J. Plasma Fusion Res. Vol.83, No.8 (2007)６９０‐６９４

小特集 多価イオン原子過程の基礎と拡がる応用研究

４．多価イオンの応用
４．
４ 高品質多価イオンビームの発生
池 田 時 浩，大 島 永 康１）
理化学研究所 原子物理研究室，１）産業技術総合研究所 計測フロンティア研究部門（原稿受付：２００７年４月２７日）

多価イオンビームを電子冷却と陽電子冷却の両方を用いて減速する「電子・陽電子冷却法」が開発されつつある．まず高密度電子プラズマによって〜1 eV/q まで冷却し，その後，陽電子プラズマによって環境温度まで冷却するものである．一方，多価イオンをナノビーム化する方法として「キャピラリー集束法」を開発した．細胞電位測定や細胞への注射に用いられるガラス製の注射針を加工してビーム光学素子として使用することで，ビームのナノサイズ化だけでなく，粒子密度をも上げ，さらに，角度にして数度程のビーム偏向に成功している．これらの方法により，多価イオンビームをエネルギーとサイズに関して高品質化することで，より広範な分野への多価イオンビーム応用が可能になる．
Keywords:
electron cooling, positron cooling, electron plasma, positron plasma, cold ion, glass capillary, nanobeam, insulator,
focusing effect, guiding effect４．
４．
１ はじめに/q 程度の高分解能ビームを生成することも可能である［１３低エネルギーかつ高エネルギー分解能の多価イオンビー‐１５］．なお，冷たい多価イオンは，ビームの低エネルギームを効率よく生成するために，あるいはトラップ中で速度化，高エネルギー分解能化［１０］だけでなく，トラップ内での遅い多価イオンを用いて各種の高精度分光を可能にするの 質 量 分 析・レ ー ザ ー 分 光・g 因 子 測 定 の 高 精 度 化 等

ために，多価イオンの冷却（減速）技術の開発は重要であ［６，７，１６‐１８］への利用が期待されている．ここでは筆者らる．また，多価イオンビームを４．
３節「ナノテクノロジーへが開発中の「電子・陽電子冷却法」と呼ばれる多価イオンの応用」で扱われているような照射に用いるためには，冷却法について紹介する［１９］．この手法は，多価イオンをビームをナノサイズ化し，かつ，粒子密度を上げる方法を電磁トラップ中に捕獲し，そこで電子冷却法と陽電子冷却開発することも重要である．このように，冷却およびナノ法とを同時に適用して環境温度（0.1 eV/q 以下）にまで冷ビーム化の技術は，多価イオンビームの高品質化，さらに却するために考案されたものである．先にあげたいくつかは，多価イオンの応用分野拡大に直接貢献するものと位置の多価イオン冷却法は，それぞれ異なる特長を持つ［７］．そづけ，筆者らのグループでは高品質化技術を開発してきれらと比較した電子・陽電子冷却法の利点は，冷却速度がた．この節の前半では，エネルギーを下げる手法として「電速く，また冷却中のイオン損失が少ないことだといえる．

子・陽電子冷却法」を，また後半では，ビーム径を縮小す

高温のイオンを低温の電子群（電子プラズマ）中に放りる方法として「キャピラリー集束法」を紹介する．

込み，クーロン散乱を通してイオンの熱を電子プラズマに移行させる冷却手法は電子冷却法と呼ばれる．軽粒子である電子は，磁束密度 !
［T］の中ではシンクロトロン放射に

４．
４．
２ 電子・陽電子冷却法
EBIS や ECRIS（３章を参照）等で生成される価数 q の多より時定数〜4/B 2 秒で環境温度にまで冷却されるため，磁価イオンのエネルギー幅（温度）は 10〜100 eV/q であるた場が十分に強ければイオンから電子に移行した熱もすぐさめ［１‐５］，多価イオンの利用可能な最低エネルギーも同程

ま外界に放射して低温を維持することができる．したがっ度になると考えられる．より低いエネルギー領域で多価イて，通常，電子冷却はテスラレベルの磁場を用いる電磁トオンの利用を可能にするために，多価イオンを冷却（減速）ラップ中で行われる．また，原理的には，冷却電子数(電子する手法（蒸発冷却法・抵抗冷却法・電子冷却法・あるい密度)を増やすことで，イオン冷却時間をどこまでも短くすはそれらの複合的手法等）が複数のグループにより研究さることができる．電子の代わりに陽電子を冷却材として用れている［１‐３，５‐１２］．多価イオンを冷却せずに，エネルいる場合には，陽電子冷却法と呼ぶ．電子(陽電子)冷却法

ギー分布の一部を切り出すことによりエネルギー幅〜1 eV

は，既に反陽子の冷却でその有用性が実証されており

4. Application of Highly Charged Ions 4.4 Production of High-Quality Beam of Highly Charged Ions
IKEDA Tokihiro and OSHIMA Nagayasu
authors’ e-mail: tokihiro@riken.go.jp, nagayasu-oshima@aist.go.jp

６９０!2007 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchSpecial Topic Article

4.4 Production of High-Quality Beam of Highly Charged IonsT. Ikeda and N. Oshima［２０，２１］，例えば 104 eV の反陽子は電磁トラップ中で電子冷却により 1 eV 以下にまで冷却された後，10 eV 程度のビームとして利用されている［２２］．なお，冷却材である電０８個を電磁トラップ中の子と陽電子は，それぞれ１０１０個と１体積〜0.1 cm−3 程度に捕獲することが可能である［２１，２３］．
多価イオンを電子冷却法により冷却する場合，冷却電子との再結合（放射性再結合過程と三体再結合過程）による
イ オ ン の 損 失 が 危 惧 さ れ る［２４］．例 え ば，GSI で は
10 keV/q の U９２＋（１０５個）を電磁トラップ内に捕獲して冷却する計画が進行中であるが［８，９，１１］，この冷却を１０１０個の電子（密度１０１１ cm−３）で行う場合を考えてみる．筆者らの計算によれば，U９２＋を電子プラズマ内で〜1 eV/q 程度にまで冷却すると〜10％ 程度が再結合により失われてしまう．さらに冷却が進むと損失の割合は急激に大きくなるた
め，実質，環境温度までの冷却は不可能だと結論できる［１９］．陽電子冷却法を適用すれば，電子再結合の問題をなくすことは可能であるが，陽電子の蓄積量は，先に述べたように電子のそれに比べて２桁ほど少ないために［２１，２３］，冷却の速度も同程度の比で遅くなってしまう．多価イオンの冷却速度が遅いと，利用できる低温イオンの供給サイクルが遅くなるだけでなく，残留ガスとの衝突（荷電変換）により失われる確率も大きくなるために二重に都合が悪い．
多価イオンの残留ガスとの衝突による電荷移行断面積はこ
こで問題にしているエネルギー領域ではほぼ一定で１０−１４〜１０−１３cm２と非常に大きい［２５］．したがって，荷電変換を起こすレートは，おおよそイオン速度（衝突頻度）に比例

図１

する．U９２＋（10 keV/q）を，極高真空下（10−10 Pa，残留水
素分子密度〜105 cm−３）にある電磁トラップに単に捕獲した場合は，荷電変換を起こす速度はおおよそ1 s−１となるため，〜１秒に比べて短い時間で冷却を行う必要がある．１０８個の陽電子（密度 109 cm−３）を用いて冷却する場合には，環境温度にまで冷却されるのに〜１秒を必要とするため，冷却中のイオン速度の低下を考慮しても荷電変換により無視できない割合（〜20％ 程度）で価数が変わってしまう．
電子・陽電子冷却法では，電子冷却と陽電子冷却の両方（a）多価イオンの電子・陽電子冷却の模式図．実線は，MRT 中の電位プロファイルを示す．多価イオンは，あらかじめ閉じ込めておいた冷たい電子・陽電子との衝突を繰り返しながら，まずは急速に電子プラズマ電位にまでエネルギーを失い，その後電位の最も低いところである陽電子プラズマ電位にまで到達し，最終的に環境温度にまで冷却される．（b）
低温多価イオンビームの引き出しの模式図［１９］．
閉じ込めポテンシャル壁を短時間開くことにより，陽電子と多価イオンを分離する．多価イオンから分離した陽電子は，次の冷却サイクルにて再利用される．多価イオンは，閉じ込めポテンシャルの底電位を持ち上げることによりビームライン下流側にこぼし出し，極低温ビームとして利用する．

を同時に適用することにより，それぞれが持つ欠点を補い，また，それぞれが持つ利点を生かすことが可能となる．

がら，まずは急速に電子プラズマ電位にまでエネルギーをまず高密度の電子プラズマによって，多価イオンを短時間失い，その後電位の最も低いところである陽電子プラズマに〜1 eV/q 程度まで冷却し，残留ガスとの電荷移行反応に電位にまで到達し，最終的に環境温度にまで冷却されるよるイオン損失を小さくする．その後，環境温度までの冷（図１（a））．多価イオンのみをビームとして MRT から引き却は陽電子プラズマによって行うので，電子再結合による出すために，多価イオンと陽電子を MRT 内で分離する必イオン損失の心配からは解放される．実験的には，電子・要がある．多価イオンと陽電子の熱速度は大きく異なるの

陽電子冷却法は，冷却後のイオンビーム引き出しも含めてで，閉じ込めポテンシャル壁を短時間開くことにより陽電次のような手順で行う（図１）．電磁トラップ（多電極ト子のみがそこを通り抜けることができる結果，陽電子と多ラップ，Multi-Ring electrode Trap，MRT）の入口電極の価イオンを分離することができる．多価イオンから分離し電位スイッチを開閉して，多価イオンを MRT 内に捕獲すた陽電子は，次の冷却サイクルにて再利用される（注１）．

る．なお，MRT は，荷電粒子を軸方向には電場で，径方向多価イオンは，閉じ込めポテンシャルの底電位を持ち上げには磁場で閉じ込める［２６］．多価イオンは，あらかじめ閉ることによりビームライン下流側にこぼし出し，極低温じ込めておいた冷たい電子・陽電子との衝突を繰り返しなビームとして利用する（図１（b））．MRT 内に捕獲する電子（注１）陽電子源には市販されている放射性同位元素（２２Na 100 mCi）がよく用いられるが，この場合，陽電子１０８個を蓄積するのに１分程度必要とする．したがって，多価イオンの冷却サイクルを効率よく繰り返すためには，一度蓄積した陽電子を MRT から失わないことが重要である．なお，１０１０個の電子は〜１秒で蓄積できる．

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Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.8 August 2007と陽電子の数（密度）をそれぞれ１０１０個（１０１１ cm−３）と１０８個る．ビーム径を小さくするためにコリメータを用いる場合（１０９ cm−３）とすると，すぐ後に示す計算結果からもわかる

は，強度が著しく下がるだけでなくコリメータ内壁表面で９２＋５ように U （10 keV/q，１０ 個）を〜１秒より十分速く冷却の荷電変換やエネルギー損失が問題になる．また，併用しすることができ，電荷移行反応による損失は無視できる．て静電レンズを使う場合はエミッタンスが良いことが要求

９２＋

なお，環境温度（0.1 eV/q）にまで冷却された Uは，荷電される．そこで，筆者らはビームをナノサイズ化してなお変換で決まる寿命は１０秒以上となる．図２に，２成分プラかつ粒子密度をも向上させる方法として，ガラスキャピラ

９２＋ズマ混合モデル［２７］によって計算された U （10 keV/q，リー内壁表面の自己組織化帯電現象を利用したビーム集束１０５個）の冷却の様子を示す．縦軸は陽電子プラズマ電位を法の開発を進めている［２９，３０］．このガラスキャピラリー

基準とした時のイオンエネルギーを，横軸は冷却時間を表は細胞電位測定や細胞への注射に用いられるガラス製の注

す．実線部分は 10 keV/q から 10 eV/q までの電子冷却に相射針を加工したものである．これまで用いたガラス管は外当し，点線部分は 10 eV/q から環境温度までの陽電子冷却

径 2 mm!，内径 0.8 mm!のボロシリケイトで，入口内径はに相当する．なお，計算では，環境温度を 0.1 eV として，電0.8 mm!のままで，出口内径は数十 nm〜数十 μm!に絞っ

子プラズマ電位が陽電子プラズマ電位に比べて 10 V 高いてある．図３（a）にその集束原理を示す．キャピラリー内

９２＋５とした．10 keV/q の U （１０ 個）が電子・陽電子冷却によ壁が帯電していない状態で，照射開始直後に入射したイオ

り数十ミリ秒のスケールで 0.1 eV/q 近くにまで冷却されるンは内壁に衝突することで停止してしまうが，そのイオンのことがわかる．

電荷により内壁表面は次第に帯電する（図３（a‐１））．帯電

電子・陽電子冷却法は，高密度の電子プラズマにより〜が十分になると次に同じ場所に来たイオンは，帯電による1 eV/q 程度まで短時間に冷却し，その後，陽電子プラズマにより環境温度にまで完全に冷却する手法である．この冷却法の開発状況であるが，MRT 内に冷却材である電子プラズマと陽電子プラズマを捕獲し［２３］，多価イオンの電子冷却まで成功している［２８］．電子冷却後の多価イオンをさらに陽電子冷却する研究が現在進行中である．

４．
４．
３ キャピラリー集束法
多価イオンはその反応性の高さを利用して，keV 領域以下の運動エネルギーでは，物質表面を改質したり，表面の原子・分子をスパッタリングさせることで微量分析をしたりするなど応用的研究も進んでおり，さらに微細な領域に選択的に照射するためにナノビームへの要求が高まってい図２

電子・陽電子冷却法による多価イオン U92+エネルギーの時間発展（計算値）．縦軸は陽電子プラズマ電位を基準とした時のイオンエネルギーを，横軸は冷却時間を表す．U92+の数は 105 個，初期エネルギーを 10 keV/q，電子数（密度）と陽電子数（密度）をそれぞれ 1010 個（1011 cm−3）と 108個（１０9 cm−3），環境温度を 0.1 eV と仮定した．実線部分は10 keV/q から 10 eV/q までの電子冷却に相当し，点線部分は 10 eV/q から環境温度までの陽電子冷却に相当する．なお，電子プラズマ電位が陽電子プラズマ電位に比べて 10 V高いとした．

図３ （a）
内壁表面の自己組織化帯電現象による集束原理の模式
図［２９］（b）真空槽内のガラスキャピラリーと検出器のセットアップ［２９（］c）
使用したガラスキャピラリーの写真［２９］（d）通過イオンビーム強度の時間変化（8 keV Ar8+ビーム（約 0.2 pA））
：ピークでのビーム密度は入射時の密度より約１０倍大きく，収束効果を有することが確認された［２９］．

６９２Special Topic Article

4.4 Production of High-Quality Beam of Highly Charged Ions

T. Ikeda and N. Oshima

ポテンシャルで内壁に近づくことができず，前方に散乱さられる．図の通過イオン数の最大値は 1600 cps で，出口面れ，出口の内径が入口より小さければビームは収束し，結積は入口面積に対して約１０−３，その一方で，出射粒子数は果的に出射ビーム径は出口径にほぼ等しいと考えられる

入射粒子数（1.6×105 個／秒）に対して約１０−２であるので，（図３（a‐２））．また，内壁での反射に対して，必ずしも内壁密度は約１０倍（以下，Enhancement Factor（E.F.）＝１０と呼とビームの間の角度を厳密には要求していないことから，ぶ）大きくなったことがわかる．これにより，収束効果をビーム軸とキャピラリー軸が完全には一致していなくても有することが確認された．

ビーム通過が起こる（ガイド効果）．ここで，ポテンシャル

４．
４．
５ ガイド効果と荷電変換を利用してビームを輸送するには，多くの場合，人為的にポテンシャルを生成および操作する必要がある．その意味

キャピラリー内壁でイオンが反射されるのであれば，で，ここで扱う自己組織化された帯電では，ビーム自身にキャピラリー入口を中心に水平または垂直にキャピラリーよる表面の帯電部分が時間を追うごとに，あたかも自ら本体を少し回転させてもビームは通過するはずである．図

ビームを特定の方向にガイドしていくかのように帯電分布

４（a）
内右下のインセットに，キャピラリーを−５°（＝が形成されていくという特長がある．一方，もっと運動エ−87 mrad）から＋５°まで１°ステップで水平回転させた２＋ビーム（数 nA 入射）で時の PSD 上の通過ビームのプロファイルを示す．回転角度は，異なる結果が得られており，ここでは詳細は扱わないに応じて左から右へスポットの移動が確認された．図４が，以下に実験結果の相違点をあげておくと，keV 領域の（a）のグラフは横軸がキャピラリーを回転させた角度で，ビームでは通過してくるまでに数秒から数十秒の自己組織

縦軸は PSD 上でのスポット位置を回転角度に変換したも化形成時間が観測されていることに対し，MeV領域のビーのである．"!!の直線に沿っていることから，キャピラ

ムではビーム入射とほぼ同時にビームの通過が観測されてリーの軸の方向に出射していることがわかる．ここで，横いる．また，キャピラリー軸方向がビーム軸方向とずれた軸および縦軸それぞれの誤差は，キャピラリー回転角の読場合，keV 領域のビームではガイド効果が起こるが，MeVみ取り誤差とスポットサイズ（半値全幅）に対応している．

ネルギーが高い，数 MeV の He

図４（b‐１）はディフレクターに電圧が印加されていない領域のビームではほとんど見られない．

時の通過イオンの２次元像で，図４（b‐２）は印加した時の４．
４．
４ keV領域多価イオンビームの通過実験と収束効果像である．また，図４（b‐３）はそれらを水平軸に対して射理化学研究所での実験の例を示す．多価イオン源はカプト位置をスケールで示した．その結果，８価以外のピーク

リスタイプの 14.5 GHz Electron Cyclotron Resonanceは見られず，全価数に相当する領域に到着したイオンのう（ECR）イオン源である．ガラスキャピラリーが収められた

ち，８価以外に相当する位置に到着したイオンの数はバッ真空槽内（〜１０−５Pa）のセットアップを図３（b）に示す．8

クグラウンドも含め１％以下であった．仮にキャピラリー

影した図で，Ar のゼロ価から８価までの対応するスポッ８＋keV に加速された Ar ビームは 2 mm!のコリメータを通内での反射の際に内壁に触れたとすると，このエネルギー過後，ガラスキャピラリーに入射される．ここでのビームの Ar８＋イオンではそこで荷電変換が起こり，より低い価拡がりは，±3.3 mrad 以下である．長さが約 50 mm（図３数に変化してしまう．入射した Ar８＋の価数が変わらな（c‐１））のキャピラリーの入口は，外径 2 mm!，内径 0.8かったことから，通過してきた Ar８＋ビームはキャピラmm!であり，出口内径は 24 μm である（図３（c‐２））．比重

リー内壁には接触していないと考えられる．

は 2.23 で，１μm 厚程度以上のキャピラリー壁があれば，エ４．
４．
６ ナノビームによる微小領域照射に向けてネルギーが数十keV以下の多価イオンビームが壁に斜め入射しても，ガイドされずに壁を貫通してしまうようなこと

出口内径で 900，500 nm!のキャピラリーも作製したはない．キャピラリー出口と Position Sensitive Detector［３０］．内径 900 nm!のキャピラリーでは Ar８＋を 64 keV（PSD）の間にはディフレクターを設置し，価数分布を測定に加速して通過実験を行い，E.F.は約７を得，出射ビームしている．ガラスキャピラリーの入口は，帯電を防ぐための角度拡がりでは±2 mrad（垂直），±3 mrad（水平）であっアルミフォイルで被われ，キャピラリー入口内径と同じ0.8た．また，500 nm!の出口内径は集束イオンビーム（FIB）mm!の穴が空けられている．さらに，これに外径 6 mm!

装置によって作製し，照射実験に使用される予定である．のツバをつけることで，ガラスキャピラリーの脇から直接ナノビーム（マイクロビームも含めて）を利用するには，どイオンが下流の PSD に届くことを防いでいる．また，ここに照射されるかが予めわかっていることが重要であるのフォイルは入口への入射電流をモニターすることにも使が，キャピラリー出口，すなわちビーム出射口位置が容易われている．に確認できるというのは大きなメリットである．また，

図３（d）に Ar８＋ビーム（約 0.2 ピコアンペア）がキャピラキャピラリー出口直後にターゲットを設置する必要がある

リー入口に入射されたときの通過イオンビーム強度の時間が，サンプル付近に電場も磁場も不要であるというのも利変化を示す．横軸はビームがキャピラリーに入射され始め点である．さらに，１〜２°程度のガイド（本研究では最大た時刻をゼロとしており，縦軸は PSD での１秒あたりのカ５°）ができることもナノビームを微小領域に照射するといウント数で，入射ビーム強度の揺らぎは１０％以内であっう応用に対しては都合が良い．

た．最初の約４０秒間に適切な帯電分布が形成されたと考え
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Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.8 August 2007

図４ （a）
キャピラリーの回転角とビームの偏向角の関係［２９］（b）Ar の８価イオンを入射した時の下流の PSD 上での２次元および１次元の通過イオンビームのプロファイル：８価以外のピークは見られなかった．荷電変換していないことを示しており通過してきたビー
ムはキャピラリー内壁には接触していないと考えられる［２９］．

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４．
４．
７ おわりに本研究を進めるに当たって，ビーム冷却に関しては，山崎泰規氏，毛利明博氏，小島隆夫氏，新垣恵氏，およびキャピラリーでの多価イオンビーム集束に関しては，山崎泰規氏，金井保之氏，小島隆夫氏，岩井良夫氏が共同研究者である．本研 究 は 理 化 学 研 究 所
ティック量子ビーム研究

基礎科学研究

エキゾにより，さらに，キャピラリー集 束 で は，文 部 科 学 省 科 学 研 究 費 補 助 金（萌 芽 研 究
１７６５４０７９）の援助も受けて進められた．

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