GAGG(Ce)を用いた中性子吸収断面積測定方法の模索

落合 秀太, 児玉 悠峰, 鈴木 翔太, 鳥居 尚也,
長房 俊之介, 矢野 隆之, 吉冨 成哉

Table of Contents
1. Introduction
2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法
3. Experimenta. 最終Setupの概要
b. 最終Setupまでの道筋

4. Analysis & Results
5. まとめ ＆ 展望

1. Introduction

1. Introduction

GAGGで中性子を見る
夏：GAGG(Ce)検出器の性能評価

冬：GAGG(Ce)の応用

クラスタ形成を見るためのカロリメータ

中性子捕獲を見るための中性子検出器

秋：Gdについての理解

・中性子捕獲の物理

熱中性子捕獲断面積大
密度大

中性子検出器としての可能性

宇宙元素合成(>1keV)
中性子イメージング(<1eV)
基礎と応用の双方にGAGGの活躍が期待される

核図表

GAGG(Ce)検出器

赤丸：s-process黒帯：r-RPMTによるカブト虫イメージング(田崎)1. Introduction

中性子捕獲の物理：宇宙元素合成● s-process：ゆっくりとした中性子捕獲とβ崩壊による元素合成○●

AGB星：s-processの場、内部温度~30keV

例：n_TOF(CERN)のプログラム○○

飛程200ｍの中性子(~keV)のTOF
γ線の検出⇒中性子捕獲断面積の測定○○

AGB星の中性子密度や温度環境
天体物理モデルの精度向上

原子核の存在比s-processの分岐点や滞留点となる中性子magic核を対象

高精度かつ多くの核のデータが必要

同位体

30keVでの断面積(mb)

年度

151Sm

3100±160

2004

63Ni

67±14

2013

76Ge

13.0±0.7

2021

171Tm

570±2202020

近年のn_TOFの測定

1. Introduction

本実験と展望この先：keV領域の中性子に対しての応答の確認

本実験：天然Niの中性子反応断面積の測定

熱中性子以上のエネルギーでのGAGGの検出効率の検証

GAGGでの熱中性子検出と3He検出器の比較

熱中性子領域の新たな測定データ

既存の中性子検出器との比較

3He比例係数管

プラスチックシンチレータ
液体シンチレータ

GAGG(Ce)

期待されること

対象エネルギー領域

eV~keV~MeV

未知数

エネルギー領域の補完

密度

小中大

高い検出効率二次元読み出し不可不可

可二次元イメージング

中性子検出器としての
GAGGの実用性の提案

s-process原子核のkeV領域の中性子捕獲断面積測定
二次元中性子イメージング

2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

なぜGAGG(Ce)か？
● GAGG(Ce)（組成式Gd3Al2Ga3O12）● 高い熱中性子捕獲断面積ーσ(GdNat) ～ 49,000 barn

● 高密度： 1.3×1022 個/cm3ー3He：1.4×1020 個/cm3

GAGG(Ce)を中性子カウンターとして利用

GdNat, 155Gd, 157Gdの(n,γ)反応断面積と3He(n, p)反応断面積の比較

2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

Gdと中性子との反応●

n + 157Gd → 158Gd*→ 158Gd + γ + I.C.electron + 7.9MeV●

n + 155Gd → 156Gd*→ 156Gd + γ + I.C.electron + 8.5MeV●

1st → Gnd.の転換係数⇒くる

αk > 1

内部転換電子も相当数でて156Gd,158Gdの低準位構造（括弧内はK殻から飛び出す内部転換電子のエネルギー）（Nucl. Instrum. Methods 931(2019) 121-126から引用）

2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

GAGG(Ce)中での中性子の飛程

GAGG中での中性子の平均自由行程

GAGG中での中性子の減衰● 熱中性子はほぼ表面（～100㎛）で反応（今回用いる結晶：18×18×18 mm3）2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

どのように中性子数を数えるか●⇒ 半分の割合で特性 X 線はエネルギー(keV)
脱励起放出粒子
156Gd

158Gd

K殻 I.C.電子

38.66

29.27

γ線

88.97

79.51

2nd→1st→Gnd.

γ線

288.19261.46

3rd→2nd→1st→Gnd.

γ線

584.72539.02

1st→Gnd.

熱中性子との反応は結晶表面でおこる

逃げる⇒ 低エネルギーピーク●

1st→Gnd.の際のK殻内部転換電子脱励起γ線に由来するピークを利用

中性子数をカウント

2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

先行研究● M.P. Taggart, M. Nakohostin, P.J. Sellin, Nucl. Instrum. Methods 931(2019) 121-126● 1辺10mmの立方体結晶○

読み出しはSiPMを使用● AmBeからの速中性子を減速○

ソースは水タンク中に設置● 鉛から出るX線（～74keV）の遮蔽に銅 (～1 mm)を使用
先行研究のセットアップ

2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

先行研究

43keV（内部転換）
82keV（1st → Gnd.
γ線)

Normalized Count● 中性子由来の2つのピーク
82ke
V43ke
V

● 結晶の体積をできるだけ小さく
259keV⇒

γ 線に対する感度を抑える⇒

中性子検出器として利用可能

259keV517keV517keVenergy(keV)
先行研究で得られたスペクトル2. GAGG(Ce)を用いた中性子計数手法

本実験でやりたいこと先行研究●

AmBe 線源を利用●

GAGG(Ce)に中性子を当てた時に, どのようなピークが見えるのかを確認●

中性子イメージング技術などの応用を見据えている？

本実験●

中性子ビームを利用 @ KUANS⇒●

3He比例計数管を用いた計測と GAGG(Ce) を用いた計測を比較⇒●

中性子ビームの フラックス を測定

GAGG(Ce) の 中性子カウンターとしての efficiency を評価

Ni ターゲットの有無による中性子数の変化を測定⇒

Ni の中性子反応断面積を測る

3. Experiment3. ExperimentGAGG(Ce) 検出器● 18 × 18 × 18 mm3 の結晶● Avalanche Photodiode ( APD ) を使用○HAMAMATSU S8664-1010● ClearPulse製 5570 PreAmp● Sn,Cuによる遮蔽○Pb からくる数十keV の特性X線の遮蔽○

Sn : 1.0 mm○

Cu : 1.5 mm● 結晶まわりにホウ素入り樹脂○

BPE で遮蔽できなかった中性子を遮蔽○

およそ質量比 30% の H3BO3

3. Experiment
3He 比例計数管を利用

拡大1.2 mm

380 mm
5.9 mmΦ21.2 mm3He 比例計数管の寸法

遮蔽とコリメータの寸法

3. Experiment

KUANS概要 (Kyoto University proton Accelerator Neutron Source)● Be標的に加速した陽子ビームを照射 ⇒中性子取り出し● 常温ポリエチレン減速材(10×10×10 cm）で減速⇒

熱中性子を生成● ビーム幅：10～200 ㎲ （本実験では 60 ㎲ で使用）

Duct 出口から見た写真

3. Experiment

Duct・Ni 標的● コリメータ : BPE○

上流から Φ30, Φ20, Φ13 mm● γ線の遮蔽 : Pb

● Duct 内部の反射材を強化● 天然の NiPb

● 厚さは 10 mm まで 1mm 単位で変更可能○

1 枚の寸法は 20 × 20 × 1 mm3● Duct 直後に設置

BPE Φ13Ni 標的

3. Experiment

検出器まわりの遮蔽● 外側 : BPE○

側方、後方からも回り込んでくる中性子を遮蔽● 内側 : Pb○

バックグラウンドのγ線の遮蔽

3. Experiment

回路

異なるエネルギー帯を同時にとれるように工夫

RF からの時間差を
1 μs 単位で記録→ TOF

3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～

本実験のセットアップに至るまでの過程（苦労話含む）

1. 架台作成

2. GAGG読み出し
3. 遮蔽
4. Duct

5. Ni 標的の位置決め

3. Experiment

最終Setupまでの道筋

台車移動可能～予備実験～

架台作成

架台完成予想図

3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～架台作成

みんなで工作 !!

完成 !!

3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～
しもともと使っていたGAGGはPD読み出しの大きい結晶

GAGG読み出

ノイズを落としきれず ~200 keV以下のエネルギーを読み取れない→阪大から送ってもらったAPD付のGAGGを使用→133Baの32 keV X線も見れるように22Naの511 keV

出し

PD読み

22Naの511 keV

み出し

APD読3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～

Pb由来の特性X線等を防ぐためのCu,Snのシールドを作成

遮蔽32 keV X線

80 keV γ線

356 keV & 383 keV

276 keV & 302keV

ch < 1000(~100 keV以下)でのcps

without Cu+Sn : 98
with

1/20 !

Cu+Sn : 5.2
133Ba線源によるヒストグラム

3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～

8.1 cps遮蔽

6.5 cps

BG測定で前方のBPEを増やしcpsの減少を確認

最初期の遮蔽
前面以外から飛んでくる中性子を遮蔽出来ない

BPEを積むほどにcpsが下がる→使えるだけのBPEで遮蔽

本実験時のBPEShield3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～

BPE10 cm以上の遮蔽でも中性子をカウントしてしまう→中性子のノイズが多いので防ぐためH3BO3入り樹脂シールドを作成→ 計算では厚い部分で~1 eVのneutronを止められるが期待するほどの優位な効果見られず→ 前方以外から来る熱中性子によるノイズは無さそう

遮蔽3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～

遮蔽
パテをこねる役の人。
パテはとても固いので見た目以上に大変な作業。

10店目でホウ酸Get!!

ホウ酸を入れる役の人。
楽。

ホウ酸購入までの道筋

ホウ素入り樹脂の作成風景

3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～

Duct

cpsを増やすためDuctの中性子反射材(Carbon Block)増強→ cps増加 !!

変更前。反射材は下面のみ。
LiMのcpsは~200

変更後。反射材が上、左右についた。
LiMのcps ~250

3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～

Duct
ダクトに黒鉛ブロックを追加するP4メンバー

3. Experiment

最終Setupまでの道筋
決め～予備実験～

Ni標的の位置

標的の位置を検出器から離せば測定される弾性散乱の寄与が減り吸収断面積に近い値となる事を期待

しかし優位な位置依存性なし→設置しやすいDuct直後にNi標的を置くことに決定Ni

Duct直後 :1.01 cps

Ni

検出器直前 :1.04 cps

4.Analysis & Resultsトランスミッション法により断面積を算出

N0 (標的無し) と N(x) (標的有り)を測定すれば断面積σが得られる

CPSの比較targetを置いたことによりcpsが減少断面積1953,R.G.Allen+ :Phys. Rev. 96, 1297,
1954
1958,R.G.Brown :Nuclear Science andEngineering, 4, 576, 1958

1958,R.J.Brown のデータをよく再現

断面積

10 meV以下（断面積の変化が大きい領域）でd=10 mmの断面積がd=5mmより下がる.

この領域では計数を溜めるために断面積の計算に入るToFの範囲を広くとったがそれでも計数は少なく、その範囲でのエネルギー分布の誤差も処理しきれていない.
これにより計数のわずかな差によってd=5mmと10mmで断面積に差が見られたと考えられる.
後述のGAGGでは10 meV 以上の議論に限られるため以降は10 meV以上に注目することとする.

3He検出器

検出効率の導出

3He中をx進む間に反応を起こす確率は

N:標的の数密度、σ:全断面積

遮蔽されていない部分について積分！

シールド

3He比例計数管

検出効率
without shieldwith shieldGAGG(Ce)を使った中性子計数

GAGG(Ce)を使った中性子計数

中性子カウント

Energy (keV)

中性子由来 1st → Gnd.ピーク

エネルギー(keV)
脱励起

放出粒子
156Gd

158Gd

K殻 I.C.電子38.66

29.27

γ線

88.97

79.51

γ線

288.19261.46

1st→Gnd.

Neutron Energy (eV)

2nd→1st→Gnd.

GAGG(Ce)を使った中性子計数

中性子カウントCount/sec/keV

ピークをFit → 中性子をカウント

Energy (keV)

49.9 ± 0.7 keV

1st → Gnd. 由来

92.6 ± 0.3 keV

1st → Gnd. 由来

284.8 ± 3.3 keV

2nd→1st→Gnd.

GAGG(Ce)を使った中性子計数

Noiseの評価
Time of Flight

速度分布

常に存在するノイズ
時間依存がないフラットな分布

見たい中性子~マクスウェル分布

マクスウェル分布＋1/v2分布

GAGG(Ce)を使った中性子計数

Count/keVCount/sec/keV

中性子カウント

Energy (keV)
Step1. 全体でFit

Energy (keV)
Step2. TOF(Energy)でCutしてFit.
(Mean, Sigmaを固定)GAGG(Ce)を使った中性子計数

GAGGのEfficiency
GAGGの中性子に対する3He比例計数管

GAGG(Ce)

Efficiency

Efficiencyを評価

3He比例計数管比 10% 程度

想定よりかなり少ない🤔

Neutron Energy (eV)GAGG(Ce)を使った中性子計数

GAGGのEfficiency
GAGGの中性子に対する3He比例計数管

GAGG(Ce)

Efficiency

Efficiencyを評価

3He比例計数管比 10% 程度

想定よりかなり少ない🤔

Neutron Energy (eV)GAGG(Ce)を使った中性子計数

断面積算出

Count/keV

おおよそコンシステントな断面積を得た.

Energy (keV)

まとめ

まとめ
中性子に対するGAGGの検出効率を調べるため、天然Niの中性子反応断面積をGAGGで測定した。
中性子カウンターとして3He比例計数管との比較

GAGGを用いて中性子反応断面積を求めることが出来た！

Efficiencyは0.12と想定よりも小さくなった5.まとめ

今後の課題・展望● CsIを用いたノイズの測定● 引き続き解析を進める○

系統的な誤差の評価● 中速中性子に対する応答を調べていく
・KUANSで減速材PEを除去

5.まとめ謝辞
終始熱心にご指導頂きました銭廣先生
実験の基礎となる理論をご指導下さった萩野先生、金田先生、吉田先生
KUANSの設備について詳しく教えて下さった田崎先生
様々なアドバイスを下さったTAの藤川さん、八尋さん

何度も深夜まで実験にお付き合い下さった広瀬さん

ありがとうございました。

Backup3. Experiment

KUANS モデレーター

L1 = 20 mm
L2 = 40 mm
メシチレン容器: 外寸
100×100×35 mm3

田崎3. Experiment

最終Setupまでの道筋～予備実験～ HeM

・「AD変換が甘い」らしい（田崎さん談）ので見えてほしい階段状の構造見えず、データとして怪しい・予備実験最初の数回分はHeMを使っていたがHVケーブルが断線寸前で使ってた（もともとGNDが限界、触ってたら芯線もちぎれた）ので予備実験段階のデータが怪しい→3He用PreAmpにつないでNIMで測定することに決定

HeMでの測定データ

NIMNIMでの測定データ

3. Experiment
3He比例計数管 壁効果

３．Experiment

Beam調べKUANSで飛ばせる中性子のエネルギー、量を知りたい● 3He比例計数管を用いて位置を変えながら計測○○

色んなとこから来てる
KUANSの公開スペックから思っていたよりBeamの強度が弱い● GAGGを置いてTry & Error○

BPEで囲うとピークらしきものが見えるように、Beam Line以外から飛んでくる中性子多い