統計的機械学習による新材料創製
産学連携の現状と可能性
吉田 亮1,2,3 yoshidar@ism.ac.jp

1 情報・システム研究機構 統計数理研究所 データ科学研究系 教授
2 情報・システム研究機構 統計数理研究所 ものづくりデータ科学研究センター センター長
3 総合研究大学院大学 複合科学研究科 統計科学専攻 教授ものづくりデータ科学研究センター
2017年7月設立：産学共創の新しいモデルケースを探求・実践

重点分野：マテリアルズインフォマティクス
教授1名，准教授1名，特任研究員等7名（内2名他大学との兼任）

共同研究・学術指導：2021年度 12企業
材料データベース共同開発：2021年度 3大学・21企業 参画者76名
共同研究部門
三菱ケミカル株式会社
ISM-MCCフロンティア材料設計拠点 (2019.10-)

JSR 株式会社
JSR-ISM スマートケミストリーラボ (2020.10-)

広大な未踏領域から所望の特性を有する「物質・材料」を発掘

例：有機分子の空間= span { 1060個の候補分子 }マテリアルズインフォマティクスの順問題と逆問題
逆問題：所望の Y* を持つ X を予測（設計・制御） X = f-1(Y*)
生成モデル P(S|Y)

入力 (S)

記述子 (φ)

出力 (Y)

順問題：Y = f(X) = f(φ(X)) を推定

4ハイパーマテリアル
補空間が創る新物質科学

マテリアルズインフォマティクスの適用事例

機械学習による新しい準結晶の発見

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歴史：準結晶の発見◼ 1984: Dan Shechtman博士（2011:ノーベル化学賞）による最初の準結晶の発見◼ これまでにおよそ100個の準結晶が見つかっている．
◼ 新しい物理現象の発見：電子特性の異常・量子臨界・超伝導など◼ 発見のペースが鈍化：約40年の歴史の中で明確な設計原理を確立できなかった．
Alを含む準結晶と近似結晶の発見数

準結晶・近似結晶・結晶の組成分布6機械学習で準結晶の発見を大幅に加速する
化学組成から準結晶・近似結晶・通常の結晶という3クラスの分類器を構築する

Liu et al. Machine learning to predict quasicrystals from chemical compositions. Advanced Materials. 33(36):e2102507 (2021)
7化学組成記述子の設計
Yamada et al. ACS Cent Sci (2019); Liu et al. Adv Mater. 33(36):e2102507 (2021)

S: 化学組成

NiaTibCucFedPde

記述子ベクトルの要素 i𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝜙𝑖 𝑆 = 𝑓 𝑎, 𝑏, 𝑐, 𝑑, 𝑒, 𝜂Ni, 𝜂Ti, 𝜂Cu, 𝜂Fe, 𝜂Pd

組成比元素の特徴量
原子半径，電気陰性度など

𝒇 ∙ : 加重平均，加重分散，最大・最小プーリングなど

858種類の元素記述子
Table S2 in Liu et al. Adv Mater. 33(36):e2102507 (2021)

Column: descriptors; Row: elements

References(1) pymatgen: http://pymatgen.org/(2) matminer: https://pypi.python.org/pypi/matminer/(3) CRC handbook
9機械学習による準結晶の予測：実証に成功
3元系アルミニウム合金の相図
90% 以上の予測精度データが存在しないにも関わらず，準結晶相の同定に成功している系が多数見つかった

Liu et al, Advanced Materials 33(36):2170284 (2021).
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モデルはヒューム=ロザーリの電子濃度則を学習
Tsai, Sci Technol Adv Mater (2008)◼ 経験則：アルミニウム合金：平均遍歴価電子数 e/a が 1.8 の付近に準結晶・近似結晶相が出現◼ 予測された準結晶・近似結晶の領域も e/a = 1.8 の付近に出現

11準結晶の形成に関する新しい法則を発見する
問. モデルは何を根拠に準結晶相の有無を判定しているのか？（言語化された知識）
まずは，クラス分布の重なりが小さい特徴量を同定 (MIC: Reshef et al. Science. 2011)◼ Hypermaterials vs Others◼ Quasicrystals vs Approximants

Samples to be tested

232 compositional descriptors
QC/ACOthers

12重要特徴量の同定と「知識」の言語化
例1：元素の電気陰性度の加重平均が0.15±0.01であることが，QC/ACの必要条件
例2：p軌道の平均価電子数が0.71±0.06であることが，QC/ACの必要条件

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発見された法則①：平均電気陰性度
経験式 = 組成記述子の目標値を満たす組成比の部分空間

ほぼ全てのAl-TM-TMにおいて，経験式の直線は予測されたQC/AC相にオーバーラップ

Pink: target = Mean QC; Green: Mean QC/AC14

発見された法則②：p軌道の平均価電子数
経験式 = 組成記述子の目標値を満たす組成比の部分空間

ほぼ全てのAl-TM-TMにおいて，経験式の直線は予測されたQC/AC相にオーバーラップ

Pink: target = Mean QC; Green: Mean QC/AC15機械学習による隠れた法則の発見
準結晶の形成・安定化に必要な化学組成のルール（五つの数式）を発見
構成元素のファンデルワールス半径や電気陰性度などの分布が満たすべき条件を規定する．

Figure 6 in Liu et al. Advanced Materials. 33(36):e2102507 (2021)

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データ科学による「新物質」と「新法則」の発見
準結晶研究の未踏領域を開拓◼ 予測能力を実証◼ 3個の新規準結晶を発見（東大 木村，東京理科大 田村）

半導体準結晶，超伝導準結晶の発見へ◼ 現在探索中

Frontpage in Advanced Materials
Liu et al. Machine learning to predict quasicrystals from chemicalcompositions. Advanced Materials. 33(36):e2102507 (2021)

ものづくりデータ科学研究センター：設立から4年半
産学の価値共創の下，様々な未踏領域を開拓・実証限られたデータの壁を乗り越える
データ科学の真価を発揮できない数多くの領域を切り拓く

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データ駆動型研究に資するデータが不足
短中期的には，大学の研究室や一企業で生産可能なデータが標準的に実験・シミュレーション・試料作製・物性評価に要するコストが高い．

コスト

ニーズ
多様性

インセン
ティブ欠如

研究者の興味や設計変数（材料種，試料の作製方法など）が多様コモンデータを創出しようという動きが起きにくい．

基礎と応用の垣根が低い．
競合相手に対する情報秘匿の意識が高い．
データを公開するインセンティブが研究者に働きにくい．

そもそも ‘革新的な’ 材料の周辺にはデータが存在しない
例：有機薄膜太陽電池のドナー分子
Donners = design targets

Acceptor = PCBM
PCBM

pentacene (2004)2009年の分布

tetracene (2005)

α-sexithiophene (2008)

2,4-Bis[4-(N,N-diisobutylamino)2,6-dihydroxyphenyl] squaraine (2009)2012年の分布21

2018年頃～ 転移学習による解決方策を実践◼ あるドメイン（元ドメイン）の学習モデルやデータを目標ドメインに利活用するための方法論◼ データ量が少なくてフルスクラッチでの学習は難しいが，元ドメインのデータやモデルを巧みに利用することでデータ量の不足を補うことができる．

⚫ 転移モデルが有する外挿性を発見⚫ 高熱伝導ポリマーの合成⚫ 超高熱伝導を持つ無機結晶⚫ 訓練済みモデルデータベース⚫ 28点のデータから予測モデル⚫ 外挿性の実証

Yamada et al. ACS Cent Sci 5:17171730 (2019)

Wu et al. npj Comput Mater 5:66
(2019)Ju et al. Phys Rev Materials
5, 053801 (2021)22

高分子物性データベースの共創
広大なマテリアルスペースの地図を作成する

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所望の特性を有する高分子材料の予測・発見
高分子材料インフォマティクスの実践・実証

2017-高分子材料インフォマティクスに関する発表論文◼ Guo et al. Bayesian algorithm for retrosynthesis. J Chem In. Model. 60:4474–4486 (2020)◼ Wu et al. iQSPR in XenonPy: a Bayesian inverse molecular design algorithm. Mol Inform. 39:1900107 (2019)◼ Yamada et al. Predicting materials properties with little data using shotgun transfer learning. ACS Cent Sci. 5:1717-1730 (2019)◼ Wu et al. Machine-learning-assisted discovery of polymers with high thermal conductivity using a molecular design algorithm.
npj Comput Mater. 5:66 (2019)◼ Ikebata et al. Bayesian molecular design with a chemical language model. J Comput Aided Mol Des. 31:379-391 (2017)

逆問題：機械学習で所望の特性を持つ高分子を設計する
目標物性：ガラス転移温度↗ ・融点↗

モノマーの化学構造を設計
ケミカルスペースを自由自在に走査◼ Ikebata et al. Bayesian molecular design with a chemical language model. J Compt Aided Mol Des. 31:379-391 (2017)◼ Wu et al. Machine-learning-assisted discovery of polymers with high thermal conductivity using a molecular design algorithm.
npj Comput Mater, 5:66 (2019)◼ Wu et al. iQSPR in XenonPy: a Bayesian inverse molecular design algorithm. Mol Inform. 39:1-2 (2020)25

データベースの不在が続く高分子材料インフォマティクス
無機材料では第一原理計算データベースがMIの発展と普及を牽引

高分子物性データベース◼ PoLyInfo (literature survey)

無機化合物のデータベース◼ Materials Project (DFT)~100 properties for 18,015 polymers
NO API~130,000 virtual and real compounds
Accessible via API

https://polymer.nims.go.jp/

https://materialsproject.org/◼ Polymer Genome (DFT)◼ AFLOW (DFT)~10 properties for ~800 polymers
NO API~3,000,000 virtual and real compounds
Accessible via API

https://www.polymergenome.org/?m=home

http://www.aflowlib.org/◼ CROW (literature survey)
NO API
http://www.polymerdatabase.com/◼ CRIPT (not yet open)
MIT + Citrine Informatics
https://cript.mit.edu/◼ OQMD (DFT)~600,000 virtual and real compounds
Accessible via API
http://oqmd.org/◼ ICSD (experiment)~240,000 real compounds
Accessible via API
https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/高分子材料インフォマティクスの学術基盤の構築
JST-CREST 熱制御「高分子の熱物性マテリアルズインフォマティクス」(2019.10-) 代表：森川淳子（東工大）
機械学習・計算科学グループ：吉田亮・林慶浩・Wu Stephen・野口瑶・Chang Liu・塩見淳一郎・川内進

Database creation using automated MD simulation

全原子分子動力学シミュレーションによる高分子物性自動計算
最新版：14物性の自動計算に対応(2021/09/16)◆ Thermal conductivity◆ Thermal diffusivity◆ Density◆ Radius of gyration◆ Specific heat capacity Cp◆ Specific heat capacity Cv◆ Compressibility (isothermal)◆ Isentropic compressibility◆ Bulk modulus (isothermal)◆ Isentropic bulk modulus◆ Self-diffusion coefficient◆ Thermal expansion coefficient◆ Linear expansion coefficient◆ Dielectric constant (static)◼ 力場の割り当て，初期構造生成，エラー処理，平衡・非平衡MDによる物性評価までの全工程を完全に自動化◼ 高分子集合系，高分子液晶，架橋高分子◼ 最新版：アモルファスポリマーや延伸配向したポリマーの自動計算に対応

RadonPy (OSS)
古典分子動力学計算ソフトウェアLAMMPSによる高分子物性計算を自動化するPythonライブラリ
林慶浩
（統数研）

包括的データベースの創出：計算資源の確保が鍵
小規模な1研究グループには難しい
2020年度までは自然科学研究機構 分子科学研究所などの計算資源を活用
延伸配向した2,000ポリマーの計算 = ABCIで換算すると2,500万円分
自然科学研究機構
計算科学研究センター

産業総合研究所

東京大学物性研究所

NEC LX 2U-Twin2
サーバ406Rh-2

ABCIOhtaka

111CPU / ノード

12 core4 core128 core

GPU / ノード

1 GPU

1 GPU

-メモリ/ ノード

192 GB

60 GB

256 GB

30-50 時間32-50 時間36-44 時間

+ 約100 時間+ 約100 時間+ 約100 時間

ノード数 / ポリマー

実行時間 / ポリマー
(アモルファス構造)
実行時間 / ポリマー
（延伸配向構造）産学連合体による高分子物性オープンデータベースの共創2021- 統計数理研究所 ものづくりデータ科学研究センター

105-107ポリマーの包含する世界初の体系的な高分子物性データベースの創出◼ 統数研・3大学・21企業が組織の垣根を越えてデータを共同生産・共有◼ 「富岳」成果創出加速プログラム「データ駆動型高分子材料研究を変革するデータ基盤創出」（吉田）高分子物性の大地図を作成
105-107個の高分子が張るケミカルスペースの全体像を明らかにする◼ 複数物性の同時分布◼ パレートフロンティアの位置・構造的特徴◼ 特異な特性を持つ高分子を発見
これまでに合成されたポリマーの分布（UMAP）

機械学習※で構築した仮想ポリマーの分布

PoLyInfo の 21クラス分類

Ikebata et al. J Compt Aided Mol Des. 31:379-391 (2017)

仮想ラボの構築
機械学習による高分子設計と高分子物性自動計算システムの統合
仮想空間内に実験計画法に基づき設計・合成・物性計測を自動化したパイプラインを構築

産学連携の新しいモデルケースを創出
様々なコントリビュータ① データ生産

ノルマ = X samples per years② コード開発

自動計算アルゴリズムの開発
機械学習等の手法やコード③ 研究資金データを活用した共同研究
データ生産の代行

参画機関にとってのメリット
データやコードのフルアクセス

研究開発への自由利用

技術・人的交流
人材育成に活用

DB system

例：自社独自のDB開発

毎月テクニカルミーティング
Slack等での議論・情報交換

産学連携の在り方：バーチャルラボを作る
2017年のセンター設立時に構想◼ サイエンスの複合化が進むと，1研究グループで到達可能な領域が限られてくる．
◼ 従来の「委託・受託」的な産学連携ではなく，創造的なアイデアを生み出し，実践するための「パートナーシップ」を作ることに注力◼ 将来的には「データ」を中心に据えた産学連携・学融合の形態を探求・実践していきたい．