InP 半導体検出器を用いた中性子モニターの基礎研究
宮城教育大学
中等教育教員課程
理科教育専攻

D9392

渡邊邦彦

2011 年 2 月 8 日

概要
インジウム・リン（InP) は ‐ 族化合物であり放射線半導体として期待されている。本
研究ではペルチェ冷却素子を利用した冷却型インジウム・リン半導体検出器を利用して小型の中性子モニタを作成するために半導体検出器の放射線に対する反応性能を評価した。
さらに、より正確に中性子を測定するために CsI シンチレータの光を APD で読みだすた
め、APD，CsI の放射線反応性能を評価した。その結果、APD による倍増はγ線に対しては十分働かず、シンチレーション光は十分に増倍されるという結果を得た。

目次
第1章
1.1
1.2
1.3
1.4

序論
中性子とは . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
中性子線源 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
中性子線検出原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
本研究の目的 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

22247

第 2 章 InP 半導体検出器による中性子検出
82.1 中性子モニタの原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2 InP 半導体検出器 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2.1 半導体検出器 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2.2 InP 半導体検出器 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92.2.3 シンチレータ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92.3 APD とシンチレータ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.3.1 APD（avaranche photodiode) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10第3章
3.13.23.3

放射線に対する性能評価実験
実験用小型真空チェンバーの設計 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
APD 性能評価実験 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
ペルチェ冷却型 InP 半導体検出器の性能評価 . . . . . . . . . . . . . . . . .

11111214

第 4 章 結果
164.1 APD 性能評価 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
4.2 APD‐CsI . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
第 5 章 考察

23

参考文献

24

1

第1章

1.1

序論

中性子とは中性子とは電荷を持たない粒子であり、質量は 1.6749 × 10−27 kg(939.573MeV/c2 ) である。
直径は約 1fm。原子核の外ではわずかな例外を除いて中性子は不安定であり、陽子と電子および反電子ニュートリノに崩壊する。平均寿命は 886.7 ± 1.9 秒（約 15 分）で、半減期は約 10 分である。
電荷を持たないため電磁気力による影響を受けない。

1.2

中性子線源

中性子が放出される場面としては原子炉や加速器施設などがあげられる。これらの施設では人工的に中性子線が作りだされ、利用されている。特に原子炉では中性子を原子炉の起動の火種としており、その結果生じる中性子によりさらなる核分裂を引き起こさせる連鎖反応によりエネルギーを得ている。そのため原子炉内の中性子の状態を正確に把握する必要がある。さらには原子炉内で起こる 235 U の核分裂により放出される中性子は最大で 10MeV 以上の高エネルギーをもっているため、施設外への中性子線漏れについても注意が必要である。そのためには中性子を正確にモニタリングすることのできる中性子モニタの導入が理想的である。
自然界にも中性子線は存在する。地球の外部から地球大気中に飛び込んでくる高エネルギーの放射線（一次宇宙線）が、地球大気に入射して相互作用を起こし発生する二次粒子としての中性子線がその主たるものである。
実験室で使われる主な中性子線源としては以下のようなものがあげられる。
（α，ｎ）とはα線が入射したときに中性子を放出する線源であり、（γ，ｎ）についても同様である。自発核分裂は粒子の入射なしに原子核が崩壊する際に中性子を放出するような反応である。

2主な（α，ｎ）中性子線源
線源
半減期最大エネルギー（MeV)
210 P o-Li
138.40 d
1.32
210 P o-Be
138.40 d
10.8
RaDEF-Be
20.4 y10.8
226 Ra − Be∗
1602 y13.2
222 Rn-Be
3.8229 d
13.2
227 Ac-Be
21.6 y12239 P u-Be
24400 y10.6
241 Am-Be
458 y
11.7
242 Cm-Be
164.4 d11.6
210 P o −10 B
138.40 d
6.1
210 P o −11 B
138.40 d
6.1
210 P o −19 F
138.40 d
2.8
210 P o − N a138.40 d

主な（γ，ｎ）中性子線源
線源
半減期 γ線エネルギー（MeV)
24 N a-Be
15.05 h2.75
24 N a − D O
15.05h2.75
272 Ga − Be14.12 h1.86, 2.20, 2.50
88 Y -Be
108.1 d1.84116m In-Be
54.0 m2.11124 Sb-Be
60.4 d1.69
140 La-Be
40.22 h2.53
228 T h − D O
1.910 y2.622228 Ra-Be
6.7 y
1.80, 2.61
228 Ra − D O
6.7 y
1.80, 2.62
2226 Ra-Be
1602 y1.69, 1.76, 1.82
2.09, 2.20, 2.42

3

平均エネルギー（MeV）
0.48
4.3
4.5
3.6

4.6
4.5

2.8
1.4

中性子エネルギー（MeV）
0.83
0.22

0.158
0.15, 0.30
0.0248
0.62
0.20
0.827
0.197
0.7主な自発核分裂中性子線源
核種
半減期
半減期
核分裂当たりの（核分裂） （α崩壊）
α粒子の数
232 U
138x10 y
72 y
1.1x1012
236 P u3.5x109 y
2.85 y1.3x109238 U
15
96.5x10 y 4.51x10 y
1.8x106
238 P u4.9x1010 y
86.4 y5.5x108
240 P u1.17x1011 y
6580 y1.9x107
242 P u7.1x1010 y 3.79x105 y
1.9x105
242 Cm7.2x106 y
162.5 d1.6x107244 Cm1.31x107 y17.6 y7.6x105
252 Cf85 y
2.646 y30
254 Cf60.5 d60.5 d

1.3

核分裂当たりの中性子放出数1.92.02.168
2.157
2.3
2.63.7873.84

中性子線検出原理

前述の通り、中性子は電荷をもたないため他の放射線とは物質中での相互作用の様式が異なる。荷電粒子（陽子、電子やアルファ粒子など）や（ガンマ線のような）電磁波は、物質中を通過する際に電磁相互作用によってエネルギーを失うのに対し、中性子は、そのような過程でエネルギーを失わない。
中性子と物質との相互作用は、非常に短距離でのみ働く核力によるものがほぼすべてである。核力の到達範囲は中性子の直径と同程度しかない。従って、物質中を移動する自由な中性子は、原子核と衝突するまで直進する。原子核の断面積は非常に小さいため衝突はまれにしか起こらず、中性子は衝突までに長い行程を飛ぶことになる。生成した中性子が他の原子核と衝突するまで移動する距離を平均自由行程 (mean freepath) という指標で表す。空気中で 220m、軽水の場合は 0.17cm、重水では 1.54cm、ウランでは 0.035cm である。Z X A (Z は原子番号、A は原子量）という原子核と中性子との反応はZXA+0 n1 → (z Y A+1 )∗(1.1)

で表わされる。ここで (z Y A+1 )∗ は励起状態にある複合核であり、これは通常不安定であるので余分なエネルギーを放出して安定な基底状態へと戻る。
弾性衝突を起こすような場合、運動量保存則に従い、ビリヤードのボールが互いに衝突するようにふるまう。もし衝突された核が重い場合は核の加速は比較的少ない。中性子とほぼ等しい質量をもつ陽子（水素原子）と衝突した場合、陽子はもともとの中性子が持っていた運動量のほとんどを受け取りはじき出される。一方中性子はほとんどの運動量を失う。この衝突の結果生じる二次的に放射された粒子が電荷を持っている場合、電離作用があるため検知することが可能である。
また中性子はそのエネルギーにより熱中性子、低速中性子、高速中性子に分けることができる。熱中性子とは周囲の媒質と熱平衡に達した中性子であり、その平均的なエネルギーは 0.025eV 程度である。低速中性子は 100KeV よりエネルギーの低い中性子であり、それ4に対し 100KeV よりエネルギーの高いものを高速中性子と呼ぶ。下のグラフはインジウムの低速中性子に対するエネルギーの関係を示したものである。

図 1.1:

5図 1.2:
このグラフをみると 1.4eV に最も大きなピークがあり、そこからエネルギーが大きくなるにつれて断面積は小さくなっていく。そのためインジウムはエネルギーの低い低速中性子や熱中性子の検出に適している。

61.4

本研究の目的

本研究では、ペルチェ冷却型 InP 半導体検出器をもちいて中性子線の検出を行うことを目的としている。半導体の冷却にペルチェ素子を用いるにより装置が小型化され、装置を持ち運ぶことが可能となる。そのための基礎研究として半導体検出器の放射線に対する性能を評価する。また、本実験では半導体検出器と中性子の反応

In + n →116 In + γ(1.2)

In →116 Sn + e− + ν¯e(1.3)

115
116（半減期＝ 3.246x103 [s]) によって生じるγ線をシンチレータでとらえ、APD で読みだしコインシデンスをとることで入射した放射線の特定を行う。そのためにシンチレータとAPD についても同様に放射線に対しての測定性能の評価をおこなう。

7

第2章

2.1

InP 半導体検出器による中性子検出

中性子モニタの原理

最終的に下図のようなセットアップで中性子の検出を行う。真空チェンバー内の台座にフィンが設置されており、そこにペルチェ素子の取り付けられた InP 半導体検出器が取り付けられている。ペルチェ素子によって真空チェンバー内は一定温度に保たれる。この半導体の上に 2cm × 2cm × 2cm のシンチレータを設置し、シンチレータの上面に受光面がシンチレータ側に向くように設置する。

シェーピングアンプ

アッテネータ

APD
プリアンプ
CsI

ハイボルテージ

ADC

プリアンプ
InP 半導体検出器
アッテネータPC

シェーピングアンプ

図 2.1: 中性子モニタセットアップ

2.2

InP 半導体検出器

2.2.1

半導体検出器p-n 接合からなるダイオードに逆電流を印加することで電流は流れなくなり、何らかの方法でキャリアを注入すると電流が流れる。これを利用し、空乏層内に入射した放射線に8より電子ホールペアが生じ電流が流れ、パルスとして電気信号が流れるというのが半導体検出器の検出原理である。中性子の場合、中性子が半導体内の原子核に衝突すると、コンプトン散乱によってはじき出された陽子が電子ホールペアを製成し半導体にかけられた電圧によって引き寄せられ、これが電気信号として検出される。

2.2.2InP 半導体検出器

InP は，実効原子番号や密度はゲルマニウムに近く、常温でのバンドギャップは 1.29eVとシリコンの 1.12eV と同程度という特徴があり、特に Fe をドープした半絶縁性 (SI)InP結晶は同じ化合物半導体の CdTe 結晶が高感度な X 線・γ 線検出器であるため、新たな放射線検出器の素材として注目されている。
原理としては、InP 検出器内部で反応した電子がエネルギーを損失し、電子−正孔 (ホール) 対を生成する。その電子−正孔の電荷はドリフト長 (Ld ) に従って収集される。このドリフト長はキャリアーの移動度 (µ[m2 V−1 s−1 ]) と寿命 (τ [s]) と電場 (V0 /d[Vm−1 ]) に比例する。
ドリフト長は以下の式で表される。
Ld = µτV0d(2.1)

開発に成功した常温型 SIInP 放射線検出器キャリア生成に必要なエネルギーが 0.4eV と小さいことから大量のキャリア生成を行うことができる反面、ドリフト長が 200µm なので有効領域の厚みが検出器全体に広がっていないため、結果的に電荷収集効率は 50 ％程度に留まっている。このことを克服するためにはキャリアのドリフト長を延ばすことが必要である。ドリフト長を延ばすためには、高電圧を印加すること、検出器の厚さを薄くすること、キャリアの移動度を高めることが考えられる。半導体の暗電流は

I = T 2/3 exp(−E)
2kB T(2.2)の関係式より、低減する。ここで、T は素子の温度、Eg はバンドキャップ、kB はボルツ
マン定数である。
また、従来の PN 接合とは異なり、基盤自身の比抵抗が 107 Ωcm であるため、そのまま電極をオーミック接合するだけの放射線検出器となる。

2.2.3

シンチレータ

物質中を電離した粒子が通過するとき、電離、または励起、あるいはその両方が生じ、さらにその状態がもとにもどるときに光を放出する時がある。この発行はシンチレーションと呼ばれており、このように発光する物質をシンチレータと呼ぶ。シンチレータは液体のもの、固体のものなど様々なものが存在するが、シンチレータ自体は発光するだけなので別のフォトダイオードなどでその光を読みだす必要がある。今回の実験では中性子は電荷をもたないためシンチレータによって直接観測することはできないので、中性子が InP半導体と反応した時に放出されるγ線を観測することで中性子の検出を行う。そのために

9

本実験では CsI シンチレータを用いた。CsI シンチレータの各種特性は表のとおりである。
密度4.51g/cm3
屈折率1.79
融点621 ℃
発光波長550 nm
蛍光減衰時間1300 ns
放射長1.86 ｃｍ発光量
22000 photon/MeV
CsI シンチレータは比較して光量が大きく、潮解性がないため特別なパッケージがなくても使用することができる。さらには今回そのシンチレーション光を読みだす APD の最大感度波長が 600nm であるのに対し、CsI の発光波長が 550nm とかなり良い感度でシンチレーション光をとらえることができる。そのため今回の実験では CsI シンチレータを使用することとする。

2.3

APD とシンチレータ

2.3.1

APD（avaranche photodiode)

APD もシリコン半導体で出来ているのだが、通常のシリコン半導体検出器とは信号を取り出す過程が違っている。APD では、半導体中に光子が衝突して発生した電子が、半導体にかけられた電場によって加速され他の半導体原子と衝突することで複数の電子を放出する。放出された電子は電場によって加速され、また他の原子に衝突してさらに電子が放出される。この連鎖によって移動する電子が雪崩のように増幅する現象をアバランシェ増幅と呼び、APD とは、アバランシェ増幅を利用して受光感度を上昇させたフォトダイオードである。よって入ってきた光子の数をそのまま信号として取り出す通常のシリコン半導体と違い、APD はその増倍率により増幅された信号を取り出すことができる。今回の実験ではγ線により CsI シンチレータ内で放出される光子の量が少ないと予想されるので、APD により増幅された信号を利用する。

10

第3章

3.1

放射線に対する性能評価実験

実験用小型真空チェンバーの設計

今回の実験では、ペルチェ素子による冷却の効果で検出器表面に水滴が付着するため、検出器全体を真空系の中に入れる必要がある。以前使用していた真空チェンバーは大型でかなりの重量があるため、移動させるのは困難であり、内部を高真空にすることも難しい。
そのため、検出器系が入るサイズでできる限り小型化したチェンバーを設計する必要がある。設計にあたり注意すべき点としては、信号を取り出すポートの配置があげられる。ペルチェ素子を冷却するための電流を流すケーブルはノイズを発生させるため、InP 半導体検出器や APD の信号を取り出すポートとは独立に取り付ける必要がある。

図 3.1: 設計図113.2

APD 性能評価実験

APD の放射線に対する感度を評価するために以下のセットアップで実験を行った。APDは浜松ホトニクス製の S8664-1010 を用いた。S8664-1010 の使用は以下の通りである。
受光面サイズ
10 ｘ 10mm
感度波長範囲320〜1000nm
最大感度波長600nm
受光感度 at λ p
0.24A/W
降伏電圧
400V
降伏電圧の温度計数
0.78V/℃
暗電流 max
100nA
増倍率
50ハイボルテージ

アルミケースAPD
プリアンプ

アッテネータシェーピングアンプ

ADC

図 3.2: APD セットアップ
図にあるアルミニウム製の箱の上面からγ線を APD に直接照射する。

12

図 3.3: アルミケース内の APD と CsI シンチレータ

図 3.4: APD 上面に CsI シンチレータを設置した様子

13

3.3

ペルチェ冷却型 InP 半導体検出器の性能評価

InP 半導体検出器の放射線に対する応答を評価するために以下のセットアップで実験を行う。
ハイボルテージ

プリアンプ

InP

シェーピングアンプ

ADC

PC

図 3.5: InP セットアップ

InP 半導体に対してγ線を当て、その反応性能を評価する。また、検出器系をパラフィンブロックで囲い、自然中性子の影響についても測定を行う。

図 3.6: ペルチェ冷却型 InP 半導体検出器14図 3.7: ペルチェ冷却型 InP 半導体検出器

15第4章

結果

実験を行う前に APD の電流‐電圧特性を確認した。横軸は APD にかかっている逆電圧であり、縦軸はその際に流れる暗電流である。

図 4.1: APD の V-I 特性
これをみると 410V 付近から急激に暗電流が流れるようになっている。400V での暗電流は 7.4 ｎ A であるので、今回使用したプリアンプのバイアス抵抗が 1000M Ωであることを考慮すると 7.4V の電圧降下が見られることとなる。

164.1

APD 性能評価

通常の Si 半導体である S3584 の上部に CsI 結晶を密着せずに配置し、そこに 57 Co、133 Ba、241 Am を上面から照射した結果以下のようなエネルギースペクトルが得られた。
電圧は 422V である。

図 4.2: S3584 によるシンチレーション光の測定
黒は CsI の表面が露出している状態での結果、赤は CsI の表面をブラックシートで覆いシンチレーション光が S3584 に届かないようにしたものの結果である。この結果から、S3584は入射するγ線を直接観測しており、シンチレーション光は見えていないことになる。

17

次に CsI 結晶の側面に 241 Am を取り付け、α線によるシンチレーション光を S3584、S8664-1010 で測定した。

図 4.3: CsI の一面にα線源を取り付けたもの

図 4.4: その対面からみた様子

18

図 4.5: S3584

図 4.6: S8664-1010

19図 4.7: α線によるシンチレーション光の測定

S3584 ではピークが 8.5x10−15 [C] 付近に、S8664-1010 ではピークが 5.0x10−14 [C] 付近に見えている。S8664-1010 では S3584 のおよそ 5.9 倍のところにピークが見えていることになる。S3584 の受光面は 30 × 30mm であるのに対し S8664-1010 は 10 × 10mm であるので立体角は S3584 のほうが 9 倍大きくなることになる。そのことを考慮すると S8664-1010の信号は 50 倍程度に倍増されていることになる。

20

4.2

APD‐CsI

次に CsI シンチレータを S8664-1010 の上面にマウントさせ、シンチレータの側面から137 Cs、133 Ba、57 Co を照射した。その結果が下のグラフである。

図 4.8: APD − CsI の放射線応答

21

それに対し、CsI の表面をブラックシートで遮光して測定した結果は以下のようになった。

図 4.9: APD-シンチレーション光カット
両ページとも右上からそれぞれである。ブラックシートで遮光した結果を見ると、
S8664-1010 ではγ線を直接観測することは難しいことが分かる。
また、シンチレーション光を観測した結果をみると、133 Ba の 356KeV や 137 Cs の KeVは見えているが 57 Co の 122Kev や 133 Ba の 80KeV は見えていない。低エネルギーのピー
クはバックグラウンドに埋もれてしまって見えないのではないかと考えられる。

22

第5章

考察

APD では直接γ線を観測するには十分倍増がなされずに不適切であるが、シンチレーション光を観測するには十分に倍増率があることがわかった。しかし、低エネルギー領域
ではノイズが発生しており信号が十分に読み取れない状態となっている。これを改善するために APD を冷却し測定をすることで低エネルギー領域の信号も読み取れるようになるのではないかと考えられる。

23

参考文献
[1] William J.Price 著、西野治 監修、関口晃 訳
放射線計測 コロナ社
[2] ニコラス ツルファニディス 著 阪井英次 訳
放射線計測の理論と演習 上巻 現代工学社[3] 大塚徳勝 著

Q ＆ A 放射線物理 共立出版

[4] 日本アイソトープ協会 編 新版 アイソトープ便覧[5] 日本原子力学会 編 原子力がひらく世紀 東京印書館24

謝辞
本論文を作成するにあたり, 研究テーマ設定からデータ解析、本論文の推敲まで多くの助言やご指導いただきました福田善之先生に心から感謝申し上げます。, ご指導いただき,本当にありがとうございました。また、同研究室の Byamba さん、小畑御宅守旭さんにも大変お世話になりました。特に小畑御宅守旭さんは忙しい中非常に多くの同人誌を集めてくださり、精神的、肉体的に大きな支えとなりました。同様に心から感謝申し上げます。

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