J. Plasma Fusion Res. Vol.83, No.8 (2007)６
６
５‐
６７
０

小特集 多価イオン原子過程の基礎と拡がる応用研究

２．多価イオン原子過程の基礎
２．
２ 多価イオン−原子・分子・固体表面
本橋健次
東京農工大学 大学院共生科学技術研究院 ナノ未来科学研究拠点（原稿受付：２
０
０
７年４月２
５日）

低速の多価イオンが物質に近づくと，物質から多価イオンへの多数の電子遷移（多電子移行過程）が高い確率で起こる．物質は，多数の電子をごく短時間のうちに局所的に奪われるため，その後，多くの原子過程を経て崩壊することになる．本稿では，衝突速度が１原子単位（〜2.2×106 m/s）以下の低速多価イオン衝突における多電子移行過程とその後の標的物質の原子過程について概観する．特に，反応を状態選択的に観測することで，明らかになってきた物理現象を解説するとともに，最近の動向を紹介する．
Keywords:
state-selective measurement, electron capture, transfer ionization, classical over barrier model, energy gain,
potential emission, fragmentation, sputtering２．
２．
１ はじめにこれらのことから，ちょうどよい価数と衝突径数を選ぶこ

多価イオン衝突では，その内部エネルギー（クーロンポとによって，物質内の特定準位の電子を多価イオンに効率

テンシャルエネルギー）の寄与が運動エネルギー（加速エ

よく遷移させることが可能であると考えられる．

ネルギー）のそれと同程度か，それ以上になる可能性があ

このような視点から，次節以降は様々な標的に対して，る．このような衝突では，価数の高いイオンがゆっくりと

具体的にどんな選択性が見出されてきたかを中心に紹介す

物質に近づくため，多くの電子が次々と物質から多価イオる．そして，それらの現象を「古典的オーバーバリアモデ

ンへ遷移する．一般に，このような多電子移行過程は多価ル」［３，４］という極めて単純な理論がよく説明することを述"
イオンの電荷 #（ #は多価イオンの価数，"は素電荷）とべる．このモデルは古典論なので，もちろん定量性には不衝突速度 &との比$#"%!
&が大きいほど起こりやすいと考え十分な点もある．しかし，低速多価イオン衝突の特徴をよられる［１］．本稿では，原子単位系で$#"%!
&が１を超える程

くとらえており，概念的な理解に有効な理論であることか度の低速多価イオン衝突について，多電子移行過程に引続ら，特に実験結果の分析に威力を発揮すると考えられる．

く物質の崩壊過程について述べる．

２．
２．
２ 多価イオン−原子衝突

多価イオンの最大の特徴は，その大きな内部エネルギー
であり，これは物質に対する反応性が高いことを意味す

価数 #の多価イオン !#" と原子 B との衝突において $る．電子移行衝突の断面積は入射多価イオンの価数におお個の電子移行が起こったとき，その後の崩壊過程としてよそ比例するので［２］，大雑把に言えば，
１０価のイオンの反は，例えば以下のような過程がある．

応断面積は１価のイオンのそれの１０倍に及ぶ．しかし，単!#"""& !$#!$%"#""$"に反応性が高いだけの特徴しか持たないとすると，多価イ#!""$"""!
' !$#!$"%%""%

オンは学問的な魅力に乏しく，応用上も扱いにくい存在で（１）しかない．異論を承知の上で書かせていただくと，著者は，

これは，多価イオンが最初に $個の電子を捕獲し，その多価イオンの最大の魅力の一つは，物質との反応における後，%個の電子を放出（自動電離）した過程である．"!

選択性の高さにあると考えている．

は始状態と終状態の内部エネルギー差，すなわち反応熱で多価イオンと物質との反応に選択性を与えているのは，ある．多価イオン衝突では，"!が大きな正の値をとる発第一に，物質内の電子束縛準位と，多価イオンが捕獲しよ熱反応が頻繁に起こる．"!が 100 eV を超えることも珍しうとする準位とのエネルギーの整合性である．第二に，遷くなく，そのため，この余剰エネルギーが多価イオンの加移しようとしている電子が感じる，多価イオンと物質との速エネルギーに転換されることがある．このような，衝突間のポテンシャル障壁の高さであり，障壁の高さは両者のにより与えられた加速エネルギーをエネルギー利得（en-

距離で決まることから，これは衝突径数とよく対応する．

ergy gain）と呼ぶ［５］．

2. Fundamental Atomic Processes of Highly Charged Ions 2.2 Highly Charged Ions - Atoms, Molecules and Solid Surfaces
MOTOHASHI Kenjiauthor’s e-mail: motohasi@cc.tuat.ac.jp

６６５!2007 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.8 August 2007

エネルギー利得を精度よく測定することにより，多価イ
オンが最初に電子を捕獲した際の励起状態，すなわち，!$%!&%"#の電子状態を分析することができる．この方法は並進エネルギー分析法（TES: Translational Energy Spectroscopy）と呼ば れ て い る．
（１）式 で 表 さ れ る 反 応 では，最初 &個の電子移行が起こったが，'個の電子の自動電離を経て，最終的には $&!'%個の電子が捕獲されたことになる．電子移行に引き続いて自動電離が起こる反応を，
Transfer Ionization（TI）と呼ぶ．多価イオン衝突では，この TI 過程の断面積が大きいことも特徴の一つである［６］．
図１に，並進エネルギー分析結果の典型例を示す［７］．これは，Ar５＋＋Ar（衝突エネルギー 250 eV）において，一電子捕獲確率を散乱角の関数としてプロットした図である．
散乱角 0°では 4d への遷移確率が 90％ を占めることは大変興味深いが，散乱角が 3.6°では，その確率が半減する点も注目すべきである．一般的には散乱角が大きいほど衝突径数が小さい．したがって，遠方で電子を捕獲した場合には4d 準位に遷移し，接近してから電子を捕獲した場合には 4

図２

p 準位に遷移するため，このような遷移確率の変化が起こると考えられる．このように，特定の量子状態への電子遷移が，価数と衝突径数に対して極めて選択的に起こることが実験的に明らかになってきた．

古典的オーバーバリアモデル［３］における電子移行過程の概念図．（a）と（b）
は入射経路，（c）
は最近接状態，（d）
は出射経路．b は衝突径数，RC は電子移行に対する臨界距離，" は散乱角．

される．その理由は，多価イオンの準位が高励起状態に相次に，古典的オーバーバリアモデル（COB: Classical Over

当するので，その統計重率 2$２（$は主量子数）が標的原子

Barrier model）
について簡単に触れる．COB にはいくつかに比べ概して大きいためである．一度分子状態を形成したのバージョンがあるが［３，４，８‐１０］，ここでは最も多く使わ

電子が，多価イオンに捕獲されるか標的原子に戻るかは，れる Niehaus のモデル［３］について，その概要を説明する．

個々の電子によって異なるので，多価イオンに捕獲される

図２に，COB の概念図を示す．多価イオンと標的原子が場合は１を，標 的 原 子 に 戻 る 場 合 は０を 付 し た 文 字 列

接近し，標的原子内の電子のエネルギー準位が，多価イオ（String）により電子移行過程を区別する．例えば，図２

ン内のエネルギー準位および，両者の間のポテンシャル障（d）の（1, 0）という String は，標的の最外殻電子１個が多壁の高さに一致したとき（臨界距離 ""），標的内電子が障価イオンに捕獲され，内殻の電子が標的に戻った一電子捕壁を乗り越えて多価イオン側に遷移すると考える．

獲過程を表す．

多価イオンが標的原子に最近接するまでの入射経路（図移行電子が感じるポテンシャルエネルギーは，内側に存

２
（a）
〜（c）
）では，これらの過程が繰返される．核間距離在する電子による核電荷の遮蔽を考慮した水素様近似で計が再び増加に転じた後の出射経路（図２（d））では，ポテン算される．このポテンシャル曲線を用いて，電子移行が起シャル障壁が上昇するので，電子が多価イオン側に取り残こる核間距離が導かれる．電子捕獲断面積は統計重率の比と核間距離から計算される．始状態と終状態のエネルギー差（!!）は，String ごとに求めることができる．
図３は，Ar５＋＋Ar（衝突エネルギー：9 keV）で Ark＋（#は散乱イオンの終状態の価数）が生成される電子捕獲断面積を示している［３］．全体的に COB の計算値は実験値に対してやや大きめであるが，これだけ単純なモデルにもかかわらず，断面積の理論値と実験値が 30 ％程度の範囲で一致するのは，むしろ驚きである．

２．
２．
３ 分子標的
標的が分子の場合，電子捕獲によって生成された分子イオンからの解離が起こる．分子 BC の解離を含む反応としては，例えば以下のようなものがある．
図１

Aq++BC

Ar５＋＋Ar 衝突における一電子捕獲確率の散乱角依存性［７］．4d と 4p は Ar4＋の電子捕獲準位，TI は Transfer Ionization 過程（本文参照）．

→A（q-r）＋#＋BCr++!!
→A（q-r+s）＋＋se- + BCr+
→A（q-r+s）＋＋se- + Bt++ C（r−t）＋

６６６

（２）

Special Topic Article

図３

2.2 Highly Charge Ions - Atoms, Molecules and Solid Surfaces

K. Motohashi

Ar５＋＋Ar→Arj＋+Ark＋における電子捕獲断面積［３］（実験値の衝突エネルギーは 9 keV）．○と実線，一電子捕獲過程のCOB 計算値（k = 5 − j）．●，実験値（k = 5 − j）．△と破線，
二電子捕獲（TI）過程の COB 計算値（k = 5 − j ＋1）．▲，実験値（k = 5 − j ＋1）．

前節で述べたように，低速多価イオン衝突では，標的の外殻電子から順番に電子が奪われる断面積が大きい．そのため，分子結合に関与する価電子が捕獲される確率が高
く，一電子移行しか起こらなくても解離が起こりやすい．
もっとも，分子イオンの電子状態が解離過程を大きく左右するので，一概には言えないことも明記しておく．特に，分子の内殻電離状態が形成されれば，自動電離と解離が競合することは，よく知られている［１１］．
ところで前節では，原子標的に対する多価イオンの選択的な電子捕獲過程について述べた．分子に対してもそのよ
うなことが起こるならば，価数と衝突径数を選ぶことによって，分子BCから特定の電子が捕獲されるため，特定の解離過程が選択的に誘起される可能性がある．著者らはこの点に注目し，多価イオンの電子移行に起因する解離過程

図４

２）＋CF4 衝突における Ar（q‐１）＋のエネルギー
Arq＋（q = ３−１
利得スペクトル（●印）［１２］．○，入射イオン（利得０）のス
ペクトル．S，一電子移行（r = １, s = 0）
．D，二電子移行（r = 2, s = 1）
．T，三電子移行（r = 3, s = 2）
．Q，四電子移行（r = 4, s = 3）．

図５

Arq＋（q = 3−12）+CF4 衝突におけるAr（q‐１）＋のエネルギー利
得 Q の q 依存性［１２］．●，一電子移行の実験値．▲，二電子移行の実験値．■，三電子移行の実験値．▼，四電子移行の実験値．実線，一電子移行（r = 1, s = 0）の COB 計算値．
破線，二電子移行（r = 2, s = 1）の COB 計算値．点線，三電子移行（r = 3, s = 2）の COB 計算値．

の画像観測実験を行った［１
２，
１３］．
散乱角０°
の散乱イオンを観測することにより近接衝突の過程を除き，分子の外殻価電子空孔状態からの解離過程を観測しようと考えた．散乱角０°を選んだ理由はもう一つある．それは，衝突エネルギーが反応熱に比べて十分大きければ，電子捕獲で生成された分子イオンの反跳エネル
ギーが無視できるからで あ る［５，７］．こ の 場 合，反応熱!!とエネルギー利得 Q が近似的に等しくなり［７］，かつ，BCr＋の分子重心はほとんど動かないので，Bt＋と C（r−t）＋の運動量をそれぞれ独立に測定することができる．
図４は，Arq＋（"=3−12）を CF４分子に 8 keV で衝突させたときの，Ar（q−１）＋のエネルギー利得スペクトルである．
入射価数が増加すると，エネルギー利得のピーク位置が高エネルギー側にシフトし，多電子移行による TI 過程（図中では D，T，Q というラベルのピーク）の寄与が増加することが分かる．図５は，これらのエネルギー利得スペクトルのピークエネルギーを，入射イオンの価数 "に対してプ
ロットした図で，曲線はそれぞれの電子移行過程に対する
COB の理論値である．理論値と実験値はまずまずの一致を示している．

するというコインシデンス測定を行なった［１２，１３］．図６

次に，TES 分析器を個々のエネルギー利得スペクトルのは，異なるエネルギー利得における，解離イオンの飛行時

ピーク位置に合わせておき，そのエネルギー利得を持つ散間質量分析（Time-of-Flight Mass Spectroscopy: TOF-MS）

乱イオンが検出器に到達したときだけ，解離イオンを検出

結 果 で あ る［１２］．図 の（a）と（b）は，Ar８＋衝 突 に お い て
６６７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.8 August 2007

Ar７＋を検出している点では同じであるが，Ar７＋のエネル

運動エネルギーとして分配されたものである．
一電子移行で生成された CF４＋から解離した F＋の運動量

ギー利得が異なるために TOF スペクトルがまったく異な＋（a）る．特に，CF３＋の強度と CF２
２ の強度は逆転している．

（a）と（b）は小さく中心に集まっており，運動エネルギーの過程は，図４の S のスペクトルに対応し，単純な一電子（c）も 1 eV 以内にほぼ収まっている．一方，二電子移行で移行による CF４＋からの解離に相当する．これに対し，（b）＋＋生成された CF２
（d）
と
（e）
は大き
４ から解離したF の運動量の過程は図４の D に対応し，TI 過程（二電子移行＋自動電

く球殻状に広がり，運動エネルギー分布（f）は 2 eV 付近に＋離）により生成された CF２
４ からの解離に相当する．すなわ

最大値を持ち 10 eV 近くまで広がっている．

ち，散乱イオンのエネルギー利得を選別することにより電既に述べたように，エネルギー利得 $ が反応熱 !#と近子移行過程が選別され，その結果，解離過程も選別された

似的に等しくなる条件で実験を行ったので，もし解離イオわけである．

ンの KER 分布から分子イオン BCr＋の状態を特定すること

さらに，解離過程の選択性は，解離イオンの三次元運動ができれば，（２）式のエネルギー収支から A（q−r）＋!の状態

量分布と運動エネルギー分布にも明瞭に現れた．図７の上を特定することができる．図８は，一電子移行で生成され段（a）‐（c）と下段（d）‐（f）
は，図６の（a）お よ び（b）と同様，

た CF３＋の三次元運動量画像と運動エネルギー分布である

エネルギー利得が 15 eV と 33 eV のときにそれぞれコイン（図６（a）参照）．図８（c）の中の矢印は，電子衝突［１４，１５］シデンス測定された F＋イオンの運動量画像と余剰運動エで測定された運動エネルギーピーク位置を表しており，本

ネルギー（KER: Kinetic Energy Released）分布である［１２］．
余剰運動エネルギーとは，励起状態にある分子が解離する

測定結果のピーク位置とよく一致している．そして，この#"%"ような運動エネルギーを与える CF４＋!の励起状態が "際に，その内部エネルギーが個々の解離片（原子・分子）にであることは，電子衝突・イオン衝突・光吸収の実験からもよく知られている［１４，１６，１７］．
（２）の最初の式における !#と BCr＋の状態が実験的に決まったので，A（q−r）＋!を特定することが可能になり，結局解離も含めた全ての状態を実験的に特定することができ
た．
#!!!）
（&
Ar８＋（2p６１S０）＋ CF４#%"）＋ 15.4 eV（２p６5d ２DJ）＋ CF４＋!
（"→Ar７＋!
"
７＋!
６ ２
＋! #
→Ar （2p 5d DJ）＋ CF４ （! %"）＋ '""↓F + CF３＋＋1.2 eV（３）（2p６5d ２DJ）とすなわち，最初に一電子移行により Ar７＋!
"
"
＋! #
＋! #
CF４ （" %"）が生成され，次にCF４ （" %"）がUV光子放出

図６

8＋

７＋

#"%"へ遷移し，最後にその余（２００−500 nm）［１８］により !

Ar + CF4 衝突において Ar （エネルギー利得 Q ）と同時計測された解離イオンの飛行時間質量スペクトル［１２］．
（a）Q = 15.4 eV；（b）Q = 33.1 eV.

剰エネルギー 1.2 eV が F と CF３＋の質量比で分配された結果，0.3 eV の運動エネルギーを持つ CF３＋が生成された．ちなみに，COB の計算では Ar７＋!のエネルギー利得 $"17.0

図７

Ar8＋ + CF4 衝突における一電子移行（r = 1, s = 0）
反応と二電子移行（r = 2, s = 1）
反応で生成された F＋の三次元運動量画像と運動エネ
ルギー（KER）
分布［１
２］
．（a）
（
，b）
（
，c）
一電子移行（Q = 15.4 eV）
．（d）
（
，e）
（
，f）
二電子移行（Q = 33.1eV）．多価イオンの入射方向がx 軸正の方向，飛行時間型質量分析器（TOF 分析器）における解離イオンの加速方向が z 軸正の方向．

６６８

Special Topic Article

2.2 Highly Charge Ions - Atoms, Molecules and Solid Surfaces

K. Motohashi

一方，多価イオンが固体表面に接近する場合も，原子・分子とよく似た電子移行過程が起こっていることがわかってきた．すなわち，固体表面上空でも，表面と多価イオンの間に形成されるポテンシャル障壁を乗り越えて電子遷移が起こること，移行電子の量子準位を COB モデル［４］でよく説明できることが確かめられた［２１］．このことは，少な
くとも多価イオンが真空側に存在するまでの間は，電子移行過程を価数と衝突径数（もしくは入射角）により選別できることを示唆している．しかしながら，一度，多価イオンが固体内に進入すれば，多数回の衝突や固体内の緩和過程が避けられないため，表面反応を状態選択的に選別し，制御することは極めて困難になる．
これを回避する一つの方法は，直径 100 nm 程度の貫通した多数の細管を有する，厚さ数 μm 程度の薄膜（キャピラリー薄膜標的）を用意し，多価イオンがこの細管の内壁で電子を捕獲する過程を観測するというものである［２１，２２］．
このような標的の場合，内壁に対して適当な衝突径数で入
図８

Ar8＋ + CF4 衝突における一電子移行（r = 1, s = 0）反応で生＋成された CF３ の三次元運動量画像と余剰運動エネルギー（KER）分布［１２］．（c）の中の矢印は，電子衝突の KER ピー
ク位置［１
４，
１
５］
．多価イオンの入射方向が x 軸正の方向，飛行時間型質量分析器（TOF 分析器）における解離イオンの加速方向が z 軸正の方向．

射した多価イオンは，表面から電子を捕獲した後，薄膜を透過することが可能になる．
多価イオンの電子捕獲による固体表面からの粒子放出
は，ポテンシャル放出と呼ばれ，通常の運動量放出と区別される．近年，固体表面に吸着した炭化水素分子や水分子からの H＋放出が，多価イオン衝突で顕著に起こることが!

eV と，有効主量子数 n ＝5.1 が得られた［１２］．この値は実見出され，その収量が入射多価イオンの価数の３乗から５験値（""15.4 eV，%"#）とよく一致しており，理論的に乗に比例するという結果が報告された［２３‐２６］．そして，も整合性が確認された．この他，Ar３＋＋N２衝突の一電子移

COB 理論に基づくモデル計算により，これらの実験結果が行衝突では，N２＋!から解離した N＋の運動エネルギー分布

定量的に説明されたことから［２４］，この H＋放出がポテンに，N２＋!
（C ２Σ+u）の振動状態を反映する微細構造と，前期解シャル放出であることはほぼ間違いないとされている．一離が確認された［１３］．

方，固体を構成する原子のポテンシャル放出に関しては，以上に述べたように，散乱角０°という特殊な状況下で多価イオンの価数や標的固体の種類によって様々なモデルはあるが，電子移行過程だけでなく解離プロセスまでが価が存在し［２７‐３０］，統一的な見解は得られていないのが現数と衝突径数によって選別されることがわかってきた．多状である．

価イオン−分子衝突の実験的研究は，画像粒子観測技術の最後に，多価イオン−固体表面衝突における状態選択的進歩に伴い，近年急速に進展しており，興味深い現象がい研究に関して，一つの指針を与える結果について簡単に触くつか見出されている．例えば，#
００を超えるほど
&
$$
!
'が１

れる．ウィーン工科大のグループは，フッ化リチウム表面大きい値になると，散乱イオンが分子の解離過程に影響をで中性化した散乱多価イオンのエネルギー損失（入射イオ及ぼすことがわかってきた［１９，２０］．時間分解二次元粒子

ンと散乱原子の運動エネルギー差）と，二次電子の放出個検出器を駆使した多次元粒子検出により，衝突動力学に対数を同時計測することにより，エネルギー損失がゼロの中する完全実験を目指す試みも始まっている．

性化過程に対する二次電子収量 #"!"!を測定した．その結果，#"!"!が入射多価イオンのポテンシャルエネルギー１］．
!%$&と以下の関係にあることを見出した［３２．
２．
４ 固体表面標的
標的が固体表面になると，原子過程は急に複雑になる．

!
#$
#
"
#
"!"!"!%$&

その原因は数多くあるが，代表的には，１．多体衝突である（４）

こと，２．真空中の反応と固体内の反応を分離することがここで，# は固体の仕事関数である．この式は，１個の二難しいこと，３．表面の状態（吸着，欠陥，平坦性等）が反次電子放出には仕事関数の２倍のポテンシャルエネルギー

応に大きな影響を及ぼすこと，などが挙げられる．このたが必要であることを意味しており，言い換えれば，二次電め，原子や分子との衝突に比べて，個別の反応を取り出す

子のポテンシャル放出がオージェ過程により起こることをことが難しく，著者の知る限り，電子移行過程とその後の示している．これは，運動量放出とポテンシャル放出を分

固体原子構造変化を量子状態選別して観測した例はない．

離することに成功した世界初の成果であり，量子状態選別

その意味では，多価イオンによる固体表面反応の研究は，へ向けての最初の布石として大きな意義を持つと考えられ

まだ初期段階にあると考えられ，ブレークスルーが待ち望る．

まれる領域の一つといえる．
６６９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.8 August 2007

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２．
２．
５ まとめと今後の課題
多価イオンと物質との低速衝突における電子移行過程とその後の原子過程が，多価イオンの価数や衝突径数とどのように対応するかを，状態選別の立場から概観した．そして，古典的オーバーバリアモデルについて紹介するとともに，これが実験結果の定性的な分析に威力を発揮することを，実例とともに紹介した．特に分子標的では，電子移行
過程を選別することにより，その後の解離過程も選別可能であることがわかってきた．固体表面では，同時計測により表面上空（真空側）での電子移行過程を選別することが，有力な一つの方法であると考えられる．
今後，反応の観測から制御へと発展させていくためには，原子核の動力学制御や摂動場の併用など，新しい実験技術の導入も視野に入れる必要があると考えられる．

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