レーザー励起EUV光源におけるターゲットアブレーションからの粒子放出のモデリング佐々木明、砂原淳、西原功修、西川亘
量研機構、レーザー総研、阪大レーザー研、岡山大*本研究は、科研費挑戦的萌芽研究(26610195)、NEDOの支援を受けて行われた。

EUV光源の研究• 次世代半導体リソグラフィための波長13.5nmのEUV光源プラズマの最適化の研究（流体シミュレーション）• 波長6nm〜水の窓領域の光源の特性の研究（原子過程シミュ
レーション・衝突輻射モデル）。

スズ液滴ターゲット
出力 ≥ 200W
変換効率 ≥ 5%2

高z多価イオンの衝突輻射モデル• アルゴリズムを用いて、多数の内殻励起状態を経由する二電子性再結合を取り入れた、衝突輻射モデルを構築した。
• コード相互比較ワークショップによる検証を行っているが、核融合分野のコードとは結果に差異がある。
W44+

A. Sasaki, High Energy Density Phys. 9, 325 (2013), A. Sasaki, et al. J. Phys. B, 46,
3175701 (2013), A. Sasaki, et al. AIP advances, 6, 105002 (2016)

物理モデル• アルゴリズムを使って取り入れる準位の組を求める。
• 非相対論電子配置（nl）で平均化したエネルギー準位のポピュレーションを考える。
• エネルギー準位、自然放出寿命、自動イオン化率についてはHULLACによって計算した原子データを用いる。
• 電子衝突電離、励起のレートはLotz、Meweの経験式によって求める。
• ２電子性再結合は、多重励起状態を陽に考慮することによって取り入れる。
• nmax=8 、lmax=3 までの準位を考慮する。
4

Gdの電離平衡• Gdの価数の電子温度依存性の以前の簡単なモデル（基底状態のみ考慮、遮蔽水素近似）の結果との差異は小さいことがわかった。
ne=1020/cm3

G. O’Sullivan, Phys. Scr.
90, 054002 (2015)

CRモデル

D. Colombant et al. J. Appl. Phys. 44, 4624 (1973).

54d-4f UTAでEUV発光を得るために必要な電子温度• Pd様イオンを生成するために必要な温度を見積った。
• 必要な温度はSnでは12eV、Tbでは76eVだが、Biでは529eVまで高まり（ne=1021/cm3）、低密度ではさらに高温が必要になる。
1019 1020
ne=1021 [/cm3]

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EUV光源の研究• 半導体リソグラフィの微細化のため、レーザープラズマを用いた、波長13.5nmのEUV光源の開発が進められている。
• 高出力化のために、シミュレーションによるプラズマの高度な制御が重要になっている。

スズ液滴ターゲット
出力 ≥ 200W
変換効率 ≥ 5% 7

EUV光源プラズマの性質• プリパルスレーザー照射によって、スズ液滴を微粒子に分散し、それをメインパルスレーザーで加熱することで、均一な低密度プラズマが生成すると考えられている。
• 微粒子のサイズや空間分布を求めることができる流体シミュ
レーションの研究を行っている。

*A. Endo, proceedings of 2012 EUV source workshop

8シミュレーションによるスズ液滴の膨張のイメージ• スズ液滴を加熱すると、はじめに内部に気泡が発生、それが成長して粒子に分散する過程を経て気相に転移する。

0ns120801288813696104112

液相と気相が混在する状態の物性、液相、気相が支配的となる状態間の転移が流体の性質に与える影響を評価する必要がある。
9レーザーアブレーションのマクロモデル• 相転移現象は、詳細計算（分子動力学）で調べられているが、計算量が過大で、実験と比較するためには流体モデルを用いる必要がある。
仮定

流体の各々の場所での気液の分布は、熱平衡状態における相分布に従うとする。

粒子の分布はスケールフリー性を持ち、任意の時間・空間分解能でモデル化できる。
既存の相転移のモデルを運動する流体に当てはめることができる。
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流体シミュレーションの基本方程式
du= −∇P
運動方程式
dtdU m = dQm − PdVm
エネルギー方程式

ρRTaP=− 2Vm − b Vm
U m = Am + TSm =ファンデルワールス状態方程式
3aRT −2Vm

・圧力、内部エネルギーが解析的に与えられる。
・気相、液相に対応する状態を与え、その間の相転移の条件を求めることができる。

T [K]10-510-410-3Vm [m3/mol]

10-211

相転移モデル・状態方程式が与えられると、マクスウエルの規則により、*圧縮、膨張した時に相転移が起こることが示され、圧力の辿る軌跡が求まる（*各時刻で熱平衡状態を仮定）。
・転移の過程で、媒質は一様な状態にはならず、一定の割合を持つ気相と液相の部分に分離する。
・ラグランジ流体シミュレーションのセルの分割によって、正しい気液の比を実現する。

VL

VG

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流体シミュレーションの数値計算手法
２次元ラグランジ流体シミュレーション• 流体とともに動く三角形格子、有限体積法• 保存形、一次精度• クランクニコルソン陰解法
タイムスプリッティング• ひとつのタイムステップの中で、流体運動の計算と、求められた温度、密度に対する相転移の計算を交互に行う。
セルの動的再配置• セルの分割、融合処理で格子の破綻を回避するとともに相転移を扱う。
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セルの動的再配置
セルの歪みの大きさを数値的に評価し、質量とエネルギーを保存するように、セルを分割、融合する。
再接続

分割

セルの接続方向を変える

２つのセルを４つに分割
切断と融合
細長いセルを中間で分割したのち接近した格子点を融合

相転移 ひとつのセルを液相のセルと気相のセルに分割し、全体で正しい気液の比になるようにする。
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相転移の計算方法

タイムスプ
リッティン
グの処理

流体運動
熱や仕事

相転移
セル分割

• 流体運動の計算後、断熱条件で相転移を考える。
• 内部エネルギーと体積の保存を考え、転移後の温度、気相、液相の比を求める。
• 潜熱を考慮する。
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テスト計算スズ円柱を均一、一定に加熱する条件でテストを行った。
初期直径 20µm、密度 5.5 x 103 kg/m3、温度 2,000 K
加熱の強さ 1.5 x 1012 W/mol（1,000K/10ns）

0ns808896104112

気泡が成長し、気相が支配的になると急激な膨張が始まる臨界的な特性を示す。
12012813616

結果• スズ円柱は気液相転移を経て膨張する。
（気体が支配的になることで急激な流体運動が始まる）• 核生成に時間がかかり非平衡な過熱状態ができる。
• エネルギーの保存は満たされている。

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まとめと今後の課題• メッシュの動的な再配置を行う２次元ラグランジ流体シミュレーションコードの開発を行った。
• スズ液滴を加熱すると、最初に気泡が生成し、粒子へと分解し、最後は蒸発する結果が得らえた。
• レーザーアブレーション実験と比較しモデルを検証する。
• 表面張力、レーザープラズマの物理（特にレーザーの吸収）を取り入れ、EUV光源の解析に応用する。
• 計算の精度、安定性の向上の検討を行う。

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加熱されたスズ液滴の膨張20µm0ns
初期の状態0ns80
気泡の生成92112
分散する粒子80

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24019表面張力の導入についての考察（１）• セルの境界が気液の界面に対応するので、流体運動に対する表面張力の効果を直接考慮できると考えられる。
• 気泡や粒子が生成する時の表面エネルギーを評価でき、核生成条件、超過圧を評価できる。
• 気泡、粒子の大きさは、物理的な核生成条件よりも、数値的に許される最小のセルサイズで制限されている。

pressure x108 Pa

4321• 計算を打ち切ることの影響を検討する必要がある。

010-4
Vm mol/m3

10-320表面張力の導入についての考察（２）• 各格子点の間にはγの表面張力が作用する。
• 気泡、粒子の内部に発生する超過圧を含めて平衡状態になるようにセルの形状を決定する。
• 再配分の処理と分割／相転移の処理とを組み合わせることで、アルゴリズム上の最小の気泡、粒子の体積をもとのセルの体積の0.04から0.04/nまで低減し、物理的な核生成条件に近づける。

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まとめ
• レーザーアブレーション解析のためのラグランジ流体シミュレーションの計算手法の検討を行った。
- 保存形- 一次精度• メッシュの再構築を用いて気液相転移を導入した。
- セルの集合に熱平衡状態が成立することを仮定し、質量、内部エネルギー、運動エネルギーが保存するようにセルの分割や融合を行う- 保存関係は計算が成立するために重要- 拡散、粘性に代わる作用をする
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質量とエネルギーの再配分（追加の相転移の処理）• 気泡や粒子は連続的に成長すると考えられるが、セルの分割を繰り返すとセルの数が急激に増加して計算困難となる。
• 格子点を共有するセルの集合について、気液の割合が正しくなるように質量、内部エネルギーを再配分する（個々の気泡や粒子の形状は変化しても良い）。

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セルの分割方法• ルールベースで、気液の比が4-96%の範囲で分割する。
（セルの歪みの低減を重視）• 「分割後の格子点の位置、セルに分配される質量、エネルギーを最適化する」ことで、表面張力を考慮し、エネルギーの保存を改善できると考えられる。
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