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186

185

187

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 九州大学未来化学創造センター年報  < .	
  	 	
 Cw²ðÆHÑì8,EqF4yÄH¯17'E#	
 Annual Reportof Center for Future Chemisry$Čáídah¨kÈð!	
  HË'4ágiQi<ÐÕ%	
 Kyushu University	  øÚÍ§ÛágiQi¾ý H|ós91"»×w9<t§uąÜs

2010 年度  ¹RXiORs;¡2EòágiQi¾Èðídah¨k;BD"§~ýHÍÊ034#

EĄágiQi¾ý	  ÷p;)'7§~  ¹JhURXiORs;¡2<Ć}ÇÍÊ;x@7£{14ćČÅĈ#?4"ÁØ

丸山研究室 ;).EôÏsZfR<R`OXf¦<ª●２０１０年度研究成果・活動報告¤½917"s[iX|ó½;BEwmÎî½<¯

今坂研の図２
今坂研の図２
今坂研の図２
今坂研の図２
今坂研の図２
今坂研の図２
今坂研の図２Rs <ÍÊH®x;È14#j«"õdah 今坂研の図２
今坂研の図２
バイオテクノロジー部門丸山研究室では、2010 年度カチオン性くし型共重合体による膜融合ペプ

チドのシャペロニング及び 2) 水溶液中で UCST 挙動を示すポリアリルアミン誘導体に関する研究Ë¢Hê14#0C;"/<«;BE§~RXiOを行った。下記にそれぞれの研究の概要を既述した。

1) インフルエンザヘマグルチニンのN末端部分の配列を模倣した酸性ペプチド E5 は、酸性条件においてグルタミン酸側鎖間の静電反発が緩和され a-へリックス構造をとり、エンドソーム膜をs<ÍÊ;

破壊する性質が誘起される。我々はカチオン性くし型共重合体がE5 の水溶性を保持させつつ、グ·<«½HúË1"	  <­ÿ;
ルタミン酸側鎖間の静電反発を抑制し、より安定なヘリックス構造を誘起できるのではないかと考えた。本研究では、カチオン性くし型共重合体が E5 の二次構造と膜融合活性に与える影響を調べた。
Î2EH¯2EÁØôÏZfRsHÍÊ
%?	
  "5941-	 2)生理的条件下において低温相溶臨界温度(LCST)を有する高分子は数多く報告されており、バイ
オテクノロジーや医療材料の分野で利用されている。しかし、生理的条件下において高温相溶臨界03"°½<¯Ë¢HÒ14#	
 
	
  	
  	
  	
  	
  	
 我々は水素結合性の官能基であ
	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
 
温度を示す高分子(UCST 型高分子)は、ほとんど報告されていない。
るウレイド基をポリアリルアミン(PAA)に導入したポリアリルウレア共重合体が、生理的条件下に$Ć¢àNc\deiăº¿~½<þÍ;Ā2EÐÕ%
おいて UCST 型挙動を示したことを見出した（図１）。

+IÙß;).EzÞ¢ÍÈ<è<>968&EzÞ¢ThZOñćĈH"Ureido polymer
10 mM HEPES-NaOH (pH 7.5) containing blue dye
150 mM NaClgiQi|óäs¶vĊNc\deiăº¿~Kb
Heating
丸山研の図１NaCl

丸山研の図１
丸山研の図１YJVSK;BDÂ2E«½HþÍ14#
ÙßÃé
丸山研の図１
丸山研の図１
丸山研の図１
丸山研の図１
丸山研の図１
丸山研の図１À9äs¸ï14¥  ¥oH¡03"ùĂ<¸
丸山研の図１
Ureido group

図１

10 ˚C

10 ˚C

Cooling

生理的条件下におけるウレイド化ポリアリルアミンの UCST 挙動ï ¥ o ć Ĉ 9 Ê £ 1 4 ¥  ĉ ¸ ï ¥ o < ç  oćĈHNc\deiăº¿~;BDwĂ14ćčÅĈ#/<«½;BD"x@7P^  g_f< Hü2E/9+à;:54#

Vol.6

2011 年 11 月

Fluorescence Intensity/ Arb. Units

0 mM NaCl

50 ˚C

0.07
0.06

Ab-Ag

0.05

Internal
Standard

0.04
0.03
Ab

0.02
0.01
0

0

2

4

6

8

10

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  ,   ,    7#:	 Time/ min

ご挨拶
来化学創
創造センタ
ターが始動
動しました
未来化学創造センター長
後藤 宏
雅宏
未来
来化学創造センター長
長 後藤雅宏ーは、九州州大学総長ののリーダーシシップの下でで重点的に推推進する新たな戦略的的
新たな未来化学創造センターが始動しました
して、またた 21 世紀Ｃ ＯＥプログラム「分子情情報科学の機機能イノベーション」

未来化学創造セン
ターは、九州大学総長のリーダーシップの下で重点的に推進する新たな戦略
けるためのの基盤研究と
と技術開発
を集中的に
推進するこ
として、平成成とを目的と的研究教育拠点の一つとして、また 21 世紀ＣＯＥプログラム「分子情報科学の機能イノベーション」

セ
センターですす。
「環境調
調和型の未来来科学技術」」や「循環型
型の未来産業」を創出の成果を産業に結びつけるための基盤研究と技術開発を集中的に推進することを目的として、平成みられてききたような旧
旧来型の化学
学技術の改良良ではなく 、循環型の再生産シス
17
年 4 月に発足したセン
ターです。
「環境調和型の未来科学技術」や「循環型の未来産業」をきたような旧来型の化学技術の改良ではな
く、循環型の再生産
いる生態創出するには、これまで試みられて（生命）系をを範とする環環境に負荷をを与えない化
化学技術の
可
創成が不可
システムを自発的に行っている生態（生命）系を範とする環境に負荷を与えない化学技術の創成

ーは、ナノテテクノロジー
ーやバイオテテクノロジー
ーをキーワードとする本センターが不可欠です。そのために、本センターは、ナノテクノロジーやバイオテクノロジーをキーワードとす

られた新物
物質・新技術
術をいち早くく実用化・産産業化へと結
結びつけるためのトラる基礎研究の推進と、得られた新物質・新技術をいち早く実用化・産業化へと結びつけるためのトラに推進して参ンスレーショナル研究を重点的に推進して参
りました。
を重点的に
参りました。
。
本センターは、東アジアや福岡の様々な研究組織等との連携により、産学連携の推進、新産業

ジアや福岡
岡の様々な研研究組織等ととの連携により、産学連連携の推進、新産業のの創出、そして、そのための人材育成など社会貢献を積極的に進める未来型研究センターとしてめの人材育育成など社会
会貢献を積極る未来型研究究センターとしてそのその地位を確立しつつあります。 極的に進めるます。

平成 20 年度からは、
未来化学創造センターの「教育」、「研究」、「産学連携」の 3 要素の中の「産学連携」部分を、伊都キャンパス隣接地に建設された福岡市産学連携交流センターに移し、その活動をさらに積極的に推進しているところです。センターの設置より５年が経過し、第一期では様々、未来化学
創造センタ ーの「教育
育」、
「研究」
、
「産学連携
携」の 3 要素素の中の「産産な研究成果が得られました。特に、当センターの特徴であるトランスレーショナルな研究が実を結びキャンパス
ス隣接地に建建設された福福岡市産学連連携交流セ ンターに移し、その活活つつあり、未来化学創造センターで研究された様々な商品が今世の中に出ようとしています。

進しているるところですす。センター
ーの設置より５年が経過過し、第一期では様々
このような状況下、本セン
ターを「融合」と「連携」による持続的未来化学創成研究拠点としてさらに発展させ、循環型社会の構築に貢献できるようなセンターにするために、第二期では従来した。特にに、当センタターの特徴でであるトランンスレーシ ョナルな研究が実を結
結の重点テーマに加えてさらに「未来情報」、「光デバイス」、「ナノバイオテクノロジー」をキーワード

創造センタ
ターで研究さされた様々な
な商品が今世の中に出 ようとしてています。
とした基礎研究６部門へ拡充しました。化学産業界からも、本センターの第一期５年間の活動成果が高く評価されており、本センターのさらなる発展が期待されているところです。人員を拡張して益々本センター
ーを「融合」」と「連携」」による持続続的未来化学
学創成研究拠点として充実した第二期「未来化学創造センター」のご支援を今後ともなにとぞよろしくお願い申し上げます。

型社会の構構築に貢献でできるような
なセンターににするため に、第二期では従来の
－1－

らに「未来
来情報」、
「光
光デバイス」」、「ナノバイ
イオテクノ ロジー」をキーワード
ド目次

1. 研究教育組織・センター教職員一覧 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 3
2. センター組織図と活動内容 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 5
3. 研究活動報告

グリーンケミストリー部門 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 10
小江研・久枝研

未来環境・エネルギー化学部門 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 20
石原研・北條研

光機能デバイス部門 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 32
安達研・今坂研・今任研

光機能材料部門 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 49
山田研・田中研

バイオテクノロジー部門 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 58
神谷研・後藤研・片山研・丸山研・木戸秋研

トランスリレーショナルリサーチ部門 ・・・・・・・・・・・・・・・・ 76
小川研

－2－

1. 研究教育組織・センター教職員一覧－3－

未来化学創造センター構成メンバーと連絡先
部門名
センター長

氏名

職

連絡先等

後藤

雅宏

教授

m-goto ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

小江

誠司

教授

ogotcm ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

中井

英隆

准教授

nakai ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

久枝

良雄

教授

yhisatcm ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

阿部

正明

准教授

mabe ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

石原

達己

教授

ishihara ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

伊田進太郎

准教授

s-ida ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

北條

純一

教授

jhojo ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

榎本

尚也

准教授

enomoto ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

田中

優実

准教授

yutanaka ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

光機能デバイス部門

安達千波矢

教授

adachi ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

今坂藤太郎

教授

imasaka ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

金田

隆

准教授

kaneta ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

今任

稔彦

教授

imato ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

中野

幸二

准教授

nakano ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

山田

淳

教授

yamada ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

米村

弘明

准教授

yonemura ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

田中

敬二

教授

k-tanaka ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化機能）

松野

寿生

准教授

h-matsuno ＠ cstf.kyushu-u.ac.jp

バイオテクノロジー部門

神谷

典穂

教授

nori_kamiya ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

後藤

雅宏

教授

m-goto ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

片山

佳樹

教授

ykatatcm ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

兼任（応化分子）

新留

琢郎

准教授

niidome.takuro.655 ＠ m.kyushu-u.ac.jp

兼任（先導研）丸山厚教授

maruyama ＠ ms.ifoc.kyushu-u.ac.jp

兼任（先導研）

木戸秋

悟

教授

kidoaki ＠ ms.ifoc.kyushu-u.ac.jp

トランスレーショナルリサーチ部門

小川

雅司

教授

ogawa ＠ mail.cstm.kyushu-u.ac.jp

グリーンケミストリー部門

未来環境・エネルギー化学部門

光機能材料部門－4－

2. センター組織図と活動内容－5－

研究部門構成
本センターは、分子情報化学と光機能化学を基盤に、ナノテク・バイオ・環境・エネルギー分野への貢献を目指します。
本センターでは、５つの基礎専門部門と産業化を目指すトランスレーショナルリサーチ部門を併設することで、焦点を絞った産学連携を可能にします。
また、九州大学中央分析センターやナノテク支援センターとの連携により、最先端装置・設備を有効活用することで、機能的に研究開発を展開します。
部門名

研究分野

研究キーワード

水中有機金属化学、水中錯体化学、
水中触媒化学、生体機能関連化学、
バイオインスパイアード触媒、有機電気
化学、光機能有機金属化学、光機能
錯体化学、錯体化学、金属クラスター
化学

グリーンケミストリー、水、水中水素分子の活性化、水素貯蔵、水中窒素固定、水中炭酸固定、水中炭素一炭素結合生成、水和反応、水の完全分解、環境適合型分子変換反応、光分子変換、分子認識と超分子化学、クロミッ
ク材料、多電子移動触媒

未来環境・エネルギー化学部門

無機材料化学、触媒化学、固体電気
化学、無機合成化学、セラミックス、
光電気化学、無機材料プロセス、ソノ
ケミストリー、電気化学、固体化学

燃料電池、新型電池、エネルギー貯蔵
材料、機能性無機材料、自動車材料、環境調和型循環社会

光機能デバイス部門

有機光エレクトロニクス、有機半導体
デバイス物性、有機光物理化学、レー
ザー工学、応用分析化学、分析化学、
マイクロ流体デバイス分析、電気化学、
ナノバイオテクノロジー

光機能材料、有機半導体、フォトニク
ス材料・デバイス、有機ＥＬ、有機ＦＥＴ、
有機太陽電池、有機レーザー、有機メ
モリー、有機トランジスター、環境計測、
ＳＰＲ計測デバイス

光機能材料部門

応用光化学、機能物質化学、高分子
材料、表面・界面工学、光化学、ス
ピン化学、磁気科学、材料化学、バイオ高分子、コロイド科学

プラズモンナノ材料、光変換材料、光スイッチ、光機能材料、光機能高分子
材料、表面・界面選択分光、ナノキャ
ラクタリゼーション

生体触媒工学、生体分子工学、生物
反応工学、バイオテクノロジー、高分
子化学、分析化学、医用工学、生物
物理化学、バイオマテリアル、DDS、
ソフト材料工学

酵素、抗体、バイオコンジュゲート、タンパク質工学、分子イメージング、製剤開発、遺伝子治療、ナノメディシン、
SNPs、Omics、バイオチップ、ナノバ
イオ材料、ナノファイバー、ゲル材料、
バイオプロセス

グリーンケミストリー部門

バイオテクノロジー部門

トランスレーショナルリサーチ部門

新物質・新技術の実用化・産業化・新産業創出、産学官連携、包括連携、共同研究推進、人材育成－6－

各部門の研究・活動内容
グリーンケミストリー部門
・第一に、自然・生体の物質・エネルギー変換（光合成・ヒドロゲナーゼ・ビタミン B12）の反応メカニズムを真に解読・理解します。
・第二に、自然・生体を範とした（バイオミメティック・バイオインスパイアード）新触媒・新材料を実験室レベルで構築します。
・第三に、構築した触媒・材料（プロトタイプ・モデル）が実際の工業に応用できるか産学官連携により検証します。
・最終的に、新技術を基盤とする新産業を開花させることを目指します。
未来環境・エネルギー化学部門
・「持続可能なエネルギー循環社会を実現する未来型の学問分野・化学技術・産業の創生」を目指します。
・ナノテクノロジーに基づいた革新的な機能性材料創製技術や新材料・システムを実用化するために、企業と大学間で密接なコミュニケーションを図り、実用化・産業化研究に適した研究教育推進体制を構築します。
・最先端の研究成果を実用化・産業化するべき企業と大学の共同研究体制がそれぞれの価値観に依存した「実用化・産業化の死の谷」を克服します。
光機能デバイス部門
・当部門では、
ⅰ有機半導体の材料設計・合成、デバイス化、光電子物性解析まで有機光エレクトロニクス全般に関する研究
ⅱ高性能レーザー技術と環境汚染物質の新規分析手法の研究
ⅲマイクロ流体デバイス・分析チップ、及びナノバイオセンシング素子の研究を行います。
・有機 EL、有機トランジスター、有機太陽電池、有機半導体レーザー、有機メモリーデバイスの材料合成、基礎物理、
デバイス物理の解明に取り組んでいます。国際的な共同研究を推進し、有機半導体デバイスの世界的な研究拠点の形成を目指しています。
・高感度・高選択的分析の基礎となるレーザー技術と環境汚染物質の新規分析手法の研究、並びに本部門発のベンチャー企業活動を通じて、地域の企業と連携し、新規最先端分析技術の実用化と、地域・社会への貢献を目指します。
・有機 EL を組み込んだマイクロ流体デバイス、環境計測・医療診断バイオセンサ、DNA の１分子計測、及び低分子伝達物質のバイオイメージングなどの研究を通じて、環境・ナノバイオ分析化学の研究拠点を目指します。
光機能材料部門・プラズモニックナノ粒子、有機・無機化合物から成る新奇な有機太陽電池の開発、スピンと磁場を活用した光合成の基本的理解と高効率光エネルギー変換系の構築に取り組んでいます。
・表面および界面における凝集状態とダイナミクスの解析に基づき、光機能高分子材料の設計・創製を展開します。
・内外の企業との共同研究を推進し、九州における有機高分子材料研究の開発拠点を形成すると共に、プラズモ
ンナノ材料や新規太陽電池の開発を中心とする新産業創成を推進します。

－7－

バイオテクノロジー部門
・生命を形づくる生体分子の多彩な機能をベースにした新しいバイオ分子・バイオマテリアルを創製します。
・生体分子と合成分子の融合により新たな機能を有する分子を設計・調製し、ナノバイオ・ナノメディシン分野を牽引する技術開発を行います。
・持続可能な社会の構築に貢献するグリーンバイオテクノロジーの革新に資する研究開発を行います。
・国内外のバイオ関連企業・バイオ研究開発部署との共同研究を推進し、九州におけるナノバイオ研究開発拠点を形成します。
トランスレーショナルリサーチ部門
・大型プロジェクトの成果を市場ニーズ、企業ニーズとマッチさせるための企業包括連携や共同研究連携のシステムを新たに構築します。
・先端研究開発型優良企業等から客員教員を迎え、中長期的な共同研究を行い、組織型（包括）連携共同研
究を促進します。企業と大学の研究者間での一体感を育成し、実用化のための研究課題の設定、開発研究の
効率化、円滑化を推進します。
・福岡北部地域の自治体組織との連携により、産学連携の強化、新産業の創出の促進やそのための企業マインドを理解する人材の育成などにより社会貢献を積極的に推進します。福岡市および福岡県との連携により、福岡市
周辺および九州の産業活性化や新産業創成を図ります。

－8－

3. 研究活動報告－9－

グリーンケミストリー部門

小江研究室
久枝研究室

－ 10 －

小
小江研究室
室
小江研究室
文（Papers）
I 学術論文
A pH-Stable
Rutheniumm(II)-based Sensing
Systeem for Dissolved Dinitrog
gen
度研究成果・
活動報告●２e０１０年度
Tetsuuro KIZAKI, Takeru ABE
E, Takahiro M
MATSUMOT
TO, Seiji OG
GO
Chem
m.
Lett., Vol.3
39, pp128-12
29, 2010 るエネルギ
21
1世紀の最重
重要課題のの一つである
ギー問題を解解決するたためには、「生[Edit
tor's Choice]]
命のの機能原理をを解明」、「生命機能能を抽出・応用」、「生命機能能を凌駕するるエ

ネル
ルギー変換技技術を開発発」することとが必要不不可欠である
る。本研究究の基本的な
な構
Suit換する酵素
able Organor
ruthenium Complex
table as a Bid
dentate Build
ding Blockナーゼ」を範An Acid-Sta
想はは、水素をププロトンと電子に変換素である「ヒ
ヒドロゲナ
範と
Chun
nbai
ZHENG,
G,
Daisuke IN
NOKI, Takahi設計・合成
iro MATSUM
MOTO, Seijiして、水素
i OGO
し、
「水素活性
性化アクア
ア触媒」を設成する。そし素活性化アククア
Chem
m. Lett., Vol.3
39, pp130-13
31, 2010 常圧エネル
媒を利用したた水素駆動
動型常温・常ルギー変換技技術を開発
発することでであ触媒る。2010年度は
は、燃料電
電池の電極ととして「金金属錯体」をを用いるこことにより、、白
N2 Sensing byy pH-depend
dent Ru Com
mplexes
Dissolved
単体や白金合合金に代わわる安価で触触媒能力のの制御が容易易にできるる「水素活性性化
金単Tetsu
uro KIZAKI,た分子燃料
Takahiro MA
ATSUMOTO
O, Seiji OGO
O
触媒媒を利用した料電池」の開開発を行っった（下図参参照）。
Daltoon Trans., Vol.39, pp1339
9-1344, 20100
The Useful Properties of H2O as a LigandLof a H
Hydrogenasess Mimic
G, Kyoungmok KIM, Takaahiro MATSU
UMOTO, Seeiji OGO
Chunnbai ZHENG,
Daltoon Trans., pp22218-2225, 2010
2
H
[NiFe]hydroogenase and NiRu Model Catalysts
Concerto Catalysis — Harmonising
A, Kyoshiro NONAKA,
N
ATSUMOTO
O, Bunsho K URE, Ki-Seok YOON,,
Takahiro MA
Koji ICHIKAWA
HI, Tatsuhikoo YAGI, Seijii OGO
Yoshiiki HIGUCH
Daltoon Trans., Vol.39, pp2993
3-2994, 20100
Coveer

図

分子燃料電池m(III) Porphyyrin
A Water-solluble Iridium
Hironnobu KANEM
MITSU, Ryoosuke HARA
ADA, Seiji OGO
O－ 11 －

I 学術
術論文（Paapers）
H-Stable Ruthhenium(II)-based Sensingg System forr Dissolved Dinitrogen
D
A pH
Tetsuro KIZ
ZAKI, Takerru ABE, Takaahiro MATSU
UMOTO, Seeiji OGO
Chem. Lettt., Vol.39, pp128-129, 20 10[Editor's Choice]C
An A
Acid-Stable OrganoruthenOnium Compleex Suitable asa a Bidentatee Building B
Block
Chunbai ZH
HENG, Daisuke INOKI, Takahiro MA
ATSUMOTO
O, Seiji OGO
O
Chem. Lettt., Vol.39, pp130-131, 20 10
dependent R
Ru Complexees
Dissoolved N2 Sennsing by pH-d
Tetsuro KIZ
ZAKI, Takahhiro MATSU
UMOTO, Seijji OGO
Dalton Tranns., Vol.39, pp1339-1344
p
4, 2010
Useful Propeerties of H2O as a Ligandd of a Hydrog
genases Mim
mic
The U
TO, Seiji OG
Chunbai ZH
HENG, Kyou
ungmok KIM
M, Takahiro MATSUMO
M
GO
Dalton Tranns., pp2218-2
2225, 2010
Conccerto Catalyssis — Harmo
onising [NiFee]hydrogenasse and NiRu Model Cataalysts
Koji ICHIIKAWA, Ky
yoshiro NON
NAKA, Takkahiro MAT
TSUMOTO, Bunsho KURE,
Ki-Seok YO
OON, Yoshik
ki HIGUCHII, Tatsuhiko YAGI, Seiji OGO
Dalton Tranns., Vol.39, pp2993-2994
p4, 2010
Cover－ 12 －

A Water-soluble Iridium(III) Porphyrin
Hironobu KANEMITSU, Ryosuke HARADA, Seiji OGO
Chem. Commun., Vol.46, pp3083-3085, 2010
[Chem. Commun., Hot Article] [Chem. Commun., Top 10 Most-Accessed Articles]
Photofunctionalization of a Pentamethylcyclopentadienyl Ligand with the N-Phenylcarbazolyl
Group to Prepare a Highly Luminescent Tb3+ Complex Having a Fast Radiation Rate
Takeshi YATABE, Hidetaka NAKAI, Koichi NOZAKI, Tomoo YAMANURA, Kiyoshi
ISOBE
Organometallics, Vol.29, pp2390-2393, 2010
Photochromism of Organometallic Compounds with Structural Rearrangement
Hidetaka NAKAI, Kiyoshi ISOBE
Coord. Chem. Rev., Vol.254, pp2652-2662, 2010
Extraction of Hydrogen from Alcohols by a Methylene-Bridged Iridium(I) Dinuclear Complex
Having a Short Ir–Ir Double Bond
Hidetaka NAKAI, Saori NAKANO, Shunsuke IMAI, Kiyoshi ISOBE
Organometallics, Vol.29, pp4210-4212, 2010
[Organometallics, Top 10 Most Read Articles for the Month (September, 2010)]
Model Study of CO Inhibition of [NiFe]hydrogenase
Takahiro MATSUMOTO, Ryota KABE, Kyoshiro NONAKA, Tatsuya ANDO, Ki-Seok
YOON, Hidetaka NAKAI, Seiji OGO
Inorg. Chem. Vol.50, 8902-8906, 2011
Photoreactivity

of

CrystalsofaRhodium

Dithionite

Complexwith

Ethyltetramethylcyclopentadienyl Ligands: Crystal Surface Morphology Changes andDegradation.
Hidetaka NAKAI, Shinobu UEMURA, Yousuke MIYANO, Motohiro MIZUNO,
Masahiro IRIE, Kiyoshi ISOBE
Dalton Trans. Vol.40, pp2177-2179, 2011－ 13 －

V．特許（Patents）(1) 国内（１） 発明の名称：燃料電池用電極触媒およびその利用
発明者：小江誠司
出願人：独立行政法人科学技術振興機構
出願日：平成２１年６月１０日
出願番号：特願２００９−１３９４０１（２） 発明の名称：窒素吸着性能をもつルテニウム錯体、その製造方法、並びに pH 制
御により窒素を可逆的に吸着する方法
発明者：小江誠司、木崎哲朗、大場智之
出願人：国立大学法人九州大学、チッソ株式会社
出願日：平成２１年１１月１９日
出願番号：特願２００９−２６４４０１(2) 国外（１） 発明の名称：燃料電池用電極触媒およびその利用
発明者：小江誠司
出願人：独立行政法人科学技術振興機構
出願日：平成２２年６月９日
国際番号：PCT/JP２０１０/０５９７７３－ 14 －

久枝研究室●２０１０年度研究成果・活動報告

グリーンケミストリー部門久枝研究室では、（１）バイオインスパイアード触媒としてのビタミ
ン B12-酸化チタンのハイブリッド触媒の開発、（２）生体関連色素であるポルフィリンの異性体であるポルフィセン誘導体の光機能の開拓、（３）多核金属錯体をユニットとした巨大構造体の構築と電子移動機能の開拓に成功した。

（１）ビタミン B12-酸化チタンのハイブリッド触媒の開発
酸化チタンナノ粒子の光照射により生成する伝導帯の励起電子は、ビタミン B12 錯体を Co(I)種へと還元することが可能である。酸化チタンは粉末や薄膜として用いられるため、その表面にビタミ
ン B12 モデル錯体を固定化すれば、不均一触媒として利用できる。そこで側鎖にカルボキシル基を有するビタミン B12 錯体を合成し、酸化チタン表面に固定化したハイブリッドナノ触媒を創製した。
基質として DDT（有機塩素化合物）を加え、光照射しながら反応させると、脱塩素化体が生じた。
本ハイブリッド触媒は、紫外線照射により DDT が効率良く分解でき、グリーンケミストリーの観点からも興味深い反応システムであると言える。

UV

Ered = −0.5V vs. NHE

Dehalogenated product

e−
e−

TiO2

h+

Cleavage of
Co-C bond

CoII

R

Vitamin B12-TiO2 Hybrid Catalyst
E1/2 (CoII/CoI) =

+ Cl−

CoIII

CoI

−0.3 ~ −0.4 V
vs. NHE

Cl

Br
Cl
Cl

Cl
Cl

DDT

Cl

（２）ポルフィセン誘導体の光機能の開拓
ポルフィリン金属錯体は生体内で重要な働きをしている色素であり、種々の物質変換に関与し、興味深い光機能を有している。近年、ポルフィリン異性体の物性や機能が脚光を浴びている。その中でも、可視領域に強い吸収帯を持ち、光耐久性が高いポルフィセンは興味深く、光機能性材料としての利用が期待されている。本研究では、モリブデン(V)およびスズ(IV)ポルフィセン錯体の合－ 15 －

成に成功し、その光物理化学的特性を明らかにした。モリブデン(V)ポルフィセン錯体は、可視光により還元されモリブデン(IV)錯体となり、空中酸素を活性化することを見出した。また、スズ(IV)ポルフィセン錯体は光耐久性を持ち、高い一重項酸素生成能を有することを見出した。

N

Cl
Sn

N

N Cl N（３）多核金属錯体をユニットとした巨大構造体の構築と電子移動機能の開拓
金属錯体の集積化ならびに組織化は、より優れた機能材料を作る手法として近年注目されている。
本研究では、レドックス活性なルテニウム三核錯体を架橋配位子により大環状化することに成功し、一連の大環状クラスターの構造と電子物性について明らかとした。ピラジンを含む大環状クラスタ
ーは、中心金属の d 軌道とピラジンの p 軌道が混成した巨大π共役鎖を形成し、そのため多段階のレドックス応答性や超高速の分子内電子移動を示すことが分かった。また、フェロセニルカルボン
酸イオンを含む巨大 14 核構造を有する多核錯体の合成と構造解析に成功し、その溶液内における電子移動メカニズムについて明らかとした。

－ 16 －

I 学術論文（Papers）
Synthesis and Catalysis of B12-core-shell-Hyperbranched Polymer
Hisashi SHIMAKOSHI, Masashi NISHI, Akihiro TANAKA, Katsumi CHIKAMA, Yoshio HISAEDA
Chem. Lett., Vol. 39, No.1, pp.22-23, 2010
Preparation and Reactivity of B12-TiO2 Hybrid Catalyst Immobilized on Glass Plate
Hisashi SHIMAKOSHI, Makoto ABIRU, Keita KUROIWA, Nobuo KIMIZUKA, Midori WATANABE,
Yoshio HISAEDA
Bull. Chem. Soc. Jpn., Vol. 82, No.2, pp.170-172, 2010
Synthesis, Characterization and Catalytic Function of B12-Hyperbranched Polymer
Keishiro TAHARA, Hisashi SHIMAKOSHI, Akihiro TANAKA, Yoshio HISAEDA
Dalton Trans., Vol. 39, No.12, pp.3035-3042, 2010
Photo-Induced Ring-Expansion Reactions Mediated by B12-TiO2 Hybrid Catalyst
Shinichiro IZUMI, Hisashi SHIMAKOSHI, Masaaki ABE, Yoshio HISAEDA
Dalton Trans., Vol. 39, No.13, pp.3302-3307, 2010
Synthesis of a novel Sn(IV) porphycene-ferrocene triad linked by axial coordination and solvent polarity
effect in photoinduced charge separation process
Daisuke MAEDA, Hisashi SHIMAKOSHI, Masaaki ABE, Mamoru FUJITSUKA, Tetsuro MAJIMA,
Yoshio HISAEDA
Inorg. Chem., Vol. 49, No.6, pp.2872-2880, 2010
Synthetic Design of Heterometallic Cluster Compounds with Site-Selective and Stepwise Substitution of
Bridging Carboxylates
Atsushi IKEGAMI, Masaaki ABE, Atsushi INATOMI, Yoshio HISAEDA
Chem. Eur. J., Vol. 16, No.15, pp.4438-4441, 2010
Electron Transfer in the Supramolecular Donor-Acceptor Dyad of Zinc Hemiporphycene
Mamoru FUJITSUKA, Hisashi SHIMAKOSHI, Sachiko TOJO, L. Cheng, Daisuke MAEDA, Yoshio
HISAEDA, Tetsuro MAJIMA
J. Phys. Chem., A, Vol. 114, No.12, pp.4156-4162, 2010－ 17 －

Preparations and Photosensitizing Properties of 2,7,12,17-Tetra-n-Propylporphycenatotin(IV) Dihalide
Complexes
Masatsugu TANEDA, Daisuke MAEDA, Hisashi SHIMAKOSHI, Masaaki ABE, Yoshio HISAEDA
Bull. Chem. Soc. Jpn., Vol. 82, No.6, pp.667-671, 2010
Analyses of the Adsorption Structures of Friction Modifiers by Means of Quantitative Structure-Property
Relationship Method and Sum Frequency Generation Spectroscopy
Hiroaki KOSHIMA, Hideki KAMANO, Yoshio HISAEDA, H. Liu, S. Ye
Tribology Online, Vol. 5, No.3, pp.165-172, 2010
Redox Behavior and Electrochemical Catalytic Function of B12-Hyperbranched Polymer
Keishiro TAHARA, Hisashi SHIMAKOSHI, Akihiro TANAKA, Yoshio HISAEDA
Bull. Chem. Soc. Jpn., Vol. 83, No.12, pp.1439-1446, 2010

II．著書（Books）
Bioinspired Catalysts with B12 Enzyme Functions
Y. Hisaeda, H. Shimakoshi
Handbook of Porphyrin Science, Vol. 10
Eds. by K. M. Kadish, K. M. Smith, R. Guilard, World Scientific, pp.313-370, 2010
III．総説・解説（Reviews）
ポルフィリノイド光増感剤の開発とその光化学的挙動
前田大輔, 久枝良雄
光化学, Vol. 41, No. 2, pp. 81-85, 2010
IV．その他（新聞記事等）
BCSJ Award受賞（2010 年 12 月：日本化学会）“Redox Behavior and Electrochemical Catalytic Function of B12-Hyperbranched Polymer”
Keishiro TAHARA, Hisashi SHIMAKOSHI, Akihiro TANAKA, Yoshio HISAEDA
Bull. Chem. Soc. Jpn., Vol. 83, No.12, pp.1439-1446, 2010
V．特許（Patents）(1) 国内Photo-reduction Catalysts Composed of Base Metal Complex and Titanium Dioxide－ 18 －

卑金属錯体及び二酸化チタンからなる光還元触媒
Hisashi SHIMAKOSHI, Yoshio HISAEDA
嶌越恒、久枝良雄、九州大学-日産化学、Japan, 2010-237652 (Octorber 2010)
日本、特願 2010-237652（2010 年 10 月）
Hydrogen Producing Photo-Catalyst Composed of Base Metal Complex and Titanium Dioxide
卑金属錯体及び二酸化チタンからなる光水素発生触媒
Hisashi SHIMAKOSHI, Yoshio HISAEDA
嶌越恒、久枝良雄、九州大学-日産化学
Japan, 2010-144180 (June 2010)
日本、特願 2010-144180（2010 年 6 月）
Preparation of Copolymers with Vitamin B12 and Photosensitizer as Dehalogenation Catalysts
ビタミン B12−光増感剤修飾コポリマーとその製造方法及び脱ハロゲン化触媒
Yoshio HISAEDA, Hisashi SHIMAKOSHI , Masashi NISHI
久枝良雄、嶌越恒、西将史、九州大学-日産化学
Japan, 2010-143068 (June 2010)
日本、特願 2010-143068（2010 年 6 月）
Preparation of Vitamin B12 Modified Polymers as Dehalogenation Catalysts
ビタミン B12 修飾ポリマーとその製造法および脱ハロゲン化触媒
Yoshio HISAEDA, Hisashi SHIMAKOSHI, Masashi NISHI, Akihiro TANAKA, Keisuke ODOI
久枝良雄、嶌越恒、西将史、田中章博、大土井啓祐、九州大学-日産化学
Japan, 2010-047813 (March 2010)／2010-229408 (October 2010)
日本、特願 2010-047813（2010 年 3 月）／特開 2010-229408（2010 年 10 月）
Porphycene Compound with an Ionic Liquid Tag as Photooxidation Catalyst
イオン液体類似構造を有するポルフィセン化合物および光酸化触媒
Hisashi SHIMAKOSHI, Yoshio HISAEDA, Yusuke ISEKI, Kenichi SASAKI,
嶌越恒、久枝良雄、井関勇介、佐々木謙一、九州大学-日産化学
Japan, 2010-041739 (February 2010)／2010-229127 (Octorber 2010)
日本、特願 2010-041739（2010 年 2 月）／特開 2010-229127（2010 年 10 月）－ 19 －

未来環境・エネルギー化学部門

石原研究室
北條研究室

－ 20 －

石原研究室●２０１０年度研究成果・活動報告
ナノシートというナノ材料がある。文字通り、ナノシートはナノサイズの紙みたいな結晶であり、厚さ約 1nm、四方の大きさ数百 nm～数十µm 程度の形状を持つ超二次元単結晶である。縦と厚さの長さの比は大体 1,000～10,000 である（A4 用紙場合、その比は 3,000 程度）。最近の研究で、半導体ナノシートでは光励起で生成した電子と正孔が電荷分離しやすいことが分かってきた。電荷分離というのは、太陽光エネルギーを利用して水を水素と酸素に分解する光触媒の設計において重要な因子で、電荷分離が大きいと逆反応（水素と酸素が水に戻る反応）が起こりにくいと考えられている。ナノシートには p 型、もしくは n 型半導体特性を示すものもあり、ナノシートのこのような特性を有効利用できる異種ナノシート積層構造（pn 接合など）を設計できれば、高効率で可視光に応答する光電変換膜や水分解光触媒などを創製できる可能性がある。今年度は、1nm の厚さの p 型半導体ナノシートと n 型半導体ナノシートを単層で重ねたナノシート pn 接合型光触媒や、p 型半導体である CaFe2O4 と n 型半導体である TiO2 を接続した太陽光水分解システムを開発した。

図 ナノシート pn 接合型の水分解光触媒－ 21 －

I 学術論文（Papers）
Mechanically activated self-propagating high-temperature synthesis of La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3− as anelectrolyte for SOFC
Hiroyuki Ishikawa, Makiko Enoki, Tatsumi Ishihara, Tomohiro Akiyama
Journal of Alloys and Compounds Vol.488, pp238-pp242, 2010
Ni-Fe-LaGaO3 based Alloy Anode Cermet for Direct Hydrocarbon type Solid Oxide Fuel Cell using
LaGaO3
Electrolyte
Hao Zhong, Tatsumi Ishihara, and Hiroshige Matsumoto
Materials Science Forum Vols. 638-642, pp 1112-1117, 2010
Development of Intermediate-Temperature Solid Oxide Fuel Cells Using Doped Lanthanum Gallate
Electrolyte
Hiroyuki Eto, Taner Akbay, Jun Akikusa, Gakuji Uozumi, Norihisa Chitose, Toru Inagaki and
Tatsumi Ishihara
Key Engineering Materials Vols. 421-422, pp 340-343, 2010
ナフィオン膜の電解条件下での安定性に及ぼす圧力の影響
Effects of Pressure on Stability of Nafion Membrane under Water Electrolysis
道下浩征、赤堀敬一、田中敬二、松本広重、春田大蔵、永田吉憲、山本壽昭、石原達己
Hiroyuki MICHISHITA, Kei-ichi AKABORI, Keiji TANAKA, Hiroshige MATSUMOTO, Daizou
HARUTA, Yoshinori NAGATA, Nagaaki YAMAMOTO, and Tatsumi ISHIHARA
電気化学会

Vol.78No.1

2010 年 1 月 10 日

pp42－pp49

Electrochemistry 78, No.1 ,pp42-pp49, 2010
Effects of hydrogen on phase stability of ytterbium doped strontium cerates
Maki Matsuka, Takaaki Sakai, Hiroshige Matsumoto, Roger D. Braddock , Igor E. Agranovski ,Tatsumi Ishihara
Materials Letters Vol.64, pp833-835, 2010
Mixed Oxide Ion and Hole Conductivity in Pr2−αNi0.76−xCu0.24GaxO4+δ Membrane
Tatsumi Ishihara, Nuansaeng Sirikanda, Kenichi Nakashima, Shogo Miyoshi, and Hiroshige Matsumoto
Journal of The Electrochemical Society, Vol.157, No 1,－ 22 －

ppB141-ppB146, 2010

Effects of Nitrogen Doping on Photocatalytic Water-splitting Activity of Pt/KTa0.92Zr0.08O3 Perovskite
Oxide Catalyst
Hidehisa Hagiwara, Kousuke Kumagae, and Tatsumi Ishihara
Chemistry Letters 2010, Vol.39, No.5, pp498-pp499
Effects of rock-salt layer on electronic and oxide ionic mixed conductivity in strontium titanate,
SrO(SrTiO3)n(n = 1, 2, ∞)Nuansaeng Sirikanda, Hiroshige Matsumoto and Tatsumi Ishihara
Solid State Ionics, Vol.181,

pp315–pp321, 11 March 2010,

Intermediate temperature solid oxide electrolysis cell using LaGaO3 based perovskite electrolyte
Tatsumi Ishihara, Nitiphong Jirathiwathanakul and Hao Zhong
Energy & Environmental Science, Vol 3, No 5, pp665-pp672, May 2010
Solid Oxide Amperometric CO Sensor for Monitoring Exhaust Gas from Water Heater
Tatsumi Ishihara, Phawachalotorn Armonat, Rie Kadowaki and Oravan Sanguanruang
Sensors and Materials, Vol 22, No 4, pp183-pp192, (2010)
Oxygen Permeation Property in Nd Deficient Nd2NiO4 Mixed Oxide Doped with Cu and Ga
Akihiro Kawahara and Tatsumi Ishihara
Electrochemical and Solid-State Letters,Vol. 13, No. 7, pp. B76–B78, 2010

Power-generating property of direct CH4 fueled SOFC using LaGaO3 electrolyte
Takaaki Sakai, Hao Zhong, Hiroyuki Eto, Tatsumi Ishihara
J Solid State Electrochem Vol 14, pp1777–1780, 2010
円筒型マイクロ固体酸化物形燃料電池の集電特性の研究(2)カソード集電方法の検討
Current Collect Properties in Micro Tubular Solid Oxide Fuel Cell(2)(Investigation of Cathode
Current Collecting Method)
渡邊

直樹、川上

晃、大江

俊春、冷泉

伸泰、石原

達己

Naoki WATANABE, Akira KAWAKAMI, Toshiharu OE, Nobuyasu REISEN, and Tatsumi
ISHIHARA
電気化学および工業物理化学 Vol.78
Electrochemistry Vol.78

No.8

No.8 2010 pp671-pp677

pp671-pp677

2010－ 23 －

Pd/MnO2 Air Electrode Catalyst for Rechargeable Lithium/Air Battery
Arjun Kumar Thapa, Kazuki Saimen, and Tatsumi Ishihara
Electrochemical and Solid-State Letters, 13(11) A165-A167, 2010
固体電解質を利用した電気化学的酸素製造
Electrochemical Production of Oxygen by Using Solid Electrolyte
石原達己

Tatsumi ISHIHARA
日本エネルギー学会誌

第 89 巻

第9号

2010 年 9 月

pp886－pp892

Journal of the Japan Institute of Energy Volume89 Number9 ,pp886-pp892, September 2010
Novel graphite/TiO2 electrochemical cells as a safe electric energy storage system
Arjun Kumar Thapa, Gumjae Park, Hiroyoshi Nakamura, Tatsumi Ishihara,
Nariaki Moriyama, Toshihiko Kawamura, Hongyu Wang, Masaki Yoshio
Electrochimica Acta 55 (2010) pp7305–pp7309,

5 July 2010

Oxide Composite of Ce(Mn,Fe)O2 and La(Sr)Fe(Mn)O3 for Anode of Intermediate Temperature Solid
Oxide Fuel Cells Using LaGaO3 Electrolyte
Tae Ho Shin, Parichatr Vanalabhpatana, and Tatsumi Ishihara
Journal of The Electrochemical Society, 157 (12)ppB1896-ppB1901 ,2010

Preparation of p-Type CaFe2O4 Photocathodes for Producing Hydrogen from Water
Shintaro Ida, Keisuke Yamada, Takuya Matsunaga, Hidehisa Hagiwara, Yasumichi
Matsumoto, and Tatsumi Ishihara
J. AM. CHEM. SOC. Vol 132, pp17343–17345, 2010
Improvement in Thermal Cycling Durability of SOFCs Using LaGaO3-Based Electrolyte by Inserting
Convex Sm0.5Sr0.5CoO3 Interlayer
Young-Wan Ju, Hiroyuki Eto, Toru Inagaki, Shintaro Ida, and Tatsumi Ishihara
Electrochemical and Solid-State Letters, Vol. 13, No. 12, pp. B139–B141, 2010
Ce0.6(Mn0.3Fe0.1)O2 as an Oxidation-Tolerant Ceramic Anode for SOFCs Using LaGaO3-Based Oxide
Electrolyte
Tatsumi Ishihara, Tae Ho Shin, Parichatr Vanalabhpatana, Koji Yonemoto, and Maki Matsuka
Electrochemical and Solid-State Letters,Vol. 13, No. 8, pp. B95–B97, 2010－ 24 －

Effects of Redox Potential of Metallophthalocyanine Dye on Photocatalytic Activity of KTa(Zr)O3 for
Water Splitting
Hidehisa Hagiwara,1 Naoko Ono,1 and Tatsumi Ishihara
Chemistry Letters, Vol.39, pp178-pp179, 2010
Dye Mixing Effects on Photocatalytic Water Splitting Activity on Dye-Modified KTaO3 Catalyst
Hidehisa Hagiwara, Hiroshige Matsumoto, Tatsumi Ishihara
Journal of Solar Energy Engineering, Vol. 132, pp 021201-1/pp 021201-5, MAY 2010,
Steam Electrolysis Using LaGaO3 Based Perovskite Electrolyte for Recovery of Unused Heat Energy
Tatsumi ISHIHARA and Takao KANNOISIJ International, Vol. 50 , No. 9, pp 1291–1295, 2010
Preparation of Ni–Fe bimetallic porous anode support for solid oxide fuel cells using LaGaO3 based
electrolyte film with high power density
Young-Wan Ju, Hiroyuki Eto, Toru Inagaki, Shintaro Ida, Tatsumi Ishihara
Journal of Power Sources Vol.195, pp6294–pp6300, 2010
High Oxygen Permeation Rate in La0.6Sr0.4Ti0.3Fe0.7O3 Thin Membrane on a Porous Support
withMultichannel Structure for CH4 Partial Oxidation
Akihiro Kawahara, Yousuke Takahashi, Yuji Hirano, Masayoshi Hirano, and Tatsumi IshiharaInd. Eng. Chem. Res. , 49, pp5511–pp5516 , 2010
Experimental and theoretical studies of hydrogen permeation for doped strontium cerates
Maki Matsuka , Roger D. Braddock, Hiroshige Matsumoto , Takaaki Sakai , Igor E. Agranovski ,Tatsumi Ishihara
Solid State Ionics Vol.181, pp1328–pp1335, 2010
Proton conduction properties of hydrous sulfated nano-titania synthesized by hydrolysis of titanyl sulfate
Takaaki Sakai , Satoshi Kajitani , Seok-Jun Kim , Jun-ichi Hamagami , Hiroyuki Oda , Maki Matsuka ,Hiroshige Matsumoto , Tatsumi Ishihara
Solid State Ionics Vol.181, pp1746–pp1749, 2010
Preparation of p-Type CaFe2O4 Photocathodes for Producing Hydrogen from Water
Shintaro Ida, Keisuke Yamada, Takuya Matsunaga, Hidehisa Hagiwara, Yasumichi Matsumoto, andTatsumi Ishihara－ 25 －

J. AM. CHEM. SOC. , Vol.132, pp17343–pp17345, 2010
Power-generating property of direct CH4 fueled SOFC using LaGaO3 electrolyte
Takaaki Sakai, Hao Zhong, Hiroyuki Eto and Tatsumi Ishihara
J Solid State Electrochem , Vol. 14 , pp1777–pp1780, 2010
Crystal Structure, Diffusion Path, and Oxygen Permeability of a Pr2NiO4-Based Mixed Conductor(Pr0.9La0.1)2(Ni0.74Cu0.21Ga0.05)O4+δ
Masatomo Yashima,, Nuansaeng Sirikanda, and Tatsumi Ishihara
J. AM. CHEM. SOC. , Vol.132, pp2385–pp2392, 2010

II．著書（Books）
固体酸化物形燃料電池(ＳＯＦＣ)の材料開発－電極、電解質－
石原

達己

電池の未来を拓く粉体技術発行日

第3章

第 3 節, pp158-pp168, 日刊工業新聞社, 2010

ハイブリットキャパシタ用非活性炭型正極材料の特性
石原

達己

リチウムイオンキャパシター技術と材料

第2章

構成部材

pp19-pp28, 株式会社シーエムシ

ー出版,2010

電解質材料－ランタンガレート系
石原

達己

固体固体酸化物燃料電池(SOFC)の開発と展望

第8章

第2節

pp131-pp141, 株式会社シーエ

ムシー出版, 2010
金属－空気二次電池用触媒
石原

達己

エネルギー触媒技術

pp192－pp202, サイエンス＆テクノロジー株式会社、2010

III．総説・解説（Reviews）
金属-空気 2 次電池の研究開発状況－ 26 －

石原

達己

セラミックデータブック

pp46-pp49

工業製品技術協会、2010

IV．その他（新聞記事等）
Tech On(2010.6.29）「九大、ディーゼルエンジンのDPF向けにPr6011・CeO2系の酸化触媒の機構を解明」
V．特許（Patents）【国内】
固体電解質形COセンサ
発明者：五味保城、安田勇、石原達己
出願番号：特願2010-180957
出願日：2010/8/12

固体酸化物形燃料電池用電極、固体酸化物形燃料電池、固体酸化物形燃料電池用電極の製造方法および固体酸化物形燃料電池の製造方法
発明者：石原達己、稲垣亨、江藤浩之
出願番号：特願2010-196550
出願日：2010/9/2

ブルッカイト型の酸化チタンを用いた過酸化水素の直接製造法
発明者：石原達己、岩切常昭、加藤賢治
出願番号：特願2011-074746
出願日：2011/3/30【国外】
電気化学セル用電解質膜およびその製造方法
発明者：三菱マテリアル株式会社/関西電力株式会社および国立大学法人九州大学
出願番号：第3/009135号
出願日：2011/01/19－ 27 －

北
北條研究室
室
●２０１０
０年度研究成成果・活動報報告
未来環境
境・エネルギ
ギー化学部門
門北條研究室室では、シリリカゲルの２倍以上の比
比表面積、３倍以上の吸着性能をを示す新素材
材、メソポーーラスゼオラライト（MP
PZ）を用い、、自動車内を境を常にクリーンな環境に維持するるための自己己再生型光触触媒複合フィ
ィルタを開発している（図１）。 本年度は、MPZ 複合合
光触媒が従
従来の高性能能市販光触媒
媒（P-25）をを遙かに凌ぐぐ VOC（揮発発性有機化合合物）分解特性をもつことを示しした。また、ゾルゲルプ
プロセスによよるシリカ基基材への光触触媒被覆技術術を確立し、メタノー
ー同時照射において顕著
ル溶媒が最最適であるこことを明らかかにした。光光触媒繊維体体を用いた光光／超音波同著
な相乗効果
果を見出したた。ジルコニ
ニアの低温劣劣化が分極処処理によってて大幅に抑制
制されることを明らかかにした。セ
セラミックエエレクトレッットを利用しした新たなエエネルギー変変換デバイス
ス開発に向けた研究を開始した。非酸化物セセラミックス
ス固溶体 SiC
C-AlN の焼結結において 1 GPa の高 強度を達成成した。その散マグネタイ
イト磁性粒子子およびケイイ酸塩蛍光体体粒子の合成
成に成功し
している。
他、単分散

図 1 機能能性光触媒媒複合フィル
ルタの概念
念図と応用－ 28 －

Ⅰ

学

術

論

文

Polarization of Hybridized Calcium Phosphoaluminosilicates with 45S5-type Bioglasses
Masahiro KOBAYASHI, Hiroaki SAITO, Takatsune MASE, Taketo SASAKI, Wei WANG, Yumi
TANAKA, Miho NAKAMURA, Akiko NAGASE, Kimihiro YAMASHITA
Biomedical Materials, Vol.5, No.2, Apr. 2010
Synthesis of Monodispersed Cubic Magnetite Particles through the Addition of Small Amount of Fe3+ into
Fe(OH)2 Suspension
Feng DANG, Naoya ENOMOTO, Junichi HOJO, Keiji ENPUKUJournal of Crystal Growth, Vol.312, No.10, pp.1736-1740, May. 2010
Spark Plasma Sintering of Nanosized Amorphous Silicon Nitride Powder with Small Amount of Sintering
Additive.
Mikinori HOTTA, Takanori SHINOURA, Naoya ENOMOTO, Junichi HOJO
Journal of the American Ceramic Society, Vol.93, No.6, pp.1544-1546, Jun. 2010
Effect of Ionic Polarization on Crystal Structure of Hydroxyapatite Ceramic with Hydroxide
Nonstoichiometry
欠陥導入ハイドロキシアパタイトの結晶構造に及ぼすイオン分極の影響
Yumi TANAKA, Takeshi IWASAKI, Keiichi KATAYAMA, Junichi HOJO,
Kimihiro YAMASHITA
田中優実, 岩崎 健, 片山 恵一, 北條 純一, 山下 仁大Japan Society of Powder and Powder Metallurgy, Vol.57, No.7, pp.520-528, Jul. 2010
粉体および粉末冶金, 57 巻, 7 号, pp.520-528, 2010 年 7 月
Biocompatibility and Water Durability of Alumina-zirconia Ceramics Blended with Microsized HA Particles
Yumi TANAKA, Masato YOSHIDA, Miho NAKAMURA, Akiko NAGAI,
Kazuaki HASHIMOTO, Yoshitomo TODA, Kimihiro YAMASHITA
Journal of the Ceramic Society of Japan, Vol.118, 1378, pp.498-501, Jul. 2010
Synthesis and Characterization of TiO2-Coated SiO2 Particles by Hydrolysis of Titanium Alkoxide in Alcohol
Solvents
Shinji KARINO, Junichi HOJO
Journal of the Ceramic Society of Japan, Vol.118, 1379, pp.591-596, Jul. 2010
Inhibition of Grain Growth in Liquid-phase Sintered SiC Ceramics by AlN Additive and Spark Plasma－ 29 －

Sintering
Mikinori HOTTA, Junichi HOJO
Journal of the European Ceramic Society, Vol.30, No.10, pp.2117-2122, Aug. 2010
Development of The Handlng Process of The Waste Concrete Fine Powder Using Waste Sulfuric Acid
廃硫酸による廃コンクリート微粉末の処理プロセスの開発
Yoshiaki TAKEMOTO, Shun NIIJIMA, Naoya ENOMOTO, Takashi AKATSU,
Hiroshi HASHIDA and Kyoji TANAKA
竹本喜昭, 新島 瞬, 榎本尚也, 赤津 隆, 橋田 浩, 田中享二
J. Struct. Constr. Eng., AIJ, Vol.75 No.656, pp.1755-1763, 2010 年 10 月
日本建築学会構造系論文集, Vol.75, No.656, pp.1755-1763, Oct. 2010
Synthesis of Ca3Sc2Si3O12:Ce3+ Phosphor via Newly Developed Emulsion RouteNaoya ENOMOTO, Tetsuhiro SAKAI, Miki INADA, Yumi TANAKA and Junichi HOJO
Journal of the Ceramic Society of Japan, Vol.118, No.1383, pp.1067-1070, Nov. 2010
Fast Oxide Ion Conduction due to Carbonate Substitution in Hydroxyapatite
Yumi TANAKA, Mai KIKUCHI, Kazumasa TANAKA, Kazuaki HASHIMOTO, Junichi HOJO, Miho
NAKAMURA, Akiko NAGAI Tatasuo SUGIYAMA, Fumio MUNAKATA, Kimihiko YAMASHITA
Journal of the American Ceramic Society, Vol.93, No.11, pp3577-3579, Nov. 2010
Ⅱ 著書 (Books)
なし

Ⅲ 総説・解説 (Reviews)
Education Program of Social Human Resources with Partnership among Industry, School and Public
Organization
産学官連携による社会人教育・人材育成
Junichi HOJO
北條純一
Bulletin of Ceramics Society of Japan, Vol.45, No.4 pp330-333, Apr. 2010
セラミックス誌, 45 巻, 4 号, pp.330-333, 2010 年 4 月
Ⅳ その他 (Others)
Challenging Technologies of Inorganic Materials to Sustainable Society
循環型社会形成に向けた無機材料の挑戦－ 30 －

Yumi TANAKA
田中優実
Resarch Instutute of Environment for Sustainability News Letter, No.4, Dec. 2010
附属循環型社会システム工学研究センターニュースレター, ４号

Ｖ

特許（Patents）

Fabrication of Porous Materials with Strong Adsorbability
強吸着性多孔質材料の製造方法
Junichi HOJO, Miki INADA, Naoya ENOMOTO, Yumi TANAKA
北條純一、稲田幹、榎本尚也、田中優実
Japan, 2011-039104, Feb. 2011
日本、出願番号：特願 2011-039104（2011 年 2 月）
Photocatalyst - Adsorbent Composite Powder
光触媒-吸着材複合粉体
Junichi HOJO, Miki INADA, Naoya ENOMOTO, Yumi TANAKA
北條純一、稲田幹、榎本尚也、田中優実
Japan, 2011-039105, Feb. 2011
日本、出願番号：特願 2011-039105（2011 年 2 月）

－ 31 －

2010年12月

光機能デバイス部門

安達研究室
今坂研究室
今任研究室

－ 32 －

安達研究室●２０１０年度研究成果・活動報告
光機能デバイス部門安達研究室では、有機 EL デバイスを中心研究課題に据え、新規有機半導体材料の設計・合成、デバイス化、光電子物性解析まで、有機光エレクトロニクス全般に関する研究に取り組んでいる。現在、内閣府最先端研究開発支援プログラム「スーパー有機 EL デバイスとその革新的材料への挑戦」 と経済産業省「異分野融合型次世代デバイスの製造基盤プロセスの確立」の大型プロジェクトを基盤とし、大学、企業、海外の研究機関との包括的連携により、次世代の有機半導体デバイスの創発へ向けた研究を展開している。
2010 年度には特に、リン光デバイスを超える高効率有機 EL デバイスの実現を目指し、第 3 世代発光材料と位置付けられる新規の熱活性型遅延蛍光（TADF）材料の開発に成功した（図 1）。新しい TADF 分子の設計指針を確立し、最大外部 EL 量子効率5%を超える高効率な有機 EL デバイスを実現した。これら技術は、レアメタルを用い

図1

TADF 材料の設計と発光特性ない革新的な発光材料の創製に繋がるものであり、分子設計の自由度を活かして、今後さらに高効率な発光材料の創製へ繋がるものと期待できる。
また、前述の熱活性型遅延蛍光材料の開発のほかにも、（1）液状有機半導体を用いた新規 EL
デバイスの構築、（2）有機ナノ構造制御による光電子物性の飛躍的な向上と、有機単結晶デバイ
スや高配向アモルファス膜を用いた革新的発光デバイスの創出、（3）有機半導体レーザーの基盤技術の確立、（4）高効率な有機薄膜太陽の開発、（5）超高速電荷移動度を実現する有機トランジ
スタの開発を目指して研究を進めている。

－ 33 －

I 学術論文 (Papers)

Orientation Control of Linear-Shaped Molecules in Vacuum-Deposited Organic Amorphous Films and its
Effect on Carrier Mobilities
Daisuke YOKOYAMA, Yousuke SETOGUCHI, Akio SAKAGUCHI, Michio SUZUKI and Chihaya
ADACHI
Adv. Funct. Mat., Vol.20, pp.386-391, 2010
Preparation under High Humidity Conditions of Nano-Porous Polymer Film with 80 nm Minimum Pore Size
Takatoshi NISHIO, Makoto KASHIWAGI, Koji MIYAZAKI, Masayuki YAHIRO and Chihaya
ADACHI
Appl. Phys. Exp., Vol.3, pp.025201, 2010
Clarification of Charge Separation and Transport Behavior at Two-dimensional Charge Sheet of Organic
Donor/Acceptor Heterointerfaces
ドナー／アクセプター有機薄膜界面に形成される二次元電荷シートのキャリア分離・輸送機構の解明The transactions of the Institute of Electrical Engineers of Japan. A, A publication of Fundamentals andMaterials Society, Vol.130 (2), pp.155-160, 2010
電気学会誌 Sec. A, Vol.130, pp.155-160, 2010
Toru IRIE, Tomo SAKANOUE and Chihaya ADACHI
入江暢、坂上知、安達千波矢

Organic Light-Emitting Diodes Containing Multilayers of Organic Single Crystals
Hajime NAKANOTANI and Chihaya ADACHI
Appl. Phys. Lett., Vol.96, pp.053301, 2010
Reduced Initial Degradation of Bulk Heterojunction Organic Solar Cells by Incorporation of Stacked
Fullerene and Lithium Fluoride Interlayers
Kenji KAWANO and Chihaya ADACHI
Appl. Phys. Lett., Vol.96, pp.053307, 2010
Determination of Molecular Dipole Orientation in Doped Fluorescent Organic Thin Films by
Photoluminescence Measurements
Joerg FRISCHEISEN, Daisuke YOKOYAMA, Chihaya ADACHI and Wolfgang BRUETTING
Appl. Phys. Lett., Vol.96, pp.073302, 2010
－ 34 －

Exciplex Formations at HTL/Alq3 Interface in Organic Light-Emitting Diode: Influence of Electron-Hole
Recombination Zone and Electric Field
Naoki MATSUMOTO and Chihaya ADACHIJ. Phys. Chem. C, Vol.114 (10), pp.4652-4658, 2010
Formation of Organic Nanodots with a Minimum Diameter of 40 nm Using Conventional Vacuum Vapor
Deposition
Manabu NAKATA, Kenji KAWANO, Mao YASUMATSU, Masayuki YAHIRO and Chihaya ADACHI
Appl. Phys. Exp., Vol.3, pp.055201, 2010
Photoluminescence Characteristics of Organic Host Materials with Wide Energy Gaps for Organic
Electrophosphorescent Devices
Ayataka ENDO and Chihaya ADACHI
Jn. J. Appl. Phys., Vol.49, pp.050205, 2010
Emission Color Tuning in Ambipolar Organic Single Crystal Field-Effect Transistors by Dye-Doping
Hajime NAKANOTANI, Masatoshi SAITO, Hiroaki NAKAMURA, and Chihaya ADACHIAdv. Funct. Mat., Vol.20, pp.1610-1615, 2010
In Situ Real-Time Spectroscopic Ellipsometry Measurement for Investigation of Molecular Orientation in
Organic Amorphous Multilayer Structures
Daisuke YOKOYAMA and Chihaya ADACHIJ. Appl. Phys., Vol.107, pp.126512, 2010
Improved Thermoelectric Performance of Organic Thin-Film Elements Utilizing a Bilayer Structure ofPentacene and 2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8-Tetracyanoquinodimethane (F 4-TCNQ)
Kentaro HARADA, Mao SUMINO, Chihaya ADACHI, Saburo TANAKA and Koji MIYAZAKI
Appl. Phys. Lett., Vol.96, pp.253304, 2010
3,6-Diarylcarbazole Derivatives as a Host Material in Organic Electrophosphorescent Diodes
Kenji MUNEUCHI, Masaomi SASAKI, Hiroyuki SASABE and Chihaya ADACHI
Jpn. J. Appl. Phys., Vol.49, pp.080208, 2010
Suppression of Roll-Off Characteristics of Electroluminescence at High Current Densities in Organic Light
Emitting Diodes by Introducing Reduced Carrier Injection Barriers－ 35 －

Yousuke SETOGUCHI and Chihaya ADACHIJ. Appl. Phys., Vol.108, pp.064516, 2010
Organic Molecules Based on Dithienyl-2,1,3-Benzothiadiazole as New Donor Materials for
Solution-Processed Organic Photovoltaic Cells Solar Energy Materials and Solar Cells
Zhonglian WU, Benhu FAN, Feng XUE, Chihaya ADACHI, and Jianyong OUYANG
Solar Energy Mat., Vol.94, pp.2230, 2010
Fluoro-Substituted Phenyleneethynylenes: Acetylenic N-Type Organic Semiconductors
Daisuke MATSUO, Xin YANG, Akiko HAMADA, Kyo MORIMOTO, Takuji KATO, Masayuki
YAHIRO, Chihaya ADACHI, Akihiro ORITA, and Junzo OTERA
Chem. Lett., Vol.39, pp.1300, 2010
Nanocrystal Growth and Improved Performance of Small Molecule Bulk Heterojunction Solar Cells
Composed of a Blend of Chloroaluminum Phthalocyanine and C70
Kentaro HARADA, Tomohiko EDURA, and Chihaya ADACHI
Appl. Phys. Exp., Vol.3, pp.121602, 2010
Light Extraction from Surface Plasmons and Waveguide Modes with Nanoimprinted Gratings in Organic
Light-Emitting Diodes
Joerg FRISCHEISEN, Quan NIU, Robert GEHLHAAR, Giuseppe SCARPA, Chihaya ADACHI, Paolo
LUGLI, and Wolfgang BRUTTING
Optical Express, Vol.19, A7-A19, 2011
Highly Conductive Interface between a Rubrene Single Crystal and a Molybdenum Oxide Layer and its
Application in Transistors
Hajime NAKANOTANI, Hayato KAKIZOE and Chihaya ADACHISolid State Comm., Vol.151, pp. 93-96, 2011
Strategies for Enhanced Light Extraction from Surface Plasmons in Organic Light-Emitting Diodes
Jorg FRISCHEISEN, Bert SCHOLZ, Benedikt ARNDT, Tobias SCHMIDT, Robert GEHLHAAR,
Chihaya ADACHI, Wolfgang BRUTTING
J. Photonics for Energy, Vol.1, pp. 011004, 2011
Enhanced Figure of Merit of a Porous Thin Film of Bismuth Antimony Telluride Manuscript
Makoto KASHIWAGI, Shuzo HIRATA, Kentaro HARADA, Yanqiong ZHENG, Masayuki YAHIRO,－ 36 －

Chihaya ADACHI and Koji MIYAZAKI
Appl. Phys. Lett., Vol.98, pp.023114, 2011
Formation of Organic Crystalline Nanopillar Arrays and their Application to Organic Photovoltaic Cells
Masaya HIRADE, Hajime NAKANOTANI, Masayuki YAHIRO and Chihaya ADACHI
Appl. Mat. Int. 3, pp. 80-83, 2011
Improvement of Electroluminescence Performance of Organic Light Emitting Diodes with a Liquid Emitting
Layer by Introduction of Electrolyte and a Hole-Blocking Layer
Shuzo HIRATA, Korefumi KUBOTA, Heo Hyo JUNG, Osamu HIRATA, Kenichi GOUSHI, Masayuki
YAHIRO, and Chihaya ADACHIAdv. Mater., Vol.23, pp. 889-893, 2011
Efficient Up-Conversion of Triplet Excitons into a Singlet State and its Application for Organic Light
Emitting Diodes
Ayataka ENDO, Keigo SATO, Kazuaki YOSHIMURA, Takahiro KAI, Atsushi KAWADA, Hiroshi
MIYAZAKI and Chihaya ADACHI
Appl. Phys. Lett., Vol.98, pp. 083302, 2011
Molecular Stacking by Intermolecular C-H...N Hydrogen Bonds Leading to High Carrier Mobility in
Vacuum-Deposited Organic Films
Daisuke YOKOYAMA, Hisahiro SASABE, Yukio FURUKAWA, Chihaya ADACHI, and Junji KIDO
Adv. Func. Mat., Vol.21, pp. 1375-1382, 2011
II 著書 (Books)
有機半導体デバイス―基礎から最先端材料・デバイスまで―
日本学術振興会情報科学用有機材料第142委員会C部会、
編集委員長

安達千波矢

オーム社、2010

解説 レーザーディスプレイ―基礎から応用まで―
第 2 章「光源技術」2.1.4 有機半導体レーザー―その材料を中心に―
黒田和男、山本和久、栗村直編
安達千波矢
オプトロニクス社、pp.56-67, 2010
－ 37 －

ヘテロ元素の特性を活かした新機能材料
蛍光・りん光新材料の熱励起による逆項間交差
加藤喜峰、安達千波矢
シーエムシー出版、第 21 章

pp.252-261（2010）

III 総説・解説(Reviews)
有機発光トランジスタ―新しい有機発光デバイスの展開―
中野谷一、安達千波矢
光技術コンタクト、Vol.48、2、pp.3-7 (2010)
特集 1：有機半導体とプリンタブルエレクトロニクス
久保田是史、合志憲一、八尋正幸、安達千波矢
月刊ディスプレイ 16、5、1-3 (2010)

ディスプレイ技術年鑑

2020年の表示技術を展望 2011

第2章「ディスプレイ技術トレンド」
2-2 ロードマップ「有機ELパネル技術ロードマップ」
松波成行、服部励治
日経BP社、pp.48-59, 2010
特集 「有機EL材料―技術動向と今後の展望」
解説 有機EL材料の技術動向と今後の展望
松波成行
工業材料

Vol. 4, 59, pp. 18-21, 2011

研究者ノート1、「ダブルメージャーの勧め―有機エレクトロニクスとの出会い―」安達 千波矢化学、Vol. 66, pp.41, 2011
研究者ノート2、 「フォレスト教授との出会い」
安達 千波矢化学、Vol. 66, pp. 49, 2011
研究者ノート3、 「「Janglish」のススメ」－ 38 －

安達 千波矢
化学、Vol. 66, pp.45, 2011
IV. その他 (Others)1) 日本経済新聞(2011.2.21)「有機EL材料希少金属含まず
2) 読売新聞「九州大

九州大」(2011.2.23)

有機ELに新素材

レアアース不要、実用化へ道」

3) 西日本新聞 (2011.2.23)「有機ELの低価格化に期待

新発光素材を開発

レアアース不要で高効率

九州大」

4) 電波新聞 (2011.2.23)「新発光原理の有機EL用材料

九州大学が開発」

V. 特許 (Patents)
Etching Method
エッチング方法
Masaya HIRADE, Chihaya ADACHI, Masayuki YAHIRO, Seiji SAMUKAWA, Yoshihiko Tsuru,
Manabu NAKATA and Yasukazu NAKATA
平出 雅哉、安達 千波矢、八尋 正幸、寒川 誠二、久保田 智広、鶴 慶彦、中田 学、
中田 安一
Japan, Patent Application Number: 2009-80209 (2009), Patent Publication Number: 2010-232533(2010)
日本、特許出願2009-80209 (2009）、特許公開2010-232533 (2010)
Organic Transistor
有機トランジスタ
Manabu NAKATA, Chihaya ADACHI, Masayuki Yahiro, Hajime NAKANOTANI and Yasukazu
NAKATA
中田 学、安達 千波矢、八尋 正幸、中野谷 一、中田 安一
Japan, Patent Application Number: Patent Publication Number:
日本、特許出願2009-79321（2009）、特許公開2010-23248（2010）

Organic Photo-Electron Conversion Device
有機光電変換素子
Manabu NAKATA, Chihaya ADACHI, Masayuki YAHIRO, Hajime NAKANOTANI and Yasukazu－ 39 －

NAKATA
中田 学、安達 千波矢、八尋 正幸、中野谷 一、中田 安一
Japan, Patent Application Number: 2009-79320（2009）, Patent Publication Number: 2010-232479（2010）
日本、特許出願2009-79320（2009）、特許公開2010-232479（2010）

Fabrication Method of Nano-Dots
ナノドットの作製方法
Masaya HIRADE, Chihaya ADACHI, Masayuki YAHIRO, Seiji SAMUKAWA, Tomohiro KUBITA,
Manabu NAKATA and Yasukazu NAKATA
平出 雅哉、安達 千波矢、八尋 正幸、寒川 誠二、久保田 智広、鶴 慶彦、中田 学、
中田 安一
Japan, Patent Application Number: 2009-80247（2009）, Patent Publication Number: 2010-228066（2010）
日本、特許出願2009-80247（2009）、特許公開2010-228066（2010）
Control of Molecular Orientation in Charge Transport Amorphous Films and their Fabrication Method
電荷輸送性非晶質薄膜の分子配向方向の制御方法及び電荷輸送性非晶質薄膜の製造方法
Daisuke YOKOYAMA, Chihaya ADACHI, Kazuaki YOSHIMURA, Atsushi KAWATA and Hiroshi
MIYAZAKI
横山 大輔、安達 千波矢、吉村 和明、川田 敦志、宮崎 浩
Japan, Patent Application Number: 2009-57462（2009）, Patent Publication Number: 2010-212112（2010）
日本、特許出願2009-57462（2009）、特許公開2010-212112（2010）
Organic Light-Emitting Devices Having Carrier Transport Layer Containing Metal Compleses
金属錯体を含むキャリア輸送層を有する有機発光デバイス
Mark THOMPSON, Xiaofan REN, Peter DUROBY, Haiping HONG, Stephen FORREST and Chihaya
ADACHI
マーク・トンプソン、シャオフェン・レン、ペーター・デュロビ、ハイピン・ホン、ステファン・フォレスト、安達 千波矢Japan, Patent Application Number: 2009-170165（2009）, Patent Publication Number: 2010-10691（2010）
日本、特許出願2009-170165（2009）、特許公開2010-10691（2010）－ 40 －

安達研（1/2）

安達研（2/2）
日本経済新聞（2011.2.21）

西日本

日本経済新聞（2011.2.21）

西日本新聞（2011.2.23）
西日本新聞

2011.2.23

読売新聞（2011.2.23）
2011.2.21

日本経済新聞電波新聞（2011.2.23）

読売新聞

読売新聞（2011.2.23）

011.2.23）

電波新聞

2011.2.23－ 41 －

2011.2.23

今坂研究究室（pdf 版あり）
 & 2 3 ( 	 

０年度研究成 ?●２０１０=>=)* 2 3 +成果・活動報/  0 ! '報告
$ 	
 
【レーザー
ー多光子イオオン化質量分分析法による
る環境汚染物物質の超微量分析】$giQisKMhñüw²½;BEÉ¼´Æñ<ô
üw²%	
 
O




在を明らか
かにできた。図１のよう
うに、本法はは GC/MS の二二次元表示デデ
9/G"±<æÝ8=¶v8,:'čÔ<öã<


NH2

NH2
[M+1] +

[M+1] +

菜を分析ししたところ、従来の装置
置では検出でできない３種
種の農薬の存存Ñì14#?4"ċÔ<³Æ9ČÔ<ûâHw²14


185
ータが得ら
られ、試料分分子の同位体体分布から分
分析対象物をる
H¬C*;8,4#ċ<B(;"°½= < を確認できる
 184

[M]++

O



発した装置
置の検出限界
界は従来の装装置よりも １～３桁低く、がw²14#þÍ14æÝ<¶vāÌ=±<æÝBD 本手法が
優れた分析析法であるこことを確認しした。また、１種の果物
物と２種の野野AċĎčµn-"°¤½+qF4w²½8&E/9H


イオン信号強度 保持時間（分）

紫外フェェムト秒レーーザー(267nnm)を用いてて農薬等を分分析した。開開	  Ø]LbXÓgiQiHË'7öãÖH
[M]++

186

186 184187 185

187

質量

優れた利点
点を有していいる。
l¹råÒWiT+CF"ë©w<mow*

図 1 	 農
農薬（2-(1-N
Naphthyl)% 	  86;
析例  <acetami.	
  de）の分析	 	
 Cw²ðÆHÑì8,EqF4yÄH¯17'E#	
 導ラマン散乱
乱現象-RainnbowHË'4ágiQi<ÐÕ%	
 Stars--を用いた多多色レーザーーの研究】【２色誘導$Čáídah¨kÈð!	
 
連続発振
振緑色レーザザー(波長:5532nm)を励起起光とし、水素分子との共振器内
内非線形光学
学現象(誘導導	  øÚÍ§ÛágiQi¾ýH|ós91"»×w9<t§uąÜs
ラマン散乱乱)により、振動 1 次ス
ストークス光光に対応する
る赤色レーザザー(波長:6636nm)を発生させた。
Èðídah¨k;BD"§~ ¹RXiORs;¡2EòágiQi¾MPa 近近傍において
て振動	
 1
次ア
アンチストーークス光に対対応する青色色レーザー (波長:436nm)の高効率率
ý 0.45HÍÊ034#
÷p;)'7§~
 ¹JhURXiORs;¡2
発生に初めめて成功したた（図２参照照）。また、深紫外(2266nm)におけるる超短光パル
ルスのスペクトル拡張
張EĄágiQi¾ý<Ć}ÇÍÊ;x@7£{14ćČÅĈ
#?4"ÁØ
の新手法ととして、光ビビート励起法法による分子子位相変調法法の有用性をを実;).EôÏsZfR<R`OXf¦<ª
証した。ささらに、このの方式による
る振動ストーークス光(300nm)の発生
生を¤½917"s[iX|ó½;BEwmÎî½<¯
最初に実現現した。一方方、回転ラママン光の発生生に同様の方法を適用
用し、Ë¢Hê14#0C;"/<«;BE§~RXiO
20 <ÍÊH®x;È14#j«"õdah
fs の時
時間幅に相当
当する帯域をを有する深紫紫外超短パルルス光を発生生さRs
せ、本法のの有用性を示示した。
s<ÍÊ;·<«½HúË1"	  <­ÿ;Î2EH¯2EÁØôÏZfRsHÍÊ

 Hü2E/9+à;:54#

Fluorescence Intensity/ Arb. Units

Fluorescence Intensity/ Arb. Units%?	
  "5941-	 図２ 三原
原色連続発振振レーザー
03"°½<¯Ë¢HÒ14#	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
  	
 
【高性能キ
キャピラリー
ー電気泳動法法の開発に関関する研究】】$Ć¢àNc\deiăº¿~½<þÍ;Ā2EÐÕ%
がん細胞胞における多多剤耐性発現の要因ののひとつであある多剤耐+IÙß;).EzÞ¢ÍÈ<è<>968&EzÞ¢ThZOñ
H"
0.07 ćĈ性タンパク
ク質（MRP1）を、レーザ
ザー励起蛍光光検出／キャ
ャピラリー
0.07
0.06
giQi|óäs¶vĊNc\deiăº¿~Kbg
Ab-Ag
Internal
電気泳動イ
イムノアッセセイにより測測定する方法法を開発した
た。
細胞溶
0.06
0.05
Standard
Ab-Ag
YJVSK;BDÂ2E«½HþÍ14#ÙßÃé
Internal
0.05
解液と蛍光光標識した抗抗 MRP1 抗体
体を反応させせ、遊離の標識
識抗体（Ab） 0.04
StandardÀ9äs¸ï14¥  ¥oH¡03"ùĂ<¸
0.04
0.03
と生成した
た抗原－標識識抗体の複合合体（Ab-Agg）をキャピ
ピラリー電Abï ¥ o ć Ĉ 9 Ê £ 1 4 ¥  ĉ ¸ ï ¥ o < ç  o
0.03
0.02
気泳動によ
より分離したた（図３参照照）。この方方法により、初めてサ Ab
0.02ćĈHNc\deiăº¿~;BDwĂ14ć0.01
ブ nM レベルルの MRP1 を定量するこをことが可能にになった。0.01
0čÅĈ#/<«½;BD"x@7P^  g_f<
0
2
4
6
8
10
0

0

2

4

6

8

Time/ minn10

３ 抗 MRP1 と抗 MRP1-MMRP1 複合体
体の分離
図３
%@	
  ,   ,    7# :	 － 42 －

Time/ min

I

学 術

論

文(Papers)

On-Line Concentration by Analyte Adsorption/Laser Desorption for Application to Gas
Chromatography/Resonance-Enhanced Multiphoton Ionization/Time-of-Flight Mass Spectrometry
Yuji SAKODA, Tomohiro UCHIMURA and Totaro IMASAKA
Analytical Chemistry., Vol.82, pp.1283-1287, 2010
Quantitative Measurement of the Phase-Locking of Highly Repetitive Ultrashort Optical Pulses Generated
by a Multifrequency Continuous-Wave Raman Laser
Shinichi. ZAITSU and Totaro IMASAKA
Applied Optics, Vol. 49, pp. 1586-1592, 2010
Design and Application of Hadamard-Injectors Coupled with Gas and Supercritical Fluid Sample Collection
Systems in Hadamard Transform-Gas Chromatography/Mass spectrometry
Zenzen FAN, Chien-Hung LIN, Hung-Wei CHANG, Takashi KANETA, Cheng-Huang
LIN
Journal of Chromatography A, Vol.1217, pp. 755–760, 2010
ApplicationofHadamard

Transform

toGas

Chromatography/Nonresonant

Multiphoton

Ionization/Time-of-Flight Mass Spectrometry
Chao-Chiang CHENG, Hung-Wei CHANG, Tomohiro UCHIMURA, Totaro IMASAKA,
Takashi KANETA and Cheng-Huang LIN
Journal of Separation Science, Vol.33, pp. 626–630, 2010
Measurement of Intracellular Accumulation of Anthracyclines in Cancerous Cells by Direct Injection of Cell
Lysate in MEKC/LIF Detection
Julius MBUNA, Takashi KANETA and Totaro IMASAKA
Electrophoresis, Vol. 31, pp. 1396–1404, 2010
Enhancement of Molecular Ions in Mass Spectrometry Using an Ultrashort Optical Pulse in Multiphoton
Ionization
Takashi SHIMIZU, Yuka WATANABE-EZOE, Satoshi YAMAGUCHI, Hiroko TSUKATANI,
Tomoko IMASAKA, Shinichi ZAITSU, Tomohiro UCHIMURA and Totaro IMASAKA,
Analytical Chemistry, Vol. 82, pp.3441-3444, 2010.

－ 43 －

Applications of Hadamard Transform-Gas Chromatography/Mass Spectrometry (HT-GC/MS) to Online
Detection of Exhaled Breath after Drinking or Smoking
Cheng-Huang LIN, Yuan-Kai CHENG, Takashi KANETA, and Totaro IMASAKA
Journal of Chromatography A, Vol.1217, pp. 5274–5278, 2010
Gas Chromatography/Femtosecond Multiphoton Ionization/Time-of-Flight Mass Spectrometry of Dioxins
Yuka WATANABE-EZOE, Xing LI, Tomoko IMASAKA, Tomohiro UCHIMURA andTotaro IMASAKA
Analytical Chemistry, Vol.82, pp. 6519-6525, 2010
Trace Analysis of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Using Gas Chromatography-Mass Spectrometry Basedon Nanosecond Multiphoton Ionization
Adan Li, Tomohiro UCHIMURA, Hiroko TSUKATANI and Totaro IMASAKA
Analytical Sciences, Vol 26, pp. 841-846, 2010.
A Pair of Concentric Capillaries as an Interface for Gas Chromatography and Supersonic Jet/Multiphoton
Ionization/Mass Spectrometry
Hiroki OKUDAIRA, Tomohiro UCHIMURA and Totaro IMASAKA
Review of Scientific Instruments, Vol.81, pp. 084102, 2010
Generation of High-Order Rotational Raman Sidebands in the Deep-Ultraviolet Region Using Molecular
Phase Modulation Induced by an Intensity-Modulated Optical Pulse
Norifumi YASAKA, Yuichiro KIDA, Shinichi ZAITSU and Totaro IMASAKA
Journal of Applied Physics, Vol.108, pp.056104, 2010.
A Self-Quenching Picosecond Distributed Feedback Dye Laser Pumped by a Picosecond Laser Pulse
Quang Do HOA, Pham LONG and Totaro IMASAKA
Applied Physics. B, Vol.101, pp.571-574, 2010
Selective Determination of 2,4-Xylenol by GasChromatography/SupersonicJet/Resonance-Enhanced
Multiphoton Ionization/Time-of-Flight Mass Spectrometry
Hiroko TSUKATANI, Hiroki OKUDAIRA, Osamu SHITAMICHI, Tomohiro UCHIMURA andTotaro IMASAKA
Analytica Chimica Acta, Vol.682, pp.72-76, 2010
Broadband Phase-Matching of Nonlinear Optical Interaction Induced in a Dispersion- Compensated Optical
CavityShin-ichi ZAITSU and Totaro IASAKA－ 44 －

Advanced Photonics and Renewable Energy Technical Digest, NMC6, 2010
Ⅲ

総説・解説（Reviews）

Two-Color Stimulated Raman Effect for the Generation of Ultrashort Optical Pulse
Totaro IMASAKA
Proc. Fifth Asian Symposium on Intense Laser Science (ASILS-5), pp.47-54,2010.
Molecular System of Hydrogens
Totaro IMASAKA
Science for Future Molecular Systems, Vol.3, pp.37-43, 2009 (Published in 2010).
Generation of Ultrashort Optical Pulses Using Coherent Raman Scattering and its Application to Laser
Ionization Mass Spectrometry
コヒーレントラマン散乱による超短パルス光の発生とレーザーイオン化質量分析法への応用
Shin-ichi ZAITSU and Totaro IASAKA
財津慎一, 今坂藤太郎
Chemical Industry, Vol. 61, No.10, pp. 761–768, 2010
化学工業, 第 61 巻, 10 号, pp. 761–768, 2010

－ 45 －

今任研究室
今任研究室●２０１０年度研究成果・活動報告
Ⅰ 学 術 論 文
光機能デバイス部門今任研究室では、環境・ナノバイオ分析化学の研究分野を指向し、（１）有機 EL を組み込んだマイクロ流体デバイス、（２）環境計測・医療診断バイオセンサ、（３）DNA
Antimony-Film Electrode for the Determination of Trace Metals by Sequential-Injection Analysis/Anodicの１分子計測、及び（４）低分子伝達物質のバイオイメージングなどの研究について活動している。
Stripping Voltammetry
本年度は特に、以下の成果を得た。
Valéria GUZSVÁNY, Hizuru NAKAJIMA, Nobuaki SOH, Koji NAKANO, Toshihiko IMATO
Anal. Chim. Acta, Vol. 658, pp. 12-17, January, 2010
【マイクロ流路を利用するイオンセンサによる微量分析法の開発】
４級アンモニウム塩をイオン交換体として含む可塑化ポリ塩化ビニル膜を銅ワイヤーに被覆したコ
An Atomic Force Microscopy Assay of Intercalation Binding, Unwinding and Elongation of DNA, Using aーティッドワイヤー型硝酸イオンセンサを作製し、これを参照電極とともに0.5 mmφの円筒状の流路をWater-Soluble Psoralen Derivative as a Covalent Binding Probe Molecule
Koji
Yosuke KATSUMI, Nobuaki SOH, Toshihiko IMATOもつ 2 cm
x 6NAKANO,
cm のポリスチレン製板に包埋したマイクロチップ流通型イオン電極検出器を作製した。
Bull.
Chem.
Soc.
Jpn., Vol. 3, pp. 273-275, March, 2010
このセンサシステムを水道や井戸水などの飲料水や河川水などの環境水中の硝酸イオン測定に応用し、オンサイトで測定することが可能であった。
DNA and DNA Conjugate Self-Assembly Developed on Au(111) Substrate
as Characterized by Conductive
HN【ヒスタミン検出用蛍光プローブの開発】
Atomic Force Microscopy
N
O
O
O
O
NH
COOH
COOH
Koji NAKANOOHOH
O
蛍光色素の一種であるカルセインをニ
HO
O
N
N
N
N
Proceedings of the International Colloquium
on"Recent
progressinnanotechnologies:
From
OH
OH
HO
O
O
O
HO
O
O
ッケル（Ⅱ）に配位させると、カルセイン
Ni O
O
O
O
nanoindentation on semiconductor materials to DNA and molecularHN devices", pp.16–17,
March,
N
本来の蛍光が消光されるが、この錯体にヒ
NH
2010.
H N
N
Ni
NH
スタミンを添加すると、右図のように、ニN
N
Microfluidic Polymer Chip with an Embedded Ion-Selective Electrode Detector
HN
H for Nitrate-Ion Assay inッケル（Ⅱ）がヒスタミンにより配位子置
Environmental Samples
換を受け、カルセインの蛍光が回復することを見出した。この現象
gluta Benjaporn
Takashi MASADOME, Kazuki NAKAMURA, Daisuke IIJIMA, ref
Osamu HORIUCHI,
serotonGA
micを利用して、カルセイン－ニッケル（Ⅱ）錯体を蛍光プローブとす
TOSSANAITADA, Shin-ichi WAKIDA, Toshihiko IMATO
dopa
glycinhistamAnal. Sci., Vol. 26, pp. 417-423, April, 2010
るヒスタミンに選択的な蛍光検出法を開発した。これ応用して、刺
2

-

-

2+

-

2

2

2+

2

激により生細胞から放出されるヒスタミンをモニタリングするこ
Magnetically Applicable Layered Iron-Titanate Intercalated With Biomolecules
Kai KAMADA, Suguru TSUKAHARA, Nobuaki SOHとが可能であった。
J. Mater. Chem., Vol. 20, pp. 5646-5650, April, 2010
【AFM を利用したバイオアフィニティ反応のイメージング分析】
酵素やタンパク質、核酸の原子間力顕微鏡（AFM）イメージン
Label-free
DNA Detection Platform Basedon Atomic Force Microscopy Visualisation: Characterising the
Molecular-Recognition-Triggered Conformational Changes of an Immobilised Receptor Oligonucleotide
グに取り組み、バイオアフィニティ反応を１分子レベルで可視Probe化して解析することを試みた。ここでは、1)
DNA 二重らせんへ
Koji NAKANO, Hirokazu YAMANOUCHI, Nobuaki SOH, Toshihiko IMATOの低分子インターカレーション結合を二重らせんの鎖長変化かChem. Comm., Vol. 46, pp. 5683-5685, June, 2010
ら解析する方法、および、2) 基板上に固定化したプローブ DNA
Selective Fluorescence Detection of Histamine Based on Ligand
Exchange Mechanism and Its Applicationのコンホメーション変化をイメージングしてターゲット
DNA
to Biomonitoringを検出する方法を新たに開発した。
Daisuke SETO, Nobuaki SOH, Koji NAKANO, Toshihiko IMATO
Anal. Biochem., Vol. 404, pp. 135-139, September, 2010
なお、現在は、コンパクトディスック型のマイクロチップを用いて遠心力を利用して、マイクロチッ
Potentiometric
Gene Sensor Based on EMF Generation from Redox-Labelled Oligonucleotide ProbeEL
Pairや有プ上の液だめ内の溶液を送液することのできる化学発光検出に基づくイムノアッセイ法や有機
Koji NAKANO, Takayuki KIMURA, Hisao YOSHINAGA, Nobuaki SOH, Toshihiko IMATO
機薄膜フォトダイオードを利用するマイクロチップ蛍光イムノアッセイ法を開発している。また、配位
Proceedings of the Faraday Discussion 149: Analysis for Healthcare Diagnostics and Theranostics,
子置換反応を利用するドーパミンの蛍光プローブについても検討している。DNA
の１分子計測についpp. 28, September, 2010ても引き続き検討を続けており、AFM による可視化検出をベースにした一塩基多型解析、くし型電極
AFM Visualization Read-Out od DNA Molecular Recognition for Green Bioanalysis Platform withと組み合わせた電流—電圧特性の評価、及び酸化還元活性なプローブ分子を利用した電気化学顕微鏡イ
Non-Label, Single-Molecule Detection Capability
メージングなどにおいて興味ある成果が集まりつつある。
Koji NAKANO－ 46 －

今任研究室
Ⅰ

学

術

論

文

Antimony-Film Electrode for the Determination of Trace Metals by Sequential-Injection Analysis/Anodic
Stripping Voltammetry
Valéria GUZSVÁNY, Hizuru NAKAJIMA, Nobuaki SOH, Koji NAKANO, Toshihiko IMATO
Anal. Chim. Acta, Vol. 658, pp. 12-17, January, 2010
An Atomic Force Microscopy Assay of Intercalation Binding, Unwinding and Elongation of DNA, Using a
Water-Soluble Psoralen Derivative as a Covalent Binding Probe Molecule
Koji NAKANO, Yosuke KATSUMI, Nobuaki SOH, Toshihiko IMATO
Bull. Chem. Soc. Jpn., Vol. 3, pp. 273-275, March, 2010
DNA and DNA Conjugate Self-Assembly Developed on Au(111) Substrate as Characterized by Conductive
Atomic Force Microscopy
Koji NAKANO
Proceedings of the International Colloquium on "Recent progress in nanotechnologies: Fromnanoindentation on semiconductor materials to DNA and molecular devices", pp.16–17, March,
2010.
Microfluidic Polymer Chip with an Embedded Ion-Selective Electrode Detector for Nitrate-Ion Assay inEnvironmental Samples
Takashi MASADOME, Kazuki NAKAMURA, Daisuke IIJIMA, Osamu HORIUCHI, Benjaporn
TOSSANAITADA, Shin-ichi WAKIDA, Toshihiko IMATO
Anal. Sci., Vol. 26, pp. 417-423, April, 2010
Magnetically Applicable Layered Iron-Titanate Intercalated With Biomolecules
Kai KAMADA, Suguru TSUKAHARA, Nobuaki SOH
J. Mater. Chem., Vol. 20, pp. 5646-5650, April, 2010
Label-free DNA Detection Platform Based on Atomic Force Microscopy Visualisation: Characterising the
Molecular-Recognition-Triggered Conformational Changes of an Immobilised Receptor Oligonucleotide
Probe
Koji NAKANO, Hirokazu YAMANOUCHI, Nobuaki SOH, Toshihiko IMATO
Chem. Comm., Vol. 46, pp. 5683-5685, June, 2010
Selective Fluorescence Detection of Histamine Based on Ligand Exchange Mechanism and Its Application
to Biomonitoring
Daisuke SETO, Nobuaki SOH, Koji NAKANO, Toshihiko IMATO
Anal. Biochem., Vol. 404, pp. 135-139, September, 2010
Potentiometric Gene Sensor Based on EMF Generation from Redox-Labelled Oligonucleotide Probe Pair
Koji NAKANO, Takayuki KIMURA, Hisao YOSHINAGA, Nobuaki SOH, Toshihiko IMATO
Proceedings of the Faraday Discussion 149: Analysis for Healthcare Diagnostics and Theranostics,
pp. 28, September, 2010
AFM Visualization Read-Out od DNA Molecular Recognition for Green Bioanalysis Platform with
Non-Label, Single-Molecule Detection Capability
Koji NAKANO－ 47 －

Proceedings of the Kumoh National Institute of Technology-Kyushu University Joint Workshop on
Green Energy, pp. 133, September, 2010
An Amphiphilic Fluorescent Probe for the Visualization of Histamine in Living Cells
Daisuke SETO, Nobuaki SOH, Koji NAKANO, Toshihiko IMATO
Bioorg. Med. Chem. Lett., Vol. 20, pp. 6708-6711, November, 2010
Positive-Feedback-Mode Scanning Electrochemical Microscopy Imaging of DNA-Grafted Benzoquinone
Polymer Cast Film for Micrometer-Sized Hybridization Biosensor Applications
Koji NAKANO, Kaori NAKAMURA, Takayuki KIMURA, Hisao YOSHINAGA, Nobuaki SOH,
Toshihiko IMATO, Proceedings of the 2010 International Chemical Congress of Pacific Basin
Societies, December, pp. ID-671, 2010.
Phosphorothioate DNA Self-Assembly Developed on Gold Substrates as Characterized by IR, Ellipsometry,
Microgravimetric Analysis, and AFM for Application to SNPs Bioassay Taking Advantage ofSupramolecular Conformation Transitions
Hisao YOSHINAGA, Koji NAKANO, Takayuki KIMURA, Nobuaki SOH, Toshihiko IMATO,
Proceedings of the 2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies, December, pp.
ID-567, 2010.

Ⅲ

総説・解説

生体分子計測用小分子蛍光プローブの設計と開発
宗伸明

分析化学, 第 59 号, pp. 771-779, 2010 年 9 月
一つの分子を検出する－ELISA の手法がそのまま使える新しいイムノアッセイ－
宗伸明

化学, 65 巻, pp. 62-63, 2010 年 10 月

Ⅴ

特許

Potentiometric Gene Sensor Based on EMF Generation from a Redox-Labeled Oligonucleotide Probe Pair
Koji NAKANOUS Provisional Application No. 61/375,946－ 48 －

光機能材料部門

山田研究室
田中研究室

－ 49 －

山
山田研究室
室
０年度研究成成果・活動報
報告
●２０１０
応用化学部
部門山田研究究室では、プラズモニッ
プ
ックナノ粒子子の合成と応応用についてて研究を進めてきましした。金や銀
銀のナノ粒子子についてはは、大日本塗塗料（株）とと継続的に共共同研究をすすすめました。またこ
結果、金ナノロッドにれらナノ粒粒子の集合構
構造や配列構
構造の自在制制御の開発も検討しました。その結にものがかなりの精度でついては市
市販化を目指指せること、銀ナノプリ
リズムについいてはサイズ
ズの異なるもで合成できるるようになっってきましたた。また、ナナノロッドにについては、、磁場で集合合構造がある程度制御
御一方、球状のナノ粒子できることと、ＬＢ法でで単粒子フィ
ィルム化でききるところままでこぎつけました。一子
るような成果を得つつについてはは、光電変換換への応用をを展開し、太太陽電池へのの組み込みがが有効である
つ
あります。
また、電解
解法でも金ナ
ナノ構造を作作製し、半電電池系で二桁桁程度の光電電流増強を報報告しましたた（図１）。
“プラズ
ズモニクス(Plasmonicss)”とは、プラズモン
ンを扱う科学
学技術のこととで、エ
レクトロニ
ニクス、フォ
ォトニクス、ナノテ
クノロジーーが融合した
た次世代の光
光科学技術です。光
光のエネルギギー（フォトトン）をナノスケー
ーで操ることとができ、光光のデッ
ドロックでである回折限限界の壁を突突破できる夢のよううな光科学技技術です。今
今、九州
大学を中心心とする学研研都市エリア
アでは、
このプラズ
ズモニクスを
をソーラーセセルなどの光エネル
ルギー変換シシステムに活活用する計画が進めめられていまます。そこでで、図２のような、九州大学－－九州先端科
科学技術
研究所（ISSIT）－福岡
岡市産学連携携交流センター（Fiias）－企業
業という産官
官学の連携体制でプ
プラズモニククス研究が推推進できるような組組織づくりをを行いましたた。とく
に光エネル
ルギー変換はは、グリーンンイノベ
ーションをを牽引する最最も重要かつつ夢あふれるテーマ
マです。そここで、プラズ
ズモニク
“フレッ
スを利用し
した柔らかいい太陽電池、
クスソーラ
ラーセル”をを提案し、そその開発を進めましした。成果はは大きな反響響がありました。

－ 50 －

I. 学術論文（Papers）
Selective Formation and Structural Properties of Rhombic Dodecahedral[70]Fullerene Microparticles
Formed by Reaction with Aliphatic Diamines
Ken-ichi MATSUOKA,Tsuyoshi AKIYAMA, and Sunao YAMADA
Langmuir, Vol.26(6), pp. 4274-4280, 2010
Enormous Enhancement in Photocurrent Generation Using Electrochemically Fabricated Gold
Nanostructures
Tsuyoshi AKIYAMA, Kenta AIBA, Kazuko HOASHI, Meng WANG, Kosuke SUGAWA andSunao YAMADA
Chemical Communications, Vol.46, pp.306-308, 2010
A Polysaccharide-Based Container Transportation System Powered by Molecular Motors
Youichi TUCHIYA, Tomotaka KOMORI, Minako HIRANO, Tomohiro SHIRAKI, Akira KAKUGO,
Toru IDE, Jian-Ping going, Sunao YAMADA, Toshio YANAGIDA, and Seiji SHINKAI
Angewante Chemie International Edition Vol. 49, pp.724-727, 2010
Orientation of Nanowires consisting of Poly(3- butylthiophene) using Strong Magnetic Field
Hiroaki YONEMURA, Koichi YUNO, Sunao YAMADA
Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 49, pp. 01AE06, 2010
Dependence on Electrode Potential of the Magnetic Field Effect on Photoelectrochemical Reactions ofElectrodes Modified with Porphyrin-Viologen Linked Compounds
Hiroaki YONEMURA, Hironobu TAHARA, Kei OHISHI, Shusaku IIDA, Sunao YAMADA
Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 49, pp. 01AD04, 2010
Magnetic Field Effects on the Photoinduced Electron-Transfer Reactions in a Ruthenium Porphyrin–C60
Ligand Complex
Hiroaki YONEMURA, Yuki MOTODA, Sunao YAMADA
Applied Magnetic Resonance, Vol. 38, pp. 217-235, 2010
Reverse phenomena of magnetic field effects and time-resolved EPR spectra in the photogenerated biradical
from intramolecular electron-transfer in a phenothiazine–C60 linked compound with a semi-rigid spacer
Shinya MORIBE, Hiroaki YONEMURA, Yuya WAKITA, Tetsuya YAMASHITA and Sunao
YAMADA
Molecular Physics, Vol. 108, No. 15, 10, pp. 1929-1940, 2010
A Z-scheme type photoelectrochemical cell consisting of porphyrin-containing polymer and dye-sensitizedTiO2 electrodes
Kensuke TAKECHI, Tohru SHIGA, Tsuyoshi AKIYAMA and Sunao YAMADA
Photochem. Photobiol. Sci., Vol.9, pp. 1085-1087, 2010
Structural Control of Three-dimensional Assemblies of Anisotropic Gold Nanoparticles Based on Their
Different Shapes
Yutaka KUWAHARA, Daigou MIZOGUCHI, Keishiro YOSHIMORI, Hiroaki ENDO, Mio
IWANAGA, Tomoki IWANAGA, Tsuyoshi SAWADA, Motonobu GOTO, Hideto SHOSENJI, and－ 51 －

Sunao YAMADA
Chem. Lett., Vol.39, pp.1171-1173, 2010
Effect of Hole Transport Layer on Photoelectrochemical Responses from Polythiophene-Porphyrin
Composite Polymer ElectrodeKensuke TAKECHI, Tohru SHIGA, Tsuyoshi AKIYAMA, and Sunao YAMADA
Appl. Phys. Express,Vol. 3, pp. 122301-1-122301-3, 2010
II.

著書（Books）

コロイドと光でつくるプラズモニクス
山田 淳
現代界面コロイド科学の事典, 日本化学会編, 丸善株式会社, 第７章, pp.172-173,2010
IV．その他（新聞記事等）
1） 日刊工業新聞（2010.3.24）「樹状メッキ技術で新型太陽電池セル

透明電極不要、サイズ自在 イーメックスと九州大」

2） 日刊工業新聞（2010.5.12）「有機太陽電池開発へ 九大など 人工光合成技術を活用」
3） 西日本新聞（2010.5.12）「フィルム状、光合成で発電 厚さ 0.2 ミリの太陽電池 九大と連携企業開発」
4） 日経産業新聞（2010.5.26）「有機太陽電池 食品ラップと同じ薄さ 九大とイーメックス 衣類など接着し使用」
5） 日経産業新聞（2010.6.15）「2030 年への挑戦 次世代産業技術 軟らかい太陽電池 自由に切って傘・衣類に」V.

特許（Patents）

(1)

国内

Fabrication Methods of Photoelectric Conversion Components and Solar Cells Conisting of Polyelectrolytes
光電変換素子、光電変換素子の製造方法、及び、高分子電解質型太陽電池
Kengo ITO, Sunao YAMADA, Tsuyoshi AKIYAMA伊東謙吾、山田 淳、秋山 毅
特願 2010-032387
出願日：2010.2.17

Fabrication Methods of Solar Cells and Their Electrodes
太陽電池及びその製造方法、並びに太陽電池用電極
Tsuyoshi AKIYAMA, Sunao YAMADA－ 52 －

秋山 毅、山田淳

特願 2010-096467
出願日：2010.4.19
Fabrication Methods of Photoelectric Conversion Components and Solar Cells Conisting of Polyelectrolytes
光電変換素子、光電変換素子の製造方法、及び、高分子電解質型太陽電池
Sunao YAMADA
山田 淳
特願 2010-109289
出願日：2010.5.19

Control method of orientation of gold nanorods and preparation of the substrates modified with the gold
nanorods
金ナノロッドの配向制御方法とその基板等
Hiroaki YONEMURA, Sunao YAMADA, Natsuko SAKAI
米村弘明、山田淳、坂井奈津子

特願 2010-149362
出願日：2010.6.30
Methods of orientation and immbobilization of gold nanorods and preparation of the substrates modified
with the gold nanorods
金ナノロッドの配向方法ないし配向固定化方法とその基板等
Hiroaki YONEMURA, Sunao YAMADA, Jyunichi SUYAMA
米村弘明、山田淳、陶山順一特開 2010-53442
出願日：2010.3.11－ 53 －

日経産業新聞2010.3.24

2010年5月12日 西日本新聞（夕刊）西日本新聞

2010.5.12

日経産業新聞2010.5.26－ 54 －

日刊工業新聞2010.5.12

日経産業新聞2010.6.15

田中研究室●２０１０年度研究成果・活動報告

光機能材料部門・田中研究室では、有機高分子の表面および界面における凝集構造と分子鎖熱運
動性のナノレベルでの解析に基づき、光機能性高分子材料の設計・創製を展開している。2010 年度
は、無機固体界面における高分子の局所コンフォメーション、および非溶媒による高分子薄膜の膨潤構造に関する検討を行った。
無機固体界面における高分子の局所コンフォメーションの解析では、石英プリズム上にスピンキ
ャスト法および溶媒キャスト法により作製したポリスチレン(PS)膜を真空下で 24 h、393 K 熱処理
した(PS/石英)界面について、和周波発生(SFG)分光測定に基づき評価した。スピンキャスト膜では、特定の官能基に由来する吸収ピークが明確に観測されたが、溶媒キャスト膜では観測されなかった。
スピンキャスト膜は製膜過程において分子鎖が引き伸ばされるため、溶媒キャスト膜と比較して、配向しやすい。バルク中に存在する分子鎖はガラス転移温度(Tg)以上である 393 K で 24 h 熱処理を施すと緩和する。しかしながら、界面における Tg はバルク試料の Tg より高いため、界面近傍に存在する分子鎖は緩和できないと考えられる。異種固体と接触した高分子のセグメント運動レベルにおけるダイナミクスを明らかにすることが出来た。これらの知見は、光機能性材料を素材とする高機能デバイスの開発において極めて重要である。
非溶媒による高分子薄膜の膨潤構造の解析では、単分散重水素化ポリメタクリル酸メチル(PMMA)と代表的な非溶媒である低級アルコール（メタノール、エタノール、1-プロパノール）の組み合わせに着目し、アルコール下における dPMMA 膜の構造を中性子反射率(NR)測定により評価した。各アルコールは dPMMA の典型的な非溶媒であるにもかかわらず、明らかに膜中に浸入し、その膨潤の程度はアルコール分子のアルキル鎖長に強く依存することなどを明らかにし、非溶媒との接触界面における高分子の構造および物性の特異性、また、その発現機構の解明に成功した。
さらに、可視光を用いた表面プラズモン共鳴(SPR)および光導波路(GWM)反射率測定に基づき、メタノール中におけるポリメタクリル酸メチル(PMMA)膜の厚化挙動について検討した。その結果、メタノールと接触後、Case II 拡散で記述できる PMMA 膜の膨潤挙動が観測された。厚膜領域においては、一成分の拡散係数が得られ、その値はバルク値とほぼ同じであるのに対し、薄膜領域においては二成分の拡散係数が得られた。詳細な解析により、薄膜領域における PMMA 膜の膨潤挙動
は、基板界面における分子鎖熱運動性が支配的であることを明らかにした。

－ 55 －

I．学術論文（Papers）

Local Conformation of Poly(methyl methacrylate) at Nitrogen and Water Interfaces
Yohei TATEISHI, Naoki KAI, Hidenori NOGUCHI, Kohei UOSAKI, Toshihiko

NAGAMURA, Keiji

TANAKA
Polymer Chemistry Vol. 1, No. 3, pp. 303-311, May, 2010

Surface Reorganization of Thin Poly(methyl methacrylate) Films Induced by Water
Ayanobu HORINOUCHI, Yoshihisa FUJII, Norifumi L. YAMADA, Keiji TANAKA
Chemistry Letters, Vol. 39, pp. 810-811, June, 2010

Degradation Mechanism of Ethylene-Propylene-Diene Terpolymer by Ozone in Aqueous Solution
Satoshi MIWA, Takako KIKUCHI, Yoshito OHTAKE, Keiji TANAKA
Nippon Gom Kyokaishi, Vol. 83, No. 10, pp. 324-330, July, 2010

Direct Observation of Surface and Internal Phase-Separated Structure of the Active Layer Buried in Organic
Photovoltaic Cells
Ifu NARAYAMA, Daisuke BABA, Atsushi TAKAHARA, Keiji TANAKA
Applied Surface Science, Vol. 257, No. 3, pp. 1145-1148, August, 2010

Stereoregulation of Thermoresponsive Polymer Brushes by Surface-Initiated Living Radical Polymerizationand the Effect of Tacticity on Surface Wettability
Naokazu IDOTA, Kenichi NAGASE, Keiji TANAKA, Teruo OKANO, Masahiko ANNAKA
Langmuir, Vol. 26, No. 23, pp. 17781-17784, November, 2010

Dynamic Mechanical Properties of Solid Films of Deoxyribonucleic Acid
Hisao MATSUNO, Jun-ichi NAKAHARA, Keiji TANAKA
Biomacromolecules, Vol. 12, No. 1, pp. 173-178, January, 2011

Surface Segregation of Poly(2-methoxyethyl acrylate) in a Mixture with Poly(methyl methacrylate)Toyoaki HIRATA, Hisao MATSUNO, Masaru TANAKA, Keiji TANAKA
Physical Chemistry Chemical Physics, Vol. 13, No. 11, pp. 4928-4934, January, 2011

Surface Segregation of Well-defied N-Substituted Hyperbranched Polyamides in Linear Polymer Matrix
Tomoyasu HIRAI, Huan LIU, Yoshihiro OHTA, Tsutomu YOKOZAWA, Keiji TANAKA
Chemistry Letters, Vol. 40, pp. 366-367, March, 2011
－ 56 －

II．著書（Books）

III．総説・解説（Reviews）
Thermal Molecular Motion of Polymers at Solid Interfaces
異種固体界面における高分子の熱運動特性
Yoshihisa FUJII and Keiji TANAKA
藤井義久、田中敬二
Function & Materials, Vol.30, No.7, pp.30-43, July, 2010
機能材料

－ 57 －

バイオテクノロジー部門

神谷研究室
後藤研究室
片山研究室
丸山研究室
木戸秋研究室－ 58 －

神
神谷研究室
室
●２０１０
０年度研究成成果・活動報報告

テクノロジー
ー部門神谷研研究室は、２２０１０年１２月に発足足しました。
。生体触媒
媒工学・生体体
バイオテ
分子工学を
を研究室の主主要トピッククとして、ババイオテクノノロジー・ババイオエンジジニアリング分野の研研究を幅広くく展開していいます。応用用化学部門ににおいては後後藤教授のググループと連連携して研究活動を行行っています
す。（本年度
度学術研究成成果は、後藤藤研究室のペページをご参照下さい
い。）
生体触媒
媒関連の研究
究では、イオ
オン液体などど非水溶液中中での酵素のの高機能発現
現とその工学的応用を目指していいます。現在
在、イオン液液体をセルロ
ロース溶剤ととして利用しした非食用ババイオマスからのバイ
オ燃料生産
産に関する NEDO
Nのプロジェクトをを産学連携でで進めていまます。
生体分子子工学関連のの研究では、タンパク質
質架橋酵素をを利用する新新規ハイブ リッド生体分子の開発
発の基礎研究
究ならびに応応用研究を精精力的に展開開していますす。現在、JST 育成研究
究の成果をもとに、遺遺伝子解析用用のキットをを開発していいます。

－ 59 －

化学工業新聞2010.7.28

化学工業日報（2010.7.28）

日刊工業（2011.3
日刊工業新聞－ 60 －

2011.3.14

後
後藤研究室
室
●２０１０
０年度研究成成果・活動報報告

テクノロジー
ー部門後藤研研究室では、、生物機能を
を具体的に産産業応用に結
結びつけるために、1)
バイオテ
創薬工学、2)界面工学
学、3)生体触
触媒工学、4 )生体分子工工学に関する
る教育と研究
究を種々の企業と連携
携しています。主に創薬工
工学と界面工工学を後藤教教授のグルー
ープが、生体体触媒工学と生体分子
子
して展開し
工学を神谷
谷教授のグルループが担当当し、バイオオエンジニアアリングといいう共通のキ機
キーワードのもと有機的な研究室室運営が行わ
われていますす。
創薬工学学研究では、当研究室がが新たに開発発した経皮吸吸収促進性のの新技術（SS/OTM 化法）を利用したた創薬研究にに取り組んででいます。ととくに、経皮皮投与による
るワクチン開開発や遺伝子技
子・タンパク質導入技術に力を注注いでいますす。また本研研究では、九
九大発のベンチャー企業 SO ファーーマ社との共同研究を通して化粧粧品や新剤のの上市を目指指していますす。特に、2
2009 年 11 月に発売され月れた化粧品「VIVCO」ははネット等でで大変大きな
な話題となりり、一年間でで、５億円のの売り上げをを達成しま した。界面工学の研究
究
においてはは、超分子ゲゲルの開発を
を連携企業とと展開していいます。将来来は、医療材
材料や化粧品の新素材材としての利利用が期待さされます。そその他、イオオン液体を利利用したレア
アメタルの リサイクル技術や貴金
金属とタンパ
パク質の相互互作用を利用用した分離材材料の開発ななどの研究に取り組んんでいます。

生理活
活性物質の界界面活性剤ナ
ナノコーティ
ィングによる皮膚吸収 の向上－ 61 －

I 学術論文（Papers）
Ionic Liquid-Assisted Transdermal Delivery of Sparingly Soluble Drugs
Moniruzzaman MUHAMMAD, Yoshiro TAHARA, Mitsuki TAMURA,
Noriho KAMIYA, Masahiro GOTO
Chem. Commun., Vol.46, pp1452-1454, 2010
Functional glass surface displaying a glutamyl donor substrate for transglutaminase-mediated protein
immobilization
Kyunga SUNG, Noriho KAMIYA, Noriyuki KAWATA, Shinji KAMIYA, Masahiro GOTO
Biotechnol. J., Vol. 5, pp456-462, 2010
Proteinase-mediated drastic morphological change of peptide-amphiphile to induce supramolecularhydrogelation
Daisuke KODA, Tatsuo MARUYAMA, Nami MINAKUCHI, Kazunori NAKASHIMA, and Masahiro
GOTO
Chem. Commun. Vol.46, pp.979-981, 2010.
Quaternary ammonium bacterial cellulose for adsorption of proteins
Teppei NIIDE, Hikaru SHIRAKI, Tatsuya OSHIMA, Yuzo BABA, Noriho KAMIYA, Masahiro GOTO
Solvent Extr. Res. Dev., Jpn., Vol. 17, pp.73-81, 2010
Uphill Transport of Rare Earth Metals through Highly Stable Supported Liquid Membrane Based on Ionic
LiquidFukiko KUBOTA, Yoshuke SHIMOBORI, Yusuke KOYANAGI, Kojiro SHIMOJO, Noriho KAMIYA,
Masahiro GOTO
Anal. Sci., Vol.26, pp.289-290, 2010
Artificial Self-Sufficient P450 in Reversed Micelles
Hidehiko HIRAKAWA, Noriho KAMIYA, Yutaka KAWARABAYASI, Teruyuki
NAGAMUNE
Molecules, Vol.15, pp.2935-2948, 2010
One-Step Lactosylation of Hydrophobic Alcohols by Nonaqueous Biocatalysis
Yuri Okutani, Shizuka Egusa, Yukiko Ogawa, Takuya KITAOKA, Masahiro GOTO,
Hiroyuki WARIISHI－ 62 －

Chem. Cat. Chem., Vol.2, pp.950-952, 2010
Selective Separation of Precious Metals using Biomass Materials
バイオマス性素材を利用した貴金属イオンの選択的分離
Yukiko Shimada, Teppei NIIDE, Fukiko KUBOTA, Noriho KAMIYA, Masahiro
GOTO
島田雪子、二井手哲平、久保田富生子、神谷典穂、後藤雅宏
KAGAKU KOGAKU RONBUNSHU, Vol.3
化学工学論文集、第36巻、第4号、255-258, 2010
Ionic Liquid Based Microemulsion with Pharmaceutically Accepted Components: Formulation and Potential
Applications
Moniruzzaman MUHAMMAD, Noriho KAMIYA, Masahiro GOTO
Journal of Colloid & Interface Science, Vol.352, pp.136-142, 2010
Ionic liquid-in-oil microemulsion as a potential carrier of sparingly soluble drug: Characterization andcytotoxicity evaluation
Moniruzzaman MUHAMMAD, Miki TAMURA, Yoshiro TAHARA,
Noriho KAMIYA, Masahiro GOTO
Int. J. Pharm., Vol.400, pp.243-250, 2010
Transcutaneous immunization by a solid-in-oil nanodispersion
Yoshiro TAHARA, Kenichi NAMATSU, Noriho KAMIYA, Masayori HAGIMORI,
Shinji KAMIYA, Masayuki ARAKAWA, Masahiro GOTO
Chem. Comm. Vol. 46, pp.9200-9202, 2010
Preparation and enzymatic behavior of surfactant-enveloped enzymes for glycosynthesis in nonaqueous
aprotic media
Shizuka EGUSA, Takuya KITAOKA, Kiyohiko IGARASHI, Masahiro SAMEJIMA,
Masahiro GOTO, Hiroyuki WARIISHI,
Journal of Molecular Catalysis B: Enzymatic, Vol. 67, pp.225-230, 2010
Fluorogenic Ribonuclease Protection (FRIP) Analysis of Single Nucleotide Polymorphisms (SNPs) inJapanese Rice (Oryza sativa L.) DNA for Cultivar Discrimination
Momoko KITAOKA, Takuya WADA, Takeshi NISHIO, Masahiro GOTO
Biosci. Biotech. Biochem., Vol.74, pp.2189-2193, 2010
－ 63 －

Enzymatic single-step preparation of multifunctional proteins
Hiroki Abe, Masahiro GOTO, Noriho KAMIYA
Chem. Commun., Vol.46, pp.7160-7162 , 2010

II．著書（Books）
逆ミセル
後藤 雅宏
酵素利用技術体系 第４編 酵素を創る II 第４章 第１節, pp.323-327, NTS, 2010
翻訳後修飾酵素を利用したタンパク質の架橋
神谷 典穂
酵素利用技術体系 第５編 酵素を操る 第１章 第４節, pp.414-417, NTS, 2010
イオン液体への酵素の導入
下条晃司郎、後藤雅宏
イオン液体IIIーナノ・バイオサイエンスへの挑戦ー（分担執筆）、pp.169-176, CMC, 2010
イオン液体を用いるセルロース系バイオマスの前処理法
神谷 典穂
セルロース系バイオエタノール製造技術

第２編 前処理および糖化技術 第６章, pp.147-154,

NTS, 2010
液膜
久保田富生子、後藤 雅宏
分離技術シリーズ１５、液液抽出を考える

第７章、pp.141-167、分離技術会編, 2010

FRIP法による水産物の簡易判別
後藤雅宏、北岡桃子
農産物・食品検査法の新展開,第３章、pp.106-113、シーエムシー出版, 2010

－ 64 －

III．総説・解説（Reviews）
イオン液体を用いた希土類金属の高効率リサイクルシステムの開発
久保田富生子、後藤雅宏
ケミカルエンジニヤリング、Vol.55, No.5, 345-349, 2010
生体分子の反応場としてのイオン液体
後藤雅宏
現代化学、No.474, pp.35-39, 2010
高浸透処方を可能にする創薬工学から生まれたS/O技術
後藤雅宏
ファインケミカル、Vol.39, No.11, pp.49-52, 2010
廃家電品からの希土類金属のリサイクルーその現状と将来ー
後藤雅宏
希土類、Vol.57、pp.37-42, 2010
Recent advances of enzymatic reactions in ionic liquids
Moniruzzaman MUHAMMAD, Kazunori NAKASHIMA, Noriho KAMIYA,
Masahiro GOTO
Biochem. Eng. J., Vol.48, pp.295-314, 2010
Activation and stabilization of enzymes in ionic liquids
Moniruzzaman MUHAMMAD, Noriho KAMIYA and Masahiro GOTO
Org. Biomol. Chem., Vol.8, pp.2887-2899, 2010
IV．その他（新聞記事等）
1) 化学工業日報（2010.7.28）「アロカ、試薬に参入．核酸標識・検出キット投入」

2) 日刊工業新聞（2011.3.14）「遺伝子の検出時間短縮

抗体不要・産業用酵素で安く 九大など」－ 65 －

V．特許（Patents）(1) 国内S/O drugs containing gold nanorod
金ナノロッドを有するS/O製剤
発明者：新留琢郎、神谷典穂、後藤雅宏、片山佳樹、ダークロンピスワン、野瀬圭介、栗原亮介
TAKURO NIIDOME, Noriho KAMIYA, Masahiro GOTO, Yoshiki KATAYAMA,
Pissuwan DAKRONG, Keisuke NOSE, Ryosuke KURIHARA
出願番号：特願2010-136286
出願日：2010/6/15

Gel sheet composed of peptide-type surfactants and polymers
脂質ペプチド型ゲル化剤と高分子化合物とを含有するゲルシート
Misao MIYAMOTO, Takehisa IWAMA, Nobuhide MIYACHI, Masahiro GOTO
宮本操、岩間武久、宮地伸英、後藤雅宏
出願番号：特願2010-253736
出願日：2010/11/12

A kit for nucleic acid detection
酸検出用キット
Noriho KAMIYA, Momoko KITAOKA, Yukari TANAKA, Sumihare NOJI, Konosuke HAYASHI,
Masayuki MITSUMORI
神谷典穂、北岡桃子、田中由香里；野地澄晴；林浩之輔、三ツ森正之
出願番号：特願2010-011720
出願日：2010.1.22

Enzyme substrate modified nucleoside triphosphate
酵素基質修飾ヌクレオシド三リン酸
Noriho KAMIYA, Sumihare NOJI, Yoshiyuki HIRAISHI
神谷典穂、野地澄晴、平石佳之
出願番号：特願2010-182325
出願日：2010.8.17－ 66 －

(2) 国外
Spray Materials consist of low-molecular gel
低分子ゲル化剤からなるスプレー基材
Misao MIYAMOTO, Takehisa IWAMA, Nobuhide MIYACHI, Masahiro GOTO
宮本操、岩間武久、宮地伸英、後藤雅宏
出願番号：PCT/JP2010/054231
出願日：2010/03/12

Gel reagent and its gel consist of long glysil polyol
長鎖グリシルポリオール型ゲル化剤及びゲル
Masahiro GOTO, Tatsuo MARUYAMA, Nobuhide MIYACHI
後藤雅宏、丸山達生、宮地伸英
出願番号：PCT /JP2010/058210
2010.05.14
Aqueous soluble drug carrier and its preparation method
水溶性薬物キャリア及びその製造方法
後藤雅宏、神谷典穂、田原義朗
Masahiro GOTO, Noriho KAMIYA, Yoshiro TAHARA
出願番号：PCT /JP2010/004021
2010.06.16－ 67 －

片山研究室●２０１０年度研究成果・活動報告

バイオテクノロジー部門片山研究室では、生命の持つ機能の変化を手掛かりに、体の異常を検出したり、薬物を正確に病変部位に送達させ治療する方法に関する研究を行っている。また、光照射と組み合わせた新しい医療技術についても研究している。以下にその具体的な成果を報告する。

細胞内シグナル応答型遺伝子制御システムの開発に関する研究
副作用のない遺伝子治療、および詳細な病変情報取得可能な in vivo イメージングのために、疾患細胞で特異的に亢進しているシグナルに応答する遺伝子制御剤の開発を進めているが、今年度は、これまで開発してきたガンで特異的に亢進するプロテインキナーゼＣαに特異的な遺伝子制御剤に比べ、シグナル応答能と遺伝子発現量が格段に向上した改良型の制御剤を開発することに成功した。

細胞内シグナル計測法の開発と、新規診断法創製に関する研究
新規なペプチドアレイを開発しているが、これを用い、種々のプロテインキナーゼに応答する基質の開発に成功した。Ｒｈｏキナーゼ特異基質など、これまで実現されていない基質を複数取得できた。また、アドレッサブルなアレイも開発し、従来に比べ格段に S/N 比を向上させることに成功した。さらに、金ナノ粒子を用いる簡便なプロテインキナーゼ活性評価法をでは、金ナノロッドを利用し、アニオン性
基質に対応できるシステムの開発に成功した。また、血中にプロテインキナーゼＣαが存在し、がんの診断マーカーとなり得ることをマウス及び人がん患者の血清で実証した。

金ナノロッドのフォトサーマル効果を使った経皮ワクチン法の開発
金ナノロッドは棒状の金ナノ粒子で、近赤外光を吸収し発熱する。この熱で皮膚角質層のバリア機能
を一時的に低下させ、通常は角質層を透過できないタンパク質を皮内に移行させることを試みた。このタンパク質を抗原とすれば、皮内の免疫担当細胞が活性化され、ワクチンが達成される。実際にオブアルブミンを抗原として、金ナノロッドと一緒にソリッド-in-オイルエマルションを作成し、皮膚に添加し、その上から近赤外光を照射した。その結果、オブアルブミンの皮膚透過性の亢進が認められ、また、抗体産生も認められた。光照射により促進されるこの経皮ワクチンシステムは次世代のワクチン手法として期待される。なお、本研究は後藤研究室との共同研究として行われた。

－ 68 －

I 学術論文（Papers）
Active Accumulation of Gold Nanorods in Tumor in Response to Near-Infrared Laser Irradiation
Atsushi SHIOTANI, Yasuyuki AKIYAMA, Takahito KAWANO, Yasuro NIIDOME, Takeshi MORI,
Yoshiki KATAYAMA, Takuro NIIDOME
Bioconjugate Chem., vol. 21, pp.2049-2054, 2010
Protein Kinase Substrate Profiling with a High-Density Peptide Microarray
Xiaoming HAN, Tatsuhiko SONODA, Takeshi MORI, Go YAMANOUCHI, Takayuki YAMAJI,
Syuhei SHIGAKI, Takuro NIIDOME, Yoshiki KATAYAMA
Comb. Chem. High Throughput Screen. vol. 13, pp777-789, 2010
Tumor Therapy by Gene Regulation System Responding to Cellular Signal
Tetsuro TOMIYAMA, Riki TOITA, Jeong-Hun KANG, Daisuke ASAI, Shujiro SHIOSAKI, Takeshi
MORI, Takuro NIIDOME, Yoshiki KATAYAMA
J. Control. Release, vol. 148, pp.101-105, 2010
A Gene Delivery System Specific for Hepatoma Cells and an Intracellular Kinase Signal Based on
Human Liver-Specific Bionanocapsules and Signal-Responsive Artificial Polymer
Jun OISHI, Joohee JUNG, Akira TSUCHIYA, Riki TOITA, Jeong-Hun KANG, Takeshi MORI,
Takuro NIIDOME, Katsuyuki TANIZAWA, Shun'ichi KURODA, Yoshiki KATAYAMA
Int. J. Pharm., vol. 396, pp.174-178, 2010
Bio and Nanotechnological Strategies for Tumor-Targeted Gene Therapy
Jeong-Hun KANG, Riki TOITA, Yoshiki KATAYAMA
Biotechnol. Adv. vol. 28, pp.757-763, 2010
Design of Temperature-Responsive α,α-Disubstituted Vinyl Polymers With Enhanced Hysteresis
Takeshi MORI, Suguru BEPPU, Mohamed BERBER, Hiroronori MORI, Takumi MAKIMURA,
Ayako TSUKAMOTO, Keiji MINAGAWA, Tomohiro HIRANO, Masami TANAKA, Takuro
NIIDOME, Yoshiki KATAYAMA, Tatsuya HIRANO, Yasushi MAEDA
Langmuir vol. 26, pp.9224-9232, 2010
Controlled Release Of PEG Chain From Gold Nanorods: Targeted Delivery To Tumor
Takuro NIIDOME, Akira OHGA, Yasuyuki AKIYAMA, Kazuto WATANABE, Yasuro NIIDOME,
Takeshi MORI, Yoshiki KATAYAMA
Bioorg. Med. Chem., vol. 18, pp.4453-4458, 2010
Hepatoma-Targeted Gene Delivery Using a Tumor Cell-Specific Gene Regulation System Combinedwith a Human Liver Cell-Specific Bionanocapsule
Joeng-Hun KANG, Jun OISHI, Jong-Hwan KIM, Moeko IJUIN, Riki TOITA, Byungdug JUN,
Daisuke ASAI, Takeshi MORI, Takuro NIIDOME, Katsuyuki TANIZAWA, Shun'ichi KURODA,
Yoshiki KATAYAMA
Nanomedicine vol. 6, pp.583-589, 2010
Unusually Large Hysteresis of Temperature-Responsive Poly(N-Ethyl-2-Propionamidoacrylamide)Studied By Microcalorimetry and FT-IR
Mohamed BERBER, Hironori MORI, Inas HAFEZ, Keiji MINAGAWA, Masami TANAKA, Takuro
NIIDOME, Atsushi MARUYAMA, Tomohiro HIRANO, Takeshi MORI, Yoshiki KATAYAMA,
Yasushi MAEDA－ 69 －

J. Phys. Chem., vol. 114, pp.7784-7790, 2010
Polydispersity as a Parameter for Indicating the Thermal Stability of Proteins by Dynamic Light
Scattering
Kohei SHIBA, Takuro NIIDOME, Etsuko KATOH, Hongyu XIANG, Lu HAN, Takeshi MORI,
Yoshiki KATAYAMA
Anal. Sci. vol. 26, pp.659-663, 2010
Characterization of Gene Expression Regulation Using D-RECS Polymer by Enzymatic Reaction for an
Effective Design of Enzyme-Responsive Gene Regulator
Yuko SATO, Kenji KAWAMURA, Takuro NIIDOME, Yoshiki KATAYAMA
J. Control. Release, vol. 143, pp.344-349, 2010
Gold Nanoparticle-Based Colorimetric Assay for Cancer Diagnosis
Jeong-Hun Kang, Yoji Asami, Masaharu Murata, Hirotaro Kitazaki, Noriaki Sadanaga, Eriko
TOKUNAGA, Satoko SHIOTANI, Satoko OKADA, Yoshihiko MAEHARA, Takuro NIIDOME,
Makoto HASHIZUME, Takeshi MORI, Yoshiki KATAYAMA
Biosens. Bioelectron., vol. 25, pp.1869-1874, 2010
Specific Transgene Expression in HIV-Infected Cells Using Protease-Cleavable Transcription Regulator
Daisuke ASAI, Masanori KURAMOTO, Yoko SHOJI, Kota Bae KODAMA, Jeong-Hun KAGNG,
Kenji KAWAMURA, Hiroshi MIYOSHI, Takeshi MORI, Takuro NIIDOME, Hideki NAKASHIMA,
Yoshiki KATAYAMA
J. Control. Release vol. 141, pp.52-61, 2010
金ナノロッドと近赤外光を用いた診断・治療システム
Theragnosis Approaches Using Gold Nanorods and Near Infrared Light新留琢郎、塩谷淳、秋山泰之、大賀晃、野瀬圭介、ピスワン

ダークロン、新留康郎

Takuro NIIDOME, Atsushi SHIOTANI, Yasuruki AKIYAMA, Akira OHGA, Keisuke NOSE, Dakrong
PISSUWAN, Yasuro NIIDOME
薬学雑誌, Yakugaku Zasshi、vol. 130, pp.1671-1677, 2010
II．著書（Books）
分析化学便覧（蛍光試薬）

丸善株式会社片山佳樹

Tumor Targeting: New Technologies and Therapies
Chapter title: Nanotechnological strategies for tumor-targeted gene therapy
NOVA
Riki Toita, Yoshiki Katayama, Jeong-Hun Kang
III．総説・解説（Reviews）－ 70 －

金ナノ粒子を用いたバイオイメージングおよびフォトサーマル治療
Bioimaging and Photothermal Therapy Using Gold Nanoparticles
新留琢郎、新留康郎
Takuro NIIDOME, Yasuro NIIDOME
レーザー研究, The Review of Laser Engineering、vol. 38, pp.421-426, 2010
離れたドメインの共同性-タンパク質はミスフォールディング回避へと進化した
Cooperativity between Separated Domains
森健

Takeshi MORI
現代化学, vol. 65, pp.67-68, 2010
V．特許（Patents）(1) 国内タンパク質キナーゼの新規基質ペプチド
片山佳樹、新留琢郎、森

健、韓

暁明、秦

彬斗、矢山由洋、下村隆

日本、特願 2010-137453、２０１０年６月
アドレッサブルポジショナルスキャニング法によるペプチド基質スクリーニング方法
片山佳樹、秦彬斗、矢山由洋、森健、新留琢郎
日本、特願 2010-192497、２０１０年８月(2) 国外プロテインキナーゼ Cα 又は η 選択的阻害活性を有するポリペプチド
片山佳樹、姜貞勲
外国、PCT/JP2010/056438、２０１０年４月

プロテインキナーゼの検出及び活性測定方法
片山佳樹、新留琢郎、森健

外国、PCT/JP2010/065721、２０１０年９月

Ｒｈｏキナーゼの新規基質ペプチド
姜貞勲、浅井大輔、片山佳樹
外国、PCT/JP2010/065733、２０１０年９月－ 71 －

丸山研究室●２０１０年度研究成果・活動報告
バイオテクノロジー部門丸山研究室では、2010 年度カチオン性くし型共重合体による膜融合ペプ
チドのシャペロニング及び 2) 水溶液中で UCST 挙動を示すポリアリルアミン誘導体に関する研究を行った。下記にそれぞれの研究の概要を既述した。
1) インフルエンザヘマグルチニンのN末端部分の配列を模倣した酸性ペプチド E5 は、酸性条件においてグルタミン酸側鎖間の静電反発が緩和され a-へリックス構造をとり、エンドソーム膜を破壊する性質が誘起される。我々はカチオン性くし型共重合体がE5 の水溶性を保持させつつ、グ
ルタミン酸側鎖間の静電反発を抑制し、より安定なヘリックス構造を誘起できるのではないかと考えた。本研究では、カチオン性くし型共重合体が E5 の二次構造と膜融合活性に与える影響を調べた。
2)生理的条件下において低温相溶臨界温度(LCST)を有する高分子は数多く報告されており、バイ
オテクノロジーや医療材料の分野で利用されている。しかし、生理的条件下において高温相溶臨界
温度を示す高分子(UCST 型高分子)は、ほとんど報告されていない。我々は水素結合性の官能基であるウレイド基をポリアリルアミン(PAA)に導入したポリアリルウレア共重合体が、生理的条件下において UCST 型挙動を示したことを見出した（図１）。

Ureido polymer

10 mM HEPES-NaOH (pH 7.5) containing blue dye
0 mM NaCl

150 mM NaCl

Heating
NaCl

Ureido group

図１

10 ˚C

10 ˚C

Cooling

生理的条件下におけるウレイド化ポリアリルアミンの UCST 挙動－ 72 －50 ˚C

I 学術論文（Papers）
Unusually Large Hysteresis of Temperature-Responsive Poly(N-ethyl-2-propionamidoacrylamide) Studied
by Microcalorimetry and FT-IR
Mohamed R. Berber, Hironori Mori, Inas H. Hafez, Keiji Minagawa, Masami, Tanaka, Takuro Niidome,
Yoshiki Katayama, Atsushi Maruyama, Tomohiro Hirano, Yasushi Maeda, Takeshi Mori
J. Phys. Chem. B

Vol.23

pp 7784–7790 2010

Cationic Graft Copolymer as a DNA B-Z Transition Inducer: Effect of Copolymer Structure.
Naohiko Shimada, Miyuki Yamamoto, rihiro Kano, Atsushi Maruyama,
Biomacromolecules Vol.11, pp 3043-3048, 2010
Cationic Comb-type Copolymers Do Not Cause Collapse but Shrinkage of DNA Molecules.
Naotaka Sonda, Masanori Hirano, Naohiko Shimada, Arihiro Kano, Satoru Kidoaki,

Atsushi Maruyama

Chemistry Letters Vol.40, pp 250-251 2011
DNA assembly and re-assembly activated by cationic comb-type copolymer.
Rui Moriyama, Naohiko Shimada, Arihiro Kano, Atsushi Maruyama
Biomaterials Vol. 32, (9), 2351-2358 2011.
III．総説・解説（Reviews）
生体高分子のフォールディング制御と機能化.
嶋田直彦、 丸山厚
高分子, vol.59, 597-600,2010
V．特許（Patents）(1) 国内温度、pＨ及び塩濃度感応性分離材及びその用途
嶋田直彦、丸山厚
出願番号：特願2010-066792；出願日：2010/3/23
オリゴヌクレオチドプローブ及びその利用
浅沼浩之、丸山厚、嶋田直彦、梁興国、樫田啓、藤井大雅、大澤卓矢、吉田安子、丹羽孝介
出願番号：特願 2011-33986；出願日：2011/2/18－ 73 －

木戸秋研究室●２０１０年度研究成果・活動報告

木戸秋研究室では、細胞運動・機能を操作する微視的培養力学場設計に着目し、細胞のメカノバ
イオロジーを系統的に操作するバイオマテリアルとしてのメカノバイオマテリアルの創製に取り組んでいる。細胞の機能は一般に，細胞周囲の静的・動的な力学的環境（生体力学場）により顕著な調節を受け、そのような細胞の力学的応答性を材料の力学場条件により系統的に操作することは，
生体材料設計の重要課題の一つである。当研究室ではこれまでに、基材表面の硬領域指向性細胞運動として知られるメカノタクシスの系統的制御と、それを活用した細胞運動共役型機能制御材料の構築を検討してきた。本年度は、弾性率を系統的に調節可能な光硬化性スチレン化ゼラチンゲルに帯する縮小投影光リソグラフィーによるマイクロ弾性パターニングを駆使して．メカノタクシスの定量的誘導条件を決定し，その知見を応用した細胞運動の整流化材料の構築に成功した。
まず，メカノタクシスを誘導する弾性勾配条件を決定するため、勾配度を変えた弾性勾配ゲルを作製し，細胞運動の応答を調べた。緩慢・連続的な弾性境界および急峻・不連続的な弾性境界をそれぞれ有するゲル上での細胞運動の比較を行った
ところ，後者の条件においてのみメカノタクシス
挙動が見られ，特に 40kPa/50μm 程度以上の勾配度でほぼ 100%の細胞がメカノタクシスを示すことがわかった（図 1）。その結果から、メカノタク
シスの誘起には、緩慢な弾性勾配は効率が低いもしくは効果がなく、一体の細胞の接着面内で或る値以上の弾性率の増大を必要とすることが明らかとなった。
この知見を踏まえると，急峻な弾性ジャンプと Fig.1. a) Phase contrast microscopic image for microelasticity
緩慢な弾性ジャンプの一対を対向させた非対称な patterned gels. Domain: hard region, scale bar: 400 μm. b)
Surface elasticity distribution around the elasticity boundary. c)
鋸型の弾性勾配場を作製できれば，細胞は常に急 Time-course of x-positions, and . d) x-y trajectories of fibroblasts
峻な境界側の波頭を乗り越える方向のみに移動選 moving around the elasticity boundaries.
択圧が負荷された状態となり、ランダムな細胞運動の方向を整流化できるものと期待された。そこ
でストライプパターンフォトマスクからの光照射域を X-Y マイクロステージにより適切に移動させ、かつ各領域における光照射量を非対称的に設定することにより、約 5 kPa の低弾性率領域と約35 kPa の高弾性率領域間を約 30 µm 幅で急峻に上昇し、約 60 µm 幅で緩慢に減衰する鋸型の非対称弾性勾配ゲルを作製した。整流効率をあげるためにその鋸型のパターンに直交する方向にさらに
5 kPa の軟領域を導入したゲル上および均一な弾性率分布を有するゲルを作製した。コントロール
である均一な弾性率分布を有するゲル上においてはランダム運動が見られたのに対して、非対称弾性勾配ゲル上においては鋸パターンの波頭を乗り越える向きである x 方向への顕著な長距離整流化が誘導された。微視的培養力学場の設計により，細胞メカノタクシスの系統的制御が可能となることが示された。

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I 学術論文（Papers）
Elasticity boundary conditions required for cell mechanotaxis on microelastically-patterned gels
T. Kawano and S. Kidoaki,
Biomaterials, Vol.32, pp2725-2733, 2011
Mechanics in cell adhesion and motility on the elastic substrates
S. Kidoaki
J. Biomech. Sci. Eng., Vol. 5, pp218-228, 2010
Development of time-programmed, dual-release system using multilayered fiber mesh sheet by sequential
electrospinning
T. Okuda and S. Kidoaki
Journal of Robotics and Mechatronics. Vol.22, pp. 4457-4465, 2010.
Time-programmed dual release formulation by multi-layered drug-loaded nanofiber meshes,
T. Okuda, K Tominaga, and S. Kidoaki
J. Control. Release, Vol. 143, pp. 258-264, 2010

Thermo-Switching of Genomic DNA Conformation in Solutions of PNIPAM
N. Chen, A. Zinchenko, S. Kidoaki, S. Murata, K. Yoshikawa
Langmuir, Vol.26, pp. 2995-2998, 2010
II．著書（Books）
細胞の挙動を操作する微視的培養力学場の設計
木戸秋 悟

石原一彦、塙隆夫、前田瑞夫編集『バイオマテリアルの基礎』（第4章3）、日本医学館, 2010
III．総説・解説（Reviews）
細胞運動・機能を操作する微視的培養力学場設計
木戸秋 悟

表面科学、Vol.31, 307-312, 2010

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トランスリレーショナルリサーチ部門

小川研究室－ 76 －

小川研究室●２０１０年度研究成果・活動報告

トランスレーショナルリサーチ部門小川研究室では、企業のニーズを把握して共同研究へと橋渡しを行い、新規課題を見出し、未来化学創造センターならびに工学研究院応用化学部門の先生方の協力を得て、新たな技術開発へと展開している。

1）企業との共同研究課題探索
1-1) ＩＳＩＴ、住友化学、パナソニックとの共同研究
1-2) 三井化学

新規素材探索と応用

1-3)富士フイルム
1-4) 三菱化学、三菱樹脂

三菱テクノリサーチ

1-5) パナソニック
1-6) その他企業対応
２）JST A-STEP共同研究

山田教授、滋賀県立大学 秋山准教授、ＩＳＩＴ 栗原次長

プラズモンの太陽光発電効率アップ（特許出願１件）

３）金属ナノロッドの太陽光発電効率アップの研究
山田教授、伊東研究員、ＩＳＩＴ、滋賀県立大A-STEP申請のためのチーム活動を推進（特許出願１件）

４）九州大学農学部「安全安心な畜産」関連での共同研究
５）福岡県工業技術センター

課題評価委員６）ＩＳＩＴ 理事
７）ＩＳＩＴ 特別研究員
８）福岡市産学連携交流センター 第２センター設立推進に関する業務
９）佐賀大学シンクロトロン応用研究センター 研究専門委員会委員及び流動研究員
シンクロトロン応用研究センターの活動について共同で推進－ 77 －

E-mail: shigematsu@mail.cstm.kyushu-u.ac.jp