001A（原子分子科学）

MLF／D1低圧気体試料に対するミュオン転移現象の研究
Muon Transfer Processes for Low Pressure GaseousMolecules
二宮和彦 1、稲垣誠 1、吉田剛 1、髭本亘 2、伊藤孝 2、ストラッサー・パトリック 3、河村成肇 3、下村浩一郎 3、三宅康博 3、三浦太一 4、久保謙哉 5、篠原厚 1
1 阪大院理、２ JAEA-ASRC、３ KEK-ミュオン、４ KEK-放射線、
５ 国際基督教大負電荷ミュオンと水素原子核（陽子）との束縛状態はミュオン水素原子と呼ばれる。ミュオンは電子のおよそ 200 倍の質量を持つ粒子であり、その原子軌
道半径は 1/200 と非常に小さい。つまりミュオン水素原子は非常に小さな原子系といえ、ミュオンが原子核の電荷を強く遮蔽するために、ミュオン水素原子は物質中では中性子のような振る舞いをする。このためミュオン水素原子は電子雲を通り抜け、より重い原子核の近傍に接近することができ、ミュオン転移過程と呼ばれる、ミュオンが重い原子のミュオン原子軌道に移動する反応を起こす。本研究では単純な気体分子に注目し、水素との混合気体にミュオン照射を行い、転移したミュオンの初期状態（それぞれの元素への転移確率、捕獲されたミュオンの初期の量子状態）について考察した。
実験は J-PARC/MLF、MUSE-D1 において行った。ガスチェンバーに 0.01気圧程度の気体試料（CO, CO2, C6H6, C6H12）を充填し、これに水素ガスを加えておよそ 1 気圧とした。ミュオン照射により放出されるミュオン特性 X 線を高純度 Ge 半導体検出器により計測し、ミュオンビームのパルスシグナルとともに記録した。照射時間はそれぞれの試料においておよそ 12 時間程度であった。
得られたミュオン特性 X 線イベントについて、検出時間のビームパルスからの時間差スペクトルを図１に示す。ミュオンの転移過程は、ミュオン水素がまず生成し、その後に試料分子と衝突することにより起こるため、ミュオン転移過程由来のシグナルはビームパルスシグナルより遅れたところに得られる。本研究では時間成分の遅い領域（delay）に注目し、ミュオン特性 X 線のスペクトルを詳細に解析した。X 線の強度から、それぞれの元素に対する転移確率を導出した 図１：H2+CO 試料でのミュオン特性ので、発表で詳細を報告する。
X 線の時間スペクトル002A（原子分子科学）

PF-BL20A, 28B

水素分子(H 2 ,HD, 及び D 2 ) の光解離による 2p 原子ペア生成断面積
The isotope effect on the cross section of 2p pairformation in the photoexcitation of H2, D2, and HD
穂坂綱一, 鳥塚祐太郎, 谷内一史, Philipp SchmidtA, Andre KnieA, Kari
JankalaB, Arno EhresmannA, 小田切丈 C, 北島昌史, 河内宣之
東工大, Univ. KasselA, Univ. OuluB, 上智大 C

2 電子励起分子からの自動イオン化と中性解離の競争は、その崩壊ダイナミクスを特付ける。本
研究では水素分子の Q2 1Πu(1)状態に注目する。この状態は 2p原子ペアの前駆状態であることがわかっている [1, 2]。 本研究では既に測定した H2 と D2 に加え[2]、HD に対しても光解離に由来する 2p 原子ペア生成断面積を入射光子エネルギーに対 し て
図１ H2,HD,D2 の 2p 原子ペア生成断面測定した。
積。
その結果を図 1 に示す。電子的自動イオン化の rate には同位体効果は現れない。一方、解離の相対速度には同位体効果があり、D2 における相対速度は H2 におけるそれの 1/ √2 となる。さらに電子的励起の振動子強度にも同位体効果はほとんど現れない。したがって、H2 → HD → D2 の順に 2p 原子ペア生成の振動子強度は減少することが期待される。一方、図 1 から得られる 2p 原子ペア生成の振動子強度比は 1 : 1.1 : 0.68 (H2 : HD : D2) である。H2と D2 の比は、上記の定性的な予想どおりであるが、H2 と HD の比は、それとは異なるように見える。2 電子励起状態のダイナミクスを簡便に取り扱う方法として半古典的方法があるので、これに基づいて議論する。
[1] T. Odagiri, M. Murata, M. Kato, and N. Kouchi, J. Phys. B 37, 3909 (2004).
[2] K. Hosaka et.al, to be submitted.

003A（原子分子科学）PF BL20A

振動始状態を分離した CO2 分子の VUV 吸収断面積
VUV-absorption cross sections of vibrationally-resolved
CO2 molecules
星野正光 1、松井翠 1、望月有 1、小田切丈 1、重村圭亮 2、近藤篤史 2、
北島昌史 2、渡邉昇 3、足立純一 4、田中大 1
1
上智大理工、2 東工大院理工、3 東北大多元研、4KEK-PF
振動始状態が励起した分子を標的とする光吸収実験では，対称性のよい振動基底状態と比べ，強い振電相互作用による吸収断面積の変化や光学的禁制状態への遷移など選択則に関する励起ダイナミクスに新たな知見を得ることが期待される。そこで本研究では，代表的な直線 3 原子分子である二酸化炭素（CO2）分子の振動始状態分布を抵抗加熱により変化させることで，変角振動励起状態からの VUV 吸収断面積を測定したので報告する。
実験は，PF BL-20A において行われた。出入口のアパチャー径 3φ，有効長220 mm，周囲にシース線ヒーターが密に巻き付けられた分子加熱用光吸収セルを用い，一般的な Lambert-Beer の式に基づいて温度𝑇𝑇(300 − 720 K)における光吸収断面積を測定した。
CO2 分子の振動エネルギーとボルツマン分布の関係において，室温下では約 92%，800 K で約 47%が振動基底状態，それ以外は振動励起状態となる。
そのため，高温における光吸収断面積の入射光エネルギー依存性σ(T)は，振動始状態分布の割合が測定温度に応じて異なることから，室温あるいはそれ以下の低温における依存性とは形状が異なることが予想される。そこで，以下の関係式を用い，いくつかの温度で測定されたσ(T)から標的分子の振動始状態を分離した吸収断面積σ𝑣𝑣 を導出した。
𝜎𝜎(𝑇𝑇) = 𝑃𝑃000 (𝑇𝑇)𝜎𝜎000 + 𝑃𝑃010 (𝑇𝑇)𝜎𝜎010 + 𝑃𝑃100 (𝑇𝑇)𝜎𝜎100 + 𝑃𝑃020 (𝑇𝑇)𝜎𝜎020 + ⋯ここで，𝑃𝑃𝑣𝑣 (𝑇𝑇)は温度 T における振動始状態𝑣𝑣のボルツマン分布係数を表す。
解析の結果，振動始状態が基底状態である吸収断面積𝜎𝜎000 , 変角振動励起状態である𝜎𝜎010 , および伸縮振動励起状態である𝜎𝜎100/020 の分離に成功した。特に，光エネルギー10.8 – 11.3 eV 近傍の 3pπ 1Σ𝑢𝑢+ 状態への遷移において， 𝜎𝜎010 は𝜎𝜎000 に比べて約 1.3 倍程度大きく，ピークのエネルギーが約 40-60meV 低エネルギー側へシフトすることがわかった。詳細な解析手法および振動励起分子の光励起ダイナミクスについては当日議論する。

004A（原子分子科学）

PF-BL20A

大学院生のための新しい実習(BL20A):2015 年度の成果
Training of synchrotron radiation science forgraduate students at BL20A: Achievement in FY 2015
河内宣之 1、穂坂綱一 1、北島昌史 1、足立純一 2、高井良太 2
東京工業大学化学専攻 1、KEK-PF2
東京工業大学化学専攻と放射光科学研究施設は、放射光科学の教育研究推進についての合意書および付随する覚書を 2009 年 4 月に交わした。
その下で BL20A に大学院教育を実施する目的で、大学等運営ステーションが設けられた。我々は、このような枠組みを出発点として、2011 年度の後学期から本学化学専攻および物質科学専攻(理系)の大学院生を対象とする実習｢放射光科学実習｣を発足させた。｢放射光科学実習｣は 2013 年度までに、予想以上に広い分野の学生が履修・参加し、参加した学生にも大変好評であった。2014 年度からは、選択必修科目とすることでより多くの学生を対象とした、「計測機器演習第一」に衣替えした。
本実習のコンセプトは、‘放射光を使いこなせる人材を養成するためには、蛇口をひねれば出てくる水を使うような実習ではなく、ユーザーには見えない光源加速器の存在を意識できる実習が望まれる’、である。
そのために放射光パルスと同期した時間分解光子計数を実習の根幹に置く。実習は BL20A で行った。PF リングからのパルス放射光(幅～200 ps、繰り返し周期 2 ns)により、H2から H(2p)原子を瞬間的に解離生成させる。放射光パルスと同期させて H(2p)原子が放出する Lyman−α光子を時間分解計数する。装置の概略を図 1に示す。得られた時間スペクトルから放射光パルスの時間構造を実感し、さらにその解析から H(2p)原子の寿命(理論
図 1 実習装置の概略値 1.6 ns)を求めることを主な課題とした。
2015 年度の参加者は 18 名となり、これまでで最多の参加学生数であった昨年度からさらに多くの学生が参加した。実習において得られる時間スペクトルからは、H(2p)原子の寿命だけではなく、放射光パルスの繰り返し周期とフィルパターンが良くわかる。放射光パルスとの同期をとる計測により、光源加速器の存在を意識できる実習が実現した。

005A（原子分子科学）PF BL20A

しきい光電子源を用いた
超低エネルギー電子-O2 衝突全断面積の測定
Measurements of the total cross sections for ultra
low energy electron scattering form O2 employing
the threshold photoelectron source
小林尚正 1、重村圭亮 1、北島昌史 1、小田切丈 2、星野正光 2、田中大 2
1 東工大院理工、2 上智大理工

Total Cross Section / 10-20 m2

本研究グループでは、放射光を用いて生成したしきい光電子を電子源とすることで、フィラメントを電子源とした従来の実験方法では困難であった超低エネルギー領域での電子衝突断面積の測定を行ってきた[1,2,3]。本研究ではこの手法を用いて、超低エネルギー領域での O2 の電子衝突全断面積を測定した。
Fig.1 に本研究で測定した O2 の電子衝突全断面積と推奨値[4]を示す。電子-O2 衝突は大気科学・プラズマ科学の基礎として重要であり、様々な過程の電子衝突断面積をまとめた推奨値が報告されている。電子-O2 衝突では衝突エネルギーがおよそ 1 eV 以下において O2 が一時的に電子を捕えて生成する短寿命な負イオンである O2- 2Πg 状態を経由する共鳴散乱が知られている。Fig.1に示す様に本研究では O2- の振動励起状態を経由する共鳴散乱由来のピークの形状を明らかにすることができ10O 2Πgた。これまで 100 meV 以下の超低エv' =45678910 118ネルギー領域において O2 の電子衝6突全断面積を精密に測定した例は4なく、特に O2-(v’=4)を経由する共鳴散乱過程を含む全断面積を定量的2に求めたのは本研究が初めてであ000.51る。また、超低エネルギーにおいてEnergy / eV
推奨値は全断面積を大きく見積もっFig.1 衝突エネルギー 1 eV 以下における O2 のているということがわかった。
電子衝突全断面積。●：本研究、□：Itikawa に2-

よる推奨値[4]。

[1] M. Kurokawa et al., Phys. Rev. A 82, 062707 (2010)[2] M. Kurokawa et al., Phys. Rev. A 84, 062717 (2011)[3] K. Shigemura et al., Phys. Rev. A 89, 022709 (2014)[4] Y. Itikawa, J. Phys. Chem. Ref. Data 38, 1 (2009)

006A（原子分子科学）

パラＨ２分子２電子励起状態からのライマンα光子放出
Emission of the Lyman- photon from molecular
doubly excited states of para-H2小田切丈 1)，阿部悠太 1)，谷内一史 2) ，大類卓 1)，白鳥貴久 1)，
海田正司 1)，熊谷嘉晃 2)，穂坂綱一 2)，北島昌史 2)，河内宣之 2)
1)
上智大理工，2)東工大院化学
電子連続状態に埋もれた分子多電子励起状態の生成・崩壊は分子科学における興味深い研究対象である．最近，水素分子２電子励起状態の光解離において非断熱遷移が重要な役割を果たしている可能性が示唆された[1]．本
研究では，このようなダイナミックスに対する詳細な知見を得る目的で，Ｈ２分子の回転状態を制御し，その２電子励起状態の解離に由来するライマンα光子放出断面積を測定した．
Ｈ２分子の基底電子状態（1g+）には，核スピンの相対配向の違いによって，偶数回転準位のみのパラＨ２と奇数回転準位のみのオルソＨ２が存在し，通常のＨ２ガス（ノルマルＨ２）は両者の 1:3 混合物である．ゼロ回転準位からの双極子遷移においては，選択則により生成可能な電子状態（1u+，1u±状態）のうち 1u-状態は生成しない．これらの状態は非断熱遷移のパートナーが異なる
ため，基底状態におけるゼロ回転準位の割合を積極的に変化させ，関与する電子状態に制限を与えることにより，非断熱遷移に対する理解が深まることが期待され
normal-H /る．本研究では，液体ヘリウムを用いたオルRoom temp.
ソ－パラ水素変換器を自作し，ほぼパラＨ２のみの試料ガスを作成した．さらに，真空槽中のガスセルを液体窒素にて冷却すること
para-H /によりほぼゼロ回転準位のみのＨ２ガスを用
Room temp.
意した．
図１はＨ ２ 分子の光イオン収量スペクトルである．スペクトルを詳細に解析することにpara-H /-165℃
より，オルソ―パラ変換，および，ガスセルの冷却がおおむねうまくいっていることが確認された．さらに，予備的ではあるが．回転
Wavelength / A
準位 J”=0 または 2 のＨ２分子から２電子励起状態を経てライマンα光子放出に至る光解離断面積の測定に成功した．
図１ Ｈ ２ 分子の光イオン化におけ[1] T. Odagiri et al., Phys. Rev. A 84, るイオン収量スペクトル；(a)室温のノルマルＨ２，(b)室温のパラＨ２，(c)053401 (2011)2

Normalized ion signal / arb.u.

0798

800

802804806808800802804806808806

808

20798

8p, '=1,R(0)29p, '=1,R(0)5p, '=2,R(0)9p, '=1,R(0)

0798

800

802－165℃のパラＨ２．

804

007A

（原子分子科学）

KEK-PF BL-28B, UVSOR BL6U

光電子再捕獲における新しい知見オージェ電子分光による研究
New findings in photoelectron recapture
Study of Auger electron spectroscopy
小杉 聡 1、鈴木 紀裕 1、河合 将吾 1、栗山 洋介 1、剣持 港 1、熊谷 尚樹 1、
久保田 隆太郎 1、岩山 洋士 2、繁政 英治 2、小池 文博 1、東 善郎 11
上智大理工、2 分子研 UVSOR

原 子 の 光 イ オ ン 化 過 程 に お け る 衝 突 後 相 互 作 用 (post collisioninteraction:PCI)は電子スペクトルのエネルギーシフトと変形(通常、光電子ピークが低エネルギー側に尾を引き、オージェ電子ピークが高エネルギー側に尾を引く)として顕著に表れる現象である。場合によっては光イオン化閾値にきわめて近いエネルギー領域で光電子が再捕獲されることが、光電子分光測定やイオン飛行時間分析による価数分解測定等の手法によって認識されている。
光電子分光器の精度向上に伴いオージェ電子ピークに光電子再捕獲を示す
リュドベリ列が観測可能になり存在自体は希ガス等の実験で示されている[1]。
本研究では、Xe 4d イオン化に伴う光電子再捕獲を示すリュドベリ列を測定した。スペクトルの中に光電子とオージェ電子の間の角運動量の交換によるコンジュゲートピークが支配的に表れることが分かった。
実験は、KEK-PF の BL-28B 及び UVSOR の BL6U において行われた。Xe4d 電子のイオン化閾値よりもわずかに高い Excess エネルギーにおいて測定を行った。Xe 原子から放出されたオージェ電子は光電子分光装置によってエネルギー分析される。N5O23O23 オージェ電子スペクトルの中に光電子再捕獲による Rydberg 構造を鮮明に観測した。結果として、Rydberg 構造の中に通常の 4d-15/2→5p-2(1S0) mp 遷移以外に 4d-15/2→5p-2(1S0) md, 4d-15/2→5p-2(1S0) ms
遷移を表すオージェ電子ピークを観測した。特に 4d-15/2→5p-2(1S0) md 遷移が支配的に起こることがわかった。

[1] S. Kosugi, et al. J. Phys. B 48, (2015), 115003

008A（原子分子科学）

PF-BL16A

多電子同時計測によるダブルオージェ過程に起因した電子再捕獲・再放出過程の研究
Electron recapture and reemission processes
associated with double Auger decay studied with amulti-electron coincidence method
彦坂泰正 1、増子亮平 2、小田切丈 3、足立純一 4、田中宏和 4、小菅隆 4、伊藤健二 4
1 富山大学、2 新潟大学、 3 上智大学、 4 KEK-PF
内殻イオン化しきい値近傍の光エネルギーを用いて内殻イオン化を起こした場合、Post-Collision Interaction（PCI）と呼ばれる複数の荷電粒子間に生じる特殊な多体効果が顕著となることが知られている。この PCI による光電子のエネルギー損失量が光電子の初期運動エネルギーを上回るときには、光電子はリュードベリ軌道に再捕獲され、リュードベリ励起したイオン状態が生成する。このイオン状態の内部エネルギーが十分であれば、引き続いて自動イオン化が起こり、リュードベリ軌道に捕らわれていた光電子が再放出されることがある。この PCI による電子再捕獲・再放出過程は、従来型の電子分光法によっても観測することは可能であるが、初期の電子再捕獲によって生成した励起状態を含む、プロセスの全体像を明らかにすることは容易ではない。
本研究では、磁気ボトル型電子エネルギー分析技術を利用した多電子同時計測[1,2]を行い、PCI の関与するアルゴン原子の電子再捕獲・再放出過程について、その全体像を明らかにすることを目指した。磁気ボトル型電子エネ
ルギー分析では、電子エネルギーを飛行時間分析によって決定するため、イオン化光として十分な時間間隔を持つパルス光が必須である。本実験では、新規開発した同期型光チョッパーシステムを利用することにより、ハイブリッドモードの孤立バンチからの放射光のみを切り出して利用することに成功した。
得られた同時計測データから、一光子吸収によって放出される複数の電子の運動エネルギーの相関を得ることができる。その解析によって、オージェ電子が一つ放出される通常のオージェ過程に起因する過程のみならず、ダブルオージェ過程に起因した電子再放出過程も見出した。詳細はポスターにて報告する。
[1] Y. Hikosaka, T. Aoto, P. Lablanquie, F. Penent, E. Shigemasa and K. Ito,
Physical Review Letters, 97, 053003 (2006) .
[2] Y. Hikosaka, T. Kaneyasu, P. Lablanquie, F. Penent, E. Shigemasa and K.
Ito, Physical Review A, 92, 033413 (2015).

009A（原子分子科学）

使用ステーション／BL-28B

シングルバンチ放射光を用いた希ガス原子の蛍光寿命測定
Fluorescence Lifetime Spectroscopy of Rare Gases
with Synchrotron Radiation
鈴木紀裕 1 小杉聡 1 ジェームス・R・ハリーズ 2 小池文博 1 東善郎 11 上智大学理工学研究科 2 JAEA

これまでの原子分子の光過程の研究においては、吸収測定や光電子測定などの手法が重視されており、蛍光測定はほとんど行われてこなかった。これは、この領域における多電子共鳴励起状態はそのほとんどが自動電離により崩壊し、蛍光による脱励起過程は発生しないという認識があったためだと思われる。しかしながら、1990 年代末からヘリウムの n=2 閾値付近での蛍光寿命測定を初めとしていくつかの研究が出てきた。[1][2] このように、極めて微弱な共鳴状態においては蛍光放出による脱励起過程の方が強く表れる場合も多いということが認識され始めている。そこで本研究では Ne および Ar を対象として、放射光を利用して nsnp6 状態の内殻イオン化を行い、蛍光寿命を測定した。また、Ne+および Ar+の蛍光寿命の違いから、これらの状態における配置間相互作用の違いを明らかにした。
実験は PF の BL-28B を使用して行った。ハイブリッド運転におけるシングルバンチ部分を利用し、放射光により対象原子がイオン化されてから、蛍光が検出されるまでの時間を計測し、得られたスペクトルをフィッティングすることにより蛍光寿命を求めた。この結果、Ne+の 2s2p6 状態と Ar+の 3s3p6 状態では寿命が大きく異なることが分かった。また、GRASP92 および RATIP を使用して、これらの状態の蛍光寿命の計算を行い、実験結果と非常に良い一致をする
Figure 1 Ne の 48.5eV における蛍光寿命スペクトことを確かめた。
ル。2s2p6 の寿命成分に加え、高次光による寿命成分を加え、フィッティングを行った。

[1] J R Harries et al: J. phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 36, L319 (2003)[2] S Lauer et al: J. phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 32, 2015 (1999)