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55

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日本物理学会ホームページより抜粋（http://www.jps.or.jp/activities/awards/ronbunsyo/ronbun18-2013.html）

18 回論文賞受賞論文
本年度の日本物理学会第18回論文賞は論文賞選考委員会の推薦に基づき、本年3月8日に開催された第556回理事会において次の5編の論文に対して与えられました。
ー略ー

論文題目

Identification of 45 New Neutron-Rich Isotopes Produced by In-Flight Fission of a 238U Beam at 345
MeV/nucleon
掲載誌 J. Phys. Soc. Jpn. Vol. 79, No.7, 073201 (2010)
著者氏名
Tetsuya OHNISHI(大西哲哉),

Atsushi YOSHIDA(吉田敦),

Koichi YOSHIDA(吉田光一),

Masao OHTAKE(大竹直樹),

Hiroyuki TAKEDA(竹田浩之),

Daisuke KAMEDA(亀田鐘信),Naohito INABE(稲辺尚人),

Yoshiyuki YANAGISAWA(柳澤Naoki FUKUDA(福田Kanenobu TANAKA(田中敏幸),

Toshiyuki KUBO(久保健祐),

Kensuke KUSAKA(日下

政雄),
大輔),

Yasuyuki GONO(郷農靖之),

Hiroshi WATANABE(渡邉寛),

Hideaki OTSU(大津

Hidetada BABA(馬場秀忠),

Takashi ICHIHARA(市原卓),

Yoshitaka YAMAGUCHI(山口Maya TAKECHI(武智麻耶),

Shunji NISHIMURA(西村俊二),

Hideki UENO(上野

秀樹),

透),

Tohru MOTOBAYASHI(本林佳奈),

Takashi NAKAMURA(中村

隆司),

秀彬),

Hideakira YOSHII(吉井Yasutsugu SHIRAKI(白木恭嗣),

Eiji IDEGUCHI(井手口栄治),

Isao HACHIUMA(八馬

功),

顕),

鷹介),

Toshiyuki SUMIKAMA(炭竃

博儀),

浩),
信之),

直樹),
洋介),

Yosuke KONDO(近藤

健太),

雄樹),

由高),

Nobuyuki KOBAYASHI(小林Naoki TANAKA(田中義輝),

Kenta YOSHINAGA(吉永Yuki MIYASHITA(宮下Yutaka MIZOI(溝井和夫),

Yoshiteru SATOU(佐藤秀暁),

Hiroyoshi SAKURAI(櫻井太郎),

Kazuo IEKI(家城Yosuke KAWADA(河田茂樹),

Shigeki DEGUCHI(出口Akira OZAWA(小沢Taro NAKAO(中尾昌史),

Masafumi MATSUSHITA(松下Kana TANAKA(田中彰洋),

Akihiro YOSHIMI(吉見善行),

Chihiro ISHII(石井千尋),

Nobuya UEMATSU(植松

暢矢),

聡之),

Junsei CHIBA(千葉順成),

Akito SAITO(斉藤明登),

Takayuki YAMAGUCHI(山口貴之),

Takeshi SUZUKI(鈴木健),

Tetsuaki MORIGUCHI(森口哲朗),

Takashi OHTSUBO(大坪隆),

Michael A. FAMIANO, Hans GEISSEL,

S. NETTLETON,Oleg B. TARASOV, Daniel P. BAZIN,Bradley M. SHERRILL,

Anthony

Shashikant L.

MANIKONDA,Jerry A. NOLEN
授賞理由
本論文は、理化学研究所仁科加速器研究センターのRIビームファクトリー（RIBF）において行われた、未知の新放射性同位元素（RI）の探索実験に関するものである。実験は、RIBFの超伝導サイクロトロンによって光速の70％まで加速されたウランビーム（U−238）を標的に照射し、ウランの核分裂反応よって生成されるRIを、超伝導RIビーム分離生成装置（BigRIPS）を用い、収集・分離し、精緻な解析により高分解能粒子識別（同定）を達成することによりなされた。その結果、マンガン（原子番号25）からバリウム（原子番号56）に至る、安定線から遠く離れた中性子過剰領域の45種の新RIを発見した。さらにRI一つ一つの生成断面積も実験的に求めた。
今回発見した新RI には、宇宙における鉄より重い元素の生成に重要な役割りをすると考えられている、ｒ-プロセスと呼ばれる元素合成過程に関与するRI が多く含まれている。その中で特に、パラジウム-128（原子番号46、中性子数
82）は中性子数が82 の魔法数をもったRIでその存在が特に注目されていた。
本論文のインパクトは、J. Phys. Soc. Jpn. のMost Cited Articles in 2011 from Vol. 79 (2010) に選ばれたことからも明らかである。
日本の原子核物理学の実力を世界に示すとともに、RIBFでのRIビーム実験の先駆けとなった本論文は日本物理学会論文賞にふさわしい業績であると認められる。

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2011年

第1回

TMS研究会講演会プログラム

主催●TMS研究会

共催●立教大学先端科学計測研究センター

テーマ●イオンモビリティ、そして質量分析

日時●平成23年5月21日（土）場所●立教大学（池袋キャンパス）４号館４４１２教室

受付時間●12:30〜12:55

参加費●一般 3,000円

申込締切●平成23年5月18日

13:00〜17:45

学生 1,000円

プログラム（敬称略）
時間

演題

講演者

13:00〜13:05

開会の挨拶

酒井

康弘（東邦大学）

13:05〜13:10

TMS研究会会長の挨拶

山下雅道（宇宙科学研究所）

13:10〜13:20

研究会開催について

小泉

哲夫（立教大学先端科学計測研究セン

ター、センター長）
13:20〜14:20

イオンモビリティと質量分析

菅井俊樹（東邦大学）

14:20〜15:00

イオンモビリティで探る質量分析

的場

史朗（立教大学先端科学計測研究セン

ター）
15:00〜15:15

休憩

-----

15:15〜16:00

イオンモビリティ研究の将来

田沼肇（首都大学東京）

16:00〜16:30

総合討論

16:30〜17:45

特別講演：薄層クロマトグラフィー・

持田

由幸（神奈川大学）

酒井康弘（東邦大学）

大気圧イオン化/質量分析(TLC-API/MS)の開発17:45〜17:50

閉会の挨拶

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添付資料６

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13:30 - 13:35



先端科学計測研究センター「ピコスケール計測技術の開発とその基礎科学への応用」
最終報告会
日時：2014年2月27日（木）13:30 - 18:20
場所：立教大学１２号館地下１階第１・第２会議室
はじめに

小泉哲夫 （研究代表者）［座長：田中秀和］

Ａ１．宇宙ブラックホールの探求
13:55 - 14:15 X線干渉計望遠鏡のための基礎研究
北本俊二，星野晶夫
14:15 - 14:35 衛星搭載用可搬型計測器の開発
田口真，鈴木秀彦
14:35 - 14:55 惑星探査機搭載用分光器の開発
亀田真吾
14:55 - 15:15 ブラックホール・ジェットの多波長観測
内山泰伸
15:15 - 15:35 一般相対性理論によるブラックホールの研究
宝利剛，原田知広，小林努，前田秀基
Ａ２．時空対称性の探求
13:35 - 13:55 時間反転対称性検証実験およびピコ精度画像処理型変位計を用いた近距離重力実験
村田次郎
15:35 - 15:55 弦理論による余剰次元の理論的研究
疋田泰章，木村哲士



休憩（15:55 - 16:10）［座長：田口真］Ｂ１．原子・分子・クラスター・固体表面の構造の解明
16:10 - 16:30 原子・分子クラスターの構造の実験的研究
小泉哲夫，的場史朗，高橋果林
16:30 - 16:50 電子・光・多価イオンと希ガス固体との相互作用に関する実験的研究
立花隆行，平山孝人
Ｂ２．原子核の構造の解明
16:50 - 17:10 不安定核の構造
武内聡，本林透，栗田和好
17:10 - 17:30 クォーク・グルーオン系の基本相互作用からのアプローチ田中秀和
17:30 - 17:50 3次元位置検出型シンチレーターの開発
志賀慶明，家城和夫
17:50 - 18:10 高バックグラウンド環境における 100keV-1MeV 領域イオンの検出技術開発
栗田和好，榎園昭智

18:10 - 18:20

終わりに北本俊二（先端科学計測研究センター長）

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target wave form

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蓄積領域

蓄積領域

蓄積領
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Norma

〇 視野
△ 視野
〇 位置分解能△ 位置
× 実効観測時間 捨てられ
〇 実行
△ 時間
× 時間分解能△ パイ〇 パイルアップ耐性

1ピク
露光時間がかなり短くな良くなる

ùǿǾȈ(ĚǼǛĜǻNormal ModeǼm¬¶KǻìǼPanning Mode m¬¶K

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žÏ¾PV(łƃTT-MCP(ŞłƃTŋ
ĚUMCPůē{}qsĉĪF1217-01g

Îď·UXeknTľEcİľÎďÜƏ
gĸōCJQAe&şĈm~p,ƅ5keVĘPÎďÜƏV:`I90%QSb&

0.8
Detection Efficiency

Ɖ7JitPÎď·gàĦC(AU70&3 2$5

YZªÝƏQYZŔC>ScAQ<¨L

0.6
C-MCP(OAR 62 %)

2+

0.4

Xe (C-MCP)
3+

Xe (C-MCP)+

Xe (T-MCP)

0.2

2+

Xe (T-MCP)
3+

Xe (T-MCP)

J-Ģ3*S. Matoba, Jpn J. Appl. Phys. 50
00(2011) 112201.'

+Xe (C-MCP)

5
10
Ion Energy (keV)

15

 BaTz,,ŴU£ÞgÞŲCªÝƏ
Ģ3'Xe knTľEc T-MCP Uİ
100%TÂN?JT-MCPgĪòC&IUÎľÎďÜƏďÜƏgĸōCJ'Ģ4 V(HeU1,2¢knTľEcMCP :`XT-MCP UÎďÜƏgşĈm~p,U¶ģQCO y{
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7>ŬƊ<6c'
102

金属表面の電子状態の測定
枝元一之、掛札洋平
概要
新規高性能触媒として期待されるニッケルリン化物の角度分解光電子分光、およびその結果の理論的解析を行った。また、新規ナノ材料として期待される金ナノ粒子の配列構造の形成機構に関する研究を行った。
1. ニッケルリン化物表面の電子状態
近年、原油に含まれるイオウ分の濃度が年々増加する傾向にある。環境保持の観点から、石油の精製過程における水素化脱硫反応(HDS)の転化効率を高めることが喫緊の課題となっており、HDS における現行の硫化物触媒に代わるより高活性な触媒の開発が急がれている。近年、一連の遷移金属リン化物が HDS に対し高い触媒活性を示すことが見いだされ、中 で も リ ン 化 ニ ッ ケ ル (Ni2P) の 活 性 が 最 も 高 い こ と が 報 告 さ れ た [1] 。 Ni2P は 、dibenzothiophen を用いた HDS のモデル研究において 100%近い驚異的な転化率を示し、次世代の HDS 触媒の決め手と目されている[1]。最近、Ni2P の触媒活性の本質を解明するためにその表面に関する研究がはじめられ、構造解析の研究より、加熱により表面に P が偏析することが提案されている。表面上の P 原子は、もし負に帯電しておれば理論的に HDS に
おいてプロトントラップとして働くことが期待され、触媒活性に直接的に寄与すると考えられる。また、より本質的な働きとしては、表面 Ni 原子との結合により活性点として働く
Ni の 3d 準位を安定化させ(ligand 効果)、
さらに活性 Ni 原子を物理的にブロックする ensemble
効果により、表面の S 原子による被毒を抑えて活性を維持すると考えられている。従来のモデルによれば、加熱という物理的刺激の度合い（温度）により P の偏析量が制御され、それにより Ni2P 表面の触媒活性が制御されると

h = 68 eVoi = 60

考えられる。しかしながら、P の偏析が本当に起dかについて直接的な研究は行われてこなかった。

36

o

30

o

20

o

10

o

本 研 究 は 、 Ni2P の 代 表 的 な 低 指 数 面 で あ る(10-10)表面について、表面電子状態の解明を目指したものである。特に、P の偏析過程と、P 偏析に伴う表面電子状態の変化を解明することをIntensity (Arb. Units)

こるかどうか、また表面の P がどのように働く

B

目指した。
図 1 は Ni2P(10-10)の[0001]方向で測定した角度

Ａ

分解光電子スペクトル(ARPES)である。表面はAr+イオン衝撃と 400℃の加熱のサイクルを繰り返して清浄化されており、この時表面は c(2×4)
構造となっている。1 eV 以下に観測されるバン

0
2

1

0

–5

o

o

Binding Energy (eV)

図 1．Ni2P(10-10)の[0001]方向の角度分解光電子スペクトル。

103

ドはバルクバンドであるが、その低結合エネルギー側に観測される 2 つのピーク(A、B)はAr+イオン衝撃に対する応答その他の解析から表面準位に同定される。表面準位の二次元バンド構造および c(2×4)表面の表面ブリルアンゾーン(SBZ)を図 2 に示した。



–
H'

–
N'

–
H'

[1210]

0

Binding Energy (eV)

X'
N'

Ａ

H'

Ｂ



X

H'

[0001]

N'

1(1 × 1)0–1

k|| (nm )c(2 × 4)10

図 2．Ni2P(10-10)表面の二次元バンド構造（左図）、および(1×1)（破線）と c(2×4)（実線）の表面ＳＢＺ（右図）。

構造解析の研究より、c(2×4)Ni2P(10-10)表面には c(2×4)領域と(1×1)領域が共存している
ことが示されている[2]。スペクトルの加熱温度依存性の解析より、準位 A は(1×1)領域、準位 B は c(2×4)領域に形成された表面準位であることが分かった。
Ni2P(10-10)におけるリンの偏析過程について調べるため、オージェ電子スペクトル(AES)の加熱温度依存性を測定した。図 3 は、Ni2P(10-10)の AES スペクトルにおける P LMM ピー
クと Ni MVV ピークの強度比(P/Ni)を、加熱温度に関してプロットしたものである。清浄表
面を軽度（1 keV、15 min）に Ar+
イオン衝撃すると、P/Ni 強度比は大きく減少する。これは、表面の P 原子が選択的にスパッタリングされたことを示している。この段階で LEED
ではスポットが消失してバックグラ
ウンドのみが観測され、表面の規則性が失われたことが分かる。この表面を加熱すると、P/Ni 強度比は 260℃
－330℃の領域で増大する。加熱温度
330℃以上では強度比はほぼ清浄表面と同じになり、LEED は c(2×4)パ
タ ー ン が 回 復 す る 。 以上 に よ り 、

図 3．P LMM と Ni MVV オージェピーク強度
比の加熱温度依存性。

104

260℃－330℃においてバルク中の P+

Ar sputtered
240
260
280
300
400

偏析 P 原子により形成されていることが分かる。図 4 は、Ar+イオン衝撃
直後と、その表面をリンの偏析が起こる温度領域（240℃－400℃）で加熱した後の Ni2P(10-10)の価電子帯スペクトルである。0 – 4 eV の領域に観Intensity (Arb. Units)

原子が表面に偏析し、c(2×4)構造は測される Ni 3d – P 3d 混成バンドは、

4リンの偏析の進行に伴い強度が減少
し、バンドの重心が高結合エネルギ
ー側にシフトする。用いた入射光エネルギー(74 eV)において、 P 3p の光

Ni3d-P3ph = 74 eV

32
1
Binding Energy (eV)0

図４．Ni2P(10-10)の Ar+イオン衝撃後、およびその後 240℃－400℃で加熱後の ARPES スペクトル。

イオン化断面積は Ni 3d に比べ１桁以上小さく[3]、よって図４においてスペクトルはほぼ
Ni 3d の状態密度を反映している。よって、スペクトルの加熱変化は、表面領域の Ni 原子が偏析したリン原子と結合し、その結果 3d レベルが全体として安定化したことを示している。金属化合物を主体とする触媒において、金属原子の結合による安定化はリガンド効果と呼ばれ、図 4 の結果はリガンド効果を分光学的に実証したものと言える。Ni2P の場合、
表面 Ni サイトの安定化は HDS において Ni – S 原子間の結合を弱め、S の H2S としての脱離を促進して触媒活性を維持していると考えられる。
2. 自己組織化を用いた金ナノ粒子の低次元配列
金ナノ粒子は、表面増強ラマン散乱に見られるように特異な光学的性質を示し、また近年酸化物上に担持されると CO の常温酸化等に極めて高い触媒活性を示すことが見いだされた興味深い物質である。近年、金ナノ粒子のコロイド溶液中に平坦な基板を置き、溶媒を蒸発させると金ナノ粒子が規則的な 2 次元配列構造を取ることが見いだされた。この現象と既存の Si テクノロジーと組み合わせることで様々なデバイスを構築可能であると考えられる。特に、ナノスケールでの配列構造は、より高感度なデバイスの構築のために重要である。しかし、過去に Au 薄膜/Si 基板系においては界面および表面において容易に合金を形成することが報告されているため、金微粒子と Si 基板を接合させたときの構造および電子状態変化を測定することは重要な課題である。本研究では、金ナノ粒子を SiO2/Si(100)
基板に堆積させたときの自己組織化構造および、その微細構造および表面・界面電子状態の加熱による変化について、走査電子顕微鏡(SEM)および X 線光電子分光(XPS)を用いて調査した。
Au 微粒子（直径 5,および 20nm、CRL 社製、水中に分散）を純水中に分散させた溶液を、Si(100)基板を斜めに設置したスクリュー管瓶中に静かに滴下し、基板下部を溶液に浸した。

105

それぞれの溶液中の微粒子濃度は 1.0×1013 および 1.4×1011 mL-1 となるよう調製した。そして、真空デシケーター内（～38Torr）で完全に乾燥させた後、SEM(Hitachi S-4800)を用いて試料表面に生成した構造の観察を行った。SEM 観察は物質・材料研究機構

ナノ集積ラインにおいて行った。また、粒径 5,10,20nm の金微粒子を Si 基板に堆積させた構造に対し、80,100 および 140℃においてそれぞれ大気下で 10 分間加熱を行い、その微細構造の変化を
SEM を用いて調査した。また、粒径 10nm の金ナノ粒子を 150℃で 10 分加熱した試料に関して、XPS を用いてその表面電子状態を測定した。
図 5(a)および(b)に、粒径 5 および 20nm の金ナノ粒子が溶媒乾燥後に形成した構造の SEM
観察像を示す。粒径 5-20nm の金ナノ粒子は、水中に分散後、特定の粒径に依存しない条件下
で溶媒を除去することにより、直鎖状に配列させることが可能であることが分かった。これらの溶液中において微粒子の占有する体積(体積分率)はほぼ同等であることから、これらのような直鎖状の自己組織化構造は、粒径に依存せず、
体積分率および圧力を制御することで生成させることが可能であることが示唆された。
堆積したナノ粒子を加熱すると、平均粒径が100℃前後から増加することが分かった。この結果は、100℃前後の加熱によって微粒子表面の金原子の拡散が促進されることを示唆している。

図 5. SEM 画像：粒径 5(a)おその一方で、粒径 10nm の金ナノ粒子を基板によび 20nm(b)の金ナノ粒子が堆積後 150℃に加熱した後の表面電子状態を測

溶媒乾燥後に形成した構造。

定したところ、金微粒子表面は金原子のみで構成されていることが明らかになった。この結果
は、基板 Si の拡散は 150℃においても進行しないことを示唆している。
[参考文献][1] S. T. Oyama, J. Catal. 216 (2003) 343.
[2] D. Guo et al., Surf. Sci. 604 (2010) 1347.
[3] J. J. Yeh and I. Lindau, At. Data Nucl. Data Tables 32 (1985) 1.

106

希ガスクラスターおよび希ガス固体表面の実験的研究
平山孝人∗ ，神野智史† ，立花隆行
はじめに

1

我々のグループでは，クラスターと固体の二つの様態の希ガスを対象として，そこで起こる電子的励起過程およびその崩壊過程に関する実験的研究を行っている。希ガスはその安定性のために，気相および固相においてもその電子的性質は似通っていることが知られている。そのため，原子数が最小の極限である孤立原子，および最大の極限である固体，またその中間であるクラスターという３つの状態を「電子的励起過程」という一つのキーワー
ドで統一的に理解することが可能であると考えている。
本研究期間内には，多価イオン入射による希ガス固体からの脱離過程の観測を行い，絶対脱離収率およびポテ
ンシャルスパッタリング収率を測定し，中性原子およびイオンの脱離に関する知見を得た [1, 2, 3, 4]。また，希ガ
スクラスターを標的とした電子エネルギー損失分光実験を行い，Ar クラスターではクラスターサイズ（原子数）が 100 個程度からバルク励起子が出現することを見いだした [5]。また，前方散乱電子のみを検出することにより，クラスターの表面励起過程の選択的観測に成功した [6]。

イオンと希ガス固体の相互作用

2

2.1 目的
本研究では希ガス固体を標的として，運動エネルギーと内部エネルギーを持つ低エネルギー多価イオンビームを照射し，固体表面および固体中での劇的な構造変化を伴うさまざまな緩和過程を，主に脱離粒子の測定により観測し，Van der Waals 力により結合している非常にもろい希ガス固体の表面および固体中で，多価イオンの持つ巨大な静電エネルギーがどのように消費されるのかを定量的に明らかにすることを目的とした実験を行っている。
本研究期間内には主に絶対脱離収率を測定し，エネルギー消費についての定量的議論を行った [1, 2, 3]。また，イオン衝撃により生じる希ガス固体中のチャージアップ現象の観測から，低温固体中でのホールの拡散の活性化エ
ネルギーを求めた [7]。

2.2イオンの脱離運動エネルギーの試料温度依存性の測定

低エネルギーイオン照射により固体 Ne 表面から脱離するクラスターイオンの運動エネルギーに，強い試料温度依存性があることを見いだした。1.0keV の Ar+ を固体 Ne に入射した際に脱離する Ne+
2 の脱離運動エネルギーが，試料温度の 1K 以下の温度変化で 1eV 以上も変化していることがわかった。この結果は，絶縁体である固体 Ne 中

でのホールの拡散の温度依存性により説明できた。この結果からホールの拡散の活性化エネルギーとして 1meV程度の値が得られた。このような極低温における拡散係数に関する測定は今までになく，ホールの拡散に関する情報を得るための新しい手法となりえることを示した [7]。

2.3多価イオン衝撃による全脱離収率の測定

低エネルギー Ar イオン衝撃による固体 Ne からの全脱離収率の測定結果を Fig. 1 に示す [1]。入射エネルギーが1keV 程度でも，１入射イオンあたり約 3000 個の原子が脱離するという驚くべき結果が得られた。入射多価イオンの持つポテンシャルエネルギーの寄与を観測するため，入射イオンの価数を 1 価から６価まで変えて測定したが，絶対脱離収率には有意な差が見られなかった。この結果は，この系では入射イオンの持つ運動量による Kinetic

Sputtering の寄与が主であり，Potential Sputtering 収率はそれに比べて非常に小さいことを示している。６価イ∗ hirayama@rikkyo.ac.jp, http://www2.rikkyo.ac.jp/web/hirayama/† 現：東京大学大学院工学系研究科原子力専攻重照射管理部

助教

107

Absolute Sputtering Yields [atoms/ion]

Incident Ion Energy (eV)Fig. 1. Absolute sputtering yields of solid Ne by Arq+ (q = 1, 4, 6) impact as a function of the incident ion
energy. Thickness of the sample film is about 500 atomic layers. From ref. [1].
オンの持つ内部エネルギーは約 310eV であり，Ne 固体中に励起子あるいはイオンを生成するのに必要な最低エネ
ルギーは約 20eV であるので，6 価イオン入射により Ne 固体中には最大 15 個程度の励起子あるいはイオンが生成される。１個の励起子・イオン生成により引き起こされる脱離収率は 1 ∼ 5 原子程度であるので [8]，Ar6+ 入射による Potential Sputtering 収率は最大でも 100 原子程度と見積ることができる。この収率は Kinetic Sputteringの収率に比べて非常に小さいために，本研究の結果では Potenial Supttering による寄与は見られなかったと考え
ている。

2.4

多価イオン衝撃によるイオンのポテンシャルスパッタリング収率の測定

Kinetic Sputtering による生成粒子は主に中性原子であるため，Potential Sputtering の効率的な観測を目的として脱離イオンの観測を行った。固体 Ne に低速イオンを入射すると，主な脱離イオン種はクラスターイオン Ne+nであり，そのクラスターサイズ分布が入射イオンの価数に依存することを見いだした。そのサイズ分布の変化より Potential Sputtering 収率の相対値を見積もることに成功した [2]。この結果より，Potential Sputtering 収率は入射イオンのポテンシャルエネルギーに比例することがわかり，真空紫外光入射の場合でよく知られている電子
遷移誘起脱離機構 [8] により Potential Sputtering 過程が説明できることを明らかにした。
上記は相対値のみの測定であったが，脱離イオン量の直接測定法を新たに開発し，イオンの Potential Sputtering
収率の絶対測定に成功した。実験結果を Fig. 2 に示す。入射イオンの運動エネルギーは 200 ∼ 2000 eV であり，標的が Ne 固体の結果を赤丸で，Ar 固体の結果を青三角で示してある。色の濃さは入射イオンの運動エネルギーを示している（薄い：低エネルギー，濃い：高エネルギー）。1 入射イオンあたり 1 イオン以上という，非常に大きな脱離収率が得られた。このような大きなイオンの脱離収率は今までに測定例が無い。また，以前行った相対測定と同じく，入射イオンの持つポテンシャルエネルギーに比例する脱離収率が得られた。
この結果より，絶対脱離イオン収率は入射イオンの種類が違ってもほぼポテンシャルエネルギーにのみ依存し，また標的が Ne 固体と Ar 固体で脱離収率が５倍ほど違うことがわかった。この結果は，イオンの脱離モデルとしてよく知られているクーロン爆発モデルでは説明ができず，我々は新たなイオン脱離モデルを提唱した。このモデ
ルでは，入射イオンのポテンシャルエネルギーにより固体中にイオンが生成され，そのイオンが周囲の中性原子の脱離とともに真空中に放出されるというものである。このモデルが正しければ，イオンの脱離収率はPE(Aq+ )× σion × YTotal
IP(B)に依存するはずである。ここで第１項は入射イオンのポテンシャルエネルギーにより生成されうるイオン数108

Absolute Sputtering Ion Yields (ions/ion)

Solid Ne Target
Solid Ar Target

Potential Energy (eV)Fig. 2. Absolute sputtering ion yields as a function of the potential energy of the incident ion. Incident ions
are Neq+ (q = 1 ∼ 4), Arq+ (q = 1 ∼ 6) and Krq+ (q = 2 ∼ 6), and the target is solid Ne (circles) and solid
Ar (triangles). The thickness of the marks denotes the kinetic energy of the incident ions (200 ∼ 2000 eV, theAbsolute Sputtering Ion Yields (ions/ion)thicker, the higher).

Solid Ne Target
Solid Ar Targetq+

PE(A ) / IP(B) x σion x Ytotal (arb. units)

Fig. 3. Absolute sputtering ion yield vs. scaling parameter. See text for detail.
（PE(Aq+ )，IP(B) はそれぞれ入射イオンのポテンシャルエネルギー，標的固体のイオン化エネルギー），σion
はイオンの生成断面積，YTotal は全脱離収率である。

Fig. 2 の結果を上式でスケーリングして書き直したのが Fig. 3 である。このグラフからわかるように，スケーリングすることにより入射イオンの種類・荷数，標的固体の種類，入射イオンの運動エネルギーが違っても，すべてのデータがほぼ１本の曲線で表されることがわかり，我々の新しいモデルの正当性が示された。

3

希ガスクラスターの電子的励起過程の研究
電子エネルギー損失分光法を用いて，希ガスクラスターにおける電子的励起過程のクラスターサイズおよび入射電子エネルギー依存性の測定を行った [5, 6]。Fig. 4 に平均クラスターサイズ < N > が 120 ∼ 3500 の範囲で測定した，Ar クラスターの電子エネルギー損失スペクトルの結果を示す。クラスターサイズ 200 以下程度から 12.1

eV 付近にバルク励起子の生成が確認できる。
バルク励起子生成に起因する構造の強度は，クラスターサイズが 1000 以上で減少することがわかる。これは，入射電子のクラスター粒子中での平均自由行程を考慮することでこの現象が説明できることを示した。Fig. 5 は109

Surface

Surface

Bulk

Bulk

Eg

Eg

Intensity [arb. units]< N > = 270< N > = 3500

< N > = 170< N > = 1000

< N > = 120

1214< N > = 500

1612Energy loss [eV]14

16

Energy loss [eV]Fig. 4. Electron energy loss spectra of Ar clusters with < N > ranging from 120 to 3500 atoms/cluster. The
incident electron energy is 100 eV and the observation angle is 0 deg. Vertical lines show the energy positionsof surface and bulk excitons and the band gap energy, Eg, in solid Ar.
クラスター中での電子の平均自由行程を考慮して計算した結果であり，横軸はクラスターサイズ N の 1/3 乗，縦軸は 3p → 4s ピークの面積と表面励起子ピークの比に N 1/3 をかけたものであり，クラスター中のすべての原子の励起が観測可能な場合は一定値 4 になる。光吸収の結果（×) ではほぼ 4 の値を取るのに対し，我々の実験および計算結果は特にクラスターサイズが大きい場合には直線的に増加している。これは，大きなクラスターサイズの場合には，我々の実験手法ではバルク励起子生成に対する感度が非常に低いことを示し，大きなクラスターにおける表面に高感度な測定手法となりうることを示している。

( IS / I ) < N >1/3

E0 = 100 eV
E0 = 250 eV
E0 = 100 eV (calculated)
E0 = 250 eV (calculated)
Photoabsorption (ref. [8])

<N>

1/3

Fig. 5. (IS /I) < N >1/3 for incident electron energy E0 = 100 eV (closed circles) and 250 eV (open circles).
Also shown are our results of simple calculation using the model taking into account the mean free path ofincident electrons for electron energies of 100 eV (solid line) and 250 eV (dashed line). Photo-abosorption
results (crosses) are also plotted for comparison. See text for details.

参考文献[1] S. Fujita, K. Fukai, T. Tachibana, T. Koizumi and T. Hirayama, J. Phys. Conf. Ser. 163, (2009) 012083．
[2] K. Fukai, S. Fujita, T. Tachibana, T. Koizumi and T. Hirayama, J. Phys. Cond. Matt. 22, (2010) 084007.

110

[3] T. Tachibana, K. Fukai, T. Koizumi and T. Hirayama, J. Phys. Cond. Matt. 22, (2010) 475002.
[4] 立花隆行，平山孝人，日本物理学会誌 67, (2012) 767-71.
[5] H. Kubotera, T. Sekitsuka, S. Sakai, T. Tachibana and T. Hirayama, Appl. Surf. Sci. 256, (2009) 1046-9.
[6] H. Kubotera, T. Sekitsuka, S. Jinno, T. Tachibana and T. Hirayama, J. Phys. Conf. Ser. 288, (2011)
012012.
[7] S. Jinno, T. Isozaki, I. Naemura, T. Koizumi, T. Hirayama, Nucl. Instrums. Meth. Phys. Res. B269, (2011)
1007.
[8] T. Hirayama and I. Arakawa, J. Phys. Cond. Matt. 18, (2006) S1563.

111 #!"%)*($&'*

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120

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121

不安定原子核の構造
理化学研究所仁科加速器研究センター 本林 透
1.

はじめに

「原子核の構造の解明-不安定原子核の構造-」では、理化学研究所と共同開発した高感度γ線検出装置 DALI21)を用いて、自然界には存在しない不安定な原子核を対象としたγ線核分光実験を行い、中性子過剰領域でみられる魔法数の出現・消失を含む新奇な原子核構造の研究を行っている。DALI2 と理化学研究所仁科加速器研究センターの RI ビームファクトリー(RIBF)で供給される大強度二次ビームを組み合わせることで実験効率を向上
させ、魔法数近傍の軽い原子核を対象とした実験を進めてきたが、本プロジェクトの 5 年間では、さらに広い範囲の不安定核を対象として研究を行った。具体的な成果は、中性子
魔法数 N=28, 50, 82 近傍の原子核である 42Si、78Ni と 126Pb、そして 2001 年に N=34 の
魔法数をもつと予測された 54Ca を対象としたインビームγ線核分光実験によりもたらされた。以下に詳細を述べる。
2.

理化学研究所仁科加速器研究センターでのインビームγ線核分光実験

本プロジェクトで対象としている原子核は、安定線から離れており、中性子数が陽子数に比べて非常に多い。このような原子核は寿命が短いため、標的として用いることは事実上不可能である。そのかわり、安定な原子核（重イオン）をビームとした破砕反応によって生成し、不安定核ビームとして使用する。例えば、理化学研究所の RI ビームファクト
リーでは、238U、70Zn、48Ca などの重イオンを核子あたり 345MeV まで加速し、ベリリウ
ムなどの標的に照射し、破砕された原子核を粒子識別ビームラインで分離・識別する。重イオンなどの加速には、超電導リングサイクロトロンをはじめとした加速器を用い、破砕
片は、粒子識別装置である BigRIPS ビームラインで必要となる原子核を識別して不安定核ビームとして取り出す。概略を図 1 に示す。

図 1 理研仁科センターRIBF 施設の BigRIPS ビームライン、ゼロ度スペクトロメータ。実験ポート F8 焦点に標的とγ線検出装置 DALI2 を設置。二次ビームの生成と識別を BigRIPS で行い、反応後の出射粒子の識別をゼロ度スペクトロメータで行う。
反応によって放出されるγ線は DALI2で測定し、励起状態の決定を行う。

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BigRIPS で識別した不安定核ビームを F8 焦点に設置した反応標的に照射し、核子除去
反応、非弾性散乱などの核反応を研究する。反応後の散乱粒子は下流に設置されているゼ
ロ度スペクトロメータによって粒子を識別する。散乱粒子から放出されるγ線は F8 に設置した DALI2 で測定する。ビーム粒子と散乱粒子を同時に計測することによって反応チャンネルを同定する。これは、インビームγ線核分光と呼ばれる方法を高速の不安定核ビームによる研究に発展させてものである。1990 年代に立教大グループにより本格的に始められて以来、世界的にさまざまな原子核を対象とした実験が行われてきた。本プロジェ
クトは、この方法と世界最高の RI ビーム発生能力を持つ理研 RI ビームファクトリーを組み合わせることにより、不安定原子核研究を大きく発展させようとするものである。
3.

研究成果

理研仁科センターの RIBF 施設では、ビーム強度が低いため効率的に実験を行うことができなかった領域の研究が新たに可能である。RIBF での最初の実験では、中性子数が陽子数に比べて非常に多い 32Ne をビームとする非弾性散乱と中性子除去反応によって、第一励起状態からのγ線を DALI2 により初めて観測した 2)。その後、RIBF 施設のビーム増強にともない、中性子過剰領域での魔法数の変化や集団運動の発達といった現象を、広い範囲で実験的に調べることが可能になってきている。
特に本プロジェクトでは、中性子魔法数 N=28, 50, 82 近傍、そして新魔法数 N=34 に関わる核構造研究を行った。本報告では、以下の三つの成果を例としてあげる。
i.

中性子魔法数 N=28 の消失
は、2010 年に、第一 2+状態の励起エネルギー[Ex(2+)] についてアメリカとフランスで矛盾した実験結果が発表されて話題となった原子核である。我々は、この 42Si の励起状態を調べる実験を行い、矛盾に決着を与えることをめざした 3)。42Si は中性子魔法数 N = 28 を持ち、その形が球形であるか楕円体のように変形しているかによって
Ex(2+) の予測値が異なる。アメリカ NSCL の実験では、Ex(2+) に対応するγ線が検出されず、生成断面積も変形核である場合の予想値を下回ったため、42Si は球形であると報告された。
一方、フランス GANIL で行われた実験では、Ex(2+)=770 keV のγ線が検出され、42Si は大きく変形しているとされた。我々のグルー
プは RIBF 施設で供給される大強度ビームと DALI2 の組み合わせにより、統計量を飛躍的に向上させ、第 2 励起（4+）状態の観測までを視野に入れた実験を行った。
その結果、GANIL で得られた 2+状態を確認し、4+ 状態を同定することに初めて成功した。
その結果、+得られた Ex(2 ) と Ex(4+) から
図 2 Si アイソトープの励起エネルギー比と原子核の形
42Si が大きく変形し、魔法数 N =
42Si

123

28 がこの原子核では消失していることが明らかになった。
さらに、N=24, 26 の 38Si, 40Si についても同様の測定を行い、4+状態の励起エネルギーの決定を行い、Ex(2+) と Ex(4+)の比を求めた。励起エネルギーの比を系統的にみると、中性子数の増加に伴って原子核が球形から変形状態へ移行していることがわかった（図 2 参照）。このような傾向は Mg アイソトープでもみられており、他の実験によって得られた Mg アイソトープの結果 4)と合わせて考えると、少なくとも魔法数 N = 28 がMg, Si アイソトープで消失していると考えられる。
ii.
中性子魔法数 N=34 の出現
安定な原子核を記述する従来の殻模型は、実験的に確立されている 2, 8, 20, 28, 50, 82,
126 の魔法数を説明する。しかし、中性子過剰領域の原子核で i. で示した例のように、魔法数が消失したり、新たな数、例えば 16 や 32 が魔法数となることがわかってきた。
これらの新しい魔法数は殻模型に安定な原子核ではその効果が隠れていた有効相互作用
によって説明できる可能性があり、その延長で 34 が新しい魔法数となることが 2001 年に東京大学のグループにより予測された。具体的には、中性子過剰なカルシウム（54Ca）
でその N=34 の魔法数が発現するとされ、それを確かめるために世界の加速器施設で実験が計画された。ところが、十分な量の 54Ca を生成することが困難であったため、この研究は世界最高の RI ビーム強度を誇る理研仁科センターの RIBF 施設の完成を待たなくてはならなかった。RIBF では 2007 年の実験開始以来、重イオンビーム強度の増強が図られ、近年ようやく 54Ca の実験を行うことが可能になった。
54Ca の第一 2+状態の励起エネルギー[Ex(2+)]を決定する実験は 2012 年に行われた 5)。
Ex(2+)は、原子核が魔法数をもつとき周辺の原子核に比べて高い値になる。そのため、魔法数を持つかどうかは 54Ca の励起状態を生成し、脱励起の際に放出されるγ線を測定すればよい。2. で説明した方法で 55Sc と 56Ti を不安定核ビームとして生成し、反応
標的のベリリウムに照射し、核子除去反応により 54Ca の励起状態をつくる。放出されたγ線を DALI2 で測定し、第一 2+状態の励起エネルギーを決定した。
実験の結果、Ex(2+)は 2043keV であることがわかった。この値は魔法数をもたないカ
ルシウム同位体よりも有意に大きく、54Ca が中性子魔法数 34 をもつ、言いかえると、
中性子数 34 の上に大きなエネルギー間隙（シェル・ギャップ）が生じていることを示唆している。また、34 の魔法数を出現させる理論計算の結果は実験結果を良く再現する。
さらに、陽子数が魔法数の 20 であることとあわせると 54Ca は二重閉殻構造を保っていると考えられる。これは、中性子過剰領域で新しい魔法数を含む二重閉核が実現し得ることを示す際立った研究成果であり、Nature 2013 年 10 月 10 日号 5)に掲載された。
iii.
中性子魔法数 N=82 のふるまい
N=82 の閉殻性が中性子過剰領域でどうふるまうかは、宇宙での爆発的重元素合成を引き起こす r-過程の理解にとって大きな意味を持つ。この領域で代表的な原子核は、陽子数が 50、中性子数が 82 の 132Sn があり、二重閉殻構造を持つことが知られている。
しかし、陽子数が少ない同位体である Cd や Pd の情報は少なく、これらの同位体で N=82の閉殻性が保たれているかはわかっていない。閉殻性を保っていれば、N=82 の原子核が多く生成され、温度が下がった後にβ崩壊して行き着く原子核による元素組成の「r過程」ピークがより際立つ。反対に閉殻性が弱まると、ピーク以外の元素の存在量が相対的に増える。
閉殻性の指標として、2+、4+状態の励起エネルギーが有用であることは上に述べた。

124

我々は陽子数が 46 であるパラディウム（Pd）の同位体について、N=82 付近での励起エネルギーのふるまいを調べる研究を行った。実験手法は、i., ii.の場合と同様であるが、RI ビームの生成には 238U
ビームの飛行核分裂を用いた。調べた原子核は 122Pd, 124Pd, 126Pd であり、133Snを主としたカクテルビームの破砕反応により生成し、122,124Pd については、2+状
態と 4+状態、126Pd については 2+状態のエネルギーを初めて測定した。図 3 に示
すように、エネルギーは N=82 に近づく
につれ増加しており、その増加の具合は既に知られている陽子数がより大きく安定線に近い Xe（Z=54）の同位体と似ている。
Xe と陽子数が 48 の Cd では、
N=82+
で急に 2 状態のエネルギーは増大し、
N=82 の閉殻性が確かに保たれている。
Pd の同位体でも同様、閉殻性がおおき
図 3 (a) Pd(○)、Xe(◇)同位体の 2+,4+状態の励起
く崩れていることはないと考えられる。
この研究は、N=82 領域では、今まで エネルギー比。2.0 と 3.3 の破線は原子核が振動状態、で一番安定線から離れた原子核に到達し 回転状態のときを表す。(b)Pd, Xe, Cd 同位体の 2+,4+たものである。Z=46 では r-過程元素合 状態の励起エネルギー。○(Pd)、◇(Xe)、×(Cd)が成に大きく影響を与えるほどの閉殻性の 2+状態、△(Pd)、□(Xe)が 4+状態を表す。赤が実験
変化が見えなかった、というのが結果だ で得られたデータを示す。実線と破線は IBM 計算の結果を表す。
が、今後さらに中性子過剰な領域や
N=82 を越える領域の研究により、r-過程核の研究を世界に先駆けて進めることを目指している。
4.

まとめと展望本プロジェクトでは、中性子過剰な領域に存在する不安定核を対象として核構造を研究してきた。不安定核をビームとしたインビームγ線核分光を用い、中性子過剰領域に存在する原子核の励起状態や集団性、形を調べた。とくに魔法数 N=28 をもつ原子核である 42Si
では、その魔法数が消失し大きく変形していることをあきらかにした。また 54Ca の研究では、魔法数 34 の存在を実験的に明らかにし、長年未解決であった問題に終止符を打った。さらに、Pd 同位体の実験のように質量数の大きい領域での実験も成功した。この手法を発展させることで研究対象を拡大することが可能である。本プロジェクトで得られたこ
れらの研究成果が核構造理論に大きく貢献し、原子核構造のより深い理解に繋がると期待している。
今後も理研仁科センターRIBF で実験研究をつづけ、中性子過剰領域に出現または消失する魔法数を検証し、核構造の理解を進めていく計画である。

125

参考文献
1)
2)
3)
4)
5)
6)

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S. Takeuchi, et al.: Phys. Rev. Lett. 109 (2012) 182501.
P. Doornenbal, et al.: Phys. Rev. Lett. 111 (2013) 212502.
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