UACJ Technical Reports, Vol.4（2017），pp. 112-122

Technical Column
アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）

超ジュラルミンと DC-3 ＊吉 田 英 雄 **History of the Aluminum Technology from Duralumin to Extra Super Duralumin (Part 2)

Super Duralumin and DC - 3 Airplane ＊Hideo Yoshida＊＊

１．はじめにジュラルミンの発明以後，さらに高強度を目指した
超ジュラルミンの研究開発が世界各国で進められた。
当時は，ジュラルミンの強度レベルを超える合金は合金系を問わずどれも超ジュラルミンと呼ばれた。合金
開発の基礎となる状態図も整備され，各種の合金が市場の要求に応えて開発されるようになった。1930 年代中頃までの合金開発の状況と輸送機 DC-3 への適用についてまとめる。
Fig. 1２．ジュラルミンから超ジュラルミンへ
2.1 英国 National Physical Laboratory（NPL）1）

W. Rosenhain 1) (left) and the title page (right)of the book,“AN INTRODUCTION TO THE
STUDY OF PHYSICAL METALLURGY”written
by him (Photograph of Rosenhain reprinted from
HP of NPL by courtesy of NPL).

Alfred Wilm と同様に Al-Cu-Mn 合金を研究していた
Walter Rosenhain（1875 ～ 1934，Fig. 11））は，1875 年

属組織，それらの関係が精力的に研究されていることにベルリンで生まれ，5 才のときにオーストラリアに移が分かる。彼の率いた部門は，1910 ～ 1930 年大きな成住した。メルボルン大学を卒業後，ケンブリッジ大学

果を上げ，その後のアルミニウム合金の研究に大きなの J. A. Ewing 教 授 の 下 で 研 究 し た。1906 年 英 国

影 響 を 与 え た。 こ こ で は 1921 年 8 月 英 国 機 械 学 会 のTeddington にあった National Physical Laboratory

Eleventh Report to the Alloys Research Committee（NPL）の Metallurgy and Metallurgical Chemistry のon Some Alloys of Aluminium（Light Alloys）（Fig. 2）

初代の部長になり，1931 年までこのポストにいて，アで報告され，その後の研究に大きな影響を与えた 3 つルミニウム合金の発展に大きく貢献した。特に耐熱合の合金について述べる 4）。この報告書は第一次世界大金である Y 合金の発明者として知られている。1934 年

戦中から戦後にかけての NPL の研究成果をまとめたも58 歳で亡くなった 。彼は 1914 年に有名な物理冶金学

のである。

2）

の教科書（Fig. 1）を著している 。この本ではまず何故
3）

Physical Metallurgy という用語を用いるのかという説

2.1.1

E 合金

明から始まっている。当時は状態図と機械的性質，金W. Rosenhain の前述の著書（第１版）では，アルミニ*
本稿は軽金属，65（2015），590-598 に掲載された内容に加筆，補正したものである。
	This paper is the revision of the paper published in Journal of The Japan Institute of Light Metals, 65 (2015), 590-598.
**
超々ジュラルミン研究所，博士（工学），（元（株）UACJ 技術開発研究所 顧問）
	ESD Laboratory, Dr. (Eng.), (Former, Research & Development Center, UACJ Corporation, Adviser)

112

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

113

度の関係を作成したものを Table 1 に示す 4）。Fig. 3 は押出棒の熱間圧延に用いた当時の孔型圧延機（溝付き圧延機）
である 4）。この孔型圧延機で熱間圧延した E 合金を
400℃で焼入れ後室温にて５日間時効させると 630 MPaの引張強さを示す。この値はこの報告書で最高の強度であると書かれている。R. S. Archer は「この合金の 1 mm
（18 Gauge）板材は引張強さ 600 MPa，伸び 10％に到達する可能性を秘めていたが，この系の合金は重大な弱点を有していた。まず比重が大きいこと，製造が困難なこと，腐食しやすいこと，引張強さよりかなり小さな応力が負荷され続くと粒界割れ感受性，すなわち応力腐食割れ性が高くなることがある。しかし，この合金の応力腐食割れは Mn 添加で大きく改善された」と述べている 7）。
Fig. 2

2.1.2

Title page of the book,“ELEVENTH REPORT TO
THE ALLOYS RESEARCH COMMITTEE: SOMEALLOYS OF ALUMINIUM”4).

Y 合金

この合金についても同じく Eleventh Report で報告された。その報告書の中に軽合金の高温強度についてまとめたものがあり，そこに Y 合金が記載されている 4）,8）。

ウム合金に関しては Al-Cu 合金と Al-Zn 合金に関して

Y 合金というのは試験片番号に付したアルファベット

状態図があるくらいで少ないが，Al-Zn 系合金の状態をそのまま用いたもので，特に意味がない。この合金図についてはかなり詳細に述べている。それは 1911 年の組成は Al-4%Cu-1.5%Mg-2%Ni である。この合金にはW. Rosenhain と S. L. Archbutt とが J. Inst. Metals に発後述する 24S と同様にマグネシウムが 1.5% 添加されて表したものを引用していることによる。その後，彼いることが興味深い。金型に鋳込んだ材料を 480℃かは第一次世界大戦中から戦後にかけて，Mg や Mn を添ら焼入れして 4 日間室温時効させた材料の室温強度は加した Al-Cu-Zn 合金に焦点を当てて研究を行い，それ374 MPa，伸びは 24% であったが，圧延材では 433 MP，を上記の英国機械学会合金研究委員会への Eleventh

伸びが 15 ～ 18% 得られることが分かった 7）。Alcoa でReport で 報 告 し て い る 4）。 そ の 報 告 書 で Al-20%Zn-

もこの合金を追試したところ，鍛造品を 520℃で 24 時間

2.5%Cu-0.5%Mg-0.5%Mn の組成を有する E 合金（Zinc

加熱後一週間時効したときの引張強さは 427 MPa，伸び

Duralumin）は高い強度を示すことを明らかにした。彼

は 23%，150℃で 16 時間時効すると引張強さは 448 MPa，らの報告書のデータをもとに合金成分と製造条件と強伸びは 18% を示した 7）。この合金は 260℃～ 370℃でのTable 15）
, 6）

Tensile strength properties of Al-Zn alloys (From the 11th Report to the Alloy Research Committee) 4).
Zn

Cu

Al-Zn-Cu alloy

W188
W236
W235
W240

25
12
15
20

3
4
4
4

1.25"
1.5"
1.5"
1.5"

As extruded
Hot Rolled → 0.875" *
ibid.
ibid.

352
108
257
318

448
292
374
426

16.0
22.0
17.0
14.0

Al-Zn-Cu-Mg allloy

W191
W193
W191
W193

15
13
15
13

3 0.25
2.5 0.5
3 0.25
2.5 0.5

1.25"
1.25"
1.25"
1.25"

As extruded
ibid.
ibid.
ibid.

quenched 450℃ and aged
quenched 450℃ and aged

329
263
335
286

432
395
482
442

17.0
19.0
22.0
22.0

Al-Zn-Mg alloy

W194
W194

15
15

0.5
0.5

1.5"
1.5"

Hot Rolled → 0.875" *ibid.
quenched 500℃ and aged

287
215

377 25.0
377 28.0

Al-Zn-Cu-Mn alloy

W241
W241

20
20

2.5
2.5

0.5 1.5"
0.5 1.5"

Hot Rolled → 0.875" *ibid.
quenched 350℃ and aged

329
210

419 16.0
426 21.0

Al-Zn-Cu-Mn-Mg alloy W242
(E alloy)
W242
W242
W242

20
20
20
20

2.5
2.5
2.5
2.5

0.5 1.5"
0.5 1.5"
0.5 1.5"
0.5 1.5"

Hot Rolled → 0.875" *ibid.
quenched 350℃ and aged 1.5h
ibid.
quenched 350℃ and aged 5d
ibid.
quenched 400℃ and aged 5d

366
259
508
334

459 15.0
459 20.0584 12.0
629 9.0

0.5
0.5
0.5
0.5

Mn

Process

Aging

YS
TS
E
(MPa) (MPa) (%)

No.

*

Mg

Extruded
rod

Alloy

Grooved rolling mill shown in Fig. 3 was used for hot rolling of extruded rod

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）

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114

アルミニウム技術史

Fig. 3−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

Grooved rolling mill at National Physical Laboratory (left), and gas-burners for pre-heating grooved roll 4) .

高温強度がジュラルミンや 14S 系超ジュラルミン（後述）Aldrey：Al-0.55%Si-0.43%Mg

より優れているために英国ではピストン用合金として

熱処理後：引張強さ 300 ～ 340 MPa，

利用された。切削性はすばらしいが，鍛造性は劣るた

耐力 260 ～ 300 MPa，めに生産性が悪いのが問題であった 。

伸び 7 ～ 9%16）

7）

2.1.3

2.2 米国標準局（U.S. Bureau of Standards）

Al-Mg-Si 系合金

NPL の D. Hansen と Marie L. V. Gayler の両氏は，

2.2.1

P. D. Merica

Al-Mg2Si の準二元系の状態図を作り，Mg2Si はアルミ

米国政府も合金の研究開発を支援するために，1913

ニウムに固溶するが，これも高温から低温になるにつ

年，米国標準局は P. D. Merica（Fig. 4 17））を長とするれて著しく固溶度が減少することを上記の Eleventh

非鉄金属研究班を組織し冶金専門家を投入した。彼はReport で報告した。1922 年，Marie L. V. Gayler

ベルリン大学で学位を取得したばかりであった 18）。

は Al-CuAl2-Mg2Si の準三元系合金の状態図を明らかに1919 年米国鉱山冶金学会（AIME）の講演会でジュラル

し，ジュラルミンの硬化には CuAl2 と Mg2Si の両方のミンに関する報告を行い，1921 年 AIME の会誌にも発析出硬化が寄与すると考えた。さらに 1923 年には表された 19）,20）。その発表内容を西村教授の「随筆軽合Al-Cu-Mg 系三元合金状態図を研究し，アルミニウム固金史（其三）」から要約して紹介する 21）。P. D. Merica ら

溶体と平衡するのは CuAl2，Al6Mg4Cu，Al3Mg2 であるは，Cu 0.04 ～ 3.74%，Mg 0 ～ 3.5% を含む 16 種の試料ことを報告した

4）
，
9）
，
10）

11）

。Al6Mg4Cu については 1919 年ドイを造塊，熱間圧延，冷間圧延，焼鈍により 0.8 mm の板

ツの Z. Vogel がすでに発見していたが 13），これを再確を作り，この板を熱処理して引張試験と硬度を測定し認したとのことである

た。478 ～ 525℃から焼入れして 20℃および 100℃で時

12）

。

14）

なお，Al-Mg2Si 準二元系状態図の研究と Mg2Si を含
むアルミニウム合金の時効については，英国で研究され発表されたが，それを実用合金として利用しようとしたのは，スイスの Giulini 社で，すでに 1916 年 Aludur という名称で，焼入れ焼戻しにより析出強化させる合金として特許（Swiss Patents No.85606）を取得している 15）。
Aludur 533：Al-1.3%Si-0.7%Mg-0.4%Fe，砂型鋳物
熱処理後：引張強さ 250～350 MPa，
伸び 8 ～18％ 16）
その後スイスの AIAG によって Aldrey という名称の合金が導電率の高いアルミニウム合金として，特許が成立した。この Aldrey は焼入れしてから線引きをして焼戻しすると強度がさらに向上し導電率も高いので送電線に用いられた 14）。
114

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）

Fig. 4

Portraits of Merica and Jeffries drawn by Professor
Nishimura 17), 23).

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

115

効した。最も強度が高い成分は Cu 3.18%，Mg 0.46%，

かしなぜ硬化するかという機構についての説明は不十Fe 0.34%，Si 0.24% であった。引張強さが 340 ～ 350分であった。この頃，常温時効，人工時効，低温時効，

MPa（35 ～ 36 kg/mm ）でジュラルミンより強度が低高温時効という術語が固定化されてきた 15）。

2

いが，これは Cu が少なく，Mn が含まれないためと考P. D. Merica の発表に関して Alcoa の研究顧問となっえられた。その他，Cu 3.74%，Mg 1.08%，Fe 0.52%，

た Zay Jeffries（＊ 1）（Fig. 4 23））は 1921 年，P. D. Merica

Si 0.3% という合金を 515℃から焼入れして 125℃で 14の硬化説を補強する立場で，塑性変形の微細機構であ日間時効すると引張強さ 440 MPa（45 kg/mm ），伸びるすべりと析出物の干渉という観点から，ある臨界の大11% を得ている。この成分はその後開発された超ジュ

きさの粒子が最も硬化に寄与するという「すべり干渉説

ラルミンに近く，既にジュラルミンを超える材料が示（slip interference theory）」を提唱した 24）。考え方とし

唆されている。

ては今日の転位論による析出硬化の説明と似ている 15）。

2

これらの説に対し，東北大学の本多光太郎博士や今野
2.2.2

P. D. Merica の業績

清兵衛博士は硬化が過飽和固溶体から析出状態に移る

幸田成康教授は編著「合金の析出」 の第一章「時効中間の状態で生じると考えた。これは鋼がオーステナ

硬化研究の歩み」の中で，P. D. Merica の研究成果の優イト→マルテンサイト→パーライトに変化する中間のれた点を次のように述べた。第一に Al-Cu と Al-Mg 二

マルテンサイトにおいて硬化することと同じ機構を考元系の状態図を決定し，時効硬化は合金の固溶限が温えていたが，その中間の状態の内部構造に関する説明度低下に伴って減少するが相変化が原因で起こることは不十分であった。幸田教授は「析出前に過飽和に固溶をはっきりと認めたことである。第二に 500℃からのした溶質原子が析出しようとして移動し，それが固溶

焼入れによって CuAl2 の析出が抑えられ，室温あるい体母相内で偏析ともいうべき状態をつくりだすことが，は 100℃の時効で CuAl2 がコロイド状に分散したきわめ

どうして著しい硬化をもたらすのかの説明が不足してて細かい粒子として析出することによって硬化が生じいた」と述べている 15）。1930 年頃，小久保定次郎博士ると考えたことである。すなわち焼入れして時効するは，常温時効硬化は銅原子がアルミ原子よりも小さいと硬化を生じるという「析出硬化説」を提唱しているこ

ため，銅原子の移動によって格子にひずみを生じて硬とである。

化および電気抵抗の上昇があるとし「ひずみ硬化説」を15）

西村教授も「この析出硬化説がもとになって時効硬化唱えた 15）。P. D. Merica も同様に硬化が析出に先立っの現象が研究されてきたから，時効硬化に関する理論て生じることが分かってくると，結晶格子内に CuAl2の第一歩をここに画した意味で，P. D. Merica の業績として析出するまでに特定の場所に銅原子が集合しては大切なものである」と評価している。しかしなが21）

ら，西村教授は，「実際，CuAl2 のみを含むアルミニウ
ム銅合金も，Mg2Si のみを含むアルミニウム合金も，どれも焼入れして常温では時効を余りしない。Mg2Siを含む合金などは全く示さないのである。これが両方の化合物を含んだときに，どうして常温で硬化が著しいのか不思議でならなかった」，また「アルミニウム，
マグネシウム，銅の三元合金になると，どうしてジュ
ラルミンのように常温時効が進むのか，この疑問に応えるような研究はなかった」と述べている 17）。
このように P. D. Merica の析出硬化説では高温時効には有効であったが，常温時効硬化については十分な説明を与えることができなかった。1920 年，W. Fraenkel
は電気抵抗が常温時効とともに上昇することを明らかにした 10）,15）,22）。この結果，常温時効硬化については析
出によるものならば，母相の濃度が低下し電気抵抗は減少すべきであるのに，実際は上昇するため，常温時
効と高温時効は違うメカニズムで生じていることが認識され，いくつかの析出前硬化説が唱えられた 15）。し脚注＊ 1
Zay Jeffries（1888 ～ 1965）65）：1888 年サウスダコタで生まれ。
1909 年サウスダコタ鉱山技術大学の機械工学を卒業後，クリーブランドのケース応用科学大学（現在 Case Western Reserve 大学）の冶金学インストラクターとして採用された。その後クリーブランドでの新技術に関するコンサルタントになり，GE のタン
グステンランプの事業所やアルミニウム鋳造の ACC で働いた。
1918 年ハーバード大学から学位を授与された。1920 年 Alcoa の
コ ン サ ル タ ン ト に な り， 同 時 に 一 緒 に 研 究 す る た め ACC の
Lynite Laboratories から R. S. Archer を迎え入れ，1920 年代の
Alcoa の鋳造や鍛造でのアルミニウム合金研究を発展させた。彼の材料学に対する貢献としては金属の結晶粒径の測定法（ジェフリース法として知られている）と材料学的特性との関連，二次再結晶と介在物の関連，転位論の先駆けとなった「すべり干渉説」がある。その後，政府の多くの委員会で活動し，1945 年には GEの副社長となった。日本では日本金属学会のジェフリース賞でその名前はよく知られている。昭和 26 年，日本金属学会は博士の業績と日米間交流の尽力を評価して名誉員に推薦した。その折に 100 ドルの寄贈を受けた学会では，この寄付金を賞金として新進気鋭の研究者，技術者に奨学を主眼とする懸賞論文を募集
して，昭和 29 年からジェフリース賞が出されるようになった。
現在では賞牌がなくなったため終了している 66）。なお，ジェフ
リース本人が冶金学者としての研究業績を 1963 年開催の The
Sorby Centennial Symposium にて報告している 67）。

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）115

116

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

くる。P. D. Merica はこれを knot と称し，銅原子が集特に同所の所長であった Z. Jeffries は，研究から得られまった周囲の格子が歪み，それが辷りを妨げるため硬た知識やノウハウを体系化し文書化すること，そして化の現象が生じると考えた。knot は今日よく用いられ冶金学的なプロセスを正確に書き記すことで技術者がるクラスターに相当する

15）。なお時効硬化理論についそれを見れば再現できることが必要であると考えた 27）。

ては，G. Gürtler が 1956 年時点でのドイツにおける研1920 年 Lynite Laboratories は Alcoa の Research Bureau

究の歩みをまとめていて，
この日本語訳が「軽金属資料」と合併された。1930 年には，Technical Direction Bureauに掲載されたと Research Bureau は New Kensington に設立された。

25）

ARL（Aluminum Research Laboratories，1950 年代，
2.3 Alcoa

Alcoa Research Laboratories に改称）に統合された 27）。

2.3.1

ARL の基礎研究の成果は報告書，技術論文，本などのAlcoa の研究所設立

米国でも海軍は第一次世界大戦の開戦とともに硬式

様々な形態で文書化された。研究者はそのような出版

飛行船の開発に異常な興味を示し，Alcoa に材料の生物を出すことが励みとなり信頼も得ることができた 27）。

産を促した。大戦前の Alcoa は地金生産工程の研究開発に重点を置いていたので，画期的な加工製品の開発

2.3.2

や，それを量産化する技術を持っていなかった。また，出版物の一つに J. D. Edward, F. C. Frary，Z. Jeffries

Alcoa の創始者の一人である Hall が中央研究所の創設が編集した全二巻からなる1930年発行のThe Aluminumといった考え方を拒否していたので，実験設備はない

Industry がある（Fig. 5）。執筆者はすべて Alcoa の研究に等しいかあっても原始的なものであり，実験ができ者 で あ る。Vol.1 － Aluminum and Its Production，るスタッフもいない状況だった。1914 年 Hall が亡く

Vol.2 － Aluminum Products and Their Fabrication6）のなり，新しいアルミニムの市場を開拓することを目指二巻である。第一巻はアルミニウムの歴史とアルミナおして体系的な研究計画を進める中央研究所を設立する

よびアルミニウムの製錬が，第二巻はアルミニウムとアこととなり，1919 年 Technical Department が設立され，ルミニウム合金およびその製造法をまとめている。第二そ の 下 に Technical Direction Bureau と Research

巻の第三章 Constitution and Structure of Aluminum

Committee（その中にResearch Bureau）
が設置された 。

Alloy System は Z. Jeffries と一緒に Lynite から Alcoa

その 1919 年当時の研究開発組織を Table 2 に示す。

に移籍してきた R. S. Archer が執筆した。合金系としTechnical Direction Bureau の当初の目的は“betterて以下の合金について形成される化合物とともに状態

26）

27）

The Aluminum Industry の出版

aluminum cheaper”であった。Research Bureau はHall がなくなる前から始めたプロジェクトを完了させることと同時に Sales Department からはもっと直近の課題に貢献するよう要請されていた 27）。その一方で，Alcoa は ACC（Aluminum Casting Company）の Lynite
Laboratories を手に入れた。Lynite Laboratories は当時，米国では最高級の非鉄金属の技術者を抱えており，

Table 2

Alcoa's research organization (1919) 27).
Technical Direction
Incoming Materials Inspection
Technical
Analytical Laboratory
Direction Bureau
General Physical Laboratory
Process& Product Supervision

Technical
Department

Engineering
Library
CarbonResearch
Physical Chemistry
Committee
Research Bureau Electrometallurgy
Experimental Laboratory
Physical Metallurgy
Development

116

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）

Fig. 5

Title Page of text book,“THE ALUMINUM
INDUSTRY IN TWO VOLUMES, ALUMINUMPRODUCTS AND THEIR FABRICATIONS”
written by Alcoa researchers 7).

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

117

図が示されている。実用的な合金系の状態図について

1923 年秋に Alcoa の祝賀行事として Shenandoah 号ははこの頃までにほとんどできていたものと考えられ

New Kensington 工場の上空を飛行した 27）。しかし，る。掲載されている合金系は以下の通りである。

1925 年，この飛行船は嵐の中で三つに割れて墜落し，

Al-Cu, Al-Si, Al-Fe, Al-Mn, Al-Zn, Al-Mg, Al-Mg2Si,

14 名が死亡するという悲劇が生じた 27）。この事故の情

Al-Mg-Si, Al-Fe-Si, Al-Cu-Si, Al-Cu-Fe, Al-Cu-Mg，

報を受けて，Alcoa は飛行船の事故は金属が原因で起状態図は示されていないが Al-Cu-Ni, Al-Cu-Zn

こしたかどうか確認するためにすぐに事故現場に向か

第五章 Commercial Alloys of Aluminum も同じく

い，残骸を確認して破壊点がすべて綺麗で腐食がない

R. S. Archer が執筆しているが，実用合金として掲載ことを確かめた。これに対し，標準局や MIT 教授からされているのは，鋳物合金以外に展伸用合金として，粒界腐食の嫌疑がかけられたため，Alcoa の試験部は次の７種類である。

同業他社に先んじた高性能の試験装置を開発しその嫌Al-1.25%Mn（3S）, Duralumin, 25S Alloy，

疑を晴らすこととなった 26）,27）。さらに耐食性向上のたAl-Mg-Si Alloys（51S）, Super-Duralumin，め，1928 年，Alcoa の Aluminum Research Laboratories

Y Alloy（Wrought），“Alclad”Productsの Edgar H. Dix, Jr. により 17S 板材に高純度アルミニ

25S AlloyはAl-4.4%Cu-0.8%Si-0.75%Mn 合金で，Alcoa

ウムを板厚の 2.2 ～ 10% 表面に貼り付けたクラッド材がに移ってきた Z. Jeffries と R. S. Archer によって 1919 ～開発され，Alclad と呼んだ 7）,31）。Fig. 6 は E. H. Dix, Jr. ら

1920 年頃開発された。熱間加工性が良いのでプロペラの開発した Alclad 材の断面写真である 7）。皮材の純アなどの鍛造用合金として用いられた。51S も Al-1.0%Si-

ルミニウムと芯材の間に拡散層が形成されていること

0.6%Mg 合金で，同時期に Z. Jeffries と R. S. Archer にが分かる。船などさらに厳しい環境下で使用するため

よって開発され，鍛造品，押出材および板材で使用さには，さらに適切な塗装を施した。

れ た。 い ず れ の 合 金 も 高 温 時 効 し て 使 用 さ れ た。
Super-Duralumin としては C17S（Al-4.0%Cu-0.5%Mg-

2.3.4

1.25%Si-0.5%Mn）と No.427（Al-4.4%Cu-0.35%Mg-0.8%Si-

Alcoaは17Sについて，ドイツから過大なロイヤリティ支

Alcoa，超ジュラルミン 14S 発明

0.75%Mn）が工業化された。C17S は 17S にけい素を添払いの要求や過大な法廷費の支払いを嫌い，代替合金

加した合金で，No.427 は 25S に Mg が添加された合金の開発を研究者に要求した 25）。研究者の方でもジュラで，後述する 14S のことである。
“Alclad”Products にルミンの強度をさらに向上させたいという要求は当然ついても後述する。

起きてくる。その最初は，1925 年のAlcoa の R. S. Archer

この本の出版は，その後1949年Physical Metallurgy ofと Z. Jeffries の研究である 32）。彼らは，Si を 0.5% 以上

Aluminum Alloys 28），1967年Aluminum，Vol.1 ～ 3 29），

添加する高温時効でジュラルミンより高い強度が得ら

1984年 Aluminum：Properties and Physical Metallurgy30）に繋がっている。これらの出版物には Alcoa の研究や技術およびそれらのデータが集大成されていて，これからアルミニウムを研究したり利用したりする場合の入門書として世界中で用いられている。
2.3.3

17S

1916 年，Alcoa は米海軍からドイツが使用している合金と同等かより高い強度の合金が求められ，同じ頃，
フランスで墜落したツェッペリン飛行船の桁の破片が海軍から Alcoa に送られてきた。これらの情報をもとに，Alcoa は引張強さ 425 MPa（43 kg/mm2），耐力 275
MPa（28 kg/mm2），伸び 22% を有するジュラルミンと同様な合金 17S（Cu 4.0%, Mg 0.5%, Mn 0.5%）をその年に商品化した 28）,30）,35）。Alcoa は海軍の建造する飛行船
Shenandoah 号のための 17S 合金圧延材を供給する義務を負った。1922 年末には，高強度合金板，年間 25000
ト ン の 生 産 が 可 能 と な り，17S が 主 役 と な っ た 26）。

Fig. 6

Diffusion Zone of Alclad 17S and its description 7).

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）

117

118

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

れることを報告している。西村教授によれば超ジュラ
ルミン（スーパー・ジュラルミン）という名称は 1927 年，
米国の機械学会（ASME）のクリーブランドの講演会で，
Z. Jeffries が引張強さ 370 ～ 430 MPa（38 ～ 44 kg/mm2）の強力なアルミニウム合金ができ，これを超ジュラル
ミンという名称で発表したのが最初と言われている 33）。
Alcoa は 1928 年，14S（Cu 4.4%，Mg 0.4%，Si 0.9%，
Mn 0.8%）を開発した。焼入れ焼戻し（T6 調質）で引張
強 さ 485 MPa（49 kg/mm2）， 耐 力 415 MPa（42 kg/mm2）が得られたが，伸びが 13% と低いので，板材としてよりも鍛造品で多く用いられた 30）,34）,35）。当時，ケ
イ素を多く含有した超ジュラルミンを含ケイ素超ジュFig. 7

ラルミンと称していた 14）。
2.3.5

Alcoa，超ジュラルミン 24S 発明

DC-3 using Alcoa’ s Alclad 24S-T3 for the skin of
the fuselage（http://www.boeing.com/history/
products/dc-3.page）.

14S に 対 し，24S（Cu 4.5%，Mg 1.5%，Mn 0.6%）がAlcoa によって 1931 年開発された。ジュラルミンの Mg

運航経費は僅か 3% ほどの増に過ぎなかった。それ以前

量を 1.5％まで増加させたもので，含ケイ素超ジュラルのアメリカ合衆国の航空旅客輸送は，旅客運賃収入だ

ミンが人工時効を必要とするのに対し，24S は室温時けでは必要なコストを賄えず，連邦政府の郵便輸送補

効だけでジュラルミンを越える強度に達する特徴があ

助金を受けることで何とか成り立っていた。ところがる。これを 24S 型超ジュラルミンと称した

DC-3 は、その収容力によって，自らの運賃収入だけで

。現在で

15）

コストを賄うことができた。郵便補助金に頼る必要のは超ジュラルミンというと 24S を指すことが多い。
17S や 14S の生産から 24S への生産は，マグネシウムをない「飛ばせば儲かる飛行機」の出現は、航空輸送の発1％増加させただけだが，製造がより困難になる。この展において画期的なことであった。これはひとえに合金を製造するには，溶解，鋳造および圧延技術の進

24S 合金開発によるところが大きい。連合軍欧州総司

歩がかかせなかったと J. A. Nock, Jr. は述べている。

令官であり，のちにアメリカ合衆国大統領となった

E. H. Dix, Jr. もまた板材の製造は非常に困難であったが，D. D. Eisenhower は、第二次世界大戦の連合軍勝利に

第二次世界大戦中に高速で圧延できるようになったと著しく寄与したのは「ダコタ（DC-3 の軍用輸送機バージ述べているョン）とジープとバズーカ砲である」と述べている。

35）。押出性も非常に悪かったが，同じく第36）

二次世界大戦前の生産設備を 10 倍にして製造した。これらの技術の進歩に付け加えて，著者は当時標準的な

2.4 ドイツ

99.5% の地金に対し Alcoa が比較的純度の良い 99.8% の

2.4.1

地金を安価に製造できるようになったことも関係してドイツの Dürener Metallwerke A. G. の主任技術者いるのではないかと考えている。

Dürener Metallwerke A.G.

であった K. L. Meissner も 1930 年，英国の金属学会で24S-T3 は，代表値で引張強さ 485 MPa（49 kg/mm ），講演発表し，論文名“The Effect of Artificial Ageing

耐力 345 MPa（35 kg/mm ），伸び 18% で，17S-T4 は引張

upon the Resistance of Super-Duralumin to Corrosion

強さ 430 MPa（44 kg/mm ），耐力 280 MPa（28 kg/mm ），by Sea-Water”，“The Artificial Ageing of Duralumin

伸び 22% で，17S に比べ耐力が 23% 高い。T3 調質and Super-Duralmin”として英国金属学会誌に投稿しでは圧延材や押出材を焼入れ後平坦あるいは真っ直ぐている 38）,39）。論文で Super-Duralumin が出てくるのはに矯正あるいは残留応力を最小限にするために 1.5 ～これが最初である 33）,40）。K. L. Meissner の超ジュラル

3% の冷間加工をすることで強度も向上する。この合金

ミンは Cu 4%，Mg 0.5%，Si 0.8%，Mn 0.5%，Al 残分とは強度が高いためすぐに 17S-T4 に取って代わった。

いう合金で，ジュラルミンと比較してケイ素が多い。

そしてそのクラッド材 Alclad 24S-T3 は旅客機の胴体のこの合金 の板材の焼入れ焼 戻し後の引張強さは 490

材料としていまなお使われているが，その最初の飛行

MPa 近くなる。K. L. Meissner は NPL の Marie L. V.

機が DC-3（Fig. 7）である。

Gayler らの影響を受けて CuAl2 と Mg2Si の析出を組み

DC-3 は DC-2 に比して定員を 5 割増としながら、その合わせると時効硬化すると考えてこの成分を選んだと考

2

2

2

118

2

29）
, 30）

37）

31）

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

え ら れ る。 こ う し た 基 礎 研 究 を も と に，Dürener
Metallwerke A. G. は 超 ジ ュ ラ ル ミ ン 681ZB

119

３．GP ゾーンの発見（Al-4.2%Cu-0.9%Mg-0.6%Mn-0.5%Si）とその強度を 10％1930 年代になると X 線回折を用いた研究が進展して向上させた DM31（Al-4.2%Cu-1.2%Mg-1.2%Mn-0.5%Si）

きた 14）。1935 年 G. Wassermann と J. Weerts により200℃と称する超ジュラルミン合金を開発した 41）,42）。西村教で 30 分加熱した Al-Cu 合金で平衡相の CuAl2 と違う斑授は，もし常温時効をする合金を目標にしたら，もっ点を見出した 50）。これは結晶構造から組成としてはと変った方向に進んだかもしれないと述べている 43）。

CuAl2 であるが，さらに 300℃の高温に加熱すると平衡相に変化するので，平衡相析出の途中の中間的な準安定相

2.4.2

Sander 合金であると考えた。その翌年，W. L. Fink と D. W. Smith

ドイツのエッセンにある Th. Goldschmidt A. G. の金は Debye-Scherrer 写真において中間相の干渉線を認属研究所の W. Sander は 1923 年，1924 年 K. L. Meissner

め，平衡相 CuAl2 のθ相に対し，この新相をθ’ と名づと連名で Al-Mg-Si-Zn 系合金の状態図と機械的性質をけた 51）。1938 年，NPL の G. D. Preston は 200℃で現れ発表している

る中間相の結晶構造を研究し，母相の {001} 面上で整合。Al-Zn-Mg 系の状態図は既に 1913

44）
, 45）

年 G. Eger によって発表されていたが，W. Sander

46）
, 47）

と K. L. Meissner は，この三元系状態図を再検討し，性を有するため，この中間相は母相の {001} 面に平行な平板状の外形をとることを明らかにした 52）。

Al-MgZn2 が擬二元系をつくり，しかも溶解度が温度と1938 年， パ リ の 高 等 師 範 学 校（École Normale

ともに減少し，475℃での最大固溶度 28％から室温のSupérieure）のA. J. Guinier（＊2）と英国のNPLのG. D.

4 ～ 5％まで変化することが分かった。そこで MgZn2Preston（＊3）はそれぞれ別個に，時効初期の Al-Cu 合を 4 ～ 10% 含むアルミニウム合金をつくって常温時効

金単結晶に単色 X 線を照射することで，溶質原子の集性を調べた。それらの合金の中の Al-8%Zn-1.5%Mg0.2%Si 合金の常温時効特性を Table 3 に示す 45）,48）。この合金はその後，Mn が添加され人工時効によってさらに強力なものが得られることが分かり，Constructal 8（Al-7%Zn-2.5%Mg-1%Mn-0.2%Si）が開発された 15）。その引張性質は，引張強さ 590 MPa（60 kg/mm2），伸び
9 ～ 10％である 48）,49）。
西村教授もまた，「昭和 2 年（1927 年）に，西原清廉氏の卒業論文の実験として，MgZn2 のアルミニウムに於ける固溶度を調べるとともに，時効硬化を調べて貰ったが，焼入した試料にブリネル硬度計で窪みを造ると甚だしいときは直に，或いは時間が経てから，その周辺に割れ目が生じて，所謂時期割れの現象を認め，この合金は使用し得ないという結論になった。Constructal 8も同様の現象のためだったのであろう。使用されないで終わった。
」と記している 48）。

Table 3 E ffect of quenching temperature on the tensile
strength at room temperature in Al-8%Zn1.5%Mg-0.2%Si alloy 45), 48).
Chemicalcomposition %As quenched
Aging for 5 days
Quenchingtemperature Tensile
TensileElongation
Elongation℃
Al Zn Mg Si
strength
strength
％
％
MPa
MPa
90.3

8 1.5 0.2

150
300
450
520

234
237
216
241

4.2
15.2
18.1
20.5

234
419
413
424

4.2
12.3
13.4
15.1

脚注＊2
A. J. Guinier（1911 ～ 2000）
は 1911 年フランス，
Nancy で生まれた。
彼の父，P. Guinier もフランスではエコロジーの先駆者として知られている。A. J. Guinier は 1934 年，École Normale Supérieure（ENS, 高等師範学校）を卒業した後，1935 年 ENS の物理研究所に移り，結晶学者の C. Mauguin 教授の指導を受けて学位を取得
し，Conservatoire national des arts et métiers（CNAM, フラン
ス 国 立 工 芸 院 ）に 職 を 得 た。1944 年 に は CNAM に ResearchLaboratory を立ち上げ，1949 年にはパリ大学の教授となり，大学では基礎物理を教え，CNAM では X 線と金属の構造の研究を行った。その後，Orsay に University Scientific Centre を立ち上げ，これが Centre National de la Recherche Scientifique（CNRS）となった。彼は Paris-Sud University の教授で，フランス科学ア
カデミー会員であり著名な科学者として知られている。彼は X
線小角散乱法を用いて固体の構造解析を行ったことである。その最初の業績が GP ゾーンの発見である 68）。
脚注＊3
G. D. Preston（1896 ～ 1972）は 1896 年に生まれたが，３歳の時に彼の父 Thomas Preston（1860 ～ 1900）は亡くなった。父もまた著名な物理学者で the Royal Society of London のフェローをしていた。G. D. Preston はケンブリッジ大学で自然哲学を学んだ後，1921 年，NPL の W. Rosenhain のもとで研究を行った。
G. D. Preston は W. Rosenhain の指示のもとで X 線回折を金属の結晶構造解析に適用することを始めた。その一方で，G. D. Preston
は Marie L. V. Gayler とアルミニウム合金の時効析出の研究を始めた。その結果が GP ゾーンの発見に繋がった。彼はその後，
1940 年 NPL に最初の透過型電子顕微鏡を導入した。1943 年にはスコットランドにある Dundee 大学に移り，物理学部長に就任し，1944 年，the Royal Society of Edinburgh のフェローになった。
1972 年に亡くなった。詳細は O. H. Duparc 博士の“The Prestonof the Guinier-Preston Zone. Guinier”を参照されたい 57）。
Duparc 博士は A. J. Guinier に比べて G. D. Preston がその偉大な業績にもかかわらず，無視されて人名辞典などにその名前が残されていないことを残念に思い，MMT への執筆となったことを書いている 57）。

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）119

120

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

が Al-Cu 合金で発見し発表したが，その後忘れられていた 59）。当初その解釈は明確ではなかったが，その後，焼入れ状態に戻ると考えられた。G. D. Preston は線状
模様が 200℃ 10 分の熱処理で消失することから，Cu 原子の集合体（GP ゾーン）が熱処理で溶解すると結論付
けている 15）,52）。この現象を，独語では Rückbildung，英語では Reversion，日本語では復元と訳されている 60）。
Fig. 8

西村教授は，Alcoa の 24S が実用化されてくると，Professor Guinier’ s lecture (left) and Professor
Preston before retirement (right) (reprinted bycourtesy of Dr. O. Hardouin Duparc) 57).

「ジュラルミンははじめ Al-CuAl2-Mg2Si の準三元系として取り扱われたが，筆者はこれを Al-Cu-Mg 系として扱うことが合理的であると考えて，Al 側の Al-Cu-Mg
系合金の状態図を研究した。その結果 Al と平衡すべき
三元化合物に S と名称を与え，その固溶度が 24S の時効の原因をなすことを提唱した」と述べている 61）。この S 相の組成比は，CuAl と Mg4Al3 を結ぶ線上の化合物（7CuAl，2Mg4Al3）が最も近い組織と考えAl13Cu7Mg8とした 62）,63）。その後，英国の Raynor らは西村教授の提案した S 化合物を CuAl2 と Mg を結ぶ直線上の化合物になるとして Al2CuMg とした 61）。この相の組成は，教授の分析値とほぼ一致する。S 相を考え Al-Cu-Mg 系合金の時効析出現象を解明したことは西村教授の大きな業績である 15）,64）。

Fig. 9Laue spots and line patterns showing the presenceof GP zone by X-ray diffraction of Al - 4% Cu alloy(Preston, 1938) 54).

５．おわりにドイツでジュラルミンが開発され，それと同じものをまず製造するところから高強度材の研究が始まっ

53）
～57）

。今日二人の名前の頭文た。当然，さらなる高強度材の開発が要求され，各国字をとって GP ゾーン（Guinier-Preston Zone）と呼ばれの研究者や技術者は開発に取り組んだ。まずは状態図

合体を発見した（Fig. 8）ている。Fig. 9 に示すように X 線照射でラウエ斑点にの作成から始まり，固溶度の高い合金を求めて合金探

異常な線 状模様が出現し 54），この線状模様は母相の索が行われた。一方で，強度を決めている化合物は何{001} 面上に平面状に Cu 原子の偏析が生じたことによか，Al2Cu，Mg2Si，S 相なのか，あるいはそれらの中るためと同じ結論に達した。これまで曖昧であった時間相か？室温で硬くなるのはなぜか？当初，ジュラル

効初期の過飽和固溶体で生じる変化が明らかとなっミンが硬くなる理由として，ジュラルミンには不純物た。その後 A. J. Guinier 等は，
Al-Cu 合金で 25～300℃まのケイ素が多いので，Al2Cu と Mg2Si と考えた。その結での時効処理を行い，X 線の変化と硬さの関係を調べ，

果 Mg2Si を増やせば硬くなるであろうと考え，その延初期の時効変化は GP ゾーンの形成と，高温の弱い硬化

長上で 14S が開発された。結果論かもしれないが，西は中間相の析出と関連があることを明らかにした。

村教授の言うように最初から常温時効に寄与する S 相また GP ゾーンのサイズを求め，20℃時効では径 50 Åを増やすことを考えていれば，24S の方に向かってい以下，100℃時効では 150 ～ 200 Å，厚みは 20 ～ 100℃たように思われる。

58）

で 4 Åとしている 58）。

Alcoa がドイツのジュラルミンと同等の 17S の工業化
（1916）から 24S 超ジュラルミンの発明（1931）まで約 15

４．復元現象年もかかっている。たかだか Mg 量が 1% 増加しただけ

常温時効した試料を高温時効すると少し軟化してかなハードルがあったのではないかと考えている。1 つら再び硬化する現象は，初め英国で Marie L. V. Gayler

目は西村教授が指摘しているようにジュラルミンの硬120

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）

であるが，著者は考え方の方針転換や幾つかの技術的アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3

化には Mg2Si が関与していると考え，ケイ素を増やすことで高強度化を図ることが優先されたことである。
2 つ目は鉄やケイ素が多すぎると十分な室温時効硬化性が得られなかったことから，むしろ地金の鉄やケイ素の不純物を低減させる技術が促進され，99.8% の地金が容易に利用できるようになったためではないかと推定される。この点に関しては第三回の「日本におけるジュラルミンおよび超ジュラルミンの研究および製造技術の発展」であらためて述べる。3 つ目は鋳造・圧延技術で，4 つ目はジュラルミンがなかなか Zeppelin 飛行船に採用できなかった原因であるロール成形技術ではないかと考えている。Mg 量が１％増えるだけで，鋳造が難しくなること，加工硬化で熱間加工やロール成形が容易でなくなることがあったのではないかと推察する。逆にこれを克服して超ジュラルミンの工業化を成功させた Alcoa の生産技術のレベルの高さにあらためて驚く。得てして，我々企業内の研究者は現状の生産設備の枠の中で材料開発を考えてしまう傾向がある。
これを打破しない限り新たな発展はないということで
あろう。
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UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）121

122

アルミニウム技術史−ジュラルミンから超々ジュラルミンまで−（第二回）超ジュラルミンと DC - 3（1949），9-11.
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63） 西村秀雄：Al を主成分とせる Al-Cu-Mg 系合金の時効硬化に就て，日本金属学会誌，1（1937），59-71.
64） 村上陽太郎：アルミニウム合金の時効析出にまつわる歴史と進歩，第 31 回軽金属セミナー「アルミニウム合金の時効
析出－基礎から応用まで－」，軽金属学会，（2008）．
65） http://www.asmcleveland.com/zay-jeffries
http://www.encyclopedia.com/doc/1G2-2830902180.html
66） 木村尚：ジェフリース博士の志を忘れまい，日本金属学会誌，
25（1986），782.
67） Z. Jeffries: The Sorby Centennial Symposium on the
History of Metallurgy, ed. by C. S. Smith, Gordon andBreach Science Publishers, 1963, 109-119.
68） M. Lambert: Acta Cryst. (2001). A57, 1-3.
http://www.rigaku.com/downloads/journal/Vol16.1.1999/
guinier.pdf.
http://www.iucr.org/_data/assets/pdf_file/0004/769/
guinier.pdf.

吉田 英雄 （Hideo Yoshida）
超々ジュラルミン研究所

博士（工学）（元（株）UACJ 技術開発研究所

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顧問）

UACJ Technical Reports ，Vol.4（1）（2017）