様式３S17006, S17020

直線偏光 2 次元光電子分光法によるイリジウム酸化物の原子軌道解析
Atomic-Orbital Analysis of Sr2-xLaxIrO4 by Linearly-Polarized-Light
Two-Dimensional Photoelectron Spectroscopy
堀江 理恵 a, 岸本 洋侑 b, 滝沢 優 b, 大門 寛 c, 秋光 純 a
Rie Horie , Yosuke Kishimoto b, Masaru Takizawa b, Hiroshi Daimon c, Jun Akimitsu aa

岡山大学, b 立命館大学, c 奈良先端科学技術大学院大学
Okayama University, b Ritsumeikan University, c Nara Institute of Science and Technologyaae-mail: horie.rie.hd1@okayama-u.ac.jp
5d 電子系のイリジウム酸化物 Sr2IrO4 は、キャリアをドープすることで高温超伝導体になる可能性があると期待されている。著者は、世界的に未だ報告のない最高の電子ドープ量のイリジウム酸化物単結晶 Sr1.88La0.12IrO4 の育成に成功し、2 次元バンド分散の変化やフェルミ面付近の原子軌道の違いから Sr2IrO4 の電子ドープによる超伝導体探索の手がかりを得るために、その直線偏光 2 次元
光電子分光測定を行った。しかしながら、装置のエネルギー分解能に関わる障害リングの電源の一部が故障しており、修理した後に再測定する必要があることがわかった。
It is expected that the 5d-electron system iridium oxide Sr2IrO4 may become a high temperature
superconductor by doping carriers. We succeeded in synthesizing the highest electron-doped iridium oxide
single crystal Sr1.88La0.12IrO4 which has not been reported worldwide. Linearly polarized two-dimensional
photoelectron spectroscopy was carried out for the sample in order to obtain clues to search forsuperconductors by doping electrons in Sr2IrO4 from the difference of the two-dimensional band dispersion
and the difference of the atomic orbit near the Fermi surface. However, it was found that a part of theobstacle rings related to the energy resolution capability of the equipment had wrong potential due to thefailure of the power supply. It is needed to repair it and we have to do our measurement for atomic-orbital
analysis again.
Keywords: iridate, Linearly-Polarized-Light Two-Dimensional Photoelectron Spectroscopy, Atomic-OrbitalAnalysis, Possible High-Temperature Superconducting Material
背景と研究目的5d 電子系のイリジウム酸化物 Sr2IrO4 は、層状ぺロブスカイト型(K2NiF4 型)構造を持つが、これは銅酸化物高温超伝導体の母物質の一つである La2CuO4 と同じ結晶構造であり、電子構造や磁気構造など、複数の類似点を持つことから、Sr2IrO4 にキャリアをドープすることで高温超伝導体になる可能性があると期待されている[1,2]。著者は、世界的に未だ報告のない最高の電子ドープ量のイリジウム酸化物単結晶
Sr1.88La0.12IrO4 の育成に成功した（図 1）。そこで、本研究では、価電子帯バンドからの光電子の角度分布を 2 次元的に一度に測定できる世界唯一の 2 次元表示型光電子分光器と直線偏光放射光を用いて、今まで明らかになっていなかった Sr2-xLaxIrO4 単結晶の 2 次元バンド分散とフェルミ準位付近のバンドを構成する原子軌道の解析を行うことを目的とした。

図 1. 育成した単結晶

様式３実験
2次元光電子分光測定は、立命館大学SRセンター BL-7[3] に設置されている所属研究室独自のDIANAを用いて行った。真空チャンバー中で劈開を行うことで試料の清浄表面を出した。表面原子構造の確認を低速電子回折(LEED)によって行ったところ、清浄面の1×1構造のパターンを示していたため、Sr1.88La0.12IrO4 (001)の清浄面が出たと判断した。しかし、そのパターンは1分足らずで観測できなくなった。その後、2D-PESの測定を室温にて超高真空～5×10-9Pa下で行った。励起光は水平面内の直線偏光 ( ex = 1, ey = 0,ez = 0 ) であり、エネルギーは40 eVを用いた。また、角度分解能は約1°である。

結果、および、考察：
7 月のビームタイム（1 日）では、図 2 (下)のスペクトル
図 2. (上) Sr2−xLaxIrO4 (x = 0, 0.04,が得られた。先行研究の図 2 (上)[4]に見えている 3.5 eV と6 eV あたりにあるピークが、7 月に測定した図 3(下)の(A)0.08) における X 点と Γ 点での光と(B)に見えるかすかなピークに対応していると思われる。
電子スペクトル[4].
このときの測定結果（図 2 (下)）で一番目立つピーク(C)は先行研究によると価電子帯の底の（下）Sr1.85La0.15IrO4(仕込)の角度ｓバンドに帰属される。このように、大きな特積分型スペクトル．励起光 40 eV.
徴は先行研究と定性的に一致している。しかしながら、フェルミ準位 EF と（A）の間に超伝導にとって重要なバンドがあって先行研究では詳しく議論されているが、7 月の測定では S/N が悪く、きちんと測れていない。また、図 3 は、先行研究[5]のフェルミ準位での 2 次元パターン(a)と BL-7 での 2 次元光電子分光のパターン(b)である。白線はそれぞれ、第一 BZ を示している。図 3 (a)の先行研究[5]と比較すると、図 3
図 3. EF における Sr1.85La0.15IrO4(仕込)の(b)では、BZ の大きさと測定したパターンの光電子放出強度の強いところが、点線部分のよう(a)先行研究[5]と(b)得られた 2 次元光電子分光に、だいたい合っているが、うっすらとしか見パターン.
えていない。このように、EF 付近は特に S/Nが悪く観測できていなかったため、11 月に再測定を行った。EF から Ir のバンドが存在している結合エネルギー1.5 eV までは 0.1 eV ごとに 1 パターン測定し、1 パターンにつき 10 分の溜め込みを行い(約 150 分)、1.6～10 eV ま
では、0.2 eV ごと測定し、1 パターンにつき 6分のためこみを行った（約 260 分）が、図 4のように S/N 比が悪い結果となった。7 月の測定時にも見えていたが、バックグラウンドに横線が二本入っている。エネルギー分解能に関わる障害リングの電圧を調べたところ、
図 4. 11 月測定時のデータ. EF 付近におけかかるべき電圧がかかっていない箇所が多いことがわかった。また、LEED パターンを観る Sr1.85La0.15IrO4(仕込)の 2 次元光電子分光測できたものの、一分足らずでパターンが見パターン.
えなくなるという結果となったため、La 高濃様式３度試料では、劈開面の構造が崩れやすいことが示唆される。実験のやり易さも考慮し、今後は Laドープなしの試料、La0.1 程度の低ドープ試料の測定から行うことも必要と考えている。
今後は、障害リング電源の修理を行い、低ドープの La 試料から測定していき、一番きれいにパターンが取れる条件を見出すことで、高濃度 La ドープ試料の 2 次元光電子分光測定へとつなげて行き、銅酸化物と Ir 酸化物におけるバンド分散の違いを原子軌道の観点から詳細に調べることを計画している。

参考文献[1] B. J. Kim, H. Ohsumi, T. Komesu, S. Sakai, T. Morita, H. Takagi, and T. Arima, Science 323(2009)1329.
[2] H. Watanabe, T. Shirakawa, and S. Yunoki, Phys. Rev. Lett. 110 (2013) 027002.
[3] Y. Hamada, F. Matsui, Y. Nozawa, K. Nakanishi, M. Nanpei, K. Ogawa, S. Shigenai, N. Takahashi, H.
Daimon and H. Namba, AIP Conf. Proc. 879, 547 (2007).
[4] K. Terashima, M. Sunagawa, H. Fujiwara, T. Fukura, M. Fujii, K. Okada, K. Horigane, K. Kobayashi, R.
Horie, J. Akimitsu, E. Golias, D. Marchenko, A. Varykhalov, N. L. Saini, T. Wakita, Y. Muraoka, and T.
Yokoya, Phys. Rev. B 96 (2017) 041106(R).
[5] A. de la Torre, S. McKeown Walker, F. Y. Bruno, S. Riccó, Z. Wang, I. Gutierrez Lezama, G. Scheerer, G.
Giriat, D. Jaccard, C. Berthod, T. K. Kim, M. Hoesch, E. C. Hunter, R. S. Perry, A. Tamai, and F. Baumberger,Phys. Rev. Lett. 115 (2015) 176402.
研究成果公開方法／産業への応用・展開について
・本研究成果は、11th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New
Materials and Devices '17 (ALC'17)にて成果公開を行った。また、立命館大学 SR センター報告会にて報告予定である。