The 14th Symposium on Accelerator Science and Technology, Tsukuba, Japan, November 2003

フェムト秒電子パルスを用いた新しいパルスラジオリシスシステムの開発
友定寛、竹谷考司、楊金峰、古澤孝弘、吉田陽一、田川精一
大阪大学産業科学研究所〒567-0047 大阪府茨木市美穂ヶ丘 8-1

概要
大阪大学産業科学研究所ではレーザーフォトカソード
ＲＦ電子銃を用いた高精度フェムト秒電子ライナックの建設を開始した。フェムト秒電子線パルスと分析用フェム
ト秒レーザーパルスを利用したフェムト秒時間分解能のパルスラジオリシスシステムを計画している。
時間分解能向上のため、フェムト秒ストリークカメラを用いた、電子線パルスとレーザーパルスの同期ジッター補正システムを構築した。また、光路差による時間分解能劣化に関する問題の解決を試みた。

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はじめにら離れたところに酸が生成するという問題であり、この距離はスパーとよばれる距離とほぼ等しい。この距離が大きければ、必要とする解像度が得られないことになる。高解像度化のためにはスパー効果を解決する必要がある。
極限ナノファブリケーションを実現するためにはスパー効果の問題を解決する方法として、スパーサイズを制御する、スパーサイズに影響されない反応系を開発する、の二つの方法が考えられる。そのためには、現在の時間分解能では不足し、時間分解能をフェムト秒やアト秒まで向上させる必要がある。
高時間分解能化を目指し、S バンドレーザーフォトカソードＲＦ電子銃を用いたフェムト秒ライナックを利用し、フェムト秒時間分解能のパルスラジオリシスシステムの開発を開始した。
フォトカソードＲＦ電子銃によって発生した電子線パルスは、低エミッタンスであり、磁気パルス圧縮法により電子線パルスをフェムト秒領域（パルス幅：数 fs～数 10fs）にまで圧縮可能である。新システムにより、物質内での放射線誘起反応を、フェムト秒領域で明らかにされることが期待される。

放射線化学の研究は、基礎化学や基礎物理だけでなく、原子炉工学、生命工学、半導体リソグラフィーに代表される放射線加工技術の開発などの分野に応用され、今後ますます重要になる。図１に放射線化学初期過程の反応について示す。放射線化学の初期過程の現象を解明するにパルス
ラジオリシス法は非常に優れた方法であり、多くの成果を上げてきた。
パルスラジオリシス法とは、短パルスの量子ビーム（多くの場合電子線）を物質に照射し、その後に起こる反応を分光的に測定する方法であり、短寿命活性種の検出が可能
スパ ーバ ルクであることから、量子ビームによって引き起こされる反応
イオン化
電子の熱化生成物
内反応
反応
初期過程を解析する手法として非常に優れている。吸収分
光に関しては、ナノ秒以降の遅い時間領域では、分析光源として定常光源、フラッシュランプ等を用いピコ秒以下の早い時間領域ではチェレンコフ光やレーザーを使用し、ス
10 -6 s
10 -9 s10 -12 s
10 -15 s
10 -18 s
トロボストピック法と呼ばれる手法を用いて測定が行わ
マイクロ秒
ナノ秒
ピコ秒
フェムト秒
アト秒
れてきた。
ストロボストピック法とは電子線パルスを試料に照射
図 1 放射線化学初期過程させた後、ある時間間隔でレーザーパルスを入射させ、レーザーパルスが当った時間における試料中での吸収を測定する方法である。時間間隔を変えて測定を繰り返すことによって、中間活性種の濃度の時間変化を測定することが2フェムト秒パルスラジオリシスできる。特徴として時間分解能が測定機器の時間分解能に
図 2 にフェムト秒パルスラジオリシスシステムの概略図依存しないという利点を有している。
を示す。励起源としてフェムト秒電子線パルス、分析光源
阪大産研では現在まで、L バンドライナックを用いてサとしてチタンサファイアフェムト秒レーザーを用い、両者ブピコ秒・ピコ秒からナノ秒以降の領域におけるパルスラジオリシス法を用いたさまざまな研究を行ってきた。特に、 の同期には RF（高周波）信号を用いた。RF Generator から2856MHz の RF が発生し、二つの信号に分ける。一つはク
サブピコ秒パルスラジオリシス法では、1ps をきる時間分ライストロンへ一つは79.3MHz に分周して、RF 電子銃用解能 800fs を達成し[1] -[3]、化学増幅系レジスト中での時のピコ秒レーザーと、分析光源のフェムト秒レーザー、両間ナノ空間反応解析を行ったところ、スパー効果と呼ばれ者の同期ジッター補正のためのフェムト秒ストリークカる問題を発見した。これは、量子ビームが作用した場所かメラに送られる。

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ストロボスコピック方式で行うパルスラジオリシスにおいて、時間分解能を決める因子は(1)電子ビームのパルス幅(2)分析用レーザーのパルス幅(3)電子線と分析光の間の同期ジッター(4)サンプル中での光速と電子の速度の違いから生じる時間分解能の劣化の四つである。

場合、時間分解能の劣化は 400fs 以上あり、フェムト秒時間分解能を達成するのに大きな妨げとなる。サンプル長を短くすることで対応できるが、吸収の信号強度はサンプル長に比例するので、無制限に短くすることはできない。
そこで、レーザーと電子線を斜めに入射させることで、この問題の解決を図った。レーザーと電子線の角度θをcosθ=1/n とすれば、速度差の問題は解決される。従来のシステムであるサブピコ秒パルスラジオリシスでは 0.01だった水和電子の吸収強度を 0.2 にまで増加させることが可能である。

2.1 電子線パルス
レーザーフォトカソードＲＦ電子銃を用いた S バンドラ
イナックは、低エミッタンスであり、電子線パルスをフェムト秒領域（パルス幅：数 fs～数 10fs）にまで圧縮可能であり、フェムト秒時間分解能を得るには十分である。

2.5 レーザーマルチパルス入射方法
フェムト秒パルスラジオリシスでは、光学系の振動に起因すると考えられる分析光用レーザーの強度揺らぎによる測定データの揺らぎが無視できない。レーザーマルチパ
ルス入射方法を活用し、S/N の優れた過渡吸収測定が可能となった。

2.2 分析光
分析光源としてチタンサファイアフェムト秒レーザーを利用した。レーザーのパルス幅は数 10fs であり、フェムト秒時間分解能を達成するには十分である。

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2.3 同期ジッター

フェムト秒パルスラジオリシスの性能を表１にまとめる。新システムでは、電子線のパルス幅を 20fs に、レーザーのパルス幅を 60fs にするとともに、従来のサブピコ秒パルスラジオリシスシステムでは 400fs 以上あったサンプル中での時間分解能の劣化の問題を解決し、最終的にトータルの時間分解能を 100fs 以下にすることを目標としている。
また、新システムは、電子線パルスの電荷密度が高いことと、サンプル中での光速と電子の速度の違いによる時間分解能劣化の問題を解決したことによりサンプル長を長くできることで、吸収強度を１桁以上も高くできると考えられる。
新しいシステムでは、従来の方法と比べ電子線とレーザーの時間ジッター、サンプル中での速度差による時間分解能劣化を大幅に低減させることを可能にした。

フェムト秒時間分解能を得るには、1ps を切る見込みのRF 同期だけでは十分でなく、ジッター補正する必要がある。ストリークカメラを使用したジッター補正システムを採用した。励起源である電子線から発生するチェレンコフ光と分析光のレーザーの一部を参照光として測定し、両者の時間間隔をストリークカメラにより直接的に測定して時間ジッターを補正した。

2.4 光路差による時間分解能の劣化
現在、時間分解能を制限しているのは(4)の問題である。
サンプル中でのレーザーの速度が v=c/n（n は媒質の屈折率）になるため、速度が v=c である電子線との間に生じる速度差が問題となっている。例えば 0.5mm のサンプル長のR F P h o to
C a th o d G u n

S -b a n d

新システムの性能

L in a c

M a g n e ticc o m p r e s s io n

S y n c h r o n iz a tio n

P ic o s e c o n d
L a s e r

F e m to s e c o n d
L a s e r

S a m p le

7 9 .3 M H z
1 /3 6K L Y

R F
D r iv e r

2 8 5 6 M H z
R FG e n e r a to r

図 2 フェムト秒パルスラジオリシスシステム

S tr e a k

C a m e r a

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表 1 新しいパルスラジオリシスシステムの性能比較
項目

サブピコ秒
パルスラジオリシス（従来のシステム）

フェムト秒
パルスラジオリシス

アト秒
パルスラジオリシス

電子線のパルス幅

125 fs

20 fs *

< 1 fs *レーザーのパルス幅

100 fs60fs *

使用せず

電子線パルスの電荷量3 nC

0.1 nC *非常に弱い( < 0.01 nC *)電子線のビーム径

2 mm

0.1 mm *非常に弱い( < 0.1mm *)電子線パルスの電荷密度

1 nC/mm2

15 nC/mm 2 *非常に弱い

水和電子の吸収強度0.010.2 *非常に弱い

分析光の強さ充分に強い

充分に強い

非常に強い
→コヒーレント放射

トータルの時間分解能

800 fs< 100 fs *< 1 fs *＊・・・目標値

4

アト秒パルスラジオリシス

参考文献

さらに、現在計画中のアト秒パルスラジオリシスについ[1] T.Kozawa,Y.Mizutami, K.Yokoyama, S.Okuda, Y.Yoshidaて示した。時間分解能をフェムト秒以下にするためには、
and S.Tagawa, Nucl. Instrum. Meth.A429(1999)471.
電子線とレーザーのパルス幅を 1fs 以下にする必要がある。 [2] Y.Yoshida Y.Mizutami, T.Kozawa, A.Saeki, S.Seki,
レーザーを使った従来の方法ではレーザーのパルス幅のS.Tagawa, and K.Usida,Radit. Phys. Chem. 60(2001)313.
問題が残り、レーザーを使用しない方法等を検討する必要[3] T.Kozawa, Y.Mizutami, M.Miki, T.Yamamoto, S.Suemine,がある。
Y.Yoshida and S.Tagawa, Nucl. Instrum. Meth.A440

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まとめと今後の展望阪大産研では、フェムト秒分解能の新しいパルスラジオリシスシステムを開発した。今後、水などをサンプルとして実験を行う予定である。
時間分解能をさらに高め、アト秒領域にまでもっていく
ためには、電子線パルスをフェムト秒以下にまで圧縮する必要がある。アト秒パルスラジオリシスを構築し、多くの種類の物質内での放射線誘起反応を完全に解明することは非常に重要な研究でありその成果からさまざまな知見が得られるであろう。

(2000)25.
[4] A. Saeki, et al., Jpn. J. Appl. Phys. 41 (2002) 4213.
[5] T. Kozawa, et al., Jpn. J. Appl. Phys. 41 (2002) 4208.