＜MLF長期課題＞
2017L0300

DNA／BL-02

イットリウム鉄ガーネットの超音波印加下での高分解能中性子散乱
High-E resolution neutron scatteringon YIG under ultrasound irradiation
社本 真一・CROSS,成功大,原子力機構,理研、赤津 光洋・新潟大理、
松浦 直人・CROSS、安井 幸夫・明大理工、伊藤 孝・原子力機構、
根本 祐一・新潟大院自然、家田 淳一・原子力機構

イットリウム鉄ガーネット YIG[1]では、温度勾配[2]や超音波印加[3]によりス
ピンゼーベック効果として発電が観測される。超音波印加による磁性体単結晶への中性子散乱効果はこれまで調べられた例がない。そこで我々は長期
課題 2017L0300 を中心としてエネルギー分解能の高い DNA（BL02）を用いて磁気散乱への効果を調べてきたので、その結果を報告する。
室温では(220)磁気ブラッグ強度の増大はわずかにしか観測できなかったが、低温 8 K で、超音波の印加電圧の上昇に伴いこの磁気ブラッグがエネル
ギー幅の増加とともに散乱強度の増大が観測された。また YIG は低温で異方的な磁気キャパシタンス効果が観測される[4]が、同じ温度領域で[111]軸への磁場下でゼーマンエネルギーギャップが低温で大きく減少することを偶然発見した[5,6]。この異常は比熱や磁化でも確認された。この古くからよく知られる強磁性絶縁体でゼーマンエネルギーギャップがなぜほぼ消失するかはまだ謎である。
こ れらの研究成果は長期課題 2017L0300 及び一般課題 2014B0157,
2015I0002, 2016A0318 の研究成果であり、吉川貴史、張烈錚，柴田薫、日野正裕、遠藤仁，小田達郎，森道康、前川禎通各氏にご助力いただいた。
参考文献[1] S. Shamoto, T. U. Ito, H. Onishi, H. Yamauchi et al., Phys. Rev. B 97, 054429(2018).
[2] T. Kikkawa et al., Phys. Rev. Lett. 117, 207203 (2016).
[3] K. I. Uchida et al., Nature (London) 455, 778 (2008).
[4] Y. Yamasaki et al, Phys. Rev. B 80, 140412R (2009).
[5] S. Shamoto, Y. Yasui, M. Matsuura, M. Akatsu, Y. Kobayashi, Y. Nemoto,and J. Ieda, Phys. Rev. Research 2, 033235 (2020).
[6] Y. Nambu and S. Shamoto, submitted to J. Phys. Soc. Jpn., Special Topics(Renewed Interest in the Physics of Ferrimagnets for Spintronics).

＜MLF長期課題＞
2017L0500

MLF-BL19、MLF-BL22

鉄筋コンクリート造の長期耐久性に関する構造力学研究
Structural Engineering Study on Long-Term
Durability of Reinforced Concrete Structure
鈴木裕士１、向井智久２、兼松学３
１ JAEA、２ 建築研究所、３ 東京理科大学
現在社会問題となっている橋梁やトンネルなどの鉄筋コンクリート（RC）インフラ構造物の老朽化問題、また、マンションなどの RC 建築物の供給過多による建築ストックの増大と老朽化問題において、それら RC 建造物の長期利活用の観点から、定期的な点検・調査と、適切な手段による補修、増改築は、今後の持続可能社会の実現に重要である。本研究では、J-PARC の一般利用課
題や長期課題制度（2017L0500）を活用し、RC 建造物の長期利活用に重要な技術として注目されている、防食鉄筋の利用や接着系あと施工アンカー技術について、それらの付着性能とその長期耐久性に関する研究を進めてきた。
（１）接着系あと施工アンカー 接着系あと施工アンカーの長期耐久性を評価するため、2017B 期より 3 年間にわたり、接着系あと施工アンカーのクリープ性能に関する研究を実施してきた。それに並行して、繰り返し負荷に伴う付着性能の変化（2017A0174）や、付着性能に及ぼす熱影響（2018B0112、0116）
についても検討を重ね、それらから得られた成果と、オフラインで実施したクリープ試験などの結果を合わせて、あと施工アンカーの付着性能の評価を行ってきた。これまでに、クリープや繰り返し負荷、熱影響に伴う付着応力度分布の変化を確認するとともに、中性子 CT が接着剤の充填状況評価に有効な手段であることなどを明らかにしてきた。
（２）溶融亜鉛めっき鉄筋 本研究では、普通鉄筋 RC 試験体の付着応力度分
布との比較から、溶融亜鉛めっき鉄筋の付着性能を評価した。長期課題で実施した「長期腐食に伴う付着応力度分布の変化」に関する検討に加え、「曲げや引き抜き試験によるめっき鉄筋の付着性能（2018B0204）」や、「ひび割れ補修による付着性能回復（2017A0156、0157）」などの観点も含めて、溶融亜鉛
めっき鉄筋の付着性能について検討を重ねてきた。これまでに、溶融亜鉛め
っき鉄筋の付着性能は普通鉄筋のそれとほとんど変わらないことを明らかにしてきた。
本ポスター発表では、長期課題で得られた成果だけでなく、一般利用課題で実施した研究成果を含め、これまでに得られた研究成果を総合的にまとめて報告する。

＜MLF長期課題＞
2017L0700

MLF 長期課題 2017L0701/BL15(TAIKAN)

中性子散乱によるトポロジカル磁気秩序の研究
Neutron scattering studies on topological spinorders中島多朗・東大物性研/理研 CEMS
近年，磁気スキルミオンに代表される非共線・非共面的なスピン配列を持つ秩序状態が注目を集めている．磁気スキルミオンは長周期らせん磁性体等において現れるナノスケールの渦状のスピン構造であり，磁化分布を連続場とみなした際のトポロジカル欠陥と解釈することができる．そのためスキルミオン
はトポロジーで特徴付けられる粒子としての性質を持ち，その粒子の配列（スキルミオン結晶）やダイナミクス，電流等の外場に対する応答等が盛んに研究されている [1]．
我々はこのようなトポロジカル磁気秩序を対象として中性子散乱を用いた研究を進めている．磁気スキルミオンは典型的には 10〜100 nm のスケールであるため，その周期性を探査するためには中性子小角散乱が適している．我々は 2017 年度 B 期より MLF の中性子小角・広角散乱装置「大観(BL15)」を用いてこのテーマについての長期課題研究を行っており，本発表では今年度に得られた成果を発表する．
(1) 極性キラル磁性体 Ni2InSbO6 における電場中中性子散乱
らせん型磁気秩序による対称性の低下によって強誘電性を示すマルチフェ
ロイック物質は 2000 年代前半の TbMnO3 における自発電気分極の発見以降非常に精力的に研究されている．本研究では，結晶構造自体が元々カイラル
かつポーラーであるらせん磁性体 Ni2InSbO6 について電場によってこのらせん
磁性をコントロールし，これを中性子散乱で観測することを試みた．この実験は東大新領域博士課程の荒木勇介氏を中心として行われ，結果の詳細は本サイエンスフェスタにて荒木氏のポスターで発表されている．
(2) 圧力中の小角中性子散乱
MnSi をはじめとしてトポロジカル磁気秩序を示す物質群の中には，静水圧の印加によって新奇な物性を示すものも存在する[2]．我々は静水圧中での磁気秩序を小角中性子散乱によって探査するため，東大物性研の上床先生によって開発された Zr アモルファスガラスの圧力セルを用いて小角領域における磁気散乱を探査した．
参考文献：[1] S. Muhlbauer et al., Science 323, 915 (2009), N. Nagaosa and Y.
Tokura, Nat. Nanotech. 8, 899 (2013). [2] C. Pfleiderer et al. Nature 427, 227(2004).

＜MLF長期課題＞
2017L1300

MLF 長期課題 2017L1300 / 2020L0800

イオン伝導体および複合アニオン化合物の新材料探索と構造物性
Exploration of new materials and Structure Science of Ionic
Conductors and Mixed-Anion Compounds
藤井孝太郎 1，村上泰斗 1，八島正知 1，鳥居周輝 2，齊藤高志 2，神山崇 2，大原高志 3 (1 東工大理，2 KEK IMSS，3 JAEA J-PARC センター)
セラミック材料は多彩な機能を示すため基礎から応用まで幅広く注目される
重要な材料である．その機能の多くは結晶構造と密接な関係があり，その結晶構造を精確に解明することは，その材料が示す機能を理解し，新材料を探索する指針を立てる上で必要不可欠である．特に比較的軽元素のアニオンや水素の構造情報を明らかにする上で，中性子回折法は重要である．本長期課題
では，SuperHRPD, SPICA, SENJU での中性子回折実験と構造解析により，我々が見出した新規材料や高機能性が知られている材料について，それらが示す機能の構造的要因を明らかにすることを目的としている．最近の研究成果としては，実用材料を超えるイオン伝導度を持つ材料を含む新規イオン伝導体の発見[1-4]や，新規複合アニオン材料の発見[5-8]，高イオン伝導度を示す酸化物イオン伝導体におけるイオン伝導機構の解明[9-11]などがある． 現在は長期課題 2020L0800 として引き続き新規材料の構造物性などを進めている．

【成果】[1] M. Yashima, Nat. Commun., 2021, 12, 556[2] W. Zhang, et al. Nat. Commun., 2020, 11, 1224
[3] W. Zhang, et al., J. Mater. Chem. A, 2020, 8(47), 25085[4] Y. Yasui, et al. Inorg. Chem. 2019, 58(14), 9460
[5] S. Gao, et al. Nat. Commun., 2021, 12, 151[6] T. Yamamoto, et al., Nat. Commun., 2020, 11, 5923
[7] R. Ohtani, et al., Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59(43), 19254[8] T. Matsumoto, et al. ChemCatChem, 2020, 12(7), 1968
[9] M. Yashima, et al., J. Mater. Chem. A, 2019, 7(23), 13910[10] K. Fujii, et al. J. Mater. Chem. A, 2018, 6(23), 10835[11] W. Uno, et al., J. Ceram. Soc. Jpn., 2018, 126(5), 341

＜MLF長期課題＞
2017L2000

BL04

複合核共鳴から原子核低励起状態への即発ガンマ線の強度比計測(MLF長期課題2017L2000)

Branching ratio measurement of prompt gamma-rays
from the compound resonances to the low lying states.
広田克也 1、安部亮太 1、石崎貢平 1、猪野隆 2、遠藤駿典 1,3、奥平琢也 1、奥隆
之 3、木村敦 3、北口雅暁 1、古賀淳 4、酒井健二 3、嶋達志 5、清水裕彦 1、高田秀佐 4、谷結以花 6、長谷川拓郎 1、藤岡宏之 6、堀田大稀 1、山本知樹 1、吉岡瑞樹 4、吉川大幹 5、他 NOPTREX Collaboration
1
名古屋大、2KEK、3JAEA、4 九州大、5 大阪大、6 東工大
核子間相互作用におけるパリティ反転対称性の破れは、中性子複合核共鳴を経由した場合に増大することが知られており、これまでの研究で p 波共鳴とs 波共鳴の干渉によりこの増幅効果が大きくなると説明されている。このパリ
ティ破れの増幅効果は時間反転対称性の破れに拡張することができ[1]、両者を結ぶ関係式におけるスピン結合の組替係数κ(J)を求めることが、時間反転対称性の破れ探索実験における測定可能性を見積もるために重要な要素となる。このκ（J）は p 波共鳴時に中性子が持ち込む全角運動量 j の比に依存する量となっており、計算で求めることができず、(n,γ)反応実験の角度分布測定から決められる。
我々は 139La に対してこのκ(J)を求めることができ[2]、引き続きその他の元素に関してもκ(J)の決定作業を進めている。このκ(J)を求める計測においては p 波共鳴から残留核の低励起状態への直接遷移のガンマ線計測が必要であるが、通常のデータベースに掲載されている熱中性子入射によるガンマ線とはスピン角運動量が異なるため、遷移強度が異なって観測される。そこで本長期課題において様々な原子核のガンマ線強度を計測することで、κ(J)解析に使えそうな核種の候補を探す研究を進めている。
本発表においてはこれまでの計測結果に関して報告をする。
[1]V.P. Gudkov, Phys. Rep. 212 (1992) 77-105[2]T. Okudaira, et.al., Phys. Rev C97 (2018) 034622

＜MLF長期課題＞
2017L2300

MLF-BL11、MLF-BL21

反強磁性 MnDx の結晶及び磁気構造の温度圧力変化
Temperature and pressure variation of crystal andmagnetic structures of antiferromagnetic MnDx
町田晃彦１、青木勝敏２、齋藤寛之１、服部高典３、佐野亜沙美３、小松一生２、町田真一４、舟越賢一４、池田一貴５、大友季哉５
１ QST 量子ビーム、２ 東大理、３ JAEA J-PARC センター、４ CROSS、
５ KEK 物構研
マンガン水素化物 MnHx は高温高水素圧下で形成され、温度圧力相図上
では fcc および hcp、dhcp 構造の金属格子構造を持つ MnHx が報告されている[1,2]。fcc および hcp-MnDx は常圧に回収した試料の中性子回折実験から反強磁性構造であることが報告されているが[2]、高圧下での結晶・磁気構造と磁気転移については報告されていなかった。我々は Fe-D[3]やNi-D[4]で培った MLF-BL11 での高温高重水素圧力下その場中性子回折測定技術を Mn-D 系へ適用し、fcc-MnDx のネール温度 TN（～550K、0.7GPa）を決定することに成功した。また、高温高圧下で合成した hcp-MnDx の回収試料に対して低温高圧下中性子回折実験を実施し、その TN（～320 K、
0.4GPa）を決定した。得られた fcc および hcp-MnDx の中性子回折プロフ
ァイルに対して Z-Rietveld[5]を使用した構造解析を実施し、それぞれの構造パラメータおよび磁気モーメントの温度変化を明らかにした。fcc お
よび hcp-MnDx の磁気構造は先行研究[2]による報告と同じであり、磁気モーメントはそれぞれ～1.78µB（300K）および～0.85µB（100K）と導出され先行研究の結果[2]と良い一致を示した。さらに、高温高圧下で合成した
fcc-MnDx の回収試料に対して、MLF-BL21 を利用して常圧における 100300K での中性子回折実験を実施し、室温以下で fcc-MnDx の磁気モーメン
トはほとんど変化しないことも確認した。
[1] Y. Fukai et al, Scripta Materialia 46 (2002) 679−684.
[2] V.E. Antonov et al., J. Alloys Compd. 330−332 (2002) 110−116.
[3] A. Machida et al., Nat. Commun.5 (2014) 5063.
[4] H. Saitoh et al., Physica B 587 (2020) 412153.
[5] R. Oishi et al., Nuclear Instruments and Methods A600 (2009)
94–96.

＜MLF長期課題＞
2017L2500

MLF-BL１６

ポリオキサゾリンを基盤とする生体不活性界面の凝集状態
Aggregation States of Polyoxazoline-based Bioinert
Interfaces
1,2

松野寿生、1Jinhyeok HONG、1 戸谷匡康、1,2 川口大輔、3 山田悟史、1,2 田中敬二
1
九大院工、2 九大接着セ、3KEKタンパク質や細胞など生体成分の材料表面への付着を抑制する生体不活
性は、医療デバイスの性能を左右する重要な因子の一つである。本研究では、
pseudo peptide 骨格を有し生体不活性を示すことが知られているポリオキサ
ゾリン誘導体に着目した。oligo(2-ethyl-2-oxazoline)部位を側鎖に有し、また、種々の基板へのコーティングが可能になるよう疎水性部位として poly(methyl
methacrylate) (PMMA)を導入したボトルブラシ型ブロック共重合体 PMMA-bP[O(Ox)MA]を設計した。水界面における PMMA-b-P[O(Ox)MA]薄膜の凝集状態を明らかにし、生体不活性界面の設計指針を提案することを目的とした。
試料として、カチオン開環重合および原子移動ラジカル重合に基づき合成した PMMA-b-P[O(Ox)MA]を用いた。PMMA-b-P[O(Ox)MA]薄膜は、スピンコート法に基づき石英ブロック上に調製し、413 K において 12 h 熱処理を施した。空気中および重水中における膜厚方向の密度分布は、中性子反射率(NR)測定に(a)
基づき評価した。
1. air10
2
2. D O
Fig. 1(a)のプロットは、大気中および重水
10中で測定した PMMA-b-P[O(Ox)MA]薄膜
10の NR 曲線である。図中の実線は、Fig.
1101(b)のモデル散乱長密度(b/V)プロファイル
10に基づき計算した反射率である。重水中に
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
qz / nm-1
おいては、重水が薄膜内部にまで収着し、(b)
8
また、基板界面付近に重水の濃縮層が形
1. air
2. D O
成されることがわかった。一方、重水界面
6の厚みは、空気界面のそれと比較して、著2
4
しく厚くなることがわかった [1]。
2
当日は、P[O(Ox)MA]ブロックの側鎖の1長さが異なるホモポリマーと PMMA からな
060
100 8040200Distance from substrate / nm
る混合薄膜の凝集状態についてもあわせて議論する [2]。
Fig. 1. (a) NR curves for a PMMA-bReflectivity

0

2

‒2
‒4
‒6

(b/V) / 10‒4 nm‒2

‒8[1] Tanaka et al., ACS Appl. Bio Mater., 3,7363 (2020); [2] Tanaka et al., Polym. J.
doi.org/10.1038/s41428-020-00459-7.

2

P[O(Ox)MA] film acquired in air and D2O.
Open symbols represent the experimental
data, and solid curves are the reflectivity
calculated on the basis of the (b/V) profilesof the film shown in (b).

＜MLF長期課題＞
2018L0200

MLF-BL2／BL18

含水鉱物の水素配置と水素輸送の統合解析
Crystal structure and dynamics of hydrogenin hydrous minerals
奥地拓生 1
1 京都大学複合原子力科学研究所
地球の水は海洋に加えて、地球内部の含水鉱物としても多量に存在する。
これらの含水鉱物には、一定量の OH 基があって初めて安定な構造と、既存の陽イオンと H+が不定比で交換する構造がある。前者は地球内部の浅い場
所、後者は深い場所で安定な場合が多い。これらの二種の構造の内部に存在する水素の配置とダイナミクスを、原子スケールの空間分解能をもって解析することで、それぞれの構造における水素の輸送の過程や速度を理解して、さらには予言したい。この目的のために、中性子単結晶回折と準弾性散乱を統合させた解析を、高温高圧条件で合成した含水鉱物に対して実施してきた。
単結晶回折については、ワズレアイト[β-(Mg,2H)2SiO4]、リングウッダイト[γ(Mg,2H)2SiO4]、重水素化した含水高密度ケイ酸塩 Phase E[～Mg2SiD4O6]などの精密な構造をこれまでに決定してきている[1-3]。準弾性散乱については、
水酸化マグネシウム Mg(OH)2 中の水素が、それぞれ 230K において 3Å、430K
において 2 Å のスケールを持つ、二種類の異なる制限空間内で拡散を行う様
子を、温度の関数として計測した[4]。本報告では、以上の研究を土台として、その後に進めてきた、二種の構造中の水素の 600～650K に至る温度における準弾性散乱計測の結果について議論したい。
[1] Purevjav, Okuchi et al (2016) Sci. Rep. 6, 34988.
[2] Purevjav, Okuchi et al (2018) Acta. Cryst. B74, 115.
[3] Purevjav, Okuchi et al (2020) IUCrJ 7, 370.
[4] Okuchi, Tomioka et al. (2018) J. Appl. Cryst. 51, 1564.

＜MLF長期課題＞
2018L0300

MLF-BL09

オペランド中性子回折を用いたリチウムイオン電池の劣化要因解析
Degradation Analysis of Lithium-Ion Batteries
Using Operando Neutron Diffraction
尾宮哲也 1、池澤篤憲 1、斉藤景一 2、高橋慶多 2、米村雅雄 3、齊藤高志 3、
神山崇 3、荒井創 1
1 東工大、2 NTT ファシリティーズ、3 KEK-中性子
1. 目的
通信ネットワーク・データセンターの信頼性を確保するために、電源遮断時に備えたバックアップ電池が幅広く用いられている。これまで鉛蓄電池が主に使用されてきたが、近年は長寿命が期待されるリチウムイオン電池（LIB）の適用が検討されている。負荷と並列接続されて定電圧（フロート）充電される LIB の劣化挙動は明らかでないため、長期課題（2018L0301）を提案し、劣化させた
LIB の挙動を作動状態（Operando）で解析し、劣化要因を検討したので、ここに報告する。
2. 実験
市販円筒型 LIB を連続フロート充電する、および連続充電を避けるため毎日
1 回満放電を挟む、二つのモードで 397 日間の劣化試験を行い、得られたセルを BL09 の SPICA 分光計において、放電させながら回折測定を実施した。
3. 結果および考察
試験後のセル容量は、連続フロート充電のものが初期容量の 96％を維持したのに対し、満放電を挟んだものは初期容量の 78％まで低下していた。また、比較のため試験日数と同じ回数の満充放電サイクル試験のみを行ったセル
は、初期容量の 95％を維持した。以上の結果から、フロート充電に満放電を挟んだセルの大幅な容量劣化が、フロート充電時と満充放電サイクル時に進行する容量劣化の単純な足し合わせでは説明できないことが明らかとなった。
この容量劣化の要因を探るために、Operando 中性子回折を実施した。その結果、層状正極材料の層間距離に相当するピークの放電に伴う遷移が、劣化試験後に不明瞭になることが判明した。これは、正極の内部抵抗増大に伴い、著しい反応分布が形成されたことを示している。また、試験前後の回折プロフ
ァイルを比較することで、満充電時の正極および負極の充電状態が試験前と比較して低下しており、セルの充電不良が生じていることが明らかとなった。
以上の結果から、フロート充電に満放電を挟んだセルの大幅な容量劣化は、
主に正極内部抵抗の増大に起因することが明らかとなった。

＜MLF長期課題＞
2018L0400

MLF-BL19

鉄鋼材料の加工熱処理プロセスにおけるミクロ組織形成過程のその場中性子解析
In-situ neutron diffraction analysis on microstructure
evolution in steels during thermomechanicalprocessing
辻 伸泰１,2，柴田曉伸 2,3，Yu Bai1,4，朴 明験 1,2
1
京大・工，2 京大・ESISM，3 物質・材料研究機構，4 大連理工大学
鉄鋼材料に代表される構造材料の更なる高強度化・高性能化を実現していくためには、加工熱処理中のミクロ組織形成過程を明らかにし、理論的な背景に基づいた
加工熱処理によってミクロ組織を制御していくことが必要である。我々は加工熱処理
中のミクロ組織形成過程を研究するために、J-PARC の MLF ビームライン 19 (匠)に、実際の鉄鋼材料製造プロセスを模擬した加工熱処理中のその場中性子回折実験が可能な高温加工熱処理シミュレータを導入した。本研究では、「動的フェライト変態」と呼ばれる、今後の鉄鋼材料における加工熱処理の基礎となる新しいメタラ
ジーとして注目されている相変態を研究対象にした。動的フェライト変態は母相オー
ステナイトの加工中に生じる相変態であり、動的フェライト変態を含む加工熱処理によって超微細粒ミクロ組織が得られることがわかっている。しかし、その変態メカニズ
ムや超微細粒ミクロ組織形成メカニズムは不明のままであった。そこで本研究では、
その場中性子回折実験によって動的フェライト変態におけるミクロ組織形成過程を明らかにすることを目的として実験を行った。
加工熱処理中に得られたその場中性子回折プロファイルでは、圧縮加工を負荷し始めてからフェライトに対応する回折ピークが現れており、動的フェライト変態が母相オーステナイト中の加工中に生じていることが明らかとなった。また得られた中性
子回折ピークを解析したところ、変態に伴って生成した動的フェライト相の格子定数が減少していた。これまで動的フェライト変態の変態メカニズムについては、「せん断型変態」、「マッシブ変態」、「拡散型変態」など種々の変態メカニズムが提案されてきているが、変態中のフェライト相の格子定数低下は拡散型変態を仮定しないと説明できないため、本研究によって動的フェライト変態は拡散型変態であることが明確にとなった。通常、母相オーステナイトは室温への冷却中にフェライトもしくはマルテ
ンサイトに変態して消失してしまうため、バルク材において高温度域でのオーステナ
イトの加工状態を直接評価することはほぼ不可能であった。しかし、本研究では高温状態での加工状態を直接評価することが可能であり、加工熱処理中の母相オーステナイトの転位密度変化を定量評価することに成功した。得られた結果から、動的フェライト変態を含む加工熱処理によって得られる超微細粒ミクロ組織は動的再結晶によって生じていることが明らかとなった。

＜MLF長期課題＞
2018L0500

MLF-BL22, MLF-BL18

Status and plans for LTP SUBSTANCE
Søren Schmidt1,5, Camilla Larsen2, Patrick Tung3, Nancy Elewa4, Stavros
Samothrakitis2, Markus Strobl2, Robin Woracek1, Petr Sittner4, Luise Theil
Kuhn1, Ryoji Kiyanagi6, Takenao Shinohara6
1

European Spallation Source, 2Paul Scherrer Institute, 3University of New
South Wales, 4Nuclear Physics Institute of the CAS, 5Technical Universityof Denmark, 6J-PARC
The longterm proposal SUBSTANCE (2018B0500) has conducted its first experiments at
the RADEN and SENJU. The RADEN experiment has shown that magnetic fields arisingfrom electrical currents of several amps the interior of materials can be characterized
non-destructively by polarized neutrons (polarimetric setup). In the 2nd and 3rd year of the
LTP the plan is to establish a novel imaging methodology for measuring much weakercurrents through Spin Phase Contrast imaging. This is potentially applicable forcharacterizing current flow in energy materials/devices. At SENJU the first-year
experiment was focused on different roads for mapping crystalline structures using different
detectors, both in transmission and diffraction mode. Dedicated ToF algorithms have beendeveloped for this task. In transmission mode the ToF Trindex algorithm mapped themicro-structure of an iron material. In diffraction mode the GPU-based 6DXNRD algorithm
works with ToF but also with multiple detectors at any generic position. The availability ofmultiple wavelengths has proven to be especially important for analyzing data sets with few
geometric projections, as is often the case for neutron data. The 2nd year at SENJU will
focus on microstructural evolution in shape memory alloys before and after ex-situ
deformation and heat treatments.

＜MLF長期課題＞
2018L1000

MLF／BL14 2018L1000

3 パラメーターモデルを使った粘土鉱物中の包摂水の拡散
緩和評価
Assessing diffusion relaxation of confined water inclay minerals using a minimalistic three-parameter
model
Martin H. Petersen1 Nathan Vernet1 Will P. Gates2 Félix J. Villacorta3
Seiko Ohira-Kawamura4 Yukinobu Kawakita4 Masatoshi Arai5 Gerald
Kneller6, 7 and Heloisa N. Bordallo1, 2, 5
1)Niels Bohr Institute, University of Copenhagen, 2)Institute for Frontier Materials, Deakin

University, 3)Consorcio ESS-Bilbao, 4)J-PARC Center, JAEA, 5)European Neutron Source (ESS),
6)Centre de Biophysique Moléculaire, CNRS and Université d’Orléans, 7)Synchrotron Soleil

In this presentation we will show how a new minimal model approach forinterpreting the intermediate scattering function F(Q, t) can be used to describe
quasi-elastic neutron scattering (QENS) data from confined water. This approach
was used on data collected on AMATERAS in two different clay minerals:
Montmorillonite (Mt) and Hectorite (Ht).
The new minimal model approach takes the instrumental contribution into
account in the analysis, and describes the multiscale relaxation in a complex
system with only three parameters. One of the parameters is the elastic incoherent
structure factor (EISF), one of the key properties to describe the dynamics of asystem that is not easily obtained using the analytical models.
Using the simple model, we were able to describe the dynamics of the confinedwater molecules for the two different clay minerals and compare the results. A
clear difference in behavior of the confined water was found, and the analysis
showed how robust and simple to use the model is. This new minimal model
approach is expected to be the new common analysis method for investigating
incoherent quasi-elastic signals.
[1] G. Kneller, Franck–Condon picture of incoherent neutron scattering. Proc.
Natl. Acad. Sci. U. S. A., 2018, 115, 9450
[2] M. Saouessi, J. Peter, G. Kneller, Asymptotic analysis of quasielastic neutron
scattering data from human acetylcholinesterase reveals subtle dynamical changes
upon ligand binding. J. Chem. Phys., 2019, 150, 161104[3] M. Saouessi, J. Peter, G. Kneller, Frequency domain modeling of quasielastic
neutron scatteringfrom hydrated protein powders: Application to free andinhibited human acetylcholinesterase.J. Chem. Phys.2019,151, 125103
E-mail for corresponding author: bordallo@nbi.ku.dk

＜MLF長期課題＞
2019L0300

MLF-BL02、MLF-BL15

蛋白質の階層構造ダイナミクスの解明
Clarification of hierarchical dynamics in protein
中川洋１、井上倫太郎２、小田隆３、４、矢木-内海真穂５、斉尾智英６、苙口友隆
７、長田裕也８、杉山正明２、佐藤衛４、川北至信１、岩瀬裕希９、富永大輝９、高田慎一１
１ 原子力機構、２ 京都大学、３ 立教大学、４ 横浜市立大学、５ 自然科学研究機構、６ 徳島大学、７ 慶応大学、８ 北海道大学、９ CROSS
蛋白質は階層構造と階層的なダイナミクスを持つ。溶液中の蛋白質の構造
ダイナミクスを解析する重要性は近年ますます高まっているが、生物機能に関わるナノメートルオーダーの階層構造、およびピコ～ナノ秒の時間スケールでのダイナミクスの実験手法として中性子散乱が期待されている。BL02(中性子準弾性散乱装置)と BL15(中性子小角散乱装置)を用いて、これら時空間ス
ケールの構造ダイナミクスを解明することを目的として研究を開始した（MLF
長期課題 2019L0300）。本課題では、折り畳み蛋白質や天然変性蛋白質を含む特徴的な機能性マルチドメイン蛋白質をターゲットとして、研究を推進する。
生化学と計算科学の専門家が中性子科学に強くコミットし、MLF における構造
生物学研究の発展をバックアップする体制が整っている（図 1）。幅広い専門
分野の研究者が連携し、「中性子散乱の特徴を生かすための蛋白質部分重水素化法」「各種中性子分光器連携による広い時空間シームレス解析法」「中性子と計算科学との連携による蛋白質ダイナミクスの可視化法」の開発により、我が国の蛋白質科学を先導する新世代中性子構造生物学の確立を目指す。
発表では、これまでの進捗の報告と今後の展望について議論したい。

図 1. 本長期課題の研究体制

＜MLF長期課題＞
2019L0400
MLF-BL15

固体高分子形燃料電池の触媒層における吸着アイオノマと析出アイオノマの識別―コントラスト変調小角中性子散乱法の応用―
Distinguishing Adsorbed and Deposited Ionomers in
the Catalyst Layer of Polymer Electrolyte Fuel Cells
using Contrast-Variation Small-angle Neutron
Scattering
原田雅史１、高田慎一２、岩瀬裕希３、梶谷修司１、門浦弘明１、金谷利治４
１ 豊田中研、２ JAEA、３ CROSS、４ KEK
固体高分子形燃料電池においてプロトンが酸素と反応するのは触媒層で、触媒層はアイオノマ（ナフィオンなどの高分子）で被覆された白金担持カーボン
粒子（Pt/C）から構成されている。プロトンと酸素はアイオノマを経由して触媒に至るので、反応速度はアイオノマの被覆構造に依存する。
被覆構造を反映する Pt/C とアイオノマの部分散乱関数を評価するため、触媒層の空隙を D/H 比が異なる液体で満たし、コントラストを変調して小角中性子散乱を測定した（図１）。それぞれの部分散乱関数は、粒径分布をもつ Pt/Cのフラクタル凝集体とシェル状に吸着したアイオノマおよび短距離秩序をもつ析出アイオノマでモデル化でき、吸着アイオノマの厚さ（51Å）と析出アイオノ
マの体積分率（8.5%）を求めることができた。
Contrast-variation
small-angle neutron scattering

Pt/Carbon

8.5%

51 Å

Adsorbed Ionomer

Deposited Ionomer

図１ コントラスト変調した触媒層の小角中性子散乱スペクトルおよび触媒層を構成する白金担持カーボンに吸着したアイオノマと析出したアイオノマのモデル＜MLF長期課題＞
2019L0600

MLF-BL17

エポキシ薄膜界面の凝集状態に及ぼす湿度の効果
An Effect of Humidity on Aggregation States at
Interface of Epoxy Thin Films
1,2

川口大輔、2 青木美佳、3 宮田 登、
3
吉田鉄生、3 宮崎 司、4 青木裕之、1,2 田中敬二
1
九大院工、2 九大接着セ、3CROSS 東海、4JAEA
エポキシ硬化物はマルチマテリアル化を実現する高強度かつ高耐久性を兼備した接着剤として期待されている。その実現には、異種固体界面におけるエポキシ硬化物の凝集状態ならびに接着特性を分子レベルで理解することが鍵となる。当研究室では、エポキシ硬化物と銅の界面において、硬化剤であるアミンが偏析することを明らかにしている[1]。これはエポキシと比較して分子サイズの小さなアミンがエントロピー駆動により偏析するためである[2]。
本研究では、高湿度下におけるエポキシ薄膜の凝集状態を明らかにすることを目的とした。
試料として、水素化ビスフェノール A ジグリシジルエーテルおよび 1,4-ビス(アミノメチル)シクロヘキサンをモル比 2:1(等量1
1. RH0 %10比)で混合した硬化物を用いた。膜は、テトラヒド
2. RH85 %2
10
ロフラン溶液からスピンキャスト法に基づきシリコン基板上に調製し、窒素雰囲気下、293 K で
10
24 h プレ硬化させた後、373 K で 1 h 硬化させ10た。乾燥状態および重水蒸気雰囲気下におけ10る膜厚方向の密度分布は中性子反射率(NR)10
測定に基づき評価した。
10
10
q / nmFig. 1(a)は乾燥状態および相対湿度 85%で
4
4
1. RH0 % 2
測定したエポキシ薄膜の NR 曲線である。測定
3 2. RH85 %32
温度 はいずれ も室 温である。図中の実線は1
1
2
Fig. 1(b)のモデル散乱長密度(b/V)プロファイル010
50Distance from interface / nm
から計算した反射率である。調湿下の場合、エ1ポキシ膜の基板界面付近には重水の濃縮層が
0
150
50
0
100
形成されることを明らかにした。当日は、エポキ
Distance from interface / nm
シの硬化条件と界面における重水濃縮層の関 Fig. 1. (a) NR curves for an epoxy
thin film supported on a silicon
係について議論する。
0

Reflectivity

−2

−4

−6

−8

−10

−1

0

[1] Tanaka et al., Polym. J., 51, 359 (2019).
[2] Tanaka et al. ACS Appl. Polym. Mater., 2,1474 (2020).

(b/V)·104 / nm−2(b/V)·104 / nm−2

−1

substrate under dried and a D2O vapor(RH85 %) conditions at room
temperature. Experimental data sets
are shown by plots, and best-fit
curves calculated using model (b/V)
profiles shown in (b) are expressed bysolid and dotted lines.