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特 集

インタビュー

2020

高圧下の物質の状態を中性子で調べる
高圧ビームラインの実現へ
地球深部への挑戦
あたらしい氷をつくる

服部 高典
飯塚 理子
小松 一生

高圧下の物質の状態を中性子で調べる
J-PARC 物質・生命科学実験施設では、J-PARC の加速器でつくる中性子ビームを使って原子レ高圧ビームラインの実現へ
日本原子力研究開発機構
J-PARC センター 物質・生命科学ディビジョン

ベルで物質の構造を調べる研究を行っている。その中には、私達が普段生活する環境とはかけ離れ主任研究員た高圧力の環境をつくりだし、そこでの物質の振る舞いを調べているグループがある。本号では、
J-PARC の中性子を用いて物質の新たな側面や私達の住む地球の内部などについての「高圧力の科学」を切り開いているビームラインを特集する。

超高圧中性子回折装置 PLANET の夜明け
中性子ビームは X 線に比べて弱く、また高圧実験で服部 高典実験につかえると確信した。こうして世界初の高温高圧中性子実験用プレス「圧姫（あつひめ）」が誕生した（次頁参照）。

使用できる試料は大変小さいため、国内で高圧中性子実験ができる環境はなかった。そのころ、大強度の中高圧下で姿を変える物質性子ビームが出せる大強度陽子加速器施設 J-PARC がが、これまでの高圧 X 線その場観察から分かってきた。

東海村に建設され、その実現のチャンスが巡ってきた。

設計開始から4年半たった2013年3月、ついに高その当時、放射光 X 線を用いて合金液体中の2種類圧中性子実験専用ビームライン「PLANET」が完成の元素を区別する方法を模索していた私は、中性子でした。得られたデータは、試料周りからのシグナルのそれを解決できることを知り、「これからの時代は中混入もなく、当初目指した大変きれいなものであった。

物質は温度圧力に応じて、様々な状態を取る。例えば、鉛筆の芯（黒鉛）は、15万気圧2300℃になると、原子の配列を変えてダイヤモンドになる（高圧相転移）。

PLANET 完成の意義と今後の期待

深部のマントルの境目は鉱物の相転移に起因すること

地球内部の水

実は我々が目にするダイヤモンドも、このようにして地球は、水や水素にあふれている。最近の研究から、性子だ！」と思った。その思いは関係者に伝わり、高PLANET の完成により、国内ではできなかった約できた地球深部の高温高圧状態から地表に上がってき地表の水（海水や南極の氷）の何倍もの水が、結晶水圧ビームラインの設計・建設の大役を任された。高圧10万気圧を超える圧力下での中性子実験が誰でも手た炭素なのである。炭素の場合は、温度圧力を戻すこや水酸基として鉱物に取り込まれており、それらが、中性子実験の問題は、試料の信号強度が弱いこと、試軽にできるようになった。また、これまで世界的にもとでダイヤモンドが手に入ったが、多くの物質は、大地球の物質循環に大きな影響を及ぼしていることが知料容器やヒーターなどからのシグナルがデータに混入

実現が難しかった地球内部に相当する高温高圧下での気圧に戻すと元の相（この場合は黒鉛）に戻ってしまられている。そのメカニズムを理解するには、高温高してしまい精度のよい解析ができないことであった。

中性子実験が可能となった。PLANET は現在、そのう。物質の高圧下での状態を調べるには、高圧をかけ圧下の水や水素の状態をその場観察実験により調べる

その問題を解決するには、余分な中性子が検出器に入性能の高さから、物質科学、地球・惑星科学、物理化たままで、その情報を得る必要がある。その方法としことが有効であるが、これまで用いられてきた X 線は、らないようにしながら、四方八方に散乱した中性子を学をはじめとする様々な分野で使用され、日々新しいて、大型プレスで圧力をかけた試料に X 線や中性子水素を見ることができない。一方、中性子の「水素に集めるしかないが、試料は加圧するためのアンビルや発見がなされている。PLANET を用いることによって、を当てて、その散乱パターンから原子の位置を決める敏感である」という性質を利用すればそれが可能とな

重厚な高圧プレスのフレームなどに囲まれており、散これまでわからなかった未知の現象やその起源が、今方法が有効である（その場観察実験）。地球内部の物る。超高圧中性子回折装置 PLANET は、そのような乱中性子の通り道が確保できないことや、余分なシグ

後もどんどん解き明かされていくことを期待したい。

質も、黒鉛と同じように相転移を起こしており、地球目的のために作られた中性子ビームラインである。

ナルを除去するための受光コリメータを設置できなくなるなどの問題を抱えていた。

上部マントル
マントル遷移層
下部マントル

中性子実験に最適な高圧プレスを求めて解決策を思い悩む日々を過ごす中、「新型のプレス

外核内核が出た」との情報が舞い込んだ。このプレスは、試料364万気圧 >5000℃を加圧する6つの油圧ジャッキをすべて独立としたも329万気圧 5000℃
136万気圧 3700℃ので（6軸プレス）、試料周りに大きな空間があった。

24万気圧

1600℃「これだ！」と思った。しかし、新しい加圧方式のプレス、その性能に不安があった。すぐさま、新型プレスを持つ鳥取とドイツに行き、その性能の検証を行った。それらは巧妙に動作しており、改良すれば中性子地球の断面図と内部の圧力・温度地球に与える水の影響実際に得られたデータ。受光コリメータがない場合（上）高圧セル等からのシグナル（↓で描いたもの）が、試料のシグナルに混入するが、コリメータをつけることにより（下）それらのピークが除去され試料のみの信号のみとなっている。
（服部ら、Nuclear Instruments andMethods in Physics Research A780, 55（2015）を一部改訂）

すごいぞ PL ANET!
超高圧中性子回折装置 PLANET は J-PARC 物質・生命科学実験施設に建設された高圧実験専用の中性子回折装置である。世界の他の高圧中性子装置に見られないユニークな特徴を持っており、世界の研究者に利用されている。

1

地球上部マントルの温度圧力条件が出せる

2

※

高圧発生
アンビル

精度の良い解析ができるてしまう。PLANET では、入射ビームを絞り、中性子検出器から試料のみを見込める覗き窓（受光コリメータ）をつけることでクリーンな回折パターンを得ることができる。これによっ

試料

受光コリメータ

3

高圧下の液体やガラスの構造が分かる

高圧中性子実験のために、新たにデザインされた装置。試料の入った高圧セル

一見ランダムに見える液体やガラスも、それぞれ固有の原子のを、数ミクロンの精度で6方向から均等に加圧し、試料に圧力を発生させる。ヒー発生させることができる。

試料セル※ Reprinted from Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and AssociatedEquipment, Vol. 600 / Issue 1, Wataru Utsumi, Hiroyuki Kagi, Kazuki Komatsu, Hiroshi Arima, Takaya Nagai, Takuo Okuchi, Takashi Kamiyama,Yoshiya Uwatoko, Kazuyuki Matsubayashi, Takehiko Yagi, Neutron powder diffraction under high pressure at J-PARC / Fig. 3, Pages 50-52, 21February 2009, with permission from Elsevier.

PLANET に配備されたマルチアンビル型高圧発生装置「圧姫（あつひめ）」。

ターを組み込むことで、上部マントルの底に相当する13万気圧、1200℃を検出器

通常の装置では、試料周りの物質の信号が試料の信号に混ざって、精度の高い構造解析ができるようになっている。

PLANETを動画でみてみよう！！

中性子ビーム 試料の信号並び（短距離の構造）を持っている。液体やガラスからの散乱は、結晶に比べ1/10〜1/20倍と弱いが、微弱な信号を精度よく測

赤：珪素
緑：酸素

定できる PLANET なら、その構造を調べることができる。この特性を利用して、高圧下の水やマグマの研究がなされている。

高温高圧発生の仕組み

45万気圧700℃における石英ガラスの構造

いろんなプレスが使える
PLANET では、さまざまなプレスを用いて高温高圧実験以外の実験（例えば、低温高圧実験）も行うことができる。そのため、重さ29トンの「圧姫」も、ボタン高圧プレス「圧姫」の中心部（左）と実際に用いられる高圧セル（右）。試料を、黒鉛ヒーターとともに断熱性の高いセラミックのセルに入れて加圧し、ヒーターに通電することで、高温高圧条件を発生させる。

中性子の有用性X 線が原子の持つ電子により散乱されるのに対し、中性子は原子核により散乱されるため、中性子を用いた回折実験は X 線と比べ以下のような利点を持つ。
・水素などの軽元素の位置を特定することができる。
・電子数の等しいイオン（例えば O2− , Mg2+, Al3+, Si4+）の位置を区別できる。
また、中性子はスピン（ミクロの磁石の性質）を持つため、・磁性を担う結晶中のスピンの配列を調べることができる。
これらの特徴は、地球の中の水の状態を調べるためだけでなく、鉄の中の水素や、氷の結晶構造の圧力変化など様々な研究に利用されている（Interview 参照）。

一つで試料位置から退避させることができる。

超高圧中性子回折装置 PLANET

私達にとって非常に身近な物質である水が H2O という単純な分子からできていることは、よく知られている。
お話を伺った。

（聞き手：J-PARC 広報セクション）

地球科学を専門とする飯塚氏が目指すのは、原始から現在までの地球中心核形成のヒストリーを明らかにすること。そのカギとなるのが水を介した鉄と岩石の反応であるという。

地球中心核に溶け込む軽元素の謎に迫る

原始の地球

地殻

地球中心核の主成分は鉄であるが、その密度は、その温度圧力条件での鉄よりも小さく、H, C, O, Si, S
H2Oなどの軽元素が溶け込んでいると考えられている。
「その昔、地球形成初期にどの元素が、どのように溶け込み、今の状態になったのか未だよくわかっていません。
地球は微惑星の集積により大きくなった後、内部の温度上昇により溶融し、重い鉄が沈んで核ができたと考えられています。」飯塚氏は水素が優先的に取りこまれたのではないかと考え、初期地球の状態を模擬し、現在の地球鉄を含むマグマの海FeO
Fe
2H
原始マントル

形成中の核上部マントル下部マントル

外核
FeHx ？
内核

原始の地球で水素が取り込まれる様子（左）とその進化。
（地球内部の断面図）

検証しようと試みた。
「初期地球の構成物に、多くの験を行っている。
「この場合は、硫化鉄と鉄水素化物研究者が使ってきた水素ガスではなく、その当時、水ができますが、その際にも、水素は鉄に入っていくこ

蒸気の凝縮により豊富にあったと思われる水を使ったと、またその量は硫黄がある場合少なくなることが分のが、私の実験のポイントです」という。PLANETかりました。これら一連の実験から、原始地球においで実験を行った結果、高温下で含水鉱物から脱水したて鉄が溶融する前に水素や硫黄が優先的に取り込まれ、水が鉄と反応し、それによりできた水素が固体の鉄にそれが引き金となって融解が起こり、他の軽元素も取取り込まれていく様子が確認された。

り込まれていったのではないかと考えています。今後さらに最近は、鉄との親和性の高い硫黄も加えて実さらに実験による情報が増えれば、現在の地球中心核に溶けている軽元素のバランスが説明できると考えています。」

地球深部への挑戦

水素を見るのが得意な PLANET を駆使して、異なる専門の立場から水と氷を研究する飯塚氏と小松氏にあたらしい氷をつくるInterview

氷は温度や圧力に応じて H2O 分子の並び方が異なる様々な結晶構造をとる。結晶学を専門とする小松氏は、氷のミクロな結晶構造がその性質に及ぼす影響を追究している。のためには低温下で圧力を抜かなければならないが、我々が普段目にする氷は氷 Ih と呼ばれ、水分子のレ一般的なプレスでは、低温下でピストンが固着してしイヤーが積み重なることでできている。一方、レイヤーまうため、それができなかったという。水戸システムの積層順序が変わったものとして立方晶系の氷 Ic があ

は、試料周りだけを冷やすので、低温でも圧力が変える。この氷は、宇宙空間から冷凍食品まで比較的身近られる。これを PLANET に持ち込むことで、生成過に存在することが知られているが、これまで作られた程のリアルタイム観測に成功した。データは、積層不氷 Ic は、部分的に積層順序に乱れを持ち（積層不整）、整のない氷 Ic ができたことを示していた。

それが真の性質を調べるのを妨げていた。小松氏は、氷 Ic の隙間に水素分子が入った「水素ハイドレート」から水素を抜けば、乱れのない氷 Ic ができると考えた。

氷 I c の謎を追ってこの実験課題の申請をしたところ、「水素を抜いたら乱れのない氷 Ic は、積層不整のあるものと異なり、結晶構造は壊れるので実現不可能である」という理由−33℃という低温の世界ではかなり高い温度まで安で許可が下りなかったという。「専門家から非常識と定に存在することが分かったが、他の性質を調べるの言われたことが嬉しかった。実現すればものすごいイはこれからだという。「積層不整がある場合とない場ンパクトがあると思いました。
」と小松氏は当時を振合が比較できるようになったことにより、氷についてり返る。次の申請の基礎的な情報が増えていくことになります。」今回では無事、許可ができた氷 Ic は、結晶中の水素結合の向きはそろってい下りたが、大変なないが、これがそろうと、結晶内で電気的に分極したのはその後だった「強誘電性」という性質が生じる。水素結合の向きがと 言 う。「 作 成 方そろった氷 Ic をつくることは、今後、小松氏が精力的法のアイディア自に取り組みたいテーマの1つで、中性子プローブを用体は、実はオーソいてこそできることである。今後の活躍に期待したい。

ドックスなものですが、実際に作るのは技術的に難しい の で す。で も、原始地球から現在に至るまでを自分ならできると解き明かしたい

思 い ま し た。」自信の理由は、小松「これまでの研究結果から、初期地球の形成過程において水が一番の鍵であったと思っています。その氏が開発した加圧装置「水戸システム」だった。合成乱れのない氷をつくる

低温高圧実験用に開発された水戸システム

後、現在に至るまで、表層にあった水が地球深部に向かって、どのように地球に影響を及ぼしてきたのか明らかにしていきたい。
」と飯塚氏はいう。この先もPLANET を活用し、その夢を実現していくことだろう。

東京大学 大学院理学系研究科
附属地殻化学実験施設

飯塚 理子 特任助教

東京大学 大学院理学系研究科
附属地殻化学実験施設（a）通常の氷（氷 Ih）,（b）積層不整のない氷 Ic,（c）積層不整のある氷。

小松 一生 准教授

ご意見、ご感想をお待ちしております。

web-staﬀ@j-parc.jp＜ 編集後記 ＞
水素を見るのが得意な中性子の特徴と、高圧実験技術のコラボレーションが切り開く、物質や地球内部の探究に、私達編集スタッフもすっかり魅せられました。高圧中性子実験は、今後も未知の世界に迫っていきます。ご期待ください。

季刊誌 J-PARC No.14

2020年3月発行

発行／J-PARCセンター 〒319-1195 茨城県那珂郡東海村大字白方2-4

企画・編集／J-PARCセンター広報セクション CG制作／宮崎 剛（カシカガク） デザイン／遊文舎

http://j-parc.jp

表紙：高圧プレスのイメージ図

PLANETのビームラインスタッフ

2020 No. 14

No Pressure, No Life