平成25年度合同会合：
第1回プラズマ物理クラスター・スクレープオフ層とダイバータサブクラスター
第3回炉工学クラスター・ブランケットサブクラスター
第1回炉工学クラスター・ダイバータサブクラスター
筑波大学プラズマ研究センターシンポジューム
双方向型共同研究「磁化プラズマ中の壁不純物粒子挙動とプラズマ特性への影響」
平成25年8月29日(木)8:50～17:50 30日(金) 9:00～17:10
つくばサイエンスインフォメーションセンタ−大会議室1

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

核融合炉におけるタングステン材料の検討
東北大学大学院 工学研究科
量子エネルギー工学専攻
長谷川晃

1

2

ダイバータにおけるタングステンの使用条件
Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

ITER 初期
中性子無し
非定常熱負荷表面融点以上？
定常熱負荷
表面側 ？
冷却管側 約200℃
再溶融/再結晶脆化

ITER
DT phase
中性子発生＜ 0.7dpa
非定常熱負荷表面融点以上？
定常熱負荷
表面側 ？
冷却管側 約200℃
再溶融/再結晶脆化
照射脆化（DBTT上昇）

DEMO以降中性子発生＜ 15dpa
定常熱負荷
非定常熱負荷なし？ ただし想定事象？
表面溶融も想定？
定常温度
表面側 500～1200℃？
冷却管側 300～400℃？
重照射
照射脆化（DBTT上昇）
温度上昇で回避か？

タングステンの使用条件は？

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

・使用温度範囲： 200℃～1000℃
場合によっては溶融（>3400℃）も有り→ 200℃～3400℃ ？
・材料の使い方は適材適所が基本
・材料の特性は構成元素だけで決まる訳ではない。
材料の最適化（適材適所のための努力）は、組成調整のみならず、組織調整によるところが大きい

その組織の狙った特性が、いつまで保たれるかは、環境条件、特に使用温度に大きく作用される。照射環境下は見かけ上、温度が高くなったと同じ方向の変化を起こす。

タングステンの中性子照射の影響

4

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

核変換元素生成はじき出し損傷
0.1dpa以下から照射硬化が発現

照射温度依存性有り

He10appm

原子力材料, 日本金属学会

固体核変換元素の生成量が1％程度になると影響が大きくなる
Heの生成量は少ないが影響は不明

微細組織変化• 欠陥生成• 照射誘起析出物形成

特性変化
温度照射量

• 機械特性変化（硬化、DBTT上昇）• 電気・熱的特性変化

T. Tanno, et al., Mater. Trans., 49 No. 10, 2008
K.Ueda et al., Doctor of Theses, Tohoku Univ., 1999

M.Fujitsuka et al., Mater. Letters. 57, 2003

W合金の照射硬化予測モデルの検討
Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

核変換による組成変化が少ない場合

核変換による組成変化が進行する場合
損傷のみならず析出による硬化の促進
別の照射硬化予測モデルが必要。
核融合ではボイド格子の形成を経て、核反応生成物の生成による照射誘起析出が始まると考えられる。
複数の因子を考慮することが必要。
組成変化による固溶硬化（特にOs）
組成変化後の照射による析出硬化析出による固溶元素濃度の低下

Irradiation hardening, Hv

照射硬化は照射量に依存して照射欠陥が増加することで発現する。（JOYO, JMTR）
JOYO 750℃/1.54dpaではボイド格子を形成しており、準安定な損傷組織となることで照射硬化は飽和すると考えられる。

600
JOYOHFIR
JMTR

500

HFIR

核融合？

400JOYO



300

JMTR

200
100
000.1
Irradiation damage, dpa

1TIARAにおける自己イオン（W)による高温(＞800℃）、重照射（1～5dpa)を実施し、中性子照射データとの相関と、重照射領域への予測を行う。

タングステンの中性子照射効果

6Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University●タングステンは百年以上の使用経験のある工業用材料（機能材料）●アメリカにおいて1960-1980年代に宇宙用原子炉の被覆管材料として照射データが取得された。
FFTFやEBR-IIといった高速炉によるデータ取得（最大10dpa)
その後は系統的な照射実験は我々のグループ以外ではほとんどない。

照射後特性、特に構造材料の機械的性質（延性低下、DBTT上昇）に及ぼす合金元素および組織制御の影響●微細構造制御の特性劣化抑制への有効性は？
再結晶化、照射誘起析出への影響は？
●核変換によるReやTa,Osの影響は？ （10dpa以上の領域）●生成量が数～10ppmと言われるHeの粒界脆化への影響は？
●照射によりDBTTはどのように、どこまで上昇するのか？
対策の有効性、有効範囲は？
●水素のリテンションへの照射の影響は？

材料開発・評価の現状

7

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University●中性子照射効果を調べるためには原子炉照射が必要
現在利用可能な照射場は米国ORNLのHFIR
日米協力事業PHENIX計画で照射を計画中●照射試験のために必要なもの
耐照射性材料の開発、照射前試験による評価
標準材料の選定（焼結材、単結晶）
新合金、組織制御材料
照射技術の開発
HFIR 高温重照射、熱中性子シールド用キャプセル
照射後試験技術の開発
微小試験、遠隔操作等引張り・伸びのデータ取得

ITERダイバータ用タングステン

8Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

0.01

0.010.01

鈴木 J. Plasma Fusion Res. 87(2011) 607

炭素、酸素、窒素は侵入型不純物元素で粒界の脆化の誘引因子100ppmとなっているが、 「出来るだけ少ない方がよい」 10wtppm 以下？
結晶粒度３というのは 断面積1mm2あたりの結晶粒の数(n)で 64 に相当
この時の結晶粒の平均断面積 0.0156mm2 （正方形で一辺0.125mmに相当）
粒度４はn=128で、一辺が0.088mmに相当する
𝑖1 × 𝑖22n = 0.8 × 𝑚 ×
𝐿1 × 𝐿2

純タングステン材料の板材の工業規格として ASTM B760-07 （2012年12月版） がある。
粉末焼結およびアーク溶解材を圧延して作る場合の基準。
板材とは厚さ4.75mm以上、 熱間圧延材、熱間圧延＋応力除去処理

重照射した構造用合金で観察される破壊モード

9Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University(A)塑性変形によって生ずるボイドによる延性破壊(B)転位チャンネルやスエリングが大きな場合の破壊(C)延性の低い粒界での破壊(D)粒界に沿った析出などの界面起因の破壊(E)析出物などと母相との界面破壊による粒内破壊(F)へき開破壊●純タングステンは粒内に比べ粒界が弱く、粒界脆化をおこしやすい。

・粒界を微細化し、最小き裂サイズを小さくする。
・加工により粒界の配向を行い、き裂が発生しても破壊が起こりにくくする。
・粒界そのものを強くする

10延性脆性遷移温度（DBTT）への照射の影響

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

欠陥や析出による粒内の変形抵抗の上昇

bcc金属では降伏応力の温度依存性が大きく、そのため、破壊応力との関係で、延性・脆性遷移が起こる

粒内や粒界の強度の低下による破壊応力の低下

降伏応力が中性子照射によって上昇（硬化）するとDBTTの上昇が起こる
照射によるDBTTの上昇を抑制することが重要な材料課題

11

脆化抑制のために組織制御したW合金の概略図

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

焼結 純W 再結晶材

焼結 doped W
再結晶材

焼結 doped W
応力除去処理材

粗大等軸粒組織
結晶粒径 30×20μ m

粗大長大粒組織
結晶粒径 50×30μ m

層状組織
厚さ 10μ m以下

アーク溶解Ｗ（As-Cast）

MA W-TiC UFG材

K-doped W
バブル

粗大粒組織 粒径 ～1mm

CVD W

超微細粒組織粒径 70-100nm

微小気孔が粒界に析出

La-doped W
粒子

柱状晶 数十nmx1μm

超微細結晶粒 (<100nm)と粒界に炭化物を析出

La酸化物相が粒界に析出Processing of MA-HIP-GSMM
G.B.

TZM: ball & vessel

Degassing

MA powder

Purified H2 or Ar
Mo boatPowder purification

W TiC

W- X wt%TiC

Powder handlingin purified H2 or Ar

MA with 3MPDA

Metal capsuleMA powder
0.2GPa
(NH)
1GPa
(UH)

TFGR sample

全製造工程における酸素混入経路を絶つ

HIP (1350~1400C, 3hr)
GSMM (Grain boundary Sliding-based
Microstructural Modification) 1650~2050℃
H. Kurishita (2012)

粉末焼結法によるタングステン材料の製造工程と条件

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Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

Ｗ，ドープＷ粉末

工業規模で作製できる粉末冶金製造法の例
A.L.M.T. Corp.
工程

ＣＩＰ
間接焼結

条件

ＣＩＰ

・温度：室温

間接・温度：１８００～２０００℃

焼結
熱間

熱間圧延

・温度：１６００～９００℃

・板厚減少率：８０％（５ｍｍ厚）
圧延

歪取焼鈍

※但し，圧延スケジュール（圧下率，パス回数，加熱の温度履歴）はそれぞれ異なる．

板素材
歪取機械加工Ｗ,ドープＷ板製品

工業的規模での製造における素材の大きさと重量の制限

・９００℃（板厚５ｍｍ）

焼鈍
再結晶 なし処理

・不純物管理・加工（圧延）と熱処理による結晶粒組織の制御

焼結タングステンの組織異方性14

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

ITERダイバーダにおける冷却管と入熱方向

Rolling direction

CAB

High (21)A

SSJ2

SSJ35mm

表面にき裂が入っても脱落しにくいように配置する

Loading Direction

圧延方向

15

純Wの引張り挙動

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

Strain Rate : 10-3 /sec

Test Temperature

1400

R.T.

Pure W

R.T.

Stress, MPa

1200

R.T.

1000

500 C

800

700 C

600

700 C

400

900 C

200

1500 C
試験片

000.2

0.4 0.6
Strain

0.8

1

圧延方向

純Wの引張り変形後の組織

16

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

Test Temperature RT

900℃1500℃

As-received: 900℃x20min

900℃x1h 保持後引張り試験

1300℃x1h 保持後引張り試験

純タングステンの1dpa領域での損傷組織

17Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University

538℃ 0.96dpa[-110]

750℃ 1.54dpa[-110]

[110]

[110]

100nm

100nm

Mean Size
2.1nm
Number Density 4.9x1022/m3

Mean Size
4.7nm
Number Density 1.2x1022/m3
T.Tanno, A.Hasegawa et.al., Mater. Trans. 52(2011) 1447

核変換の少ない高速炉照射では、約1dpaの照射でボイドの規則配列（ボイド格子）が観察される。ボイド格子は安定な損傷組織であるが、この構造が壊れる上限の照射量は不明である。一方、照射欠陥の再結合を促進し、ボイドの形成を抑制するReが増えてくると、ボイド格子の安定化構造がくずれ、新たな損傷組織が形成される可能性がある。

材料の照射研究からみた課題（ITER,DEMO)

18

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University●中性子照射研究： 基本的には定常照射によるデータ取得
・一定温度の長時間照射 （定常運転温度の設定）
・温度変動照射はあり得るがパラメータが多すぎる。
・1dpa、<800℃の照射組織変化のデータは取得できている。
→ 重照射環境での挙動予測が課題 データに基づくシミュレーション●非定常熱負荷環境における挙動をどのように評価するか
・高温になることで再結晶とともに損傷組織は回復して消滅する。
・照射誘起偏析も固溶限範囲内なら再固溶し、消滅する。
・ヘリウムはバブルとして成長するか、溶融によって脱気する。
・溶融・凝固した材料の照射挙動は、溶解材の挙動と同じ(?)。
合金化による粒界強化のデータが活かせる？
・溶融・凝固に伴うき裂発生は照射材・非照射材の違いは？
周辺部の硬化領域、脆化領域での熱ひずみによるき裂発生の促進●機器の特徴・大きな温度勾配のある機器でのき裂進展と破壊（DBTTとの関係）・熱的な勾配とは逆の脆化の勾配（熱的に厳しい方が脆化しにくいか？）