(57)【要約】  本発明は、式（Ｉ）［式中、少なくとも１つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素および置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択され、ここで、ＲＡｒは、特許請求の範囲および説明において定義されたとおりである。また、本発明は、色変換体における前記化合物の使用、前記色変換体およびその使用ならびに少なくとも１つのＬＥＤと少なくとも前記色変換体とを含む照明装置に関する。
2020509077.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）
【化１】
2020509077.tif 000047
［式中、
少なくとも１つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素および置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択され、
ここで、ＲＡｒは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ２〜Ｃ３０−アルケニル、Ｃ２〜Ｃ３０−アルキニル（前記３つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲａ基を有する）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル（前記２つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ基を有する）、アリールおよびヘテロアリール（前記２つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ基を有する）から選択され、
ここで、Ｒａは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｂは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｃは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｂ１は、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルおよびＣ１〜Ｃ１８−ハロアルキルから選択され、
Ｒｃ１は、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルおよびＣ１〜Ｃ１８−ハロアルキルから選択される］
で示されるナフトイレンベンゾイミダゾール化合物またはそれらの混合物。
【請求項２】
ＲＡｒが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基Ｒｃを有するＣ１〜Ｃ１０−アルキル、Ｃ１〜Ｃ６−ハロアルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキルまたはフェニルである、請求項１記載の式（Ｉ）で示される化合物。
【請求項３】
１、２、３または４つの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、１または２つのシアノ基および０、１または２つの基ＲＡｒを有するアリールであり、０、１、２、３または４つの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、水素である、請求項１または２記載の式（Ｉ）で示される化合物。
【請求項４】
少なくとも１つの前記基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの前記基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素および置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するアリールからなる群から選択される、請求項１から３までのいずれか１項記載の式（Ｉ）で示される化合物。
【請求項５】
式（Ｉ−Ａ）
【化２】
2020509077.tif 000048
［式中、
Ｒ３およびＲ４が、互いに独立して、水素、１もしくは２つのシアノ基を有するフェニルまたは置換されていないかもしくはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２もしくは３つの置換基を有するフェニルであり、
少なくとも１つの前記基Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、残りの前記基Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、水素および置換されていないかまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２もしくは３つの置換基を有するフェニルからなる群から選択される］
で示される化合物に対応する、請求項１から４までのいずれか１項記載の式（Ｉ）で示される化合物。
【請求項６】
４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤから発せられる光を、より長い波長の第２の光に変換するため、または３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤから発せられる光を変換して、より低い相関色温度を有する白色光を提供するための色変換体における、請求項１から５までのいずれか１項記載の式（Ｉ）で示される化合物またはそれらの混合物の使用。
【請求項７】
ポリマーマトリックス中に、
−  蛍光着色剤としての請求項１から５までのいずれか１項記載の式（Ｉ）で示される少なくとも１種のナフトイレンベンゾイミダゾール化合物と、
（ａ）５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する有機橙色蛍光着色剤およびそれらの混合物ならびに
（ｂ）６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機赤色蛍光着色剤およびそれらの混合物
ならびにそれらの混合物から選択される、少なくとも１種のさらなる有機蛍光着色剤と、
−  場合により、散乱体としての少なくとも１種の無機白色顔料とを含む、
色変換体。
【請求項８】
５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する前記有機橙色蛍光着色剤が、
（ａ．１）式（ＩＩ）で示されるコア−シアン化ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物
【化３】
2020509077.tif 000049
［式中、
Ｒ２３またはＲ２４の一方が、互いに独立して、シアノであり、前記基Ｒ２３またはＲ２４の他方が、シアノ、フェニル、４−シアノフェニルおよびＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２または３つの置換基を有するフェニルから選択され、
Ｒ２７、Ｒ２８、Ｒ２９およびＲ２１０が、互いに独立して、水素、フェニル、４−シアノフェニルまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２または３つの置換基を有するフェニルである］
およびそれらの混合物、
（ａ．２）式（ＩＩＩ）で示されるペリレンビスイミド化合物
【化４】
2020509077.tif 000050
［式中、
Ｒ３１およびＲ３２が、互いに独立して、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、アリール、ヘテロアリールまたはアリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンであり、前記３つの後者の基における（ヘテロ）芳香族環が、置換されていないかまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより単置換されもしくは多置換されている］、
（ａ．３）式（ＩＶ）で示される堅固な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレンビスイミド化合物
【化５】
2020509077.tif 000051
［式中、
Ｒ４１およびＲ４２が、互いに独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル（同アルキルが、置換されていないかまたはＣ６〜Ｃ１０−アリール（次に、同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）により置換されている）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル（同シクロアルキルが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）およびＣ６〜Ｃ１０−アリール（同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）から選択され、
Ｒ４３、Ｒ４４、Ｒ４５、Ｒ４６、Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９、Ｒ４１０、Ｒ４１１、Ｒ４１２、Ｒ４１３、Ｒ４１４、Ｒ４１５、Ｒ４１６、Ｒ４１７およびＲ４１８が、互いに独立して、水素、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン、Ｃ６〜Ｃ１０−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ１０−アリールチオから選択され、前記Ｃ６〜Ｃ１０−アリール、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン、Ｃ６〜Ｃ１０−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ１０−アリールチオのアリール部分が、置換されていないかまたは１つ以上のＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている］
およびそれらの混合物から選択される、請求項７記載の色変換体。
【請求項９】
５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する前記有機橙色蛍光着色剤が、式（ＩＩ．１）、（ＩＩＩ．１）および（ＩＶ．１）
【化６】
2020509077.tif 000052
で示される着色剤から選択される、請求項８記載の色変換体。
【請求項１０】
６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する前記有機赤色蛍光着色剤が、式（Ｖ）
【化７】
2020509077.tif 000053
［式中、
Ｒ５１およびＲ５２が、互いに独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル（同アルキルが、置換されていないかまたはＣ６〜Ｃ１０−アリール（次に、同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）により置換されている）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル（同シクロアルキルが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）またはＣ６〜Ｃ１０−アリール（同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）であり、
Ｙが、互いに独立してかつ出現毎に独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル、フェニルまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ６−アルキル、Ｃ１〜Ｃ６−アルコキシ−Ｃ１〜Ｃ６−アルキルおよびＣ１〜Ｃ６−アルコキシにより置換されているフェニルであり、
ｙが、互いに独立してかつ出現毎に独立して、０、１、２または３である］
で示されるペリレンビスイミド化合物である、請求項７から９までのいずれか１項記載の色変換体。
【請求項１１】
６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する前記有機赤色蛍光着色剤が、式（Ｖ．１）、（Ｖ．２）および（Ｖ．３）
【化８】
2020509077.tif 000054
で示されるペリレンビスイミド化合物から選択される、請求項１０記載の色変換体。
【請求項１２】
式（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩ．１）＋（Ｖ．１）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩ．１）＋（Ｖ．２）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩ．１）＋（Ｖ．３）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩＩ．１）＋（Ｖ．１）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩＩ．１）＋（Ｖ．２）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩＩ．１）＋（Ｖ．３）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＶ．１）＋（Ｖ．１）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＶ．１）＋（Ｖ．２）および（Ｉ−Ａ）＋（ＩＶ．１）＋（Ｖ．３）で示される化合物から選択される有機蛍光着色剤の組み合わせを含む、請求項７から１１までのいずれか１項記載の色変換体。
【請求項１３】
前記ポリマーマトリックスが、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルピロリドン、ポリメタクリレート、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリブテン、シリコーン、ポリアクリレート、エポキシ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ（エチレンビニルアルコール）−コポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレンアクリロニトリル（ＳＡＮ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリビニルブチレート、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはそれらの混合物、好ましくは、ポリスチレン、ポリカーボネートまたはポリエチレンテレフタレートから本質的になる、請求項７から１２までのいずれか１項記載の色変換体。
【請求項１４】
４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤにより発せられる光を変換して、白色光を提供するためまたは３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤにより発せられる光を変換して、より低い相関色温度を有する白色光を提供するための、請求項７から１３までのいずれか１項記載の色変換体の使用。
【請求項１５】
（ｉ）４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤおよび３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤから選択される少なくとも１つのＬＥＤと、
（ｉｉ）請求項７から１３までのいずれか１項記載の少なくとも１つの色変換体とを含み、
前記少なくとも１つの色変換体は、前記少なくとも１つのＬＥＤから離れて配置されている、
照明装置。
【請求項１６】
光電池と、請求項７から１３までのいずれか１項記載の色変換体とを含み、
前記光電池により吸収されない光の少なくとも一部は、前記色変換体により吸収される、
照光時に電力を生成する装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の分野
本発明は、蛍光着色剤として有用なシアノアリール置換ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物、および青色ＬＥＤから発せられる光を第２のより長い波長の光に変換するため、または白色ＬＥＤから発せられる光を変換してより低い相関色温度を有する白色光を提供するための色変換体におけるその使用に関する。また、本発明は、前記色変換体、照明装置におけるその使用、少なくとも１つのＬＥＤと少なくともこの色変換体とを含む照明装置、ならびに光電池と前記色変換体とを含む、照光時に電力を生成する装置に関する。
【０００２】
発明の背景
白熱灯やハロゲン灯は、光源として一般的に使用されている。熱放射体であるため、それらは、黒体放射のプランクの法則に近く、太陽光に非常に似た放射特性を有する広いスペクトルが放射されるので、非常に良好な色再現を有する光を生成する。白熱灯および蛍光灯の欠点は、非常に大量の電気エネルギーが熱に変換され、発せられた光のかなりの部分が可視スペクトル範囲外にあるため、消費電力が大きいことである。
【０００３】
発光ダイオード（ＬＥＤ）は、それらのはるかに高いエネルギー効率およびより長寿命ゆえ、一般的な照明用途の従来の光源、例えば、白熱灯および蛍光灯に取って代わっている。発光は、順方向にバイアスされた半導体ｐｎ接合の接合領域における電子−正孔対（励起子）の再結合に基づく。この半導体のバンドギャップのサイズにより、発せられる光のおおよその波長が決定される。ＬＥＤは、狭いスペクトル波長範囲の光を生成し、発光の中心波長は、活性層を形成する半導体材料により決定される。例えば、青色〜緑色のＬＥＤは、窒化物半導体、例えば、ＡＩＮ（窒化アルミニウム）、ＧａＮ（窒化ガリウム）、ＩｎＮ（窒化インジウム）またはＩｎＧａＮ（窒化インジウムガリウム）を使用することにより製造することができる。
【０００４】
白色光照明は、多くの場合、一般的な照明目的および広範囲の他の用途、例えば、ディスプレイ用バックライトに必要とされる。これまでのところ、白色光を直接発することができるＬＥＤは存在しない。白色光を生成するために、ＬＥＤ、好ましくは青色ＬＥＤと、蛍光体とも呼ばれる波長変換材料とを含む照明装置が多くの場合使用される。
【０００５】
白色光ＬＥＤは、青色または近紫外発光ＬＥＤチップが黄色発光材料により被覆されまたは変換されることにより作製することができる。この概念によれば、発光材料は、ＬＥＤ光源（ＬＥＤチップ）に、空間を介在させることなく直接適用される。このコンセプトは、「蛍光体オンチップ」とも呼ばれる。蛍光体オンチップＬＥＤでは、使用される発光材料は、一般に無機材料である。発光材料は、単一の蛍光体材料または異なる蛍光体材料の混合物であることができる。例えば、セリウムドープイットリウムアルミニウム（Ｃｅ：ＹＡＧ）ガーネットからなることができる発光材料は、青色光の特定の割合を吸収し、広い放出バンドを有するより長波長の光を発し、その結果、透過した青色光と発せられた光との混合により、白色光を生じる。今日、最も広く使用されている白色発光ダイオードは、ＩｎＧａＮ青色発光チップおよび黄色蛍光体としてのセリウムドープイットリウムアルミニウムガーネット製の蛍光体変換ＬＥＤである。この種の白色光ＬＥＤは、６０００Ｋ超の相関色温度ＣＣＴを有する、すなわち、生成された白色光のスペクトルにおける赤成分が弱すぎるため、冷白色光を生成する。加えて、その平均演色評価数ＣＲＩは低く、通常、約７０〜８５である。
【０００６】
６０００Ｋを下回るＣＣＴを有する、より快適で自然な白色光を提供するために、異なるコンセプトを使用することができる。このコンセプトによれば、発光材料は、青色ＬＥＤチップから特定の距離にあるポリマーマトリックス中に溶解または分散させる。この構造は、「遠隔蛍光体」と呼ばれる。空間距離により、安定性に対する要件が適切な有機蛍光体により達成され得るような程度まで、熱および放射から生じる応力が減少する。発光材料は、単一の有機蛍光体材料でもよい。多くの場合、異なる蛍光体の混合物、例えば、黄色および赤色の蛍光有機着色剤の混合物が、スペクトルを広げるのに使用される。
【０００７】
６０００Ｋ未満のＣＣＴを有する白色光ＬＥＤは、青色発光ＬＥＤチップおよび無機黄色蛍光体、例えば、セリウムドープイットリウムアルミニウムガーネットから構成される蛍光体オンチップＬＥＤと、少なくとも１種の有機蛍光体を含む色変換体とを組み合わせて構成することもできる。この場合、蛍光体オンチップＬＥＤおよび色変換体は、空間距離にある（遠隔蛍光体配置）。多くの場合、色変換体は、黄色有機蛍光体または緑色有機蛍光体と赤色有機蛍光体との組み合わせを含む。
【０００８】
色再現性および色温度は、ＬＥＤ照明の重要な特性である。「演色性」とも呼ばれる色再現性は、スペクトルの全ての色を正確に演色する能力を表す。平均演色評価数（ＣＲＩ  Ｒａ）は、選択された８つのパステル試験色の演色特性を表す。ＣＲＩ  Ｒａは、飽和色、例えば、飽和赤色を考慮しない。サンプル色Ｒ９は、飽和赤色である。多くの場合、赤色は処理された色に混ざって見られることが多いため、赤色をうまく再現する能力は、正確に演色するのに不可欠である。したがって、高いＲ９演色値を有する光源は、鮮やかに赤みを帯びた色を再現するのに望ましい。色温度は、白色光の色合いを説明する。ＬＥＤは白熱放射体ではないため、ケルビン単位で測定される「相関色温度」（ＣＣＴ）と呼ばれる。
【０００９】
発光変換材料の選択は、照明装置の目標色温度および色再現性に重要である。太陽光は、公知の市販の白色ＬＥＤとは対照的に、比較的緩やかで滑らかな遷移を伴う全ての可視波長での出力を有する。市販の白色ＬＥＤ、例えば、黄色蛍光体、例えば、Ｃｅ：ＹＡＧで被覆された青色ＬＥＤをベースとする白色ＬＥＤは、その広い発光スペクトルゆえに通常使用される。スペクトルは、青色成分および広い黄色成分に富むが、白色光の赤色成分および緑色成分は、相対的に弱く、その結果、可視波長の全範囲の網羅が不完全である。白色ＬＥＤのスペクトルエネルギーにおける緑色のギャップおよび青色ＬＥＤにより発せられる波長以外の波長における相対的な欠如により、演色が制限される。このような白色ＬＥＤ光により大きく損なわれる色範囲は、緑色スペクトル範囲である。例えば、物体が公知の白色ＬＥＤ下で照明される場合、物体は、自然光により照明される色をうまく模倣することができない。このため、青色ＬＥＤから励起エネルギーを効率的に吸収し、青色発光ＬＥＤの波長よりも長いが、黄色無機蛍光体発光の波長より短い波長で発光して、白色発光照明装置における演色性を改善する有機蛍光体が必要とされている。
【００１０】
一般的な照明用途、バックライティングおよび種々の他の用途では、良好な色再現性（演色性）（例えば、９０超のＣＲＩ  Ｒａ）が不可欠であることが多い。特に、（ｉ）６０００Ｋ未満、特に、５０００Ｋ未満、とりわけ、４０００Ｋ未満またはさらに、３０００Ｋ未満の相関色温度ＣＣＴに対応する温白色または中性白色を有し、（ｉｉ）９０超、好ましくは、９２超および特に、９５超のＣＲＩ  Ｒａに対応する良好な色再現性を有する白色光を生成する照明装置が必要とされている。
【００１１】
青色ＬＥＤにより励起され、４９０〜６００ｎｍの波長範囲で再発光することができる多数の有機蛍光化合物が、従来技術において提案されている。
【００１２】
国際公開第２０１２／１６８３９５号には、少なくとも１種のポリマーと、少なくとも１種の有機黄色蛍光着色剤とを含み、有機蛍光着色剤が、式（Ａ）
【化１】
2020509077.tif 000003
で示される少なくとも１つの構造単位を含む、色変換体が記載されている。この場合、構造単位は、同一または異なる置換基により単置換または多置換されていてもよく、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の１つ以上のＣＨ基は、窒素により置き換えられていてもよい。また、この参考文献には、赤色有機蛍光体と組み合わせて、式（Ａ）で示される少なくとも１つの構造単位を含む、少なくとも１種の蛍光体を含む色変換体も記載されている。
【００１３】
国際公開第２０１５／０１９２７０号には、シアン化ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物および黄色蛍光着色剤としてのその使用、特に、色変換体におけるその使用が記載されている。また、この参考文献には、青色ＬＥＤを使用して、赤色有機蛍光体と組み合わせて少なくとも１種のシアン化ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物を含む混合物をポンピングする白色ＬＥＤも記載されている。前記シアン化ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物には、多くの場合、多段階合成の問題があり、また、このプロセスでは、多くの場合、精製のための精巧な手順も必要である。
【００１４】
従来技術の上記で言及された化合物は、多くの場合、白色ＬＥＤ光において典型的に見られる緑色スペクトル範囲におけるギャップを閉じることができない。
【００１５】
したがって、本発明の目的は、青色ＬＥＤからの励起エネルギーを吸収し、緑色〜黄色波長範囲（４９０〜５４０ｎｍの波長範囲）で発光することができる有機蛍光着色剤を提供することである。新規な有機蛍光体は、所望のＣＣＴおよび高い平均演色評価数ＣＲＩ  Ｒａおよび／またはＲ９値を有する白色光を得るための色変換体における使用にも適しているべきである。新規な蛍光化合物は、高い色品質（ＣＲＩ  Ｒａ＞９０）および正のＲ９値（特に、Ｒ９＞６６）を有する６，０００Ｋ未満のＣＣＴを有する白色光を生成するためのさらなる着色剤との組み合わせに特に適しているべきである。
【００１６】
加えて、下記特性の１つ以上を有する有機蛍光着色剤が目下必要とされている。
【００１７】
−  青色光照射条件下での高い光安定性；
−  青色光照射条件下での高い熱安定性；
−  湿気および酸素に対する高い化学的安定性；
−  長寿命；
−  高い蛍光量子収率；および
−  純粋な形態で容易に得ることができる。
【００１８】
代替的にまたは付加的に、本発明の目的は、その平均演色評価数ＣＲＩが９０超、好ましくは、少なくとも９２、および特に、９５超である、６０００Ｋ未満のＣＣＴを有する照明装置を提供することである。また、本発明の目的は、６０００Ｋ未満のＣＣＴおよび６６超のＲ９値を有する照明装置を提供することでもある。
【００１９】
高い演色評価数ＣＲＩ  Ｒａを有する白色光を生成するのに有利に適した新規なナフトイレンベンゾイミダゾール化合物が、ここで見出された。
【００２０】
発明の概要
このため、本発明は、有機蛍光化合物または有機蛍光化合物の混合物を、特に、色変換体における使用のために提供する目的に基づいている。
【００２１】
したがって、第１の態様では、本発明は、式（Ｉ）
【化２】
2020509077.tif 000004
［式中、
少なくとも１つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの同一または異なる置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素および置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択され、
ここで、ＲＡｒは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ２〜Ｃ３０−アルケニル、Ｃ２〜Ｃ３０−アルキニル（３つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲａ基を有する）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル（２つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ基を有する）、アリールおよびヘテロアリール（２つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ基を有する）から選択され、
ここで、Ｒａは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｂは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｃは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｂ１は、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルおよびＣ１〜Ｃ１８−ハロアルキルから選択され、
Ｒｃ１は、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルおよびＣ１〜Ｃ１８−ハロアルキルから選択される］
で示されるナフトイレンベンゾイミダゾール化合物またはそれらの混合物に関する。
【００２２】
式（Ｉ）で示される新規な化合物は、緑色の波長範囲で発光するため、緑色のスペクトル範囲のギャップを閉じるため、色変換体におけるその使用に関して非常に有利である。加えて、新規な化合物は、容易に製造することができ、高純度で得られるという利点を有する。式（Ｉ）で示される化合物と式（Ｉ）で示される化合物とは異なるさらなる有機蛍光着色剤とを含む色変換体は、９０超の平均演色評価数ＣＲＩ  Ｒａおよび６６超のＲ９値を有する白色光を得るのに適している。
【００２３】
このため、さらなる態様では、本発明は、３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤから発せられる光を変換して、より低い相関色温度を有する白色光を提供するための色変換体における、上記で定義された式（Ｉ）で示される化合物またはそれらの混合物の使用に関する。
【００２４】
さらなる態様では、本発明は、４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤから発せられる光を、第２のより長い波長の光に変換して、９０超の平均演色評価数ＣＲＩ  Ｒａおよび６６超のＲ９値を有する白色光を提供するための色変換体における、上記で定義された式（Ｉ）で示される化合物またはそれらの混合物の使用に関する。
【００２５】
本発明による色変換体により、高い平均演色評価数（ＣＲＩ  Ｒａ＞９０）および高いＲ９値（Ｒ９＞６６）を有する、例えば、６０００Ｋ未満、特に、５０００Ｋ未満、とりわけ、４０００Ｋ未満または３０００Ｋ未満の目標相関色温度を有する白色光を生成することが可能となる。
【００２６】
さらなる態様では、本発明は、ポリマーマトリックス中に、蛍光着色剤としての上記で定義された式（Ｉ）で示される少なくとも１種のナフトイレンベンゾイミダゾール化合物またはそれらの混合物と、
（ａ）５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する有機橙色蛍光着色剤およびそれらの混合物ならびに
（ｂ）６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機赤色蛍光着色剤およびそれらの混合物
ならびにそれらの混合物から選択される、少なくとも１種のさらなる有機蛍光着色剤と、
場合により、散乱体としての少なくとも１種の無機白色顔料とを含む、色変換体に関する。
【００２７】
さらなる態様では、本発明は、４００〜４８０ｎｍ、特に、４２０ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤにより生成される光を変換して、白色光を提供するためまたは３０００Ｋ〜２００００Ｋ、特に、６０００〜２００００Ｋの相関色温度を有する冷白色ＬＥＤにより生成される光を変換して、より低い相関色温度を有する白色光を提供するための、上記で定義された色変換体の使用に関する。
【００２８】
さらなる態様では、本発明は、
（ｉ）４００〜４８０ｎｍ、特に、４２０ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤおよび３０００Ｋ〜２００００Ｋ、特に、６０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤから選択される少なくとも１つのＬＥＤと、
（ｉｉ）上記で定義された少なくとも１つの色変換体とを含み、
少なくとも１つの色変換体は、少なくとも１つのＬＥＤから離れて配置されている、照明装置に関する。
【００２９】
さらなる態様では、本発明は、光電池と、上記で定義された色変換体とを含み、光電池により吸収されない光の少なくとも一部は、色変換体により吸収される、照光時に電力を生成する装置に関する。
【００３０】
発明の詳細な説明
ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物は、ナフタレンベンゾイミダゾール化合物とも呼ばれる。
【００３１】
蛍光着色剤は、特定の波長の光を吸収し、それを別の波長の光に変換することができる全ての材料を含む。有機蛍光着色剤は、有機蛍光顔料または有機蛍光染料でもよい。
【００３２】
本発明の文脈において、「発光材料」という用語は、蛍光体とも呼ばれる。発光材料は、無機固体または有機蛍光着色剤でもよい。
【００３３】
したがって、本発明の文脈において、「蛍光体」および「着色剤」という用語は、第１の波長の光を第２の波長の光に変換する発光材料を説明するのに互換的に使用される。
【００３４】
「変換材料」という用語は、第１の波長の光子により励起され、第２の異なる波長の光子を放出する材料を指す。
【００３５】
本発明の文脈において、「蛍光体変換ＬＥＤ」は、ＬＥＤ素子により発せられる光の色を異なる色に変換しまたは変化させるために、その上に被覆された蛍光体材料層を有するＬＥＤ素子を指す。
【００３６】
量子ドットは、量子力学的特性を示すのに十分小さい半導体材料で作られたナノ結晶である。量子ドットは、かなり狭い発光スペクトル、すなわち、かなり小さいＦＷＨＭ（半値全幅）を示す。ドットの色出力は、結晶サイズを制御することにより調整することができる。量子ドットのサイズが小さいほど、量子ドットは、より短い波長の光を発する。
【００３７】
本発明の文脈において、「色変換体」とは、特定の波長の光を吸収し、それを第２の波長の光に変換することができる全ての物理的装置を意味すると理解される。色変換体は、例えば、照明装置、特に、光源としてＬＥＤもしくはＯＬＥＤを利用するような照明装置または蛍光変換太陽電池の一部である。このため、青色光は、（少なくとも）部分的に、励起波長より長い波長の可視光に変換されてもよい。
【００３８】
本発明の文脈において、所定のスペクトル分布Ｆ（λ）の「中心波長」という用語は、下記平均：
【数１】
2020509077.tif 000005
と定義される。
【００３９】
本発明の文脈において、「青色ＬＥＤ」は、４００〜４８０ｎｍ、好ましくは、４２０〜４８０ｎｍ、より好ましくは、４４０〜４７０ｎｍ、最も好ましくは、４４０〜４６０ｎｍの範囲の発光中心波長を有する電磁スペクトルの青色範囲の光を発するＬＥＤを意味すると理解される。適切な半導体材料は、炭化ケイ素、セレン化亜鉛ならびに窒化物、例えば、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）および窒化インジウムガリウム（ＩｎＧａＮ）である。ＬＥＤは、典型的には、それらのピーク波長に密接に集中する狭い波長分布を有する。標準的なＩｎＧａＮ系青色ＬＥＤは、サファイア基板上に作製され、ピーク発光波長は、通常、４４５〜４５５ｎｍを中心とする。
【００４０】
白熱放射体でない光源は、相関色温度を有する。相関色温度（ＣＣＴ）は、ＬＥＤと同じ白色光を発するとヒトの目により知覚される黒体放射体の温度である。相関色温度（ＣＣＴ）は、電気光源から発せられる白色光の色の外観を説明し、ケルビンで測定される。相関色温度（ＣＣＴ）は、ＣＩＥ国際規格に従って決定される。白色光源からのＣＣＴは、通常、１５００Ｋ〜２００００Ｋ、特に、２０００Ｋ〜２００００Ｋの範囲にある。より高いＣＣＴを有する白色光は、より低いＣＣＴを有する白色光と比較して、短波長領域（青色）では相対的に高い強度を含み、より長い波長領域（赤色）では相対的に低い強度を含む。したがって、より高いＣＣＴは、一般的には、より顕著な青色成分またはクール調を有する白色光を示し、一方、より低いＣＣＴは、一般的には、より顕著な赤色またはウォーム調を有する光を示す。４５００Ｋ〜２００００Ｋの範囲のＣＣＴを有する白色光は、多くの場合、冷白色光と呼ばれ、２７００Ｋ〜３２００Ｋの範囲のＣＣＴを有する白色光は、多くの場合、温白色光と呼ばれ、３２００Ｋ〜４５００Ｋの範囲のＣＣＴを有する白色光は、多くの場合、中性白色と呼ばれる。より暖かい色温度は、生活空間に特に適している。
【００４１】
演色（ＣＲＩ）は、光源がどのように物体の色をヒトの目に見せるかおよび色合いの微妙な変化がどのようにうまく明らかにされるかの尺度である。ＣＩＥ  １７．４，Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｌｉｇｈｔｉｎｇ  Ｖｏｃａｂｕｌａｒｙによれば、演色（ＣＲＩ）は、「基準光源の下での色の外観との意識的または無意識的な比較による、物体の色の外観に対する光源の効果」と定義されている。平均または全体演色評価数Ｒａは、８つのパステルＣＩＥ標準（参照）色サンプルＲ１〜Ｒ８（ＣＩＥ  １３．３−１９９５）の色度の差から計算される。負の値も可能である。基準光源、例えば、黒体放射は、ＣＲＩ指数（Ｒａ）が１００（これが最大値である）であると定義され、すなわち、１００の値は、光源が基準と同一の様式で演色することを示す。ＣＲＩ評価が低いほど、より正確でない色が再現されるであろう。多くの一般的な室内照明用途では、８０超のＣＲＩ値（Ｒａ）が許容可能である。一般的な照明の場合、演色評価数は、８５超であるべきである。正確な演色が必要とされる用途では、少なくとも９０の高いＣＲＩ  Ｒａが、通常非常に望ましく、その結果、その光源により照明される物体は、ヒトの目により自然な色を有するように見えることができる。
【００４２】
ＣＲＩ  Ｒａは、６つの高飽和色（Ｒ９〜Ｒ１４）に対応する係数を含まない。これらのうち、Ｒ９は、強い赤色に対応し、これは、演色に有益であり得る赤−緑コントラストに影響を及ぼし得る。多くの場合、赤色が処理された色に混ざって見られることが多いため、赤色を十分に再現する能力は、正確に演色するのに必須である。このため、光源が赤色を正しく演色できない場合、赤みがかったものは鈍くなるであろう。したがって、高いＣＲＩ  Ｒａおよび正のＲ９値を有する光源は、最も鮮明な色を生じる傾向がある。
【００４３】
ＣＩＥ  １９３１標準比色システムによれば、色は、特定の色曲線に従ってヒトの目により知覚される。標準光度曲線Ｖλは、ヒトの目の感度の波長依存性を説明する。光度曲線は、波長５５５ｎｍ（緑色）の単色光の場合、６８３ｌｍ／Ｗの最大可能値を有する。光束は、知覚される光出力の尺度である。
【００４４】
本発明の文脈において、「本質的に」という用語は、「完全に」、「全体的に」および「全て」という語を包含する。この語は、９０％以上、例えば、９５％以上、特に、９９％または１００％の割合を包含する。
【００４５】
本発明の文脈において、「式（Ｉ）で示される化合物」という表現は、「式Ｉで示される化合物」、「化合物（Ｉ）」または「化合物Ｉ」としても表現される。
【００４６】
本発明の文脈において、「置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリール」という表現は、「０、１、２、３、４または５つの置換基ＲＡｒを有するアリール」としても表現される。
【００４７】
上記式で特定された変数の定義は、それぞれの置換基を一般的に代表する集合的な用語を使用する。Ｃｎ−Ｃｍという定義は、それぞれの置換基または置換基部分における各場合において、可能な炭素原子の個数を示す。
【００４８】
「ハロゲン」という用語は、各場合において、フッ素、臭素、塩素またはヨウ素を指す。
【００４９】
本明細書で使用する場合、「アルキル」という用語は、１〜３０個（「Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル」）、１〜１８個（「Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル」）、１〜１２個（「Ｃ１〜Ｃ１２−アルキル」）、１〜８個（「Ｃ１〜Ｃ８−アルキル」）、１〜６個（「Ｃ１〜Ｃ６−アルキル」）、１〜４個（「Ｃ１〜Ｃ４−アルキル」）または１〜２個（「Ｃ１〜Ｃ２−アルキル」）の炭素原子を有する、飽和で直鎖または分岐鎖炭化水素基を指す。Ｃ１〜Ｃ２−アルキルは、メチルまたはエチルである。Ｃ１〜Ｃ４−アルキルは、さらに、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、１−メチルプロピル（ｓｅｃ−ブチル）、２−メチルプロピル（イソブチル）または１，１−ジメチルエチル（ｔｅｒｔ−ブチル）である。Ｃ１〜Ｃ６−アルキルは、さらに、例えば、ｎ−ペンチル、１−メチルブチル、２−メチルブチル、３−メチルブチル、２，２−ジメチルプロピル、１−エチルプロピル、１．１−ジメチルプロピル、１，２−ジメチルプロピル、ｎ−ヘキシル、１−メチルペンチル、２−メチルペンチル、３−メチルペンチル、４−メチルペンチル、１，１−ジメチルブチル、１，２−ジメチルブチル、１，３−ジメチルブチル、２，２−ジメチルブチル、２，３−ジメチルブチル、３，３−ジメチルブチル、１−エチルブチル、２−エチルブチル、１，１，２−トリメチルプロピル、１，２，２−トリメチルプロピル、１−エチル−１−メチルプロピルまたは１−エチル−２−メチルプロピルでもある。Ｃ１〜Ｃ６−アルキルは、さらに、例えば、ｎ−ペンチルまたはｎ−ヘキシルでもある。
【００５０】
本明細書で使用する場合、「ハロアルキル」という用語は、（上記で特定された）１〜６個（「Ｃ１〜Ｃ６−ハロアルキル」）の炭素原子を有する直鎖または分岐鎖のアルキル基を指し、これらの基における水素原子の一部または全ては、上記で特定されたハロゲン原子により置き換えられている。例は、クロロメチル、ブロモメチル、ジクロロメチル、トリクロロメチル、フルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、クロロフルオロメチル、ジクロロフルオロメチル、クロロジフルオロメチル、１−クロロエチル、１−ブロモエチル、１−フルオロエチル、２−フルオロエチル、２，２−ジフルオロエチル、２，２，２−トリフルオロエチル、２−クロロ−２−フルオロエチル、２−クロロ−２，２−ジフルオロエチル、２，２−ジクロロ−２−フルオロエチル、２，２，２−トリクロロエチル、ペンタフルオロエチル、１−フルオロプロピル、２−フルオロプロピル、３−フルオロプロピル、１，１−ジフルオロプロピル、２，２−ジフルオロプロピル、１，２−ジフルオロプロピル、３，３−ジフルオロプロピル、３，３，３−トリフルオロプロピル、ヘプタフルオロプロピル、１，１，１−トリフルオロプロパ−２−イル、３−クロロプロピル等である。
【００５１】
本明細書で使用する場合、「シクロアルキル」という用語は、通常、３〜８個（「Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル」）または３〜６個（「Ｃ３〜Ｃ６−シクロアルキル」）の炭素原子を有する単環式または二環式飽和炭化水素基を指す。３〜６個の炭素原子を有する単環式基の例は、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチルおよびシクロヘキシルを含む。３〜８個の炭素原子を有する単環式基の例は、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチルおよびシクロオクチルを含む。７または８個の炭素原子を有する二環式基の例は、ビシクロ［２．２．１］ヘプチル、ビシクロ［３．１．１］ヘプチル、ビシクロ［２．２．２］オクチル、ビシクロ［３．３．０］オクチルおよびビシクロ［３．２．１］オクチルを含む。好ましくは、シクロアルキルという用語は、３〜６個の炭素原子を有する単環式飽和炭化水素基を指す。
【００５２】
本明細書で使用する場合、「アルケニル」という用語は、２〜３０個（「Ｃ２〜Ｃ３０−アルケニル」）、例えば、２〜２０個（「Ｃ２〜Ｃ２０−アルケニル」）または３〜１０個（「Ｃ２〜Ｃ１０−アルケニル」）の炭素原子および任意の位置に１つの二重結合を有する、単不飽和で直鎖または分岐鎖のヒドロカルビル基を指し、例えば、エテニル、１−プロペニル、２−プロペニル、１−メチルエテニル、１−ブテニル、２−ブテニル、３−ブテニル、１−メチル−１−プロペニル、２−メチル−１−プロペニル、１−メチル−２−プロペニル、２−メチル−２−プロペニルである。
【００５３】
本明細書で使用する場合、「アルキニル」という用語は、２〜３０個（Ｃ２〜Ｃ３０−アルキニル）、例えば、２〜２０個（「Ｃ２〜Ｃ２０−アルキニル」）または３〜１０個（「Ｃ２〜Ｃ１０−アルキニル」）の炭素原子および任意の位置に１つの三重結合を有する、直鎖または分岐鎖のヒドロカルビル基を指し、例えば、エチニル、１−プロピニル、２−プロピニル、１−ブチニル、２−ブチニル、３−ブチニル、１−メチル−２−プロピニルである。
【００５４】
本明細書で使用する場合、「ヘテロシクリル」という用語は、環員として炭素原子の他に、環員としてＯ、Ｎ、Ｓ、ＳＯおよびＳ（Ｏ）２から選択される１、２、３または４つのヘテロ原子またはヘテロ原子含有基を含む、３、４、５、６、７または８つの環員（Ｃ３〜Ｃ８−ヘテロシクリル）を有する単環式または二環式の飽和または部分不飽和環系を指す。
【００５５】
本明細書で使用する場合、「アリール」という用語は、６〜１４個、より好ましくは、６〜１０個の炭素原子を有し、環ヘテロ原子を何ら含まない、単核、二核または三核（単環式、二環式または三環式）の芳香族ヒドロカルビル基を指す。アリールの例は、特に、フェニル、ナフチル、インデニル、フルオレニル、アントラセニル、フェナントレニル、特に、フェニルまたはナフチルである。
【００５６】
本明細書で使用する場合、「ヘテロアリール（ヘタリール）」という用語は、５〜１４個の環員を有する単核、二核または三核（単環式、二環式または三環式）芳香環系を指す。その一部は、アリール基本骨格中の少なくとも１つの炭素原子がヘテロ原子により置き換えられている前述のアリールから得ることができる。好ましいヘテロ原子は、Ｎ、ＯおよびＳである。より好ましくは、ヘテロアリール基は、５〜１３個の環原子を有する。より好ましくは、ヘテロアリール基は、炭素原子の他に、環員としてＯ、ＳおよびＮから選択される１、２、３または４つのヘテロ原子を有する。
【００５７】
本発明による式（Ｉ）で示される化合物の使用の観点から、変数ＲＡｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０に関して以下でなされる記載は、それ自体で、特に、互いに可能なあらゆる組み合わせの両方において有効である。
【００５８】
好ましい実施形態では、１、２、３または４つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基および０、１または２つの基ＲＡｒを有するアリールであり、０、１、２、３または４つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、水素である。ＲＡｒが存在する場合、ＲＡｒは、上記で与えられた意味のうちの１つを有し、好ましくは、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基Ｒｃを有するＣ１〜Ｃ１０−アルキル、Ｃ１〜Ｃ６−ハロアルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキルまたはフェニルである。Ｒｃが存在する場合、Ｒｃは、上記で定義されたとおりである。
【００５９】
より好ましい実施形態では、少なくとも１つの基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素および置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するアリールからなる群から選択される。
【００６０】
さらにより好ましい実施形態では、１、２、３または４つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、０、１、２または３つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するフェニルであり、残りの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、水素である。ＲＡｒが存在する場合、ＲＡｒは、好ましいと言及された意味のうちの１つを有する。同様に、さらにより好ましい実施形態では、１、２、３または４つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、少なくとも１つの基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、０、１、２または３つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するフェニルであり、残りの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、水素である。ＲＡｒが存在する場合、ＲＡｒは、好ましいと言及された意味のうちの１つを有する。
【００６１】
特に、２、３または４つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、１または２つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するフェニルであり、残りの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、水素である。ＲＡｒが存在する場合、ＲＡｒは、好ましいと言及された意味のうちの１つを有する。
【００６２】
同様に、特に、２、３または４つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、少なくとも１つの基Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、１または２つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するフェニルであり、残りの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、水素である。特に、Ｒ７は、水素である。ＲＡｒが存在する場合、ＲＡｒは、好ましいと言及された意味のうちの１つを有する。
【００６３】
式（Ｉ−Ａ）
【化３】
2020509077.tif 000006
［式中、
Ｒ３およびＲ４は、それぞれ独立して、水素、フェニル、１もしくは２つのシアノ基を有するフェニルまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２もしくは３つの置換基を有するフェニルであり、
少なくとも１つの基Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、残りの基Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、水素および置換されていないかまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２もしくは３つの置換基を有するフェニルからなる群から選択される］
で示される化合物に対応する、式（Ｉ）で示される化合物が特に好ましい。
【００６４】
式（Ｉ−Ａ）で示される化合物のうち、Ｒ８およびＲ１０が同じ意味を有し、両方とも、１または２つのシアノ基を有するフェニルである化合物が好ましい。特に、Ｒ８およびＲ１０は、同じ意味を有し、Ｒ９は、水素である。
【００６５】
本発明の好ましい特定の実施形態は、式（Ｉ−Ａ）
［式中、
Ｒ３およびＲ４は、それぞれ独立して、水素、フェニル、１または２つのシアノ基を有するフェニルおよび１、２または３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキル置換基を有するフェニル、特に、水素、フェニルまたは１つのシアノ基を有するフェニルから選択され、
Ｒ８は、１もしくは２つのシアノ基を有するフェニル、フェニルまたは１、２もしくは３つの置換基Ｃ１〜Ｃ１０−アルキルを有するフェニルであり、
Ｒ９は、水素であり、
Ｒ１０は、１もしくは２つのシアノ基を有するフェニル、フェニルまたは１、２もしくは３つの置換基Ｃ１〜Ｃ１０−アルキルを有するフェニルである］
で示される化合物に関する。
【００６６】
本発明のより好ましい特定の実施形態は、式（Ｉ−Ａ）
［式中、
Ｒ３は、フェニル、１つのシアノ基を有するフェニルまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１つの置換基を有するフェニル、特に、１つのシアノ基を有するフェニルであり、
Ｒ４は、水素であり、
Ｒ８およびＲ１０はそれぞれ、１つのシアノ基を有するフェニルであり、
Ｒ９は、水素である］
で示される化合物に関する。
【００６７】
本発明の特にさらに好ましい実施形態は、式（Ｉ−Ａ）
［式中、
Ｒ３は、水素であり、
Ｒ４は、フェニル、１つのシアノ基を有するフェニルまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１つの置換基を有するフェニル、特に、１つのシアノ基を有するフェニルであり、
Ｒ８およびＲ１０はそれぞれ、１つのシアノ基を有するフェニルであり、
Ｒ９は、水素である］
で示される化合物に関する。
【００６８】
式（ｌ−Ａ）で示される好ましい化合物の例は、式（Ｉ−Ａ．１）、（Ｉ−Ａ．２）（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）
【化４】
2020509077.tif 000007
で示される化合物である。
【００６９】
式Ｉで示される化合物およびそれらの混合物は、例えば、国際公開第２０１２／１６８３９５号、特に、第６４〜８１頁、同第２０１５／０１９２７０号の第２１〜３０頁に記載されているような標準的な方法と同様にまたは本願の実験セクションに記載されているように製造することができる。
【００７０】
例として、少なくとも１つのＲ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が互いに独立して１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が互いに独立して水素および置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５およびＲ６が互いに独立して水素ならびに０、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３、４または５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択される、式（Ｉ）で示される化合物の製造は、以下に詳細に記載されている。この製造は、
（ｉ）式（Ｖ）
【化５】
2020509077.tif 000008
［式中、
少なくとも１つのＲ７、Ｒ８、Ｒ９またはＲ１０は、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９またはＲ１０は、水素または置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリールである］
で示されるジアミンを、式（ＶＩ）
【化６】
2020509077.tif 000009
［式中、
Ｈａｌは、臭素または塩素であり、
Ｒは、互いに独立して、水素ならびに０、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３、４または５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択され、
ｍは、１、２、３、４、５または６であり、
ｎは、０、１、２、３、４または５であり、
ただし、ｍ＋ｎの合計は、６であるという条件である］
で示される１，８−ナフタル酸無水物と反応させて、式（ＶＩＩ）
【化７】
2020509077.tif 000010
［式中、（Ｒ）ｎ、（Ｈａｌ）ｍ、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、上記で定義されたとおりである］
で示される化合物を得る工程と、
（ｉｉ）工程（ｉ）で得られた式（ＶＩＩ）で示される化合物を、式（ＶＩＩＩ）
Ａｒ−Ｍｅｔ      （ＶＩＩＩ）
［式中、
Ａｒは、０、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３、４または５つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、
Ｍｅｔは、Ｂ（ＯＨ）２、Ｂ（ＯＲ’）（ＯＲ’’）、Ｚｎ−Ｈａｌ’またはＳｎ（Ｒ＊）３であり、
ここで、Ｒ’およびＲ’’は、それぞれ独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ５〜Ｃ８−シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ１４−アリールもしくはヘテロアリールであるかまたはＲ’およびＲ’’は共に、Ｃ１〜Ｃ４−アルキル、Ｃ５〜Ｃ８−シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ１４−アリールおよびヘテロアリールから選択される１、２、３、４、５、６、７または８つの置換基を場合により有するＣ２〜Ｃ４−アルキレンであり、
Ｈａｌ’は、塩素または臭素であり、
Ｒ＊は、Ｃ１〜Ｃ８−アルキルまたはフェニルである］
で示される有機金属化合物と、遷移金属触媒の存在下でクロスカップリングさせて、式Ｉ
【化８】
2020509077.tif 000011
［式中、
少なくとも１つの基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して水素および置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択され、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５およびＲ６は、互いに独立して、水素ならびに０、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３、４または５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択される］
で示される化合物を得る工程とを含む。
【００７１】
工程（ｉ）
この反応を、好ましくは、極性非プロトン性溶媒の存在下で行う。適切な極性非プロトン性溶媒は、窒素複素環、例えば、ピリジン、ピリミジン、キノリン、イソキノリン、キナルジン、Ｎ−メチルピペリジン、Ｎ−メチルピペリドンおよびＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）またはアルキルアリールエーテル、例えば、アニソールである。
【００７２】
この反応は、有利には、イミド化触媒の存在下で行われる。適切なイミド化触媒は、有機酸および無機酸、例えば、ギ酸、酢酸、プロピオン酸およびリン酸である。適切なイミド化触媒は、遷移金属、例えば、亜鉛、鉄、銅およびマグネシウムの有機塩および無機塩でもある。これらの例は、酢酸亜鉛、プロピオン酸亜鉛、酸化亜鉛、酢酸鉄（ＩＩ）、塩化鉄（ＩＩＩ）、硫酸鉄（ＩＩ）、酢酸銅（ＩＩ）、酸化銅（ＩＩ）および酢酸マグネシウムを含む。無水物対イミド化触媒のモル比は、一般的には、１．２：１〜１：１．２である。
【００７３】
反応温度は、一般的には、周囲温度〜２００℃、好ましくは、１２０℃〜１６０℃である。
【００７４】
式（Ｖ）および（ＶＩ）で示される化合物は、市販されているかまたは標準的な方法に従って製造することができる。式（Ｖ）で示される化合物は、文献の方法に従って、例えば、２−ニトロアニリンの臭化から開始して製造することができる。得られた臭化２−ニトロアニリンを、Ｓｕｚｕｋｉカップリングの意味において、シアノアリールボロン酸で処理する。塩化亜鉛を使用する芳香族ニトロ基のアミン基への還元により、式（Ｖ）で示される化合物が得られる。
【００７５】
工程（ｉ）で得られた式（ＶＩＩ）で示される化合物を、一般的には、さらに精製および／または分離することなく、次の反応に使用する。
【００７６】
当業者であれば、工程（ｉ）における反応により、式（ＶＩ）で示される１，８−ナフタル酸無水物のナフタレン骨格上の置換パターンおよび式（Ｖ）で示されるジアミンの置換パターンに応じた位置異性体を得ることができると容易に理解する。
【００７７】
工程（ｉｉ）
工程（ｉ）で得られた式（ＶＩＩ）で示される化合物を、式（ＶＩＩＩ）で示される有機金属化合物とクロスカップリングさせる。
【００７８】
触媒活性量の周期律表の遷移第ＶＩＩＩ族（ＩＵＰＡＣに従った第１０族）の遷移金属、例えば、ニッケル、パラジウムまたは白金の存在下、特に、パラジウム触媒の存在下において、反応を行うのが好ましい。適切な触媒は、例えば、パラジウムホスフィン錯体、例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）、ＰｄＣｌ２（ｏ−トリル３Ｐ）２、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）クロリド、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）クロリド−ジクロロメタン錯体、ビス［１，２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン］パラジウム（０）および［１，４−ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン］パラジウム（ＩＩ）クロリドならびにホスフィン化合物の存在下での活性炭担持パラジウムおよびホスフィン化合物の存在下でのパラジウム（ＩＩ）化合物、例えば、塩化パラジウム（ＩＩ）またはビス（アセトニトリル）パラジウム（ＩＩ）クロリド、例えば、トリフェニルホスフィン、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン、１，２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、１，３−ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパンおよび１，４−ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタンである、触媒の量は、典型的には、式（ＶＩＩ）で示される化合物に基づいて、１０〜１５０ｍｏｌ％である。
【００７９】
特に適切な有機金属化合物（ＶＩＩＩ）は、適切に置換されたアリールボロン酸およびアリールボロン酸エステル（化合物ＶＩＩＩ、ここで、Ｍｅｔ＝Ｂ（ＯＨ）２またはＢ（ＯＲ’）（ＯＲ’’）、Ｒ’、Ｒ’’＝Ｃ１〜Ｃ４−アルキル、またはＲ’およびＲ’’は共に、Ｃ１〜Ｃ４−アルキルから選択される１、２、３または４つの置換基を場合により有するＣ２〜Ｃ４−アルキレンである）である。
【００８０】
この反応を、例えば、Ｓｕｚｕｋｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．，１９９５，９５，２４５７−２４８３およびそこで引用されている文献から公知のＳｕｚｕｋｉカップリングの条件下で行う。アリールボロン酸およびそのエステルは文献から公知であり、市販されているかまたは適切なホウ酸エステルとの反応により対応するアリールマグネシウム化合物から製造することができる。
【００８１】
適切な有機金属化合物（ＶＩＩＩ）は、特にアリールスタナン（化合物ＶＩＩＩ、ここで、Ｍｅｔ＝Ｓｎ（Ｒ＊）３、Ｒ＊は、特に、Ｃ１〜Ｃ４−アルキルである）でもある。その場合、この反応を、例えば、Ｄ．Ｍｉｌｓｔｅｉｎ，Ｊ．Ｋ．Ｓｔｉｌｌｅ，Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９７８，１００，Ｐ．３６３６−３６３８またはＶ．Ｆａｒｉｎａ，Ｖ．Ｋｒｉｓｈｎａｍｕｒｔｈｙ，Ｗ．Ｊ．Ｓｃｏｔｔ，Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．１９９７，５０，１−６５２から公知のＳｔｉｌｌｅカップリングの条件下で行う。アリールスタナンＶＩＩＩを、アリールリチウム化合物と（Ｒ＊）３ＳｎＣｌとの反応により、公知の方法と同様に製造することができる。
【００８２】
適切な有機金属化合物ＶＩＩＩは、さらに、有機亜鉛化合物（化合物ＶＩＩＩ、ここで、Ｍｅｔ＝Ｚｎ−Ｈａｌ’、Ｈａｌ’＝ＣＩ、Ｂｒ、特に、Ｂｒ）である。その場合、この反応を、例えば、Ａ．Ｌｕｅｔｚｅｎ，Ｍ．Ｈａｐｋｅ，Ｅｕｒ．Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，２２９２−２２９７から公知のＮｅｇｉｓｈｉカップリングの条件下で行う。アリール亜鉛化合物を、アリールリチウム化合物またはアリールマグネシウム化合物から、亜鉛塩、例えば、塩化亜鉛との反応により、それ自体公知の方法で製造することができる。
【００８３】
式（ＶＩＩ）で示される化合物と有機金属化合物（ＶＩＩＩ）との反応を、特に、Ｓｕｚｕｋｉカップリングの場合、塩基性条件下で行う。適切な塩基は、アルカリ金属炭酸塩およびアルカリ金属炭酸水素塩、例えば、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸セシウム、炭酸水素ナトリウム、アルカリ土類金属炭酸塩およびアルカリ土類金属炭酸水素塩、例えば、炭酸マグネシウムもしくは炭酸水素マグネシウムまたは第三級アミン、例えば、トリエチルアミン、トリメチルアミン、トリイソプロピルアミンもしくはＮ−エチル−Ｎ−ジイソプロピルアミンである。
【００８４】
典型的には、このカップリングを、溶媒中で行う。適切な溶媒は、有機溶媒、例えば、芳香族、例えば、トルエン、エーテル、例えば、ジアルキルエーテル、例えば、１，２−ジメトキシエタン、環状エーテル、例えば、テトラヒドロフランまたは１，４−ジオキサン、アルキルアリールエーテル、例えば、アニソール、ポリアルキレングリコール、例えば、ジエチレングリコール、カルボニトリル、例えば、アセトニトリル、プロピオニトリル、カルボキサミド、例えば、ジメチルホルムアミドまたはジメチルアセトアミドである。Ｓｕｚｕｋｉカップリングでは、前述の溶媒を、水との混合物で使用することもできる。例えば、有機溶媒と水との比は、５：１〜１：５の範囲であってもよい。
【００８５】
交換されるハロゲン原子１モルあたりに、少なくとも１モルの有機金属化合物ＶＩＩＩを使用する。交換されるハロゲン原子１モルあたりに、５〜３０モル％過剰の式Ｖで示される有機金属化合物を使用するのが有利であることができる。
【００８６】
得られた式（Ｉ）で示される化合物を、当業者に公知の慣用の方法、例えば、抽出、蒸留、再結晶化、適切な固定相上での分離およびこれらの手段の組み合わせにより精製することができる。
【００８７】
当業者であれば、開始材料ＶＩＩが位置異性体の混合物である場合、反応により式（Ｉ）で示される位置異性体の混合物が得られると容易に理解する。得られた式（Ｉ）で示される位置異性体は、当業者に公知の慣用の方法、例えば、抽出、蒸留、再結晶化、適切な固定相上での分離およびこれらの手段の組み合わせにより分離しかつ／または精製することができる。
【００８８】
上記で定義された式（Ｉ）で示される化合物またはそれらの混合物を、例えば、色変換体における蛍光着色剤として、一連の最終用途全体に使用することができる。このため、３０００Ｋ〜２００００Ｋ、例えば、６０００Ｋ〜２００００Ｋまたは４５００Ｋ〜２００００ＫのＣＣＴを有する白色ＬＥＤにより生成される光を、前記白色ＬＥＤにより生成される光を式（Ｉ）で示される化合物を含む色変換体に通すことにより、より低いＣＣＴを有する光（すなわち、より暖かい白色光）に変換することが可能である。同様に、４００ｎｍ〜４８０ｎｍ、例えば、４２０〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤにより生成される光を、前記ＬＥＤにより生成される光を式（Ｉ）で示される化合物を含む色変換体に通すことにより、白色光に変換することが可能である
また、本発明は、ポリマーマトリックス中に、蛍光着色剤として、少なくとも１種の上記で定義された式（Ｉ）で示されるナフトイレンベンゾイミダゾール化合物またはそれらの混合物を含む、色変換体を提供する。あまり好ましくない実施形態では、本発明の色変換体は、式（Ｉ）で示される化合物またはそれらの混合物を単一の蛍光体成分として含む。
【００８９】
生成される光のスペクトル組成は、式（Ｉ）で示される化合物またはそれらの混合物が式（Ｉ）で示される化合物とは異なるさらなる蛍光着色剤と組み合わせて使用される場合に、意図される使用により良好に適合させることができる。特定の実施形態によれば、式（Ｉ）で示される化合物または式（Ｉ）で示される化合物の混合物は、少なくとも１種のさらなる蛍光体、特に、有機蛍光着色剤と組み合わせて使用される。適切なさらなる有機蛍光着色剤は、原則として、光を吸収し、それを他の波長の光に変換することができる全ての有機染料または顔料である。さらなる着色剤は、ポリマーマトリックス中に、均一に溶解または分散させることができなければならず、熱および放射ストレスに対して十分な安定性を有するべきである。
【００９０】
このため、さらなる態様では、本発明は、ポリマーマトリックス中に、蛍光着色剤としての上記で定義された式（Ｉ）で示される少なくとも１種のナフトイレンベンゾイミダゾール化合物と、
（ａ）５４０〜６００ｎｍ未満、好ましくは、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機橙色蛍光着色剤およびそれらの混合物ならびに
（ｂ）６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機赤色蛍光着色剤およびそれらの混合物
から選択される、少なくとも１種のさらなる有機蛍光着色剤と、
場合により、散乱体としての少なくとも１種の無機白色顔料とを含む、色変換体を提供する。
【００９１】
これに関連して、有機橙色蛍光着色剤および有機赤色蛍光着色剤の蛍光スペクトルは、当該色変換体で使用されるポリマーまたはポリマー混合物中に記録される。
【００９２】
さらなる蛍光着色剤は、４００〜４８０ｎｍ、特に、４２０ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤの光の少なくとも一部を吸収することができる。
【００９３】
５４０〜６００ｎｍ未満、特に、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する適切な有機橙色蛍光着色剤は、コア−シアン化ベンゾイミダゾール型の化合物、ベイ非置換ペリレンビスイミド化合物および堅固な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するアリールオキシ置換ペリレンビスイミドを含む。
【００９４】
好ましくは、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する橙色蛍光着色剤は、
（ａ．１）式（ＩＩ）で示されるコア−シアン化ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物
【化９】
2020509077.tif 000012
［式中、
Ｒ２３またはＲ２４の一方は、互いに独立して、シアノであり、基Ｒ２３またはＲ２４の他方は、シアノ、フェニル、４−シアノフェニルおよびＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２または３つの置換基を有するフェニルから選択され、
Ｒ２７、Ｒ２８、Ｒ２９およびＲ２１０は、互いに独立して、水素、フェニル、４−シアノフェニルまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２または３つの置換基を有するフェニルである］
およびそれらの混合物
（ａ．２）式（ＩＩＩ）で示されるペリレンビスイミド化合物
【化１０】
2020509077.tif 000013
［式中、
Ｒ３１およびＲ３２は、互いに独立して、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、アリール、ヘテロアリールまたはアリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンであり、３つの後者の基における（ヘテロ）芳香族環は、置換されていないかまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより単置換されもしくは多置換されている］、
（ａ．３）式（ＩＶ）で示される堅固な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレンビスイミド化合物
【化１１】
2020509077.tif 000014
［式中、
Ｒ４１およびＲ４２は、互いに独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル（同アルキルは、置換されていないかまたはＣ６〜Ｃ１０−アリール（次に、同アリールは、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）により置換されている）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル（同シクロアルキルは、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）およびＣ６〜Ｃ１０−アリール（同アリールは、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）から選択され、
Ｒ４３、Ｒ４４、Ｒ４５、Ｒ４６、Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９、Ｒ４１０、Ｒ４１１、Ｒ４１２、Ｒ４１３、Ｒ４１４、Ｒ４１５、Ｒ４１６、Ｒ４１７およびＲ４１８は、互いに独立して、水素、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン、Ｃ６〜Ｃ１０−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ１０−アリールチオから選択され、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン、Ｃ６〜Ｃ１０−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ１０−アリールチオのアリール部分は、置換されていないかまたは１つ以上のＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている］
およびそれらの混合物から選択される。
【００９５】
式（ＩＩ）で示される化合物は、国際公開第２０１５／０１９２７０号から公知である。式ＩＩで示される特に適切な化合物は、Ｒ２８およびＲ２１０がそれぞれフェニルであり、Ｒ２７およびＲ２９が水素である化合物である。国際公開第２０１５／０１９２７０号の化合物（２７）に相当する式（ＩＩ．１）で示される化合物が特に好ましい。
【００９６】
【化１２】
2020509077.tif 000015
【００９７】
式（ＩＩＩ）で示されるペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド化合物は、例えば、ドイツ国特許出願公開第１１３００９９号、米国特許第４，３７９，９３４号、同第４，４４６，３２４号または欧州特許出願公開第０６５７４３６号に記載されている。式（ＩＩＩ）で示される特に好ましいペリレン着色剤は、Ｒ３１およびＲ３２がＣ１〜Ｃ１０−アルキル、２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）アリールおよび２，４−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）アリールから独立して選択されるものである。より好ましくは、Ｒ３１およびＲ３２は同一である。式ＩＩＩ．１で示される化合物が特に好ましい。
【００９８】
【化１３】
2020509077.tif 000016
【００９９】
式（ＩＶ）で示される堅固な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレンビスイミド化合物は、未公開の国際出願第ＰＣＴ／ＥＰ２０１７／０５０６２１号（公開後の国際公開第２０１７／１２１８３３号）の主題である。特に好ましいペリレンビスイミド化合物は、Ｒ４１およびＲ４２が互いに独立して置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ６−アルキルにより置換されているフェニルから選択され、Ｒ４３、Ｒ４４、Ｒ４５、Ｒ４６、Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９、Ｒ４１０、Ｒ４１１、Ｒ４１２、Ｒ４１３、Ｒ４１４、Ｒ４１５、Ｒ４１６、Ｒ４１７およびＲ４１８がそれぞれ水素である化合物である。式（ＩＶ．１）で示される化合物が特に好ましい。
【０１００】
【化１４】
2020509077.tif 000017
【０１０１】
式（ＩＶ）で示される化合物は、式（ＩＸ）
【化１５】
2020509077.tif 000018
［式中、
Ｈａｌは、各場合において臭素または各場合において塩素であり、
Ｒ４１およびＲ４２は、上記で定義されたとおりである］
で示される適切な塩素化または臭化ペリレンビスイミドを、式（Ｘ）で示される２，２’−ビフェノール化合物、適切であれば、式（ＸＩ）で示される２，２’−ビフェノール化合物
【化１６】
2020509077.tif 000019
［式中、Ｒ４３、Ｒ４４、Ｒ４５、Ｒ４６、Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９、Ｒ４１０、Ｒ４１１、Ｒ４１２、Ｒ４１３、Ｒ４１４、Ｒ４１５、Ｒ４１６、Ｒ４１７およびＲ４１８は、上記で定義されたとおりである］
と反応させることにより製造することができる。
【０１０２】
また、式（ＸＩ）で示される２，２’−ビフェノールは、式（Ｘ）で示される２，２’−ビフェノール（式（Ｘ）で示される１つの２，２’−ビフェノールのみがハロゲン置換反応に使用される場合）について定義されたとおりであってもよい。
【０１０３】
この反応は、通常、塩基の存在下で行われる。適切な塩基は、特に、無機アルカリ金属またはアルカリ土類金属塩基であり、アルカリ金属塩基が、特に適切である。無機塩基の例は、アルカリ金属およびアルカリ土類金属の炭酸塩および炭酸水素塩、水酸化物、水素化物およびアミドである。好ましい塩基は、炭酸塩および炭酸水素塩であり、炭酸塩が特に好ましい。好ましいアルカリ金属は、リチウム、ナトリウム、カリウムおよびセシウムであり、特に適切なアルカリ土類金属は、マグネシウムおよびカルシウムである。塩基混合物を使用することも可能であると理解される。特に非常に好ましい塩基は、炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウムおよび炭酸セシウムである。
【０１０４】
この反応は、通常、極性非プロトン性溶媒の存在下で行われる。適切な溶媒は、特に、脂肪族カルボキサミド、好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ−Ｃ１〜Ｃ４−アルキル−Ｃ１〜Ｃ４−カルボキサミド、ラクタム、例えば、ジメチルホルムアミド、ジエチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルブチルアミドおよびＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）、ニトリル、例えば、アセトニトリルである。極性非プロトン性溶媒の混合物を使用することも可能である。ＮＭＰが特に好ましい。
【０１０５】
反応温度は、一般的には、室温〜溶媒の沸点までの範囲内、好ましくは、４０〜１６０℃である。
【０１０６】
式（ＩＸ）で示される化合物は、米国特許第４，８４５，２２３号に記載されている方法と同様に製造することができる。式（Ｘ）および（ＸＩ）で示される化合物は、市販されているかまたは文献の方法に従って製造することができる。
【０１０７】
６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する適切な有機赤色蛍光着色剤は、１，６，７，１２−テトラアリールオキシ置換ペリレンビスイミド化合物を含む。
【０１０８】
好ましくは、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤は、発光成分から生成される青色光の一部を吸収することができる。特に、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤は、式（Ｖ）で示されるペリレンビスイミド化合物である。
【０１０９】
【化１７】
2020509077.tif 000020
［式中、
Ｒ５１およびＲ５２は、互いに独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル（同アルキルは、置換されていないかまたはＣ６〜Ｃ１０−アリール（次に、同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）により置換されている）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル（同シクロアルキルは、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）またはＣ６〜Ｃ１０−アリール（同アリールは、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）であり、
Ｙは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル、フェニルまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ６−アルキル、Ｃ１〜Ｃ６−アルコキシ−Ｃ１〜Ｃ６−アルキルおよびＣ１〜Ｃ６−アルコキシにより置換されているフェニルであり、
ｙは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、０、１、２または３である］
式（Ｖ）で示される好ましいペリレンビスイミド化合物の例は、Ｒ５１およびＲ５２がそれぞれ独立してＣ１〜Ｃ１０−アルキル、２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）アリールおよび２，４−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）アリールから選択される化合物である。特に、Ｒ５１およびＲ５２は同一である。さらに特に、Ｒ５１およびＲ５２はそれぞれ、２，６−ジイソプロピルフェニルまたは２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルである。
【０１１０】
特定の実施形態では、ｙは、０であり、すなわち、（Ｙ）ｙは存在しない。これらの化合物は、米国特許第４，８４５，２２３号から公知である。Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラフェノキシペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミドが特に好ましい。
【０１１１】
さらなる特定の実施形態では、各ｙは、１であり、各Ｙは、特に、オルト位にあるフェニルである。これらの化合物は、未公開の欧州特許出願第１６１９２６１７．５号の主題である。
【０１１２】
さらなる特定の実施形態では、各ｙは、１である。Ｙはそれぞれ、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル、特に、第二級Ｃ３〜Ｃ１０−アルキルまたはｔｅｒｔ  Ｃ４〜Ｃ１０−アルキルである。特に好ましくは、Ｙは、オルト／パラ位にある第二級Ｃ３〜Ｃ１０−アルキル、例えば、オルト位にあるイソプロピルである。
【０１１３】
特に適切な例は、以下に示された式（Ｖ．１）、（Ｖ．２）および（Ｖ．３）で示されるペリレンビスイミド化合物である。
【０１１４】
【化１８】
2020509077.tif 000021
【０１１５】
驚くべきことに、上記で定義された式（Ｉ）で示される少なくとも１種の化合物と、５４０〜６００ｎｍ未満、特に、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の着色剤と、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の蛍光着色剤とを含む色変換体により、９０超、好ましくは、少なくとも９２、特に、９５超のＣＲＩ  Ｒａ値を有する白色光を得ることが可能であることが見出された。特に、得られた白色光は、６６超、特に、７０超、とりわけ、７５超のＲ９値を有する。
【０１１６】
したがって、さらなる態様では、また、本発明は、
−  上記で定義された蛍光着色剤としての式（Ｉ）で示される少なくとも１種のナフトイレンベンゾイミダゾール化合物と、
−  ５４０〜６００ｎｍ未満、好ましくは、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の橙色蛍光着色剤と、
−  ６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の赤色蛍光着色剤と、
−  場合により、散乱体としての少なくとも１種の無機白色顔料と
を含む色変換体も提供する。
【０１１７】
５４０〜６００ｎｍ未満、好ましくは、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する橙色蛍光着色剤および６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する赤色蛍光着色剤と組み合わせて使用される式（Ｉ）で示される蛍光着色剤の数は、任意の数、好ましくは、１〜５個であることができる。
【０１１８】
式（Ｉ）で示される蛍光着色剤および６００〜６７０ｎｍの範囲において発光中心波長を有する蛍光着色剤と組み合わせて使用される、５４０〜６００ｎｍ未満、好ましくは、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤の数は、任意の数、好ましくは、１〜５個であることができる。
【０１１９】
式（Ｉ）で示される蛍光着色剤および５４０〜６００ｎｍ未満、好ましくは、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤と組み合わせて使用される、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤の数は、任意の数、好ましくは、１〜５個であることができる。
【０１２０】
好ましくは、本発明の色変換体は、式（Ｉ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩ）で示される少なくとも１種の化合物および式（Ｖ）で示される少なくとも１種の化合物を含む。同様に好ましくは、本発明の色変換体は、式（Ｉ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩＩ）で示される少なくとも１種の化合物および式（Ｖ）で示される少なくとも１種の化合物を含む。同様に好ましくは、本発明の色変換体は、式（Ｉ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＶ）で示される少なくとも１種の化合物および式（Ｖ）で示される少なくとも１種の化合物を含む。
【０１２１】
より好ましくは、本発明の色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩ）で示される少なくとも１種の化合物および式（Ｖ）で示される少なくとも１種の化合物を含む。特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１２２】
同様により好ましくは、本発明の色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩＩ）で示される少なくとも１種の化合物および式（Ｖ）で示される少なくとも１種の化合物を含む。特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１２３】
同様により好ましくは、本発明の色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＶ）で示される少なくとも１種の化合物および式（Ｖ）で示される少なくとも１種の化合物を含む。特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ）で示される少なくとも１種の化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１２４】
特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１２５】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１２６】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１２７】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１２８】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１２９】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３０】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３１】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３２】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３３】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３４】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３５】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３６】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３７】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３８】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１３９】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１４０】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１４１】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．１）で示される化合物を含む。
【０１４２】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１４３】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１４４】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１４５】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１４６】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１４７】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１４８】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１４９】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５０】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５１】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５２】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５３】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５４】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５５】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５６】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５７】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５８】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１５９】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．２）で示される化合物を含む。
【０１６０】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６１】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６２】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６３】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６４】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６５】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６６】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６７】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６８】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１６９】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７０】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７１】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＩＩ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７２】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７３】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７４】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７５】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７６】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物および式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７７】
さらなる特定の実施形態では、色変換体は、式（Ｉ−Ａ．３）および（Ｉ−Ａ．４）で示される化合物の混合物、式（ＩＶ．１）で示される化合物ならびに式（Ｖ．３）で示される化合物を含む。
【０１７８】
ポリマーマトリックス中の有機蛍光着色剤の濃度は、色変換体の厚みおよびポリマーの種類の関数として設定される。薄いポリマー層が使用される場合、有機蛍光着色剤の濃度は、一般的には、厚いポリマー層の場合より高い。
【０１７９】
典型的には、ポリマー中の有機蛍光着色剤の量は、達成されるべき相関色温度ＣＣＴによっても決まる。当業者であれば、式Ｉで示される有機蛍光着色剤の濃度およびさらなる有機蛍光着色剤の濃度を高くすることにより、ＬＥＤから発せられる光がより長い波長に調整されて、目的のＣＣＴを有する白色光が得られると理解する。
【０１８０】
典型的には、式Ｉで示される少なくとも１種の本発明の有機蛍光着色剤の濃度は、使用されるポリマーの量に基づいて、各場合において、０．００１〜０．５重量％、好ましくは、０．００５〜０．３重量％、最も好ましくは、０．０１〜０．２重量％である。
【０１８１】
典型的には、５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の有機橙色蛍光着色剤の濃度は、使用されるポリマーの量に基づいて、０．０００１〜０．２重量％、好ましくは、０．００１〜０．０１重量％である。
【０１８２】
典型的には、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の有機赤色蛍光着色剤の濃度は、使用されるポリマーの量に基づいて、０．０００１〜０．２重量％、好ましくは、０．００１〜０．０１重量％である。
【０１８３】
式Ｉで示される少なくとも１種の本発明の有機蛍光着色剤と、５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の有機橙色蛍光着色剤との比は、典型的には、９：１〜５０：１、好ましくは、１０：１〜４０：１の範囲にある。例は、１０：１〜３５：１または１０：１〜２５：１である。
【０１８４】
式Ｉで示される少なくとも１種の本発明の有機蛍光着色剤と、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の有機赤色蛍光着色剤との比は、典型的には、２：１〜２０：１、好ましくは、３：１〜１５：１の範囲にある。
【０１８５】
式（Ｉ）で示される蛍光着色剤と、５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する１種の有機橙色蛍光着色剤および６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の有機赤色蛍光着色剤の合計との比は、典型的には、２：１〜１：１０、好ましくは、１：１〜１：８、より好ましくは、１：２〜１：７の範囲にある。当業者であれば、着色剤の比は、選択される光源により決まると容易に理解する。目的のＣＣＴのために、本発明の着色剤と５４０〜５９０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する橙色着色剤との比および本発明の着色剤と６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する赤色着色剤との比はそれぞれ、光が４２０ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤにより生成される場合、本発明の着色剤と黄色着色剤および赤色着色剤との対応する比それぞれと比較して、光が６０００〜２００００ＫのＣＣＴを有する白色ＬＥＤにより生成される場合、大きい。
【０１８６】
本発明による色変換体のポリマーマトリックスは、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルピロリドン、ポリメタクリレート、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリブテン、シリコーン、ポリアクリレート、エポキシ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ（エチレンビニルアルコール）−コポリマー（ＥＶＡ、ＥＶＯＨ）、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、ポリスチレンアクリロニトリル（ＳＡＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリビニルブチレート（ＰＶＢ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはそれらの混合物から本質的になる。
【０１８７】
特に、少なくとも１種のポリマーは、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートまたはそれらの混合物から本質的になる。
【０１８８】
本明細書において、ポリスチレンは、とりわけ、スチレンおよび／またはスチレン誘導体の重合により生じる全てのホモポリマーまたはコポリマーを意味すると理解される。スチレン誘導体は、例えば、アルキルスチレン、例えば、アルファ−メチルスチレン、オルト−、メタ−、パラ−メチルスチレン、パラ−ブチルスチレン、特に、パラ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、アルコキシスチレン、例えば、パラ−メトキシスチレン、パラ−ブトキシスチレン、パラ−ｔｅｒｔ−ブトキシスチレンである。一般的には、適切なポリスチレンは、１００００〜１００００００ｇ／ｍｏｌ（ＧＰＣにより測定）、好ましくは、２００００〜７５００００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは、３００００〜５０００００ｇ／ｍｏｌの平均モル質量Ｍｎを有する。
【０１８９】
好ましい実施形態では、色変換体のマトリックスは、本質的にまたは完全に、スチレンまたはスチレン誘導体のホモポリマーからなる。とりわけ、ポリマーは、ポリスチレンからなる。
【０１９０】
本発明のさらに好ましい実施形態では、マトリックスは、本質的にまたは完全に、スチレンコポリマーからなり、これらは、本願の文脈において、同様にポリスチレンとみなされる。スチレンコポリマーは、さらなる成分として、例えば、モノマーとしてのブタジエン、アクリロニトリル、無水マレイン酸、ビニルカルバゾールまたはアクリル酸、メタクリル酸もしくはイタコン酸のエステルを含んでもよい。適切なスチレンコポリマーは、一般的には、少なくとも２０重量％のスチレン、好ましくは、少なくとも４０重量％、より好ましくは、少なくとも６０重量％のスチレンを含む。別の実施形態では、それらは、少なくとも９０重量％のスチレンを含む。
【０１９１】
好ましいスチレンコポリマーは、スチレン−アクリロニトリルコポリマー（ＳＡＮ）およびアクリロニトリル−ブタジエン−スチレンコポリマー（ＡＢＳ）、スチレン−１，１’−ジフェニルエテンコポリマー、アクリル酸エステル−スチレン−アクリロニトリルコポリマー（ＡＳＡ）、メチルメタクリレート−アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンコポリマー（ＭＡＢＳ）である。さらに好ましいポリマーは、アルファ−メチルスチレン−アクリロニトリルコポリマー（ＡＭＳＡＮ）である。スチレンホモポリマーまたはコポリマーは、例えば、フリーラジカル重合、カチオン重合、アニオン重合によりまたは有機金属触媒（例えば、チーグラー−ナッタ触媒）の影響下で製造することができる。これにより、アイソタクティック、シンジオタクティックまたはアタクティックポリスチレンまたはコポリマーをもたらすことができる。それらは、好ましくは、フリーラジカル重合により製造される。重合は、懸濁重合、エマルジョン重合、溶液重合またはバルク重合として行うことができる。適切なポリスチレンの製造は、例えば、Ｏｓｃａｒ  Ｎｕｙｋｅｎ，Ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅｓ  ａｎｄ  Ｏｔｈｅｒ  Ａｒｏｍａｔｉｃ  Ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，ｉｎ  Ｋｒｉｃｈｅｌｄｏｒｆ，Ｎｕｙｋｅｎ，Ｓｗｉｆｔ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ  ２００５，ｐ．７３−１５０およびそこで引用された参考文献ならびにＥｌｉａｓ，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ  ２００７，ｐ．２６９−２７５に記載されている。
【０１９２】
別の好ましい実施形態では、ポリマーは、ポリエチレンテレフタレートからなる。ポリエチレンテレフタレートは、エチレングリコールとテレフタル酸との縮合により得ることができる。
【０１９３】
同様に、とりわけ、ポリマーは、ポリカーボネートからなる。ポリカーボネートは、炭酸と芳香族または脂肪族ジヒドロキシル化合物とのポリエステルである。好ましいジヒドロキシル化合物は、例えば、メチレンジフェニレンジヒドロキシル化合物、例えば、ビスフェノールＡである。ポリカーボネートを製造する１つの手段は、界面重合における適切なジヒドロキシル化合物とホスゲンとの反応である。別の手段は、縮合重合における炭酸ジエステル、例えば、炭酸ジフェニルとの反応である。適切なポリカーボネートの製造は、例えば、Ｅｌｉａｓ，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ  ２００７，ｐ．３４３−３４７に記載されている。
【０１９４】
好ましい実施形態では、酸素を排除して重合されたポリマーが使用される。好ましくは、重合中のモノマーは、合計で１０００ｐｐｍ以下、より好ましくは、１００ｐｐｍ以下、特に好ましくは、１０ｐｐｍ以下の酸素を含んでいた。
【０１９５】
本発明の一実施形態では、適切なポリマーは、透明ポリマーである。別の実施形態では、適切なポリマーは、不透明ポリマーである。
【０１９６】
上記で言及されたポリマーは、式（Ｉ）で示される化合物およびそれらの混合物ならびに存在する場合には、他の波長変換材料のためのマトリックス材料として機能する。例えば、他の波長変換材料は、上記で定義された５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤およびそれらの混合物ならびに上記で定義された６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤およびそれらの混合物である。本発明の蛍光着色剤だけでなく、場合により、他の波長変換材料も、ポリマー中に溶解させるかまたは均一に分散された混合物の形態のいずれかであることができる。好ましい実施形態では、式（Ｉ）で示される蛍光着色剤またはそれらの混合物、５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤ならびに６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する蛍光着色剤が、ポリマー中に溶解される。
【０１９７】
適切なポリマーは、さらなる成分として、難燃剤、酸化防止剤、光安定剤、ＵＶ吸収剤、フリーラジカルスカベンジャー、帯電防止剤等の添加剤を含んでもよい。この種の安定剤は、当業者に公知である。
【０１９８】
適切な酸化防止剤またはフリーラジカルスカベンジャーは、例えば、フェノール、特に、立体障害フェノール、例えば、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）もしくはブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）または立体障害アミン（ＨＡＬＳ）である。この種の安定剤は、例えば、Ｉｒｇａｎｏｘ（登録商標）の商品名でＢＡＳＦにより販売されている。場合により、酸化防止剤およびフリーラジカルスカベンジャーは、例えば、Ｉｒｇａｆｏｓ（登録商標）の商品名でＢＡＳＦにより販売されているような、ホスファイトまたはホスホナイト等の二次安定剤により補完することができる。
【０１９９】
適切なＵＶ吸収剤は、例えば、ベンゾトリアゾール、例えば、２−（２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール（ＢＴＺ）、トリアジン、例えば、（２−ヒドロキシフェニル）−ｓ−トリアジン（ＨＰＴ）、ヒドロキシベンゾフェノン（ＢＰ）またはオキサラニリドである。この種のＵＶ吸収剤は、例えば、Ｕｖｉｎｕｌ（登録商標）の商品名でＢＡＳＦにより販売されている。
【０２００】
本発明の好ましい実施形態では、適切なポリマーは、酸化防止剤またはフリーラジカルスカベンジャーを何ら含まない。
【０２０１】
さらに、色変換体は、無機発光材料または複数の無機発光材料を含んでもよい。無機蛍光体材料は、好ましくは、ガーネット、ケイ酸塩、硫化物、窒化物および酸窒化物から選択される。
【０２０２】
これらの中でも、ガーネット、ケイ酸塩、硫化物、窒化物および酸窒化物から選択されるものが特に好ましい。ガーネット、ケイ酸塩、硫化物、窒化物および酸窒化物の適切な例を、以下の表Ｉにまとめる。
【０２０３】
【表１】
2020509077.tif 000022
【０２０４】
本発明の色変換体は、少なくとも１種の量子ドットをさらに含んでもよい。量子ドットは、約２０ｎｍ以下の直径を有する半導体材料のナノ結晶である。量子ドットは、Ｓｉ系ナノ結晶、ＩＩ−ＶＩ族化合物半導体ナノ結晶、ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体ナノ結晶、ＩＶ−ＶＩ族化合物ナノ結晶およびそれらの混合物のうちの１つを含んでもよい。ＩＩ−ＶＩ族化合物半導体ナノ結晶は、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＣｄＳｅＳ、ＣｄＳｅＴｅ、ＣｄＳＴｅ、ＺｎＳｅＳ、ＺｎＳｅＴｅ、ＺｎＳＴｅ、ＨｇＳｅＳ、ＨｇＳｅＴｅ、ＨｇＳＴｅ、ＣｄＺｎＳ、ＣｄＺｎＳｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＣｄＨｇＳ、ＣｄＨｇＳｅ、ＣｄＨｇＴｅ、ＨｇＺｎＳ、ＨｇＺｎＳｅ、ＨｇＺｎＴｅ、ＣｄＺｎＳｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＴｅ、ＣｄＺｎＳＴｅ、ＣｄＨｇＳｅＳ、ＣｄＨｇＳｅＴｅ、ＣｄＨｇＳＴｅ、ＨｇＺｎＳｅＳ、ＨｇＺｎＳｅＴｅおよびＨｇＺｎＳＴｅからなる群から選択される１つを含んでもよい。ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体ナノ結晶は、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＡｓ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＧａＮＰ、ＧａＮＡｓ、ＧａＰＡｓ、ＡｌＮＰ、ＡｌＮＡｓ、ＡｌＰＡｓ、ＩｎＮＰ、ＩｎＮＡｓ、ＩｎＰＡｓ、ＧａＡｌＮＰ、ＧａＡｌＮＡｓ、ＧａＡｌＰＡｓ、ＧａＩｎＮＰ、ＧａＩｎＮＡｓ、ＧａＩｎＰＡｓ、ＩｎＡｌＮＰ、ＩｎＡｌＮＡｓおよびＩｎＡｌＰＡｓからなる群から選択される１つを含んでもよい。ＩＶ−ＶＩ化合物半導体ナノ結晶は、ＳｎＴｅでもよい。
【０２０５】
量子ドットの形態でナノ結晶を合成するために、量子ドットは、蒸着、例えば、有機金属化学蒸着もしくは分子線エピタキシーによりまたは１つ以上の前駆体を有機溶媒に加えることにより結晶を成長させる湿式化学プロセスにより製造することができる。
【０２０６】
本発明の一実施形態によれば、本発明の色変換体は、積層構造を有する。それらは、単層構造または多層構造のいずれかを有してもよい。同多層構造は、一般的には、１つ以上の蛍光着色剤および／または散乱体を含む複数のポリマー層から構成される。色変換体が多層構造を有する場合、１つの層は、５４０〜６００未満の波長範囲において最大発光を有する有機橙色蛍光着色剤と、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機赤色蛍光着色剤とを含むことができ、別の層は、上記で定義された式（Ｉ）で示される少なくとも１種の蛍光着色剤を含む。
【０２０７】
一実施形態では、５４０〜６００未満の波長範囲において最大発光を有する有機橙色蛍光着色剤および６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機赤色蛍光着色剤は、ＬＥＤに面する色変換体の層に存在する。別の実施形態では、式（Ｉ）で示される少なくとも１種の化合物は、ＬＥＤに面する色変換体の層に存在する。
【０２０８】
上記実施形態のいずれかによれば、色変換体は、散乱体として少なくとも１種の無機白色顔料をさらに含むことができる。
【０２０９】
好ましい実施形態では、有機蛍光着色剤を含む少なくとも１つの層またはマトリックスは、光のための散乱体を含む。
【０２１０】
適切な散乱体は、０．０１〜１０μｍ、好ましくは、０．１〜１μｍ、より好ましくは、０．１５〜０．４μｍのＤＩＮ  １３３２０の平均粒径を有する無機白色顔料、例えば、二酸化チタン、硫酸バリウム、リトポン、酸化亜鉛、硫化亜鉛、炭酸カルシウム、特に、ＴｉＯ２ベースの散乱体である。
【０２１１】
散乱体は、散乱体を含む層のポリマーに基づいて、各場合において、典型的には、０．０１〜２．０重量％、好ましくは、０．０５〜１重量％、より好ましくは、０．１〜０．５重量％の量で含まれる。
【０２１２】
好ましい実施形態では、色変換体は、１つの層が５４０〜６００未満の波長範囲において最大発光を有する有機蛍光着色剤および６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機蛍光着色剤を含み、他の層が式（Ｉ）で示される少なくとも１種の蛍光着色剤を含む、二層構造を有する。ここで、５４０〜６００未満の波長範囲において最大発光を有する有機蛍光着色剤および６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機蛍光着色剤を含む層は、青色光源に面している。この実施形態では、両方の層が、散乱体としてＴｉＯ２を含む。
【０２１３】
一実施形態では、色変換体は、複合体を形成するために共に積層された複数のポリマー層からなり、種々の蛍光着色剤および／または散乱体が、異なるポリマー層中に存在してもよい。
【０２１４】
本発明の色変換体が、２種以上の有機蛍光着色剤を含む場合、本発明の一実施形態では、複数の蛍光着色剤が、１つの層内で互いに並んで存在することが可能である。
【０２１５】
別の実施形態では、種々の蛍光着色剤が、種々の層に存在する。
【０２１６】
さらなる実施形態では、色変換体の少なくとも１つのポリマー層は、ガラス繊維で機械的に強化されている。
【０２１７】
本発明の色変換体は、任意の所望の幾何学的配置にあってもよい。色変換体は、例えば、フィルム、シートまたはプラークの形態にあってもよい。同様に、有機蛍光着色剤を含有するマトリックスは、液滴形態もしくは半球形態でもよくまたは凸および／もしくは凹、平坦もしくは球面を有するレンズの形態でもよい。「キャスティング」は、ＬＥＤまたはＬＥＤを含むコンポーネントが有機蛍光着色剤を含むポリマーで完全にキャストされるかまたは包まれる実施形態を指す。本発明の一実施形態では、少なくとも１種の有機蛍光着色剤を含むポリマー層（マトリックス）は、厚み２５〜４００マイクロメートル（μｍ）、好ましくは、３５〜３００μｍ、特に、５０〜２５０μｍである。
【０２１８】
別の実施形態では、有機蛍光着色剤を含むポリマー層は、厚み０．２〜５ミリメートル、好ましくは、０．３〜３ｍｍ、より好ましくは、０．４〜１ｍｍである。
【０２１９】
色変換体が１つの層からなるかまたはそれらが積層構造を有する場合、好ましい実施形態では、個々の層は、連続的であり、孔または中断を何ら有さない。
【０２２０】
本発明の色変換体は、場合により、さらなる構成、例えば、裏打ち層を含んでもよい。
【０２２１】
裏打ち層は、色変換体に機械的安定性を付与するのに機能する。裏打ち層のための材料の種類は、それが透明であり、所望の機械的強度を有するのであれば、重要ではない。裏打ち層に適した材料は、例えば、ガラスまたは透明な硬質有機ポリマー、例えば、ポリカーボネート、ポリスチレンまたはポリメタクリレートもしくはポリメチルメタクリレートである。
【０２２２】
裏打ち層は、一般的には、０．１ｍｍ〜１０ｍｍ、好ましくは、０．２ｍｍ〜５ｍｍ、より好ましくは、０．３ｍｍ〜２ｍｍの厚みを有する。
【０２２３】
本発明の一実施形態では、本発明の色変換体は、国際公開第２０１２／１５２８１２号に開示されているように、酸素および／または水に対する少なくとも１つのバリア層を有する。バリア層に適したバリア材料の例は、例えば、ガラス、石英、金属酸化物、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３層とＳｉＯ２層との交互の層から構成される多層系、窒化チタン、ＳｉＯ２／金属酸化物多層材料、ポリビニルアルコール、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリスチレン−アクリロニトリル（ＳＡＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリビニルブチレート（ＰＢＴ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、エポキシ樹脂、エチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）から得られるポリマーおよびエチレン−ビニルアルコール（ＥＶＯＨ）から得られるポリマーである。バリア層に好ましい材料は、ガラスまたはＡｌ２Ｏ３層とＳｉＯ２層との交互の層から構成される多層系である。
【０２２４】
好ましくは、適切なバリア層は、酸素に対する透過性が低い。
【０２２５】
より好ましくは、適切なバリア層は、酸素および水に対する透過性が低い。
【０２２６】
上記ポリマーマトリックス中の有機蛍光着色剤の組み合わせは、青色光源、例えば、青色ＬＥＤにより励起させることができる。同様に、ポリマーマトリックス中の有機蛍光着色剤の上記組み合わせは、白色光源、例えば、白色ＬＥＤにより励起されてもよい。
【０２２７】
したがって、さらなる態様では、本発明は、４００ｎｍ〜４８０ｎｍ、好ましくは、４２０〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤにより生成される光を変換して、白色光を提供するための、上記で定義された色変換体の使用に関する。適切なＬＥＤは、例えば、窒化ガリウム（ＧａＮ）または窒化インジウムガリウム（ＩｎＧａＮ）をベースとするＬＥＤである。同様に、水銀ランプにより、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）によりまたは白色ＬＥＤにより生成される光の変換のためのその使用が可能である。
【０２２８】
特に、それらは、高い演色評価数ＣＲＩ  Ｒａおよび高いＲ９値を提供する青色ＬＥＤにより生成される光の変換に適している。
【０２２９】
さらなる態様では、本発明は、３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する冷白色ＬＥＤにより生成される光を変換して、より低い相関色温度および９０超、好ましくは、少なくとも９２、特に、９５超の高いＣＲＩ  Ｒａを有する白色光を提供するための、上記で定義された色変換体の使用に関する。とりわけ、それらは、２００００Ｋ〜３０００Ｋ、例えば、２００００Ｋ〜８０００Ｋ、２００００〜６０００Ｋ、１５０００Ｋ〜８１００Ｋ、１２０００Ｋ〜８２００Ｋ、１００００〜６０００Ｋまたは１００００〜４０００ＫのＣＣＴを有する白色ＬＥＤにより生成される光を変換して、より低いＣＣＴを有する光を生成するのに適しており、そのＣＲＩ  Ｒａは、９０超、好ましくは、少なくとも９２、特に、９５超である。すなわち、本発明の色変換体は、白色光源の波長をより長い波長方向にシフト（すなわち、赤シフト）させて、暖かい光調および高い色品質、例えば、高いＣＲＩ  ＲａおよびＲ９を有する白色光を生成することができる。
【０２３０】
３０００Ｋ〜２００００ＫのＣＣＴを有する白色ＬＥＤは市販されている。４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤも市販されている。
【０２３１】
本発明の色変換体は、光電池および蛍光変換太陽電池における集光システム（蛍光コレクタ）としての用途にさらに適している。
【０２３２】
式（Ｉ）で示される本発明の蛍光着色剤は、４２０ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤにより生成される光による照明に対して高い光安定性を有する。また、式（Ｉ）で示される本発明の蛍光着色剤は、２００００Ｋ〜６０００ＫのＣＣＴを有する白色ＬＥＤにより生成される光による照明に対して高い光安定性を有する。さらに、式（Ｉ）で示される本発明の蛍光着色剤は、酸素および水に対して安定である。それらは、容易に純粋な形態で得ることができる。
【０２３３】
本発明の色変換体は、種々の方法により製造することができる。
【０２３４】
一実施形態では、本発明の色変換体を製造するための方法は、少なくとも１種のポリマーおよび少なくとも１種の有機蛍光着色剤ならびに存在する場合、さらなる有機蛍光着色剤を溶媒に溶解させることと、その後の溶媒除去とを含む。
【０２３５】
別の実施形態では、本発明の色変換体を製造するための方法は、少なくとも１種の有機蛍光着色剤および存在する場合、さらなる有機蛍光着色剤を、少なくとも１種のポリマーと共に押し出すことを含む。
【０２３６】
式（Ｉ）で示される少なくとも１種の化合物と、５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の橙色蛍光着色剤と、６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する少なくとも１種の赤色蛍光着色剤とを含む照明装置により、ＣＣＴおよびＣＲＩ  Ｒａに関して優れた特性がもたらされる。このため、本発明のさらなる態様は、３０００Ｋ〜２００００ＫのＣＣＴを有する少なくとも１つの白色ＬＥＤと、上記で定義された少なくとも１つの色変換体とを含み、色変換体とＬＥＤとが、遠隔蛍光体配置にある、照明装置に関する。
【０２３７】
本発明のさらなる態様は、４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する少なくとも１つの青色ＬＥＤと、上記で定義された少なくとも１つの色変換体とを含み、色変換体とＬＥＤとが、遠隔蛍光体配置にある、照明装置に関する。
【０２３８】
一実施形態では、本発明の照明装置は、正確に１つのＬＥＤを含む。別の実施形態では、本発明の照明装置は、２つ以上のＬＥＤを含む。特に、本発明の照明装置は、複数のＬＥＤを含む。
【０２３９】
一実施形態では、本発明の照明装置は、複数のＬＥＤを含み、それらは全て、青色ＬＥＤである。別の実施形態では、本発明の照明装置は、複数のＬＥＤを含み、少なくとも１つのＬＥＤは、青色であり、少なくとも１つのＬＥＤは、青色ではなく、別の色、例えば、赤色の光を発する。
【０２４０】
さらに、使用されるＬＥＤの種類は、本発明の照明装置に重要ではない。好ましい実施形態では、変換板の面に入射する青色ＬＥＤ光の出力密度は、通常、２００ｍＷ／ｃｍ２未満、好ましくは、１２０ｍＷ／ｃｍ２未満、より好ましくは、８０ｍＷ／ｃｍ２未満である。より高い出力密度、例えば、１５０または２００ｍＷ／ｃｍ２のＬＥＤの使用も同様に可能である。しかしながら、変換体表面におけるＬＥＤのより高い出力密度は、蛍光着色剤および色変換体の寿命を短縮する場合がある。
【０２４１】
さらなる実施形態では、本発明の照明装置は、４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤと、３０００Ｋ〜２００００ＫのＣＣＴを有する白色ＬＥＤとから選択される複数のＬＥＤを含む。
【０２４２】
本発明の色変換体は、４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤおよび３０００Ｋ〜２００００ＫのＣＣＴを有する白色ＬＥＤから選択されるＬＥＤを、実質的に任意の幾何学的形態で、照明装置の構造に関係なく、組み合わせて使用することができる。
【０２４３】
本発明の色変換体は、遠隔蛍光体構成において使用される、すなわち、色変換体は、ＬＥＤから空間的に分離される。一般的には、ＬＥＤと色変換体との間の距離は、０．１ｃｍ〜５０ｃｍ、好ましくは、０．２〜１０ｃｍ、最も好ましくは、０．５〜３ｃｍである。色変換体とＬＥＤとの間には、種々の媒体、例えば、空気、希ガス、窒素もしくは他のガスまたはそれらの混合物が存在してもよい。
【０２４４】
色変換体は、例えば、ＬＥＤの周囲に同心円状に配置されてもよくまたは平面形状を有してもよい。色変換体は、例えば、プラーク、シートまたはフィルムの形態をとってもよく、液滴形態でもよくまたはキャスティングの形態をとってもよい。
【０２４５】
本発明の照明装置は、屋内、屋外、オフィス、車両、トーチ、ゲームコンソール、街灯、交通標識の照明に適している。
【０２４６】
本発明の照明装置は、高い平均演色評価数を有する暖色調の白色光を示す。加えて、それらは、長寿命、特に、青色光による照明に対して高い光安定性を有する。
【０２４７】
本発明は、光電池（太陽電池）と、上記で定義された色変換体とを含み、光電池（太陽電池）により吸収されない光の少なくとも一部が、色変換体により吸収される、照光時に電力を生成する装置をさらに提供する。色変換体は、通常、光電池の上部にある。色変換体は、ＵＶおよび可視光がより高い効率で太陽電池により変換されるより深色のスペクトルに変換されるように、スペクトルを修飾するのに使用される。
【０２４８】
ここから、本発明を、下記実施例によりさらに詳細に例示するが、これに何ら限定されるものではない。
【０２４９】
実施例
Ｉ．式（Ｉ）で示される化合物の製造
実施例１：式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物
【化１９】
2020509077.tif 000023
【０２５０】
１．１  ２，４−ジブロモ−６−ニトロアニリン
１０ｇ（０．０７２ｍｏｌ）の２−ニトロアニリン／１００ｍＬの氷酢酸、１４．５ｍＬ（０．２９ｍｏｌ；４６．４ｇ）の臭素の混合物を、約４５℃で加熱した。２時間後、さらに、３．０ｍＬ（０．０６ｍｏｌ）の臭素を加え、この反応混合物を、さらに２時間撹拌した。過剰の臭素をガス抜きした。この反応混合物に、水を加えた。沈殿を吸引除去し、水で洗浄し、乾燥させて、２１．０ｇ（９８％）の黄色の固体を得た。
【０２５１】
Ｒｆ（トルエン／酢酸エチル  １０：１）＝０．８。
【０２５２】
１．２  ４−［４−アミノ−３−（４−シアノフェニル）−５−ニトロ−フェニル］ベンゾニトリル
３６７ｍＬのトルエン、１９．４５ｇ（０．０６６ｍｏｌ）の実施例１．１の化合物、２１．７２ｇ（０．２４２ｍｏｌ）の４−シアノフェニルボロン酸、５０ｍＬの水に溶解させた３１．６ｇ（０．１１４ｍｏｌ）の炭酸カリウム、６．０２ｇ（０．００６６ｍｏｌ）のトリス（ジベンジリデン−アセトン）ジパラジウムおよびトルエン中の２６ｍＬ（０．０２６４ｍｏｌ）のトリ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィン溶液の混合物を、窒素下、８０〜９０℃で３時間加熱した。この反応混合物を室温に冷却した。沈殿をろ過し、水で洗浄し、乾燥させて、２１．６ｇ（９６％）の黄色の固体を得た。
【０２５３】
Ｒｆ（トルエン／酢酸エチル  １０：１）＝０．２９。
【０２５４】
１．３  ４−［３，４−ジアミノ−５−（４−シアノフェニル）フェニル］ベンゾニトリル
１９．９ｇ（０．０５８４ｍｏｌ）の実施例１．２の化合物、４００ｍＬのエタノール、１００ｍＬのＮ−メチルピロリドンおよび４４．０ｇ（０．２３２８ｍｏｌ）の塩化亜鉛（ｌｌ）の混合物を、還流下、８５℃で２時間加熱した。室温に冷却し、ろ過した後、エタノールを、蒸留によりろ液から除去した。表題の化合物を、水およびエタノールの添加により沈殿させた。沈殿をろ別し、熱水で洗浄し、真空中で乾燥させて、無機塩を含有する２５．９ｇ（１４３％）の黄色の化合物を得た。
【０２５５】
Ｒｆ（トルエン／酢酸エチル  １０：１）＝０．１。
【０２５６】
１．４
【化２０】
2020509077.tif 000024
の混合物
２５０ｍＬのキノリン、８．８ｇ（０．０３２ｍｏｌ）の４−ブロモ−１，８−ナフタル酸無水物、１１．０ｇ（０．０３２ｍｏｌ；純度９０％）の実施例１．３からの混合物、６．０ｇ（０．０３２ｍｏｌ）の酢酸亜鉛の混合物を、窒素下、１３０℃で２時間加熱した。室温に冷却した後、２００ｍＬのメタノールを加えた。この混合物を、一晩撹拌し、続けて、ろ過した。残留物を、メタノールおよび水で洗浄した。１１．４５ｇ（６５％）の黄色の沈殿を得た。
【０２５７】
Ｒｆ（トルエン／酢酸エチル  １０：１）＝０．５。
【０２５８】
１．５  式（ｌ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される化合物の混合物
１１．０ｇ（０．０２ｍｏｌ）の実施例１．４からの化合物の混合物、２．６８ｇ（０．０２ｍｏｌ）のフェニルボロン酸、５．５２ｇ（０．０４ｍｏｌ）の炭酸カリウム、３０ｍＬの水、２５０ｍＬのトルエンおよび０．２３ｇ（０．０００２ｍｏｌ）のテトラキストリフェニルホスフィンパラジウムの混合物を、９０℃で２時間加熱した。室温に冷却した後、残留物をろ別し、メタノールおよび水で洗浄し、真空下で乾燥させて、１０．５（９５％）の黄黒色の残留物を得た。この残留物を、４００ｍＬのトルエンに還流下で加熱することにより溶解させ、２．０ｇの活性炭を加え、この混合物を、３０分間撹拌し、続けて、熱時ろ過した。ろ液を、一晩冷却し、沈殿をろ別した。収量：２．３ｇのパラジウムを含まない表題の化合物。
【０２５９】
Ｒｆ（トルエン／酢酸エチル  １０：１）＝０．５。
ラムダ最大発光：５１９ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２６０】
実施例２：式（Ｉ−Ａ．３）で示される化合物
【化２１】
2020509077.tif 000025
【０２６１】
２．１
【化２２】
2020509077.tif 000026
の製造
国際公開第２０１２／１６８３９５号の実施例６に記載されている手順に従って、標題の化合物と対応する一臭化、二臭化および四臭化化合物との混合物を得た。三臭化化合物は、約４０重量％を占める。
【０２６２】
２．２  化合物（Ｉ−Ａ．３）の製造
２．５ｇ（０．００５ｍｏｌ）の実施例２．１の三臭化化合物、４．４１ｇ（０．０３ｍｏｌ）の４−シアノフェニルボロン酸、５ｍＬの水に溶解させた２．０７ｇ（０．０１５ｍｏｌ）の炭酸カリウムおよび０．１７４ｇ（０．０００１５ｍｏｌ）のテトラキストリフェニルホスフィンパラジウム（０）の混合物を、９０℃で４時間加熱した。室温に冷却した後、残留物をろ別し、メタノールおよび水で洗浄し、真空下で乾燥させて、２．２９ｇの粗生成物を得た。この化合物をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル；トルエン／酢酸エチル  ２０：１）により精製して、０．９２ｇ（３２％）の黄色の固体を得た。
【０２６３】
Ｒｆ（トルエン／酢酸エチル  １０：１）＝０．３。
【０２６４】
ラムダ最大発光＝５０８ｎｍ（ポリカーボネート）。
【０２６５】
ＩＩ．色変換体の製造
使用材料：
ＬＥＤ１：８５９５ＫのＣＣＴを有する冷白色ＬＥＤ
ＬＥＤ２：４５０ｎｍの最大波長を有する青色ＬＥＤ
ポリマー１：ビスフェノールＡとホスゲンの重縮合物をベースとする透明ポリカーボネート（Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧからのＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）２８０５）。実施例では、ポリマー１を使用したが、他のポリマーでも同等のデータを達成することができた。
【０２６６】
二酸化チタン：ＴｉＯ２ルチル顔料：Ｋｒｏｎｏｓ（登録商標）２２３３−Ｋｒｏｎｏｓ  Ｔｉｔａｎ製。
【０２６７】
着色剤１：黄色の蛍光化合物（本発明によらない）
式（ＶＩ−５）で示される化合物、下記Ｃｏｌ１において、
【化２３】
2020509077.tif 000027
を、国際公開第２０１２／１６８３９５号の実施例１０に記載されているようにして取得し、続けて、クロマトグラフィーにより精製した。化合物ＶＩ−５を含む混合物を、さらなるカラムクロマトグラフィーに供して、純粋な化合物ＶＩ−５を得た。
【０２６８】
ラムダ最大発光：５３６ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２６９】
着色剤２：式（Ｉ−Ａ．１）および（Ｉ−Ａ．２）で示される本発明の化合物の混合物
（実施例１からの化合物）、下記Ｃｏｌ２において、
【化２４】
2020509077.tif 000028
【０２７０】
ラムダ最大発光：５１９ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２７１】
着色剤３：式（Ｉ−Ａ．３）で示される本発明の化合物
（実施例２からの化合物）、下記Ｃｏｌ３において、
【化２５】
2020509077.tif 000029
ラムダ最大発光：５０８ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２７２】
着色剤４：式（ＩＩＩ．１）で示される化合物、下記Ｃｏｌ４において、
【化２６】
2020509077.tif 000030
【０２７３】
ラムダ最大発光：５４８および５７８ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２７４】
着色剤５：式（ＩＩ．１）で示される化合物、下記Ｃｏｌ５において、
【化２７】
2020509077.tif 000031
【０２７５】
国際公開第２０１５／０１９２７０号に記載されている方法と同様に、式（ＩＩ．１）で示される化合物を下記のように製造した。
【０２７６】
工程１：
【化２８】
2020509077.tif 000032
の製造
４２．７２ｇ（０．１２ｍｏｌ）の４，５−ジブロモ−ナフタレン−１，８−ジカルボン酸無水物、４２．９６ｇ（０．１２ｍｏｌ）の１，２  ジアミノ−３，５−ジフェニルベンゼン、５００ｍｌのキノリン、２２．０ｇ（０．０６ｍｏｌ）の酢酸亜鉛の混合物を１３５℃で４時間加熱した。この反応混合物を７０℃に冷却し、生成物を、５００ｍＬのエタノールの添加により沈殿させた。この生成物をろ別し、エタノールおよび水で洗浄した。５８．１ｇの生成物を単離した。
【０２７７】
Ｒｆ（トルエン酢酸エチル  １０：１）＝０．８２。
【０２７８】
工程２：
【化２９】
2020509077.tif 000033
の製造
８８ｍＬのトルエン、３．３ｇ（５．５ｍｍｏｌ）の工程１からの上記で言及された化合物、２０ｍＬの水に溶解させた２．２ｇ（１６ｍｍｏｌ）の炭酸カリウム、０．８ｇ（５．５ｍｍｏｌ）の４−シアノフェニルボロン酸、０．６４ｇ（０．５５ｍｍｏｌ）のテトラキストリフェニルホスフィンパラジウムの混合物を、１００℃で１８時間撹拌した。さらに０．６４ｇ（０．５５ｍｍｏｌ）のテトラキストリフェニルホスフィンパラジウムを加え、この混合物を、さらに２時間撹拌した。０．４ｇ（２．３５ｍｍｏｌ）の４−シアノフェニルボロン酸を加え、この混合物を、さらに８時間撹拌した。生成物を、５００ｍＬのメタノールで沈殿させ、ろ過し、水およびメタノールで洗浄し、減圧下で乾燥させた。この生成物を、溶出液としてトルエンを使用するシリカでのカラムクロマトグラフィーにより精製した。０．７ｇの純粋な生成物を単離した。Ｒｆ（トルエン）＝０．２。
【０２７９】
工程３：式（ＩＩ．１）で示される表題の化合物の製造
１０ｍＬのＮ−メチルピロリドン、０．７ｇ（１．２ｍｍｏｌ）の工程２からの上記で言及された化合物、１３５ｍｇ（１．５ｍｍｏｌ）のＣｕＣＮの混合物を、１６０℃に２時間加熱した。さらに１３５ｍｇ（１．５ｍｍｏｌ）のＣｕＣＮを加え、この混合物を、さらに１時間撹拌した。この反応混合物を、室温に冷却し、１０ｍＬのメタノールおよび１０ｍＬの水を加えた。１時間撹拌した後、この混合物をろ過し、メタノールおよび水で洗浄し、減圧下で乾燥させ、粗製材料を、カラムクロマトグラフィーにより精製した。直径６．５ｃｍのカラムに、１２０ｇのシリカを充填し、高さ６ｃｍに到達させた。トルエン酢酸エチル  １００：１の混合物を使用した。生成物を、Ｒｆ値０．３７で単離した。クロマトグラフィーを、同一条件下で繰り返し、８ｍｇの純粋な生成物を、一晩放置して、トルエン酢酸エチル混合物から結晶化させた。
【０２８０】
ラムダ最大発光：５６８ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２８１】
着色剤６：式（ＩＶ．１）で示される化合物、下記Ｃｏｌ６において、
【化３０】
2020509077.tif 000034
を、国際出願第ＰＣＴ／ＥＰ２０１７／０５０６２１号の実施例１に記載されているように製造した。
【０２８２】
１５ｇ（１７．７ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ’−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラクロロ−ペリレン−３，４；９，１０  ジイミド、６．９ｇ（３７．１ｍｍｏｌ）の２，２’−ビフェノール、５．１３ｇ（３７．１ｍｍｏｌ）のＫ２ＣＯ３および９０ｍＬのＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）の混合物を、１１０℃で２１時間、ついで、１４０℃で２４時間加熱した。この反応混合物を、８０℃に冷却し、続けて、９０ｍＬの酢酸／水（１／２）を、６０分以内に撹拌しながら（１２５ｒｐｍ）加え、続けて、一晩撹拌した。残留物をろ別し、９０ｍＬのエタノールと２０ｍＬのＮＭＰとの混合物、ついで、温水で洗浄した。残留物を乾燥させて、粗生成物（１６．８１ｇ）を得た。クロマトグラフィーによる精製により、表題の化合物を得る。
【０２８３】
Ｒｆ（シクロヘキサン／酢酸エチル  １０：１）＝０．１。
【０２８４】
ラムダ最大発光：５７９ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２８５】
着色剤７：式（Ｖ．２）で示される化合物、下記Ｃｏｌ７において、
【化３１】
2020509077.tif 000035
を、欧州特許出願第１６１９２６１７．５号の実施例１に記載されているように製造した。
【０２８６】
５ｇ（５．９ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ’−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラクロロ−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド、４．２３ｇ（２４．９ｍｍｏｌ）のビフェニル−２−オール、１３８．２１ｇ（１６．９ｍｍｏｌ）の炭酸カリウムおよび３０ｍＬのＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）の混合物を、室温で２４時間、ついで、１１５℃で４８時間撹拌した。８０℃に冷却した後、この反応混合物を、１０ｍＬの酢酸と２０ｍＬの水との混合物に、１５分以内に滴加し、２時間にわたって室温に冷却し、ついで、ろ過した。残留物を、３００ｍＬのエタノール／水の混合物（１：１）、ついで、６００ｍＬのエタノール／水／ＮＭＰの混合物（４：４：１）で洗浄した。残留物を、３５ｍＬのエタノールと５ｍＬのＮＭＰとの混合物中に還流下で溶解させ、ついで、室温に冷却し、分離して、５．６ｇ（６２％）の赤色の着色剤を得た。これを、シクロヘキサン／酢酸エチルを使用するクロマトグラフィーにより精製した。収量は、２．０６ｇ（２３％）であった。
【０２８７】
Ｒｆ（シロヘキサン／酢酸エチル  １０：１）＝０．２９。
【０２８８】
ラムダ最大発光：６２２ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２８９】
着色剤８：式（Ｖ．３）で示される化合物、下記Ｃｏｌ８において、
【化３２】
2020509077.tif 000036
【０２９０】
２．２ｇ（２．６ｍｍｏｌ）の１，６，７，１２−テトラクロロ−Ｎ，Ｎ’−２，６−ジイソプロピルフェニル−ペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド、４．２５ｇ（３１．２ｍｍｏｌ）の２−イソプロピルフェノール、２．５２ｇ（１８．２ｍｍｏｌ）のＫ２ＣＯ３および１７０ｍＬのＮ−メチルピロリドンの混合物を、９０℃に１７時間加熱した。その後、この混合物を、１１０℃に１０時間加熱した。さらに２．１２ｇ（１５．６ｍｍｏｌ）の２−イソプロピルフェノールおよび１．２６ｇのＫ２ＣＯ３を加え、加熱を、２３時間継続した。さらに２．１２ｇ（１５．６ｍｍｏｌ）の２−イソプロピルフェノールおよび１．２６ｇのＫ２ＣＯ３を加え、加熱を、６時間継続した。生成物を、１Ｌの希ＨＣｌで沈殿させた。ジクロロメタンで抽出した後、７．５ｇの液体粗製材料を得た。これを、トルエンジクロロメタンを使用するカラムクロマトグラフィーによりさらに精製した。０．２８ｇの純粋な標題の化合物を単離した。
【０２９１】
Ｒｆ（石油エーテル／酢酸エチル  ８：１）＝０．３。
【０２９２】
ラムダ最大発光：６１６ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２９３】
着色剤９：式（Ｖ．１）で示される化合物、すなわち、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラフェノキシペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボン酸ジイミド
下記Ｃｏｌ９において、
【化３３】
2020509077.tif 000037
【０２９４】
ラムダ最大発光：６１５ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０２９５】
蛍光スペクトル
分析サンプルの蛍光量子収率（ＦＱＹ）を、Ｃ９９２０−０２量子収率測定システム（Ｈａｍａｍａｔｓｕ製）により測定した。これは、積分球（ウルブリヒト球）中で４４５〜４５５ｎｍの光で各サンプルを照射することにより行った。サンプルを含まないウルブリヒト球における参照測定と比較することにより、励起光の未吸収分率およびサンプルにより発せられた蛍光を、ＣＣＤ分光計により測定する。吸収されなかった励起光のスペクトルにわたる強度または発せられた蛍光のスペクトルにわたる強度の積分から、各サンプルの吸収または蛍光強度もしくは蛍光量子収率の程度が得られる。ＰＣ＝ポリカーボネート。
【０２９６】
蛍光量子収率測定の結果
Ｃｏｌ１：（本発明によらない）
【化３４】
2020509077.tif 000038
【０２９７】
ＰＣフィルム（０．０１重量％）：発光λｍａｘ：５３６ｎｍ；ＦＱＹ：８６％。
【０２９８】
Ｃｏｌ２（本発明による）
【化３５】
2020509077.tif 000039
【０２９９】
ＰＣフィルム（０．０２２重量％）：発光λｍａｘ：５１９ｎｍ；ＦＱＹ：８７％。
【０３００】
Ｃｏｌ５（本発明によらない）
【化３６】
2020509077.tif 000040
【０３０１】
ＰＣフィルム（０．０１４重量％）：発光λｍａｘ：５６８ｎｍ；ＦＱＹ：８５％。
【０３０２】
分かるように、本発明によるＣｏｌ２のラムダ最大発光は、ベンゾイミダゾール骨格においてシアノフェニル基の代わりにフェニル基を有する化合物（Ｃｏｌ１）またはナフトイレン骨格（Ｃｏｌ５）のコアにおいてシアノ基を有する化合物（Ｃｏｌ５）と比較して、より短い波長にシフトしている。したがって、Ｃｏｌ２は、構造的に関連する従来技術の化合物Ｃｏｌ１およびＣｏｌ５とは対照的に、緑色スペクトル範囲のギャップを閉じることができる。
【０３０３】
色変換体の製造方法
変換体の製造のために、材料、すなわち、ポリカーボネート、着色剤およびＴｉＯ２（Ｋｒｏｎｏｓ  ２２３３）を所望の濃度に従って一緒に混合した（表ＩＩおよびＩＩＩを参照のこと）。材料の量は、使用されるポリマーであるポリカーボネートの量に対して与えられる。ついで、塩化メチレンを加え、この混合物を、一晩撹拌した。得られた溶液／分散液を、アプリケーターフレーム（Ｅｒｉｃｓｅｎ製の湿潤膜厚８００μｍ）を使用して、ガラス表面上に被覆した。溶媒を２時間乾燥させた後、フィルムを、ガラスから剥離し、５０℃で真空乾燥させた。これらのフィルムから、用途（それぞれＬＥＤ１またはＬＥＤ２）に応じて、異なる幾何学的形状を有するサンプルを、箔から切り出した。
【０３０４】
表ＩＩ：冷白色ＬＥＤ用のＣｏｌ１を含む本発明でない変換体混合物
【表２】
2020509077.tif 000041
＃  使用されるポリマーであるポリカーボネートの量に対する濃度（重量％）
表ＩＩＩ：冷白色ＬＥＤ用の黄色のｃｏｌ２およびｃｏｌ３ならびに橙色のｃｏｌ５を含む本発明の変換体混合物
【表３】
2020509077.tif 000042
＃  ポリマーであるポリカーボネートの量に対する濃度（重量％）
照明装置の特性
変換フィルムをポンピングするための光源として、ＬＥＤ１およびＬＥＤ２それぞれを使用した。
【０３０５】
冷白色ＬＥＤ１を、Ｔ８フォーマットの透明プラスチックチューブに挿入した。変換フィルムの矩形片を半管に成形し、このチューブに挿入する。したがって、変換フィルムは、冷白色ＬＥＤを覆う。
【０３０６】
ＬＥＤ２：混合チャンバー内に青色ＬＥＤ（４５０ｎｍ）を備えたダウンライトを、直径６１ｍｍの変換フィルムの平坦な円形小板により完全に覆う。
【０３０７】
これらのデバイスの表面から照射された光を、測光に供した。この場合、デバイスから照射された全光を、積分球ＩＳＰ  ５００−１００およびＣＣＤ検出器ＣＡＳ  １４０ＣＴ−１５６（Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｓｙｓｔｅｍｓ，Ｍｕｎｉｃｈ製）を備えた測光ツールにより測定した。測定された放射輝度スペクトルを使用して、全ての関連する測光データ、例えば、ＣＣＴ（＝相関色温度）（ケルビン［Ｋ］）、プランク曲線（ＢＢＬ）からの色点の距離、平均演色評価数ＣＲＩおよび基準色ｎｏ．９（Ｒ９）の演色評価数、有効性データ等を導出した。結果を、表ＩＩＩおよびＩＶおよびＶＩに示す。
【０３０８】
表ＩＶ：冷白色ＬＥＤ１用の本発明でない変換体の測光データ（比較用）
【表４】
2020509077.tif 000043
【０３０９】
表Ｖ：冷白色ＬＥＤ１用の本発明の変換体の測光データ
【表５】
2020509077.tif 000044
【０３１０】
表ＶＩ：青色ＬＥＤ用の変換体
【表６】
2020509077.tif 000045
【０３１１】
表ＶＩＩ：青色ＬＥＤ用の変換体の測光データ
【表７】
2020509077.tif 000046
【０３１２】
本発明でない変換体および本発明の変換体を、表ＩＩ、ＩＩＩおよびＶＩに記載する。測光データを、表ＩＶおよびＶおよびＶＩＩに示す。これらの変換体は、ほぼ同様のＣＩＥ色座標を有する温白色光を生成する。本発明の色変換体は、平均ＣＲＩおよびＲ９の顕著に高い値を示す。橙色および赤色の着色剤は、比較例において、本発明の実施例におけるものと同じであるため、平均ＣＲＩおよびＲ９の改善は、本発明の黄色着色剤２および本発明の黄色着色剤３に起因し得る。
【手続補正書】
【提出日】平成31年1月25日(2019.1.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）
【化１】
2020509077.tif 000055
［式中、
少なくとも１つの基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素および置換されていないかまたは１、２、３、４もしくは５つの置換基ＲＡｒを有するアリールから選択され、かつ少なくとも１つの前記基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、１、２または３つのシアノ基および０、１、２、３または４つの置換基ＲＡｒを有するアリールであり、残りの前記基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素および置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するアリールからなる群から選択され、
ここで、ＲＡｒは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ２〜Ｃ３０−アルケニル、Ｃ２〜Ｃ３０−アルキニル（前記３つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲａ基を有する）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル（前記２つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ基を有する）、アリールおよびヘテロアリール（前記２つの後者の基は、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ基を有する）から選択され、
ここで、Ｒａは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｂは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｃは、互いに独立してかつ出現毎に独立して、シアノ、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリル、アリールおよびヘテロアリールから選択され、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、３〜８員のヘテロシクリルは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｂ１基を有し、アリールおよびヘテロアリールは、置換されていないかまたは１つ以上のＲｃ１基を有し、
Ｒｂ１は、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルおよびＣ１〜Ｃ１８−ハロアルキルから選択され、
Ｒｃ１は、互いに独立してかつ出現毎に独立して、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルおよびＣ１〜Ｃ１８−ハロアルキルから選択される］
で示されるナフトイレンベンズイミダゾール化合物またはそれらの混合物。
【請求項２】
ＲＡｒが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基Ｒｃを有するＣ１〜Ｃ１０−アルキル、Ｃ１〜Ｃ６−ハロアルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキルまたはフェニルである、請求項１記載の式（Ｉ）で示される化合物。
【請求項３】
１、２、３または４つの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、少なくとも１つの前記基Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、０、１、２または３つの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、置換されていないかまたは１、２もしくは３つの基ＲＡｒを有するフェニルであり、残りの前記基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、水素である、請求項２記載の式（Ｉ）で示される化合物。
【請求項４】
式（Ｉ−Ａ）
【化２】
2020509077.tif 000056
［式中、
Ｒ３およびＲ４が、それぞれ独立して、水素、１もしくは２つのシアノ基を有するフェニルまたは置換されていないかもしくはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２もしくは３つの置換基を有するフェニルであり、
少なくとも１つの前記基Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、１または２つのシアノ基を有するフェニルであり、残りの前記基Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０が、水素および置換されていないかまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２もしくは３つの置換基を有するフェニルからなる群から選択される］
で示される化合物に対応する、請求項１から３までのいずれか１項記載の式（Ｉ）で示される化合物。
【請求項５】
４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤから発せられる光を、より長い波長の第２の光に変換するため、または３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤから発せられる光を変換して、より低い相関色温度を有する白色光を提供するための色変換体における、請求項１から４までのいずれか１項記載の式（Ｉ）で示される化合物またはそれらの混合物の使用。
【請求項６】
ポリマーマトリックス中に、
−  蛍光着色剤としての請求項１から４までのいずれか１項記載の式（Ｉ）で示される少なくとも１種のナフトイレンベンズイミダゾール化合物と、
（ａ）５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する有機橙色蛍光着色剤およびそれらの混合物ならびに
（ｂ）６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する有機赤色蛍光着色剤およびそれらの混合物
ならびにそれらの混合物から選択される、少なくとも１種のさらなる有機蛍光着色剤と、
−  場合により、散乱体としての少なくとも１種の無機白色顔料とを含む、
色変換体。
【請求項７】
５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する前記有機橙色蛍光着色剤が、
（ａ．１）式（ＩＩ）で示されるコア−シアン化ナフトイレンベンゾイミダゾール化合物
【化３】
2020509077.tif 000057
［式中、
Ｒ２３またはＲ２４の一方が、互いに独立して、シアノであり、前記基Ｒ２３またはＲ２４の他方が、シアノ、フェニル、４−シアノフェニルおよびＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２または３つの置換基を有するフェニルから選択され、
Ｒ２７、Ｒ２８、Ｒ２９およびＲ２１０が、互いに独立して、水素、フェニル、４−シアノフェニルまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルから選択される１、２または３つの置換基を有するフェニルである］
およびそれらの混合物、
（ａ．２）式（ＩＩＩ）で示されるペリレンビスイミド化合物
【化４】
2020509077.tif 000058
［式中、
Ｒ３１およびＲ３２が、互いに独立して、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、アリール、ヘテロアリールまたはアリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンであり、前記３つの後者の基における（ヘテロ）芳香族環が、置換されていないかまたはＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより単置換されもしくは多置換されている］、
（ａ．３）式（ＩＶ）で示される堅い２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレンビスイミド化合物
【化５】
2020509077.tif 000059
［式中、
Ｒ４１およびＲ４２が、互いに独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル（同アルキルが、置換されていないかまたはＣ６〜Ｃ１０−アリール（次に、同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）により置換されている）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル（同シクロアルキルが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）およびＣ６〜Ｃ１０−アリール（同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）から選択され、
Ｒ４３、Ｒ４４、Ｒ４５、Ｒ４６、Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９、Ｒ４１０、Ｒ４１１、Ｒ４１２、Ｒ４１３、Ｒ４１４、Ｒ４１５、Ｒ４１６、Ｒ４１７およびＲ４１８が、互いに独立して、水素、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン、Ｃ６〜Ｃ１０−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ１０−アリールチオから選択され、前記Ｃ６〜Ｃ１０−アリール、Ｃ６〜Ｃ１０−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン、Ｃ６〜Ｃ１０−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ１０−アリールチオのアリール部分が、置換されていないかまたは１つ以上のＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている］
およびそれらの混合物から選択される、請求項６記載の色変換体。
【請求項８】
５４０〜６００ｎｍ未満の波長範囲において最大発光を有する前記有機橙色蛍光着色剤が、式（ＩＩ．１）、（ＩＩＩ．１）および（ＩＶ．１）
【化６】
2020509077.tif 000060
で示される着色剤から選択される、請求項７記載の色変換体。
【請求項９】
６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する前記有機赤色蛍光着色剤が、式（Ｖ）
【化７】
2020509077.tif 000061
［式中、
Ｒ５１およびＲ５２が、互いに独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル（同アルキルが、置換されていないかまたはＣ６〜Ｃ１０−アリール（次に、同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）により置換されている）、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル（同シクロアルキルが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）またはＣ６〜Ｃ１０−アリール（同アリールが、置換されていないかまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ１０−アルキルにより置換されている）であり、
Ｙが、互いに独立してかつ出現毎に独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル、フェニルまたは１、２もしくは３つのＣ１〜Ｃ６−アルキル、Ｃ１〜Ｃ６−アルコキシ−Ｃ１〜Ｃ６−アルキルおよびＣ１〜Ｃ６−アルコキシにより置換されているフェニルであり、
ｙが、互いに独立してかつ出現毎に独立して、０、１、２または３である］
で示されるペリレンビスイミド化合物である、請求項６から８までのいずれか１項記載の色変換体。
【請求項１０】
６００〜６７０ｎｍの波長範囲において最大発光を有する前記有機赤色蛍光着色剤が、式（Ｖ．１）、（Ｖ．２）および（Ｖ．３）
【化８】
2020509077.tif 000062
で示されるペリレンビスイミド化合物から選択される、請求項９記載の色変換体。
【請求項１１】
式（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩ．１）＋（Ｖ．１）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩ．１）＋（Ｖ．２）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩ．１）＋（Ｖ．３）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩＩ．１）＋（Ｖ．１）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩＩ．１）＋（Ｖ．２）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＩＩ．１）＋（Ｖ．３）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＶ．１）＋（Ｖ．１）、（Ｉ−Ａ）＋（ＩＶ．１）＋（Ｖ．２）および（Ｉ−Ａ）＋（ＩＶ．１）＋（Ｖ．３）で示される化合物から選択される有機蛍光着色剤の組み合わせを含む、請求項６から１０までのいずれか１項記載の色変換体。
【請求項１２】
前記ポリマーマトリックスが、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルピロリドン、ポリメタクリレート、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリブテン、シリコーン、ポリアクリレート、エポキシ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ（エチレンビニルアルコール）−コポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレンアクリロニトリル（ＳＡＮ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリビニルブチレート、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはそれらの混合物、好ましくは、ポリスチレン、ポリカーボネートまたはポリエチレンテレフタレートから本質的になる、請求項６から１１までのいずれか１項記載の色変換体。
【請求項１３】
４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤにより発せられる光を変換して、白色光を提供するためまたは３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤにより発せられる光を変換して、より低い相関色温度を有する白色光を提供するための、請求項６から１２までのいずれか１項記載の色変換体の使用。
【請求項１４】
（ｉ）４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤおよび３０００Ｋ〜２００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤから選択される少なくとも１つのＬＥＤと、
（ｉｉ）請求項６から１２までのいずれか１項記載の少なくとも１つの色変換体とを含み、
前記少なくとも１つの色変換体は、前記少なくとも１つのＬＥＤから離れて配置されている、
照明装置。
【請求項１５】
光電池と、請求項６から１２までのいずれか１項記載の色変換体とを含み、
前記光電池により吸収されない光の少なくとも一部は、前記色変換体により吸収される、
照光時に電力を生成する装置。
【国際調査報告】
2020509077.tif 000063
2020509077.tif 000064