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狭ギャップ半導体における低次元鏡像電荷効果に基づ
く中赤外領域励起子制御

Author(s)鈴木, 寿一Citation

科学研究費助成事業研究成果報告書: 1‑5

Issue Date

2018‑06‑22

TypeResearch Paper

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publisher

URL

http://hdl.handle.net/10119/15410

RightsDescription

挑戦的萌芽研究, 研究期間：2015〜2017, 課題番号：15K13348, 研究者番号：80362028, 研究分野：化合物半導体エレクトロニクス

Japan Advanced Institute of Science and Technology

３版

様式

Ｃ−１９、Ｆ−１９−１、Ｚ−１９ （共通）

科学研究費助成事業

研究成果報告書
平成 ３０ 年６ 月 ２２ 日現在

機関番号： １３３０２
研究種目： 挑戦的萌芽研究
研究期間： 2015 〜 2017
課題番号： １５Ｋ１３３４８
研究課題名（和文）狭ギャップ半導体における低次元鏡像電荷効果に基づく中赤外領域励起子制御

研究課題名（英文）Mid‑infrared exciton control based on low‑dimensional image charge effects innarrow‑gap semiconductors
研究代表者
鈴木寿一（Suzuki, Toshi‑kazu）

北陸先端科学技術大学院大学・ナノマテリアルテクノロジーセンター・教授

研究者番号：８０３６２０２８
交付決定額（研究期間全体）：（直接経費）

3,100,000 円

研究成果の概要（和文）：低誘電率ホスト材料上InAs薄膜構造(InAs/low‑k構造)を作製し、この系の電流低周波ノイズの挙動を調べた結果、InAs薄膜内電子のクーロン相互作用の特徴的長さが20 nm程度であることがわかった。また、InAs/low‑k構造におけるInAsとlow‑k材料の間に高誘電率酸化物を挿入したInAs/high‑k/low‑k構造の作製に成功し、この系においては、界面の幾何学的不均一性による電子の散乱は抑制されるものの、界面近傍の意図せぬ固定電荷によるクーロン散乱の影響が大きいことが示された。

研究成果の概要（英文）：We fabricated and investigated InAs/low‑k structures, where high‑quality
InAs thin films are bonded on host low‑dielectric‑constant (low‑k) flexible substrates. From
low‑frequency noise measurements of the InAs/low‑k, we found that the relevant length of Coulombinteraction is
20 nm for electrons in the InAs. We also fabricated and investigated
InAs/high‑k/low‑k structures, where high‑k insulator layers are inserted between the InAs and thelow‑k. As a result, it is found that the InAs/high‑k/low‑k can suppress interface fluctuation
scattering of electrons, whereas Coulomb scattering is enhanced by unintentional interface fixedcharges.

研究分野： 化合物半導体エレクトロニクス
キーワード： 狭ギャップ半導体

低次元系

クーロン相互作用

固定電荷

様 式 Ｃ−１９、Ｆ−１９−１、Ｚ−１９、ＣＫ−１９（共通）１．研究開始当初の背景
低次元における量子閉じ込め効果を用いれば、半導体励起子の束縛エネルギーを増大させることが可能である。例えば、理想的二次元系では、励起子束縛エネルギーは三次元系の場合の 4 倍に増大する。さらに、外部異種材料中に存在する半導体低次元構造においては、鏡像電荷効果が生じ、半導体内キャリアのクーロン相互作用を外部異種材料との誘電率差によって変調することが可能である。半導体内キャリアの運動は低次元に限定されるものの、クーロン相互作用は外部異種材料の誘電率に依存するためである。このことに基づき、低誘電率材料中にある半導体低次元構造におけるクーロン相互作用増強・励起子束縛エネルギー増大が早くから理論的に予想されていた。
しかしながら、エピタキシャル結晶成長で得られる低次元半導体へテロ構造では、この効果が顕著となる程の誘電率差を得ることが難しい。特に、束縛エネルギーが元来小さ
い InAs などの狭ギャップ半導体における中赤外領域励起子については、充分に大きい励起子束縛エネルギー得ることが困難である。
一方、狭ギャップ半導体のエピタキシャルリフトオフと、ファンデアワールス貼付を用いれば、誘電率差が大きい外部異種材料上に狭ギャップ半導体薄膜を形成することが可能である。これによれば、狭ギャップ半導体低次元構造と外部異種材料の間に充分大きい誘電率差を得て、上記のクーロン相互作用の制御、ひいては励起子束縛エネルギー増大を実現できる可能性がある。
２．研究の目的
狭ギャップ III‑V 族化合物半導体における中赤外領域励起子の束縛エネルギー制御に向けては、外部異種材料の誘電率を変化させた半導体低次元構造を作製し、半導体内キャリアのクーロン相互作用を変調することが有効である可能性がある。そこで、狭ギャップ III‑V 族化合物半導体薄膜をエピタキシャルリフトオフとファンデアワールス貼付によって異種ホスト材料上に形成した低次元構造の作製と評価を行い、上記の可能性を検証する。この際、半導体に接する外部異種材料として系統的に誘電率を変化させることが可能な絶縁体に関する技術を開発し、半導体内キャリアのクーロン相互作用が外部異種材料の誘電率にどのように依存するかについて知見を得ることを目指す。
３．研究の方法
異種ホスト材料上に狭ギャップ III‑V 族化合物半導体である InAs の高品質薄膜が形成された構造を作製する。具体的には、InAs 薄膜をエピタキシャルリフトオフするための積層構造を分子線エピタキシー格子不整結晶成長によって作製し、エピタキシャルリフトオフされた InAs 薄膜をファンデアワールス力によって低誘電率異種ホスト材料上に貼付形成する。また、InAs 薄膜とホスト材料の間に誘電率を変化させた絶縁体を挿入した構造を作製する技術を検討する。このために、組成比の制御によって誘電率を系統的に変化させることが可能な混合酸化物を成膜し、その物性を評価する。こうして得られた構造について、半導体内キャリアのクーロン相互作用を評価する。
４．研究成果(1) InAs/low‑k 構造の作製と評価
図 1 に示すプロセスを用いて、低誘電率(low‑k) 異 種 ホ ス ト 材 料 上 InAs 薄 膜 構 造(InAs/low‑k 構造)を作製した。このプロセス
では、エピタキシャルリフトオフした InAs薄膜を中間支持体に保持した後、ファンデアワールス力によって low‑k 材料上に貼付形成する。low‑k 材料として比誘電率が約 3 のpolyethylene terephthalate (PET)を用いた。
また、InAs 膜厚は、ウエットエッチングによって〜 10‑100 nm の範囲で制御した。このとき、InAs 薄膜内に二次元的に閉じ込められた電子は高い移動度を示すが、膜厚の減少とともに移動度低下が観測された。この電子移動度の膜厚依存性は、InAs/low‑k 界面の幾何学的不均一性による散乱と界面電荷からのクーロン相互作用による散乱が支配的な電子散乱機構であることを示している。
この InAs/low‑k 構造における電流低周波ノイズを調べた結果、図 2 に示すように大きい 1/f ノイズが観測された。
このときの Hoogeパラメータは、低い電子移動度を有する
InAs/GaAs 構造と比較してかなり大きい。1/fノイズの膜厚依存性から、上記の散乱機構にともなって生じる移動度揺らぎがノイズをもたらしていることが明らかとなった。移動度とその揺らぎの解析によって、界面の幾何学的不均一性が 2 nm 程度であること、界面における電荷が 1×1012 cm‑2 程であること、クーロン相互作用の特徴的な長さが 20 nm 程度であることがわかった。このクーロン相互作用は、InAs 薄膜に接する外部異種材料の誘電率を系統的に変化させることで変調できる可能性がある。
(2) 誘電率を系統的に変化させることが可能な混合酸化物
InAs 薄膜に接する材料の誘電率がクーロン相互作用に与える影響を明らかにするには、上記構造における InAs と low‑k 材料の間に所望の誘電率を有する絶縁層を挿入した試料による検討が有効である。そこで、誘電率を系統的に制御することが可能な絶縁図 1. InAs/low
InAs/low‑k 構造の作製プロセス
構造の作製

図 22. InAs/low‑‑k 構造における電流低周波構造における電流低周波ノイズ
ノイズスペクトル
スペクトル体として、体として、混合酸化物混合酸化物 AlTiO の原子層堆積技の原子層堆積技術を検討し術を検討した。AlTiO
AlTiO は、Al2O3 と TiO2 の混合酸化物であり、酸化物であり、AlAl と Ti の組成比による誘電率制御の率制御の可能性がある性がある。原子層堆積における。原子層堆積における原 料 と し て 、 trimethyl
trimethyl‑aluminum
aluminum (TMA)) 、
tetrakistetrakis‑dimethylamino
dimethylamino‑titanium
titanium (TDMATTDMAT)、
H2O を用い、を用い、TMA‑HH2O と TDMAT‑‑H2O の堆積サイ
クル数によって組成クル数によって組成を変化させを変化させた AlTiO を成膜することで、膜することで、そのその誘電率を系統的に制御で誘電率を系統的に制御できることきることを確認した
した。
AlTiO 酸化物中の深い準位について調べる中の深い準位について調べるために、これをゲート絶縁膜として用いた
GaN 系金属
系金属‑絶縁体
絶縁体‑半導体(MIS)(MIS)電界効果デ
電界効果デ
バイス
バイスを作製し、低周波ノイズを測定したとを作製し、低周波ノイズを測定したところ、ころ、Lorentz 型電流ノイズスペクトルが観測された。このノイズスペクトルとPoole
Poole‑Frenkel 型型のゲートリーク電流リーク電流の両者の両者を解析解析することですることで、深い準位のエネルギーレ深い準位のエネルギーレベルのの評価が可能であることが示された可能であることが示された。
可能であることが示された。

を果たす AlN 絶縁層を用いた。得られた絶縁層を用いた 得られた
InAs/high‑k/low
InAs/low‑k 構造に対するに対する特性評特性評価と解析を行った。図 4 に示す電子移動度の膜厚依存性から、InAs依存性から、InAs 膜厚 15 nm 程度以下におけにおける電子移動度低下は観測されず、る電子移動度低下は観測されず、界面の幾何低下は観測されず、界面の幾何学的不均一性による散乱が抑制されている
学的不均一性 による散乱が抑制されていることが示された。この InAs/high‑k/low
InAs/low‑k 構
造においては、造においては、Al2O3 の高い比誘電率(約の高い比誘電率 約 10)のために、InAs/low
nAs/low‑k 構造と比較してクーロと比較してクーロン相互作用も抑制ン相互作用 抑制されることがされることが期待できる期待できる。
しかしながら、
しかしながら、この構造におけるクーロン散
この構造におけるクーロン散
乱による電子移動度は InAs/low‑kInAs/low 構造より構造低いことがわかった。さらに、低いことがわかった。さらに、InAs薄膜内の電子密度は InAs/low
InAs/low‑k 構造より高くなった構造より高くなった。
これにより、原子層堆積した
これにより、原子層堆積した Al2O3 絶縁層内のドナードナーから InAs 薄膜への変調ドーピングへの変調ドーピングが生じており、イオン化ドナーが界面近傍の意図せぬ固定電荷としてクーロン散乱を引意図せぬ電荷としてクーロン散乱を引き起こしていることが予想されたき起こしていることが予想された。
上記の可能性
上記の可能性を詳しく調べるため、を詳しく調べるため、走査透走査透過型電子顕微鏡
過型電子顕微鏡(STEM)によるによる InAs/Al2O3 界面近傍の評価を行った
近傍を行った。図 5 に InAs/Al2O3 界面近傍の近傍 STEM 高角度環状暗視野(HAADF)像を示
高角度環状暗視野像を示す。さらに、STEMす。
STEM 内でエネルギー分散
エネルギー分散 X 線分
光法(EDX)および電子エネルギー損失分光法
光法および電子エネルギー損失分光法(EELS)による解析を行った。
(EELS)
解析を行った。図解析を行った。 6 に、EDX
EDX のO‑K
Kα信号強度、信号強度、EELS の O‑K エッジ信号強度、EELS の O‑K サテライト信号強度の位置依存性を示す。O‑Kα信号強度とを示す。
信号強度と O‑K
O エッジ信号強度が界面で立ち上がる同一の位置依存性を示すのに対し、示すのに対し、O‑K サテライト信号強度は
Al2O3 絶縁層内で界面内で界面から 1 nm 程度離れた位置で立ち上がる。これは、置で立ち上がる。これは、AAl2O3 絶縁層内で内で界面から 1 nm 程度の範囲にのみ正にイオン化した酸素欠損が存在していることを示唆している。これにより、図ている。これにより、図 7 のバンド図に示す
ように、界面近傍にように、界面近傍におけるおける Al2O3 絶縁層中の絶縁層酸素欠損がドナーとして変調ドーピングを酸素欠損が ドナーとして変調ドーピングを(3) InAs/
InAs/high‑k/k/low‑k 構造の作製と評価

図 3.
3 InAs/highhigh‑k/low‑k 構造の作製プロセス
構造の作製プロセス

InAs/low
InAs/low‑k 構造における InAs と low‑kk 材料の間に所望の誘電率を有する酸化物絶縁料の間に所望の誘電率を有する絶縁層を挿入した試料層を挿入した試料を作製する技術を検討しを作製する技術を検討した。作製た。作製プロセスについての試行錯誤的検討
プロセスについての試行錯誤的検討を経て、図 3 に示すプロセスを用いた
InAs/InAs/high‑k/low‑‑k 構造の作製に成功したの作製に成功したの作製に成功した。
このプロセスでは、
このプロセスでは、エピタキシャルリフトオ
エピタキシャルリフトオ
フした InAs 薄膜を薄膜を中間支持体に保持した後、中間支持体に保持した後、InAs 上に Al2O3 絶縁層を原子層堆積してからファンデアワールス力によって low‑k 材料上に貼付形成する。に貼付形成する。ただし、この際、プロセス
ただし、この際、プロセス途中での試料変形を避けるため途中での試料変形を避けるために、InAs に接する Al2O3 絶縁層に加え絶縁層に加えて、変形抑制の変形抑制の役割
役割

図 4. InAs/highhigh‑k/low‑kk 構造およびInAs/low‑k
InAs/low
構造における構造における電子移動度の膜
電子移動度の膜厚依存性

図 5. InAs/Al2O3 界面近傍のの STEM‑HAADF
HAADF 像中の Al 組成が高いほど高く、Ti組成が高いほど高く、 組成の増加とともに減少する。また、電子トラップをもたらす界面準位密度をコンダクタンス法でたらす 界面準位密度をコンダクタンス法で調べたところ、固定電荷密度と界面準位密度の間には明確な相関が存在しないことがわかった。この正の固定電荷かった。この正の固定電荷は、は、酸化物中の酸化物中の酸素欠損ドナーがイオン化したものである可能性が高く、それを前提とすれば、能性が高く それを前提とすれば、上記の組それを前提とすれば、上記の組成依存性は、Ti 組成の増加とともに酸素組成の増加とともに酸素欠損に由来するドナーの生成確率が低下することを意味しているとを意味している。この現象
現象は、Ti‑O および
Al‑‑O の結合エネルギーの差異から説明できの結合エネルギーの差異から説明できると考えられるると考えられる。また、このような酸化膜中また、このような酸化膜中の固定電荷をふまえたデバイス閾値電圧制御を検討した。
５．主な発表論文．主な発表論文．主な発表論文等（研究代表者、研究分担者（研究代表者、研究分担者及び連携研究者及び連携研究者及び連携研究者には下線）〔雑誌論文〕（計 4 件）図 6. InAs/Al2O3 界面近傍における酸素による界面近傍におけるによる
EDX および EELS 信号信号の位置依存性の位置依存性

図 7. InAs/Al2O3 のバンド図
引き起こ
引き起こし、イオン化して、イオン化して正に帯電した
正に帯電した酸素
酸素欠損ドナードナーが界面近傍の固定電荷となってが界面近傍の固定電荷となっていることが強く示唆いることが強く示唆された。このされた。この意図せずに意図せずに発生する発生する固定電荷は電荷は InAs 薄膜内キャリアのクーロン相互作クーロン相互作用に大きく影響し用に大きく影響しており、用に大きく影響し ており、
InAs 薄膜に接する外部接する外部異種材料の誘電率材料の誘電率材料の誘電率によるクーロン相互作用の変調を 検証するう
よるクーロン相互作用の変調を検証するう
えでの障害であることがわかった
えでの障害であることがわかった。

[1] S. P. Le, D. D. Nguyen, and T. Suzuki,
Suzuki
Insulator‑semiconductor
Insulator semiconductor interface
interface
fixed charges in AlGaN/GaN metal‑insulator‑semiconductor
insulator semiconductor devices with Al2O3or AlTiO gate dielectrics Journal ofApplied Physics ((査読有)) 123 (2018)034504‑1034504 7.
(DOI: 10.1063/1.5017668
10.1063/1.5017668)[2] T. Ui, R. Mori, S. P. Le, Y. Oshima,and T. Suzuki,, An InAs/high‑k/low‑
InAs/high‑kstructure: electron ttransport
ransport andinterface analysis AIP Advances (査読査読有)) 7 (2017) 055303
055303‑1 8.
(DOI:DOI: 10.1063/1.4983176
10.1063/1.4983176)[3]] S. P. Le, T. Ui, T. Q. Nguyen, H.‑A.
H.
Shih, and T. Suzuki
Suzuki, Low‑
‑frequency
y noisein AlTiO/AlGaN/GaN metal
metal‑‑insulator‑
semiconductor field
field‑effecteffect transistors
Journal of Applied Physics (査読有)() 119(2016) 204503‑
204503‑1 6.
(DOI:10.1063/1.495238(DOI:10.1063/1.4952386)(4) 混合酸化物内の固定電荷混合酸化物 AlTiO について、原子層堆積にいて、原子層堆積によって得られた薄膜において意図せず発生する固定電荷に関する固定電荷に関する固定電荷に関する詳しい詳しい検討を行った。
検討を行った。
原子層堆積におけるサイクル数によって組成と膜厚を精密に制御した AlTiO ゲート絶縁膜を有する GaN 系 MIS 電界効果デバイスを電界効果デバイスを作製し、その閾値電圧の絶縁膜厚依存性を系統的に調べることで、混合酸化物内の固定電荷的に調べることで、混合酸化物内の固定電荷についての知見を得ることを試みた。その結についての知見を得ることを試みた。その結果、閾値電圧は絶縁膜厚に線形に依存することがわかり、とがわかり、半導体との界面近傍に存在する半導体との界面近傍に存在する正の固定電荷が支配的であることが明らかとなった。この正の固定電荷の密度は、AlTiO[4]] S. P. Le, T. Ui, and T. Suzuki,Low‑frequency
Low frequency noise in InAs films bonded
on low‑klow k flexible substrates Applied
Physics Letters (査読有)) 107 (2015)
192103‑1
192103 4.
(DOIDOI:: 10.1063/1.4935458)〔学会発表〕（計（計 7 件）[1] 佐藤拓, 瓜生和也
瓜生和也, 岡安潤一,岡安潤一 君島正幸,
君島正幸
鈴木寿一,
鈴木寿一 「ダブルリセス構造を有するノーマリ
ダブルリセス構造を有するノーマリ
オフ型 AlGaN-GaN
GaN MOSFET の DIBL 特性 (招待講演)」
待講演 電気学会電子デバイス研究会,
電気学会電子デバイス研究会
2018/03/27, 絹の渓谷碧流
絹の渓谷碧流(栃木県日光市
栃木県日光市
栃木県日光市)

[2] T. Sato, K. Uryu, J. Okayasu, M.
Kimishima, and T. Suzuki, Drain‑inducedbarrier lowering in normally‑off AlGaN‑
GaN MOSFETs with single‑ or double‑recessoverlapped gate 49th International
Conference on Solid State Devices andMaterials (SSDM), 2017/09/21, Sendai
International Center (Sendai, Miyagi).
[3] S. P. Le, D. D. Nguyen, and T. Suzuki,
Threshold voltages of Al2O3/AlGaN/GaN
and AlTiO/AlGaN/GaN metal‑insulator‑
semiconductor devices 49thInternational Conference on Solid StateDevices and Materials (SSDM), 2017/09/21,Sendai International Center (Sendai,Miyagi).
[4] T. Ui, R. Mori, S. P. Le, Y. Oshima,and T. Suzuki, Fabrication andcharacterization of InAs/high‑k/low‑kstructures 48th International
Conference on Solid State Devices andMaterials (SSDM), 2016/09/27, Tsukuba
International Congress Center (Tsukuba,Ibaraki).
[5] S. P. Le, T. Ui, and T. Suzuki,Low‑frequency noise exponents in InAs
thin films on flexible or GaAs(001)substrate 43rd International Symposiumon Compound Semiconductors, 2016/06/27,
Toyama International Conference Center(Toyama).
[6] S. Yamaguchi, T. Ui, J. Liang, H.‑A.
Shih, and T. Suzuki, Fabrication andcharacterization of AlTiO/InAlN/AlN/GaN
metal‑Insulator‑semiconductor field‑
effect transistor 47th International
Conference on Solid State Devices andMaterials (SSDM), 2015/09/28, Sapporo
Convention Center (Sapporo, Hokkaido).
[7] S. P. Le, T. Ui, T. Q. Nguyen, H.‑A.
Shih and T. Suzuki, Low‑frequency noisein AlTiO/AlGaN/GaN metal‑insulator‑
semiconductor heterojunction field‑
effect transistors 47th International
Conference on Solid State Devices andMaterials (SSDM), 2015/09/28, Sapporo
Convention Center (Sapporo, Hokkaido).
〔図書〕（計 0 件）〔産業財産権〕○出願状況（計 0 件）
○取得状況（計 0 件）

〔その他〕
ホームページ
http://www.jaist.ac.jp/nmcenter/labs/suzuki-www

６．研究組織(1)研究代表者
鈴木 寿一（SUZUKI Toshi‑kazu）
北陸先端科学技術大学院大学・ナノマテリ
アルテクノロジーセンター・教授
研究者番号: 80362028(2)研究分担者なし(3)連携研究者
なし(4)研究協力者なし