河川源流域におけるリン濃度分布：
研究レビューと秋田県の事例
Spatial pattern of dissolved inorganic phosphorus concentration in headwater catchments :Case study in Akita prefecture早川

敦 ・石川 祐一・日高＊＊伸

Atsushi HAYAKAWA , Yuichi ISHIKAWA and Shin HIDAKA
秋田県立大学 生物資源科学部
Faculty of Bioresource Sciences, Akita Prefectural University

摘

要

河川源流域における溶存無機態リン（DIP; Dissolved Inorganic Phosphorus）濃度の空間分布とそれを規定する要因についての知見を整理し，秋田県八郎湖の流入河川
源流域の DIP 濃度分布の事例を紹介した。源流域の DIP 濃度は対数正規分布し，検出下限値以下～116 µg L-1 にあり，中央値は 3～6.6 µg L-1 であった。いずれの報告でも10 µg L-1 以上を検出した集水域が存在し，高濃度のリンをもたらすメカニズムの存在が示唆された。集水域の表層地質や土壌，化学風化プロセス，植生が DIP 濃度の空間分布の主な制御要因と考えられたが，精度よく空間分布を説明した事例はなかった。
一方，八郎湖の流入河川源流域の DIP 濃度（中央値 8.7 µg L-1，n = 35）は高く，高濃度リンをもたらす要因の仮説として，生物生産の豊かな時代に形成された海成堆積岩の関与が示唆された。また，河畔域における下層のリンとその形態，酸化還元状態は，河川へのリンの供給を制御する重要な要素である可能性があった。一方，近年増大傾向にあるリン降下物について，その生態系のリン動態及び河川流出に及ぼす影響の評価が必要であると考えられた。

キーワード：河畔域，空間分布，地質，リン循環
Key words：riparian zone, spatial distribution, geology, phosphorus cycle
1．はじめに
リン
（P）
は，窒素
（N）
とともに一次生産や他の生物プロセスを制限する普遍的な元素として広く認識さ1）
れている 。水域へのリンの供給は生物活動の重要な駆動力となるため，都市化や集約的農業などの人間活動に起因する過剰なリンの流出はしばしば水域
2）の富栄養化をもたらす 。
森林生態系では，降水による系外からのリンの加入量は少なく，母岩の風化由来のリンを土壌と植物の間で効率よく循環させる内部循環が卓越している
ため，系外（渓流水）へのリンの流出は一般に少な3）い 。森林生態系のリンの循環は，鉱物（母岩，土壌）の化学的風化作用によるリンの溶解を起点とし，土壌溶液へ供給されたリンは，一部が植物や土壌微生物に吸収され，一部が土壌鉱物表面に交換態・結4）合態として移行する 。植物に取り込まれたリンは，リン脂質などの有機態となり，やがて落葉・落枝（リター）
として土壌表面に供給されるため，土壌表層にリンが濃集する。リター中のリンは，微生物の無機化作用を経てその一部が再び土壌溶液に供給される。リンと鉱物との反応性は非常に高く，その反応は，溶液中のリンの濃度，pH と鉱物組成に制御され，pH 3～6 では鉄（Fe）やアルミニウム（Al）の水和酸化物に吸着されやすく，pH 7 以上ではカルシウ
5）ム（Ca）と沈殿しやすい 。また，長い時間スケール
でみると，土壌生成にともなって土壌中のリンの総量が減少し，難溶性・吸蔵態の形態へと系統的な変6）「時間」もリンの動化が起こると考えられており ，態を制御する重要な要因である。こうした植物や微生物による吸収と鉱物表面への取込みのため，土壌溶液中のリンの濃度は低く保たれる。河川へ流入す
るリンは，降水に含まれるリンのほかに，土壌溶液
中のリン，土壌表層の有機物や土壌粒子に含まれるリンであり，その輸送体として作用する水文プロセスによって，生物地球化学プロセスを伴いながら，
地下水，中間流出水，あるいは表面流去水として斜面下部に移行し，河畔域を経由して河川へ到達する

受付；2015 年 2 月 6 日，受理：2015 年 5 月 23 日＊
〒 010-0195 秋田市下新城中野街道端西 241-438，e-mail：hayakawa@akita-pu.ac.jp
2015 AIRIES

17

早川ほか：河川源流域のリン濃度分布と考えられる。さらに河川内では，生物による吸7），8）。河川バンク
収，堆積物の吸脱着作用を受ける
9）の侵食も河川水中リンの主要な供給源である 。こ
うして河川へ流出したリンの形態は，溶存態と粒子
3）態があり，それぞれに無機態，有機態がある 。
このように，森林生態系を経由した源流域河川中のリンは，集水域のさまざまな要素（気象，地質，土壌，地形，植生など）と生物地球化学・水文プロセスの影響を受けて形成される。こうした要素とプロセ
スは集水域に固有のため，河川水中リンの濃度も時間的，空間的に不均質となる。すなわち，源流域のリン濃度の時空間的な変動パターンは，これらの要
素とプロセスの組み合わせが場所によって異なった結果と考えることができる。また，源流域河川中のリンは，人為圧がほとんどない自然起源のリンとみなせ，中流，下流にかけて起こる人為の影響を評価する際の流域のベースラインと考えることもできる。したがって，源流域河川におけるリンの動態とそのメカニズムを把握することは，人為影響による水質の変化を検出し理解するために不可欠であるほか，そうした変化を予測する生物地球化学モデル開10）発に貢献しうる 。しかし，リンの流出に関する多くの流域研究は，営農管理などの人為起源のリンの11）
影響 や降雨イベントなどの非定常時の水文プロセ
12）スの影響 に焦点を当てており，それらの多くは侵食による土壌粒子の流亡がリンの流出を制御していたと報告した。これに対して，気象条件や，母岩，
土壌，地形，植生といった集水域の特性に焦点を当て，それらを反映して形成されると考えられる平常時（基底流時）のリン濃度を地理的に広域にわたり比13）較研究した例は，日本では若松ら の報告があるものの，世界的にも依然として少ないのが現状である。
本報告では，源流域河川水中のリンのうち溶存無機態リン
（PO4-P，以下 DIP）濃度の分布に関する若13）
松ら の報告を中心に論文をレビューし，それを規定する要因に焦点を当てて知見を整理するとともに，現在進行中の研究である秋田県と八郎湖流域における源流域の DIP 濃度分布に関する事例を紹介する。
2．源流域河川水のリン濃度に関する論文レビュー
2.1 源流域におけるリンの濃度分布と範囲
表 1 に，源流域河川の DIP 濃度を地理的に多点数を評価した既往の報告例と秋田県の事例を示した。
多くの事例で DIP 濃度は対数正規分布に従うとされ13）－ 15）-1。DIP 濃度の範囲は検出下限値～116 µg Lた-1にあり，中央値は 3～6.6 µg L であった（表 1）。対象とした集水域面積や気候，地理的範囲が大きく異なるにもかかわらず，DIP 濃度のレンジと中央値が報告間で比較的類似していた。アメリカ合衆国の源
18

であっ
流域
（n = 80）では中央値 4 µg L（1～33 µg L ）たが，分布パターンに地域間差が認められ，北東部-1-1（中央値 15 µg L ，n = 6）＞南東部（中央値 7 µg L ，-1
15）
n = 27）＞西部（中央値 3 µg L ，n = 47）であった 。
スウェーデンの二つの地域（中央部 n = 95，南西部-1
n = 85）では，DIP 濃度は全体で 1～32 µg L の範囲にあり，南西部の方が中央部よりも約 2 倍高い傾向16）にあった 。ニュージーランドの原生林の DIP 濃度-1（n = 97）は，中央値 3.0 µg L（第 1，第 3 四分位値は-110）
それぞれ 1.1，10.8 µg L ）と報告された 。一方，
-1
日本全国の源流域の DIP 濃度の中央値は 6.6 µg L
-1（n = 1,244）であり，1.5 以下～116 µg L の範囲にあっ13）（愛知，高知，三重，長野，東京）
た 。日本の 5 地域
-1
-1
26 源流域では，中央値 3.1 µg L（0.53～25.0 µg L ）14）であった 。日本の森林（滋賀，兵庫，島根）におけ-1
る流出水データをまとめた結果では，1.9～21.6 µg L
3）13）（n = 14）であった 。若松ら は，DIP 濃度を 3 段階
-1
（低，中，高）に分類し 10 µg L 以上を「高」とした-1
が，既往のいずれの報告においても 10 µg L 以上の地点が複数認められ，最大値と最小値は数十倍から百倍のオーダーで異なっていた（表 1）。こうしたデータは，高濃度のリンをもたらすメカニズムの存在を暗示している。
2.2 リンの濃度分布に及ぼす地質の影響
流域の表層地質は母岩の風化作用を介して河川水
中リンの起源となるため，その性質は DIP 濃度の主13）
要な支配要因と考えられる。若松ら は，表層地質
が DIP 濃度の空間分布を説明する第一義的に重要な要因であると報告した。それによると DIP 濃度は，堆積岩＞火成岩＞変成岩を主体とする集水域の順に高く，堆積岩の地質年代別に比較すると，古生代＞
中生代＞新生代の順であった。濃度データの比較ではないが，カナダオンタリオ州南部の 24 の森林集水域の調査でも，火成岩よりも堆積岩の分布する集17）
水域でリンの流出が多いとされた 。一方，Zhang
14）
ら は，最も高い DIP 濃度は泥質岩，砂岩，チャー
ト地帯（東京）で観測されたものの，最も低い濃度も古生代堆積岩の砂岩地帯（愛知）で観測されたと報告した。また，ニュージーランドの調査では，統計的な有意差は検出されなかったが，DIP 濃度は堆積岩
10）
地帯よりも火成岩地帯で濃度が高い傾向にあった 。
13）
このように，若松ら の序列に必ずしも従うわけではない事例もあり，植生や大気降下物などのリンの流出に及ぼす他の要因の関与のほか，多様で不均質な組成である堆積岩の性質を反映した結果かもしれない。リン濃度の違いを説明するには，堆積岩の岩石種の情報等を含む空間解像度の高い地質情報が必要と思われる。
次に，DIP 濃度を火成岩の分布する地帯で岩石種
13）別に比較すると，若松ら は安山岩（火山岩，中性岩）＞花崗岩（深成岩，酸性岩），玄武岩（火山岩，塩基性岩）＞流紋岩（火山岩，酸性岩）の順であったと-1-1

地球環境 Vol.20 No.1

17−26（2015）

表 1 既往の報告と本研究における源流域河川水中の溶存無機態リン‌（DIP; Dissolved Inorganic Phosphorus）
濃度と集水域面積，標高，年平均気温，及び年平均降水量．
場所

DIPµg L-1

n

集水域面積
ha

標高
m

気温
℃

降水量
mm

備考

引用文献

80

4（1－33）

中央値（最小値－最大値）
最大最小値は図からの Brinkley ら 15）
読み取り値

北東部

6

15

中央値

Brinkley ら 15）

南東部

27

7

中央値

Brinkley ら 15）

西部

47

3

中央値

Brinkley ら 15）

最小値－最大値

Löfgren ら 16）

北米

スウェーデン

179 1－32

南西部

95

3－6（1－32）

105（24－279）

5.5（4.5－6.5）

950（750－1,250） 中央値（最小値－最大値） Löfgren ら 16）

中央部

85

3－4（1－21）

209（106－620）

2.5（0.5－4.5）

750（650－950）

中央値（最小値－最大値） Löfgren ら 16）

1,170－6,909

中央値（第 1 及び第 3 四分位数）
McGroddy ら 10）
気温・降水量は，
最小値－最大値

ニュージーランド全域

97

日本全域

1,244 6.6（＜1.5－116） 360（5－13,700） 591（61－2,175） 10.2（0.1－15.7） 1,979（770－3,981） 中央値（最小値－最大値） 若松ら 13）

日本（5 地域）26

3.1（0.5－25.0）

愛知

4

0.7

3－7.5

161－175

15.4

2,108

平均値（最小値－最大値） Zhang ら 14）

高知

6

3.6

0.6－45.3

275－556

14.6

2,782

平均値（最小値－最大値） Zhang ら 14）

三重

6

1.6

0.2－4.9

161－199

14.2

2,560

平均値（最小値－最大値） Zhang ら 14）

長野

4

6.2

0.6－37

1,133－1,270

10.8

1,487

平均値（最小値－最大値） Zhang ら 14）

東京

6

12.0

0.6－42.8

698－778

13.6

1,504

平均値（最小値－最大値） Zhang ら 14）

日本（兵庫，滋賀，島根） 14
日本（秋田県全域）

3.0（1.1－10.8）

3.2（1.9－21.6）

6.4－13.9

中央値（最小値－最大値） Zhang ら 14）

中央値（最小値－最大値） 駒井 3）

1,521－2,935

147 4.0（＜1－54）

中央値（最小値－最大値） 本研究

秋田（八郎湖流域除く） 112 2.0（＜1－54）
八郎湖流域

35

8.7（2.7－39）

中央値（最小値－最大値） 本研究330（7－1,690） 162（66－477） 10.3

報告した。駒井 は，火成岩からなる四つの渓流のTP（Total Phosphorus）濃度の違いを岩質の違いで説明し，相対的に塩基性の岩質（安山岩）の方が酸性の岩質（流紋岩）よりも濃度が高いことを指摘した。これは，リンの含量が酸性岩よりも塩基性岩で高いこ
3），13）。また，濃度データの比とによると考察された較ではないが，カナダオンタリオ州では深成岩地帯
よりも火山岩地帯でリンの流出が多いと報告され17）た 。ニュージーランドの調査では，花崗岩，玄武岩，及び安山岩の集水域において流紋岩の集水域よ10）
13）
りも高い傾向にあり ，若松ら の序列と類似していた。
岩石・土壌の化学風化作用が河川水中のリン濃度の空間分布を制御する重要な地球化学プロセスであ13）る可能性が指摘されている。若松ら は，河川水中
濃度の間に正の相の DIP 濃度と SiO（二酸化ケイ素）
2
関関係を認め，土壌中の主要なリン酸塩鉱物である（OH,
F, Cl）］の溶解度が珪酸塩
アパタイト［Ca（PO54）3
鉱物と同様，酸性条件下で大きいことから，リンとSiO2 が，リン酸塩鉱物と珪酸塩鉱物の化学風化にともなって供給された結果であると考察し，河川水中リン供給に及ぼす化学風化の重要性を指摘した。この関係は，特に火成岩，変成岩と，新生代（主に新第三紀）の堆積岩で強かったとされた。表 1 の報告
3）

1,553

中央値（最小値－最大値） 本研究の中で，降水量や気温を説明因子に組み込む例は見られたものの，鉱物の化学風化の説明因子として
13）
SiO2 に着目した解析は若松ら 以外になかった。
2.3 ‌リンの濃度分布に及ぼす土壌の影響と河畔域
におけるリンの動態
源流域河川水中の低い DIP 濃度は，土壌による高いリン保持能を端的に表していると考えられるが，表 1 のうち，DIP 濃度の空間分布に及ぼす土壌型の影響を明瞭に示した事例は見られなかった。その中13）で若松ら は，DIP 濃度に対する土壌型の影響は表
層地質の影響よりも小さかったものの，ポドゾル性
土の分布する流域では DIP 濃度が顕著に低いことを指摘し，同流域では SiO2 濃度も低かったことから遅い風化速度に起因すると考察した。ポドゾル性土を代表するアルミニウム
（Al）
や鉄
（Fe）
を集積したスポ18）
ディック層がリンを強く保持する ためとも考えら13）れる。また，若松ら は，黒ボク土の分布する流域
では DIP 濃度が平均値以下であったことも指摘し，高いリン吸着能をもつアロフェン等の非晶質成分やアルミニウム－腐植複合体中の活性アルミニウムを多く含むとされる黒ボク土の性質を反映したものと推察した。
河畔域は，土壌水が渓流水に流入する直前に通過する陸域と水域の境界であり，生物地球化学と水文
19早川ほか：河川源流域のリン濃度分布

り，若齢林では 100 年以上の老齢林と比較して約 2プロセスの双方の影響を強く受ける特徴的な水質形
19）15）
倍 DIP 濃度が高かったとされた 。ニュージーラン
成の場と認識され ，渓流水中のリン濃度にも影響を及ぼすかもしれない。河畔域におけるリンの移動
ドの原生林の調査では，混交林で DIP 濃度が高い傾と固定は，リンの給源，水文プロセスによる輸送，向にあったが，樹種と地質が関連している場合が多20）
10）
生物地球化学プロセスによる形態変化に支配され ，く効果の判断が難しいとされた 。いずれの報告に
21）
河畔域はリンのシンクにもソースにもなりうる 。
おいても樹種による DIP 濃度の違いをもたらす要因
酸化的な土壌では，リンは土壌粒子に固定されやすについては詳しく考察されていなかった。
いのでその移動は制限されるが，河川の氾濫などで一方，伐採などの撹乱が DIP 濃度に及ぼす影響は土層内が還元状態になると，鉄の還元に伴ってリン窒素に比べて大きくないようである。滋賀県におけ22）が放出され，河川へのリンのソースとなりうる 。
る 1990 年から 15 年以上の長期モニタリングの結
22）
Chacón ら は，氾濫強度の異なる河畔林土壌のリン
果，落葉広葉樹の伐採流域では，伐採後数か月で粒の形態を調査した結果，氾濫強度の高い土壌（8 か月
子態リンの上昇が認められたものの，長期的には溶
浸水）では，土壌中リンの易溶性画分と鉄結合態及び存態，粒子態ともに非伐採流域と比較してリン濃度
26）
アルミニウム結合態画分が増加したとし，酸化還元に大きな違いは認められなかった 。北米でも伐採による DIP 濃度への影響はほとんど確認されなかっに鋭敏に反応する鉄の水酸化物に結合したリンが，15）たとされた 。北方林の調査では，伐採と耕起によ還元状態で増加するリンの給源であると説明した。
る土壌 B 層の土壌溶液のリン濃度の上昇が確認されカナダオンタリオ州南部の砂質土壌の河畔域では，-1，
低濃度の SRP（Soluble
たが，伐採後 1～2 年の短期間の現象であったとされ高い溶存酸素濃度（＞3 mg L ）18）
Reactive Phosphorus，モリブデンブルー法により測た 。伐採にともなう土壌表層の有機物分解の促進-1と植物の吸収抑制によって土壌溶液へのリンの供給定されるリン酸態リン）（DIP と同義）（＜2 µg L ），2＋-1
低濃度の二価鉄（Fe ＜0.2 mg L ）を観測した一方，量は増加したが，下層植生の回復とスポディック層
18）
河川バンク近傍の埋没流路堆積物（buried channelへの吸着によって溶脱が抑制されたと考察された 。
-1，
適切な管理がされず荒廃した人工林からのリン流
sediments）
では，SRP 濃度は高く（50～950 µg L ）
2＋
-1
12）
，27）
。樹冠が閉鎖するこ
溶存酸素濃度の低下と高濃度の二価鉄（Fe ＞1 mg L ） 出の増大も指摘されている
23）をともなった 。このように，堆積物（主に鉄）に結とで下層植生が貧弱化し，林床が裸地化した荒廃し合したリンが高含量で存在し，比較的大きな地下水たヒノキ人工林では，出水時に地表面流による土壌流があり還元状態にある河畔域は，河川へのリン流
侵食が起こり，懸濁態リンの濃度を著しく上昇させ20）
12）出のホットスポットになりうる 。しかし，河畔域
た 。表層土壌及び侵食土壌の全リン含量は 0.5～のリン動態に関する研究は，隣接した農地からのリ
0.8 g/kg で，その 80～85％を有機態リンが占め，分
24）
ン負荷に対する保持能に着目した例が多く ，源流
解で細片化したヒノキリターの寄与が大きいと推察
27）
域の河畔域における研究事例は少ない。
された 。
2.5 リンの濃度分布に及ぼすリン降下物の影響
河畔域の下層土が重要なリンのソースになっていリン降下物は，特にリン制限下にある生態系ではる可能性もある。アメリカ合衆国アイオワ州の八つ重要なソースとなる可能性がある。安定的なガス形の河畔林で 3.6 m までの元素含量の鉛直分布を測定
態の存在しないリンについては，ダストやエアロゾしたところ，窒素と炭素（C）は表層から下層にかけて-1のル（大気浮遊粒子状物質）がリンの主要な輸送媒体と含量が低下した一方で，リン含量（平均 574 mg kg ）
-1
28）
，29）
。土壌の酸
鉛直分布に規則性は認められず，最大値（1,792 mg kg ） なり，長距離輸送される場合がある
25）
は下層 2.7 m で観測された 。大気とのガス交換を性化が進行して難溶性や吸蔵態のリンが多くなり，伴う窒素や炭素と異なり，岩石起源のリンは沈積性
岩石由来のリンの供給が減少した古い土壌生態系での循環経路をたどるため，下層に堆積したリンが水
は，砂漠地帯からのダストが主要なリンの加入とな
文・生物地球化学プロセスの作用によって土壌―植り，長期にわたる生産性の維持に貢献してきたと考28），30）。近年では，化石燃料の燃焼など
物の相互作用を経ずに河川へ到達することもあるでえられているに伴う人為起源のリンが降下物として陸域へ加入あろう。河畔域における下層土と層位は，リンの流し，その寄与は TP，PO4 でそれぞれ～5％，15％と出において特に考慮されるべき重要な要素であろ25）
31）
試算された 。降下物中の人為起源のリンは可溶性
う 。
2.4 リンの濃度分布に及ぼす植生や森林管理の影響‌
画分が多いため，人為活動によるリン降下物量の増
森林の樹種構成や，間伐等の森林管理による撹乱
大は，TP に占める可溶性画分の割合を高めるとされ
29）
32）
も源流域の DIP 濃度に影響しうる。広葉樹の優占すた 。Tipping ら は，全球レベルで既往の報告値
をレビューした結果，リンの降下物量は対数正規分
る集水域では，渓流水中の DIP の濃度が針葉樹の優-2 -1布し，その幾何平均値は DIP（PO4-P）で 0.14 g m a
占する集水域よりも高い傾向にあったと報告され
14）
，15）
-1
。北米の調査では，広葉樹（中央値 15 µg L ） （n = 138）と報告した。このうち引用されたアジアのた-1の方が針葉樹（中央値 4 µg L ）よりも高い傾向にあ
データは 4 件（TP では 7 件）であり，アジアにおける20

地球環境 Vol.20 No.1

リン降下物量の観測件数の不足が伺えた。しかし，我が国（京都）の源流域でも大気降下物中リンに対す
る人為や越境輸送の影響が検出され，ユーラシア大陸東部のダスト（15％）や中国の石炭燃焼（39％）の寄33）
与が大きいと報告された 。
これまでに大気降下物由来のリンが源流域河川水
中リン濃度に及ぼす影響を明確に検出した例はない
14）と思われる。Zhang ら は，日本の 5 地域における河川水中 DIP 濃度と NO3 濃度が相関（r = 0.397,
p＜0.01, n = 26）し，それらと TN（Total Nitrogen）降下物量と TP 降下物量のパターンが類似していたことから，大気降下物由来リンの DIP 濃度への影響を指摘した。一方で，土壌－植物系を介さず水域に直接加入する大気降下物由来のリンは，貧栄養の水圏
生態系に直接的に影響を及ぼす可能性がある。十和
田八幡平国立公園内の人為影響のほとんどない山地の沼において，近年の藻類バイオマスの増大が示す
富栄養化が，1990 年以降に増大したアジア大陸からのダスト由来のリンに起因することが堆積物コアの34）
解析から示された 。
3．‌秋田県及び八郎湖流域における河川源流域 DIP
濃度の評価
3.1 八郎湖流域の概要
八郎湖流域は日本海に面した秋田県西部に位置2（図 1）。かつての八し，流域面積は 894 km である郎湖は琵琶湖に次ぐ日本で 2 番目に大きな面積を有していたが，食糧増産を目的とした国の干拓事業によってその 8 割が乾陸化され，それ以降の水質の悪17−26（2015）

化から 2007 年には国の指定湖沼に指定された 。
流域の年間降水量は 1,553 mm，年平均気温は 10.8℃である（五城目測候所の 1981～2010 年の平均値）。
流域東部には流域の 45％を占める森林が分布し，樹種構成はスギ人工林を主体とし，南東部には広葉樹36）が分布する 。
八郎湖流域周辺は東北グリーンタフ（緑色凝灰岩）地帯に属し，新第三紀中新世以降の堆積岩類及び火
37）
，38）
。秋田
山岩類からなる地層が広く分布している地域には前期中新世末から海水が浸入し，中期中新世前期の中頃にほぼ全域が沈水した状態が維持され，その結果，八郎湖周辺の新第三紀上半部を構成
37）
，38）
。
する堆積岩類は海成層で，厚い泥質岩からなる
流入河川源流域の表層地質を俯瞰すると，北部は下位から順に女川（おんながわ）層・船川層・天徳寺層に区分される新第三紀の海成堆積岩，南部はこれらの堆積岩とともに女川層と船川層と同時期の火山岩
38），39）。
（俎山（まないたやま）火山岩類）をともなう
3.2 試料採取及び分析方法
八郎湖に流入する主要 5 河川
（三種川，馬場目川，
井川，豊川，馬踏川）の源流域に，流域を網羅する
ように合計 35 地点の採水地点を選定した。全ての集水域は人為汚染源を含まず，上流と下流の関係にない独立した集水域である。35 地点の集水域面積（ha），川幅（m），水深（m）の中央値（最小値－最大値）は，それぞれ 330（7－1,690），2.28（0.9－10.1），
0.12（0.04－0.30）であった。河川水の採取は，2009 年
12 月から 2010 年，2011 年の 5，7，9，12 月の計 9回，可能な限り出水時を避けて基底流時に実施した。各時期の採水は，水質の時間変動を考慮して 3
35）

DIP(μg L-1)< 1.0
1.1-3.0
3.1-5.0
5.1-10.0
10.1-54

0

10
km

図1

秋田県全域における源流域河川の溶存無機態リン（DIP; Dissolved Inorganic Phosphorus）濃度の分布．

図中水色の枠が八郎湖流域の流域界であり，その内側が八郎湖流域である．

21

早川ほか：河川源流域のリン濃度分布

日以内に実施した。
秋田県内の源流域河川の採水は，2010 年 7 月 17 日
から 2010 年 7 月 30 日にかけて 1 回実施した。採水地点は人為汚染源を含まない森林域を対象とし，秋田県全域を網羅するように選定した。八郎湖流域の35 地点を含む全 147 地点で採水した。
採水した試料は保冷材のはいったクーラーボック
スに入れて秋田県立大学（秋田市）まで持ち帰るか，
宿泊調査の際は大学まで冷蔵で送付した。試料は孔径 0.45 µm のメンブレンフィルターでろ過後，ろ液を分析に供した。
溶存態のオルトリン酸態リン（PO4-P，
本報告では DIP と記す）濃度は，連続流れ分析装置（CFA; Continuous Flow Analyzer）（TRAACS2000, ド
イツ BRAN＋LUEBBE 社製）
によるモリブデンブルー（アスコルビン酸還元）吸光法で定量した。
3.3 ‌秋田県及び八郎湖流域における源流域の DIP
濃度
秋田県の源流域の DIP 濃度（n = 147）は，中央値-14 µg L（1 以下～54 µg/L）
であった
（表 1）
。秋田県北
東部十和田湖南部，秋田県南東部，出羽山地周辺で高い傾向にあり（図 1），特に八郎湖流域の源流域-1-1（n = 35）では中央値 8.7 µg L（2.7～39 µg L ）と高かった。八郎湖流域の源流域の DIP 濃度は，八郎湖流域-1以外の秋田県の源流域（中央値 2 µg L , n = 112）と比較して有意に高く（図 2，p＜0.01，U 検定），既往の報告例と比較しても高い傾向にあった（表 1）。八郎-113）
湖流域では，DIP 濃度 10 µg L 以上の「高」 の地点が約半数の 17 地点あった。

a)

秋田県における源流域の DIP 濃度のうち，10 µg L
以上を検出した集水域（34 地点）の表層地質を比較す
ると，十和田湖南部（5 地点）及び秋田県南東部（4 地点）については，それぞれ完新世の火山岩（テフラ），
中期更新世の火山岩（安山岩・玄武岩類）を主体とし，八郎湖流域の源流域の南部（3 地点）の俎山火山
岩は，主に安山岩質の火砕岩からなる集水域であっ38），40）-1。一方で，それ以外で 10 µg L 以上を観測た
した集水域（22 地点）の表層地質は，1 地点（出羽山地周辺の安山岩地帯）を除き，全て新第三紀の海成38）－ 40）-1。10 µg L
堆積岩を主体とする集水域であった以上を観測した 34 集水域のうち 21 地点が新第三紀の海成堆積岩主体の集水域であったことになる。
37）
図 2 a），b）には，白石と的場 による女川層上部
から船川層下部の堆積当時（8～7 Ma）及び天徳寺層堆積当時（6～5 Ma）の海岸線位置図に，DIP 濃度の分布図を重ね合わせた図を示した。旧海岸線を境にDIP 濃度の分布が明瞭に異なった。すなわち，旧海岸線の東側（陸側）よりも西側（海側）の濃度が高い。
さらに東方の現在の岩手県側にあったと推定されて37）
いる 13～12 Ma 当時の海岸線 は，DIP 濃度の分布
傾向と全く一致しなかった。したがって，比較的高濃度の DIP が検出された八郎湖流域を含む西側の集水域では，女川層上部から船川層下部，天徳寺層にかけての海成堆積岩が，現世における渓流水中リンの起源になっている可能性が考えられた。
八郎湖流域における高いリン濃度の要因の仮説として，生物生産の豊かな時代に形成された海成堆積-1DIP(μg L-1)b)< 1.0
1.1-3.0
3.1-5.0
5.1-10.0
10.1-54

俎山火山岩類

天徳寺層

船川層

0

10
km

図2

0

10
km

‌秋田県全域における源流域河川の溶存無機態リン（DIP; Dissolved Inorganic Phosphorus）濃度の分布と旧海岸線位置．
a）女川層上部から船川層下部の堆積当時（8～7 Ma）及び，b）天徳寺層堆積当時（6～5 Ma）．
旧海岸線位置は，白石と的場 37）の Fig.3c, d をトレースし，一部改変した．

22

地球環境 Vol.20 No.1

岩の関与があげられる。15％以上の P2O5 を含む海成燐灰土と呼ばれる堆積岩には，有機物に富む珪藻
41）
質堆積物中に発達するものもある 。八郎湖流域の源流域の表層地質は，上述のとおり新第三紀の海成堆積岩を主体とし，女川層，船川層，天徳寺層は，相違はあるものの珪質殻をもつ珪藻や放散虫，有孔38），39）。八郎湖虫といった生物化石を含むとされる
流域外であるが船川層中に珪藻起源の高含量（25％P2O5）のリン酸塩ノジュール（堆積物中に形成された
42）硬い塊）が発見され ，当該堆積岩が河川水中リンの主要なソースとなりうる有力な知見も報告された。八郎湖流域の源流域において，高い DIP 濃度の要因を説明するための今後の課題は，上記の仮説を証明するリンの含量とその可給性の高い地層の発見であると考えられる。八郎湖流域において比較的高-1を観測した集水域の河川
い DIP 濃度（17 µg L , n = 9）バンクの下層（地表から約 3 m）には，泥岩が河川水に浸かって軟泥化したと考えられるシルト層が確認され，その上層の砂礫層との間には生物地球化学プ
ロセスの痕跡を示す鉄の酸化層も認められた（図 3）。
こうした部位に海成堆積岩由来の高含量のリンが存在すれば，酸化還元状態に応じてリンのソースとして河川水質に影響するかもしれない。
一方，大陸からの越境輸送の影響を受けやすい地
域では，降下物由来のリンも考慮すべき重要な要素であると考えられ，日本海に面した八郎湖流域も例外ではないだろう。樹種や森林管理がリンの流出に

17−26（2015）

及ぼす影響も検討すべき課題である。
4．おわりに
森林生態系におけるリンの保持能の高さから，源
流域河川水中の溶存無機態リン（DIP）濃度は低いと考えられてきたが，既往の報告と秋田県の調査事例から，大きな空間変動をもち，高濃度の地点が存在することが明らかとなった。特に，流域の半分の面積が森林である八郎湖流域において，源流域の DIP
濃度が高いことは，生産性がリンに制御されると考えられている湖の水質改善を図るうえで大きな課題となる可能性がある。しかし，DIP 濃度の空間変動を説明するための多変量解析では，説明力の高いモ
10），16），流出のメカニズムと要
デルは得られておらず因の解明は不十分である。降下物による生態系へのリンの加入量も増大していることから，新たなリンの加入に対する生態系の応答（河川水中 DIP 濃度への影響）を理解し，その変化を予測することは，今後一層重要になると考えられる。一方，鉱物の化学
風化作用は DIP 濃度を制御するキーとなるプロセスである可能性が示され，また，海成堆積岩のようなリンの供給能が高いかもしれない特殊な要素も抽出されつつある。人為と自然の双方の要素とそれらの応答を広域の予測モデルに組み込むために，広域調査とともに，操作実験や定点観測による事例の蓄積が必要であろう。

(a)砂礫層(b)酸化層(c)シルト層(d)河川水面図 3 八郎湖流域内の比較的高い溶存無機態リン‌（DIP; Dissolved Inorganic Phosphorus）濃度（17±4 µg L-1, n = 9）を観測した海成堆積岩主体の集水域の河川バンク．
砂礫層（a）の下に鉄の集積した酸化層（b）を挟みシルト層（c）が認められる．シルト層は，河川の浸水によって泥岩が軟泥化したものと推察される．砂礫層の下に植物根はなく，植物との直接的な相互作用はない．

23

早川ほか：河川源流域のリン濃度分布謝辞

秋田県の源流域河川における研究の一部は公益財
団法人 鉄鋼環境基金（09・10 水質-315），独立行政法人 日本学術振興会科学研究費補助金（23780340）の支援を受けて実施した。八郎湖流域の地質について
は，白石建雄氏（秋田大学名誉教授）にご教示いただ
いた。実際の調査には，秋田県立大学生物資源科学
部生物環境科学科自然生態管理学研究室の渡邊慎太
郎さん，畠山みづほさん，須藤達也さん，船木優さんのご協力を得た。この場を借りてお礼申し上げる。

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- 82.

25

早川ほか：河川源流域のリン濃度分布

早川敦／Atsushi HAYAKAWA

流域を対象にした窒素，リン，硫黄などの生物地球化学循環に関する研究を行っている。現在は八郎湖流域をフィー
ルドに，森，川，農地，湖を縦横無尽に駆け回り，水，土壌，堆積物のサンプルを採取分析し，流域内の脱窒のホットス
ポット・ホットモーメントの要因解明，リン流出機構の解明に焦点を当てて研究を進めている。また，物質収支，衛星画
像・空撮，フィールド調査結果を組み合わせた広域の負荷予測手法を構築し，環境への負荷を抑制するための窒素やリンの管理法を提案したいと考えている。専門分野：生物地球化学，土壌学。

石川祐一／Yuichi ISHIKAWA

茨城県出身。博士（農学）。専門は環境
土壌学，環境管理修復学。1999 年 4 月秋
田県立大学開学時に奉職し，秋田在住丸
16 年になる。もともと沙漠化や塩類集積などの乾燥・半乾燥地の地域環境問題をテーマとしていたが，在職が長くなるにつれて農地の重金属負荷，資源循環等のローカルな地域環境問題を扱うようになってきた。豊かな自然に恵まれた多様なフィールドがあるのは本学の強みだと考えている。スキー・温泉に手軽に行けるのは最高だが，冬の曇天はいまだ慣れない。冬になるとオーストラリアの抜けるような青い空と熱帯性の赤土の強烈なコントラストを思い出し，出かけていきた
い衝動に駆られる。

26

日高伸／Shin HIDAKA

世界に広く分布する塩性・アルカリ土
壌など問題土壌の修復を目指して活動している。主に中国国内に産学官民のネッ
トワークを構築して農地や草地の修復保
全にかかわる学際的研究に従事する。国内では循環型社会の形成に向けて，メタン発酵やマテリアルの物質循環・再生利用，環境負荷軽減技術の開発に取り組む。