JEMEA Journal Vol.4 (2020.11)

学術論文
マイクロ波局所加熱に関する新規評価方法～表面改質に関するパルス照射モードの探索～
New evaluation method for microwave local heating-Search for pulse irradiation mode about interfacial modification薗部 智史 1、柴田洋輔 1、齊内 希幸 1、朝熊 裕介 1* 、Anita Hyde 2、Chi Phan2
Satoshi Sonobe, Yosuke Shibata, Kiyuki Saiuchi, Yusuke Asakuma,
Anita Hyde, Chi Phan
１. 兵庫県立大学大学院工学研究科化学工学専攻
２. Curtin University, Department of Chemical Engineering
1. 〒671-2280 兵庫県姫路市書写 2167
2. GPO Box U1987, Perth, WA 6845, Australia
1. 2167 Shosha, Himeji, Hyogo 671-2280, Japan2. GPO Box U1987, Perth, WA 6845, Australia
corresponding author*, e-mail address : asakuma@eng.u-hyogo.ac.jp
キーワード: マイクロ波、選択加熱、無次元数、表面改質、エネルギー集中
Keywords: microwave, selective heating, dimensionless number, interfacial modification, energy concentration
Abstract
Although interfacial modification by microwave selective heating has been reported in previous study, it was difficult to estimate
the thermal energy concentration of the absorption at liquid-liquid interface. In this study, optimum operation of microwave pulse
mode was investigated to enhance the effect of surfactant desorption by using our dimensionless number of the local heating.
According to the results, it was found that power is an important factor for the quick thermal response of interfacial tension. Finally,
dimensionless number is expected to be a good tool for controlling heat transfer at the interface.
1. 緒言
近年、マイクロ波の選択加熱によって水と油を分離等の物性値の低下が理由として挙げられているものの、するエマルジョンの解乳化が注目を浴びている[1-5]。

詳しい原因は明らかになっていない。一方で、著者らは、

特に、原油の採掘時の随伴水の解乳化でマイクロ波をマイクロ波の選択加熱が引き起こす液液界面でのエネ使う場合、熱源はその後の精製プロセスでも必要であ

ルギー集中による表面改質に注目している。前報におる。そのため、マイクロ波照射による解乳化はエネルギ

いて[6-8]、マイクロ波が極性の無い油相を通過し、水相ー的にも有利である。解乳化のメカニズムとして、粘度との界面に吸収されることによって、照射中および照10

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射後の界面張力の解析結果から表面改質が達成できることを示唆している。本手法の問題点として、過度にマ3. 実験および解析方法

イクロ波が集中することによるプロセスの不安定化が前報で示したように[6]、マイクロ波照射中および照あげられる[9]。特に、高出力で長時間照射すると、突射後の界面張力の算出を行った。まず、界面活性剤沸を引き起こし、表面改質の効果が小さくなる。一方で、(Triton X-100、0.2 mM)を含む水溶液(2 mL)と n-デカン

できる限り高出力照射でその効果を高めたいことから、(5 mL)を光学石英セル(30 x 30 x 30 mm)に挿入する。そマイクロ波照射時の液液界面での熱収支を定量化し、の後、Fig. 1 に示すように、このセルをマイクロ波照射

この非平衡局所加熱を制御し最適化する必要がある。

炉(2.45GHz)の中心に静置する。テフロンパイプ(外径

一般に、熱流体の分野において、物質・熱移動現象を2 mm, 内径 1 mm)により吊り下げたテフロンボール考えるとき、Re 数や Nu 数等に代表される無次元数を(1/4 インチ)を界面に挿入することで、上層が油相、下用いる。本研究では、著者らが提案している「マイクロ層が水相の湾曲したメニスカスが形成される(Fig. 2)。

波局所加熱に関する無次元数」を用いて[9]、表面改質輝度の違いから液液界面を抽出し、テフロンボールとに向けたマイクロ波照射モードの最適化や重要な因子

界面の接触角や湾曲度合いからマイクロ波照射前後のを探索することを目的とする。

界面張力を算出する[10,11]。また、図中左上に示すように、テフロンパイプ及びテフロンボール内を通して貫2.無次元数の導入

通した光ファイバーでボール下部の水相の温度を測定

マイクロ波の界面でのエネルギー集中に関して、著する。実際の現象では、パルス照射中の界面での発熱が、者らは下記のような無次元数を提案している[9]。
Mw= W/(Hd)=(WCp)/(Hd)

インターバル中にゆっくりと水相内部の温度測定点に熱伝導していく。そのため、後の Figs. 3-6 の(b)右軸で(1)示す温度は、タイムラグがあり、インターバル中に上昇したように見える。従って、実際の界面の温度は、照射

ここで、W [J/s]は照射出力、 [m2/s](=Cp :熱伝導中がもっとも高くインターバル中は低下すると考えら

率，: 密度，Cp: 比熱)は熱拡散率、d [m]はマイクロ波れる。

浸透深さ、H [J/g]は蒸発潜熱である。なお、, , Cp, H

照射方法として、前報の低出力(80 W)で長時間(1 分)は温度依存性を示すため、各温度でその変化を考慮しの連続照射では表面改質としては不十分であったためた。実際は、d の温度依存性が極端に大きいため[9]、主[6]、今回、400 W までの高出力照射を試みた。前述のに無次元数は W, d で支配される。界面でマイクロ波がように、高出力の長時間照射では沸騰するため、エネルより強く吸収する条件として、値が大きいほど効果的ギー分散を目的にパルス照射を用いた。

である出力 W を分子に、逆に小さい値ほど集中する効

今回、Tables 1-2 に示すように、パルス周期(25s)と全果の熱拡散率、浸透深さ d、蒸発潜熱 H を分母に配置

照射エネルギーを固定し(4800 J)、照射出力変更とサイする。その結果、この無次元数が大きい方が界面に熱エクル回数変更の 2 つの条件の実験を行った。例えば、ネルギーが集中し、熱拡散よりも発熱の影響が大きく各パルス照射の時間 t1 とインターバル t2 を変更した。

なる。そのため、発熱が続き、熱拡散を上回る状況が続すべての条件において、界面から突沸が起こらないこ

けば、局所的加熱による沸騰が生じやすくなる。逆に、とを確認している。

この無次元数が小さい場合、沸騰が起こりづらいことになる。さらに値が小さい場合は、通常加熱の効果に近づき熱伝導が支配的になり、マイクロ波による表面改質に関する特異効果が期待できなくなる。本研究では、種々のマイクロ波照射モードに対して、この無次元数を用いて表面改質の効果を検討する。

11

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際の照射は色付きの領域で表す。
光学セル内

まず、Fig. 3 (a)に示すように、低出力(60 W)の照射では、ゆっくりと温度が上昇していく。Triton X-100 が吸光ファイバー温度計着した界面では、温度ともに張力も上昇する。Triton X-

光学セル

100 のような中性で短い界面活性剤は吸着能力が弱い。
そのため、水分子の熱振動による張力低下よりも、温度LED 光源上昇による界面活性剤分子の乱れや脱着の影響が強くなり、張力が大きくなったと考えられる。また、Fig. 3(b)に示すように、パルス照射後、温度が室温に近づく

カメラ

につれて、界面張力がゆっくりと初期値に戻っていく。
Fig. 1: Experimental appratus.

このパルス照射前後でのプロットの差(ヒステリシス)が、マイクロ波の局所加熱によって引き起こされた界面活性剤の乱れや脱着の効果であると考えられる。

油相テフロン
ボール

Interfacial tension [mN/m]

18
水相(a) Before MW(b) After MW

Fig. 2: Examples of image of interface.

Irradiation
time, t1 [s]201053Interval, t2[s]5152022Cycle
number444
42-1
1-3
2-22-3

Power[J/s]240240240240

Irradiation
time, t1 [s]451020Interval, t2[s]212015-940

620
30306090Time [s]120(a) TimeTable 2 Experimental conditions for cycle number.
No.

60
120Interfacial tension [mN/m]

1-1
1-2
1-3
1-4Power[J/s]60120240400150Table 1 Experimental conditions for different power.
No.

80

Temperature [℃]

テフロン
パイプCyclenumber5421181512963020304050

6070

Temperature [℃](b) Temperature
Fig. 3: Interfacial tension profiles at lower power (No.1-1).
次に、Figs. 4, 5 が示すように、高出力になるにつれ4. 結果と考察
Figs. 3-6 に、各条件における界面張力を示す。(a)ではて、影で示したパルス照射中および照射直後で、界面張経過時間、(b)では温度との関係を示す。また、(a)にお力が瞬時に上昇することがわかる。この時、照射前後のいて、曲線の温度は右軸で、界面張力のプロット(塗りヒステリシスの差が 5-7 mN/m と低出力時に比べ大きつぶし:パルス照射中、白抜き:照射後)は左軸で示し、実12JEMEA Journal Vol.4 (2020.11)

15601294062030じエネルギーの照射においても、より高出力が効果的であることがわかった。一方、非照射のインターバル中で界面張力は減少する。これは、パルス照射で脱着もしくは乱された界面活性剤分子が、インターバル中に一部再吸着したと考えられる。
最後に、Fig. 6 のサイクル回数を減らしパルス 1 回

00306090Time [s]あたりの照射時間を長くした条件では、Figs. 4,5 と同120様に、大きなヒステリシスが見られ、表面改質の効果が(a) Time高いことがわかる。これらの出力やサイクル回数が界面張力への応答性への効果を検討するために、前項で15示した局所加熱に関する無次元数を用いた。

1296Interfacial tension [mN/m]Interfacial tension [mN/m]

1830204060

80

Temperature [℃]1002080

1560

1040

52003060

Time [s]

9080

1560

1040

5200010203040

Time [s]5060

25120(a) Time
25

Interfacial tension [mN/m]20(a) Time001000

Interfacial tension [mN/m]

25

Temperature [℃]Interfacial tension [mN/m](b) Temperature
Fig. 4: Interfacial tension profiles at medium power (No.1-2).

25Temperature [℃]Interfacial tension [mN/m]

くなった。つまり、界面活性剤の脱着現象に関して、同80Temperature [℃]182015105020204060Temperature [℃]8010015(b) Temperature

10Fig. 6: Interfacial tension profiles for longer cycle number

5(No.2-2)020406080100Fig. 7 に、無次元数と各パルス照射(図中左上へ 1, 2, 3,Temperature [℃]4 段)によって引き起こされた照射停止前後で得られる(b) Temperature

界面張力の最大値との関係を示す。まず、(a)の出力のFig. 5: Interfacial tension profiles at higher power (No.1-4).

影響では、低出力の 60 W の場合、2-3 mN/m の上昇量13JEMEA Journal Vol.4 (2020.11)であるのに対し、高出力では 5-7 mN/m と大きくなる。
また、同じ段数で比較すると、無次元数が大きくなると5. 結論界面張力が大きくなった。

液液界面にマイクロ波を照射し、照射中および照射一方で、(b)のサイクル回数の影響では、無次元数に後の界面張力を測定した。今回、局所加熱により沸騰を対してほぼ同一の相関がみられた。この条件では、異な引き起こすことから、エネルギー分散を目的として高るサイクル数でも、240 W の総照射時間は 20 s で同じ出力パルス照射を実践した。照射出力の影響では、よりであり、今回のインターバル t2 の範囲では、エネルギ高い出力で界面張力を瞬時に増加させることができた。

ーを分散したとしても表面改質には及ぼす影響は小さ一方で、同じ出力の場合、著者らが提案の局所加熱に関いことがわかった。

する無次元数との相関から、パルス照射のエネルギー

上記のように、マイクロ波の高出力照射が表面改質

分散度合いの違いが表面改質に及ぼす影響は小さいこに有利であり、パルス照射によってエネルギーが分散とが分かった。さらに、この界面張力の変化は、界面活したとしてもその効力が維持できることを無次元数に性剤の乱れや脱着の影響が考えられ、界面でのエネル対するプロットから示すことできた。より高出力照射

ギー集中に関する無次元数が有効な指標となることをにするためには、沸騰を抑制する観点から、より短時間示した。

での照射や各照射間のインターバルを長くすることが引用文献

抑制を考慮した照射条件の探索や、表面改質を評価す

1. D.Santos, E.Rocha, R.Santos, A.Cancelas, C.Dariva,る指標として期待できる[12]。

Separation and Purification Technology, 18922 (2017) 347-

Interfacial tension [mN/m]

求められる。このように、今回示した無次元数は、沸騰

60W-20s5s
240W-5s20s
25420356.

120W-10s15s
400W-3s22s

32. R.Palou, R. Camacho, B.Chávez, A.Vallejo, J.burto, Fuel,113 (2013) 407-414.

2115

3. N.Abdurahman, R.Yunus, N.Azhari, N.Said, Z.Hassan,Energy Procedia, 138 (2017) 1023-1028.

10

4. L.Xia, S.Lu, G.Cao, Journal of Colloid and Interface

5Science, 271 (2004) 504-506.

0020

4060805. C.Kuo, C.Lee, Separation and Purification Technology, 74100(2010) 288-293.

Dimensionless number [-]Interfacial tension [mN/m](a) Power
240W-4s21s
240W-10s15s

6. S.Sonobe, Y.Shibata, N.Minamishima, Y.Asakuma,A.Hyde,

240W-5s20s
240W-20s5s

C.Nguyen,C.Phan,Japan

Societyof

Electromagnetic Wave Energy Applications, 3 (2019) 46-52.

25

7. Y.Shibata, A.E.Hyde, N.Minamishima, Y.Asakuma,

20

C.Phan, Colloids and Surfaces A: Physicochemical and

15

Engineering Aspects, 556 (2018) 127-133.

10

8. S.Sonobe, Y.Shibata, N.Minamishima, Y.Asakuma,

5A.Hyde, C.Nguyen, C.Phan, Heat and Mass Transfer, 56

0010203040(2020) 1343-1351.

50

Dimensionless number [-]9. S.Sonobe, Y.Shibata, Y.Asakuma, A.Hyde, C.Nguyen,(b) Cycle number
Fig. 7: Relation between interfacial tension anddimensionless number.

C.Phan, Colloids and Surfaces A: Physicochemical andEngineering Aspects, 591 (2020) 124560.
10. A. Hyde, C. Phan, G. Ingram, Colloids and Surfaces A:14

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Physicochemical and Engineering Aspects, 459 (2014) 267–273.
11. A.Hyde, M.Horiguchi, N.Minamishima, Y.Asakuma,
C.Phan, Colloids and Surfaces A: Physicochemical andEngineering Aspects, 524 (2017) 178-184.
12. S.Sonobe, Y.Shibata, Y.Asakuma, A.Hyde, C.Phan,International Journal of Heat and Mass Transfer, 159 (2020)
120107.
Manuscript received:

Apr. 15, 2020

Revised:Aug. 27, 2020

Accepted:

Aug. 30, 202015