J. Plasma Fusion Res. Vol.83, No.8 (2007)６
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４‐
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９

小特集 多価イオン原子過程の基礎と拡がる応用研究

４．多価イオンの応用
４．
３ ナノテクノロジーへの応用櫻井誠

神戸大学 大学院理学研究科（原稿受付：２
０
０
７年４月２
５日）

多価イオンと表面との相互作用に関する特徴を簡単に述べた後，ナノテクノロジーへの応用に関連のある話
題として，多価イオンの照射あるいは複合プロセスにより，ナノメートルオーダーの構造（ナノ構造）を表面に生成する研究，多価イオンをナノメートルサイズのビームに「加工」する技術や半導体プロセスにおけるイオン
注入をイオン１個単位で行う「単一イオン注入」，多価イオン衝突による２次電子や２次イオン放出を表面の分析に応用する研究について概観する．
Keywords:
nanotechnology, nanoprocess, nanostructure, single ion implantation, nuclear spin quantum computer,secondary ion mass spectrometry, surface spin polarization

４．
３．
１ 多価イオンの性質

オン１個の衝突で，内部エネルギーが解放される結果とし

ここではナノサイエンス・ナノテクノロジーに関連するて，１）数多くの表面原子がスパッタされ，２）表面上ナ

多価イオンの性質について考える．多価イオンが物質（主ノメートル領域の構造が改変され，３）数十から数百個のとして固体）と衝突すると，物質表面上の限られた領域（衝

２次電子が生成する，ということになる．多価イオン−固突点近傍）から電子が多価イオンの空準位に移行する．電体表面衝突における２次電子・２次粒子放出現象に関して

子移行により，多価イオンは主量子数の大きな準位に束縛はいくつかレビューが書かれている［１４，１５］．

電子を持つ状態，すなわち高励起状態（中空原子と呼ばれこの多価イオン−表面反応は，ナノメートルオーダーのる）となるため［１］，脱励起過程（オージェ過程）により電

微細プロセス（ナノプロセス）技術として極めて有用であ子が真空中に放出される．つまり多価イオンの衝突による．すなわち，多価イオン−表面反応の空間的広がりは多り，（多価イオンを経由して）物質から２次電子が放出され価イオンの価数に応じて１〜数 nm に限定され，この値はることになる．この２次電子放出の収率は，数十から数百

多価イオンと原子の衝突断面積で明確に規定されることかにもなることが知られている［２］．多価イオンと相互作用

ら，電子ビームや集束イオンビーム（FIB）のような従来手（反応）する固体表面上の領域はナノメートルのオーダーで法で問題となる，縮小倍率や収差などのビーム輸送系の性ある．この電子移行過程の繰り返しにより物質表面のナノ能に左右されない．一方で，もとより多価イオンも荷電粒領域が帯電し，ひいては半導体・絶縁体においては表面原子であるから，従来のビーム輸送技術を利用することがで子のスパッタ現象が起こる．この現象は各種の物質においきる．一般に電子線などのビーム操作によるプロセスは産て観測されており，クーロン爆発機構（多くの半導体・絶業的に確立した効率の高い手法であるから，多価イオンを縁物）［３‐６］，２正孔生成モデル（水素終端シリコン）［７‐９］，

用いる場合も高効率化が見込める．したがって，多価イオ

励起子生成モデル（GaAs）［１０］など，いろいろなモデルをンなら効率性の良い，1 nm 台の微細加工が可能（他の手法使って説明されている［１１‐１３］．

での最小値は FIB で 20−30 nm，極紫外光によるリソグラ

この電荷移動は多価イオンが表面と衝突する前からおこフィで13 nm）
であり，超高密度化に関して飛躍的な向上がり，多価イオンの運動エネルギーが小さくなると衝突前に期待できる．すなわち，多価イオンビームを用いると，終了する．すなわち多価イオンと反応する領域は，物質のトップダウンアプローチ（高効率）と，ボトムアップアプ

最表面層に限定されることになる．入射多価イオンは中性

ローチ（1 nm オーダーの高分解能）の利点を併せ持つ，他

化してその多くは固体表面層内に留まる．このような多価の手法では到達不可能なナノプロセスが実現できる．

イオンが物質に与える効果は，多価イオンの内部エネル

本稿では，多価イオン−固体表面衝突における物理的興

ギーによっているから，入射多価イオンの運動エネルギー

味は本小特集２．
２節に譲り，ナノテクノロジーへの応用にに直接は依存しない．これらの性質をまとめると，多価イ関連のある話題に限定して概説する．すなわち，多価イオ

4. Application of Highly Charged Ions 4.3 Application of Highly Charged Ions for Nanotechnology
SAKURAI Makoto

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author’s e-mail: msakurai@kobe-u.ac.jp!2007 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Special Topic Article

4.3 Application of Highly Charged Ions for Nanotechnology

M. Sakurai

図１ （A）
Si（111）
7×7 表面にヨウ素多価イオン（Iq+, q = 30, 40, 50）を照射した場合の，照射痕周辺の STM 像．（B）（A）の破線上についての深さ方向分布．（C）（A）の照射痕において，表面第１層が欠損している領域の面積と入射イオン価数の関係［２５］．

ンの照射あるいは複合プロセスにより，ナノメートルオー

ンを照射しただけで，周りと電子状態の異なるナノ構造を

ダーの構造（ナノ構造）を表面に生成する研究（４．
３．
２節），

生成することであるが，事はそう簡単には運ばない．この多価イオンをナノメートルサイズのビームに「加工」する意味で，多価イオンを照射したシリコン表面からフォトル

技術や，半導体プロセスにおけるイオン注入をイオン１個

ミネッセンスが観測されたという米国ローレンスリバモア

単位で行う「単一イオン注入」技術（４．
３．
３節），多価イオ

国立研究所（LLNL）からの報告が一時センセーションを巻ン衝突による２次電子や２次イオン放出を表面の微小部分き起こした［２６‐２８］．この報告では，多価イオン衝突により析に応用する研究（４．
３．
４節）である．

バンドギャップ 2 eV 程度のナノ（酸化）シリコンができ，
これにトラップされた励起子による発光が観測されたとさ

４．
３．
２ ナノ構造れている．しかしながら，NIST や我々による追試の結果

多価イオン１個の衝突でナノメートルオーダーの領域には否定的であった［２９］．シリコンに高速イオンを打ち込ん

構造変化が起きることが，雲母の表面で初めて観測されたで多孔質状態にするとルミネセンスが観測されるという例［１６，１７］．その後，グラファイト（Highly Ordered Pyrolyticがあり［３０］，多価イオン入射で同様の効果があれば，発光Graphite）［１８‐２１］，プ ラ ス チ ッ ク 材 料，PMMA［２２］，サするという可能性も全くないではないと思われるが，現在

ファイア［２３］，水晶［２４］，シリコン（清浄表面および水素のところ実験的に再現できていない．

終端表面）
［２５，
２６］，LiF，CaF２，TiO２など各種（主として半

次に考えることは，多価イオン照射の後に何らかのプロ導体や絶縁物）の表面で同様の観測がなされている．図１

セスを加えることにより，機能性を持たせることである．

は Si（１１１）清浄表面に特徴的な７×７再構成表面に多価イ

Borsoni らは水素終端シリコン表面に多価イオンを照射しオ ン を 照 射 し た 後，観 測 さ れ た 走 査 ト ン ネ ル 顕 微 鏡た後，酸素に暴露することによって，酸化シリコンのナノ（STM）像と，これに基づいて照射痕の大きさ・深さを評

構造を生成したと報告している（図２）［３１‐３３］．これは，多価したものである．これらの研究では，清浄表面に多価イ

価イオン照射により水素が剥ぎ取られ，その部分だけ反応オンを一定量照射した後，STM や原子間力顕微鏡（AFM）

性を持つので，酸素が触れると多価イオンが当たった領域（これらの総称として走査プローブ顕微鏡（SPM）と呼ぶ）（水素が付いていない領域）のみ酸化するという目論見に基により表面の構造観察を行い，構造変化のおおまかなメカ

づいている．

ニズムを議論している．多価イオンにより生成されたナノ

一方，グラファイトの表面においては，多価イオンの照構造をデバイス応用につなげるには，ナノ構造の結合状態

射痕周辺に分子吸着が選択的に起こることが我々の研究に（結晶構造）や電子構造を明らかにする必要があるが，SPMより明らかになった．これは，照射痕では結晶の対称性がによる観察では，結晶構造を詳細に議論することは難し

乱れることで非照射領域より活性となるためと考えられる

い．構造に関する踏み込んだ議論は，グラファイトを対象［３４］．図３（a）
は，I３０＋イオンを照射したグラファイト表面にした例に見られる．多価イオン照射試料のラマン分光スの STM 像である．多価イオンが衝突した位置が白い斑点

ペクトルが観測されており，非照射領域では見られない，状に見える．図３（b）はこの表面に，Bis-MSB（色素分子）を

対称性の低下によって活性となるピークが現れている．
多価イオンのナノテクノロジーへの応用可能性として，

数分子層蒸着した後の STM 像である．照射痕のサイズが（a）とくらべると大きくなっており，Bis-MSB が照射痕の最も望ましいのは，超高真空環境中で清浄表面に多価イオ

周りに選択的に吸着していることを明瞭に示している．
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Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.8 August 2007

図２

水素終端シリコンに多価イオン Ar８＋を照射した後，酸素を導入することにより作成した酸化シリコンナノドットのAFM 像．突起部が酸化シリコンと結論されている．表はい
くつかのドット構造（ラインスキャンの１〜３）に対する，高さ（Vert.）と水平方向の広がり（Horiz.）の測定値を示す
［３
１］
．

図４

多価イオン（Ar８＋）照射痕と非照射領域で測定されたグラ
ファイト表面の STS スペクトル．照射痕における STS スペ
クトルは，バンドギャップ 6 eV の絶縁体のそれを示してい
る［３
５］
．

ファイト本来のものと全く異なり，バンドギャップ 6 eV
弱の絶縁体のそれを示した（図４）．バルクダイヤモンドのバンドギャップが 5.6 eV なので，この処理によりナノダイ
ヤモンドが生成されたと報告している．

４．
３．
３ ナノビーム技術と単一イオン注入
多価イオンのプロセス効果を利用して実用になるデバイスを作成するためには，多価イオンビームをナノサイズにする必要がある．EBIS 型多価イオン源の原理から，多価イオン生成領域の空間広がりは 100 μm 程度であり，従来の静電レンズや磁気レンズを用いて nm サイズに絞ることはできないから，別の工夫が必要である．Stolterfoht らはマイラー膜に高速イオンビームを照射し NaOH でエッチングすることにより 100 nm の孔（ナノキャピラリー）を作成し，これに多価イオン（Ne７＋）を通す実験を行った［３６］．孔の帯電によりイオンビームガイド効果が生じることが報告されている．多価イオンが孔を通過する際に電子をうけとる
確率は数％以下と十分小さい［３７］．本小特集４．
４節で紹介されているように，孔をテーパ状にしたガラスキャピラ
リーを用いて同様のガイド効果に加えて，収束効果を持たせる試みも行われている［３８］．多価イオンを実用のナノプ
ロセスビームとするためには，単にビームを切り出すだけ
ではなく，照射する位置をナノメートル精度で制御する必要がある．
単一イオン注入（single-ion implantation）とは，半導体デバイスの不純物キャリア制御のためのイオン注入をイオ
図３ （a）
ヨウ素多価イオン I３０＋入射によるグラファイト表面上の照射痕の STM 像．（b）（a）の表面に色素分子（Bis-MSB）を蒸着した後の STM 像［３４］．

ン１個単位で行う技術である．従来のイオン注入では大規模集積回路の微細化のためデバイス中の不純物密度のばらつきが顕著となり，デバイスの特性にばらつきが生じる．

また，目黒らは多価イオンを照射したグラファイトにおこれを解決する方法として，デバイスの各部に１個１個

いて，STM 探針を使って照射痕に局所的に電流を流した

ドーパント元素イオンを打ち込み，不純物密度のばらつき（通電加熱）［３５］．この処理により，照射痕における走査トをなくすのが単一イオン注入である．これまで研究されてンネル分光（STS）スペクトルは，導体の特性を示すグラ

きたのは収束イオンビーム露光装置（FIB）を用いて１−２
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4.3 Application of Highly Charged Ions for Nanotechnology

M. Sakurai

価のイオンビームをすばやくチョップする方法であるが［４３］．３１P を埋め込む方法として，STM による原子操作を［３９‐４１］，FIB におけるイオンの加速電圧が高い（20〜60

用いるボトムアップアプローチと従来のイオン注入のナノkV）ために，イオンが表面に入射後固体内で散乱し，最終ビーム化によるトップダウンアプローチが考えられるが，的にとどまる位置のばらつきが数十 nm になること，これ

効率やプロセスの単純さで比べれば後者が優っている．米を低減するため加速電圧を下げると２次電子の収率が低下

国ローレンスバークレー研究所（LBL）では多価イオンを用し，イオンの入射が確実に検知できなくなるという欠点がいた単一イオン注入を qbit 作成の要素技術として捉えた量ある．

子コンピュータ開発という野心的な研究課題に挑戦していこの意味で，多価イオンの性質のうち２次電子収率が大

る［４７，
４８］．

きいことと，この効果が多価イオンの運動エネルギーの効

４．
３．
４ ナノ領域の微量分析・スピン解析

果ではないこと（運動エネルギーが小さい方が２次電子収多価イオンと固体表面との衝突による，表面から放出さ率は大きくなる）は，単一イオン注入への応用上有利な性
２２＋〜れる２次イオンの収率は，１価イオンの場合よりはるかに

Xe４６＋）を照射し，STM で観測される照射痕の面密度と入多い［４９，
５０］．さらに，この２次イオン生成が多価イオンの射イオンビーム強度，照射時の２次電子放出の頻度を比較

内部エネルギーの効果であるため，反応が最表面層で起こし，イオンの入射と２次電子放出の頻度が数％以内の誤差

り，表面原子が集中的にスパッタされることになる．これで一致することを確かめた［４２］．

らの特徴は，ナノ・マイクロビーム化された多価イオンを質である．我々はグラファイトに多価イ オ ン（Xe

多価イオンを用いた単一イオン注入技術は，多価イオン

プローブとした微小部の２次イオン質量分析法（SIMS）とを用いた実用的技術として最も有望なものの一つと考えらして応用することができる．従来の SIMS に比べ検出感度れるが，実用化を意識した研究は我が国では未着手であが高く，したがってほぼ非破壊に近い条件で，表面に局在り，これからの研究課題である．イオンの入射位置を nmした不純物（特に水素）の高感度分析が可能になると期待精度で制御する技術（例えば，孔の開いた AFM のカンチレされる．図６は水素終端シリコン表面から多価イオン照射

バーを用いることにより，AFM 観測で入射位置を特定しによりスパッタされた水素原子イオンとシリコン原子イオながら，孔でイオンビームをナノサイズに切り出すことンの収率である．高価数になるとプロトンの収率が１を超で，ねらったナノ領域に多価イオンを入射させる方法（図えることを示している．

５）が考えられる），入射イベントを実用的な試料基板からまた，多価イオンをプローブとしたユニークな分析法と発生する信号で検出する技術など，今後の地道な研究を重して，表面から放出される２次電子のスピンを解析するこねる必要がある．

とにより，表面の磁性についての情報を得る手法が注目さ

単一イオン注入のいわば極限的応用として，核スピン量れている［５１‐５３］．既に述べたように多価イオンでは２次子コンピュータがある［４３‐４６］．１９９８年に Kane によって提電子放出の収率が数十から数百個と非常に大きいため，微唱された，この固体素子を用いる量子コンピュータのアイ

小部のスピン解析に利用できる可能性がある．図７は，磁デアでは，量子情報を担うリン（３１P）原子を数十 nm 間隔化した Fe（００１）表面に多価イオンを入射した際に，放出さで配置されたゲート電極下に１個ずつ埋め込む必要がある

れる２次電子のエネルギーとスピン偏極度の関係を示す［５１］．また Unipan らは Ni（１１０）表面に対する，He２＋の入図５

入射位置制御方法（案）の概念図．多価イオンビームはマスクと孔あきカンチレバーによってナノビーム化され，試料（substrate）に入射する．入射位置はこのカンチレバーを用いた AFM 測定により位置決めされる．多価イオンが孔を通過し試料に入射すると，２次電子が放出されるので，この２次電子を検出することにより，１個の多価イオンが試料に入射したことが検知できる．

図６

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Xe 多価イオン照射により水素終端シリコン表面からスパッタされた，水素原子イオンとシリコン原子イオンの収率の価数依存性［４９］．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.8 August 2007

謝辞
この研究は，科学技術振興機構・戦略的創造研究推進事
業・研究領域「超高速・超省電力高性能ナノデバイス・シ
ステムの創製」の研究課題「多価イオンプロセスによるナノデバイス創製」，および情報通信研究機構・受託研究「多価イオン生成ナノ構造のデバイス応用に関する研究」等の経費によって行われた．

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図７

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磁化した Fe（001）
表面に，150 keV の多価イオ ン（N２＋，５＋
６＋
N ，および N ）を入射した際に放出される２次電子のエネルギーとスピン偏極度の関係．破線は 2 keV の電子衝撃の場合を示す［５１］．

射により放出されるオージェ電子スペクトルの解析により，室 温 の 場 合 ス ピ ン 偏 極 率 を約−90 ％と 求 め て い る［５２］．これらの測定結果は多価イオンの電子捕獲過程を介した放出２次電子が表面のスピンを保存していることを示唆しており，多価イオンが表面磁性を評価するプローブとして有用であることを示している．ただし，これらの質量分析法やスピン解析法を，ナノ領域の微小部分析法として実用化するためには，従来の多価イオン源よりもビーム強度を向上させるとともに，収束法を工夫して単位面積あたりの入射頻度を格段に増やす必要がある．

４．
３．
５ おわりに多価イオンをナノサイエンス・ナノテクノロジーに応用する研究について概観した．多価イオンと固体表面の相互作用の結果として起こる現象の多くが，ナノテクノロジーに関連する要素技術に応用できる可能性があることがこれまでの研究で示されているが，実用化を念頭に置いた戦略的研究は殆どなされていない（LBL の量子コンピュータ開発が最もそれに近い）．これには，従来多価イオン科学が基
礎科学研究者の範疇にあり，応用分野との連携が不得手であったことなどが背景にあると思われる．
また，これまで述べたように，多価イオンを実用的なナノプロセスやナノ領域の分析用プローブとして利用するためには，イオン源のビーム強度の向上や，単位面積あたりの入射頻度を向上させるための新しいビーム集束法の開発が必須である．この観点から，我々は多価イオンのナノプ
ロセス応用を目的とした合目的型電子ビーム多価イオン源を開発した［５４，５５］．現在 Ar１２＋イオンを１ミリ角の領域に
1 nA（109 cps）近く入射させることができる．ただし現状では，さらに高価数イオンの生成（あるいは引出し）効率が悪く，改善の努力をしている．

６８８

Special Topic Article

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