析出強化型アルミニウム合金の高強度継手を実現する
短パルスレーザ誘起圧力波支援高速レーザ溶接法の開発
大阪大学 大学院工学研究科 マテリアル生産科学専攻
教授 佐野 智一
（2019 年度 重点研究開発助成 課題研究 AF-2019201-A3）
キーワード：レーザ溶接，アルミニウム合金，レーザ誘起応力波，凝固割れ

１．研究の目的と背景細化することが出来る。

アルミニウム合金は、比強度、耐食性、加工性などに優短パルスレーザ照射による結晶粒微細化法をアルミニれ、航空機や自動車などの製品に広く使用されている[1-3]。

ウム合金に適用することで、アルミニウムの凝固割れのな製造面では、生産時間、納期、コストの短縮のために、高い高速・高品質な溶接を実現出来る可能性がある。しかし速かつ高品質なレーザ溶接が求められている。アルミニウながら、CW レーザ溶接時の短パルスレーザ照射がアルミムは線膨張係数が大きいため、アルミニウム合金をレーザニウム合金溶接金属の結晶粒微細化に及ぼす影響につい溶接すると、凝固割れにより低融点の凝固相が発生するては、これまで報告されていない。そこで本研究では、レ[4,5]。結晶粒の微細化は、凝固割れを低減し[6]、延性や強ーザ溶接時に短パルスレーザを照射し、短パルスレーザ照度などの機械特性を改善することから、材料強化法として射位置が溶接金属の組織に及ぼす影響を調べることを目用いられてきた[7,8]。一般に、合金を溶接して凝固させる的とした。と、溶接粒の粗大化や低融点合金相の偏析が起こり、機械的特性の劣化や耐食性などの化学的特性の劣化を招く[6]。

２．実験方法

凝固金属の結晶粒を微細化出来れば、低融点合金相を分散

厚さ 3.175 mm の 2024-T3 アルミニウム合金を使用した。

させて歪の集中を解除し、耐凝固割れ性を大幅に改善出来

この合金の化学組成を表 1 に示す。レーザ溶接の前にアセる。

トンで油分と水分を除去した。ビードオンプレートのレー耐凝固割れ性を向上させるために、フィラーとともに微ザ溶接は、圧延方向と直交する方向で行った。レーザ溶接

粒化材を添加する方法[9,10]、溶接電極と平行に外部磁場の実験装置の概略を Fig.1 に示す。溶接実験は、波長 1070をかける方法[11]、母材表面に超音波振動を与える方法

nm、出力 1000 W のシングルモードファイバーレーザ（古[12]、挿入したタングステンプローブで溶融池に直接超音河電工製、FEC1000S）を用い、溶接速度 16.6 mm/s で実波振動を与える方法[13]、アーク発振法[14]などが検討さ施した。

れている。これらの処理により、初晶デンドライトの破短パルスレーザ照射位置が凝固組織に及ぼす影響を評

砕・溶融[15]、誘導圧力による部分過冷却領域の形成[16]、価するため、溶接レーザ照射位置と短パルスレーザ照射位不純物の濡れ性改善[17]が起こる。これらの研究において、置の相対位置を変化させた。短パルスレーザの照射位置は、等軸晶の形成が促進されるため、凝固割れ感受性が低下す溶融池の前方、後方、境界、側方と変更した。この実験でることが報告されている[9-17]。しかし、現在の結晶粒微は、パルス幅 10 ns、波長 1064 nm、パルスエネルギー430

細化法には、超音波振動の寸法制限、高温溶融池に接したmJ、周波数 10 Hz の Nd:YAG レーザ（Spectra-Physics 社、状態での高速レーザ溶接の追従困難、フィラー投入によるQuanta-Ray）を使用した。レーザパルスは、焦点距離 2 m

接種剤添加などの欠点がある。の平凸レンズを用いてスポットサイズ 2.1 mm に集光し、レーザ溶接に追従する非接触の高強度応力波の発生は、1.3×109 W/cm2 の強度に相当する。短パルスレーザの照射

高強度パルスレーザを照射することで、アブレーションプ位置を Fig.2 に示す。本稿では、照射位置を(x,y)座標で表ラズマ膨張の反動力を発生させ、固体・液体内部に圧力波現し、例えば(x,y) = (1.5,0)とする。Fig.2 に示すように、溶を伝播させることで実現出来る。レーザ駆動衝撃波の発生接方向を正の x 軸で記述し、垂直方向を y 軸で記述した。

に関する研究は 1980 年代から数多く行われている[18-21]。

溶融池の形状やスポット径は、高速度カメラで測定した。

例えば、波長 1064 nm、パルス幅 3 ns の Nd:YAG レーザを高速度カメラ（nac Image Technology 社製、MEMRECAM

真空中のアルミニウムに照射すると 10 GPa の衝撃圧力がHX-3）によるその場観察を行い、短パルスレーザ照射が発生する。ここでは、連続波（CW）レーザ溶接時に溶接溶融池の流れに及ぼす影響を観察した。この観察では、プール周辺に高強度の短パルスレーザを照射して粒状化

10,000 フレーム/秒を使用し、照明には、カメラ前方に中する新しい溶接法である「短パルスレーザ誘起結晶化法」

心波長 940±10 nm のバンドパスフィルターと組み合わせを提案する。短パルスレーザを用いることで、現行法の欠た波長 938±5 nm のレーザ（JENOPTIK Optical Systems

点を回避しつつ、固液界面に応力波を印加して結晶粒を微GmbH, JOLD-45-CPXF-IL）を追加して使用した。

接合開始端から 15 mm 離れた位置から組織観察用の試測定間隔 200 m で行った。測定位置を Fig.4 に示す。

料を取り出した。この試料をバフ研磨で鏡面研磨し、バーカー試薬を用いて電圧 20 V で 3 分間陽極電解エッチング

３．結果を行った後、エッチング後の試料を偏光顕微鏡で分析した。

短パルスレーザ照射時の溶接池表面の高速度カメラ画各照射条件の試験片について、Jeffries 法により平均粒像を Fig.5 に示す。表面でアブレーションプラズマが確認径の測定を行い、短パルスレーザが粒径に及ぼす影響を評された時刻を T = 0 とし、パルス幅が 10 ns であり、プラ価した。Jeffries 法では、対象面積 A 内の結晶粒数 Na を測

ズマの発光時間が 2 フレーム（0.2 ms）以上観測されてい定することで粒径を算出する。対象領域の境界線上に位置ないことから、T = 0 の定義の時間誤差は 0.1 ms 以内と判する結晶粒の数を 1/2 とカウントする。平均粒径 d = A Na
は A と Na から求めた。短パルスレーザの影響領域を評価断した。レーザ溶接のみを行った場合、レーザが直接照射するために、各試験片の Fig.3 に示す領域で測定を行った。

残っていることが確認された。これは、酸化アルミニウム

最も結晶粒が微細化した(x,y) = (-1,0)の短パルスレーザの融点（2072 ℃）が純アルミニウムの融点（660 ℃）よを照射した試料についてビッカース硬さ試験を行い、結晶された場所のみ酸化膜が溶融し、溶融池の表面には膜状にり高いために起こる現象である[1]。

粒の微細化が硬さに及ぼす影響を測定した。硬さ試験は、溶融池内部に短パルスレーザを直接照射した場合(x,y)

ビード中心に沿った領域で、荷重 1.96 N、保持時間 10 s、= (-1,0)、溶融池全体がアブレーション圧で大きく変形した。

Table 1. Chemical composition of 2024-T3 (thickness: 3.175mm) (mass %).

溶融池内部に部分的に照射した場合(x,y) = (-1,1)は、溶接線から 1 mm 離れた溶融池側面から波面が伝播することが確認された。いずれの条件でも、短パルスレーザは溶融アルミニウムではなく、表面の酸化皮膜に照射された。
偏光顕微鏡による溶接金属の表面および垂直部の顕微

Short-pulsed Laser
Wavelength: 1064 nm
Pulse width: 10 ns
Pulse energy: 430 mJ
Spot diameter: 2mm

CW Laser for welding
Wavelength: 1070 nm
Power: 1 kW

鏡写真を Fig.6-8 に示す。なお、各画像における溶接方向は、画像の左から右に向かっている。Fig.6 に示すように、溶接速度 16.6 mm/s でレーザ溶接のみを行った場合の結晶粒構造を解析すると、溶接金属の組織は、母材からエピタキシャル成長した柱状結晶とストレイ結晶が主であり、等Shield gas

軸結晶はほとんど形成されていないことがわかる。

Ar: 50 L/min

Fig.7(a)の顕微鏡写真は、溶融池(x,y) = (-1,0)内で短パルスレーザを主に照射した試料の結晶粒構造を示す。ビード面により、結晶粒微細化領域が半円状に周期的に形成されWelding speed: 16.6 mm/s

1.66 mm

Grain refinement region

Fig. 1. Experimental setup for laser welding.
2.5 mm120°

Welding direction-2.5×-2-1

1.5 mm1.5×x (mm)

×1 mm

0.5×

Region for measurement of grain size
1Fig. 3. Grain size measurement region.

y (mm)

Position of CW laser irradiationShape of molten pool of A2024-T3 welded at 16.6 mm/s
Area of short-pulsed laser irradiation× Spot center of short-pulsed laser
Coordinate (x,y)
of spot center of short-pulsed laser(unit: mm)(1.5,0)

Position

200 µmGrain refinement region

200µm

Comment

Front

Partially inside(-2.5,0)Rear

Completely outside(-1,1)

Side

Partially inside(-1,0)

Boundary

Mostly inside

Fig. 2. Positions of laser irradiation.

1.66 mmFig. 4. Schematic of measured positions for the hardness test.

Fig. 5. High-speed photographs of 2024-T3 aluminum alloy irradiated at various positions. Yellow dashed circles indicate
short-pulsed laser irradiation area.ていることがわかる。Fig.7(b)は垂直断面図、Fig.7(c)はFig.7(b)で示した領域 A を拡大した図である。Fig.7(c)に見られるように、粒状に微細化された領域は、深さ約 1 mmで一列に存在した。
Fig.8 は、溶融池内で部分的に照射した試験片の観察結果(x,y) = (-1,1)である。粒状微細化領域も半円状に周期的に形成されていた。Fig.7 および Fig.8 に示すように、結晶粒微細化領域の間隔は 1.66 mm であった。溶接速度が 16.6mm/s、短パルスレーザの繰り返し周波数が 10 Hz であることから、パルスの空間間隔は 1.66 mm/パルスとなり、これが結晶粒微細化領域の間隔に相当する。したがって、これらの結晶粒微細化領域は、パルスレーザの照射によるものである。また、短パルスレーザは溶融池の一部に照射されたが、結晶粒の微細化領域は半円形であった。これは、短パルスレーザが直接照射されない固液界面でも短パル

1 mm

Fig. 6. Polarized optical microscope image of 2024-T3
aluminum alloy without short-pulsed laser irradiation.

Fig. 7. Polarized optical microscope image of 2024-T3
irradiated by short-pulsed laser at boundary (x,y)=(-1,0).
Micrographs show the (a) front surface, (b) verticalcross-section, and (c) magnified image of Region A in (b).

スレーザが有効であったことを示す。

射した試験片の溶接金属のビッカース硬さ試験結果を各レーザ照射条件における結晶粒の数を測定し、Fig.9Fig.10 に示す。母材の平均硬度は 120 HV であった。このに示す平均結晶粒径を算出した。このグラフから、パルスグラフから、溶接線に沿って硬度が周期的に上昇・下降しレーザを照射すると平均結晶粒径が減少し、溶接用レーザていることがわかる。この周期は約 1.66 mm 間隔であるこの後方 1 mm を境界としてパルスレーザを照射すると、平とから、硬度の上昇は短パルスレーザ照射による結晶粒微均結晶粒径が著しく減少することがわかる。しかし、溶接細化によるものであることがわかる。この結果から、パルレーザの前後で短パルスレーザを照射した場合は、結晶粒スレーザの照射による結晶粒の微細化によって、ビッカーの微細化効果は小さかった。結晶粒数の測定領域には、結ス硬度を約 5 HV 上昇させることが出来ることが分かった。

晶粒が微細化されていない領域も含まれるため、結晶粒微溶接凝固割れが発生する溶接条件下で、溶接池(x,y) =細化領域の厳密な平均結晶粒径は小さくなった。例えば、(-1,0)に短パルスレーザを照射した試験片の顕微鏡写真をFig.7(a)では、微細な結晶粒の粒径は約 30 m であった。

Fig.11 に示す。これらの画像から、結晶粒の微細化領域でレーザ溶接時に境界(x,y) = (-1,0)で短パルスレーザを照は凝固割れの進行が抑制されていることがわかる。これは、結晶粒の微細化により低融点合金相が分散し、応力集中が緩和されたためである。この結果から、短パルスレーザ誘起結晶粒微細化法は、高速レーザ溶接において、結晶粒微細化剤を添加することなく凝固割れを抑制出来ることがわかった。

Fig. 8. Polarized optical microscope image of 2024-T3
aluminum alloy irradiated by short-pulsed laser at side (x,y) =(-1,1).

Fig. 9. The average grain size for each irradiation position.

Fig. 10. Hardness distribution of longitudinal direction on
surface irradiated at boundary (x,y)=(-1,0).

Fig. 11. Observation of crack end irradiated at boundary (x,y)= (-1,0).

４．考察

付与されたパルス力積は次式で表される。

Fig.7 より、深さ 1 mm、幅 300 m の固液界面に結晶粒微細化領域が生成されていることがわかる。実験結果から、この結晶粒微細化は、デンドライトの断片化と動的核生成の 2 つのメカニズムによって引き起こされることを提案した。

 = Pa (Mbar  ns)=3.39 10-3  I 0.7   -0.3  0.85 .

(2)

この式に短パルスレーザの照射条件を代入し、最大アブレーション圧力を求めると、次のようになる：
Pa =3.93 10-1  I 0.7   -0.3  -0.75 = 0.328GPa .

(3)

従って、Phipps モデルにおけるアブレーション圧力はFig.12 に示す通り、デンドライトの断片化に影響を及ぼ328 MPa と推定された。

す要因は、固液界面に影響を与える応力波の伝搬と強制対流体中に置かれた 1 本の棒が流れによって破断するモ流であった。これらの要因は、表面で発生したアブレーシデルを用いて、高温におけるデンドライトの強度を評価しョンプラズマの反力によるものである。溶融金属の対流がた[22]。Frost and Ashby によれば[23]、融点付近の温度で物質と熱を伝播して固液界面に影響を与えるのに対し、応凝固した金属の降伏応力は、以下の式で表される。
 y = 10-3  E (T ) ,力波は圧力のみを伝播する。

 T − 300   ,E (T ) = E300 1+B  Tm  

超高圧状態を発生させることができるため、1980 年代以降、短パルスレーザによる物質伝播圧力波の基礎研究が(4)(5)盛んに行われている[18-21]。ここでは、プラズマ閉じ込め

ここで、 (MPa)は降伏応力、E(T) (GPa)は絶対温度 T での媒体を用いずにアルミニウムで行った実験で用いられてヤング率、E300 は 300K でのヤング率（70 GPa）、Tm は融いる Phipps モデルを用いた。内部気泡、反射ストレス波、点（933K）、B = -1.33（アルミニウムの場合）[24]。融点

溶融プール内の温度勾配については、ここでは扱わない。

での降伏応力は 6.8 MPa と推定され、Phipps モデルで推定

表面には固体の酸化皮膜があったため、レーザの吸収率はした応力波 328 MPa より小さく、デンドライトが変形・固体のアルミニウムと同様であったと考えられる。

破壊したことがわかる。

Phipps らは、真空中でレーザ強度（I, W/cm2）、波長（,

結晶粒の微細化領域は表面から 1 mm の深さであったたm）、パルス幅（, ns）を広範囲に変化させた短パルスレ

め、デンドライトの破断は溶湯の対流によるものと考えらーザ照射実験を行っている。アブレーション圧力の経験的れる。溶融池に流れ込んだ破砕されたデンドライトが核と傾向は、以下の式で表される[18,21]。

なり、微細な等軸結晶を形成したと考えられる。

(Pa I = b I  ),n(1)一般に、鋳造や溶接の工程では、溶融金属中に酸化物、炭化物、窒化物、硼化物などの不純物粒子が混入している。

ここで、Pa はアブレーション圧力（Mbar）、定数 b は材料圧力によって溶融池中の不純物の濡れ性が向上し、不純物に依存する（アルミニウムでは b = 5.6, n = -0.3 ± 0.03）。こ粒子が不均一な核として機能するようになったという仮の経験式は、レーザ強度が 3〜70 TW/cm2、パルス幅が 1.5説がある[10]。

ms〜500 ps、波長が 10.6 m〜248 nm の範囲で成立した。

あるいは、圧力の上昇により一時的な凝固温度変化
dT/dp が発生し、融点上昇に伴う過冷却度の増加により不均一核生成が発生する[25]。これはクラペイロン式で示さShort-pulsed laser
Oxide film

Ablation

CW laser

れ、(VL − VS ) ,dT= TEdpL(6)

Dendrite

ここで、VL と Vs はそれぞれ平衡凝固温度 TE における液体

Equiaxed grainと固体の体積であり、L は凝固潜熱である。凝固に伴う体積変化は、（VL-VS）の項によって含まれる。クラペイロンの式は、体積収縮する金属の凝固時の凝固温度が、圧力のProcess and mechanism of grain refining
Short-pulsed laser ablation

却された液体に高圧をかけると、凝固温度が上昇して急速に過冷却状態になり、不純物などの不均一な核が有効に働

Recoil force
Factors✓Stress propagation✓Forced convection

上昇に伴って上昇することを示す。核生成温度付近まで冷き、結晶粒構造が微細化される[17]。
Mechanisms➢Dynamic nucleation➢Dendrite fragmentation

粒子が微細化した領域が固液界面に集中するという実験結果は、凝固温度付近で過冷却度が増加するという説明と一致する。短パルスレーザアブレーションで発生する圧Grain refining

力波は、不純物の濡れ性を向上させ、不均一な核生成を促進するため、微細化メカニズムのひとつと考えられる。

Fig. 12. Schematic of the process and mechanism of grain
refining.

５．結論(1995).

レーザ溶接時に短パルスレーザアブレーションを行う
ことで、一般的に割れ感受性が高いとされている 2024 ア
ルミニウム合金溶接金属の結晶粒を微細化し、凝固割れの進行を抑制することができた。ビッカース硬度試験の結果、[10] G. I. Eskin, and D. G. Eskin, Ultrasonic Treatment ofLight Alloy Melts, CRC Press, (2014).
[11] B. P. Pearce, and H. W. Kerr, Metall. Trans. B, 12B, 479(1981).

結晶粒微細化の効果により硬度が上昇することが確認さ[12] Qi-Hao Chen, San-Bao Lin, Chun-Li Yang, Cheng-Lei

れた。短パルスレーザで発生した圧力波が高温状態のデン

Fan, and Hong-Liang Ge, Acta Metall. Sinica 29, 1081

ドライト強度を超えたため、デンドライト破砕による等軸結晶形成サイトの増加が結晶粒微細化機構の一つであると考えられる。実験結果から、デンドライトの破砕と動的核生成という 2 つのメカニズムによって結晶粒の微細化が引き起こされると推測される。
本手法は、微粒化材を添加することなく、高速レーザ溶(2016).
[13] Yuan Tao, Kou Sindo, and Luo Zhen, Acta Mater. 116,144 (2016).
[14] Yuan Tao, Luo Zhen, and Kou Sindo, Acta Mater. 116,
166 (2016).
[15] Wang, S, .Kang, J, .Guo, Z, .Lee, T.L. Zhang, X. Wang,

接における凝固割れを抑制できる可能性がある。本手法をQ. Deng, and C. Mi, J., Acta Materialia 165, 388 (2019).

用いてアルミニウム合金溶接部の凝固組織を改善するこ[16] J. D. Hunt, and K. A. Jackson, J. Appl. Phys. 37, 254とで、信頼性の高い高速レーザ溶接が可能となり、アルミ(1966).

ニウム合金の応用範囲が広がる。

[17] A. Ramirez, M. Qian, B. Davis, T. Wilks, and D. St John,謝 辞[18] R. Fabbro, J. Fournier, P. Ballard, D. Devaux, and J.

Scripta Mater. 59, 19 (2008).
本研究を遂行するにあたりご支援頂きました公益財団法人天田財団に心より感謝申し上げます。

Virmont, J. Appl. Phys. 68, 775 (1990).
[19] S. J Davies, C Edward, G S Taylor, and S B Palmer, J.
Appl. Phys. 26, 329 (1993).

参考文献
[1]

George E. Totten and D. Scott Mackenzie, Handbook ofAluminum, CRC Press, (2003).

[20] B. P. Fairand and A. H. Clauer, J. Appl. Phys. 50, 1497
(1979).
[21] C. R. Phipps, T. P. Turner, R. F. Harrison, G. W. York, W.

[2]

Tolga Dursun, Costas Soutis, Mater. Des. 56, 862 (2014).

Z. Osborne, G. K. Anderson, X. F. Corlis, L. C. Haynes.

[3]

G. S. Cole and A. M. Sherman, Mater. Charact. 35, 3

H. S. Steele, and K. C. Spicochi, J. Appl. Phys. 64, 1083

(1995).
[4]

J.C. Ion, Sci. Technol. Weld. Join. 5, 265 (2000).

[5]

Christian Hagenlocher, Daniel Weller, Rudolf Weber andThomas Graf, Sci. Technol. Weld. Join. 24, 313 (2019).

[6](1988).
[22] J. Pilling, and A. Hellawell, Metall. Mater. Trans. 27A,229 (1996).
[23] H. J. Frost and M. F. Ashby, Deformation Mechanism

G. J. Davies and J. G. Garland, Int. Met. Rev. 196, 83

Maps: The Plasticity and Creep of Metals and Ceramics,(1975).

Press Oxford, UK(1982).

[7]

W. A. Petersen, Weld. Res. Suppl. 53, 74 (1973).

[24] J. Pilling and N. Ridley, Acta Metall. 34, 669 (1986).

[8]

E. O. Hall, Proc. Phys. Soc. B,64, 747 (1951).

[25] J. D. Hunt and K. A. Jackson, J. Appl. Phys. 37, 254[9]P. S. Mohanty, and J.E. Gruzleski, Acta Metall. 43, 2001(1966).