立石科学技術振興財団

助成研究成果集(第27号) 2018

ウエアラブルデバイスを駆動する体温発電素子の開発
Development of human body thermoelercric generators toward wearable devices
2171028

研究代表者

九州大学

教授

湯浅裕

美れによって非磁性金属との界面にはアップスピ[研 究 の 目 的］

ンとダウンスピンの数が異なる状態，スピン蓄
世界の先陣を切って高齢化の進む日本では，積が生じ，非磁性金属へスピン流として流入すさりげない見守りや健康維持のためのウエアラる。金属内部では逆スピンホール効果によってブルデバイスの需要が高まっている。ところが，スピン流が電流へと変換され，熱起電力が得ら

寿命の十分長い電池は大きくて装着感が悪く，れる。このように，温度差に垂直方向に起電力小型な充電式とすると充電の手間が煩わしい，が得られるため，一様膜で発電できるメリットなど電源に対する満足度は高くない。体温を利を持つ。さらに，2 つの物理現象の組み合わせ用した温度差発電ができれば，ケアレスな電源から起電力が得られるため，従来ゼーベック効により駆動するウエアラブルデバイスを実現す果でトリレンマとされた熱伝導率・電気抵抗ることが出来る。デバイスの低消費電力化が進率・ゼーベック係数の両立に関し，2 つの材料む中，地産地消型のエナジーハーベストの実現に分担させて開発することが出来るというメが待たれる。

リットがある。しかしながら，図 2 に示すようスピンゼーベック効果を利用した温度差発電に，実情としてはスピンゼーベック効果に基づは一様膜で発電できるため，ウエアラブルで重く熱起電力は従来型ゼーベック効果に対して小要なフレキシブル化がしやすいだけでなく，面さく，大幅な起電力増加が必要とされる。

積に対するスケーリングが成り立つ。図 1 に，上述のメカニズムにおいて重要となるのが，スピンゼーベック効果に基づく熱起電力発生の非磁性金属におけるスピン流から電流への変換メカニズムを示す。まず，磁性酸化物に温度勾効率であるスピンホール角，および磁性酸化物配を印可すると温度差に応じてマグノンが発生する。これがスピンゼーベック効果である。こ図1

スピンゼーベック効果と逆スピンホール効果における熱起電力の発生機構。

図2― 1 ―

エナジーハーべスティングにおける代表技術とのベンチマーク。

立石科学技術振興財団

から非磁性金属へのスピン流注入効率に相当するスピンミキシングコンダクタンスである。本
研究では，起電力向上のキーパラメータであるスピンホール角とスピンミキシングコンダクタンスに着目し，材料探索から提案を行う。
[研究の内容，成果］(1) スピンホール角

図 3 試料の構造と測定系

スピン流は逆スピンホール効果によって電流に変換されるが，このときの変換効率をスピンホール角という。これが大きいほど得られる電流も大きくなる。そこで，スピンホール角の多いな非磁性金属を探索する。一般的に用いられる材料は Pt である。これは，スピンホール角はスピン軌道相互作用との相関があり，Pt はこれの大きい材料として知られているためである。その後，高スピンホール材料の探索が始まり，Ta や W が Pt よりも大きいスピンホール角を持つことが報告された。しかしながら，
Ta や W を磁性酸化物である YIG と組み合わせたスピンゼーベック効果においては，その起電力が Pt よりも小さい。我々はこの理由として，Ta や W が酸化されやすい金属であることに着目し，酸化物 YIG との界面で界面で Taや W が酸化されていまい，スピン流の注入が非効率となっていると考え，界面酸化を回避する方法として，Ta50W50 合金の利用を試みた。
これは，TaW 合金が単体の Ta や W より酸化図4されにくいというバルクに関する報告を拠り所

YIG/各種非磁性金属における熱起電力の磁場依存性。
(a) YIG/M 5 nm，(b) YIG/Ru 0.5 nm/M 4.5 nm(M=Pt, T, W, Ta50W50)。とした。図 3 は，試料の構成と測定系である。
試料は厚さ 1 mm (ミリメートル) の直方体

スピンゼーベック係数を示す。Pt 以外はスピYIG 基 板 に 各 種 非 磁 性 金 属 Pt, Ta, W,ンホール角の符号を反映して磁場に対する起電Ta50W50 をスパッタ法により 5 nm (ナノメー力の符号が反転する。注目の起電力は，TaWトル) 成膜した。

合金としても W と同程度で，大きく向上する直方体上下に温度勾配をペルチェ素子で挟みことはなかった。

込むことで印加し，短辺方向に磁場を挿引し，長辺方向に起電力を検出した。

そこで次の施策として，YIG と各種非磁性金属の界面へ Ru を 0.5 nm を挿入した。Ru は

図 4(a)に，非磁性金属を Pt, Ta, W, Ta50W50

Ta 等に比べて酸化されにくい金属で，さらにと変化したときの熱起電力の磁場依存性を示す。

スピンホール角が小さいので邪魔にならない。

― 2 ―Tateisi Science and Technology Foundation

図5YIG/各種非磁性金属におけるスピンゼーベック係数

こ の 結 果 を 図 4 (b) に 示 す。明 確 に YIG/Ru/

図6YIG/非磁性金属界面におけるスピンミキシングコン
ダクタンス向上の概念図

図 7

YIG/M/Pt (M= Cr，Ni80Fe20，Co90Fe10，Fe50
Co50，Fe) におけるスピンゼーベック係数の挿入
層 M 膜厚依存性

TaW 合金の起電力が大きくなった。
図 5 に，起電力の大きさを示すスピンゼーベック係数をまとめる。参照試料の YIG/Pt に対し，Ru 挿入をした W と TaW 合金でスピンゼーベック係数が増加した。さらに，Ru なし
では差のなかった W と TaW 合金であるが，Ru 挿入をすると TaW 合金のスピンゼーベック係数が明らかに大きくなった。両者の界面はYIG/Ru であり共通であることから，スピンゼーベック係数の差はバルク部分のスピンホール角に依るものと考えられる。すなわち，これまでスピンホール角が最大級と考えられてきたW を，TaW 合金が超えたことを意味する。
このように，スピンホール角の大きな材料として TaW 合金を見出した。

ため，磁気モーメント密度の高いことが期待されるためである。これの概念図を図 6 に示す。
ピンク色のハッチングが YIG の磁気モーメン(2) スピンミキシングコンダクタンス

ト密度，紫色のハッチングが一般的な金属強磁

次に，磁性酸化物から非磁性金属へのピン流性体の磁気モーメント密度である。

注入効率に相当するスピンミキシングコンダク

挿 入 す る 強 磁 性 金 属 に は，Cr，Ni80Fe20，タンスを向上するため，YIG/Pt 界面に様々なCo90Fe10，Fe50Co50，Fe と い う 典 型 的 な 遷磁性金属を挿入した。これは，界面における磁移金属磁性体を用いた。いずれもよく使われる

気モーメント密度が高いほど，スピンミキシン組成であり，磁気モーメントの大きさなど素性グコンダクタンスが大きいという理論予測ががよく知られている。図 7 に，YIG (1 mm)/Mあったためである。YIG は酸化物フェリ磁性(t nm)/Pt (5 nm) のスピンゼーベック係数を体であるため，磁気モーメントを持たない酸素

M 膜厚 t 依存性として示す。ピンク色と紫色

原子が多く，フェリ磁性は反対向きの磁気モーのハッチングはそれぞれ，図 6 の磁気モーメンメント配列であるため，磁気モーメント密度はト密度に対応する。強磁性層挿入により磁気大きくない。

モーメント密度が増加し，これに対応して期待

そこで，金属の強磁性体を挿入した。金属強通りにスピンゼーベック係数が増加することが磁性体は全原子が平行な磁気モーメントを持つ分かった。挿入膜厚 0.6 nm 以上でスピンゼー― 3 ―立石科学技術振興財団

ベック係数が減少に転じるのは，金属層全体の膜厚が大きくなることで電気抵抗が下がり，こ[成果の発表，論文等］(1)

H. Yuasa, F. Nakata, R. Nakamura and Y.

れによって電圧が下がるためである。逆に言う

Kurokawa : Spin Seebeck coefficient enhancementと，0.6 nm までの膜厚領域では，電気抵抗減

by using Ta50W50 alloy and YIG/Ru interface, J.

少による電圧低下の影響を，スピンミキシングコンダクタンス向上の影響が上回っていることを意味する。

Phys. D : Appl. Phys. 51 134002 (2018).
(2) 招待講演

H. Yuasa, “Enhancement of Spin

Mixing Conductance in Spin Seebeck Effect” 3rdJapan-Korea Spintronics Workshop 2017/12/18-20(KIST, Korea).
(3)[今後の研究の方向，課題］

招待講演

H. Yuasa, “Inserted layer effect on

Spin Mixing Conductance in Spin Seebeck Effect”
Reimei/GP-Spin/ICC-IMR International Workshop

本研究により，スピンホール角とスピンミキシングコンダクタンスがスピンゼーベック起電力向上のキーパラメータであることが導かれた。

“New Excitations in Spintronics” 2018/1/10-12(Tohoku Univ. Sendai).
(4)

招待講演

H. Yuasa, “Spintronic phenomena

and devices 〜past, current and future〜”, Joint

今回は電圧である起電力の増加を調べたが，実workshop btw SKKU and Kyushu University

際の発電素子としては電気抵抗を含めた電力が“Emerging materials and devices”, 2018/1/15

重要な性能となる。たとえば今回見出した高ス
ピンホール角の TaW 合金は電気抵抗率が高く，この点で従来の Pt に対して不利となる。今後は，総合的な性能を広く俯瞰しつつ，キーパラメータの向上を進める必要がある。

― 4 ―(Kyushu Univ. Fukuoka).
(5)

招待講演 湯浅裕美，“スピンゼーベック効果における界面・材料の役割”平成 30 年電気学会全国大会

シンポジウム 新規スピンデバイスに向けた

光・熱・磁 気 間 相 互 作 用 の 基 礎 と 応 用，2018/3/14-16 (九州大学，福岡)