放射線化学バイオ応用理工学特論

放射線と物質の相互作用
秋吉 優史

電磁波の仲間

波長10-15m

10-14m10-13m10-12m10-11m

10-9m

10-8m

10-7m

10-6m
（1μm）

10-5m

10m

102m

103m
（1km）

短波
︵HF︶

中波
︵MF︶

短波放送

AMラジオ

超短波
︵VHF︶

極超短波
︵UHF︶

センチ波

ミリ波

1012Hz 1011Hz（1THz）

1010Hz

FMラジオ︑無線

1013Hzテレビ︵VHF︶

1014Hz

テレビ︵UHF︶

1015Hz

携帯電話︑電子レンジ

1016Hz電波レーダー

1017Hzサウナ

1018Hz

テレビのリモコン︑赤外線カメラ︑
こたつ
非接触温度計1019Hz

果物の酸度・糖度測定機

1020Hz

蛍光灯︑白熱灯︑可視レーザー光

周波数1021Hz

日焼け︑殺菌灯

X線撮影︵レントゲン︶
コンピュータ断層撮影︵CT︶放射光

医療用器具の照射滅菌
ジャガイモの発芽抑制

具体的な例

6 -1- 31022Hz1m

マイクロ波

X線のなかには、ガンマ線より波長の短いものもあります

1023Hz

10-3m
10-2m
10-1m
（1mm） （1cm） （10cm）
サブミリ波

0.4μm 0.8μm
紫外線 可視光線

X線（原子核の外で発生）

10-4m
遠赤外線

赤外線

ガンマ線
（原子核から出る）

10-10m
（1Å）

109Hz
108Hz
（1GHz）

107Hz

106Hz
（1MHz）

出典：（独）日本原子力研究開発機構「放射線ってなんだろう？」

放射線の性質

電離作用

蛍光作用

透過作用

蛍光物質（ガラスの内側）
気体の原子（水銀）

原子核

放 射 線

電子

電子
極

極
紫外線

蛍光灯の仕組み
管 の 両 端に電 圧が加わると、極から極に電 子 が 流 れます 。電 子が管に封入された水銀に衝突す
ると、紫外線が発生します。紫外
線は蛍光物質を光らせます。

6 -1- 4

エックス線
発生装置

放射線の種類
アルファ線（ 42 He原子核）（例）

アルファ（α）壊変（崩壊）

Ra

α222

Na

β 24

226
88

86

Rn

ベータ線（電子）e

ベータ（β）壊変（崩壊）

（例）

24
11

Mg

12

アルファ線

ガンマ（γ）線の放出

ガンマ線
（電磁波）

陽子
電磁波

中性子

エックス（X）線…原子核の外で発生する
ガンマ（γ）線…原子核から出る
ベータ（β）線…原子核から飛び出る電子

放射線

電荷をもった粒子

アルファ（α）線…原子核から飛び出るヘリウム 42 Heの原子核
その他

電荷をもたない粒子

6 -1- 5

中性子…原子炉、加速器、ラジオアイソトープ（放射性核種）などの利用で発生する

放射線の種類と透過力

α線を止める

β線を止めるγ線、Ｘ線を止める

中 性 子 線を止める

ア ル フ ァ（α）線

ベ ー タ（β）線
ガ ン マ（γ）線
エ ッ ク ス（Ｘ）線

中性子線

紙

6 -1- 6ア ルミニウム等の薄い金属板

鉛や 厚い 鉄 の 板

水やコンクリート放射線と物質の相互作用
イオンビーム（α線）

質量が電子に比べてはるかに重いため、電子との衝突によりほとんど曲げられず、少しずつエネルギーを失う。相互作用は電荷の二乗に比例、速度の二乗に反比例（エネルギーに反比例）し、ブラッグピークで急激にエネルギーを放出し、原子核の弾き出しを起こす。

電子線
（β線）

物質中の電子との衝突によって、簡単に方向やエネルギーが変化するため、まっすぐに進まず、広い範囲に広がる。このため、平均的な飛程という物は求めにくく、最大飛程で評価される。重元素に入射すると、原子核周辺の強い電場で急激に曲げられることにより、制動放射X線の発生割合が大きくなる。

γ線、X線

物質を進むにつれて指数関数的に強度が弱くなっていくが、その際の線減弱係数は光子のエネルギーによって関与する素過程の違いが変化するため大きく異なる。数MeVの領域では
高エネルギーの方が透過力は高い。光電効果、コンプトン効
果により物質中で電子線を生成するため、高エネルギーの光子はごく僅かではあるが原子核の弾き出しも起こす。

入射粒子による欠陥導入形態の違い
中性子照射
透過力の高い E>0.1MeV の高速中性子により試料全体に均質に欠陥が導入される。
Primary Knock-on Atom (PKA) をはじき出した後は狭い領域に欠陥が集中し、カスケードを形成する。

イオンビーム照射
電子励起によりエネルギーを失っていき、ブラッグ
ピーク付近に集中的に欠陥が導入される。
PKAをはじき出した後の挙動は中性子照射と似ていて、カスケードを形成する。

電子線照射
30MeV の電子線は、セラミックス中でおよそ 10cm 程
度の飛程を持つが、平均 PKA エネルギーは 225eVにとどまるため損傷関数は 3.75個となり、フレンケル対などの点欠陥のみが導入されると考えられる。

イオンビーム（α線）の場合
Primary Knock-on Atom
(PKA)

物質に入射したイオンビームはそのほとんどのエネルギーを電子励起により徐々に失い、それに伴い阻止能が増加し（粒子の速度の二乗に反比例）、最終的に核的な衝突を起こす。
弾性散乱された物質の原子はさらに他の原子をはじき飛ばし
カスケードを形成する。
ee-

e-

電子励起

弾性散乱
（弾き出し）

ee-

e-

核的衝突

イオントラック
入射粒子がエネルギーを失う過程では極めて多数の電子が励起・電離され、その一部は照射後も残る電子的欠陥として蓄積される。
この電子的欠陥を多く含む、入射イオンの通り道を
イオントラックと呼ぶ。

阻止能

ブラッグピーク

照射カスケードnPrimary Knock-on Atom
(PKA)
Secondary Knock-on Atom

入射粒子がある格子原子をはじき飛ばすと、その原子は Primary Knock-on Atom (PKA)となり、この原子がまた別の格子原子をはじき飛ばす。
エネルギーが高いうちは弾き出しの確率は低いが、電子励起により徐々にエネルギーを失い、速度が落ちてくると弾き出しの断面積が増加するため、次々と弾き出しを起こして止まる。
この終端付近の連続して弾き出しが起こる領域を照射カスケードと呼び、瞬間的にその領域にエネルギーが解放されるため超高温状態となり、局所的な溶解状態となる。

α線の飛程Q: ウラン系列の核種を含むラジウムボールから放出されるα線の最大飛程を求めよ。

・ウラン系列の核種のうち、最大のエネルギーのα線を放出するのはPo-210 でそのエネルギーは 7.69MeV である。
・α線の空気中での飛程は R = 0.318E3/2 で表わされる（R: 飛程(cm), E: エネルギー(MeV)）。

α線の飛程Q: ウラン系列の核種を含むラジウムボールから放出されるα線の空気中での最大飛程を求めよ。

・ウラン系列の核種のうち、最大のエネルギーのα線を放出するのはPo-210 でそのエネルギーは 7.69MeV である。
・α線の空気中での飛程は R = 0.318E3/2 で表わされる（R: 飛程(cm), E: エネルギー(MeV)）。

A: 6.78cm

電子線（β線）とα線の比較

霧箱での飛跡の観察
トリウム含有マントルからのα線の飛跡

トリウム含有マントルからのβ線の飛跡

直線的ではっきりとした飛跡を示す。
気流の関係で生成した霧がたなびく事で曲がって見えることがあるが、散乱や磁石による偏向ではない。

霧の液滴の密度が低く、うっすらとした
飛跡しか示さない。電子線の入射方向と関係なく様々な方向に飛び、空気中でも散乱されている様子を確認できる。

霧箱での飛跡の観察
トリウム含有マントルからのβ線の飛跡と空気中ラドン由来核種からのα線の飛跡の比較

ベータ線と物質の相互作用

拡大

5mm
KEK 放射線科学センター
波戸芳仁 2008年八戸高専での講義資料より

電子線の入射で出てくるもの

入射電子
カソードルミネッセンス(CL)
特性X線 → EDX

オージェ電子
反射電子 →
SEM
二次電子 →

制動放射X線

チェレンコフ光

ビーム電流

非弾性散乱電子 → EELS→→

弾性散乱電子（回折電子） 透過電子
TEM

電子線（β線）の飛程
β線は、そもそも放出される時点でエネルギーが一様ではない。
これはベータ崩壊の際に反電子ニュートリノが絡む三体崩壊であり電子のエネルギーが決まらないためである。
さらに物質に入射後は非常に複雑な散乱過程を示すのであるが、概ね物質の厚さの増加に伴い指数関数的に強度が減少する。
なお、入射する物質が変わっても質量衝突阻止能はほとんど変わらない。
数MeV程度のβ線では制動放射に伴う放射阻止能は衝突阻止能よりずっと小さいが、ターゲットの原子番号 Z に比例して大きくなるため、遮蔽の際には低Zの材料を使用する。

入射電子線のエネルギー E (MeV),
最大飛程 R (g/cm3) とすると、アルミ中での最大飛程は以下の様に与えられる

R = 0.542 E - 0.133( 0.8<E )R = 0.407E 1.38
( 0.15<E<0.8 )電子線（β線）の飛程
Q: ウラン系列の核種を含むラジウムボールから放出されるβ線を遮蔽するのに必要なアルミ板の厚さを求めよ・ウラン系列で最も大きいエネルギーのβ線
は Bi-214 からの 3.27MeV である。
（Tl-210 4.21MeVもあるが分岐比率0.021%でほとんど出ていない）
・アルミの密度は 2.70g/cm^3 である。

電子線（β線）の飛程
Q: ウラン系列の核種を含むラジウムボールから放出されるβ線を遮蔽するのに必要なアルミ板の厚さを求めよ・ウラン系列で最も大きいエネルギーのβ線
は Bi-214 からの 3.27MeV である。
（Tl-210 4.21MeVもあるが分岐比率0.021%でほとんど出ていない）
・アルミの密度は 2.70g/cm^3 である。

A: 0.607cm

ガンマ線と電子・原子核・原子との反応
散乱光子
θ
ϕ

光子

電子対生成

e 光電子

光子

e 電子

核

電子

コンプトン散乱

光子

散乱光子
e

e

L殻

e

e

e K殻 e
e

e

L殻

核

e

核

光電効果

e+

光子
e

原子

陽電子

e
原子

e

e K殻 e ee

レイリー散乱KEK 放射線科学センター
波戸芳仁 2008年八戸高専での講義資料より

γ線・X線と物質の相互作用
レイリー散乱弾性散乱。入射光のエネルギーが変化しない散乱過程。

光電効果

軌道電子に入射光子のエネルギーを全て与えて、軌道エネル
ギーを差し引いたエネルギーを持つ高速電子（光電子）を生成する。断面積は入射光子のエネルギーの-3.2乗に比例する。

コンプトン散乱

軌道電子に入射光子のエネルギーの一部を与えて、高速電子（コンプトン電子）を生成する。散乱後のエネルギーは散乱角に依存し、連続スペクトルとなる。

電子対生成

入射光子のエネルギーが 1.022MeV 以上の場合、原子核近傍のクーロン場中で電子と陽電子の対を生成する。入射光子
は全エネルギーを失い消滅し、電子・陽電子の静止質量エネ
ルギーの残りは運動エネルギーとして分配される。

光核反応

高エネルギーの光子が原子核と直接反応し、様々な素粒子が放出される。Z=50程度の核種では中性子の結合エネルギーが10MeV程度であり、これ以上のエネルギーの光子の入射により(γ、n)反応を起こして中性子が放出される。

γ線・X線の減衰

ターゲットとなる物質の原子番号 Z の増加と共に、
線源弱係数は
光電効果 Z4～5 に比例コンプトン効果 Zに比例
電子対生成 Z(Z+1) に比例となって Z が大きくなると急激に遮蔽能力が高くなる。

入射光子のエネルギー増加と共に、物質との相互作用を起こす効果が変わっていく。
比較的低エネルギーではレイリー散乱、光電効果が主であり、次第にコンプトン散乱が支配的となる。
高エネルギーでは電子対生成が主となる。
光核反応は12-24MeV 付近で最大断面積となるがμへの寄与は5%程度である。
また、低エネルギーではK殻電子やL殻電子の電離エネルギー以上になると光電効果を起こせるがそれ以下では起こせないため、光電効果の効率が不連続に変化する。これをK吸収端、L吸収端と呼ぶ。

γ線スペクトル測定の一例

Ge 半導体
検出器（プリアンプ）AMP

ADC
高チャンネル側へエネルギー大波高大

波高大
低チャンネル側へ

MCA
エネルギー小波高小Ge 半導体検出器（プリアンプ）

波高小

AMP
数100mV 程度

検出

ADC
数V 程度

デジタル変換

増幅

1ch

2ch

3ch

4ch

時間経過と共に次々と検出する

集計

Fig. 1 ç 線スペクトル測定の概念図

Fig. 2 Ge 半導体検出器で測定した ç 線スペクトルの一例

75ch ・・・

Standard Electrode
Coaxial Ge Detectors
Features· Wide range of efficiencies· High resolution – good peak shape· Excellent timing resolution· High energy rate capability· Diode FET protection· Warm-up/HV shutdown· High rate indicator

Description
The conventional coaxial germanium detector is often referred toas Pure Ge, HPGe, Intrinsic Ge, or Hyperpure Ge. Regardless ofthe superlative used, the detector is basically a cylinder of germanium with an n-type contact on the outer surface, and a p-typecontact on the surface of an axial well. The germanium has a net
10
impurity level of around 10 atoms/cc so that with moderate reverse bias, the entire volume between the electrodes is depleted,and an electric field extends across this active region. Photon
interaction within this region produces charge carriers which areswept by the electric field to their collecting electrodes, where acharge sensitive preamplifier converts this charge into a voltage
pulse proportional to the energy deposited in the detector.

P+ Contact
N+ Contact

Coaxial Ge Detector Configuration

The n and p contacts, or electrodes, are typically diffused lithium
and implanted boron respectively. The outer n-type diffusedlithium contact is about 0.5 mm thick. The inner contact is about
0.3 mm thick. A surface barrier may be substituted for the
implanted boron with equal results.

leakage current. The non-perishable nature of this detector
widens the application of Ge spectrometers to include field use of
portable spectrometers.

The Canberra Coaxial Ge detector can be shipped and stored
without cooling. However, long term stability is best preserved bykeeping the detector cold. Like all germanium detectors, it must
be cooled when it is used to avoid excessive thermally-generated

The useful energy range of the Coaxial Ge detector is 50 keV tomore than 10 MeV. The resolution and peak shapes are excellent
and are available over a wide range of efficiencies. A list ofavailable models is given in the accompanying table.

Efficiency (%)

10.0

1.0

0.1

0.01

5

10

20

50

100

200

500

1000

2000

Energy (keV)
Typical Absolute Efficiency Curve for 15% Detector(25 cm detector to source spacing)

Phone contact information
Benelux/Denmark (32) 2 481 85 30 • Canada 905-660-5373 • Central Europe +43 (0)2230 37000 • France (33) 1 39 48 57 70 • Germany (49) 6142 73820
Japan 81-3-5844-2681 • Russia (7-095) 429-6577 • United Kingdom (44) 1235 838333 • United States (1) 203-238-2351
For other international representative offices visit our Web Site: http://www.canberra.com or contact the Canberra U.S.A. office.

M3839 4/02 Printed in U.S.A.

Features■■■

Spectroscopy from 3 keV to>10 MeV
Wide range of efficiencies
High resolution – good peak
shape

■

Excellent timing resolution■

High energy rate capability■

Diode FET protection■

Warm-up/HV shutdown■

High rate indicator

Extended Range
Coaxial Ge Detectors (XtRa)
Description

Carbon Composite Window

The CANBERRA XtRa is a
coaxial germanium detector
having a unique thin-window
contact on the front surface
which extends the usefulenergy range down to
3 keV. Conventional coaxial
detectors have a lithiumdiffused contact typicallybetween 0.5 and 1.5 mm
thick. This dead layer stops
most photons below 40 keVor so rendering thedetector virtually worthless
at low energies. The XtRa
detector, with its exclusive
thin entrance window andwith a Carbon Composite
XtRa Coaxial Ge Detector
cryostat window, offers
all the advantages of conventional standard coaxial detectors such as
high efficiency, good resolution, and moderate cost along with the energy
response of the more expensive Reverse Electrode Ge (REGe) detector.
The response curves (below) illustrate the efficiency of the XtRa detector
compared to a conventional Ge detector. The effective window thickness
can be determined experimentally by comparing the intensities of the 22 keV
and 88 keV peaks from 109Cd. With the standard 0.6 mm Carbon Composite
window, the XtRa detector is guaranteed to give a 22 to 88 keV intensity ratioof greater than 20:1. Beryllium and aluminum windows are also available.

Typical Efficiency curves comparing XtRa with Be window andCoax Detectors with detector-source spacing of 2.5 cm

CANBERRA IS THE NUCLEAR MEASUREMENTS BUSINESS UNIT OF AREVA.

www.canberra.com

We are    Measurement solutions for nuclear safety and security.

C37440 4/10 Printed in U.S.A.

1.25 MeV ガンマ線→Al 10cm
空気Al

ガンマ線 源

透過：直接線11、散乱線8; 反射4
KEK 放射線科学センター
波戸芳仁 2008年八戸高専での講義資料より

空気

コリメーター
入射光強度
I0

透過光強度
I

γ線源
厚さ x
単一エネルギーで狭い平行線束γ線・X線の減衰は、
I=I0 exp(-μx)
で表わされる。ここでI, I0 は光子のフラックスであり、散乱、吸収により試料の厚さ x に伴って指数関数的に減衰していく。
線減弱係数μの単位はm-1 などで、密度で除したμmが様々な物質、エネルギーに対して与えられている。

弾き出し欠陥

フレンケル欠陥

ショットキー欠陥

結晶の欠陥導入状態評価
XRD
スエリング
点欠陥，ボイド，バブル，
転位ループ，粒界クラックなどの複合的発現

点欠陥，転位ループなどによる格子歪み（異方性の検出可）

熱拡散率
フォノン伝導が主のセラミックスでは
点欠陥，特に空孔濃度を選択的に反映

相補的な測定による相補的な測定による欠陥導入状態評価
欠陥導入状態評価
透過電顕観察ある程度の空間的広がりを持つ構造か，規則的な周期構造として配列した格子を観察可能（点欠陥は見ることが出来ない）

陽電子消滅寿命
主に空孔やその集合体の導入状態を評価可能。

TEM 観察例

α-Al2O3 に導入された転位ループ
ボイドと粒界クラック

10nm

AlN に導入された転位ループ（観察面は{100}面）と粒界クラック

TEM 観察例

β-Si3N4 に導入された転位ループ（観察面は(001)面）

β-SiC に導入された転位ループ（観察面は(001)面）

密度
完全結晶である場合の真密度と、実際の材料の見かけの密度の差から、結晶粒の充填状態を知ることができる。
照射により粒界クラックの発生した
AlN の TEM 写真

焼結体などでは焼結条件により完全に結晶粒が密に充填していない場合がある。
また、材料に照射を行って欠陥を導入する場合は、結晶粒内に歪みが入ることで結晶粒自体の密度が変化する（スエリング）し、異方性スエリングなどが生じる場合は、異なる方向を向いた結晶粒の集合体である試料内部に歪みが生じて粒界クラックが発生し、大きな密度変化を生じる場合がある。
マクロな密度変化と、後述する X 線回折測定によるミクロな格子変化と合わせて、結晶状態がどのように変化したかを相補的に知ることが出来るため、非常に重要な評価である。

光学的性質
透光性のある結晶の場合、波長による光の透過率の違いによって結晶状態を評価できる。
また、波長の短い光や放射線を当てることで励起された結晶構造が脱励起することにより特定の波長の光が放出される場合があり、その波長や強度から結晶構造を知ることができる。

天然の黄色(右）と他は照射トパーズの色（Museum of Gems より）

特定の波長の光を色中心（color center）の生成などによって吸収するようになると、着色して見えるようになる。
ダイヤモンドやサファイア、トパーズなど一部の宝石では照射により着色処理を行っている物がある。
さらに、反射光の波長が入射光の波長からシフトする、ラマン散乱を測定することで、結晶の振動準位や回転準位、電子準位を知ることができる（ラマン分光法）。

セラミックスの場合、結晶粒内の欠陥の導入状態によって熱伝導率が異なる。
金属試料では照射により電気伝導度が大きく変化することが古くから知られている。

Fractional Thermal Diffusivity
αirr / α0 ×100 / %

熱、電気物性
5
4
3
2

T73
(580)
T71
(373)

T72(395)

T57(738) T55
(731)

T51
(502)

T53
(591)

T58
(766)

T52
(502)

T56
(677)

T54
(591)

1
0

2
4
6
8
Neutron-irradiation Dose / 1026 n・m-2

中性子照射に伴う AlN の
熱拡散率変化金属などでは自由電子が熱の輸送を行うため、結晶構造変化に余り影響を受けないが、絶縁体であるセラミックスの熱伝導率にもっとも重要な寄与をなす要因は，格子振動すなわちフォノンの寄与である。
広い温度領域にわたって重要なフォノン-フォノン相互作用に加えて，さらに種々の格子欠陥のために非調和性を生じてフォノン-格子散乱が起き，それがさらに
平均自由行程を減少させ，熱伝導率に影響する電子状態
ESR ( electron spin resonance ) 測定や、誘電率、電気伝導度などの測定により、結晶中の電子の分布状態を知ることが出来る。

ゼーマン分裂および電子スピン共鳴(ESR)の概念図

ESR 測定は物質中にある不対電子の量と、その置かれている環境を知る測定方法であり、その対象は磁性体、金属や半導体、有機物中のラジカル、固体中の点欠陥など様々な分野にわたる。
試料中には不対電子が存在する必要があり、電子が対になっている場合は、電子が二つあることにより効果を打ち消しあってしまい信号は得られないため、測定可能な試料は限られる。

X 線回折Laue や Bragg らによって確立された X線回折によって、結晶構造状態評価を行う上で無くてはならない非常に重要な格子面間隔の情報を得ることが出来る。

格子定数 × 空間群 → ある面指数の面
どのような対称性を持てばどのような面間隔を持つ格子面が存在しうるか→ 230の空間群 （結晶構造の対称性をまとめた集合）
様々な組成の結晶に対してこの格子定数と空間群をデータベース化→ 測定されたスペクトルからどのような結晶であるかを知ることが出来る。
それぞれの回折ピークの詳細な解析（半値幅の変化やピークシフト、相対強度変化など）によって、結晶粒の分布状態や、特定の方向に歪みがかかるなどの応力状態を知ることなども可能となる。

透過電子顕微鏡観察(TEM)
高倍率で結晶状態を観察可能であり、高分解能観察（HREM）では原子の配列状態を直接的に視覚的に知ることが出来る。

0.5μm

日立 H-9000 型 300kV TEM

中性子照射したβ-Si3N4 の明視野(Bright Field)像1nm

中性子照射したβ-Si3N4 中の格子欠陥構造高分解能像 (HREM)

ただし、本質的に原子の「規則的な配列状態」を視覚化する装置であり、個別の格子間原子や空孔を検知することは困難であり、アモルファス構造などは捉えることが出来ない。
また、試料調整が決定的に重要な役割を果たしており、いかに試料を電子線が透過しうる nm オーダーまで薄膜化するかが目的の観察を行えるかどうかの鍵を担っている。

陽電子消滅法
陽電子と電子とが対消滅を起こすと、2本の 511keV γ線が反対方向に放出されるが、そのエネルギーは消滅時の陽電子と電子の運動量の分だけ 511keV からずれている。
これをドップラーシフトと言い、物質中での電子状態を知る有効な手段として広く利用されている。
物質中に入射された陽電子が電子と対消滅するまでの寿命は、物質に依存するが 100ps～1ns のオーダーであり、消滅相手の電子の密度に大きく影響する。

材料が均一ではなく、陽電子が空孔やその集合体に捕獲されたとき、陽電子の寿命はこれらの欠陥のない試料に比べて長くなる。
これは、局所的に欠陥のところで電子密度が低くなるためである。
空孔サイズ

陽電子寿命

欠陥の数

長寿命成分
の強度