SuperKEKB 電子入射器のためのイリジウム・セリウム光陰極の高性能化
IMPROVEMENT OF PHOTOEMISSION PROPERTIES OF IRIDIUM CERIUMCOMPOUND FOR SUPERKEKB INJECTOR LINAC佐藤大輔#, A), 張叡 A)，周翔宇 A)，西田麻耶 A)，夏井拓也 A)，吉田光宏 A)，古川和朗 A), 菅原仁 B)
Daisuke Satoh #, A), Rui Zhang A), Xiangyu Zhou A), Maya Nishida A), Takuya Natsui A), Mitsuhiro Yoshida A), KazuroFurukawaA), Hitoshi SugawaraB)
A)
High Energy Accelerator Research Organization
B)
Kobe University

Abstract
A multi-crystalline iridium cerium (IrCe) compound is used as a photoemitter of a high charge and low emittance RF
gun in the SuperKEKB injector linac. The quantum efficiency (QE) of an Ir7Ce2 photocathode installed in the RF gun isapproximately 10-4, which could be maintain for two years without cathode maintenance such as laser cleaning. In ourgroup, several kinds of iridium cerium compound were newly developed by use of new production approach in order toimprove the QE and make the QE distribution uniform. In this paper, we present the latest results of our investigation
on iridium cerium compound as a photocathode material for the SuperKEKB photoinjector.

表 1 に示すようなビームパラメータを実現するため、陽電子ビームに関して言えば、フラックスコンセン
現在、高エネルギー加速器研究機構（KEK）では、 トレータ[2]を導入することによって陽電子捕獲効率SuperKEKB / Belle II 実験 に向け、加速器全体の を上げて高電荷ビームを生成し、低エミッタンス化アップグレードが行われている。本実験においては、 に向けては新たにダンピングリングの建設が進めら
ビームエネルギー 4 GeV の陽電子と 7 GeV の電子 れている。また、電子ビームに関しては、これまでを衝突させ、 B 中間子を含む物理反応を大量に観 KEKB 加速器で使用してきた熱陰極型 DC 電子銃に測することによって、標準理論を越えた新たな物理 ついて見直し、新たに光陰極型 S-band 高周波電子銃現象を捉えることを目標としている[1]。その目的を を開発し、営業運転する方針となった。これまで、達成するのに必要とされるルミノシティは、8×1035 KEK 電 子 入 射 部 グ ル ー プ で は Disk and Washer
cm−2s−1 であり、ルミノシティ性能としては KEKB （ DAW ） 型 や 擬 似 進 行 波 型 、 Cut Disk Structure
加速器で達成された世界最高ルミノシティの 40 倍に （CDS）型といった軸外結合型空洞からなる様々な相当する。このような非常に高いルミノシティを達 高周波電子銃を開発し、コミッショニングを継続し成するために、SuperKEKB 加速器では低エミッタン ている[3, 4]。
光陰極型高周波電子銃を用いて、高輝度電子ビース化によるダイナミックアパーチャーの減少とビームを長期安定的に生成するためには、光陰極材料のム寿命の減少が起こる。これに対応するため、SuperKEKB 電子－陽電子入射器では、両ビームの高 選定が非常に重要となる。一般に、光陰極材料は大電荷・低エミッタンス化が求められる。表 1 には、 きく分けると二つのタイプに大別される。まず、
電子－陽電子入射器における電子・陽電子ビームの Cs2Te や K2CsSb、GaAs に代表される半導体光陰極材料は、量子効率（QE）が 1%以上と非常に高いの要求性能をそれぞれ表している。
が特徴[5, 6]で、マルチバンチ運転や大電流生成用のTable 1: Required electron and positron beam parameters
電子銃で多く採用されている[5, 6]。しかし、寿命がfor KEKB and SuperKEKB
非常に短く、優れた光電子放出特性を維持するために、常に陰極を超高真空（< 10-8 Pa [5]）環境で維持
Beam parameters
KEKB
SuperKEKBし続ける必要があるなど、取り扱いが難しい。また、(e+ / e-)(e+ / e-)Cs や K といった活性な物質による空洞汚染の危険
Beam energy (GeV)
3.5 / 8.0
4.0 / 7.0性も考慮する必要がある。一方、銅やマグネシウム
Bunch charge (nC)
1.0 / 1.0
4.0 / 5.0といった純金属光陰極材料は、寿命が非常に長い（~ 1 年）という特徴がある。しかし、その量子効
Emittance (mm-mrad)
2100 / 300
20 / 20率は、半導体光陰極材料の性能と比較すると非常に低い（QE ~ 10-4）うえに、この量子効率を引き出す
ためには、表面研磨や化学処理、レーザークリーニ#daisuke.satoh@kek.jp

1.

はじめに

___________________________________________

ングやイオンビームクリーニングといった様々な表 は 、 QE = 1.49 × 10-4 [10] と な り 、 両 材 料 と も に面処理が必要となる[7]。SuperKEKB 電子入射器で SuperKEKB 電子入射器で求められる要求性能を満たは、まず電子ビームを長期安定的に供給できること すことがわかった。さらに、KEK 電子入射器にて擬を最重要視しており、少なくとも半年から 1 年以上 似進行波型高周波電子銃に Ir7Ce2 光陰極をインス
は光陰極のメンテナンスフリーで営業運転に利用で トールし、約 2 年間に及ぶコミッショニングを行っきるような材料が必須となる。具体的な光陰極材料 てきた。その結果、カソード交換と定期的な表面処への要求性能としては、①量子効率が 10-4 程度、② 理を行うことなく、量子効率にして 8×10-5 ~ 1.0×
寿命は 10-6 Pa 環境下で 1 年以上、さらには③表面が 10-4 の範囲で約 2 年間維持することに成功した[10]。
汚染されにくいなどが挙げられる。これらの要求性
2.3 改善点能を満たすべく、我々は銅やマグネシウム、LaB6 等
SuperKEKB 電子入射器では、5nC/bunch という高の一般的な光陰極材料の性能評価に加えて、これま電荷量の電子ビームを20 mm-mrad 以下の低エミッで光陰極として利用されてこなかったイリジウム・タンスで生成・加速する必要がある。しかし、1バセリウム（IrCe）化合物という金属化合物に着目し、ンチあたりの電荷量が5nCにもなると、空間電荷効光陰極としての利用可能性を検証してきた。本稿では、これまで行ってきたイリジウム・セリウム光陰 果によるビームの発散効果が非常に大きくなる。そ極の性能評価や当該光陰極材料の高量子効率化や表 のため、我々の高周波電子銃では、大口径（直径 6面組成の均一化に向けた材料開発の現状について報 ~ 8mm）の光陰極を使用して、空間分布が一様なレーザーパルスを大面積で均一に照射することで、告する。
大口径の電子ビームを生成し、空間電荷効果によるビーム損失とエミッタンス増大効果をできるだけ低2. 従来の多結晶 IrCe 光陰極材料減しながら電子ビームを加速するようなスキームで2.1 多結晶 IrCe の特徴要求性能の実現を目指している。
IrCe 化合物は、大気中で安定かつ非常に高い融点
このようなスキームで高電荷・低エミッタンスの（1900 – 2250℃ [8]）を持つ金属化合物材料である。 電子ビームを生成するためには、光陰極表面の量子その中でも、Ir5Ce 化合物は、低仕事関数（2.57 eV 効率の空間一様性が非常に重要となってくる。図１[9]）を持ち、高温状態での蒸発速度が遅く、さらに には、擬似進行波型高周波電子銃にインストールすはイオン衝撃に対して高い耐久性を持つことから、 るために加工・研磨した Ir7Ce2 光陰極の量子効率空EBIS（Electron Beam Ion Source）用熱陰極などでの 間分布の測定結果を示している。今回、測定した高運用実績がある。さらには、表面汚染に対して高い 周波電子銃用 Ir7Ce2 光陰極の形状は直径 8mm の円耐久性を持つこと等も分かっている[9]。以上のよう 柱形状のもので、本測定ではその陰極の中心から約な特徴から、当該物質を光陰極として利用した場合、 3.5 mm×3.5 mm の領域に対して測定を行った。なお
ある程度量子効率が高く、寿命も長寿命で、比較的 本測定では、オフラインでの測定であり、レーザー
低い真空環境下でも表面が汚染されにくく、メンテ クリーニング等の表面処理は行っていない。
ナンスフリーで長期運用できるのではないかと考え、光陰極としての利用可能性を検証してきた。
2.2

KEK での多結晶 IrCe 光陰極に関する成果

IrCe 化合物は、商用では手に入らないため（株）
コベルコ科研との産学連携で材料開発から着手した。
開発した当該材料の組成としては、主に先行研究で熱陰極として用いられてきた Ir5Ce 組成と、それより僅かにセリウムリッチな Ir7Ce2 組成のものである。
そして、製造方法としては、まず、①一次溶解プロセスによって純イリジウムと純セリウムを溶解し混ぜ合わせ、インゴットを製作する。その後、そのインゴットを微粒粉に粉砕した後、ホットプレス法や放電プラズマ焼結法を用いた②再焼結プロセスによって粉末を成形再焼結することで、内部欠陥が少なく加工性に優れた IrCe 化合物インゴットの製作に成功した[10]。
開発した IrCe 化合物についてはそれぞれ、量子効率測定を行った。その結果、波長 266nm の紫外線に対して、Ir5Ce は QE = 1.54×10-4 、Ir7Ce2 について

Figure 1: QE-map of Ir7Ce2 photocathode.

図 1 について、測定領域全体で見ると量子効率は 3.
新たな IrCe 光陰極材料の開発
0.5 程度（任意単位）で平均的に分布しているが、局所的には、この値の半分程度の量子効率しかない 3.1 IrCe 光陰極の高性能化に向けた取り組み
KEK 電子入射部グループでは、IrCe 光陰極のさら領域が数か所点在しているのが見受けられる。
この原因を明らかにするため、図 1 の測定サンプ なる高量子効率化と量子効率の空間分布の均一化を
ルを切り出したインゴットから別のサンプルを切り 目指して、新たな IrCe 化合物材料の開発に着手した。
出し、サンプル表面における①結晶粒界等の組織観 具体的には、イリジウムとセリウムの組成比を見直察と②SEM-EDX 分析による元素分析、③X 線回折 した。これまで（株）コベルコ科研と共同で開発しによる結晶相の同定等を行った。図 2 には Ir7Ce2 表 てきた IrCe 化合物は、主に Ir5Ce と Ir7Ce2 の 2 種類面の反射電子像を示している。図 2 を見ると、（1） であるが、共に単晶で結晶化することはなく、必ずに代表されるような長さ 1mm 以上の細長い線状の 純イリジウム相を含んでしまい、目的とする量子効結晶と、その周りに（2）のような微細で複雑な形 率の空間分布の均一化は困難であると考えた。そこ
状 を 持 つ 結 晶 相 が 見 ら れ る 。 こ の 反 射 電 子 像 と で、今回は、これまでの組成よりもセリウムリッチ
SEM-EDX 分析の結果を照らし合わせ、各結晶相を で高融点を持つ、Ir3Ce 相と Ir2Ce 相をターゲットと同定する図 2(1) のような細長い線状の結晶は純 して開発に着手した。
Ir7Ce2 結晶相で、図 2(2) の結晶相は、（1）に対し 3.2 材料開発て純イリジウムが原子数濃度で 4%程度多く析出しこれまで、（株）コベルコ科研では、大型の溶解たイリジウムリッチの結晶相であるということがわ炉を用いて数百グラム単位で IrCe 化合物を溶解・製かった。これらの分析結果を総合すると、高周波電造を行ってきた。しかし、この方法では一度の溶解
子銃用 Ir7Ce2 光陰極表面内で局所的に量子効率が低く量が非常に多いため、高融点のイリジウムは十分になっている箇所は、図 2（2）に代表されるような純イリジウ溶け切らず、セリウムと反応できなかったものが、ム相が原因となっていることが推定される。
図 2（2）に示すような純イリジウム相として残ってしまったという仮説が考えられる。そのため、IrCe化合物の溶解方法についても再検討した。
Ir rich
今回、新たな IrCe 化合物の溶解に取り組むにあphase
たって神戸大学・菅原仁教授にご協力頂き、小型のIr7Ce2テトラアーク炉を用いて多結晶 IrCe 化合物の溶解試験を行った。使用したテトラアーク炉では、数グラ(2)ム程度の原材料から溶解することが可能で、上記の(1)仮説で述べたようなイリジウムの溶け残りが生じるようなケースを回避しやすい。また、非常に少量の原材料から溶解できるため、今回のような組成比の異なる IrCe 化合物を複数製作するような場合、非常に製造コストを抑えることができるという利点もある。今回、このテトラアーク炉を用いて、Ir5Ce、Ir7Ce2、Ir3Ce、Ir2Ce という 4 種類の組成比が異なる多結晶 IrCe 化合物を製作した。
Figure 2: SEM image of Ir7Ce2 sample.
図 3 は、テトラアーク炉を用いて試作したサンプルの一例として Ir2Ce 化合物を示している。今回、2018 年秋から予定されている SuperKEKB Phase-3 各組成のサンプルは、溶解後の重量がおよそ 2 グラ
コミッショニングでは、表 1 に示した要求性能での ムとなるように原材料重量を調整して溶解した。
電子ビーム生成が求められており、それに向けて
IrCe 光陰極における量子効率の空間分布の問題を解決する必要がある。また、Phase-3 コミッショニング
では電子ビームの時間構造制御のため、これまで以上の高強度のレーザーパルスを生成する必要があり、レーザーシステムへの負担が増大する。そのため、IrCe 光陰極の量子効率の向上が強く望まれている。
以上のように、現在、運転に利用している IrCe 光陰極は、材料自体、まだまだ改善の余地がある。
Figure 3: Photo of Ir2Ce ingot.

来の回折パターンもいくつか得られている。入射角
今回製作した各サンプルは、その一部をカットし、 度 30.8°、43.0°、46.4°に明らかなピークがあり、メノー製の乳鉢と乳棒を用いてサンプルを粉末化し これは、不純物として Ir3Ce の結晶相が混入していた後、粉末 X 線回折法を用いて各溶解物の結晶構造 る可能性がある。同様に、入射角度 20.3°、41.3°解析を行った。本測定には、デスクトップ X 線回折 にわずかながらピークがあり、これは、不純物として Ir2Ce の結晶相も僅かに混入している可能性があ装置 MiniFlex II（Rigaku 社製）を用いて行った。
図 4 は、各 IrCe サンプルにおける、粉末 X 線回 る。その他、Ir5Ce サンプルに関しては、不純物とし折パターンの測定結果（青線）と結晶構造から想定 て純イリジウム相が多く析出し、Ir3Ce サンプルに関される粉末 X 線回折パターンのシミュレーション結 しては、不純物として Ir2Ce が多く混入していると果（赤線）の比較を示している。代表的なものとし いう測定結果が得られた。つまり、Ir5Ce、Ir7Ce2 、て図 4（a）では Ir7Ce2 サンプル、図 4（b）では Ir3Ce に関しては、何らかの不純物組成を含む多結晶
Ir2Ce サンプルに対する結果をそれぞれ示している。 体となっていることがわかった。次に図 4（b）のIr2Ce サンプルの結果について考察すると、測定結果と Ir2Ce の結晶構造から推定される回折パターンがすべて一致しており、不純物のピークも見られなかった。
以上の結果より、最も不純物組成の混入が少ない組成は Ir2Ce であり、量子効率の空間分布の均一化に向けて有力な組成であると考えられる。
3.3

粉末 X 線回折法による結晶構造解析

3.4

量子効率測定製作した Ir5Ce、Ir7Ce2、Ir3Ce、Ir2Ce の各サンプルに対して量子効率測定を実施した。図 5 には、量子効率測定システムの概念図を示している。まず、各測定サンプルの電子放出面を研磨し、脱脂洗浄したものを真空容器に入れる。真空容器は約 150℃でベーキングし、真空容器内の圧力が 1×10-6 Pa 程度の環境下で測定を実施した。測定の際は、光陰極に約-5kV の高電圧を印加し、対面の陽極で光電子を補足した後、オシロスコープ（DPO3034、Tektronix 社製）を用いて光電子の信号を検出した。光陰極駆動用レーザーには、パルス幅が約 10ns、繰り返し周波数 10Hz の Q スイッチ Nd:YAG レーザー（B. M.
Industries, series 500）の第四高調波（λ = 266nm）を用いた。また、光陰極へのレーザーの入射角度は、45°で、P 偏光の光を照射して量子効率を測定した。

Figure 4: Comparisons between an experimental result
from an XRPD analysis of IrCe samples and a simulated
powder pattern. (a) Ir7Ce2 sample, (b) Ir2Ce sample.
まず、図 4（a）の Ir7Ce2 サンプルの結果について考察すると、Ir7Ce2 の結晶構造から推定される回折パターンがおおよそ得られており、Ir7Ce2 の結晶相が作られていることが推定される。しかし、不純物由Figure 5: Schematic drawing of the experimental
configuration used to measure the QE. TMP; turbo
molecular pump, CCG; cold cathode gauge, BBO; beta
barium borate, QWP; quarter-wave plate, HWP; halfwave plate, M; mirror

量子効率測定の直前には、陰極表面のレーザークリーニングを実施した。レーザークリーニングの際は、CaF2 製レーザー入射窓の直前に配置した紫外線用凸レンズ（f = 200 mm）を用いて紫外線レーザー光を陰極表面に集光し、陰極表面をアブレーションさせることで表面の洗浄を行った。
各 IrCe 化合物に対する量子効率測定の結果を表 2に示す。表 2 を見ると IrCe 化合物の組成比においてセリウムリッチになるほど量子効率が高くなる傾向にあり、Ir5Ce と Ir2Ce の量子効率を比較すると、約2 倍以上 Ir2Ce の量子効率の方が高い。また、従来のIr5Ce、Ir7Ce2 サンプルの量子効率と今回製作したIr5Ce、Ir7Ce2 サンプルの量子効率をそれぞれ比較す
ると、今回製作したサンプルの量子効率の方が、それぞれ約 20%（Ir5Ce）と約 50%（Ir7Ce2）も高くなり、量子効率が改善された。
以上の結果より、今回製作したイリジウムとセリウムの組 成比が異な る 4 つのサ ンプル（ Ir5Ce、Ir7Ce2、Ir3Ce、Ir2Ce）の中で、Ir2Ce が最も高量子効率となる組成であるということが実験により明らかとなった。
Table 2: QE of IrCe samples

4.

Ir2Ce

Figure 6: Cathode rod for a CDS type RF gun.

5.

まとめ

IrCe 光陰極のさらなる高量子効率化と量子効率の空間分布の均一化を目指して、イリジウムとセリウムの組成比が異なる 4 種類の IrCe 化合物材料の開発を行った。その結果、Ir2Ce という組成のサンプルは、不純物組成が混入する割合が非常に小さく、良質な多結晶体となることが明らかになった。さらに量子効率についても、4 種類の組成の中で最高の量子効率を示すということも明らかになった。今後は、Ir2Ce サンプルにおける量子効率の空間分布測定と高周波電子銃での長期的な運用の可能性について検証していく。

Material

QE@266nm

Ir5Ce

1.87×10-4

Ir7Ce2

2.24×10-4

Ir3Ce

2.89×10-4

参考文献

Ir2Ce

3.87×10-4[1] Y. Ohnishi et al., “Accelerator design at SuperKEKB”, Prog.
Theor. Exp. Phys., 2013, 2013, 03A011.
[2] T. Kamitani et al., "Present status of the positron source
upgrade for SuperKEKB", Proceedings of the 12th Annual
Meeting of PASJ, Tsuruga, Aug. 5-7, 2015, pp.1064 – 1068.
[3] T. Natsui et al., "Development of high charge low emittance
DAW type RF gun for SuperKEKB", Proceedings of the8th Annual Meeting of PASJ, Tsukuba, Aug. 1-3, 2011,pp.1272 - 1274.
[4] T. Natsui et al., "Commissioning of RF gun for
SuperKEKB", Proceedings of the 13th Annual Meeting ofPASJ, Chiba, Aug. 8-10, 2016, pp.524 - 526.
[5] C. Hessler et al., "Study of the performance of Cs2Te
cathodes in the PHIN rf photoinjector using long pulsetrains", Proceedings of IPAC2016, Busan, May 8-13,2016, pp. 3960 - 3963.
[6] R. R. Mammei et al., "Charge lifetime measurements athigh average current using a K2CsSb photocathode inside adc high voltage photogun", PRSTAB, 16, 033401 (2013).
[7] T. Nakajyo, et al., "Quantum Efficiencies of Mg
Photocathode under Illumination with 3rd and 4thHarmonics Nd:LiYF4 Laser Light in RF Gun", Jpn. J. Appl.
Phys. 2003, 42, pp.1470 – 1474.
[8] T. B. Massalski et al., Binary Alloy Phase Diagrams. 2nd ed.
Vol 2. ASM International, Ohio, 1990.
[9] G.I. Kuznetsov, “IrCe Cathodes For EBIS”, Journal of
Physics: Conference Series 2, 35 (2004).
[10] D. Satoh et al., "Research and development of iridium
cerium photocathode for SuperKEKB injector linac",
Energy Procedia (accepted).

高周波電子銃での運用に向けて

現在、KEK 電子入射器では、既存のビームラインに加えて、新たに製作した高周波電子銃を試験するための斜め入射のビームラインを新設している[4]。
新設のビームラインには、2 つの 45 度ベンドマグネットを備え、アクロマティックにしてビームを既存のビームラインに合流させるオプティクスとなっている。そして、本ビームラインには、 Cut DiskStructure （CDS）型高周波電子銃が設置されており、今秋からの本格的な運用に向けて準備を進めている。
この高周波電子銃には、今回、製作した多結晶
Ir2Ce 光陰極を搭載している。図 6 には、CDS 型高周波電子銃に搭載したカソードロッドを示している。このカソードロッドの先端には、直径 6 mm の Ir2Ce 光陰極が冷やしバメによって固定されている。
今秋からの試験運転では、オフラインでの量子効率測定で示されたような高い量子効率が得られ、Ir7Ce2 光陰極同様に長期安定的に運用できるのかについて検証していく予定である。