(57)【要約】  特にベータラクタム抗生物質と組み合わせて細菌感染症を治療するためのベータラクタマーゼ阻害剤の経口投与プロドラッグとしての３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート誘導体および関連化合物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（１）の化合物：
【化１】
2020519684.tif 000532
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環基を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素であるか、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである、化合物。
【請求項２】
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルであるか、または各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成する、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
Ｒ２は独立して、単結合、Ｃ１−２アルカンジイル、および置換Ｃ１−２アルカンジイルから選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項４】
Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、Ｒ４がＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−７シクロアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、Ｃ６アリール、Ｃ７−９アリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ６アリール、およびＣ７−９アリールアルキルから選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項５】
前記化合物が式（２ａ）の構造：
【化２】
2020519684.tif 000533
またはその薬学的に許容される塩を有する、請求項１に記載の化合物。
【請求項６】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、
Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ７−９アリールアルキル、および置換Ｃ５−７ヘテロシクロアルキルから選択される、請求項５に記載の化合物。
【請求項７】
前記化合物が、
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２）；
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）；
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７）；
ベンジル（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）アジパート（８）；
６−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブトキシ）−６−オキソヘキサン酸（９）；
メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）；
イソプロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）；
ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）；
ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）；
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）；
２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）；
オキセタン−３−イル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロプロパンカルボキシラート（１８）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル１Ｈ−イミダゾール−１−スルホナート（３４）；
エチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３５）；
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）；
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）；
２−メトキシエチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３８）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルプロピオナート（３９）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（４４）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）メチル）スルファート（４８）；
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９）；
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０）；
Ｓ−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（５１）；
Ｓ−（５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２）；
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルアダマンタン−１−カルボキシラート（５５）；
ジエチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルマロナート（５６）；
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）；
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０）；
エチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−エチルブタノアート（６１）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２−メチルベンゾアート（６８）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（６９）；
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０）；
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２）；
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルブタノアート（７３）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３，５，５−トリメチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（７４）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせ
から選択される、請求項５に記載の化合物。
【請求項８】
前記化合物が、
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）；
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）；
メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）；
イソプロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）；
ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）；
ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）；
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）；
２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）；
オキセタン−３−イル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロプロパンカルボキシラート（１８）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）；
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）；
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）；
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）；
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）；
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせ
から選択される、請求項５に記載の化合物。
【請求項９】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、およびエタンジイルから選択され、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１０】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１１】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−（ＣＨ２）２−であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１２】
各Ｒ１はＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−ＣＨ２−であり、
Ｒ３は−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１３】
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、Ｃ３−６シクロアルキル環、またはＣ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３はＣ１−３アルキルである、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１４】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択され、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキルおよび置換フェニルから選択される、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１５】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２であり、ここで各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８であるか、または各Ｒ４はそれらが結合している炭素原子と共に置換ヘテロシクロヘキシル環を形成し、
各Ｒ８はＣ１−４アルキルである、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１６】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択され、
Ｒ３は置換フェニルであり、ここで１つ以上の置換基は独立して−ＣＨ２−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキルおよびフェニルから選択される、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１７】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は−Ｃ（Ｒ８）２−および−ＣＨ２−Ｃ（Ｒ８）２−から選択され、ここで各Ｒ８は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、置換Ｃ１−１０アルキル、置換Ｃ１−１０ヘテロアルキル、および４（イル−メチル）−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択される、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１８】
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に置換Ｃ５−６複素環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３はＣ１−３アルキルである、
請求項５に記載の化合物。
【請求項１９】
前記化合物が式（４）の構造：
【化３】
2020519684.tif 000534
またはその薬学的に許容される塩を有する、請求項１に記載の化合物。
【請求項２０】
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、
請求項１９に記載の化合物。
【請求項２１】
前記化合物が、
エチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２０）；
２−メトキシエチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２１）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２２）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２３）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（１−（エトキシカルボニル）シクロヘキシル）メトキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２４）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２５）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせ
から選択される、請求項１９に記載の化合物。
【請求項２２】
前記化合物が、式（５）の構造：
【化４】
2020519684.tif 000535
またはその薬学的に許容される塩を有する、請求項１に記載の化合物。
【請求項２３】
請求項１に記載の化合物と薬学的に許容されるビヒクルとを含む医薬組成物。
【請求項２４】
抗生物質をさらに含む、請求項２３に記載の医薬組成物。
【請求項２５】
前記抗生物質がβ−ラクタム抗生物質を含む、請求項２４に記載の医薬組成物。
【請求項２６】
前記医薬組成物が経口投与製剤を含む、請求項２３に記載の医薬組成物。
【請求項２７】
前記医薬組成物が経口剤形を含む、請求項２３に記載の医薬組成物。
【請求項２８】
患者の細菌感染症を治療する方法であって、そのような治療を必要とする患者に治療有効量の請求項１の化合物またはその薬学的に許容される塩を投与することを含む、上記方法。
【請求項２９】
投与が経口投与を含む、請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】
患者に対して治療有効量のβ−ラクタム抗生物質を投与することをさらに含む、請求項２８に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、β−ラクタマーゼ阻害剤およびその医薬組成物、ならびに細菌感染症を治療するためのβ−ラクタマーゼ阻害剤の使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
抗生物質の過剰使用、誤った使用、および農業上の使用により、β−ラクタムまたはフルオロキノロン構造に基づく抗感染薬などの従来の抗感染薬による根絶に抵抗性の耐性菌が出現した。驚いたことに、これらの耐性菌の多くは、例えば肺炎、敗血症などを含む一般的な感染症の原因である。
【０００３】
一般的に使用されるβ−ラクタム系抗感染薬に対する耐性の発現は、標的細菌によるβ−ラクタマーゼの発現に関連している。通常、β−ラクタマーゼはβ−ラクタム環を加水分解し、抗生物質を細菌に対して無効にする。したがって、適切な基質によるβ−ラクタマーゼの阻害は、β−ラクタム抗生物質の分解を防ぐことができ、それにより投与された抗生物質の有効性を高め、耐性の出現を軽減する。
【０００４】
アビバクタムは、グラム陰性細菌感染症を治療するために現在セフタジジムと組み合わせて販売されている既知のβ−ラクタマーゼ阻害剤である。アビバクタムは静脈内に投与する必要があるため、使用は高価な臨床設定に制限される。
【発明の概要】
【０００５】
本発明によれば、化合物は式（１）の構造：
【化１】
2020519684.tif 000002
またはその薬学的に許容される塩を有し、ここで、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素であるか、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである。
【０００６】
本発明によれば、医薬組成物は、本発明による化合物と薬学的に許容されるビヒクルとを含む。
【０００７】
本発明によれば、患者の細菌感染症を治療する方法は、そのような治療を必要とする患者に治療有効量の本発明の化合物を投与することを含む。
【０００８】
本発明によれば、患者の細菌感染症を治療する方法は、そのような治療を必要とする患者に治療有効量の本発明の医薬組成物を投与することを含む。
【０００９】
本発明によれば、患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法は、本発明の化合物の有効量を患者に投与することを含む。
【００１０】
本発明によれば、患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法は、治療有効量の本発明の医薬組成物を患者に投与することを含む。
【００１１】
ここで、特定の化合物および方法を参照する。開示された実施形態は特許請求の範囲を限定することを意図しない。反対に、特許請求の範囲は、全ての代替物、改変物および等価物をカバーすることが意図されている。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
２つの文字または記号の間にないダッシュ（「−」）は、部分または置換基の結合点を示すために使用される。例えば、−ＣＯＮＨ２は炭素原子を介して結合している。
【００１３】
「アルキル」とは、親アルカン、アルケン、またはアルキンの単一炭素原子から１つの水素原子を除去することにより誘導される、飽和または不飽和、分岐、または直鎖の一価炭化水素ラジカルを指す。アルキル基の例にはメチル；エタニル、エテニルおよびエチニルなどのエチル；プロパン−１−イル、プロパン−２−イル、プロパ−１−エン−１−イル、プロパ−１−エン−２−イル、プロパ−２−エン−１−イル（アリル）、プロパ−１−イン−１−イル、プロパ−２−イン−１−イルなどのプロピル；ブタン−１−イル、ブタン−２−イル、２−メチル−プロパン−１−イル、２−メチル−プロパン−２−イル、ブタ−１−エン−１−イル、ブタ−１−エン−２−イル、２−メチル−プロパ−１−エン−１−イル、ブタ−２−エン−１−イル、ブタ−２−エン−２−イル、ブタ−１，３−ジエン−１−イル、ブタ−１，３−ジエン−２−イル、ブタ−１−イン−１−イル、ブタ−１−イン−３−イル、ブタ−３−イン−１−イルなどのブチルが含まれる。用語「アルキル」は、任意の飽和度または飽和レベルを有する基、すなわち、炭素−炭素単結合のみを有する基、１つ以上の炭素−炭素二重結合を有する基、１つ以上の炭素−炭素三重結合を有する基、および炭素−炭素単結合、二重結合、三重結合の組み合わせを有する基を含むことを特に意図する。特定の飽和レベルを意図する場合、アルカニル、アルケニル、およびアルキニルという用語が使用される。アルキル基は、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−５アルキル、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−３アルキル、エチルまたはメチルであり得る。
【００１４】
「アルコキシ」は、Ｒが本明細書で定義されるアルキルである−ＯＲ基を指す。アルコキシ基の例には、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、およびブトキシが含まれる。アルコキシ基は、Ｃ１−６アルコキシ、Ｃ１−５アルコキシ、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−３アルコキシ、エトキシ、またはメトキシであり得る。
【００１５】
それ自体または別の置換基の一部としての「アリール」は、親芳香族環系の単一炭素原子からの１個の水素原子の除去により誘導される一価の芳香族炭化水素ラジカルを指す。アリールには、ベンゼンなどの５員および６員の炭素環式芳香環；少なくとも１つの環が炭素環式および芳香族である二環式環系、例えばナフタレン、インダン、およびテトラリン；ならびに少なくとも１つの環が炭素環式および芳香族、例えばフルオレンである三環式環系が含まれる。アリールは、少なくとも１つの炭素環式芳香環、シクロアルキル環またはヘテロシクロアルキル環に縮合した少なくとも１つの炭素環式芳香環を有する複数の環系を包含する。例えば、アリールには、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を含む５から７員のヘテロシクロアルキル環に縮合したフェニル環が含まれる。そのような縮合二環式環系では、環の１つのみが炭素環式芳香環である場合、ラジカル炭素原子は、炭素環式芳香環またはヘテロシクロアルキル環にあってもよい。アリール基の例には、アセアントリレン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アントラセン、アズレン、ベンゼン、クリセン、コロネン、フルオランテン、フルオレン、ヘキサセン、ヘキサフェン、ヘキサレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、インダン、インデン、ナフタレン、オクタセン、オクタフェン、オクタレン、オバレン、ペンタセン、ペンタレン、ペンタフェン、ペリレン、フェナレン、フェナントレン、ピセン、プレイアデン、ピレン、ピランスレン、ルビセン、トリフェニレン、トリナフタレンなどから誘導される基が含まれる。アリール基は、Ｃ６−１０アリール、Ｃ６−９アリール、Ｃ６−８アリール、またはフェニルであり得る。しかし、アリールは、本明細書で別個に定義されるヘテロアリールをいかなる方法でも包含または重複しない。
【００１６】
「アリールアルキル」とは、炭素原子に結合した水素原子の１つがアリール基で置き換えられている非環式アルキルラジカルを指す。アリールアルキル基の例には、ベンジル、２−フェニルエタン−１−イル、２−フェニルエテン−１−イル、ナフチルメチル、２−ナフチレタン−１−イル、２−ナフチレテン−１−イル、ナフトベンジル、および２−ナフトフェニルエタン−１−イルが含まれる。特定のアルキル部分を意図する場合、命名法のアリールアルカニル、アリールアルケニル、またはアリールアルキニルが使用される。アリールアルキル基は、Ｃ７−１６アリールアルキルであり得、例えば、アリールアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−６であり、アリール部分はＣ６−１０である。アリールアルキル基は、Ｃ７−１６アリールアルキルであり得、例えば、アリールアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−６であり、アリール部分はＣ６−１０である。アリールアルキル基は、Ｃ７−９アリールアルキルであり得、アルキル部分はＣ１−３アルキルであり、アリール部分はフェニルである。アリールアルキル基は、Ｃ７−１６アリールアルキル、Ｃ７−１４アリールアルキル、Ｃ７−１２アリールアルキル、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ７−８アリールアルキル、またはベンジルであり得る。
【００１７】
「生物学的利用能」とは、患者への薬物またはそのプロドラッグの投与後に患者の全身循環に到達する薬物の速度および量を指し、例えば、薬物の血漿または血中濃度対時間プロファイルを評価することにより決定され得る。血漿または血中濃度対時間曲線を特徴付けるのに役立つパラメータには、曲線下面積（ＡＵＣ）、最大濃度までの時間（Ｔｍａｘ）、および最大薬物濃度（Ｃｍａｘ）が含まれ、ここで、Ｃｍａｘは患者への薬物用量または薬物形態の投与後の患者の血漿中または血液中の薬物の最大濃度であり、Ｔｍａｘは患者への薬物用量または薬物形態の投与後の患者の血漿中または血液中の薬物の最大濃度（Ｃｍａｘ）までの時間である。
【００１８】
「経口生物学的利用能」（Ｆ％）は、全身循環に到達する経口投与薬物の画分を指す。経口生物学的利用能は、吸収された画分、腸壁排出を回避した画分、および肝臓排出を回避した画分の産物であり、生物学的利用能に影響する要因は、生理学的、物理化学的、および生物薬剤学的要因に分類できる。
【００１９】
本明細書に開示される「化合物」および部分には、これらの式内の特定の化合物が含まれる。化合物は、その化学構造および／または化学名のいずれかで識別できる。化合物は、ＣｈｅｍＢｉｏＤｒａｗ  Ｕｌｔｒａバージョン１４．０．０．１１７（ＣａｍｂｒｉｄｇｅＳｏｆｔ、マサチューセッツ州ケンブリッジ）の命名法／構造プログラムを使用して命名される。化学構造と化学名が矛盾する場合、化学構造が化合物の同一性を決定する。本明細書に記載の化合物は、１つ以上の立体中心および／または二重結合を含んでもよく、したがって、二重結合異性体（すなわち、幾何異性体）、鏡像異性体、ジアステレオマー、またはアトロプ異性体などの立体異性体として存在してもよい。したがって、相対的配置を伴って全体的または部分的に示される本明細書の範囲内の任意の化学構造は、立体異性的に純粋な形態（例えば、幾何学的に純粋、鏡像異性的に純粋、またはジアステレオマー的に純粋）および鏡像異性体および立体異性体の混合物を含む、例示化合物の全ての可能な鏡像異性体および立体異性体を包含する。鏡像異性体および立体異性体の混合物は、当業者に周知の分離技術またはキラル合成技術を使用して、それらの成分の鏡像異性体または立体異性体に分割され得る。
【００２０】
本明細書に開示される化合物および部分には、化合物および部分の光学異性体、それらのラセミ体、およびそれらの他の混合物が含まれる。そのような実施形態において、単一の鏡像異性体またはジアステレオマーは、不斉合成によって、またはラセミ体の分割によって得ることができる。ラセミ体の分割は、例えば分割剤の存在下での結晶化、または例えばキラル固定相を備えたキラル高圧液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）カラムを使用するクロマトグラフィーなどの従来の方法によって達成することができる。加えて、化合物には、単一の幾何異性体またはそれらの混合物として二重結合を有する化合物の（Ｚ）型および（Ｅ）型（またはシス型およびトランス型）が含まれる。
【００２１】
化合物および部分は、エノール型、ケト型、およびそれらの混合物を含むいくつかの互変異性型でも存在し得る。したがって、本明細書に示される化学構造は、例示される化合物の全ての可能な互変異性形態を包含する。化合物は、非溶媒和型、ならびに水和型などの溶媒和型で存在する場合がある。特定の化合物は、複数の結晶、共結晶、または非晶質形態で存在する場合がある。化合物には、その薬学的に許容される塩、または前述のいずれかの遊離酸形態の薬学的に許容される溶媒和物、ならびに前述のいずれかの結晶形態が含まれる。
【００２２】
「シクロアルキル」は、飽和または部分的に不飽和の環状アルキルラジカルを指す。シクロアルキル基は、Ｃ３−６シクロアルキル、Ｃ３−５シクロアルキル、Ｃ５−６シクロアルキル、シクロプロピル、シクロペンチル、またはシクロヘキシルであり得る。シクロアルキルは、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、およびシクロヘキシルから選択することができる。
【００２３】
「シクロアルキルアルキル」は、炭素原子に結合した水素原子の１つが本明細書で定義されるシクロアルキル基で置き換えられている非環式アルキルラジカルを指す。特定のアルキル部分を意図する場合、命名法のシクロアルキルアルキル、シクロアルキルアルケニル、またはシクロアルキルアルキニルが使用される。シクロアルキルアルキル基はＣ４−３０シクロアルキルアルキルであり得、例えば、シクロアルキルアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−１０であり、シクロアルキルアルキル部分のシクロアルキル部分はＣ３−２０である。シクロアルキルアルキル基は、Ｃ４−２０シクロアルキルアルキルであり得、例えば、シクロアルキルアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−８であり、シクロアルキルアルキル基のシクロアルキル部分はＣ３−１２である。シクロアルキルアルキルは、Ｃ４−９シクロアルキルアルキルであり得、シクロアルキルアルキル基のアルキル部分はＣ１−３アルキルであり、シクロアルキルアルキル基のシクロアルキル部分はＣ３−６シクロアルキルである。シクロアルキルアルキル基は、Ｃ４−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ４−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ４−８シクロアルキルアルキル、およびＣ４−６シクロアルキルアルキルであり得る。シクロアルキルアルキル基は、シクロプロピルメチル（−ＣＨ２−シクロ−Ｃ３Ｈ５）、シクロペンチルメチル（−ＣＨ２−シクロ−Ｃ５Ｈ９）、またはシクロヘキシルメチル（−ＣＨ２−シクロ−Ｃ６Ｈ１１）であり得る。シクロアルキルアルキル基は、シクロプロピルエテニル（−ＣＨ＝ＣＨ−シクロ−Ｃ３Ｈ５）、またはシクロペンチルエチニル（−Ｃ≡Ｃ−シクロ−Ｃ５Ｈ９）であり得る。
【００２４】
それ自体または別の置換基の一部としての「シクロアルキルヘテロアルキル」は、アルキル基の１つ以上の炭素原子（および特定の関連する水素原子）が同じまたは異なる１つまたは複数のヘテロ原子基で独立して置き換えられ、かつ炭素原子に結合している水素原子の１つがシクロアルキル基で置き換えられているヘテロアルキル基を指す。特定のアルキル部分を意図する場合、命名法シクロアルキルヘテロアルカニル、シクロアルキルヘテロアルケニル、およびシクロアルキルヘテロアルキニルが使用される。シクロアルキルヘテロアルキルでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−Ｎ（−ＣＨ３）−、−ＳＯ−、および−ＳＯ２−から選択できるか、または、ヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−または−ＮＨ−である。
【００２５】
「シクロアルキルオキシ」は、ラジカル−ＯＲを指し、ここでＲは本明細書で定義されるシクロアルキルである。シクロアルキルオキシ基の例には、シクロプロピルオキシ、シクロブチルオキシ、シクロペンチルオキシ、およびシクロヘキシルオキシが含まれる。シクロアルキルオキシ基は、Ｃ３−６シクロアルキルオキシ、Ｃ３−５シクロアルキルオキシ、Ｃ５−６シクロアルキルオキシ、シクロプロピルオキシ、シクロブチルオキシ、シクロペンチルオキシ、またはシクロヘキシルオキシであり得る。
【００２６】
「疾患」とは、前述のいずれかの疾患、障害、状態、または症状を指す。
【００２７】
「フルオロアルキル」とは、１つ以上の水素原子がフルオロで置き換えられている、本明細書で定義されるアルキル基を指す。フルオロアルキル基は、Ｃ１−６フルオロアルキル、Ｃ１−５フルオロアルキル、Ｃ１−４フルオロアルキル、またはＣ１−３フルオロアルキルであり得る。フルオロアルキル基は、ペンタフルオロエチル（−ＣＦ２ＣＦ３）またはトリフルオロメチル（−ＣＦ３）であり得る。
【００２８】
「フルオロアルコキシ」は、水素原子の１つ以上がフルオロで置き換えられている、本明細書で定義されるアルコキシ基を指す。フルオロアルコキシ基は、Ｃ１−６フルオロアルコキシ、Ｃ１−５フルオロアルコキシ、Ｃ１−４フルオロアルコキシＣ１−３、フルオロアルコキシ、−ＯＣＦ２ＣＦ３または−ＯＣＦ３であり得る。
【００２９】
「ハロゲン」は、フルオロ、クロロ、ブロモ、またはヨード基を指す。
【００３０】
「ヘテロアルコキシ」は、１つ以上の炭素原子がヘテロ原子で置き換えられているアルコキシ基を指す。ヘテロアルコキシ基は、Ｃ１−６ヘテロアルコキシ、Ｃ１−５ヘテロアルコキシ、Ｃ１−４ヘテロアルコキシ、またはＣ１−３ヘテロアルコキシであり得る。ヘテロアルコキシでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−ＮＲ−、−ＳＯ２−、および−ＳＯ２−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−である。ヘテロアルコキシ基は、Ｃ１−６ヘテロアルコキシ、Ｃ１−５ヘテロアルコキシ、Ｃ１−４ヘテロアルコキシ、またはＣ１−３ヘテロアルコキシであり得る。
【００３１】
それ自体または別の置換基の一部としての「ヘテロアルキル」は、１つ以上の炭素原子（および特定の関連する水素原子）が同じまたは異なる１つまたは複数のヘテロ原子基で独立して置き換えられているアルキル基を指す。ヘテロ原子基の例には、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ−、＝Ｎ−Ｎ＝、−Ｎ＝Ｎ−、−Ｎ＝Ｎ−ＮＲ−、−ＰＲ−、−Ｐ（Ｏ）ＯＲ−、−Ｐ（Ｏ）Ｒ−、−ＰＯＲ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｓｎ（Ｒ）２−などが含まれ、各Ｒは独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１２アリール、置換Ｃ６−１２アリール、Ｃ７−１８アリールアルキル、置換Ｃ７−１８アリールアルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、置換Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ３−７ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ３−７ヘテロシクロアルキル、Ｃ１−６ヘテロアルキル、置換Ｃ１−６ヘテロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロアリール、置換Ｃ６−１２ヘテロアリール、Ｃ７−１８ヘテロアリールアルキル、および置換Ｃ７−１８ヘテロアリールアルキルから選択される。各Ｒは独立して、水素およびＣ１−３アルキルから選択できる。例えば、Ｃ１−６ヘテロアルキルへの言及は、少なくとも１つの炭素原子（および特定の関連する水素原子）がヘテロ原子で置き換えられているＣ１−６アルキル基を意味する。例えば、Ｃ１−６ヘテロアルキルには、５個の炭素原子と１個のヘテロ原子を有する基、４個の炭素原子と２個のヘテロ原子を有する基などが含まれる。ヘテロアルキルでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−Ｎ（−ＣＨ３）−、−ＳＯ−、および−ＳＯ２−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−または−ＮＨ−であり得る。ヘテロアルキル基は、Ｃ１−６ヘテロアルキル、Ｃ１−５ヘテロアルキル、またはＣ１−４ヘテロアルキル、またはＣ１−３ヘテロアルキルであり得る。
【００３２】
それ自体または別の置換基の一部としての「ヘテロアリール」は、親ヘテロ芳香族環系の単一の原子から水素原子１個を除去することによって誘導される一価のヘテロ芳香族ラジカルを指す。ヘテロアリールは、芳香族または非芳香族であり得る少なくとも１つの他の環に縮合した少なくとも１つのヘテロ芳香族環を有する複数の環系を包含する。例えば、ヘテロアリールは、１つの環がヘテロ芳香族であり、２番目の環がヘテロシクロアルキル環である二環式環を包含する。環の１つのみが１つ以上のヘテロ原子を含むそのような縮合二環式ヘテロアリール環系の場合、ラジカル炭素は芳香環またはヘテロシクロアルキル環にあってもよい。ヘテロアリール基中のＮ、Ｓ、およびＯ原子の総数が１を超える場合、ヘテロ原子は互いに隣接してもしなくてもよい。ヘテロアリール基のヘテロ原子の総数は２以下である。ヘテロアリールでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−Ｎ（−ＣＨ３）−、−Ｓ（Ｏ）−、および−ＳＯ２−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−または−ＮＨ−であり得る。ヘテロアリール基は、Ｃ５−１０ヘテロアリール、Ｃ５−９ヘテロアリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ５−７ヘテロアリール、Ｃ５−６ヘテロアリール、Ｃ５ヘテロアリールまたはＣ６ヘテロアリールから選択できる。
【００３３】
適切なヘテロアリール基の例には、アクリジン、アルシンドール、カルバゾール、α−カルボリン、クロマン、クロメン、シンノリン、フラン、イミダゾール、インダゾール、インドール、インドリン、インドリジン、イソベンゾフラン、イソクロメン、イソインドール、イソインドリン、イソキノリン、イソチアゾール、イソオキサゾール、ナフチリジン、オキサジアゾール、オキサゾール、ペリミジン、フェナントリジン、フェナントロリン、フェナジン、フタラジン、プテリジン、プリン、ピラン、ピラジン、ピラゾール、ピリダジン、ピリジン、ピリミジン、ピロール、ピロリジン、キナゾリン、キノリン、キノリジン、キノキサリン、テトラゾール、チアジアゾール、チアゾール、チオフェン、トリアゾール、キサンテン、チアゾリジン、オキサゾリジンなどから誘導される基が含まれる。ヘテロアリール基は、チオフェン、ピロール、ベンゾチオフェン、ベンゾフラン、インドール、ピリジン、キノリン、イミダゾール、オキサゾール、またはピラジンから誘導され得る。例えば、ヘテロアリールはＣ５ヘテロアリールであり得、フリル、チエニル、ピロリル、イミダゾリル、ピラゾリル、イソチアゾリル、またはイソオキサゾリルから選択され得る。ヘテロアリールはＣ６ヘテロアリールであり得、ピリジニル、ピラジニル、ピリミジニル、およびピリダジニルから選択され得る。
【００３４】
「ヘテロアリールアルキル」は、炭素原子の１つ（および特定の関連する水素原子）がヘテロ原子で置き換えられているアリールアルキル基を指す。ヘテロアリールアルキル基は、Ｃ６−１６ヘテロアリールアルキル、Ｃ６−１４ヘテロアリールアルキル、Ｃ６−１２ヘテロアリールアルキル、Ｃ６−１０ヘテロアリールアルキル、Ｃ６−８ヘテロアリールアルキル、またはＣ７ヘテロアリールアルキル、またはＣ６ヘテロアリールアルキルであり得る。ヘテロアリールアルキルでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−Ｎ（−ＣＨ３）−、−ＳＯ−、および−ＳＯ２−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−または−ＮＨ−であり得る。
【００３５】
それ自体または別の置換基の一部としての「ヘテロシクロアルキル」は、１つ以上の炭素原子（および特定の関連する水素原子）が同じまたは異なるヘテロ原子で独立して置き換えられている飽和または不飽和環のアルキルラジカルを指すか、または、１つ以上の炭素原子（および特定の関連する水素原子）が独立して同じまたは異なるヘテロ原子で置き換えられ、環系がヒュッケル則に違反する親芳香族環系を指す。炭素原子を置き換えるヘテロ原子の例には、Ｎ、Ｐ、Ｏ、Ｓ、およびＳｉが含まれる。ヘテロシクロアルキル基の例には、エポキシド、アジリン、チイラン、イミダゾリジン、モルホリン、ピペラジン、ピペリジン、ピラゾリジン、ピロリジン、およびキヌクリジンに由来する基が含まれる。ヘテロシクロアルキルはＣ５ヘテロシクロアルキルであり得、ピロリジニル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチオフェニル、イミダゾリジニル、オキサゾリジニル、チアゾリジニル、ドキソラニル、およびジチオラニルから選択される。ヘテロシクロアルキルはＣ６ヘテロシクロアルキルであり得、ピペリジニル、テトラヒドロピラニル、ピペリジニル、オキサジニル、ジチアニル、およびジオキサニルから選択され得る。ヘテロシクロアルキル基は、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ３−５ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５ヘテロシクロアルキルまたはＣ６ヘテロシクロアルキルであり得る。ヘテロシクロアルキルでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−Ｎ（−ＣＨ３）−、−ＳＯ−、および−ＳＯ２−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−または−ＮＨ−であり得る。
【００３６】
「ヘテロシクロアルキルアルキル」は、シクロアルキル環の１つ以上の炭素原子（および特定の関連する水素原子）が同じまたは異なるヘテロ原子で独立して置き換えられているシクロアルキルアルキル基を指す。ヘテロシクロアルキルアルキルは、Ｃ４−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ４−８ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ４−６ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−７ヘテロシクロアルキルアルキル、またはＣ６ヘテロシクロアルキルアルキルまたはＣ７ヘテロシクロアルキルアルキルであり得る。ヘテロシクロアルキルアルキルでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−Ｎ（−ＣＨ３）−、−ＳＯ−、および−ＳＯ２−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−または−ＮＨ−であり得る。
【００３７】
「親芳香族環系」は、４ｎ＋２個の電子を備えた環式共役π（ｐｉ）電子系（ヒュッケル則）を有する不飽和の環式または多環式環系を指す。「親芳香族環系」の定義には、１つ以上の環が芳香族であり、１つ以上の環が飽和または不飽和である縮合環系、例えばフルオレン、インダン、インデン、フェナレンなどが含まれる。親芳香環系の例には、アセアントリレン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アントラセン、アズレン、ベンゼン、クリセン、コロネン、フルオランテン、フルオレン、ヘキサセン、ヘキサフェン、ヘキサレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、インダン、インデン、ナフタレン、オクタセン、オクタフェン、オクタレン、オバレン、ペンタセン、ペンタレン、ペンタフェン、ペリレン、フェナレン、フェナントレン、ピセン、プレイアデン、ピレン、ピランスレン、ルビセン、トリフェニレン、トリナフタレンなどが含まれる。
【００３８】
「水和物」とは、化学量論的割合での本明細書に記載の化合物の結晶格子への水の取り込みを指し、付加物の形成をもたらす。水和物を作製する方法には、限定されるものではないが、水蒸気を含む雰囲気での保存、水を含む剤形、または例えば結晶化（すなわち、水または混合水性溶媒から）、凍結乾燥、湿式造粒、水性フィルムコーティング、または噴霧乾燥などの通常の医薬品処理工程が含まれる。水和物は、特定の状況下で、水蒸気に曝されたとき、または水中に無水物質が懸濁したときに結晶溶媒和物から形成されることもある。また、水和物は複数の形態で結晶化して、水和物の多形を生じる場合がある。
【００３９】
「代謝中間体」は、親化合物の代謝によってインビボで形成され、さらにインビボで反応して活性剤を放出する化合物を指す。式（１）の化合物は、インビボで代謝されてアビバクタム（［２Ｓ、５Ｒ］−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファートなどの対応する代謝中間体をもたらす非βラクタムβラクタマーゼ阻害剤の保護スルホナート求核プロドラッグである。代謝中間体は求核環化を受け、アビバクタムなどの非βラクタムβラクタマーゼ阻害剤と１つ以上の反応生成物とを放出する。反応生成物またはその代謝産物は毒性ではないことが望ましい。
【００４０】
「ネオペンチル」は、メチレン炭素が炭素原子に結合しているラジカルを指し、３つの非水素置換基に結合している。非水素置換基の例には、炭素、酸素、窒素、および硫黄が含まれる。３つの非水素置換基の各々は炭素であり得る。３つの非水素置換基のうち２つは炭素であり得、３番目の非水素置換基は酸素と窒素から選択できる。ネオペンチル基は次の構造を有することができ：
【化２】
2020519684.tif 000003
ここで、各Ｒ１は式（１）に関して定義される。
【００４１】
「親芳香族環系」は、共役π電子系を有する不飽和の環式または多環式環系を指す。「親芳香族環系」の定義に具体的に含まれるのは、１つ以上の環が芳香族であり、１つ以上の環が飽和または不飽和である縮合環系、例えばフルオレン、インダン、インデン、フェナレンなどである。親芳香環系の例には、アセアントリレン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アントラセン、アズレン、ベンゼン、クリセン、コロネン、フルオランテン、フルオレン、ヘキサセン、ヘキサフェン、ヘキサレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、インダン、インデン、ナフタレン、オクタセン、オクタフェン、オクタレン、オバレン、ペンタ−２，４−ジエン、ペンタセン、ペンタレン、ペンタフェン、ペリレン、フェナレン、フェナントレン、ピセン、プレアデン、ピレン、ピラントレン、ルビセン、トリフェニレン、およびトリナフタレンが含まれる。
【００４２】
「親ヘテロ芳香族環系」とは、１つ以上の炭素原子（および関連する水素原子）が、芳香族系の連続的なπ電子系特性およびヒュッケル則（４ｎ＋２）に対応するいくつかのπ電子を維持する方法で、独立して同じまたは異なるヘテロ原子で置き換えられている芳香族環系を指す。炭素原子を置き換えるヘテロ原子の例には、Ｎ、Ｐ、Ｏ、Ｓ、Ｓｉなどが含まれる。「親ヘテロ芳香族環系」の定義に具体的に含まれるのは、１つ以上の環が芳香族であり、１つ以上の環が飽和または不飽和である縮合環系、例えばアルシンドール、ベンゾジオキサン、ベンゾフラン、クロマン、クロメン、インドール、インドリン、およびキサンテンである。親ヘテロ芳香族環系の例には、アルシンドール、カルバゾール、β−カルボリン、クロマン、クロメン、シンノリン、フラン、イミダゾール、インダゾール、インドール、インドリン、インドリジン、イソベンゾフラン、イソクロメン、イソインドール、イソインドリン、イソキノリン、イソチアゾール、イソオキサゾール、ナフチリジン、オキサジアゾール、オキサゾール、ペリミジン、フェナントリジン、フェナントロリン、フェナジン、フタラジン、プテリジン、プリン、ピラン、ピラジン、ピラゾール、ピリダジン、ピリジン、ピリミジン、ピロール、ピロリジン、キナゾリン、キノリン、キノリジン、キノキサリン、テトラゾール、チアジアゾール、チアゾール、チオフェン、トリアゾール、キサンテン、チアゾリジン、およびオキサゾリジンが含まれる。
【００４３】
「患者」は、哺乳動物、例えばヒトを指す。「患者」という用語は「対象」と同じ意味で使用される。
【００４４】
「薬学的に許容される」とは、連邦政府または州政府の規制当局によって承認されたか承認され得るもの、または米国薬局方または動物、特にヒトでの使用について一般的に認められている薬局方に記載されているものを指す。
【００４５】
「薬学的に許容される塩」とは、親化合物の所望の薬理活性を有する化合物の塩を指す。そのような塩には、無機酸と、親化合物内の第一級、第二級または第三級アミンなどの１つ以上のプロトン化可能な官能基とで形成される酸付加塩が含まれる。無機酸の例には、塩酸、臭化水素酸、硫酸、硝酸、リン酸などが含まれる。塩は、酢酸、プロピオン酸、ヘキサン酸、シクロペンタンプロピオン酸、グリコール酸、ピルビン酸、乳酸、マロン酸、コハク酸、リンゴ酸、マレイン酸、フマル酸、酒石酸、クエン酸、安息香酸、３−（４−ヒドロキシベンゾイル）安息香酸、ケイ皮酸、マンデル酸、メタンスルホン酸、エタンスルホン酸、１，２−エタンジスルホン酸、２−ヒドロキシエタンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸、４−クロロベンゼンスルホン酸、２−ナフタレンスルホン酸、４−トルエンスルホン酸、カンファースルホン酸、４−メチルビシクロ［２．２．２］−オクタ−２−エン−１−カルボキシラート、グルコヘプトン酸、３−フェニルプロピオン酸、トリメチル酢酸、ターシャリーブチル酢酸、ラウリル硫酸、グルコン酸、グルタミン酸、ヒドロキシナフトエ酸、サリチル酸、ステアリン酸、ムコン酸などの有機酸で形成され得る。親化合物に存在する１つ以上の酸性プロトンが、アルカリ金属イオン、アルカリ土類イオン、アルミニウムイオン、またはそれらの組み合わせなどの金属イオンで置き換えられるか、または、エタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、およびＮ−メチルグルカミンなどの有機塩基と配位結合すると、塩が形成され得る。薬学的に許容される塩は塩酸塩であり得る。薬学的に許容される塩はナトリウム塩であり得る。２つ以上のイオン化可能な基を有する化合物では、薬学的に許容される塩は、二塩、例えば二塩酸塩などの１つ以上の対イオンを含むことができる。
【００４６】
「薬学的に許容される塩」という用語には、水和物および他の溶媒和物、ならびに結晶形または非結晶形の塩が含まれる。特定の薬学的に許容される塩が開示される場合、塩酸塩などの特定の塩は塩の一例であり、他の塩は当業者に知られている技術を使用して形成できることが理解される。さらに、当業者は、当技術分野で一般的に知られている技術を使用して、薬学的に許容される塩を対応する化合物、遊離塩基および／または遊離酸に変換することができよう。
【００４７】
「薬学的に許容されるビヒクル」は、薬学的に許容される希釈剤、薬学的に許容されるアジュバント、薬学的に許容される賦形剤、薬学的に許容される担体、またはそれと共に本開示によって提供される化合物を患者に投与することができ、かつその薬理活性を破壊せず、かつ治療有効量の化合物を提供するのに十分な用量で投与された場合に非毒性である前述のいずれかの組み合わせを指す。
【００４８】
「医薬組成物」とは、式（１）の化合物またはその薬学的に許容される塩および少なくとも１つの薬学的に許容されるビヒクルを指し、それと共に式（１）の化合物またはその薬学的に許容される塩が患者に投与される。薬学的に許容されるビヒクルは当技術分野で知られている。
【００４９】
「予防する」または「予防」とは、疾患または障害を獲得するリスクの低下を指す（すなわち、その疾患に曝され得る、またはその素因があり得るが、まだその疾患の症状をきたしていない、またはまだ示していない患者において、疾患の臨床症状の少なくとも１つを発症させない）。いくつかの実施形態では、「予防する」または「予防」とは、化合物を予防的に摂取することにより疾患の症状を軽減することを指す。障害の疾患の予防のため、または予防するための治療薬の適用は、予防法として知られている。本開示により提供される化合物は、長期間にわたる長期副作用がより少ないために、優れた予防法を提供することができる。
【００５０】
「プロドラッグ」とは、活性薬物を放出するために体内での変換が必要な薬物分子の誘導体を指す。プロドラッグは、必ずしもそうとは限らないが、親薬物に変換されるまで薬理学的に不活性であることが多い。
【００５１】
「プロモエティ」とは、特定の使用条件下で開裂可能な結合によって薬物、典型的には薬物の官能基に結合する基を指す。薬物とプロモエティとの結合は、酵素的手段または非酵素的手段によって開裂され得る。使用条件下では、例えば患者への投与後、薬物とプロモエティとの結合が開裂されて親薬物が放出され得る。プロモエティの開裂は、加水分解反応などを介して自発的に進行するか、または酵素、光、酸によって、または温度、ｐＨなどの変化といった物理的パラメータまたは環境パラメータの変化またはこれらのパラメータへの曝露によってなど、別の因子によって触媒または誘導され得る。因子は、プロドラッグが投与される患者の全身循環に存在する酵素または胃の酸性条件など、使用条件に対して内因性であってもよいし、因子は外因性に供給されてもよい。例えば、式（１）の化合物の場合、プロモエティは
【化３】
2020519684.tif 000004
の構造を有することができ、
ここで、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３は式（１）に関して定義されている。
【００５２】
「Ｒ２は単結合から選択される」という表現における「単結合」は、Ｒ２が単結合である部分を指す。例えば、構造−Ｃ（Ｒ１）２−Ｒ２−Ｒ３を有する部分では、Ｒ２は単結合であり、−Ｒ２−は単結合「−」に対応し、部分は構造−Ｃ（Ｒ１）２−Ｒ３を有する。
【００５３】
「溶媒和物」は、化学量論量または非化学量論量の１つ以上の溶媒分子と化合物との分子複合体を指す。そのような溶媒分子は、水、エタノールなど、患者に無害であることが知られている製薬技術で一般的に使用されているものである。化合物または化合物の部分と溶媒との分子複合体は、例えば、静電気力、ファンデルワールス力、または水素結合などの非共有分子内力によって安定化させることができる。「水和物」という用語は、１つ以上の溶媒分子が水である溶媒和物を指す。
【００５４】
「溶媒和物」とは、化学量論的割合で、本明細書に記載の化合物の結晶格子への溶媒の組み込みを指し、付加物の形成をもたらす。溶媒和物を作製する方法には、限定されるものではないが、溶媒を含む雰囲気での保存、溶媒を含む剤形、または例えば結晶化（すなわち、溶媒または混合溶媒からの）蒸気拡散などの通常の医薬処理工程が含まれる。溶媒和物は、特定の状況下では、溶媒への曝露時または溶媒中の懸濁物質上で、他の結晶性溶媒和物または水和物からも形成され得る。溶媒和物は、複数の形で結晶化し、溶媒和物の多形を生じる場合がある。
【００５５】
「置換された」とは、１つ以上の水素原子が、同じまたは異なる置換基で独立して置き換えられている基を指す。各置換基は独立して、重水素、ハロゲン、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＣＦ３、−ＯＣＦ３、＝Ｏ、−ＮＯ２、Ｃ１−６アルコキシ、Ｃ１−６アルキル、−ＣＯＯＲ、−ＮＲ２、および−ＣＯＮＲ２から選択でき、式中、各Ｒは独立して水素およびＣ１−６アルキルから選択される。各置換基は独立して、重水素、ハロゲン、−ＮＨ２、−ＯＨ、Ｃ１−３アルコキシ、Ｃ１−３アルキル、トリフルオロメトキシ、およびトリフルオロメチルから選択できる。各置換基は独立して、重水素、−ＯＨ、メチル、エチル、トリフルオロメチル、メトキシ、エトキシ、およびトリフルオロメトキシから選択できる。各置換基は、重水素、Ｃ１−３アルキル、＝Ｏ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ１−３アルコキシ、およびフェニルから選択できる。各置換基は、重水素、−ＯＨ、−ＮＨ２、Ｃ１−３アルキル、およびＣ１−３アルコキシから選択できる。
【００５６】
「治療する」または疾患の「治療」とは、疾患または疾患もしくは障害の臨床症状の少なくとも１つを停止または改善すること、疾患または疾患の臨床症状の少なくとも１つを獲得するリスクを低減すること、疾患または疾患の臨床症状の少なくとも１つの発症を低減すること、または疾患もしくは疾患の臨床症状の少なくとも１つを発症するリスクを低減することを指す。「治療する」または「治療」は、物理的に（例えば、認識可能な症状の安定化）、生理学的に（例えば、物理的パラメータの安定化）、またはその両方で疾患を阻害すること、および少なくとも１つの物理的パラメータまたは患者にとって認識可能であり得る、もしくはあり得ない徴候を阻害することも指す。「治療する」または「治療」は、たとえ患者がまだ疾患の症状をきたしていない、または示していない場合でも、疾患または障害に曝され得る、またはその素因があり得る患者において、疾患またはその少なくとも１つ以上の症状の発症を遅らせることも指す。
【００５７】
「治療有効量」は、疾患、または疾患の臨床症状の少なくとも１つを治療するために対象に投与したときに、疾患またはその症状のそのような治療に影響を及ぼすのに十分な化合物の量を指す。「治療有効量」は、例えば、化合物、疾患および／または疾患の症状、疾患の重症度および／または疾患もしくは障害の症状、年齢、体重、および／または治療される患者の健康状態、および処方する医師の判断に応じて変化し得る。任意の所与の例における適切な量は、当業者によって確認されるか、または日常的な実験によって決定することが可能であり得る。
【００５８】
「治療有効用量」とは、患者の疾患または障害の効果的な治療を提供する用量を指す。治療有効用量は、化合物ごと、患者ごとに変化する場合があり、患者の状態や送達経路などの要因に依存し得る。治療有効用量は、当業者に知られている日常的な薬理学的手順に従って決定され得る。
【００５９】
「治療有効量」とは、疾患を治療するために患者に投与されたときに、疾患のそのような治療に影響を及ぼすのに十分な化合物の量を意味する。「治療有効量」は、例えば、化合物、疾患およびその重症度、ならびに治療される患者の年齢、体重、吸収、分布、代謝および排泄に応じて変化するであろう。
【００６０】
「ビヒクル」とは、希釈剤、賦形剤または担体を指し、それと共に化合物が対象に投与される。いくつかの実施形態では、ビヒクルは薬学的に許容される。
【００６１】
次に、化合物、組成物、および方法の特定の実施形態を詳細に参照する。開示された実施形態は特許請求の範囲を限定することを意図しない。反対に、特許請求の範囲は、全ての代替物、改変物および等価物をカバーすることが意図されている。
【００６２】
本開示により提供される化合物は、非βラクタムβラクタマーゼ阻害剤のスルホン酸エステルプロドラッグである。非β−ラクタムβ−ラクタマーゼ阻害剤プロドラッグでは、求核部分が硫酸水素基に近接して配置されている。インビボでは、求核部分が反応して、非βラクタムβラクタマーゼ阻害剤を放出する。非β−ラクタムβ−ラクタマーゼ阻害剤の例には、アビバクタム（［２Ｓ、５Ｒ］−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファート）、レレバクタム（（１Ｒ、２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファート）、およびナクバクタム（１Ｒ、２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファート、および前述のいずれかの誘導体および類似体が含まれる。これらの化合物は、クラスＡ、クラスＣ、および特定のクラスＤβ−ラクタマーゼの阻害剤であり、β−ラクタム抗生物質と組み合わせて使用すると、細菌感染症の治療に役立つ。
【００６３】
本開示により提供される化合物は、式（１）の化合物：
【化４】
2020519684.tif 000005
またはその薬学的に許容される塩を含み、ここで、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素であるか、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである。
【００６４】
式（１）の化合物では、各置換基は独立して、重水素、−ＯＨ、−ＣＮ、−ＣＦ３、−ＯＣＦ３、＝Ｏ、−ＮＯ２、Ｃ１−６アルコキシ、Ｃ１−６アルキル、−ＣＯＯＲ、−ＮＲ２、および−ＣＯＮＲ２から選択でき、式中、各Ｒは独立して水素およびＣ１−６アルキル、例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、またはｉｓｏ−ブチルから選択される。
【００６５】
式（１）の化合物では、置換基は求核基であり得る。求核基は、反応性の電子対を有し電子を供与することで化学結合を形成する機能を有する官能基である。適切な求核基の例には、エステル、カルボキシラート、スルホナート、置換または非置換アミン、アルコール（ヒドロキシル）、チオール、スルフィド、ヒドロキシルアミン、およびイミンが含まれる。適切な求核基の他の例には、−ＯＨ、−ＣＦ３、−Ｏ−ＣＦ３、−ＮＯ２、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）が含まれ、ここで各Ｒ４は独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ６−８ヘテロアリール、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ１−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ６−８ヘテロアリール、置換Ｃ５−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択される。
【００６６】
式（１）の化合物では、各置換基は独立して−ＯＨ、−ＣＦ３、−Ｏ−ＣＦ３、−ＮＯ２、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、ここで各Ｒ４は水素、Ｃ１−８アルキル、およびＣ１−８ヘテロアルキルから選択される。
【００６７】
式（１）の化合物では、Ａは単結合（−）であり得、Ｒ７は水素であり得る。
【００６８】
式（１）の化合物では、Ａは二重結合（＝）であり得、Ｒ７はメチル、エチル、ｎ−プロピル、またはｉｓｏ−プロピルなどのＣ１−３アルキルであり得る。
【００６９】
式（１）の化合物において、Ｒ５およびＲ６の各々は水素であり得る。
【００７０】
式（１）の化合物では、Ａは単結合（−）であり得、Ｒ７は水素であり得、Ｒ５は水素であり得る。
【００７１】
式（１）の化合物では、Ａは二重結合（＝）であり得、Ｒ７はメチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉｓｏ−プロピルなどのＣ１−３アルキルであり得、Ｒ５およびＲ６の各々は水素であり得る。
【００７２】
式（１）の化合物では、化合物は式（２）の構造を有することができる。
【化５】
2020519684.tif 000006
【００７３】
式（１）の化合物では、化合物は式（２ａ）の構造を有することができる。
【化６】
2020519684.tif 000007
【００７４】
式（１）の化合物では、化合物は式（３）の構造を有することができる。
【化７】
2020519684.tif 000008
【００７５】
式（１）の化合物では、化合物は式（３ａ）の構造を有することができる。
【化８】
2020519684.tif 000009
【００７６】
式（１）の化合物では、化合物は式（４）の構造を有することができる。
【化９】
2020519684.tif 000010
【００７７】
式（１）の化合物では、化合物は式（５）の構造を有することができる。
【化１０】
2020519684.tif 000011
【００７８】
式（１）の化合物において、Ｒ５は末端アミン基を含むＣ２−６ヘテロアルキルであり得、Ｒ６は水素であり得る。例えば、Ｒ５は−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２、−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ２−ＮＨ２、−（ＣＨ２）２−Ｏ−ＣＨ２−ＮＨ２、または−ＣＨ２−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２であり得る。
【００７９】
式（１）の化合物では、Ａは単結合（−）であり得、Ｒ７は水素であり得、Ｒ５は−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２であり得、Ｒ６は水素であり得る。
【００８０】
式（１）の化合物では、Ｒ５は少なくとも１つの−ＮＨ−部分を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキルであり得、Ｒ６は水素であり得る。例えば、Ｒ５は２−イル−ピペリジン、３−イル−ピペリジン、または４−イル−ピペリジンであり得る。
【００８１】
式（１）の化合物では、Ａは単結合（−）であり得、Ｒ７は水素であり得、Ｒ５は４−イル−ピペリジンであり得、Ｒ６は水素であり得る。
【００８２】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルであり得る。
【００８３】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１は独立してメチル、エチル、またはｎ−プロピルであり得る。
【００８４】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１は同じであり得、メチル、エチル、またはｎ−プロピルである。
【００８５】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１はメチルである。
【００８６】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１は、それらが結合しているジェミナル炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環または置換Ｃ３−６シクロアルキル環を形成できる。
【００８７】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成できる。例えば、各Ｒ１は、それらが結合しているジェミナル炭素原子と共にシクロプロピル環、シクロブチル環、シクロペンチル環、またはシクロヘキシル環を形成できる。
【００８８】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１は、それらが結合しているジェミナル炭素原子と共にＣ３−６ヘテロシクロアルキル環または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成できる。
【００８９】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は単結合、Ｃ１−２アルカンジイル、および置換Ｃ１−２アルカンジイルから選択することができる。
【００９０】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得る。
【００９１】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得、Ｒ３はＣ１−６アルキルであり得る。
【００９２】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は、Ｃ１−２アルカンジイルおよび置換Ｃ１−２アルカンジイルから選択され得る。
【００９３】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２はメタンジイル、エタンジイル、置換メタンジイル、または置換エタンジイルであり得る。
【００９４】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は置換Ｃ１−２アルカンジイルであり得、ここで置換基は−ＯＨ、−ＣＮ、−ＣＦ３、−ＯＣＦ３、＝Ｏ、−ＮＯ２、Ｃ１−６アルコキシ、Ｃ１−６アルキル、−ＣＯＯＲ、−ＮＲ２、および−ＣＯＮＲ２から選択でき、ここで各Ｒは独立して水素およびＣ１−６アルキルから選択される。
【００９５】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は置換基Ｃ１‐２アルカンジイルであり得、ここで置換基は求核基であり得る。例えば、Ｒ２は置換Ｃ１−２アルカンジイルであり得、ここで置換基は−ＯＨ、−ＣＦ３、−Ｏ−ＣＦ３、−ＮＯ２、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、ここで各Ｒ４は式（１）のように定義されるか、または各Ｒ４は水素およびＣ１−８アルキルから選択される。
【００９６】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は置換Ｃ１−２アルカンジイルであり得、ここで置換基は−ＯＨ、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、置換Ｃ５−６アリール、−ＮＨＲ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択され、Ｒ４は式（１）に関して定義されるか、または各Ｒ４は水素およびＣ１−８アルキルから選択される。
【００９７】
Ｒ２が置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、または置換Ｃ５−６アレーンジイルである式（１）〜（５）の化合物において、置換基が結合している炭素原子の立体化学は（Ｓ）構成のものであり得る。
【００９８】
Ｒ２が置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、または置換Ｃ５−６アレーンジイルである式（１）〜（５）の化合物において、置換基が結合している炭素原子の立体化学は（Ｒ）構成のものであり得る。
【００９９】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ５−６アレーンジイル、およびＣ５−６ヘテロシクロアルカンジイルから選択される。
【０１００】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２はシクロペンタ−１，３−ジエン−ジイル、置換シクロペンタ−１，３−ジエン−ジイル、ベンゼン−ジイルまたは置換ベンゼン−ジイルであり得る。例えば、Ｒ２は１，２−ベンゼン−ジイルまたは置換１，２−ベンゼン−ジイルであり得る。
【０１０１】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、ここでＲ４は式（１）に関して定義されているか、各Ｒ４は水素およびＣ１−８アルキルから選択される。
【０１０２】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、ここでＲ４は式（１）に関して定義されているか、各Ｒ４は水素およびＣ１−８アルキルから選択される。
【０１０３】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４は式（１）に関して定義されているか、各Ｒ４は水素およびＣ１−８アルキルから選択される。
【０１０４】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ４は水素、Ｃ１−３アルキル、Ｃ５−６シクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６アリール、置換Ｃ１−３アルキル、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ５−６アリールから選択することができる。
【０１０５】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ４はメチル、エチル、フェニル、およびベンジルから選択することができる。
【０１０６】
式（１）〜（５）の化合物において、Ｒ４は水素およびＣ１−８アルキルから選択することができる。
【０１０７】
式（１）〜（５）の化合物において、Ｒ４はＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ７−９アリールアルキル、および置換Ｃ５−７ヘテロシクロアルキルから選択することができる。
【０１０８】
式（１）〜（５）の化合物において、Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０１０９】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ４はメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチルイソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、２−メトキシエチル、メチルベンゼン、オキセタン−３−オキシイル、シクロペンチル、シクロヘキシル、および２−ピロリジニルから選択することができる。
【０１１０】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−７シクロアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、Ｃ６アリール、Ｃ７−９アリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ６アリール、およびＣ７−９アリールアルキルから選択することができる。
【０１１１】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ７−９アリールアルキル、および置換Ｃ５−７ヘテロシクロアルキルから選択することができる。
【０１１２】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択することができる。
【０１１３】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２−フェニル、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ３、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−フェニル、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２−フェニル、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ３、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２−ＣＨ３、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−フェニル、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−フェニル、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ３、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−フェニル、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−フェニル、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ３、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ３、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−フェニル、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−フェニル、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ３、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−フェニル、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−フェニル、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−ＣＨ３、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−フェニル、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−ＣＨ２−フェニル、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−ＣＨ３、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−フェニル、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−ＣＨ２−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−ＣＨ２−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−ＣＨ２−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−ＣＨ２−フェニル、−Ｓ−ＳＨ、−Ｓ−Ｓ−ＣＨ３、−Ｓ−Ｓ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｓ−Ｓ−フェニル、−Ｓ−Ｓ−ＣＨ２−フェニル、−ＳＨ、−Ｓ−ＣＨ３、−Ｓ−ＣＨ２−ＣＨ３、−Ｓ−フェニル、−Ｓ−ＣＨ２−フェニル、−ＮＨ２、−ＮＨ−ＣＨ３、−ＮＨ−ＣＨ２−ＣＨ３、−ＮＨ−フェニル、−ＮＨ−ＣＨ２−フェニル、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−ＣＨ３）、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−ＣＨ２−ＣＨ３）、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−フェニル）、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−ＣＨ２−フェニル）から選択できる。
【０１１４】
式（１）〜（５）の化合物において、Ｒ３はＣ５−６シクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６アリール、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、および置換Ｃ５−６ヘテロアリールから選択でき、少なくとも１つの求核基を含む。例えば、Ｒ３は式（４ａ）または式（４ｂ）の構造を有することができる。
【化１１】
2020519684.tif 000012
【０１１５】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ４はＣ１−３アルキル、Ｃ５−６シクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６アリール、置換Ｃ１−３アルキル、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ５−６アリールから選択することができる。
【０１１６】
式（１）〜（５）の化合物において、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共に、２つの隣接するＳ原子を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキル環、またはＯおよびＳから選択される少なくとも１つのヘテロ原子を含む置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環、およびその少なくとも１つのヘテロ原子に隣接する炭素原子に結合したカルボニル（＝Ｏ）置換基を形成する。
【０１１７】
式（１）〜（５）の化合物において、Ｒ２は結合であり得、Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得、各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、２つの隣接するＳ原子を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキル環、またはＯおよびＳから選択される少なくとも１つのヘテロ原子を含む置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環、およびそのヘテロ原子に隣接する炭素原子に結合した＝Ｏ置換基を形成する。
【０１１８】
式（１）〜（５）の化合物では、プロモエティ−ＣＨ２−Ｃ（Ｒ１）２−Ｒ３−Ｒ４は次の構造のいずれかを有し得、ここでＲ３はＣ１−４アルキルなどのＣ１−６アルキル、メチルまたはエチルなどであり得る。
【化１２−１】
2020519684.tif 000013
【化１２−２】
2020519684.tif 000014
【０１１９】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得、Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共に、Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環または置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環を形成することができる。
【０１２０】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得、Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得、各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、２つの隣接するＳ原子を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキル環、またはＯおよびＳから選択される少なくとも１つのヘテロ原子を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキル環、およびそのヘテロ原子に隣接する炭素原子に結合したカルボニル（＝Ｏ）置換基を形成する。
【０１２１】
式（１）〜（５）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得、Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共に、１，２−ジチオラン、１，２−ジタン環、チエタン−２−オン環、ジヒドロチオフェン−２（３Ｈ）−オン環、テトラヒドロ−２Ｈ−チピラン−２−オン環、オキセタン−２−オン環ジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン環、またはテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン環を形成することができる。
【０１２２】
式（１）〜（５）の化合物では、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨＲ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、式中、Ｒ４は水素、メチル、エチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、フェニル、ベンジル、および２−ピロリジニルから選択できる。
【０１２３】
式（１）〜（５）の化合物では、
各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素は、Ｃ３−６シクロアルキル環を形成でき、
Ｒ２は、結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨＲ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、式中、Ｒ４は水素、メチル、エチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、フェニル、ベンジル、および２−ピロリジニルから選択できる。
【０１２４】
式（１）〜（５）の化合物では、
Ｒ２は結合であり得、
Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、１，２−ジチオランテ、１，２−ジタン環、チエタン−２−オン環、ジヒドロチオフェン−２（３Ｈ）−オン環、テトラヒドロ−２Ｈ−チピラン−２−オン環、オキセタン−２−オン環ジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン環、またはテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン環を形成できる。
【０１２５】
式（１）〜（５）の化合物では、各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨＲ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、
式中、Ｒ４はＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０１２６】
式（１）〜（５）の化合物では、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、
式中、Ｒ４はＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０１２７】
式（１）〜（５）の化合物では、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨＲ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択でき、
式中、Ｒ４は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチルイソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、２−メトキシエチル、メチルベンゼン、オキセタン−３−オキシ−イル、シクロペンチル、シクロヘキシル、および２−ピロリジニルから選択できる。
【０１２８】
式（１）〜（５）の化合物では、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、
式中、Ｒ４は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチルイソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、２−メトキシエチル、メチルベンゼン、オキセタン−３−オキシ−イル、シクロペンチル、シクロヘキシル、および２−ピロリジニルから選択できる。
【０１２９】
式（１）〜（５）の化合物では、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、
式中、Ｒ４は、Ｃ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ７−１０アルキルアレーン、およびＣ５−１０ヘテロアルキルシクロアルキルから選択できる。
【０１３０】
式（１）〜（５）の化合物では、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、
式中、Ｒ４は、Ｃ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ７−１０アルキルアレーン、およびＣ５−１０ヘテロアルキルシクロアルキルから選択でき、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合である。
【０１３１】
式（１）〜（５）の化合物において、Ａは単結合であり得、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得る。
【０１３２】
式（１）〜（５）の化合物では、Ａは単結合であり得、各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルであり得、各Ｒ２は単結合であり得、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得る。
【０１３３】
式（１）の化合物では、化合物は、
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２）；
エチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）；
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７）；
ベンジル（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）アジパート（８）；
６−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブトキシ）−６−オキソヘキサン酸（９）；
メチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）；
イソプロピル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）；
ヘキシル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）；
ヘプチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）；
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）；
２−メトキシエチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）；
オキセタン−３−イル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロプロパンカルボキシラート（１８）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル１Ｈ−イミダゾール−１−スルホナート（３４）；
エチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３５）；
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）；
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）；
２−メトキシエチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３８）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−プロピオン酸テトラメチルペンチル（３９）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（４４）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）メチル）スルファート（４８）；
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９）；
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０）；
Ｓ−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（５１）；
Ｓ−（５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２）；
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルアダマンタン−１−カルボキシラート（５５）；
ジエチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルマロナート（５６）；
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）；
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０）；
エチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−エチルブタノアート（６１）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２−メチルベンゾアート（６８）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（６９）；
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０）；
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２）；
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルブタノアート（７３）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３，５，５−トリメチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（７４）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０１３４】
式（１）の化合物では、化合物は、
エチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）；
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）；
メチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）；
イソプロピル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）；
ヘキシル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）；
ヘプチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）；
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）；
２−メトキシエチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）；
オキセタン−３−イル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロプロパンカルボキシラート（１８）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）；
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）；
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）；
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）；
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）；
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０１３５】
式（１）の化合物では、化合物は、
エチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）；
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）；
メチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）；
イソプロピル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）；
ヘキシル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）；
ヘプチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）；
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）；
２−メトキシエチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）；
オキセタン−３−イル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロプロパンカルボキシラート（１８）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０１３６】
式（１）の化合物では、化合物は、
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）；
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）；
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）；
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）；
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０１３７】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、
Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ７−９アリールアルキル、および置換Ｃ５−７ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０１３８】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、およびエタンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択でき、式中、Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１３９】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中、Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１４０】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−（ＣＨ２）２−であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１４１】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１はＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−ＣＨ２−であり得、
Ｒ３は−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１４２】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、Ｃ３−６シクロアルキル環、またはＣ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得る。
【０１４３】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立しＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４から選択でき、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキルおよび置換フェニルから選択できる。
【０１４４】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２であり得、式中各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８であるか、または各Ｒ４はそれらが結合している炭素原子と共に置換ヘテロシクロヘキシル環を形成し、
各Ｒ８はＣ１−４アルキルであり得る。
【０１４５】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択でき、
Ｒ３は置換フェニルであり得、ここで１つ以上の置換基は独立して−ＣＨ２−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択でき、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキルおよびフェニルから選択できる。
【０１４６】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は−Ｃ（Ｒ８）２−および−ＣＨ２−Ｃ（Ｒ８）２−から選択でき、式中各Ｒ８は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択でき、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、置換Ｃ１−１０アルキル、置換Ｃ１−１０ヘテロアルキル、および４（イル−メチル）−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択できる。
【０１４７】
式（２ａ）の化合物では、
各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共に置換Ｃ５−６複素環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得る。
【０１４８】
式（１）の化合物は、亜属（１Ａ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化１３】
2020519684.tif 000015
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、およびエタンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択でき、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１４９】
亜属（１Ａ）の化合物では、各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できる。
【０１５０】
亜属（１Ａ）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する。
【０１５１】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得る。
【０１５２】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ２はメタンジイルであり得る。
【０１５３】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ２はエタンジイルであり得る。
【０１５４】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得る。
【０１５５】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ３は−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得る。
【０１５６】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−１０アルキルであり得る。
【０１５７】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−１０ヘテロアルキルであり得る。
【０１５８】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ４はＣ５−１０アリールアルキルであり得る。
【０１５９】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ４はＣ３−６ヘテロシクロアルキルであり得る。
【０１６０】
亜属（１Ａ）の化合物では、Ｒ４は置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルであり得る。
【０１６１】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｂ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化１４】
2020519684.tif 000016
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１６２】
亜属（１Ｂ）の化合物では、各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できる。
【０１６３】
亜属（１Ｂ）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する。
【０１６４】
亜属（１Ｂ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ３−６ヘテロシクロアルキル、および−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、ならびに−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０１６５】
亜属（１Ｂ）の化合物では、置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルの１つ以上のヘテロ原子は酸素であり、１つ以上の置換基は独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択できる。
【０１６６】
亜属（１Ｂ）の化合物では、各Ｒ１はメチルであり得るか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にシクロヘキシル環またはシクロペンチル環を形成する。
【０１６７】
亜属（１Ｂ）の化合物では、Ｒ４はメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３、ベンジル、３−オキセタニル、およびメチル−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択できる。
【０１６８】
亜属（１Ｂ）の化合物では、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１はメチルであり得るか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にシクロヘキシル環またはシクロペンチル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３、−ＣＨ２フェニル（ベンジル）、３−オキセタニル、およびメチル−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択できる。
【０１６９】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｃ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化１５】
2020519684.tif 000017
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−（ＣＨ２）２−であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１７０】
亜属（１Ｃ）の化合物では、各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できる。
【０１７１】
亜属（１Ｃ）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する。
【０１７２】
亜属（１Ｃ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ３−６ヘテロシクロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、および−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０１７３】
亜属（１Ｃ）の化合物では、置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルの１つ以上のヘテロ原子は酸素であり得、１つ以上の置換基は独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択できる。
【０１７４】
亜属（１Ｃ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−１０アルキルであり得る。
【０１７５】
亜属（１Ｃ）の化合物では、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は−（ＣＨ２）２−であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はｎ−ヘキシルおよびｎ−ヘプチルから選択できる。
【０１７６】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｄ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化１６】
2020519684.tif 000018
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１はＣ１−３アルキルから選択できるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−ＣＨ２−であり得、
Ｒ３は−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０１７７】
亜属（１Ｄ）の化合物では、各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できる。
【０１７８】
亜属（１Ｄ）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する。
【０１７９】
亜属（１Ｄ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ３−６ヘテロシクロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０１８０】
亜属（１Ｄ）の化合物では、置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルの１つ以上のヘテロ原子は酸素であり得、１つ以上の置換基は独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択できる。
【０１８１】
亜属（１Ｄ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−１０アルキルであり得る。
【０１８２】
亜属（１Ｄ）の化合物では、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１はメチルであり得、
Ｒ２は−ＣＨ２−であり得、
Ｒ３は−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得、式中Ｒ４はメチルであり得る。
【０１８３】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｅ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化１７】
2020519684.tif 000019
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、Ｃ３−６シクロアルキル環、またはＣ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得る。
【０１８４】
亜属（１Ｅ）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６ヘテロシクロアルキル環またはＣ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成する。
【０１８５】
亜属（１Ｅ）の化合物では、１つ以上のヘテロ原子は酸素であり得、１つ以上の置換基は＝Ｏであり得る。
【０１８６】
亜属（１Ｅ）の化合物では、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、ジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３はメチルであり得る。
【０１８７】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｆ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化１８】
2020519684.tif 000020
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択でき、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４から選択でき、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキルおよび置換フェニルから選択できる。
【０１８８】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得る。
【０１８９】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ２はメタンジイルであり得る。
【０１９０】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得る。
【０１９１】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ２はメタンジイルであり得、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得る。
【０１９２】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得る。
【０１９３】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得る。
【０１９４】
亜属（１Ｅ）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、Ｒ４はＣ１−３アルキルであり得る。
【０１９５】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−１０アルキルであり得る。
【０１９６】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−４アルキルであり得る。
【０１９７】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ４は置換フェニルであり得る。
【０１９８】
亜属（１Ｆ）の化合物では、Ｒ２はメタンジイルであり得、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得、Ｒ４は置換フェニルであり得る。
【０１９９】
亜属（１Ｆ）の化合物では、１つ以上の置換基は独立してハロゲン、Ｃ１−３アルキル、およびＣ１−３アルコキシから選択できる。
【０２００】
亜属（１Ｆ）の化合物では、置換フェニルは２，６−置換フェニルであり得る。
【０２０１】
亜属（１Ｆ）の化合物では、各置換基はＣ１−３アルキルおよびＣ１−３アルコキシから選択できる。
【０２０２】
亜属（１Ｆ）の化合物では、置換フェニルは２，５，６−置換フェニルであり得る。
【０２０３】
亜属（１Ｆ）の化合物では、２および６の位置の置換基の各々は独立して、Ｃ１−３アルキルおよびＣ１−３アルコキシから選択でき、５位の置換基はハロゲンであり得る。
【０２０４】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｇ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化１９】
2020519684.tif 000021
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２であり得、式中各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８であり得るか、または各Ｒ４はそれらが結合している炭素原子と共に置換ヘテロシクロヘキシル環を形成し、
各Ｒ８はＣ１−４アルキルであり得る。
【０２０５】
亜属（１Ｇ）の化合物では、各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８であり得る。
【０２０６】
亜属（１Ｇ）の化合物では、各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８であり得るか、または各Ｒ４はそれらが結合している炭素原子と共に置換ヘテロシクロヘキシル環を形成する。
【０２０７】
亜属（１Ｇ）の化合物では、置換ヘテロシクロヘキシル環の１つ以上のヘテロ原子は酸素であり得る。
【０２０８】
亜属（１Ｇ）の化合物では、置換ヘテロシクロヘキシル環の１つ以上の置換基は独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択できる。
【０２０９】
亜属（１Ｇ）の化合物では、置換ヘテロシクロアルキル環は２，２−ジメチル−５−イル−１，３−ジオキサン−４，６−ジオンであり得る。
【０２１０】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｈ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化２０】
2020519684.tif 000022
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択でき、
Ｒ３は置換フェニルであり得、ここで１つ以上の置換基は独立して−ＣＨ２−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択でき、ここでＲ４はＣ１−１０アルキルおよびフェニルから選択できる。
【０２１１】
亜属（１Ｈ）の化合物では、Ｒ２は単結合であり得る。
【０２１２】
亜属（１Ｈ）の化合物では、Ｒ２は２−置換フェニルであり得る。
【０２１３】
亜属（１Ｈ）の化合物では、１つ以上の置換基は−ＣＨ２−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得る。
【０２１４】
亜属（１Ｈ）の化合物では、１つ以上の置換基は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得る。
【０２１５】
亜属（１Ｈ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−１０アルキルであり得る。
【０２１６】
亜属（１Ｈ）の化合物では、Ｒ４はメチル、エチル、イソプロピル、ピバロリル、およびフェニルから選択できる。
【０２１７】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｉ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化２１】
2020519684.tif 000023
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２は−Ｃ（Ｒ８）２−および−ＣＨ２−Ｃ（Ｒ８）２−から選択でき、式中各Ｒ８は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択でき、式中Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、置換Ｃ１−１０アルキル、置換Ｃ１−１０ヘテロアルキル、および４（イル−メチル）−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択できる。
【０２１８】
亜属（１Ｉ）の化合物では、各Ｒ１はメチルであり得る。
【０２１９】
亜属（１Ｉ）の化合物では、Ｒ２は−Ｃ（Ｒ８）２−であり得る。
【０２２０】
亜属（１Ｉ）の化合物では、Ｒ２は−ＣＨ２−Ｃ（Ｒ８）２−であり得る。
【０２２１】
亜属（１Ｉ）の化合物では、各Ｒ８はメチルであり得る。
【０２２２】
亜属（１Ｉ）の化合物では、各Ｒ１はメチルであり得、各Ｒ８はメチルであり得る。
【０２２３】
亜属（１Ｉ）の化合物では、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得る。
【０２２４】
亜属（１Ｉ）の化合物では、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり得る。
【０２２５】
式（１）の化合物は、亜属（１Ｊ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化２２】
2020519684.tif 000024
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、置換Ｃ５−６複素環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３はＣ１−３アルキルであり得る。
【０２２６】
亜属（１Ｊ）の化合物では、置換Ｃ５−６複素環の１つ以上のヘテロ原子は酸素であり得、１つ以上の置換基は独立して、Ｃ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択され得る。
【０２２７】
亜属（１Ｊ）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン環を形成する。
【０２２８】
亜属（１Ｊ）の化合物では、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択でき、
Ｒ２はＣ２−４アルカンジイルから選択でき、
Ｒ３は置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキルであり得、ここで１つ以上のヘテロ原子は独立してＮおよびＯから選択でき、１つ以上の置換基は独立して、Ｃ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択できる。
【０２２９】
亜属（１Ｊ）の化合物では、Ｒ３は式（６）の構造を有することができ、
【化２３】
2020519684.tif 000025
式中、Ｒ９は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ４−６シクロアルキル、Ｃ１−６ヘテロアルキル、Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ４−６シクロアルキル、置換Ｃ１−６ヘテロアルキル、および置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキルから選択することができる。
【０２３０】
亜属（１Ｊ）の化合物では、Ｒ９は水素、およびメチルまたはエチルなどのＣ１−４アルキルなどのＣ１−６アルキルから選択できる。
【０２３１】
式（４）の化合物は、亜属（４Ａ）の化合物、またはその薬学的に許容される塩であり得、
【化２４】
2020519684.tif 000026
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択することができるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択できる。
【０２３２】
亜属（４Ａ）の化合物では、各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択できる。
【０２３３】
亜属（４Ａ）の化合物では、各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する。
【０２３４】
亜属（４Ａ）の化合物では、Ｒ４はＣ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり得るＣ３−６ヘテロシクロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、および−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択できる。
【０２３５】
亜属（４Ａ）の化合物では、置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルの１つ以上のヘテロ原子は酸素であり得、１つ以上の置換基は独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択できる。
【０２３６】
亜属（４Ａ）の化合物では、各Ｒ１はメチルであるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にシクロヘキシル環またはシクロペンチル環を形成する。
【０２３７】
亜属（４Ａ）の化合物では、Ｒ４はメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３、ベンジル、３−オキセタニル、およびメチル−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択できる。
【０２３８】
亜属（４Ａ）の化合物では、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり得、
Ａは単結合であり得、
Ｒ２は単結合であり得、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、ここでＲ４はＣ１−１０アルキルであり得る。
【０２３９】
式（４）の化合物は、
エチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２０）；
２−メトキシエチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２１）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２２）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２３）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（１−（エトキシカルボニル）シクロヘキシル）メトキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２４）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２５）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０２４０】
式（４）の化合物は、
エチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２０）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２２）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２３）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２５）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０２４１】
式（５）の化合物は、
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２７）；
２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（２９）；
ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３０）；
ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３１）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラートＴＦＡ塩（３２）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０２４２】
式（１）〜（５）の化合物は、溶媒和物、薬学的に許容される塩、またはそれらの組み合わせであり得る。
【０２４３】
式（１）〜（５）の化合物では、薬学的に許容される塩は塩酸塩であり得る。
【０２４４】
式（１）〜（５）の化合物では、薬学的に許容される塩は二塩酸塩であり得る。
【０２４５】
式（１）〜（５）の化合物は、式（１）〜（５）の化合物の薬学的に許容される塩、その水和物、または前述のいずれかの溶媒和物であり得る。
【０２４６】
本明細書に記載の化合物は、当技術分野で知られている方法を使用して合成することができる。本明細書に記載の様々なジアザビシクロ［３．２．１］オクタン構造の合成は従来のものであり、当業者に周知である（Ｔａｎｄｉｐａｒｔｈｉら、ＰＣＴ国際出願公開第ＷＯ２０１６／１１６７８８号；Ｌａｍｐｉｌａｓら、米国特許第７，１１２，５９２号；Ｋｉｎｇら、ＡＣＳ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｂｉｏｌｏｇｙ  ２０１６；１１、８６４；およびＢｕｓｈら、Ｃｏｌｄ  Ｓｐｒｉｎｇ  Ｈａｒｂ  Ｐｅｒｓｐｅｃｔ  Ｍｅｄ  ２０１６；６：ａ０２５２４７）。硫酸エステルの形成も当技術分野で周知である（Ｓｉｍｐｓｏｎら、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．２００６、１２８、１６０５；Ｌｉら、米国出願公開第２００９／００９９２５３号；Ｊａｎｄｅｌｅｉｔら、ＰＣＴ国際出願公開第ＷＯ２００９／０３３０５４号；Ｊａｎｄｅｌｅｉｔら、ＰＣＴ国際出願公開第ＷＯ２００９／０３３０７９号；およびＪａｎｄｅｌｅｉｔら、ＰＣＴ国際出願公開第ＷＯ２０１１／１５０３８０号）。
【０２４７】
硫酸含有化合物の硫酸モノエステル類似体は、ヒドロキシル置換硫酸含有化合物をクロロ硫酸モノエステルと反応させて、対応する硫酸モノエステル類似体を生じることにより調製できる。この方法は、硫酸含有医薬化合物のプロドラッグの調製に有用であり得る。
【０２４８】
プロドラッグは薬物の誘導体化された形態であり、投与後、インビボで親薬物の活性形態に変換または代謝される。プロドラッグは、親薬物の治療効果を高める方法で、薬物の薬物動態の１つ以上の側面を変更するために使用される。例えば、プロドラッグは、薬物の経口生物学的利用能を高めるためによく使用される。治療的に有効であるために、経口生物学的利用能が低い薬物は頻繁な投与、大量投与が必要な場合があり、または静脈内などの経口経路以外で投与する必要があり得る。特に、硫酸基を有する多くの薬物は、経口生物学的利用能が不十分である。
【０２４９】
分子内環化プロドラッグ戦略は、薬物の薬物動態を変更するために使用されてきた。分子内環化放出プロドラッグ戦略は、スルホン酸官能基を含む薬物に適用されている。例えば、置換ネオペンチル部分に結合した求核性ヘテロ原子をマスク解除し、続いて分子内環化によってスルホン酸またはスルホン酸塩形態の親薬物を生成することにより、ネオペンチル基がインビボで除去される置換ネオペンチルスルホン酸エステル誘導体を含むプロドラッグは、例えば、米国特許第７，９９４，２１８号および米国特許第８，１６８，６１７号に記載されている。そのようなプロドラッグにおいて、求核性ヘテロ原子は窒素または酸素であり得、窒素または酸素求核剤はそれぞれ、インビボで脱保護され得るアミンまたはアルコール保護基でマスクされ得る。
【０２５０】
硫酸含有化合物の硫酸モノエステル類似体は、塩基性条件下で硫酸含有化合物のヒドロキシル置換類似体をクロロ硫酸モノエステルと反応させて、対応する硫酸モノエステル類似体を生じることにより調製できる。クロロ硫酸モノエステルは、塩化スルフリルを所望のプロモエティを有するアルコールと反応させることにより調製できる。ネオペンチルプロモエティを有するネオペンチルアルコールは、米国特許第７，９９４，２１８号および第８，１６８，６１７号に記載されているような標準的な合成方法により調製できる。
【０２５１】
例えば、本開示により提供されるアビバクタムの硫酸モノエステル類似体は、（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミドを所望のプロモエティを有するクロロ硫酸モノエステルと反応させて、対応する（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル硫酸モノエステルを生じることにより合成することができる。
【０２５２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミドは、例えば、米国特許第８，７７２，４９０号、第９，０３５，０６２号、および第９，２８４，２７３号に記載されている方法を使用して、（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミドを水素化することによって調製できる。
【０２５３】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミドは、塩基の存在下でクロロ硫酸モノエステルと反応させて、対応するアビバクタムの硫酸モノエステル類似体を得ることができる。適切な方法は、例えば、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．２００６、１２８、１６０５−１６１０に開示されている。
【０２５４】
同様の方法を適用して、レレバクタムとナクバクタムの硫酸モノエステル類似体を調製することができる。例えば、レレバクタムのｔｅｒｔ−ブチルカルボキシラート保護、６−ヒドロキシル類似体は、塩基の存在下でクロロ硫酸モノエステルと反応して、対応するレレバクタムのｔｅｒｔ−ブチルカルボキシラート保護硫酸モノエステル類似体をもたらすことができる。次に、化合物を酸の存在下で脱保護して、レバクタムの硫酸モノエステル類似体をもたらすことができる。レバクタムの硫酸モノエステル類似体を調製するために使用される方法と同様の方法を使用して、ナクバクタムの硫酸モノエステル類似体を調製することができる。
【０２５５】
例えば、式（８０ａ）の硫酸モノエステルの硫酸モノエステル類似体は、塩基性条件下で式（８０ｂ）の環状ヒドロキサム酸を式（８０ｃ）のクロロスルホン酸モノエステルと反応させることにより合成でき、
【化２５】
2020519684.tif 000027
ここで、
Ｒは、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素であるか、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである。
【０２５６】
クロロ硫酸モノエステルは、式（８１）のクロロ硫酸ネオペンチルエステルなどのクロロ硫酸ネオペンチルエステルを含むことができ、
【化２６】
2020519684.tif 000028
ここで、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択される。
【０２５７】
クロロ硫酸モノエステルは、ネオペンチルアルコールなどのアルコールを塩化スルフリルと反応させることで合成できる。
【０２５８】
この方法を使用して、任意の適切なクロロスルホン酸エステルを、例えば式（８２）のクロロスルホン酸エステルおよび式（８３）の環状ヒドロキサム酸などの環状ヒドロキサム酸に結合させて、対応する式（８４）の硫酸モノエステル類似体を得ることができ、
【化２７】
2020519684.tif 000029
ここで、
Ｒは、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択することができ、
ｎは１〜６の整数であり得、
各Ａは独立して−（ＣＨ２）−、−（ＣＨＲ）−、−（ＣＲ２）−、−ＮＨ−、−ＮＲ−、Ｏ、およびＳから選択でき、ここで、Ｒは独立して水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択できるか、または、１つのＡが基−Ｌ−を介して別のＡに結合し、ここで、ＬはＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、および置換Ｃ１−８ヘテロアルキルから選択される。
【０２５９】
Ｒはさらに、
【化２８】
2020519684.tif 000030
の構造を有するプロモエティなど、本明細書に開示されたプロモエティのいずれかを含み、
ここで、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３は式（１）のように定義される。
【０２６０】
本明細書で提供される組成物は、本明細書に記載の疾患または障害の１つ以上の症状を予防、治療、または改善するのに有用である治療有効量の本明細書で提供される１つ以上の化合物およびビヒクルを含む。本明細書で提供される化合物の投与に適したビヒクルには、特定の投与様式に適していることが当業者に知られている任意のそのような担体が含まれる。さらに、化合物は、組成物中の唯一の活性成分として製剤化されてもよく、または他の活性成分と組み合わされてもよい。
【０２６１】
組成物は、本明細書で提供される１つ以上の化合物を含む。化合物は、いくつかの実施形態では、経口投与用の溶液、懸濁液、錠剤、分散性錠剤、丸薬、カプセル、粉末、徐放性製剤またはエリキシルなどの適切な調製物、または非経口投与、および局所投与、経皮投与、ならびにネブライザー、加圧定量吸入器および乾燥粉末吸入器による経口吸入用の滅菌溶液または懸濁液中に製剤化される。いくつかの実施形態では、上記の化合物は、当技術分野で周知の技術および手順を使用して組成物に製剤化される（例えば、Ａｎｓｅｌ、医薬剤形概論（Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｔｏ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｄｏｓａｇｅ  Ｆｏｒｍｓ）、第７版（１９９９）を参照）。
【０２６２】
組成物において、１つ以上の化合物またはその誘導体の有効濃度は、適切なビヒクルと混合される。化合物は、上記のように、製剤化の前に、対応する塩、エステル、エノールエーテルまたはエステル、アセタール、ケタール、オルトエステル、ヘミアセタール、ヘミケタール、酸、塩基、溶媒和物、イオン対、水和物またはプロドラッグとして誘導体化することができる。組成物中の化合物の濃度は、投与時に、本明細書に記載の疾患または障害の１つ以上の症状を治療、予防または改善に導く量の送達に有効である。いくつかの実施形態では、組成物は単回投与用に製剤化される。組成物を製剤化するために、化合物の重量分率は、治療状態が改善、予防されるか、または１つ以上の症状が改善されるように、選択されたビヒクルに有効濃度で溶解、懸濁、分散または混合される。
【０２６３】
活性化合物は、治療される患者に望ましくない副作用がない場合に治療上有用な効果を発揮するのに十分な量でビヒクルに含まれる。治療有効濃度は、当業者に周知のインビトロおよびインビボ系で化合物を試験することにより経験的に予測することができ、それからヒトの投与量について外挿する。その後、通常、臨床試験でヒトの用量を微調整し、反応に応じて滴定する。
【０２６４】
組成物中の活性化合物の濃度は、活性化合物の吸収、不活性化および排泄速度、化合物の物理化学的特性、投与スケジュール、および投与量、ならびに当業者に知られている他の要因に依存する。例えば、送達される量は、本明細書に記載の疾患または障害の症状の１つ以上を改善するのに十分である。
【０２６５】
化合物が不十分な溶解性を示す場合、リポソーム、プロドラッグ、錯化／キレート化、ナノ粒子、エマルジョンまたは三次鋳型の使用など、化合物を可溶化する方法を使用してもよい。そのような方法は、当業者に公知であり、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）などの共溶媒の使用、ＴＷＥＥＮ（登録商標）などの界面活性剤または表面改質剤、シクロデキストリンなどの錯化剤の使用、または強化されたイオン化による溶解（すなわち、重炭酸ナトリウム水溶液への溶解）が含まれるが、これらに限定されない。化合物のプロドラッグなどの化合物の誘導体も、有効な組成物の処方に使用することができる。
【０２６６】
化合物を混合または添加する際に得られる混合物は溶液、懸濁液、乳濁液などであり得る。得られる混合物の形態は、意図された投与様式および選択されたビヒクル中の化合物の溶解度を含む多くの要因に依存する。有効濃度は、治療される疾患、障害または状態の症状を改善するのに十分であり、経験的に決定され得る。
【０２６７】
組成物は、乾燥粉末吸入器（ＤＰＩ）、加圧定量吸入器（ｐＭＤＩ）、ネブライザー、錠剤、カプセル、丸薬、舌下テープ／生侵食性ストリップ、錠剤またはカプセル、粉末、顆粒、ロゼンジ、ローション、軟膏、坐剤、急速溶解、経皮パッチまたは他の経皮適用装置／調製物、滅菌非経口溶液または懸濁液、および経口溶液または懸濁液、および適切な量の化合物またはその誘導体を含む油水エマルジョンなど、適応症に適切な剤形でヒトおよび動物に投与するために提供される。治療的に活性な化合物およびその誘導体は、いくつかの実施形態では、単位投薬形態または複数投薬形態で製剤化および投与される。本明細書で使用される単位用量形態は、ヒトおよび動物対象に適しており、当技術分野で知られているように個別に包装された物理的に別個の単位を指す。各単位用量は、必要なビヒクルに関連して、所望の治療効果を生み出すのに十分な治療活性化合物の所定量を含む。単位用量形態の例には、アンプルおよび注射器、ならびに個別に包装された錠剤またはカプセルが含まれる。単位用量形態は、その分数または倍数で投与され得る。複数回投与形態は、分離された単位投与形態で投与するために単一の容器に包装された複数の同一の単位投与形態である。複数回投与形態の例には、バイアル、錠剤またはカプセルのボトル、またはパイントもしくはガロンのボトルが含まれる。したがって、複数回投与形態は、包装で分離されていない複数回の単位投与である。
【０２６８】
液体組成物は、例えば、水、生理食塩水、水性デキストロース、グリセロール、グリコール、エタノールなどのビヒクルに、上記で定義した活性化合物および任意のアジュバントを溶解、分散、または混合することにより調製することができ、これにより、溶液または懸濁液、コロイド分散液、エマルジョンまたはリポソーム製剤が形成される。必要に応じて、投与される組成物は、湿潤剤、乳化剤、可溶化剤、ｐＨ緩衝剤などの少量の非毒性補助物質、例えばアセタート、クエン酸ナトリウム、シクロデキストリン誘導体、ソルビタンモノラウラート、トリエタノールアミン酢酸ナトリウム、オレイン酸トリエタノールアミン、および他のそのような薬剤を含んでもよい。
【０２６９】
そのような剤形を調製する実際の方法は、当業者に知られているか、明らかであり、例えば、「レミントンの製薬科学（Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ）」Ｍａｃｋ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ  Ｃｏｍｐａｎｙ、ペンシルベニア州イーストン、１９７５年１５版、またはそれ以降の版を参照されたい。
【０２７０】
０．００５％〜１００％の範囲の活性成分を含み、残りがビヒクルまたは担体からなる剤形または組成物を調製してもよい。これらの組成物の調製方法は、当業者に知られている。企図される組成物は、０．００１％〜１００％、一実施形態では０．１〜９５％、別の実施形態では０．４〜１０％の活性成分を含むことができる。
【０２７１】
組成物は、賦形剤を含む、乳糖を含まない組成物であり得、これは当技術分野で周知であり、例えば、米国薬局方（ＵＳＰ）２５−ＮＦ２０（２００２）に記載されている。一般に、乳糖を含まない組成物は、有効成分、結合剤／充填剤、および潤滑剤を適合量で含んでいる。特定の乳糖を含まない剤形には、有効成分、微結晶性セルロース、アルファ化デンプン、およびステアリン酸マグネシウムが含まれている。
【０２７２】
水はいくつかの化合物の分解を促進する可能性があるため、有効成分を含む無水組成物および剤形がさらに提供される。例えば、水（５％など）の添加は、長期保存をシミュレートする手段として広く受け入れられており、貯蔵寿命や製剤の経時安定性などの特性を決定する。例えば、Ｊｅｎｓ  Ｔ．Ｃａｒｓｔｅｎｓｅｎ「薬物の安定性：原理および実際（Ｄｒｕｇ  Ｓｔａｂｉｌｉｔｙ：Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ＆Ｐｒａｃｔｉｃｅ）」第２版、Ｍａｒｃｅｌ  Ｄｅｋｋｅｒ、ニューヨーク州ニューヨーク、１９９５、ｐｐ．３７９−８０を参照されたい。実際には、水と熱が一部の化合物の分解を促進する。したがって、製剤の製造、取り扱い、包装、保存、出荷、および使用中に水分および／または湿度に一般的に遭遇するため、製剤に対する水の影響は非常に重要となり得る。
【０２７３】
本明細書で提供される無水組成物および剤形は、無水または低水分含有成分および低水分または低湿度条件を使用して調製することができる。
【０２７４】
無水組成物は、その無水性が維持されるように調製および保存する必要がある。したがって、無水組成物は一般に、適切な処方キットに含めることができるように、水への曝露を防ぐことが知られている材料を使用して包装されている。適切な包装の例には、これらに限定されないが、密閉ホイル、プラスチック、単位用量容器（例えば、バイアル）、ブリスターパック、およびストリップパックが含まれる。
【０２７５】
経口剤形は、固体、ゲルまたは液体のいずれかである。固体剤形は、錠剤、カプセル剤、顆粒剤、および原薬粉末である。経口錠剤の種類には、腸溶性コーティング、糖衣またはフィルムコーティングが施された圧縮されたチュアブルロゼンジおよび錠剤が含まれる。カプセルは、硬ゼラチンカプセルまたは軟ゼラチンカプセルであってもよく、一方、顆粒および粉末は、当業者に知られている他の成分の組み合わせで非発泡または発泡形態で提供されてもよい。
【０２７６】
製剤は、例えばカプセルまたは錠剤などの固体剤形であり得る。錠剤、丸剤、カプセル、トローチなどは、結合剤、潤滑剤、希釈剤、流動促進剤、崩壊剤、着色剤、甘味料、香味料、湿潤剤、腸溶コーティング、フィルムコーティング剤、および放出調節剤の成分の１つ以上、または類似の性質の化合物を含むことができる。結合剤の例には、微結晶性セルロース、メチルパラベン、ポリアルキレンオキシド、トラガカントゴム、グルコース溶液、アカシア粘液、ゼラチン溶液、糖蜜、ポリビニルピロリジン、ポビドン、クロスポビドン、ショ糖およびデンプンおよびデンプン誘導体が含まれる。潤滑剤には、タルク、デンプン、ステアリン酸マグネシウム／カルシウム、リコポジウム、およびステアリン酸が含まれる。希釈剤には、例えば、乳糖、ショ糖、トレハロース、リジン、ロイシン、レシチン、デンプン、カオリン、塩、マンニトールおよびリン酸二カルシウムが含まれる。流動促進剤には、コロイド状二酸化ケイ素が含まれるが、これに限定されない。崩壊剤には、クロスカルメロースナトリウム、デンプングリコール酸ナトリウム、アルギン酸、コーンスターチ、ジャガイモデンプン、ベントナイト、メチルセルロース、寒天およびカルボキシメチルセルロースが含まれる。着色剤には、例えば、任意の承認された認証済み水溶性ＦＤおよびＣ染料、それらの混合物、アルミナ水和物に懸濁された水不溶性のＦＤおよびＣ染料、ならびに当業者に知られている高度な着色または偽造防止着色／乳光添加剤が含まれる。甘味料には、ショ糖、乳糖、マンニトール、およびサッカリンなどの人工甘味料および任意の数の噴霧乾燥香料が含まれる。香味料には、果物などの植物から抽出された天然香料、および限定ではないがペパーミントやサリチル酸メチルなど、心地よい感覚を作り出したり不快な味をマスキングする化合物の合成ブレンドが含まれる。湿潤剤には、プロピレングリコールモノステアラート、ソルビタンモノオレアート、ジエチレングリコールモノラウラート、およびポリオキシエチレンラウリルエーテルが含まれる。腸溶性コーティングには、脂肪酸、脂肪、ワックス、シェラック、アンモニア化シェラックおよび酢酸フタル酸セルロースが含まれる。フィルムコーティングには、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ポリエチレングリコール４０００および酢酸フタル酸セルロースが含まれる。改良型徐放剤には、Ｅｕｄｒａｇｉｔ（登録商標）シリーズやセルロースエステルなどのポリマーが含まれる。
【０２７７】
化合物またはその誘導体は、胃の酸性環境から保護する組成物で提供することができる。例えば、組成物は、胃でその完全性を維持し、腸で活性化合物を放出する腸溶性コーティングで製剤化することができる。組成物は、制酸剤または他のそのような成分と組み合わせて製剤化することもできる。
【０２７８】
投与単位形態がカプセルである場合、上記タイプの材料に加えて、脂肪油などの液体担体を含むことができる。加えて、投与単位形態は、投与単位の物理的形態を改変する様々な他の材料、例えば、糖および他の腸溶性物質のコーティングを含むことができる。化合物は、エリキシル、懸濁液、シロップ、ウエハース、スプリンクル、チューインガムなどの成分として投与することもできる。シロップは、活性化合物に加えて、甘味料としてのショ糖、特定の防腐剤、染料、着色料、香料を含んでもよい。
【０２７９】
活性物質は、所望の作用を損なわない他の活性物質、または制酸剤、Ｈ２遮断薬、利尿薬などの所望の作用を補う物質と混合することもできる。有効成分は、本明細書に記載の化合物またはその誘導体である。より高い濃度、最大約９８重量％の活性成分が含まれてもよい。
【０２８０】
全ての実施形態において、錠剤およびカプセル製剤は、活性成分の溶解を改変または維持するために、当業者に知られているようにコーティングされてもよい。したがって、例えば、それらは、サリチル酸フェニル、ワックスおよび酢酸フタル酸セルロースなどの従来の腸溶性コーティングでコーティングされてもよい。
【０２８１】
液体経口剤形には、非発泡性顆粒から再構成された水溶液、エマルジョン、懸濁液、溶液および／または懸濁液、ならびに発泡性顆粒から再構成された発泡性調製物が含まれる。水溶液には、例えばエリキシルやシロップが含まれる。エマルジョンは、水中油または油中水のいずれかである。
【０２８２】
エリキシルは、透明で甘味が付けられた水性アルコール調製物である。エリキシルで使用されるビヒクルには溶媒が含まれる。シロップは、砂糖、例えばショ糖の濃縮水溶液であり、防腐剤を含んでもよい。エマルジョンは、１つの液体が別の液体全体に小さな小球の形で分散している２相システムである。エマルジョンに使用される担体は、非水性液体、乳化剤、および防腐剤である。懸濁液には、懸濁化剤および防腐剤が使用される。液体の経口剤形に再構成される非発泡性顆粒で使用される許容可能な物質には、希釈剤、甘味料、および湿潤剤が含まれる。液体の経口剤形に再構成される発泡性顆粒で使用される許容可能な物質には、有機酸と二酸化炭素源が含まれる。着色剤および香味剤は、上記の剤形の全てで使用される。
【０２８３】
溶媒には、グリセリン、ソルビトール、エチルアルコールおよびシロップが含まれる。保存料の例には、グリセリン、メチルおよびプロピルパラベン、安息香酸、安息香酸ナトリウムおよびアルコールが含まれる。エマルジョンに利用される非水性液体の例には、鉱油と綿実油が含まれる。乳化剤の例には、ゼラチン、アカシア、トラガカント、ベントナイト、およびポリオキシエチレンソルビタンモノオレアートなどの界面活性剤が含まれる。懸濁化剤には、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ペクチン、トラガカント、ビーガムおよびアカシアが含まれる。甘味料には、ショ糖、シロップおよびグリセリン、ならびにサッカリンなどの人工甘味料が含まれる。湿潤剤には、プロピレングリコールモノステアラート、ソルビタンモノオレアート、ジエチレングリコールモノラウラート、およびポリオキシエチレンラウリルエーテルが含まれる。有機酸には、クエン酸および酒石酸が含まれる。二酸化炭素源には、重炭酸ナトリウムと炭酸ナトリウムが含まれる。着色剤には、承認された認証済みの水溶性ＦＤおよびＣ染料、ならびにそれらの混合物が含まれる。香味料には、果物などの植物から抽出された天然香料、および心地よい味覚をもたらす化合物の合成ブレンドが含まれる。
【０２８４】
固体剤形の場合、例えば炭酸プロピレン、植物油またはトリグリセリド中の溶液または懸濁液は、いくつかの実施形態ではゼラチンカプセルにカプセル化されている。そのような溶液、ならびにその調製物およびカプセル化は、米国特許第４，３２８，２４５号、第４，４０９，２３９号、および第４，４１０，５４５号に開示されている。液体剤形の場合、例えば、ポリエチレングリコール中の溶液は、投与のために容易に測定されるのに十分な量の液体ビヒクル、例えば水で希釈されてもよい。
【０２８５】
あるいは、液体または半固体の経口製剤は、活性化合物または塩を植物油、グリコール、トリグリセリド、プロピレングリコールエステル（例えば炭酸プロピレン）および他のそのような担体に溶解または分散し、これらの溶液または懸濁液を硬ゼラチンまたは柔ゼラチンカプセルシェルにカプセル化することにより調製することができる。他の有用な製剤には、米国特許第ＲＥ２８，８１９号および第４，３５８，６０３号に記載されているものが含まれる。簡潔には、そのような製剤には、限定されるものではないが、本明細書で提供される化合物を含むもの、ジアルキル化モノまたはポリアルキレングリコール、例えば限定されるものではないが１，２−ジメトキシエタン、ジグリム、トリグリム、テトラグリム、ポリエチレングリコール−３５０−ジメチルエーテル、ポリエチレングリコール−５５０−ジメチルエーテル、ポリエチレングリコール−７５０−ジメチルエーテル（ここで３５０、５５０および７５０はポリエチレングリコールのおおよその平均分子量を指す）、および１種以上の酸化防止剤、例えば、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、没食子酸プロピル、ビタミンＥ、ハイドロキノン、ヒドロキシクマリン、エタノールアミン、レシチン、セファリン、アスコルビン酸、リンゴ酸、ソルビトール、リン酸、チオジプロピオン酸とそのエステル、およびジチオカルバマートが含まれる。
【０２８６】
他の製剤には、アセタールを含むアルコール水溶液が含まれるが、これに限定されない。これらの製剤で使用されるアルコールは、プロピレングリコールおよびエタノールを含むがこれらに限定されない、１つ以上のヒドロキシル基を有する水混和性溶媒である。アセタールには、アセトアルデヒドジエチルアセタールなどの低級アルキルアルデヒドのジ（低級アルキル）アセタールが含まれるが、これらに限定されない。
【０２８７】
本明細書では、皮下、筋肉内、または静脈内のいずれかの注射を特徴とするいくつかの実施形態では非経口投与も企図されている。注射剤は、液体溶液または懸濁液、注射前の液体中の溶液または懸濁液に適した固体形態、またはエマルジョンのいずれかとして、従来の形態で調製することができる。注射剤、溶液、およびエマルジョンには、１種以上の賦形剤も含まれる。適切な賦形剤は、例えば、水、生理食塩水、デキストロース、グリセロールまたはエタノールである。さらに、必要に応じて、投与される組成物は、湿潤剤または乳化剤、ｐＨ緩衝剤、安定剤、溶解促進剤、および例えば酢酸ナトリウム、モノラウリン酸ソルビタン、オレイン酸トリエタノールアミンおよびシクロデキストリンなどの他のそのような薬剤などの非毒性補助物質を少量含んでもよい。
【０２８８】
本明細書では、一定レベルの投与量が維持されるように、徐放または持続放出システムを埋め込むことも企図されている（例えば、米国特許第３，７１０，７９５号を参照）。簡単に説明すると、本明細書で提供される化合物は、固体内部マトリックス、例えばポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、可塑化または非可塑化ポリ塩化ビニル、可塑化ナイロン、可塑化ポリエチレンテレフタレート、天然ゴム、ポリイソプレン、ポリイソブチレン、ポリブタジエン、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、シリコーンゴム、ポリジメチルシロキサン、炭酸シリコーン共重合体、アクリル酸とメタクリル酸のエステルのヒドロゲルなどの親水性ポリマー、コラーゲン、架橋ポリビニルアルコールおよび架橋部分加水分解ポリ酢酸ビニル（ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／アクリル酸エチル共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、シリコーンゴム、ポリジメチルシロキサン、ネオプレンゴム、塩素化ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、酢酸ビニルとの塩化ビニル共重合体、塩化ビニリデン、エチレンおよびプロピレンなどの外側高分子膜に囲まれている）、イオノマーポリエチレンテレフタル酸、ブチルゴムエピクロロヒドリンゴム、エチレン／ビニルアルコール共重合体、エチレン／酢酸ビニル／ビニルアルコール三元共重合体、およびエチレン／ビニルオキシエタノール共重合体（体液に不溶である）中に分散する。化合物は、放出速度制御工程で外側の高分子膜を通って拡散する。そのような非経口組成物に含まれる活性化合物の割合は、その特定の性質、ならびに化合物の活性および対象の必要性に大きく依存する。
【０２８９】
組成物の非経口投与には、静脈内、皮下および筋肉内投与が含まれる。非経口投与用の調製物には、すぐに注射できる滅菌溶液、凍結乾燥粉末などの滅菌乾燥可溶性製品、使用直前に溶媒とすぐに組み合わせられるもの、例えば皮下注射用錠剤、注射用滅菌懸濁液、使用直前にビヒクルとすぐに組み合わせられる滅菌乾燥不溶性製品、および滅菌エマルジョンが含まれる。溶液は水性でも非水性でもよい。
【０２９０】
静脈内投与する場合、適切な担体には、生理食塩水またはリン酸緩衝食塩水（ＰＢＳ）、および、例えばグルコース、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、およびそれらの混合物などの増粘剤および可溶化剤を含む溶液が含まれる。
【０２９１】
非経口調製物に使用されるビヒクルには、水性ビヒクル、非水性ビヒクル、抗菌剤、等張剤、緩衝剤、酸化防止剤、局所麻酔薬、懸濁剤および分散剤、乳化剤、金属イオン封鎖剤またはキレート剤およびその他の物質が含まれる。
【０２９２】
水性ビヒクルの例には、塩化ナトリウム注射液、リンゲル注射液、等張性デキストロース注射液、滅菌水注射液、デキストロースおよび乳酸加リンゲル注射液が含まれる。非水性の非経口ビヒクルには、植物起源の固定油、綿実油、コーン油、ゴマ油、落花生油が含まれる。フェノールまたはクレゾール、水銀、ベンジルアルコール、クロロブタノール、メチルおよびプロピルｐ−ヒドロキシ安息香酸エステル、チメロサール、塩化ベンザルコニウムおよび塩化ベンゼトニウムを含む複数用量容器に包装された非経口調製物には、静菌または静真菌濃度の抗菌剤を追加する必要がある。等張剤には、塩化ナトリウムとデキストロースが含まれる。緩衝剤には、リン酸塩とクエン酸塩が含まれる。酸化防止剤には、重硫酸ナトリウムが含まれる。局所麻酔剤には塩酸プロカインが含まれる。懸濁剤および分散剤には、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシプロピルメチルセルロースおよびポリビニルピロリドンが含まれる。乳化剤には、ポリソルベート８０（Ｔｗｅｅｎ（登録商標）８０）が含まれる。金属イオンの金属イオン封鎖剤またはキレート剤には、ＥＤＴＡが含まれる。担体には、水混和性ビヒクル用のエチルアルコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ｐＨ調整用の水酸化ナトリウム、塩酸、クエン酸または乳酸も含まれる。
【０２９３】
化合物の濃度は、注射が所望の薬理学的効果を生み出すのに有効な量を提供するように調整される。正確な用量は、当技術分野で知られているように、患者または動物の年齢、体重、体表面積および状態に依存する。
【０２９４】
単位用量の非経口調製物は、アンプル、バイアル、または針付きシリンジに包装される。非経口投与のための全ての調製物は、当技術分野で知られ実践されているように無菌でなければならない。
【０２９５】
例示的には、活性化合物を含む滅菌水溶液の静脈内または動脈内注入は、効果的な投与様式である。別の実施形態は、所望の薬理学的効果を生み出すために必要に応じて注射される活性物質を含む滅菌水性または油性溶液または懸濁液である。
【０２９６】
注射剤は、局所および全身投与用に設計される。いくつかの実施形態では、治療有効量は、治療組織に対する活性化合物の少なくとも０．０１％ｗ／ｗから９０％ｗ／ｗ以上、例えば０．１％ｗ／ｗ以上の濃度を含むように製剤化される。
【０２９７】
化合物は、微粉化された形態または他の適切な形態で懸濁され得るか、または誘導体化されて、より可溶性の活性生成物を生成するか、プロドラッグを生成し得る。得られる混合物の形態は、意図された投与様式および選択された担体またはビヒクル中の化合物の溶解度を含む多くの要因に依存する。有効濃度は、状態の症状を改善するのに十分であり、経験的に決定することができる。
【０２９８】
本明細書で提供される活性成分は、制御放出手段により、または当業者に周知の送達装置により投与することができる。例には、米国特許第３，８４５，７７０号、第３，９１６，８９９号、第３，５３６，８０９号、第３，５９８，１２３号、第４，００８，７１９号、第５，６７４，５３３号、第５，０５９，５９５号、第５，５９１，７６７号、第５，１２０，５４８号、第５，０７３，５４３号、第５，６３９，４７６号、第５，３５４，５５６号、第５，６３９，４８０号、第５，７３３，５６６号、第５，７３９，１０８号、第５，８９１，４７４号、第５，９２２，３５６号、第５，９７２，８９１号、第５，９８０，９４５号、第５，９９３，８５５号、第６，０４５，８３０号、第６，０８７，３２４号、第６，１１３，９４３号、第６，１９７，３５０号、第６，２４８，３６３号、第６，２６４，９７０号、第６，２６７，９８１号、第６，３７６，４６１号、第６，４１９，９６１号、第６，５８９，５４８号、第６，６１３，３５８号、第６，６９９，５００号および第６，７４０，６３４号が含まれるがこれらに限定されない。そのような剤形は、様々な割合で所望の放出プロファイルを提供するために、例えば、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、他のポリマーマトリックス、ゲル、浸透膜、浸透圧システム、多層コーティング、微粒子、リポソーム、ミクロスフェア、またはそれらの組み合わせを用いた１つ以上の活性成分の徐放または制御放出を提供するために使用することができる。本明細書に記載のものを含む、当業者に知られている適切な制御放出製剤は、本明細書で提供される活性成分と共に使用するために容易に選択することができる。
【０２９９】
全ての制御放出製品には、その非制御製品に比べて薬物療法を改善するという共通の目標がある。理想的には、医療における最適に設計された放出制御調製物の使用は、最小限の時間で状態を治癒または制御するために使用される最小限の原薬によって特徴付けられる。制御放出製剤の利点には、薬物活性の延長、投与頻度の減少、患者のコンプライアンスの向上が含まれる。さらに、制御放出製剤は、作用の開始時間または薬物の血中濃度などの他の特性に影響を与えるために使用できるため、副作用（例えば、有害作用）の発生に影響を与える可能性がある。
【０３００】
ほとんどの制御放出製剤は、所望の治療効果を即座に生み出す薬物（有効成分）の量を最初に放出し、薬物の他の量を徐々におよび継続的に放出して、長期間にわたってこのレベルの治療または予防効果を維持するように設計されている。体内でこの一定レベルの薬物を維持するために、薬物は、代謝されて身体から排出される薬物の量に置き換わる速度で剤形から放出されなければならない。活性成分の制御放出は、ｐＨ、温度、酵素、水、または他の生理学的条件または化合物を含むがこれらに限定されない様々な条件によって刺激することができる。
【０３０１】
薬剤は、静脈内注入、埋め込み型浸透圧ポンプ、経皮パッチ、リポソーム、または他の投与様式を使用して投与することができる。いくつかの実施形態では、ポンプを使用してもよい（Ｓｅｆｔｏｎ、ＣＲＣ  Ｃｒｉｔ．Ｒｅｆ．Ｂｉｏｍｅｄ．Ｅｎｇ．１４：２０１（１９８７）；Ｂｕｃｈｗａｌｄら、Ｓｕｒｇｅｒｙ  ８８：５０７（１９８０）；Ｓａｕｄｅｋら、Ｎ．  Ｅｎｇｌ．Ｊ．Ｍｅｄ．３２１：５７４（１９８９）を参照）。他の実施形態では、ポリマー材料を使用することができる。他の実施形態では、制御放出システムを治療標的の近くに配置することができ、すなわち、全身用量の一部のみを必要とすることができる（例えば、Ｇｏｏｄｓｏｎ「医療用の制御放出（Ｍｅｄｉｃａｌ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ  ｏｆ  Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ  Ｒｅｌｅａｓｅ）」、第２巻、ｐｐ．１１５−１３８（１９８４）を参照）。いくつかの実施形態では、制御放出装置は、不適切な免疫活性化部位または腫瘍部位の近くで対象に導入される。その他の制御放出システムについては、Ｌａｎｇｅｒのレビューで説明されている（Ｓｃｉｅｎｃｅ  ２４９：１５２７−１５３３（１９９０））。活性成分は、固体内部マトリックス、例えばポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、可塑化または非可塑化ポリ塩化ビニル、可塑化ナイロン、可塑化ポリエチレンテレフタレート、天然ゴム、ポリイソプレン、ポリイソブチレン、ポリブタジエン、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、シリコーンゴム、ポリジメチルシロキサン、炭酸シリコーン共重合体、アクリル酸とメタクリル酸のエステルのヒドロゲルなどの親水性ポリマー、コラーゲン、架橋ポリビニルアルコールおよび架橋部分加水分解ポリ酢酸ビニル（ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／アクリル酸エチル共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、シリコーンゴム、ポリジメチルシロキサン、ネオプレンゴム、塩素化ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、酢酸ビニルとの塩化ビニル共重合体、塩化ビニリデン、エチレンおよびプロピレンなどの外側高分子膜に囲まれている）、イオノマーポリエチレンテレフタル酸、ブチルゴムエピクロロヒドリンゴム、エチレン／ビニルアルコール共重合体、エチレン／酢酸ビニル／ビニルアルコール三元共重合体、およびエチレン／ビニルオキシエタノール共重合体（体液に不溶である）中に分散することができる。次に、活性成分は、放出速度制御工程で外側高分子膜を通って拡散する。そのような非経口組成物に含まれる活性成分の割合は、その特定の性質、ならびに対象の必要性に大きく依存する。
【０３０２】
また、本明細書で興味深いのは凍結乾燥粉末であり、これは溶液、エマルジョン、および他の混合物として投与するために再構成することができる。それらは、固体またはゲルとして再構成および製剤化されてもよい。
【０３０３】
無菌の凍結乾燥粉末は、本明細書で提供される化合物またはその誘導体を適切な溶媒に溶解することにより調製される。溶媒は、粉末または粉末から調製された再構成溶液の安定性または他の薬理学的成分を改善する賦形剤を含んでもよい。使用できる賦形剤には、酸化防止剤、緩衝剤、増量剤が含まれ得るが、これらに限定されない。いくつかの実施形態では、賦形剤は、デキストロース、ソルビトール、フルクトース、コーンシロップ、キシリトール、グリセリン、グルコース、ショ糖、および他の適切な薬剤から選択される。溶媒は、中性ｐＨで、クエン酸塩、リン酸ナトリウムまたはリン酸カリウムなどの緩衝剤、または当業者に知られている他のそのような緩衝剤を含んでもよい。溶液のその後の滅菌濾過とそれに続く当業者に公知の標準条件下での凍結乾燥により、所望の製剤が提供される。いくつかの実施形態において、得られた溶液は、凍結乾燥のためにバイアルに配分される。各バイアルには、化合物の単回投与または複数回投与が含まれる。凍結乾燥粉末は、４°Ｃから室温などの適切な条件下で保存できる。
【０３０４】
この凍結乾燥粉末を注射用水で再構成すると、非経口投与で使用するための製剤が生じる。再構成のために、凍結乾燥粉末を滅菌水または他の適切な担体に加える。正確な量は、選択した化合物によって異なる。そのような量は経験的に決定できる。
【０３０５】
局所および全身投与について記載されているように、局所混合物を調製する。得られる混合物は、溶液、懸濁液、エマルジョンなどであってもよく、クリーム、ゲル、軟膏、エマルジョン、溶液、エリキシル、ローション、懸濁液、チンキ剤、ペースト、泡、エアロゾル、灌注、スプレー、座薬、包帯、皮膚パッチまたは局所投与に適した他の製剤であり得る。
【０３０６】
化合物またはその誘導体は、吸入などによる局所適用用のエアロゾルとして製剤化することができる（例えば、米国特許第４，０４４，１２６号、第４，４１４，２０９号、第４，３６４，９２３号には、炎症性疾患、特に喘息に有用なステロイド送達用のエアロゾルが記載されている）。気道への投与のためのこれらの製剤は、単独でまたは乳糖などの不活性担体と組み合わせて、ネブライザー用のエアロゾルまたは溶液の形態、または吹入れ用の極微粉末の形態であり得る。そのような場合、製剤の粒子は、いくつかの実施形態では、５ミクロン未満、他の実施形態では１０ミクロン未満の質量中央幾何学的直径を有する。
【０３０７】
吸入に適した化合物または誘導体の経口吸入製剤には、定量吸入器、乾燥粉末吸入器、およびネブライザーまたは定量液体分配システムから投与するための液体調製物が含まれる。定量吸入器と乾燥粉末吸入器の両方について、化合物または誘導体の結晶形は、より長い製品安定性を付与する薬物の好ましい物理的形である。
【０３０８】
当業者に知られている粒径減少方法に加えて、化合物または誘導体の結晶粒子は、単一の工程で所望のサイズの呼吸可能な粒子を生成することによって吸入送達のためのそのような粒子の生成において大きな利点を提供する超臨界流体処理を使用して生成することができる（例えば、ＰＣＴ国際公開番号ＷＯ２００５／０２５５０６）。微結晶の制御された粒子サイズは、化合物または誘導体のかなりの部分が肺に沈着することを保証するために選択できる。いくつかの実施形態では、これらの粒子は、０．１ミクロンから１０ミクロン、他の実施形態では１ミクロンから５ミクロン、さらに他の実施形態では１．２ミクロンから３ミクロンの質量中央空気力学直径を有する。
【０３０９】
不活性および不燃性のＨＦＡ噴射剤は、ＨＦＡ  １３４ａ（１，１，１，２−テトラフルオロエタン）およびＨＦＡ  ２２７ｅ（１，１，１，２，３，３，３−ヘプタフルオロプロパン）から選択され、単独または化合物もしくは誘導体の結晶粒子の密度に一致する比率で提供される。また、比率は、製品懸濁液が有害な沈殿やクリーム（不可逆的な凝集を引き起こす可能性がある）を回避し、代わりにゆるやかに凝集したシステムを促進し、振ると簡単に分散するように選択される。ゆるやかに変動するシステムは、ｐＭＤＩキャニスターに最適な安定性を提供すると評価されている。製剤の特性の結果、製剤にはエタノールも界面活性剤／安定剤も含まれなかった。
【０３１０】
化合物は、部分的または局所適用のため、例えば、ゲル、クリーム、およびローションの形態で皮膚および粘膜（例えば、眼など）に局所適用するため、および眼に適用するため、または槽内もしくは脊髄内に適用するために製剤化することができる。経皮送達、および眼または粘膜への投与、または吸入療法のための局所投与が考えられる。活性化合物単独または他の賦形剤と組み合わせた点鼻薬も投与できる。
【０３１１】
経鼻投与の場合、調製物は、エアロゾル用途のために、液体担体、特に水性担体に溶解または懸濁したエステル化ホスホネート化合物を含んでもよい。担体は、プロピレングリコール、界面活性剤、レシチンまたはシクロデキストリンなどの吸収促進剤、または防腐剤などの可溶化剤または懸濁剤を含んでもよい。
【０３１２】
溶液、特に眼科用の溶液は、適切な塩を含むｐＨ５〜７．４の０．０１％〜１０％の等張液として製剤化できる。
【０３１３】
本明細書では、イオン導入装置および電気泳動装置を含む経皮パッチ、および直腸投与などの他の投与経路も企図している。
【０３１４】
イオン導入装置および電気泳動装置を含む経皮パッチは、当業者に周知である。例えば、そのようなパッチは、米国特許第６，２６７，９８３号、第６，２６１，５９５号、第６，２５６，５３３号、第６，１６７，３０１号、第６，０２４，９７５号、第６，０１０７１５号、第５，９８５，３１７号、第５，９８３，１３４号、第５，９４８，４３３号および第５，８６０，９５７号に開示されている。
【０３１５】
例えば、直腸投与用の剤形は、全身作用のための直腸坐剤、カプセル剤および錠剤である。本明細書で使用される直腸坐剤は、直腸に挿入される固形物を意味し、体温で融解または軟化して１つまたは複数の薬理学的または治療的活性成分を放出する。直腸坐剤で利用される物質は、融点を上げるための基剤またはビヒクルおよび薬剤である。基剤の例には、ココアバター（テオブロマ油）、グリセリンゼラチン、カーボワックス（ポリオキシエチレングリコール）、および脂肪酸のモノ、ジ、トリグリセリドの適切な混合物が含まれる。様々な基剤の組み合わせを使用できる。坐剤の融点を上げる薬剤には、鯨ろうとワックスが含まれる。直腸坐剤は、圧縮法または成形のいずれかにより調製することができる。直腸坐剤の重量は、一実施形態では、２ｇｍ〜３ｇｍである。直腸投与用の錠剤およびカプセルは、経口投与用の製剤と同じ物質を使用して同じ方法で製造される。
【０３１６】
本明細書で提供される化合物またはその誘導体は、特定の組織、受容体、または治療される対象の身体の他の領域を標的とするように製剤化することもできる。多くのそのような標的化方法は、当業者に周知である。そのような標的化方法は全て、本組成物で使用するために本明細書で企図される。標的化方法の非限定的な例については、例えば、米国特許第６，３１６，６５２号、第６，２７４，５５２号、第６，２７１，３５９号、第６，２５３，８７２号、第６，１３９，８６５号、第６，１３１，５７０号、第６，１２０，７５１号、第６，０７１，４９５号、第６，０６０，０８２号、第６，０４８，７３６号、第６，０３９，９７５号、第６，００４，５３４号、第５，９８５，３０７号、第５，９７２，３６６号、第５，９００，２５２号、第５，８４０，６７４号、第５，７５９，５４２号および第５，７０９，８７４号を参照されたい。
【０３１７】
いくつかの実施形態では、腫瘍標的化リポソームなどの組織標的化リポソームを含むリポソーム懸濁液も担体として適切であり得る。これらは、当業者に知られている方法に従って調製することができる。例えば、リポソーム製剤は、米国特許第４，５２２，８１１号に記載されているように調製することができる。手短に言えば、フラスコの内側でホスファチジルコリンとホスファチジルセリン（モル比７：３）を乾燥させることにより、多重膜小胞（ＭＬＶ）などのリポソームを形成することができる。本明細書で提供される化合物の二価カチオンを含まないリン酸緩衝生理食塩水（ＰＢＳ）溶液を加え、脂質膜が分散するまでフラスコを振とうする。得られた小胞を洗浄してカプセル化されていない化合物を除去し、遠心分離によりペレット化し、その後ＰＢＳに再懸濁する。
【０３１８】
化合物または誘導体は、包装材料と、包装材料内に上記の疾患または障害の１つ以上の症状の治療、予防または改善に有効である本明細書で提供される化合物またはその誘導体と、化合物または組成物またはその誘導体が上記の疾患または障害の１つ以上の症状の治療、予防または改善に使用されることを示すラベルとを含む製造物品として包装することができる。
【０３１９】
本明細書で提供される製造物品は包装材料を含む。包装製品で使用するための包装材料は、当業者に周知である。例えば、米国特許第５，３２３，９０７号、第５，０５２，５５８号および第５，０３３，２５２号を参照されたい。包装材料の例には、ブリスターパック、ボトル、チューブ、吸入器、ポンプ、バッグ、バイアル、容器、シリンジ、ボトル、および選択された製剤と意図された投与形式および治療形式に適した包装材料が含まれるが、これらに限定されない。本明細書に提供される化合物および組成物の広範な製剤は、本明細書に記載される任意の疾患または障害の様々な治療と同様に企図される。
【０３２０】
感染症を治療または予防するために使用するために、本明細書に記載の化合物または組成物、またはその医薬組成物は、治療有効量で投与または適用することができる。ヒトの治療では、医師は予防または治癒的治療、および年齢、体重、疾患の段階、および治療対象に特有のその他の要因に応じて、最も適切な投与計画を決定する。本明細書で提供される製剤中の活性成分の量は、感染症の予防または治療に有効であり、疾患または状態の性質および重症度、および活性成分が投与される経路によって変化する。頻度と投与量は、投与される特定の治療法（治療薬または予防薬など）、感染の重症度、投与経路、ならびに年齢、体重、反応、および対象の過去の病歴に応じて、各対象に固有の要因によっても変化する。
【０３２１】
製剤の例示的な用量には、対象のキログラムあたりミリグラムまたはマイクログラム量の活性化合物が含まれる（例えば、１マイクログラム／ｋｇ〜５０ミリグラム／ｋｇ、１０マイクログラム／ｋｇ〜３０ミリグラム／ｋｇ、１００マイクログラム／ｋｇ〜１０ミリグラム／ｋｇ、または１００マイクログラム／ｋｇ〜５ミリグラム／ｋｇ）。
【０３２２】
いくつかの実施形態では、治療有効量は、０．００１ｎｇ／ｍＬ〜５０μｇ／ｍＬ〜２００μｇ／ｍＬの有効成分の血清濃度を生じるはずである。他の実施形態では、組成物は、１日あたり体重１キログラムあたり０．０００１ｍｇ〜７０ｍｇの化合物の投与量を提供すべきである。投与単位形態は、０．０１ｍｇ〜０．１ｍｇ、１ｍｇ〜５００ｍｇ、または１，０００ｍｇ〜５，０００ｍｇ、いくつかの実施形態では１０ｍｇ〜５００ｍｇの活性成分または必須成分の組み合わせを投与単位形態ごとに提供するように調製される。
【０３２３】
活性成分は一度に投与されてもよく、またはいくつかのより少ない用量に分割されて時間間隔を空けて投与されてもよい。正確な投与量および治療期間は治療する疾患の関数であり、既知の試験プロトコルを使用して、またはインビボまたはインビトロ試験データからの外挿またはその後の臨床試験によって、経験的に決定できることが理解される。濃度および投与量の値は、緩和される状態の重症度によっても変化する可能性があることに留意されたい。任意の特定の対象について、個々の必要性および組成物の投与を管理または監督する人の専門的判断に従って、特定の投与計画を経時的に調整する必要があること、また本明細書に記載の濃度範囲は例示的であり、特許請求の組成物の範囲または実施を制限することを意図するものではないことをさらに理解されたい。
【０３２４】
当業者には明らかであるように、場合によっては、本明細書に開示された範囲外の活性成分の投与量を使用する必要があり得る。さらに、臨床医または治療医は、対象の反応に関連して治療を中断、調整、または終了する方法とタイミングを知っていることに留意されたい。
【０３２５】
全身投与の場合、治療有効用量は、最初にインビトロアッセイから推定することができる。例えば、細胞培養で決定されたＩＣ５０（すなわち、細胞培養の５０％に対して致命的である試験化合物の濃度）、細胞培養で決定されたＭＩＣ（すなわち、増殖の最小阻害濃度）、または細胞培養で決定されたＩＣ１００（すなわち、細胞培養の１００％に対して致死的である抗菌スルホンアミド誘導体の濃度）を含む循環濃度範囲を達成するように動物モデルに用量を処方することができる。このような情報は、ヒトにおける有用な用量をより正確に決定するために使用できる。
【０３２６】
初期投与量はまた、当該分野で周知の技術を使用して、インビボデータ（例えば、動物モデル）から推定され得る。当業者は、動物データに基づいてヒトへの投与を容易に最適化することができる。
【０３２７】
あるいは、初期投与量は、本明細書に開示される特定の化合物のＩＣ５０、ＭＩＣおよび／またはＩ１００を既知の抗菌剤のものと比較し、それに応じて初期投与量を調整することにより、既知の抗菌剤の投与量から決定することができる。最適な投与量は、これらの初期値から日常的な最適化により得ることができる。
【０３２８】
局所投与または選択的摂取の場合、使用される有効な局所濃度化合物は血漿濃度に関連しない場合がある。当業者は、過度の実験をすることなく治療的に有効な局所投与量を最適化することができるであろう。
【０３２９】
理想的には、本明細書に記載の化合物の治療有効用量は、実質的な毒性を引き起こすことなく治療上の利益をもたらすであろう。化合物の毒性は、細胞培養または実験動物での標準的な製薬手順を使用して、例えば、ＬＤ５０（母集団の５０％の致死量）またはＬＤ１００（母集団の１００％の致死量）を決定することにより決定できる。毒性と治療効果の用量比が治療指数である。高い治療指数を示す化合物が好ましい。これらの細胞培養アッセイおよび動物研究から得られたデータは、対象での使用に毒性のない用量範囲の策定に使用できる。本明細書に記載の化合物の投与量は、毒性がほとんどまたは全くない有効用量を含む循環濃度の範囲内にあることが好ましい。投与量は、使用される剤形および利用される投与経路に応じてこの範囲内で変化し得る。正確な製剤、投与経路、および投与量は、患者の状態を考慮して個々の医師が選択できる（例えば、Ｆｉｎｇｌら、１９７５、「治療の薬理学的基礎（Ｔｈｅ  Ｐｈａｒｍａｃｏｌｏｇｉｃａｌ  Ｂａｓｉｓ  ｏｆ  Ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃｓ）」、第１章、ｐ．１を参照）。
【０３３０】
治療は、感染が検出可能な間断続的に繰り返されるか、感染が検出されない場合でも繰り返すことができる。本明細書で提供される同じ製剤の投与が繰り返されてもよく、投与は少なくとも１日、２日、３日、５日、１０日、１５日、３０日、４５日、２ヶ月、７５日、３ヶ月または６ヶ月の間隔を空けてもよい。
【０３３１】
式（１）の化合物および／またはその医薬組成物は、一般に、意図する目的を達成するのに有効な量で使用することができる。細菌感染症などの疾患を治療するために使用するために、式（１）の化合物および／またはその医薬組成物は、治療有効量で投与または適用することができる。
【０３３２】
本明細書に開示される特定の障害または状態の治療に有効である式（１）の化合物および／またはその医薬組成物の量は、部分的に障害または状態の性質に依存し、当該分野で公知の標準的な臨床技術により決定することができる。さらに、最適な投与量範囲の特定を支援するために、場合によりインビトロまたはインビボアッセイを使用してもよい。投与される式（１）の化合物および／またはその医薬組成物の量は、他の要因の中でも、治療される対象、対象の体重、苦痛の深刻さ、投与形式および処方医師の判断に依存するであろう。
【０３３３】
式（１）の化合物は、ヒトで使用する前に、所望の治療活性についてインビトロおよびインビボでアッセイすることができる。例えば、インビトロアッセイを使用して、特定の化合物または化合物の組み合わせの投与が好ましいかどうかを決定することができる。化合物は、動物モデルシステムを使用して有効かつ安全であることが実証される場合もある。
【０３３４】
式（１）の化合物および／またはその医薬組成物の治療有効用量は、実質的な毒性を引き起こすことなく治療上の利益をもたらすであろう。式（１）の化合物および／またはその薬学的組成物の毒性は、標準的な製薬手順を使用して決定され得、当業者により容易に確認され得る。毒性と治療効果の用量比が治療指数である。式（１）の化合物および／またはその医薬組成物は、疾患および障害の治療において特に高い治療指数を示す。式（１）の化合物および／またはその医薬組成物の用量は、毒性が最小の有効用量を含む循環濃度の範囲内にあるだろう。
【０３３５】
式（１）の化合物、その医薬的に許容される塩、または前述のいずれかの医薬組成物は、治療目的で化合物を患者に投与するために使用できるキットに含まれてもよい。キットは、患者への投与に適した式（１）の化合物を含む医薬組成物と、医薬組成物を患者に投与するための指示書とを含み得る。患者の細菌感染症の治療に使用するキットは、式（１）の化合物またはその薬学的に許容される塩、化合物を投与するための薬学的に許容されるビヒクル、および化合物を患者に投与するための説明書を含む。キットに付属の説明書は、例えば電子可読媒体、ビデオカセット、オーディオテープ、フラッシュメモリデバイスとして印刷および／または提供するか、インターネットＷｅｂサイトに公開するか、電子通信として患者および／または医療提供者に配布してもよい。
【０３３６】
細菌感染症の治療に有効である式（１）の化合物の量は、少なくとも部分的には疾患の性質に依存し、当技術分野で知られている標準的な臨床技術によって決定することができる。さらに、インビトロまたはインビボアッセイを使用して、最適な投与範囲を特定できる。投与計画および投与間隔も、当業者に知られている方法によって決定され得る。投与される式（１）の化合物の量は、他の要因の中でも、治療される対象、対象の体重、疾患の重症度、投与経路、および処方医師の判断に依存し得る。
【０３３７】
全身投与の場合、最初にインビトロアッセイから治療有効用量を推定してもよい。初期用量は、当技術分野で知られている技術を使用して、例えば動物モデルなどのインビボデータから推定することもできる。そのような情報は、ヒトにおける有用な用量をより正確に決定するために使用される場合がある。当業者は、動物データに基づいてヒトへの投与を最適化することがある。
【０３３８】
式（１）の化合物の用量および適切な投与間隔は、患者の血液中の式（１）の化合物の持続的治療有効濃度を、特定の実施形態では最小有害濃度を超えることなく維持するように選択することができる。
【０３３９】
式（１）の化合物を含む医薬組成物は、１日１回、１日２回、または１日２回以上の間隔で投与され得る。投与は、単独で、または他の薬物と組み合わせて提供されてもよく、疾患の効果的な治療に必要な限り継続してもよい。一定期間にわたる連続的または半連続的な投与を使用して、投与を行うこともできる。投与は、摂食状態または絶食状態のヒトなどの哺乳動物に医薬組成物を投与することを含む。
【０３４０】
医薬組成物は、単一の剤形で、または複数の剤形で、または一定期間にわたる連続的または累積的な用量として投与されてもよい。複数の剤形が使用される場合、複数の剤形の各々に含まれる式（１）の化合物の量は同じでも異なっていてもよい。
【０３４１】
投与に適した１日投与量の範囲は、体重１キログラムあたり２μｇ〜２０ｍｇの式（１）の化合物の範囲であり得る。
【０３４２】
投与に適した１日投与量の範囲は、体表面積１平方メートル  （ｍ２）あたり１μｇ〜５０ｍｇの式（１）の化合物の範囲であり得る。
【０３４３】
式（１）の化合物は、患者の細菌感染症を治療するために、１日あたり１ｍｇ〜２，０００ｍｇ、１日あたり１００μｇ〜１，５００ｍｇ、１日あたり２０μｇ〜１，０００ｍｇ、またはその他の適切な１日用量で投与され得る。
【０３４４】
式（１）の化合物を含む医薬組成物を投与して、対象の細菌感染症を治療し、対象の血液または血漿中に式（１）の化合物の治療有効濃度を提供することができる。対象の血液または血漿中の式（１）の化合物の治療有効濃度は、１μｇ／ｍＬ〜６０μｇ／ｍＬ、２μｇ／ｍＬ〜５０μｇ／ｍＬ、５μｇ／ｍＬ〜４０μｇ／ｍＬ、５μｇ／ｍＬ〜２０μｇ／ｍＬ、または５μｇ／ｍＬ〜１０μｇ／ｍＬである。対象の血液または血漿中の式（１）の化合物の治療有効濃度は、少なくとも２μｇ／ｍＬ、少なくとも５μｇ／ｍＬ、少なくとも１０μｇ／ｍＬ、少なくとも１５μｇ／ｍＬ、少なくとも２５μｇ／ｍＬ、または少なくとも３０μｇ／ｍＬである。対象の血液または血漿中の式（１）の化合物の治療有効濃度は、恒常性への悪影響を含む許容できない悪影響を引き起こす量よりも少ない。対象の血液または血漿中の式（１）の化合物の治療有効濃度は、対象の恒常性を回復および／または維持するのに十分な量である。
【０３４５】
式（１）の化合物を含む医薬組成物を投与して、患者の細菌感染症を治療し、対象の血液または血漿中に式（１）の化合物の治療有効濃度を長期間（例えば、少なくとも４時間、少なくとも６時間、少なくとも８時間、少なくとも１０時間、または少なくとも１２時間など）提供することができる。
【０３４６】
投与される式（１）の化合物の量は、治療計画中に変化し得る。
【０３４７】
本開示により提供される医薬組成物は、式（１）の化合物に加えて、１つ以上の医薬的に活性な化合物をさらに含み得る。そのような化合物は、式（１）の化合物で治療中の細菌感染症を治療するため、または式（１）の化合物で治療中の細菌感染症以外の疾患、障害、または状態を治療するために提供され得る。
【０３４８】
本明細書に記載の化合物および組成物は、対象の感染症を治療するための多種多様な用途に使用することができる。この方法は一般に、治療有効量の式（１）の化合物またはその医薬組成物を対象に投与すること、または治療有効量の式（１）の化合物および抗生物質、またはその医薬組成物を対象に投与することを含む。
【０３４９】
本開示により提供される化合物は、β−ラクタマーゼ阻害剤のプロドラッグである。本開示により提供される化合物および組成物は、疾患の病因がβ−ラクタマーゼの発現に関連する疾患を治療するために使用することができる。例えば、特定の細菌感染症は、細菌によって産生されるβ−ラクタマーゼがβ−ラクタム抗生物質のβ−ラクタム環を加水分解するため、β−ラクタマーゼ抗生物質に耐性がある。
【０３５０】
本開示により提供される化合物および組成物は、患者の細菌性疾患を治療するために使用することができる。
【０３５１】
本開示により提供される化合物および組成物は、細菌感染症を治療するために使用することができる。例えば、本開示により提供される化合物および組成物は、偏性好気性細菌、偏性嫌気性細菌、通性嫌気性細菌、および微好気性細菌などの細菌に関連する細菌感染症を治療するために使用できる。
【０３５２】
偏性好気性細菌の例には、モラクセラ・カタラーリス、ネイセリア・ゴノレー、およびＮ．メニンギティディ（Ｎ．ｍｅｎｉｎｇｉｔｉｄｉ）などのグラム陰性球菌、コリネバクテリウム・ジェイケイウム（Ｃｏｒｙｎｅｂａｃｔｅｒｉｕｍ  ｊｅｉｋｅｉｕｍ）などのグラム陽性菌、マイコバクテリウム・アビウムコンプレックス、カンサシ菌、ライ菌、結核菌、およびノカルジア種などの抗酸菌、アシネトバクター・カルコアセティカス、エリザベスキンジア・メニンゴセプティカ（Ｅｌｉｚａｂｅｔｈｋｉｎｇｉａ  ｍｅｎｉｎｇｏｓｅｐｔｉｃａ）（以前のフラボバクテリウム・メニンゴセプティカム）、緑膿菌、アルカリゲネス菌、その他のシュードモナス種、およびステノトロホモナス・マルトフィリアなどの非発酵性、非腸内細菌科；ブルセラ、ボルデテラ、フランシセラ、レジオネラ属などの選好性グラム陰性球菌および菌、ならびにレプトスピラ属などのトレポネーマ科（らせん状細菌）が含まれる。
【０３５３】
偏性嫌気性細菌の例には、バクテロイデス・フラジリス、他のバクテロイデス種、およびフソバクテリウム種、プレボテラ種などのグラム陰性菌、ベイロネラ種などのグラム陰性球菌、ペプトコッカス・ニガー、およびペプトストレプトコッカス種などのグラム陽性球菌、クロストリジウム・ボツリヌム、クロストリジウム・パーフリンジェンス、クロストリジウム・テタニ、その他のクロストリジウム種などの非胞子形成グラム陽性菌、ならびにクロストリジウム・ボツリヌム、クロストリジウム・パーフリンジェンス、クロストリジウム・テタニ、およびその他のクロストリジウム種などの内生胞子形成グラム陽性菌が含まれる。
【０３５４】
通性嫌気性細菌の例には、グラム陽性球菌、カタラーゼ陽性、例えば黄色ブドウ球菌（コアグラーゼ陽性）、表皮ブドウ球菌（コアグラーゼ陰性）、およびその他のコアグラーゼ陰性ブドウ球菌；グラム陽性球菌、カタラーゼ陰性、例えばエンテロコッカス・フェカリス、フェシウム菌、ストレプトコッカス・アガラクチア（グループＢ連鎖球菌）、ストレプトコッカス・ボビス、肺炎球菌、化膿性連鎖球菌（グループＡ連鎖球菌）、緑色連鎖球菌（ストレプトコッカス・ミュータンス、ストレプトコッカス・ミティス、ストレプトコッカス・サリバリウス、ストレプトコッカス・サングイス）、ストレプトコッカス・アンギノススグループ（ストレプトコッカス・アンギノスス、ストレプトコッカス・ミレリ、ストレプトコッカス・コンステラータス）、およびゲメラ・モルビロラム；グラム陽性菌、例えば炭疽菌、ブタ丹毒菌、およびガードネレラ・バギナリス（グラム不定）など；グラム陰性菌、例えば腸内細菌科（シトロバクター種、エンテロバクター・エロゲネス、大腸菌、肺炎桿菌種、モルガン菌、プロテウス種、プレジオモナス・シゲロイデス、プロビデンシア・レットゲリ、チフス菌、他のサルモネラ種、セラチア・マルセセンス、赤痢種、腸炎エルシニア、およびペスト菌）；発酵性の非腸内細菌科、例えばエロモナス・ハイドロフィラ、クロモバクテリウム・ビオラセウム、およびパスツレラ・マルトシダ；選好性グラム陰性球桿菌、例えばアクチノバチルス・アクチノミセタムコミタンス、バルトネラ・バシリホルミス、バルトネラ・ヘンセラ、バルトネラ・クインターナ、エイケネラ・コローデンス、ヘモフィルス・インフルエンザ、および他のヘモフィルス種；マイコプラズマ、例えばマイコプラズマ肺炎；ならびにトレポネーマ科（らせん状細菌）、例えばボレリア・ブルグドルフェリおよびトレポネーマ・パリダムなどが含まれる。
【０３５５】
微好気性細菌の例には、湾曲した菌、例えばカンピロバクター・ジェジュニ、ヘリコバクター・ピロリ、コレラ菌、およびビブリオ・バルニフィカス；偏性細胞内寄生虫；クラミジア科、例えばトラコーマ・クラミジア、肺炎クラミジア、オウム病クラミジア；コクシエラ科、例えばＱ熱リケッチア；ならびにリケッチア目、例えば発疹チフスリケッチア、リケッチア・リケッチイ、発疹熱リケッチア、Ｒ．ツツガムシ（Ｒ．  ｔｓｕｔｓｕｇａｍｕｓｈｉ）、エーリキア・シャフェンシス、およびアナプラズマ・ファゴサイトフィルムが含まれる。
【０３５６】
本開示により提供される化合物および組成物は、細菌がβ−ラクタマーゼを産生する細菌性疾患を治療するために使用することができる。β−ラクタマーゼを産生する細菌の例には、結核菌、メチシリン耐性黄色ブドウ球菌、ブドウ球菌、腸内細菌科、緑膿菌、ヘモフィルス・インフルエンザ、肺炎桿菌、シトロバクター、およびモルガネラが含まれる。
【０３５７】
本開示により提供される化合物および組成物は、β−ラクタマーゼ阻害剤が細菌感染症などの細菌性疾患の治療に有効である細菌性疾患の治療に使用することができる。
【０３５８】
感染症は細菌感染症であり得る。細菌感染症は、グラム陽性細菌の感染症であり得る。細菌感染症は、グラム陰性細菌の感染症であり得る。グラム陰性細菌の例には、アシネトバクター、エーロモナス、バクテロイデス、ブルクホルデリア、シトロバクター、エンテロバクター、大腸菌類、フソバクテリウム、ヘモフィルス、クレブシエラ、モラクセラ、モルガネラ、マイコプラズマ、ナイセリア、パントエア、パスツレラ、プレシオモナス、ポルフィロモナス、プレボテラ、プロテウス、プロビデンシア、シュードモナス、サルモネラ、セラチア、シゲラ、スピリルム、ステノトロフォモナス、ストレプトバチルス、トレポネマ、またはエルシニアが含まれる。グラム陰性菌の例には、アシネトバクター・バウマンニ、エーロモナス・ハイドロフィラ、アリゾナ・ヒンシャウィイ（Ａｒｉｚｏｎａ  ｈｉｎｓｈａｗｉｉ）、バクテロイデス・フラジリス、カタル球菌、ブルクホルデリア・セパシア、シトロバクター・ダイバーサス、シトロバクター・フロインデイ、エンテロバクター・エロゲネス、エンテロバクター・クロアカ、大腸菌、フソバクテリウム・ヌクレアーツム、ヘモフィルス・インフルエンザ、ヘモフィルス・パラインフルエンザ、クレブシエラ・オキシトカ、肺炎桿菌、モラクセラ・カタラーリス、モルガン菌、淋菌、髄膜炎菌、パントエア・アグロメランス、パスツレラ・ムルトシダ、プレシオモナス・シゲロイデス、プレボテラ・メラニノゲニカ、プロテウス・ミラビリス、プロテウス・レットゲリ、プロテウス・ブルガリス、緑膿菌、シュードモナス・ディミニュータ、シュードモナス・フルオレッセンス、シュードモナス・スタッツェリ、サルモネラ・エンテリカ、サルモネラ・エンテリティディス、セラチア・マルセセンス、鼠咬症スピリルム、ステノトロホモナス・マルトフィリア、ストレプトバシラス・モニリフォルミス、梅毒トレポネーマ、または腸炎エルシニアが含まれる。
【０３５９】
抗生物質の耐性の発達は、患者や臨床医が直面する問題として増大し続けている。したがって、米国食品医薬品局は、アシネトバクター種、アスペルギルス種、バークホルデリア・セパシアコンプレックス、カンピロバクター種、カンジダ種、クロストリジウム・ディフィシル、コクシジオイデス種、クリプトコッカス種、腸内細菌科（例えば肺炎桿菌）、腸球菌種、ヘリコバクター・ピロリ、結核菌群、淋菌、髄膜炎菌、非結核性抗酸菌種、シュードモナス種、黄色ブドウ球菌、連鎖球菌、肺炎球菌、化膿性連鎖球菌、およびコレラ菌の病原体を、公衆衛生に潜在的に深刻な脅威を与えるものとして特定している。ＦＤＡは、深刻なまたは生命を脅かす感染症の治療のための新しい抗菌薬および抗真菌薬の開発を促進することを意図したＧｅｎｅｒａｔｉｎｇ  Ａｎｔｉｂｉｏｔｉｃ  Ｉｎｃｅｎｔｉｖｅｓ  Ｎｏｗ（ＧＡＩＮ）法の目的で、これらの生物を「認定病原体」に指定している。他の種類の細菌を「認定病原体」のリストに追加または削除することができ、本開示により提供される方法は、新たに追加された細菌を包含する。本明細書に開示される化合物、組成物、方法、およびキットは、これらの生物の多くによって引き起こされる疾患、感染などの治療にも有用である。
【０３６０】
本明細書に記載される化合物および組成物は、上記細菌によって引き起こされる様々な疾患を治療または予防するために使用され得る。これらには、性病、肺炎、合併した尿路感染症、尿路感染症、合併した腹腔内感染症および腹腔内感染症が含まれるが、これらに限定されない。
【０３６１】
本開示により提供される方法は、β−ラクタマーゼを阻害するために患者に投与することもできる。本開示により提供される化合物および組成物は、任意の適切なタイプのβ−ラクタマーゼを阻害するために患者に投与することができる。β−ラクタマーゼのタイプの例には、ＴＥＭβ−ラクタマーゼ（クラスＡ）、ＳＨＶβ−ラクタマーゼ（クラスＡ）、ＣＴＸ−Ｍβ−ラクタマーゼ（クラスＡ）、ＯＸＡβ−ラクタマーゼ（クラスＤ）、および他の拡張スペクトルβ−ラクタマーゼ（例えばＰＥＲ、ＶＥＢ、ＧＥＳ、ＩＢＣβ−ラクタマーゼ）などの拡張スペクトルβ−ラクタマーゼ；阻害剤耐性β−ラクタマーゼ；ＡｍｐＣ型βラクタマーゼ（クラスＣ）；ＩＭＰ型カルバペネマーゼ（メタロ−β−ラクタマーゼ）（クラスＢ）、ＶＩＭ（ベロナインテグロンエンコードメタロ−β−ラクタマーゼ（クラスＢ）、ＯＸＡ（オキシシリナーゼ）グループβ−ラクタマーゼ（クラスＤ）、ＫＰＣ（Ｋ．ニューモニエ・カルバペネマーゼ）（クラスＡ）、ＣＭＹ（クラスＣ）、ＳＭＥ、ＩＭＩ、ＮＭＣ、ＣｃｒＡ、およびＮＤＭ−１（ニューデリーメタロ−β−ラクタマーゼ）（クラスＢ）などのカルバペネマーゼが含まれる。
【０３６２】
β−ラクタマーゼのタイプの例には、セファロスポリナーゼ、ペニシリナーゼ、セファロスポリナーゼ、広域スペクトルβ−ラクタマーゼ、拡張スペクトルβ−ラクタマーゼ、阻害剤耐性β−ラクタマーゼ、カルベニシリナーゼ、クロキシシリナーゼ、オキサシリナーゼ、カルバペネマーゼ、および金属酵素が含まれる。
【０３６３】
β−ラクタマーゼのタイプには、クラスＡ、クラスＢ、クラスＣ、およびクラスＤβ−ラクタマーゼが含まれる。
【０３６４】
本開示により提供される化合物および組成物は経口投与することができる。
【０３６５】
本開示により提供される化合物は、経口投与された場合、親Ｂ−ラクタマーゼ阻害剤の経口生物学的利用能と比較して、β−ラクタマーゼ阻害剤の経口生物学的利用能の向上をもたらす。例えば、式（１）の化合物は、少なくとも１０％、少なくとも２０％、少なくとも３０％、少なくとも４０％、少なくとも５０％、または少なくとも６０％の経口生物学的利用能（％Ｆ）を示し得る。
【０３６６】
本開示により提供される医薬組成物は、式（１）の化合物に加えて、１つ以上の医薬的に活性な化合物をさらに含み得る。そのような化合物は、式（１）の化合物で治療中の細菌感染症を治療するため、または式（１）の化合物で治療中の細菌感染症以外の疾患、障害、または状態を治療するために提供され得る。
【０３６７】
式（１）の化合物は、少なくとも１つの他の治療薬と組み合わせて使用され得る。式（１）の化合物は、患者の細菌感染症を治療するための別の化合物と共に患者に投与することができる。少なくとも１つの他の治療薬は、式（１）の異なる化合物であり得る。式（１）の化合物および少なくとも１つの他の治療薬は、相加的または相乗的に作用し得る。少なくとも１つの追加の治療薬は、式（１）の化合物を含む同じ医薬組成物またはビヒクルに含まれてもよく、または別個の医薬組成物またはビヒクルに含まれてもよい。したがって、本開示により提供される方法は、式（１）の化合物を投与することに加えて、細菌感染症または細菌感染症とは異なる疾患、障害または状態を治療するのに有効な１つ以上の治療薬を投与することをさらに含む。本開示により提供される方法は、併用投与が式（１）の化合物の治療効果を阻害せず、かつ／または有害な併用効果を生じさせないという条件で、式（１）の化合物および１つ以上の他の治療薬の投与を含む。
【０３６８】
式（１）の化合物を含む医薬組成物は、式（１）の化合物を含む医薬組成物と同じ医薬組成物の一部または異なる医薬組成物である別の治療薬の投与と同時に投与することができる。式（１）の化合物は、別の治療薬の投与の前または後に投与され得る。併用療法の特定の実施形態では、併用療法は、式（１）の化合物と別の治療薬を含む組成物の投与を交互に行うことを含み、例えば特定の薬物に関連する薬物有害作用を最小限に抑えることができる。式（１）の化合物を、例えば毒性を含む薬物有害作用を生じる可能性のある別の治療薬と同時に投与する場合、他の治療薬は、有害薬物反応が誘発される閾値を下回る用量で投与することができる。
【０３６９】
式（１）の化合物を含む医薬組成物は、式（１）の化合物の放出、生物学的利用能、治療効果、治療効力、安定性などを強化、調節および／または制御するために１つ以上の物質と共に投与され得る。例えば、式（１）の化合物の治療効果を高めるために、式（１）の化合物または式（１）の化合物を含む医薬組成物を１つ以上の活性薬剤と同時投与して、胃腸管から体循環への式（１）の化合物の吸収または拡散を増加させるか、または対象の血液中での式（１）の化合物の分解を阻害することができる。式（１）の化合物を含む医薬組成物は、式（１）の化合物の治療効果を高める薬理学的効果を有する活性剤と同時投与することができる。
【０３７０】
式（１）の化合物は、別の治療化合物と共に投与されてもよく、式（１）の化合物は他の治療化合物の効力を高める。例えば、他の治療化合物は、β−ラクタム抗生物質などの抗生物質であり得、全身性β−ラクタマーゼ阻害剤を提供する式（１）の化合物は、β−ラクタマーゼによるβ−ラクタム環の加水分解を阻害することによってβ−ラクタム抗生物質の効力を高める。
【０３７１】
本開示により提供される化合物および組成物は、βラクタム抗生物質などの抗生物質と組み合わせて投与することができる。
【０３７２】
抗生物質には、例えば、アミカシン、ゲンタマイシン、ネオマイシン、ストレプトマイシン、およびトブラマイシンなどのアミノグリコシド；セファドロキシル、セファゾリン、およびセファレキシンなどのβ−ラクタム（セファロスポリン、第１世代）；セファクロル、セフォテタン、セフォキシチン、セフプロジル、およびセフロキシムなどのβ−ラクタム（セファロスポリン、第２世代）；セフォタキシム、セフポドキシム、セフタジジム、セフチブテン、およびセフトリアキソンなどのβ−ラクタム（セファロスポリン、第３世代）；セフェピムなどのβ−ラクタム（セファロスポリン、第６世代）；セフタロリンなどのβ−ラクタム（セファロスポリン、第５世代）；アモキシシリン、アンピシリン、ジクロキサシリン、ナフシリン、オキサシリン、ペニシリンＧ、ペニシリンＧベンザチン、ペニシリンＧプロカイン、ピペラシリン、およびチカルシリンなどのβ−ラクタム（ペニシリン）；アズトレオナムなどのβ−ラクタムモノバクタム；エルタペネム、イミペネム、メロペネム、およびドリペネムなどのβ−ラクタムカルバペネム；シプロフロキサシン、ゲミフロキサシン、レボフロキサシン、モキシフロキサシン、ノルフロキサシン、およびオフロキサシンなどのフルオロキニオロン；アジスロマイシン、クラリスロマイシン、エリスロマイシン、フィダキソマイシン、ラクトビオネート、グルセプテート、およびテリスロマイシンなどのマクロライド；スルフィソキサゾール、スルファメチゾール、スルファメトキサゾール、およびトリメトプリムなどのスルホンアミド；ドキシサイクリン、ミノサイクリン、テトラサイクリン、およびチゲサイクリンなどのテトラサイクリン；ならびにクリンダマイシン、クロラムフェニコール、コリスチン（ポロイミキシンＥ）、ダルババンシン、ダプトマイシン、ホスホマイシン、リネゾリド、メトロニダゾール、ニトロフラントイン、オリタバンシン、キヌプリスチン、ダルフォプリシン、リファンピン、リファペンチン、テジゾリド、テラバンシンおよびバンコマイシンなどの他の抗生物質が含まれる。抗生物質はセフタジジムであり得る。
【０３７３】
抗生物質の他の例には、アモキシシリンおよびアンピシリンを含むアミノペニシリン、カルベニシリン、ペペラシリン、およびチカルシリンを含む抗シュードモナスペニシリン、アモキシシリン、アンピシリン、ピペラシリン、およびクラブラン酸を含むβ−ラクタマーゼ阻害剤、ペニシリンｇベンザチン、ペニシリンｖカリウム、およびプロカインペニシリンを含む天然ペニシリン、ならびにオキサシリン、ジクロキサシリン、およびナフシリンを含むペニシリナーゼ耐性ペニシリンなどのペニシリン；テトラサイクリン；アビバクタム、タゾバクタム、セファドロキシル、デファゾリン、セファレキシン、およびセファゾリンなどのセファロスポリン；ロメフロキサシン、オフロキサシン、ノルフロキサシン、ガチフロキサシン、シプロフロキサシン、モキシフロキサシン、レボフロキサシン、ゲミフロキサシン、デラフォキサシン、シノキサシン、ナリジキシン酸、トロバフロキサシン、およびスパルフロキサシンなどのキノロン；リンコマイシンおよびクリンダマイシンなどのリンコマイシン；テリスロマイシンを含むデトライドなどのマクロライド、およびエリスロマイシン、アジスロマイシン、クラリスロマイシン、およびフィダキソマイシンなどのマクロライド；スルファメトキサゾール／トリメトプリム、およびスルフィソキサゾールなどのスルホンアミド；糖ペプチド；パロモマイシン、トブラマイシン、ゲンタマイシン、アミカシン、カナマイシン、およびネオマイシンなどのアミノグリコシド；ならびに、ドリペネム、メロペネム、エルタペネム、およびシラスタチン／イミペネムなどのカルバペネムが含まれる。適切なβ−ラクタム抗生物質の例には、ベンザチンペニシリン、ベンジルペニシリン、フェノキシメチルペンシルリン、およびプロカインペニシリンなどのβ−ラクタマーゼ感受性ペナムなどのペナム；クロキサシリン、ジクロキサシリン、フルクロキサシリン、メチシリン、ナフシリン、オキサシリン、およびテモシリンなどのβ−ラクタマーゼ耐性ペナム；アモキシシリンおよびアンピシリンなどの広域スペクトルペナム；メシラナムなどの拡張スペクトルペナム；カルベニシリンおよびチカルシリンなどのカルボキシペニシリン、ならびにアズロシリン、メズロシリン、およびペペラシリンなどのウレイドペニシリンが含まれる。
【０３７４】
適切なβ−ラクタム抗生物質の例にはセファム、例えば、セファゾリン、セファレキシン、セファロスポリンＣ、およびセファロチンを含む第１世代のセファム；セファクロル、セファモアンドール、セフロキシム、セフォテタン、およびセフォキシチンなどの第２世代のセファム；セフィキシム、セフォタキシム、セフポドキシム、セフラジジム、およびセフトリアキソンなどの第３世代のセファム；セフィピムおよびセフピロームなどの第４世代のセファム；ならびにセフタロリンなどの第５世代のセファムが含まれる。
【０３７５】
適切なβラクタム抗生物質の例には、カルバペネムおよびペネム、例えばビアペネム、ドリペネム、エルタペネム、ファロペネム、イミペネム、メロペネム、パニペルネム、ラズペネム、テビペネム、およびチエナマイシンが含まれる。
【０３７６】
適切なβ−ラクタム抗生物質の例には、モノバクタム、例えばアズトレオナム、チゲモナム、ノカルジシンＡ、およびタブトキシニンβ−ラクタムなどが含まれる。
【０３７７】
本開示により提供される化合物および医薬組成物は、β−ラクタマーゼ阻害剤および／またはカルバペネマーゼ阻害剤またはその医薬組成物と共に投与することができる。適切なβ−ラクタマーゼ阻害剤および／またはカルバペネマーゼ阻害剤の例には、クラブラン酸、スルバクタム、アビバクタム、タゾバクタム、レレバクタム、バボルバクタム、ＥＴＸ  ２５１４、ＲＧ６０６８（すなわち、ＯＰ０５６５）（Ｌｉｖｅｒｍｏｒｅら、Ｊ  ＡｎｔｉＭｉｃｒｏｂ  Ｃｈｅｍｏｔｈｅｒ  ２０１５、７０：３０３２）およびＲＰＸ７００９（Ｈｅｃｋｅｒら、Ｊ  Ｍｅｄ  Ｃｈｅｍ  ２０１５  ５８：３６８２−３６９２）が含まれる。
【０３７８】
本開示により提供される化合物および組成物は、１つ以上の他の活性成分と組み合わせて使用される。化合物は、別の治療薬と組み合わせて、または連続して投与されてもよい。そのような他の治療薬には、感染症の治療、予防、または改善で知られているものが含まれる。
【０３７９】
本明細書で提供される化合物および医薬組成物と上記治療薬の１つ以上および任意で１つ以上のさらなる薬理活性物質との任意の適切な組み合わせは、本開示の範囲内であると考えられることを理解されたい。いくつかの実施形態では、本開示により提供される化合物および医薬組成物は、１つ以上の追加の活性成分の前または後に投与される。
【０３８０】
発明の態様
態様１：式（１）の化合物であって、
【化２９】
2020519684.tif 000031
式中、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環基を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素であるか、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである、化合物。
【０３８１】
態様２：各置換基は独立して−ＯＨ、−ＣＮ、−ＣＦ３、−ＯＣＦ３、＝Ｏ、−ＮＯ２、Ｃ１−６アルコキシ、Ｃ１−６アルキル、−ＣＯＯＲ、−ＮＲ２、および−ＣＯＮＲ２から選択され、式中、各Ｒは独立して水素およびＣ１−６アルキルから選択される、態様１の化合物。
【０３８２】
態様３：各置換基は独立して−ＯＨ、−ＣＦ３、−Ｏ−ＣＦ３、−ＮＯ２、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択され、式中、各Ｒ４が水素、Ｃ１−８アルキル、およびＣ１−８ヘテロアルキルから選択される、態様１〜２のいずれか１つの化合物。
【０３８３】
態様４：Ａが単結合（−）であり、Ｒ７が水素である、態様１〜３のいずれか１つの化合物。
【０３８４】
態様５：Ａが二重結合（＝）であり、Ｒ７がＣ１−３アルキルである、態様１〜４のいずれか１つの化合物。
【０３８５】
態様６：化合物が式（２）の構造を有する、態様１〜５のいずれか１つの化合物：
【化３０】
2020519684.tif 000032
【０３８６】
態様７：化合物が式（２ａ）の構造を有する、態様１〜５のいずれか１つの化合物：
【化３１】
2020519684.tif 000033
【０３８７】
態様８：化合物が式（３）の構造を有する、態様１〜５のいずれか１つの化合物：
【化３２】
2020519684.tif 000034
【０３８８】
態様９：化合物が式（３ａ）の構造を有する、態様１〜５のいずれか１つの化合物：
【化３３】
2020519684.tif 000035
【０３８９】
態様１０：化合物が式（４）の構造を有する、態様１〜５のいずれか１つの化合物：
【化３４】
2020519684.tif 000036
【０３９０】
態様１１：化合物が式（５）の構造を有する、態様１〜５のいずれか１つの化合物：
【化３５】
2020519684.tif 000037
【０３９１】
態様１２：Ｒ５が水素であり、Ｒ６が水素である、態様１〜１１のいずれか１つの化合物。
【０３９２】
態様１３：Ｒ５が末端アミン基を含むＣ２−６ヘテロアルキルであり、Ｒ６が水素である、態様１〜１２のいずれか１つの化合物。
【０３９３】
態様１４：Ｒ５が−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２であり、Ｒ６が水素である、態様１〜１３のいずれか１つの化合物。
【０３９４】
態様１５：Ｒ５が少なくとも１つの−ＮＨ−部分を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキルであり、Ｒ６が水素である、態様１〜１４のいずれか１つの化合物。
【０３９５】
態様１６：Ｒ５が４−イル−ピペリジンであり、Ｒ６が水素である、態様１〜１５のいずれか１つの化合物。
【０３９６】
態様１７：Ａは単結合であり、Ｒ５は水素、−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２、および４−イル−ピペリジンから選択され、Ｒ６は水素であり、Ｒ７は水素である、態様１〜１６のいずれか１つの化合物。
【０３９７】
態様１８：各Ｒ１が独立してＣ１−６アルキルである、態様１〜１７のいずれか１つの化合物。
【０３９８】
態様１９：各Ｒ１がメチルである、態様１〜１８のいずれか１つの化合物。
【０３９９】
態様２０：各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環または置換Ｃ３−６シクロアルキル環を形成する、態様１〜１９のいずれか１つの化合物。
【０４００】
態様２１：各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する、態様１〜２０のいずれか１つの化合物。
【０４０１】
態様２２：各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共にシクロプロピル環、シクロブチル環、シクロペンチル環、またはシクロヘキシル環を形成する、態様１〜２１のいずれか１つの化合物。
【０４０２】
態様２３：各Ｒ１はそれらが結合しているジェミナル炭素原子と共にＣ３−６ヘテロシクロアルキル環または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成する、態様１〜２２のいずれか１つの化合物。
【０４０３】
態様２４：Ｒ２が単結合である、態様１〜２３のいずれか一つの化合物。
【０４０４】
態様２５：Ｒ２が単結合であり、Ｒ３がＣ１−６アルキルである、態様１〜２４のいずれか一つの化合物。
【０４０５】
態様２６：Ｒ２が、Ｃ１−２アルカンジイルおよび置換Ｃ１−２アルカンジイルから選択される、態様１〜２５のいずれか１つの化合物。
【０４０６】
態様２７：置換基が−ＯＨ、−ＣＮ、−ＣＦ３、−ＯＣＦ３、＝Ｏ、−ＮＯ２、Ｃ１−６アルコキシ、Ｃ１−６アルキル、−ＣＯＯＲ、−ＮＲ２、および−ＣＯＮＲ２から選択され、式中、各Ｒは独立して水素およびＣ１−６アルキルから選択される、態様２６の化合物。
【０４０７】
態様２８：置換基が−ＯＨ、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択され、Ｒ４が水素およびＣ１−６アルキルから選択される、態様２６の化合物。
【０４０８】
態様２９：Ｒ２は置換Ｃ１−２アルカンジイルであり、置換基が結合している炭素原子の立体化学は（Ｓ）配置である、態様２６〜２８のいずれか１つの化合物。
【０４０９】
態様３０：Ｒ２は置換Ｃ１−２アルカンジイルであり、置換基が結合している炭素原子の立体化学は（Ｒ）配置である、態様２６〜２８のいずれか１つの化合物。
【０４１０】
態様３１：Ｒ２がＣ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、およびＣ５−６ヘテロシクロアルカンジイルから選択される、態様１〜３０のいずれか１つの化合物。
【０４１１】
態様３２：Ｒ３が、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択される、態様１〜３１のいずれか１つの化合物。
【０４１２】
態様３３：Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４である、態様１〜３２のいずれか１つの化合物。
【０４１３】
態様３４：Ｒ４が、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−７シクロアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、Ｃ６アリール、Ｃ７−９アリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ６アリール、およびＣ７−９アリールアルキルから選択される、態様１〜３３のいずれか１つの化合物。
【０４１４】
態様３５：Ｒ４がＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ７−９アリールアルキル、および置換Ｃ５−７ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１〜３４のいずれか１つの化合物。
【０４１５】
態様３６：Ｒ４が、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１〜３５のいずれか１つの化合物。
【０４１６】
態様３７：Ｒ４がメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチルイソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、２−メトキシエチル、メチルベンゼン、オキセタン  ３−オキシイル、シクロペンチル、シクロヘキシル、および２−ピロリジニルから選択される、態様１〜３６のいずれか１つの化合物。
【０４１７】
態様３８：Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−７シクロアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、Ｃ６アリール、Ｃ７−９アリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ６アリール、およびＣ７−９アリールアルキルから選択される、態様１〜３７のいずれか１つの化合物。
【０４１８】
態様３９：Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、Ｃ５−７ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ７−９アリールアルキル、および置換Ｃ５−７ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１〜３８のいずれか１つの化合物。
【０４１９】
態様４０：Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、Ｒ４は、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１〜３９のいずれか１つの化合物。
【０４２０】
態様４１：各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共に、２つの隣接するＳ原子を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキル環、またはＯおよびＳから選択される少なくとも１つのヘテロ原子を含む置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環、およびその少なくとも１つのヘテロ原子に隣接する炭素原子に結合した＝Ｏ置換基を形成する、態様１〜４０のいずれか１つの化合物。
【０４２１】
態様４２：Ｒ２は単結合であり、Ｒ３はＣ１−３アルキルであり、各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環または置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環を形成する、態様１〜４１のいずれか１つの化合物。
【０４２２】
態様４３：Ｒ２は単結合であり、Ｒ３はＣ１−３アルキルであり、各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、２つの隣接するＳ原子を含むＣ４−６ヘテロシクロアルキル環、またはＯおよびＳから選択される少なくとも１つのヘテロ原子を含む置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル環、およびそのヘテロ原子に隣接する炭素原子に結合した＝Ｏ置換基を形成する、態様１〜４２のいずれか１つの化合物。
【０４２３】
態様４４：Ｒ２は単結合であり、Ｒ３はＣ１−３アルキルであり、各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、１，２−ジチオランテ、１，２−ジタン環、チエタン−２−オン環、ジヒドロチオフェン−２（３Ｈ）−オン環、テトラヒドロ−２Ｈ−チピラン−２−オン環、オキセタン−２−オン環ジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン環、またはテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン環を形成する、態様１〜４３のいずれか１つの化合物。
【０４２４】
態様４５：各Ｒ１はメチルであり、Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択され、Ｒ３は、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨＲ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択され、式中、Ｒ４はＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１〜４４のいずれか１つの化合物。
【０４２５】
態様４６：各Ｒ１はメチルであり、Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択され、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４から選択され、式中、Ｒ４はＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ７−９アリールアルキル、およびＣ５−７ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１〜４５のいずれか１つの化合物。
【０４２６】
態様４７：各Ｒ１はメチルであり、Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択され、Ｒ３は、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨＲ４、および−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）から選択され、式中、Ｒ４は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチルイソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、２−メトキシエチル、メチルベンゼン、オキセタン−３−オキシ−イル、シクロペンチル、シクロヘキシル、および２−ピロリジニルから選択される、態様１〜４６のいずれか１つの化合物。
【０４２７】
態様４８：各Ｒ１はメチルであり、Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイル、−ＣＨ（−ＯＨ）−、−ＣＨ（−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＣＨ２ＣＨ３）−、および１，２−ベンゼンジイルから選択され、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４から選択され、式中、Ｒ４は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチルイソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、２−メトキシエチル、メチルベンゼン、オキセタン−３−オキシ−イル、シクロペンチル、シクロヘキシル、および２−ピロリジニルから選択される、態様１〜４７のいずれか１つの化合物。
【０４２８】
態様４９：Ａが単結合であり、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々が水素である、態様１〜４８のいずれか１つの化合物。
【０４２９】
態様５０：Ａは単結合であり、各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルであり、各Ｒ２は単結合であり、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素である、態様１〜４９のいずれか１つの化合物。
【０４３０】
態様５１：各Ｒ１はメチルであり、Ｒ２は単結合であり、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中、Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ７−１０アルキルアレーン、およびＣ５−１０ヘテロアルキルシクロアルキルから選択される、態様１〜５０のいずれか１つの化合物。
【０４３１】
態様５２：各Ｒ１はメチルであり、Ｒ２は単結合であり、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり得、式中、Ｒ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ７−１０アルキルアレーン、およびＣ５−１０ヘテロアルキルシクロアルキルから選択され、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、Ａは単結合である、態様１〜５１のいずれか１つの化合物。
【０４３２】
態様５３：化合物が、
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２）；
エチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）；
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７）；
ベンジル（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）アジパート（８）；
６−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブトキシ）−６−オキソヘキサン酸（９）；
メチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）；
イソプロピル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）；
ヘキシル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）；
ヘプチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）；
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）；
２−メトキシエチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）；
オキセタン−３−イル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロプロパンカルボキシラート（１８）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル１Ｈ−イミダゾール−１−スルホナート（３４）；
エチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３５）；
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）；
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）；
２−メトキシエチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３８）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−プロピオン酸テトラメチルペンチル（３９）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（４４）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）メチル）スルファート（４８）；
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９）；
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０）；
Ｓ−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（５１）；
Ｓ−（５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２）；
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４）；
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルアダマンタン−１−カルボキシラート（５５）；
ジエチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルマロナート（５６）；
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）；
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０）；
エチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−エチルブタノアート（６１）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２−メチルベンゾアート（６８）；
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（６９）；
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０）；
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１）；
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２）；
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルブタノアート（７３）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３，５，５−トリメチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）硫酸（７４）；前述のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択される、態様１の化合物。
【０４３３】
態様５４：態様１〜５３のいずれか１つの化合物および薬学的に許容されるビヒクルを含む医薬組成物。
【０４３４】
態様５５：抗生物質をさらに含む、態様５４の医薬組成物。
【０４３５】
態様５６：抗生物質がβ−ラクタム抗生物質を含む、態様５５の医薬組成物。
【０４３６】
態様５７：医薬組成物が経口投与製剤を含む、態様５４〜５６のいずれか１つの医薬組成物。
【０４３７】
態様５８：医薬組成物が経口剤形を含む、態様５４〜５７のいずれか１つの医薬組成物。
【０４３８】
態様５９：患者の細菌感染症の治療に有効な量の請求項１に記載の化合物を含む、態様５４〜５８のいずれか１つの医薬組成物。
【０４３９】
態様６０：患者の細菌感染症を治療する方法であって、そのような治療を必要とする患者に治療有効量の態様１〜５３のいずれか１つの化合物を投与することを含む方法。
【０４４０】
態様６１：投与が経口投与を含む、態様６０の方法。
【０４４１】
態様６２：投与が経口剤形を投与することを含む、態様６０〜６１のいずれか１つの方法。
【０４４２】
態様６３：抗生物質を患者に投与することをさらに含む、態様６０〜６２のいずれか１つの方法。
【０４４３】
態様６４：抗生物質がβ−ラクタム抗生物質を含む、態様６０〜６３のいずれか１つの方法。
【０４４４】
態様６５：患者の細菌感染症を治療する方法であって、そのような治療を必要とする患者に、治療有効量の態様５４〜５９のいずれか１つの医薬組成物を投与することを含む方法。
【０４４５】
態様６６：投与が経口投与を含む、態様６５の方法。
【０４４６】
態様６７：投与が経口剤形を投与することを含む、態様６５〜６６のいずれか１つの方法。
【０４４７】
態様６８：抗生物質を患者に投与することをさらに含む、態様６５〜６７のいずれか１つの方法。
【０４４８】
態様６９：抗生物質がβ−ラクタム抗生物質を含む、態様６６の方法。
【０４４９】
態様７０：患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法であって、態様１〜５３のいずれか１つの化合物の有効量を患者に投与することを含む方法。
【０４５０】
態様７１：投与が経口投与を含む、態様７０の方法。
【０４５１】
態様７２：投与が経口剤形を投与することを含む、態様７０〜７１のいずれか１つの方法。
【０４５２】
態様７３：患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法であって、態様５４〜５９のいずれか１つの医薬組成物の有効量を患者に投与することを含む方法。
【０４５３】
態様７４：投与が経口投与を含む、態様７３の方法。
【０４５４】
態様７５：投与が経口剤形を投与することを含む、態様７３〜７４のいずれか１つの方法。
【０４５５】
態様７６：式（１）の化合物：
【化３６】
2020519684.tif 000038
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、メタンジイル、エタンジイルから選択され、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、化合物。
【０４５６】
態様７７：各Ｒ１が独立してＣ１−３アルキルから選択される、態様７６の化合物。
【０４５７】
態様７８：各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する、態様７６の化合物。
【０４５８】
態様７９：Ｒ２が単結合である、態様７６の化合物。
【０４５９】
態様８０：Ｒ２がメタンジイルである、態様７６〜７９のいずれか一つの化合物。
【０４６０】
態様８１：Ｒ２がエタンジイルである、態様７６〜７９のいずれか一つの化合物。
【０４６１】
態様８２：Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４である、態様７６〜８１のいずれか１つの化合物。
【０４６２】
態様８３：Ｒ３が−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４である、態様７６〜８１のいずれか１つの化合物。
【０４６３】
態様８４：Ｒ４がＣ１−１０アルキルである、態様７６〜８３のいずれか１つの化合物。
【０４６４】
態様８５：Ｒ４がＣ１−１０ヘテロアルキルである、態様７６〜８３のいずれか１つの化合物。
【０４６５】
態様８６：Ｒ４がＣ５−１０アリールアルキルである、態様７６〜８３のいずれか１つの化合物。
【０４６６】
態様８７：Ｒ４がＣ３−６ヘテロシクロアルキルである、態様７６〜８３のいずれか一つの化合物。
【０４６７】
態様８８：Ｒ４が置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルである、態様７６〜８３のいずれか一つの化合物。
【０４６８】
態様８９：式（１）の化合物：
【化３７】
2020519684.tif 000039
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、化合物。
【０４６９】
態様９０：各Ｒ１が独立してＣ１−３アルキルから選択される、態様８９の化合物。
【０４７０】
態様９１：各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環を形成する、態様８９の化合物。
【０４７１】
態様９２：Ｒ４が、Ｃ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ３−６ヘテロシクロアルキル、および−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、ならびに−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択される、態様８９〜９１のいずれか１つの化合物。
【０４７２】
態様９３：置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルにおいて、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり、１つ以上の置換基は独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択される、態様９２の化合物。
【０４７３】
態様９４：各Ｒ１はメチルであるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にシクロヘキシル環またはシクロペンチル環を形成する、態様８９〜９４のいずれか１つの化合物。
【０４７４】
態様９５：Ｒ４がメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３、ベンジル、３−オキセタニル、およびメチル−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択される、態様８９〜９５のいずれか１つの化合物。
【０４７５】
態様９６：態様８９の化合物であって、ここで、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１はメチルであるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にシクロヘキシル環またはシクロペンチル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３、−ＣＨ２−フェニル（ベンジル）、３−オキセタニル、およびメチル−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択される、化合物。
【０４７６】
態様９７：式（１）の化合物：
【化３８】
2020519684.tif 000040
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−（ＣＨ２）２−であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、化合物。
【０４７７】
態様９８：各Ｒ１が独立してＣ１−３アルキルから選択される、態様９７の化合物。
【０４７８】
態様９９：各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環を形成する、態様９７の化合物。
【０４７９】
態様１００：Ｒ４が、Ｃ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ３−６ヘテロシクロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、および−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択される、態様９７〜９９のいずれか１つの化合物。
【０４８０】
態様１０１：置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルにおいて、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり、１つ以上の置換基は独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択される、態様１００の化合物。
【０４８１】
態様１０２：Ｒ４がＣ１−１０アルキルである、態様９７〜９９のいずれか１つの化合物。
【０４８２】
態様１０３：態様９７の化合物であって、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１はメチルであり、
Ｒ２は−（ＣＨ２）２−であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はｎ−ヘキシルおよびｎ−ヘプチルから選択される、化合物。
【０４８３】
態様１０４：式（１）の化合物：
【化３９】
2020519684.tif 000041
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１はＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は−ＣＨ２−であり、
Ｒ３は−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、化合物。
【０４８４】
態様１０５：各Ｒ１が独立してＣ１−３アルキルから選択される、態様１０４の化合物。
【０４８５】
態様１０６：各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成する、態様１０４の化合物。
【０４８６】
態様１０７：Ｒ４が、Ｃ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ３−６ヘテロシクロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、および−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１０４〜１０６のいずれか１つの化合物。
【０４８７】
態様１０８：置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルにおいて、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり、１つ以上の置換基が独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択される、態様１０７の化合物。
【０４８８】
態様１０９：Ｒ４がＣ１−１０アルキルである、態様１０４〜１０６のいずれか一つの化合物。
【０４８９】
態様１１０：態様１０４の化合物であって、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１はメチルであり、
Ｒ２は−ＣＨ２−であり、
Ｒ３は−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり、ここでＲ４はメチルである、化合物。
【０４９０】
態様１１１：式（１）の化合物：
【化４０】
2020519684.tif 000042
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、Ｃ３−６シクロアルキル環、またはＣ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３はＣ１−３アルキルである、化合物。
【０４９１】
態様１１２：各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共にＣ３−６ヘテロシクロアルキル環またはＣ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成する、態様１１１の化合物。
【０４９２】
態様１１３：１つ以上のヘテロ原子が酸素であり、１つ以上の置換基が＝Ｏである、態様１１２の化合物。
【０４９３】
態様１１４：態様１１１の化合物であって、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、ジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３はメチルである、化合物。
【０４９４】
態様１１５：式（１）の化合物：
【化４１】
2020519684.tif 000043
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択され、
Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキルおよび置換フェニルから選択される、化合物。
【０４９５】
態様１１６：Ｒ２が単結合である、態様１１５の化合物。
【０４９６】
態様１１７：Ｒ２がメタンジイルである、態様１１５の化合物。
【０４９７】
態様１１８：Ｒ３が−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４である、態様１１５〜１１７のいずれか１つの化合物。
【０４９８】
態様１１９：Ｒ２がメタンジイルであり、Ｒ３が−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４である、態様１１５〜１１７のいずれか１つの化合物。
【０４９９】
態様１２０：Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４である、態様１１５〜１１７のいずれか１つの化合物。
【０５００】
態様１２１：Ｒ２が単結合であり、Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４である、態様１１５〜１１７のいずれか１つの化合物。
【０５０１】
態様１２２：Ｒ２は単結合であり、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、Ｒ４はＣ１−３アルキルである、態様１１５の化合物。
【０５０２】
態様１２３：Ｒ４がＣ１−１０アルキルである、態様１１５〜１２２のいずれか一つの化合物。
【０５０３】
態様１２４：Ｒ４がＣ１−４アルキルである、態様１１５〜１２２のいずれか一つの化合物。
【０５０４】
態様１２５：Ｒ４が置換フェニルである、態様１１５〜１２２のいずれか１つの化合物。
【０５０５】
態様１２６：Ｒ２はメタンジイルであり、Ｒ３は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４であり、Ｒ４は置換フェニルである、態様１１５の化合物。
【０５０６】
態様１２７：１つ以上の置換基が独立してハロゲン、Ｃ１−３アルキル、およびＣ１−３アルコキシから選択される、態様１２６の化合物。
【０５０７】
態様１２８：置換フェニルが２，６−置換フェニルである、態様１２６の化合物。
【０５０８】
態様１２９：置換基の各々がＣ１−３アルキルおよびＣ１−３アルコキシから選択される、態様１２８の化合物。
【０５０９】
態様１３０：置換フェニルが２，５，６−置換フェニルである、態様１２６の化合物。
【０５１０】
態様１３１：２および６位の置換基の各々が独立して、Ｃ１−３アルキルおよびＣ１−３アルコキシから選択され、５位の置換基がハロゲンである、態様１３０の化合物。
【０５１１】
態様１３２：式（１）の化合物：
【化４２】
2020519684.tif 000044
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２であり、ここで各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８であるか、または各Ｒ４はそれらが結合している炭素原子と共に置換ヘテロシクロヘキシル環を形成し、
各Ｒ８はＣ１−４アルキルである、化合物。
【０５１２】
態様１３３：各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８である、態様１３２の化合物。
【０５１３】
態様１３４：各Ｒ４は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ８であるか、または各Ｒ４はそれらが結合している炭素原子と共に置換ヘテロシクロヘキシル環を形成する、態様１３２の化合物。
【０５１４】
態様１３５：置換ヘテロシクロヘキシル環において、１つ以上のヘテロ原子が酸素である、態様１３３の化合物。
【０５１５】
態様１３６：置換ヘテロシクロヘキシル環において、１つ以上の置換基が独立して、Ｃ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択される、態様１３４〜１３５のいずれか１つの化合物。
【０５１６】
態様１３７：置換ヘテロシクロアルキル環が２，２−ジメチル−５−イル−１，３−ジオキサン−４，６−ジオンである、態様１３４の化合物。
【０５１７】
態様１３８：式（１）の化合物：
【化４３】
2020519684.tif 000045
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は、単結合およびメタンジイルから選択され、
Ｒ３は置換フェニルであり、ここで１つ以上の置換基は独立して−ＣＨ２−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキルおよびフェニルから選択される、化合物。
【０５１８】
態様１３９：Ｒ２が単結合である、態様１３８の化合物。
【０５１９】
態様１４０：Ｒ２がメタンジイルである、態様１３８の化合物。
【０５２０】
態様１４１：Ｒ２が２−置換フェニルである、態様１３８の化合物。
【０５２１】
態様１４２：１つまたは複数の置換基が−ＣＨ２−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４である、態様１３８〜１４１のいずれか１つの化合物。
【０５２２】
態様１４３：１つ以上の置換基が−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４である、態様１３８〜１４１のいずれか１つの化合物。
【０５２３】
態様１４４：Ｒ４がＣ１−１０アルキルである、態様１３８〜１４３のいずれか１つの化合物。
【０５２４】
態様１４５：Ｒ４がメチル、エチル、イソプロピル、ピバロリル、およびフェニルから選択される、態様１３８〜１４３のいずれか１つの化合物。
【０５２５】
態様１４６：式（１）の化合物：
【化４４】
2020519684.tif 000046
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２は−Ｃ（Ｒ８）２−および−ＣＨ２−Ｃ（Ｒ８）２−から選択され、ここで各Ｒ８は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４および−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４から選択され、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、置換Ｃ１−１０アルキル、置換Ｃ１−１０ヘテロアルキル、および４（イル−メチル）−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択される、化合物。
【０５２６】
態様１４７：各Ｒ１がメチルである、態様１４６の化合物。
【０５２７】
態様１４８：Ｒ２が−Ｃ（Ｒ８）２−である、態様１４６〜１４７のいずれか１つの化合物。
【０５２８】
態様１４９：Ｒ２が−ＣＨ２−Ｃ（Ｒ８）２−である、態様１４６〜１４７のいずれか１つの化合物。
【０５２９】
態様１５０：各Ｒ８がメチルである、態様１４６〜１４９のいずれか１つの化合物。
【０５３０】
態様１５１：各Ｒ１がメチルであり、各Ｒ８がメチルである、態様１４６〜１４９のいずれか１つの化合物。
【０５３１】
態様１５２：Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４である、態様１４６〜１５１のいずれか１つの化合物。
【０５３２】
態様１５３：Ｒ３が−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４である、態様１４６〜１５１のいずれか１つの化合物。
【０５３３】
態様１５４：式（１）の化合物：
【化４５】
2020519684.tif 000047
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、置換Ｃ５−６複素環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３はＣ１−３アルキルである、化合物。
【０５３４】
態様１５５：置換Ｃ５−６複素環式環において、１つ以上のヘテロ原子は酸素であり、１つ以上の置換基は独立して、Ｃ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択される、態様１５５の化合物。
【０５３５】
態様１５６：各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共にテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン環を形成する、態様１５５の化合物。
【０５３６】
態様１５７：態様１５５の化合物であって、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択され、
Ｒ２はＣ２−４アルカンジイルから選択され、
Ｒ３は置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキルであり、ここで１つ以上のヘテロ原子は独立してＮおよびＯから選択され、１つ以上の置換基は独立して、Ｃ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択される、化合物。
【０５３７】
態様１５８：Ｒ４が式（６）の構造を有し、
【化４６】
2020519684.tif 000048
式中、Ｒ９は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ４−６シクロアルキル、Ｃ１−６ヘテロアルキル、Ｃ４−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ４−６シクロアルキル、置換Ｃ１−６ヘテロアルキル、および置換Ｃ４−６ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１５７の化合物。
【０５３８】
態様１５９：Ｒ９が水素およびＣ１−６アルキルから選択される、態様１５８の化合物。
【０５３９】
態様１６０：化合物が、
エチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）；
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）；
メチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）；
イソプロピル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）；
ヘキシル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）；
ヘプチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）；
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）；
２−メトキシエチル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）；
オキセタン−３−イル３−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロプロパンカルボキシラート（１８）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）；
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）；
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）；
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）；
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）；
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）；
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択される、態様１の化合物。
【０５４０】
態様１６１：式（４）の化合物：
【化４７】
2020519684.tif 000049
またはその薬学的に許容される塩であって、式中、
各Ｒ１は独立してＣ１−３アルキルから選択されるか、または各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共にＣ３−６シクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキル、Ｃ１−１０ヘテロアルキル、Ｃ５−１０アリールアルキル、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ４−１０ヘテロシクロアルキルアルキルから選択される、化合物。
【０５４１】
態様１６２：各Ｒ１が独立してＣ１−３アルキルから選択される、態様１６１の化合物。
【０５４２】
態様１６３：各Ｒ１は、それらが結合している炭素原子と共に、Ｃ３−６シクロアルキル環を形成する、態様１６１の化合物。
【０５４３】
態様１６４：Ｒ４が、Ｃ１−７アルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ１−１０ヘテロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ４−６シクロアルキル、−（ＣＨ２）２−Ｃ４−６シクロアルキル、１つ以上のヘテロ原子が酸素であるＣ３−６ヘテロシクロアルキル、−ＣＨ２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキル、および−（ＣＨ２）２−Ｃ３−６置換ヘテロシクロアルキルから選択される、態様１６１〜１６３のいずれか１つの化合物。
【０５４４】
態様１６５：置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキルにおいて、１つ以上のヘテロ原子が酸素であり、１つ以上の置換基が独立してＣ１−３アルキルおよび＝Ｏから選択される、態様１６３の化合物。
【０５４５】
態様１６６：各Ｒ１はメチルであるか、または各Ｒ１はそれらが結合している炭素原子と共にシクロヘキシル環またはシクロペンチル環を形成する、態様１６１の化合物。
【０５４６】
態様１６７：Ｒ４がメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３、ベンジル、３−オキセタニル、およびメチル−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オンから選択される、態様１６１〜１６６のいずれか１つの化合物。
【０５４７】
態様１６８：態様１６１の化合物であって、
Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は水素であり、
Ａは単結合であり、
Ｒ２は単結合であり、
Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４であり、ここでＲ４はＣ１−１０アルキルである、化合物。
【０５４８】
態様１６９：式（４）の化合物が、
エチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２０）；
２−メトキシエチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２１）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２２）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２３）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（１−（エトキシカルボニル）シクロヘキシル）メトキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２４）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２５）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０５４９】
態様１７０：式（４）の化合物が、
エチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２０）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２２）；
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２３）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２５）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０５５０】
態様１７１：式（５）の化合物が、
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２７）；
２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２８）；
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（２９）；
ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３０）；
ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３１）；
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラートＴＦＡ塩（３２）；
上記のいずれかの薬学的に許容される塩；および
上記のいずれかの組み合わせから選択できる。
【０５５１】
態様１７２：態様７６〜１７１のいずれか１つの化合物および薬学的に許容されるビヒクルを含む医薬組成物。
【０５５２】
態様１７３：抗生物質をさらに含む、態様１７２の医薬組成物。
【０５５３】
態様１７４：抗生物質がβ−ラクタム抗生物質を含む、態様１７３の医薬組成物。
【０５５４】
態様１７５：医薬組成物が経口投与製剤を含む、態様１７２〜１７４のいずれか１つの医薬組成物。
【０５５５】
態様１７６：医薬組成物が経口剤形を含む、態様１７２〜１７５のいずれか１つの医薬組成物。
【０５５６】
態様１７７：患者の細菌感染症の治療に有効な量の態様７６〜１７１のいずれか１つの化合物を含む、態様１７２〜１７６のいずれか１つの医薬組成物。
【０５５７】
態様１７８：患者の細菌感染症を治療する方法であって、そのような治療を必要とする患者に態様７６〜１７１のいずれか１つの化合物の治療有効量を投与することを含む方法。
【０５５８】
態様１７９：投与が経口投与を含む、態様１７８の方法。
【０５５９】
態様１８０：投与が経口剤形を投与することを含む、態様１７８〜１７９のいずれか１つの方法。
【０５６０】
態様１８１：抗生物質を患者に投与することをさらに含む、態様１７８〜１８０のいずれか１つの方法。
【０５６１】
態様１８２：抗生物質がβ−ラクタム抗生物質を含む、態様１７８〜１８１のいずれか１つの方法。
【０５６２】
態様１８３：患者の細菌感染症を治療する方法であって、そのような治療を必要とする患者に治療有効量の態様１７２〜１７７のいずれか１つの医薬組成物を投与することを含む方法。
【０５６３】
態様１８４：投与が経口投与を含む、態様１８３の方法。
【０５６４】
態様１８５：投与が経口剤形を投与することを含む、態様１８３〜１８４のいずれか１つの方法。
【０５６５】
態様１８６：抗生物質を患者に投与することをさらに含む、態様１８３〜１８５のいずれか１つの方法。
【０５６６】
態様１８７：抗生物質がβ−ラクタム抗生物質を含む、態様１８４の方法。
【０５６７】
態様１８８：態様７６〜１７１のいずれか１つの化合物の有効量を患者に投与することを含む、患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法。
【０５６８】
態様１８９：投与が経口投与を含む、態様１８８の方法。
【０５６９】
態様１９０：投与が経口剤形を投与することを含む、態様１８８〜１８９のいずれか１つの方法。
【０５７０】
態様１９１：患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法であって、態様１７２〜１７７のいずれか１つの医薬組成物の有効量を患者に投与することを含む方法。
【０５７１】
態様１９２：投与が経口投与を含む、態様１９１の方法。
【０５７２】
態様１９３：投与が経口剤形を投与することを含む、態様１９１〜１９２のいずれか１つの方法。
【０５７３】
態様１９４：塩基の存在下で環状ヒドロキサム酸をクロロスルホン酸エステルと反応させて硫酸モノエステル類似体を生じさせることを含む、環状ヒドロキサム酸の硫酸モノエステル類似体を調製する方法。
【０５７４】
態様１９５：態様１９４の方法であって、環状ヒドロキサム酸が式（８２）の構造を有し、クロロ硫酸エステルが式（８３）の構造を有し：
【化４８】
2020519684.tif 000050
式中、
Ｒは、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
ｎは１〜６の整数であり、
各Ａは独立して、−（ＣＨ２）−、−（ＣＨＲ）−、−（ＣＲ２）−、−ＮＨ−、−ＮＲ−、Ｏ、およびＳから選択され、ここでＲは独立して水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され；または、１つのＡが基−Ｌ−を介して別のＡに結合し、ここで、ＬはＣ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、および置換Ｃ１−８ヘテロアルキルから選択される、方法。
【０５７５】
態様１９６：態様１９４の方法であって、硫酸モノエステル類似体が式（８０ａ）の化合物を含み、環状ヒドロキサム酸が式（８０ｂ）の化合物を含み：
【化４９】
2020519684.tif 000051
式中、
Ｒは、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素であるか、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである、方法。
【０５７６】
態様１９７：クロロスルホン酸モノエステルがクロロスルホン酸ネオペンチルエステルを含む、態様１９４〜１９６のいずれか１つの方法。
【０５７７】
態様１９８：態様１９４〜１９７のいずれか１つの方法であって、クロロスルホン酸ネオペンチルエステルが式（８１）の構造を有し、
【化５０】
2020519684.tif 000052
式中、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択される、方法。
【０５７８】
態様１９９：クロロ硫酸モノエステルが、アルコールを塩化スルフリルと反応させることにより調製される、態様１９４〜１９８のいずれか１つの方法。
【０５７９】
態様２００：アルコールがネオペンチルアルコールを含む、態様１９９の方法。
【０５８０】
態様２０１：態様１９４の方法であって、硫酸モノエステル類縁体が式（１）の構造：
【化５１】
2020519684.tif 000053
またはその薬学的に許容される塩を有し、式中、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである、方法。
【０５８１】
例
以下の例は、式（１）の化合物の合成、式（１）の化合物の特徴付け、および式（１）の化合物の使用を詳細に説明する。当業者には、本開示の範囲から逸脱することなく、材料および方法の両方に対する多くの改変が実施され得ることは明らかであろう。
例１
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）の合成
【化５２】
2020519684.tif 000054
【０５８２】
特許文献からの関連手順と共に、国際出願公開番号ＷＯ２０１２／０８６２４１および国際出願番号ＰＣＴ／２０１２／０１６５５３を参照のこと。（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（５５０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）、パラジウム炭素（１０重量％；３４０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）およびＭｅＯＨ（１８ｍＬ）の撹拌混合物を、１気圧（バルーン）で、薄層クロマトグラフィー（ＴＬＣ）による分析で反応の完了が示されるまで水素化した（約３０分、溶離液としてＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２  ５：９５を使用したＴＬＣで反応をモニターした）。混合物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過し、パッドをＭｅＯＨ（約２０ｍＬ）で徹底的にすすいだ。濾液を真空下で濃縮し（水浴温度が２５℃を超えない）、生成物を透明で無色の油状物として得た。この油状物を真空下で１時間乾燥させ、残渣をさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。収率は定量的であると仮定した。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝１８６．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
例２
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２）の合成
【化５３】
2020519684.tif 000055
【０５８３】
工程１：３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２ａ）の合成
【化５４】
2020519684.tif 000056
【０５８４】
塩化ベンゾイル（４．０ｍＬ、３４．５ｍｍｏｌ）を、約０°Ｃでジクロロメタン（２０７ｍＬ）中の２，２−ジメチルプロパン−１，３−ジオール（１０．８ｇ、１０３．４ｍｍｏｌ）、ピリジン（５．８ｍＬ、７１．６ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（８４０ｍｇ、６．９ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に滴下した。混合物を室温まで徐々に温めながら一晩撹拌し、０℃で１Ｎ  ＨＣｌ（１００ｍＬ）を添加してクエンチし、ジクロロメタンで２回抽出した。合わせた有機抽出物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１００ｍＬ）、ブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、溶媒を真空下で濃縮すると粗残渣が残った。残渣を２つのバッチに分割し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１〜１：４）を溶離液として使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５．９５ｇ、９９％）を無色の油状物（注：真空下で２日間乾燥させた油）として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝２０９．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１】
2020519684.tif 000057
【０５８５】
工程２：３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２ｂ）の合成
【化５５】
2020519684.tif 000058
【０５８６】
Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．２００６、１２８、１６０５−１６１０を参照のこと。蒸留した塩化スルフリル（１．２ｍＬ、１５．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１５ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。次に、Ｅｔ２Ｏ（３．０ｍＬ）中の３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２ａ）（３．０ｇ、１４．４ｍｍｏｌ）およびピリジン（１．２ｍＬ、１４．４ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで１時間かけて滴下した。シリンジをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）で洗浄し、各洗浄液を反応混合物に加えた。アセトン／ＣＯ２浴を除去し、混合物を室温まで温めた後、室温で４時間撹拌した。ＴＬＣ分析（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン；３：７）で完全な反応を示さなかったため、−７８°Ｃに再冷却し、ＳＯ２Ｃｌ２（０．１ｍＬ）を追加し、その後室温まで温め、さらに２時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（３．９７  ｇ、８９％）を油状物として得た。
【数２】
2020519684.tif 000059
【０５８７】
工程３：３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２）の合成
【化５６】
2020519684.tif 000060
【０５８８】
Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．２００６、１２８、１６０５−１６１０を参照のこと。（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３７０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７．０ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（３．０ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳ溶液（１Ｍ；２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルベンゾアート（２ｂ）（６７４ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、ＬＣ−ＭＳおよびＴＬＣ分析により完了と判断されるまで室温で撹拌した。ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を加え、有機層と水層に分配した。有機層を水（３ｘ２０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４００ｍｇ、４３％）を固体として得た。カラムクロマトグラフィーによる精製後、週末にかけて真空下で化合物を乾燥させた後、生成物はある程度分解するように見え、１つの分解物はＬＣ−ＭＳ（ｍ／ｚ＝５２９．０［２Ｍ−Ｈ］−）によりアビバクタムであると推定された。続いて、上記の溶離液システムを使用して、シリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより材料の一部を再精製した。次に、生成物は分離後すぐに−２０℃で保存した。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４５６．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数３】
2020519684.tif 000061
例３
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）の合成
【化５７】
2020519684.tif 000062
【０５８９】
工程１：エチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３ａ）の合成
【化５８】
2020519684.tif 000063
【０５９０】
蒸留した塩化スルフリル（０．５５ｍＬ、７．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。エチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２ａ）（１．０  ｇ、６．８ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．５５ｍＬ、６．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．０ｍＬ）溶液をシリンジで１時間かけて滴下した。シリンジをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）で洗浄し、各洗浄液を反応混合物に加えた。アセトン／ＣＯ２浴を除去し、混合物を室温まで温めた後、室温で４時間撹拌した。ＴＬＣ分析（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン；３：７）は、反応が完了したことを示さなかった。混合物を−７８℃に再冷却し、さらにＳＯ２Ｃｌ２（０．１１ｍＬ）を加え、混合物を室温まで温め、さらに２時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物を得た（収率は定量的であると仮定した）。
【数４】
2020519684.tif 000064
【０５９１】
工程２：エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３）の合成
【化５９】
2020519684.tif 000065
【０５９２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３７０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７．０ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（３．０ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳ溶液（１Ｍ；２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（１ｍＬ）中のエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３ａ）（５３８ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×０．５ｍＬ）ですすぎ、各すすぎ液を反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、ＬＣ−ＭＳおよびＴＬＣ分析により完了と判断されるまで（約２時間）室温で撹拌した。ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を加え、有機層と水層に分配した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）、水（３×２０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３１８ｍｇ、３９％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝３９４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数５】
2020519684.tif 000066
例４
ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）の合成
【化６０】
2020519684.tif 000067
【０５９３】
工程１：ベンジル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４ａ）の合成
【化６１】
2020519684.tif 000068
【０５９４】
蒸留した塩化スルフリル（０．７７ｍＬ、１０．６ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。次に、エチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２ａ）（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ；２．０  ｇ、９．６ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．８５ｍＬ、１０．６ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２．０ｍＬ）溶液をシリンジで１時間かけて滴下した。シリンジをＥｔ２Ｏですすぎ、各すすぎ液を反応混合物に加えた。アセトン／ＣＯ２浴を除去し、混合物を室温まで温めた後、室温で３０分間撹拌した。ＴＬＣ分析（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン；３：７）で完全な反応を示さなかったため、−７８°Ｃに再冷却し、さらにＳＯ２Ｃｌ２（０．０７ｍＬ）を加え、次に室温まで温め、さらに１時間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）を加え、混合物を数分間撹拌し、次に濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（２．１９ｇ、７５％）を得た。
【数６】
2020519684.tif 000069
【０５９５】
工程２：ベンジル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４）の合成
【化６２】
2020519684.tif 000070
【０５９６】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３７０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７．０ｍＬ）に溶解し、１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２．０ｍＬ）を添加し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳ溶液（１Ｍ；２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（１ｍＬ）中のエチルベンジル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（４ａ）（６７４ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×０．５ｍＬ）ですすぎ、各すすぎ液を反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、ＬＣ−ＭＳおよびＴＬＣ分析により完了と判断されるまで室温で撹拌した。ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を加え、有機層と水層に分配した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）、水（３×２０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２４４ｍｇ、２６％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４５６．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数７】
2020519684.tif 000071
例５
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イルフェニルスルファート（５）の合成
【化６３】
2020519684.tif 000072
【０５９７】
工程１：フェニルスルホクロリダート（５ａ）の合成
【化６４】
2020519684.tif 000073
【０５９８】
Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．２０１３、１３５、１０６３８−１０６４１を参照のこと。蒸留した塩化スルフリル（２．６ｍＬ、３５．１ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３０ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。フェノール（３．０ｇ、３１．９ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３．０ｍＬ）溶液およびピリジン（２．６ｍＬ、３１．９ｍｍｏｌ）を、異なるシリンジから同時に１時間かけて滴下した。シリンジを各々Ｅｔ２Ｏですすぎ、各すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を室温までゆっくりと温め、室温で一晩撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（４．６５ｇ）を得たが、他の生成物およびフェノール出発物質で汚染されていた。フェニルスルホクロリダート生成物はさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【０５９９】
工程２：（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イルフェニルスルファート（５）の合成
【化６５】
2020519684.tif 000074
【０６００】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３７０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７．０ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２．０ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳ溶液（１Ｍ；２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ニートのフェニルスルホクロリダート（５ａ）（４２３ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）をシリンジで反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×０．５ｍＬ）ですすぎ、各すすぎ液を反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、ＬＣ−ＭＳおよびＴＬＣ分析により完了と判断されるまで室温で撹拌した（約１時間）。ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を加え、有機層と水層に分配した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）、水（３×２０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（１２６ｍｇ、１８％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝３４２．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数８】
2020519684.tif 000075
例６
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６）の合成
【化６６】
2020519684.tif 000076
【０６０１】
工程１：２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（６ａ）の合成
【化６７】
2020519684.tif 000077
【０６０２】
ＴＨＦ（１５０ｍＬ）中の２，２−ジメチルコハク酸（１０．０ｇ、６８．４ｍｍｏｌ）の溶液を、０℃（氷浴）でＴＨＦ（８０ｍＬ）中の水素化アルミニウムリチウム（８．３ｇ、２１９．０ｍｍｏｌ）の懸濁液に滴下した。この混合物を２０分かけて室温まで温めた後、１．５時間加熱還流した。完了したら（溶離液としてＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２  ５：９５を使用したＴＬＣで反応をモニター）、水（１０ｍＬ）、３  Ｍ  ＮａＯＨ（１５ｍＬ）、および水（２０ｍＬ）を滴下して、非常に慎重に反応を停止させた。混合物を室温で２０分間撹拌し、固体をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過した。フィルターケーキをＴＨＦで徹底的にすすいだ。濾液を真空下で濃縮して、表題化合物と未確認の副生成物の混合物を粗油として得た。ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０：１から１：９）を溶離液として使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーによりこの油状物を精製して、生成物（４．６４９ｇ、５７％）を油状物として得た。
【数９】
2020519684.tif 000078
【０６０３】
工程２：４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６ｂ）の合成
【化６８】
2020519684.tif 000079
【０６０４】
無水ジクロロメタン（９ｍＬ）中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（６ａ）（０．３０ｇ、２．５ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、塩化ベンゾイル（０．３０ｍＬ、２．５ｍｍｏｌ）、Ｅｔ３Ｎ（０．７１ｍＬ、５．１ｍｍｏｌ）、触媒量のＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジンを０°Ｃで加えた（氷浴）。混合物を徐々に室温まで温め、一晩撹拌した。出発物質が完全に消費された後（溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン２：８を使用したＴＬＣで反応をモニター）、０℃（氷浴）で１Ｎ  ＨＣｌ（２０ｍＬ）を添加して反応を停止させ、混合物をジクロロメタンで２回抽出した。合わせた有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、溶媒を濃縮して、少なくとも２つの生成物の混合物を無色透明の油状物として得た。この油状物を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から４：６）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（０．２９ｇ、５１％）を油状物（高真空下で２日間乾燥させた）として得た。
【数１０】
2020519684.tif 000080
【０６０５】
工程３：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６ｃ）の合成
【化６９】
2020519684.tif 000081
【０６０６】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．１１ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６ｂ）（０．２８ｇ、１．３ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．１０ｍｌ、１．３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２ｍＬ）溶液を（１時間かけて）滴下した。混合物を室温に加温し、３０分間撹拌した（溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン２：８を使用してＴＬＣにより反応をモニターした）。混合物を−７８℃に再冷却し、塩化スルフリル（０．０２ｍＬ）を加えた。混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）を添加し、混合物を数分間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（６ｃ）（０．３０５ｇ、７５％）を得た。
【数１１】
2020519684.tif 000082
【０６０７】
工程４：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６）の合成
【化７０】
2020519684.tif 000083
【０６０８】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（１７６ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（１ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、ＮａＨＭＤＳ（ＴＨＦ中１．０Ｍ；１．０５ｍＬ、１．０５ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。ＴＨＦ（０．５ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルベンゾアート（６ｃ）（３０５ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×０．５ｍＬ）ですすぎ、これも混合物に加えた。１０分後、混合物を室温まで温め、ＴＬＣ分析により完了と判断されるまで撹拌した。ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）を混合物に加え、有機層と水層に分配した。有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）、水（６×１０ｍＬ）、ブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した。溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製し、生成物（６）（２１５ｍｇ、１８％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：４７０．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１２】
2020519684.tif 000084
例７
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７）の合成
【化７１】
2020519684.tif 000085
【０６０９】
工程１：４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７ａ）の合成
【化７２】
2020519684.tif 000086
【０６１０】
無水ジクロロメタン（５ｍＬ）中の塩化プロピオニル（０．７４ｍＬ、８．５ｍｍｏｌ）の溶液を、アルゴン雰囲気下、−７８°Ｃで無水ジクロロメタン（２０ｍＬ）溶液中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（６ａ）（１．００ｇ、８．５ｍｍｏｌ）、Ｅｔ３Ｎ（２．４ｍＬ、１６．９ｍｍｏｌ）、および４−Ｎ，Ｎジメチルアミノピリジン（５２ｍｇ）の撹拌溶液に加えた。混合物を１０分間撹拌した後、室温まで温め、室温で１時間撹拌した後、−７８℃に再冷却し、混合物を冷浴中でそのままにして室温までゆっくりと温め、ドライアイスを蒸散させた（全ての試薬を加えた後、−７８°Ｃから室温まで温めることをお勧めする）。出発物質が完全に消費された後（ＴＬＣ  ５０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）、０℃で０．５  Ｎ  ＨＣｌ（１０ｍＬ）を添加して反応を停止させた。有機層と水層を分配し水層をジクロロメタン（２×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、溶媒を真空下で濃縮すると、粗油が残った。この油状物を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から４：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製し、生成物（７ａ）（４６３ｍｇ、２２％）を油状物として得たが、かなりのＥｔＯＡｃ溶媒残留物が混入した。
【数１３】
2020519684.tif 000087
【０６１１】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７ｂ）の合成
【化７３】
2020519684.tif 000088
【０６１２】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．１５ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３．５ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、Ｅｔ２Ｏ（２．５ｍＬ）中の４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７ａ）（純度７３％、残りはＥｔＯＡｃ；４４１ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．１５ｍＬ、１．８ｍｍｏｌ）の溶液を１時間かけて滴下した。混合物を室温まで温め、３０分間撹拌し（ＴＬＣ、３０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンでモニター）、−７８℃に再冷却し、塩化スルフリル（０．０３ｍＬ）およびピリジン（０．０３ｍＬ）を加え、室温まで温め、３０分間撹拌した。再び、混合物を−７８℃に再冷却し、別の塩化スルフリル（０．１５ｍＬ）を加えた。混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）を加え、混合物を数分間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（７ｂ）（４０１ｍｇ、７９％）を得た。
【数１４】
2020519684.tif 000089
【０６１３】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７）の合成
【化７４】
2020519684.tif 000090
【０６１４】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（１８５ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下でＴＨＦ（４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（１ｍＬ）に溶解した。得られた溶液を−７８℃に冷却した。冷却した溶液にＮａＨＭＤＳ（ＴＨＦ中１．０Ｍ；１．１ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を１０分間撹拌した。ＴＨＦ（１ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルプロピオナート（７ｂ）（２７２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×０．５ｍＬ）ですすぎ、これも混合物に加えた。さらにＴＨＦ（３ｍＬ）を混合物に加えて、反応物を効率的に撹拌した。１０分後、混合物を室温まで温めた。完了したら（１時間；ＴＬＣ、７０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）、ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）を混合物に加えた。水層と有機層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）、水（６×１０ｍＬ）、ブライン（１０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、溶媒を真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：０から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７）（９３ｍｇ、２２％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：４２２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１５】
2020519684.tif 000091
例８
アジピン酸ベンジル（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）（８）の合成
【化７５】
2020519684.tif 000092
【０６１５】
工程１：アジピン酸ベンジル（ペルフルオロフェニル）（８ａ）の合成
【化７６】
2020519684.tif 000093
【０６１６】
ＥｔＯＡｃ（１８．７ｍＬ）中のアジピン酸モノベンジルエステル（１．０３ｇ、４．３ｍｍｏｌ）およびペンタフルオロフェノール（０．８７ｇ、４．７ｍｍｏｌ）の撹拌溶液（０°Ｃ）にＮ，Ｎ’−ジシクロヘキシルカルボジイミド（０．９７ｇ、４．７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温まで温めた後、一晩撹拌した。得られた固体を、Ｃｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドを介した真空濾過により除去した。フィルターケーキをＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液をシリカゲルに乾式装填し、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から４：６）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（８ａ）（１．５９ｇ、９３％）を固体として得た。
【数１６】
2020519684.tif 000094
【０６１７】
工程２：アジピン酸ベンジル（４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル）（８ｂ）の合成
【化７７】
2020519684.tif 000095
【０６１８】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）の無水ジクロロメタン（４ｍＬ）中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（６ａ）（０．２２ｇ、１．８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、アジピン酸ベンジル（ペルフルオロフェニル）（８ａ）（０．３６ｇ、０．９ｍｍｏｌ）、Ｅｔ３Ｎ（０．２５ｍＬ、１．８ｍｍｏｌ）、および触媒量の４−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（少量の非計量量）を添加した。混合物を徐々に室温まで温め、その後室温で一晩温めた。混合物をシリカゲルに乾式装填し、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：７）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、位置異性体生成物で汚染された生成物を得た。この混合物を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：７）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより再精製して、純粋な生成物（８ｂ）（１１３ｍｇ、３８％）を得た。
【数１７】
2020519684.tif 000096
より多量の物質を得るために反応を繰り返すことができる。
【０６１９】
工程３：アジピン酸ベンジル（４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）（８ｃ）の合成
【化７８】
2020519684.tif 000097
【０６２０】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．１２ｍｌ、１．６ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、アジピン酸ベンジル（４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル）（８ｂ）（４４６ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）とピリジン（０．１１ｍＬ、１．３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３．５ｍＬ）溶液を１時間かけて滴下した。混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した（ＴＬＣ、３０％ＥＡ／ｈｅｘによりモニター）。反応が完了していなかったため、混合物を−７８℃に再冷却し、次に塩化スルフリル（０．０５ｍＬ）とピリジン（０．０５ｍＬ）を加えた。混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）を加え、混合物を数分間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（８ｃ）（４４６ｍｇ、７７％）を得た。
【数１８】
2020519684.tif 000098
【０６２１】
工程４：アジピン酸ベンジル（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）（８）の合成
【化７９】
2020519684.tif 000099
【０６２２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（１８５ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（９ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（１ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＮａＨＭＤＳ（ＴＨＦ中の１．０Ｍ溶液；１．１ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。ＴＨＦ（１ｍＬ）中のアジピン酸ベンジル（４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）（８ｃ）（４３５ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×０．５ｍＬ）ですすぎ、これも混合物に加えた。１０分後、混合物を室温まで温めた。完了したら（３０分；ＴＬＣ、７０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）、ＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）を加えた。水層と有機層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）、水（３×１０ｍＬ）、ブライン（１０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮すると、粗残渣が残った。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、固体を得た。固体をＥｔ２Ｏ（２ｘ２ｍＬ）と共に粉砕して、生成物（８）（４３ｍｇ、７％）を固体として得た［純度の低い材料（９９ｍｇ、純度９３％）と共に、さらに精製することなく次工程で使用した］。純粋な生成物４３ｍｇのデータを以下に詳述する。ＬＣ−ＭＳ：５８４．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１９】
2020519684.tif 000100
例９
６−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブトキシ）−６−オキソヘキサン酸（９）の合成
【化８０】
2020519684.tif 000101
【０６２３】
パラジウム炭素（１０重量％；１３ｍｇ）を、ＭｅＯＨ（１４ｍＬ）中のアジピン酸ベンジル（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）（８）（純度９３％；５０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）を入れたＰａｒｒフラスコに加えた。混合物を１気圧のＨ２（バルーン）、室温で３０分間水素化した（ＴＬＣ、１００％ＥｔＯＡｃでモニター、ＰＭＡ染色、ＬＣ−ＭＳ：生成物の室温＝４．６６分、ｍ／ｚ＝４９４．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋、出発物質の室温＝５．４８分およびｍ／ｚ＝５８４．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋）。混合物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過し、フィルターケーキをＭｅＯＨ（約２０ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下で濃縮した後、溶離液としてＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０：１から４：９６）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製し、生成物（９）（１２ｍｇ）を固体として得た（ＬＣ／ＭＳによる純度約７３％）。ＬＣ−ＭＳ：４９４．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
例１０
メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０）の合成
【化８１】
2020519684.tif 000102
【０６２４】
工程１：メチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０ａ）を生成する反応
【化８２】
2020519684.tif 000103
【０６２５】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（３．３ｍＬ、４５．４ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（４５ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（２０ｍＬ）中のメチル２，２−ジメチル−３−ヒドロキシプロピオナート（３．０ｇ、２２．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（２．２ｍＬ、２７．２ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に３０分かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３×５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を、完了まで−７８℃で撹拌した（ＴＬＣ、３０％ＥＡ／ｈｅｘでモニター、３０分）。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、メチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０ａ）（５．６ｇ、収率７０％）を得た。混合物を−７８℃で保存し、さらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【数２０】
2020519684.tif 000104
【０６２６】
工程２：メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）‐２，２−ジメチルプロパノアート（１０）を生成する反応
【化８３】
2020519684.tif 000105
【０６２７】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（６７３ｍｇ、３．６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３５ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳ溶液の１．０Ｍ溶液（４．０ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）を滴下した。完全に添加した後、混合物を１０分間撹拌した。ニートのメチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１０ａ）（１．２７ｇ、３．６ｍｍｏｌ、１．０当量、純度６６％）を反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×２．５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を混合物に加えた。１０分後、反応混合物を２３℃まで温めた。ＴＬＣ（３０分；７０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）の完了時に、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）を反応混合物に加えた。層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）、水（３×５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（１０）（９８ｍｇ、収率７％）を得た。ＬＣ−ＭＳ：３８０．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数２１】
2020519684.tif 000106
例１１
イソプロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１）の合成
【化８４】
2020519684.tif 000107
【０６２８】
工程１：イソプロピル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１１ａ）を生成する反応
【化８５】
2020519684.tif 000108
【０６２９】
ドイツ出願公開番号ＤＥ３０４５３７３を参照のこと。３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピオン酸（４．７ｇ、４０ｍｍｏｌ）、イソプロパノール（７０ｍＬ）および濃硫酸（または発煙硫酸；１ｍＬ）の混合物を加熱還流し、一晩撹拌した。放冷後、混合物を真空下で濃縮し、残渣をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）と飽和水性ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に分配した。水性混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）、飽和ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮すると、生成物が油状物として残った。生成物（１１ａ）をさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【数２２】
2020519684.tif 000109
【０６３０】
工程２：イソプロピル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１ｂ）を生成する反応
【化８６】
2020519684.tif 000110
【０６３１】
塩化スルフリル（２．７ｍＬ、３７．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（４５ｍＬ）溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。イソプロピル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１１ａ）（３．０ｇ、１８．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（１．８２ｍＬ、２２．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に３０分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。ＴＬＣ（３０分、３０％ＥＡ／ｈｅｘ）の完了まで、混合物を−７８℃で撹拌した。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、イソプロピル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１ｂ）（４．１ｇ、８５％収率）を得た。混合物を−７８℃で保存し、さらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【数２３】
2020519684.tif 000111
【０６３２】
工程３：イソプロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）‐２，２−ジメチルプロパノアート（１１）を生成する反応
【化８７】
2020519684.tif 000112
【０６３３】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（６７３ｍｇ、３．６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３５ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの１．０Ｍ溶液（４．０ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）を滴下し、２０分間撹拌した。ニートのイソプロピル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１１ｂ）（０．９４ｇ、３．６ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×３ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液も混合物に加えた。２０分後、混合物を室温まで温めた。ＴＬＣ（３０分；７０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）による反応の完了時に、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）を反応混合物に加えた。水層と有機層を分離し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）、水（３×５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮すると、粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィー（４０ｇ  ＩＳＣＯカラム）により精製して、生成物（１１）（６３ｍｇ、４％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：４０８．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数２４】
2020519684.tif 000113
例１２
ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２）の合成
【化８８】
2020519684.tif 000114
【０６３４】
工程１：ヘキシル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１２ａ）を生成する反応
【化８９】
2020519684.tif 000115
【０６３５】
ドイツ出願公開番号ＤＥ３０４５３７３を参照のこと。３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピオン酸（４．７ｇ、４０ｍｍｏｌ）、１−ヘキサノール（７０ｍＬ）および濃硫酸（または発煙硫酸；１ｍＬ）の混合物を８０°Ｃに加熱し、一晩撹拌した。放冷後、混合物を真空下で濃縮し（高真空ポンプが必要）、残渣をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）と飽和水性ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に分配した。水性混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）、飽和ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して、生成物（１２ａ）を油状物として得た。生成物をさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【数２５】
2020519684.tif 000116
【０６３６】
工程２：ヘキシル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２ｂ）を生成する反応
【化９０】
2020519684.tif 000117
【０６３７】
Ｅｔ２Ｏ（４０ｍＬ）中の塩化スルフリル（２．１ｍＬ、２９．７ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ヘキシル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１２ａ）（３．０ｇ、１４．８ｍｍｏｌ）およびピリジン（１．４ｍＬ、１７．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１５ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に３０分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。ＴＬＣ（３０分、３０％ＥＡ／ｈｅｘ）の完了まで、混合物を−７８℃で撹拌した。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（１２ｂ）（３．７ｇ、８３％収率）を得た。混合物を−７８℃で保存し、さらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【数２６】
2020519684.tif 000118
【０６３８】
工程３：ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）‐２，２−ジメチルプロパノアート（１２）を生成する反応
【化９１】
2020519684.tif 000119
【０６３９】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（６７３ｍｇ、３．６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３５ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（４．０ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）を滴下し、２０分間撹拌した。ニートのヘキシル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１２ｂ）（１．１ｇ、３．６ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×３ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液も混合物に加えた。１０分後、反応混合物を２３℃に温め、ＴＬＣおよびＬＣ−ＭＳで測定して反応が完了するまで撹拌した。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）を混合物に加えた。層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）、水（３×５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィー、続いて高速液体クロマトグラフィーにより精製して、生成物（１２）（４４ｍｇ、３％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：４５０．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数２７】
2020519684.tif 000120
例１３
ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３）の合成
【化９２】
2020519684.tif 000121
【０６４０】
工程１：ヘプチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１３ａ）を生成する反応
【化９３】
2020519684.tif 000122
【０６４１】
ドイツ出願公開番号ＤＥ３０４５３７３を参照のこと。３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピオン酸（４．７ｇ、４０ｍｍｏｌ）、１−ヘプタノール（７０ｍＬ）および濃硫酸（または発煙硫酸；１ｍＬ）の混合物を８０°Ｃに加熱し、一晩撹拌した。混合物を冷却した後、混合物を真空下で濃縮し（高真空ポンプが必要）、残渣をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）と飽和水性ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に分配した。水層をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）、飽和ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して、生成物（１３ａ）を油状物として得た。生成物をさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【数２８】
2020519684.tif 000123
【０６４２】
工程２：ヘプチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３ｂ）を生成する反応
【化９４】
2020519684.tif 000124
【０６４３】
Ｅｔ２Ｏ（４０ｍＬ）中の塩化スルフリル（２．０ｍＬ、２７．７ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。Ｅｔ２Ｏ（１５ｍＬ）中のヘプチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１３ａ）（３．０ｇ、１３．９ｍｍｏｌ）およびピリジン（１．４ｍＬ、１６．６ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に３０分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を、ＴＬＣ（３０℃；３０％ＥＡ／ｈｅｘ）でモニターして完了するまで−７８℃で撹拌した。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、ヘプチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３ｂ）（３．３ｇ、７５％）を得た。混合物を−７８℃で保存し、さらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【数２９】
2020519684.tif 000125
【０６４４】
工程３：ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）‐２，２−ジメチルプロパノアート（１３）を生成する反応
【化９５】
2020519684.tif 000126
【０６４５】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（６７３ｍｇ）をＴＨＦ（３５ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（４．０ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）を滴下し、２０分間撹拌した。ニートのヘプチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１３ｂ）（１．３ｇ、４．０ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×３ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液も混合物に加えた。１０分後、反応混合物を２３℃に温め、ＴＬＣおよびＬＣ−ＭＳで測定して完了するまで撹拌した。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）を混合物に加えた。水層と有機層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）、水（３×５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーによって精製し、続いて高速液体クロマトグラフィーを使用して精製して、生成物（１３）（６５ｍｇ、４％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：４６４．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数３０】
2020519684.tif 000127
例１４
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）の合成
【化９６】
2020519684.tif 000128
【０６４６】
工程１および工程２：ｔｅｒｔ−ブチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１４ａ）を生成する反応
【化９７】
2020519684.tif 000129
【０６４７】
この化合物は、ＰＣＴ国際出願公開番号ＷＯ２００７１１６９２２に従って合成された。水素化ナトリウム（鉱油中６０％；２．０ｇ）を、アルゴン雰囲気下、０°ＣでＴＨＦ（１００ｍＬ）中のマロン酸ｔｅｒｔ−ブチルメチル（４ｇ）の冷却溶液に加えた。混合物を０℃で１０分間撹拌した。ＭｅＩ（３．２ｍＬ）を混合物に加え、撹拌を３時間続けた（この時点までに混合物は室温であった）。ブラインとＥｔＯＡｃを混合物に加え、有機層を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して生成物（約４．５ｇ）を得、これを次工程で直接使用した。
【０６４８】
固体リチウムトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシ−アルミノヒドリド（７．１ｇ、２８ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下でｔｅｒｔ−ブチルメチル２，２−ジメチル−マロナート（２．２ｇ）のＴＨＦ（１００ｍＬ）溶液に１５分かけて少しずつ加えた。次に、混合物を加熱還流し、一晩撹拌した。室温に冷却した後、ＮＨ４Ｃｌの飽和溶液とＥｔＯＡｃを加え、水層と有機層を分離した。有機層をＨ２Ｏおよびブラインで洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して、粗残渣を得た。この残差を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：７）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（１４ａ）（９００ｍｇ）を油状物として得た。
【数３１】
2020519684.tif 000130
【０６４９】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４ｂ）を生成する反応
【化９８】
2020519684.tif 000131
【０６５０】
Ｅｔ２Ｏ（６ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．３１ｍＬ、４．２ｍｍｏｌ）の溶液をＡｒ雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。ｔｅｒｔ−ブチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１４ａ）（０．４９ｇ、２．８ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２５ｍｌ、３．１ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（６ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。混合物を−７８℃で９０分間撹拌し、ＴＬＣにより反応が完了していないことが明らかになった後（１０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）、２３℃まで温めた。混合物を−７８℃に再冷却し、さらに１当量の塩化スルフリルを加え、１０分間撹拌し、混合物を２３℃に温めた（注：混合物は添加後および加温期間中に合計で１時間撹拌した）。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、ｔｅｒｔ−ブチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４ｂ）（９６１ｍｇ、収率は定量的であると仮定）を透明な油状物として得た。
【数３２】
2020519684.tif 000132
【０６５１】
工程４：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４）を生成する反応
【化９９】
2020519684.tif 000133
【０６５２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（４６３ｍｇ、２．５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２５ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（１．５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．８ｍＬ、２．８ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を１０分間撹拌した。ニートのｔｅｒｔ−ブチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１４ｂ）（０．７５ｇ、２．８ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×３ｍＬ）ですすぎ、これらのすすぎ液も混合物に素早く加えた。２０分後、反応混合物を２３℃まで温めた。７０分間撹拌した後、ＴＬＣ（７０％ＥＡ／ヘキサン）で測定して反応が完了した。混合物を０℃に冷却し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）で希釈し、飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）でクエンチした。水層と有機層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）、水（３×５０ｍＬ）、およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮して、粗残渣を得た。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（１４）（３６８ｍｇ、収率３５％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：４２２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数３３】
2020519684.tif 000134
例１５
２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）の合成
【化１００】
2020519684.tif 000135
【０６５３】
工程１：２−メトキシエチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１５ａ）を生成する反応
【化１０１】
2020519684.tif 000136
【０６５４】
３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸（１．２ｇ、１０．３ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（３．４ｇ、１０．４ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２５ｍＬ）に２３°Ｃで懸濁した後、２−ブロモエチルメチルエーテル（１．０ｍＬ、１０．４ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を７０℃で一晩撹拌した。冷却後、混合物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過した。濾液をＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）で希釈し、混合物を水（３×１００ｍＬ）およびブラインで洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：４から４：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（１５ａ）（１．３ｇ、粗重量）を油状物として得た。
【数３４】
2020519684.tif 000137
【０６５５】
工程２：２−メトキシエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５ｂ）を生成する反応
【化１０２】
2020519684.tif 000138
【０６５６】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．２ｍＬ、２．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（７．０ｍＬ）溶液をＡｒ雰囲気下で−７８°Ｃまで冷却した。２−メトキシエチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１５ａ）（０．４８ｇ、２．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２４ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１１分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）ですすぎ、これも反応混合物に加えた。混合物を完了するまで−７８℃で撹拌した（ＴＬＣ、３０％ＥｔＯＡｃ／ｈｅｘ、３０分でモニター）。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（１５ｂ）（０．５ｇ、６７％）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した［注：１ＨＮＭＲは、出発物質と共にピリジンの残留物を含む所望の生成物を示した］。
【０６５７】
工程３：２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５）を生成する反応
【化１０３】
2020519684.tif 000139
【０６５８】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（１６２ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２．５ｍＬ）および１，  ３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（０．３ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．０ｍＬ、１．０ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を１０分間撹拌した。ＴＨＦ（２ｍＬ）中の２−メトキシエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５ｂ）（０．３ｇ、１．１ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分後、混合物を２３℃まで温め、３０分間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）および水で希釈した。水層と有機層を分配し、有機層を水（３×２０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。粗残差を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（３：７から１：０）を使用するシリカゲル（４ｇカラム）のカラムクロマトグラフィーにより精製して、不純な固体を得た。生成物を超音波処理によりＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）に溶解し、ヘキサンで沈殿させた。得られた固体を濾過し、真空下で乾燥させて、生成物（１５）（７２ｍｇ、１９．４％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４２４．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数３５】
2020519684.tif 000140
例１６
オキセタン−３−イル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）の合成
【化１０４】
2020519684.tif 000141
【０６５９】
工程１：オキセタン−３−イル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１６ａ）を生成する反応
【化１０５】
2020519684.tif 000142
【０６６０】
３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸（４．７ｇ、４０ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１３．０ｇ、４０ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１００ｍＬ）に２３°Ｃで懸濁し、その後３−ヨードオキセタン（７．４ｇ、４０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を７０℃で一晩撹拌した。冷却後、混合物をＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）で希釈し、混合物を水（３×１００ｍＬ）およびブラインで洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮して粗残渣を得た。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（１６ａ）（３．６ｇ、５１％）を油状物として得た。
【０６６１】
工程２：オキセタン−３−イル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６ｂ）を生成する反応
【化１０６】
2020519684.tif 000143
【０６６２】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．２ｍＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３ｍＬ）溶液をＡｒ雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。オキセタン−３−イル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１６ａ）（０．４６ｇ、２．６ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２ｍＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１１分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）ですすぎ、これも反応混合物に加えた。混合物を完了するまで−７８℃で撹拌した（ＴＬＣ、３０％ＥｔＯＡｃ／ｈｅｘ、３０分でモニター）。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（１６ｂ）（０．５ｇ、６９％）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【数３６】
2020519684.tif 000144
【０６６３】
工程３：オキセタン−３−イル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６）を生成する反応
【化１０７】
2020519684.tif 000145
【０６６４】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（２００ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２ｍＬ）に溶解し、ＤＭＰＵを添加し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．２ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を１０分間撹拌した。オキセタン−３−イル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１６ｂ）（０．３７ｇ、１．４  ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２  ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を２３℃まで温め、合計１時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）およびＨ２Ｏで希釈した。水層と有機層を分配し、有機層をＨ２Ｏ（３×２０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。粗残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（３：７から１：０）を使用するシリカゲル（４ｇカラム）のカラムクロマトグラフィーにより精製して、油状物を得た。この油状物を超音波処理を用いてＥｔ２Ｏと共に粉砕し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏで洗浄して、生成物（１６）（１７０ｍｇ、３７％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４２２．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数３７】
2020519684.tif 000146
例１７
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）の合成
【化１０８】
2020519684.tif 000147
【０６６５】
工程１：エチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７ａ）を生成する反応
【化１０９】
2020519684.tif 000148
【０６６６】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（７７μＬ、１．１ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３ｍＬ）溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。Ｅｔ２Ｏ（２ｍＬ）中のエチル１−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンカルボキシラート（０．２ｇ、１．０ｍｍｏｌ）およびピリジン（８５μＬ、１．１ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に１１分かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応液に加えた。混合物を完了まで−７８℃で撹拌した（約３０分；ＴＬＣ、３０％ＥｔＯＡｃ／ｈｅｘによりモニター）。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、油状物として表題化合物を得、精製することなく次工程で直接使用した。４７６ｍｇの出発アルコールを使用した２番目のバッチで、６００ｍｇの生成物（１７ａ）を得た（１Ｈ−ＮＭＲで純度約８５％）。
【０６６７】
工程２：エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７）を生成する反応
【化１１０】
2020519684.tif 000149
【０６６８】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．３３ｇ、１．８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（３．５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．８ｍＬ、１．８ｍｍｏｌ）を２０分かけて滴下し、混合物を１０分間撹拌した。ＴＨＦ（２ｍＬ）中のエチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（１７ａ）（０．５１ｇ、１．８ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を２３℃に温め、合計１時間撹拌した。反応混合物を、−６０℃でＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）およびＨ２Ｏで希釈した。水層と有機層を分配し、有機層をＨ２Ｏ（３×２０ｍＬ）、およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空濃縮して粗残渣（３３０ｍｇ）を得た。油状物を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（３：７から１：０）を使用するシリカゲル（４ｇカラム）のカラムクロマトグラフィーにより精製し、続いて分取ＨＰＬＣを使用して精製し（２５４／２２０ｎＭでＵＶ検出を使用し１０−９０％ＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏで２０分間）、生成物（１７）（２２３ｍｇ、３４％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４３４．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数３８】
2020519684.tif 000150
例１８
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロペンタン１−カルボキシラート（１８）の合成
【化１１１】
2020519684.tif 000151
【０６６９】
工程１：エチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロペンタン−１−カルボキシラート（１８ａ）を生成する反応
【化１１２】
2020519684.tif 000152
【０６７０】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（２００μＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３ｍＬ）溶液をＡｒ雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（２ｍＬ）中のエチル１−（ヒドロキシメチル）シクロペンタンカルボキシラート（０．４８ｇ、２．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（２２２μＬ、２．７ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に７分かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２×１ｍＬ）ですすぎ、両方のすすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１．５時間撹拌した。沈殿物を濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（４ｍＬ）で洗浄した。濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（１８ａ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【０６７１】
工程２：エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロペンタン−１‐カルボキシラート（１８）を生成する反応
【化１１３】
2020519684.tif 000153
【０６７２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（２００ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．３ｍＬ、１．３ｍｍｏｌ。注：塩化スルホニルが約２０％の出発アルコールを含むため、追加の０．２当量のＮａＨＭＤＳを添加した）を１０分かけて滴下した。注：溶液を撹拌するために反応混合物を冷却浴に浸漬し冷却浴から持ち上げた。そうでなければ溶液はゲルであった。ＴＨＦ（２×１ｍＬ）中のエチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロペンタンカルボキシラート（１８ａ）（０．４７ｇ、１．７ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。１０分後、混合物を２３℃まで温め、合計２時間撹拌した。反応混合物を、−６０℃でＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）およびブラインで希釈した。水層と有機層を分配し、有機層を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（３：７から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製し、続いて逆相分取ＨＰＬＣにより、表題化合物（１８）（６２ｍｇ、１４％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４２０．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数３９】
2020519684.tif 000154
例１９
１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）の合成
【化１１４】
2020519684.tif 000155
【０６７３】
工程１：エチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９ａ）を生成する反応
【０６７４】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（４５１μＬ、６．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）溶液をＡｒ雰囲気下で−７８℃に冷却した。Ｅｔ２Ｏ（１０ｍＬ）中のエチル１−（ヒドロキシメチル）シクロブタンカルボキシラート（１．０ｇ、６．１ｍｍｏｌ）およびピリジン（５００μＬ、６．２ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に１１分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）ですすぎ、これも反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で撹拌し、４時間以内に周囲温度まで温めた。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（１．２ｇ、７６％）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した。注：１ＨＮＭＲは出発物質と共に所望の生成物（１９ａ）を示した。
【０６７５】
工程２：エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９）を生成する反応
【化１１５】
2020519684.tif 000156
【０６７６】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．３３ｇ、１．８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２ｍＬ、２．１ｍｍｏｌ。注：塩化スルホニルが約３０％の出発アルコールを含むため、追加の０．３当量のＮａＨＭＤＳを添加した。）を１０分かけて滴下した。ＴＨＦ（２×１ｍＬ）中のエチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロブタンカルボキシラート（１９ａ）（１．０ｇ、３．９ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。１０分後、混合物を２３℃に温め、１時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）およびＨ２Ｏで−６０℃で希釈した。水層と有機層を分配し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して、粗残渣を得た。油状物を分取ＨＰＬＣにより精製して、固体を得た（３０３ｍｇ）。固体をＤＣＭに溶解し、濾過シリンジで濾過して、生成物（１９）（２７３ｍｇ、３５％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４０６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数４０】
2020519684.tif 000157
例２０
エチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２０）の合成
【化１１６】
2020519684.tif 000158
【０６７７】
工程１：（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキシル酸（２０ａ）の合成
【化１１７】
2020519684.tif 000159
【０６７８】
蒸留した塩化スルフリル（０．６１ｍＬ、７．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液を窒素下で−７８°Ｃに冷却した。次に、エチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２ａ）（１．０ｇ、６．８ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．５５ｍＬ、６．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２．０ｍＬ）溶液をシリンジで１時間かけて滴下した。反応物を−７８℃で１時間撹拌し、混合物を室温まで温め、さらに２時間撹拌した。混合物を濾過した後、濾液を真空下で濃縮して、生成物（２０ａ）を無色の液体として得た（１．４６ｇ、収率８７％）。
【数４１】
2020519684.tif 000160
【０６７９】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｂ）の合成
【化１１８】
2020519684.tif 000161
【０６８０】
ＤＣＭ（２００ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキシル酸（２０ａ）（１０ｇ、３６．２ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル４−アミノピペリジン−１−カルボキシラート（７．２６ｇ、３６．２ｍｍｏｌ）の混合物に、ＨＡＴＵ（１３．７６ｇ、３６．２ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（６．３１ｍＬ、３６．２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で一晩撹拌した。混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液、水およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２０ｂ）（１０．３ｇ、収率６２％）を白色固体として得た。
【数４２】
2020519684.tif 000162
【０６８１】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｃ）の合成
【化１１９】
2020519684.tif 000163
【０６８２】
ＭｅＯＨ（６ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラートの溶液（２０ｂ）（０．６ｇ、１．３１ｍｍｏｌ）に１０％パラジウム炭素（０．２ｇ）を加えた。反応混合物を１気圧の水素圧下で１時間撹拌した。混合物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過した後、濾液を真空下で濃縮して、粗生成物（２０ｃ）（０．４８ｇ、収率１００％）を得て、これを次工程に直接使用した。
【数４３】
2020519684.tif 000164
【０６８３】
工程４：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−エトキシ−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｄ）の合成
【化１２０】
2020519684.tif 000165
【０６８４】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｃ）（１．３１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７．０ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（３ｍＬ）中に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（１Ｍ、１．３１ｍＬ、１．３１ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（１ｍＬ）中のエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３ａ）（３５２ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、水、およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２０ｄ）（３３０ｍｇ、収率４４％）を白色泡状物として得た。
【数４４】
2020519684.tif 000166
【０６８５】
工程５：エチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（ＴＦＡ塩）（２０）の合成
【化１２１】
2020519684.tif 000167
【０６８６】
ＤＣＭ（１．４ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−エトキシ−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｄ）（２４０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）の混合物に、−１０℃でトリフルオロ酢酸（１．４ｍＬ）を加えた。反応物を−１０℃で３０分間撹拌した。ＬＣ／ＭＳ分析により、主材料が完全に消費されたことが示された。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣を、０．１％ＴＦＡ（５−１００％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏで溶出するＣ１８カラムでの分取ＨＰＬＣにより精製し、表題化合物（２０）（１０３ｍｇ、収率４２％）をオフホワイトの粉末として得た。
【数４５】
2020519684.tif 000168
【０６８７】
Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ（登録商標）Ｃ１８カラム（１５０×４．６ｍｍ内径）を使用して、Ａｇｉｌｅｎｔ１２００システムで分析ＨＰＬＣを実施した。移動相は、ＭｅＣＮと水の線形勾配であった（０．１％ＴＦＡ、１５分間で５％ＭｅＣＮから１００％ＭｅＣＮ）。流量は１ｍＬ／分に維持し、溶出液はＵＶ検出器を用いて２２０ｎｍおよび２５４ｎｍでモニターした。ＨＰＬＣ保持時間：７．３１分
例２１
２−メトキシエチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２１）の合成
【化１２２】
2020519684.tif 000169
【０６８８】
工程１：２−メトキシエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２１ａ）の合成
【化１２３】
2020519684.tif 000170
【０６８９】
蒸留した塩化スルフリル（０．５１ｍＬ、６．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液を窒素下で−７８°Ｃに冷却した。次に、２−メトキシエチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（１５ａ）（１．０ｇ、５．６８ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．４６ｍＬ、５．６８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２．０ｍＬ）溶液をシリンジで１時間かけて滴下した。反応物を−７８℃で１時間撹拌した後、混合物を室温まで温め、２時間撹拌した。混合物を濾過した後、濾液を真空下で濃縮して、生成物（２１ａ）を無色の液体として得た（１．５ｇ、収率９６％）。
【数４６】
2020519684.tif 000171
【０６９０】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（２−メトキシエトキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１、６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２１ｂ）の合成
【化１２４】
2020519684.tif 000172
【０６９１】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｃ）（３．２６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（６ｍＬ）中に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（１Ｍ、３．５９ｍＬ、３．５９ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（２ｍＬ）中の２−メトキシエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２１ａ）（８７８ｍｇ、３．５９ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、水、およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２１ｂ）（０．９６ｇ、収率４８％）を白色泡状物として得た。ＭＳ（ＥＳＩ）Ｃ２５Ｈ４２Ｎ４Ｏ１１Ｓ＝６０７．０（Ｍ＋１）＋
【０６９２】
工程３：２−メトキシエチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（ＴＦＡ塩）（２１）の合成
【化１２５】
2020519684.tif 000173
【０６９３】
ＤＣＭ（４．３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（２−メトキシエトキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２１ｂ）（０．８６ｇ、１．４２ｍｍｏｌ）の混合物に、−１０℃でトリフルオロ酢酸（４．３ｍＬ）を加えた。反応混合物を−１０℃で３０分間撹拌した。ＬＣ／ＭＳ分析により、主材料が完全に消費されたことが示された。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣を、０．１％ＴＦＡ（５−７５％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏで溶出するＣ１８カラムでの分取ＨＰＬＣにより精製し、表題化合物（２１）（５１３ｍｇ、収率５８％）を黄色粉末として得た。
【数４７】
2020519684.tif 000174
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：６．７５分
例２２
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２２）の合成
【化１２６】
2020519684.tif 000175
【０６９４】
工程１：ヘキシル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２２ａ）の合成
【化１２７】
2020519684.tif 000176
【０６９５】
３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピオン酸（４．７ｇ、４０ｍｍｏｌ）、１−ヘキサノール（７０ｍＬ）および濃硫酸（または発煙硫酸、１ｍＬ）の混合物を８０°Ｃに加熱し、一晩撹拌した。放冷後、混合物を真空下で濃縮し（高真空ポンプが必要）、次に残渣をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）と飽和水性ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に分配した。水相をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）、飽和ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して、生成物を油状物として得た。生成物は、シリカゲルクロマトグラフィーを使用して精製することが困難であったため、生成物を４７℃の高真空下で蒸留して、４．９２ｇの純粋なエステル生成物（２２ａ）を得た（収率６１％）。
【数４８】
2020519684.tif 000177
【０６９６】
工程２：ヘキシル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２２ｂ）の合成
【化１２８】
2020519684.tif 000178
【０６９７】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．６０ｍＬ、７．４ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液を、Ｎ２雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。ヘキシル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２２ａ）（１．０ｇ、４．９４ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．４８ｍＬ、５．９３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に２０分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を、ＴＬＣによる完了まで（３０分；３０％ＥＡ／ヘキサン）−７８℃で撹拌した。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して粗生成物（２２ｂ）を固体泡状物として得、さらに精製することなく次工程で使用した。
【数４９】
2020519684.tif 000179
【０６９８】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２２ｄ）の合成
【化１２９】
2020519684.tif 000180
【０６９９】
ヒドロキサム酸（２．３９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１２ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（３．４ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をＮ２雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（２．４ｍＬ、１．０Ｍ、２．４ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を２０分間撹拌した。ニートのヘキシル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２２ｂ）（０．９７３ｇ、２．６４ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。シリンジをＴＨＦ（３×４ｍＬ）ですすぎ、そのすすぎ液も混合物に加えた。１０分後、反応混合物を室温まで温め、ＴＬＣおよびＬＣ−ＭＳで測定して完了するまで撹拌した。ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）を混合物に加えた。層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）、水（３×２０ｍＬ）、およびブライン（３０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製し、続いて高速液体クロマトグラフィーにより生成物（２２ｄ）（７４０ｍｇ、３工程で収率４９％）を固体泡状物として得た。
【数５０】
2020519684.tif 000181
【０７００】
工程４：４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２２）の合成
【化１３０】
2020519684.tif 000182
【０７０１】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２２ｄ）（３００ｍｇ、０．４７４ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（２ｍＬ）に溶解し、−１０℃に冷却した。溶液にＴＦＡ（２ｍＬ）を滴下した。反応は、完了するまで（約１０分）ＬＣＭＳまたはＴＬＣでモニターした。溶媒を真空で除去し、残渣を、溶離液として０．１％ＴＦＡ（２０−１００％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏを用いる分取ＨＰＬＣを使用して精製し、凍結乾燥後、表題化合物（２２）（２１２．４ｍｇ、収率８４％）を泡状物として得た。
【数５１】
2020519684.tif 000183
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：８．１８分
例２３
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２３）の合成
【化１３１】
2020519684.tif 000184
【０７０２】
工程１：ヘプチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２３ａ）の合成
【化１３２】
2020519684.tif 000185
【０７０３】
３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピオン酸（４．７ｇ、４０ｍｍｏｌ）、１−ヘプタノール（７０ｍＬ）および濃硫酸（１ｍＬ）の混合物を８０°Ｃに加熱し、一晩撹拌した。放冷後、混合物を真空下で濃縮し（高真空ポンプが必要）、残渣をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）と飽和水性ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）に分配した。水相をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）、飽和ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して、生成物を油状物として得た。生成物を高真空下で６５℃で蒸留して、表題化合物（２３ａ）を油状物として得た（６．７ｇ、収率７７％）。
【数５２】
2020519684.tif 000186
【０７０４】
工程２：ヘプチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２３ｂ）の合成
【化１３３】
2020519684.tif 000187
【０７０５】
Ｅｔ２Ｏ（１５ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．６ｍＬ、７．４ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｎ２雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（１ｍＬ）中のヘプチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２３ａ）（１．０ｇ、４．９４ｍｍｏｌ）およびピリジン（４７９μＬ、５．９３ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に３０分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を、ＴＬＣでモニターして完了するまで（３０分；３０％ＥＡ／ヘキサン）−７８℃で撹拌した。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、ヘプチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２３ｂ）（１．３７ｇ、収率９２％）を得た。混合物を−７８℃で保存し、さらに精製することなく次工程で使用した。
【数５３】
2020519684.tif 000188
【０７０６】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２３ｃ）の合成
【化１３４】
2020519684.tif 000189
【０７０７】
ヒドロキサム酸（１）（２．３９９ｍｍｏｌ、水素化由来、さらなる精製なし）をＴＨＦ（１２ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（３ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃまで冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．４ｍＬ、２，４ｍｍｏｌ）を滴下し、２０分間撹拌した。ＴＨＦ（５ｍＬ）中のヘプチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２３ｂ）（０．７９ｇ、２．６３ｍｍｏｌ）を反応混合物に迅速に加えた。シリンジをＴＨＦ（３×２ｍＬ）ですすぎ、混合物にすすぎ液も加えた。１０分後、反応混合物を室温まで温め、ＴＬＣおよびＬＣ−ＭＳで測定して完了するまで撹拌した。ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）および飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）を混合物に加えた。水層と有機層を分配し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）、水（３×１０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、その後乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（５％〜９５％）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、７４０．０ｍｇ（収率４９％）の生成物（２３ｃ）を得た。
【０７０８】
工程４：４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２３）の合成
【化１３５】
2020519684.tif 000190
【０７０９】
ＤＣＭ（５ｍＬ）中に溶解したｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（３−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２３ｃ）（４７２．１ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）を−１０℃に冷却し、これにＴＦＡ（５ｍＬ）を滴下した。完了後、溶媒を真空で蒸発させ、残渣を０．１％ＴＦＡ（２０−１００％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏを使用する分取ＨＰＬＣで精製し、表題化合物（２３）（３９０ｍｇ、収率８１％）を固体泡状物として得た。
【数５４】
2020519684.tif 000191
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：９．５９分
例２４
４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（１−（エトキシカルボニル）シクロヘキシル）メトキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２４）の合成
【化１３６】
2020519684.tif 000192
【０７１０】
工程１：エチル１−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンカルボキシラート（２４ａ）の合成
【化１３７】
2020519684.tif 000193
【０７１１】
ジエチルシクロヘキサン−１，１−ジカルボキシラート（２．１２ｇ、９．２９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５０ｍＬ）に溶解し、ＬｉＡｌ（ＯｔＢｕ）３（５．９ｇ、２３．２ｍｍｏｌ）を少しずつ加えた。この反応混合物を還流させながら一晩撹拌した。反応物を氷浴で冷却し、１０分間撹拌しながら１０％ＫＨＳＯ４水溶液（３０ｍＬ）で注意深く処理した。形成された沈殿物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドを通して濾過した。濾液をＥｔＯＡｃ（３×４０ｍＬ）で抽出し、有機相を合わせてブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、ＮａＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空で濃縮した。残渣を０−５％ＭｅＯＨ／ＤＣＭ中のＣｏｍｂｉＦｌａｓｈ（ＳｉＯ２）で精製し、所望の生成物（２４）を油状物として得た（１．２３ｇ、収率７１％）。
【数５５】
2020519684.tif 000194
【０７１２】
工程２：エチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（２４ｂ）の合成
【化１３８】
2020519684.tif 000195
【０７１３】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（２９４μＬ、３．６３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。エチル１−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンカルボキシラート（２４ａ）（０．６１５ｇ、３．３ｍｍｏｌ）およびピリジン（２９４μＬ、３．６３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（６ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応液に加えた。混合物を完了まで−７８℃で撹拌した（約３０分；ＴＬＣ、３０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンによりモニター）。沈殿物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（２４ｂ）を定量的収率で０．９４ｇの油状物として得、これを精製することなく次工程で直接使用した。
【数５６】
2020519684.tif 000196
【０７１４】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（１−（エトキシカルボニル）シクロヘキシル）メトキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２４ｃ）の合成
【化１３９】
2020519684.tif 000197
【０７１５】
ヒドロキサム酸（２．７３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（７ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．７３ｍＬ、２．７３ｍｍｏｌ）を２０分かけて滴下し、混合物を１０分間撹拌した。ＴＨＦ（２ｍＬ）中のエチル１−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（２４ｂ）（０．９４ｇ、３．３ｍｍｏｌ）を反応混合物に迅速に加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を−６０℃でＥｔＯＡｃ（６０ｍＬ）およびＨ２Ｏで希釈した。水層と有機層を分配し、有機層をＨ２Ｏ（３×３０ｍＬ）、およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空濃縮して粗残渣（３３０ｍｇ）を得た。油状物を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（３：７から１：０）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２４ｃ）（０．９８ｇ、収率５９％）を固体として得た。
【数５７】
2020519684.tif 000198
【０７１６】
工程４：４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（１−（エトキシカルボニル）シクロヘキシル）メトキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−イウム２，２，２−トリフルオロアセタート（２４）
【化１４０】
2020519684.tif 000199
【０７１７】
ＤＣＭ（４ｍＬ）に溶解したｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（（（１−（エトキシカルボニル）シクロヘキシル）メトキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２４ｃ）（４０３．３ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）を−１０°Ｃ（塩氷浴）に冷却し、ＴＦＡ（４ｍＬ）を滴下した。反応をＬＣＭＳでモニターした。３０分後、反応は完了した。溶媒を真空下で除去し、残渣を０．１％ＴＦＡ（２０−１００％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ中の分取ＨＰＬＣで精製して、表題化合物（２４）（２６３．７ｍｇ、収率７８％）を固体泡状物として得た。
【数５８】
2020519684.tif 000200
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：８．１５分
例２５
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（２５）の合成
【化１４１】
2020519684.tif 000201
【０７１８】
工程１：（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２５ａ）の合成
【化１４２】
2020519684.tif 000202
【０７１９】
０°ＣのＤＭＦ（４５ｍＬ）中の３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸（４．０ｇ、３３．９ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（４．６８ｇ、３３．９ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、ＤＭＦ（５ｍＬ）中の４−（ヒドロキシメチル）−５−メチル−１，３−ジオキソール−２−オン（５．０３ｇ、３３．９ｍｍｏｌ）を１時間かけて滴下した。反応物を室温で一晩撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：４から２：３）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２５ａ）を黄色液体として得た（１．６ｇ、収率２１％）。
【数５９】
2020519684.tif 000203
【０７２０】
工程２：（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２５ｂ）の合成
【化１４３】
2020519684.tif 000204
【０７２１】
蒸留した塩化スルフリル（０．６１ｍＬ、７．５３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１５ｍＬ）溶液を窒素下で−７８°Ｃに冷却した。（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（２５ａ）（１．４８ｇ、６．４３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１ｍＬ）溶液を加えた。その後、ピリジン（０．５５ｍＬ、６．８６ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１ｍＬ）溶液を１時間かけて添加した。反応物を−７８℃で１時間撹拌した。混合物を濾過した後、濾液を真空下で濃縮して、生成物（２５ｂ）を黄色の油状物として得た（１．６ｇ、収率７６％）。
【数６０】
2020519684.tif 000205
【０７２２】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（２，２−ジメチル−３−（（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メトキシ）−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２５ｃ）の合成
【化１４４】
2020519684.tif 000206
【０７２３】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｃ）（２．１８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（６ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（１Ｍ、２．６２ｍＬ、２．６２ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（１ｍＬ）中の（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２５ｂ）（１０６ｂ）（０．８６ｇ、２．６２ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物にシリンジで加えた。−７８℃で１時間撹拌した後、反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、水、およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：３から１：１）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２５ｃ）を黄色のペーストとして得た（０．４４ｇ、収率３１％）。
【数６１】
2020519684.tif 000207
【０７２４】
工程５：（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル２，２−ジメチル−３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）プロパノアート（ＴＦＡ塩）（２５）の合成
【化１４５】
2020519684.tif 000208
【０７２５】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（（（２，２−ジメチル−３−（（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メトキシ−３−オキソプロポキシ）スルホニル）オキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２５ｃ）（１００ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（３ｍＬ）溶液に、−１０°Ｃでトリフルオロ酢酸（０．４ｍＬ）を加えた。反応物を−１０℃で１時間撹拌した。ＬＣ／ＭＳ分析により、出発物質が消費されたことが示された。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣を、０．１％ＴＦＡ（５−８０％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏを使用して溶出するＣ１８カラムでの分取ＨＰＬＣにより精製し、表題化合物（２５）をオフホワイトの粉末として得た（５５．２ｍｇ、収率５５％）。
【数６２】
2020519684.tif 000209
【０７２６】
Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ（登録商標）Ｃ１８カラム（１５０×４．６ｍｍ内径）を使用して、Ａｇｉｌｅｎｔ１２００システムで分析ＨＰＬＣを実施した。移動相は、ＭｅＣＮと水の線形勾配であった（０．１％ＴＦＡ、１５分間で５％ＭｅＣＮから１００％ＭｅＣＮ）。流量を１ｍＬ／分に維持し、溶出液はＵＶ検出器を用いて２２０ｎｍおよび２５４ｎｍでモニターした。ＨＰＬＣ保持時間：７．２５分
例２６
（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファート（２６）の合成
【化１４６】
2020519684.tif 000210
【０７２７】
工程１：テトラブチルアンモニウム（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イルスルファート（２６ａ）の合成
【化１４７】
2020519684.tif 000211
【０７２８】
ＤＣＭ（３０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）ピペリジン−１−カルボキシラート（２０ｃ）（１．９２ｇ、５．２１ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（３ｍＬ）およびピリジン−三酸化硫黄錯体（３．３４ｇ、２１．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を３５℃で一晩撹拌した。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣を０．５  Ｎリン酸二水素カリウム水溶液（３０ｍＬ）と共に１時間撹拌した。得られた溶液をＤＣＭで３回抽出した。合わせた有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して、（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル硫酸（２６ａ）のトリエチルアミン塩を得た（２．３ｇ、収率８０％）。
【０７２９】
上記生成物（２６ａ）（２．２ｇ、４．０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（３０ｍＬ）溶液に、０．５  Ｎリン酸水素二カリウム水溶液（１２．４ｍＬ）を０℃で加えた。０℃で１０分間撹拌した後、テトラブチルアンモニウム水素スルファート（１．４９ｇ、４．４ｍｍｏｌ）を加えた。得られた溶液を室温で３０分間撹拌した。有機層を分離した後、水層をＤＣＭで３回抽出した。合わせた有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して残渣を得た。残渣を、溶出液としてＤＣＭ中の１０％ＭｅＯＨを使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製し、生成物（２６ａ）（１．３５ｇ、収率４９％）を白色固体として得た。
【数６３】
2020519684.tif 000212
【０７３０】
工程２：（２Ｓ、５Ｒ）−７−オキソ−２−（ピペリジン−４−イルカルバモイル）−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファート（２６）の合成
【化１４８】
2020519684.tif 000213
【０７３１】
−１０°ＣのＤＣＭ（１５ｍＬ）中のテトラブチルアンモニウム（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イルスルファート（２６ａ）（１．３５ｇ、１．９６ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（１５ｍＬ）を加えた。出発物質が消費されたことがＬＣ／ＭＳで示された後、混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。この残渣をジエチルエーテルと撹拌して沈殿物を得た。固体を濾過し、アセトンで２回洗浄して、表題化合物（２６）をオフホワイトの固体として得た（０．５６ｇ、収率８２％）。
【数６４】
2020519684.tif 000214
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：１．６０分
例２７
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニルオキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２７）の合成
【化１４９】
2020519684.tif 000215
【０７３２】
工程１：Ｎ−（２−ｔｅｒｔ−Ｂｏｃ−アミノエトキシ）フタルイミド（２７ａ）の合成
【化１５０】
2020519684.tif 000216
【０７３３】
室温でアセトニトリル（８０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（２−ブロモエチル）カルバマート（５．０ｇ、２２．３ｍｍｏｌ）およびＮ−ヒドロキシフタルイミド（３．６４ｇ、２２．３ｍｍｏｌ）の混合物にトリエチルアミン（７．４６ｍＬ、５３．５ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を７０℃で２０時間撹拌し、その後濃縮した。混合物を酢酸エチルで希釈し、１  Ｎ  ＨＣｌ、飽和ＮａＨＣＯ３、および水で徹底的に洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して、オフホワイトの固体として粗生成物（２７ａ）を得た（３．８ｇ、収率５６％）。
【数６５】
2020519684.tif 000217
【０７３４】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル（２−（アミノオキシ）エチル）カルバマート（２７ｂ）の合成
【化１５１】
2020519684.tif 000218
【０７３５】
室温のＮ−（２−ｔｅｒｔ−Ｂｏｃ−アミノエトキシ）フタルイミド（２７ａ）（３．８ｇ、１２．４ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（３８ｍＬ）溶液に、ヒドラジン一水和物（０．６３ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で２時間撹拌した。混合物を濾過し、酢酸エチルで洗浄した。濾液を濃縮し、白色固体が形成された。白色固体を濾過により除去し、酢酸エチルで洗浄した。このプロセスをさらに３回繰り返した。次に、合わせた濾液を濃縮して、生成物（２７ｂ）を黄色のペーストとして得た（２．１６ｇ、収率９９％）。
【数６６】
2020519684.tif 000219
【０７３６】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｃ）の合成
【化１５２】
2020519684.tif 000220
【０７３７】
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキシル酸（２０ａ）（３．１９ｇ、１１．６ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル（２−（アミノオキシ）エチル）カルバマート
の混合物（２７ｂ）（２．０６ｇ、１１．７ｍｍｏｌ）に、ＨＡＴＵ（４．３９ｇ、１１．６ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（２．０２ｍＬ、１１．６ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で一晩撹拌した。混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液、水およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１から３：１）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２７ｃ）を白色のペーストとして得た（４．０ｇ、収率７９％）。
【数６７】
2020519684.tif 000221
【０７３８】
工程４：ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｄ）の合成
【化１５３】
2020519684.tif 000222
【０７３９】
ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｃ）（１．０ｇ、２．３０ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）溶液に、１０％パラジウム炭素（０．３ｇ）を加えた。反応混合物を１気圧の水素圧下で１時間撹拌した。混合物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過した後、濾液を真空下で濃縮して、粗生成物（２７ｄ）（０．７９ｇ、収率１００％）を得、次工程で直接使用した。
【０７４０】
工程５：エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２７ｅ）の合成
【化１５４】
2020519684.tif 000223
【０７４１】
ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｄ）（０．７９ｇ、２．３０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（６ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（１Ｍ、３．４５ｍＬ、３．４５ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（２ｍＬ）中のエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３ａ）（６７５ｍｇ、２．７６ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、水、およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１から３：１）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２７ｅ）をオフホワイトの泡状物として得た（０．６８ｇ、収率５４％）。
【数６８】
2020519684.tif 000224
【０７４２】
工程６：エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２７）の合成
【化１５５】
2020519684.tif 000225
【０７４３】
ＤＣＭ（４ｍＬ）中のエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートの混合物（２７ｅ）（３４０ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）に、−１０℃でトリフルオロ酢酸（４ｍＬ）を加えた。反応混合物を−１０℃で３０分間撹拌した。ＬＣ／ＭＳ分析により、出発物質が完全に消費されたことが示された。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。この残渣を、０．１％ＴＦＡ（５−８０％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏで溶出するＣ１８カラムでの分取ＨＰＬＣにより精製して、表題化合物（２７）をオフホワイトの泡状物として得た（２４３ｍｇ、収率７２％）。
【数６９】
2020519684.tif 000226
【０７４４】
Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ（登録商標）Ｃ１８カラム（１５０×４．６ｍｍ内径）を備えたＡｇｉｌｅｎｔ１２００システムを使用して、分析ＨＰＬＣを実行した。移動相は、ＭｅＣＮと水の線形勾配であった（０．１％ＴＦＡ、１５分間で５％ＭｅＣＮから１００％ＭｅＣＮ）。流量は１ｍＬ／分に維持し、溶出液はＵＶ検出器を用いて２２０ｎｍおよび２５４ｎｍでモニターした。ＨＰＬＣ保持時間：７．１０分
例２８
２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２８）の合成
【化１５６】
2020519684.tif 000227
【０７４５】
工程１：２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２８ａ）の合成
【化１５７】
2020519684.tif 000228
【０７４６】
ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｄ）（０．７９ｇ、２．３０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（６ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（１Ｍ、２．７６ｍＬ、２．７６ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（２ｍＬ）中の２−メトキシエチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（１５ｂ）（７５８ｍｇ、２．７６ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、水、およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１から３：１）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２８ａ）を白色泡状物として得た（０．６５ｇ、収率４９％）。
【数７０】
2020519684.tif 000229
【０７４７】
工程２：２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２８）の合成
【化１５８】
2020519684.tif 000230
【０７４８】
ＤＣＭ（４ｍＬ）中の２−メトキシエチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２８ａ）（０．３３ｇ、０．５７ｍｍｏｌ）の混合物に、−１０℃でトリフルオロ酢酸（４ｍＬ）を加えた。反応物を−１０℃で３０分間撹拌した。ＬＣ／ＭＳ分析により、主材料が完全に消費されたことが示された。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣を、０．１％ＴＦＡ（５−８０％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏを用いて溶出するＣ１８カラムでの分取ＨＰＬＣにより精製して、表題化合物（２８）をオフホワイトの泡状物として得た（１２８ｍｇ、収率３９％）。
【数７１】
2020519684.tif 000231
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：６．５９分
例２９
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１、６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（２９）の合成
【化１５９】
2020519684.tif 000232
【０７４９】
工程１：（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２９ａ）の合成
【化１６０】
2020519684.tif 000233
【０７５０】
ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｄ）（０．８０ｇ、２．３２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２３ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（３．３ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（１Ｍ、２．３２ｍＬ、２．３２ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（２ｍＬ）中の（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２５ｂ）（９１６ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）をシリンジで反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０‐９９％）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２９ａ）をオフホワイトの泡状物として得た（３９９．８ｍｇ、収率２７％）。
【数７２】
2020519684.tif 000234
【０７５１】
工程２：（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（２９）の合成
【化１６１】
2020519684.tif 000235
【０７５２】
ＤＣＭ（３ｍＬ）中の（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（２９ａ）（０．３３ｇ、０．５２ｍｍｏｌ）の混合物に、−１０°Ｃでトリフルオロ酢酸（０．３ｍＬ）を加えた。反応物を１０℃で４時間撹拌した。ＬＣ／ＭＳ分析により、出発物質が完全に消費されたことが示された。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣を、０．１％ＴＦＡ（０−８０％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏを用いて溶出するＣ１８カラムでの分取ＨＰＬＣにより精製し、表題化合物（２９）をオフホワイトの泡状物として得た（９．１ｍｇ、収率３．２％）。
【数７３】
2020519684.tif 000236
例３０
ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニルオキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３０）の合成
【化１６２】
2020519684.tif 000237
【０７５３】
工程１：ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３０ａ）の合成
【化１６３】
2020519684.tif 000238
【０７５４】
ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｄ）（０．５１ｇ、１．４８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１８ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中のＮａＨＭＤＳの溶液（１Ｍ、１．９ｍＬ、１．９ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を−７８℃で１０分間撹拌した。次に、ＴＨＦ（２ｍＬ）中のヘキシル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（７３０ｍｇ、２．４２ｍｍｏｌ）の溶液をシリンジで反応混合物に加えた。−７８℃で１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄した。有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して粗残渣を得た。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０〜９９％）を使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３０ａ）をオフホワイトの泡状物として得た（１９４．３ｍｇ、収率２２％）。
【数７４】
2020519684.tif 000239
【０７５５】
工程２：ヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３０）の合成
【化１６４】
2020519684.tif 000240
【０７５６】
ＤＣＭ（３ｍＬ）中のヘキシル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］へオクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３０ａ）（１４４．３ｍｇ、０．２３７ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃でトリフルオロ酢酸（０．１５ｍＬ）を加えた。反応物を０℃で１時間撹拌した。ＬＣ／ＭＳ分析により、出発物質が完全に消費されたことが示された。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣を、０．１％ＴＦＡ（０−８０％）を含むＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏを使用して溶出するＣ１８カラムでの分取ＨＰＬＣにより精製し、表題化合物（３０）を茶色の油状物として得た（６８．１ｍｇ、収率５６％）。
【数７５】
2020519684.tif 000241
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：８．９６分
例３１
ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニルオキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３１）の合成
【化１６５】
2020519684.tif 000242
【０７５７】
工程１：ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（３１ａ）の合成
【化１６６】
2020519684.tif 000243
【０７５８】
例３０の工程１の方法と同様の方法を使用して、２７４．０ｍｇの表題化合物（３１ａ）（収率４４％）をオフホワイトの固体として得た。
【数７６】
2020519684.tif 000244
【０７５９】
工程２：ヘプチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアートＴＦＡ塩（３１）の合成
【化１６７】
2020519684.tif 000245
【０７６０】
例３０の工程２の方法と同様の方法を使用して、表題化合物（３１）（２１４．５ｍｇ、９３％）を茶色の油状物として調製した。
【数７７】
2020519684.tif 000246
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：９．３７分
例３２
エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラートＴＦＡ塩（３２）の合成
【化１６８】
2020519684.tif 000247
【０７６１】
工程１：エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラー（３２ａ）トの合成
【化１６９】
2020519684.tif 000248
【０７６２】
例３０の工程１と同様の方法を、ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマートと、エチル１−（（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラート（２７ｄ）との化学結合に適用して、１２２．２ｍｇの表題化合物（３２ａ）（３工程で収率１４％）オフホワイトの固体として得た。
【数７８】
2020519684.tif 000249
【０７６３】
工程２：エチル１−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）シクロヘキサンカルボキシラートＴＦＡ塩（３２）の合成
【化１７０】
2020519684.tif 000250
【０７６４】
例３０の工程２の方法と同様の方法を適用して、９１．４ｍｇの表題化合物（３２）（収率９０％）をオフホワイトの固体として得た。
【数７９】
2020519684.tif 000251
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：８．０５分
例３３
（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファート（３３）の合成
【化１７１】
2020519684.tif 000252
【０７６５】
工程１：テトラブチルアンモニウム（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イルスルファート（３３ａ）の合成
【化１７２】
2020519684.tif 000253
【０７６６】
ピリジン（３５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（２−（（（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド）オキシ）エチル）カルバマート（２７ｄ）（０．７９ｇ、２．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、ピリジン−三酸化硫黄錯体（１．４６ｇ、９．２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で６４時間撹拌した。追加のピリジン−三酸化硫黄複合体（１．４６ｇ、９．２ｍｍｏｌ）を添加し、反応液を３５℃で１６時間撹拌した。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。ＤＣＭ（３０ｍＬ）中の上記生成物の溶液に、０℃で０．５Ｎリン酸水素二カリウム水溶液（７．４ｍＬ）を加えた。０℃で１０分間撹拌した後、テトラブチルアンモニウム水素スルファート（０．８６ｇ、２．５３ｍｍｏｌ）を加えた。得られた溶液を室温で３０分間撹拌した。有機層を分離した後、水層をＤＣＭで３回抽出した。合わせた抽出有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮して残渣を得た。残渣を、溶離液としてＤＣＭ中の１０％ＭｅＯＨを使用するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３３ａ）をオフホワイトの固体として得た（０．５１ｇ、収率３３％）。ＭＳ（ＥＳＩ）Ｃ１４Ｈ２４Ｎ４Ｏ９Ｓ＝４２３（Ｍ−１）＋
【０７６７】
工程２：（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−アミノエトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル水素スルファート（３３）の合成
【化１７３】
2020519684.tif 000254
【０７６８】
−１０°ＣのＤＣＭ（１０ｍＬ）中のテトラブチルアンモニウム（２Ｓ、５Ｒ）−２−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）カルバモイル）−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イルスルファートの溶液（３３ａ）（０．５１ｇ、０．７７ｍｍｏｌ）に、ＴＦＡ（１０ｍＬ）を加えた。ＬＣ／ＭＳ分析は、反応が１時間後に完了したことを示した。混合物を真空下で濃縮して、粗残渣を得た。残渣をジエチルエーテルと撹拌して、黄色の沈殿物を得た。固体を濾過し、アセトンで洗浄した。残渣を水とアセトニトリル（１：１）に溶解し、凍結乾燥させて黄色の固体を得た。残渣を再びアセトンで洗浄した。残渣を水およびアセトニトリル（１：１）に溶解し、凍結乾燥させて、表題化合物（３３）を黄色の固体として得た（６８ｍｇ、収率２７％）。
【数８０】
2020519684.tif 000255
ＨＰＬＣ保持時間（０．１％ＴＦＡ中のＭｅＣＮ／Ｈ２Ｏ）：１．５２分
例３４
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル１Ｈ−イミダゾール−１−スルホナート（３４）の合成
【化１７４】
2020519684.tif 000256
【０７６９】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（７４１ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）を、テトラヒドロフラン（３６ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（４．４ｍＬ、４．４ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。１−（（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）スルホニル）−３−メチル−１Ｈ−イミダゾール−３−イウムトリフルオロメタンスルホナート（Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．２０１３、１５、１８−２１およびＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．２００３、６８、１１５−１１９に従って調製）（２．９０ｇ、８．０ｍｍｏｌ）を反応混合物に素早く加えた。１０分後、反応混合物を０℃に温めた（反応は７０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用してＴＬＣによりモニターした）。混合物を室温で１時間撹拌した後、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）で希釈し、飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）でクエンチした。有機層と水層を分離し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）、Ｈ２Ｏ（３×５０ｍＬ）、およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮すると粗残渣が残った。この残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３４）（０．３９３ｇ、３１％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝３１６．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数８１】
2020519684.tif 000257
例３５
エチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３５）の合成
【化１７５】
2020519684.tif 000258
【０７７０】
工程１：エチル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３５ａ）の合成
【化１７６】
2020519684.tif 000259
【０７７１】
テトラヒドロフラン（３９ｍＬ）とＤＭＦ（１３ｍＬ）の混合物中のナトリウム５−エトキシ−２，２−ジメチル−５−オキソペンタノアート（３．７７ｇ、１７．９ｍｍｏｌ）の懸濁液に、０°Ｃでトルエン（２７．０ｍＬ、２７．０ｍｍｏｌ）中のクロロギ酸イソプロピル１．０Ｍの溶液を加えた。混合物を０℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、２時間撹拌した。溶液を０℃に冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（１．２１ｇ、３５．９ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０分間撹拌した後、メタノール（６．５ｍＬ）を溶液に加えた。１０分間撹拌した後、数滴のトリエチルアミンで修飾した酢酸エチル（２５ｍＬ）とＮＨ４Ｃｌの飽和水溶液（２５ｍＬ）を加えた。層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ４０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、濾液を真空下で濃縮した。残渣を、０．１％ＴＥＡ（５：９５から４：６）で修飾したＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製し、無色の油状物として生成物（３５ａ）（２．０１ｇ、６４％粗）を得た。ラクトン化を抑制するために、製品に１滴のトリエチルアミンを加えた。
【０７７２】
工程２：エチル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３５ｂ）の合成
【化１７７】
2020519684.tif 000260
【０７７３】
Ｅｔ２Ｏ（１０ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．６４ｍＬ、８．７ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。エチル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３５ａ）（０．７６ｇ、４．４ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．３９ｍＬ、４．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。シリンジをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）ですすぎ、これも混合物に加えた。混合物を−７８℃で１．５時間撹拌し、追加のピリジン（０．９当量）を加え、混合物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過した。濾液を真空下で濃縮して、生成物（３５ｂ）（０．８９７ｇ）を無色の油状物として得た。これをさらに精製することなく次工程で使用した。
【０７７４】
工程３：エチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３５）の合成
【化１７８】
2020519684.tif 000261
【０７７５】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（２７８ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１４ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．６ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。エチル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３５ｂ）（０．４５ｇ、１．６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３ｍＬ）溶液を−７８℃に冷却し、混合物に素早く加えた。硫酸化試薬を含むフラスコを、フラスコの温度を−７８℃に維持しつつ、ＴＨＦ（１ｍＬ）ですすぎ、これを反応混合物に素早く加えた。１５分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、４５分間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で希釈し、飽和水性ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）で反応を停止させた。有機層と水層を分配し、有機層を水（３×３０ｍＬ）、およびブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、溶媒を真空下で除去した。残渣を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（３：７から４：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３５）（１５７ｍｇ、２５％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４２２．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数８２】
2020519684.tif 000262
例３６
ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）の合成
【化１７９】
2020519684.tif 000263
【０７７６】
工程１：ナトリウム−５−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−５−オキソペンタノアート（３６ａ）の合成
【化１８０】
2020519684.tif 000264
【０７７７】
１−ヘキサノール（５０ｍＬ）中の２，２−ジメチルグルタル酸無水物（５．０ｇ、３５．２ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ヘキサノール中のナトリウムヘキサン−１−オラート（５．４ｇ、４３．５ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。２０時間撹拌した後、溶媒を蒸発させ、得られた固体をジエチルエーテル（８０ｍＬ）に懸濁した。混合物を濾過し、固体をジエチルエーテル（２ｘ４０ｍＬ）で洗浄した。固体を高真空下で乾燥させて、生成物（３６ａ）（３．８４ｇ、４１％）を固体として得た。
【数８３】
2020519684.tif 000265
スペクトルは、製品が少量の未確認物質で汚染されていることを明らかにした。
【０７７８】
工程２：ヘキシル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３６ｂ）の合成
【化１８１】
2020519684.tif 000266
【０７７９】
ＴＨＦ（３１ｍＬ）およびＤＭＦ（１０ｍＬ）の混合物中のナトリウム５−（ヘキシルオキシ）−２，２−ジメチル−５−オキソペンタノアート（３６ａ）（３．８４ｇ、１４．４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、０℃でトルエン中１．０Ｍ（２１．６ｍＬ、２１．６ｍｍｏｌ）のクロロギ酸イソプロピルを加え、混合物を１０分間撹拌した。室温で３．３時間撹拌した後、溶液を０℃に冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（０．９８ｇ、２８．８ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０分間撹拌し、ＭｅＯＨ（５．２ｍＬ）を溶液に加えた（溶出液として２：８の酢酸エチル／ヘキサンを使用するＴＬＣにより反応をモニターした）。１５分後、数滴のトリエチルアミンを加えた。さらに１５分間撹拌した後、酢酸エチル（２５ｍＬ）と飽和水性ＮＨ４Ｃｌを加えた（２５ｍＬ）。有機層と水層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ４０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、濾液を真空で濃縮した。残渣を、０．１％Ｅｔ３Ｎ（５：９５から３：７）で修飾したＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３６ｂ）（２．１６ｇ、６５％）を無色の油状物として得た。ラクトン化を抑制するために、Ｅｔ３Ｎを１滴加えた。
【０７８０】
工程３：ヘキシル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６ｃ）の合成
【化１８２】
2020519684.tif 000267
【０７８１】
Ｅｔ２Ｏ（８．５ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．３８ｍＬ、５．２ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。ヘキシル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３６ｂ）（０．６０ｇ、２．６ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．４２ｍＬ、５．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（８．５ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。シリンジをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液も混合物に加えた。混合物を４．５時間撹拌した（溶出液として２：８のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用してＴＬＣにより反応をモニターした）。固体を濾別し、溶媒を真空で濃縮して、生成物（３６ｃ）を無色の油状物として定量的収率で得た。これにＴＨＦ  ３ｍＬを加え、溶液を−７８℃で保存した。これをさらに精製することなく次工程で使用した。
【０７８２】
工程４：ヘキシル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６）の合成
【化１８３】
2020519684.tif 000268
【０７８３】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３７０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）をテトラヒドロフラン（１９ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を大気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。ヘキシル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３６ｃ）（０．７２ｇ、２．２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３ｍＬ）溶液を−７８℃に冷却し、反応混合物に素早く加えた。硫酸化試薬を含むフラスコを、フラスコの温度を−７８℃に維持しつつ、ＴＨＦ（３×１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に素早く加えた。１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。次に、飽和ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）で反応を停止させ、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で抽出した。有機層を濃縮し、油性残留物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）に分配した。有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から８：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３６）（４２１ｍｇ、４４％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４７８．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数８４】
2020519684.tif 000269
例３７
ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）の合成
【化１８４】
2020519684.tif 000270
【０７８４】
工程１：ナトリウム５−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−５−オキソペンタノアート（３７ａ）の合成
【化１８５】
2020519684.tif 000271
【０７８５】
１−ヘプタノール（４０ｍＬ）中の２，２−ジメチルグルタル酸無水物（５．０ｇ、３５．２ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ヘプタノール（３０ｍＬ）中のナトリウムヘプタン−１−オラート（６．０１ｇ、４３．５ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。一晩撹拌した後、溶媒を蒸発させ、得られた固体をＥｔ２Ｏ（８０ｍＬ）に懸濁した。混合物を濾過し、固体をＥｔ２Ｏ（２ｘ４０ｍＬ）で洗浄した。固体を高真空下で乾燥させて、生成物（３７ａ）（７．８９ｇ、８０％）を固体として得た。
【数８５】
2020519684.tif 000272
スペクトルは、生成物が少量の未確認の物質で汚染されていることを明らかにした。
【０７８６】
工程２：ヘプチル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３７ｂ）の合成
【化１８６】
2020519684.tif 000273
【０７８７】
ＴＨＦ（６１ｍＬ）およびＤＭＦ（２０ｍＬ）の混合物中のナトリウム５−（ヘプチルオキシ）−２，２−ジメチル−５−オキソペンタノアート（３７ａ）（７．８９ｇ、２８．１ｍｍｏｌ）の懸濁液に、０℃でトルエン中１．０Ｍ（４２．２ｍＬ、４２．２ｍｍｏｌ）のクロロギ酸イソプロピルを加え、混合物を１０分間撹拌した。室温で４時間撹拌した後、懸濁液を０℃に冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（１．９ｇ、５６．３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０分間撹拌し、次にＭｅＯＨ（１０ｍＬ）を溶液に加えた（反応はＴＬＣにより２：８の酢酸エチル／ヘキサンを使用してモニターした）。３０分間撹拌した後、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）、数滴のＥｔ３Ｎ、およびＮＨ４Ｃｌの飽和水溶液（５０ｍＬ）を加えた。水層と有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ８０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（８０ｍＬ）で洗浄し、濾液を真空で濃縮した。残留溶液をＨ２Ｏ（３×１００ｍＬ）、ブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮した。全ての抽出中に、数滴のＥｔ３Ｎを有機層に添加して、ラクトン化を抑制した。残渣を、０．１％Ｅｔ３Ｎ（０：１から３：７）で修飾したＥｔＯＡｃ／ヘキサンを溶離液として使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーで精製し、生成物（３７ｂ）（３．３５ｇ、４９％粗）を無色の油状物として得た。
【０７８８】
工程３：ヘプチル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７ｃ）の合成
【化１８７】
2020519684.tif 000274
【０７８９】
Ｅｔ２Ｏ（１３ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．６０ｍＬ、８．２ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。ヘプチル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３７ｂ）（１．０ｇ、４．１ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．６６ｍＬ、８．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１３ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。シリンジをジエチルエーテル（３×１ｍＬ）ですすぎ、これも混合物に加えた。混合物を４．５時間撹拌した（溶出液として２：８の酢酸エチル／ヘキサンを使用してＴＬＣにより反応をモニターした）。固体を濾別し、濾液を真空で濃縮して、生成物（３７ｃ）（１．１３ｇ）を無色の油状物として得た。これにＴＨＦ  ３ｍＬを加え、溶液を−７８℃で保存した。これをさらに精製することなく次工程で使用した。
【０７９０】
工程４：ヘプチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７）の合成
【化１８８】
2020519684.tif 000275
【０７９１】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．５６ｇ、３．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２８ｍＬ）およびＨＭＰＡ（１．２ｍＬ）中に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（３．３ｍＬ、３．３ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。ヘプチル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３７ｃ）（１．１３ｇ、３．３ｍｍｏｌ）の溶液をＴＨＦ（３ｍＬ、温度を−７８℃に維持）に溶解し、反応混合物に素早く加えた。硫酸化試薬を含むフラスコを、フラスコの温度を−７８°Ｃに維持しつつ、ＴＨＦ（３×１ｍＬ）ですすぎ、これも反応混合物に素早く加えた。１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。混合物を重炭酸ナトリウムの飽和水溶液（６０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（６０ｍＬ）で抽出した。有機層を濃縮し、油性残渣をＥｔＯＡｃ（６０ｍＬ）で希釈し、水（２ｘ６０ｍＬ）で洗浄した。有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から８：２）を溶離液とするシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３７）（４７３ｍｇ、３２％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４９２．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数８６】
2020519684.tif 000276
例３８
２−メトキシエチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３８）の合成
【化１８９】
2020519684.tif 000277
【０７９２】
工程１：ナトリウム５−（２−メトキシエトキシ）−２，２−ジメチル−５−オキソペンタノアート（３８ａ）の合成
【化１９０】
2020519684.tif 000278
【０７９３】
２−メトキシエタノール（３０ｍＬ）中の２，２−ジメチルグルタル酸無水物（５．０ｇ、３５．２ｍｍｏｌ）の溶液に、２−メトキシエタノール（３０ｍＬ）中のナトリウム２−メトキシエタノラート（４．２７ｇ、４３．５ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。２０時間撹拌した後、溶媒を蒸発させ、得られた固体をＥｔ２Ｏ（８０ｍＬ）に懸濁した。混合物を濾過し、固体をＥｔ２Ｏ（２ｘ４０ｍＬ）で洗浄した。固体を高真空下で乾燥させて、生成物（３８ａ）（６．４４ｇ、７６％）を固体として得た。
【数８７】
2020519684.tif 000279
スペクトルは、製品が少量の未確認の物質で汚染されていることを明らかにした。
【０７９４】
工程２：２−メトキシエチル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアー（３８ｂ）トの合成
【化１９１】
2020519684.tif 000280
【０７９５】
ＴＨＦ（５８ｍＬ）およびＤＭＦ（１９ｍＬ）の混合物中のナトリウム５−（２−メトキシエトキシ）−２，２−ジメチル−５−オキソペンタノアート（３８ａ）（６．４４ｇ、２６．８ｍｍｏｌ）の懸濁液に、０℃でトルエン中１．０Ｍ（４０．２ｍＬ、４０．２ｍｍｏｌ）のクロロギ酸イソプロピルを加え、１０分間撹拌した。室温で４時間撹拌した後、混合物を−７８℃で一晩保存した。懸濁液を０℃に冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（１．８１ｇ、５３．６ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０分間撹拌した後、ＭｅＯＨ（９．６ｍＬ）を溶液に加えた（溶出液として３：７のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用してＴＬＣにより反応をモニターした）３０分間撹拌した後、Ｅｔ３Ｎを数滴加えたＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）に続いてＮＨ４Ｃｌの飽和水溶液（５０ｍＬ）を加えた。層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ８０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、濾液を真空で濃縮した。残渣をシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３８ｂ）（２．５４ｇ、粗４６％）を得た。
【０７９６】
工程３：２−メトキシエチル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３８ｃ）の合成
【化１９２】
2020519684.tif 000281
【０７９７】
Ｅｔ２Ｏ（８ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．３６ｍＬ、４．９ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。２−メトキシエチル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３８ｂ）（０．５０ｇ、２．４ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．４０ｍＬ、４．９ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（８ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。シリンジをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）でリンスし、リンス液も混合物に加えた。混合物を４．５時間撹拌した（溶出液として２：８のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用してＴＬＣにより反応をモニターした）。固体を濾別し、濾液を真空で濃縮して、生成物（３８ｃ）（０．６０ｇ、２．０ｍｍｏｌ）を無色の油状物として得た。これにＴＨＦ  ３ｍＬを加え、溶液を−７８℃で保存した。これをさらに精製することなく次工程で使用した。
【０７９８】
工程４：２−メトキシエチル５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３８）の合成
【化１９３】
2020519684.tif 000282
【０７９９】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３７０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１９ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液を窒素雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。２−メトキシエチル５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンタノアート（３８ｃ）（０．６０ｇ、２．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３ｍＬ、温度を−７８°Ｃに維持）に溶解したものを、反応混合物に素早く加えた。硫酸化試薬を含むフラスコを、フラスコの温度を−７８℃に維持しつつ、ＴＨＦ（３×１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に素早く加えた。１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。重炭酸ナトリウム飽和水溶液（４０ｍＬ）で反応を停止させ、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で抽出した。有機層を濃縮し、油性残留物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）に分配した。有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から８：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３８）（１６４ｍｇ、１８％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：４５２．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数８８】
2020519684.tif 000283
例３９
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルプロピオナート（３９）の合成
【化１９４】
2020519684.tif 000284
【０８００】
工程１：５，５−ジメチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（３９ａ）の合成
【化１９５】
2020519684.tif 000285
【０８０１】
エチル５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンタノアート（３５ａ）（２６．５ｇ、１５２．１ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（６８３ｍＬ）溶液に、トリフルオロ酢酸（１．７５ｍＬ、２２．８ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で３日間撹拌した。飽和重炭酸ナトリウム水溶液（１５０ｍＬ）で反応を停止させ、３０分間急速に撹拌し、層を分離した。有機層をブライン（１５０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から４５：５５）を使用するシリカゲルフラッシュのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３９ａ）（８．７９ｇ、４５％）を無色の油状物として得た。生成物はさらに精製することなく次工程で使用したが、少量の未確認の副産物で汚染されていた。
【数８９】
2020519684.tif 000286
【０８０２】
工程２：３，３，５，５−テトラメチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（３９ｂ）の合成
【化１９６】
2020519684.tif 000287
【０８０３】
５，５−ジメチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（３９ａ）（８．７９ｇ、６８．６ｍｍｏｌ）を無水ＤＭＦ（１５０ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴンの不活性雰囲気下で０℃に冷却した。鉱油中６０％の水素化ナトリウム（８．２３ｇ、２０５．７ｍｍｏｌ）を一度に加え、混合物を２０分間撹拌した。これに続いて、ＭｅＩ（１７．１ｍＬ、２７４．３ｍｍｏｌ）を滴下した。得られた溶液を０℃で２０分間、次に室温で３日間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（３５０ｍＬ）で希釈し、次に、ＮＨ４Ｃｌの飽和水溶液（１００ｍＬ）を注意深く滴下することにより０℃でクエンチした。水層と有機層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（３５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をＨ２Ｏ（６×３００ｍＬ）、ブライン（３００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９）を使用するシリカのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３９ｂ）（３．４２ｇ、３２％）を得た。生成物は、さらに精製することなく次工程で使用したが、少量の様々な未知の副産物で汚染されていた。
【数９０】
2020519684.tif 000288
【０８０４】
工程３：２，２，４，４−テトラメチルペンタン−１，５−ジオール（３９ｃ）の合成
【化１９７】
2020519684.tif 000289
【０８０５】
Ｅｔ２Ｏ（１２６ｍＬ）中の９５％ＬｉＡｌＨ４（０．８７ｇ、２１．６ｍｍｏｌ）の撹拌スラリーを含むネック付き丸底フラスコをアルゴン雰囲気下で０℃に冷却した。このスラリーに、アルゴンの不活性雰囲気下で、Ｅｔ２Ｏ（５０ｍＬ）中の３，３，５，５−テトラメチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（３９ｂ）（２．９４ｇ、１８．８ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。これを室温に温め、一晩撹拌した。混合物をＨ２Ｏ（８０ｍＬ）、次に３  Ｍ  ＮａＯＨ（１２０ｍＬ）で慎重にクエンチし、３０分間撹拌した。混合物をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過し、パッドをＥｔ２Ｏで完全にすすいだ。水層と有機層を分離し、水層をＥｔ２Ｏ（３×１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を真空下で濃縮し、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（２：８から６：４）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより残渣を精製して、生成物（３９ｃ）（２．５９ｇ、８６％）を固体として得た。
【数９１】
2020519684.tif 000290
【０８０６】
工程４：５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチルプロピオナート（３９ｄ）の合成
【化１９８】
2020519684.tif 000291
【０８０７】
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中の２，２，４，４−テトラメチルペンタン−１，５−ジオール（３９ｃ）（０．４８ｇ、３．０ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２４ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、塩化プロピオニル（０．２６ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）を約０°Ｃ（氷浴）で３０分間かけて滴下した。反応混合物を室温で一晩撹拌した。混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、層を分離した。水層をＤＣＭ（２ｘ２０ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（５：９５から６：４）を溶離液とするシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３９ｄ）（４１１ｍｇ、６３％）を得た。
【数９２】
2020519684.tif 000292
【０８０８】
工程５：５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルプロピオナート（３９ｅ）の合成
【化１９９】
2020519684.tif 000293
【０８０９】
Ｅｔ２Ｏ（６．４ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．１３６ｍＬ、１．９ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチルプロピオナート（３９ｄ）（４０４ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．１５ｍＬ、１．９ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（６．４ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。混合物を室温に温め、７０分間撹拌した。固体を濾過して、濾液として生成物（３９ｅ）のＥｔ２Ｏ溶液を得た。収率は定量的であると仮定し、混合物はさらに精製することなく次工程で使用した。
【０８１０】
工程６：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルプロピオナート（３９）の合成
【化２００】
2020519684.tif 000294
【０８１１】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３４６ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２１．８ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（１．０ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．９ｍＬ、１．９ｍｍｏｌ）を滴下し、９０分間撹拌した。５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルプロピオナート（３９ｅ）（０．５９ｇ、１．９ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（約２０ｍＬ）溶液を反応混合物（カニューレ）に加えた。１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、４時間撹拌した。次に、重炭酸ナトリウムの飽和水溶液（４０ｍＬ）で反応を停止させ、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で抽出した。有機層をＨ２Ｏ（３×４０ｍＬ）、ブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から８：２）を使用するシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（３９）（２５４ｍｇ、２９％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４６４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数９３】
2020519684.tif 000295
例４０
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０）の合成
【化２０１】
2020519684.tif 000296
【０８１２】
工程１：５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０ａ）の合成
【化２０２】
2020519684.tif 000297
【０８１３】
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中の２，２，４，４−テトラメチルペンタン−１，５−ジオール（３９ｃ）（０．４８ｇ、３．０ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２４ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、塩化ベンゾイル（０．３７ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）で３０分間かけて滴下した。反応混合物を室温で一晩撹拌した。混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、層を分離した。水層をＤＣＭ（２ｘ２０ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（５：９５から１：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４０ａ）（５４８ｍｇ、６９％）を油状物として得た。
【数９４】
2020519684.tif 000298
【０８１４】
工程２：５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０ｂ）の合成
【化２０３】
2020519684.tif 000299
【０８１５】
Ｅｔ２Ｏ（８．５ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．１５ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０ａ）（５４１ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．１７ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（８．５ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。混合物を０℃で２０分間、次に室温で９０分間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を使用して、生成物（４０ｂ）のＥｔ２Ｏ（約２０ｍＬ）溶液を得た。収率は定量的であると仮定し、生成物はさらに精製することなく次工程で使用した。
【０８１６】
工程３：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０）の合成
【化２０４】
2020519684.tif 000300
【０８１７】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３７０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２３ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（１．５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．０ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）を滴下し、９０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（約２０ｍＬ）に溶解した５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチルベンゾアート（４０ｂ）（０．７３ｇ、２．０ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液を反応混合物に加えた（カニューレ）。１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、４時間撹拌した。混合物を重炭酸ナトリウムの飽和水溶液（４０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で抽出した。有機層をＨ２Ｏ（３×４０ｍＬ）、ブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から８：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４０）（２８２ｍｇ、２７％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝５１２．１５  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数９５】
2020519684.tif 000301
例４１
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１）の合成
【化２０５】
2020519684.tif 000302
【０８１８】
工程１：５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１ａ）の合成
【化２０６】
2020519684.tif 000303
【０８１９】
ＤＣＭ（２０ｍＬ）中の２，２，４，４−テトラメチルペンタン−１，５−ジオール（３９ｃ）（０．４８ｇ、３．０ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２４ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−塩化ジメチルベンゾイル（０．４５ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下、０°Ｃ（氷浴）で３０分間かけて滴下した。反応混合物を室温で一晩撹拌した。混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、層を分離した。水層をＤＣＭ（２ｘ２０ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（５：９５から１：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４１ａ）（４６２ｍｇ、５３％）を油状物として得た。
【数９６】
2020519684.tif 000304
【０８２０】
工程２：５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１ｂ）の合成
【化２０７】
2020519684.tif 000305
【０８２１】
Ｅｔ２Ｏ（７ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．１１ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１ａ）（４５３ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．１３ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（７ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。混合物を氷浴で２０分間、次に室温で９０分間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を保存して、生成物（４１ｂ）のＥｔ２Ｏ（約２０ｍＬ）溶液を得た。収率は定量的であると仮定した。この混合物をさらに精製することなく次工程で使用した（少量を真空下で濃縮し、残留物のＮＭＲを取得した）。
【数９７】
2020519684.tif 000306
【０８２２】
工程３：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１）の合成
【化２０８】
2020519684.tif 000307
【０８２３】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（２８６ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１８ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（２．３ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．５ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）を滴下し、９０分間撹拌した。５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（４１ｂ）（０．６１ｇ、１．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（約２０ｍＬ）溶液を反応混合物に加えた（カニューレ）。１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、４時間撹拌した。混合物を重炭酸ナトリウムの飽和水溶液（４０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で抽出した。有機層をＨ２Ｏ（３×４０ｍＬ）、ブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から８：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４１）（４９０ｍｇ、５８％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝５４０．０７  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数９８】
2020519684.tif 000308
例４２
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）の合成
【化２０９】
2020519684.tif 000309
【０８２４】
工程１：（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチルスルホクロリダート（４２ａ）の合成
【化２１０】
2020519684.tif 000310
【０８２５】
ピリジン（０．２８ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下、３−（ヒドロキシメチル）−３−メチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（Ｓｙｎｌｅｔｔ  ２０１０、２６２５−２６２７に従って調製）（０．３０ｇ、２．３ｍｍｏｌ）およびＥｔ２Ｏ（８ｍＬ）の撹拌混合物に加えた。溶液を−７８℃に冷却し、Ｅｔ２Ｏ（３ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．２８ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）を−７８℃でゆっくりと加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を濾過してピリジン塩を除去し、濾液を真空下で濃縮して生成物（４２ａ）を油状物として得、それをさらに精製することなく次工程で直接使用した（収率は定量的であると仮定した）。
【０８２６】
工程２：（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチルスルファート）（４２）の合成
【化２１１】
2020519684.tif 000311
【０８２７】
アルゴン雰囲気下、ＴＨＦ（２０ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２４ｇ、１．３ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、数滴の１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オンを加えた。混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．４ｍＬ、１．４ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８℃で８分間撹拌した後、ＴＨＦ（３０ｍＬ）中の（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチルスルホクロリダート（４２ａ）（０．３０ｇ、１．３ｍｍｏｌ）を−７８℃で加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、一晩撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃおよび飽和重炭酸ナトリウム溶液で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層を水で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、固体（１５０ｍｇ）を得た。ＮＭＲにより微量の不純物が示され、これをＥｔＯＡｃで粉砕することにより除去し、生成物（４２）（３５ｍｇ）を固体として得た。ＬＣ／ＭＳ：ｍ／ｚ＝３７８．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数９９】
2020519684.tif 000312
【０８２８】
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２）を、その（Ｓ）および（Ｒ）異性体、（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（（Ｓ）−３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２（Ｓ）、ならびに（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（（Ｒ）−３−メチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（４２（Ｒ）に分離させた。
【化２１２】
2020519684.tif 000313
例４３
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３）の合成
【化２１３】
2020519684.tif 000314
【０８２９】
工程１：３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３ａ）の合成
【化２１４】
2020519684.tif 000315
【０８３０】
アルゴン雰囲気下、０°ＣのＤＣＭ（５０ｍＬ）中の２，２−ジメチルプロパン−１，３−ジオール（５．０７ｇ、４８．７ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、塩化トリメチルアセチル（２．０ｍＬ、１６．２ｍｍｏｌ）、ピリジン（２．６３ｍＬ、３２．５ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．４ｇ、３．２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温まで温め、室温で一晩撹拌した。混合物を０℃に冷却し、１Ｎ  ＨＣｌ（５０ｍＬ）を添加して反応を停止させ、ＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和重炭酸ナトリウムおよびブラインで洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：５）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４３ａ）を油状物として得た。
【数１００】
2020519684.tif 000316
【０８３１】
工程２：３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３ｂ）の合成
【化２１５】
2020519684.tif 000317
【０８３２】
ピリジン（０．７５ｍＬ、９．３ｍｍｏｌ）を、３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３ａ）（１．１７ｇ、６．２ｍｍｏｌ）およびＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）の撹拌混合物にアルゴン雰囲気下で加えた。溶液を−７８℃に冷却し、Ｅｔ２Ｏ（８ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．７５ｍＬ、９．３ｍｍｏｌ）を−７８℃でゆっくりと加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を濾過してピリジン塩を除去し、濾液を真空下で濃縮して生成物（４３ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した（収率は定量的であると仮定した）。
【０８３３】
工程３：３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３）を生成する反応
【化２１６】
2020519684.tif 000318
【０８３４】
アルゴン雰囲気下、ＴＨＦ（２０ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（１．１ｇ、５．９ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、数滴の１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オンを加えた。混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（６．５ｍＬ、６．５ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８℃で８分間撹拌した後、ＴＨＦ（３０ｍＬ）中の３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルピバラート（４３ｂ）（１．７ｇ、５．９ｍｍｏｌ）を−７８°Ｃで加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、一晩撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃおよび飽和重炭酸ナトリウム溶液で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層を水で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４３）（６５４ｍｇ）を固体として得た。ＬＣ／ＭＳ：ｍ／ｚ＝４３６．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１０１】
2020519684.tif 000319
例４４
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（４４）の合成
【化２１７】
2020519684.tif 000320
【０８３５】
工程１：３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメトキシベンゾアート（４４ａ）の合成
【化２１８】
2020519684.tif 000321
【０８３６】
アルゴン雰囲気下、０°ＣのＤＣＭ（４０ｍＬ）中の２，２−ジメチルプロパン−１，３−ジオール（３．８９ｇ、３７．４ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−ジメトキシベンゾイルクロリド（純度８０％；３．１３ｇ、１２．５ｍｍｏｌ）、ピリジン（２．０２ｍＬ、２４．９ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．３ｇ、２．５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温まで温め、室温で一晩撹拌した。混合物を０℃に冷却し、１Ｎ  ＨＣｌ（５０ｍＬ）の添加により反応を停止させ、次にＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和重炭酸ナトリウムおよびブラインで洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：５）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４４ａ）を油状物として得た。
【数１０２】
2020519684.tif 000322
【０８３７】
工程２：３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（４４ｂ）の合成
【化２１９】
2020519684.tif 000323
【０８３８】
ピリジン（０．１６ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下で、３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメトキシベンゾアート（４４ａ）（０．３５ｇ、１．３ｍｍｏｌ）およびＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）の撹拌混合物に加えた。溶液を−７８℃に冷却し、Ｅｔ２Ｏ（８ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．１６ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）を−７８℃でゆっくりと加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を濾過してピリジン塩を除去し、濾液を真空下で濃縮して生成物（４４ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した（収率は定量的であると仮定した）。
【数１０３】
2020519684.tif 000324
【０８３９】
工程３：３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（４４）の合成
【化２２０】
2020519684.tif 000325
【０８４０】
アルゴン雰囲気下、ＴＨＦ（１５ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（２３７ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、数滴の１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オンを加えた。混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．４ｍＬ、１．４ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８°Ｃで８分間撹拌した後、ＴＨＦ（８ｍＬ）中の３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（４４ｂ）（０．４７ｇ、１．２ｍｍｏｌ）を−７８°Ｃで加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、一晩撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃおよび飽和重炭酸ナトリウム溶液で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層を水で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４４）を固体として得た。ＬＣ／ＭＳ：ｍ／ｚ＝５５０．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１０４】
2020519684.tif 000326
例４５
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３．３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５）の合成
【化２２１】
2020519684.tif 000327
【０８４１】
工程１：２，２，３，３−テトラメチルブタン−１，４−ジオール（４５ａ）の合成
【化２２２】
2020519684.tif 000328
【０８４２】
Ｅｔ２Ｏ（２８ｍＬ）中の３，３，４，４−テトラメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（米国特許第３，６５８，８４９号に従って調製）（１．０ｇ、７．０ｍｍｏｌ）の溶液を、アルゴン雰囲気下、０°ＣでＥｔ２Ｏ（２８ｍＬ）中のＬｉＡｌＨ４（９５％；０．３２ｇ、８．１ｍｍｏｌ）の撹拌スラリーに加えた。混合物を室温に温め、一晩撹拌した。フラスコ内の発泡が止むまで、硫酸ナトリウム十水和物をゆっくりと加えた。固体をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドを通して濾過し、パッドをＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を真空下で濃縮し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を溶離液として使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより残渣を精製して、生成物（４５ａ）（０．７ｇ）を固体として得た。
【数１０５】
2020519684.tif 000329
【０８４３】
工程２：４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５ｂ）の合成
【化２２３】
2020519684.tif 000330
【０８４４】
アルゴン雰囲気下、０°ＣのＤＣＭ（１５ｍＬ）中の２，２，３，３−テトラメチルブタン−１，４−ジオール（４５ａ）（０．７１ｇ、４．９ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−塩化ジメチルベンゾイル（０．２ｍＬ、１．６ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．２６ｍＬ、３．２ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．０４ｇ、０．３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温まで温め、室温で一晩撹拌した。混合物を０℃に冷却し、１Ｎ  ＨＣｌ（１５ｍＬ）の添加により反応を停止させた後、ＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和重炭酸ナトリウムおよびブラインで洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４５ｂ）を油状物（２６６ｍｇ）として得た。
【数１０６】
2020519684.tif 000331
【０８４５】
工程３：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５ｃ）の合成
【化２２４】
2020519684.tif 000332
【０８４６】
ピリジン（０．１１ｍＬ、１．３ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下で４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５ｂ）（０．２６ｇ、０．９ｍｍｏｌ）およびＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）の撹拌混合物に加えた。溶液を−７８℃に冷却し、Ｅｔ２Ｏ（３ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．１１ｍＬ、１．３ｍｍｏｌ）を−７８℃でゆっくりと加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を濾過してピリジン塩を除去し、濾液を真空下で濃縮して、生成物（４５ｃ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した（収率は定量的であると仮定した）。
【０８４７】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５）の合成
【化２２５】
2020519684.tif 000333
【０８４８】
アルゴン雰囲気下のＴＨＦ（１０ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（２５５ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、数滴の１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オンを加えた。混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．５ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８°Ｃで８分間撹拌した後、ＴＨＦ（５ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（４５ｃ）（０．５２ｇ、１．４ｍｍｏｌ）を−７８°Ｃで加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃおよび飽和重炭酸ナトリウム溶液で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層を水で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４５）を固体として得た。ＬＣ／ＭＳ：ｍ／ｚ＝５２６．１６  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１０７】
2020519684.tif 000334
例４６
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６）の合成
【化２２６】
2020519684.tif 000335
【０８４９】
工程１：４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６ａ）の合成
【化２２７】
2020519684.tif 000336
【０８５０】
アルゴン雰囲気下、０°ＣのＤＣＭ（１５ｍＬ）中の２，２，３，３−テトラメチルブタン−１，４−ジオール（４５ａ）（０．７４ｇ、５．０ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に塩化ベンゾイル（０．２５ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．３３ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．０５ｇ、０．４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温まで温め、室温で一晩撹拌した。混合物を０℃に冷却し、１Ｎ  ＨＣｌ（１５ｍＬ）の添加により反応を停止させた後、ＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和重炭酸ナトリウムおよびブラインで洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４６ａ）を油状物として得た。
【数１０８】
2020519684.tif 000337
【０８５１】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６ｂ）の合成
【化２２８】
2020519684.tif 000338
【０８５２】
ピリジン（０．２９ｍＬ、３．６ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下で、４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６ａ）（０．７０ｇ、２．８ｍｍｏｌ）およびＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）の撹拌混合物に加えた。溶液を−７８℃に冷却し、Ｅｔ２Ｏ（３ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．２９ｍＬ、３．６ｍｍｏｌ）を−７８℃でゆっくりと加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を濾過してピリジン塩を除去し、濾液を真空下で濃縮して生成物（４６ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した（収率は定量的であると仮定した）。
【０８５３】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６）の合成
【化２２９】
2020519684.tif 000339
【０８５４】
アルゴン雰囲気下のＴＨＦ（１０ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．５２ｇ、２．８ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、数滴の１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オンを加えた。混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（３．１ｍＬ、３．１ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８℃で８分間撹拌した後、４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルベンゾアート（４６ｂ）（０．９８ｇ、２．８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）溶液を−７８°Ｃで加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃおよび飽和重炭酸ナトリウム溶液で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層を水で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４６）を固体として得た。ＬＣ／ＭＳ：ｍ／ｚ＝４９８．１０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１０９】
2020519684.tif 000340
例４７
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７）の合成
【化２３０】
2020519684.tif 000341
【０８５５】
工程１：４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７ａ）の合成
【化２３１】
2020519684.tif 000342
【０８５６】
アルゴン雰囲気下、０°ＣのＤＣＭ（１５ｍＬ）中の２，２，３，３−テトラメチルブタン−１，４−ジオール（４５ａ）（０．５９ｇ、４．０ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、塩化プロピオニル（０．２５ｍＬ、３．１ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．３３ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．０５ｇ、０．４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温まで温め、室温で一晩撹拌した。混合物を０℃に冷却し、１Ｎ  ＨＣｌ（１５ｍＬ）を加えて反応を停止させ、ＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和重炭酸ナトリウムおよびブラインで洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、ジアシル化物質を得、続いて生成物（４７ａ）（３００ｍｇ）を油状物として得た。
【数１１０】
2020519684.tif 000343
【０８５７】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７ｂ）の合成
【化２３２】
2020519684.tif 000344
【０８５８】
ピリジン（０．１６ｍＬ、１．９ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下で、４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７ａ）（０．３０ｇ、１．５ｍｍｏｌ）とＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）の撹拌混合物に加えた。溶液を−７８℃に冷却し、Ｅｔ２Ｏ（３ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．１６ｍＬ、１．９ｍｍｏｌ）を−７８℃でゆっくりと加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を濾過してピリジン塩を除去し、濾液を真空下で濃縮して生成物（４７ｂ）を油状物として得、それをさらに精製することなく次工程で直接使用した（収率は定量的であると仮定した）。
【０８５９】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７）の合成
【化２３３】
2020519684.tif 000345
【０８６０】
アルゴン雰囲気下、ＴＨＦ（１０ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド９１）（２７１ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、数滴の１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オンを加えた。混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．６ｍＬ、１．６ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８℃で８分間撹拌した後、ＴＨＦ（５ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（４７ｂ）（０．４４ｇ、１．５ｍｍｏｌ）を−７８°Ｃで加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃおよび飽和重炭酸ナトリウム溶液で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層を水で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４７）（３００ｍｇ）を固体として得た。ＬＣ／ＭＳ：ｍ／ｚ＝４５０．０９  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１１１】
2020519684.tif 000346
例４８
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）メチル）スルファート（４８）の合成
【化２３４】
2020519684.tif 000347
【０８６１】
工程１：３−（（ベンジルオキシ）メチル）−３−メチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（４８ａ）の合成
【化２３５】
2020519684.tif 000348
【０８６２】
δ−バレロラクトン（５．２３ｇ、５２．２ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下でＴＨＦ（１２０ｍＬ）とＨＭＰＡ（９．２ｍＬ）の混合物に溶解した。反応混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した。ＴＨＦ中２．０Ｍのリチウムジイソプロピルアミドの溶液（２８．７ｍＬ、５７．５ｍｍｏｌ）を５分かけて滴下した。反応物を−７８℃で３０分間撹拌し、その後、５分かけてニートのＭｅＩ（３．３ｍＬ、５２．８ｍｍｏｌ）を反応物に加えた。混合物を−７８℃で３０分間撹拌した後、冷却浴から取り出し、０℃に温め、３０分間撹拌した（注：この間に混合物は徐々に黄色になった）。混合物を−７８℃に再冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中２．０Ｍの追加量のリチウムジイソプロピルアミド（２８．７ｍＬ、５７．５ｍｍｏｌ）を５分かけて添加した。反応物を−７８℃で３０分間撹拌し、その後、ニートのベンジルクロロメチルエーテル（７０％；１０．５ｍＬ、５２．８ｍｍｏｌ）を５分かけて加えた。混合物を室温まで温め、１６時間撹拌した。次に、溶媒を真空下で除去し、残渣を飽和塩化アンモニウム（２００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）に分配した。水層をＥｔＯＡｃ（２×１００ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（２×１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した（１９ｇ）。残渣をシリカゲルに乾式装填し、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィー（１２０ｇカートリッジ）により精製して、不純物が混入した生成物を得た（６．９ｇ）。残渣を、溶出液としてＤＣＭ／ヘキサン（０：１から４：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより再精製して、生成物（４８ａ）（１．７６ｇ）を液体として得た。
【数１１２】
2020519684.tif 000349
【０８６３】
工程２：３−（ヒドロキシメチル）−３−メチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（４８ｂ）の合成
【化２３６】
2020519684.tif 000350
【０８６４】
３−（（ベンジルオキシ）メチル）−３−メチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（４８ａ）（０．５２ｇ、２．２ｍｍｏｌ）を２−プロパノール（２５ｍＬ）に溶解し、溶液を脱気し、アルゴンでバックフラッシュした。（注：水素化中にラクトンを開環させる可能性があるため、ＭｅＯＨを溶媒として使用しないこと。）パラジウム炭素、１０％（０．２６ｇ、０．２ｍｍｏｌ）を混合物に加え、システムを密閉した。反応物を脱気し、水素でバックフラッシュし（３回）、水素雰囲気下で２時間撹拌した。懸濁液をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過し、フィルターケーキを新しい２−プロパノール（２×５０ｍＬ）で洗浄した。濾液を真空下で濃縮し、生成物（４８ｂ）をさらに精製することなく使用した。
【数１１３】
2020519684.tif 000351
【０８６５】
工程３：（３−メチル−２−オキソテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）メチルスルホクロリダート（４８ｃ）の合成
【化２３７】
2020519684.tif 000352
【０８６６】
Ｅｔ２Ｏ（１０ｍＬ）中の３−（ヒドロキシメチル）−３−メチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン（４８ｂ）（０．３２ｇ、２．２ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２１ｍＬ、２．６ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ニートの塩化スルフリル（０．２１ｍＬ、２．６ｍｍｏｌ）をシリンジで上記溶液に滴下した。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、フラスコを室温まで温め、１時間撹拌した（ＴＬＣ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン、３：７でモニター）。沈殿物が形成され、濃厚な懸濁液が得られた。懸濁液を０．４５μＭのＴｅｆｌｏｎ（登録商標）フィルターで濾過し、フィルターケーキを新鮮なＥｔ２Ｏ（２×５ｍＬ）ですすいだ。アリコート（０．５ｍＬ）を取り、濃縮し、混合物のＮＭＲを得た。生成物を含む残りの溶液（４８ｃ）を次工程で直接使用した。
【数１１４】
2020519684.tif 000353
【０８６７】
工程４：（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３−メチル−２−オキソテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）メチル）スルファート（４８）の合成
【化２３８】
2020519684.tif 000354
【０８６８】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．３９ｇ、２．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１８ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（０．６５ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ（２．３ｍＬ、２．３ｍｍｏｌ）を滴下し、１時間撹拌した。（前の反応からの）Ｅｔ２Ｏ中の（３−メチル−２−オキソテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）メチルスルホクロリダート（４８ｃ）（０．５１ｇ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。ブライン（１００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）を反応混合物に加え、水層と有機層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（２×１００ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（３×１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣をシリカゲル（８ｇ）に乾式装填し、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：４から１：０）を使用してシリカゲルのカラムクロマトグラフィーで精製し、目的の生成物（４８）（０．２１ｇ）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝３９２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１１５】
2020519684.tif 000355
（注：ラクトン生成物のキラリティにより分割される信号がいくつかある。）
例４９
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９）の合成
【化２３９】
2020519684.tif 000356
【０８６９】
工程１：エチル３−（２−メトキシフェニル）−２，２−ジメチルプロパノアート（４９ａ）の合成
【化２４０】
2020519684.tif 000357
【０８７０】
ＴＨＦ中２．０Ｍのリチウムジイソプロピルアミドの撹拌溶液（２６．６ｍＬ、５３．２ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（１００ｍＬ）で希釈し、アルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却し、５分間撹拌した。ニートのイソ酪酸エチル（６．６８ｍＬ、４９．７ｍｍｏｌ）を１５分かけて滴下し、混合物を−７８℃で１時間撹拌した。ＴＨＦ（１００ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−２−メトキシベンゼン（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．２０１３、１３５、１１９５１に従って調製）（１２．０ｇ、５９．７ｍｍｏｌ）の溶液を３０分かけて滴下した。混合物を室温まで温め、２０時間撹拌した。ブライン（１００ｍＬ）で反応を停止させ、Ｅｔ２Ｏ（４×１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した。粗残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から５：９５）を使用するシリカゲル（１２０ｇカラム）のカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（４９ａ）を液体として得た（８．０６ｇ、６８％）。
【数１１６】
2020519684.tif 000358
【０８７１】
工程２：３，３−ジメチルクロマン−２−オン（４９ｂ）の合成
【化２４１】
2020519684.tif 000359
【０８７２】
エチル３−（２−メトキシフェニル）−２，２−ジメチルプロパノアート（４９ａ）（８．１ｇ、３４．２ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（２００ｍＬ）に溶解し、アルゴン雰囲気下で０℃に冷却した。ＤＣＭ（１００ｍＬ）中のＢＢｒ３（３．６ｍＬ、３７．７ｍｍｏｌ）の溶液を冷溶液に滴下した。混合物を室温に温め、一晩撹拌した（反応中に固体が形成された）。着色懸濁液を氷水浴で冷却し、水（１５０ｍＬ）を混合物に加えた。有機層と水層を分離し、水層をＤＣＭ（３×７５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を乾燥させ（ＭｇＳＯ４；注：溶液が暗くなった）、濾過し、真空下で濃縮して、生成物（４９ｂ）（４．８５ｇ、８０％）を油状物として得た。この材料を、さらに精製することなく使用した。
【数１１７】
2020519684.tif 000360
【０８７３】
工程３：２−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェノール（４９ｃ）の合成
【化２４２】
2020519684.tif 000361
【０８７４】
ＬｉＡｌＨ４（１．９４ｇ、５１．１ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下でＥｔ２Ｏ（５２．５ｍＬ）に懸濁し、混合物を氷水浴で０℃に冷却した。３，３−ジメチルクロマン−２−オン（４９ｂ）（４．８５ｇ、２７．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（５０ｍＬ）溶液を懸濁液に３０分かけて滴下した。混合物を室温まで温め、２０時間撹拌した。混合物を氷水浴で冷却し、水（２ｍＬ）、１５％水酸化ナトリウム水溶液（２ｍＬ）、および水（６ｍＬ）を順番にゆっくりと加えた。混合物を室温まで温め、１５分間撹拌した。無水ＭｇＳＯ４を懸濁液に加え、混合物を１５分間撹拌した。混合物を濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（３ｘ５０ｍＬ）で洗浄した。濾液を真空下で濃縮して、生成物（４９ｃ）（４．３４ｇ、８８％）を固体として得た。この材料を、さらに精製することなく使用した。
【数１１８】
2020519684.tif 000362
【０８７５】
工程４：２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェノール（４９ｄ）の合成
【化２４３】
2020519684.tif 000363
【０８７６】
２−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェノール（４９ｃ）（４．０ｇ、２２．２ｍｍｏｌ）およびイミダゾール（３．８ｇ、５６．０ｍｍｏｌ）の溶液を、ＤＭＦ（５０ｍＬ）およびｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルクロリド（４．０ｇ、２６．６ｍｍｏｌ）に溶解し、２時間撹拌した。溶媒を高真空下で除去し、残渣を、溶離液としてヘキサン（５：９５から２：３）を使用してシリカゲル（４０ｇカートリッジ）のカラムクロマトグラフィーで精製し、生成物（４９ｄ）を油状物（７．３４ｇ、＞１００％）として得た。化合物の純度は約９０％であり、さらに精製することなく次工程で直接使用した。
【数１１９】
2020519684.tif 000364
【０８７７】
工程５：２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９ｅ）の合成
【化２４４】
2020519684.tif 000365
【０８７８】
ＴＨＦ（９０ｍＬ）中の２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェノール（４９ｄ）（純度約９０％；２．５ｇ、７．６ｍｍｏｌ）およびＥｔ３Ｎ（２．３ｇ、２２．９ｍｍｏｌ）の溶液を、アルゴン雰囲気下、氷浴で０℃に冷却した。塩化アセチル（０．６５ｍＬ、９．２ｍｍｏｌ）を混合物に滴下し、添加完了後、氷浴を除去した。反応物を室温まで温め、２時間撹拌した。懸濁液を濾過し、固体を新鮮なＴＨＦ（２ｘ２０ｍＬ）で洗浄した。濾液を真空下で濃縮し、残渣をシリカゲルに乾式装填し、次に、溶出液として０−８％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から８：９２）を使用するシリカゲル（４０ｇカートリッジ）のカラムクロマトグラフィーにより精製し、生成物（４９ｅ）（２．１６ｇ、８４％）を油状物として得た。
【数１２０】
2020519684.tif 000366
【０８７９】
工程６：２−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタートおよび３−（２−ヒドロキシフェニル）−２，２−ジメチルプロピルアセタート（４９ｆ）の合成
【化２４５】
2020519684.tif 000367
【０８８０】
フッ化水素ピリジン（７０％、１．３ｍＬ、１０．４ｍｍｏｌ）を、室温、アルゴン雰囲気下でＴＨＦ（２５ｍＬ）中の２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９ｅ）（０．７０ｇ、２．１ｍｍｏｌ）およびピリジン（２．５ｍＬ、３１．２ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に加え、混合物を２４時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し（浴温を２５°Ｃに設定）、残渣をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）に溶解し、ブライン（３×７５ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して、６５：３５で目的のアルコールと３−（２−ヒドロキシフェニル）−２，２−ジメチルプロピルアセタートとの混合物を得た。ＮＭＲ分析により、生成物の両方のエステルの存在が示された（４９ｆ）。この物質をさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【数１２１】
2020519684.tif 000368
【０８８１】
工程７：２−（３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９ｇ）の合成
【化２４６】
2020519684.tif 000369
【０８８２】
Ｅｔ２Ｏ（６．８ｍＬ）中の塩化スルフリル（１７２μＬ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（２．０ｍＬ）中の２−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９ｆ）（０．４３ｇ、１．９ｍｍｏｌ）およびピリジン（１７２μＬ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液にカニューレで滴下した。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、フラスコを室温まで温め、１．５時間撹拌した（ＴＬＣ、３０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンでモニター）。懸濁液を０．４５μｍのＰＴＦＥシリンジフィルターで濾過し、シリンジフィルターを新鮮なＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）ですすぎ、生成物（４９ｇ）を得た。濾液をさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。収率は定量的であると仮定した。
【０８８３】
工程８：２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９）の合成
【化２４７】
2020519684.tif 000370
【０８８４】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．４４ｇ、２．４ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２２ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（０．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．１ｍＬ、２．１ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。前の反応からのＥｔ２Ｏ中の２−（３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルアセタート（４９ｇ）（０．６２ｇ、１．９ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。ブライン（１００ｍＬ）を反応混合物に加え、水層と有機層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（２×２００ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（３×７５ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した。残渣をＤＭＦ（６ｍＬ）に溶解し、０．４５μｍフリットで濾過した後、２０−９０％ＭｅＣＮ／水（修飾剤なし）を溶離液として使用する分取ＨＰＬＣで精製し、生成物（４９）（０．１８ｇ、２０％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４７０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１２２】
2020519684.tif 000371
例５０
２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０）の合成
【化２４８】
2020519684.tif 000372
【０８８５】
工程１：２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０ａ）の合成
【化２４９】
2020519684.tif 000373
【０８８６】
２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェノール（０．９ｇ、３．１ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．９３ｇ、７．６ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下でＴＨＦ（５０ｍＬ）に溶解した。トリメチルアセチルクロリド（０．４５ｍＬ、３．７ｍｍｏｌ）を室温で混合物に滴下するとすぐに白色の固体が形成され、懸濁液が形成されるまで添加を続けた。反応物を室温で２時間撹拌し、次に濾過し、フィルターケーキをＴＨＦ（１０ｍＬ）で洗浄した。濾液をシリカゲル（１５ｇ）に乾式装填し、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から６：９４）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーで精製して、ＮＭＲ分析により出発物質の約３％が汚染された生成物（５０ａ）を得た。この材料を、さらに精製することなく使用した。
【数１２３】
2020519684.tif 000374
【０８８７】
工程２：２−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０ｂ）の合成
【化２５０】
2020519684.tif 000375
【０８８８】
フッ化水素酸ピリジン（７０％、１．３ｍＬ、１０．４ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下、室温でＴＨＦ（２５ｍＬ）溶液中の２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０ａ）（０．７０ｇ、１．８ｍｍｏｌ）およびピリジン（２．５ｍＬ、３１．２ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に加え、混合物を２４時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し（浴温を２５°Ｃに設定）、残留物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）に溶解し、ブライン（３×７５ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して目的の生成物（５０ｂ）を油状物として得た。この物質をさらに精製することなく次工程で直接使用した。
【数１２４】
2020519684.tif 000376
【０８８９】
工程３：２−（３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０ｃ）の合成
【化２５１】
2020519684.tif 000377
【０８９０】
Ｅｔ２Ｏ（７．５ｍＬ）中の塩化スルフリル（１７３μＬ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（２．２ｍＬ）中の２−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０ｂ）（０．４７ｇ、１．８ｍｍｏｌ）とピリジン（１７３μＬ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液にカニューレで滴下した。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、フラスコを室温まで温め、１．５時間撹拌した（ＴＬＣ、３０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンでモニター）。懸濁液を０．４５−μｍのＰＴＦＥシリンジフィルターで濾過し、シリンジフィルターを新鮮なＥｔ２Ｏですすぎ、生成物（５０ｃ）を得た。濾液をさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。収率は定量的であると仮定した。
【０８９１】
工程４：２−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０）の合成
【化２５２】
2020519684.tif 000378
【０８９２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．４１ｇ、２．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２３ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（０．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、溶液を１０分間撹拌した。前の反応からのＥｔ２Ｏ中の２−（３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）フェニルピバラート（５０ｃ）（０．６５ｇ、１．８ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。１０分後、反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。ブライン（１００ｍＬ）を反応混合物に加え、水層と有機層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（２×２００ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（３×７５ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した。残渣をＤＭＦ（６ｍＬ）に溶解し、０．４５μｍフリットで濾過し、分取ＨＰＬＣで精製して生成物（５０）（０．２１ｇ、２３％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝５１２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１２５】
2020519684.tif 000379
例５１
Ｓ−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（５１）の合成
【化２５３】
2020519684.tif 000380
【０８９３】
工程１：Ｓ−（４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（５１ａ）の合成
【化２５４】
2020519684.tif 000381
【０８９４】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（２７１μＬ、３．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。Ｅｔ２Ｏ（３ｍＬ）中のＳ−（４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１１、４７、２０３８に従って調製）（５００ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）とピリジン（２６７μＬ、３．３ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。フラスコをジエチルエーテル（２ｘ５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液も反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌し、室温まで温め、室温でさらに２０分間撹拌した。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１２ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（５１ａ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【０８９５】
工程２：Ｓ−（４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（５１）の合成
【化２５５】
2020519684.tif 000382
【０８９６】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（４３０ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）をピリジン（８ｍＬ）に溶解し、アルゴン雰囲気下で０℃に冷却した。ＴＨＦ（４ｍＬ）中のＳ−（４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル）エタンチオアート（５１ａ）（０．７５ｇ、２．７ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で反応混合物に加えた。得られた混合物を１時間撹拌し、室温、高真空下で溶媒を除去した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から９：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５０）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４２４．２  ［Ｍ＋１］＋
【数１２６】
2020519684.tif 000383
例５２
Ｓ−（５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２）の合成
【化２５６】
2020519684.tif 000384
【０８９７】
工程１：５−ブロモ−２，２−ジメチルペンタン−１−オール（５２ａ）の合成
【化２５７】
2020519684.tif 000385
【０８９８】
ＤＣＭ（１８ｍＬ）をＬｉＢＨ４（０．６６ｇ、３０．４ｍｍｏｌ）に加え、続いてアルゴン雰囲気下で２０分かけて無水ＭｅＯＨ（１．２ｍｌ、３０．４ｍｍｏｌ）を滴下した。Ｈ２の発泡が停止した後、エチル５−ブロモ−２，２−ジメチルペンタノアート（ＰＣＴ出願公開番号第２０１１０４６７７１号に従って調製）（４．５ｇ、１９．０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）溶液を２０分かけて滴下した。反応混合物を１６時間加熱還流し、室温に冷却し、飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液（３０ｍＬ）で慎重に加水分解した。懸濁液をＤＣＭ（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を１Ｎ  ＨＣｌ（２６ｍＬ）およびブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ、真空下で濃縮して、生成物（５２ａ）（３．６１ｇ、９７％）を油状物として得た。
【数１２７】
2020519684.tif 000386
【０８９９】
工程２：Ｓ−（５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２ｂ）の合成
【化２５８】
2020519684.tif 000387
【０９００】
５−ブロモ−２，２−ジメチルペンタン−１−オール（５２ａ）（２．０ｇ、１０．３ｍｍｏｌ）およびカリウムチオアセタート（２．３４ｇ、２０．５ｍｍｏｌ）のアセトン（２２ｍＬ）溶液を不活性雰囲気下、室温で２３時間撹拌した。真空下、室温で溶媒を除去した後、残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から２：３）を使用するシリカゲルカラムでのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５２ｂ）（１．２ｇ、６１％）を油状物として得た。
【数１２８】
2020519684.tif 000388
【０９０１】
工程３：Ｓ−（５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２ｃ）の合成
【化２５９】
2020519684.tif 000389
【０９０２】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（３７９μＬ、５．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（８ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（４ｍＬ）中のＳ−（５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２ｂ）（７００ｍｇ、３．６ｍｍｏｌ）およびピリジン（３７４μＬ、４．６ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温めた。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（５２ｃ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【０９０３】
工程４：Ｓ−（５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２）の合成
【化２６０】
2020519684.tif 000390
【０９０４】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（６００ｍｇ、３．２ｍｍｏｌ）をピリジン（９ｍＬ）に溶解し、アルゴン雰囲気下で０℃に冷却した。Ｓ−（５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５２ｃ）（８５７ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）溶液を反応混合物に０℃で加えた。得られた混合物を１時間撹拌し、室温、高真空下で溶媒を除去した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から９：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５２）（７０ｍｇ、５％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４３８．２  ［ＭＨ］＋
【数１２９】
2020519684.tif 000391
例５３
Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）の合成
【化２６１】
2020519684.tif 000392
【０９０５】
工程１：Ｓ−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３ａ）の合成
【化２６２】
2020519684.tif 000393
【０９０６】
アルゴン雰囲気下でチオ酢酸カリウム（４．１ｇ、３５．８ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２０ｍＬ）に溶解した。３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル４−メチルベンゼンスルホナート（ＰＣＴ出願公開番号第２０１２１６５６４８号に従って調製）（４．２ｇ、１６．３ｍｍｏｌ）を加え、混合物を８０℃で２．５時間撹拌した。冷却後、ブライン（１００ｍＬ）を加え、混合物をＥｔ２Ｏ（３×１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５ｘ５０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した（残留ＤＭＦは高真空により除去した）。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１５：８５）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５３ａ）（１．０６ｇ、４０％）を油状物として得た。
【数１３０】
2020519684.tif 000394
【０９０７】
工程２：Ｓ−（３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３ｂ）の合成
【化２６３】
2020519684.tif 000395
【０９０８】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（２８３μＬ、３．９ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（４ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（６ｍＬ）中のＳ−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３ａ）（５２０ｍｇ、３．１ｍｍｏｌ）およびピリジン（３２７μＬ、４．０ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温めた。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（５３ｂ）を油状物として得、それをさらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【０９０９】
工程３：Ｓ−（３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ−２，２−ジメチルプロピル）エタンチオアート（５３）の合成
【化２６４】
2020519684.tif 000396
【０９１０】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（６００ｍｇ、３．２ｍｍｏｌ）をピリジン（１０ｍＬ）に溶解し、アルゴン雰囲気下で０℃に冷却した。ＴＨＦ（６ｍＬ）中のＳ−（５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル）エタンチオアート（５３ｂ）（８００ｍｇ、３．１ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で反応混合物に加えた。得られた混合物を２時間撹拌し、溶媒を高真空下、室温で除去した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５３）（９０ｍｇ、７％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４１０．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１３１】
2020519684.tif 000397
例５４
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４）の合成
【化２６５】
2020519684.tif 000398
【０９１１】
工程１：３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４ａ）の合成
【化２６６】
2020519684.tif 000399
【０９１２】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）のＤＣＭ（６０ｍＬ）中の２，２−ジメチルプロパン−１，３−ジオール（２．５ｇ、２４．３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−塩化ジメチルベンゾイル（１．２ｍＬ、８．１ｍｍｏｌ）、ピリジン（１．１ｍＬ、１３．７ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（９９ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温まで徐々に温め、混合物を一晩撹拌した。１Ｎ  ＨＣｌの添加により反応を停止させ、混合物をＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機抽出物をＮａＨＣＯ３の飽和水溶液およびブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：９から２：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５４ａ）（１．５ｇ、７８％）を油状物として得た。
【数１３２】
2020519684.tif 000400
【０９１３】
工程２：３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４ｂ）の合成
【化２６７】
2020519684.tif 000401
【０９１４】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．２５ｍＬ、３．９ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（６ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（６ｍＬ）中の３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４ａ）（５００ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２６ｍＬ、３．３ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温めた。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１２ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（５４ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【０９１５】
工程３：３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４）の合成
【化２６８】
2020519684.tif 000402
【０９１６】
（２Ｓ，５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（４２０ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１２ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（０．７ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．３ｍＬ、２．３ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル２，６−ジメチルベンゾアート（５４ｂ）（６６０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（８ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）、飽和水性ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）および水（４０ｍＬ）を加えた。有機層を分離し、飽和水性ＮａＨＣＯ３（６０ｍＬ）、Ｈ２Ｏ（３×５０ｍＬ）、ブライン（６０ｍＬ）で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（１８０ｍｇ、１９％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４８４．０１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１３３】
2020519684.tif 000403
例５５
３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルアダマンタン−１−カルボキシラート（５５）の合成
【化２６９】
2020519684.tif 000404
【０９１７】
工程１：３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル（３ｒ、５ｒ、７ｒ）−アダマンタン−１−カルボキシラート（５５ａ）の合成
【化２７０】
2020519684.tif 000405
【０９１８】
アルゴン雰囲気下、約０℃（氷浴）のＤＣＭ（６０ｍＬ）中の２，２−ジメチルプロパン−１，３−ジオール（２．５ｇ、２４．３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、１−アダマンタン−塩化カルボニル（１．３６ｇ、６．９ｍｍｏｌ）、ピリジン（１．１ｍＬ、１３．７ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（９９ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温まで徐々に温め、混合物を一晩撹拌した。１Ｎ  ＨＣｌの添加により反応を停止させ、混合物をＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機抽出物をＮａＨＣＯ３の飽和水溶液およびブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮して、生成物（５５ａ）（１．８２ｇ、１００％）を油状物として得た。
【数１３４】
2020519684.tif 000406
工程２：３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル（３ｒ、５ｒ、７ｒ）−アダマンタン−１−カルボキシラート（５５ｂ）の合成
【化２７１】
2020519684.tif 000407
【０９１９】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（２６６μＬ、３．３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（４ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル−アダマンタン−１−カルボキシラート（５５ａ）（６００ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２８ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（４ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液も反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温めた。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１２ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（５５ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【０９２０】
工程３：３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピルアダマンタン−１−カルボキシラート（５５）の合成
【化２７２】
2020519684.tif 000408
【０９２１】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（４４２ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１４ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（０．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．６ｍＬ、２．６ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロピル−アダマンタン−１−カルボキシラート（５５ｂ）（７５０ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（８ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）、飽和水性ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）およびＨ２Ｏ（４０ｍＬ）を加えた。有機層を分離し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（６０ｍＬ）、Ｈ２Ｏ（３×５０ｍＬ）、ブライン（６０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５５）（１８０ｍｇ、１７％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝５１４．１２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１３５】
2020519684.tif 000409
例５６
ジエチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルマロナート（５６）の合成
【化２７３】
2020519684.tif 000410
【０９２２】
工程１：ジエチル２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルマロナート（５６ａ）の合成
【化２７４】
2020519684.tif 000411
【０９２３】
ＥｔＯＨ（１５０ｍＬ）中のパラホルムアルデヒド（１．３ｇ、４３．３ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（１１ｇ、７９ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ジエチル２−メチルマロナート（４．５ｍＬ、２６．３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１７時間撹拌した後、Ｃｅｌｉｔｅ（登録商標）のパッドで濾過し、フィルターケーキをＥｔＯＨ（２×３０ｍＬ）で洗浄した。濾液を真空下で濃縮し、残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５６ａ）（４．０ｇ、７４％）を油状物として得た。
【数１３６】
2020519684.tif 000412
【０９２４】
工程２：ジエチル２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルマロナート（５６ｂ）の合成
【化２７５】
2020519684.tif 000413
【０９２５】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（２４８μＬ、３．０ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（８ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（４ｍＬ）中のジエチル２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルマロナート（５６ａ）（５００ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２６ｍＬ、３．２ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液も反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温めた。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１２ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（５６ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【０９２６】
工程３：ジエチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルマロナート（５６）の合成
【化２７６】
2020519684.tif 000414
【０９２７】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（３９０ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（０．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。ジエチル２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルマロナート（５６ｂ）（６３８ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（８ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、２時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）、飽和水性ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）およびＨ２Ｏ（４０ｍＬ）を加えた。有機層を分離し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（６０ｍＬ）、Ｈ２Ｏ（３×５０ｍＬ）、ブライン（６０ｍＬ）で洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から９：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（５６）（１６６ｍｇ、１７％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４５２．０３  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１３７】
2020519684.tif 000415
例５７
プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）の合成
【化２７７】
2020519684.tif 000416
【０９２８】
工程１：プロピル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（５７ａ）の合成
【化２７８】
2020519684.tif 000417
【０９２９】
２０ｍＬマイクロ波バイアル内の充填された３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸（１．１５ｇ、９．７ｍｍｏｌ）、１−プロパノール（１５ｍＬ）、および濃縮Ｈ２ＳＯ４（７０μＬ、１．３ｍｍｏｌ）の混合物を室温で撹拌した後、電子レンジで２時間８０℃で加熱し、室温で一晩撹拌した。ＴＬＣ（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン；３：７）で目的の生成物が特定されたら、混合物を真空（４０°Ｃ）で濃縮し、ＥｔＯＡｃ（８０ｍＬ）およびＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈した。有機層をＨ２Ｏ（２回）、およびブラインで洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮して、生成物（５７ａ）（１．１８ｇ、７６％）を油状物として得た。この物質を精製することなく次工程で直接使用した。
【数１３８】
2020519684.tif 000418
【０９３０】
工程２：プロピル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７ｂ）の合成
【化２７９】
2020519684.tif 000419
【０９３１】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１９４μＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．０ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。プロピル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（５７ａ）（０．４２ｇ、２．６ｍｍｏｌ）およびピリジン（２１５μＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｘ１ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で５分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（５７ｂ）（０．５６ｇ、８３％）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【数１３９】
2020519684.tif 000420
【０９３２】
工程３：プロピル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７）の合成
【化２８０】
2020519684.tif 000421
【０９３３】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５．５ｍＬ）およびＨＭＰＡ（１．０ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．５ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）を混合物に添加し、次にＴＨＦ（２×１ｍＬ）中のプロピル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５７ｂ）（０．４０ｇ、１．５ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物をＨ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（３：７から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、所望の生成物（５７）（１９０ｍｇ、３９％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４０８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１４０】
2020519684.tif 000422
例５８
ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）の合成
【化２８１】
2020519684.tif 000423
【０９３４】
工程１：ブチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（５８ａ）の合成
【化２８２】
2020519684.tif 000424
【０９３５】
２０ｍＬマイクロ波バイアル内の充填された３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸（１．１５ｇ、９．７ｍｍｏｌ）、１−ブタノール（１５ｍＬ）、および濃縮Ｈ２ＳＯ４（７０μＬ、１．３ｍｍｏｌ）の混合物を室温で撹拌した後、電子レンジで２時間８０℃で加熱し、室温で一晩撹拌した。ＴＬＣ（ＥｔＯＡｃ／ヘキサン；３：７）で目的の生成物が特定されたら、混合物を真空下で濃縮し（４０°Ｃ；トルエンｘ３と共蒸発）、ＥｔＯＡｃ（８０ｍＬ）およびＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈した。有機層をＨ２Ｏ（２回）、およびブラインで洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮して、生成物（５８ａ）（１．２４ｇ、８１％）を油状物として得た。この物質を精製することなく次工程で直接使用した。
【数１４１】
2020519684.tif 000425
【０９３６】
工程２：ブチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８ｂ）の合成
【化２８３】
2020519684.tif 000426
【０９３７】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１９８μＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．０ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。プロピル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパノアート（５８ａ）（０．４７ｇ、２．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（２１９μＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３×１ｍＬ）で洗浄し、反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で５分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（５８ｂ）（０．５２ｇ、７２％）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【数１４２】
2020519684.tif 000427
【０９３８】
工程３：ブチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８）の合成
【化２８４】
2020519684.tif 000428
【０９３９】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５ｍＬ）およびＨＭＰＡ（１ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．５ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１０分間撹拌した。ブチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５８ｂ）（０．４１ｇ、１．５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５×１ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物をＨ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣をＤＭＦに溶解し、分取ＨＰＬＣにより精製して、所望の生成物（５８）（７０ｍｇ、１４％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４２２．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１４３】
2020519684.tif 000429
例５９
（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（５９）の合成
【化２８５】
2020519684.tif 000430
【０９４０】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．３ｍＬ、１．３ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソール−４−イル）メチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（０．４２ｇ、１．３ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５×１ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を分取ＨＰＬＣにより精製して、所望の生成物（５９）（１８９ｍｇ、３４％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４７８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１４４】
2020519684.tif 000431
例６０
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０）の合成
【化２８６】
2020519684.tif 000432
【０９４１】
工程１：４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０ａ）の合成
【化２８７】
2020519684.tif 000433
【０９４２】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）のＤＣＭ（９ｍＬ）中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（０．８６ｇ、７．３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、塩化トリメチルアセチル（０．８９ｍＬ、７．３ｍｍｏｌ）、Ｅｔ３Ｎ（１．１７ｍＬ、１４．５ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（触媒量）を加えた。反応混合物を室温まで徐々に温め、混合物を一晩撹拌した。混合物を１Ｎ  ＨＣｌ（５０ｍＬ）の添加によりクエンチした。有機層と水層を分配し、水層をＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：７）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、所望の生成物（６０ａ）（０．４２ｇ、２８％）を得た。
【数１４５】
2020519684.tif 000434
【０９４３】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０ｂ）の合成
【化２８８】
2020519684.tif 000435
【０９４４】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１５３μＬ、２．１ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（４．５ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０ａ）（０．４２ｇ、２．１ｍｍｏｌ）およびピリジン（２０３μＬ、２．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に６０分間かけて滴下した。混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６０ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【数１４６】
2020519684.tif 000436
【０９４５】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０）の合成
【化２８９】
2020519684.tif 000437
【０９４６】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．４１ｇ、２．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１８．５ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．９ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．２ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルピバラート（６０ｂ）（０．７３ｇ、２．４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２０ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１６時間撹拌した。混合物をＨ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６０）（１７６ｍｇ）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４５０．１５  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１４７】
2020519684.tif 000438
例６１
エチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−エチルブタノアート（６１）の合成
【化２９０】
2020519684.tif 000439
【０９４７】
工程１：エチル２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−エチルブタノアート（６１ａ）の合成
【化２９１】
2020519684.tif 000440
【０９４８】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１２６μＬ、１．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（３．２ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（２．１ｍＬ）中のエチル２−エチル−２−（ヒドロキシメチル）ブタノアート（ｅｘ−エナミン）（０．３０ｇ、１．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（１５３μＬ、１．９ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に６０分間かけて滴下した。混合物を室温まで温め、３０分間撹拌した。混合物を−７８℃に再冷却し、塩化スルフリル（２０μＬ）を加え、反応物を室温まで温め、さらに３０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）を加え、混合物を５分間撹拌し、次に濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６１ａ）を得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【数１４８】
2020519684.tif 000441
【０９４９】
工程２：エチル２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−エチルブタノアート（６１）の合成
【化２９２】
2020519684.tif 000442
【０９５０】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２５ｇ、１．４ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１１．２ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．６ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．４ｍＬ、１．４ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。エチル２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−エチルブタノアート（６１ａ）（０．４１ｇ、１．５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２０ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１６時間撹拌した。混合物をＨ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣をシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６１）（１６２ｍｇ、２９％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４２２．０３  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１４９】
2020519684.tif 000443
例６２
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２）の合成
【化２９３】
2020519684.tif 000444
【０９５１】
工程１：４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２ａ）の合成
【化２９４】
2020519684.tif 000445
【０９５２】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）のＤＣＭ（９ｍＬ）中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（０．８４ｇ、７．１ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−塩化ジメチルベンゾイル（１．０ｇ、５．９ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．９６ｍＬ、１１．９ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（触媒量）を加えた。反応混合物を室温まで徐々に温め、混合物を一晩撹拌した。混合物を１Ｎ  ＨＣｌ（５０ｍＬ）の添加によりクエンチした。有機層と水層を分配し、水層をＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：７）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、所望の生成物（６２ａ）（０．４２ｇ、２８％）を得た。
【数１５０】
2020519684.tif 000446
【０９５３】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２ｂ）の合成
【化２９５】
2020519684.tif 000447
【０９５４】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１２２μＬ、１．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．０ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２ａ）（０．４２ｇ、１．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（１３６μＬ、１．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．５ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２ｘ２０ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６２ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく（純粋ではない）、次工程ですぐに使用した。
【数１５１】
2020519684.tif 000448
【０９５５】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２）の合成
【化２９６】
2020519684.tif 000449
【０９５６】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．２ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（２０ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメチルベンゾアート（６２ｂ）（０．４２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６２）（１９２ｍｇ、３２％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４９８．０８  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１５２】
2020519684.tif 000450
例６３
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３）の合成
【化２９７】
2020519684.tif 000451
【０９５７】
工程１：４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３ａ）の合成
【化２９８】
2020519684.tif 000452
【０９５８】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（０．７２ｇ、６．１ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、１−アダマンタン−塩化カルボニル（１．１ｇ、１０．１ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．８２ｍＬ、１０．１ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．０３ｇ、０．３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温まで徐々に温め、混合物を一晩撹拌した。混合物を１Ｎ  ＨＣｌの添加によりクエンチした。有機層と水層を分配し、水層をＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄し、次に乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、所望の生成物（６３ａ）（０．４９ｇ、３５％）を得た。
【数１５３】
2020519684.tif 000453
【０９５９】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３ｂ）の合成
【化２９９】
2020519684.tif 000454
【０９６０】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１２７μＬ、１．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．２ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３ａ）（０．４８ｇ、１．７ｍｍｏｌ）とピリジン（１４１μＬ、１．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．７ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２ｘ２０ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６３ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく（純粋ではない）、次工程ですぐに使用した。
【数１５４】
2020519684.tif 000455
【０９６１】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３）の合成
【化３００】
2020519684.tif 000456
【０９６２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．２ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（２０ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチルアダマンタン−１−カルボキシラート（６３ｂ）（０．６６ｇ、１．７ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、固体を得、これをヘキサンと共に粉砕して、生成物（６３）（２３０ｍｇ、３６％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝５２８．１７  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１５５】
2020519684.tif 000457
例６４
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４）の合成
【化３０１】
2020519684.tif 000458
【０９６３】
工程１：４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４ａ）の合成
【化３０２】
2020519684.tif 000459
【０９６４】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）のＤＣＭ（２８ｍＬ）中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（１．８５ｇ、１５．７ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−ジメトキシベンゾイルクロリド（８０％；３．９３ｇ、１５．７ｍｍｏｌ）、Ｅｔ３Ｎ（２．５ｍＬ、３１．３ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（触媒量）を加えた。反応混合物を室温まで徐々に温め、混合物を一晩撹拌した。混合物を真空下で濃縮し、ＥｔＯＡｃに懸濁した後、濾過し、フィルターケーキをＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を真空下で濃縮し、残渣を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から２：３）を溶離液として使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーで精製して、所望の生成物（６４ａ）を得た（純度約８０％；０．９２ｇ）。
【数１５６】
2020519684.tif 000460
【０９６５】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４ｂ）の合成
【化３０３】
2020519684.tif 000461
【０９６６】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．２ｍＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．９ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（２．７ｍＬ）中の４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４ａ）（純度約８０％；０．９７ｇ、２．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（２２２μＬ、２．７ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２ｘ２０ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６４ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく（純粋ではない）、次工程ですぐに使用した。
【０９６７】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４）の合成
【化３０４】
2020519684.tif 000462
【０９６８】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２１ｇ、１．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（９．４ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．１ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（２０ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６４ｂ）（０．６５ｇ、１．７ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６４）（１００ｍｇ、１７％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝５３０．０１  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１５７】
2020519684.tif 000463
例６５
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５）の合成
【化３０５】
2020519684.tif 000464
【０９６９】
工程１：５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５ａ）の合成
【化３０６】
2020519684.tif 000465
【０９７０】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中の２，２−ジメチルペンタン−１，５−ジオール（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．２０１０、７５、１８９２−１８９７；ＰＣＴ国際公開番号ＷＯ２００２０９２６０６）（１．５５ｇ、１１．７ｍｍｏｌ）に塩化ベンゾイル（１．５ｍＬ、１２．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２．５時間撹拌し、真空下で濃縮した。残渣にＥｔＯＡｃを加え、混合物を撹拌した。濾液を残渣下で濃縮し、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：４）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６５ａ）（１．３８ｇ、５０％）を油状物として得た。
【数１５８】
2020519684.tif 000466
【０９７１】
工程２：５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５ｂ）の合成
【化３０７】
2020519684.tif 000467
【０９７２】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．２ｍＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．９ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルペンチルベンゾアート（６５ａ）（０．７６ｇ、３．２ｍｍｏｌ）およびピリジン（２１８μＬ、２．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２．７ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２ｘ２０ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６５ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく（純粋ではない）、次工程ですぐに使用した。
【数１５９】
2020519684.tif 000468
【０９７３】
工程３：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５）の合成
【化３０８】
2020519684.tif 000469
【０９７４】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２１ｇ、１．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（９．４ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．１ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチルベンゾアート（６５ｂ）（０．４２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６５）（１６０ｍｇ、２９％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４８４．１０  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１６０】
2020519684.tif 000470
例６６
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６）の合成
【化３０９】
2020519684.tif 000471
【０９７５】
工程１：５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６ａ）の合成
【化３１０】
2020519684.tif 000472
【０９７６】
アルゴン雰囲気下、０°Ｃのピリジン（８．３ｍＬ）中の２，２−ジメチルペンタン−１，５−ジオール（１．５ｇ、１１．３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−ジメトキシベンゾイルクロリド（８０％；１．４ｇ、５．６ｍｍｏｌ）を一度に加えた。反応混合物を室温に３時間温めた。反応混合物を濃縮乾固し、ＥｔＯＡｃを加えた。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：７）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６６ａ）（０．６５ｇ、３９％）を油状物として得た。
【数１６１】
2020519684.tif 000473
【０９７７】
工程２：５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６ｂ）の合成
【化３１１】
2020519684.tif 000474
【０９７８】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．１６ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６ａ）（０．６５ｇ、２．２ｍｍｏｌ）およびピリジン（１７７μＬ、２．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２ｘ２０ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６６ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく（純粋ではない）、次工程ですぐに使用した。
【数１６２】
2020519684.tif 000475
【０９７９】
工程３：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６）の合成
【化３１２】
2020519684.tif 000476
【０９８０】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２１ｇ、１．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（９．４ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．１ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６６ｂ）（０．４９ｇ、１．２ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６６）（１１５ｍｇ、１８％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝５４４．１７  ［Ｍ＋Ｈ］＋＆５８９．１１  ［Ｍ＋ＨＣＯＯＨ］＋
【数１６３】
2020519684.tif 000477
例６７
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７）の合成
【化３１３】
2020519684.tif 000478
【０９８１】
工程１：５−ヒドロキシ−３，３−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７ａ）の合成
【化３１４】
2020519684.tif 000479
【０９８２】
アルゴン雰囲気下、０℃のピリジン（８．３ｍＬ）中の２，２−ジメチルペンタン−１，５−ジオール（１．１ｇ、８．３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−ジメチルベンゾイルクロリドを一度に加えた。反応混合物を室温まで３時間温めた。反応物を濃縮乾固させ、ＥｔＯＡｃを加えた。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：４）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６７ａ）（０．４４ｇ、２５％）を油状物として得た。
【数１６４】
2020519684.tif 000480
【０９８３】
工程２：５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７ｂ）の合成
【化３１５】
2020519684.tif 000481
【０９８４】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１２２μＬ、１．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。５−ヒドロキシ−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７ａ）（０．４４ｇ、１．７ｍｍｏｌ）とピリジン（１３５μＬ、１．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２ｘ２０ｍＬ）ですすぎ、すすぎ液を反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮して、表題化合物（６７ｂ）を得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【数１６５】
2020519684.tif 000482
【０９８５】
工程３：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７）の合成
【化３１６】
2020519684.tif 000483
【０９８６】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２１ｇ、１．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（９．４ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．１ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。５−（（クロロスルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２，６−ジメチルベンゾアート（６７ｂ）（０．４９ｇ、１．４ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６７）（２００ｍｇ、３２％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝５１２．１８  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１６６】
2020519684.tif 000484
例６８
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−ジメチルペンチル２−メチルベンゾアート（６８）の合成
【化３１７】
2020519684.tif 000485
【０９８７】
工程１：４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル２−メチルベンゾアート（６８ａ）の合成
【化３１８】
2020519684.tif 000486
【０９８８】
アルゴン雰囲気下、約０°Ｃ（氷浴）のピリジン（５ｍＬ）中の２，２−ジメチルブタン−１，４−ジオール（０．８０ｇ、６．８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、塩化トルオイル（０．８９ｍＬ、６．８ｍｍｏｌ）を滴下した。反応混合物を室温まで徐々に温め、混合物を４時間撹拌した。混合物を真空下で濃縮し、ＥｔＯＡｃに懸濁した後、濾過し、フィルターケーキをＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を真空下で濃縮し、残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：７）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、所望の生成物（６８ａ）（０．７ｇ、４４％）を得た。
【数１６７】
2020519684.tif 000487
【０９８９】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２−メチルベンゾアート（６８ｂ）の合成
【化３１９】
2020519684.tif 000488
【０９９０】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（９６μＬ、１．３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（０．８ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。４−ヒドロキシ−３，３−ジメチルブチル２−メチルベンゾアート（６８ａ）（０．３１ｇ、１．３ｍｍｏｌ）とピリジン（１０６μＬ、１．３ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１．１ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２×２０ｍＬ）ですすぎ、これを反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、３０分間撹拌した。混合物を濾過し、生成物（６８ｂ）をさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【数１６８】
2020519684.tif 000489
【０９９１】
工程３：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−４，４−メチルペンチル２−メチルベンゾアート（６８）の合成
【化３２０】
2020519684.tif 000490
【０９９２】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．２ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。Ｅｔ２Ｏ（２０ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−３，３−ジメチルブチル２−メチルベンゾアート（６８ｂ）（０．４２ｇ、１．３ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６８）（２３１ｍｇ、４０％）を固体として得た。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ＝４８４．０６  ［Ｍ＋１］＋
【数１６９】
2020519684.tif 000491
例６９
４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（６９）の合成
【化３２１】
2020519684.tif 000492
【０９９３】
工程１：４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチル２，６−ジメトキシベンゾアート（６９ａ）の合成
【化３２２】
2020519684.tif 000493
【０９９４】
アルゴン雰囲気下、０°ＣのＤＣＭ（２０ｍＬ）中の２，２，３，３−テトラメチルブタン−１，４−ジオール（４５ａ）（０．７ｇ、４．８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、２，６−塩化ジメトキシベンゾイル（８０％；０．５５ｇ、２．２ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．３６ｍＬ、４．４ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．０５ｇ、０．４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温まで温め、室温で一晩撹拌した。混合物を０℃に冷却し、１Ｎ  ＨＣｌ（１５ｍＬ）を加えて反応を停止させ、ＤＣＭで抽出した（２回）。合わせた有機層を飽和重炭酸ナトリウムおよびブラインで洗浄した後、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６９ａ）を油状物として得た。
【数１７０】
2020519684.tif 000494
【０９９５】
工程２：４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（６９ｂ）の合成
【化３２３】
2020519684.tif 000495
【０９９６】
ピリジン（０．１５ｍＬ、１．８ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下で４−ヒドロキシ−２，２，３，３−テトラメチルブチルプロピオナート（６９ａ）（０．３０ｇ、１．５ｍｍｏｌ）とＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）との撹拌混合物に加えた。溶液を−７８℃に冷却し、Ｅｔ２Ｏ（３ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．１５ｍＬ、１．８ｍｍｏｌ）を−７８℃でゆっくりと加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。反応混合物を濾過してピリジン塩を除去し、濾液を真空下で濃縮して表題化合物（６９ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程で直接使用した（収率は定量的であると仮定した）。
【０９９７】
工程３：４−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（６９）の合成
【化３２４】
2020519684.tif 000496
【０９９８】
アルゴン雰囲気下のＴＨＦ（１０ｍＬ）中の（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（２３５ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）の撹拌混合物に、数滴の１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オンを加えた。混合物を−７８℃に冷却し、１０分間撹拌した後、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．４ｍＬ、１．４ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８℃で８分間撹拌した後、ＴＨＦ（５ｍＬ）中の４−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，３，３−テトラメチルブチル３−クロロ−２，６−ジメトキシベンゾアート（６９ｂ）（０．５２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）を−７８℃で添加した。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、室温まで温め、１時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃおよび飽和重炭酸ナトリウム溶液で希釈した。水層と有機層を分離し、有機層を水で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（６９）を固体として得た。
【数１７１】
2020519684.tif 000497
例７０
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０）の合成
【化３２５】
2020519684.tif 000498
【０９９９】
工程１：２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０ａ）を生成する反応
【化３２６】
2020519684.tif 000499
【１０００】
塩化ベンゾイル（２．４６ｍＬ、２０．０ｍｍｏｌ）を、ＤＣＭ（３０ｍＬ）中の２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジオール（１．２ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）、ピリジン（２．０２ｍＬ、２５．０ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．０６ｇ、０．４ｍｍｏｌ）の混合物に室温で滴下した。室温で一晩撹拌した後、有機相を１Ｍ  ＨＣｌ、水、およびブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から２：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７０ａ）（１．３ｇ、４０％）を油状物として得た。
【数１７２】
2020519684.tif 000500
【１００１】
工程２：２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０ｂ）の合成
【化３２７】
2020519684.tif 000501
【１００２】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．３ｍＬ、３．７ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）中の２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０ａ）（８００ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．３２ｍＬ、３．９ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（３ｍＬ）ですすぎ、これも混合物に加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温めた。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１２ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（７０ｂ）を油状物として得、これをさらに精製することなく次工程ですぐに使用した。
【１００３】
工程３：２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０）の合成
【化３２８】
2020519684.tif 000502
【１００４】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（４００ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）およびＨＭＰＡ（１．１ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ（２．３ｍＬ）中の１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液を滴下し、１０分間撹拌した。２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジベンゾアート（７０ｂ）（９２２ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍＬ）に溶解し、反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、反応混合物を室温まで温めた。室温で２時間撹拌した後、ＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）、飽和水性ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）およびＨ２Ｏ（４０ｍＬ）を加えた。水層と有機層を分離し、有機層を飽和水性ＮａＨＣＯ３（６０ｍＬ）、水（３×５０ｍＬ）、ブライン（６０ｍＬ）で洗浄し、次に乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：９）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７０）（１８６ｍｇ、１５％）を油状物として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝５７６  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１７３】
2020519684.tif 000503
例７１
２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１）の合成
【化３２９】
2020519684.tif 000504
【１００５】
工程１：２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１ａ）の合成
【化３３０】
2020519684.tif 000505
【１００６】
無水酢酸（３．４６ｍＬ、３６．６ｍｍｏｌ）を室温で２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジオール（２．２ｇ、１８．０ｍｍｏｌ）、ピリジン（１２ｍＬ、２５．０ｍｍｏｌ）、およびＮ，Ｎ−４−ジメチルアミノピリジン（０．０５ｇ）の混合物に滴下した。室温で一晩撹拌した後、混合物を真空下で濃縮した。混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）に懸濁し、Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を０℃でゆっくりと加えた。水層と有機層を分配し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、次に真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から３：２）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７１ａ）（１．０ｇ、２６％）を得た。
【数１７４】
2020519684.tif 000506
【１００７】
工程２：２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１ｂ）の合成
【化３３１】
2020519684.tif 000507
【１００８】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（０．３３ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（４ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（４ｍＬ）中の２−（ヒドロキシメチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１ａ）（５５０ｍｇ、２．７ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．３５ｍＬ、４．３ｍｍｏｌ）の溶液を塩化スルフリル溶液に５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（５ｍＬ）ですすぎ、これも混合物に加えた。混合物を−７８℃で１時間撹拌した後、室温まで温めた。沈殿物を（素早く）濾過し、フィルターケーキをＥｔ２Ｏ（１２ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空下、室温で濃縮して、表題化合物（７１ｂ）を油状物として得て、それをさらに精製することなく次工程にすぐに使用した。
【１００９】
工程３：２−（（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１）の合成
【化３３２】
2020519684.tif 000508
【１０１０】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（４３０ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．８ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ（２．４ｍＬ、２．４ｍｍｏｌ）を滴下し、１０分間撹拌した。２−（（（クロロスルホニル）オキシ）メチル）−２−メチルプロパン−１，３−ジイルジアセタート（７１ｂ）（７０３ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍＬ）に溶解し、反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、反応混合物を室温まで温めた。室温で２時間撹拌した後、ＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）、飽和水性ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）およびＨ２Ｏ（４０ｍＬ）を加えた。水層と有機層を分離し、有機層を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（６０ｍＬ）、Ｈ２Ｏ（３×５０ｍＬ）、ブライン（６０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：９）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７１）（１９８ｍｇ、１９％）を油状物として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４５２  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１７５】
2020519684.tif 000509
例７２
５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２）の合成
【化３３３】
2020519684.tif 000510
【１０１１】
工程１：５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２ａ）の合成
【化３３４】
2020519684.tif 000511
【１０１２】
ＤＣＭ（２７ｍＬ）中の２，２，４，４−テトラメチルペンタン−１，５−ジオール（３９ｃ）（０．６４ｇ、４．０ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．３２ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、ＤＣＭ（１０ｍＬ）中の２，６‐塩化ジメトキシベンゾイル（８０％；１．０ｇ、４．０ｍｍｏｌ）を、アルゴン雰囲気下、０°Ｃ（氷浴）で３０分間かけて滴下した。反応混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、層を分離した。水層をＤＣＭ（２ｘ３０ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から２：９８）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７２ａ）（９２７ｍｇ、７１％）を油状物として得た。化合物はおそらくジアシル化副産物で汚染されていた。この物質をさらに精製することなく次工程で使用した。
【１０１３】
工程２：５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２ｂ）の合成
【化３３５】
2020519684.tif 000512
【１０１４】
Ｅｔ２Ｏ（１３ｍＬ）中の塩化スルフリル（０．２１ｍＬ、２．８ｍｍｏｌ）の溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。５−ヒドロキシ−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２ａ）（９２１ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２３ｍＬ、２．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１３ｍＬ）溶液を塩化スルフリル溶液に１０分間かけて滴下した。混合物を−７８℃で５時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を保存して、生成物（７２ｂ）のＥｔ２Ｏ（約２０ｍＬ）溶液を得た。収率は定量的であると仮定した。この混合物をさらに精製することなく次工程で使用した。
【１０１５】
工程３：５−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２）の合成
【化３３６】
2020519684.tif 000513
【１０１６】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（５２５ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３３ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（４ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（２．８ｍＬ、２．８ｍｍｏｌ）を滴下し、９０分間撹拌した。５−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２，４，４−テトラメチルペンチル２，６−ジメトキシベンゾアート（７２ｂ）（１．２ｇ、２．８ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（約２０ｍＬ）溶液を反応混合物に加えた（カニューレ）。１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、２時間撹拌した。混合物を重炭酸ナトリウムの飽和水溶液（４０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で抽出した。有機層をＨ２Ｏ（３×４０ｍＬ）、ブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（２：３から９：１）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７２）（７２６ｍｇ、４３％）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝５７２．０８  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１７６】
2020519684.tif 000514
例７３
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルブタノアート（７３）の合成
【化３３７】
2020519684.tif 000515
【１０１７】
工程１：Ｒ／Ｓ−エチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルブタノアート（７３ａ）の合成
【化３３８】
2020519684.tif 000516
【１０１８】
蒸留したばかりの塩化スルフリル（１４８μＬ、２．０ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（０．２ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃに冷却した。Ｅｔ２Ｏ（０．２ｍＬ）中のエチル３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルブタノアート（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．１９８７、３０、３６６−３７４およびＡｄ．Ｓｙｎｔｈ．Ｃａｔａｌ．２００９、３５１、３１２８−３１３２に従って調製）（３２４ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）およびピリジン（１６４μＬ、２．０ｍｍｏｌ）の溶液を、塩化スルフリル溶液に１５分間かけて滴下した。フラスコをＥｔ２Ｏ（２×２０ｍＬ）ですすぎ、これを反応混合物に加えた。混合物を−７８℃で３０分間撹拌した。混合物を濾過し、生成物（７３ａ）を仮定した定量的収率で次工程に直接使用した。
【数１７７】
2020519684.tif 000517
【１０１９】
工程２：エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルブタノアート（７３）の合成
【化３３９】
2020519684.tif 000518
【１０２０】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．２２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）およびＨＭＰＡ（０．５ｍＬ）に溶解し、得られた撹拌溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（１．２ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ）を混合物に加え、混合物を１０分間撹拌した。エチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルブタノアート（７３ａ）（０．５１ｇ、２．０ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）溶液を反応混合物に素早く加えた。−７８℃で１０分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、Ｈ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃで希釈した。水層と有機層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から７：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（７３）（７０ｍｇ、１５％）を固体として得た。
【数１７８】
2020519684.tif 000519
（注：１３Ｃ  ＮＭＲは、ジアステレオマーの混合により、いくつかの重複ピークを示した。）
例７４
（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３，５，５−トリメチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（７４）の合成
【化３４０】
2020519684.tif 000520
【１０２１】
工程１：３，５，５−トリメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（７４ａ）の合成
【化３４１】
2020519684.tif 000521
【１０２２】
５，５−ジメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（４．７ｇ、４１．２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（９４ｍＬ）に溶解し、アルゴン雰囲気下で混合物を−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中２．０Ｍのリチウムジイソプロピルアミドの溶液（２２．６ｍＬ、４５．２ｍｍｏｌ）を１０分かけて滴下した。反応物を−７８℃で２時間撹拌し、その後、５分かけてニートのＭｅＩ（２．６ｍＬ、４１．６ｍｍｏｌ）を反応物に加えた。反応物を−７８℃で４５分間撹拌した後、混合物を室温まで温め、１６時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ（２５ｍＬ）で反応を停止し、混合物を濃縮してＴＨＦを除去した。水性残渣をＨ２Ｏで希釈して固体を溶解し、酢酸エチル（３×４０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を真空下で濃縮し、残留物を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から２：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して液体を得、これを放置すると固化した。この固体をクーゲルロール蒸留によりさらに精製して、生成物（７４ａ）（３．２ｇ）を油状物として得た。
【数１７９】
2020519684.tif 000522
【１０２３】
工程２：３−（（ベンジルオキシ）メチル）−３，５，５−トリメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（７４ｂ）の合成
【化３４２】
2020519684.tif 000523
【１０２４】
３，５，５−トリメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（７４ａ）（３．２ｇ、２５．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（６０ｍＬ）に溶解し、アルゴン雰囲気下で混合物を−７８℃に冷却した。ＴＨＦ中２．０Ｍのリチウムジイソプロピルアミド溶液（１３．７ｍＬ、２７．５ｍｍｏｌ）を１０分かけて滴下した。混合物を−７８℃で３０分間撹拌した後、ニートのベンジルクロロメチルエーテル（９０％；４．２ｍＬ、２７．５ｍｍｏｌ）を５分かけて加えた。混合物を室温まで温め、１６時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ（１０ｍＬ）およびＨ２Ｏ（１０ｍＬ）を加え、溶媒を真空下で除去した。残渣をＥｔＯＡｃ（２ｘ７５ｍＬ）で抽出し、合わせた有機層をブライン（２ｘ７５ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した（５．８ｇ）。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から２：３）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、生成物（２．２７ｇ）および不純な画分（１．３５ｇ）を得た。不純な画分を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０：１から１：４）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより再精製して、追加の純粋な生成物（７４ｂ）（１．３９ｇ）を得た。生成物（３．６６ｇ）は油状物であった。
【数１８０】
2020519684.tif 000524
【１０２５】
工程３：３−（ヒドロキシメチル）−３，５，５−トリメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（７４ｃ）の合成
【化３４３】
2020519684.tif 000525
【１０２６】
３−（（ベンジルオキシ）メチル）−３，５，５−トリメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（７４ｂ）（１．８ｇ、７．２ｍｍｏｌ）を２−プロパノール（６０ｍＬ）に溶解し、溶液をアルゴンで脱気した。固体の１０．０％パラジウム炭素（０．３１ｇ、０．３ｍｍｏｌ）をフラスコに加えた。フラスコを密閉し、真空脱気した後、水素でバックフラッシュした（３回）。反応物を６時間撹拌した。懸濁液をＣｅｌｉｔｅ（登録商標）で濾過し、フィルターケーキを２−プロパノール（１５ｍＬ）で洗浄した。濾液を真空下で濃縮して、生成物（７４ｃ）を粗油状物として得た。
【数１８１】
2020519684.tif 000526
【１０２７】
工程４：（３，５，５−トリメチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチルスルホクロリダート（７４ｄ）の合成
【化３４４】
2020519684.tif 000527
【１０２８】
３−（ヒドロキシメチル）−３，５，５−トリメチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン（７４ｃ）（０．５０ｇ、３．２ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．２８ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）のＥｔ２Ｏ（１０ｍＬ）溶液をアルゴン雰囲気下で−７８°Ｃまで冷却した。ニートの塩化スルフリル（０．２８ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）を上記の溶液にシリンジで滴下した。混合物を−７８℃で１０分間撹拌した後、フラスコを室温まで温め、１時間撹拌した（ＴＬＣ、３０％ＥＡ／ヘキサンでモニター）。沈殿物が形成され、濃厚な懸濁液が得られた。懸濁液を０．４５−μＭのＴｅｆｌｏｎ（登録商標）フィルターで濾過し、フィルターケーキを新鮮なＥｔ２Ｏ（２×５ｍＬ）ですすいだ。アリコート（０．５ｍＬ）を取り、濃縮し、混合物のＮＭＲを得た。生成物を含む残りの溶液（７４ｄ）を次工程で直接使用した。
【数１８２】
2020519684.tif 000528
【１０２９】
工程５：（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−６−イル（（３，５，５−トリメチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチル）スルファート（７４）の合成
【化３４５】
2020519684.tif 000529
【１０３０】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−ヒドロキシ−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−２−カルボキサミド（１）（０．６４ｇ、３．５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３０ｍＬ）および１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジン−２（１Ｈ）−オン（１．４ｍＬ）に溶解し、得られた溶液をアルゴン雰囲気下で−７８℃に冷却した。冷却した溶液に、ＴＨＦ中１．０ＭのＮａＨＭＤＳ溶液（３．５ｍＬ、３．５ｍｍｏｌ）を滴下し、混合物を１時間撹拌した。前の反応からのＥｔ２Ｏ中の（３，５，５−トリメチル−２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）メチルスルホクロリダート（７４ｄ）（０．８１ｇ、３．２ｍｍｏｌ）の溶液を反応混合物に素早く加えた。混合物を室温まで温め、一晩撹拌した。ブライン（１００ｍＬ）とＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）を加え、水層と有機層を分離した。水層をＥｔＯＡｃで抽出し（２×１００ｍＬ）、合わせた有機層をブライン（３×１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、真空下で濃縮した。残渣を、溶離液としてＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：４から１：０）を使用するシリカゲルのカラムクロマトグラフィーにより精製して、固体（０．４２ｇ）を得た。固体をＥｔ２Ｏ（１００ｍＬ）と共に１６時間粉砕し、濾過し、フィルターケーキを新鮮なＥｔ２Ｏ（３×２０ｍＬ）で洗浄して、生成物（７４）（０．２８ｇ）を固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：ｍ／ｚ＝４０６  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【数１８３】
2020519684.tif 000530
（注：１３Ｃ  ＮＭＲは、ジアステレオマーの混合により、いくつかの重複ピークを示した。）
例７５
エチル３−（（（（（２Ｓ、５Ｒ）−２−カルバモイル−３−メチル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタ−３−エン−６−イル）オキシ）スルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（７５）の合成
【化３４６】
2020519684.tif 000531
【１０３１】
（２Ｓ、５Ｒ）−６−（ベンジルオキシ）−３−メチル−７−オキソ−１，６−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタ−３−エン−２−カルボキサミド（１）（３．６ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）を混合溶媒（ＥｔＯＡｃ／Ｈ２Ｏ／ＥｔＯＨ：０．２２／０．３４／０．１１ｍＬ）に溶解し、Ｎ２下の室温でＥｔ３Ｎ（０．２５μＬ、０．００２ｍｍｏｌ）およびＰｄ／Ｃ（乾燥、１０％；１．３ｍｇ、２０ｍｏｌ％）を加えた。反応フラスコに水素バルーンを設置し、窒素を置換した。反応混合物を真空下で脱気し、水素を再充填した（３回）。混合物を室温で５時間撹拌し、ＬＣＭＳでモニターした。反応が完了したら、混合物をＥｔＯＡｃ（２ｍＬ）で希釈し、ブラインで洗浄した。有機相を単離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空下で濃縮した。残渣（４．３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（０．４ｍＬ）に溶解し、−７８℃に冷却した。ＮａＨＭＤＳ（ＴＨＦ中１Ｍ；２１．３μＬ、０．０２ｍｍｏｌ）を滴下した。反応混合物を−７８℃で２０分間撹拌した後、エチル３−（（クロロスルホニル）オキシ）−２，２−ジメチルプロパノアート（７．８ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を−７８℃で２０分間撹拌した後、室温までゆっくりと温め、一晩撹拌した（反応をＬＣＭＳでモニターした）。反応が完了した後、ＥｔＯＡｃ（５ｍＬ）を加え、有機層を飽和ＮａＨＣＯ３で洗浄し、続いてブラインで洗浄した。有機相を単離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、生成物（７５）を真空下で濃縮した。ＬＣ／ＭＳ：ｍ／ｚ＝４０６  ［Ｍ＋Ｈ］＋
【１０３２】
例７６
ラットの経口生物学的利用能
３匹のオスのＳｐｒａｇｕｅ−Ｄａｗｌｅｙ（ＳＤ）ラットに、２ｍｇ／ｋｇのアビバクタムと１０ｍｇ／ｋｇの試験化合物をそれぞれ静脈内（ＩＶ）および経口（ＰＯ）投与した後、薬物動態（ＰＫ）試験を実施し、血漿中のアビバクタムを測定した。
【１０３３】
アビバクタムは、静脈内（ＩＶ）注射用に０．４ｍｇ／ｍＬのリン酸緩衝生理食塩水（ＰＢＳ）（ｐＨ７．５）に溶解した。経口投与用の化合物は、１０％エタノール／４０％ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）４００／５０％注射用水（ＷＦＩ）（ｐＨ６．５）に１ｍｇ／ｍＬで処方した。投与量は、ＩＶで５ｍＬ／ｋｇ、ＰＯで１０ｍＬ／ｋｇであった。収容、実験、および動物の処分を含むこの作業の全ての側面は「実験動物の管理と使用のための指針：第８版（Ｇｕｉｄｅ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｃａｒｅ  ａｎｄ  Ｕｓｅ  ｏｆ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  Ａｎｉｍａｌｓ：Ｅｉｇｈｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎ）」（Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ａｃａｄｅｍｉｅｓ  Ｐｒｅｓｓ、ワシントンＤ．Ｃ．、２０１１）およびＳｕｃｋｏｗら版「実験用ラット（Ｔｈｅ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  Ｒａｔ）」第２版、Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ．ニューヨーク、２００５に従って一般的に実行した。動物は、標準的な実験室食とオートクレーブ処理した水道水を自由に摂取できた。
【１０３４】
頸静脈カテーテルを挿入したラットから様々な時点で血液アリコート（３００μＬ〜４００μＬ）を採取し、リチウムヘパリンでコーティングした試験管に入れた。試験管を静かにかき混ぜ、氷上で保持した後、採取後１時間以内に４°Ｃで、２，５００  ｒｐｍで１５分間遠心分離した。対照群の動物については、心臓穿刺により血液を採取し、血漿を収集し、さらに分析するまで−７０°Ｃで凍結状態を維持した。Ｂｅａｕｄｏｉｎら「ラット血漿中のセフタジジムとアビバクタムの同時定量のためのバイオ分析法検証（Ｂｉｏａｎａｌｙｔｉｃａｌ  ｍｅｔｈｏｄ  ｖａｌｉｄａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓ  ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｃｅｆｔａｚｉｄｉｍｅ  ａｎｄ  ａｖｉｂａｃｔａｍ  ｉｎ  ｒａｔ  ｐｌａｓｍａ）」、Ｂｉｏａｎａｌｙｓｉｓ．２０１６、８：１１１−２２。
【１０３５】
アセトニトリル沈殿を使用して血漿サンプルを処理し、ＬＣ−ＭＳ／ＭＳで分析した。薬物を含まない血漿アリコートに、指定された濃度レベルの試験物質をスパイクして、血漿の検量線を作成した。試験物質をスパイクした血漿サンプルは、未知の血漿サンプルと共に同じ手順を使用して処理した。処理した血漿サンプルはＬＣ−ＭＳ／ＭＳ分析を受けるまで−７０°Ｃで保存し、ＬＣ−ＭＳ／ＭＳ分析では時間ピーク面積を記録し、未知の血漿サンプル中の試験物質の濃度はそれぞれの検量線を使用して決定した。定量下限（ＬＬＱ）と共に、アッセイの報告可能な線形範囲を決定した。時間に対する化合物の血漿濃度のプロットを作成する。ＩＶおよびＰＯ投与後の化合物の薬物動態パラメータ（ＡＵＣｌａｓｔ、ＡＵＣＩＮＦ、Ｔ１／２、Ｔｍａｘ、およびＣｍａｘ）は、ＷｉｎＮｏｎｌｉｎを使用した血漿データの非コンパートメント分析（ＮＣＡ）から得られる。ＷｉｎＮｏｎｌｉｎ（登録商標）Ｃｅｒｔａｒａ  Ｌ．Ｐ．  Ｐｈａｒｓｉｇｈｔ、ミズーリ州セントルイス。
【１０３６】
これらの試験では、アビバクタムは１．２％の経口生物学的利用能（％Ｆ）を示し、化合物（３）、（４）、（１０）、（１１）、（１２）、（１３）、（１４）、（１５）、（１６）、（１７）、（１８）、および（１９）は、１０％を超える経口生物学的利用能（％Ｆ）を示した。また、化合物（３６）、（３７）、（４２）、（５３）、（５７）、（５８）、および（５９）は、１０％を超える経口生物学的利用能（％Ｆ）を示した。
【１０３７】
これらの試験では、レレバクタムは１．８％の経口生物学的利用能（％Ｆ）を示し、化合物（２０）、（２２）、（２３）、および（２５）は５％を超える経口生物学的利用能（％Ｆ）を示した。
【１０３８】
例７７
最小阻害濃度
調査対象のモノバクタムおよびβ−ラクタマーゼ阻害剤の最小阻害剤濃度（ＭＩＣ）値は、臨床検査標準協会（Ｃｌｉｎｉｃａｌ  ａｎｄ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ  Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ（ＣＬＳＩ））のガイドラインに従って行われた微量液体希釈感受性試験によって決定した。「好気的に成長する細菌の希釈抗菌薬感受性試験の方法；承認済みの標準（Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｆｏｒ  Ｄｉｌｕｔｉｏｎ  Ａｎｔｉｍｉｃｒｏｂｉａｌ  Ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ  Ｔｅｓｔｓ  ｆｏｒ  Ｂａｃｔｅｒｉａ  Ｔｈａｔ  Ｇｒｏｗ  Ａｅｒｏｂｉｃａｌｌｙ；Ａｐｐｒｏｖｅｄ  Ｓｔａｎｄａｒｄ）」第１０版、ＣＬＳＩ文書Ｍ０７−Ａ１０．ＣＬＳＩ、９５０  Ｗｅｓｔ  Ｖａｌｌｅｙ  Ｒｏａｄ、Ｓｕｉｔｅ  ２５００、ペンシルベニア州ウェイン、１９０８７−１８９８  ＵＳＡ、２０１５；βラクタムへの耐性を付与する特徴的なβ−ラクタマーゼを発現する細菌株のパネルに対する「ＣＬＳＩ．抗菌薬感受性試験の性能基準：第２６情報補足（ＣＬＳＩ．Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ  ｆｏｒ  Ａｎｔｉｍｉｃｒｏｂｉａｌ  Ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ  Ｔｅｓｔｉｎｇ：Ｔｗｅｎｔｙ−Ｓｉｘｔｈ  Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎａｌ  Ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔ）」ＣＬＳＩ文書Ｍ１００−Ｓ２６、ＣＬＳＩ、９５０  Ｗｅｓｔ  Ｖａｌｌｅｙ  Ｒｏａｄ、Ｓｕｉｔｅ  ２５００、ペンシルベニア州ウェイン、１９０８７  ＵＳＡ、２０１６。Ｚａｓｏｗｓｋｉら「βラクタムの反撃：セフタジジム‐アビバクタム（Ｔｈｅ  β−ＬａｃｔａｍｓＳｔｒｉｋｅ  Ｂａｃｋ：Ｃｅｆｔａｚｉｄｉｍｅ−Ａｖｉｂａｃｔａｍ）」Ｐｈａｒｍａｃｏｔｈｅｒａｐｙ、２０１５  ３５：７５５−７０；Ｌｅｖａｓｓｅｕｒら、「よく特徴付けられたβ−ラクタマーゼを有する株を含む腸内細菌科に対するセフタジジム−アビバクタムの組み合わせのインビトロ抗菌活性（Ｉｎ  ｖｉｔｒｏ  ａｎｔｉｂａｃｔｅｒｉａｌ  ａｃｔｉｖｉｔｙ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｃｅｆｔａｚｉｄｉｍｅ−ａｖｉｂａｃｔａｍ  ｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ  ａｇａｉｎｓｔ  ｅｎｔｅｒｏｂａｃｔｅｒｉａｃｅａｅ，  ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ  ｓｔｒａｉｎｓ  ｗｉｔｈ  ｗｅｌｌ−ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄ  β−ｌａｃｔａｍａｓｅｓ）」Ａｎｔｉｍｉｃｒｏｂ  Ａｇｅｎｔｓ  Ｃｈｅｍｏｔｈｅｒ、２０１５  ５９：１９３１−４。化合物は乾燥粉末として保存し、試験前に−２０℃で保存した。これらの化合物および比較薬をアッセイ当日に適切な溶媒に可溶化した。全ての薬物は、０．００１μｇ／ｍＬ〜６４μｇ／ｍＬの薬物濃度範囲を使用して試験した。β−ラクタマーゼ阻害剤は、４μｇ／ｍＬの一定濃度で試験した。分離株を適切な培地に面線接種し、３５℃で一晩インキュベートした。ＭＩＣ値は、９６ウェルフォーマットプレートで、ＣＬＳＩガイドラインに従ってカチオン調整ミュラーヒントンブロス（ＭＨＢＩＩ；ＢＤ、Ｓｐａｒｋｓ、ＭＤ）を使用して決定した。３５℃で１８時間インキュベートした後、ＭＩＣを記録した。ＭＩＣは、生物の目に見える成長を阻害した薬物の最低濃度として読み取り、記録した。
【１０３９】
例７８
イヌの経口生物学的利用能
本開示により提供される特定のアビバクタムプロドラッグの経口生物学的利用能をイヌにおいて評価した。
【１０４０】
投与製剤は投与当日に調製した。静脈内製剤を無菌条件下で調製し、滅菌濾過し、投与前に室温にした。静脈内製剤には、ｐＨ７．５のＰＢＳ中に最終濃度２．０ｍｇ／ｍＬのアビバクタムが含まれていた。
【１０４１】
経口投与製剤の最終濃度は、１ｍＬのエタノール、４ｍＬのＰＥＧ４００、および５ｍＬの注射用水の溶液中、２ｍｇ／ｍＬのアビバクタムまたはアビバクタムプロドラッグのいずれかであり、１Ｎ  ＮａＯＨでｐＨを７に調整した。
【１０４２】
製剤を体重８ｋｇ〜４１０ｋｇのオスのビーグル犬に投与した。動物は、「実験動物の管理と使用のための指針（ｔｈｅ  Ｇｕｉｄｅ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｃａｒｅ  ａｎｄ  Ｕｓｅ  ｏｆ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  Ａｎｉｍａｌｓ）」Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｃｏｕｎｃｉｌ，  Ｔｈｅ  Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ａｃａｄｅｍｉｅｓ  Ｐｒｅｓｓ，  ワシントンＤＣ，  ２０１１に従って管理した。
【１０４３】
イヌに、１０ｍｇ／ｋｇのＩＶボーラス投与、または２０ｍｇ／ｋｇの経口投与のいずれかを行った。用量レベルは、ヒトのプロドラッグ活性を正確に予測するために、主要な歴史的対照データとＮＨＰ研究（米国獣医師会「安楽死に関するＡＶＭＡガイドライン（ＡＶＭＡ  Ｇｕｉｄｅｌｉｎｅｓ  ｏｎ  Ｅｕｔｈａｎａｓｉａ）」２０１３）とのギャップを埋めるように選択した。静脈内投与は撓側皮静脈に行い、続いて０．５ｍＬの滅菌生理食塩水でフラッシュした。経口投与の胃までの管は１８−フレンチカテーテルを使用し、続いて１５ｍＬの脱イオン水でフラッシュした。研究の各アームに２匹の犬を使用した。
【１０４４】
アビバクタムの血漿濃度は、投与後に間を置いて測定した。採取から２分以内に、１００μＬの全血をアセトニトリル３００μＬを含むＫ２ＥＤＴＡ試験管に移した。血液／アセトニトリル混合物を含む各管を約３０秒間ボルテックスし、すぐにドライアイスで凍結し、分析まで凍結（−５５°Ｃ〜−８５°Ｃ）を維持した。アビバクタム濃度は、ＬＣ／ＭＳ／ＭＳを使用して決定した。
【１０４５】
濃度対時間曲線下面積（ＡＵＣ）は、線形補間を伴う線形台形法を使用して計算した。アビバクタムのパーセント経口生物学的利用能（％Ｆ）は、経口投与後のＡＵＣとＩＶ投与後のＡＵＣとを正規化された用量で比較することにより決定した。
【１０４６】
化合物（３）、（１３）、および（１５）は、オスのビーグル犬で５０％Ｆを超えるアビバクタム経口生物学的利用能を示した。
【１０４７】
例７９
サルの経口生物学的利用能
本開示により提供される特定のアビバクタムプロドラッグの経口生物学的利用能をオスのカニクイザルにおいて評価した。
【１０４８】
投与製剤は投与当日に調製した。静脈内製剤を無菌条件下で調製し、滅菌濾過し、投与前に室温にした。静脈内製剤には、ｐＨ７．５のＰＢＳ中に最終濃度２．０ｍｇ／ｍＬのアビバクタムが含まれていた。
【１０４９】
経口投与製剤の最終濃度は、１ｍＬのエタノール、４ｍＬのＰＥＧ４００、および５ｍＬの注射用水の溶液中、２ｍｇ／ｍＬのアビバクタムまたはアビバクタムプロドラッグのいずれかであり、１Ｎ  ＮａＯＨでｐＨを７に調整した。
【１０５０】
製剤を、体重２ｋｇ〜４ｋｇのオスのカニクイザルに投与した。動物は、「実験動物の管理と使用のための指針（ｔｈｅ  Ｇｕｉｄｅ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｃａｒｅ  ａｎｄ  Ｕｓｅ  ｏｆ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  Ａｎｉｍａｌｓ）」Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｃｏｕｎｃｉｌ，  Ｔｈｅ  Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ａｃａｄｅｍｉｅｓ  Ｐｒｅｓｓ，  ワシントンＤＣ，  ２０１１に従って管理した。
【１０５１】
サルに、１０ｍｇ／ｋｇのＩＶボーラス投与、または２０ｍｇ／ｋｇの経口投与のいずれかを行った。投与レベルは、ヒトの治療上有効な全身濃度を模倣するように選択した。静脈内投与は伏在静脈内に行った。経口投与は、柔軟な経口チューブを介した経口挿管によるものであった。研究の各アームに２匹のサルを使用した。
【１０５２】
アビバクタムの血漿濃度は、投与後に間を置いて測定した。採取から２分以内に、１００μＬの全血をアセトニトリル３００μＬを含むＫ２ＥＤＴＡ試験管に移した。血液／アセトニトリル混合物を含む各管を約３０秒間ボルテックスし、すぐにドライアイスで凍結し、分析まで凍結（−５５°Ｃ〜−８５°Ｃ）を維持した。アビバクタム濃度は、ＬＣ／ＭＳ／ＭＳを使用して決定した。
【１０５３】
濃度対時間曲線下面積（ＡＵＣ）は、線形補間を伴う線形台形法を使用して計算した。アビバクタムのパーセント経口生物学的利用能（％Ｆ）は、経口投与後のＡＵＣとＩＶ投与後のＡＵＣとを正規化された用量で比較することにより決定した。
【１０５４】
化合物（３）、（１３）、および（１５）は、カニクイザルで５０％Ｆを超えるアビバクタム経口生物学的利用能を示した。
【１０５５】
最後に、本明細書に開示された実施形態を実施する代替の方法があることに留意すべきである。したがって、本実施形態は、限定ではなく例示と見なされるべきであり、特許請求の範囲は、本明細書で与えられる詳細に限定されるものではなく、その範囲および均等物内で修正され得る。
【手続補正書】
【提出日】令和2年3月19日(2020.3.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、β−ラクタマーゼ阻害剤およびその医薬組成物、ならびに細菌感染症を治療するためのβ−ラクタマーゼ阻害剤の使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
抗生物質の過剰使用、誤った使用、および農業上の使用により、β−ラクタムまたはフルオロキノロン構造に基づく抗感染薬などの従来の抗感染薬による根絶に抵抗性の耐性菌が出現した。驚いたことに、これらの耐性菌の多くは、例えば肺炎、敗血症などを含む一般的な感染症の原因である。
【０００３】
一般的に使用されるβ−ラクタム系抗感染薬に対する耐性の発現は、標的細菌によるβ−ラクタマーゼの発現に関連している。通常、β−ラクタマーゼはβ−ラクタム環を加水分解し、抗生物質を細菌に対して無効にする。したがって、適切な基質によるβ−ラクタマーゼの阻害は、β−ラクタム抗生物質の分解を防ぐことができ、それにより投与された抗生物質の有効性を高め、耐性の出現を軽減する。
【０００４】
アビバクタムは、グラム陰性細菌感染症を治療するために現在セフタジジムと組み合わせて販売されている既知のβ−ラクタマーゼ阻害剤である。アビバクタムは静脈内に投与する必要があるため、使用は高価な臨床設定に制限される。
【発明の概要】
【０００５】
本発明によれば、化合物は式（１）の構造：
【化１】
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またはその薬学的に許容される塩を有し、ここで、
各Ｒ１は独立してＣ１−６アルキルから選択されるか、または各Ｒ１およびそれらが結合しているジェミナル炭素原子はＣ３−６シクロアルキル環、Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環、置換Ｃ３−６シクロアルキル環、または置換Ｃ３−６ヘテロシクロアルキル環を形成し、
Ｒ２は、単結合、Ｃ１−６アルカンジイル、Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、Ｃ５−６シクロアルカンジイル、Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、Ｃ６アレーンジイル、Ｃ５−６ヘテロアレーンジイル、置換Ｃ１−６アルカンジイル、置換Ｃ１−６ヘテロアルカンジイル、置換Ｃ５−６シクロアルカンジイル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルカンジイル、置換Ｃ６アレーンジイル、および置換Ｃ５−６ヘテロアレーンジイルから選択され、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｓ−Ｒ４、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−Ｒ４、−Ｓ−Ｓ−Ｒ４、−Ｓ−Ｒ４、−ＮＨ−Ｒ４、−ＣＨ（−ＮＨ２）（−Ｒ４）、Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−６ヘテロアリール、置換Ｃ５−６シクロアルキル、置換Ｃ５−６ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−６アリール、置換Ｃ５−６ヘテロアリール、および−ＣＨ＝Ｃ（Ｒ４）２から選択され、ここで、
Ｒ４は、水素、Ｃ１−８アルキル、Ｃ１−８ヘテロアルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、Ｃ６−８アリール、Ｃ５−８ヘテロアリール、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキル、置換Ｃ１−８アルキル、置換Ｃ１−８ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、置換Ｃ５−１０シクロアルキルアルキル、置換Ｃ５−１０ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ６−８アリール、置換Ｃ５−８ヘテロアリール、置換Ｃ７−１０アリールアルキル、および置換Ｃ５−１０ヘテロアリールアルキルから選択され、
Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ｒ６は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ５−８シクロアルキル、Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ２−６ヘテロアルキル、Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキル、置換Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ５−８シクロアルキル、置換Ｃ６−１２シクロアルキルアルキル、置換Ｃ２−６ヘテロアルキル、置換Ｃ５−８ヘテロシクロアルキル、および置換Ｃ６−１２ヘテロシクロアルキルアルキルから選択され、
Ａは単結合（−）でＲ７は水素であるか、またはＡは二重結合（＝）でＲ７はＣ１−３アルキルである。
【０００６】
本発明によれば、医薬組成物は、本発明による化合物と薬学的に許容されるビヒクルとを含む。
【０００７】
本発明によれば、患者の細菌感染症を治療する方法は、そのような治療を必要とする患者に治療有効量の本発明の化合物を投与することを含む。
【０００８】
本発明によれば、患者の細菌感染症を治療する方法は、そのような治療を必要とする患者に治療有効量の本発明の医薬組成物を投与することを含む。
【０００９】
本発明によれば、患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法は、本発明の化合物の有効量を患者に投与することを含む。
【００１０】
本発明によれば、患者のβ−ラクタマーゼを阻害する方法は、治療有効量の本発明の医薬組成物を患者に投与することを含む。
【００１１】
ここで、特定の化合物および方法を参照する。開示された実施形態は特許請求の範囲を限定することを意図しない。反対に、特許請求の範囲は、全ての代替物、改変物および等価物をカバーすることが意図されている。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
２つの文字または記号の間にないダッシュ（「−」）は、部分または置換基の結合点を示すために使用される。例えば、−ＣＯＮＨ２は炭素原子を介して結合している。
【００１３】
「アルキル」とは、親アルカン、アルケン、またはアルキンの単一炭素原子から１つの水素原子を除去することにより誘導される、飽和または不飽和、分岐、または直鎖の一価炭化水素ラジカルを指す。アルキル基の例にはメチル；エタニル、エテニルおよびエチニルなどのエチル；プロパン−１−イル、プロパン−２−イル、プロパ−１−エン−１−イル、プロパ−１−エン−２−イル、プロパ−２−エン−１−イル（アリル）、プロパ−１−イン−１−イル、プロパ−２−イン−１−イルなどのプロピル；ブタン−１−イル、ブタン−２−イル、２−メチル−プロパン−１−イル、２−メチル−プロパン−２−イル、ブタ−１−エン−１−イル、ブタ−１−エン−２−イル、２−メチル−プロパ−１−エン−１−イル、ブタ−２−エン−１−イル、ブタ−２−エン−２−イル、ブタ−１，３−ジエン−１−イル、ブタ−１，３−ジエン−２−イル、ブタ−１−イン−１−イル、ブタ−１−イン−３−イル、ブタ−３−イン−１−イルなどのブチルが含まれる。用語「アルキル」は、任意の飽和度または飽和レベルを有する基、すなわち、炭素−炭素単結合のみを有する基、１つ以上の炭素−炭素二重結合を有する基、１つ以上の炭素−炭素三重結合を有する基、および炭素−炭素単結合、二重結合、三重結合の組み合わせを有する基を含むことを特に意図する。特定の飽和レベルを意図する場合、アルカニル、アルケニル、およびアルキニルという用語が使用される。アルキル基は、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−５アルキル、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−３アルキル、エチルまたはメチルであり得る。
【００１４】
「アルコキシ」は、Ｒが本明細書で定義されるアルキルである−ＯＲ基を指す。アルコキシ基の例には、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、およびブトキシが含まれる。アルコキシ基は、Ｃ１−６アルコキシ、Ｃ１−５アルコキシ、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−３アルコキシ、エトキシ、またはメトキシであり得る。
【００１５】
それ自体または別の置換基の一部としての「アリール」は、親芳香族環系の単一炭素原子からの１個の水素原子の除去により誘導される一価の芳香族炭化水素ラジカルを指す。アリールには、ベンゼンなどの５員および６員の炭素環式芳香環；少なくとも１つの環が炭素環式および芳香族である二環式環系、例えばナフタレン、インダン、およびテトラリン；ならびに少なくとも１つの環が炭素環式および芳香族、例えばフルオレンである三環式環系が含まれる。アリールは、少なくとも１つの炭素環式芳香環、シクロアルキル環またはヘテロシクロアルキル環に縮合した少なくとも１つの炭素環式芳香環を有する複数の環系を包含する。例えば、アリールには、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１つ以上のヘテロ原子を含む５から７員のヘテロシクロアルキル環に縮合したフェニル環が含まれる。そのような縮合二環式環系では、環の１つのみが炭素環式芳香環である場合、ラジカル炭素原子は、炭素環式芳香環またはヘテロシクロアルキル環にあってもよい。アリール基の例には、アセアントリレン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アントラセン、アズレン、ベンゼン、クリセン、コロネン、フルオランテン、フルオレン、ヘキサセン、ヘキサフェン、ヘキサレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、インダン、インデン、ナフタレン、オクタセン、オクタフェン、オクタレン、オバレン、ペンタセン、ペンタレン、ペンタフェン、ペリレン、フェナレン、フェナントレン、ピセン、プレイアデン、ピレン、ピランスレン、ルビセン、トリフェニレン、トリナフタレンなどから誘導される基が含まれる。アリール基は、Ｃ６−１０アリール、Ｃ６−９アリール、Ｃ６−８アリール、またはフェニルであり得る。しかし、アリールは、本明細書で別個に定義されるヘテロアリールをいかなる方法でも包含または重複しない。
【００１６】
「アリールアルキル」とは、炭素原子に結合した水素原子の１つがアリール基で置き換えられている非環式アルキルラジカルを指す。アリールアルキル基の例には、ベンジル、２−フェニルエタン−１−イル、２−フェニルエテン−１−イル、ナフチルメチル、２−ナフチレタン−１−イル、２−ナフチレテン−１−イル、ナフトベンジル、および２−ナフトフェニルエタン−１−イルが含まれる。特定のアルキル部分を意図する場合、命名法のアリールアルカニル、アリールアルケニル、またはアリールアルキニルが使用される。アリールアルキル基は、Ｃ７−１６アリールアルキルであり得、例えば、アリールアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−６であり、アリール部分はＣ６−１０である。アリールアルキル基は、Ｃ７−１６アリールアルキルであり得、例えば、アリールアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−６であり、アリール部分はＣ６−１０である。アリールアルキル基は、Ｃ７−９アリールアルキルであり得、アルキル部分はＣ１−３アルキルであり、アリール部分はフェニルである。アリールアルキル基は、Ｃ７−１６アリールアルキル、Ｃ７−１４アリールアルキル、Ｃ７−１２アリールアルキル、Ｃ７−１０アリールアルキル、Ｃ７−８アリールアルキル、またはベンジルであり得る。
【００１７】
「生物学的利用能」とは、患者への薬物またはそのプロドラッグの投与後に患者の全身循環に到達する薬物の速度および量を指し、例えば、薬物の血漿または血中濃度対時間プロファイルを評価することにより決定され得る。血漿または血中濃度対時間曲線を特徴付けるのに役立つパラメータには、曲線下面積（ＡＵＣ）、最大濃度までの時間（Ｔｍａｘ）、および最大薬物濃度（Ｃｍａｘ）が含まれ、ここで、Ｃｍａｘは患者への薬物用量または薬物形態の投与後の患者の血漿中または血液中の薬物の最大濃度であり、Ｔｍａｘは患者への薬物用量または薬物形態の投与後の患者の血漿中または血液中の薬物の最大濃度（Ｃｍａｘ）までの時間である。
【００１８】
「経口生物学的利用能」（Ｆ％）は、全身循環に到達する経口投与薬物の画分を指す。経口生物学的利用能は、吸収された画分、腸壁排出を回避した画分、および肝臓排出を回避した画分の産物であり、生物学的利用能に影響する要因は、生理学的、物理化学的、および生物薬剤学的要因に分類できる。
【００１９】
本明細書に開示される「化合物」および部分には、これらの式内の特定の化合物が含まれる。化合物は、その化学構造および／または化学名のいずれかで識別できる。化合物は、ＣｈｅｍＢｉｏＤｒａｗ  Ｕｌｔｒａバージョン１４．０．０．１１７（ＣａｍｂｒｉｄｇｅＳｏｆｔ、マサチューセッツ州ケンブリッジ）の命名法／構造プログラムを使用して命名される。化学構造と化学名が矛盾する場合、化学構造が化合物の同一性を決定する。本明細書に記載の化合物は、１つ以上の立体中心および／または二重結合を含んでもよく、したがって、二重結合異性体（すなわち、幾何異性体）、鏡像異性体、ジアステレオマー、またはアトロプ異性体などの立体異性体として存在してもよい。したがって、相対的配置を伴って全体的または部分的に示される本明細書の範囲内の任意の化学構造は、立体異性的に純粋な形態（例えば、幾何学的に純粋、鏡像異性的に純粋、またはジアステレオマー的に純粋）および鏡像異性体および立体異性体の混合物を含む、例示化合物の全ての可能な鏡像異性体および立体異性体を包含する。鏡像異性体および立体異性体の混合物は、当業者に周知の分離技術またはキラル合成技術を使用して、それらの成分の鏡像異性体または立体異性体に分割され得る。
【００２０】
本明細書に開示される化合物および部分には、化合物および部分の光学異性体、それらのラセミ体、およびそれらの他の混合物が含まれる。そのような実施形態において、単一の鏡像異性体またはジアステレオマーは、不斉合成によって、またはラセミ体の分割によって得ることができる。ラセミ体の分割は、例えば分割剤の存在下での結晶化、または例えばキラル固定相を備えたキラル高圧液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）カラムを使用するクロマトグラフィーなどの従来の方法によって達成することができる。加えて、化合物には、単一の幾何異性体またはそれらの混合物として二重結合を有する化合物の（Ｚ）型および（Ｅ）型（またはシス型およびトランス型）が含まれる。
【００２１】
化合物および部分は、エノール型、ケト型、およびそれらの混合物を含むいくつかの互変異性型でも存在し得る。したがって、本明細書に示される化学構造は、例示される化合物の全ての可能な互変異性形態を包含する。化合物は、非溶媒和型、ならびに水和型などの溶媒和型で存在する場合がある。特定の化合物は、複数の結晶、共結晶、または非晶質形態で存在する場合がある。化合物には、その薬学的に許容される塩、または前述のいずれかの遊離酸形態の薬学的に許容される溶媒和物、ならびに前述のいずれかの結晶形態が含まれる。
【００２２】
「シクロアルキル」は、飽和または部分的に不飽和の環状アルキルラジカルを指す。シクロアルキル基は、Ｃ３−６シクロアルキル、Ｃ３−５シクロアルキル、Ｃ５−６シクロアルキル、シクロプロピル、シクロペンチル、またはシクロヘキシルであり得る。シクロアルキルは、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、およびシクロヘキシルから選択することができる。
【００２３】
「シクロアルキルアルキル」は、炭素原子に結合した水素原子の１つが本明細書で定義されるシクロアルキル基で置き換えられている非環式アルキルラジカルを指す。特定のアルキル部分を意図する場合、命名法のシクロアルキルアルキル、シクロアルキルアルケニル、またはシクロアルキルアルキニルが使用される。シクロアルキルアルキル基はＣ４−３０シクロアルキルアルキルであり得、例えば、シクロアルキルアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−１０であり、シクロアルキルアルキル部分のシクロアルキル部分はＣ３−２０である。シクロアルキルアルキル基は、Ｃ４−２０シクロアルキルアルキルであり得、例えば、シクロアルキルアルキル基のアルカニル、アルケニルまたはアルキニル部分はＣ１−８であり、シクロアルキルアルキル基のシクロアルキル部分はＣ３−１２である。シクロアルキルアルキルは、Ｃ４−９シクロアルキルアルキルであり得、シクロアルキルアルキル基のアルキル部分はＣ１−３アルキルであり、シクロアルキルアルキル基のシクロアルキル部分はＣ３−６シクロアルキルである。シクロアルキルアルキル基は、Ｃ４−１２シクロアルキルアルキル、Ｃ４−１０シクロアルキルアルキル、Ｃ４−８シクロアルキルアルキル、およびＣ４−６シクロアルキルアルキルであり得る。シクロアルキルアルキル基は、シクロプロピルメチル（−ＣＨ２−シクロ−Ｃ３Ｈ５）、シクロペンチルメチル（−ＣＨ２−シクロ−Ｃ５Ｈ９）、またはシクロヘキシルメチル（−ＣＨ２−シクロ−Ｃ６Ｈ１１）であり得る。シクロアルキルアルキル基は、シクロプロピルエテニル（−ＣＨ＝ＣＨ−シクロ−Ｃ３Ｈ５）、またはシクロペンチルエチニル（−Ｃ≡Ｃ−シクロ−Ｃ５Ｈ９）であり得る。
【００２４】
それ自体または別の置換基の一部としての「シクロアルキルヘテロアルキル」は、アルキル基の１つ以上の炭素原子（および特定の関連する水素原子）が同じまたは異なる１つまたは複数のヘテロ原子基で独立して置き換えられ、かつ炭素原子に結合している水素原子の１つがシクロアルキル基で置き換えられているヘテロアルキル基を指す。特定のアルキル部分を意図する場合、命名法シクロアルキルヘテロアルカニル、シクロアルキルヘテロアルケニル、およびシクロアルキルヘテロアルキニルが使用される。シクロアルキルヘテロアルキルでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−Ｎ（−ＣＨ３）−、−ＳＯ−、および−ＳＯ２−から選択できるか、または、ヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−または−ＮＨ−である。
【００２５】
「シクロアルキルオキシ」は、ラジカル−ＯＲを指し、ここでＲは本明細書で定義されるシクロアルキルである。シクロアルキルオキシ基の例には、シクロプロピルオキシ、シクロブチルオキシ、シクロペンチルオキシ、およびシクロヘキシルオキシが含まれる。シクロアルキルオキシ基は、Ｃ３−６シクロアルキルオキシ、Ｃ３−５シクロアルキルオキシ、Ｃ５−６シクロアルキルオキシ、シクロプロピルオキシ、シクロブチルオキシ、シクロペンチルオキシ、またはシクロヘキシルオキシであり得る。
【００２６】
「疾患」とは、前述のいずれかの疾患、障害、状態、または症状を指す。
【００２７】
「フルオロアルキル」とは、１つ以上の水素原子がフルオロで置き換えられている、本明細書で定義されるアルキル基を指す。フルオロアルキル基は、Ｃ１−６フルオロアルキル、Ｃ１−５フルオロアルキル、Ｃ１−４フルオロアルキル、またはＣ１−３フルオロアルキルであり得る。フルオロアルキル基は、ペンタフルオロエチル（−ＣＦ２ＣＦ３）またはトリフルオロメチル（−ＣＦ３）であり得る。
【００２８】
「フルオロアルコキシ」は、水素原子の１つ以上がフルオロで置き換えられている、本明細書で定義されるアルコキシ基を指す。フルオロアルコキシ基は、Ｃ１−６フルオロアルコキシ、Ｃ１−５フルオロアルコキシ、Ｃ１−４フルオロアルコキシＣ１−３、フルオロアルコキシ、−ＯＣＦ２ＣＦ３または−ＯＣＦ３であり得る。
【００２９】
「ハロゲン」は、フルオロ、クロロ、ブロモ、またはヨード基を指す。
【００３０】
「ヘテロアルコキシ」は、１つ以上の炭素原子がヘテロ原子で置き換えられているアルコキシ基を指す。ヘテロアルコキシ基は、Ｃ１−６ヘテロアルコキシ、Ｃ１−５ヘテロアルコキシ、Ｃ１−４ヘテロアルコキシ、またはＣ１−３ヘテロアルコキシであり得る。ヘテロアルコキシでは、ヘテロ原子基は−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−ＮＲ−、−ＳＯ２−、および−ＳＯ２−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−から選択できるか、またはヘテロ原子基は−Ｏ−および−ＮＨ−である。ヘテロアルコキシ基は、Ｃ１−６ヘテロアルコキシ、Ｃ１−５ヘテロアルコキシ、Ｃ１−４ヘテロアルコキシ、またはＣ１−３ヘテロアルコキシであり得る。
【００３１】
それ自体または別の置換基の一部としての「ヘテロアルキル」は、１つ以上の炭素原子（および特定の関連する水素原子）が同じまたは異なる１つまたは複数のヘテロ原子基で独立して置き換えられているアルキル基を指す。ヘテロ原子基の例には、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＨ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ−、＝Ｎ−Ｎ＝、−Ｎ＝Ｎ−、−Ｎ＝Ｎ−ＮＲ−、−ＰＲ−、−Ｐ（Ｏ）ＯＲ−、−Ｐ（Ｏ）Ｒ−、−ＰＯＲ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｓｎ（Ｒ）２−などが含まれ、各Ｒは独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、置換Ｃ１−６ア菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯銼⼼畳㹢苣ꪃ菣ꮃ胣꺽迦ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼裢醼볯㲒猯扵ꊂ菣벃菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯颼⼼畳㹢苣ꪃ菣ꮃ苣ꮃ苣ꮃ胣꺽迦ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鞼裢醼볯㲘猯扵ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲗猯扵랂苣궃苣ꮃ苣ꮃ胣꺽迦ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼裢鞼⼼畳㹢苣꾂菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲗猯扵颃菣궃苣꾂菣ꊂ菣궂菣膀뷧鮏볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲗猯扵颃菣궃苣꾂菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲖猯扵颃菣궃苣ꮃ苣ꮃ胣꺽迦ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼裢隼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯銼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣膀뷧鮏볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯銼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯颼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣膀臣袂臣꺽迦ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鞼裢醼볯㲘猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ苣ꮃ苣ꮃ臣覂臩麊臣貂苣芀郥늼臣겋ꯧ鞁臣膀냦ꂴ臣袂臣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼裢鎼⼼畳㹢苣ꮃ苣ꮃ臣覂臩麊臣趁苣芀뻤袁臣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲖猯扵颃菣궃苣ꮃ苣ꮃ臣꺁꣨誏臣膀냥ꪁ臣ꢁ苣醼臣꺁苧ꂴ軥邭볯誁苣뎁觧骮臣ꊖ胩馁苣뒰듧龎귥覼臣颃菣궃軥邭臣꺽臣鮏臣覂苣ꚁ臣讂볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲖猯扵ꊂ菣궂菣몟苣辄釥馁苣芀뻤袁臣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲖猯扵颃菣궃苣ꮃ苣ꮃ臣꾁胣閼胥꺁苧ꂴ軥邭臣醼胥꺁菣蚃菣龎귥銂鳦馁苣몟胣钼胥꺁苧ꂴ軥邭臣銼胥꺁菣蚃菣龎귥銂鳦馁苣몟臣ꦁ臣ꮐ臣貂苣芀菣蚃菣ꊂ菣궂菣ꞁ臣膀菣蚃菣龎귥몟臣銈볯銈胣銈볯銈胣銈볯ꢼ裢膀裢꺼볯銈볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯銈胣銈볯꾼裢膀臣袂臣銈볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢裢讁苣뢁諦ꞁ臣讂臣膀臣龁臣颃菣궃軥邭鿥꾁裢꾼裢誁苣뎁裢꺼볯銈臣覂臩麊臣趁苣讁胣뺁臣꾁菣蚃菣龎귥몟臣銈볯銈臣龁臣銈볯ꢼ裢ꞁ臣誂뻥讂胣颃菣궃苣ꮃ苣ꮃ鿥꾁胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼裢隼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲕猯扵颃菣궃苣ꮃ苣ꮃ胣뺁臣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲔猯扵颃菣궃苣ꮃ苣ꮃ胣뺁臣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲓猯扵颃菣궃苣ꮃ苣ꮃ臣芁苣鞾苣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 鶁苣ꪇ뷤뺁臣꾁裥꺁뷧鮏鿥꺁룤ꢃ臣鞁臣꺁胣颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ胣꾁胣ꪦ菣蚃菣뎊ꛩ辗鋧뮳臣颍룤꺁軥邭臣覂냦ꂴ軥邭볯讀苣꒙軥馁苣鎁臣ꮁ苣ꎁ臣颪냥閁苣讂룤ꆾ臣颃菣궃諨馦韦ꦃ苣ꮂ菣銂賦馁胣颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ臣膀諨馦韦뺁臣꾁鷩뎊ꛩ辗臣芁苣鞾苣醰臣辁臣节볯ꒁ臣隻臣낒臣꺸郥鞁臣醰臣辁臣节볯ꒁ臣颃菣궃諨馦韦낒苣覜臣讂ꓨ낕臣낒돧銂賥ꮐ臣讂胣设臣낁胣颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ臣膀볯ꒁ臣낒臣颃菣궃諨馦韦ꞁ臣誂胣銼闧꺛臣낒臣颃菣궃苣꾂菣ꊂ菣궂菣낒臣芁苣貺鋧込鋧銂賥ꮐ臣讂胣낒臣醼臣꺁臣貁볯ꒁ믤誸臣颃菣궃軥邭苣ꮐ苣鶁臣袂臣ꪁ룧袐뫤낒볥颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ鋧뮳臣뒠郥膀菣뢂苣ꮃ苧ꂴ臣뎊ꛩ낒臣龁臣颃菣궃苣꾂菣ꊂ菣궂菣낒臣芁臣ꚁ苣袂臣芀菣蚃菣ꊂ菣벃菣몟룤꺁볯膀볯膀臣袂臣꾼軥邭臣辷闦貁볯銂뛨袁苣뒠郥膀菣蚃菣龎귥꾁뫤蒁臣ꎚ軦鞁臣节臣ꪁ臣ꚁ苣袂臣芀菣蚃菣ꊂ菣벃菣몟臣颃菣궃軥邭臣辷闦꾁볯ꖻ룤ꞁ臣讂胣颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ臣꾁胣颃菣궃軥邭鿥꾁裢꾼裢膀裢뎼裢膀裢꺼볯銈胣銈볯袼裢ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼裢膀裢뎼볯꾼볯銈胣誁苣뎁裢뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵銈臣覂臩麊臣趁苣讁胣뺁臣꾁菣蚃菣龎귥몟臣銈볯銈臣袂臣銈볯ꢼ裢讁苣뢁諦ꞁ臣讂臣膀臣龁臣颃菣궃軥邭鿥꾁裢꾼裢뺁臣꾁裢꺼볯銈臣芁苣鞾苣芀菣蚃菣ꊂ菣벃菣몟臣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯邼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲙猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰閼裢颼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲗猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰閼裢隼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ臣龁臣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣讁苣뢁諦ꞁ臣讂胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†臩螈臣颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ鿥꺁뻤ꮁ臣膀苣꾂菣뢂菣膀苣ꮃ苣뎃菣벃菣膀苣ꮃ菣뺂菣ꮃ胣캁銈苣ꮃ菣ꪃ菣膀苣궃菣뎃胣꾂菣ꆃ菣膀苣뎃菣ꪃ菣膀菣ꦃ菣膀苣龃菣뺂菣ꮃ胣ꒂ菣肃苣벃菣膀苣뎃菣벃菣膀苣뎃菣ꪃ菣膀苣뎃菣ꪃ苣뎃胣ꒂ苣馃菣뺂菣ꦃ菣膀苣붂苣궃菣뎃胣ꒂ苣ꒂ菣覃菣ꮃ胣ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃胣ꒂ苣궂菣ꪃ菣膀苣붂菣ꊂ苣벃菣膀苣붂苣궂苣뺂菣ꮃ胣誃菣膃菣뢂菣膀苣궂苣뢂苣뺂菣ꮃ胣ꪂ苣떂苣벃菣膀菣ꪃ菣뢂菣膀菣Ꞃ菣뎃菣ꪃ苣뎃胣閃苣誃菣袃菣ꪃ菣膀菣Ꞃ菣뢂菣膀菣뾂菣뢂菣膀菣蚃菣뢂菣膀菣ꪃ菣膀菣ꦃ菣膀菣ꦃ苣뎃胣钃菣뺂菣ꮃ胣钃菣肃苣뎃胣钃菣뢂菣膀菣ꪃ菣뢂菣膀菣궃菣ꮃ胣钃菣ꪃ苣뎃胣궂菣뺂菣뎃胣궂菣ꪃ菣膀苣躃菣뢂菣膀苣躃苣떂菣뎃胣蚃菣ꦃ苣벃菣膀菣ꊂ苣ꊂ苣벃菣膀菣ꊂ苣벃菣膀菣ꪂ菣Ꞃ菣膀菣ꪃ苣뺂菣ꮃ胣궂苣뎃菣뎃胣膃苣뺂菣뢂菣膀苣궂苣뺂菣뢂菣ꪁ臣讁苣颪냥閁苣讂鿥貁郥뺁苣讂胣颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ鿥꾁胣膃苣閃苣뎃胣钃菣벃菣膀菣뎃苣膃苣閃苣뎃胣馃菣뺂菣ꦃ菣膀苣뎃菣벃菣膀菣ꪃ苣뎃胣궂菣ꪃ菣膀苣龃菣뺂菣ꮃ胣ꪂ苣떂苣벃菣膀臣龁臣钃菣뢂菣讁苣颪냥閁苣鞾苣芀뻤袁臣膀菣蚃菣ꊂ菣벃菣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ臣芁苣鞾胣閃菣ꮃ胣膃苣讃菣膀菣궃菣ꮃ胣ꒂ菣肃苣ꪃ菣膀菣ꦃ苣ꪃ菣膀苣붂菣ꊂ苣ꪃ菣膀臣龁臣ꒂ苣ꪂ苣떂苣ꪃ菣讁苣뢁諦閁苣鞾苣芀菣蚃菣ꊂ菣벃菣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ臣芁苣鞾胣钃菣뢂菣ꮃ胣钃菣뢂菣ꮃ胣钃菣龃苣讃菣膀臣袂臣钃菣肃苣讃菣讁苣뢁諦閁苣鞾苣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 貀菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣趀臣膀苧ꂴ軥邭臣醼臣袼臣袂臣릉껥꺁雩ꎀ臣讂냦ꂴ軥邭볯貁菣蚃菣龎귥ꞁ뷧趁迦袁苣貂臣蒁苣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣몟苣螌臣芀菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣몟臣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯隼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯钼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯銼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯邼⼼畳㹢菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈볯㲘猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ苣ꮃ苣ꮃ胣뺁臣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲗猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ苣ꮃ苣ꮃ胣뺁臣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ苣ꮃ苣ꮃ臣芁苣鞾苣芀菣蚃菣ꊂ菣벃菣ꊂ菣궂菣ꞁ臣膀菣蚃菣龎귥몟臣銈볯銈胣銈볯銈胣銈볯ꢼ裢膀裢꺼볯銈볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯銈胣銈볯꾼裢膀臣袂臣銈볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢裢讁苣뢁諦ꞁ臣讂臣膀臣龁臣颃菣궃軥邭鿥꾁裢꾼裢誁苣뎁裢꺼볯銈臣覂臩麊臣趁苣讁胣뺁臣꾁菣蚃菣龎귥몟臣銈볯銈臣龁臣銈볯ꢼ裢ꞁ臣誂뻥讂胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯閼胣㲑䐯噉ਾ†臣貂蟨鎽臣龁臣ꖈ臣꺽迦몟臣肸菩ꢁ臣ꚁ臣貀菣蚃菣랂苣궃苣ꮃ苣ꮃ胣꾁胣醼臣ꖻ룤꺁苧ꂴ軥邭볯誁苣뎁觧骮臣ꊖ胩馁苣뒰듧龎귥覼臣貐臣뺁臣꾁闧ꪁ苣颃菣궃軥邭臣겋ꯧ鞁臣꺽臣鮏臣覂苣ꚁ臣讂ꏩ貒臣龁臣趸ꏩ貒鋧꺁苣ꮃ苣ꮃ菣뢂苣ꮃ苣螌臣讁胣뺁臣꾁胣醼臣ꖻ룤꺁苧ꂴ軥邭볯誁苣뎁觧骮臣ꊖ胩馁苣뒰듧龎귥覼臣겋ꯧ鞁臣貐臣뺁臣꾁闧ꪁ苣颃菣궃軥邭臣꺽臣鮏臣覂苣膀鋧뮳臣銃菣莃苣ꮃ觥ꮁ臩趏臣讂ꛨ뎊ꛩ辗鋧뮳苣螌臣芀苧ꂴ軥邭苣꺽臣鮏臣讂菣蚃菣龎귥꺁뻤ꮁ臣膀볯膀볯膀볯膀볯膀臣袂臣뎼뷯貁郥뺁苣讂胣颃菣궃苣꾂菣ꊂ菣궂菣몟臣设臣꾁胣ꢂ菣궂苣覃胣ꊂ苣ꪃ菣膀菣ꒂ菣뎃胣ꒂ菣肃苣ꪃ苣뎃胣ꊃ菣鮃菣뎃胣钃菣ꦃ苣뎃胣钃菣ꪃ苣뎃胣钃菣뺂菣뢂菣膀菣궃菣뢂菣膀臣袂臣궂菣꾂菣뢂菣ꮁ铧ꖝ臣讂鿥貁郥뺁苣讂胣颃菣궃苣꾂菣ꊂ菣궂菣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵颃菣궃苣꾂菣ꊂ菣궂菣ꞁ臣誂뻥膀菣궃菣뢂菣ꮃ胣蚃菣ꦃ菣覃菣閃菣讃菣膀菣袃菣銃菣궃菣ꪂ菣Ꞃ菣ꮃ胣ꒂ菣肃苣ꪃ苣讃菣膀苣궂苣뺂菣뢂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许臣銼韦鎖매ꖇ臣鮁臣覼臣鞁臣鞾臣芀戼㹲㰊䥄㹖胣낕볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘹㐸琮晩㸢〲〲ㄵ㘹㐸琮晩ꃂ〰㘰㐱⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯邼볯醀⼼䥄㹖 ꖷ꣧鎼볯钼裢袼볯꾂菣궃苣ꮃ菣讃菣覼苣궂苣覼裢鎼볯鎼裢뢂菣膃菣隃菣ꮃ菣뎃苣ꊂ菣袃볯隼뷯覼臣袐裦㲐牢ਾ䐼噉邀賥隼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㤱㠶⸴楴≦㈾㈰㔰㤱㠶⸴楴쉦゠〰ㄶ㰵愯㰾䐯噉ਾਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯隼볯隼胣㲑䐯噉ਾ†鋨馕臣龁臣讁苣꺁ꇥ隌苣ꮃ菣ꪃ菣袼볯躼볯醼뷯겼胣醼볯閼뷯趽뷯貽볯꺁볯钽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯趽볯覼뫦늶苣ꊂ菣뒂菣낛鯥鞰룤ꞁ裢鞼볯슘ꎼ臣랆跥鞁臣芀蛥뒍臣龁뫦늶臣膀볯銈菣覃菣궂苣銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣膃菣馃菣뺂苣벃菣袼볯芽볯袼볯躼볯颼뷯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣钃菣뢂菣袼볯躼볯邼뷯貽胣醼볯鎼뷯趽뷯貽볯꺁볯钽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯趽볯覼뫦늶苣袼볯芙雩讁臣ꚁ볯뒻룤鞁臣芀럦袐觧銂껥ꦸ臣ꂊ룦鞁胣鎼볯蚈雩릒详鞁臣袼뫦ꊛ뛦ꢁ臣ꚁ볯钽볯ꆼ뷯込菣궂苣뎃볯骼볯銂뷤ꢔ臣ꚁ볯겼볯ꮁ苣誂迥鲿苣ꊃ菣뾂菣鞁臣覼胣랷郥ꦉ苣銈볯颼蓢ꮁ蛥랆跥鞁胣ꦡ賥릂菣閃菣ꮃ볯邼볯邼볯趽볯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣꒮룦뺁臣ꦸ苣膀볯邼裥鎖鋦貋臣龁胣ꖼ뷯㲔畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯閼뷯겼볯銂럦ꂊ臣膀럦袐觧銂闦蚈雩릒详鞁臣芀럦袐觧銂뿦躁臣膀뿦늶苣龜ꧧ许臣莿룧鞁臣膀铧邈觧袼볯莽볯袼볯躼볯邼볯螽胣鞼볯薼볯銂뻥龁胣㲂牢ਾ䐼噉邀闦醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㤱㠶⸴楴≦㈾㈰㔰㤱㠶⸴楴쉦゠〰ㄶ㰶愯㰾䐯噉ਾਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯隼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†럥讨볯骼볯銈볯袼볯袼볯㲈⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯늼볯㲌甯銼볯貼볯늼볯銈볯銈苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ裢鞼裢ꪂ苣붂裢醼볯隼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯鎼볯銼볯醼볯ꪂ苣뾂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꪂ苣랂볯릂菣鮃菣ꮃ볯ꪂ苣랂볯銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣膃菣馃菣뺂苣벃菣袼볯覼臣袐裦㲐牢ਾ䐼噉邀賥鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㤱㠶⸴楴≦㈾㈰㔰㤱㠶⸴楴쉦゠〰ㄶ㰷愯㰾䐯噉ਾਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯隼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†볯㲈⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯늼볯㲌甯銼볯貼볯늼볯銈볯銈菣覃菣궂苣銈볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼苣꾂苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯醼볯袼볯鞼볯趽뷯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼苣뒼볯ꚼ볯钼뷯겼볯誁苣뎁볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣袃菣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣뎃볯醼뷯겼볯ꮁ뫦ꎧ臣膀뻥覂苣龁뫦늶苣ꊂ菣뒂菣낛鯥鞰룤ꞁ裢鞼볯슘ꎼ臣랆跥鞁臣芀蛥뒍臣龁뫦늶臣膀볯膽볯궼볯뎼볯뒼볯ꚼ룤醼볯邼볯鮼볯躼볯閼뷯겼胣醼볯邼볯趽뷯辽뷯覼苣뒻룤鞁胣랷郥ꦉ苣銈볯颼蓢ꞁ볯邼裥鎖鋦貋臣龁胣뒼볯ꚼ볯邼볯閼뷯겼볯궸臣钼裢袼볯꾂菣궃苣ꮃ菣讃菣覼苣궂苣覼裢鎼볯鎼裢뢂菣膃菣隃菣ꮃ菣뎃苣ꊂ菣袃볯隼뷯覼볯鎼볯閼뷯螽胣醼볯邼뷯趽뷯貽볯銂럦袐觧ꮁ듧ꦗ臣ꂊ臣龁胣랂菣뎃苣銂볯ꢼ볯袼볯쎓邼볯閼뷯겼볯ꞁ臣馁臣膀臣貂苣랷郥ꦉ臣ꂊ臣龁胣醼볯蚈뻥膀럦袐觧銂껥ꦸ臣ꞁ룦膂胣뒼볯ꎼ裥邞臣袂苣貮뫤ꢁ裥궖臣貂苣뺁臣릒详鞁臣芀볯钽볯ꆼ뷯袼볯邼뷯겼볯誁苣뎁ꏩ貒냦Ꞁ볯膽볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯邼뷯겼볯銂럦袐觧ꮁ諥袁胣覜ꧦ꒱臣뒰뇥ꮁ裥超臣龁胣覜ꧦ꒱苣붣鋥뒰胦꺼뷯ꢼ볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯醼볯趽볯覼胣뒰볯隼韃볯邼뷯겼볯膀菣ꦃ苣뎃볯醼볯趽볯覼臣鞴뗦鞁胣뺹蟧閁臣袼볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯膀뿦躁臣膀鳧목룤ꞁ뿦꺸臣龁胣뚺鯩늶臣鞁臣ꖼ뷯꾼볯莽볯颃苣떂菣袼볯骼볯讁苣醼볯邼볯銂뷤ꢔ臣讂苣ꪃ苣늂菣꺁苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣袂苣뺲ꏨ鞁胣龔裦ꦉ볯隼볯袼볯醼볯趽뷯膀볯颼볯覼苣몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣겼볯銈볯뎼볯钼볯邼볯銼†볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵㰾牢ਾ䐼噉邀闦醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㤱㠶⸴楴≦㈾㈰㔰㤱㠶⸴楴쉦゠〰ㄶ㰸愯㰾䐯噉ਾ㰊牢ਾ†뻤鞼戼㹲 钼裢袼볯袼볯袼甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼볯貼⼼㹵볯뎼볯閼볯覼裢銼裢ꮂ菣邃菣ꒂ菣銈볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼苣꾂苣뎃裢隼裢ꒂ菣覼苣궂苣覼苣ꮃ菣讃菣覼苣궂苣覼裢鎼볯鎼裢뢂菣膃菣隃菣ꮃ菣궃菣ꪂ菣벃菣袼볯覼臣袐裦㲐牢ਾ䐼噉邀賥鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㤱㠶⸴楴≦㈾㈰㔰㤱㠶⸴楴쉦゠〰ㄶ㰹愯㰾䐯噉ਾਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯隼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†럥讨볯骼볯銈菣覃菣궂苣銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣膃菣鞃菣钃苣誃菣袃볯鞼뷯覼臣袐裦㲐牢ਾ䐼噉邀賥鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㤱㠶⸴楴≦㈾㈰㔰㤱㠶⸴楴쉦゠〰㈶㰰愯㰾䐯噉ਾਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯隼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†蓧뒰苣꾂菣궃菣뾂菣袼볯趽볯覼룤꺁ꇥ隌菣궃菣ꪂ菣ꮃ볯邼볯鞼볯趽볯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦銂胣ꊂ菣뒂菣낛鯥鞰룤膀裢鞼볯슘ꎼ臣ꆄ냦뢂苣궃菣ꆃ苣뎃볯銼볯趽볯覼뫦늶룤꺁볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣뾂菣銈볯貼볯銈苣ꪂ菣ꮃ볯隼뷯覼볯醼볯邼볯螽胣颼볯閼뷯趽뷯貽볯膀볯钽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯袼볯躼볯趽볯膀볯隼볯馼뷯趽뷯貽볯膀臣袂臣钼裢꺼볯꺼苣ꆃ菣ꮃ苣龃菣钃菣뢂菣袼볯銼뷯螽볯꺁鋦貋뫦늶臣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣醼볯蚈雩릒详鞁臣貾胣꒮룦뺁臣ꦸ苣膀껥ꦸ臣醼駦鎖鋦貋臣龁뻥膀裢鞼볯莄臣趆蛥뒍臣膀럦袐觧銂蛥뒵룤ꞁ臣꺁臣뺁臣鞁臣꒮룦뺁臣蚂臣辁苣ꢁ룦膂胣覃菣ꒂ苣ꒂ苣銂鋨ꎕ臣鮁臣袼藥ꚁ臣ꚩ雨銂諥袁臣貾胣銈볯颼냂볯讁苣꒮룦뺁臣ꦸ苣讂臣ꢁ苣誁该膂臣讂볯芀蟥몙觧ꪳ臣貮藥ꮁ뛦뮲臣貂臣貾볯뒼볯ꎼ†볯邼볯ꖼ뷯꾼볯莽볯颃苣떂菣覼胣邼蓢ꞁ볯躼볯ₕ꺼†볯ꎼ뷯袼볯邼뷯겼볯銂럦ꂊ臣ꚁ迥鲿苣鲁귦閁臣龁胣覜ꧦ꒱臣뒰뇥銂裥超臣뒰뇥銂苣꾂菣궃菣뾂菣袼볯쎒銼볯趽볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩뇥銂ꏩ貒냦Ꞁ볯膽볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯邼뷯겼볯膀菣ꦃ苣뎃볯銼볯趽볯覼臣鞴뗦鞁胣ꆬ臣뺹蟧閁臣袼볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯膀뿦躁臣膀뫦銪苣龜ꧧ许臣莿룧馁苣ꢁ胣鞲닦貁껦ꎁ臣芀臣꺁닦뚊觧銂胣뚺鯩늶臣鞁臣ꖼ뷯꾼볯莽볯颃苣떂菣袼볯骼볯讁苣钼볯醼볯銂뷤ꢔ臣讂苣ꪃ苣늂菣꺁苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣袂苣뺲ꏨ鞁胣龔裦ꦉ볯鞼뷯覼볯钼볯鎼뷯螽胣銼볯薼볯銂닦뚊觧ꢁ臣ꚁ뻥龁臣膀臣ꪁ苣꺁볯钽볯ꆼ뷯뚺ꫥ议闧ꦉ臣랷藥鞁臣芀戼㹲㰊䥄㹖胣낕볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘹㐸琮晩㸢〲〲ㄵ㘹㐸琮晩ꃂ〰㘰ㄲ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖 ꖷ꣧銼볯钼裢袼볯꾂菣궃苣ꮃ菣讃菣覼苣궂苣覼裢鎼볯鎼裢뢂菣膃菣隃菣ꮃ菣궃菣ꪂ菣벃菣袼볯芽볯꺁郥邈戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘹㐸琮晩㸢〲〲ㄵ㘹㐸琮晩ꃂ〰㘰㈲⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖 뢒闧鞁臣낁臣誂臣ꦡ賥릂菣閃菣ꮃ볯邼볯醼볯趽볯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣ꖼ뷯㲔畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯鎼볯閼뷯겼볯뚺뛦銂苣ꮃ苣뎃鯩늛냦许臣銈볯颼냂볯ꮁ蛥뒍臣龁胣랆跥鞁臣뚺뛦ꮁ胣ꖼ뷯㲔畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯銼볯閼뷯겼볯궸臣钼裢銃菣궃苣랂裢鎼볯鎼裢뢂菣膃菣隃菣ꮃ菣궃菣ꪂ菣벃菣袼볯膽볯袼듧ꚺ볯鎼볯膀껦誂臣ꖼ뷯꾼볯莽볯钼볯醼뷯螽胣醼볯颼뷯趽뷯貽볯誁苣뎁菣ꪃ苣뎃볯邼볯醼볯趽볯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦銂볯芙雩讁臣ꚁ믦许臣龁胣랷郥ꦉ苣꒮룦뺁臣ꦸ苣膀볯邼裥鎖鋦貋臣袼볯겼볯膀볯邼볯ꖼ뷯꾼볯莽볯颃苣떂菣ꞁ菣讃苣벃볯膀裢鞼볯莄臣趆蛥뒍臣膀ꇥ隌苣ꮃ菣ꪃ菣袼볯躼볯鎼뷯겼볯誁苣뎁菣ꪃ苣뎃볯邼볯邼볯趽볯覼苣ꂊ臣膀껥ꦸ臣ꞁ룦膂胣鎼볯蚈雩릒详鞁臣芀蛥뎁胣랷郥ꦉ苣銈볯颼蓢ꮁ蛥랆跥鞁胣ꖈ臣ꦡ賥릂菣閃菣ꮃ볯邼볯醼볯趽볯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣꒮룦뺁臣ꦸ苣膀볯邼裥鎖鋦貋臣龁胣ꖼ뷯㲔畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯閼뷯겼볯銂諥袁胣랷郥ꦉ苣낕裥鎖鋦貋臣龁胣랷郥ꦉ苣뺿臩鞁胣뺿뛦銂鳧목룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣龔裦ꦉ볯鞼뷯覼볯钼볯醼뷯螽胣鞼볯薼볯銂뻥龁胣㲂牢ਾ䐼噉邀闦醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㤱㠶⸴楴≦㈾㈰㔰㤱㠶⸴楴쉦゠〰㈶㰳愯㰾䐯噉ਾਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯隼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†럥讨볯骼볯銈볯袼볯袼볯㲈⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯늼볯㲌甯銼볯貼볯늼볯銈볯銈苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ裢鞼裢ꪂ苣붂裢醼볯隼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯鎼볯銼볯醼볯ꪂ苣뾂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꪂ苣랂볯릂菣鮃菣ꮃ볯ꪂ苣랂볯銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣膃菣鞃菣钃苣誃菣袃볯鞼볯꺁郥邈戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘹㐸琮晩㸢〲〲ㄵ㘹㐸琮晩ꃂ〰㘰㐲⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼甼砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼볯貼⼼㹵볯뎼볯閼볯覼裢隼裢銃菣궃苣랂裢鞼裢ꪂ苣붂裢醼볯隼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯鎼볯銼볯醼볯ꪂ苣뾂菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯覼볯醼볯閼뷯螽胣醼볯邼뷯趽뷯貽볯銂苣ꮃ苣뎃鯩늛냦许臣뒼볯ꚼ볯钼뷯겼볯誁苣뎁볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣袃菣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣뎃볯醼뷯겼볯ꮁ뫦ꎧ臣龁胣鞾苣貂臣뚺뛦銂裢鞼볯莄臣랆跥鞁臣芀蛥뒍臣龁뫦늶臣꺼뷯ꢼ볯꒼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뒼뷯鎽뷯鎽†뷯辽뷯ₒꊼ뷯莽뷯薽뷯覽뷯₁뒼뷯膽뷯ₔꞼ뷯辽뷯ₗꆼ뷯銽뷯芽뷯莽뷯貽뷯馽볯ꆼ뷯邽뷯辽뷯薽뷯₄뎼뷯膽뷯蒽뷯銽뷯覼胣견볯邼觧膀볯겼볯ꦼ雦뢛볯邼볯銈볯醼볯躼볯겼볯ꦼ胣馼볯邼†볯薽뷯钽†볯膽뷯貽뷯馽†볯辽뷯蒽胣뎼뷯覽뷯薽†볯閼볯邼胣骃菣랂菣馃菣ꊂ럥Ꚃ苣ꒂ菣膀볯馼볯颼볯銈볯颼볯颼†볯뎼볯膀볯邼볯閼볯캛ꦃ苣뾂菣뢁臣邀胦銂믤躸臣讂觧뒾髧ꪁ닎裢ꦃ苣뾂菣벃苣銂駧뺏臣讂듧貏ꃦ꺁菣趃菣ꮁ꿥馁苣貀볯겼볯ꦼ볯鞊迨겖蓦鞏胦ꚩ꣩꺁胦붃鿥隺볯견볯隼菦놠ꏨ뎶볯ꎼ볯뎼볯躼볯薽뷯蚽뷯銽뷯膽뷯莽뷯₅뎼뷯膽뷯蒽뷯銽뷯鎽†뷯辽뷯ₒꆼ뷯钽뷯趽뷯莽뷯辽뷯覽뷯貽†볯閽뷯莽뷯邽뷯覽뷯覽뷯覽뷯馽†볯薽뷯钽뷯躽뷯骼볯鞽뷯躽뷯馽裢뎼뷯颽뷯袽†볯躽뷯辽뷯趽뷯钽뷯辽뷯膽뷯₌뎼뷯邽뷯貽뷯趽뷯躽뷯覼胣ꎼ볯뎼볯螖鯦궼볯邼볯銈볯銼볯膀볯겼볯ꦼ胣馼볯邼†볯薽뷯钽†볯膽뷯貽뷯馽†볯辽뷯蒽胣뎼뷯覽뷯薽†볯閼볯邼胣骃菣랂菣馃菣ꊂ럥Ꚃ苣ꒂ菣膀볯馼볯颼볯ₗ떼볯ꆼ胣銼볯醼볯芀볯膽뷯辽뷯鎽뷯覽苣貀닎菣꾂苣ꂃ臣趏鋦骼苣閃苣뢂苣ꂃ胢ꊂ菣邃苣뾂菣袼볯袽뷯₅츠銈볯膽뷯钽뷯趽뷯뎼뷯銽뷯讽뷯₅ꊼ뷯莽뷯骼볯薽뷯钽뷯骽뷯蒽뷯趽뷯銈볯隽뷯芽뷯莽뷯膽뷯覼胣낼뷯膽뷯趽뷯莽뷯钽뷯薽뷯膽뷯馽胣銼볯醼볯ₕ鎼볯骼볯閼볯銈볯邼볯겼뷯隽뷯鎽뷯薽뷯銽苣膀胣袂臣릉뻥颻臣覂苣龁닎裢ꦃ苣뾂菣벃苣銂鳦馁苣ꪠ苣ꮐ苣뢅蛥내迨醧臣뺯臣讂苣閃苣뢂苣ꂃ裢ꊂ菣邃苣뾂菣꺁뗧뾁郥辂臣꺁苣뎃菣袃菣鞊迨뮴胦袼볯躽†뷯覽뷯銽뷯₏膽뷯钽뷯芽뷯莽뷯薽뷯覽뷯貽†뷯莽뷯覽뷯覽뷯馽†뷯蚽†뷯袽뷯₅莽뷯蚽뷯膽뷯覽뷯覽뷯薽裢膽뷯覽뷯膽뷯钽뷯趽†뷯辽뷯芽뷯躽뷯钽뷯辽뷯₎膽뷯膽뷯躽뷯钽†뷯躽뷯薽뷯辽뷯膽뷯钽뷯銽뷯膽뷯薽뷯薽볯₌覽뷯莽뷯閽뷯覽뷯螽†뷯钽뷯膽뷯躽뷯ₓ鞽뷯钽뷯₈鞽뷯貽뷯銈뷯袽뷯銽뷯莽뷯薽뷯覽뷯薽뷯₄츠銈뷯膽뷯钽뷯趽뷯鎽뷯鎽볯趀볯躽뷯覽뷯覽뷯銽뷯芽†볯螽뷯躽뷯鎽†볯袽뷯趽뷯钽뷯薽뷯膀볯邼볯閼†볯馼볯醼볯鎼볯銈볯芀賥袐觧꾁매ꖇ닧ꮜ臣鞁臣鶿귥鞁胣ꚩ꣩趉臣銈볯邼蓢ꞁ뿤颭臣龁胣鎁苣覂臣隌郥ꦉ臣袂臣钯볨겖苣ꊂ菣뮂苣鎽韦ꮁ臩螈臣뚺ꫥꮁ迥뚺賥鞁臣芀藥ꚁ臣겖觧꾁胣邼볯邼볯醼볎뷯込뷯겼胣隼볯캔螽볯趽볯꺁雨ꦉ뿦ꚺ꿧늛苣뾽铧鞁臣ꚩ꣩鞁臣芀닎裢ꦃ苣뾂菣벃苣뮘껥ꒉ臣膀볯캔螽볯趽볯꺁룤骮뿦ꚺ臣ꚩ꣩鞁臣芀裥ꊛꃦ銂臩螈臣릟鳥ꮁ鷩骷軦꺨臣膀볯閼蓢ꞁ룤ꦙ苣뎃苣ꖃ菣벃菣鞁臣芀볯ꦼ볯ꒀ臣膀볯隼苣Ꞃ菣閃苣벃菣莃菣鞃菣벃菣ꞁ胣ꎼ볯뎼볯겂苣覃菣ꒂ菣ꮁ뻥ꎁ臣ꮂ菣ꪂ菣뾪闦龃菣ꦃ菣銃菣袃菣隃菣릂볯궼볯ꊼ볯ꦼ볯ꊼ볯膀볯邽뷯銽뷯鎽胣궼볯覼苣뾽铧鞁臣몱껥鞁臣芀볯閼蓢ꞁ볯颼駦鎖苣뎃苣ꖃ菣벃菣鞁臣貾胣궼볯ꎼ苣風賩鞁臣芀볯ꦼ볯꾁胣龔觧꺁鯧ꮁꛨ袁苣邈闩銂飩뎮臣龁雨ꦉ臣肜뷤莿뫥ꢁ臣ꚁꫨ뾁迥誂胣風賩鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 设볯颼戼㹲 ꒂ菣꺁뗧ꎏ铧ꦉ귥蒚裥ꢔ菨㲽牢ਾ†鳦讖ꓧꮁ苣誂迦鮾臣貂苣릉껥꺁苣鎃菣꾂苣ꂃ菣궃菣ꦃ菣낂臣貵迥龔觧ꚭ髧ꦈ铧붃苣ꒂ菣ꮁ臣蒁臣閩뻤鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 閊룤붣觥꾁諦躸뷥ꖗ臣뾪ꏨ鞁臣芀鷩袄蛥붣觥銂蓧貏鷦뚻룤ꞁꫨ붣臣膀믦貏뿦躁臣膀諦躸觥ꮁ껥ꦸ臣鞁臣芀鷩袄蛥붣觥ꮁ臣膀뷯ꢼ볯躼볯꺁볯ꊼ볯궸臣肜뗧莿뫥銼볯邼뷯螽볯趽볯꺁苣鎃菣꾂苣ꂃ臣ꮐ臣貂臣蒁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 貵迥閊룤붣觥꺁鳦芵뿦ꚺ臣膀볯趽볯꺁苣뾂菣벃菣膀볯趽볯꺁볯ꖼ볯钼볯邼胣誁苣뎁볯趽볯꺁돦蒰铧뒰臣뚺뛦궸胣銼뷯螽볯趽볯꺁苣鎃菣꾂苣ꂃ臣龁臣ꊂ菣邃苣뾂菣鞃菣覃菣莃苣꺁臣骁苣讁臣芁苣膀볯꺼†볯膽볯ꢼ臣邽볯銂볯ꮁꫨ뒕臣龁胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†ꏨꒉ苣鎽蟩颼뷯螽胣钼볯邼뷯螽臣ꪂ苣꺁菣벃苣ꮃ諧ꮁ諦躸臣龁胣開觧꾁胣貀껥鎨该ꦉ臣ꆮ郧ꢁ뷤ꢔ臣龁苣꺁賦鶇볯钽뷯薽†볯閽뷯蒽뷯₅蚽뷯銽†뷯袽뷯₅ꎼ뷯銽뷯₅膽뷯蒽†볯鎽뷯₅辽뷯₆겼뷯芽뷯銽뷯钽뷯銽뷯ₙꆼ뷯覽뷯膽뷯鎽볯趀볯膽뷯覽뷯躽뷯貽†볯薽뷯薽뷯銽뷯袽†볯辽뷯躽뷯覽뷯貼†볯袽뷯₅꺼뷯钽뷯辽뷯膽뷯₌ꆼ뷯膽뷯薽뷯覽뷯鎽†볯銽뷯鎽뷯貼†菣랂菣袃菣꒼볯貼†볯邼볯醼臣鎾臣ꚁ껧蚐臣龁胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†苣貃臣膀볯邼뷯螽볯讽뷯꺁볯뚼菣벃菣릂諦躸胣뺁臣꾁볯邼뷯螽볯讽뷯꺁뗧ꎏ諦躸臣蒁臣貂臣銂ꇨꎁ臣芀铧辇菣馃菣꾁胣銃菣꺁菣궃菣ꦃ菣낂듦Ꞁ苣ꎭꋧꮁ뫤겸臣讂臣膂臣膀룤膦臣뒭迥蒚꿥ꞅ菣벃苣ꢁ볯ꢼ볯钠ꧧ袼뇧붛跧뮌룥骼胣覮ꗦ뮭臣ꊖ臣讂볯뚼볯ꆼ苣ꒂ菣ꦃ苣뎃볯ꆼ볯궼볯₡Ꞽ뷯覽뷯薽뷯覽뷯薽뷯ₓ辽뷯₎ꖼ뷯钽뷯膽뷯膽뷯覽뷯覼胣銼볯醼볯覼臣꺁苣ꎃ菣鞃苣讟苣讂苣蚁臣뢁諦鞁臣芀鷩袄蛥閊룤꾁鋦뒁髧馝蓨ꮁꇨ蒁胣骶臣ꚁ볯躼볯趽볯꺁믦貏铧蚐ꏩꦡ냦ꞁ菣ꦃ菣랂菣鞁臣芀뗧ꎏ諦躸臣莃臣ꞁ臣ꆮ臣醼볯銈菣것菣膃苣蚃菣蚃菣銂뷤ꢔ臣膀뛧蒁臣醼볯趽볯꺁蓨ꒂ苣뎃냦ꞁ菣ꦃ菣랂菣鞁臣芀ꃧ뚩臣蒐苣벃菣ꮁ볯릌臣겊苣뾽铧鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 ꊂ菣邃苣뾂菣꺁ꇨ뾼뿦ꚺ臣膀諦躸뻥ꮁ雩銂뷧蒁臣겸껥鞁臣芀軦随臣覂볯蚈믤薆臣膀볯邼볯캐겼臣ꢅꇨ銂苣뮂菣讃菣ꪃ菣鎼볯邼볎볯銂郥肂볯㲫畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꖼ볯뒼볯ꚩ꣩ꆮ臣뮧臣龁胣股뛦込苣뮂菣讃菣ꪃ菣랷郥ꦉ苣ꮐ苣蒐껧銂듧鎼볯銧雩鲃菣蚃菣꾂苣鞁胣馁臣ꮁ菣ꦃ苣ꊂ苣릂臣趇뗧鞁胣蚈黦뺁臣趇뗧袼裢閼볯슕ꎼ胣銈볯閼냂볯覼苣궶賦鞁臣芀苣鎃菣꾂苣ꂃ뿦ꚺ臣膀볯ꎼ볯궼볯込볯뎼苣뾽铧鞁臣몱껥鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 莿뫥뺯駦鎖鯦骷룤ꊝꧧ袼볯떼볯覼臣膀럧ꊽꏨ鎖苣뒼臣骷뷥낏뷥閳苣뾽铧鞁臣袨껧鞁臣芀苣鎃菣꾂苣ꂃ臣醃菣뮂菣袃뗧ꎏ铧ꦉ귥蒚裥ꢔ菨袼볯ꚼ볯꾁胣貵迥閊룤貾臣ꆼ볯ꎼ臣ꦼ볯閊룤貾臣ꆼ볯ꎼ臣銂귦辦賥閁苣龁铧辇臣钯볨馁苣鎁臣ꮁ苣誂뇦骮臣龁胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯隼胣㲑䐯噉ਾ†賥袐觧袼볯覼胣袼볯鎼볯膀臣袂臣袼볯閼볯꾁胣ꪂ苣꺁菣벃苣ꮃ諧ꞁ볯邼볯ꚼ苣薶臣讂苣鎃菣꾂苣ꂃ뗧ꎏ铧ꦉ귥蒚裥ꢔ菨銂ꓧ鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 设볯馼戼㹲 떂菣꺁뗧ꎏ铧ꦉ귥蒚裥ꢔ菨㲽牢ਾ†鳦讖ꓧꮁ苣誂迦鮾臣貂苣릉껥꺁苣鎃菣꾂苣ꂃ菣궃菣ꦃ菣낂臣貵迥龔觧ꚭ髧ꦈ铧붃苣ꪂ苣꺁苣讃苣ꒂ苣ꮃ臣誁臣ꚁꧨꆾ臣龁胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†諦躸ꏨꒉ臣閊룤鎽韦ꮁꫨ붣臣龁胣馝蓨薆ꏨꒉ苣ꆄ迨ꆝ믤许臣뾪ꏨ鞁胣薻迨뺿臩鞁胣閊룤趉臣꒮룦ꮁ臣龁胣馝蓨薆ꏨꒉ臣꾁胣邽볯鞼볯閼臣낼볯뎼룤ꮁ鳦芵뿦ꚺ볯躼볯趽뷯込뷯겼臣ꊂ菣邃苣뾂菣貁郥뺁苣ꚁ臣龁胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†뗧ꎏ諦躸ꏨꒉ臣肜뗧莿뫥꾁胣醼뷯겼臣ꢂ苣躃菣ꮃ胣钼뷯겼臣낼볯Ꞽ볯邼볯膀臣袂臣閼뷯겼臣ꢳ냥ꢔ냦꺁뫦늶룤膀볯趽뷯込뷯겼臣ꊂ菣邃苣뾂菣뺁臣꾁苣鎃菣꾂苣ꂃ菣궃菣ꦃ菣낂臣蒁臣貂臣ꞁ臣誂胣醼볯₮꺼뷯꾼볯ꞁ뷯ꢼ苣鞼臣뾪闦鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖 붣觥銂胣鎽蟩銼뷯螽胣钼뷯螽臣ꪂ苣꺁苣讃苣ꒂ苣ꮃ臣閊룤鞁臣芀该ꦉ臣膀胣龮꣩開觧꺁껧蚐臣뾽铧꺁臣膂臣螌蟩袼뷯袽뷯₅Ꞽ뷯覽뷯薽†뷯辽뷯ₒ钽뷯薽†볯膽뷯薽†뷯躽뷯₄떼뷯薽†뷯蚽†볯膽뷯辽뷯膽뷯辽뷯馽†볯躽뷯趽뷯貽뷯覼胣꺼뷯钽뷯辽뷯膽뷯₌늼뷯鎽뷯膽뷯莽뷯₈ꎼ뷯閽뷯莽뷯貽볯₌뒼뷯薽†볯膽뷯覽뷯躽뷯貽†볯莽뷯蒽뷯趽뷯薽뷯ₓ낼뷯薽뷯鎽볯₌꾃苣뎃菣뎃볯ꎼ볯₌銼볯醼볯ꮁ뻥ꎁ臣ꆮ郧鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖 떂菣ꮁ胣醼볯趽뷯込뷯螽臣ꦼ볯鲃菣ꦃ苣閊룤膀臣龁臣銼볯趽뷯込뷯螽臣貵迥閊룤꺁臣骁苣讁苣財臣龁胣閊룤것菣ꮃ臣膀菣袃臣뮲駧誸鳦릊臣ꢅ뫨莿뫥銂꣦ꎀ臣讂苣蚁臣뢁諦鞁臣芀鷩袄蛥閊룤꾁볤ꢜ鷩袄蛥ꮁꇨꎁ臣芀뗧ꎏ諦躸臣膀鿦龻臣貵迥膃菣벃菣銂믤鞁臣貵迥뾌껧ꮁ苣讂苣꺁臣芁臣龁胣钠ꧧ꺁郥ꊂ菣ꂃ臣銼賥꺁苣ꮃ苣뾽铧鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖 ꊂ菣邃苣뾂菣꺁ꇨ뾼뿦ꚺ臣膀諦躸뻥ꮁ雩銂뷧蒁臣겸껥鞁臣芀軦随臣覂볯蚈믤薆臣膀볯邼볯캐겼臣ꢅꇨ銂苣뮂菣讃菣ꪃ菣鎼볯邼볎볯銂郥肂볯銼볯꒼볯ꆼꧨ鎨껧ꮁ꟧鞁臣芀ꇨ늶볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ럦袐觧銂郥肂郥ꆮ苣蒴볯邼꟧鎖菣ꮃ菣莃苣릂臣膀臣邁臣覃菣ꒂ苣ꒂ苣ꞁ蟥邵臣膀裥邞臣ꞁ蟥邵볯銈볯閼냂볯鲀裢颼볯슕ꎼ볯銂뛧膌臣龁胣ꊂ菣邃苣뾂菣莿뫥꾁胣겼볯込볯뎼볯궼볯銂뷤ꢔ臣ꚁ뇦骮臣龁胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†뿦ꚺ꿥芙雩늛럧许鷩趩볯ꆼ볯ꎼ볯꾁胣骷뷥鲣雩銂볤蚁럧ꊽ迥ꊽ돦銂뷤ꢔ臣ꚁ꣨鞮臣龁胣ꊂ菣邃苣뾂菣꺁菣벃苣뎃菣貵迥龔觧ꚭ髧ꦈ铧붃볯薼볯覼臣膀뗧ꎏ諦躸뻥꺁볯떼볯ꢁ볯뚼諦躸뻥꺁볯떼볯ꢁ苣ꎭꛨ隌臣貂臣ꢔ蟩ꞁ꿦莼臣讂臣ꢁ臣袂苣몱껥鞁臣芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖 隌郥ꦉ볯鎼볯膀볯醼볯覼胣誁苣뎁볯醼볯覼臣膀苣讃苣ꒂ苣ꮃ臣閼볯薼볯銂뛨袁苣ꊂ菣邃苣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