Title
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加熱化学処理におけるセシウム揮発メカニズムの検証
Verification of the mechanism of cesium volatile under the heatand chemical treatment
竹田 尚弘(神鋼環境ソリューション), 小倉 正裕(神鋼環境ソリューション), 藤原 大(国立環境研究所), 倉持 秀敏(国立環境研究所),
大迫 政浩(国立環境研究所)

Author(s)Takeda, N.(Kobelco Eco-Solutions Co., Ltd.); Ogura M.(Kobelco
Eco-Solutions Co., Ltd.); Fujiwara, H.(National Institute forEnvironmental Studies); Kuramochi, H.(National Institute forEnvironmental Studies); Osako, M.(National Institute forEnvironmental Studies)
第 5 回環境放射能除染研究発表会要旨集, p.11

Citation

5th Workshop of Remediation of Radioactive Contamination inEnvironment

SubjectText Versionセッション 3：減容技術 1
Publisher

URL

http://f-archive.jaea.go.jp/dspace/handle/faa/109428

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Japan Atomic Energy Agency

S3-2

加熱化学処理におけるセシウム揮発メカニズムの検証○竹田尚弘、小倉正裕((株)神鋼環境ソリューション)
藤原大、倉持秀敏、大迫政浩((国研)国立環境研究所)
１．はじめに除染により大量に発生している除去土壌等について、県外最終処分を考慮し処分量低減のための減容技術が求められている。加熱化学処理技術は高度処理の一種である熱処理に分類され、添加剤として炭酸カルシウム(CaCO3)と塩化ナトリウム(NaCl)を添加し、1000～1100℃にて加熱処理することでセシウム(Cs)を揮発除去し、汚染物を減容する技術である。これまで実汚染土壌を同技術で処理し Cs 除去率 98%を達成しているが 1)、その詳細な揮発メカニズムは解明できていなかった。
今回、結晶構造が明らかな粘土鉱物を対象に安定性 Cs を添加して同技術を適用し、その結晶構造変化を X 線回折分
析にて、加熱時の揮発挙動を TG-DSC-MS 分析にて解析し、Cs 揮発メカニズムを検証したので、報告する。
２．試験方法粘土鉱物として南アフリカ・パラボラ産 vermiculite(昭和 KDE 製)を用い、Cs 濃度が 1%になるように水酸化セシウムを添加して模擬汚染試料を作製した。模擬試料に CaCO3 と NaCl を所定量添加して磁性ボートにいれ、小型加熱炉(3g/バッチ)を用いて所定温度で 60 分間加熱処理した。模擬試料・加熱処理後試料の Cs 濃度分析と Cs 除去率計算、ならびに
X 線回折分析(リガク製 MultiFlex)を実施した。また、加熱試験における添加剤量と同条件で TG-DSC-MS 分析(NETSCH 製STA409CD Skimmer Coupling System)を実施した。

105３．結果と考察

1002.0951.5901.0Mass (%)

2.5Mass (%)

XRD の結果より、添加剤無しもしくは片方のみ使用した場合は Mica groupの結晶ピークが残存し Cs 除去率は低かったが、CaCO3 と NaCl の両方の添加剤を併用することで Mica group の結晶ピークは消失し、95%以上の高い Cs

85

0.51.00E-101.00E-1080除去率となった(図 1 左)。同様に、加熱温度 900℃以下では Mica group の0.08.00E-118.00E-116.00E-116.00E-1175

結晶ピークが残存しており、高い Cs 除去率を得るには加熱温度は 1000℃

2.50E-104.00E-110200400600m/z=58(NaCl)
温度 (℃)
BG

2.00E-10
2.00E-11

イオン強度(arb. unit)以上が必要であった(図 1 右)。すなわち、Mica group の結晶が完全に変換
TG-DSC-MS の結果から、800-900℃の温度域にて吸熱ピークが観測されて8.00E-12
5.00E-11
6.00E-12
0.00E+00

m/z=133(Cs)BG

2.00E-12

同温度域にて NaCl の溶融塩が形成され、この溶融塩と Cs がともに揮発し4.00E-12
2.00E-120.00E+00

0.00E+00

0200

400
600
温度(℃)

8001000

図 2 TG-DSC-MS 分析結果
(試料:CaCO3:NaCl=70:30:5)ている可能性が示唆された。

加熱時間：60分
試料:CaCO3:NaCl=70:30:5

18000

加熱温度
(Cs除去率)
模擬試料

16000

模擬試料

8000

1.00E-11
1.00E-10m/z=70(Cl2)BG

4.00E-12

これは図 1 右の Cs 除去率が上昇する温度域とも一致する。この結果から、

添加剤比率(試料:CaCO3:NaCl)(Cs除去率)

2.00E-10
2.00E-11

6.00E-120.00E+00

おり、同時にこの温度域で NaCl と Cs の両方の揮発が確認された(図 2)。

加熱時間：60分
加熱温度：1000℃-0.5
2.50E-10
1000
4.00E-11

1.50E-10
0.00E+00

1.00E-11
1.00E-10
8.00E-12
5.00E-11

10000

800

1.50E-100.00E+00

される条件で高い Cs 除去率が得られたと考えられる。

14000

添加剤なし
(11.1%)

4000

70:30:0(2.6%)
2000

Intensity

Intensity

6000

12000

700℃
(1.5%)

10000

800℃(18.8%)

8000

850℃(53.7%)

6000

900℃(70.2%)

4000

1000℃
(95.9%)

2000

1100℃
(98.2%)

70:0:5(73.6%)0515

Mica groupの消失

25354570:30:5(95.9%)
55

2θ

: Vermiculite: Forsterite(Mg2SiO4): Hydrobiotite, Biotite: Hematite, Magnetite(Fe2O3, Fe3O4): Mica group: Monticellite(CaMgSiO4): Portlandite(Ca(OH)2): Melilite(Ca2MgSi2O7, Ca2Al2SiO7): Calcite(CaCO3): Halite(NaCl)

0515

Mica groupの消失

2535451200℃
55(99.9%)2θ

図 1 加熱化学処理による結晶構造変化(左：添加剤影響、右：温度影響)
1) 竹田他、「除去土壌からのセシウム揮発除去と減容化」第 3 回環境放射能除染研究発表会要旨集、135(2014)- 11 -DSC (µV/mg)

DSC (µV/mg)