目次
第 10 号 2007 年 5 月

研究ノート
定荷重方式による 4 万気圧下核磁気共鳴法の開発•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••藤原直樹，久田旭彦，高橋輝雄•••3ペプチドを用いた細胞内デリバリー ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••二木史朗•••9重い電子系超伝導体 CeMIn5(M=Co,Rh)の非フェルミ液体的輸送現象•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 仲島康行•••15
量子常誘電体 SrTiO3・強誘電体 Sr1-xCaxTiO3 に現れる光誘起伝導ドメイン•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 山田泰裕•••23
技術ノ－ト
液化ヘリウム移送速度の改善 •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 楠田 敏之•••29
サロン
京都大学の低温研究（ヘリウム液化機）の歩みと低温物質科学研究センター•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 水崎隆雄•••34
短信
パスツレラ菌毒素立体構造を解明 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 北所健悟•••40
特集
2006年度低温物質科学研究センター 研究交流会開催報告••••••••••••寺嶋 孝仁•••41― 発表要旨集より ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••44
センター紹介センターの新研究棟 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••澤田安樹•••66
センターセミナ－報告••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••67
運営委員会より寒剤供給状況 吉田キャンパス・宇治キャンパス・桂キャンパス •••••••••••••••••69
寒剤供給関係業務担当者，ヘリウムガス回収中継所責任者 •••••••••••••••••••••••••71
各委員リスト，協議員，運営委員•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••72
投稿案内•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••75
編集後記•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••76

Low Temperature and Materials Sciences (Kyoto University)
Number 10, May 2007

Table of Contents
Research Reports
Development of NMR Measurement with Steady-Load Pressurizing Equipment
up to 4GPa ••••••••••••••••••••• Naoki Fujiwara, Akihiko Hisada, Teruo Takahashi •••3
Intracellular Delivery Using Peptide Vectors ••••••••••••••••••••••••••• Shiroh Futaki•••9
Non-Fermi Liquid Behavior in the Transport Properties of Heavy Fermion
Superconductor CeMIn5 (M = Co, Rh) ••••••••••••••••••••••••• Yasuyuki Nakajima•••15
Photoinduced conductive domains in quantum paraelectric SrTiO3 andferroelectric Sr1-xCaxTiO3 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• Yasuhiro Yamada•••23
Technical Note
Improvement of Liquid Helium Transfer Velocity •••••••••••••••• Toshiyuki Kusuda•••29

Salon
History of Research on Low Temperature Sciences at Kyoto University and the
Research Center on Low Temperature and Materials Sciences •••••• Takao Mizusaki•••34

Short Letter
Crystal Structures of the C-terminal Region of Pasteurella multocida Toxin.
•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• Kengo Kitadokoro•••40

Featuring Article
Report on LTM Center Exchange Meeting 2006 ••••••••••••••••• Takahito Terashima•••41

From the LTM Center
New Building of LTM Center •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• Anju Sawada•••66

LTM Center Seminars •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••67
From Organizing Committee
Amounts of Cryogen Consumptions : Yoshida Campus, Uji Campus and Katsura Campus ••••69
Staffs contributing to Cryogen Supply and Responsible Persons for He Gas Recovery Stations••71
Member of the Committees：Steering Committee and organizing Committee ••••••••••••••••72

Call for Manuscript ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••75
Editor’s Note ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••76

定荷重方式による 4 万気圧下核磁気共鳴法の開発
Development of NMR Measurement with Steady-Load Pressurizing Equipment
up to 4GPa
藤原直樹，久田旭彦，高橋輝雄
京都大学大学院人間・環境学研究科
Naoki Fujiwara, Akihiko Hisada, Teruo Takahashi
Graduate School of Human and Enviromental Studies, Kyoto University
The NMR probe with steady-load pressurizing equipment was developed. The precise pressure control
becomes possible by using the probe even at low temperatures. Pressure was monitored by 63Cu NQR in
Cu2O and ruby fluorescence. The NiCrAl pressure cell attached with this probe was found to be reusable
even after several pressurizing trials up to 4GPa.
1. 開発の動機
近年, 強相関電子系において圧力の果たす役割が大きくなっている. 従来強相関電子系においては, 金属絶縁体転移する物質は幾つか知られており, 金属絶縁体転移近傍での電子系の振る舞
いに大きな関心が寄せられてきた. 近年では, 遷移金属酸化物, 希土類化合物, 低次元系有機伝導体といった物質群に関係なく圧力誘起超伝導体が幾つも発見され, 物理パラメターとしての圧力 の 重 要 性 が ま す ま す 高 ま っ て い る . 圧 力 誘 起 超 伝 導 体の 例 と し てス ピ ン 梯 子銅 酸 化 物 ,SrxCa14-xCu24O41 [1], βブロンズ AV6O15(A=Li, Na, Ag) [2], 有機伝導体では, (TMTSF)2PF6 [3],(TMTTF)2PF6 [4]等の Bechigaard 塩, 重い電子系では CeCu2Si2 [5] や UGe2 [6]等が知られている. スピン梯子銅酸化物，SrxCa14-xCu24O41 は, 銅と酸素からなる梯子平面と一次元鎖平面が重なり合い積層構造を作っている. Ca を添加すると一次元鎖から梯子へホールが供給されることが光学伝導度から知られている. Ca＜12 のホールが少ない領域では電荷密度波(CDW)が存在し, Ca＞
12 のホール濃度が高い領域では消滅することが, 抵抗や誘電率の測定から知られている. 超伝導は図 1 に示したように Ca 濃度が高い領域で 3GPa 以上の圧力をかけることで現れる [7]. 他の酸化物では, 最近βブロンズ AV6O15 (A=Li, Na, Ag)において 6 万気圧以上の圧力下で超伝導が発見された [8]. この超伝導相は電荷秩序相と隣接ないし共存していると報告されている. この物質は電荷の保存からバナジウム 6 サイトのうち 1 サイト分だけ 4 価で電子スピンを有する電子濃度の希薄な系であるにもかかわらず, 電子相関が重要な役割を果たし, 電子スピンの秩序相が現れる興味深い物質である. (TMTSF)2PF6, (TMTTF)2PF6 ではスピン密度波(SDW)相が超伝導相と隣接する. 超伝導が現れ始める圧力は, 前者と後者各々1, 4GPa である.前者は常圧では SDW 相であり, 1GPa の圧力で超伝導になる. 後者は, 常圧でスピンパイエルス状態であり, 圧力をかけると反強磁性(AF)相, SDW 相を経て超伝導状態に至る. Ce 化合物では超伝導相は反強磁性相と隣接し, その共存がしばしば議論される. 圧力を変えることで, 希土類の局在的電子スピン間の交換相互作用や伝導電子のバンド幅が変化するので様々な相が現れる.
強相関電子系で現れる圧力誘起超伝導の共通点は, 低圧側にスピンないし電荷の秩序相が現れることが多い点である. 圧力をかけることでそれら秩序相が消滅して超伝導が現れる. この境界
（量子臨界点）での異常物性や, 秩序相と超伝導との競合共存は, 強相関電子系分野でホットな話題になっている. 圧力誘起超伝導体では様々な測定法により調べられているものがある一方,そうでないものもある. その一線をひく圧力は，ピストンシリンダー型汎用圧力セルの限界である 2.7GPa 程度である. 確かに, キュービックアンビルを用いてより高圧で抵抗測定が行われている.（図 1 はキュービックアンビルを用いて測定されたものである.） しかし, 試料空間は初期設定状態で 2mm3 と制限され, 装置も大掛かりになるので, 様々な測定に応用できるものではな
い. ピストンシリンダー型圧力セルでは常圧の初期状態でφ6 x10～15mm 程度の試料空間を確保することができるので, 様々な測定手段に応用可能でこの研究分野では広く用いられている.
2.7GPa の圧力はシリンダー部分にタングステンカーバイト（ＷＣ）を使った圧力セルによって実現される. 最近, シリンダー部分に NiCrAl を用いた圧力セルが 3GPa 以上の圧力に耐えることが報告され注目されている [9, 10].
梯子格子銅酸化物の超伝導は 3 万気圧以上で実現されるので, 現在超伝導状態については殆ど研究されていないが, NiCrAl 圧力セルを用いれば手の届かない話ではない. 実際, NiCrAl 圧力セルをもちいて 3.5 万気圧下でこの系の超伝導状態が核磁気共鳴（ＮＭＲ）により調べられている[11]. この系の存在が NiCrAl 圧力セルの存在価値を, 2.7GPa から 3GPa という数値以上に高めたといってよい. しかし, NiCrAl 圧力セルの限界についてはまだ殆ど調べられていない状況である.
この圧力セルを用いた技術開発及び評価を行うことは強相関電子系を研究する上で極めて重要な課題である. そこで, このセルの限界をルビー蛍光法と Cu2O の核四重極共鳴（NQR）法より調べ
た.

30
25

Normal

T (K)

20
15
図1

10

依存性. 超伝導は 3GPa 以上で現れ 4GPa

50

SrxCa14-xCu24O41 における Tc の圧力で最大値をとる. Tc の最大値は Ca=12 の組

SC
0

2

4

成において約 10K である.

6

8

10

P (GPa)2. 測定装置の概要
今回開発した装置では, ルビー蛍光法と NMR 測定を同時に行うことが可能である. 超伝導マグ
ネットの温度可変インサート（VTI）に入れる測定プローブの全体図を図 2 に示す. この装置では油圧ポンプがプローブのトップフランジに常時備え付けられており, 圧縮棒を介して一定荷重を圧力セルに伝達するように工夫されている. 低温になると,圧力セルに実質作用する圧力は構成

部品や圧力媒体の収縮率の違いからしばしば低下する. 通常, ナット締めでピストンを押さ込み

圧力を保持するクランプ方式では，低温になると圧力を制御することができない. 定荷重方式はこの欠点を補うことができる. 図 3 は圧力セル付近を拡大したものである. 図 4 はその断面である.
NMR 用の同調とインピーダンス整合をとるために 2個の可変コンデンサーが圧力セルの下に装着されている. NiCrAl シリンダーが押しばめられている CuBe
サポートの外径はφ40 と大きいために, トップフランジから直接コンデンサーのつまみを回すことができない. この装置ではワイヤーを途中に入れて回している. 図 3, 4 では NMR 用の同軸ケーブルと光ファ
イバーケーブルも示してある.
光ファイバー及び NMR コイルのリード線は CuBe
プラグ中央に開けられた穴から試料空間の外へ取り出されている. 試料は, テフロンチューブ(φ6 x16mm)の中に置かれ, 圧力媒体であるフロリナート
混合液に浸されている. 混合液は，ピストンやプラグにはめられた CuBe シールリングによって漏れないようになっている.

図 2 定荷重方式の温度可変インサート
A :油圧ポンプ B:トップフランジ C:圧縮棒 D:伸張コラム E:温度可変インサート F:圧力セル

図 3 圧力セル付近の拡大図

図 4 圧力セルの断面3. 測定結果と圧力セルの評価
a)

ルビー蛍光法
ファイバーを介して緑色のレーザー光を圧力セルに導入すると, 圧力セル中のルビー粉末に当たって赤色の光が現れる. 図 5 に示すように, 長い波長の R1 蛍光吸収線と, 短い波長の R2 蛍光吸収線が現れる. 二つの吸収線の波長は圧力と線形の関係にあることが知られている. R1 吸収線に関しては, 常圧からのシフトを∆λとすると,P(GPa) = ∆λ / 0.365(nm)[12]で与えられる. この R1 シフトを荷重に関して図示したものが図 6 である. 15 トンの荷重をかけておよそ 4GPa が達成されている. この値は非磁性ピストンシリンダー型圧力セルとしては世界最高の部類に入る. 荷重に対して R1 シフトは線形ではない. これは高圧に伴うシリンダーの膨らみと, それに伴うシールリングの変形から圧力効率が落ちるためである.

1200

600

∆λ (nm)

800

1.2
0.8

2

0.6

400

0.4

200

0.2

0
690

3

1.0

1

0.0
692

694

696

698

2

700

4

wavelength (nm)

6

8

10

12

14

Pressure (GPa)In te n s ity (a rb . u n it)

1000

4

1.4

0ton
2.82ton
5.0ton7.0ton9.0ton10.7ton
15ton

0

Load (ton)

図 5 ルビー蛍光スペクトル

図 6 R1 吸収線の荷重依存性b) Cu2O の NQR 測定
この物質の Cu 核 NQR 信号はしばしば圧力較正に利用される. 2GPa までの圧力に関しては,ν ( MHz ) = 26.0 + 0.32 P(GPa)で与えられることが知られている [13, 14]. 今回ルビー蛍光法と同時に測定した NQR 測定結果を
図 7 に示す. ルビーの結果と同様荷重に関しては線形の関係からずれる.
27.5
NQR frequency (MHz)NQR frequency (MHz)

27.2
27.0
26.8
26.6
26.4

27.0
26.5
26.0

26.2
26.0

2

4

6

8

10

Load (ton)

図 7 Cu2O の 63Cu-NQR 信号の荷重依存性

25.5
0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

∆λ (nm)

図 8 Cu2O の 63Cu-NQR 周波数と波長の関係

図 6 と図 7 は, 荷重に関しては線形でないが似た依存性を示すので, R1 シフトと NQR 周波数の関係をプロットすると図 8 に示すように線形の関係が得られる. 図に示した直線は,ν ( MHz) = 26.0 + 0.883∆λ (nm) で与えらので, ν (MHz) = 26.0 + 0.33P(GPa)が得られ, 以前に求められていた結果とは良い一致を示す.
試料空間は初期状態で長さ 12mm であったが, 4 万気圧まで加圧すると 6ｍｍになっていた. 歪は試料空間の中央ではなくむしろ CuBe プラグ上側の圧力媒体に接する面の位置に相当した. 減
圧してホールマイクロメータで NiCrAl シリンダーの内径を測定してみたところ, 2.4%膨らんでいた. 一方, 3GPa では殆ど膨らみがなかった. 通常, 高圧材料を用いて設計する際の安全値として 2～3%を想定することから考えると, 限界値に近いといえる.
4．おわりに４GPa を超えてより高圧を目指す場合, 3 つの項目について検討する必要がある. まず, シリン
ダーが膨らむとそれに伴い CuBe シールリングが変形する. その変形によりシリンダー内壁とシールリングの接触抵抗が増大し圧力効率が落ちる. この効率の低下をどのように押さえ込むかである. 現実のところ, シリンダーの膨らみは高圧下では避けられないので, 改善は新しい素材を見つけ出すことしかない. 次に, ピストンの圧縮強度が問題になることがしばしばある. 今使用
している非磁性 WC ピストンの圧縮強度は 4.5GPa なので, こちらのほうが障害となることが多い.
この改善もやはり素材の探索ということになる. もう一つは, CuBe サポートと NiCrAl シリンダーの大きさのバランスである. φ32 の CuBe サポートを使って他は同じ条件のもとで加圧実験を行ったところ, 3.2GPa で既に最大約 1%の膨らみが生じていた. φ40 の CuBe サポートでは, ほとん
ど膨らまなかった点を考慮すると, この影響は結構大きいといえる. CuBe サポートとシリンダーのトータルデザインの改善は, 素材の限界を超えて圧力限界をかなり高める可能性があるといえる.
5．追伸
この研究の一部は, Journal of Physical Society Japan

Suppl. (2007) に掲載予定である.

謝辞
この研究は, 東京大学物性研究所, 上床美也助教授, 中澤和子技官, NIMS 顧問の協力のもとで行われた. 本研究には, 文科省科学研究費

松本武彦博士

基盤研究（B）（H17 年採択, 代表者：藤原直樹）, 基盤研究（A）（H16 年採択, 代表者：上床美也）, 特定領域研究「異常量子物質の創製」（H17 年採択, 代表者：藤原直樹）によって支援されている.
参考文献[1] M. Uehara, T. Nagata, J. Akimitsu, H. Takahashi, and N. Mori, and K. kinoshita, J. Phys. Soc. Jpn.
65, (1996) 2764
[2] Y. Ueda, J. Phys. Soc. Jpn. 69 (2000) 149.
[3] D. Jerome, et al., J. Phys. Lett., 41 (1980) L195
[4] D. Jaccard, H. Wilhelm, D. Jerome, J. Moser, C. Careel, and J. M. Fabre,
J. Phys. Condens. Matter, 13 (2001) L89[5] D. Jaccard, H. Wilhelm, K. Alami-Yadri, and E. Vargoz, Physica B 259-261 (1999) 1.
[6] S. Saxena, {¥it et al.}, Nature {¥bf 406} (2000) 587

[7] T. Nagata, M. Uehara, J. Goto, J. Akimitsu, N. Motoyama, H. Eisaki, S. Uchida, H. Takahashi,
T. Nakanishi, and N. Mori, Phys. Rev. Lett.81 (1998) 1091.
[8] T. Yamauchi, Y. Ueda, and N. Môri, Phys. Rev. Lett., 89 (2002) 057002.
[9] M. I. Eremets, High pressure Experimental methods (Oxford, Science Pub. (1996))[10]Y. Uwatoko, S. Todo, K. Ueda, A. Uchida, M. Kosaka, N. Mori, and T. Matsumoto,J. Phys. Condens. Matter, 14 (20021) 11291[11 ]N. Fujiwara, N. Môri, Y. Uwatoko, T. Matsumoto, N. Motoyama, and S. Uchida,Phys. Rev. Lett. 90 (2003) 137001.
[12]G. J. Piermarni, S. Block, J. D. Barnett and R. A.Forman, J. App. Phys. 46 (1975) 2774.
[13]A. P. Reyes, E. T. Ahrens, R. H. Heffner, P. C. Hammel, and J. D. Thompson, Rev. Sci. Instrum.,(1992) 3120.
[14]T. Kushida, G. B. Beneddek, and N. Bloembergen, Phys. Rev 104 (1956) 1364.
著者プロフィール

藤原直樹
京都大学大学院人間・環境学研究科

准教授

専門：高圧物性, 強相関電子系物質, 核磁気共鳴

久田旭彦
京都大学大学院人間・環境学研究科

博士後期課程 1 年

藤原研究室

高橋輝雄
京都大学大学院人間・環境学研究科

技術職員

63

ペプチドを用いた細胞内デリバリー
Intracellular Delivery Using Peptide Vectors
二木史朗
京都大学化学研究所
S. Futaki
Institute for Chemical Research, Kyoto University
Intracellular delivery using membrane-permeable peptide vectors is a recently developed methodology that has been
employed to transport various bioactive molecules into cells. The efficient delivery of proteins, drugs, and nano-particles
including liposomes has been accomplished using this methodology by conjugation of a peptide vector with the cargomolecules. Arginine-rich peptides, including a basic peptide segment derived from the human immunodeficiency virus type 1(HIV-1) Tat protein, are categorized into one of the most frequently used peptide vectors, and the significant involvement of
endocytosis in the cellular uptake of these peptides has been demonstrated. The structural features of these peptide vectors andthe current understandings of their internalization mechanisms are summarized.

1. はじめに
今，膜透過性を有するペプチドを用いて，細胞内にタンパク質を導入する手法が注目されています（図１）[1]．細胞内に導入したいタンパク質に膜透過ペプチドを細胞内導入ベクターとして化学的に結合させるか，あるいは遺伝子工学的にベクターと目的タンパク質の融合タンパク質を調製し，単に細胞培養液に混合するだけで，効率よく細胞内に目的分子が導入されます．タンパク質に限らず，薬物や，オリゴ核酸，
ナノ粒子（リポソームや微小磁石）など，様々な物質がこの方法を用いて細胞内に導入されたことが報告されており，細胞生化学的な基礎的研究のみならず，臨床的応用も視野に入れて研究が進められています．
本稿では，この方法を用いた細胞内導入法に関して紹介します．
２．従来のタンパク質細胞内導入法とペプチドベクターを用いる導入法
タンパク質の細胞内での働きを調べるためには，目的タンパク質に対応する遺伝子を細胞内に導入し，発現させる方法が現在最も一般的に行われています．実験室レベルでの細胞内への遺伝子の導入には，カチオン性リポソームや合成ポリマーなどの導入補助剤を使用する方法が最も一般的に行われていますが，
通常，たかだか数十％の細胞に目的タンパク質が導入されるに過ぎず，特に，神経細胞など分裂しにくい細胞への導入効率の悪さが問題になっています．また，これらの導入補助剤の細胞毒性の高さも問題になります．遺伝子治療は治療効果を持つ生理活性タンパク質を細胞内に発現させることをねらって行われます．この際，遺伝子の導入効率を高めるため，ウイルス粒子をベクターとして遺伝子導入することも多いのですが，感染性や抗原性などの問題が解決されていません．
ペプチドベクターを用いる方法では，あらかじめ，目的タンパク質とペプチドベクターとの化学的架橋

体あるいは遺伝子工学的に調製した融合タンパク質を作製する必要がありますが，上手く行けば，ほぼ全ての細胞に数分から数十分程度の短時間で目的タンパク質を導入できます（図２）．遺伝子導入の際には，多くの場合，血清存在下で導入効率が低下しますが，ペプチドベクターを用いる方法では血清は細胞内移行効率にさほど影響しないことが言われています．また後述の Tat ベクターなどにおいては，カチオン性
リポソームなどと比べて毒性は低く，数十µM 程度の濃度で細胞を処理しても顕著な毒性はみられません．
ペプチドベクターを用いる方法のもう一つの利点は，天然アミノ酸からなるタンパク質以外の様々な分子や原子団を細胞内に導入できることです．これは化学的に合成・修飾した分子を導入することができることを意味し，たとえば，親水性が高すぎるためにそのままでは細胞膜を透過できない薬物，細胞内での活性強化のために D-アミノ酸や非天然アミノ酸を組み込んだペプチド・タンパク質，細胞内可視化のための蛍光物質やこれらでラベルしたタンパク質などの導入も可能となります．ペプチドベクターを用いる方法の限界は当然ありますが，上記の利点は細胞導入への新しい可能性を示すものといえます．

図１ 膜透過ペプチドベクターを用いた細胞導入

図２ 膜透過ペプチドによるリボヌクレアーゼ S (RNase S) 複合体の細胞内導入 [2]膜透過ペプチド(R8)を付加した RNase 複合体（上段，赤）は細胞内に効率よく導入されているのに対し，R8 を付加していない RNase 複合体（下段，赤）はほとんど細胞に取り込まれていないことが分かります．緑色は核（SYTO 11 で染色）．

３．膜透過ペプチドベクター
導入ベクターは，cell-penetrating peptide (CPP) あるいは protein transduction domain (PTD) とも呼ばれることもありますが，実際に用いられている代表的なものとして，（１）アルギニンなどの塩基性ア
ミノ酸に富むもの：HIV-1 Tat 蛋白質のアミノ酸配列 48-60 位に対応するペプチド配列（Tat ペプチド）やオリゴアルギニンなど，（２）塩基性部分と疎水性部分を有する両親媒性ペプチド：Drosophila のAntennapedia 蛋白質由来ペプチド（penetratin）など，（３）疎水性配列に若干の塩基性配列を含むペプチ
ド：神経ペプチド galanin とハチ毒 mastoparan のキメラペプチドである transportan，（４）疎水性ペプチ
ド：膜タンパク質のシグナルペプチド由来ペプチド MTS などがあげられます（表１）．Tat，オリゴアルギ
ニンあるいは Antennapedia 由来ペプチドは，これらの中でももっとも頻繁に使われており，以下，特に断らない限りは，（１）の Tat あるいはオリゴアルギニンを用いた導入法に関して解説します．
表１ 代表的な膜透過性ペプチドベクター
ペプチド

特徴と由来

HIV-1 Tat (48-60)

塩基性

アミノ酸配列GRKKRRQRRRPPQ(RNA 結合ペプチド)
Antennapedia (43-58)(penetratin)
Transportan

塩基性/疎水性

RQIKIWFQNRRMKWKK(DNA 結合ペプチド)
キメラ

GWTLNSAGYLLGK-(ガラニン/マストパラン)
Membrane translocating

疎水性sequence peptide (MTS)(分泌シグナル)

INLKALAALAKKILAAVALLPAVLLALLP

４．細胞内導入への応用例
Tat あるいはオリゴアルギニンをベクターとして，培養細胞へ生理活性タンパク質を導入することにより，
たとえば，p53 タンパク質などの送達によるガン抑制[3]や，Bcl-2 ファミリーのタンパク質，Bcl-xL の送達
による虚血性脳損傷における神経細胞死の軽減[4]など様々な細胞機能が調節・制御できたことが報告されています[1]．また，タンパク質以外にも，小分子薬物やリポソーム，微小磁石，ファージといった種々の物質が細胞内に導入されたことが報告されています（図１）．ペプチドベクターを用いて細胞機能を制御したことを報告する論文数の増加には目をみはるものがあり，過去 5 年で 200 報以上の論文が発表されており，細胞導入のための新しい手技として定着しつつあると言えます．
上述のように，導入の際には導入物質とペプチドベクターが共有結合的に連結されることが重要で，通常，ベクターと目的物を単に混合するだけでは効率的な導入は行われません．また，ペプチドベクターは様々な物質の導入に有効ですが，遺伝子（プラスミド）の導入には向いていないように思います．プラス
ミドの分子量が数百万と非常に大きいことや，負電荷を帯びたプラスミドと正電荷を帯びたペプチドベク
ターが不溶性の凝集体を形成したり，細胞内移行に重要な働きを示すベクターのグアニジノ基と細胞表層の相互作用が損なわれたりすることが，その理由と考えられています．この問題を回避出来るものとして，遺伝子を内包するリポソームの表面をアルギニン修飾するアプローチが最近紹介されました[5]．

５．アルギニンペプチドの細胞内移行機序
Tat ペプチドの細胞内移行に関しては，当初，エンドサイトーシス(細胞の飲食作用)を介さない未知の経路によりペプチドベクターが細胞内に移行し，核へ局在化すると考えられていました．初期の段階では，細胞の顕微鏡観察の際に，パラホルムアルデヒドなどを用いて細胞を固定し観察する手法が一般的に行われていましたが，その後，この固定処理によりベクターの細胞内局在が大きく変わることが指摘され，導入機序と細胞内局在の見直しがなされています[6]．実際，ペプチドベクターと細胞をインキュベートし，細胞を固定することなく生きたままの状態で観察すると，エンドソーム様の細胞内粒子が主として観察されます．核への局在もほとんど見られません．低温にするとエンドサイトーシスは抑制されますが，それに伴い細胞内への取り込みも大きく減少することが分かってきました．これらの結果から，Tat などのアル
ギニンペプチドベクターの細胞内移行には，エンドサイトーシスが深く関与すると考えられるに至りました．これに関して，マクロピノサイトーシスと呼ばれる特殊なエンドサイトーシス（図 3）が主な取り込み経路の一つとして働くことが指摘されています[7,8]．マクロピノサイトーシスは，細胞膜が細胞内に陥没する形でエンドソームが形成される一般的なエンドサイトーシスと様式を異にしており，細胞膜周辺のアク
チンフィラメントが重合することにより細胞外へ膜が突き出し，細胞外液の細胞内への取り込みが起こります．通常のエンドソームの直径がたかだか 100nm 程度であるのに対して，マクロピノサイトーシスの場
合はしばしば 1µm を越すエンドソーム（マクロピノソーム）が形成されると言われています．この大きさ
だと直径 200nm を越す Tat 修飾リポソームやファージが細胞内に取り込まれることも説明可能です．マクロピノサイトーシスを支持する結果として，アルギニンペプチドや Tat-Cre の融合蛋白質の細胞取り込みがアミロリドと呼ばれるマクロピノサイトーシス阻害剤で効果的に阻害されることや，アクチン重合を阻害剤（サイトカラシン D）によって取り込みが抑制されることが報告されています．ただ，たとえ上記のよ
うにエンドサイトーシスでペプチドが細胞内に取り込まれたとしても，Tat などのアルギニンペプチドの細胞内移行を評価する際には，ペプチドがエンドソームを抜け出てサイトゾルに移行することなしには細胞内での機能を発揮できないことに留意する必要があります．ところが，実際どのようにしてエンドソーム
膜を通過し，ペプチドが細胞質に至るのかに関しての詳細は分かっていません．

図３ 膜透過ペプチドの細胞移行とマクロピノサイトーシス

最近，膜透過におけるアルギニンのグアニジノ基とカルボキシル基，リン酸基，硫酸基との間に 2 個の水素結合を介して相互作用することが重要であることが示唆されました[9,10]（図 4）．細胞への取り込みにおいて，アミノ基を有するリジンよりもグアニジノ基を有するアルギニンがより本質的な役割を果たすという知見とこの結果は一致します．細胞表層のヘパラン硫酸などの硫酸化された糖鎖が Tat やアルギニン
ペプチドの取り込みに重要な役割を果たすことも示唆されており，負電荷を帯びた硫酸化糖との静電的相互作用により，アルギニンなどの正電荷を帯びたペプチドが細胞表層に濃縮され，ついで細胞内に取り込
まれることが機序として考えられます．実際，ヘパラン硫酸などを欠損する細胞へのアルギニンペプチドの取り込みは，これらを有する細胞への取り込みに比べて有意に少ないことが示されています．この際にもグアニジノ基が硫酸基と２個の水素結合を介して効果的に相互作用しうることが考えられます．また，細胞内は細胞外と比べて通常-60mV 程度の負の電位となっていますが，この膜電位が取り込みに重要である
ことも同時に示唆されました[9]．
６．終わりにTat やオリゴアルギニンペプチドをはじめとした膜透過ペプチドベクターを用いて様々な物質が細胞内に移送できることが示されてきました．導入の成功例が次々と報告される一方，ペプチドベクターを用いても上手くいかなかった例も多いのではないかと思います．現時点では，ともすれば単にペプチドを導入すれば簡単に細胞内に入ることのみが強調されていますが，ペプチドベクターの種類や導入する物質の物性を含めた導入条件，ならびに，これにより得られた結果を詳細に分析することにより，最適な導入条件が導かれるのではないかと思われます．膜透過ペプチドを用いた細胞内導入法は，かならずしもオールマ
イティの系ではないとは思いますが，従来にない新しい概念による細胞内物質移送の手段であることには違いありません．移送機序や投与条件，応用面に関しての検討を進めることで，いっそう効率的で効果的な細胞移送系の合理的設計が可能になるのではないかと筆者は期待しています．

図４ グアニジノ基との水素結合形成

参考文献[1] 最近の総説として，Adv. Drug Deliv. Rev., 特集号：Protein- and peptide-mediated transduction: mechanisms andimplications for drug delivery, Adv. Drug Deliv. Rev., 57, 487-665 (2005); 二木史朗: 化学と生物, 43, 649(2005)などを参照してください．
[2] Futaki, S., Nakase, I., Suzuki, T., Nameki, D., Kodama, E., Matsuoka, M., Sugiura, Y.: J. Mol. Recognit., 18,
169-174 (2005).
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Matsumoto, S., Tanaka, K., Tanaka, N., Matsui, H.: Nat. Med., 10, 305 (2004).
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[5] Kogure, K., Moriguchi, R., Sasaki, K., Ueno, M., Futaki, S., Harashima, H.: J. Control. Release, 98, 317 (2004).
[6] Richard, J. P., Melikov, K., Vives, E., Ramos, C., Verbeure, B., Gait, M. J., Chernomordik, L. V., Lebleu, B.: J. Biol.
Chem., 278, 585 (2003).
[7] Wadia, J. S., Stan, R. V., Dowdy, S. F.: Nat. Med., 10, 310 (2004).
[8] Nakase, I., Niwa, M., Takeuchi, T., Sonomura, K., Kawabata, N., Koike, Y., Takehashi, M., Tanaka, S., Ueda, K.,
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[10] Perret, F., Nishihara, M., Takeuchi, T., Futaki, S., Lazar, A. N., Coleman, A. W., Sakai, N., Matile, S.: J. Am. Chem.
Soc. 127, 1114 (2005).

二木史朗（Shiroh FUTAKI） 京都大学化学研究所生体機能化学研究系 教授
経歴 1987 年京都大学大学院薬学研究科博士後期課程中退，同年徳島大学薬学部助手，93 年同助教授，97 年京都大学化学研究所助教授を経て 2005 年より現職．
研究テーマと抱負 細胞機能を制御する生理活性蛋白質の創製．細胞膜透過性ペプチドベクターの開発とメカニズム．環境応答型機能性ペプチドのデザイン．

重い電子系超伝導体CeMIn5(M=Co,Rh)の非フェルミ液体的輸送現象
Non-Fermi Liquid Behavior in the Transport Properties of
Heavy Fermion Superconductor CeMIn5 (M = Co, Rh)
仲島康行1，2
1
京都大学大学院理学研究科，2東京大学物性研究所
Y. Nakajima 1，2
1
Graduate School of Science， Kyoto University，2
Institute for Solid State Physics， University of Tokyo
We report the systematic study of the transport properties in the normal state of quasi
two-dimensional heavy fermion superconductor CeMIn5 (M=Co ， Rh). We found that
non-Fermi liquid behavior observed in the transport properties bears striking resemblance tothat in high-Tc cuprates and captures the universal features in the vicinity of an
antiferromagnetic quantum critical point.
1.はじめに強く相互作用しあう多電子系のおりなす多彩な現象は，固体物理学における最も基本的かつ重要な研究分野の一つである．特に強相関電子系における電子輸送現象の非フェルミ液体的な振る
舞いは，これまでに膨大な研究がなされてきたにも関わらず，未だに十分理解されていない問題である．電子輸送現象でもっとも基本的な物理量は，電気抵抗，ホール係数，磁気抵抗であろう．
ランダウのフェルミ液体理論によると，従来の金属では電気抵抗は電子―電子散乱により決定され ρ xx ∝ T 2 となる．ホール係数はフェルミ面の形状を反映し，単純な場合にはキャリア数nの関数として R H = 1 / ne となり温度変化しない．磁気抵抗はローレンツ力によるキャリアの軌道運動に よ り 生 じ る ． 低 磁 場 に お い て は H2 に 比 例 し ， 単 純 な 場 合 は コ ー ラ ー 則( ∆ρ xx / ρ xx (0) = F ( H / ρ xx (0)) )に従う．ここで， ∆ρ xx ≡ ρ xx ( H ) − ρ xx (0) である．F(x)は電子構造により決定される．
しかしながら最近，銅酸化物高温超伝導体，CeやUを含む重い電子系化合物，BEDT-TTF系や
TMTSF系に代表される有機伝導体のような，いわゆる強相関電子系物質でこれらのフェルミ液体から大きく外れたいわゆる非フェルミ液体的な振る舞いを示す物質が数多く見つかってきている．特に興味が持たれるのはこれらの系では超伝導に転移するものがあり，強いクーロン斥力の効果によりしばしば超伝導電子対が内部自由度をもつエキゾチックな超伝導状態が実現されることである．さらにこれらの物質は元素置換や圧力，磁場等により系の基底状態を連続的に変化させることができる．非フェルミ液体的な挙動は，反強磁性や強磁性不安定性が起こる近傍，いわゆる量子臨界点近傍で観測されることが多い．量子臨界点において電子状態がどのように変化するのかは，これまで多くの論争があるもののいまだにわかっていないことが多い問題である．
このように強相関電子系の非フェルミ液体的な挙動は，超伝導や量子臨界点とも深く関わった重要な問題である．
このような非フェルミ液体的な振る舞いを示す物質のうち，銅酸化物高温超伝導体はその代表格であり，これまで最も注目を集め膨大な数の研究がなされてきた．高温超伝導体の常伝導状態
では，電子輸送係数が非常に奇妙な温度およびキャリアー濃度依存性を示す．例えば最適ドープ領域近くでは，電気抵抗は超伝導転移温度直上から高温（～1000 K）までの広範囲でρ xx ∝ T(1)となる．さらにホール係数は特異な温度変化を示す．非常に高温では R H ~ 1 / ne であるが，温度減少に伴い急速に増大し，低温では 1 / ne よりもかなり大きな値をとる[1]．ホール効果の温度変化はしばしばホール角 θ H ≡ tan −1 ( ρ xy / ρ xx ) （ ρ xy はホール抵抗率)で議論されcot θ H ∝ T 2(2)

となる事が知られている[2，3，4]．磁気抵抗では通常金属で成り立つコーラー則は成立せず，その代わりホール効果と同様にホール角を用いて
∆ρ xx
(3)
∝ tan 2 θ H

ρ xxのようにスケールされることが指摘されている（修正コーラー則）[4]．これらの異常はオーバー
ドープ領域では消失していきフェルミ液体的な振る舞いに近づく事が知られている．
この異常な非フェルミ液体的な電子輸送現象の振る舞いは高温超伝導の発現機構と密接な関連があると考えられ，これまで精力的に研究されてきた．しかしながら，高温超伝導の発見から20年経過した現在に至っても，異常な電子輸送現象の起源に対する完全なコンセンサスが得られているとは言い難いのが現状である．ここで重要な問題は， (1)，(2)，(3)式で記述される特異な電子輸送係数が，高温超伝導に特有のものであるのか，それとも強相関電子系に特有のなんらかの普遍的な現象をとらえているのかということである．このことを明らかにすることは高温超伝導体を含めた強相関電子系の輸送現象を明らかにするための重要な材料を手に入れることができると期待される．
そのような背景の元，最近，重い電子系化合物超伝導体CeMIn5 (M=Rh， Co， Ir)が発見され，非常に注目を集めている[6，7，8]．本稿では，われわれが最近行ったCeRhIn5とCeCoIn5の圧力下における電気抵抗率，ホール係数，磁気抵抗の測定結果を紹介する[9，10，11]．
2.重い電子系超伝導体CeMIn5 (M=Rh，Co，Ir)

図 1 (a)CeMIn5 結晶構造．(b)CeRhIn5 および(c)CeCoIn5 の温度―圧力相図．

CeMIn5はCeIn3層とMIn2層が交互に重なった準２次元的な層状構造をもつ(図1(a))．CeCoIn5[6]は常圧でTc=2.3 Kの超伝導体である．CeRhIn5は常圧でネール温度TN=3.8 Kの反強磁性金属であり，加圧によって超伝導が現れる[7]．なお同様の結晶構造を持つCeIrIn5[8]も重い電子系超伝導体で非常に興味が持たれている物質であるがここでは議論しない．図1(b)(c)にCeRhIn5およびCeCoIn5の温度圧力相図を示す．CeRhIn5では反強磁性相はPc~1.9 GPaで消失し，この圧力近傍に付近に反強磁性量子臨界点を持つと考えられている．TcはP*~2.3 GPaで最大値をとる．CeCoIn5ではP*~1.5
GPaでTcが最大になり，CeRhIn5との類推から負の圧力領域に反強磁性量子臨界点があると考えられている(Pc<0)．
CeMIn5の超伝導相は反強磁性相に隣接している．そして反強磁性相に近いPc<P<P*の圧力領域のでは，常伝導状態で熱力学量や輸送係数が非フェルミ液体的な振る舞いを示す．一方，P>P*
ではこのような非フェルミ液体的な振る舞いが強く抑制され，フェルミ液体的振る舞いが観測される[12，13]．さらに超伝導の対称性も様々な実験から詳細に研究されており，CeCoIn5の超伝導ギャップ構造の対称性はラインノードが伝導面に垂直方向にあるd波であるということが示されている[14，15，16，17，18]．反強磁性相に隣接したd波超伝導は，クーパー対の形成に磁気的な引力相互作用が重要な役割を果たしていることを示唆している．

3.電気抵抗
図 2 に CeCoIn5 の電気抵抗率から同様の結晶構造をもち，f電子のないLaCoIn5の電気抵抗率を差し引いてmag得られた磁気的な部分， ρｘｘ≡ ρ xxCe− ρ xx

La

，の温

mag
ｘｘ

の最大値をとる度依存性を示す．ここでTcohは ρ温度で定義している．図 2 の挿入図に CeRhIn5 および
CeCoIn5のTcohの圧力依存性を示す．常圧下においてはTc 直上から Tcoh/2 あたりまでほぼ完全に温度に比例する温度依存性が観測される．さらに加圧すると電気抵
抗は次第に温度に対して下凸の関数になっていき，
2.51 GPaではTc<T<Tcoh/2の温度領域において ρｘｘ ~ T α ，
α ~ 1.2 の温度依存性を示している．（Tcの直上の狭い温度範囲では α ~ 2 となっている[12]．）さらに圧力をかけると広い温度範囲で α は大きくなってゆき2に近づくことが報告されている[12]．このように，電気抵 図 2 CeCoIn5 の電気抵抗の磁気的な抗の温度のベキが圧力をかけることによって1から次 部分 ρ mag (本文参照)を T/T の関数
cohｘｘ
第に増加し2に近づいていることは，圧力によって非フとしてプロットしたもの．挿入図は
ェルミ液体挙動からフェルミ液体的挙動に近づいてい CeRhIn および CeCoIn の T の圧力依
55cohることを示している．このような温度に比例して増加 存性．
する電気抵抗は（1）式で与えられる高温超伝導体のものと類似している．なお同様の振る舞いがCeRhIn5においても見られる．
4.ホール効果

図 3 (a)CeRhIn5 の圧力下および LaRhIn5 の常圧下でのホール係数の温度依存性．挿入図は CeRhIn5の 2.01 GPa での 0， 0.5， 7 T および LaRhIn5 の常圧下での 0 T のホール係数の温度依存性．
(b)CeCoIn5 の圧力下および LaCoIn5 の常圧下でのホール係数の温度依存性．挿入図は CeCoIn5 の常圧下での 0， 0.5， 7 T および LaCoIn5 の常圧下での 0 T のホール係数の温度依存性．(c)CeRhIn5
および CeCoIn5 の 0 T での|RH|の最大値|RH|max の圧力依存性．

図3(a)(b)にCeMIn5のホール係数のいくつかの圧力下での温度依存性を示す．ホール係数はホール抵抗率 ρ xy の磁場微分のゼロ磁場極限 R H ≡ lim H →0 dρ xy / dH を用いて定義した．比較のため，
LaCoIn5とLaRhIn5のホール係数も同様に示している．
LaMIn5のホール係数はほとんど温度依存せず絶対値もおよそ 1 / ne である．CeMIn5のホール係
数は抵抗が減少し始めるTcoh以上の高温ではほとんど温度依存せず，LaMIn5のホール係数の値とほぼ一致しており， R H ~ 1 / ne である．このことはCeMIn5とLaMIn5のバンド構造がほとんど同じであることから理解できる．一方，Tcoh以下の温度ではCeMIn5のホール係数の絶対値は降温とともに急激に増大する．とりわけCeRhIn5ではTc直上までホール係数の絶対値は増大し続け，2.01

GPaではTcoh以上の温度領域の値よりも50倍以上大きくなる(RH>>1/ne)．CeCoIn5でも同様に常圧ではホール係数の絶対値は高温の値よりも30倍近く増大する．
ここでCeMIn5のホール係数を議論する前に，典型的な重い電子系化合物のホール効果を議論しよう[19]．多くのCe系重い電子系化合物ではホール係数はTcoh以上では符号が正である．降温とともにホール係数の絶対値は増大し，Tcohより少し低い温度で1/neよりも2桁近く大きな値(RH>>1/ne)を示したあと減少し，T<<Tcohの低温では1/ne程度の値になる．このような振る舞いは局在f電子の角運動量による伝導電子の散乱(スキュー散乱)に起因する異常ホール効果に起因している．
明らかにCeMIn5のホール係数の温度依存性はスキュー散乱の強い典型的な重い電子系のホール係数とは大きく異なる．まずCeMIn5のホール係数の符号は負である．絶対値も異常ホール項が最大値を示すT~Tcohあたりでも1/ne程度であり，異常ホール項から期待される値よりも２桁近く小mag

さい．さらにスキュー散乱が強い場合，Tcoh以上の高温領域でホール係数は χρ xx [19]あるいは
χ [20]にスケールされ，強い温度依存性を示すはずである．しかしながらホール係数は図2(a)(b)からわかるようにほとんど温度に依存していない．これらのことからスキュー散乱に由来する異常ホール効果はCeMIn5においては極めて小さいと結論できる．
ではこの異常なホール係数の振る舞いの起源はなんであろうか？どちらの系でも加圧によってホール係数の絶対値の増大は抑制され，特にCeCoIn5ではP=2.51 GPaにおいて，図3(b)に示すよ
うにホール係数の絶対値の増大は高々5倍程度であり低温ではLaCoIn5の値に近づいている．図3(c)にCeMIn5のホール係数の絶対値のゼロ磁場極限における最大値 | R H | max の圧力依存性を示した．CeRhIn5においては反強磁性，超伝導のどちら側からでも反強磁性量子臨界点Pcに近づくにつれ | R H | max は急激に増大していることがわかる．一方，負の圧力領域にPcがあると考えられているCeCoIn5においては加圧とともに | R H | max は減少している．量子臨界点から遠ざかるにつれ反強磁性揺らぎが抑制されることから，これらの結果はホール係数の絶対値のTcoh以下での増大には反強磁性揺らぎが重要な役割を果たしていることを示唆している．
ホール効果と反強磁性揺らぎの密接な関係は，ホール係数の磁場依存性からも支持される．これまでの研究でCeMIn5では，磁場によって反強磁性揺らぎは急速に抑制され，比熱，帯磁率などの熱力学量はフェルミ液体的な振る舞いに近づくことがわかっている[21，22]．図3(a)(b)の挿入
図に R H ≡ dρ xy / dH で定義されたCeMIn5の磁場中でのホール係数の温度依存性を示す．どちらの系でも磁場下ではTcoh以下でのホール係数の絶対値の増大は強く抑制されている．例えばTcoh以下の低温で５０倍以上の増大を示すゼロ磁場極限の | R H | でも，7 Tの磁場下ではLaRhIn5の高々２倍程度まで抑えられる．
以上の結果から CeMIn5 のホール係数の絶対値の増
大は，反強磁性揺らぎの強い非フェルミ液体的な振る舞いの特徴であると考えられる．高温超伝導体では(2)式のようにホール角を用いてホール効果は議論された．
同様の解析をCeMIn5に適用してみよう．図4にいくつかの圧力下での cot θ H のT2依存性を示す．図4からわかるようにフェルミ液体領域に近づくと低温側でずれが観測されるもののほぼすべての圧力で cot θ H はT2に比例して増加しており高温超伝導体と類似した振る舞いが見られる．

図 4 (a)CeRhIn5 の 2.01， 2.30， 2.62
GPa および CeCoIn5 の 0，1.04，2.51
GPa の | cot θ H | を(T/Tcoh)2 の関数としてプロットしたもの．

5.磁気抵抗ここでは磁気抵抗が非フェルミ液体領域でどのような振る舞いを示すかについて議論したい．単純な金属では磁気抵抗はコーラー則に従う．では非フェルミ液
体的振る舞いを示すCeMIn5ではコーラー則は成立するであろうか．図5(a)(b)(c)にCeRhIn5の圧力中におけるコーラープロットを示すが，明らかにコーラー則は破綻している．1節で述べたように高温超伝導体の磁気抵抗は，ホール効果と同様にホール角と密接な関係を持ち(3)式で記述される修正コーラー則に従う．同様のプロットを
CeRhIn5 の 2.01 ， 2.30 ，2.62 GPa における磁気抵抗に対して行った結果を
図 5(d)(e)(f) に示す．どの圧力でも磁気抵抗の値にして４桁以上にわたって
同じ曲線上にスケールされることがわかる．なお
CeCoIn5 で も 同 様 の 結 果が得られている．このことは磁気抵抗におけるコーラー則の破綻と修正コ
図 5 (a)(b)(c)CeRhIn5 の 2.01，2.30， 2.62 GPa における ∆ρ xx / ρ xx (0)ーラー則の成立もまた，を µ 0 H / ρ xx (0) の関数としてプロットしたもの(コーラープロット)．
強い反強磁性揺らぎの強い非フェルミ液体的な振 (d)(e)(f) CeRhIn5 の 2.01， 2.30， 2.62 GPa における ∆ρ xx / ρ xx (0) を
tan 2 θ H の関数としてプロットしたもの(修正コーラープロット)．
る舞いの特徴であることを示唆している．
6.非フェルミ液体的振る舞いの起源
準２次元重い電子系CeMIn5で観測された非フェルミ液体的な振る舞いを示す電子輸送現象は，
高温超伝導体でみられるものと同じ起源をもつのであろうか．一般的に考えて電気抵抗，ホール効果，磁気抵抗のすべての振る舞いが一致している場合，異なる起源を持つと考えるのは不自然であろう．ここでは高温超伝導体でこれまで議論されてきた理論を用いてCeMIn5の電子輸送係数を説明できるかどうかを考えてみたい．それらの理論は非フェルミ液体からのアプローチ[2，4，5]，フェルミ液体からのアプローチ[23，24，25]と大きく分けて２つある．
非フェルミ液体からのアプローチとして高温超伝導体で提唱されたものには，スピン―電荷分離に付随したスピノン―ホロンという励起による２種類の緩和時間を仮定した理論がある[2，4，5]．この理論によれば，電気抵抗に寄与する縦方向の散乱時間 τ tr とホール角に寄与する横方向の散乱時間 τ H を仮定する．これらはそれぞれ τ tr
−1

−1

∝ T ，τ H−1∝ T 2 の様に温度依存する．その結果
2

電子輸送係数は，τ tr ∝ T ， cot θ H ∝ τ H ∝ T 2 ， ∆ρ xx / ρ xx (0) ∝ τ H ∝ tan 2 θ H となる．しかしながら，このような輸送現象の理論は今のところ完全にはコンセンサスを得られてない．さらに，基底状態は高温超伝導体では反強磁性モット絶縁体であるのに対し，CeMIn5では反強磁性金属であり，このスピン―電荷分離を前提とした理論をCeMIn5に適用できるとは考えにくい．逆に言うと
本結果は高温超伝導体で観測された特異な輸送係数が，スピン―電荷分離を起源とする考え自体に大きな疑問を投げかける．
フェルミ液体からのアプローチとして，反強磁性揺らぎによって生じる異方的な散乱を仮定した緩和時間近似の理論が提唱されている[23，24，25]．この理論によれば，フェルミ面上にホットスポットと呼ばれる準粒子の寿命が短い領域と，コールドスポットと呼ばれる準粒子の寿命が長い領域が生じる．実際，高温超伝導体ではホットスポットが確認されている．また，CeMIn5の母物質であるCeIn3でもホットスポットの存在が示唆されている[26]．ホットスポット上の準粒

子は寿命が短いため輸送現象にほとんど寄与しない．その結果，有効的なキャリア数が減少しホール係数が大きくなる．
この理論ではホール係数は R H = ne1 21+ rr とかける．ここでrはホットスポットとコールドスポッ
トにおける散乱時間の比である．これをCeMIn5に適用してみると，rはおよそ10000となり，このようなきわめて大きな散乱時間の異方性がフェルミ面上に生じるとは物理的には考えにくい．さらにこの値を用いると，磁気抵抗は ∆ρ xx / ρ xx (0) ≥ 100 となり，我々の実験結果と矛盾する．

7.反強磁性揺らぎとバックフロー
フェルミ液体を出発点とした異方的散乱モデルで輸送現象が説明できないのは，緩和時間近似
では強相関の効果が無視されているためであるという指摘がある[27，28，29]．ランダウのフェルミ液体理論では，準粒子は他の準粒子と相関があるため独立ではない．この相関の効果により，電流は J k = nevk + ∆J k とかける．ここで v k はフェルミ速度であり， ∆J k が強相関の効果によって生じるバックフロー項を表している．このバックフロー項がホール係数や磁気抵抗に大きな影響を与える．このことは次のように理解できる．
v

簡単のために２次元で考えると，ホール伝導度 σ xy は σ xy = 2πeh 2 Al のように幾何学的に解釈で3

きる[30]．ここでAlvはストークス面積と呼ばれ，
Bvvv
Al = ∫ dl k × l k2vで与えられる．これはフェルミ面上でkを変化させたとき，平均自由行程ベクトル l k ≡ v k τ k （図６(a)）によって掃引された面積である．（図6(b)）つまり，フェルミ面の曲率が大きく平均自由行程が長い場所ではAlvが大きくなり，ホール伝導度に大きく寄与する．
ではバックフローはホール伝導度にどのような効果をあたえるのであろうか．強い反強磁性揺らぎがあるとき，波数ベクトルがkである準粒子は波数ベクトルがk'=k+Qである準粒子と強く結びつく（図６(c)）．ここでQ=( π ，π )は反強磁性ベクトルである．このため，バックフロー項 ∆J k
はvk+Qに比例し，その結果，電流はフェルミ速度と平行ではなくなる．つまり，電流はフェルミ
面と垂直ではなくなってしまう．この効果は，ホール伝導度に次のような影響を与える．ここで，
電流Jkと垂直なホール効果に有効的なフェルミ面を考えてみると（図６(a)），電流がフェルミ速度と平行ではないとき，ストークス面積は l k ≡ J k τ k / ne によって掃引された面積AkJに置き換わる（図６(b)）．このとき，電気伝導に主要な寄与をするコールドスポットの周りでは図６(a)に示
すように，有効的なフェルミ面の曲率は本来のフェルミ面よりもずっと大きくなることが可能である．このため，AlJはAlvよりもずっと大きくなる．つまり，バックフローの効果がホール係数をJv

図 6 (a)フェルミ面上の平均自由行程ベクトル l k ≡ v k τ k およびバックフローの効果により曲率Jが増大された有効的なフェルミ面上での平均自由行程ベクトル l k ≡ J k τ k / ne ．(b)フェルミ面上v

Jで k を変化させたとき l k および l k によって掃引された面積 Alv および AlJ．(c)2 次元的なフェルミ面の模式図．薄く塗った部分はコールドスポットの領域を示す．反強磁性揺らぎが強いとき，波数ベクトル k を持つ準粒子は波数ベクトル k+Q を持つ準粒子と結びつく．Q は反強磁性ネスティングベクトル．実線の矢印はフェルミ速度 vk と vk'を，破線の矢印は電流 Jk を示す．

増大させるのである．
さらにバックフローを考慮した理論によれば反強磁性揺らぎが強いとき，電子輸送現象はコー
ルドスポットでの緩和時間 τ cold と反強磁性相関長 ξ AF によって支配される[27，28，29]．これら−1~ T ， ξ AF ~ 1 /(T + θ ) のような温度依存性を示す．このとは反強磁性臨界点近傍において，τ cold

2

−1
~ T ，ホール係数は R H ~ ξ AF ~ 1 /(T + θ ) の様に温度依存する．従って，き，電気抵抗は ρ xx ~ τ cold242
H 2 となるため，
ホ ー ル 角 は cot θ H ~ T 2 と な る ． ま た ， 磁 気 抵 抗 は ∆ρ xx / ρ xx (0) ~ ξ AF τ cold4∆ρ xx / ρ xx (0) ~ tan 2 θ H となる．したがって，磁気抵抗は ξ AF の温度，磁場依存性によりコーラー則が破れ，修正コーラー則が成り立つ．これらはCeMIn5の量子臨界点近傍で観測された結果を良く再現する．また，最近の理論計算では，CeCoIn5のバンドを用いて，電気抵抗，ホール係数の増大，磁気抵抗をほぼ定量的に再現している[31]．

8.おわりに
本稿では準２次元重い電子系化合物の電子輸送現象を圧力をパラメータとして基底状態を反強磁性から非フェルミ液体，フェルミ液体と変化させ，詳細に調べた．その結果， ρ xx ∝ T ，
RH>>1/ne， cot θ H ∝ T 2 ，磁気抵抗におけるコーラー則の破綻( ∆ρ xx / ρ xx (0) ≠ F ( H / ρ xx (0)) )と修正

コーラー則の成立( ∆ρ xx / ρ xx (0) ~ tan 2 θ H )という非フェルミ液体的振る舞いを観測した．これらは反強磁性臨界点の近傍でみられ，圧力や磁場によって抑制される．
これらの非フェルミ液体的な振る舞いは反強磁性揺らぎによってフェルミ面上に生じたホットスポットとコールドスポット，および強相関電子系のバックフロー効果を取り入れた理論によりかなりの部分が理解できることを示した．とりわけ，電気抵抗，ホール係数，磁気抵抗はすべて反強磁性相関長 ξ AF ~ 1 / T + θ という単一のパラメータを用いて，幅広い温度，磁場，圧力領域で記述できる．
さらにこれらの輸送現象は高温超伝導体の最適ドープからオーバードープ領域において観測される現象ときわめて類似している．したがって，このような異常な輸送現象の振る舞いは高温
超伝導体特有の現象ではなく，電気抵抗，ホール係数，磁気抵抗という3つの独立な輸送係数が共通点を持つことは，これらの起源が同じであると考えるのが自然であろう．これらが反強磁性
揺らぎの強い強相関電子系の普遍的な現象であるのかどうか今後のさらなる研究が期待される．
本稿を執筆するに当たり共同研究者であるK.Behnia，辺土正人，井澤公一，紺谷浩，松田祐司，
松本武彦，中井秀和，大貫惇睦，摂待力生，芝内孝禎，宍戸寛明，上床美也の各氏に感謝いたします．本研究の多くの低温実験データは京都大学にて測定されたものであり，京都大学低温物質科学研究センターに供給していただいた寒剤が必要不可欠でした．この場を借りて厚く御礼申し上げます．また，本研究は21COE「物理学の多様性と普遍性の探求拠点」の補助を受けて行っており， 著者は特別研究員として日本学術振興会からの支援も受けています．
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著者略歴
仲島康行
2002 東京大学理学部物理学科卒，2007 東京大学大学院理学系研究科物理学専攻博士課程終了見込量子常誘電体 SrTiO3・強誘電体 Sr1-xCaxTiO3 に現れる光誘起伝導ドメイン
Photoinduced conductive domains in quantum paraelectric SrTiO3 andferroelectric Sr1-xCaxTiO3
山田 泰裕
京都大学大学院理学研究科,
Yasuhiro Yamada
Graduate School of Science, Kyoto University

Dielectric responses of quantum paraelectric SrTiO3 and ferroelectric Sr1-xCaxTiO3 under photoexcitation
have been investigated. In Sr1-xCaxTiO3, we observed the photoinduced reduction of ferroelectric transition
temperature Tc, in addition to photoinduced Debye dispersion reported in nominally pure SrTiO3. The
photoinduced Tc-reduction is attributed to the screening effect by Coulomb interaction between Ca-induced
dipoles in Sr1-xCaxTiO3. This implies that the mobile photocarriers are also involved in the photoinduced
Debye dispersion. We supposed the conductive domains with mobile carriers should be partly created byphotoexcitation and the photoinduced Debye dispersion was well reproduced by Maxwell-Wagner model.
1. はじめに
固体物理学において光を利用した実験手段は一貫して重要な立場を占め続けているが，光をどのように用いるかによって，実験手段は以下の二つに大別できる．一つは分光学として発展してきた学問領域であり，物理学の黎明期から常に主要な実験手段であった．この場合，光はプロー
ブとして受動的に用いられており，物質に入射した光が物質の構造を反映して変調を受けることを利用して，物質内部の情報を取り出すことができる．
もう一つは，光を能動的に用い，光励起による物性の変化や制御を試みる実験である．このような実験は，しばしば“光誘起相転移”, “光誘起変化”といったキーワードで語られる．卑近な例
として CD-R に代表されるような光記録メディアでは光励起による構造変化が用いられているよ
うに，応用面でも非常に価値のある研究である．また，光励起に対する応答のダイナミクスや光励起状態を通じた新奇な物性の探索などは，基礎的な物理学の問題としても興味深い．そのため，
光誘起相転移や光誘起構造変化は近年盛んに研究が行われており，スピンクロスオーバー錯体における光誘起スピン転移[1]，TTF-CA の中性相－イオン性相転移[2]，Pr1-xCaxMnO3 の光誘起金属
絶縁体転移[3]など，様々な光誘起相転移・光誘起変化が報告されている．
しかし，これまでのところ光励起による誘電性の変化に注目した研究は筆者の知る限り，ほとんどない．そこで，誘電体において光励起が誘電性に与える影響について研究を行い，チタン酸
ストロンチウムやその関連物質で，部分的な伝導ドメインが光励起によって生じていることを示

す結果が得られた．本稿ではこのような光誘起
誘電効果について紹介したい．

チタン酸ストロンチウム（SrTiO3：STO）はペロブスカイト型構造の酸化物である．高温での結晶構造は強誘電体として有名な BaTiO3 とε1, ε22. 量子常誘電体 SrTiO3 の光誘起分散

同一であるものの，STO は 0 K まで強誘電相

6x10

4

4x10

4

2x10

4

ε1
ε2

転移はせず常誘電体のままである．この理由としてフォノンの量子力学的なゼロ点振動が強0210

誘電転移を阻害していると考えられており，こ3

10のために STO は量子常誘電体と呼ばれる[4,5]．
2003 年，この量子常誘電体 STO にバンド間光励起を施すと，静的誘電率が増大することが報告され[6,7]，のちに同じく量子常誘電体である KTaO3 でも同様の光誘起誘電効果が観測された[8]．
図 1 に 5 K における光励起下での STO の誘電率の周波数依存性を示す[6]．励起光源はHe-Cd レーザーで，光のエネルギー3.8 eV は

4

5

6

10
10
Frequency [Hz]10

図 1 ５K における SrTiO3 の誘電率の周波数依存性．光照射前の誘電率の実部（●）および虚部（△）はともに分散がないが，光励起によって誘電率の実部（○）は低周波で大きく増大しており，虚部（◇）は kHz 付近にピークを持つ．
このような周波数分散を Debye 型誘電分散と呼ぶ．実線（―）は（1）式によるフィッティング．

STO のバンドギャップエネルギー3.2 eV より十分高い．図から分かるように，光励起する前Caは誘電率の実部・虚部ともに分散はないが，光Sr

励起によって実部は低周波で誘電率の増大がO見られ，静的誘電率は確かに光励起によって増Ti

大している．
虚部は kHz 付近にピークを持つ．
このような形の分散を，Debye 分散と呼ぶ．このように，光励起による静的誘電率の増大は，Debye 型誘電分散は，ε (ω ) = ε ∞ +ε0 − ε∞1 − iωτ

Ca

Ca

(1)

Ca

Ca

Ca

と書くことができ，ここでωは周波数，ε0, ε∞

T>Tc

T<Tc

Debye 型周波数分散の出現によっている．

Ca
Ca
Ca
Ca

Ca

Ca
Ca
Ca

Ca

Ca

強誘電
相転移

Ca

Ca
Ca

はそれぞれ誘電率の低周波極限と高周波極限，

τは緩和時間と呼ばれる．Debye 分散は誘電体
中のダイポールの配向緩和によって生じる分散として知られているが[9]，伝導相と非伝導相の混合によっても現れる[10]．
STO の光誘起 Debye 分散が前者によるもの
であれば，STO 自体には極低温までダイポー
ルは存在しないので，光励起によって何らかの

図 2 強誘電体 Sr1-xCaxTiO3 の結晶構造（上）と‘Ca ダイポール’の秩序―無秩序転移による強誘電相転移の模式図（下）．SrTiO3 にドープされた Ca は off-center 配置を取るために，ダイポー
ルとして振舞う．このダイポールは転移温度以下で整列し，強誘電相へ転移する．

ダイポールが生成したことを示唆している．実際，長谷川らによって，光励起によって生成したダイポールが，微小な強誘電領域を形成すると仮定すれば，STO の光誘起 Debye 型分散は温度依存性まで含めて説明できることが示されている[6]．一方後者の場合，光励起は結晶中に部分的にモバイルな光励起キャリアの存在する伝導領域を生成したことを示唆している．この場合でもやはり光誘起 Debye 分散は定量的に説明することができる[8]．いずれにしても，これらのことから，
光誘起 Debye 分散は，光励起による新たな相の出現を示唆している．
3. 強誘電体 Sr1-xCaxTiO3 の光誘起誘電効果
STO における Debye 型誘電分散の起源として上述のように二つの可能性が考えられるが，どちらのモデルでも Debye 型分散の温度依存性まで含めて上手く説明できてしまうため，モデルの妥当性を検証する手段はなかった．
そこで，我々は，Ca をドープして強誘電体化させた Sr1-xCaxTiO3（SCT）に注目した．SCT では，
Sr サイトを Ca が置換するが，Sr と Ca のイオン半径は大きく異なるので，
Ca は Sr サイトから（100）方向にやや外れたところに安定点をもつ（off-center 配置：図 2 上図参照）．Ca イオンが off-center
配置されることによって，電荷分布は Sr サイトの格子点に対して非対称となるため Ca はダイポールとして振舞うことになる．
（以下これを“Ca ダイポール”と呼ぶ．）高温ではこの Ca サイトは他の等価な安定点との間をダイナミックに動いているために，‘Ca ダイポール’は秩序化せず，したがってマクロな分極は生じない．しかし，温度の低下とともに安定点間の遷移確率は小さくな
り，転移温度において終に Ca ダイポールは凍結，系は強誘電相へ転移する[11,12]（図 2 下図参照）．

2.0x10Ferroelectric
Phase

0.008

Sr1-xCaxTiO3 (x=0.013)

5

1.5

Paralelectric
Phase

4x10

at 100Hz

28K

2

(2)

1.0

0.004

4

ε2

0.012

0

0.5

0.000
4

0.0
5
1.5x10

6

1.0

7x10

ε1

Ca concentration (x)幾つかの濃度における SCT の誘電率の温度依存性を相図とともに示したのが図 3 である．Ca 濃

ε1

5

0.8

1.2 1.6x105ε1

before illumination
under illumination

at 10kHz

0.5

4
0.0
5
1.5x103

at 1MHz

2
0

(1)

1.0

1

0.5

0

10

20

30

40

50

0.0

Temperature (K)

0

10

20

30

40

50

Temperature (K)

図 3 Sr1-xCaxTiO3 の相図（上）と誘電率の温度依存性（下）．図中に示した濃度は x=0.0 (●),
0.0025 (●), 0.0045 (●), 0.013 (●)．図のように，転移温度は Ca 濃度の増加とともに上昇する．

図 4

Sr1-xCaxTiO3 (x=0.013)の 100 Hz, 10

kHz, 1 MHz の光照射前（―）と光照射中（―）の誘電率の温度依存性．光照射は(1)転移温度のシフトと(2)低周波での顕著な誘電率の増大を示す．inset は 28 K での Cole-Cole plot
で，円弧は Debye 型の誘電分散を表す．

度が 0 の時（pure STO）は，誘電率は低温に向けて単調に増大し，ピークを持たない．ここに Ca
濃度を加えていくと，臨界 Ca 濃度 xc=0.0018 以上の濃度を導入すると，強誘電転移に対応するピークが現れる．さらに Ca を導入すると，転移温度は高温側へシフトしていくことが分かる．これは，Ca 濃度の増大とともに Ca ダイポール間の距離が縮まり，ダイポール間相互作用が強まったためと解釈できる．このようにダイポールの存在する強誘電体 SCT において，光励起がどのような応答を示すのかを調べることで，光誘起誘電効果における光励起の果たす役割，すなわち光励
起によってダイポールが生成するのか光励起キャリアが生成するのか，を明らかにすることが期待される．
光励起下での Sr1-xCaxTiO3 (x=0.013)の誘電率測定の結果を図 4 に示す．図は上から測定周波数が100 Hz, 10 kHz, 1 MHz の時である．まず 1 MHz の時に注目すると，光励起によって転移温度に対応する誘電率のピークは低温側へシフトしていることが分かる．このような転移温度のシフトが光照射による試料温度の上昇によるものではないことは発光スペクトルをモニターすることで確認している．また，周波数を下げていくと，10 kHz や 100 Hz では，転移温度のシフトのほかに低温での誘電率の増大が観測された．周波数依存性を調べると，誘電率の増大は STO で観測されたのと同じ Debye 型の誘電分散によるものであることは分かる．
まとめると，強誘電体 SCT においては，光励起は Debye 型の誘電分散だけでなく，転移温度の低下ももたらすことが分かった．
4. 静電遮蔽効果と強誘電転移温度の低下
光励起による転移温度の低下は，実はすでに幾つかの報告がある．不純物をドープした BaTiO3[13,14]
や SbSI[13,15]，STO の酸素同位体置換体である
STO18[16] などで観測されており，光励起キャリア
によるダイポール間相互作用のスクリーニング効果であると理解されている．すなわち，強誘電転移直列回路を仮定

温度はダイポール間の相互作用エネルギーの強さに比例しているため[17]，静電遮蔽効果によってダ

非伝導領域

イポール間相互作用が弱まると，転移温度も低下するのである． SCT においても光励起キャリアによる Ca ダイポール間相互作用の静電遮蔽効果を考察

ε 1* = εlLすると，光励起下での SCT での転移温度の低下を

光誘起伝導領域

定量的に説明することができる[16]．

ε* =ε −i
2

σ ph
ω

d

5. 光誘起 Debye 分散と Maxwell-Wagner モデル
上述したように，転移温度の低下が光励起キャリ

図5

Maxwell-Wagner model の模式図．
光励

アによる遮蔽効果で説明できるのなら，Debye 型誘起によって結晶中に伝導領域が生成した時

電分散の起源として，光励起によって生じたダイポ（上図），系の電気的な応答は非伝導領域とールを考えるよりも，部分的に生成した光誘起伝導伝導領域の直列回路として表すことができ領域を考える方が自然である．では，伝導領域と非ると仮定する（下図）．

伝導領域の混合で実際に Debye 型分散が現れることを示し（Maxwell-Wagner model）[10]，これを用いて実験結果が再現されることを見よう．
図 4 のように光励起によってできた伝導領域と変化を受けない非伝導領域の誘電率をそれぞれ，

ε 1* = ε −

iσ ph

ω

（光誘起伝導領域）

ε 2* = ε（非伝導領域）と書けるものとする．ここで，ε は光照射前のバルクの誘電率である．
簡単のために図 5 の下図のように直列につながれた回路のように考える．このとき，実効的な誘電率はそれぞれの領域の体積比を l, d とすると，ε に分散がない場合，

ε* =

(2)

l+d
d
l
+ *
ε 1 (ω ) ε 2 (ω )
*

=ε +

f
1 − iωτ

ここで， f = lε , τ = (l + d )ε

d

dσ ph

x1 0

4

のように，Debye 型の分散の形に変形できる

Sr1-xCaxTiO3 (x=0.013)
8
35K
6
4
2
0
18
25K
ε1
16
ε2
14
calculation
12
10
8
6
4
2
0
8
15K
6
4
2
0
8
5K
6
4
2
0
2
3
4
5
6
10
10
10
10
10

ことが直ちに導かれる．
実際にはε には分散があるので，(2)式を用いて光励起下の誘電率を計算する．仮定として l, d は温度によらない定数であるとし，実験にあうように適当な値を選んだ．また，σph式による計算の結果として得られた 5 K，15
K，25 K，35 K の誘電率の周波数依存性を，実験結果とともに図 6 に示す．このように転移温度近傍ではややずれるものの，(2)式による計算結果は，概ね実験結果をよく再現して

4

ε1, ε2 (x10 )を，εとして光照射前の誘電率を用いた．(2)

x1 0

4

として DC 光伝導度の測定から見積もった値

いることが分かる．
(2)式を見ると，光誘起誘電率は光伝導度と光照射前の誘電率，光誘起伝導領域の体積比のみに依存している．誘電率の増大分に対応
x1 0

4

する f は誘電率ε に比例しているので，転移温度近傍で光誘起誘電率が増大しているのは，ε が極大となっているためと理解できる．
また，緩和周波数 1/τ が高温で低周波に移動しているのは，高温での光伝導度σph の急激な減少を反映している．
6. まとめ
量子常誘電体 SrTiO3 や KTaO3 で観測されFrequency (Hz)
図 6

Sr1-xCaxTiO3(x=0.013)の光照射下における誘電率の実部（□）および虚部（○）の周波数依存性．実線（―）は(2)式による計算結果．

た光誘起 Debye 分散の起源を明らかにするために，強誘電体 Sr1-xCaxTiO3 における光誘起誘電効果を調べた．その結果，光励起は量子常誘電体で観測されたのと同様の Debye 型分散に加えて，強誘電転移温度の低下を観測した．強誘電転移の低下は，Ca ダイポール間のクーロン相互作用が光
励起キャリアによって遮蔽されると理解できる．また，このことから Debye 分散の起源としては，光励起によって部分的に生成した伝導領域を考えるのが妥当であり，Maxwell-Wagner model を用
いて光誘起誘電分散の実験結果はよく再現される．光励起による伝導領域と非伝導領域が相分離するメカニズムは不明だが，伝導領域の体積比が試料の質に強く依存していることから，不純物によって作られた不均一性が関係していると考えられる．光誘起伝導領域生成の微視的なメカニズムの解明は今後の課題である．
7. おわりに
本研究は，光物性研究室の田中耕一郎教授のご指導の下で進められてきました．研究に関わり貴重なアドバイスを与えてくださった研究室内外の皆様とあわせて，この場を借りて謝意を表させていただきます．また，筆者は特別研究員として日本学術振興会の支援を受けています．
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山田泰裕（Yasuhiro YAMADA）
京都大学理学研究科物理学第一教室光物性研究室
博士課程在学中（D3）
研究テーマ: 酸化物の光励起状態と光誘起効果の研究．

液体ヘリウム移送速度の改善
Improvement of Liquid Helium Transfer Velocity
楠田敏之 1,2
1

京都大学化学研究所，2 低温物質科学研究センター
Toshiyuki Kusuda1,21Institute for Chemical Research, Kyoto University,
Research Center for Low Temperature and Materials Sciences, Kyoto University2

High-speed transfer of liquid helium has the advantage to enhance research activities in
low temperature sciences. The transfer velocity of liquid helium was examined for someparameters such as inner radius of transfer tube, pressure of helium tank and backpressure ofvessel. Remarkable improvement of the transfer velocity of liquid helium was achieved by
optimizing the parameters.

京都大学低温物質科学研究センター寒剤供給部宇治地区は，京都大学化学研究所極低温物性化
学実験室として 1970 年に設置され，宇治キャンパスの寒剤供給センターとしての機能を担っている．液化機でつくられた液体ヘリウムを，2000 リットルの貯層に常時貯蔵し，これを 100 リッ
トルおよび 50 リットル容器に小分けしてユーザーヘ供給している．貯層から小口容器への汲み出しは液体ヘリウムの供給作業において時間的に大きなウエイトを占めるので，液体ヘリウムの移送速度を速くすることができれば供給業務の効率化につながる．経験上，液体ヘリウムの移送速度には、トランスファーチューブの内径，貯槽の圧力，容器の背圧が関係している．これらについて検討した結果，大幅に移送速度を上げることができた [1，2]．ここでは各パラメータの液体ヘリウムの移送速度に対する影響を調べた結果を報告する．

1. はじめに液体ヘリウムの移送には，多くの施設で 100 liter あたり 30 分あるいはそれ以上の時間を要している．液体ヘリウムの移送速度を上げる方法の一つに，液体ヘリウムポンプの利用があるが，ポンプを液体ヘリウム貯槽内に収める必要があり，既存の設備に取り付けるためには貯槽の取換えが必要となる．また，ポンプ自体の予冷が必要なため連続使用運転に適している．京都大学・
宇治キャンパスでも平成 9 年度のヘリウム液化システム更新時に液体ヘリウムポンプの導入を検討したが，高価であること，断続的な使用が多いことから導入を断念し，従来からの差圧方式の改良を行うことで，移送速度の高速化を試みることにした．
液体ヘリウム移送速度には，トランスファーチューブの内径 ( 断面積 )，液体ヘリウム貯槽の圧力，および小口容器から汲み出し中の蒸発ガスを回収系へ流すための回収配管の配管抵抗による背圧が影響する．そのため，トランスファーチューブの内径を可能な限り大きくし，同時に回収配管の内径を配管の取り回しを考慮しながら大きくするとともに回収配管の配置も再検討した．その結果 10 liter/min. という従来の 3 liter/min. を大幅に凌ぐ結果が得られた [2]．トランスファーチューブの内径の変更は液化機更新時に行ったが，同時に多くのパラメータの変更を行っている．このため液体ヘリウムの移送速度の向上にどのパラメータの寄与が大きいかについては必ずしも明らかではなかった．今回，各パラメータの液体ヘリウムの移送速度に対する影響を解明することを目的として調査を行ったので，その結果を報告する．

2 測定方法及び結果
液体ヘリウム供給システムの概念図を Fig.1に示す．液体ヘリウムの移送速度に影響を与えると考えられるパラメータは，トランスファー
チューブ内径，液体ヘリウム貯槽圧力，回収配管からの背圧である．液体ヘリウムの移送速度
は液体ヘリウム容器の液量増加分に蒸発ガス量を加えた値から求めた．移送効率も同様に液量増加分と蒸発ガス量も合計と液量増加分の比から求めた . 今回蒸発ガス量を測定するために容Fig.1. 液体ヘリウム供給システム

量式の乾式ガスメーターを回収配管に設置した．

2.1 トランスファーチューブ内径依存性
液体ヘリウムの移送速度を速くするためにはトランスファーチューブの内径を大きくすればよい．しかし，多くの小口容器ではトランス
ファーチューブの差し込み口の口径が 12.7 〜
13 φとなっているので，トランスファーチュー
ブの外径は 12 φに制限される．また，トランス
ファーチューブは図の様に真空断熱層を含む三重管構造になっているため，内径も制限される．
現在のシステムでは最大限まで太くした 7 φになっている．ヘリウム移送速度のトランスファー
チューブ内径依存性の調査はトランスファー
チューブの先端（容器側）に真空断熱のための二重管からなる延長管を取り付け，延長管の内側に肉厚を変えたパイプを入れることにより，内径を 3.5 φ〜 7.0 φで変化させて行った．
ただし，7.0 φは内側にパイプを入れない場
合の延長管自体の内径である．液体ヘリウム貯槽圧力はヘリウム液化機運転時の 0.045 MPa と

(a)

(b)

Fig.2. トランスファーチューブ先端の構造．(a) は従来のトランスファーチューブの構造．真空断熱層（斜線部分）を含む二重管の周りに，先端に開閉制御のためのバルブ（三角部分）を持つ外周管（太線）が取り囲む三重管構造になっている．内部の二重管に対して外周管を上下させることで，開閉を行い、容器に液体ヘリウムを取り出す．(b) 移送速度の内径依存性の調査のため，トランスファーチューブの先端（容器側）に真空断熱のための二重管からなる延長管を取り付け，延長管の内側に肉厚を変えたパイプを入れたもの．見やすいように(b) ではトランスファーチューブを短く書いてある．

し，回収配管は最も内管径の大きな 42.6 φとした．
Fig.3 に延長管内に入れたパイプの内径と移送速度の関係を示す．液体ヘリウムの移送速度とパイプの内管径は比例関係にあることが分かる．しかし、5.3 φと延長管のみの 7 φの間では変化は見られなかった．
2.2 液体ヘリウム貯槽圧力依存性
ヘリウム液化機運転中には貯槽圧力は自動制御されており変更は出来ないので，液体ヘリウム貯槽圧力の影響の調査は液化機停止時に貯槽圧力を変化させることにより行った．延長管は内部にパイプを入れないこととし（内径 7.0 φ），回収配管は最も内径の大きな

Fig.3. 延長管内に入れたパイプの42.6 φとした．その結果を Fig.4 に示す．液体ヘリウ

内径と移送速度の関係

ムの移送速度は液体ヘリウム貯槽圧力と比例関係にあることが分かる．
2.3 回収配管内径及び背圧依存性
液体ヘリウム移送時の小口容器の内圧は回収配管の内径 ( 断面積 ) に依存した背圧の影響を受ける．背圧が小さいほど移送時の圧力差が大きくなり，液体ヘリ
ウムの移送速度を大きくできるので回収配管の径は大きいほどよいが，屋内の配管スペースにより制限されるため 1.5 インチφを採用した．また，低温部分は蒸発ガスの密度が高いため 1 インチφとした．回収配管には低温の蒸発ガスを室温に戻すために加温ヒーターを設置しているが，この加温ヒーターに入る前の低温

Fig.4. 貯槽圧力と移送速度の関係

部分の温度は 80K 以下であるため，ガス密度から室温部の 1/2 程度の径にすれば良い．また容器のガス出口は沸点に近い温度であるためガス密度から 1/10 の径にすればよい．Fig.1 に示す様に容器出口の最も細い部分は 9.4 φ，回収配管の加温ヒーターまでは23.0 φ，それ以降は 42.6 φを採用しており，充分な径を確保している．
回収配管の内径の影響は，今回設置したガスメー
ター直近の配管の一部の 2m の部分を内径 17.5 φ〜
42.6 φに取換えることにより変化させて測定を行った．その結果を Fig.5 に示す．36.7 φ以下では比例関係にあるがそれ以上では変化していない．10 liter/min. の液体ヘリウムの移送速度付近では回収配管内

Fig.5. 回収配管内径と移送速度の関係

径は 36.7 φ程度あれば充分であることが分かる．
2.4 移送効率
移送効率と液体ヘリウム貯槽圧力の関係を Fig.6 に示す．液体ヘリウム貯槽圧力が 0.02 MPa の時に約 80%であったが，0.045 MPa の時には約 76% と低下した．
圧力上昇に伴い液体ヘリウムの移送速度は向上する
が，4% 程度の蒸発量の増加が見られた．これはフラッ
シュロスによるものと考えられる．
Fig.6. 移送効率と液体ヘリウム貯槽圧力の関係

3. 他の施設での結果
宇治地区の液化機更新後に設置された吉田地区の液化機を含む全国各地の施設にある液化機において宇治地区の結果を参考にして装置の設計がなされている．大阪大学・低温センター豊中分室と京都大学・低温物質科学研究センター吉田地区の液化機では液体ヘリウム貯層圧力が 0.022
MPa 時に約 6.3 liter/min. と Fig.3 のデータに近い値を示している．
4. まとめ液体ヘリウムの移送速度は主にトランスファーチューブ内管径と液体ヘリウム貯槽の圧力に依存することが明らかになった．また，予想に反して背圧の液体ヘリウムの移送速度への影響は小さい事を確認した．回収配管の内径を十分確保することにより，容器の背圧を下げ，移送速度の低下を抑えることができた．これにより，液体ヘリウム移送後の容器圧力の低下を待つ時間が短縮されるため，作業の効率化が可能になる．
液体ヘリウムの移送速度はトランスファーチューブ内管径 5.3 φ以上、回収配管の室温部分が36.7 φ以上，液体ヘリウム貯槽内圧が 0.045 MPa の時に 10 liter/min. が得られた．また，液体ヘリウムの移送速度は液体ヘリウム貯槽圧力に比例しており，0.020 MPa 時には 6.6 liter/min. の速度が得られた．
トランスファーチューブ内管径を 5.3 φ以上に大きくしても液体ヘリウムの移送速度の向上は認められなかったが，7 φにした時に 12 liter/min. という大きな値が得られた場合がある．この現象の原因および再現性について解明するとともに，さらに移送速度の向上が可能であるか今後検討していきたい．
宇治地区での液体ヘリウム移送速度の向上に対する取り組みにより得られた成果は吉田地区の液化機を始め，多くの機関での新規ヘリウム液化システムの設計に反映されている．
なお，この調査研究は平成 16 年度の科学研究費補助金 ( 奨励研究 ) の補助を受けて行った．

参考文献[1] 楠田敏之，ヘリウム液化機の更新と供給設備の改善，高エネルギー物理学研究所 技術研究
会報告，P.105 (1993)．
[2] 楠田敏之，液体ヘリウムの移送速度に与える要素の解析，大阪大学総合技術研究会予稿集
p37 (2005)．

楠田

敏之

略歴
学歴
昭和 50 年

京都工芸繊維大学工業短期大学部機械工学科卒

職歴
昭和 46 年 （財）生産開発科学研究所

研修員

昭和 48 年

京都大学化学研究所

非常勤職員

昭和 49 年

京都大学化学研究所

文部技官

平成 10 年

京都大学化学研究所

技術専門職員平成 16 年

京都大学化学研究所

技術専門員

平成 18 年

京都大学低温物質科学研究センター兼務

京都大学の低温研究（ヘリウム液化機）の歩みと
低温物質科学研究センター
History of Research on Low Temperature Sciences at Kyoto University and the
Research Center on Low Temperature and Materials Sciences
水崎隆雄
京都大学名誉教授

豊田理化学研究所フェロー

Takao Mizusaki
Emeritus Professor, Kyoto University
Fellow, Toyota Physical & Chemical Research InstituteThis memoir briefly surveys the development of the Very Low Temperature Laboratory, which was
founded to support low temperature research at Kyoto University since the first Collins-type of heliumliquefier was set up at the University in 1963.

The research activities of the Laboratory were continued by

the Kyoto University Research Center on Low Temperature and Materials Sciences (LTM Center)established in 2002.

This article emphasizes that research on low temperature sciences depends greatly on

the development of the LTM Center and to paraphrase John F. Kennedy, I would like to ask you to think
about what you can do for the Center, and not what the Center can do for you.

2006 年 3 月に定年退職して早や一年近くになる．本学の低温物質科学研究センターは 2002
年に設立され，以来 2 期 4 年に渡りセンター長を勤める事になった．定年退職後，量子液体
固体国際シンポジューム（QFS）を京都で開催する仕事や，日韓，日仏国際共同研究の世話などで前から宿題とし残っていた仕事を片付ける事などで今年は何かと忙しく，定年後どういうスタイルで生活すれば良いのかという事が定まらないうち毎日の仕事に追われている．センター誌からの原稿依頼も，本来は前回の号に出している筈であったが，今になってしまった．現在，私は 40 年前に大学院生として過ごした Rutgers 大学に滞在しており，手元に資料がなくて記憶をたよりに書くので，多少記憶ちがいがあることと思うが，ご容赦頂きたい．
この機会に日本の，とりわけその中での京大の低温の歴史（大体，ヘリウム液化機の歴史）について述べてみたいと思う．低温の発展の歴史は気体の液化に始まる．19 世紀には永久気体（臨界点が室温より低く，室温で加圧しても液化出来ない気体）である酸素，窒素，水素は 19 世紀までに液化され，残ったヘリウムは 1908 年オランダの Leiden 大学のカメリン・オンネス（Kamelign-Onnes）によって初めて液化された．Onnes はヘリウム液化の業績と超伝導の発見によって，1913 年ノーベル賞を受賞しているが，大体，低温科学の元年は 1908 年の Onnes のヘリウム液化に原点を置く．低温物理の主要な国際会議は，1946 年に Dirac,
Feynman, Onsager, Mott, Progogine 等が集まって開催された有名な「Fundamental physics
and Low Temperature Physics」を始めとし（LT-0），以来大体 3 年に一度の割合で開かれる巨大な会議（International Conference on Low Temperature Physics-LT と云い，大体 1500
名程度の参加者があるが，最近では日本人の参加者数が米国人を上回り一番多くなった）で代表される．次回の LT-25 は 2008 年に開催されるが，Onnes のヘリウム液化 100 周年に因んで，早くからオランダで開催される事が決まっている．因みに LT の開催国はアメリカとヨー
ロッパと日本（日本では京都で 2 回，広島で 1 回開催された）に限られ，未だ南半球の国や日本以外のアジアで開催されたことがない．その意味で低温科学の元年から 100 年経過した
現在でも，低温科学の研究は一部の地域に限られ，維持発展には研究者の努力と社会の大きなサポートが必要な科学である．最近では韓国，中国でも低温科学の研究が育っており，日本との共同研究の必要性が非常に高くなっている．
日本での低温研究も苦難を極めた．日本でヘリウムの液化機が初めて動き始めたのは東北大学が最初であり，戦後の 1952 年にまで待つ事になる．Onnes 以来長い間，低温研究は Leidenを中心行われたが，アメリカの MIT の教授であった Collins が商業的（ADL 社）に液化機を製造し，それが世界にあっという間に広がった．日本で戦前にもヘリウム液化機の必要が強く要望され，金研所長であった本多光太郎などが中心になり，Kapitza（超流動ヘリウムの発見でノーベル賞受賞）が開発した膨張エンジンを用いた液化機を国産で作ろうとしたが，色々な技術的な困難もあり，成功しなかった．また，Onnes 研究室に留学し，Onnes によると「最初に液体ヘリウムを見た日本人」として，「物理化学実験法」の教科書の著者である鮫島実三
郎がいることを，井口洋介から聞いた．鮫島は 1920 年に Leiden に留学し，Onnes 研究室で温度を下げることによって固体ヘリウムを見つける仕事に参加した．この間の事情は鮫島自身が雑誌「物性」2, No.1 (1961)に書いているので，ご覧になっていただきたい．晩年，Onnes
は病身をおして，固体ヘリウムはまだかと研究室に毎日顔を出した事などが書かれているが，Onnes の晩年の執念にもかかわらず，絶対零度まで常圧では液体であるヘリウムが，当時真空ポンプでヘリウムの蒸気圧をひいて実現した 0.9 K に冷却しても固化する事はなかった．
後に，Onnes の弟子の Keesam が 25 気圧以上にヘリウムを加圧してヘリウムを固化させる事をに成功した．Onnes と英国の水素を初めて液化した実験の天才と言われているデュアー（Dewar）が激しく先陣争いをしたことが知られており， Dewar が Onnes との競争に破れたのは Dewar の技官が貴重なヘリウムガス（当時は，モズナ石を熱して出てくるガスから抽出した）を間違って逃がしてしまったことが原因とされている．鮫島によると，ヘリウム液化には大変な技術の蓄積が必要であり，Onnes は職工養成所を作る事から始め，ふんだんに液
体窒素や水素を用意し，その上で多量のヘリウムを使い，巨大なヘリウムガスの圧縮機を使って行ったヘリウム液化の実験室はまるで工場であったと書いている．基礎技術の準備に大きな差があり，Dewar は成功するところまでいかなかったであろうと述回してる．鮫島は，Onnes の液化機をそのまま日本に導入する約束を Onnes とかわしており，帰国後東北大学に据え付ける計画であったが，翌年の関東大震災で予算が吹っ飛んでしまい，計画は実現しなかったことを，井口から聞いた．それほど，ヘリウムの液化，ひいてはそれを寒剤にして行う低温研究は，非常な困難を伴った．
先に述べた 1952 年に，東北大学に液化機が導入されたのを皮切りに，1960 年代に日本の大きな大学に次々に液化機が導入された．日本の第一世代の低温研究者のほとんどが東北大学の当時の出身者である．京都大学には，1963 年 ADL 社製の Collins 液化機購入の予算がつき，ヘリウムの液体が初めて出たのは 1965 年 6 月，液体は 10 月から学内の研究者に供給された．Onnes に遅れる実に半世紀以上経っている．当初，液化量は４リットル／時であったが，改良され 8 リットル／時ぐらいであった．私が大阪大学の大学院に入学したのが 1965 年であるので，大体上の液化機の運転開始と時を同じくする．当初は液化は不安定でかつ液化総量も少くなかったので，朝液化室に集まってじゃんけんで供給を決めたという話も聞いている．私は 1972 年から京大物理教室に助手として奉職したが，その頃はヘリウムの供給は安定になり，ヘリウム供給は軌道に乗っていた．しかし，当時の Collins 液化機は結構故障が多く，液化機本体から低温の膨張エンジン部分を取り出す仕掛けがあり，しばしば職員は液化機を分解していたのを記憶しているが，職人的技量を要求されていた．ヘリウムガスの回収管も全くなかったので，数立方メートルの風船に蒸発した使用後のヘリウムガスを入れて，サンタクロースよろしく，雨の日も風の日も液化室に運ぶという作業が続いた．極低温月報（センター化後はセンター誌となる）のどの号か忘れたが写真がでている．当時から京大にはセンターという形の組織がなく，液化室は極低温研究室とよばれ，学内措置で全学共通設
備として理学部を中心に運営されていた．その当時は実験装置（ガラス製のヘリウムを入れる容器でデュアー（この名前は前述の Dewar が発明したことによる）と云われる）を液化室に持ってきてヘリウムの供給を受けており，又少ないヘリウムの供給の調節などもあり，研究者は運命共同体としても一体感があった．しかし，ガラスのデュアー・ビンを運ぶ途中，
物理事務室前の廊下の坂のところで，何度爆発させたか知れない．勿論その頃のデュアー・
ビンは爆発しても大丈夫なようにガラス飛び散り防止用のテープが巻いてあったし，運搬台も爆発に備えてアクリルの板が張ってあった．いずれにしても，みんなで低温の実験しているという実感があり楽しいことは楽しいが，大変な時代であった．吉田地区に続いて，宇治地区にも 1970 年頃に液化機が設置され，京大全体にヘリウムが曲がりなりにも行きわたった頃である．京大の低温が漸く軌道に乗り初めてやっと，1997 年に大型の液化機の更新が認められ，英国 BOC 社のターボ膨張エンジンを持つ液化機が設置された．この BOC 社の液化機は2 つの意味で画期的な影響を与えたことになる．ADL 社の液化機は 8 リットル／時で，良く故障し，じゃんけんで実験順をきめるようなこともあったが，それに比べて BOC 社製のものは液化量も 30~40 リットル／時で，桁違いの液化量を誇るとともに，ほとんど無事故で安定に液体を供給した．またこの大型液化装置の設置に伴い，まず物理教室，次いで，今出川通り
を越えて本部構内，さらに旧教養部構内と，ほぼ全学にヘリウムの回収配管が設置された．
液化機が大きくなっても回収配管がなければ，低温研究は中々出来ないものである．私もやっと，京大に来た当時からの目標であった，超低温度における量子凝縮系の研究（超流動や固体のヘリウムの核磁性の研究）に手を付けることが出来るようになった．BOC の液化機は，修理と調整をする事を前提として作っていた ADL 社の液化機とは異なり，自動化され，修理も簡単に出来るものではなかったので，納入当時から液化機本体の断熱容器に大きな真空漏れ（多分ヘリウムがもれていた）があったが，中身を取りだして修理が出来ないため，常に拡散プンプでひき続けながら運転していたと記憶している．それでも十分に液化量があり，故障は次の液化機の更新までの約 15 年の間，2 回の大きな故障があったが，安定に働き続けた液化機であり，私にとっては一段と思い入れの深い装置である．BOC の安定供給の御陰で，50，100 リットルのヘリウム・ベッセルという容器に液体を汲み，ベッセルを研究室に持っていって使うという使用方法が始まった時期である．その結果，京大の低温研究者，あるいは低温と使った周辺分野の研究者が飛躍的に増大し，BCO では供給がまかないきれず，また液化機の老朽化（BOC の 2 回目の大故障は液化機本体ではなく，ヘリウムの圧縮機であったが，これは空気圧縮機を改良したものであり，使用方法に無理があり，最終的には圧縮機が致命的な壊れ方をして止まった）もあり，1997 年，神戸製鋼製の液化機が導入された．液化量は 170 リットル／時で，液化量は十分当時の我々の要求を満たすものであったが，さすがに鉄鋼会社が作った機械だけに我々の想像を越えた巨大な液化機であり，極低温研究室（液化室）の面積の半分を液化機が占領してしまった．しかしながら，十分余裕を持った設計であり，液化能力で微妙なバランスをとって液化することもなく，ADL，BOC，神鋼製と変わる
中で冷凍機技術の進歩を身に染みて感じた．この頃からは，「ヘリウムの一滴は血の一滴」という言葉が死語になり，ヘリウムがある限りはデータを取り続けるという習慣はなくなった．
この間，極低温研究室は，全学共通施設であるが理学部が中心になって運営されてきた経緯があり，これを全学のセンターにするという事は，全学の低温研究者の悲願に近い程の切実ものであった．センター化の構想は紆余曲折があったが 2002 年に実現し，理学部分析解析センターを合わせて低温物質科学研究センターが発足した．
センター化が実現する少し前の事であるが，神戸製鋼の液化機についているヘリウムガスの内部精製機が爆発し，精製機が本体内で脱落事故を起こした．この液化機も前述したように巨大なものであり，液化機の内容物を取り出すために液化室の屋根を破って，クレーンでつりあげて持ち出した．修理の時に分かったのだが，精製機内部の圧力分布に対する設計と工作方法にミスがあった．精製機は初段と後段で全く同じものが 2 台シリーズで付いており，
事故は後段の精製機で起こったが，温度の高い方の初段の精製機は修理せずにそのままになっている．他の研究所や大学でも多分同様な原因で事故は起こっており，現在神戸製鋼製で動いているのは京大だけであると思う．事故のことや，使用期間も十年を越えたので，センター化に伴い液化機の更新をきめた．液化機はセンター化と同時に補正予算がつき，Linde
社製の大きな液化機が設置された．これは 270 リットル／時であり，圧縮機を大きくすれば
まだまだ液化量を大きくする事が可能である．多分，液化機としては日本で一番大きなもの
ではなかろうか．この液化機は前述の神戸製鋼製のものと並列運転ができるようにしたので，液化室のもう半分を Linde が占める事になり，液化室の 1 階を完全に 2 台の液化機が占領している．液化機の進歩は実にすばらしいものがあり，たびたび故障するものでなくなったので，並列運転のために 2 台と残す必要はなかろうという議論もあったが，液化機が長期の故障で止まった苦しい経験が頭をよぎり，並列運転にこだわった．事実 Linde 液化機の立ち上げ運転に付随した故障が 2，3 回あったが，ヘリウムの供給に支障はなかった．
センター化に伴い全学が平等に低温のサービスを受けられる様にする事が急務である．低温研究の研究者と研究分野の裾野を広げることがセンターにとっても一番大事なことである．
東大路の西側にある医学部／研究科と，工学部／研究科などが移った新しい桂キャンパスへのヘリウム供給である．前者は今年度やっと東大路を越えて回収配管設置の計画が実行され，医学部／病院地区からセンターに続く回収配管が設置され，今後の医工連携プロジェクトの推進に役立つことが期待される．また桂キャンパスにも昨年度 Linde の液化機が設置され，確か 100 リットル／時の大きな液化機が設置されている．センター化を機会にヘリウムの供給事情は良くなることを期待する．一方，最近ではヘリウムは潤沢，安定に供給され，ヘリウム・ベッセルで液体が供給されるので，昔のような研究者の一体感はなくなってしまった．
工学部が本部地区と地理的に離れたことにより，交流がややもすると疎遠になる傾向がある
が，相互の交流が促進されるようなセンターの運営が必要であろう．
日本のヘリウムはほとんど，アメリカから輸入しているので，ヘリウムは高額（1 リット
ルのヘリウム液体で千数百円）である．アメリカではヘリウムガスは戦略物質と位置付けられて軍が管理しており，安定供給が保証されているわけではなく，又資源の枯渇が云われて久しい．日本の価格も我々が液化再利用を止めれば，今の価格ではいかないであろう．日本の大学では，この貴重なガスを回収再利用することで，低温研究を行う以外に方法はない．
アメリカはヘリウム生産国であるだけに，日本に比べてヘリウムが格段に安いが，それでも先月（2 月）は 3 ドルであったものが，今月から 5 ドルになったと，Rutgers の研究者が悲鳴をあげていた．実は，Rutgers 大学の物理教室では最近ではヘリウムの液化機は動いていな
く，外からトラックで液体ヘリウムが配達され，使い捨てである．大変ショックであった．
今後，低温研究は物質科学のみならず，超伝導マグネットの利用，低温を利用した先端計測器（SQUID，極低温顕微鏡，Dark Matter Detector）の開発や利用など，益々応用分野が広がり，最先端科学の進歩を支える重要な研究環境としての重要性が増している．センターはヘリウム供給のみならず，研究センターとし研究や情報の公開や交流促進し，新しい境界分野を開拓し，研究者の裾野を広げる役割を担っている．今後のセンターの活発な活動と低温研
究の一層の発展を望みます．

水崎隆雄（Takao Mizusaki）

京都大学名誉教授

経歴

1965 年大阪大学基礎工学部電気工学科卒業，71 年米国

Rutgers 大学 Ph. D.取得，72 年京都大学理学部物理学第一教室
助手，講師，理学研究科助教授，教授，02 年ー06 年低温物質科学研究センター長を経て，06 年定年退職．
研究テーマ

超伝導，超低温における量子液体ヘリウム−3 の超流動，量子固体ヘリウム−3 の核磁性，量子気体（偏極原子状水素気体）の研究など

箱根超低温物理シンポジューム
超流動ヘリウム−3 が発見されたすぐ後に，東大物性研教授菅原忠が議長になって 1977 年夏に開催した会議の写真．世界の主だった超低温物理研究者が一堂に会し，日本の低温物理の主流が一気に 1mK 領域の超低温物理に進むことになった．日本の低温物理第一世代や最近定年を迎える第 2 世代の方々に加えて，後にノーベル物理学賞を貰う事になった Doug Osheroff, Dave Lee や
Tony Leggett の顔も見える．

以下の記事が 2007 年 3 月 15 日付の京都新聞の朝刊に掲載されました．
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パスツレラ菌毒素立体構造を解明
北所・京大助手ら−

家畜から人へも感染

米紀要で発表へ

牛の敗血症などで家畜やペットの感染症が原因で，人へも感染するパスツレラ菌の毒素の立体構造が，北所健悟・京都大低温物質科学研究センター助手，堀口安彦大阪大教授らの研究で分かった．動物の口のようなポケット状の部位の構造が変化することで，毒素として活性化するのではないかという．二十日発行の米国科学アカデミー紀要で発表する．
パスツレラ菌が作る毒素タンパク質 PMT の活性領域を結晶化し，エックス線構造解析を行った．馬や犬のような形の立体構造で，C1 から C3 まで三つの部位があった．
「頭部」にあたる C3を調べると，口の部分がポケット状になっていて，立体構造を維持している結合の一つがはずれると，パパイン（パパイアのタンパク質分解酵素）とよく似た形となり，酵素として働くことを確かめた．
北所助手は，「これまで毒素として働くメカニズムは不明だったが，その一端が分かった．治療の手がかりになるとともに，PMT が活性化するシグナル伝達のメカニズム解明にもつながるかもしれない」と話している．
2007 年 3 月 15 日付

京都新聞

15 面より引用（この他，2007 年 3 月 9 日付の日刊工業新聞にも同様の記事が掲載されました．）

2006 年度低温物質科学研究センター研究交流会開催報告
Report on LTM Center Exchange Meeting 2006
寺嶋孝仁
京都大学低温物質科学研究センター
Takahito Terashima
Research Center for Low Temperature and Materials Sciences, Kyoto University
2007 年 ( 平成 19 年 ) 3 月 2 日に 2006 年度低温物質科学研究センター研究交流会を芝蘭会館別館において開催いたしました . 本会は講演会・ポスター発表会で構成された本センターの教員と利用者の科学的・人的交流を目的としたものです . 今回も約 70 名の方々に御参加いただき , 講演 ( 口頭発表 )3 件とポスター形式
39 件の発表があり , 充実した交流会になりました . 今
回の講演テーマは「超伝導とその応用」で , 超伝導の基礎から医療，電力輸送の分野における超伝導の応用に亘る広い分野の講演をしていただきました .
国際創造融合センターの石田憲二先生からは超伝導の歴史から始まり , 近年続々と発見されている強相関
電子系に属する新しい超伝導体における超伝導機構についてお話しいただきました . 特に微視的な観測手段である NMR を用いた研究について紹介いただき , 銅酸
化物超伝導体などの電子対の形成機構が従来のフォノンを介在としたものではなく , 電子間に働く磁気的な相互作用によると考えられること , また電子対の対称性が従来の金属系超伝導体とは異なる異方的なものであることなど , 興味深い内容をわかりやすくお話ししていただきました .
医学研究科・高次脳機能総合研究センターの福山秀直先生からは高磁場 MRI による脳機能計測について講演していただきました .MRI 観測において高磁場を使う
有効性など専門分野以外の聴衆のため基礎的なお話し

からしていただき , 美しくかつ分かりやすい MRI 画像をふんだんに使用され , 聴衆も大いに興味を持った講演でした .
住友電気工業 ( 電力・エネルギー研究所所長 ) の佐藤謙一氏からは , 高温超伝導線材の開発の現状と電力輸送等への応用の実例を紹介していただきました . 高温超伝導を実用化するためには線材などへ加工する製造プロセスの開発が非常に重要であることが示されました . 高温超伝導体の持つ潜在能力の高さが聴衆にも伝わり , 高温超伝導の魅力を改めて感じることができる講演でした .
講演会の後 , 懇親会を兼ねたポスター発表会が行われました . 例年 , このポスター発表は多彩な分野に亘る高レベルな発表が行われています . 異なる分野の参加者間でも活発に議論が行わ
れ , 本研究交流会の目的である人的・科学的な情報交換が十分に達成されたと思います .
2007 年度も同様の研究交流会を開催する予定にしておりますので , よりよい会となりますよう
皆様からもご意見をお寄せいただきたくお願いいたします .

- プログラム -13:30 - 15:30 講演会「強相関電子系の超伝導」
京都大学国際融合創造センター 創造部門
教授 石田憲二「High Field Magnetic resonance imaging - 現状と将来展望 -」京都大学大学院医学研究科 高次脳機能総合研究センター
教授 福山秀直「21 世紀の持続可能な社会に向けて : 高温超電導線と応用製品の開発の現状」
住友電気工業 電力・エネルギー研究所
所長 佐藤謙一

16:00-18:00 ポスターセッション ( 懇親会を兼ねて )L01 ����� ����� ��� ��������
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Direct and fast

detection of neuronal activation in the human brain with diffusion MRI.� Proc Natl
Acad Sci U S A. 2006 May 23;103(21):8263-8.

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P05

MBE 法による Ce を含む重い電子系超伝導体薄膜の成長

寺嶋孝仁 a、宍戸寛明 b、井崎学 b、難波伸 b、芝内孝禎 b、松田祐司 ba
京都大学低温物質科学研究センター、b 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻物理学第一分野
e-mail: terashim@scl.kyoto-u.ac.jp
Ce など希土類を含む金属間化合物における超伝導は超伝導臨界温度 Tc が低いものの、f 電子が主役を担う
重い電子系の超伝導であること、k 空間において秩序
パラメータにノードがある異方的超伝導であることなど基礎物理的には興味深く重要な現象である。希土類
金属間化合物の薄膜化ができれば f 電子の二次元閉じこめを目的とした次元性制御や異方的超伝導に基づく素子の作製が可能になる。本研究では 4f 電子を 1 個持つ Ce を含む金属間化合物として最も基本的な CeIn3と Ce 系では最も超伝導臨界温度 Tc の高い CeCoIn5 の2 つの化合物について分子線エピタキシー (MBE) 法により薄膜化を行った。CeIn3 については (111) 方向に強く配向した薄膜の作製に成功し、電気抵抗の測定
は近藤効果により電気抵抗がピークを持つ温度およびネール温度が単結晶と一致した。またストリーク状の反射高速電子線回折 (RHEED) 像が観察されたことから 図 1.CeCoIn5 薄膜の比抵抗の温度依存
極めて表面の平坦性が高い良質な薄膜であることが確 性。近藤効果により電気抵抗がピークを持つ温度および超伝導転移温度は単認された。基板の選択により (001) 配向した薄膜作 結晶と一致している。
製が可能であることも明らかになった。CeCoIn5 については強く (001) 軸方向に配向した薄膜の作製に成功し , バルクと同様の超伝導性を持つことがわかった ( 図 1)。

P06� Actin filament ���������������������� �� a���� �� ba����� �������������b �����������

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P08� Structural and physical properties of the mono-substituted EDO-TTFs
and their cation radical salts
X.F. SHAO,a,c Y. NAKANO,a H.YAMOCHI,a,c G. SAITO,a,b S. KOSHIHARAc,daResearch Center for Low Temperature and Materials Sciences, Kyoto University; bcDivision of Chemistry, Graduate School of Science, Kyoto University; Non-equilibriumd
Dynamics Project, ERATO, JST; Department of Materials Science, Tokyo institute ofTechnology.
E-mail: shao_xf@kuchem.kyoto-u.ac.jp

Most of BO complexes showed stable metallic behaviors dueto the self-assembling nature of this donor molecule in thepartially oxidized state. By removing one of the ethylenedioxy
groups to give EDO-TTF, the cation radical salts of this donor
molecule showed variety of packing patterns and physicalproperties. Among them, (EDO-TTF)2PF6 showed peculiar
thermo- and photo-induced insulator-to-metal phase transitions.
Therefore, the mono-substituted EDO-TTFs, MeEDO and MeSEDO, were synthesized to study theeffect of the small substituents on the structural and physical properties of the salts.
The cation radical salts of these two donor molecules showed variety of the transport properties.
Among these salts, (MeEDO)2BF4 exhibited stable metallic behavior down to 10 K. The crystal
structure of this salt showed novel packing pattern, in which the donor molecule formed head-to-headzigzag chain along the b axis with strong side-by-side inter-chain multi-heteroatom short contacts. The
calculated Fermi surface showed two-dimensional feature, in good agreement with the transport
property. Such kind of stable metallic behaviors were not observed in the EDO-TTF cation radical
salts yet.
These results indicate that the introduction of small substituents without extension of the �-electron
system, but only with small increment of the molecular sizes brought about great effects to thephysical properties of the cation radical salts.

P09� (EDO-TTF)2X (X = PF6, AsF6) ��� ����������������� �� a, �� �� a, �� �� a, ba���� ������������b���� ����� ����E-mail�nakano@kuchem.kyoto-u.ac.jp(EDO-TTF-d0)2PF6 ������ 280 K �������������������������
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[1] A. Ota, H. Yamochi, G. Saito, J. Mater. Chem. 12, 2600 (2002).

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[1] H. Yamochi, J. Hagiwara, M. Soeda, G. Saito, J. Mater. Chem., 16, 550 (2006).
[2] T. Otsubo, Y. Shiomi, M. Imamura, et al., J. Chem. Soc. Perkin Trans. 2, 10, 1815 (1993).

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[1] T. Shirahata et al., J. Mater. Chem., 16, 3381-3390 (2006).
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P15 Magnetism and Transport Phenomena in the Geometrically Frustrated Kondo Lattice Pr2Ir2O7
Yo Machidaa, Satoru Nakatsujia,b, Yoshiteru Maenoa, Takashi Tayamab, Toshiro Sakakibarab
and Shigeki OnodacaDepartment of Physics, Kyoto UniversitybInstitute for Solid State Physics (ISSP), University of Tokyo,c
CREST, Department of Applied Physics, University of Tokyo
E-mail : machida@scphys.kyoto-u.ac.jp
Geometrically frustrated magnets have attracted great interest because of thepossible emergence of novel magnetic phases at low temperatures resulting fromthe suppression of conventional order. Among them, the three-dimensional
pyrochlore lattice of corner sharing tetrahedra (see fig.1) has been studied
extensively. In my presentation, we first report on frustrated magnetism in single
crystals of a pyrochlore compound Pr2Ir2O7. We find that the <111> Ising-like Pr3+
moments have an antiferromagnetic RKKY interaction energy scale T* = 20 K.
Fig.1
However, the specific heat and the magnetization measurements exhibit nolong-range order down to 100 mK. Instead, the Kondo effect emerges below |T*| and leads to a partial
screening of the 4f-moments, renormalizing the antiferromagnetic interaction to |�W| = 1.7 K. Below |�W|,
the underscreened moments show spin-liquid behavior. This low temperature spin-liquid regime is very
interesting because the Pr <111> Ising-like spins form a non-coplanar spin configuration and have a finite
spin chirality by virtue of the development of ferromagnetic correlations under applied fields. The finite
spin chirality induces a fictitious magnetic field on the 5d-conduction band through the Kondo coupling
and would lead unusual transport phenomena. Indeed, we find a divergingly enhanced Hall resisitvity �xy inthis spin-liquid regime. In addition, in the same temperature region, strong anisotropy and non-monotonic
dependence on magnetization have been observed in �xy. These behaviors sharply contrast with theconventional anomalous Hall effect observed in ordinary magnetic metals, strongly suggesting the spinchirality contribution.

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[1] S. Yonezawa and Y. Maeno, Physical Review B 72, 180405(R) (2005).
[2] S. Yonezawa and Y. Maeno, Physical Review B 70, 184523 (2004).
[3] M. Sutherland et al., Physical Review Letters 96, 097008 (2006).
[4] T. Oguchi, Physical Review B 72, 245105 (2005).
[5] Fermi Surface Database: http://www.phys.ufl.edu/fermisurface/� 2�1 �����������
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��[3-5]�Ag5Pb2O6 �����
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Pxx 17O-NMRを用いて明らかにしたSr3Ru2O7におけるメタ磁性現象とメタ磁性量子臨界性
北川 健太郎a, 石田 憲二a,b, R. S. Perrya,c, 前野 悦輝a,ba京都大学 理学研究科 物理学宇宙物理学専攻 物理学第一分野
b京都大学 国際融合創造センター

cSchool of Physics & Astronomy, University of St. Andrews.

E-mail：kitagawa@scphys.kyoto-u.ac.jp

層状ペロブスカイト型酸化物Sr3Ru2O7は、磁場印可により急激な磁化の増大を起こし、１次相転移の遍歴メタ磁性を示す。c軸方向の磁場印可では、臨界温度を絶対零度にすることができ、このとき量子臨界点を持つ1。すなわち、絶対零度において量子ゆらぎにより相転移が引き起こされる。１次相転移の臨界点ゆらぎに起因する量子臨界点という点では、通常の２次相転移の量子臨界点とは異なる。我々は核スピンを持つ17O（天然存在比0.01%）で置換した試料を用い、核磁気共鳴(NMR)を主な測定手段として磁気状態を調べている。NMRの測定により、Ru-O間の4d-2p結合の共有軌道性が磁性に重要な役割を担っていること2、c軸方向の磁場印加では反強磁性的な量子臨界ゆらぎが絶対零度に向かって発散していること3、反面、[100]方向の磁場印加では量子臨界ゆらぎが抑えられフェルミ液体的な温度依存が見られることがわ
かってきている。
[1] S. A. Grigera et al., Science 294, 329 (2001).
[2] K. Kitagawa et al., Phys. Rev. B 75, 024421 (2007).
[3] K. Kitagawa et al., Phys. Rev. Lett. 95, 127001 (2005).

P18� Sr2RuO4-Sr3Ru2O7 ���� Sr3Ru2O7 ���������������� ��� a, �� � a, �� �� a, R. Fittipaldia,b, A. Vecchionea,bab���� ����� ���������� �������
Univ. of Salerno, Italy

E-mail : kittaka@scphys.kyoto-u.ac.jp
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E-mail : takatsu@scphys.kyoto-u.ac.jp
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E-mail�htakeya@scphys.kyoto-u.ac.jp
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[1] S. Nakatsuji et al., science 309, 1697(2005).

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P26 脳磁図計測法(MEG)を用いた運動発現に関与する
脳部位の同定山本 陽香 a，市川 あやこ a，小野 泉 a，三谷 章 a，
松林 潤 b，長峯 隆 b，福山 秀直 ba京都大学 医学部 保健学科 作業療法学専攻b

京都大学 医学研究科高次脳機能総合研究センター

E-mail : amitani@hs.med.kyoto-u.ac.jp
運動発現に関与する運動関連脳磁場活動を健常者において記録した。被験者に口すぼめ，母指伸展，手関節背屈，足関節背屈の各運動を行わせ，それぞれに伴って発生する運動関連脳磁場活動をニュ

A：右母指伸展

B：右足関節背屈
MF
MF

MEG

MEG
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RF

RF

MEFI

MEFI

EMG

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0

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1s

EMG

-2 s

0

1s

図１．運動関連脳磁場(MRCF)と筋電図(EMG)

ーロマグネトメーターをもちいて計測した。さらに，等価電流双極 Aは母指伸展運動，Bは足関節背屈運動にともなう脳子(ECD)をもちいて脳磁場発生源を推定した。その結果，各運動開
始約１秒前から緩徐な脳磁場変動が観察され，各運動開始直前に一次運動野のニューロンの興奮を反映していると考えられる motor
field (MF) が観察された (図1) 。このMFの発生源として推定された
ECDは，一次運動野において正中から外側方向に向かって足関節，
手関節，母指，口唇の順に位置し，体部位局在を示した (図2) 。本研究によって得られた運動関連脳磁場活動のデータは，リハビリテーション対象者の脳で起こる機能代償過程の検索に役立つものと期待される。

磁場波形と筋電図．EMGは右長母指伸筋(A)，前脛骨筋(B)から誘導した後，整流-加算平均した．
RF(readiness field)の立ち上がり潜時は，Aでは約1.1s，Bでは約-1.4sである．MEFI : movementevoked field I.

中心溝

図2．MF発生源の分布
3D-MRIの脳表面上に口をすぼめる（ ），母指伸展（ ），手関
節背屈（ ），および足関節背屈（ ）の各運動にともなって発生したMFの発生源として推定されたECDの位置を投影した．

P27 聴覚刺激によって発生するノンレム睡眠時の長潜時脳磁場成分の電流源の探索

松林 潤 ��，長峯 隆 ��，前澤 仁志 ����，江夏 怜 ��，
臼井 桂子 ��，立花 直子 ��，福山 秀直 ����
京都大学医学研究科附属 高次脳機能総合研究センター
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京都大学医学研究科 口腔外科学 ��京都大学医学研究科
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脳神経外科学【目的】聴覚刺激によって誘発されるヒトのノンレム睡眠特異的な電位（�����
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溝近傍、中心溝近傍の電流源で説明されたが、個人差が大きかった．【結語】����
成分の発生には側頭葉の他にシルヴィウス溝近傍、中心溝近傍のさまざまな部位が関与している．

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低温における量子雑音測定システムの開発

橋坂昌幸 , 中村秀司 , 葛西伸哉 , 小林研介 , 小野輝男
京都大学化学研究所
Email : hashisaka@ssc1.kuicr.kyoto-u.ac.jp
メゾスコピック伝導体から生じるショット雑音は量子効果によって古典系では見られない特徴を示す。従ってショット雑音の測定は通常の時間平均した測定では得られない情報を取り出すためのツールとして、大きな注目を集めるようになってきている。今回は希釈冷凍機内の試料の量子雑音を測定するためのシステムについて紹介する。低温下での量子雑音の測定は図 1 のような交差相関法を用いて行う。この手法では、試料から生じる信号を 2 つの増幅器を通して別々に測定し両者の相関スペクトルをとることで、試料からの本質的な信号だけを取り出すことができる。この方法を用いて希釈冷凍
機温度にある試料の熱雑音を実際に測定した例が図 2 である。図 2の横軸は測定された雑音強度、縦軸は 5 kHz 〜 9 kHz の周波数帯域で対応する雑音強度が得られた点数である。10 k Ωの抵抗は温度に比例した熱雑音を生ずるため、試料の温度を変化させるとそれに依存して試料の熱雑音強度が変化している。

1200

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E-mail : A.Hisada�s01.mbox.media.kyoto-u.ac.jp

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センターの新研究棟
New Building of LTM Center
澤田安樹
京都大学低温物質科学研究センター
Research Center for Low Temperature and Materials Sciences, Kyoto University
長年の悲願であった低温物質科学研究センターの研究棟ができることになった．本部キャンパ
スにある工学部７号館を耐震改修して研究棟として使うので，「できる」という表現はあまり相応
しくないかもしれない．しかしこれまで理学部などに居候してきたセンター構成員にとっては，
マイホーム建設が決まったように嬉しいことである．
毎年のように概算要求を出しては落ちてきたので，センター研究棟は永久に実現しないのではないかと思っていた．しかしながら本部・施設関係者の努力と姉歯事件の効果で，雨アラレのように予算が降り，工学部７号館の他，理学部１号館，５号館もいっぺんに改修されることになってしまった．予算が採択されるのは目出度い限りであるが，いっぺんにとなると改修中の限られた退避先の争奪戦が始まり，蜂の巣を突い

図１ 工学部７号館．中庭から北を向いてたような大騒ぎとなった．しかしともかく１年凌ぐと， 撮影．現在，建築工学専攻が桂地区に移転，耐震改修中の農学部が待避場所として使腰を落ち着けて研究できるようになる．
用している．少々汚い概観であるが，改修
工学部７号館には，耐震改修後，LTM センターの他， 後は新築のように光り輝くようにはならないかもしれないが，それなりに美しい建学術情報メディアセンター，地球環境学堂などが入居物に蘇ることになる．
する．本部・施設整備委員会で教員割当分に相当する

基準面積 1018 平方メートルと，共同利用実験室として加算面積 422 平方メートルが認められた．
この数字だけ見るとかなりゆったりした感じであるが，この面積には廊下，トイレ，パイプスペース，さらにまた耐震改修で厚くなる壁や柱も入っているので，皮の分厚い果物でも食べているようなもので，実質的に利用できる面積はかなり狭い．基準面積は，センター教員が居候から脱却する実験室や居室として割り振った．また加算面積はじゅうぶんではないので，関係教員の割り当て分を供出して何とか必要な面積を確保した．学術情報メディアセンターがスーパーコンピ
ュータの設置場所として借りるスペースが５年後に空くことによって，この加算面積は更に 266
平方メートル増えることになっている．従って今回積み残した共同利用実験室も５年後には作ることができる．
共同利用実験室として，クリーンルーム，極低温電子顕微鏡室，顕微鏡室，X 線回折装置室，
分光・熱分析装置室，磁気共鳴実験室，磁性測定室を作ることになった．これらの実験室は共同
利用実験室として大いに利用が期待されるものばかりで，京大全体の低温物質科学研究の大きな発展につながることになる．

平成 18 年度第４回低温物質科学研究センターセミナー（2006 年 11 月 30 日 (木) 14:00 低温物質科学研究センター会議室）
分数量子ホール効果に関する実験提案
Proposal for Experiment of Fractional Quantum Hall Effect佐々木 祥介 教授
静岡理工科大学
平成 18 年 11 月 30 日に佐々木祥介教授による下記要旨の講演をしていただきました．
佐々木祥介教授は大阪大学大学院理学研究科にて博士号を取得され，大阪大学教養部
助手・講師をされたのち，現在，静岡理工科大学教授をされています．これまで超流動や量子ホール効果における独特の理論を展開されてきましたが，今回量子ホール効
果に関する実験で新しい提案があるとの連絡を受けたので，センターに来て講演していただきました．熱心な参加者による討論が延々と続き，量子ホール効果の基本的研
究課題について時間も忘れるほど議論が白熱しました．
要旨：分数量子ホール効果の研究では，非常に多くの試みがなされている．Laughlin, Haldane,
Halperin, Girvin,等の研究を初めとして，複合粒子模型・分数電荷・分数統計など様々な研究が合わさって現在の知見となっている．この流れとは違って，Tao や Thouless 等がクーロンエネルギーを正確に取り込んで，摂動論的に束縛エネルギーを計算しようとした．しかし，特別な充填率で，ホール抵抗の平坦部が現れたり，抵抗値ρxx の極小値が表れたりするメカニズムが分らなかった．筆者は，その研究を発展させ，電流方向の運動量保存則を考慮すると，ホール抵抗の平坦部やρxx の極小値のメカニズムが分ることを示した．この考え方によると，複合粒子模型や分数電荷や分数統計を使わなくても，通常の素電荷を持つ電子で，通常のフェルミ統計から現象を説明できる．
この理論から，分数状態のエネルギースペクトルが，充填率νの関数として，（−1/ν）に比例する
項と，νのいたるところで不連続な関数の和になることが示される．このスペクトルの特徴から，分数量子ホール効果の実験に新しい変動要素を加えると，新現象が現れる可能性があることが分った．
そこで，その実験の提案をおこなう．また，あわせて，多くの安定な分数状態の束縛エネルギーを測定できる方法を提案する．
[世話人：澤田安樹]

平成 18 年度第５回低温物質科学研究センターセミナー（2007 年 3 月 23 日 (金) 10:00 理学研究科 5 号館 519 号室）
回転超流動ヘリウム３の織目構造と量子渦とそのダイナミクス
Texture and Quantized Vortex and 3these dynamics
in Rotating Superfluid He
石黒 亮輔 博士
大阪市立大学 理学研究科 博士研究員
平成 19 年 3 月 23 日に石黒博士による
下記要旨の講演をしていただきました．
石黒博士は京都大学大学院理学研究科
にて博士号を取得された後，パリ高等師範学校にて絶対零度近傍における核生成について重要な研究成果をあげられ，現在は大阪市立大学の博士研究員
として東京大学物性研究所の回転核断
熱消磁冷凍装置を用いた回転超流動ヘ
リウム３の研究を行われています．講
演会では研究の現状と，今回達成した
量子渦１本からの NMR 信号の単独観測によって見えかけて来た新しい物理について丁寧に解説していただき，また熱心な参加者による討論が延々と続き，最先端の研究課題について昼食も忘れるほど議論が白熱しました．
要旨：超流動ヘリウム 3 は秩序変数が実空間で構造を持ち，これは織目構造と呼ばれ，特に超流動ヘ
リウム 3Ａ相においては織目構造によって特異点のない量子渦の形成が可能となっている．本講演では，「よく制御した織目構造中へ回転による量子渦を導入」，「回転が織目構造に与える影響」，「量子
渦や織目構造，つまり秩序変数の dynamics」など，回転超流動ヘリウム３研究の最先端の話題について話す．なお実験は東大物性研の超低温回転冷凍機で行っているが，回転速度はこれまでの 2 倍の速さとなる毎秒 2 回転までの測定を可能にした．
[世話人：佐々木豊]

寒剤供給状況吉田キャンパス
液体ヘリウム供給量
平成18年度

単位：リットル

9月
理学研究科・化学
理学研究科・物理学第一理学研究科・生物科学
理学研究科・地球惑星科学
人間・環境学研究科
工学研究科・材料工学
工学研究科・材料化学
農学研究科
低温物質科学研究センター
合

計

10月

11月

12月

1月

2月

3月

合 計

2034

1619

1908

1677

1999

2520

1551

13308

7163

6657

9179

9983

7540

7113

6756

54391

409

462

338

390

265

490

352

2706

1479

870

1144

983

1139

1166

1082

7863

266

191

228

260

210

263

187

1605

63

28

98

135

53

70

94

541

165

52

107

47

29

31

431

1773

1804

1635

1928

1735

1589

1691

12155

13187

11796

14582

15545

12988

13240

11744

93082

82

82

液体窒素供給量
平成18年度

単位：リットル

9月
理学研究科・化学
理学研究科・物理学第一理学研究科・物理学第二理学研究科・その他
人間・環境学研究科
工学研究科
農学研究科
エネルギー科学研究科
総合博物館
医学研究科
医学部附属病院
保健診療所
生命科学研究科
情報学研究科

10月

11月

12月

1月

2月

3月

合 計

6313

5169

5121

6077

5690

6124

6063

40557

2395

3012

3367

2648

2192

1303

2019

16936

10

197

125

125

147

130

734

2386

2817

2292

2003

2093

2543

2412

16546

933

1200

812

1257

789

692

545

6228

640

1215

1475

1205

1025

765

830

7155

2440

2664

2622

2601

2378

2122

2029

16856

225

500

340

345

290

240

95

2035

10

10

495

540

325

333

318

195

381

2587

500

425

479

518

529

382

533

3366

10

20

10

10

10

10

10

80

748

637

700

716

598

611

583

4593

10

10

10

10

20

10

10

80

40

30

30

30

各種センター合計
各種研究所合計

512

429

565

654

403

322

450

3335

1521

1537

1557

1436

1696

1444

1391

10582

合

19128

20225

19902

19968

18186

16920

17481

131810

高等教育推進機構 物理学実験計

130

宇治キャンパス
液体ヘリウム供給量
平18成年度化学研究所
ｴﾈﾙｷﾞｰ理工学研究所
生存圏研究所
農学研究科
理学研究科
工学研究科
ｴﾈﾙｷﾞｰ科学研究科

単位：リットル9月
2156.1

10月
1598.2
116.6

11月
1628.055.9

12月
1338.51月
1801.356.4

2月
1521.663.0

3月
1198.051.480.1

低温物質科学研究ｾﾝﾀｰ

618.5
76.9

76.4

67.1

916.0
64.3

75.0

70.3

78.0

その他
合

2851.51791.2

1751.02398.91932.71654.91327.4計

合計11241.7
343.3
80.1
0.0
0.0
0.0
1534.5508.0
0.0
13707.6

液体窒素供給量
平18成年度化学研究所
ｴﾈﾙｷﾞｰ理工学研究所
生存圏研究所
農学研究科
防災研究所
理学研究科
工学研究科
ｴﾈﾙｷﾞｰ科学研究科

単位：リットル

9月
4932.5
679.9
739.8
236.3
40.5

10月
4554.0
760.0
583.9
170.4
33.4

11月
3725.9
565.0
861.9
198.8
24.9

12月
4476.0
707.1
594.5
233.3

1月
5095.1
637.8
692.0
229.0

2月
3236.8
499.3
443.1
89.1

3月
4150.3
769.6
414.9
174.4

246.2
330.1

340.0
142.7

432.7
236.5

492.4
777.3

213.7
137.7

267.3
73.2

358.7
80.6

7205.36584.46045.77280.67005.34608.85948.5

低温物質科学研究ｾﾝﾀｰ

その他
合

計

合計
30170.6
4618.74330.11331.398.8
0.0
2351.01778.10.0
0.044678.6

桂キャンパス
液体ヘリウム供給量
平18成年度
工学研究科・電子工学
工学研究科・材料化学
工学研究科・物質エネルギー化学

工学研究科・高分子化学
工学研究科・合成・生物化学

工学研究科・化学工学
工学研究科・分子工学
工学研究科・原子核工学

合計

単位：リットル

9月
110
0
33
51
109
0
0
0

10月
262
29
30
30
133
38
0
0

11月
333
56
0
45
203
0
0
0

12月
415
89
58
63
189
34
0
0

1月
608
33
0
0
178
0
29
24

2月
244
71
29
0
125
0
0
14

3月
244
129
129
83
298
38
18
0

合計
2216
407
280
272
1235
111
47
38

304

523

637

848

872

483

939

4606

1月
323.8
0.0
771.6
8672.01366.81047.1424.6
908.5
3514.8892
68.6
17989.7

2月
274.3
0.0
9.0
5986.41269.41213.6348.4
1045.53142.7567
11.3
13867.9

3月
196.5
9.9
129.5
5572.91269.4478.7
244.8
1029.82556.3400.8
16.6
11905.0

液体窒素供給量
平成18年度9月
工学研究科・都市環境工学
175.0
0.0
工学研究科・社会基盤工学
工学研究科・電気工学
83.1
工学研究科・電子工学 7574.6
工学研究科・材料化学 1004.6
1156.1
工学研究科・物質エネルギー化学
工学研究科・分子工学
552.0
工学研究科・高分子化学 1028.5
工学研究科・合成・生物化学
2233.6494.6
工学研究科・化学工学
工学研究科・イオン工学実験施設
290.8
14592.7合計

単位：リットル

10月
303.6
0.0
156.6
7654.91276.11211.2473.1
1362.22850.0556.9
101.9
15946.4

11月
214.8
0.0
134.6
10411.01317.6982.1
509.1
1160.02849.2691.1
154.4
18423.8

12月
246.5
0.0
525.1
8903.21463.2
885.1
388.5
948.8
1961.3740.3
155.4
16217.3

合計
1041.19.9
1435.229134.5
5368.73624.61406.33932.611175.0
2600.4251.859979.8

寒剤供給関係業務 担当者
キャンパス

施

設

設

置

場

所

北部構内・極低温寒剤供給施設

担

当

者

(電

話)

澤田 安樹(4057)、大塚 晃弘(4036,4055)
新井 敏一(4055,4056)、西崎 修司(4055,4058)

吉

田

宇

治
桂

№

部

北部構内・理学部６号館液体窒素 CE

山本 博司(3964)、今村 隆一(3964,3965)

本部構内・工学部液体窒素貯蔵所

宮嶋 直樹(5474)、中村 裕之(5440)

化学研究所・極低温物性化学実験室

楠田 敏之(宇治 4357)、寺嶋 孝仁(宇治 4530)

A クラスター・液体窒素 CE

菅野 未知央(桂 7017)、中村 武恒(桂 2221)

B クラスター・極低温施設

極低温施設管理室(桂 2136)

局

１ 大学院理学研究科

２

放射性同位元素総合センター

３ 大学院農学研究科

吉田キャンパス ヘリウムガス回収中継所責任者 （２００７年４月現在）
所
属
中 継 所 名設 置 場 所
責 任 者
電話
理 学 部 ５ 号 館
５号館地階 南西隅廊下
松原 明
低物セ(物理学・宇宙物理学) ３７５５
Ｒ Ｉ セ ン タ ー

農

学

部

ＲＩセンター 分館地階

稼働休止中 低物セ ４０５５

農学部総合館地階 S-014 室

上高原 浩

森林科学 ６２５５

４ 大学院理学研究科

理 学 部 １ 号 館

1 号館地階廊下東端 012 室前

新井 敏一

低物セ ４０５５,４０５６

５ 大学院理学研究科

生 物 物 理 学 系

１号館地階生物物理学系 045 室東ﾄﾞﾗｲｴﾘｱ

七田 芳則

生物科学 ４２１３

６ 大学院理学研究科

理 学 部 ６ 号 館

６号館南校舎 地階 B08 室

道岡 千城

化学 ３９９０

７ 大学院理学研究科

構 造 生 理 学

電気第一分館地階 A-002 室藤吉 好則

生物科学 ４２１５

８ 大学院工学研究科

機 械 理 工 学

２号館地階 017 室 ﾄﾞﾗｲｴﾘｱ

稼働休止中 低物セ ４０５５

９ 大学院工学研究科

材 料 工 学

工学部総合校舎地階 008 号室

中村 裕之

材料工学 ５４４０

10 大学院工学研究科

物 理 工 学物理系校舎 地階 015 室

蓮尾 昌裕

機械理工学 ５２２０

11

工

学

部

工 学 部 ＲＩ 研 究
実 験 棟

１階ヘリウム回収室

稼働休止中 低物セ ４０５５

12

大学院人間・
環境学研究科吉 田 南 ３ 号 館

地階南端階段下渡邊 雅之

大学院人間・環境学
６７９７

13

総合人間学部

総合人間学部棟

地階１Ｂ０２室

道下 敏則

大学院人間・環境学
６７９５

14

大学院人間・
環境学研究科

人間・環境学研究科棟 地階東端階段下

小山田 明

大学院人間・環境学
２９４３

15

ﾍﾞﾝﾁｬｰ･ﾋﾞｼﾞﾈｽ･
ﾗﾎﾞﾗﾄﾘｰ

16 大学院医学研究科

ＶＢＬ

ﾍﾞﾝﾁｬｰ･ﾋﾞｼﾞﾈｽ･ﾗﾎﾞﾗﾄﾘｰ

酒井 明

国際融合創造センター ４８３３

高次脳機能総合
研究センター

旧産科病棟
１階ガスバッグ室

長峯 隆

高次脳機能総合研究センター (病)3602

低温物質科学研究センター

専任教官名簿平成 19 年 ４月 １日現在

Name

E-mail

職

TEL

齋

藤

軍

治

saito@kuchem.kyoto-u.ac.jp

センタ－長

4035

澤

田

安

樹

sawada@scphys.kyoto-u.ac.jp

教授

4057

矢

持

秀

起

yamochi@kuchem.kyoto-u.ac.jp

教授

4036

寺

嶋

孝

仁

terashim@scl.kyoto-u.ac.jp

教授

17-3121

伊

藤

忠

直

ito@em.biophys.kyoto-u.ac.jp

准教授

4217

佐々木

豊

sasaki@scphys.kyoto-u.ac.jp

准教授

3755

松

原

明

akira@scphys.kyoto-u.ac.jp

准教授

3755

新 井

敏 一

toshikaz@scphys.kyoto-u.ac.jp

助教

4055

大

塚

晃

弘

otsuka@kuchem.kyoto-u.ac.jp

助教

4036

北

所 健 悟

kengo@nice.kumac.kyoto-u.ac.jp

助教

4061

kasugai@scphys.kyoto-u.ac.jp

助手

4068

春 日 井

昇

低温物質科学研究センター

協議会員名簿
平成１９年

協議員名

所

齋

藤

軍

治

澤

田

安

樹

矢

持

秀

起

寺

嶋

孝

仁

三

木

邦

夫

藤

吉

好

則

福

山

秀

直

半

田

哲

郎

鈴

木

実

宮

川

恒

前

川

覚

小

野

輝

男

前

野

悦

輝

福本穂

事務長

属

連

絡

４月

先

理学研究科

ＴＥＬ 4035

１号委員

saito@kuchem.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

ＴＥＬ 4057

２号委員

sawada@scphys.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

ＴＥＬ 4036

２号委員

yamochi@kuchem.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

ＴＥＬ 17-3121

２号委員

terashim@scl.kyoto-u.ac.jp

理学研究科

ＴＥＬ 4029

３号委員

miki@kuchem.kyoto-u.ac.jp

理学研究科

ＴＥＬ 4215

３号委員

yoshi@em.biophys.kyoto-u.ac.jp

医学研究科

ＴＥＬ 3687

３号委員

fukuyama@kuhp.kyoto-u.ac.jp

薬学研究科

ＴＥＬ4555３号委員

handatsr@pharm.kyoto-u.ac.jp

工学研究科

ＴＥＬ 15-2263

３号委員

suzuki@kuee.kyoto-u.ac.jp

農学研究科

ＴＥＬ 6123

３号委員

miyagawa@kais.kyoto-u.ac.jp

人・環研究科ＴＥＬ 6787

３号委員

d54355@sakura.kudpc.kyoto-u.ac.jp

化学研究所

ＴＥＬ 17-3103

３号委員

ono@scl.kyoto-u.ac.jp

理学研究科

ＴＥＬ 3783

３号委員

maeno@scphys.kyoto-u.ac.jp

幹事

ＴＥＬ 3602

jimuch05@mail.adm.kyoto-u.ac.jp

１日

低温物質科学研究センター

運営委員会委員名簿
平成１９年５月 1日現在

E-mail

Name

所

属

TEL

齋

藤

軍

治

saito@kuchem.kyoto-u.ac.jp

理

学

4035

澤

田

安

樹

sawada@scphys.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

4057

矢

持

秀

起

yamochi@kuchem.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

4036

寺

嶋

孝

仁

terashim@scl.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

17-3121

伊

藤

忠

直

ito@em.biophys.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

4217

佐々木

豊

sasaki@scphys.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

3755

松

原

明

akira@scphys.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

3755

大

塚

晃

弘

otsuka@kuchem.kyoto-u.ac.jp

ＬＴＭ

4036

松

田

祐

司

matsuda@scphys.kyoto-u.ac.jp

理

学

3790

前

野

悦

輝

maeno@scphys.kyoto-u.ac.jp

理

学

3783

吉

村

一

良

kyhv@kuchem.kyoto-u.ac.jp

理

学

3989

竹 腰

清乃理

takeyan@kuchem.kyoto-u.ac.jp

理

学

4015

藤

吉

好

則

yoshi@em.biophys.kyoto-u.ac.jp

理

学

4215

長

峯

隆

nagamine@bpp2.kuhp.kyoto-u.ac.jp

医学

19-3602

中

村

武

恒

tk_naka@kuee.kyoto-u.ac.jp

工学

15-2223

中

村

裕

之

h.nakamura@ht8.ecs.kyoto-u.ac.jp

工

学

5440

菅

野

未知央

sugano@kuee.kyoto-u.ac.jp

工学

15-2270

山

田

雅

保

masayasu@kais.kyoto-u.ac.jp

農

学

6059

藤

原

直

樹

naokif@mbox.kudpc.kyoto-u.ac.jp,

人・環

6786

小

野

輝

男

ono@scl.kyoto-u.ac.jp

化研17-3103jimubucho@rgaku.kyoto-u.ac.jp

理

学

3602

幹事（守谷事務部長）

会議事務担当吉谷直樹

somu@rigaku.kyoto-u.ac.jp3600

総務掛主任 松尾由美

somu@rigaku.kyoto-u.ac.jp

3600

総務掛長

「京都大学低温物質科学研究センター誌（LTMセンター誌）」への投稿のお誘い並びに原稿の作成要領
Call for Manuscripts for"Low Temperature and Materials Sciences (Kyoto University)"
齋藤軍治1,2, 編集委員会2
1
京都大学大学院理学研究科，2京都大学低温物質科学研究センター
G. Saito 1,2 and Editorial Committee 2
1
Graduate School of Science, Kyoto University,
2
Research Center for Materials Sciences, Kyoto University
所属の後にAbstractを数行、英文で書いてください．
1. はじめに「京都大学低温物質科学研究センター誌（通称：LTMセンター誌，英文名：Low Temperature andMaterials Sciences (Kyoto University)）では，低温物質科学研究センターが提供する寒剤・共通機器の利用者の皆様や関係者の皆様より「研究ノート｣,「技術ノート｣,「サロン」への投稿を歓迎いたします．投稿されました原稿は，編集委員会で審議のうえ掲載の可否を決定いたします．投稿にあたっては，電子ファイルを下記†宛にお送りください．また、併せて印刷原稿も†宛に郵送
または持参いただきますようお願いいたします．初校刷りは電子ファイルより作成しますので，
以下第 2 章を御参照のうえMS-Wordを用いて作成してください．InDesignまたはQuarkXPressのファイルでも結構です。なお，編集委員会からの原稿依頼も行いますので，依頼させていただいた
際にはよろしくお願い申し上げます．
2. 原稿の作成要領
A4用紙の上下左右に25 mmずつマージンをとって，和文表題，英文表題，和文著者・所属，英文著
者・所属，アブストラクト(英文)，本文，参考文献，著者写真（35mm(幅)×40mm(高さ)），著者略歴の順に記述してください．本文は 1 行あたり全角45文字，1 ページあたり40行を基準にしてください．
漢字・かな・カナにはMS明朝，英字・数字にはTimes New Roman，本文中の見出しにはMSゴシック（またはこれらに準じる書体）を使用してください．表題は14 point，著者・所属は12 point，本文は10.5 point，図・表のキャプションは10 point の文字を用いてください．表題の前に空行を 3 行入れてください．本文中，物理記号を表す記号は斜体（イタリック），単位記号は立体（ローマン）で表記
し，物理量と単位の間や数字と記号の間にはスペースを 1 個入れてください．また，章の間にもスペースを 1 行設けてください．句読点は「．，」に統一してください．
図は高解像度のものを本文中に貼り付けてください．カラー印刷が可能ですので，できるだけカラーの図を使用してください．印刷原稿の右下に鉛筆でページ番号を振ってください．その他の細部については，本稿ならびに下記Ref. [1,2] のスタイルを参考にしてください．
参 考 文 献[引用番号] 著者名, 雑誌名, 巻数, 最初のページ番号, 年の順でお願いします。
例）[1] 寺嶋孝仁, 京都大学低温物質科学研究センター誌 8, 26 (2005).
[2] K. Mibu, Low Temperature and Materials Sciences (Kyoto University) 1, 13 (2003).
† 京都大学低温物質科学研究センター編集委員会, 〒606-8502京都市左京区北白川追分町,
TEL&FAX: 075-753-4061, E-mail: kengo@nice.kumac.kyoto-u.ac.jp（北所健悟）.

御忙しい中，LTM センター誌に寄稿いただいた先生方に大変感謝いたします．今回，編集委員を行ってみて改めて感じたことですが，この LTM センターにかかわる方々の研究は，基礎物理から生命，医学までに広がっていることです．液体ヘリウムや窒素という寒剤で，これだけ多くの研究者が結びついていることに，「驚き」や「不思議な縁」を感じました．
私ごとですが，京都大学に御世話になるようになり出して早いもので既に 5 年が経過し，先日 LTM センターの発足とちょうど同じ頃に赴任したことに気づきました．以前の大学でもHe の供給に関して概ね満足していましたが，夏場には必ず 2 週間は，配管ラインのチェックや液化機のメンテナンスなどで He の供給が完全にストップし，実験の中断を余儀なくさせられていたことを思い出します．ところが，京都大学では，このような中断はなく大変実験しやすくなりました．また，最近の He 利用に関するシステムの構築には目を見張るものがあります．Web 上から注文でき，毎回の He の使用量はベッセルの重さを量って算出する，He の回収量は月ごとに Web を通して入力，など He 利用者の利便性は格段に向上したと思います．
１ユーザーとして，年間を通しての He の安定供給，最近の He 利用に関するシステムを構築
なされた方々の御尽力には大変感謝いたします．
LTM センターの益々の発展や，LTM センターに関わる方々の益々の御活躍を期待しており
ます．
K. I.

京都大学 低温物質科学研究センター誌
Low Temperature and Materials Sciences(Kyoto University)
第10号 2007 年 5 月 Volume 10, May 2007
編集委員会：寺嶋 孝仁 (編集委員長), 齋藤 軍治,
石田 憲二, 芝内 孝禎, 藤原 直樹,
松本 要, 前里 光彦, 北所 健悟
事務

局：〒606-8502 京都市左京区北白川追分町
京都大学 低温物質科学研究センター
TEL&FAX: 075-753-4061
E-mail: kengo@nice.kumac.kyoto-u.ac.jp(北所健悟)

印

刷：創文堂印刷