臨床環境医学（第27巻第2号）

原47

著

神奈川県金目川水系の河川水中におけるネオニコチノイド系農薬の濃度調査
梅 津 麻 衣1） 寺 山 隼 人1）2） 伊 藤 誠 敏3） 松 本 晃 一2） 塚 本 秀 雄3）
梅本 佳納榮2） 曲寧2） 川 上 智 史2） 藤 野 裕 弘1） 坂 部
貢2）
1）東海大学大学院人間環境学研究科
2）東海大学医学部医学科基礎医学系生体構造機能学領域
3）東海大学伊勢原研究推進部生命科学統合支援センター

Concentrations of neonicotinoid in the Kaname
River system in Kanagawa prefecture.
Mai Umedu1), Hayato Terayama1)2), Masatoshi Ito3), Koichi Matumoto2),
Hideo Tsukamoto3), Kanae Umemoto2), Ning Qu2), Satoshi Kawakami2),
Yasuhiro Fujino1), and Kou Sakabe2)
1) Graduate School of Human Environmental Studies, Couse of Human Environmental Studies, Tokai University2) Department of Anatomy, Division of Basic Medicine, Tokai University School of Medicine
3) Support Center for Medical Research and Education, Tokai University School of Medicine

抄録
ネオニコチノイド系農薬（NPs）は水溶性・浸透移行性・残効性に優れているため殺虫剤として非常に多用されている。しかしながら、近年 NPs の散布によって、水中や陸上の生態系に悪影響を及ぼす可能性が指摘されているが、散布された NPs が河川の環境中でどの程度の濃度で検出されるのかを知ることが必要と考えられる。本研究では、2017年 4 ～12月の毎月 1 回、神奈川県を流れる金目川水系上流から下流にかけて計 6 地点の河川水を採水し、高速液体クロマトグラフ質量分析装置で NPs の 7 種の濃度測定を行った。その結果、イミダクロプリド、アセタミプリド、クロチアニジン、ジノテフランの最高濃度がそれぞれ0.836 ㎍ /L、0.779 ㎍ /L、0.482 ㎍ /L、0.373 ㎍ /L で検出され、農業協同組合が提示している農薬暦に従った NPs が環境基準値以下で検出された。NPs の使用量は世界的に減少方向であるのに対し、日本は世界と逆行した動きがある。そのため、今後も継続した調査が必要である。
（臨床環境 27：47－55，2018）《キーワード》ネオニコチノイド系農薬、河川水、生態系、毒性、環境
受付：平成30年９月25日 採用：平成31年４月17日
別刷請求宛先：寺山隼人
東海大学医学部基礎医学系生体構造機能学〒259-1193 神奈川県伊勢原市下糟屋143

Jpn J Clin Ecol（Vol.27 No.2 2018）48

Abstract
Neonicotinoid pesticides (NPs) are neurotoxic. They are highly effective as insecticides owing to theirwater solubility, permeability, and residual effectiveness. However, recently, various problems caused
by NPs have been reported. They inflict damage to land-dwelling creatures, such as mammals andbirds, as well as to underwater ecosystems. Therefore, it is important to determine the residual concentration of NPs in the environment. In this study, the concentration of NPs was monitored in the Kaname
River system, which flows through agriculturally active areas in the Kanagawa Prefecture. River water
was obtained from six points along the Kaname River from the upstream to the downstream once permonth from April to December 2017. The concentrations of NPs in the samples were determined using
liquid chromatography-mass spectrometry. Among the seven NP species, the highest detected concentrations of imidacloprid, acetamiprid, clothianidin, and dinotefuran were 0.836 μg/L, 0.779 μg/L, 0.482μg/L, and 0.373 μg/L, respectively. In addition, they matched the family of NPs sprayed in Kanagawa
Prefecture. All the above NP species concentrations detected from the Kaname River system were lower
than the environmental standard values; however, continued monitoring is still considered necessary.
(Jpn J Clin Ecol 27 : 47－55, 2018)《Key words》neonicotinoid pesticide, river water, ecosystem, toxicity, environment

Ⅰ．はじめに

ピラム、クロチアニジン、チアメトキサム、チア

農薬とは、「農作物等を害する菌、線虫、ダニ、クロプリド、ジノテフラン）のネオニコチノイド

ネズミやその他の動植物、またはウイルスの防除系農薬が開発され、現在最も使用されている農薬に用いられる殺菌剤、殺虫剤、除草剤やその他のの一つである。この農薬は神経毒を持ち、浸透移薬剤、ならびに農作物の生理機能の増進や抑制に行性・水溶性・残効性に優れているため殺虫剤と用いられる成長促進剤、発芽抑制剤などの薬剤」

して非常に効果が高い7）。そのため、農薬としてと定義されており、その使用目的によって殺菌だけでなく、シロアリ駆除のための家庭用殺虫剤

１）剤、殺虫剤、除草剤などに分類される 。農薬使や建築材、ペットのノミ取りなど多くの用途があ用の普及は農産物の安定供給、労働力の省力化なる。しかしながら、2006年秋以降アメリカで人工どに多大な貢献をしてきたが、標的害虫以外への飼育されているミツバチが大量死したり大量失踪

毒性や河川の汚染問題も指摘されるようになっする蜂群崩壊症候群（Colony Collapse Disorder：た 。散布された農薬の一部は土壌中の水の流れCCD）が報告され、こうした被害は世界的に広がに伴い河川や海などの環境中に流出し、大気中にり、ネオニコチノイド系農薬が CCD の原因の一浮遊したものは降雨と共に地上に落下し水系に流つであると報告された8-10）。また、鳥の餌となる入する。さらに、水田で使用された水稲用農薬に昆虫がネオニコチノイド系農薬によって減少し、おいては、水田と河川等が農業用水路を通じて直鳥の個体数の減少に影響する事も示唆された11）。

結しているため、水田からの排水等によって河川さらに、マウスの実験では、ネオニコチノイド系２）2-3）。過去には、農薬の投与によって、血清テストステロンの低下

有機塩素系殺虫剤である DDT（Dichloro-Diphe-や出生児数の低下などの悪影響を及ぼすこと等がnyl-Trichloroethane）を散布したことで昆虫に蓄示唆されている12-13）。また、トンボの研究におい積および残留し、それを鳥などが食べることで生て早坂らは、「殺虫剤が土壌中に残留することで、物濃縮による問題などが報告4-6）され、農薬の環底泥もしくは土壌表層を生息場とする多くの水生境基準値は大幅に改定された。1990年代から 7 種

生物が汚染に曝露されることや、トンボの餌資源類（イミダクロプリド、アセタミプリド、ニテンであるユスリカ類の幼虫が減少するなど、水生生に直接流入しやすい状況にある

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図149

採水地点と周辺の土地利用図

物にも悪影響を及ぼしている。」と報告した14）。の存在実態を明らかにすることを目的とした。ましたがって、陸上だけでなく水中の生態系にも多た、農薬散布時と農薬非散布時との濃度変化の比大なネオニコチノイド系農薬による影響が懸念さ較も合わせて考察を行った。

れる。水生生物は、環境の変化に敏感であり、場所により存在する生物の種類が異なり、魚類や鳥Ⅱ．対象と方法類の餌資源としても重要であることから水生生態１．調査対象15）系を維持するために重要な役割を担っている 。

神奈川県伊勢原市・秦野市・平塚市・中郡大磯

農薬や人為的な生息環境の悪化などによる影響も町を流れる二級河川の金目川水系を対象とし、金受けやすく、畑や果樹園、水田などが周辺に多い

目川本川より 5 地点、支川より 1 地点の計 6 地点

河川では農薬による水生生物への影響が顕著に表を上流から測定点 1 とし最下流の測定点 6 まで選れる可能性が高くなると考えられる。したがっ定した（図１）。各測定点の選定に関しては、河て、河川水中のネオニコチノイド系農薬の濃度の川の周辺地域の利用状況を確認し、支川の合流し把握は重要である。

た後の地点を採水することで支川を含めた河川の本調査の対象とした金目川水系が流れる伊勢原状況が把握できる地点とした。測定点 1 は本川の市・秦野市・平塚市・大磯町は、神奈川県の中で最上流地点（図 2 a）、測定点 2 は葛葉川との合も特に米や果樹・生花栽培などの農業が盛んな地流後の地点（図 2 b）、測定点 3 は水無川と室川域である。しかしながら、神奈川県において、一の合流後の地点（図 2 c）、測定点 4 は座禅川の合級河川である相模川や鶴見川はネオニコチノイド流後の地点（図 2 d）、測定点 5 は支川の鈴川で、系農薬の河川水中濃度を調査されているが、二級渋田川の合流後の地点（図 2 e）、測定点 6 は河内河川である金目川水系は調査されていない。

川の合流後で本川である金目川水系の最下流地点

これらのことから本研究では、金目川水系の河である（図 2 f）。金目川の上流域（測定点 1 や 2 ）川水中のネオニコチノイド系農薬を2017年 4 月かでは、茶畑や果樹園、水田、ゴルフ場などが広がら12月の 9 ヵ月間の濃度調査を実施し、河川水中り、中流域（測定点 3 や 4 ）には果樹園や水田、

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図2

採水地点の写真

畑などが広がっており、下流域（測定点 5 や 6 ）測定はガラス電極式水素イオン濃度指示計には市街地が広がる。

（HORIBA、京都）を用いて採水後すぐに行った。
その後、採水した河川水はネオニコチノイド系農２．測定対象薬の測定まで冷凍保管（－20℃）した。採水期間

水温、水深、水素イオン濃度（pH）とネオニは2017年 4 月から12月の計 9 ヶ月間毎月 1 回実施

コチノイド系農薬であるイミダクロプリド、アセした。また、散布されたネオニコチノイド系農薬

タミプリド、ニテンピラム、クロチアニジン、チの降雨により土壌中や大気中、河川水中に流出すアメトキサム、チアクロプリド、ジノテフランのるという報告があるため、調査日前日に雨が降っ計 7 種を測定した。

た 場 合 調 査 を 中 止 し た16）。 環 境 基 準 値（ 水 産PEC）は環境省から出ている水産動植物の被害

３．調査方法
1 ℓポリボトル（瑞穂化成工業、大阪）を用い、一地点ごと河川水の上層と川底に近い下層の二つの部分から採水した。水深は直尺シルバー（シンワ測定、三条）を用いて測定した。水温と pH の防止に係る農薬登録保留基準として環境大臣が定める基準の設定に関する資料から引用し、表 1 にまとめた17）。

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４．ネオニコチノイド系農薬の定量

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Ⅲ．結果

解凍した河川水試料を300 ml ずつに分け、ろ調査地点近くの 3 か所の外的環境である水温、紙（QUALITATIVE FILTER PAPER No.101、水深、pH について、神奈川県環境農政部大気水ADVANTEC、東京）を用いて夾雑物を除去した。

質課から発表されている神奈川県水質調査年表18）

試料水に内部標準物質としてクロチアニジン d 3を用いて、小田急鉄橋、立堀橋、花水橋地点の過（富士フイルム和光純薬、大阪））を 5 ng/µl とな去10年間の平均値と比較した（表 2 ）。水温は、るように添加した。抽出には固相抽出法を用い最大でも± 3 ℃の違いで大きな変化は見られなた。固相カートリッジ（Oasis HLB Plus、Waters、かった。水深は、最も差があるところでは24.7 ㎝東京）を用い、高速液体クロマトグラフ用メタの差が見られた。pH に関しては過去10年間 7 かノール（富士フイルム和光純薬）を 5 ml、Milli-ら 8 の値であり、大きな変化は見られなかった。

Q 水を 5 ml の順で洗浄及びコンディショニング

表 3 a ～ f にネオニコチノイド系農薬の河川水し、試料水300 ml を通水した。その後、 5 ％メ

中濃度について、地点と採取月を示してまとめ

タノール 5 ml で洗浄した後、メタノール 5 ml でた。イミダクロプリド、アセタミプリド、ジノテ抽出した。抽出液を窒素気流下で 1 ml まで濃縮

フランは上流域ではほぼ検出されず、下流域の方し、液体クロマトグラフ質量分析計（LC-MS、が検出濃度は高かった。それぞれの最大検出濃度

SHIMAZU、京都）を用いて測定を行った。なお、は、 6 月の測定点 6 で0.836 ㎍ /L、 7 月の測定点河川水の上層と下層での有意差は見られなかった

6 で0.779 ㎍ /L、 8 月 の 測 定 点 6 で0.373 ㎍ /L

ため平均した値を用いた。

であった。ニテンピラムとチアクロプリドにおいては全ての地点、及び採水月においてほぼ検出さ

表1

環境基準値（水産 PEC）れなかった。クロチアニジンは、最上流である測定点 1 以外のすべての地点で検出された。最大検出濃度は 5 月の測定点 4 で0.482 ㎍ /L であった。
チアメトキサムは、全ての調査地点及び採水月においても大きな変化はなかった。 4 月、 5 月においてはクロチアニジンのみ測定点 1 以外の地点で検出され、 4 月で最も高い値は測定点 4 の0.372㎍ /L で あ り、 5 月 で 最 も 高 い 値 は 測 定 点 4 の0.482 ㎍ /L であった。 6 月はイミダクロプリドとクロチアニジンがそれぞれ測定点 6 の0.836 ㎍/L、測定点 5 の0.472 ㎍ /L 検出され、 6 月に検表2

金目川水系における水温、水深、pH の過去10年間との比較

52

表３

Jpn J Clin Ecol（Vol.27 No.2 2018）

ネオ二コチノイド系農薬の河川水中濃度出された中では高い値だった。 7 月は、アセタミ

Ⅳ．考察

プリドとイミダクロプリド、クロチアニジンがそ本研究において、水温、pH は、過去10年間のれぞれ測定点 6 の0.779 ㎍ /L、測定点 6 の0.373平均値と比較したが、大きな相違は見られなかっ㎍ /L、測定点 6 の0.206 ㎍ /L 検出され、 7 月にた。水深については、本研究の調査地点（測定点検出された中では高い値だった。 8 月はイミダク6 ）と神奈川県水質調査地点（花水橋）で最大ロプリドとジノテフラン、クロチアニジンがそれ24.7 cm の差が見られたが、本研究で調査していぞれ測定点 6 の0.458 ㎍ /L、測定点 6 の0.373 ㎍

る地点と神奈川県水質調査地点が同じではないこ/L、測定点 6 の0.334 ㎍ /L 検出され、 8 月に検と、金目川水系は漁業権がなく農業用水への利用出された中では高い値だった。 9 月は、ネオニコのため人為的な流路変更が行われていること、まチノイド系農薬 7 種全てほとんど検出されなかった、月ごとの降水時の河流による川底の変化などた。10月はアセタミプリドとジノテフラン、クロを考慮すると誤差範囲と思われる。したがって、チアニジンがそれぞれ測定点 2 の0.336 ㎍ /L、測採水時の金目川水系の状況は過去10年と比較して定点 5 の0.287 ㎍ /L、測定点 6 の0.141 ㎍ /L 検も平年の変化内であったと考えられる。

出され、10月に検出された中では高い値だった。

検出されたネオニコチノイド系農薬の中でイミ11月の最高濃度はクロチアニジンの測定点 5 のダクロプリド、アセタミプリド、クロチアニジン、0.147 ㎍ /L であった。12月においてはネオニコジノテフランの 4 種が 6 月、 7 月、 8 月、10月のチノイド系農薬 7 種全てほとんど検出されなかっ各採水月の中で高い値で検出された。また、下流た。また、測定点 5 のみ支川の鈴川を採水地点と域で他の流域より高い値が検出されたことから中したが、他の地点と比べると濃度が高かった。

流域で多く使用された農薬が流れ込むことが考え臨床環境医学（第27巻第2号）

53

られた。調査結果と環境基準値を比較すると全て度適応するものを選択し使用している。本研究結環境基準値以下であった。チアクロプリドとニテ

果ではクロチアニジンが、 4 月、 5 月の測定点 4

ンピラムはどの地点においてもほぼ検出されなでも比較的高い値で検出されている。農業技術セかった。

ンターの病害虫情報によると、梨・柿において赤水田で使用された水稲栽培用の農薬は、水田と星病や黒星病、カメムシ、うどんこ病などが発生

河川等が農業用水路を通じて直結しているため、する可能性があるとされており、クロチアニジン

水田からの排水等によって河川に直接流入しやすは黒星病やカメムシ類、うどんこ病などに効果がい状況にある。そのため、水稲栽培における農薬ある事から、水稲栽培以外にも柿や梨などの果樹散布による影響が特に大きいと考えられた。水稲園で多く使用されていると考えられる。測定点 4

栽培における農薬散布では、金目川水系が流れての周辺や支流である座禅川周辺で、クロチアニジいる神奈川県伊勢原市・秦野市・平塚市・中郡大ンのみが高濃度で検出されたことも、同流域に果磯町の 4 つの地域で使用する農薬とその農薬を散樹園が多くあることで説明できるであろう。

布 す る 暦 を 農 業 協 同 組 合（Japan Agricultural

各採水地点の中で測定点 6 は最も検出濃度が高Cooperatives：JA）が提示しており、事業者はい値となった最下流であり、それは支流の合計にそれに従って農薬散布を行っている。 5 月下旬かよるだけでなく、中流域の調査地点周辺で特に田ら 6 月にかけての育苗時ではイネミゾウムシ、ツ畑や果樹園が多くあり、そこで使用された農薬がマグロヨコバイ、ウンカ類、イネアザミウマに適下流域に流れ込むためと考えられる。また、測定応するイミダクロプリドを使用する。 6 月から 7点 5 の値が他の地点より比較的高く検出された理月にかけてはいもち病、ウンカ類、イネアザミウ

由としては、鈴川や渋田川の周辺が特に水稲栽培マに適応するイミダクロプリド、カメムシ類に適や畑、果樹などのバラエティーに富んだ農業が盛応するクロチアニジンを使用し、 7 月下旬から 8んであるため、それに伴い散布月の農薬の種類や月の出穂期ではカメムシ類、ウンカ類、ツマグロ使用量も多くなったためであると考えられる。まヨコバイ、ニカメイチュウに適応するジノテフラ

た、測定点 2 についてアセタミプリドが比較的高ン、カメムシ類に適応するアセタミプリド、クロい値で検出された。アセタミプリドは芝で発生すチアニジンを使用し、10月の収穫期ではカメムシるヨトウやツトガ、コガネなどの害虫に適してお類に適応するアセタミプリド、ジノテフランを使

21）
り 、測定点 2 の周辺にあるゴルフ場で使用され19）用するよう提示している 。本研究でネオニコチていると考えられる。従って農薬の検出の多様性

ノイド系農薬 7 種のうち、農薬散布時期である 6は、果樹園が周辺に多くある測定点 4 でクロチア月、 7 月、 8 月、10月で検出されたイミダクロプ

ニジンの検出が多いことなども含めて、調査地点

リド、アセタミプリド、クロチアニジン、ジノテ周辺の土地利用に起因することが考えられる。

フランの 4 種は水稲栽培において農協が使用を推測定結果が環境生態系への安全性を検討するた奨しているものであるため他と比べ使用量も多く17）と最大検出濃度めに、環境基準値（水産 PEC）なり検出濃度が高くなったと考えられた。また、を比較したが、すべて基準値以下であった。しかチアクロプリドとニテンピラムは病害虫防除基しながら、イミダクロプリド、アセタミプリド、

19）

準 に記載はなく、推定国内流通量もネオニコチ

クロチアニジンは検出濃度が高い 3 種であり、環ノイド系農薬 7 種の中で少ないため、どの地点に境基準値に迫る値であった。環境基準値はここ数おいても検出されなかったと考えられた。一方、年で数回にわたり検討、改訂されており、2016年

畑や果樹園、ゴルフ場などにおける農薬散布は決ではジノテフランの基準値が2,400 ㎍ /L に対しめられたものがなく事業者に委ねられている。事て2018年では9.0 ㎍ /L になるなど22）、大幅に低業者は神奈川県の農業技術センターが提供していい値に改定されている。そのため今後も値が改定

20）

る病害虫発生予測などの情報 を参考に、その都されることが見込まれ、河川水中の濃度状況を把Jpn J Clin Ecol（Vol.27 No.2 2018）54

握する必要がある。

ことを踏まえ、現在環境基準値以下であっても継本研究で実施した金目川の調査結果と、過去に続したモニタリングが必要であると考えられる。

16）

調査が行われている神奈川県を流れる相模川 と鶴見川23）の調査結果をそれぞれの最大検出濃度と比較すると、相模川はイミダクロプリドが0.104㎍ /L、アセタミプリドが0.023 ㎍ /L、クロチア

利益相反
本研究の内容に関連して開示すべき利益相反事項はない。

ニジンが0.085 ㎍ /L、チアメトキサムが0.202 ㎍/L、チアクロプリドが0.002 ㎍ /L、ジノテフラ
ンが0.373 ㎍ /L であり、鶴見川はイミダクロプ
リドが0.182 ㎍ /L、アセタミプリドが0.054 ㎍ /L、チアクロプリドが0.181 ㎍ /L という結果であるのに対して、金目川はイミダクロプリドが0.836㎍ /L、アセタミプリドが0.779 ㎍ /L、クロチア
ニジンが0.482 ㎍ /L、チアメトキサムが0.197、チアクロプリドが0.008 ㎍ /L、ジノテフランが0.373 ㎍ /L と、チアメトキサムとチアクロプリド以外の 5 種で相模川や鶴見川の河川結果より金目川の方が最大検出濃度に関しては高い値で検出されていることが分かった。金目川は神奈川県の謝辞
稿を終えるにあたり、様々な情報を提供してくださった神奈
川県、伊勢原市、平塚市、秦野市、大磯町の関連職員の皆様および 農 業 協同組 合（Japan Agricultural Cooperatives：JA）の皆様に深謝します。また、東海大学医学部基礎医学系
生体構造機能学領域の田中理先生、隅山香織先生、古谷祐生子秘書および東海大学教養学部人間環境学科自然環境課
程の日比慶久先生、小栗和也先生、内田晴久先生、室田憲一先生の協力・支援に深謝します。なお、本研究は科学研究費・基盤研究 C（18K10031）、アクトビヨンドトラスト公募助成（ネオニコチノイド系農薬問題）、東海大学連合後援会研究助成により遂行することができました。

中でも特に農業が盛んな地域である秦野市、伊勢文献

原市、平塚市を流れており主に農業用水の水源と

1） 佐藤仁彦．農薬学．朝倉書店，東京．2003，pp8．

して利用されている。農業用水とは、農耕に必要な水を人口的に供給するための水路である。水稲栽培では、田植えの給水のため河川から水を入れる。そして、田植え後約 3 ～ 4 週間目に行う中干し期、収穫前の落水時に排水を河川に流す。そのため、排水に混ざって使用された農薬が多いほど河川に流れる量も多くなると考えられる。それぞれの河川が流れる地域の田畑の合計面積を概算す
24）
２
ると 、相模川は 1 km あたり2.9 ha なのに対して鶴見川は16.4 ha、金目川は21.4 ha と田畑が多く存在し、それに伴って農薬の使用量も多くなり、河川に流出したと考えられる。
ネオニコチノイド系農薬に対する世界的な動向
は、本農薬の使用を減少させる方針であることに対して、日本は2015年にクロチアニジンとアセタ

2） Iwafune T, Inao K, et al. Behavior of paddy pesticides
and major metabolites in the Sakura River, Ibaraki. JPestic Sci 35: 114-123, 20103） 石原悟．河川生態系の一次生産性に及ぼす除草剤の影響
評 価手 法開発 農薬環 境 技 術 研究 所 報 告 書 25：1-6，2008
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Res 22: 5-34, 2015

ミプリド、2016年にはチアメトキサムの食品残留

8） Henry M, Beguin M, et al. A common pesticide

基準値を最大で2000倍など殺虫効果を高めるため

decreases foraging success and survival in honey25）

大幅に緩和する動きがあり 、世界とは逆行している。一方で日本の環境基準値は新たに見直されより厳しい値となっている側面もある。これらのbees. Science 336: 348-350, 20129） Whitehorn PR, O’Connor S, et al. Neonicotinoidpesticide reduces bumble bee colony groewth and臨床環境医学（第27巻第2号）

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http://www.env.go.jp/water/sui-kaitei/kijun/
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