ISSN 2434-1088

KURNS-EKR-15
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京都大学複合原子力科学研究所「第 56 回学術講演会報文集」
Proceedings of the 56th KURNS Scientific Meeting

開催日：令和 4 年 2 月 9 日、10 日(February 9 & 10, 2022)

京都大学複合原子力科学研究所
Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science, Kyoto University

第 56 回京都大学複合原子力科学研究所学術講演会プログラム

開催日： 令和 4 年 2 月 9 日(水) 10:00 ～ 2 月 10 日(木) 15:10
依頼講演 : Zoom ウェビナーによるオンライン開催
一般講演 : Zoom ブレイクアウトルームによるオンライン開催
2 月 9 日(水)15：30～17：30
セッション A（15:30～16:00）
セッション B（16:00～16:30）
セッション C (16:30～17:00）
セッション D (17:00～17:30）
2 月 9（水）10:00～17:30
開会の挨拶 （10:00～10:10） 所長 中島 健
プロジェクト研究成果講演
PJ1) 10:10～10:50

座長 渡邉 翼Gd-NCT 研究の基礎的検討 ·······················································

1

粒子線腫瘍学研究センター（粒子線腫瘍学研究分野）
鈴木 実

プロジェクト研究成果講演
PJ2) 10:50～11:30
座長 渡邉 翼BNCT における正常組織研究 ·····················································

2

粒子線腫瘍学研究センター（粒子線腫瘍学研究分野）
鈴木 実

プロジェクト研究成果講演
PJ3) 11:30～12:10
座長 田端 千紘
アクチノイドの物性化学と応用 ················································
原子力基礎工学研究部門（アクチノイド物性化学研究分野）
山村 朝雄

（休

憩） 12:10～13:10

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3

新人講演
N1) 13:10～13:50

座長 井上 倫太郎

マルチドメインタンパク質 ER- 60 の溶液構造解析 ...............................
粒子線基礎物性研究部門（粒子線物性学研究分野）
奥田 綾

8ユニット研究活動報告※講演のみで報文の掲載はありません。

U1) 13:50～14:20
座長 五十嵐 康人
量子ビーム生体システム解析・応用ユニットの 3 年間の活動報告-研究トピックスの紹介粒子線腫瘍学研究センター（粒子線腫瘍学研究分野）
鈴木 実

ユニット研究活動報告※講演のみで報文の掲載はありません。

U2) 14:20～14:50

座長 五十嵐 康人

中性子イメージング研究ユニット活動報告
安全原子力システム研究センター（熱エネルギーシステム研究分野）
齊藤 泰司

ユニット研究活動報告※講演のみで報文の掲載はありません。

Y3) 14:50～15:20

座長 五十嵐 康人

生命分子動態解析ユニットの成果と次期計画
粒子線基礎物性研究部門（粒子線物性学研究分野）
杉山 正明
（休

憩） 15:20～15:30

一般講演

2 月 9 日 15:30～17:30
セッション A（15:30～16:00）
No.1) 102 番元素ノーベリウムの化学研究に向けたクラウンエーテルを用いた 2 族元素の固液抽出 ········ 10○渡邉瑛介、笠松良崇、中西諒平、大髙咲希（阪大院理）、髙宮幸一（京大複合研）、篠原厚（阪大放射線機構、大阪青山大）

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No.2) 316L ステンレス鋼における欠陥と水素、ヘリウムとの相互作用 ······················· 11○鈴木優太郎（京大複合研）、土田秀次（京大量子理工センター）、徐虬（京大複合研）
No.3) BNCT のための熱外・高速中性子束絶対強度測定検出器の実験的検証 ·················· 12○多田翔哉、青木計志、畑野大輔、玉置真悟、日下祐江、村田 勲（阪大工）、田中浩基（京大複合研）
13No.4) 納豆菌由来水溶性ビタミン K2 の立体構造解析······································○茶竹俊行（京大複合研）、柳澤泰任（千科大薬）、奥田 綾、守島 健、井上倫太郎、杉山正明（京大複合研）No.5) 陽子加速器を用いた指向性中性子源検討 ············································ 14○日野正裕、中村吏一朗（京大複合研）、安部 豊（京大工）No.6) 過飽和空孔を導入した Fe-Al 金属間化合物における水素捕獲 ·························· 15○大友彦卓、金野泰幸、岩瀬彰宏（大阪府大工）、大澤一人（九大応力研）、徐虬（京大複合研）、
前川雅樹、河裾厚男（量研機構）、堀 史説（大阪府大工）No.7) 超遠心分析と小角散乱の複合的手法（AUC-SAS）を用いた多分散溶液中のタンパク質の構造解析 ·· 16○守島 健、井上倫太郎、柚木康弘、清水将裕、奥田 綾、佐藤信浩、裏出令子、杉山正明（京大複合研）No.8) ガンマ線照射時に三重同軸ケーブルに誘起する電流の測定 ···························· 17○後藤康仁（京大院工）、佐藤信浩（京大複合研）、奥野泰希（東北大金研）、秋吉優史（大阪府大放射線セ）、今泉 充（宇宙機構）、小林知洋（理研）、岡本 保（木更津高専）
No.9) 自由界面渦によるガス巻込み現象の定量評価 ········································ 18○鳥川智旦、大平直也、伊藤大介、伊藤 啓、齊藤泰司（京大複合研）
No.10) 亜鉛同位体から明らかにする難揮発性包有物中の揮発性元素起源 ···················· 19○加藤千図(阪大工)、Frédéric Moynier1(IPGP)、藤井俊行(阪大工)セッション B（16:00～16:30）
No.1) 照射還元を用いた卑金属系合金ナノ微粒子合成制御および特性評価 ························
20○朱科蒙、山田智子、松井利之、岩瀬彰宏（大阪府大）、徐虬（京大複合研）、田口 昇、
田中慎吾（産総研）、堀 史説（大阪府大）No.2) 大気エアロゾル土壌成分の長期変化 ··············································

21○伊藤憲男、溝畑 朗(大阪府立大学)
No.3) 物理化学的手法と計算機による概日リズムの発振に関わるタンパク質複合体の構造解析 ·· 22○矢木宏和（名大院薬学）、柚木康弘（京大複合研）、松本 淳（量研）、守島 健、井上倫太郎（京大複合研）、加藤晃一（ExCELLS）、 河野秀俊（量研）、杉山正明（京大複合研）
No.4) 硝酸溶液からのスズの溶媒抽出特性 ················································ 23○髙橋 真、加藤千図(阪大院)、福谷 哲(京大複合研)、松村達郎、鈴木英哉(JAEA)、藤井俊行 (阪大院工)No.5) ホウ素中性子捕捉療法のための線量計算アルゴリズムの開発と実験的検証 ·············· 24○野尻摩依（京大院工）、高田卓志、櫻井良憲、田中浩基（京大複合研）
No.6) 京大複合研陽子サイクロトロンを利用した加速器中性子源の検討 ····················○中村吏一朗、日野正裕、田中浩基、栗山靖敏、岩下芳久（京大複合研）

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NO.7) 分子機械 KaiC6 量体による概日リズムの制御 ········································ 26○柚木康弘(京大複合研)、児玉篤治（ExCELLS）、矢木真穂(ExCELLS、IMS、名市大院薬)、守島 健、清水将裕 、奥田 綾、佐藤信浩、井上倫太郎、裏出令子(京大複合研)、矢木宏和(名市大院薬)、加藤晃一(ExCELLS、IMS、名市大院薬)、杉山正明(京大複合研)
No.8) バナジウムの酸化還元に及ぼすシュウ酸の影響 ······································ 27○和田直也、杉原英幸、（阪大院工）、上原章寛（量研）、福谷 哲（京大複合研）、加藤千図、藤井俊行（阪大院工）No.9) 球充填層内気液二相流の計測手法の高度化 ·········································· 28○八杉憲彰、大平直也、伊藤大介、伊藤 啓、齊藤泰司（京大複合研）
No.10) 3 価および 4 価金属水酸化物固相の X 線・中性子回折測定 ···························· 29○南上怜央、小林大志（京大工）、佐々木隆之（京大院工）、森 一広（京大複合研）
セッション C（16:30～17:00）
No.1) 加速器 BNCT における強度変調体を用いた照射野の重ね合わせによる中性子分布の改善に関する研究 ······································································ 30○笹木彬礼（京大院工）、髙田卓志（京大複合研）、呼 尚徳（大阪医科薬科大学・京大複合研）、
松林 錦、野尻摩依（京大院工）、櫻井良憲、田中浩基（京大複合研）
No.2) 重水内で変性／再生操作を行ったリゾチームの重水素置換位置よりわかったこと········· 31○喜田昭子、森本幸生（京大複合研）
No.3) 野生ニホンザル(Macaca fuscata)の食物に含まれる微量元素とその摂取量の推定········· 32○福島美智子、辻 大和（石巻専修大）、飯沼勇人（京大複合研）
No.4) 重水素化小麦タンパク質の調製と中性子小角散乱測定 ································ 33○佐藤信浩、裏出令子、奥田 綾、柚木康弘、清水将裕、守島 健、井上倫太郎、
杉山正明（京大複合研）
No.5) 原子炉および電子線形加速器を用いた多元素メスバウアー線源開発の現状 ·············· 34○北尾真司、小林康浩、黒葛真行、瀬戸 誠（京大複合研）、田嶋寛介、山下拓之、藤原 拓（京大理）、窪田卓見（京大環境安全保健機構）
No.6) フィン型ヒートシンク内気液二相流の圧力損失の評価 ··································35○張煥然（京大院）、大平直也、伊藤大介、伊藤 啓、齊藤泰司（京大複合研）
No.7) 陽子サイクロトロン加速器による次期中性子源施設の建設に向けて ···················· 36○栗山靖敏、中村吏一朗、田中浩基、日野正裕、岩下芳久（京大複合研）
No.8) BNCT における QA 測定のための熱中性子線・γ 線ハイブリッド検出器の開発 ·············· 37○加藤寛明、松林 錦（京大工学研究科）、高田卓志（京大複合研）、武川哲也、菅 啓大（住友重機械）、櫻井良憲、田中浩基（京大複合研）
No.9) X 線小角散乱法による潤滑油内添加剤の構造解析 ···································· 38○平山朋子、南保壮平、八木 渉（京大工）、高嶋頼由（出光興産）、佐藤信浩、杉山正明（京大複合研）
No.10) ５価ウラン固相の水溶解における鉄の影響 ········································· 39○頓名龍太郎、佐々木隆之、小林大志（京大院工）、関本 俊（京大複合研）

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セッション D（17:00～17:30）
No.1) KUR を用いた永久磁石の放射線減磁評価 ··········································· 40○不破康裕（原子力機構J-PARC）、栗山靖敏、岩下芳久、高宮幸一 （京大複合研）、高柳智弘（原子力機構J-PARC）
No.2) 陽電子・軟 X 線・高エネルギーイオンビームを用いた DLC 膜の構造解析 ··············· 41○神田一浩、三嶋友博（兵県大）、堀 史説（大阪府大）、薮内 敦、木野村淳（京大複合研）
No.3) γ線を選択圧とした適応進化によって獲得された大腸菌の放射線耐性機構 ·············· 42○齊藤 毅（京大複合研）
No.4) 加速器 BNCT ビームモニタリングのための高速中性子用電離箱の開発 ·························· 43○松林 錦、笹木彬礼（京大院工）、高田卓志、櫻井良憲、田中浩基（京大複合研）
No.5) パイオニア転写因子 GATA3 の結合したヌクレオソームの構造解析 ······················ 44○田中大貴、滝沢由政（東大定量研）、奥田 綾、守島 健、佐藤信浩、井上倫太郎、
杉山正明（京大複合研）、胡桃坂仁志（東大定量研）
No.6) 飽和塩化カルシウム溶液中におけるモリブデンの同位体分別挙動 ······················ 45○鈴木航太、加藤千図（阪大工）、大野 剛（学習院大）、福谷 哲（京大複合研）、藤井俊行（阪大工）
No.7) MTR 型燃料要素の冷却流路内気液二相流界面積濃度に関する研究 ······················· 46○沈 秀中、山本俊弘（京大複合研）、日引俊詞（香港城市大学）
No.8) 化学交換法による同位体分別研究 ·················································· 47○硲 隆太、義本孝明、Rittirong Anawat（大産大）、佐久間洋一（東工大原子炉）、
藤井俊行（阪大工）、福谷 哲、芝原雄司、砂賀彩光（京大複合研）
No.9) X 線小角散乱法と計算シミュレーションを用いたマルチドメインタンパク質の構造解析 ··· 48○清水将裕、奥田 綾、守島 健、柚木康弘、井上倫太郎、佐藤信浩、裏出令子、杉山正明（京大複合研）
No.10) 中性子位相イメージング法による機械要素内潤滑油挙動の可視化 ····················· 49○平山朋子、ソンリン（京大工）、關義親（大阪電通大）、篠原武尚（原研 J-PARC センター）、
日野正裕、中村吏一朗（京大複合研）
2 月 10 日(木) 10:00～15:10
新人講演N2) 10:00～10:40

座長 田中 浩基

マイクロドジメトリを利用した BNCT 中性子照射場の線質評価 ························ 50
粒子線腫瘍学研究センター（粒子線腫瘍学研究分野）
呼 尚徳
新人講演
N3) 10:40～11:20

座長 黒﨑 健マテリアルズ・インフォマティクス― 大規模な実験データ収集 Web システムの開発と応用 ― ·························· 51
安全原子力システム研究センター（原子力防災システム研究分野）
熊谷 将也

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新人講演
N4) 11:20～12:00

座長 奥地 拓生

レーザー衝撃圧縮法を用いた高圧下の惑星物質の研究 ································ 53
粒子線基礎物性研究部門（中性子材料科学研究分野）
梅田 悠平
（休

憩）12:00～13:00

プロジェクト研究成果講演
座長 徐 虬
PJ4) 13:00～13:40
材料照射及び欠陥評価における研究手法の高度化 ································
粒子線基礎物性研究部門（照射材料工学研究分野）
木野村 淳

56

トピック講演T1) 13:40～14:20

座長 岩下 芳久

次世代粒子加速器に向けた多角的研究 ············································ 60
安全原子力システム研究センター（加速器応用工学研究分野）
栗山 靖敏

トピック講演T2) 14:20～15:00

座長 日野 正裕

トポロジカル解析による非晶質材料の構造―物性・機能相関の研究
粒子線基礎物性研究部門（中性子材料科学研究分野）
小野寺 陽平

閉会の挨拶（15:00～15:10） 所長 中島 健

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·················· 64

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Preclinical studies on gadolinium neutron capture therapy
Minoru Suzuki
suzuki.minoru.3x@kyoto-u.ac.jp

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Minoru Suzuki
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[2] ⏣➃௚ࠊ᪥ᮏ≀⌮Ꮫ఍➨ 76 ᅇᖺḟ኱఍(2021 ᖺ)[3] A. Sato, R. Bernier-Latmani, M. Hada, and M. Abe,
Geochimica et Cosmochimica Acta, 307 (2021), 212227.
[4] A. Sato, R. M. Hada, and M. Abe, in preparation.
[5] T. Yamamura , et al., Radiation Safety Management, 19(2020) 35.

Chemical and electronic properties of Actinide compounds and their applications
Tomoo Yamamura, Chihiro Tabata, Yoshinori Haga, Tsuyoshi Yaita, Hiroshi Yamagami, Hiroshi Amitsuka, Kenji Ishida, Fusako
Kon, Yuma Kaneko, Eikai Hayasaka, Tatsuya Suzuki, Z. Ma, F. H. Ikhwan, Rin Murayama, Irvin Mardongan, Yuji Shibahara,
Satoshi Fukutani, Kenji Shirasaki, Hidetoshi Kikunaga, Kohshin Washiyama, Atsushi Shinohara, Takashi Yoshimura, Masanobu
Nogami, Yokota Masayoshi, Kita Daiki, Minori Abe, Masahiko Hada, Ayaki Sunaga, Ataru Sato, Rei Yoshida, Hiroki Shishido,
Hidetoshi Hashizume, Masahiko Nakase, Miki Harigai, Hidetaka Nakai, Tohru Kobayashi
yamamura.tomoo.2e@kyoto-u.ac.jp

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-7-

1 マルチドメインタンパク質 ER-60 の溶液構造解析（京大複合研）○奥田綾
１．はじめに：ER-60 はタンパク質の酸化的フォー
ルディングを担う酵素群 PDI ファミリーに属しており、活性中心システインペアを持つドメイン a、a’と、シャペロン会合ドメイン b、b’が a-b-b’-a’の順に並んだ構造を持つマルチドメインタンパク質である[1]。活性中心が酸化型の場合は酸化反応を、還元型の場合は還元反応を担い、これらの反応を駆使して基質の酸化的フォールディングを行う。この触媒過程において、ER-60 が機能を発揮するには、適切なドメイン構造を持つ必要がある。したがって，
ER-60 は活性中心の酸化還元状態に応じてドメイン
コンフォメーションが変化し、基質を酸化/還元することができると推測される。
これまで、ER-60 の基質認識と反応触媒における鍵と鍵穴のような静的な構造と機能の相関の研究が多く行われてきた。一方、タンパク質が機能を発揮する場である細胞は、溶液中であるため基質に対して各機能を担うドメインの配置は絶えず揺らいでおり、その動的な構造 (ダイナミクス) が機能発現に関与していると考えられる。しかし、具体的にどのようなドメインダイナミクスが存在し、それぞれのダ
イナミクスがどのように機能に関与しているかは未解明である。
溶液中の生体高分子の構造を観察するには、X 線や中性子を用いた溶液散乱の手法が強力なツールである。しかし、溶液散乱法は、夾雑物や凝集物に非常に敏感であり、特に大きな分子は少量でも大きな影響を及ぼしてしまう。そこで、測定に用いる ER-60
を高純度に精製し、試料の品質を慎重に評価するとともに、サイズ排除クロマトグラフィー (SEC)と組
み合わせた SEC-SAXS 法[2]と分析超遠心 (AUC)を利用した解析手法(AUC-SAS) [3]を実施することで、高精度な SAXS プロファイルを得ることにした。

した。5.0 mg/mL, 500 µl の試料をカラムにアプライ
し、流速 0.02 mL/min、25℃で測定を行った。q 範囲
0.04-0.70 Å-1、カメラ長 300 mm では標準的な SAXS
法を適用した。
SAXS 測定を行った試料は直ちに AUC および
LC-ESI-TOF MS による品質チェックに供試した。
AUC 測定は ProteomeLab XL-I (Beckman Coulter)により 25℃、60,000 rpm で行った。LC-ESI-TOF MS は、
150 mM 酢酸アンモニウム（pH 6.8）を 2 µL/min で通液した TSK G3000 SW 樹脂 (東ソー)充填キャピラリーカラム (φ0.3 mm×550 mm, ケムコ)とエレクトロ
スプレーイオン源を設置した質量分析計 micrOTOF
II (Bruker Daltonics)を用いて測定した。マススペクト
ルはポジティブイオンモードで m/z 500～10,000 の範囲で検出した。
３．結果：Fig. 1 に示すように、ER-60 のリコンビナ
ントタンパク質は多段階の過程を経て、高純度に精製を行った。

Fig. 1. Expression and purification of recombinant
ER-60. Recombinant ER-60 expressed in E. coli (lane1) was purified by the AF heparin column chromatography (lane 2) followed by ion-exchange chromatography (lane 3) and gel-filtration chromatography (lane２．実験：ER-60 タンパク質試料は大腸菌発現系を4). Proteins in each fraction were separated by
用いてリコンビナントタンパク質として発現させ、SDS-PAGE and stained with CBB.
ヘパリンカラム (AF heparin toyopearl 650M, 東ソー)、

イオン交換カラム (Resource Q, GE Healthcare)、ゲル
ろ 過 カ ラ ム (Superdex 200 Increase 10/300GL, GE
Healthcare)を用いて精製した。活性中心が酸化型または還元型の ER-60 を調製するため、精製した試料を0.1 mM GSSG または 10 mM DTT を含む 20 mM
Tris-HCl (pH 7.4), 150 mM NaCl, 1 mM CaCl2 緩衝液で4℃、2 時間インキュベートした。
SAXS 測定は NANOPIX (Rigaku)を用い、
q 範囲 0.01～0.07 Å-1、カメラ長 1330 mm では SEC-SAXS のス
トッピングモードを用いた測定を行い、試料から夾雑物や凝集物を除いた。SEC には分離カラムとしてSuperdex 200 Increase 10/300GL を使用し、酸化型および還元型試料調製用の緩衝液を移動相として使用

Fig. 2 に活性中心が酸化型と還元型の ER-60 のSAXS プロファイルを示す。これは AUC から得られた単量体 ER-60 と凝集体の重量分率から単量体
ER-60 のプロファイルのみを抽出したものである。
実験から得られた SAXS プロファイルを結晶構造(3F8U) から計算したものと比較すると、溶液中のER-60 の酸化型および還元型の SAXS プロファイル
は結晶構造のプロファイルとは異なっており、2 の値は酸化型で 13.5、還元型では 10.7 であった。これは、ER-60 の溶液中の構造が結晶構造とは異なることを示している。

−8−-8-

水素のみで調製し、それ以外のドメインは重水素のみで調製する。すると重水溶媒中では軽水素化した
特定のドメインの散乱だけを抽出することが可能である。本法の実現には重水素化/軽水素化ドメインを個別に調製した後、タンパク質のライゲーション技
術により繋ぐ必要がある。しかし、必要な技術が十分に確立されていないのが現状である。本講演では現在取り組んでいるコントラスト同調中性子小角散
乱解析を目指した試料調製技術についても紹介する予定である。

Fig. 2. Solution scattering of ER-60. a, b.
Small-angle X-ray scattering (SAXS) profiles ofoxidized (a, white circles) and reduced (b, black
circles) ER-60, respectively. Black lines indicate
the profiles calculated from the crystal structure(3F8U).
次に、酸化型 ER-60 と還元型 ER-60 の構造を比較する。ギニエプロットと SEC の溶出チャートを
Fig. 3 に示す。また、ギニエ解析による慣性半径 Rgと、距離分布関数から得られた最大分子長 Dmax、
LC-ESI-TOF MS から得られた平均質量、SEC の溶
出容積を Table 1 に示す。測定された平均質量はア
ミノ酸配列から計算された値とほぼ同じであったことと、SDS-PAGE (Fig. 1)から、酸化型および還元型の ER-60 試料は、アミノ酸の切断や分解を受けていない完全鎖長であることがわかった。したがって、
還元型と比較して酸化型の Rg と Dmax が大きく、SECの溶出容積が小さいことは、ER-60 は溶液中で酸化型が還元型よりも広がった構造を呈することを示している。
以上のように、高度に精製した試料を用いた高精度の SAXS 測定により、ER-60 には活性中心が酸化型と還元型のものの間に確かな構造上の違いが存在することを見出した[4]。
現時点の SAXS による全体構造の観察のみでは機能と構造の相関に深く迫ることはできていない。しかし、今後の展望として、軽水素と重水素の散乱長が大きく異なる中性子散乱の特長を利用した「コントラスト同調中性子小角散乱法」により、ドメイン
選択的な動的構造の解析を予定している。本法では特定のドメインを選択してタンパク質中の水素を軽Fig. 3. a. Guinier plots of oxidized (white circles)
and reduced (black circles) ER-60. The straightlines indicate the results of the least square fitting using the Guinier formula. b. SEC elution
chart of ER-60 in SEC-SAXS. Dotted and solidlines indicate the elution charts of oxidized andreduced ER-60 in SEC-SAXS, respectively.

Table 1. The values obtained from the SAXS measurement, SEC, and ESI-TOF MS of ER-60.
Rg
(Å)

Dmax
(Å)

Peak
Measured Calculated top of
average average elution
mass (Da) mass (Da) volume(mL)

oxidized 32.10.2 126.74.9 54259.3

54260.5

13.48

reduced 30.80.2 117.14.2 54264.0

54264.6

13.60

crystal

52807.8

-

31.0

109.0

-

謝辞
本研究には京都大学複合原子力科学研究所 粒子線
基礎物性研究部門 杉山研究室の皆様から多大なるご支援とご協力をいただきました。ここに心からの感謝と御礼を申し上げます。
参考文献[1] G. Kozlov et al., FEBS J., 277 (2010) 3924-3936.
[2] R. Inoue et al., Sci. Rep., 9 (2019) 12610.
[3] K. Morishima et al., Commun. Biol., 3 (2020) 294.
[4] A. Okuda et al., Sci Rep., 11 (2021) 5655.

Solution structure of multi-domain protein ER-60
Aya Okuda
okuda.aya.5r@kyoto-u.ac.jp

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(A-1) 102 番元素ノーベリウムの化学研究に向けた

クラウンエーテルを用いた 2 族元素の固液抽出（阪大院理、京大複合研 1、阪大放射線機構 2、大阪青山大 3）〇渡邉瑛介、 笠松良崇、 中西諒平、 大髙咲希、髙宮幸一 1、 篠原厚 2,3
1.

緒言
ノーベリウム(No)は原子番号 102 番のアクチノイ
ド元素である。他の f ブロック元素が水溶液中で+3価以上の価数を安定に取るのに対し、No は基底状態の電子配置が[Rn]5f147s2 であることから+2 価を最安定に取ると考えられている。過去のイオン交換実験
では No は Ca2+と Sr2+と類似した化学挙動を取ると報告されている 1。一方で近年我々のグループでは、
水酸化サマリウム共沈実験から、No のみが NH3 と錯イオンを形成するなどアルカリ土類金属とは異なる性質を見出しており、No の形成する化学種とその電子状態についてさらなる研究が求められている。
本研究は、クラウンエーテルが担持された Sr レジン
による固液抽出系において、酸の種類を変えること
で二族元素の抽出選択性の傾向が変わること  に着目した。抽出される包摂錯体の分子構造の変化に伴う分配係数の変化を系統的に調べることで、No のも
つ電子状態を調べることが目標である。No の研究に用いられる 255No は半減期 3.5 分であり、迅速に抽出平衡に到達する抽出系を用いる必要がある。本研究では、バッチ法に基づき Ca, Sr, Ba, Ra の固液抽出実験を行い、255No の化学実験への適用可能性を調べた。

また硝酸系と塩酸系いずれの場合においても Caが著しく低い分配係数を取ることが分かった。Ca2+のイオン半径ととりうる配位数が小さいためにクラ
ウンエーテルによる包摂錯体の安定性が小さくなったことに起因すると考えられる。
今後は、抽出平衡到達下での 255No の Kd 値取得に向けて我々が過去に開発したバッチ型固液抽出装置
AMBER4 を用いて、詳細な加速器実験条件を決定する予定である。また抽出化学種である Ca-クラウンエーテル包摂錯体の詳細な分子構造に向けて、X 線吸収分光研究も行う計画である。

2.

実験
放射性トレーサー47Ca, 85Sr, 133Ba, 226Ra を含む硝酸または塩酸溶液 0.5–2 mL（85Sr, 133Ba, 226Ra は無担体、
47
Ca については 1 mg/mL 程度 natCa が溶存）と、Sr レ
ジン 50–500 mg とを接触させ、1–1440 分間振とうした。遠心分離により液相のみを取り出し、各核種のγ線を Ge 半導体検出器により測定した。樹脂を含まないサンプルも作成し、間接的に樹脂に吸着した金属イオンの量を算出し、分配係数 Kd を求めた。
なお 47Ca は、KURNS で natCaO 粉末に中性子照射
したものを精製して使用した。

図 1. 3.5 M HNO3 系の分配係数（Ref は文献 3）

3.

結果と考察
図 1 と図 2 に 3.5 M 硝酸系あるいは 7.6 M HCl 系
における Kd 値の振とう時間依存性を示す。Sr, Ba, Raについては、いずれの系も振とう時間 1 分で Kd 値が一定になっており、抽出平衡に 1 分以内で到達していることが示唆された。一方で Ca については平衡到
達に 5 分程度要した。このような平衡到達挙動の違
いは、Ca のみマクロ量の担体が含まれていたことに起因していると考えられるが、Sr や Ba についても同様に担体を含む条件での平衡到達挙動を調べることが必要である。

図 2. 7.6 M HCl 系の分配係数
参考文献
1. R. Silva et al., Inorg. Chem., 13, 2233 (1974).
2. 二宮秀美, 大阪大学大学院理学研究科修士論文(2019).
3. D. V. Filosofov et al., Solv. Extr. Ion Exch., 33, 496(2015).
4. Y. Kasamatsu et al., Radiochim. Acta, 103, 513 (2015).

Solid-liquid extraction experiment of Group 2 elements using crown ether toward the chemical study of nobelium.
Eisuke Watanabe, Yoshitaka Kasamatsu, Nakanishi Ryohei, Saki Otaka, Koichi Takamiya, and Atsushi Shinohara
watanabee17@chem.sci.osaka-u.ac.jp

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(A-2) 316L ࢫࢸࣥࣞࢫ㗰࡟࠾ࡅࡿḞ㝗࡜Ỉ⣲ࠊ࣒࣊ࣜ࢘࡜ࡢ┦஫స⏝㸦ி኱㝔ᕤࠊி኱㔞Ꮚ⌮ᕤࢭࣥࢱ࣮ࠊி኱」ྜ◊ 㸧‫ۑ‬㕥ᮌඃኴ㑻ࠊᅵ⏣⚽ḟ ࠊᚎ⹹ 2(a)'HVRUSWLRQUDWHRI' PʀV

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Fig.1 TDS spectra of deuterium (1.0×1021 D+/m2) (a) andhelium (1.0×1020 He/m2) (b).

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Science, Vol. 27, No.4 (2017) 155-158.
[2] A. D. Rossin, T. H. Blewitt, A. R. Troiano, Nuclear
Engineering and Design, Vol. 4 (1966) 446-458.
[3] K. L. Wilson, M. I. Baskes, Journal of Nuclear
Materials, 76-77 (1978) 291-297.

Interaction of defects with hydrogen and helium in SUS316L
Yutaro Suzuki, Hidetsugu Tsuchida, Qiu Xu
suzuki.yutaro.84a@st.kyoto-u.ac.jp

−11−
-11-

(A-3) BNCT ࡢࡓࡵࡢ⇕እ࣭㧗㏿୰ᛶᏊ᮰⤯ᑐᙉᗘᐃ᳨ฟჾࡢᐇ㦂ⓗ᳨ド㸦㜰኱㝔ᕤࠊ㜰኱ᕤ ࠊி኱」ྜ◊ 㸧‫ۑ‬ከ⏣⩧ဢ{ࠊ㟷ᮌィᚿࠊ⏿㔝኱㍜ࠊ⋢⨨┿ᝅࠊ᪥ୗ♸Ụࠊᮧ⏣⏣୰ᾈᇶt㸯㸬ࡣࡌࡵ࡟㸸࣍࢘⣲୰ᛶᏊᤕᤊ⒪ἲ BNCT ࡜ࡣࠊ࣍࢘⣲࡜୰ᛶᏊࡢ᰾཯ᛂ࡟ࡼࡾࡀࢇ⣽⬊ࢆṚ⁛ࡉࡏࡿᨺᑕ⥺἞⒪ἲ࡛࠶ࡿࠋBNCT ࢆᐇ⏝໬ࡍࡿࡓࡵ࡟
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Fig.1. Sensitivity of epi-thermal neutron detector.

໏ࠊ

Fig.2. Sensitivity of fast neutron detector.
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Table.1. Result of epi-thermal neutron detector
GaN radioactivity [kBq]

Experimental
Value (E)

NominalValue (N)

3.59

-

N/E
0.76

[n / cm2 / sec]

Table.2. Result of fast neutron detector
Experimental
Value (E)

NominalValue (N)N/E

GaN radioactivity [kBq]

1.35

-

-

GaN radioactivity[kBq]

1.47

-

[n / cm2 / sec]

-

0.16

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beam intensity detector with 71Ga (n,γ) 72Ga reaction forboron neutron capture therapy.” Appl. Radiat. Isot. Vol.
151,pp.145-149, Sep.2019.
[2] 㟷ᮌィᚿ, “BNCT ࡢࡓࡵࡢ⤯ᑐ⇕እ࣭㧗㏿୰ᛶᏊ᮰ᙉᗘ ᐃ᳨ฟჾࡢ㛤Ⓨ” 2021 ᖺ 2 ᭶[3] Glenn F. Knoll, “ᨺᑕ⥺ィ ࢞࢖ࢻࣈࢵࢡ(➨ 4∧)(ヂ㸸⚄㔝㑳ኵࠊᮌᮧ㐓㑻ࠊ㜰஭ⱥḟ),” ᰴᘧ఍♫࣮࣒࢜♫,2013,pp. 800-804.

Experimental verification of Absolute Epi-thermal and Fast Neutron Flux Intensity Detectors for BNCT
Shoya Tada, Kazushi Aoki, Daisuke Hatano, Shingo Tamaki, Sachie Kusaka, Hiroki Tanaka
tada22@qr.see.eng.osaka-u.ac.jp

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-12-

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ÂaÊÁ¢£(natto-MK-7 T¡¬LË¶£ÈÍ}^_ÎHÏÌMNO`ÓÔï (Bacillus subtilis natto
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natto-MK-7 a⁄ﬂ_!"#(Tris-Tricine SDS $%&'(BCA ü¯()q*g+)° MK-7 Txy‘ƒaº¶£ÿŸa›,¢ﬂ_zw∆,‘ƒIû)…-.˜¯˘h˙˚¸˝k(SEC) °'W/01 (DLS) a23&4cﬂ SECDLS aº¶£35ﬂ_
DLS ‘ƒI He-Ne 6k7k (λ= 632.8 nm)aº¶£ ALV-5000 aº¶£89\‘ƒ¢ﬂ_Õﬂ(MALDI-TOF {:î„ (MALDI-TOF-MS)°;<*pÅ=2Ñî„a3r5ﬂ_MALDI-TOFMS I(
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20000–201500, 820–14000) !"##$%&'()*+,-./0123456789:;<=>'?@ABCDEFG=:HI23JKL=M#(
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cde!4Sf:ghTijUkSnatto-MK-7 :MALTI-TOF-MS Xlm,-./23:gh(nPSnatto-MK-7 :opTqUk:rs(tu+bÈcò[1] (a) H. Sumi et al., Experientia �� (1987) 1110-1111. (b)H. Sumi et al., Fibrinolysis � (1992) 86.
[2] T. Sakano et al., Vitamins �� (1988) 393-398.
[3] (a) H. Ikeda, Y. Doi, Eur. J. Biochem. ��2 (1990) 219224. (b) H. Ikeda, J. Home Econ. Jpn. �� (1992) 643-648.
[4] T. Chatake et al., J. Food Biochem. �2 (2018) e12630

Structural analysis of water-soluble vitamin K2 derived from Bacillus subtilis natto
Toshiyuki Chatake, Yasuhide Yanagisawa, Aya Okuda, Ken Morishima, Rintaro Inoue, Masaaki Sugiyama
Chatake.toshiyuki.6x@kyoto-u.ac.jp

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(A-5) 陽子加速器を用いた指向性中性子源検討（京大複合研、京大工1）〇日野正裕、中村吏一朗、安倍豊1○はじめに中性子ビーム利用は、生命・物質科学研究から高エネルギー物理研究、産業利用まで多岐にわたるが、その大多数は、熱中性子や冷中性子といった、低速
中性子ビームの利用である。近年、J-PARC 等の加速器中性子源の発展は著しく、比較的小型の加速器による中性子源開発、ビーム利用も進んでいる。小型
加速器中性子源は、中性子発生量自体は J-PARC や
原子炉中性子源と比較すると非常に少ないが、それら大型中性子源施設、特に原子炉施設とは異なり、中性子源周辺の開発が可能である。また目的に適した中性子源設計とビーム輸送をすることで、実効中性子強度の大幅な増加が期待できる。必要な中性子が得られれば、中性子総量が少ないことは、遮蔽や放射性廃棄物等が大幅に軽減され、S/N の高い測定を可能とする。
京大複合研では、世界最高レベルの NiC/Ti スーパーミラーが成膜可能であり、様々な曲面形状のスー
パーミラー開発も行っている。ただ実際世界最高レベルの多層膜中性子ミラー（例えば m=10）でも、波
長 0.1nm の中性子を反射できる角度は 1°程度であり、熱中性子を大きな臨界角を反射することは依然難しい。中性子源からの低発散ビームを効率的に得られれば、その利用効率は飛躍的に向上する。

Fig.1 Schematic views of (a) effective potential in
specular reflection, (b) relation between surface
roughness and neutron reflectivity, (c) reflectivities and transmission probabilities by rough andsmooth surfaces.

○中性子光学を利用した指向性中性子源
中性子減速材に中性子光学のアイディアを持ち込むことで、低速中性子で低発散なビーム強度を実効的に上げる、指向性を持つ中性子源の実現可能性を検討する。中性子光学のアイディアとは、Fig.1 に示される表面粗さによる反射率の違いを利用する。鏡面反射は Fig.1(a)に示されるように、入射角が浅い場
合、中性子は物質による有効ポテンシャル Ueff を感じて、全反射を起こす。ここで鏡面でなく荒れてくると、その粗さに比例して実効的な Ueff は小さくな
り、反射率が下がる（ただし散漫散乱成分は増加す
る）。Fig.1(b)に示すように、粗さが 100nm 以上とな
ると、ほとんど反射しないで透過することになる。
ここで、Fig.１(c)のように片面は鏡面、片面はラフ面を持つ中性子ミラーで全反射臨界角以下の入射角を考えた場合、この中性子ミラーによって、鏡面側のビーム領域の中性子が増え、ラフ側は減ってくる。
これらの効果は波長の長い低速中性子ほどその効果（つまり臨界角）が大きく、冷中性子源との組み合わせが最も効果を発揮する[2]。ただし冷中性子源
ではミラー効果を有する減速材構造構築が容易ではない。そこで熱中性子源において、コリメーター
的に減速材を配置し、指向性のあるビームが取り出せないか試みた。
検討は実際に実験可能性を考慮して、京都大学理学 部 加 速 器 中 性 子 源 (KUANS)[3] を 想 定 し た 。
KUANS は 3.5MeV の陽子エネルギーを Be ターゲッ
トに照射して中性子を発生し、ポリエチレンブロッ
クで熱中性子に減速する。コリメーター的減速材とは、ポリエチレンブロックを格子状のコリメーター
かつミラー効果を付与したものである。計算には放射線輸送コード PHITS3.24 を用いた。格子状とすることで、減速材の実効的密度は下がるが、低発散の中性子強度が増加することが確認できた。ただし、バルクのポリエチレン減速材にリエントラントホー
ルを開けて、中性子を取り出した場合と比較すると、中性子強度の観点では及んでいない。これから減速過程における中性子のリークが大きく、目的とする指向性を持った、つまり格子形状に沿ったコリメー
ションされた低速中性子になる確率が非常に小さく、ミラー効果はかなり限定的である結果が示唆された。
現状はまだ減速材で形状の依存性が大きい。当日はこれらの検討結果を紹介し議論を行いたい。
[1] 中村吏一朗、他、本学術講演会報文集[2] M.Hino, et al., Physics Procedia, Vol.60 (2014) 294.
[3] 沖田 将一朗、田崎誠司、安部豊、日本原子力学会和文論文誌, vol19 (2020) 178.

A study of small neutron source using proton accelerator for generation of intensity collimated neutron beam
Masahiro Hino, Riichiro Nakamura, Yutaka Abe
hino@rri.kyoto-u.ac.jp

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(A-6) 過飽和空孔を導入した Fe-Al 金属間化合物における水素捕獲32 2
量研機構 3）○大友彦卓、金野泰幸、岩瀬彰宏、大澤一人（大阪府大工、京大原子炉 1、九大応力研 2、量研究機構）○大友彦卓、金野泰幸、岩瀬彰宏、大澤一人、、
3
1
3
徐虬 、前川雅樹 、河裾厚男 、堀史説㸱㸬⤖ᯝ㸸X ⥺ᅇᢡ ᐃ࡛ࡣࠊB2 ᵓ㐀ࡢ༢┦ࡢࡳぢࡽࢀࠊ㟁Ꮚ⥺↷ᑕ࠾ࡼࡧỈ⣲ὀධ࡟ࡼࡿᵓ㐀ࡢኚ໬ࡣぢࡽࢀ࡞࠿ࡗࡓࠋFig.1 ࡟㟁Ꮚ⥺↷ᑕヨᩱࡢࢻࢵࣉ࣮ࣛࢫ࣌ࢡࢺࣝࡢẚ⋡᭤⥺ࢆ♧ࡍࠋ㟁Ꮚ⥺↷ᑕヨᩱࡀᮍ↷ᑕヨᩱ࡟ẚ࡭ࠊAl ࡢ᭤⥺࡟㏆࡙࠸࡚࠸ࡿࡇ
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1.1

intensity ratio [arb. u.]㸰㸬ᐇ㦂㸸Fe-50at.%Al ࡢ⤌ᡂྜ㔠ࢆ࢔࣮ࢡ⁐ゎ࡟࡚࣎ࢱࣥᮦࢆస〇ࡋࠊ4mm×4mm×1mm ࡢᯈ≧࡟ษࡾฟࡋ㙾㠃◊☻ࢆ⾜ࡗࡓࡶࡢࢆ⏝࠸ࡓࠋࡇࡢヨᩱࢆி㒔኱Ꮫ」ྜཎᏊຊ◊✲ᡤ LINAC ࡟࡚ 8 MeV ࡢ㟁Ꮚ⥺↷ᑕࢆỈ୰࡛෭༷ࡋ࡞ࡀࡽ࠾ࡼࡑ 40Υ࡟⥔ᣢࡋ࡚⾜ࡗࡓࠋ↷ᑕ㔞ࡣ 4×1018 /cm2 ࡛࠶ࡿࠋࡇࡢヨᩱ࡟ᑐࡋ㝧㟁Ꮚᾘ⁛ ᐃ࠾ࡼࡧ X ⥺ᅇᢡ ᐃࢆ⾜ࡗࡓࠋࡉࡽ
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࣐Ỉ⣲ὀධ࡛ࡣḞ㝗ࡢ」ྜ໬࡞࡝ࡀ⏕ࡌ✀ࠎࡢὸ࠸ᤕ⋓ࢧ࢖ࢺࡀᙧᡂࡋࡓࡓࡵప ᨺฟࡍࡿᗈ࠸ศ
ᕸ࡟࡞ࡗࡓ࡜⪃࠼ࡽࢀࡿࠋ
Fe /12
Al /3
unirrad.
8MeV e- 4E18

1.05

1

0.95

0.9

0

0.005

0.01

0.015

0.02

0.025

0.03

pL [m0c]

Fig.1. Doppler broadening ratio spectra of irra
diatedFeAl, Fe and Al samples relative tounirradiatedFeAl.


H2 release intensity [arb. u.]㸯㸬ࡣࡌࡵ࡟㸸」ᩘࡢ㔠ᒓඖ⣲࡛ᵓᡂࡉࢀࡿ㔠ᒓ㛫໬ྜ≀ࡣࠊࡑࡢඖ࡜࡞ࡿ㔠ᒓ࡜ࡢ㟁Ꮚ≧ែࡢ㐪࠸࠿ࡽࠊ⣧㔠ᒓ࡟ࡣ࡞࠸ᶵᲔⓗ≉ᛶࡸ⪏㣗ᛶࢆᣢࡘ㔠ᒓᮦᩱ࡜ࡋ࡚ᐇ⏝໬ࡉࢀ࡚࠸ࡿࠋ≉࡟ % ᆺ Fe-Al ࡣ✵Ꮝࢆከࡃྵࡴྜ㔠࡜ࡋ࡚▱ࡽࢀ࡚࠾ࡾ[1]ࠊ౵ධࡋࡓ
Ỉ⣲ࡣ✵Ꮝ࡬ᤕ⋓ࡉࢀࡿ࡜⪃࠼ࡽࢀ࡚࠸ࡿࠋ➨୍ཎ⌮ィ⟬࡟ࡼࡿ࡜ࠊࡇࡢྜ㔠࡛ࡣ༢୍✵Ꮝ࠶ࡓࡾ࡟
8~12 ಶࡢỈ⣲ࢆᤕ⋓ࡍࡿィ⟬⤖ᯝࡀ࠶ࡾࠊ㟁Ꮚ⥺↷ᑕヨᩱࡀ㟁ゎỈ⣲ࢳ࣮ࣕࢪ࡟ࡼࡾከ㔞ࡢỈ⣲ࡀᤕ⋓ࡉࢀࡿࡇ࡜ࡀ☜ㄆࡉࢀ࡚࠸ࡿ[2]ࠋᮏᐇ㦂࡛ࡣࠊ␗࡞
ࡿỈ⣲ὀධ᪉ἲ࡜ࡋ࡚ࣉࣛࢬ࣐Ỉ⣲ὀධ࡟ࡼࡿỈ⣲ὀධࡀ⾜ࡗࡓࠋࣉࣛࢬ࣐Ỉ⣲ὀධࡣࠊ⁐ᾮᾐₕ࡟ࡼࡿ⭉㣗ࡀ࡞࠸ࡇ࡜࡞࡝ࡢ࣓ࣜࢵࢺࡀ࠶ࡾࠊᤕ⋓ᣲື࡟ࡶᙳ㡪ࢆ୚࠼ࡿྍ⬟ᛶࡀ࠶ࡿࠋࡑࡇ࡛ࠊὀධ᪉ἲ
࡟ࡼࡿᤕ⋓ᣲືࡢ㐪࠸ࢆㄪ࡭ࡿࡇ࡜ࢆ┠ⓗ࡜ࡋࡓࠋunirrad.
e- irrad.

150 200 250 300 350 400 450 500 550

Temperature [ഒ]ࡿࣉࣛࢬ࣐Ỉ⣲ὀධ࡛ࡣ㟁Ꮚ⥺↷ᑕᚋ࡟㟁ゎỈ⣲
Fig. 2. H2 release behavior from unirrad and 8ࢳ࣮ࣕࢪࡋࡓ㝿࡟ほ ࡉࢀࡓ 480Υ௜㏆ࡢࣆ࣮ࢡ
MeV electron irradiated FeAl alloys with࡟㏆࠸ 440Υ࡛Ỉ⣲ࡢᨺฟࡀ☜ㄆࡉࢀࡓࠋࡇࡢࡇ
plasma hydrogen charging method.
࡜࠿ࡽࠊࣉࣛࢬ࣐Ỉ⣲ὀධ࡛ࡣ྿ࡁ௜ࡅ࡟ࡼࡾ㟁Ꮚ⥺↷ᑕ࡜ྠᵝ࡟᪂ࡓ࡞✵ᏍᆺࡢḞ㝗ࡀᑟධࡉࢀࠊ ཧ⪃ᩥ⊩ࡑࡇ࡟Ỉ⣲ࡀᤕ⋓ࡉࢀࡓྍ⬟ᛶࡀ⪃࠼ࡽࢀࡿࠋḟ[1] M. Kogachi et al., Scripta Materialia, 39, 489-492(2000).
࡟㟁Ꮚ⥺↷ᑕࡋࡓヨᩱ࡬ࡢࣉࣛࢬ࣐Ỉ⣲ὀධࡋࡓ[2] F. Hori et al., Jpn. J. of Appl. Phys. (2022) in press.
ሙྜࡢỈ⣲ᨺฟᣲືࡣࠊ440Υ௜㏆࡟ᨺฟࡢࣆ࣮

Hydrogen trapping in Fe-Al Intermetallic Compounds with supersaturated vacancies
Hikotaku Otomo,Yasuyuki Kaneno, Akihiro Iwase, Kazuhito Ohsawa, Qiu Xu, Masaki Maekawa, Atsuo Kawasuso and Fuminobu Hori
me106002@riast.osakafu-u.ac.jp

−15−
-15-

(A-7) ÇËSqÀA¿[©ÚAUC-SASÛ'¥fS@,8-*ÆÊÁÚCg¿[¬ÛltMB<LhÍxzo½i¦µHºK¼RDjsQÒIÎÏS¢ Ù I1H(q) >­
$I1L(q)´ É q ×c I1H(q) >­%³(3)"%$ I1L(q)>­
Ø (2) ¹48 .4) 
5[2]'¥QÒI@XÏI
1-j'm I1H(q)'Fig.1 20%
QÒI ]%$+.508ÚBSAÛ SAS m³ Ú4Û¹Ú(Û!pR %XÏIA/
7.()5') ¹"%A/7.()5 I(q)!I/3S2# P(r)
,) BSA XÏI :,'!' ¹!AUC-SAS  Ì¥Z·QÒÎÏS¢' 20%*w"$   
Original AUC-SAS
Improved AUC-SAS

0.05
0.04
0.05
-1

0.03

I(q) / cm

I(q) / cm

-1

(a)

0.02
0.01

Residuals

(b)

0.04
0.03
0.000

0.001
2

0.002

-2

q /Å

0.00
0.02
0.00
-0.02
-2

-1

10

(c)

0.08

P(r) / arb. unitÝÜß
qÀA (SAS) ¤£FÉ@,8-*ÆÊÁ'»   ${Tm$¡ÉvÂ¯+026:+3
8²[&!#ÙSÁ·ÊÁ Z·$ ÙwÊÁª©$,8-*Æ­A/7.()5'$  Ö$SAS m@NSjÑ9Ò_ubA/7.()5 "%$;¸©ª©Sjka$!°¾Ã'¥$ Ã!°¾«~ ª©Sj\eQÒI k$d[ $QÒIrÏ
A/7.()5|Ô'?$ª©$XÏIUQÒI Ok$fS±XÏI§$A/7.()5'$  `Ó$ QÒI ]%$fS
A/7.()5 "XÏI§$A/7.()5'pR$ÇËS
(AUC)  SAS '²[& AUC-SAS [1]'Ð¨ %QÒIÎÏS¢ 10%E
= AUC-SAS  Ì¥Z·$  ­Ä% 10%'Ç$d[pR %$A/7.()5 >­$  ÅØ
¬®QÒIÎÏS¢ fd[Ì¥ $! AUC-SAS  ¹'»
ÞÜ³¶nß
AUC-SAS XÏIA/7.()5'
E=ÕpR$
(1) fS SAS  AUC ³'¥XÏIY A{w I1(0)'$
(2) fS SAS  AUC ³'¥XÏI High q ×cA{w I1H(q)'$(3) Low q ×cÚGuinier ÉG×cÛXÏIA{w I1L(q)' Guinier y?-41:,$^ÈW} Rg 'ÌV$  I1(0) I1H(q)Ñ'" ´$
(1)QÒÏJk I1(0)'­"%$;(2)XÏIQÒIP0
Ê \$ '¥High q ×cXÏIQÒIX%w#A{w +ÉG$  ÉGQÒI@XÏI
1-j'¶! 

0.06

10

-1

q/Å

0.04
0.02
0.00

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

r/Å

Fig. 1. Black and white circles show the results oforiginal and improved AUC-SAS, respectively, for the
BSA solution including aggregates at weight fraction =20%. Solid line indicates the data of BSA monomer.
(a) Scattering profiles and Guinier plot (inset). (b) Residuals of scattering profile from the data of BSA
monomer. (c) Pair distance distribution functions.
¶$&ß[1] K. Morishima et al., Commn. Biol. 3, 294 (2020) .
[2] A.H. Larsen et al., J. Appl. Cryst. 53, 991 (2020).

Integrated approach for structural analysis of protein in polydisperse solution with small angle scattering and analytical ultracentrifugation (AUC-SAS)
Ken Morishima, Rintaro Inoue, Yasuhiro Yunoki, Masahiro Shimizu, Aya Okuda, Nobuhiro Sato, Reiko Urade, Masaaki Sugiyama
morishima@rri.kyoto-u.ac.jp

−16−
­16­

(A-8) ガンマ線照射時に三重同軸ケーブルに誘起する電流の測定（京大院工、京大複合研 1、東北大金研 2、大阪府大放射線セ 3、宇宙機構 4、理研 5、木更津高専 6）〇後藤康仁、佐藤信浩 1、奥野泰希 2、秋吉優史 3、今泉 充 4、小林知洋 5、岡本 保 6
１．はじめに：筆者らはこれまで、福島第一原子力発電所の廃炉作業において必要とされる、高い耐放射線性をもつ能動素子、すなわち、撮像素子[1]、センサ[2]、能動素子[3]などの開発を行ってきた。原子
炉の圧力容器や格納容器の内部では無線が利用できないため、これらの素子との信号の授受は有線のケーブルに頼らざるを得ない。ケーブルの長さは 100 m
程度に及ぶと考えられるが、このケーブルも放射線環境下に曝される。このため、ケーブル内で生じる放射線励起電流がセンサ信号や制御信号に重畳し、計測の誤差や誤動作の原因となる。前回までに同軸ケーブルに誘起される電流を見積った[4,5]。今回、ガンマ線照射時に三重同軸ケーブルを用いて信号線
における誘起電流の低減に取り組んだので報告する。
２．実験：実験は京都大学複合原子力科学研究所のコバルト 60 ガンマ線照射装置を用いて行った。長さ15 m の 1.5D 三重同軸ケーブルをガンマ線源に対向させて照射を行い、誘起される電流を計測した。通常、三重同軸ケーブルでは、中心導線と内側被覆線を用いて信号を伝送し、外側被覆線が外界からの電磁雑音を遮蔽する役割を果たす。今回は、中心導線と外側被覆線を用いて信号伝送を行い、内側被覆線
は、中心導線と外側被覆線間に励起電流が流れるのを阻止する役割を持たせられないか検討した。以下
では、前者を通常モード、後者を耐放射線モードと呼ぶ。アルミ製の小型ケースを用いて、三重同軸ケーブルの中心導線と外側被覆線、内側被覆線と外側被覆線を同軸ケーブルに変換する変換器を作製した。
2.1 耐放射線モードの効果検証：直径 20 cm 程度に巻いた 15 m の三重同軸ケーブルの出力を照射室内
で上記変換器により同軸ケーブル 2 対に変換し、それら同軸ケーブルで計測室まで信号を伝送して電流を計測することで、耐放射線モードの検証を行った。
通常モードと耐放射線モードの変更は、内側被覆線を接地ないしは開放することで行った。ガンマ線源からの距離を変化さることで、異なる線量率において電流を計測した。計測時には、ガンマ線照射を受ける側の片端は開放とした。
2.2 三重同軸ケーブルに誘起する電流の評価：耐放射線モードにおけるガンマ線誘起電流量をより正確に見積もるために、木枠に一定間隔で巻いた三重同軸ケーブルに誘起される電流を計測した。この場合
は、照射室から計測室まで三重同軸ケーブルを用いて信号を伝送した。その際、InGaP 太陽電池を用いた線量計[6]によりケーブルの位置におけるガンマ線の線量率の具体的な値を得た。

３．結果：
3.1 耐放射線モードの効果検証：直径 20 cm 程度に巻いた状態での三重同軸ケーブルに誘起する電流は、
巻き線中央における線量率の評価値に対してほぼ線形に変化した。中心における線量率が 200 Gy/h 程度の時、通常モードでは -25 pA の電流が流れたのに対し、耐放射線モードでは -20 pA の電流となった。
わずかではあるが、耐放射線モードの効果があることが示された。
3.2 三重同軸ケーブルに誘起する電流の評価：木枠に巻いたケーブルの位置で、線量率はおよそ 40～60
Gy/h 程度の値であった。誘起される電流は、通常モードで -8.2 pA、耐放射線モードで -3.5 pA となった。
ただし、ガンマ線源が照射室に移動したのち、励起
電流は過渡的な変化を示し、一定の値に落ち着くま
でに時間を要した。落ち着いた一定値から、ガンマ線照射に伴い三重同軸ケーブルに誘起する電荷量は0.14～0.21 pC/(cm Gy) 程度と評価した。過渡的な電流が生じる原因を今後調べる必要がある。
謝辞：本研究は日本原子力研究開発機構の英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業「過酷炉心放射線環境における線量測定装置の開発」として行われた。またガンマ線照射は複合原子力科学研究所共同利用研究 Nos. 31118, R2008 により行った。
参考文献[1] Y. Gotoh et al., “Development of a field emission
image sensor tolerant to gamma-ray irradiation”,
IEEE Trans. On ED 67 (2020) 1660-1665.
[2] T. Okamoto et al., “Gamma-ray irradiation effects on
dosimeter utilizing CdTe solar cell”, Jpn. J. Appl.
Phys. 60 (2021) SBBF02.
[3] T. Morito et al., “Operation of field emitter arrays
under high dose rate gamma-ray irradiation”, The
31st International Vacuum Nanoelectronics Conference, Kyoto, July 9-13, 2018, pp.96-97.
「ガンマ線環境下の伝送線路において生[4] 後藤他、成する励起電流の評価」、京都大学複合原子力科学研究所第 54 回学術講演会報文集 (2020) p.50.
[5] 後藤他、「同軸ケーブルにおいてガンマ線照射によって生じる励起電流の測定」、京都大学複合原子力科学研究所第 55 回学術講演会報文集 (2021)
p.27.
[6] Y. Okuno et al., “Application of InGaP space solar
cells for a radiation dosimetry at high dose rates environment of Fukushima Daiichi nuclear power
plant”, J. Nucl. Sci. Technol. 56 (2019) 851.

Measurement of current induced on triaxial cables under gamma-ray irradiation
Yasuhito Gotoh, Nobuhiro Sato, Yasuki Okuno, Masafumi Akiyoshi, Mitsuru Imaizumi, Tomohiro Kobayashi, Tamotsu Okamoto
gotoh.yasuhito.5w@kyoto-u.ac.jp

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-17-

$

自由界面渦によるガス巻込み現象の定量評価

（京大院，京大複合研 ）○鳥川智旦，大平直也 ，伊藤大介 ，伊藤啓 ，齊藤泰司 
１．はじめに：ナトリウム冷却高速炉において，炉容器上部プレナム内においてガス巻込みを伴う自由界面渦流れが発生する可能性がある．巻込まれたガスが炉心に流入すると，炉出力の擾乱を生じる恐れがあるため，自由界面渦によるガス巻込み量を定量的に評価し，その影響を明らかにする必要がある．
先行研究では，円筒形状の上部水槽内にガス巻込みを伴う自由界面渦を発生させ，吸込み管によって上部水槽と接続された下部水槽内で気液の分離を行い，ガス巻込み流量の計測が行われてきた．その結果，上部水槽の液位の低下や，液相流量の増加によってガス巻込み流量が増加することが明らかにされている[1].上下水槽間の圧力差は，ガス巻き込み現象の最も重要なパラメーターであることは容易に想像できるが，これまでその圧力差に着目した研究はなされていない．そこで，本研究では上下水槽間の圧力差を変化させながらガス巻込み流量の計測を行う．また，吸込み管内に形成される旋回環状流の圧力損失の計測も行う．
２．実験方法：実験装置を図 1 に示す．装置は，上部水槽（直径 100 mm の円筒）
，下部水槽，両水槽を繋ぐ吸込み管（内径 8.0 mm の円管），およびその他の配管（ポンプ，流量計やバルブを含む）からなり，作動流体として水と空気を用いた．液の流れは，上下水槽間の圧力差によって駆動される．上下水槽間
圧力差（ΔPtanks）は下部水槽に取り付けた真空ポンプ
によって調節し，上部水槽液位を 60 mm 一定に保つ
ように，下部水槽からの循環液流量を調節した．
上下水槽間圧力差を増加させていくと、上部水槽
内に自由界面渦が発生し，ある条件から下部水槽内へガスを巻き込むようになる．このガス巻込み量は上部水槽に取り付けた流量計によって計測した．また，このとき吸込み管内に旋回環状流が形成される．
この吸込み管の側面に 2 箇所細孔を設け，旋回環状流の圧力損失を差圧計によって計測した．なお，圧力タップ間の距離は 260 mm である．

Fig. 1. Schematic of experimental setup.

３．実験結果：図 2 に上下水槽間の圧力差を変化させた場合の，ガス巻込み流量（GE flow rate），液相流量，および旋回環状流の圧力損失の計測値を示した．
試験部内に流れが生じていない場合，上下水槽間の圧力差が約-5.3 kPa となるが，これは上下の水槽間の水頭圧と内圧差がつりあっていることを示している．
上下水槽間の圧力差を徐々に増加させると，図 3(a)のように，上部水槽において渦が形成され，自由界
面にくぼみ（ガスコア）が生じる．圧力差を増加させると，ガスコアが吸込み管内で伸長され，図 3(b)に示すように，ガスコア先端から分裂した気泡が下部水槽内に流れるようになるが，それによるガス巻込み流量は非常に小さい．圧力差が約 1.0 kPa より大きくなると，図 3(c)のようにガスコア先端が吸込み管出口に達し，圧力差の増加とともにガス巻き込み
流量が増加する．また，旋回環状流の圧力損失も，この領域において同様に増加する．実験結果より，
上下水槽間の圧力差とガス巻込み流量の関係は，吸込み管内の旋回環状流の状態によって変化し，ガス
コア先端が吸込み管出口に達している状況においては，上下水槽間圧力差の増加に伴ってガス巻込み流量がほぼ直線的に増加することが分かった．

Fig. 2. Change of measured value with pressure difference
between upper and lower tanks.

Fig. 3. Observation of vortex flow behavior.
参考文献[1] Y. Koizumi et al., Nucl. Japanese Journal of Multiphase Flow, Vol. 34, No. 1, (2020) 118-124.

Evaluation of Gas Entrainment Flow Rate by Free Surface Vortex
Tomoaki Torikawa, Naoya Odaira, Daisuke Ito, Kei Ito, Yasushi Saito
torikawa.tomoaki.67n@st.kyoto-u.ac.jp

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$ 亜鉛同位体から明らかにする難揮発性包有物中の揮発性元素起源（阪大工、Institut de Physique du Globe de Paris1）○加藤千図、Frédéric Moynier1、藤井俊行
１．はじめに：隕石の構成物にはコンドリュールやFeNi 金属粒、ガラス質のマトリックス物質の他にカルシウム(Ca)とアルミニウム(Al)に富む難揮発性包有物(CAI; Ca-Al rich Inclusion)がある。CAI は、難揮発性元素である Ca と Al に富むため、初期太陽系の高温環境下(1300K 以上)より凝縮した始原的な試料と考えられている[1]。通常、このような高温環境では揮発性元素は凝縮することはできず、CAI には取り込まれない。しかし過去の元素濃度分析では一部の CAI 中の低揮発性元素(Zn [T50% = 729 K], Ga [T50%= 968 K], Ge [T50% = 883 K], In [T 50% = 536 K])が CAI中に存在しているだけではなく、周囲の隕石の平均濃度以上に濃縮しているのが発見された[e.g. 2]。さらに CAI 内部での元素分布に着目すると、中心部と比較して外側のリム部に低揮発性元素が濃縮していた[2]。これには 2 つの説が唱えられている。低揮発性元素が CAI 形成後に太陽系内のガスの温度が低下することで母天体に取り込まれる前に CAI 表面へ凝縮した[3]、もしくは母天体上での水質変成を受け、CAI 周囲に濃縮したと考えられている[4]。太陽系内中の揮発性元素の挙動を知るため、本研究では亜鉛(Zn)に着目し CAI 中の同位体比を測定することで凝縮課程と CAI 中の揮発性元素の起源を明らかにする。

ー分別モデルで説明することが可能である。先行研
究より CAI のリムに低発性元素が濃縮してることからも CAI 形成後にレイリー分別効果で軽い Zn 同位体に富んだガスが CAI 表面に凝縮したことが考えられる。
４．結論と今後：本研究では 3 つの CAI 中の Zn 濃度と同位体比を測定した。全ての CAI は地球や元のAllende 隕石と比較して軽い同位体に富んでいた。
これは CAI 形成後に Zn の軽い同位体に富んだガスが CAI 上に凝縮したためと考えられる。
一方で本研究では全岩分析を行っているため、平均Zn 同位体組成を示している。CAI の中心部とリム部の Zn 濃度が異なることから CAI の部位ごとに Zn
同位体比の違いが示唆される。また、CAI はさまざまな鉱物で構成されているが、各鉱物内の同位体比の違いや、元素ゾーニングが見られることから単結晶中での同位体分別がある可能性も考えられる。以上より、今後は点同位体分析を行い、単結晶中、また CAI の部位ごとの Zn 同位体比を求める。

２．実験：Allende 隕石よりマイクロドリルを用いて取り出した Fine grained CAI 3 つと Allende 隕石の全岩を乳鉢で粉末状にした後、HF/HNO3 処理で溶解し、カラムクロマトグラフィーで Zn を分離した。Zn の分離法は Kato et al. (2015)を用いた。亜鉛の濃度と同位体比測定は Thermo Fisher Scientific Neptune Plus
MC-ICP-MS (IPGP)を使用した。得られた同位体比は下記の式でデルタノーテンションで示す。
図 1 Allende 隕石中 CAI(CAI1～3)の Zn
同位体比と濃度[7]。
３．結果と考察：図 1 に Zn 濃度と同位体比を示す。
CAI1-3 中の Zn 濃度は 91～702 ppm、同位体比は
66Zn=-0.19～-1.23‰であった。CAI2 と 3 は CAIが含まれていた Allende 隕石と比較して明らかに Zn
濃度が高く、軽い同位体に富んでいた。一方で CAI1
はほとんど同じ値を示した。また全ての CAI は地球のケイ素質部分の平均 Zn 濃度より高かった。これ
ら CAI1-3 の REE 濃度は Group 2 パターンを持ち、溶融ではなく凝縮により形成されたことが示唆されている[5]。軽い同位体に富んだガスの作成はレイリ

参考文献[1] Y. Amelin et al., Science  1678-1683 (2002) .
[2] C. Chou et al., Geochim. Cosmochim. Acta  85-94(1976).
[3] H. Wanke et al., Earth Planet. Sci. Lett.  1-7 (1974).
[4] L. Grossman and J. W. Larimer Rev. Geophys. Space
Phys.  71-101 (1974).
[5] C. Kato et al., Nat. Comm.  7617 (2015).
[6] P. Sossi et al., Nat. Astron.  0055 (2017).
[7] C. Kato and F. Moynier Earth Planet. Sci. Lett. 
330-339 (2017).

Revealing the origins of volatile elements in CAIs from Zn isotopes
Chizu Kato Frédéric Moynier, Toshiyuki Fujii
chizu@see.eng.osaka-u.ac.jp

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(B-1) 照射還元を用いた卑金属系合金ナノ微粒子合成制御および特性評価（大阪府大、京大原子炉 1、産総研 2）○朱科 蒙、山 田智子 、松 井利之 、岩 瀬彰宏 、徐虬 1 、田 口昇 2 、田 中慎吾 2 、堀 史説
ルでは、Au の表面プラズモンと酸化銅に対応する吸収ピークの間にピーク分離せずに吸収が起こっている。これは金と酸化銅が独立せずに合金化している可能性が考えられる。すなわち酸化銅を含んだ金の合金になっている可能性が示唆された。多元系になると、各イオンの酸化還元電位差が大きいがいずれのイオンも照射中に還元し、還元した原子同士の相互作用のため合金状態となって残留したのではないかと考えられる。
0

Cu2O(1 1 1)
Au(1 1 1)
Ag(4 2 0)0

Intensity / cps

１．はじめに：新エネルギーの開発や環境浄化、化学工業等に関わる反応プロセスにおいて触媒の働きは欠かせないものとなっており、その重要性は増してきている。そのため高い機能性を実現しつつも省資源な触媒の開発が要求されている。そこで注目されるのがナノ粒子（nanoparticles，以下 NPs）である。物質のサイズが小さくなり，直径が原子のド・ブロイ波長程度になると量子サイズ効果により電気的、光学的、磁気的、化学的に新規な特性を発現する場合がある。現在使用されている NPs の多くはナノサイズ化による比表面積の効率化を図ったものが多く、省資源化と高機能化を両立するのに安価な卑金属が注目されている。しかし、卑金属は水中での還元が困難かつ安定化するのが難しい。我々は放射線照射還元法によって卑金属イオンが容易に還元できることと、卑金属と貴金属との合金化によって
NPs が安定化することを見出してきた。そこで、卑金属を含んだ安定な合金 NPs の合成を目的とし、そのための照射還元での合成制御およびその特性評価を行っている。今回、Ni, Cu, Ag, Au を含む３元系合金の合成を進めており、それらの結果について報
告する。

0

4000

0

0

20

40

60

40

20

80

60

80

2 theta / degree
Fig.1. XRD profile of water solution including Ag, Au andCu ions reduced by 8 MeV electron irradiation.
5

２ ． 実 験 ： 純 水 中 に 界 面 活 性 剤
Polyvinylpyrrolidone(PVP)、エチレングリコール、イ
ソプロパノールをそれぞれ 0.3mM と 8.5vol%、water:isopropanol=2:1 になるように添加した 20mL の金属錯体水溶液を Ar ガスで 5 分間の脱気を行った後、PET 製 の 容 器 に 密 閉 し た 。 調 整 し た 溶 液 はAbsorbance / arb.u.

4

Au:Cu:Ni=0.5:0.5:0.5、Ag:Au:Cu=0.5:0.5:0.5mM である。これらの溶液に京大複合原子力研の電子線型
加 速 器 に よ る 8MeV の 電 子 線 ( 線 量 率 ：1.2~1.4kGy/sec)を 10kGy 照射した。得られた NPs を
可視近赤外光吸収測定(UV-vis)、X 線回折(XRD)、および高エネルギー加速器研究機構にて X 線光電子分光(XPS)、X 線吸収微細構造(XAFS)、X 線小角散乱(SAXS)等を用いた評価を行なった。
３．結果：Fig.1 に Ag：Au：Cu=0.5：0.5：0.5 試料の XRD パターンを示す。この図から fcc の Ag と Au
回折ピークが観測され、これらの元素が還元されていることが確認できた。また Cu も還元しているが酸化銅として存在していることがわかった。Fig.2 は同
じく試料の光吸収スペクトルを示す。このスペクト

SPR

SPR

Cu2O

3

Au

2

0
200

300

300

400

500

600

700

400 500 600 700
Wavelength / nm

800

800

Fig.2. UV-vis spectrum of water solution including Ag,
Au and Cu ions reduced by 8 MeV electron irradiation.

参考文献[1] T. Hori, K.Nagata, A. Iwase and F. Hori, Jpn. J. Appl.
Phys. 53, 05FC05 (2014).

Synthesis and characterization of base metal alloy nanoparticles by irradiation reduction method
Kemeng Zhu, Tomoko Yamada, Toshiyuki Matsui, Akihiro Iwase, Noboru Taguchi, Shingo Tanaka, Fuminobu Hori
me106004@riast.osakafu-u.ac.jp

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(B-�) 大�エアロ�ル��成分の長期変化�大���大�������������

Concentration(�g/m3)

大��に�����る���大�エアロ�ルは��������������の�����と�た��の�����������な�成��っ��る。どこで作られたかやどのように作られたかにより���と�成が�なっ��る。����や��から作られた��������の��は��������������や����などの����の��と���な��で作らる����大���の��は大��������なる。����は����に�り���に��が�ると�れ��る。�大��は���成や�����に�����る。
�のた���大��が����に������
ことは��りな�が���に�����ることより���に�大な���������が�る。
�����������で�����る大�エアロ�
ルの��変化は������大��と�����で�る。����の����は������
の��が����により���たことによるが��大��の����は��大��が����により���るとは���ら�������
��た����の変化に���る���が�る。�大��は����の���大�����
�る。����は�����の���かりでな�����の��からの����の�����
��る。����のように�������� ���れた��の�������る。������の��なのか�れと���の��か����る��が�る。���では��大��の�な�分���る����の�成分で�る�アル��������と�ル�������に�����
�大����の��に������る。
��大��は���大の��������������
����に分�����ることが��で��れ�れの����での���成��に���た。
この�で����と����は���成分で�これら������化分��により分��た。��より次のことが分かった。
�� �大��の��は���たが������������

�の�成分で�る����と����は�����が見られた。��������� �か����が��大��������������
��の��が大������と��� はこれ��の����の��と���はっ�り�た��の��は見られなかった。
��より�������の��の�成分で�る�������に���の����と��� の��の変化が���れる。����は�����化分��で分�で�な���この�成��の変化は�����
からの����の��変化の��によると��る。����の�大��の��は�の期�と�������がはっ�り�な�。�のた��この期�に��の大����大�からの����の��は��り����な�と���る。���
�からの��の��は�����の変化と���変化による��������の変化による�のと���る。

0.0072±0.025(�g/m3 per year)

Year

Fig.1 Long term (1995-2020) change in concentratio of Al and Ca in the atmospheric coarse particle(>2μm)
observed at Sakai,Osaka.
Long term change in soil elements of the atmospheric coarse particle observed at Sakai,Osaka
Norio Ito and Akira Mizohata
ito_no@riast.osakafu-u.ac.jp

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(B-3) 物理化学的手法と計算機による概日リズムの発振に関わるタンパク質複合体の構造解析（名市大薬、京大複合研 1、量研 2、ExCELLS3）○矢木宏和、柚木康弘 1、松本 淳 2、守島 健 1、井上倫太郎 1、
加藤晃一 3、 河野秀俊 2、杉山正明 1

１． はじめに：
生体内の概日リズムは生物時計によって制御 さ れ て い る 。シ ア ノ バ ク テ リ ア の 時 計 タ ン パ
ク 質 は 、3 種 類 の タ ン パ ク 質（ KaiA、KaiB、KaiC）と ア デ ノ シ ン 三 リ ン 酸 (ATP)の み で KaiC の リ
ン 酸 化 状 態 が 24 時 間 周 期 を 刻 む 系 を 構 築 で きる と い う ユ ニ ー ク な 性 質 を 有 す る 。Kai タ ン パ
ク 質 は 複 合 体 を 形 成 す る こ と で 、 KaiC 上 の リ
ン酸化状態を制御することが報告されている。
KaiA-KaiB-KaiC 三 者 複 合 体 (KaiABC) は 、
KaiB-KaiC 複 合 体 中 の KaiB が KaiA と 相 互 作 用を 行 う こ と で 、リ ン 酸 化 リ ズ ム の ネ ガ テ ィ ブ フィードバックの制御に重要な役割を果たすもの と 考 え ら れ て い る 。近 年 、ク ラ イ オ 電 子 顕 微
鏡 を 利 用 し た 単 粒 子 解 析 に て 、三 者 複 合 体 の 立
体 構 造 が 報 告 さ れ た 。し か し な が ら 、そ の 構 造
で は 、 KaiA の N 末 ド メ イ ン の 電 子 密 度 像 が 捉
え ら れ て お ら ず 、三 者 複 合 体 の 全 体 構 造 は 明 ら
か と な っ て い な い 状 況 で あ る 。一 方 で 、KaiA のN 末 ド メ イ ン (KaiAN) の 欠 損 し た 場 合 は 、KaiC
は高リン酸化状態を保ったままになってしま
い 、正 常 な 概 日 リ ズ ム を 示 さ な い こ と が 報 告 さ
れ て お り 。し た が っ て 、概 日 リ ズ ム の 制 御 機 構の 解 明 に は 、KaiAN の 働 き を 理 解 す る こ と が 重要である。
そ こ で 本 研 究 で は 、リ ン 酸 化 状 態 を 模 倣 し た
KaiC 変 異 体 を 用 い て 調 製 し た KaiABC 複 合 体 を
対 象 と し 、 中 性 子 小 核 散 乱 （ SANS）、 X 線 小 角
散 乱（ SAXS）か ら 得 ら れ る 実 験 デ ー タ と 計 算 的
ア プ ロ ー チ を 統 合 し て 、 KaiABC 三 者 複 合 体 の構造解析を行った。
２． 実験：
溶液散乱実験は、京大原子炉実験所・杉山正明教授との共同研究で行った。SAXS 測定に関しては、京大原子炉実験所に設置されている Cu 線源 X 線小角
散乱装置（Cu-SAXS）を利用した。またラウエランジ
ュバン研究所（フランス）にて、SANS 実験は行った。
３． 結果：
本研究では、SAXS とゲル濾過クロマトグラフィー(SEC)を組み合わせることで、三者複合体の精密な散乱プロファイルを得ることに成功した。さらには、
SEC-SANS を利用することにより、三者複合体中のKaiA の散乱プロファイルのみを選択的に抽出するこFig. 1. Model of overall structure of ABC complex inthis study.

とに成功し、KaiA の N 末端ドメインの空間的配置を明らかにした。これらのドメインは、これまでに報告されている低温電子顕微鏡による構造解析では可視化されていなかった。計算機上で構築した KaiABCの 20M 構造モデルを、SAXS と SANS から得られる実験的データに基づく制約条件を利用して選別した。
最終的に、分子動力学シミュレーションを行ってその安定性を調べた。最終的なモデル(Fig. 1)では、KaiA の N 末端ドメインが動的に変動しているにもかかわらず、それらの位置が、KaiA-KaiC 二者複合体
形成時の KaiA の C 末端ドメイン認識部位を覆い隠していた。つまり KaiA-KaiB-KaiC 三者複合体中の KaiA
は、溶液中に共存する他の KaiC との相互作用が阻害されているため、リン酸化を亢進する機能に関して不活化されている。結果として、KaiC のリン酸化が負に制御されることで、概日リズムの周期性が正しく維持されているものと考えられる。
参考文献[1] M. Sugiyama et al., Sci. Rep., Article number:
35567 (2016).

Overall structure of a fully assembled complex in the cyanobacterial circadian clock analyzed by an integrated biophysical and computational approach
Hirokazu Yagi, Yasuhiro Yunoki, Atsushi Matsumoto, Ken Morishima, Rintaro Inoue, Koichi Kato , Hidetoshi Kono, and Masaaki
Sugiyama
hyagi@phar.nagoya-cu.ac.jp

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(B-4) ◪㓟⁐ᾮ࠿ࡽࡢࢫࢬࡢ⁐፹ᢳฟ≉ᛶ㜰኱㝔ᕤࠊி኱」ྜ◊ ࠊ-$($ ࠐ㧘ᶫ┿ࠊຍ⸨༓ᅗࠊ⚟㇂ဴ ࠊᯇᮧ㐩㑻 ࠊ㕥ᮌⱥဢ ࠊ⸨஭ಇ⾜㸯㸬ࡣࡌࡵ࡟㸸ࠕ⬺Ⅳ⣲໬ࠖࡀ㐍ࡴ⌧ᅾࠊ᪥ᮏ࡟࠾࠸࡚ཎᏊຊⓎ㟁ࡣḞ࠿ࡍࡇ࡜ࡢ࡛ࡁ࡞࠸࢚ࢿࣝࢠ࣮※ࡢ୍ࡘ࡛࠶ࡿࠋࡋ࠿ࡋࠊཎᏊຊⓎ㟁࡟ࡣ౑⏝῭᰾⇞ᩱࡀ᤼ฟࡉࢀࡿၥ㢟ࡀ࠶ࡿࠋᡃࡀᅜ࡛ࡣࠊ౑⏝῭᰾⇞ᩱࢆ෌ฎ⌮ࡋࡓᚋࡢ㧗ࣞ࣋ࣝᗫᲠ≀ࢆ࢞ࣛࢫᅛ໬
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N,N,N’,N’- ࢸ ࢺ ࣛ ࢻ ࢹ ࢩ ࣝ ࢪ ࢢ ࣜ ࢥ ࣮ ࣝ ࢔ ࣑ ࢻ(TDdDGA)(ᅗ 1)ࡀ㛤Ⓨࡉࢀࡓ[2]ࠋTDdDGA ࡣࠊP ࡸ
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VORSH㻌ᅗ 2 ᢳฟ๣⃰ᗘ౫ᏑᛶOrg㸸[TDdDGA]㸻0.01㹼0.2 M in dodecane
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6ORSH㻌ᅗ 3 NO3-⃰ᗘ౫ᏑᛶOrg㸸[TDdDGA]㸻0.01 M in dodecane
Aq㸸[HNO3]㸻0.1㹼1 Mཧ⪃ᩥ⊩[1] ࢸ࢟ࢫࢺࠕ᰾⇞ᩱࢧ࢖ࢡࣝࠖ⸨஭ಇ⾜ࠊ᪥ᮏཎᏊ
ຊᏛ఍ࠊ2012.
[2]ࠕ⩌ศ㞳ཬࡧ MA ⇞ᩱ〇㐀/஝ᘧ෌ฎ⌮࡟㛵ࡍࡿᢏ
⾡㛤Ⓨࡢ㐍ᤖ≧ἣࠖ㸸᪥ᮏཎᏊຊ◊✲㛤Ⓨᶵᵓࠊ⛉Ꮫᢏ⾡࣭Ꮫ⾡ᑂ㆟఍◊✲ィ⏬࣭ホ౯ศ⛉఍ࠊ2015[3] S. Chiba et al., Method to Reduce Long-lived Fission
Products by Nuclear Transmutations with Fast Spectrum
Reactors. Scientific Reports. 7 (2017) 13961.

Solvent extraction characteristics of tin from nitric acid solution
Shin Takahashi, Chizu Kato, Satoshi Fukutani, Tatsuro Matsumura, Hideya Suzuki, Toshiyuki
Fujii takahashi@qc.see.eng.osaka-u.ac.jp

−23−
­23­

%

ホウ素中性子捕捉療法のための線量計算アルゴリズムの開発と実験的検証（京大院工 、京大複合研 ）○野尻摩依、高田卓志 、櫻井良憲 、田中浩基 
１．はじめに：加速器中性子源を用いたホウ素中性
子捕捉療法（BNCT）の保険診療が開始されたことに伴い、治療計画の効率化の重要性が増してきている。
BNCT における治療計画では線量計算アルゴリズムに Monte Carlo（MC）法が従来用いられてきており、粒子が完全に止まるまで計算を行っているため、高い精度を求める上で数時間を要する。そこで、演者
らは、線量計算の高速化を目指し、superposition 法とMC 法を組み合わせたハイブリッドアルゴリズムの開発を進めている。このアルゴリズムでは、MC 法
により中性子の減速過程を計算し、後段の熱化過程
をカーネルとしてあらかじめ用意する。そして、MC法を用いた線量計算を、中性子が減速過程から熱化過程に切り替わるエネルギー（切り替えエネルギー）で打ち切り、時間の短縮を図る。本発表では、アルゴリズムの精度及び計算時間に関する検証の結果を報告する。
２．方法：まず、ハイブリッドアルゴリズムを用いた計算方法について述べる。本研究では、切り替え
エネルギーを 1 eV とした。ホウ酸水を満たした十分に大きい体系において、切り替えエネルギー以下で停止する中性子のエネルギースペクトルを線源としたときの分布を MC 法により計算し、カーネルとした。そして、ファントム内において、切り替えエネ
ルギーで止まる中性子の分布を MC 法により計算し、その分布とカーネルを畳み込むことで最終的な熱中性子束分布を求めた。
次に、ハイブリッドアルゴリズムの計算精度に関する検証のために行った金の放射化法について述べる。
まず、ファントム内の中心軸上及び横方向に金線を配置した。その後、京都大学研究用原子炉重水設備
において、熱外中性子を照射した [1]。そして、ガンマ線検出器を用いて、各点における金線の反応率を測定し、熱中性子束を決定した。
上述したハイブリッドアルゴリズムによる計算と実験を比較することで、計算精度の検証を行った。また、full-energy の MC 法による計算も行い、同様に比較した。ここで、full-energy の MC 法と、ハイブ
リッドアルゴリズムにおける MC 法による計算は、
モンテカルロコード PHITS を用いた [2]。
３．結果：立方体ファントムにおける中心軸上の熱中性子束分布について、ハイブリッドアルゴリズムによる計算結果と、測定結果、full-energy の MC 法
による計算結果を比較した（Fig. 1）。その結果、ハ
イブリッドアルゴリズムによる計算結果は、深い部
分において測定結果と比較的良く一致したものの、浅い部分においては過大評価が見られた。また、横方向の分布について、側壁部分で過大評価が見られた（Fig. 2）。full-energy の MC 法を用いた計算結果
は、実験値と比較的良く一致した。ハイブリッドア
ルゴリズムの過大評価の原因としては、表面付近での中性子の漏れが考えられる。さらに、計算時間については、ハイブリッドアルゴリズムによる計算は、
full-energy の MC 法による計算より短縮された。

Fig. 1. The depth distribution of thermal neutron
flux on the central axis. The calculation result was
normalized to the experimental result at the depth of
5.7 cm.

Fig. 2. The off-axis distribution of thermal neutron
flux at the depth of (a) 0.45 cm, (b) 1.45 cm and (c)5.7 cm.
参考文献[1] Y. Sakurai et al., Med. Phys.,  (2000) 2328-2337.
[2] T. Sato et al., Nucl. Sci. Technol.,  (2018) 684-690.

Development and experimental verification of dose calculation algorithm for boron neutron capture therapy
Mai Nojiri, Takushi Takata, Yoshinori Sakurai, Hiroki Tanaka
nojiri.mai.m32@st.kyoto-u.ac.jp

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-24-

%

京大複合研陽子サイクロトロンを利用した加速器中性子源の検討（京大複合研）○中村吏一朗、日野正裕、田中浩基、栗山靖敏、岩下芳久
１．はじめに：京都大学複合原子力科学研究所（京大複合研）は研究用原子炉（KUR）の共同利用を通じて西日本での原子力分野の研究開発・人材育成で中心的な役割を担ってきている。しかし、KUR の使
用済み核燃料の廃棄受け入れ期限が迫ってきており、
2026 年度以降の運転継続は未定である。KUR の機能を将来発展的に担える炉型として、福井県もんじゅ
サイトにおける新型試験研究炉の検討が開始されており、京大複合研は幅広い利用を主担当にこの計画に参加している。但し、新型研究炉の利用は 2030 年
代になることが予想され、KUR の停止後は 5 年以上のブランクが想定されている。
京大複合研のイノベーションリサーチラボラトリ
医療棟に設置されている HM-30 は 30 MeV １ｍA の陽子ビームを取り出せ、Be 標的に照射することで1014 n/s の中性子生成が見込まれる。HM-30 は治験用途に使用が限られていたが、2019 年度に京大複合研へ寄付され、他の用途にも利用できるようになった。
現 在 の HM-30 を 利 用 し た 中 性 子 源 (C-BENS) は
BNCT 臨床に適した熱外中性子生成に特化しているが、中性子源を新たに構築することで KUR で行っているような BNCT 基礎研究を実施できる。また、ビームポートを工夫することで熱中性子照射や中性子
イメージング実験等の KUR 共同利用研究の継続・発展が期待される。我々は KUR 代替え中性子源開発の第一段階として、BNCT 基礎研究のための大面積熱
中性子照射ポートの概念設計を進めた。
２．方法：構築する中性子場では照射対象をマウスとした。中性子は 30 MeV の加速陽子を 1 mA で Be
標的に入射させることで発生させる。したがって、生成する中性子は最大で約 28 MeV のエネルギーを持つ。発生した中性子ビームのエネルギースペクト
ルを熱中性子領域（0.5 eV 以下）にピークを持つよ
うに整形しなければならない。スペクトルの整形には種々の減速材を利用するが、その厚さに依存して熱中性子量が増減するため、最適な厚さを導く必要がある。したがって、減速材の厚さ毎の中性子場を評価するため放射線輸送コード PHITS [1]を利用し、熱中性子束量 (TNF)、単位熱中性子量に対する中性子線量 (NDR/TNF)、単位熱中性子量に対するγ線線量を算出した (GDR/TNF)。

図１ ポート断面図とポート口でのマウスの配置
３．結果： 図１にビームポートの断面図を示す。ベ
リリウム標的の後方には (n, 2n) 反応による高速中性子成分のみの減少を狙って Pb を配置し、その後には重水タンクを配置した。直径 50 cm のビーム口にはマウスを円形に３列で並べることを想定している。
腫瘍はマウスの足部分に移植される。計算より、ビーム方向に対して Pb 厚さが 30 cm、D2O 厚さが 40 cmの時、TNF と NDR/TNF は KUR やその他 BNCT 研究を実施している中性子源における値と比較しうるオーダにまで達する事が分かった（ NDR/TNF: 1.0 ×
10-13 [Gy*cm2], TNF: 1.0 × 109 [n/cm2/second]）。
次に Pb: 30 cm、D2O: 40 cm において、マウスの四肢部分での熱中性子量を増大させるため、マウス後方に PE 製の反射材を配置し、マウス胴体の被爆を低減するため中性子吸収板を胴体下部に挿入した。提案する中性子場において、ホウ素薬剤の腫瘍殺傷効
果が現れるかを評価するため、照射で各部 ( Leg,
Body ) に与えられる線量を算出し、マウス照射実験を実施しているアルゼンチンの RA-6 炉の実験結果[2]と比較した。比較より、考案した中性子場において照射実験は可能で、ホウ素薬剤の腫瘍殺傷効果を確認出来ることが期待された。
４．まとめ：HM-30 を利用した中性子源開発の初期段階として、BNCT 基礎研究のための熱中性子照射
ポートの概念設計を進めている。PHITS の計算結果
から BNCT 基礎研究に耐えうる中性子源開発の実現が期待できた。現在は詳細な遮蔽設計に取り組んでおり、当日はより建設に資する中性子源設計建設の報告を行う。
参考文献[1] Tatsuhiko Sato, et al., J. Nucl. Sci. Technol.,  (5-6),
684-690 (2018).
[2] M. Dagrosa, et al. Int. J. Radiat. Oncol. Biol. Phys., (4) (2007) 1059–1066.

Conceptual design of neutron source driven by the proton cyclotron at Institution for Integrated Radiation and Nuclear Science,
Kyoto University.
Riichiro Nakamura, Masahiro Hino, Hiroki Tanaka, Yasutoshi Kuriyama, Yoshihisa Iwashita
nakamura.riichiro.3s@kyoto-u.ac.jp

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-25-

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分子機械 .DL& 量体による概日リズムの制御（京大複合研、ExCELLS 1、IMS2、名市大院薬 ）○柚木康弘、児玉篤治 、矢木真穂
3
1,2,3
、杉山正明
奥田綾、清水将裕、井上倫太郎、裏出令子、矢木宏和 、加藤晃一
3

1

１．はじめに：シアノバクテリアの概日リズムは 3
種類の時計タンパク質 Kai (KaiA、KaiB、KaiC) によって制御されている。KaiC のサブユニット間のくさびとしてアデノシン 3 リン酸 (ATP) が結合しており、6 量体の形成を媒介している。KaiC は ATPase 活性を有しており、ATP をアデノシン 2 リン酸 (ADP) と無機リン酸 (Pi) に加水分解する。加水分解によって生じた Pi は KaiC に存在する 2 箇所のリン酸化部
位 (S431 および T432) のリン酸化に利用され、ST→SpT→pSpT→pST→ST (S は S431、T は T432、p はリン酸化されたことを示す) のようにリン酸化と脱リン酸化のサイクルが約 24 時間の周期を刻むこと
で概日リズムを生み出す。
このサイクルにおいて、KaiC のリン酸化状態が
Kai タンパク質間の相互作用に影響を与えており、
その結果、Kai タンパク質の離散集合も約 24 時間の周期で変動し、溶液全体の概日リズムが発動されるものと考えられている。ただし、これまで得られている KaiC6 量体の挙動は電気泳動像のような分子全体を均らした描像である。溶液中で概日リズム発動
時には、こうした KaiC6 量体のリン酸化状態は著し
い多様性を示し、しかも共存していると考えられる。
よって、KaiC6 量体のリン酸化状態が不均一なものを対象とした Kai タンパク質間相互作用解析が必要であると考えた。
そこで、本研究では KaiC の脱リン酸化変異体
KaiC_AA (S431A 、 T432A) と 高 リ ン 酸 化 変 異 体
KaiC_DD (S431D、T432D) を組み合わせることで不均一なリン酸化状態を模倣した KaiC6 量体を調製し、KaiA や KaiB との相互作用解析を行った。

1,2,3、守島健、佐藤信浩、が KaiA との相互作用を担う C 末端領域に高い運動性を有していることが明らかになった。これより、
KaiC6 量体の中で脱リン酸化状態にあるサブユニッ
トの数が KaiA との相互作用を規定しているものと考えられる結果となった。
一方、KaiC の脱リン酸化に重要な役割を果たす
KaiB との相互作用解析を行ったところ、KaiC6 量体
中に KaiC_DD が 4 個以上存在することで初めて複合体を形成することが明らかとなった。
すなわち KaiC6量体のリン酸化状態が非常に高くなければ KaiB と相互作用できないことが明らかとなった (Fig. 1)。
本研究を通じて、KaiC6 量体は自身のリン酸化状態を変化させることによって Kai タンパク質間の相互作用を制御していることを明らかにした。こうした成果は、Kai タンパク質の離合集散を通じた概日
リズム発振機構の理解に資するものと考える。

２．実験：本研究は ExCELLS・加藤晃一教授のグループとの共同研究で行い、京大原子炉実験所に設置されている ESI-TOF/MS (micrOTOF II)を利用した。
３．結果：KaiC_AA と KaiC_DD を組み合わせること
で、KaiC6 量体のリン酸化状態が不均一な分子集団を調製することに成功した。そこで、こうした分子集団を対象として、KaiA や KaiB との相互作用解析を行った。
KaiC のリン酸化に重要な役割を果たす KaiA との相互作用解析を行ったところ、KaiC6 量体中に存在する KaiC_AA の数に依存して、KaiA との親和性が向上していくことが明らかとなった。さらには、核磁気共鳴法から、KaiC6 量体を構成する KaiC_AA のみ

The molecular machine KaiC hexamer regulates circadian clock system
Yasuhiro Yunoki
yasuhiro.yunoki.5c@kyoto-u.ac.jp

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-26-

Fig. 1. リン酸化状態が不均一な状態を模倣した KaiC6 量体を対象とした KaiA との相互作
用解析
KaiC_AA と KaiC_DD の 2 種類を 2 : 1 で混成後に ATP を添加して KaiC6 量体を調整した。こうして得られたリン酸化状態が均一な状態とリン酸化状態が不均一な状態を模倣した
KaiC6 量体を対象に、KaiB を添加し計測された nMS スペクトルに対してデコンボリューション解析行った結果を示す。AA : DD = 2 :4、
1:5、0:6 で構成される KaiC6 量体のみが KaiBと高い親和性を有する。

%

バナジウムの酸化還元に及ぼすシュウ酸の影響（阪大院工、量研 1、京大複合研 2）〇和田直也、杉原英幸、上原章寛 1、福谷哲 2、加藤千図、藤井俊行
１．はじめに：近年、地球温暖化の進行を防ぐべく、温室効果ガスの一つである二酸化炭素を排出しない
再生可能エネルギーの導入が拡大されつつある[1]。
しかし、再生可能エネルギーを用いた発電の多くは発電量が天候に依存しているため出力の変動が大き
く、大量に導入が進むと、周波数変動や余剰電力発生といった問題が生じ、電力供給が安定しないという課題がある[2]。バナジウムレドックスフロー電池(VRFB)は、他のレドックスフロー電池に比べ、アノード・カソードいずれの電解液にも同一の金属イオンを用いるため、電解液の混合による容量の低下が起きない利点があり実用化に至った[2]。ところが、実用化されている VRFB の電解液に用いられている
硫酸バナジウム溶液は安定性に課題があり、安定化の試みや溶存状態の研究が行われている[3]。Lee ら
はシュウ酸をベースとした電解液における、バナジ
ウムの酸化還元の可逆性の高度化を報告した[4]。そこで本研究ではレドックスフロー電池におけるバナ
ジウムイオンの電気化学的安定化を評価するため、シュウ酸が溶存する溶液中のバナジウムの電気化学的挙動を評価した。
２．実験：硫酸バナジル 4 水和物、シュウ酸ナトリ
ウム、硫酸を用いてバナジウム(IV)イオンとシュウ酸イオンが 1 : 1、1 : 5、1 : 10、となる溶液を調製した。また比較対象としてシュウ酸イオンを含まない
硫酸バナジウム溶液も用意した。バナジウム(IV)イ
オンの濃度は 0.01 M とした。これらの溶液を紫外可視分光法とサイクリックボルタンメトリー(CV)で調査した。作用電極、参照電極および対極にはグラッシーカーボン(GC)電極(直径 3.0mm)、Ag/AgCl 電極、白金ワイヤーを用いた。作用電極である GC 電極は測定前に研磨用アルミナ(粒径 0.05μm)で研磨し、その後純水中で 5 分間超音波洗浄を行った。
３．結果と考察： バナジウム溶液の吸光分析の結果を図 1 に、CV の結果を図 2 に示す。吸光スペクトルはバナジウム(IV)イオンとシュウ酸イオンが 1 : 1 のときはシュウ酸を含まないものと比較してほとんど変化が無かったが、1 : 5、1 : 10 のときではモル吸光係数が大きく上昇した。これはバナジウムにシュウ酸が配位し、バナジウム-シュウ酸錯体が形成されたことによると思われる[4]。さらに CV 結果からシュウ酸を加えると可逆性が上がる結果が得られた。これはシュウ酸を含まないときのバナジウムの酸化還元に伴う酸素の結合解離がシュウ酸の配位によって抑制されたためであると考えられる。

図 1. バナジウム溶液の吸光スペクトル

図 2. バナジウム溶液の CV（掃引速度 50mV/s）

参考文献[1] 経済産業省 資源エネルギー庁 令和元年度エネルギーに関する年次報告 第 3 部 第 3 章(2020).
[2] 重松 敏夫 SEI テクニカルレビュー 第 179号 (7)-(16) (2011).
[3] Jianlu Zhang et al., Journal of Applied Electrochemistry41, 1215–1221 (2011).
[4] Jin Goo Lee et al., RSC Advances 3, 21347 (2013).

Effect of oxalic acid on vanadium redox
Naoya Wada, Hideyuki Sugihara, Akihiro Uehara, Satoshi Fukutani, Chizu Kato, Toshiyuki Fujii
wada@qc.see.eng.osaka-u.ac.jp
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球充填層内気液二相流の計測手法の高度化（京大院、京大複合研 1）○八杉憲彰、大平直也 1、伊藤大介 1、伊藤啓 1、齊藤泰司 1
１．はじめに：多孔質中における気液二相流を詳細に解析することは、化学や原子力工学をはじめとした幅広い分野で重要であり、近年ではネットワーク
モデルを用いた解析に期待が持たれている[1]。ネッ
トワークモデリングでは、細孔をモデル化し、細孔同士を流路で繋いだネットワークを仮定している（図 1）。そのため、各細孔には複数の流路が接続され、合流と分流を繰り返している。これらの適切なモデリングには、流路局所における二相流の状態を正確に把握する必要があり、流路形状（厚さ等）、ボ
イド率（気液分率）や気相・液相各相の流動速度の高精度計測は重要となる。また、二相流の実験において、X 線を用いて流路内の情報を非接触で得られることが知られている。そこで本発表では、流路ネットワークにおける気相の分離や合一などの定量データの取得のため、X 線を用いて、局所流路形状および局所ボイド率計測を行った結果を報告する。

実験では、試験体が空気で満たされた場合と水で満たされた場合を撮像し、二相流の場合の画像輝度をスケーリングしてボイド率を求めた。ボイド率計測
においては、鉛直上昇流を対象とし、気相みかけ流
速 jG=0~3.0 m/s、液相みかけ流速 jL=0~0.15 m/s に変化させて行った。
３．結果：図 3 (a)は実験から得られた X 線透過方向の流路厚さ（空隙）、(b),(c),(d)は jL=0.003 m/s における局所ボイド率分布をそれぞれ示している。図 3(a)より、構造物同士が接している箇所では、X 線透過
方向の流路厚さ（空隙）がゼロとなる。二相流はそこを避けるように流れ、合流と分流を繰り返す。また、図 3(c)の赤線で囲んだ部分は、流路が複数に分かれ、二相流の分流が生じると考えられるが、気相
みかけ流速が変化した場合においても、これらの箇所では、ボイド率が高くなっていることが分かる。
これは、分流地点において、流路の急縮小があるために、気相の圧力損失が大きくなり、気相が流れにくくなっているためと考えられる。

Fig. 1. Pore network modelling [1].
２．実験： 多孔質中における流路空隙および気液二相流のボイド率を得るために、X 線透過計測を行った。一般的な充填層では、可視化方向に複数の流路が重なるため、たとえ透明材質を用いて試験部を作製しても可視化が困難である。そこで本研究では、試験体として、透明アクリル板上に直径 10mm の半球を模擬したものを配置した板を 2 枚作製し、それらを密着させたものを流路として用いた。これによって流路ネットワークが可視化方向にオーバーラッ
プしないようにした。この試験体を測定対象として、
管電圧 120 kV、管電流 1.7 mA で 80 秒間の X 線透過
画像を 3 回測定し、時間平均画像を得た（図 2）。

Fig. 3. Distributions of channel thickness and local void
fraction for jL=0.003 m/s.
４．おわりに：球充填層内気液二相流の流路ネット
ワークにおける気相の定量データ取得のため、X 線
透過計測を行い、局所の流路形状とボイド率分布を得た。今後は、局所気泡速度計測の結果と合わせてネットワークモデリングの改良検討を行う。

Fig. 2. Schematic diagram of X-ray imaging experiment
system.

参考文献[1] R., Hannaoui et al., “Pore-network modeling of trickle bed reactors: Pressure drop analysis”, Chem. Eng.
J.,  (2015) 334-343.

Development of measurement method for gas-liquid two-phase flow in a packed bed of spheres
Noriaki Yasugi, Naoya Odaira, Daisuke Ito, Kei Ito, Yasushi Saito
yasugi.noriaki.37r@st.kyoto-u.ac.jp

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(B-10) 3 価および 4 価金属水酸化物固相の X 線・中性子回折測定（京大工、京大院工 1、京大複合研 2）○南上怜央、小林大志 1、佐々木隆之 1、森一広 2
1．諸言相の構造を調べた。X 線回折は SmartLab((株)リガク)、

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全評価では、 中性子回折は、複合研の研究用原子炉の B－3 実験孔
処分環境下における放射性核種の移行挙動を予測すにおける多目的小型中性回折計を用いて行った[3]。

る必要がある。長半減期核種であるアクチノイド元

ジルコニウムについても同様に試料を調整し、測定

素は、処分環境下では多価金属イオンとして振る舞を行った。

い、地下水の中性 pH 領域ではアモルファス水酸化物沈殿を形成し、その溶解度が移行挙動を支配する

3．結果と考えられている[1]。しかし、廃棄物からの崩壊熱

図 1 に初期固相である La2O3 および 90℃の試料溶液による地下水温度の上昇のため、アモルファス水酸に 1 時間浸漬した固相の X 線回折および中性子回折化物はより熱力学的に安定な結晶酸化物に変化する

パ タ ー ン を 示 す 。 X 軸 は 格 子 面 間 隔 d (d=λ/2sinθ

可能性がある。一方、結晶酸化物を水溶液に接触さ(λ=1.54Å (Cu 線源) および λ=1.0Å(中性子)))を用いた。

せることで、水酸化物に変化することも報告されて浸漬前後の固相の X 線回折パターンを比べると、

おり[2]、水溶液下におけるアクチノイド元素の水酸

La2O3 に相当するピークが消失し、水酸化物(La(OH)3)

化物、酸化物固相の安定性について十分明らかになに相当するピークが現れたことから、90℃、1 時間の浸っていない。処分環境におけるアクチノイド元素の漬により、La2O3 はほぼ完全に La(OH)3 に変化したと溶解挙動を把握するためには、酸化物－水酸化物の考えられる。3 および 7 時間浸漬した固相の X 線パター

変遷現象を解明する必要がある。そこで、本研究でンは 1 時間のそれと大きな変化は見られなかった。一方、は、アクチノイド元素のアナログとして、4 価ジル

中性子回折パターンでは、浸漬後の固相には、初期固コニウムおよび 3 価ランタンに着目し、水溶液下に相である La2O3 と近い位置に見られるピークがある

おける酸化物－水酸化物の変遷現象を明らかにするが、La(OH)3 に相当するピークも見られた。3、7 時間ことを目的とした。本実験では、まず、ジルコニウの浸漬に加え、より長時間の浸漬後の中性子回折パタ

ムおよびランタンの酸化物を出発物質として、90℃ーンを測定し、X 線回折の結果と合わせて、La2O3 の水に加熱した水溶液に浸漬し、X 線回折および中性子溶液下での変化を明らかにする。また、ジルコニウ

回折により浸漬前後の固相構造の変化を調べた。

ムについても同様の測定を行い、その報告をする予
定である。

2．実験
まず、酸化ランタン(La2O3)の試薬を 1000℃で 2 時間加熱することにより、残存する水酸化物を除き、
所定量の La2O3 を計量し Ar ガス雰囲気下のグローブ
ボックス内で保存した。以降の試料調製は、大気中の水分による水酸化物化の影響を防ぐため、Ar ガス
雰囲気下で行い、水溶液は重水(D2O)および重塩酸(DCl)、重水酸化ナトリウム(NaOD)により調整した。
0.607 g の La2O3 を pH 緩衝材(TAPS)により pH8 に調整した試料溶液(イオン強度 I=0.1 (NaCl), 144mL)に、初期固相として添加し、90℃で 1、3 および 7 時間浸漬させた。浸漬後、遠心沈降により沈殿を取り出して乾燥させ、X 線回折および中性子回折により、固d(Å)

図 1 初期固相 La2O3 および 90℃、1 時間浸漬後の固相の X 線および中性子回折パターン
参考文献[1] 包括的技術報告：わが国における安全な地層処分の実現－適切なサイトの選定に向けたセーフティケースの構築－,
NUMO-TR-20-03 (2021).
[2] Md.Moniruzzaman et al., J. Nucl. Radiochem. Sci., 20(2020) 32-42.
[3] K. Mori et al., JPS Cnf.Proc., 33, 011093 (2021).

X-ray and neutron diffraction measurements of trivalent and tetravalent metal hydroxide solid phases
Reo Nanjo, Taishi Kobayashi, Takayuki Sasaki, Kazuhiro Morinanjo.reo.63a@st.kyoto-u.ac.jp

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(C-1) 加速器 BNCT における強度変調体を用いた照射野の重ね合わせによる

中性子分布の改善に関する研究
1

2（京大院工、京大複合研 、大阪医科薬科大 ）〇笹木彬礼、高田卓志 1、呼尚徳 1,2、松林錦、野尻摩依、○櫻井良憲 1、田中浩基 1
１．はじめに：近年、BNCT のための中性子源は原子炉ベースから加速器ベースに移行しつつある。加速器中性子源においては、より深い位置にある腫瘍を治療することを目的とし、熱中性子よりエネルギ
ーの高い熱外中性子を積極的に生成する。一方、表在性腫瘍に対しては、熱外中性子の減速が十分でな
く、腫瘍部における熱中性子強度が低くなる。また、均一な熱中性子分布を形成することも難しい。加速
器 BNCT が深部腫瘍だけでなく、表在性腫瘍にも適応するためには、最適な照射方法の開発が必要不可欠である。
これまでの研究によって、患者体表面に設置する
ボーラスを用いることで、直径 50 mm 程度の小さな照射野においては熱中性子を均一に照射できることを明らかにした。一方で、より広範囲に拡がるような腫瘍に対してはボーラスを用いても、一回の照射では均一な熱中性子分布を形成することが困難である。そこで、本研究においては、コリメータ内に設置する減速体(以下強度変調体)を複数用意する。
それぞれの強度変調体を用いることで、様々な照射
野を形成することができる。このようにして出来た
照射野のうち、いくつかを適切な時間比で組み合わせて照射を行うことで、理想的な熱中性子分布を形成する照射法を提案する。

を照射野の中心に設置することで、照射野辺縁部の熱中性子束を中央部と比較して高くなるようにした。
照射野 A と照射野 B の照射時間の比を 1:2 として重ね合わせた照射を行ったところ均一な熱中性子分布を形成することができた (Fig.3)。
複数の照射野を組み合わせることで、広範囲な照
射部位に対して平均から 10%の範囲内で均一な熱中
性子分布を形成できることを確認した。本手法により、加速器 BNCT が広範囲で表在性な腫瘍に対しても適応できることを確認した。

Fig.1. SERA における頭部の 3D モデル

２．方法：複合研のサイクロトロンベース熱外中性
子源 C-BENS を用いて、頭頂に生じた直径 100
mm 程度の表在性腫瘍に対する全頭照射(Fig.1)を想定し た。強度変調体の形状を 治療計画
SERA(Simulation Environment for Radiotherapy
Applications)を基に設計した。腫瘍領域の熱中性子分布が均一になるような強度変調体の組み合わせを決定した。コリメータの直径は 18 cm とした。強度変調体として、ポリエチレン(PE)とフッ化リチウ
ムを添加したポリエチレン(LiFPE)を用いた。現在の中性子源の強度では 1 回の治療あたり 2 回の照射条件しか変更することが出来ないため、組み合わせの回数は 2 回を最大とした。
３．結果：照射野 A では、半径 90 mm、厚さ 20mm の PE 製の円盤を中性子減速体として用いた。
熱中性子束の分布は、照射野内の中央が高く、辺縁部が低かった。照射野 B では、PE と LiFPE を組
み合わせた中性子減速体を用いた(Fig.2)。LiFPE

Fig.2. 照射野 A と B の模式図

Fig.3. 照射野 A と B を時間比 1:2 で組み合わせて照射したときの熱中性子フラックス分布

Study on improvement of neutron distribution by overlapping of irradiation fields using intensity modulators in accelerator-based
BNCT
Akinori Sasaki, Takushi Takata, Naonori Hu, Nishiki Matsubayashi, Mai Nojiri, Yoshinori Sakurai, Minoru Suzuki, Hiroki Tanaka
sasaki.akinori.22s@st.kyoto-u.ac.jp

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(C-2) 重水内で変性／再生操作を行ったリゾチームの重水素置換位置よりわかったこと（京大複合研）○喜田昭子、森本幸生
１．はじめに：X 線結晶解析法は，分子量の制限がなく，高分解能の解析が可能な，タンパク質の立体構造を決定する方法として非常にパワフルなツールである． X 線結晶構造解析で得られるのは電子密度であることから，複数の電子を持つ原子である炭素，
酸素，窒素などの位置は決定できるが，タンパク質
中の原子の個数の半分を占め酵素反応に関与する水
素原子位置の決定は困難で，水素原子位置を含めて解析された例は多くない．水素原子の決定には 1Å
分解能を超える "超高分解能"の反射を呈する結晶が必要となり，そのような良質な結晶を得ることは極めて困難だからである．超高分解能の反射を呈す
る結晶が得られない場合には，中性子線結晶構造解
析は水素原子位置情報を得る非常に有用な方法である．使用できる中性子線の強度は X 線に比べて非常に弱いため，この方法を適用するには，反射強度を上げるために大型結晶を使用することと，回折パタ
ーンの S/N 比を向上させるために結晶に含まれる水
素を重水素に置換（重水素化）することが必須である．重水は高価なため，重水素化タンパク質を得るためには，大量培養の時点で重水素化試薬は用いられることは少なく，主として緩衝溶液や結晶化試薬に重水素化試薬を用いる方法，結晶を重水素化母液に浸漬する方法などによって行われてきた．われわ
れは，タンパク質分子内部の重水素化ができれば費用対効果の高いタンパク質重水素化法となることが期待できると考え，モデルタンパク質としてニワト
リ卵白リゾチームを用いてその方法を模索してきた．
そして重水内で変性/再生操作を行ってタンパク質の分子内部を重水素化し，重水素化率を向上させる
ことに成功した[1]．更に変性/再生試料における，新たに重水素化された部位を調べる目的で，重水内変性／再生操作を行った試料，およびコントロール[2]の重水素置換位置を決定した．ここではこれまでに行った，変性／再生結晶における重水素置換位置からわかったことについて報告する．

充分に脱塩し，最終的に 100mg/mL に濃縮したもの
を結晶作製に用いた．結晶化には，NaCl を重水素化試薬で作製した酢酸緩衝溶液(pH(read) 4.6)に溶解して3-4%に調整したものを結晶化試薬として用いた．約２週間程度で，再現性良く１バッチ内に結晶が１〜数個析出する状態を得ることに成功した．バッチ内に１結晶のみが析出したものについて，リゾチーム
試料溶液を数日おきに逐次追加することで結晶を成長させ，酸変性/再生結晶，塩基性変性/再生結晶を得た．約４ヶ月でミリメートル単位の結晶を得ることができ，石英ガラスキャピラリーへ封入して，アメリカオークリッジ国立研究所の中性子線施設に送付
し，常温で回折データを収集した．また，X 線とのハイブリッド構造解析を行うために，室内型 X 線発生装置を用いて常温回折実験で回折データを収集した．
３．結果：酸変性/再生結晶は 2Å 分解能で，塩基性変性/再生結晶は 2.3Å 分解能でそれぞれ解析を行う
ことができた．重水素置換／非置換部位を検証した
ところ，酸性変性，塩基性変性の両方で重水素化されなかった部位，すなわち pH 変化への耐性が保持されている部位は，リゾチーム群でアミノ酸配列，三次元構造が共に最も保存されている部分[3]である
ことがわかった．これはタンパク質構造それ自体が構造の熱力学的な安定性意外に何らかの意味を持つ
可能性があることを示唆している．また，酸性変性においてはジスルフィド結合の存在[4]が近隣残基の構造の安定化に寄与していることも実験的に示すことが出来た．これらの結果は，本研究で初めて明らかになったものである．

参考文献[1] A. Kita and Y. Morimoto, An effective deuterium exchange method for neutron crystal structure analysis with
unfolding-refolding processes, Mol. Biotechnol., 58,
130-136 (2016).
[2] A. Kita and Y. Morimoto, Hydrogen/deuterium exchange behavior in tetragonal hen egg-white lysozyme
２．実験：リゾチーム粉末を D2O に溶解し，10mg/mL
crystals affected by solution state, J. Appl. Cryst. 53 (3)に調整したものについて，DCl または NaOD を加え837-840 (2020).
ることで，それぞれ可逆的な酸性変性状態と塩基性[3] A. Wohlkonig et al., Structural relationships in the
変性状態を作りだした．そのまま一晩低温で静置さ
lysozyme superfamily: significant evidence for glycoside
せた各変性状態の試料に， NaOD または DCl を加えhydrolase signature motifs, Plos One 5, e15388. (2010)
ることで pH(read)を中性付近に戻して構造を再生させ， [4] S. Radford et al., Hydrogen exchange in native and酸性変性/再生試料，塩基性変性/再生試料とした．そdenatured states of hen egg-white lysozyme, Proteins 14,
237-248.
の後，それぞれについて D2O を使って限外濾過法でDeuterated/undeuterated positions in denatured/refolded hen egg lysozyme
Akiko Kita and Yukio Morimotokita.akiko.4u@kyoto-u.ac.jp

−31−
-31-

(C-3) 野生ニホンザル (Macaca fuscata) の食物に含まれる微量元素とその摂取量の推定（石巻専修大理工、京大複合研 1）○福島美智子、辻大和、飯沼勇人1

２．実験：<サルの食物＞2004-2005 年にかけて、野生個体の採食が確認された食物を採集した。食物は季節によって異なり、春は葉、夏と秋は果実、冬は樹皮と草本類が大部分を占めた。採取した試料は、サルが摂取した状態での分析を目的としたため、例えば土壌が付着していても、水での洗浄や拭き取りは行わなかった。持ち帰った試料を凍結乾燥後、乾燥
粉末にして保管した。照射試料にはそのまま乾燥粉末を使用し、堅果類は高濃度の油脂を含み、照射の際に高温になることが予想されたため、550℃で 5.5
時間加熱して得られた灰を試料にした。<サルの糞＞
上記と同時期に、同一個体の糞を採取し、70 %エチ
ルアルコール中に保存した。照射のために、550℃で5.5 時間、電気炉で加熱して灰化した。得られた灰を照射試料に用いた。<サルの食物の酵素分解＞食物の乾燥粉末 1 g を耐熱性α-アミラーゼ、プロテアー

ゼ、アミログルコシダーゼで分解した。未分解物をろ別したのち、ろ液にエチルアルコールを加えて、水溶性食物繊維を沈殿させた。<中性子放射化分析＞
分析目的元素 16 元素のうち、Na, K, Mg, Ca, V, Cl,
Mn, Cu, の 8 元素は TcPn で 1.5 分間の照射、3 分間の冷却時間後、コンプトンサプレッションシステムを付属した Ge 検出器でガンマ線を 10 分間計測した。
Rb, Cs, Sc, Cr, Fe, Co, Zn, Se の 8 元素は Pn-2を利用した 1 時間の照射を行い、1 月間の冷却後にGe 検出器で生成放射能の計測を行った。
３．結果：得られた結果のうち、葉の分析値の一部と標準偏差（ n=2~5）を図１に示す。Mn および Fe の濃度が非常に高いことがわかったが、Fe は植物の種類によって大きく異なり、またその理由は生物種の差異か、付着していた土壌によるものかは不明である。しかし、そのような高濃度の Mn および Fe をサルが体内に摂取していることは明らかである。<サルの糞＞含まれる元素と季節の関係は現在検討中であるが、Rb, Sc, Cr, Fe, Co などが比較的高濃度で検出され、消化吸収しにくい元素が排泄されていると思われる。食物の酵素分解の結果については現在検討中である。
10000
Conc. (mg/kg, DW)

１．はじめに：野生動物の栄養摂取量の検討は、基礎分野に、 また応用分野において希少種の保全施策の策定に重要である。霊長類を対象とした研究分野では、エネルギーやタンパクといった基礎成分の摂取量を評価した事例がいくつかなされてきた。わが国の固有種ニホンザルについても、直接行動観察と栄養分析の組み合わせ、ないし安定同位体比分析を用いたエネルギーおよびタンパク摂取量を推定した報告がなされている(1-3)。霊長類は、その生命を維持するためにエネルギーやタンパクといった基礎成分に加えて、微量元素(ミネラル分)も必要とする。飼育下の実験で、これらのミネラル分の必要量が推定されているが(4)、野生化のサルが食物からどの程度ミネラルを獲得しているのか、これまでのところ知見がほとんど得られていない。申請者のひとり辻は、
2004-2005 年にかけて、宮城県石巻市金華山島に生息する、人付けされた野生ニホンザル (Macaca fuscata、以下サル) が採食した食物、ならびに糞を採集した。金華山は宮城県牡鹿半島から 0.7 km 離れた島で、金華山神社があるだけで住民はいない。そのため、純野生個体の採食行動を詳細に記録できる、稀有なフィールドである。これらの試料に含まれる微量元素(Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sc, V, Cl, Cr,
Mn, Fe, Co, Cu, Zn, Se の 16 元素 )濃度を分析することにより、【[摂取した食物に含まれる微量元素
含有量]-[糞に含まれる微量元素含有量]】から、サルが摂取した微量元素濃度を推定することが可能だと思われる。こ の知見は、 霊長類学・哺乳類学上きわめて有用な資料となると期待される。

100
1
0.01

Rb Cs Sc V Cr Mn Fe Co Zn Se

Fig.1. Levels of minor elements in leaves taken by
Japanese macaque(s).

参考文献[1] Tsuji et al., Primates, 49 (2008) 157-160.
[2] Tsuji & Takatsuki, Int. J. Primatol., 33 (2012) 489-512.
[3] Kurihara et al., Primates, 61 (2020) 427-442.
[4] National Research Council (National Academic Press)(2003).

Estimation of trace elements in foods and amounts of intake of wild monkey (Macaca fuscata)Michiko Fukushima, Yamato Tsuji, and Yuto Iinuma
fukusima@isenshu-u.ac.jp

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-32-

&

重水素化小�タン�ク質の調製と中性子小角��測定

���複合�）�����、���子、���、����、�水��、���、�����、���明��は�めに���性や�水性、�ル化�などの�品�性は、��や���性、��性などに��を�
�る重�な�素であるにもかか�ら�����な��からの��にとどまることが多く、タン�ク質などの構成分子の���構造と�性の発��構の��
は��明のままであ�、��や����など�の�素と��して�分な��が行�れていない。小��に水と��を��てこ�ることによって�られる小����には、グルテンと��れるタン�ク質複合体が存在する。グルテンは、�性に��するグルテ
ニンと�性に��するグ���ンの 2 つの小�タン
�ク質の複合体であ�、�ンの�らみやうど�のコ
シなどの小���品の品質や��に多�な��を及�すことが�られている。グルテンの構造について
は、いくつかモデルが提案されているが、グルテニ
ンとグ���ンが分子��ルにおいてどのような�
��用に��いて、どのような��構造を�成しているかについては、いまだ明らかになっていない。
��は、�品タン�ク質の��構造��の�法として、コ�イ�や�ルなどの��ト�ター�の構造
��に用いられてきた量子ビーム小角��法を適用することを試み、これまでグ���ンの水��や水���体について、�に X �小角���SAXS）を用いた��構造��を行い、タン�ク質の�つ�本
�な構造や、�れらが水�して��した�の�合構造などを明らかにしてきた[1]。これによ�、タン�
ク質の分子��ルにおける��構造を明らかにすることができたが、SAXS による構造��では��となる��体の���な�イ�や��を明らかにするにとどまっていた。グルテンのような複合体中における各成分の部分構造を明らかにするには、中性子
小角���SANS）がよ���を発�する。SANS に
おいては、一部を重水素化したタン�ク質を用いて、�成の�なる�水/重水�合��中で複数成分のう�一部の成分からの��を�かけ���して、��となる成分の部分構造を�か��がら�る、い��るコントラスト変調 SANS が有用な構造��法となる。��の���においては、重水中の���発�
�を�用して�た�コンビ�ント重水素化タン�ク
質を用いてコントラスト変調 SANS 測定を多数行ってきた。しかし、小�タン�ク質においては���発��が��されておら�、グルテンの構造��に
コントラスト変調法を適用するためには、新たなタン�ク質の重水素化を�発する��がある。�こで、
��は重水を用いた水�で小�を��し、��した�子から重水素化タン�ク質を�ることを試み、これに成功した。本発表では、小�の重水水�の�法

Fig. 1 Hydroponics of wheat in cold heavy water.
およ��れによ��られた重水素化小�タン�ク質の重量や重水素化率について報告するとともに、回�した重水素化グ���ンについて行った SANS 実
験の結果についても��て報告する。
��実験��中の�子から��した小��を���分を��重水中において水���し、��した�子を��し水中において�み�すことによ�重水素化
グ���ンを�た。�られた試�は重量を測定するとともに、質量分�によ�重水素化率を��した。
SANS 実験は、JAEA の��� JRR-3 に��された�
SANS ビームライン SANS-U において実施した。
��結果��素�としてスク�ースを用いた水���の結果、およ� 30%程度の重水素化率を有する重水素化グ���ンを�ることができた。一�、一回
あた�に回���なタン�ク質量が��であるため、
�度の�い��実験を行うためには、複数回の��を���し、�分な量のタン�ク質を�る��があ
ることが分かった。SANS 測定の結果については、
����する。
参考文献[1] N. Sato et al., J. Agric. Food Chem.,  (2015)
8715–8721.

Preparation of deuterated wheat proteins for small-angle neutron scattering measurements
Nobuhiro Sato, Reiko Urade, Aya Okuda, Yasuhiro Yunoki, Masahiro Shimizu, Ken Morishima, Rintaro Inoue and Masaaki Sugiyama
sato.nobuhiro.5u@kyoto-u.ac.jp

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(C-5) 原子炉および電子線形加速器を用いた多元素メスバウアー線源開発の現状��

（京大複合研、京大理 、京大環境安全 ）○北尾真司、小林康浩、黒葛真行、瀬戸��

山下拓之 、藤原 拓 、窪田卓見

１．はじめに：メスバウアー分光は、ある特定の元
素（核種）だけについて、電子状態や振動状態の情報を抽出することができる非常に強力な分光法である。
メスバウアー効果の対象となる原子核準位は ���
種類以上が知られているが、一般的に用いられているメスバウアー分光では、���������������� といったご
く一部の核種に限られている。これは、放射性同位元素であるメスバウアー線源の入手や管理の制限から、比較的取扱が容易な密封線源により実施可能な核種に限られていることによる。一方、本研究所では、研究炉�����による中性子照射や電子線形加速器
�������の利用により短寿命線源を生成して、多様な非密封放射性同位元素の取り扱いができる環境が整っているという世界的にも極めて限られた設備を有することから、多様な核種について、メスバウアー
分光線源の作成手法の確立に取り組んできた。�
２．非密封線源を用いたメスバウアー分光核種：本研究所では、これまでより、��� 照射による���γ）を用いた線源の作成手法の確立に取り組んできた。また、将来的に原子炉の運転停止が見込まれることから、��� を利用せずに線源を生成することも重要になっていることもあり、本研究所の ����� を利用し、電子線を �� ターゲットに照射して高エネルギーのガンマ線を発生させ、（γ��）または（γ��）の光核反応により、いくつかの核種について線源生成を試みており、メスバウアー分光実験の実施についても取り組んできた。������� は、これまでに開発を行い、メスバウアー分光として実用可能となった核種である。������� のうち、
（��γ）生成核種については、���
の照射により生成可能な核種であり、現状で実用実

Mössbauer
isotope
61
Ni
125
Te
129
I

Energy
(keV)
67.4
35.5
27.8

Half life
(ns)
5.34
1.48
16.8

Dy
Er

25.7
80.6

29.1
1.82

Tm
Yb
197
Au

8.41
84.3
77.4

4.08
1.61
1.91

161
166
169
170

誠、田嶋寛介 �、�Source isotope

験が可能である。�γ��）または（γ��）生成核種については、����� を利用した相補的な線源生成を目指している核種であり、現状では、実用可能な核種は
���� のみである。�
３．メスバウアー線源の開発：照射により線源として使用するためには、メスバウアー線源として使用可能な化合物を照射する必要がある。メスバウアー
線源としては、単純な�シングルラインの�メスバウ
アースペクトルを生じる化合物が選定される。また、スペクトルの線幅が狭く、無反跳分率の大きいものが望ましいなどの開発要素がある。これまで、さま
ざまな核種について、線源作成の開発を行い、メス
バウアー分光として実用化し、応用研究を開始している。一例を示すと、これまで、����� のメスバウア
ー分光については、����� を ��� で照射することで、����� を線源とした実験が可能であり実用化に成功していた���。しかしながら、����� は ��� 程度で磁気分裂により線幅が増大するため、線源を ��� 以下に冷却することができなかった。そこで、����������� を作成する手法�����を利用することで、��� 程度の低温でも使用可能な線源を実用化することができた。
参考文献�
[1] S. Nakamura, H. Yokota, S. Kitao, Y. Kobayashi, M.
Saito, R. Masuda, M. Seto, Hyperfine Interact. 240, 75(2019).
[2] J. Stöhr and J. D. Cashion, Phys. Rev. B 12, 4805
(1975).
[3] D. B. Prowse, A. Vas and J. D. Cashion, J. Phys. D:
Appl. Phys.6, 646 (1973).

Co
Te
129
Te
129m
Te
161
Tb
166
Ho

Source half
life
1.65h
57.4d
69.6m
33.6d
6.88d
26.8h

Obtaining
reaction(γ,p)(n,γ),(γ,n)(n,γ),(γ,n)

Er
Tm
197
Pt

9.4d
128.6d19.9h(n,γ),(γ,n)(n,γ),(γ,p)(n,γ),(γ,n)

61

125m

169
170

(n,γ)*),(γ,p)(n,γ),(γ,p)

Typicalsourcematerial
Ni-V alloy
Mg3TeO6
ZnTe
Mg3TeO6
DyGdF3
HoAl2,
Ho0.4Y0.6H2
Er-Al alloy
TmAl2
Pt

Table 1. Mössbauer isotopes in operation obtained by irradiation at KUR or LINAC (including plans).
*)161
Tb is obtained by β-decay of 161Gd.
Present Status of Source Development of Various-Element Mössbauer Spectroscopy using KUR and LINAC at KURNS
Shinji Kitao, Yasuhiro Kobayashi, Masayuki Kurokuzu, Makoto Seto, Hiroyuki Tajima, Hiroyuki Yamashita, Taku Fujihara, Takumi
Kubotakitao@rri.kyoto-u.ac.jp

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(C-6) フィン型ヒートシンク内気液二相流の圧力損失の評価（京大院、京大複合研 1）○張煥然、大平直也 1、伊藤大介 1、伊藤啓 1、齊藤泰司 1
１．はじめに：近年、電子機器の小型、高出力化による機器の高発熱密度化が進んでいる。そのため、より高性能な冷却技術の開発が必要となっている。高密度の熱流を効率的に除去するために、フィン付き
伝熱面を用いて沸騰冷却を行うことが考えられる。
しかし、フィン付き伝熱面では、伝熱効率が高くなると同時に、圧力損失も高くなる。その結果、システ
ム全体の冷却効率が悪くなる可能性がある。したがって、単相流から沸騰領域においてフィン型ヒート
シンクの圧力損失を予測することが重要となる。既
往の研究において、フィン型ヒートシンクの圧力損
失は様々な条件下で調べられているが、個々の配置パターンやフィン形状が違うため、最適化が難しい。
そこで、本研究では、フィン群を多孔質としてとらえ、多孔質モデルによってフィン群の特性を一般化することを目的とする。フィンについては様々な形
状や配置が考えられるが、多孔質体の一種であると考えるとそれらの一般的性質を表現できる可能性がある。そこで、本研究はフィン型ヒートシンクを用
いて、気液二相流の圧力損失を計測し、Lipinski[1]な
どの多孔質モデルを使って結果を評価することを目的とした。
２．実験：図 1 に実験装置の概略図を示す。試験部
は水平矩形流路で、流路幅 30 mm、流路高さ 8 mm、流路奥行 795 mm となっている。液相は装置底部に設置された入口から流入し、ヒートシンクを通過した後、試験部下流の出口から流出する。気相は液相と同様に底部ステンレス板に 3 個の吹込み孔を設け、空気を注入した。また、整流のために、気液入口の流路間隙に樹脂製多孔性スポンジを挿入した。ヒート
シンクのベース部は 65×30 mm2 の矩形となっている。
フィン形状は正方形の角柱ピンフィンであり、フィン幅 2 mm、フィンピッチ 4 mm、フィン高さ 8 mmとなっている。実験は、気液の流量を調節し、定常を確認した後、計測を行った。液温は 30℃一定に保ち、流量は超音波式流量計とマスフローメーターを用いて計測した。圧力損失は半導体式差圧計により計測した。流量、温度、差圧の信号はデータロガーに接続
し、パソコンに取り込んだ。サンプリング周波数は1000Hz で、60 秒間計測を行った。
３．結果：図 2[2]に液相見かけ速度 jL=0.208m/s と jL
=0.347m/s の時の実験値とモデル計算値の比較を示す。図から、各モデルの予測精度が液流速によって変化していることがわかる。計算結果と実験値が合わない原因の一つは各モデルが対象としている実験(a)Side view of test section(b) Top view of test section
Fig. 1. Schematic of Test section.

(a)𝑗𝑗𝐿𝐿 = 0.208𝑚𝑚/𝑠𝑠(b)𝑗𝑗𝐿𝐿 = 0.347𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚

Fig. 2. Comparison of measured data and calculated data.

条件が本研究と異なるためと考えられる。今回の計測では、実験値は Hu & Thenofanous に近く、
Lipinski が最も実験値を過小評価する。液流速が大きくなると、実験値は Hu & Theofanous モデルからはずれ、Reed の計算値に近くなることが分かる。しかし、現時点では、すべての液流速条件で、実験値と一致するモデルはなく、今後さらに検討する必要がある。
参考文献[1] Lipinski, R. J., U.S. NUREG/CR-2646,

SAND82-0765 R7(1982).
[2] Li, Liangxing et al., Annals of Nuclear Energy
101(2017) 481-488.

Pressure drop of two-phase flow in fin-type heat sink
Huanran Zhang, Naoya Odaira, Daisuke Ito, Kei Ito, Yasushi Saito
zhang.huanran.82s@st.kyoto-u.ac.jp

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(C-7) 陽子サイクロトロン加速器による次期中性子源施設の建設に向けて（京大複合研）○栗山靖敏、中村吏一朗、田中浩基、日野正裕、岩下芳久
１．はじめに：京都大学複合原子力科学研究所（以下、複合研）では、中型の中性子源として、最大熱出
力 5MW の研究用原子炉（KUR）を用いた共同利用が盛んに行われていが、KUR は 2026 年以降の運転継続は困難と見込まれる状況[1]となっているため、KUR の代わりとなる中性子源施設の建設が急務となっている。複合研には、住友重機械工業株式会社
製の平均ビーム電流 1mA、取り出しビームエネルギ
ー30MeV の陽子サイクロトロン（HM-30）がイノベ
ーションリサーチラボラトリ（イノベ）医療棟に設置されている[2,3]。現在、HM-30 を KUR 代替中性子源のための陽子加速器として活用することが議論されている。
２．加速器中性子源のための増設ビームライン：図1 に中性子源のために増設を検討しているビームラ
イン（BL2）を示す。HM-30 はイノベ医療棟に設置されているが、加速器中性子源のためのターゲット
ステーションは、イノベ実験棟にある照射ホールに設置することを検討している。HM-30 取り出し地点
を起点とすると、中性子発生標的まではターゲット
ステーションの設計に依存するが、大凡 15~20m になる。

Fig. 1. New beam transport for the accelerator driven neutron source. Red objects indicate components of the newbeam transport.

用する際の問題点としては、磁場の強さの調整が難しい点が挙げられる。電磁石であればコイルに流す電流量で容易に調整できるが、永久磁石を使用する
上では、何らかの調整機構を用意する必要がある。
４．永久磁石を使用した補正磁石の試作：永久磁石を使用した磁場の調整機構を持った補正磁石の試作機の製作が行われた。図 2 に示すが、円柱形のフェライト磁石を 4 本使用し、それらが連動して円柱の軸を中心として回転する機構が用意されており、回転することで、磁場の強さを変更することが可能となっている。試作機の基本的な磁場性能の評価は終了しており、原理の実証が為されている。次の段階
として、多極成分の抑制を念頭に置いた試作 2 号機の設計が進められている。

Fig. 2. Prototype correction magnet using a rotating ferrite.
５．まとめ：HM-30 を用いた中性子源施設の検討が進められている。加速器施設の維持管理で問題となる消費電力を削減するためにビームラインに永久磁石を使用することを検討している。補正用磁石の試
作 1 号機を製作し原理の実証が為された。多極成分の抑制を念頭に置いた 2 号機に向けて設計が進められており、また 4 極、6 極といった多極磁石の設計や放射線による減磁についての検討を行なっており、ビームラインが消費する電力の削減に向けた取り組
みを進めていくことを予定している。

参考文献
３．消費電力の削減に向けて：加速器施設の維持管[1] 科学技術・学術審議会 研究計画・評価分科会
理費用の大きな部分を占めるのが、加速器構成機器
原子力学技術委員会 原子力研究開発基盤作業である電磁石や高周波加速装置が使用する電気代で部会(第 2 回) H29.5.29 資料 4.
あり、一般的には施設運用費用の大部分を占めるこ[2] H. Tanaka et al., “Characteristics comparison beとになる。電力消費を削減する方策の 1 つに超伝導
tween a cyclotron-based neutron source and KUR化が挙げられるが、冷却設備や装置そのものの高額
HWNIF for boron neutron capture therapy”, Nuclear
化など、建設初期に発生する費用は常伝導を利用すInstruments and Methods in Physics Research Section
る装置と比して大きなものにならざるを得ない。もB: Beam Interactions with Materials and Atoms, Volう 1 つの省電力化の方策としては、ビームライン等
ume 267, Issue 11, 2009, Pages 1970-1977.
での永久磁石の活用が挙げられる。初期製作に必要[3] T. Mitsumoto et al., "BNCT SYSTEM USING 30となる費用は電磁石とした場合と大きな違いはなく、
MEV H- CYCLOTRON", Proceedings of CYCLO電磁石を構成するコイルや電源、冷却水が不要にな
TRONS 2010, Lanzhou, China.
るなどのメリットがある。永久磁石を磁石として使Towards an accelerator driven neutron source facility using a 30 MeV Cyclotron
Yasutoshi Kuriyama, Riichiro Nakamura, Hiroki Tanaka, Yoshihisa Iwashita, Masahiro Hino
kuriyama.yasutoshi.6n@kyoto-u.ac.jp

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(C-8) BNCT における QA測定のための熱中性子線・γ線ハイブリッド検出器の開発（京大院工、京大複合研 1、住友重機械 2）○加藤寛明、松林錦、高田卓志 1、武川哲也 2、菅啓大 2、
櫻井良憲 1、田中浩基 1
１． はじめに：加速器中性子源の実現に伴い、今後
ホウ素中性子捕捉療法(BNCT)の普及が期待されている。BNCT では、品質保証として γ 線線
量及び熱中性子線の測定が求められており、簡便・迅速かつ高精度な測定を可能にする測定手法の確立が望まれている。品質保証において、
これまでに石英封入型 TLD や異なる材質の電離箱を利用する対電離箱法による γ 線測定が検討されてきたが、前者は製造停止により今後入手が困難になること、後者については電離箱それぞれに対して検出ガスを継続的に流す必要があり、測定装置のセットアップが非常に複雑になるといった課題がある。そこで、本研究では空気電離箱と Eu:LiCaAlF6(LiCAF)シンチレータを組み合わせた新たな γ 線線量評価手法に関する検討を行なっている。γ 線及び中性子が混在した放射線場に対して、LiCAF シンチレー
タで 6Li の反応率を測定し[1]、窒素と中性子との反応による電荷量を差し引くことにより γ
線線量評価が可能になると考えている。電離箱と LiCAF を一体にしたハイブリッド検出器を構築し、熱中性子束と γ 線線量率を同時に測定することを本研究の目的とする。
２． 実験：ハイブリッド検出器の測定原理を確認す
るため、LiCAF シンチレータと FWT 社のグ
ラファイト電離箱（IC-18G）を組み合わせてKUR 重水中性子照射設備において照射試験を実施した。300 x 300 mm 角のコリメータの出口にそれぞれ検出器を設置した(図 1)。空気による電荷量の増加を確認するために、炭酸ガスをフローした条件と比較した。カドミウムシャ
ッターの開度を 0,100,200,300,400, 600 mm と調節することにより、熱中性子束を変化させながら照射した [2]。一方でコリメータ直径 120mm の熱外中性子ビームを水ファントム中に入射した際の 100 mm 深さ位置における金の放射化法による熱中性子束を LiCAF の校正係数に使用した。それぞれのカドミ開閉度における熱中 性 子 束を 金 の放 射 化法を 用 い て測 定 し、
LiCAF の結果と比較した。また LiCAF の計数
率から Li の反応率を計算し、各シャッター開度における中性子スペクトルを作成した。さらに W 値を考慮することで、空気電離箱で発生する中性子由来の電荷量計算を行なった。γ 線
線量導出の際には、比較対象として同一条件で測定した対電離箱法による測定結果を利用した。
３．結果：規格化した LiCAF による熱中性子束と金の放射化法で得られた結果を比較したところ、カドミ開閉度 0 mm 以外は 5%以内で一致した。
カドミ開閉度 0 mm 以外で、空気電離箱で照射した電荷量は炭酸ガスをフローした時よりも増加した。これは空気中の窒素と熱中性子との反応で生成する主に陽子による電離電荷が上乗せされていることを示唆している。また、ハイブ
リッド検出器を用いて KUR において γ 線線量を導出する場合は、LiCAF の計数率から中性子由来の電荷量を導出する際に補正が必要である
ことがわかった。各シャッター開度の測定値か
らシャッター全閉時(0 mm)の測定値を差し引き
熱中性子成分のみによる測定値を抽出した上で、対電離箱法によって測定されたγ線線量との関係を調べると、補正係数の値は各開度およそ
0.48〜0.49 で一定であった。
補正係数を用いることで、ハイブリッド検出器による γ 線線量率と、熱中性子束の同時測定が可能であることを確認した。

Fig.1. The photograph of experimental layout.
参考文献[1] Nishiki Matsubayashi et al., Radiation Measurements 140 (2021) 106489.
[2] Yoshinori Sakurai et al., Nuclear Instrument andMethods in Physics Research A 453(2000) 569-596.

Development of a Hybrid Detector for Simultaneous Measurement of Thermal Neutron Flux and γ-ray Dose Rate for Therapeutic
Hiroaki Kato, Nishiki Matsubayashi, Takushi Takata, Tetsuya Mukawa, Keita Suga, Yoshinori Sakurai, Hiroki Tanakakato.hiroaki.38m@st.kyoto-u.ac.jp

−37−
-37-

(C-9) ; ⥺ᑠゅᩓ஘ἲ࡟ࡼࡿ₶⁥Ἔෆῧຍ๣ࡢᵓ㐀ゎᯒ㸦ி኱㝔ᕤ㸪ி኱ 㸪ฟග⯆⏘ 㸪ி኱」ྜ◊ 㸧‫ۑ‬ᖹᒣ᭸Ꮚ㸪༡ಖኊᖹ 㸪ඵᮌ΅㸪㧗ᔱ㢗⏤ 㸪బ⸨ಙᾈ 㸪ᮡᒣṇ᫂ 
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(C-10) ５価ウラン固相の水溶解における鉄の影響（京大院工、京大複合研 1）○頓名龍太郎、佐々木隆之、小林大志、関本俊 1

２．実験
１．緒言
U3O8 と Fe3O4 をモル比（U:Fe）1:1 で摩砕混合し東京電力福島第一原子力発電所事故では、LOCA
時に炉心溶融状態に陥り、溶融燃料の一部が SUSたのち、石英管に減圧封入し、管状電気炉で配管や鉄製の圧力容器等の構造材と高温で反応し、 1200℃、24 時間加熱した。生成物に希硝酸を加え合金系デブリを生成したと考えられる。事故からて加温する酸処理を行うことで、未反応の U3O8 を
10 年以上が経過し、デブリ相表面の酸化や構成成
粉末 X 線回折(XRD)測定の検出限界以下にまで溶分の溶解など経年変化が起きていると考えられ、解除去した FeUO4 と Hematite (α-Fe2O3)の混合固
今後数十年かかるとされる燃料デブリの取り出し、 相試料を調製した。同試料を NaClO4 (I = 0.5 M)、
長期保管、処理処分を安全かつ着実に進めるため
pH 2～8 の水相に室温、大気雰囲気下で浸漬した。
の工程を見通すには、燃料デブリの水中での化学所定期間後、浸漬液の pH, Eh を測定するととも的安定性、溶解メカニズムの知見に基づく経年変に、上澄み液を分取して 3 kDa の限外ろ過フィル化特性を把握することが重要である。当研究室でタでろ過したのち、U, Fe の濃度を ICP-MS で定量
はこれまで様々な模擬燃料デブリを調製し、浸漬した。また浸漬前後の固相変化を評価するために実験により核種の溶解挙動について検討を試みて調製した固相を別途浸漬し、浸漬後の相状態をきた。燃料デブリの一つである合金系模擬デブリ
XRD により測定した。固相分析用の試料は 70℃での多くの試料は、U, Zr, Fe の各金属酸化物相、浸漬を行い加熱により反応を促進させた。このと[1](U,Zr)O2 相、FeUO4 相など 、種々の固相から成る
き初期 pH は 4.5 および 7.5 とした。
３．結果と考察
混合物であることが確認された。一般に溶解挙動
浸漬後 1 週(w)から 1 ヶ月(m)において、酸性 pH
は固相により大きく異なることが知られているが、条件での U, Fe 濃度は増加し、その濃度が概ね一
模擬燃料デブリ浸漬実験では試料（相状態）の違致したことから、FeUO4 の調和溶解が進行したと考いに基づく溶解挙動の顕著な傾向は確認されず、
１Ｆデブリの溶解メカニズムを理解し、その経年えられる。ここで、浸漬後 1m の実測 Eh 値は 1w の変化を見通すには、デブリの構成固相成分毎の溶それに比べ 0.1 V 程度低下しており、浸漬液の pH,
解挙動を一つずつ明らかにする必要がある。これ
Eh を用いた熱力学計算は、Fe 濃度を再現し、支配まで 1F デブリ中で生成が予想された U, Zr, Fe の
化学種は Fe2+イオンであることが示唆された。一各金属酸化物相、U, Zr 固溶体相の水への溶解挙方、U はプールベ図より液中で 6 価ウラニルイオ[2,3]
動は検討がなされてきたがンとして存在すると推定された。本実験は大気雰、合金系デブリの中
囲気下で行ったため溶存酸素による 5 価 U 酸化反での存在が指摘されている FeUO4 は検討されてい応の可能性が考えられたが、6 価 U と 2 価 Fe の液ない。一般に U 固相の水中での安定性および溶解
中濃度が一致したことから、FeUO4 から溶解した 5
挙動は、U の固相中での酸化数に大きく依存することが知られており、水中で安定して存在する 4
価 U は、溶存酸素による 6 価への酸化反応より 3
価および 6 価 U 固相の溶解挙動については多くの
価 Fe による酸化の方が優位であると考えられる。
[4,5]
知見が蓄積されている
当日は溶解挙動、浸漬後の固相状態をもとに FeUO4。一方、5 価 U イオンは水中で極めて不安定で、6 価 U への酸化、高濃度の水中での経年変化特性について説明を行う。
[6]
条件下における不均化反応の可能性 など、5 価 U
化合物の水への溶解挙動は未解明の点が多い。そ
参考文献のため固相中の U の価数が 5 価との報告がある[1] D. Akiyama et al., J. Nucl. Mat., 520 (2019) 27.
FeUO4[1,7]は水中で他の U 固相とは異なる挙動を示[2] T. Sasaki et al., J. Nucl. Sci. Technol., 52 (2015) 147-151.
す可能性がある。そこで本研究では 5 価 U を含む[3] D. Rai et al., Inorg. Chem., 29 (1990) 260-264.
単成分 FeUO4 について、大気雰囲気の水中での溶[4] O. Riba et al., Env. Sci. Technol., 39 (2005) 7915-7920.
[5] D. Cui et al., J. Nucl. Sci. Technol., 39 (2002) 500.
解挙動について実験的な評価を行うとともに、U[6] H. Steele et al., Inorg. Chem 46 (2007) 6311-6318.
および Fe 溶解度の時間変化をもとに経年変化特性を検討した。
[7] X. Guo et al., Dalton Trans., 45 (2016) 4622.

Effect of iron on dissolution behavior of pentavalent uranium solid phase
Ryutaro Tonna, Takayuki Sasaki, Taishi Kobayashi, Shun Sekimoto
tonna.ryutaro.75u@st.kyoto-u.ac.jp

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(D-1) KUR を用いた永久磁石の放射線減磁評価
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（原子力機構 J-PARC、京大複合研 ）○不破康裕、栗山靖敏 、岩下芳久 、高宮幸一 、高柳智弘
１．はじめに：永久磁石は磁場の発生に外部電源が不要であり、さまざまな機器に応用されている。近年、加速器分野では大強度化や高エネルギー化とともに、省エネルギー化が重点的な開発項目の一つであると位置付けられつつあり、加速器分野における永久磁石の重要性が高まっている。これまで加速器での永久磁石の利用は、放射光で使用されるアンジ
ュレータが主だったものであったが、希土類磁石だ
けでなく安価なフェライト磁石も応用が進んでおり[1,2]、今後はより多くの加速器機器で永久磁石が使用されると予測される。
加速器で永久磁石を使用する際の問題の一つは放射線による減磁である。放射光施設のアンジュレー
タでの減磁を模擬した実験は数多く実施されている[3] が、それらのデータにばらつきが多いことが知られている [4]。また、フェライト磁石に対する放射線
減磁のデータが見当たらないなど大強度加速器での応用のためには不十分な点がある。そこで、本研究では永久磁石の中性子線による減磁を系統的に評価するため、 KUR の照射設備を用いた実験を遂行している。
２．実験と結果：本研究では、圧気輸送管(Pn-2)、水圧輸送管(Hyd)、長期照射プラグ(LI)を使用して磁石サンプルに最大で 3 x 1019 n/cm2 の中性子を照射した。その照射前後のサンプルの磁化量を比較することで放射線減磁の大きさを評価した。磁化の測定には、磁石をヘルムホルツコイル中で回転させて、コイルに誘導される電圧を測定する方法を考案した[5,6]。この方法によりホールプローブを用いた場合
より高精度かつ短時間で磁化量を評価が可能となった。
Fig. 1 に測定された減磁量と中性子照射量の関係を示す。フェライト磁石においては、中性子照射量3 x 1019 n/cm2 において 10% の減磁が検出された。
ネオジム磁石に対しては N35H と N40 の２種類の組成のサンプルを用いて減磁量を測定し、組成が異なることで減磁量が大きく変わる事が確認された。
このことは先行研究におけるデータのばらつきは組
成の異なる試料を同一のものとして取り扱っていることが一つの要因である可能性を示唆している。
３．まとめと今後の展望：KUR の照射設備を使用
して系統的な永久磁石の減磁特性の評価を実施している。これまでにフェライト磁石とネオジム磁石を用いて照射実験を実施し、それらの中性子による減磁量の評価した。今後は、照射時の温度やスペクトル依存性なども含め、系統的な放射源減磁データの取得体制を確立する。そして、サマリウムコバルト
磁石などの多種の材料に対するデータも取得し大強度加速器への応用に向けたベンチマーク実施することを計画している。

Fig. 1. Results of demagnetization induced by neutron irradiation in KUR. Irradiated samples were
ferrite (Y30H), and neodymium magnets (N35H,
N40).
参考文献
[1] Y. Fuwa and Y. Iwashita, “Performance evaluation of a
klystron beam focusing system with anisotropic ferrite
magnet”, Progress of Theoretical and Experimental Physics,
2017, 023G01.
[2] Y. Iwashita, M. Abe, T. Yako, Y. Fuwa and N. Terunuma,“Bipolar Correction Magnet With Permanent Magnets”,
IEEE Transaction on Applied Superconductivity, Vol. 30,
No. 4, JUNE 2020, 4003703.
[3] 備前輝彦、北村英男, “挿入光源用永久磁石(Nd2Fe14B)の放射線減磁 について“, Journal of JSSRR, March 2004
Vol. 17 No. 2 pp. 53-58.
[4] X.-M. Maréchal, T. Bizen, Y. Asano, and H. Kitamura, “65
MeV Neutron Irradiation of Nd-Fe-B Permanent magnets”,
Proceedings of European Particle Accelerator Conference(EPAC) 2006, THPCH135, pp. 3116-3118 (2006).
[5] 八子丈生，岩下芳久，阿部賢，栗原俊一，福田将史，
佐藤将春，杉村高志，不破康裕，高宮幸一，飯沼勇人,“中性子照射によるフェライト永久磁石の放射線耐性の測定”, Proceedings of the 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan, FRPH045, pp. 1003-1005(2019).
[6] 不破康裕，栗山靖敏、岩下芳久，“永久磁石の放射線減
磁評価のための磁化測定手法”, Proceedings of the 18th
Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan,
MOOB07, pp. 58-60 (2021).

Evaluation of Radiation-Induced Demagnetization of Permanent Magnets using KUR
Yasuhiro Fuwa, Yasutoshi Kuriyama, Yoshihisa Iwashita, Koichi Takamiya, Tomohiro Takayanagi
yfuwa@post.j-parc.jp

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(D-2)

陽電子・軟 X 線・高エネルギーイオンビームを用いた DLC 膜の構造解析（兵庫県大、大阪府大 1、京大複合研 2）○神田一浩、三嶋友博、堀史説 1、薮内敦 2、木野村淳 2
１．はじめに： ダイヤモンドライクカーボン(Diamond-Like Carbon: DLC)膜は、アモルファス構造を持つ炭素膜であり、ダイヤモンド構造(sp3 混成軌道)を持つ炭素とグラファイト構造(sp2 混成軌道)を持つ炭素原子が混ざり合って存在し、また、製法上水素を含むことが多い。さらにアモルファス構造特有の自由体積を有している。DLC 膜中の炭素の sp3/
sp2 比は軟 X 線放射光を用いた吸収端近傍 X 線吸収
端微細構造(NEXAFS)から高い精度で求めることができることが示されており[1]、また水素含有量は弾性反跳検出分析(ERDA)によって決定することができる[2]。一方、自由体積に関してはこれまで密度と言うマクロスコピックな値でしか評価されて来なかった。自由体積は、炭素の sp3/ sp2 比、水素量と同じ
く DLC 膜の物性に強く結びついており、特に硬度・ヤング率・電気伝導性・ガスバリア性などの重要な膜の物性に強く関連していると考えられる。本研究では、低速陽電子線を用いた陽電子消滅測定(PAS)により、DLC 膜の自由体積の評価を行って DLC 膜の物性と比較を行った。
２．実験： 試料の DLC 膜は実用化されている様々な製膜法を用い、Si ウェハを基板として膜厚 200 nm
を目標に製膜を行った。NEXAFS は兵庫県立大学ニュースバル BL09A において測定、ERDA は長岡科学技術大学の静電加速器を用いて測定した。また、Ｘ
線反射率(XRR)測定から密度と膜厚を測定し、ナノ
インデンテーション法により、硬度を決定した。 B-1
孔に設置された低速陽電子線を用い、ドップラー拡がり(DB)測定と陽電子消滅寿命(PALS)測定を行った。
３．結果：

図１

S パラメータの陽電子加速電圧依存性

図１に DB 測定により得られた S パラメータの陽電子の加速電圧依存性の一例を、測定した 30 kV までの電圧範囲で示す。図１の試料は Plasma Enhanced
CVD 法で製膜した DLC 膜の結果である。加速電圧 6kV 以上の領域は基板である Si ウェハから得られた S
パラメータを示しており、4 kV 以下の領域で DLC
膜の S パラメータを得ることができる。この結果から PALS 測定は加速電圧 2 kV で行った。

図２ DLC 膜の密度，硬度と S パラメータの関係●：密度 [g/cm3]，〇：マルテンス硬さ [GPa]
図２に DB 測定から得られた各種 DLC 膜の S パ
ラメータと、DLC 膜の密度、マルテンス硬さの関係を示す。密度・硬度が減少すると S パラメータは増加する。S パラメータの増加は自由体積が大きくなっていることを意味していると考えられるので、密度・硬度が増加していることと一致する。なお、水素含有率や炭素の sp3/ sp2 比と S パラメータは直接的には相関は見出されなかった。これは S パラメータの大きさが、まず第一に自由体積の大きさに依存し、自由空間周辺の化学環境の影響は副次的な因子になるからと考えている。
参考文献[1] K. Kanda et al., Jpn. J. Appl. Phys., 41 (2002)
4295–4298.
[2] A. Saikubo et al., Diam. Relat. Mater., 17 (2008)
1743–1745.

Structural analysis of DLC films using positron, soft x-ray and high energy ion beams
Kazuhiro Kanda, Tomohiro Mishima, Fuminobu Hori, Atsushi Yabuuchi, Atsushi Kinomura
Kanda@lasti.u-hyogo.ac.jp-41−41−

(D-3) γ線を選択圧とした適応進化によって獲得された大腸菌の放射線耐性機構（京大複合研）○齊藤 毅

２．実験：大腸菌を PBS (–) に懸濁しγ線を照射し生存曲線を求め 1％生存線量を算出した。次に、算出された 1％生存線量のγ線で大腸菌を照射し、生存大腸菌を培養し、増殖した大腸菌の 1％生存線量を算出した。この選択操作を 20 回繰り返すという適応進化実験により放射線耐性大腸菌を作出した。野生型大腸菌および作出された進化放射線耐性大腸菌の遺伝子の発現状態を RNA-Seq により解析した。野生型大腸菌と放射線耐性大腸菌の遺伝子発現状態を比較し、Welch の t 検定および BH 法による多重検定
補正により有意に発現量が変動した遺伝子を同定した。さらに、発現変動遺伝子に対する GO 解析によりそれら遺伝子の機能に関する解析を行った。
３．結果：γ線を選択圧とした適応進化実験により野生型大腸菌と比較してγ線に対して 7.9 倍の耐性を有する放射線耐性大腸菌が得られた（Fig. 1）。大腸菌のγ線に対する耐性が選択回数の増加に伴って漸次的に上昇していることより、本適応進化には多くの遺伝的な変化が関与していること示された。

RNA-Seq 解析により、野生型大腸菌と進化大腸菌では遺伝子の発現状態が大きく異なっていることが明らかとなった（Fig. 2）。統計解析により、野生型大腸菌と比較して進化大腸菌においては、171 の遺伝子の発現量が有意に変動しており、内 115 の遺伝子の発現量が増加し、56 の遺伝子の発現量が減少していることが示された。GO 解析により、野生型大腸菌と比較して進化大腸菌では、ストレスに対する細胞回復、DNA 修復、生存、レスポンスに関与する遺伝子（以下、抗ストレス遺伝子とする）の発現量が有意に増加していることが明らかとなった。これらの結果より、野生型大腸菌と比較した時の進化大腸菌
における多数の抗ストレス遺伝子の発現量の増加が、
進化大腸菌における高い放射線耐性に関与していることが強く示唆された。

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survival dose (Gy)

2000
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1600
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800
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400
200

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2

3

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5

6

7

8

9

10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20

Number of ����selection cycles

Fig. 1. Increase in gamma-ray resistance throughadaptive evolution.
������
����������������
-log10(p-value)

１．はじめに：自然界には様々な環境が存在し、生物はその多くの環境に適応できるよう多様な進化を遂げてきた。そして、我々の常識に基づくと生物の生存にとって大変過酷と考えられるような極限環境下においても生存可能な生物種が存在している。このような生物種の過酷な外環境への適応機構を解明することは生物進化の全体像を捉え、進化の多様性を考察する上で極めて重要な情報を提供することになると考えられる。それらの生物の中において、ある種の細菌は放射線に対して極めて高い抵抗性を有していることが知られている [1]。この放射線耐性
細菌の放射線に対する卓越した耐性機構は、生物の環境適応機構を考察する上で大変興味深い研究対象といえる。この放射線耐性機構を解明するためには、
外部ストレスに対する生体防御機構を分子レベルで解明することが必要である。しかし、自然界に存在する放射性耐性細菌は、その遺伝学的、生化学的特性に関する情報が不足しており、それら細菌を対象とした遺伝学的、生化学的研究には大きな困難が予想される。そこで本研究では、放射線に対し高い耐性を有する細菌・生物の基本的な放射線耐性・生体防御機構を明らかにすることを目的として、遺伝学
的、生化学的特性の詳細が明らかとなっており取り扱いが容易なモデル生物である大腸菌を用い、γ線を選択圧とした適応進化実験により放射線耐性大腸菌を作出し、その性状を解析した。

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4
3
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1
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-10

-5

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Change)���2(Fold���������������
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Fig. 2. Changes in the state of gene expression in
evolved E. coli.
参考文献[1] T. Saito, Viva Origino, 30 (2007) 85–92.

Radioresistance mechanism of Escherichia coli acquired by adaptive evolution using gamma rays as a selective pressure
Takeshi Saito
ta-saito@rri.kyoto-u.ac.jp

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(D-4) 加速器 BNCT ビームモニタリングのための高速中性子用電離箱の開発
1（京大院工、京大複合研 ）○松林錦、笹木彬礼、高田卓志 1、櫻井良憲 1、田中浩基 1
1． はじめに：ホウ素中性子捕捉療法（BNCT）は、
中性子とホウ素の核反応を用いた放射線治療で、腫瘍を選択的に破壊することができる。中性子
源は、原子炉から加速器に移行しつつあり、2020
年 6 月には病院併設可能な加速器 BNCT の保険診療も開始された。現在加速器 BNCT では、患者に照射される中性子線量を、ターゲットに照射される荷電粒子の電荷量により、間接的にモニタリングしている。しかし、ターゲットの健
全性を確認するためには、中性子束を直接測定することが望まれる。特に、生物学的効果が高い高速中性子を測定することが重要である。
本研究室では、治療前の QA（品質保証）照射において、電離箱による中性子線量と γ 線線量の弁別評価を行ってきた。しかし、この中性子線量には熱、熱外中性子が混在するため、高速中性子を弁別して測定できていない。そのため、本研究では、高速中性子を高感度に測定可能な電離箱の開発を目的とする。
２．方法：想定する電離箱は、図 1 に示すように組織等価プラスチック（A150）と 2 枚の電極板（Al）を設置したチャンバー内に組織等価ガス（TE ガス）を封入したものである。前面に設置した
A150 が高速中性子に反応しやすいことから、中段の Al に電圧をかけ、前段と後段の領域で生成される電荷量を測定し、それらを差し引くことで高速中性子に高感度な測定ができると考えた。
実際に製作する前に、PHITS を用いて生成される電荷量を計算し、弁別評価の実現可能性を確認し、検出器形状の最適化を行った。生成される電荷量は、PHITS で模擬した検出器体系の有感ガス領域において、荷電粒子ごとのエネル
ギー付与分布を W 値で除することで、中性子（γ線）フルエンスごとの生成電荷量を測定した。
また今回扱った計算手法について、実験値と計算値が対応することを確認するために、既存の電離箱を用いて同様な測定を行った。
３．結果：中性子エネルギーフルエンスごとに生成される電荷量の分布を図 2 に示す。青(front)が高速中性子に高感度な領域で、赤(back)が低感度な領域である。10 MeV 付近で大きなピークをもち、前段と後段で生じた電荷量を差し引くことで、高速中性子に高感度な測定ができることを確認した。γ 線については、低エネルギー領域
で若干の差がみられたが、中性子に比べて電荷量の値が一桁程度低いため、全体の電荷量には大きく寄与しないと考えられる。

図 2 で示した電荷量分布に、加速器 BNCT 場
における中性子(γ 線)エネルギースペクトルをかけて積算し、電離箱で得られる電流値[pA]を評価した。また熱、熱外、高速中性子、γ 線が、前段と後段で差し引いた電流値に寄与する割合[%]を求め、高速中性子の寄与が最大となるよ
うに検出器形状を最適化した。円板直径が 40mm、極板間距離を 1.0 mm とした場合に、差し引いた電流値が 2.1 pA で、寄与する割合は高速中性子が 96 %、熱中性子 3 %、熱外中性子と γ
線で 1 %となり、十分な電流値が得られ、高速中性子に高感度な検出器であることがわかった。
円板直径と極板間距離を変化させたときに、円板直径によって高速中性子が寄与する割合に変化はないが、極板間距離を大きくすることで γ線の寄与が大きくなることがわかった。今後は、実際に電離箱の製作を行い、γ 線場および中性子場において照射試験を行う。

neutronγ-ray

Fig.1. Schematic layout of the ionization chamber.

Fig.2. The spectrum of the charge per neutron fluence.

Development of ionization chamber for fast neutron monitoring in accelerator-based BNCT
Nishiki Matsubayashi, Akinori Sasaki, Takushi Takata, Yoshinori Sakurai, Hiroki Tanaka
matsubayashi.nishiki.24w@st.kyoto-u.ac.jp

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Fig. 1. AUC result for GATA3-nucleosome complex.

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Fig. 2. SAXS profile for GATA3-nucleosome(black) and nucleosome (gray) .
W<XY[1] I. Ho et al., EMBO J., !"#(1991) 1187-1192.
[2] M. Takaku et al., Genome Biol., !$ (2018) 36.

Structural analysis of GATA3-nucleosome complex in solution
Hiroki Tanaka, Yoshimasa Takizawa, Aya Okuda, Ken Morishima, Nobuhiro Sato, Rintaro Inoue, Masaaki Sugiyama,
Hitoshi Kurumizaka
h-tanaka@iqb.u-tokyo.ac.jp

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(D-6)

飽和塩化カルシウム溶液中におけるモ リブデンの同位体分別挙動（阪大工、学習院大学院 1、京大複合研 2）○鈴木航太、加藤千図、大野剛 1、福谷哲 2、藤井俊行
１．はじめに：99mTc は世界中で多用されている医用
ラジオアイソトープである。99mTc は主に 99Mo を β崩壊させて製造されているが、現在日本ではすべての医療用に用いられる 99Mo を海外からの輸入に頼っている。そこで、国産化のため Mo の同位体分別の効率化が検討されている。田野城ら[1]は希塩酸中でクラウンエーテルを用いて同位体濃縮を行っており、水分子が配位し濃縮を妨げている可能性を指摘している。本研究では化学交換法による Mo の同位体分別における水分子の配位による影響を調べるた
め、飽和塩化物イオン環境中で同位体濃縮を行った。

で行われた実験と逆の反応である。下図 2 に示したようにラマン分光光度計による結合の振動ピー
クにはわずかな変動が見られた。に配位する配位子が水分子から塩化物イオンに交換されることで Mo=O 結合の振動が大きくなり、濃縮される同位体も変わったと考えられる。

２．実験：本実験では飽和 CaCl22H2O 溶液中にMoO2Cl2 を 0.01M 溶かした水相と、1,2-ジクロロエタ
ンに dibenzo24crown8ether を 0.01M 溶かした有機相を用いた。水相をサーモフィッシャーサイエンティ
フィック社製 iCAP 6300 Duo を用いて濃度測定し、Mo 及び Ca の分配比を算出した。その後陰イオン交換樹脂 AG MP-1M 200-400mesh を用いて Mo だけを分離し、学習院大学にて Nu Instruments 社製 Nu
plasma 500 を用いて精密同位体分析を行った。同位体濃縮の評価は、以下に示す同位体濃縮係数を用いて行った。

その後、溶媒抽出実験に用いた水相と同様の溶液と希塩酸（0.1 M）に MoO2Cl2 を 0.01 M 溶かした溶液を用意し、JASCO 社製 RMP510FS を用いて分子振動の分析を行った。得られたピークの波数か
ら水相中の MoO22+の分子振動の 100Mo と 95Mo における RPFR を算出した。その後、精密同位体分
析で求めた δ100Mo から有機相中での MoO22+の分子振動の振動数を推定し、精密同位体分析の結果の妥当性を評価した。
３．結果： 本実験における 95Mo を基準とした 97Mo
及び 100Mo 同位体濃縮係数を図 1 に示す。飽和塩
化物イオン環境中では同位体濃縮係数
δ100Mo=-1.67 で得られ、同位体濃縮係数が負の値であることから、質量数の小さい同位体が逆抽出
水相に濃縮されたことが分かる。これは希塩酸中

図 1 δ100Mo 質量数と同位体濃縮係数の関係

図 2 各溶液中でのモリブデンの結合の振動数

参考文献[1] 田野城一希, 加藤千図, 福谷哲, 関本俊, 大槻勤, 大野剛, 梅原さおり, 藤井俊行, 化学交換法によるモリブデン同位体濃縮, 京都大学複合原子力科学研究所学術講演会報文集, vol.
54, p. 15[2] Jacob Bigeleisen and Maria Goeppert Mayer.
Calculation of Equilibrium Constants for Isotopic
Exchange Reactions. 15, 5, 261-267(1947).
[3] 西澤嘉寿成. 化学交換反応において質量の関わらない同位体効果. J, Mass Spectrom, Soc. Jpn.
第 48 巻, 2 号. 71-78(2000).

Isotope fractionation behavior of molybdenum in saturated calcium chloride solution
Kota Suzuki, Chizu Kato, Takeshi Ohno, Satoshi Fukutani, Toshiyuki Fujii
ksuzuki@qc.see.eng.osaka-u.ac.jp

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(D-7) MTR ᆺ⇞ᩱせ⣲ࡢ෭༷ὶ㊰ෆẼᾮ஧┦ὶ⏺㠃✚⃰ᗘ࡟㛵ࡍࡿ◊✲㸦ி኱」ྜ◊ࠊ㤶 ᇛᕷ኱Ꮫ 㸧‫ۑ‬ỿ⚽୰ࠊᒣᮏಇᘯࠊ᪥ᘬಇモຊ➼౯┤ᚄ Dh=1.94mm㸧㸯㸬ࡣࡌࡵ࡟㸸ᮦᩱヨ㦂⅔㸦MTR㸧ᆺࡢཎᏊ⅔࡟࠾ෆᆶ┤᪉ྥ  ⟠ᡤ㸦z/Dh=51.9ࠊ
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Fig. 1. Relative errors between the predicted data of 2group bubble IATE and the experimental data.
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[2] X. Sun, Ph.D. Thesis, Purdue Univ. (2001).

Evaluation of interfacial area concentration for gas-liquid two-phase flow in coolant flow channels of MTR-type fuel assembly
Xiuzhong Shen, Toshihiro Yamamoto, Takashi Hibiki
shen.xiuzhong.5v@kyoto-u.ac.jp

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(D-8) 化学交換法における同位体分別研究（大産大、東工大原子炉 1、阪大工 2、京大複合研 3）○硲隆太、義本孝明、Rittirong Anawat、佐久間洋一 1、
藤井俊行 2、福谷哲 3、芝原雄司 3、砂賀彩光 3
１．ははじめに：ストロンチウムの核種移行に伴う同位体分別研究として、同位体効果が見やすく取扱いも容易な同族元素のカルシウム及びリチウムを用いて、質量分析計により、大環状ポリエーテル（各種クラウンエーテル）等による液-液抽出・化学交換法
に対する同位体分別効果の検証を行っている [1]。今回、水溶媒及び 12M 塩酸添加溶媒での得られた各々の分配係数(D)及び分離係数(α)を報告する。
２．実
実 験 ： 40Ca2+(水相)✚48Ca2+L(有機相)⇔ 48Ca2+(水相)✚40Ca2+L(有機相): (L はクラウンエーテル)
液-液抽出法で、上記化学平衡により選択的に軽元素(40Ca)がクラウンエーテル側に濃縮され、0.07M 濃度の DC18C6 クラウンクロロホルム有機溶媒と、10～30%（重量比）濃度の塩化カルシウム水溶液、塩化リチウム水溶液の水溶媒のみ、及び水溶媒 0.3、3、30%濃度に 12M 塩酸も添加した場合の 2 通りの比較を行った。液液抽出は、室温中、攪拌 1 分、静置 10分で分離し、Ca/Li 濃度は原子吸光光度計（島津AA-6800)、同位体比測定は大阪大学のリアクション
セル ICP-MS（Agilent 7900）
で測定を行った（図 1,3）。

Fig 1. Distribution coefficient (D= [ion]Org / [ion]Aq) of
LLE: Preliminary.
水溶媒のみの場合と比較し、12M 塩酸添加により、分配係数が劇的に改善され、水溶媒のみでは、低濃度での分配係数の低下が顕著であるが、特に Ca では
塩酸添加により低濃度でも、Ca イオンとクラウンエーテル間の親和性が維持され、30%濃度で約 9 倍の向上が得られた（図 1）。一方、クラウンエーテル樹
脂による固液抽出法 [2] では、Ca イオンとクラウン
エーテル間の親和性が、塩酸無しには成り立たず、
少なくとも 6M 塩酸以上の塩酸添加が必須であり、クラウンエーテルそのものを用いる液液抽出法では、塩酸添加無しでも親和性が得られるが、塩酸添加により、約 1 桁近い改善が得られ、Li の場合も、適切な空孔サイズのクラウンエーテルを用いることにより同程度の改善が期待されると思われる（今回は Caと Li の比較のため、DC18C6 の同じクラウンエーテ
ルを用いた）。

Fig 2. Lithium isotopic ratio measurement by using
ICP-MS.

Fig 3. Lithium single stage separation factor (α=[6Li/7Li]Org/[6Li/7Li]Aq): Preliminary.(Line for 30%.)
東工大先導原子力研より既知のスパイク試料（7Li:
94.14, 96.35, 98.20%）を得て、ICP-MS の Li 同位体比測定の検証（図 2）を行い、Li の 1 段当たりの分離係数として、30%濃度の水溶媒に対し、1.009±0.003、
12M 塩酸添加に対し、1.008±0.004 を得た（図 3）。
３．結
結果： 上記分離係数では、約 1400 段数で 10 倍
濃縮[3]が得られ、最適条件および多段濃縮の検討中。
参考文献[1] R. Hazama et al., KURRI Progress Report 2019, 282.
[2] K. Hayasaka et al., Prog. Nucl. Energy 2008, 50,
510-513.
[3]http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/mol3/shgsc2020/in
dex.html.

Study of Isotope Separation via Chemical Exchange Reaction
Ryuta Hazama, Takaaki Yoshimoto, Anawat Rittirong, Yoichi Sakuma, Toshiyuki Fujii, Satoshi Fukutani, Yuji Shibahara, Ayaki Sunaga
hazama@est.osaka-sandai.ac.jp

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-47-

(D-9) ;⥺ᑠゅᩓ஘ἲ࡜ィ⟬ࢩ࣑࣮ࣗࣞࢩࣙࣥࢆ⏝࠸ࡓ࣐ࣝࢳࢻ࣓࢖ࣥࢱࣥࣃࢡ㉁ࡢᵓ㐀ゎᯒ㸦ி኱」ྜ◊㸧‫ۑ‬ΎỈᑗ⿱ࠊዟ⏣⥤ ࠊᏲᓥ೺ࠊᰆᮌᗣᘯࠊ஭ୖ೔ኴ㑻ࠊబ⸨ಙᾈࠊ⿬ฟ௧Ꮚࠊᮡᒣṇ᫂㸯㸬ࡣࡌࡵ࡟㸸 ከࡃࡢࢱࣥࣃࢡ㉁ࡣࢻ࣓࢖ࣥ࡜࿧ࡤ
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[3] G. Kozlov et al., FEBS J. 277 (2010) 3924-3936.
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[5] W. Li et al., PNAS 111 (2014) 10550-10555.
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http://cgmartini.nl/index.php/martini3beta[7] MJ. Abraham et al., SoftwareX 1 (2015) 19-25.
[8] H. Kenzaki et al., J. Chem. Theory. Comput. 7 (2011)
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[10] A. Okuda et al., Sci. Rep. 11 (2021) 5655.

Dynamics of a multi-domain protein studied by small angle X-ray scattering and molecular dynamics simulations
Masahiro Shimizu, Aya Okuda, Ken Morishima, Yasuhiro, Yunoki, Rintaro Inoue, Nobuhiro Sato, Reiko Urade, Masaaki Sugiyama
shimizu.masahiro.3n@kyoto-u.ac.jp

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-48-

(D-10) 中性子位相イメージング法による機械要素内潤滑油挙動の可視化（京大院工、京大工 1、大阪電通大 2、原研 J-PARC センター 3、京大複合研 4）○平山朋子、ソンリン 1、
關義親2、篠原武尚 3、日野正裕 4、中村吏一朗 4
１．はじめに：機械摺動面における摩擦，摩耗，潤滑に関する問題はトライボロジー分野において精力的に研究が行われている．特に摺動面のトライボロ
ジー特性に大きな影響を及ぼすのは油膜の形成状態
であり，油膜の有無によって摺動面の摩擦係数は大きく変動するため，摺動面の潤滑状態を予測することは極めて重要である．トライボロジー分野ではこの油膜の形成状態の予測にレイノルズ方程式を用いる．しかしながら，例えばレイノルズ方程式をすべり軸受に適用する場合，すべり軸受端部を大気圧とする境界条件を用いることが多いが，より精密な予測を行うには，軸受端部における流体の挙動も計算に組み込む必要があろうと考える．一方で，軸受等の機械摺動部品は金属でできていることが多く可視化が困難なため，そのような機械部品端部の気液境界の挙動の把握は難しいのが現状である．
そこで本研究では，中性子位相イメージング法を用いてすべり軸受端部における気液境界形状の把握を試みることとした．中性子位相イメージング法を用いる主な理由は次の 2 点である．
・中性子線の高い透過能により，気液境界の直接観察が可能である．
・液体の一部を重水素化することにより，観察したい部分のコントラストを任意に調整することができる．

Fig. 1.

２．実験：本研究では，京大複合研冷中性子ビーム
ライン CN-3 を用いた．中性子移送イメージング法はTalbot-Lau 型干渉計によって対象物透過後の中性子線の波動の位相変化を検出し，そのイメージ像を得る新しい可視化技術である．特にこの手法により得られるビジビリティ像からは，対象場中の分子のサ
イズや密度の微視的な不均一状態をマッピングすることができるとされ，本研究に最適であると考えた．
なお実験に用いた軸受モデルを Fig. 1 に示す．Fig.
1 に示すようにすべり軸受端部はこのようなテーパ形状となっており，静止中および軸受回転中における気液境界形状の変化を観察することとした．
３．実験結果：実験によって得られた吸収コントラ
スト像，微分位相コントラスト像，ビジビリティコ
ントラスト像を Fig. 2 に示す．なお本実験では，一般的な機械油であるポリアルファオレフィン（PAO）
を試料油として用いた．これより，位相イメージン
グ法によって得られた像の数値演算により，得たい情報に着目した画像を得ることができたと言える．

Sliding bearing model with taper seal at thebearing end made from Aluminum.

Fig. 2. Obtained images; adsorption contrast image(upper left), differential phase image (upper right), andvisibility contrast image (lower).

４．展望：現在，回転が可能な軸受モデル試験機を製作しており，製作が完了したら回転中における気液境界の観察を実施する予定である．なお，実験の実施は 2021 年 12 月を予定している．

Direct Observation of Lubricant Behaviour in Machine Elements by Means of Neutron Phase Imaging
Tomoko Hirayama, Sun Lin, Yoshichika Seki, Takenao, Shinohara, Masahiro Hino, Riichiro Nakamura
tomoko@me.kyoto-u.ac.jp

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-49-

1

マイクロド�メトリを利用した %1&7 中性子�射場の線質評価（����研）����
１．は��に：��、��設��の����射線治療
法、BNCT の�ロ��クト��行してお�、�������子���研究�（KURNS）を��、�つ�の�
速器 BNCT �������の��に���れている。
��は�����を��とした���療����れ、��には���への適�����れる。��の�射
線治療と比べ、BNCT の�射場では��の��る�射線成分���してお�、線量測定は��である。�
た、BNCT の線量評価に�する��の�質���法は
��であ�、結果を�るに��を�する���ある。
本研究においては���マイクロド�メトリ��器を用いて、各粒子成分を正確に測定し、線量評価の
図１. QSC BNCT �射����の測定
�質���法を確�する�とを��とする。
３．結果：図 2 は、TEPC を使用して��中で測定�
れた KUR および QSC のマイクロド�メトリ線量分�
20〜100keV
��クトルを示す。��線量���子は、20100keV
２．実験：本研究は���価比�計��（Tissue
��� の線エネルギー��を�つ�子成分であ�、�Equivalent Proportional Counter: TEPC）を使用し
いて約 ������� ��� の��イ��でした。PHITS 計
た。����に�価���および��を用いた比�
�は、測定�ー�と��の結果を�た。
計��であ�、粒子線治療にお�るマイクロド�メ
KUR BNCT �射場のマイクロド�メトリ��クトルは、トリに用いられている。
TEPC を使用して測定�れた。�子、��イ��、�TEPCのBNCTへの適用可能性について、KURNSの�子�
ル��粒子�らの中性子線量への������は、
�ー��射場および���量子�����ー (QSC)
それぞれ約 0.92、0.07、0. 01 であった。���にの�速器�ー��射場とい�線質の��る2つのは、��の��としての中性子�ー�の�質を�定
BNCT研究用�射場において実験を行った（図1,2）。 するた�に、���ト�を用いた実験を行��定で
�らに、����ー���計�を用いて、����
ある。
効果（RBE）の評価を行った。

図１. KUR 重水設備 BNCT �射����の測定

図２. TEPC で測定した KUR および QSC の中性
子源のマイクロド�メトリ線量分�
参考文献[1] N. Hu et al., J. Radiat. Res.,  (2020), 214-220.
[2] N. Hu et al., Appl. Radiat. Isot.,  (2020) .

Beam quality determination of a boron neutron capture therapy irradiation system using microdosimetry
Naonori Hu
ko.naonori.7z@kyoto-u.ac.jp

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-50-

1

マテリアルズ�インフォマテ�クス
ʊ 大��な実験データ収� :HE システムの開発と�用 ʊ��大�合研���� ��
１．はじめに：
���学に��る�ン��ータ��の��な発�や機械学習アル�リズムの��にと�ない、材料�
学と���学を�合さ�たマテリアルズ�インフォ
マテ�クス�MI�研究が��を�めている。�に、大��な材料データを用いた機械学習に�る��材
料��の研究が��に��れて��、����材料[1]やエネルギー材料[2]、����合金[3]や超合金[4]など、��な材料分�での�用が��されている。
MI で利用される大��な材料データは、������データが��である。������は、��
の自動化に��データを大��に��することができる。そのため、すでに数��を超�る材料の��
構�や物性が��され、�つ�ープンデータ化されることでこれまでの MI 研究を��してきた[5, 6]。
とこ�が������データは、結�構�から��な��の�で��されているため、実験結果と��しないことがある。そこで、実験データの存在が重�とな�て�る。大��で�ープンな実験データが存在すれば、実際の実験結果に基づいた予測モデルの構築や��性の��が��できる。しかし、現在�開されている実験データの数は数�から���ー���が�と�どである[7]。
本��では、�が�自に開発した�実験データの大��収�を��にする 2 つの Web システム�についての��を��たの�、�めた大��実験デー
タを利用したこれまでの�用��を��する。
�．論文�実験データ収� Web システムの開発：
材料研究者が長年積み上げてきた実験データの大部分は、�研究機�の�じられた��に存在し、��の�部は論文の��上のプロット画像として�開されている。そのプロット画像から全自動でプロットデータを��できれば�いが、��や�、��な
どのフォーマットが論文�者に�存するため、その実現����に��である。そこで�は、�開論文
から実験データを効率��収�できる Web システム
Starrydata[8, 9]を�自に開発した。
Starrydata は、Fig. 1 に�す��な論文��システ
ムを�ースとし、�論文に��したデータを���て����開する��みとな�ている。データ��
については、プロット画像から�ない�数で��が��な���ールをシステムに�み��ことに��
効率化を実現している。2021 年 11 月現在で、すでに
約 8,000 本の論文から約 44, 000 試料分の実験データの収�に��し、現在���してデータを�やしている(Fig. 2)。�に��材料分�に��る実験�物性値の���存性を収�したデータ�ットとしては、
��最大のデータ数である。収�した全実験データ

Fig. 1.

Screenshot of Starrydata developed by the author.

Fig. 2.

Number of data recorded on Starrydata.

は、GitHub に���開[10]して��、�で�自�に利用ができる。
３. 大��実験データを利用した材料�����：Starrydata のデータは、化学��と��物性���
�率や����率、�ー�ック�数など�の���存性が�に収�されている。そこで、化学��に基づ���量�クトルと��物性との��を学習さ�
た機械学習モデルを構築し、所望の物性を有する材
料の化学��を���に��て�らかにした。ここ
で��量は、構���の�������������
��ンデ�ーエフ数������� ���量���
��性���VEC�の��、分�、差�構����の最大値-最�値�をそれ�れ��した値、�����
有��数������数�である。また、機械学習��には�ン�ムフォ�スト、検証��には 5 分��
差検証を使用した。

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Fig. 4. Screenshot of the electronic lab notebook developed by the author.
と�て利�し�すいデータが��される�組�を��している。�に、物性���な�タ�報を実験プ
ロセスという��に�な�たデータとして�存されFig. 3. Experimental and predicted Seebeck coefる。このデータは、材料探索を主目的とした MI に利ficient for validation data.
�できる��でなく、����を���プロセス�
Fig.3 は、��データに�する�ー�����の実��������スにと�て�しいデータである。
験�と予測�を�した��である。����りに分
今後は、このプロセスデータを�いた��研究に��している�ど予測精度が高いことを��している。 り組む予定である。
�定�� R2 は 85%であり、予測精度の高い機械学習
モデルの構築に成功した。本機械学習モデルは、化
５. おわりに：
学組成と�度を�定すれ�物性が予測できる。そこ�が��に開発した�実験データの大����をで、��の化学組成に�して物性を��的に予測し、 可能にする 2 つの Web �ス���およ�その���
��の物性を�する材料の化学組成を���によ��を��した。��実験�ー�については、材料分て提案できることを確認した。
野での��研究を進めていくことはも���、実験
Starrydata の大��実験データを利�した��研
プロセスが存在する他分野への展開を進めていきた
究は、その他研究機関でも報告されている[11, 12]。
いと考えている。
����実験�ー�によるプロセス��：�文から��した実験データを利�した機械学習
により、物性が化学組成から予測できることが確認できた。しかし、あくまでも化学組成からの予測であるため、予測精度の向上には限界が存在する。実際の実験的な物性は、どのような合成プロセスで、どのような構�（��構����構�、��構�など）が�成されたかに��を��る。そのため、合成プロセス�構��報のようなより��な�タ�報が物性に��いた実験データを�成することが、さらなる予測精度向上に必要である。た�し�文に��されている�タ�報は、��文��によ�て��ている�報が�なる��でなく、���も�む�くの����的実験のう�の�く��である。そのため、Starrydata と��に�文から��したとしても、機械学習に利�し�すい�分な���を��たデータが生成できない可能性がある。そこで�は、��デー
タを�む実験の���てをデータ化することを目的とした、��の��実験�ー�を�ープ��ースとして開発している（Fig.4）[13]。
この��実験�ー�は、実験�学研究�にと�て
�利な実験�ー�であると��に、データ�学�に参考文献[1] P. B. de Castro et al., NPG Asia Mater  (2020).
[2] A. O. Oliynyk, A. Mar, Acc. Chem. Res.  (2017)59-68.
[3] D. Xue et al., Nat Commun  (2016).
[4] B. D. Conduit et al., Materials & Design  (2017)358-365.
[5] A. Jain et al., APL Materials  (2013) 011002.
[6] S. Curtarolo et al., Computational Materials Science(2012) 227-235.
[7] M. W. Gaultois et al., Chem. Mater.  (2013) 2911–
2920.
[8] Y. Katsura, M. Kumagai et al., Science and Technology of Advanced Materials  (2019) 511-520.
[9] Starrydata2: https://www.starrydata2.org/ (accessed2021-11-09).
[10] Starrydata2(GitHub): https://github.com/starrydata/starrydata_datasets/tree/master/datasets (accessed 2021-11-09).
[11] G. J. Snyder et al., Adv. Mater.  (2020) 2001537.
[12] N. Shimizu, H. Kaneko, Materials & Design (2020) 109168.
[13] Labmine: https://github.com/kumagallium/labminedev (accessed 2021-11-09).

Materials Informatics -development and applications of a large scale materials databasesMasaya Kumagai
kumagai.masaya.3n@kyoto-u.ac.jp

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−54−

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(PJ4) 材料照射及び欠陥評価における研究手法の高度化（京大複合研、東北大金研 1、鹿児島大 2、法政大 3、大阪府立大 4、兵庫県立大 5、産総研 6）○木野村 淳、井上 耕治 1、佐藤 紘一 2、中村 俊博 3、西村 智朗 3、秋吉 優史 4、神田 一浩 5、中尾 節男 6
１．はじめに：材料照射研究は原子力プラントの材
料劣化予測にとどまらず、半導体など高機能材料の開発に欠かせないものとなっている。そして、材料照射研究と表裏一体となるのが欠陥評価研究である。
これまで複合原子力科学研究所では精密制御照射管
やライナック低温照射設備などの特徴ある照射設備の整備に努めてきたが、さらに照射手法の高度化を進める必要がある。一方、照射後試料の評価手法として、陽電子消滅分光法や集束イオンビームによる電子顕微鏡用試料加工装置など新たな機器の開発・導入が進められてきた。京都大学複合原子力科学研究所の共同利用制度の元で材料照射研究をより有効に進めていくためには、照射と評価という両輪で研究を高度化していくことが必要である。
材料照射研究に関わってきた共同利用ユーザーがこれまで用いてきた評価装置の使用方法や解析方法を見直すこと、あるいはこれまで使っていなかった
評価装置を導入すること、さらには最近導入が進んでいる評価装置を新たに用いることにより、複合原
子力科学研究所における材料照射研究の新展開と新規ユーザー獲得が期待される。すなわち、既存の設備を単に使い続けるだけでなく、ハード面とソフト面の両方から新しい実験手法に挑戦し、共同利用の中から新しい研究方向を見つけ出すことが本研究の目的である。
2.1 低速陽電子ビームラインの輸送系及び測定系の性能向上に関する研究（代表：木野村淳）
京都大学複合原子力科学研究所では研究用原子炉
KUR を用いた原子炉ベース高強度低速陽電子ビームシステムの開発を 2012 年以来行ってきた。2015 年にファーストビームが観測されたが、線源部のジュール熱や核発熱による温度上昇のため 5MW 運転時に使用できない問題があったが、線源部の冷却を He ガス導入により解決することにより解決した。その後、ドップラー広がり測定系、陽電子消滅寿命測定系の構築を行いながら、ビームラインの性能向上を目指
し、利用運転と並行しながら開発を進めてきた。
KUR 低速陽電子ビームラインのビーム径は、試料上で 10 mm 以上である。このビームラインで陽電子
消滅分光測定するためには、15 mm 角以上のサイズの試料が必要であるが、多くの材料研究の中で実際に測定する試料の多くが 10 mm 以下であることを考えると、ビーム径を小さくすることが必要である。
この目的のため、ビームラインにはビーム径を効率良く縮小するための高輝度システムが設置されている。本研究では、低速陽電子ビームシステムの高輝度化装置に関して、陽電子減速用材料の効率を含めて装置のパラメータ最適化を行った。高輝度化装置の 調 整 を 進 め た 結 果 、 装 置 入 射 直 前 の MCP（Microchannel plate）上で約 10 mm のビームが高輝度化後の MCP 上では 1.4-1.6 mm 以下の半値幅になったことが、MCP の発光強度分布の画像解析により示された（Fig. 1）。さらに 10 eV 以上あった入射前の陽電子ビームのエネルギー分散が、高輝度化後には 1.4 eV 以下になったことが示され、寿命測定に必要な陽電子のパルス化を行うためにより適したビームが得られていることも分かった。

(a)

(b)

10 mm

10 mm

25.4 mmFig.1 MCP images of positron beam spots before (a)and after (b) the brightness enhancement.
また、陽電子寿命測定を行うため、透過型チョッパーと高周波駆動バンチャーからなる陽電子パルス化装置が KUR 低速陽電子ビームラインに設置されている。当初このパルス化装置を用いて陽電子寿命測定を行うと、正しい寿命値が得られないという問題があった。パルス化装置自体は電子ビームを用いてパルス化が問題なく行えることを確認しており、その原因が不明であった。シミュレーション計算や様々な測定条件を試した結果、炉室のバックグラウ
ンド放射線の影響が示された。この影響を回避して陽電子寿命測定を行うために、ビーム由来のガンマ線を弁別するためのゲート回路を組み合わせた。その結果、正しい陽電子寿命が得られることが示された[1]。時間分解能として約 300 ps 前後の値が得られ、一般的な測定に使用可能な性能であった。また、ドップラー広がり測定と組み合わせた同時計数測定
として、AMOC(Age-Momentum Correlation)測定が可能なことも併せて示された。
2.2 高強度低速陽電子ビーム発生装置を用いた原子力材料の照射効果の解明（代表：井上 耕治）
タングステン（W）は核融合炉プラズマ対向材料として有望である。照射下では水素同位体の滞留・蓄積が問題となるが、最近、W へのレニウム（Re）添加によって水素同位体蓄積量が大幅に減少することが見出された。その機構として、Re は格子間原子と強く結びつくため、格子間原子と空孔との再結合が

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促進され、水素捕獲サイトとなる空孔型欠陥の形成が抑制されることが提唱されているが、これに関す
る実験的な知見はあまり得られていない。そこで、Re や、Re とは逆に格子間原子との相互作用がほとん
どないとされる Mo や Ta を添加した W 合金について、
単純なフレンケル対のみを導入する電子線照射を行い、照射欠陥形成に対する添加元素効果を陽電子消滅法で調べた。
試料は純 W、W-1.5%Mo、W-3%Ta、W-5%Re（いずれも wt.%）である。京大複合研ライナックで電子線照射（8 MeV、<100 ℃、約 2×1023 e-/m2）し、陽電子消滅寿命測定を行った。
純 W では、平均寿命τave は照射によって約 40 psも増加した。照射後の寿命スペクトルは２成分で解析でき、単空孔が形成したことが分かった。W-Mo お
よび W-Ta でも同様であり、Mo および Ta の添加効果
は小さいことが分かった。一方、W-Re 合金では、照射によるτave の増加はわずか約 10 ps であった。照射前後とも寿命スペクトルは１成分でよくフィッティングされ、単空孔への陽電子捕獲は顕著ではない
ことが分かった。したがって、Re 添加により空孔型欠陥の形成が抑制されることが分かった。

2.4 先端半導体結晶への照射効果と光学的特性に関する研究（代表：西村 智朗、中村 俊博）
これまで京都大学複合原子力科学研究所の設置のコバルト 60 ガンマ線照射装置によりガンマ線を ZnOや GaN をはじめとした直接遷移型半導体に照射し、生成される格子欠陥準位をフォトルミネッセンスやカソードルミネッセンス法で評価を行ってきた。そして、長期照射（ドーズ量～1 MGy 程度）によって格子欠陥が生成し、未照射の抵抗率 30 Ωcm から照射後 104 Ωcm まで抵抗率が増加することを観測した。
以上の結果は GaN が高いガンマ線照射耐性を持つことを示唆している。さらに、近年では半導体単結晶のシンチレーター応用を目指して、ガンマ線照射により GaN 単結晶ウエハーからの発光が観測されるかの実証実験を行った。その結果、室温にて、欠陥準位からの電子遷移に対応する～700 nm をピークとするブロードな発光バンドの観測に世界で初めて成功
した[2]。観測された発光強度はガンマ線ドーズ量に比例し増加し、ガンマ線誘起発光であることを確認されている。以上の結果は GaN 単結晶ウエハーが高線量下でのシンチレーター材料として有望であることを示唆している。さらに、当該研究においては発光強度が基板厚さにも比例して増加することも観測
2.3 タングステン中の照射欠陥－水素複合体が機械しており、基板内部からの欠陥関連発光を検出して的特性に及ぼす影響（代表：佐藤 紘一）いることが確認できている。このことはガンマ線照核融合炉や核破砕中性子源の構造材料の候補材料
として低放射化フェライト鋼などが提案されている。 射誘起発光は基板内部の品質評価にも応用可能であ
核融合炉などでは核変換によってガス原子が生成し、 ることを示している。また、同様のワイドギャップ
中性子照射によって形成した格子欠陥と相互作用し、 半導体である ZnO 単結晶ウエハーからも同様のガン
マ線照射誘起発光の観測に成功し[3]、GaN ウエハー
材料内部に滞留することでより材料劣化が進む。本との発光強度を比較した結果、ZnO からの発光強度研究では高エネルギー粒子を照射した材料の硬さには一桁程度低いことが認められた。これは、欠陥準及ぼす水素の影響を調べることが目的であるが、そ位の再結合メカニズムの違いに起因した励起効率ののためには空孔集合体が水素を捕獲する量と硬さ変違いによるものであると示唆される。
化の関係を調べる必要がある。そこで、今回は欠陥と水素の相互作用を陽電子消滅分光法によって調べ
2.5 液体金属被覆材の耐食性評価（代表：秋吉 優史）
た結果を報告する。
核融合炉において、炉心周辺の構造材料は高温・京都大学複合原子力科学研究所に設置されている
高流速条件の液体増殖材に晒される。また、中性子
電子線型加速器を用いて、低放射化フェライト鋼に照射により材料が損傷を受ける。高温・高流速条件
電子線を照射した。照射量と照射温度はそれぞれ下の腐食や、中性子照射効果は独立に研究が行われ1.75×10-4 dpa と 333 K であった。照射後に電解水てきたが、液体ブランケットモジュールの成立性を素チャージを行い、測定中に水素が逃げないように検討する上で、複合環境下の材料挙動を解明する必試料を液体窒素温度に保持しながら陽電子消滅寿命要がある。
測定を行った。
このため、基本的に非放射化条件で、かつ In-situ
電子線照射後に、254 ps の陽電子寿命値が得られ試験が可能な電子線照射試験に注目した。電子線照た。これは平均して原子空孔 5 個から成る原子空孔
射条件で液体金属環境下腐食試験を行い、材料の腐集合体が形成したことを意味する。水素チャージを食挙動に対する電子線照射の効果を明らかにする。
行うと、陽電子寿命値が 230 ps まで低下した。原子液体金属として錫(Sn)を用いる。対象とする構造材
空孔集合体が水素を捕獲したことによって、その陽料 は 、 316L オ ー ス テ ナ イ ト 鋼 と NTK04L
電子寿命値が短くなったと考えられる。陽電子消滅（Fe-18Cr-3.3Al アルミリッチ鋼）で、0.5 mm 厚の寿命値の低下量から、空孔集合体に捕獲された水素
SUS316L 製のキャプセル中に Sn と NTK04L 試料を
数は 7－8 個と予想された。しかし、電解水素チャー
封入して溶接した。NTK04L 試料表面には事前酸化にジによって導入された固溶水素濃度から理論的に求よりα-Al2O3 皮膜を形成している。
めた空孔集合体の捕獲水素数は約 14 個であり、大幅に数値が異なった。今後、その原因がどこにあるの2019 年に、LINAC による電子線照射を実施した。
かを調べる予定である。
照射条件は、照射エネルギー 8 MeV、パルス幅 4 μ

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sec、パルス周波数 100 Hz、ピーク電流 300 mA 程度、平均ターゲット電流 120 μA 程度である。照射時はビーム上流側、下流側のヒートシンク構成とブ
ロアー風量により温度コントロールを行い、上流側
500℃、下流側 310℃前後で、30h かけて 5.8×1019
e-/cm2 まで照射を行った。
非照射環境（480℃, 68h）ではキャプセル、試料
共に Sn に対して健全であったが、電子線照射環境
下では SUS316L キャプセルは著しい腐食、変形を示していた一方、表面をα-Al2O3 皮膜でコーティング
した NTK04L 試料表面は健全であった。STEM-EDS 像でも、α-Al2O3 皮膜中への Sn の拡散は確認されなかった。
2.6 陽電子消滅法を用いた第 3 元素含有 DLC 膜の自由体積に関する研究（代表：神田 一浩）
Diamond-like Carbon(DLC)膜は、高硬度・低摩擦係数・耐摩耗性・ガスバリア性といった優れた性質を持つため、保護膜として極めて優秀な素材であり、様々な産業部材のコーティングに使われている。DLC
膜はアモルファス構造を持つ炭素膜であり、ダイヤ
モンド構造(sp3 混成軌道)を持つ炭素とグラファイ
ト構造(sp2 混成軌道)を持つ炭素原子が混ざり合って存在している。また、水素を含むことが多い。このため、炭素の sp3/ sp2 比と水素量が重要な構造因子となり、これまでこの２つの因子を基に DLC 膜の構造は議論されてきた。しかし、DLC 膜にはアモルファス構造に起因する何もない領域－自由体積が存在し、これも硬度・ヤング率・ガスバリア性・様々な物質の貯蔵量など重要な物性に直結している。KUR
B-1 孔に設置された低速陽電子線を用いた陽電子消滅測定(PAS)により、DLC 膜の自由体積に関して次のようなテーマで実験を行った。
１） 様々な DLC 膜の測定
製膜法・製膜条件を変えると、密度・硬度の異なる
様々な DLC 膜を作製することができる。PAS 測定を行って、DLC 膜の自由体積が密度や硬度とどのような関係にあるかを調査した。その結果、密度・硬度が増加するにしたがって、陽電子消滅寿命・S パラ
メータが減少することが確認された（Fig. 2）。S-W
プロットでは多くの DLC 膜が直線に乗るが、特異的な DLC 膜では外れるものもあることがわかった。
２）水素脱離による自由体積の変化
高水素化 DLC 膜は軟Ｘ線や温度上昇により、軟 X 線を照射して水素を脱離させ、自由体積の変化を観測した。その結果、水素を脱離させると陽電子消滅寿命が増加し、自由体積が増加することが判明した。
３）Si 含有 DLC 膜の自由体積
現在、さらなる機能性向上のために第 3 元素を含有させた DLC 膜の開発が盛んである。第 3 元素として代表的な Si に着目し、Si の含有量と自由体積の関係について調べた。Si を含有させると S パラメータの顕著な増加が確認でき、自由体積は増加したと考えられる。

Fig. 2 Positron lifetimes and S parameters as afunction of density.
2.7 ダイヤモンド状カ－ボン膜の耐熱性評価に関する研究（代表：中尾 節男）
本研究は、ダイヤモンド状炭素（DLC）膜のポロシ
ティと耐熱性との関連性を明らかにすることを目的とする。DLC 膜は、高硬度、低摩擦係数等の優れた機械特性を持っている。そのため、機械部品等への応用が進められている。しかし、耐熱性が低く、高温環境下では使用することが困難であるという欠点がある。低い耐熱性は、加熱による結合水素の離脱とポロシティの増加、および、ポロシティと炭素原子との相互作用による微細構造の変化が原因であると考えられる。しかし、これまで、ポロシティと耐熱性を関連づける研究は全く行われていない。このため、材料中の原子レベルの空隙に関する情報が得られる陽電子消滅分光法は DLC 膜の研究に新たな知見を与えると期待される。
本研究では、産業技術総合研究所のプラズマ利用
イオン注入装置を用いて作成した複数の種類の DLC
膜を対象とする。Si 添加した膜と無添加の膜も比較のため用意した。作成した試料の一部は電気炉により真空中で熱処理を行い、加熱による DLC 膜の微細構造の変化（耐熱性）をラマン分光法で評価した。
また、膜中の水素量を測定するために ERDA 法を用いた。加熱処理した DLC 膜のポロシティを陽電子消滅
分光法により測定した。Fig. 3 の例にある様に複数の種類の DLC 膜をドップラー広がり測定法で評価し、測定データから S-W プロット図を作成したところ、異なる種類の膜であっても、ほぼ同じ直線上に S,W値が分布し、測定した膜が類似の陽電子捕獲サイトを持つことが示された。また、含有水素量と陽電子
寿命値を熱処理温度に対し調べたところ、同種の膜で見た場合、温度が高くなるにつれて、水素量が低下すると同時に、陽電子寿命値が上昇する傾向が見られた。これは水素脱離により空隙サイズは大きくなったことが理由として考えられる。
３．装置開発：本プロジェクトに関連する実験装置
に対して行った改良

−58−
-58-

3.2 陽電子ビーム����ルス�装置の�ート��
2.1 �で���たように、����に�いて、�ッ��������線の��を��するた�に、ビー
ム��の��マ線を���、�ッ��������
線の��をカットするた�のする�ート��を�����に���た�Fig. 5）。�の��では、シ���ーシ��検出器の出�のう�、��分解能の良い
Sig 出�は�の����の������に�るが、エネルギー分解能の良い DY 出�を���て、����マ線のエネルギーに���た��が�た�にの�、
�ート��を�り������の出�を有効にする
��を�っている。�の��を�いる��により、
Kapton ��ルム�単�� Si な�の����を���た���、文献�に�い�が�られた。

Fig. 3 S-E curves of annealed a-C:H films.

3.1 陽電子ビーム��������の改造
陽電子��分���を行う�に���は�けれ��い��、��の��を�速に��で�る��ットがある。�のた�には、線源部から出るビーム�を
��さ�る��が��の��であるが、���検出器�の��を低��て、検出効�を�上する��も有効である。線源部の改良に比べて、��検出器�
の��低�は比������すい��である。陽電子ビーム������の��� Ge 検出器は左右の�ートから��するが、�の�ート��を��す��により、検出器をより��に��ける��が�能になる。�れを��するた�に、検出器�ートの��部��に��て、Ge 検出器の�����ーに���た��の����、����を�電�に�つた�の�ー�電�の�������からビーム�ート�をカット）を行った。Fig. 4 は改良後の���を後�から�た��である。4 �の�線� 2 �の��でビーム�ートの����を��ている。�れらの改良により約 2cm の��を���、�の��、���
が 1.5 ����上�た��を���た。

Fig. 4 Detector ports and sample cage after themodification.

Fig. 5 Gatemeasurements.

circuitsforpositronlifetime

４．今後の展望：今後も��研の��装置、����装置の性能�
上を目指す。KUR 低速陽電子ビームシステムについては、性能���性の�上を目指�て��を�ける。
電子線��������の��については、���
能な����の�����線�の��を上�る��
を���て目指す。今�の�����トに参��た
各課題からも分かるように、単に装置の性能だけに��するのではな�、装置を�のように�うか、�
のような��を�ー�ットに��るかによって、今後も新たな研究テーマの��につながる��が��
される。
参考文献
[1] M. Nakajima, R. Taguchi, A. Yabuuchi and A.
Kinomura, Rev. Sci. Instrum. 91 (2020) 125109;
doi.org/10.1063/5.0013891[2] T. Nakamura, T. Nishimura, K. Kuriyama, T.
Nakamura, and A. Kinomura, Appl. Phys. Lett. 118(2021) 032106; doi: 10.1063/5.0031098[3] T. Nakamura, T. Nishimura, K. Kuriyama, T.
Nakamura,
andA.
Kinomura,
Solid
State
Communications 336 (2021) 114413-1 - 114413-3;
doi:10.1016/j.ssc.2021.11441

Advancement of materials irradiation and defect characterization
Atsushi Kinomura, Koji Inoue, Koichi Sato, Toshihiro Nakamura, Tomoaki Nishimura, Masafumi Akiyoshi, Kazuhiro Kanda and
Setsuo Nakao
akinomura@rri.kyoto-u.ac.jp

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-59-

7

次世代粒子加速器に向けた多角的研究（京大複合研）○栗山靖敏
１．はじめに：粒子加速器（以後、加速器）は現代社
会において、非常に重要な位置を占める装置となっている。産業界においては品種改良や新素材の開発などに使用され、医学分野においては診断装置や RI製造、放射線治療に、学術分野においては新粒子の探索や精密測定など究極的な統一理論の構築や物質
内部構造の解明、核変換を通した廃棄物処理の研究など多岐に渡り使用されている。更なる加速器の発展並びに利用拡大を目指して、次世代加速器の開発
研究は止むことなく進められている。本発表では、講演者が携わっている次世代加速器に向けた研究について報告を行う。
２．加速器の抱える課題：一定の成功を収めている加速器ではあるが、その運用コストの高さが加速器を利用する上での大きな課題の１つとなっている。
一般的な加速器施設においては、運用コストの７〜
8 割が電力料金であり、運用コストの大部分を占めている。次世代加速器を開発し運用する上で、電力消費を削減することは必須の課題であり、様々な低消費電力化の取り組みが進められている。そのような取り組みの１つが超伝導技術の利用であり、また、
永久磁石の活用である。現在、国内では KEK を中心に、次世代を担う電子線形加速器である International
Linear Collider (ILC) 加速器の実現に向けた超伝導加速空洞ならびに永久磁石を使用した加速器マグネットの開発研究が進められている。図 1 に ILC における主要装置の配置図[1]を示す。

陽電子をそれぞれ 125GeV まで加速するために約8,000 台の超伝導加速空洞の使用が予定されている。
超伝導加速空洞の性能は単位長さ当たりの加速性能を示す加速勾配（＝電位差）で示されることが多い
が、ILC では 31.5MV/m(1.3GHz, Q0 > 1×1010)[1]が目標値となっている。図 2 に ILC に向けて開発が進められている 9 セルの超伝導加速空洞の写真を示す。

Fig. 2. A 1.3 GHz superconducting niobium nine cell
cavity.
各国での活発な開発研究の結果、加速空洞への要求
性能は達成されているが、問題となっているのが、空洞を製作した際の歩留まりの悪さである。ILC と同じ 1.3GHz の超伝導加速空洞を使用する European
XFEL での性能試験[3]では、加速勾配 26MV/m 以上を要求した場合に、実用可能な空洞の歩留まりは66%に留まっている。要求性能を満たさないものについては、その原因を調査する工程に回されることになる。高加速勾配を阻害する主な要因は、製造工程で発生する空洞内面の数 100μm サイズの微細な傷や凹凸（欠陥）であることが多い。このような欠陥箇所を発見するために、高性能な光学カメラを利用した内面検査システムが開発されている。以下に詳細を述べる。
３-１．超伝導加速空洞内面検査システム：数百ミク
ロンサイズの欠陥を発見することを目的として、超伝導空洞の内面検査システム（以後、検査システム）の開発研究が進められている[4]。本検査システムでFig. 1. Schematic layout of the ILC.
ILC では、電子、陽電子を２つの超伝導線形加速器を利用し加速させ、200〜500GeV（重心系）で衝突させることで、ヒッグス粒子の精密測定などを実施することが想定されている。全長は 30km を超えるものになり、ビームを輸送するビームラインだけで 20km以上である。これに加えて、ビーム品質を向上させるためのダンピングリングも必要であり、ILC 実現のためには、運用コストも含めて様々なコスト削減が必須となっている。
３．超伝導加速空洞の性能評価：ILC Machine Staging
Report [2]によると、ILC250 加速器では、電子および

−60−
-60-

Fig. 3. Inner surface inspection system for superconducting cavities using an optical camera. The internal
inspection system consists of LEDs for illumination,a high-performance camera, and a mechanism formoving the cavity and camera.

Fig. 4. Images of defects found using the internal inspection system. Defects exist in the areas surroundedby red circles, and the areas surrounded by red
squares show enlarged defects.
は、高解像度の撮影が可能なカメラを使用し、空洞を回転させながら写真を撮影することで、全周に渡る空洞の内面検査が可能である。図 3 に本検査シス
テムを使用して空洞内面を検査している際の写真を示す。図 4 は本検査システムを用いて撮影された空
洞内面撮影画像に欠陥が発見された際のものであるが、数 100μm オーダーの傷を発見することが可能であることが示されている。このような発見された欠陥箇所については、検査システムに内蔵されている
グラインダーを用いることで研磨することができ、欠陥を発見することから修復することまで本検査シ
ステム１台で可能になっている。
３-1-1．欠陥箇所探索の自動化に向けて：空洞の内面を高繊細に撮影し、高加速度勾配を阻害する要因である欠陥を発見修復することが可能となる検査シス

テムであるが、9 セル空洞の内面を撮影した際に、撮影箇所を赤道部とアイリス部に限定した場合でも撮
影画像枚数が数千枚から 1 万枚程度になる。このよ
うな大量な画像から人力で欠陥箇所を探しているのが現状であり、機械による自動化が強く望まれている。そのため、機械学習を利用し、これまでに発見されている空洞内面の欠陥箇所の画像を読み込ませ、類似する箇所を自動検出する欠陥箇所検出システムの開発が進められている[5]。図 5 に開発している欠陥自動検出システムにおいて、欠陥箇所を発見できた画像の例を示す。図 5 左上の緑点線で囲まれた領域に示した画像が機械学習における教師データであり、この教師データを元に欠陥探索を実施したところ、図 5 右下の赤点線で囲まれた欠陥が発見された。
現状のシステムでは、正常箇所を欠陥として指摘する誤認識率が高く実用には至っていないが、実用化を目指して開発が継続されている。
４．永久磁石の加速器マグネットへの適用：加速器の消費する電力を削減する１つの手法が、加速器マ
グネットへの永久磁石の活用である。ILC250 では、20km に及ぶビーム輸送ラインが存在するため、ビー
ム輸送ラインの磁石として永久磁石を使用すること
で、一般的な電磁石を使用する場合と比較して、電磁石電源が不要になるばかりでなく、冷却水や電力供給のための設備が不要になり、初期設備投資の大幅な削減に繋がることが期待出来る。また、予期せぬ停電などの際に、永久磁石を用いたビームライン
であれば、電力供給が止まった場合においても安全にビームダンプ等まで輸送することも可能になる。
ILC ダンピングリングでの使用を念頭に開発が進めFig. 5. An example of successful automatic detectionof defects. The image shown in the area surroundedby the green dotted line in the upper left is the teacher
data for machine learning, and when the defect search
was conducted based on this teacher data, the defectsurrounded by the red dotted line in the lower right
was found.

Fig. 6. A design of a prototype permanent magnet correction magnet. A ferrite magnet is built into the yellow cylindrical rotor, and the strength of the magnetic
field can be adjusted by rotating this part.

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-61-

Fig. 7. Prototype of permanent magnet correction
magnet.
られている永久磁石補正磁石について詳細を以下に述べる。
４-1．ILC ダンピングリングにおける永久磁石補正磁石の開発：RDR[6]によると、ILC ダンピングリング
では、補正磁石を約 300 台使用する計画となっている。この補正磁石について永久磁石を用いて製作することの検討が進められている[7]。加速器マグネッ
トに永久磁石を使用する上で問題となることの 1 つが磁場の強さの調整の難しさである。そこで、図 6 に示すように、回転機構をもった円筒形の磁石を組み合わせて用いることで、磁場の強さを調整可能とし、極性を反転させることも可能である設計が提案されている。実際に本設計に基づき永久磁石補正磁石が製作され、磁場性能の評価が行われている[8]。図 7に製作された永久磁石補正磁石試作機の写真を示す。

磁場性能の評価のために試作機の磁場測定が実施されており、製作精度の向上と多極成分の抑制を目的とした試作 2 号機に向けた開発が進められている。
５．ビームモニターの開発：ILC に向けた加速器開発では KEK ATF[9]が極小ビームサイズの実証試験
を、KEK STF[10]が加速器システム全体の実証試験を担当し、開発研究が進められている。STF におけるビームハンドリングの高度化を目的とし、各種ビー
ムモニタの開発が進められている。ILC ではその装置の大きさから、高精度なビームモニタだけでなく、安価で大量に設置できるモニターが必要となる。そこで、フォトダイオードを使用したビームロスモニ
タの開発が進められている。以下にその詳細を述べる。
５-1．ビームロスモニタの開発：電子ビームが真空チェンバー等に接触するなどし、エネルギーを失う（＝ビームロスが発生する）際には、X 線が放出される。
この X 線を検出することができる検出器は、ビームロスモニターとして使用することが可能となる。図8 に STF 加速器ビームラインに設置したフォトダイ
オードを、図 9 に複数台のフォトダイオードからの信号を処理するための信号読み出しボードの写真を示す。
2021 年 12 月に STF にて実施された試験では、10 台

Fig. 9. A signal readout board for beam loss monitoring using photodiodes.
のフォトダイオードを STF ビームラインに設置し、ビームロスモニタとしての基本性能を有していることを確認している。

Fig. 8. Beam loss monitor installed in the STF accelerator beamline.

６．まとめ：次世代加速器の開発に向けて多角的な研究が進められている。次世代加速器には、超大強度ビームの実現、最高エネルギーの到達といった目標の他に、高効率（＝目標実現のための低コスト）であることが求められる。高効率化達成のためには、超伝導技術の利用が欠かせない。超伝導空洞製作で問題となっていることの 1 つが高加速勾配実現を妨げている空洞製作時の内面の傷や凹凸であるが、高性能カメラを使用した検査システムを開発し、空洞

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-62-

製作後にも欠陥箇所の発見と修復が可能になっている。また、ILC のような巨大な加速器の場合、ビーム
輸送ラインに使用される電磁石に関連するコストも大変に大きなものになる。このようなコストを削減する目的で、次世代加速器では永久磁石の積極的な活用が期待されている。ILC ダンピングリングでの使用を念頭に、永久磁石を使用した補正磁石の開発が進められており、基本性能を確認している。今後
は、ビームラインでの使用についても検討が進められようとしている。ILC のような巨大加速器では、安定した運用のために、ビームモニタについても大量に必要になることが予想されるが、低コストで大量に設置できるビームロスモニタの開発が STF を用いて進められており、性能評価に向けた開発が進めら
れている。

参考文献
[1] Ties Behnke, James E. Brau, Brian Foster, Juan Fuster, Mike Harrison, James McEwan Paterson, Michael
Peskin, Marcel Stanitzki, Nicholas Walker, Hitoshi Yamamoto, “The International Linear Collider Technical Design Report - Volume 1: Executive Summary”, arXiv:
1306.6327[hep-ex].
[2] L. Evans and S. Michizono, “Internaltional Liner Collider Machine Staging Report 2017”, arXiv: 1711.00568[hep-ex].
[3] Wolf-Dietrich Möller, 山本康史, "From the European XFEL Accelerator to the International Linear Collider", JAHEP, Vol.36 No.4 2018/01.02.03.
[4] Y. Iwashita, Y. Tajima, H. Hayano, “Development ofHigh Resolution Camera for Observations of Superconducting Cavities”, Physical Review ST Accelerators andBeams, 11, [093501-1]-[093501-6] (2008).

[5] Yasutoshi Kuriyama, Yoshihisa Iwashita, Katsuya Hirota, Hitoshi Hayano, Yasuhiro Fuwa, “IMPROVEMENTOF INNER SURFACE INSPECTION SYSTEM FOR
SUPERCONDUCTING CAVITIES APPLYING IMAGE
PROCESSING TECHNIQUE”, Proceedings of the 16th
Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
July 31 - August 3, 2019, Kyoto, Japan.
[6] “INTERNATIONAL LINEAR COLLIDER REFERENCE DESIGN REPORT”, ILC Global Design Effort
and Worldwide Study, arXiv:0712.1950v1 [physics.accph], 12 Dec 2007.
[7] Y. Iwashita, N. Terunuma, “DESIGN STUDY OF PM
DIPOLE FOR ILC DAMPING RING”, 9th International
Particle Accelerator Conference IPAC2018, Vancouver,
BC, Canada, ISBN: 978-3-95450-184-7,
doi:10.18429/JACoW-IPAC2018-MOPML048.
[8] Yasutoshi Kuriyama, Yoshihisa Iwashita, Yasuhiro
Fuwa, Nobuhiro Terunuma, “EVALUATION OF MAGNETIC FIELD OF BIPOLAR CORRECTION MAGNET WITH PERMANENT MAGNETS”, Proceedings ofthe 18th Annual Meeting of Particle Accelerator Societyof Japan, August 9 - 12, 2021, QST-Takasaki Online, Japan.
[9] Nobuhiro Terunuma, ATF International Collaboration,“ATF STATUS REPORT 2012”, Proceedings of the 10th
Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan(August 3-5, 2013, Nagoya, Japan).
[10] Hitoshi Hayano, and STF group, “PROGRESS OF
STF ACCELERATOR DEVELOPMENT FOR ILC”,
Proceedings of the 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan, August 8-10, 2016, Chiba, Japan.

Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science, Kyoto University
Yasutoshi Kuriyama
kuriyama.yasutoshi.6n@kyoto-u.ac.jp

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-63-

(T2) トポロジカル解析による非晶質材料の構造―物性・機能相関の研究（京大複合研）○小野寺陽平
１．はじめに：ガラス・液体・アモルファスといった非晶質材料は結晶のような規則的な構造周期性を持たないため、その回折パターンはブロードで強度の弱いものとなり、構造と物性・機能の相関の理解には困難を伴う。非晶質のような長距離秩序のない材料の構造を解析するためには、中性子や X 線といった量子ビームを用いて回折実験を行い、規格化された回折強度である構造因子 S(Q)を導出する。このとき、回折強度は以下の散乱ベクトル Q の絶対値に対するデータとして取り扱う。
Q =4π sinθλ(1)

ここで、sinθ は回折実験における散乱角 2θ より求められ、λ は実験に用いた中性子・X 線の波長である。
S(Q)が得られることで、以下のフーリエ変換によって実空間の情報として全相関関数 T(r)が得られる。
T (r) = 4π rρ +2 QmaxQ(S(Q) − 1)sinQr dQ
π ∫Q

(2)

min

ここで ρ は非晶質材料の平均の原子数密度である。
T(r)のような実空間の原子分布の情報を実験的に得ることによって、原子配列が乱れた構造を持つ非晶質材料においても実空間上の二体相関として構造を解析することが可能となる。
近年、J-PARC や SPring-8
といった大型量子ビーム施設の建設により高強度かつ高エネルギーの入射中性子・X 線を用いた実験が可能となり、非晶質の測定に最適化された実験装置[1,2]を利用することで、非晶質材料の質の高い回折データが高いスループットで測定可能となった。
16

Si-O

14

O-O

SiO2 glass

12

T(r)

10
8
6
4

α-quartz(crystal)

2
0

0

1

2

3

4

r (Å)

5

6

7

Fig. 1 Total correlation functions, T(r), for silica
glass and α-quartz obtained by neutron diffraction.
図 1 に最も典型的な非晶質材料であるシリカ（SiO2）ガラスと SiO2 結晶の一つである α-石英の中性子回折実験によって得られた T(r)を示す。ガラスおよび結晶の両方のデータにおいて、短い二体相関

距離に構造ユニットである SiO4 四面体に由来する
Si-O 相関と O-O 相関が明瞭に観測されているが、それ以上の長い距離になると、ガラスにおける二体相
関ピークが著しく減衰していることがわかる。このように、回折実験で実験的に得られる非晶質材料の構造情報は原子間の二体相関という限られたものであり、どれほど質の高い実験データが得られたとしても、1 次元化された実空間関数からは中距離構造と呼ばれる最近接相関を超えた構造秩序を抽出する
ことはできない。我々は、非晶質の構造と物性・機能相関の解明を妨げていたこの二体相関解析の限界を乗り越えるために、量子ビームによる回折実験を中心とした実験データを計算機シミュレーションと組み合わせることで実験データを忠実に再現する信頼性の高い非晶質材料の 3 次元構造モデルを構築し、さらに構築した構造モデルに先端的なトポロジカル
解析を適用することによって、非晶質構造に潜んだ中距離秩序の抽出に取り組んできた。本講演では、代表的な非晶質材料の構造とトポロジーに関する研究成果[3]、実用ガラス材料の母体となるケイ酸塩ガ
ラスにおける混合アルカリ効果に関する研究成果[4]について紹介する。
２．手法：SiO2 ガラス、アモルファスシリコン（Si）、
Cu50Zr50 ガラスなど代表的な非晶質材料の量子ビー
ム回折データについては、SPring-8 を利用してこれまで測定されてきた放射光 X 線回折データを中心に、国内外の中性子施設で測定された中性子回折データを相補的に利用した。また、3 次元構造モデルの構築については古典分子動力学（molecular dynamics,
MD）計算と逆モンテカルロ（reverse Monte Carlo,
RMC）法[5]をハイブリッド化させた RMC-MD モデリ
ングによって構築した。
アルカリケイ酸塩ガラスについては、SiO2、Na2CO3、
K2CO3 を 原 料 と し 、 溶 融 急 冷 法 に よ っ て
22.7R2O-77.3SiO2 ガラスを合成した。アルカリイオン
成分 R としては、Na のみを添加したガラス（Na100
ガラス）、K のみを添加したガラス（K100 ガラス）、そして Na と K を 1:1 の比率で混合したガラス（Na50K50 ガラス）とした。合成したガラスの誘電率を LCR メーターを用いて測定した。中性子回折実
験は大強度陽子加速器施設 J-PARC の物質生命科学
実験施設 MLF の BL21 に設置された NOVA 分光器[2]を用いて行い、放射光 X 線回折実験は大型放射光施設 SPring-8 の BL04B2 に設置された二軸回折計[1]を用いて行った。3 種類のアルカリケイ酸塩ガラスについて RMC-MD モデリングを行い、既報の 29Si
MAS-NMR 測定によって得られた SiO4 四面体のネッ
トワーク構造の情報[6]と、中性子および X 線回折データのすべてを再現する 3 次元構造モデルの構築を

−64−
-64-

s)Dtt?ôuv<1YRMC K1 RMC++[7]YMD"#4∫BÖ1 LAMMPS[8]WwÑûDt®•åDR
S=ù>Kpz4∫BÖ1YëåMdhEFGRS
Kpz4–ÑãåÖíD©`[[9]Y≠x[10]Kpz4b˜ÖY-;≤oW4yzBÖ{|ãåD]_’8Y`ô}=b4_"persistent homology, PH(pz[11]WÕÑûDtPH pz1 3 ÒÚRS=ù>}K¥~~W»Vù_^AûYÄ¥~KÅÇWÉb≈•ÑÖ
4Ü•M*ÖBíY¥~ÑáßàNi&CÖj2|©`[≠xABCDâäãWpz{|JKdç|"” 2(
tPH pzJ?Kåç41]_’8Y`ô”"persistence diagram, PD(WÑBDtPD A1 PH p
z4°BÖäßj>"Birth(ãåDAíK¥~ÅÇ
"bk(AYéè"death(ûDAíK¥~ÅÇ"dk(WZåêåëmAím4—b“ô{|ëAd®•å|t
PD Kèê41 Homcloud ]“A_4[12]WÑBDt
hole

bk

dk

Ring appears(Birth)Ring disappears(Death)Fig. 2 The increasing sequence of spheres (appearance and disappearance of ring) for input data in persistent homology analysis.
Q1 Q2(FSDP) (PP) Q3

3
Cu50Zr50 glass(X-ray)

2
1

S(Q)

0

Amorphous Si(X-ray)1
0

SiO2 glass(Neutron)

1
0

0

5

10

Qd

15

20

25

ëëdY” 3 Këm1ïñóòô> Q 4õûÖ S(Q)W?_©™´¨{|ëA4Li®•å|Ü≠Æn≤
4Á ãå|Ãæıvw d W˛2Ö8A_>ûÖç
|tS(Q)W Qd 4õûÖ—b“ô{|ëA4LiY
R>¥~KúBùKûß8A_>ãåY3 ∫KEF
GHIK[\Ë_òßü†Q4opdí|tQd K*
YãB°¢41 Q1"first sharp diffraction peak, FSDP(YQ3 K 3 ∫KË_òßÁ ã
Q2"principal peak, PP(åYSiO2 6784K) FSDP ßÁ ãå|t<=>?@8 Si 1 PP A Q3 W⁄{ßYCu50Zr50 6781 Q3K)W⁄ûDtZåêåKEFGHIK 3 ÒÚRS=ù>Kpz4LCÖëå• 3 ∫KË_òKîïW
{£ûDJ?YFSDP 4∫BÖ1YSiO2 678ß SiO4·‚;∆“ôq_ò4LCÖR>ãåY≠xW§Í•ûDRSdç|ëAßà¶N¶ßdçiY≠xˇû4®>ãå| Si-O ©•J&∆“ôq_òß FSDP
KîïANCÖB|ëAßÌ≈CDtã•4YPP 4∫BÖ1äWJ&4LCÖ®>ãå|·‚;RSﬂ‡“ô"SiO4  SiSi4 NÔ(K ™´¥~ÑáKmnß
®>{|xyYQ3 4∫BÖ1LiævwKº;mnß¨≠Q4ÆØ{|ëA4Lij2|mnßîïA
NCÖB|ëAß⁄∞ãåDt
SiO2 678°L€JFK 3 ÒÚRS}K Si ¥~~W»Vù_^AûÖ"#ûD PD W” 4 4⁄{tëëdY6784∫BÖ1 RMC-MD =ù©`[dR0ãåD 3 ÒÚRS=ù>YJF4∫BÖ1 3 noKµfK±N| SiO2 JFm"α-cristobaliteYα-quartzY
coesite(Kﬂ‡“ô≤>W%≤≥¥rÖµ>ûD
supercell K}K Si ¥~~WZåêå»Vù_^AûÖÑBDt678K PD 41 death m4∂CDíuK∑∏QN—b?@B>ßπ•å|ßYëK—b?@B>1678RS}4 SiO4 ·‚;∆“ôq_ò4L|∫˙NúBùK©`[ß®>ãåÖB|ëAW<ûÖB|"∆“ôq_òdªßCD·‚;K}!K Si ¥~ßcºQﬁBvwdàNCÖÑÖ4§Í
K©`[W®>ûY∫˙NúBùK©`[ß±NCDΩkdéè{|(tMDY678KíuK—b?@
B>1 3 ∫K SiO2 JFmK—b?@B>Wæøû
ÖB|´ß∑∏QdçiY678RS}4%≤KJ
FmK}=b4_ßÆØ{|ëAßπêãåYZK
LMN}=b4_WX∫ëAßƒB678®>lW
X∫678K∑∏dç|AJ¿z¢|ëAßdíDt
a

Death dk (!2)

Fig. 3 Total structure factors, S(Q), for Cu50Zr50 metallic glass, amorphous Si, and SiO2 glass. The scattering vector Q is scaled by multiplying by first coordination distance, d, in real space function obtainedby a Fourier transform of S(Q).
ì0EFGHIK[\Ë_òKîï°L€º;mn
4567RSxyK¯ê[3]5” 3 4}V~[\°L€N…O X Ä[\d®•åD;<QNEFGHIK
RSé~ S(Q)W⁄{t
ëå•KHIKﬁñóRS1Y
Cu50Zr50 6781òô¥~TóKòô¥~K∏ö≤ßõ 12 K dense random packing RSY<=>?@8
SiO2 6781 SiO4 ·‚;dç|t
Si 1 SiSi4 ·‚;Y

−65−
-65-

b

8
6

6

4
2
2

8

4
SiO2 glass

4

6

8

2
2

SiO2 crystals

4

6

8

Birth bk (!2)

Fig. 4 Si-centric persistence diagrams for (a) SiO2
glass and (b) SiO2 crystals. Circles, α-cristobalite;
triangles, α-quartz; squares, coesite.

リングを行い、得られた構造モデルを Pedone らの考案したポテンシャル[13]を利用した MD 計算によりエネルギーを最小化すること最適化した。さらに、MDで最適化した構造を RMC で再度実験データにフィットさせることで最終的な RMC-MD モデルを得た。
RMC-MD モデリングによって得られた構造モデルから計算された SN,X(Q)を図 5(a)および(b)に破線として示す。図 5 に示すように、各構造モデルは NMRからの構造情報を再現する構造制約下で SN(Q)とSX(Q)をよく再現している。Na100、K100、Na50K50
ガラスの 3 次元構造モデルに対する配位数、リング、空隙、そして PH 解析を駆使したトポロジカル解析
によって Na50K50 ガラスの構造から抽出された混合アルカリ効果の起源と考えられた構造を図 6 に示す。
2 種類のアルカリを混合添加された Na50K50 ガラス
においては Na と K が強く相関して対を形成し、Na周囲の構造は Na100 ガラスと比べて大きく変化していないのに対して K 周囲の構造は K100 ガラスとは大きく異なり、K イオンの周囲により多くの O 原子が配位し、伝導を大きく阻害された構造に置かれていることが明らかになった。

４．ケイ酸塩ガラスにおける混合アルカリ効果の起源の解明[4]：アルカリ金属酸化物を 2 種類以上混合して添加したガラスにおいて、単独でアルカリを添加した場合に比べてアルカリイオンの移動度が大きく低下する現象を混合アルカリ効果と呼ぶ。今回合成した 3 種類のアルカリケイ酸塩ガラスについて測定された誘電率は、Na50K50 ガラスにおいて Na100
および K100 ガラスを大きく下回る値を示し、混合アルカリ効果が確認された。
a2

K100 glass

1

SN (Q)

0Na50K50 glass

1
0Na100 glass

1
0

SiO2 glass

1
0

0

5

10

15

20

25

Q (Å-1)b

2

K100 glass

1
0

Na50K50 glass

SX (Q)

1
0

Na100 glass

1
0

SiO2 glass

1
0

0

5

10

15

20

25

Q (Å-1)

Fig. 6 Typical bottle neck structures consist of Na-O
and K-O polyhedra in Na50K50 glass.

Fig. 5 (a) Neutron total structure factors, SN(Q), and(b) X-ray total structure factors, SX(Q), for a series ofalkali silicate glasses. Solid lines, experimental data;
broken lines, RMC-MD model.
図 5(a)に中性子回折実験によって得られた構造因子 SN(Q)を、図 5(b)に放射光 X 線回折実験によって得られた構造因子 SX(Q)を実線として示す。SiO2 ガラスの SN,X(Q)の Q~1.5 Å-1 に観測される FSDP はアルカリの添加によって変化し、アルカリケイ酸塩ガラスの SN(Q)についてはその形状は複雑に変化し、K100
ガラスについては Q~0.8 Å-1 に新たなピークが観測された。一方で、SX(Q)については Na50K50 およびK100 ガラスにおいては FSDP が観測されていない。
これは他の元素に比して K が X 線に対して高い散乱能を持ち、ガラスネットワークを形成する Si およびO からの寄与が K100 ガラスの X 線データでは相対的に小さくなっているためと考えられる。アルカリ
イオンが SiO4 四面体ネットワークに導入されることによって、SiO4 四面体同士の結合が寸断され、非架橋の酸素が形成される。29Si MAS-NMR 測定によって、アルカリケイ酸塩ガラス中の架橋および非架橋酸素を異なった比率で持つ SiO4 四面体の存在比を求めることができる。本研究では 29Si MAS-NMR 測定で得られた SiO4 四面体に関する情報[6]を構造制約条
件とし、SN(Q)と SX(Q)と同時に再現させる RMC モデ

謝辞
本研究は物質・材料研究機構の小原真司博士、京都大学高等研究院の平岡裕章教授、理化学研究所の大林一平博士（現・岡山大学教授）らをはじめとした皆様との共同研究です。本研究は JSPS 科研費基盤(C)19K05648 の支援を受けて実施されました。
参考文献[1] K. Ohara et al., J. Phys.: Condens. Matter, 33, 383001(2021).
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[5] R.L. McGreevy & L. Pusztai, Mol. Simul., 1, 359 (1988).
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(2006).
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(2007).
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[9] S. L. Roux & P. Jund, Comput. Mater. Sci., 49, 70 (2010).
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7035 (2016).
[12] https://homcloud.dev[13] A. Pedone et al., J. Phys. Chem. B, 110, 11780 (2006).

Understanding relationship between structure and property in disordered materials via topological analyses
Yohei Onodera−66−
y-onodera@rri.kyoto-u.ac.jp-66-

KURNS REPORT OF
INSTITUTE FOR INTEGRATEDRADIATION AND NUCLEAR SCIENCE,
KYOTO UNIVERSITY
発行所
発行日

京都大学複合原子力科学研究所
令和 4 年 2 月

住所

大阪府泉南郡熊取町朝代西 2 丁目
TEL（072）451- 2300

掲載された論文等の出版権、複製権および公衆送信権は原則として京都大学複合原子力科学研究所に帰属する。
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