Proceedings of the 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
July 31 - August 3, 2019, Kyoto, Japan

PASJ2019 THPI011

自由電子レーザーで駆動する高繰り返しアト秒 X 線光源
DEVELOPMENT OF A HIGH-REPETITION-RATE ATTOSECOND X-RAY SOURCEBASED ON A FREE-ELECTRON LASER
羽島良一#, A), 永井良治 A) , 川瀬啓悟 A) , 大垣英明 B) , 全炳俊 B) ,早川恭史 C) , 境武志 C) , 住友洋介 C) , 島田美帆 D) , 宮島司 D)
Ryoichi Hajima #, A), Ryoji NagaiA), Keigo KawaseA), Hideaki OhgakiB), Heishun ZenB),Yasushi HayakawaC), Takeshi SakaiC), Yoske SumitomoC), Miho ShimadaD), Tsukasa MiyajimaD)
A)
National Institutes for Quantum and Radiological Science and TechnologyB)
Kyoto University, C) Nihon University, D) High Energy Accelerator Research Organization

Abstract
A research project has been launched towards a high-repetition-rate attosecond X-ray pulse source, which is based onhigh-harmonic-generation (HHG) driven by infrared free-electron lasers (FEL). In the project, we will establish basic
technologies relevant to the FEL-driven HHG. Two infrared FELs at Kyoto University and Nihon University are utilized
as test beds for the R&D. Wavelength tunability of FEL enables one to explore HHG for cutoff energies above 1 keV.
Plans and status of the project are also presented.
高繰り返し化があげられており、ロードマップの長期的な目標として 1 MHz の繰り返しが設定されている。
固体レーザーで駆動する HHG は、レーザー媒体や高強度レーザーを希ガス中に集光した時に非常に高波長変換素子の熱負荷の問題があるのに対して、真空い次数の（数百から千次以上）の高調波が発生する現象
は、高次高調波発生（High Harmonic Generation; HHG） を媒体とし、目的の波長のレーザーを直接生成する FELとして知られている。HHG を使えば、赤外のフェムト秒 では、熱負荷の問題がないため高繰り返しに有利である。
レーザーを用いて VUV から X 線の波長領域でアト秒パ リニアックで生成できる電子ビームの繰り返し（平均電流）ルスを生成できることから、国内外で精力的に研究がな に限界があり、また、ビームダンプの放射線遮蔽と熱除去の観点から、実用的な HHG の繰り返しに上限はあるされている [1, 2]。
自由電子レーザー（FEL）と HHG の組み合わせでは、 が、エネルギー回収型リニアックのために開発した電子過去に、HHG をシード光としたシングルパス FEL 実験 銃 [5]、超伝導加速空洞 [6] を組み合わせることで、電が行われた例がある。電子ビームのショットノイズから 子エネルギー50 MeV、1 mA、10 MHz といった構成はレーザー発振を行う SASE（self-amplified spontaneous 技術的に可能と考える。
FEL-HHG の二つ目の利点は、任意の波長で HHG をemission）では、発振スペクトルがショットごとに一定でな行えることである。HHGの原理は、レーザー電場によるく、時間コヒーレンスが不完全であるといった短所がある。
希ガス原子のトンネルイオン化、引き続いておこるレーHHG をシード光とすることで、発振の初期条件を制御することができ、SASE の短所を解決できる。実験では、 ザー電場による電子の加速と親原子への再結合としてショットごとのスペクトル再現性に改善が見られたが、 説明できる [1, 2]。レーザー波長が長くなると、電子の加シード光と電子バンチのジッターなど技術的な課題も認 速時間が長くなり、HHG で発生する最大光子エネルギー（カットオフエネルギー）も大きくなる。また、HHG の識された [3]。
上記の実験とは反対に、FEL で発生した赤外パルス 発生効率を大きくするためには、ガス中を伝搬するレーをガス中に集光し HHG を行うことも原理的に可能である ザーと高次高調波の位相速度の整合条件を満たしたうが、これまでに実験例はない。FEL を駆動源とする HHG えで相互作用距離を長くとる必要がある。位相整合を満を FEL-HHG と呼ぶことにする。固体レーザー（フェムト秒 たした条件では、HHG のカットオフエネルギーが入射レーザー）を駆動源とする従来の HHG と比較して、FEL- レーザー波長の 1.7 乗に比例して大きくなることが、理論計算と実験で確認されている[7, 8]。これまでに、波長HHG の利点は大きく二つある。
3.9μm のレーザーを用いて 1 keV を超える HHG の発生
一つ目は、FEL は高繰り返しが容易であることである。
実験[8]が行われているが、波長変換用の非線形結晶の文科省の報告書、「量子科学技術（光・量子技術）の新たな推進方策」[4]には、量子科学技術のポテンシャルを 制限などのため、これより長い波長での HHG 実験は報最大限引き出し、今後の進展を先導することなどを目的 告されていない。
波長可変かつ高平均出力が可能な FEL で中赤外のとして、新たな推進方策がまとめられている。この中で、レーザー発振を行い、これをHHG に利用すれば、原理「極短パルスレーザーとアト秒科学」の研究課題の一つと的に、1keV以上のアト秒X線をMHz の繰り返しで生成して、短時間で多くの高精度なデータを取得するための___________________________________________
可能であり、従来の固体レーザーHHG で到達不可能な

1.

はじめに

# hajima.ryoichi@qst.go.jp- 742 -

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パラメータ領域を補完できる。われわれは、文部科学省の光・量子飛躍フラッグシッププログラム（Q-LEAP）の支援をうけ、FEL-HHG の基礎基盤技術の開発研究を 2018年 11 月よりスタートした。本稿では、FEL-HHG の簡単な説明を行った後に、本研究の概要、これまでの進捗状況を報告する。

2.

FEL-HHG の概要

共振器型 FEL では、電子が光パルスに追い越されながら相互作用を行うため、光パルスの後半部分が主に増幅される。つまり、光パルスの群速度が真空中の光速よりも小さくなる。光の増幅を共振器中で繰り返し行うためには、この小さな群速度の補償が必要であり、FEL 共振器長を少し短く設定しなければならない。これを光共振器長のデチューニングという。
電子バンチが FEL のスリップ長（波長とアンジュレータ周期数の積）よりも短い場合、共振器長デチューニングの大きさによって、 FEL の発振 は、定常状 態（ singlesupermode）、リミットサイクル、カオスと変化し、パルス長も変わることが理論的、実験的に確かめられている[9]。
共振器長のデチューニングがゼロ、すわなち、共振器の完全同期長で、強い発振がおこることが、原研 FEL で観測され、その後、完全同期長発振は、通常の発振より高い変換効率を示すこと、数サイクルの極短パルスが生成されることなどが、実験と数値シミュレーションから明らかになった[10, 11]。
さらに、われわれは、完全同期長発振において、外部からキャリアエンベロープ位相（CEP）を安定化した微弱なシードレーザーを連続注入することで、FEL パルスのCEP を安定化する手法を提案した[12]。このようにして得られる、CEP を安定化した数サイクルの赤外光パルスは、VUV から X 線の孤立アト秒パルスを生成する HHG の駆動源となりうる。Figure 1 に、われわれが提案する FELHHG の模式図を示す。

Figure 1: Concept of the attosecond X-ray source (FELHHG)

3.

研究プログラムの概要と進捗状況

3.1

Q-LEAP プログラム

経済・社会的な重要課題に対し、量子科学技術（光・量子技術）を駆使して、非連続的な解決（Quantum leap）を目指すための研究開発プログラムとして、文部科学省がスタートしたのが、光・量子飛躍フラッグシッププログラ
ム（Q-LEAP）である。Q-LEAP では、３つの技術領域、①量子情報処理（主に量子シミュレータ・量子コンピュータ）、②量子計測・センシング、③次世代レーザーについて Flagship プロジェクトと基礎基盤研究を実施している。

われわれのテーマ＝「自由電子レーザーで駆動する高繰り返しアト秒光源のための基礎基盤技術の研究」は、次世代レーザー技術領域の基礎基盤研究として採択された。研究期間は 10 年間（2018-2027 年度）の予定である。
FEL-HHG を本格的に利用するには、CW で動作可能な超伝導リニアックによる共振器型の赤外 FEL が望まし
いが、本研究では、限られた予算で基礎基盤技術の確立を行うことを目的とし、既存の常伝導リニアック FEL 施設である、京都大学の KU-FEL、日本大学の LEBRAFEL を利用する計画とした。
プログラムの前半 6 年では、QST を含めた 3 つの拠点で並行して基礎基盤技術の研究を進め、後半の 4 年間でこれら技術を統合して、KU-FEL、LEBRA のいずれかで総合試験を行う予定である。
3.2

京都大学（KU-FEL）における研究

京都大学エネルギー理工学研究所に設置されている
赤 外 自 由 電 子 レ ー ザ ー （ KU-FEL ） で は 、 波 長 3.523 μm の FEL 発振が可能であり、ユーザー実験が行われている[13]。
最近、KU-FEL では、電子バンチ繰り返しの周波数変調による dynamic cavity desynchronization (DCD)を用いた FEL の高効率発振に成功した[14]。共振器 FEL では、ゲイン、共振器損失、バンチ長が一定の条件を満たすとき、完全同期長発振により高効率かつ数サイクルの FELパルス生成が起こることが知られている。このような発振は立ち上がりが緩やかなため、超伝導リニアックの長いマクロパルスが必要と考えられていたが、DCD を用いると常伝導リニアックでも可能となる。
Q-LEAP プログラムでは、DCD による完全同期長発振にて、電子ビーム、光共振器のパラメータを変えながら実験を行い、FEL の変換効率、パルス長を測定し、FELHHG に必要な中赤外パルスの生成条件を明らかにすることを目指す。具体的には、既設の 4.5 セル RF 電子銃で可能な二つの運転モード、熱陰極動作（バンチ電荷＝40 pC）、光陰極動作（120 pC）に加えて、新規に導入予定の 1.6 セル RF 電子銃（1 nC）と、電荷量を大きく変化させる。共振器損失については、従来のホールカップリング金属ミラー（約 3%の共振器損失）に加えて誘電体多層膜ミラー（約 1%の共振器損失）を導入し、光共振器の低損失化を試みる。過去の実験における共振器 FELの変換効率の最大値は JAERI-FEL の 9%[15]であるが、KU-FEL の実験ではこれを超えることも期待される。
Q-LEAP 採択後の進捗は以下の通りである。
DCD による高効率発振における FEL パルスの波形測定をフリンジ分解型自己相関測定にて行い、数サイクル発振を示すデータが得られた。FEL 発振シミュレーションとの比較を含めた詳細なデータ解析を進めている。FEL
シミュレーションでは、バンチ電荷量の増大、光共振器損失の低減によって、変換効率のさらなる増大とパルス幅のさらなる狭小化が得られることが予想されている。これを実験で確認するための準備として、4.5 セル高周波電子銃の光陰極動作用レーザーの増強を行い、熱陰極と同様のマクロパルス（8 μs）の運転を可能とし、また、10 μm 用の誘電体多層膜ミラーを調達した。これらを用- 743 -Proceedings of the 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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い た 実 験 を 今 年 度 中 に 実 施 す る 予 定 で あ る [16] 。
Figure 2 に、光陰極駆動用レーザーの時間波形を示した。増強前は、マクロパルスを 8 μs としたときに、レーザーパルスエネルギーの低下がみられたが、増強後は8 μs にわたって電子バンチ生成に必要なレーザーパルスエネルギー（30 μJ）が得られているのがわかる。
25
29.75 MHz, 4 μs
4.7 mJ/macro-pulse= 39 μJ/micro-pulse

201529.75 MHz, 8 μs
2.95 mJ/macro-pulse= 12 μJ/micro-pulse

1050(a)012345Time [μs]678Signal Voltage [mV]

Signal Voltage [mV]

2529.75 MHz, 8 μs
7.3 mJ/macro-pulse= 30.6 μJ/micro-pulse

20
151050(b)012345678Time [μs]Figure 2: Laser pulse trains for driving the RF-gun at KUFEL (a) before the laser reinforcement and (b) after thereinforcement.
3.3

日本大学（LEBRA-FEL）における研究

日本大学量子科学研究所電子線利用研究施設（LEBRA）は、常伝導リニアックとしては比較的に長い20 μs のマクロパルス幅を持っており、波長 0.3-5 μm のFEL をユーザーに供給している[17]。Q-LEAP プログラム
では、この長いマクロパルスを活かして、FEL パルスを外部共振器に蓄積し、蓄積後にこれを取り出す、パルススタック＆キャビティダンプの研究を行う。
モードロックレーザーで生成したパルス列を外部共振器に蓄積し強度を高める手法は、高強度レーザーが必
要な HHG に利用できる。Max Planck 研究所にて、波長1040 nm のレーザーを外部共振器に蓄積し、100 eV の高次高調波を発生に成功したとの報告がある[18]。
FEL の出力パルスを外部共振器に蓄積した例としては、Stanford 大学の超伝導リニアック FEL にて、波長5 μm の FEL パルスを 70 倍まで蓄積した実験がある[19]。
外部共振器への FEL パルスの蓄積、さらに、これを利用した HHG を行うにあたっては、さまざまな課題があるだろう。これらを実験的に確認した上で HHG の障害になる
場合は解決策を提示しておく必要がある。
外部共振器にてパルススタックを行う場合、レーザーパルス列の繰り返しと外部共振器の繰り返し（周長）を精密に一致する必要があるが、FEL の場合には電子バン
チ繰り返し、FEL 共振器の周長、外部共振器の周長の三者の同期が必要となる。要求される同期精度は、外部共振器のフィネス（Q 値に比例）によって変わる。また、
CW 動作が可能な超伝導リニアック FEL では、外部共振器の損失と入射がバランスした「定常モード」として運転できるが、パルス列の長さに制限のある常伝導リニアック
FEL では、外部共振器を「過渡モード」で運転する方が有利な場合もある[20]。LEBRA-FEL では、FEL-HHG に必要な光パルスのパラメータと、実際に得られる FEL の特性（パルスエネルギー、パルス長）を考慮した上で、外部共振器の運転パラメータを決定する予定である。
外部共振器で HHG を行う場合、Max Planck の実験のように、外部共振器の内部にガスターゲットを置いてHHG を行う方法に加えて、外部共振器に蓄積したレーザーをダンプして、共振器の外に取り出した後に HHG を行うことも可能である。外部共振器に蓄積した光パルスを一度に取り出すキャビティダンプは、Si や Ge などの半導体を光スイッチとして用いることで実現できる。共振器内に半導体板をブリュースター角で設置し、共振器に光が蓄積したタイミングで半導体に外部からのレーザーを照射し、半導体板を透過から反射に瞬時に切り替えるというものである。透過から反射への切り替えは、外部レーザーにより半導体中に電子・正孔ペアを瞬間的に生成することで行う。FEL における光スイッチの利用例として
は、UCSB の遠赤外 FEL における FEL 共振器のキャビティダンプ[21]、産研 FEL におけるマクロパルスから単一FEL パルスの切り出し[22]などの実績がある。
Q-LEAP 採択後、われわれは、外部共振器の構築と調 整 を 開 始 し た 。 LEBRA-FEL の FEL 共 振 器 長 は6.718 m であり 、 共振 器内を 光が往 復す る周波 数は22.3125 MHz である。これは、加速器周波数（2856 MHz）の 128 分の 1 に等しい値であり、加速器と FEL 共振器の繰り返しが同期するようになっている。本研究で製作する
外部共振器の周波数は FEL 共振器周波数の 2 倍の44.625 MHz（共振器長 3.359 m）に選び、4 枚のミラーを備えた蝶ネクタイ型の構成とすることで、光学台（1500 mm×2400 mm）に配置可能にした[23]。

Figure 3: Setup of a 4-mirror optical resonator for stacking
FEL pulses at LEBRA-FEL.
外部共振器を動作させるには、光軸を合わせたうえで共振器長を FEL パルス列の間隔（FEL 共振器長）に精密に合わせる必要があるが、FEL パルス列の長さを決める電子ビームのマクロパルスが 20 μs と短いことから、FELパルス列を共振器調整に用いるには困難が予想される。
そこで、共振器調整用のモードロックレーザーを別途用意することとした。調整用レーザーは、QST グループが製作し、これを光学台上に設置した。光学台における配置を Fig. 3 に示す。これまでの調整で、共振器内を光パルスが複数周回していることが確認できている。さらに、入射レーザーと共振器の空間モードのマッチングを改善するなどして、設計通りの蓄積に向けた作業を継続している。
FEL と外部共振器の最適パラメータを探索するために、- 744 -Proceedings of the 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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FEL 発振と外部蓄積を統合的にシミュレーションできる環境を整備している[24]。3 次元 FEL シミュレーション
コードである GENESIS1.3 に光伝搬計算を組み合わせて FEL 共振器のシミュレーションを行い、その出力データを使って外部共振器の動作を解析するものである。
LEBRA では、2001 年に FEL 発振に成功して以来、長年の運転を積み重ねた結果、FEL アンジュレータに放射線の照射損傷による不均一な磁場の劣化が生じている。現状のアンジュレータでも FEL 発振は可能であるが、ゲインの低下が起こっていることは明らかである。QLEAP プログラムでは、高ゲインの条件下で DCD を使った FEL 発振を行い、数サイクルの赤外光を発生することが必須であることから、アンジュレータ磁石の更新を行うこととした。2019 年度に更新作業を予定している。
3.4

QST における研究

HHG にて、単一のアト秒パルス（孤立アト秒パルス）を発生するにはいくつかの方法があるが、最も直接的な方法は、パルス幅数サイクル程度で CEP（キャリアエンベロープ位相）が安定な高強度レーザーパルスを用いる方法である[25]。
CEP を安定化する手法は、固体レーザーではすでに確立されており、HHG のみならず光周波数コムなど広く応用されている。一方、FEL では、ショットノイズから発振がスタートするために CEP を安定化することは不可能と考えられていたが、われわれは、CEP 安定化した微弱なレーザーを外部から FEL 共振器に連続注入することで、完全同期長発振における数サイクル FEL パルスの CEPを安定化できることを見出した[12]。これを実現するためには、FEL と同一の波長、繰り返しを持ち、CEP 安定化したレーザーが必要である。
中赤外の波長（2-10 μm）にて、上記の条件を満たすレーザーパルスを得る装置構成として、われわれは、ファイバーレーザー発振器、増幅器、波長変換装置の 3 段階からなるレーザーシステムを採用することとし、その第一段階として、ファイバーレーザーを用いたモードロックレーザー発振器（2 台）の製作を行った[26]。本発振器は、
LEBRA-FEL における外部共振器の調整用として利用し、また、FEL のシードレーザーの初段部にも採用する予定である。

2 台のレーザー発振器のうち、1 号機は LEBRA-FELに移設し、外部共振器の調整に供している。2 号機はQST にて詳細な特性試験を続けている。回折格子（グレーティングペア）、波長板のセッティングが発振特性に与える影響を調べたところ、回折格子の間隔、アイソレータ後の 1/4 波長板の角度がモードロック動作、発振スペクトル幅に影響することがわかった。アイソレータ後の 1/4波長板の角度を変えることで、パルス幅（発振スペクトル幅からフーリエ限界を仮定して算出）が 130～290 fs まで変化する様子が観測された。2019 年度は、50 W の半導体レーザーを励起源とした増幅部の製作を進めている。
Q-LEAP プログラム前半の基礎基盤技術研究では、シードレーザーに加えて、HHG 発生用のガスセルの開発を QST にて行う計画である。また、これまでに開発したFEL シミュレーションコードを使って、KU-FEL、LEBRAFEL の実験計画の策定、実験データの解析をサポートする体制をとっている。
また、コンパクト ERL を中心とする KEK の超伝導加速器研究グループとの連携も図っており、Q-LEAP における基礎基盤技術研究が終了した後の、本格的な FELHHG 施設の実現に向けた超伝導リニアック FEL の検討も並行して進める計画である。

4.

まとめ

高次高調波発生（HHG）により発生するアト秒パルスを使えば、物質中の電子波束をリアルタイムに観測、制御できるようになる。量子力学的な物性の本質の理解、新たな量子機能性の発現を目指した研究が、いま、まさに始まりつつある。波長可変、高繰り返しといった FEL の特長は固体レーザーを補完するものであり、光・量子の最先端研究の一端を電子加速器ベースの光源であるFEL が担うことも十分に期待できる。
われわれは、完全同期長発振や DCD による数サイクルパルスの生成、シードレーザーを用いた CEP 安定化、外部共振器によるパルスエネルギー増強など、共振器FEL の潜在的な可能性をさらに引き出し、未踏光源である 1 keV 以上のアト秒パルス生成を目指した研究をスタートした。
波長 4 μm 以上の数サイクルパルスは、HHG によるアト秒パルス生成のみならず、興味深い利用[27, 28]が広がっているが、これまで光源がなかったために、手つかずの領域である。これらの幅広い利用も視野に入れながら、FEL-HHG の基礎基盤技術の確立を目指したい。

謝辞

Figure 4: Configuration of a mode-locked fiber laser
oscillator developed at QST.
Figure 4 に製作したモードロックレーザーの構成を示す。レーザーは 30 cm×30 cm のブレッドボードに配置可能な大きさである。加速器周波数との同期は、ミラー位置を調整し光路長を可変することで行う。

東京大学の板谷治郎氏、筑波大学の Xiao-Min Tong氏、QST の石井順久氏から高次高調波発生について、QST の永島圭介からファイバーレーザー発振器について、それぞれ、有益な助言をいただいた。本研究は文部科 学省の 光・量 子飛 躍フラ ッ グシッププ ロ グラ ム（ QLEAP）によるものである。

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