P1-001A ＜原子分子科学＞
PF-BL20A

放射光を用いた新たなスピン偏極電子源の開発
Development of a new type of spin-polarized
electron source employing synchrotron radiation
伊藤 大智、吉村 元気、穂坂 綱一、北島 昌史
東工大理
D. Ito, G. Yoshimura, K. Hosaka, M. Kitajima

Tokyo Tech.
電子-原子・分子衝突において電子スピンは衝突過程において重要な役割を果たすことが知られている。代表的なスピン偏極電子源として、GaAs 半導体に円偏光レーザーを照射して得られるもの[1]があるが、空気により酸化されやすく耐久性が低いことに起因して、気体を標的として行なう電子-原子・分子衝突実験では種々の困難が伴うのが現状である。
ところで、円偏光による貴ガスの光イオン化で生成される光電子は、Fano効果によりスピン偏極することが知られている[2]。当研究室では、貴ガス原子を放射光により光イオン化して得られる光電子を、浸出し電場で捕集し電子ビームとする手法を開発している[3]。この手法では、低エネルギーかつ、極めてエネルギー分解能の高い電子ビーム生成を、気体標的存在下で達成している。そこで、この電子源と円偏光放射光を組み合わせた、新たなスピン偏極電子源を考案し、スピン偏極電子源として有効かを検証した。
光イオン化させる貴ガスとして Ar を用いると、その第一イオン化ポテンシャ
ル近傍では放射光の波長によって次の 2 つの過程が起こる。
Ar(1 S0 ) + h𝜈 → Ar + (2 P3/2 ) + e−
(1)
1′+ 2−Ar( S0 ) + hν → Ar ( P1/2 ) + e(2)ここで、入射光に円偏光を用いると、過程(1)と(2)で逆にスピン偏極した電子が生成する。本研究では直線偏光光源である KEK-PF BL20A の光学系を調整して得られる楕円偏光の放射光を利用し、透過減衰法による Xe の電子衝突断面積の測定により、スピン偏極電子が生成するかを検証した。
電子-原子衝突において、散乱角度分布を測定するとスピン偏極の効果が顕著に表れることが知られている。そこで、散乱角 10 度より大きな角度での散乱のみに由来する「部分的な角度積分断面積」の測定を試みた。その結果、測定により得られた断面積と、理論計算による断面積は誤差の範囲内で一致し、エネルギー依存性も似た傾向を示した。このことから、本研究による手法でスピン偏極電子線が生成されていると考えられる。
[1] D. T. Pierce and F. Meier, 1976, Phys. Rev. B, 13, 5484
[2] U. Heinzmann et. al., 1980, J. Phys. B: At. Mol. Phys., 13, L153
[3] M. Kurokawa et. al., 2010, Phys. Rev. A, 82, 062707

P1-002A ＜原子分子科学＞
PF-BL20A, 28B

もつれ H(2p)原子ペアの光解離による生成- Lyman-α 光子ペアの角度相関測定による検証Entangled H(2p) atom-pairs following
photodissociation substantiated with a pair of
Lyman-α photons
鳥塚祐太郎 1, 穂坂綱一 1, Philipp Schmidt2 , 小田切丈 3, Andre Knie2,Arno Ehresmann2, 向後陵子 1, 北島昌史 1, 河内宣之 1
1 東工大, 2 カッセル大, 3 上智大
もつれ(エンタングルメント)は、部分系の積で複合系の波動関数を表現できない状態であり、複合系の量子力学の不思議さの根源である。本研究室のMiyagi らは、水素分子の光解離において、前駆分子の対称性(1Πu)を反映した、もつれ原子ペア生成を予測した[1]。この予測を検証するため、我々は約 100μm 離れた 2 個の H(2p)原子から放出される Lyman-α 光子 2 個の放出角度相関を測定した。光子の放出方向分布が励起原子の磁気量子数を反映することを利用し、原子ペアの状態を調べた。
H(2p)原子ペア由来の光子ペアを、方向(𝒓̂𝑐 , 𝒓̂𝑑 )に設置した 2 つの光子検出器 c, d で同時計数し、角度相関関数を得た。方向(𝒓̂𝑐 , 𝒓̂𝑑 )についての網羅的な測定は現実的でないので、角度相関関数の関数形から、全角度領域にわたる角度相関関数の決定に必要な配置を検討し、効率良く測定した。
このように決定した角度相関関数から、H(2p)原子ペアの状態は、予測[1]に反し、前駆分子の持つ 1Πu 対称性を保持したもつれ状態ではない事が分かった。そこで、水素分子の対称性を再検討し、複数の電子状態が縮退する核間距離が大きい領域では、水素分子の解離過程では通常無視するスピン軌道相互作用を無視できないことを見出した。スピン軌道相互作用を考慮しても、前駆分子の持つ全角運動量の射影|𝐽𝑧 |は保存する。水素分子のポテンシャルエネルギー曲線[2]により導かれた|𝐽𝑧 | = 1のもつれ原子ペアは、実験結果を再現した。すなわち、分子の持つ|𝐽𝑧 | = 1対称性に起因した、もつれ原子ペア生成が実証された[3]。
[1] H. Miyagi et al., J. Phys. B 40, 617 (2007).
[2] Y. V. Vanne et al., Phys. Rev. A 73, 062706 (2006).
[3] Y. Torizuka et al., Phys. Rev. A 99, 063426 (2019).

P1-003A ＜原子分子科学＞
PF‐BL20A

真空紫外領域における溶融石英の反射率測定
Reflectivity measurement of fused silica in vacuum
ultraviolet region
板倉 隆二 1、穂坂 綱一 2、足立 純一 3
1 量研関西研、2 東工大理学院、3 KEK 物構研 PF
近赤外波長領域のフェムト秒レーザーを固体表面に集光照射することによって、アブレーション閾値を越えた高密度電子励起状態（以後、プラズマミラーと呼ぶ）を生成し、紫外から真空紫外の極短パルスの反射を用いてその状態をプローブする研究を進めている。これまでに、チタンサファイアレーザーの高次高調波によって得られた真空紫外領域の波長（132, 160 nm）をもつ真空紫外パルスをプローブ光として時間分解プラズマミラー反射スペクトルを測定した。この時間分解スペクトルに対して、Least-squares generalized projectionsalgorithm と呼ばれる再構築解析法を施すことによって、真空紫外パルスの位相も含めたパルス波形を求められることを実証してきた [1-3]。この解析手法
では、励起前の基板のフレネル反射からプラズマミラー生成により反射率が増大する様子も求めることができ、高密度励起の実時間計測法として有望である[3]。
試料基板として用いてきた溶融石英は、欠陥や不純物によって励起子構造が大きく変わることから、真空紫外波長領域において反射率曲線が製造条件等によって異なることが知られている。励起電子密度の時間変化など定量的な議論を行い、高密度電子励起ダイナミクスの理解を深めるためには、実際にプラズマミラー実験で使用した石英基板の反射率の絶対値を知ることが必要である。そこで、放射光を利用して、レーザーによるプラズマミラー実験に使用した製品と同じ溶融石英基板の絶対反射率測定を試みた。使用した PF
BL-20A の放射光は直線偏光度が 0.8 程度であるため、本研究では、放射光の入射方向を回転軸として石英基板を回転させ、偏光の主軸と石英表面の相対角を変えた測定を行い、S 偏光 (Rs)、P 偏光 (Rp) の反射率の分離を試みた。実験結果と解析の詳細をポスターにて発表する。

P2-001A ＜原子分子科学＞
PF／BL-16A

高振動励起 N2 分子の Auger 過程
Auger decays from highly vibrationallyexcited N2 molecule
金安達夫 1，小田切丈 2，谷口卓郎 2，田中宏和 3，足立純一 3，彦坂泰正 4
1SAGA-LS，2 上智大理工，3KEK-PF, 4 富山大N2 分子の内殻イオン化では，特定の光子エネルギー領域において二電子励起状態への遷移と直接イオン化が競合することが知られている．二電子励起状態からの自動イオン化で生成される内殻イオン化状態では，直接イオン化に比べると非常に高い振動準位(v>10)まで分布が広がる．この高振動励起状態は，通常の Auger 過程で支配的な低振動状態とは振動波動関数の空間分布が大きく異なる．そのため高振動励起分子の Auger 過程には，終状態分布や多電子放出の経路などに特徴的な振る舞いが見いだされると予想される．
我々は二電子励起を利用して高振動励起 N2 分子の Auger 過程を観測することを試みた．実験手法は磁気ボトル型電子エネルギー分析器を用いた多電子同時計測である．実験は PF の BL-2 で行った．運転モードはハイブリッドモードである．パルスセレクターで切り出した孤立バンチ由来の光(繰り返し～146 kHz)をイオン化光に用いた．
図に光電子と Auger 電子の運動エネルギー相関を示す．直接イオン化が支配的な場合(h=435 eV)に比べ，二電子励起が寄与するエネルギー領域(h=416 eV)では，振動励起によって光電子スペクトルが低エネルギー側まで拡がる．光電子の運動エネルギーで振動準位を選別し，高振動励起 N2 分子のAuger 過程を探ったところ，振動準位に依存して特定の終状態が強調される様子やスペクトル形状が変化する様子が観測された．また分子解離を伴う過程や複数の Auger 電子を放出する過程にも振動準位に依存する傾向が見いだされた．

図：N2分子の光電子・Auger電子エネルギー相関図．

P2-002A ＜原子分子科学＞
PF-BL20A

ピリジンからのフラグメント負イオン生成
Formation of fragment negative ion from Pyridine
小田切丈１，岩崎千里１，泉田未来１，谷口卓郎１，鈴木功１,２１
上智大学 理工学部，２KEK-PF
タイタンの上層大気中には従来考えられていたより多くの負イオンが存在することが近年明らかになった[1]．しかしながら，大気化学モデルを構築するための負イオンの生成・消失に対する知見は十分とは言えない．本研究では，
真空紫外光吸収に伴いピリジン（C5H5N）からフラグメント負イオンが生成する過程のダイナミックスを，イオンの収量スペクトル測定により調べた．ピリジン
は最も簡単な複素環式化合物の一つであるが，複素環式化合物は星間塵表面においては生体関連分子の前駆体として着目されている．イオンは飛行時間（TOF）質量分析計により質量分析したうえで検出した．光電子を取り除くため，ビーム交差領域には永久磁石による磁場を飛行管の軸と垂直方向にかけてある．
励起光エネルギー範囲 6～25eV の測定により，H－，および，CN－の生成が確認された．これらのフラグメント負イオン生成の断面積カーブは，それぞれ，18.5 eV 付近，23 eV 付近を中心としたブロードなピークをもち，これらが分子超励起状態への共鳴光吸収に伴うイオン対解離過程により生成することが明らかになった．ピリジンから他のフラグメント（CN*(B 2Σ+)[2]，H(n=5，6)[3]）を生成する収量スペクトルとの比較から，CN－の生成過程は HCN 生成を経る段階的なものより，水素原子の移動を含む直接的なものと推測される．

参考文献[1] V. Vuitton et al., Planet. Space Sci. 57 (2009) 1558–1572[2] T. J. Wasowicz et al., J. Phys. B 47 (2014) 055103[3] T. J. Wasowicz et al., J. Phys. B 50 (2017) 015101

P2-003A ＜原子分子科学＞
Photon Factory / BL-20A

変角振動励起 CO2 分子の真空紫外光電子スペクトルの入射光波長依存性
Incident wavelength dependence of VUV photoelectron
spectra for vibrationally-excited CO2 molecules
星野正光 1、要藤明洋 1、菱山直樹 1、小田切丈 1、足立純一 21
上智大理工、2KEK 物構研 PF
金星大気は，その成分の約96.5%が二酸化炭素(CO2)分子であり，表面温度は約730 Kであることが知られている。このような高温環境下におけるCO2分子と太陽から放射される紫外線との相互作用の詳細を理解するためには，加熱により振動励起したCO2分子を実験的に生成する必要がある。そこで当研究室では，分子加熱用ガスセルを開発し，これまで温度約600 Kまで加熱することで始状態が振動基底状態だけでなく，変角振動励起，および対称伸縮振動励起したCO2分子を含む気体標的の光電子分光実験を行ってきた。今回，ドップラーフリーの条件下で加熱による振動励起分子を生成し，より高分解能な光電子スペクトルを測定するため，これまで使用してきた分子加熱用ガスセルから新たに設計・製作された分子線加熱ノズルに置換した。振動励起CO2分子生成のための加熱試験による動作確認と，加熱により生成された振動励起CO2分子を含む標的の高分解能光電子スペクトルの測定を行った。
実験は，フォトンファクトリーBL20Aで入射光エネルギー17 – 40 eVで行われ，光電子スペクトル測定には，高分解能光電子分光装置SCIENTA R4000を用いた。分子加熱には，ステンレス製のガスノズル（穴径0.5 mm）の周囲にシース線ヒーターを密に巻きつけ電流を流す抵抗加熱法を用い，ガスノズル内には石綿を導入して気体分子が衝突により十分熱平衡状態となるよう工夫した。また，ノズルの先端に熱電対を設置することで，その温度は常時計測され，それを標的温度とした。室温，約500 K, および約700 Kにおける振動励起したCO2分子を含む標的の光電子スペクトルの温度依存性，及びイオン基底状態
𝑋" &Π% に対する入射光波長依存性も今回測定したので報告する。