The 14th Symposium on Accelerator Science and Technology, Tsukuba, Japan, November 2003

Development of a controlling method for the carbon build-up
on thin carbon stripper foil
薄い炭素ストリッパー膜上の炭素 build-up 制御法の開発Y.TakedaA), I.Sugai A), M.Oyaizu A), H.Kawakami A), T.Hattori B), K.Kawasaki B)
A)High Energy Accelerator Research Organization, Oho 1-1, Tsukuba-shi, Ibaraki, 305-0801 Japan
B)
Tokyo Institute of Technology, Ookayama 2-12-1, Meguro-ku, Tokyo, 152-8550 Japan

Abstract
Hydrocarbon gases in a vacuum chamber is built up onthin carbon stripper foils during beam bombardment. The
carbon built-up plays a negative roll to the beamtransmission for ion beam, especially heavy ion like gold.
In order to overcome this problem, we have beendeveloping a controlling method of the carbon build-up.
By using a heating method with a high power infra-red
ray device, we have succeeded not only controlling thecarbon build-up, but also extending the lifetime of carbon
foil.
We have found that suppressing temperature of thebuild-up was 400±50 ℃ and its completely controlling
temperature was beyond 600℃. By this controlling thelifetime of the heated foil showed about 2 times longer
than the foil without the heating treatment.

1

はじめに加速器において、イオンの荷電変換行うために炭素ストリッパー膜が用いられている。近年、加速器のイオン源の飛躍的な発展によってビームの強度が強まり、荷電変換に使用する炭素ストリッパー膜の寿命は著しく悪くなっている。我々は、この短寿命化の問題に対処し、より長寿命化を目指して、極端に薄い数µg/cm２（50Å）から極端に厚い～500µg/cm２（25000Å）の炭素ストリッパー膜を開発し、ビーム照射による膜厚特性を系統的に調べている。
10MeV 以下の低エネルギー加速器で、加速粒子の荷電変換を行う場合、ガスまたは厚さ 10µg/cm2 以下の非常に薄い炭素ストリッパー膜が使われる。炭素ストリッパー膜はガスに比べてストリップ効率が高く、しかも高いイオンが生成されやすいため、真空や経費の面で加速器にとって都合が良い。しかし、薄い炭素膜を用いた場合、ビームの照射により、真空中の残留ガスから解離された炭素が水素や酸素を含んだ混合物となり炭素膜上に附着、堆積（build-up）
する。従来から Build-up の増加によりストリッパーフォイルの強度が増すことで、膜の寿命が延びるのではないかと思われてきた。我々の実験から、build-up 現象はストリッパー膜の寿命を著しく低下させると共にビームの透過電流を下げてしまうことが判明した。したがって、このbuild-up を制御し、膜厚を安定させることが出来れば、安定したビームをより長時間供給することができることが可能である。本研究はこの build-up を制御する手法を開発することが目的である。[1-3]

2

BUILD-UP 現象

長寿命炭素ストリッパー膜の開発の過程で、ビームを長時間照射することにより、膜厚が変化していくことを実験により確認した。この現象は、炭素ストリッパー膜の膜厚が 10µg/cm2 以下では膜厚増加、～15µg/cm2 では膜厚一定、50µg/cm2 以上では減少するという３つの異なるものがあることを突き止めた。
（3.2MeV、Ne+、ビーム電流 2±0.5µAの場合）特にこの中で、照射量に対し膜厚増加を示す現象
について、我々は build-up と呼んでいる。
この build-up は、イオンビームにより残留ガス等が解離された炭素がストリッパー膜上に附着することで起こる。
build-up 現象は真空中の炭化水素系の残留ガス分子がストリッパー膜の表面に附着し、入射ビームとの相互作用ある
いは標的からの二次電子により、解離することによるラジカル重合が起こり、膜上に炭素が堆積する。堆積するものは、炭素を中心に、真空残留ガス中の水素や酸素も含まれる重合炭素である。
Build-up は、特に重イオンビームに対して、電流透過率を落とす等の悪影響を与える。例えば酸素のような軽イオ
ンビームでは膜厚変化が２倍になっても電流透過率にはあまり影響しないが、金のような重イオンビームでは約半分にまで下がってしまう。[4] 重イオンビームになるほど膜厚依存性は大きく、高い電流透過率を得るためには、出来る限り薄く、膜厚が安定であることが望ましい。このように build-up を防ぐことは、加速器の運転効率にも与える影響が大きい。
また、うすいストリッパー膜の破損の原因は、これまで、放射線損傷による機械的な強度の劣化と考えられてきた。
ところが、我々の長寿命炭素ストリッパー膜の開発と最近の膜厚特性の研究によって、約５µg/cm2 以下のストリッパー膜は、build-up によって照射前の膜厚の２～３倍になって、ついには破けることが見出された。このことから、我々はこの炭素 build-up によってビームによる放射線損傷に対して短寿命化を誘発する原因があるのではないかと推測した。
我々の系統的な研究の中で炭素ストリッパー膜へのbuild-up が、真空度、残留ガス成分、ビーム電流、強度や安定性等の諸パラメータの中でも特に膜の温度に非常に敏感に影響していることを見出した。膜の温度を制御することで、build-up 制御の臨界温度を見出し、高い再現性を持って確立できれば、長寿命化とともに高い透過電流のビームを長時間、安定に供給できることが期待できる。

The 14th Symposium on Accelerator Science and Technology, Tsukuba, Japan, November 2003

3実験方法

3-1. 実験装置

ザフォード前方散乱（ＲＦＳ）法によってマルチチャンネ
ルアナライザーで測定されたスペクトルの炭素散乱粒子の積分量（カウント数）を市販のアリゾナ社製の膜と比較、校正することで求めた。アリゾナ社製の膜は、非常に膜厚の均一性が取れており、信頼性の持てる膜であるため基準として用いた。

炭素ストリッパー膜の寿命、膜厚変化の測定実験は東京工業大学理学部のバンデグラーフ加速器（エネルギー３.
２MeV、電流２±０.５µA、ビームスポット３.５φ、Ne+イオン）を用いて行った。炭素ストリッパー膜は振り分けマ
3-4. 加熱装置
グネット０度コースに設置されている散乱槽（真空チャン炭素膜に対し、上流４５度と下流４５度に１ｋＷと２ｋバー）に取り付けられ、ビーム照射が行われる。散乱槽にＷの赤外線加熱装置が取り付けられている。この赤外線加は透過電流を測るファラデーカップ、照射中の膜厚の変化、熱装置は、真空外にある熱源〔赤外線ランプ〕から放射し及び膜厚中に含まれる軽元素成分を測定するために SSDた赤外線が真空内外を結ぶ透明石英製導入ロッド内部でが下流２２.５度方向に取り付けられている。また、ビーム全反射を繰り返しながら、先端より放射して真空中の膜を入射方向４５度には、真空中でストリッパー膜を加熱できる１kW と２kW の赤外線加熱装置が取り付けられている。 加熱するものである。真空中において非接触で試料のみが加熱ができ、２台あわせると～７５０℃の高温まで加熱が（図-１）可能である。
ビームは、後方に取り付けられたファラデーカップでビ膜の表面温度は、ビーム照射前に高感度セラミック付熱ーム電流量の状態を測定し、位置とスポット形は散乱槽内電対を膜の接触限界まで近付けることで測定した。に取り付けられている石英（コルツ）で確認しながら一様になるように調整した。

4結果

図-２に市販のアリゾナ社製炭素ストリッパー膜のビーム照射し、build-up 傾向を見た結果を示す。非加熱、４５０℃、５００℃、６００℃、７５０℃で加熱した４種類を表示している。サンプル数は非加熱が５サンプル、７５０℃は３サンプルの平均、４５０、５００、６００℃はそれぞれ１サンプルをプロットしている。このグラフより、
build-up の傾向は、加熱することにより build-up 量が若干少なくなることがわかる。その量は加熱なしのときに0.8µg/cm2 増加に対し、７５０℃加熱のときに 0.5µg/cm2 増加となり、変化量は少ない。また、寿命は加熱しないもので 25.4mC/cm2、加熱したもので 40.5mC/cm2 と非加熱のものに比べ約１.７倍となった。
図-３にレーザープラズマフォイルのビーム照射結果を示す。非加熱、７５０℃での加熱をそれぞれ５サンプルの測定を行い、平均値を示している。このグラフより、build-up量の傾向は、非加熱（破損時で4.6µg/cm2 上昇）と加熱有
図-１2り（破損時で 1.4µg/cm 上昇）を比較すると、加熱の方が約 30％少ないことがわかる。しかしながら、少ないながら3-2. 炭素ストリッパー膜の製作も build-up は起こっており、build-up は完全に制御されていない結果となった。また、寿命は、加熱しないもので平測定ストリッパー膜は我々の開発した”制御型 DC アー、加熱
均 124mC/cm2（最低 105mC/cm2、最高 152mC/cm2）
ク放電法（ＣＤＡＤ）”を用いて作製したクラスターフォイ
22（最低128mC/cm、最高したもので平均143mC/cm
ルを用いた。比較のために市販のアリゾナ社製フォイルと、2）と加熱により約1.1倍伸びた。
この結果から、
153mC/cm
うすい膜では世界で最も寿命が長いと言われているドイ加熱効果は見られなかった。
ツ・ミュンヘン工科大のレーザーアブレッション法で製作
図-４、表-１に我々の製作したクラスター膜のビーム照したレーザープラズマフォイルの３種類を使用した。今回射結果を示す。室温と１００℃から７００℃まで１００℃測 定で使 用し たスト リッパ ー膜 の膜厚 は３. ０±１ .０間隔で加熱した８種類を表示している。室温から順に６、µg/cm2 である。膜は１０mmφの穴を持つ SUS-304 のターゲ
６、４、７、６、５、６、６サンプル測定した、その平均ット枠に取り付けた。
値をプッロトしたものである。このグラフより、build-upの傾向は、加熱有りと無しでは、加熱することで増加の傾3-3. 寿命、膜厚変化測定きが少なくなっている。このことから、膜を加熱することストリッパー膜の寿命（mC/cm2）はファラデーカップかにより build-up を制御できることを示している。４００℃
ら測定される単位面積あたりのビーム透過電流の積算量から寿命が延び始め、build-up も少ないことから、この温と定義する。膜の破損の判断は、肉眼で確認して明らかに度より build-up の制御が始まることを示した。そして、６壊れた時、または、透過電流が半分以下に落ちた場合とし００℃からは、ほぼ完全に制御される結果となった。また、た。また、膜厚（µg/cm2）は、下流に備えた SSD によりラThe 14th Symposium on Accelerator Science and Technology, Tsukuba, Japan, November 2003

寿命は、加熱したものは、非加熱のもの比べ、約２倍延びることが確認された。
CDAD 法で製作したクラスターフォイルは、加熱により寿命が著しく延びることが確認された。この値は、常温時のアリゾナ社製のストリッパーフォイルに比べて、平均約１０倍である。一方、レーザープラズマフォイルは、加熱によりほとんど変化がない。これは、テストサンプル数が少ないので、断言は出来ないが、膜の結晶構造の違いによるものと思われる。

2Thickness ( µg/cm )10non-heating
450℃
500℃
600℃
750℃

862010203040502Lifetime (mC/cm )図-２ アリゾナフォイルの膜厚変化

Thickness (µg/cm 2)

10non-heating
750℃

86420050

100

1502

Lifetime (mC/cm )図-３ レーザープラズマフォイルの膜厚変化
non-heating
１００℃
２００℃
３００℃
４００℃
５００℃
６００℃
７００℃

102

86

平均

Build-up

膜厚に対する膜厚の増加量

build-up 量の寿命(µg/cm2)(µg/cm2)割合(%)(mC/cm2)

平均

非加熱

3.32

3.88

117

138.8

１００℃

3.11

2.09

67

143.6

２００℃

3.62

2.10

58

151.0

３００℃

3.29

0.99

30

149.0

４００℃

2.80

0.55

20

218.2

５００℃

3.32

1.00

30236.9６００℃

3.150.4213279.7

７００℃

2.580.68

26238.3

540Thickness ( µg/cm )表１ クラスターフォイルの温度による build-up と寿命の変化

成果、結論

Build-up 制御法の開発を目指した実験は、実験開始から２年間は build-up の制御を示す再現性の高いデータが得られなかった。しかし、加熱装置の性能以上の最大パワーで加熱したところビームの照射量と共に膜厚増加が見られない平坦に推移していく一つのデータが偶然得られた。この結果を基に、build-up の膜の加熱による制御が可能であることが確認され、様々な条件で測定が繰り返された。
我々は、より、温度を上げ、正確なデータを得るために赤外線の加熱軸が膜の中心になるようにアライメント調整を行った。これにより、最大７５０度までの加熱が可能となった。
その結果、炭素 build-up は約４００℃から抑制されはじめ、６００℃で build-up は完全に制御されることが高い再現性を持って確認できた。この実験から、驚くべきことに、クラスターフォイルでの寿命が build-up の制御によって、制御なしの膜に比べ約２倍を示した。これは、予想外の現象であった。この値は市販のアリゾナフォイルの１０倍以上に相当する。また、レーザープラズマフォイルの結果より、膜の製作法により build-up が寿命に与える影響が違うこともわかった。
今回の測定より１）build-up 制御の臨界温度（４００℃）を見い出した。２）完全に build-up を制御できる温度（６００℃）も見出した。この制御法を金のような重イオンビームのストリッパーフォイルに用いれば、高透過電流で長時間安定にビームを供給できる。
また、この結果は加速器分野のみならず、原子、原子核物性分野への下地や標的薄膜への応用が可能でその意義は大きい。

参考文献

4200501001502002502Lifetime (mC/cm )図-４ クラスターフォイルの膜厚変化300[1] 武田泰弘他、Proceedings of Meetings on Technical Study atKEK, KEK proceedings 2001-3[2] I. Sugai et al.、Besten 2001
[3] 菅井勲他、平成１１年度粒子線ガン治療加速器に関する共同研究報告書 放射線医学研究所[4] K.Shima, S.Ishii, T.Takahashi, I.Sugai, M.Oyaizu andT.Ishihara, Nucl. Instr. and Meth. B139(1998)451