データ駆動型材料研究における実験・シミュレーション・機械学習の融合
吉田 亮 1,2,3

1 情報・システム研究機構 統計数理研究所 データ科学研究系
2 情報・システム研究機構 統計数理研究所 ものづくりデータ科学研究センター
3 総合研究大学院大学 複合科学研究科 統計科学専攻

データ駆動型材料研究の順問題・逆問題
Ikebata et al. Bayesian molecular design with a chemical language model. J Comput Aided Mol Des 31, 379-391 (2017).

Backward prediction S ~ p(Y|X)
Generator P(X|Y)

Input (X)

Descriptor (φ)

Forward prediction p(Y|X) = p(Y|φ(X))

Output (Y)分子生成言語モデルを用いた高熱伝導非晶質高分子の発見
Wu et al. Machine-learning-assisted discovery of polymers with high thermal conductivity using a molecular design algorithm. npj
Comput Mater 5, 66 (2019).

Refinement of polymer properties

Designed molecules (monomers)

Discovery of new polymers

Tg ↗ and Tm ↗

Generative models of chemical structures

Three thermally conductive polymers⚫ Filmed polymers⚫ Crystallinity⚫ Glassy states⚫ Soluble in organic solvent⚫ TC = ~0.408 W/mK

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2017年～ものづくりデータ科学研究センター ～ 基盤技術・学術資源

4データ駆動型材料研究におけるデータ資源の不足
オープンデータの不足：技術的・文化的問題 ～ 短中期的解決は困難

革新的な材料の周辺にはデータが存在しない
データ科学の内挿的予測の限界?

5データ駆動型材料研究の在り方とセンターのミッション定義
オープン領域

シミュレーション基礎物性・構造DB + 学習済み基盤モデル

実験 DB（大学・大型実験施設等） + 学習済み基盤モデル

第一原理電子状態計算・分子動力学計算・流体計算

文献・特許・自動実験：オープン化にやや壁

高分子物性データベース

異種データ統合解析のためのデータ科学・API群（転移学習・キャリブレーションなど）

クローズ領域

素材企業

大学の研究室

中規模国プロコンソーシアム

AIスタートアップ

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RadonPy: 全原子分子動力学法による高分子物性計算の自動化
林慶浩
（統数研）

Hayashi et al. RadonPy: Automated Physical Property Calculation using All-atom Classical Molecular Dynamics Simulations for Polymer
Informatics. npj Comput Mater npj Comput Mater 8, 222 (2022).
GitHub: https://github.com/RadonPy/RadonPy

Latest: 17 properties implemented(2023/03/13)◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆◆

Thermal conductivity
Thermal diffusivityDensity
Radius of gyration
Specific heat capacity Cp
Specific heat capacity Cv
Compressibility (isothermal)
Isentropic compressibility
Bulk modulus (isothermal)
Isentropic bulk modulus
Self-diffusion coefficient
Thermal expansion coefficientLinear expansion coefficient
Dielectric constant (static)
Refractive index
Glass transition temperature
Abbe's number

Polymer systems◆ Amorphous/crystalline states◆ Oriented structures◆ Mixtures

高分子MD計算の全自動化の難しさ：ノウハウとコスト
計算条件・パラメータ設定に関する「ノウハウ」に大きく依存（属人的）•計算条件：アニーリング条件・重合度・時間刻み幅・長距離相互作用など，物性・系ごとに検討が必要•

MD計算の妥当性の評価（温度勾配・配向度など，物性値毎に検討が必要）

膨大な計算コスト•

1ポリマーの計算に150時間以上（延伸配向したポリマーの熱伝導率＠分子研スパコン）•

延伸配向した2,000ポリマーの計算 = スパコン利用料金で換算すると2,500万円分•

MD専門家による計算条件の標準化（プリセット）•

MD計算の民主化：実験研究者・データ科学研究者など，誰でもカジュアルにMD計算産学連携による RadonPy 及び 高分子物性オープンデータベースの共創2021- RadonPy共同開発コンソーシアム@統計数理研究所ものづくりデータ科学研究センター

105-107ポリマーの包含する世界初の体系的な高分子物性データベースの創出◼ 統数研・3大学・24企業（参画者数：約138名）が組織の垣根を越えてデータを共同生産・共有◼ 「富岳」成果創出加速プログラム「データ駆動型高分子材料研究を変革するデータ基盤創出」（代表：吉田亮）

9

高分子物性の世界地図：広大な物質空間の全貌を明らかに
これまでに合成された高分子の分布（PoLyInfo: 16,427）• 複数物性の同時分布の観測：パレートフロンティアの位置や構造的特徴が明らかに• 特異な物性を発現する高分子の候補を同定• 実験だけではこのような網羅的観測は不可能
Hayashi et al. npj Comput Mater 8, 222 (2022).

パレートフロンティアを超える
新物質の予言計算が完了した47,500ポリマー(● 未計算仮想ポリマー)

熱伝導率が0.5 W / (m・K)を超えるアモルファスポリマーが存在するという予想

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RadonPyの活用例：Sim2Real 転移学習
大量のシミュレーションデータと少数の実験データの統合解析（転移学習・ドメイン適応・マルチフィディリティ学習など）

Latest: 17 properties implemented

Source task: RadonPy

Target task: real-world observations(2023/03/13)
◆◆
◆
◆
◆
◆
◆
◆
◆
◆◆◆
◆◆◆◆
◆

Thermal conductivity
Thermal diffusivityDensity
Radius of gyration
Specific heat capacity CpSpecific heat capacity Cv
Compressibility (isothermal)
Isentropic compressibility
Bulk modulus (isothermal)
Isentropic bulk modulus
Self-diffusion coefficient
Thermal expansion coefficientLinear expansion coefficient
Dielectric constant (static)
Refractive index
Glass transition temperature
Abbe's number

Limited data

Reuse as a feature
extractor or fine-tuning

Polymer systems◆ Amorphous/crystalline states◆ Oriented structures◆ MixturesXX11不完全な計算と不確かな現実系の乖離を機械学習で埋める
Hayashi et al. npj Comput Mater 8, 222 (2022).

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未踏領域に存在する新物質を同定する
受動的に得られたデータを単純に解析するだけでは到達できない
t=1t=6

Scharber’s formula for PCBM (Adv. Mater. 18, 789 (2006))
PCE & HOMO-LUMO gap ➤ HOMO & LUMO (DFT-computable)

Y-axis: LUMO
X-axis: HOMO
Blue: generated molecules
Red: molecules selected for DFT
Blue zone: final target
Yellow zone temporary target

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SPACIER: RadonPy自動実験×キャリブレーション×生成AI×適応的実験計画法
世界初のポリマー物性自動計算×自動設計システム

SMiPoly ポリマー重合反応モデル
大野 充（株式会社ダイセル）
南條舜（総研大）

Arifin (JSR)

ルールベース重合反応モデルによる高分子仮想ライブラリの構築と評価

Ohno et al. SMiPoly: Generation ofsynthesizable polymer virtual libraryusing rule-based polymerization
reactions. ChemRxiv (2023).

実験データ
キャリブレーション（多目的）ベイズ最適化

南 俊匠＆ 福水健次（ISM）
アフィン型転移学習

Minami & Fukumizu et al. Transfer learning with affine model transformation.
arXiv (2022) https://doi.org/10.48550/arXiv.2210.09745.

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設計空間を自由自在に走査できる統計的生成モデル
PoLyInfoのPIDの接頭番号と分子骨格の21クラス
P01〜 炭化水素系 (hydrocarbons)

確率的言語モデルを用いて，各クラスのポリマーを模倣した仮想ライブラリを作製

P02〜 ポリスチレン系 (polystyrenes)

P03〜 ポリビニル、ポリビニリデン (polyvinyl, polyvinylidene)
P04〜 アクリル樹脂 (polyacrylate)
P05〜 ハロゲン含有ポリマー (halogen containing polymers)
P06〜 ポリエン (polyene)
P07〜 ポリエーテル (polyether)
P08〜 ポリチオエーテル (polythioether)P09〜 ポリエステル (polyester)• SMILES文字列集合からモデルを訓練• 頻出部分構造や化学結合，重合点の位置，トポロジーを学習

P10〜 ポリアミド (polyamide)
P11〜 ポリウレタン (polyurethane)
P12〜 ポリウレア (polyurea)
P13〜 ポリイミド (polyimide)
P14〜 ポリ無水物 (polyanhydrides)

vanillin C8H8O3
S = O=Cc1ccc(O)c(OC)c1

P15〜 ポリカーボネート (polycarbonate)
P16〜 ポリアミン？ポリアミド以外の窒素含有ポリマー？ (polyamine)
P17〜 ポリシラン、ポリシロキサン (polysilane, polysiloxane)
P18〜 ポリホスファゼン (polyphosphazene)

P19〜 不明
P20〜 ポリスルホン (polysulfon)
P21〜 ポリフェニレン (polyphenylene)◼ Ikebata et al. Bayesian molecular design with a chemical
language model. J Compt Aided Mol Des. 31:379-391 (2017)◼ Wu et al. Machine-learning-assisted discovery of polymers
with high thermal conductivity using a molecular designalgorithm. npj Comput Mater, 5:66 (2019)◼ Wu et al. iQSPR in XenonPy: a Bayesian inverse molecular
design algorithm. Mol Inform. 39:1-2 (2020)

Virtual library example

Machine-learned polyimide

PoLyInfo

XenonPyRadonPyの多機能化・高度化：コンソーシアム型オープンソース開発
産学連携コンソーシアムによるRadonPyオープンソース開発•

多彩な高度専門人材による開発の加速•

世界標準のソフトウェアに

計算対象物性の拡張計画◼ ガラス転移温度（杉澤 宏樹 三菱ケミカル株式会社）◼ 配向構造の物性（古屋 秀峰 東京工業大学）◼ 溶媒和自由エネルギー（山田 寛尚 東京薬科大）◼ レオロジー物性（企業コントリビュータ）◼ 量子化学計算（林 慶浩 統数研）

◼ 架橋ポリマー（企業コントリビュータ）◼ 誘電特性（古屋 秀峰 東京工業大学）◼ 共重合体（南條 舜 総研大）◼ 高分子溶液◼ 物性の温度依存性・組成依存性◼ 低分子化合物の材料物性（企業コントリビュータ）◼ 生分解性ポリマー（篠田恵子 統数研）
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バーチャルなラボを作る◼ サイエンスの複合化が進むと，1研究グループで到達可能な領域が限られてくる．
◼ 「パートナーシップ」を築き，ラボの活動を外に開放：100-200名規模のバーチャルラボ（単独のグループではできない研究）
バーチャルラボ：共同研究・研究員派遣・セミナー・勉強会・日常的な交流・議論の場
高分子

磁性

超伝導準結晶半導体

バイオポ
リマー

電池

合成

計算化学

自動実験
ロボット

スピンアウト国プロ・大型競争的資金

マテリアルズインフォマティクス

MI 研究者教授1名
准教授1名
助教1名
特任研究員10名

共同研究部門オープンソース
ソフトウェア

高分子物性データベース

結晶構造予測分子・合成経路設計
物性予測モデル
転移学習
第一原理計算分子動力学計算

三菱ケミカル株式会社
ISM-MCC フロンティア
材料設計拠点コンソーシアム
セミナー・勉強会
複数機関での共同開発

JSR株式会社
JSR-ISM スマート
ケミストリーラボ

RadonPyプロジェクトの成り立ち
2020年中頃

RadonPyプロトタイプが概ね完成

わずか2年

共同研究者に構想を投げかけ

2021年2月 意見交換会アンケート抜粋•

日本国内での材料DB作成に関する日本的で閉鎖的な議論が近年続いているものと認識しています．本
取り組みが呼び水となり、様々なDB創出のための産業界の協調の機運が起これば、と思いました．

•

本事業ができれば取組そのものが世界初として認知されると思っています．

•

自社で囲い込む研究開発が難しくなってきている昨今，ある程度シェアできるところはオープンにした方が産業界全体に良いように思います．本事業がそのような取り組みのロールモデルになれば，大きなインパクトがあるとおもいます．

当初はコンソ限定のデータベース
2021年2月

共同研究者（大学・企業）と意見交換会

2021年4月27日 コンソ非公式発足: 3大学・19企業
当初は計算資源を分担
計算資源が足りないことに気付く

2021年6月9日「富岳」成果創出加速P 応募・採択
採択条件：データベースをオープンにコンソ内で公開に反対する意見は一切な
く，世界最高峰の高分子物性オープン
データベースの創出を目指すことに2021年8月「富岳」成果創出加速P 始動

2022年8月

コンソーシアム公式発足（規約施行）