ジルコニウム９６を用いたニュートリノを放出しない二重ベータ崩壊事象の探索 X
Supported by Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas
No.24104501 and No.26105502

日本物理学会 2016年秋季大会
2016年9月23日
宮城教育大学教育学部

福田善之、亀井雄斗、那仁格日楽＊、
小畑 旭*
東京大学宇宙線研究所
森山茂栄
福井大学工学部
小川 泉
東京理科大学理工学部 郡司天博、塚田 学、速水良平

ZICOS- Zirconium Complex in Organic
Liquid Scintillator for neutrinoless double
beta decay
Liquid Scintillator：(1) 10 wt.% Zr(iprac)4 loaded inanisole(2) 3.5% at 3.35MeV of energy
resolution with 40% photo
coverage and long attenuation
length (> 6m) was obtained.

3.5m

Pure water surrounding innerdetector in order to veto muons andexternal backgrounds.
Inner detector with 40%~60% photo
coverage 20” HPD PMT including
1.7ton Zirconium loaded 113 tons
LS in fiducial volume. (Total vol. :180 tons)

10m
10m
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2016年9月23日

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Backgrounds around Q-value
Measured by KamLAND-Zen
208Tl

In balloon

Lowering BG (208Tl )< 1/20 ×KL-Zen(~1.0events/ton/year)
Phys.Rev.Lett. 117 (2016) 082503

0νββ signal region for 96Zr

T1/20ν > 5 ×1025y

BG reduction should be necessary.
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3

Main backgrounds

Phys.Rev.Lett. 117 (2016) 082503

Need additional technique other than the energy
spectral shape obtained by scintillation lights inorder to reduce remaining backgrounds.
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4Decay mode
208Tl : β and 2.6MeV γs

214Bi :β and multi γs (609keV,1.12MeV)

164µs
 Multiple events• β and gammas (2.6MeV + etc) for 208Tl• β and complicated gammas, and α for 214Bi
 Mis-reconstruction and mis-identification• Reconstructed as one event even if multiple events• Caused contamination in fiducial volume
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5How to distinguish 208Tl and DBD
0νββ event
e-Reconstructed vertex byescintillation light

β decay
2.6MeV γ
Reconstructed vertex
by Cherenkov light
Balloon or
surface ofdetector
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e-2016年9月23日

6Simulation of 208Tl decay
1) E : 3.0-3.7MeV
17925 events
2) Fiducial volume
628 events
3) Multi events
263 events
3) Closer events(d≦10cm)
35 events
1/20 BG reduction
could be achieved.
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7Light yield of Cherenkov lights
90%
SC-37 filter
50%

400nm 500nm 600nm

Cherenkov light yield (λ>400nm)
Scintillation light yield of anisole= ~0.02 ≡ ~200 photon/MeV
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8Multiple scattering

Initial direction

Even though multiple scatteringof electrons, Cherenkov light
looks have some clusters in thedirectional distribution.
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9Angular dependence
NaI detector
60Co

BS γγ

angle

CherenkovlightLS

Electron (~1MeV)

Data indicated same angulardependence as MC simulationof Cherenkov lights with EGS5.
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10Comparison between MC and Data

EGS5 based MC almost reproduced
the angular dependence of data.
Cherenkov lights emitted by ~1MeV
electron really have a directionality.
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11Design of ZICOS detector

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12Detector :1) 180tons LS : 10 wt.%
Zr(iprac)4 with
PPO/POPOP in anisole
Need 500 of 20” HPD
with high QE ~0.4 andTres (~1ns @ 2pe) =64% coverage
Expected performance :1) Energy resolution~2.8%@3.35MeV
2) T1/2(0νββ) > 1026years, if
both 1/20 BG reduction
and 50% 96Zr enrichment
could be achieved.

Average angle distribution
Average directione- = Σ didi θi

Averageangle= Σ θi
Nhit

Average angle with respect to averaged direction
for single electron seems to have a peak at 48
degree which is almost same as Cherenkov angle.
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13Hit pattern of DBD (opposite and half E)

Multi events from DBD
tend to have a slightly
larger angle than single
electron.
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14Hit pattern of 208Tl (2.6MeVγ+ β+γ)

Hit pattern could be used
for BG reduction.
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Multi events from 208Tl tend
to have a smaller angle than
DBD or single electron,
even vertex obtained byscintillation.
15
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Reconstructed vertex resolution• HPD should have better
QE ~0.4 and timing
resolution ~1ns @ 2pe
than HK HPD in order toreconstruct the vertex
position with σ～10cm.
• Could reconstruct thevertex position using
even only hit pattern,
however need more
smart method to getbetter resolution.
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16Summary Further 1/20 reduction of 208Tl (and 214Bi) than KLZ

could be realized by identifying as multi events.

 Simulated Cherenkov lights with EGS5 and could

reproduce the angular dependence which is seenby data.

 Conceptual design for ZICOS detector with 20” HPD

with 64% photo coverage was presented.

 Need to develop HPD with higher QE (~40%) andbetter timing resolution (~1ns @ 2pe) in order toobtain vertex resolution σ～10cm.

 Need smart methods both to recognize multievents whether DBD or BG and to get a vertex
position using hit pattern.
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BACKUP日本物理学会 2016年秋季大会

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Backgrounds around 3.35MeV
214Bi contaminates

I.Shimizu@Neutrino2014

within 1m innervolume, but mostof events could be
removed by Bi-Po
tagging. Also 214Bi
is not serious BG interms of signal
region for 96Zr

0νββ signal region for 96Zr
Most serious BG is 208Tl for 96Zr
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19Hit pattern of Cherenkov lights
Simulated by EGS5 (kinetic energy 1.65MeV)

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Electron kinetic energy spectrum
For calculation of 2νββ,2e emit Cherenkov
lights日本物理学会 2016年秋季大会

ki, electron momenta
εi =sqrt(ki2+me2) : electron energy
W0=Q+2me : total release energy
Q : Q value me: electron mass
θ : opening angle F : Fermi func.
εi can generate independently
within energy conservation.
For calculation of 0νββ,Same calculation but εi can only
generate with ε1+ε2=W0.
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21Basic distribution of DBD MC sample• Two electrons weregenerated at samevertex position withopposite direction.
• Each energy is 1.65MeV.
• Cherenkov photons
were generated at each
EGS ausgab subroutinewith 200 photons/MeV.
• QE and time resolution
were assumed by 0.4
and 1ns@2pe for HPD.
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22Emission and absorption spectra forsolvent and solute in standard cocktail
PPO absorbed mostof emission lights fromanisole.

Effectively the energy
was transferred to thesecondary scintillator.
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23

ATTENUATION LENGTH OF ANISOLE
Attenuation length of
scintillation light from
POPOP (~450nm) wasobtained as ~6m.

No problem for radiusof ZICOS detector.

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24How to separate Cherenkov and scintillation
Separation of scintillation and Cherenkov lights in PMT
signal using waveform of FADC. C.Shaomin et al. arXiv:1511.09339

Cherenkov has a faster peak than scintillation.
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25Natural radiative U/Th decay chain

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Electromagnetic isotope separation@ ORNL
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Backscattering method

NaI detector
sourceLiquid scintillator

PMT
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Single peak could be usedeven in liquid scintillator.
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Cross section of gamma in anisole
Most of few MeV range
γs interact with anisole
via Compton scattering.
Comptonscattering

At least, one event could
have Cherenkov hits.

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Event direction and average PMT direction
No relation between
event direction andaveraged PMT direction
was found .

Clustered PMTs should
be made by longest track
within multiple scattering.
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Light yield of scintillation in anisole

300nm 400nm

Relative scintillation lightyield of anisole is 9.8% tostandard cocktail (due todifference of quantum
efficiency of PMT)日本物理学会 2016年秋季大会

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Thallium-208 radiation branch

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LIGHT YIELD COMPARISON BETWEEN
BC505 AND STANDARD COCKTAILLight yield of BC505
and our standard
cocktail (100mg PPO
and 10mg POPOP
solved in 20mL anisole)is almost same quality.

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ENERGY SPECTRA FOR SEVERALCONCENTRATION OF ZR(IPRAC)4
Peak values decreased
as a function of theconcentration ofZr(iprac)4.
Energy resolutions arealso getting worth as afunction of theconcentration ofZr(iprac)4.
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Physical constants of Liquid Scintillator

LY of NaI(Tl) : 4×104 photon/MeV
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LY of BC505 : 1.2×104 photon/MeV
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RECOVERY FOR ABILITY OF LIGHT YIELD AND
ENERGY RESOLUTION
PPO helps recovering thelight yield and the energy
resolution.

Confirmed our assumption
and obtained optimized
real cocktail (PPO 5wt.%
POPOP 0.5wt.%)
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UV sharp cut filter (Fuji films)
90%
80%

50%

400nm
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500nm

600nm

700nm
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Photo coverage

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Light yield and energy resolution
fittedfittedZr(ipcac)4 and Zr(etac)4 have almost same performance,but LY and Eres depend strongly on concemtration.
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PURIFICATION OF ANISOLE
Attenuation length oflight from POPOP was
obtained as ~6m forcurrent liquid scintillator.
Attenuation length will
be recovered ~15m bysame purification
method as RENO with
Al2O3. (Ref: H.Grubbs et al.,
Org.Mat. 1996 15,1518-1520)
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Future 0νββ experiments

1027~28 y~tons of target and ~zero BG detector will benecessary for next generation 0νββ experiment.
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Neutrinoless double beta decay[T1/20ν(0+ ->0+)]-1 = G0ν(E0,Z)|M0ν|2<mν>2 /me2
T1/2~a(Mt/∆E・B)1/2

a: abundance

M: target masst: measuring time ∆E: energy resolution B: BG rate

Requirement : Low BG, Large target mass, High energyresolution
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Neutrino mass sensitivity of ZICOS experiment
Results from NEMO-3 (96Zr) : T1/20ν > 9.2 ×1021y<mν> 7.2 – 10.8 eV (gA=1.25,gpp=1.11,QRPA)(Ref: M.B.Kauer Doctor thesis for UCL(2010))

Assuming same energy resolution, BG rate andmeasurement time as KamLAND-Zen(T1/20ν > 2.6 ×1025y ) (Ref: I.Shimizu arXiv:1409.0077 (2014))
Mass : 113 ton

10wt.% Zr(iprac)4 = 12.６ton
includes 1.7ton of Zirconium= 45 kg of 96Zr (natural abundance 2.6%)( 64kg of 136Xe = 0.2 ×KL-Zen)

T1/20ν > 1.2 ×1025y ← Not enough for 0νββ search
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43

Neutrino mass sensitivity of ZICOS experiment
1) Zr enrichment
58.5% enrichment of 96Zr (e.g. 57.3% for NEMO-3)
then 96Zr will be 1.0 ton (4.4 times 136Xe 320kg)
T1/20ν > 5 ×1025y ; <mν> < 0.09 – 0.15 eV (QRPA)
Laser2) Lowering BG (208Tl /214Bi)
i.e. < 1/20 ×KL-Zen(~1.0events/ton/year)
T1/20ν > 5 ×1025y
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Development of Zr loaded LS
Zr(CH3COCHCOOCH(CH3)2)4 : Zr(iprac)4
tetrakis (isopropyl acetoacetate) zirconium
mw : 663.87

Solid crystal or powder
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Absorbance spectra for Zr(iprac)4
Absorption peaks ofZr(iprac)4 was foundaround at 278nm.
However, overlapped
region with emissionof anisole was existed.
Zr(iprac)4 works as aquencher for the liquid
scintillator system.
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Solubility of Zr(iprac)4 for anisole

Solubility > 31.2 wt.%

Zr(iprac)4 2242mg, PPO 999mg
and POPOP 10mg solved in
20mL Anisole> 70g/L of Zirconium could be solved in anisole.
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Light yield quenching by Zr(iprac)4
Light yield = L0 ×

σ1Nppoσ1Nppo + σ2NZr

L0 : Light yield of anisole
Nppo : Number of PPO molecular in mole
NZr : Number Zr complex molecular in moleσ1 : absorbance of PPO (mol-1)
σ2 : absorbance of Zr complex (mol-1)
PPO would help the recovering light yield.
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48

Recovering the light yield
Measured at several conditions of PPO concentration
5wt.% PPO helps
actually recovering thescintillation light yield.

48.7±7.1% light yield
to standard cocktail
was obtained at
10wt.% concentration.
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49

Recovering the energy resolution
Measured at several conditions of PPO concentration
5wt.% PPO helps again
the energy resolution
35% → 13%. at 10wt.%
of Zr(iprac)4.
13.0±2.0%√(40%/9.2%)X(3.35MeV/1.03MeV)= 3.5±0.5% at 3.35MeV
Achieved goal !
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Stability of liquid scintillator

Feb. 27,2015

Mar. 14, 2016

Keep transparent liquid andno precipitate is found.
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51Measurement of backgrounds from LS
1.120MeV Measured by lowBG CsI(214Bi)0.609MeV(214Bi)+
0.583MeV(208Tl)1.765MeV(214Bi)
2.204MeV(214Bi)2.615MeV(208Tl)Using subtracted # of events around 2.6MeV and 2.2MeV
214Bi < 4.9x10-20g/g
208Tl < 2.7x10-22 g/g(238U < 6.4x10-6 g/g) (232Th < 7.4x10-7 g/g) (c.f. KL 10-18g/g)
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Property of Cherenkov light Refractive index of anisole : n=1.518
 Cherenkov angle is determined bycosθ= 1/n’β (Ee>0.7MeV) n’>n
 Assuming 1.65MeV electron, then
β=0.972 and Cherenkov angel θ=47.3
degree are expected.
 Number of Cherenkov photon :100 photon/MeV (400nm – 600nm)

c.f. Light yield of Scintillation : ~12000photon/MeV

Cherenkov light = ~1% of scintillation light
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Simulation of 208Tl decay
1) E : 3.0-3.7MeV
1555 events
2) fiducial volume
91 events
3) Multi events
22 events
4) Closer events
5events
1/20 BG reduction
could be achieved
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