(57)【要約】  本発明の主な主題は、粉末を低温粉砕するための装置（１）であって、断熱粉砕タンク（２）であって、粉砕タンク（２）の中心に近接した領域に合流するように配置された粉末／液化ガスサスペンションジェット（ＪＳ）を分配するためのｎ個のノズル、及び、バックライト装置（４）に関連付けられたレーザー粒径分析装置（３）を備える、断熱粉砕タンク（２）と、粉末／液化ガスの懸濁液を生成及び供給するためのシステム（５）と、データを処理し、粉砕装置（１）を制御するためのシステム（６）であって、レーザー粒径分析装置（３）が、処理及び制御システム（６）に接続されている、システム（６）と、を備えることを特徴とする、粉末を低温粉砕するための装置である。
2020536728.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粉末（Ｐ）を低温粉砕するための装置（１）であって、
加圧断熱粉砕容器（２）であって、
粉砕タンク（２）の中心に近接した領域に合流するように配置された粉末／液化ガスサスペンションジェット（ＪＳ）を分配するためのｎ個のノズル、及び、
バックライト装置（４）に関連付けられたレーザー粒径分析装置（３）を備える、加圧断熱粉砕容器（２）と、
粉末／液化ガスの懸濁液を生成及び供給するためのシステム（５）と、
データを処理し、前記粉砕装置（１）を制御するためのシステム（６）であって、前記レーザー粒径分析装置（３）が、前記処理及び制御システム（６）に接続されている、システム（６）と、
を含む、粉末（Ｐ）を低温粉砕するための装置（１）。
【請求項２】
ジェット（ＪＳ）を分配するための前記ｎ個のノズルが、平面に配置され、２つの隣接するノズル（ＪＳ）の軸によって形成される角度（α）が、２π／ｎラジアンに等しいことを特徴とする、請求項１に記載の装置。
【請求項３】
安全弁（１０）をさらに含むことを特徴とする、請求項１又は２に記載の装置。
【請求項４】
前記粉末／液化ガスの懸濁液を生成及び供給するためのシステム（５）が、
粉末（Ｐ）及び液化ガス（ＧＬ）の計量装置（２０）と、
前記粉砕容器（２）に導入される懸濁液を形成するための粉末（Ｐ）及び液化ガス（ＧＬ）の混合器（２１）と、
前記ｎ個のジェット分配ノズル（ＪＳ）によって前記粉末／液化ガスの懸濁液を導入する分配ポンプ（２２）と、
前記生成及び供給システム（５）の混合器（２１）に前記懸濁液を再注入することを可能にする再循環バルブ（１１）及びポンプ（２６）によって、前記粉砕容器（２）に導入した後に懸濁液を再循環させるループ（２４）と、
を含む、請求項１から３の何れか一項に記載の装置。
【請求項５】
前記粉砕装置（２）が、粉砕される前記粉末（Ｐ）の帯電装置も含むことを特徴とする、請求項１から４の何れか一項に記載の装置。
【請求項６】
前記粉砕装置（２）が、機械的振動及び／又は音響的振動を加えるための圧電装置及び／又はソノトロードも含むことを特徴とする、請求項１から５の何れか一項に記載の装置。
【請求項７】
請求項１から６の何れか一項に記載の装置によって実施され、
粉末（Ｐ）／液化ガス（ＧＬ）の懸濁液を、前記ｎ個の分配ノズル（ＪＳ）を通して各分配ノズル（ＪＳ）によって均一に分配された流量で導入する段階と、
前記レーザー粒径分析装置（３）による粒径分布の監視を組み込んだデータ処理及び制御のためのシステム（６）によって評価された期待効率に従って前記懸濁液の流量及び再循環を制御する段階と、
を含むことを特徴とする、粉末（Ｐ）の低温粉砕方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粉砕及び／乾式混合によって得られた顆粒状媒体と比較して向上した均一性を有して、制御された粒径分布を有する粉末、及び／又は、制御された粒径分布の混合物を得るために、特に酸化ウラン（ＵＯ２）粉末及び／又は酸化プルトニウム（ＰｕＯ２）粉末を含む、特にアクチニド粉末の低温粉砕の分野に関する。
【０００２】
本発明は、好ましくは、セラミック核部品の製造、すなわち核燃料、特に核燃料ペレットの製造に適用される。
【０００３】
本発明はまた、粉末／液化ガスの混合物によって形成される懸濁液の合流ジェットを用いた粉末の低温粉砕のための装置、並びに、関連する粉砕方法を提案する。
【背景技術】
【０００４】
粉砕作業は、業界や多くの分野で比較的一般的である。用途に応じて、例えば、カッティングミル、フレイルミル、ハンマーミル、ローラーミル、ボールミル、及び、ジェットミルなど、粉砕する充填物とそれらの粉砕能力に応じて、非常に多様なミルを使用することができる。
【０００５】
これらの様々な装置は、粉砕される充填物を構成する粒子のサイズを小さくするために充填物の粉砕を誘発する４つの主要なメカニズム、すなわち、衝突、剪断、圧縮及び摩滅を利用する。
【０００６】
核燃料などのセラミック部品を製造する場合、従来、ボールミルは、ウラン及びプルトニウムの酸化物の粉末を共粉砕するために工業的に使用される。モノグラフ“Ｐｒｏｃｅｓｓ  ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  ｏｆ  ｓｉｚｅ  ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ：  ｂａｌｌ  ｍｉｌｌｉｎｇ”，  Ａｕｓｔｉｎ  Ｌ．Ｇ．  ｅｔ  ａｌ．，  ＡＩＭＥ，  １９８４、英国特許第１８９６２６５０１号明細書、米国特許第６４７３３３６号明細書、米国特許第２２３５９８５号明細書、及び、米国特許第２０４１２８７号明細書等の文献には、このタイプの用途に使用することができるこれらのボールミルの複数のバージョンが記載されている。
【０００７】
それにもかかわらず、これらの装置には多くの欠点があり、特に以下のような欠点がある：
ボール及び粉砕容器によって引き起こされる摩耗による充填物の汚染（ウランボールは、この効果を最小化するために、アクチニド粉末を使用する用途のために原子力産業で任意に使用される）；
過粉砕又は再凝集などの現象を回避するために、粉砕プロセスを連続的に制御することの困難さ；
粉砕された充填物が、十分に均質で、及び／又は、粉砕されないかもしれない制限付きの操作時間（核燃料での操作の場合、数百グラムから数十キログラムの処理に数時間の粉砕が必要）の使用につながる比較的長い粉砕速度；
特に流動性が悪い場合に、固体充填物の蓄積及び詰まりのリスクなしに連続運転することの困難さであり、これは、ウラン及びプルトニウム酸化物粉末の場合によく見られる。
【０００８】
従って、液相粉砕を実施する、特に米国特許第４７１５５４７号明細書を含む開発が提案されている。想定される液体が、危険性（臨界、放射線分解など）を生成する水相又は有機相であり、粉砕される特定の充填物のための非常に制限された流出物（水又は特定の有機化合物等と反応する核分裂性物質の粉末）であるため、このタイプの装置は、提示された問題に対応しないことに留意頂きたい。
【０００９】
粉砕中に使用されるエネルギーを最小限に抑えるために、材料を比較的低い温度（具体的には−５０°Ｃ未満）に冷却することによって材料を脆くすることも可能であることを知って、国際公開第２００８／１１０５１７号に記載されているように、特定の既知の粉砕装置は、充填物を処理するために、粉砕される充填物の低温冷却を使用する。しかしながら、このタイプの低温ミルは、液体アプローチによって得られるような迅速な粉砕を可能にしないことに留意すべきである。米国特許第３７３４４１２号明細書、欧州特許第２５３５１１４号明細書、英国特許第１５０８９４１号明細書、又は、欧州特許第１４０５９２７号明細書に記載されているような他の装置は、液化ガスと粉砕される充填物とからなる懸濁液を使用し、粉砕及び混合の効率を高める。それにもかかわらず、これらの装置は、増大した汚染のリスクを引き起こす粉砕媒体を使用する。さらに、それらには、制御の最適化を可能にし、真に連続した動作を保証する要素が組み込まれていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】英国特許第１８９６２６５０１号明細書
【特許文献２】米国特許第６４７３３３６号明細書
【特許文献３】米国特許第２２３５９８５号明細書
【特許文献４】米国特許第２０４１２８７号明細書
【特許文献５】米国特許第４７１５５４７号明細書
【特許文献６】国際公開第２００８／１１０５１７号
【特許文献７】米国特許第３７３４４１２号明細書
【特許文献８】欧州特許第２５３５１１４号明細書
【特許文献９】英国特許第１５０８９４１号明細書
【特許文献１０】欧州特許第１４０５９２７号明細書
【非特許文献】
【００１１】
【非特許文献１】“Ｐｒｏｃｅｓｓ  ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  ｏｆ  ｓｉｚｅ  ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ：  ｂａｌｌ  ｍｉｌｌｉｎｇ”，  Ａｕｓｔｉｎ  Ｌ．Ｇ．  ｅｔ  ａｌ．，  ＡＩＭＥ，  １９８４
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
結果的に、従って、粉末、特にアクチニド粉末を低温粉砕するための新しいタイプの装置及び方法を提案する必要がある。特に、粉末／液化ガスの混合物を使用し、粒状充填物の懸濁液を粉砕するか、又は、粉砕及び混合することを可能にする粉砕装置が必要である。
【００１３】
充填物の粒径の減少に加えて、付随的に次のことができるようにする必要もある：
−この操作に適用される粉砕エネルギーを最小限に抑え、
−粉砕される粉末の混合物の均一性を向上させ、
−使用される液化ガスの量を最小限に抑え、
−粉砕される粉末の汚染を制限し、
−粉末の加熱を制限し、
−液体排出物（水性又は有機性）の発生を避け、
−核分裂性物質の使用中の臨界のリスクを制限し、
−粉砕速度を上げ、
−充填物の粉砕の継続的かつ制御された操作を保証する。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の目的は、少なくとも部分的に、上記の必要性及び先行技術の実施形態、特に上記に引用されたものに関連する欠点を改善することである。
【００１５】
本発明は、その態様の１つによれば、
特に熱損失を制限するために、特に１から４０バールの絶対圧で加圧された断熱粉砕容器であって、
粉砕容器の壁における衝撃を最小化、又は、場合によっては排除することによって、粉砕される懸濁液の衝突を可能にするために、粉砕タンクの中心に近接した領域に合流するように配置された粉末／液化ガスサスペンションジェットを分配するためのｎ個のノズル、
バックライト装置に関連付けられたレーザー粒径分析装置と、
を備える、断熱粉砕容器と、
粉末／液化ガスの懸濁液を生成及び供給するためのシステムと、
データを処理し、粉砕装置を制御するためのシステムであって、レーザー粒径分析装置が、処理及び制御システムに接続されている、システムと、
を含むことを特徴とする、粉末、特にアクチニド粉末の低温粉砕のための装置を提供するという問題に取り組む。
【００１６】
有利には、本発明は、粉砕装置のいくつかの要素に依存することができ、粉砕される粉末と装置本体との間の摩耗による汚染を回避するために粉砕媒体の支持を含まない。これは、懸濁によって、粉砕される充填物を合流ジェット輸送し、ジェットが遭遇する領域によって制御される速度、従ってエネルギーで衝突させることを使用することによって可能になる。
【００１７】
従来技術では、低温部品用のジェットミルが存在するが、これらは、主にエアジェットミルであり、粉砕される充填物に十分な運動量を加えるために比較的高いガス流量を使用する必要がある。
【００１８】
本発明において有利に利用される技術的効果は、特に、ｎ個のジェットを有する粉砕構成を使用することによる、粉末の汚染なしの粉砕を含む。ジェットの合流点は、２つの隣接するノズル間の角度が２π／ｎラジアンに等しく、各ジェットの運動量（ｑｍ）が等しくなるように制御するのが有利である。これは、各ノズルによって同等の圧力を掛けることによって可能になり、ノズルは、同じ流量及び同じ噴射速度を保証するために、同じ内部分布直径を有する。
【００１９】
ここで、通常の方法では、低温流体は、低温において液体状態で貯蔵される液化ガスを指すことに留意されたい。この液化ガスは、混合される粉末に対して、本発明の実施条件下で化学的に不活性である。
【００２０】
本発明による粉砕装置はまた、単独で又は任意の技術的に可能な組み合わせで、以下の特徴のうちの１つ以上を含み得る。
【００２１】
ジェットを分配するためのｎ個のノズルは、平面に配置され、２つの隣接するノズルの軸によって形成される角度は、２π／ｎラジアンに等しい。
【００２２】
粉砕装置はまた、粉砕容器内の圧力を制限するための安全弁を含み得る。
【００２３】
さらに、粉末／液化ガスの懸濁液を生成及び供給するためのシステムは、
粉末及び液化ガスの計量装置と、
粉砕容器に導入される懸濁液を形成するための粉末及び液化ガスの混合器と、
ｎ個のジェット分配ノズルによって粉末／液化ガスの懸濁液を導入する分配ポンプ又はブースターと、
前記生成及び供給システムの混合器に懸濁液を再注入することを可能にする再循環バルブ及びポンプによって、粉砕容器に導入した後に懸濁液を再循環させるループと、
を含み得る。
【００２４】
粉砕装置はまた、粉砕される粉末の帯電装置を含み得る。
【００２５】
前記粉砕装置はまた、必要に応じて、機械的振動及び／又は音響的振動を加えるための圧電装置及び／又はソノトロードも含み得る。
【００２６】
データの処理及び制御のためのシステムは、次のパラメータの回復及び処理に基づくことができる：
−分配ポンプによって課される流量及び／又は噴射圧力、
−粉末及び液化ガス、言い換えれば固体及び液体の計量装置によって課される流量、
−懸濁液の粒径分布。
【００２７】
さらに、データ処理及び制御システムは、特に粉砕容器の圧力の維持を保証するために、これらのパラメータをフィードバックによって制御し、注入流量、単位時間あたりの再循環サイクル数、及び／又は、粉砕時間を増減することによって、粉砕される固体充填物の目標粒径分布を得ることを可能にする。
【００２８】
さらに、本発明は、別の態様によれば、粉末の低温粉砕の方法を提案する問題にも対処し、それは、上記で定義された装置によって実施され、
粉末／液化ガスの懸濁液を、ｎ個の分配ノズルを通して各分配ノズルによって均一に分配された流量で導入する段階と、
レーザー粒径分析装置による粒径分布の監視を組み込んだデータ処理及び制御のためのシステムによって評価された期待効率に従って懸濁液の流量及び再循環を制御する段階と、
を含むことを特徴とする。
【００２９】
この方法は、粉砕操作の前に粉末を静電的に帯電させる段階を任意に含むことができる。
【００３０】
さらに、この方法は、粉砕される固体粒状充填物及び液化ガスの量を計量する段階を含み得る。それは、固体充填物及び液化ガスを混合する段階を含むこともできる。
【００３１】
本発明による粉砕装置及び方法は、詳細な説明に開示された特徴のいずれかを、単独で、又は他の特徴との技術的に可能な全ての組み合わせで含むことができる。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
本発明は、非限定的で例示的な実施形態の以下の詳細な説明を読むことによって、並びに、添付の図面の概略図及び部分図を調べることによって、よりよく理解することができる。
【００３３】
【図１】図１は、本発明による粉砕装置のための粉砕容器の例を概略的に示す。
【図２】図１の粉砕容器を使用する本発明による粉砕装置の例を概略的に示す。
【図３】図３は、遭遇する可能性のある粉末懸濁液の剪断下の主な挙動を示し、曲線は、降伏応力流体、ずり減粘流体及びニュートン流体にそれぞれ対応する。
【図４】図４は、液体窒素中の粉体懸濁液の粘度を、最大充填体積分率の２つの値について、粉体の体積分率の関数として示している。
【図５】図５は、時間の関数として、減少した（つまり、無次元の）沈降速度の確立を示している。
【図６】図６は、２種類の液化ガスについて、粒子の半径の関数として、粒子単独又は懸濁液中の沈降速度を示している。
【図７】図７は、合流ジェットによって形成された平面で構成される参照フレーム内の運動量ベクトルの投影を示している。
【図８】図８は、ボールミルでの粉砕時間の関数としての粉末の粒径分布の変化、つまり、サイズに対する体積百分率の変化を正確に表している。
【図９Ａ】図９Ａは、粉砕前及び粉砕後の粒径分布の変化を示している。
【図９Ｂ】図９Ｂは、粉砕前及び粉砕後の粒径分布の変化を示している。
【図１０】図１０は、粉砕アプローチの比較を可能にする図である（単純な混合の参照アプローチ、乾式相ボールミル、及び、本発明によるＬＮ２ミル）。
【００３４】
これらの図の全てにおいて、同一の参照符号は、同じ又は同等の要素を指定することができる。
【００３５】
さらに、図をより読みやすくするために、図に示されている様々な部分は、必ずしも一定の縮尺ではない。
【発明を実施するための形態】
【００３６】
以下に説明する例示的な実施形態では、考慮される粉末は、核燃料ペレットの製造を可能にするアクチニド粉末であることに留意されたい。さらに、ここで考慮される低温流体は、液体窒素である。しかしながら、本発明は、これらの選択に限定されない。
【００３７】
図１は、本発明による粉砕装置１のための粉砕容器２の例を示す。
【００３８】
粉砕容器２は、粉末の汚染を制限するための合流ジェットミルである。図１で、参照符号１１は、ドレインギロチンバルブ、又は、ドローオフバルブ、又は、再循環バルブを示し、参照符号１０は、動作圧力を制御する安全弁を示し、参照符号ＪＳは、粉末／液化ガスサスペンションジェットを示し、参照符号Ｚｉは、衝突領域を示し、参照符号Ｊｎ、Ｊｎ＋１及びＪｎ＋２はそれぞれ、帯電した懸濁液のジェットｎ、ｎ＋１及びｎ＋２を示し、参照符号Ｚは、右側の示す領域の図１の左側の拡大部分を示す。ここには３つのジェットがあるため、角度αは、２π／３ラジアンに等しい。
【００３９】
より具体的には、ｎ個のジェットを有する粉砕構成を使用することによる粉末Ｐの汚染なしの粉砕は、ジェットの制御された合流に依存し、以下のようになる：
−２つの隣接するジェット間の角度は、２π／ｎラジアンに等しく、
−各ジェットの運動量（ｑｍ）は、等しい。
【００４０】
これは、各ノズルによって同等の圧力を掛けることによって可能になり、ノズルは、同じ流量と同じ噴射速度を保証するために、同じ内部分布直径を有する。
【００４１】
図２は、本発明による粉砕装置１の例を概略的に示す。
【００４２】
従って、粉砕装置１は、図１を参照して説明したものなどの断熱粉砕容器２を含み、これはさらに、バックライト装置４に関連するレーザー粒径分析装置３、粉末／液果ガスの懸濁液を生成及び供給するためのシステム５、及び、データを処理し、粉砕装置１を制御するためのシステム６を含み、レーザー粒径分析装置３は、この処理及び制御システム６に接続されている。
【００４３】
より具体的には、粉末／液化ガスの懸濁液を生成及び供給するためのシステム５は、粉末Ｐ及び液化ガスＧＬの計量装置２０、粉砕容器２に導入される懸濁液を形成するための粉末Ｐ及び液化ガスＧＬの混合器２１、ｎ個のジェット分配ノズルＪＳによって粉末／液化ガスの懸濁液を導入するための分配ポンプ２２、及び、生成及び供給システム５の混合器２１に懸濁液を再注入できるようにする再循環バルブ１１及びポンプ２６又はサーキュレータによって、粉砕容器２に導入した後に懸濁液を再循環させるためのループ２４を含む。
【００４４】
さらに、図２では、参照符号ＣＰは、圧力センサーを示し、参照符号Ｖはドレインを示す。さらに、図示されていないが、粉砕装置２は、粉砕される粉末（Ｐ）の帯電装置、並びに、必要に応じて機械的及び／又は音響的振動を加えるための圧電デバイス及び／又はソノトロードを含むことができる。
【００４５】
低温粉砕装置又はミル１のサイズを決定するには、初めに、懸濁液の粘度を推定できる必要がある。
【００４６】
懸濁液中の粉末の存在は、粒子が装填されていない流体に関して速度場の乱れを引き起こす。
【００４７】
最初の近似として、この粘度は、固体粒子の濃度に比例すると考えることができる。
【００４８】
いくつかのモデルを使用して、Φの関数として粘度ηを表すことができる（懸濁液を粉砕することを考慮して固体の体積分率）。これらのうち、最初の近似としてＱｕｅｍａｄａのモデルを使用することが可能である：η＝ηｆ×（１−（Φ／Φｍ））−２、
ここで、
Φｍ：最大充填体積分率、
ηｆ：間質液の速度。
【００４９】
従って、懸濁液は、粉末の濃度に応じて、いくつかのタイプの挙動を持つことができる。図３は、遭遇する可能性のある粉末懸濁液の剪断下の主な挙動を示し、曲線Ａ１、Ａ２及びＡ３は、それぞれ降伏応力流体、ずり減粘流体及びニュートン流体に対応する。
【００５０】
より具体的には、分散液などの大部分の流体は、剪断速度に応じて、いわゆる「非ニュートン」流体のように動作する。最も一般的な２つの挙動は、次の通りである：
−ずり減粘：剪断が増加すると粘度が低下し、これは、懸濁液の場合によく見られる。粒子は、凝集体の分解を引き起こす可能性のある流体力によって、流れとせん断の影響下で組織化する。
−ずり増粘：剪断が増加すると粘度が増加する。この特性は、懸濁液ではあまり目立たないが、主に非常に濃縮された分散液でのみで現れる。この場合、剪断力の増加により、分散液の秩序が変化し、再編成により粘度が増加する。
【００５１】
本発明は、可能な限り、安定である、及び／又は流動学の観点からその使用を可能にする懸濁挙動を求める。従って、粘度と電荷含有量との間の妥協点を見つける必要がある。図４は、液体窒素中の粉末の懸濁液の粘度ｖｉ（Ｐａ．ｓ）を、最大充填体積分率の２つの値、Φｍ＝０．７４（単一モードの球状粒子の最大含有量）及びランダムなアプローチのΦｍ＝０．６４の粉末の体積分率ｆｖの関数として示す。
【００５２】
液相低温粉砕からの懸濁液の挙動は、沈殿現象の関数でもあり、この現象により、これらの懸濁液の安定性を特定することができる。粒子沈降速度（ｖｐ）は、次の式で表すことができ：ｖｐ＝ｖｐｓ・（１−ｃ）４．８、
ここで、
ｖｐｓ：個々の粒子の沈降速度、
ｃ：粒子の体積による濃度。
【００５３】
ｖｐｓは、ストークスの条件によって制御される沈降条件の次の方程式で説明できると仮定する：ｖｐｓ＝２・ｒ２・ｇ・（ρｐ−ρｆ）／（９・μ）、
ここで、
ｒ：粒子の半径；
ρｐ：粒子の密度；
ρｆ：液化ガスの密度。
【００５４】
図５は、秒単位の時間ｔの関数として、減少した（つまり、無次元の）沈降速度ｖｐの確立をｍ／ｓ単位で示す。
【００５５】
さらに、図６は、２種類の液化ガスにおいて、ｍ単位の粒子の半径ｒの関数として、ｍ／ｓ単位の粒子単独又は懸濁液中の沈降速度ｖｐを示す（仮定：単分散粒子の４０体積％の濃度）。より具体的には、Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３及びＣ４は、それぞれ、懸濁液ありの液体Ｎ２、懸濁液ありの液体ＣＯ２、懸濁液なしの液体Ｎ２、及び、懸濁液なしの液体ＣＯ２の沈降速度を表す。
【００５６】
さらに、特にＣＯ２の粘度が低いため、ＣＯ２よりも窒素を使用する方が、懸濁液の安定性の観点から、他の全ての条件が同じ場合に、より有利であることがわかる。
【００５７】
ただし、多くの有機化合物が液体ＣＯ２に可溶であるため、安定剤又はバインダーを懸濁液で直接使用することができる。
【００５８】
（例示的な実施形態）
一般的に、液相での粉砕は、粉末の解凝集を促進し、微粒子を懸濁状態に保つことができ、それにより大きな粒子の目標とする粉砕につながる限り、乾式粉砕よりも効率的であると考えることができる。さらに、本発明の場合、液化ガスＧＬを使用すると、強い冷却が加えられるため、材料が機械的に脆くなり、粉砕作業がさらに効率的になる。
【００５９】
実際に、懸濁液が乱流を生成し、ミルに伝達された特定のエネルギーに対して乾式相で得られるものよりも大きな混合エントロピーを生成することを知っているため、液相で必要な粉砕時間が、乾式相で適用する必要があるものより少ないものと見積もることができる。
【００６０】
さらに、一般的に、液化ガスＧＬの蒸発を制限するために、粉砕装置１は、断熱性（デュワーフラスコ、特定の断熱材など）を考慮して設計され、粉砕される粉末Ｐは、液体窒素と接触させる前に有利に冷却することができる。さらに、膜沸騰現象を回避するために、これを行うこともできる。これを行うには、“Ｇｏｕｔｔｅｓ  ｉｎｅｒｔｉｅｌｌｅｓ：  ｄｅ  ｌａ  ｃａｌeｆａｃｔｉｏｎ  a  ｌ’eｔａｌｅｍｅｎｔ”  ［Ｉｎｅｒｔｉａｌ  ｄｒｏｐｓ：  ｆｒｏｍ  ｆｉｌｍ  ｂｏｉｌｉｎｇ  ｔｏ  ｓｐｒｅａｄｉｎｇ］，  Ａ．Ｌ．  ＨＩＭＢＥＲＴ  ＢＩＡＮＣＥ，  Ｄｏｃｔｏｒａｌ  ｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｐａｒｉｓ  ＶＩ，  ２００４で説明されるように、粉末Ｐの温度を理想的には、使用する液化ガスのライデンフロスト温度未満、つまり液体窒素では−７３℃程度に下げる。
【００６１】
（粉砕装置のエネルギー）
粉砕装置１、すなわちミルは、最初にその粉砕エネルギーによって定義される。媒体を備えたミルとは異なり、本発明のミル１は、注入されるエネルギーが、粉砕される充填物に優先的に加えられるように構成される。
【００６２】
粉砕される充填物に加えられるエネルギーＥは、次の式に従って評価することができる：Ｅ＝１／２×ｍｖ２、
ここで、
ｍは、粉砕される所定の懸濁液の質量を表し、
ｖは、衝突点でのジェットＪＳの速度を表す。
【００６３】
従って、懸濁液の密度（ρ）、ノズルあたりの単一分布流量（Ｑ）、及び、粉砕時間（ｔ）の概念を導入すると、Ｅは、次の式で表すことができる：
Ｅ＝２・ρ・Ｑ・ｔ・ｖ２
【００６４】
図７は、合流ジェットＪＳによって形成される平面で構成される参照フレーム内の運動量ベクトルの投影を示す。
【００６５】
Ｅｘと表記される、ｘ成分に沿って充填物に加えられたエネルギーＥの成分は、次のように表すことができる：
Ｅｘ＝１／２・ｍ・ｖ２＝１／２・ρ・Ｖｏｌ・（２・ｖ・ｃｏｓ（α−π／２））２
Ｅｘ＝１／２・ρ・ｖ３・π・ｄ２・Δｔ・［ｃｏｓ（２／ｎ・π−π／２）］２
ここで、
ρ：懸濁液の密度；
ｄ：ジェット直径；
ｖ：ジェット直径；
Δｔ：適用されたエネルギーを評価するために考慮される時間間隔；
ｎ：ジェットの数。
【００６６】
Ｅｙで示される、エネルギーのｙ成分に関して、これは、次の式で与えられる：
Ｅｙ＝１／２・ｍ・ｖ２＝１／２・ρ・Ｖｏｌ（２・ｖ・ｓｉｎ（α−π／２））２
【００６７】
ここで、このタイプのミルの利点は、粉砕／解砕される媒体にエネルギーを直接加えることである。
【００６８】
従って、粉砕される材料に実際に加えられるエネルギーがミルに加えられる全エネルギーの数パーセントに過ぎない他のミルと比較すると、エネルギー節約は、非常に大きくなる。
【００６９】
さらに、本発明によるこのミルは、粉砕媒体が使用されないため、高度に研磨性の粉末及び／又は可能な限り少ない汚染を受ける必要がある粉末にかなり関連していることに注意すべきである。従って、それは、汚染のリスクを軽減する。
【００７０】
所定の流速ｖ、直径Ｄの配管の長さＬに対して、密度ρの循環液体によって引き起こされる圧力損失は、次のように表される：
Δｐ＝λ・（ρｖ２／２）・（Ｌ／Ｄ）
ここで、λ＝６４／Ｒｅであり、Ｒｅ＝ρｖ・Ｄ／μ
【００７１】
単一のパス、次にＮ個のパスでの粉砕を検討することにより、粉砕エネルギーを次の表１に従って評価することができる。
【００７２】
【表１】
2020536728.tif 000003
【００７３】
典型的には、粉砕される充填物の粒径分布は、粉砕時間の関数として変化する。例えば、ボールミルを使用して粉砕する場合、粒径分布の変化の曲線は、ボールミルでの粉砕時間の関数としての粉末の粒径分布の変化、つまり、サイズＴａに対する体積百分率（％ｖｏｌ）の変化を正確に示す図８で与えることができ、曲線ｔ１、ｔ２及びｔ３は、それぞれ時間ｔ＝１０・ｘｈ、時間ｔ＝ｘｈ、及び、時間ｔ＝０を表す。
【００７４】
液相では、粉砕される充填物に伝達されるエネルギーは、乾燥相で伝達されるエネルギーよりも大きいことに注意すべきである。省エネは、ほぼ３０％である場合もある。
【００７５】
１００Ｗｈ／ｇのオーダーの適用エネルギーについて、本発明によるミル１は、以下の表２によって定義される、粉砕される顆粒系についての以下の粒径測定値を得ることを可能にする。
【００７６】
【表２】
2020536728.tif 000004
【００７７】
さらに、図９Ａ及び図９Ｂは、それぞれ粉砕前及び粉砕後の粒径分布の変化を示す。
【００７８】
ウラン及びセリウムの分布に関する均一性は、他の既知の粉砕／混合手段を用いたものよりも優れていることにも留意すべきである。
【００７９】
図１０は、粉砕アプローチ（本発明による単純な混合、乾式相ボールミル及びＬＮ２の参照アプローチ）の比較を可能にし、特に、参照粉砕モード（すなわち、乾式ボールミルの使用）と比較した場合の低減した粉砕時間で、本発明によって粉砕された粒状混合物の高い均質性を位置付けることを可能にする。
【００８０】
勿論、本発明は、たった今説明された実施形態に限定されない。当業者は、様々な変更を加えることができる。
【符号の説明】
【００８１】
１  低温粉砕装置
２  加圧断熱粉砕容器、粉砕タンク
３  レーザー粒径分析装置
４  バックライト装置
５  生成供給システム
６  処理制御システム
１０  安全弁
１１  再循環バルブ
２０  計量装置
２１  混合器
２２  分配ポンプ
２４  ループ
２６  ポンプ
ＣＰ  圧力センサー
ＧＬ  液化ガス
Ｊｎ  ジェット
ＪＳ  粉末／液化ガスサスペンションジェット
Ｐ  粉末
Ｚ  拡大部分
Ｚｉ  衝突領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
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【図１０】
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【国際調査報告】
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