農薬の作物残留濃度推定モデルに関する国内外の研究の動向調査
坂部亮介 1，松野倫也 1，塩澤明日香 2，田中稔 3，早川泰弘 11独）農林水産消費安全技術センター 農薬検査部
2
農林水産省消費・安全局農産安全管理課
3元 独）農林水産消費安全技術センター 農薬検査部

作物における農薬残留濃度の推定は，作物における農薬残留試験の効率的な実施，農薬のリスク管理等において応用が期待される．我々は作物における農薬残留濃度推定モデルに関する文献を収集し，その中から選抜した
17 報の文献（海外文献 11 報，国内文献 6 報）を対象に，これらの研究の流れ，推定モデルの開発の考え方，実測値との適合度等について調査を行った．各研究において様々な推定モデルが検討されていた中で，多くの研究は初期付着量（率）および 作物の成長速度を重要なパラメータとしていることを確認した．また，2 相モデルが様々な状況に対応可能な包括的なモデルであることを確認した．
Keywords：作物残留濃度，初期付着量，作物成長，数学的モデル，2 相モデル緒

そこで, 我々は現在までに報告されている農薬の作物残留濃度推定モデルに関する文献を収集し, その開発の考え方，実測値との適合度等に関する調査を行った．

言

作物に残留した農薬は, 農産物や畜産物を通じて人が摂取するため，作物における残留農薬の濃度の確認
および評価は農薬の安全性評価の重要な分野の一つとなっている．また，作物における残留農薬濃度を測定することにより，農薬が適正に使用されているか確認することができる．
しかしながら作物残留試験は，経費，時間等の観点から手軽に実施できるものではない．したがって，実際に残留試験を実施しなくても作物残留農薬濃度や残留消長を推定できれば，効率的な作物残留試験の実施
やドリフト・誤散布対策等のリスク管理への利用も期
待される．

調査方法
農薬の作物残留濃度推定モデルの研究に関する国内外の文献を収集し，その中から関連性が深いと思われる 17 報（海外文献 11 報，国内文献 6 報）を選抜した（表 1）．これらの文献を研究グループ毎に分類し，モデルの開発の考え方・原理，実測値との適合度の検証，他のグループによる研究との関連性等について調査を行った．

表 1．調査対象文献一覧
研究

文献

グループ

番号

区分

発表
著者

1

2

タイトル

雑誌名

巻(号)

頁

33

47-60

年
Timme ら

Timme らStatistical interpretation and graphic representation of the

Pflanzenschutz-nachrichten

degradational behavior of pesticide residues. I.

Bayer

Statistical interpretation and graphic representation of the degradational

Pflanzenschutz-nachrichten

behavior of pesticide residues. II.

Bayer

1980

1986

18739
203

Statistical interpretation and graphic representation of the
Pflanzenschutz-nachrichten
バイエル

3Walter ら

1993

海外

26546

degradational behaviour of pesticide residues III. Extension of the
Bayer

(ドイツ)

288

formal description of degradation
Statistical interpretation and graphic representation of the
Pflanzenschutz-nachrichten
4

Quest ら1993

degradational behaviour of pesticide residues IV. Physically based

28946

Bayer

314

modelsThe behaviour of pesticide residues in fruits and vegetables: evaluation
5

Frehse ら

1994

35Residuos de Plaguicidas'94

by decline curves

III
85

31

Behavior of methamidophos residues in peppers, cucumbers, and cherry
6

Real ら

7

Lopez-Lopez ら

19993355J. Agric. Food Chem.

47

tomatoes grown in a green house: evaluation by decline curves

3358

Benzoylphenylurea residues in peppers and zucchinis grown in
183アルメリア大学

2003

greenhouses: determination of decline times and pre-harvest intervals

Pest. Manag. Sci.

60
190

by modelling(スペイン)

Dissipation of pyrethroid residues in peppers, zucchinis, and green
57458

Galera ら2003

beans exposed to field treatments in greenhouses: evaluation by decline

J. Agric. Food Chem.

51
5751

curvesニュージーランド
9

Holland ら10

Montemurro ら

11Maclachlan ら

12

山本公昭

13

市原勝

1992

施設野菜の残留農薬に影響を及ぼす諸因子

14

島本文子

2007

シシトウおよび未成熟ササゲにおける農薬残留濃度の推定

15

島本文子

16

島本文子

17

藤田俊一ら

1996

Modelling of pesticide residues on fruit II: persimmon

Plant Protec. Conf.

49

Chlorpyrifos decline curves and residue levels from different

イタリア政府系

2002

5975J. Agric. Food Chem.

50

commercial formulations applied to oranges

研究機関

5980

A new tool for the evaluation of crop residue trial data (day-zero-plus
JMPR 専門家

192197

政府系研究機関2010

347Food Add. and Contami.

27(3)decline)364555-

高知県農業技術
国内

1982

果実の肥大成長に伴う農薬残留量の推移

植物防疫36(12)
560

農薬研究

38(4)

42-48

16

31-38

18

9-16

21

25-32

67(2)

55-61

高知県農業技術センター
研究報告

センター

高知県農業技術センター
2009

シュンギクにおける農薬残留濃度の推定
研究報告
高知県農業技術センター

日本植物防疫協会

2012

ハナニラの農薬残留解析およびニラとの比較
研究報告

2013

農薬残留推定モデルによるマイナー作物の残留性評価

植物防疫

調査結果

1.1.1. 数学的モデル（文献 1,2）
農薬残留濃度の減衰は数学的には多くの場合 1 次の

1. 海外文献
1.1. バイエルグループ（ドイツ）の研究（文献 1-5）
ドイツの農薬メーカーであるバイエルの Timme らのグループは，1980 年に農薬残留濃度の減衰を 1 次の反応速度論的にとらえ，数学的モデルを提案した（文献１）．さらに 1986 年には，次数を 1.5 次，2 次等様々に変え，6 種類の数学的モデルを提案し適合度の検証を行った（文献 2）．同グループの Walter らは，1993
年に 6 種類の数学的モデルについて，残留濃度の分析
誤差を考慮して補正を行い適合度の精度を高めた．また，Quest らは，1993 年に，残留濃度の概念が（植物
体中の農薬量）÷（植物体の重量）であることから，

反応速度論的に記述できるという仮説が，1955 年にGunther らによって初めて提案された．Timme らは，
1980 年にこの仮説を踏まえ，残留量の時間に応じた減少を指数関数（反応速度論における一次反応式）で表現できると仮定し，時間 t における残留濃度 R を微分
方程式（1）で表現した．

植物体中の農薬量の変化（分解）と植物体の重量の変化（増加）をそれぞれ関数化し，残留量を推定する物
理的モデルを提案した．さらに，植物体中の農薬の分解は植物体の表面と内部とでは異なる挙動を示すと考えられることから，その両者を精緻に表現して残留濃度を導出する 2 相モデルを提案した（文献 4）．なお，
Frehse らによる文献 5 は，文献 1～4 の内容をまとめて
わかりやすく解説したものであり内容的に同じものである．これらについて以下にその概要を述べる．

式（2）による近似は，散布後短期間に速やかに減衰するケースについてはあてはまらないことがあったため，
Timme らはそれらに対応するために次数を様々に変え，𝑑𝑑
𝑑𝑑= −𝑘𝑘 （𝑘: 定数）(1)

この微分方程式を解くと式（2）が得られた．
𝑅 = 𝑅0 𝑒𝑒𝑒(−𝑘𝑘) （ 𝑅0: 初期濃度）(2)

さらに 5 種類の反応モデル式を提案した．これらの 6種類の反応型モデル式を表 2 にまとめた．また，これらの関数をグラフとして表したものを図 1 に示す．同じ次数では平方根型の減衰曲線の方が初期における減衰が大きくなる．
なお，これらの「次数」厳密には反応速度論における「次数」を意味するものではないことに注意されたい．

32

表 2. 提案された数学的モデル
平方根 1 次反応型

𝑅 = 10𝑎+𝑏𝑏

𝑅 = 10𝑎+𝑏√𝑡

表 3. 423 例の作物残留試験の検証結果（文献 2 から転載）

1 次反応型

1.5 次反応型
𝑅=

平方根 1.5 次反応型

1(𝑎 + 𝑏𝑏)2𝑅=

2 次反応型𝑅=

数学的モデル1(𝑎 + 𝑏√𝑡)2

平方根 2 次反応型

1𝑎 + 𝑏𝑏

𝑅=

平方根1次

35

1.5 次反応型

62 次反応型<5平方根 1 次反応型

35

平方根 1.5 次反応型

11平方根 2 次反応型

8Walter らは，これらの数学的モデル式について，現実的な分析誤差の程度（残留値が小さくなるほど分析
誤差は大きくなる等）により重み付けをし，より精度の高い推定を試みている．そのような重み付けの具体例の一つとして「Horwitz のトランペット」で有名な
Horwitz による分析値の程度と室間再現相対標準偏差の関係の経験則も取り入れている．また，これらを考慮し，推定される残留値の信頼区間，推定区間の導出

1

𝑎 + 𝑏√𝑡

1次も試みている（文献 3）
．

平方根2次

1.1.2.物理的モデル（文献 4）
数学的モデルは，実際の残留データのあてはめにより導出したものであり，反応論速度論やモデルの理論に関する解釈を行ったものではなかった．同グループ
は，その後，作物の成長による農薬残留濃度の希釈（以下「作物希釈」という．）と作物の表面および内部における農薬の消失に着目した，より理論的な「物理的モデル（physically based model）」を提案した．
物理的モデルでは，はじめに作物の成長を次の手順でモデル化した．

1.5次

残
留
濃
度

最も合致した割合(%)

1 次反応型

2次
平方根1.5次①ある時点（T）における作物の成長パラメータ（Y）
時間について，成熟時のそれぞれを Tmax，Ymax と表記して，
T／Tmax，Y／Ymax の関数で表現した．

図 1. 提案された数学的モデルの減衰曲線（筆者により作成）
Timme らは，入手した 423 例の作物残留試験結果が②過去の文献から，成長パラメータ（𝑌）の指標を表 4のとおり選定した．
なお，Y／Ymax と表現することにより，成長パラメー
タ（𝑌）は，作物重量，体積，果実直径等成長に関するものであればどのようなパラメータでも可能となる点，品種間差異の影響を受けない点等が特徴として挙げられる．

どのモデルと最も適合するかを検証した．その結果を表 3 に示す．これによると，最も多くの試験結果が適合したのが 1 次および平方根 1 次反応型モデルであり，それぞれ全体の 35%であった．

表 4. 各作物の成長パラメータ（文献 4 から転載）
作物

文献
18)

品種数

調査年数

Tmax (日)成長パラメータ Y

リンゴ

Kolbe

5

14

105

直径 D

ナシ

Nii19)

2

3

126

直径 D

モモ

Roversi

20)

3

3

104

直径 D

ネクタリン

Fogle and Faust21)

7

1

68

直径 D

22)

キュウリ

Tazuke and Sakiyama

2

1

48

体積 V

レタス

Gray and Morris23)

1

2

60

乾重量

白キャベツ

Herzog24)

1

1

102

生重量

トマト

Klapwijk25)

1

2

40

生重量

33

Quest らは，実際のリンゴの残留試験結果を式（5）にあてはめて k を求めている．式（5）によると k=0（果実中での農薬の消失はない）とした場合における残留濃度 C(t)は果実の成長による希釈のみに影響を受け，分母（果実の成長）を考慮しない場合における残留濃度 C(t)は果実中の農薬の消失のみに影響を受けることがわかる．文献 4 では，このような実際の残留濃度の減衰，果実の成長による残留濃度の減衰および果実中の農薬の消失による残留濃度の減衰を同一の座標上に③具体的な関数の一般形として
𝑌

𝑌𝑚𝑚𝑚

= 𝑏�

𝑇

𝑇𝑚𝑚𝑚

この関数は，0.5 ≤𝑑− 𝑐� + 𝑎 を導出した．
T

T𝑚𝑚𝑚≤ 1（成育後期）の場合は成長曲線がほぼ 1 次関数に近似できることから，
𝑇
𝑌
= 𝐵�
�+𝐴
𝑇𝑚𝑚𝑚
𝑌𝑚𝑚𝑚

プロットし，相互の関係を視覚的に表現している．

と近似することが可能である．それぞれの作物について，定数 b，c，d，a，A，B を算出することによりそれぞれの作物の成長を表す関数が得られる．
文献 4 ではこれを基に，次のようにリンゴを例にして 1 次反応型と任意の次数での反応型による推定式を導出し，実測値との適合度の検証を行っている．
1.1.2.1.

1.1.2.2 任意の次数の反応型による残留濃度の推定式の導出
Quest らはさらに，式（4）を任意の次のような次数n に一般化している．
𝑑(𝑉𝑉) = −𝑉𝑉𝑐 𝑛𝑑𝑑

1 次反応型による残留濃度の推定式の導出

リンゴ果実を球体とみなすと，体積 V と直径 D との
関係は,
𝑉=

𝑛：次数

について，最終散布から Tmax までの体積を V=A+Bt とすると，残留濃度 C(t)は n に応じ次のようになる．

3

4 D
𝜋
𝜋 � � = 𝐷3
3 2
6

前述の式における定数 b，c，d，a，A，B を求め代入
すると，次の式が得られる．
𝑉

𝑉𝑚𝑚𝑚= 1.093 �

ここで

𝑇

𝑇𝑚𝑚𝑚

�

2.4

n = 1 のとき，

𝐶

𝐶0

𝑉

= 0 exp(−kt)
𝑉

𝑉0 ：最終散布時TP における体積(3)

1<n<2，B≠0 のとき，

𝐶
𝑉0 1−𝑛 1 − 𝑛𝑘𝑉= �� �
−× 1−𝑛 ×𝑉
𝐶0
2 − 𝑛 𝑐0
𝐵

𝑉𝑚𝑚𝑚 ：成熟時の体積

𝑇𝑚𝑚𝑚 ：成熟に要する日数

また，リンゴ果実中の残留農薬濃度 VC は生物学的消失（酵素による分解等）より減衰すると考え，次の一次反応式で表現した．
𝑑𝑑𝑑(𝑉𝑉) = −𝑉𝑉𝑉n = 2，B≠0 のとき，

(4)

1
𝐶
=
𝐶0 𝑉0 + 𝑉 × 𝑐 × 𝑘 × 𝑙𝑙( 𝑉 )
0
𝑉0
𝑉 𝐵

ここで

𝑉：リンゴの体積

B = 0，n≠1 のとき，

𝑡：最終散布時TP からの時間(T－Tp)

1𝐶= (1 + (𝑛 − 1) × 𝑐0 𝑛−1 × 𝑘 × 𝑡)1−𝑛𝐶0𝑐：残留濃度𝑘：反応速度定数式（4）にリンゴの体積 V の時間による関数である式（3）を代入して微分方程式を解くと，残留濃度 C(t)は次のようになる．
𝐶 𝑒𝑒𝑒(−𝑘𝑘)𝐶(𝑡) = 0
ここで𝑡(1+ )2.4
𝑇𝑃

1
1−𝑛

𝑉0
× �1 − ( )2−𝑛 ��𝑉これらから，n=1，1.5，2 とした場合の 3 種類の反応型モデルを導出し，これらを用いて，表 4 の各作物における計 139 例の残留試験結果を基に，数学的モデルと物理的モデルの適合度の比較を行った．
その結果，物理的モデルの方が数学的モデルよりも適合度が概ね高かった．例えば，数学的モデルで最も適合度が高かったものは 1 次反応型であったが（139
例中 76 例が適合），これらに物理的モデルをあてはめた場合，76 例中 67 例で物理的モデルの方がさらに適合度が高かった．67 例の内訳は 1 次反応型が 61 例，(5)𝑡0 ：最初の試料採取時点

𝐶0 ：最初の試料採取時点𝑡0 における残留濃度34Vtot(t)は，過去のデータから，次のように近似される（Kは作物固有の定数)．
リンゴ：K(0.3+0.7(t/105+0.55))3
ナシ：K(0.7+t/126)3
モモ：K(0.5+t/104)3
ネクタリン：K(0.2+0.8(t/68+0.5)3
作物の成長要因を考慮しなければ（Vtot: 一定と仮定），
次のようになる．

1.5 次反応型が 6 例であった．また，数学的モデルで 2番目に適合度が高かったものは平方根 1 次反応型であったが（139 例中 28 例が適合），これらに物理的モデ
ルをあてはめた場合，28 例中 21 例で物理的モデルの方がさらに適合度が高かった．21 例の内訳は 1 次反応型が 2 例，1.5 次反応型が 1 例，2 次反応型が 18 例であった．

𝑐 = 𝑃′1 𝑒 −𝑃′2𝑡 + 𝑃′3 𝑒 −𝑃′4𝑡

1.1.3. 2 相モデル（文献 4）
Quest らはさらに物理的モデルの改良を試みた．彼
らは，植物体中の農薬の消失は植物の表面と内部とでは異なった作用により生じると考えた．具体的には，植物表面では光分解，生化学的な分解，揮散等によるものであり，植物内部ではほとんどが生化学的な分解であるとした．そして散布直後では，表面における農薬の消失の方が内部における消失よりも大きいと考え，図 2 の 2 相モデルの概念を考えた．

この 2 相モデルの減衰曲線を図 1 の 6 種類の数学的モデル式による減衰曲線と比較できるよう図 1 に重ねてプロットする（図 3）．

平方根1次

1次
平方根2次

Surface zone
Concentration csur
Volume Vsur
k1

k2

Concentration cint
Volume Vint

Degradation
k3

1.5次

残
留
濃
度

Mass transport
between the zones
Degradationk4

平方根1.5次

2次

Interior zone
図 2. 2 相モデルの概念（文献 4 から転載）

2相モデル式

このモデルにおいて，作物表面および内部における農薬残留量の減衰はそれぞれ次の式で表される．
表面における消失

図 3 . 2 相モデルの減衰曲線（筆者により作成）

𝑑(𝑐𝑐)𝑠𝑠𝑠= −(𝑘1 + 𝑘3 )(𝑐𝑐)𝑠𝑠𝑠 + 𝑘2 (𝑐𝑐)𝑖𝑖𝑖
𝑑𝑑

Quest らは，280 例の作物残留試験結果により検証した結果，次の知見を得ている．
①全体の 70%は残留濃度の減衰要因として作物希釈が考えられた．
②約 90%において 2 相モデルは物理的モデルよりもよく適合した．
③平方根型モデルに適合した事例の 98%において 2相モデルの方の適合度が高かった．

内部における消失𝑑(𝑐𝑐)𝑖𝑖𝑖= 𝑘1 (𝑐𝑐)𝑠𝑠𝑠 − (𝑘2 + 𝑘4 )(𝑐𝑐)𝑖𝑖𝑖
𝑑𝑑

これらの式より，作物全体における残留濃度 c は𝑐𝑉𝑐 = 𝑠𝑠𝑠 𝑠𝑠𝑠+𝑐𝑖𝑖𝑖 𝑉𝑖𝑖𝑖

𝑉𝑠𝑠𝑠 +𝑉𝑖𝑖𝑖

この式に作物の体積の合計𝑉𝑡𝑡𝑡 = 𝑉𝑠𝑠𝑠 + 𝑉𝑖𝑖𝑖 をあては
めると，
𝑐=1.2. アルメリア大学グループ（スペイン）の研究（文献 6～8）
アルメリア大学のグループは，性質の異なる農薬の有効成分の果菜類における残留試験を実施し，1.1.1
で述べた Timme らの 6 種類の数学的モデル式への適(𝑐𝑐)𝑠𝑠𝑠,0 𝑘1 𝑒 −𝑘4𝑡 + (𝑘3 −𝑘4 )𝑒 −(𝑘1+𝑘3)𝑡×𝑉𝑡𝑡𝑡
𝑘1 + (𝑘3 − 𝑘4 )合度について研究した．具体的には，Real らは殺虫剤の有効成分メタミドホス（文献 6），ベンゾイルフェニル尿素系殺虫剤（文献 7）およびピレスロイド系殺虫剤（文献 8）を対象物質として，トウガラシ，キュウリ，ミニトマト，ズッキーニ，サヤインゲンについ各項の係数を整理し P1～P4 とすると，𝑐=

時間

𝑃1 𝑒 −𝑃2 𝑡 + 𝑃3 𝑒 −𝑃4𝑡
𝑉𝑡𝑡𝑡 (𝑡)35

て実施した．その結果を表 5 にまとめた．この結果をみると，Timme らの結果（文献 2）と概ね同様の傾向であったといえる．

表 5．推定モデルの適合度検証結果（文献 6～8 を基に作成）
文献番号6

農薬有効成分

メタミドホス

ベンゾイルフェニル尿素

作物

最適モデル式

トウガラシ

1.5 次

キュウリ

1次

ミニトマト

平方根 1 次トウガラシ

平方根 1 次系殺虫剤

ルフェヌロン：平方根 1 次(ルフェヌロン，ジフルベン
7
ズロン，フルフェノクスロ

ズッキーニ
その他の有効成分：1 次

ン，トリフルムロン，ヘキ
サフルムロン)

フェンプロパトリン，フェンバレレー
1次

ビフェントリン

サヤインゲン

ピレストロイド系殺虫剤(フェンプロパトリン，シフン，フェンバレレート，ア

平方根 1 次シフルトリン

1.5 次

デルタメトリン

1次

フェンプロパトリン，ビフェントリン
シフルトリン，フェンバレレート，

ルトリン，デルタメトリ
8ト，アクリナトリン，フルバリネート，

平方根 1 次フルバリネート

トウガラシ

クリナトリン，フルバリネ
ート，ビフェントリン)

平方根 1.5 次

デルタメトリン

2次

アクリナトリン

1次

フェンプロパトリン，シフルトリン
フェンバレレート，フルバリネート，

ズッキーニ

平方根 1 次ビフェントリン平方根 1.5 次

デルタメトリン

2次

アクリナトリン

1.3. ニュージーランド政府系研究機関（Plant & Food
Research）の研究（文献 9）
ニュージーランド政府系研究機関である Plant &Food Research の Holland らは，Quest らの 2 相モデル
（文献 4）とは類似ではあるが，独自の 2 相モデルを提案し，実際の残留試験結果により適合度の検証を行った．これらについて以下にその概要を述べる．

=（農薬付着量）÷（果実重量）と定義し，次の手順で推定式を導出した．
①農薬散布時の農薬付着量の算出
果実における農薬散布時の農薬付着量
𝐷(𝑡1 ) = 2 × 𝑊 × 𝐴(𝑡1 )(6)
ここで，t1：農薬散布日𝑊 ：有効成分投下量[kg a.i./ha]𝐴(𝑡1 )：散布日 t1 における果実の表面積[cm2]【実測値】

1.3.1. 2 相モデルの考え方および内容
カキを対象として，果実に付着した農薬がまず速やかな消失（第 1 段階）が起こり，その後緩やかな消失（第 2 段階）が起こると考えた．そして，（農薬残留量）36

2 ：農薬の単位有効成分投下量 1kg
a.i./ha を散布した場合に作物の単位表面積(1cm2)に付着する農薬の付着量[μg ]【経験値】

1.3.2. モデルの適合度の検証
Holland らは，揮発性の比較的高い（第 1 段階の消失が大きい）ダイアジノン（（7）の R 値=3.4），ピリミ
ホスメチル（R 値=3）および揮発性の低い（第 1 段階の消失が小さい）ペルメトリン（R 値=0）をカキに散布して得られた 15 例の残留試験結果を基に実測値と 2相モデルによる推定値を比較し，次の結果を得た．
① 3 成分とも全体的には予測値が実測値を超えた．
② （予測値）÷（実測値）の比は平均で 3～5 であった．

②収穫時の農薬付着量の算出
散布時の農薬付着量 D(t1)が 2 段階で消失し収穫時(t2)の果実における有効成分付着量 D(t2)になると仮定
し，次のモデル式（7）を提案した．
𝐷(𝑡1 )
𝐷(𝑡2 ) =�𝑅𝑒 −𝑘1(𝑡2−𝑡1) + 𝑒 −𝑘2(𝑡2−𝑡1) �(7)
1+𝑅③ ペルメトリンでは，4 例で予測値が実測値を大きく下回った．

第 2 段階(遅い消失)

第 1 段階(速い消失)

1.4. イタリア政府系研究機関(ISPA) の研究（文献 10）
イタリア政府系研究機関の Istituto di Scienze delle
Produzioni Alimentari の Montemurro らは，残留農薬の人および環境への曝露の観点から，剤型の異なる農薬
製剤を散布した場合の残留濃度の変化を把握するため，
オレンジに散布された殺虫剤の有効成分であるクロル
ピリホスの残留濃度について，果実では 2 相モデル，
葉および土壌では 1 次反応型モデルを用い，実測値との適合度を検証した．剤型は，乳剤，顆粒水和剤等を𝑅，𝑘1 ，𝑘2 ：経験則による消失定数

式（7）に式（6）を代入すると𝐷(𝑡2 ) =2×𝑊×𝐴(𝑡1 )1+𝑅

�𝑅𝑒 −𝑘1(𝑡2−𝑡1) + 𝑒 −𝑘2(𝑡2−𝑡1) �(8)③果実重量の算出
果実を完全な球体とみなし，直径 d および半径 r と
すると，

使用した．

𝑑 3

4

1.4.1.果実中の残留量推定モデル（2 相モデル）
Montemurro らは最適なモデルを求めるため，乳剤と顆粒水和剤による残留試験結果を用いて，1 次反応型モデル C = Ce − kt と 2 相モデル C = C1e − k1t + C 2 e − k2tの適合度を比較した．その結果，回帰式の決定係数 R2
は表 6 のとおりとなり，2 相モデルの方がより適合度が高いことが確認された．これはクロルピリホスが比較的揮発性が高い（蒸気圧が高い）ため，散布後比較的速やかに消失することを示している．

体積 𝑉 = 𝜋 � �
32

これに，カキの比重（実測値約 0.92）を乗じると
𝑑 3

果実重量𝑀 = 1.22𝜋 � �(9)2

ここで Holland らは，カキの成長を指数関数で近似するのではなく，カキの開花からの日数 t（日）を 3段階に場合分けし，果実直径 d をそれぞれ次の 3 種類の t の１次関数で近似する工夫をしている．
𝑑 = 1.0 + 0.061𝑡 (0 < 𝑡 < 69)

𝑑 = 3.7 + 0.024𝑡 (70 < 𝑡 < 155)

表 6. 2 相モデルと 1 次反応型モデルによる回帰式の決定係数 R2 の比較（文献 10 を基に作成）(10)

𝑑 = 7.4 + 0.0002𝑡 (𝑡 > 155)

④果実の残留濃度の推定式の導出

散布日 t1，収穫日 t2，収穫日 t2 における農薬付着量
𝐷(𝑡2 )，収穫日の果実重量𝑀(𝑡2 )，収穫日における残留量を𝑃(𝑡2 )は次のようになる．
𝑃(𝑡2 ) =𝐷(𝑡2 )

これに式（8）を代入すると𝑃(𝑡2 )は最終的に次のようになる．また𝑀(𝑡2 )は実際の t2 に応じて，式（9）およ𝑃(𝑡2 ) =𝑀(𝑡2 )(1+𝑅)�𝑅𝑒−𝑘1 (𝑡2 −𝑡1 )+𝑒−𝑘2 (𝑡2 −𝑡1 )�

1 次反応型モデル

0.95

0.90

顆粒水和剤

0.94

0.91

表 7. 1 次反応型モデルによる回帰式の決定係数 R2（文献 10 を基に作成）

び式（10）から算出する．
2×𝑊×𝐴(𝑡1 )2 相モデル

乳剤

1.4.2. 葉および土壌中の残留量推定モデル（2 相モデル）
葉および土壌については，1 次反応型モデル
C = Ce − kt の適合度が表 7 のとおり高かった．

(11)

𝑀(𝑡2 )

剤型

(12)

37

剤型

葉

土壌

乳剤

0.98

0.99

顆粒水和剤

0.98

0.97

1.5. JMPR 専門家の研究（文献 11）
FAO/WHO 残留農薬専門家会合（Joint Expert Meetingfor Pesticide Residues : JMPR）の専門家である
Maclachlan ら（オーストラリア）は，農薬の残留基準
値（Maximum Residue Limits : MRL）案導出の観点から，初期付着濃度および複数回散布後の残留濃度の推定方法について，過去に JMPR で評価された膨大な残留試
験データおよび関連する公表文献を基にとりまとめた．
彼らは，これまでに Timme らが提案した基本モデルを基に，初期付着濃度の複数の推定方法と複数回散布後の残留濃度の推定方法（「day-zero-plus-decline」法と命名している．）の提案と適合度の検証を行った．これらについて以下にその概要を述べる．

𝐶0

𝑡
𝛽

(1+ )𝛼𝐷 × 1000 × 𝑓𝑖𝑖𝑖 × 𝑓𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐
𝑌𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐

ここで，D：有効成分投下量
fintｍ：作物体への付着割合
fcommodity：作物体に占める可食部の割合
Ycommodity：可食部の単位面積当たりの収量(t/ha)fint の具体的数値は，Linders らが様々な作物について公表している 26)．fcommodity および Ycommodity は作物学や農業統計から推定することになる．なお，fcommodity のデータがない場合には，Maclachlan らはデフォルト値として果実類については 0.1，葉菜類については 1.0 を提案している．

1.5.1. 残留濃度推定のモデル式
バイエルの研究グループが提案した推定モデル（文献 1,2,4）を基に次の推定モデルを提案した．
一次反応型モデル： 𝐶(𝑡) = 𝐶0 𝑒𝑒𝑒(−𝑘𝑘)(13)高次反応型モデル： 𝐶(𝑡) =𝐶0 =③推定方法Ⅲ
この方法は，前述の Holland らがカキの残留濃度推定に用いた，カキの果実の単位面積当たりの有効成分の初期付着量の経験値 2 μg/cm2 を様々な作物に外挿し，C0 を推定するというものである．具体的には，次の式
で表した．

(14)

2 相モデル：𝐶(𝑡) = 𝐶0 × (𝑔 × 𝑒 −𝑘1𝑡 + (1 − 𝑔) ×
(15)
𝑒 −𝑘2𝑡 )ここで，C0：初期付着濃度k，k1，k2，α，β：減衰定数

𝐶0 = 2 ×

1.5.2. 初期付着濃度𝑪𝟎 の推定方法
Maclachlan らは初期付着濃度 C0 の推定方法として次の 3 種類を提案した．
①推定方法Ⅰ
この方法は，実際の残留データから C0 を推定しようとしたものである．具体的には，次の手順で行った．
（i）1993～2007 年までに JMPR で評価された残留試
験データを対象に，残留性の観点から同等とみなせる
剤型，収穫前日数が 14 日以内（ほとんどの作物）または 7 日以内（成育の早い作物）のデータで，散布後 0

𝑓𝑖𝑖𝑖,𝑥𝐿𝐿𝐿𝑥
×𝑓𝑖𝑖𝑖,𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝 𝐿𝐿𝐿𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝𝑝

ここで，2：カキにおける単位面積当たり有効成分付着量（μg/cm2）
fint,x：作物 x への付着割合
fint,persimmony：カキにおける付着割合
LAIx：作物 x の圃場被覆割合
LAIpersimmon：カキの圃場被覆割合
Maclachlan らは fint,persimmony=0.8，LAIpersimmon=2.5 としている．
また，様々な作物の fint,x および LAIx については，Lee らが報告している 27)．

日(day-zero)のデータ C0 を約 4,600 例抽出した．
（ii）異なった有効成分投下量による残留濃度を標準化するために，C0 を有効成分投下量 1kg/ha の濃度
C0,norm に補正した．
（iii）これらのデータを，作物ごとに中央値，90 パー
センタイル値および 95 パーセンタイル値を算出した．
なお，1.5.1 における C0 には，90 パーセンタイル値のC0,norm を用いた．

1.5.3. 複数回散布による残留濃度の推定と適合度の検証
1.5.3.1. 複数回散布による残留濃度の推定
Maclachlan らは次の手順で複数回散布による残留濃度の推定を行った．
① i 回目の散布における農薬の初期付着濃度𝑪𝟎𝟎 の導出
𝐶0𝑖 を以下のように導出した．
𝐶0𝑖 = 𝐶0,𝑛𝑛𝑛𝑛 × 𝐷𝑖

②推定方法Ⅱ
この方法は，作物全体に散布した農薬が作物の可食部にどの程度付着したか（すなわち可食部の被覆率）

ここで，Di は i 回目の有効成分投下量（kg a.i./ha）を基に C0 を推定するというものである．具体的には，次の式で表した．この C0 値も実際の残留量の推定に用いる場合は，①のように有効成分投下量 1kg/ha の濃度
C0,norm に補正する（推定方法Ⅲについても同様）．

② i 回目の散布における残留濃度𝐶𝑖 の導出
𝐶0𝑖 を 1.5.1 の残留濃度推定のモデル式（13）～（15）に代入し𝐶𝑖 を導出した．1 次反応モデルである式（13）の場合は，次のようになる．

38

𝐶𝑖 = 𝐶0𝑖 × 𝑒 −𝑘𝑘

1.5.3.2. 適合度の検証
実際のデータを用いて各推定モデルによる推定の適合度を検証した．なお，C0,norm は推定方法Ⅰを用いている．
① 1 次反応型モデル
仁果類（リンゴ，ナシ）およびサヤインゲンにおけるスピロテラマトの残留濃度について，1 次反応型モデルを用いて推定を行った結果，実測データの半分以上が推定中央値以下となり，実測値の最大値は推定最③ i 回散布における総残留濃度𝐶𝑡𝑡𝑡𝑡𝑡 の導出
第１回目の散布から第 i 回目までの散布を行った場
合における総残留濃度𝐶𝑡𝑡𝑡𝑡𝑡 は各𝐶𝑖 を足し合わせて導出した．
𝐶𝑡𝑡𝑡𝑡𝑡 = 𝛴𝐶𝑖

大値を下回った（図 4）
．

×

推定最大値
推定中央値
実測値

図 4．一次反応型モデルにより推定したスピロテラマトの残留濃度（左：仁果類，右：サヤインゲン）【文献 14 から転載】
次反応型モデルでの適合度が低かったため，高次反応型モデルおよび 2 相モデルにより推定を行ったところ，実測値を反映した適切な推定が可能となった（図 5,6）．

② 高次反応型モデルおよび 2 相モデル
散布初期に光分解により速やかに消失し，その後緩やかに消失することが知られているアバメクチンは 1×

推定式 𝐶(𝑡) =

推定最大値
推定中央値
実測値

0.8×𝐶0

×

推定最大値
推定中央値
実測値

推定式 𝐶(𝑡) = 𝐶0 × (𝑔 × 𝑒 −1.386𝑡 + (1 − 𝑔) × 𝑒 −0.033𝑡 )

𝑡+0.8

𝛼=1

𝑘 = 1.386 /day1
𝑘 = 0.033 /day2
図 6．2 相モデルにより推定したアバメクチ
ンの残留濃度（リンゴ）𝛽 = 0.8

図 5．高次反応型モデルにより推定した
アバメクチンの残留濃度（リンゴ）【図 5, 6 ともに文献 14 から転載】
2. 国内文献
2.1. 高知県農業技術センターグループの研究（文献はないかと考え，それらの関係を解明した（文献 12,13）．
また初期付着量をモデル的に調査する手法も提案した．

12～16）
我が国におけるこの分野の研究は，前述の海外の研究とは別個に，高知県農業技術センターのグループが1970 年代から取り組んできた．山本らは，まずキュウ
リ，トマト等果実の肥大が速い果菜類に注目し，それらに散布した農薬の残留濃度の減少は，農薬自体の消失のみならず，果実の肥大に伴う希釈が大きな要因で島本は，これらの知見を踏まえ，さらに同県特産のマ
イナー作物である果菜類（シシトウ，未成熟ササゲ）と葉菜類（シュンギク，ハナニラ）を対象に，1 次反応型モデルによる残留濃度の推定と適合度の検証を行った（文献 14～16）．これらについて以下にその概要
を述べる．

39

2.1.1. 果菜類の果実の肥大速度と残留濃度の関係の解
明および農薬の初期付着率のモデル化（文献 12,13）

増加が開花後日数のほぼ指数関数になっていることに着目し，果実の重量が 2 倍になる日数（果重倍増日数）を算出した．その結果と実際に散布した農薬の有効成分（TPN，ダイホルタン，キノメチオネート，MEP）の残留濃度の半減期を比較した．表 8 に果重倍増日数と半減期により順列を付けた農薬の有効成分の比較を示す．

2.1.1.1. 果菜類の果実の重量増加速度と残留濃度の半減期の関係の解明
山本らは，キュウリ，メロン，ナス，ピーマン，トマト，インゲンおよびオクラについて，果実の重量の表 8. 果重倍増日数と半減期による順列（文献 12 を基に作成）
果重倍増日数半
減期

キュウリ＜オクラ＜インゲン＜ピーマン＜ナス＜トマト＜メロン

TPN

キュウリ＜オクラ＜ナス＜インゲン＜ピーマン＜トマト＜メロン

ダイホルタン

オクラ＜インゲン＜ナス＜キュウリ＜ピーマン＜トマト

キノメチオネート

オクラ＜キュウリ＜ナス＜ピーマン＜インゲン＜トマト＜メロン

MEP

オクラ＜キュウリ＜ナス＜インゲン＜ピーマン＜トマト＜メロン

山本らは，これにより，農薬有効成分の半減期による順列と果重倍増日数による順列の傾向は概ね似ており，果実の肥大が残留濃度の減少に大きく影響していると述べている．
2.1.1.2. 果菜類の果実の農薬の初期付着率のモデル化（（ ）内は付着率を示す）．オクラ（2.13%），ピーマ
ン（1.14%），インゲン（0.73%），ナス（0.48%），キュウリ（0.34%），トマト（0.25%），メロン（0.19%）．
この順列と TPN，
ダイホルタン，キノメチオネート，
MEP およびダイホルタンを散布して１日経過した後の各作物の残留濃度による順列を表 9 に示す．山本らは，DDVP を除く農薬の有効成分では両者は概ね似た傾向があるが，DDVP は著しい揮散性があるためこの傾向はあてはまらなかったとしている．

山本らは，農薬の散布液の果実表面への付着率をモデル化するため，展着剤を加えた水に果実を浸漬し，付着した水の重量を果実重量で除した値を付着率とした．その結果，付着率の高い順に次のとおりとなった

表 9. 付着率と農薬の有効成分散布１日後の残留濃度による順列（文献 12,13 を基に作成）
付着率

残
留
濃
度

オクラ＞ピーマン＞インゲン＞ナス＞キュウリ＞トマト＞メロン

TPN

オクラ＞ピーマン＞インゲン＞ナス＞キュウリ＞トマト＞メロン

ダイホルタン

オクラ＞ピーマン＞ナス＞インゲン＞キュウリ，トマト，メロン

キノメチオネート

オクラ＞ピーマン＞インゲン＞キュウリ＞トマト＞ナス＞メロン

MEP

オクラ＞ピーマン＞インゲン＞トマト＞キュウリ＞ナス＞メロン

DDVP

キュウリ＞ナス，トマト，ピーマン＞オクラ，インゲン，メロン

関数で近似した．シシトウの近似式は，4 月の調査の結果を基にしているが，定数は平均気温により異なる
ため，この他に 5，6，8 月における調査の結果から近似した 4 種類の式も提示している．
シシトウ：W= 0.1430𝑒 0.2197𝑇 （調査月：4 月の例）
未成熟ササゲ：W= 0.0376𝑒 0.4123𝑇 （調査月：11～12 月）2.1.2. シシトウおよび未成熟ササゲにおける残留濃度の推定（文献 14）
島本は，これまでの知見を踏まえ同県特産のマイナ
ー作物であるシシトウおよび未成熟ササゲの残留濃度の推定を次のように行った．
2.1.2.1. 初期付着率
果実を展着剤の 5,000 倍液に浸漬し付着した水の重
量を果実重量で除したものを付着率とし，次のように付着率(y)を果実重量(x)で近似した．
シシトウ：𝑦 = 0.1430𝑥 −5.765
未成熟ササゲ：𝑦 = 5.2017𝑥 −0.4393

2.1.2.3. 残留濃度の推定
以下の手順で最終残留濃度を推定した．
①散布時の果実重量 Wpre と収穫時の果実重量 Wcropを推定し，果実肥大に伴う農薬残留濃度の減少割合
Dec(%) = Wpre / Wcrop を算出．
②1 回散布 1 日後の推定残留濃度 PPRC1 を，PPRC1 =（有効成分含有率 Econc,%） ÷（希釈倍率 Dil）×（薬2.1.2.2. 果実重量
果実の重量が（果実の長さ）×（直径）2 と相関が高いことに着目しそれらを測定することにより，次のよ
うに果実の重量（W）を開花後の経過日数（T）の指数

40

液付着率 SDep,%）×（果実肥大に伴う農薬残留濃度の減少割合 Dec1）により算出．

島本はこのようにして計 6 つの調査時期についてそれぞれ近似式を得ている．

③i 回目の散布における残留濃度の推定値 PPRCi とし，複数回散布における最終的な残留濃度の推定値 PPRC
を以下により算出．
PPRC = ΣPPRCi

2.1.3.3. 残留濃度の推定
以下の手順で最終残留濃度を推定した．
①推定式として次の 1 次反応型モデルを用いた．
C=C0exp(-λt)
ここで，C0：初期付着濃度
λ：生育速度定数2.1.2.4. 適合度の検証
シシトウでは 12 有効成分，未成熟ササゲでは 5 有効
成分について，最終散布 1 日後の残留濃度（APRC）を測定し，それぞれ 2.1.2.3.の方法により推定した最終散
布 1 日後の残留濃度（PPRC）と比較した．比較は，APRC（実測値）÷PPRC（推定値）×100 により算出した数値により行った．
その結果，両作物とも推定≫実測値の傾向であったが，シシトウでは，12～88％，未成熟ササゲでは 49～74％とバラツキが大きかった．島本は，バラツキの原因として，有効成分の性質よりも，試験時期，栽培状
況，葉の重なり，散布者による差等数値化できない要因が大きく絡んでいると考えられ，残留推定が進歩しない一因であると述べている．

②初期濃度 C0＝（有効成分含有率）÷（希釈倍率）×（初期付着率=28.4）により算出．
③生育速度定数λは，2.1.3.2 により算出．
2.1.3.4. 適合度の検証算出した推定値 C を，8 有効成分による残留試験を実施した結果と比較した値（実測値÷推定値）により適合度を検証した．
その結果，採取散布直後では，0.1～1.7，散布 1 日後
では 0.7～1.2，散布 3 日後では 0.9～1.5，散布 7 日後では 0.8～1.7，散布 14 日後では 0.5～1.8，散布 21 日後では 0.8～2.1，散布 28 日後では 0.1～2.6 となり，全体としては 0.5～2.0 の範囲内に入っており，適合度は高かったと報告している．

2.1.3. シュンギクにおける残留濃度の推定（文献 15）
島本は，それまで果菜類を対象に研究してきたが，この文献では初めて葉菜類であるシュンギクを対象に残留濃度の推定を行った．

2.1.4. ハナニラ（文献 16）
島本は，シュンギク（文献 15）と同様の方法により高知県の新たな有望品目としてのハナニラ（可食部：
花茎）を対象に残留濃度の推定を行った．

2.1.3.1. 初期付着率
可食部である側枝（分枝基部からその側枝の頂部まで）を展着剤の 5,000 倍液に 5 秒間浸漬し付着した水の重量を果実重量で除したものを付着率とし，葉の長さが 7 cm から収穫適期の 20 cm までの付着率を測定しその平均値である 28.4%を推定に用いた．

2.1.4.1. 初期付着率
シュンギクと同様の方法により，花茎重量が収穫直前から収穫期までのもの（1.5～3 g）の付着率を測定しその平均値である 4.2%を推定に用いた．

2.1.3.2. 側枝重量
側枝の重量が側枝の長さと相関が高いことに着目しそれらを測定することにより，次のように側枝の重量(W)を分枝後経過日数(T)の指数関数で表した（λ：成育速度定数）．
W= 𝑎𝑒 𝜆𝜆(16)
ここで，島本は成育速度定数λが平均気温(T)に依存することに着目し，実際の測定により次の近似式を得ている．
λ=0.1266T－0.05299(17)
式（17）を用い実際の平均気温からλを算出し，その2.1.4.2. 花茎重量
花茎重量が花茎長と相関が高いことに着目しそれらを測定することにより，シュンギクと同様の方法で花
茎重量を花茎形成後の経過日数で近似した（近似式は示されていない．
）．
2.1.4.3. 残留濃度の推定
シュンギクと同様に次の推定式として 1 次反応型モ
デル C=C0exp(-λt)を用いて推定しているが，具体的な推定式は示されていない．生育速度定数 λ は，2.1.4.2

値を式（16）に代入することにより式（16）の定数が定まる．例えば，2006 年 3 月 17 日～4 月 17 日までの調査では，平均気温が 15.9℃であったので式（17）に代入してλ=0.1667 となり，この数値と実際の重量測定から得られた結果を踏まえ，式（16）は次のようになる．
W= 0.0709𝑒 0.1667𝑇により算出した．
2.1.4.4. 適合度の検証
6 有効成分による残留試験を実施した実測値と推定値をグラフ化し，適合度は高かったと考察している．
ただし，シシトウ，未成熟ササゲおよびシュンギクの41

ように（実測値÷推定値）のような具体的な数値での検証は文献 16 の中では行っていなかった．

るとして，藤田らは推定モデル式（3 回散布の場合）を提案した．推定モデル式を式（18）に示す。

2.2. 日本植物防疫協会グループの研究（文献 17）
農業環境技術研究所は日本植物防疫協会と共同し，マイナー作物の効率的な登録促進のために，作物残留試験データのある作物からデータのない他の作物への外挿の可能性を判断する手法として研究を行った．この研究は藤田らによって再整理され公表されたが，果𝐶𝑡3 =𝑃・0.8��𝑆1・𝑊1・𝐷𝑡1 +𝑆2・𝑊2�𝐷𝑡2 +𝑆3・𝑊3�𝐷𝑡3
100 ・𝑊𝑡3(18)

Ct3：最終散布𝑡3日後の推定残留濃度(mg/kg)

𝑃：薬液濃度(ppm)
0.8：浸漬による付着率の実際の農薬散布への補正
係数
𝑆：浸漬による付着率（実測値）
𝑆1，𝑆2，𝑆3：1，2，3 回目散布時の各付着率
t： 経過日数(日)𝑡1 ：1 回目散布から 2 回目散布までの日数
𝑡2 ：2 回目散布から 3 回目散布までの日数
𝑡3 ：3 回目散布から収穫までの日数
𝑊： 果実重量(g)𝑊1，𝑊2，𝑊3：1，2，3 回目散布時の各果実重量（実測値または肥大成長曲線から推計）

菜類および葉菜類を対象として薬液付着率をモデル試
験により算出し，農薬散布時および収穫時における作物重量を基に作物の成長による希釈効果を考慮して収穫時の農薬残留濃度を推定するものである．作物重量は実測値を用いるか，肥大成長曲線を用いて得られる推定値を用いることとしている．したがって，実測値を用いた場合は当然に残留濃度推定の精度は上がることになる．この推定モデルは，これまで述べてきた推定モデルのような散布後の経過日数を独立変数とした関数という形にはこだわらずに，付着率と作物重量について原則として実測値を用いて残留濃度を高い精度で推定しようとしたものである．さらに精度を向上さ

𝑊𝑡3 ：最終散布𝑡3日後の果実重量（実測値または肥大成長曲線から推計）
𝐷：残存係数（1≦）（1 日当たりの残存割合．日
5%消失であれば 0.95）

せるため，農薬自体の減衰も考慮した「残存係数」という概念も導入している．これらについて以下にその概要を述べる．なお，この研究では分析試験経費をかけられないマイナー作物の残留濃度を高い精度で予測する目的から，残留分析技術者以外でも比較的容易に取得可能な実測値を組み込むアプローチが採用されている．このため，薬液付着率を取得する手法の標準化も図られている．

なお，藤田らは残存係数を次のように定義し算出しているが，確立した方法がないので適用は慎重に行う必要があると述べている．
𝐷 = 1 − (濃度減衰率 − 重量増加率)

濃度減衰率 =

2.2.1.果実類モデル
2.2.1.1. 初期付着率
薬液付着率は，果実を水に瞬間浸漬して水を切った

重量増加率 =

𝑐1
𝑐2

1

𝑐2
𝑐3

1

𝑑1×( )𝑑1 +𝑑2×( )𝑑2
𝑑1+𝑑2

1
1
𝑤2
𝑤3
)𝑑1 +𝑑2×( )𝑑2
𝑤1
𝑤2

𝑑1×(

𝑑1+𝑑2

𝑐1，𝑐2，𝑐3：最終散布後 1 回目，2 回目，3 回目の各採取日の残留濃度（実測値）
𝑤1，𝑤2，𝑤3：最終散布後 1 回目，2 回目，3 回目の各採取日の果実重量（実測値肥大
成長曲線から推計）
𝑑1：1 回目採取から 2 回目採取までの日数
𝑑2：2 回目採取から 3 回目採取までの日数

のち浸漬前後の重量を測定し，果実重量で除して求めている．この検討に当たり実際の果実で残留分析を実施し検証した結果，極端に小さい果実でない限りこの方法が実際の薬液付着率を最も反映していることを確認している．この方法により果樹については延べ 29
作物，野菜（果菜類）については 11 作物について具
体的な付着率を得ている．
なお，実際の農薬散布では浸漬ほどの付着率は得られないため，スプレー法による付着率も調査した結果，実際の付着率は浸漬よるものの 0.8 倍以内であることを確認した．このため後述の残農濃度の推定に用いる付着率は，この係数（0.8）により補正している．

2.2.1.3. 適合度の検証
適合度の検証のため，実際の農薬を様々な濃度で散布して得た実測濃度と推定濃度から平均乖離度（各経
過日における推定濃度を実測濃度で除した値の平均値）を算出した．その結果として以下のように非常に高い

2.2.1.2. 残留濃度の推定
農薬の分解を考慮しない単回散布モデルでは，果実表面への推定農薬付着量を収穫期の果実重量で除すことにより，果実の推定残留濃度が得られる．しかし，より一般的な複数回散布モデルを構築するためには，果実の肥大成長と農薬の分解消失を考慮する必要があ

適合度が得られたと報告している．なお，果実重量と付着率は実測値を用いている．
ウメ 0.5～1.4，リンゴ 0.6～0.9，カリン 0.6～0.8，トマト（L サイズ）0.7～1.5，トマト（M サイズ）0.5～
1.3，トマト（S サイズ）0.7～1.9，キュウリ 1.0～1.1，
ピーマン 0.8～1.3，インゲン（L サイズ）0.8～1.5，インゲン（M サイズ）0.7～1.2，イチゴ 1.8

42

2.2.2. 葉菜類モデル
2.2.2.1. 初期付着率
葉菜類の初期付着率の算出に当たっては，表面構造等が作物によって異なるので果実類のような浸漬法は適用できなかった．そのため，円形のろ紙およびそれと同型に切り出した作物葉片とを横一列に並べハンド
スプレーを用いて一定速度で移動させながら水を散布し散布前後の重量変化から付着量を求め，ろ紙の付着量に対する割合を付着率とした．

今回の調査により，作物の残留濃度の推定モデルに関して海外および我が国での研究の流れとその概要について把握できた．特に海外では，1 次反応型モデルから出発し様々な検討が行われ，現在では 2 相モデル
が農薬自体の消失や作物の成長による残留濃度の希釈も含めて説明できる包括的なモデルとして位置付けら2.2.2.2. 残留濃度の推定
藤田らは，葉菜類の残留推定のモデルの構築に当たって，葉菜類の繁茂状態は果実類のように単純でないこと等から，検討の結果，単位面積当たりの散布量，
作物体の散布液補足率（被覆面積率），葉面の薬液付着率および単位面積当たりの株数から初期付着率を求めることにより，葉菜類の初期濃度の再現性が高まったとしている．このように作物による被覆面積率を考慮する考え方は，Maclachlan ら（文献 11）による初期残留濃度の推定方法Ⅱの考え方に類似している．具体的な推定モデル式として式（19）を提案した（3 回散布れていると考えられた．また，モデルの適合の精度を上げるためには，初期付着量（率）に関するデータの蓄積，作物の成長のパラメータ化およびその蓄積，残留濃度のバラツキの評価等が重要になると考えられた．
ただし，モデルに求められる精度はその用途によっても異なることから，精度の向上に関する検討はモデルの用途を十分考慮した上で行う必要があると考えられる．
今回の調査において我々は必ずしも関連文献を網羅的に収集できたとは認識していないので，重要な文献を見落としていたおそれは否定できないと考えている．
また，本稿における各文献の紹介についても意を尽く

おわりに

の場合）．
2.2.2.3. 適合度の検証
適合度の検証のため，実際の農薬を様々な濃度で散布して得た実測濃度と推定濃度から平均乖離度（各経
過日における推定濃度を実測濃度で除した値の平均値）を算出した．その結果は，コマツナ 1.0～1.2，シュン
ギク 1.4～1.5，金時草 0.9～1.0 となり，果実類と同様に非常に高い適合度が得られたと報告している．

𝐶𝑡3 =

�𝐴1・

していない部分も多々あったと感じている．しかしながら，これまで我が国においてこの分野における国内外の動向をまとめた調査，文献等はなかったと思われるので，本稿が我が国におけるこの分野の今後の研究の一助になれば，我々の所期の目的を果たせたのではないかと考えている．
引用文献
1)Timme,G.,andFrehse,H.
(1980);
Pflanzenschutz-nachrichten Bayer, 33, 47-60
2)Timme, G.(1986) ; Pflanzenschutz-nachrichten Bayer, 39,

𝑉1
𝑉2
𝑉3
・𝑄・𝐷𝑡1 +𝐴2・100・𝑄�𝐷𝑡2 +𝐴3・100・𝑄・𝐷𝑡3
100

100・𝑁・𝑊𝑡3

187-2033)Walter, H. F. (1993) ; Pflanzenschutz-Nachrichten Bayer,
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4)Quest, S. (1993) ; Pflanzenschutz-Nachrichten Bayer, 46,
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183-1908)Galera, M.-M.(2003) ; J. Agric. Food Chem., 51,(19)
Ct3：最終散布𝑡3日後の推定残留濃度(mg/kg)
A： 面積当たりの有効成分投下量(mg/m2)
A1，A2，A3：1，2，3 回目散布の有効成分投下量
V：被覆面積率(%)
V1，V2，V3：1，2，3 回目散布時の各被覆面
積率
Q：付着率(%) ろ紙に同一条件で散布した場合の付着率
D： 残存係数 (≦1)
t：経過日数(日)t1：1 回目散布から 2 回目散布までの日数
t2：2 回目散布から 3 回目散布までの日数
t3：3 回目散布から収穫までの日数5745-5751
9)Holland, P. T.(1996) ; Plant Protection Conf., 49, 192-197
10)Montemurro, N.(2002) ; J. Agric. Food Chem., 50,
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11)Maclachlan, D. J. and Hamilton, D. (2010) ; Food
Additives and Contaminants, 27 (3), 347-364
12)山本公昭(1982) ; 植物防疫, 36 (12), 555-560

N： 面積当たり株数(株/m2)
Wt3 : 最終散布 t3 日後の果実重量（実測値）

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15)島本文子(2009) ; 高知県農業技術センター研究報
告, 18, 9-1616)島本文子(2012) ; 高知県農業技術センター研究報
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22)Tazuke, A. and Sakiyama, R.(1984) ; J.
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