シビアアクシデント時の燃料からの放射性物質放出工藤 保
日本原子力研究開発機構「第二回溶融事故における核燃料関連の課題検討ワーキンググループ」
平成２３年１１月４日

①

はじめに 1/3
原子炉: 燃料中への放射性物質の蓄積事故の防止、事故影響の低減
多重防護
しかしながら……
TMI-2事故等

シビアアクシデント条件下におけるソースターム評価研究が多く行わ
れる
放射性物質

燃料からの放射性物質の放出: ソースタームの第一段階目
多くの実験を実施

②

はじめに 2/3
燃料からの放射性物質放出に関する実験計画
米国 (ORNL): HI及びVI実験
比較的高温での実験により低揮発性の核種であるBa, Sr,Mo, Eu, Ru, Ce及びPuのデータを取得
Te及びSn: 揮発性であるがそれらの放出は被覆管が酸化するまで遅れる

これら実験から多くのデータを取得

しかしながら,仏国 (CEA): HEVA及びVERCORS実験•燃料温度2900 K以下

研究炉における再照射によりTe, Mo, Ba、La等の短半減期核種のオンラインデータを取得•MOX燃料からの放射性物質放出: 少ない

ガンマトモグラフィーによる非破壊での燃料の最終状態を確認•燃料酸化と溶融の相互影響: ほとんどなし

カナダ (AECL): MCE, HCE, UCE実験シリーズ
雰囲気の影響: 酸化条件では揮発性元素とルテニウムの放出の増加を確認

はじめに 3/3
VEGA計画
Verification Experiments of radionuclides Gas/Aerosol release

酸化雰囲気等で燃料を融点まで昇温可能な実験装置を製作し、広い範囲のデータを取得
１．燃料温度： 3150Kまで>燃料が溶融する温度まで昇温してセシウム放出を調べる
２．燃料：UO2, MOX>UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出を調べる
３．雰囲気：He, Steam> 燃料の酸化及び溶融の複合的な影響を調べる③

④

VEGA実験
装置の外観

実験の流れ

燃料測定用γ線検出器

装置の組立

放射性物質の流れ

遠隔操作

フィルタ (ボックス内)

Cs、Sb、Te等
昇温U、Pu、Mo、Sr
分析

タングステン管

線γ検出器

タンタル板
タングステン
るつぼ
照射済燃料
カーボン断熱材

不活性雰囲気の場合
キャリアガス

γ線測定

装置の分解（配管切断、フィルタ取り出し）

加熱炉

配管

放出量の評価配管、フィルタの酸洗(遠隔操作)↓
化学分離↓
ICP-AESを用いた定量またはα線測定

溶融固化組織⑤１．温度の影響 ペレットが溶融するような高温でのCs放出を評価
雰囲気：ヘリウム泡状組織（融点直下）
被覆管：なし最高温度：3130 K

1800K～2800Kの温度：
固体内拡散による放出50µm

燃料融点約3100K

放出率係数 [1/min]

1.E+003200 2800

温度 [K]
2400 2200 2000

2800K超の高温領域：
放出速度増大1800

Cs・放出メカニズムの変化
・燃料融点（約3100K）以下の温度

1.E-01領域で放出は加速されることを実測

1.E-02

放出速度増加
1.E-03345-4
温度逆数 [×10 /K]

6⑥

２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 1/7
燃料タイプの影響 (PWR-UO2, BWR-UO2 and ATR-MOX)

PWR-UO2

試験燃料
BWR-UO2 ATR-MOX

燃焼度 [GWd/t]475643

線出力密度(平均値) [kW/m]

182628

ペレット温度（評価値）[中心平均値] [K]

1000

1500

1700

照射中の核分裂ガス放出（FGR） [%]

0.4

1220

雰囲気：ヘリウム
被覆管：なし最高温度：3130 K

1620K

2310K

2780K

3130K

3000
2000
1000

100

Cs Fractional Release (%)

4000

MOX
80
60

⑦

Csの放出は核分裂ガスとほぼ同等
照射後の燃料
結晶粒

BWR
開気孔
Cs：残留核分裂ガス：
放出40

PWR

200-20Fuel Temperature (K)２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 2/7 Csの放出

0204060Time (min)80

100120低温域における燃料間のCs放出に違い→結晶粒界への移動量の違い?

粒界気泡
Cs：残留核分裂ガス：
残留Cs Fractional Release (%)

1620K
80

1770K

40002310K 3000
2000
1000
MOX60BWR

4017%

010%
1%
0

開気孔から照射中の核分裂ガス（FGR）の放出割合
ATR-MOX: 20%
BWR-UO2: 12%
PWR-UO2: 0.4%⑧

結晶粒開気孔粒界気泡
1670から1770Kにおける結晶粒界気泡からの急激放出

25%20Fuel Temperature (K)２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 3/7 Csの放出

13%

PWR

208%
40 Time (min)K. Une, et al., J. Nucl. Mater., 189,210(1992).

結晶粒界気泡からFASTGRASSコードによって評価された核分裂ガスの割合
ATR-MOX: 13%
BWR-UO2: 11%
PWR-UO2: 9%

1770K以下の比較的低温におけるCs放出は、照射中の線出力密度に依存する

２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 4/7 Csの放出⑨Release Rate Coefficient[%/min]

100BWR-Cs
PWR-Cs
MOX-Cs1013130K

2310K

2780K

0.1
3.0

3.5

4.0

4.5

Reciprocal Temperature [10 -4 /K]

燃料間に違いはほとんどなし

高温域におけるCsの放出は、燃料のタイプに影響されない⑩２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 5/7 低揮発性元素の放出

Total fraction of release [%]低揮発性元素の放出割合の評価
10010BW R-UO2
MOX

10.1
0.01UPuSrMo

Elements
初期存在量に対する低揮発性元素の放出割合はMOX及びUO2でほぼ同じで、燃料の種類による違いはない
従来の水蒸気雰囲気における実験ではPuの放出割合はUより一桁以上小さかったが、本実験ではMOX燃料、UO2燃料ともに同程度か僅かに高い傾向が見られる → 次ページ

101

BW R-UO2

UMOX0Release Rate Coefficient [%/min]

10-1

10-2

10-3

1010-43130K2310K

2780K

10102101Pu

BW R-UO2
MOX-1

1010-2-3

1010-4
3.54.0

実験雰囲気-200 酸素濃度：5ppm

4.55.0-4

Reciprocal Temperature [10 /K]

U: 大きな変化無し
Pu: 3130 Kにおいて放出速度大2900K

燃料: 2900K
以上で還元-400-600

燃料-8002000-4100

10-53.00-1000-5分圧 : LOG p [MPa]102酸素ポテンシャル [kJ/mol O2]⑪２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 6/7 低揮発性元素の放出-5-6-7

酸化物が金属が安定
安定(燃料の還元)
2500

温度 [K]

3500

燃料の還元

還元された燃料で放出は
U: 僅かに小さく
全Pu化合物 Pu: 大きくなる

全U化合物-8-9-101.90

3000

1.95

2.00

2.05

固体中のO/M比3130 KにおけるUに比べて大きいPuの放出速度は燃料の還元が主原因であり、それによるPu化合物の分圧増大により説明できる

⑫２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 7/7 低揮発性元素の放出
102101SrSrO

BW R-UO2
MOX10-1

010-2-53130K

2780K

2310K

10102
110Mo

BW R-UO2MOX

10010-110-210-3

2200K-400
Mo/MoO2-600

3.54.04.5-45.0

Reciprocal Temperature [10 /K]>3130 KにおけるSrの放出速度の増加>Moの高温域での放出速度低下

還元3100K-800-1000
Sr/SrO

-1200

10-410-53.0

還元

Carrier gas

1010-4

Boiling point：3300K 1700K
MoO2 Mo
Boiling point：2300K 5000K-200 Oxygen：5ppm-3

ΔGO2 [kJ/mol O2]

Release Rate Coefficient [%/min]

100

Sr01000
2000
3000
Temperature [K]

酸化物の還元によるもの

揮発性元素の放出は、その雰囲気での化学形を評価することが重要

⑬３．燃料の酸化と溶融の影響 1/6
被覆管付きの燃料を用いた水蒸気雰囲気下における 放射性物質の放出に関してUO2 の酸化及び溶融の影響を調べた

放射性物質放出の増大

UO2 酸化UO2 溶融UO2+Ox→UO2+x
UO2+x→UO2
還元

UO2+Zr→(U, Zr)O2抑制

UO2-ZrO2 の溶融反応はUO2-Zrに比べて起こりづらい

被覆管

酸化

酸化した被覆管

Zr+O2ZrO2

高融点

⑭３．燃料の酸化と溶融の影響 2/6
水蒸気雰囲気での高温実験のために加熱炉構造材料として、水蒸気雰囲気、燃料が溶融するような高温で安定なトリア(ThO2)を使用成型加工法を確立
製作当初

W 内管
(高周波誘導加熱)

ThO2 内管

385mm

Ta 板

完成品

セラミックの製作技術を適用
・粉体の熱処理・遠心鋳込み法

Wるつぼ
燃料

黒鉛
断熱材
不活性雰囲気(W 加熱炉)ThO2
るつぼ
黒鉛サセプタ(高周波誘導加熱)
水蒸気雰囲気(ThO2 加熱炉)

⑮2300K2000K

10030002770K

2000801000

実験結果
(水蒸気)

60

計算値 (拡散放出)
UO2酸化及び溶融のない不活性雰囲気下から得られた
拡散係数を使用

402000

Cs放出割合:Fuel temperature [K]Cs fractional release [%]３．燃料の酸化と溶融の影響 3/650100
Time [min]水蒸気雰囲気実験(被覆管有り)>150
不活性雰囲気実験(被覆管無し)UO2 酸化と溶融の影響か?

⑯

３．燃料の酸化と溶融の影響 4/6

1002770K

2300K

2000K

2000

計算値
(酸化)

803000

計算値(拡散放出)

60401000

Fuel temperature [K]Cs fractional release [%]UO2酸化モデルにより評価

計算値 (酸化後2030K以上で還元)

200

実験値
0UO2酸化による計算値との比較

50Time [min]100150溶融ジルカロイによる一旦酸化したUO2+x の還元を行った評価との比較

Csの放出は約2000 Kまで被覆管の融点2030 K以上におペレット酸化により増大する。
いてはペレットの還元によって、その温度以上では実験は酸放出速度の増加は見られない。
化による放出の促進を示していない。
2500 K以上では過大評価
溶融の影響?

３．燃料の酸化と溶融の影響 5/6
水蒸気雰囲気下における燃料の溶融
2mm

溶融ジルカロイとの相互作用により燃料ペレットの溶融が起こった(U,Zr)O23mm
Observation
UO2 pellet
5mm
Observation

Horizontal Observation
Zr rich (Cladding)(U,Zr)O25mm
8mm

5mm
Crucible

Lacked during
cut operation

UO2

Vertical Observation

燃料ペレットの高さ
実験前: 20 mm
実験後: 5から8 mm
ペレットの60から75%が溶融したと評価⑰⑱Cs fractional release [%]UO2 溶融モデルによる評価
2000K
計算値
(水素雰囲気中の溶融)

100
8060

2000
計算値 (酸化後2030K以上で還元)

1000

計算値 (水蒸気雰囲気中の溶融)
溶融速度:
水素雰囲気中の1/1000

402002770K

2300K

3000

Fuel temperature [K]３．燃料の酸化と溶融の影響 6/6

実験値0

水素雰囲気中におけるUO2 溶融モ
デルとの比較
急激な溶融は見られず、水蒸
気雰囲気中におけるCs放出速度の増加はごく僅か

50Time [min]100150水蒸気雰囲気中における低下した
UO2 溶融速度との比較
水蒸気雰囲気中の溶融速度は、水素雰囲気中に比べておよそ1/1000と極めて小さくなる

まとめ
１．燃料温度の影響
 セシウムの放出は、燃料の泡状化及び溶融により増大する
２．UO2及びMOX燃料からの放射性物質の放出 セシウムの放出に関し、低温域において照射中の温度に依存して放出挙動は異なるが、燃料のタイプによる相違は見られない

 低揮発性元素であるU、Pu、Sr及びMoに関して、UO2とMOXで放出に差は見られない

３．燃料の酸化と溶融の影響
 水蒸気による燃料酸化のため約2000Kまではセシウムの放出が増加する
 2030 K以上では一旦酸化した燃料が溶融ジルカロイにより還元されることで酸化による放出増大は見られなくなる 水蒸気雰囲気下では被覆管の酸化により水素雰囲気に比べて燃料の溶融速度が低下することを定量的に示した⑲