レーザプロセスと燃焼合成プロセスを活用した隆起アンカー層の構造制御と金属／樹脂接合体の高強度化
名古屋大学

大学院工学研究科 物質プロセス工学専攻
助教 鈴木 飛鳥（平成 29 年度 奨励研究助成 A（若手研究者）AF-2017236）
キーワード：アンカー接合，付加製造，燃焼合成

１．研究の目的と背景
近年，地球温暖化対策のために温室効果ガスの一つである CO2 排出量の削減が求められている．そのために，輸送機器の分野ではガソリン車の燃費改善や走行時に CO2を排出しない電気自動車の利用が進められている．ガソリン車の燃費改善や電気自動車の航続可能距離向上のためには，車体の軽量化が有効である．そこで，高張力鋼板，アルミニウム合金，炭素繊維強化プラスチック（CFRP）などの複数の材料を適材適所に組み合わせる「マルチマテリアル構造」が注目されている 1)．マルチマテリアル構造を実現するためには，金属同士の接合だけでなく，化学的，物理的性質の大きく異なる金属と樹脂の接合技術を確立
図 1 (a)一般的なアンカー接合，(b)相互浸透層を介したアンカー接合する必要がある．
金属と樹脂の接合技術は接着剤，ボルトやリベットを用いた機械的締結，アンカー接合などが挙げられる 2-5)．これらの接合技術はそれぞれが長所と短所を持っており，一本研究では，レーザの条件（出力，走査速度）を変化さ概にどの方法が優れていると述べることはできない．それせて隆起アンカー層の構造の制御を試みた．さらに種々のぞれの技術がもつ短所を解消し，その適用範囲を広げてい隆起アンカー構造を介して樹脂と接合し，その接合強度をくことが重要である．本研究では，アンカー接合の欠点の評価した．

一つである接合強度を改善することをターゲットとした．
アンカー接合はレーザ照射 6)，化学エッチング 7)，サンドブラスト 8)などの処理を行うことで金属表面に微細な凹

２．実験方法2・1

隆起アンカー層の作製方法と評価方法

凸を付与し，そこに樹脂を浸透させて機械的に接合する方Al（粒径：<45 μm，純度：99.99%），Ti（粒径：<45 μm，法である（図 1 (a））
．化学的な結合を必要としないため，純度：99.9%），C（粒径：<5 nm，純度：98%）の粉末を任意の金属・樹脂の組み合わせに対応できる．また，締結モル比が 1:1:1 になるように秤量・混合した．図 2 に本研部材を必要としないため，マルチマテリアル化による軽量究で行った隆起アンカー層の作製方法の模式図を示す．

化効果も大きい．しかしながら，接合強度に課題がある．

Al-Ti-C の混合粉末をアルミニウム合金（A5052）基板

特に，接合界面に垂直方向の引張強度（剥離強度）が低い（50×20×1 mm3）上に敷設した．このとき，敷設領域はレという問題点がある．剥離強度を向上させるには，引張方ーザを走査する方向に 10 mm，レーザ走査方向と直行する向に対して平行でない接合部（undercut）が重要であると方向に 5 mm で，敷設厚さは 50 μm とした．敷設した粉末いう報告がある 9)．しかしながら，通常のアンカー接合のに波長 970 nm のパルス式半導体レーザを照射することで，ように，金属表面から材料を除去する方法では，そうした

隆起アンカー層を作製した．パルス持続時間，パルス周波構造を作ることは困難である．そこで本研究では，図 1（b）

数はそれぞれ 0.7 ms，1 kHz であり，レーザスポット径はに示すように，金属表面にポーラス構造を付加製造するプ

約 1.2 mm である．
レーザの出力と走査速度をそれぞれ 20010)を適用した．この付加製造したポーラス構造は～400 W，10～100 mm/s の範囲で変化させた．具体的なレ

金属表面から隆起しているため，隆起アンカー層と呼称すーザ条件を図 3 に示す．図中のプロットで示したレーザ条る．具体的には，アルミニウム基板表面に Al-Ti-C の混合件を適用した．また，レーザ条件を整理する指標として以粉末を敷設し，レーザを照射することで炭化チタン（TiC）

下の式（1）で示す面積エネルギー密度（Ed）を用いた．
PEd =(1)v 

ロセスをその場合成し，この TiC を骨格とする粒状生成物からなる隆起アンカー層を作製する 10)．

ここで，P はレーザ出力，v はレーザ走査速度，σ はレーRbonding =ザスポット径である．図 3 に示した点線はそれぞれ Ed のii(1)i

値が 1.7，3.3．6.7，13.3，26.7 J･mm-2 となる等エネルギー密度線である．それぞれの条件でレーザを照射後，超音波

lWi

ここで，li は粒と基板が接している部分の長さである．

洗浄にて非レーザ照射部の粉末を取り除いた．

図 2 隆起アンカー層作製手順の模式図
図 4 アンカー構造の定量値に関する定義を示す画像．(a)表面 SEM 像，(b)(a)の二値化画像，(c)高さと幅の定義を示す断面像，(d)接合率の定義を表す断面像．
2・2

接合方法および接合強度の評価方法

隆起アンカー層を付与した A5052 基板を熱可塑性樹脂の一つであるポリアミド 6（PA6）基板（50×20×3 mm3）と接合した．接合体の模式図を図 5 に示す．せん断引張試
験を行うために，A5052 基板と PA6 基板を 10 mm 重ねて接合した．接合には油圧式ホットプレスを用いた．A5052
基板側のみを 215 ℃に加熱し，約 1.8 MPa の圧力を負荷しながら 60 s 保持した 11)．その後，圧力を負荷しながら190 ℃まで冷却速度約 3.3×10-2 ℃/s で徐冷し，190℃に達した段階で接合体をホットプレスから取り出し，空冷した
図 3 本研究におけるレーザ条件．図中の破線は等エネルギー密度線を表す．

11)．作製した接合体について万能試験機を用いて，室温にてせん断引張試験を行った．このとき，ストローク速度は約 1.7×10-2 mm/s とした．せん断引張試験後，破面を SEM作製した隆起アンカー層の表面および断面を走査型電を用いて観察した．

子顕微鏡（SEM）で観察した．SEM 像を用いた画像解析により隆起アンカー層の構造を定量的に評価した．具体的に評価した項目は，隆起アンカー層を構成する粒の投影面積率（fArea）およびアスペクト比（RAspect）と粒と基板の接合率（Rbonding）である．図 4 に各構造パラメータの定義を示すための代表的な SEM 像を示す．投影面積率は隆起アンカー層表面の SEM 像を二値化し，画像に占める粒の面積率を求めた．また，粒のアスペクト比および接合率は隆起アンカー層断面の SEM 像より算出した．粒のアスペクト比（RAspect）は各粒の高さと幅を図 4(b)のように計測し，以下の式を用いて求めた．
RAspect =HW

図 5 せん断引張試験片の形状を示す模式図ii(1)ii

ここで，Hi と Wi は各粒の高さおよび幅である．また粒の接合率（Rbonding）は，基板と粒が接している部分の長さを
図 4(c)のように計測し，以下の式を用いて求めた．

３．結果および考察
3・1

レーザ条件とアンカー構造の関係

図 6 に各条件でレーザを照射した A5052 基板表面の代表的な SEM 像を示す．比較的低出力・高走査速度の条件

図 6 各レーザ条件で作製した隆起アンカー層表面の SEM 像

図 7 各レーザ条件で作製した隆起アンカー層断面の SEM 像である，200W で 50 mm･s-1，70 mm･s-1，100 mm･s-1 の条mm･s-1 および 100 mm･s-1 において均一に粒状生成物が生件では，基板上に何も形成しなかった．また，200 W で成した．比較的高出力・低走査速度の条件である 400

10 mm･s および 30 mm･s の条件では粒状生成物が生成W-10 mm･s-1 においては粒状生成物が大きく粗大化した．

したが，その分布はやや不均一であった．250W，300 W

図 7 に各レーザ条件で作製した隆起アンカー層断面のの条件ではいずれの走査速度においても粒状生成物が均代表的な SEM 像を示す．なお，基板表面に何も形成しな一に生成したことが認められた．400 W の条件では，50かった 200W で 50 mm･s-1，70 mm･s-1， 100 mm･s-1 の条-1-1

図 8 (a, b) 粒の投影面積率，(c, d) 粒のアスペクト比，(e, f) 粒と基板の接合率の(a, c, e) レーザ走査速度，(b, d, f) エネルギー密度に対する変化．
件については省略した．粒の内部に観察される明部は TiCのアスペクト比とエネルギー密度の関係である．エネルギ粒子である．
200 W および 250 W の条件や 300 W-100 mm･ー密度が増加するほど，アスペクト比が減少する傾向が見s-1 の条件では，粒と基板との間に多くの空隙が観察され，られた．粒と基板の接合率はレーザの走査速度の増加に伴あまり良好に粒と基板が接合していないことが分かる．一い減少した．また，同じ走査速度で比較すると，レーザ出方，400 W-10 mm-1 の条件では，ほとんど空隙が見られず力が増加するほど接合率は向上した．図 8 (f)は粒と基板の良好に接合していることが分かる．概ね高出力・低走査速接合率とエネルギー密度の関係である．エネルギー密度が度になるほど，接合性が改善される傾向が見られた．また，大きくなるほど，接合率が増加する傾向が見られるものの，高出力・低走査速度になるほど，TiC 粒子だけでなく，-Alデータのばらつきが大きかった．すなわち，接合率の変化相（暗部）が粒内部にも観察されるようになり，粒の高さはエネルギー密度では整理できない．式(1)に示すように，および幅が大きくなる傾向が見られた．

エネルギー密度では P と v の寄与は数学的に等価である．

図 8 に図 6 および 7 のような SEM 像より定量評価した，

一方で，接合率の変化はエネルギー密度では整理できない

粒の投影面積率，粒のアスペクト比，粒と基板の接合率をため，P と v の接合率への寄与は等価ではないと考えられ示す．粒の投影面積率はレーザ走査速度の増加とともに減る．そこで，P と v の寄与を重回帰分析により推定したと少した（図 8(a)）．また，同じレーザ走査速度で比較する

ころ，P･v-0.2 とすることで，最も相関係数が高かった．すと，高出力ほど粒の投影面積率は高かった（図 8 (a)）．図

なわち，接合率にはレーザ出力の方が走査速度よりも大き8 (b)は粒の投影面積率とエネルギー密度の関係である．約く寄与することが分かった．

7 J･mm-2 まではエネルギー密度の増加とともに投影面積

粒は TiC が骨格となることで形成する 10)．また，粒と率は増加し，7 J･mm-2 以上では約 65%で一定となった．粒基板の接合性は界面反応による Al3Ti の形成が寄与していのアスペクト比はレーザ走査速度に対して概ね一定であることが分かっている 10)．本研究では，Al-Ti-C 混合粉末った（図 8 (c)）．また，同じ走査速度で比較すると，低出の組成は固定しているため，形成する TiC の量は一定とみ力ほどアスペクト比は大きかった（図 8 (c)）．図 8 (d)は粒なせる．そのため，十分にレーザのエネルギーが投入されが照射された基板の表面温度は上昇する 12)．
したがって，
本研究においても，出力が大きいほど基板の表面温度が上昇し，界面反応が促進されて接合率が増加したと考えられる（図 8 (e)）．また，こうしたことから，走査速度よりも出力の寄与の方が大きく，エネルギー密度では整理できない結果となったと推察される（図 8 (f)）
．
3・2

接合強度

図 9 にせん断引張試験の結果を示す．図 9(a)はレーザ走査速度を 10 mm･s-1 に固定し，レーザ出力を変化させて作製したアンカー層を介した接合体の荷重－ストローク曲線である．レーザ出力が高くなるほど，接合強度が向上することが分かる．また，図 9(b)はレーザ出力を 400 W に固定し，レーザ走査速度を変化させて作製したアンカー層を介した接合体の荷重－ストローク曲線である．走査速度が 10 mm･s-1 の場合に比べて，30 mm･s-1 の方が接合強度が
図 9 せん断引張試験結果．(a)異なる出力，(b)異なる走査速度でそれぞれ作製したアンカー層を介した接合体の荷重－ストローク曲線．(c)接合強度のまとめ，(d)接合強度とエネルギー密度の関係
ることで形成される粒の面積率はレーザ条件に依らず概ね一定であったと考えられる（図 8 (b)）．また，レーザのエネルギーが大きい場合には，粒内部に-Al 相のみの部分が観察された（図 7）．これはレーザの投入エネルギーが大きくなることで，基板の一部が溶融し，粒と粒の間へAl が供給されたためであると考えられる．これにより粒の幅が大きくなり，アスペクト比が減少したと考えられる（図 8 (d)）．また，粒と基板の接合率に関しては，Al3Tiの形成が顕著となるためには基板の表面付近の温度が上昇することが重要である．Lambiase らによれば同じ投入エネルギーであっても，レーザの出力が大きいほどレーザ高いことが分かる．また，30 mm･s-1 以上では走査速度が大きくなるほど，接合強度が減少することが分かる．各条
件で 3 回のせん断引張試験を行い，接合強度の平均値をまとめたものを図 9(c)に示す．本研究の範囲では，400 W-30mm･s-1 の条件で最も接合強度が高かった．図 9(d)に接合強度とエネルギー密度の関係を示す．接合強度はエネルギー密度に対して，特定の相関関係を示さなかった．
図 10 は隆起アンカー層表面と A5052 基板側破面の SEM像を示す．上段のアンカー層を介して接合した試料の引張試験後，同じ位置の破面が下段に示されている．接合強度の低かった 200 W-10 mm･s-1 の試料では，PA6 だけでなく粒もほとんど残っていなかった．これは，せん断引張荷重によって粒が基板から剥離したことを示している．接合強度が改善した 400 W-100 mm･s-1 の試料では，粒が少し残っており，その周囲には PA6 が残存していた．さらに，接合強度が最も高かった 400 W-30 mm･s-1 の試料では，大図 10 各レーザ条件で作製したアンカー層（上段）とそのアンカー層を介した接合体の引張試験後の同一視野の破面（下段）．

部分の粒が残存しており，その間には PA6 が残存してい

(1)

た．

積エネルギー密度が 7 J･mm-2 を超えると概ね一定と

図 11 に接合強度とアンカー構造の関係を示す．
図 11(a)，(b)は接合強度と粒の投影面積率およびアスペクト比の関なる．
(2)係である．これらの図では，特定の相関関係は見られない．
一方，図 11(c)は接合強度と接合率の関係である．接合強粒のアスペクト比はエネルギー密度の増加とともに減少する．

(3)

度は接合率と正の相関を示すことが分かる．このとき，相粒と基板の接合率はエネルギー密度では整理することができない．また接合率には，レーザの出力が大関係数 R2 値は 0.66 であった．このことから，本研究では接合率の寄与が最も大きかったと考える．これは接合強度

隆起アンカー層を構成する粒の面積率はレーザの面きく寄与する．
(4)

接合強度は粒と基板の接合率と正の相関を示した．

が高くなるほど，基板から剥離した粒が少なかった破面観

また，面積率やアスペクト比を考慮することで線形察の結果とも対応している．また，図 11(d)は接合強度と性が改善した．これらのことから，基板と強固に接面積率，アスペクト比，接合率の積の関係である．この場合したアスペクト比の大きな粒が多数存在するほど，合，より線形的な関係が得られ，R2 値は 0.79 であった．

接合強度が高くなることが明らかとなった．

すなわち，面積率とアスペクト比も接合強度に寄与したと謝考えられる．しかしながら，本研究では接合率が最も大き辞く変化していた（図 8）．そのため，接合強度と接合率の本研究は，公益財団法人天田財団の奨励研究助成 A の相関関係が最も強かった．しかしながら，図 11 の結果よ支援を受けたものである．ここに特記して謝意を記す．

り，接合強度に面積率やアスペクト比も寄与し，これらが参考文献大きくなるほど接合強度は大きくなる．以上のことより，基板と強固に接合したアスペクト比の大きな粒が多数存

1)在するほど，接合強度が高くなることが明らかとなった．

M. Goede, M. Stehlin, L. Rafflenbeul, G. Kopp, E. Beeh,
Eur. Transp. Res. Rev. 1 (2009), 5–10.

2)

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3)

P. Kah, R. Suoranta, J. Martikainen, C. Magnus, Rev. Adv.
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4)

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5)

J.D. Venables, J. Mater. Sci. 19 (1984), 2431–2453.

6)

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Y. Kajihara, Y. Tamura, F. Kimura, G. Suzuki, N. Nakura,
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T. Kleffel, D. Drummer, Compos Part B 117 (2017),20–25.

10) S.G. Kim, A. Suzuki, N. Takata, M. Kobashi, J. Materials
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11) S.G. Kim, A. Suzuki, N. Takata, M. Kobashi, J. Materials
図 11 接合強度と(a)粒の投影面積率（fArea），(b)粒のア ス ペ ク ト 比 （ RAspect ）， (c) 粒 と 基 板 の 接 合 率（Rbonding），(d)fArea×RAspect×Rbonding の関係

４．まとめ
本研究では，樹脂接合用隆起アンカー層構造に及ぼすレーザ条件の影響およびアンカー層構造と接合強度の関係を調査し，以下の知見を得た．

Processing Technol. 276 (2020), 116388.
12) F. Lambiase, S. Genna, Int. J. Adhesion & Adhesives, 84(2018), 265–274.