2023 年度「アクチノイドの物性化学とその応用・
原子炉照射医療用 RI 製造に関する専門研究会」
報告書

京都大学複合原子力科学研究所
2024 年 3 月 7 日、8 日

専門研究会報告書「はじめに」本研究会はアクチノイドの物性物理の理論研究者である山上先生（京産大）を所外代表者とした専門研究会です。複合研で 6 回目の研究会となる本研究会は、今年度は 3 月 7 日（木）と 8 日（金）の 2 日間で開催し、2022 年度開始の 2 つのプロジェクト採択研究「アクチノイドの物性化学とその応用」、「原子炉照射医療用 RI 製造」の構成メンバーを中心に、講演者 22 名、参加人 38 名が参加されました。アクチノイドの物性物理・化学を中心とする基礎研究として物性物理学、相対論的量子化学、錯体化学から、その応用としての核燃料サイクルや放射性廃棄物の研究、核医薬の研究の報告と議論が行われました。
本研究会の主題の一つは、アクチノイド元素や希土類元素で充填される f 軌道がどのよ
うに物質構造と物性発現に関わるかというものです。本研究会の 2 つの課題「アクチノイドの物性化学とその応用」と「原子炉照射医療用 RI 製造」は一見無関係にも思えますが、後者ではアクチノイドや希土類元素の放射性同位体（RI）の核医薬における錯形成（ラベリング）や分離・精製を通じて研究環境が近く、研究者の交流が進んでいます。
京大複合研は 2026 年度の KUR 停止を前に、今後の研究所の姿について活発な検討を進めています。今年度は、MKB 委員会による検討状況の紹介に基づき議論を行いました。
原子炉・ホットラボラトリ等の改修工事については今後検討が進む方向となっています。
今年度、複合研の研究棟の新築とリノベーションの工事があり、新たな実験室が整備された結果、研究室ではホットラボ実験の準備を実施する場所としてのコールドラボがよう
やく整備されました。また、複数の実験装置について今後整備できる方向となってきています。共同利用者の方々に利用いただける環境や装置について改善が少しずつですが進展しつつあります。
本研究領域と研究コミュニティの更なる発展のために貢献できればと思います。よろし
くお願いいたします。

2024 年 3 月 29 日
京都大学複合研2

山村朝雄

「アクチノイドの物性化学とその応用」専門研究会報告書初刊行にあたり本研究会は、京都大学複合原子力科学研究所の山村朝雄教授を中心に多くの方々のご尽力のもとで企画されたもので、令和 2 年 2 月 7 日（金）に京都大学複合原子力科学研究所
事務棟大会議室で開催されました。本冊子はその研究会の報告書としてまとめたもので、初刊行にあたります。翌月から新型コロナウィルス感染が世界的に拡大しましたが、アクチノイド科学の基礎研究における広範囲な分野の研究者が国内外 42 名も参加し、本研究会が無事に終了できたことは不幸中の幸いでした。
本研究会の設立の趣旨について私なりの考えを述べさせてもらいます。本研究会では、
広い意味での「アクチノイド科学の基礎研究とその応用」を主眼におき、実験と理論、基礎と応用を意識した幅広い研究テーマを取り扱います。また、物理、化学、生物、工学、医学などの多様な研究分野の研究者が一堂に会する研究会でもあります。複合原子力科学研究所の共同利用者が中心となっていますが、そのアクティビティに魅かれてそれ以外の研究者も多数参加しているのが特徴です。
この研究会が、異分野の最新の研究成果を知り、新しい目でそれぞれの分野を理解し、さらに自分自身の研究にフィードバックを得るきっかけとなる場になることを、私は望みます。さらに欲を言えば、分野間で横断的で相補的な新しい研究テーマや共同研究等が創出できれば最高です。そのためには、研究会はオープンな学術交流と議論の場であることが必要ですので、今後も積極的な参加をよろしくお願いします。また、アクチノイド科学
分野の特殊性で、持続的な技術・技能の継承や若手の人材育成は急務であり、本研究会への学生レベルの参加も大歓迎です。
本研究会が盛大で、オープンな活発な議論の出来る場であるように、これからもご協力をよろしくお願いします。

令和 2 年 3 月 23 日
京都産業大学教授

3

山上浩志

目次
第1章

プログラム

1

第2章

講演資料集

3

第 1 日目午前・セッション A . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5

2.1

2.1.1

山上 浩志（京都産業大学）「専門研究会の目標」 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.1.2

山村

朝雄（京大複合研）「共同利用研究と研究環境の現状」

2.1.3

2.2

5

. . . . . . . . . . . . . . . . .

6「複合研における研究支援体制 」 . . . . . . . . . . . . . . . . . .

8

吉永

尚生（京大複合研）

セッション B . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.2.1

鈴木

実（京大複合研）「国内外の BNCT 研究の現状について」 . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.2.2

白崎

謙次（東北大金研）「Lu-177 分離精製の基礎検討」 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.3

セッション C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.3.1

新居

昌至（JAEA 新試験研究炉）「JRR-3 を活用した医療用 RI 製造」 . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.3.2

角山

雄一（京大環境安全保健機構）「核医学に関する前臨床研究体制の構築を目指して」 . . . . . . . . 24

2.3.3

山村

朝雄（京大複合研）「複合研 MKB による将来計画の検討状況」（共有と議論） . . . . . 28

2.4

第 1 日目午後・セッション D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33

2.4.1

木村

寛之（金沢大）「177 Lu を利用した核医学治療薬の開発」 . . . . . . . . . . . . . . 33

2.4.2

尹鳳（長岡技科大）「Extraction of Ra and target fabrication method for neutron irradiation

by magnesium carbonate co-precipitation from ThO2 solution dissolvedby thermochemical conversion」 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
2.5

セッション E . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.5.1

舩坂 英之（アトックス）「ターゲット材料として、濃縮した安定同位体を使う場合の課題」

2.5.2

出光

46

一哉（東北大金研）「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」 . . . . . . . . . 51

2.6

セッション F . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

2.6.1

阿部

穣里（広大先進理工）「アクチノイド化合物に適応可能な高精度相対論的多配置電子相関法の開発」 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

2.6.2

神戸

振作（JAEA 先端研）

「金属間 U 化合物 URu2 Si2 のキラル超伝導」 . . . . . . . . . . . . 61

2.7

セッション G . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

2.7.1

深澤

哲生（NFD）「先進的燃料サイクル技術の開発」

2.7.2

島田

. . . . . . . . . . . . . . . . . 66

隆（京大複合研）「アクチノイドマネジメントを備えた核燃料サイクルの研究」 . . . 71

2.7.3

矢板

毅（JAEA 物質研）

「マイナーアクチノイドに選択的イオン認識をする配位子の創製」

2.8

74

第 2 日目午前・セッション H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

2.8.1

芳賀

芳範（JAEA 先端研）

「アクチノイド化合物の異常物性における結晶構造および電子構造
の研究」

2.8.2

川崎

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

愛理（群馬大）「重元素分子の QTAIM 解析における相対論効果の検証」 . . . . 84

2.9

セッション I . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91

2.9.1

佐藤哲也（JAEA 先端研）

「JAEA における重・超アクチノイド化学研究の現状」 . . . . . . . 91

2.9.2

志水

陽一（京大医病院）「京大病院における Radio-theranostics の現状」 . . . . . . . . . . . 96

2.10 セッション J . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
2.10.1 野上 雅伸（近大理工）「ホスフィンオキシドとウラニルイオンとの錯形成および海水ウラン回収への展開」 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

2.10.2 胡 湘榕（長岡技科大）「Development of Porous MoO2 Pellet Target for 99Mo/ 99mTc Generator」106
第3章

参加者名簿

110

第4章

研究会の様子111

第 1 章 プログラム
次ページに掲載

1

2

セッション

J

I

3月8日(金) H

G

F

E

D

C

B

3月7日(木) A

日付山村

11:20~11:40 (20 min.)

11:00~11:20 (20 min.)

10:30~10:50 (20 min.)

10:00~10:30 (30 min.)9:20~9:50 (30 min.)

山村

芳賀

山上

胡

京大複合研
JRR-3を活用した医療用RI製造

Lu-177分離精製の基礎検討

国内外のBNCT研究の現状について

複合研における研究支援体制

共同利用研究と研究環境の現状

専門研究会の目標

タイトル

JAEA物質研

京大複合研

長岡技科大

雅伸 近大理工陽一 京大医病院

哲也 JAEA 先端研

愛理 群馬大芳範 JAEA先端研

毅隆

哲生 NFD振作 JAEA 先端研

穣里 広大先進理工

一哉 東北大金研

英之 アトックス

長岡技科大寛之 金沢大朝雄 京大複合研

Development of Porous MoO2 Pellet Target for 99Mo/99mTc Generator

ホスフィンオキシドとウラニルイオンとの錯形成および海水ウラン回収への展開

京大病院におけるRadio-theranosticsの現状

JAEAにおける重・超アクチノイド化学研究の現状

重元素分子のQTAIM解析における相対論効果の検証

アクチノイド化合物の異常物性における結晶構造および電子構造の研究

マイナーアクチノイドに選択的イオン認識をする配位子の創製

アクチノイドマネジメントを備えた核燃料サイクルの研究

先進的燃料サイクル技術の開発

金属間U化合物URu2Si2のキラル超伝導

アクチノイド化合物に適応可能な高精度相対論的多配置電子相関法の開発

燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発

ターゲット材料として、濃縮した安定同位体を使う場合の課題

Extraction of Ra and target fabrication method for neutron irradiation bymagnesium carbonate co-precipitation from ThO2 solution dissolved bythermochemical conversion

177Luを利用した核医学治療薬の開発

複合研の将来計画の検討状況

雄一 京大環境安全保健機構 核医学に関する前臨床研究体制の構築を目指して

昌至 JAEA新試験研究炉

謙次 東北大金研

実

尚生 京大複合研

朝雄 京大複合研

湘榕

野上

志水

佐藤

川崎

芳賀

矢板

9:00~9:20 (20 min.)16:20~16:40 (20 min.)

深澤

神戸

阿部

出光

舩坂

所属

浩志 京産大理物

鳳

島田

芳賀

佐藤

矢板

尹

16:00~16:20 (20 min.)15:40~16:00 (20 min.)15:10~15:30 (20 min.)

14:50~15:10 (20 min.)14:10~14:40 (30 min.)

13:50~14:10 (20 min.)13:20~13:40 (20 min.)鈴木実 木村12:10~12:30 (20 min.)

13:00~13:20 (20 min.)

角山

新居

白崎

11:50~12:10 (20 min.)

11:20~11:50 (30 min.)

10:50~11:10 (20 min.)白崎吉永

10:20~10:30 (10 min.)鈴木山村

10:30~10:50 (20 min.)山上

氏名10:10~10:20 (10 min.)山村座長

10:00~10:10 (10 min.)時間

京大複合研 2023年度「アクチノイドの物性化学と応用・原子炉照射医療用RI製造に関する専門研究会 」プログラム

第 2 章 講演資料集
講演者のご承諾を得て、ここに講演資料を収録します。
（敬称略）

3

4

2.1

第 1 日目午前・セッション A

2.1.1

山上 浩志（京都産業大学）「専門研究会の目標」

Users meeting on Condensed-matter Chemistry in Actinides and their ApplicationsFirst Meeting : 2020~2o7oî/\| ÏÛÿ/_ûÿ 9:35~9:50
zoom_û 9:35~9:50
Second Meeting: 2021~2o10o
Third Meeting :2022~3o3o~4o

Fourth Meeting :2023~3o2o~3ohybrid_û

13:00~17:10, 8:00~15:00

Fifth

2024~3o6o~7o

hybrid_û

10:00~15:00, 9:00~11:40

Meeting :zoom_û

o|~_~¯í (Perspectives of this meetingÿ
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(2) ßxvÞ1z¸sÿxßo²oÛw|~(3) {v1W1o{1/1{zy~ù5zuVß~jíöz¸sþÜö|~z¸swû(4) /w²r1z¸sâÛâý~ý{Uqý´ç}
(5) ºü÷ózîm~|²óßw1åyîûxÛöûÞ~ü¯íîýwm/ vø {vùù /N mßÿKyoto Sangyo University, Hiroshi YamagamiÿìoÏÿ
1. {q\{o|~ ÿbõûo²°ÿ~~è|[u{þ~¼»sx2
2. {ztvq\{o|~rÿ~Îß~|~{{ttvy^
3. q\{o|~gW~±~o¿û{²~x±»ÿ\Þf²¯q»2_û~¹±¸õüû (Meeting Schedule)²¿ñþ´ùÿßÿÿ\g{îÿù|~~¿ü²óø(1) ß/ùwý1ßù
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First Meeting:2020~2o7oî/\|ÏÛÿ/_ûÿ

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Vgwvt»~w1q\|~_v|ßÿ¸ýû¾ü_Ü1{­·³1²¿ñþ´ùù

5

山村

2.1.2

朝雄（京大複合研）「共同利用研究と研究環境の現状」

アクチノイド物性化学の特徴• 物性化学の目的• 対象とする物質の結晶学的及び電子的構造を理解し、またその特性を予測すること• アクチノイドの物性化学の特徴• 電子間のクーロン相互作用の効果が強い、いわゆる強相関電子系の物質群• アクチノイドは、内遷移元素として電子が充填される5f軌道の中間的な遮蔽によ共同利用研究と研究環境の現状

り、特徴的な化学的・電子的物性を有する• 3d、4f電子系に比べると研究の歴史が浅い• 超伝導と強磁性の共存など、予期せぬ新現象の発見が実験的理論的研究を刺激

京大複合研• 波及効果• 核燃料サイクルの高度化• 放射性廃棄物の低減、特にマイナーアクチノイド（Np、Am、Cm）の管理法• デブリ物性の分析• アルファ放射体核医薬

アクチノイド物性化学研究分野
山村朝雄

Radioactive materials are regulated
under two diûerent laws in Japan
Radioisotopes(Other than U, Pu, Th)

Eco system of Actinides research
KURNS, Kyoto Univ.

IMR, Sendai/1D*8B\ ]"

Nuclear Materials (U, Pu, Th)

IMR, Oarai

EJMRFP/1D(\/1KV[S]-ONSJULD7=5
69$>GUY4/1
\I[VLV[H]

;
!@/
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0

WLEUTL 2/1Preparation

Treaty ofcooperation in
Nuclear Energy
Agreement of Mar/4/1977
between two
between Japan and IAEA
countries
Nuclear material control
Equipments,
and Proliferation
Materials
The Nuclear NonProliferation Treaty (NPT)International



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QNOX[JD"3^`0D?,<
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Basic Measurements
_`

'Z:'
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 )D5

Atomic Energy Basic Law
Domestic

Reguration Law on RIs

225Ac

225Ra

226Ra(p,x)225Ac??

Cooperative
researches

Reguration Law on
Nuclear Raw Materials,
229 Nuclear Materials,
and Nuclear Reactors

Th

Movements of
RI & nucl. mat.

SPring-8, KEK PFJAEA Tokai

Univ.s (K facilities)

XRD, XAFS
Hard X-ray: XAFS, XRD
Soft X-ray: STXM

Special Measurements

Special Measurements

プロジェクト採択研究：アクチノイドの物性化学と応用（P4）プロジェクト採択研究：原子炉照射医療用 RI 製造（P3）2019-2021年度、2022-2024年度

2022-2024年度

課題番号

代表者

タイトル

芳範（JAEA）

アクチノイド化合物の異常物性における結晶構造および電子構造の研究阿部 穣里（広島大学）

アクチノイド化合物に適応可能な相対論的多配置電子相関法の開発R6P4-3

中瀬

新規フタロシアニン誘導体合成とその置換基修飾による軽アクチ
ノイドイオン認識と諸物性との相関

R6P4-4

白﨑 謙次（東北大学）

R6P4-5神戸

R6P4-6

石川 直人（阪大）

R6P4-1
R6P4-2

R6P4-7芳賀

鈴木正彦（東工大）振作（JAEA）

達也（長岡技科大）R6P4-8

野上 雅伸（近畿大）

R6P4-9小林 徹（JAEA）

酸化トリウムに含まれる子孫核種放射能の定量方法の検討

課題番号

代表者

タイトル

R6P3-1

木村寛之（金沢大学）

腫瘍を標的としたラジオセラノスティクス創薬と臨床応
用

R6P3-2

志水 陽一（京都大学）

免疫療法併用による177Lu標識RI治療薬を用いたがん治療への影響評価

R6P3-3

鷲山 幸信（福島県立医科大学）

核医学治療用β−放射体177Luの原子炉製造および標
識薬剤の開発R6P3-4

白﨑 謙次（東北大学）

デブリNMR解析のためのアクチノイド化合物の電子物性
アクチノイド５ｆ電子系と光励起有機π電子系との間の新しい相互作用の探索
核種製造のためのアクチノイドおよびその壊変生成物の抽出・分離に係る基礎データ収集
アクチニルイオン配位性アミド化合物の錯形成挙動に関する研究

燃料デブリの経年変化に関する研究

6

Lu-177自動製造のためのカラム分離システム開発ðÜÿÿoÿå
\ß[Ûù|~b}w Ö ÿîý\ß[Ûù|~bq\{}|~Ýõ_Ýõ÷uo mÿðÜÿþ|~_ûÿ}ÿ{ttv

Our meeting background:
domestic and international meetinggs
Fiscal Year
2008

Classiﬁcation¼ÿ{¹wË~rº~w{~sx{ttv1O~xzº1z÷¹{tw~y2

Actinide element lab. user's meeting

IMR, Oarai meeting(Tohoku Univ.)

2009

本研究会の採択について

Conference NameOarai user's meeting (Actinides)

2008|~_]ÿ²¿ñþ´ù~{gWxß}ûß[ùw\{v} RI ý°{·Sci. Res. Grants Fundamental Research(S) meeting

2009
2010

y»^|~_

Oarai user's meeting including LARE

2011

IMR LARE meeting(Tohoku Univ.,
Sendai)2013
2014

Collaboration of LARE user's mtg with Sci. Res. Grants Fundamental
Research(S) mtg

2015

7th LARE user's meeting2016

8th LARE user's meeting

2017
2017

International Conf.

2018

Kumatori mtg.

2019

Oﬃcial mtg.

2020

Kumatori mtg.
(International mtg.)

ûÿ}ÿÿãþÿãþ÷ÿR6S03Ā
ûÿßùÿ3.73 ùÿûÿßù{ttv1ñO²ÓwOut2Ā
ûÿ³ñóøÿ
û|~_Îþ²ýþö{üy»sx|ßxx»2
û·³|~_ýþö{üu¼vzº1²¿ñþ´ù~{gWxß}ûß[ùw\{v} RI ý°{·y»_ßtÕû~åyîû~|wr»2~{v}1÷ÿ}ßì{÷vzyû×µ´ø~Îß~·¿º´ßzûóøùü~ý{ttv²ûÞ|zu¼»ÎÛwr»2
ûà[Wÿ´ÿþ÷~ù}|n±¹¼vt»sxxûóøùü~ý1t~ºß1x~·Ï|¸
V{º~{³ww2
û<ý¹ø KUR fï={UqvxóýûRI {}~|~{_sv1ûóøùüùøúÿHLĀ~ý{~ûÞ²Ìt1·³|~Vß{zq»û×µ´ø~rºý²{w1ûÞ²Ìsv{wt2
ûx{~VßwÎß~{v} RI ~ý°{·y»×Uwþu¼vt»2Collaboration of Workshop "Science and Technology of Actinide Elements"
IMR, Tohoku Univ. with 9th LARE user's mtg
Actinides-2017 (Sendai)

Ýõ_³ñóøÿü{rsvûÿ³ñóø²owßýxz»¸vßûqvOut2
å¿ÝVÝÿ30 OÖ
üÎÛåÿ2 o 10 å

Topical meeting on Condensed-matter Chemistry on Actinides

2021
2022

Oﬃcial mtg.

2023

ü¬ÿ

Users meeting on “Condensed-matter Chemistry in Actinides and their
Applications / Production of medical RIs by Reactor Irradiation”* mtg in FY 2012 was not planned because of the damages due to the Tohoku earthquake (March 11, 2011)

ÿ0b_1îýwm }N0bÕ1}w Ö

mß---------------------------------------------------------------------------------------------------;ûÿßù1ûÿÝõ{¸» ÿÿ ÿ Āßï~Wùw1}~}ÿ{ÿu}1å¿ÝV²~Ûwvt~y2;|~_ükxóûþÞ{ttvñO~²t¯Out2üÎÛå²Yöy»|\1 o åÿÿ o å~w~{z»¸v¯Û~vx1q\{}ûx³}Øt~y2|~_üÿ

研究棟

ホットラボ

物理実験室
（コールド）

第2研究棟
C1
B8 B9

A1

第1研究棟

研究室
教授室

2F セミナー室

化学実験室（コールド）

1F

C2 C3
P5
P6

レンタルラボ（コールド）

B1F

2024年度導入予定
SEM+EDX

日立ハイテク SU3800

ICP-MS

Agilent 7900

EDX （~Cf）

7

B6
P1

A2

B4
B5
B10

B3

B7

吉永

2.1.3

尚生（京大複合研）「複合研における研究支援体制 」

複合研・ホットラボにおける研究支援体制技術室・吉永尚生

ホットラボ
黄色マーカーの施設・装置の写真を次ページより示す

A1

B3
ホットセル

A2

B4
B5
B10

B3

B7

アクチノイド実験のための装置

RI製造のための施設・装置

A1

B6
P1

A2 フードB10 Lu-177分離精製装置

8

粉末XRD

B7

顕微ラマン分光アクチノイド実験のための装置

京大における研究支援体制の見直し• 来年度から技術職員の定員は大学の一元管理の下になります。
• 研究所は過渡期を迎え、技術室の業務内容が少しずつ変化すると予測されています。

• 2年後のKURの運転停止及び廃止措置、KUCAの低濃縮燃料の再稼働、新しい中性子源の技術支援、先生方の研究支
援等

B6

昇華精製装置• 技術室は、業務を通して技術職員を育成し、研究所の安全管
B10

理・教育研究に満足できる技術支援を目指しています。

還元電気炉

9

10

2.2
2.2.1

セッション B鈴木実（京大複合研）「国内外の BNCT 研究の現状について」î\| 2023~þ<²¿ñþ´ù~{gWxß}ûß[ùw\{v}RIý°{·y»^|~_ =û¶} og[ ws ßßed

ÿÕ_{zq»BNCT|~~ÿöføú¶ðß[xÿ²ûõ±þ[ÿog[9 þ´¿ýñü¿üû¶}
4 þ´¿ýñü¿üîý\ß[Ûù|~bþ[ÿë|~»ó¿ü¶o ßúñ¶ðß[xBNCT~ßv

û¶}og[wkvý

|³}Þ

og[

k~}Þ

10 þ´¿ýñü¿üß[ùûò~

|³}Þ
~}Þøþ
Ýþ[ÿ
ÿv

7Li

boron10B
a particle

k~}Þ

3

BNCT{v{v·{ðøó¿óñ

BNCT~ßv

ß[ù

ò~
~|~
~_ßÍ

600Ï~éÞ÷Ï

11+·ÿBNCTq\{}»ó¿ü6

WwWBNCT|~»ó¿üò~BNCT

ÿÕ~BNCTý¯

WwWBNCT|~»ó¿ü
½¸ø|³·ÿBNCTq\{v»ó¿ü
½¸ø|³
êg³ë

{î

êg³ë

zÝõö

|³

ÿû|³|~»ó¿üÈûë

^}~BNCTý¯
6{b~{v
·{ztv
4~Þ~ò
~BNCTw\Í²}tv
BNCT|ßý1r»tßýÎÛ~WYÿ\õöBNCTÿ|~{zq»²»÷ÿ²~og[w\|\|~KUR~¿}~Õ»ÿþ~|\ÿ

q\{}ãþºÜÿ|~Vßwÿ

w\âÛý
þ 238,500ù(2,385,000×)þ
w\âÛýÿ187,500ù
þùßvÛ
ÿ40,000ùþ{ûvòÿ
ÿ10,000ùþ
w\þÛwòÿ
ÿ1,000ùþ­v¿ÿ300mlñó¿
444,215××4 (60kgrþÿ4ñó¿})þ BPAÿ500mg/kgÿ|÷Nß14/5²w\_
ÿfwùþ÷N1ëº1/5²og[w\o
{÷N2

300

250

200

BNCT|~Vß~ãþºÜ|
g²[t2

150

100

50

þ

0

þ

2016

û¶}ÿBPAĀ­vÿ¹öüýûóùþßì
ðó°9000 mg/300 mL

12

2017

2018

2019

2020

2021

2022

÷og[ûog[gx{vûx÷ü¿ù{vûùý{îùûw\ûÿwwWûôÛù}û{vùog[wkvý

ù¸º°ùõ³üûw\{} ¶ùóûxW

ßu{vûßì{

ò~{v

}~Þ

2023

og[wkvýÿBNCTĀ~s{ßx~]

îý\ß[Ûù|~bþ[ÿë|~»ó¿ü¶o ßû¶}­vÿ
¹öüýûóùþßìðó°9000 mg/300 mL

13

質疑応答

Q： アメリカでは BNCT は実施されていない？
A： アメリカではない。湘南藤沢病院に入っている加速器はアメリカのベンチャーの製品（ロシア製の加速器がアメリカで組み立てられたもの）です。

Q： これから入るのはアジアに集中する背景は？
A： 日本での BNCT の実施例は圧倒的に我々の京大炉が多かった。アジアでのコミュニティー（韓国、台湾等）が京大炉と近いというバックグラウンドがあるのではないか？中国では原子炉 BNCT が可能な病院も造られている。

Q： 理想的な薬品とは例えばどのようなものか？
A： 理想的というのは２つの観点がある。一つは選択性が高い薬剤、すなわち腫瘍組織に高く選択してかつ正常組織に集積しない薬剤が必要。加速器や X 線には選択性がなく満遍なくあたるので、正常組織ではなく腫瘍を選ぶために薬剤の選択性がが不可欠である。もう一つは、入射粒子が 108 個程度で一個当たる確率現象を起こさせるため、薬剤を患者さんに対して 25g 入れる。普通の薬が mg なのでべらぼうな量
で、砂糖水のような安全性が必要。６時間程度かけないと十分な衝突が生じない。
選択性が現状 1:3 位、深いところではその前に正常組織もあるという難しさもある。
第１の理想を満たすドラックデリバリーは難しいので、薬剤を直接打ち込む試みもある。その点では木村先生とも共同研究が進行中。

14

2.2.2白崎謙次（東北大金研）「Lu-177 分離精製の基礎検討」

2023~þ ²¿ñþ´ù~{gWx}~ß}ûß[ùw\{v}RIý°{·y»^|~_îý\ß[Ûù|~bÕû
1. 177Lu~{{}1ý°ýý
2. o|~~þö
3. ßýý
4. }ÿ

Lu-177Vöþý~ÿ}
wWÑ^wý|~bû kÑî ÿãò÷ûÿ\|~»ó¿üow ÛOîý \ß[Ûù|~b}w Ö

1. ywYb²}wVöî
2. ï~176Yb²}wVöî

5. }Þ

1

2

{öRIvý{zq»117Lu

177Lu~ý°ýý1

w 177Lu~\g{­Õxwv~{}

w 177Lu~ý°ýûûû{ß[ùw~og[w\{¸»xßßTable ywLu1Yb{zq»x~xß1Ûsog[x~xßß{·y»÷ü¿
Elements
Lu

Targetisotopes
175

Lu

176Lu

NaturalAbundance

Ã (barn)

97.41%

16.7

2.59%

Activation
products
176m

Lu

Decay mode

Half lives³ -, ³

3.66 h4x1010 y

176Hf

160.4 d177Hf(78.6%)

6.6

176Lu

³ -, ³2.8

177mLu³-, ³ & IT

176

177

Copyright protected image
Yb

168

Yb

170Yb

Fig. {öRIvý~ëux177Lu{Û­v~Ï

Decay
products

0.13%

2090

177

2300

169

Lu

Yb

171Yb

³ -, ³
EC

Hf

çý
176

Lu(21.4%)

6.65 d177

32.02 d

169

Yb

Tm

3.04%

9.9

171

Yb

14.28%

58.3

172

Yb

Stable172

Yb

21.83%

1.3

173

Yb

StableStable173

Yb

16.13%

15.5

174

Yb

Stable174

Yb

31.83%

63

175

Yb

³ -, ³4.18 d175

176Yb

12.76%

2.85

177Yb

³ -, ³

1.9 h

177Lu

(n,³)

177

Yb (t1/2 = 1.9 h)³- decay

Hf
176

Lu

(n,³)

177

Lu (t1/2 = 6.64 d)³- decay

öçý
177

Hf

Lu

C. Muller, et. al., J. Nucl. Med., (2017) 91S-96S.
3

4

2. o|~~þö

177Lu~ý°ýý2w çý{¸ºý°w177Lu~þýýü »ñóöü·÷óÿÿ´ºóîûýü ÿëýü ÿ_ÿûý
ü YbSO4ìÿýü ÿû¿ýþø°ùõ³ü þ´ºóÿÿ_¿ýþø°ùõ³ü ÿëýÿ»ñóöü·÷óetc.

w ÿw177Lu~ý°ÿÛÛßÿ{Uqÿ}xwv...
ü ÿû»ùð¿ýþø°ùõ³²}tx~Vö²}¾
ü ywYbîýxï~176Ybîý~2~Þ²}tvYb3+1
Lu3+~×k²øüü¹ü CZT}û~²}tin-situnÛ~ÿýg²ã»Copyright protected image
Copyright protected image

Eichrom

Triskem
Copyright protected image

DGA resinx

Fig. ÿ´ºóîûý{¸»177LuVö~Ï
A. Kim, K. Chol, J. Radioanal. Nucl. Chem., 331(2022)1451-1457.

[ÿ_ÿû»ùð¿ýþø°ùõ³
5

15g 500mg ~ Yb {¹Úß÷( < 85%) w Lu Vö|ÿý1gLuõù¿·÷ó{ë»Yb²]ß
http://www.sowa-trading.co.jp/docs/TK211TK212TK213Resin.pdf
6

3. ßýý1w w\îý~¿ý
1. wt|x÷óû{Yb2O3²ýßwvu¼»

3. ßýý2w w\îý~þë
1. ÷óû{¹²ûÿÿ1÷ó¶üû²_y
2. ÷óûÕ²conc. HNO3wt1m|ð´²
û{ûy3. þÿ²¼~~þwß1 conc. HNO3ÿH2O2=1ÿ1þÿ²òx1Ýòñ1Ýþ¼~~þ

w w\gþÿKUR(Hydro) 1MW 24hw w\îýÿ0.5 mg Yb2O3ÿywYbÛï~176Ybÿw ÷wÿ}2±

2. ÷ó¶üû²÷óû~óø{ú±»
3. ÷óû²²ûÿÿwùW
4. ²ûÿû{]u99%ï~176Yb2O3 (0.5mg)
xwvÿ

4. ~þ{²0.1 M HNO3{þëw1õ³û¿üÿ20-45¿mÿ
w½Þ
5. ÿÿ²~þwß10.1 M HNO3ÿ1 mLÿ{þë110¿L²GenÛ}îýxwvPPµó÷ûñõüö{ûy1 MBq
Fig.oß{}wywYb2O3Ûsï~176Yb2O3
ÿÿÿ1w\îýÿoÿÛs²ûÿû]u~ù[ÿóÿFig. ¼~~þßÿÿNÿ1ÞùW|}÷vÿóNÿ1õ³û¿ü½Þÿóÿ
~ù[Fig. ÷óû²vù[Fig. w\Ûs÷w{zq»177Ybx177Lu~ß
78

3. ßýý3

4. w\îýo~177Lux\gYbw »ùðVök
1. ³ó÷³·÷ûó°ÿ 0.1 M HNO3, 75mLÿ
2. wùÿ0.1 M HNO3, 0.75 mLÿ
3. tÿ0.1 M HNO3, 7.5 mLÿ
4. mwÿ1.5 M HNO3, 85 mL ÿ
Fig. HEH[EHP]~ë°_
5. þöÿ4 M HNO3, 20 mL ÿ

w »ùðVö·¹öðü Ûûßýó÷
ü LN2»ùðÿ50cm, 50#ÿü CZT}û~m0.2<0.6mL/min

Fig. »ùðVöî~ù[ÿÿÿxCZT}û~ÿóÿ

w ywYbîý

w ï~176Ybîý
Table îýo~x~x[ßTable îýo~x~x[ßActivity (Bq)177Lu

3.1±0.3
×105

169Yb

Activity (Bq)
175Yb

2.43±0.02 2.02±0.02
×106
×107

169Yb

175Yb

3.1±0.1×104

5.3±0.5
×104

Fig. ï~176Ybîý~³ÿ¹ú¿øû

Fig. ywYbîý~³ÿ¹ú¿øû

Fig. Ge[^_}û~ÿÿÿxîýnÛ~ù[ÿóÿ177Lu

9.3±0.1
×105

9

10

4. 1 ywYb²}wVöß1

4. 1 ywYb²}wVöß2w »ùðßf~CZT}û~²}tin-situnÛ}ÿ

w ywYbîý~þöõù¿·÷ó~GenÛ}ÿ
Table ywYbîý²}t»ùðß{zq»\ý1ß÷
Activity (Bq)177

Fig. ywYbîý²}t»ùðß{zq»þööÿFig. ywYbîý²}t»ùðßf~³ÿ¹ú¿øûYW

Fig. ywYbîý²}t»ùðßf~
CZT}û~~DTYW
11

Lu

169

Yb

175

Yb

Initial

2.3
×105

1.82
×106

1.52
×107

After
separation

2.0
×105

1.36
×106

1.18
×107

Yield

87%

75%

78%

Fig. õù¿·÷óNo.86~³ÿ¹ú¿øû

1216

4. 2 ï~176Yb²}wVöß1

4. 2 ï~176Yb²}wVöß2w »ùðßf~CZT}û~²}tin-situnÛ}ÿ

w ï~176Ybîý~þöõù¿·÷ó~GenÛ}ÿ
Table ï~176Ybîý²}t»ùðß{zq»\ý1ß÷
Activity (Bq)177

Fig. ï~176Ybîý²}t»ùðß{zq»þööÿFig. ï~176Ybîý²}t»ùðßf~³ÿ¹ú¿øûYW

Fig. ï~176Ybîý²}t»ùðßf~CZT}û~~DTYW
13

w ÿw177Lu~ý°ÿÛÛßÿ{Uqÿ}xwv...
ü ywYbîý1ï~176Ybîýx²{Yb3+1Lu3+~Vö|úw}ÿçºÿ
ü in-situnÛ|\gYbx177Lu~Vöî{oûwr»sx|{{ü îýþëf~Þß÷²n±vtß|r»ü õù¿·÷óxwvÞßwîýo~ÛÛYb~Ûß²ßýwt...ICP-MS{

Fig. ï~176Ybîý²}t»ùðß

169

Yb

175

Yb

7.01
×105

2.3
×104

4.0
×104

After
separation

5.06
×105

1.7
×104

2.5
×104

Yield

72%

73%

63%

Fig. õù¿·÷óNo.98~³ÿ¹ú¿øû

14

5 }Þ

ÿlßGe

Lu

Initialw ÿþû{ ÿ}Y~tû1tûÛ{w~y~1]|u³1}wu³²Û±xwvî\|~÷õ~ý5{ßþÙ²Û±1rºxr¹¶»|÷wYz^û{zº~w
toôrº|xvtvt~w
15

17

質疑応答

Q： 研究のスタート地点ですが、Lu の同位体を作る動機づけ、利点は何か？
A： 直接法では Lu-175 が 97%と以上に多く、 Lu-177 に変換する Lu-176 は核反応断面積は大きいが 3%しかない。このため、直接法では大量のキャリアで標識率が下がる欠点がある。Yb の濃縮同位体を使う間接法では、キャリアフリーで標識率が低下しない利点がある。

Q： Lu の同位体を治療に使う理由は何か？
A： 半減期が適度に短いことが理由。他の核種は半減期が長いので適さない。

18

19

セッション C

2.3

新居

2.3.1

昌至（JAEA 新試験研究炉）「JRR-3 を活用した医療用 RI 製造」

JAEA~ÿó·÷ó²¿ñþ´ù~{gWxß}ûß[ùw\{v}RIý°{·y»^|~_ß[Ûx\ÿ~{}Ï²ß[ÛùâÛ

ß[ÛÛyÿx»½õúö³

Yÿù

wýù
ÿù

JRR-3²}wRIý°~ë²ðó¿¸óùâÛ
þw²r

Supercomputer

Research reactor

îÜ6~3o7åÿû|~~ýþåoß[Û|~~ë
õî|~ùë²ÿ

Accelerator
Hot laboratory

Critical assemblyß[ÛùâÛ²xv1þÞ_~ÿyxl{®y»Decommissioning of
TEPCO FDNPS

õ] nó

Improvement ofsafety of LWR

Nucleartransmutation

Waste management

Advanced science

Industrial
application

12

ß[Ûù|~ø~¯Ûþ{ÿ4o~÷Āë|þgy|~~~ÿt~÷

ÿÿý°~ë²

\gßì{~ÝÏþWûõ¸ýû¾ü~wû
Partitioning

Low-level waste

OptionHigh-level
vitriûed waste

JRR-3

Cs, SrPower generation byheat and radiation

Am

PGM, Other MAs
RE, MoUtilization ofelements

Transmutation
by FR/ADS

Lower heat generation
Shorter half-life

JRR-3²{}wv{v}RI²ÿÕý°y»âÛ²úûw1ÛÛözx{ºí_v~ëû{ßN

T~S}~VöûxYûâÛÛsÝÏþWâÛ~úû

Nuclear for RenewableÿN4RĀ~ë²ÿõöß[Û·¹öð{Uq÷¸¿ûô´ó~ë²(DX)J-PARC

Neutron imaging
Multi-scale Simulation

Data in Real space

õßÿ|ù{¹ÿõù~w~yv~»ÿwnu¼»Ûyg{{ÿy»ß¾²1ÿÿÿ²ßýwutÿwÿWy»ký²úûw1Ïmÿñü»Ā{óßóýÿl1òü¿ü1|}´óõù{~ýgUN{®
y»og[û\YnâÛ²~ûÚþWw1wm}ûÛ}{óß

3

JRR-3

4

JRR-3~w\¯Ù~ëß}ÛîÝÿîÜ3~7o12åĀw\½ó÷»û^}øó÷üùû~Úgý|~ùxwvog[óüĀßÿog[ù¸ºÀùõ³1og[gß1s~¼óþÿV÷Ā´og[w\ÿù¸º²´½øü÷~ý°Ā{{}u¼vt»2ĀÿÿÿĂ~ßù
þ

ö

ß

_

óüĀß1óýwýw\1\WV÷1ÿÿwÿ198Au1192Ir160CoĀ{ï~¶ùóÿ|÷w÷üûß

óý}Oï~¶ùó·ú³ó²ûÿû¶ĀVgßóý

gñûÛ

āOÿÿ

gñog[} Ă×Āÿ18 n/m2ûs

ùß~ö{

×÷ÿößÿ60cm1Úuÿ75cm)Ûîkµ´¿ûÛî
ÿ26å³ÿ/cyÿ Ā~ācyÿ~Āúñ¶Ā´ºóðóöúü~ë°ë÷¸ó¸óÕø~oÿý~Úþî

Ö{³ó¿úüø~ÞwÛßï1Õø»ß{v}RIÿAu-1981Ir-192Ā~ý°ÿ1ëw~Ýwvt»ß[ù~ow1RIý°w}»N~î|~ùwr»2

w\_Ý÷

5

¯Ù

w\_

w\f

§th (n/cm2/s)}|Ûw\¯Ù

HR-1
HR-2

10V
ÿ
1µ´¿û

9.5×1013

RIý°
\WV÷

w\¯Ù

PN-1
PN-2
PN-3

5û
ÿ
20V

5.0×1013

\WV÷×öw\¯Ù

VT
RG-1ÿ4BR-1ÿ41µ´¿ûÿ

2.0ÿ3.0×1014

óýûwýw\RIý°Þîw\¯Ù

DR-1

1µ´¿ûÿ

3.0×1013

óýûwýw\

RIý°{|Ûw\¯Ùx×öw\¯Ù²}
6

20

6

ß]_ÿþÿv}RI~ý°ù¸º²´½øü÷ (RI) ý°ÿ
RI ý°ÿ

JRR-3w1ß]_ÿþÿvÿÕø\ÿÿvĀ{}y»Au-198xIr-192²w\ý°wvt»
ü ß]_ÿþÿvxü 1964 ~{ûý2ß~RIý°|ÿýzÿÕN~ý¯2
ü JRR-3ww\wîý²1¿û²xvRIý°ÿ~ûóø»û{×qu¼ÿý2
\g\OS}~}ý¯ûûóø»û
: 28ÿ
ûõüù
: 29ó
ûÀýüöüó¿¹ : 7ÿ}w}»x~}90x~(24Na, 32P, 35S, 64Cu, 60Co,
99Mo, 169Yb, 177Lu, 188W,
192Ir, 198Au, etc.)

2021~7o
JRR-3 ß}ÛîûRI ý°²Ý_uz½ó÷»û´ôózy{ß]u¼ RI ²ëß
{uw1ãø²w\y»ÿvýý2
ãø²Wöwzt±1yÿß~~î QOL(Quality Of Life) |UNü »û1õüù1Àýüöüó¿¹²Ùx1}90~Þ~ RI ²×ºsvsx|ÿý2

ým} RI ~ý°÷ùóø¯Ù{þçø~ß|Ú}ÿ1üùû1ÿ÷{}t¹¼»ÿþ~ý°{v} RI ~ý°|³ãø{zuy»ÿv} Au-198, Ir-192 ~ý°{v} RI ~|~~ß[ùý° Cu-67, Re-186, Lu-177 ²}tõwt|³ÿv} RI ­v~~2021~þß~ÿ4µ´¿ûÛîĀü Au-198 Àü´ó302[ý°ÿÿÕ~30%Ā
ü Ir-192 ÿþ
41[ý°ÿ 3 100%Ā

Au-198 Àü´ó²}tý½|³ÿv

2022~þß~ÿ7µ´¿ûÛîĀü Au-198 Àü´ó695[ý°ÿÿÕ~70%Ā
ü Ir-192 ÿþ
72[ý°ÿ 3 100%Ā

Ir-192 ÿþ²}tóÕ|³ÿv

{v}RI ²ýÿö{ßw|³ÿv{®

78{v}ÿÿ~öí²¿·÷ó÷ùó(Mo-99/Tc-99m)x~JAEA~×}{v RI~ÿwW{²ßÿu{»±{<{v {ù¸º²´½øü÷ý°û{ ë²²¿·÷ó÷ùó=ÿîÜ4~5oß[ÛÝõ_~ÛĀ|Ûð Û}³~{¸ºßýy»ÿÕ_v²ëûw1ý­Omx~WÛ_v²ëûy»2ÿ2023~þĀð ý°âÛ²úûw1JRR-3wý°wMo-99~îß²Ûy» 2ÿ2025~þĀð ÿÕ~}ÿr~ÿÕý°²þgy2ÿ2027~þĀü {ëýþ~uv\vWÿ1995~Ā³_{¹¿uÿýzo÷ÿ}RIý°ok
ü x{ÿv}RI{ÿy»ÿÕ~Ú~ºü òúö÷ó-99ÿö¿ýñ¶Ā-99mSPECT}ÿwg²[}t¹¼vt»
ü yß²_{¹¿uü ßOÛÛ
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16

質疑応答

Q： 施設利用は比較的最近できた制度か？
A： 従来からあるシステムで、共同研究が研究者と研究者が行うものだった。施設と直接やりとりができるシステムになった。

Q： JRR-3 の利用料は比較的安い。RI 施設を利用する場合には施設賃貸などを契約して行う形式になるのか？

A： その通り。賃貸などの契約を締結して利用料金を別途支払えば RI 施設を利用できる。

23

角山

2.3.2

雄一（京大環境安全保健機構）「核医学に関する前臨床研究体制の構築を目指して」

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Q： 来年度から Ac と At を使えるように整備したとのことだが、実際に使用するユーザー
はいるか？

A： 薬学部の方が阪大からの供給を受けて進めていく。そのための準備を今行なっている。

27

2.3.3山村朝雄（京大複合研）「複合研 MKB による将来計画の検討状況」（共有と議論）îý\ß[Ûù|~b0^gÿ|~_02024/2/ÿ

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29

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30

質疑応答

C： 原子力の扱いが色々難しいところがあると思うが、色々な制約を受けない研究を複合研として考えなければいけない。また、日本の原子力研究でも考えなければいけない。その意味で問題意識を広く持ってほしい。

C： 2 点コメントしたい。一つは原子力研究とは言っても興味という部分が原子力にとらわれる必要はなく適切に設定する。逆にいうと今までの複合研の在り方もいい線
いっている部分もある。２つ目はコミュニティと共有や交流をしていくこと。将来を見ると一番大事なのは教育なので、学生や若い人を惹きつける意識が必要である。

C： 京大は学生を輩出する組織、場所であることをアピールできると良い。もう一つは熊取にあるという利点、熊取で研究する意義を考えなければいけない。施設が熊取にあるから研究をしに来る。そこにいくことで研究装置などがある。そこにあるからこそ学生がくる。特徴を活かした尖った研究をする。学生を輩出するメリットを出すのがいいだろう。

C： JAEA は研究者が研究する拠点ではあるが、JAEA は大学が学生を輩出していかないと干上がる。人材を輩出するという点を活かしてほしい。JAEA で出島を作る。それぞれのサイトを活かしながら協調しないと生きていけない時代に来ている。

C： KUR がなくなってしまうと原子炉を考える人がいなくなってしまう。そのような場を提供できる環境を維持していてほしい。

C： 人材育成という観点では KUR の廃止措置は業務ではなく人材育成に使うのはどう
だろうか？

31

32

第 1 日目午後・セッション D

2.4

木村

2.4.1

寛之（金沢大）「177 Lu を利用した核医学治療薬の開発」

2023年度「アクチノイドの物性化学と応用・原子炉照射
医療用RI製造に関する専門研究会 」
13：00～13：20
セッションD

Lu-177を用いた核医学治療薬の開発
放射線と薬の力で医療はどう変わるのか
金沢大学
疾患モデル総合研究センター
木村寛之

がん治療の全体像
がん治療の３本柱と言えば、『外科療法』『薬物療法』『放射線治療』

外科療法

薬物療法

薬物療法

薬物療法

・細胞障害性抗がん剤
・分子標的薬・免疫療法（免疫チェックポイント阻害薬）
・ホルモン療法薬

局所療法：手術した部位、照射した部位だけに作用
外科療法
放射線治療

・X線
・γ線
・粒子線

集学的治療：複数の治療を組み合わせる

腫瘍

核医学治療

腫瘍

・ヨウ化ナトリウム(131I)
・塩化ストロンチウム(89Sr)
・イットリウム(90Y)イブリツモマブチウキ
セタン
・塩化ラジウム(223Ra)
・3-ヨードベンジルグアニジン(131I)・ルテチウムオキシドトレオチド(177Lu)

放射線療法と薬物療法を組み合わせた治療「切除不能な局所進行又は局所再発の頭頸部癌」

10Bと熱中性子との反応 10B(n, α)7Li を利用する。

OH
10B

10B + 1n → [11B]th→ 7Li + 4He + 2.79MeV (6%)

HO

BNCT用ホウ素薬剤→ 7Li (→ 7Li + γ +0.48MeV) + 4He + 2.31MeV (94%)

根治的化学放射線治療(CRT)・シスプラチン＋フルオロ
ウラシル

頭頚部がん
切除不能または臓器温存希望例
での根治療法、術後補助療法

・シスプラチン

子宮頸がん
腫瘍径が大きいステージI B3、
II A2や局所進行例であるス
テージIII、IV A

同時化学放射線治療(CCRT)
・基本はシスプラチン単剤

Molecular
No ofpatients radionuclide
therapy (MRT)
agent

mCRPC

UpFront PSMA, open- label,randomized, stratified, 2-arm,
multi-center, Phase II trial

140

mCRPC

TheraP trial open- label,randomized, stratified, 2-arm,
multi-center, Phase II trial

200

シスプラチン＋フルオロウラシ
ル、シスプラチン＋パクリタキ
セル

Chemotherapy
drugYear ofstudy[177Lu]Lu-PSMA-617

Docetaxel

2020[177Lu]Lu-PSMA-617

Docetaxel

2020

List of clinical trials of MRT in combination with molecular targeted therapeutics.
CancerNH2

Molecular radionuclide
therapy (MRT) agent

Molecular
targeted
inhibitor

Clinical trial
phaaseYear of
study

OH
O

L-BPA（ボロノフェニルアラニン）
ボロファラン（10B）（一般名）

Lithium

食道がん
放射線感受性が高い
ステージIII(T4)、Ivaでは標準治療Type of study/clinical
trial phase

腫瘍細胞を傷害する

Neutron beam

Boron

根治的化学放射線治療(CRT)・シスプラチン＋エトポシ
ドClinical studies with combination of MRT and chemotherapy agents.

α線が放出

Neutron

小細胞肺がんPS 0~2の限局型小細胞肺がん

CancerNormal cell

Helium(α-ray)根治的化学放射線治療(CRT)
・カルボプラチン＋パクリ
タキセル
・シスプラチン＋ドセタキ
セル

細胞障害性抗がん薬

ホウ素中性子捕捉（BNCT）

Cancer cell

非小細胞肺がん
手術不能のステージIII

放射線療法

全身療法：投与すると全身に作用

三大療法
放射線療法

化学放射線療法製造販売承認日: 2020年3月25日
薬価基準収載日: 2020年5月20日
腫瘍細胞ではアミノ酸トランスポーターが活性化しており、フェニルアラニン誘導体のBPAが選択的に集積

Metastatic Merkel
cell carcinoma[177Lu]Lu-DOTA-TATE

Anti-PD-L1 mAb

Phase I and II

2020

Somatostatin
receptor positive
tumors[177Lu]Lu-DOTA-TATE

PARPi olaparib

Phase I

2020

mCRPC

[177Lu]Lu-PSMA

PARPi olaparib

Phase I

2019

Nuclear Medicine and Biology 98 (2021) 40-58

33

ラジオセラノスティクス
診断

Copyright protected image

Therapeutics

Theranostics

薬剤を患部に選択的に送り込み、診断と治療を効率的に実施
分子イメージング技術=可視化技術

放射性同位元素内用療法

高感度かつ特異的に病巣部を可視化＜すでに医薬品として承認されている薬剤＞

SPECT

Single Photon
Emission Computed
Tomography
単光子放射型断層撮影

123I-カプセル（診断薬）

PET

131I-カプセル（治療薬）

Positron Emission
Tomography
陽電子放射型断層撮
影111In-イブリツモマブチウキセタン（診断薬）
90Y-イブリツモマブチウキセタン（治療薬）

治療用放射性同位元素

診断用放射性同位元素

Clinical studies with combination of MRT with EBRT.
TargetType of study
disease/can intention/phase
cer

No of
patients

MRT

EBRT

Mode

Year
of
study

Unresectableadvancedprimary or
recurrent
meningioma

10

7.4 ± 0.3 GBq of[177Lu]Lu-DOTATATE/TOC

Total
dose of40-60 Gy

Sequential
PRRT +
EBRT

2020

Long-term toxicity andefficacy

治療

セラノスティクス

Diagnostics

治療薬

診断薬

病巣に薬剤を選択的に送達

診断薬

治療薬

ラジオセラノスティクスプローブ

Nuclear Medicine and Biology 98 (2021) 40-58

臨床利用が期待されるα線放出核種

放射性診断薬・治療薬の組み合わせ診断薬
治療薬
ヨウ化ナトリウム (123I) カ ヨウ化ナトリウム (131I) カ
プセル
プセル
インジウムペンテトレオチ ルテチウムオキソドトレオ
ド(111In)チド(177Lu)
111
インジウム( In) イブリツ イットリウム (90Y) イブリ
モマブチウキセタン
ツモマブチウキセタン
3-ヨードベンジルグアニジ 3-ヨードベンジルグアニジ
ン (123I) 123I-MIBG
ン（131I）131I-MIBG

核種

半減期

エネルギー
(MeV)

飛程(μm)

備考

211At

7.21 h5.87

74.1

日本で検討が進んで
いる

225Ac

10.0 d5.64

69.8

日本で検討が進んでいる。核種の製造に
課題あり

149Tb

4.12 h

3.97

41.3

開発途上

212Pb/212Bi

60.6 m

6.05

77.6

開発途上

213Bi

45.6 m

8.32

83.7

開発途上

227Th

18.7 d

5.70

71.0

開発途上

(ハロゲン)(アクチノイド）(ランタノイド)(窒素族)

塩化ラジウム-223(223Ra) （α線放出核種）(窒素族)

・2013年に米国FDA、欧州EMAで承認。
・日本では2016年3月に承認。

(アクチノイド）・骨転移を有する去勢抵抗性前立腺がんの治療に使用。

＊ジャパン・アスタチン・コミュニティ（JAC）が設立

ルテチウムオキソドトレオチド(177Lu)[177Lu]Lu-PSMA-617進行性PSMA–陽性転移性去勢抵抗性前立腺がんの治療を目的とした初の標的放射性リガンド療法として欧州委員会の承認取得
2022年12月13日

2021年06月23日
・放射性医薬品「ルタテラ®静注」（一般名：ルテチウムオキソドトレオチド(177Lu)）（以下、「ルタテラ」）について、「ソマトスタチン受容体陽性の神経内分泌腫瘍」を適応症として製造販売承認を国内で取得した。
・｢ルタテラ｣は、放射性リガンド療法の一種であるペプチド受容体放射性核種療法（Peptide Receptor Radionuclide Therapy; PRRT）に用いられる医薬品で、「ペプチド受容体放射性核種療法剤」として国内で初めて承認された。
・神経内分泌腫瘍に高率で発現するソマトスタチン受容体に結合し、ルテチウム
177から放出される放射線でがん細胞を直接攻撃する。
半減期

β－線の最大エネルギー

γ線エネルギー

6.73日

500 keV

113, 208 keV

1回7.4GBqを8週間間隔で最大4回

日本において、2020～2024年（年平均）には前立腺がん罹患数は105,800人となり、
男性がんのうち、第一番目の罹患数になると予測されている。
11

Journal of Nuclear Medicine August 2016, 57 (8) 1170-1176

34

原子炉を利用したLu-177の製造

原子炉を活用したLu-177の製造研究
山村朝雄 京都大学・複合原子力科学研究所

(n,γ)

176Yb

間接法

177Yb

熱中性子捕獲断面積 (σ=2.5 b)

鷲山幸信
白崎謙次
小川数馬
木村寛之

福島県立医大東北大学・金属材料研究所
金沢大学・薬京都薬科大学・薬

β− decay
(n,γ)

176Lu

直接法

177Lu

IT
21.7%

(n,γ)

Lu-177の供給

YbとLuの同位体比率

172
173
174
176

21.9
16.12
31.8
12.7

Abundance %
97.41
2.59

176Yb O (濃縮度>96％)
2 3

化合物名

製造

投与量，みかけの比
放射能

治療標的

参考文献

177Lu-EDTMP

176Lu(n,γ) 177Lu

投与量18.5 MBq/kg

therapy of skeletal
metastases
phase I/II

Clin Transl Imaging (2015) 3:167–168
67–168 DOI 10.1007/s40336-015-009-x

177Lu-PSMA-617

177Lu-PSMA-617
using [177Lu]Lu3+
produced via
176Lu(n,γ) 177Lu
Lu route withmoderate specificactivity (0.66–0.81
GBq/μg).

1 dose of [177Lu] LuPSMA (mean dose
7.5 GBq)

177Lu-labelled RM2177Lu-Cetuximab

176Yb(n, γ)177Yb →177Lu
8 GBq of GMP grade,non-carrier-added[177Lu]LuCl3 (ITG
GmbH, Garching,
Germany)
 3,800 GBq/mg
 < 10-7 (177mLu)

その他
GMP
LuCl3/0.04 M HCl
Lu-177mの混在なし

I.D.B. Holland BV LuMark® Lu-177>500 GBq/mg

直接法

ANSTO

>3000 GBq/mg

間接法

LuCl3/0.04 M HCl

Eckert &Ziegler>3000 GBq/mg

間接法

JSC Isotope

1.11TBq/mg

間接法

GMP
LuCl3/0.04 M HCl[175Yb]Ytterbium ≤ 0.1%[177mLu]Lutetium ≤ 0.07%
LuCl3/0.1 M HCl
ロシア-ウクライナ情勢の影響のため供給 止製造

投与量，みかけの比
放射能

治療標的

[177Lu]Lu-DOTAMiltuximab®,
199 MBq/mg( 物）Glypican-1,Prostate
Cancer，prostatecancer

177Lu-DOTA-diZd

160 µg of PSMA-617
555 GBq/µg

4.5 ± 0.9 GBq

製造法
間接法

177Lu-Miltuximab

・J Labelled Comp Radiopharm. 2016 Jul;59(9):364-71.
doi: 10.1002/jlcr.3414. Epub 2016 Jun
6.
・Cancer Biotherapy &RadiopharmaceuticalsVol. 36, No.
8Original Research Articles

177LuCl
3

60 μg of a RM2-TFA

比放射能>3000 GBq/mg

化合物名

925 GBq/g

NeoBOMB1

供給企業
iTG

日本アイソトープ協会から購入可能

100mg 30万円程度

177Lu-labelled

β− decay78.3%(t ½ =160.4 d)

SHINE Technologies, University of Missouri, Oak Ridge National Laboratory

Lu
175
176

177Hf

177mLu

海外の原子炉の視察（2023年2月、山村）

Abundance %
0.13
3.05
14.3

β− decay(t ½ =6.64 d)

熱中性子捕獲断面積 (σ=2090 b)

Yb
168
170
171

YbとLuの分離が可能(t ½ =1.9 h)gastrin-releasing
peptide (or amphibian
bombesin) receptors,
BB1 (NMBR), BB2(GRPR) and BB3(BRS3)

Phase II; completed NCT03724253
Phase I/II; completed NCT02931929
Dalm, S. U. et al. 68Ga/177LuNeoBOMB1, a novel radiolabeled
GRPR antagonist for theranostic use inoncology. J. Nucl. Med. 58, 293–299(2017).

gastrin-releasing
peptide (or amphibian
bombesin) receptors,
BB1 (NMBR), BB2(GRPR) and BB3(BRS3)

European Journal of Nuclear Medicine
and Molecular Imaging (2020) 47:123–135
https://doi.org/10.1007/s00259-01904504-3

177Lu-DOTA-

177Lu was purchased

Rituximab

either from I.D.B.
Holland BV or from
Perkin Elmer.
Lutetium-177(LuMark® Lutetium177 chloride)>500 GBq/mg
PSMA－617も製造
177LuCl was in the3range of 22–26 Ci/mg

Phase I/II Study in 31
Patients

clinical study
10 mCi (370 MBq) of
177Lu-c-DTPARituximab
c-DTPA-Rituximab
conjugate (~ 3 mg)
1.48–1.85 GBq of
177LuCl3

176Lu(n,γ) 177Lu

740–1110 GBq/mg

EGFR, Multiple
Cancers (Colorectal,
Head/Neck, Skin)

35

参考文献

Vascular EGFR,
Breast Cancer

DOI: 10.1021/acs.jmedchem.0c01957
J Med Chem
. 2021 Mar 11;64(5):2705-2713.

CD20, primarily foundon the surface of B
cells

Journal of Nuclear Medicine July 2013,
54 (7) 1045-1052; DOI:
https://doi.org/10.2967/jnumed.112.1151
70
Nucl Med Mol Imaging. 2015 Jun; 49(2):85–107.
doi: 10.1007/s13139-014-0315-z

Journal of Radioanalytical and Nuclear
Chemistry volume 318, pages849–856(2018)

Eph receptor A2 (EphA2) とがんの関連性がん細胞での転移、浸潤とEph受容体の関係
Erythropoietin-producing hepatocellular(Eph)受容体

がん細胞での発現

細胞内

EphA2の発現量とがんの悪性度やがん患者の生存率との関連性が指摘されている

種々の固形がんに発現している・Ephrinの発現量が減少
Ligand binding
domain (LBD)

Copyright protected image
Stage I

細胞外

Copyright protected image

EphA2低発現
Cancer cell line encyclopediaに登録されているがん細胞におけるEphA2の発現量比較8)

がん細胞の増殖、遊走、浸潤機能の亢進
Kinase domain
O
123I

H
N

N
H

CF3

N

N

O

N

EphA2を標的とする
イメージングプローブを開発

抗EphA2抗体を用いた研究の概要
OH
N

N

HO
O
HO

OH

Indium-111

p-SCN-Bn-DTPA(BnDTPA)

H2N

BnDTPA-EphA2-230-1

H2N

Radioactive
H2N
Copyright
protected
image nuclide for SPECT
Half-life : 2.805 day
S
NH

NH2

S
N
H

2

H2N

N
H

Monoclonal antibody(EphA2-230-1)

111In

N
H

[111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1

BnDTPAEphA2-230-1

DTPA

12クローンからイメージングに最適な抗体を選択Amicon Ultra100Kで遠心し、精製

PD-10カラムで精製

NH2

N
H

BnDTPA-EphA2-230-1

Autoradiography

MALDI-TOF-MSの測定結果

154670.711
154670.711

MES buffer
saturated with
EDTA

S

111In

NH2

N
H

細胞取り込み実験及び体内分布実験

DTPA

SPECT/CT撮像
治療実験

000

ACS Omega 2023, 8, 7, 7030–7035

160000[111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1
放射化学的収率：85.1% (n=2)
放射化学的純度：98.5%

細胞取り込み実験
がん細胞におけるEphA2発現の確認

U87MG (1×105 cell)+

細胞

Sample (1.6-100 μg/mL)・EphA2-230-1
・BnDTPA-EphA2-230-1
・natIn-BnDTPA-EphA2-230-1

U87MG

U87MG細胞（グリオーマ）
EphA2
βアクチン

EphA2/βアクチン比

Copyright protected image

腫瘍塊

Phycoerythrin-conjugatedgoat anti-mouse IgG
secondary antibody

1.15

Copyright protected image

U87MG細胞
EphA2

2% FBS
Phosphate-Buffered Saline
30 min, 4 °C
FACS Caliber

1

ACS Omega 2023, 8, 7, 7030–7035

BnDTPA-EphA2-230-1の結合性の評価

2% Fatal Bovine Serum (FBS)
Phosphate-Buffered Saline
60 min, 4 °C

[111In]InBnDTPAEphA230-1

 Amersham Typhoon scanner RGB system
 Film：BAS-MS

抗体1分子に13個のDTPAを導入

H2N

111In-EDTA

Mobileprotected
phase: image
Copyright

147432.740

EphA2-230-1
Copyright protected image

N
H

Radio-TLC

TLC:
Aluminum
silica-TLC

DTPA[111In]In-BnDTPAEphA2-230-1

0.1 M MES buffer pH=5.5
1 h room temperature[111In]InCl3

BnDTPA-EphA2-230-1

OO

乳がん患者における
EphA2の発現量と生存率10)

EphA2-230-1
0.1 M NaHCO3 pH=9.5
BnDTPA24 h room temperatureO
N

EphA2高発現

抗EphA2抗体へのBnDTPAおよびIn-111の導入

NCS

HO

Copyright protected image

8) Giordano, G. et al, Cells 2021, 10, 2893
9) Zelinski, D. P. et al, Cancer Res. 2001, 61, 2301–2306
10) Nikas, I. et al, Diagnostics 2022, 12, 366

ACS Medicinal Chemistry
Letters, 12(8), 1238-1244 (2021)
T. Furukawa, H Kimura

O

Stage IV

ヒトの正常な脳と星状細胞腫におけるEphA2の発現量比較9)リガンド非依存的にEph受容体が活性化

Fibronectin
type IIIdomain細胞内Stage III

Normal・一部のEph受容体の発現量が増加

Ephrinβアクチン
EphA2/βアクチン比

BnDTPA-EphA2-230-1、natIn-BnDTPAEphA2-230-1ともにEphA2への結合性が維持されている

CUR%/mg protein=

ACS Omega 2023, 8, 7, 7030–7035

36

0.89
細胞溶解液に含まれる
放射線量

細胞溶解液に含まれる
培地等に残留している
+
放射線量
放射線量

×100/ 各ウェルのタンパク質濃度

[111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1の体内分布実験

細胞取り込み実験[111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1
・細胞：U87MG
・投与量 : 37 kBq / 100 µL
・投与法：尾静脈
腫瘍対血液比Copyright protected image

Copyright protected image[111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1の腫瘍への集積を確認した
ACS Omega 2023, 8, 7, 7030–7035

SPECT/CT撮像([111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1)
Time Course
Intravenous administration of[111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1(7.2 MBq)

SPECT:γ-CUBE CT: X-CUBE（Molecubes company）

Time (hour) 0

CT (5 min)Anesthetized (isoflurane: 2.5%)

細胞
U87MG
HT1080（グリオーマ）（ 腫）

SPECT (60 min)72 h

Cell:U87MG (Human Glioblastoma)
Animal:BALB/c nu/nu mouse (male)
10 weeks 24.5 g
Acquisition parameters for SPECT○Collimator: GP mouse collimator○ Injected radioactivity :7.2 MBq/100 µL○ Acquisition :72 hour after injection of[111In]In-BnDTPA-EphA2-230-1○ Acquisition time : 60 min○ Reconstruction: 3D-MLEM

がん細胞におけるEphA2発現の確認

EphA2 (130 kDa)

73 hβアクチン (42 kDa)
EphA2/βアクチン比

腫瘍

腫瘍塊

○ Tube current: 100 μA○ Reconstruction: ISRA

1.15

1.30

0.94

U87MG

HT1080

MDA-MB-231

0.89

1.02

0.82

EphA2 (130 kDa)

Copyright protected image

βアクチン (42 kDa)
EphA2/βアクチン比Acquisition parameters for X-ray CT○ Tube voltage: 50 kV

MDA-MB-231（乳がん）

腫瘍の明瞭な可視化に成功した

ACS Omega 2023, 8, 7, 7030–7035

まとめ・放射線と薬の力で医療はどう変わるのか
化学放射線療法、ホウ素中性子捕捉（BNCT）、核医学治療

・原子炉を活用したLu-177の製造研究
間接法、直接法・ラジオセラノスティクスとLu-177製剤への期待[177Lu]Lu-PSMA-617、 [177Lu]Lu-DOTA-TATEなど、今後承認が期待される薬剤が開発されている

・EphA2抗体を用いたラジオセラノスティクス

177Lu標識EphA2抗体の治療実験より有効性が示されている。今後は、安全性、毒性試験を実施し、さらなる有効性の確認を行う。

37

ウエスタンブロットの手順
細胞、腫瘍塊をホモジネート↓
加熱後、電気泳↓
転写↓
ブロッキング↓
一次抗体反応抗EphA2抗体
EphA2 (D4A2) XP®
Rabbit mAb
抗βアクチン抗体
β-Actin (13E5) Rabbit mAb
4°C, overnight↓
二次抗体反応goat anti-rabbit-IgG H&L (HRP)(ab6721)RT, 1 h
↓
撮像

質疑応答

Q： DOTA、NOTA、PSMA の毒性試験の話があった。NOTA に期待されている部分はあるか？

A： 希土類イオンとの錯形成のメリットがあるから使用されている。

Q： 安全性についてどの程度まで考慮する必要があるか？
A： NOTA と DOTA をもつ薬剤のいずれもが母体に抗体を使用しているから、標識時に加熱する反応を避けなければいけない。DOTA は錯形成に加熱が必要である欠点があるが、NOTA は室温 40 度位で 90 ％程度が標識化できる。しかし、生体内での安定性は逆に DOTA の方が高く、NOTA は時間が経つと外れてくる。これらの点をいいとこ取りした配位子の開発が重要になる。

Q： 医薬品開発側から見て核反応や核種分離の研究側に対してどのようなニーズがある
か知りたい。

A： 比放射能を意識してほしい。他の金属が混入すると標識がうまくいかない。それだ
け比放射能や放射化学純度の高い RI を作ってもらえると助かる。

Q： Lu-177 などの供給の現状はどうか？
A： 原子炉で作った RI を利用できれば良いが実際には購入して研究している。比放射能などはチェックしている。同じ Lu-177 製品でも、Eckert&Zingler と JSC isotope を比較すると、JSC isotope の方が標識化反応が綺麗にいく。ただ、納品時期によっても標識率が高くならない時がある。安定していない印象がある。

Q： 国内での供給源があると助かるか？

38

A： 供給源を常に探している状況だ。外国からの輸入は注文した後でもキャンセルや、
数ヶ月単位での延期がある。研究のためには納品に合わせて動物を用意しているか
ら、納品が遅れると動物を殺さないといけない。安定供給していただけると薬剤開発が進む。医療の段階に進めるためにも患者さんに影響が出ないためには安定供給は大事である。

Q： どれくらいの量が必要か？
A： 動物実験では一匹あたり 3MBq くらいで、一回の実験で 30 匹から 40 匹使用だから100MBq くらいが必要。臨床ではもっと量が必要だが基礎実験では数 100MBq あれ
ば十分。

39

40

2.4.2

尹鳳（長岡技科大）「Extraction of Ra and target fabrication method for neutron irradiation by magnesium

carbonate co-precipitation from ThO2 solution dissolved by thermochemical conversion」

1. Background

Extraction of Ra and target fabrication method
for neutron irradiation by magnesium carbonate
co-precipitation from ThO2 solution dissolvedby thermochemical conversion

225Ac is a very promising ³-therapeutic radiopharmaceutical isotope.

The primary production methods of 225Ac include:
1. Extract from 233U. 233U generated by 232Th (n,³).
2. 229Th/225Ac generator. 229Th generated by transmutation.

Feng Yin1*, ZhuoRan Ma1, Chihiro Tabata2 , Satoshi
Fukutani2, Mari Toyama2, Tomoo Yamamura2,
Tatsuya Suzuki1

We proposed the production method of the 229Th/225Ac generator by neutron
irradiation of Ra-228 extracted from Th-232. For this purpose, many kinds of study
and developments are required such as dissolution of ThO2, extraction of Ra,
fabrication of target, separation of Ac, etc.

1. Nagaoka University of Technology
2. Kyoto University,
Present affiliation: JAEA
1

2

2. Dissolution experiment and results

Mass of ThO2 or CeO2:0.1 g
Mass of reactants:1 g

2.1 The theory of thermochemical conversion method for dissolving ThO2or HPGe

Appearance of vessel used for reaction
Figure 1. The process of thermochemical conversion method for dissolving ThO2
The reason for choosing halides is that bromine and chloride ions are easily removed
in subsequent precipitation experiments.
CeO2 always appears as a simulation of tetravalent actinide oxides, we used CeO2 to
3do simulation experiments to explore the best reaction conditions.

 % =!"## $% &'()*+ )$, $( -.$()*+ )$, ), %)/-("-'!"## $% 01! ç"#$%&'(# %&)*'+ *%,, )- .
"#$%&'(# %&)*'+ *%,, )- ./ !

/ 100%

Where mass of XO2 refers to the mass of CeO2 or ThO2 added to
Swagelok.
4

2.3 Dissolution results of ThO2 treated by thermochemical conversion

2.2 Dissolution results of CeO2 treated by thermochemical conversion" Under the same heating time andtemperature, the effect of HCl is better thanthat of HNO3 for CCl4, CCl3CCl3 and CBr4.

Condition of thermochemical conversion:
Temperature 300 #Heating time 12h" For CCl4, the change of heating time andtemperature has little effect on the
dissolution percent of the sample soaked inHCl.

The lowest dissolution percent is 70%. It
also can be seen that CBr4 has the best
effect.
Whether HCl or HNO3 is used to dissolve
the reaction products, the dissolution
percent is more than 90%.

" On the contrary, for AlBr3, the effect of
HNO3 is better than that of HCl, and thechange of heating time and temperature has
little effect on the dissolution percent ofsamples soaked in HNO3.
Figure 2. Dissolution rate of CeO2 treated by thermochemical conversion

For the CeO2 experiment, we used ICP-OES to detect the filtrate, and
XRD and SEM to detect the filter residue.
For the ThO2 experiment, we used ICP-MS and HPGe to detect thefiltrate.

Figure 3. Dissolution rate of ThO2 treated by thermochemical conversion

5

41

6

3. Precipitation experiment and results

3.2 Effect of different concentrations of alkaline earth metal elements on
precipitation

3.1 The theory of magnesium-radium coprecipitation

Due to the detection limit of the instrument, we used four concentrations of alkaline earth
metal elements, 10-4mol/L,10-3mol/L,10-2mol/L, and 10-1mol/L for simulation experiments.
In order to allow Mg2+ to precipitate as much as possible, excessive Na2CO3 is used.

Figure 4. The process of magnesium-radium coprecipitation
Alkaline earth metal elements are prone to losing their outermost two electrons to form
divalent cations. We used Ca, Sr, and Ba to simulate the co-precipitation behavior of Ra.

Figure 5. Precipitation experiments with different concentrationsof alkaline earth metal elements

7

3.21 Precipitation percent of alkaline earth metals in different concentrations of alkaline earth
metal solutions

8

3.3 Exploring the heating temperature and time for converting MgCO3 into MgO

1mol/L Na2CO3 1mol/L MgCl2·6H2O
Filter anddry filter
residue

The solubility product(Ksp) of CaCO3(3.36 ×
10!" ) is higher than SrCO3(5.60×10!#$ ) andBaCO3(2.58×10!" )[1].

Exploring the minimum conditions
for converting MgCO3 into MgO
by heating at different times andtemperatures
MgO
MgCO3(H2O)3[1]Ehsani, I., Ehsani, A., Ucyildiz, A., & Obut, A. (2022). Directconversion of alkaline earth metal hydroxides and sulfates tocarbonates in ammonia solutions. Physicochem. Probl. Miner.
Process, 58(1), 169-180.

Figure 7. Manufacture and conversion of MgCO3(H2O)3 into MgOFigure 6. Experimental results of different concentrations of alkaline earth metal

9103.32 Conversion of MgCO3(H2O)3 into MgO at the same heating temperature and different
heating time

3.31 Conversion of MgCO3(H2O)3 into MgO under the same heating time and different heating
temperatures
400# is sufficient to convert
MgCO3(H2O)3 into MgO.

Figure 8. Experimental results of different heating temperatures

At the same heating temperature,
heating at 400# for 0.5h is sufficient toconvert MgCO3(H2O)3 into MgO.

Figure 9. Experimental results of different heating time

11

42

12

3.41 Changes in 232Th Mass in Solution after Radium and Magnesium Coprecipitation
Experiment

3.4 Magnesium-radium coprecipitation
We used four samples for radium and magnesium coprecipitation experiments, as
shown in the following figure.

We also investigated the precipitation of
Th by hydrolysis.
We found a low co-precipitation
condition.
However, excessive amounts of Th exist
in the solution in comparison to Ra.
The separation of Th by the
coprecipitation method is not enough,even at such a low precipitation percent.
Therefore, we concluded remove of Th
before precipitation is better.
Figure 11. The mass and precipitation percent of 232Th inthe solution before and after the precipitation experiment

Figure 10. Experimental process of radium and magnesium coprecipitation 13

14

3.42 Radioactivity of 228Ra in the solution before and after precipitation experiments

4. Conclusions
Sample nameRadioactivity*1

Radioactivity*2(Before precipitation)(After precipitation)

Precipitation(305.64 ±11.10)Bq(4.03±2.02)Bq

98.68±0.73

CCl3CCl3 HNO3

(319.35 ±11.35)Bq(1.47±0.73)Bq

95.46±2.60

CBr4 HCl(392.26±10.95)Bq(1.36±0.68)Bq

96.53±1.88

CBr4 HNO3 HNO3

(325.87±9.98)Bq(2.04±0.83)Bq

93.74±2.83

CCl3CCl3

û We confirmed that the ThO2 can be dissolved by a pretreatment using
the thermochemical conversion.

Percent %HCl*3

ûWe have studied the precipitation method for extracting 228Ra andmaking targets
ûWe confirmed that almost all radium has been precipitated
ûWe found the condition of low precipitation percent of Th
However, removing Th by only the coprecipitation method is
insufficient*1: Before the precipitation experiment, every original sample was 50 ml, therefore, theradioactivity of *1 is the radioactivity of the original sample of 50 ml.
*2: We only used 5 ml of the original sample for the precipitation experiment.
*3: Only the CCl3CCl3 HCl sample was used for precipitation experiments using 50 ml of15
the original sample.

16

17

43

質疑応答

Q： You only checked target element by using ICP-MS. However, many elements such as Fe,
Co and others reserved in reaction. Did you check them?
A： I only checked whether 232Th entered the precipitation.Because radium and magnesium
have similar properties, radium will co‐precipitate with magnesium. The content ofother elements is very low, and due to their diﬀerent properties, very little enters theprecipitation. In addition, due to the high content of 232Th in the solution, it also entered
the precipitation. Therefore, we plan to use resin to remove 232Th before the precipitation
experiment, and other elements will also be removed.

Q： Why do you use cerium dioxide? I understand cerium dioxide doesn t convert totetrachloride.
A： Because cerium dioxide and thorium dioxide have the same ﬂuorite structure and very
similar microstructures, and cerium dioxide always appears to simulate tetravalent actinideoxides, we used cerium dioxide to do simulation experiments to explore the best reaction
conditions.

44

45

2.5

セッション E舩坂 英之（アトックス）

2.5.1「ターゲット材料として、濃縮した安定同位体を使う場合の課題」

oå~~èÕû

2023þ ²¿ñþ´ù~{gWx}~ß}ûß[ùw\{v}RIý°{·y»^Ýõ_I. x{ÿÿ~öí{ttvĀ¿ü²óøwýxwv1ï~wÛÛ\O_²v|\
~ºÜ

II.

ðßVöý~ÿíS}xwv198Mo/100Mo

III. ÿùVöýÿ»ûøýóýĀ1üü¶Vö~ÿíS}xwv1176Yb
2024~3o7åÿoĀ

IV. ~x(j)²øó¿¹«W óO

2

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ý·²~ðßVö~ë°xðßVöý~ÿíxz»S}~gþÿ~öí{ttvø ^}{ztv1ï~u¼ÛÛ\O_S}1{ý·²1ÿ1øüýóñ{¹ßu¼vt»2ðßVöý~ÿíxz»S}~gþø ï~u¼ÛÛ\O_S}~kgºüÀïN~~1ðßVöý1gÿÀùðĀïO~~1ÿùVöý1Oó1üü¶ýwzu¼vt»2

ð Vö_m}~õ³üù¼¹1Vöÿí\O_²°W\{{ztv\Nîßu~²~|1uw}ztsxaø }~ý¯û¯Ù1{x³y|U-235{~ï~w~u¼~~î}wr»2

ð õ³üù¼¹1ÿowutorr{þ~wÛ|r»sxø åoÿÕw}u¼vt»ï~u¼ÛÛ\O_S}1100ÿ_{¹~¿uwrº1}~{x³y|1
ý·²1ÿwrs|1Îß1ÿ1øüýóñ{¹{z»~x}¿¼»2

Lð õ³üù¼¹1ýü¿wý{x~ßßg|ztsx
ð õ³üù¼¹1}100#~w1V
ë{z{1ÛÛ{[w}»sx

ø ß[ÛÝõ_1<{v}{RIý°û{}ë²²¿·÷ó÷ùó=²Ûw1}~ow1<Mo-99/Tc-99m{ttv1ÿýzÖº 2027 ~þo{1 î|~ù{²}w1ÿÕ~}Ār²ý°w1ÿÕxßy»2=xó2ÿ2022~5o31åÞĀø åoÿÕ{zq»ÿW}~ĀÛÛ\O_S}²ï~w}»ý¯1¯Ùz1
rxv1ÿÕý°~ÿýg|r»xy¼1åoßóÿ|owvt»ðßVö¯Ù~âÛ~î}wr»2

2 2Vöñÿü ·Umax = ÄD3

SiF4, SF6
GeF4, SeF6
TeF6, MoF6
IrF6, WF6
CrO2F2, POF3
SiCl3H, NF3

ùW{

OsO4
CO2

oÑ^

Sn(CH3)4,
Pb(CH3)4
Cd(CH3)2
Zn(CH3)2, Zn(C2H5)2Ga(CH3)3^¼¹

Xe, KryW{õüºó

TiCl4, GeCl4(CBrF2)2
BF3, ClF3
C7F14CF4

4\O_VöÿíS}ÿðßVöý1ÿùVöýĀý·² ¿ûñóøõ|~bðßVö}~ï~gW\{ÿ¿ûñóøõ|~bĀõóW{º½·õóW{

2

MË a
ÃL/2
2RT

£-¿_

Fe(CO3)5
Ni(PF3)

III A

IV A

VA

VI A

VII A

4|

Sr

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V

Cr

Mn

Fe

Co

5|

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6|

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46

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IB

II B

III B

IV B

VB

VI A

VII B VIII B

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Cu

Zn

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Pd

Ag

Cd

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Te

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Xe

Ir

Pt

Au

Hg

Tl

Pb

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Rn

Nd Pm Sm

Eu

Gd

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Tb

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6

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78ÿùVöý~ÍxVöñ»ûºð

1945~_f~ÿOak Ridge~ÿùVöý~Í

1
qU =
mv2
2

mv2
= qvB
R

R =

2mU
q

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ûûû(2)

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Mo/99mTc~ÿÕ}ß~ëû

Mo-99~ý°ýý

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ß[Û|~~ÿö_mø_ÿ5ÞĀÿ2018Ā47

12÷ïÿåoß[Û|~~ëYÿÿ|~»ó¿ü ZuÜn9999m

ÿ[ÿò~{¸» Mo/_ógþxõöw~¸·ýüü¿}²oww\ûVöû}ûÞßµ´¿ûÎnTcý°{zq»~ßMo-100ß~ëÿ
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1-B

2ĀVöf~ý¹÷ W2ÿxwvÿ1:200Þ~WVö 400ÿ:1.6 kg
ÿ199ÿÞßOÿýwN®ö{97ÿ98ÿ|~þ{

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ß

yw[ÿ
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206

94

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208

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25O×/ÿ

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98

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x112O×/gû ï~ï_~z¿}xwv1Ñ^Moüu¿}1}õóWMoYû1Mox~Ýîû1s¼¹~¿}²ÿö{1MoF6 13000×/gÿî­ÀüüùĀĀ

ÿ2Āï~þz¸swß~þ{ï~þ
Mo-98 (90%ïNĀ
Mo-100(90%ïNĀ
wß}¼~¼}10¿/~211ÿ3Ā ÿò÷ûÿ»¹±üùĀðßVö1ó~÷vßxVöýÛ_ut1ðßVö²[uó}\¿{1VöÞ{²~ºßysx{¸º1bÛ~ï~þ~ýÕ²wy»2s~¸vz[u~ðßVö~}\¿{²»¹±üùx|v2o}w~»¹ÁüùïO~º2ðßVö 150 ó
ï~ÿ 8 ÿ/ Þßÿ 8ÿ

15

176

Lu~ý°÷ý»¹ Ï

Yb (n, ³)

177

Yb³

16

177

Lu {zq»176

Yb¿ü²óøß{ttv(1/2)_ógþ

Direct routeLu (n,³Ā177Lu +2.59 %

15
:

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176

14
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ûw\ß~NWVöû¸·ýüü¿üý°x¿:3ÿ4å
ûõöw~}ÿ99Mo [ 65hrsĀ:1±ÿweekdayĀ
ûõö{¹~¸·ýüü¿ü¿ûÞß:2ÿ3å
ûw\îý~Ý¿u:2å
³_÷Ï{1Ā~2 kg²3ÿ4»óøßÿÎó¹Á¸õüûÓwĀ

177

13
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3ĀîýÞßûÝ¿u~ý¹÷W3ÿxwvÿ2:200[~îýÝ¿u 600ÿ:2.4 kg*2_Vqwîý{¹~Þßö{÷wû÷|O|»

100

2
;

1
:

_ógþ:ÿ[ÿw\f:20f/å1 ±5å1~200åý° ÿ[ÿò~²{}w{v}\gx~~ý° ÿ2021Ā
x~{¹1oÿÑþå{ïåw\²Ìvxw1N®özõöw~{}ýýz¸sWVöûÞßÿWVöûîýÞß_åßýĀ~û÷zy²oy»x1_÷Ïxï~~ßzMo-100ßïOwr»xënu¼»2177m" _ûû|³~ÿv­xwv12022~3o{u¼­vÿPluvicto:

Lu

T1/2 = 160.4 days

T1/2 = 6.89 days

177

Lu-PSMA-617)~}²o" åo{zq»_ûû|³ã u:~9.5Oþÿ2019~Ā
" Pluvictoÿ
"

177

177

Lu-PSMA-617Ā÷Nß:7.4 GBq ÿg 6Þ = 44.4 GBq

Luý°ßÿÿtĀ-2 -1

ñog[:1E14 n cm s

In-Direct route (carrier-free-route)
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176

12.7 %³99.9ÿ

176
ß[ùÿJRR-3{Ā

w\f:14åYb (d,xĀ177Lu

176

Ybï~þ:99.9ÿ

177

Lu: 550GBq/gYb(3 days after EOB)

176

" ï~
177

Yb (n,³Ā

Yb

T1/2 = 1.9 hours

³-

177

Yb ¿üÂóø~Ý}Þu:5Þ/~" Yb/LuVöß~YbÞß÷:95ÿ

Lu

"

17

176

Ybï|ÿ99.6ÿïN 2023~þº}ÿĀ:8300×/mgYb

K.Hashimoto, K.Tsukada (JAEA), private communication

48

18

176

Yb (n, ³)_ûû|³ã

177

Yb³

177

Lu {zq»~x±

176

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177

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Yb~ßß 580TBq/550GBqý°ßÿÿtĀ= 1000 ÿN®ö{1ðßVöý~ÿíxz»S}~ý|1Ûïw1ßö{kgïN~ß|1¿»|1}~ÿí

Ý}Þu²ÿÞxy»x1ßî}ß11100/5 r 200 ÿxz»S}1Ö¹¼vzº1ÿùVöý1üü¶Vöýx}wztÖº1yyv{S}²ÿíxy»sxw}zt2_Yb¿üÂóøüuÝ1200 x 8300 × x 1000 = 16.6 U×" 1~{ÜUy»ÿmyĀy»Ybß~1ÿùVöý1üü¶Vöýw1~{ßu¼»ß1[v100 g{þwr»xëÛu¼»2}~_´óùóøúß²úßy»~f|ßxz»ÿýgowvzß|r»2

200 g x 0.05 = 10 g
10 g x 8300 × x 1000 = 0.83 U×

K.Hashimoto, K.Tsukada (JAEA), private communication
19

49

20

質疑応答

Q： Mo の遠心分離に関して化学形は何を想定しているか？
A： UF6 と同一の構造の MoF6 を想定している。

Q： Mo のフッ化物は酸素との反応性があり、ピュアな化学形は難しくないか？
A： フッ化物は U に次いで扱いやすい。ロシアもヨーロッパも Mo フッ化物を十分供給できる。既に実証されている。

Q： UF6 の同位体分離をするときに、UF4 、UF5 等の他の化学形が沈着していく問題があった。ウランに関するこの問題は解決されたか？

A： 確かにローターとケーシングの間に沈着する問題があった。停電でシステムが落ちてしまうと沈着が取れない問題については、１０年以上にかけて克服したと言われている。

Q： 日本原燃が持っている遠心分離機のことを言及されたが、Mo の同位体分離を行おうとするなら Mo 用に専用の遠心分離器を作る必要があるか？

A： その通り。

Q： 電磁分離法で分離するとしたら Lu-176 を分離すると目的のもの以外も混ざってくる。小型の装置では何回の分離を行う必要があるのか？

A： 粗分離の後に精密分離が必要である。

Q： そのような多段プロセスでは量が取れないのでは？
A： 電磁法なら簡単に分かれる。もっと小さくても分けられる。大きい装置では電荷を加えて空間電荷効果を抑えるなど工夫がなされている。

50

出光

2.5.2

一哉（東北大金研）「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」|~þöÛsþ{1|~{ÿy»²wöíxºÜ{{ttv ÿþöxþ{ÿóý÷öúV÷~±~ÿßV÷âÛ~~ïûV÷û|~»ó¿ü11F~ßkë²wß{²±vt±{ßzV÷û|~²ßýy»ý¯w12ÿw1óý÷öú~V÷²Ìv2ïóý÷öúV÷1×ºûwýý~}¾1é}1¿1ßû~»ù~{{1^g~÷
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1

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mÛÿÿ}ÿ

ÿÿÿkìóý÷öú~þë{gßïÿÿÿkìóý÷öú~_ýdþëîÿ³~Yÿß[Ûëÿdkìóý÷öú~_ý{·y»|~ÿÝÝYÿNFDÿ

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eñWîûý~|~ÿÝÝYÿ÷ýâÿ

UO21ZrO21CeO2{{FPrVÿNd1Gdÿ´³ó¿úüørVÿSiO2, Ca)²ÿòwkìóý÷öú²î_ñWîûýÿyW{Wÿeqìý{¸»kìóý÷öú~_ý{·y»|~ÿÿÿóý÷öú~VöûV÷÷ý»¹~úû

qìý²}tv_rwU-Zr-Fe-Oÿkìóý÷öú~ñ¹ð¶²ü
VYz¸sÞÿ[Ýÿó»ß

dICP-MS/MSnÛÿ³~Yÿß[ÛëÿÿÿÿICP-MS/MS{¸»²¿ñþ´ùS}V÷{Ï¿»ÿ÷ü¿~×ß

ICP-MSÿAgilent8900ÿ²}t²¿ñþ´ùx~{~Ûß

dICP-MS/MSÍuÙe_÷vVöâÛ{·y»|~ÿÝÝYÿ÷ýâÿ

ßß¼¹ÿO21NH31N2O1CO2ÿ²}w~ÿ{g÷ü¿ßÖ

ICP-MS/MSnÛ~_÷vVöîe~o´ºóöû{·y»÷ü¿ßÖÿÝÝYÿ÷ýâÿ
÷öú~þëý´Vöý²owICP-MS/MSV÷¹½üð

3

4

Vöõýü

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ÿÿÿßì{÷V{zq»óý÷öú~ÛÛg|~ÿÝÝYÿ_ß
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kì÷öú~þ´¿ýñóóýûÍ{¸»WöOgÿþë/}û
{×ÿßïÿÿÿþw²r

Csöû

Cs:TrisKem Cs-resin (AMP-PAN)AnÞß

Recovery of An(U, Pu, Np)
TrisKem TBP-resin, Pyrrolidone resin,çk|~ ´~|~mÛ{Ó{¸»þw²r
An (III)+LnÞß

Am, CmVö
Ln~Vö
5

Na2O2

Eichrom TRU resin(CMPO + TBP)
Eichrom DGA resin(TODGA)

UxPu~VöU

TrisKem TBP-resin,
Pyrrolidone resin

Pu

Eichrom DGA-resin
Eichrom Ln-resin (HDEHP)
Anion Exchange resin, Cation Exchange resin
651

|~{}t»}{O

TBP-resin : Triskem
TBP-impregnated resin
TRU-resin : Eichrom
CMPO-impregnated resin<ur³=}nóý²}tî<ur³=Úó}þMOXóý
Wó}þ42.0 GWd/t1gÚÿûÛ43.2 kW/m1PußWþ2.90ÿ

O
P
O

O

TBP

O

C8H17

P

Ph

CMPO dissolved in TBP

O
CH2

IBu

C

N

ur³îý 0.3 mg²
Na2O2(3 mg)xÿ\

IBu
CMPO

DGA-resin : Eichrom
TODGA-impregnated resinO

CH3(CH2)7(CH2)7CH3

N(CH2)7CH3

TODGA

Dissolution by H2O + 10 M HNO3
(to be 6 M HNO3)

7

þëß~»t|½Þß~½}
w\nóý~ßyþë²ú
FE-SEM{¸º½}²V÷ÎÛ(2/27) 4

8AnVöõýü}ÿ

WVöî
Batch Experiment

ër{

O
O

N

CH3(CH2)7

heating at 650#, 1h

Recovery of U and Pu TBP-resin

Chromatographic Experiment

4M HCl: Pu, 0.1M HNO3: U
Recovery of An(III) & Lns,
Acid Conversion
TRU-resin
4M HNO3 g 1M HCl
Separation of Am/Cm
DGA-resin

9

10

ICP-MS/MS{¸»²¿ñþ´ùS}V÷{Ï»ÿ÷ü¿~×ß

ICP-MS/MS{¸»²¿ñþ´ùS}V÷{Ï»ÿ÷ü¿~×ß

Ø /ûý¯~o|~Ý_~Ï_ýû}²~±wW/~ý¯²{o²¿ñþ´ùx~V÷
³ _mÛyg1é}Ûyg1xOãggzy~»ù{¹V÷|OÿoV÷ÿíxz»²¿ñþ´ùx~Ø ICP-MS²}w|\~}oÏû¹ú¿øû~oÿnÛÿí~m/z{ßt[ß~ß[{{¸»~o(237NpßÝ~238U)
û\Ý_~o ÿÿ238U,238Puÿÿ241Pu,241Amÿÿ 242Pu,242Am,242Cmÿ{û[ß[´ºó~oÿþÚ{x~S}x~ßß{x~~oÿ236UH,237Npÿ

235

238

U

U

237

Np cannot be measured
due to overlap from the238
U peak

S}

234

U

U
Np
Pu
WVö Am|÷wt Cm¥\Ý_?o|Îóu¼»x~

237

Np

Ø ICP-MS/MS~{}îýþÿ

O2{~¼¹²^/Figure 2. Spectra of 100 ppt Np in a 10 ppm U matrix sample solution
obtained using ICP-QQQ in Single Quad mode (top) and MS/MS mode(bottom). MS/MS mode eliminates the peak tail on the low mass side of theintense 238U peak.

÷ùºþ{¸»´ºóWßßV÷ÿí´ºóîßVöø2(Q2)îßVöø1(Q1) ³ú¸÷óû\Ý_~Þx ~Þ ú²¿·÷ó»û}~Þ´ºó
(CRC)\Ý_²öû}~Þ´ºó²öû
" CRC{^/y»¼¹x´ºó~ßßg²{ow1V/´ºó´\Ý_?o~O|ÿýîßu
233 234 235 236 237 238 239 240 241 242 243 244 245 246

ßgý{¸»V÷õýü

îý

}û

Vö
x~A

Vö
x~B

Vö
x~C

Vö
x~D

\ÿnÛ

Vö
x~E

ICP-MS/MS²otV÷õýü

îý

Vö
Vö
Vö

x~A
x~B

\ÿnÛ

x~C,D,E

ICP-MS/MS

ICP-MS/MS{¸»²¿ñþ´ùx~V÷?ý~~

11

52

12

ICP-MS/MS{¸»²¿ñþ´ùS}V÷{Ï»ÿ÷ü¿ÿÏÿdTS}~CRC¼¹{ÿy»ßßg²ßïÿÿýâ/xq\wßýÿÿ3Ākìóý÷öú~_ýÿ NFDĀU-Zr-Fe-Oîý~_ýe}ßÿ{¹}ûÖ}²ßï
3Ãblank/}ßÿ~þ}ÿ}ûÖ}SEM²}tè÷V÷
FeSööökÿ³Ñ^þFeùWööökÿFeùW{þy=181.4x+12.15
R2=1.000y=3.722x+0.4797
R2=0.9996

Am+~}ßÿ
(CO2 0.45 mL/min).

Cm+~}ßÿ
(CO2 0.45 mL/min).

Am+: 84.2%
3

Cm+: 2.8%}ûÖ}: 0.02 ng/L }ûÖ}: 5 ng/L
CO2mß{ÿy»Am, Cm´ºó~}ûþYW.

242Am/242Cm, 243Am/243Cm þÞVw{ùwgþ²¿ûwÎß1Vö÷ý»¹x}\¿{óý÷öúV÷õýüóhxx]ÎÛ 13

14

U-Zr-Fe-Oîý~ÿ}ë°»ßÿwWĀÿ2/2Ā

U-Zr-Fe-Oîý~ÿ}ë°»ßÿwWĀÿ1/2Ā
ñ¹ð¶²üVY²}tvFe÷û{~Wk²\Ûw2
FeSööökÿ³Ñ^þFeùWööökÿFe3O4ÛsFeO

3kSSEMßë÷{¸»2FeSööökÿ}{t³FeÑ^þ~÷ûFeùWööökÿFeùW{þ~÷ûxVoid

s

s

s

FeùWööök

FeSööök

FeSööökÿ Āîý~ÿ}ë°»ßÿwWĀÿîý~ÿ}ë°»ßÿwWĀÿ
U-Zr-Fe-O
2/2aĀ Ā³ÿí|SEMßFeùWööök

15

16

ßì{÷V{zq»óý÷öú~ÛÛg|~ÿÝÝYÿ_ßÿdkìóý÷öúîý~}ûî

FeSööökþ´¿ýñóýûm|îþþV÷xkìóý÷öúßßþÿþ´¿ýñóýû:Dimension: 20 x 2 x 0.16 [mm3]

ÿþV÷x
ßßßþÿ

{ÿ
" ÿo~ÿgNÛgþÿpH1þÿ}rÿ~ýc|ÿý" ßß÷~kúzßï|ÿý" ßß÷~î_ß~»ß|ÿýù5zôÛgþw~kúzkì÷öú~þëþ~ßï|ÿýkö{ÿ ûz´¿ùó¿{x³yzt217

18

53

ßì{÷V{zq»óý÷öú~ÛÛg|~ÿÝÝYÿ_ßÿdkìóý÷öúîý~}ûîkìóý÷öúîýÿCaoĀ
U!"#"$, Zr#, Ca$ O%îý XRDþ´¿ýñóýûm|î(U,Zr,Ca)O2îý
îý~ß[ÿ

U:Zr=1:1

U:Zr=3:1

U:Zr=9:1

U:Zr:Fe=3:1:1îýßþ g/cm³

6.96

8.34

9.94

8.33

13 ± 5z÷ %13 ± 5

4±2

UO2(1,1,1)" Tîýw(U, Zr)O2~ôü¿²úZrßò

13 ± 5

U!"#"$, Zr# , Ca$ O% îý
U:Zr=1:1

U:Zr=3:1

U:Zr=9:1

îýßþ g/cm³

8.56

10.27

10.93

z÷ %

<1

<1

<1

UO2
(2,0,0)ZrO2

3:1

îý~ß[ÿ

1:1

UO2.000
28.236º a=0.5468 nm(U0.9Zr0.1)O2 28.465º 0.5424 nm
0.542 nm9:1îý 28.5ºÎÞîý0.5445 nm(U0.9Zr0.1)O2 28.72º(U0.75Zr0.25)O2 28.80º 0.5402 nm
0.5322 nm(U0.5Zr0.5)O2 29.26º

UO2ÿCohen, Schaner 1963, Úß2016{òÿ

Vegard's rule






!#   " ÿU, Zr)O2îý U:Zr=1:1îýw¸û³û²~ôü¿²úÿU, Zr, Ca)O2îý{ôü¿¹¼z
uÿ~»û·¶ðwþþÖ|ã20

þw²r
îÜS~þ îÜ2~þ îÜ3~þ îÜ4~þ îÜ5~þ
9o
9o

U|W}ûþ(g/mm²/h)}ûþÿ1M NaClÿ
!""{w|~o ([/º{)(2.0 ± 0.5)×10(1.4 ± 0.5)×10

13 ± 5

U:Zr=3:1(6.5 ± 0.5)×10!""(0.9 ± 0.5)×10!""13 ± 5

U:Zr=9:1(4.1 ± 0.5)×10!""(1.0 ± 0.5)×10!""4±2

U:Zr:Fe=3:1:1(7.5 ± 0.5)×10!""(3.9 ± 0.5)×10!""13 ± 56o(}÷){w|~o ([/º{)10o{w|~o ([/º{)10o{w|~o (ï/º{)z÷ %U:Zr=1:1

JAEA[/|~õ 5oÿòîwWÛs³~ùüÿß[Ûëÿtz¼²\xwwÕ{rº1\ÿûv~xý|qwvzº1ûóøzîý²Ûy{×ºsx»
ôÛ{r»2s~±1çk|~´²N³~|~mÛ{Óu{»sx{¸º1óý÷öúV÷W
²p{»xx²{ºó¶¸÷öøüüûó°²xv\ý~×ºst{²þwþw²²rwvt»2

4o (JAEA÷õxwvýþ)}ûî

U:Zr=9:1 }|U:Zr=9:1 1M NaClfÿ Āþw²rÿ×Þÿ

l {w|~4]([ûº{3]1ïûº{1])[ûº{1]R5~þ7o{¹wý|~õxwvã}|W}ûþ

|W}ûþ}|}|y|xçïß}ûþ|Õz»"f" ßß¼¹~mß(§)²Yuxwÿú²¿·÷ó¼¹mß³Ýûu{ÿ An/= 20 An/

 AnO1/= 1 AnO/ : ú²¿·÷ó¼¹mßßß»û~û?w~´ºó~YW{
ttvN_|rºt

JAEAçk|~õ|oßxzº1×ßw²¿ñþ´ùÿ÷ü¿²ë÷wþßß
þÞ~ký²}tvþë~ò÷û²~w2orÿV÷~^wr»Journal of Analytical Atomic Spectrometry{óu¼2~1åo\W_67ÞÞ_w~èw<çk{ù~èÞ=²×Þw2"

IKHWAN, Fauzia Hanum, et al. Behaviors of actinides in chromatographic separation by using TBP resin in nitric acid solution
and hydrochloric acid solution. Journal of Nuclear Science and Technology, 2023, 1-9. Þl [û|~õ1](R4~þ{¹JAEA÷õ{ã}) AnO/= 0 An/ 2 1 AnO/


"



»

XRDÞ÷}ÿ~x±}|{zq»|W}ûþ
!""



UO! 2 ZrO!ÎSÿök÷

ßì{÷V{zq»óý÷öú~ÛÛg|~ÿÝÝYÿ_ßÿdkìóý÷öúîý~}ûî}ûþÿ}|ÿ





19

îý

   Å       !"



9:1

Zr}rx|[Ûu ù¼üùWxu\SEM/EDS»ß~}ÿ
ÿU, Zr)O2îýU:Zr=9:1w2þ{VþÿU, Zr, Ca)O2îýyv~r\w[þ

ZrO2



   Å

U!"#"$, Zr# , Fe$ O% îý

H. Kazama, K. Konashi, T. Suzuki, S. Koyama, K. Maeda, Y. Sekio, T. Ohnishi, C. Abe, Y. Shikamori
and Y. Nagai, 9Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO2 and O2 in a reaction cell in triple
quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry9, Journal of Analytical Atomic
Spectrometry, 38, 8 (2023) 1676-1681, DOI: 10.1039/d3ja00136a¸ÝÌ, _quû, ¶oÔ_, ·~_, _ußÿ, _}N, ¿ø So, |ß ÿÏ, <ICPMS/MS~ú²¿·÷ó»ûÕ{zq»²¿ñþ´ùþßß~ßßÛußï=, åo\W_2367ÞÞ_(2023), ßþ, 2B04 (2023), <çk{ù~èÞ=.

54"

H. Kazama, et. al,, 9Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO2 and O2 in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupledplasma mass spectrometry9, Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38, 8 (2023) 1676-1681,"¸ÝÌ, _quû, ¶oÔ_, ·~_, _ußÿ, _}N, ¿ø So, |ß ÿÏ, <ICP-MS/MS~ú²¿·÷ó»ûÕ{zq»²¿ñþ´ùþßß~ßßÛußï=, åo\W_67ÞÞ_(2023), ßþ, 2B04 (2023), <çk{ù~èÞ=.

質疑応答

Q： Ca 添加の酸化物はどの程度の濃度で単相になっているのか？
A： Ca の量は Zr の 10%程度添加したものを使用している。全体としては Ca の量は数%。
ZrO2 でも同じだが Ca を入れて固溶限が広がることが知られている。

Q： Ca の添加で U が酸化されているのか？
A： Ca の添加で酸素が多めの UO2 で、6 価が混ざっていると考えられる。

Q： Ce の場合、塩水に溶けやすいがウランは溶けにくいとのことだがその理由は？
A： 理由はよくわかっていない。現時点での想像では、U あるいは Zr が塩化物相を表面に生成し溶出速度が遅くなるが、Ce ではそのような現象が生じないということ。

Q： 分析する予定は？
A： 溶解量は年間 nm レベル。塩化物層が形成していてもそれよりも非常に薄い。表面に塩素があるかは EDX でも測定できない

55

56

セッション F

2.6

阿部

2.6.1

穣里（広大先進理工）「アクチノイド化合物に適応可能な高精度相対論的多配置電子相関法の開発」

ア¿チþイù化合物をター²ッøxす»背景

2023年度<アクチノイùの物g化学と応用・原子炉照射医療用RI製造に関する専門研究会=
2024年3月7, 8日 京都大学原子力複合研究所・オンùイン

福島第一原発事故{¸»
放射性廃棄物

アクチノイド化合物{適応可能z
高精度相対論的多配置電子相関法の開発
89

90

91

92

93

94

95

96

97

98

99

燃料r分
(UO2)

実験|究{¸»燃料÷öúの性質解明の難しさ

燃料被覆管
(Zr)

100 101 102 103

Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr

コンクúーø

制御棒材料

燃料÷öú

ア¿チþイù化合物の混合物

ア¿チþイù化合物の理論計算{zけ»問題点d[1] JAEA ”Characterization of fuel debris” https://www.jaea.go.jp/english/04/ntokai/fukushimaア¿チþイù

エýû¾ü誤差 [a.u.]

30
25

15

copyright protected image

10

２成分
近似ý

5
0
10

20

30

40

50

60

70

80

90

100 110

原子番号

厳密z相ÿ論ý(4成Vý){¹のエýû¾ー誤差[2]ア¿チþイù原[ÿｄ軌道やｆ軌道|擬縮退

× 非相ÿ論× 低精þ相ÿ論ý

低精þ
相対論ý

20

0

多Ó照電[相関理論

72成V近似ý (高精þ)→ 高精þ相対論ýが必要

多参照電子相関v論x高精þ相対論ýを
同時{取º扱え»実}的z÷ロÀùムの開発を実施→ 多参照電子相関v論が必要(Ï) CASPT2, MRCI, MRCC

[2] J Seino et al, Chem. Phys. Lett. 461 ,2008, 327–331

理論d 多Ó照電[相関理論 CASPT2ý

理論e 4成Výx厳密2成Výの比較

5

二次空

4成分Diracý
+C3

4

非相対論ý

35

,

,

+C2

研究施設
の不¿

v論計算{よ»ア¿チþイù化合物の化学的û物v的性質の解明への期待

40…

完全性空
C1(CAS)n定の難しさア¿チþイùの原[号 : Z = 89 ~ 103 (重元素)

軌道|(擬)縮退→ 複数の電[配置|重要単Ó照電[相関理論

安全g確保
が困難

ア¿チþイù化合物の理論計算{zけ»問題点e3

電[相関理論{ついv
軌道|離散ö
→ １つの電[配置|重要

高い
研究コスø

海水の注水

原子炉構造材料

広大ÿ 阿ø穣里û野u紘平û増u康þû樫野理[
都û大ÿ波u雅彦ûo¿直輝û]u均û佐åo汰留û岩室寿美果

2�㔻4Dirac Ψ4 = �㔸Ψ4

+ ⋯ ⋯ + C�㕁ユニタúー変換�㕈 † �㔻4 �㕈 ≈

�㔻2+
0

0
�㔻22

6

厳密2成分ý

�㔻2+ Ψ2 = �㔸 + Ψ2

O性空
Φ1

Φ2

Φ3

Φ�㕁

CASCIý
�㕁CASÕw取ºう»全vの電[配置{ÿしv、|0ۧ = ෍ �㔶�㕖 |Φ�㕖 ۧ
線形結合をxº、配置係数Cを変Vö{~Û�㕖

CASPT2ý
0次波 関数 |0ۧ {¹さ¹{1,2電[励起した配置を
摂 ö{考慮す»ýý

4成分Diracý

厳密2成分ý(X2Cý)得¹¼»解電[解x陽電[解

電[解

計算³スø

高い

低い

計算の正確性高い

4成Výx{|同等

厳密2成分ýÿ精þを落xさず{低コスøw計算可能[3] M Hayami et al, J. Chem. Com. 39, 27, 2333

57

相ÿ論CASPT2÷ロÀùムÿGitHubw}開準Ùo CASPT2プロÀùðの応用研究樫Þさんア¿チノイù
K. Noda @HU
https://github.com/RQC-HU/dcaspt2_input_generator

CASPT2 CPU time / s

Parallelization efficiency
in CASPT2 (UO22+)
100000

89

90

91

92

8

93

Ac Th Pa U Np

94

95

96
Pu Am Cm

97

98

99 100 101 102 103

Bk Cf Es Fm Md No Lr

ア¿チノイùの分離：
フ·úンøロúン等の配位子が使用CASPT2

10000
1000

分離ñカûズðの解明：
ア¿チノイù化合物の電子状態の理解がÝ要

100
10
1
1

10

100

1000

The number of CPUs

1 core
5.5
hours

MPI
128 cores
4 mins

GUI program to select active spaces(core, inactive, ras1, ras2, ras3, secondary)58

copyright protected imageキュú¶ðフ·úンøロúン錯体

質疑応答

C： 今まで分子特有の低エネルギー側の問題を解決できなかったが、Cm 側からの解決に近づいたと考えている。

Q： この計算はどの程度時間が掛かったのか？サイズ依存性は？
A： 70 個程度の励起状態に対して、CASPT2 計算している。10 コアの並列計算で 1 個の丸（励起状態）を計算するのに５時間程度かかったが、この時間数は CAS（完全活性空間）をどう取るかに依存する。今回 10 個のスピノール分、f しか含めていないが、s、p を含めたりすると計算量は非常に大きくなる。その点を含めてどのように取り扱うかは課題で取り組んでいる。

Q： 設定のところで f と d を取り扱うのも考えているのか？
A： このテーマではないがそのような計算対象もあるのではないかと考えている。

Q： 普通に計算をすると 3 価が安定なのはわかっているが、f-f 遷移した時に他の価数の状態が効いてきた可能性があるとすると、他の価数で計算することはどうか？

A： フェナントロリン配位子で電子移動によって 4 価になることも考慮した結果ないとしている。

Q： 配位子側で色々な電子配置を考えないといけないだけか？
A： 低エネルギー電子がフェナントロリン側に移動することは含めることは今後できそう。

Q： 原子のサイズだけで配位子を変えた時に、計算した時にスペクトルがちゃんと動いてそれが対応してるのか見えたら良いかなと。f-f 遷移のシフトを考えたりできたら59面白いですね。

A： ありがとうございます。

60

神戸

2.6.2

振作（JAEA 先端研）

「金属間 U 化合物 URu2 Si2 のキラル超伝導」

URu2Si2 Superconductivity under “Hidden order (HO)”2

Temperature (K)Fermi liquid

Chiral superconductivity in URu2Si2
ASRC/JAEA
S. Kambe

Subject 1
Symmetry of
Hidden order (HO) stateAF

Possible space groups of
HO state

Hidden?
order
copyright protected image

Subject 2
Symmetry of superconduting stateSC

Chiral d wave superconductor ?

Pressure (GPa)Phase diagram of URu2Si2
E. Hassinger PRB 2008

State of Superconducting pair electrons

Chiral superconductivity

Pair wave function Ypair=g(k)c12
g(k): orbital statec12: spin statePauli’s principal for
permutationg(k)c12= - g(-k)c21

Schematic image of chiral Cooper pairsk (electron1)

kF-k (electron2)

g(k)= g(-k) => c12= - c21 (singlet sate)g(k)= - g(-k) => c12= c21 (triplet state)

MirrorTime reversal symmetry (TRS) is broken locally. However, as A+iB and A-iB states aredegenerated, TRB appears to be preserved as bulk, but TRB effect can be found only at
the surface.

NMR Knight shift: sensitive to the spin state
K(T)=A cspin(T)+ Korb

A: hyperfine coupling constantPossible gap function for singlet casein URu2Si2

Spin Singlet

Gap function of for singlet with D4h symmetry
SuperconductingState

Knight shift K

5

A-B

A+B

Cooper Pair

Normalstate

copyright protected image

tripletSpin Triplet

copyright protected image

copyright protected image

Angle dependence ofthermal conductivity andspecific heat suggest
chiral Eg(1, i)Hsingletcopyright protected image

V: vertical, H: horizontal
Node structure of chiral d-wave Eg(1, i)

T

S. Kittaka et al JPSJ 2016

H. Tou et al JPSJ2005

61T-dependence of Knight shift in URu2Si2
T. Hattori et al PRL2018, JPSJ 20167

No coherence peak at Tc
1/T1 ? T3 in the SC state (H//c)=>Nodes of Gap

H<Hc2
K(T)-K(Tc)

K(T)-K(Tc)

H//c

T-dependence of 1/T1: sensitive to orbital state

H//a

H>Hc2
copyright protected image

H<Hc2

H>Hc2

1/T1 ? T (Korringa relation)in the normal state=> Fermi-liquid state
H<Hc2

T/Tc
T/Tc
A decrease Knight is observed in the SC state for H//c9chiral d-wave Eg(1, i)

Absence of Knight shift decrease at Tc for H//a
Spin-triplet

Field angle dependence of g-factor fromdHvA
ccspin/caspin=(gc/ga)2 >1000

Unlikely since d-vector should be along the c-axis,
then spins are in the basal plane=>
may be inconsistent with the small caspin

Effective g-factor of quasiparticles is strongly
anisotropic
copyright protected image

Spin-singlet with strong anisotropic Kspin thus cspin
%
!!"#$
&
!!"#$

%
"!"#$

~ &

"!"#$

> 20
M.M. Altarawneh et al PRL 2012

Summary´ Chiral d-wave superconductivity is quite likely in URu2Si2´ Spin susceptivity is highly anisotropic cspin//c>> cspin//a.
in URu2Si2

62

質疑応答

Q： 構造学的に対して対称性を保つが時間反転に対して非対称か？
A： これは時間反転でも対称性を保つ。

Q： 帯磁率についてだが、秩序状態（Order state）の話なのか隠れた秩序（Hidden order）の話？

A： 今日の話は隠れた秩序の話を無視している。本当は隠れた秩序にも言及しなければならないが、よくわかっていないので秩序状態に絞って話している。

Q： Hidden order のかけらを見ている？
A： 本当は隠れた秩序からどうなるかという話をしないといけない。隠れた秩序は超伝導状態形成のクーパー対が生じるところには強く関係しない。

Q： クーパー対が起きた状態で spin suscebility が下がるという性質がある？
A： クーパー対ができるとスピン帯磁率が下がる。Normal state から生じる現象のように見えるが本当は隠れた秩序は既に起きている。本当はそのような議論をしないといけないが、隠れた秩序がまだ解決していない。

Q： 磁化率の減少分は全体（バルク）の磁化からすると、どの程度か？
A： Tou 君が比熱などから見積もることができる。ナイトシフトの減り分は計算から得られる減少分と一致している。全体の磁化率に関して軌道の寄与などは調べれば出るがすぐには出せない。そこの一致性があるのは確か。そこに Hidden oreder の欠片を見ているかもしれない。Hidden oreder でもナイトシフトが減る。磁化率も減る。
スピンなのかはよくわからない。磁化率が Hidden oreder で減ったあとは直線にな63

る。そこと超伝導は関係があるが今はすぐに出せない。

Q： カイラルは結局何に効いている？
A： 身も蓋もないことを言うとこの対称性だと取りうる超伝導の対称性が決まっている。
実際に比熱で個々にギャップがない部分を探すと Line(H)+point が一致する。実際に実験でも一致する。このようなカイラルは珍しく面白い系と言える。

64

65

セッション G

2.7
2.7.1

深澤

哲生（NFD）「先進的燃料サイクル技術の開発」

åoxóý~ÿNFDĀ~O

Power the Future

{o

ýü
øøúóø
¸ó¸÷´ñü¿

Y²öóýµ´¿ûâÛ~~

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4Power the Futurekìúµ´¿ûßýÿRM1ùW{Ā~ñ_^þ²nÛw1ñë÷²ßý2
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66

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0.023

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0.007

0.035

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Power the Future

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300
Dose (kGy)

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500

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1cm

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Experiment 2
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-6

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Np-237, Am-241, Cm-244

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150# 120min
600# 120min

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Power the Future

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Power the Future

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-969.739-1001.069²Ì
PuO2+3F2 = PuF6 + O2
62.2
-663.408-695.347²Ì
(UxPu y)O2(x+y) + 2(x+y)F2 = ÿUF6 + ĀPuF6 + (x+y)O 2 ÷ü¿zw(ßóýîß~o)²Ì
0.5Cs2O + 0.5F2 = CsF + 0.25O 2-353.064-362.655
1231²Ì
SrO + F2 = SrF2 + 0.5O 2-563.848-583.731
2460²Ì
0.5Nd2O3 + 1.5F2 = NdF3 + 0.75O 2-683.563-712.396
2327
Na + 0.5F2 = NaF-480.302-511.687²Ì
1704-335.537-345.288
0.5Na2O + 0.5F2 = NaF + 0.25O 2
Pb + F2 = PbF2
-529.479-571.567
1293²Ì
²ÌBi + 1.5F2 = BiF3
-690.88-761.867
900(BiF5:230)²Ì
2Fe + 3F2 = 2FeF3-1678.032-1808.43 927(mp>1000)²Ì
Ni + F2 = NiF2
-511.599-557.17 1750(gï>1000)²Ì
Cr + F2 = CrF2
-657.26-695.838 >1300(CrF4:400)
ZrO2 + 2F2 = ZrF4 + O2
918(mp:1202)-685.119-724.799²Ì
-1613.85-1709.77 ZrF4~600(gï)
Zr + 2F2 = ZrF4²ÌC + 2F2 = CF4-787.271-833.099-129²Ì
SiC + 4F2 = SiF4 + CF4-2217.36-2304.28
SiF4:-86
B4C + 8F2 = 4BF3 + CF4-5052.83-5172.76²Ì
BF3:-100-1125.734-1090.678
B2O3 + 3F2 = 2BF3 + 1.5O 2²Ì
SiO2 + 2F2 = SiF4 + O2
-738.207-728.989-86²Ì
CaO + F2 = CaF2 + 0.5O 2-524.183-542.912
2533²Ì
0.5Al2O3 + 1.5F2 = AlF3 + 0.75O 2-572.876-602.224 1537(mp:1291)
ÿFe āUxPu y)O2(x+y) + Ă3(x+yĀ+3/2zÿF2÷ü¿zw
On00 0= ÿUF6 + ĀPuF6 + āFeF3 + (x+y)O 2ÿZrāUxPu y)O2(x+y) + Ă3(x+yĀ+2zÿF2÷ü¿zw
On00 0= ÿUF6 + ĀPuF6 + āZrF4 + (x+y)O 2
÷ü¿zw
On
÷ü¿zw
ā mpÿù100000 ÿÚï~g100000 ÿoï~g100000 ÿOï~g100000 ÿOï~g17åoxóý~j__

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Power the FuturePower the Future

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99.9

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FeF3

99.9

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FeF3

99.7

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FeF3+NdF3

99.7

UO2-Fe-Al2O3 AlF3+FeF3+Al2O3

99.8

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99.7

FeF3

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http://www.aesj.or.jp/~recycle/rsemi13_ps3-4.pdf

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69

22

質疑応答

Q： フッ化反応の自由エネルギーの熱力学データの表の中に、デブリの取り出し上重要と思われる U-Pu-Fe がないが？

A： 二元系は自由エネルギーを計算できるが、三元系以上は計算できないので、文科省の公募でフッ素（F2 ）を用いた基礎的な揮発試験を実施して実証した。その結果、分離ができることを確認した。MOX に関しては過去に行った実験データがあり、Uや Pu を核分裂生成物から分離できることを確認している。

C： 今後、三元系の状態図を作っていくような時に U-Pu-O の状態図はあるが Zr や Fe はないので今後、重要になってくるので作成を頑張っていただきたい。

A： 状態図の作成については私の能力を超えており難しい。JAEA や大学が共同研究機関であり、状態図を作成してくれる可能性がある。ただし、この公募期間では手を付けられなかった。

70

2.7.2

島田隆（京大複合研）「アクチノイドマネジメントを備えた核燃料サイクルの研究」

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U-Pu-Npÿû÷ý»¹ûOWñ^Ùvý(w//)

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2

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2. <FSãþ=îÜ5~þïO~FS}²¯tÿk~þïß~ýþÿv²víoÏý{·Ï·~ùßåy²~y~wÿß·¹Ïm~ÏÛ\·Ïÿÿùµ´¿û{zq»ºÜxë~ÿwî/m/

ÿ. ¿ùq[·úúº(L/Fq[)û¿ù|FaSLiEEwztöí²óÛwÿßoùÿù~ºÜë~{ßzgOÖ(12GWeÿúßßï¸º)²30~w^/y»xw2

ÿ. ¿ùÕþû¯·úúº(L/FÕþû¯)

Fast reactor is Superior to LWR including Economic Evaluationd [·úúºÿ] FaSLiEEwzt ó ÿù~ºÜë~{ßzgOÖ~¿ù~²^/e [·úúºÿ] FaSLiEE ~fó ÿù{¹¿ù{}û¿»f [·úúºÿ] __Õv|ß{FaSLiEEök ó g_q[ÿß{¿ù{}û¿»û·úúºÿ~q[o{ß~ ²}vFaSLiEExßïu¼ÿ
y¯û¯{oÝYöy»xw·úúº2ß¾ù~Û
î(60~)²}2105~{oÝYöxwy¯û¯~Û
2210~xw2

4. y~·úúº|kwt{ÿú{¹wt{ÿ²ÿny»~wzÿ
y~·úúºw²MAïÛßû|oowr»sx²yûßoù^/fùwFsSLiEEwr»öí²óÛwÿÿù
36GWe²¿ù{y¯ö{}û¿»xw2ú÷üü
¹60~x¯Ûw2

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7VöMA²xYû{z÷Vy»·úúºAó ÷V¯²25%ZÿýoÏý{·Ï·~ùßåy²~y~wÿß·¹Ïm~ÏÛ\·Ïz¸s·Ï··Ï

ï_x~Ý_ùkw~y2;ÿFaSLiEEÿFast reactor is Superior to LWR including Economic Evaluation (}ngßï²±1¿ù|ÿù¸º{Owr»)
oÏý{·Ï·~ùßåy²~y~wÿß·¹Ïm~ÏÛ\·Ï z¸s·Ï··Ï ï_x~Ý_ùkw~y2
6

5

71

3. ²¿ñþ´ù~\O_}r~þUx{gßï(2) ~oMA~xYû{ßz¿ùûß~îÿ

3. ²¿ñþ´ù~\O_}r~þUx{gßï
(1) MA~oßx÷wÿïÛßû{¸»YW
7onóý{ttvÝ÷v~w~÷wxïÛßûo{zq»AC\O_}r²ßï
1) ßïÿíóý
1. P WR (Oó}þ)éÍ÷óý}rÿt/GWe ~ÿßÿÿ(G W d /t)
U
Pu
Np
Am
C m HM 
49.0
21.9
21.9

2. P WR (Úó}þ)

60.0

3. P WR÷ûµüþû (Oó})
4. BWR yM OX

42.0

-

22.7

2.75

0.01

0.06

-

25.5

45.0

-

21.8

1.49

0.02

0.04

-

23.4

5. FBR FS /FaCT} (Úßÿ)

54.7

1.2

14.5

1.25

0.04

0.10

0.02

15.9

6. FBR ß·¹FS }(Oßÿ)

54.2 1.03

19.2

2.62

0.35

2.22

0.02

24.4

~Þ

-

17.9

-

-

-

-

5

0÷wÿïÛßû{¸»MAß~YW1û÷w~ÿW{¸»MAßòy»ó Ý÷vz»yíy»~|\vöïMA~oßëÿÏ{ÿßwvßz¿ùûßü }±b(Uóýÿ36.6GWeþ_)ÿ13.7GWeü /Ý(UÿP-MOXÿ43.1GWeþ_) ÿ26GWeûMAßïÛßû²¯vsxw]y»2) MAßÿt/GWe~ÿÍ÷(ÿ) VöYûâÛÿÞÿp193ÿ<\gßì{~VöYû=|~^¯Ýõ_ÿ2016~9o

17.9ûFBR ß·¹FS}ù?ÿÎÞ¿û÷MAxYû~}wîÿÿ
í~ù?2þ¯Wîù?~ÕøöùxOøþöù²o?{ïÛßûß~MA²20~30%Í÷w²~~Þ

ï~ÿo¿ù{¸»MAxYûý? ÿ}125kg/GWe~ÿÿFaCTw¿Õøîûßù?xwvóÛu¼vtWîùMA5%Í÷ÿ

ó}þù×ûw ÷wóïÛßû

0

0
26

5
35

65
33

15
47

75
46

30
57

90
56

2. P WR (Úó}þ)

0

28

36

34

46

45

55

54

203

185

óFaSLiEE|ß¾u¼vtzt|\ÿÿù~cþg{Ï»ºÜë~~oöw¿ù²^/y»xwv²ÿ
y~ÿûß~27~38ÿ²¿ùxy»~ÿßöwzt2

÷wóïÛßû ÷wóïÛßû

1. P WR (Oó}þ)3. P WR÷ûµüþû (Oó})
4. BWR yM OX

73

147

60

109

137

119

182

170

219

212

5. FBR FS /FaCT} (Úßÿ)

154

119

125

110

136

293

125

280

144

367

138

0MA~oß~ëÿÏ1d }±bÝ÷v ÿ~1.717
ü Uóý8007÷vü PWR47GWd/tÿ15~÷w

359

6. FBR ß·¹FS }(Oßÿ) 2,580 2,401 2,384 2,352 2,416 2,391 2,440 2,424

e /Ý÷v

(y_~27%)(y_~38%)

óþ|»ö{ÿ¿ù~y~ÿß{s±»r\ÿ10%{þ|NÖxx»2ÿxYûý?²3<4]ÿ400kg/GWe~{þïNx~_}Nr|ßÿ

ÿ~3.257

ü Uóý7007ÿ÷ûµüþûóý1007÷vü PWR 60GWd/tÿ15~÷wó1.817
ü ÷ûµüþû42GWd/tÿ30~÷wó1.447

oÏý{·Ï·~ùßåy²~y~wÿß·¹Ïm~ÏÛ\·Ïz¸s·Ï··Ï

ï_x~Ý_ùkw~y2

7

oÏý{·Ï·~ùßåy²~y~wÿß·¹Ïm~ÏÛ\·Ïz¸s·Ï··Ï

8

ï_x~Ý_ùkw~y2

3. ²¿ñþ´ù~\O_}r~þUx{gßï(3) ¿ù~xYûý?UN~oUg

4ÿÎß~oUg

7onóý~÷wÿïÛßûo~MA~ñß~ßï

0ACMµ´¿û~y_oUg1ûûûT}âÛ²ßfwµ´¿ûß²úßÿ{¸ºßï
1. ÷Vt{û¯y»MA²¹y
óxYû~ßoW²ßzÿMAVöí{ÞßwÿïÛßûy»3) MA~ñßÿkW/GWe~ÿ
~Þ

Í÷

5

ù×ûw ÷wóïÛßû

5

65

0

0
68

5

2

2. P WR (Úó}þ)

0

76

7

2

6

3

6

4

3. P WR÷ûµüþû (Oó})
4. BWR yM OX

7 1,036

73

21

65

29

57

35

66

15

15

75
5

54

30
3

18

90
5

41

4

5

660

5. FBR FS /FaCT} (Úßÿ)

45

333

51

11

39

11

27

11

6. FBR ß·¹FS }(Oßÿ)

239 7,711

292

203

268

202

244

199

Í÷

ù×ûw ÷wóïÛßû

1. P WR (Oó}þ)

5
5

0
2,587

5
133

65
48

2. P WR (Úó}þ)

5

2,671

183

53

133

62

102

65

95 7,053

358

114

223

103

156

97

~Þ

÷wóïÛßû ÷wóïÛßû

15
106

75
61

30
90

3. ¿ù~xYûý?²_}Nr»2d xYû~±~Þò³¹øóv~±ÿ/ß^}ùwzÿo</ß~Wmùw¯ve ßgFaCTwóÛu¼vt¿Õøîûßù?~3~4]{_}Nr»ÿ400kg/GWe~{þïNÿ/ß^}ùnÿ

21ûù×ûwß~~ñ_239Npx242Cmwrºeï{]2ûïÛßû{¸º243Cmx244Cm|o?{~ñß]2û÷w|ÿtx241Am{ÿöwïÛßûß~~ñß²ßò24) MA~}ÚñÿW/kgMAÿ

2. xYû~ÿíxz»MA²¹yóí{Ý÷vy»2VöwMAïÛßûwv{¹xYûy»÷wóïÛßû ÷wóïÛßû

1. P WR (Oó}þ)90
66

3. P WR÷ûµüþû (Oó})
4. BWR yM OX

85 6,064

480

124

294

107

189

97

5. FBR FS /FaCT} (Úßÿ)

290 2,793

406

100

284

89

187

80

6. FBR ß·¹FS }(Oßÿ)

93 3,212

123

86

111

85

100

82

0ïÛßû{¸»MA~ñß~O1
û Cm-243/244|}1/10{z»óïÛßû{¸ºMA~}Úñ|]óóýý°w~Ö\_~ñßvÖ 3 kWÕwÍ÷w}»MAß²ß´ysx|w}»0T}âÛ~~1
1. Npû¯vÿßU-PuÞßâÛÿ}ï³÷ýýÿJAEAÿ
û{oY{ßxPuû¯Y|vÿÿýz÷ý»¹~ÿ¿ùÿPutÿ÷ûµüþûÿUtÿ

ó¿ùx~MAÍ÷ß²ß´ys

2. MAVöâÛÿ}}WSELECTýÿJAEAÿOWñ^Ùvýÿw//ÿ
ûßÿß~O²oöxw÷ý»¹~x|w}»±ÿxYûý?~/_UN|¿¿±»

3. ïÛßû_ý_âÛÿîý/ÿOóÝ/ÿûßÿß~Oÿßû{ßZ²oöxw÷ý»¹~
4. ïÛßûâÛÿOóÝ/ÿûßû³¹øO²oöxw¯Ùëÿëû

ûïÛßû²wMAAm[|/}t±ÿÝ÷vwVö
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oÏý{·Ï·~ùßåy²~y~wÿß·¹Ïm~ÏÛ\·Ïz¸s·Ï··Ï

5. ¿û÷MAxYûâÛÿOóÝ/ÿûïÛßûwMA~öùó±óøx~/ßÍ÷{¸»MAúYý?~UNß~ù?~ï_x~Ý_ùkw~y2

9oÏý{·Ï·~ùßåy²~y~wÿß·¹Ïm~ÏÛ\·Ï72z¸s·Ï··Ï

ï_x~Ý_ùkw~y2

10

質疑応答

Q： 一時保管の面積について 6km 四方程度と提示されたが、コスト計算ではこの程度の土地を得るコストと一時保管のコストを考えた時に土地の方が安いのではないか？

A： ガラス固化体の製造コストが一本で１億円で、トータルで４万本で４兆円になる。
最近のデータでそれぞれ８千万円、3 兆円になる。処分場の選定は断層がない条件があり一箇所探すのにも苦労しているので、複数箇所を探すのは苦労する。六ケ所で土地が確保できれば 200 年後の方式にも寄与する。

Q： 分離すると処分場面積は 25%減る理由は？
A： ガラス固化体の本数は同じ。MA 分離により MA が含まれず発熱量が減るので集積可能な本数が増えて処分面積が減る。

Q： 軽水炉と高速炉は燃料製造の価格まで含んでコストを計算するが処理コストまで含んで計算しているか？

A： GX 対応で高速炉の中の金属と酸化物の比較をするときは再処理コストを入れている。

Q： どんな時でも中間貯蔵をする方が経済的に得か？
A： 軽水炉や高速炉の利用についてはさまざまなシナリオがあるが、どのように使用する戦略でも中間貯蔵をする方がコストが安くなる。

Q： オーバーパックに複数のガラス固化体を入れると地層から出てくるシナリオなどが変わるのでは？

A： 安全シナリオでは人工バリアが 1000 年程度保つ、その後の移行については人工バ
リアとは別で制御されているので変わらない。

73

2.7.3

矢板毅（JAEA 物質研）

「マイナーアクチノイドに選択的イオン認識をする配位子の創製」

SPring-8 óüðù´ó

Development of promising
ligands that shows selective ion
recognition for minor actinides.
T. Yaita1,2, T. Kobayashi1,2, T. Asano2, A. Mori2
1. Materials Sciences Research Center
Japan Atomic Energy Agency
2. Department of Chemical Engineering, Kobe University
Fig. 1 The schematic figure of the RI laboratory, BL22XU, and BL23SU.

1

Backgrounds

Backgrounds
Needs for intra-series separation of Lanthanides and Actinides

International Trend for Carbon Neutrality and Nuclear Waste Treatment

Mine

Geological Disposal
Bentonite

2

Less than 100ÚC

Bentonite

Pr/ NdOver Pack
Rock

Nd Magnet

DisposalTb/ DyAging of Hazard Index Radioactive Wastes

Coercivity
at high temp.

Mine

Improvement

Urban Mine (recycle)

Am/ LnRefer from ES-2. Medium-Term (201532025)
Criticality Matrix in DOE Critical Metal Strategy(2011) .

Am/ CmSimilar Chemical Properties

Monitoring years
Environmental Impact

High Level Radioactive Waste

3

Purpose of this study

Reduction

4

Separation of ion by Ligand
Molecular Structure

Chemical bondIn this presentation, we focus on the separation ofthese elements, especially Nd, Am and introduce
the development of new ligands.

Covalency, Surface densityd-This talk’s contents ared-

1. Fundamental aspects for separation of these elementsdd-

2. Design and development of new ligands
3. Conclusiond-d- packing,Solvation,moleculard- strain

d-

d-

d-

d-

ddd-

dd-

d-

Coordination Field

74

d-

d-

d5

d-

d-

d-

d-

d-

Dynamics

d- Hierarchical Structure
6

Molecular Design

Previous works· Yaita, Kobayashi (Phen-amide)

Kobayashi, T.; Yaita, T.; Sep. Sci. Technol. 2010, 45 (16), 2436.
X-ray Structure Analysis Online 2012, 28.

An/Ln
7 Selective separation of Ac/Ln· Moyer· This WorkMultiply fused phen-diamide

Moyer, Chem. Eur. J. 2019, 25, 6326.

Yaita, Inorg. Chem. 2021, 60, 13409 and refs therein.

· Yaita, Chai, Ustynyuk (Phen-diamide) Chai, Inorg. Chem. 2014, 53, 1712.

Ustynyuk, Chem. Commun. 2015, 51, 7466.

Upgrade Rigidity

7 Extraction of Ac
AnandandLnLn· Moyer (Phen-dilactam)

SF (Pr/Nd) = 6.6

Moyer, Chem. Eur. J. 2019, 25, 6326.

x· Improved
Extraction performance
Metal-selective extraction

SF (Pr/Nd) = 6.6
Low yield, multi stepsx
7

8

Effect of cyclization for Pr/Nd separation
High Rigidity
diamideUsefulness rigidity for An/Ln recognition
N

N

N

N

Less Rigidity
diamide1

OTPTDANOOOTPTDA

Org : 1,2-dichloroethane, Ligand 1 mM
Aq : NH4NO3 0.1 M, HNO3 = 10-3 M
Am

Separation Factor

cOTPTDAÿ SFAm/Eu = 1500
1073 ( = 320.9 / 0.299)
SFAm/Nd = 39.8 ( = 320.9 / 8.07)

0.1

0.01

N

N

Conditions
Distribution Ratio

Distribution ratio (D)10OHigh Rigidity
cOTPTDALess Rigidity·, ¸ : cOTPTDA¥, ¦ : OTPTDA

cOTPTDA

Conditions
Org : 1,2-dichloroethane, Ligand 1.0 mM
Aq : NH4NO3 0.1 M, Ln 10 µM, pH = 3.0
90 min (ICP-MS)

N
O

100

56

OTPTDAÿ SFAm/Eu = 2.7 (= 0.18 / 0. 066)
SFAm/Nd = 2.1 ( = 0.18 / 0.087)

72

Atomic Number

Lanthanides

9

10

Raw
Fit-total
Nd-O
Nd-N
Nd-C
MS

Raw-Total
Fit-Total
Nd-O, N
Nd-C
MS1
MS2

EXAFS analysis of local structure for Nd-cyclOPPTDAEXAFS analysis of local structure for Nd-OPPTDA
0.03

0.04

0.03
0.02
0.02

Nd-O, Nphen, NO3=2.641±0.003Å
Nd-NNO3=2.943±0.003Å

0

0.01

|FT|

|FT|

0.01

Nd-N
MS2
Nd-C

-0.01

Nd-O, NPhen=2.452±0.001Å
Nd-ONO3 =2.904±0.005Å

0

-0.01

Nd-C MS
Rigid structure may reduce the distance
between nitrogen and oxygen, forming astrong bond.

-0.02

Nd-O

-0.02
-0.03

Nd-O, N

Nd-O,N

-0.03
0

1

2

-0.04
3

4

5

6

7

8

0

R /Å

1

2

3

4

R /Å

11

75

5

6

7

8

12

Conclusion
1) The ion recognition mechanism of phenanthroline derivatives toactinides and lanthanides was elucidated from the viewpoint ofmolecular structure.
2ÿThe rigidity of phenanthroline compounds and size recognition
were found to be important factors in the intra-series separation oflanthanides and actinides.
3ÿThe use of chemical bonding, especially covalent bonding, for ion
recognition between actinides and lanthanides, which are trivalent
and almost identical in size, was again confirmed as useful.
4) The tetradentate phenanthroline amide compound was found tobe ideal for ionic sizes of lanthanides and actinides, which arelighter than Nd, due to the increased rigidity caused by thecyclization of the amide side.
5) The synergistic effect of these structural features has resulted in
extreme high Am/Eu separation factors in excess of 1000.

13

76

質疑応答

Q： 直線の状態になった時にエネルギー準位が縮退しているが、曲げたことによってエ
ネルギー準位が分かれて好ましい状態になったという理解か。

A： そうだと思う。

Q： 配位子側のような外場的な力で Cm に働きかければさらに分裂する?
A： XAFS では窒素と MA の化学結合は見られなかったが、この Cm 錯体では収縮していて共有結合が強いことを示す。

Q： 今回、Am と Cm で検討されているが他の組み合わせは？
A： Am-Eu や Cm など。

Q： 構造を変えることで選択性が出てくる？
A： 希土類だと共有結合性はなく構造学的因子で決まる。Am や Cm にジャストフィッ
トし、分離がしやすい構造学的因子である。溶液の中ではダイナミクスでぐるぐる回っている。リジットで回転が生じない配位子を準備したことで早く平衡に達している。

Q： さらに大きな配位子ではどうか？
A： これ以上大きくなると三次元的に配位していくのが難しくなり限界と考える。

Q： 硝酸溶液で使えるか？
A： 硝酸溶液ではあるが、水素付加が起こらないように高い酸濃度では難しい。

77

Q： Am との分離に利用できるか？
A： Am と Cm は一緒に抽出されると想定する。イオン半径的には分配比 D は 5 から６くらい。

Q： 処分屋、再処理屋はどう使うか？
A： CHON 原則に則っているので、焼却できる。地層処分などで問題を回避するため Amを分離して原子力電池にするなどして地上管理などができるようにしたい。

Q： 配位原子を硫黄に変えられるか？
A： 燃焼しにくい。この配位子は酸化物が得られるのがいいところ。

78

79

2.8
2.8.1

第 2 日目午前・セッション H
芳賀

芳範（JAEA 先端研）

「アクチノイド化合物の異常物性における結晶構造および電子構造の研究」

Introduction to actinides

アクチノイド化合物の異常物性における結晶構造および電子構造の研究日本原子力研究開発機構 先端基礎研究センター
芳賀芳範

copyright protected image

Los Alamos Science 26 (2000)

f-electron Heavy Fermion superconductors

アクチノイド：固体物性の観点から

compound1979 CeCu2Si2

Tc (K)

Ce / T (mJ/K2mol)Tm (K)

0.5~ 1000complexUPt3

0.45, 0.55

500

5 (fluctuating)

UBe13

0.9

1000

< 0.01

URu2Si2

1.4

60

17.5

1990 UPd2Al3

2

145

14.3

UNi2Al3

1

300

4

2.3

500

< 0.01

CeIrIn50.4

500< 0.01

PuCoGa5

18.5

70

<5

PuRhGa5

8.5

70

< 0.1

URhGe

0.15

150

10 (ferro)

CePt3Si

0.5

300

2.3

PrOs4Sb12

1.5

〜 500

< 0.1

1911
Hg
1961
Nb3Sn
1986
cuprates

CeIn3 (p), CePd2Si2 (p), CeRh2Si2 (p)磁性
U : 単体金属は非磁性
Nd: 19 Kで磁気秩序(4f)

2001

2002

超伝導・常伝導U : CDW, 高圧相は超伝導
Nd : 金属伝導(5d, 6s)

CeCoIn5

2001
MgB2

CeRhIn5 (p)2004
diamond

CeRhSi3 (p), CeIrSi3 (p), CeCoGe3 (p), UIr (p)2006 NpPd5Al2
2007 UCoGe
2019 UTe25f電子状態の理解（物性、結晶構造、状態図…）

200

< 0.1

0.8

150

3 (ferro)

1.6 - 2.1120high field phase2008
Fe comp.

準結晶・近似結晶

5f電子の理解に向けて準結晶̶Quasicrystal
Shechtman 1984 Al-Mn alloy (Mn 14 %)5回対称の観測：周期構造ではあり得ない

磁性
Uが作るハニカム構造の磁性
超伝導・常伝導UTe2 : 異常な超伝導相図

4.9

Pd58.8U20.6Si20.6 alloy (1985) Poon et al., Univ. Virginia
急冷試料：amorphous ̶ anneal ̶ icosahedral QC (20面体)

U2Pt6Al15

新物質中のウランによる新現象探索

基本構造としての多面体クラスター
Mackay型 54原子（Al-Mn alloy)
Bergman型 104原子（正20面体-正12面体-大きな20面体-サッカーボール型）
Tsai型（正12面体 - 正20面体 - 菱形30面体 - …）
• Al-Pd-Mn (Tsai et al., 1990), Cd-Yb (Tsai et al., 2000), etc• 小さな原子（第１層）と大きな原子（第２層）と小さな原子（第３層）が作る最密充填構造であることが数学的に示されている。
• “安定”準結晶• 近似結晶：Tsai型クラスターが体心正方晶に配列（Cd-Yb原子配列を決定）• 構造研究、物性研究が大きく進展。物質の安定相の一つとして認識。

UTe2

80

Tsai-type Quasicrystal / Approximant

Powder XRD

Cd6Yb

100

大きな原子（Yb）は必ず12Rサ
イトに入る

400
80

U16Au62Al22
300

60

200

40

exp.

100

20

calc.
0

copyright protected image

0
0

20

40

60

80

ウラン系初のTsai型近似結晶

UCd6は存在しない（UCd11)
NpCd6, PuCd6はapproximantMori et al., JPSJ 81, 024720 (2012).

Magnetic Susceptibility
3

Summary• U-Au-Al系でTsai型近似結晶の作成に成功• 結晶構造決定

300

200
3.1 µB/U»p = 47 K

1

100

1/Ç (mol/emu)• ウランは12面体の頂点に配置• その他のサイトはAu/Alが混じっている2-2

Ç (10 emu/mol)

U16Au62Al22• 有効磁気モーメント〜3μB/U• TM = 4 K付近に以上（比熱、磁化、電気抵抗）: AF? エントロピーは小さい• 磁場とともに低温に移動• 強い磁気相互作用：希土類と対照的（アクチノイドはやっぱりアクチノイド）• 希土類QC/ACと同様にe/aを見積もると1.92（spin-glassを予想）• ただし希土類のトレンドとはずれているようである

0
0

100

200

0
300

• NpCd6, PuCd6はいずれもACであり、かなりイオン半径が大きい。magnetic ?

Temperature (K)

81

質疑応答

Q： 初めての thai 型というのは素晴らしいが、元素のサイズ元素の仕込み比率はどのようになっているか？

A： 希土類系で調べている人と一緒に行った。希土類での経験を活かしたので一発でうまくいった。分析をすると最適な組成はなっていない。例えば、Al などが少し足りないなど。フィードバックを行いながら近づけている。

Q： 仕込み比率の均一な組成の化合物ができているか？部分的に目的組成の化合物ができていることも考えられるが。

A： ほぼ均一である。ごくわずかに粒界に僅かに不純物の析出物がある。そのようなところは Al が抜けている。全体的に QC ができている。

Q： モーメントが極大的に大きいのは、f 電子が局在していて電子比熱が大きいと言うことなのか？モーメントとが大きいってことは局在的にすごく大きい感じがするんだ
けどもその時に比熱の大きさがどれくらい、大きいということは、熱電子が顔を出してて完全に極大じゃなくて、伝導に寄与しながらということなのか、極大になったということなのか。

A： 現時点では完璧ではないが電子比熱に相当するものは 100 mJ 程度のもので f の寄与は伝導電子側にもあると考えられる。

Q： U の価数は？
A： わからないが出発点は 4 価で良さそうだが詳細にはわからない。
• f-f モーメントだが 3 µB はウランでよく見られる磁気モーメントである。

82

Q： プルトニウムの話で価数転移が起こる系では周りの影響を強く受ける。この系も異方性が強いので固体の中でもそのような現象が起こる。Pu でもそのような現象が起こるのでは？

A： 実験が難しいがぜひやりたい。

83

2.8.2川崎愛理（群馬大）「重元素分子の QTAIM 解析における相対論効果の検証」

重元素分子のQTAIM解析における相対論効果の検証
未公開結果などを含むページは飛ばしてあります群馬大学大学院理工学府 電子情報部門

川﨑 愛理

Outline

1

2

1.背景・QTAIM解析
・相対論効果2.Non-nuclear attractor (NNA)
3.結果
4.今後の展望Introduction

1. 背景

QTAIM解析

34原子の特性や化学反応における分子構造変化の精密な予測を行うために…
物性物理

量子化学

Quantum Theory of Atoms In Molecules (QTAIM)
電子密度を用いる解析手法
by Richard Bader, 1970s~

電子状態計算計算により物性の解明を目指す
計算機の発展などにより, 実用的な解析手法として最近注目されている.

アクチノイドを含む分子の電子物性の探究

84

QTAIM解析

Critical Points (CP)5QTAIMでは, 電子密度の勾配がzeroとなるCritical Points (CP)が重要となる.

QTAIMにおいて, 原子や分子中の化学結合は電子密度ρを使って定義される.

∇ρ = 0

原子の境界

原子の境界

CPは4つに分類できる.

Zero ﬂux surface∇ρ(r) ⋅ n = 0

NCP (nuclear CP) : maxima in the electron density
BCP (bond CP) : saddle points between nuclei
RCP (ring CP) : saddle points inside a ring of nuclei
CCP (cage CP) : minima in the electron density inside a cagen: normal vector to the atomic surface
水分子(H2O)のQTAIM解析
分子内の原子の分割

Stress tensor

CPにおける解析を行うことで, 構造変化予測などが可能となる.

相対論効果

7

CP上でのstress tensorを解析することで,結合がどの方向に力を受け移動していくかを予測できる.
σ(r) = −

6

∂2
∂2
∂2
∂2
1
γ(r, r′)+−−4 [( ∂ri∂r′j ∂r′i ∂rj ∂ri∂rj ∂r′i ∂r′j )]9

原子番号が大きい原子を含む分子では, 相対論効果が大きく影響するようになる
内殻の電子が原子核に強く引かれ, 電子の速さが光速に近くなる

γ: ﬁrst-order deduced density matrix

r=r′

by Schrödinger, Pauli, Epstein and Bader
Compressive
Stress tensorの固有値
正: tensile mode
負: compressive mode

TensileNon-Nuclear Attractor (NNA)

11

Li2

interatomic distance: 5.0 Bohr

2. Non-nuclear attractor (NNA)

ADF

NNM
NNA

Li

85

Li
Li
拡大

BCP

12

Non-Nuclear Attractor (NNA)

アクチノイドに対するQTAIM解析

13

14

問い
原子核が存在しないのに

BCP

NNA

BCP

アクチノイドなどの重元素においては,相対論効果がどれほどQTAIM解析に影響してくるか？

電子密度の極大

分子内の分割?

NNAに注目して, 重元素分子のQTAIM解析を進める.
NNAが計算で見つかった報告はKrを含む分子くらいまでしかない.

分子の解析を行なっていく上で, NNAの有無は重要

Computational details

15

LiU

3. 結果

16

使用ソフトウェア：ADF
相対論効果：ZORA (scalar)

Liを含む分子にNNAが発見されることが多い

手法：HF, PBE, B3LYP
基底：QZ4P

ここまでのまとめ

21

22

アクチノイド物性を解明するための解析法をしてQTAIM解析に注目した.
NNAに注目し, QTAIM解析の相対論効果を検証した.

4. 今後の展望

LiUの解析を行い, NNAの有無が計算条件により異なることが分かった.
QTAIM解析は相対論効果に対して繊細に影響を受ける.

86

QTAIM以外の解析法

Ehrenfest解析

2324

電子密度ではなく, Ehrenfest力を用いた解析手法

QTAIMは既存のソフトウェアも充実しており, 分子解析に便利な手法であるが, stress tensorの計算などでは高次の微分を含むため,Ehrenfest力：分子内の1つの電子が原子核と他の電子から受ける力の平均

厳密な収束条件や高度な基底関数を用いる必要がある.

NatomsF(r) = − N⟨Ψ | δ(r − r1) ∇r

電子相関についても考慮した電子状態計算を行う.

α=1

QTAIM vs Ehrenfest
QTAIM

外部からの力の影響を評価しやすく, より精密な解析が可能

Stress tensorの曖昧性

25

Ehrenfest
重要な点

Stress tensor

化学反応予測j=2

Ehrenfest力がzeroとなるLagrange points (LP)に注目し解析

QTAIM解析を進めると同時に, QTAIM以外の解析法でも重元素の解析を進め,
QTAIM解析の正当性などを評価していく必要.

電子密度の勾配がzero：CP

N
−Zα
1
| Ψ⟩
+
∑ | r − Rα | ∑ | r − rj |26

Differential virial theoremによると,
stress tensorの負の発散がEhrenfest力になる

Ehrenfest力がzero：LP

F(r) = − ∇ ⋅ σ(r)Ehrenfest Hessian
σ(r)α,β≡−i,j定義が曖昧であるという欠点

今後の展望

27

FEf (Ω) = −∫Ω∇ ⋅ σ0(r) = 0となるσ0(r)を加えても成立

FEf (Ω) =∫Ω

FEf (r)dr∇ ⋅ (σ(r) + σ1(r)) dr

QTAIM解析だけではなく, Ehrenfest解析を用い, 相対論効果を検証する.

Ω：volume

−

∫Ω

29

LiU以外にもNNAがあるアクチノイド分子を見つけ, 計算条件とNNAの有無をさらに検証する.

Differential virial theorem

原子分子のEhrenfest力

r=r′

α = 1/2, β = 0のときBaderらのstress tensorとなる.

Stress tensorの曖昧性
FEf (r) = − ∇ ⋅ σ(r)1∂2γ(r, r′) ∂2γ(r, r′)∂2γ(r, r′) ∂2γ(r, r′)α− (1 − α)+ δij β ∇2 ρ(r)++2 [ ( ∂rir′j∂r′irj )∂r′ir′j )( ∂rirj]

相対論効果が重要となるアクチノイドなどの重元素分子に対する最適な解析法を確立し, 物性解明を目指す.

∇ ⋅ σ1(r)dr = 0

FEf (r) ≠ − ∇ ⋅ (σ(r) + σ1(r))

87

質疑応答

Q： NNA（Non-nuclear Attractor）は現象論としてはどのようなものか？
A： 原子核が無い位置でも山（電子密度の極大）が見えるという現象。

Q： 電子密度の極大は結合的な電子の重なりに対応していますか？
A： イメージ的にはそう取ってもらって良い。

Q： 初めのところで、相対論の計算がスカラーと書かれていたがスピン軌道相互作用を含まないという意味か？

A： はい。

Q： 相対論効果を取り入れない場合と取り入れる場合を考えると、後者では一般的に原子核周りが収縮する。そうすると周りの離れた電子は遮蔽され、外側の電子が広がる感じになる。そのような理解から、結合が強くなったような感じで出ているか確認したい。相対論効果を入れると結合ができるということは、波動関数が広がって結合しやすい状況になったという理解であっているか？

A： はい。

Q： スピン軌道相互作用を入れなくても、遠く離れたところはスカラーの相対論的効果
でも大きく変化はないので、良い結果が出ているのではないか。

A： 力の計算は自分も試したことがあり、水素様原子で見積もると相対論効果ってのはZ の 4 乗に比例するが、ありでは力は Z の 5 乗に比例する。そのため相対論効果を取り入れた計算をする必要がある。

88

Q： LiU の計算で、核間距離を変えたものについて実分子の原子間距離を変えた場合にNNA が出てきたりするのか？
A： その通り。平衡原子核間距離よりも、原子間距離を小さい方向や大きい方向に変えると NNA が出てくる場合がある。

Q： 実験的確認された例は？
A： 例は少ないが実際に観測されたものがある。

89

90

セッション I

2.9

佐藤

2.9.1

哲也（JAEA 先端研）

「JAEA における重・超アクチノイド化学研究の現状」

ÝS}~W¶ùóS}:
²¿ñþ´ùS} :JAEA{zq»Ýû²¿ñþ´ùS}W|~~ÿö
_åö_}ÖÝS}xù|~Àûü÷

Z > 92
Z>103<Superheavy elements (SHE)=ÝS}~WögîtþÿÞûÿ~ÿ{¸»|ß{¹~=ºü=ÝS} (Z > 100)
- \r{Ý´ºóxßß- ÿÿ}ÿûÿVºüðü- Or÷ÿÿ[/Vÿf<[ğß[W=Yÿÿ|~»ó¿üÏ÷Úû÷
Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

ß[N[~WŮ\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

One Atom-at-a-time Chemistry<ÝS}|~w1ğþ~Wíƺ{ß[ğtw{sxzt=
Þ¿íßWÿ~~ÿ[ğß[W

Law of Mass Action

îßƺ}~ýW
ÿWé~ýW
éÛu

þöV[

Copyright protected image

Phase 1

ChemicalequilibriumßÿíƺPhase 2

ïþ, C1 < C2

Equivalent[ú÷, P1 < P2w}õÞR5.11.11ÏÿÚû÷z\WVöký|ßŮ\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

JAEA ¿ó÷ðò~Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

ß[Ûë{zq»ÝS}|~JAEA Tandem Acc. Facility

1. þW|~

Pelletron Type-20UR (NEC)Terminal Vol.: 2.5-18 MV
Ion source:
3 Negative IS
1 ECR ISBeam current: 3 p¿A (H),1 p¿A (heavy ion)

" 105S}ùöû¶ð(Db)~þW
|~" 106S}·üüü¾¶ð(Sg)|~{Uqò÷ûß

2. ÿþW|~" õýüßÏÿþWßÍ~~

3. ÝS}´ºóóüð{}|~ĭ}gÿ~ßÿò~" Ý²¿ñþ´ù~´ºóW¸ýû¾ü~Û
" ÝS}´ºóóüð~}¼¹¸·óø}\ßEBGP´ºóþ~~<åo{zq»ÝS}Wss{¹Û~s=Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

91

Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

1. þW|~ÿ Db (Z=105)
248Cm(19F, 5n)262Db

Quartz wool
plug

Beam

MOCl3 (M=Nb, Ta, Db)~ï~g

ó ï~gº½·yW{

19F7+ @103 MeV, 350 pnA

Target1. þW|~ÿ Db (Z=105)o|~Nb > Ta j Db

Aerosol inlet
Water-cooled
recluster chamber

Quartz column

Carrier gas
He/N2 90:10
1 L/min

Copyright protected image
Copyright protected image

Capillary|è{¹~Ŗó

Nb > Ta > Db

MANONReactionovenTarget chamber

T = 1000#

Isothermal ovens
350 3 600#

6 pairs of
PIPS detectors

Aerosol inlet
KCl / He (2.8 L/min)

SOCl2/N2 (1% O2)

Rel. yield

100%
Rotating wheelºóé´ó{o¼¹¿íÞÈÀéÕÍ

Adsorption
enthalpy
Hads

PET foil 0.12 mg/cm2" Dbº½·yW{²[NW~x
wvVöw1\ïS}xÿ" DbW\{~ï~g|è{¹~Îó¸º²ÚtþÿÞûÿ~ÿÿ

N. M. Chiera, et al. Angew. Chem.
60 (2021) 17871-17874.

Column temp.
Vacuum pumpŮ\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

1. þW|~ÿ Sg (Z=106)~ò÷ûßŮ\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

2. ÿþWÿõýüß³ÿþÿWßÍ~~252Cfë~xVÊwry»ÿÿ}Mo²}tò÷ûßßgýÿð ðóñ_~±ßû÷
ð ³ÿnÛ}îý¿ý{f|{{»±1Rf, Db|Ö}ßßÿoþ 1000# SOCl2/O2

Chromatographic surface(quartz)
Oxychlorinating
Aerosol inlet
Carrier gas (N2) agent(SoCl2) Mo oxychloride
Aerosol particles

252Cf

To measurement
Cooling water
252Cf chamber

Reaction section

Isothermal section

Recluster chamber

104Mo production

Volatile oxychloride
production

IGC separation

Transfer tomeasurement systemºõù´ó{o¼¹¿ýþøÀùõÍgï¸ó

ëÔø{¹~ëÛt2,3)

2&ÿÿýý (MoOCl4) =67 ± 1 kJ/mol
2&ÿÿýý (MoO2Cl2)=77 ± 2 kJ/mol

104Mo (T106Mo (T

1/2 = 60 s),

105Mo (T

1/2 = 35.6 s),

1/2 = 8.7 s){ttv{o¿ýþøÀùð²×ß ³ ß¹¼|w¸ó¿ûôüþ¿ýß{¹~ëÛtxNõ

Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

2. ÿþWÿýgè÷²Ùx}û~~Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

In chemistry,- Strong relativistic effects
might lead to disorder the<periodicity= of chemical
properties of elements.

Ûýÿ
ëý}~W
[V[
(SAMs)r14
 (4.2 ± 0.8)×10{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

Violation of Periodicity in Electronic Configuration

SAMs(ProChimia Surfaces, sp. zo.O)

Au & Tiýgè÷²ct}û~²}tWVöÿnÛ

HNO3/H2SO4, [H+] = 1.0 M{zq»88Zr, 175Hf~´ºóîû{×}ùùgþÿĶ{zq»Łîýg²û»óñºüû
HS-(CH2)11NMe3+ClHS-(CH2)11-SO3Na

¼ù¹è÷

okýÿ
ð ³ÿ_~±û÷ö
ð ³ÿnÛ}îý¿ý²ßx{z1ÿfwnÛ|ÿý

Violation of<Periodicity=
starts HERE!!

´ºó
ũû{

V[/cm2_rwýgè÷|´ºóîûý²²tsx²ú× Conventional methodsŮ\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

92[Rn]5f147s26d (Non Rel.)[Rn]5f147s27p1/2 (Rel. eff)
The first ionization
potential (IP1) would
give an direct
information on theelectronic configuration

Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

Ionization potential measurements using ISOL

Experimental set-up & ionization

Surface ion-source
Atom
Ion

Atom

Ieff(Lr) = 33 ± 4%@2700K

Ion

Ionization eff. (Ieff) =f(T, Ç, IP1)
T.K.Sato et al.,
JRNC 303 (2015) 1253.

Copyright protected
image

Copyright protected image

T: Temperature / K
Ç: work function / eV
IP1: the 1st ionization potential / eV

JAEA-ISOL

Physics Today, June 2015

T. K. Sato et al.
Nature 520 (2015) 209-211.

IP1 measurementsof heavy actinides

IP1(Lr)exp= 4.96±0.05 eV

T.K.Sato et al., RSI 84 (2013) 023304.
Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

Md

6.50

6.58

6.65

Exp.

<6.7[2]-

6.62621(5) [3]

THIS
WORK[4]6.52±0.13

îßVö

xßß
He/CdI2¼¹¸·ÃÈl

_ßt~Þ~S}~´ºóW²ßÿy»±÷ùºþ´ºóþ²~³ EBGP(Electron Beam Generated Plasma)
´ºóþ
@´ºóþ
" ¼¹¸·ÃÈlu¼xßß
r{~Ï÷Úû÷z´ºóW´ºóþ

JAEA-ISOL

Copyright protected
image
6.59±0.13
6.63±0.07[1] J. Sugar, J. Chem. Phys. 59 (1973) 788.,
J. Chem. Phys. 60, (1974) 4103.
[2] M.Sewtz et al., PRL 90 (2003) 163002.
[3] Chhetri, P et al., PRL, 120 (2018) 263003.
[4] T.K.Sato et al., JACS, 140 (2018) 14609.

{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

3. ÝS}´ºóóüðW|~ÝS}´ºóóüðr

No

Sugar[1][Rn]5f147s27p1/2

Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

Fm 3 No IP measurements
Fm

IP1(Lr)theory = 4.963(15) eV

M-1 M M+1ßÍx~´ºóóüðß

5f electrons are fully filled at No.

" ùWz´ºóþ²}tûÿöz
ß[/V[´ºór@ISOL{¸»´ºóÓøàß" ´ºóÈéÃ×W" ÚþþîßnÛ

ó The actinide series is unambiguously
confirmed, ending with Lr.

" ÷ÿYû& etc.

Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

3. ÝS}´ºóóüðW|~:¼¹¸·óø}\ßEBGP´ºóþ~{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)´ºóV[ßß}îßV÷Í~~Filaments
Anode
´ºóþ

eIon beam

îßVö

Atom

CathodeÝS}´ºóóüðrû ÿíS}{r¿{´ºóWý~øþû Oüù¿_\r{¸»V[´ºóóüðr

îßnÛ{¸»W~Û &\ÿnÛ{¸»x~~Û

îßVö{¸»Ú}þ
ß[/V[´ºóóüðr

ÿ[Ýû{¸sv´ºóWÝS}´ºó²øùó÷
³^ ßß¼¹x~Wßß
RFQ´ºóøùó÷{ÝS}´ºóßc³Wßßÿíß[~ß[÷|}t{y´ºóWû÷|ĥgŮ\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý {·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

93

Ů\| 2023þ²¿ÁÎ´É~{gWx}~ß}÷ß[ùw\{v}RIý

{·y»^|~Ɵ(2024/03/07-08)

質疑応答

Q： 質問としてはエネルギー準位で d 軌道（l =2）に入るのか、p 軌道（l = 1）に入るのかを相対論的に扱う時に角運動量を取り扱う時に p 軌道（l = 1）だと相対論効果の影響を強く受け、d 軌道（l =2）になると受けなくなる。これが相対論効果の影響だと見てもいいか？

A： そうです。化学における相対論効果は s や p 軌道が収縮して安定化し、d、f 軌道は外側に広がることで不安定化する。そのバランスによってエネルギー準位が分裂して安定する。そのような理解で正しい。

Q： クーロン力で d と p のレベルが離れている場合、相対論効果を入れると d が安定優勢になるのか？

A： Lr の原子のエネルギー準位レベル数を書くと非常に接近している。ペアになった方が安定になるペアにならなくても安定でいられるか不安定化するかである。せめぎ合っている状態では一度不安定になり、その後安定に変化する。d と p のレベルの位置が非常に接近していて相対論効果があらわに入ると順番があるので p が結局優勢になっている。

C： ちょっと面白いのが、いわゆる p 軌道である。p1/2 は 13 族で Nh に近い。Lr は f 軌道が入った Nh と同じ電子配置になっている。イオン化エネルギーはものすごく低く

K と Rb の間で第１エネルギーから見ると１族に入る。順番がずれている。

C： 遷移金属の定義として d 軌道の電子を使ってイオンになるか分子になる。p 軌道の電子配置なので遷移金属に関する定義を変えなければいけない。そのような稀有な時代にいる。第７周期が出現すると言われているが、周期表をどう考えていくか良
いきっかけになるのではないか。

94

Q： 試験問題では「Am は溶液中で３価が安定」が正解である。ところが No は２価が安定だという。Lr は 3 価が安定で良いか？

A： キュリウムより軽い元素では全て３価、４価、５価、６価が安定であったり、複数の価数を持つということが核燃料取扱主任者の試験問題で必ず問われる。No だけ２価が安定であるという事実が重要だ。

95

2.9.2志水

陽一（京大医病院）「京大病院における Radio-theranostics の現状」

oå~Õû2023~þ<²¿ñþ´ù~{gWxß}ûß[ùw\{v}RIý°{·y»^|~_ =Radio-theranostics
Radioisotopeîõö{zq» Radio-theranostics~ÿö

Therapyÿv} RIx~{Û­v²}tvx{ÿv³-ÿ : 131I1 90Y1 177Lu³ÿ : 223Ra1 211At1 225Ac

îý {øÖ^õö\ÿøDiagnosticºí} RIx~{Û­v²}tvx{ºí
PET (³+ÿ ): 18F1 68Ga1 64Cu1 89Zr

SPECT (³ÿ ) : 99mTc1 123I1 111In

ß| ÿN

RIÿv­

RIÿv­²}tÿvÿÕwu¼vt»­v
­v

x~

[

ùßÿã

ï|

NaI

I-131ÿ³-ÿÿ

8å

VWßwöû~wöûýî²÷

45,360×/»÷»û(10~12»÷»û/Þÿ

SrCl2

Sr-89ÿ³ÿÿ

50.5å

îûgºë{ÿy»ýÿýÜ

328,911×/Þ

Y-ibritumomab

Y-90ÿ³ÿÿ

2.7å

Ý~û÷ÿgêgúóñë

4,443,140×/Þ

RaCl2

Ra-223ÿSÿÿ

11.4å

ûò÷÷g_ûû~684,930×/Þ

Lu-DOTATATE

Lu-177ÿ³ -ÿÿ

6.6å

½þø¹¿ñóÚ~ÿ
}ÕVìë2,648,153×/Þ
ÿ4Þ/ÿvÿ

MIBG

I-131ÿ³ -ÿÿ8å÷ÿgò}Þ~1,072,505×/o(3~4o/Þÿ
Ref. ÛöÝw ÿÞ{v\ÿ~ùkûv{·y»}_Ïý2RIÿv­²}tÿvRIÿv­²}tÿv
ûÿþ
û ã

~ûû~ß{zq»\ýß(÷NßÛ_Õë[\ýßÿ
89Sr: 200 MBqïO
131I: 1110 MBqïO
90Y: 1184 MBqïO
223Ra: 12.1 MBqïOû ã~ûû~ß{zq»ÿß_ß÷ÿã
131I:
30 ¿Sv/hïO
177Lu: 18 ¿Sv/hïOè÷{¹1ñüøûÿ

Nø~­vwRIõÿw~uö|ß
131I-NaIÿÚûßÿ: 3î4å
177Lu-DOTATATE: 1î2åRef. ÛöÝw ÿÞ{v\ÿ~ùkûv{·y»}_Ïý2

96

131I-MIBG: 6î7åïNRIÿvõÿ

{wzë²xõÿØ RIûv{ßÕ{õÿ²¯þxt_ÿ{ùóù{Ûþxt_|Þ^ÿ1^}~óûó|¯Ù~¯|ß{výýÌW30g~15õöÛºvb~ûv 1ºv}\ÿw\Íçwºv}\ÿw\~w²cÿö{_Õ{uwvÿv²×qvt»ã Ûºv}\g\OS}çwÿÿ[í|îºv}\g\OS}{¸ºÿv²×qvt»ã ²\ÿÿvõÿï_~õÿ{uöu{vz¹zt2
w1ùWz¶ÿëÛs~÷¶kë²x|\{rtv1s~Öºwzt2

Ø õÿÕÿûv{ßÕÿwÿoRIÿx\ù~ÿß´ÿRIßì{x1õÿÕ{¹{²cqûy{~÷}ÿ|ß
û õÿ~ýc¿|ÚÝû õÿÕw~ÿ{~ÿß|÷wtÿ_móã x~¬ç²}t~«p~»ù{¹ÿN®õÿw²1RIÿv­÷Nã |uöy»f~\ÿ¶ÿ1~÷¶këzy²y»sxwuöÿß|ÿý{

Ref:åo²´½øü÷W_{û­ø_ yÿx{ºvßk¿ÿ^Ýõ_ÿ 9 Þyÿx{ºvßk¿ÿy^þîý{øÖ^õö RIÿv·³ý¯{wzë²xõÿ={wzë²x=õÿx~ÿß
"õÿ_~ã «pßûÿßÿ1.3 mSv/3oÿRIûv{ß~¯Ûÿþx\xÿó ­v~_Õ×k²owv«pÿßÿ
²y»sxw1ùWzþxtÿß|ÿý"

ÿÕ{~÷ã¶kë
ÿÞ÷{{ýú½}²wzyÿ"ø´ü|¯u¼[ÿ"}û~{ßûw1Ûö{RIÿwßì

"÷Nã ~|{{¸»õÿÕ~zo~\g\OS}~ïþ|1x~tx{wè32oÿzoïþÖþÿ~ïþ²xzt
ó |x~ûÌß|vsvt»RIÿv­{ÖÛWõÿRIõÿû uöÿßÿÿó5ÞÿoõÿwRIý¯
û _g
û {wëõÿ·Ï~ÿßÿ­v÷Nzyÿ
Ki-CONNECTõÿ
û {wëõÿÿéÞ|~ûÿÿßÿ ÿ2ÞÿRIÿv~_Üÿ[þöoÿØ RIõÿw~uöÿß""RIõÿÿõÿ~¯ûýc¿|ÚÝ1ã ÿß|÷wt{wëõÿÿõÿÕ~~÷¶kë1ÿßzywÿ|{¬ç

ûg¼p_gwÿß
"³ÿûx~²{ÛwRIÿv­~nÛØ RIÿv­~ß_v"­v¿|Úï

"ÿo_wý°û¿uÿßó­vßå|ÖÛÿÿv²×q¹¼»ãu|ÖÛÿõÞ~Ý÷|OOÿRIÿv~nÛ{ÿÕwÛÛ{tÿÿöÿÛï{ý°ûß|Ý{

Ø RIv|ówtx~g}uß
ÿMBqĀþxtÿ¿Sv/±ĀóÿÖþÿĀ

131I

2,200ÿ±ÿåĀ

1.73E-3

4.25E-1

177Lu

25,000ÿ±ÿåĀ

9.89E-9

2.33E-2

3.94E-3

211At

111ÿ±ÿåĀ

2.72E-4

2.07E-1

1.25E-85225Ac

111ÿ±ÿåĀ

1.95E-6

1.03E-1

1.74E-2

ó|ÿÖþÿĀ

2.44E-2

97質疑応答

Q： 薬価におけるボトルネックについて伺いたい。RI 自体の金額がボトルネックか？製造にお金がかかっているのか？

A： 製薬企業がどのように設定しているかわかりませんが、RI で Lu-177 は 1 回分 7.4GBq
は海外から直接買うと 260 万円を要する。これに加えて開発費も、RI 原材料が安くなれば安くなっていく。国内で RI を作れればコストが減少する。

Q： RI の生産が国内でできたとして、標識は国内できますか？
A： 医療の品質を満たせるかと、製造量が問題になる。Lu-177 では 1 回 7.4GB が国内に
毎週 50 本（合計 370GBq）が入ってくるが、その程度の量を国内で対応できるのか。
また、次に来る薬は２年後に承認されると予想されるが 10 倍以上の需要がある。需要に対応できる量を毎週作れるかが課題になる。

Q： 昨日角山先生から前臨床体制の構築があり、At と Ac についても承認を取っていきたいとのお話があった。病院の方では規制が厳しいとの話があった。以前、阪大、東北大の方々と山村も科学的データに基づくガイドラインの作成に携わった経緯がある。そのガイドラインは事業者ごとにガイドラインの作成を行える。病院的にはどうか？

A： ガイドラインを作ることは末端の病院側では非常に難しい。ガイドラインの作成に向けた普及活動などに協力いただけると非常にありがたい。次のステップとして重要。

Q： JAEA 内の雑談程度だが、RI 特区を作れないかという議論が以前あった。自由に使える場所をつくれば研究を強化できるのではという話。このような機会を含めて議論をすることができればいいのではないか？

98

A： 複合研では BNCT などで色々な議論があった。このような場を含めて議論できればいいなと思う。

C： 一般区域にある MRI に PET 装置を併設したことがある。病院でも特区を設けて管理区域外で PET 測定ができるようにしたことがある。現実的に可能な話なのではな
いか。

99

100

セッション J

2.10

野上 雅伸（近大理工）2.10.1「ホスフィンオキシドとウラニルイオンとの錯形成および海水ウラン回収への展開」

î\| 2023~þ ²¿ñþ´ù~{gWx}~ß}ûß[ùw\{v}RIý°{·y»^|~_, Mar.8, 9, 2024

Background to develop compounds withselectivity for U(VI) in acidic HNO3 media

û¹õ³óº½·ùx¶ùûû´ºóx~¿rz¸s|¶ùóÞßx~]

Bu

Bu
O

O

O
R

Bu
O

R9

P

R=

N

O

R, R`, R= :hydrocarbon groupO

N-cyclohexyl-2-pyrrolidone (NCP)(Water-soluble)

monoamides

TBPßvýø

N-C

Precipitant for U(VI) in
HNO3 media

Extractants for tetravalent andhexavalent actinide ions from
HNO3 media in solvent
extraction systems

ßN ×

UO22+ + 2NO3- + 2NCPUO2(NO3)2(NCP)2

2

Conventional extractants for An(III) and Ln(III) recovery

PPTPT - a compound with unusual selectivity for U(VI) Earlier studies on adsorptivity of silica-supported impregnatedadsorbents of PPTPT and HPTEPT to various metal ions

6

Pu(IV)

5

6

4

Th
U
Np
Pu
Am
Cm

100
10
1

copyright protected image

DM
0.01

0.0001
0.001

0.01

Np(V)

0.1

1

H17C8

10

1

2

3

4

5

6

N
O

O

N
O

Various An extraction
by CMPO from
HNO3 media

C8H17

5

10

4

10

3

Kd

Kd

2

10

1

10

0

HO

4

6

8

[HNO3] / M

Adsorptivity of PPTPT and HPTEPT adsorbentsto U(VI) and Nd(III) in HNO3 solutions

P

P

O

O

PPTPT

P

P

O

O

O

6

8

M. Nogami, et al., J. Radioanal. Nucl. Chem
283, 541-546 (2010).

4

Resins with phosphono groups

O
O
HO

0

2

4

6

Amidoxime resins

C

HO

0

-1

2

4

O

P

HPTEPT

HO

2

10

10

0

2

[HNO3] / M

Tannin

10

10

-1

0

Adsorptivity of PPTPT adsorbent tovarious metal ions in HNO3 solutions

Typical conventional chelating resins developed
for selective U(VI) recovery from seawater

1

10

P

P
O

PPTPT

10

10

O

P
O

3

10

8

U(VI)
Zr(IV)
Mo(VI)
Nd(III)
Sr(II)

6

10

U(VI), PPTPT
Nd(III), PPTPT
U(VI), HPTEPT
Nd(III), HPTEPT

10

P
O

3

6

6

P

PPTPT - a compound with unusual selectivity for U(VI) -4

4[HNO3] / M

Earlier studies on adsorptivity of silica-supported impregnatedadsorbents of PPTPT and HPTEPT to various metal ions
5

2

-1

10

Adsorptivity of PPTPT and HPTEPT adsorbentsto U(VI) and Nd(III) in HNO3 solutions

TODGA (liquid at R.T.)

Various An extraction by
TODGA from HNO3 media

10

0

10

Unusual V-notch curve
0

0

2

10

1

10
10

C8H17

10

10

0

[HNO3]aq / M
H17C8[HNO3]aq / M

10

Kd

1

10

Np(V)

-1

-3

Am(III)

0.001

3

2

10

-2

Th(IV)
Cm(III)

4

10

3

-1

U(VI)

5

10

10

Am(III)

10

Pu(IV)

0.1

4

10

2

10

U(VI), PPTPT
Nd(III), PPTPT
U(VI), HPTEPT
Nd(III), HPTEPT

5

10

Kd

log D

CMPO (solid at R.T.)
1000

U(VI)
Zr(IV)
Mo(VI)
Nd(III)
Sr(II)

6

10

U(VI)

Np(IV)
3

8

Polymerization[HNO3] / M

Adsorptivity of PPTPT adsorbent tovarious metal ions in HNO3 solutions

P(OH)2

P(OH)2

COOH

O

C

HO
HON

NH2
(OH)2P(OH)2P
P(OH)2O P(OH)2O

M. Nogami, et al., J. Radioanal. Nucl. Chem
283, 541-546 (2010).

5

6

101

Uranium recovery at desalination plants

Image of conventional uranium recovery fromseawater (Artificial land system : by JAEA)

Separation & purification
facilities

Adsorbents unit

Flow of desalination plant of seawater (RO membrane type)
http://www.ebara.co.jp/recruit/2013/business/fusui_03.html
Container filed with adsorbents

Uranium recovery from desalination plants of seawater by column operations

7

Adsorptivity of PPTPT adsorbent
in NaCl media

Our strategy (1)Very low adsorptivity in NaCl media

104

PPTPT with high selectivity for U(VI)

U(VI)

102

8

Kd

Probably due to a poor wetting property

100

Polar polymer support beads with good wetting property

10-2
0.0

0.5

1.0

[NaCl]/M

1.5

2.0

Adsorptivity of PPTPT adsorbent to U(VI)in NaCl solutions

P

P

P

O

O

O

PPTPT

Very hydrophobic benzene rings

Novel bifunctional chelating adsorbents

Very hydrophilic P=O groups

910

Our strategy (2)Results (1) - NaCl media Concentration of NaCl in seawater

Investigation of adsorptivity of two
adsorbents for aqueous NaCl solutions ofvarious concentrations

Concentration of NaCl in seawater

104
Kd

103
102

RCSPO
P
O

P

P

O

O

PPTPT - RCSPO

105

103
102

101

101

100
0.0 0.5 1.0 1.5[NaCl]/M

100
0.0 0.5 1.0 1.5[NaCl]/M

PPTPT

PPTPT

Mg(II)
Al(III)Ca(II)Cu(II)
Sr(II)
Nd(III)
Eu(III)
Gd(III)
Yb(III)
U(VI)

104

105
104
103
Kd

Mg(II)Ca(II)Cu(II)
Sr(II)
Eu(III)
Gd(III)
Yb(III)
U(VI)

Kd

105

Mo(VI) 1mM
Fe(III)
Cu(II) 1mM
Gd(III) 1mM
Yb(III) 1mM
Zr(IV) 1mM

102
101
100
0.0 0.5 1.0 1.5[NaCl]/M

PPTPT - RCSPOPPTPT - AER

PPTPT
AER

PPTPT - AER

11

P

P

P

O

O

O

RCSPO

AER
12

102

Results (2)Conclusions- U(VI) adsorption by PPTPT-AER from various media -PPTPT-AER (16wt%)
PPTPT-RCSPO (25wt%)
PPTPT-RCSPO (33wt%)

103

103

d

K

Kd

Kd

NaCl
HNO3

101

HCl

101

101

1

2

3

4

5

100
0

6

[HCl]/M

P

P

P

O

O

O

Novel bifunctional chelating adsorbents including PPTPT revealed
that the adsorptivity greatly differs depending on the kind ofpolymer support. Comparing the two PPTPT-based adsorbents,
PPTPT-AER would be more promising for the use in NaCl media.

NaNO3
NH4NO3

102

102

100
0

102

1

2

3

4

[HNO3]/M

PPTPT

5

6

100
0
2
4
6
concentration of media/M

AER

P

P

P

O

O

O

RCSPO

PPTPT - RCSPOAER

PPTPT - AER

PPTPT
ø PPTPT works more effectively in NaCl media when used with AER.
ø U(VI) is found to be strongly adsorbed to PPTPT-AER in HCl media, in particular
lower HCl concentrations, suggesting that U(VI) may be separated from othermetal ions in NaCl media, whose data have not yet been obtained.

13

14

103

質疑応答

Q： ORTEP 図で P=O は分子内に３つあるが、一つウラニルとの結合に寄与してないよ
うに見える。しかし、P=O を安定化させるものがないはずはないので、平面内で錯形成ではなく P=O が水や水素結合によって安定化している可能性があるのではない
か、ORTEP の表示の際にそれらの分子が単に消去されているという理解で良いか？

A： その考えであっていると思う。ただ、P=O の 3 つのうち 2 つの配位の組み合わせにはこれ以外もある。

104

105

胡

2.10.2

湘榕（長岡技科大）「Development of Porous MoO2 Pellet Target for 99Mo/ 99mTc Genera-

tor」

Background
Background
Technetium-99m (99mTc) is widely used innuclear medicine.
Figure 1 The neutron activation of 98Mo to generate 99Mo[1]target for 99Mo/99mTc

Development of porous MoO2
generator

Traditional 99Mo production through 235U(n, f)99Mo
Issue
Nuclear Non-Proliferation.

Xiangrong Hu, Tatsuya Suzuki
Department of Nuclear Technology, Nagaoka University ofTechnology

One of the Solutions
99Mo Production by (n, ³) reaction"

Figure 2 Decay scheme of 99Mo and 99mTc[2]1

Background

[1]
[2]

COUNCIL N R. Medical isotope production without highly enriched uranium [J]. 2009.
PILLAI M R A, DASH A, KNAPP F R. Sustained availability of 99mTc: possible paths forward [J]. Journal of Nuclear Medicine, 2013, 54(2): 313-23.

2

Experiment method

Table 1 Comparison of MoO3 and MoO2
Property

MoO2
MoO3(Molybdenum (Molybdenum
Trioxide)
Dioxide)Chemical
Formula

MoO3

MoO2

Appearance

Yellowishorange solidBlack or darkbrown solid

Water
Solubility

1.066 g/L (18°C) , 4.90 g/L(28 °C) , 20.55
g/L (70 °C)

Density (g/cm³)

4.7

Melting Point
802(°C)
CrystalOrthorhombic
Structure

Insoluble

6.47

Flow chart of Producing porous MoO2 target" MoO3 is the most widely used target for neutron
activation currently. This study explores the use of a
MoO2 target, insoluble in water, for 99Mo/99mTc
generator production.
" By irradiating porous MoO2 and exploiting its watersolubility disparity with 99mTc, efficient extraction
can be achieved, and a low Mo/Tc Ratio is expectedin this way.

1100

Figure 3 The schematic diagram of manufacturing porous
MoO2 target flow chart

3

PelletIrradiated sample immersed inwater to obtain the solution with
Tc-99m and Mo-99.

Result of XRD

Table 2 Size of the obtained pellet
Pellet1,2

Condition:
Time: 20 min
Power: 5 MW
Neutron flux: 3× 1013 n/(cm2·s)

Copyright protected image

Tetragonal

The porous MoO2 target will beirradiated in KUR.

XRD pattern of pellet§ (mm) 1· (mm) 2

7.0

1.1

Diameter and thickness

Porous MoO2 pellet
Copyright protected image

Figure 4 Porous MoO2 pellet was produced

5

106

Figure 5 The characterization of XRD for MoO2 porous pellet

6

Results of SEM

Irradiation
Tc-99m
Mo-99

Copyright protected image

Copyright protected image

(b)

(a)

Figure 6 This is the microscopic image of the pellet observed in SEM before and after pores formation:(a) Pellet before elution at 30 magnifications; (b) Pellet after elution at 30 magnifications;

(d)

(c)

Figure 7 ³-ray spectrum of the irradiated solution sample by HPGe-detector.
7

8

Water extraction
Air injection forpressure

Table 3 Activity results from HPGe-detector ofsolution and solid samples, and the extraction
ratio in percent of Tc-99m and Mo-99" After irradiation, the MoO2 is placed ina chromatography column with a 1:50

99m

Tc

volume ratio of water.
SampleWater

Copyright protected image" After 2 hours of contact, the liquid iscollected and subjected to gamma

Porous MoO2 pellet

Porous MoO2

spectroscopy using an H-Ge detector tomeasure the peaks corresponding to Mo

FilterCollection of Water

ement

Total

samplesample

mass
0.100

99

Mo

Extract Extract

activity in

Measurtotal sample

total activity

after

after

disolution

disolution

[MBq]

[MBq]

Copyright protected image
5.830

pellet(solution)

[mL]

[mL]

Porous MoO2

0.027

0.116

pellet (solid)

[g]

[g]

0.19±0.02

0.10±0.01

0.96±0.03

0.95±0.02

ion

ion

ratio of ratio of
99m

99

[%]

[%]

19.92±

10.47±

0.19

0.21

Tc

Mo

Table 4 Mass concentration of MoO2 insolution by measurement of ICP-MS
98Mo inMass
solution concentra
dilutedtion ofSample106 times MoO2 in[ppb] imagesolution
Copyright protected[%]
Porous MoO2
1.23±0.0
pellet(solution
0.23
3×10-4)and Tc isotopes.

Figure 8 The schematic diagram of water extraction

9

low Mo/Tc Ratio

Conclusion" Innovative Method: Developed a novel 99Mo/99mTc generator production method using the (n,³)
reaction, representing a significant advancement in nuclear medicine.

" Water Extraction: Based on water extraction of 99mTc from irradiated porous MoO2 target,
ensuring a reliable and efficient source of the important 99mTc radioisotope.

Thank you for listening" Low Mo/Tc Ratio: Achieved a low Mo/Tc ratio, minimizing 99Mo impurities in the final 99mTc
eluate. It emphasizes the practicability of utilizing the low-specific Tc-99m generated throughthe (n, ³) method.
11

107

12

My Undergraduate Atomic Energy Education

University Background: Graduated from South China University, a pioneer in nuclear
education since its inception in 1959.
Evolution: The institution has transformed into a leading center offering undergraduate
programs in Nuclear Engineering & Technology, Radiation Protection & Nuclear Safety,
Nuclear Chemical Engineering, and Nuclear Fuel Engineering & Nuclear Materials.

Self-introduction

Coursework: Explored foundational subjects such as Nuclear Fuel Cycle, Radiochemistry,and Nuclear Medicine&á ~ýÿHU XIANGRONGĀ D2ÿýâÛù/ \W|~ÿÿ¶oÔ_Yo|ÿ
Graduated from University of South China(Wï/)

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Focused on topics intricately linked to actinide elements and radiochemistry, establishing a
profound connection to Nuclear sciences. Engaged in numerous student experiments, directlyaligned with nuclear chemistry and nuclear detection, enhancing practical knowledge.

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質疑応答

Q： Your samples are diﬀerent from MoO2 . I think MoO2 is MoO2+x or MoO3-x .
A： Yes I think so.

Q： MoO2-x and MoO3-x has similar XRD peak with MoO2 . Why do you think your sample is
MoO2 ? How do you conﬁrm that your sample is MoO2 ?
A： MoO2 was made under Ar gas. My sample s color was black. So, I think MoO2 .

Q： Concerning the slide number 9: Tc was rinsed by water. Is it right? Produced Tc was
extracted by water?
A： Tc-99m was extraction Tc-99m by water.

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第 3 章 参加者名簿
以下の方々にご参加いただきました。ありがとうございました。

Table 3.1: 参加者名簿
白崎
出光
針貝

謙次
一哉
美樹

東北大学
東北大学
原子力環境整備促進・資金管理センター
長岡技術科学大学
長岡技術科学大学
長岡技術科学大学
金沢大学
京都大学
京都大学
京都大学
京都大学
京都大学
京都大学

尹 鳳
胡 湘榕
鈴木 達也
木村 寛之
鈴木 実
山村 朝雄
吉永 尚生
谷平 美紀
川端 祐司
菊地 友香
梨
中本 裕士
京都大学
京都大学
志水 陽一
齋藤 巧
京都大学
角山 雄一
京都大学
京都大学
藤本 裕之
吉村 崇
大阪大学
阿部 穣里
広島大学
中川 幸洋
広島大学
永井 登馬
広島大学
井上 太智
広島大学
増田 康人
広島大学
野上 雅伸
近畿大学
中井 英隆
近畿大学
芳賀 芳範
日本原子力研究開発機構
神戸 振作
日本原子力研究開発機構
新居 昌至
日本原子力研究開発機構
矢板 毅
日本原子力研究開発機構
渡邉 大輔
日立 GE
星野 国義
日立 GE
塚本 泰介
三菱重工業
島田 隆
京都大学
深澤 哲生
日本核燃料開発株式会社
佐藤 哲也
JAEA
舩坂 英之 （株）アトックス
山上 浩志
京都産業大学川崎 愛理
群馬大学大学院理工学府

金属材料研究所
金属材料研究所

大学院工学研究科
大学院工学研究科
原子力システム安全工学専攻
疾患モデル総合研究センター
複合原子力科学研究所
複合原子力科学研究所
複合原子力科学研究所
複合原子力科学研究所
複合原子力科学研究所
複合原子力科学研究所
大学院医学研究科
医学部附属病院
原子核工学専攻
環境安全保健機構 放射線管理部門
環境安全保健機構 放射線管理部門
ラジオアイソトープ総合センター
大学院先進理工系科学研究科
理学部化学科量子化学研究室
理学部化学科量子化学研究室
理学部化学科量子化学研究室
大学院先進理工系科学研究科
理工学部 エネルギー物質学科
理工学部応用化学科
先端基礎研究センター
先端基礎研究センター
新試験研究炉推進室
物質科学研究センター 量子ビーム科学研究部門
原子力計画部 プラント計画グループ
福島・サイクル技術本部 燃料サイクル推進センタ
総合研究所 化学研究部
複合原子力科学研究所
研究部
先端基礎研究センター
東海営業所
理学部物理科学科
電子情報部門110

第 4 章 研究会の様子
プログラム順で、講演の様子を収録しました。（敬称略）

Fig. 4.1: 京都産業大学 山上 浩志

Fig. 4.2: 京大複合研 山村 朝雄

Fig. 4.3: 京大複合研 吉永 尚生

Fig. 4.4: 京大複合研 鈴木 実

Fig. 4.5: 東北大金研 白崎 謙次

Fig. 4.6: JAEA 新試験研究炉 新居 昌至

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Fig. 4.7: 京大環境安全保健機構 角山 雄
一Fig. 4.8: 金沢大 木村 寛之

Fig. 4.9: 長岡技科大 尹 鳳
Fig. 4.10: アトックス 舩坂 英之

Fig. 4.11: 東北大金研 出光 一哉
Fig. 4.12: 広大先進理工 阿部 穣里

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Fig. 4.13: JAEA 先端研 神戸 振作

Fig. 4.14: NFD

深澤 哲生

Fig. 4.15: 京大複合研 島田 隆

Fig. 4.16: JAEA 物質研 矢板 毅

Fig. 4.17: JAEA 先端研 芳賀 芳範

Fig. 4.18: 群馬大 川崎 愛理

Fig. 4.19: JAEA 先端研 佐藤 哲也

Fig. 4.20: 京大医病院 志水 陽一
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Fig. 4.21: 近大理工 野上 雅伸

Fig. 4.22: 長岡技科大 胡 湘榕

発行日
編集・発行

2024 年 3 月
京都大学複合原子力科学研究所
アクチノイド物性化学研究分野
電話：072-451-2442〒 590-0494
大阪府泉南郡熊取町朝代西 2 丁目

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