森林生態系における硫黄の循環と土壌の硫黄集積機構の意義−土壌の硫黄蓄積とその理化学性との関係−
谷川（*独立行政法人

東子*・高橋正通**・今矢明宏***

森林総合研究所関西支所・**独立行政法人***独立行政法人

森林総合研究所・

森林総合研究所九州支所）

摘要
地球上の硫黄循環は人間活動によって大きな影響を受けていると考えられている。
エネルギー需要の増大が著しいアジア圏は、北大西洋岸地域に代わる世界の硫黄発生源となってきているため、生態系における硫黄循環の解明が早急に必要である。しかしながらアジア圏での硫黄動態に関する知見は欧米に比べて少なく、基礎的な情報である土壌における硫黄現存量についての報告もほとんどない。そこで本研究ではまず、一般に知られている森林生態系における硫黄循環の概要を紹介し、その中で土壌によって硫黄が保持されることの重要性について述べた。さらに土壌の硫黄保持機構を解明するために、複数の土壌の硫黄現存量調査を行い、土壌の硫黄集積能に寄与している土壌因子を特定した。その結果、Andisolsは欧米の土壌やInceptisolsに比べ、著しく大量の硫黄化合物を蓄積し、その現存量は現在までに世界で報告されている全硫
黄現存量の中で最も高いレベルに相当することが明らかになった。さらに主要な蓄積形態として重要なのは、エステル硫酸態Sおよびリン酸イオン溶液に可溶の硫黄化合物（PO4 可溶性S、吸着態硫酸イオンが主体）であること、全硫黄含有率は土壌の粘土
含量、DCB溶液および酸性シュウ酸溶液に可溶のアルミニウム酸化物と相関が高いことが明らかになった。硫黄は土壌中で微細な粒径画分に多く存在するとともに、その保持にはアルミニウム酸化物が密接に関わっていると考えられる。また炭素含有率、窒素含有率との明瞭な関係はなく、硫黄と炭素および窒素との動態には違いがあることが推察された。
キーワード：アルミニウム酸化物、硫黄現存量、土壌、Andisols、Inceptisols

１．はじめに19.6 Tg Sになり、2020年には20〜22.5 Tg Sに達す

硫黄は生命の代謝に不可欠な栄養元素であり、炭素や窒素などの循環と共に地球上の物質循環では重要な位置を占めている１）。産業革命以降、硫黄化合物の発生量は大きく変動し、人為起源の硫
黄発生量60 〜 80 Tg S２）,３）は天然起源の発生量50〜100 Tg S４）,５）にほぼ匹敵している６）。そのため地球上の硫黄循環は人間活動によって大きな影響を受けていることが指摘されている。排出規制が功を奏し硫黄発生量が減少に転じた欧米とは対照的に、経済成長によるエネルギー需要の増大が著しいアジア圏が、現在では北大西洋岸地域に代わる世界の硫黄発生源となってきている３）。世界的に見ると人為起源の硫黄（SO2）発生量は1980年か
らほぼ横ばい傾向にあるが３）、アジア地域からのSO2発生量は今後とも増加する見通しであり７）、
1990年には16.9 Tg Sだった発生量は1997年にはると見られている８）。そのため人為起源の硫黄が陸水生態系に与える影響を評価すること、とりわけ生態系に取り込まれた硫黄化合物の行方を追跡することは、現在我々のおかれている環境を理解するために不可欠である。
しかしながら、硫黄化合物の測定は他の元素と比べても難しく、森林における硫黄動態の研究
はこの数十年以前にはほとんど行われてこなかった９）。状況が変化したのは大気汚染の影響が深刻になった 1970 年代後半であり、イオンクロマト
グラフィーや誘導結合型プラズマ発光分析装置（ICP-AES）の普及により溶液中の硫酸イオンや全硫黄の簡便な定量が可能になると10）,11）、陸水生態系における硫黄動態研究は急速に発展した。硫黄負荷が生態系に与える影響に着目した研究が多く行われた結果 12）−14）、硫酸イオン吸着を中心とした無機態硫黄動態の解明が進み、硫酸イオン吸着19谷川ほか：森林生態系における硫黄の循環と土壌の硫黄集積機構の意義には酸を緩衝する作用があること、硫黄負荷量の増加に伴い土壌の硫酸イオン吸着量も増加すること、その吸着態硫酸イオンは負荷量が減少しつつある欧米では、徐々に脱着されて系から流出していることが明らかになってきた。この無機態の硫酸イオンよりも有機態硫黄化合物の方が、土壌に蓄積した後に流出するまでの時間（滞留時間）は長いことが報告されている15）。しかしながら、有機態硫黄化合物の動態についての知見は少なく、各種土壌における滞留時間を推定するには至っていない。森林に取り込まれた硫黄が森林から排出される際に森林の周囲環境が受ける影響を見過ごさないためには、この森林土壌における硫黄の滞留時間を考慮する必要がある。にもかかわらず、我が国では森林土壌における硫黄の滞留時間の解明に不可欠な硫黄現存量に関する知見はほとんどない。
本報告では、森林生態系における硫黄循環の概略を紹介するとともに、我が国の森林土壌における形態別硫黄現存量の調査、さらにその現存量に影響を与えている土壌要因について検討した結果を報告する。

２．森林生態系における硫黄循環
土壌に含有されている硫黄の起源には、人間活動に起因するSO 2、火山活動に起因するSO 2、
パイライトのような含硫鉱物、海塩由来の硫酸イオンなどが挙げられる。前者の３つは陸域環
境の酸性化にかかわっている。土壌に供給された硫酸イオンは植物や微生物に取り込まれ、同化的還元反応を経て生体に必要な有機態硫黄化合物に変換される 16 ）。その後、生物遺体として土壌へ戻り土壌有機物へと変化し、分解と縮合を繰り返して、一部は安定化し蓄積され、一部は最終的に硫酸イオンまで分解される。生物に利用されなかった硫酸イオンや無機化によって生成された硫酸イオンは、そのまま自由水の移動と共に系から溶脱するか、土壌粒子に吸着され 17）,18）、あるいは金属イオンと結合して硫酸塩となって 19 ）土壌に保持される。他の循環経路として、微生物や植物による揮発性硫黄化合物の放出１）や、大気中のSO2濃度が高い場合には、植物の気孔による葉からの硫黄の取り込み 20）などが挙げられる。
優占植生が、オーク、ブナ、トウヒ、スト
ローブマツ、ミズナラ、カバノキといった複数 の 森 林 で 行 わ れ た 森 林 の 硫 黄 循 環 調 査 によると17）,19）,21）,22）、沈着量は2〜85 kg S ha−1 y−1、上層20

木による吸収量は0〜22 kg S ha−1 y−1、落葉落枝による林床への供給量は3〜10 kg S ha−1 y −1、土壌からの排出量は16〜44 kg S ha−1 y−1と各フラックス
は森林によって幅広い値をとるが、いずれも土壌の硫黄現存量の数％（最大 5 . 8 ％）を占めるに過ぎない。
森林生態系を循環する過程で系から放出される
硫黄は、それをとりまく環境−水域や大気−にも影響を与えている。よく知られている例が土壌の硫酸イオン吸着反応であり、硫酸イオンの吸着によって水酸化物イオン（OH−）が土壌水中へ放出されると23）土壌pHや９）陽イオン交換容量（CEC）が上）昇し 24）、陽イオンの溶脱が抑えられる 25）,26（陰イオン吸着理論についてはParfitt27）およびBarrow28）
が詳しいのでここでは割愛する）。その機能が伐採や松枯れといった森林のかく乱が引き起こす窒素の無機化や、硝化によるプロトンの生成を抑える役割を果たしていることが示されている29）,30）。
また微生物活動により大気に放出された含硫ガス
は、微粒子化し気候に影響を与えていることも知られている１）。しかし、大気から森林生態系に負荷される硫黄量の変動が生態系の周囲の環境に与える影響は、生態系による硫黄の滞留時間が長い
場合には、ある程度緩和されると考えられる。

３．森林土壌における硫黄現存量
森林生態系の中で硫黄を蓄積する主体は植生、林床と鉱質土層などが挙げられるが、その中では鉱質土層が最も重要であることが知られている。森林全体が保有する硫黄の80 〜 98％が鉱質土壌に含まれており、その硫黄現存量は根系の深さまでに310 〜 3,070 kg S ha−1 あるといわれている ９）,26）,31）。鉱質土壌での硫黄の滞留時間は、安定性の低い画分では 10 年に満たないが、安定性の高い画分では50 〜 1,500年に達するといわれている32）。
森林土壌中の硫黄化合物の形態は、有機態はエステル硫酸態ＳとC-bonded Sの２画分に、無機態は硫酸イオンと硫化物に分画されている（図１）。有機硫黄画分は全硫黄の90％以上を占める
重要な画分であるといわれている ９）。このうちエステル硫酸態Ｓは、有機物中で酸素、窒素、硫黄など炭素以外の元素を介して炭素と結合している硫黄化合物（C-O-S, C-N-S, C-S-S*；* ２つ目のＳが該当）を指し、C-bonded Sは有機物中で炭素と直接結合している硫黄化合物であり、アミノ酸、脂質、スルホン酸などが含まれる 26 ）。無機態硫黄化合物については、排水の良い好気的地球環境 Vol.９ No.１ 19−28（2004）な森林土壌では硫化物は通常存在せず、硫酸イオンが主体をなしている 33 ）。硫酸イオンは土壌中に保持される硫黄化合物全体のごく僅かな部分しか構成しないが、植物根が吸収できる形態として最も重視されている。無機態硫酸イオンの抽出には、リン酸イオン溶液、塩化物イオン
溶液や蒸留水などが用いられる。PO4 可溶性Ｓには水溶性および吸着態硫酸イオンに加え、有機態硫黄化合物も若干含まれることがあるが、その量は無視できるくらい僅かである33）。PO4 可溶
性Ｓは植物による吸収量と相関が良いため 34 ）、
土壌中の硫黄化合物の中では植物が利用可能な量であると考えられている。
本研究では全硫黄現存量や上記の画分別硫黄図１

土壌中の硫黄化合物画分.
表１の現存量がほとんど知られていないAndisolsと、日本に広く分布するInceptisolsについて硫黄化合物量を調査した（表１）。AndisolsやInceptisolsは米
国Soil Taxonomy35）による土壌名であり、日本の林
野土壌分類（1975）36）では褐色森林土や黒色土などに分類される。褐色森林土は主にInceptisolsに相当するが、火山性物質の影響がその理化学性に反映されている場合は、Andisolsに分類される。
逆に比較的年代の若い火山灰土壌は、Inceptisolsに分類される場合もある37）。Inceptisolsは世界の山地帯を中心に広く分布するが、Andisolsは我が国の他、環太平洋火山地帯やアフリカの大地溝帯などの地域に特異に分布している38）。供試土
壌を採取した関東および中部地方における硫黄沈着量は、藤田 39）より算出すると 1980 年代後半
で15 kg S ha−1y−1であった。AndisolsとInceptisolsは山林地帯でモザイク状に混在しているため40）、硫
黄沈着量に大差があるとは考えがたい。なお、
この15 kg S ha−1 y−1 という値は、米国東部の集水試験地の硫黄降下物量と同程度であり［例えば、Integrated Forest Study（IFS）のWF, DL, LP試験地では約16 kg S ha−1 y−1 41）］、チェコ、ポーランドや
ドイツといったヨーロッパ諸国９）よりは低いといえる。
硫黄の測定はSoil Science Society of America33）の定める方法に従った。全硫黄は土壌試料を酸分解後、ICP-AES（Fisons Inst., Maxim）を用いて定量した。有機態硫黄化合物のうちエステル硫酸態Ｓ
は、土壌を直接 Johnson and Nishitaの蒸留法に適用して得た測定値から、PO4 可溶性Ｓを差し引き求めた。PO4 可溶性Ｓはリン酸溶液を土壌へ添加
し振とうした後、濾液中の硫黄濃度をJohnson andNishitaの蒸留法を用いて定量した。水溶性Ｓはリン酸溶液の代わりに蒸留水を用いて抽出し、蒸留法によって測定した。C-bonded Sは全硫黄含有率からエステル硫酸態ＳとPO4 可溶性Ｓの含有率を引いて算出した。

試料採取地の土壌型，土性，標高，気温，降水量，土壌pH，土壌母材と木本植生.

21

谷川ほか：森林生態系における硫黄の循環と土壌の硫黄集積機構の意義

図２

各種土壌における硫黄化合物現存量.
現存量の積算：無印,表層から50 cm深；＊,表層から根系の深さ；†,表層から44 cm；‡,表層から60 cm深；§浸水により有機物の再堆積を受けた土壌.

その結果、AndisolsではInceptisolsや欧米の土壌よりも全硫黄現存量が高いことが明らかになり、表層から 50 cm深までの積算現存量は最大で3,520 kg S ha−1という高い値を得た（図２）。この値はこれまで報告されている全硫黄現存量の中で、最も高いレベルに属する。さらにAndisols
における全硫黄現存量は深い層位まで積算するほど著しく増大し、Inceptisolsとの差も大き く な っ た（図３a）。同様の傾向はエステル硫
酸態ＳやPO 4 可溶性Ｓでも観察されたが（図３b,d）、C-bonded S現存量には土壌間で大きな差はなく（図３c）、水溶性Ｓ現存量はInceptisolsの方がAndisolsより高い傾向にあった（図３e）。これらの結果は硫黄の分布が形態別に異なること、またエステル硫酸態ＳおよびPO4可溶性Ｓは硫黄の主要な蓄積形態であること、また単位面積あたりの現存量の比較には積算深度を考慮する必要がある
ことを示している。さらに Andisolsにはそれらの硫黄化合物を保持する機構があることが示唆された。
含有率でみると、Andisolsでは、Melanudands
1は1,360 〜 2,240 mg S kg−（平均1,800 mg S kg−1）、1
Fulvudandsは 540 〜 1 , 350 mg S kg −（平均
920
−1
42）
mg S kg ）と非常に高い含有率が認められた 。
1
Inceptisolsでは 30 〜 910 mg S kg −（平均313 mg S−1kg ）と含有率が低いものの、Andic 亜群となる

22

Inceptisolsでは若干高めの傾向が認められた42）。
我が国にはこの他にも若干ではあるが、土壌の全硫黄含有率についての報告がある。森林土壌については佐久間ら31）が北海道の軽石質の土壌で80〜600 mg S kg −1, Kim 43）が関西の花崗岩質未熟土で22 〜 224 mg S kg−1と、いずれも低い値を報告している。鈴木44）による水田や畑土壌の調査では、干拓地土壌、泥炭質土壌を除き、火山灰土壌が959〜1,540 mg S kg−1の範囲で最も全硫黄含有率が高く、他の土壌は、 299 〜 1 , 135 mg S kg −1 と比較的低かった。また草地における全硫黄含有率も泥炭土壌を除き火山灰土壌が上位を占め、100 〜 2 , 800 mg S kg −1の範囲であった 45）,46）。草地
における火山灰土壌以外の土では、鈴木と同様に数百mg S kg −1程度含有する土壌が多く、その範囲は 53 〜1,200 mg S kg−1であった 45）,46）。
本研究のInceptisolsにおける全硫黄含有率は、上述の火山灰土壌以外の土壌の報告と同程度であった。また欧米のInceptisols, Ultisols, Alfisols などの全硫黄含有率は50〜800 mg S kg−1の範囲であり26）、やはり同じレベルであるといえる。一方、Andisolsについては海外で唯一、チリの 0 . 06 〜
0.17％という高い値が報告されている47）。また国
際土壌分類はされていいないものの、ハワイの火山灰土壌は180〜2,200 mg S kg−1とやはり高い含有率が報告されている48）。Andisolsのように火山灰

地球環境 Vol.９ No.１ 19−28（2004）

図３

硫黄化合物の積算現存量と土壌深との関係.

の影響を受けている土壌は、著しく大量の炭素を集積するといった特異な理化学性を有することが知られているが、炭素だけでなく硫黄を集積する能力も高いことが明らかになった。

４．森林土壌の硫黄含有率と土壌化学性の関係
土壌の硫黄集積能は土壌の化学性と関わっていると考えられる。そこで全硫黄含有率と炭素（C）
含有率、窒素（N）含有率、CN比、土壌pH（H 2O）,
土壌pH（KCl）、酸化物含有率との関係を調査した。土壌の有機炭素含有率はCNコーダー（ヤナコ
分析工業、MT600 CN Corder）
を用いて測定した。
土壌pHは生土を用いてガラス電極法で測定した（土壌：溶液 =１： 2 . 5 ）。鉄やアルミニウムの酸化物は、International Soil Reference and Information
Center49）に従って抽出した。シュウ酸可溶アルミ
ニウム（Alo ）、鉄（Feo ）およびシリカ（Sio ）は暗所にてpH 3の酸性シュウ酸アンモニウム溶液で４時間振とうして抽出した（土壌：溶液 =１：50）。DCB
溶液可溶アルミニウム（Ald ）および鉄（Fed ）は17％
クエン酸ナトリウム溶液と 1 . 7 ％ジチオナイトの混合溶液（DCB溶液）を用いて、暗所で16時間振とうして抽出した（土壌：溶液 =１：60）。ピロリン
酸可溶アルミニウム（Al p ）、鉄（Fe p ）および炭素（Cp ）は0.1 Mのピロリン酸ナトリウム溶液を用いて、暗所で16時間振とうして抽出した（土壌：溶液＝１： 100 ）。抽出液中のアルミニウム、鉄、シリカの濃度は前出のICP-AESを用いて定量した。粒径組成は土壌物理性測定法50）に従った。風
乾細土を過酸化水素水で処理して超音波にかけ（20 kHz, 250 W）、塩酸もしくは水酸化ナトリウムを用いてpHを４もしくは 10 に調節し、粘土を分散させた。粘土（＜0.002 mm）量はピペット法で測定した。
結果を図４に示す。全硫黄含有率は、Al d 、23谷川ほか：森林生態系における硫黄の循環と土壌の硫黄集積機構の意義

Alo 、粘土含量と強い相関があり、決定係数（r2 ）は0.83〜0.88（危険率 p <0.001）と高かった。それらのパラメータに比べてFeo およびFed とのr2 は若干低くかった（0.69〜0.71, p < 0.001）。一方、ピロ
リン酸抽出態酸化物、アロフェン含量の指標となるSi o 含有率 51）、および炭素含有率、窒素含有率、CN比、土壌pHとの明瞭な関係はなかった。
これらの結果から、硫黄化合物は土壌粒子の微細な画分（粘土画分）に多く含まれるとともに、DCB溶液および酸性シュウ酸溶液に可溶なアルミニウ
ムのような酸化物と密接にかかわっていることが示された。全硫黄含有率と炭素や窒素含有率とは良い相関が得られるという報告もあるが43）、本邦には硫黄と炭素、および窒素との動態が異なる土壌も多く存在すると推察される。実際、耕作による硫黄の減少速度は炭素や窒素よりも遅く、有機態硫黄は無機化に対して抵抗性が強いことが報告されており52）,53）、その理由の１つは炭素や窒素よりも粘土画分とより強く結合していることにある

図４

24

全硫黄含有率と土壌の化学性との関係.

と考えられている54）。また硫黄化合物と酸化物との関係では、酸化物の変異荷電による硫酸イオン
吸着現象が良く知られているものの24）,26）,27）,55）,56）、
当該土壌試料の無機の硫黄はAndisolsで全硫黄の34％、Inceptisolsで27％を占めているに過ぎなかったので42）、他の硫黄画分についても酸化物との関係を検討する必要がある。

５．土壌への硫黄蓄積と生態系への影響
土壌におけるアルミニウムや鉄の酸化物は、長期に渡る土壌生成過程によって現在の含量に至っているので、それらに保持されている硫黄化合物は、土壌が撹乱されない限り短期間に大量に溶出されるということは考えがたい。しかし今後の環境変動に対しても土壌の硫黄保持機構が有効に機能するかという点については、注意が必要である。アジア地域では、今後も人為起源の硫黄発生量が増加する見通しであり７）、また脱硫装置の普地球環境 Vol.９ No.１ 19−28（2004）

及で大気中の硫黄濃度が減った地域でも、窒素の過剰供給の問題は依然として解決されていない。
土壌に酸を負荷し続けた場合に、水素イオン濃度の上昇とともにアルミニウムや鉄の酸化物の表面が可溶化すると、土壌の硫酸イオン吸着能は低下
する57）。実際、硫酸溶液を土壌へ添加して酸緩衝能を調べた石塚ら58）の実験では、添加量が少ない
間は硫酸イオンは吸着するために溶出はごく少なく抑えられているが、一定の添加量を超えると硫酸イオンの溶出量は急激に増え、それと共にアルミニウムイオンも溶出してくるという結果が報告されている。早くから降水や土壌水等の化学組成のモニタリングを開始した旧西ドイツでは、生態系への硫黄や窒素の負荷の増加、土壌硫黄蓄積量の増加とアルミニウムの溶出（ 1973 〜 1977 年）、
それにつづく土壌からの硫黄の溶出とアルミニ
ウムの溶出量の増加（ 1977 〜 1981 年）が観測されている59）,60）。我が国でも窒素飽和が報告されているアカマツ林（主にAndisols、一部Inceptisolsが分布）において、アンモニウムイオンの負荷が土壌
有機態窒素の無機化および硝化を促進し、大気から供給される量の 1 . 5 倍ものプロトンを生成し、塩基性陽イオンの溶脱や鉱物風化が起こっている
ことが観測されている61）。石塚らの実験では、ア
ルミニウム溶出量の急激な増加をもたらす硫酸添
加量は土壌によって異なり、硫酸の添加量が少な
くても早くから硫酸イオンが溶出する土壌ではア
ルミニウム溶出量も少なく、硫酸を多く吸着する
土壌では溶出してくるアルミニウム量も多いことが明らかにされている。Andisolsのような非晶質
アルミニウム含有率が高い土壌は後者に属し、土壌pHが低下した場合に溶出されるアルミニウム
イオンが多い62）。もし吸着機能が低下すれば、将来負荷される硫酸イオンが保持できないだけでな
く、土壌pHの低下が抑制されずにアルミニウム
酸化物や粘土鉱物が溶解することによって現在集積している硫黄化合物も溶脱することになると考えられる。日本のAndisolsのように硫黄化合物が多く集積する土壌においてアルミニウム溶出まで酸性化が進んだ場合は、陸水生態系が受ける影響は欧米より大きい、もしくは長期に渡る可能性がある。そのため酸化物が多い土壌が分布する地域に適した硫黄循環モデルの構築が必要となると考えられる。こうした酸化物をパラメータにした硫黄蓄積の知見や硫黄循環モデルはアジア地域に分布し、同じく変異荷電性をもつOxisolsやAlfisols
についても応用できるものと期待される。

６．まとめ
森林生態系の中で硫黄を蓄積する主体として、最も重要なのは鉱質土層であることが知られている。本研究はこれまで報告のほとんどない日本の森林土壌の硫黄現存量を調査し、土壌の化学性との関係を明らかにした。その結果、Andisolsは欧米の土壌やInceptisolsに比べ、著しく大量の硫黄化合物を蓄積していること、硫黄は土壌中で粘土画分に多く存在していることが明らかになった。
また全硫黄含有率は土壌のDCB溶液可溶性アルミ
ニウムと非常に強い相関があり、土壌中でアルミ
ニウム酸化物によって保持されていることが示唆された。土壌における硫黄化合物の動態は、渓流へのアルミニウムの溶出にも影響を与えていると考えられるため、酸化物含有率が高いAndisolsが分布する我が国に適した硫黄循環モデルの構築が必要であると考えられる。
謝辞
森林土壌の硫黄現存量に関する研究は、環境省
地球環境研究総合推進費「流域の物質循環調査に基づいた酸性雨による生態系の酸性化および富栄養化の評価手法に関する研究」により実施した。
またこの論文をまとめるにあたり、名古屋大学農学部竹中千里先生、木村眞人先生、農業環境技術研究所新藤純子氏、森林総合研究所石塚和裕氏ほか立地環境研究領域の皆様に研究協力と貴重なご助言をいただきました。記して感謝いたします。

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