Photon Factory Activity Report 2019 #37 (2020)

BL-11B/2018G671

共鳴 X 線散乱による UNi4B における反強磁性秩序の研究
Resonant X-Ray Scattering Study on Antiferromagnetic Order of UNi4B
村田怜也 1, 今布咲子 1, 金子佑真 1, 田端千紘 2, 中尾裕則 3, 齋藤開 4,清水悠晴 5, 青木大 5, 日髙宏之 1, 柳澤達也 1, 網塚浩 1
1
北海道大学, 大学院理学院, 〒060-0810 北海道札幌市
2京都大学, 複合原子力科学研究所, 〒590-0494 大阪府泉南郡熊取町3
高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所 放射光〒305-0801 つくば市大穂 1-1
4
東京大学, 中性子科学研究施設 〒319-1106 那珂郡東海村
5
東北大学, 金属材料研究所, 〒311-1313 東茨城郡大洗町
Ryoya MURATA1,* Fusako KON1, Yuma KANEKO1, Chihiro TABATA2,Hironori NAKAO3, Hiraku SAITO4, Yusei SHIMIZU5, Dai AOKI5,Hiroyuki HIDAKA1, Tatsuya YANAGISAWA1 and Hiroshi AMITSUKA1
1
Hokkaido University, Sapporo, Hokkaido, 060-0810, Japan
2
Kyoto University, Kumatori, Osaka, 590-0494, Japan3
Photon Factory, Institute of Materials Structure Science,High Energy Accelerator Research Organization,
1-1 Oho, Tsukuba, 305-0801, Japan4
Univ. of Tokyo, Tokai, Ibaraki, 319-1106, Japan
5
Tohoku University, Oarai, Ibaraki, 311-1313, Japan
1 はじめにウラン系化合物 UNi4B は、20.4 K（≡TN）で、ウランの磁気モーメントが渦状に秩序した反強磁性（AF）相へと転移する[1]。近年、速水らはこの渦状磁気構造を、奇パリティの拡張磁気多極子である磁気トロイダル双極子の一様秩序と見なせることを示し、本物質で電気磁気（ME）効果が期待されることを見出した[2]。この理論を受け、我々は実際にUNi4B 単結晶を用いて電流下での磁化測定を行い、AF 秩序とともに一様な磁化が生ずることを初めて確認した[3]。この実験結果は理論の正しさを実証している一方で、ME 効果が生じないと予想されていた電流誘起磁化の配置でも、一様磁化が観測されるという問題も提起した。そして、この実験事実が示すのは、本物質の結晶構造もしくは磁気構造、あるいはその双方が、理論で仮定されている理想的なハニカム構造上の渦状磁気構造と異なる可能性である。
そこで我々は共鳴 X 線散乱実験を行い、本物質のの結晶構造および磁気秩序状態を明らかにしようと試みた。
2 実験
測定は BL-11B にて、U の M4 吸収端に相当する3.72 keV の放射光を用いた共鳴 X 線散乱の方法を用いて行った。試料は以前より報告があった直方晶構
造（空間群：Cmcm, D2h17, No. 63）[4,5] の方位に基づいて面を切り出したものを、銅のホルダー内にワニスで固定し、カプトンテープで密閉し使用した。測定温度範囲は 5 ~ 300 K で、He フロー型冷凍機を用いて冷却を行なった。
3 結果および考察
まず、本物質の結晶構造が初期に報告されていた六方晶構造（P6/mmm, D6h1, No. 191）[1]ではなく、近年報告されている直方晶構造（Cmcm）であることを確認するために、300 K において基本反射の観測を行った。その結果、六方晶構造では説明できない基本反射を観測し、それらは直方晶構造で矛盾なく説明できる回折位置にあることがわかった。
次に、磁気秩序下（5 K）において秩序波数 q = (0,2/3, 0) に対応する超格子反射を観測した。これらは
図 1 に示したエネルギー依存性を見ると 3.72 keV にピークを持つことから U の M4 吸収端に伴う共鳴反射であることがわかる。さらにこの共鳴反射強度はTN から増大する振る舞いが見られた。以上から本物質は TN 以下で、直方格子上の秩序波数 q = (0, 2/3, 0)で記述される磁気構造を持つことがわかった。過去の中性子散乱実験は、逆格子点が直方晶に対して粗となる六方晶構造を仮定して行われており、そこで観測された反射は全て本実験においても観測された。
しかし、本実験では中性子散乱実験では報告されていない回折位置の反射も観測されており、それらは

Photon Factory Activity Report 2019 #37 (2020)

全て上述の通り直方晶格子に対しては矛盾のないものとなっている。
また、注目すべき点として、観測された超格子反射が、その指数によって温度に対して非線形および線形の２種類の依存性を示す振る舞いが観測されたことが挙げられる（図 2）。この振る舞いは UNi4Bの異なる試料においても、また散乱面を変えて測定を行なっても観測されており、試料や実験条件に由来しない UNi4B の本質的な性質であると考えられる。
この起源はまだわかっていないが、これら２種類の反射の TN 以下の温度依存性についておおよその臨界指数βを見積もると、非線形的な振る舞いを示す
反射ではβ~ 0.3、線形の振る舞いを示す反射ではβ~ 0.5 となる。β~ 0.3 は 3 次元ハイゼンベルグまたは 3 次元 XY 模型、β~ 0.5 は平均場近似での理論値に近い。ただし、転移点近傍のデータ数が十分ではないため、正確な臨界指数の値を得るためにはさらなる詳細な実験が必要である。

4 まとめ
我々は BL-11B においてウラン系金属化合物 UNi4Bの共鳴 X 線散乱実験を行った。結晶構造は直方晶構造（Cmcm）で指数がつけられること、磁気秩序下では秩序波数 q = (0, 2/3, 0) の秩序構造を持つことがわかった。さらにその共鳴反射には２種類の温度依存性があることを明らかにした。
今後は偏光解析により本物質の磁気構造をさらに詳しく調べるとともに、アジマス角依存性を測定することで異なる多極子の寄与の有無を確認することも重要な課題である。また、散乱強度に見られた２種類の温度依存性についても考察を深める必要がある。
謝辞
本研究は JSPS 科研費 JP15H05882 及び J15H05885（J-Physics）の助成を受けたものです。
参考文献[1] S.A.M. Mentink et al., Phys. Rev. Lett. 73, 1031
(1994).
[2] S. Hayami et al., Phys. Rev. B 90, 024432 (2014); J.
Phys.: Conf. Ser. 592, 012101 (2015).
[3] H. Saito et al., J. Phys. Soc. Jpn. 87, 033702 (2018).
[4] Y. Haga et al., Physica B 403, 900 (2008).
[5] C. Tabata et al., Poster presentation, W6-08,
International Conference on Magnetism (ICM2018),
San Francisco (2018).
* ryoryo@phys.sci.hokudai.ac.jp

Intensity (arb. unit)

図 1：UNi4B の 5 K における (2 1.33 0) 反射強度のエ
ネルギー依存性。
12080

UNi4 Bkscan(2 1.33 0)

400

Intensity (arb. unit)

0510152025

10152025252015

UNi4 Bkscan(0 0.66 6)

10500

5T(K)

図 2：UNi4B における (2 1.33 0)（上）と (0 0.66 6)（下）における超格子反射の温度依存性。