会場 F
領域 12F-1

臨界溶液におけるコロイドの凝集ダイナミクス
九大院理 A

玉井達哉A , 岩下靖孝 A , 木村康之 A

2 つの液体の混合溶液にコロイドを分散させた系では、液体の相分離臨界点近傍において、粒子間に臨界効果による相互作用が働くこと

ȝが知られている。この相互作用は臨界点との温ȝ

度差に依存するので、温度によりコロイドの凝集・分散を均一かつ可逆的に制御できる。そこ

で我々はこの相互作用を利用することにより、コロイドの凝集ダイナミクスを解明することを目的として研究を行った。

水―2,6 ルチジン混合溶液にシリカ粒子を分散させ、30.0 ℃から臨界点近傍 (温度差 ∆T ) まで急激に昇温し、∆T 、即ち凝集力の強さにより凝集過程がどのように変化するのかを観察した。
その結果、ある粒子数密度 φ 及び ∆T において、᪼ 㛤ጞ䛛䜙䠎䠒䠒᪼ 㛤ጞ䛛䜙䠎䠒䠕

粒子がまず孤立クラスターを形成し、凝集の進展に伴いパーコレートする様子が観察された。
この結果は、凝集構造のトポロジーがダイナミクスに強く依存することを示唆している。III46ᅗ Ɍ؆䠌䠊䠏䠒䠒䚸䠍䠊䠌 ศ䛷䚸ȴdс䠌䠊䠌䠑 䜎䛷᪼ 䚹㏵୰䜎䛷㞳䜜䛶䛔䛯䜽䝷䝇䝍䞊䛜䚸䛒䜛᫬Ⅼ䛷㐃⤖䛧䛯䛣䛸䛜䜟䛛䜛䚹

F-2

ヤヌス粒子 2 次元分散系におけるクラスター成長機構
九大院理 A

岩下靖孝A , 木村康之 A

ヤヌス粒子とは物性の異なる 2 つの部分からなるコロイド粒子であり、最も単純な異方的微粒子の一つとして近年注目されている。本
研究では、シリカ粒子の半球面に金属を蒸着Pしたヤヌス粒子を水- 2,6-Lutidine 臨界組成溶

液中に分散させた系を用い、臨界効果を利用した分散・凝集状態の制御、及びその際の凝集構造の解明を目的とし実験を行った。温度を室温付近からゆっくり上げたところ、33.3C 付近から粒子が凝集し始め、相分離臨界点 (33.6C)に近づくにつれ一次元状に成長した。この異方的な凝集構造は、粒子の金属面間の強い引力に起因するものと考えられ、ヤヌス構造を反映している。またその他の結果と合わせ、本実験系により粒子の異方的な相互作用を温度を通じ可逆的に制御できることが示された。

F-3ᅗ䠖 ୖ ྛ ᗘ䛷䛾㢧ᚤ㙾ീ䚹⢏ᚄ P 䚹㔠ᒓ㠃䛜㯮䛟ぢ䛘䛶䛔䜛䚹ୗ ᖹᆒจ㞟య䝃䜲䝈䛾 ᗘኚ໬䚹ศ䚹

パッチコロイド粒子の作成
九大理 A , 九大院理 B

竹田雄作A , 野口朋寛 B , 岩下靖孝 B , 木村康之 B

表面物性の異なる 2 つの領域を持ったコロイ

Na2 S2 O3 , K4 F eII (CN )6 , K3 F eIII (CN )6 , KOHを用いた。図は粒径 5.0 μｍの粒子に 20 ｎｍのド粒子 (ヤヌス粒子) は、通常のコロイド粒子とは異なる興味深い振る舞いを見せることが知

膜厚で蒸着した場合の結果。Q.chen らの報告（られている。本研究では、2 つの領域の大きさ

J.Am.Chen.Soc., 2011）と同様、時間に対しほぼ線形に cos αが変化していることが分かる。の比を変えた粒子を作成することを目的とし実験を行った。

䠏䠌䡏

まずシリカ粒子のモノレイヤーを作成し、そ䠍䠌䠌䡏

れに金を蒸着することにより半球面が金に覆われた粒子を作成した。次にこれをエッチング溶液に浸すことで金を溶かし、金膜の大きさを調ϱʅ䡉整する。この時、金面の大きさは、蒸着した膜

ɲの厚さとエッチング時間によって決まると考えϱʅ䡉ɲ

られる。そこで実際に様々な膜厚の粒子を作成し、エッチング時間に対する金面の変化を顕微鏡観察した。用いたシリカ粒径は 5.0 あるいはᅗ 䜶䝑䝏䞁䜾᫬㛫䛻ᑐ䛩䜛㔠㠃䛾኱䛝䛥䛾ኚ໬䚹ୖ 㢧ᚤ㙾෗┿ ୗ 䛭䛾䜾䝷䝣10.0 μｍである。エッチングには

47

F-4

金属蒸着ヤヌス粒子による金属粒子の分散安定化
九大院理 A , 九大理 B

野口朋寛A , 竹田雄作 B , 岩下靖孝 A , 木村康之 A

コロイド粒子の分散状態を保つことはコロイ薄膜を蒸着することでヤヌス粒子を作製しる。コロイド粒子の凝集は主にファン＝デル＝分散させたところ、Au 粒子表面にヤヌス粒ド分散系の様々な応用において重要な課題であた。実際に Au 粒子とヤヌス粒子を水中にワールス (vdW) 引力が起源であるが、金属間子の Au 面が選択的に吸着し、シリカ面でカでは他の物質間より非常に強く vdW 引力が働バーされた Au 粒子が形成された。これはヤくため金属粒子は凝集しやすいことが知られてヌス粒子という「固体界面活性剤」により金いる。

属微粒子の分散安定化を実現したと言える。

そこで我々は、金 (Au) −シリカヤヌス粒子（Au の領域とシリカの領域からなる粒子）を用いることによる水分散 Au 粒子の分散安定化を試みた。このヤヌス粒子を Au 粒子と混合すると、Au 間の強い vdW 引力により Au 粒子表面にヤヌス粒子の Au 面が吸着すると考えられる。すると、Au 粒子の表面がシリカ面で覆われることになる。一般的に水中でシリカ粒子は安定に分散しやすいため、このヤヌス粒子で被覆された Au 粒子も安定になると考えられる。
本実験では、シリカ粒子表面の一部に Au

F-5孤立した二次元コロイド結晶の昇華
九大院理 A

田中小百合A , 岩下靖孝 A , 木村康之 A

コロイド分散系は、個々の粒子を直接観察可能であるため、原子系のモデルとして、その結晶化、融解、昇華過程の研究が行われている。

しかし、有限サイズのコロイド結晶の融解（昇華）に関する研究はほとんど行われていない。
本研究では様々なサイズの二次元コロイド結晶の融解を実験的に観察し、無限サイズの系の結 果と比較した。

実験では、強く集光したレーザーにより発生させた局所温度勾配を用いて、サイズの異なる孤立した二次元コロイド結晶を作成し、レーザー光を切った後の融解・昇華過程を顕微鏡下で観察した。得られた動画から、結晶内の全粒子位置の時間追跡を行った。このデータをもとに結晶内の局所的な面積密度、並進秩序、配向秩序、隣接粒子数などを求めた。

48

 !"#$%F-6

楕円形粒子の作成とその物性
九大理 A , 九大院理 B

松元大吾A , 岩下靖孝 B , 木村康之 B

これまでのコロイド分散系での研究は主に等方的な粒子を用いてなされてきたが、近年では異方性粒子による研究が盛んになされるようになり、等方的な粒子とは異なった興味深い物性を示すことが報告されている。そこで我々は回転楕円粒子を作成し、水溶液中での粒子の運動を調べた。

本研究で用いた楕円粒子は以下のように作成した。まず、球状ポリスチレン粒子を分散させたポリビニルアルコールのフィルムを作成した。次にこのフィルムをガラス転移点以上に

加熱し、一軸に伸張する（図１）ことで楕円粒子を作成した。図２は実際に作成した楕円粒子の長軸長と短軸長のヒストグラムである。

水溶液中での粒子の運動の詳細は当日発表する。

µ

F-7



二つの極小をもつ粒子間相互作用が相転移に及ぼす影響
九大院理 A , 東京電機大理工 B

末松安由美A , 吉森明 A , 才木将史 A , 松井淳 A , 小

背景・目的:物質の三態 (固・液・気相) 間の相パラメーターにおける安定相を決定した。固、る。これまで剛体球系や Lennard-Jones 系と由エネルギーを計算し、共通接線の接点から共田垣孝 B

転移の挙動は、構成要素間の相互作用が決定す

気、液相それぞれについて密度の関数として自いった単純な相互作用のモデル系は扱われてい存密度を求めた。

結果: 0 < ε < ε0 , σ < rG < 1.6σ の範囲

たが、液体金属や多成分のコロイド系に見られるようなポテンシャル関数にいくつかの極小で、温度 kB T /ε0 = 1、圧力 0 での相図を作点が存在する、より複雑な相互作用の系はあ成した (図 1)。図１は、丸は気体が安定の点、まり研究されてこなかった。この複数の極小が三角は固-気共存の点を示す。点線は MD シ

相転移に及ぼす影響を明らかにする為に、本ミュレーションによって計算された融点を示研究では Lennard-Jones ポテンシャルにガウす。また結晶化に必要な圧力が第二極小点のス型ポテンシャル項を加え、極小を２つとした関数として極大をを持つことを示した。(図 2)

Lennard-Jones-Gauss (LJG) ポテンシャルに注目する。LJG ポテンシャルは、一つ目の極小の位置 (σ) および深さ (ε0 ) に対して、二つ目の極小の位置 (rG > σ) および深さ (ε) の関数として安定相が変化する。本研究ではこれらのパラメーター空間における安定相を決定する。
手法: 熱力学的摂動論を用いて系を剛体球参照
系および摂動系に分けて計算し、LJG 系の各49対イオンの交換による同符号マクロイオン間実効相互作用の制御
藤原慎吾A , 秋山良 A

マクロアニオンであるアクチンモノマーは生体内において会合と解離を繰り返している。水溶液中に含まれる対イオンが媒介となってマクロアニオン間に引力が発生していることが過去の研究で分かっている。生体溶液は 1 価金属イオン濃度に比べて 2 価金属イオン濃度がかなり低いにも関わらず、アクチン分子の連結部分に

0-2-4-6-8-10
1e-05

0.00010.001

0.010.1

1[ Divalent Cation ] (M)
2!!"#$!"[M]

は Mg+2 が選択的に会合して引力を媒介すると(b)いう構造に基づく解析が報告されている。

10

Monovalent
1!!"#$
Divalent
2!!"#$8

そこで今回は生体溶液をモデル化した系におけるマクロアニオン間の実効相互作用を HNC-OZ 積分方程式理論を用いて計算した。また、マクロアニオン二量体の結合部分において 1 価、2 価それぞれのカチオンの分布関数を積分してカチオンの吸着数を計算した。
2 価 カ チ オ ン が mM オ ー ダ ー の 領 域

64201e-05

0.00010.001

0.010.1

1[ Divalent Cation ] (M)
2!!"#$!"[M]

Figure:1!!"#$!"%150mM&!!&(a)'()*+

でマクロアニオン間引力とカチオンの#$#!!&!$!,(b)-./.&!"#$&!""&2

吸 着 量 が 急 激 に 増 加 す る (Figure)。従っ!!"#$!""#!!'()*+#$&%"0-10e!!て生体条件下でも 2 価カチオンが実効相互作用を制御していると考えられる。

F-9(a)
Stabilty of Dimer#!!&!$!
[ /kT]

九大理 A

Ncounter!""

F-8$!&!#,2!!"#$!""&!#%$$1234!

誘電分光測定で見られるハイパーモバイル水とシミュレーションで見られる速い誘電緩和
九大理 A , 京大化研 B , 東北大工 C
秋山良

久保田陽二A , 吉森明 A , 松林伸幸 B , 鈴木誠 C ,A

アクチンなどのタンパク質水溶液や NaCl な

どのアルカリハライド水溶液における誘電緩和スペクトルの測定結果は、バルクの水と比べて速く応答する水が溶質の周りに存在する事を示している。この水はハイパーモバイルウォー
ター (HMW) と呼ばれ、ATP 加水分解エネルギー変換との関連性から大きな関心が寄せられ1ている。

!!"$$#

86

我々は HMW の機構を理解する為に、分子動力学シミュレーション (MD) で HMW を再現する事を試みた。揺動散逸定理に基づき、MD で420.1

8642

計算すべき物理量を定式化し、単一イオン周り0.01の局所的な誘電応答に相当する量を計算した。
計算結果は、イオンの近くの領域にバルクの水と比べて速い緩和が見られる事を示しており、時定数も実験結果ともよく一致していた。

5001020!!!"#$%30!!!!"#"$%"!&#!'!"()"#!!$!!*%!!"$$#+#,-.
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F-10

溶媒の粒子性を考慮したときのアインシュタインの粘度式の拡張
九大院理 A

山北知史A , 吉森明 A[目的] 溶媒に溶質を溶かした時、純溶媒の粘度よって求まる。流体力学を用いて、$ = 0 でのを η0 、溶質の体積分率を φ とすると、溶液全境界条件を slip としたとき、体の粘度 η は、体積分率 φ が小さければ、

η111 − a$ − b$=+2
η02 2 + a2 $2 + a$ − b$

η = η0 + η1 φ(1)と表され、アインシュタインの粘度式により、
η1 = 52 η0 と導かれる。しかし、この式は、溶となる。ここで a, b は溶媒の動径分布関数に限定され、特に溶質周りの溶媒和の効果を考慮ようになる。 ηη10 = 2.5 は stick に相当し、$ = 0

質が巨視的な大きさで流体力学が成立する時にしていない。ここでは、溶質が巨視的な大きさよりも小さく、溶媒よりも大きい場合を考え、溶媒和の効果を考慮して、η1 を定式化する方よって決まる定数である。そこで、動径分布関数を図１のように仮定したとき、η1 は図２ので slip を仮定しても g0 → ∞ にすれば、溶媒の分布のために stick になることを示している。

法を明らかにする。

[方法] 流体力学の方程式の代わりに、溶媒の粒子性を考慮した方程式を用いる。溶質の半径 Rσと溶媒の半径 σ の比を $ = Rとして、この方程式を $ の１次まで摂動展開する。$ = 0 のときは流体力学が成り立つ。

ᅗ䠍䠖⡆␎໬䛧䛯ືᚄศᕸ㛵ᩘ[結果] 流体力学の式と新しい境界条件を組み合わせた形で定式化した。この新しい境界条件
は、溶媒和の効果を考慮した動径分布関数に

F-11ᅗ䠎䠖ᅗ䠍䛾 g 0 䛻䜘䜛ᘧ䛾 K 1 䛾ኚ໬䚹⁐㉁䛸⁐፹䛾༙ᚄẚ
䛿 H 0 . 05 , 0 . 1 , 0 . 2

電場下におけるκ-カラギーナンのゲル化と構造形成
九大院理 A , 佐賀大理工 B , 広大数理 C
勇 C , 鴇田昌之 A

海藻由来の多糖類であるκ-カラギーナンは

岡村香奈A , 柳澤実穂 A , 成田貴行 B , 大西

成するパターンと高分子濃度、印加する電場勾陰イオン性高分子であり、高濃度の金属イオン配の関係性などが明らかになったので報告する。の添加により、二重らせん構造を架橋点とする強いゲルを形成する。また、ゲル化イオン多く添加した場合は液晶ゲルが形成される。このようなゲル化特性をもつκ-カラギーナン水溶液を毛細管内に閉じ込め、末端からカリウムイオンを一次元的に自然拡散させると、ゲル中に液晶相と等方相が周期的に生じ、その周期性の解析からリーゼガング現象の一種に分類されることが明らかとなっている。本研究では、毛細管内に閉じ込めたκ-カラギーナン水溶液に電場を印加し、金属イオンを強制的に移送し、形成されるパターンを観察・解析した。形51

F-12

ゼラチン・PEG・水系における相分離とゲル化
九大院理 A , 京大院工 B
昌之

山下祐太朗A , 柳澤実穂 A , 向井貞篤 B , 安中雅彦 A , 鴇田A

ゼラチンは水に非常に良く溶解する高分子であるが、ゼラチン・水系にポリエチレングリコール（PEG）を添加すると相挙動は大きく変䖃䕺䕔化する。ゼラチン・PEG・水三成分系は高温では均一な溶液状態にあるが、温度を降下することTp (䢛C)により曇点が現れ相分離する。本研究では、ゼラチン・PEG・水三成分系の曇点とゲルの融解
温度を PEG の分子量と濃度を系統的に変化させ調べた。図に、重合度 n が 2, 3, 4 の PEG の40wt%水溶液を溶媒としたゼラチン・PEG・水系の曇点（Tp）を示す。分子量が大きくなるにつれ、曇点は高温側に移動することがわかる。分子量依存性と濃度依存性の詳細は当日報告する。

concentration of gelatin (wt%)

F-13

振動固液界面における OEG 分子の共振長に関する研究
鹿大院理工 A , 産総研 B

本田啓太A , 愛澤秀信 B , 黒澤茂 B , 吉本稔 A , 田中睦生 B

水晶振動子 (QCM) は質量センサやレオロジーセンサとして用いられており、タンパク質や脂質等のソフトマター研究に広く利用されている。QCM には厚み滑り振動に追随可能な溶液層の厚み(表皮効果の厚み:σ) があり、純水中 25 ℃ではσ=√ (2 η/ρω) より 177nm であることが知られている。この考え方はソフトマター分子においても適用されているが、実証されたものではなく根拠が未だ明確ではない。

そこで本研究では、ソフトマター分子として単分散のオリゴマー分子を用いた。そして、その分子量を系統的に変化させることで、QCM の振動に追随可能なソフトマターの分子長 (共振長) を厳密に検証することを目的とした。

実験は、QCM の金電極上にオリゴエチレングリコール (OEG:HS(CH2CH2O)nCH3 (n=5, 11,12, 19, 27, 35, 43)) による自己組織化単分子膜 (SAM) を形成させ、得られた周波数及び散逸変化量から Voigt モデルに基づき SAM の膜厚を算出する。

結果では、各 OEG の分子量に対する SAM の膜厚の変化は、分子量 n=27 以上において約 9nmで一定となった。したがって、共振長は約 9nm であることが明らかとなった。詳細については当日報告する。

52F-14振動固液界面における PEG 分子共振長の周波数応答特性
鹿大学院理工 A , 産総研 B稔

新地拓哉A , 黒澤茂 B , 愛澤秀信 B , 田中睦生 B , 吉本A

水晶振動子は表面上で薄膜を形成するソフトマターのレオロジー特性を測定するセンサー

ターの検出において、MHz で振動する水晶と共6.0に動くことのできる分子の長さ (共振長) については未だ明らかになっていない。本研究では固液5.5共振長 [Hz]として利用されている。しかしながらソフトマ界面上の PEG 分子の共振長を求めることを目的とした。具体的には共振長と周波数応答との関係性に注目した。Fig.1 に実験結果を示す。この5.04.5

結果は 1/ω (ω:2 πｆ, ｆ:水晶の共振周波数) に対する共振長の変化である。グラフより共振長

4.0〜81MHz まで周波数を変化させたときの共振長

3.5の長さは 1/ωに対して直線的に変化し、9MHz04の変化は、2.1nm であることが明らかになった。

8121620!"#
Fig.1 1/!に対する共振長の変化

F-15

ホログラフィック光ピンセットを用いた光駆動多粒子系の作製
九大理 A , 九大院理 B

大久保省吾A , 柴田就平 B , 岩下靖孝 B , 木村康之 B

ホログラフィック光ピンセットは、空間光変調器を用いて入射光を位相変調し、光フーリエ変換を用いて任意の光強度分布を顕微鏡の焦点面に作り出すことで、多数のミクロンサイズの粒子を捕捉・操作することができる。例えば、リング状の強度分布を作り、さらに螺旋度 l で与えられる位相変化を加えることにより、リン

グ上にトラップした粒子に角運動量を与えることができる。

我々は粘性流体中での流体力学的相互作用が粒子の運動に与える影響を調べる目的として、光で駆動される多粒子系の作製を行った。例として、二つの同軸光渦の画像 (図 1) および並列

に配置した二つの光渦の画像 (図 2) を示す。

 !53 



F-16

流体相互作用する光駆動多粒子系の運動
九大院理 A , 九大理 B

柴田就平A , 大久保省吾 B , 岩下靖孝 A , 木村康之 A

流体中のコロイド粒子多体系の運動は、流体度が外側粒子よりも大きい条件下でも外側の粒力学的相互作用のために一般に複雑であり、十子の角速度が増加するという傾向が見られた。

分には理解されていない。我々は、ホログラフ

流体力学相互作用にもとづく議論の詳細は当ィック光ピンセットを用いて多粒子を円環上にトラップし、接線方向に一定の駆動力を与え、日に行う。

周回運動させる系を用いた研究を進めている。
今回は二重リング上で周回運動する粒子のダイナミクスについて発表する。

内側リングの半径が 6.2µm、外側リングの半径が 10µm の二重リングを作成し、その上に直径が 3µm のシリカ粒子を同一方向に周回運動させた。右図は片方のリング上に一個の粒子を周回運動させた場合の角度θと両方のリング上に一個ずつ粒子を周回運動させた場合の角度θの時間発展を示したものである。単独で回した際に、外側粒子の角速度が内側粒子よりも大きい条件下で、２個同時に回すと外側粒子の角速度はあまり変化しないが内側粒子の角速度が増加することが分かった。また、内側粒子の角速F-17

コレステリック液晶電気対流の三次元構造のパターン変化
九大院理 A

勝田康平A , 石橋優作 A , 岩下靖孝 A , 木村康之 A

負の誘電異方性を有するネマチック液晶に閾

値以上の電圧を印加すると対流が発生し、さまざまなパターンが現れることはよく知られていzyyるが、コレステリック液晶においても特徴的な電気対流パターンが観測される。本研究では、

zx

コレステリック液晶の電気対流パターンの三次y

元構造を、蛍光共焦点偏光顕微鏡 (FCPM) 法を用いて調べた。

zzxパターンが観測される。層数の違いによる特z

徴的なパターンの光学観察画像 (p) と FCPMによる蛍光観察画像 (f) の例を右図に示す。

54

x

x !"#$ !" y晶においてはらせん構造に起因する縞模様のzy

分解能で知ることができる。コレステリック液x y

FCPM 法は試料に偏光したレーザー光を照射し、試料からの蛍光強度を共焦点観察するもので、液晶分子の三次元的な配向状態を高い



x



%&' () *+,-./ 012345,-./675,-. 8

F-18

異種ネマチックコロイド間の相互作用
九大院理 A

井崎邦義A , 桴海文吾 A , 岩下靖孝 A , 木村康之 A

コロイド粒子を液晶中に分散させると、粒子が液晶の配向秩序を乱すために粒子近傍に配向欠陥が誘起される。その結果、粒子間には液晶の弾性歪みを介した長距離かつ異方的(a)な力が働く。この際生じる欠陥の形態は、粒(b)(c)5µm

子表面の液晶分子配向によって異なり、垂直1


配向の場合は dipole(D) 型粒子及び、Saturn

2
S-P

F
-./(a)dipole(b)Saturn ring(c)planar quadrupolering(S) 型粒子を形成し、水平配向の場合は pla-nar quadrupole(P) 型粒子を形成する (図 1)。
さらに、粒子間力も伴う欠陥形態に依存すると考えられ、理論的、実験的に研究が進んでいる。
本研究では、D,S,P 型粒子に働く力の角度依存性を 2 ビーム光ピンセットを用いて測定し (図2)、シミュレーションによる結果と比較した (図3)。その結果、遠距離では角度によって引力または斥力が働くが、近距離ではいずれの場合も斥01)F**"#$%&"'()f**

力が働くことが分かった。詳細は当日発表する。
3
S-P
F !"#$%&"'()Z. Eskandari, et al. Soft Matter, 2012*
*!+,

F-19

ネマチックコロイドの構造体の物性
九大院理 A

桴海文吾A , 井崎邦義 A , 岩下靖孝 A , 木村康之 A

ネマチック液晶中に垂直アンカリングを施したコロイド粒子を分散させると、粒子周辺に液晶配向の歪みが生じる。このとき、系は粒子近傍に対となる新たな点欠陥が生じることで安定化する。このような粒子−欠陥対を、dipole 型

3µm



粒子と呼ぶ。粒子間には、長距離かつ異方的な力が働くことが知られている。

本研究では、反平行な dipole を横方向、縦方向に連結していくことで様々なクラスター構造体を作成した。dipole を直鎖状に並べた場合

3µm(図 a)、鎖は液晶の配向方向に対して平行に並ぶが、図 b〜e のような構造体を作成した場合

3µm



は、dipole が液晶の配向方向と平行にならないことが観察された。

結果の詳細は当日に報告する。

3µm

dipole

55

3µm