J. Plasma Fusion Res. Vol.96, No.3 (2020)１
３６‐１３９

プロジェクトレビュー 日米科学技術協力事業 PHENIX 計画‐６年間の成果と次期計画‐

３．タスク２ 中性子照射タングステンの熱・強度特性
3. Task 2: Thermal and Mechanical Properties of Neutron Irradiated Tungsten
檜 木 達 也１），長 谷 川 晃２），宮 澤
１）健２），秋 吉 優 史３），近 藤 創 介１，２）

２）

HINOKI Tatsuya , HASEGAWA Akira , MIYAZAWA Takeshi２）, AKIYOSHI Masafumi３）
and KONDO Sosuke１，２）
１）

京都大学，２）東北大学，３）大阪府立大学（原稿受付：２０２０年１月７日）

オークリッジ国立研究所（ORNL）の研究炉 High Flux Isotope Reactor（HFIR）
において，各種タングステン系材料の５５０℃〜１０５０℃での中性子照射試験を行った．核融合環境に近い中性子スペクトルを得るために，熱中性子遮蔽を行った照射試験も実施し，基本的な強度特性，熱特性に関する中性子照射効果に関する知見を得た．国内で開発された K-doped W,W-3%Re 等の新規材料が広範囲の条件で照射後も高い延性挙動を示すことを見出した．
Keywords:
neutron irradiation, tungsten, thermal neutron shielding, transmutation, thermal properties, mechanical properties

３．
１ 諸言

整が行われてきた．現時点では工業的背景やコスト，均質PHENIX 計画の目的の一つは，タングステン系材料の各性・再現性などを勘案すると，国際熱核融合実験炉 ITER種特性に及ぼす中性子照射効果を明らかにすることであのダイバータタイルの製造に用いられている粉末焼結と高る．しかしながらタングステンの場合，熱中性子によるレ温における圧延加工によって作られたタングステンの厚板ニウム（Re）の生成等核変換の効果が大きく，特に比較的材料における中性子照射効果を調べることが核融合炉用タ

高い損傷量での中性子照射において影響が顕著となる．核ングステンの開発に寄与すると考えた．そこで日本側の試変換効果を考慮した比較的高い線量領域でのタングステン料としては，微細粒組織で低温での靭性改善が見込まれるの照射効果はこれまで得られていない．また，これまでにいくつかのタングステン系材料について，合金原料素材，得られているタングステン系材料の 中 性 子 照 射 データ

熱処理，圧延加工率などをそろえるために，アライドマテ

は，８００℃程度までが中心であるが，ダイバータでは，最高リアル社に依頼して，純タングステン（pure W），カリウ

１５００℃程度までの温度が想定されている．純タングステン

ム添加タングステン（K-doped W），タングステン‐３％レ

では，１０００℃以上で再結晶が生じるが，１０００℃以上での中ニウム合金（W-3%Re），およびカリウムとレニウムを複合性子照射データは非常に限られている．本研究では，タン添加した合金（K-doped W-3%Re）の４つの材料を照射用グステンの核変換効果を抑制するための熱中性子遮蔽を行試料として作製した．靭性改善が見込まれる微細結晶粒組

い，１０００℃を超える照射温度も含めて，中性子照射を現状織とするために，高温における圧延時の加工率を８０％にそ候補とされる各種タングステン系材料に対して行うことにろえ，最終熱処理として９００℃・２０分の応力除去 処理をより，核融合ダイバータ用タングステン系材料に対する中行った厚板から放電加工により各試験片を切り出し，表面性子照射効果の基本的な理解をめざした．また，熱中性子研磨仕上げをしたものを日本側の共通試料とした．これら

遮蔽の無い通常のカプセルでの中性子照射も行い，核変換の試料は，２０１１（平成２３）年度から２０１４（平成２６）年度までの効果の評価も行った．

核融合科学研究所 LHD 計画共同研究（核融合炉の中性子照射環境に対応した高熱流束機器用タングステン材料の開３．
２ 中性子照射タングステン系材料

発と製造：研究代表者・長谷川晃）においてある程度まと材料の中性子照射効果を調べるには照射前の材料中の組まった量を作製したものから選択した．米国側は，学術的織が単純でクリアーである方が理解しやすい．一方でタンにタングステンそのものの照射脆化機構を明らかにするこ

グステンの場合，核融合炉への適用を考えると，室温近傍とを目的として単結晶タングステンと，さらにいくつかのにおける粒界脆化や再結晶脆化の起こりにくい材料の開発

市販のタングステンおよびタングステンーレニウム合金なが喫緊の課題となっている．タングステンの脆性抑制にはどを試料として照射に供した．

これまでに合金化や加工熱処理による粒界や粒内組織の調

日本側の試料については，中性子照射の準備と並行して

Kyoto University, Uji, KYOTO 611-0011, Japancorresponding author’s e-mail: hinoki@iae.kyoto-u.ac.jp

１３６!2020 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchProject Review

3. Task 2: Thermal and Mechanical Properties of Neutron Irradiated Tungsten

T. Hinoki et al.

非照射材の引張試験やシャルピー衝撃試験による機械的特められた．図２は単結晶タングステンの例であるが，オス性の評価と，最高２３００℃までの熱処理による組織変化，熱ミウムやレニウムが局所的に濃化している．核変換 固体伝導率などのデータの取得を進めた．また HFIR での熱中原子が及ぼす母相の転位ループやボイド組織発達への影響

性子遮へい及び温度モニター付き照射カプセルを用いたの程度は必ずしも明確でないが，少なくとも高温では照射RB＊照射（詳細は次節）が始まり，おおよその照射温度が中に比較的容易に拡散したことを示している．弾き出しに判明した段階で，照射時間と同じ期間・同じ温度に保持しよる１次，２次欠陥と頻繁に対面し得るこれら異種元素のた 熱 時 効 試 験 も 開 始 し た．RB＊照 射 は４サ イ ク ル

生成の抑制が，実環境での材料挙動理解に不可欠であると（２８×４＝１１２日），約２７００時間行ったので，熱時効試験は直感的に理解できる．

８００℃と１１００℃で３０００時間まで実施し，各温度における微３．
４ 中性子照射タングステン系材料の熱特性

細組織安定性の基礎データを収集し，作製したタングステ
ン系材料の高温環境下での微細組織の安定性［１］のデータ

固体材料中の熱伝導は，大きく分けてフォノンによるを取得した．各試料の照射前における組織の異方性の機械フォノン伝導と，自由電子による電子伝導とに分けること特性への影響［２］，熱伝導特性［３］および強度や温度を下げが出来る．セラミックス材料は主に前者により熱を輸送たときに延性が急激に低下する境界温度である延性脆性遷し，欠陥の導入に伴うフォノン‐格子散乱や，温度上昇に伴移温度（Ductile Brittle Transition Temperature: DBTT）なうフォノンーフォノン散乱の増加によって熱拡散率が低下

どの機械特性［４］のデータも，照射後試験の開始に合わせする．タングステン材料は，主に電子伝導により熱輸送をて収集し，データベース化に備えた．

行うが，1/3 程度はフォノン伝導によっても熱を輸送しており，欠陥導入によって熱拡散率が低下する．さらに，タ３．
３ 熱中性子遮蔽効果

ングステンが中性子照射により核変換することで生じるレ

米国のオークリッジ国立研究所（ORNL）にある High

ニウムやオスミウムにより熱拡散率に大きな影響を及ぼす

Flux Isotope Reactor（HFIR）において，上述の各種タングことが知られている［５］．PHENIX プロジェクトに於いてステン系材料に対して中性子照射試験を行った．ガドリニ

は，ガドリニウムによる熱中性子遮蔽を施した照射を行っウムにより熱中性子遮蔽を行った RB＊カプセルでは，約ており，核変換量を抑制した条件での欠陥導入により熱拡５５０℃，約８５０℃，約１０５０℃で 0.2〜0.7 dpa（displacement

散率にどのような影響が与えられるかが注目されている．

per atom）程 度 の 照 射 を 行 っ た．熱 中 性 子 遮 蔽 無 し で

こ こ で は，試 料 と し て Pure W 及 び K-doped W-3%Re

50×6 mm 径程度の容積を持つ比較的小型の Rabbit カプセの#6 mm×t2 mmの円板で，平面に対して配向方向が平行ルを用 い た 中 性 子 照 射 も，８００℃，１１００℃で 0.4〜0.5 dpaのものと垂直のものにそれぞれ照射した結果を報告する．

程度まで照射を行った．強度や熱拡散等の基本的物性，耐ORNL の LAMDA 実験室内に設置された NETZSCH 社製

熱負荷特性，トリチウム透過等多様な特性を系統的に評価

LFA-457 を用いて約５５０℃で中性子照射した試料に対しできるように，日米で５５０℃の温度領域で４０６個，８５０℃の温て，１００℃〜５００℃の範囲で熱拡散 率 測 定し，"""!
!$!#

度領域で３８９個，１０５０℃の温度領域で３５９個の試料を RB＊という定数項を持つ関数を用いてフィッティングを行ったで照射した．図１の（a）はグラファイトでできたサブカプ［６］．

セルであり，試料の形状に合わせたスロットが彫られておRB＊で約５５０℃で照射した材料と非照射材の測定結果をり，（b）に示すような試料がスロットに装填された．RB＊

図３に示す．照射後の試料はいずれも室温付近では照射前

カプセルは（c）に示すように４つのサブカプセルが連結しと比べて明確な熱拡散率低下を示しているが５００℃程度で構成された．Rabbit 照射では，８００℃，１１００℃のカプセルで漸近しており，その差は小さくなっている．これは照射にそれぞれ２７個の試料が照射された．

よる格子欠陥導入によりフォノンが散乱され，低温時では差異が大きかったが，高温ではフォノン―フォノン散乱に

Rabbit 照射試料では微細組織に顕著な核変換効果が認

図１

RB*照射カプセルと照射試料（a）
グラファイト製サブカプ
セル（b）
RB*照射試料の一部（c）
RB*照射カプセル．

図２

１３７

1100℃ で Rabbit 照射した単結晶タングステンの微細組織と STEM-EDS による元素分析結果．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.96, No.3 March 2020［７］である．今回の照射による照射硬化量は従来の研究によるデータの傾向とほぼ一致していることがわかる．タン
グステンの中性子照射では核変換により生成するレニウムが析出し始めると照射硬化量が急激に大きくなることが報告されているが，今回の照射では熱中性子遮蔽をしていることと，それらの違いがはっきりと出てくる約 1 dpa よりも若干照射量が少なかったことが原因ではないかと考えられるが，透過電子顕微鏡などによる微細組織観察を行うことで，その機構が明らかになると期待される．
純タングステン以外の合金試料では，図４に示すようにいずれも照射温度が高い方が，硬化量が大きくなり，純タングステンとは異なる硬化挙動を示している．またレニウ
図３

照射前後のタングステン系材料の熱拡散率温度依存性．

ムを３％添加した試料の方が，レニウムを含まない試料よりも硬さが大きくなっている．レニウムを最初から含有しより未照射試料に於いてもフォノン伝導の寄与は小さく電ていることで，照射量が 1 dpa 以下でも W-Reの析出物が形子伝導が支配的になっているためと考えられる．高温での成し，硬化量が大きくなった可能性などが考えられるが，未照射試料からの熱拡散率の低下がレニウムの寄与を表す

その詳細は今後の微細組織観察によって調べる．と考えられるが，５００℃までの測定に於いては Pure W 照射

図６および図７は５５０℃と８５０℃で照射した各材料の SR

後試料と未照射の W-3%Re 試料とは後者の方が明らかに小材の照射前後の引張試験で得られた応力ひずみ線図であさい値を示している．核変換によるレニウムの生成量は少る．引張試験温度はいずれも原子炉照射温度よりも低い温なくとも３％以下であり，ガドリニウムシールドの効果が度で行った．その理由は照射によって生成した照射欠陥集確認されたと考えられる．今後，照射後の試料に対して高合体が，試験前および試験中の加熱によって変質すること温での電気伝導度測定を行うことで，熱拡散率の挙動を解を防ぐためである．非照射の状態では，強度や伸びの試験釈する手がかりになると考えられる．なお，K-doped W-3%

温度依存性は小さいため，５００℃でも７００℃でもほぼ同じよRe 試料は，結晶粒配向方向で差が見られるが，これは照射うな応力ひずみ線図となっている．３％のレニウムの添加温度などの照射条件の差によるものであると考えられる．

により，若干伸びが大きくなる傾向は見られるがその差はそれほど顕著では無い．

３．
５ 中性子照射タングステン系材料の強度特性

照射後の応力ひずみ曲線は図６でも図７でも各試料とも熱中性子遮蔽を行った RB＊カプセルにて５５０℃と８５０℃

非照射材と大きく異なり，試料ごとの違いも顕著に表れてで中性子照射した後の室温におけるビッカース硬さ測定にいる．５５０℃の照射ではいずれの試料も降伏応力あるいはよる照射硬化量を各合金別にまとめた結果を図４に示す

破壊応力が非照射材の２倍近くまで大きくなるというはっ［７］．ここで SR は応力除去処理材を示し，R は再結晶材をきりとした照射硬化が見られた．一方で pure W ではほと示している．純タングステンではR材の方がSR材よりも照んど塑性変形を 伴 わ ず に 脆 性 的 に 破 断 し た の に 対 し，射硬化量がどちらの照射温度においても大きくなってい

W-3%Re および K-doped W-3%Re では非照射材の半分程度る．一方で，照射温度による照射硬化量の違いは純タングではあるが，伸びを示しているのが特徴である．

ステンではほとんど見られなかったのが特徴的である．
これまでに得られている純タングステンの原子炉照射による照射硬化量の照射量依存性をプロットしたのが図５

図４RB＊で 550℃ お よ び 850℃ で そ れ ぞ れ 0.4 dpa お よ び
0.7 dpa 照射したタングステン材料のビッカース硬さ測定による照射硬化量［７］
．

図５１３８

これまでに得られた純タングステンの中性子照射量と照射硬化の関係［７］．

Project Review

3. Task 2: Thermal and Mechanical Properties of Neutron Irradiated Tungsten

T. Hinoki et al.

図６

応力除去処理材の非照射試料，および 550℃ で 0.4 dpa 照射した後の試料を５００℃で引張試験をした際の応力ひずみ線図［７］．

図７応力除去処理材の非照射試料，および 850℃ で 0.7 dpa 照射した後の試料を 700℃ で引張試験をした際の応力ひずみ線図［７］．

８５０℃での照射でも同じように降伏応力が２倍程度にな

熱中性子遮蔽の無い Rabbit 照射では，ほとんどの試料にるという傾向は同じであった．さらに pure W 以外の試料

おいて核変換で形成されたレニウムと，形成されたレニウでは破断伸びが照射前とほぼ変わらない値を示しており，ム付近にオスミウムが観察され，比較的大きな硬さの変化

照射後に破壊までに要するエネルギー，すなわち靭性値がが見られた．熱中性子遮蔽を行った RB＊カプセル照射に２倍程度になるという照射誘起の高靱性化（タフニング）

おいて，５５０℃の照射では照 射 硬 化 は 見 ら れ た も の の，現象が見られた．破断面観察の結果は，pure W 以外で応力

W-3%Re と K-doped W-3%Re においては延性挙動が認めら除去処理材特有の扁平な結晶粒組織に由来する多層構造のれた．８５０℃の照射では，K-doped W と K-doped W-3%Re破面が観察されており，この温度および弾き出し量では格は照射前と同様の延びと延性挙動を示した．RB＊カプセ

子欠陥集合体形成による硬化は起こるものの，多層の微細ル で の５５０℃で 照 射 し た Pure W,K-doped W-3%Re と も粒組織が残っているために，脆化が現れなかったものと考に，熱拡散率の低下が確認された．室温では Pure W の方がえられる．今後はさらに低い温度での引張試験を行って，K-doped W-3%Re に比べ５０％以上高い値を示したが，照射照射材における延性と脆性の遷移の挙動を調べる予定である．

温度付近の高温では Pure W の低下が大きいため，差は１０５０℃で照射した試料についても，照射後の引張試験を２０％程度であった．

行っており，データが出つつある．この温度で長期間の照射を行った場合，試料によっては応力除去処理状態の組織参考文献（微細な層状組織）が変質している可能性があり，計画して［１］K. Tsuchida et al., Nucl. Mater. Energy 15, 158 (2018).
［２］M. Fukuda et al., Fusion Sci. Technol. 68, 690 (2015).
［３］M. Fukuda et al., Fusion Eng. Des. 132, 1 (2018).
［４］S. Nogami et al., Fusion Eng. Des. 140, 48 (2019).
［５］Mohamed E. Sawan, Fusion Sci. Technol. 66, 272 (2014).
［６］M. Akiyoshi et al., Fusion Eng. Des. 136 Part A, 513 (2018).
［７］T. Miyazawa et al., J. Nucl. Mater. 529, 151910 (2020).
https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2019.151910.

いる電子顕微鏡による微細組織の観察とあわせて，機械特性評価を進める．

３．
６ まとめ
熱中性子遮蔽を行った中性子照射試験により，比較的核融合での条件に近い中性子スペクトルで，１０００℃を超える温度を含む温度条件における各種タングステン系材料の照射効果に関する知見が得られた．
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