機械学習を用いたガラス材料の光学特性の設計
滋賀大学 教育学系
徳田陽明
tokuda@edu.shiga-u.ac.jp
https://glass1.net

機械学習と材料開発

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AIが囲碁のトップ棋士に勝った！

https://www.nihonkiin.or.jp/publishing/go_world/goworld_201605.html

アルファ碁ゼロは，AI同士の対戦で学習し，プロ棋士に勝利
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なぜ機械学習が注目されているのか• GAFAによる実装• データ量の増加– インターネット利用（画像など）の拡大– 実験データの蓄積• コンピュータの性能の向上

機械学習は魔法の技術？

– ゲーム機が昔のスパコン並みの能力• 解析アルゴリズムの充実– 統計計算，行列計算のパッケージ化
自動化，自動認識などのニーズに見合うだけの性能を達成可能
4機械学習とは？
機械学習とは，ある目的のためにデータを基にしてコンピュータ（機械）を用いて関係性を発見（学習）すること。そして，これを用いて，未知のデータを予測すること。

アルファ碁：強い碁アルゴリズムを作るために，過去の対局から着手の評価関数を作成した。そして，ある局面での最善手を見出した。
顔認識：顔を認識するために，ネット上の画像データを処理し，顔に特有の特徴を発見した。そして，ある写真が顔かどうかの判定を行なった。
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機械学習
機械学習

“機械”の”学習”“機械” : 入力xに対して出力yを与えるもの(関数)y = f(x)f(x) = ax + b
f(x) = Asinx:2つの事物の関係性を表現するもの
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機械学習

“学習” : 与えられた入力xと出力yに合うように機械(関数)の形を変えること
f(x) = ax + b

ここ(パラメータ)がデータ更新のたびに変わる2つの事物の結ぶ”機械”の形を，新たなデータに合わせて変えていく

7機械学習でできること• 回帰– 最小二乗法によるフィッティング– 重回帰分析– カーネル多変量解析

材料科学で役立つのは主にこれ？

• 分類– 数字の判別• クラスタリング– グループ分け

何らかの関係が発見できた

数式で表現できるはず
評価値 − 予想値 → 最小𝐴! > 𝐴" > ⋯ > 𝐴#

• パターンの発見

数学やアルゴリズムで実装可能！
8最小二乗法とリッジ回帰…データから誤差を織り込んだ入出力関係を回帰問題推定する問題y= f(x)+∈∈:誤差
回帰問題の解法として最も標準的に使われているのが最小二乗法

データ (x! , y! ),(x" , y" ),……,(x#, y#)

直線の式f(x) =𝜔! x+ 𝜔"yy!

パラメータw= (ω! , ω" )偏差y $ - f(x$ )i'$ y $ − f(x$ ) "%&!

x!

x

これを最小にしたい（最小二乗法）
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過学習

2次で近似
45454040353530302525202015151010556次で近似

0001234567-501234567

6点のデータを6次式で近似すると，データに合いすぎる過学習を防ぐために正則化項が加えられる
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最小二乗法とリッジ回帰…データから誤差を織り込んだ入出力関係を回帰問題推定する問題y= f(x)+∈
∈:誤差
最小二乗法

回帰問題の解法として最も標準的に使われているのがデータ (x! , y! ),(x" , y" ),……,(x#, y#)

直線の式f(x) =𝜔! x+ 𝜔"
yy!

パラメータw= (ω! , ω" )偏差y $ - f(x$ )i

正則化項（リッジ回帰）'$ y $ − f(x$ ) "%&!

x!

x'+𝜆 $ 𝑤$ "%&!

これを最小にしたい（最小二乗法）11高屈折率・低分散ガラスの材料探索

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工芸品としてのガラス

白瑠璃碗(正倉院)

シェフィールド大聖堂（イギリス）

・透明性・着色の容易さ
・加工の容易さ13現代の生活を支えるガラス
液晶ディスプレイ

光ファイバ

https://www.sony.jp/

http://www.sei.co.jp

・透明性・加工の容易さ
・化学的耐久性2022年は国際ガラス年です14ガラスの光学特性
• 透明性
色にじみ

• 屈折率
• 波長分散（分散）•コスト– 原料– 溶融温度

••

環境負荷
耐久性

様々な制約の下，開発する必要がある– 機械的– 化学的15材料設計の課題
光学ガラス

屈折率や分散は組成に依存

高屈折率・低分散が望ましい

組成と屈折率orアッベ数の関係の予測
機械学習の手法に基づく回帰モデルの推定16カーネルリッジ回帰を用いた
材料物性予測ならびに探索

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ガウス過程回帰（GPR)の概要

実測点

真の関数形

無限個の関数の足し合わせ・実測点→無限個の関数の和を推定
・各関数を求める必要なし→「カーネル」さえ定義できれば良い
特徴・予測の不確かさも一緒に推定可能・過学習が起きづらい

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ガウス過程回帰とパラメータの表記方法(Tokuda and Fujisawa et al., AIP Advances 2020)

ガウス過程回帰アッベ数

ガラスの組成𝝁 = 𝒇(𝒙) ガラスの組成からアッベ数を予測するモデル
入力xの表記方法

ガラスの組成

屈折率の報告値

アッベ数の報告値

ガラス番号 SiO2 B2O3 Al2O3 … MoO2 屈折率 アッベ数
𝑥* 1 2.8 3.50…
0 1.9967
26.2 µ*𝑥+ 2 4.86 19.36 5.6…
0 1.9995
28.6 µ+
⋮⋮
⋮
⋮ ⋮⋮
⋮
⋮
878 0.5 4.6 0.2…
0 1.9567
29.9
879 20.1 5.6 2.4…
0 1.9435
27.6 19

方法
母ガラス・添加成分の決定
屈折率1.8～2.0のガラスのデータを抽出（データはIntergladのものを使用）

ガウス過程回帰

確率モデルを導入した
ノンパラメトリック回帰

y = f(x) = w1φ1(x) + w2φ2(x) + w3φ3(x) + ···
= Φw
アッベ数

組成比

仮にφn(x)と書けるものとする

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y

予測値µ，共分散Kで決定

共分散K
K = E[yyT] – E[y]E[y]T = ΦE[wwT] ΦT= λ2ΦΦT
行列の要素をカーネル関数で表現

𝑘(𝑥! , 𝑥! ) ⋯ 𝑘(𝑥! , 𝑥" )⋮⋱⋮K = λ2ΦΦT =𝑘(𝑥" , 𝑥! ) ⋯ 𝑘(𝑥" , 𝑥" )カーネル関数を決めることは， φn(x)を決めたことに等しい

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y

予測値µ，共分散Kで決定

カーネル関数 k(xi , xj) = 𝜽1exp −|𝒙𝒊.𝒙j|𝟐
𝜽𝟐

2点のデータxとx’の類似度を表現µi = Σ i α i k(x i , x’)

連立方程式を解くとαが得られる
実際には正則化項を加える

既知のデータからαを決定できる
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添加成分を加えたガラス
𝝁 = 𝒇(𝒙)アッベ数
母ガラスの組成
SiO2を3%加えた組成
B2O3を3%加えた組成
Al2O3を3%加えた組成
MoO2を3%加えた組成

SiO2
4.86
7.86
4.86
4.86
⋮
4.86

ガラスの組成B2O3 Al2O3
19.36 5.6
19.36 5.6
22.36 5.6
19.36 8.6⋮⋮
19.36 5.6

… MoO2…
0…
0…
0…
0⋮
⋮
…
3𝑥&
∗𝑥&,()*"∗𝑥&,,"*#∗𝑥&,-.
"*#∗𝑥&,/0*"添加成分の候補は56種（いずれも酸化物）µ#$% = 𝑓(𝑥 ∗ )
アッベ数

未知の組成

母ガラスよりアッベ数が大きく予測されれば，実際のガラスもアッベ数が改善するはず23新規組成のアッベ数の予測µnew = α1k(x 1 , xnew) + α2k(x 2 , xnew) + ···
アッベ数

組成

各成分を5%加えた時のアッベ数を予測→予測値µの値の大きいもの

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結果①母ガラス・添加成分の決定

屈折率 nd = 1.9995 アッベ数νd = 28.6成分

組成比成分（mol%）

組成比（mol%）

La₂O₃21.18

ZrO₂9.65

Nb₂O₅16.94

Al₂O₃5.6

Ta₂O₃4.23

TiO₂4.83

GeO₂13.29

SiO₂4.86

B₂O₃19.36

Sb₂O₃0.06
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ガラスの作製と評価
秤量形成

溶融研磨

測定

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添加成分の決定
ガウス過程回帰による予測結果

添加成分の候補（全56成分）
Yb2O3 , La2O3 , SrO , Ta2O5 , Nb2O5

アッベ数の実測値

サンプル

アッベ数の予測値

正確に予測可能順位 屈折率 アッベ数

添加なし

-1.9978

26.2

La2O3 5%41.9983

29.4

SrO 5%

121.9878

27.0

Ta2O5 5%542.0237

25.7

Nb2O5 5%562.0170

24.3

La2O3はアッベ数が大きく増加
Nb2O5，Ta2O5に増加なし
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ガウス過程回帰のまとめIntergladから抽出したビッグデータの機械学習によってガラス組成探索を行った。その結果，屈折率の値は変化せずに，分散のみを小さくする添加成分を見出した。

ガラス材料探索における機械学習の有効性の実証

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ディープラーニングを用いた
材料物性予測ならびに探索

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ディープラーニング(DL)とは•脳機能の特性のいくつかをコンピュータ上で表現するために作られた数学モデル
思考のプロセス
犬or猫？

本物or写真orぬいぐるみ？
犬の写真だ！

見る・感じる
情報を受け取る

思考する

判断する

情報（データ）量が膨大なので，「思考」をコンピューターで処理＝ディープラーニング
ディープラーニングで，2つ以上の物性値を予測することが可能
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ディープラーニングの概要
n多層パーセプトロン：単純パーセプトロンを組み合わせたモデル
入力1

重み1
出力1入力2出力

閾値入力3入力i

入力N

重みN
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閾値として用いる式• ReLU（ランプ関数）は入力が0以上の場合にはそのまま出力され、入力が0以下の場合には0が出力される関数
54𝑢 （𝑢 ≧ 0）
32𝑓 𝑢 = 𝑚𝑎𝑥 0, 𝑢
10 （u < 0） -10-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5ReLUの特徴
𝑢が0以上：必要

予測可能

高い学習効率𝑢が0以下：不要
計算式がシンプルなので，処理が速く，精度が向上しやすい32

DLの最適化• DLの予測精度（R2）を高めるため，中間層の数とalpha (a)の値を変えて，予測を行った– 中間層はニューロンと層の数によって決定される– aはDLの過学習を防ぎ、ネットワークの自由度を抑えることができる
中間層

入力層!
!
!
!

!
!
!
!

!
!
!
!

!
!
!
!

!
!
!
!

!
"#$%&数𝛼
𝐸 𝑤 +𝑤 12損失関数𝐸 𝑤 の代わりに扱う層の数100個のニューロンが4層ある時は(100,100,100,100)と表現する

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結果(Tokuda and Ogawa et al., AIP Advances 2021)

R2＝0.978
実験値

予測値
DLでアッベ数を予測したデータ

実験値との良い一致
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smaller than the reported valuemodel. The添加成分とアッベ数の増減• 母ガラスに対し，それぞれ3％添加
添加成分

アッベ数

Ga2O3
GeO2
Y2O3
Sc2O3
TiO2
TeO2
Yb2O3
La2O3

小大大小変化せず
小大

La2O3を添加したガラスサンプル

大35

各種の手法の比較

n NNとGPRの決定係数から，分散を予測できること
36が分かった

まとめ
INTERGLADから母ガラスを決め，低分散化への寄与率が高い成分を機械学習で予測し，新規材料を合成した。
・GPRとDLの予測性能が高いことがわかった。
・La2O3の低分散化への寄与が大きいことがわかった。

機械学習によりガラス材料設計が可能であることを見出した
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まとめ（MLを利用する立場から）原理原則に基づく理解
ħ" 𝜕 "
𝜕"𝜕"−+++ 𝑉(𝑟) Y(𝑟) = 𝐸Y(𝑟)2𝑚 𝜕𝑥 " 𝜕𝑦 " 𝜕𝑧 "ガラスの特性の理解
経験（データ）に基づく理解

物性値

この関係がわかれば十分（ということもある）

データ駆動型のアプローチ
特徴量38