【手続補正書】
【提出日】平成29年2月1日(2017.2.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記一般式（１'）で表される化合物と下記一般式（２'）で表される化合物とを含む単量体混合物、または下記一般式（１'）で表される化合物と下記一般式（３'）で表される化合物とを含む単量体混合物を、重合開始剤の存在下、アルコールを含む溶媒中で溶液重合する工程を含む共重合体の製造方法。
【化１】
2016196661.tif 000001
（上記式（１'）、（２'）、および（３'）中、
Ａ1は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（１−１）で表される基、または下記式（１−２）で表される基を示し、Ａ2は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（２−１）で表される基、または下記式（２−２）で表される基を示し、Ａ3は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（３−１）で表される基、または下記式（３−２）で表される基を示し、
Ｒ1、Ｒ2、およびＲ3は独立して水素原子またはメチル基を示し、Ｒ4は独立して水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、またはブチル基を示し、Ｒ10は水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、またはブトキシ基を示し、
Ｍは水素原子、アルカリ金属イオン、１／２価のアルカリ土類金属イオン、アンモニウムイオン、またはアミンイオンを示し；
下記式（１−１）、（１−２）、（２−１）、（２−２）、（３−１）、および（３−２）において、ｎおよびｎ2は独立して１〜１０の整数であり、ｎ1は０〜１０の整数であり、ｍは１〜６の整数であり、ｍ1は０〜６の整数であり、ｌは０〜４の整数であり、Ｒ5およびＲ6は独立して水素原子またはメチル基を示し、＊はＳＯ3Ｍと結合する側の端
部、＊＊はエポキシ基と結合する側の端部、＊＊＊はＳｉ原子と結合する側の端部を示す。）
【化２】
2016196661.tif 000002
【請求項２】
下記一般式（１'）で表される化合物、下記一般式（２'）で表される化合物、および下記一般式（３'）で表される化合物を含む単量体混合物を、重合開始剤の存在下、アルコールを含む溶媒中で溶液重合する工程を含む下記一般式（１）、（２）、および（３）で表される構成単位を含む共重合体（ｉ）の製造方法。
【化３】
2016196661.tif 000003
【化４】
2016196661.tif 000004
（上記式（１）、（２）、（３）、（１'）、（２'）、および（３'）中、ａ、ｂ、およびｃは各構成単位の構成単位比を示し、ａ＝０．９９８〜０．００１、ｂ＝０．００１〜０．９９８、ｃ＝０．００１〜０．９９８であり、かつａ＋ｂ＋ｃ＝１であり、
Ａ1は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（１−１）で表される基、または下記式（１−２）で表される基を示し、Ａ2は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（２−１）で表される基、または下記式（２−２）で表される基を示し、Ａ3は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（３−１）で表される基、または下記式（３−２）で表される基を示し、
Ｒ1、Ｒ2、およびＲ3は独立して水素原子またはメチル基を示し、Ｒ4は独立して水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、またはブチル基を示し、Ｒ10は水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、またはブトキシ基を示し、
Ｍは水素原子、アルカリ金属イオン、１／２価のアルカリ土類金属イオン、アンモニウムイオン、またはアミンイオンを示し；
下記式（１−１）、（１−２）、（２−１）、（２−２）、（３−１）、および（３−２）において、ｎおよびｎ2は独立して１〜１０の整数であり、ｎ1は０〜１０の整数であり、ｍは１〜６の整数であり、ｍ1は０〜６の整数であり、ｌは０〜４の整数であり、Ｒ5およびＲ6は独立して水素原子またはメチル基を示し、＊はＳＯ3Ｍと結合する側の端部、＊＊はエポキシ基と結合する側の端部、＊＊＊はＳｉ原子と結合する側の端部を示す。）
【化５】
2016196661.tif 000005
【請求項３】
一般式（１'）、（２'）、および（３'）で表される化合物が、それぞれ下記一般式（４'）、（５'）および（６'）で表される化合物であり、一般式（１）、（２）、および（３）で表される構成単位が、それぞれ下記一般式（４）、（５）および（６）で表される構成単位である請求項２に記載の共重合体（ｉ）の製造方法。
【化６】
2016196661.tif 000006
【化７】
2016196661.tif 000007
（上記式（４）、（５）、（６）、（４'）、（５'）および（６'）中、ａ、ｂ、およびｃは各構成単位の構成単位比を示し、ａ＝０．９９８〜０．００１、ｂ＝０．００１〜０．９９８、ｃ＝０．００１〜０．９９８であり、かつａ＋ｂ＋ｃ＝１であり、
ｎは１〜１０の整数であり、ｎ1は０〜１０の整数であり、
Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ5、およびＲ6は独立して水素原子またはメチル基を示し、Ｒ4は独立して水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、またはブチル基を示し、Ｒ10は水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、またはブトキシ基を示し、
Ｍは水素原子、アルカリ金属イオン、１／２価のアルカリ土類金属イオン、アンモニウムイオン、またはアミンイオンを示す。）
【請求項４】
上記共重合体（ｉ）のＧＰＣにより測定した重量平均分子量が５００〜３，０００，０
００である請求項１〜３のいずれか１項に記載の共重合体の製造方法。
【請求項５】
下記一般式（１）、（２）、および（３）で表される構成単位を含む共重合体（ｉ）と、（ａ）共重合体（ｉ）以外のエポキシ基を有する化合物、（ｂ）多官能（メタ）アクリレート、（ｃ）充填材、および（ｄ）下記一般式（７）で表されるシラン化合物（ｉｉ）以外の加水分解性基を有するシラン化合物から選ばれる少なくとも１つと、を含む組成物。
【化８】
2016196661.tif 000008
（上記式（１）、（２）および（３）中、ａ、ｂ、およびｃは各構成単位の構成単位比を示し、ａ＝０．９９８〜０．００１、ｂ＝０．００１〜０．９９８、ｃ＝０．００１〜０．９９８であり、かつａ＋ｂ＋ｃ＝１であり、
Ａ1は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（１−１）で表される基、または下記式（１−２）で表される基を示し、Ａ2は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（２−１）で表される基、または下記式（２−２）で表される基を示し、Ａ3は、単結合、炭素数１〜１０である２価の炭化水素基、下記式（３−１）で表される基、または下記式（３−２）で表される基を示し、
Ｒ1、Ｒ2、およびＲ3は独立して水素原子またはメチル基を示し、Ｒ4は独立して水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、またはブチル基を示し、Ｒ10は水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、またはブトキシ基を示し、
Ｍは水素原子、アルカリ金属イオン、１／２価のアルカリ土類金属イオン、アンモニウムイオン、またはアミンイオンを示し；
下記式（１−１）、（１−２）、（２−１）、（２−２）、（３−１）、および（３−２）において、ｎおよびｎ2は独立して１〜１０の整数であり、ｎ1は０〜１０の整数であり、ｍは１〜６の整数であり、ｍ1は０〜６の整数であり、ｌは０〜４の整数であり、Ｒ5およびＲ6は独立して水素原子またはメチル基を示し、＊はＳＯ3Ｍと結合する側の端部、＊＊はエポキシ基と結合する側の端部、＊＊＊はＳｉ原子と結合する側の端部を示す。）
【化９】
2016196661.tif 000009
【化１０】
2016196661.tif 000010
（上記式（７）中、Ｘ1およびＸ2は、それぞれ独立して、水酸基、炭素数１〜４のアルコキシ基、またはハロゲン原子を示し、
Ｒ11〜Ｒ14は、それぞれ独立して、水酸基、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基、ビニル基、アリル基、フェニル基、２−フェニル−エチル基、炭素数１〜４のアルコキシ基、またはハロゲン原子を示し、
ｑは０〜１００００の整数である。）
【請求項６】
一般式（１）、（２）、および（３）で表される構成単位が、それぞれ下記一般式（４）、（５）および（６）で表される構成単位を含む請求項５に記載の組成物。
【化１１】
2016196661.tif 000011
（上記式（４）、（５）および（６）中、ａ、ｂ、およびｃは各構成単位の構成単位比を示し、ａ＝０．９９８〜０．００１、ｂ＝０．００１〜０．９９８、ｃ＝０．００１〜０．９９８であり、かつａ＋ｂ＋ｃ＝１であり、
ｎは１〜１０の整数であり、ｎ1は０〜１０の整数であり、
Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ5、およびＲ6は独立して水素原子またはメチル基を示し、Ｒ4は独立して水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、またはブチル基を示し、Ｒ10は水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、またはブトキシ基を示し、
Ｍは水素原子、アルカリ金属イオン、１／２価のアルカリ土類金属イオン、アンモニウムイオン、またはアミンイオンを示す。）
【請求項７】
上記共重合体（ｉ）のＧＰＣにより測定した重量平均分子量が５００〜３，０００，０００である請求項５または６に記載の組成物。
【請求項８】
さらに、上記一般式（７）で表されるシラン化合物（ｉｉ）を含む請求項５〜７のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項９】
上記共重合体（ｉ）の重量と、上記シラン化合物（ｉｉ）のＳｉＯ2換算重量との比が９９．９／０．１〜０．１／９９．９の範囲にある請求項８に記載の組成物。
【請求項１０】
請求項５〜９のいずれか１項に記載の組成物から得られる、厚みが１００ｎｍを超える膜（Ｚ１）。
【請求項１１】
加熱することにより得られるものである請求項１０に記載の膜（Ｚ１）。
【請求項１２】
請求項１０に記載の膜からなる層(Ｚ１)を少なくとも１層有する積層体。
【請求項１３】
前記層(Ｚ１)が積層体の最外層である請求項１２に記載の積層体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
本発明者らは、これらの「曇り」および「汚れ」の課題を解決するための提案としてアニオン性親水基を表面に傾斜（集中化）させる硬化物（単層膜）を提案した（特許文献１）。この発明によって得られる硬化物（膜）は、透明で親水性が高く、防曇性、防汚性、帯電防止性、速乾性（付着水の乾燥速度が速い）、および耐薬品性に優れ、なおかつ硬くて擦傷性も優れるものである。しかし、本発明者らの検討によれば耐磨耗性および耐候性において改善の余地があることがわかった。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
一般的に、基材表面の耐候性および耐摩耗性を向上させる方法として、無機化合物を基材表面にコートする方法が知られる。代表例としては、ゾルゲル反応によりシリカ化合物を眼鏡レンズにハードコートする方法が挙げられる（非特許文献４）。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
防曇性を付与する方法として、シリカにスチレン系スルホン酸ポリマーを配合する方法（特許文献５）が提案されている。
その他に、鋼板塗装用水分散性樹脂組成物として、エポキシ基を有する重合性不飽和モノマーと、スルホン酸基等の酸基を有する重合性不飽和モノマーと、水酸基を有する重合性不飽和モノマーと、加水分解性シリル基を有する重合性不飽和モノマーとを、モノマー総量に対して各々０．１〜１０ｗｔ％の使用量の範囲で乳化重合された共重合体樹脂（Ａ）に、ジルコニウム化合物（Ｂ）とシランカップリング剤（Ｃ）が配合された組成物（特許文献６）が知られている。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
同様に、金属表面用水分散性樹脂処理剤として、エポキシ基、酸基および水酸基を含有しない重合性不飽和モノマーと、エポキシ基を有する重合性不飽和モノマーと、スルホン酸基等の酸基を有する重合性不飽和モノマーと、水酸基を有する重合性不飽和モノマーと、加水分解性シリル基を有する重合性不飽和モノマーと、特定構造の環状ウレイド基を有する重合性不飽和モノマーとを、モノマー総量に対して各々０．１〜５ｗｔ％の使用量の範囲で乳化重合されたコアシェル型樹脂（Ａ）に、ジルコニウム化合物（Ｂ）とシランカップリング剤（Ｃ）が配合された処理剤（特許文献７）が知られている。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
［６’］上記共重合体（ｉ）の重量と、上記シラン化合物（ｉｉ）のＳｉＯ2換算重量との比が９９．９／０．１〜０．１／９９．９の範囲にある項［５’］に記載の組成物。
［７’］項［１’］〜［３’］のいずれか１項に記載の共重合体または項［４’］〜［６’］のいずれか１項に記載の組成物から得られる、厚みが１００ｎｍ（０．１μｍ）を超える膜（Ｚ１）。
［８’］加熱することにより得られるものである項［７’］に記載の膜（Ｚ１）。
［９’］項［７’］に記載の膜からなる層(Ｚ１)を少なくとも１層有する積層体。
［１０’］前記層(Ｚ１)が積層体の最外層である項［９’］記載の積層体。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
【化１３】
2016196661.tif 000012
上記式（５Ａ）中、ｂ、Ｒ2、ｎ、ｎ2およびｍ1は上記式（２）のものと同義である。
上記式（５Ａ）で表される構成単位の中でも、下記式（５）で表される構成単位が好ましい一態様である。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
（メタ）アクリロイルオキシ基を有するスルホン酸系化合物としては、スルホメチル（メタ）アクリレートナトリウム塩、２−スルホエチル（メタ）アクリレート、２−スルホエチル（メタ）アクリレートナトリウム塩、２−スルホエチル（メタ）アクリレートカリウム塩、３−スルホプロピル（メタ）アクリレート、３−スルホプロピル（メタ）アクリレートナトリウム塩、３−スルホプロピル（メタ）アクリレートカリウム塩、３−スルホプロピル（メタ）アクリレートルビジウム塩、３−スルホプロピル（メタ）アクリレートカルシウム塩、３−スルホプロピル（メタ）アクリレートマグネシウム塩、３−スルホプロピル（メタ）アクリレートアンモニウム塩、６−スルホヘキシル（メタ）アクリレートカリウム塩、１０−スルホデシル（メタ）アクリレートカリウム塩、５−スルホ−３−オキサペンチル（メタ）アクリレートカリウム塩、８−スルホ−３，６−ジオキサオクチル（メタ）アクリレートカリウム塩などが好ましい。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２１】
共重合体（ｉ）以外のエポキシ基を有する化合物としては、分子内にエポキシ基を２個以上有する多価エポキシ化合物が好ましい。多価エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡビス（グリシジルエーテル）、ビスフェノールＦビス（グリシジルエーテル）、水添ビスフェノールＡビス（グリシジルエーテル）、Ｎ，Ｎ'，Ｎ''−トリスグリシジル−イソシアヌレート、イソシアヌレート系ポリグリシジルエーテル（日産化学  ＴＥＰＩＣ−ＰＡＳ  Ｂ２２，ＴＥＰＩＣ−ＰＡＳ  Ｂ２６）、フェノールノボラック型ポリグリシジルエーテル（ＤＩＣ社  Ｎ−７３０，三菱化学  １５２）、１．１．２．２．−テトラキス（４−グリシジルオキシ−フェニル）エタン、Ｎ，Ｎ，Ｎ'，Ｎ'−テトラグリシジル−ジアミノジフェニルメタン、トリメチロールプロパン−トリグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、ブタンジオールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル（三菱化学  ＹＤＥ２０５）、シクロヘキサンジカルボン酸ジグリシジルエステル、フタル酸ジグリシジルエステル、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３'，４'−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、ジシクロデカン系ポリグリシジルエーテル（ＤＩＣ社  ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−７２００Ｌ，ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−７２００Ｈ）などが挙げられる。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２３】
上記水酸基を有する化合物としては、水酸基を２個以上有する多価水酸基化合物が好ましい。多価水酸基化合物としては、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール、キシリレンジオール、レゾルシン、ビスフェノールＡ、フェノールホルムアルデヒド樹脂（三井化学）、メラミンとホルムアルデヒドとの縮合反応物、メラミンとホルムアルデヒドと低級アルコールとの縮合反応物、尿素とホルムアルデヒドとの縮合反応物、尿素とホルムアルデヒドと低級アルコールとの縮合反応物などが挙げられる。水酸基を有する化合物として、その他に、メラミンと低級アルコールとの縮合反応物、尿素と低級アルコールとの縮合反応物などを用いることができる。これらは、水分により容易に加水分解して水酸基を生成するため、本発明の水酸基を有する化合物として使用できる。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２５】
上記メルカプト基を有する化合物としては、メルカプト基を２個以上有する多価メルカプト化合物が好ましい。多価メルカプト化合物としては、例えば、グリセリンジチオグリコレート、トリメチロールプロパントリス（チオグリコレート）、ペンタエリスルトールテトラキス（チオグリコレート）、ジペンタエリスルトールヘキサキス（チオグリコレート）、グリセリンジ３−メルカプトプロピオネート、トリメチロールプロパントリス（３−メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスルトールテトラキス（３−メルカプトプロピオネート）、ジペンタエリスルトールヘキサキス（３−メルカプトプロピオネート）、エタンジチオール、ビス（２−メルカプトエチル）スルフィド、キシリレンジチオール、１，４−ジチアン−２，５−ジチオール、１，４−ジチアン−２，５−ビス（メルカプトメチル）、４−メルカプトメチル−３，６−ジチアオクタン−１，８−ジチオール、４，８−ビス（メルカプトメチル）−３，６，９−トリチアウンデカン−１，１１−ジチオール、１，１，３，３−テトラキス（メルカプトメチルチオ）プロパンなどが挙げられる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２７】
上記カルボキシル基を有する化合物としては、カルボキシル基を２個以上有する多価カルボキシル化合物が好ましい。多価カルボキシル化合物としては、例えば、マレイン酸、マロン酸、コハク酸、イタコン酸、シトラコン酸、フタル酸、イソフタル酸、５−ヒドロキシ−イソフタル酸、テレフタル酸、オキシジフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、トリメリット酸、ピロメリット酸、Ｌ−アスパラギン酸などが挙げられる。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２８】
上記反応性化合物として、アミノ基を有する化合物を用いた場合には、上記式（２０）の反応（共重合体（ｉ）のエポキシ基との反応）では、反応ルート（Ｅ）での反応が主として起こり、上記式（２１）の反応（共重合体（ｉ）のアルコキシシリル基との反応）では、反応ルート（Ｉ）での反応が主としておこり、硬化が起きる。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２９】
上記アミノ基を有する化合物としては、アミノ基を２個以上有する多価アミノ化合物が好ましい。多価アミノ化合物としては、例えば、フェニレンジアミン、トルイレンジアミン、ビス（アミノジフェニル）メタン、２．２−ビス（アミノジフェニル）−プロパン、ナフタレンジアミン、キシリレンジアミン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２−アミノエチル）アミン、ビス（アミノメチル）ノルボルナン、イソホロンジアミン、ビス（アミノジシクロヘキシル）メタン、Ｌ−グルタミン、Ｌ−アルギニン、Ｌ−アラニン−Ｌ−グルタミン、Ｌ−シスチン、Ｌ−シトルリンなどが挙げられる。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３０】
上記反応性化合物として、酸無水物を用いた場合には、上記式（２０）の反応（共重合体（ｉ）のエポキシ基との反応）では、反応ルート（Ｇ）での反応が主として起こり、上記式（２１）の反応（共重合体（ｉ）のアルコキシシリル基との反応）では、反応ルート（Ｌ）での反応が主としておこり、硬化が起きる。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３３】
これら反応性化合物の中でも、加水分解性基を有するシラン化合物が好ましく、下記一般式（７）で表されるシラン化合物（ｉｉ）がより好ましい。
また、反応性化合物として、シラン化合物（ｉｉ）を用いる場合には、シラン化合物（ｉｉ）以外の加水分解性基を有するシラン化合物、共重合体（ｉ）以外のエポキシ基を有する化合物、水酸基を有する化合物、メルカプト基を有する化合物、カルボキシル基を有する化合物、アミノ基を有する化合物、酸無水物から選ばれる少なくとも１つの化合物と、シラン化合物（ｉｉ）とを組み合わせて用いることも好ましい一態様である。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３９】
そのため、Ｘ1、Ｘ2、および、Ｒ11〜Ｒ14となる基の種類と割合により、得られる硬化物の物性、例えば硬度などを制御し得る。
このような硬化物の硬度を制御する観点からは、シラン化合物（ｉｉ）に含まれるＳｉ原子１個あたりの、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基、ビニル基、アリル基、フェニル基、および２−フェニル−エチル基（シラノール基が関与する反応が起こり得ない基）の総数は、好ましくは２個以下、より好ましくは１個以下であることが望ましい。また、シラン化合物（ｉｉ）に含まれるＳｉ原子１個あたりの、水酸基、炭素数１〜４のアルコキシ基、およびハロゲン原子（シラノール基が関与する反応が起こり得る基または原子）、ならびにシロキサン結合の総数は、好ましくは２個〜４個、より好ましくは３〜４個で
あることが望ましい。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４２】
上記シラン化合物（ｉｉ）以外の加水分解性基を有するシラン化合物としては、例えば、シランカップリング剤が挙げられる。シランカップリング剤としては、例えば、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピル−メチル−ジメトキシシラン、４−スチリルトリメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシプロピル−メチル−ジメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル−トリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル−メチル−ジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル−トリエトキシシラン、３−アミノプロピル−トリメトキシシラン、３−アミノプロピル−トリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピル−トリメトキシシラン、３−ウレイドプロピル−トリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピル−トリメトキシシラン、３−メルカプトプロピル−メチル−ジメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）アミン、Ｎ，Ｎ'−ビス（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ'−ビス（トリエトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ'，Ｎ''−トリス（トリメトキシシリルプロピル）−イソシアヌレート、３−イソシアナトプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアナトプロピルトリエトキシシランなどが挙げれる。これらシランカップリング剤の中でも、エポキシ基を有するシランカップリング剤、例えば、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピル−メチル−ジメトキシシランなどが比較的に好ましく用いられる。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７１】
また本発明は、主に加熱により、硬化（シロキサン結合の形成による架橋反応）させるため、加熱条件（温度、時間、触媒、硬化材、風量など）に合わせて溶媒を蒸発させて傾斜構造を形成・固定化（硬化）させるのが通常である。従って、上述の傾斜構造を形成させつつ硬化を進めるという点では、上記溶媒の中でも硬化温度に合わせて沸点（蒸発速度）を目安として選択される傾向にある。具体的には、沸点が３０〜３００℃の溶媒が好ましく、沸点が４０〜２５０℃の溶媒がより好ましく、沸点が５０〜２１０℃の溶媒がさらに好ましい。なお、溶媒を２種以上含む混合溶媒の場合には、これら混合溶媒に含まれる最も沸点の高い溶媒の沸点が上記範囲にあればよい。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７９】
水と混合する、水以外の溶媒の種類の選択方法としては、溶解パラメーターσ（ｃａｌ／ｃｍ3）1/2が９．３以上の高極性溶媒を選択する方法が挙げられるが、その他に、溶媒乾燥工程における実測内部温度での蒸発速度比（対水の蒸発速度）Ｒによる選択方法が挙げられる。具体的には、乾燥工程内部温度における、水に対する蒸発速度比Ｒ＝０．１〜２．０の範囲の溶媒が好ましく、蒸発速度比Ｒ＝０．２〜１．８の範囲の溶媒がより好ましく、蒸発速度比Ｒが＝０．３〜１．５の範囲の溶媒であればさらに好ましい。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１８４】
また本発明の上記硬化物は、親水性を有すると共に、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ構造またはＳｉ−Ｏ−Ｃ構造を有するがため、硬度、耐摩耗性、耐候性などにも優れる。
本発明の共重合体（ｉ）または共重合体（ｉ）を含む組成物から得られる硬化物（典型的には膜）の物性を改良する目的で、本発明の共重合体（ｉ）または組成物に、添加剤または改質剤等を添加してもよい。添加剤または改質剤としては、例えば、紫外線吸収剤、ＨＡＬＳ（ヒンダードアミン系光安定剤）、酸化防止剤、ラジカル捕捉剤、充填材、顔料、色補正剤、高屈折率化剤、香料、界面活性剤、消泡剤、レベリング剤、タレ防止材、その他改質剤などが挙げられる。
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２０９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２０９】
上記シランカップリング剤系コート剤、およびシランカップリング剤と前記充填材との混合系コート剤は、そのコート剤にシランカップリング剤が含まれることに特徴がある。コート剤に含まれる代表的なシランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピル−メチル−ジメトキシシラン、４−スチリルトリメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシプロピル−メチル−ジメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル−トリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル−メチル−ジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル−トリエトキシシラン、３−アミノプロピル−トリメトキシシラン、３−アミノプロピル−トリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピル−トリメトキシシラン、３−ウレイドプロピル−トリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピル−トリメトキシシラン、３−メルカプトプロピル−メチル−ジメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）アミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（トリエトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ'，Ｎ''−トリス（トリメトキシシリルプロピル）−イソシアヌレート、３−イソシアナトプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアナトプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２５２】
＜防汚性の評価＞
ゼブラ(株)製の油性マーカー「マッキー極細」（黒，品番MO-120-MC-BK）でマークし、その上に水滴を垂らして３０秒間放置し、ティッシュペーパーでふき取る。マークがふき取れた場合を〇、ふき取れずに残った場合を×とした。