様式３立 S22-16

CIS 系太陽電池における CuInS2/Mo 引き剥がし界面の XAFS による化学状態分析
Chemical Analysis of detached interface layer of CuInS2/Mo by XAFS阿部 泰宏a, 長田 晋太郎b, 深水 昇平b, 小田 雄介a, 峯元 高志a,
中西 康次 c, 太田 俊明 c 高倉 秀行 ba
Yasuhiro Abe , Shintaro Osadab, Shohei Fukamizub, Yusuke Odaa, Takashi Minemotoa,
Koji Nakanishic, Toshiaki Ohtac, Hideyuki Takakuraba

立命館大学 立命館グローバル・イノベーション研究機構, b 立命館大学 理工学部,ｃ立命館大学 SR センターaRitsumeikan Global Innovation Research Organization, Ritsumeikan University,bCollege of Science and Engineering, Ritsumeikan University, cThe SR Center, Ritsumeikan University
CuInS2 系半導体はタンデム型太陽電池の上部太陽電池の光吸収層として注目されている。我々はその上部太陽電池の作製方法としてリフトオフ法に注目しているけれども、CuInS2 層の引き剥がしについて十分に調べられていない。本研究では CuInS2 層の引き剥がした時どこから引き剥がれるのか調査した。我々の結果は、CuInS2/MoS2 界面で、もしくは界面 MoS2 層が割れることで CuInS2 層が引き剥がれることを示唆する。
CuInS2-based semiconductors are a promising absorber layer for an upper solar cell of a tandem structuresolar cell. Although we focus on the lift-off process as a fabricating process of the upper solar cell, thetransfer of a CuInS2 layer has not been sufficiently investigated yet. In this study, we investigated where aCuInS2/Mo/SLG structure was separated, when the transfer of a CuInS2 layer was performed with the lift-offprocess. Our result suggested that the CuInS2 layer was detached at the CuInS2/MoS2 interface or withaccompanying the breaking of the interfacial MoS2 layer.
Keywords: Solar cell, Lift-off process, S K-XANES, Superstrate, CuInS2
ことによって作製したスーパーストレート型
背景と研究目的： PV2030+によれば、CuInSe2太陽電池について報告する。特に XAFS 測定系カルコパイライト型半導体の太陽電池ではを行った目的は、CuInS2 層の引き剥がしを行2017 年に変換効率 25%が求められている。そったことで、どこから引き剥がれたのかを解れを実現する候補としてタンデム型太陽電池明することである。
が検討されている。CuInS2 はInをAlに置き換
実験： リフトオフ試料の作製プロセスを述えることで禁制帯幅を 1.5~3.5 eVに制御できべる。SLG基板上にRFマグネトロンスパッタるので、我々はタンデム型太陽電池の上部セ法でMoを堆積する。その後、高真空多元蒸着
ル の 光 吸 収 層 と し て 注 目 し て い る [1] 。
装置を用いてCuInS2を同時蒸着法で堆積した。
CuInSe2 系太陽電池の場合バッファ層等の耐そしてCuInS2表面に紫外線硬化接着剤を用い熱温度に問題があり、高効率上部セルの作製て代替SLGを接着し、上部SLGと下部SLGをに工夫が必要である。我々はCuInS2 系を用いた上部セルの準備・作製方法としてリフトオ摘まんでリフトオフ処理を行った。
フ法に注目している。これまでCuInSe2 系を次にスーパーストレート型太陽電池の作製方法を説明する。上述したプロセスでリフトオフ法で引き剥がした報告はあるがCuInS2/Mo/SLG構造の作製した後、シアン化[2]、CuInS2 系は報告されていない。
カリウム水溶液でCuInS2層を洗浄し、化学析
本研究では始めに Mo/ソーダライムガラス出法でCdSを堆積した。その後、RFマグネト(SLG) 基板上に堆積した CuInS2 層の引き剥ロンスパッタ法でZnOとIn2O3: Snを堆積した。
がしについて報告する。その後、サブストレ取り出し電極としてAl/NiCrを堆積した。このート型太陽電池をリフトオフ法で引き剥がす

様式３

Normalized intensity (arb. unit)Mo
CuInS2

CuInS2 rear side
Mo side2040

Fig. 1.
sides

60
2theta (deg.)

80

GIXRD patterns of CuInS2 rear and Mo

Normalized x-ray absorption(arb. unit)

結果および考察： 図 1 に引き剥がしを行った試料のCuInS2 裏面側とMo側のGIXRDパターンを示す。CuInS2 裏面側ではCuInS2 のから得られる回折ピークのみが検出され、Mo側から は Mo の 回 折 ピ ー ク の み が 検 出 さ れ た 。
GIXRDの結果からは、MoとCuInS2 の界面で引き剥が生じたと解釈できる。
図 2 に CuInS2 裏面側と Mo 側の S K 吸収端スペクトルを示す。比較のため、高純度 MoS2試薬の結果も示す。Mo 側の表面から MoS2による S の K 吸収端スペクトルのみが認められる。この結果より、CuInS2/Mo 構造の引き剥がしは、CuInS2/MoS2 界面で引き剥がれた、もしくは MoS2 が割れることで引き剥がれたことを示唆する。もし、CuInS2 が割れることで引き剥がれていたら、リフトオフ法を用いた CuInS2 層の移乗において、CuInS2 膜厚の制御が困難になると推測される。従って、この結果はリフトオフ法が CuInS2 層の移乗にも有効であることを示している。今回の XANES
測定だけでは、CuInS2 裏面側に極薄 MoS2 層が存在するのかは解明できないので、今後 X線光電子分光法で詳細に CuInS2 裏面側の組成や化学結合状態の分析を行いたいと考えている。
図 3 にサブストレート型太陽電池を引き剥がすことで作製したスーパーストレート型太陽電池の電流密度-電圧 (J-V) 特性を示す。本
J-V 特性は AM1.5G、入射光強度 100 mW/cm2、25℃の条件で行った。リフトオフ処理前のサブストレート型太陽電池で変換効率 (Eff.)
は 5.1%であり、リフトオフ法を用いたスーパーストレート型太陽電池では変換効率 5.0%が得られている。この結果より太陽電池性能を顕著に劣化させない引き剥がし法が確立できたと言える。

文 献[1] Y. Oda, T. Kondo, S. Fukamizu, T. Minemoto,and H. Takakura, RENEWABLE ENERGY 2010
Proc., p. P-Pv-68 (2010).
[2] T. Anegawa, Y. Oda, T. Minemoto, and H.
Takakura, J. Crystal Grow. 311, 742 (2009).
論文・学会等発表（予定）[1] 阿部泰宏, 長田晋太郎, 深水昇平,峯元高志, 中西康次, 太田俊明, 高倉秀行,
2011 年春季第 58 回応用物理学関係連合講演会 (口頭発表)

S K-egde

Mo sideMoS2CuInS2 rear side2460

Fig. 2.

2470
24802490
2500
Photon energy (eV)Observed S K-edge XANES Spectra

25
Current density (A/cm 2)

サブストレート型太陽電池の表面に紫外線硬化接着剤を用いて代替SLGを接着し、リフトオフ処理を行った。最後にCuInS2裏面にCペーストを塗布することで裏面電極を形成し、スーパーストレート型太陽電池が完成した。
引き剥がし処理によってどこから引き剥がれたかを解明するため、剥がれた面の斜入射X線回折法 (GIXRD) とXAFS測定を行った。
XAFS測定は立命館大学 SRセンター BL-10にて実施した。分光結晶にはGe(111)を用い、全電子収量法でSのK吸収端XANES測定を行った。

2015

Superstrate-type
Eff. =5.0 %1050

Substrate-type
Eff. =5.1 %
00.2
0.40.6
Voltage (V)Fig. 3. J-V characteristics of superstrate-type andsubstrate-type CuInS2 solar cells