圧延ロール面への表面色調均一化パターンのフォトリソグラフィ微細加工
豊田工業大学 大学院工学研究科教授 佐々木 実（平成 29 年度 一般研究開発助成 AF-2017024）
キーワード：圧延ロール，テクスチャリング用レリーフ，三次元フォトリソグラフィ

１．背景と目的

Incident light

圧延鋼板に表面形状を付けるため，圧延ロール円筒面に，特定形状のレリーフを刻む場合がある．このために機械加工やレーザ加工が利用される．塗装前の梨地加工など，鋼板にダル用ディンプルを形成する場合は，ショットピーニングで実現するランダムな突起形成で問題は無い．しかし，

Al plate
Reflected light(b)

アルミニウム板や，アルミニウムめっき鋼板に対しては，(a)尖った形状がアルミ材のむしれを生じることがあり，別の図 1 (a)リング状窪みによる光散乱の模式図．(b)リン方法が模索されている．アルミは塗装されることなく，そのまま利用されることが多いため，地肌の美しさが要求さ

グパターン 4 種の相対的な大きさ．
表1

れる．例えば，どの向きから見ても（どの向きから照明光が当たっても），つや消しされて見える仕上がりである．
表面色調を均一にする技術が求められる．このためにはランダムな形を重ねるのではなく，表面形状を制御して可視光が均一・広角で反射・散乱することが望ましい．前原ら
はレーザ加工によって，圧延ロールに制御された凹凸形状を鋼板に転写した．直径 170 µm，高さ 10 µm のリング状突起を，ピッチ 340 µm（75 dpi 相当）で配列した．図 1(a)に示すように，リングは中心対称で，方向依存性の無い形状である．但し，加工したリングサイズは可視光で目視確認できるレベル（サイズ約 50 µm 以上で目視可能とされる）

100 µm4 種のリングパターンの設計値

Finenessof array[dpi]

Pitch of
array
[µm]

Outer
diameter
[µm]

Inner
diameter[µm]

Arearatio ofring

300

8476360.504006458280.496004238180.509002826120.53

フィ技術を，機械部品の加工に適用する試みはあったが，理想的な組み合わせとは言えなかった．例えば，マイクロであり，依然として粗い．パターンをより微細化することコンタクトプリンティングは，まず平面基板に，従来法のが期待される．しかし，パターンを微細にするため，レー光や電子線リソグラフィによって微細凹凸パターンを形ザをより集光して点を小さくすると，1 点あたりの加工面成した基板を型とし，柔らかなポリマー材にてスタンプを積が狭くなり，生産性が下がる問題がある．加えて，焦点製作する．スタンプ凸部に分子を塗布し，これを基板にコ深度が浅くなり，位置決め精度も要求される．掛川らは表ンタクトすることで，パターン化した分子膜を得る方法で

面テクスチャリング技術として，フレキシブルな厚さ 10ある．鋼部品で求められる大面積に応用するには，利用しµm のステンレス箔をメタルマスクにするために丸穴をレーザ加工して，ダイヤモンドライクカーボンをピッチ約ている材料の耐久性が不足する．
我々は上記の制限を受けない新しい手法を見出した．従65 µm で並ぶ直径約 45 µm の丸形アイランドアレイ状に成来は，立体サンプルに直接フォトレジストを成膜してから膜した．

パターン転写を行う考え方であったが，しなやかなシート一方で，フォトリソグラフィ加工は，LSI などの微細なとしてレジスト膜と，更にパターンの潜像までを用意して，製品の量産に利用されている．フォトリソグラフィは，加最後に立体サンプルに貼り付ける方法である．潜像形成ま工対象の材料制限は少ないが，レジスト成膜とマスク露光

では，平面サンプルと同様に扱えるため，フォトリソグラの 2 工程において，平面サンプルでないと良好なパターンフィ用の標準装置群を利用できる．必要な設備は，標準のが得られない．もしも，この制限を越えて，レジスト微細スピンコータとマスクアライナで良い．ポリビニルアルコ

パターンが立体サンプル上にも得られるならば，後のエッール（PVA）はレジスト溶媒には溶けず，水には溶けるポチングなどのプロセスは，多点で同時に進む原子・分子レリマーであることを見つけたことが背景にある．PVA 層はベルの反応を利用できる．微細化が進んでもスループット

プロセス中ではレジスト膜に対してクッション材としては下がらず，高い生産性が得られる．従来から，リソグラ働き，フォトレジスト膜を薄くしても膜を傷めにくい．貼φ43 mm

Resist film

76 mm
図 2 ロール形状とパターニングした円筒面．

(1) Resist spin coating

ResistPVAPETUV

Plastic bag
for vacuum
packing

Roll

Resist film with latent imagemask(5) Developing resist(2) Patterning
PVAPitch
図 4 潜像付きレジスト膜の貼付け方法．

Roll

機 A-52 (BISO 社の取り扱い) に取り付けて利用した．加(3) Pasting sheet on roll(6) Etching steel

工した円筒面は，直径 43 mm，長さ 76 mm である．圧延ロールはメーカ標準のクロムモリブデン鋼ではなく，材質resistを SUS304 に替えて製作した．これは後にエッチングや電界研磨を行う薬品や条件がよく知られているためである．圧延ロールをそのまま使うと，円筒面を旋盤加工した(4) Dissolving PVA(7) Removing resist

図 3 ロール面の加工工程．

切削痕があるために表面粗さが 0.17-0.24 µm Ra あった．
パターン付きレジスト膜はこの程度の表面粗さがあっても貼り付くが，ロールとの密着が弱まる上に，エッチング液が隙間から入ることでパターンが崩れ易いことが分かり付け後は，PVA 層だけを水で取り除くことができる．なっ た ． こ の た め ， 研 磨 剤 に よ る 手 作 業 に て 0.074 ±お，貼り付ける点で類似している従来からのドライフィル

0.014µmRa（40 点で最小最大が 0.051-0.107µm）まで平ムレジストは，露光が貼り付け後であり，比較的厚い膜を滑にした．

熱ラミネートしてレジスト成膜を済ます仕様であり，微細化や立体化には合わない．
本研究では，市販の小型圧延ロールの円筒面に，可視光を様々な方向に反射するリング状の微細パターンを転写

2・3 圧延ロールのフォトリソグラフィ微細加工
図 3 に圧延ロールへの微細加工プロセスを示す．
(1)PET基材に水溶性の PVA 膜が塗られた SO シート（アイセロすることを試みた．

社）上に，一般的な i/g 線用のポジ型レジスト（AZ1500,２．実験方法(2)平面ガラスから作られたフォトマスクを用いてマスク38cp）をスピン成膜し，70 ℃で 10 分間プリベークした．

2・1 微細パターンの設計アライナで露光し潜像を形成した．パターニングの条件は，設計した 4 種のリング状パターンを図 1(b)に示す．大平面フォトリソグラフィにて得られている値を活用でききさを変えたリングを縦横正方格子状に配列した．繰り返る．レジスト膜とフォトマスクとを密着できるため，光学しピッチは 300 から 900 dpi 相当とした．表 1 に設計値的に最良の条件となる．これにより，微細で任意の形状をを示す．600 dpi 以上になると，ピッチは目視確認できな転写できる．使用したマスクは 4 インチ角であり，パターい 50 µm 以下となる．リング外径と内径は，リング内部のンごとにロール円周方向に沿った縞状にして配列した．現面積が，配列ピッチで決まる単位面積に対して，比率 0.5

在の構成ではシート長さはロール一周には満たないが，複程度となるようにµm 単位で数値を決めた．

数枚のシートを貼り付けることは可能と考えられる．
(3)SO シートの PET 基材を手で剥がした後，レジスト膜2・2 圧延ロールと加工面を圧延ロールの円筒面に固定する．これを図 4 に示すよう

図 2 に本研究で利用した圧延ロールの形状を示す．
簡易に真空パックして大気圧を加えた状態にし，ロールとレジなマニュアル駆動の 2 段式圧延機である小型彫金ロール

スト膜との密着を促し，95 ℃で 60 分間加熱した．(4)貼(a)(b)
100 µm

300 600
400 900dpi(c)
100 µmRing patterns

50 µm

図 7 電界研磨をかけたロールの様子．

図 5 リング形レジストパターン(左から研磨無しロール面への 300dpi パターン，研磨したロール面への300 と 900 dpi パターン)．

+1.99+1.52µmµm-4.369(a)-3.77

100 µm(b)図 6 研磨無しロール面をエッチングして得た 300 dpi
リング形状の (a) 光学顕微鏡像と (b) 白色干渉計で得た高低マップ．
100 µm(a)

100 µm+1.30µm
り付け後，水で PVA を溶解し，60 ℃で 10 分間の追加ベークを行った．(5)立体サンプル上にパターニングが済ん-2.725だレジスト膜が得られ，これを現像した．レジストパターンが円筒面上に得られる．(6) 50 ℃に温めた塩化第二鉄液（東亞合成社）に SUS304 圧延ロールを 2 分間浸し，ウェットエッチングを行った．(7)残ったレジストパターンはアセトン溶剤を使って除去した．図 4 の模式図は図 3のステップ(3)の状態を示す．
図 5 に，圧延ロール面に転写したフォトレジストのパターンを示す．デザインした 4 種のパターンを全て得ることができた．以後は最小と最大の細かさである 300 と 900dpi パターンに注目する．いずれもリング形状の輪郭が明瞭である．解像度は，まだ余裕があることが伺えた．図
5(a)は切削痕（細かな縦縞）が残った圧延ローラに 300 dpiパターンを転写したときの結果である．図 5(b)と 5(c)は面を研磨した場合の結果である．切削痕は無くなっている．

(b)

50 µm

図 8 電界研磨したロール面のリング．
(a) 300 と (b)900 dpi パターン．の良質な反射光が得られないため，黒表示（データ無しの意味）されている領域が多い．これは最初に手作業で研磨したロールでも同様である．そこで，ロールを電界研磨し，エッチング面の表面粗さを低減した．電解研磨液はリン酸80%，硫酸 15%，添加剤 5%で，ロール全体に対して 20 Aで 20 秒の処理を 3 セット行った．電界研磨を心持ち程度で留めたのは，微細パターンの消失を避けたためである．

３．結果

基材表面は肉眼では鏡面であるが，直線状の研磨痕が若干

3・1 微細パターン付き圧延ローラある．研磨によってレジストパターンが，初期位置から流図 7 は，電界研磨までを施して得た圧延ローラの写真でれてずれる不具合が減った．
図 6 は，ウェットエッチングを深さ 2 µm を狙って行ったローラ面である．図 5(a)の切削痕が残った圧延ローラでの結果である．フォトレジストの無い領域でエッチングが進み，凸リング形状が得られた．図 6(a)の光学顕微鏡写真
ではエッチング面が茶色に観察されているが，表面粗さの増加を示す．エッチング量は，液と基材の化学反応の頻度に依存することに加え，SUS304 基材が完全に均一ではなく組織構造を持つことが影響している．図 6(b)に示すように，高倍率の白色干渉計で測定すると，エッチング面からある．ロール面にある縦縞は，パターンのデザインが異なる領域に対応する．左側から 300, 400, 600, 900 dpi のリングアレイが並ぶ．この圧延ローラを用いて，室温にてアルミ板の冷間圧延を行った．
3・2 アルミ板と圧延条件アルミ板に微細パターンを転写した．板は鏡面仕上げのもの（アルミライ社，アルミ素地板 FS003, 表面：最高光沢 XL，板厚 0.5 mm）を利用した．板材表面は顕微鏡レ
ベルで筋が見られるが，表面粗さは筋に平行方向で 0.007

±0.006 µm Ra（12 箇所の測定値 0.003-0.025 µm），筋に垂 直 方 向 で 0.013 ± 0.006 µm Ra （ 12 箇 所 の 測 定 値
0.008-0.031 µm）である．2 つのローラ間ギャップはネジを回して調節する機構であるが，何通りかの条件を試して，Moving
directionof Al plateby rolling

リングパターン 4 種が全て転写され，かつローラを回転させるトルクが少なくなる条件とした．ギャップを狭くすると，圧延したアルミ板は，沿りやキャンバーを生じ易くなるためである．定めた条件のローラ間ギャップを透過型の照明を利用して，明るいスリットとして実体顕微鏡観察したところ，幅は約 408 µm であった．板の送り速度は 10mm/s 程度であった．
3・3 ロール円筒面上のリング凸形状
図 8 は，微細加工したロール円筒面の白色干渉計（Zygo社 NewView 7300）による測定結果である．リング凸形状が明瞭に見られる．リング上面は平滑であるのに対し，下面は表面粗さが見られる．元々，エッチングした下地は
図 6 のように，電界研磨をかけなければ面が分からないく(a)らいの表面粗さがあった．局所的なクレータ状のエッチング痕が見られるが，リング形状と関係無くランダムに存在する．SUS304 母材にあった組織に関係していると考えられる．エッチング下地領域にて表面粗さを求めると，300

Movingdirectionof Al plateby rollingdpi パターン領域で 0.20±0.13 µm Ra，900 dpi パターン領域で 0.16±0.05 µm Ra であった．クレータ状のエッチング痕の有無と，その大きさで表面粗さの値が大きく変わるため，上記の dpi での値の違いは，ばらつきの範囲内と考えられる．下地からのリング高さは 300 dpi パターン領域で 1.86±0.24 µm（14 箇所で 1.25-2.25 µm），900 dpi
パターン領域で 1.74±0.15 µm（13 箇所で 1.5-2.15 µm）である．標準偏差に入る値の違いであり，SUS304 ロール面のウェットエッチングはパターンに依存せず一様に進んだと考えられる．
3・4 アルミ板に転写されたリング凹形状
図 9 は圧延加工したアルミ板の電子顕微鏡写真である．
図 9(a), (b)はそれぞれ 300 と 900 dpi パターンである．リング形状が明瞭に転写されている．300 dpi パターンの窪み以外の領域には，小さな凸形状をした多数の斑点が見られる．図 8 で観られたロール下地のクレータ形状との対応が考えられ，表面粗さが転写されたとも言える．対して
900 dpi パターンはエッジが丸く，斑点は見られない．
リング形状の周辺，特にリング間ギャップの狭い領域は，アルミ材料の膨らみが感じられる．これは，ロールの凸リング形状によってアルミ材が押し込まれ，周辺に移動したさいに，隣接する両側のリングからのアルミ原子の移動が重なったと考えられる．むしれと思われる形状は見られなかった．圧延ローラ側に付着物が無いことは光学顕微鏡でも確認している．なお，ロールは電子顕微鏡に入らない大きさのために観察していない．矢印は，ロール回転によってアルミ材が移動した方向を示す．図 9(b)で見られる右上(b)図 9 アルミ板に転写されたリングパターンの電子顕微鏡像．(a) 300 と (b) 900 dpi パターン．
がりの僅かな平行線からなる筋は，アルミ材に元々あったものである．
図 10 はアルミ板に転写されたリングパターンの白色干渉計の測定結果である．リング形状が凹みとして明瞭に転写されている．300 dpi パターンではリング周辺に小さな黒い斑点（黒領域は，良質な反射光が得られなかったことを示す）が見られる．対して，900 dpi パターンは上記斑点が無く平滑である．これは図 9 の電子顕微鏡写真で観られた特徴と符合する．
圧延加工したアルミ材の，リング以外の直線部分（元々板面であった領域）で表面粗さを測定すると，300 dpi パ

Pitch+4.34µm(a)-2.755100 µm+0.61(a) 300 dpiµm

Pitch-0.909(b)図 1050 µm
白色干渉計で測定したアルミ板の高低図．(a)300 (b) 900 dpi パターン．

ターン領域で 0.21±0.10 µm Ra，900 dpi パターン領域
で 0.043±0.011 µm Ra であった．300 dpi パターンは，ロール面の表面粗さ 0.20±0.13 µm Ra とほぼ同じ値であり，表面粗さが転写されていることを表している．900 dpiパターンは，アルミ素地板（粗い方向で 0.013±0.006 µmRa）よりも有意に表面粗さが増加している．これはリング形状でない領域であっても，リングによって押し込まれたアルミ材料がリング外周部に移動して膨らみ，平坦でなくなったことを考え合わせれば理解できる．
図 11 に典型的な断面図を示す．横軸の測定範囲中心はリング中心である．図 11(a)は 300 dpi パターンの断面図である．曲線が接続されていない部分は，白色干渉計の対物レンズにて有効な反射光が得られなかったことを示し，急峻な傾きをもった部分である．リング中心である円形の凸領域は平坦ではなく，左右に盛り上がっている．この盛り上がり量は場所によって異なるが 0.5 µm 程度であった．
図 11(b)は 900 dpi の断面図である．形状は滑らかで，連続した曲線を示し易い．全体的に高低差が少なくなっているが，リング中心部にある円形の凸領域には，左右の盛り上がりの特徴がやはり見られる．リング外になるリング間の隙間は，上に盛り上がった形状である．
リング凹みの高低差を求めた．図 11 のような断面図にて，リング中心円の凸部分の中央凹み位置と，両側に隣接するリング形状の凹み位置を結んだベースラインを比較して，その高低差から判断した．300 dpi パターンでは2.05±0.41 µm（12 箇所で 1.2-2.7 µm），900 dpi パター
ンでは 0.56±0.11 µm（12 箇所で 0.45-0.7 µm）である．
両者には有意な差がある．ロール円筒面のリング高さと比較すると，300 dpi パターンではロールの下地までがアル(b) 900 dpi
図 11

アルミに転写されたリングパターンの断面形状．(a) 300 (b) 900 dpi パターン．

ミ面まで接触していると考えられるのに対して，900 dpiパターンではロールの凸部分だけがアルミ板にくい込み，凹部分の下地はアルミ面と接していないと考えられる．このことは，図 9(b)の 900 dpi パターンが平滑であることと対応する．
改めて図 10(b)を観察すると，基材であった平滑なアルミ面には，リング凹みの周辺で相対的な盛り上がりが見て取れる．これはリング外形側にも，内径側にも共通する．
リング間ギャップが縦横の狭い領域では，隣接リングからの盛り上がりが重なっていると見られる．図 10(a)の 300
dpi パターンでも表面粗さに混じって類似の傾向が見えるが，分かり難い．これはロールの下地にまでアルミ面が接触しているため，アルミ材の変形と移動が拘束されて，より複雑であることが理由に考えられる．
なお，上記の高低差が生じた理由については，図 7 から分かるように 900 dpi パターンがロールの真ん中であったのに対して，300 dpi パターンは端部にあったことから，圧延時のロール変形が関係すると考えられる．
3・5 微細化の追求
図 12(a)は，リング形状よりも細かな加工を目指したパターンである．ロール面に幅とスペースがいずれもデザイン値で 2µm のパターンを得た．ウェットエッチング後のロール面が図 12(b)である．深さ 2 µm を狙った等方性エ

+0.71µm

付ける新しいフォトリソグラフィ技術により，圧延ローラ円筒面にリング状パターンのアレイを微細加工した．機械加工により製作した部品への，フォトリソグラフィ微細加工の融合となっている．パターン形状は比較的複雑なリングである．得られた圧延ロールによってアルミ板にリング(b)

(a)

-0.89

形状を転写できた．
圧延に関しては簡易な 2 段式圧延機を利用したに留まるが，目視認識できない微細な 900 dpiのピッチで用意されたリング形状アレイを転写できた．パ
ターンの微細化と形状自由度のどちらにも，フォトリソグラフィ側は余裕がある．幅 2µm までのパターン転写を確(c)認した．この値はマスクを近接させて行う露光では，実際

図 12 幅 2µm の(a)レジストパターンと(b)ウェットエ
ッチング加工したロール面．(c)パターン幅よりも深い加工で生じるアンダーエッチング模式図．

的に限界に近い値である．
ロール面までの微細パターン転写は狙い通り十分に得ることができた．今後は更に，エッチング加工技術が伴えば，更なる微細化や深い形状を実現できると考えられる．
参考文献は期間中に発表した成果である．塑性と加工の雑誌論文に発表すると共に，国内学会 3 つに発表した．

9mm
(a)
(b)
図 13 アルミ板に転写された幅 2µm のパターンの(a)低倍像と(b)電子顕微鏡像．
ッチングでは，凹凸の高低差は平均 0.277µm となった．
図 8 と比べて有意に形状が低い理由は，等方的に進むエッ謝辞

機械加工とフォトリソグラフィ加工の技術融合の着想は，精密工学会 ナノ精度機械加工専門委員会（委員長：東北大学 厨川常元 教授）の活動を通して得た．圧延ロー
ルの加工について，豊田工業大学 近藤一義 教授のアドバイスを受けた．水溶性ポリマーPVA を PET フィルムに成膜した SO シートは，アイセロ（株）から提供を受けた．ロールのウェットエッチングと電界研磨は中山理研（株）に対応頂いた．

チングにおいて，パターン幅とエッチング量が同程度になると，レジスト下地に食い込むアンダーエッチングが顕著

参考文献となり，途中でレジストのマスクが取り除かれたためと考

1)佐々木実・弓削英翔・鈴木大瑛：「フォトリソグラフィえられる．
図 13(a)は圧延ロールをかけたアルミ板の様子で，虹色を呈した．図 13(b)はアルミ板の電子顕微鏡写真である．

加工による圧延ロール面への微細パターン形成 ― テクスチャリング用レリーフの一括形成 ―」塑性と加工,
60-702 (2019-7) pp.195-202.

線はとぎれとぎれであるが，規則的なピッチで跡が転写さ

2)佐々木実・弓削英翔・鈴木大瑛：微細加工した圧延ローれている．白色干渉計で測定すると，凹凸高低差は平均

ルによるアルミ材の艶消しパターン転写, 第 80 回応用0.091µm であった．転写は，圧延条件にも関係するが，高低差はロール面からアルミ板に写すと約 3 割に減った

物理学会秋季学術講演会 19a-E304-9, 2019 年 09 月 19日.

ことになる．本実験は，ウェットエッチングでどこまでで3)佐々木実・弓削英翔・鈴木大瑛：フォトリソグラフィ加きるかを見定める趣旨で行った．レジストの微細パターン工を用いたアルミ表面加工のための圧延ロール面へのは得られているので，ドライエッチングやプラズマ窒化処

微細 パターン転 写, 第 70 回塑性 加工連合講 演会 ,理などを組み合わせれば，幅 2µm の形状をより忠実にロールに転写できると考えられる．

４．結言
微細パターンの潜像までを用意したレジスト膜を貼りpp.213-214, 2019 年 10 月 12 日.
4)佐々木実・弓削英翔・鈴木大瑛：フォトリソグラフィ一括加工した微細パターン付き圧延ロールによるアルミ板の表面処理, 令和２年電気学会全国大会 3-140, 2020
年 03 月 11 日.