宇宙暗黒物質探索
PICOLON計画
Pure Inorganic Crystal Observatory
for LOw-energy Neutr(al)ino
超高純度の無機結晶を使って宇宙暗黒物質・二重ベータ崩壊を研究しよう
K.Fushimi et al., Proc. of the 24th Workshop on Radiation
Detectors and Their Uses (2010) 99.
K.Fushimi et al., Prog. Theor. Exp. Phys. 2021, 043F01.
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

1内容
1. 宇宙暗黒物質について
2. 二重ベータ崩壊について
3. PICOLON計画
4. CANDLES計画
5. 将来計画

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

22．宇宙暗黒物質について
1937 Zwikcy かみのけ座銀河団の質量が大きいことを報告
間接的には証拠が挙がっている
地球の周りにもいるはずだが･･･
F.Zwicky, AstroPhys. J. 86 (1937) 217.

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

3我々の銀河系にも宇宙暗黒物質がある

太陽系

銀河系の質量分布を観測
我々の銀河系にも光らない物質が存在 （右図）

Y.Sofue and V.Rubin, Ann. Rev. Astron. Astrophys.
39 (2001) 137.

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

4

Y.Jiao et al., arXiv:2309.00048v1

PlanckΛCDM!"#$%&'(=6DiscThis work
Bulge!"#$%&'(Gas=3

Less DM in MW.

Dust
太陽系
2023年10月6日

岡山理科大セミナー5

宇宙暗黒物質の候補
基本的な性質◦重い◦たくさんある◦電荷を持たない◦既知の素粒子理論では説明できないもの◦究極の理論で説明できるものだったら良いな◦WIMPs (Weakly Interacting Massive Particles)◦Axion, dark photon
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

6

WIMPsの信号は季節的な変化もあります.

30

244km/sec

km/secA.Drukier et al., Phys. Rev. D33 (1986) 3495.
K.Freese et al., Phys. Rev. D37 (1988) 3388.

2023年10月6日

岡山理科大セミナー9予想されるエネルギースペクトル（NaI(Tl)）
Na, mx=50 GeV/c2
σp-x=1×10－36 cm2Black; June
Red: December

2023年10月6日

岡山理科大セミナー10

宇宙暗黒物質探索の現状

M.J.Zurowski ICRC2023 Proceedings arXiv:2309.12983v1

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

11

無機シンチレーターによる宇宙暗黒物質探索
原理：
WIMPsと原子核の弾性散乱で生成する蛍光を観測
1990年代後半から開発競争が激化
固体： NaI(Tl)、CsI(Tl)、CaF2(Eu)
液体： キセノン、アルゴン高純度結晶、高純度ガス(液体)の開発
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

12

無機シンチレーターの原理
シンチレーションとは： 放射線などのエネルギーにより蛍光を発する現象
伝導帯

禁制帯
Band Gap

添加物によるエネルギー順位
可視光の蛍光価電子帯

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

13

無機シンチレーターのいろいろ
Particle Data p571.

2023年10月6日

岡山理科大セミナー14

宇宙暗黒物質探索，二重ベータ崩壊に使われているシンチレーター
伏見：『宇宙物理学入門第3版』ｐ133

2023年10月6日

岡山理科大セミナー15固体無機シンチレーターの利点•運転コストが低い•常温で運転可能•大容量検出器が製造可能•蛍光量が大きい2023年10月6日

岡山理科大セミナー16固体無機シンチレーターの課題•高純度化が困難•液体シンチならば蒸留を繰り返せばよい•大容量検出器が製造可能なのは限られている•蛍光量が大きいが，時定数が長い•高計数率，大型化に不向き
2023年10月6日

岡山理科大セミナー17感度の高い無機シンチレーター
いろいろな試み◦ 蛍光量の大きな結晶◦ CaI2NaI(Tl)の3倍◦ 方向感度を持つ結晶◦ ZnWO4

異方性結晶

2023年10月6日

岡山理科大セミナー18

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

19

方向感度を持つ結晶
J.W.Pedersen, H.Sekiya and K.Ichimura, PTEP 2020, 023C01.
V.Caracciolo et al., SciPost Phys. Proc. 12, 021 (2023).

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

20

NaI(Tl)を使う他グループの現状
ANAIS 2.5 dru
J.Amare et al., Phys.Rev.D103 (2021)102005

COSINE-100 2.2 dru
G.Adhikari et al., Science Advances 7 (2021) eabk2699

1.1 dru

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

21

COSINE-100 (韓国)
Scientific Reports | (2023) 13:4676

2023年10月6日

岡山理科大セミナー22

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

23

SABRE
Eur. Phys. J. C (2022) 82:1158

2023年10月6日

岡山理科大セミナー24

2023年10月6日

岡山理科大セミナー25

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

26

R.Maruyama

talk in TAUP2017

DAMA包囲網PICOLON
DM-ICECOSINESABRE
ANAIS

2023年10月6日

岡山理科大セミナー27

二重ベータ崩壊について
二重ベータ崩壊では、ニュートリノのeffective neutrino massを測る。
二重ベータ崩壊とは質量数が偶数の核で起こりうる。
LS結合とエネルギー順位◦ 陽子数と中性子数の両方が偶数個： 偶々核 even-even nucleus◦ 陽子数と中性子数の両方が奇数個： 奇々核 odd-odd nucleus◦ 軌道角運動量とスピン角運動量の相互作用により、エネルギーが高くなってしまう。
◦ 偶々核だと核子の総スピンが0になり得る→ エネルギーが低い◦ その結果、奇々核よりも軽くなる。
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

28

!
"
#$%
的'
禁止

2023年10月6日

2回
一気'
崩壊/
01
軽3
4
56
岡山理科大セミナー30

二重ベータ崩壊の種類
2nbb
𝐴, 𝑍 → 𝐴, 𝑍 + 2 + 2e! + 2𝜈e
標準模型の範囲内で起こる。
0nbb
𝐴, 𝑍 → 𝐴, 𝑍 + 2 + 2e!
標準模型の範囲内で起こらない。
レプトン数非保存（レプトジェネシス）2023年10月6日

岡山理科大セミナー

31

DBD Projects
EuropeCOBRA CUORE
116Cd
130Te
CdZnTe BolometerGERDA
NEXT
76Ge
136Xe
High-PTPC HPGe
SuperNEMO
82Se
Tracking

CUPID
100Mo,82Se
Bolometer

China
PandaX-III
136Xe
High-P TPC

Fluid type

136Xe

Crystal type

76Ge

Korea
AMoRE
100Mo
40Ca100MoO4

KamLAND
136Xe
Japan
Xe-LS
CANDLES AXEL (R&D)
136Xe
48Ca
High-P TPC
CaF2
DCBA
ZICOS (R&D)
150Nd
96Zr
Drift chamber
Zr-LS

130Te,96Zr(scintillating)bolometer
North America
EXO-200 SNO+
136Xe
130Te
TPC
Te-LS
Majorana
76Ge
HPGe
LEGEND
76Ge
HPGe

Many projects have been
carriedout
so far and are proposed.
2023年10月6日
岡山理科大セミナー

32PICOLON計画
Pure Inorganic Crystal Observatory
for LOw-energy Neutr(al)ino
超高純度NaI(Tl)結晶の開発◦ 宇宙暗黒物質探索

超高純度CaF2結晶の開発◦ 二重ベータ崩壊探索実験

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

33

結晶純度向上の目的と目標
宇宙暗黒物質探索に対するバックグラウンド◦ 低エネルギー放射線(ベータ線，X線）◦ 高エネルギーガンマ線（コンプトン散乱）

二重ベータ崩壊探索に対するバックグラウンド◦ 高エネルギーベータ線，ガンマ線

U,Th系列 （多数のベータ線，ガンマ線）
40K (1.4 MeVガンマ線，ベータ線)
その他の宇宙線生成核種いろいろ
いずれも1-10 µBq/kg以下に抑えたい
2023年10月6日

岡山理科大

セミナー

34

PICOLONの取り組み
超高純度NaI(Tl)結晶の開発
現在は大型化に向けた検討を推進
直径7.54 cm高さ7.54 cm
純度の確認とデータ解析法の確立

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

35

Why NaI(Tl) ?
Xeで十分な感度を出しているが見つかってない。
Xeに集中すべきか？
DAMA/LIBRAの領域はこの図の欄外

E.Aprile et al., PRL 131, 041003 (2023)

2023年10月6日

岡山理科大セミナー36

宇宙暗黒物質探索実験から得られる情報
WIMPsの場合：2種類の相互作用SIとSD
SDは原子核のスピンに依存
Xeは中性子が奇数個
NaとIは陽子が奇数個
Axionの場合

複数の標的核で探索することは重要

原子番号が大きいほど断面積が大きい

2023年10月6日

岡山理科大セミナー37放射性不純物の除去が課題障害となる放射性不純物は？
天然放射性核種
40K β線とK-X線：

20 ppb以下＝600 mBq/kg

210Pb β線とガンマ線とL-X線：10-20 g/g以下=30μBq/kg

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

38

NaI(Tl)純度の現状：
固体無機シンチレーターで最高純度
DAMA

COSINEANAISSABRE

natK (μBq/kg)

<600

<1060

545~1200

120232Th(μBq/kg)

2~31

2.5~35~40.8

226Ra(μBq/kg)

8.7~124 11~451~ 10

5210Pb(μBq/kg)

5-30

700~3150360

10~3000•
U-chain: 1ppt= 12.3μBq/kg•
Th-chain: 1ppt= 4.0μBq/kg
210Pb:•
1ppt=2.5kBq/kg
DAMA: NIM A592 (2008) 297.
ANAIS, SABRE, COSINE-100 : Talk slides in TAUP2021.
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

39

再結晶法
100 ℃のNaI飽和水溶液を準備
ゆっくりと室温まで冷ます
濾過して純化したNaIの結晶を取り出す
濾液にはカリウムイオンが濃集(除去)2023年10月6日

岡山理科大

セミナー

40

樹脂法鉛・ウラン・トリウム・ラジウムを除去できるイオン交換樹脂、キレート樹脂を探索。
それらの効果をICP-MSで測定して確認。
鉛除去の効果1. NaI水溶液にヨウ化鉛を添加
2. 樹脂に通液
3. 通液後の濃度を測定

2023年10月6日

岡山理科大

セミナー

41

樹脂選定のデータ(K.Fushimi PTEP 2021(2021) 043F01, https://doi.org/10.1093/ptep/ptab020)

A,B：Not sufficientlyA

B

effective

Pb CONC (ppb)Pb
additive

C：Pb reduced 1/20
D：Pb reduced 1/30
CDRESIN

2023年10月6日

岡山理科大セミナー42結晶内の放射性不純物測定
ICP-MSの分析では測定困難(210Pb＝10-20 g/g)
NaI(Tl)結晶を作り、低バックグラウンドの放射線計測が必須
1.2 kg程度の結晶を作って1ヶ月測定

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

43

Ingot85 PSD (1 dayx1.33 kg)

Low event rate !!

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

44

純化成功!

K.Fushimi et al., PTEP 2021 043F01.
226Ra

222Rn+210Po

Ingot 24 (2015)

Ingot24
226Ra 100 µBq/kg
210Po

Ingot85（2020）

50 µBq/kg

Ingot 85
226Ra 13 µBq/kg
210Po < 5.7 µBq/kg

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

45

40Kは再結晶で純化成功！

Ingot 68: 120 ppb natK
Ingot 73: <20 ppb natK

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

46

PICOLONのNaI(Tl)純度
Crystal size
natK

(μBq/kg)
232Th(μBq/kg)
238U(μBq/kg)
210Pb(μBq/kg)

純化方法

K.Fushimi et al., PTEP 2021 043F01
arXiv:2112.10116 (TAUP2021 Proc.)

Ingot71

Ingot73

Ingot85(2020)

Ingot94(2021)（2018）(2018)

Goal

3”φ×3”

3”φ×3”

3”φ×3”

3”φ×3”

5”φ×5”

<600

<900

<600

<480

<600

1.7±0.2

1.8±0.2

0.3±0.5<6<4

9.7±0.8

9.4±0.8

1.0±0.4

2<101500

1300

<5.7

<5<30

再結晶×３

再結晶×2
樹脂

再結晶×2
樹脂

-

再結晶×2

2023年10月6日

岡山理科大

セミナー

47

宇宙暗黒物質探索実験in神岡
KamLANDエリア内で実験
無酸素銅 5 cm
古い鉛 5 cm
普通の鉛 15 cm
DATA収集：2023年6月まで
2023年6月以降

2023年10月6日

岡山理科大

MoGURACAEN V1748 FADC

セミナー

48

Low energy data (K.Kotera TAUP2023)

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

49

K.Kotera et al., arXiv:2309.13941v1
Submitted to PTEP.

2023年10月6日

岡山理科大

セミナー

50

K.Kotera et al., arXiv:2309.13941v1
Submitted to PTEP.

1個(1.3 kg)かつVetoなし
次の予算で大型化

2023年10月6日

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セミナー

51

Detector system for Double beta decay : CANDLES III◦ Main detector : CaF2 scintillator

light censer

Inside photo of CANDLES
CaF2 scintillators

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

52

Double beta decay of 48CaNatural abundance vs Qββ

Why 48Ca ? : advantage of 48Ca

208Tl

◦ higher Qββ value (4.27MeV) . . .
→low backgroundbecause Q ββ value is higher than BG
Emax=2.6MeV(208Tl, γ-ray)
3.3MeV(214Bi,β-ray)◦ But small natural abundance 0.19%

Qββ(MeV)Qβ=5.0 MeV

214Bi

Qβ=3.3 MeV
208Tlγ

2.6 MeV

Double beta decay of 48Ca by using CaF2
◦ CANDLES system◦ CANDLES III : current detector system◦ Enrichment + scintillating bolometer : for next system
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

Natural abundance(%)

53Ref : K. Nakajima et al, Astroparticle Phys,100, (2018), 54-60

CANDLES III

Ref : T. Iida et al, Nucl. Inst. Meth.
A986, (2021), 164727

CaF2 scintillator (CaF2 (pure))◦ 305kg (96modules×3.2kg)◦ 48Ca：350g

Liquid scintillator (LS)4m

◦ 4π active shield(2m3)

CaF262 Large photomultiplier tube
Shielding system

Liquid scintillatorwater◦ Pb : 10-12cm◦ B4C sheet : 5mm

PMTs

CANDLES tank(stainless steel)Pb（γ-ray shield）
B sheet（neutron shield）

3m
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

54

S.Ajimura et al., Phys. Rev. D 103, 092008 (2021)

208Tl

2nbb(n,g)

305 g of 48Ca

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

55

CANDLESの結果
208Tlの汚染によって感度に制限$%##𝑇!/# > 5.6×10𝑚%

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

y< 2.9 − 16 eV
56

CaF2を綺麗にしよう！
CaF2は水に溶けないのでNaI(Tl)の様にはできない
原料を純化しよう
CaCl2+2NaF→CaF2+2NaCl
安全な合成方法だが，原料は汚い2023年10月6日

岡山理科大セミナー

57

CaCl2の純化

CaCl2の純化
CaCl2粉末の選定

不純物の少ないCaCl2粉末の選定

異なる３社からCaCl2を購入し、ICP-MSで232Th、238U濃度を測定。
CaCl2サンプル

232Th濃度（ppt）

238U濃度（ppt）

A社

23166

B社 B社を採用

1418C社

1230

CaCl2選定実験 2022年6月22～24日＠筑波大学
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

58

CaCl2の純化

CaCl2サンプルの純化

B社のCaCl2粉末を用いて、232Th、238Uを吸着樹脂で純化。
条件
・樹脂に通すCaCl2濃度は0.1 mol、1 mol、3 molの3種類
背景：今後の大量生産のために高濃度で純化したい。
・樹脂に通す回数は1～3回
目的：純化回数による不純物濃度の低下を確認したい。

2023年10月6日 岡山理科大 セミナー
CaCl2純化実験
2022年9月13～16日＠I.S.C.Lab.

59

実験結果

実験結果
純化効果の確認
サンプル名

4.37±0.04

4.5
4.0
3.5

3.5±0.3

3.0
2.5

3回純化

2.0

CaCl2中の238U濃度について、純化が3回のものがBlankの値に最も近い→純化回数は3回以上が望ましい

1回純化

原液/10

1.5
1.152±0.009

1.00.42±0.03

0.65±0.02

0.53±0.07

0.5 0.139±0.005'Ca
Cl 0.1M

'Ca
Cl 3
M1'Ca
Cl 1
M1'Ca
Cl 0.1M
1'Ca
Cl B
lan
k2'Ca
Cl B
lan
k1'Ca
Cl 3
M3

0.091±0.007

0.0'Ca
Cl 1
M3

モル数
サンプルの種類concentration (ppb)

CaCl1M3純化回数

5.0

CaCl2中の238U濃度
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

60

実験結果

溶融のシミュレーション

ルツボ

融液温度高断熱材

高周波
誘導コイル

最後に固化する部分と不純物濃度が高い部分が一致
融液温度低０になったら完全固化（固体状態）

2023年10月6日 岡山理科大 セミナー
2022年9月7日
日本物理学会 2022年秋季大会 岡山理科大学

62

将来計画
もっと高感度化できないのか？
バックグラウンドの原因を知ることが大事！
現時点のバックグラウンド源：
電子増倍管のようだ

光

PMTから出てくるガンマ線をGeで測ってみよう。

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

63

208Tl

45 mBq/本

228Ac

100 mBq/本

212Pb

100 mBq/本214Pb, Bi 100 mBq/本2023年10月6日

岡山理科大

セミナー

40K

125 mBq/本60Co

1.75 mBq/本

137Cs

2.75 mBq/本64

2023年10月6日

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セミナー

65

NaI＋Breeder
Breeder
NaI

2023年10月6日

岡山理科大セミナー66

次はシールド起因のバックグラウンドを検討

2023年10月6日

岡山理科大

セミナー

67

BGの効果的な削減で高感度を達成
外層検出器でBGを2桁低減
PMTを離すことで2桁低減
外部BGを液シンなどで1～2桁低減

XENON nT

10－5 /day/keV/kg以下を達成可能
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

68

超大型NaI(Tl)検出器
直径50 cm, 高さ50 cm(360 kg)の大容量結晶
位置情報の解析により、外部起因のBGを選別
2桁のBG低減効果

2023年10月6日

岡山理科大セミナー

69

まとめ
無機シンチレーターによる宇宙暗黒物質・ニュートリノ研究
u純化技術の向上により感度が飛躍的に向上することが期待
u大型結晶の製造により、XENONと同等の感度が期待
u360 (50 cm) ～ 1200 kg (75 cm)の超大型結晶に期待
u10-5 /day/keV/kgのBGでXeと異なるターゲットで実験
uCaF2など，非水溶性の結晶純化にも道筋が開けている
2023年10月6日

岡山理科大セミナー

70