(57)【要約】  イソキノリン化合物およびＨＰＫ１（造血系キナーゼ１）阻害剤としてのそれらの使用が記載される。この化合物は、ＨＰＫ１依存性障害の処置および免疫応答の強化において有用である。また、ＨＰＫ１を阻害する方法、ＨＰＫ１依存性障害を処置する方法、免疫応答を亢進する方法、およびイソキノリン化合物を調製する方法も記載される。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉ：
2020515603.tif 001541
［式中、
Ｒ１は、水素、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、Ｃ１−６ヒドロキシアルキル、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシル、置換されていてもよいアミノ、または置換されていてもよいアシルアミノであり；
Ｒ２は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、または（ｈ）：
（ａ）Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し；１個、２個、３個、４個、もしくは５個の置換基で置換されていてもよい、５〜１０員ヘテロアリールもしくは５〜１０員ヘテロシクリル；または
（ｂ）１個、２個、３個、４個、もしくは５個の置換基で置換されていてもよいＣ６−１０アリール；または
（ｃ）水素、ハロゲン、シアノ、−ＮＲｂＣ（Ｏ）Ｒａ、−ＮＲｂＳＯ２Ｒａ、−ＳＯ２ＮＲａＲｂ；もしくは−ＳＯ２Ｒａ（各Ｒａは、独立して、Ｃ１−６アルキルであり、Ｒｂは、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであるか；またはＲａとＲｂは、それらが結合している原子と一緒になって、置換されていてもよい５〜１０員ヘテロシクリルを形成する）；または
（ｄ）−ＯＲａ１もしくは−（Ｃ１−６アルキレン）−ＯＲａ１（各Ｒａ１は、独立して、Ｃ６−１０アリールで置換されていてもよいＣ１−６アルキル；５〜１０員ヘテロアリール；または５〜１０員ヘテロシクリルであり；このとき、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、置換されていてもよい）；または
（ｅ）それぞれ１〜５個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、もしくはＣ２−６アルキニル；または
（ｆ）１〜５個の置換基で置換されていてもよいＣ３−８シクロアルキル；
（ｇ）−Ｃ（Ｏ）ＮＲａ２Ｒｂ２もしくは−ＮＲａ２（ＣＯ）Ｒｂ２（各Ｒａ２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、Ｒｂ２は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであるか；またはＲａ２とＲｂ２は、それらが結合している原子と一緒になって、置換されていてもよい５〜１０員ヘテロシクリルを形成し；このとき、Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、置換されていてもよい）；または
（ｈ）５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリール（Ｒ２および縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、１〜４個の置換基で置換されていてもよい）
であり；
Ｒ３は、水素、シアノ、ハロゲン、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、または置換されていてもよいＣ１−６アルコキシであり；
Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−またはＤであり；
Ａは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、−ＮＨＲｇ、または−ＯＲｈであり；このとき、ＡのＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、７  Ｃ２−９ヘテロアリール、およびＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよく；
ＲｇおよびＲｈは、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルであり；このとき、ＲｇおよびＲｈのＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、およびＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよく；
Ｄは、水素、Ｃ６−１０アリール、またはＯ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；または、５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリールおよびＣ３−８シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリールであり；このとき、Ｄおよび縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよい］
の化合物またはその薬学的に許容される塩であって、
ただし、該化合物が、Ｎ−（８−アミノ−３−イソキノリニル）−Ｎ’−エチル−尿素、５−［（８−アミノ−３−イソキノリニル）アミノ］−２−ピラジンカルボニトリル、および５−［（８−アミノ−３−イソキノリニル）アミノ］−３−［（１Ｒ）−２−（ジメチルアミノ）−１−メチルエトキシ］−２−ピラジンカルボニトリルからなる群から選択される化合物、ならびにそれらの薬学的に許容される塩以外である、
化合物またはその薬学的に許容される塩。
【請求項２】
Ｒ２が、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有する、５〜１０員ヘテロアリールまたは５〜１０員ヘテロシクリルであり；１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよい、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
Ｒ２が、それぞれ置換されていてもよい
2020515603.tif 001542
2020515603.tif 001543
からなる群から選択される、請求項２に記載の化合物。
【請求項４】
Ｒ２が、それぞれ置換されていてもよい
2020515603.tif 001544
からなる群から選択される、請求項２に記載の化合物。
【請求項５】
Ｒ２が：
2020515603.tif 001545
［式中、
Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８は、それぞれ、
ｉ．  分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、またはＣ１−６アルケニレン（前記アルキル、アルケニル、およびアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、−ＳＯ２Ｒｙ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲｙ、−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ、および−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｙおよびＲｚは、出現するごとに、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）；
ｉｉ．  ＮＲｙＲｚ−Ｃ（Ｏ）−（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）；
ｉｉｉ．  ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）；
ｉｖ．  Ｃ１−６アルコキシ（前記アルコキシは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）；
ｖ．  Ｃ３−９シクロアルキル、置換されたもしくは非置換のＣ６アリール、置換されたもしくは非置換の５員ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリル；
ｖｉ．  ハロゲン；
ｖｉｉ．  アミノ；
ｖｉｉｉ．  シアノ；
ｉｘ．  −ＮＲｙＣ（Ｏ）Ｒｚ（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）；
ｘ．  −ＳＯ２Ｒ’（Ｒ’は、ＨまたはＣ１−６アルキルである）；
ｘｉ．  −ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’（Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）；
ｘｉｉ．  −ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’（Ｒ’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールである）；および
ｘｉｉｉ．  前記ヘテロシクリルに組み込まれた炭素が、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成してもよい場合
からなる群から独立して選択される］
である、請求項４に記載の化合物。
【請求項６】
Ｒ２が、
2020515603.tif 001546
である、請求項５に記載の化合物。
【請求項７】
Ｒ２が、
2020515603.tif 001547
である、請求項６に記載の化合物。
【請求項８】
Ｒ２が、
2020515603.tif 001548
［式中、
Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８は、それぞれ、水素、ヒドロキシル、アミノ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルコキシ、およびモノ（Ｃ１−６アルキル）アミノからなる群から独立して選択される］
である、請求項７に記載の化合物。
【請求項９】
Ｒ６がＣ１−６アルキルであり；Ｒ７が、水素、アミノ、またはモノ（Ｃ１−６アルキル）アミノであり；Ｒ８が、水素、ヒドロキシル、またはＣ１−６アルコキシである、請求項８に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｒ６がメチルである、請求項９に記載の化合物。
【請求項１１】
Ｒ７がアミノである、請求項１０に記載の化合物。
【請求項１２】
Ｒ２が、
2020515603.tif 001549
である、請求項１０に記載の化合物。
【請求項１３】
Ｒ４が−Ａ−Ｃ（Ｏ）−である、請求項１から１２のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項１４】
Ａが、
ｉ．  Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリル（前記シクロアルキル、ヘテロアリール、またはヘテロシクリルは、１個、２個、３個、または４個のＲ５で置換されていてもよく、このとき、Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレン、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、−ＮＲｅＳＯ２Ｒｆ、およびＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され；このとき、Ｒ５のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレンは、Ｃ１−６アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、および−Ｃ（Ｏ）ＮＲｅＲｆからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｅおよびＲｆは、出現するごとに、水素、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から独立して選択されるか；
あるいは、前記シクロアルキルまたはヘテロシクリルは、Ｒ５のうちの２個と一緒になって、二環式環系またはスピロ環を形成し、このとき、異なる原子に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、二環式環系を形成するか、または同じ炭素に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、スピロ環を形成する）；
ｉｉ．  −ＮＨＲｇまたは−ＯＲｈ［ＲｇおよびＲｈは：
ａ．  分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、およびＣ３−７シクロアルキル（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、ヘテロシクリル、およびシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’Ｒ’’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであるか；またはＲ’’とＲ’’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されたもしくは非置換のヘテロシクリルを形成する）、および
ｂ．  Ｃ２−９ヘテロアリールまたはＣ６−１０アリール（前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し；このとき、前記アリールおよびヘテロアリールは、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ３−７シクロアルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、および−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）
からなる群から独立して選択される］；あるいは
ｉｉｉ．  ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’Ｒ’’’、および−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキルであって；
このとき、Ｒ’およびＲ’’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであるか；またはＲ’’とＲ’’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成する、Ｃ１−６アルキルである、
請求項１３に記載の化合物。
【請求項１５】
Ａが、置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキルである、請求項１４に記載の化合物。
【請求項１６】
Ｒ４が、
2020515603.tif 001550
［式中、
ｖは、０、１、２、または３であり；
Ｒ５は、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレン、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、−ＮＲｅＳＯ２Ｒｆ、およびＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され；このとき、Ｒ５のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレンは、Ｃ１−６アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、および−Ｃ（Ｏ）ＮＲｅＲｆからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｅおよびＲｆは、出現するごとに、水素、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から独立して選択される］
である、請求項１５に記載の化合物。
【請求項１７】
各Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、およびＣ２−９ヘテロアリールからなる群から独立して選択され、このとき、前記アルキル、シクロアルキル、およびヘテロアリールは、置換されていてもよい、請求項１６に記載の化合物。
【請求項１８】
少なくとも１つのＲ５がＣ１−６アルキルである、請求項１７に記載の化合物。
【請求項１９】
前記Ｃ１−６アルキルが、メチルまたはエチルである、請求項１８に記載の化合物。
【請求項２０】
Ｒ５のうちの１つが、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールである、請求項１７に記載の化合物。
【請求項２１】
前記置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールが、置換されていてもよいＣ３ヘテロアリールである、請求項２０に記載の化合物。
【請求項２２】
前記置換されていてもよいＣ３ヘテロアリールが、置換されていてもよいピラゾールである、請求項２１に記載の化合物。
【請求項２３】
前記置換されていてもよいピラゾールが、
2020515603.tif 001551
［式中、波線は、シクロプロピル環との結合点を示し；ＲＢ１は、Ｃ１−６アルキルである］
である、請求項２２に記載の化合物。
【請求項２４】
Ｒ４が、
2020515603.tif 001552
である、請求項１７に記載の化合物。
【請求項２５】
Ｒ４がＤである、請求項１から１２のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項２６】
Ｄが、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリールであり；１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、異なる原子に結合している置換基のうちの２個は、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式または三環式環系を形成し、このとき、前記二環式または三環式環系は、置換されていてもよく；または５〜１０員ヘテロアリールは、５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−８シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合しており、このとき、Ｄおよび縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、置換されていてもよく、このとき、前記縮合環は、置換されていてもよい二環式または三環式環系を形成する、請求項２５に記載の化合物。
【請求項２７】
Ｄが、少なくとも１つの窒素を含有する置換されていてもよいヘテロアリールである、請求項２６に記載の化合物。
【請求項２８】
前記置換されていてもよい５員ヘテロアリールが、置換されていてもよいピラゾールである、請求項２７に記載の化合物。
【請求項２９】
前記置換されていてもよいピラゾールが、別の環式部分と縮合して、置換されていてもよい二環式または三環式環系を形成する、請求項２８に記載の化合物。
【請求項３０】
前記二環式または三環式環系が、
2020515603.tif 001553
［式中、
Ｘ’およびＹ’は、それぞれ独立して、Ｃ、Ｎ、Ｓ、またはＯであり、；
前記二環式環系は、水素、ヒドロキシル、アミノ、およびＣ１−６アルキルからなる群から独立して選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく；このとき、置換基のうちの２個は、それらが結合している原子と一緒になって、Ｃ３−Ｃ５スピロ環またはＣ２−９ヘテロアリール環を形成してもよく；このとき、前記Ｃ２−９ヘテロアリール環は、前記二環式環系と縮合して、三環式環系を形成してもよい］
である、請求項２９に記載の化合物。
【請求項３１】
Ｘ’またはＹ’の少なくとも１つがＮである、請求項３０に記載の化合物。
【請求項３２】
前記二環式または三環式環系が、
2020515603.tif 001554
である、請求項３０に記載の化合物。
【請求項３３】
Ｄが、式
2020515603.tif 001555
を有する５員ヘテロアリール、または式
2020515603.tif 001556
を有する６員ヘテロアリールであり、
式中、
Ｑは、ＮＲ２０、ＣＲ２０、Ｏ、またはＳであり；
各Ｔは、独立して、ＮまたはＣＲ２１であり；
各Ｚは、独立して、ＮまたはＣであり、ただし、１つのみのＺがＮであることを条件とし；
各Ｒ２０およびＲ２１は、独立して、水素、アルキル、ハロアルキル、アルコキシ、ハロゲン、ヒドロキする、またはシアノであり；
Ｒ２２およびＲ２３は、それらが結合している原子と一緒になって二環式環系を形成し；このとき、二環式環系は、Ｎ、Ｓ、およびＯから選択される１つ以上のヘテロ原子を含有してもよく；このとき、二環式環系は、１個、２個、３個、４個、または５個のＲ３０で置換されていてもよく；
このとき、各Ｒ３０は、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ３−７ヘテロシクリル、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ３１Ｒ３２、−ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−ＯＲ３３、−ＮＲ３３Ｃ（Ｏ）Ｒ３４、−ＮＲ３３ＳＯ２Ｒ３５、または−ＳＯ２Ｒ３５であり；このとき、Ｒ３０のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、およびＣ３−７ヘテロシクリルは、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよく；または２個のＲ３０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよい環を形成し；
各Ｒ３１およびＲ３２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであるか；またはＲ３１とＲ３２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ３３およびＲ３４は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり；
Ｒ３５は、Ｃ１−６アルキルであり；
各Ｒ４０は、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ４１Ｒ４２、−ＳＯ２ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）Ｒ４４、−ＮＲ４３ＳＯ２Ｒ４５、または−ＳＯ２Ｒ４５；Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ６−１０アリール、オキソからなる群から独立して選択されるか；または２個のＲ４０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル、およびオキソから選択される１〜３個の置換基で置換されていてもよい環を形成し；
各Ｒ４１およびＲ４２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであるか；またはＲ４１およびＲ４２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル、およびオキソから選択される１〜３個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ４３およびＲ４４は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり；
Ｒ４５は、Ｃ１−６アルキルである、
請求項２５に記載の化合物。
【請求項３４】
Ｄが、
2020515603.tif 001557
［式中、
ｑは、０、１、２、３、４、５、または６であり；
Ｒ３６は、独立して、水素またはＲ３０であり；
Ｒ２０およびＲ３０は、請求項３３に定義されるとおりである］
である、請求項３３に記載の化合物。
【請求項３５】
Ｄが、
2020515603.tif 001558
［式中、Ｒ３６は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり；Ｒ２０は、水素である］
である、請求項３４に記載の化合物。
【請求項３６】
Ｄが、
2020515603.tif 001559
［式中、
ｐは、０、１、２、３、または４であり；
Ｒ３６は、独立して、水素またはＲ３０であり；
Ｒ２０およびＲ３０は、請求項３３に定義されるとおりである］
である、請求項３３に記載の化合物。
【請求項３７】
Ｄが、
2020515603.tif 001560
［式中、
Ｘは、ＣＨ２、Ｎ、Ｏ、またはＳであり；
ｎは、１、２、３、または４であり；
ｐは、０、１、２、３、または４であり；
Ｒ３６は、水素またはＲ３０であり；
Ｒ２０およびＲ３０は、請求項３３に定義されるとおりである］
である、請求項３３に記載の化合物。
【請求項３８】
Ｄが、
2020515603.tif 001561
［式中、ｑは、０、１、２、３、４、５、または６であり；Ｒ２０およびＲ３０は、請求項３３に定義されるとおりである］
である、請求項３３に記載の化合物。
【請求項３９】
Ｄが、
2020515603.tif 001562
［式中、
Ｑは、ＮＲ２０、Ｏ、またはＳであり；
Ｘは、ＣＲ３８ａＲ３８ｂ、ＮＲ３６、Ｏ、またはＳであり、
Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂ、ＮＲ３６、Ｏ、Ｓ、またはＳＯ２であり、
Ｒ３６、Ｒ３７ａ、Ｒ３７ｂ、Ｒ３８ａ、およびＲ３８ｂは、独立して、水素またはＲ３０であり；
Ｒ３９ａおよびＲ３９ｂは、独立して、水素またはＲ３０であるか、またはＲ３９ａおよびＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、Ｃ３−７シクロアルキルまたはＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
Ｒ２０およびＲ３０は、請求項３３に定義されるとおりである］
である、請求項３３に記載の化合物。
【請求項４０】
Ｄが、
2020515603.tif 001563
である、請求項３９に記載の化合物。
【請求項４１】
Ｄが、
2020515603.tif 001564
［式中、
ｑは、０、１、２、３、４、５、または６であり；
Ｇは、独立して、ＣまたはＮであり；
Ｇ’は、独立して、Ｎ、ＮＲ４６、ＣＲ４７、Ｓ、またはＯであり；
Ｒ４６およびＲ４７は、独立して、水素またはＲ４０であるか；またはＲ４６およびＲ４７の２個の基は、一緒になって環を形成し；
Ｒ２０およびＲ４０は、請求項３３に定義されるとおりである］
である、請求項３３に記載の化合物。
【請求項４２】
Ｄが、
2020515603.tif 001565
である、請求項４１に記載の化合物。
【請求項４３】
Ｒ１が、水素、ハロ、またはメチルである、請求項１から４２のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項４４】
Ｒ１がフルオロである、請求項４３に記載の化合物。
【請求項４５】
Ｒ３が水素である、請求項１から４４のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項４６】
表１の化合物番号１、２、３、４、５、６、７、８、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、２０、２１、２２、２３、２４、２５、２６、２７、２８、３０、３１、３２、３７、３８、３９、４０、４１、４２、４３、４４、４５、４６、４７、４８、４９、５０、５１、５２、５４、５５、５６、５７、５９、６０、６１、６２、６３、６５、６６、６７、６８、６９、７０、７１、７２、７３、７４、７５、７６、７８、７９、８０、８１、８２、８５、８６、８７、８８、８９、９０、９１、９２、９３、９４、９５、９９、１００、１０１、１０２、１０３、１０４、１０５、１０６、１０７、１０８、１０９、１１０、１１３、１１５、１１６、１１７、１１８、１１９、１２２、１２３、１２４、１２５、１２６、１２７、１２８、１３０、１３１、１３２、１３３、１３４、１３５、１３６、１３８、１３９、１４０、１４３、１４４、１４５、１４６、１４７、１４８、１４９、１５０、１５１、１５３、１５４、１５５、１５６、１５７、１５９、１６０、１６１、１６２、１６３、１６４、１６５、１６６、１６７、１６８、１６９、１７０、１７１、１７２、１７３、１７４、１７５、１７６、１７７、１７８、１７９、１８０、１８１、１８２、１８３、１８４、１８５、１８６、１８７、１８８、１８９、１９０、１９１、１９２、１９３、１９４、１９５、１９６、１９７、１９８、１９９、２００、２０１、２０２、２０３、２０４、２０５、２０６、２０７、２０８、２０９、２１０、２１１、２１２、２１３、２１４、２１５、２１６、２１７、２１８、２１９、２２０、２２１、２２２、２２３、２２４、２２５、２２６、２２７、２２８、２２９、および２３０、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項４７】
表１の化合物番号９〜１２、２９、３３〜３６、５３、５８、６４、８３、８４、９６、９７、１１１、１１２、１１４、１２０、１２１、１２９、１３７、１４１、１４２、１５２、および１５８、ならびに表２の化合物番号２３１〜３９０、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項４８】
化合物が表３の化合物番号３９１〜５２８、またはそれらの薬学的に許容される塩から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項４９】
請求項１から４８のいずれか一項に記載の化合物またはその薬学的に許容される塩と；薬学的に許容される担体とを含む薬学的組成物。
【請求項５０】
化学療法剤をさらに含む、請求項４９に記載の薬学的組成物。
【請求項５１】
ＨＰＫ１を阻害する方法であって、対象中のＨＰＫ１を、請求項１から４８のいずれか一項に記載の化合物もしくはその薬学的に許容される塩；または請求項４９もしくは５０に記載の薬学的組成物の有効量に接触させることを含む方法。
【請求項５２】
免疫応答を亢進する必要がある対象において、免疫応答を亢進するための方法であって、前記対象に、請求項１から４８のいずれか一項に記載の化合物もしくはその薬学的に許容される塩；または請求項４９もしくは５０に記載の薬学的組成物の有効量を投与することを含む方法。
【請求項５３】
前記対象が、がんを有する、請求項５１または５２に記載の方法。
【請求項５４】
ＨＰＫ１依存性障害を処置するための方法であって、その必要がある対象に、請求項１から４８のいずれか一項に記載の化合物もしくはその薬学的に許容される塩；または請求項４９もしくは５０に記載の薬学的組成物の有効量を投与することを含む方法。
【請求項５５】
前記ＨＰＫ１依存性障害が、がんである、請求項５４に記載の方法。
【請求項５６】
がんが、結腸直腸がん、メラノーマ、非小細胞肺がん、卵巣がん、乳がん、膵臓がん、血液悪性腫瘍、および腎細胞癌からなる群から選択される少なくとも１つのがんを含む、請求項５３または５５に記載の方法。
【請求項５７】
前記対象に化学療法剤を投与することをさらに含む、請求項５１から５６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５８】
請求項５１から５７のいずれか一項に記載の方法における使用のための；請求項１から４８のいずれか一項に記載の化合物もしくはその薬学的に許容される塩；または請求項４９もしくは５０に記載の薬学的組成物。
【請求項５９】
請求項５１から５７のいずれか一項に記載の方法における使用のための医薬の製造のための、請求項１から４８のいずれか一項に記載の化合物もしくはその薬学的に許容される塩；または請求項４９もしくは５０に記載の薬学的組成物の使用。
【請求項６０】
請求項５１から５７のいずれか一項に記載の方法における；請求項１から４８のいずれか一項に記載の化合物もしくはその薬学的に許容される塩；または請求項４９もしくは５０に記載の薬学的組成物の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１７年３月３０日に出願された国際特許出願第ＰＣＴ／ＣＮ２０１７／０７８７９０号および２０１８年２月１５日に出願された国際特許出願第ＰＣＴ／ＣＮ２０１８／０７６９０８号に基づく優先権の利益を主張するものであり、上記特許出願の内容全体は、本明細書に参照により援用される。
【０００２】
配列表
本出願は、ＡＳＣＩＩ形式で電子的に提出された配列表を含み、この配列表全体は、本明細書に参照により援用される。２０１８年３月１３日に作成された上記ＡＳＣＩＩコピーは、Ｐ３４１３８＿ＷＯ−２＿ＳＬ．ＴＸＴという名称であり、サイズは２１ＫＢである。
【０００３】
本発明は、ＨＰＫ１の機能を調節する化合物であり、がんなどのＨＰＫ１により媒介される疾患または状態の処置に有用な化合物に関する。
【背景技術】
【０００４】
がん専門医ががんの処置に用いる主な処置様式は、外科的切除、放射線療法、および古典的化学療法薬である。残念なことに、外科的切除は、多くの腫瘍またはがん形態において実行可能な選択肢ではない。さらに、放射線療法および化学療法薬は、異常細胞のみを標的とせず、そのため正常細胞にも損傷を与えてしまう。腫瘍細胞をより特異的に標的とする治療法が、抗原の腫瘍特異的発現、または腫瘍細胞内の特定のタンパク質の異常な過剰発現もしくは活性化を利用することにより開発されつつあるが、腫瘍細胞は、突然変異を起こしやすく、腫瘍細胞を特異的に標的とする薬物に対する抵抗性を持つようになる場合がある。
【０００５】
患者自身の免疫系を利用して、多くのがんが利用する免疫回避策に打ち勝ち、抗腫瘍免疫を増進するような、がん治療の新たなパラダイムが浮上してきた。そのような戦略の一つは、通常は末梢寛容を維持するように機能する免疫応答の負の制御因子を阻害し、腫瘍抗原が非自己物として認識されるようにするものである。
【０００６】
造血前駆細胞キナーゼ１（ＨＰＫ１）は、樹状細胞活性化、ならびにＴ細胞およびＢ細胞応答の負の制御因子の一例であり、これを標的とすることにより、抗腫瘍免疫を増進することができる。ＨＰＫ１は、主に、初期前駆細胞を含めた造血細胞によって発現される。Ｔ細胞において、ＨＰＫ１は、ＳＬＰ７６のＳｅｒ３７６（Ｄｉ  Ｂａｒｔｏｌｏら（２００７）ＪＥＭ  ２０４：６８１〜６９１）およびＧａｄｓのＴｈｒ２５４をリン酸化することにより、シグナル伝達マイクロクラスターの持続性を低下させることによって、Ｔ細胞の活性化を負に制御し、これが、リン酸化されたＳＬＰ７６およびＧａｄｓに結合する１４−３−３タンパク質の動員につながり、ＬＡＴを含有するマイクロクラスターからＳＬＰ７６−Ｇａｄｓ−１４−３−３が放出されると考えられている（Ｌａｓｓｅｒｒｅら（２０１１）Ｊ  Ｃｅｌｌ  Ｂｉｏｌ  １９５（５）：８３９〜８５３）。また、ＨＰＫ１は、腫瘍によりしばしば分泌されるプロスタグランジンＥ２に応答して活性化されることもあり、腫瘍細胞が免疫系から逃れる一因となっている。
【発明の概要】
【０００７】
酵素ＨＰＫ１のアンタゴニストが、本明細書において提供される。この化合物は、式ＩもしくはＩａに示す構造を有する、または、それらの薬学的に許容される塩、代謝物、プロドラッグ、もしくは誘導体である。さらに、式ＩまたはＩａの化合物を調製する方法も提供される。
【０００８】
この化合物は、ＨＰＫ１キナーゼ活性を阻害し、免疫応答を亢進し、ＨＰＫ１依存性障害を処置する上で有用である。したがって、式ＩもしくはＩａの化合物またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体と、薬学的に許容される担体とを含む薬学的組成物も提供される。ＨＰＫ１を、式ＩもしくはＩａの化合物またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の有効量に接触させることを含む、ＨＰＫ１を阻害する方法が提供される。式ＩもしくはＩａの化合物またはその薬学的製剤をその投与を必要とする対象に投与することを含む、ＨＰＫ１依存性障害を処置する方法が提供される。また、ＨＰＫ１依存性障害を処置するためのキットであって、式ＩまたはＩａの化合物を含む薬学的組成物と使用説明書とを含む、ＨＰＫ１依存性障害を処置するためのキットも提供される。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本明細書において開示されるのは、ＨＰＫ１（造血前駆細胞キナーゼ１）の阻害剤またはモジュレーターである式ＩまたはＩａの化合物およびその薬学的組成物である。したがって、この化合物および組成物は、ＨＰＫ１により媒介される疾患および障害を処置する上で有用である。処置方法の一例として、がんに罹患している対象の場合がある。この化合物は、がんに対処するために利用できるだけではなく、免疫応答を亢進する必要がある対象において、免疫応答を亢進するためにも有利に利用することができる。
【００１０】
本開示の主題について、このあと、より詳しく説明する。しかしながら、本開示の主題が関連する当該技術分野の専門家であれば、上述の記載において提示される教示の助けを借りて、本明細書に記載される本開示の主題の多くの変更形態および他の実施形態を想起する。したがって、本開示の主題が、開示されている特定の実施形態に限定されないこと、また、変更形態および他の実施形態が、添付の特許請求の範囲に包含されるよう意図されることを理解されたい。言い換えると、本明細書に記載する主題は、代替形態、変更形態、および同等形態をすべて包含する。援用される文献、特許、および類似の資料の１つ以上が本出願と異なる、または矛盾する場合、限定するものではないが、定義される用語、用語の用法、記載される技法などを含め、本出願が優先する。別途定めのない限り、本明細書において使用される専門用語および科学用語はすべて、当該技術分野の専門家が一般に理解するのと同様の意味を有する。本明細書において言及するすべての刊行物、特許出願、特許、およびその他の参考文献の内容全体は、本明細書に参照により援用される。
【００１１】
定義
「置換基」という用語は、分子上の水素分子と置き換わった原子または原子団を指す。「置換された」という用語は、指定された分子が１個以上の置換基を有することを示す。「式の化合物」（「ａ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｆｏｒｍｕｌａ」または「ａ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ  ｏｆ  ｆｏｒｍｕｌａ」または「ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｆｏｒｍｕｌａ」または「ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ  ｏｆ  ｆｏｒｍｕｌａ」）とは、式ＩまたはＩａにより定義される化合物類から選択される任意の化合物を指す。
【００１２】
本明細書で使用する際、「アルキル」という用語は、１〜１２個の炭素原子を含有する直鎖または分岐炭化水素基を指す。「低級アルキル」という用語は、Ｃ１−Ｃ６アルキル鎖を指す。アルキル基の例には、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、およびｎ−ペンチルがある。アルキル基は、１個以上の置換基で置換されていてもよい。
【００１３】
「アルケニル」という用語は、不飽和部位、すなわち、炭素−炭素ｓｐ２二重結合が少なくとも１つある、２〜８個の炭素原子を有し（Ｃ２−Ｃ８）、好ましくは（Ｃ２−６）の直鎖または分岐鎖の一価炭化水素基を指すが、このアルケニル基は、独立して、本明細書に記載の１個以上の置換基で置換されていてもよく、また「ｃｉｓ」および「ｔｒａｎｓ」配置、あるいは「Ｅ」および「Ｚ」配置を有する基を含む。例としては、限定するものではないが、エチレニルまたはビニル（−ＣＨ＝ＣＨ２）、アリル（−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２）などがある。
【００１４】
「アルケニレン」という用語は、不飽和部位、すなわち、炭素−炭素ｓｐ２二重結合が少なくとも１つある、２〜８個の炭素原子を有し（Ｃ２−Ｃ８）、好ましくは（Ｃ２−６）の直鎖または分岐鎖の二価炭化水素基を指すが、このアルケニレン基は、独立して、本明細書に記載の１個以上の置換基で置換されていてもよく、また「ｃｉｓ」および「ｔｒａｎｓ」配置、あるいは「Ｅ」および「Ｚ」配置を有する基を含む。例としては、限定するものではないが、エチレニレンまたはビニレン（−ＣＨ＝ＣＨ−）、アリル（−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ−）などがある。
【００１５】
「アルコキシ」という用語は、−Ｏ−アルキル基を指す。アルコキシは、１個以上の置換基で置換されていてもよい。
【００１６】
「ハロアルキル」という用語は、１個以上のハロ置換基で置換されたアルキル基を指す。ハロアルキル基の例には、ジフルオロメチル（ＣＨＦ２）、トリフルオロメチル（ＣＦ３）、および２，２，２−トリフルオロエチルがある。
【００１７】
本明細書で使用する際、「ハロゲン」、「ハル」、または「ハロ」という用語は、−Ｆ、−Ｃｌ、−Ｂｒ、または−Ｉを意味する。
【００１８】
本明細書で使用する際、「（ＣＯ）」および「Ｃ（Ｏ）」という表示は、カルボニル部分を指して使用される。適切なカルボニル部分の例には、限定するものではないが、ケトン部分およびアルデヒド部分がある。
【００１９】
「シクロアルキル」という用語は、少なくとも１つの飽和環を有するか、または少なくとも１つの非芳香族環を有する３〜８員単環式または７〜１４員二環式環系の炭化水素を指し、このとき、非芳香族環はある程度の不飽和を有してもよい。シクロアルキル基は、１個以上の置換基で置換されていてもよい。一実施形態では、シクロアルキル基は、各環の０個、１個、２個、３個、または４個の原子が、置換基で置換されていてもよい。シクロアルキル基の代表例には、シクロプロピル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロブチル、シクロヘプチル、シクロペンテニル、シクロペンタジエニル、シクロヘキセニル、シクロヘキサジエニルなどがある。
【００２０】
「アリール」という用語は、単環式、二環式または三環式芳香環系の炭化水素を指す。アリール基は、１個以上の置換基で置換されていてもよい。一実施形態では、アリール基は、各環の０個、１個、２個、３個、４個、５個、または６個の原子が、置換基で置換されていてもよい。アリール基の例には、フェニル、ナフチル、アントラセニル、フルオレニル、インデニル、アズレニルなどがある。
【００２１】
「ヘテロアリール」という用語は、芳香族５〜１０員単環式または二環式環系を指すが、このとき、ヘテロ原子は、Ｏ、Ｎ、またはＳから選択され、残りの環原子は炭素である（別途指示がない限り、適切な水素原子を有する）。ヘテロアリール基は、１個以上の置換基で置換されていてもよい。一実施形態では、ヘテロアリール基は、各環の０個、１個、２個、３個、または４個の原子が、置換基で置換されていてもよい。ヘテロアリール基の例には、ピリジル、フラニル、チエニル、ピロリル、オキサゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、チアゾリル、イソオキサゾリル、キノリニル、ピラゾリル、イソチアゾリル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、トリアジニル、イソキノリニル、インダゾリルなどがある。
【００２２】
「ヘテロシクロアルキル」または「ヘテロシクリル」という用語は、非芳香族３〜８員単環式、７〜１２員二環式、または１０〜１４員三環式環系を指すが、単環式の場合は１〜３個のヘテロ原子を含み、二環式の場合には１〜６個のヘテロ原子を含み、または三環式の場合には、１〜９個のヘテロ原子を含み、上記ヘテロ原子は、Ｏ、Ｎ、Ｓ、Ｂ、Ｐ、またはＳｉから選択され、非芳香環系は、完全に飽和している。ヘテロシクロアルキル基は、１個以上の置換基で置換されていてもよい。一実施形態では、ヘテロシクロアルキル基は、各環の０個、１個、２個、３個、または４個の原子が、置換基で置換されていてもよい。ヘテロシクロアルキル基の例には、ピペリジニル、ピペラジニル、テトラヒドロピラニル、モルホリニル、チオモルホリニル、１，３−ジオキソラニル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチエニル、チエニルなどがある。
【００２３】
「ヒドロキシアルキル」という用語は、１個以上のヒドロキシル基でさらに置換されたアルキル置換基を指す。アルキル部分は、１個以上の置換基でさらに置換されていてもよい。
【００２４】
置換基および／または可変基の組み合わせは、そのような組み合わせが正しい原子価をもたらす場合にのみ許容される。文脈により別途示されない限り、ハイフン（−）は、側基または基の結合点を示す。
【００２５】
「互変異性体」または「互変異性形態」という用語は、低いエネルギー障壁を介して相互変換が可能な、異なるエネルギーを有する構造異性体を指す。例えば、プロトン互変異性体（プロトトロピー互変異性体としても知られている）は、ケト−エノールおよびイミン−エナミン異性化のような、プロトンの転位を介した相互変換を含む。原子価互変異性体は、結合電子の一部の再配列による相互変換を含む。
【００２６】
「キラルな」という用語は、その鏡像体を重ね合わせることができない性質を有する分子を指し、一方「アキラルな」という用語は、その鏡像体に重ね合わせることができる分子を指す。
【００２７】
「ジアステレオマー」という用語は、２つ以上の不斉中心を有し、その分子が互いに鏡像でないような立体異性体を指す。
【００２８】
「光学異性体」という用語は、重ね合わせることができない互いの鏡像である、化合物の２つの立体異性体を指す。２つの光学異性体の等モル混合物は、「ラセミ混合物」または「ラセミ体」と呼ばれている。
【００２９】
「異性体」または「立体異性体」という用語は、同一の化学構造を有するが、原子または基の立体配置に関しては異なる化合物を指す。
【００３０】
キラル中心の命名法に関して、「ｄ」および「ｌ」（またはプラスおよびマイナス）配置という用語は、ＩＵＰＡＣの勧告によって定義されるとおりである。
【００３１】
「溶媒和物」とは、１つ以上の溶媒分子と本発明の化合物との会合体または複合体を指す。溶媒和物を形成する溶媒の例には、限定するものではないが、水、イソプロパノール、エタノール、メタノール、ＤＭＳＯ、酢酸エチル、酢酸、およびエタノールアミンがある。「水和物」という用語は、溶媒分子が水である複合体を指す。
【００３２】
「代謝物」とは、指定された化合物またはその塩が体内で代謝されることによって生成された生成物である。化合物の代謝物は、当該技術分野で知られている常用技法を用いて特定することができ、そのような代謝物の活性は、本明細書に記載する試験などを用いて測定することができる。そのような生成物は、例えば、投与された化合物の酸化、水酸化、還元、加水分解、アミド化、脱アミド化、エステル化、脱エステル化、酵素的切断などによって生じてもよい。したがって、本発明は、本発明の化合物の代謝物を包含し、これには、本発明の化合物をその代謝生成物を生じるのに十分な時間にわたり哺乳動物と接触させることを含む方法によって生成される化合物が含まれる。
【００３３】
「薬学的に許容される」という表現は、その物質または組成物が、製剤を構成する他の成分および／またはそれで処置される対象と、化学的および／または毒物学的に適合性であることを示す。
【００３４】
「薬学的に許容される塩」という表現は、本明細書で使用する際、本発明の化合物の薬学的に許容される有機または無機塩を指す。例示的塩としては、限定するものではないが、硫酸塩、クエン酸塩、酢酸塩、シュウ酸塩、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硝酸塩、重硫酸塩、リン酸塩、酸性ホスフェート、イソニコチン酸塩、乳酸塩、サリチレート、酸性クエン酸塩、酒石酸塩、オレイン酸塩、タンニン酸塩、パントテン酸塩、酒石酸水素塩、アスコルビン酸塩、コハク酸塩、マレイン酸塩、ゲンチジネート（ｇｅｎｔｉｓｉｎａｔｅ）、フマル酸塩、グルコン酸塩、グルクロン酸塩、糖酸塩、ギ酸塩、ベンゾエート、グルタメート、メタンスルホン酸塩「メシル酸塩」、エタンスルホン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩、パモ酸塩（すなわち、１，１’−メチレン−ビス−（２−ヒドロキシ−３−ナフトエート））、アルカリ金属（例えば、ナトリウムおよびカリウム）塩、アルカリ土類金属（例えば、マグネシウム）塩、およびアンモニウム塩がある。薬学的に許容される塩は、酢酸イオン、コハク酸イオン、またはその他の対イオンなど、別の分子を含めることを伴ってもよい。対イオンは、親化合物の電荷を安定させる任意の有機または無機部分であってもよい。さらに、薬学的に許容される塩は、その構造中に１個を超える荷電原子を有してもよい。複数の荷電原子が薬学的に許容される塩の一部をなす場合、その塩は、複数の対イオンを有してもよい。したがって、薬学的に許容される塩は、１つ以上の荷電原子および／または１つ以上の対イオンを有してもよい。
【００３５】
本明細書で使用する際、「担体」とは、それに曝露される細胞または哺乳動物に対して、使用される投薬量および濃度で非毒性である、薬学的に許容される担体、賦形剤、または安定剤を含む。多くの場合、生理的に許容される担体は、ｐＨバッファー水溶液である。生理的に許容される担体の非限定的な例には、リン酸、クエン酸、およびその他の有機酸などのバッファー、アスコルビン酸を含めた抗酸化剤、低分子量（約１０残基未満）ポリペプチド、血清アルブミン、ゼラチン、または免疫グロブリンなどのタンパク質、ポリビニルピロリドンなどの親水性ポリマー、グリシン、グルタミン、アスパラギン、アルギニン、またはリジンなどのアミノ酸、グルコース、マンノース、またはデキストリンを含めた、単糖類、二糖類、およびその他の炭水化物、ＥＤＴＡなどのキレート剤、マンニトールまたはソルビトールなどの糖アルコール、ナトリウムなどの塩形成対イオン、および／またはＴＷＥＥＮ（商標）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、およびＰＬＵＲＯＮＩＣＳ（商標）などの非イオン性界面活性剤がある。いくつかの実施形態では、薬学的に許容される担体は、天然に存在しない薬学的に許容される担体である。
【００３６】
本明細書における「阻害剤」という用語の使用は、ＨＰＫ１の活性を阻害する分子を意味する。本明細書において、「阻害する」とは、阻害剤の非存在下での標的酵素の活性と比較して、その標的酵素の活性を低下させることを意味する。一部の実施形態では、「阻害する」という用語は、ＨＰＫ１活性の少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約７０％、少なくとも約８０％、少なくとも約９０％、または少なくとも約９５％の低下を意味する。他の実施形態では、阻害するとは、ＨＰＫ１活性の約５％〜約２５％、約２５％〜約５０％、約５０％〜約７５％、または約７５％〜１００％の低下を意味する。一部の実施形態では、阻害するとは、ＨＰＫ１活性の約９５％〜１００％の低下を意味し、例えば、活性の９５％、９６％、９７％、９８％、９９％、または１００％の低下を意味する。そのような低下は、インビトロキナーゼアッセイを含め、当該技術分野の専門家であれば認識し得るようなさまざまな技法を用いて測定することができる。
【００３７】
本明細書で使用する際、「ＨＰＫ１アンタゴニスト」または「ＨＰＫ１阻害剤」とは、ＨＰＫ１の生物活性（例えば、セリン／トレオニンキナーゼ活性、ＴＣＲ活性化時のＴＣＲ複合体への動員、ＳＬＰ７６などのタンパク質結合パートナーとの相互作用）のうちの１つ以上を減少、阻害、またはその他の形で低下させる分子である。ＨＰＫ１アンタゴニストを用いたアンタゴニズムは、必ずしもＨＰＫ１活性の完全な排除を示すものではない。むしろ、活性は、統計的に有意な量だけ低下し得るが、これには例えば、適当なコントロールと比較して、ＨＰＫ１活性が少なくとも約５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９５％、または１００％低下することが含まれる。一部の実施形態では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＨＰＫ１のセリン／トレオニンキナーゼ活性を減少、阻害、またはその他の形で低下させる。そのような実施形態の一部では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＳＬＰ７６および／またはＧａｄｓのＨＰＫ１媒介リン酸化を減少、阻害、またはその他の形で低下させる。本開示の化合物は、ＨＰＫ１と直接結合し、そのキナーゼ活性を阻害する。
【００３８】
「特異的アンタゴニスト」とは、無関連の標的の活性よりも所定の標的の活性をより大きく減少、阻害、またはその他の形で減じる薬剤を意味する。例えば、ＨＰＫ１特異的アンタゴニストは、ＨＰＫ１の少なくとも１つの生物活性を減少させ、その減少量は、その他のタンパク質（例えば、その他のセリン／トレオニンキナーゼ）に対するそのアンタゴニストの阻害作用よりも統計的に大きい。一部の実施形態では、標的に対するアンタゴニストのＩＣ５０は、非標的に対するアンタゴニストのＩＣ５０の約９０％、８０％、７０％、６０％、５０％、４０％、３０％、２０％、１０％、５％、１％、０．１％、０．０１％、０．００１％、またはそれ未満である。本開示の化合物は、特異的ＨＰＫ１アンタゴニストであってもそうでなくてもよい。特異的ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＨＰＫ１の生物活性を減少させ、その減少量は、その他のタンパク質（例えば、その他のセリン／トレオニンキナーゼ）に対するそのアンタゴニストの阻害作用よりも統計的に大きい。いくつかの実施形態では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＨＰＫ１のセリン／トレオニンキナーゼ活性を特異的に阻害する。そのような実施形態の一部では、ＨＰＫ１に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０は、別のセリン／トレオニンキナーゼまたはその他の種類のキナーゼ（例えば、チロシンキナーゼ）に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０の約９０％、８０％、７０％、６０％、５０％、４０％、３０％、２０％、１０％、０．１％、０．０１％、０．００１％、またはそれ未満である。
【００３９】
「処置する」および「処置」という用語は、治療的処置および予防的または防止的措置の双方を指すが、予防的または防止的措置の目的は、望ましくない生理的変化または障害、例えば、がんの発症もしくは拡散を防止する、または遅らせる（減少させる）ことである。本発明において、有益なまたは望ましい臨床結果には、限定するものではないが、検出可能であるか検出不可能であるかに関わらず、症候の緩和、疾患の程度の低下、疾患の安定化（すなわち、悪化していない）状態、疾患進行の遅延または減速、病態の改善または緩和、ならびに寛解（部分寛解か、または完全寛解かに関わらず）が含まれる。また、「処置」とは、処置を受けなかった場合の予想生存期間と比較して、生存期間を延長することも意味し得る。処置が必要な者には、すでにその状態もしくは障害を有する者に加え、その状態もしくは障害を生じやすい者、またはその状態もしくは障害が予防されるべき者も含まれる。
【００４０】
「投与」または「投与すること」という用語には、目的の機能を果たすために、対象に化合物を導入する経路が含まれる。利用できる投与経路の例には、注射（皮下、静脈内、非経口、腹腔内、髄腔内）、局所、経口、吸入、直腸内、および経皮がある。
【００４１】
「有効量」という用語には、必要な投薬量および期間で所望の結果を達成するのに有効な量が含まれる。化合物の有効量は、対象の病状、年齢、および体重、ならびに対象において所望の反応を引き出す化合物の能力などの要因によって異なり得る。投薬計画は、最適な治療反応をもたらすために調節することができる。また、有効量は、阻害化合物の毒性または有害作用（例えば、副作用）を治療上有益な作用が上回らないような量である。
【００４２】
本明細書で使用する際、「全身投与」、「全身的に投与された」、「末梢投与」、および「末梢的に投与された」という表現は、化合物、薬物、またはその他の物質をそれが患者の系に入り、それにより代謝およびその他同様の過程を経るように投与することを意味する。
【００４３】
「治療的有効量」という表現は、（ｉ）特定の疾患、状態、もしくは障害を処置もしくは予防する、（ｉｉ）特定の疾患、状態、もしくは障害の１つ以上の症候を軽減、改善、もしくは解消する、または（ｉｉｉ）本明細書に記載の特定の疾患、状態、もしくは障害の１つ以上の症候の発生を防止もしくは遅延するような、本発明の化合物の量を意味する。がんの場合、薬物の治療的有効量は、癌細胞の数を減らし、腫瘍サイズを縮小し、末梢器官へのがん細胞の浸潤を抑制し（すなわち、ある程度遅延し、また好ましくは、停止し）、腫瘍転移を抑制し（すなわち、ある程度遅延し、また好ましくは、停止し）、腫瘍増殖をある程度抑制し、および／またはそのがんに関連する症候の１つ以上をある程度軽減してもよい。薬物が既存のがん細胞の増殖を防止し、および／または既存のがん細胞を死滅させることができる場合、その薬物は、細胞分裂停止性および／または細胞傷害性であってもよい。がん治療において、有効性は、例えば、疾患進行までの期間（ＴＴＰ）を評価することによって、および／または奏功率（ＲＲ）を判定することによって測定することができる。
【００４４】
「対象」という用語は、哺乳動物などの動物を指し、これには、限定するものではないが、霊長類（例えば、ヒト）、ウシ、ヒツジ、ヤギ、ウマ、イヌ、ネコ、ウサギ、ラット、マウスなどが含まれる。いくつかの実施形態では、対象はヒトである。
【００４５】
「異常な細胞増殖」、「無秩序な細胞増殖」、および「過剰増殖性障害」という用語は、本明細書において同様の意味で使用される。本明細書で使用する際、「異常な細胞増殖」とは、別途指示がない限り、正常な制御機序と無関係な細胞増殖（例えば、接触阻止の喪失）を指す。
【００４６】
「がん」という用語は、がん性細胞による局所浸潤および／または近接していない部位への転移が可能な、無秩序な細胞増殖により特徴付けられる対象の状態を指す。本明細書で使用する際、「がん細胞」、「がん性細胞」、または「腫瘍細胞」とは、この無秩序な細胞増殖および浸潤特性により特徴付けられる細胞を指す。「がん」という用語は、限定するものではないが、すべての形態の癌腫、メラノーマ、芽細胞腫、肉腫、リンパ腫、および白血病を含めたすべての種類のがんを包含し、これには、限定するものではないが、膀胱がん、膀胱癌、脳腫瘍、乳がん、子宮頸がん、結腸直腸がん、食道がん、子宮内膜がん、肝細胞癌、喉頭がん、肺がん、骨肉腫、卵巣がん、膵臓がん、前立腺がん、腎癌、および甲状腺がん、急性リンパ球性白血病、急性骨髄性白血病、上衣腫、ユーイング肉腫、膠芽細胞腫、髄芽腫、神経芽細胞腫、骨肉腫、横紋筋肉腫、ラブドイドがん、および腎芽細胞腫（ウィルムス腫瘍）が含まれる。
【００４７】
「化学療法剤」とは、がんの処置において有用な化学物質または生物製剤である。化学療法剤の例には、アルキル化剤、例えば、チオテパおよびシクロホスファミド（シトキサン（登録商標））；スルホン酸アルキル類、例えば、ブスルファン、インプロスルファン、およびピポスルファン；アジリジン類、例えば、ベンゾドパ（ｂｅｎｚｏｄｏｐａ）、カルボコン、メツレドパ（ｍｅｔｕｒｅｄｏｐａ）、およびウレドパ（ｕｒｅｄｏｐａ）；エチレンイミン類およびメチラメラミン（ｍｅｔｈｙｌａｍｅｌａｍｉｎｅ）類、例えば、アルトレタミン、トリエチレンメラミン、トリエチレンホスホラミド（ｔｒｉｅｔｙｌｅｎｅｐｈｏｓｐｈｏｒａｍｉｄｅ）、トリエチレンチオホスホルアミド（ｔｒｉｅｔｈｉｙｌｅｎｅｔｈｉｏｐｈｏｓｐｈｏｒａｍｉｄｅ）、およびトリメチロロメラミン（ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｏｌｏｍｅｌａｍｉｎｅ）；アセトゲニン類（特に、ブラタシンおよびブラタシノン）；Δ９−テトラヒドロカンナビノール（ドロナビノール、ＭＡＲＩＮＯＬ（登録商標））；βラパコン；ラパコール；コルチシン類；ベツリン酸；カンプトテシン（合成アナログのトポテカン（ハイカムチン（登録商標）を含む）、ＣＰＴ−１１（イリノテカン、ＣＡＭＰＴＯＳＡＲ（登録商標））、アセチルカンプトテシン、スコポレクチン（ｓｃｏｐｏｌｅｃｔｉｎ）、および９−アミノカンプトテシン）；ブリオスタチン；ペメトレキセド；カリスタチン；ＣＣ−１０６５（その合成アナログであるアドゼレシン、カルゼレシン、およびビゼレシンを含む）；ポドフィロトキシン；ポドフィリン酸；テニポシド；クリプトフィシン類（特に、クリプトフィシン１およびクリプトフィシン８）；ドラスタチン；デュオカルマイシン（合成アナログのＫＷ−２１８９およびＣＢ１−ＴＭ１を含む）；エリュテロビン；パンクラチスタチン；ＴＬＫ−２８６；ＣＤＰ３２３、経口α４インテグリン阻害剤；サルコジクチン；スポンギスタチン；ナイトロジェンマスタード、例えば、クロラムブシル、クロルナファジン、コロホスファミド（ｃｈｏｌｏｐｈｏｓｐｈａｍｉｄｅ）、エストラムスチン、イホスファミド、メクロレタミン、メクロレタミンオキシド塩酸塩、メルファラン、ノブエンビキン、フェネステリン、プレドニムスチン、トロホスファミド、ウラシルマスタード；ニトロソ尿素（ｎｉｔｒｏｓｕｒｅａ）類、例えば、カルムスチン、クロロゾトシン、ホテムスチン、ロムスチン、ニムスチン、およびラニムスチン（ｒａｎｉｍｎｕｓｔｉｎｅ）；抗生物質、例えば、エンジイン抗生物質類（例えば、カリケアマイシン、特に、カリケアマイシンγ１ＩおよびカリケアマイシンωＩ１（例えば、Ｎｉｃｏｌａｏｕら、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ  Ｉｎｔｌ．Ｅｄ．Ｅｎｇｌ．、３３：１８３〜１８６（１９９４）を参照）、ジネマイシンＡを含めたジネマイシン；エスペラミシン；ならびにネオカルジノスタチンクロモフォアおよび関連する色素タンパク質エンジイン抗生物質クロモフォア類）、アクラシノマイシン（ａｃｌａｃｉｎｏｍｙｓｉｎ）、アクチノマイシン、アウトラマイシン（ａｕｔｈｒａｍｙｃｉｎ）、アザセリン、ブレオマイシン類、カクチノマイシン、カラビシン（ｃａｒａｂｉｃｉｎ）、カルミノマイシン、カルジノフィリン、クロモマイシン類（ｃｈｒｏｍｏｍｙｃｉｎｉｓ）、ダクチノマイシン、ダウノルビシン、デトルビシン、６−ジアゾ−５−オキソ−Ｌ−ノルロイシン、ドキソルビシン（アドリアマイシン（登録商標）、モルホリノ−ドキソルビシン、シアノモルホリノ−ドキソルビシン、２−ピロリノ−ドキソルビシン、ドキソルビシンＨＣｌリポソーム注射剤（ドキシル（登録商標））、およびデオキシドキソルビシンを含む）、エピルビシン、エソルビシン、イダルビシン、マルセロマイシン、マイトマイシン類、例えば、マイトマイシンＣ、ミコフェノール酸、ノガラマイシン、オリボマイシン類、ペプロマイシン、ポトフィロマイシン（ｐｏｔｆｉｒｏｍｙｃｉｎ）、ピューロマイシン、ケラマイシン（ｑｕｅｌａｍｙｃｉｎ）、ロドルビシン（ｒｏｄｏｒｕｂｉｃｉｎ）、ストレプトニグリン、ストレプトゾシン、ツベルシジン、ウベニメクス、ジノスタチン、ゾルビシン；代謝拮抗剤、例えば、メトトレキサート、ゲムシタビン（ジェムザール（登録商標））、テガフール（ＵＦＴＯＲＡＬ（登録商標））、カペシタビン（ゼローダ（登録商標））、エポチロン、および５−フルオロウラシル（５−Ｆｕ）；葉酸アナログ、例えば、デノプテリン、メトトレキサート、プテロプテリン、トリメトレキサート；プリンアナログ、例えば、フルダラビン、６−メルカプトプリン、チアミプリン、チオグアニン；ピリミジンアナログ、例えば、アンシタビン、アザシチジン、６−アザウリジン、カルモフール、シタラビン、ジデオキシウリジン、ドキシフルリジン、エノシタビン、およびフロクスウリジン；抗副腎剤、例えば、アミノグルテチミド、ミトタン、トリロスタン；葉酸補充薬、例えば、フロリン酸（ｆｒｏｌｉｎｉｃ  ａｃｉｄ）；アセグラトン；アルドホスファミドグリコシド；アミノレブリン酸；エニルウラシル；アムサクリン；ベストラブシル；ビサントレン；エダトラキサート（ｅｄａｔｒａｘａｔｅ）；デフォファミン（ｄｅｆｏｆａｍｉｎｅ）；デメコルチン；ジアジクオン；エルフォルニチン（ｅｌｆｏｒｎｉｔｈｉｎｅ）；酢酸エリプチニウム；エトグルシド；硝酸ガリウム；ヒドロキシウレア；レンチナン；ロニダニン（ｌｏｎｉｄａｉｎｉｎｅ）；マイタンシノイド類、例えば、メイタンシン、およびアンサマイトシン類；ミトグアゾン；ミトキサントロン；モピダンモール（ｍｏｐｉｄａｎｍｏｌ）；ニトラエリン（ｎｉｔｒａｅｒｉｎｅ）；ペントスタチン；フェナメット；ピラルビシン；ロソキサントロン；２−エチルヒドラジド；プロカルバジン；ＰＳＫ（登録商標）多糖複合体（ＪＨＳ  Ｎａｔｕｒａｌ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ社、Ｅｕｇｅｎｅ、ＯＲ）；ラゾキサン；リゾキシン；シゾフィラン；スピロゲルマニウム；テヌアゾン酸；トリアジコン；２，２’，２’’−トリクロロトリエチルアミン；トリコテシン類（特に、Ｔ−２トキシン、ベラクリンＡ（ｖｅｒｒａｃｕｒｉｎ  Ａ）、ロリジンＡ、およびアングイジン）；ウレタン；ビンデシン（ＥＬＤＩＳＩＮＥ（登録商標）、ＦＩＬＤＥＳＩＮ（登録商標））；ダカルバジン；マンノムスチン；ミトブロニトール；ミトラクトール；ピポブロマン；ガシトシン（ｇａｃｙｔｏｓｉｎｅ）；アラビノシド（「Ａｒ���−Ｃ」）；チオテパ；タキソイド類、例えば、パクリタキセル（タキソール（登録商標））、パクリタキセルのアルブミン加工ナノ粒子製剤（アブラキサン（商標））、およびドキセタキセル（ｄｏｘｅｔａｘｅｌ）（タキソテール（登録商標））；クロランブシル（ｃｈｌｏｒａｎｂｕｃｉｌ）；６−チオグアニン；メルカプトプリン；メトトレキサート；白金アナログ、例えば、シスプラチンおよびカルボプラチン；ビンブラスチン（ＶＥＬＢＡＮ（登録商標））；白金；エトポシド（ＶＰ−１６）；イホスファミド；ミトキサントロン；ビンクリスチン（ＯＮＣＯＶＩＮ（登録商標））；オキサリプラチン；ロイコボビン（ｌｅｕｃｏｖｏｖｉｎ）；ビノレルビン（ＮＡＶＥＬＢＩＮＥ（登録商標））；ノバントロン；エダトレキサート；ダウノマイシン；アミノプテリン；イバンドロナート；トポイソメラーゼ阻害剤ＲＦＳ  ２０００；ジフルオロメチルオルニチン（ｄｉｆｌｕｏｒｏｍｅｔｌｈｙｌｏｒｎｉｔｈｉｎｅ）（ＤＭＦＯ）；レチノイド類、例えば、レチノイン酸；上記のいずれかの薬学的に許容される塩、酸、または誘導体；ならびにＣＨＯＰ（シクロホスファミド、ドキソルビシン、ビンクリスチン、およびプレドニゾロンの併用療法の略称）およびＦＯＬＦＯＸ（オキサリプラチン（ＥＬＯＸＡＴＩＮ（商標））を５−ＦＵおよびロイコボビンと併用する治療レジメンの略称）など、上記のうち２つ以上の組み合わせがある。
【００４８】
化学療法剤のさらなる例には、がんの成長を促進し得るホルモンの作用を制御、軽減、ブロック、または阻害するように作用する抗ホルモン剤があり、これらは多くの場合、全身処置、すなわち身体全体の処置の形態をとる。抗ホルモン剤は、それら自体がホルモンであってもよい。例としては、抗エストロゲン剤および選択的エストロゲン受容体モジュレーター（ＳＥＲＭ）、例えば、タモキシフェン（ＮＯＬＶＡＤＥＸ（登録商標）タモキシフェンを含む）、ラロキシフェン（ＥＶＩＳＴＡ（登録商標））、ドロロキシフェン、４−ヒドロキシタモキシフェン、トリオキシフェン、ケオキシフェン、ＬＹ１１７０１８、オナプリストン、およびトレミフェン（フェアストン（登録商標））；抗プロゲステロン剤；エストロゲン受容体下方制御因子（ＥＲＤ）；エストロゲン受容体アンタゴニスト、例えば、フルベストラント（ＦＡＳＬＯＤＥＸ（登録商標））；卵巣を抑制または停止させるように機能する薬剤、例えば、酢酸ロイプロリド（ＬＵＰＲＯＮ（登録商標）およびＥＬＩＧＡＲＤ（登録商標））、酢酸ゴセレリン、酢酸ブセレリン、およびトリプテレリン（ｔｒｉｐｔｅｒｅｌｉｎ）などの黄体形成ホルモン放出ホルモン（ｌｕｔｅｉｎｉｚｉｎｇ  ｈｏｒｍｏｎｅ−ｒｅｌｅａｓｉｎｇ  ｈｏｒｍｏｎｅ）（ＬＨＲＨ）アゴニスト；抗アンドロゲン剤、例えば、フルタミド、ニルタミド、およびビカルタミド；ならびに、副腎におけるエストロゲンの産生を制御する酵素であるアロマターゼを阻害するアロマターゼ阻害剤、例えば、４（５）−イミダゾール類、アミノグルテチミド、酢酸メゲストロール（ＭＥＧＡＳＥ（登録商標））、エキセメスタン（ＡＲＯＭＡＳＩＮ（登録商標））、ホルメスタニエ（ｆｏｒｍｅｓｔａｎｉｅ）、ファドロゾール、ボロゾール（ＲＩＶＩＳＯＲ（登録商標））、レトロゾール（ＦＥＭＡＲＡ（登録商標））、およびアナストロゾ−ル（ＡＲＩＭＩＤＥＸ（登録商標））がある。さらに、化学療法剤のこのような定義には、ビスホスホネート類、例えば、クロドロネート（例えば、ＢＯＮＥＦＯＳ（登録商標）またはＯＳＴＡＣ（登録商標））、エチドロネート（ＤＩＤＲＯＣＡＬ（登録商標））、ＮＥ−５８０９５、ゾレドロン酸／ゾレドロネート（ＺＯＭＥＴＡ（登録商標））、アレンドロネート（ＦＯＳＡＭＡＸ（登録商標））、パミドロネート（ＡＲＥＤＩＡ（登録商標））、チルドロネート（ＳＫＥＬＩＤ（登録商標））、またはリセドロネート（ＡＣＴＯＮＥＬ（登録商標））；ならびにトロキサシタビン（１，３−ジオキソランヌクレオシドシトシンアナログ）；アンチセンスオリゴヌクレオチド、特に、異常な細胞増殖に関与しているシグナル伝達経路における遺伝子の発現を阻害するもの、例えば、ＰＫＣ−α、Ｒａｆ、Ｈ−Ｒａｓ、および上皮増殖因子受容体（ＥＧＦ−Ｒ）；ワクチン、例えば、ＴＨＥＲＡＴＯＰＥ（登録商標）ワクチンおよび遺伝子治療用ワクチン、例えば、ＡＬＬＯＶＥＣＴＩＮ（登録商標）ワクチン、ＬＥＵＶＥＣＴＩＮ（登録商標）ワクチン、およびＶＡＸＩＤ（登録商標）ワクチン；トポイソメラーゼ１阻害剤（例えば、ＬＵＲＴＯＴＥＣＡＮ（登録商標））；抗エストロゲン剤、例えば、フルベストラント；ＥＧＦＲ阻害剤、例えば、エルロチニブまたはセツキシマブ；抗ＶＥＧＦ阻害剤、例えば、ベバシズマブ；アリノテカン；ｒｍＲＨ（例えば、ＡＢＡＲＥＬＩＸ（登録商標））；１７ＡＡＧ（熱ショックタンパク質（Ｈｓｐ）９０阻害物質である、ゲルダナマイシン誘導体）、ならびに上記のいずれかの薬学的に許容される塩、酸、または誘導体も含まれる。
【００４９】
また、「化学療法剤」の定義に含まれるものとしては、（ｉ）腫瘍に対するホルモンの作用を制御または阻害するように作用する抗ホルモン剤、例えば、抗エストロゲン剤および選択的エストロゲン受容体モジュレーター（ＳＥＲＭ）、例えば、タモキシフェン（ＮＯＬＶＡＤＥＸ（登録商標）；タモキシフェンクエン酸塩を含む）、ラロキシフェン、ドロロキシフェン、４−ヒドロキシタモキシフェン、トリオキシフェン、ケオキシフェン、ＬＹ１１７０１８、オナプリストン、およびフェアストン（登録商標）（トレミフィン（ｔｏｒｅｍｉｆｉｎｅ）クエン酸塩）；（ｉｉ）副腎におけるエストロゲンの産生を制御する酵素であるアロマターゼを阻害するアロマターゼ阻害剤、例えば、４（５）−イミダゾール類、アミノグルテチミド、ＭＥＧＡＳＥ（登録商標）（酢酸メゲストロール）、ＡＲＯＭＡＳＩＮ（登録商標）（エキセメスタン、Ｐｆｉｚｅｒ社）、ホルメスタニエ、ファドロゾール、ＲＩＶＩＳＯＲ（登録商標）（ボロゾール）、ＦＥＭＡＲＡ（登録商標）（レトロゾール、Ｎｏｖａｒｔｉｓ社）、およびＡＲＩＭＩＤＥＸ（登録商標）（アナストロゾ−ル、ＡｓｔｒａＺｅｎｅｃａ社））；（ｉｉｉ）抗アンドロゲン剤、例えば、フルタミド、ニルタミド、ビカルタミド、ロイプロリド、およびゴセレリン；ならびにトロキサシタビン（１，３−ジオキソランヌクレオシドシトシンアナログ）；（ｉｖ）プロテインキナーゼ阻害剤；（ｖ）脂質キナーゼ阻害剤；（ｖｉ）アンチセンスオリゴヌクレオチド、特に、異常な細胞増殖に関与しているシグナル伝達経路における遺伝子の発現を阻害するもの、例えば、ＰＫＣ−α、Ｒａｌｆ、およびＨ−Ｒａｓ；（ｖｉｉ）リボザイム類、例えば、ＶＥＧＦ発現阻害剤（例えば、ＡＮＧＩＯＺＹＭＥ（登録商標））およびＨＥＲ２発現阻害剤；（ｖｉｉｉ）ワクチン、例えば、遺伝子治療用ワクチン、例えば、ＡＬＬＯＶＥＣＴＩＮ（登録商標）、ＬＥＵＶＥＣＴＩＮ（登録商標）、およびＶＡＸＩＤ（登録商標）；ＰＲＯＬＥＵＫＩＮ（登録商標）ｒＩＬ−２；トポイソメラーゼ１阻害剤、例えば、ＬＵＲＴＯＴＥＣＡＮ（登録商標）；ＡＢＡＲＥＬＩＸ（登録商標）ｒｍＲＨ；（ｉｘ）抗血管新生剤、例えば、ベバシズマブ（アバスチン（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ社）；ならびに（ｘ）上記のいずれかの薬学的に許容される塩、酸、および誘導体がある。
【００５０】
一部の実施形態では、化学療法剤は、免疫療法剤である。本明細書で使用する際、「免疫療法剤」は、免疫系を増進して、特異的または非特異的に、がんと闘う助けをする化合物である。免疫療法剤には、免疫系を高めるモノクローナル抗体および非特異的免疫療法が含まれ、これには例えば、サイトカイン類、インターロイキン類（例えば、ＩＬ−２、ＩＬ−７、ＩＬ−１２、ＩＬ−１５、ＩＬ−２１）、インターフェロン類（例えば、ＩＦＮ−α、ＩＦＮ−β、ＩＦＮ−γ）、ＧＭ−ＣＳＦ、サリドマイド、（ＴＨＡＬＯＭＩＤ（登録商標）、Ｃｅｌｇｅｎｅ社）、レナリドミド（ＲＥＶＬＩＭＩＤ（登録商標）、Ｃｅｌｇｅｎｅ社）、ポマリドミド（ＰＯＭＡＬＹＳＴ（登録商標）、Ｃｅｌｇｅｎｅ社）、イミキモド（ＺＹＣＬＡＲＡ（登録商標）、Ｖａｌｅａｎｔ社）がある。化学療法剤として有用なモノクローナル抗体の非限定的な例には、トラスツズマブ（ハーセプチン（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ社）、ベバシズマブ（アバスチン（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ社）、セツキシマブ（ＥＲＢＩＴＵＸ（登録商標）、Ｂｒｉｓｔｏｌ−Ｍｙｅｒｓ  Ｓｑｕｉｂｂ社）、パニツムマブ（ＶＥＣＴＩＢＩＸ（登録商標）、Ａｍｇｅｎ社）、イピリムマブ（ＹＥＲＶＯＹ（登録商標）、Ｂｒｉｓｔｏｌ−Ｍｙｅｒｓ  Ｓｑｕｉｂｂ社）、リツキシマブ（ＲＩＴＵＸＡＮ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ社）、アレムツズマブ（ＣＡＭＰＡＴＨ（登録商標）、Ｇｅｎｚｙｍｅ社）、オファツムマブ（ＡＲＺＥＲＲＡ（登録商標）、Ｇｅｎｍａｂ社）、ゲムツズマブオゾガミシン（マイロターグ（登録商標）、Ｗｙｅｔｈ社）、ブレンツキシマブベドチン（ＡＤＣＥＴＲＩＳ（登録商標）、Ｓｅａｔｔｌｅ  Ｇｅｎｅｔｉｃｓ社）、９０Ｙ標識イブリツモマブチウキセタン（ゼヴァリン（登録商標）、Ｂｉｏｇｅｎ  Ｉｄｅｃ社）、１３１Ｉ標識トシツモマブ（ＢＥＸＸＡＲ（登録商標）、ＧｌａｘｏＳｍｉｔｈＫｌｉｎｅ社）、ａｄｏ−トラスツズマブエムタンシン（ＫＡＤＣＹＬＡ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ社）ブリナツモマブ（ＢＬＩＮＣＹＴＯ（登録商標）、Ａｍｇｅｎ社）、ペルツズマブ（ＰＥＲＪＥＴＡ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ社）、オビヌツズマブ（ＧＡＺＹＶＡ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ社）、ニボルマブ（ＯＰＤＩＶＯ（登録商標）、）Ｂｒｉｓｔｏｌ−Ｍｙｅｒｓ  Ｓｑｕｉｂｂ社）、ペムブロリズマブ（ＫＥＹＴＲＵＤＡ（登録商標）、Ｍｅｒｃｋ社）、ピディリズマブ（ＣｕｒｅＴｅｃｈ社）、ＭＰＤＬ３２８０Ａ（その全内容が本明細書に参照により援用される、ＷＯ２０１０／０７７６３４に記載されている）、ＭＤＸ−１１０５（その全内容が本明細書に参照により援用される、ＷＯ２００７／００５８７４に記載されている）、およびＭＥＤＩ４７３６（それぞれその全内容が本明細書に参照により援用される、ＷＯ２０１１／０６６３８９およびＵＳ２０１３／０３４５５９に記載されている）がある。別の有用な免疫療法剤は、ＡＭＰ−２２４（それぞれその全内容が本明細書に参照により援用される、ＷＯ２０１０／０２７８２７およびＷＯ２０１１／０６６３４２に記載されている）である。
【００５１】
化合物
本明細書に記載の化合物は、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその塩（例えば、薬学的に許容される塩）、溶媒和物（例えば、水和物）、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体である。これらの化合物は、有用なＨＰＫ１阻害剤である。
【００５２】
一態様において、式Ｉ：
2020515603.tif 000002
の化合物、またはその塩（例えば、薬学的に許容される塩）、溶媒和物（例えば、水和物）、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体が提供され、式中、
Ｒ１は、水素、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、Ｃ１−６ヒドロキシアルキル、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシル、置換されていてもよいアミノ、または置換されていてもよいアシルアミノであり、
Ｒ２は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、または（ｈ）：
（ａ）Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、１個、２個、３個、４個、もしくは５個の置換基で置換されていてもよい、５〜１０員ヘテロアリールもしくは５〜１０員ヘテロシクリル、または
（ｂ）１個、２個、３個、４個、もしくは５個の置換基で置換されていてもよいＣ６−１０アリール、または
（ｃ）水素、ハロゲン、シアノ、−ＮＲｂＣ（Ｏ）Ｒａ、−ＮＲｂＳＯ２Ｒａ、−ＳＯ２ＮＲａＲｂ、もしくは−ＳＯ２Ｒａ（各Ｒａは、独立して、Ｃ１−６アルキルであり、Ｒｂは、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであるか、またはＲａとＲｂは、それらが結合している原子と一緒になって、置換されていてもよい５〜１０員ヘテロシクリルを形成する）、または
（ｄ）−ＯＲａ１もしくは−（Ｃ１−６アルキレン）−ＯＲａ１（各Ｒａ１は、独立して、Ｃ６−１０アリールで置換されていてもよいＣ１−６アルキル、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであり、このとき、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、置換されていてもよい）、または
（ｅ）それぞれ１〜５個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、もしくはＣ２−６アルキニル、または
（ｆ）１〜５個の置換基で置換されていてもよいＣ３−８シクロアルキル、
（ｇ）−Ｃ（Ｏ）ＮＲａ２Ｒｂ２もしくは−ＮＲａ２（ＣＯ）Ｒｂ２（各Ｒａ２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、Ｒｂ２は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであるか、またはＲａ２とＲｂ２は、それらが結合している原子と一緒になって、置換されていてもよい５〜１０員ヘテロシクリルを形成し、このとき、Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、置換されていてもよい）、または
（ｈ）５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリール（Ｒ２および縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、１〜４個の置換基で置換されていてもよい）
であり、
Ｒ３は、水素、シアノ、ハロゲン、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、または置換されていてもよいＣ１−６アルコキシであり、
Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−またはＤであり、
Ａは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、−ＮＨＲｇ、または−ＯＲｈであり、このとき、ＡのＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、７  Ｃ２−９ヘテロアリール、およびＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよく、
ＲｇおよびＲｈは、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルであり、このとき、ＲｇおよびＲｈのＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、およびＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよく、
Ｄは、水素、Ｃ６−１０アリール、またはＯ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール、または５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−８シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリールであり、このとき、Ｄおよび縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよい。
【００５３】
式（Ｉ）の一般構造体の一態様では、
Ｒ１は、水素、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、Ｃ１−６ヒドロキシアルキル、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシル、置換されていてもよいアミノ、または置換されていてもよいアシルアミノであり、
Ｒ２は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、または（ｈ）：
（ａ）Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、１個、２個、３個、４個、もしくは５個の置換基で置換されていてもよい、５〜１０員ヘテロアリールもしくは５〜１０員ヘテロシクリル、または
（ｂ）１個、２個、３個、４個、もしくは５個の置換基で置換されていてもよいＣ６−１０アリール、または
（ｃ）水素、−ＮＨＳＯ２Ｒａ、−ＳＯ２ＮＲａＲｂ、もしくは−ＳＯ２ＮＨ２（各Ｒａは、独立して、Ｃ１−６アルキルであり、Ｒｂは、水素またはＣ１−６アルキルである）、または
（ｄ）−ＯＲａ１もしくは−（Ｃ１−６アルキレン）−ＯＲａ１（各Ｒａ１は、独立して、Ｃ６−１０アリールで置換されていてもよいＣ１−６アルキル、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであり、このとき、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、置換されていてもよい）、または
（ｅ）１〜５個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキル、または
（ｆ）１〜５個の置換基で置換されていてもよいＣ３−８シクロアルキル、
（ｇ）−Ｃ（Ｏ）ＮＲａ２Ｒｂ２（各Ｒａ２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、Ｒｂ２は、水素、Ｃ１−６アルキル、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであり、このとき、５〜１０員ヘテロアリールおよび５〜１０員ヘテロシクリルは、置換されていてもよい）、または
（ｈ）５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリール（Ｒ２および縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、１〜４個の置換基で置換されていてもよい）
であり、
Ｒ３は、水素、シアノ、ハロゲン、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、または置換されていてもよいＣ１−６アルコキシであり、
Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−またはＤであり、
Ａは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、−ＮＨＲｇ、または−ＯＲｈであり、このとき、ＡのＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、およびＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよく、
ＲｇおよびＲｈは、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルであり、このとき、ＲｇおよびＲｈのＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、およびＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよく、
Ｄは、水素、またはＯ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール、または５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−８シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリールであり、このとき、Ｄおよび縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、１個、２個、３個、４個、または５個の置換基で置換されていてもよい。
【００５４】
式（Ｉ）の一般構造体の一態様では、
Ｒ１は、水素、ハロゲン、メチル、ＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＨ２ＯＨ、またはシアノであり、
Ｒ２は、
Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、それぞれ、
ｉ．  分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、またはＣ１−６アルケニレン（前記アルキル、アルケニル、およびアルケニレンは、１〜４個のヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、−ＳＯ２Ｒｙ、ＳＯＮＲｙ、−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ、または−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚで置換されていてもよく、このとき、ＲｙおよびＲｚは、出現するごとに、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよい）、
ｉｉ．  ＮＲｙＲｚ−Ｃ（Ｏ）−（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよい）、
ｉｉｉ．  ヒドロキシ（Ｃ１−６）アルキル、
ｉｖ．  Ｃ１−６アルコキシ（前記アルコキシは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよい）、
ｖ．  Ｃ３−９シクロアルキル、置換されたもしくは非置換のＣ６アリール、置換されたもしくは非置換の５員ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリル、
ｖｉ．  ハロゲン、
ｖｉｉ．  アミノ、
ｖｉｉｉ．  シアノ、
ｉｘ．  −ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚ（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよい）、
ｘ．  −ＳＯ２Ｒ’（Ｒ’は、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、
ｘｉ．  −ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’で（Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、および
ｘｉｉ．  前記ヘテロシクリルに組み込まれた炭素が、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成してもよい場合、
からなる群から独立して選択される１個、２個、３個、または４個の置換基Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、およびＲ８’で置換されていてもよい、５〜１０員ヘテロアリールまたは５〜１０員ヘテロシクリルであり、
Ｒ２は、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ３−４シクロアルキルからなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基を有する６−１０アリールであり、このとき前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、およびシクロアルキルは、アミノ、ヒドロキシル、ニトリル、ハロゲン、およびアミド、シアノ、ヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、−ＳＯ２Ｒｃ、ＳＯＮＲｄ、−（ＣＯ）ＮＲｃＲｄ、または−ＮＲｃ（ＣＯ）Ｒｄで置換されていてもよく、
このとき、ＲｃおよびＲｄは、それぞれ、水素およびＣ１−６アルキルからなる群から独立して選択され、このとき、前記アルキルは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよく、または、
Ｒ２は、水素または−ＳＯ２ＮＨ２であり、
Ｒ３は、水素、シアノ、またはハロゲンであり、
Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−であり、このとき、Ａは、
ｉ．  Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリル（前記シクロアルキル、ヘテロアリール、またはヘテロシクリルは、１個、２個、３個、または４個のＲ５で置換されていてもよく、このとき、Ｒ５は、水素、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレンからなる群から選択され、このとき、前記アルキル、アルケニル、およびアルケニレンは、アミノ、Ｃ１−６アルコキシ、ヒドロキシル、ニトリル、ハロゲン、−ＳＯ２Ｒｅ、およびアミド、ハロゲン、ヒドロキシ（Ｃ１−６）アルキル、ハロ（Ｃ１−６）アルキル、シアノ、シアノ（Ｃ１−６）アルキル、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、Ｃ２−９ヘテロアリール、−ＳＯ２Ｒｅ、およびＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−で置換されていてもよく、このとき、ＲｅおよびＲｆは、水素および分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から独立して選択され、
または、前記シクロアルキルまたはヘテロシクリルは、Ｒ５のうちの２個と一緒になって、二環式環系またはスピロ環を形成し、このとき、異なる炭素に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、二環式環系を形成する、または同じ炭素に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、スピロ環を形成する）、および
ｉｉ．  −ＮＨＲｇ［Ｒｇは、
ａ．  分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、およびＣ３−７シクロアルキル（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、ヘテロシクリル、シクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ’’、または−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ’’で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、ならびに
ｂ．  Ｃ２−９ヘテロアリールまたはＣ６−１０アリール（前記ヘテロアリールは、Ｏ、ＳおよびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、このとき、前記アリールおよびヘテロアリールは、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ３−７シクロアルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ’’、および−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ’’からなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）
からなる群から選択される］
であり、
または、Ｒ４はＤであり、このとき、Ｄは、
Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよい５〜１０員ヘテロアリールである。
【００５５】
一態様において、式Ｉａ
2020515603.tif 000003
の化合物、またはその塩（例えば、薬学的に許容される塩）、溶媒和物（例えば、水和物）、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体が提供され、式中、
Ｒ１は、水素、ハロゲン、メチル、ＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＨ２ＯＨ、またはシアノであり、
Ｒ２は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、または（ｈ）：
（ａ）Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、それぞれ、
ｉ．  分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、またはＣ１−６アルケニレン（前記アルキル、アルケニル、およびアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、−ＳＯ２Ｒｙ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲｙ、−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ、および−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｙおよびＲｚは、出現するごとに、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｉｉ．  ＮＲｙＲｚ−Ｃ（Ｏ）−（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｉｉｉ．  ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、
ｉｖ．  Ｃ１−６アルコキシ（前記アルコキシは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｖ．  Ｃ３−９シクロアルキル、置換されたもしくは非置換のＣ６アリール、置換されたもしくは非置換の５員ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリル、
ｖｉ．  ハロゲン、
ｖｉｉ．  アミノ、
ｖｉｉｉ．  シアノ、
ｉｘ．  −ＮＲｙＣ（Ｏ）Ｒｚ（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｘ．  −ＳＯ２Ｒ’（Ｒ’は、ＨまたはＣ１−６アルキル）、
ｘｉ．  −ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’（Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキル）、
ｘｉｉ．  −ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’（Ｒ’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、および
ｘｉｉｉ．  前記ヘテロシクリルに組み込まれた炭素が、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成してもよい場合、
からなる群から独立して選択される１個、２個、３個、または４個の置換基Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、およびＲ８’で置換されていてもよい５〜１０員ヘテロアリールまたは５〜１０員ヘテロシクリル、あるいは
（ｂ）分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ３−４シクロアルキルからなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基を有するＣ６−１０アリール（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、およびシクロアルキルは、アミノ、ヒドロキシル、シアノ、ハロゲン、アミド、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、−ＳＯ２Ｒｃ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲｄ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｃＲｄ、および−ＮＲｃＣ（Ｏ）Ｒｄで置換されていてもよく、
このとき、ＲｃおよびＲｄは、それぞれ、水素およびＣ１−６アルキルからなる群から独立して選択され、このとき、前記アルキルは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよい）、あるいは
（ｃ）水素、−ＮＨＳＯ２Ｒａ、−ＳＯ２ＮＲａＲｂ、または−ＳＯ２ＮＨ２（各Ｒａは、独立して、Ｃ１−６アルキルであり、Ｒｂは、水素またはＣ１−６アルキルである）、あるいは
（ｄ）−ＯＲａ１または−（Ｃ１−６アルキル）−ＯＲａ１（各Ｒａ１は、独立して、Ｃ６−１０アリールで置換されていてもよいＣ１−６アルキル、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであり、このとき、５〜１０員ヘテロアリールおよび５〜１０員ヘテロシクリルは、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、あるいは
（ｅ）ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、Ｃ３−８シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキル（Ｃ３−８シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、あるいは
（ｆ）Ｃ１−６アルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいＣ３−８シクロアルキル（５〜１０員ヘテロアリールおよび５〜１０員ヘテロシクリルは、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
（ｇ）−Ｃ（Ｏ）ＮＲａ２Ｒｂ２（各Ｒａ２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、Ｒｂ２は、水素、Ｃ１−６アルキル、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであり、このとき、５〜１０員ヘテロアリールおよび５〜１０員ヘテロシクリルは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、オキソ、ヒドロキシル、ハロ、およびシアノからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、あるいは
（ｈ）５員または６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリール（Ｒ２および縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）
であり、
Ｒ３は、Ｃ１−６アルキル、水素、シアノ、またはハロゲンであり、
Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−またはＤであり、このとき、Ａは、
ｉ．  Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、もしくはＣ２−９ヘテロシクリル（前記シクロアルキル、ヘテロアリール、またはヘテロシクリルは、１個、２個、３個、または４個のＲ５で置換されていてもよく、このとき、Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレン、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、およびＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され、このとき、Ｒ５のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレンは、Ｃ１−６アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、および−Ｃ（Ｏ）ＮＲｅＲｆからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｅおよびＲｆは、出現するごとに、水素および分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から独立して選択され、
または、前記シクロアルキルまたはヘテロシクリルは、Ｒ５のうちの２個と一緒になって、二環式環系またはスピロ環を形成し、このとき、異なる原子に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、二環式環系を形成する、または同じ炭素に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、スピロ環を形成する）、
ｉｉ．  −ＮＨＲｇもしくは−ＯＲｈ［ＲｇおよびＲｈは、
ａ．  分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−５シクロアルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、およびＣ３−７シクロアルキル（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、ヘテロシクリル、およびシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、および−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）および、
ｂ．  Ｃ２−９ヘテロアリールまたはＣ６−１０アリール（前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、このとき、前記アリールおよびヘテロアリールは、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ３−７シクロアルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、および−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）
からなる群から独立して選択される］、または
ｉｉｉ．  ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキル（Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、独立して、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）
であり、
Ｄは、水素、またはＯ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよい５〜１０員ヘテロアリールであるか、または、５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−８シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリールであり、このとき、Ｄおよび縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい。
【００５６】
一部の実施形態では、式ＩまたはＩａの化合物は、Ｎ−（８−アミノ−３−イソキノリニル）−Ｎ’−エチル−尿素、５−［（８−アミノ−３−イソキノリニル）アミノ］−２−ピラジンカルボニトリル、および５−［（８−アミノ−３−イソキノリニル）アミノ］−３−［（１Ｒ）−２−（ジメチルアミノ）−１−メチルエトキシ］−２−ピラジンカルボニトリル、ならびにそれらの塩からなる群から選択される１つ以上の化合物以外である。式ＩまたはＩａの化合物の一部の実施形態では、Ｒ２およびＲ３のうちの少なくとも１つは、水素以外である。式ＩまたはＩａの化合物の一部の実施形態では、Ｒ２は、水素以外である。
【００５７】
式ＩまたはＩａの化合物のさまざまな実施形態では、アルキル、アルケニル、アルキニル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、およびヘテロシクリルは、１〜５個の置換基で置換されていてもよい。一部の実施形態では、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、またはＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１〜５個のＲ３０で置換されていてもよい。
【００５８】
一部の実施形態では、Ｒ３０は、出現するごとに、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、ハロゲン、シアノ、オキソ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−Ｃ（＝ＮＲ３６）Ｒ３４、−Ｃ（＝ＮＲ３６）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（＝ＮＯＲ３６）Ｒ３４、シアノ、水素、ハロゲン、−Ｒ３１Ｒ３２、−ＮＲ３５Ｃ（Ｏ）Ｒ３４、−ＮＲ３５Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−ＮＲ３５Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−ＮＲ３５Ｓ（Ｏ）Ｒ３６；−ＮＲ３５ＳＯ２Ｒ３６、−ＮＲ３５ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２、−ＯＲ３３、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ３４、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ３６、−ＳＯ２Ｒ３６、または−ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２であり、このとき、Ｒ３０のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリルは、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよく、または２個のＲ３０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよい環を形成し、
各Ｒ３１およびＲ３２は、独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルであり、これらはそれぞれ、独立して、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよく、またはＲ３１とＲ３２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し、
各Ｒ３３、Ｒ３４、およびＲ３５は、独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルであり、これらはそれぞれ、独立して、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよく、
Ｒ３６は、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよいＣ１−６アルキルである。
【００５９】
Ｒ４０は、出現するごとに、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ４１Ｒ４２、−ＳＯ２ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）Ｒ４４、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、−ＮＲ４３ＳＯ２Ｒ４５、−ＳＯ２Ｒ４５、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルらなる群から独立して選択されるか、または２個のＲ４０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル、およびオキソから選択される１〜３個の置換基で置換されていてもよい環を形成し、Ｒ４０のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル、およびオキソから選択される１〜３個の置換基で置換されていてもよく、
各Ｒ４１およびＲ４２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであるか、またはＲ４１とＲ４２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル、およびオキソから選択される１〜３個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し、
各Ｒ４３およびＲ４４は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、
Ｒ４５は、Ｃ１−６アルキルである、化合物。
【００６０】
式ＩまたはＩａの化合物の一部の実施形態では、Ｒ５の置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールは、Ｃ１−６アルキルで置換されていてもよく、このＣ１−６アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ−（Ｃ１−６アルコキシ）−、およびＣ２−９ヘテロシクリルからなる群（これらは、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい。
【００６１】
Ｒ１の有用な値は、上述のとおりである。一実施形態では、Ｒ１は水素であり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりである。一実施形態では、Ｒ１はハロゲンであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりである。この実施形態の態様において、Ｒ１はフルオロであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりである。一実施形態では、Ｒ１はシアノであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりである。
【００６２】
Ｒ３の有用な値は、上述のとおりである。一実施形態では、Ｒ３は水素であり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。一実施形態では、Ｒ３はハロゲンであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。この実施形態のいくつかの態様において、Ｒ３は、フルオロ、クロロ、またはブロモであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。特定の態様において、Ｒ３はフルオロであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。
【００６３】
Ｒ４の有用な値は、上述のとおりである。いくつかの態様において、Ｒ４はＡ−Ｃ（Ｏ）−であり、このとき、Ａは、１個または２個のＲ５で置換されていてもよいＣ３−６シクロアルキルであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。いくつかの態様において、Ａは、１個または２個のＲ５で置換されていてもよいＣ３−５シクロアルキルであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。特定の態様において、Ａは、１個または２個のＲ５で置換されていてもよいシクロプロピルであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。
【００６４】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、Ｒ２は、−Ａ−Ｃ（Ｏ）−である。一部の実施形態では、Ａは、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキル、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、−ＮＨＲｇ、または−ＯＲｈである。
【００６５】
一部の実施形態では、Ａは、
ｉ．  Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、もしくはＣ２−９ヘテロシクリル（前記シクロアルキル、ヘテロアリール、またはヘテロシクリルは、１個、２個、３個、または４個のＲ５で置換されていてもよく、このとき、Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレン、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、−ＮＲｅＳＯ２Ｒｆ、およびＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され、このとき、Ｒ５のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレンは、Ｃ１−６アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、および−Ｃ（Ｏ）ＮＲｅＲｆからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｅおよびＲｆは、出現するごとに、水素、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から独立して選択され、
または、前記シクロアルキルまたはヘテロシクリルは、Ｒ５のうちの２個と一緒になって、二環式環系またはスピロ環を形成し、このとき、異なる原子に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、二環式環系を形成する、または同じ炭素に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、スピロ環を形成する）、
ｉｉ．  −ＮＨＲｇもしくは−ＯＲｈ［ＲｇおよびＲｈは、
ａ．  分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、およびＣ３−７シクロアルキル（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、ヘテロシクリル、およびシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’Ｒ’’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであるか、またはＲ’’とＲ’’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されたもしくは非置換のヘテロシクリルを形成する）、および
ｂ．  Ｃ２−９ヘテロアリールまたはＣ６−１０アリール（前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、このとき、前記アリールおよびヘテロアリールは、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ３−７シクロアルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、および−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、
からなる群から独立して選択される］、または
ｉｉｉ．  ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’Ｒ’’’、および−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキルであって、
このとき、Ｒ’およびＲ’’’は、独立して、ＨもしくはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、もしくはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであり、もしくはＲ’’とＲ’’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成する、Ｃ１−６アルキル
である。
【００６６】
一部の実施形態では、Ａは、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリルであり、このとき、前記シクロアルキル、ヘテロアリール、またはヘテロシクリルは、１個、２個、３個、または４個のＲ５で置換されていてもよく、このとき、Ｒ５は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレン、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、−ＮＲｅＳＯ２Ｒｆ、およびＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され、このとき、Ｒ５のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレンは、Ｃ１−６アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、および−Ｃ（Ｏ）ＮＲｅＲｆからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｅおよびＲｆは、出現するごとに、水素、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から独立して選択されるか、または前記シクロアルキルまたはヘテロシクリルは、Ｒ５のうちの２個と一緒になって、二環式環系またはスピロ環を形成し、このとき、異なる原子に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、二環式環系を形成する、または同じ炭素に結合しているＲ５のうちの２個は、それぞれが結合している炭素と一緒になって、スピロ環を形成する。
【００６７】
一部の実施形態では、Ａは、置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキルである。
【００６８】
一部の実施形態では、Ａは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリル、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’Ｒ’’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり、このとき、Ｒ’およびＲ’’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであるか、またはＲ’’およびＲ’’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されたもしくは非置換のヘテロシクリルを形成し、このとき、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、（例えば、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で）置換されていてもよい。
【００６９】
Ｒ５の有用な値は、上述のとおりである。一実施形態では、Ｒ５は、水素、フルオロ、シアノ、ＮＨ２−Ｃ（Ｏ）−、Ｃ２−９ヘテロアリール、シアノ（Ｃ１−６）アルキル、およびヒドロキシル（Ｃ１−６）アルキルからなる群から選択され、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ５は、フルオロまたはシアノであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。
【００７０】
一実施形態では、Ｒ５は、Ｃ２−９ヘテロアリールである。この実施形態の特定の態様において、Ｃ２−９ヘテロアリールは、少なくとも１つの窒素を含有する、置換されていてもよいヘテロアリールである。この実施形態の特定の態様において、ヘテロアリールは、１個または２個の２窒素原子を含有する、置換されていてもよい５員ヘテロアリールである。この実施形態の特定の態様において、５員ヘテロアリールは、置換されていてもよいピラゾールである。
【００７１】
一実施形態では、少なくとも１つのＲ５は、シアノ（Ｃ１−６）アルキルである。この実施形態の特定の態様において、少なくとも１つのＲ５は、シアノ−ＣＨ２−である。
【００７２】
一実施形態では、Ｒ５は、水素である。
【００７３】
一実施形態では、Ｒ５は、上記に記載される水素以外の基であり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。
【００７４】
Ｒ５が水素以外である一実施形態では、Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−であり、このとき、Ａは、
2020515603.tif 000004
であり、式中、ｖは、０、１、２、３、または４であり、Ｘ、Ｙ、およびＺは、それぞれ独立して、不在であるかまたは−ＣＨ２−であり、また、存在する場合、Ｘ、Ｙ、およびＺそれぞれの０個、１個、または２個のＨは、Ｒ５であってもよく、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。
【００７５】
一実施形態では、Ａは、
2020515603.tif 000005
であり、式中、ｖは、０、１、または２であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。
【００７６】
一実施形態では、Ａは、
2020515603.tif 000006
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または上記に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【００７７】
一実施形態では、Ｒ５は、水素以外であり、Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−であり、式中、Ａは、
2020515603.tif 000007
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または上記に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【００７８】
一実施形態では、Ａは、
2020515603.tif 000008
であり、式中、ｖは、０、１、または２であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または上記に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【００７９】
一実施形態では、Ｒ５は、水素以外であり、Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−であり、このとき、Ａは、
2020515603.tif 000009
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または上記に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【００８０】
一部の実施形態では、Ｒ４は、
2020515603.tif 000010
であり、式中、ｖは、０、１、２、または３であり、Ｒ５は、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレン、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、−ＮＲｅＳＯ２Ｒｆ、およびＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され、このとき、Ｒ５のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルケニレンは、Ｃ１−６アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、−ＳＯ２Ｒｅ、−ＮＲｅＲｆ、−ＮＲｅＣ（Ｏ）Ｒｆ、および−Ｃ（Ｏ）ＮＲｅＲｆからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｅおよびＲｆは、出現するごとに、水素、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から独立して選択される。
【００８１】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、Ｒ５は、水素、フッ素、シアノ、ＮＨ２−Ｃ（Ｏ）−、アルキル−（Ｃ１−６）アルコキシ−、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、およびシアノ（Ｃ１−６）アルキルからなる群から選択される。これらの実施形態では、Ｒ５は、フルオロまたはシアノである。これらの実施形態では、Ｒ５は、水素である。これらの実施形態では、Ｒ５は、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールまたはシアノ（Ｃ１−６）アルキルである。これらの実施形態では、Ｒ５は、シアノ−ＣＨ２−である。一部の実施形態では、少なくとも１つのＲ５は、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）である。
【００８２】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、少なくとも１つのＲ５が置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールである化合物。
【００８３】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、少なくとも１つのＲ５が置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールである化合物は、１個または２個の窒素原子を含有する、置換されていてもよい５員ヘテロアリールである。
【００８４】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、置換されていてもよい５員ヘテロアリールが、置換されていてもよいピラゾールである化合物。
【００８５】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、置換されていてもよいピラゾールが
2020515603.tif 000011
であり、式中、波線は、シクロプロピル環との結合点を示し、ＲＢ１は、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルであり、このとき、アルキルは、１〜４個のヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、−Ｏ−（Ｃ１−６）アルキル、−Ｏ−（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、または−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚで置換されていてもよく、このとき、ＲｙおよびＲｚは、出現するごとに、独立して、水素もしくはＣ１−６アルキルであるか、またはＳＯ２Ｒ’であり、このとき、Ｒ’は、Ｃ１−６アルキルである、化合物。
【００８６】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、ＲＢ１が置換されていてもよい直鎖Ｃ１−６アルキルである化合物。
【００８７】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、置換されていてもよい直鎖Ｃ１−６アルキルがメチルである化合物。
【００８８】
一部の実施形態では、Ｒ４は、
2020515603.tif 000012
であり、式中、ｖは、２であり、１つのＲ５は、メチルであり、第２のＲ５は、１−メチルピラゾール−４−イルである。
【００８９】
一部の実施形態では、Ｒ４は、
2020515603.tif 000013
である。一部の実施形態では、Ｒ４は、
2020515603.tif 000014
である。一部の実施形態では、Ｒ４は、
2020515603.tif 000015
である。一部の実施形態では、Ｒ４は、
2020515603.tif 000016
である。一部の実施形態では、Ｒ４は、
2020515603.tif 000017
である。
【００９０】
一部の実施形態では、式ＩまたはＩａの化合物は、化合物番号１９５、１９６、１９７、１９８、２７９、２８０、２８１、２８２、および３５８、またはそれらの薬学的に許容される塩から選択される。
【００９１】
一部の実施形態では、Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−であり、このとき、Ａは、−ＮＨＲｇまたは−ＯＲｈであり、このとき、ＲｇおよびＲｈは、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、またはＣ６−１０アリールであり、これらはそれぞれ、本明細書に詳述されるとおりに置換されていてもよい。一部の実施形態では、ＲｇおよびＲｈは、
ａ．  分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、およびＣ３−７シクロアルキル（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、ヘテロシクリル、およびシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’Ｒ’’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであるか、またはＲ’’とＲ’’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されたもしくは非置換のヘテロシクリルを形成する）、および
ｂ．  Ｃ２−９ヘテロアリールまたはＣ６−１０アリール（前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、このとき、前記アリールおよびヘテロアリールは、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ３−７シクロアルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ’’、および−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ’’からなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）
からなる群から独立して選択される。
【００９２】
実施形態において、Ｒ４は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−であり、このとき、Ａは、ｉｉ．  −ＮＨＲｇであり、このとき、Ｒｇは、ａ．  分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、およびＣ３−７シクロアルキル（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、ヘテロシクリル、およびシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ’’、または−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ’’で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、ｂ．  Ｃ２−９ヘテロアリールまたはＣ６−１０アリール（前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、このとき、前記アリールおよびヘテロアリールは、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ３−７シクロアルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ’’、および−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ’’からなる群から選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）からなる群から選択され、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書中の実施形態のいずれかに記載されるとおりである。
【００９３】
その他すべての可変基が上述のいずれかの実施形態において定義されるとおりである実施形態において、Ｒ２は、Ｄである。一部の実施形態では、Ｄは、Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよい５〜１０員ヘテロアリールであり、このとき、異なる原子に結合している置換基のうちの２個は、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式または三環式環系を形成し、このとき、前記二環式または三環式環系は、置換されていてもよく、または５〜１０員ヘテロアリールは、５員もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−８シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合しており、このとき、Ｄおよび縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、置換されていてもよく、このとき、前記縮合環は、置換されていてもよい二環式または三環式環系を形成する。
【００９４】
一部の実施形態では、Ｄは、水素、またはＯ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、（例えば、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、およびＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で）置換されていてもよい５〜１０員ヘテロアリールであるか、または、５もしくは６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−８シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリールであり、このとき、Ｄおよび縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、（例えば、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、およびＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で）置換されていてもよい。
【００９５】
一実施形態では、Ｒ４は、Ｄであり、このとき、Ｄは、少なくとも１つの窒素原子を含有する、置換されていてもよいヘテロアリールである。実施形態では、ヘテロシクリルは、１個または２個の窒素原子を含有する、置換されていてもよい５員ヘテロシクリルである。実施形態では、５員ヘテロシクリルは、置換されていてもよいピラゾールである。
【００９６】
一実施形態では、置換されていてもよいピラゾールは、
2020515603.tif 000018
であり、式中、波線は、Ｎとの結合点を示し、ＲＡは、分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルであり、このとき前記アルキルは、１〜４個のヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、または−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚで置換されていてもよく、このとき、ＲｙおよびＲｚは、出現するごとに、独立して、水素またはＣ１−６アルキルである。
【００９７】
一実施形態では、ＲＡは、ヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、またはアミノで置換された直鎖Ｃ１−６アルキルである。
【００９８】
一実施形態では、直鎖Ｃ１−６アルキルは、ニトリルで置換されたエチルである。
【００９９】
一実施形態では、ＲＡは、
2020515603.tif 000019
である。
【０１００】
一実施形態では、ＲＡは、
2020515603.tif 000020
である。
【０１０１】
一部の実施形態では、置換されていてもよいピラゾールは、別の環式部分と縮合して、置換されていてもよい二環式または三環式環系、例えば、１，５結合に縮合した別の環式部分を有する３−ピラゾリルを形成する。一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000021
である、二環式環系（または、さらなる環縮合が存在する三環式環系）であり、式中、Ｘ’およびＹ’は、それぞれ独立して、Ｃ、Ｎ、Ｓ、またはＯであり、このとき、前記二環式環系は、水素、ヒドロキシル、アミノ、およびＣ１−６アルキルからなる群から独立して選択される１個、２個、３個、または４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、置換基のうちの２個は、それらが結合している原子と一緒になって、Ｃ３−Ｃ５スピロ環またはＣ２−９ヘテロアリール環を形成してもよく、このとき、前記Ｃ２−９ヘテロアリール環は、前記二環式環系と縮合して、三環式環系を形成してもよい。そのような実施形態の一部では、Ｘ’またはＹ’のうちの少なくとも１つは、Ｎである。
【０１０２】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000022
である。
【０１０３】
一部の実施形態では、式ＩまたはＩａの化合物は、化合物番号２２８、２２９、２３０、２４７、２７６、３１５、および３１６、またはそれらの薬学的に許容される塩から選択される。
【０１０４】
その他すべての可変基が本明細書に詳述される実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである実施形態において、Ｄが、式
2020515603.tif 000023
を有する５員ヘテロアリール、または式
2020515603.tif 000024
を有する６員ヘテロアリールであり、式中、
Ｑは、ＮＲ２０、ＣＲ２０、Ｏ、またはＳであり、
各Ｔは、独立して、ＮまたはＣＲ２１であり、
各Ｚは、独立して、ＮまたはＣであり、ただし、１つのみのＺがＮであることを条件とし、
各Ｒ２０およびＲ２１は、独立して、水素、アルキル、ハロアルキル、アルコキシ、ハロゲン、ヒドロキする、またはシアノであり、
Ｒ２２およびＲ２３は、それらが結合している原子と一緒になって二環式環系を形成し、このとき、二環式環系は、Ｎ、Ｓ、およびＯから選択される１つ以上のヘテロ原子を含有してもよく、このとき、二環式環系は、１個、２個、３個、４個、または５個のＲ３０で置換されていてもよく、
各Ｒ３０は、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ３−７ヘテロシクリル、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ３１Ｒ３２、−ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−ＯＲ３３、−ＮＲ３３Ｃ（Ｏ）Ｒ３４、−ＮＲ３３ＳＯ２Ｒ３５、または−ＳＯ２Ｒ３５であり、このとき、Ｒ３０のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、およびＣ３−７ヘテロシクリルは、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよく、または２個のＲ３０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよい環を形成し、
各Ｒ３１およびＲ３２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであるか、またはＲ３１とＲ３２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１〜４個のＲ４０で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し、
各Ｒ３３およびＲ３４は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、
Ｒ３５は、Ｃ１−６アルキルであり、
各Ｒ４０は、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ４１Ｒ４２、−ＳＯ２ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）Ｒ４４、−ＮＲ４３ＳＯ２Ｒ４５、または−ＳＯ２Ｒ４５、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル［例えば、−ＣＨＦ２、または−ＣＦ３］、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ６−１０アリール、オキソからなる群から独立して選択されるか、または２個のＲ４０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル、およびオキソから選択される１〜３個の置換基で置換されていてもよい環を形成し、
各Ｒ４１およびＲ４２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであるか、またはＲ４１とＲ４２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル、およびオキソから選択される１〜３個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し、
各Ｒ４３およびＲ４４は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、
Ｒ４５は、Ｃ１−６アルキルである、化合物。
【０１０５】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000025
であり、
式中、ｑは、０、１、２、３、４、５、または６であり、Ｒ３６は、独立して、水素またはＲ３０であり、Ｒ２０およびＲ３０は、本明細書において詳述されるとおりである。そのような実施形態の一部では、Ｒ２０は、水素、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）、ハロゲン（例えば、フルオロ）、ヒドロキシル、またはＣ１−６アルコキシ（例えば、メトキシ）である。一部の実施形態では、Ｒ２０は、Ｈ、Ｍｅ、Ｆ、またはＯＨである。そのような実施形態の一部では、Ｒ３６は、水素またはＣ１−６アルキル（例えば、メチル）である。そのような実施形態の一部では、ｑは、０である。
【０１０６】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000026
であり、
式中、ｑは、０、１、２、３、４、５、または６であり、Ｒ２０およびＲ３０は、本明細書において詳述されるとおりである。そのような実施形態の一部では、ｑは、０である。そのような実施形態の一部では、Ｒ２０は、水素、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）、ハロゲン（例えば、フルオロ）、ヒドロキシル、またはＣ１−６アルコキシ（例えば、メトキシ）である。一部の実施形態では、Ｒ２０は、Ｈ、Ｍｅ、Ｆ、またはＯＨである。
【０１０７】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000027
［式中、
式中、Ｒ３６は、独立して、水素またはＲ３０であり、Ｒ２０およびＲ３０は、本明細書において詳述されるとおりである。一部の実施形態では、Ｒ３６は、水素またはＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ２０は、水素である。
【０１０８】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000028
であり、
式中、ｐは、０、１、２、３、または４であり、Ｒ３６は、独立して、水素またはＲ３０であり、Ｒ２０およびＲ３０は、本明細書において詳述されるとおりである。一部の実施形態では、ｐは、０である。一部の実施形態では、Ｒ３６は、水素またはＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ２０は、水素である。
【０１０９】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000029
であり、
式中、Ｘは、ＣＨ２、Ｎ、Ｏ、またはＳであり、ｎは、１、２、３、または４であり、ｐは、０、１、２、３、または４であり、Ｒ３６は、水素またはＲ３０であり、Ｒ２０およびＲ３０は、本明細書において詳述されるとおりである。そのような実施形態の一部では、Ｘは、ＣＨ２であり、ｎは、１である。一部の実施形態では、Ｒ３６は、水素またはＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ２０は、水素である。
【０１１０】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000030
であり、
式中、ｑは、０、１、２、３、４、５、または６であり、Ｇは、独立して、ＣまたはＮであり、Ｇ’は、独立して、Ｎ、ＮＲ４６、ＣＲ４７、Ｓ、またはＯであり、Ｒ４６およびＲ４７は、独立して、水素またはＲ４０であり、Ｒ２０およびＲ４０は、本明細書において詳述されるとおりである。一部の実施形態では、２つの基Ｒ４６およびＲ４７は、一緒になって環を形成する。そのような実施形態の一部では、一方のＧは、Ｃであり、他方のＧは、Ｎである。一部の実施形態では、各Ｇは、Ｃである。一部の実施形態では、Ｇ’のうち少なくとも１つは、Ｎである。一部の実施形態では、Ｇ’のうち少なくとも１つは、ＣＲ４７である。一部の実施形態では、Ｒ４７は、Ｈである。一部の実施形態では、Ｒ２０は、水素である。
【０１１１】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000031
であり、
式中、Ｒ２０およびＲ４６は、本明細書において詳述されるとおりである。一部の実施形態では、Ｒ４６は、水素またはＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ２０は、水素である。
【０１１２】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000032
である。
【０１１３】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000033
であり、
式中、Ｑは、ＮＲ２０、Ｏ、またはＳであり、Ｘは、ＣＲ３８ａＲ３８ｂ、ＮＲ３６、Ｓ、またはＯであり、Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂ、ＮＲ３６、Ｓ、ＳＯ２、またはＯであり、Ｒ３６、Ｒ３７ａ、Ｒ３７ｂ、Ｒ３８ａ、およびＲ３８ｂは、独立して、水素またはＲ３０であり、Ｒ３９ａおよびＲ３９ｂは、独立して、水素またはＲ３０であるか、またはＲ３９ａとＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、Ｃ３−７シクロアルキルまたはＣ３−７ヘテロシクリルを形成し、Ｒ２０およびＲ３０は、本明細書において詳述されるとおりである。そのような実施形態の一部では、Ｑは、ＮＲ２０である。そのような実施形態の一部では、Ｑは、Ｓである。一部の実施形態では、Ｘは、ＣＨ２またはＮＲ３６である。一部の実施形態では、Ｘ’は、ＣＨ２である。一部の実施形態では、Ｘ’は、ＳＯ２である。一部の実施形態では、Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂであり、このとき、Ｒ３９ａとＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、シクロプロピルを形成する。一部の実施形態では、Ｒ３６は、水素またはＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ２０は、水素である。
【０１１４】
一部の実施形態では、Ｄは、
2020515603.tif 000034
であり、
式中、Ｘ、Ｘ’、Ｒ２０、およびＲ３６は、本明細書において詳述されるとおりである。そのような実施形態の一部では、Ｘは、ＣＨ２またはＮＲ３６である。一部の実施形態では、Ｘ’は、ＣＨ２である。一部の実施形態では、Ｘ’は、ＳＯ２である。一部の実施形態では、Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂであり、このとき、Ｒ３９ａとＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、シクロプロピルを形成する。一部の実施形態では、Ｒ３６は、水素またはＣ１−６アルキル（例えば、メチル）である。一部の実施形態では、Ｒ２０は、水素である。
【０１１５】
式ＩまたはＩａの化合物の一部の態様において、Ｒ２は、
（ａ）Ｏ、Ｓ、およびＮから選択される１〜４個のヘテロ原子を有し、それぞれ、
ｉ．  分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、またはＣ１−６アルケニレンで（前記アルキル、アルケニル、およびアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、−ＳＯ２Ｒｙ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲｙ、−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ、−ＮＲｚＳＯ２Ｒｙ、−ＮＲｙ（ＣＯ）ＯＲｚ、−ＮＲｙ（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ、および−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｙおよびＲｚは、出現するごとに、独立して、水素または置換されていてもよいＣ１−６アルキル（例えば、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいアルキル）である）、
ｉｉ．  ＮＲｙＲｚ−Ｃ（Ｏ）−（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素または置換されていてもよいＣ１−６アルキル（例えば、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいアルキル）である）、
ｉｉｉ．  ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、
ｉｖ．  ヒドロキシルまたは置換されていてもよいＣ１−６アルコキシ（例えば、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいアルコキシ）、
ｖ．  置換されたもしくは非置換のＣ３−９シクロアルキル、置換されたもしくは非置換のＣ６アリール、置換されたもしくは非置換の５員ヘテロアリール、または置換されたもしくは非置換のＣ２−９ヘテロシクリル、
ｖｉ．  ハロゲン、
ｖｉｉ．  置換されたもしくは非置換のアミノ、
ｖｉｉｉ．  シアノ、
ｉｘ．  −ＮＲｙＣ（Ｏ）Ｒｚ（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素または置換されていてもよいＣ１−６アルキル（例えば、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいアルキル）である）、
ｘ．  −ＳＯ２Ｒ’（Ｒ’は、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、
ｘｉ．  −ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’（Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであるか、またはＲ’とＲ’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されたもしくは非置換のヘテロシクリルを形成する）、
ｘｉｉ．  −ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’’Ｒ’’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’Ｒ’’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’（Ｒ’およびＲ’’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであるか、またはＲ’’およびＲ’’’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されたもしくは非置換のヘテロシクリルを形成する）、および
ｘｉｉｉ．  前記ヘテロシクリルに組み込まれた炭素が、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成してもよい場合、
からなる群から独立して選択される１個、２個、３個、または４個の置換基Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、およびＲ８’で置換されていてもよいＣ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリル、あるいは
（ｂ）分岐または直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、Ｃ３−４シクロアルキルからなる群から選択される１個、２個、３個、または５個の置換基を有するＣ６−１０アリール（前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、およびシクロアルキルは、アミノ、ヒドロキシル、シアノ、ハロゲン、アミド、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、−ＳＯ２Ｒｃ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲｄ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｃＲｄ、および−ＮＲｃＣ（Ｏ）Ｒｄで置換されていてもよく、
このとき、ＲｃおよびＲｄは、それぞれ、水素およびＣ１−６アルキルからなる群から独立して選択され、このとき、前記アルキルは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよい）、あるいは
（ｃ）水素、−ＮＨＳＯ２Ｒａ、−ＳＯ２ＮＲａＲｂ、または−ＳＯ２ＮＨ２（各Ｒａは、独立して、Ｃ１−６アルキルであり、Ｒｂは、水素またはＣ１−６アルキルである）、あるいは
（ｄ）−ＯＲａ１または−（Ｃ１−６アルキル）−ＯＲａ１（各Ｒａ１は、独立して、Ｃ６−１０アリールで置換されていてもよいＣ１−６アルキル、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであり、このとき、５〜１０員ヘテロアリールおよび５〜１０員ヘテロシクリルは、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、あるいは
（ｅ）ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミド、スルホニル、スルホンアミド、Ｃ３−８シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルからなる群から独立して選択される１〜５個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキルで（Ｃ３−８シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルは、（例えば、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で）置換されていてもよい）、あるいは
（ｆ）Ｃ１−６アルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミド、スルホニル、スルホンアミド、５〜１０員ヘテロアリール、および５〜１０員ヘテロシクリルからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよいＣ３−８シクロアルキル（５〜１０員ヘテロアリールおよび５〜１０員ヘテロシクリルは、（例えばヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で）置換されていてもよい）、
（ｇ）−Ｃ（Ｏ）ＮＲａ２Ｒｂ２または−ＳＯ２ＮＲａ２Ｒｂ２（各Ｒａ２は、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、Ｒｂ２は、水素、Ｃ１−６アルキル、５〜１０員ヘテロアリール、または５〜１０員ヘテロシクリルであり、このとき、５〜１０員ヘテロアリールおよび５〜１０員ヘテロシクリルは、（例えば、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、オキソ、ヒドロキシル、ハロ、およびシアノからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で）置換されていてもよく、またはＲａ２とＲｂ２は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されたもしくは非置換のヘテロシクリル（例えば、ピペリジン、ピペラジン、ピロリジン）を形成する）、あるいは
（ｈ）５員または６員ヘテロアリール、５〜１０員ヘテロシクリル、Ｃ６アリール、およびＣ３−７シクロアルキルからなる群から選択される環と縮合した５〜１０員ヘテロアリール（Ｒ２および縮合環の５〜１０員ヘテロアリールは、（例えば、ヒドロキシル、オキソ、Ｃ１−６アルキル、またはＣ１−６アルコキシからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で）置換されていてもよい）
である。
【０１１６】
その他すべての可変基が上記に定義されているとおりである実施形態では、Ｒ２の有用な値は、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールまたは置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル（例えば、Ｃ３−７ヘテロシクリル）である。一実施形態では、Ｒ２は、置換されていてもよい５〜１０員ヘテロアリールまたは置換されていてもよい５〜１０員ヘテロシクリルであり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、５員ヘテロアリールである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、５員ヘテロシクリルである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、６員ヘテロアリールである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、６員ヘテロシクリルである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、７員ヘテロアリールである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、７員ヘテロシクリルである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、８員ヘテロアリールである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、８員ヘテロシクリルである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、９員ヘテロアリールである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、９員ヘテロシクリルである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、１０員ヘテロアリールである。この実施形態の一態様において、Ｒ２は、１０員ヘテロシクリルである。出現するごとに、ヘテロアリールまたはヘテロシクリルは、１個、２個、または３個の置換基Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８で置換されていてもよい。
【０１１７】
一部の実施形態では、Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８は、それぞれ、
ｉ．  分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、またはＣ１−６アルケニレン（前記アルキル、アルケニル、およびアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ−、−ＳＯ２Ｒｙ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲｙ、−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ、および−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよく、このとき、ＲｙおよびＲｚは、出現するごとに、独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｉｉ．  ＮＲｙＲｚ−Ｃ（Ｏ）−（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｉｉｉ．  ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、
ｉｖ．  Ｃ１−６アルコキシ（前記アルコキシは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｖ．  Ｃ３−９シクロアルキル、置換されたもしくは非置換のＣ６アリール、置換されたもしくは非置換の５員ヘテロアリール、またはＣ２−９ヘテロシクリル、
ｖｉ．  ハロゲン、
ｖｉｉ．  アミノ、
ｖｉｉｉ．  シアノ、
ｉｘ．  −ＮＲｙＣ（Ｏ）Ｒｚ（ＲｙおよびＲｚは、それぞれ独立して、水素またはＣ１−６アルキルであり、このとき、前記アルキルは、ヒドロキシルおよびハロゲンからなる群から独立して選択される１〜４個の置換基で置換されていてもよい）、
ｘ．  −ＳＯ２Ｒ’（Ｒ’は、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、
ｘｉ．  −ＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’（Ｒ’およびＲ’’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルである）、
ｘｉｉ．  −ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ’’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’’、または−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ’’（Ｒ’は、独立して、ＨまたはＣ１−６アルキルであり、Ｒ’’は、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、またはＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールである）、および
ｘｉｉｉ．  前記ヘテロシクリルに組み込まれた炭素が、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成してもよい場合
からなる群から独立して選択される。
【０１１８】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000035
2020515603.tif 000036
からなる群から選択され、これらはそれぞれ、置換されていてもよい。一部の実施形態では、上記の部分それぞれは、１個、２個、または３個の置換基Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８で置換されていてもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１１９】
一部の実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000037
からなる群から選択され、これらはそれぞれ、置換されていてもよい。一部の実施形態では、上記の部分それぞれは、１個、２個、または３個の置換基Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８で置換されていてもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１２０】
その他すべての可変基が上記の実施形態のいずれかに定義されるとおりである実施形態において、Ｒ２の有用な値は、
2020515603.tif 000038
である。
【０１２１】
その他すべての可変基が上記の実施形態のいずれかに定義されるとおりである実施形態において、Ｒ２は、
2020515603.tif 000039
である。
【０１２２】
その他すべての可変基が上記の実施形態のいずれかに定義されるとおりである実施形態において、Ｒ２は、
2020515603.tif 000040
である。
【０１２３】
その他すべての可変基が上記の実施形態のいずれかに定義されるとおりである実施形態において、Ｒ２は、
2020515603.tif 000041
である。
【０１２４】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000042
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１２５】
一部の実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000043
であり、式中、Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８は、それぞれ、水素、ヒドロキシル、アミノ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルコキシ、およびモノ（Ｃ１−６アルキル）アミノからなる群から独立して選択されるか、またはＲ６、Ｒ７、およびＲ８のうちの２個が二環式環系を形成する。
【０１２６】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000044
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。そのような実施形態の一部では、Ｒ６およびＲ７は、水素、アミノ、およびＣ１−６アルキルからなる群から選択される。一部の実施形態では、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）である。一部の実施形態では、Ｒ７は、水素またはアミノである。一部の実施形態では、Ｒ７は、水素である。一部の実施形態では、Ｒ７は、アミノである。一部の実施形態では、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ７は、水素またはアミノである。
【０１２７】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000045
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態では、Ｒ６は、水素、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、またはヒドロキシ（Ｃ１−６）アルキルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の一態様において、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチル、ペンチル、およびヘキシルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ６は、メチルであり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。そのような実施形態の一部では、Ｒ６は、ヒドロキシル、−ＣＦ２、−ＣＦ３、またはハロゲンで置換されていてもよいＣ１−６アルキルである。
【０１２８】
一部の実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000046
である。一部の実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000047
である。一部の実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000048
である。一部の実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000049
である。一部の実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000050
である。
【０１２９】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000051
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３０】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000052
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３１】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000053
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または上記に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態では、Ｒ６は、置換されていてもよい分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルであってもよく、これは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３２】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000054
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３３】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000055
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３４】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000056
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態では、Ｒ６は、置換されていてもよい分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の一態様において、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチル、ペンチル、およびヘキシルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ６は、メチルであり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３５】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000057
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３６】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000058
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３７】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000059
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ６は、置換されていてもよい分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルであり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の一態様において、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチル、ペンチル、およびヘキシルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ６は、メチルであり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３８】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000060
であり、
その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ６は、水素または置換されていてもよい分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキルであってもよく、Ｒ７は、水素または置換されていてもよい分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の一態様において、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチル、ペンチル、およびヘキシルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ６は、メチルであり、その他すべての可変基は、式ＩまたはＩａにおいて記載されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ６およびＲ７は、それぞれ水素であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ８は、水素であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１３９】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000061
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１４０】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000062
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１４１】
一実施形態では、Ｒ２は、
2020515603.tif 000063
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または上記に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態では、Ｒ６は、置換されていてもよい分岐または直鎖Ｃ１−６アルキルであってもよく、これは、１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の一態様において、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチル、ペンチル、およびヘキシルであってもよく、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。特定の態様において、Ｒ６は、メチルである。
【０１４２】
一実施形態では、５〜１０員ヘテロシクリルにおいて、Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８のうちの１つは、Ｏであり、それが結合している炭素と一緒になって、カルボニルを形成し、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ２は、
2020515603.tif 000064
であり、式中、Ｒ７は、水素またはＣ１−５アルキルであり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１４３】
一実施形態では、５〜１０員ヘテロシクリルにおいて、Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８のうちの１つは、Ｏであり、それが結合している炭素と一緒になって、カルボニルを形成し、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態の特定の態様において、Ｒ２は、
2020515603.tif 000065
であり、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。この実施形態では、Ｒ７およびＲ８は、水素、または１〜４個のヒドロキシルまたはハロゲンで置換されていてもよい分岐もしくは直鎖Ｃ１−６アルキルから独立して選択され、その他すべての可変基は、式ＩもしくはＩａにおいて定義されるとおりであるか、または本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて定義されるとおりである。
【０１４４】
実施形態において、本明細書に記載の主題は、以下の構造：
2020515603.tif 000066
2020515603.tif 000067
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のうちの１つを有する。
【０１４５】
その他すべての可変基が上記の実施形態のいずれかに定義されるとおりである一実施形態で、化合物番号１、２、３、４、５、６、７、８、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、２０、２１、２２、２３、２４、２５、２６、２７、２８、３０、３１、３２、３７、３８、３９、４０、４１、４２、４３、４４、４５、４６、４７、４８、４９、５０、５１、５２、５４、５５、５６、５７、５９、６０、６１、６２、６３、６５、６６、６７、６８、６９、７０、７１、７２、７３、７４、７５、７６、７７、７８、７９、８０、８１、８２、８５、８６、８７、８８、８９、９０、９１、９２、９３、９４、９５、９６、９７、９８、９９、１００、１０１、１０２、１０３、１０４、１０５、１０６、１０７、１０８、１０９、１１０、１１３、１１５、１１６、１１７、１１８、１１９、１２２、１２３、１２４、１２５、１２６、１２７、１２８、１３０、１３１、１３２、１３３、１３４、１３５、１３６、１３７、１３８、１３９、１４０、１４３、１４４、１４５、１４６、１４７、１４８、１４９、１５０、１５１、１５３、１５４、１５５、１５６、１５７、１５９、１６０、１６１、１６２、１６３、１６４、１６５、１６６、１６７、１６８、１６９、１７０、１７１、１７２、１７３、１７４、１７５、１７６、１７７、１７８、１７９、１８０、１８１、１８２、１８３、１８４、１８５、１８６、１８７、１８８、１８９、１９０、１９１、１９２、１９３、１９４、１９５、１９６、１９７、１９８、１９９、２００、２０１、２０２、２０３、２０４、２０５、２０６、２０７、２０８、２０９、２１０、２１１、２１２、２１３、２１４、２１５、２１６、２１７、２１８、２１９、２２０、２２１、２２２、２２３、２２４、２２５、および２２６のいずれかを含めた化合物が提供される。
【０１４６】
一部の実施形態では、本開示は、表１、表２、および／または表３の１つ以上の化合物からなる群から選択される式ＩもしくはＩａの化合物、またはそれらの薬学的に許容される塩を提供する。一部の実施形態では、化合物は、表１の化合物番号９〜１２、２９、３３〜３６、５３、５８、６４、８３、８４、９６、９７、１１１、１１２、１１４、１２０、１２１、１２９、１３７、１４１、１４２、１５２、および１５８、またはそれらの薬学的に許容される塩から選択される。一部の実施形態では、化合物は、表２の化合物番号２３１〜３９０、またはそれらの薬学的に許容される塩から選択される。一部の実施形態では、化合物は、表３の化合物番号３９１〜５２８、またはそれらの薬学的に許容される塩から選択される。
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【０１４７】
一部の実施形態では、化合物は、表１の化合物番号１〜２３０、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される。一部の実施形態では、化合物は、化合物番号１、２、３、４、５、６、７、８、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、２０、２１、２２、２３、２４、２５、２６、２７、２８、３０、３１、３２、３７、３８、３９、４０、４１、４２、４３、４４、４５、４６、４７、４８、４９、５０、５１、５２、５４、５５、５６、５７、５９、６０、６１、６２、６３、６５、６６、６７、６８、６９、７０、７１、７２、７３、７４、７５、７６、７７、７８、７９、８０、８１、８２、８５、８６、８７、８８、８９、９０、９１、９２、９３、９４、９５、９８、９９、１００、１０１、１０２、１０３、１０４、１０５、１０６、１０７、１０８、１０９、１１０、１１３、１１５、１１６、１１７、１１８、１１９、１２２、１２３、１２４、１２５、１２６、１２７、１２８、１３０、１３１、１３２、１３３、１３４、１３５、１３６、１３８、１３９、１４０、１４３、１４４、１４５、１４６、１４７、１４８、１４９、１５０、１５１、１５３、１５４、１５５、１５６、１５７、１５９、１６０、１６１、１６２、１６３、１６４、１６５、１６６、１６７、１６８、１６９、１７０、１７１、１７２、１７３、１７４、１７５、１７６、１７７、１７８、１７９、１８０、１８１、１８２、１８３、１８４、１８５、１８６、１８７、１８８、１８９、１９０、１９１、１９２、１９３、１９４、１９５、１９６、１９７、１９８、１９９、２００、２０１、２０２、２０３、２０４、２０５、２０６、２０７、２０８、２０９、２１０、２１１、２１２、２１３、２１４、２１５、２１６、２１７、２１８、２１９、２２０、２２１、２２２、２２３、２２４、２２５、２２６、２２７、２２８、２２９および２３０、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される。一部の実施形態では、化合物は、化合物番号９〜１２、２９、３３〜３６、５３、５８、６４、８３、８４、９６、９７、１１１、１１２、１１４、１２０、１２１、１２９、１３７、１４１、１４２、１５２、および１５８、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される。一部の実施形態では、化合物は、表２の化合物番号２３１〜３９０、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される。一部の実施形態では、化合物は、表３の化合物番号３９１〜５２８、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される。
【０１４８】
本明細書に記載される式ＩまたはＩａの化合物またはその塩は、立体異性形態で存在してもよい（例えば、これは、１個以上の不斉炭素原子を含有する）。個々の立体異性体（光学異性体およびジアステレオマー）およびそれらの混合物は、本明細書において開示される主題の範囲に含まれる。同様に、式ＩもしくはＩａの化合物または塩は、式に示される以外の互変異性形態として存在してもよいものと理解され、これらもまた、本明細書において開示される主題の範囲に含まれる。本明細書において開示される主題は、本明細書に記載される特定の群の組み合わせおよびサブセットを含むものと理解されたい。本明細書において開示される主題の範囲は、立体異性体の混合物に加え、精製光学異性体または鏡像異性体／ジアステレオマー富化混合物も含む。本明細書において開示される主題は、本明細書において定義される特定の群の組み合わせおよびサブセットを含むものと理解されたい。
【０１４９】
本明細書において開示される主題は、本明細書に記載される化合物の同位体標識された形態も含むが、ただし１個以上の原子が、通常自然界で見られる原子量または質量数と異なる原子量または質量を有する原子で置き換えられていないことを条件とする。本明細書に記載される化合物およびその薬学的に許容される塩に組み込むことができる同位体の例には、水素、炭素、窒素、酸素、リン、硫黄、フッ素、ヨウ素、および塩素の同位体、例えば、２Ｈ、３Ｈ、１１Ｃ、１３Ｃ、１４Ｃ、１５Ｎ、１７Ｏ、１８Ｏ、３１Ｐ、３２Ｐ、３５Ｓ、１８Ｆ、３６Ｃｌ、１２３Ｉ、および１２５Ｉがある。
【０１５０】
本明細書において開示される主題は、式ＩまたはＩａの化合物のプロドラッグ、代謝物、誘導体、および薬学的に許容される塩を含む。式ＩまたはＩａの化合物の代謝物には、式ＩまたはＩａの化合物をその代謝生成物を生じるのに十分な時間にわたり哺乳動物と接触させることを含む方法によって生成される化合物が含まれる。
【０１５１】
式ＩまたはＩａの化合物が塩基である場合、所望の薬学的に許容される塩は、当該技術分野で利用可能な任意の適切な方法で、例えば、塩酸、臭化水素酸、硫酸、硝酸、メタンスルホン酸、リン酸などの無機酸、または酢酸、マレイン酸、コハク酸、マンデル酸、フマル酸、マロン酸、ピルビン酸、シュウ酸、グリコール酸、サリチル酸、ピラノシジル酸（ｐｙｒａｎｏｓｉｄｙｌ）酸、例えば、グルクロン酸またはガラクツロン酸、αヒドロキシ酸、例えば、クエン酸または酒石酸、アミノ酸、例えば、アスパラギン酸またはグルタミン酸、芳香族酸、例えば、安息香酸または桂皮酸、スルホン酸、例えば、ｐ−トルエンスルホン酸またはエタンスルホン酸などの有機酸で、遊離塩基を処理することによって、調製することができる。
【０１５２】
式ＩまたはＩａの化合物が酸である場合、所望の薬学的に許容される塩は、任意の適切な方法で、例えば、無機または有機塩基、例えば、アミン（第１級、第２級、または第３級）、アルカリ金属水酸化物、またはアルカリ土類金属水酸化物などで遊離酸を処理することによって、調製することができる。適切な塩の具体例には、限定するものではないが、アミノ酸、例えば、グリシンおよびアルギニン、アンモニア、第１級、第２級、および第３級アミン、および環状アミン、例えば、ピペリジン、モルホリン、およびピペラジンから誘導される有機塩、ならびにナトリウム、カルシウム、カリウム、マグネシウム、マンガン、鉄、銅、亜鉛、アルミニウム、およびリチウムから誘導される無機塩がある。
【０１５３】
式ＩまたはＩａの化合物は、インビボで代謝可能な部分を有する化合物を含む「プロドラッグ」の形態であってもよい。一般的に、プロドラッグは、エステラーゼによって、またはその他の機序によって、インビボで代謝されて活性薬物となる。プロドラッグおよびそれらの使用の例は、当該技術分野で周知である（例えば、Ｂｅｒｇｅら（１９７７）「Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓａｌｔｓ」、Ｊ．Ｐｈａｒｍ．Ｓｃｉ．６６：１〜１９を参照）。プロドラッグは、化合物の最終的な単離および精製時にｉｎ  ｓｉｔｕで調製してもよく、または別途、精製された化合物の遊離酸形態またはヒドロキシルを適切なエステル化剤と反応させることにより調製してもよい。ヒドロキシル基は、カルボン酸で処理することにより、エステルに変換される。プロドラッグ部分の例には、置換されたおよび非置換であり分岐または非分岐の低級アルキルエステル部分（例えば、プロピオン酸エステル）、低級アルケニルエステル類、ジ低級アルキルアミノ低級アルキルエステル類（例えば、ジメチルアミノエチルエステル）、アシルアミノ低級アルキルエステル類（例えば、アセチルオキシメチルエステル）、アシルオキシ低級アルキルエステル類（例えば、ピバロイルオキシメチルエステル）、アリールエステル類（フェニルエステル）、アリール低級アルキルエステル類（例えば、ベンジルエステル）、（例えば、メチル、ハロ、またはメトキシ置換基で）置換されたアリールおよびアリール低級アルキルのエステル、アミド類、低級アルキルアミド、ジ低級アルキルアミド類、およびヒドロキシアミド類がある。また、インビボでその他の機序によって活性形態に変換されるプロドラッグも含まれる。態様において、本発明の化合物は、本明細書中の式のいずれかのプロドラッグである。
【０１５４】
一般合成スキーム
式ＩまたはＩａの化合物は、実施例中の手順により、概して、スキーム１および２（式中、Ｒ基は、式ＩもしくはＩａに記載されるとおりである）によって調製することができ、またはその前駆体である。
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【０１５５】
スキーム１は、式ＩまたはＩａの化合物を調製するための一般合成法を示し、式中、Ｒ２は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−である。化合物Ａの活性化アシル化合物Ａ−Ｃ（Ｏ）−Ｘ’との反応は、３−アミノ基のアシル化をもたらし、化合物Ｂを生じる。化合物Ｂとボロン酸エステルＲ２−Ｂ（ＯＲ）２とのＰｄ触媒カップリングは、化合物Ｃを生じる。化合物Ｃと保護アミンとのＰｄ触媒カップリングは、化合物Ｄを生じる。化合物Ｄの脱保護は、式（Ｉ−Ａ）（Ａ、Ｒ１、およびＲ２は、式ＩまたはＩａについて定義するとおりである）の生成物をもたらす。
【０１５６】
式（Ｉ−Ａ）の化合物を作製する方法であって、化合物Ｃを保護アミン（例えば、ＨＮ＝Ｃ（Ｐｈ）２またはＢｏｃ−ＮＨ２）と反応させて化合物Ｄを形成することと、化合物Ｄをアミン脱保護条件に付して化合物（Ｉ−Ａ）（Ａ、Ｒ１、およびＲ２は、式ＩまたはＩａについて定義するとおりである）を形成することとを含む方法が提供される。この方法は、化合物Ａをアシル化して（化合物ＡをＡ−Ｃ（Ｏ）−Ｘと反応させることを含み、式中、Ｘは、ＢｒまたはＩなどのハロゲンである）、化合物Ｂを形成すること、化合物Ｂをボロン酸エステルＲ２−Ｂ（ＯＲ）２（式中、Ｒは、アルキルもしくはアリールであるか、または２個のＯＲ基は、ホウ素原子と一緒になって、環を形成する）およびＰｄ触媒と反応させて、化合物Ｃを形成することをさらに含んでもよい。
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【０１５７】
スキーム２は、式ＩまたはＩａの化合物を調製するための一般合成法を示し、式中、Ｒ２は、Ｄである。化合物Ａとボロン酸エステルＲ２−Ｂ（ＯＲ）２とのＰｄ触媒カップリング、または所望のＲ２基がアミノ基である場合は、化合物Ａと保護アミンとのＰｄ触媒カップリングは、化合物Ｅをもたらす。化合物Ｅと化合物Ｄ−ＸとのＰｄ触媒カップリングは、化合物Ｆをもたらす。化合物Ｃと保護アミンとのＰｄ触媒カップリングは、化合物Ｇをもたらす。化合物Ｇの脱保護は、式（Ｉ−Ｄ）（式中、Ｄ、Ｒ１、およびＲ２は、式はＩまたはＩａについて定義するとおりである）の生成物をもたらす。
【０１５８】
式（Ｉ−Ｄ）の化合物を作製する方法であって、化合物Ｆを保護アミン（例えば、ＨＮ＝Ｃ（Ｐｈ）２またはＢｏｃ−ＮＨ２）と反応させて化合物Ｄを形成することと、化合物Ｄをアミン脱保護条件に付して化合物（Ｉ−Ａ）（Ａ、Ｒ１、およびＲ２は、式ＩまたはＩａについて定義するとおりである）を形成することとを含む方法が提供される。この方法は、化合物Ａをボロン酸エステルＲ２−Ｂ（ＯＲ）２（式中、Ｒは、アルキルもしくはアリールであるか、または２個のＯＲ基は、ホウ素原子と一緒になって、環を形成する）およびＰｄ触媒と反応させて、化合物Ｅを形成することと、化合物Ｅを化合物Ｄ−Ｘ（式中、Ｘは、Ｃｌ、Ｂｒ、またはＩなどの脱離基である）およびＰｄ触媒と反応させて、化合物Ｆを形成することとをさらに含んでもよい。所望のＲ２が置換されていてもよいアミノ基である場合、方法は、化合物Ａを保護アミン（例えば、ＨＮＲＲ’であり、式中、ＲおよびＲ’は、アミン保護基である）およびＰｄ触媒と反応させて、化合物Ｅを形成することと、化合物Ｅを化合物Ｄ−Ｘ（式中、Ｘは、Ｃｌ、Ｂｒ、またはＩなどの脱離基である）およびＰｄ触媒と反応させて、化合物Ｆを形成することとをさらに含んでもよい。
【０１５９】
組成物
本開示の化合物は、薬学的に許容される担体と一緒に製剤して、薬学的組成物にすることができる。
【０１６０】
式ＩまたはＩａの化合物は、標準的な製剤法に従って、薬学的組成物として製剤することができる。本態様によると、薬学的に許容される希釈剤または担体と結合した式ＩまたはＩａの化合物を含む薬学的組成物が提供される。
【０１６１】
典型的な製剤は、式ＩまたはＩａの化合物と担体、希釈剤、または賦形剤とを混合することによって調製される。適切な担体、希釈剤、および賦形剤は、当業者に周知であり、これには、炭水化物、ろう、水溶性および／または膨潤性ポリマー、親水性または疎水性物質、ゼラチン、油、溶媒、水などの物質が含まれる。使用される特定の担体、希釈剤、または賦形剤は、式ＩまたはＩａの化合物が使用される手段および目的による。溶媒は、一般に、当該技術分野の専門家により、哺乳動物への投与が安全であると認められる（ＧＲＡＳ）溶媒に基づいて選択される。一般的に、安全な溶媒は、水などの非毒性水性溶媒、および水可溶性または混和性であるその他の非毒性溶媒である。適切な水性溶媒には、水、エタノール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール（例えば、ＰＥＧ  ４００、ＰＥＧ  ３００）など、およびそれらの混合物が含まれる。また、製剤は、体裁の優れた薬物（すなわち、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的組成物）を提供するため、または薬学的製品（すなわち、医薬）の製造を援助するために、１つ以上のバッファー、安定化剤、界面活性剤、湿潤剤、潤滑剤、乳化剤、懸濁化剤、防腐剤、抗酸化剤、不透明化剤、流動促進剤、加工助剤、着色剤、甘味剤、香料、香味剤、およびその他の既知の添加剤を含んでいてもよい。
【０１６２】
製剤は、従来の溶解および混合法を用いて調製してもよい。例えば、バルク原体（すなわち、式ＩもしくはＩａの化合物、または式ＩもしくはＩａの化合物の安定化形態（例えば、シクロデキストリン誘導体もしくはその他の既知の複合体形成剤との複合体）を、上記に記載される賦形剤のうちの１つ以上の存在下で、適切な溶媒に溶解させる。式ＩまたはＩａの化合物は、典型的には、容易に制御可能な薬物の投薬量を提供し、患者の処方レジメン順守を可能にするために、医薬剤形に製剤される。
【０１６３】
使用するための薬学的組成物（または、製剤）は、薬物を投与するために用いられる方法に応じて、さまざまな方法で包装することができる。一般に、販売用の物品には、適当な形態の薬学的製剤が入った容器が含まれる。適切な容器は、当業者に周知であり、これには、瓶（プラスチックおよびガラス）、サシェ、アンプル、プラスチック製袋、金属製シリンダーなどの材料が含まれる。容器には、包装の中身に軽率にアクセスすることを防止するための不正開封防止構築物も含み得る。さらに、容器上には、容器の中身を記載したラベルが添付される。また、このラベルには、適当な警告を含めてもよい。
【０１６４】
薬学的製剤は、さまざまな投与の経路および様式に合わせて調製することができる。例えば、所望の純度を有する式ＩまたはＩａの化合物は、凍結乾燥製剤、破砕紛体、または水溶液の形態で、薬学的に許容される希釈剤、担体、賦形剤、または安定剤と混合してもよい（Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ（１９８０）第１６版、Ｏｓｏｌ，Ａ編）。製剤は、常温、適当なｐＨ、および所望の純度で、生理的に許容される担体、すなわち、使用される投薬量および濃度でレシピエントに対して非毒性である担体と混合することによって実施することができる。製剤のｐＨは、化合物の特定の使用および濃度に主に依存するが、約３〜約８の範囲であってもよい。ｐＨ５の酢酸バッファー中の製剤は、適切な実施形態である。
【０１６５】
式ＩまたはＩａの化合物は、滅菌されていてもよい。具体的には、インビボ投与に使用される製剤は、滅菌されているべきである。そのような滅菌は、滅菌濾過膜を通した濾過によって容易に達成される。
【０１６６】
化合物は、通常、固体組成物、凍結乾燥製剤、または水溶液として保管することができる。
【０１６７】
式ＩまたはＩａの化合物を含む薬学的組成物は、医学行動規範と一致する様式で、すなわち、投与の量、濃度、スケジュール、過程、ビヒクル、および経路で、製剤、処方、および投与することができる。これに関連して考慮される要因には、処置される特定の障害、処置を受ける特定の哺乳動物、個々の患者の臨床状態、障害の原因、薬剤の送達部位、投与方法、投与スケジュール、および医師に知られているその他の要因が含まれる。投与される化合物の「治療的有効量」は、上記のような考慮事項によって決定され、これは、凝固因子により媒介される障害を防止、改善、または処置するために必要な最低量である。一部の実施形態では、この量は、ホストに対して毒性の量、またはホストをより出血しやすくさせる量を下回る。
【０１６８】
許容される希釈剤、担体、賦形剤、および安定剤は、使用される投薬量および濃度でレシピエントに対して非毒性であり、これには、リン酸、クエン酸、およびその他の有機酸などのバッファー、アスコルビン酸およびメチオニンを含めた抗酸化剤、防腐剤（例えば、オクタデシルジメチルベンジルアンモニウムクロリド、ヘキサメトニウムクロライド、ベンザルコニウムクロライド、ベンゼトニウムクロライド、フェノール、ブチルまたはベンジルアルコール、メチルまたはプロピルパラベンなどのアルキルパラベン、カテコール、レゾルシノール、シクロヘキサノール、３−ペンタノール、およびｍ−クレゾール）、低分子量（約１０残基未満）ポリペプチド、血清アルブミン、ゼラチン、または免疫グロブリンなどのタンパク質、ポリビニルピロリドンなどの親水性ポリマー、グリシン、グルタミン、アスパラギン、ヒスチジン、アルギニン、またはリジンなどのアミノ酸、グルコース、マンノース、およびデキストリンを含めた、単糖類、二糖類、およびその他の炭水化物、ＥＤＴＡなどのキレート剤、スクロース、マンニトール、トレハロース、またはソルビトールなどの糖類、ナトリウムなどの塩形成対イオン、金属錯体（例えば、Ｚｎ−タンパク質錯体）、および／またはＴＷＥＥＮ（商標）、ＰＬＵＲＯＮＩＣＳ（商標）、またはポリエチレングリコール（ＰＥＧ）などの非イオン性界面活性剤が含まれる。医薬品有効成分は、例えば、コアセルベーション技法で製造されたマイクロカプセル、例えば、ヒドロキシメチルセルロースまたはゼラチンマイクロカプセル、または界面重合によって製造されたマイクロカプセル、例えば、ポリ−（メチルメタクリレート）マイクロカプセル、コロイド薬物送達系（例えば、リポソーム、アルブミンミクロスフェア、マイクロエマルジョン、ナノ粒子、およびナノカプセル）、またはマクロエマルジョンに封入されていてもよい。そのような技術は、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ、第１６版、Ｏｓｏｌ，Ａ．編（１９８０）に開示されている。
【０１６９】
式ＩおよびＩａの化合物の徐放性調製物を調製してもよい。徐放性調製物の適切な例には、式ＩまたはＩａの化合物を含有する固体疎水性ポリマーの半透性マトリックスがあるが、このマトリックスは、成形品、例えばフィルム、またはマイクロカプセルの形態である。徐放性マトリックスの例には、ポリエステル、ヒドロゲル（例えば、ポリ（２−ヒドロキシエチル−メタクリレート）、またはポリ（ビニルアルコール））、ポリ乳酸（ＵＳ３７７３９１９）、Ｌ−グルタミン酸とγ−エチル−Ｌ−グルタメートとの共重合体、非分解性エチレン−酢酸ビニル、分解性乳酸−グリコール酸共重合体、例えば、ＬＵＰＲＯＮ  ＤＥＰＯＴ（商標）（乳酸−グリコール酸共重合体および酢酸ロイプロリドからなる注射用ミクロスフェア）およびポリ−Ｄ−（−）−３−ヒドロキシ酪酸がある。
【０１７０】
製剤には、本明細書において詳述される投与経路に適したものが含まれる。製剤は、簡便には、単位投与形態で提供してもよく、製薬技術分野で周知の任意の方法によって調製することができる。技法および製剤は、概して、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ（Ｍａｃｋ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ  Ｃｏ．、Ｅａｓｔｏｎ、ＰＡ）に記載されている。そのような方法には、活性成分を１つ以上の副成分を構成する担体と結合させる工程が含まれる。一般的に、製剤は、活性成分を液体担体もしくは微粉固体担体、またはその双方と均一且つ密接に結合させ、その後必要に応じて、生成物を成形することによって調製される。
【０１７１】
経口投与に適した式ＩまたはＩａの化合物の製剤は、それぞれ既定量の式ＩまたはＩａの化合物を含有する個別単位、例えば、丸剤、カプセル剤、カシェ剤、または錠剤として調製することができる。
【０１７２】
圧縮錠剤は、バインダー、潤滑剤、不活性希釈剤、防腐剤、界面活性剤、または分散剤と任意に混合した、粉末または顆粒などの自由流動形態の活性成分を適切な機械で圧縮することによって調製することができる。湿製錠剤は、不活性液体希釈剤で湿潤させた粉末活性成分の混合物を適切な機械で成形することによって作製することができる。錠剤は、任意選択で、コーティングしても、または割線を入れてもよく、また任意選択で、錠剤からの活性成分の徐放または制御放出をもたらすように製剤される。
【０１７３】
経口用途で、錠剤、トローチ、ロゼンジ、水性または油性懸濁液、分散性粉剤もしくは顆粒剤、エマルジョン、硬カプセル剤もしくは軟カプセル剤、例えば、ゼラチンカプセル、シロップ剤、またはエリキシル剤を調製してもよい。経口用途を目的とした式ＩまたはＩａの化合物の製剤は、薬学的組成物製造の技術分野で既知の任意の方法によって調製することができ、そのような組成物は、服用に適した調製物をもたらすために、甘味剤、香味剤、着色剤、および保存剤を含む剤を１つ以上含有していてもよい。錠剤の製造に適した非毒性の薬学的に許容される賦形剤と混合された状態で活性成分を含有する錠剤は、許容される。そのような賦形剤は、例えば、炭酸カルシウムもしくは炭酸ナトリウム、ラクトース、リン酸カルシウムもしくはリン酸ナトリウムなどの不活性希釈剤、トウモロコシデンプンまたはアルギン酸などの造粒剤および崩壊剤、デンプン、ゼラチン、またはアカシアなどの結合剤、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸、またはタルクなどの潤滑剤であってもよい。錠剤はコーティングされていなくてもよく、または胃腸管内での崩壊および吸着を遅延させ、それによって長時間にわたる持続作用をもたらすために、マイクロカプセル化を含めた既知の技法でコーティングされていてもよい。例えば、モノステアリン酸グリセリンまたはジステアリン酸グリセリルなどの遅延材料を単体で、またはろうと共に使用することができる。
【０１７４】
目またはその他の外部組織、例えば、口および皮膚の処置の場合、製剤は、好ましくは、例えば、０．０７５〜２０％ｗ／ｗの量で活性成分を含有する、局所軟膏またはクリーム剤として塗布される。軟膏として製剤された場合、活性成分は、パラフィン系または水混和性の軟膏基剤のいずれかと一緒に使用することができる。代替的に、活性成分は、水中油クリーム基剤と一緒に、クリーム剤として製剤することができる。
【０１７５】
所望であれば、クリーム基剤の水性相は、多価アルコール、すなわち、２個以上のヒドロキシル基を有するアルコール、例えばプロピレングリコール、ブタン、１，３−ジオール、マンニトール、ソルビトール、グリセロール、およびポリエチレングリコール（ＰＥＧ  ４００を含む）、ならびにそれらの混合物を含んでもよい。局所製剤は、望ましくは、皮膚またはその他の患部を通した活性成分の吸収または浸透を促進する化合物を含んでもよい。そのような皮膚浸透促進剤には、ジメチルスルホキシドおよび関連アナログがある。
【０１７６】
エマルジョンの油性相は、既知の方法で、既知の原料から構成することができる。この油性相は、乳化剤のみを含んでもよいが、少なくとも１つの乳化剤と、脂肪もしくは油、または脂肪および油との混合物を含んでもよい。親油性乳化剤と一緒に含まれた親水性乳化剤は、安定剤として作用し得る。一緒に、安定剤を含む、または安定剤を含まない乳化剤は、いわゆる乳化ろうを構築し、この乳化ろうは、油および脂肪と一緒に、クリーム製剤の油性分散相を形成する、いわゆる乳化軟膏基剤を構築する。製剤における使用に適した乳化剤およびエマルジョン安定剤には、Ｔｗｅｅｎ（登録商標）６０、Ｓｐａｎ（登録商標）８０、セトステアリルアルコール、ベンジルアルコール、ミリスチルアルコール、モノステアリン酸グリセリル、およびラウリル硫酸ナトリウムが含まれる。
【０１７７】
式ＩまたはＩａの化合物の水性懸濁液は、水性懸濁液の製造に適した賦形剤と混合された状態で活性物質を含有する。そのような賦形剤には、懸濁剤、例えば、カルボキシルメチルセルロースナトリウム、クロスカルメロース、ポビドン、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、ポリビニルピロリドン、トラガカントガム、およびアカシアガム、ならびに分散剤または湿潤剤、例えば、天然に存在するリン脂質（例えば、レシチン）、アルキレンオキシドと脂肪酸との縮合物（例えば、ステアリン酸ポリオキシエチレン）、エチレンオキシドと長鎖脂肪族アルコールとの縮合物（例えば、ヘプタデカエチレンオキシセセタノール）、エチレンオキシドと脂肪酸およびヘキシトール無水物から誘導される部分エステルとの縮合物（例えば、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート）がある。また、水性懸濁液は、１つ以上の防腐剤、例えば、ｐ−ヒドロキシ安息香酸エチルもしくはｎ−プロピル、１つ以上の着色剤、１つ以上の香味剤、および１つ以上の甘味剤、例えば、スクロースまたはサッカリンを含有していてもよい。
【０１７８】
式ＩまたはＩａの化合物の薬学的組成物は、滅菌注射用製剤、例えば、滅菌注射用水性または油性懸濁液の形態であってもよい。この懸濁液は、上記に記載した適切な分散剤または湿潤剤および懸濁剤を用いて、既知の技術によって製剤することができる。また、滅菌注射用製剤は、非毒性の非経口的に許容される希釈剤または溶媒、例えば、１，３−ブタンジオール中の滅菌注射用溶液または懸濁液であってもよい。また、滅菌注射用製剤は、凍結乾燥粉末として調製してもよい。使用してもよい許容されるビヒクルおよび溶媒には、水、リンゲル液、および等張塩化ナトリウム溶液がある。さらに、滅菌不揮発性油は、溶媒または懸濁媒として、従来どおり使用することができる。このために、合成モノグリセリドまたはジグリセリドを含め、任意の無刺激性不揮発性油を使用してもよい。さらに、オレイン酸などの脂肪酸は、同様に、注射剤の調製物中に使用することができる。
【０１７９】
単一投与形態を作製するために担体材料と混合してもよい活性成分の量は、処置を受けるホストおよび特定の投与様式によって異なる。例えば、ヒトへの経口投与のための時限放出型製剤は、組成物全体の約５％〜約９５％（質量／質量）の範囲で異なってもよい適当且つ簡便な量の担体材料と配合された、およそ１〜１０００ｍｇの活性物質を含有してもよい。薬学的組成物は、容易に測定可能な投与量を提供するように調製してもよい。例えば、静脈内注入のための水溶液は、約３０ｍＬ／時の速度で適切な容量の点滴を行うことができるように、溶液１ミリリットル当たり約３〜５００μｇの活性成分を含有してもよい。
【０１８０】
非経口投与に適した製剤には、抗酸化剤、バッファー、静菌剤、および製剤を目的のレシピエントの血液と等張にする溶質を含有してもよい水性および非水性滅菌注射溶液、ならびに懸濁剤および増粘剤を含んでもよい水性および非水性滅菌懸濁液が含まれる。
【０１８１】
目への局所投与に適した製剤には、活性成分が適切な担体、特に活性成分のための水性溶媒に溶解または懸濁している点眼剤も含まれる。活性成分は、好ましくは、そのような製剤中に、約０．５〜２０％  ｗ／ｗ、例えば、約０．５〜１０％  ｗ／ｗ、例えば、約１．５％  ｗ／ｗの濃度で含まれる。
【０１８２】
口腔内局所投与に適した製剤には、香味付けされた基剤、通常はスクロースおよびアカシアまたはトラガカント中に活性成分を含むロゼンジ、不活性基剤、例えば、ゼラチンおよびグリセリン、またはスクロースおよびアカシア中に活性成分を含む香錠、ならびに適切な液体担体中に活性成分を含む洗口剤が含まれる。
【０１８３】
直腸内投与用の製剤は、例えば、ココアバターまたはサリチレートを含む適切な基剤を含む坐薬として提供することができる。
【０１８４】
肺内または鼻腔内投与に適した製剤は、粒度が、例えば、０．１〜５００ミクロンの範囲（ミクロン単位で０．１〜５００ミクロンの範囲内、例えば、０．５ミクロン、１ミクロン、３０ミクロン、３５ミクロンなどの粒度を含む）であり、これは、鼻道を通した急速吸入によって、または肺胞嚢に到達するように口を通した吸入によって投与される。適切な製剤には、活性成分の水性または油性溶液が含まれる。エアロゾルまたはドライパウダー投与に適した製剤は、従来の方法によって調製することができ、他の治療剤、例えば、下記に記載されるような障害の処置または予防に従来使用されている化合物と共に送達してもよい。
【０１８５】
腟内投与に適した製剤は、活性成分に加え、当該技術分野で適当であることが知られているような担体を含有する、ペッサリー、タンポン、クリーム、ゲル、ペースト、フォーム、またはスプレー製剤として提供してもよい。
【０１８６】
製剤は、単位用量または複数用量容器、例えば、密封されたアンプルおよびバイアルに詰められていてもよく、注射のために使用直前に滅菌液体担体、例えば水を加えるだけでよい、フリーズドライ（凍結乾燥）の状態で保管することができる。適宜調合される注射溶液および懸濁液は、前述の種類の滅菌粉末、顆粒、および錠剤から調製される。好ましい単位投薬製剤は、上記に挙げたような１日用量もしくは１日用量分割単位、またはそのうちの適当な割合の活性成分含有するものである。
【０１８７】
本主題は、上記に定義される少なくとも１つの活性成分をそのための獣医用担体と共に含む獣医用組成物をさらに提供する。獣医用担体は、組成物を投与する目的で有用な物質であり、他の点では不活性であるか、または獣医学分野で許容され、且つ活性成分と適合する固体、液体、または気体の物質であってもよい。このような獣医用組成物は、非経口的に、経口的に、またはその他の所望の経路によって投与することができる。
【０１８８】
特定の実施形態では、本開示の化合物を含む薬学的組成物は、化学療法剤をさらに含む。そのような実施形態の一部では、化学療法剤は、免疫療法剤である。
【０１８９】
方法
本開示の化合物は、酵素ＨＰＫ１の活性を阻害するのに有用である。マイトジェン活性化プロテインキナーゼキナーゼキナーゼキナーゼ１またはＭＡＰ４Ｋ１とも称されるＨＰＫ１は、Ｓｔｅ２０関212連セリン／トレオニンキナーゼの胚中心キナーゼサブファミリーのメンバーである。ＨＰＫ１は、ＭＥＫＫ１、ＭＬＫ３、およびＴＡＫ１を含むＭＡＰ３Ｋタンパク質をリン酸化して活性化することにより、ＭＡＰ４Ｋとして機能し、ＭＡＰＫ  Ｊｎｋの活性化をもたらす。
【０１９０】
一実施形態では、本明細書において開示される主題は、ＨＰＫ１を阻害する方法に関し、この方法は、ＨＰＫ１を、本明細書に記載される式ＩもしくはＩａの化合物またはその薬学的組成物の有効量に接触させることを含む。
【０１９１】
一実施形態では、本明細書において開示される主題は、免疫応答を亢進する必要がある対象において、免疫応答を亢進する方法に関し、この方法は、本明細書に記載される式ＩもしくはＩａの化合物またはその薬学的組成物の有効量を前記対象に投与することを含む。本実施形態のいくつかの態様において、対象中のＴ細胞は、化合物または薬学的組成物の投与前と比較して、プライミング、活性化、遊走、増殖、生存、および細胞溶解活性のうちの少なくとも１つが増進されている。この実施形態のいくつかの態様において、Ｔ細胞活性化は、化合物または薬学的組成物の投与前と比較して、γ−ＩＦＮ＋  ＣＤ８  Ｔ細胞の出現頻度の上昇、またはＴ細胞によるＩＬ−２もしくはグランザイムＢ産生レベルの増加により特徴付けられる。この実施形態のいくつかの態様において、Ｔ細胞の数は、化合物または薬学的組成物の投与前と比較して、増加している。この実施形態のいくつかの態様において、Ｔ細胞は、抗原特異的ＣＤ８  Ｔ細胞である。この実施形態のいくつかの態様において、対象中の抗原提示細胞の成熟および活性化は、化合物または薬学的組成物の投与前と比較して増進している。この実施形態のいくつかの態様において、抗原提示細胞は、樹状細胞である。この実施形態のいくつかの態様において、抗原提示細胞の成熟は、ＣＤ８３＋樹状細胞の出現頻度の増加により特徴付けられる。この実施形態のいくつかの態様において、抗原提示細胞の活性化は、樹状細胞上のＣＤ８０およびＣＤ８６の発現増加により特徴付けられる。
【０１９２】
本明細書に記載の方法において、式ＩもしくはＩａの化合物またはその薬学的組成物は、本明細書の他の部分に記載されるがんを有する対象に投与される。
【０１９３】
一実施形態では、本明細書において開示される主題は、ＨＰＫ１依存性障害を処置するための方法に関し、この方法は、本明細書に記載される式ＩもしくはＩａの化合物または薬学的組成物の有効量をその必要がある対象に投与することを含む。この実施形態のいくつかの態様において、ＨＰＫ１依存性障害は、がんである。この実施形態のいくつかの態様において、がんは、結腸直腸がん、メラノーマ、非小細胞肺がん、卵巣がん、乳がん、膵臓がん、血液悪性腫瘍、および腎細胞癌からなる群から選択される少なくとも１つのがんを含む。この実施形態のいくつかの態様において、がんのＴ細胞浸潤レベルは、上昇している。この実施形態のいくつかの態様において、対象中のがん細胞のＭＨＣクラスＩ抗原の発現は、化合物または薬学的組成物の投与前と比較して、選択的に上昇している。
【０１９４】
本明細書に記載の方法において、方法は、前記対象に化学療法剤を投与することをさらに含んでもよい。この実施形態のいくつかの態様において、化学療法剤は、本化合物または組成物と同時に、対象に投与される。この実施形態のいくつかの態様において、化学療法剤は、本化合物または組成物の投与前に、対象に投与される。この実施形態のいくつかの態様において、化学療法剤は、本化合物または前記組成物の投与後に、対象に投与される。
【０１９５】
ＨＰＫ１ポリヌクレオチドおよびポリペプチドは、当該技術分野で知られている（その全内容が本明細書に参照により援用される、Ｈｕら（１９９６）Ｇｅｎｅｓ  Ｄｅｖ．１０：２２５１〜２２６４）。ＨＰＫ１ポリヌクレオチドおよびペプチドの非限定的な例には、配列番号１に記載されるヒトＨＰＫ１ポリヌクレオチド（ＧｅｎＢａｎｋ  Ａｃｃｅｓｓｉｏｎ  Ｎｏ．ＮＭ＿００７１８１．５のヌクレオチド１４１〜２６４２）、および配列番号２に記載されるコード化ヒトＨＰＫ１ポリペプチド（Ａｃｃｅｓｓｉｏｎ  Ｎｏ．ＮＰ＿００９１１２．１）がある。ＨＰＫ１のより短い８２１アミノ酸アイソフォームがヒト中に存在するが、そのコード配列およびアミノ酸配列は、それぞれ配列番号３および１に記載される（それぞれＧｅｎＢａｎｋ  Ａｃｃｅｓｓｉｏｎ  Ｎｏ．ＮＭ＿００１０４２６００．２のヌクレオチド１４１〜２６０６、およびＧｅｎＢａｎｋ  Ａｃｃｅｓｓｉｏｎ  Ｎｏ．ＮＰ＿００１０３６０６５．１）。
【０１９６】
ＨＰＫ１ポリペプチドは、さまざまな保存された構造モチーフを含む。参照の便宜上、そのようなモチーフについては、配列番号２に記載される、８３３アミノ酸残基を含むより長いヒトＨＰＫ１アイソフォームに関連して説明する。ＨＰＫ１ポリペプチドは、アミノ酸残基１７〜２９３にわたるアミノ末端Ｓｔｅ２０様キナーゼドメインを含み、これには、アミノ酸残基２３〜４６のＡＴＰ−結合部位が含まれる。このキナーゼドメインの後には、ＳＨ３含有タンパク質、例えば、ＣｒｋＬ、Ｇｒｂ２、ＨＩＰ−５５、Ｇａｄｓ、Ｎｃｋ、およびＣｒｋの結合部位としての役割を果たす、４つのプロリンリッチ（ＰＲ）モチーフが続く。この４つのＰＲモチーフは、それぞれアミノ酸残基３０８〜４０７、３９４〜４０２、４３２〜４４３、および４６８〜４７７にわたる。ＨＰＫ１は、ＴＣＲまたはＢＣＲ刺激に応答して、リン酸化されて活性化される。ＰＲ１とＰＲ２の間に位置する３８１位のチロシンのＴＣＲおよびＢＣＲ誘導性リン酸化は、ＳＬＰ−７６またはＢＬＮＫのＳＨ２ドメインを介した、Ｔ細胞のＳＬＰ−７６またはＢ細胞のＢＬＮＫとの結合を媒介するものであり、キナーゼの活性化に必要とされる。ＨＰＫ１のＣ末端に見られるシトロン相同性ドメインは、およそ残基４９５〜８００にわたり、制御ドメインとして作用することができ、高分子相互作用に関与し得る。
【０１９７】
本開示の化合物は、ＨＰＫ１と直接結合し、そのキナーゼ活性を阻害する。一部の実施形態では、本開示の化合物は、ＳＬＰ７６および／またはＧａｄｓのＨＰＫ１媒介リン酸化を減少、阻害、またはその他の形で低下させる。
【０１９８】
本開示の化合物は、特異的ＨＰＫ１アンタゴニストであってもそうでなくてもよい。特異的ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＨＰＫ１の生物活性を減少させ、その減少量は、その他のタンパク質（例えば、その他のセリン／トレオニンキナーゼ）に対するそのアンタゴニストの阻害作用よりも統計的に大きい。いくつかの実施形態では、本開示の化合物は、ＨＰＫ１のセリン／トレオニンキナーゼ活性を特異的に阻害する。そのような実施形態の一部では、ＨＰＫ１に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０は、別のセリン／トレオニンキナーゼまたはその他の種類のキナーゼ（例えば、チロシンキナーゼ）に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０の約９０％、８０％、７０％、６０％、５０％、４０％、３０％、２０％、１０％、０．１％、０．０１％、０．００１％、またはそれ未満である。
【０１９９】
本開示の化合物は、ＨＰＫ１を阻害するための方法において使用することができる。そのような方法は、ＨＰＫ１を、有効量の本開示の化合物に接触させることを含む。「接触させる」とは、化合物がＨＰＫ１に結合してその活性を阻害することができるように、単離ＨＰＫ１酵素またはＨＰＫ１を発現する細胞（例えば、Ｔ細胞、Ｂ細胞、樹状細胞）に十分近接した範囲内に化合物を近づけることを意味する。化合物は、インビトロで、または対象に化合物を投与することによりインビボで、ＨＰＫ１に接触させてよい。
【０２００】
ＨＰＫ１のキナーゼ活性を測定するための当該技術分野で既知の任意の方法を用いて、ＨＰＫ１が阻害されたかどうかを判定することができるが、このような方法には、インビトロキナーゼアッセイ、ＨＰＫ１のリン酸化された標的、例えば、ＳＬＰ７６およびＧａｄｓに特異的な抗体を用いたイムノブロット、またはＨＰＫ１キナーゼ活性の下流の生物学的作用、例えば、リン酸化されたＳＬＰ７およびＧａｄｓへの１４−３−３タンパク質の動員、ＬＡＴ含有マイクロクラスターからのＳＬＰ７６−Ｇａｄｓ−１４−３−３複合体の放出、またはＴ細胞もしくはＢ細胞の活性化の測定値が含まれる。
【０２０１】
本開示の化合物は、ＨＰＫ１依存性障害を処置するために使用することができる。本明細書で使用する際、「ＨＰＫ１依存性障害」とは、その病態の発生または維持にＨＰＫ１活性が必要とされる病態である。一部の実施形態では、ＨＰＫ１依存性障害は、がんである。
【０２０２】
また、本開示の化合物は、免疫応答を亢進する必要がある対象において免疫応答を亢進する上でも有用である。そのような方法は、有効量の本開示の化合物（すなわち、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体）を投与することを含む。
【０２０３】
本明細書で使用する際、「免疫応答を亢進する」とは、抗原に対する免疫原性応答の改善を指す。抗原に対する免疫原性応答の改善の非限定的な例には、樹状細胞の成熟および遊走の増進、Ｔ細胞（例えば、ＣＤ４  Ｔ細胞、ＣＤ８  Ｔ細胞）の活性化増進、Ｔ細胞（例えば、ＣＤ４  Ｔ細胞、ＣＤ８  Ｔ細胞）の増殖増進、Ｂ細胞の増殖増進、Ｔ細胞および／またはＢ細胞の生存向上、抗原提示細胞（例えば、樹状細胞）による抗原提示の改善、抗原クリアランスの改善、Ｔ細胞によるサイトカイン（例えば、インターロイキン−２）の産生増加、プロスタグランジンＥ２誘導性免疫抑制に対する抵抗性の増加、ならびにＣＤ８  Ｔ細胞のプライミングおよび／または細胞溶解活性の増進がある。
【０２０４】
一部の実施形態では、対象中のＣＤ８  Ｔ細胞のプライミング、活性化、増殖、および／または細胞溶解活性は、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の投与前と比較して増進している。一部の実施形態では、ＣＤ８  Ｔ細胞プライミングは、ＣＤ８  Ｔ細胞におけるＣＤ４４発現の上昇および／または細胞溶解活性の増進により特徴付けられる。一部の実施形態では、ＣＤ８  Ｔ細胞活性化は、γ−ＩＦＮ＋  ＣＤ８  Ｔ細胞の出現頻度の増加により特徴付けられる。一部の実施形態では、ＣＤ８  Ｔ細胞は、抗原特異的  Ｔ細胞である。
【０２０５】
一部の実施形態では、対象中の抗原提示細胞の成熟および活性化は、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の投与前と比較して増進している。一部の実施形態では、抗原提示細胞は、樹状細胞である。一部の実施形態では、抗原提示細胞の成熟は、ＣＤ８３＋樹状細胞の出現頻度の増加により特徴付けられる。一部の実施形態では、抗原提示細胞の活性化は、樹状細胞上のＣＤ８０およびＣＤ８６発現の上昇により特徴付けられる。
【０２０６】
一部の実施形態では、対象におけるサイトカインＩＬ−１０および／またはケモカインＩＬ−８（マウスのＫＣのヒトホモログ）の血清レベルは、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の投与前と比較して低下している。
【０２０７】
ＴＣＲの関与は、ＴＣＲ誘導性ＡＰ−１応答経路の負の制御因子として機能する、ＨＰＫ１活性化につながる。ＨＰＫ１は、ＳＬＰ７６のＳｅｒ３７６（Ｄｉ  Ｂａｒｔｏｌｏら（２００７）ＪＥＭ  ２０４：６８１〜６９１）およびＧａｄｓのＴｈｒ２５４をリン酸化することによりシグナル伝達マイクロクラスターの持続性を低下させることによって、Ｔ細胞活性化を負に制御し、これが、リン酸化されたＳＬＰ７６およびＧａｄｓに結合する１４−３−３タンパク質の動員につながり、ＬＡＴを含有するマイクロクラスターからＳＬＰ７６−Ｇａｄｓ−１４−３−３が放出され、これが、アネルギーおよび疲弊を含めた、Ｔ細胞の機能不全につながると考えられている（Ｌａｓｓｅｒｒｅら（２０１１）Ｊ  Ｃｅｌｌ  Ｂｉｏｌ  １９５（５）：８３９〜８５３）。
【０２０８】
「機能不全」という用語は、免疫機能障害に関連して、抗原刺激に対する免疫応答性が低下した状態を指す。この用語は、抗原認識は起こり得るが、あとに続く免疫応答が感染または腫瘍増殖を制御することができない、疲弊および／またはアネルギー双方の共通要素を含む。
【０２０９】
「機能不全」という用語には、本明細書で使用する際、抗原認識に対する不応性または無応答性、具体的には、抗原認識を下流のＴ細胞エフェクター機能、例えば、増殖、サイトカイン産生（例えば、ＩＬ−２、γ−ＩＦＮ）、および／または標的Ｔ細胞の死滅に変換する能力の低下も含まれる。
【０２１０】
「アネルギー」という用語は、Ｔ細胞受容体を通して送達されるシグナルが不完全または不十分であることに起因する抗原刺激に対する無応答状態（例えば、ｒａｓ活性化の非存在下での細胞内Ｃａ＋２の増加）を指す。また、Ｔ細胞アネルギーは、共刺激の非存在下での抗原による刺激時にも生じることがあり、その結果、共刺激の状況においても、細胞が抗原によるその後の活性化に不応性になる。この無応答状態は、多くの場合、インターロイキン−２の存在によって覆すことができる。アネルギー性Ｔ細胞は、クローン増殖せず、および／またはエフェクター機能を獲得しない。
【０２１１】
「疲弊」という用語は、多くの慢性感染およびがんの間に起こる持続的なＴＣＲシグナル伝達により生じるＴ細胞機能不全の状態としてのＴ細胞疲弊を指す。これは、不完全または不十分なシグナル伝達によって生じるのではなく、持続的なシグナル伝達によって生じるという点で、アネルギーと区別される。これは、エフェクター機能の不良、阻害性受容体の持続的な発現、および機能性エフェクターまたはメモリーＴ細胞のものとは異なる転写状態によって定義される。疲弊は、感染および腫瘍の最適な制御を妨げる。疲弊は、外因性の負の制御経路（例えば、免疫調節サイトカイン）および細胞固有の負の制御（共刺激）経路（ＰＤ−１、Ｂ７−Ｈ３、Ｂ７−Ｈ４など）の双方に起因し得る。
【０２１２】
一部の実施形態では、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の対象への投与は、Ｔ細胞機能の増進をもたらす。
【０２１３】
「Ｔ細胞機能を増進する」とは、持続的なまたは増幅された生物学的機能を有するように、Ｔ細胞を誘導もしくは刺激する、またはＴ細胞がこれを有するようにさせ、あるいは疲弊したまたは不活性のＴ細胞を再生または再活性化することを意味する。Ｔ細胞機能の増進の例としては、介入前のレベルと比較した、サイトカイン（例えば、γ−インターフェロン、ＩＬ−２、ＩＬ−１２、およびＴＮＦα）分泌の増加、増殖の増加、抗原応答性（例えば、ウイルス、病原体、または腫瘍クリアランス）の増加、およびＣＤ８  Ｔ細胞による、グランザイムＢなどのエフェクター顆粒の産生の増加がある。一実施形態では、増進のレベルは、少なくとも、５０％、あるいは６０％、７０％、８０％、９０％、１００％、１２０％、１５０％、２００％である。この増進を測定する方法は、当該技術分野の専門家に既知である。
【０２１４】
したがって、本開示の式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体は、Ｔ細胞機能不全障害の処置において有用である。「Ｔ細胞機能不全障害」は、抗原刺激に対する応答性の低下により特徴付けられる、Ｔ細胞の障害または状態である。特定の実施形態では、Ｔ細胞機能不全障害は、ＨＰＫ１のキナーゼ活性増加に特異的に関連する障害である。別の実施形態では、Ｔ細胞機能不全障害は、Ｔ細胞がアネルギー性であるか、またはサイトカインを分泌し、増殖し、もしくは細胞溶解活性を実行するＴ細胞の能力が低下している障害である。特定の態様において、応答性の低下は、免疫原を発現する病原体または腫瘍の制御不能をもたらす。Ｔ細胞機能不全により特徴付けられるＴ細胞機能不全障害の例には、回復していない急性感染、慢性感染、および腫瘍免疫がある。
【０２１５】
したがって、本開示の化合物は、がんの処置のための腫瘍免疫原性の向上など、免疫原性の増進が望まれる状態の処置において使用することができる。
【０２１６】
「免疫原性」とは、特定の物質が免疫応答を誘発する能力を指す。腫瘍は免疫原性であり、腫瘍免疫原性を増進することは、免疫応答による腫瘍細胞のクリアランスに役立つ。
【０２１７】
「腫瘍免疫」とは、腫瘍が免疫認識およびクリアランスを回避するプロセスを指す。したがって、治療上の概念として、腫瘍免疫は、そのような回避が軽減され、免疫系により腫瘍が認識されて攻撃されたときに、「処置された」とされる。腫瘍認識の例としては、腫瘍結合、腫瘍縮小、および腫瘍クリアランスがある。
【０２１８】
一態様では、本明細書において、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の有効量を対象に投与することを含む、がんの処置を必要とする対象においてがんを処置する方法が提供される。一部の実施形態では、対象は、メラノーマを有する。メラノーマは、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、対象は、結腸直腸がんを有する。結腸直腸がんは、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、対象は、非小細胞肺がんを有する。非小細胞肺がんは、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、対象は、膵臓がんを有する。膵臓がんは、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、対象は、血液悪性腫瘍を有する。血液悪性腫瘍は、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、対象は、卵巣がんを有する。卵巣がんは、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、対象は、乳がんを有する。乳がんは、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、対象は、腎細胞癌を有する。腎細胞癌は、早期段階であっても後期段階であってもよい。一部の実施形態では、がんのＴ細胞浸潤レベルは上昇している。
【０２１９】
本開示の化合物は、当該技術分野で既知の任意の適切な方法で投与することができる。一部の実施形態では、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体は、静脈内投与、筋肉内投与、皮下投与、局所投与、経口投与、経皮投与、腹腔内投与、眼窩内投与、移植投与、吸入投与、髄腔内投与、脳室内投与、腫瘍内投与、または鼻腔内投与される。
【０２２０】
一部の実施形態では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、継続投与される。他の実施形態では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、間欠投与される。さらに、有効量のＨＰＫ１アンタゴニストによる対象の処置は、単回の処置を含んでもよく、または一連の処置を含んでもよい。
【０２２１】
活性化合物の適当な用量は、通常の知識を有する医師または獣医師の知識の範囲内のいくつかの要因に依存するものと理解される。活性化合物の用量は、例えば、対象の年齢、体重、全体的な健康、性別、および食事、投与時間、投与経路、排泄率、および薬物の組み合わせによって異なる。
【０２２２】
また、処置に使用される式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の有効投薬量は、特定の処置の過程で増加または減少してもよいことも理解される。投薬量の変更は、診断検査の結果に起因する者であってもよく、診断検査の結果から明らかであってもよい。
【０２２３】
一部の実施形態では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、約０．００１μｇ／ｋｇ〜約１０００ｍｇ／ｋｇの用量で対象に投与され、これには、限定するものではないが、約０．００１μｇ／ｋｇ、約０．０１μｇ／ｋｇ、約０．０５μｇ／ｋｇ、約０．１μｇ／ｋｇ、約０．５μｇ／ｋｇ、約１μｇ／ｋｇ、約１０μｇ／ｋｇ、約２５μｇ／ｋｇ、約５０μｇ／ｋｇ、約１００μｇ／ｋｇ、約２５０μｇ／ｋｇ、約５００μｇ／ｋｇ、約１ｍｇ／ｋｇ、約５ｍｇ／ｋｇ、約１０ｍｇ／ｋｇ、約２５ｍｇ／ｋｇ、約５０ｍｇ／ｋｇ、約１００ｍｇ／ｋｇ、および約２００ｍｇ／ｋｇが含まれる。
【０２２４】
一部の実施形態で、式ＩもしくはＩａの化合物、またはその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝物、もしくは誘導体の有効量を対象に投与することを含み、付加療法を行うことをさらに含む、がんの処置を必要とする対象においてがんを処置する方法が提供される。付加療法は、放射線療法、手術（例えば、腫瘍摘出手術、および乳房切除術）、化学療法、遺伝子療法、ＤＮＡ療法、ウイルス療法、ＲＮＡ療法、免疫療法、骨髄移植、ナノ療法、モノクローナル抗体療法、または上記の組み合わせであってもよい。付加療法は、アジュバントまたはネオアジュバント療法の形式であってもよい。一部の実施形態では、付加療法は、転移抑制剤の投与である。一部の実施形態では、付加療法は、副作用抑制剤（例えば、処置の副作用の発生および／または重症度を低下させることを目的とする薬剤、例えば、制嘔吐剤など）の投与である。一部の実施形態では、付加療法は、放射線療法である。一部の実施形態では、付加療法は、手術である。一部の実施形態では、付加療法は、放射線療法と手術の組み合わせである。一部の実施形態では、付加療法は、γ線照射である。一部の実施形態では、付加療法は、ＰＩ３Ｋ／ＡＫＴ／ｍＴＯＲ経路を標的とする療法、ＨＳＰ９０阻害剤、チューブリン阻害剤、アポトーシス阻害剤、および／または化学予防剤である。
【０２２５】
付加療法は、１つ以上の化学療法剤であってもよい。したがって、がんを処置する方法は、本開示のＨＰＫ１アンタゴニストを少なくとも１つの化学療法剤と併用して投与することを含んでもよい。
【０２２６】
本明細書で使用する際、「〜と併用する」とは、１つの処置様式を別の処置様式に加えて行うことを指す。したがって、「〜と併用する」とは、対象に対して１つの処置様式を行なう前、最中、またはあとに、別の処置様式を行うことを指す。
【０２２７】
例えば、ＨＰＫ１アンタゴニストおよび化学療法剤は、順次（異なる時間に）投与しても、または同時に（同じ時間に）投与してもよい。ＨＰＫ１アンタゴニストおよび化学療法剤は、同じ投与経路で投与しても、または異なる投与経路で投与してもよい。
【０２２８】
いくつかの実施形態では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、別の免疫療法と併用して投与される。例えば、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＰＤＬ１／ＰＤ１経路を標的とする化学療法剤または生物製剤と組み合わせることができる。既知の阻害剤チェックポイント経路は、ＰＤ−１受容体を通したシグナル伝達に関与する。プログラム死１（ＰＤ−１）受容体ならびにそのリガンドのＰＤ−Ｌ１およびＰＤ−Ｌ２は、ＣＴＬＡ−４と同じ、共制御分子のファミリーに所属している。より詳しくは、ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｏｎｃｌｉｖｅ．ｃｏｍ／ｗｅｂ−ｅｘｃｌｕｓｉｖｅｓ／ｔｈｅ−ｒｏｌｅ−ｏｆ−ａｎｔｉ−ｐｄ−ｌ１−ｉｍｍｕｎｏｔｈｅｒａｐｙ−ｉｎ−ｃａｎｃｅｒ／２＃ｓｔｈａｓｈ．ｃＧｆＹａ１Ｔ１．ｄｐｕｆを参照されたい。ＰＤ−Ｌ１のＰＤ−１およびＣＤ８０への結合をブロックする化学療法剤または生物製剤は、Ｔ細胞活性化のＰＤ−Ｌ１媒介阻害／抑制を防止することができる。プログラム細胞死リガンド１（ＰＤ−Ｌ１）は、抗原提示細胞（ＡＰＣ）およびその他の免疫細胞上で広く発現される。これは、広範囲のヒトがんの腫瘍細胞上で上方制御され、抗腫瘍Ｔ細胞免疫の阻害に関与してきた。ＰＤ−Ｌ１は、活性化されたＴ細胞、Ｂ細胞、およびその他の骨髄細胞上で受容体ＰＤ−１およびＣＤ８０と結合する、細胞表面タンパク質である。活性化されたＴ細胞上のＰＤ−１に結合したＰＤ−Ｌ１は、Ｔ細胞の増殖に干渉し、免疫応答を阻害することがわかっている。がん細胞上にＰＤ−Ｌ１が過剰発現すると、それらの細胞が、免疫検出および異物除去を回避できるようになる。腫瘍細胞上での高レベルのＰＤ−Ｌ１発現は、腫瘍の攻撃性および予後不良と関連付けられている。ＰＤ−Ｌ１のＰＤ−１への結合をブロックする化学療法剤または生物製剤には、とりわけ、抗ＰＤ−Ｌ１抗体、例えばデュルバルマブ、ニボルマブ、ピドリズマブ（ｐｉｄｌｉｚｕｍａｂ）、ＭＰＤＬ３２８０Ａ、ＭＫ−３４７５、およびＢＭＳ−９３６５５９が含まれる。
【０２２９】
別の例では、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＴＮＦスーパーファミリーのメンバーであるＯＸ４０およびそのリガンドのＯＸ４０Ｌを標的とする化学療法剤または生物製剤と組み合わせることができる。ＯＸ４０は、活性化されたＣＤ４（＋）およびＣＤ８（＋）Ｔ細胞上、ならびにその他多くのリンパ系および非リンパ系細胞上で発現される。ＯＸ４０から通常型Ｔ細胞へ共刺激シグナルは、分裂および生存を促進し、抗原に対して産生されるエフェクターおよびメモリー集団のクローン増殖を増加させる。ＯＸ４０は、Ｔ制御細胞の分化および活性をさらに抑制して、このプロセスをさらに増幅させる。また、ＯＸ４０およびＯＸ４０Ｌは、Ｔ細胞、抗原提示細胞、ナチュラルキラー細胞、およびナチュラルキラーＴ細胞からのサイトカイン産生を制御し、サイトカイン受容体シグナル伝達を調節する。Ｔ細胞を制御することが知られている最も顕著な共刺激分子の１つとして、刺激性ＯＸ４０は、がんに対する治療的免疫化ストラテジーの標的となることが示されている。特定のＯＸ４０アゴニストは、ＧＢＲ  ８３０、およびＬｉｎｃｈら、Ｆｒｏｎｔｉｅｒｓ  ｉｎ  Ｏｎｃｏｌｏｇｙ、ｖ．５、１〜１０ページ（２０１５）（その全内容が本明細書に参照により援用される）に開示されているものを含む。
【０２３０】
一部の実施形態では、本発明は、本明細書に記載されるようなＨＰＫ１を阻害するための方法、本明細書に記載されるような免疫応答を亢進する必要がある対象において免疫応答を亢進するための方法、および／または本明細書に記載されるようなＨＰＫ１依存性障害を処置するための方法において使用するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物を提供する。
【０２３１】
一部の実施形態では、本発明はまた、本明細書に記載されるようなＨＰＫ１を阻害するための方法において使用するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物も提供する。
【０２３２】
一部の実施形態では、本発明はまた、本明細書に記載されるような免疫応答を亢進する必要がある対象において免疫応答を亢進するための方法で使用するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物も提供する。
【０２３３】
一部の実施形態では、本発明はまた、本明細書に記載されるようなＨＰＫ１依存性障害を処置するための方法において使用するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物も提供する。
【０２３４】
一部の実施形態では、本発明はまた、ＨＰＫ１を阻害するための医薬、免疫応答を亢進する必要がある対象において免疫応答を亢進するための医薬、および／またはＨＰＫ１依存性障害を処置するための医薬を製造するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２３５】
一部の実施形態では、本発明はまた、ＨＰＫ１を阻害するための医薬を製造するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２３６】
一部の実施形態では、本発明はまた、免疫応答を亢進する必要がある対象において免疫応答を亢進するための医薬を製造するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２３７】
一部の実施形態では、本発明はまた、ＨＰＫ１依存性障害を処置するための医薬を製造するための、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２３８】
一部の実施形態では、本発明はまた、本明細書に記載されるようなＨＰＫ１を阻害するための方法、本明細書に記載されるような免疫応答を亢進する必要がある対象において免疫応答を亢進するための方法、および／または本明細書に記載されるようなＨＰＫ１依存性障害を処置するための方法における、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２３９】
一部の実施形態では、本発明はまた、本明細書に記載されるようなＨＰＫ１を阻害するための方法における、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２４０】
一部の実施形態では、本発明はまた、本明細書に記載されるような免疫応答を亢進する必要がある対象において免疫応答を亢進するための方法における、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２４１】
一部の実施形態では、本発明はまた、本明細書に記載されるようなＨＰＫ１依存性障害を処置するための方法における、本明細書に記載の式ＩもしくはＩａの化合物または本明細書に記載の薬学的組成物の使用も提供する。
【０２４２】
一部の実施形態では、処置は、処置中止後の対象における持続的な応答をもたらす。「持続的な応答」とは、処置中止後の腫瘍増殖の減少に対する持続的な効果を指す。例えば、腫瘍サイズは、投与期の開始時と比較して、同じであっても、または小さくてもよい。一部の実施形態では、持続的な応答は、処置期間と少なくとも同じ長さ、処置期間の少なくとも１．５倍、２．０倍、２．５倍、または３．０倍の長さの期間である。
【０２４３】
本明細書において開示される処置方法は、部分または完全寛解をもたらしてもよい。本明細書で使用する際、「完全寛解」または「ＣＲ」とは、すべての標的病変が消失したことを指し、「部分寛解」または「ＰＲ」とは、標的病変の最大直径の合計（ＳＬＤ）が、ベースラインＳＬＤを基準として、少なくとも３０％減少したことを指し、「安定疾患」または「ＳＤ」とは、処置開始以来最小のＳＬＤを基準として、標的病変の縮小がＰＲとみなすには十分ではなく、且つ増加がＰＤとみなすには十分ではないことを指す。本明細書で使用する際、「全奏効率」（ＯＲＲ）とは、完全寛解（ＣＲ）率と部分寛解（ＰＲ）率の合計を指す。
【０２４４】
本明細書において開示される処置方法は、ＨＰＫ１アンタゴニストが投与された対象の無増悪生存および全生存の増加をもたらし得る。本明細書で使用する際、「無増悪生存」（ＰＦＳ）とは、処置中および処置後の期間で、処置を受けている疾患（例えば、がん）が悪化していない期間の長さを指す。無増悪生存は、患者が完全寛解または部分寛解の状態であった期間に加え、患者が安定疾患の状態であった期間を含む。
【０２４５】
本明細書で使用する際、「全生存」とは、対象群の中で、特定の期間が経過したあとに生存していると見込まれる対象の割合を指す。
【０２４６】
一部の実施形態では、ＨＰＫ１アンタゴニストを投与される対象は、哺乳動物、例えば、飼育動物（例えば、ウシ、ヒツジ、ネコ、イヌ、およびウマ）、霊長類（例えば、ヒトおよびヒト以外の霊長類、例えば、サル）、ウサギ、ならびにげっ歯類（例えば、マウスおよびラット）である。一部の実施形態では、処置を受ける対象は、ヒトである。
【０２４７】
がんの処置を必要とする対象は、がんの症候を示しているヒト、がんの診断を受けた者、がんの寛解期にある対象、またはがんを発症するリスクが高い対象（例えば、遺伝的要素、特定の食事または環境への曝露）であってもよい。
【０２４８】
以下の実施例は、例示のために提示するにすぎず、限定を目的とするものではない。
【実施例】
【０２４９】
材料および方法
方法Ａ：実験は、Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳｕｎＦｉｒｅ−Ｃ１８  ３．５μｍ、４．６×５０カラムおよび２．０ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １１００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の０．０５％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．３分かけて１００％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．２分間一定に保持した。
【０２５０】
方法Ｂ：実験は、Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳｕｎＦｉｒｅ−Ｃ１８  ３．５μｍ、４．６×５０カラムおよび２．０ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の０．０１％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０１％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．４分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．０分間一定に保持した。
【０２５１】
方法Ｃ：実験は、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６×５０ｍｍカラムおよび１．８ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および５％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．３分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．２分間一定に保持した。
【０２５２】
方法Ｄ：実験は、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６×５０ｍｍカラムおよび１．８ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および５％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．６分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．０分間一定に保持した。
【０２５３】
方法Ｅ：実験は、Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳｕｎＦｉｒｅ−Ｃ１８  ３．５μｍ、４．６×５０カラムおよび２．０ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の０．０１％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０１％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．５分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．０分間一定に保持した。
【０２５４】
方法Ｆ：実験は、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６×５０ｍｍカラムおよび１．８ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９０％の１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および１０％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．５分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．０分間一定に保持した。
【０２５５】
方法Ｇ：実験は、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６×５０ｍｍカラムおよび１．８ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および５％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．４分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．０分間一定に保持した。
【０２５６】
方法Ｈ：実験は、Ｇｅｍｉｎｉ−Ｎｘ  ３ｕ、Ｃ１８、３μｍ、４．６×５０ｍｍカラムおよび１．８ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９０％の１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および１０％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．５分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．０分間一定に保持した。
【０２５７】
方法Ｉ：実験は、ＸＢｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６×５０ｍｍカラムおよび１．８ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および５％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、１．６分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに１．０分間一定に保持した。
【０２５８】
方法Ｊ：実験は、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ（６１４０）質量分析計を連結したＡｇｉｌｅｎｔ  １２９０  ＵＨＰＬＣで実施した。ＬＣ分離は、０．４ｍｌ／分の流速でＰｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  ＸＢ−Ｃ１８、１．７μｍ、５０×２．１ｍｍカラムを用いた。溶媒Ａは０．１％ＦＡ含有水とし、溶媒Ｂは０．１％ＦＡ含有アセトニトリルとする。勾配は、７分間にわたって２〜９８％溶媒Ｂと一致させ、１．５分間の平衡に続いて１．５分間９８％Ｂを保持した。ＬＣカラム温度は４０℃とする。ＵＶ吸光度を２２０ｎｍおよび２５４ｎｍで収集し、質量スペクトルフルスキャンを全ての実験にかけた。
【０２５９】
方法Ｊ＊：実験は、イオン化源としてのＥＳＩ、Ｓｈｉｍ−Ｐａｃｋ  ＸＲ−ＯＤＳ  Ｃ１８  ２．２μｍ、３．０×５０カラム、および１．２ｍｌ／分の流速を用いて、Ｓｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣＭＳ２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ２０ＡＤ  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の０．０５％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６０】
方法Ｋ：実験は、Ｓｈｉｍ−Ｐａｃｋ  ＸＲ−ＯＤＳ  ２．２μｍ、３．０×５０カラムおよび１．２ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−２０ＡＤで実施した。溶媒系は、９５％の０．０５％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６１】
方法Ｋ＊：実験は、Ｓｈｉｍ−Ｐａｃｋ  ＸＲ−ＯＤＳ  ２．２μｍ、３．０×５０カラムおよび１．２ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ２０ＡＤ  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の０．０５％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６２】
方法Ｌ：実験は、Ａｓｃｅｎｔｉｓ  Ｅｘｐｒｅｓｓ  Ｃ１８  ２．７μｍ、３．０×５０ｍｍカラムおよび１．０ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−３０ＡＤで実施した。溶媒系は、９５％の０．０５％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６３】
方法Ｌ＊：実験は、Ａｓｃｅｎｔｉｓ  Ｅｘｐｒｅｓｓ  Ｃ１８  ２．７μｍ、２．１×５０カラムおよび１．０ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ３０ＡＤ  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の０．０５％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６４】
方法Ｍ：実験は、ｐｏｒｏｓｈｅｌｌ  ＨＰＨ−Ｃ１８、２．７μｍ、３．０×５０カラムおよび１．２ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−２０ＡＤＸＲで実施した。溶媒系は、９５％の５ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および５％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６５】
方法Ｍ＊：実験は、ｐｏｒｏｓｈｅｌｌ  ＨＰＨ−Ｃ１８、２．７μｍ、３．０×５０カラムおよび１．２ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣＭＳ２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ２０ＡＤ  ＸＲ  ＨＰＬＣで実施した。溶媒系は、９５％の５ｍＭ重炭酸アンモニウム含有水（溶媒Ａ）および５％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６６】
方法Ｎ：実験は、ＣＡＰＣＥＬＬ  ＣＯＲＥ  Ｃ１８、２．７μｍ、２．１×５０ｍｍカラムおよび１．０ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−３０ＡＤで実施した。溶媒系は、９５％の０．１％ＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．１％ＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６７】
方法Ｎ＊：実験は、イオン化源としてＥＳＩを用いるＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ（６１４０）質量分析計を連結したＡｇｉｌｅｎｔ  １２９０  ＵＨＰＬＣで実施した。ＬＣ分離は、０．４ｍｌ／分の流速でＰｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  ＸＢ−Ｃ１８、１．７μｍ、５０×２．１ｍｍカラムを用いた。溶媒Ａは０．１％ＦＡ含有水とし、溶媒Ｂは０．１％ＦＡ含有アセトニトリルとした。勾配は、７分間にわたって２〜９８％溶媒Ｂと一致させ、１．５分間の平衡に続いて１．５分間９８％Ｂを保持した。ＬＣカラム温度は４０℃とする。ＵＶ吸光度を２２０ｎｍおよび２５４ｎｍで収集し、質量スペクトルフルスキャンを全ての実験にかけた。
【０２６８】
方法Ｏ：実験は、ｋｉｎｅｔｅｘ  ＥＶＯ  Ｃ１８、２．７μｍ、２．１×５０カラムおよび１．２ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−３０ＡＤで実施した。溶媒系は、９５％の６．５ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３含有水（溶媒Ａ）および５％のアセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。
【０２６９】
方法Ｏ＊：実験は、ＥＳＩイオン化を用いるＷａｔｅｒｓ  ＬＣＴ  Ｐｒｅｍｉｅｒ  ＸＥ質量分析計を備えたＷａｔｅｒｓ  Ａｃｑｕｉｔｙ  ＵＰＬＣで実施した。ＬＣ分離は、Ａｃｑｕｉｔｙ  ＵＰＬＣ  ＢＥＨ  Ｃ１８、１．７μｍ、２．１×５０ｍｍカラムおよび０．６ｍｌ／分の流速を用いた。ＭＰＡ（移動相Ａ）は０．０５％ＴＦＡ含有水とし、ＭＰＢ（移動相Ｂ）は０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリルとした。勾配は、５分間にわたって２〜９８％ＭＰＢと一致させ、０．５分間の平衡に続いて０．５分間９８％Ｂを保持した。ＬＣカラム温度は４０℃とする。ＵＶデータを２２０ｎｍおよび２５４ｎｍで収集し、質量スペクトルフルスキャンを全ての実験にかけた。
【０２７０】
方法Ｐ：実験は、Ｓｈｉｍ−Ｐａｃｋ  ＸＲ−ＯＤＳ  ２．２μｍ、３．０×５０カラムおよび１．２ｍｌ／分の流速を用いて、イオン化源としてＥＳＩを用いるＬＣＭＳ−２０１０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−２０ＡＤで実施した。溶媒系は、９５％の０．０５％ＴＦＡ含有水（溶媒Ａ）および５％の０．０５％ＴＦＡ含有アセトニトリル（溶媒Ｂ）から出発し、２．０分かけて５％溶媒Ａおよび９５％溶媒Ｂにランプアップする勾配とした。最終溶媒系をさらに０．７分間一定に保持した。ＬＣカラム温度は４０℃とする。ＵＶ吸光度を２２０ｎｍおよび２５４ｎｍで収集し、質量スペクトルフルスキャンを全ての実験にかけた。
【０２７１】
化合物合成
合成中間体
実施例Ｉ．１
中間体１：６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000192
【０２７２】
工程１：メチル２，２−ジエトキシエタンイミデート
2020515603.tif 000193
乾燥メタノール（５０ｍＬ）中のジエトキシアセトニトリル（７．０ｇ、５４．２ｍｍｏｌ）の撹拌された溶液に、メタノール中のナトリウムメトキシドの溶液（４．２ｍＬ、２０％、８．４ｍｍｏｌ）を添加した。添加後、反応混合物を室温で４８時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、残留物をクロロホルムに取り、有機層を水で洗浄し、乾燥させ、濃縮して、メチル２，２−ジエトキシエタンイミデート（８．３７ｇ、収率９５％）を無色油状物として得、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 7.95 (s, 1H), 4.82 (s, 1H), 3.65 (s, 3H), 3.51 (q, J = 7.2 Hz, 4H), 1.14 (t, J = 7.2 Hz, 6H).
【０２７３】
工程２：４−ブロモ−２−クロロ−フェニル）メタンアミン
2020515603.tif 000194
５０ｍＬの丸底フラスコに、ＢＨ３−ＴＨＦ（ＴＨＦ中１．０Ｍ、３２．５ｍＬ、３２．５ｍｍｏｌ）、およびＴＨＦ（１０ｍＬ）中の４−ブロモ−２−クロロベンゾニトリル（１．７６ｇ、８．１３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２時間加熱還流した。反応混合物をＨＣｌ水溶液（収率１０重量％）の添加によりクエンチした。ｐＨを、ＮａＯＨの水溶液（収率５重量％）を添加することにより８に調整し、ジクロロメタンで抽出した。有機層を乾燥させ、濾過し、濃縮して、（４−ブロモ−２−クロロ−フェニル）メタンアミン（１．６２ｇ、収率９０％）を得、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 220.0.
【０２７４】
工程３：Ｎ−［（４−ブロモ−２−クロロ−フェニル）メチル］−２，２−ジエトキシ−アセトアミジン
2020515603.tif 000195
メチル２，２−ジエトキシエタンイミデート（２．７ｇ、１６．８ｍｍｏｌ）を、メタノール（１００ｍＬ）中の（４−ブロモ−２−クロロ−フェニル）メタンアミン（２．４７ｇ、１１．２ｍｍｏｌ）の撹拌された溶液に滴下した。混合物を室温で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、残留物をジクロロメタンに取った。有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮して、クルードのＮ−［（４−ブロモ−２−クロロ−フェニル）メチル］−２，２−ジエトキシ−アセトアミジン（３．７６ｇ、収率８９％）を白色固体として得、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 349.0
【０２７５】
工程４：６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000196
クルードのＮ−［（４−ブロモ−２−クロロ−フェニル）メチル］−２，２−ジエトキシ−アセトアミジン（１．９ｇ、５．０５ｍｍｏｌ）に、濃Ｈ２ＳＯ４（１４．９ｇ、１５２ｍｍｏｌ）をＮ２下、０℃で添加した。反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を０℃に冷却し、１Ｍ  ＮａＯＨ溶液を添加して、ｐＨを７に調整した。残留物をジクロロメタンで抽出した。混合した有機層をブラインで洗浄し、乾燥させた（Ｎａ２ＳＯ４）後、濃縮乾固した。クルードをフラッシュカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル：石油エーテル＝１：３）により精製して、６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（４１０ｍｇ、収率３３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 256.9
【０２７６】
実施例Ｉ．２
中間体２：Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000197
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（９００ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）およびピリジン（１６６ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）の冷却（０℃）混合物に、シクロプロパンカルボニルクロリド（２６３ｍｇ、２．５２ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を０℃で１時間撹拌した。反応混合物をＮＨ４Ｃｌの飽和水溶液の添加によりクエンチし、ジクロロメタンで抽出した。有機物を乾燥させ、濾過し、濃縮した。クルードをフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中４０％ジクロロメタン）により精製して、（Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）シクロプロパンカルボキサミド（５５０ｍｇ、収率７４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 324.9
【０２７７】
実施例Ｉ．３
中間体３：８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000198
【０２７８】
工程１：４−アミノ−２−クロロ−３−フルオロベンゾニトリル
2020515603.tif 000199
シールド管に、シアン化銅（Ｉ）（１．２ｇ、１３．３７ｍｍｏｌ）、４−ブロモ−３−クロロ−２−フルオロアニリン（１ｇ、４．４６ｍｍｏｌ）および１−メチル−２−ピロリジノン（８ｍＬ）を添加した。混合物をマイクロ波反応器内にて１７０℃で１時間加熱した。反応混合物をＮＨ４Ｃｌの飽和溶液（２０ｍＬ）の添加によりクエンチし、濾過した。濾液を酢酸エチル（３×１００ｍＬ）で抽出した。混合した有機層をブライン（３×１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、シリカゲルのパッドに通して濾過し、濃縮乾固して、４−アミノ−２−クロロ−３−フルオロベンゾニトリル（７００ｍｇ、収率９２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 171.1.
【０２７９】
工程２：２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードベンゾニトリル
2020515603.tif 000200
アセトニトリル（５０ｍＬ）中のＣｕＩ（３３４１ｍｇ、１７．５９ｍｍｏｌ）の懸濁液に、亜硝酸ｔｅｒｔ−ブチル（１８１１ｍｇ、１７．５９ｍｍｏｌ）をＮ２下、６５℃で添加した。混合物を６５℃で１０分間撹拌した。次いで、４−アミノ−２−クロロ−３−フルオロベンゾニトリル（２ｇ、１１．７３ｍｍｏｌ）を反応混合物に添加した。混合物を６５℃で１２時間撹拌した。混合物を飽和Ｎａ２Ｓ２Ｏ４水溶液（３０ｍＬ）およびＮＨ４Ｃｌ水溶液（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３×３００ｍＬ）で抽出した。混合した有機層をブライン（２×１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、粗生成物を得、これをフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１）により精製して、２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードベンゾニトリル（１ｇ、収率３０％）を黄色固体として得た。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ 7.80 (dd, J = 5.6, 8.2 Hz, 1H), 7.22 (dd, J = 1.4, 8.2 Hz, 1H).
【０２８０】
工程３：（２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードフェニル）メタンアミン
2020515603.tif 000201
２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードベンゾニトリル（１ｇ、３．５５ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（３０ｍＬ）中のボラン−ＴＨＦ（３５．５３ｍＬ、ＴＨＦ中１Ｍ、３５．５３ｍｍｏｌ）の溶液に０℃で添加した。次いで、混合物を室温に昇温し、終夜撹拌した。反応溶液をＨＣｌの溶液（６Ｍ、２ｍＬ）の滴下によりクエンチした。混合物をＮａＨＣＯ３の水溶液でｐＨ＝８に中和し、ジクロロメタン（２×２００ｍＬ）で抽出した。混合した有機層を水（２×１０ｍＬ）およびブライン（１×１０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮して、（２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードフェニル）メタンアミン（４００ｍｇ、クルード）を得、これをさらに精製することなく次の工程で直接使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 285.9.
【０２８１】
工程４：Ｎ−（２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド
2020515603.tif 000202
メタノール（５ｍＬ）中のメチル２，２−ジエトキシアセトイミデート（０．３ｇ、１．８８ｍｍｏｌ）の溶液に、（２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードフェニル）メタンアミン（２５０ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２５℃で１２時間撹拌し、次いで濃縮乾固した。残留物をジクロロメタン（２０ｍＬ）に取り、水（２×１０ｍＬ）、次いでブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濾過し、濃縮して、Ｎ−（２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド（３６０ｍｇ、クルード）を黄色固体として得た。これを精製することなく次の工程に直接使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 415.0
【０２８２】
工程５：８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000203
Ｎ−（２−クロロ−３−フルオロ−４−ヨードベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド（０．３６ｇ、０．８７ｍｍｏｌ）および濃Ｈ２ＳＯ４（１０ｍＬ、２６．０５ｍｍｏｌ）の溶液を、６０℃で１２時間撹拌した。混合物を０℃に冷却し、ＮａＯＨを添加して、ｐＨ９に調整した。残留物をジクロロメタン（５×１００ｍＬ）で抽出した。混合した有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮して、８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン（０．２５ｇ、クルード）を黄色固体として得、これを次の工程に直接使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 322.9. 1H NMR (400MHz, CD3OD) δ 9.00 (s, 1H), 8.08 (d, J = 5.6 Hz, 1H), 6.70 (s, 1H).
【０２８３】
実施例Ｉ．４
中間体４：７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000204
【０２８４】
工程１：４−アミノ−３−ブロモ−２−クロロベンゾニトリル
2020515603.tif 000205
アセトニトリル（３０ｍＬ）中の４−アミノ−２−クロロベンゾニトリル（１．５ｇ、９．８３ｍｍｏｌ）の溶液に、１，３−ジブロモ−５，５−ジメチル−２，４−イミダゾリジンジオン（１．５ｇ、５．２５ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を２５℃で２時間撹拌した。反応物をＮａＨＳＯ３の飽和溶液（３０ｍＬ）の添加によりクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル中１０％酢酸エチル）により精製して、４−アミノ−３−ブロモ−２−クロロベンゾニトリルおよび４−アミノ−５−ブロモ−２−クロロベンゾニトリルの混合物（８５０ｍｇ、比が５／２の位置異性体、収率２６％）を黄色固体として得た。混合物を次の工程で直接使用する。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ 7.67 (s, 1H), 7.38 (d, J = 8.4 Hz, 2.6H), 6.80 (s, 1H), 6.65 (d, J = 8.4 Hz, 2.6H), 4.81(bs, 5H), 4.71 (bs, 2H).
【０２８５】
工程２：３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードベンゾニトリル
2020515603.tif 000206
アセトニトリル（３００ｍＬ）中のＣｕＩ（５１．６３ｇ、２７１．７４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、亜硝酸ｔｅｒｔ−ブチル（３３．５９ｇ、３２６．０９ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を６５℃で１０分間撹拌した。４−アミノ−３−ブロモ−２−クロロベンゾニトリルおよび４−アミノ−５−ブロモ−２−クロロベンゾニトリルの混合物（比３／４、２５ｇ、１０８．７ｍｍｏｌ）を、反応混合物に添加した。混合物を６５℃で１２時間撹拌した。混合物を飽和Ｎａ２Ｓ２Ｏ４溶液（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。混合した有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４により乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中５％酢酸エチル）により精製して、３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードベンゾニトリル（５ｇ、収率３１％）を黄色固体として得た。1H NMR (400 MHz, CDCl3) 7.91(d, J = 8.0 Hz, 1H), 7.30 (d, J = 8.0 Hz, 1H).
【０２８６】
工程３：（３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードフェニル）メタンアミン
2020515603.tif 000207
ＴＨＦ（３０ｍＬ）中の３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードベンゾニトリル（３ｇ、８．７６ｍｍｏｌ）の溶液に、ボラン−ＴＨＦ（３０ｍＬ、ＴＨＦ中１Ｍ、３０ｍｍｏｌ）を添加した。混合物をＮ２下、６５℃で３時間撹拌した。混合物をメタノール（１０ｍＬ）およびＨＣｌ（１２Ｎ、１０ｍＬ）の添加によりクエンチした。反応物を濃縮乾固した。残留物を酢酸エチル（１００ｍＬ）に取り、水（５０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を廃棄し、水層のｐＨを、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによりｐＨ９に調整した。混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。混合した有機層を水（１０ｍＬ×２）、次いでブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮して、（３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードフェニル）メタンアミン（３ｇ、収率９９％）を黄色油状物として得た。これを次の工程で直接使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 345.9.
【０２８７】
工程４：Ｎ−（３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド
2020515603.tif 000208
メタノール（２０ｍＬ）中の（３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードフェニル）メタンアミン（２．５ｇ、７．２２ｍｍｏｌ）の溶液に、メチル２，２−ジエトキシアセトイミデート（３．７５ｇ、２３．２６ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を２５℃で１２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をジクロロメタン（２０ｍＬ）に溶解し、水およびブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、Ｎ−（３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド（３ｇ、収率８７％）を黄色固体として得た。これを次の工程で直接使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 474.9.
【０２８８】
工程５：７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000209
硫酸（１０ｍＬ）およびＮ−（３−ブロモ−２−クロロ−４−ヨードベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド（３ｇ、６．３１ｍｍｏｌ）の混合物を、６０℃で１２時間撹拌した。反応混合物を０℃に冷却し、次いでＮａＯＨ溶液を添加して、ｐＨを９に調整した。残留物をジクロロメタン（１００ｍＬ×３）で抽出した。混合した有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン（２．４ｇ、収率９９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 382.8. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 8.99 (s, 1H), 8.32 (s, 1H), 6.56 (s, 1H), 6.49 (s, 2H).
【０２８９】
実施例Ｉ．５
中間体５：７−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000210
【０２９０】
工程１：（３−ブロモ−２−クロロフェニル）メタンアミン
2020515603.tif 000211
四塩化炭素（１０ｍＬ）中の１−ブロモ−２−クロロ−３−メチルベンゼン（１．０ｇ、４．８７ｍｍｏｌ）、ＮＢＳ（１．３ｇ、７．３ｍｍｏｌ）、および過酸化ベンゾイル（１１ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１８時間加熱した。混合物を濃縮し、次いでジクロロメタン（１０ｍＬ）および水（１０ｍＬ）を添加した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をエタノール（１０ｍＬ）に再溶解し、ＮＨ４ＯＨ（１０ｍＬ、４．８７ｍｍｏｌ）を添加した。次いで、混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（順相、シリカゲル、ジクロロメタン＼メタノール＝２０：１）により精製して、（３−ブロモ−２−クロロフェニル）メタンアミン（５００ｍｇ、収率４６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 220.0.
【０２９１】
工程２：Ｎ−（３−ブロモ−２−クロロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド
2020515603.tif 000212
メチル２，２−ジエトキシエタンイミデート（５４８ｍｇ、３．４ｍｍｏｌ）を、メタノール（１００ｍＬ）中の（３−ブロモ−２−クロロフェニル）メタンアミン（５００ｍｇ、２．２７ｍｍｏｌ）の撹拌された溶液に滴下した。混合物を室温で１６時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をジクロロメタンに取り、有機溶液をブラインで洗浄した。有機抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮して、粗生成物であるＮ−（３−ブロモ−２−クロロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド（５００ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ、収率６３％）を黄色油状物として得、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 351.0.
【０２９２】
工程３：７−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000213
クルードのＮ−（３−ブロモ−２−クロロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトイミドアミド（５００ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）を不活性雰囲気（Ｎ２）下、０℃で丸底フラスコに入れ、濃Ｈ２ＳＯ４（４２０７ｍｇ、４２．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で終夜撹拌する。反応混合物を氷水に注ぎ入れた。ＮＨ４ＯＨを添加して、ｐＨを８に調整した。固体を濾過により収集して、７−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−アミン（３００ｍｇ、収率８１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 257.0.
【０２９３】
実施例Ｉ．６
中間体６：８−ブロモ−７−クロロイソキノリン−３−イルトリフルオロメタンスルホネート
2020515603.tif 000214
【０２９４】
工程１：（２−ブロモ−３−クロロフェニル）メタンアミン
2020515603.tif 000215
２−ブロモ−１−クロロ−３−メチルベンゼン（５００ｍｇ、２．４３ｍｍｏｌ）、ＮＢＳ（６４９ｍｇ、３．６５ｍｍｏｌ）、過酸化ベンゾイル（５ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）および四塩化炭素（１０ｍＬ）の混合物を、８０℃で１８時間加熱した。次いで、混合物を濃縮した。次いで、ジクロロメタン（１０ｍＬ）および水（１０ｍＬ）を添加した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をエタノール（１０ｍＬ）に溶解し、ＮＨ４ＯＨ（５ｍＬ、２．４３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（順相、シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝２０：１）により精製して、（２−ブロモ−３−クロロフェニル）メタンアミン（３００ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ、収率５５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 220.0.
【０２９５】
工程２：Ｎ−（２−ブロモ−３−クロロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトアミド
2020515603.tif 000216
（２，２−ジエトキシアセチル）オキシナトリウム（２７０ｍｇ、１．５９ｍｍｏｌ）、（２−ブロモ−３−クロロフェニル）メタンアミン（３５０ｍｇ、１．５９ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（３２１ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（４５４ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）およびＤＭＦ（５０ｍＬ）の混合物に、ＤＩＰＥＡ（８１９ｍｇ、６．３５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１８時間撹拌した。次いで、水（５０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。混合した有機抽出物を水（５０ｍＬ×３）、次いでブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、Ｎ−（２−ブロモ−３−クロロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトアミド（５００ｍｇ、収率８９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 351.0.
【０２９６】
工程３：８−ブロモ−７−クロロイソキノリン−３−オール
2020515603.tif 000217
Ｎ−（２−ブロモ−３−クロロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトアミド（５００ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）および濃Ｈ２ＳＯ４（１０ｍＬ、１４．２６ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で３時間撹拌した。混合物を氷水に注ぎ入れた。水酸化アンモニウムを添加して、混合物をｐＨ８に調整した。混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、ブライン（２０ｍｌ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、８−ブロモ−７−クロロイソキノリン−３−オール（２７０ｍｇ、収率７３％）を黄色固体として得、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 258.0.
【０２９７】
工程４：８−ブロモ−７−クロロイソキノリン−３−イルトリフルオロメタンスルホネート
2020515603.tif 000218
８−ブロモ−７−クロロイソキノリン−３−オール（２７０ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（１０ｍＬ）およびＤＩＰＥＡ（４０４ｍｇ、３．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、０℃に冷却した。トリフリン酸無水物（３８３．１ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）をゆっくりと添加した。次いで、混合物を室温で１６時間撹拌した。ＮＨ４Ｃｌの飽和水溶液（１０ｍＬ）を添加した。混合物をジクロロメタン（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（順相、シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）により精製して、８−ブロモ−７−クロロイソキノリン−３−イルトリフルオロメタンスルホネート（２９０ｍｇ、収率７１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 391.0.
【０２９８】
実施例Ｉ．７
中間体７：８−ブロモ−７−フルオロイソキノリン−３−イルトリフルオロメタンスルホネート
2020515603.tif 000219
【０２９９】
工程１：（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）メタンアミン
2020515603.tif 000220
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中の２−ブロモ−３−フルオロベンゾニトリル（１．５ｇ、７．５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＢＨ３−ＴＨＦ（ＴＨＦ中２Ｍ、１１．２ｍＬ、２２．４ｍｍｏｌ）を添加した。得られた溶液を６０℃で２時間加熱した。混合物を０℃に冷却した。１Ｎ  ＨＣｌ溶液を添加して、反応物をクエンチした。１Ｎ  ＮａＯＨ溶液を添加して、混合物のｐＨを８に調整した。混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。有機抽出物を水（２０ｍＬ×３）、ブライン（２０ｍｌ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）メタンアミン（８５０ｍｇ、収率５６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 206.0.
【０３００】
工程２：Ｎ−（２−ブロモ−３−フルオロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトアミド
2020515603.tif 000221
ＤＭＦ（５ｍＬ）中の（２，２−ジエトキシアセチル）オキシナトリウム（６６７ｍｇ、３．９２ｍｍｏｌ）、（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）メタンアミン（８００ｍｇ、３．９２ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（７９３ｍｇ、５．８８ｍｍｏｌ）およびＤＩＰＥＡ（２．０ｇ、１５．６８ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１８時間撹拌した。次いで、水（５０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（５０ｍＬ×３）、ブライン（２０ｍｌ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１）により精製して、Ｎ−（２−ブロモ−３−フルオロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトアミド（８２０ｍｇ、収率６２％）を無色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 336.0.
【０３０１】
工程３：８−ブロモ−７−フルオロイソキノリン−３−オール
2020515603.tif 000222
Ｎ−（２−ブロモ−３−フルオロベンジル）−２，２−ジエトキシアセトアミド（９５３ｍｇ、２．８５ｍｍｏｌ）および濃Ｈ２ＳＯ４（１０ｍＬ、２８ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で３時間撹拌した。混合物を氷水に注ぎ入れた。水酸化アンモニウムを添加して、ｐＨを８に調整した。混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、クルードの８−ブロモ−７−フルオロイソキノリン−３−オール（５００ｍｇ、収率７２％）を黄色固体として得、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 243.9.
【０３０２】
工程４：８−ブロモ−７−フルオロイソキノリン−３−イルトリフルオロメタンスルホネート
2020515603.tif 000223
８−ブロモ−７−フルオロイソキノリン−３−オール（５００ｍｇ、２．０７ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（１０ｍＬ）およびＤＩＰＥＡ（７９９ｍｇ、６．２ｍｍｏｌ）の混合物を、０℃に冷却した。トリフリン酸無水物（７５７ｍｇ、２．６９ｍｍｏｌ）をゆっくりと添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１０ｍＬ）を添加した。混合物をジクロロメタン（１０ｍＬ×２）で抽出した。混合した有機抽出物をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（順相シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）により精製して、８−ブロモ−７−フルオロイソキノリン−３−イルトリフルオロメタンスルホネート（６００ｍｇ、収率７７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 373.9.
【０３０３】
実施例Ｉ．８
中間体８：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000224
【０３０４】
工程１：７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000225
１，４−ジオキサン（１６０ｍＬ）および水（４０ｍＬ）中の７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨード−イソキノリン−３−アミン（３．６ｇ、９．３９ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２．５ｇ、１１．４１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（７５０ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（３．８ｇ、２７．５４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、７０℃で２３時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却した。酢酸エチルを添加し、混合物をブライン（１００ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：２〜酢酸エチル）で精製して、７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン（２．９ｇ、収率８９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 348.0.
【０３０５】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000226
塩化オキサリル（３．０ｇ、２３．６２ｍｍｏｌ）を、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（１．２ｇ、１０．８ｍｍｏｌ）の懸濁液に０℃で滴下した。混合物を０℃で１時間撹拌した。混合物を室温でエバポレートして、ジクロロメタンおよび過剰の塩化オキサリルを除去した。残留物をジクロロメタン（５ｍＬ）中に再懸濁させ、ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン（２．９ｇ、８．３２ｍｍｏｌ）、およびピリジン（１０ｍＬ、１２３．６４ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で滴下した。次いで、反応混合物を０℃で０．５時間撹拌した。反応混合物をジクロロメタン（１００ｍＬ）で希釈し、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜１：２）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２．８５ｇ、収率７８％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 441.0.
【０３０６】
実施例Ｉ．９
中間体９：（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）ボロン酸
2020515603.tif 000227
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中のビス（ピナコラート）ジボロン（９７６ｍｇ、３．８４ｍｍｏｌ）、６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（９００ｍｇ、３．５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１２７ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）および酢酸カリウム（１３７０ｍｇ、１３．９８ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下、１００℃で３時間撹拌した。酢酸エチル（５０ｍＬ）を添加した。混合物を濾過し、濃縮して、クルードの（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）ボロン酸（８３０ｍｇ、収率７８％）を黄色油状物として得、これをさらに精製することなく直接使用した。LCMS (ESI): [M+H]+ = 223.1.
【０３０７】
実施例Ｉ．１０
中間体１０：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000228
ジクロロメタン（５ｍＬ）中のエタンジオイルジクロリド（１３３０ｍｇ、１０．４９ｍｍｏｌ）、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（５８２ｍｇ、５．２４ｍｍｏｌ）および１滴のＤＭＦの混合物を、室温で０．５時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。ジクロロメタン（５ｍＬ）およびピリジン（１ｍＬ）中の６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（４５０ｍｇ、１．７５ｍｍｏｌ）の溶液に、残留物を０℃で少しずつ添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１〜石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（２００ｍｇ、収率３２．６％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 352.0.
【０３０８】
実施例Ｉ．１１
中間体１１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000229
【０３０９】
工程１：（±）−ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド
2020515603.tif 000230
ジクロロメタン（１０ｍＬ）およびＤＭＦ（０．１０ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボン酸（２．１ｇ、２０．１８ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンジオイルジクロリド（３．３３ｇ、２６．２３ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して、黄色残留物を得、次いでこれを次の工程で直接使用した。
【０３１０】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000231
ジクロロメタン（１０ｍＬ）およびピリジン（１．８８ｍＬ、２３．３ｍｍｏｌ）中の６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（２．０ｇ、７．７７ｍｍｏｌ）の溶液に、ジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解した（±）−ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（２．３８ｇ、１９．４２ｍｍｏｌ）の溶液を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌し、次いで濃縮した。水（１０ｍＬ）を添加し、次いで１Ｎ  ＨＣｌ溶液を添加して、混合物のｐＨを６に調整した。混合物をジクロロメタン（１０ｍＬ×３）で抽出した。有機層をブライン（２０ｍｌ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２．３ｇ、収率８６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 343.0.
【０３１１】
実施例Ｉ．１２
中間体１２：（±）−ｔｒａｎｓ−８−クロロ−３−（（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イルボロン酸
2020515603.tif 000232
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（２６１ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（２１０ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３１ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）の混合物を、シールド管内にて８０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮して、（±）−［８−クロロ−３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］ボロン酸（２４０ｍｇ、収率５９％）を黒色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 316.0.
【０３１２】
実施例Ｉ．１３
中間体１３：ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［５−（３−アミノ−８−クロロ−７−フルオロ−６−イソキノリル）−４−メチル−３−ピリジル］−Ｎ−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−カルバメート
2020515603.tif 000233
１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）および水（１０ｍＬ）中の８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−イソキノリン−３−アミン（３．６ｇ、１１．２ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−Ｎ−［４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３−ピリジル］カルバメート（１０ｇ、２３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（０．８２ｇ、１．１ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（３．４ｇ、２５ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で２時間撹拌した。反応物を濾過した。生成物を酢酸エチルで抽出した。混合した有機抽出物を混合し、真空下で濃縮した。残留物をフラッシュクロマトグラフィー（ｃｈｒｏｍａｔｒｏｇｒａｐｈｙ）（石油エーテル中４０％酢酸エチル）により精製して、標題化合物を黄色油状物（３．４ｇ、６１％）として得た。
【０３１３】
実施例Ｉ．１４
中間体１４：ｔｅｒｔ−ブチル８−メチル−７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート
2020515603.tif 000234
【０３１４】
工程１：ｔｅｒｔ−ブチル７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート
2020515603.tif 000235
テトラヒドロフラン（２ｍＬ）中の７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン（１ｇ、４．３７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＬｉＨＭＤＳ（８．７３ｍＬ、８．７３ｍｍｏｌ、１ｍｏｌ／Ｌ）を０℃で滴下した。得られた溶液を窒素下、０℃で０．５時間撹拌した。次いで、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２．８５ｇ、１３．０７ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を室温で２時間撹拌した。反応物をメタノール（５０ｍＬ）によりクエンチした。溶媒を真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１／４）により精製して、ｔｅｒｔ−ブチル７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート（８００ｍｇ、２．４３ｍｍｏｌ）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 329.2.
【０３１５】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル８−メチル−７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート
2020515603.tif 000236
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート（６．２ｇ、１８．８３ｍｍｏｌ）、ジピナコールジボロン（２３．９３ｇ、９４．２２ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（２．７６ｇ、３．７７ｍｍｏｌ）および酢酸カリウム（５．５５ｇ、５６．６２ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下、９０℃で２．５時間撹拌した。溶媒を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（３０％）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、ｔｅｒｔ−ブチル８−メチル−７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート（５ｇ、１３．２９ｍｍｏｌ）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 376.3.
【０３１６】
実施例Ｉ．１５
中間体１５：２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸
2020515603.tif 000237
【０３１７】
工程１：ジフェニル（プロピル）スルホニウムテトラフルオロボレート
2020515603.tif 000238
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中のテトラフルオロホウ酸銀（２ｇ、１０．３１ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ヨードプロパン（１．７５ｇ、１０．３１ｍｍｏｌ）およびジフェニルスルフィド（５．７６ｇ、３０．９３ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。反応物を３５℃で１５時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮した。残留物をジクロロメタン−エーテルで洗浄して、ジフェニル（プロピル）スルホニウムテトラフルオロボレート（２ｇ、６．３２ｍｍｏｌ）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 229.
【０３１８】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート
2020515603.tif 000239
１，２−ジメトキシエタン（３０ｍＬ）およびジクロロメタン（３ｍＬ）中のジフェニル（プロピル）スルホニウムテトラフルオロボレート（１．５０ｇ、４．７５ｍｍｏｌ）の溶液に、リチウムジイソプロピルアミド（５．５４ｍｌ、１１．０９ｍｍｏｌ）を−７８℃で添加した。得られた混合物を−７８℃で１時間撹拌した。次いで、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｚ）−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）プロパ−２−エノエート（３３０ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）を添加し、−７８℃〜２５℃で１５時間撹拌した。反応物を水でクエンチした。得られた混合物をジクロロメタンで抽出し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮して、ｔｅｒｔ−ブチル２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（３５０ｍｇ、１．４０ｍｍｏｌ）を褐色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 251.
【０３１９】
工程３：２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸
2020515603.tif 000240
ジクロロメタン（３ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−ｔｅｒｔ−ブチル２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（３５０ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（８ｍＬ）の溶液を、２５℃で１時間撹拌した。混合物を真空下で濃縮した。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜４０／０．１％ＨＣｌ）により精製して、２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸（２６０ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）を褐色油状物として得た。生成物混合物は、ピラゾールがカルボン酸に対してトランスである４つの立体異性体、および夾雑物としての（＋／−）−２，２−ジメチル−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸からなる。LCMS (ESI) [M+H]+ = 195.
【０３２０】
実施例Ｉ．１６
中間体１６：２−ブロモ−５，５，６−トリメチル−４，８−ジヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020515603.tif 000241
【０３２１】
工程１：２−（３，５−ジブロモピラゾール−１−イル）アセトニトリル
2020515603.tif 000242
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール（１．０ｇ、４．４３ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（１．２２ｇ、８．８５ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１０分間撹拌した。ブロモアセトニトリル（７９６．５９ｍｇ、６．６４ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を２５℃で２時間撹拌した。濾過後、濾液を酢酸エチル（３０ｍＬ）で希釈した。反応物を水で洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、石油エーテル／ジクロロメタノール（１／１）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−（３，５−ジブロモピラゾール−１−イル）アセトニトリル（９５０ｍｇ、３．５９ｍｍｏｌ）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ =264.
【０３２２】
工程２：２−［３−ブロモ−５−（２−メチルプロパ−１−エニル）ピラゾール−１−イル］アセトニトリル
2020515603.tif 000243
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）中の２−（３，５−ジブロモピラゾール−１−イル）アセトニトリル（１．０ｇ、３．７７ｍｍｏｌ）、４，４，５，５−テトラメチル−２−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）−１，３，２−ジオキサボロラン（６８７．２９ｍｇ、３．７７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（５５２．６４ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、および炭酸カリウム（１．５６ｇ、１１．３２ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下、１００℃で１時間撹拌した。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（１／３）で溶出するシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−［３−ブロモ−５−（２−メチルプロパ−１−エニル）ピラゾール−１−イル］アセトニトリル（７００ｍｇ、２．９２ｍｍｏｌ）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ =240.
【０３２３】
工程３：２−ブロモ−５，５−ジメチル−６，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020515603.tif 000244
メチルスルホン酸（１５ｍＬ）中の２−［３−ブロモ−５−（２−メチルプロパ−１−エニル）ピラゾール−１−イル］アセトニトリル（７００ｍｇ、２．９２ｍｍｏｌ）の混合物を、６５℃で３日間撹拌した。反応物を氷水でクエンチした。反応混合物を水酸化ナトリウム水溶液でｐＨ９〜１０に調整した。得られた溶液をジクロロメタンで抽出し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜４０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、２−ブロモ−５，５−ジメチル−６，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３００ｍｇ、１．１６ｍｍｏｌ）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ =258.
【０３２４】
工程４：２−ブロモ−５，５，６−トリメチル−４，８−ジヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020515603.tif 000245
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の２−ブロモ−５，５−ジメチル−６，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（１００ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）およびカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（５２．０７ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１０分間撹拌した。ヨードメタン（８２．５２ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を２５℃で１時間撹拌した。反応物を真空下で濃縮し、ジクロロメタン／メタノール（９５／５）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−ブロモ−５，５，６−トリメチル−４，８−ジヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（８０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ =272.
【０３２５】
実施例Ｉ．１７
中間体１７：２−ブロモ−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020515603.tif 000246
【０３２６】
工程１：３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール
2020515603.tif 000247
３Ｌの三口丸底フラスコに、ジメチルテトラヒドロフラン（１０００ｍＬ）中の化合物１（２００ｇ、６５６ｍｍｏｌ、１．０当量）をＮ２下で添加し、次いで溶液を−７８℃に冷却した。ｎ−ＢｕＬｉ（２．５Ｍ、５２５ｍＬ、２．０当量）を上記溶液に−７８℃で１時間滴下し、混合物を−７８℃で３時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝３／１、Ｒｆ＝０．５１）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。２つの反応物を混合し、反応混合物を０℃で水（１０００ｍＬ）に注ぎ入れ、溶液のｐＨ値を２Ｎ  ＨＣｌで４〜５に酸性化した。得られた溶液を酢酸エチル（１０００ｍＬ、８００ｍＬ、４００ｍＬ）で抽出した。混合した有機相をブライン（８００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空下で濃縮して、標題化合物（２８４ｇ、１．２６ｍｏｌ、収率９５．８％）を黄色固体として得た。粗生成物をさらに精製することなく次の工程に直接使用した。
【０３２７】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセテート
2020515603.tif 000248
ＭｅＣＮ（９５９ｍＬ）中の３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール（１３７ｇ、６０７ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ｔｅｒｔ−ブチル２−クロロアセテート（１３７ｇ、９１０ｍｍｏｌ、１３１ｍＬ、１．５当量）、Ｋ２ＣＯ３（１３７ｇ、９８９ｍｍｏｌ、１．６３当量）およびＴＢＡＩ（１１．０ｇ、２９．７ｍｍｏｌ、０．０４９当量）を添加した。得られた溶液を２５℃で１２時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１、Ｒｆ＝０．７４）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応混合物を濾過し、濾過ケーキをＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ×３、３００ｍＬ、２００ｍＬ）で洗浄した。混合した濾液を濃縮して、残留物を得た。残留物をＥｔＯＡｃ（２．０Ｌ）に溶解し、水（１．０Ｌ）、ブライン（１．０Ｌ）で洗浄した。有機相を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（７４４ｇ、クルード）を褐色油状物として得た。1H NMR: (400MHz, CDCl3): δ 6.35 (s, 1 H), 4.80 (s, 2 H), 1.46 (s, 9 H).
【０３２８】
工程３：２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）酢酸
2020515603.tif 000249
ＤＣＭ（１４０ｍＬ）中の化合物ｔｅｒｔ−ブチル２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセテート（２４８ｇ、７２９ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ＴＦＡ（２．０８ｋｇ、１８．２ｍｏｌ、１．３５Ｌ、２５当量）を添加し、得られた溶液を８０℃に加熱し、２時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１、Ｒｆ＝０．０３）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応を２回繰り返した。混合した反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物を石油エーテル／酢酸エチル（４／１、１．０Ｌ）で希釈し、得られた懸濁液を２５℃で１時間撹拌し、次いで濾過した。濾過ケーキを収集し、真空中で乾燥させて、標題化合物（４７１ｇ、１．６６ｍｏｌ、収率７５．８％）をクリーム白色固体として得た。1H NMR: (400 MHz, DMSO) δ 13.3 (br s, 1 H), 6.70 (s, 1 H), 4.96 (s, 2 H).
【０３２９】
工程４：Ｎ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセトアミド
2020515603.tif 000250
ＤＭＦ（１．１０Ｌ）中の２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）酢酸（１５７ｇ、５５３ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ＤＩＰＥＡ（３５７ｇ、２．７７ｍｏｌ、４８２ｍＬ、５．０当量）およびＥＤＣＩ（１３８ｇ、７１９ｍｍｏｌ、１．３当量）を０℃で添加し、得られた溶液を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ＨＯＢｔ（９７．１ｇ、７１９ｍｍｏｌ、１．３当量）を添加し、混合物を０℃でさらに３０分間撹拌した。次いで、プロパ−２−エン−１−アミン（４７．４ｇ、８３０ｍｍｏｌ、６２．２ｍＬ、１．５当量）を０℃で添加し、混合物を２５℃に昇温し、１６時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝１／１、Ｒｆ＝０．６０）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応をさらに２回繰り返した。反応の３つのバッチを混合し、反応混合物を氷水（１２．０Ｌ）に注ぎ入れ、酢酸エチル（２．００Ｌ、２．００Ｌ、１．００Ｌ）で抽出した。混合した有機相をブライン（２．０Ｌ）で洗浄し、次いで真空中で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）により精製して、標題化合物（３４０ｇ、１．０５ｍｏｌ、収率６３．５％）を白色固体として得た。1H NMR: (400MHz, CDCl3) δ 6.41 (s, 1 H), 5.89 (br s, 1 H), 5.79 (m, 1 H), 5.08 - 5.17 (m, 2 H), 4.85 (s, 2 H), 3.86 - 3.93 (m, 2 H).
【０３３０】
工程５：Ｎ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−（４−メトキシベンジル）アセトアミド
2020515603.tif 000251
ＴＨＦ（７２１ｍＬ）中のＮ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセトアミド（１０３ｇ、３１９ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ＫＯＨ（３２．２ｇ、５７４ｍｍｏｌ、１．８当量）、１８−クラウン−６（３．３７ｇ、１２．８ｍｍｏｌ、０．０４当量）および１−（クロロメチル）−４−メトキシ−ベンゼン（６４．９ｇ、４１５ｍｍｏｌ、５６．５ｍＬ、１．３当量）を添加し、次いで混合物を２５℃で６４時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１、Ｒｆ＝０．５０）は、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応をさらに２回繰り返した。３バッチの反応物を混合し、反応混合物を水（１．００Ｌ）に添加し、ｐＨ値を１Ｍ  ＨＣｌで７〜８に調整し、次いでＥｔＯＡｃ（１．００Ｌ、８００ｍＬ×３）で抽出した。混合した有機相をブライン（８００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製して、標題化合物（３２０ｇ、７２２ｍｍｏｌ、収率７５．５％）を黄色油状物として得た。
【０３３１】
工程６：２−ブロモ−６−（４−メトキシベンジル）−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020515603.tif 000252
ＤＭＦ（１．０Ｌ）中のＮ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−（４−メトキシベンジル）アセトアミド（５０．０ｇ、１１３ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、Ｋ２ＣＯ３（３１．２ｇ、２２６ｍｍｏｌ、２．０当量）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１７．０ｇ、１４．７ｍｍｏｌ、０．１３当量）をＡｒ下で添加し、次いで混合物を１２０℃で１６時間撹拌した。反応をさらに６回繰り返した。７つのバッチの反応物を混合し、反応混合物を真空中で濃縮して溶媒を除去して、残留物を得た。次いで、残留物を水（２．０Ｌ）に添加し、酢酸エチル（２．０Ｌ、１．０Ｌ、１．０Ｌ）で抽出した。混合した有機相をブライン（１．０Ｌ）で洗浄し、濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製して、標題化合物化合物（ｔｈｅ  ｔｉｔｌｅ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ）（７４．１ｇ、２０４ｍｍｏｌ、収率２５．９％、純度９８．７％）を白色固体として得た。1H NMR: (400MHz, CDCl3) δ 7.21 (d, J = 8.8 Hz, 2 H), 6.86 - 6.92 (m, 2 H), 6.52 (s, 1 H), 5.50 (s, 1 H), 5.20 (s, 2 H), 5.02 (s, 1 H), 4.58 (s, 2 H), 4.13 (s, 2 H), 3.83 (s, 3 H).
【０３３２】
工程７：２−ブロモ−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020515603.tif 000253
ＤＣＭ（２８ｍＬ）中の２−ブロモ−６−（４−メトキシベンジル）−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン（３．９０ｇ、１０．８ｍｍｏｌ、１．０当量）、ＴＦＡ（３８．４ｇ、３３６ｍｍｏｌ、２４．９ｍＬ、３１．３当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１６．２ｇ、１０８ｍｍｏｌ、９．５ｍＬ、１０当量）の溶液を、２５℃で１２時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、残留物を得た。残留物に水（１００ｍＬ）を添加し、次いでｐＨ値を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で６〜７に調整し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３、６０ｍＬ×３）で抽出した。混合した有機相を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）により精製して、標題化合物（１．９０ｇ、７．８５ｍｍｏｌ、収率７２．９％）を灰色固体として得た。1H NMR: (400MHz, CDCl3) δ 6.88 (s, 1 H), 6.54 (s, 1 H), 5.55 (s, 1 H), 5.21 (s, 1 H), 5.08 (s, 2 H), 4.15 (d, J = 6.0 Hz, 2 H).
【０３３３】
実施例Ｉ．１８
中間体１８：２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020515603.tif 000254
【０３３４】
工程１：２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチル−Ｎ−（プロパ−２−エン−１−イル）アセトアミド
2020515603.tif 000255
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５００ｍＬ）中の２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）酢酸（１５ｇ、５２．８４ｍｍｏｌ）、メチル（プロパ−２−エン−１−イル）アミン（５．７ｇ、８０．１５ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２７ｇ、２０８．９ｍｍｏｌ）およびＨＡＴＵ（３０ｇ、７８．９ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１６時間撹拌した。得られた混合物を酢酸エチルで希釈し、次いで塩化ナトリウム溶液で洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（２／３）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチル−Ｎ−（プロパ−２−エン−１−イル）アセトアミド（１６．３ｇ、９２％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 338.0.
【０３３５】
工程２：２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020515603.tif 000256
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１００ｍＬ）中の２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチル−Ｎ−（プロパ−２−エン−１−イル）アセトアミド（５ｇ、１４．８４ｍｍｏｌ）、酢酸パラジウム（１６６ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、トリフェニルホスフィン（３８８ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）、ＴＢＡＢ（４．８ｇ、１４．８９０ｍｍｏｌ）および酢酸カリウム（４．２ｇ、４２．８０ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１０時間撹拌した。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（２／１）で溶出するシリカゲルカラム上で精製して、２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３．２ｇ、８４％）を褐色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 258.1.
【０３３６】
実施例Ｉ．１９
中間体１９：２−ブロモ−６−イソプロピル−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020515603.tif 000257
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５０ｍＬ）中のＮ−アリル−２−（３，５−ジブロモピラゾール−１−イル）−Ｎ−イソプロピル−アセトアミド（６．３ｇ、１７．２６ｍｍｏｌ）、二酢酸パラジウム（３８６．５ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）、トリフェニルホスフィン（９０４．２９ｍｇ、３．４５ｍｍｏｌ）およびテトラブチルアンモニウムブロミド（５．５６ｇ、１７．２６ｍｍｏｌ）の混合物に、酢酸カリウム（４．８７ｇ、５１．７７ｍｍｏｌ）を２５℃で添加した。得られた混合物を９０℃で１２時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、次いで水で洗浄した。有機層を無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（２／３）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−ブロモ−６−イソプロピル−４−メチレン−５，８−ジヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（２．３４ｇ、８．２３ｍｍｏｌ、収率４７．７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 284.
【０３３７】
実施例Ｉ．２０
中間体２０：２’−ブロモ−６’−メチル−５’，６’−ジヒドロスピロ［シクロプロパン−１，４’−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン］−７’（８’Ｈ）−オン
2020515603.tif 000258
ジメチルスルホキシド（３０ｍＬ）中のトリメチルスルホキソニウムヨージド（１．２９ｇ、５．８６ｍｍｏｌ）およびカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（６５６ｍｇ、５．８５ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で３０分間撹拌した。次いで、ジメチルスルホキシド（３ｍＬ）中の２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（５００ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液を添加した。次いで、混合物を５０℃で１２時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、次いで水で洗浄した。有機層を無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。残留物を、ジクロロメタン／メタノール（１０／１）を用いるシリカゲルカラムにより精製して、２’−ブロモ−６’−メチル−５’，６’−ジヒドロスピロ［シクロプロパン−１，４’−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン］−７’（８’Ｈ）−オン（１２０ｍｇ、２３％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 270.
【０３３８】
実施例Ｉ．２１
中間体２１：２−ブロモ−６−メチル−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020515603.tif 000259
【０３３９】
工程１：メチル２−（３−ブロモ−５−メチル−ピラゾール−１−イル）アセテート
2020515603.tif 000260
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１Ｌ）中の３−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール（１００ｇ、６２１．１２ｍｍｏｌ）、２−クロロ酢酸メチル（１０１．１１ｇ、９３１．６８ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（１５４．２９ｇ、１１１８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＢＡＩ（１１．４６ｇ、３１．０６ｍｍｏｌ）を添加した。得られた溶液を２０℃で１２時間撹拌した。反応混合物をＥＡ（５０００ｍＬ）で希釈した。溶液を水（３００ｍＬ×３）で洗浄し、有機層を混合した。有機層を無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物を、ＰＥ／ＤＣＭ（６０／４０）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、メチル２−（３−ブロモ−５−メチル−ピラゾール−１−イル）アセテート（１２０ｇ、収率８２．９％）を白色固体として得た。
【０３４０】
工程２：メチル２−［３−ブロモ−５−（ブロモメチル）ピラゾール−１−イル］アセテート
2020515603.tif 000261
四塩化炭素（１５００ｍＬ）中のメチル２−（３−ブロモ−５−メチル−ピラゾール−１−イル）アセテート（５０．０ｇ、２１４．５４ｍｍｏｌ）およびＡＩＢＮ（３．５２ｇ、２１．４５ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で５分間撹拌した。１−ブロモ−２，５−ピロリジンジオン（４０．０９ｇ、２２５．２６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を８０℃で１時間撹拌した。反応混合物を真空下で濃縮した。残留物を、ＰＥ／ＥＡ（９２／８）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、メチル２−［３−ブロモ−５−（ブロモメチル）ピラゾール−１−イル］アセテート（３５．５ｇ、収率５３％）を白色固体として得た。
【０３４１】
工程３：メチル２−（３−ブロモ−５−（シアノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセテート
2020515603.tif 000262
ジメチルスルホキシド（５５０ｍＬ）中のメチル２−［３−ブロモ−５−（ブロモメチル）ピラゾール−１−イル］アセテート（３５．４ｇ、１１３．４８ｍｍｏｌ）およびシアン化ナトリウム（８．８７ｇ、１８１．０２ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１時間撹拌した。反応溶液をＥＡ（２．５Ｌ）で希釈した。溶液を水（２００ｍＬ×５）で洗浄し、有機層を混合した。有機層を無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。残留物を、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（９９／１）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、メチル２−（３−ブロモ−５−（シアノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセテート（１７．６ｇ、収率６０％）を白色固体として得た。
【０３４２】
工程４：メチル２−（５−（２−アミノエチル）−３−ブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセテート
2020515603.tif 000263
メタノール（６００ｍＬ）中のメチル２−［３−ブロモ−５−（シアノメチル）ピラゾール−１−イル］アセテート（３．０ｇ、１１．６２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰｔＯ２（６００ｍｇ、２．６４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を１０ａｔｍの水素ガス下、２５℃で１５時間撹拌した。混合物を濾過した。濾液を精製することなく次の工程で直接使用する。
【０３４３】
工程５：２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020515603.tif 000264
メチル２−［５−（２−アミノエチル）−３−ブロモ−ピラゾール−１−イル］アセテートの溶液（６００ｍＬ）に、ＴＥＡ（７０ｍＬ）を添加した。混合物を２５℃で１５時間撹拌した。得られた溶液を真空下で濃縮した。残留物を、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（９８／２）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（２工程で１．１２ｇ、収率４１．９％）を白色固体として得た。
【０３４４】
工程６：２−ブロモ−６−メチル−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020515603.tif 000265
テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の２−ブロモ−５，６，７，８−テトラヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン（４６９．５３ｍｇ、２．１７ｍｍｏｌ）およびカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（３６５．７４ｍｇ、３．２６ｍｍｏｌ）の混合物に、ヨードメタン（６１６．８６ｍｇ、４．３５ｍｍｏｌ）を２０℃で添加した。得られた溶液を２０℃で１時間撹拌した。混合物を真空下で濃縮した。残留物を、ジクロロメタン／メタノール（２０／１）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−ブロモ−６−メチル−４，５，７，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン（４００ｍｇ、１．７４ｍｍｏｌ、収率８０％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 244
【０３４５】
実施例Ｉ．２２
中間体２２：２−ブロモ−６−イソプロピル−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020515603.tif 000266
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（７５ｍＬ）中の２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３．０ｇ、１３．０４ｍｍｏｌ）およびＮａＨ（１．５６ｇ、３９．１２ｍｍｏｌ）の溶液を、０℃で１０分間撹拌した。次いで、２−ヨードプロパン（１１．０８ｇ、６５．２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１時間撹拌した。反応物を水でクエンチした。混合物を真空下で濃縮した。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜４０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、２−ブロモ−６−イソプロピル−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（２．１ｇ、７．７１６６ｍｍｏｌ、収率５９．２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 272.
【０３４６】
実施例Ｉ．２３
中間体２３：８−ブロモ−５，６−ジヒドロ−１１Ｈ−イミダゾ［１，２−ａ］ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン
2020515603.tif 000267
【０３４７】
工程１：２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−チオン
2020515603.tif 000268
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３１４ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）およびローソン（Ｌａｗｓｓｏｎ）試薬（５５１．４ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で１時間撹拌した。反応物を真空下で濃縮した。残留物を、ジクロロメタン／メタノール（９６／４）で溶出するシリカゲル上でのフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−チオン（２６５ｍｇ、７８．９％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ =  246.0.
【０３４８】
工程２：２−ブロモ−Ｎ−（２，２−ジエトキシエチル）−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−アミン
2020515603.tif 000269
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の２−ブロモ−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−チオン（２６５．０ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）、２，２−ジエトキシエタン−１−アミン（１．４２ｇ、１０．７ｍｍｏｌ）および炭酸銀（５９０ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１時間撹拌した。溶媒を真空下で濃縮した。残留物を、水（０．０５％ＴＦＡ）／ＣＨ３ＣＮ（８５／１５）で溶出する逆相カラムにより精製して、２−ブロモ−Ｎ−（２，２−ジエトキシエチル）−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−アミン（２９５ｍｇ、８０％）を褐色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 345.0.
【０３４９】
工程３：８−ブロモ−５，６−ジヒドロ−１１Ｈ−イミダゾ［１，２−ａ］ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン
2020515603.tif 000270
酢酸（５ｍＬ）中の２−ブロモ−Ｎ−（２，２−ジエトキシエチル）−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−アミン（２２８ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）および濃塩酸（０．１７ｍＬ、０．６６ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で１時間撹拌した。反応物を真空下で濃縮した。残留物を、水（０．０５％ＴＦＡ）／ＡＣＮ（８５／１５）で溶出する逆相カラムにより精製して、８−ブロモ−５，６−ジヒドロ−１１Ｈ−イミダゾ［１，２−ａ］ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン（１５０ｍｇ、８９．７％）を褐色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ =  253.0.
【０３５０】
例示的化合物
実施例１：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１）
2020515603.tif 000271
【０３５１】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000272
Ａｒ下、１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３５０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、２−メチル−４−シアノフェニルボロン酸（１９３ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１１５ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（２１２ｍｇ、２ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン＝１：３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３８０ｍｇ、収率８６％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 387.1.
【０３５２】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000273
ＤＭＦ（６ｍＬ）およびトルエン（６ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（９４ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１２ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、キサントホス（６０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１６８ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１３０℃で２．５時間撹拌した。酢酸エチル（２０ｍＬ）を添加した。混合物をブライン（３×５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、減圧下でエバポレートした。残留物をカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン＝１：３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１３０ｍｇ、収率７４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 532.1.
【０３５３】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000274
ジクロロメタン（１０ｍＬ）、水（１ｍＬ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（２ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１３０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１時間撹拌した。反応混合物をＮＨ４ＯＨ（収率３７％）でｐＨ＝７〜８に中和した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン＝１：２）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−シアノ−２−メチル−フェニル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６５ｍｇ、収率９３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.842, [M+H]+= 368.1, 方法 = C. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.12 (s, 1H), 9.35 (s, 1H), 8.24 (s, 1H), 7.81 (s, 1H), 7.73 (d, J = 8.0 Hz, 1H), 7.44 (d, J = 8.0 Hz, 1H), 6.88 (s, 1H), 6.54 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 6.39 (s, 2H), 2.78-2.73 (m, 1H), 2.29 (s, 3H), 2.16-2.11 (m, 1H), 1.62-1.57 (m, 1H), 1.45-1.44 (m, 1H).
【０３５４】
実施例２：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物２）
2020515603.tif 000275
【０３５５】
工程１：Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000276
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中のＮ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）シクロプロパンカルボキサミド（２７０ｍｇ、０．８３ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（５００ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１２１ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（１７５ｍｇ、１．６６ｍｍｏｌ）の混合物を、グローブボックス内にて９０℃で１８時間加熱した。反応物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製して、Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］シクロプロパンカルボキサミド（２４０ｍｇ、収率７２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 338.0
【０３５６】
工程２：Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000277
ＤＭＦ（３ｍＬ）およびトルエン（３ｍＬ）中のＮ−［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（７７ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（３４７ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１６ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）およびキサントホス（４１ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波中にて１５０℃で３時間加熱した。混合物を濾過し、濃縮した。ＴＨＦ（５ｍＬ）および１，４−ジオキサン中ＨＣｌ（４Ｍ、３ｍＬ、１２ｍｍｏｌ）を添加し、続いて室温で３０分間撹拌した。混合物を濾過し、濃縮した。粗生成物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］シクロプロパン−カルボキサミド（２１ｍｇ、収率１８．６％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.781, [M+H]+= 319.2, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 10.78 (s, 1H), 9.31(s, 1H), 8.44 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 8.40 (s, 1H), 8.26 (s, 1H), 7.34 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 6.88 (s, 1H), 6.54 (s, 1H), 6.33 (s, 2H), 2.29 (s, 3H), 2.07-2.04 (m, 1H), 0.83-0.80 (m, 4H).
【０３５７】
実施例３：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物３）
2020515603.tif 000278
【０３５８】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000279
１，４−ジオキサン（１６ｍＬ）および水（４ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１７０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、１−ヒドロキシ−３Ｈ−オキサボロロ［３，４−ｃ］ピリジン（１ｇ、７．４１ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（１５０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（２００ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、８０℃で１時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：２）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１４０ｍｇ、収率７７％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 372.0.
【０３５９】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［６−［４−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000280
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１４０ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシラン（５００ｍｇ、３．３２ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（６００ｍｇ、５．９４ｍｍｏｌ）の混合物を、終夜還流させた。反応混合物を濃縮し、得られた残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／ＥＡ＝２：１〜１：１）で精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［６−［４−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、収率５９％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 486.2.
【０３６０】
工程３：（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［４−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−３−ピリジル］−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート
2020515603.tif 000281
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［６−［４−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９５ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、ＢｏｃＮＨ２（３００ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２ｄｂａ３（４０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、ＢｒｅｔｔＰｈｏｓ（４０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＮａ（４０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で１時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、飽和ＮＨ４Ｃｌ（２０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜１：２）により精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［４−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−３−ピリジル］−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート（３５ｍｇ、収率３１％）を明黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 567.3.
【０３６１】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000282
メタノール（２ｍＬ）および４Ｎ  ＨＣｌ−ジオキサン（２ｍＬ、８ｍｍｏｌ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［４−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−３−ピリジル］−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート（３５ｍｇ、０．０６２ｍｍｏｌ）の混合物を、３０℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。残留物をメタノール（１ｍＬ）に溶解し、ｐＨを、ｐＨ＝９〜１０が得られるまで７Ｎ  ＮＨ３／メタノールを添加することにより調整し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８、ＮＨ４ＨＣＯ３／メタノール／水）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１１ｍｇ、収率５０％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.216, [M+H]+= 353.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.25 (s, 1H), 8.57 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.33 (s, 1H), 7.74 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 7.02 (s, 1H), 6.67 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 4.99-4.95 (m, 0.5 H), 4.83-4.79 (m, 0.5 H), 4.67 (s, 2H), 2.18-2.13 (m, 1H), 1.88-1.77 (m, 1H), 1.27-1.18 (m, 1H).
【０３６２】
実施例４：
Ｎ−（８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物４）
2020515603.tif 000283
【０３６３】
工程１：Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨードイソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000284
ジクロロメタン（２５ｍＬ）中の８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン（０．２５ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）の溶液に、ピリジン（３ｍＬ）およびシクロプロパンカルボニルクロリド（０．３ｇ、２．８４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３時間撹拌した。溶液を濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中３０％酢酸エチル）により精製して、Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨードイソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３５ｍｇ）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 390.9.
【０３６４】
工程２：Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000285
水（２ｍＬ）およびＴＨＦ（５ｍＬ）中のＮ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨードイソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３５ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）および４−メチルピリジン−３−ボロン酸（１３ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎａ２ＣＯ３（２７ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（７ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を６５℃で３時間撹拌した。冷却した後、有機層を濃縮した。次いで、クルードをフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中５０％酢酸エチル）により精製して、Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、収率６３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 356.1.
【０３６５】
工程３：Ｎ−（８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000286
Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（１５ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（３ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、キサントホス（５ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（５１ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（３ｍＬ）およびトルエン（１ｍＬ）の混合物を、マイクロ波反応器内にて１４５℃で１時間加熱した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出した。有機層を水（３０ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を１，４−ジオキサン中ＨＣｌの溶液（０．７３ｍＬ、４Ｍ、２．９３ｍｍｏｌ）に再溶解し、混合物を室温で１２時間撹拌した。溶液を濃縮した。残留物を１０ｍＬの石油エーテルおよび５ｍＬの酢酸エチルの混合物で洗浄した。クルードを逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３ｍｇ、収率１６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.819, [M+H]+= 337.0, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ 9.05 (s, 1H), 8.54 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 8.48 (s, 2H), 8.26 (s, 1H), 7.26 (d, J = 7.2 Hz, 1H), 7.06 (d, J = 6.4 Hz, 1H), 4.45 (bs, 2H), 2.26 (s, 3H), 1.63-1.60 (m,1H), 1.16-1.14 (m, 2H), 0.94-0.92 (m, 2H).
【０３６６】
実施例５：
Ｎ−（８−アミノ−７−シアノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物５）
2020515603.tif 000287
【０３６７】
工程１：Ｎ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000288
ジクロロメタン（２５ｍＬ）中の７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−アミン（３ｇ、７．８２ｍｍｏｌ）の溶液に、ピリジン（３ｍＬ）およびシクロプロパンカルボニルクロリド（３ｇ、２８．７ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を２５℃で３時間撹拌した。溶液を濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中５％メタノール）により精製して、Ｎ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１．２ｇ、収率３４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 450.9.
【０３６８】
工程２：Ｎ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000289
水（２ｍＬ）およびＴＨＦ（５ｍＬ）中のＮ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）および４−メチルピリジン−３−ボロン酸（１００ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）の混合物に、Ｎａ２ＣＯ３（２００ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（５０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を６５℃で３時間撹拌した。冷却した後、有機層を濃縮した。次いで、粗物質をフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中５０％酢酸エチル）により精製して、Ｎ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３イル）シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、収率４０％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 416.0. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 11.21 (s, 1H), 9.43 (s, 1H), 8.55-8.53 (m, 2H), 8.37 (s, 1H), 7.94 (s, 1H), 7.42 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 2.10-2.07 (m, 4H), 0.86-0.85 (m, 4H).
【０３６９】
工程３：Ｎ−（８−クロロ−７−シアノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000290
１−メチル−２−ピロリジノン（３ｍＬ）中のＮ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３イル）シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）およびＣｕＣＮ（３００ｍｇ、３．３３ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波反応器内にて２００℃で１時間加熱した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ）で希釈して、褐色沈殿物を得た。混合物を濾過し、濃縮した。残留物を水酸化アンモニウム（５ｍＬ）で希釈し、室温で１時間撹拌した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出し、水（２０ｍＬ×２）で洗浄した。有機層を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（８−クロロ−７−シアノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、収率４６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 363.1. 1H NMR (400 MHz, CDCl3): δ 9.48 (s, 1H), 8.62-8. 61 (m, 2H), 8.47 (s, 1H), 8.40 (s, 1H), 7.64 (s, 1H), 7.31 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 2.27 (s, 3H), 1.68-1.62 (m, 1H), 1.19-1.15 (m, 2H), 1.01-0.98 (m, 2H).
【０３７０】
工程４：Ｎ−（８−アミノ−７−シアノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000291
Ｎ−（８−クロロ−７−シアノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（１５ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（３ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、キサントホス（５ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（３ｍＬ）およびトルエン（１ｍＬ）の混合物を、グローブボックス内で反応管に添加した。次いで、反応物をシールドし、マイクロ波反応器内にて１４５℃で１時間加熱した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出した。有機層を水（３０ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を１，４−ジオキサン中ＨＣｌの溶液（０．７２ｍＬ、４Ｍ、２．８７ｍｍｏｌ）に再溶解した。混合物を室温で１２時間撹拌した。溶液を濃縮し、１０ｍＬの石油エーテルおよび５ｍＬの酢酸エチルの混合物で洗浄した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（８−アミノ−７−シアノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（４ｍｇ、収率２１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.688, [M+H]+= 344.1, 方法 = F; 1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ 9.04 (s, 1H), 8.55 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.47 (s, 1H),8.46 (s, 1H), 8.25 (s, 1H), 7.27 (d, J =5.2 Hz, 1H), 6.99 (s, 1H), 5.43 (bs, 2H), 2.28 (s, 3H), 1.60-1.57 (m, 1H), 1.17-1.15 (m, 2H), 0.97- 0.96 (m, 2H).
【０３７１】
実施例６：
Ｎ−（８−アミノ−７−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物６）
2020515603.tif 000292
【０３７２】
工程１：Ｎ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000293
水（３ｍＬ）およびＴＨＦ（１０ｍＬ）中のＮ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨードイソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２５０ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（１２６ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎａ２ＣＯ３（１６６ｍｇ、１．５７ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４１ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）を添加した。反応溶液をＮ２下、８５℃で１２時間撹拌した後、濃縮乾固した。残留物を酢酸エチル（１０ｍＬ）に取り、水およびブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。クルードをフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中５０％酢酸エチル）により精製して、Ｎ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、収率６７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 405.0.
【０３７３】
工程２：Ｎ−（８−クロロ−７−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000294
１−メチル−２−ピロリジノン（３ｍＬ）中のＮ−（７−ブロモ−８−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）およびＣｕＣＮ（１５４ｍｇ、１．７１ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波反応器内にて２００℃で１時間加熱した。反応混合物を水酸化アンモニウム（５ｍＬ）で希釈し、室温で１時間撹拌した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。混合した有機層を水（２０ｍＬ×２）で洗浄し、乾燥させ、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中５０％酢酸エチル）により精製して、Ｎ−（８−クロロ−７−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、収率３８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 352.1.
【０３７４】
工程３：Ｎ−（８−アミノ−７−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000295
Ｎ−（８−クロロ−７−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノン（３９ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（８ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、キサントホス（１３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１２９ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（３ｍＬ）およびトルエン（１ｍＬ）の混合物を、グローブボックス内でシールド管に添加した。得られた混合物をマイクロ波反応器内にて１４５℃で１時間加熱した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出した。混合した有機層を水（３０ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を１，４−ジオキサン中ＨＣｌの溶液（１．８５ｍＬ、４Ｍ、７．４１ｍｍｏｌ）に溶解した。混合物を室温で１３時間撹拌した。反応溶液を濃縮し、１０ｍＬの石油エーテルおよび５ｍＬの酢酸エチルの混合物で洗浄した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（８−アミノ−７−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（５ｍｇ、収率１１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.724, [M+H]+= 333.1, 方法 = H; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.27 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 8.18 (s, 1H), 8.00 (s, 1H), 7.12 (s, 1H), 4.00 (s, 3H), 1.33 - 1.32 (m,1H), 1.04-1.03 (m, 2H), 0.95- 0.92 (m, 2H).
【０３７５】
実施例７：
（±）−［８−アミノ−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド（化合物１３）
2020515603.tif 000296
【０３７６】
工程１：５−ブロモ−２−クロロ−４−メチル−ピリミジン
2020515603.tif 000297
亜硝酸ｔｅｒｔ−ブチル（１６ｇ、１５５ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（２００ｍＬ）中の５−ブロモ−４−メチル−２−ピリミジニルアミン（５ｇ、２６．５９ｍｍｏｌ）、およびベンジルトリエチルアンモニウムクロリド（２７ｇ、１１８．５４ｍｍｏｌ）の混合物に滴下した。反応混合物を２５℃で２時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３で中和し、ジクロロメタン（３００ｍＬ×３）で抽出した。全てのジクロロメタン層を混合し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１）により精製して、５−ブロモ−２−クロロ−４−メチル−ピリミジン（２．５ｇ、収率４５％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 208.9.
【０３７７】
工程２：５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボニトリル
2020515603.tif 000298
ジメチルスルホキシド（４０ｍＬ）および水（４０ｍＬ）中の５−ブロモ−２−クロロ−４−メチルピリミジン（２．５ｇ、１２．０８ｍｍｏｌ）、シアン化ナトリウム（６００ｍｇ、１２．２４ｍｍｏｌ）、およびＤＡＢＣＯ（５００ｍｇ、４．４６ｍｍｏｌ）の混合物を、終夜撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。酢酸エチル層を混合し、ブライン（５０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１）で精製して、５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボニトリル（１．７５ｇ、収率７３％）を明黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 199.9.
【０３７８】
工程３：メチル５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボキシレート
2020515603.tif 000299
濃ＨＣｌ（２０ｍＬ）およびメタノール（２０ｍＬ）中の５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボニトリル（１．３５ｇ、６．８２ｍｍｏｌ）の混合物を、２時間還流させた。反応混合物を濃縮した。残留物を水（２０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３を添加することによりｐＨ７に調整し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。全ての酢酸エチル層を混合し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１）により精製して、メチル５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボキシレート（９４０ｍｇ、収率６０％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 233.0.
【０３７９】
工程４：５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボン酸
2020515603.tif 000300
ＴＨＦ（５ｍＬ）および水（５ｍＬ）中のメチル５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボキシレート（３００ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）およびＬｉＯＨ一水和物（１６０ｍｇ、３．８１ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、ＴＨＦを除去した。残留物水層を水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で洗浄した。水層を、濃ＨＣｌを添加することによりｐＨ４〜５に酸性化した。塩化ナトリウムを飽和になるまで添加し、次いで生成物を酢酸エチル（４０ｍＬ×５）で抽出した。混合した抽出物を混合し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。白色固体としての５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボン酸（２３０ｍｇ、収率８１％）。LCMS (ESI) [M+H]+ = 219.0.
【０３８０】
工程５：５−ブロモ−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド
2020515603.tif 000301
塩化オキサリル（２００ｍｇ、１．５７ｍｍｏｌ）を、ＤＭＦ（０．１ｍＬ）およびジクロロメタン（５ｍＬ）中の５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン−２−カルボン酸（２３０ｍｇ、１．０６ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で滴下した。反応混合物を２５℃で０．５時間撹拌し、濃縮した。残留物をジクロロメタン（２ｍＬ）に再溶解し、ジクロロメタン（５ｍＬ）中のＣＨ３ＮＨ２（ＴＨＦ中２Ｍ、２ｍＬ、４ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．５１ｍＬ、６．３３ｍｍｏｌ）の溶液に０℃で滴下した。反応混合物を２５℃で１時間撹拌し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン／酢酸エチル＝１：４）で精製して、５−ブロモ−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド（２４０ｍｇ、収率９８％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 230.0.
【０３８１】
工程６：［４−メチル−２−（メチルカルバモイル）ピリミジン−５−イル］ボロン酸
2020515603.tif 000302
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中のビス（ピナコラート）ジボロン（２００ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）、５−ブロモ−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド（１００ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（２０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１２０ｍｇ、１．２２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、８０℃で終夜撹拌した。［４−メチル−２−（メチルカルバモイル）ピリミジン−５−イル］ボロン酸の反応混合物を次の工程で直接使用した。LCMS (ESI) [M+H]+ = 196.1.
【０３８２】
工程７：（±）−５−［８−クロロ−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド
2020515603.tif 000303
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、［４−メチル−２−（メチルカルバモイル）ピリミジン−５−イル］ボロン酸（反応混合物、約８ｍＬ、約０．４３ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（２０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１２０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）および水（２ｍＬ）の混合物を、Ａｒ下、８０℃で２時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：２）で精製して、（±）−５−［８−クロロ−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率１７％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 414.0.
【０３８３】
工程８：（±）−５−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド
2020515603.tif 000304
ＤＭＦ（１ｍＬ）およびトルエン（１ｍＬ）中の（±）−５−［８−クロロ−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド（２０ｍｇ、０．０４８ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（８０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２ｄｂａ３（１０ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、キサントホス（１０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（４０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１３０℃で１．５時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却した。残留物を酢酸エチル（８０ｍＬ）で希釈し、水（２０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：２〜ジクロロメタン／酢酸エチル＝１：３）で精製して、（±）−５−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド（１２ｍｇ、収率４４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 559.2.
【０３８４】
工程９：（±）−５−［８−アミノ−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド
2020515603.tif 000305
水（０．１ｍｌ）、２，２，２−トリフルオロ酢酸（０．５ｍｌ）およびジクロロメタン（３ｍｌ）中の（±）−５−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミド（１２ｍｇ、０．０２１ｍｍｏｌ）の混合物を、３０℃で１時間撹拌した。反応混合物をエバポレートした。残留物をメタノール（１ｍＬ）に溶解し、ｐＨ９〜１０になるまでメタノール中７Ｎ  ＮＨ３で中和し、フラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８、メタノール／水〜ギ酸／メタノール／水）により精製して、（±）−５−［８−アミノ−３−［（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ピリミジン−２−カルボキサミドのギ酸塩（３．４ｍｇ、収率３７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.493, [M+H]+= 395.1, 方法 = E; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.27 (s, 1H), 8.77 (s, 1H), 8.52 (brs, 1H), 8.36 (s, 1H), 7.09 (s, 1H), 6.72 (s, 1H), 4.99-4.79 (m, 1H), 3.04 (s, 3H), 2.65 (s, 3H), 2.18-2.13 (m, 1H), 1.88-1.78 (m, 1H), 1.27-1.19 (m, 1H).
【０３８５】
実施例８：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１４）
2020515603.tif 000306
【０３８６】
工程１：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル５−（８−クロロ−３−（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−６−メチル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−カルボキシレート
2020515603.tif 000307
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル６−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズイミダゾール−１−カルボキシレート（８３ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１７ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（９６ｍｇ、０．７０ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で４時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（順相シリカゲル、ｕｖ２５４ｎｍ、ジクロロメタン／メタノール＝３０／１）により精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル５−［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−６−メチル−ベンズイミダゾール−１−カルボキシレート（７０ｍｇ、収率６０％）を黄色油状物として得た。
【０３８７】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000308
シールド管に、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル５−［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−６−メチル−ベンズイミダゾール−１−カルボキシレート（６０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１４２ｍｇ、１．２１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２３ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、ＮａＯｔＢｕ（３４ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、ｔＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ（１３ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）および１−メチル−２−ピロリジノン（４ｍＬ）を添加した。混合物を１１０℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残留物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−ベンズイミダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５ｍｇ、収率１１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.335, [M+H]+= 376.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.23 (s, 1H), 8.30 (s, 1H), 8.16 (s, 1H), 7.59-7.47 (m, 2H), 7.03 (s, 1H), 6.76 (s, 1H), 4.99-4.78 (m, 1H), 2.40 (s, 3H), 2.20-2.12 (m, 1H), 1.87-1.76 (m, 1H), 1.27-1.17 (m, 1H).
【０３８８】
実施例９：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１５）
2020515603.tif 000309
【０３８９】
工程１：８−クロロ−６−（シクロプロピルエチニル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000310
ＤＭＦ（２ｍＬ）中のエチニルシクロプロパン（５００ｍｇ、７．５６ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（５０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（２００ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、Ｅｔ３Ｎ（７８５ｍｇ、７．７７ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ＰＰｈ３）２Ｃｌ２（６２ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で１６時間加熱した。反応溶液を酢酸エチルで希釈し、飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（順相シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝２５／１）により精製して、８−クロロ−６−（２−シクロプロピルエチニル）イソキノリン−３−アミン（１７０ｍｇ、収率８１％）を黄色固体として得た。
【０３９０】
工程２：８−クロロ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000311
ｐ−キシレン（３ｍＬ）中の１，２，４，５−テトラジン（８０ｍｇ、０．９７ｍｍｏｌ）および８−クロロ−６−（２−シクロプロピルエチニル）イソキノリン−３−アミン（６０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液を、１４０℃で１８時間撹拌した。反応溶液を濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（順相シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝３０／１）により精製して、８−クロロ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）イソキノリン−３−アミン（４０ｍｇ、収率５５％）を黄色油状物として得た。
【０３９１】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000312
ジクロロメタン（１０ｍＬ）およびピリジン（０．０８ｍＬ、１．０１ｍｍｏｌ）中の（±）−８−クロロ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）イソキノリン−３−アミン（１００ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）の溶液に、ジクロロメタン（２ｍＬ）中のｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（０．１３ｇ、１．０８ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で添加した。混合物を２０℃で１時間撹拌した後、真空下で濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（順相、シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝４：１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率７７％）を黄色固体として得た。
【０３９２】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000313
シールド管に、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２４４ｍｇ、２．０９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１９ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、ＮａＯｔＢｕ（５９ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、ｔＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ（１０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）および１−メチル−２−ピロリジノン（３ｍＬ）を添加した。混合物を１１０℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残留物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−シクロプロピルピリダジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（８ｍｇ、収率１０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.566, [M+H]+= 364.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.28 (s, 1H), 9.00 (s, 1H), 8.78 (s, 1H), 8.37 (s, 1H), 7.18 (s, 1H), 6.80 (s, 1H), 4.99-4.78 (m, 1H), 2.21-2.08 (m, 2 H), 1.88-1.76 (m, 1H), 1.27-1.17 (m, 3H), 1.12-1.06 (m, 2H).
【０３９３】
実施例１０：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（７−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１６）
2020515603.tif 000314
【０３９４】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（７−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000315
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、７−メチル−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン（２８０ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（６０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（３５０ｍｇ、２．５４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ雰囲気下、１１０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。次いで、粗生成物をカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル＝１：１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（７−メチル−１Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２８０ｍｇ、収率６４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =396.1.
【０３９５】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（７−メチル−３−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000316
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（７−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２８０ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（１．０ｍＬ、１０．９６ｍｍｏｌ）、およびトリフルオロ酢酸（０．１ｍＬ、１．３４ｍｍｏｌ）の溶液を、終夜加熱還流した。次いで、反応物を、５ｍＬの飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加して希釈した。次いで、有機層を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮した。次いで、クルードをシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル＝１：１０）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（７−メチル−３−テトラヒドロピラン−２−イル−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１６０ｍｇ、収率４６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =480.2.
【０３９６】
工程３：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−６−（７−メチル−３−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000317
乾燥ＤＭＦ（２．０ｍＬ）および乾燥トルエン（２．０ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（７−メチル−３−テトラヒドロピラン−２−イル−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１２０ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）、キサントホス（２５ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（５０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）の混合物を、１１５℃で終夜撹拌した。反応物を濃縮した。残留物を酢酸エチル（１５ｍｌ）に取った。混合物を２０ｍＬの飽和ブライン溶液で洗浄した。次いで、有機層を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮した。クルードをシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１／５〜１／１）により精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（７−メチル−３−テトラヒドロピラン−２−イル−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（６０ｍｇ、収率６０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =477.1.
【０３９７】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（７−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000318
メタノール（１ｍＬ）およびＨＣｌ（ジオキサン中４Ｍ、１．０ｍＬ、４ｍｍｏｌ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（７−メチル−３−テトラヒドロピラン−２−イル−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（６０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１時間撹拌した。反応物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（７−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率３８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+=377.2, Rt(分)=1.42, 方法 = E; 1HNMR (400 MHz,CD3OD) δ 9.25 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.33 (s, 2H),7.06 (s, 1H), 6.76 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 4.99-4.79 (m, 1H), 2.65 (s, 3H), 2.18-2.13 (m,1H), 1.88-1.77 (m, 1H), 1.27-1.18 (m, 1H).
【０３９８】
実施例１１：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１７）
2020515603.tif 000319
【０３９９】
工程１：５−イソプロピル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール
2020515603.tif 000320
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の４−ブロモ−３−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール（３８０ｍｇ、２．０１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１４０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（８００ｍｇ、８．１６ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（４７５０ｍｇ、１８．７１ｍｍｏｌ）の混合物を、不活性雰囲気下、１１０℃で５時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。次いで、クルードをシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル＝１：１）により精製して、５−イソプロピル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（４００ｍｇ、収率２８％）を赤色液体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =237.2.
【０４００】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000321
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の５−イソプロピル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（４００ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（２００ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）、および（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）の反応混合物を含有するシールド管に。反応混合物をマイクロ波中にて１３０℃で１時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。次いで、クルードをシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル）により精製して、クルードの（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、収率５０％）を黄色液体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =373.1.
【０４０１】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000322
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（１．０ｍＬ、１０．９６ｍｍｏｌ）、およびトリフルオロ酢酸（０．１ｍＬ、１．３４ｍｍｏｌ）の溶液を、終夜還流させた。次いで、反応物を濃縮乾固した。次いで、クルードをシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、収率７０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =457.2.
【０４０２】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000323
乾燥ＤＭＦ（１ｍＬ）および乾燥トルエン（１ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１００ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、キサントホス（３５ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（２００ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）の混合物を、不活性雰囲気下、１３０℃で４時間撹拌した。次いで、反応物を濃縮し、逆相クロマトグラフィー（水中メタノール４０〜６０／０．０５％アンモニア）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、収率３７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =438.2.
【０４０３】
工程５：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000324
１，４−ジオキサン中ＨＣｌ（４Ｍ、１．０ｍＬ、４．０ｍｍｏｌ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で３０分間撹拌した。得られた混合物を逆相クロマトグラフィー（水中メタノール６０％／０．０５％アンモニア）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率４３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.57, [M+H]+= 354.1, 方法 = E; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.17(s, 1H), 8.26 (s, 1H), 7.69 (s, 1H),7.07 (s, 1H), 6.83 (d, J = 0.9 Hz, 1H), 4.99-4.92 (m, 0.5 H), 4.83-4.79 (m, 0.5 H), 3.45-3.44 (m, 1H) ,2.17-2.13 (m, 1H), 1.87-1.79 (m, 1H), 1.37-1.35 (d, J = 6.8 Hz, 6H), 1.27-1.18 (m, 1H).
【０４０４】
実施例１２：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−エチル−５−メチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１８）
2020515603.tif 000325
【０４０５】
工程１：４−ヨード−５−メチルピリジン−２−オール
2020515603.tif 000326
アセトニトリル（１０ｍＬ）中の４−ヨード−２−メトキシ−５−メチル−ピリジン（７００ｍｇ、２．８１ｍｍｏｌ）、ヨージドトリメチルシラン（７５２ｍｇ、３．７６ｍｍｏｌ）の混合物を、２時間加熱還流した。次いで、反応物を濃縮乾固した。次いで、粗生成物をシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル）により精製して、４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−オール（５００ｍｇ、収率７１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =235.9.
【０４０６】
工程２：１−エチル−４−ヨード−５−メチルピリジン−２（１Ｈ）−オン
2020515603.tif 000327
ＤＭＦ（５ｍＬ）中の４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−オール（４８０ｍｇ、２．０４ｍｍｏｌ）および水素化ナトリウム（鉱油中６０％、２００ｍｇ、５ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で２０分間撹拌した。次いで、ヨードエタン（０．５ｍＬ、６．２５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。混合物を逆相クロマトグラフィー（水中メタノール６０％／０．１％アンモニア）により精製して、１−エチル−４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−オン（２５０ｍｇ、収率４７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =264.0.
【０４０７】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（１−エチル−５−メチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000328
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の１−エチル−４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−オン（１２０ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（４００ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）、および（±）−［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］ボロン酸（１４０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。次いで、クルードをシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−エチル−５−メチル−２−オキソ−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、収率３７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =400.1.
【０４０８】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−エチル−５−メチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000329
乾燥ＤＭＦ（２ｍＬ）および乾燥トルエン（２ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−エチル−５−メチル−２−オキソ−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１５５ｍｇ、１．３２ｍｍｏｌ）、キサントホス（３０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（２００ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）の混合物を、不活性雰囲気下、１１２℃で終夜撹拌した。次いで、反応物を濃縮し、逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜４０／０．１％ＨＣｌ）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−エチル−５−メチル−２−オキソ−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（８．１ｍｇ、収率１７％）をギ酸塩（黄色固体）として得た。LCMS(ESI): RT (分) = 1.44 , [M+H]+=381.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz,CD3OD) δ 9.24 (s, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.58 (s, 1H), 6.96 (s, 1H), 6.63 (d, J  =  0.8 Hz, 1H), 6.49 (s, 1H), 4.97-4.80 (m, 1H), 4.108 (q, J = 7.2 Hz, 2H) , 2.17-2.14(m, 1H), 2.05 (s, 3H), 1.86-1.79 (m, 1H), 1.39 (t, J = 7.2  Hz, 3H), 1.25-1.20 (m, 1H).
【０４０９】
実施例１３：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１９）
2020515603.tif 000330
【０４１０】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（２−メトキシ−５−メチルピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000331
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の４−ヨード−２−メトキシ−５−メチル−ピリジン（２５５ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（３５０ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）、［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］ボロン酸（２２０ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮乾固した。次いで、クルードをシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−メトキシ−５−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率３５％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =386.1.
【０４１１】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−メトキシ−５−メチルピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000332
乾燥ＤＭＦ（２ｍＬ）および乾燥トルエン（２ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−メトキシ−５−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２００ｍｇ、１．７１ｍｍｏｌ）、キサントホス（６０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（５０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（４２０ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１１５℃で４時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。次いで、クルードを、酢酸エチル／石油エーテル（１：１）で溶出するシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィーにより精製して、クルードの（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メトキシ−５−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ =367.2.
【０４１２】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000333
アセトニトリル（１０ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メトキシ−５−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）およびヨードトリメチルシラン（３０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）の混合物を、２時間加熱還流した。次いで、０．５ｍＬの飽和Ｎａ２Ｓ２Ｏ３溶液を添加し、反応物を濃縮した。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中メタノール４０〜５０／０．０５％アンモニア）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−１Ｈ−ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率５３％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):RT (分) = 1.45, [M+H]+= 353.1, 方法 = B; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.53-11.49 (m, 1H), 10.81 (s, 1H), 9.32 (s, 1H), 8.27 (s, 1H), 7.28 (s, 1H), 6.85 (s, 1H), 6.49 (s, 1H), 6.34 (s, 2H), 6.19 (s, 1H), 5.0 -4.83 (m, 1H), 2.28-2.22 (m, 1H), 1.91 (s, 3H), 1.71-1.63 (m, 1H), 1.21-1.14 (m, 1H).
【０４１３】
実施例１４：
１−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−３−イソプロピル尿素（化合物２０）
2020515603.tif 000334
【０４１４】
工程１：８−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000335
シールド管に、６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（３００ｍｇ、１．１７ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１ｈ−ピラゾール（３６４ｍｇ、１．７５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１０５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、Ｎａ２ＣＯ３（３７５ｍｇ、３．５４ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）および水（１．５ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、１００℃で２．５時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮し、次いでカラムクロマトグラフィー（シリカ−ゲルカラム、石油エーテル／酢酸エチル  １：１〜０：１００、ｕｖ２５４ｎｍ）により精製して、８−クロロ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−アミン（２９０ｍｇ、収率９４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 259.1.
【０４１５】
工程２：１−（８−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−３−イソプロピル尿素
2020515603.tif 000336
圧力管に、８−クロロ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−アミン（２８０ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）、イソシアン酸イソプロピル（１ｍＬ、１０．１８ｍｍｏｌ）、およびＤＢＵ（４９４ｍｇ、３．２５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を１００℃で４時間撹拌した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（２０ｇのシリカ−ゲルカラム、石油エーテル／酢酸エチル  １：１〜０：１００で溶出）により精製して、１−［８−クロロ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−３−イソプロピル−尿素（２００ｍｇ、収率５２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 344.1.
【０４１６】
工程３：１−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−３−イソプロピル尿素
2020515603.tif 000337
シールド管に、１−［８−クロロ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−３−イソプロピル−尿素（１８０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５００ｍｇ、４．２７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１００ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、ＮａＯｔＢｕ（１５０ｍｇ、１．５６ｍｍｏｌ）、ｔＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ（６０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）および１−メチル−２−ピロリジノン（１５ｍＬ）を添加した。混合物を１１０℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空下で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（１０ｍｍｏｌ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３水溶液／アセトニトリル  １００：０〜１：５）により精製して、１−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−３−イソプロピル−尿素（３１ｍｇ、収率１８％）を淡褐色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.167, [M+H]+= 325.2, 方法 = B; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ: 8.94 (s, 1H), 7.92 (s, 1H), 7.78 (s, 1H), 7.35 (s, 1H), 7.06 (s, 1H), 6.76 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 3.92 - 3.85 (m, 1H), 3.85 (s, 3H), 1.15 (d, J =  6.4 Hz, 6H).
【０４１７】
実施例１５：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物２１）
2020515603.tif 000338
【０４１８】
工程１：４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン
2020515603.tif 000339
１，４−ジオキサン（１８ｍＬ）中の４−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン（５００ｍｇ、２．５４ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１２８９ｍｇ、５．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１８６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）および酢酸カリウム（４９７ｍｇ、５．０８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン＝１：１）により精製して、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン（４８０ｍｇ、収率７８％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 245.1.
【０４１９】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000340
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）および水（０．１ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１８０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン（１５０ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（５９ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（１０９ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン＝２：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２１０ｍｇ、収率６５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 388.1.
【０４２０】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000341
ＤＭＦ（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮａＨ（１３ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を０℃で０．５時間撹拌した。次いで、メチル４−メチルベンゼンスルホネート（３０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を０℃で２時間撹拌した。粗混合物を分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８、アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、収率５３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 402.1.
【０４２１】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000342
ＤＭＦ（３ｍｌ）およびトルエン（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１６ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、キサントホス（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（５７ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）およびベンゾフェノンイミン（４８ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１３０℃で２．５時間撹拌した。酢酸エチル（８０ｍＬ）を添加した。混合物をブライン（３×５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、減圧下でエバポレートした。残留物をカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン、１：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３１ｍｇ、収率５９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 547.3.
【０４２２】
工程５：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000343
ジクロロメタン（１０ｍＬ）および水（２ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３１ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）の混合物を、２５℃で２時間撹拌した。反応混合物をＮＨ４ＯＨでｐＨ＝７〜８に中和した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣ（Ｃ１８、アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１６ｍｇ、収率６９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.479, [M+H]+= 383.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.13 (s, 1H), 9.37 (s, 1H), 8.36 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.62 (d, J = 3.2 Hz, 1H), 7.28 (s, 1H), 7.27 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 7.04 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 6.69 (d, J = 3.2 Hz, 1H), 6.44 (s, 2H), 3.88 (s, 3H), 2.80-2.75 (m, 1H), 2.18-2.13 (m, 1H), 1.63-1.58 (m, 1H), 1.47-1.42 (m, 1H).
【０４２３】
実施例１６：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物２２）
2020515603.tif 000344
【０４２４】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［１−（ｐ−トリルスルホニル）ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000345
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１７０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮａＨ（２２ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を０℃で０．５時間撹拌した。塩化トシル（１０４ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）を添加し、反応混合物を０℃で２時間撹拌した。混合物を逆相分取ＨＰＬＣ（Ｃ−１８；アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［１−（ｐ−トリルスルホニル）ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１６９ｍｇ、収率７９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 542.1.
【０４２５】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［１−（ｐ−トリルスルホニル）ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000346
ＤＭＦ（６ｍＬ）およびトルエン（６ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［１−（ｐ−トリルスルホニル）ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１７０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、キサントホス（５０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１４０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）およびベンゾフェノンイミン（１１８ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１３０℃で２．５時間撹拌した。酢酸エチル（１８０ｍＬ）を添加した。混合物をブライン（３×５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、減圧下でエバポレートした。残留物をカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン＝１：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［１−（ｐ−トリルスルホニル）ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率６７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 687.2.
【０４２６】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000347
ＴＨＦ（１５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［１−（ｐ−トリルスルホニル）ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）およびＴＢＡＦ（１５２ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）の混合物を、５０℃で２４時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣ（Ｃ１８；アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６８ｍｇ、収率８８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 533.2.
【０４２７】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000348
アセトニトリル（１０ｍＬ）、２，２，２−トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）および水（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６８ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で２０分間撹拌した。反応混合物をＮＨ４ＯＨでｐＨ＝７〜８に中和した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣ（Ｃ１８、アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３５ｍｇ、収率７４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.392, [M+H]+= 369.1, 方法 = A. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.80 (s, 1H), 11.11(s, 1H), 9.36 (s, 1H), 8.31 (s, 1H), 8.30 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 7.56 (t, J = 2.8 Hz, 1H), 7.28 (s, 1H), 7.23 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 7.04 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 6.67 (q, J = 1.7 Hz, 1H), 6.42 (s, 2H), 2.79-2.75 (m, 1H), 2.17-2.12 (m, 1H), 1.62-1.57 (m, 1H), 1.47-1.42 (m, 1H).
【０４２８】
実施例１７：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−エチル−１−メチル−６−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物２３）
2020515603.tif 000349
【０４２９】
工程１：６−ブロモ−１−メチル−ピリジン−２−オン
2020515603.tif 000350
アセトニトリル（１００ｍＬ）中の６−ブロモ−１Ｈ−ピリジン−２−オン（５．０ｇ、２８．７４ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（７．９３ｇ、５７．４７ｍｍｏｌ）の混合物に、ヨードメタン（８．１６ｇ、５７．４７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を終夜撹拌した。次いで、混合物を濾過した。濾液を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中５０％酢酸エチル）により精製して、６−ブロモ−１−メチル−ピリジン−２−オン（４．５ｇ、収率８３％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 189.9.
【０４３０】
工程２：６−ブロモ−５−ヨード−１−メチル−ピリジン−２−オン
2020515603.tif 000351
ＤＭＦ（１５ｍＬ）中の６−ブロモ−１−メチル−ピリジン−２−オン（３．７ｇ、１９．６８ｍｍｏｌ）およびＮＩＳ（４．４３ｇ、２５．５８ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で２日間撹拌した。混合物を分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製して、６−ブロモ−５−ヨード−１−メチル−ピリジン−２−オン（１．１ｇ、収率１８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 313.9; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 7.68(d, J = 9.6 Hz, 1H), 6.27(d, J = 9.6 Hz, 1H), 3.77(s, 3H).
【０４３１】
工程３：６−ブロモ−１−メチル−５−ビニル−ピリジン−２−オン
2020515603.tif 000352
１，４−ジオキサン（５０ｍＬ）および水（２ｍＬ）中の６−ブロモ−５−ヨード−１−メチル−ピリジン−２−オン（１０００ｍｇ、３．１９ｍｍｏｌ）、４，４，５，５−テトラメチル−２−ビニル−１，３，２−ジオキサボロラン（１４７１ｍｇ、９．５６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（３６７ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（８７９ｍｇ、６．３７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、６０℃で１８時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝４／１）により精製して、６−ブロモ−１−メチル−５−ビニル−ピリジン−２−オン（６００ｍｇ、収率６８％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 216.0.
【０４３２】
工程４：６−ブロモ−５−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン
2020515603.tif 000353
２５ｍＬのフラスコに、６−ブロモ−１−メチル−５−ビニル−ピリジン−２−オン（５００ｍｇ、２．３４ｍｍｏｌ）、Ｐｔ／Ｃ（８０ｍｇ、２．３４ｍｍｏｌ）および酢酸エチル（１５ｍＬ）を添加し、混合物をＨ２雰囲気下、室温で１０分間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を濃縮した。粗生成物を、石油エーテル／酢酸エチル（２：１）で溶出する分取ＴＬＣにより精製して、６−ブロモ−５−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン（４７０ｍｇ、収率８９％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 218.0.
【０４３３】
工程５：６−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−５−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン
2020515603.tif 000354
シールド管に、（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）ボロン酸（４９４ｍｇ、２．２２ｍｍｏｌ）、６−ブロモ−５−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン（４００ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１５１ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（３５５ｍｇ、１．６８ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（４１４ｍｇ、５．０５ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル、１／４）により精製して、６−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−５−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン（２１０ｍｇ、収率２６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 314.1.
【０４３４】
工程６：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（３−エチル−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000355
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の６−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−５−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン（１８０ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．１４ｍＬ、１．７２ｍｍｏｌ）の溶液に、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（１１１ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３０分間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−エチル−１−メチル−６−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、収率４５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 407.1.
【０４３５】
工程７：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−エチル−１−メチル−６−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000356
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（３４５ｍｇ、２．９５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（５４ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２８８ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）、キサントホス（５７ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−エチル−１−メチル−６−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（３ｍＬ）およびトルエン（３ｍＬ）をグローブボックス内で添加した。混合物を１１０℃で１８時間撹拌した。混合物を酢酸エチル（５０ｍｌ）に取り、ブラインで洗浄した。次いで、有機層を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮乾固した。次いで、クルードを逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−エチル−１−メチル−６−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２５．５ｍｇ、収率２２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.528, [M+H]+= 388.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.30 (s, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.58 (d, J = 9.2 Hz, 1H), 6.96 (s, 1H), 6.64 (d, J = 9.2 Hz, 1H), 6.56 (s, 1H), 3.30 (s, 3H), 2.67-2.62 (m, 1H), 2.22-2.10 (m, 3H), 1.62-1.53 (m, 2H), 1.3 (t, J = 7.6 Hz, 3H).
【０４３６】
実施例１８：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物２４）
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物２５）
2020515603.tif 000357
【０４３７】
工程１：３−ブロモ−１，４−ジメチル−ピリジン−２−オン
2020515603.tif 000358
アセトニトリル（１００ｍＬ）中の３−ブロモ−４−メチル−１Ｈ−ピリジン−２−オン（６００ｍｇ、３．１９ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（８８０ｍｇ、６．３８ｍｍｏｌ）の混合物に、ヨードメタン（９０５ｍｇ、６．３８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で終夜撹拌した。次いで、混合物を濾過し、濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中５０％酢酸エチル）により精製して、３−ブロモ−１，４−ジメチル−ピリジン−２−オン（５７０ｍｇ、収率８８％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 202.0.
【０４３８】
工程２：３−（３−アミノ−８−クロロイソキノリン−６−イル）−１，４−ジメチルピリジン−２（１Ｈ）−オン
2020515603.tif 000359
シールド管に、３−ブロモ−１，４−ジメチル−ピリジン−２−オン（３５０ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）、（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）ボロン酸（４６２ｍｇ、２．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１４１ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（３３２ｍｇ、１．５７ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（３８７ｍｇ、４．７２ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（１００％酢酸エチル）により精製して、３−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−１，４−ジメチル−ピリジン−２−オン（２４０ｍｇ、収率４３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 300.1.
【０４３９】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000360
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボン酸（８３ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、３−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−１，４−ジメチル−ピリジン−２−オン（２００ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．５４ｍＬ、６．６７ｍｍｏｌ）の冷却（０℃）混合物に、ＰＯＣｌ３（１０２ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝１／２）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２３９ｍｇ、収率９２％）を灰色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 386.1.
【０４４０】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミドおよびｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000361
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（６６８ｍｇ、５．７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１０４ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（５５７ｍｇ、１．７１ｍｍｏｌ）、キサントホス（１１０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（３ｍＬ）、およびトルエン（３ｍＬ）をグローブボックス内で添加した。混合物を１１０℃で１８時間撹拌した。混合物を酢酸エチル（５０ｍｌ）に取り、ブラインで洗浄した。次いで、有機物を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮乾固した。次いで、粗生成物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２９．６ｍｇ、収率１４％）を黄色固体として、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１３ｍｇ、収率６％）を黄色固体として得た。
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド：LCMS (ESI): RT (分) = 1.543, [M+H]+= 367.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.21 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 7.58(d, J = 6.8 Hz, 1H), 6.91 (s, 1H), 6.58 (s, 1H), 6.40 (d, J = 6.8 Hz, 1H), 4.98-4.78 (m, 1H), 3.59 (s, 3H), 2.17-2.13 (m, 1H), 2.01 (s, 3H), 1.87-1.76 (m, 1H), 1.26-1.17 (m, 1H).（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，４−ジメチル−２−オキソ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド：LCMS (ESI): RT (分) = 1.524, [M+H]+= 367.1, 方法 = B; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.21 (s, 1H), 8.21 (s, 1H), 7.58 (d, J = 6.8 Hz, 1H), 6.89 (s, 1H), 6.58 (s, 1H), 6.40  (d, J = 6.8 Hz, 1H), 4.97-4.78 (m, 1H), 3.59 (s, 3H), 2.49-2.39 (m, 1H), 2.01 (s, 3H), 1.55-1.47 (m, 1H), 1.41-1.36 (m, 1H).
【０４４１】
実施例１９：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メトキシ−２−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物２６）
2020515603.tif 000362
【０４４２】
工程１：６−メトキシ−２−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020515603.tif 000363
シールド管に、３−ブロモ−６−メトキシ−２−メチル−ピリジン（１．２ｇ、５．９４ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１．８１ｇ、７．１３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４３４ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１１６４ｍｇ、１１．８８ｍｍｏｌ）および１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を添加した。混合物を９５℃で１６時間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１５／１）により精製して、２−メトキシ−４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１．４ｇ、収率９４％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 250.0.
【０４４３】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（６−メトキシ−２−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000364
１，４−ジオキサン（３ｍＬ）および水（０．５ｍＬ）中の６−メトキシ−２−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（７２５ｍｇ、２．９１ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５００ｍｇ、１．４６ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）（１０６ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（６０２ｍｇ、４．３７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２で３回パージした。混合物を９０℃で３時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、次いでブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メトキシ−２−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３７０ｍｇ、収率６６％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 386.0.
【０４４４】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メトキシ−２−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000365
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１５１ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２３ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１２６ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、キサントホス（２５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メトキシ−２−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）およびトルエン（１ｍＬ）をグローブボックス内で添加した。混合物を１３０℃で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝２０／１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メトキシ−２−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１３ｍｇ、収率２７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.738, [M+H]+= 367.0. 方法 = G; 1H NMR(400 MHz, CD3OD) δ 9.22 (s, 1H), 8.29 (s, 1H), 7.59 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 6.98 (s, 1H), 6.71(d, J = 8.0 Hz, 1H), 6.69(d, J =1.6 Hz, 1H), 4.99-4.80 (m, 1H), 3.96 (s, 3H), 2.44 (s, 3H), 2.18-2.14 (m, 1H), 1.86-1.79 (m, 1H), 1.25-1.22 (m, 1H).
【０４４５】
実施例２０：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物２７）
2020515603.tif 000366
アセトニトリル（４ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メトキシ−２−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の混合物に、ヨードトリメチルシラン（０．０４ｍＬ、０．２７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を９０℃で１時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、次いでブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。混合物を逆相分取ＨＰＬＣで精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−ヒドロキシ−２−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、収率５２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.348, [M+H]+= 353.0. 方法 = G; 1H NMR(400 MHz, CD3OD) δ 9.20(s,1H), 8.29(s,1H), 7.62(d, J = 9.2 Hz, 1H), 6.97(s,1H), 6.65 (d, J =1.2 Hz,1H), 6.48(d, J = 9.2 Hz,1H), 4.98-4.80 (m,1H), 2.35(s,3H), 2.18-2.13 (m,1H), 1.86-1.79 (m,1H),1.24-1.20 (m,1H).
【０４４６】
実施例２１：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物２８）
2020515603.tif 000367
【０４４７】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000368
シールド管に、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３５０ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）、５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾール（３８６ｍｇ、１．３２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（９２ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２１４ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）および酢酸ナトリウム（２５３ｍｇ、３．０９ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で３時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３５０ｍｇ、収率８０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 429.7.
【０４４８】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000369
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（９５６ｍｇ、８．１６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１４９ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１．３３ｇ、４．０８ｍｍｏｌ）、キサントホス（１５８ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３５０ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）およびトルエン（５ｍＬ）をグローブボックス内で添加した。混合物を１１０℃で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、次いでブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、粗生成物である（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（０．３ｇ、収率９０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 410.7.
【０４４９】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000370
ＴＨＦ（３ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）の混合物に、１，４−ジオキサン中ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ、８ｍＬ、３２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。混合物を濃縮した。７Ｍのメタノール中ＮＨ３溶液を添加して、混合物のｐＨを８に調整した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、収率１２．６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.417, [M+H]+= 326.7. 方法 = G; 1H NMR(400 MHz, CD3OD) δ 9.14 (s, 1H), 8.27 (s,1H), 7.81(s,1H), 7.14 (s,1H), 6.90 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 4.99-4.79 (m, 1H), 2.52 (s, 3H), 2.19-2.12 (m, 1H), 1.87-1.79 (m, 1H), 1.25-1.20 (m,1H).
【０４５０】
実施例２２：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−オキソピロリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物３０）
2020515603.tif 000371
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２０２ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（３１ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１６８ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、キサントホス（３３ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メトキシ−２−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（０．５ｍＬ）およびトルエン（０．５ｍＬ）をグローブボックス内で添加した。混合物を１１０℃で１６時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機抽出物を水（２０ｍＬ×３）、次いでブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。混合物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−オキソピロリジン−３−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１０ｍｇ、収率１７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.401, [M+H]+= 329.7. 方法 = C; 1H NMR(400MHz, CD3OD) δ 9.14 (s,1H), 8.24 (s,1H), 6.99 (s,1H), 6.69 (s,1H), 4.99-4.78 (m, 1H), 3.86-3.76 (m,2H), 3.51-3.47 (m,1H), 2.81-2.74 (m,1H), 2.59-2.53 (m,1H), 2.14-2.11 (m,1H), 1.79-1.73 (m,1H), 1.22-1.20 (m,1H).
【０４５１】
実施例２３：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチル−６−（ヒドロキシメチル）ピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物３１）
2020515603.tif 000372
【０４５２】
工程１：（±）−メチル５−（８−クロロ−３−（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−４−エチルピコリネート
2020515603.tif 000373
１，４−ジオキサン（１ｍＬ）および水（０．２ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１３０ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、メチル４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−カルボキシレート（２２７ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２６ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１５６ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２で３回パージした。混合物を９０℃で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。混合した抽出物を水、次いでブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製して、（±）−メチル５−［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−４−エチル−ピリジン−２−カルボキシレート（１５０ｍｇ、収率９２％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 428.7.
【０４５３】
工程２：（±）−メチル５−（８−アミノ−３−（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−４−エチルピコリネート
2020515603.tif 000374
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（４１０ｍｇ、３．５１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（６４ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（３４２ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）、キサントホス（６７ｍｇ、０．１４００ｍｍｏｌ）、（±）−メチル５−［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−４−エチル−ピリジン−２−カルボキシレート（１５０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）トルエン（１ｍＬ）およびＤＭＦ（１ｍＬ）をグローブボックス内で添加した。混合物を１３０℃で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール、２０／１）により精製して、（±）−メチル５−［８−アミノ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−４−エチル−ピリジン−２−カルボキシレート（６０ｍｇ、収率４２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 409.7.
【０４５４】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチル−６−（ヒドロキシメチル）ピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000375
メチルアルコール（５ｍＬ）中の（±）−メチル５−［８−アミノ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−４−エチル−ピリジン−２−カルボキシレート（６０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）の混合物に、ＮａＢＨ４（１１１ｍｇ、２．９４ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を室温で５時間撹拌した。水（２ｍＬ）を添加して反応物をクエンチした。混合物を濃縮し、ジクロロメタンおよびメタノールの溶液（１０：１、１０ｍＬ）中に再懸濁させた。混合物を濾過し、ジクロロメタンおよびメタノール（１０：１）の溶液で洗浄した。濾液を濃縮し、逆相ｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−エチル−６−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２ｍｇ、収率２１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.565, [M+H]+= 381.7. 方法 = C; 1HNMR(400 MHz, CD3OD) δ 9.25 (s,1H), 8.31(s, 1H), 8.30 (s, 1H) 7.56 (s,1H), 6.99 (s,1H), 6.67(d, J = 1.6 Hz,1H), 4.98-4.75 (m, 1H), 4.75 (s, 2H), 2.74 (q, J = 7.2 Hz, 2H), 2.18-2.15 (m,1H), 1.88-1.85 (m,1H), 1.23-1.20 (m,1H), 1.18 (t, J = 7.2 Hz, 3H).
【０４５５】
実施例２４：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物３２）
2020515603.tif 000376
本明細書に記載の方法と同様の方法を用いて、化合物を合成した。ＬＣ／ＭＳおよびＮＭＲデータを表Ａ−１に示す。
【０４５６】
実施例２５：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物３７）
2020515603.tif 000377
【０４５７】
工程１：３−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020515603.tif 000378
ジクロロメタン（１０ｍＬ）およびピリジン（０．５ｍＬ）中の６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（１ｇ、３．８８ｍｍｏｌ）および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボン酸（０．４９ｇ、４．６６ｍｍｏｌ）の混合物を、０℃で０．５時間撹拌した後、ＰＯＣｌ３（０．４ｍＬ、４．２９ｍｍｏｌ）を添加した。次いで、反応物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ）で希釈し、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。次いで、有機層を分離し、乾燥させ（ＮａＳＯ４）、濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル、１：１）で精製して、標題化合物（１ｇ、収率６２．５％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 345.0.
【０４５８】
工程２：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000379
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中の（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、４−メチルオキサゾリジン−２−オン（５３ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、Ｘａｎｐｈｏｓ（２５ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（２７７ｍｇ、１．３１ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝１：２）で精製して、標題化合物を黄色固体（１４０ｍｇ、収率６１％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 364.1.
【０４５９】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−６−（４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000380
１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２４１ｍｇ、２．０６ｍｍｏｌ）、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（７４ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（４４ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、およびｔＢｕＯＮａ（１１８ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で６時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１〜石油エーテル：酢酸エチル＝１：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（７０ｍｇ、収率１４．８％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 445.2.
【０４６０】
工程４：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000381
１，４−ジオキサン中ＨＣｌ（１ｍＬ、４Ｍ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（７０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をメタノール（２ｍＬ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。混合物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、標題化合物を褐色固体として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.54, [M+H]+= 345.1, 方法 = C. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 10.74 (s, 1H), 9.19 (s, 1H), 8.19 (s, 1H), 7.00 (d, J = 2.0 Hz, 1H), 6.92 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.32 (s, 2H), 5.01-4.83 (m, 1H), 4.71 - 4.68 (m, 1H), 4.58-4.54 (m, 1H), 4.06 - 4.03 (m, 1H), 2.28 - 2.21 (m, 1H), 1.71 - 1.61 (m, 1H), 1.29 (d, J = 6.0 Hz, 3H), 1.19 - 1.12 (m, 1H).
【０４６１】
実施例２６：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（キノリン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物３８）
2020515603.tif 000382
【０４６２】
工程１：キノリン−４−イルボロン酸
2020515603.tif 000383
１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）中の４−ブロモキノリン（１．０ｇ、４．８１ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１２．０ｇ、４７．２６ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（０．７ｇ、０．９６ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１．４ｇ、１４．２９ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、８０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜ジクロロメタン：メタノール＝１：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（２ｇ、クルード）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 256.1.
【０４６３】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（キノリン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000384
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）および水（１ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８００ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）、キノリン−４−ボロン酸（１００ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（６７ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（２３９ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１〜石油エーテル／アセテート＝２：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（１００ｍｇ、収率２５．３％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 399.1.
【０４６４】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（キノリン−４−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000385
ＤＭＦ（３ｍＬ）およびトルエン（１ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−キノリル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（１２３ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４１ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、キサントホス（１３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（２２０ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波反応器内にて１５０℃で１時間加熱した。反応物を酢酸エチルで希釈し、ブラインで洗浄した。次いで、有機抽出物を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（４０ｍｇ、収率３３％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 544.2.
【０４６５】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（キノリン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000386
ジクロロメタン（２ｍＬ）および２滴の水中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−キノリル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、およびＴＦＡ（０．５ｍＬ、６．７１ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物を酢酸エチル（１０ｍＬ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で７〜８に調整した。混合物を濃縮乾固し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル＝２：１〜酢酸エチル）により精製して、標題化合物を黄色固体（１８．５ｍｇ、収率６４％）として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.573, [M+H]+= 380.1, 方法 = B. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.15 (s, 1H), 9.41 (s, 1H), 8.96 (d, J = 4.4 Hz, 1H), 8.28 (s, 1H), 8.12 (d, J = 8.0 Hz, 1H), 7.95 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 7.82 - 7.78 (m, 1H), 7.62 - 7.58 (m, 1H), 7.51 (d, J = 4.4 Hz, 1H), 7.07 (s, 1H), 6.73 (d, J = 1.6Hz, 1H), 6.49 (s, 2H), 2.77-2.72 (m, 1H), 2.15 -2.11 (m, 1H), 1.60 - 1.58 (m, 1H), 1.45 - 1.40 (m, 1H).
【０４６６】
実施例２７：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−アミノ−４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物３９）
2020515603.tif 000387
【０４６７】
工程１：３，５−ジブロモ−４−エチルピリジン
2020515603.tif 000388
ＴＨＦ（５０ｍＬ）中のジイソプロピルアミン（３．５ｍＬ、２４．８ｍｍｏｌ）の溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ、１０．５ｍＬ、２６．２５ｍｍｏｌ）を−７８℃で少しずつ添加した。混合物を室温で１５分間撹拌した。次いで、反応混合物に、３，５−ジブロモピリジン（５．０ｇ、２１．１１ｍｍｏｌ）をＮ２下、−７８℃で添加した。−７８℃で１時間撹拌した後、ヨードエタン（３．２９ｇ、２１．１１ｍｍｏｌ）を−７８℃で添加した。次いで、混合物を室温で１６時間撹拌した。次いで、反応物をＮＨ４Ｃｌの飽和溶液（１００ｍＬ）で洗浄した。次いで、有機物を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２０：１）により精製して、標題化合物を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 265.9.
【０４６８】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル５−ブロモ−４−エチルピリジン−３−イルカルバメート
2020515603.tif 000389
１，４−ジオキサン（６０ｍＬ）中の３，５−ジブロモ−４−エチル−ピリジン（２．４ｇ、９．０６ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１．０ｇ、８．５４ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（２．５ｇ、１８．１２ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（０．８６ｇ、４．５３ｍｍｏｌ）、およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（０．４ｇ、４．５５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１００℃で４時間撹拌した。反応物を濾過し、濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝４：１）により精製して、標題化合物を白色固体（１．０１ｇ、収率３７％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 301.0.
【０４６９】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−３−イルカルバメート
2020515603.tif 000390
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中のビス（ピナコラート）ジボロン（１．２６ｇ、４．９８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−（５−ブロモ−４−エチル−３−ピリジル）カルバメート（１．０ｇ、３．３２ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（０．２４ｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、および酢酸カリウム（０．９８ｇ、９．９６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、シリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル）により精製して、標題化合物を黒色油状物（４９０ｍｇ、収率２５％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 349.3.
【０４７０】
工程４：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル５−（８−クロロ−３−（（ｃｉｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−４−エチルピリジン−３−イルカルバメート
2020515603.tif 000391
アセトニトリル（４ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３−ピリジル］カルバメート（２５０ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）、ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（５２ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（３０４ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）および酢酸ナトリウム（１１７ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。次いで、残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝１：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（７０ｍｇ、収率２０．１％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 485.2.
【０４７１】
工程５：（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［５−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート
2020515603.tif 000392
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［５−［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−４−エチル−３−ピリジル］カルバメート（４０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（９６ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（８ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（５ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、およびｔＢｕＯＮａ（２３ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で１時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜酢酸エチル／石油エーテル＝２：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（２０ｍｇ、収率３４．７％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 566.3.
【０４７２】
工程６：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−アミノ−４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000393
１，４−ジオキサン中ＨＣｌの溶液（１ｍＬ、４Ｍ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［５−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−［［（ｃｉｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をメタノール（２ｍｌ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。混合物を逆相分取ＨＰＬＣ（水中５〜９５％メタノールおよび１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、標題化合物を黄色固体（１１．６ｍｇ、収率８３．５％）として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.54, [M+H]+= 366.2, 方法 = F.  1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 10.80 (s, 1H), 9.30 (s, 1H), 8.24 (s, 1H), 7.94 (s, 1H), 7.57 (s, 1H), 6.79 (s, 1H), 6.48 (s, 1H), 6.31 (s, 2H), 5.21 (s, 2H), 5.02-4.84 (m, 1H), 2.46 - 2.41 (m, 2H), 2.27-2.24 (m, 1H), 1.69 - 1.62 (m, 1H), 1.18 -1.14 (m, 1H), 0.98 (t, J = 7.6 Hz, 3H).
【０４７３】
実施例２８：
３−アミノ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）プロパンアミド（化合物４０）
2020515603.tif 000394
【０４７４】
工程１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イルアミノ）−３−オキソプロピルカルバメート
2020515603.tif 000395
ジクロロメタン（２ｍＬ）およびピリジン（０．５ｍＬ）中の６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（１５０ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、３−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）プロパン酸（１６５ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）の混合物を、０℃で０．５時間撹拌した。ＰＯＣｌ３（８９ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）を反応混合物に添加し、次いで混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を１０ｍＬの水で洗浄し、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で７〜８に調整した。次いで、有機層を分離し、乾燥させた（ＮａＳＯ４）後、濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝２：１）で精製して、標題化合物を黄色固体（２００ｍｇ、収率７０％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 430.0.
【０４７５】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル３−（８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イルアミノ）−３−オキソプロピルカルバメート
2020515603.tif 000396
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）および水（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）アミノ］−３−オキソ−プロピル］カルバメート（１９５ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１２０ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（５３ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（１８８ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜１００％酢酸エチル）で精製して、標題化合物を黄色固体（１９０ｍｇ、収率５９％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 441.2.
【０４７６】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル３−（３−アミノプロパンアミド）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000397
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（４７０ｍｇ、４．０１ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］アミノ］−３−オキソ−プロピル］カルバメート（１８０ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（３９８ｍｇ、１．２２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（３７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、およびＢｒｅｔｔｐｈｏｓ（２１ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜酢酸エチル／石油エーテル＝２：１）で精製して、標題化合物を黄色固体（１５０ｍｇ、収率３８％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 522.3.
【０４７７】
工程４：３−アミノ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）プロパンアミド
2020515603.tif 000398
１，４−ジオキサン中ＨＣｌ（４．０Ｍ、２ｍＬ、８ｍｍｏｌ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［８−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］アミノ］−３−オキソ−プロピル］カルバメート（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、残留物をメタノール（２ｍＬ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。混合物を逆相分取ＨＰＬＣ（５〜９５％メタノールおよび１％ＮＨ４ＨＣＯ３）で直接精製して、標題化合物を黄色固体（３９．５ｍｇ）として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.45, [M+H]+= 322.2, 方法 = F. 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.23 (s, 1H), 8.40 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.39 (s, 1H), 8.33 (s, 1H), 7.39 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 6.99 (s, 1H), 6.68 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 3.05 (t, J = 6.8 Hz, 2H), 2.66 (t, J = 6.8 Hz, 2H), 2.37 (s, 3H).
【０４７８】
実施例２９：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４１）
2020515603.tif 000399
【０４７９】
工程１：５−イソプロピル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール
2020515603.tif 000400
１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）中の４−ブロモ−３−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール（２．０ｇ、１０．５８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１．０ｇ、１．３７ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（４．８ｇ、４８．９８ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（２５．０ｇ、９８．４５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１００℃で終夜撹拌した。反応物を濃縮乾固し、次いでクルードをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１／１０〜１／１）により精製して、３−イソプロピル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（１．２８ｇ、収率３９％）を黄色液体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=237.2.
【０４８０】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000401
３−イソプロピル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（６００ｍｇ、１．９１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１００ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（５６０ｍｇ、４．０６ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５２０ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）および水（１．５ｍＬ）の反応混合物を含有する圧力管を、マイクロ波反応器内にて１３０℃で８０分間加熱した。反応物を濃縮乾固し、次いでクルードをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、収率３７％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=373.1.
【０４８１】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000402
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、３，４−ジヒドロ−２ｈ−ピラン（２．０ｍＬ、２１．９２ｍｍｏｌ）、ＴＦＡ（０．５ｍＬ、６．７１ｍｍｏｌ）の溶液を、終夜加熱還流した。反応物を濃縮乾固し、次いでクルードをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１／４〜１／１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２３０ｍｇ、収率８４％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=457.2.
【０４８２】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（３−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミドおよび（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（３−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000403
乾燥ＤＭＦ（３．０ｍＬ）および乾燥トルエン（３．０ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［１−テトラヒドロピラン−２−イル−３−（トリフルオロメチル）ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（１８２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、キサントホス（５８ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４６ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（１７０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ雰囲気下、１３０℃で４時間撹拌した。反応物を濃縮した。残留物を酢酸エチル（１５ｍｌ）に取り、２０ｍＬのブラインで洗浄した。次いで、有機層を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮乾固した。次いで、クルードをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１：３〜１：１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（３−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７７ｍｇ、収率６１％）を黄色液体（LCMS(ESI):[M+H]+=602.3）として、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（３−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（４３ｍｇ、収率３２％）を黄色固体（LCMS (ESI): [M+H]+ = 602.3）として得た。
【０４８３】
工程５：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000404
１，４−ジオキサン中ＨＣｌ（２．０ｍＬ、４Ｍ、８ｍｍｏｌ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（３−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０．０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮し、得られた残留物を逆相分取ＨＰＬＣ（水中メタノール０〜４０／０．１％ＨＣｌ）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３０ｍｇ、収率４３％）を赤色固体（ＨＣｌ塩）として得た。LCMS(ESI): [M+H]+ = 354.2, RT(分) = 1.53, 方法 = B; 1H NMR (400 MHz,CD3OD) δ 9.43 (s, 1H), 8.39 (s, 1H), 7.70 (s, 1H), 7.29 (s, 1H), 7.03 (s, 1H),5.10-5.06 (m, 1H), 3.62-3.57 (m, 1H), 2.20-2.17(m, 1H), 1.99-1.89(m, 1H), 1.42 (d, J = 6.8 Hz, 6H), 1.39-1.30(m, 1H).
【０４８４】
実施例３０：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４２）
2020515603.tif 000405
１，４−ジオキサン中ＨＣｌ溶液（２．０ｍＬ、４Ｍ、８ｍｍｏｌ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（３−イソプロピル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１１５ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮し、得られた残留物を逆相分取ＨＰＬＣ（水中メタノール０〜５０／０．１％ＨＣｌ）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、収率６５％）を赤色固体（ＨＣｌ塩）として得た。LCMS(ESI): [M+H]+ =354.2, RT(分) = 1.59, 方法 = B; 1H NMR (400 MHz,CD3OD) δ 9.41 (s, 1H), 8.37 (s, 1H), 7.68 (s, 1H), 7.30 (s, 1H), 7.03 (s, 1H), 5.08-5.05 (m, 1H), 3.62-3.58 (m, 1H), 2.46-2.38 (m, 1H), 1.75-1.65 (m, 1H), 1.58-1.50 (m, 1H), 1.42 (d, J = 6.8 Hz, 6H).
【０４８５】
実施例３１：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４３）
2020515603.tif 000406
【０４８６】
工程１：メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール
2020515603.tif 000407
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の６−ブロモ−１−メチル−ピリジン−２−オン（５００ｍｇ、２．６６ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（６７５ｍｇ、２．６６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（９７ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）および酢酸カリウム（７８１ｍｇ、７．９８ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で１２時間加熱した。混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ）で希釈し、濾過し、濃縮して、粗生成物である１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イルボロン酸（３２０ｍｇ）を灰色固体として得、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。LCMS (ESI): [M+H]+ = 154.1.
【０４８７】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000408
シールド管に、（１−メチル−６−オキソ−２−ピリジル）ボロン酸（１０６ｍｇ、０．７０ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（１６０ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（４２ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（９８ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（１１６ｍｇ、１．４１ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）を添加した。混合物へ窒素を２分間吹き込み、次いで９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル、１／２）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、収率２８％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 372.0.
【０４８８】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000409
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１５７ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２４ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１３１ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、キサントホス（２６ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（２ｍＬ）、およびトルエン（２ｍＬ）をグローブボックス内で添加した。混合物を１１０℃で１８時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（７ｍｇ、収率１５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.385, [M+H]+= 353.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz ,CD3OD) δ 9.27 (s, 1H), 8.36 (s, 1H), 7.59 (dd, J = 6.8, 9.2 Hz, 1H), 7.09 (s, 1H), 6.67 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.62(dd, J = 1.2, 9.2 Hz, 1H), 6.42 (dd, J = 1.2, 6.8 Hz, 1H), 4.99-4.79 (m, 1H), 3.46 (s, 3H), 2.19-2.13 (m, 1H), 1.87-1.78 (m, 1H), 1.27-1.18 (m, 1H).
【０４８９】
実施例３２：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物４４）
2020515603.tif 000410
【０４９０】
工程１：メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール
2020515603.tif 000411
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中の５−ブロモ−６−メチル−１ｈ−インダゾール（４００ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（２．４１ｇ、９．４８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２７７ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、および酢酸カリウム（５５７ｍｇ、５．６９ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下で９０℃に３時間加熱した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル）により精製して、６−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（３７０ｍｇ、収率３７％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 259.1.
【０４９１】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000412
シールド管に、ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１６０ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、６−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール（１４１ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（４１ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（１１３ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２ｍＬ）および水（０．２ｍＬ）を添加した。混合物へ窒素を２分間吹き込み、次いで１００℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１６０ｍｇ、収率８２％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 402.1.
【０４９２】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000413
ジクロロメタン（５ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１９０ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）およびｐ−トルエンスルホン酸（８ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）の冷却（０℃）懸濁液に、３，４−ジヒドロ−２ｈ−ピラン（４７ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル、４：１）により精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１９０ｍｇ、収率７５％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 486.2.
【０４９３】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（６−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000414
シールド管に、ベンゾフェノンイミン（６１ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（７ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２０１ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、キサントホス（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）およびトルエン（５ｍＬ）を添加した。混合物を１４５℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル、１／２）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（６−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−インダゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、収率４６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 631.1.
【０４９４】
工程５：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000415
ＴＨＦ（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（６−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の混合物に、１，４−ジオキサン中ＨＣｌ溶液（２ｍＬ、４Ｍ、８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６．３ｍｇ、収率１２．９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.513, [M+H]+= 383.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.24 (s, 1H), 8.27 (s, 1H), 8.03 (s, 1H), 7.65 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 7.00 (s, 1H), 6.76 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 2.65-2.64 (m, 1H), 2.39 (s, 3H), 2.14-2.09 (m, 1H), 1.62-1.55 (m, 2H).
【０４９５】
実施例３３：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ１−［８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（化合物４５）
2020515603.tif 000416
ＴＨＦ（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（６−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の混合物に、１，４−ジオキサン中ＨＣｌ溶液（２ｍＬ、４Ｍ、８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ１−［８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−イル）−３−イソキノリル］シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（８．３ｍｇ、収率１６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.372, [M+H]+= 401.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.23 (s, 1H), 8.25 (s, 1H), 8.03 (s, 1H), 7.65 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 7.00 (s, 1H), 6.75 (s, 1H), 2.42-2.38 (m, 4H), 2.25-2.20 (m, 1H), 1.44-1.40 (m, 2H).
【０４９６】
実施例３４：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４６）
2020515603.tif 000417
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４７）
2020515603.tif 000418
【０４９７】
工程１：（±）−８−クロロ−３−（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イルボロン酸
2020515603.tif 000419
ＤＭＦ（４ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１．０ｇ、２．９１ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（９６０ｍｇ、３．７８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４２４ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、および酢酸カリウム（８５５ｍｇ、８．７３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２で３回パージした。混合物を１００℃で１時間撹拌した。混合物を酢酸エチルで抽出した。有機層を水およびブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、３：１）により精製して、８−クロロ−３−（ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イルボロン酸（６００ｍｇ、収率６６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 309.0.
【０４９８】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000420
シールド管に、（±）−［８−クロロ−３−［［ｃｉｓ−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］ボロン酸（２００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−４−メトキシ−ピリジン（１２８ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（５１ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１２０ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（１４２ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（２ｍＬ）および水（０．２ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、１００℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル、２／１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、収率３６％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 372.1.
【０４９９】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000421
シールド管に、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メトキシ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（３２ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１０５ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、キサントホス（８ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（１ｍＬ）およびトルエン（３ｍＬ）を添加した。混合物をマイクロ波反応器内にて１４５℃で３０分間加熱した。反応物を酢酸エチル（５０ｍＬ）で希釈し、ブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮した。次いで、粗生成物をフラッシュシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中８０％酢酸エチル）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミドおよび（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミドの混合物（２０ｍｇ、収率２４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 517.2.
【０５００】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000422
ＴＨＦ（３ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミドおよびｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミドの混合物（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）の溶液に、１，４−ジオキサン中ＨＣｌの溶液（２ｍＬ、４Ｍ、８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、２つの所望の異性体を得た：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メトキシ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（４．９ｍｇ、３６％、黄色固体）。LCMS (ESI): RT (分) = 1.253, [M+H]+= 353.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz,CD3OD):  δ 9.22 (s, 1H), 8.44 (d, J = 6.0 Hz, 1H), 8.41 (s, 1H), 8.31 (s, 1H), 7.21 (d, J = 6.0 Hz, 1H), 7.19 (s, 1H), 6.88 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 4.98-4.80 (m, 1H), 3.96 (s, 3H), 2.19-2.14 (m, 1H), 1.88-1.78 (m, 1H), 1.27-1.18 (m, 1H).
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メトキシ−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６ｍｇ、４４％、黄色固体）。LCMS (ESI): RT (分) = 1.295, [M+H]+= 353.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz,CD3OD):  δ 9.22 (s, 1H), 8.44 (d, J = 6.0 Hz, 1H), 8.40 (s, 1H), 8.25 (s, 1H), 7.21 (d, J = 6.0 Hz, 1H), 7.17 (s, 1H), 6.88 (d, J = 0.8 Hz, 1H), 4.99-4.78 (m, 1H), 3.96 (s, 3H), 2.50-2.40 (m, 1H), 1.55-1.49 (m, 1H), 1.42-1.37 (m, 1H).
【０５０１】
実施例３５：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−ヒドロキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物４８）
2020515603.tif 000423
【０５０２】
工程１：２−メトキシ−４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020515603.tif 000424
圧力管に、３−ブロモ−２−メトキシ−４−メチルピリジン（３９６ｍｇ、１．９６ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（５９７ｍｇ、２．３５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（１４３ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（３８４ｍｇ、３．９２ｍｍｏｌ）および１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）を添加した。混合物を９５℃で４時間撹拌した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、４：１）により精製して、２−メトキシ−４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２５０ｍｇ、収率５１％）を無色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 249.3.
【０５０３】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−メトキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000425
圧力管に、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２６０ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）、２−メトキシ−４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２２６ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（６８ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（２４４ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１６０ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（１０ｍＬ）および水（１ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で２時間撹拌した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、４：１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−メトキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１４５ｍｇ、収率５０％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 386.1.
【０５０４】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メトキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000426
トルエン（１ｍＬ）およびＤＭＦ（１ｍＬ）中のＰｄ２ｄｂａ３（３２ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２５３ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−メトキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（３０４ｍｇ、２．５９ｍｍｏｌ）、およびキサントホス（４０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で２時間加熱した。混合物を酢酸エチルで希釈し、水（３０ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メトキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２ｍｇ、収率１３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 367.1.
【０５０５】
工程４：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−ヒドロキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000427
アセトニトリル（４ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メトキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）の混合物に、ヨードトリメチルシラン（０．０２ｍＬ、０．１４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を９０℃で１時間撹拌した。混合物を酢酸エチルで希釈し、水（３０ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−ヒドロキシ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率７８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.625, [M+H]+= 353.1, 方法 = I; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.26 (s, 1H), 10.47(s, 1H), 9.25 (s, 1H), 8.17 (s, 1H), 7.23 (d, J = 8.8 Hz, 1H), 6.74 (s, 1H), 6.47 (s, 1H), 6.13 (d, J = 8.8 Hz, 1H), 5.91 (s, 2H), 5.00-4.76 (m, 1H), 2.27-2.23 (m, 1H), 2.00 (s, 3H), 1.74-1.61 (m, 1H), 1.18-1.12 (m, 1H).
【０５０６】
実施例３６：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−フルオロ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物４９）
2020515603.tif 000428
【０５０７】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−フルオロ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000429
シールド管に、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、３−フルオロ−４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１７９ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（５２ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１２３ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）および酢酸ナトリウム（１４５ｍｇ、１．７７ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、２：１）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−フルオロ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率４６％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 374.1.
【０５０８】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−フルオロ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000430
トルエン（１ｍＬ）およびＤＭＦ（１ｍＬ）中のＰｄ２ｄｂａ３（３３ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２６２ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−フルオロ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（３１３ｍｇ、２．６８ｍｍｏｌ）、およびキサントホス（４１ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で２時間加熱した。混合物を酢酸エチルで希釈し、水（３０ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−フルオロ−４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１８ｍｇ、収率１９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.422, [M+H]+= 355.1, 方法 = D; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.25 (s, 1H), 8.39 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 8.34 (s, 1H), 8.30 (s, 1H), 7.01 (s, 1H), 6.68 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 4.99-4.78 (m, 1H), 2.31 (d, J = 2.0 Hz, 3H), 2.18-2.13 (m, 1H), 1.87-1.77 (m, 1H), 1.26-1.21 (m, 1H).
【０５０９】
実施例３７：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物５０）
2020515603.tif 000431
【０５１０】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000432
シールド管に、ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２１４ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（７８ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（２８１ｍｇ、２．６５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１８４ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（１０ｍＬ）および水（１ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１）により精製して、ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、収率６７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 342.1.
【０５１１】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000433
トルエン（１ｍＬ）およびＤＭＦ（１ｍＬ）中のＰｄ２ｄｂａ３（６６ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（５２９ｍｇ、１．６２ｍｍｏｌ）、ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１８５ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、およびｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（６３４ｍｇ、５．４１ｍｍｏｌ）、キサントホス（８３ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で２時間加熱した。混合物を酢酸エチルで希釈し、水（３０ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、収率１１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.273, [M+H]+= 323.0, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.23 (s, 1H), 8.89 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 8.56 (dd, J = 1.6, 4.8 Hz, 1H), 8.37 (s, 1H), 8.21-8.18 (m, 1H), 7.56 (dd, J = 4.8, 8.0 Hz, 1H), 7.34 (s, 1H), 7.01(d, J = 1.2 Hz, 1H), 4.99-4.79 (m, 1H), 2.20-2.13 (m, 1H), 1.88-1.78 (m, 1H), 1.27-1.19(m, 1H).
【０５１２】
実施例３８：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物５１）
2020515603.tif 000434
【０５１３】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000435
シールド管に、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、３−メチルピリジン−４−ボロン酸（７０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（３９ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（１３８ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）および水（１ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、次いでマイクロ波反応器内にて１２０℃で１時間加熱した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（酢酸エチル／石油エーテル、１：１）により精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、収率４５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 363.1.
【０５１４】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000436
シールド管に、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１５７ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（３１ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、ＮａＯｔＢｕ（４７ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、ｔＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ（１９ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）および１−メチル−２−ピロリジノン（５ｍＬ）を添加した。混合物を１１０℃で２時間撹拌した。混合物を酢酸エチルで希釈し、水（３０ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物を分取ＴＬＣ（酢酸エチル）および逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３ｍｇ、収率５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.338, [M+H]+= 344.2, 方法 = D; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.26 (s, 1H), 8.47 (s, 1H), 8.41(d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.30 (s, 1H), 7.35 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 7.00 (s, 1H), 6.69 (d, J =1.2 Hz, 1H), 2.64 - 2.63(m, 1H), 2.34 (s, 3H), 2.12-2.10(m, 1H), 1.60-1.53(m, 2H).
【０５１５】
実施例３９：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物５２）
2020515603.tif 000437
【０５１６】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000438
ジクロロメタン（１０ｍＬ）およびピリジン（０．６ｍＬ、７．４４ｍｍｏｌ）中の８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−イソキノリン−３−アミン（８００ｍｇ、２．４８ｍｍｏｌ）の溶液に、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（８３０ｍｇ、６．４１ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、水（１０ｍＬ）中に再懸濁させた。混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物を１００ｍｌの石油エーテルおよび１０ｍｌの酢酸エチル中に懸濁させ、次いで濾過して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８００ｍｇ、収率７８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 416.0.
【０５１７】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000439
シールド管に、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４００ｍｇ、０．９６ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２５３ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（８４ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（２５５ｍｇ、２．４１ｍｍｏｌ）、テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）および水（８ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、６５℃で３時間撹拌した。次いで、水（５０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。混合した有機抽出物をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、収率６０％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 381.1.
【０５１８】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000440
トルエン（６ｍＬ）およびＤＭＦ（６ｍＬ）中のＰｄ２ｄｂａ３（９６ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（５１３ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（６１５ｍｇ、５．２５ｍｍｏｌ）、およびキサントホス（１２１ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の混合物を、１３０℃で終夜加熱した。混合物を酢酸エチルで希釈し、水（３０ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、収率１０．５％）を得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.330, [M+H]+= 362.1, 方法 = A; 1H NMR (400 MHz,CD3OD) δ 9.32 (s, 1H), 8.47 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.41(s, 1H), 8.33 (s, 1H), 7.42 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 6.99 (d, J = 6.4 Hz, 1H), 2.65- 2.61 (m, 1H), 2.30 (s, 3H), 2.14-2.09 (m, 1H), 1.61-1.52 (m, 2H).
【０５１９】
実施例４０：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロベンゾ［ｄ］オキサゾール−６−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物５４）
2020515603.tif 000441
【０５２０】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（３−（４−メトキシベンジル）−５−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロベンゾ［ｄ］オキサゾール−６−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000442
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１８ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（７０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１，３−ベンゾオキサゾール−２−オン（１０１ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、水（０．２ｍＬ）および１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）の混合物を、Ｎ２下、１００℃で４時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中３０％酢酸エチル）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、収率６２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 539.2
【０５２１】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（３−（４−メトキシベンジル）−５−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロベンゾ［ｄ］オキサゾール−６−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000443
シールド管に、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（７５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＮａ（２７ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（３２６ｍｇ、２．７８ｍｍｏｌ）および１，４−ジオキサン（４ｍＬ）を添加した。混合物を９０℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中０〜５０％酢酸エチル）により精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（６０ｍｇ、収率７０％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 620.3.
【０５２２】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロベンゾ［ｄ］オキサゾール−６−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000444
（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（２０ｍｇ）、ＴＦＡ（０．５ｍＬ）、およびトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）の混合物を、２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中ＮＨ３（７Ｍ）で塩基性化した。得られた残留物を逆相分取ＨＰＬＣ（水中アセトニトリル０〜５０／０．１％ギ酸）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−３Ｈ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４ｍｇ、収率３１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.669, [M+H]+= 400.1, 方法 = B; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.14(s, 1H), 9.36 (s, 1H), 8.26 (s, 1H), 7.18 (s, 1H), 7.06 (s, 1H), 6.89 (s, 1H), 6.61(s, 1H), 6.35 (s, 2H), 2.83-2.78 (m, 1H), 2.30 (s, 3H), 2.21-2.16 (m, 1H), 1.66-1.62 (m, 1H), 1.51-1.46 (m, 1H).
【０５２３】
実施例４１：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−エチル−５−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物５５）
2020515603.tif 000445
【０５２４】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（２−エチル−５−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000446
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、５−エチルピロリジン−２−オン（５６ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（３２４ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、キサントホス（５８ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、１００℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中０〜１００％酢酸エチル）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［２−エチル−５−オキソ−ピロリジン−１−イル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、収率６４％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H] + = 376.1.
【０５２５】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−エチル−５−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000447
１−メチル−２−ピロリジノン（１ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−エチル−５−オキソ−ピロリジン−１−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（３１１ｍｇ、２．６６ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ＢｕＢｒｅｔｔｐｈｏｓ（５１ｍｇ、０．１０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４７ｍｇ、０．０５４ｍｍｏｌ）、およびｔ−ＢｕＯＮａ（５１ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、１１０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中０〜１００％酢酸エチル）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−エチル−５−オキソ−ピロリジン−１−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６ｍｇ、収率６．３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.625, [M+H]+= 356.7, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.15 (s, 1H), 8.26 (s, 1H), 7.07-7.04 (m, 1H), 6.85-6.84 (m,1H), 5.00-4.78 (m, 1H), 4.43-4.35 (m, 1H), 2.67-2.54 (m, 2H), 2.43-2.34 (m ,1H), 2.20-2.10 (m,1H), 1.97-1.69 (m,3H), 1.55-1.47 (m,1H), 1.26-1.17 (m,1H), 0.91 (t, J = 7.2 Hz, 3H).
【０５２６】
実施例４２：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−エトキシ−４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物５６）
2020515603.tif 000448
【０５２７】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000449
１−メチル−２−ピロリジノン（４ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−エトキシ−４−エチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５５５ｍｇ、４．７４ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＢｒｅｔｔｐｈｏｓ（４６ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４３ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、およびｔ−ＢｕＯＮａ（４５ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル中０〜１００％酢酸エチル）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−エトキシ−４−エチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６ｍｇ、収率６．３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.956, [M+H]+= 402.2, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.24 (s, 1H), 8.26 (s, 1H), 7.94 (s, 1H),6.95 (s, 1H), 6.76 (s,1H), 6.67 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 4.35(q, J = 6.8 Hz, 2H), 2.69-2.63 (m, 3H), 2.14-2.09 (m, 1H) , 1.61-1.53 (m, 2H), 1.42 (t, J = 7.2 Hz, 3H), 1.12 (t, J = 7.6 Hz, 3H).
【０５２８】
実施例４３：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１，２−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物５７）
2020515603.tif 000450
【０５２９】
工程１：１，２−ジメチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−イミダゾール
2020515603.tif 000451
グローブボックス内で、圧力管に、［Ｉｒ（ＯＭｅ）（ＣＯＤ）］２（１０５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、ＴＨＦ（５ｍＬ）、およびピナコールボラン（１．１ｍＬ、７．８ｍｍｏｌ）を充填した。反応混合物を室温で１０分間撹拌し、これに４，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルビピリジン（４２ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温でさらに１０分間撹拌した。ＴＨＦ（５ｍＬ）中の１，２−ジメチルイミダゾール（５００ｍｇ、５．２ｍｍｏｌ）の溶液を添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。次いで、混合物を真空中で濃縮した。残留物をヘキサン（１０ｍＬ×４）で洗浄し、濃縮して、１，２−ジメチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イミダゾール（１ｇ、収率５２％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 223.2.
【０５３０】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000452
シールド管に、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）、１，２−ジメチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イミダゾール（３８５ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１０１ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（２０２ｍｇ、１．９１ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）および水（１ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、１００℃で２．５時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１〜０：１００）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２，３−ジメチルイミダゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２５０ｍｇ、収率９７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 366.1.
【０５３１】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１，２−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000453
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（７６８ｍｇ、６．５６ｍｍｏｌ）、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２，３−ジメチルイミダゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２４０ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（７００ｍｇ、２．１５ｍｍｏｌ）、キサントホス（１００ｍｇ、１７ｍｍｏｌ）および１−メチル−２−ピロリジノン（１５ｍＬ）を添加した。混合物を１３０℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＢＯＳＴＯＭ  ＯＤＳ  ４０ｇカラム、１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３（アセトニトリル中）  １００：０〜１：５で溶出）により精製して、粗生成物（１００ｍｇ）を得た。粗生成物を分取ＴＬＣ（シリカ−ゲル、ジクロロメタン／メタノール、１０：１）により再度精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２，３−ジメチルイミダゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１０ｍｇ、収率４％）を淡黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.532, [M+H]+= 346.8, 方法 = H; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ: 9.19 (s, 1H), 8.27 (s, 1H), 7.06 (s, 1H), 6.98 (s, 1H), 7.76 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 3.66 (s, 3H), 2.67-2.60 (m, 1H), 2.45 (s, 3H), 2.13-2.04 (m, 1H), 1.63-1.50 (m, 2H).
【０５３２】
実施例４４：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物５９）
2020515603.tif 000454
【０５３３】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（３−メチルピリジン−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000455
シールド管に、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、３−メチルピリジン−４−ボロン酸（９５ｍｇ、０．７０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（５２ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１２２ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（１８５ｍｇ、１．７５ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）を添加した。混合物をＮ２下、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、２：３）により精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１４０ｍｇ、収率６７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 356.1.
【０５３４】
工程２：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000456
トルエン（３ｍＬ）およびＤＭＦ（３ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１３０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（４２８ｍｇ、３．６５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２ｄｂａ３（６６ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、キサントホス（８４ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（３５７ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）の混合物を、シールド管内にて１１０℃で１６時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチルで希釈し、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を石油エーテルおよび酢酸エチルで洗浄して、粗生成物を得、これを逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｃｉｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−メチル−４−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、収率２０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.605, [M+H]+= 337.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.25 (s, 1H), 8.48 (s, 1H), 8.43 (d, J = 4.8 Hz , 1H), 8.33 (s, 1H), 7.36 (d, J = 4.8 Hz , 1H), 7.02 (s, 1H), 6.69 (d, J = 1.2 Hz , 1H), 4.99-4.79 (m, 1H), 2.35 (s, 3H), 2.20-2.12 (m, 1H), 1.87-1.77 (m, 1H), 1.27-1.18 (m, 1H).
【０５３５】
実施例４５：
（±）−（（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−（１，１−ジフルオロエチル）ピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物６０）
2020515603.tif 000457
【０５３６】
工程１：４−（１，１−ジフルオロエチル）−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020515603.tif 000458
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の３−ブロモ−４−（１，１−ジフルオロエチル）ピリジン（５００ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（８５７ｍｇ、３．３７ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（１６４ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、および酢酸カリウム（６６２ｍｇ、６．７６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１００℃で１６時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝２：１）により精製して、標題化合物を黄色油状物（１０５ｍｇ、収率１７％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 270.2.
【０５３７】
工程２：（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−（１，１−ジフルオロエチル）ピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000459
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）および水（１ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１０８ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、４−（１，１−ジフルオロエチル）−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１００ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（３６ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（９０ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で４時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝２：１）により精製して、標題化合物を白色固体（８０ｍｇ、収率６１％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 413.1.
【０５３８】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノ−Ｎ−（６−（４−（１，１−ジフルオロエチル）ピリジン−３−イル）−８−（ジフェニルメチレンアミノ）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000460
ＤＭＦ（０．５ｍＬ）およびトルエン（０．５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［４−（１，１−ジフルオロエチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（９２ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（３１ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、キサントホス（１０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１６５ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１３０℃で３時間加熱した。反応物を酢酸エチルで希釈し、ブラインで洗浄した。有機層を分離し、乾燥させ（ＮａＳＯ４）、濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝４：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝２：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（２５ｍｇ、収率２３．６％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 558.2.
【０５３９】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−（１，１−ジフルオロエチル）ピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000461
ジクロロメタン（２ｍＬ）および２滴の水中の（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［４−（１，１−ジフルオロエチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（０．５ｍＬ、６．７１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、室温で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をメタノール（０．５ｍＬ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。混合物を逆相分取ＨＰＬＣ（溶出剤：５％〜９５％メタノールおよび水）により直接精製して、標題化合物を黄色固体（１４．２ｍｇ、収率８１％）として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.75, [M+H]+= 394.2, 方法 = B. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.13 (s, 1H), 9.35 (s, 1H), 8.75 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.51 (s, 1H), 8.21 (s, 1H), 7.64 (d, J = 5.6Hz, 1H), 6.87 (s, 1H), 6.53 (s, 1H), 6.41 (s, 2H), 2.77 - 2.50 (m, 1H), 2.14 - 2.10 (m, 1H), 1.77 (t, J = 19.2 Hz, 1H), 1.61 - 1.58 (m, 1H), 1.44 - 1.43 (m, 1H).
【０５４０】
実施例４６：
（±）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−（モルホリン−３−イル）アセトアミド（化合物６１）
2020515603.tif 000462
【０５４１】
工程１：８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000463
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）中の６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（２０００ｍｇ、７．７７ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２０４２ｍｇ、９．３２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２８４ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、およびＮａ２ＣＯ３（２０５８ｍｇ、１９．４２ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、２：１〜１：４）により精製して、８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン（１．３ｇ、収率５２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 270.1.
【０５４２】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（２−（８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イルアミノ）−２−オキソエチル）モルホリン−４−カルボキシレート
2020515603.tif 000464
ピリジン（２ｍＬ）中の８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン（１３０ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）および２−（４−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルモルホリン−３−イル）酢酸（１４２ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（３６９ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を２５℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、３：１〜１：２）により精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−［２−［［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］アミノ］−２−オキソ−エチル］モルホリン−４−カルボキシレート（１３０ｍｇ、収率４８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 497.2.
【０５４３】
工程３：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（２−（８−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イルアミノ）−２−オキソエチル）モルホリン−４−カルボキシレート
2020515603.tif 000465
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２５９ｍｇ、２．２１ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブトキシナトリウム（２３４ｍｇ、２．４３ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３−［２−［［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］アミノ］−２−オキソ−エチル］モルホリン−４−カルボキシレート（１１０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）およびＢｒｅｔｔｐｈｏｓ（２４ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮し、シリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル、３：１〜１：３）により精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−［２−［［８−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］アミノ］−２−オキソ−エチル］モルホリン−４−カルボキシレート（３６ｍｇ、収率２３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 578.3.
【０５４４】
工程４：（±）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−（モルホリン−３−イル）アセトアミド
2020515603.tif 000466
０．５ｍＬの１，４−ジオキサン中４Ｍ  ＨＣｌ中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−［２−［［８−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］アミノ］−２−オキソ−エチル］モルホリン−４−カルボキシレート（３６ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の混合物を、１時間撹拌した。反応物を濃縮し、逆相ＨＰＬＣ（水中アセトニトリル１０〜４７／０．０５％アンモニア）により精製して、（±）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−モルホリン−３−イル−アセトアミド（７．１ｍｇ、収率３０．２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.490, [M+H]+= 378.2, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): 10.62 (s, 1H), 9.30 (s, 1H), 8.45 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 8.41 (s, 1H), 8.29 (s, 1H), 7.35 (d, J = 4.8 Hz, 1H), 6.92 (s, 1H), 6.56 (s, 1H), 6.33(s, 2H), 3.71-3.63 (m, 2H), 3.22-3.20 (m, 1H), 3.12-3.10 (m, 2H), 2.78-2.75 (m, 2H), 2.41-2.40 (m, 2H), 2.30 (s, 3H).
【０５４５】
実施例４７：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物６２）
2020515603.tif 000467
【０５４６】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000468
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）および水（０．４ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−８−クロロ−３−（２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イルボロン酸（２４０ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）、５−ブロモ−４−メチル−イソチアゾール（１６２ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２８ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、およびＮａ２ＣＯ３（１６１ｍｇ、１．５２ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、５：１〜１：５）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１９０ｍｇ、収率４８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 369.0.
【０５４７】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000469
ＤＭＦ（２ｍＬ）およびトルエン（２ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（８８ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、キサントホス（５６ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（１６１ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）の混合物を、１３０℃で３時間撹拌した。次いで、反応物を室温に冷却し、水（１０ｍＬ）で希釈した。混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で抽出した。混合した有機抽出物を真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、３：１〜１：２）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３６ｍｇ、収率２０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 514.2.
【０５４８】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000470
アセトニトリル（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３６ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）の溶液に、１滴のＴＦＡおよび１滴の水を添加した。得られた溶液を２０分間撹拌した。反応溶液を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣ（水中アセトニトリル１０〜４７／０．０５％アンモニア）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチルイソチアゾール−５−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８ｍｇ、収率４７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.759, [M+H]+= 350.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): 9.34 (s, 1H), 8.47 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 7.09 (s, 1H), 6.74 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.52 (s, 2H), 6.08 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 2.78-2.74 (m, 1H), 2.40 (s, 3H), 2.17-2.12 (m, 1H), 1.62-1.60 (m,1H), 1.46-1.42 (m, 1H).
【０５４９】
実施例４８：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［６−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物６３）
2020515603.tif 000471
【０５５０】
工程１：５−ブロモ−２−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−ピリジン
2020515603.tif 000472
ＤＭＦ（２０ｍＬ）中の５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−オール（１．０ｇ、４．９ｍｍｏｌ）、炭酸セシウム（２．４ｇ、７．４ｍｍｏｌ）およびクロロジフルオロ酢酸ナトリウム（７６０ｍｇ、５．０ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で３時間撹拌した。冷却した混合物を水（３０ｍＬ）で希釈し、エーテル（２５ｍＬ）で抽出した。有機相を水、次いでブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮した。主異性体、Ｏ−アルキル化生成物を、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜１０％酢酸エチル）により単離して、標題化合物（１３０ｍｇ、収率８．５％）を無色液体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 253.1.
【０５５１】
工程２：２−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020515603.tif 000473
ビス（ピナコラート）ジボラン（２２０ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１００．０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）を、Ａｒ雰囲気下で１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の５−ブロモ−２−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−ピリジン（１１０ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）の溶液に順次添加した。反応混合物を１００℃で終夜撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、収率０〜１００％）により精製して、２−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１５０ｍｇ、収率６３％）を明黄色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 300.1.
【０５５２】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［６−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000474
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（３５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（１２０ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）の混合物を、１，４−ジオキサン（６ｍＬ）および水（０．６ｍＬ）中の２−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１０５ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）の溶液に順次添加した。反応混合物を１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン、１：３）上で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［６−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率５３％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 443.1.
【０５５３】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［６−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000475
ジクロロメタン（５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２６５．０ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［６−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、ＮａＯｔＢｕ（５５．０ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）およびｔＢｕ−Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（４９．０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、１２０℃で１時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、収率０〜５０％）および逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［６−（ジフルオロメトキシ）−４−エチル−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３ｍｇ、収率３．１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.950, [M+H]+= 424.2, 方法 = F; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ: 9.26 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 8.06 (s, 1H), 7.58 (t, J = 73.2 Hz, 1H), 6.97 (s, 2H), 6.67 (s, 1H), 2.71 (q, J = 7.6 Hz, 2H), 2.68-2.65 (m, 1H), 2.14-2.09 (m, 1H), 1.63 -1.52 (m, 2H), 1.15 (t, J = 7.6 Hz, 3H).
【０５５４】
実施例４９：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（２−ヒドロキシエチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物６５）
2020515603.tif 000476
【０５５５】
工程１：メチル２−（３−ブロモ−４−ピリジル）アセテート
2020515603.tif 000477
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の３−ブロモ−４−メチルピリジン（１．０ｇ、５．８ｍｍｏｌ）および炭酸ジメチル（９５０．０ｍｇ、１０．６ｍｍｏｌ）の氷冷溶液に、ＬｉＨＭＤＳ（ＴＨＦ中１．０Ｍ、９ｍＬ、９ｍｍｏｌ）を添加した。０℃で５時間撹拌した後、追加のＬｉＨＭＤＳ（ＴＨＦ中１．０Ｍ、６ｍＬ、６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液の添加によりクエンチし、酢酸エチルで抽出した。有機層を乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：３）により精製して、メチル２−（３−ブロモ−４−ピリジル）アセテート（１．２ｇ、収率８５％）を無色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 231.1.
【０５５６】
工程２：２−（３−ブロモ−４−ピリジル）エタノール
2020515603.tif 000478
メチルアルコール（１０ｍＬ）中のメチル２−（３−ブロモ−４−ピリジル）アセテート（８００ｍｇ、３．５ｍｍｏｌ）の氷冷溶液に、ＮａＢＨ４（２６４．０ｍｇ、６．９ｍｍｏｌ）を少しずつ添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１）により精製して、２−（３−ブロモ−４−ピリジル）エタノール（５５０ｍｇ、収率７８％）を無色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 203.1.
【０５５７】
工程３：２−［３−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−４−ピリジル］エタノール
2020515603.tif 000479
２−（３−ブロモ−４−ピリジル）エタノール（３００ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１２０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、酢酸ナトリウム（３００ｍｇ、３．７ｍｍｏｌ）、およびＫ３ＰＯ４（６００ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）を、アセトニトリル（１５ｍＬ）および水（２ｍＬ）中の８−クロロ−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキノリン−３−アミン（８００ｍｇ、２．６ｍｍｏｌ）の溶液に順次添加した。反応混合物を９０℃で４時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中３０％メタノール）により精製して、２−［３−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−４−ピリジル］エタノール（４００ｍｇ、収率８４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 300.1.
【０５５８】
工程４：６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000480
ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の２−［３−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−４−ピリジル］エタノール（４００．０ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシラン（２．０ｇ、１３．３ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（３．０ｇ、２９．７ｍｍｏｌ）の混合物を、終夜還流させた。反応混合物を濃縮した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、２：１〜１：１）で精製して、６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（３５０ｍｇ、収率６２％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 415.2.
【０５５９】
工程５：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000481
塩化オキサリル（３５０ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（１ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）の懸濁液に０℃で滴下し、混合物を０℃で１時間撹拌した。混合物を室温で濃縮して、ジクロロメタンおよび過剰の塩化オキサリルを除去した。残留物をジクロロメタン（１ｍＬ）中に懸濁させ、ジクロロメタン（２ｍＬ）中の６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（３６０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、ピリジン（５．１ｍＬ、６３．２ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で滴下した。反応混合物を０℃でさらに０．５時間撹拌した。反応混合物をジクロロメタン（１００ｍＬ）で希釈し、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１〜１：２）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３５０ｍｇ、収率６３％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 508.1.
【０５６０】
工程６：（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート
2020515603.tif 000482
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３３０ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１．５ｇ、１２．８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１２０ｍｇ、０．１３００ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（１３０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、およびｔ−ＢｕＯＮａ（１７０ｍｇ、１．７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、９０℃で１時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１：１）により精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート（２２０ｍｇ、収率５２％）を明黄色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 588.1.
【０５６１】
工程７：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（２−ヒドロキシエチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000483
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［６−［４−［２−［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシエチル］−３−ピリジル］−３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−８−イソキノリル］カルバメート（２００ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（１０ｍＬ、１３４．６ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で２時間撹拌した。反応物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（２−ヒドロキシエチル）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８２ｍｇ、収率６５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.409, [M+H]+= 374.2, 方法 = G; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.26 (s, 1H), 8.47 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.40 (s, 1H), 8.30 (s, 1H), 7.49 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 7.01 (s, 1H), 6.70 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 3.70 (t, J = 6.8 Hz, 2H), 2.94 (t, J = 6.8 Hz, 2H), 2.70-2.61 (m, 1H), 2.17-2.06 (m, 1H), 1.66-1.49 (m, 2H).
【０５６２】
実施例５０：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド（化合物６６）
2020515603.tif 000484
【０５６３】
工程１：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000485
１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中の（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド（１３０ｍｇ、０．３８１ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１４８ｍｇ、０．５７２ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１１２ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２８．２ｍｇ、０．０３８ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波中にて１３０℃で２０分間加熱して、（８−クロロ−３−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−６−イル）ボロン酸を得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 309.0.  
３−ブロモ−４−エチルピリジン（１０６ｍｇ、０．５７４ｍｍｏｌ）および水（０．５ｍｌ、３０ｍｍｏｌ）を反応混合物に添加した。反応物をマイクロ波中にて１４０℃で２時間加熱した。有機層をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜７％メタノール）で精製して、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド（１２０ｍｇ、収率８４．８％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 370.0.
【０５６４】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル（６−（４−エチルピリジン−３−イル）−３−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−８−イル）カルバメート
2020515603.tif 000486
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド（１２０ｍｇ、０．３２５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１９４ｍｇ、１．６２２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１５ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（９．１６８ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）、およびｔＢｕＯＮａ（４７ｍｇ、０．０．４８７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、７０℃で５時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜８％メタノール）により精製して、標題化合物（７４ｍｇ、収率５０．６％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 451.0.
【０５６５】
工程３：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000487
ジクロロメタン（４ｍＬ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル−（６−（４−エチルピリジン−３−イル）−３−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−８−イル）カルバメート（７４ｍｇ、０．１６４ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド（９．３ｍｇ、収率１５．８％）を固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 2.808, [M+H]+= 351.1, 方法 = T.  1H NMR (400 MHz, DMSO) δ 10.80 (s, 1H), 9.32 (s, 1H), 8.49 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 8.39 - 8.35 (m, 1H), 8.27 (s, 1H), 7.38 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 6.88 (s, 1H), 6.53 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 6.34 (s, 2H), 5.04 - 4.81 (m, 1H), 2.62 (q, J = 7.6 Hz, 2H), 2.26 (dq, J = 14.1, 7.1 Hz, 1H), 1.73 - 1.59 (m, 1H), 1.17 (ddt, J = 13.1, 9.8, 6.7 Hz, 1H), 1.13 - 1.06 (m, 3H).
【０５６６】
実施例５１：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（化合物６７）
2020515603.tif 000488
【０５６７】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000489
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１５０ｍｇ、０．４２８ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１６６ｍｇ、０．６４２ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１２６ｍｇ、１．２８ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３１．６ｍｇ、０．０４３ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波中にて１３０℃で４５分間加熱して、（８−クロロ−３−（（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−６−イル）ボロン酸を得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 316.0.  
次いで、３−ブロモ−４−エチルピリジン（１４３ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）および水中炭酸ナトリウム（１ｍｏｌ／Ｌ）（２．１４ｍｌ、２．１３９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物をマイクロ波中にて８０℃で７０分間加熱した。有機層をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜７％メタノール）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１４１ｍｇ、収率８７．４％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 377.0.
【０５６８】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（３−（（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−８−イル）カルバメート
2020515603.tif 000490
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１４１ｍｇ、０．３７４ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２２４ｍｇ、１．８７１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（３４．２ｍｇ、０．０３７ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（２１．１４ｍｇ、０．０３７ｍｍｏｌ）、およびｔＢｕＯＮａ（７１．９ｍｇ、０．７４８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１２０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜８％メタノール）により精製して、標題化合物（１５０ｍｇ、収率８８％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 458.0.
【０５６９】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000491
ジクロロメタン（３ｍＬ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（０．３ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（３−（（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−８−イル）カルバメート（１５０ｍｇ、０．３２７ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１．５時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１６．８ｍｇ、収率１４．３％）を固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 2.999, [M+H]+= 358.1, 方法 = T.  1H NMR (400 MHz, DMSO) δ 11.10 (s, 1H), 9.34 (s, 1H), 8.49 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 8.40 - 8.34 (m, 1H), 8.23 (s, 1H), 7.41 - 7.35 (m, 1H), 6.88 (s, 1H), 6.55 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 6.38 (s, 2H), 2.80 - 2.72 (m, 1H), 2.61 (q, J = 7.5 Hz, 2H), 2.13 (ddd, J = 9.3, 6.1, 4.3 Hz, 1H), 1.59 (ddd, J = 8.6, 6.0, 4.4 Hz, 1H), 1.43 (ddd, J = 9.3, 5.9, 4.4 Hz, 1H), 1.09 (t, J = 7.6 Hz, 3H).
【０５７０】
実施例５２：
（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（化合物６８）
2020515603.tif 000492
【０５７１】
工程１：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000493
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中の（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１２５ｍｇ、０．３５７ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１３９ｍｇ、０．５３５ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１０５ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２６．４ｍｇ、０．０３５７ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波中にて１３０℃で４５分間加熱して、（８−クロロ−３−（（ｃｉｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−６−イル）ボロン酸を得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 316.0.
次いで、３−ブロモ−４−エチルピリジン（１２７ｍｇ、０．６８５ｍｍｏｌ）および水中炭酸ナトリウム（１Ｍ）（１．７１ｍｌ、１．７１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物をマイクロ波中にて８０℃で２時間加熱した。有機層をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０〜１０％メタノール）で精製して、（±）−（ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（８１．５ｍｇ、収率６３．２％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 377.0.
【０５７２】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（３−（（ｃｉｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−８−イル）カルバメート
2020515603.tif 000494
１，４−ジオキサン（４．５ｍＬ）中の（±）−（ｃｉｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（８１．５ｍｇ、０．２１６ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１２９ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（９．９０ｍｇ、０．０１０８ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（６．１１ｍｇ、０．０１０８ｍｍｏｌ）、およびｔＢｕＯＮａ（３１．２ｍｇ、０．３２４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で２．５時間撹拌した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機抽出物を水（２０ｍＬ）、ブライン（２０ｍｌ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、標題化合物（９６ｍｇ、収率９７．０％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 458.0.
【０５７３】
工程３：（±）−ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000495
ジクロロメタン（３ｍＬ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（０．３ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（３−（（ｃｉｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−８−イル）カルバメート（９６ｍｇ、０．２１０ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で５０分間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−（ｃｉｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（３．６ｍｇ、収率４．５％）を固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 2.745, [M+H]+= 358.2, 方法 = T.  1H NMR (400 MHz, DMSO) δ 11.06 (d, J = 20.0 Hz, 1H), 9.34 (s, 1H), 8.49 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 8.37 (d, J = 0.5 Hz, 1H), 8.30 (s, 1H), 7.38 (dt, J = 9.0, 4.5 Hz, 1H), 6.92 (s, 1H), 6.55 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 6.37 (s, 2H), 2.62 (dt, J = 15.0, 7.5 Hz, 3H), 2.30 - 2.22 (m, 1H), 1.51 - 1.40 (m, 2H), 1.09 (t, J = 7.6 Hz, 3H).
【０５７４】
実施例５３：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（化合物６９）
2020515603.tif 000496
【０５７５】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000497
１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１２５ｍｇ、０．５７１ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（２２２ｍｇ、０．８５６ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１６８ｍｇ、１．７１１ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４２．２ｍｇ、０．０５７１ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波中にて１３０℃で４５分間加熱して、（±）−（８−クロロ−３−（（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−６−イル）ボロン酸を得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 316.0.  
次いで、５−ブロモ−４−メチルピコリノニトリル（１６８ｍｇ、０．８５６ｍｍｏｌ）および水中炭酸ナトリウム（１ｍｏｌ／Ｌ）（２．８５ｍｌ、２．８５２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物をマイクロ波中にて９０℃で５５分間加熱した。有機層をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０．５〜９％メタノール）で精製して、（±）−（ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１８７ｍｇ、収率８６．５％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 388.0.
【０５７６】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）−３−（（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−８−イル）カルバメート
2020515603.tif 000498
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−（ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１６０ｍｇ、０．４１３ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２４７ｍｇ、２．０６３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（３７．８ｍｇ、０．０４１ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（２３．３ｍｇ、０．０４１ｍｍｏｌ）、およびｔＢｕＯＮａ（５９．５ｍｇ、０．６１９ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、８０℃で１．５時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０．５〜８％メタノール）により精製して、標題化合物（４５ｍｇ、収率２３．３％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 469.0.
【０５７７】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000499
ジクロロメタン（４ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）−３−（（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−８−イル）カルバメート（４５ｍｇ、０．０９６ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（０．３ｍＬ）の混合物を、２５℃で１．５時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（１６．５ｍｇ、収率４５．２％）を固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 4.401, [M+H]+= 369.1, 方法 = T.  1H NMR (400 MHz, DMSO) δ 11.06 (d, J = 20.0 Hz, 1H), 9.34 (s, 1H), 8.49 (d, J = 5.1 Hz, 1H), 8.37 (d, J = 0.5 Hz, 1H), 8.30 (s, 1H), 7.38 (dt, J = 9.0, 4.5 Hz, 1H), 6.92 (s, 1H), 6.55 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 6.37 (s, 2H), 2.62 (dt, J = 15.0, 7.5 Hz, 3H), 2.30 - 2.22 (m, 1H), 1.51 - 1.40 (m, 2H), 1.09 (t, J = 7.6 Hz, 3H).
【０５７８】
実施例５４：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−シアノ−４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（化合物７０）
2020515603.tif 000500
【０５７９】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000501
１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（９８ｍｇ、０．２７９ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１０９ｍｇ、０．４１９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（８２．３ｍｇ、０．８３９ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２０．７ｍｇ、０．０２８ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波中にて１３０℃で４５分間加熱して、（±）−（８−クロロ−３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）イソキノリン−６−イル）ボロン酸を得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 316.0.
次いで、７−ブロモ−８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン（９３．９ｍｇ、０．４１９ｍｍｏｌ）および水中炭酸ナトリウム（１Ｍ）（１．３９８ｍｌ、１．３９８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物をマイクロ波中にて９０℃で５５分間加熱した。有機層をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０．５〜９％メタノール）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（７３ｍｇ、収率５５．３％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 415.0.
【０５８０】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−８−イル）カルバメート
2020515603.tif 000502
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（６７ｍｇ、０．０．１６１５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（９６．５ｍｇ、０．８０７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１４．８ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（９．１２ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）、およびｔＢｕＯＮａ（２３．３ｍｇ、０．２４２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、８０℃で１．５時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン中０．５〜８％メタノール）により精製して、標題化合物（１９ｍｇ、収率２３．７％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 496.0.
【０５８１】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド
2020515603.tif 000503
ジクロロメタン（４ｍＬ）およびＴＦＡ（０．３ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド）−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−８−イル）カルバメート（１９ｍｇ、０．０３８ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパン−１−カルボキサミド（４．２ｍｇ、収率２８％）を固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 3.847, [M+H]+= 396.1, 方法 = T.  1H NMR (400 MHz, DMSO) δ 11.14 (s, 1H), 9.40 (s, 1H), 9.17 (t, J = 1.5 Hz, 1H), 9.14 (d, J = 1.8 Hz, 1H), 9.07 (s, 1H), 8.29 (s, 1H), 7.08 (s, 1H), 6.71 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 6.47 (s, 2H), 2.82 - 2.73 (m, 4H), 2.14 (ddd, J = 9.3, 6.1, 4.3 Hz, 1H), 1.59 (ddd, J = 8.6, 6.0, 4.5 Hz, 1H), 1.43 (ddd, J = 9.2, 5.9, 4.4 Hz, 1H).
【０５８２】
実施例５５：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１０９）
2020515603.tif 000504
【０５８３】
工程１：Ｎ−（２，４−ジメトキシベンジル）−４−ヨード−５−メチルピリジン−２−アミン
2020515603.tif 000505
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の２−フルオロ−４−ヨード−５−メチルピリジン（１．０ｇ、４．２ｍｍｏｌ）、２，４−ジメトキシベンジルアミン（２．０ｇ、１２．６ｍｍｏｌ）、およびＤＩＥＡ（１．６ｇ、１２．６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒガス下、１１０℃で１６時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、２０ｇのカラム、ＰＥ／ＥＡ＝５：１）により精製して、Ｎ−［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−アミン（１．０ｇ、収率６１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 250.0.
【０５８４】
工程２：４−ヨード−５−メチルピリジン−２−アミン
2020515603.tif 000506
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中のＮ−［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−アミン（１．０ｇ、２．６ｍｍｏｌ）の混合物に、２，２，２−トリフルオロ酢酸（５ｍＬ）を添加した。次いで、混合物を終夜撹拌した。次いで、混合物を濃縮した。ＭｅＯＨ中の７Ｎ  ＮＨ３溶液を添加して、混合物をｐＨ８に調整し、混合物を濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝２：１）により精製して、４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−アミン（５９０ｍｇ、収率９７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 235.7.
【０５８５】
工程３：７−ヨード−６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン
2020515603.tif 000507
エタノール（４ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の４−ヨード−５−メチル−ピリジン−２−アミン（１．０ｇ、４．３ｍｍｏｌ）、クロロアセトアルデヒド（０．４２ｍＬ、６．４１ｍｍｏｌ）、およびＮａＨＣＯ３（４３０ｍｇ、５．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃に加熱し、終夜撹拌した。混合物を濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、生成物である７−ヨード−６−メチル−イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１．０ｇ、収率９０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 259.7.
【０５８６】
工程４：８−クロロ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000508
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の７−ヨード−６−メチル−イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１５０ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、８−クロロ−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキノリン−３−アミン（４４２ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４２ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｎａ２ＣＯ３（１８３ｍｇ、１．７４ｍｍｏｌ）、および水（１ｍＬ）の溶液を、Ｎ２下で６５℃に３時間加熱した。水（１０ｍＬ）を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬ×３）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５：１）により精製して、８−クロロ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）イソキノリン−３−アミン（１８０ｍｇ、収率７７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 309.7.
【０５８７】
工程５：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000509
ジクロロメタン（５ｍＬ）およびＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（０．０２ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（１２０ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンジオイルジクロリド（２７４ｍｇ、２．１６ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。反応物を２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮して、粗生成物である（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（１３０ｍｇ、１ｍｍｏｌ、収率９３％）を黄色油状物として得た。ジクロロメタン（１５ｍＬ）およびピリジン（０．１４ｍＬ、１．７５ｍｍｏｌ）中の８−クロロ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）イソキノリン−３−アミン（１８０ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）の溶液に、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（１１３ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３０分間撹拌した。混合物を濃縮し、水（１０ｍＬ）を添加した。次いで、１Ｎ  ＨＣｌを添加して、混合物をｐＨ６に調整した。混合物をＤＣＭ（１０ｍＬ×３）で抽出した。有機層をブライン（２０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝２：１）により精製して、生成物であるｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、収率８５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 402.7.
【０５８８】
工程６：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000510
トルエン（０．５ｍＬ）およびＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（０．５ｍＬ）中のＰｄ２（ｄｂａ）３（４５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、キサントホス（５７ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２４３ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２９１ｍｇ、２．４９ｍｍｏｌ）の混合物を、シールド管内で１３０℃に１６時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチルで希釈し、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＰＥおよび酢酸エチルで洗浄して、粗生成物を得た。粗生成物を分取ＨＰＬＣ（カラムＸｂｒｉｄｇｅ  ２１．２×２５０ｍｍ  ｃ１８、１０μｍ、移動相Ａ：水（１０ｍＭｏｌ／ＬＮＨ４ＨＣＯ３）  Ｂ：ＡＣＮ）により精製して、生成物である（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−７−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（５ｍｇ、収率５．３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.646, [M+H]+= 383.7.  方法= C; 1H NMR(400 MHz, CD3OD) δ9.26 (s,1H), 8.37 (s,1H), 8.30 (s,1H), 7.82 (s,1H), 7.59 (s,1H), 7.45 (s,1H), 7.04 (s,1H), 6.74 (s,1H), 2.66-2.64 (m,1H), 2.27 (s,3H), 2.15-2.10 (m,1H), 1.61-1.57 (m,2H).
【０５８９】
実施例５６：
５−（８−アミノ−３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−Ｎ，１−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（化合物１１０）
2020515603.tif 000511
【０５９０】
工程１：５−ブロモ−Ｎ，１−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド
2020515603.tif 000512
エチル５−ブロモ−１−メチル−ピラゾール−３−カルボキシレート（３００ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）およびＭｅＯＨ中メタンアミン（１０ｍＬ、１２．８７ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃に加熱し、終夜撹拌した。反応溶液を濃縮して、生成物である５−ブロモ−Ｎ，１−ジメチル−ピラゾール−３−カルボキサミド（２８０ｍｇ、収率９９％）を無色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 218.2
【０５９１】
工程２：５−（３−アミノ−８−クロロイソキノリン−６−イル）−Ｎ，１−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド
2020515603.tif 000513
シールド管に、５−ブロモ−Ｎ，１−ジメチル−ピラゾール−３−カルボキサミド（２００ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）、８−クロロ−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキノリン−３−アミン（６９８ｍｇ、２．２９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（６７ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９３ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）およびＮａＯＡｃ（２２５ｍｇ、２．７５ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（５ｍＬ）、水（１ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５：１）により精製して、５−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−Ｎ，１−ジメチル−ピラゾール−３−カルボキサミド（２９０ｍｇ、収率８１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 316.7.
【０５９２】
工程３：（±）−５−（８−クロロ−３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−Ｎ，１−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド
2020515603.tif 000514
ジクロロメタン（５ｍＬ）およびＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（０．０２ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（２５０ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンジオイルジクロリド（５７１ｍｇ、４．５ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。反応物を２５℃で２時間撹拌した。混合物をｒｏｔａｖａｐにより濃縮して、クルードの（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（２９０ｍｇ、収率９９％）を黄色油状物として得た。ジクロロメタン（１５ｍＬ）およびピリジン（０．１８ｍＬ、２．１９ｍｍｏｌ）中の５−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−Ｎ，１−ジメチル−ピラゾール−３−カルボキサミド（２３０ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）の溶液に、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（１４１ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３０分間撹拌した。混合物を濃縮し、水（１０ｍＬ）を添加した。１Ｎ  ＨＣｌを添加して、混合物をｐＨ６に調整した。混合物をＤＣＭ（１０ｍＬ×３）で抽出した。有機層をブライン（２０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５：１）により精製して、生成物である（±）−５−［８−クロロ−３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，１−ジメチル−ピラゾール−３−カルボキサミド（２８０ｍｇ、収率９４％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 409.7.
【０５９３】
工程４：５−（８−アミノ−３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−Ｎ，１−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド
2020515603.tif 000515
トルエン（０．５ｍＬ）およびＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（０．５ｍＬ）中のＰｄ２ｄｂａ３（４４ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、キサントホス（５６ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２３９ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、５−［８−クロロ−３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，１−ジメチル−ピラゾール−３−カルボキサミド（１００ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２８６ｍｇ、２．４５ｍｍｏｌ）の混合物を、シールド管内で１３０℃に１６時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、ＥＡで希釈し、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＰＥおよび酢酸エチルで洗浄して、粗生成物を得、これを分取ＨＰＬＣ（カラムＸｂｒｉｄｇｅ  ２１．２×２５０ｍｍ  ｃ１８、１０μｍ、移動相Ａ：水（１０ｍＭｏｌ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３）  Ｂ：ＣＡＮにより精製して、生成物である（±）−５−［８−アミノ−３−［［ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，１−ジメチル−ピラゾール−３−カルボキサミド（１７ｍｇ、収率１７．８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.543, [M+H]+= 390.7.  方法= C; 1H NMR(400MHz, CD3OD) δ 9.25 (s, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.15 (s,1H), 6.84 (s,1H), 6.80 (d, J =1.2 Hz,1H), 3.99 (s, 3H), 2.93 (s, 3H), 2.65-2.62 (m, 1H), 2.15-2.10 (m, 1H), 1.62-1.48  (m, 2H).
【０５９４】
実施例５７：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１１３）
2020515603.tif 000516
【０５９５】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−７−シアノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000517
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１４ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（７５ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）およびＺｎ（ＣＮ）２（４４ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）の混合物を、１３０℃で３時間撹拌した。混合物を分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８、アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１９０ｍｇ、収率２４％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 388.1.
【０５９６】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000518
Ａｒ下、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（７ｍＬ）およびトルエン（７ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１９０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２８ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、キサントホス（３７ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１０７ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）およびベンゾフェノンイミン（１００ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）の混合物を、１３０℃で２．５時間撹拌した。ＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）を添加した。混合物をＨ２Ｏ（３×５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、減圧下でエバポレートした。残留物を分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８、アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３６ｍｇ、収率１７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 533.3.
【０５９７】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000519
アセトニトリル（１０ｍＬ）および水（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３６ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）の混合物を、２５℃で２時間撹拌した。反応混合物をＮＨ４ＯＨ（水溶液、３７％）でｐＨ＝７〜８に中和した。混合物を濃縮し、分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８、アセトニトリル／水＋０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−シアノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１１ｍｇ、収率７２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.593, [M+H]+ = 369.1, 方法 = G. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.33 (s, 1H), 9.57 (s, 1H), 8.52 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.40 (s, 1H), 8.27 (s, 1H), 7.44 (s, 2H), 7.40 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 6.93 (s, 1H), 2.78-2.75 (m, 1H), 2.21 (s, 3H), 2.19-2.14 (m, 1H), 1.64-1.60 (m, 1H), 1.46-1.42 (m, 1H).
【０５９８】
実施例５８：
ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１１５）
2020515603.tif 000520
【０５９９】
工程１：７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000521
１，４−ジオキサン（１６０ｍＬ）、水（４０ｍＬ）中の７−ブロモ−８−クロロ−６−ヨード−イソキノリン−３−アミン（３．６ｇ、９．３９ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２．５ｇ、１１．４１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（７５０ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（３．８ｇ、２７．５４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、７０℃で２３時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチルを添加し（５００ｍＬ）、混合物をブライン（１００ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：２〜ＥＡ、ＰＥ／ＥＡ  １／２でＲｆ＝０．５）で精製して、７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン（２．９ｇ、収率８９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 348.0.
【０６００】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000522
（ＣＯＣｌ）２（３．０ｇ、２３．６２ｍｍｏｌ）を、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（１．２ｇ、１０．８ｍｍｏｌ）の懸濁液に０℃で滴下し、混合物を０℃でさらに１時間を撹拌した。混合物を室温でエバポレートして、未反応の（ＣＯＣｌ）２を除去した。残留物をＤＣＭ（５ｍＬ）中に懸濁させ、ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン（２．９ｇ、８．３２ｍｍｏｌ）およびピリジン（１０ｍＬ、１２３．６４ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で滴下した。反応混合物を０℃でさらに０．５時間撹拌した。反応混合物にＤＣＭ（１００ｍＬ）を添加し、これをＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：１〜１：２、ＰＥ／ＥＡ  １／１でＲｆ＝０．４）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２．８５ｇ、収率７８％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 441.0.
【０６０１】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000523
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）および水（２．５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、トリメチルボロキシン（２５０ｍｇ、１．９９ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（６０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（２００ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、シールド管内にて８０℃で１８時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチルを添加し（１００ｍＬ）、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜３：２〜１：１）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、収率２９％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 377.1.
【０６０２】
工程４：（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−８−イソキノリル］カルバメート
2020515603.tif 000524
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（７５ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２ｄｂａ３（２０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、およびｔ−ＢｕＯＮａ（ＴＨＦ中２Ｍ、０．０８ｍＬ、０．１６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で２時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却した。残留物に酢酸エチル（３０ｍＬ）を添加し、飽和ＮＨ４Ｃｌ（１０ｍＬ）で洗浄した。酢酸エチル層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物を分取ＴＬＣ（ＥＡ：ＰＥ＝３：２）で精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−８−イソキノリル］カルバメート（７ｍｇ、収率２３．１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 458.2.
【０６０３】
工程５：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000525
２，２，２−トリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）およびジクロロメタン（２ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−８−イソキノリル］カルバメート（７ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で２時間撹拌した。反応混合物をエバポレートした。残留物をＭｅＯＨ（１ｍＬ）に溶解し、ｐＨ９〜１０になるまで７Ｎ  ＮＨ３／ＭｅＯＨを添加し、次いでフラッシュカラムクロマトグラフィー（Ｃ１８、ＮＨ４ＨＣＯ３／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−７−メチル−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３ｍｇ、収率５４．９％）を明褐色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.70, [M+H]+= 358.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.31 (s, 1H), 8.45 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 8.28 (s, 1H), 8.22 (s, 1H), 7.42 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 6.90 (s, 1H), 2.66-2.62 (m, 1H), 2.16 (s, 3H), 2.13-2.08 (m, 1H), 1.98 (s, 3H), 1.61-1.52 (m, 2H).
【０６０４】
実施例５９：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１１６）
2020515603.tif 000526
【０６０５】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000527
［８−クロロ−３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］ボロン酸および（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミドの反応混合物（５ｍＬ、約０．４３ｍｍｏｌ）に、３−ブロモ−Ｎ，Ｎ−ジメチル−ピリジン−４−アミン（１５０ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（５０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１５０ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）および水（１．５ｍＬ）を添加した。次いで、反応物をＡｒ下、８０℃で１時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチルを添加し（４０ｍＬ）、ブライン（１５ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＤＣＭ：ＥＡ＝１：１：１〜１：１：０）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、収率４８％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 392.1.
【０６０６】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000528
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）およびトルエン（２ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（２１０ｍｇ、１．１６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２ｄｂａ３（４０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、キサントホス（５０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（１２０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１３０℃で４時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチル（５０ｍＬ）を添加した。混合物をブライン（１５ｍＬ）で洗浄した。酢酸エチル層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：１〜１：３）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、収率４１％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 537.2.
【０６０７】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000529
２，２，２−トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）、ジクロロメタン（２ｍＬ）および水（０．５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で２０分間撹拌した。残留物をＭｅＯＨ（１ｍＬ）に溶解した。混合物に、ｐＨ９〜１０になるまで７Ｎ  ＮＨ３／ＭｅＯＨを添加した。次いで、混合物を濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（ＥＡ：ＭｅＯＨ＝２０：１）で精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ジメチルアミノ）−３−ピリジル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１８．８ｍｇ、収率６０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.64, [M+H]+= 373.2, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.21 (s, 1H), 8.26 (s, 1H), 8.17 (d, J = 6.0 Hz, 1H), 8.11 (s, 1H), 7.07 (s, 1H), 6.93 (d, J = 6.0 Hz, 1H), 6.80 (d, J = 1.2 Hz, 1H), 2.77 (s, 6H), 2.65-2.62 (m, 1H), 2.14-2.09 (m, 1H), 1.62-1.52 (m, 2H).
【０６０８】
実施例６０：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−４−オキソ−１，４−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１１７）
2020515603.tif 000530
【０６０９】
工程１：２−（３−アミノ−８−クロロイソキノリン−６−イル）−１−メチルピリジン−４（１Ｈ）−オン
2020515603.tif 000531
シールド管に、（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）ボロン酸（３７１ｍｇ、１．６７ｍｍｏｌ）、２−クロロ−１−メチル−ピリジン−４−オン（２００ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１０１ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（２９３ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）、ＮａＯＡｃ（３４２ｍｇ、４．１８ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（２０ｍＬ）および水（２ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、２−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−１−メチル−ピリジン−４−オン（２２０ｍｇ、収率５５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M-56]+ =286.0.
【０６１０】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（１−メチル−４−オキソ−１，４−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000532
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の２−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−１−メチル−ピリジン−４−オン（２１０ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．１８ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）の溶液に、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（２３８ｍｇ、１．８４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３０分間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝２：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−メチル−４−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１６０ｍｇ、収率４０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M-56]+ =379.1.
【０６１１】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−４−オキソ−１，４−ジヒドロピリジン−２−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000533
ＤＭＦ（３ｍＬ）およびトルエン（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−メチル−４−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、キサントホス（４２ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２ｄｂａ３（３３ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（１８０ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）の混合物を、１３０℃に２時間加熱した。混合物を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチル−４−オキソ−２−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１１．４ｍｇ、収率１７％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.310, [M+H]+= 360.1, 方法 = G; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.15 (s, 1H), 9.37 (s, 1H), 8.27 (s, 1H), 7.74 (d, J = 7.6 Hz, 1H), 6.99 (s, 1H), 6.54-6.51 (m, 3H), 6.14 (dd, J = 2.8, 7.6 Hz, 1H), 6.02 (d, J = 2.8 Hz, 1H), 3.41 (s, 3H), 2.77-2.73 (m, 1H), 2.17-2.12(m, 1H), 1.62-1.57 (m, 1H), 1.45-1.41 (m, 1H).
【０６１２】
実施例６１：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−（ヒドロキシメチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１１８）
2020515603.tif 000534
【０６１３】
工程１：４−ブロモ−３−（エトキシメチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール
2020515603.tif 000535
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５ｍＬ）中のエチル５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキシレート（４．０ｇ、２５．９５ｍｍｏｌ）およびＮＢＳ（５．０８ｇ、２８．５４ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１６時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）に取り、有機物を飽和ブライン溶液で洗浄した。次いで、有機物を分離し、乾燥させた（Ｎａ２ＳＯ４）後、濃縮乾固した。次いで、クルードをフラッシュカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝３／２）により精製して、エチル４−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキシレート（４．８ｇ、収率７９％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 234.9.
【０６１４】
工程２：４−ブロモ−３−（エトキシメチル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール
2020515603.tif 000536
ジクロロメタン（５０ｍＬ）中のＴｓＯＨ−Ｈ２Ｏ（４９０ｍｇ、２．５７ｍｍｏｌ）およびエチル４−ブロモ−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキシレート（３．０ｇ、１２．８７ｍｍｏｌ）の撹拌された溶液に、３，４−ジヒドロ−２ｈ−ピラン（２．１７ｇ、２５．７４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で４時間撹拌した。混合物を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝４／１）により精製して、生成物であるエチル４−ブロモ−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−３−カルボキシレート（３．４ｇ、収率８３％）を黄色油状物として得た。1HNMR (400 MHz, CD3OD) δ 5.52 (dd, J =2.8, 9.6 Hz, 1H), 4.38  (q, J = 7.2 Hz, 2H), 4.01-3.96  (m, 1H), 3.77-3.71  (m, 1H), 2.42-2.35  (m, 4H), 2.14-2.10  (m, 1H), 1.99-1.94  (m, 1H), 1.82-1.62  (m, 3H), 1.40  (t, J = 7.2 Hz, 3H).
【０６１５】
工程３：８−クロロ−６−（３−（エトキシメチル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000537
シールド管に、（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）ボロン酸（２５２ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、エチル４−ブロモ−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−３−カルボキシレート（３００ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（６９ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１９９ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）、ＮａＯＡｃ（２３２ｍｇ、２．８４ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（５ｍＬ）および水（０．５ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２０分間吹き込み、９０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＰＥ／ＥＡ＝１：１）により精製して、エチル４−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−３−カルボキシレート（３２０ｍｇ、収率７５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 415.1.
【０６１６】
工程４：（４−（３−アミノ−８−クロロイソキノリン−６−イル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）メタノール
2020515603.tif 000538
メチルアルコール（１５ｍＬ）中のエチル４−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−３−カルボキシレート（３１０ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）の混合物に、ＮａＢＨ４（２８２ｍｇ、７．４７ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を室温で５時間撹拌し、水（２ｍＬ）を添加して反応物をクエンチした。混合物を濃縮し、ＤＣＭ：ＭｅＯＨの溶液（１０：１、１０ｍＬ）を添加した。混合物を濾過し、濾液を濃縮し、分取ＴＬＣ（１００％ＥＡ）により精製して、［４−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−３−イル］メタノール（３００ｍｇ、収率７５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 373.1.
【０６１７】
工程５：６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルオキシ）メチル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−８−クロロイソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000539
ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の［４−（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−３−イル］メタノール（３００ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシラン（８４９ｍｇ、５．６４ｍｍｏｌ）、およびＴＥＡ（１２６７ｍｇ、１２．５５ｍｍｏｌ）の混合物を、終夜還流させた。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＰＥ／ＥＡ＝２／１）により精製して、６−［３−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル］−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（２１０ｍｇ、収率７２％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 488.2.
【０６１８】
工程６：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルオキシ）メチル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−８−クロロイソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000540
ジクロロメタン（１５ｍＬ）およびピリジン（０．３ｍＬ）中の６−［３−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル］−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（２００ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）の溶液に、（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（１３２ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３０分間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＰＥ／ＥＡ＝３：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［６−［３−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、収率６０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 580.3.
【０６１９】
工程７：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルオキシ）メチル）−５−メチル−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000541
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１．５ｍＬ）／トルエン（１．５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［６−［３−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル］−８−クロロ−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１４０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、キサントホス（５５ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２ｄｂａ３（４４ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（２３５ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）の混合物を、１４５℃で３時間加熱した。混合物を濃縮し、さらに精製することなく次の工程で使用した。LCMS (ESI): [M+H]+ = 561.3.
【０６２０】
工程８：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−（ヒドロキシメチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000542
シールド管に、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［３−［［ｔｅｒｔ−ブチル（ジメチル）シリル］オキシメチル］−５−メチル−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（５ｍＬ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）を添加し、混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［３−（ヒドロキシメチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率２３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.268, [M+H]+= 363.1, 方法 = A;  1HNMR (400 MHz, CD3OD) δ9.19 (s, 1H), 8.26 (s, 1H), 7.12 (s, 1H), 6.85 (s, 1H), 4.63 (s, 2H), 2.67-2.62 (m, 1H), 2.38 (s, 3H), 2.14-2.09 (m, 1H), 1.61-1.53 (m, 2H).
【０６２１】
実施例６２：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物１１９）
2020515603.tif 000543
【０６２２】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボン酸
2020515603.tif 000544
バイアルに、メチル（±）−ｔｒａｎｓ−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキシレート（５００ｍｇ、３．８４ｍｍｏｌ）、水（５ｍＬ）、テトラヒドロフラン（５ｍＬ）、メチルアルコール（５ｍＬ）およびＮａＯＨ（７００ｍｇ、１７．５ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を４０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、２Ｎ  ＨＣｌでｐＨ＝３〜４に酸性化した。生成物を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出し、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、（±）−ｔｒａｎｓ−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボン酸（３９０ｍｇ、収率８７％）を淡黄色油状物として得た。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ: 3.40 (dd, J = 5.2, 11.6 Hz, 1H), 3.22 (dd, J = 5.6, 11.6 Hz, 1H), 1.41-1.35 (m, 2H), 0.91-0.85 (m, 1H), 0.75-0.70 (m, 1H).
【０６２３】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−２−（アセトキシメチル）シクロプロパンカルボン酸
2020515603.tif 000545
バイアルに、（±）−ｔｒａｎｓ−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボン酸（３９０ｍｇ、３．３６ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（１０ｍＬ）および塩化アセチル（１ｍＬ、１４．１４ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を４０℃で２時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮して、（±）−ｔｒａｎｓ−２−（アセトキシメチル）シクロプロパンカルボン酸（５３０ｍｇ、収率９０％）を淡黄色油状物として得た。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ: 12.20 (s, 1H), 3.99 (dd, J = 6.0, 11.6 Hz, 1H), 3.83 (dd, J = 7.2, 11.6 Hz, 1H), 2.02 (s, 3H), 1.59-1.50 (m, 2H), 1.04-0.99 (m, 1H), 0.92-0.87 (m, 1H).
【０６２４】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−２−（クロロカルボニル）シクロプロピル）メチルアセテート
2020515603.tif 000546
バイアルに、（±）−ｔｒａｎｓ−２−（アセトキシメチル）シクロプロパンカルボン酸（５３０ｍｇ、３．０２ｍｍｏｌ）およびＤＣＭ（３０ｍＬ）を添加し、０℃に冷却した。二塩化オキサリル（０．５ｍＬ、６．０３ｍｍｏｌ）、次いでＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（０．０１ｍＬ、０．１３ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を２０℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して、粗生成物を得、これを次の工程で直接使用した。
【０６２５】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−２−（８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イルカルバモイル）シクロプロピル）メチルアセテート
2020515603.tif 000547
バイアルに、８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）イソキノリン−３−アミン（２００ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、ＴＥＡ（０．８ｍＬ、５．６９ｍｍｏｌ）およびＤＣＭ（５ｍＬ）を添加し、次いでＤＣＭ（５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−２−クロロカルボニルシクロプロピル）メチルアセテート（６５０ｍｇ、２．９４ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ  １：１〜０：１００）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−［２−［［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］カルバモイル］シクロプロピル］メチルアセテート（２２０ｍｇ、収率７２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 410.1.
【０６２６】
工程５：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000548
シールド管に、（±）−［ｔｒａｎｓ−２−［［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］カルバモイル］シクロプロピル］メチルアセテート（２１０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、キサントホス（１５０ｍｇ、０．２６００ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（５００ｍｇ、１．５４ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（６００ｍｇ、３．３１ｍｍｏｌ）およびＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、次いで１３０℃で４時間撹拌した。混合物を１００℃で濃縮して、全ての有機溶媒を除去した。メチルアルコール（２０ｍＬ）を添加し、反応物を５０℃で１時間撹拌した。次いで、混合物を濾過し、真空中で濃縮した。残留物をカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ  １：１〜０：１００）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（１５１ｍｇ、収率５０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 513.3.
【０６２７】
工程６：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000549
バイアルに、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）および２Ｎ  ＨＣｌ（５ｍＬ、１０ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。次いで、混合物のｐＨをＮａＨＣＯ３水溶液でｐＨ７に調整した。次いで、生成物をＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０：１（１００ｍＬ×２）で抽出した。有機抽出物を真空中で濃縮し、ｃｏｍｂｉｆｌａｓｈ（ＤＣＭ／ＭＥＯＨ  ３０：１〜１５：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（７４ｍｇ、収率８２％）を黄色固体として得た。単一の光学異性体をキラルＳＦＣによりさらに単離した。LCMS (ESI)、ラセミ体: RT (分) = 1.302, [M+H]+ = 349.2, 方法 = B; 1H NMR、ラセミ体 (400 MHz, CD3OD) δ 9.24 (s, 1H), 8.40 (d, J = 5.6 Hz, 1H), 8.39 (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 7.39 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 6.98 (s, 1H), 6.67 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 3.64 (dd, J = 6.0, 11.2 Hz, 1H), 3.48 (dd, J = 6.8, 11.2 Hz, 1H), 2.37 (s, 3H), 1.92-1.85 (m, 1H), 1.77-1.66 (m, 1H), 1.28-1.21 (m, 1H), 0.97-0.90 (m, 1H).
【０６２８】
実施例６３：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１２２）
2020515603.tif 000550
【０６２９】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000551
１，４−ジオキサン（９ｍＬ）および水（１．５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３５０ｍｇ、１ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール（３００ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（７０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（３Ｈ２Ｏ）（６６０ｍｇ、２．４８ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。次いで、粗残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル１／１３〜１／１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２３０ｍｇ、収率５１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+=406.1.
【０６３０】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［１−テトラヒドロピラン−２−イル−３−（トリフルオロメチル）ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000552
トリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）およびジクロロメタン（１５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）および３，４−ジヒドロ−２ｈ−ピラン（２．０ｍＬ）の溶液を、終夜加熱還流した。反応物を濃縮乾固し、次いで粗残留物をカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル  １／５〜１／３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［１−テトラヒドロピラン−２−イル−３−（トリフルオロメチル）ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２３０ｍｇ、収率９５％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+=490.1.
【０６３１】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［１−テトラヒドロピラン−２−イル−３−（トリフルオロメチル）ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000553
乾燥Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３．０ｍＬ）および乾燥トルエン（３．０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［１−テトラヒドロピラン−２−イル−３−（トリフルオロメチル）ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（１８２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、キサントホス（５８ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４６．０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（１７０．０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）の混合物を、不活性雰囲気下、１３０℃で４時間撹拌した。反応物を濃縮してトルエンを除去し、残留物を酢酸エチル（１５ｍｌ）に取った。有機混合物を２０ｍＬのブラインで洗浄した。次いで、有機物を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮乾固した。次いで、粗生成物をカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１／３〜１／１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［１−テトラヒドロピラン−２−イル−３−（トリフルオロメチル）ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率５７％）を黄色液体として得た。LCMS (ESI): [M+H] +=635.2.
【０６３２】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000554
メチルアルコール（２ｍＬ）および４Ｍ  ＨＣｌ（２ｍＬ、８ｍｍｏｌ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［１−テトラヒドロピラン−２−イル−３−（トリフルオロメチル）ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１時間撹拌した。過剰の重炭酸ナトリウムを添加した。次いで、混合物を濾過した。濾液を濃縮し、逆相クロマトグラフィー（水中メタノール６０％／０．１％ＨＣｌ）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８ｍｇ、収率１８．２％）を赤色固体（ＨＣｌ塩）として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 387.1, RT(分) = 1.69, 方法 = B; 1H NMR (400 MHz,CD3OD) δ 9.27 (s, 1H), 8.07 (s, 1H), 8.04 (s, 1H),7.19 (s, 1H), 6.92 (s, 1H), 2.63-2.61 (m, 1H), 2.20-2.15(m, 1H), 1.65-1.59(m, 2H).
【０６３３】
実施例６４：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（８−メチルピリド［３，２−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１２３）
2020515603.tif 000555
【０６３４】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（８−メチルピリド［３，２−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000556
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）および水（２ｍＬ）中の（±）−［８−クロロ−３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］ボロン酸（４００ｍｇ、１．２７ｍｍｏｌ）、７−ブロモ−８−メチル−ピリド［２，３−ｂ］ピラジン（２８５ｍｇ、１．２７ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（９３ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（５２５ｍｇ、３．８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１００℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（３００ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）３８％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 415.2.
【０６３５】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（８−メチルピリド［３，２−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000557
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２９０ｍｇ、０．７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２４５ｍｇ、２．０９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ３（ｄｂａ）２（６４ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（３８ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（６８４ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒガス下、９０℃で２時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：２）により精製して、標題化合物を黄色固体（１９０ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）４９％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 496.3.
【０６３６】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（８−メチルピリド［３，２−ｂ］ピラジン−７−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000558
ジクロロメタン（２ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（８−メチルピリド［２，３−ｂ］ピラジン−７−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（１９０ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（１ｍＬ、０．３８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２ガス下、室温で撹拌した。反応物を濃縮乾固し、残留物をＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。次いで、有機物を分離し、乾燥させ（ＮａＳＯ４）、濃縮乾固した。残留物をシリカカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：１〜ＥＡ：ＤＣＭ＝２：１）で精製して、標題化合物を黄色固体（４９．５ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）３２％）として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.65, [M+H]+ = 396.2, 方法 = B. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.15 (s, 1H), 9.40 (s, 1H), 9.17 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 9.13 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 9.06 (s, 1H), 8.29 (s, 1H), 7.08 (s, 1H), 6.71 (s, 1H), 6.48 (s, 2H), 2.79-2.75 (m, 3H), 2.15 -2.11 (m, 1H), 1.61 -1.59 (m, 1H), 1.44- 1.42 (m, 1H).
【０６３７】
実施例６５：
（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１２４）
2020515603.tif 000559
【０６３８】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000560
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４００ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、（４Ｒ）−４−メチルオキサゾリジン−２−オン（１４０ｍｇ、１．３８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ３（ｄｂａ）２（１０５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、キサントホス（６６ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、およびＫ３ＰＯ４（７２６ｍｇ、３．４２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１）により精製して、最後に標題化合物を黄色固体（３５０ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）８３％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 371.1.
【０６３９】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000561
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［（４Ｒ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３４０ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５００ｍｇ、４．２７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ３（ｄｂａ）２（８４ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（５０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（８９７ｍｇ、２．７５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１）で精製して、最後に標題化合物を黄色固体（２４０ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）５８％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 452.2.
【０６４０】
工程３：（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000562
ジクロロメタン（４ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［（４Ｒ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（２４０ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（１ｍＬ、０．５３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒガス下、室温で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、残留物をＥｔＯＡｃ（１０ｍｌ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。次いで、有機物を分離し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：１〜ＥＡ：ＤＣＭ＝２：１）により精製して、標題生成物を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.56, [M+H]+ = 352.2, 方法 = B. 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.04 (s, 1H), 9.21 (s, 1H), 8.15 (s, 1H), 7.00 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.94 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.35 (s, 2H), 4.70 -4.67 (m, 1H), 4.57-4.53 (m, 1H), 4.06- 4.03 (m, 1H), 2.75-2.73 (m, 1H), 2.14 -2.10 (m, 1H), 1.60 -1.58 (m, 1H), 1.42-1.38 (m, 1H), 1.28 (d, J = 6.0 Hz, 3H).
【０６４１】
実施例６６：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−メチル−５−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１２５）
2020515603.tif 000563
【０６４２】
工程１：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（２−メチル−５−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000564
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の５−メチル−２−ピロリジノン（８７ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２５０ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、キサントホス（４３ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（６７ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、およびＫ３ＰＯ４（４６２ｍｇ、２．１８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：１〜ＥＡ：ＤＣＭ＝２：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（２００ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）７６％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 362.1.
【０６４３】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−６−（２−メチル−５−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000565
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−メチル−５−オキソ−ピロリジン−１−イル）−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１７０ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５５０ｍｇ、４．６９ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（５３ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（８６ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（４６０ｍｇ、１．４１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：２）で精製して、標題化合物をａｉｓ黄色固体（１４０ｍｇ、収率５９％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 443.2
【０６４４】
工程３：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−メチル−５−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000566
ジクロロメタン（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（２−メチル−５−オキソ−ピロリジン−１−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（１４０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（０．５ｍＬ、０．３２ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固した。残留物をＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）に取り、ｐＨを飽和ＮａＨＣＯ３で７〜８に調整した。溶液を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：１〜ＥＡ）により精製して、標題化合物を黄色固体（７８．２ｍｇ、収率７２％）として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.52, [M+H]+ = 343.1, 方法 = B. 1HNMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.14 (s, 1H), 8.11 (s, 1H), 7.09 (s, 1H), 6.92 (s, 1H), 4.98 (d, J = 3.6Hz, 0.5H), 4.82-4.81 (m, 0.5H), 4.51 (d, J = 6.4Hz, 1H), 2.72- 2.61 (m, 1H), 2.59- 2.53 (m, 1H), 2.48- 2.41 (m, 1H), 2.16-2.14 (m, 1H), 1.88 -1.78 (m, 2H), 1.28-1.21 (m, 4H).
【０６４５】
実施例６７：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−７−フルオロ−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１２６）
2020515603.tif 000567
【０６４６】
工程１：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000568
１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３３０ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）、（４Ｒ）−４−メチルオキサゾリジン−２−オン（１６０ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１５１ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）およびＮ１，Ｎ２−ジメチルエタン−１，２−ジアミン（７１ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝２：１）により精製して、標題化合物を白色固体（２９０ｍｇ、収率７７％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 345.0.
【０６４７】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−７−フルオロ−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000569
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（６９３ｍｇ、５．９２ｍｍｏｌ）、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−フルオロ−６−［（４Ｒ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２３０ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２７０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（１５８ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（５７６ｍｇ、１．７７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：２）、続いて分取ＨＰＬＣ（溶出剤：水中５％〜９５％メタノールおよび０．８ｇ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、標題化合物を白色固体（５５ｍｇ、収率１４％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 470.2.
【０６４８】
工程３：（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−アミノ−７−フルオロ−６−（（Ｒ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000570
ジクロロメタン（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−７−フルオロ−６−［（４Ｒ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（５５ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（０．５ｍＬ、０．１２ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。反応混合物を分取ＨＰＬＣ（水中５〜９５％メンタノール（ｍｅｎｔａｎｏｌ）および０．８ｇ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３）で精製して、標題化合物（３０．６ｍｇ、収率１３．７％）を得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.65, [M+H]+ = 370.2, 方法 = B. 1HNMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.14 (s, 1H), 9.39 (s, 1H), 8.22 (s, 1H), 7.05 (d, J = 6.4 Hz, 1H), 6.37 (s, 2H), 4.67 (t, J = 8.4Hz, 1H), 4.54-4.52 (m, 1H), 4.06 (t, J = 8.0 Hz, 1H), 2.77-2.76 (m, 1H), 2.14-2.12 (m, 1H), 1.60-1.56 (m, 1H), 1.44-1.42 (m, 1H), 1.15 (d, J = 6.0 Hz, 3H).
【０６４９】
実施例６８：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１２７）
2020515603.tif 000571
【０６５０】
工程１：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000572
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２５０ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）、（４Ｓ）−４−メチルオキサゾリジン−２−オン（８６ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（４５３ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）、Ｘａｎｐｈｏｓ（４２ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、およびＰｄ２（ｄｂａ）３（６６ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝４：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１）により精製して、標題化合物を黄色固体（１８０ｍｇ、収率３７％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 371.1.
【０６５１】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000573
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−［（４Ｓ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３３０ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５２０ｍｇ、４．４４ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（９６ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１６２ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（８７０ｍｇ、２．６７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒガス下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１、ＰＥ／ＥＡ  １／１でＲｆ＝０．４）で精製した。最後に生成物は黄色固体（２２０ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）５１％）である。LCMS (ESI) [M+H]+ = 452.2
【０６５２】
工程３：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000574
ジクロロメタン（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［（４Ｓ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（２２０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（０．５ｍＬ、０．４９ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。反応混合物を分取ＨＰＬＣ（水中５％〜９５％メタノールおよび０．０８ｇ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、標題化合物を黄色固体（６４．７ｍｇ、収率３７．４％）として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.52, [M+H]+ = 352.1, 方法 = B. 1HNMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.03 (s, 1H), 9.20 (s, 1H), 8.15 (s, 1H), 7.00 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.94 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.35 (s, 2H), 4.70-4.67 (m, 1H), 4.57-5.54 (m, 1H), 4.06-4.03 (m, 1H), 2.75-2.72 (m, 1H), 2.14-2.10 (m, 1H), 1.60-1.55 (m, 1H), 1.44-1.40 (m, 1H), 1.28 (d, J = 6.4 Hz, 3H).
【０６５３】
実施例６９：
（（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１２８）
2020515603.tif 000575
【０６５４】
工程１：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000576
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中の（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、（４Ｓ）−４−メチルオキサゾリジン−２−オン（７１ｍｇ、０．７ｍｍｏｌ）、キサントホス（３４ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（５４ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（３６９ｍｇ、１．７４ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝４：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１）で精製して、標題化合物を黄色固体（１４０ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）５８％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 364.1.
【０６５５】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000577
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中の（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−［（４Ｓ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−３−イソキノリル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１４０ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２２５ｍｇ、１．９２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（７０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（４０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（３７５ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、シリカカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１）により精製して、標題化合物を白色固体（１１０ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）５８％）として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 445.2
【０６５６】
工程３：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｓ）−４−メチル−２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000578
ジクロロメタン（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［（４Ｓ）−４−メチル−２−オキソ−オキサゾリジン−３−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（１１０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（０．５ｍＬ、０．２５ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。反応物は飽和ＮａＨＣＯ３でｐＨを７〜８に調整した。混合物を分取ＨＰＬＣ（水中５％〜９５％メタノールおよび０．８ｇ／Ｌ  ＮＨ４ＨＣＯ３）で精製して、標題化合物を褐色固体（５６．３ｍｇ、収率（ｙｅｉｌｄ）４８．２％）として得た。LCMS (ESI): RT(分) = 1.47, [M+H]+ = 345.1, 方法 = B. 1HNMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 10.75 (s, 1H), 9.19 (s, 1H), 8.19 (s, 1H), 7.00 (d, J = 2.0 Hz, 1H), 6.93 (s, 1H), 6.32 (s, 2H), 5.02-5.00(m, 0.5H), 4.84-4.83 (m, 0.5H), 4.72-4.67 (m, 1H), 4.58-4.54 (m, 1H), 4.06-4.03 (m, 1H), 2.26-2.23 (m, 1H), 1.69-1.63 (m, 1H), 1.28 (d, J = 6.4Hz, 3H), 1.17-1.13 (m, 1H).
【０６５７】
実施例７０：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３０）
2020515603.tif 000579
【０６５８】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000580
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−４−メチル−イソチアゾール（１０７ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（７３ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（１３８ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、１００℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＰＥ中０〜１００％酢酸エチルで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率５４％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H] + = 369.2.
【０６５９】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（（ｔｒａｎｓ−）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000581
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５０８ｍｇ、４．３４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（３９ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）およびｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（４６ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下、９０℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物を、ＰＥ中０〜５０％ＥＡで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ−）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（６０ｍｇ、収率６２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 450.1.
【０６６０】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000582
ジクロロメタン（２ｍＬ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（８０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（２ｍＬ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中ＮＨ３（７Ｍ）で塩基性化した。混合物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜５０／０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−（ｔｒａｎｓ−）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチルイソチアゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３６ｍｇ、収率５８％）を明黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.698, [M+H]+= 350.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz,DMSO-d6) δ 11.12 (s, 1H), 9.33 (s, 1H), 8.81 (d, J = 0.4Hz, 1H), 8.29 (s, 1H), 7.20 (s, 1H), 6.97 (d, J =1.2 Hz, 1H), 6.37 (s, 2H), 2.78-2.73 (m, 1H), 2.42 (s, 3H), 2.16-2.12 (m, 1H), 1.62-1.57 (m,1H), 1.46-1.41 (m, 1H).
【０６６１】
実施例７１：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３１）
2020515603.tif 000583
【０６６２】
工程１：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000584
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（３Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−２−オン（１２９ｍｇ、１．２８ｍｍｏｌ）、（ｔｒａｎｓ−）−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（８３ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、キサントホス（９８ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（５５６ｍｇ、１．７１ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＤＣＭ中０〜２０％ＭｅＯＨで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［（３Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、収率４７％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 371.1.
【０６６３】
工程２：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000585
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中のｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［（３Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２８ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（３１ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＮａ（１９２ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（６９５ｍｇ、５．９３ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＤＣＭ中０〜２０％ＭｅＯＨで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ−）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［（３Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（６２ｍｇ、収率２８％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 452.0.
【０６６４】
工程３：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000586
ジクロロメタン（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ−）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［（３Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（５０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（３ｍＬ）を添加し、混合物を２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中ＮＨ３（７Ｍ）で塩基性化し、濃縮し、得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜７０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［（３Ｒ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２ｍｇ、収率５．１％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.396, [M+H]+= 352.1, 方法 = C;  1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.02 (s, 1H), 9.20 (s, 1H), 8.14 (s, 1H), 7.28(d, J = 1.6 Hz, 1H), 7.05 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.315(s, 2H), 5.78-5.77 (m, 1H), 4.34-4.28 (m, 1H), 3.82- 3.71 (m, 1H), 2.77-2.72(m, 1H), 2.44- 2.33 (m, 1H), 2.15-2.10 (m, 1H), 1.87-1.82 (m, 1H), 1.60-1.56 (m, 1H), 1.44-1.40 (m, 1H).
【０６６５】
実施例７２：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３２）
2020515603.tif 000587
【０６６６】
工程１：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000588
１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中の（３Ｓ）−３−ヒドロキシピロリジン−２−オン（２１６ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）、ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（５００ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１２８ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、キサントホス（１６３ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（９２９ｍｇ、２．８６ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物を、ＤＣＭ中０〜２０％ＭｅＯＨで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−［（３Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、収率１７％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 371.1
【０６６７】
工程２：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000589
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中のＰｄ２（ｄｂａ）３（２３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（２６ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＮａ（４６ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２８４ｍｇ、２．４３ｍｍｏｌ）、および（ｔｒａｎｓ−）−Ｎ−［８−クロロ−６−［（３Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物を、ＰＥ中０〜１００％酢酸エチルで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ−）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［（３Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（５２ｍｇ、収率４７％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 452.0.
【０６６８】
工程３：ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（（Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソピロリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000590
ジクロロメタン（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ−）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−［（３Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−８−イソキノリル］カルバメート（６０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（３ｍＬ）を添加し、混合物を２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中ＮＨ３（７Ｍ）で塩基性化し、濃縮し、逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜７０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−［（３Ｓ）−３−ヒドロキシ−２−オキソ−ピロリジン−１−イル］−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３ｍｇ、収率６．４％）を褐色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.394, [M+H]+= 352.1, 方法 = C;  1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ 11.04 (s, 1H), 9.20 (s, 1H), 8.14 (s, 1H), 7.28(d, J = 1.6 Hz, 1H), 7.05 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 6.33 (s, 2H), 5.79-5.78 (m, 1H), 4.34-4.28 (m, 1H), 3.79-3.71 (m, 1H), 2.75-2.73 (m, 1H), 2.42-2.39 (m, 1H), 2.13-2.10(m, 1H), 1.87-1.82 (m, 1H), 1.61-1.56 (m, 1H), 1.44-1.41 (m, 1H).
【０６６９】
実施例７３：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１３３）
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【０６７０】
工程１：４−ブロモ−５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール
2020515603.tif 000592
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中の４−ブロモ−５−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾール（９５０ｍｇ、５．０３ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ナトリウム（３００ｍｇ、７．５ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。１０分後、ヨードメタン（０．５ｍＬ、７．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を０℃で１時間撹拌し、続いて４０ｍｌの飽和ブラインを添加した。混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。有機物を飽和ブライン（２×２０ｍＬ）で洗浄し、次いで分離し、乾燥させた（Ｎａ２ＳＯ４）。有機物を濃縮して、クルードの４−ブロモ−５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール（９００ｍｇ）を黄色液体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+=203.1.
【０６７１】
工程２：８−クロロ−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000593
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の６−ブロモ−８−クロロ−イソキノリン−３−アミン（５１７ｍｇ、２．０１ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（６００ｍｇ、２．３６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１３０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）および酢酸カリウム（５００ｍｇ、５．０９ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ雰囲気下、９０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル  １／４〜１／１）により精製して、８−クロロ−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキノリン−３−アミン（６００ｍｇ、収率８９％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=305.2.
【０６７２】
工程３：８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−アミン
2020515603.tif 000594
４−ブロモ−５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール（５００ｍｇ、２．４６ｍｍｏｌ）、（３−アミノ−８−クロロ−６−イソキノリル）ボロン酸（６００ｍｇ、２．７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１４０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（７００ｍｇ、５．０７ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波反応器内で１３０℃に１時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル１／３〜１／２）、続いて分取ＨＰＬＣにより精製して、８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−アミン（９０ｍｇ、収率１２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H] +=301.1.
【０６７３】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000595
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（１１３ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）および１滴のＤＭＦの混合物に、二塩化オキサリル（０．３ｍＬ、３．５２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で２０分間撹拌した。混合物を濃縮して過剰の二塩化オキサリルを除去し、次いでジクロロメタン（５ｍＬ）を添加した。次いで、溶液を、ジクロロメタン（５ｍＬ）中の８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−アミン（８５ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．５ｍＬ、６．１８ｍｍｏｌ）の混合物に滴下した。混合物を室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ジクロロメタン＝１／１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、収率９７％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+ =394.2.
【０６７４】
工程５：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000596
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）およびトルエン（４ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（２２５ｍｇ、１．２４ｍｍｏｌ）、キサントホス（７０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（５７ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（２００ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）を含有するシールド管を、Ａｒ雰囲気下、１３０℃で３時間撹拌した。次いで、反応物を４０ｍｌのブラインの添加によりクエンチし、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。有機物をブライン（２×２０ｍＬ）で洗浄し、濃縮した。次いで、残留物をカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル  １／３〜１／１）により精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６４ｍｇ、収率２７％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=539.3.
【０６７５】
工程６：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000597
メチルアルコール（５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６４ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）および濃ＨＣｌ水溶液（０．１ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で３０分間撹拌した。次いで、トリエチルアミン（０．２ｍＬ、１．４３ｍｍｏｌ）を添加した。次いで、反応混合物を濃縮し、逆相クロマトグラフィー（水中メタノール０〜６０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−イソプロピル−１−メチル−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１８ｍｇ、収率６３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H] + =375.2, RT(分)=1.72, 方法 = F; 1HNMR (400 MHz,CD3OD) δ 9.19 (s, 1H), 8.23 (s, 1H), 7.45 (s, 1H), 6.96 (s, 1H), 6.73 (d, J = 1.6 Hz, 1H), 3.95 (s, 3H), 3.47-3.40 (m, 1H), 2.67-2.62(m, 1H), 2.15-2.10 (m, 1H), 1.62-1.52 (m, 2H), 1.36 (d, J = 6.8 Hz, 6H).
【０６７６】
実施例７４：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１３４）
2020515603.tif 000598
【０６７７】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−ヒドロキシアニリノ）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000599
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４００ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、２−アミノフェノール（１５０ｍｇ、１．３７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４８ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（６５０ｍｇ、２ｍｍｏｌ）、およびキサントホス（６０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）の混合物を、不活性雰囲気下、１００℃で２時間撹拌した。反応物を減圧下で（ｕｎｄｅｒｅ  ｒｅｄｕｃｅｄ  ｐｒｅｓｓｕｒｅ）濃縮した。次いで、残留物を、酢酸エチル／石油エーテル  １／５〜１／１で溶出するシリカゲル上でのカラムクロマトグラフィーにより精製して、ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−ヒドロキシアニリノ）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４２０ｍｇ、収率７８％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=379.1.
【０６７８】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000600
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−ヒドロキシアニリノ）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４００ｍｇ、１．０６ｍｍｏｌ）、１，１’−カルボニルジイミダゾール（４００ｍｇ、２．４７ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（２．０ｍＬ、１４．３５ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル  １／３〜１／１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２６０ｍｇ、収率５２％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=405.1.
【０６７９】
工程３：（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−８−イソキノリル］カルバメート
2020515603.tif 000601
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（６００ｍｇ、５．１２ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（１２０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１００ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（３２５ｍｇ、１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ雰囲気下、９０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、酢酸エチル／石油エーテル（１／１）で溶出するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（６２ｍｇ、収率２１％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=486.1.
【０６８０】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000602
メチルアルコール（２ｍＬ）およびＨＣｌ（ジオキサン中４Ｍ、２ｍＬ、８ｍｍｏｌ）中の（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（６２ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１時間撹拌した。反応物を、ＮａＨＣＯ３粉末を添加することによりクエンチし、分取ＨＰＬＣにより精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−３−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６ｍｇ、収率１１．８％）を赤色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=386.1, RT(分)=1.83 方法 = B; 1H NMR (400 MHz,DMSO-d6) δ 11.18 (s, 1H), 9.38  (s, 1H), 8.28 (s, 1H), 7.46 (s, 1H), 7.25-7.22 (m, 3H), 7.16 (s, 1H), 6.82 (d, J = 1.2 Hz,1H), 6.65-6.64 (m, 2H), 2.78-2.76 (m, 1H), 2.17-2.12 (m, 1H), 1.62-1.58 (m, 1H), 1.46-1.41(m, 1H).
【０６８１】
実施例７５：
１−［８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−３−メチル−尿素（化合物１３５）
2020515603.tif 000603
【０６８２】
工程１：１−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−３−イソキノリル）−３−メチル−尿素
2020515603.tif 000604
テトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−イソキノリン−３−アミン（４００ｍｇ、１．２４ｍｍｏｌ）の混合物を、トリエチルアミン（４ｍＬ、２８．７ｍｍｏｌ）およびトリホスゲン（４００ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）中に添加した。混合物を室温で１０分間撹拌した後、メタンアミン塩酸塩（９４０ｍｇ、１３．９２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮乾固し、酢酸エチル／石油エーテル（１／３〜１／１）で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製して、１−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−３−イソキノリル）−３−メチル−尿素（１９０ｍｇ、収率３３％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): [M+H]+ = 379.9.
【０６８３】
工程２：１−［８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−３−メチル−尿素
2020515603.tif 000605
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）および水（１ｍＬ）中の１−（８−クロロ−７−フルオロ−６−ヨード−３−イソキノリル）−３−メチル−尿素（１９０ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１２０ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（１８０ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ雰囲気下、８０℃で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮乾固し、次いでクルードを、メタノール／ジクロロメタン（１：１２）で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製して、１−［８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−３−メチル−尿素（１４５ｍｇ、収率７４％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+ = 345.0.
【０６８４】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［７−フルオロ−３−（メチルカルバモイルアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−８−イソキノリル］カルバメート
2020515603.tif 000606
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）中の１−［８−クロロ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−３−メチル−尿素（１２０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５１５ｍｇ、４．４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（７０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（９０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（２６０ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ雰囲気下、９０℃で１時間撹拌した。反応物を逆相クロマトグラフィー（水中メタノール０〜５０／０．１％アンモニア）により精製して、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［７−フルオロ−３−（メチルカルバモイルアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−８−イソキノリル］カルバメート（３０ｍｇ、収率１８％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=426.2.
【０６８５】
工程４：１−［８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−３−メチル−尿素
2020515603.tif 000607
ジオキサン中ＨＣｌ溶液（４Ｍ、２ｍＬ、８ｍｍｏｌ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［７−フルオロ−３−（メチルカルバモイルアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−８−イソキノリル］カルバメート（３０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で２時間撹拌した。溶液を濃縮し、逆相クロマトグラフィー（水中メタノール５〜５０／０．０５％アンモニア）により精製して、１−［８−アミノ−７−フルオロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−３−メチル−尿素（１５．４ｍｇ、収率６７％）を黄色固体として得た。LCMS(ESI):[M+H]+=326.1, RT(分)=1.40, 方法 = E; 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 9.25 (s, 1H), 8.47 (d, J  = 5.6 Hz, 1H), 8.41 (s, 1H), 7.53 (s, 1H), 7.40 (d, J = 5.2 Hz, 1H), 6.91 (d, J  = 6.0 Hz, 1H), 2.91 (s, 3H), 2.31 (s, 3H).
【０６８６】
実施例７６：
（±）−ｔｒａｎｓ−３−（８−アミノ−３−（２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−Ｎ，４−ジメチルベンズアミド（化合物１３６）
2020515603.tif 000608
【０６８７】
工程１：３−ブロモ−Ｎ，４−ジメチルベンズアミド
2020515603.tif 000609
バイアルに、４−ブロモ−３−メチル安息香酸（１ｇ、４．ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（１０ｍＬ）、ＤＭＦ（０．１ｍＬ、４．ｍｍｏｌ）および塩化オキサリル（１．２ｍＬ、１４．１８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。次いで、混合物を真空中で濃縮した。混合物をジクロロメタン（１０ｍＬ）に再溶解し、メタンアミン（ＥｔＯＨ中３０％、１０ｍＬ）を添加した。混合物を室温で３０分間撹拌した。混合物を真空中で濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ  １：１〜０：１００）により精製して、４−ブロモ−Ｎ，３−ジメチル−ベンズアミド（８２０ｍｇ、収率７７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 228.1.
【０６８８】
工程２：Ｎ，４−ジメチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド
2020515603.tif 000610
シールド管に、３−ブロモ−Ｎ，４−ジメチル−ベンズアミド（８００ｍｇ、３．５１ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１．１ｇ、４．３３ｍｍｏｌ）、アセトキシカリウム（１．１ｇ、１１．２１ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２５６ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）および１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）を添加した。混合物へＮ２を２分間吹き込み、次いで１００℃で３時間撹拌した。混合物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：３〜１：２）により直接精製して、Ｎ，４−ジメチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド（８００ｍｇ、収率４１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 276.1.
【０６８９】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−３−（８−クロロ−３−（２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−Ｎ，４−ジメチルベンズアミド
2020515603.tif 000611
１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）および水（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、Ｎ，４−ジメチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド（５００ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（５０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、およびＮａ２ＣＯ３（１３０ｍｇ、１．２４ｍｍｏｌ）の溶液を、Ａｒ下、９０℃で２時間加熱した。混合物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ｃｈｏｒｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）（ＥＡ：ＰＥ＝１：２〜１：１）により直接精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−３−［８−クロロ−３−［（２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ベンズアミド（２００ｍｇ、収率８４％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 419.1.
【０６９０】
工程４：（±）−ｔｒａｎｓ−３−（８−アミノ−３−（２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イル）−Ｎ，４−ジメチルベンズアミド
2020515603.tif 000612
乾燥Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）および乾燥トルエン（５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−３−［８−クロロ−３−［（２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ベンズアミド（１００ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２６５ｍｇ、２．２６ｍｍｏｌ）、キサントホス（５５ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４４ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（３５０ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１３０℃で１６時間撹拌した。反応物を濃縮してトルエンを除去し、次いで２０ｍＬの飽和ブライン溶液を添加した。混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で抽出した。次いで、有機物を分離し、乾燥させた（Ｎａ２ＳＯ４）。得られた残留物をシリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：１〜ＥＡ〜ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝２０：１）、続いて逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜５０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−３−［８−アミノ−３−［（２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−イソキノリル］−Ｎ，４−ジメチル−ベンズアミド（２９ｍｇ、収率３１％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.67, [M+H]+= 400.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, CD3OD): δ 9.24 (s, 1H), 8.27 (s, 1H), 7.75-7.73 (m, 2H), 7.40-7.38 (m, 1H), 6.97 (s, 1H), 6.71 (s, 1H), 2.92 (s, 3H), 2.67-2.62 (m, 1H), 2.34 (s, 3H), 2.14-2.09 (m, 1H), 1.62-1.52 (m, 2H).
【０６９１】
実施例７７：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３８）
2020515603.tif 000613
【０６９２】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000614
１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、１−メチル−２−ベンズイミダゾリノン（１２０ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ３（ｄｂａ）２（１００ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、キサントホス（１３０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）およびＫ３ＰＯ４（３６０ｍｇ、１．７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。混合物を濃縮し、シリカ−ゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：３〜１：２）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−メチル−２−オキソ−ベンズイミダゾール−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、収率５０％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 418.1.
【０６９３】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000615
１，４−ジオキサン（１ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（３−メチル−２−オキソ−ベンズイミダゾール−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（２８０ｍｇ、２．３９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ３（ｄｂａ）２（４０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２３０ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。混合物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ｃｈｏｒｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）（ＥＡ：ＰＥ＝１：２）により直接精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−（３−メチル−２−オキソ−ベンズイミダゾール−１−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（７０ｍｇ、収率５９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 499.1.
【０６９４】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000616
ジクロロメタン（４ｍＬ）に溶解した（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−（３−メチル−２−オキソ−ベンズイミダゾール−１−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（６０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）に、ＴＦＡ（０．２ｍＬ、０．２４ｍｍｏｌ）を添加し、室温（ｒｏｏｍ  ｔｅｍｐｅｒｔｕｒｅ）で２時間撹拌した。混合物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜５０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により直接精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（３−メチル−２−オキソ−ベンズイミダゾール−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１３ｍｇ、収率２７％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.77, [M+H]+= 399.1, 方法 = C; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 11.15 (s, 1H), 9.35 (s, 1H), 8.26 (s, 1H), 7.27-7.08 (m, 5H), 6.78 (s, 1H), 6.54 (s, 2H), 3.17 (s, 3H), 2.77-2.74 (m, 1H), 2.17-2.12 (m, 1H), 1.62-1.57 (m, 1H), 1.46-1.41 (m, 1H).
【０６９５】
実施例７８：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３９）
2020515603.tif 000617
【０６９６】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000618
１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）および水（３ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（３２０ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（５０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）およびＮａ２ＣＯ３（１３０ｍｇ、１．２４ｍｍｏｌ）の溶液を、Ａｒ下、９０℃で２時間加熱した。混合物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：２）により直接精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、収率９１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 422.7.
【０６９７】
工程２：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000619
乾燥Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）およびトルエン（５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（５５５ｍｇ、４．７４ｍｍｏｌ）、キサントホス（１１０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（９０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（６９０ｍｇ、２．１２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ雰囲気下、１３０℃で４時間撹拌した。反応物を濃縮してトルエンを除去し、次いで１０ｍＬの飽和ブライン溶液を添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×２）で抽出した。次いで、有機物を分離し、乾燥させた（Ｎａ２ＳＯ４）。得られた残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：１〜２：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、収率５２％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 403.7.
【０６９８】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000620
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１０ｍＬ）に溶解し、ＴＦＡ（１．５ｍＬ、０．２０ｍｍｏｌ）を添加し、室温（ｒｏｏｍ  ｔｅｍｐｅｒｔｕｒｅ）で２時間撹拌した。混合物をエバポレートし、ＭｅＯＨ中ＮＨ３の溶液を添加することにより中和した。得られた混合物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜５０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２６ｍｇ、収率４２％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.47, [M+H]+= 319.7, 方法 = C; 1HNMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 13.01 (s, 1H), 11.02 (s, 1H), 9.21 (s, 1H), 8.21 (s, 1H), 8.17 (s, 1H), 7.94 (s, 1H), 7.19 (s, 1H), 6.86 (s, 1H), 6.17 (s, 2H), 2.77-2.74 (m, 1H), 2.15-2.11 (m, 1H), 1.61-1.56 (m, 1H), 1.46-1.41 (m, 1H).
【０６９９】
実施例７９：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１４０）
2020515603.tif 000621
【０７００】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−６−（２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000622
１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、２−ヒドロキシベンズイミダゾール（１１０ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１００ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、Ｘａｎｐｈｏｓ（１３０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（３６０ｍｇ、１．７０ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒガス下、９０℃で３時間加熱した。混合物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：１）により直接精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−オキソ−３Ｈ−ベンズイミダゾール−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１８０ｍｇ、収率７８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 404.1.
【０７０１】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル３−（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
2020515603.tif 000623
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−６−（２−オキソ−３Ｈ−ベンズイミダゾール−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１６０ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（６９６ｍｇ、５．９４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（７２ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（４０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（３８７ｍｇ、１．１９ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固した。残留物をシリカクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１〜ＰＥ：ＥＡ＝１：１）で精製して、（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−（２−オキソ−３Ｈ−ベンズイミダゾール−１−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（６０ｍｇ、収率３１％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 485.1.
【０７０２】
工程３：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000624
ジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解した（±）−ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［（ｔｒａｎｓ−２−シアノシクロプロパンカルボニル）アミノ］−６−（２−オキソ−３Ｈ−ベンズイミダゾール−１−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（５５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（１．０ｍＬ、０．１１ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温（ｒｏｏｍ  ｔｅｍｐｅｒｔｕｒｅ）で２時間撹拌した。混合物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝１：１〜ＥＡ）、続いて逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜５０／０．１％ＮＨ４ＨＣＯ３）により直接精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−オキソ−３Ｈ−ベンズイミダゾール−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２．６ｍｇ、収率６％）を白色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.64, [M+H]+= 385.1, 方法 = C; 1HNMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 11.13 (s, 1H), 9.34 (s, 1H), 8.25 (s, 1H), 7.15-7.00 (m, 6H), 6.79 (s, 1H), 6.51 (s, 2H), 2.78-2.74 (m, 1H), 2.17-2.12 (m, 1H), 1.61-1.57 (m, 1H), 1.46-1.41 (m, 1H).
【０７０３】
実施例８０：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−７−（トリフルオロメチル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１４３）
2020515603.tif 000625
【０７０４】
工程１：（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−クロロ−７−ヨード−６−（４−メチルピリジン−３−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000626
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［７−ブロモ−８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（５００ｍｇ、１．１３ｍｍｏｌ）、ヨードナトリウム（７５０ｍｇ、５ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（５０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）およびジメチルエタン−１，２−ジアミン（１．５ｍＬ、１３．６９ｍｍｏｌ）の溶液を、１１０℃に２日間加熱した。混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、水（３０ｍＬ×３）およびブライン（３０ｍＬ）で洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルカラム（ＥＡ：ＰＥ＝１：１）により精製して、（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−［８−クロロ−７−ヨード−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４３０ｍｇ、収率７８％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 489.0.
【０７０５】
工程２：（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−７−（トリフルオロメチル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000627
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１１ｍＬ）中の（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−クロロ−７−ヨード−６−（４−メチル−３−ピリジル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３７０ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）およびジフェニル（トリフルオロメチル）スルホニウムトリフルオロメタンスルホネート（６２０ｍｇ、１．５３ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｃｕ（１５０ｍｇ、２．３４ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を６７℃に１６時間加熱した。冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）に溶解し、飽和塩化ナトリウム水溶液（１０ｍＬ×３）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡ：ＰＥ＝２：３）、続いて逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル０〜４０／０．１％ＨＣＯＯＨ）により精製して、（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−７−（トリフルオロメチル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３５ｍｇ、収率１１％）を得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 431.1.
【０７０６】
工程３：（±）−（ｔｒａｎｓ）−２−シアノ−Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−７−（トリフルオロメチル）イソキノリン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000628
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−７−（トリフルオロメチル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１２ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、キサントホス（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（４８ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、およびベンゾフェノンイミン（３００ｍｇ、１．６６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、１１５℃で６時間撹拌した。反応物をシリカゲルカラム（ＥＡ：ＰＥ＝１：５〜１：１）により直接精製して、（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−７−（トリフルオロメチル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、収率５０％）を黄色油状物として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 576.2.
【０７０７】
工程４：（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−７−（トリフルオロメチル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000629
アセトニトリル（１ｍＬ）、水（１ｍＬ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）中の（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−メチル−３−ピリジル）−７−（トリフルオロメチル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）の溶液を、２時間撹拌した。次いで、０．２ｍＬの濃ＨＣｌを添加し、混合物を１６時間撹拌した。混合物をエバポレートし、ＣＨ３ＣＮ（１ｍＬ）に溶解し、飽和重炭酸ナトリウムで中和した。得られた混合物を逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル１７〜４７／０．０５％アンモニア）により精製して、（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−７−（トリフルオロメチル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４ｍｇ、収率４０％）を白色固体として得た。LCMS (ESI) RT (分) = 1.864, [M+H]+ = 421.1, 方法 = C; 1HNMR (400 MHz, CD3OD): δ 9.41 (s, 1H), 8.39 (s, 1H), 8.25-8.23 (m, 2H), 7.35 (s, 1H), 6.74 (s, 1H), 2.64-2.26 (m, 1H), 2.16 (s, 3H), 2.09-2.05 (m, 1H), 1.57-1.47 (m, 2H).
【０７０８】
実施例８１：
（±）−（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソイミダゾリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１４４）
2020515603.tif 000630
【０７０９】
工程１：ｔｅｒｔ−ブチル８−クロロ−３−（（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）イソキノリン−６−イルカルバメート
2020515603.tif 000631
Ａｒ下、１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（６−ブロモ−８−クロロ−３−イソキノリル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６００ｍｇ、１．７１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２４０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、キサントホス（３００ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（５１０ｍｇ、３．７ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（４００ｍｇ、３．４１ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で７時間撹拌した。混合物をシリカゲルカラム（ＥＡ：ＰＥ＝１：５〜１：３）により直接精製して、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［８−クロロ−３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］カルバメート（５００ｍｇ、収率７６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 387.1.
【０７１０】
工程２：（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−クロロ−６−（５−メチル−２−オキソイミダゾリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020515603.tif 000632
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［８−クロロ−３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］カルバメート（４５０ｍｇ、１．１６ｍｍｏｌ）の撹拌された溶液に、ＮａＨ（４５０ｍｇ、１１．２５ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。得られた混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−（２−ブロモプロピル）カルバメート（５００ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を８０℃で終夜撹拌した。室温に冷却した後、混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、酢酸エチルで希釈した。有機層を水およびブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルカラム（ＥＡ：ＰＥ＝１：１）により精製して、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［２−［［８−クロロ−３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−イソキノリル］アミノ］プロピル］カルバメート（２５ｍｇ、収率５％）を明黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 370.1.
【０７１１】
工程３：ｔｅｒｔ−ブチル３−（（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド）−６−（５−メチル−２−オキソイミダゾリジン−１−イル）イソキノリン−８−イルカルバメート
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１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中の（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−クロロ−６−（５−メチル−２−オキソ−イミダゾリジン−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（８０ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１２ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｂｒｅｔｔｐｈｏｓ（１２ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（６５ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ下、９０℃で３時間加熱した。混合物をシリカゲルカラム（ＥＡ：ＰＥ＝１：１〜１００％ＥＡ）により直接精製して、ｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（５−メチル−２−オキソ−イミダゾリジン−１−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（１５ｍｇ、収率４９％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI) [M+H]+ = 451.1.
【０７１２】
工程４：（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソイミダゾリジン−１−イル）イソキノリン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
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ジクロロメタン（４ｍＬ）および２，２，２−トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチルＮ−［３−［［（ｔｒａｎｓ）−２−シアノシクロプロパンカルボニル］アミノ］−６−（５−メチル−２−オキソ−イミダゾリジン−１−イル）−８−イソキノリル］カルバメート（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で３０分間撹拌した。混合物をエバポレートし、逆相クロマトグラフィー（水中アセトニトリル１７〜４７／０．０５％ＨＣＯＯＨ）により精製して、（ｔｒａｎｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−イミダゾリジン−１−イル）−３−イソキノリル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（３ｍｇ、収率２６％）を黄色固体として得た。LCMS (ESI): RT (分) = 1.332, [M+H]+= 351.2, 方法 = A; 1HNMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 10.96 (s, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.08 (s, 1H), 7.36 (s, 1H), 7.25 (s, 1H), 6.71(s, 1H), 6.18 (s, 2H), 4.12-3.97 (m, 2H), 3.81-3.75 (m, 1H), 2.76-2.67 (m, 1H), 2.14-2.08 (m, 1H), 1.58-1.50 (m, 1H), 1.42-1.40 (m, 1H), 1.20 (d, J = 6.0 Hz, 3H).
【０７１３】
実施例８２：
（±）−ｔｒａｎｓ−Ｎ−（８−アミノ−５，７−ジフルオロ−６−（４−メ菣ꮃ菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼苣붂苣躃菣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢銼裢랂苣躃苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯隌郥ꦉ볯钼볯覼戼㹲㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㔱〶⸳楴≦㈾㈰㔰㔱〶⸳楴쉦゠〰㌶㰵愯㰾䐯噉ਾ戼㹲 ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ볯閼뷯겼볯궸臣袼뇂볯銈뷯銽뷯躽뷯銈볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢隼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈菣ꪃ苣ꮃ볯銈볯銈苣붂苣躃菣ꮃ볯銈볯銈苣ꊂ菣銈苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯醼볯邼뷯螽胣邼볯銼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣醼裢閃菣ꪂ菣銈볯銈菣覃菣궂苣銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼苣꾂苣뎃菣릂볯蚃菣ꦃ菣ꮃ苣궃菣것菣袃볯袼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯馼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣麃苣꾂菣ꊳ迥鲿駥薆臣ꚁ볯邼蓢ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀苣ꮃ菣覃苣蚈迥ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣뢼뷯銽뷯蒽뷯薽†볯醼볯銼韃볯閼볯趽뷯₍莽볯颼胣醼볯閽뷯₍뮧该뢛볯骼냦袼볯邼뷯궼뷯貽볯겼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼†볯骼볯ꎼ볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀볯슈覼裢钽뷯膽뷯鎽裢꺼裢뮼볯銈苣龃菣銈볯貼볯銈苣閃菣ꪂ菣銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢钃菣뢂菣覼裢鎼裢ꒂ苣궂菣ꪃ菣붼裢銼裢랂苣躃裢랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯趽뷯膀迥螎볯躼볯薼볯銂뻥龁胣⢂卅⥉›㱒畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㱔猯扵‾蚈 ‽⸱㈶ⰵ嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰‽㠳⸰ⰲ릖돦ₕ‽㭇ㄠ⁈䵎⁒㐨〰䴠穈‬䵄体搭⤶츠₴ㄱ㌮′猨‬䠱Ⱙ㤠㔮″猨‬䠱Ⱙ㠠㔮‵搨‬⁊‽⸵′穈‬䠱Ⱙ㠠㐮‸猨‬䠱Ⱙ㠠㐮′猨‬䠱Ⱙ㜠㐮‸搨‬⁊‽⸵′穈‬䠱Ⱙ㘠㈮‰猨‬䠲Ⱙ㈠㘮ⴲ⸲㔷⠠Ɑㄠ⥈‬⸲ㄱ㈭㈮‵洨‬䠴Ⱙㄠ㘮ⴰ⸱㠶⠠Ɑㄠ⥈ㄬ㐮ⴰ⸱㠴⠠Ɑㄠ⥈ਮ䐼噉邀볯鞼볯钼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤颼볯骼戼㹲袼뇂볯銈뷯銽뷯躽뷯銈볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢鞼裢꾂菣궃裢隼裢袼볯銈菣膃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣ꊂ菣랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣袼賥袐觧醼볯隼볯㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘵㌰琮晩㸢〲〲ㄵ㘵㌰琮晩ꃂ〰㘰㘳⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯閼胣㲑䐯噉ਾ럥讨볯骼뷯銽뷯躽뷯銈볯銈苣ꊂ菣銈볯銈볯颼裢袼苣閃苣讃菣ꆃ菣것菣ꊂ菣躃볯銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼苣붂苣躃菣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃戼㹲㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㔱〶⸳楴≦㈾㈰㔰㔱〶⸳楴쉦゠〰㌶㰷愯㰾䐯噉ਾ戼㹲 랂菣ꮃ菣ꆮ臣膀볯슈覼裢钽뷯膽뷯鎽裢꺼裢뮼볯銈苣궃菣銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢钃菣뢂菣覼裢鎼裢ꒂ苣궂菣���ꪃ菣붼裢銼裢랂苣躃裢랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯閼볯趽뷯膀볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯膀苣떂菣袃菣릂볯鎼볯邼뷯螽胣邼볯閼볯趽뷯辽뷯覼胣낼뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵袼뷯芽뷯覼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯銼볯閼뷯螽胣邼볯銼볯趽뷯辽뷯覼胣ꎼ뷯㲓畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯躼볯螽胣鎼볯邼볯趽뷯辽뷯覼胣馃菣뺂菣Ꞃ菣뎃苣龃菣袼볯躼볯螽胣隼볯隼볯趽뷯辽뷯覼胣誁苣뎁볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꊂ菣覃볯醼볯趽볯覼苣뮷諥鞁臣芀럦袐觧뢁볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵銂볯蚈雩릐臣벾臣膀볯鎼볯莄臣钼駦鎖鋦貋臣龁胣랷郥ꦉ苣莿룧鞁胣랂菣ꮂ裢늂菣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼볯ꖼ볯ꖼ볯₡醼볯骼볯鲀볯骼볯ꞁ뫦몇볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣袼뇂볯銈뷯銽뷯躽뷯銈볯銈볯颼裢袼菣뎃苣銃菣ꪃ菣螃菣ꊂ菣躃볯銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢钃菣뢂菣覼裢鎼裢ꒂ苣궂菣ꪃ菣붼裢銼裢랂苣躃裢랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯閼볯趽뷯膀迥螎볯醼볯覼苣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣䲂䵃⁓䔨䥓 䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵‾‽〵⸸⸳㰊䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖ꖷ꣧銼볯袼뇂볯銈뷯銽뷯躽뷯銈볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢鞼裢꾂菣궃裢隼裢袼볯銈菣膃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣ꊂ菣랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘵㌰琮晩㸢〲〲ㄵ㘵㌰琮晩ꃂ〰㘰㠳⼼㹡⼼䥄㹖㰊牢ਾ†菣ꒂ苣ꮃ臣膀볯슈覼裢钽뷯膽뷯鎽裢꺼裢뮼볯銈볯馃菣몂菣覃菣ꪃ菣뎃苣龃菣覼裢隼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈菣ꪃ苣ꮃ볯銈볯銈苣붂苣躃菣ꮃ볯銈볯銈苣ꊂ菣銈苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯閼볯邼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣蚃菣ꦃ菣覃菣閃菣뎃볯閼뷯겼볯膀臣袂臣銼볯₮ꢼ볯貽볯钼볯颼볯趽볯膀볯躼볯鎼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀럦袐觧銂뿦꺸臣膀苣ꪃ苣銈苣ꮃ苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯꒼볯궼볯궼뷯꾼볯₨銼볯骼볯鲀볯邼볯醼苣ꢔ臣讂볯膀뛧蒁臣蚈迥ꢼ볯겼볯袼꟧開鯧骼볯骼냦袼볯邼뷯趽뷯貽†볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼†볯骼苣뮂菣讃菣ꪃ菣覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀볯슈覼裢钽뷯膽뷯鎽裢꺼裢뮼볯銈苣龃菣銈볯銈苣궃菣銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢钃菣뢂菣覼裢鎼裢ꒂ苣궂菣ꪃ菣붼裢銼裢랂苣躃裢랂苣궃���궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯醼뷯螽胣躏軧颼볯覼苣ꆷꓨ늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀䍌卍⠠卅⥉›㱒畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㱔猯扵‾蚈 ‽⸱㘶ⰷ嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰‽㜳⸸ⰱ릖돦ₕ‽㭇㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〴‰䡍ⱺ䐠卍ⵏ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾츠₴⸹㤴⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㠴⠠Ɽ䨠㴠㔠㈮䠠ⱺㄠ⥈‬⸸㈳⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㐲⠠ⱳㄠ⥈‬⸷㘳⠠Ɽ䨠㴠㔠㈮䠠ⱺㄠ⥈‬⸶㘹⠠ⱳㄠ⥈‬⸶ㄶ⠠ⱳㄠ⥈‬⸶㌰⠠牢‬䠲Ⱙ㈠㜮ⴹ⸲ㄷ⠠Ɑㄠ⥈‬⸲㜱㈭ㄮ‰洨‬䠱Ⱙ㈠ㄮ‱猨‬䠳Ⱙㄠ㘮ⴳ⸱㔵⠠Ɑㄠ⥈‬⸱㘴ㄭ㐮‰洨‬䠱⸩㰊䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖龮雦设볯钼볯㲚牢ਾ볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢鞼裢꾂菣궃裢隼裢袼볯銈菣膃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣뾰듧袼賥袐觧醼볯鞼볯誁苣뎁볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢閼裢꾂菣궃裢隼裢袼볯銈菣膃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣뾰듧袼賥袐觧醼볯颼볯㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘵㌰琮晩㸢〲〲ㄵ㘵㌰琮晩ꃂ〰㘰㤳⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯颼胣㲑䐯噉ਾ럥讨볯骼볯銈볯颼裢꾂菣궃裢隼裢袼볯銈菣膃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣뾰듧㲠牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘵㌰琮晩㸢〲〲ㄵ㘵㌰琮晩ꃂ〰㘰〴⼼㹡⼼䥄㹖㰊牢ਾ†苣벃菣覃껧ꮁ胣颼裢꾂菣궃裢隼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈菣ꪃ苣ꮃ볯ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣龃菣袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼胣ꆃ菣ꮃ苣龃菣鮃菣龃菣꾂菣ꪃ菣袼볯躼볯螽胣醼볯趽뷯辽뷯覼胣꒼볯떼볯醼뷯겼胣隼볯隼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣醼볯钼裢뢂苣궂苣뎃볯醼볯趽볯覼苣뮷諥鞁臣芀迥鲿觧銂볯銼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀럦袐觧銂뿦꺸臣膀苣ꪃ苣銈苣ꮃ苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯꒼볯궼볯궼뷯꾼볯₨醼볯邼볯醼胣鎼볯骼볯ꞁ뫦몇볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣醼裢뮼볯銈苣궃菣銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢钃菣뢂菣覼裢鎼裢ꒂ苣궂菣ꪃ菣붼裢鎼裢ꆃ菣ꮃ裢뾰듧袼볯銼볯趽뷯膀迥螎볯钼볯覼苣邤觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣䲂䵃⁓䔨䥓㨩嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰㴠㌠㜲ㄮਮ䐼噉邀볯鞼볯馼胣㲑䐯噉ਾ럥讨볯骼뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢鎼裢袼볯銈菣膃菣Ꚃ菣ꒂ菣覼苣붂苣躃菣뎃裢颼裢ꒂ菣ꮂ菣邃菣벃菣㲈牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘵㌰琮晩㸢〲〲ㄵ㘵㌰琮晩ꃂ〰㘰ㄴ⼼㹡⼼䥄㹖㰊牢ਾ†迥鲿菣ꒂ苣ꮃ臣膀볯銈볯颼裢꾂菣궃裢隼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈菣ꪃ苣ꮃ볯銈볯銈苣붂苣躃菣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈냥ꂴ볯颼볯邼뷯螽胣銼볯钼볯趽뷯辽뷯覼胣ꊼ뷯薽뷯���뷯袽뷯鎽볯銼볯邼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣낼뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵袼뷯芽뷯覼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯鎼볯邼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣ꎼ뷯㲓畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯躼볯螽胣隼볯醼볯趽뷯辽뷯覼胣钽뷯銽뷯銈菣膃菣ꮂ菣邃菣벃菣袼볯躼볯螽胣醼볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣醼볯钼裢뢂苣궂苣뎃볯閼볯趽볯覼苣뮷諥鞁胣꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢苣銼裥鎖郥趁뻨鎂臣芀迥鲿觧銂볯閼蓢ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀럦袐觧銂뿦꺸臣膀苣ꪃ苣銈苣ꮃ苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯꒼볯궼볯궼뷯꾼볯₨醼볯邼볯醼胣鎼볯骼볯ꞁ뫦몇볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣钽뷯銽뷯銈菣膃菣꺼裢뮼볯銈볯ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ苣龃菣覼裢隼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈菣ꪃ苣ꮃ볯銈볯銈苣붂苣躃菣ꮃ볯ꮂ菣邃菣벃菣袼볯鎼볯趽뷯膀迥螎볯醼볯覼苣邤觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣䲂䵃⁓䔨䥓㨩嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰㴠㐠㠰ㄮਮ䐼噉邀볯鞼볯邼胣㲑䐯噉ਾ럥讨볯骼볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢隼裢袼볯銈菣膃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣뾰듧㲠牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㘵㌰琮晩㸢〲〲ㄵ㘵㌰琮晩ꃂ〰㘰㈴⼼㹡⼼䥄㹖㰊牢ਾ†迥鲿菣ꒂ苣ꮃ臣膀뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯銈볯鎼裢袼菣膃菣ꮂ菣邃菣ꒂ菣ꊂ菣躃볯銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢钃菣뢂菣覼裢颼裢ꒂ苣궂菣ꪃ菣붼苣ꮃ菣ꆃ菣袃볯钼볯邼뷯螽胣邼볯馼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣ꢼ볯貽볯뢂苣궂苣뎃룤钼볯膀볯趽볯覼苣뮷諥鞁臣芀迥鲿觧銂껥ꦸ臣钼駦鎖鋦貋臣龁胣랷郥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