001A（原子分子科学）PF BL20A

しきい光電子源を用いた N2O の超低エネルギー電子衝突全断面積の測定
The measurements of the total cross sections forultra low energy electron scattering from N2O
employing the threshold photoelectron source
佐山 篤 1)、小林 尚正 1)、森 湧真 1)、奥村 拓馬 1)、北島 昌史 1)、
穂坂 綱一 1)、小田切 丈 2)、星野 正光 2)、田中 大 2)1) 東工大院理工、2) 上智大理工【序論】当研究グループでは放射光を利用した二次ビーム生成手法として、しきい光電子源を開発した。これを利用し、従来のフィラメントからの熱電子では困難な衝突エネルギーが 100 meV を下回るような超低エネルギー領域で電子衝突実験を行ってきた[1,2]。衝突エネルギーが 100meV を下回るような超低エネルギーでの電子衝突実験は大気科学・星間科学において重要であるほか、量子力学的な効果が顕著になるため基礎的・応用的な研究の両方で興味がある。本研究では代表的な直線三原子分子で、永久双極子モーメントを持つ N2O を標的として超低エネルギー領域での電子衝突全断面積を測定した。
【実験】実験はしきい光電子源を用いた独自の装置を開発し、KEK-PFBL20A で行った。Ar 原子にその第一イオン化ポテンシャル近傍のエネルギー(15.76 eV、波長換算で 78.67 nm)に単色化した放射光を照射し、生成されたしきい光電子をしみ出し電場を用いて捕集し、超低エネルギー電子ビームを生成した。しみ出し電場法を用いることで全立体角にわたって放出されるしきい光電子を選択的かつ好収率で捕集できる。電子衝突全断面積は標的ガスを充填した衝突セルを透過した電子ビーム強度を標的ガスの数密度の関数として測定し、透過減衰法を用いて算出した。
【結果】過去、低エネルギーでの N2O の電子衝突全断面積は衝突エネルギー200 meV までしか値が報告されていなかった。本研究では新たに衝突エネルギー33 meV まで全断面積を測定できた。さらに N2O の対称伸縮振動、非対称伸縮振動のしきいエネルギーはそれぞれ 159.3 meV、275.7
meV であるが、本研究で得られた全断面積曲線上でそれぞれのしきいエネルギー近傍に構造が確認できた。解析の結果、しきいエネルギーと構造が現れる位置が一致した。そのため振動励起に由来する構造が全断面積上で確認できたと考えられる。全断面積上で振動励起に由来する構造が確認できたのは本研究が初めてである。
[1] M. Kurokawa et al., Phys. Rev. A, 84, 062717 (2011)[2] K. Shigemura et al., Phys. Rev. A, 89, 0022709 (2014)

002A（原子分子科学）       !r>x®Ä³  $»

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Photoelectron spectroscopy of hot-CO2l-XH ¤[ ¤+T ¤ybf ¤B}J  D#R/¤nV¹Xi$$·¦Ã  ¼¤ÙÜÓÚÝ2º¨§¶¤'M·¼e ßª>4P;º¹Ã»º)¯¤ _5»M·¼¤²»¼e ß½·L,¯¤²Ä "»#|ª!r>xP;¸¹Ã¥­»!r>x®Ä³$»$P;¼¤²»)^:ª.Ä³­¸ºÀÃ6§>Y S»³¾!¯¤ $ÐØÎÔÜº¿M5G¸¯¶qN®ÄÃ­¸ªE8®ÄÃ¥²­·F\`·¼¤Zag"iº¨§¶¤OºÀÂ!r>x®Ä³  $» $ÐØÎÔÜ»N%ÆWV¸¯³¥ &¼¤×ÊÔÝ×ÇÎÔÛÞ ·mÅÄ³¥$»Oº¼¤7\`'·@³º~U®Ä³$iOSÌÐÑÜÆS§³¥ÌÐÑÜ»º¼¤ÏÞÐiÖÞÒÞª(º1«¬ÁÄ¤=<OºÀÂÌÐÑÜ»M5Æ9°Ã¥M5¼¤tj®Ä³O)ºÀÂ3CN%®Ä¶§Ã¥ $ÐØÎÔÜ»N%º¼¤sk $   ÆS§³¥ *$ÉÕÜÍÞ¼ ¢ »d·mÅÄ¤N%M5¼ £ ·¦´³¥
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[1] Lai-Sheng Wang et al., J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 47, 167 (1988).

003A（原子分子科学）

PF-BL20A

H2 の光解離で生成する 2p-3p 原子ペアの観測

The observation of the pair of H(2p) and H(3p) atoms
produced in the photodissociation of H2
穂坂綱一 1, 鳥塚祐太郎 1, Schmidt Philipp2, 小田切 丈 3, Knie Andre2,Jӓnkӓlӓ Kari4, Ehresmann Arno2, 北島昌史 1, 河内 宣之 1
東工大・理 1,カッセル大 2,上智大 3,オウル大 4

励起原子から放出される蛍光光子の観測は、光イオン化の影響を排除し多電子励起分子の中性解離過程のみを抽出する手法である。我々はこの方法を進化させ、水素分子から放出される 2 つの Lyman-a光子(2p→1s)を同時計測することで、密集した多電子励起状態の中から Q21Pu(1) 状態のみを抜き出し、その解離ダイナミクス[1,2]や量子もつれを研究してきた[3]。
Lyman-a光子(波長 121.6nm)の選択的検出は、200nm よりも短波長に感度を持つ MCP 検出器と、110nm より長波長光のみを透過させる MgF2 結晶(1mm厚で Lyman-a光を 60%透過)の組み合わせにより実現されている。しかし、主量 子 数 n ≧ 3 の 励 起 水 素 原 子 を 検 出 す る た め に は 、 波 長 102.6 nm(Lyman-b, 3p→1s), 及び, より短波長光を透過させるフィルターが必要である。
我 々 は 酸 化 イ ン ジ ウ ム (InO) 薄 膜 [4] を 厚 さ 100nm ま で 薄 く す る こ と で 、Lyman-b光子に対し透過率 8%程度の薄膜フィルターを得た。
今回、従来型の Lyman-a光子検出器と新たに開発した Lyman-b光子検出器を用いて、検出時間差 T の頻度分布(同時計数時間スペクトル)の測定を試みた。T=0 付近では宇宙線ミューオン[3]に由来する時間幅 500ps 程度の鋭いピークが支配的である。ミューオンの影響を受けない T＞1ns の領域を指数関数でフィットしたところ、統計が十分ではないものの、減衰時定数 8ns 程度の成分を得た。この時定数は H(2p)状態の寿命 1.6ns よりも H(3p)状態の寿命5.4ns に近く、2p-3p 原子ペア由来の Lyman-a - Lyman-b光子ペアの検出を示唆している。
[1] T. Odagiri, M. Murata, M. Kato, and N. Kouchi, J. Phys. B 37, 3909 (2004).
[2] K. Hosaka et.al., Phys. Rev. A 93 0634231 (2016).
[3] Y. Nakanishi et. al., Phys. Rev. A 90 043405 (2014).
[4] The center for X ray optics (http://henke.lbl.gov/optical_constants/filter2.html).

004A（原子分子科学）PF BL-16A

N2 分子の 1s 励起に伴う共鳴２重 Auger 過程
Resonant double Auger decay from 1s excited statesof N2 molecule
谷口卓郎 1, 金安達夫 2, 小田切丈 1,田中宏和 3, 足立純一 3, Pascal LABLANQUIE4, 彦坂泰正 51
上智大理工, 2SAGA-LS, 3KEK-PF,4Pierre and Marie Curie University, 5 富山大
内殻電子の励起に伴う共鳴 Auger 過程では励起電子が緩和過程に参与する参与型と、参与せずに傍観者のように振る舞う傍観型があり、一般に後者の方が起こりやすいことが知られている。しかし、多電子の放出による多重Auger 過程において、励起電子がどう振る舞うかはまだ十分な知見が得られていない。特に分子では、解離過程も競合し、ダイナミックスはより複雑であると予想される。本研究では、N2 分子の 1s 励起に伴う共鳴２重 Auger 過程について、ダイナミックスの詳細を明らかにすることを目的に、放出２電子のエネルギー相関を測定した。
実験は、多電子同時計数に対して計数効率の高い磁気ボトル型エネルギー分析器を用いた。このエネルギー分析器は飛行時間により電子のエネルギーを分析する。そのため、PF リングのハイブリッドモード運転における孤立バンチをパルスセレクター[1]により切り出し、励起光として用いた。励起光の繰り返しは 146 kHz である。励起光のエネルギーを N1s→p*励起または Rydberg
励起に合わせ、それぞれの励起に伴う共鳴２重 Auger 過程における２電子のエネルギー相関を測定した。
本研究の結果から、電子的な緩和が完結する前に分子解離し、解離フラグメントとして超励起窒素原子 N**を生成するような段階的２重オージェ過程が起こることが明らかとなった。特に 1s→Rydberg 軌道(3s, 3p)に伴う過程では、N**の自動イオン化により放出される電子のエネルギーとして、2～12 eV が観測され、π*励起の場合よりも高い内部エネルギーの N**が生成していることが明らかになった。

[1]足立純一 他, 2015 年度量子ビームサイエンスフェスタ, ポスター255U

005A（原子分子科学）

回転状態を制御した水素分子二電子励起状態の光解離断面積
Photodissociation cross sections of rotationallycontrolled doubly excited states of H2
阿部悠太 1，小田切丈 1，大類卓 1，白鳥貴久 1，海田正司 1，谷口卓郎 1，
谷内一史 2，熊谷嘉晃 2，穂坂綱一 2，北島昌史 2，河内宣之 2
1 上智大理工，2 東工大院理工分子多電子励起状態は電子連続状態に埋もれた状態であり、その生成と崩壊のダイナミックスは衝突物理において興味深い研究対象である。最近、水素分子のQ �� Π� 二電子励起状態状態の中性解離における非断熱遷移の可能性が指摘された[1,2]。本研究では、この非断熱遷移のより詳細な知見を得ることを目的に、始状態の回転準位をゼロ回転準位(J" = 0)に制御した水素分子に対して、二電子励起状態を経た H(2p)原子生成断面積を測定した。水素分子の始状態回転準位を制御することで、選択則に基づき光励起後の二電子励起状態の電子状態対称性を制限できる。その結果、非断熱遷移に関与する電子状態に変化を与えることができ、断面積に始状態の回転状態依存性が現れる可能性がある。
実験は、KEK-PF の BL-20A で行った。極低温環境と磁性体触媒を利用したオルソ‐パラ変換器にノルマル水素ガスを通すことでパラ水素ガスを生成させ、これを液体窒素によりガスセル内で冷却することで、ゼロ回転準位(J" = 0)のみの水素ガスとした。生成した水素ガスに対してイオン収量スペクトルを測定、分析することで、ガス中の水素分子の回転状態の同定を行った(図 1)。ガスセルに導入された水素ガスに BL-20A からの真空紫外光を照射し、生成する Lyman-α光子を検出した。Lyman-α 光子収量から入射光子エネルギーの関数として、始状態の回転準位J" = 0の水素分子に対する H(2p)原子生成断面積σ�"�� を求めた。
また、ノルマル水素に対する測定を合わ
図１.室温のノルマル水素ガス(a)と低温のせることで、σ�"�� も求めた。
パラ水素ガス(b)のイオン収量スペクトル[1] T. Odagiri et al., Phys. Rev. A 84, 053401 (2011)[2] K. Hosaka et al., Phys. Rev. A 93, 063423 (2016)

006A（原子分子科学）PF BL-16A

O2 内殻内殻イオン化サテライト
イオン化サテライト状態
イオン化サテライト状態の状態の多重 Auger 崩壊
Single, double and triple Auger decays from 1s
shake-up states of O2 molecule
金安達夫 1，小田切丈 2，中川心陽 2，増子亮平 3，
田中宏和 4，足立純一 4，彦坂泰正 5
1SAGA-LS，2 上智大理工，3 新潟大院，4KEK-PF, 5 富山大

軽元素からなる原子分子の内殻イオン化状態は主として Auger 電子放出によって脱励起が進行する．Auger 遷移については多重 Auger 過程における電子相関や内殻励起状態における超高速分子解離との競合など原子分子物理的な興味に基づく多くの研究のみならず，汎用的な元素分析法としての応用も広く知られている．しかしながら簡単な原子や分子についても Auger 電子ス
ペクトルに現れる構造を詳細に理解し，さらには複数電子が放出される過程まで含めて Auger 遷移の全貌を把握することは難しい．これは Auger 遷移の始状態には単純な内殻空孔状態だけでなく，外殻電子が同時に励起・イオン化(shake-up/off)された多様なサテライト状態が含まれ得ることと，通常の電子分光法では多重 Auger 過程の寄与は連続的なエネルギー分布として電子スペクトルに重畳されることによる．
我々は簡単な分子の Auger 遷移の全貌を解明することを目的として多電子同時計測を用いた実験研究を進めている．本発表では O2 分子の多重 Auger過程に対する研究を報告する 実験は KEK-PF の軟 X 線ビームライン BL16Aで行った．実験中 PF リングはハイブリッドモードと呼ばれるフィリングパターンで運転されている．孤立バンチが生成する放射光を回転式のパルスセレクターで選別し，多電子計測のトリガーとなる繰り返し 146 kHz のパルス光を得た．
多電子同時計測は電子の捕集効率に優れる磁気ボトル型電子エネルギー分析器を用いて行った．今回の測定では始状態を弁別した上で最大三つのAuger 電子が放出される過程までエネルギー情報を抽出することに成功した．
N2 分子に対する測定[1]との比較から，O2 分子の shake-up 状態からのAuger 遷移の特徴は開殻構造を考慮した簡単なモデルで定性的に説明できることがわかった．また開殻構造の特性は shake-up 電子の励起軌道に応じた Auger 終状態の分布の変化や段階的 Auger 電子放出の強調の要因になることが見出された[1] T. Kaneyasu et al., J. Phys. B 41 (2008) 135101.

007A（原子分子科学）       PF BL-7A, BL-19B, BL-20AF/.¶»½ÂÅ×X ·+gO·koElectronic structure of ionic liquid studied bysynchrotron radiation spectroscopy5 < 1f  % 0B 1J  | 3P 4 * 8 q r H*d6 z^m,koQO+m,koC
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1-buthyl-3-methylimidazolium tetrafluoroboronate(bmim+ BF4-)·S+ÀÂÅ× ·p[ ¶©­®·w#n²F©¾½ÅØÊÃ+¶ihª±Z-À{£ÅØÊÃ+³X v!À{°¯ ¹¯S!ËÓÈÏÖ·¶¸S·ÂÅ×ÔÎ×ÉÕÖ¦=|³©¾½¦·ko²¸ÂÅ×X ·r9µ´·~\¥¼·¢ËÓÈÏÖ¦;¼¾±¢µ¥°¯ ¨·»£µyG·º³Iko²¸ X v!¶¤± X v+º{¢ bmim+ BF4-·SÂÅ×ÔÎ×ÉÕÖÀU-ª¯  .¸ÅØÊÃ+³ X v+À BL-7A ¶±{¢X v!À BL-19B ¶±{°¯ ÅØÊÃ+·uMÀ
hn = 401.8 eV¶l« /ÄÑÖÇØ401.8 eV ·hn = 40 eVËÓÈÏÖ²¸/ÄÑÖÇØ40 eV·ËÓÈÏÖ¶¸}¼¾µ¢ÒØÈ¦BE=7 eV ¶~Z©¾±¢½ ÔËÌØ²¸ÅØÊÃ+·uM·
t³ X v!·uMÀ&"403020100Binding Energy (eV)«½[1]. D. Yoshimura et al., J. Electron.Spectrosc. Relat.
Phenom. 144-147, 319 (2005).

図 : 共鳴オージェ電子分光と UPS のスペクトルの比較

008A（原子分子科学）

PF-BL28B、UVSOR-BL6U

高分解能オージェ電子測定による光電子再捕獲の研究
Recapture of photoelectron studied by highresolution measurements of Auger electrons
小杉 聡 1、鈴木 紀裕 1、熊谷 尚樹 1、岩山 洋士 2、繁政 英治 2、小池 文博 1、東 善郎 1１ 上智大理工、２ 分子研 UVSOR
原子を閾値近くの光で内殻光電離させると、その緩和過程における衝突後相互作用(Post-Collision Interaction : PCI)によって電子スペクトルがエネルギーシフトと変形を起こすことが知られている。さらに閾値にきわめて近い単色
光による測定では光電子が原子イオンの軌道に再捕獲されることが認識されている。光電子分光器の精度向上に伴いオージェ電子ピークに光電子再捕獲を示すリュードベリ列が観測可能になり存在自体は希ガス等の実験で示されている[1]。このようなリュードベリ構造はオージェ過程の寿命幅よりも細かく測定することができるため、寿命を超えた長時間相関について議論できる点も大変興味深い。
KEK-PF の BL-28B 及び UVSOR の BL6U において真空紫外光を用いた気相原子の角度分解オージェ電子分光を行った。具体的には Kr3d 内殻光イオン化を閾値近傍において行い、その際の光電子とオージェ電子の間に生ずるPCI によって起こる光電子再捕獲の精密な観測を高分解能電子アナライザーにより行った。測定されたリュードベリ構造により PCI 過程における光電子とオージェ電子の間の角運動量の交換について新たな知見を得た。
[1] S. Kosugi, et al., J. Phys. B 48, 115003(2015)