技術論文＞高特性永久磁石内部の磁気ヒステリシス曲線に沿った磁区変化挙動

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技術論文
Technical Paper

高特性永久磁石内部の磁気ヒステリシス曲線に沿った磁区変化挙動宇根康裕＊1，竹内誠＊2，鈴木基寛＊3，小林慎太郎＊4，小谷佳範＊4，中村哲也＊5，菊池伸明＊6，

Anton BOLYACHKIN＊7，Hossein SEPEHRI-AMIN＊7，大久保忠勝＊7，宝野和博＊7，岡本Real Picture of Magnetic Domain Dynamics along the Magnetic
Hysteresis Curve inside an Advanced Permanent Magnet
Yasuhiro UNE, Makoto TAKEUCHI, Motohiro SUZUKI, Shintaro KOBAYASHI,
Yoshinori KOTANI, Tetsuya NAKAMURA, Nobuaki KIKUCHI,
Anton BOLYACHKIN, Hossein SEPERI-AMIN, Tadakatsu OHKUBO,
Kazuhiro HONO and Satoshi OKAMOTO
Synopsis
In the over-100-year history of permanent magnet research, three-dimensional magnetic microscopy has been eagerly awaited
to elucidate the origin of the magnetic hysteresis of permanent magnets. In this study, we succeeded in observing the threedimensional magnetic domain structure of an advanced high-coercivity Nd-Fe-B based permanent magnet throughout themagnetic hysteresis curve using a recently developed hard X-ray magnetic tomography technique. Focused-ion-beam-based
three-dimensional scanning electron microscopy was employed to study the relationship between the observed magnetic domains
and the microstructure of the magnet for the same observing volume. Thermally demagnetized and coercivity states exhibit
considerably different magnetic domain structures but show the same periodicity of 2.3 μm, indicating that the characteristic
length of the magnetic domain is independent of the magnetization states. Further careful examination revealed some unexpectedmagnetic domain behaviors, such as running perpendicular to the magnetic easy axis and reversing back against the magnetic
field. These findings demonstrate a wide variety of real magnetic domain behaviors along the magnetic hysteresis inside apermanent magnet.

2023年 3月 31日 受付＊ 1 大同特殊鋼㈱技術開発研究所（Corporate Research & Development Center, Daido Steel Co., Ltd.）＊ 2 元東北大学 多元物質科学研究所（Former Institute of Multidisciplinary Research for Advanced Materials (IMRAM),
Tohoku University）＊ 3 関西学院大学工学部，博士（Ph.D., School of Engineering, Kwansei Gakuin University）＊ 4 公益財団法人高輝度光科学研究センター，博士（Ph.D., Japan Synchrotron Radiation Research Institute (JASRI)）＊ 5 東北大学 国際放射光イノベーション・スマート研究センター，博士（Ph.D., International Center for Synchrotron
Radiation Innovation Smart (SRIS), Tohoku University）＊ 6 東北大学 多元物質科学研究所，博士（Ph.D., Institute of Multidisciplinary Research for Advanced Materials (IMRAM),
Tohoku University）＊ 7 国立研究開発法人物質・材料研究機構 元素戦略磁性材料研究拠点，博士 (Ph.D., Elements Strategy Initiative Center
for Magnetic Materials (ESICMM), National Institute for Materials Science (NIMS)）

聡＊6

4

電気製鋼 第 94 巻第 1 号 2023 年

1．緒

言ため，磁石内部の磁気トモグラフィ測定に適している．

1917 年の KS 鋼発明 1）以来，永久磁石の磁気特性（磁気ヒステリシスループ）は大幅に向上してきた

2）～ 6）．

永久磁石の磁気特性は，飽和磁化，残留磁化，保磁力，
角形性の 4 つの特性で特徴付けられる．このうち，飽和磁化のみが材料固有の特性であり，他は磁石の微細構造に大きく依存し，磁化反転過程に影響を与える 5），6）．磁

しかし，中性子磁気トモグラフィの空間分解能は 35 μm
であり，永久磁石の典型的な磁区サイズより大きいため，永久磁石の測定に適用できない．近年，軟 X 線 24）や硬 X 線 25）～ 29）ビームを用いた磁気トモグラフィ測定が報告されている．これらの X 線技術では，100 nm 以
下のオーダーの空間分解能が利用可能である．軟 X 線

磁気トモグラフィは，軟 X 線ビームの侵入深さが 100 nm

化反転は，磁石内部で生じる微小な磁化反転した領域

オーダーであるため，磁性薄膜への適用に制限されてい（磁区，逆磁区）の核生成と伝搬による結果である．そる 24）．一方，硬 X 線はマイクロメートルオーダーの侵入のため，永久磁石の研究において磁区観察は非常に重要深さであるため，バルク体を透過させることが可能になである．

る．さらに，円偏光の硬 X 線ビームを用いれば，硬磁性

永久磁石の磁区観察は，光磁気カー効果（MagnetoOptical Kerr Effect：MOKE）顕微鏡，ローレンツ透過電

子 顕 微 鏡，X 線 磁 気 円 二 色 性（X-ray Magnetic Circular

材料の必須元素である，貴金属や希土類元素の XMCD 顕

微鏡による磁気イメージングが可能になる 16）．このように，硬 X 線磁気トモグラフィは，永久磁石内部の 3 次元

Dichroism：XMCD）顕微鏡など，さまざまな手法で盛（3D）磁区観察に適したアプローチである．しかし，こんに研究されているが，これらの手法はいずれも表面やの研究には解決しなければならない技術的課題がある．

薄膜上の磁区観察に限られていた．表面の磁区構造は，

硬 X 線磁気トモグラフィの過去の報告の多くは，外部磁表面の局所反磁場や表面欠陥の影響を受けるため，磁石内部の磁区構造を反映したものではない．また，MOKE

場が 0 または非常に弱い磁場における軟磁性 Gd-Fe（Co）

合金の磁化成分の 3 次元分布の研究であった 25）～ 27）．ま顕微鏡などの従来の磁区観察の多くは，鏡面研磨されたた，結晶粒径が 6 μm の Nd-Fe-B 永久磁石の X 線磁気ト

表面を観察しているため，表面の結晶磁気異方性などのモグラフィ測定が報告されているが，これは外部磁場を固有磁気特性の低下の影響によって，バルク磁石の磁化

かけずに熱消磁で行われたものである 28）．最近の研究で反転に対応する磁区構造の変化を観察することはできなは，中程度の磁場（～ 0.5 T）をかけた，硬 X 線磁気ト
モグラフィ測定が報告されている 29）．この研究では，永い．
これまで，磁石内部の磁区構造については，マイクロ久磁石を調べるには磁場強度が不十分であった．磁化反マグネティックシミュレーションによって研究されてお転過程に沿った永久磁石の X 線トモグラフィ測定を行り，永久磁石のさまざまな微細構造モデルについて，磁化反転過程における磁区構造変化が計算されてきた 18）～ 22）．

うには，数 T の磁場を持つ大型の電磁石・超伝導磁石
を，X 線トモグラフィ装置と組み合せる必要があり，こしかし，最新の計算環境を用いても計算モデルの最大サイのような実験システムを構築することは技術的に困難でズは数百立方ナノメートルであり，実際の永久磁石の結晶

ある．

19）～ 21）．こ

本研究では，電磁石と超電導磁石を準備し，高保磁力の制約は，計算モデルのセルサイズが，永久磁石の交換

Nd-Fe-B 焼結磁石に対し，磁化反転過程に沿った硬 X

粒径よりも桁違いに小さいものに限られていた結合長よりも小さく，ナノメートルオーダーでなければならないことに起因している（Nd2Fe14B では約 4 nm）．

実際の永久磁石の構造を 1/100 または 1/1000 スケール

線磁気トモグラフィ測定を行った．磁場を +5.5 T から
－ 5.5 T まで変化させることにより，Nd-Fe-B 系永久磁

石の減磁過程の内部の磁区挙動，すなわち，逆磁区の核のモデルで計算すると，モデルサイズの制約や複雑さが生成と磁壁移動を伴う逆磁区拡大の可視化に成功した．

ないため，実際永久磁石よりはるかに大きな保磁力とな

この磁区構造と Nd-Fe-B 系永久磁石の微細構造との相る．最近，結晶粒の配向が分散したモデルサイズ～

関を明らかにするために，同じ観察場所に対して微細構

2 μm のシミュレーションで，実験で得られた減磁曲線

造観察を行った．その結果，局所的に磁化反転する挙動を再現したことが報告されたが観察された．

22）．

磁性体内部の磁区構造は，軟磁性 Fe-Si 棒（直径 8 mm）の中性子線による磁気トモグラフィ測定で初めて観察された 23）．中性子は磁性体への侵入深さが十分に長い

技術論文＞高特性永久磁石内部の磁気ヒステリシス曲線に沿った磁区変化挙動

Z, θ)=(μ++μ−)/2， お よ び XMCD 磁 気 投 影 像 ∆ μ(X, Z,

2．実験方法2.

1θ)=μ+−μ− を 100 nm のサンプリングステップで取得し1982 年に発明された Nd-Fe-B 磁石 30），31） は，最高性能の永久磁石た．ここで，μ =∫μ i (x cos θ − y sin θ, x sin θ+y cos θ)dy
+

供試材
5）
，6）

として広く使用されている．近年，

Nd-Fe-B 磁石は，高効率モータや発電機

5+[μ−=∫μi−(x cos θ − y sin θ, x sin θ + y cos θ)dy] は，X 線

ビーム方向（y ）に沿って積分された右（左）円偏光に対するX線吸収を表す．XASとXMCDの投影像は，試料回に不可欠で転角－90 °≤ θ ≤ 85 °を 5 °間隔で収集した．投影像を測あることから，その重要性はさらに増している．本研

定した領域は，Fig. 1(a)に黄色で示した部分で，ピラー

32）究で用いた磁石は，従来の Nd-Fe-B 焼結磁石（平均結晶粒径は 3 ～ 5 μm）に比べて微細な結晶粒であるため，．この微細結晶粒 Nd-33）～ 35）高い保磁力を有している．

Fe-B 焼結磁石は，ヘリウムガスによるジェットミルでの先端より下に 15 μmのところから下に 10 μmの領域の32 μm（x）× 10 μm（z）である．１つの磁場条件に対する投影像データセットの測定には 11時間を要した．

試料への強磁場印加には，オフラインの電磁石（最粉砕した Ga 添加 Nd-Fe-B 粉末を用い，低酸素プロセ

大磁場 2.8 T）と超伝導マグネット（8 T）を用いた．磁PLP）により作製された

置から試料ホルダを取り外し，磁場印加後に再び装置にスであるプレスレス焼結プロセス（Pressless Process：
36）
，37）

. Nd-Fe-B 合金粉末の平均

粒径は 1.2 μm で，組成は Nd23.2Pr7.39Co0.89Al0.21Cu0.04Ga0.29

場印加の際には，ビームラインの X 線トモグラフィ装取り付け，0 磁場の条件で X 線トモグラフィ測定を行っB0.86Febal.（mass%）である．さらに，焼結後の磁石に対し，た．この手順を，磁場を +5.5 T（正の磁気飽和）から－（860 ℃で 10 時間の粒界拡散処理）を行い，その後 460

このように，本研究の磁気トモグラフィのデータは，すTb70Cu30（at%）共晶合金を用いた粒界改質プロセス

38）℃で 1.5 時間時効処理を行うことで，室温保磁力は 2.7 T

5.5 T（負の磁気飽和）まで変化させながら繰り返した．
べて減磁過程での残留磁化状態のものである．

の磁石を作製した．

2.

2

Nd-Fe-B磁石のマイクロピラー

Nd-Fe-B 磁石のマイクロピラーは，Ga イオンを用いた集束イオンビーム（Focused Ion Beam：FIB）で作製

2. 4 3次元磁気イメージのトモグラフィ
再構成
3 次 元（3D）XAS 像 の ト モ グ ラ フ ィ 再 構 成 にした．幅 30 μm まで加速電圧 30 kV で粗加工を行い，は， 標 準 的 な 代 数 的 再 構 成（Algebraic Reconstruction

kV で幅 18 μm まで加工した．FIB プロセスの後，酸化た XMCD 投影像から 3 次元磁気像を再構成するために，

その後，加工ダメージを最小限にするため，加速電圧 5防止のためピラー表面に 10 nm 厚の Ta 膜を蒸着した．

2. 3 硬X線スカラー磁気トモグラフィ
測定と強磁場印加
硬 X 線磁気トモグラフィ測定は，SPring-8 の BL39XU

ビームラインで行った．Si 111 二結晶分光器と 0.45 mm
厚のダイヤモンド移相子により，円偏光単色 X 線を生Technique：ART）のアルゴリズムを用いた．測定され以下の修正を施した ART アルゴリズムを用いた．試料
内部の磁化ベクトル分布は一般的には m(x, y, z) ＝ (mx,my , mz) のように 3 つの磁化成分を持つ．このような場

合，複雑なベクトル再構成アルゴリズムを用いる必要がある．本研究で用いた永久磁石は強い一軸異方性を持つため，磁化容易軸に平行な my 成分だけが有限の値を持ち，mx と mz 成分は 0 と仮定することができる．このような条件では，XMCD 投影像は ∆μ(x, z, θ)∝∫ my cos θ dy

成し，KB（Kirkpatrick-Baez）ミラーにより試料位置にのように，通常のラドン変換に cos θ が付加された形で集光した．X 線ビームサイズは，半値全幅 100（水平）表すことができる．この cos θ の係数を考慮するように

端での X 線磁気円二色性信号が最大となる 6.726 keV に構成を行うことができた．この方法による 3 次元磁気像

× 130（垂直）nm であった．X 線エネルギーは，Nd L2

ART アルゴリズムを修正することで，3 次元磁区像の再設定した．マイクロピラー磁石試料は，x （水平）‐ zの空間分解能は 360 nm26）と見積もられた．

2（垂直）方向の並進および θ 回転（z 軸回りの回転）が可能な，高精度ステージに取り付けた．入射 X 線ビー

ムに垂直な（x ‐ z ）平面で試料位置を 2 次元走査する

ことで，X 線吸収（X-ray absorption：XAS）投影像 μ(X,

電気製鋼 第 94 巻第 1 号 2023 年

(b)

(a)

(d)

10 μm 15 μm

easy-axis

z y

(c)

120 ℃

-∂ 2m/ ∂Hr∂H

6

2
1

ｘ

0

(e)

(f)

VSM

m

XMCD

-6

-4

μ0H (T)-20

Fig. 1. Preparations in advance of the magnetic tomography measurements.
(a) SEM image of the micropillar sample of the Nd-Fe-B permanent magnet fabricated by using an FIB (18 μm
in width and 40 μm in length). The yellow hatched region represents the observed volume of the magnetic
tomography. The scale bar indicates 20 μm. (b) FORCs and (c) FORC diagram of the Nd-Fe-B permanent
magnet of 1.1 × 1.1 × 3 mm3 measured at 120 °C. The color bar indicates the intensity of the FORC signal. (d)Magnetic hysteresis curves measured by XMCD using the micropillar (red circles and line) and those measured
by VSM using the millimeter-sized pillar (back line). (e), (f) XAS reconstruction cross-sectional image of the
micropillar and corresponding BSE-SEM image, respectively. The scale bars are 5 μm.

2.

5走査型電子顕微鏡による

3．結果および考察

微細構造トモグラフィ
磁気トモグラフィの測定後に微細構造トモグラフィを測定した．Ga イオンを用いた FIB

36）でマイクロピラーを 50 nm ステップでスライスし，(x−y) 面の連続反射電3.

1

磁気トモグラフィ実験

磁気トモグラフィ実験では，Fig. 1(a) に示すようなマ

イクロピラー（幅 18 μm，長さ 40 μm）に微細加工され

子 SEM（BSE（BackScattered Electron）-SEM（Scanning

た磁石を用いた．ピラーの短軸の一方の Nd2Fe14B 結晶

Electron Microscopy））像を得た．

粒の c 軸配向方向に磁場を印加した．この方向を本研究

2.

6では磁化容易軸と呼ぶ．磁気トモグラフィの測定に先

3次元高速フーリエ変換

立ち，幅 1.1 mm，長さ 3 mm の大きな直方体試料（磁再構成された 3 次元磁気像データに，高速フーリエ変化容易軸は短軸方向）の磁化反転挙動を，First-Order換（Fast Fourier Transformation：FFT） を 適 用 し， 磁 気

Reversal Curve：FORC 測 定 34），39） ～ 42） を 用 い て 調 査 し

画像の 3 次元フーリエ変換スペクトルを得た．再構成磁た．Fig. 1(b) は， 振 動 試 料 型 磁 力 計（Vibrating Sample

気像の中心部分 17.8 × 17.8 × 9.8 μm の領域に対してMagnetometer：VSM）を用いて測定した FORC を示し

FFT 計算を行い，窓関数は用いなかった．この解析条たものである．FORC 測定は，VSM の電磁石から発生件における逆空間分解能は，∆qx=∆qy=0.56 μmする最大磁場 2.6 T の下で試料を磁気飽和させるため，

3−1∆qz=0.10μm

であった．

−1

および

120 ℃の高温で実施した．FORC は，磁気ヒステリシス

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ループ上の残留保磁力 Hr を起点とする磁場 H による磁化曲線を表している．Hr を 0 から負の飽和磁化まで変化させ，磁気ヒステリシスループを FORC で埋める．
そして，H と Hr に対して磁化を 2 次微分したものをプロットすることで，Fig. 1(c) に示す FORC ダイアグラム

7

3 次元磁気像は，上述した硬Ｘ線磁気トモグラフィ測
定により作製した．Fig. 2(a)，(b) は，それぞれ同じ領域から観察された，3 次元の反射電子像と磁気像の切り出し図である．試料の表面の厚さ 1 μm は除いた．磁気
画像中の灰色の領域は，反射電子像から二値化されたを得た．H ＝｜Hr｜の下向きの対角線上に，垂直に伸び

非磁性 Nd リッチ領域である．3 次元磁気画像では，ラるパターンが観察された．これは，大きな相互作用をンダムに分布する白いゴーストパターンが見られるも持つ，狭い保磁力分布の典型的なパターンであり 41），42），のの，磁化容易軸に平行な正負の磁化に対して，赤と短軸 の 反 磁 場 は μ 0 N x M s ≈ 0.5 T に 相 当 す る． こ こ で青の領域として磁区構造が明確に観察された．Fig. 2(c)μ0, Nx, Ms はそれぞれ真空中の透磁率，短軸方向の反磁場は，異なる外場 μ0H における 3 次元磁気イメージと，係数，飽和磁化を表す．さらに，H ＝｜Hr｜の線上に高正の飽和から負の飽和に至る磁気ヒステリシス曲線を磁場領域のテールが見られ，保磁力より大きな高磁場領示している．μ0H ＝ −1 T では，表面層の劣化の影響で，域でも，磁化反転していない結晶粒が存在することがわ
かった 41）．
磁気トモグラフィの測定は，Fig. 1(a) に示すように，反転した磁区が端部に出現している（Fig. 2(c)，(ii)）．
磁化反転磁区の面積分率は，外部磁場の減少に伴ってマイクロピラーの先端より 15 μm から下に 10 μm の領徐々に増加するが，μ0H ＝ −2.2 T までは，磁化反転磁もの結晶粒が含まれていると推定されるため，Nd-Fe-B

負の飽和磁化に近づく．負の飽和磁化付近では，FORC

域について観察したが，観測された体積には約 4000 個

系焼結磁石における内部の磁区の挙動を観察するのに十分な数である．
Fig. 1(d) は，観察された体積の XMCD 信号の積分値＝ −2.4 T で反転磁区が大きく広がり（Fig. 2(c), (v)），
ダイアグラム（Fig. 1(c)）から予想される，反転していな
い粒の存在が確認できる（Fig. 2(c)，(vii)，(viii)）
．
(a)

(b)

積に対する平均的な磁化に相当する．黒の実線のプロッ

1

トは，最大外部磁場 14 T の超伝導マグネットを用いた，mを，外部磁場 H に対してプロットしたもので，磁石体

区は試料端部に留まる（Fig. 2(c)，(iv)）．その後，μ0H

VSM で測定されたミリサイズの試料の減磁曲線である．

-1

マイクロピラーの最表面の結晶粒は，FIB ダメージにより磁石特性を失っているため，厚さ 1 μm の最表面を除

(iv)

(c)

(v)

いた体積に対して XMCD 積分を行った．その結果，マ試料の減磁曲線と一致し，XMCD で観測されたマイク

(ii)

m

(vii)

ロピラーの磁区構造は表面の影響を受けず，磁石の内部構造をよく表していることがわかる．

(viii)

Fig. 1(e) に，マイクロピラー断面で再構成した X 線

(i)

(vi)

イクロピラーの XMCD 曲線は，ミリメートルサイズの

(iii)

(ix)

吸収（XAS）像を示す．XAS 像の白い点は，Nd の密度分布に対応しているため，金属 Nd，fcc-NdO，Nd2O336）などの非磁性 Nd に富む相である．Fig. 1(f) に示すよう-6-4μ0H (T)-2

0

な BSE-SEM 像の対応面は，XAS 像の Nd に富む領域をFig. 2. Microstructure and magnetic tomography

できる．XAS 像では，これらの白色スポットに加えて，(a), (b) Cut-away 3D BSE-SEM and magnetic

多くの波状の不明瞭なパターンが観察された．それらのimages, respectively. The scale bars are 5 μm.

一部は，Fig. 1(f) の BSE-SEM 像に見られる Nd に富む(c) Cut-away 3D magnetic images along the領域に対応しているが，投影数の制限と比較的厚い試料

magnetic hysteresis curve. Gray regions in

3 次元位置マーカーとして利用することで，正確に特定（対角線方向に 25 μm）を通過する透過 X 線強度が弱い
ことから，断層像再構成におけるアーチファクトのために，相関のないパターンも残っている．

experimental results.

3D magnetic images are nonmagnetic Nd-richphases from binarized SEM images. The color
bar indicates the normalized magnetization m.

8

電気製鋼 第 94 巻第 1 号 2023 年

一般に，これらの磁区構造，すなわち，熱消磁状態で3. 2 熱消磁状態・保磁力状態の磁区構造

は直線状のストライプ磁区構造で保磁力状態では大きなFig. 3(a)，(b) は そ れ ぞ れ 熱 消 磁 状 態 と 保 磁 力 状 態

磁区構造は，磁石内に存在する粒子間交換相互作用と静（μ0H ＝ −2.7 T）の断面 3 次元磁気像である．Fig. 3(c)磁気相互作用を反映している．Landau-Lifschitz-Gilbertに模式的に示すように，赤，黄，青の枠色はそれぞれ方程式に基づく，マイクロマグネティックスシミュレー（x ‐ y ），（y ‐ z ），（x ‐ z ）断面平面に対応する．熱消ションを行い，粒子間交換相互作用がある場合とない場

磁状態も保磁力状態も平均的には消磁されているが，局合の，熱消磁状態の磁区構造を算出した．その結果，両所的には異なる磁区構造を持っていることがわかる．熱者の磁区構造は類似しており，熱消磁状態における直線

消磁状態では，磁化容易軸に沿って 2 ～ 4 粒の幅で縞状状のストライプ磁区は，静磁場相互作用が主要な役割をの磁区が明瞭に観察される．磁壁は粒界に関係なく直線担っていることがわかる．また，保磁力状態で観察され的に走っている．一方，保磁力状態では，大きく不規則る大きな磁区は，高保磁力 Nd-Fe-B 焼結磁石においてな磁区が見られ，磁壁は結晶粒界でピン止めされていも無視できない，粒子間交換相互作用の存在を示唆する

る．

ものである 15）．

(a)

(b)

m

1

-1

(c)

(y-z)

(x-z)
(x-y)

z

y

ｘ

Fig. 3. 3D cross-sectional images of the micropillar Nd-Fe-B permanent magnet sample.
(a), (b) Thermally demagnetized state and coercivity state at μ0H = −2.7 T, respectively. White arrows and whitecircles with crosses indicate the easy axis directions on each plane, and the black lines are the grain boundaries
drawn from the corresponding 3D cross-sectional BSE-SEM images. Red, yellow, and blue frames of each
image correspond to the cross-sectional planes of (x-y), (y-z), and (x-z), respectively, as schematically shownin (c). Thin yellow lines indicate the intersections of the (x-y), (y-z), and (x-z) planes. The color bar indicates thenormalized magnetization m. The scale bar is 5 μm.

技術論文＞高特性永久磁石内部の磁気ヒステリシス曲線に沿った磁区変化挙動

3 次元磁区構造の特徴を調べるために，フーリエ変
換解析を行った．Fig. 4(a)，(b) は，それぞれ熱消磁状

9(a)

態および保磁力状態（μ0H ＝ −2.7 T）の，3 次元磁気イ(qy–qz)メージの高速フーリエ変換（FFT）スペクトルの比較で(qx–qz)ある（q =（qx, qy, qz）は逆空間の波数ベクトルを表す）．

これらの FFT スペクトルは，スピン偏極中性子小角散乱（Spin-Polarized Small -Angle Neutron Scattering：SP-

SANS）スペクトルに相当する 43）．SP-SANS スペクトルは磁気情報と構造情報の両方を含んでいるが，Fig. 4 のFFT スペクトルは磁気情報のみから構成されている．熱

(qx–qy)消磁状態（Fig. 4(a)）では，（qx ‐ qz）平面上に薄いドー
ナツ状のパターンの 3 次元 FFT スペクトルを示し，主なフーリエ成分は｜qy｜＜ 0.2 μm-1 の領域に限定される．
Fig. 4(a) の挿入図で，半径｜q｜～ 0.25 μm-1 のドーナツ型が鮮明に見えている．これらのスペクトルは，Fig.
3(a) で示したように，y 軸（磁化容易軸）に沿って伸びる縞状の磁区構造を反映している．（qx ‐ qy）平面では

q =（± 0.22 μm-1, 0, 0），（qy ‐ qz）平面では q =（0, 0, ±0.22 μm-1）に顕著なピークがあり，磁区幅である平均半(b)(qy–qz)(qx–qz)

周期の 2.3 μm に対応した磁気構造を示している．保磁力状態（Fig. 4(b)）は，｜qx｜, ｜qy｜, ｜qz｜ < 0.15 μm-1 の領域で，原点に集中した強い成分を持つ 3 次元 FFT スペ

クトルを示している．このような強い低周波成分を持つ
スペクトルは，Fig. 3(b) に示すように，保磁力状態の磁区構造が大きく，周期性の低い磁区が形成されていることを表している．しかし，Fig. 4(b) から，q =（± 0.22

(qx–qy)μm-1, 0, 0）と（0, 0, ± 0.22 μm-1）に消磁状態と同様のピークが存在する．この事実は，保磁力状態の磁区構造でも熱消磁状態と同じ構造が残っていることを示している．
以上の解析から，磁区構造の逆格子ベクトルである qx‐z =) = 0.22 μm -1（qx, 0, qz） に お い て，｜qx‐z｜= (から，磁化状態によらず，磁区構造の特徴的な長さは，2.3 μmと決定された．

3.

3

局所的な磁区の挙動

3 次元磁区構造を注意深く観察することで，いくつかの興味深い局所的な磁区の挙動が観察された．1 つは，永久磁石内部の逆磁区の核生成と，最後の磁区の消滅である．従来の 2 次元磁区観察でも，同様の逆磁区の核生成と最後の磁区の消滅がすでに観察されている 15）．しかし，これらの観測は，表面下に存在する大きな磁区の先端である可能性があり，MOKE 顕微鏡の 2 次元磁区観測では区別できない．Fig. 5(a), (b) は，今回初めて実験的に観測された逆磁区の核生成と最後の磁区の消滅

Fig. 4. 3D FFT spectra of the 3D magnetic images of the
Nd-Fe-B permanent magnet sample.
Cross sections in the (qx-qy), (qy-qz), and (qx-qz)
planes are shown with line profiles along the (qx,0, 0) and (0, 0, qz) directions. (a), (b) Thermallydemagnetized state and coercivity state at μ0H= −2.7 T, respectively. Inset (a) a central part of
the FFT spectrum in the (qx-qz) plane with an
expanded color scale. Back triangles indicate thepeak positions of the line profiles.

10

電気製鋼 第 94 巻第 1 号 2023 年

1

(b)

m

(a)

-1

(c)

(d)

Fig. 5. 3D cross-sectional images of the detailed features of magnetic domain behaviors along magnetic hysteresis.
(a) Nucleation site of the reversed domain found at μ0H = −2.2 T. (b) Annihilation site of the unreversed magnetic
domain found at μ0H = −3.5 T. (c) Magnetic domain running perpendicular to the easy axis on the (x-z) planefound at μ0H = −2.4 T. (d) Grain that reverses its magnetization at μ0H = −2.2 T (upper) and reverses it back at
μ0H = −2.4 T (lower) against the magnetic field. White arrows and white circles with a cross indicate the easy axis
directions on each plane, and the black lines are the grain boundaries drawn from the corresponding 3D crosssectional BSE-SEM images. The red, yellow, and blue frames of each image correspond to the cross-sectional
planes of (x-y), (y-z), and (x-z), respectively, as schematically shown in Fig. 3(c). The surrounding regions aredimmed to highlight the grains of interest. Thin yellow lines indicate the intersections of the (x-y), (y-z), and (x-z)
planes. The color bars indicate the normalized magnetization m. The scale bars are 3 μm.

技術論文＞高特性永久磁石内部の磁気ヒステリシス曲線に沿った磁区変化挙動

4．結の様子である．注目する粒を強調するために周囲を薄くしている．磁気ヒステリシス曲線の肩が現れる μ0H ＝11

言電磁石と 超電導マグネットによる高磁場と，硬 X 線−2.2T（Fig. 5(a)）において，他の磁化反転磁区から独MCD トモグラフィを用いて，永久磁石内部の磁区挙動面上で容易軸から傾いている．Nd2Fe14B 結晶は c 軸に垂は，同じ場所から得られた 3 次元微細構造トモグラフィ

立して磁化反転した粒（逆磁区の核生成サイト）が観察された．この結晶粒は長楕円体で，長軸が（y ‐ z ）平の 3 次元観察を世界で初めて実証した．3 次元磁区構造

直に成長することが多いため，この結晶の短軸は c 軸にの画像と対応していた．また，3 次元磁区構造の挙動を平行であると考えられる 44）．このことは，マイクロマ

減磁曲線に沿って可視化することに成功した．この技術

グネティックスシミュレーションで議論されたように，は，永久磁石研究の新たなステージを切り開くものであ

c 軸が傾いた結晶粒が核生成サイトになることを示してる．FFT 解析により，熱消磁状態や保磁力状態の磁気的22）．磁気ヒステリシス曲線の負の飽和磁化に近いな特徴長さを評価した．また，予想外の局所的な磁区挙μ0H ＝ −3.5 T（Fig. 5(b)）では，3 つの結晶粒からなる動が観測された．3 次元磁区観察法に，機械学習技術のいる

磁化反転していない磁区が観測され，この磁区は他の磁ような統計解析が加われば，より詳細な磁区ダイナミク

化反転磁区から独立して存在する．これは，磁化反転しスの特徴を明らかにすることができる．今後，信号強度ていない磁区の固有消滅サイトである．

とスループットを向上させ，次世代磁石の設計に生か

また，予想外の局所的な磁区挙動も観測された．Fig. 5(c)は μ0H ＝ −2.4 T で見つかった逆磁区の結晶粒の鎖であり，（y ‐ z ）面上で曲がっていることがわかる．驚くべ

きことに，この（x ‐ z ）面上の結晶粒鎖は磁化容易軸

す．
謝辞
広沢哲氏，宮下精二氏，入山恭彦氏との有益な議論，に垂直方向に沿っており（各粒子の磁化は容易軸に沿っ

豊岡善也氏の Tb-Cu 粒界拡散プロセス，埋橋淳氏の走て整列していることがわかる），この磁化状態は，粒鎖査電子顕微鏡測定，鎌本梨香氏の画像処理に感謝する．

に沿って強い静磁場によってエネルギー的に不安定な状

FIB パターニングは東北大学マテリアル・ソリューショ態になっている．このことは，静磁気相互作用場を補償

ン・センター（MaSC）で行い，佐藤香織氏に多大なごするために，c 軸に垂直な方向に，局所的に強い異方的協力をいただいた．

な粒子間交換相互作用が存在することを示唆している．

本研究の一部は，文部科学省「元素戦略本部磁性材

このような粒界相の異方性は，Nd-Fe-B 系焼結磁石で報料研究拠点」（ESICMM），助成番号 JPMXP0112101004，

告されている

33）
，45）

．

Fig. 5（d）は，磁場に対して磁化が反転して戻る結晶

粒の存在を示している．上部断面の μ0H ＝ −2.2 T の 3「NJRC Mater & Dev.」における「人と知と物質で未来を創るクロスオーバーアライアンス 5 スターアライアンス」研究プログラムにより支援された．磁気トモグラフィ

次元磁気像では，部分的に反転した結晶粒が確認できの実験は，財団法人高輝度光科学研究センター（JASRI）

る．（y ‐ z）面の左側と（x ‐ z）面の上側がそれぞれの承認（課題番号：2018A1129，2018A2067，2018B1015，

観察領域の上端であることから，反転領域は観察領域の2018B1332，2018B2100，2019A1555，2019B1003，

外側上部にあると思われる．この反転領域は，保磁力付
近の μ0H ＝ −2.4 T の 3 次元磁気画像上で大きく縮小し2020A0816，2020A1005） を 受 け て，SPring-8 の BL39XUで実施したものである．

ている．保磁力付近では，磁場の減少に伴い反転磁区が（文

大きく広がり，局所的な静磁気相互作用場が大きく変化
していることがわかった．つまり，この不自然な磁区の振る舞いは，局所的な静磁気相互作用磁場の大きな変化に起因する，磁区構造の再編成の結果であると考えられる．

献）1）本多光太郎：特許第 32234号（1918）．

2）K. Strnat：IEEE Trans. Magn.，MAG-6（1970），182．
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12

電気製鋼 第 94 巻第 1 号 2023 年

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10）O. Gutfleisch，D. Eckert，R. Schafer，K. H. Muller

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M. Sagawa：J. Appl. Phys.，97（2005），053504．

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M. Ishibashi，Y. Hirata，T. Li，A. Tsukamoto，
D. Chiba and T. Ono：Appl. Phys. Express，11（2018），
036601．

12）T. Kohashi，K. Motai，T. Nishiuchi，T. Maki and27）C. Donnelly，S. Finizio，S. Gliga，M. Holler，

13）K. Ono，T. Araki，M. Yano，N. Miyamoto，T. Shoji，

L. J Heyderman，M. Guizar-Sicairos and J. Raabe：Nat.

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A. Kato，A. Manabe，H. Nozaki，Y. Kaneko，J. Raabe：

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28）M. Suzuki，H. Yumoto，T. Koyama，H. Yamazaki，J. Appl. Phys.，115（2014），17A733．

H. Osawa，Y. Kondo，J. Ariake，A. Yasui，Y. Kotani，

14）M. Takezawa，H. Ogimoto，Y. Kimura and Y. Morimoto：15）M. Soderžnik，H. Sepehri-Amin，T. T. Sasaki，T. Ohkubo，
Y. Takada，T. Sato，Y. Kaneko，A. Kato，T. Schrefl

and K. Hono：Acta Mater.，135（2017），68．

T. Ta k e u c h i ， N . K a w a m u r a ， M . M i z u m a k i ，

N. Tsuji，T. Nakamura，S. Hirosawa，K. T. Yamada，
S. Kim，K. J. Kim，M. Ishibashi，T. Ono and
H. Ohashi：Synch. Rad. N.，33（2020），4．

16）M. Suzuki，A. Yasui，Y. Kotani，N. Tsuji，T. Nakamura

29）S. Seki，M. Suzuki，M. Ishibashi，R. Takagi，

17）D. Billington，K. Toyoki，H. Okazaki，Y. Kotani，

Y. Tokura and T. Ono：Nat. Mater.，21（2022），181．

and S. Hirosawa：Acta Mater.，106（2016），155．

N. D. Khanh，Y. Shiota，K. Shibata，W. Koshibae，

T. F uka ga w a，T. N i s hi uchi ，S. H i ros a w a a n d30）M. Sagawa，S. Fujimura，N. Togawa，H. Yamamoto18）T. Schreﬂ，H. Roitner and J. Fidler：J. Appl. Phys.，8131）J. J. Croat，J. F. Herbst，R. W. Lee，F. E. Pinkerton：

T. Nakamura：Phys. Rev. Mater.，2（2018），104413．

（1997），5567．
19）J. Fujisaki，A. Furuya，Y. Uehara，K. Shimizu，
H. Oshima，T. Ohkubo，S. Hirosawa and K. Hono：
IEEE Trans. Magn.，50（2014），7100704．

20）H. Sepehri-Amin，T. Ohkubo and K. Hono：Mater.
Trans.，57（2016），1221．

and Y. Matsuura：J. Appl. Phys.，55（1984），2083．
Appl. Phys. Lett.，44（1984），148．

32）O. Gutﬂeisch，M. A. Willard，E. Brück，C. H. Chen，S. G. Sankar and J. Ping Liu：Adv. Mater.，23（2011），

821．

33）T. T. Sasaki，T. Ohkubo，K. Hono：Acta Mater.，115（2016），267．

21）S. C. Westmoreland，R. F. L. Evans，G. Hrkac，

34）K. Miyazawa，S. Okamoto，T. Yomogita，N. Kikuchi，

M. Yano，A. Kato，T. Shoji，A. Manabe，M. Ito andNakamura，T. Sasaki，T. Ohkubo and K. Hono：Acta

T. Schreﬂ，G. T. Zimanyi，M. Winklhofer，N. Sakuma，
R.W. Chantrell：Scr. Mater.，148（2018），56．

22）H. Tsukahara，K. Iwano，T. Ishikawa，C. Mitsumata
and K. Ono：Phys. Rev. Appl.，11（2019），014010．

23）I. Manke，N. Kardjilov，R. Schäfer，A. Hilger，

O. Kitakami，K. Toyoki，D. Billington，Y. Kotani，T.
Mater.，162（2019），1．

35）T. T. Sasaki，T. Ohkubo，Y. Takada，T. Sato，A. Kato，
Y. Kaneko and K. Hono：Scr. Mater.，113（ 2016），

5218．

M. Strobl，M. Dawson，C. Grünzweig，G. Behr，

36）H. Sepehri-Amin，Y. Une，T. Ohkubo，K. Hono and

J. Banhart：Nat. Commun.，1（2010），125．

37）宇根康裕，佐川眞人：日本金属学会誌，76（2012），

L. M. Alvarez-Prado，J. I. Martín，J. M. Alameda，38）J. Li，L Liu，H. Sepehri-Amin，X Tang，T. Ohkubo，

M. Hentschel，C. David，A. Kupsch，A. Lange and24）A. Hierro-Rodriguez，C. Quirós，A. Sorrentino，
S. McVitie，E. Pereiro，M. Vélez and S. Ferrer：Nat.

M. Sagawa：Scr. Mater.，65（2011），396．

12.

N. Sakuma，T. Shoji，A. Kato，T. Schrefl and13技術論文＞高特性永久磁石内部の磁気ヒステリシス曲線に沿った磁区変化挙動

K. Hono：Acta Mater.，161（2018），171．

39）I. D. Mayergoyz：IEEE Trans. Magn.，22（1986），
603．

40）S. Okamoto，K. Miyazawa，T. Yomogita，N. Kikuchi，
O. Kitakami，K. Toyoki，D. Billington，Y. Kotani，T. Nakamura，T. Sasaki，T. Ohkubo，K. Hono，

宇根康裕

竹内

誠

鈴木基寛

小林慎太郎

小谷佳範

中村哲也

菊池伸明

Anton

Hossein

Bolyachkin

Sepehri-Amin

Y. Takada，T. Sato，Y. Kaneko and A. Kato：Acta
Mater.，178（2019），90．

41）T. Yomogita，S. Okamoto，N. Kikuchi，O. Kitakami，H. Sepehri-Amin，T. Ohkubo，K. Hono，T. Akiya，K. Hioki and A. Hattori：J. Magn. Magn. Mater.，447（2018），110．
42）C. R. Pike，A. P. Roberts and K. L. Verosub：J. Appl.
Phys.，85（1999），6660．

43）M. Yano，K. Ono，A. Manabe，N. Miyamoto，
T. Shoji，A. Kato，Y. Kaneko，M. Harada，H. Nozaki

and J. Kohlbrecher：IEEE Trans. Magn.，48（2012），

2804．

44）P. Tenaud，A. Chamberod and F. Vanoni：Solid State
Commun.，63（1987），303．

45）X. D. Xu，T. T. Sasaki，J. N. Li，Z. J. Dong，H. Sepehri-Amin，T. H. Kim，T. Ohkubo，T. Schreﬂ
and K. Hono：Acta Mater.，156（2018），146．

本 論 文 は，「NPG Asia Materials」14 巻， 記 事 番 号 70に掲載された“Real picture of magnetic domain dynamics
along the magnetic hysteresis curve inside an advanced

permanent magnet”©M. Takeuchi, M. Suzuki, S. Kobayashi,
Y. Kotani, T. Nakamura, N. Kikuchi, A. Bolyachkin,

H. Sepehri-Amin, T. Ohkubo, K. Hono, Y. U n e , a n d

S. Okamoto（2022）（CC BY 4.0, https://creativecommons.
org/licenses/by/4.0/）[DOI: 10.1038/s41427-022-00417-0]の内容を翻訳し，加筆修正したものである．

大久保忠勝

宝野和博

岡本

聡