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ニュースレター第 20 号 20-26 2007 年

研究ノート

二酸化炭素炭層固定の際の 222Rn・220 Rn 娘元素の測定による二酸化炭素漏洩のモニタリング方法
西村進*・桂郁雄*・藤田眞仁**・西田潤一***・小牧博信**・名子雅夫**

A monitoring method of CO2 leakage
by measurements of the daughter elements of 222Rn and 220 Rn
during the CO2 sequestration in coal seams
Susumu Nishimura*, Ikuo Katsura*, Masato Fujita**, Junichi Nishida***,Hironobu Komaki** and Masao Nako***

NPO シンクタンク京都自然史研究所，NPO Kyoto Institute of Natural History**（株）環境総合テクノス，The General Environmental Technos Co., Ltd.

*** 大谷大学，Otani University

キーワード：二酸化炭素炭層圧入，ラドンによる漏洩モニタリング，全γ線測定，γ線スペクトル測定

は じめ に素の固定量を正しく把握するため，炭層での二酸「二酸化炭素炭層固定化」は国家プロジェクト

化炭素とメタンとの置換メカニズムの解明，炭層として，（株）関西総合環境センターが受注し，平への二酸化炭素最適固定化条件の検討および二酸成 14 年度から予備実験が開始された．NPO シン化炭素の炭層内挙動に関するシミュレーションがクタンク京都自然史研究所はモニタリングを担当実施された．現場実験は実施場所検討の上，申請することとなった．平成 14 年度はモニタリング手許可がなされた．実施場所は夕張市南大夕張川南法の検討をはじめ，平成 15 年度から南大夕張川南地区と決定され，我々はモニタリングに関する計地区の未開発の三菱マテリアルの鉱区でなされる画案の作成をした（（株）関西総合環境センター，こととなり，安全のためのモニタリング，いわゆ2003）．

る「漏洩モニタリング」がなされることとなった．

平成 15 年度は基礎研究の継続と予備実験が夕張

モニタリングには「漏洩モニタリング」と二酸市南大夕張川南地区でなされ，圧入井の掘削・検化炭素の炭層での挙動を調べる「挙動モニタリン層，種々の試験がなされた．漏洩モニタリングのグ」がある．後者は（財）地球環境産業技術研究

項目，場所を決め，観測を始めた．タンクローリ機構（2005）の新潟県長岡市岩野原基地におけるから直接 CO2 圧入も試みられた（（株）環境総合テ

CO2 地下圧入実験での弾性波トモグラフィの報告

クノス，2004）．

があるが，経費が多くかかることと，また経験が平成 16 年度は基礎研究が進められる一方，観測少ないため国内外であまりなされていなかったが，井の掘削がなされて，11 月に入って本格的な圧入今回のこの実験で提案できる予定である．

試験が実施された．また，モニタリングは本格的に測定態勢に入った．平成 17 年度は長期にわたり

CO 2 圧入予 備 実 験 の実 施 内 容

圧入・生産試験がなされた（（株）環境総合テクノ

平成 14 年度は基礎研究（実験室内での研究）とス，2005；2006）．

現場予備実験とに区分され，基礎研究は二酸化炭

20漏 洩モ ニ タ リ ン グ
漏洩モニタリングの項目としては，事前調査として漏洩しやすい場所を限定し，測定方法を決める必要がある．漏洩しやすい場所は今までに近辺で掘られた探鉱ボーリング地点，今回の圧入井周辺，近くの断層沿いのほか，湧水箇所，さらに可能性は少ないが岩盤の空隙からと考えられる．石炭の探鉱地質調査，探鉱ボーリングの解析からの断層の推定場所を参考にして，断層の露頭を地表地質・湧水調査ならびにγ線放射能探査で決めた（（株）環境総合テクノス，2004）．

モ ニタ リ ン グ 項 目①

一等水準測量：「漏洩」した場合，微地形に変化が表れるので，断層，圧入井付近での 16 定
図１．断層沿いでの自然放射能の模式図

点の一等水準測量を定期的に実施している．
②③④⑤⑥

傾斜計による観測：基準傾斜計（建築物の傾斜を観測する傾斜計）を２台，高精度傾斜計

放射能測定によるガス漏洩のモニタリング（ナノラジアンの観測ができる傾斜計）を６原理：台導入した．基準傾斜計の観測深度は地表直図１に示すように，断層を通り下部から地下水下，高精度傾斜計は 13ｍ深度に４台，50ｍ深に運ばれてウラン系列の 226Ra が上昇してくるが，度に２台導入した．なお，平成 17 年度に 50途中で粘土に捕捉される．捕捉されると Ra は地表ｍ深度に１箇所追加，13ｍ深度の１箇所で傾の断層に出てこないで娘元素の 222Rn が地表の断斜計の設置場所を変更した．

層に出てくる．また，222Rn（半減期 3.824 日）とCO2，CH4 濃度の定点・定期測定：圧入井およトリウム系列の 220Rn（半減期 55.6 秒）は自然状

び断層付近の定点５箇所，圧入井近傍４箇所，態では第０族の気体であり，原子半径が大きいが圧入井から南へ７箇所，観測井近傍１箇所に化合物を作らないので下部から上昇してくる．とおいて実施した．なお圧入井近辺５箇所を重くに地震で揺さぶられたときには歪を受けて平常点的に観測するようにした．なお，平成 18 年

より多く出てくる（図２に人工地震のときの観測度に圧入井に接して２箇所を追加した．

を示す）．また，地層・岩石には通常ウランが 0.4-4

CO2，CH4，O2 の連続測定：冬期は発電機が使ppm，トリウムが 1-16 ppm 含まれるので，その壊えないので，発電機の使える間，連続観測を変元素の 222Rn と 220Rn が地層・岩石中に含まれる圧入井近傍の３箇所で実施している．

がこれは一般に移動しにくい．断層の下部からこ湧水の観測：圧入井周辺及び断層周辺５箇所

れらの 222Rn，220Rn が他のガスの湧出圧を受けるにおいて，湧水の量・水質，含有ガス分析をとまず上昇する．とくに深い部分で急にガス圧が実施している．

上がると，半減期の短い 220Rn が比較的多く観測さγ線ス ペク トル 測定 ：定点 ５箇 所に おい てれる．222Rn や 220Rn はα壊変する．α放射能の測

222

Rn，220Rn の娘元素 214Bi，208 Tl 及び環境を定は非常に難しいが，222Rn，220Rn の壊変元素の半示すものとして 40K を定期的に測定している．

減期は全般に短く，固体である．そのうち 214Bi，
208

本報告ではγ線でのモニタリングを取り上げる

Tl のγ線は観測しやすいので 222Rn，220Rn の代わりに観測して，222Rn，220Rn の変化を見ることがことにする．

21

図２．人工地震時の地中空気のand Katsura, 1990）

222

Rn の測定（Nishimura
図３．CO2 圧入予備実験場所および周辺地域（第 4 図参照）での放射能探査測線・測点図ならびに放射能探査の結果推定された断層できる（Nishimura and Katsura, 1990）．このことを利用して圧入した CO2 の「漏洩モニタリング」回の平均値を測定値とする（放射能計数はポアソをしようとするものである．

ン分布であるのでこの様な方法でできるだけ正規分布に近づける）．

測定方法：

今回は断層位置の観測を行い，断層露頭位置をγ線放射能の測定には，NaI シンチレーションサ探査した（図３）．また，圧入井の近辺で CO2 圧入ーベイで全γ線放射能測定をする方法と NaI や時の漏洩があるか測定した例（平成 18 年 4 月 18

Ge(Li)，pureGe の検出部を使い，γ線の特性エネ

日から 22 日の測定）を図４，５に示す．この結果，ルギーの計数をするシンチレーションスペクトロ

圧入開始時の漏洩は認められなかった．

メータを用いる方法がある．前者は計数率が大きいので，測定が簡便であるが，核種の計数はでき

NaI シンチレーション・スペクトロメータの観測：ない．後者のうち NaI は大きい結晶があるので（通NaI（３インチ）シンチレーション・スペクトロ

常３インチの結晶であるが，時には５インチの結メータでγ線エネルギーとチャンネル位置の関係晶がある）測定時間は比較的短く，冷却しなくてを調べると図６のように非常に良い相関性を持つ．

すむが，光電ピークの幅が広いので解析誤差が大そこで，214Bi の 0.61, 1.76, 2.20 MeV，208 Tl のきい．Ge(Li)，pureGe は液体窒素で冷却しなけれ

2.6145 MeV 他に安定した 40K の 1.4607 MeV を測ばならないのと計数率が小さいので，測定時間も定するように関心領域（ROI）を設定した（図７）．

長く必要であるが，解析誤差は少ない．このこと

測点を図８に示し，今迄の測定結果の 214Bi（peakから，断層調査などでは，普通 NaI が用いられる．

2.2041 MeV）と 208 Tl（peak 2.6145 MeV）を図9~12 に示す．
214

断層調査ならびに漏洩モニタリングの１例：

Bi の 0.61 MeV のデータはバックグラウンド

断層調査には，NaI シンチレーションサーベイをの変動を大きく受けているので，1.76, 2.20 MeV多く使う．我々は多くの経験から，５秒ごとに計の ROI の計数値を変化の観測に用いている．気象数率を 12 回読み取り，最大値と最小値を省き 10積雪の影響を除くと，この実験による圧入 CO2 の22図４．圧入井周辺での CO2 圧入時の全γ放射能測点

図５．圧入井周辺の CO2 圧入時の全γ線放射能変化（2006 年 4 月 18 日〜22 日）

漏洩はこの方法では観測されていない．

「漏洩モニタリング」は非常に効率的で，連続観測も可能であることがわかったので，実証試験のま とめ「モニタリング」計画の設計が可能となった．

「二酸化炭素炭層固定化技術開発・モニタリン

謝辞

グ技術の検討」では，γ放射能測定で漏洩しやすい断層位置の決定ができた．そのため効率的に観伊藤久敏・角井朝昭両博士の査読により本稿は測の定点を置くことができた．今回の一連の CO2改善された．記してお礼申し上げます．

圧入実験時のこの方法によるモニタリングでは漏文献

洩は観測されていない．
γ線シンチレーション・スペクトロメータでの地球環境産業技術研究機構，2005，平成 16 年度二酸化23炭素固定化・有効利用技術等対策事業「二酸化炭素地中貯留技術研究開発」成果報告書．
関西総合環境センター，2003，平成 14 年度二酸化炭素固定化・有効利用技術等対策事業「二酸化炭素炭層固定化技術開発」成果報告書．
環境総合テクノス，2004，平成 15 年度二酸化炭素固定化・有効利用技術等対策事業「二酸化炭素炭層固定化技術開発」成果報告書．
図６．各放射性元素のピーク位置とチャンネルの関係

環境総合テクノス，2005，平成 16 年度二酸化炭素固定化・有効利用技術等対策事業「二酸化炭素炭層固定化技術開発」成果報告書．
環境総合テクノス，2006，平成 17 年度二酸化炭素固定化・有効利用技術等対策事業「二酸化炭素炭層固定化技術開発」成果報告書．
Nishimura, S. and Katsura, I., 1990, Radon in Soil
Gas: Applications in Exploration and Earthquake
Prediction. In: Geochemistry of Gaseous Elements and Compounds (eds. Durrance, et al.),497-533, Theophrastus, S.A., Greece.

図７．全γ線スペクトルの測定地点の平均スペクトルと解析のために設定した関心領域（ROI）

図８．γ線スペクトルの測定地点位置24図９．各測点の 2005 年の

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図１０．各測点の 2006 年のBi（peak 2.2041 MeV）の測定結果

214

Bi（peak 2.2041 MeV）の測定結果

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図１１．各測点の 2005 年の208

図１２．各測点の 2006 年の208

Tl（peak 2.6145 MeV）の測定結果

Tl（peak 2.6145 MeV）の測定結果

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