(57)【要約】  本明細書では、必要とする対象におけるＨＢＶ感染の治療に有用な化合物、その医薬組成物、及び対象におけるＨＢＶ感染を阻害、抑制、又は予防する方法が提供される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉ
【化１】
2020525490.tif 000236
の化合物であって、その任意の可能な重水素化異性体、立体異性体又は互変異性形態を含む化合物（式中：
Ｒ１は、アリール又はヘテロアリールから選択され、各々が任意選択により１つ以上のハロゲンで置換され；
Ｒ２は、４〜７員非置換飽和環、３〜７員置換飽和環、及び５〜１２員縮合、スピロ若しくは架橋二環式非置換又は置換飽和環からなる群から選択され、このような飽和環はそれぞれ任意選択により１つ以上のヘテロ原子を含み、且つ前記置換飽和環は、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、シアノ、Ｃ１〜Ｃ３アルキル、Ｃ１〜Ｃ３アルキルオキシ、ヒドロキシＣ１〜Ｃ３アルキル又は−Ｘ−Ｒ７からなる群からそれぞれ独立して選択される１つ以上の置換基で置換され；
Ｒ３は、Ｃ１〜Ｃ４アルキルであり；
Ｒ４、Ｒ５及びＲ６は、水素、Ｃ１〜Ｃ３アルキル及びハロゲンからなる群から独立して選択され；
−Ｘ−Ｒ７は、−ＳＯ２−Ｒ７、−ＳＯ２−Ｒ８−（ＣＨ２）ｎ−Ｒ７、−ＳＯ２ＮＲ８Ｒ７、−ＮＲ８Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）−Ｒ７、−ＮＲ８Ｓ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）ＮＲ８−Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）−Ｒ７、−ＮＲ８−（ＣＨ２）ｎ−ＳＯ２−Ｒ７、−ＮＲ８ＳＯ２−ＮＲ８Ｒ７、−ＯＣ（＝Ｏ）−Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ７、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７、−ＯＣ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７及び−ＮＲ８−Ｒ７からなる群から選択され；
Ｒ７及びＲ８は、水素又はＣ１〜Ｃ４アルキル、アリール、ヘテロアリール及び任意選択により１つ以上のヘテロ原子を含有する３〜７員飽和環からなる群から選択される置換基からそれぞれ独立して選択され、この群のそのような置換基の各々は、１つ以上のＲ９及びＲ１０で任意選択により置換され得るか；
又は窒素に結合されるときにＲ７及びＲ８を合わせて、３〜７員飽和環を形成してもよく；
Ｒ９及びＲ１０は、−ＯＲ１１、オキソ、任意選択により１つ又は２つのＲ１１で置換されたＣ１〜Ｃ４アルキル、−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＯＲ１１、−Ｃ（＝Ｏ）Ｒ１１、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（＝Ｏ）ＯＲ１１、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ２、−ＣＮ、ハロゲン、又はフェニルからそれぞれ独立して選択され；
各Ｒ１１は独立して、Ｃ１〜Ｃ４アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−ＯＲ１１、又は水素であり；
各ｎが独立して、０〜４の整数である）
又はその薬学的に許容される塩若しくは溶媒和物。
【請求項２】
−Ｘ−Ｒ７が、−ＳＯ２−Ｒ７、−ＳＯ２ＮＨ−Ｒ７又は−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７を表す、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
Ｒ４、Ｒ５及びＲ６が、フルオロ、クロロ又はブロモから独立して選択される、請求項１又は２に記載の化合物。
【請求項４】
Ｒ４及びＲ５の少なくとも１つがフルオロであり、且つＲ６が水素である、請求項３に記載の化合物。
【請求項５】
Ｒ１がチアゾリルである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項６】
Ｒ２が、任意選択により１個以上のヘテロ原子を含有し、且つ任意選択により１個以上のハロゲン、オキソ、ヒドロキシル又は−Ｘ−Ｒ７で置換された３〜７員飽和環を含む基から選択される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項７】
Ｒ２が、任意選択により１個以上のヘテロ原子を含有し、且つ任意選択により１個以上のハロゲン、オキソ、ヒドロキシル又は−Ｘ−Ｒ７で置換された４〜６員飽和環を含む基から選択される、請求項１〜６のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項８】
Ｒ２が、任意選択により１個以上のヘテロ原子を含有する５又は６員飽和環であって、前記環がさらに、−Ｘ−Ｒ７で置換される、請求項１〜７のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項９】
前記飽和環が、窒素又は酸素を含有する、請求項８に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｒ３が、メチルである、請求項１〜９のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項１１】
以下の式を有する化合物からなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【化２】
2020525490.tif 000237
【化３】
2020525490.tif 000238
【化４】
2020525490.tif 000239
【化５】
2020525490.tif 000240
【化６】
2020525490.tif 000241
【化７】
2020525490.tif 000242
【化８】
2020525490.tif 000243
【化９】
2020525490.tif 000244
【化１０】
2020525490.tif 000245
【化１１】
2020525490.tif 000246
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれか一項に記載の化合物、及び薬学的に許容される担体を含む医薬組成物。
【請求項１３】
医薬品としての使用のための、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の化合物又は請求項１２に記載の医薬組成物。
【請求項１４】
哺乳動物におけるＨＢＶ感染の予防又は治療における使用のための、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の化合物又は請求項１２に記載の医薬組成物。
【請求項１５】
ＨＢＶ感染の治療における同時の、別個の又は連続した使用のための組合せ製剤としての、（ａ）請求項１〜１１のいずれか一項に定義されるとおりの式Ｉの化合物、及び（ｂ）別のＨＢＶ阻害剤を含有する製品。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
慢性Ｂ型肝炎ウイルス（ＨＢＶ）感染は、重要な世界規模の健康問題であり、世界人口の５％超（世界中で３億５千万人超の人々及び米国内で１２５万人の個体）に影響を及ぼしている。
【０００２】
予防用ＨＢＶワクチンが入手可能であるにもかかわらず、発展途上国のほとんどの部分における次善の治療選択肢及び維持された新規感染の割合により、慢性ＨＢＶ感染の負担は、重大ないまだ対処されていない世界規模の医療問題であり続けている。現行治療は治癒をもたらさず、２つのクラスの薬剤（インターフェロンアルファ及びヌクレオシド類似体／ウイルスポリメラーゼの阻害剤）のみに限定されており；薬剤耐性、低い有効性、及び忍容性の問題は、それらの効果を制限している。ＨＢＶの治癒率が低いのは、少なくとも部分的には、単一の抗ウイルス剤によりウイルス産生を完全に抑制することが困難であるという事実に起因する。しかしながら、ＨＢＶ  ＤＮＡの持続的な抑制は、肝臓疾患の進行を遅らせ、肝細胞癌の予防の助けとなる。ＨＢＶ感染患者に関する現在の治療目標は、血清中のＨＢＶのＤＮＡを低いレベル又は検出不能なレベルにまで低減させ、最終的には肝硬変及び肝細胞癌の発症を低下又は予防することにある。
【０００３】
ＨＢＶカプシドタンパク質は、ウイルスの生活環の間に必須の機能を果たす。ＨＢＶカプシド／コアタンパク質は、細胞内通過の間にウイルスゲノムを保護する準安定性ウイルス粒子又はタンパク質殻を形成し、また、ゲノムカプシド形成、ゲノム複製、並びにビリオンの形態形成及び放出を含むウイルス複製プロセスにおいて中心的な役割を果たす。カプシド構造はまた、ウイルス侵入後に脱殻を可能にする環境要因に応答する。一貫して、カプシドの集合及び解体の適切なタイミング、適切なカプシドの安定性及びコアタンパク質の機能が、ウイルスの感染性に重要であることが見出されている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
当技術分野において、ウイルス産生の抑制を増加させることができ、ＨＢＶ感染を治療、寛解、及び／又は予防することができる治療剤が必要とされている。単独療法として、又は他のＨＢＶ治療若しくは補助的な治療と組み合わせて、ＨＢＶ感染患者にそのような治療剤を投与することにより、ウイルス負荷量の大幅な減少、予後の改善、疾患進行の減少、及びセロコンバージョン率の向上がもたらされることになる。
【０００５】
ＨＢＶの治療における使用のためのジヒドロピリミジンにおける背景技術は、国際公開第２０１３／１０２６５５号パンフレット及び国際公開第９９５４３２６号パンフレットを含む。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本明細書では、必要とする対象におけるＨＢＶ感染の治療に有用な化合物が提供される。したがって、ある態様では、本明細書では、式Ｉの化合物：
【化１】
2020525490.tif 000002
であって、その任意の可能な重水素化異性体、立体異性体又は互変異性形態を含む化合物（式中：
Ｒ１は、アリール又はヘテロアリールから選択され、各々が任意選択により１つ以上のハロゲンで置換され；
Ｒ２は、４〜７員非置換飽和環、３〜７員置換飽和環、及び５〜１２員縮合、スピロ若しくは架橋二環式非置換又は置換飽和環からなる群から選択され、このような飽和環はそれぞれ任意選択により１つ以上のヘテロ原子を含み、且つ前記置換飽和環は、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、シアノ、Ｃ１〜Ｃ３アルキル、Ｃ１〜Ｃ３アルキルオキシ、ヒドロキシＣ１〜Ｃ３アルキル又は−Ｘ−Ｒ７からなる群からそれぞれ独立して選択される１つ以上の置換基で置換され、
Ｒ３は、Ｃ１〜Ｃ４アルキルであり；
Ｒ４、Ｒ５及びＲ６は、水素、Ｃ１〜Ｃ３アルキル及びハロゲンからなる群から独立して選択され；
−Ｘ−Ｒ７は、−ＳＯ２−Ｒ７、−ＳＯ２−Ｒ８−（ＣＨ２）ｎ−Ｒ７、−ＳＯ２ＮＲ８Ｒ７、−ＮＲ８Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）−Ｒ７、−ＮＲ８Ｓ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）ＮＲ８−Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）−Ｒ７、−ＮＲ８−（ＣＨ２）ｎ−ＳＯ２−Ｒ７、−ＮＲ８ＳＯ２−ＮＲ８Ｒ７、−ＯＣ（＝Ｏ）−Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ７、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７、−ＯＣ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７及び−ＮＲ８−Ｒ７からなる群から選択され；
Ｒ７及びＲ８は、水素又はＣ１〜Ｃ４アルキル、アリール、ヘテロアリール及び任意選択により１つ以上のヘテロ原子を含有する３〜７員飽和環からなる群から選択される置換基からそれぞれ独立して選択され、この群のそのような置換基の各々は、１つ以上のＲ９及びＲ１０で任意選択により置換され得るか；
又は窒素に結合されるときにＲ７及びＲ８を合わせて、３〜７員飽和環を形成してもよく；
Ｒ９及びＲ１０は、−ＯＲ１１、オキソ、任意選択により１つ又は２つのＲ１１で置換されたＣ１〜Ｃ４アルキル、−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＯＲ１１、−Ｃ（＝Ｏ）Ｒ１１、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（＝Ｏ）ＯＲ１１、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ２、−ＣＮ、ハロゲン（より特定するとフルオロ）、又はフェニルからそれぞれ独立して選択され；
各Ｒ１１は独立して、Ｃ１〜Ｃ４アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−ＯＲ１１、又は水素であり；
各ｎは独立して、０〜４の整数である）；
又はその薬学的に許容される塩若しくは溶媒和物が提供される。
【０００７】
ある実施形態では、Ｒ２は、３〜７員置換飽和環及び５〜１２員縮合、スピロ又は架橋二環式置換飽和環からなる群から選択され、このような飽和環はそれぞれ任意選択により１つ以上のヘテロ原子を含み、且つそのような各飽和環は、任意選択によりハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、シアノ、Ｃ１〜Ｃ３アルキル、Ｃ１〜Ｃ３アルキルオキシ、ヒドロキシＣ１〜Ｃ３アルキル又は−Ｘ−Ｒ７からなる群からそれぞれ独立して選択される１つ以上の置換基で置換され；
−Ｘ−Ｒ７は、−ＳＯ２−Ｒ７、−ＳＯ２ＮＲ８Ｒ７、−ＮＲ８Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）−Ｒ７、−ＮＲ８ＳＯ２ＮＲ８Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）ＮＲ８−Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）（＝ＮＨ）−Ｒ７、−ＮＲ８ＳＯ２−Ｒ７、−ＯＣ（＝Ｏ）−Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ７、−ＮＲ８Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７、−ＯＣ（＝Ｏ）ＮＲ８−Ｒ７及び−ＮＲ８−Ｒ７からなる群から選択され；
Ｒ９は、−ＯＲ１０、オキソ、Ｃ１〜Ｃ４アルキル、−ＮＨＣ（＝ＯＲ）ＯＲ１０、−Ｃ（＝Ｏ）Ｒ１０、−Ｃ（＝Ｏ）ＯＲ１０を表し；
Ｒ１０は、Ｃ１〜Ｃ４アルキル又は水素である。
【０００８】
別の態様では、本明細書では、薬学的に許容される担体と合わせて、少なくとも１つの式Ｉの化合物、又はその薬学的に許容される塩を含む医薬組成物が提供される。
【０００９】
別の態様では、本明細書では、薬学的に許容される担体と合わせて、少なくとも１つの開示される化合物を含む医薬組成物が提供される。別の態様では、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を治療する方法であって、治療有効量の式Ｉの化合物又はその薬学的に許容される塩をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００１０】
別の態様では、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ  ＤＮＡ含有粒子又はＨＢＶ  ＲＮＡ含有粒子の形成又は存在を阻害又は低減する方法であって、治療有効量の式Ｉの化合物、又はその薬学的に許容される塩をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００１１】
ある実施形態では、本明細書で提供される方法のいずれかはさらに、ＨＢＶポリメラーゼ阻害剤、免疫調節剤、インターフェロン、ウイルス侵入阻害剤、ウイルス成熟阻害剤、カプシド集合調節剤、逆転写酵素阻害剤、シクロフィリン／ＴＮＦ阻害剤、ＴＬＲアゴニスト、ＨＢＶワクチン、及びその任意の組合せからなる群から選択される少なくとも１つの追加の治療剤を個体に投与することを含み得る。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本明細書では、対象におけるＨＢＶ感染の治療及び予防において有用である、例えば、Ｉの化合物、又はその薬学的に許容される塩が提供される。
【００１３】
いかなる特定の作用機序にも束縛されるものではないが、これらの化合物は、ＨＢＶ集合及びＨＢＶの複製又は感染性粒子の生成に必要な他ＨＢＶコアタンパク質の機能を調節又は破壊し、且つ／又はＨＢＶカプシド集合を破壊して、大幅に低減された感染性又は複製能力を有する空のカプシドをもたらし得ると考えられている。言い換えると、本明細書で提供される化合物は、カプシド集合調節剤として作用し得る。
【００１４】
本明細書で提供される化合物は、潜在的な抗ウイルス活性を有し、有利な代謝特性、組織分布、安全性及び医薬プロファイルを呈し、且つヒトにおける使用に好適である。開示される化合物は、通常のウイルスカプシド集合又は解体を調節し得るか（例えば、促進するか、遅らせるか、阻害するか、破壊するか又は減少させる）、カプシドに結合し得るか又は細胞のポリタンパク質及び前駆体の代謝を変え得る。調節は、カプシドタンパク質が成熟するとき、又はウイルス感染性の間に起こり得る。開示される化合物は、ＨＢＶ  ｃｃｃＤＮＡの活性若しくは特性、又は感染細胞内からのＨＢＶ  ＲＮＡ粒子の生成若しくは放出を調節する方法において使用され得る。
【００１５】
一実施形態では、本明細書に記載される化合物は単剤療法に好適であり、且つ自然又は天然のＨＢＶ株及び現在知られている薬物に対して耐性のＨＢＶ株に対して有効である。別の実施形態では、本明細書に記載される化合物は、併用療法における使用に好適である。
【００１６】
定義
本発明を説明するために使用される種々の用語の定義が以下に列挙される。これらの定義は、特定の場合において別途限定されない限り、個々に、又は大きな群の一部として本明細書及び特許請求の範囲の全体にわたって使用されるときに、これらの用語に適用される。
【００１７】
別途定義されていない限り、本明細書で使用される全ての技術用語及び科学用語は、本発明が属する分野の当業者に一般に理解されている意味と同じ意味を有する。一般に、本明細書で使用される命名法並びに細胞培養、分子遺伝学、有機化学、及びペプチド化学における検査法は、当技術分野においてよく知られ且つ一般に利用されるものである。
【００１８】
本明細書で使用する場合、冠詞「ａ」及び「ａｎ」は、冠詞の文法的目的語の１つ又は２つ以上（すなわち、少なくとも１つ）を指す。一例として、「ａｎ  ｅｌｅｍｅｎｔ（１つの要素）」は、１つの要素又は２つ以上の要素を意味する。さらに、「ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ（〜を含む）」という用語、さらには「ｉｎｃｌｕｄｅ（〜を含む）」、「ｉｎｃｌｕｄｅｓ（〜を含む）」、「ｉｎｃｌｕｄｅｄ（含まれる）」などの他の形の使用は、限定するものではない。
【００１９】
本明細書で使用する場合、用語「約」は、当業者により理解されることになり、用いられる文脈によりある程度変化することになる。量、時間の長さなど測定可能な値に言及する場合に本明細書で使用される用語「約」は、開示される方法を実施するためにそのような変動が適切であるように、指定される値から±５％、±１％、及び±０．１％を含む±２０％又は±１０％の変動を包含することを意味する。
【００２０】
本明細書で使用する場合、用語「カプシド集合調節剤」は、通常のカプシド集合（例えば、成熟の間）又は通常のカプシド解体（例えば、感染性の間）を破壊するか若しくは促進するか若しくは阻害するか若しくは妨害するか若しくは遅らせるか若しくは減少させるか若しくは調節するか又はカプシド安定性を不安定化し、それにより異常なカプシド形態及び機能を誘導する化合物を指す。一実施形態では、カプシド集合調節剤は、カプシド集合又は解体を促進し、それにより異常なカプシド形態を誘導する。別の実施形態では、カプシド集合調節剤は、主要なカプシド集合タンパク質（ＣＡ）と相互作用し（例えば、活性部位に結合するか、アロステリック部位に結合するか、フォールディングなどを調節するか又は妨害する）、それによりカプシド集合又は解体を破壊する。さらに別の実施形態では、カプシド集合調節剤は、ＣＡの構造又は機能（例えば、集合する、解体する、基質に結合する、好適な立体構造にフォールドするなどの能力）における不安定化をもたらし、それによりウイルス感染性を減弱するか、又はウイルスに対して致死性である。
【００２１】
本明細書で使用する場合、用語「治療」又は「治療する」は、ＨＢＶ感染、ＨＢＶ感染の症状、又はＨＢＶ感染を発症する可能性を治癒する、治す、緩和する、軽減する、変化させる、矯正する、寛解させる、改善する、又は影響を及ぼす目的を伴って、ＨＢＶ感染、ＨＢＶ感染症の症状、又はＨＢＶ感染を発症する可能性を有する患者に対し、治療剤、すなわち、開示される化合物を（単独で又は別の医薬品と組み合わせて）適用又は投与すること、或いは、患者から単離された組織又は細胞株への治療剤の（例えば、診断又は生体外適用のための）適用又は投与として定義される。このような治療は、薬理ゲノミクスの分野から得られる知識に基づいて具体的に調整又は改変され得る。
【００２２】
本明細書で使用する場合、用語「予防する」又は「予防」は、疾患若しくは障害の発症が生じていない場合には、疾患若しくは障害の発症がないことを、又は既に疾患若しくは障害の発症があった場合には、さらなる疾患若しくは障害の発症がないことを意味する。疾患又は障害に関連する症状の一部又は全てを予防する個体の能力も考慮される。
【００２３】
本明細書で使用する場合、用語「患者」、「個体」又は「対象」は、ヒト又は非ヒト哺乳動物を指す。非ヒト哺乳動物としては、例えば、ヒツジ、ウシ、ブタ、イヌ、ネコ、及びネズミ科の動物などの家畜及びペットが挙げられる。好ましくは、患者、対象又は個体は、ヒトである。
【００２４】
本明細書で使用する場合、用語「有効量」、「薬学的有効量」、及び「治療有効量」は、無毒性であるが所望の生物学的結果をもたらすのに十分な薬剤の量を指す。そのような結果は、疾患の徴候、症状、又は原因の低減又は緩和、又は生物システムの任意の他の望ましい変化であり得る。任意の個別の場合において適切な治療量が、当業者によって通常の実験を用いて決定され得る。
【００２５】
本明細書で使用する場合、用語「薬学的に許容される」は、化合物の生物活性又は特性を損なわない、比較的無毒性の担体又は希釈剤などの材料を指す（すなわち、その材料は、望ましくない生物学的作用を引き起こすことなく、又はそれが含まれる組成物の成分のいずれかと有害な様式で相互作用することなく、個体に投与され得る）。
【００２６】
本明細書で使用する場合、用語「薬学的に許容される塩」は、存在する酸又は塩基部分をその塩形態に変換することにより親化合物が修飾される、開示される化合物の誘導体を指す。薬学的に許容される塩の例としては、アミンなどの塩基性残基の鉱酸塩又は有機酸塩；カルボン酸などの酸性残基のアルカリ又は有機塩；などが挙げられるが、これらに限定されない。本発明の薬学的に許容される塩としては、例えば、無毒性の無機酸又は有機酸から形成された親化合物の、従来の無毒性塩が挙げられる。本発明の薬学的に許容される塩は、従来の化学的方法によって、塩基性又は酸性部分を有する親化合物から合成することができる。一般に、そのような塩は、これらの化合物の遊離酸形態又は遊離塩基形態を水中若しくは有機溶媒中又はその２つの混合物中（一般に、エーテル、酢酸エチル、エタノール、イソプロパノール又はアセトニトリルのような非水性媒体が好ましい）で化学量論的な量の適切な塩基又は酸と反応させることにより調製することができる。好適な塩のリストは、それぞれ全体が参照により本明細書に組み込まれるＲｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，１７ｔｈ  ｅｄ．，Ｍａｃｋ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｅａｓｔｏｎ，Ｐａ．，１９８５，ｐ．１４１８及びＪｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，６６，２（１９７７）において見出される。
【００２７】
本明細書で使用する場合、用語「組成物」又は「医薬組成物」は、本発明の範囲内で有用な少なくとも１種の化合物と薬学的に許容される担体との混合物を指す。医薬組成物は、患者又は対象への化合物の投与を容易にする。当技術分野では、限定されるものではないが、静脈内投与、経口投与、エアロゾル投与、非経口投与、眼内投与、肺内投与、及び局所投与を含む、化合物を投与する多くの手法が存在している。
【００２８】
本明細書で使用する場合、用語「薬学的に許容される担体」は、本発明の範囲内で有用な化合物を、その目的とする機能を果たすことができるように患者の体内で、又は患者に、運搬若しくは輸送することに関与する、液体若しくは固体充填剤、安定剤、分散剤、懸濁剤、希釈剤、賦形剤、増粘剤、溶媒又はカプセル化材料などの薬学的に許容される材料、組成物、又は担体を意味する。通常、このような構築物は、１つの臓器、又は身体の部分から別の臓器、又は身体の部分へと運搬又は輸送される。各担体は、本発明の範囲内で有用な化合物を含む、製剤の他の成分と適合性を有し、患者に有害ではないという意味において「許容される」ものでなければならない。薬学的に許容される担体として機能し得る材料のいくつかの例としては、ラクトース、グルコース、及びスクロースなどの糖類；コーンスターチ及びジャガイモデンプンなどのデンプン；カルボキシメチルセルロースナトリウム、エチルセルロース、及び酢酸セルロースなどのセルロース及びその誘導体；粉末トラガカント；麦芽；ゼラチン；タルク；カカオバター及び坐剤ワックスなどの賦形剤；落花生油、綿実油、ベニバナ油、ごま油、オリーブ油、コーン油、及び大豆油などの油類；プロピレングリコールなどのグリコール；グリセリン、ソルビトール、マンニトール、及びポリエチレングリコールなどのポリオール；オレイン酸エチル及びラウリン酸エチルなどのエステル；寒天；水酸化マグネシウム及び水酸化アルミニウムなどの緩衝剤；界面活性剤；アルギン酸；パイロジェンフリー水；等張生理食塩水；リンゲル液；エチルアルコール；リン酸緩衝液；及び医薬製剤に用いられる他の無毒性適合性物質が挙げられる。
【００２９】
本明細書で使用する場合、「薬学的に許容される担体」には、本発明の範囲内で有用な化合物の活性と適合性を有し、且つ患者に対して生理学的に許容されるあらゆるコーティング剤、抗菌剤及び抗真菌剤、並びに吸収遅延剤なども含まれる。補助的活性化合物もまた、本組成物に組み込まれ得る。「薬学的に許容される担体」はさらに、本発明の範囲内で有用な化合物の薬学的に許容される塩を含み得る。本発明の実施において用いられる医薬組成物に含まれ得る他のさらなる成分は当技術分野において知られ、且つ例えば、参照により本明細書に組み込まれるＲｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ  （Ｇｅｎａｒｏ，Ｅｄ．，Ｍａｃｋ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ  Ｃｏ．，１９８５，Ｅａｓｔｏｎ，ＰＡ）において記載される。
【００３０】
本明細書で使用する場合、用語「アルキル」は、それ自体で又は別の置換基の一部として、特に明記しない限り、指定の炭素原子数を有する直鎖又は分枝鎖炭化水素を意味し（即ち、Ｃ１〜Ｃ３アルキルは、１〜３個の炭素原子を有するアルキルを意味し、Ｃ１〜Ｃ４アルキルは、１〜４個の炭素を有するアルキルを意味する）、直鎖及び分枝鎖を含む。例としては、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチルが挙げられる。
【００３１】
本明細書で使用する場合、用語「ハロ」又は「ハロゲン」は、単独で又は別の置換基の一部として、特に明記しない限り、フッ素、塩素、臭素、又はヨウ素原子、好ましくはフッ素、塩素又は臭素、より好ましくはフッ素又は塩素を意味する。
【００３２】
本明細書で使用する場合、用語「３〜７員飽和環」は、単環式非芳香族飽和基を指し、環を形成する原子の各々（すなわち、骨格原子）は、そのような環が、１つ以上のヘテロ原子（そのようにさらに定義される場合）を含有しない限り、炭素原子である。３〜７員飽和環は、３〜７個の環原子を有する基を含む。単環式３〜７員飽和環としては、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチルが挙げられるが、これらに限定されない。
【００３３】
本明細書で使用する場合、任意選択により１個以上のヘテロ原子を含む３〜７員飽和環は、それぞれＯ、Ｓ、及びＮから選択される１個以上、より特定すると、１、２又は３個、さらにより特定すると、１又は２個、及び最も特定すると、１個の環ヘテロ原子を含有するヘテロ脂環式基を指す。一実施形態では、各ヘテロシクリル基は、その環系中に３〜７個の原子を有するが、ただし、前記基の環は、２個の隣接するＯ又はＳを含有しない。複素環系は、特に明記しない限り、安定した構造を与える任意のヘテロ原子又は炭素原子で分子の残部に結合され得る。
【００３４】
３員ヘテロシクリル基の例としては、アジリジンが挙げられるが、これに限定されない。４員ヘテロシクリル基の例としては、アゼチジン及びβラクタムが挙げられるが、これらに限定されない。５員ヘテロシクリル基の例としては、ピロリジン、オキサゾリジン、及びチアゾリジンジオンが挙げられるが、これらに限定されない。６員ヘテロシクロアルキル基の例としては、ピペリジン、モルホリン、及びピペラジンが挙げられるが、これらに限定されない。
【００３５】
ヘテロシクリル基の他の非限定的な例としては、アジリジン、オキシラン、チイラン、アゼチジン、オキセタン、チエタン、ピロリジン、ピロリン、ピラゾリジン、イミダゾリン、ジオキソラン、スルホラン、テトラヒドロフラン、チオファン、ピペリジン、ピペラジン、モルホリン、チオモルホリンなどの単環式の基が挙げられる。
【００３６】
本明細書で使用する場合、「芳香族」は、１つ以上の多価不飽和環を伴い、芳香族性を有する、すなわち（４ｎ＋２）非局在化π（ｐｉ）電子（ｎは整数である）を有する炭素環又は複素環を指す。
【００３７】
本明細書で使用する場合、用語「アリール」は、単独で又は他の用語と組み合わせで用いるが、特に明記しない限り、１つ以上の環（典型的には１、２、又は３個の環）を含有する炭素環芳香族系を意味し、ここで、このような環は、ペンダント様式で合わせて結合されてもよいし（ビフェニルなど）、縮合されてもよい（ナフタレンなど）。アリール基の例としては、フェニル、アントラシル、及びナフチルが挙げられる。好ましい例は、フェニル（例えば、Ｃ６−アリール）及びビフェニル（例えば、Ｃ１２−アリール）である。いくつかの実施形態では、アリール基は６〜１６個の炭素原子を有する。いくつかの実施形態では、アリール基は６〜１２個の炭素原子を有する（例えば、Ｃ６〜Ｃ１２−アリール）。いくつかの実施形態では、アリール基は６個の炭素原子を有する（例えば、Ｃ６−アリール）。
【００３８】
本明細書で使用する場合、用語「ヘテロアリール」又は「ヘテロ芳香族」は、芳香族特性を有する複素環を指す。ヘテロアリール置換基は、炭素原子の数により定義してもよく、例えば、Ｃ１〜Ｃ９−ヘテロアリールは、ヘテロ原子の数を含まずにヘテロアリール基に含有される炭素原子の数を示す。例えば、Ｃ１〜Ｃ９−ヘテロアリールは追加の１〜４個のヘテロ原子を含むことになる。多環式ヘテロアリールは、部分飽和した１つ以上の環を含み得る。ヘテロアリールの非限定的な例としては、ピリジル、ピラジニル、ピリミジニル（例えば、２−及び４−ピリミジニルを含む）、ピリダジニル、チエニル、フリル、ピロリル（例えば、２−ピロリルを含む）、イミダゾリル、チアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル（例えば、３−及び５−ピラゾリルを含む）、イソチアゾリル、１，２，３−トリアゾリル、１，２，４−トリアゾリル、１，３，４−トリアゾリル、テトラゾリル、１，２，３−チアジアゾリル、１，２，３−オキサジアゾリル、１，３，４−チアジアゾリル及び１，３，４−オキサジアゾリルが挙げられる。
【００３９】
多環式複素環及びヘテロアリールの非限定的な例としては、インドリル（例えば、３−、４−、５−、６−、及び７−インドリルを含む）、インドリニル、キノリル、テトラヒドロキノリル、イソキノリル（例えば、１−及び５−イソキノリルを含む）、１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリル、シンノリニル、キノキサリニル（例えば、２−及び５−キノキサリニルを含む）、キナゾリニル、フタラジニル、１，８−ナフチリジニル、１，４−ベンゾジオキサニル、クマリン、ジヒドロクマリン、１，５−ナフチリジニル、ベンゾフリル（例えば、３−、４−、５−、６−、及び７−ベンゾフリルを含む）、２，３−ジヒドロベンゾフリル、１，２−ベンズイソオキサゾリル、ベンゾチエニル（例えば、３−、４−、５−、６−、及び７−ベンゾチエニルを含む）、ベンゾオキサゾリル、ベンゾチアゾリル（例えば、２−ベンゾチアゾリル及び５−ベンゾチアゾリルを含む）、プリニル、ベンゾイミダゾリル（例えば、２−ベンズイミダゾリルを含む）、ベンゾトリアゾリル、チオキサンチニル、カルバゾリル、カルボリニル、アクリジニル、ピロリジジニル、及びキノリジジニルが挙げられる。
【００４０】
本明細書で使用する場合、用語「置換された」は、原子又は原子の基が、別の基に結合した置換基として水素を置換していることを意味する。
【００４１】
本明細書で使用する場合、用語法「〜から選択される」（例えば、「Ｒ４は、Ａ、Ｂ及びＣから選択される」）は、用語法「〜からなる群から選択される」（例えば、「Ｒ４は、Ａ、Ｂ及びＣからなる群から選択される」）に対応するものとして理解される。
【００４２】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、−Ｘ−Ｒ７は、−ＳＯ２−Ｒ７、−ＳＯ２ＮＨ−Ｒ７又は−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ７を表す。
【００４３】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、Ｒ４、Ｒ５及びＲ６は、フルオロ、クロロ又はブロモから独立して選択される。
【００４４】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、Ｒ４及びＲ５の少なくとも１つはフルオロであり、且つＲ６は水素である。
【００４５】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、Ｒ１はチアゾリルである。
【００４６】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、Ｒ２は、任意選択により１個以上のヘテロ原子を含有し、且つ任意選択により１個以上のハロゲン、オキソ、ヒドロキシル又は−Ｘ−Ｒ７で置換された３〜７員飽和環を含む基から選択される。
【００４７】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、Ｒ２は、任意選択により１個以上のヘテロ原子を含有し、且つ任意選択により１個以上のハロゲン、オキソ、ヒドロキシル又は−Ｘ−Ｒ７で置換された４〜６員飽和環を含む基から選択される。
【００４８】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、Ｒ２は、任意選択により１個以上のヘテロ原子を含有する５又は６員飽和環であり、そのような環はさらに、−Ｘ−Ｒ７で置換され、より特定すると、そのような飽和環は、窒素又は酸素を含有する。
【００４９】
一実施形態は、本明細書で定義されるとおりの式Ｉの化合物に関し、Ｒ３はメチルである。
【００５０】
一実施形態は、以下の式に適合する化合物からなる群から選択される化合物に関する。
【化２】
2020525490.tif 000003
【化３】
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【化４】
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【化５】
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【化６】
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【化７】
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【化８】
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【化９】
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【化１０】
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【化１１】
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【００５１】
開示される化合物は、１つ以上の立体中心を持つ場合があり、各立体中心は、Ｒ又はＳ立体配置のいずれかにおいて独立して存在し得る。一実施形態では、本明細書に記載される化合物は、光学活性体又はラセミ体で存在する。本明細書に記載される化合物は、本明細書に記載される治療的に有用な特性を持つラセミ体、光学活性体、位置異性体、及び立体異性体、又はそれらの組合せを包含することが理解されるべきである。
【００５２】
光学活性体の調製は、非限定的な例として、再結晶技術によるラセミ体の分解、光学活性の出発材料からの合成、キラル合成、又はキラル固定相を使用したクロマトグラフィー分離を含む、任意の好適な方法において達成される。一実施形態では、１つ以上の異性体の混合物が、本明細書に記載される開示化合物として利用される。別の実施形態では、本明細書に記載される化合物は、１つ以上のキラル中心を含有する。これらの化合物は、立体選択的合成、エナンチオ選択的合成又はエナンチオマー若しくはジアステレオマーの混合物の分離を含む任意の手段により調製される。化合物及びその異性体の分割は、非限定的な例として、化学的プロセス、酵素的プロセス、分別再結晶、蒸留、及びクロマトグラフィーを含む任意の手段により達成される。
【００５３】
化合物の絶対Ｒ又はＳ立体化学が決定できないとき、それは、クロマトグラフィーカラム、溶離液などにより決定される特定のクロマトグラフィー条件下でのクロマトグラフィー後の保持時間によって同定され得る。
【００５４】
一実施形態では、開示される化合物は、互変異性体として存在し得る。全ての互変異性体は、本明細書に提示される化合物の範囲内に含まれる。
【００５５】
本明細書に記載される化合物はまた、同位体標識化合物を含み、ここで、１つ以上の原子が、同じ原子番号を有するが自然界で通常見出される原子質量又は質量数と異なる原子質量又は質量数を有する原子によって置換される。本明細書に記載される化合物に含めるのに好適な同位体の例としては、２Ｈ、３Ｈ、１１Ｃ、１３Ｃ、１４Ｃ、３６Ｃｌ、１８Ｆ、１２３Ｉ、１２５Ｉ、１３Ｎ、１５Ｎ、１５Ｏ、１７Ｏ、１８Ｏ、３２Ｐ、及び３５Ｓが挙げられるが、これらに限定されない。一実施形態では、同位体標識化合物は、薬物又は基質組織分布試験において有用である。別の実施形態では、重水素などのより重い同位体による置換によって、より大きな代謝安定性（例えば、インビボ半減期の増加又は用量要件の低減）がもたらされる。
【００５６】
さらに別の実施形態では、陽電子放出同位体、例えば１１Ｃ、１８Ｆ、１５Ｏ及び１３Ｎなどによる置換は、基質受容体占有率を試験するための陽電子放射トポグラフィー（ＰＥＴ）試験において有用である。同位体標識化合物は、任意の好適な方法により、又は別途用いられる非標識試薬の代わりに適切な同位体標識試薬を使用するプロセスにより調製される。
【００５７】
一実施形態では、本明細書に記載される化合物は、発色団若しくは蛍光部分、生物発光標識、又は化学発光標識の使用を含むが、これらに限定されない他の手段により標識される。
【００５８】
本明細書に記載される化合物、及び異なる置換基を有する他の関連化合物は、本明細書に記載される技術及び材料並びに当業者に知られる技術を使用して合成される。本明細書に記載される化合物の調製のための一般的な方法は、本明細書に提供される式で見出される種々の部分の導入のための適切な試薬及び条件の使用により改変される。
【００５９】
本明細書に記載の化合物は、市販の供給源から入手可能である、又は本明細書に記載される手順を使用して調製される化合物から開始する任意の好適な手順を使用して合成される。
【００６０】
方法
本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を治療する方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００６１】
また、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を根絶する方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００６２】
本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染に関連するウイルス量を減少させる方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００６３】
さらに、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染の再発を減少させる方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００６４】
本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ  ＤＮＡ含有粒子又はＨＢＶ  ＲＮＡ含有粒子の形成又は存在を阻害するか又は減少させる方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００６５】
特定の態様では、本明細書に記載される方法及び／又は組成物は、インビトロ又はインビボ（例えば、細胞内、組織内、臓器内（例えば、肝臓内）、生体内など）においてＨＢＶ関連粒子の形成又は存在を阻害するか又Ｈ減少させるのに有効である。ＨＢＶ関連粒子は、ＨＢＶ  ＤＮＡ（すなわち、線状及び／又は共有結合閉環状ＤＮＡ（ｃｃｃＤＮＡ））及び／又はＨＢＶ  ＲＮＡ（すなわち、プレゲノムＲＮＡ及び／又はサブゲノムＲＮＡ）を含有し得る。したがって、ＨＢＶ関連粒子としては、ＨＢＶ  ＤＮＡ含有粒子又はＨＢＶ  ＲＮＡ含有粒子が挙げられる。
【００６６】
本明細書で使用する場合、「ＨＰＶ関連粒子」は、感染性ＨＢＶビリオン（すなわち、デーン粒子）及び非感染性ＨＢＶサブウイルス粒子（すなわち、ＨＢＶ管状粒子及び／又はＨＢＶ小型球形粒子）の両方を指す。ＨＢＶビリオンは、表面タンパク質を含む外殻、コアタンパク質を含むヌクレオカプシド、少なくとも１つのポリメラーゼタンパク質、及びＨＢＶゲノムを含む。ＨＢＶ管状粒子及びＨＢＶ小型球形粒子は、ＨＢＶ表面タンパク質を含むが、コアタンパク質、ポリメラーゼ及びＨＢＶゲノムを欠く。ＨＢＶ管状粒子及びＨＢＶ小型球形粒子は、合わせて表面抗原（ＨＢｓＡｇ）粒子としても知られる。ＨＢＶ小型球形粒子は、中型及び小型のＨＢＶ表面タンパク質を含む。ＨＢＶ管状粒子はまた、中型、小型及び大型ＨＢＶ表面タンパク質を含む。
【００６７】
ＨＢＶサブウイルス粒子は、非粒子状又は分泌性ＨＢｅＡｇを含む場合があり、ＨＢＶの活発な複製のマーカーとして働く。
【００６８】
本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染の生理的悪影響を減少させる方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００６９】
また、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を減少させるか、遅らせるか、又は阻害する方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００７０】
本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染に由来する肝傷害の回復を誘導する方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００７１】
本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染のための長期間の抗ウイルス療法の生理的影響を減少させる方法であって、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００７２】
本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を予防的に治療する方法であって、その個体が潜在性のＨＢＶ感染に苦しめられており、治療有効量の開示される化合物をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００７３】
一実施形態では、個体は、ＨＢＶ薬の他の治療クラス（例えば、ＨＢＶポリメラーゼ阻害剤、インターフェロン、ウイルス侵入阻害剤、ウイルス成熟阻害剤、文献に記載されるカプシド集合調節剤、異なる若しくは未知の機構の抗ウイルス化合物など、又はそれらの組合せ）に抵抗性である。別の実施形態では、開示される方法は、ＨＢＶ感染症に罹患している個体においてウイルス量を、ＨＢＶ薬の他の治療クラスが個体においてウイルス量を減少させる程度と比較してより大きな程度まで又はより速い速度で減少させる。
【００７４】
一実施形態では、開示される化合物、又はその薬学的に許容される塩を投与することにより、必要とする個体においてＨＢＶ感染を予防的に治療する際と同様の結果を達成することが要求される少なくとも１つの追加の治療剤の単独での投与と比較して、より少ない用量又は頻度で少なくとも１つの治療剤を投与することが可能になる。
【００７５】
一実施形態では、開示される化合物、又はその薬学的に許容される塩を投与することにより、ＨＢＶポリメラーゼ阻害剤、インターフェロン、ウイルス侵入阻害剤、ウイルス成熟阻害剤、異なるカプシド集合調節剤、異なる若しくは未知の機構の抗ウイルス化合物、及びそれらの任意の組合せからなる群から選択される化合物の投与と比較してより大きな程度まで又はより速い速度で個体におけるウイルス量を減少させる。
【００７６】
一実施形態では、開示される方法は、ＨＢＶ感染に罹患している個体におけるウイルス量を減少させるため、より少ない用量又は併用療法の様々なレジメンを使用することが可能になる。
【００７７】
一実施形態では、開示される方法は、ＨＢＶ薬の他のクラスと比較して、ウイルス変異又はウイルス耐性の発生率を低下させ、それにより長期間の療法が可能になり、且つ治療レジメンの変更の必要性が最小限に抑えられる。
【００７８】
一実施形態では、本発明の化合物、又はその薬学的に許容される塩を投与することにより、ＨＢＶポリメラーゼ阻害剤、インターフェロン、ウイルス侵入阻害剤、ウイルス成熟阻害剤、異なるカプシド集合調節剤、異なる若しくは未知の機構の抗ウイルス化合物、及びそれらの組合せからなる群から選択される化合物の投与よりウイルス変異又はウイルス耐性の発生率を低下させる。
【００７９】
一実施形態では、開示される方法は、ＨＢＶ感染から非ＨＢＶ感染へ、又は検出可能なＨＢＶウイルス量から検出不可能なＨＢＶウイルス量へのセロコンバージョン率を、既存の治療レジメンよりも上昇させる。本明細書で使用する場合、「セロコンバージョン」は、ＨＢＶ抗体が生じ、検出可能になる期間を指す。
【００８０】
一実施形態では、開示される方法は、健康な状態を増大させるか若しくは常態化するか若しくは回復させるか、健康な状態の完全な回復を誘発するか、寿命を回復させるか、又は必要とする個体においてウイルス感染を消散させる。
【００８１】
一実施形態では、開示される方法は、ＨＢＶ感染細胞から放出されるＨＢＶ  ＲＮＡ粒子の数を消失させるか又は減少させるため、開示される化合物の治療効果を増強させるか、遷延させるか、又は増大させる。
【００８２】
一実施形態では、開示される方法は、ＨＢＶに感染した個体からＨＢＶを根絶し、それにより長期間若しくは生涯にわたる治療の必要性をなくすか、又は治療期間を短くするか、又は他の抗ウイルス剤の投薬の低減を可能にする。
【００８３】
別の実施形態では、開示される方法はさらに、対象のＨＢＶウイルス量のモニタリング又は検出を含み、この方法は、一定期間、例えばＨＢＶウイルスが検出不可能となるまで実施される。
【００８４】
したがって、一実施形態において、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を治療する方法であって、治療有効量の式Ｉの化合物、又はその薬学的に許容される塩をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００８５】
したがって、一実施形態において、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を治療する方法であって、治療有効量の式Ｉの化合物、又はその薬学的に許容される塩をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００８６】
別の実施形態において、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を治療する方法であって、治療有効量の表Ｉの化合物、又はその薬学的に許容される塩をその個体に投与することを含む方法が提供される。
【００８７】
本明細書で提供される方法のいずれかの実施形態では、方法はさらに、対象のＨＢＶウイルス量をモニタリングすることを含む場合があり、その方法は、ＨＢＶウイルスが検出不可能となるような一定期間実施される。
【００８８】
併用療法
開示される化合物は、ＨＢＶ感染を治療するのに有用な１つ以上の追加の化合物との組み合わせて有用であり得る。これらの追加の化合物は、他の開示される化合物及び／又はＨＢＶ感染の症状若しくは影響を治療するか、予防するか、又は低減することが知られる化合物を含み得る。そのような化合物としては、ＨＢＶポリメラーゼ阻害剤、インターフェロン、ウイルス侵入阻害剤、ウイルス成熟阻害剤、文献に記載されるカプシド集合調節剤、逆転写酵素阻害剤、免疫調節剤、ＴＬＲアゴニスト、並びにＨＢＶの生活環に影響を及ぼすか、又はＨＢＶ感染の結果に影響を及ぼす異なる又は未知の機構を有する他の薬剤が挙げられるが、これらに限定されない。
【００８９】
非限定的な例では、開示される化合物は、以下からなる群から選択される１つ以上の薬物（又はその塩）と組み合わせて使用され得る：
ラミブジン（３ＴＣ、Ｚｅｆｆｉｘ、Ｈｅｐｔｏｖｉｒ、Ｅｐｉｖｉｒ、及びＥｐｉｖｉｒ−ＨＢＶ）、エンテカビル（Ｂａｒａｃｌｕｄｅ、Ｅｎｔａｖｉｒ）、アデフォビルジピボキシル（Ｈｅｐｓａｒａ、Ｐｒｅｖｅｏｎ、ｂｉｓ−ＰＯＭ  ＰＭＥＡ）、テノホビルジソプロキシルフマル酸塩（Ｖｉｒｅａｄ、ＴＤＦ、又はＰＭＰＡ）を含むが、これらに限定されないＨＢＶ逆転写酵素阻害剤、並びにＤＮＡ及びＲＮＡポリメラーゼ阻害剤；
インターフェロンアルファ（ＩＦＮ−α）、インターフェロンベータ（ＩＦＮ−β）、インターフェロンラムダ（ＩＦＮ−λ）、及びインターフェロンガンマ（ＩＦＮ−γ）を含むが、これらに限定されないインターフェロン；
ウイルス侵入阻害剤；
ウイルス成熟阻害剤；
限定するものではないが、ＢＡＹ４１−４１０９などの文献に記載されるカプシド集合調節剤；
逆転写酵素阻害剤；
ＴＬＲアゴニストなどの免疫調節剤；並びに
限定されるものではないが、ＡＴ−６１（（Ｅ）−Ｎ−（１−クロロ−３−オキソ−１−フェニル−３−（ピペリジン−１−イル）プロパ−１−エン−２−イル）ベンズアミド）、ＡＴ−１３０（（Ｅ）−Ｎ−（１−ブロモ−１−（２−メトキシフェニル）−３−オキソ−３−（ピペリジン−１−イル）プロパ−１−エン−２−イル）−４−ニトロベンズアミド）、及び同様の類似体などの異なる又は未知の機構の薬剤。
【００９０】
一実施形態では、追加の治療剤はインターフェロンである。用語「インターフェロン」又は「ＩＦＮ」は、ウイルス複製及び細胞増殖を阻害し、且つ免疫応答を調節する、高度に相同な種特異的タンパク質のファミリーの任意のメンバーを指す。ヒトインターフェロンは、３つのクラスに分けられる：インターフェロン−アルファ（ＩＦＮ−α）、インターフェロン−ベータ（ＩＦＮ−β）、及びインターフェロン−オメガ（ＩＦＮ−ω）を含むＩ型、インターフェロン−ガンマ（ＩＦＮ−γ）を含むＩＩ型、並びにインターフェロン−ラムダ（ＩＦＮ−λ）を含むＩＩＩ型。開発され、市販されている組換え型のインターフェロンは、本明細書で使用される用語「インターフェロン」により包含される。化学的に修飾されたインターフェロン又は変異インターフェロンなどのインターフェロンのサブタイプも、本明細書で使用される用語「インターフェロン」に包含される。化学的に修飾されたインターフェロンは、ペグ化インターフェロン及びグリコシル化インターフェロンを含み得る。インターフェロンの例としては、インターフェロン−アルファ−２ａ、インターフェロン−アルファ−２ｂ、インターフェロン−アルファ−ｎ１、インターフェロン−ベータ−１ａ、インターフェロン−ベータ−１ｂ、インターフェロン−ラムダ−１、インターフェロン−ラムダ−２、及びインターフェロン−ラムダ−３も挙げられるが、これらに限定されない。ペグ化インターフェロンの例としては、ペグ化インターフェロン−アルファ−２ａ及びペグ化インターフェロンアルファ−２ｂが挙げられる。
【００９１】
したがって、一実施形態では、式Ｉの化合物は、インターフェロン−アルファ（ＩＦＮ−α）、インターフェロン−ベータ（ＩＦＮ−β）、インターフェロン−ラムダ（ＩＦＮ−λ）、及びインターフェロン−ガンマ（ＩＦＮ−γ）からなる群から選択されるインターフェロンと組み合わせて投与され得る。特定の一実施形態では、インターフェロンは、インターフェロン−アルファ−２ａ、インターフェロン−アルファ−２ｂ、又はインターフェロン−アルファ−ｎ１である。別の特定の実施形態では、インターフェロン−アルファ−２ａ又はインターフェロン−アルファ−２ｂは、ペグ化されている。好ましい実施形態では、インターフェロン−アルファ−２ａはペグ化インターフェロン−アルファ−２ａ（ＰＥＧＡＳＹＳ）である。
【００９２】
別の実施形態では、追加の治療剤は、インターフェロンクラスに属する生物学的薬剤を含む、免疫調節剤又は免疫刺激剤療法から選択される。
【００９３】
さらに、追加の治療剤は、他の必須ウイルスタンパク質又はＨＢＶ複製若しくは持続に要求される宿主タンパク質の機能を破壊する薬剤を含む、異なる又は未知の機構の薬剤であり得る。
【００９４】
別の実施形態では、追加の治療剤は、ウイルスの侵入若しくは成熟を遮断するか又はヌクレオシド若しくはヌクレオチド若しくは非ヌクレオシ（チ）ドポリメラーゼ阻害剤などのＨＢＶポリメラーゼを標的とする抗ウイルス剤である。併用療法のさらなる実施形態では、逆転写酵素阻害剤又はＤＮＡ若しくはＲＮＡポリメラーゼ阻害剤は、ジドブジン、ジダノシン、ザルシタビン、ｄｄＡ、スタブジン、ラミブジン、アバカビル、エムトリシタビン、エンテカビル、アプリシタビン、アテビラピン、リバビリン、アシクロビル、ファムシクロビル、バラシクロビル、ガンシクロビル、バルガンシクロビル、テノホビル、アデフォビル、ＰＭＰＡ、シドフォビル、エファビレンツ、ネビラピン、デラビルジン、又はエトラビリンである。
【００９５】
ある実施形態では、追加の治療剤は、無関係のウイルスに対して免疫応答の誘導をもたらす、生来の限定された免疫応答を誘導する免疫調節剤である。言い換えると、免疫調節剤は、抗原提示細胞の成熟、Ｔ細胞の増殖及びサイトカイン放出（例えば、とりわけＩＬ−１２、ＩＬ−１８、ＩＦＮ−アルファ、−ベータ及び−ガンマ並びにＴＮＦ−アルファ）をもたらす。
【００９６】
さらなる実施形態では、追加の治療剤は、ＴＬＲ修飾薬又はＴＬＲ−７アゴニスト若しくはＴＬＲ−９アゴニストなどＴＬＲアゴニストである。併用療法のさらなる実施形態では、ＴＬＲ−７アゴニストは、ＳＭ３６０３２０（９−ベンジル−８−ヒドロキシ−２−（２−メトキシ−エトキシ）アデニン）及びＡＺＤ８８４８（メチル［３−（｛［３−（６−アミノ−２−ブトキシ−８−オキソ−７，８−ジヒドロ−９Ｈ−プリン−９−イル）プロピル］［３−（４−モルホリニル）プロピル］アミノ｝メチル）フェニル］アセテート）からなる群から選択される。
【００９７】
本明細書で提供される方法のいずれかにおいて、方法はさらに、少なくとも１つのＨＢＶワクチン、ヌクレオシドＨＢＶ阻害剤、インターフェロン又はそれらの任意の組合せを個体に投与することを含み得る。ある実施形態では、ＨＢＶワクチンは、ＲＥＣＯＭＢＩＶＡＸ  ＨＢ、ＥＮＧＥＲＩＸ−Ｂ、ＥＬＯＶＡＣ  Ｂ、ＧＥＮＥＶＡＣ−Ｂ、又はＳＨＡＮＶＡＣ  Ｂのうちの少なくとも１つである。
【００９８】
一実施形態では、本明細書に記載される方法はさらに、ヌクレオチド／ヌクレオシド類似体、侵入阻害剤、融合阻害剤、及びこれらの又は他の抗ウイルス機構の任意の組合せからなる群から選択される少なくとも１つの追加の治療剤を投与することを含む。
【００９９】
別の態様において、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を治療する方法であって、治療有効量の開示される化合物を個体に単独で又は逆転写酵素と組み合わせて投与すること；及びさらに治療有効量のＨＢＶワクチンを個体に投与することによってＨＢＶウイルス量を減少させることを含む方法が提供される。逆転写酵素阻害剤は、ジドブジン、ジダノシン、ザルシタビン、ｄｄＡ、スタブジン、ラミブジン、アバカビル、エムトリシタビン、エンテカビル、アプリシタビン、アテビラピン、リバビリン、アシクロビル、ファムシクロビル、バラシクロビル、ガンシクロビル、バルガンシクロビル、テノホビル、アデフォビル、ＰＭＰＡ、シドフォビル、エファビレンツ、ネビラピン、デラビルジン、又はエトラビリンのうちの少なくとも１つであり得る。
【０１００】
別の態様において、本明細書では、必要とする個体においてＨＢＶ感染を治療する方法であって、治療有効量の開示される化合物を個体に単独で又はＨＢＶ核酸を標的とするアンチセンスオリゴヌクレオチド若しくはＲＮＡ干渉剤と組み合わせて投与すること；及びさらに治療有効量のＨＢＶワクチンを個体に投与することによってＨＢＶウイルス量を減少させることを含む方法が提供される。アンチセンスオリゴヌクレオチド又はＲＮＡ干渉剤は、ウイルスゲノムの複製、ウイルスＲＮＡの転写、又はウイルスタンパク質の翻訳を阻害するための標的ＨＢＶ核酸に対する十分な相補性を有する。
【０１０１】
別の実施形態では、開示される化合物及び少なくとも１つのさらなる治療剤は同時配合される。さらに別の実施形態では、開示される化合物及び少なくとも１つのさらなる治療剤は同時投与される。
【０１０２】
本明細書に記載される任意の併用療法に関して、相乗効果は、例えば、Ｓｉｇｍｏｉｄ−Ｅｍａｘ式（Ｈｏｌｆｏｒｄ  ＆  Ｓｃｈｅｉｎｅｒ，１９９８１，Ｃｌｉｎ．Ｐｈａｒｍａｃｏｋｉｎｅｔ．６：４２９〜４５３）、Ｌｏｅｗｅ相加性の方程式（Ｌｏｅｗｅ  ＆  Ｍｕｉｓｃｈｎｅｋ，１９２６，Ａｒｃｈ．Ｅｘｐ．Ｐａｔｈｏｌ  Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．１１４：３１３〜３２６）及びｍｅｄｉａｎ−ｅｆｆｅｃｔ方程式（Ｃｈｏｕ  ＆  Ｔａｌａｌａｙ，１９８４，Ａｄｖ．Ｅｎｚｙｍｅ  Ｒｅｇｕｌ．２２：２７〜５５）などの好適な方法を使用して計算され得る。上で言及された各方程式を実験データに適用して、対応するグラフを生成し、薬物併用の効果を評価する助けとしてもよい。上で言及された方程式に関連付けられる対応グラフは、それぞれ濃度−効果曲線、アイソボログラム曲線及び組合せ指数曲線である。
【０１０３】
本明細書で提供される併用療法を施す方法のいずれかの実施形態では、方法はさらに、対象のＨＢＶウイルス量をモニタリング又は検出することを含む場合があり、その方法は、一定期間、例えばＨＢＶウイルスが検出不可能となるまで実施される。
【０１０４】
投与／投与量／製剤
別の態様では、本明細書では、薬学的に許容される担体と合わせて、少なくとも１つの開示される化合物、又はその薬学的に許容される塩を含む医薬組成物が提供される。
【０１０５】
本発明の医薬組成物中での活性成分の実際の用量レベルを、患者に毒性をもたらすことなく、特定の患者、組成物、及び投与様式について所望の治療応答を得るのに有効な活性成分の量を得るように変化させてもよい。
【０１０６】
特に、選択された投与量レベルは、用いられる特定の化合物の活性、投与時間、化合物の排出速度、治療期間、化合物と組み合わせて使用される他の薬物、化合物又は物質、治療される患者の年齢、性別、体重、状態、全般的な健康状態及び以前の病歴、並びに医学分野で知られる同様の要因などの種々の因子に依存することになる。
【０１０７】
当技術分野における通常の技術を有する医学博士、例えば、医師又は獣医師は、要求される医薬組成物の有効量を容易に決定し、処方し得る。例えば、医師又は獣医師は、所望の治療効果を達成するために要求されるレベルより低いレベルで開示される化合物を投与するため医薬組成物の投与を開始し、所望の効果が達成されるまで投与量を徐々に増加させることができる。
【０１０８】
特定の実施形態では、投与の容易さ及び投与量の均一性のために、化合物を投与単位剤形で製剤化することが特に有利である。本明細書で使用する投与単位剤形は、治療される患者のための単位投与量として適した物理的に異なる単位を指し；各単位は、要求される薬剤溶媒と関連して所望の治療効果を生じるように計算された開示される化合物の所定量を含有する。本発明の投与単位剤形は、（ａ）開示される化合物の特有の特徴及び達成すべき特定の治療効果、並びに（ｂ）患者におけるＨＢＶ感染の治療のためのこのような開示される化合物の配合／製剤化の技術に固有の制限により規定され、且つ直接的に依存する。
【０１０９】
一実施形態では、本発明の組成物は、１つ以上の薬学的に許容される賦形剤又は担体を使用して製剤化される。一実施形態では、本発明の医薬組成物は、治療有効量の開示される化合物及び薬学的に許容される担体を含む。
【０１１０】
いくつかの実施形態では、開示される化合物の用量は、約１ｍｇ〜約２，５００ｍｇである。いくつかの実施形態では、本明細書に記載される組成物中で使用される開示される化合物の用量は、約１０，０００ｍｇ未満、又は約８，０００ｍｇ未満、又は約６，０００ｍｇ未満、又は約５，０００ｍｇ未満、又は約３，０００未満、又は約２，０００ｍｇ未満、又は約１，０００ｍｇ未満、又は約５００ｍｇ未満、又は約２００ｍｇ未満、又は約５０ｍｇ未満である。同様に、いくつかの実施形態では、本明細書に記載される第２の化合物（すなわち、ＨＢＶ治療のための別の薬物）の用量は、約１，０００ｍｇ未満、又は約８００ｍｇ未満、又は約６００ｍｇ未満、又は約５００未満、又は約４００ｍｇ未満、又は約３００ｍｇ未満、又は約２００ｍｇ未満、又は約１００ｍｇ未満、又は約５０ｍｇ未満、又は約４０ｍｇ未満、又は約３０ｍｇ未満、又は約２５ｍｇ未満、又は約２０ｍｇ未満、又は約１５ｍｇ未満、又は約１０ｍｇ未満、又は約５ｍｇ未満、又は約２ｍｇ未満、又は約１ｍｇ未満、又は約０．５ｍｇ未満、並びにそのあらゆる全体的又は部分的な増分である。
【０１１１】
一実施形態では、本発明は、治療有効量の開示される化合物を、単独で又は第２の医薬品と組み合わせて保持する容器；及び、患者におけるＨＢＶ感染の１つ以上の症状を治療するか、予防するか、又は低減するための化合物の使用説明書を含む包装された医薬組成物を目的とする。
【０１１２】
本発明の組成物のいずれかの投与経路としては、経口、経鼻、直腸、膣内、非経口、頬側、舌下又は局所が挙げられる。本発明における使用のための化合物は、任意の好適な経路、経口又は非経口、例えば経皮、経粘膜（例、舌下、舌、（経）頬、（経）尿道、膣（例、経膣及び膣周囲）、鼻（内）及び（経）直腸）、膀胱内、肺内、十二指腸内、胃内、髄腔内、皮下、筋肉内、皮内、動脈内、静脈内、気管支内、吸入、及び局所投与などによる投与のために製剤化され得る。
【０１１３】
好適な組成物及び剤形としては、例えば、錠剤、カプセル剤、カプレット、丸剤、ゲルキャップ、トローチ剤、分散液、懸濁液、溶液、シロップ剤、顆粒、ビーズ、経皮パッチ、ゲル、粉末、ペレット剤、マグマ剤、ロゼンジ剤、クリーム剤、ペースト剤、軟膏、ローション、ディスク、坐剤、鼻腔又は経口投与用の液体スプレー、吸入用の乾燥粉末又はエアロゾル化製剤、膀胱内投与用のための組成物及び製剤などが挙げられる。本発明において有用であり得る製剤及び組成物は、本明細書に記載される特定の製剤及び組成物に限定されないことが理解されるべきである。
【０１１４】
経口適用に関して、特に好適なのは、錠剤、糖衣錠、液体、滴剤、坐剤、又はカプセル剤、カプレット及びゲルキャップである。経口使用が意図される組成物は、当技術分野で知られる任意の方法に従って調製されてもよく、そのような組成物は、錠剤の製造に好適な不活性で無毒性の医薬的賦形剤からなる群から選択される１つ以上の薬剤を含有し得る。そのような賦形剤としては、例えば、乳糖などの不活性希釈剤；コーンスターチなどの造粒剤及び崩壊剤；デンプンなどの結合剤；及びステアリン酸マグネシウムなどの潤滑剤が挙げられる。錠剤はコーティングされていなくてもよいし、それらは、簡潔さ又は活性成分の放出を遅延させるための既知の技術によりコーティングされてもよい。経口使用のための製剤は、活性成分が不活性希釈剤と混合されている硬質ゼラチンカプセルとして提供されてもよい。
【０１１５】
非経口投与のために、開示される化合物は、注射又は注入、例えば、静脈内、筋肉内又は皮下注射又は注入、或いはボーラス用量での投与又は持続注入のために製剤化され得る。懸濁剤、安定剤又は分散剤などの他の製剤に関連する薬剤を任意選択により含有する、油性又は水性溶媒中の懸濁液、溶液、又はエマルジョンを使用してもよい。
【０１１６】
当業者は、通例の実験だけを使用して、本明細書に記載される特定の手順、実施形態、特許請求の範囲、及び実施例に対する多数の等価物を認識することになるか、又は確認することがきできるであろう。そのような等価物は、本発明の範囲内であり、且つ添付の特許請求の範囲によって包含されるものとしてみなされた。例えば、当技術分野において認められる代替法を用いて、通例の実験だけを使用する、反応条件（反応時間、反応サイズ／体積、及び実験試薬、例えば溶媒、触媒など、圧力、大気条件、例えば窒素雰囲気、及び還元剤／酸化剤などを含むが、これらに限定されない）における変更が本出願の範囲内であることが理解されるべきである。
【０１１７】
本明細書において値及び範囲が提供される場合は必ず、これらの値及び範囲に包含される全ての値及び範囲が、本発明の範囲内に包含されるものとすることを理解されたい。さらに、これらの範囲内に入る全ての値、並びに値の範囲の上限又は下限も本出願により意図される。
【０１１８】
以下の実施例は、本発明の態様をさらに説明するものである。しかしながら、それらは、いかなる意味においても本明細書に記載される本発明の教示又は開示の限定となるものではない。
【実施例】
【０１１９】
次に、本発明の方法において有用な例示的な化合物を、以下のそれらの一般的調製についての例示的な合成スキーム及び続く具体例を参照することによって説明する。本明細書における様々な化合物を得るために、適宜保護を伴うか又は伴わずに、最終的に望ましい置換基が反応スキームを通して保持されて、所望の生成物を生成することになるように、出発材料が好適に選択され得ることを当業者は理解するであろう。或いは、最終的に望ましい置換基の代わりに、反応スキームを通して保持されてもよく、且つ適宜、所望の置換基で置換されてもよい、好適な基を用いることが必要であるか又は望ましい場合もある。特に明記されない限り、変数は、式（Ｉ）に関して上で定義されるとおりである。反応は、溶媒の融点と還流温度との間、好ましくは０℃と溶媒の還流温度との間で実施され得る。反応は、従来の加熱又はマイクロ波加熱を用いて加熱され得る。反応は、密閉圧力容器内で溶媒の通常の還流温度より高い温度で実施され得る。
【０１２０】
調製用の実施例
次に、本発明の方法において有用な例示的な化合物を、以下のそれらの一般的調製についての例示的な合成スキーム及び続く具体例を参照することによって説明する。
【０１２１】
一般的スキーム
【化１２】
2020525490.tif 000013
一般式Ｉの化合物の一般的な合成がスキーム１及びスキーム２に記載される。一般式ＩＩＩの化合物は、スキーム１（方法Ａ又は方法Ｂ）に記載されるとおりに合成することができ、用いられる条件は、一般式ＩＩＩの化合物上の置換基Ｒ２及びＲ３に依存する。方法Ａに記載されるとおり、一般式ＩＩの酸は、Ｎ，Ｎ−カルボニルジイミダゾールＣＤＩで還元することによって活性化エステルに変換され、続いて塩基性条件下でマロン酸モノメチルエステルカリウム塩と結合して中間体を生成し、次に、脱カルボキシル化を受けて、一般式ＩＩＩのケトエステルをもたらす。或いは、方法Ｂに記載されるとおり、一般式ＩＩＩの化合物は、方法Ａと同様の変化させる順序を介して一般式ＩＩの酸及び２，２−ジメチル−１，３−ジオキサン−４，６−ジオンから調製され得る。一般式Ｉの最終産物は、スキーム２（方法Ｃ又は方法Ｄ）に記載されるとおりに合成され得る。前者は、選択される溶媒（エタノール  ＥｔＯＨに限定されない）中において塩基（酢酸ナトリウム  ＮａＯＡｃに限定されない）の存在下で一般式ＩＩＩ、ＩＶ及びＶの化合物との一般に利用される多成分反応の化学的方法論である。或いは、段階的なアプローチが方法Ｄに記載されるとおりに提供される。一般式ＩＩＩ及びＩＶの化合物は縮合を受けて式Ｘの共役中間体をもたらし、次に、これが、高温で塩基性反応媒体の下で一般式Ｖの化合物と反応して、最終産物である一般式Ｉのジヒドロピリミジンを生成する。
【０１２２】
スキーム１
方法Ａ１
【化１３】
2020525490.tif 000014
アセトニトリル中の一般式ＩＩ（１当量）の酸の溶液に、Ｎ，Ｎ−カルボニルジイミダゾール（１．１当量）を室温で加えた。混合物を、窒素雰囲気下にて室温で２時間撹拌した（混合物Ａ）。アセトニトリル中のマロン酸モノメチルエステルカリウム塩（２当量）の懸濁液に、塩化マグネシウム（２．５当量）及びトリエチルアミン（３．２当量）を室温で加えた。窒素雰囲気下で２時間撹拌した後、混合物Ａを加え、８０〜１００℃で一晩撹拌した。得られた反応混合物を室温に冷却し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、一般式ＩＩＩのケトエステルを得た。
【０１２３】
方法Ａ２
マロン酸モノエチルエステルカリウム塩は、方法Ａ１におけるマロン酸モノメチルエステルカリウム塩を置き換えるために会合された。
【０１２４】
方法Ｂ
【化１４】
2020525490.tif 000015
ジクロロメタン中の一般式ＩＩ（１当量）、２，２−ジメチル−１，３−ジオキサン−４，６−ジオン（１．２当量）及び４−ジメチルアミノピリジン（１．５当量）の酸の溶液に、Ｎ−エチル−Ｎ’−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（１．２当量）を室温で加えた。窒素雰囲気下で一晩撹拌した後、混合物をジクロロメタンで希釈し、５％ｗｔ硫酸水素カリウム水溶液に続いて塩水で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、一般式ＩＩａの中間体を得た。
【０１２５】
メタノール中の一般式ＩＩａの中間体の溶液を、９０℃で３時間撹拌した。室温に冷却した後、混合物を減圧下で濃縮して、一般式ＩＩＩのケトエステルを得た。
【０１２６】
スキーム２
方法Ｃ
【化１５】
2020525490.tif 000016
エタノール中の一般式ＩＩＩ（１当量）のケトエステルの溶液に、一般式ＩＶのアルデヒド（１当量）、一般式Ｖのカルボキサミジン塩酸塩（１当量）及び酢酸ナトリウム（１〜１．２当量）を加えた。混合物を８０〜１００℃まで上げ、窒素雰囲気下で一晩撹拌した。室温に冷却した後、これを濃縮乾固させた。残渣をジクロロメタン中に溶解させ、水、塩水で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、一般式Ｉのジヒドロピリミジン生成物を得た。該当する場合、一般式Ｉのジヒドロピリミジン生成物の立体異性体を単離し、キラルクロマトグラフィーを用いて精製した。
【０１２７】
方法Ｄ
【化１６】
2020525490.tif 000017
イソプロパノール中の一般式ＩＩＩのケトエステル（１当量）の溶液に、一般式ＩＶのアルデヒド（１〜１．５当量）、ピペリジン（０．１当量）及び氷酢酸（数滴）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を残し、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、一般式Ｘの中間体を得た。
【０１２８】
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中の一般式Ｘの中間体の溶液に、一般式Ｖのカルボキサミジン塩酸塩（１〜１．２当量）及び炭酸水素ナトリウム（３〜４当量）を加えた。４時間〜一晩の範囲の反応時間の間１００〜１１０℃で撹拌し、混合物を室温に冷却し、減圧下で濃縮して残渣を残し、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、一般式Ｉのジヒドロピリミジン生成物を得た。
【０１２９】
該当する場合、一般式Ｉのジヒドロピリミジンの立体異性体を単離し、キラルクロマトグラフィーを用いて精製した。
【０１３０】
一般式ＩＩの酸、アリールアルデヒド（Ｐ１）及びカルボキサミジン（Ｐ２）の調製
パート１：一般式ＩＩの酸の調製
【化１７】
2020525490.tif 000018
中間体Ａ１：１−（（２−メトキシ−２−オキソエチル）スルホニル）ピペリジン−４−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
１，２−ジクロロエタン（５０ｍＬ）中のピペリジン−４−カルボン酸塩酸塩（５００ｍｇ、２．２６ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（２．２９ｇ、２２．６ｍｍｏｌ）の溶液に、２−（クロロスルホニル）酢酸メチル（１．１７ｇ、６．７８ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。０℃で４時間撹拌した後、混合物を水（４０ｍＬ）に注ぎ、ジクロロメタン（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝９：１〜３：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（４７５ｍｇ、収率６５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９２（ｓ，２Ｈ），３．７９（ｓ，３Ｈ），３．７５−３．７０（ｍ，２Ｈ），３．０４−２．９８（ｍ，２Ｈ），２．３９−２．３２（ｍ，１Ｈ），１．９８−１．９２（ｍ，２Ｈ），１．８１−１．７１（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０１３１】
中間体Ａ２：１−（２−メトキシカルボニル−プロパン−２−スルホニル）−ピペリジン−４−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の１−（（２−メトキシ−２−オキソエチル）スルホニル）ピペリジン−４−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体Ａ１（１００ｍｇ、０．３１２ｍｍｏｌ）の溶液に、鉱物油中の６０％ｗｔ水素化ナトリウム（３１ｍｇ、０．７８０ｍｍｏｌ）及びヨードメタン（１１１ｍｇ、０．７８０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で４時間撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）に注ぎ、続いて酢酸エチル（２０ｍＬ）で４回抽出した。合わせた有機層を塩水（３０．０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（１１４ｍｇ、収率＞１００％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７１分、Ｃ１５Ｈ２７ＮＯ６Ｓの質量計算値  ３４９．２、ｍ／ｚ実測値  ２９４．１［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７７（ｓ，３Ｈ），３．７３−３．７０（ｍ，２Ｈ），３．０２（ｔ，Ｊ＝１３．２Ｈｚ，２Ｈ），２．３８−２．３１（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．８７（ｍ，２Ｈ），１．７６−１．６８（ｍ，２Ｈ），１．６０（ｓ，６Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）．
【０１３２】
酸１：１−（（１−メトキシ−２−メチル−１−オキソプロパン−２−イル）スルホニル）ピペリジン−４−カルボン酸
ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の１−（２−メトキシカルボニル−プロパン−２−スルホニル）−ピペリジン−４−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル中間体Ａ２（１．２３ｇ、３．５２ｍｍｏｌ）の溶液に、トリフルオロ酢酸（５０ｍＬ）を室温で加えた。室温で１時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して、黄色固体として粗製の標題の化合物（１．２０ｇ、収率＞１００％）を得て、これを直接的に次の工程で使用した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２６分、Ｃ１１Ｈ１９ＮＯ６Ｓの質量計算値  ２９３．１、ｍ／ｚ実測値  ２９４．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０１３３】
【化１８】
2020525490.tif 000019
中間体Ａ３：３−オキサビシクロ［３．３．１］ノナン−２，４−ジオン無水酢酸（１００ｍＬ）中のシクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸（１０．０ｇ、５８．１ｍｍｏｌ）の溶液を、１２０℃で１．５時間撹拌した。溶媒を除去して、黄色固体として残渣を得た（１１．８ｇ、粗製）。残渣を、さらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ２．３５−２．２７（ｍ，１Ｈ），２．２６−２．２２（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．８５（ｍ，２Ｈ），１．８２−１．７０（ｍ，４Ｈ），１．６６−１．６０（ｍ，０．５Ｈ），１．５３−１．４４（ｍ，０．５Ｈ），１．３０−１．１７（ｍ，１Ｈ）．
【０１３４】
酸２：シス−３−（メトキシカルボニル）シクロヘキサンカルボン酸メタノール（１００ｍＬ）中の３−オキサビシクロ［３．３．１］ノナン−２，４−ジオン中間体Ａ３（１２．９ｇ、８３．８ｍｍｏｌ）の溶液を、７０℃で一晩撹拌した。溶媒を除去して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１〜３：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（８．３ｇ、収率５４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６８（ｓ，３Ｈ），２．３８−２．３０（ｍ，２Ｈ），２．２８−２．２５（ｍ，１Ｈ），２．０５−１．９８（ｍ，２Ｈ），１．９３−１．８９（ｍ，１Ｈ），１．６２−１．５２（ｍ，１Ｈ），１．４２−１．３０（ｍ，３Ｈ）．
【０１３５】
同様に類似の手順を使用して、示されるとおりの酸エステルを調製した。
【化１９】
2020525490.tif 000020
【０１３６】
酸３：３−（メトキシカルボニル）シクロペンタンカルボン酸
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１０（ｓ，１Ｈ），３．６０（ｓ，３Ｈ），２．９０−２．７０（ｍ，２Ｈ），２．１６−１．６５（ｍ，６Ｈ）．
【化２０】
2020525490.tif 000021
【０１３７】
中間体Ａ４：４−（２−エトキシ−２−オキソエチリデン）シクロヘキサンカルボン酸
無水エタノール（１００ｍＬ）中の４−オキソシクロヘキサンカルボン酸（２．０ｇ、１４ｍｍｏｌ）の溶液に、ナトリウムメトキシド（０．９ｇ、１６ｍｍｏｌ）に続いて２−（ジエトキシホスホリル）酢酸エチル（３．５ｇ、１５ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。反応混合物を氷浴中で４℃に冷却し、続いて別のバッチのナトリウムメトキシド（８００ｍｇ、１５ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて４℃で１時間撹拌した後、反応混合物を室温に上げ、氷酢酸（３ｍｌ）でｐＨ５に調整した。酸性化された混合物を濃縮し、残留している油を酢酸エチル（１００ｍｌ）と１Ｍ塩酸水溶液（１００ｍＬ）の間で分配した。有機相を分離し、水（１００ｍＬ）で２回洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得て（３．０ｇ、収率１００％）、さらに精製することなく直接的に次の工程に使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１２（ｓ，１Ｈ），５．６５（ｓ，１Ｈ），４．０６（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．４５（ｄｔ，Ｊ＝１３．６，４．０Ｈｚ，１Ｈ），２．５４−２．５０（ｍ，１Ｈ），２．３６−２．２６（ｍ，１Ｈ），２．２４−２．１５（ｍ，２Ｈ），１．９７−１．９４（ｍ，２Ｈ），１．５７−１．４１（ｍ，２Ｈ），１．１９（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０１３８】
酸４：４−（２−エトキシ−２−オキソエチル）シクロヘキサンカルボン酸
エタノール（１５０ｍＬ）中の４−（２−エトキシ−２−オキソエチリデン）シクロヘキサンカルボン酸中間体Ａ４（３．２ｇ、１４ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％ｗｔパラジウム炭素（０．４ｇ）を加えた。次に、ギ酸アンモニウム（２．４ｇ、３７ｍｍｏｌ）を３０℃で加えた。混合物を５０℃で１時間撹拌した。次に、これを室温に冷却し、セライトに通して濾過することによって触媒を除去した。濾液を濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（１００ｍＬ）と１Ｍ塩酸水溶液（３０ｍＬ）の間で分配した。有機相を分離し、水（１００ｍＬ）で３回洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得て（３．１ｇ、収率９６％）、さらに精製することなく直接的に次の工程に使用した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２６６分、Ｃ１１Ｈ１８Ｏ４の質量計算値  ２１４．１、ｍ／ｚ実測値  ２１３．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．０２（ｓ，１Ｈ），４．０４（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），２．４６−２．４２（ｍ，０．３Ｈ），２．２０−２．１５（ｍ，２Ｈ），２．１０（ｔｔ，Ｊ＝１２．０，３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），１．９１−１．８１（ｍ，２Ｈ），１．７３−１．７０（ｍ，２Ｈ），１．６６−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．５４−１．４６（ｍ，１Ｈ），１．３５−１．２２（ｍ，２Ｈ），１．１７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），０．９８（ｔｑ，Ｊ＝１２．０，３．２Ｈｚ，１Ｈ）．
【０１３９】
【化２１】
2020525490.tif 000022
中間体Ａ５：３−メタンスルホニル−３−アザ−ビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボン酸メチルエステル
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の３−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボン酸メチル塩酸塩（６００ｍｇ、２．９３ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（１．１８ｇ、１１．７ｍｍｏｌ）及びメタンスルホニルクロリド（５００ｍｇ、４．３９ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（４０ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（７００ｍｇ、収率９７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＭＳに関してＲＴ＝１．３７分、Ｃ１０Ｈ１７ＮＯ４Ｓの質量計算値  ２４７．１、ｍ／ｚ実測値  ２４８．４  ［Ｍ＋Ｈ］＋。１ＨＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ３．６７（ｓ，１．６Ｈ），３．６１（ｓ，１．４Ｈ），３．３１（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），３．２１（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．４Ｈ），３．１８（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），３．０４（ｓ，０．６Ｈ），３．０１（ｓ，０．４Ｈ），２．９２（ｓ，０．５Ｈ），２．８９（ｓ，０．５Ｈ），２．８４（ｓ，１．４Ｈ），２．８１（ｓ，１．６Ｈ），２．７０（ｔ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．６Ｈ），２．６２（ｓ，０．４Ｈ），２．５６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．４７（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），１．７４−１．５０（ｍ，４Ｈ）．
【０１４０】
酸５：３−（メチルスルホニル）−３−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボン酸
テトラヒドロフラン（３ｍＬ）、メタノール（１ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中の３−メタンスルホニル−３−アザ−ビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボン酸メチルエステル中間体Ａ５（４４０ｍｇ、１．７６ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム水和物（１５０ｍｇ、３．５７ｍｍｏｌ）を室温で加えた。一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを水（６ｍＬ）中において希釈し、酢酸エチル（６ｍＬ）で抽出した。残留している水層を１Ｍ塩酸水溶液でｐＨ１〜２に調整し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた後者の有機層を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（４００ｍｇ、収率９８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．３３（ｓ，１Ｈ），３．３２（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．６Ｈ），３．３０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），３．２０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），３．１７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．０８（ｓ，０．６Ｈ），３．０５（ｓ，０．４Ｈ），２．９０（ｓ，０．５Ｈ），２．８７（ｓ，０．５Ｈ），２．８３（ｓ，１．５Ｈ），２．８０（ｓ，１．５Ｈ），２．６２（ｔ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，０．５Ｈ），２．５４（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．５１−２．５０（ｍ，０．５Ｈ），２．４３（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），１．７２−１．６４（ｍ，２Ｈ），１．５８−１．４８（ｍ，２Ｈ）．
【０１４１】
同様に類似の手順を使用して、以下の酸を調製した。
【０１４２】
【表１】
2020525490.tif 000023
【０１４３】
酸６：８−メタンスルホニル−８−アザ−ビシクロ［３．２．１］オクタン−３−カルボン酸
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２９分、Ｃ９Ｈ１５ＮＯ４Ｓの質量計算値  ２３３．１、ｍ／ｚ実測値  ２３３．８［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．３１（ｓ，２Ｈ），２．９４（ｓ，３Ｈ），２．８２−２．７１（ｍ，１Ｈ），２．１３−２．０９（ｍ，２Ｈ），２．０２−１．９２（ｍ，４Ｈ），１．７９−１．７２（ｍ，２Ｈ）．
【０１４４】
酸７：（メチルスルホニル）プロリン
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．７０（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．２３−４．１９（ｍ，１Ｈ），３．３７−３．３５（ｍ，１Ｈ），３．３２−３．２９（ｍ，１Ｈ），２．９５（ｓ，３Ｈ），２．２６−２．１９（ｍ，１Ｈ），１．９５−１．８１（ｍ，３Ｈ）
【０１４５】
【化２２】
2020525490.tif 000024
中間体Ａ６：２−（メトキシカルボニル）ピペリジン−４−カルボン酸
メタノール（５００ｍＬ）中の２−（メトキシカルボニル）イソニコチン酸（４．２０ｇ、２３．２ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素  ｗｔ．（４２０ｍｇ）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。不活性窒素雰囲気を水素ガスで置き換えた後、混合物を水素雰囲気下（５０ｐｓｉ）にて４０℃で一晩撹拌した。室温に冷却し、内圧を常圧に開放した後、フラスコを排気し、窒素雰囲気で３分間満たした。触媒を濾別し、濾液を減圧下で濃縮して、灰色固体として標題の化合物を得た（４．３０ｇ、収率９９％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．３１分、Ｃ８Ｈ１３ＮＯ４の質量計算値  １８７．１、ｍ／ｚ実測値  １８５．９［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，Ｄ２Ｏ）δ  ４．１３（ｄｄ，Ｊ＝１２．４，２．８Ｈｚ，１Ｈ），３．８７（ｓ，３Ｈ），３．６３−３．６０（ｍ，１Ｈ），３．１６−３．０９（ｍ，１Ｈ），２．６４−２．５６（ｍ，２Ｈ），２．２０−２．１７（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．７２（ｍ，２Ｈ）．
【０１４６】
酸８：１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−２−（メトキシカルボニル）ピペリジン−４−カルボン酸
１，４−ジオキサン（６０ｍＬ）中の２−（メトキシカルボニル）ピペリジン−４−カルボン酸中間体Ａ６（４．３０ｇ、２３．０ｍｍｏｌ）の溶液に、水（６０ｍＬ）、炭酸水素ナトリウム（５．８０ｇ、６９．０ｍｍｏｌ）及び二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（１０．０ｇ、４６．０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。室温で一晩撹拌した後、反応混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ）と飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１００ｍＬ）中において分配した。水層を酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出し、続いて０．５Ｎ塩酸水溶液を滴下して加えて、ｐＨ値を４〜５に調整した。水層を減圧下で濃縮乾固させて残渣を得て、これをＣ１８（アセトニトリル：水＝５％〜５０％、波長：２０５ｎｍ）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（５．２４ｇ、収率７９％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６１０分、Ｃ１３Ｈ２１ＮＯ６の質量計算値  ２８７．１、ｍ／ｚ実測値  ２８６．１［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．６３−４．５６（ｍ，１Ｈ），３．８７−３．８０（ｍ，１Ｈ），３．６９（ｓ，３Ｈ），３．３７−３．２８（ｍ，１Ｈ），２．７３−２．６９（ｍ，１Ｈ），２．５４−２．４５（ｍ，１Ｈ），２．０９−２．０３（ｍ，２Ｈ），１．８２−１．７１（ｍ，１Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）．
【０１４７】
【化２３】
2020525490.tif 000025
中間体Ａ７：ピリジン−３，４−ジカルボン酸ジメチルエステル
メタノール（２３０ｍＬ）中のピリジン−３，４−ジカルボン酸（７．００ｇ、４１．９ｍｍｏｌ）及び４−ジメチルアミノピリジン（８０ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化チオニル（２４．９ｇ、２１０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。混合物を０℃で３０分間撹拌した。次に、一晩撹拌させ続けながら、反応温度を還流まで上げた。室温に冷却した後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを水（２００ｍＬ）中に再溶解させた。調製された溶液を、０℃で飽和炭酸水素ナトリウム水溶液によりｐＨ８〜９に調整した。次に、水層を酢酸エチル（１５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（２００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（５．２６ｇ、収率６４％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．２７分、Ｃ９Ｈ９ＮＯ４の質量計算値  １９５．１、ｍ／ｚ実測値  １９６．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．０２（ｄ，Ｊ＝０．８Ｈｚ，１Ｈ），８．９１（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．７０（ｄ，Ｊ＝５．２，０．８Ｈｚ，１Ｈ），３．８７（ｓ，６Ｈ）．
【０１４８】
中間体Ａ８：ピリジン−３，４−ジカルボン酸３−ジメチルエステル
水（５０ｍＬ）中のピリジン−３，４−ジカルボン酸ジメチルエステル中間体Ａ７（５．２６ｇ、２７．０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、水（１６ｍＬ）中の水酸化ナトリウム（１．０８ｇ、２７．０ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で加えた。混合物を室温で一晩撹拌し、その間に混合物が均一になった。クロロホルムによる抽出によって消費されなかったジエステルを除去し、残留している水層を、濃塩酸でｐＨ約１に酸性化した。得られた溶液を減圧下にて３０℃で蒸発乾固させた。熱テトラヒドロフランによる生成された残渣の抽出によって粗製モノエステルを得て、これがメタノールから再結晶されて（８０℃〜室温の３ｍＬのメタノール中の１．０ｇの粗製モノエステル）、灰色固体として標題の化合物を得た（２．０ｇ、収率３４％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２５分、Ｃ８Ｈ７ＮＯ４の質量計算値  １８１．０、ｍ／ｚ実測値  １８２．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ８．９４（ｓ，１Ｈ），８．８６（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．６８（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），３．８５（ｓ，３Ｈ）．
【０１４９】
中間体Ａ９：シス−ピペリジン−３，４−ジカルボン酸３−メチルエステル塩酸塩
メタノール（３０ｍＬ）中のピリジン−３，４−ジカルボン酸３−ジメチルエステル中間体Ａ８（１．０４ｇ、４．７９ｍｍｏｌ）の溶液に、酸化白金（ＩＶ）（０．１２ｇ、０．５３ｍｍｏｌ）及びメタノール中の７Ｍ塩酸溶液（１．０ｍＬ、７．０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を水素雰囲気下（５０ｐｓｉ）にて室温で２４時間撹拌した。触媒を濾別し、濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（１．２６ｇ、収率１００％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２５分、Ｃ８Ｈ１３ＮＯ４の質量計算値  １８７．１、ｍ／ｚ実測値  １８８．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，Ｄ２Ｏ）δ  ３．８０（ｓ，３Ｈ），３．７５−３．６２（ｍ，１Ｈ），３．５７−３．４６（ｍ，１Ｈ），３．４２−３．３９（ｍ，１Ｈ），３．３４−３．２２（ｍ，２．７Ｈ），３．１８−３．１１（ｍ，０．３Ｈ），２．２７−２．１６（ｍ，１．８Ｈ），１．９８−１．９１（ｍ，０．２Ｈ）．
【０１５０】
酸９：シス−ピペリジン−１，３，４−トリカルボン酸１−ｔｅｒｔ−ブチルエステル３−メチルエステル
水（１９ｍＬ）中のシス−ピペリジン−３，４−ジカルボン酸３−メチルエステル塩酸塩中間体Ａ９（１．２６ｇ、５．６５ｍｍｏｌ）の溶液に、水（５ｍｌ）中の炭酸ナトリウム（１．５０ｇ、１４．１ｍｍｏｌ）の溶液に続いて、１，４−ジオキサン（６ｍｌ）中のピロ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２．４６ｇ、１１．３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。混合物を室温で２０時間撹拌した。これを水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で２回抽出した。分離された水層を、２Ｍクエン酸水溶液でｐＨ約１〜２に酸性化し、酢酸エチル（４０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（５０ｍＬ）、塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（１．３７ｇ、収率８５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．４９分、Ｃ１３Ｈ２１ＮＯ６の質量計算値  ２８７．１、ｍ／ｚ実測値  ２３３．５［Ｍ＋Ｈ−５５］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１３−４．０７（ｍ，１Ｈ），３．７０−３．６３（ｍ，４Ｈ），３．４５（ｄｄ，Ｊ＝１３．８，３．３Ｈｚ，１Ｈ），３．２２−３．１３（ｍ，１Ｈ），２．９６−２．７９（ｍ，２Ｈ），２．２１−２．０８（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．４６（ｓ，１．４Ｈ），１．４４（ｓ，７．６Ｈ）．
【０１５１】
【化２４】
2020525490.tif 000026
中間体Ａ１０：シス−テトラヒドロフラン−２，５−ジカルボン酸
酢酸（１５０ｍＬ）中のフラン−２，５−ジカルボン酸（８．０ｇ、５１．３ｍｍｏｌ）中の溶液に、１０％ｗｔパラジウム炭素（１．０ｇ）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。水素雰囲気下（５ＭＰａ）にて１４０℃で一晩撹拌した後、混合物を室温に冷却し、触媒を濾別した。濾液を減圧下で濃縮して、緑色固体として標題の化合物を得た（７．１ｇ、収率８７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．３０分、Ｃ６Ｈ８Ｏ５の質量計算値  １６０．０、ｍ／ｚ実測値  １６１．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．８５（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），４．４７（ｓ，２Ｈ），２．２６−２．１６（ｍ，２Ｈ），２．０２−１．９０（ｍ，２Ｈ）．
【０１５２】
中間体Ａ１１：シス−３，８−ジオキサビシクロ［３．２．１］オクタン−２，４−ジオン
無水トリフルオロ酢酸（６０ｍＬ）中のシス−テトラヒドロフラン−２，５−ジカルボン酸中間体Ａ１０（８．６７ｇ、５４．２ｍｍｏｌ）の溶液を、４５℃で一晩、続いて５５℃で２日間撹拌した。室温に冷却した後、混合物を減圧下で濃縮して、緑色固体として標題の化合物を得た（８．８ｇ、収率＞１００％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ５．１８（ｓ，２Ｈ），２．２７−２．１４（ｍ，４Ｈ）．
【０１５３】
中間体Ａ１２：シス−５−（メトキシカルボニル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
メタノール（１７０ｍＬ）中のシス−３，８−ジオキサビシクロ［３．２．１］オクタン−２，４−ジオン中間体Ａ１１（８．８ｇ、５４．２ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（７．１２ｇ、７０．５ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。混合物を室温で２０時間撹拌した。次に、これを減圧下で濃縮乾固させた。残渣を水（４０ｍＬ）中において溶解させ、２Ｍ塩酸水溶液でｐＨ１〜２に調整し、酢酸エチル（３００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（２００ｍＬ）、塩水（２００ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（６．１９ｇ、収率６６％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２７分、Ｃ７Ｈ１０Ｏ５の質量計算値  １７４．１、ｍ／ｚ実測値  １７５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １１．６１（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．５３−４．５０（ｍ，１Ｈ），４．４３−４．４０（ｍ，１Ｈ），３．６４（ｓ，３Ｈ），２．２２−２．１１（ｍ，２Ｈ），２．０３−１．９４（ｍ，２Ｈ）．
【０１５４】
中間体Ａ１３：テトラヒドロフラン−２，５−ジカルボン酸シス−２−ベンジル５−メチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中のシス−５−（メトキシカルボニル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸中間体Ａ１２（５．０ｇ、２８．７ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（１５．８ｇ、１１４ｍｍｏｌ）及び（ブロモメチル）ベンゼン（９．８ｇ、５７．３ｍｍｏｌ）を室温で加えた。３０℃で一晩撹拌した後、混合物を水（２００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（２００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を水（２００ｍＬ）に続いて塩水（２００ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝６０％）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（５ｇ、収率６６％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５４分、Ｃ１４Ｈ１６Ｏ５の質量計算値  ２６４．１、ｍ／ｚ実測値  ２６５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３７−７．３５（ｍ，５Ｈ），５．２５−５．１５（ｍ，２Ｈ），４．６６−４．５９（ｍ，２Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），２．３２−２．１７（ｍ，４Ｈ）．
【０１５５】
酸１０：シス−５−（メトキシカルボニル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
メタノール（６０ｍＬ）中のテトラヒドロフラン−２，５−ジカルボン酸シス−２−ベンジル５−メチル中間体Ａ１３（５．０ｇ、１８．９ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％ｗｔパラジウム炭素（５００ｍｇ）を窒素下にて室温で加えた。水素のバルーン圧力下にて２５℃で一晩撹拌した後、混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（３．２ｇ、収率９７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２４分、Ｃ７Ｈ１０Ｏ５の質量計算値  １７４．１、ｍ／ｚ実測値  １７５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．５６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．５１（ｔ，Ｊ＝６．３Ｈｚ，１Ｈ），４．４１（ｔ，Ｊ＝６．３Ｈｚ，１Ｈ），３．６４（ｓ，３Ｈ），２．１７−１．９１（ｍ，４Ｈ）．
【０１５６】
【化２５】
2020525490.tif 000027
中間体Ａ１４：３−メチレン−シクロブタンカルボン酸
エタノール（３０ｍＬ）及び水（３０ｍＬ）中の３−メチレン−シクロブタンカルボニトリル（１１．２ｇ、１２０ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化カリウム（３３．７ｇ、６０２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を１０５℃で一晩撹拌した。冷却した後、これを濃縮した。水性残渣を濃塩酸で中和し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（２０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（１３．０ｇ、収率９６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．２１（ｓ，１Ｈ），４．７９−４．７６（ｍ，２Ｈ），３．１０−３．０１（ｍ，１Ｈ），２．８５−２．８２（ｍ，４Ｈ）．
【０１５７】
中間体Ａ１５：３−メチレン−シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
テトラヒドロフラン（１５０ｍＬ）中の３−メチレン−シクロブタンカルボン酸中間体Ａ１４（１３．０ｇ、１１６ｍｍｏｌ）の溶液に、二炭酸ジ−ｔ−ブチル（３３．０ｇ、１５１ｍｍｏｌ）及び４−ジメチルアミンピリジン（２．８３ｇ、２３．２ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を酢酸エチル（２００ｍＬ）で希釈し、水（５０ｍＬ）、塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（１００％石油エーテル）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（９．４ｇ、収率４８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．７９−４．７７（ｍ，２Ｈ），３．０７−２．９９（ｍ，１Ｈ），２．８８−２．７７（ｍ，４Ｈ），１．４０（ｓ，９Ｈ）．
【０１５８】
中間体Ａ１６：３−ヒドロキシメチル−シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の３−メチレン−シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル中間体Ａ１５（２．０ｇ、１１．９ｍｍｏｌ）の溶液を、−２０℃に冷却した。次に、ジメチルスルフィド（０．３６ｍＬ、３．５７ｍｍｏｌ）中の１０Ｍのボラン−メチルスルフィド錯体を、窒素雰囲気下でゆっくりと加えた。室温で４時間撹拌した後、混合物を−２０℃〜−１０℃に冷却した。メタノール（２ｍＬ）及び３０％過酸化水素水溶液（４００ｍｇ、１１．９ｍｍｏｌ）を順番に加えた。１５分間撹拌した後、３Ｍの水酸化ナトリウム水溶液（１．５９ｍＬ、４．７６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を−２０℃〜−１０℃で２時間撹拌した。亜硫酸ナトリウムの飽和水溶液（２０ｍＬ）を加えた。混合物を水（２０ｍＬ）で希釈し、続いて酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（１．５３ｇ、収率６９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ３．３８（ｄ，Ｊ＝６．６Ｈｚ，０．８Ｈ），３．２８（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，１．２Ｈ），２．９９−２．８１（ｍ，１Ｈ），２．３４−２．２４（ｍ，１Ｈ），２．１５−２．０４（ｍ，２Ｈ），１．９４−１．７７（ｍ，２Ｈ），１．４０（ｓ，３．６Ｈ），１．３８（ｓ，５．４Ｈ）．
【０１５９】
中間体Ａ１７：シクロブタン−１，３−ジカルボン酸
１滴の発煙硝酸を含有した熱濃硝酸（５ｍＬ）に、２Ｍ硝酸水溶液（１．０ｍＬ）中の３−ヒドロキシメチル−シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル中間体Ａ１６（１．０ｇ、５．３８ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して加えた。混合物を１２０℃に加熱し、溶液がほぼ無色になり且つガス放出が止まるまで３時間撹拌した。完了した反応混合物を室温に冷却した。大部分の過剰な硝酸を減圧下で除去し、残留している微量の硝酸を、ギ酸（２ｍＬ）の添加によって消失させた。得られた溶液を濃縮して黄色油として標題の化合物を得て（８００ｍｇ、粗製）、これをさらに精製することなく直接的に次の工程で使用した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２８分、Ｃ６Ｈ８Ｏ４の質量計算値  １４４．０、ｍ／ｚ実測値  １４５．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０１６０】
中間体Ａ１８：シクロブタン−１，３−ジカルボン酸ジメチルエステル
メタノール（１０ｍＬ）中のシクロブタン−１，３−ジカルボン酸中間体Ａ１７（５６０ｍｇ、３．９ｍｍｏｌ）の溶液に、１滴の濃硝酸を加えた。混合物を７５℃に加熱し、一晩撹拌した。次に、これを室温に冷却し、減圧下で濃縮した。残渣を酢酸エチル（５０ｍＬ）中に溶解させ、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（２０ｍＬ）に続いて塩水（２０ｍＬ）で洗浄した。残留している有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（６００ｍｇ、収率９０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７１（ｓ，６Ｈ），３．２８−３．１７（ｍ，２Ｈ），２．５３（ｔ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，４Ｈ）．
【０１６１】
酸１１：シクロブタン−１，３−ジカルボン酸モノメチルエステル
メタノール（１５ｍＬ）及び水（１．５ｍＬ）中のシクロブタン−１，３−ジカルボン酸ジメチルエステル中間体Ａ１８（６００ｍｇ、３．４９ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化ナトリウム（１４２ｍｇ、３．５５ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で一晩撹拌した。次に、これを減圧下で濃縮して、残渣を水（１５ｍＬ）中に溶解させた。得られた溶液をエチルエーテル（１５ｍＬ）で抽出した。水層を２Ｍ塩酸水溶液でｐＨ約２に調整し、続いて酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（４７８ｍｇ、収率８７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２６分、Ｃ７Ｈ１０Ｏ４の質量計算値  １５８．１、ｍ／ｚ実測値  １５７．４［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），３．１６−３．００（ｍ，２Ｈ），２．３７（ｔ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，４Ｈ）．
【０１６２】
【化２６】
2020525490.tif 000028
中間体Ａ１９：２−（２−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２−オキソエチル）シクロプロパン−１−カルボン酸トランス−メチル
無水テトラヒドロフラン（４０ｍＬ）中のジイソプロピルアミン（７．８０ｇ、７７．４ｍｍｏｌ）の溶液に、ｎ−ブチルリチウム（３１ｍＬ、７７．４ｍｍｏｌ、ヘキサン中２Ｍ）を窒素雰囲気下にて−７８℃で加えた。−７８℃で１時間撹拌した後、酢酸ｔｅｒｔ−ブチル（１０．０ｇ、８６．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物をさらに１時間撹拌し、続いて無水テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の４−ブロモブタ−２−エン酸メチル（１４．３ｇ、６０．２ｍｍｏｌ）の溶液を、−７８℃で反応混合物に加えた。得られた混合物を室温に上げ、一晩撹拌した。次に、これを飽和塩化アンモニウム水溶液（１００ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（５００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（４００ｍＬ）で３回洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（１２．８ｍｇ、収率１００％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６７（ｓ，３Ｈ），２．２４−２．２１（ｍ，２Ｈ），１．７０−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．４５−１．４４（ｍ，１０Ｈ），１．２７−１．２３（ｍ，１Ｈ），０．８７−０．７５（ｍ，１Ｈ）．
【０１６３】
酸１２：トランス−２−（２−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２−オキソエチル）シクロプロパン−１−カルボン酸
テトラヒドロフラン／メタノール／水（６０ｍＬ／３０ｍＬ／３０ｍＬ）中の２−（２−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２−オキソエチル）シクロプロパン−１−カルボン酸トランス−メチル中間体Ａ１９（５．００ｇ、２３．３ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム水和物（９８０ｍｇ、２３．３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌した。次に、これを、減圧下にて室温で濃縮して大部分の溶媒を除去した。水性残渣を水（６０ｍＬ）で希釈し、塩酸水溶液（１Ｍ）でｐＨを３に調整した。得られた混合物を酢酸エチル（２００ｍＬ）で３回抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（３．３０ｇ、収率７０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１４（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．４２−２．３８（ｍ，１Ｈ），２．３４−２．２８（ｍ，１Ｈ），２．２５−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．７８−１．７４（ｍ，１Ｈ），１．４０（ｓ，９Ｈ），１．０１−０．９６（ｍ，１Ｈ），０．７８−０．７３（ｍ，１Ｈ）．
【０１６４】
酸１３：４−（メトキシカルボニル）シクロへプタンカルボン酸
【化２７】
2020525490.tif 000029
中間体Ａ２０：２−（３−オキソ−３−フェニルプロピル）シクロペンタノン
ジオキサン（５０ｍＬ）中の３−（ジメチルアミノ）−１−フェニルプロパン−１−オン塩酸塩（５．００ｇ、２３．４ｍｍｏｌ）の懸濁液に、４−（シクロペンタ−１−エン−１−イル）モルホリン（３．５８ｇ、２３．４ｍｍｏｌ）を室温で加えた。混合物を１１０℃に加熱し、窒素雰囲気下で一晩撹拌した。次に、これを冷却し、濃縮した。残渣を酢酸エチル（１００ｍＬ）中に溶解させ、１Ｎ塩酸水溶液（５０ｍＬ）で洗浄した。水層を酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（２．３ｇ、収率４６％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．３６分、Ｃ１４Ｈ１６Ｏ２の質量計算値  ２１６．１、ｍ／ｚ実測値  ２１７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．９８（ｄ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），７．５７（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，１Ｈ），７．４７（ｄ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），３．２２−３．０５（ｍ，２Ｈ），２．３８−１．９９（ｍ，６Ｈ），１．８８−１．７３（ｍ，２Ｈ），１．６３−１．５３（ｍ，１Ｈ）．
【０１６５】
中間体Ａ２１：４−フェニルシクロヘプタ−３−エンカルボン酸及び４−フェニルシクロヘプタ−４−エンカルボン酸の混合物
酢酸（８ｍＬ）中の２−（３−オキソ−３−フェニルプロピル）シクロペンタノン中間体Ａ２０（１．００ｇ、４．６３ｍｍｏｌ）の溶液に、濃塩酸（２ｍＬ）を室温で加えた。混合物を１１０℃に加熱し、４時間撹拌した。冷却した後、混合物を減圧下で濃縮した。残渣を水（３０ｍＬ）に溶解させ、ジエチルエーテル（３０ｍＬ）で抽出した。単離されたエーテル層を６Ｎ水酸化ナトリウム水溶液（１０ｍＬ）で抽出した。分離された水層を濃塩酸でｐＨ約１に酸性化し、ジエチルエーテル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、黄色油として標題の化合物の混合物を得た（７５０ｍｇ、収率７５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．２４分、Ｃ１４Ｈ１６Ｏ２の質量計算値  ２１６．１、ｍ／ｚ実測値  ２１５．３［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１２（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．３１−７．２８（ｍ，４Ｈ），７．２５−７．２０（ｍ，１Ｈ），６．０８−６．０２（ｍ，１Ｈ），２．６８−２．５４（ｍ，２Ｈ），２．４６−２．３３（ｍ，２Ｈ），２．２７−２．２０（ｍ，０．５Ｈ），２．１１−１．７８（ｍ，３Ｈ），１．６１−１．４２（ｍ，１．５Ｈ）．
【０１６６】
中間体Ａ２２：４−フェニルシクロヘプタ−３−エンカルボン酸メチル及び４−フェニルシクロヘプタ−４−エンカルボン酸メチルの混合物
乾燥メタノール（１０ｍＬ）中の４−フェニルシクロヘプタ−３−エンカルボン酸及び４−フェニルシクロヘプタ−４−エンカルボン酸の混合物中間体Ａ２１の溶液に、濃硫酸を１滴加えた。混合物を７０℃に加熱し、一晩撹拌した。冷却した後、混合物を濃縮し、残渣を酢酸エチル（５０ｍＬ）に溶解させた。得られた溶液を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（３０ｍＬ）及び塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、黄色油として標題の化合物の混合物を得た（７４０ｍｇ、収率９３％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８３分、Ｃ１５Ｈ１８Ｏ２の質量計算値  ２３０．１、ｍ／ｚ実測値  ２３１．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．２９−７．１５（ｍ，５Ｈ），６．０５（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，０．５Ｈ），６．００（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，０．５Ｈ），３．６６（ｓ，１．５Ｈ），３．６５（ｓ，１．５Ｈ），２．７４−２．３８（ｍ，４．５Ｈ），２．３０−１．８４（ｍ，３Ｈ），１．７２−１．４９（ｍ，１．５Ｈ）．
【０１６７】
中間体Ａ２３：４−フェニルシクロヘプタンカルボン酸メチル
メタノール（５０ｍＬ）中の４−フェニルシクロヘプタ−３−エンカルボン酸メチル及び４−フェニルシクロヘプタ−４−エンカルボン酸メチルの混合物中間体Ａ２２（１．６４ｇ、７．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％ｗｔパラジウム炭素（１６０ｍｇ）を加えた。次に、得られた反応混合物を水素雰囲気下にて３０℃で一晩撹拌した。次に、触媒を濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（１．６ｇ、収率９７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．２５−７．０９（ｍ，５Ｈ），３．６６（ｓ，３Ｈ），２．７４−２．６３（ｍ，２Ｈ），２．０９−１．４６（ｍ，１０Ｈ）．
【０１６８】
酸１３：４−（メトキシカルボニル）シクロへプタンカルボン酸
アセトニトリル（１３ｍＬ）及び水（２６ｍＬ）中の過ヨウ素酸ナトリウム（２６．６ｇ、１２４ｍｍｏｌ）の溶液に、四塩化炭素（１３ｍＬ）及び三塩化ルテニウム（２９ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）中の４−フェニルシクロヘプタンカルボン酸メチル中間体Ａ２３（１．６ｇ、６．９０ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を濾過し、濾液を、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液を用いてｐＨ８〜９に調整した。得られた溶液をジクロロメタン（２０ｍＬ）ですすぎ、１Ｎ塩酸水溶液でｐＨ２〜３に酸性化し、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（１．２ｇ、収率８７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２９分（ＭＳピーク）、Ｃ１０Ｈ１６Ｏ４の質量計算値  ２００．１、ｍ／ｚ実測値  １９９．１［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ３．６６（ｓ，３Ｈ），２．５９−２．４７（ｍ，２Ｈ），２．０７−１．４４（ｍ，１０Ｈ）．
【０１６９】
酸３６：４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
【化２８】
2020525490.tif 000030
中間体２４：４−ヒドロキシシクロヘキサン−１−カルボン酸ベンジル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１２５ｍＬ）中の４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸（２４．８ｇ、１７２ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（２５．０ｇ、１８４ｍｍｏｌ）及びベンジルブロミド（２８．０ｇ、１６３ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下で一晩撹拌した後、混合物を水（２００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（３６．０ｇ、収率８９％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５０分、Ｃ１４Ｈ１８Ｏ３の質量計算値  ２３４．１、ｍ／ｚ実測値  ２３５．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０１７０】
中間体２５：４−（（メチルスルホニル）オキシ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
ジクロロメタン（３００ｍＬ）中の４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２４（２７．０ｇ、１１５ｍｍｏｌ）及びＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミン（２２．３ｇ、１７３ｍｍｏｌ）の溶液に、メタンスルホニルクロリド（１４．５ｇ、１２７ｍｍｏｌ）に０℃でゆっくりと加えた。室温で１時間撹拌した後、混合物をジクロロメタン（５００ｍＬ）中で希釈し、水（１００ｍＬ）、塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して淡黄色固体として標題の化合物を得た（３６．５ｇ、粗製）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．４０−７．３１（ｍ，５Ｈ），５．１１（ｓ，１Ｈ），５．０９（ｓ，１Ｈ），４．８８−４．７８（ｍ，０．４Ｈ），４．６４−４．５３（ｍ，０．６Ｈ），３．１７（ｓ，３Ｈ），２．５７−２．５２（ｍ，０．４Ｈ），２．４５−２．３７（ｍ，０．６Ｈ），２．１１−２．０３（ｍ，１Ｈ），２．００−１．９２（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．７５−１．６９（ｍ，３Ｈ），１．６０−１．４７（ｍ，２Ｈ）．
【０１７１】
中間体２６：４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３５０ｍＬ）中の４−（（メチルスルホニル）オキシ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２５（３６．５ｇ、粗製、約１１５ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンチオ酸カリウム（１５．８ｇ、１３９ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を窒素雰囲気下にて８０℃で５時間撹拌した。室温に冷却した後、混合物を水（５００ｍＬ）中で希釈した。得られた混合物を酢酸エチル（２００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）、塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（２６．０ｇ、収率７７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．４０−７．３０（ｍ，５Ｈ），５．１０（ｓ，１．４Ｈ），５．０９（ｓ，０．６Ｈ），３．７１−３．６５（ｍ，０．８Ｈ），３．３０−３．２３（ｍ，０．２Ｈ），２．５８−２．５２（ｍ，１Ｈ），２．３０（ｓ，２Ｈ），２．２９（ｓ，１Ｈ），１．９７−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．８４−１．７２（ｍ，３Ｈ），１．６９−１．５７（ｍ，３Ｈ），１．５０−１．３７（ｍ，１Ｈ）．
【０１７２】
中間体２７：４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（２０ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２６（２．００ｇ、６．８５ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（１ｍＬ）を０℃で加えた。次に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（３．６６ｇ、２７．４ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて０℃で１時間撹拌した後、混合物をエーテル（１００ｍＬ）中で希釈し、水（３０ｍＬ）、塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中に溶解させ、０℃に冷却した。次に、テトラヒドロフラン中の２Ｍメタンアミン（１７ｍＬ、３４．３ｍｍｏｌ）を加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）中で希釈し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）、０．５Ｍ塩酸塩水溶液（２０ｍＬ）、塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（２．００ｇ、収率９４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．４３−７．２９（ｍ，５Ｈ），６．９１  −６．８１（ｍ，１Ｈ），５．１３（ｓ，１Ｈ），５．１９（ｓ，１Ｈ），３．１３−２．９６（ｍ，１Ｈ），２．７７−２．７０（ｍ，０．５Ｈ），２．５７−２．５３（ｍ，３Ｈ），２．４４−２．３２（ｍ，０．５Ｈ），２．１８−２．０５（ｍ，３Ｈ），１．９２−１．７９（ｍ，１Ｈ），１．６５−１．３４（ｍ，４Ｈ）．
【０１７３】
酸３６：４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（５０ｍＬ）中の４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２７（２．４５ｇ、７．８８ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（２４５ｍｇ）を加えた。反応混合物を水素雰囲気下（５０ｐｓｉ）にて室温で一晩撹拌した。完了した反応混合物を濾過し、ケークをメタノール（２０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮して、淡黄色固体として標題の化合物を得た（１．５０ｇ、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ６．８９−６．７７（ｍ，１Ｈ），３．０４−２．８９（ｍ，１Ｈ），２．５７−２．５５（ｍ，３Ｈ），２．２０−１．７９（ｍ，４Ｈ），１．６２−１．２８（ｍ，４Ｈ）．
【０１７４】
酸３７：４−（ピロリジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサン−１−カルボン酸
【化２９】
2020525490.tif 000031
中間体２８：４−（ピロリジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（４０ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２６（２．７０ｇ、９．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（１．４ｍＬ、２．７８ｍｍｏｌ）、１−クロロ−ピロリジン−２，５−ジオン（４．９０ｇ、３７．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、反応混合物を水（２００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）、塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して粗生成物（３．３７ｇ）を得て、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の粗生成物（１．７０ｇ）の溶液に、ピロリジン（１．６０ｇ、２３．２ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、溶媒を除去して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１〜３：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（１．６０ｇ、収率９９％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８９分、Ｃ１８Ｈ２５ＮＯ４Ｓの質量計算値  ３５１．２、ｍ／ｚ実測値  ３５２．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４２−７．３１（ｍ，５Ｈ），５．１７（ｓ，０．９Ｈ），５．１３（ｓ，１．１Ｈ），３．４２−３．３５（ｍ，４Ｈ），３．０３−２．９０（ｍ，１Ｈ），２．７５−２．６７（ｍ，０．４Ｈ），２．４１−２．３３（ｍ，１．４Ｈ），２．２５−２．１７（ｍ，２．２Ｈ），２．０７−２．００（ｍ，１Ｈ），１．９６−１．８８（ｍ，４Ｈ），１．８５−１．７１（ｍ，１Ｈ），１．６７−１．４７（ｍ，３Ｈ）．
【０１７５】
酸３７：４−（ピロリジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサン−１−カルボン酸
メタノール（４０ｍＬ）中の４−（ピロリジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２８（１．６０ｇ、４．５６ｍｍｏｌ）の溶液に、５％パラジウム炭素ｗｔ．（１６０ｍｇ）を加えた。水素（５０ｐｓｉ）雰囲気下にて２５℃で一晩撹拌した後、反応混合物をセライトに通して濾過した。濾液を濃縮して黄色固体として標題の化合物を得て（１．４０ｇ、粗製）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１２（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．３３−３．１１（ｍ，６Ｈ），２．６０−２．５４（ｍ，０．４Ｈ），２．２８−２．１４（ｍ，０．６Ｈ），２．１０−１．９５（ｍ，３Ｈ），１．８９−１．８０（ｍ，４Ｈ），１．６０−１．３４（ｍ，４Ｈ）．
【０１７６】
酸３８：３−（Ｎ−メチルアセトアミド）シクロペンタンカルボン酸
【化３０】
2020525490.tif 000032
中間体２９：３−オキソシクロペンタンカルボン酸ベンジル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の３−オキソシクロペンタンカルボン酸（５．００ｇ、３９．１ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（１６．２ｇ、１１７ｍｍｏｌ）及びベンジルブロミド（１３．４ｇ、７８．２ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（２００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（２００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を水（２００ｍＬ）及び塩水（２００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１〜８：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（８．００ｇ、収率９４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４３−７．３３（ｍ，５Ｈ），５．１８（ｓ，２Ｈ），３．２５−３．１４（ｍ，１Ｈ），２．６１−２．１０（ｍ，６Ｈ）．
【０１７７】
中間体３０：３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ）シクロペンタン−カルボン酸ベンジル
１，２−ジクロロエタン（５０ｍＬ）中の３−オキソシクロペンタンカルボン酸ベンジルＥＯ８４９５＿５１４．２（４．２０ｇ、１９．３ｍｍｏｌ）の溶液に、メチルアミン塩酸塩（１．９０ｇ、２８．６ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（３．７０ｇ、２８．７ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１時間撹拌し、続いてシアノ水素化ホウ素ナトリウム（３．００ｇ、４７．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で一晩撹拌した後、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（７．４０ｇ、５７．４ｍｍｏｌ）及び二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（１０．５ｇ、４８．２ｍｍｏｌ）を加えた。室温で３時間撹拌した後、混合物をジクロロメタン（１００ｍＬ）で希釈し、水（１００ｍＬ）で２回及び塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液をＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝７０％〜７５％）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（１．７０ｇ、収率２２％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５２分、Ｃ１９Ｈ２７ＮＯ４の質量計算値  ３３３．２、ｍ／ｚ実測値  ３３４．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４０−７．３０（ｍ，５Ｈ），５．１３（ｓ，２Ｈ），２．９６−２．７７（ｍ，１Ｈ），２．７３（ｓ，３Ｈ），２．２０−２．０３（ｍ，２Ｈ），１．９５−１．６７（ｍ，５Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ）．
【０１７８】
中間体３１：３−（Ｎ−メチルアセトアミド）シクロペンタンカルボン酸ベンジル
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチルアミノ）シクロペンタン−カルボン酸ベンジル中間体３０（１．７０ｇ、５．０４ｍｍｏｌ）の溶液に、トリフルオロ酢酸（１５ｍＬ）を加えた。室温で１時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して、揮発性物質を除去した。残渣をジクロロメタン（２０ｍＬ）中で溶解させ、トリエチルアミン（１．２７ｇ、１２．６ｍｍｏｌ）及び無水酢酸（７７１ｍｇ、７．５６ｍｍｏｌ）を加えた。室温で２時間撹拌した後、混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で希釈し、水（３０ｍＬ）及び塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮してＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝５５％〜６０％）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（１．０７ｇ、収率７６％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．４９分、Ｃ１６Ｈ２１ＮＯ３の質量計算値  ２７５．２、ｍ／ｚ実測値  ２７６．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．５１−７．３０（ｍ，５Ｈ），５．１１（ｓ，２Ｈ），４．９１−４．８２（ｍ，０．５Ｈ），４．３３−４．２２（ｍ，０．５Ｈ），３．０４−２．８６（ｍ，１Ｈ），２．７９（ｓ，１．５Ｈ），２．６５（ｓ，１．５Ｈ），２．０３−１．５２（ｍ，９Ｈ）．
【０１７９】
酸３８：３−（Ｎ−メチルアセトアミド）シクロペンタンカルボン酸
メタノール（１０ｍＬ）中の３−（Ｎ−メチルアセトアミド）シクロペンタンカルボン酸ベンジル中間体３１（１．０７ｇ、３．８９ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（１０７ｍｇ）を加えた。水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を濾過した。濾液を濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（７１０ｍｇ、収率９９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１３（ｓ，１Ｈ），４．９１−４．７８（ｍ，０．５Ｈ），４．３２−４．１７（ｍ，０．５Ｈ），２．８７−２．６７（ｍ，４Ｈ），２．０３−１．５０（ｍ，９Ｈ）．
【０１８０】
酸３９：（シス）−４−メチルテトラヒドロフラン−２−カルボン酸
【化３１】
2020525490.tif 000033
中間体３２：４−メチルフラン−２−カルボン酸メチル
１，４−ジオキサン（５０ｍＬ）中の４−ブロモフラン−２−カルボン酸メチル（２．００ｇ、９．７５ｍｍｏｌ）の溶液に、２，４，６−トリメチル−１，３，５，２，４，６−トリオキサトリボリナン（１．８４ｇ、１４．６ｍｍｏｌ）及び水（１０ｍＬ）中の炭酸カリウム（４．０４ｇ、２９．３ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下にて室温で加えた。混合物を窒素で１０分間脱気し、続いてビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（４−ジメチルアミノフェニル）ホスフィン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）（６９０ｍｇ、０．９７５ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて１００℃で一晩撹拌した後、混合物を室温に冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）中で希釈した。分離された有機層を水（６０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝８：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（７６０ｍｇ、収率５６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．７２（ｓ，１Ｈ），７．１８（ｓ，１Ｈ），３．８０（ｓ，３Ｈ），２．０３（ｓ，３Ｈ）．
【０１８１】
中間体３３：４−メチルテトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−メチル
プロパン−２−オール（５０ｍＬ）中の４−メチルフラン−２−カルボン酸メチル  ３２（７６０ｍｇ、５．４２ｍｍｏｌ）の溶液に、５％ルテニウム炭素ｗｔ．（１００ｍｇ）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。不活性窒素雰囲気を水素ガスで置き換えた後、混合物をバルーンによる水素雰囲気下にて１００℃で一晩撹拌した。触媒を濾別し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（７８０ｍｇ、収率９９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．４３−４．３８（ｍ，１Ｈ），３．９２−３．８７（ｍ，１Ｈ），３．６４（ｓ，３Ｈ），３．３３−３．２８（ｍ，１Ｈ），２．４５−２．１９（ｍ，２Ｈ），１．５２−１．４２（ｍ，１Ｈ），０．９７（ｄ，Ｊ＝６．６Ｈｚ，３Ｈ）．
【０１８２】
酸３９：（シス）−４−メチルテトラヒドロフラン−２−カルボン酸
テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の４−メチルテトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−メチル  ３３（７８０ｍｇ、５．４２ｍｍｏｌ）の溶液に、水（２０ｍＬ）中の水酸化リチウム一水和物（２．２７ｇ、５４．２ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌した。次に、反応混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ）中で希釈し、濃塩酸塩水溶液（約２０ｍＬ）によりｐＨ＝１まで酸性化した。水相を分離し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（３００ｍｇ、収率４３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ １２．２８（ｓ，１Ｈ），４．２９（ｔ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，１Ｈ），３．８８（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），３．３０（ｔ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，１Ｈ），２．４３−２．３６（ｍ，１Ｈ），２．２６−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．５０−１．４１（ｍ，１Ｈ），０．９７（ｄ，Ｊ＝６．６Ｈｚ，３Ｈ）．
【０１８３】
酸４０：４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプタンカルボン酸
【化３２】
2020525490.tif 000034
中間体３４：４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプタンカルボン酸メチル
ｔｅｒｔ−ブタノール（３００ｍＬ）中の４−（メトキシカルボニル）シクロへプタンカルボン酸ＥＯ８４９５＿３９３．７（６．１０ｇ、３０．５ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（９．２０ｇ、９１．４ｍｍｏｌ）及びジフェニルホスホリルアジド（９．１０ｇ、３３．５ｍｍｏｌ）を室温で加えた。混合物を１０５℃に加熱し、窒素雰囲気下にて１０５℃で１６時間撹拌した。室温に冷却した後、混合物を濃縮し、残渣に飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（３００ｍＬ）を加え、酢酸エチル（２００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（６．２０ｇ、収率７５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２２０分、Ｃ１４Ｈ２５ＮＯ４の質量計算値  ２７１．２、ｍ／ｚ実測値  ２１６．１［Ｍ＋Ｈ−５６］＋及び１７２．１［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。
【０１８４】
中間体３５：４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプタンカルボン酸ベンジル
メタノール（４０ｍＬ）中の４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプタンカルボン酸メチル  ３４（６．２０ｇ、２２．８ｍｍｏｌ）の溶液に、水（１０ｍＬ）中の水酸化リチウム一水和物（１．９０ｇ、４５．６ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して揮発性物質を除去し、水（３０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。水層を飽和クエン酸（２０ｍＬ）でｐＨ２〜３に酸性化し、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。後者の有機層を塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをＮ，Ｎ−ジメチルホルム
アミド（５０ｍＬ）中で溶解させ、続いて炭酸カリウム（８．００ｇ、５８．０ｍｍｏｌ）及びベンジルブロミド（６．７０ｇ、３９．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物に水（５００ｍＬ）を加え、酢酸エチル（５０ｍＬ）で４回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５０：１〜３０：１〜２０：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（３．５０ｇ、収率５３％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．５１６分、Ｃ２０Ｈ２９ＮＯ４の質量計算値  ３４７．２、ｍ／ｚ実測値  ２９２．１［Ｍ＋Ｈ−５６］＋、２４８．１［Ｍ＋Ｈ−１００］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４８−７．３０（ｍ，５Ｈ），５．１４（ｓ，２Ｈ），４．６４−４．３０（ｍ，１Ｈ），３．７７−３．４９（ｍ，１Ｈ），２．６９−２．４３（ｍ，１Ｈ），２．２０−１．５４（ｍ，８Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ），１．４０−１．２０（ｍ，２Ｈ）．
【０１８５】
酸４０：４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプタンカルボン酸
メタノール（５０ｍＬ）中の４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプタンカルボン酸ベンジル  ３５（３．５０ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（３５０ｍｇ）を加え、混合物を水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した。濾過後、濾液を濃縮して、淡黄色油として標題の化合物を得た（２．５８ｇ、収率１００％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６７分、Ｃ１３Ｈ２３ＮＯ４の質量計算値  ２５７．２、ｍ／ｚ実測値  ２０２．４［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７４−４．３０（ｍ，１Ｈ），３．７６−３．５２（ｍ，１Ｈ），２．７４−２．３９（ｍ，１Ｈ），２．１３−１．６０（ｍ，８Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ），１．４１−１．２８（ｍ，２Ｈ）．
【０１８６】
酸４１：３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸
【化３３】
2020525490.tif 000035
中間体３６：３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル
ｔｅｒｔ−ブタノール（１０ｍＬ）中の３−（メトキシカルボニル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸（１．００ｇ、５．９０ｍｍｏｌ）の溶液に、ジフェニルホスホリルアジド（１．６０ｇ、５．９０ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（５９６ｍｇ、５．９０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて１０５℃で２４時間撹拌し、続いて室温に冷却した後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（２０ｍＬ）で希釈した。混合物を、飽和塩化アンモニウム水溶液（２０ｍＬ）、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（２０ｍＬ）及び塩水（２０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（０．９１ｇ、収率７６％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８４４分、Ｃ１２Ｈ１９ＮＯ４の質量計算値  ２４１．１、ｍ／ｚ実測値  ２４２．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．９６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），２．３０（ｓ，６Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０１８７】
酸４１：３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）、メタノール（３ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル中間体３６（８５０ｍｇ、３．５２ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（２９６ｍｇ、７．０４ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（３０ｍＬ）に注ぎ、１Ｍ塩酸塩水溶液（８ｍＬ）でｐＨを３〜４に調整した。得られた水溶液を酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、白色固体として標題の生成物を得た（７２０ｍｇ、収率９０％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．６６１分、Ｃ１１Ｈ１７ＮＯ４の質量計算値  ２２７．１、ｍ／ｚ実測値  ２２６．０［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．３５（ｓ，１Ｈ），７．５８（ｓ，１Ｈ），２．１０（ｓ，６Ｈ），１．３７（ｓ，９Ｈ）．
【０１８８】
酸４２：（シス）−５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロフラン−３−カルボン酸
【化３４】
2020525490.tif 000036
イソプロパノール（５０ｍＬ）中の５−（エトキシカルボニル）フラン−３−カルボン酸（７．００ｇ、３８ｍｍｏｌ）の溶液に、５％ルテニウム炭素ｗｔ．（１．４０ｇ）を室温で加えた。混合物を水素雰囲気下（５．０ＭＰａ）にて１００℃で一晩撹拌した。室温に冷却した後、懸濁液を濾過し、濾液を真空中で濃縮して、無色油として所望の生成物を得た（７．１０ｇ、粗製）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．７１０分、Ｃ８Ｈ１２Ｏ５の質量計算値  １８８．１、ｍ／ｚ実測値  １８７．１［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ９．１５（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．５５−４．５０（ｍ，１Ｈ），４．２５−４．１４（ｍ，４Ｈ），３．２５−３．１５（ｍ，１Ｈ），２．５９−２．４０（ｍ，２Ｈ），１．２９（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０１８９】
酸４３：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−７−カルボン酸
【化３５】
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中間体３７：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−７−カルボン酸エチル
トルエン（１５ｍＬ）中の３−オキソシクロヘキサンカルボン酸エチル（５．００ｇ、２９．４ｍｍｏｌ）の溶液に、エタン−１，２−ジオール（６．３８ｇ、１０３ｍｍｏｌ）及び４−メチルベンゼンスルホン酸水和物（６７ｍｇ、０．３５３）を室温で加えた。２５℃で２０時間撹拌した後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣を酢酸エチル（５０ｍＬ）及び水（６０ｍＬ）中で再溶解させた。有機層を分離し、水相を酢酸エチル（１５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を飽和炭酸ナトリウム水溶液（１００ｍＬ）、塩水（５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（５．５０ｇ、収率８７％）。
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１５−４．０８（ｍ，２Ｈ），３．９４（ｓ，４Ｈ），２．６２−２．５３（ｍ，１Ｈ），２．０４−１．３４（ｍ，８Ｈ），１．２６−１．２１（ｍ，３Ｈ）．
【０１９０】
酸４３：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−７−カルボン酸
テトラヒドロフラン（１５ｍＬ）及びメタノール（５ｍＬ）中の１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−７−カルボン酸エチル中間体３７（２．００ｇ、９．３５ｍｍｏｌ）の溶液に、水（５ｍＬ）中の水酸化リチウム一水和物（１．１８ｇ、２８．１ｍｍｏｌ）の溶液を室温で加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、反応混合物を減圧下で濃縮し、２Ｍ塩酸塩水溶液でｐＨ＝３〜４まで酸性化し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（１０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝８：１〜３：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（１．７０ｇ、収率９８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１２（ｓ，１Ｈ），３．８５−３．８３（ｍ，４Ｈ），２．４１−２．３３（ｍ，１Ｈ），１．８６−１．２１（ｍ，８Ｈ）．
【０１９１】
酸４４：（シス）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
【化３６】
2020525490.tif 000038
中間体３８：４−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル
テトラヒドロフラン（１５０ｍＬ）中の（シス）−５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロフラン−３−カルボン酸  ４２（４．５０ｇ、２４．０ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロフラン中の１０Ｍボラン−メチルスルフィド錯体（２．９ｍＬ、２８．８ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。窒素雰囲気下にて室温で４時間撹拌した後、混合物をメタノール（３０ｍＬ）でクエンチし、真空中で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン：メタノール＝１００：１）により精製して、無色油として所望の生成物を得た（３．７７ｇ、収率９０％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．１１５分、Ｃ８Ｈ１４Ｏ４の質量計算値  １７４．１、ｍ／ｚ実測値  １７５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４７−４．４２（ｍ，１Ｈ），４．２４−４．１２（ｍ，２Ｈ），４．０３−３．９８（ｍ，１Ｈ），３．８７−３．８３（ｍ，１Ｈ），３．６６−３．５７（ｍ，２Ｈ），２．５８−２．３７（ｍ，２Ｈ），１．８４−１．７６（ｍ，１Ｈ），１．２９（ｔ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，３Ｈ）．
【０１９２】
中間体３９：４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の４−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル  ３８（３．７７ｇ、２１．７ｍｍｏｌ）、イミダゾール（２．９５ｇ、４３．４ｍｍｏｌ）及び４−ジメチルアミノピリジン（５３ｍｇ、０．４３４ｍｍｏｌ）の溶液に、ｔｅｒｔ−ブチルクロロジフェニルシラン（８．９５ｇ、３２．６ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を真空中で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、黄色油として所望の生成物を得た（３．２８ｇ、収率３７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．９０１分、Ｃ２４Ｈ３２Ｏ４Ｓｉの質量計算値  ４１２．２、ｍ／ｚ実測値  ４３０．２［Ｍ＋ＮＨ４］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７３−７．６５（ｍ，４Ｈ），７．４７−７．３８（ｍ，６Ｈ），４．４６（ｔ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，１Ｈ），４．２０（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），４．０７−４．０２（ｍ，１Ｈ），３．８７（ｔ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，１Ｈ），３．６５（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，２Ｈ），２．６２−２．５３（ｍ，１Ｈ），２．４３−２．３３（ｍ，１Ｈ），１．８５−１．７５（ｍ，１Ｈ），１．２８（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．０６（ｓ，９Ｈ）．
【０１９３】
酸４４：（シス）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
テトラヒドロフラン（４０ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中の４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル中間体３９（３．２８ｇ、７．９６ｍｍｏｌ）の溶液に、水（５ｍＬ）中の水酸化リチウム一水和物（５０４ｍｇ、１２．０ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で加えた。０℃で２時間撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）に注ぎ、２Ｍ塩酸塩水溶液（６ｍＬ）でｐＨを５〜６に調整した。得られた水溶液を酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を濃縮して、黄色油として所望の生成物を得た（２．７５ｇ、収率９０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６６−７．６３（ｍ，４Ｈ），７．４８−７．３７（ｍ，６Ｈ），４．５２−４．４７（ｍ，１Ｈ），４．１５−４．０３（ｍ，１Ｈ），３．９２−３．８７（ｍ，１Ｈ），３．６９−３．５６（ｍ，２Ｈ），２．６３−２．５５（ｍ，１Ｈ），２．５１−２．４１（ｍ，１Ｈ），１．９２−１．８３（ｍ，１Ｈ），１．０６（ｓ，９Ｈ）．
【０１９４】
酸４５：４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
【化３７】
2020525490.tif 000039
中間体４０：４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（３０ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２６（１．７０ｇ、５．８２ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（１ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（３．１０ｇ、２３．３ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で１時間撹拌した後、混合物を減圧下にて室温で濃縮して残渣を得て、これを水（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（２．８０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度６５％、収率６６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４０−７．３３（ｍ，５Ｈ），５．１７（ｓ，２Ｈ），３．５６−３．４８（ｍ，１Ｈ），２．４３−２．３８（ｍ，２Ｈ），２．２９−２．２４（ｍ，２Ｈ），２．０４−１．９３（ｍ，２Ｈ），１．６９−１．５７（ｍ，３Ｈ）．
【０１９５】
中間体４１：４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
乾燥テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体４０（１．４０ｇ、純度６５％、２．８８ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロフラン中の２Ｍジメチルアミン（１６ｍＬ、３２ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（８１０ｍｇ、収率７７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３６−７．３４（ｍ，５Ｈ），５．１６（ｓ，０．９Ｈ），５．１１（ｓ，１．１Ｈ），３．０２−２．９５（ｍ，１Ｈ），２．９１（ｓ，３．５Ｈ），２．８７（ｓ，２．５Ｈ），２．３９−２．３２（ｍ，１．５Ｈ），２．１９−２．１７（ｍ，２．５Ｈ），２．００−１．９６（ｍ，１Ｈ），１．８１−１．７１（ｍ，１Ｈ），１．６７−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．５５−１．４３（ｍ，２Ｈ）．
【０１９６】
酸４５：４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（２０ｍＬ）中の４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体４１（８１０ｍｇ、２．４９ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（８１ｍｇ）を加えた。バルーンの水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（５００ｍｇ、収率８５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．０４−２．９６（ｍ，１Ｈ），２．９３−２．９２（ｍ，６Ｈ），２．３７−２．３１（ｍ，１．５Ｈ），２．２２−２．１９（ｍ，２．５Ｈ），２．０２−１．９８（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．７６（ｍ，１Ｈ），１．６８−１．４７（ｍ，３Ｈ）．
【０１９７】
酸４６：４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
【化３８】
2020525490.tif 000040
中間体４２：４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（１２ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２６（７００ｍｇ、２．４０ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．４ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．２８ｇ、９．６０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で１時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して、室温で残渣を得た。これを水（１０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（１０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下濃縮して残渣を得て、これを乾燥テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中で希釈し、続いてテトラヒドロフラン（６ｍＬ）中の２Ｍイソプロピルアミン（７０９ｍｇ、１２．０ｍｍｏｌ）を、得られた溶液に加え、０℃で４時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮し、水（１０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１〜２：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（６３０ｍｇ、収率７７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４２−７．３３（ｍ，５Ｈ），５．１６（ｓ，０．７Ｈ），５．１３（ｓ，１．３Ｈ），３．８８−３．７３（ｍ，１Ｈ），３．６７−３．５７（ｍ，１Ｈ），２．９１−２．７８（ｍ，１Ｈ），２．７６−２．６９（ｍ，０．３Ｈ），２．４２−２．１８（ｍ，４Ｈ），２．１１−２．０６（ｍ，０．７Ｈ），１．８４−１．７０（ｍ，０．７Ｈ），１．６６−１．４５（ｍ，３．３Ｈ），１．２６−１．２１（ｍ，６Ｈ）．
【０１９８】
酸４６：４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（２０ｍＬ）中の４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル（６３０ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（７０ｍｇ）を加えた。バルーンの水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（４４０ｍｇ、収率９５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１０−３．９９（ｍ，１Ｈ），３．６７−３．５７（ｍ，１Ｈ），２．９１−２．７９（ｍ，１Ｈ），２．７３−２．７０（ｍ，０．３Ｈ），２．３７−２．１９（ｍ，４Ｈ），２．１１−２．０６（ｍ，０．７Ｈ），１．８４−１．７３（ｍ，０．７Ｈ），１．６４−１．４４（ｍ，３．３Ｈ），１．２５−１．２２（ｍ，６Ｈ）．
【０１９９】
酸４７：（シス）−４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
【化３９】
2020525490.tif 000041
中間体４３：４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）フラン−２−カルボン酸エチル
ｔｅｒｔ−ブタノール（１００ｍＬ）中の５−（エトキシカルボニル）フラン−３−カルボン酸（４．００ｇ、２１．７ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（２．４０ｇ、２３．８ｍｍｏｌ）及びジフェニルホスホリルアジド（７．００ｇ、２５．５ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて１００℃で２４時間撹拌した後、これを室温に冷却し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（５０ｍＬ）及び飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）中で懸濁させた。有機層を分離し、水相を酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を飽和塩化アンモニウム水溶液（５０ｍＬ）及び塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して粗生成物を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、淡黄色固体として所望の生成物を得た（４．００ｇ、収率７３％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１７９分、Ｃ１２Ｈ１７ＮＯ５の質量計算値  ２５５．１１、ｍ／ｚ実測値  ２００．１［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８８（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．０３（ｓ，１Ｈ），６．３５（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．３６（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），１．５２（ｓ，９Ｈ），１．３８（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０２００】
中間体４４：４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル
イソプロパノール（８０ｍＬ）中の４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）フラン−２−カルボン酸エチル中間体４３（４．００ｇ、１５．７ｍｍｏｌ）の溶液に、５％ルテニウム炭素ｗｔ．（２００ｍｇ）を加えた。水素雰囲気下（３ＭＰａ）にて１００℃で一晩撹拌した後、混合物を室温に冷却し、セライトにより濾過した。ケークをイソプロパノール（２００ｍＬ）及びメタノール（１００ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮して、黒色固体として所望の生成物を得た（４．００ｇ、収率９８．５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．００１分、Ｃ１２Ｈ２１ＮＯ５の質量計算値  ２５９．１４、ｍ／ｚ実測値  １６０．１［Ｍ＋Ｈ−１００］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ６．９７（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．４１（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），４．１１（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），４．０３−３．９４（ｍ，１Ｈ），３．８７（ｔ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，１Ｈ），３．５４（ｔ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，１Ｈ），２．４７−２．４０（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．８２（ｍ，１Ｈ），１．３７（ｓ，９Ｈ），１．２０（ｔ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，３Ｈ）．
【０２０１】
酸４７：（シス）−４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
エタノール（４０ｍＬ）中の４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル中間体４４（４．００ｇ、１５．４ｍｍｏｌ）の溶液に、水（１０ｍＬ）中の水酸化リチウム一水和物（９７０ｍｇ、２３．１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。室温で２時間撹拌した後、溶液を水（１００ｍＬ）に注ぎ、プロトン型カチオン交換レジン（Ａｍｂｅｒｌｙｓｔ  １５  イオン交換レジン、３ｇ）を加えてｐＨ＝５〜６に酸性化した。次に、レジンを濾過し、アセトニトリル（１００ｍＬ）で３回洗浄した。濾液を濃縮して、黄色固体として所望の生成物を得た（３．６０ｇ、粗製）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．０６−７．０４（ｍ，１Ｈ），４．２８−４．２４（ｍ，１Ｈ），４．０２−３．９７（ｍ，１Ｈ），３．８４−３．８０（ｍ，１Ｈ），３．５３−３．４９（ｍ，１Ｈ），２．４２−２．３５（ｍ，１Ｈ），１．８１−１．７５（ｍ，１Ｈ），１．３７（ｓ，９Ｈ）．
【０２０２】
酸４８：（シス）−４−（メチルカルボニル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
【化４０】
2020525490.tif 000042
中間体４５：４−（メチルカルバモイル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル
ジクロロメタン（６０ｍＬ）中の（シス）−５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロフラン−３−カルボン酸（２．５０ｇ、１３．３ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（２．０１ｇ、２０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、クロロギ酸エチル（１．８７ｇ、１７．３ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて−２０℃で加えた。−２０℃で１０分間撹拌した後、テトラヒドロフラン中の２Ｍメチルアミン（１０ｍＬ、２０．０ｍｍｏｌ）を−２０℃で加え、混合物を室温で３時間撹拌した。次に、それを濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン：メタノール＝５０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（１．７０ｇ、収率６６％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．７１６分、Ｃ９Ｈ１５ＮＯ４の質量計算値  ２０１．１、ｍ／ｚ実測値  ２０２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ６．２３（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．５０−４．４５（ｍ，１Ｈ），４．２３（ｑ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，２Ｈ），４．１２−４．００（ｍ，２Ｈ），３．０４−２．９４（ｍ，１Ｈ），２．８０（ｓ，１．５Ｈ），２．７８（ｓ，１．５Ｈ），２．６０−２．４９（ｍ，１Ｈ），２．３５−２．２７（ｍ，１Ｈ），１．２９（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０２０３】
酸４８：（シス）−４−（メチルカルボニル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸
テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中の４−（メチルカルバモイル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸（シス）−エチル中間体４５（１．０７ｇ、５．３２ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（３００ｍｇ、７．１４ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて室温で２時間撹拌した後、混合物を濃縮して残渣を得て、これを水（１０ｍＬ）で希釈した。水溶液を、２Ｍ塩酸塩水溶液（４ｍＬ）でｐＨ５〜６に調整し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を濃縮して、白色固体として所望の生成物を得た（６６０ｍｇ、粗製）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２７３分、Ｃ７Ｈ１１ＮＯ４の質量計算値  １７３．１、ｍ／ｚ実測値  １７４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．９９−７．９５（ｍ，１Ｈ），４．３６−４．３１（ｍ，１Ｈ），３．９７−３．９０（ｍ，１Ｈ），３．７１−３．６４（ｍ，１Ｈ），２．９５−２．８９（ｍ，１Ｈ），２．５７（ｓ，１．５Ｈ），２．５５（ｓ，１．５Ｈ），２．４１−２．３１（ｍ，１Ｈ），２．１１−２．０１（ｍ，１Ｈ）．
【０２０４】
酸４９：６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−カルボン酸
【化４１】
2020525490.tif 000043
中間体４６：２−ヒドロキシペンタ−４−エン酸エチル
ジクロロメタン（１Ｌ）中の２−オキソ酢酸エチル（５０．０ｇ、４９０ｍｍｏｌ）、アリルトリメチルシラン（１００ｇ、８８２ｍｍｏｌ）の溶液に、三フッ化ホウ素エーテラート（１０４ｇ、７３５ｍｍｏｌ）を０℃で滴下して加えた。室温で２時間撹拌した後、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１Ｌ）を加え、続いて有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、黄色油として標題の生成物を得た（４１．０ｇ、収率５８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ５．８５−５．７６（ｍ，１Ｈ），５．１８−５．１３（ｍ，２Ｈ），４．２８−４．２１（ｍ，３Ｈ），２．９１（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，１Ｈ），２．６２−２．５５（ｍ，１Ｈ），２．４８−２．４１（ｍ，１Ｈ），１．３５−１．２４（ｍ，３Ｈ）．
【０２０５】
中間体４７：２−（（２−（エトキシカルボニル）アリル）オキシ）ペンタ−４−エン酸エチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（Ｎ，Ｎ−ｄｉｍｅｔｈｙｌｆｏｒｍｉｄｅ）（５００ｍＬ）中の２−ヒドロキシペンタ−４−エン酸エチル（４１．０ｇ、２８５ｍｍｏｌ）の溶液に、鉱物油中の６０％ｗｔ．水素化ナトリウム（１３．７ｇ、３４２ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。次に、２−（ブロモメチル）アクリル酸エチル（５５．０ｇ、２８５ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。室温で一晩撹拌した後、水（５００ｍＬ）を加え、続いて有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、白色油として標題の生成物を得た（１６．０ｇ、収率２２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ６．３１（ｄ，Ｊ＝１．２Ｈｚ，１Ｈ），５．９４（ｄ，Ｊ＝１．６Ｈｚ，１Ｈ），５．８８−５．７８（ｍ，１Ｈ），５．１６−５．０８（ｍ，２Ｈ），４．３９（ｄ，Ｊ＝１３．６Ｈｚ，１Ｈ），４．２２（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，４Ｈ），４．１４（ｄ，Ｊ＝１４．０Ｈｚ，１Ｈ），４．０１（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，１Ｈ），２．５６−２．５２（ｍ，２Ｈ），１．３２−１．２７（ｍ，６Ｈ）．
【０２０６】
中間体４８：３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸ジエチル
ジクロロメタン（６Ｌ）中の２−（（２−（エトキシカルボニル）アリル）オキシ）ペンタ−４−エン酸エチル中間体４７（１５．０ｇ、５８．６ｍｍｏｌ）の溶液に、グラブスＩＩ触媒（４．９０ｇ、５．８６ｍｍｏｌ）を室温で加えた。室温で一晩撹拌した後、水（３Ｌ）を加え、続いて有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、白色油として標題の生成物を得た（８．９ｇ、収率６６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．０５−７．０３（ｍ，１Ｈ），４．６４（ｄｄ，Ｊ＝１６．８，１．６Ｈｚ，１Ｈ），４．３７（ｄｄ，Ｊ＝１６．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），４．２９−４．１５（ｍ，５Ｈ），２．５６−２．５４（ｍ，２Ｈ），１．３３−１．２６（ｍ，６Ｈ）．
【０２０７】
中間体４９：５−（エトキシカルボニル）−３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸リチウム
テトラヒドロフラン（１６０ｍＬ）中の３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸ジエチル中間体４８（８．９０ｇ、３９．０ｍｍｏｌ）の溶液に、水（４０ｍＬ）中の水酸化リチウム水和物（１．５０ｇ、３５．１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌した。水（２００ｍＬ）及び酢酸エチル（２００ｍＬ）を加えた後、水相を分離し、減圧下で濃縮して、白色固体として標題の生成物を得て（６．４ｇ、収率８０％）、これをさらに精製することなく直接的に次の工程で使用した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．３２３分、Ｃ９Ｈ１１ＬｉＯ５の質量計算値  ２０６．１、ｍ／ｚ実測値  １９９．１［Ｍ−Ｌｉ］−。
【０２０８】
中間体５０：３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸２−ベンジル５−エチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（Ｎ，Ｎ−ｄｉｍｅｔｈｙｌｆｏｒｍｉｄｅ）（１００ｍＬ）中の５−（エトキシカルボニル）−３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸リチウム中間体４９（６．４０ｇ、３１．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ベンジルブロミド（１５．９ｇ、９３．０ｍｍｏｌ）を加えた。２５℃で一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して生成物を得て、これをさらにＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝１０％〜９５％）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（６．４ｇ、収率７１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３６（ｂｒ  ｓ，５Ｈ），７．０２（ｓ，１Ｈ），５．２３（ｓ，２Ｈ），４．６４（ｄｄ，Ｊ＝１６．４，１．２Ｈｚ，１Ｈ），４．３６（ｄｄ，Ｊ＝１６．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），４．２３−４．１８（ｍ，３Ｈ），２．５６−２．５５（ｍ，２Ｈ），１．２９（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ）．
【０２０９】
中間体５１：５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸
テトラヒドロフラン（２００ｍＬ）中の３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸２−ベンジル５−エチル中間体５０（６．４０ｇ、２２．１ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（１．３０ｇ）を加えた。反応混合物を水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した。完了した反応混合物を濾過し、濾液を濃縮して、白色油として標題の化合物を得た（４．４０ｇ、収率９８％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．３１３分、Ｃ９Ｈ１４Ｏ５の質量計算値  ２０２．１、ｍ／ｚ実測値  ２０１．１［Ｍ−Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．６８（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．４０（ｄｄ，Ｊ＝１１．２，２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），４．３１（ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ，０．３Ｈ），４．２３−４．１３（ｍ，２．７Ｈ），３．９９（ｄ，Ｊ＝９．２Ｈｚ，０．３Ｈ），３．７９（ｄｄ，Ｊ＝１１．６，３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），３．５６（ｔ，Ｊ＝１１．２Ｈｚ，０．２Ｈ），２．６４（ｔ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，０．３Ｈ），２．５５（ｔ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．７Ｈ），２．３５−２．１４（ｍ，１．５Ｈ），１．９８−１．９６（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．８２（ｍ，１Ｈ），１．７８−１．６４（ｍ，０．５Ｈ），１．２７（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ）．
【０２１０】
中間体５２：テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸２−ｔｅｒｔ−ブチル５−エチル
ｔｅｒｔ−ブタノール（２０ｍＬ）中の５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸中間体５１（２．８０ｇ、１３．９ｍｍｏｌ）、二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（５．９９ｇ、２７．８ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ジメチルアミノピリジン（１６９ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）を室温で加えた。４０℃で一晩撹拌した後、混合物を室温まで冷却させた。混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、黄色油として標題の生成物を得た（３．１０ｇ、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．３１（ｄｄ，Ｊ＝１１．６，５．６Ｈｚ，１Ｈ），４．１８−４．１２（ｍ，２Ｈ），４．０１（ｄｄ，Ｊ＝７．６，３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），３．８２−３．７６（ｍ，１Ｈ），３．５０（ｔ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，０．２Ｈ），２．６３（ｔ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，０．３Ｈ），２．５２（ｔ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），２．２２−２．１８（ｍ，０．４Ｈ），２．０７−２．０５（ｍ，０．６Ｈ），２．０３−１．９５（ｍ，１Ｈ），１．８５−１．８３（ｍ，１Ｈ），１．７５−１．７１（ｍ，０．４Ｈ），１．６４−１．５８（ｍ，０．６Ｈ），１．４８（ｓ，９Ｈ），１．２７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０２１１】
酸４９：６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−カルボン酸
メタノール（８０ｍＬ）及び水（２０ｍＬ）中のテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸２−ｔｅｒｔ−ブチル２−ｔｅｒｔ−ブチル５−エチル中間体５２（４．００ｇ、１５．５ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化バリウム八水和物（２．４０ｇ、７．７５ｍｍｏｌ）を加えた。２５℃で一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、水（５０ｍＬ）及び酢酸エチル（２００ｍＬ）を加えた。分離された水相にａｍｂｅｒｌｙｓｔ  １５鉄−交換レジン（約２００ｇ）を加え、酢酸エチル（２００ｍＬ）で３回抽出した。分離された有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをさらに精製することなく直接的に次の工程で使用した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．２９分、Ｃ１１Ｈ１８Ｏ５の質量計算値  ２３０．１、ｍ／ｚ実測値  ２２９．２［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．４１（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．０８  −−  ３．９７（ｍ，２Ｈ），３．８４  −−  ３．７９（ｍ，０．３Ｈ），３．６８  −−  ３．６０（ｍ，０．７Ｈ），２．５０  −−  ２．４１（ｍ，１Ｈ），２．０４  −−  １．９９（ｍ，１Ｈ），１．９１  −−  １．８３（ｍ，１Ｈ），１．７８  −−  １．７２（ｍ，２Ｈ），１．４１（ｓ，９Ｈ）．
【０２１２】
酸５０：５−オキソ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−ピロリジン−３−カルボン酸
【化４２】
2020525490.tif 000044
中間体５３：５−オキソ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）ピロリジン−３−カルボン酸メチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の５−オキソピロリジン−３−カルボン酸メチル（１．０ｇ、７．０ｍｍｏｌ）の溶液に、鉱物油中の６０％ｗｔ．水素化ナトリウム（３３６ｍｇ、８．４ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で３０分間撹拌した後、（２−（クロロメトキシ）エチル）トリメチルシラン（１．４０ｇ、８．４ｍｍｏｌ）をゆっくりと加え、混合物を窒素雰囲気下にて０℃で３時間撹拌した。次に、これを氷水（５０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（７８６ｍｇ、収率４１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７３（ｓ，２Ｈ），３．７６（ｓ，３Ｈ），３．７２−３．６９（ｍ，２Ｈ），３．５０（ｔ，Ｊ＝９．０Ｈｚ，２Ｈ），３．３０−３．２１（ｍ，１Ｈ），２．８２−２．６４（ｍ，２Ｈ），０．９２（ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），０．０１（ｓ，９Ｈ）．
【０２１３】
酸５０：５−オキソ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−ピロリジン−３−カルボン酸
メタノール（１ｍＬ）、テトラヒドロフラン（３ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中の５−オキソ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）ピロリジン−３−カルボン酸メチル中間体５３（５００ｍｇ、１．８３ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（１５４ｍｇ、３．６６ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。室温で１時間撹拌した後、混合物を濃縮して残渣を得て、これを水（１０ｍＬ）によって希釈し、飽和クエン酸水溶液でｐＨ５〜６に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（４７０ｍｇ、収率９９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７５（ｓ，２Ｈ），３．７９−３．７３（ｍ，２Ｈ），３．５２（ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），３．３６−３．２５（ｍ，１Ｈ），２．８５−２．７５（ｍ，２Ｈ），０．９３（ｔ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），０．０１（ｓ，９Ｈ）．
【０２１４】
酸５１：４−（Ｎ−（２−エトキシ−２−オキソエチル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
【化４３】
2020525490.tif 000045
中間体５４：４−（Ｎ−（２−エトキシ−２−オキソエチル）スルファモイル）−シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（３０ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル（２．９２ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（１．２５ｍＬ、２．５ｍｍｏｌ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（５．３０ｇ、４０．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（１００ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下にて３０℃で濃縮して残渣を得て、これを乾燥ジクロロメタン（２０ｍＬ）中で溶解させた。上記溶液に２−アミノ酢酸エチル塩酸塩（４．２０ｇ、３０．０ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（５．０５ｇ、５０．０ｍｍｏｌ）を加えた。２５℃で１時間撹拌した後、混合物を濃縮し、ジクロロメタン（１５０ｍＬ）で希釈した。得られた溶液を１Ｍ塩酸塩水溶液（１００ｍＬ）及び塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１〜２：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（１．４０ｇ、収率８８％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６４分、Ｃ１８Ｈ２５ＮＯ６Ｓの質量計算値  ３８３．１、ｍ／ｚ実測値  ３８４．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４２−７．３１（ｍ，５Ｈ），５．１５（ｄ，Ｊ＝１２．３Ｈｚ，２Ｈ），４．７１−４．６２（ｍ，１Ｈ），４．２５（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．９１（ｄｄ，Ｊ＝１３．５，５．７Ｈｚ，２Ｈ），３．００−２．８７（ｍ，１Ｈ），２．７５−２．６９（ｍ，０．５Ｈ），２．４１−２．３１（ｍ，２．５Ｈ），２．２３−２．１６（ｍ，１Ｈ），２．１３−２．０８（ｍ，１Ｈ），１．８４−１．６７（ｍ，２Ｈ），１．５６−１．４９（ｍ，２Ｈ），１．３３−１．２７（ｍ，３Ｈ）．
【０２１５】
酸５１：４−（Ｎ−（２−エトキシ−２−オキソエチル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（２０ｍＬ）中の４−（Ｎ−（２−エトキシ−２−オキソエチル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体５４（１．４０ｇ、３．６５ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（３００ｍｇ）を加えた。バルーンの水素雰囲気下にて２５℃で一晩撹拌した後、混合物を濾過し、濾液を濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（１．００ｇ、収率９４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．９１−４．７８（ｍ，１Ｈ），４．２７−４．２４（ｍ，２Ｈ），３．９４（ｓ，２Ｈ），３．０１−２．９０（ｍ，１Ｈ），２．７２−２．７０（ｍ，０．５Ｈ），２．３８−２．３３（ｍ，２Ｈ），２．２５−２．１１（ｍ，２Ｈ），１．８４−１．４８（ｍ，．３．５Ｈ），１．３３−１．２８（ｍ，３Ｈ）．
【０２１６】
酸５２：（Ｒ）−４−（（３−（メトキシカルボニル）ピロリジン−１−イル）スルホニル）−シクロヘキサンカルボン酸
【化４４】
2020525490.tif 000046
中間体５５：１−（（４−（（ベンジルオキシ）カルボニル）シクロヘキシル）スルホニル）−ピロリジン−３−カルボン酸（Ｒ）−メチル
ジクロロメタン（３０ｍＬ）中の４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル（２．２ｇ、６．９４ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（２．１０ｇ、２０．８ｍｍｏｌ）の溶液に、ピロリジン−３−カルボン酸（Ｒ）−メチル塩酸塩（１．５０ｇ、９．０３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を水（３０ｍＬ）で２回、続いて塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝８：１〜３：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（２．３０ｇ、収率８２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４２−７．２８（ｍ，５Ｈ），５．１６（ｓ，１Ｈ），５．１１（ｓ，１Ｈ），３．７２（ｓ，３Ｈ），３．６９−３．６２（ｍ，１Ｈ），３．５９−３．４０（ｍ，３Ｈ），３．１７−３．０５（ｍ，１Ｈ），３．０２−２．８９（ｍ，１Ｈ），２．７３−２．６５（ｍ，０．５Ｈ），２．４２−２．２９（ｍ，１．５Ｈ），２．２７−２．１１（ｍ，４Ｈ），２．０８−１．９４（ｍ，１Ｈ），１．８４−１．７１（ｍ，１Ｈ），１．６０−１．４２（ｍ，３Ｈ）．
【０２１７】
酸５２：（Ｒ）−４−（（３−（メトキシカルボニル）ピロリジン−１−イル）スルホニル）−シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（８０ｍＬ）中の１−（（４−（（ベンジルオキシ）カルボニル）シクロヘキシル）スルホニル）ピロリジン−３−カルボン酸（Ｒ）−メチル中間体５５（２．３０ｇ、５．６２ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％ｗｔ．パラジウム活性炭素（５９５ｍｇ、０．５６２ｍｍｏｌ）を室温で加えた。水素雰囲気下（１ａｔｍ）にて室温で一晩撹拌した後、セライトのパッドに通して混合物を濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（１．７９ｇ、収率９９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７３（ｓ，３Ｈ），３．７１−３．６６（ｍ，１Ｈ），３．６２−３．４３（ｍ，３Ｈ），３．１９−３．０８（ｍ，１Ｈ），３．０５−２．９０（ｍ，１Ｈ），２．７５−２．６７（ｍ，０．５Ｈ），２．４０−２．２８（ｍ，１．５Ｈ），２．２７−２．１５（ｍ，４Ｈ），２．１０−１．９８（ｍ，１Ｈ），１．９０−１．７４（ｍ，１Ｈ），１．７１−１．４４（ｍ，３Ｈ）．
【０２１８】
酸５３：３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタンカルボン酸
【化４５】
2020525490.tif 000047
中間体５６：３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタンカルボン酸メチル
ｔｅｒｔ−ブチルクロロジフェニルシラン（８．６６ｇ、３１．５ｍｍｏｌ）を、テトラヒドロフラン（５０ｍＬ）中の３−ヒドロキシシクロブタンカルボン酸メチル（３．９０ｇ、３０．０ｍｍｏｌ）及び１Ｈ−イミダゾール（２．４５ｇ、３６．０ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１５０ｍＬ）に続いて塩水（１５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（１０．５ｇ、収率９５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８７分、Ｃ２２Ｈ２８Ｏ３Ｓｉの質量計算値  ３６８．２、ｍ／ｚ実測値  ３６９．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６７−７．６５（ｍ，４Ｈ），７．４４−７．２８（ｍ，６Ｈ），４．１５−４．１０（ｍ，１Ｈ），３．６８（ｓ，３Ｈ），２．３７−２．３４（ｍ，５Ｈ），１．０４（ｓ，９Ｈ）．
【０２１９】
酸５３：３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタンカルボン酸
テトラヒドロフラン（１２ｍＬ）、メタノール（４ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中の３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタンカルボン酸メチル中間体５６（３．５０ｇ、９．５０ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（７９８ｍｇ、１９．０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で４時間撹拌した後、混合物を水（１５０ｍＬ）で希釈し、減圧下にて室温で濃縮し、１Ｍ塩酸塩水溶液（２０ｍＬ）で酸性化し、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で抽出した。有機層を塩水（１５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として粗製の標題の化合物を得て（３．１０ｇ、収率８７％）、これをさらに精製することなく直接的に使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６８−７．６６（ｍ，４Ｈ），７．４５−７．３７（ｍ，６Ｈ），４．１６−４．１３（ｍ，１Ｈ），２．４４−２．３７（ｍ，５Ｈ），１．０５（ｓ，９Ｈ）．
【０２２０】
酸５４：４−（Ｎ−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エチル）メチルスルホンアミド）−シクロヘキサンカルボン酸
【化４６】
2020525490.tif 000048
中間体５４ａ：４−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
メタノール（４０ｍＬ）中の４−オキソシクロヘキサンカルボン酸ベンジル（４．８０ｇ、２０．７ｍｍｏｌ）及び２−アミノエタノール（１２．６ｇ、２１０ｍｍｏｌ）の溶液に、シアノ水素化ホウ素ナトリウム（２．６０ｇ、４１．４ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをジクロロメタン（５０ｍＬ）中で溶解させ、水（２０ｍＬ）で２回、続いて塩水（２０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（５．４０ｇ、収率９３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．３８−７．３１（ｍ，５Ｈ），５．１１−５．０８（ｍ，２Ｈ），４．６９−４．６２（ｍ，０．５Ｈ），４．４５−４．３１（ｍ，０．５Ｈ），３．５０−３．４６（ｍ，１Ｈ），３．４４−３．４０（ｍ，２Ｈ），２．６２−２．５３（ｍ，２Ｈ），２．３９−２．２６（ｍ，１Ｈ），２．１１−１．８２（ｍ，４Ｈ），１．６６−１．４９（ｍ，２Ｈ），１．４５−１．３１（ｍ，２Ｈ），１．０６−０．９６（ｍ，１Ｈ）．
【０２２１】
中間体５４ｂ：４−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エチル）アミノ）−シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
ジクロロメタン（５０ｍＬ）中の４−（（２−ヒドロキシエチル）アミノ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体５４ａ（５．４０ｇ、１９．５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（３．８０ｇ、２９．３ｍｍｏｌ）及びｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルクロリド（３．６０ｇ、２３．４ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で２４時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをジクロロメタン（５０ｍＬ）中で溶解させた。溶液を水（２０ｍＬ）で２回、続いて塩水（２０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（６．２７ｇ、収率７０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．３５−７．３１（ｍ，５Ｈ），５．２７（ｂｒ  ｓ，０．３Ｈ），５．１０−５．０７（ｍ，１．７Ｈ），３．６５−３．５８（ｍ，１．５Ｈ），３．５０−３．４４（ｍ，１．５Ｈ），２．６４−２．５５（ｍ，２Ｈ），２．４５−２．２４（ｍ，１Ｈ），２．１１−１．８３（ｍ，４Ｈ），１．５７−１．２４（ｍ，３．５Ｈ），１．０８−０．８４（ｍ，１．５Ｈ），０．８６（ｓ，９Ｈ），０．０３（ｓ，６Ｈ）．
【０２２２】
中間体５４ｃ：４−（Ｎ−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）エチル）−メチルスルホンアミド）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
テトラヒドロフラン（５０ｍＬ）中の４−（（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エチル）アミノ）−シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体５４ｂ（６．２７ｇ、１６．０ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（４．８５ｇ、４８．０ｍｍｏｌ）及びメタンスルホニルクロリド（２．２１ｇ、１９．０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で２時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（３．８０ｇ、収率５１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．３７−７．３２（ｍ，５Ｈ），５．１３（ｓ，．０．８Ｈ），５．０８（ｓ，１．２Ｈ），３．６６−３．４８（ｍ，３Ｈ），３．１７−３．１２（ｍ，１Ｈ），３．０５−３．００（ｍ，０．５Ｈ），２．９３（ｓ，３Ｈ），２．７４−２．６９（ｍ，０．５Ｈ），２．４０−２．３０（ｍ，０．７Ｈ），２．１３−２．０８（ｍ，１Ｈ），１．９９−１．９４（ｍ，１．３Ｈ），１．８３−１．７２（ｍ，１．５Ｈ），１．６２−１．４２（ｍ，４．５Ｈ），０．８７（ｓ，９Ｈ），０．０５−０．０４（ｍ，６Ｈ）．
【０２２３】
酸５４：４−（Ｎ−（２−（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エチル）メチルスルホンアミド）−シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（２０ｍＬ）中の４−（Ｎ−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エチル）−メチルスルホンアミド）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体５４ｃ（１．３５ｇ、２．８７ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（２００ｍｇ）を加えた。バルーンの水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、反応混合物を濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（９００ｍｇ、収率８２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７５−３．７０（ｍ，２Ｈ），３．６３−３．５７（ｍ，１Ｈ），３．２５−３．１８（ｍ，１．５Ｈ），２．８９−２．８８（ｓ，３Ｈ），２．６５−２．６２（ｍ，０．５Ｈ），２．２９−２．０９（ｍ，３Ｈ），１．９０−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．７２−１．５２（ｍ，５Ｈ），０．９１−０．８８（ｍ，９Ｈ），０．０７（ｓ，６Ｈ）．
【０２２４】
酸５５：４−（Ｎ−（２−メトキシエチル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
【化４７】
2020525490.tif 000049
中間体５５ａ：４−（Ｎ−（２−エトキシエチル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（２５ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２６（１．０ｇ、３．４２ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．５ｍＬ、１．０ｍｍｏｌ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．８３ｇ、１３．７ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、濃縮し、エチルエーテル（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下にて３０℃で濃縮して残渣を得て、これを乾燥ジクロロメタン（３５ｍＬ）中で溶解させた。上記溶液に２−メトキシエタンアミン（１．５４ｇ、２０．６ｍｍｏｌ
）を加えた。室温で一晩撹拌した後、得られた溶液を１Ｍ塩酸塩水溶液（３０ｍＬ）及び塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１〜５：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（１．３５ｇ、収率９２％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．２６２分、Ｃ１７Ｈ２５ＮＯ５Ｓの質量計算値  ３５５．２、ｍ／ｚ実測値  ３５６．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４２−７．３３（ｍ，５Ｈ），５．１６−５．１３（ｍ，２Ｈ），４．５９−４．４８（ｍ，１Ｈ），３．５１−３．４６（ｍ，２Ｈ），３．３７（ｓ，３Ｈ），３．３２−３．２３（ｍ，２Ｈ），２．９８−２．８５（ｍ，１Ｈ），２．７２（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），２．３９−２．１８（ｍ，３．６Ｈ），２．０８−２．０４（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．７４（ｍ，１Ｈ），１．６３−１．４３（ｍ，３Ｈ）．
【０２２５】
酸５５：４−（Ｎ−（２−メトキシエチル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（５０ｍＬ）中の４−（Ｎ−（２−メトキシエチル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体５５ａ（１．３５ｇ、３．７９ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（３００ｍｇ）を加えた。バルーンの水素雰囲気下にて２５℃で一晩撹拌した後、混合物を濾過し、濾液を濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（９７０ｍｇ、収率９７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７４−４．６８（ｍ，０．５Ｈ），４．６５−４．６１（ｍ，０．５Ｈ），３．５３−３．４９（ｍ，２Ｈ），３．３８（ｓ，３Ｈ），３．３４−３．３０（ｍ，２Ｈ），３．００−２．８７（ｍ，１Ｈ），２．７２（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），２．３９−２．０７（ｍ，４．５Ｈ），１．８５−１．７３（ｍ，１Ｈ），１．６５−１．４７（ｍ，３Ｈ）．
【０２２６】
酸５６：４−（Ｎ−（３−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロピル）スルファモイル）−シクロヘキサンカルボン酸
【化４８】
2020525490.tif 000050
中間体５６ａ：４−（Ｎ−（３−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロピル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の３−アミノ−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル塩酸塩（７１０ｍｇ、３．４０ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（１．７０ｇ、１７．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で２０分間撹拌した後、ジクロロメタン（１５ｍＬ）中の４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル（１．０６ｇ、３．４０ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。得られた混合物を室温で一晩撹拌した。その後、それを減圧下で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（１０ｍＬ）中で溶解させ、水（８ｍＬ）で２回、塩水（８ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１５：１〜８：１）により精製して、黄色油として所望の化合物を得た（７００ｍｇ、収率４６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３６（ｂｒ  ｓ，５Ｈ），５．１７（ｓ，０．７Ｈ），５．１３（ｓ，１．３Ｈ），４．９１−４．８０（ｍ，１Ｈ），４．１８−４．０９（ｍ，０．７Ｈ），３．１１−３．０７（ｍ，２Ｈ），２．９５−２．８３（ｍ，１Ｈ），２．７６−２．６８（ｍ，０．３Ｈ），２．４２−２．２８（ｍ，２Ｈ），２．２６−２．１７（ｍ，２Ｈ），２．０９−２．０１（ｍ，１．４Ｈ），１．８９−１．７１（ｍ，０．６Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ），１．３９−１．２４（ｍ，２Ｈ），１．２１（ｓ，６Ｈ）．
【０２２７】
酸５６：４−（Ｎ−（３−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロピル）スルファモイル）−シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（２０ｍＬ）中の４−（Ｎ−（３−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロピル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体５６ａ（７００ｍｇ、１．５４ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（２４０ｍｇ）を加えた。反応混合物を水素雰囲気バルーン下にて５０℃で一晩撹拌した。室温に冷却した後、混合物を濾過し、濾液を濃縮して、白色固体として化合物を得た（６４０ｍｇ、純度８０％、収率９１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ６．９８−６．９３（ｍ，１Ｈ），３．０４−３．００（ｍ，２Ｈ），２．９６−２．８９（ｍ，１Ｈ），２．５５−２．５４（ｍ，０．３Ｈ），２．２０−２．１４（ｍ，０．７Ｈ），２．０９−２．０４（ｍ，２Ｈ），２．００−１．９７（ｍ，１．４Ｈ），１．８７−１．８４（ｍ，０．６Ｈ），１．５９−１．４５（ｍ，２Ｈ），１．３９（ｓ，９Ｈ），１．３６−１．２４（ｍ，２Ｈ），１．０５（ｓ，６Ｈ）．
【０２２８】
酸５７Ｒ及び５７Ｓ：５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸
【化４９】
2020525490.tif 000051
中間体５７Ｒ−Ａ及び中間体５７Ｓ−Ａ：３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸２−ベンジル５−エチル
ラセミ混合物の（３．３６ｇ、１１．６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝６０：４０  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物５７Ｒ−Ａ（１．３７ｇ、収率４１％）及び５７Ｓ−Ａ（１．３４ｇ、収率４０％）を得た。
【０２２９】
酸５７Ｒ：５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸
テトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中の３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，５−ジカルボン酸２−ベンジル５−エチル５７Ｒ−Ａ（６１０ｍｇ、２．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（１８０ｍｇ）を加えた。反応混合物をバルーンの水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した。次に、反応混合物を濾過し、濃縮して白色固体として標題の化合物を得た（４５６ｍｇ、粗製）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴなし、Ｃ９Ｈ１４Ｏ５質量計算値  ２０２．１、ｍ／ｚ実測値  ２０３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．６９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．１３−４．０２（ｍ，３Ｈ），３．８８（ｄｄ，Ｊ＝１１．６，２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），３．６７（ｄｄ，Ｊ＝１１．６，３．６Ｈｚ，１Ｈ），３．４５−３．４０（ｍ，０．４Ｈ），２．５９−２．５３（ｍ，１Ｈ），２．０６−２．０１（ｍ，０．２Ｈ），１．９９−１．９２（ｍ，０．８Ｈ），１．８８−１．８２（ｍ，３Ｈ），１．２１−１．１６（ｍ，３Ｈ）．
【０２３０】
酸５７Ｓ：５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸
酸５７Ｓは、中間体５７Ｓ−Ａから酸５７Ｒと同様に調製された。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴなし、Ｃ９Ｈ１４Ｏ５質量計算値  ２０２．１、ｍ／ｚ実測値  ２０３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．７２（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．１５−４．０３（ｍ，３．６Ｈ），３．８８（ｄｄ，Ｊ＝８．１，１．８Ｈｚ，０．３Ｈ），３．６７（ｄｄ，Ｊ＝８．７，２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），３．４３（ｔ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，０．４Ｈ），２．５９−２．５４（ｍ，１Ｈ），２．０５−２．００（ｍ，０．３Ｈ），１．９１−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．８０−１．４４（ｍ，２．７Ｈ），１．２１−１．１６（ｍ，３Ｈ）．
【０２３１】
酸５８：（トランス）−１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−ピペリジン−４−カルボン酸
【化５０】
2020525490.tif 000052
中間体５８ａ：４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ジクロロメタン（２００ｍＬ）中の４−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２０．０ｇ、９３．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ｔｅｒｔ−ブチルクロロジメチルシラン（２０．９ｇ、１３９ｍｍｏｌ）、イミダゾール（１２．７ｇ、１８６ｍｍｏｌ）及び４−ジメチルアミノピリジン（２２７ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（２５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（２２．５ｇ、収率７４％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．５２１分、Ｃ１７Ｈ３５ＮＯ３Ｓｉの質量計算値  ３２９．２、ｍ／ｚ実測値  ２７４．２［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１３−４．０８（ｍ，２Ｈ），３．４２（ｄ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），２．６９−２．６４（ｍ，２Ｈ），１．６８−１．６４（ｍ，２Ｈ），１．６２−１．５３（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ），１．１３−１．０３（ｍ，２Ｈ），０．８７（ｓ，７Ｈ），０．８５（ｓ，２Ｈ），０．０２（ｓ，５Ｈ），０．０１（ｓ，１Ｈ）．
【０２３２】
中間体５８ｂ：４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−２−ホルミルピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
無水テトラヒドロフラン（１５０ｍＬ）中の４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体５８ａ（１５．０ｇ、４５．６ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラメチルエチレンジアミン（７５．６ｇ、６８．０ｍｍｏｌ）を加えた。−７８℃で１時間撹拌した後、テトラヒドロフラン中の１．３Ｍｓｅｃ−ブチルリチウム（５２．５ｍＬ、６８．０ｍｍｏｌ）を、窒素雰囲気下にて−７８℃で加えた。１時間撹拌した後、無水テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５．２５ｍＬ、６８．０ｍｍｏｌ）の溶液を−７８℃で加えた。得られた混合物を−７８℃で２時間撹拌した。次に、それを室温まで上げ、飽和塩化アンモニウム水溶液（１００ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（２００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（４００ｍＬ）３回で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して粗化合物を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（７．４７ｇ、収率４０％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２９４分、Ｃ１８Ｈ３５ＮＯ４Ｓｉの質量計算値  ３５７．２、ｍ／ｚ実測値  ３０２．２［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ９．６２−９．５９（ｍ，０．８Ｈ），９．４５−９．４３（ｍ，０．２Ｈ），４．８９−４．８４（ｍ，０．４Ｈ），４．６７−４．６３（ｍ，０．３Ｈ），４．２３−４．０４（ｍ，１Ｈ），３．８７−３．６２（ｍ，０．３Ｈ），３．４８−３．４１（ｍ，２Ｈ），２．９１−２．６９（ｍ，１Ｈ），２．３２−２．２４（ｍ，０．８Ｈ），１．８９−１．８２（ｍ，０．２Ｈ），１．７１−１．６４（ｍ，２Ｈ），１．４９（ｓ，３Ｈ），１．４６（ｓ，６Ｈ），１．３６−１．２４（ｍ，１Ｈ），１．１７−１．０５（ｍ，１Ｈ），０．８９−０．８８（ｍ，９Ｈ），０．０４（ｓ，６Ｈ）．
【０２３３】
中間体５８ｃ：４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−２−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
無水テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）中の４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−２−ホルミルピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体５８ｂ（７．４７ｇ、２１．０ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ホウ素ナトリウム（２．３８ｇ、６３．０ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（２００ｍＬ）３回で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（６．４９ｇ、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．６４−４．６０（ｍ，１Ｈ），４．０３−３．９８（ｍ，１Ｈ），３．８７−３．７７（ｍ，１Ｈ），３．４３−３．３８（ｍ，２Ｈ），３．３５−３．３２（ｍ，１Ｈ），２．８１−２．６４（ｍ，１Ｈ），１．７８−１．６７（ｍ，２Ｈ），１．６２−１．５２（ｍ，１Ｈ），１．３６（ｓ，９Ｈ），１．０７−０．９９（ｍ，１Ｈ），０．９９−０．８９（ｍ，１Ｈ），０．８４（ｓ，９Ｈ），０．００（ｓ，６Ｈ）．
【０２３４】
中間体５８ｄ：４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
ジクロロメタン（２００ｍＬ）中の４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−２−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体５８ｃ（６．４９ｇ、１８．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ｔｅｒｔ−ブチルクロロジフェニルシラン（７．４６ｇ、２７．０ｍｍｏｌ）、イミダゾール（２．４６ｇ、３６．０ｍｍｏｌ）及び４−ジメチルアミノピリジン（４４ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、反応混合物を水（１００ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（１５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（９．３９ｇ、収率８７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝５．３８０分、Ｃ３４Ｈ５５ＮＯ４Ｓｉ２の質量計算値  ５９７．４、ｍ／ｚ実測値  ４９８．３［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．６８−７．６５（ｍ，２Ｈ），７．６１−７．５９（ｍ，３Ｈ），７．４５−７．３５（ｍ，５Ｈ），４．３５−４．２１（ｍ，１Ｈ），３．８８−３．７９（ｍ，１Ｈ），３．７０−３．５１（ｍ，３Ｈ），３．４３−３．３９（ｍ，１Ｈ），２．６９−２．５７（ｍ，１Ｈ），２．０３−２．００（ｍ，０．５Ｈ），１．８９−１．８６（ｍ，０．５Ｈ），１．６８（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），１．５７−１．５４（ｍ，１Ｈ），１．３５（ｓ，３Ｈ），１．２９（ｓ，６Ｈ），１．１３−１．０７（ｍ，２Ｈ），０．９６（ｓ，６Ｈ），０．９３（ｓ，３Ｈ），０．８３（ｓ，９Ｈ），０．００（ｓ，６Ｈ）．
【０２３５】
中間体５８ｅ：２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−４−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
エタノール（８０ｍＬ）中の４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体５８ｄ（９．３９ｇ、１５．７ｍｍｏｌ）の溶液に、４−トルエンスルホン酸ピリジニウム（１．１５ｇ、４．００ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて５０℃で一晩撹拌した後、混合物を室温に冷却し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（５．４０ｇ、収率７１％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１７３分、Ｃ２８Ｈ４１ＮＯ４Ｓｉの質量計算値  ４８３．３、ｍ／ｚ実測値  ３８４．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６６（ｂｒ  ｓ，４Ｈ），７．４３−７．３７（ｍ，６Ｈ），４．５９−４．５６（ｍ，０．５Ｈ），４．３７−４．３６（ｍ，０．５Ｈ），４．１５−４．０７（ｍ，０．５Ｈ），３．９６−３．９０（ｍ，０．５Ｈ），３．７２−３．６１（ｍ，２Ｈ），３．４８−３．３５（ｍ，２Ｈ），２．７１−２．６０（ｍ，１Ｈ），２．０５−１．９７（ｍ，０．５Ｈ），１．８６−１．８４（ｍ，０．５Ｈ），１．７４−１．６４（ｍ，１Ｈ），１．６０−１．５２（ｍ，１Ｈ），１．４２（ｓ，９Ｈ），１．３７−１．１７（ｍ，２Ｈ），１．０５（ｓ，９Ｈ）．
【０２３６】
酸５８：（トランス）−１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）−メチル）ピペリジン−４−カルボン酸
ジクロロメタン（３０ｍＬ）中の２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−４−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体５８ｅ（４．００ｇ、８．３０ｍｍｏｌ）の溶液に、デス−マーチンペルヨージナン（１０．４ｇ、２４．８ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、溶液を飽和亜硫酸ナトリウム（２５０ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝５０％〜９５％）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（３．０７ｇ、収率７５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．４２８分、Ｃ２８Ｈ３９ＮＯ５Ｓｉの質量計算値  ４９７．３、ｍ／ｚ実測値  ３９８．２［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．２５（ｓ，１Ｈ），７．６３−７．６１（ｍ，４Ｈ），７．４８−７．４１（ｍ，６Ｈ），４．４１−４．２９（ｍ，１Ｈ），３．９３−３．８３（ｍ，１Ｈ），３．７４−３．６２（ｍ，２Ｈ），３．３２（ｓ，１Ｈ），２．７８−２．６３（ｍ，１Ｈ），２．１６−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．７６（ｍ，１Ｈ），１．５５−１．４６（１，１Ｈ），１．３３（ｓ，９Ｈ），１．２８−１．１９（ｍ，１Ｈ），０．９９（ｓ，９Ｈ）．
【０２３７】
酸５９：（トランス）−４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロヘキサンカルボン酸
【化５１】
2020525490.tif 000053
中間体５９ａ：４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロヘキサンカルボン酸（トランス）−メチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸（トランス）−メチル（８６５ｍｇ、６．００ｍｍｏｌ）及びイミダゾール（１．０２ｇ、１５．０ｍｍｏｌ）の混合物に、ｔｅｒｔ−ブチルクロロジメチルシラン（１．０９ｇ、７．２０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。反応混合物を室温で一晩撹拌し、水（３０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：１〜２０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（１．３４ｇ、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ３．５８−３．５１（ｍ，４Ｈ），２．２４−２．１７（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．８１（ｍ，４Ｈ），１．４５−１．３６（ｍ，２Ｈ），１．２９−１．２０（ｍ，２Ｈ），０．８２（ｓ，９Ｈ），０．０１（ｓ，６Ｈ）．
【０２３８】
酸５９：（トランス）−４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（６ｍＬ）及び水（１．５ｍＬ）中の４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロヘキサンカルボン酸（トランス）−メチル中間体５９ａ（６８１ｍｇ、２．５０ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（２１０ｍｇ、５．００ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。室温で一晩撹拌した後、溶媒を除去し、残渣を水（１０ｍＬ）で希釈し、１Ｍ塩酸塩水溶液でｐＨ２まで酸性化し、続いて濾過した。固体を水（１０ｍＬ）で洗浄し、真空中で乾燥させ、白色固体として標題の化合物を得た（５１０ｍｇ、収率７９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ３．６４−３．５９（ｍ，１Ｈ），２．２４−２．１９（ｍ，１Ｈ），２．０３−１．８６（ｍ，４Ｈ），１．５０−１．２７（ｍ，４Ｈ），０．９０−０．８９（ｍ，９Ｈ），０．０８−０．０１（ｍ，６Ｈ）．
【０２３９】
酸６０：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸
【化５２】
2020525490.tif 000054
中間体６０ａ：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸エチル
トルエン（２０ｍＬ）中の４−オキソシクロヘキサンカルボン酸エチル（５．００ｇ、２９．４ｍｍｏｌ）の溶液に、ｐ−トルエンスルホン酸（１．５０ｇ、８．８０ｍｍｏｌ）及びエタン−１，２−ジオール（６．００ｇ、１０３ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをジエチルエーテル（２０ｍＬ）中で溶解させた。上記溶液を水（３０ｍＬ）で２回、続いて飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（２０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（５．５０ｇ、収率９９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．１０（ｑ，Ｊ＝９．６Ｈｚ，２Ｈ），３．９２（ｓ，４Ｈ），２．３４−２．３０（ｍ，１Ｈ），１．９５−１．８９（ｍ，２Ｈ），１．８５−１．７４（ｍ，４Ｈ），１．５８−１．５０（ｍ，２Ｈ），１．２３（ｔ，Ｊ＝９．６Ｈｚ，３Ｈ）．
【０２４０】
酸６０：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸
テトラヒドロフラン（５６ｍＬ）、メタノール（２８ｍＬ）及び水（２８ｍＬ）中の１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸エチル中間体６０ａ（５．６０ｇ、２６．１ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（３．２９ｇ、７８．３ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、反応混合物を減圧下にて室温で濃縮した。得られた残渣を０．５Ｍ塩酸塩水溶液でｐＨ３〜４に酸性化し、ジクロロメタン（２００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（４．１０ｇ、収率８４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９４（ｓ，３．４Ｈ），３．７７−３．７４（ｍ，０．６Ｈ），２．４２−２．３３（ｍ，１Ｈ），２．００−１．９４（ｍ，２Ｈ），１．８７−１．７７（ｍ，４Ｈ），１．６１−１．５１（ｍ，２Ｈ）．
【０２４１】
酸６１：４−（アゼチジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸
【化５３】
2020525490.tif 000055
中間体６１ａ：４−（アゼチジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（１０ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル（３００ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．２ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（５５０ｍｇ、４．１２ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で２時間撹拌した後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得た。これを水（５０ｍＬ）で希釈し、エーテル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得た。残渣を乾燥テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）及びジクロロメタン（５ｍＬ）中で希釈し、続いて得られた溶液にアゼチジン塩酸塩（４８０ｍｇ、５．１５ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（１．２１ｇ、１２．０ｍｍｏｌ）を加え、室温で４時間撹拌した。混合物を濃縮し、水（５０ｍＬ）でクエンチし、１Ｍ塩酸塩水溶液でｐＨ約２まで酸性化し、続いて酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（２３０ｍｇ、収率５８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３８−７．３２（ｍ，５Ｈ），５．１６（ｓ，１Ｈ），５．１１（ｓ，１Ｈ），３．９９−３．９０（ｍ，４Ｈ），２．８１−２．７８（ｍ，１Ｈ），２．３１−２．２０（ｍ，５Ｈ），２．０４−１．９９（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．５５（ｍ，５Ｈ）．
【０２４２】
酸６１：４−（アゼチジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（５ｍＬ）中の４−（アゼチジン−１−イルスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体６１ａ（２３０ｍｇ、０．６８２ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％ｗｔ．パラジウム炭素（３５ｍｇ）を加えた。水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、反応混合物を濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（１６０ｍｇ、収率９５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．００−３．９５（ｍ，４Ｈ），２．８４−２．７２（ｍ，１Ｈ），２．３４−２．１８（ｍ，６Ｈ），２．０７−２．０３（ｍ，１Ｈ），１．７８−１．７５（ｍ，１Ｈ），１．６１−１．４３（ｍ，３Ｈ）．
【０２４３】
酸６２：３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸
【化５４】
2020525490.tif 000056
中間体６２ａ：２，２−ジメチル−３−オキソシクロブタンカルボン酸メチル
１−クロロ−Ｎ，Ｎ，２−トリメチルプロパ−１−エン−１−アミン（４５ｍＬ、０．３４０ｍｏｌ）及びアクリル酸メチル（３８４ｍＬ、０．４２５ｍｏｌ）の混合物に、ビス（（（トリフルオロメチル）スルホニル）オキシ）亜鉛（３０．６ｇ、０．０８４ｍｏｌ）をＮ２雰囲気下で加えた。室温で３０分間撹拌した後、混合物を３５℃でさらに６時間撹拌し、続いて水（４００ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（３００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１５：１〜５：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（２４ｇ、収率４６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７６（ｓ，３Ｈ），３．５９−３．５１（ｍ，１Ｈ），３．１５−３．０６（ｍ，１Ｈ），２．９９−２．９３（ｍ，１Ｈ），１．３２（ｓ，３Ｈ），１．１２（ｓ，３Ｈ）．
【０２４４】
中間体６２ｂ：（Ｚ）−３−（ヒドロキシイミノ）−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸
メタノール（２００ｍＬ）中の２，２−ジメチル−３−オキソシクロブタンカルボン酸メチル中間体６２ａ（１０．０ｇ、６４．１ｍｍｏｌ）の溶液に、ヒドロキシルアミン塩酸塩（８．８０ｇ、１２８．２ｍｍｏｌ）及び炭酸水素ナトリウム（１４．７ｇ、１７５ｍｍｏｌ）をＮ２雰囲気下で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を濾過し、減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（１０．６ｇ、収率９７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７８（ｓ，０．５Ｈ），３．７４（ｓ，２．５Ｈ），３．３５−３．２４（ｍ，１Ｈ），３．２０−３．０１（ｍ，１Ｈ），２．９６−２．８２（ｍ，１Ｈ），１．５６−１．５３（ｍ，０．８Ｈ），１．４５−１．４１（ｍ，２．２Ｈ），１．３２−１．２９（ｍ，０．８Ｈ），１．２３−１．２０（ｍ，２．２Ｈ）．
【０２４５】
中間体６２ｃ：３−アミノ−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸メチル
メタノール（１００ｍＬ）中の（Ｚ）−３−（ヒドロキシイミノ）−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸中間体６２ｂの溶液に、ラネー−Ｎｉ（１．０ｇ）及び水酸化アンモニウム（３ｍＬ）を窒素雰囲気下で加えた。水素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を濾過し、濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（６．０ｇ、収率７７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７０（ｓ，０．５Ｈ），３．６６（ｓ，２．５Ｈ），３．４２−２．８４（ｍ，１Ｈ），２．６６−２．４５（ｍ，１．３Ｈ），２．２４（ｂｒ  ｓ，０．７Ｈ），１．９０（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），１．１９（ｓ，１．８Ｈ），１．１４（ｓ，１．２Ｈ），１．００（ｓ，１Ｈ），０．８８（ｓ，２Ｈ）．
【０２４６】
中間体６２ｄ：３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸メチル
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の３−アミノ−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸メチル中間体６２ｃ（６．００ｇ、３８．２ｍｍｏｌ）の溶液に、二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（１６．５ｇ、７６．４ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（４６６ｍｇ、３．８２ｍｍｏｌ）をＮ２雰囲気下で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を濃縮して残渣を得て、これを混合溶媒（石油：酢酸エチル  １０：１、５０ｍＬ）、続いて石油（５０ｍＬ）で２回洗浄して、白色固体として標題の化合物を得た（５．０ｇ、収率５１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．６４（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．８８−３．７８（ｍ，１Ｈ），３．６７（ｓ，３Ｈ），２．５９−２．５３（ｍ，１Ｈ），２．３７−２．２７（ｍ，１Ｈ），２．０８−１．９７（ｍ，１Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ），１．２８（ｓ，３Ｈ），０．８９（ｓ，３Ｈ）．
【０２４７】
酸６２：３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸
テトラヒドロフラン（４０ｍＬ）中の３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−２，２−ジメチルシクロブタンカルボン酸メチル中間体６２ｄ（２．５０ｇ、９．７０ｍｍｏｌ）の溶液に、水（１０ｍＬ）中の水酸化リチウム一水和物（８１７ｍｇ、１９．４ｍｍｏｌ）の溶液を室温で加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を濃縮し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で希釈し、２Ｍ塩酸塩水溶液（５ｍＬ）でｐＨ約５に酸性化した。次に、得られた固体を濾過により回収し、水（５０ｍＬ）で洗浄し、乾燥させて、白色固体として標題の化合物を得た（２．２０ｇ、収率９３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １１．９６（ｓ，１Ｈ），６．９７−６．９４（ｍ，１Ｈ），３．６５−３．５６（ｍ，１Ｈ），２．４５−２．４２（ｍ，１Ｈ），２．０８−１．９９（ｍ，２Ｈ），１．３８（ｓ，９Ｈ），１．１６（ｓ，３Ｈ），０．８２（ｓ，３Ｈ）．
【０２４８】
酸６３：４−（Ｎ−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
【化５５】
2020525490.tif 000057
中間体６３ａ：４−（Ｎ−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）スルファモイル）−シクロヘキサンカルボン酸ベンジル
アセトニトリル（４５ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体２６（３．００ｇ、１０．３ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（１．５ｍＬ、３．００ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。次に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（５．３５ｇ、４０．１ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて０℃で１時間撹拌した後、混合物をエーテル（１００ｍＬ）中で希釈し、水（３０ｍＬ）、塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣Ａを得た。ジクロロメタン（４０ｍＬ）中の３−アミノプロパン酸メチル塩酸塩の溶液に、トリエチルアミン（５．１９ｇ、５１．４ｍｍｏｌ）及び（２０ｍＬジクロロメタン中で溶解された）残渣Ａを０℃で加えた。混合物を窒素雰囲気下にて一晩撹拌した。混合物にジクロロメタン（２００ｍＬ）を加え、水（５０ｍＬ）、０．５Ｍ塩酸塩水溶液（５０ｍＬ）、塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１〜３：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（２．４０ｇ、収率５７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６０分、Ｃ１８Ｈ２５ＮＯ６Ｓの質量計算値  ３８３．１、ｍ／ｚ実測値  ３８４．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３９−７．２７（ｍ，５Ｈ），５．１５（ｓ，１Ｈ），５．１２（ｓ，１Ｈ），４．８４−４．８１（ｍ，０．５Ｈ），４．７７−４．７４（ｍ，０．５Ｈ），３．７１（ｓ，３Ｈ），３．３９−３．３１（ｍ，２Ｈ），２．９４−２．８４（ｍ，１Ｈ），２．６４−２．５８（ｍ，２Ｈ），２．３９−２．０２（ｍ，４Ｈ），１．７９−１．６９（ｍ，１Ｈ），１．６３−１．４４（ｍ，３Ｈ）．
【０２４９】
酸６３：４−（Ｎ−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）スルファモイル）シクロヘキサンカルボン酸
メタノール（２５ｍＬ）中の４−（Ｎ−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）スルファモイル）−シクロヘキサンカルボン酸ベンジル中間体６３ａ（２．４０ｇ、６．２６ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素ｗｔ．（４００ｍｇ）を加えた。反応混合物を水素雰囲気（バルーン）下にて室温で一晩撹拌した。完了した反応混合物を濾過し、ケークをメタノール（２０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮して、淡白色固体として標題の化合物酸６３を得た（１．６０ｇ、収率８７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．１０（ｓ，１Ｈ），３．６０（ｓ，３Ｈ），３．２１−３．１２（ｍ，４Ｈ），３．０５−２．８９（ｍ，１Ｈ），２．５９−２．５２（ｍ，１Ｈ），２．１８−１．８４（ｍ，４Ｈ），１．５９−１．３３（ｍ，４Ｈ）．
【０２５０】
パートＩＩ：アリールアルデヒド（Ｐ１）の調製
アルデヒド１、Ａｌ１：２−クロロ−４−フルオロ−ベンズアルデヒド
アルデヒド２、Ａｌ２：２−クロロ−３−フルオロ−ベンズアルデヒド
アルデヒド３、Ａｌ３：４−クロロ−２−フルオロベンズアルデヒド
アルデヒド４、Ａｌ４：２−ブロモ−４−フルオロベンズアルデヒド
アルデヒド５、Ａｌ５：４−クロロ−３−フルオロベンズアルデヒド
アルデヒド６、Ａｌ６：２−クロロ−３，４−ジフルオロベンズアルデヒド
アルデヒド７、Ａｌ７：２−クロロベンズアルデヒド
アルデヒド８、Ａｌ８：２−ブロモベンズアルデヒド
アルデヒド９、Ａｌ９：２−ブロモ−３−フルオロベンズアルデヒド
アルデヒド１０、Ａｌ１０：３，４−ジフルオロ−２−メチルベンズアルデヒド
アルデヒド１１、Ａｌ１１：２−ブロモ−３，４−ジフルオロ−ベンズアルデヒド
アルデヒド１２、Ａｌ１２：２−メチル−４−ジフルオロ−ベンズアルデヒド
アルデヒド１３：Ａｌ１３：２−メチル−３−ジフルオロ−ベンズアルデヒド
【０２５１】
中間体Ｂ１：２−クロロ−３，４−ジフルオロ安息香酸
テトラヒドロフラン（４５ｍＬ）中のＮ１，Ｎ１，Ｎ２，Ｎ２−テトラメチルエタン−１，２−ジアミン（３．７ｇ、６９．６ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下で−７０℃に冷却した後、ヘキサン中の１．３Ｍ  ｓｅｃ−ブチルリチウム（６０ｍＬ、７５．９ｍｍｏｌ）に続いてテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の３，４−ジフルオロ安息香酸（５．０ｇ、３１．６ｍｍｏｌ）の溶液を１０分間かけて滴下して加えた。得られた混合物を−７０℃で１間撹拌し、続いてＴＨＦ（４５ｍＬ）中の１，１，１，２，２，２−ヘキサクロロエタン（２６ｇ、１１０．８ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して加えた。撹拌を−７０℃で２時間続けた。混合物を−１０℃まで温め、水（１２５ｍＬ）でクエンチし、ジエチルエーテル（６０ｍＬ）を加え、続いて２相に分離した。水層を、濃塩酸塩水溶液を使用することによってｐＨ１に酸性化し、ジエチルエーテル（１２５ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を真空中で濃縮して黄色固体を得て、これを酢酸エチル（３０ｍＬ）で再結晶させて、黄色固体として標題の化合物を得た（２．７ｇ、収率４５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １３．６９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．７５−７．７１（ｍ，１Ｈ），７．５５−７．４８（ｍ，１Ｈ）．
【０２５２】
中間体Ｂ２：２−  クロロ−３，４−ジフルオロ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−ベンズアミド
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の２−クロロ−３，４−ジフルオロ安息香酸中間体Ｂ１（１．０ｇ、５．２ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ヒドロキシベンゾトリアゾール（１．１ｇ、７．８ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（４．６ｍＬ、２６ｍｍｏｌ）及びＮ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミド塩酸塩（１．５ｇ、７．８ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。得られた混合物を室温で１０分間撹拌した。Ｏ，Ｎ−ジメチル−ヒドロキシルアミン塩酸塩（０．５ｇ、５．２ｍｍｏｌ）を加え、撹拌を室温で一晩続けた。水（２０ｍＬ）でクエンチし、混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）、塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１〜２：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（１．０６ｇ、収率８７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．６０−７．５３（ｍ，１Ｈ），７．４２−７．３８（ｍ，１Ｈ），３．８０−３．４５（ｍ，３Ｈ），３．３９−３．０６（ｍ，３Ｈ）．
【０２５３】
アルデヒド６：２−クロロ−３，４−ジフルオロベンズアルデヒド
テトラヒドロフラン（８ｍＬ）中の２−クロロ−３，４−ジフルオロ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−ベンズアミド中間体Ｂ２（５００ｍｇ、２．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、トルエン（２．８ｍＬ、２．８ｍｍｏｌ）中の１Ｍ水素化ジイソブチルアルミニウムを窒素雰囲気下にて−７８℃で滴下して加えた。添加後、混合物を−７８℃で１時間撹拌した。これを水（１５ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（２５ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を１Ｍ塩酸水溶液（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で蒸発させて黄色の残渣を残し、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（２００ｍｇ、収率５３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １０．２３（ｓ，１Ｈ），７．８０−７．７６（ｍ，１Ｈ），７．６９−７．６２（ｍ，１Ｈ）．
【０２５４】
中間体Ｂ３：２−ブロモ−３，４−ジフルオロ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−ベンズアミド
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２５ｍＬ）中の２−ブロモ−３，４−ジフルオロ安息香酸（２．５０ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ヒドロキシベンゾトリアゾール（２．１５ｇ、１５．９ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６．８４ｇ、５３．０ｍｍｏｌ）及びＮ−エチル−Ｎ’−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（３．０５ｇ、１５．９ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて室温で加えた。混合物を１０分間撹拌し、Ｎ，Ｏ−ジメチルヒドロキシルアミン塩酸塩（１．０４ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（８０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（７５ｍＬ）で２回抽出した。分離した有機層を水（１００ｍＬ）で２回、塩水（５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１〜５：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（１．９ｇ、収率６６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．２６−７．１７（ｍ，１Ｈ），７．１４−７．０９（ｍ，１Ｈ），３．９３−３．１６（ｍ，６Ｈ）．
【０２５５】
アルデヒド１２：２−ブロモ−３，４−ジフルオロ−ベンズアルデヒド
テトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中の２−ブロモ−３，４−ジフルオロ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−ベンズアミド中間体Ｂ３（１．９０ｇ、６．８１ｍｍｏｌ）の溶液に、トルエン中の１．５Ｍ水素化ジイソブチルアルミニウム（５．９０ｍＬ、８．８５ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて−７８℃で滴下して加えた。−７８℃で１時間撹拌した後、混合物を水（４０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（７５ｍＬ）で３回抽出した。分離した有機層を２Ｍ塩酸塩水溶液（３０ｍＬ）、水（４０ｍＬ）、塩水（２０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１〜５：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（１．０ｇ、収率６７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １０．１２（ｓ，１Ｈ），７．８１−７．６５（ｍ，２Ｈ）．
【０２５６】
パートＩＩＩ：カルボキサミジン（Ｐ２）の調製
カルボキサミジン１、Ｃａ１：チアゾール−２−カルボキサミジン塩酸塩
カルボキサミジン２、Ｃａ２：２，４，６−トリフルオロベンズイミドアミド
トルエン（５０ｍＬ）中の２，４，６−トリフルオロベンゾニトリル（２．００ｇ、１２．７ｍｍｏｌ）の溶液に、トルエン中の２Ｍトリメチルアルミニウム（７．００ｍＬ、１４．０ｍｍｏｌ）及び塩化アンモニウム（０．７６ｇ、１４．０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１２０℃で一晩撹拌した後、混合物を室温に冷却させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を残し、これをメタノール／ジクロロメタン（１０／１、５０ｍＬ）の混合溶媒中で溶解させた。得られた混合物にシリカゲル（１００〜２００メッシュ、３ｇ）を加え、室温でさらに１時間撹拌した。次に、それを濾過し、濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを石油エーテル／酢酸エチル（５／１、２０ｍＬ）からの再結晶により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（１．００ｇ、収率４５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．８８分、Ｃ７Ｈ５Ｆ３Ｎ２の質量計算値  １７４．０、ｍ／ｚ実測値  １７５．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．０４（ｂｒ  ｓ，３Ｈ），７．５５（ｔ，Ｊ＝９．６Ｈｚ，２Ｈ）．
【０２５７】
カルボキサミジン３、Ｃａ３：３，５−ジフルオロピコリンイミドアミド塩酸塩
トルエン（１００ｍＬ）中の塩化アンモニウム（１．８９ｇ、３５．７ｍｍｏｌ）の撹拌懸濁液に、トルエン中の２Ｍトリメチルアルミニウム（２１ｍＬ、４２．８ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で滴下して加えた。次に、得られた混合物を室温まで上げ、３０分間撹拌を続けた。トルエン（５０ｍＬ）中の３，５−ジフルオロピコリノニトリル（５．００ｇ、３５．７ｍｍｏｌ）の溶液を加え、続いて反応混合物を８０℃で一晩撹拌した。室温まで冷却した後、混合物をジクロロメタン（５０ｍＬ）中のシリカゲルのスラリーに注いだ。１０分間撹拌した後、スラリーを濾過し、メタノールで洗浄した。濾液を真空中で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（１．９０ｇ、収率３４％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．３５７分、Ｃ６Ｈ６ＣｌＦ２Ｎ３の質量計算値  １９３．０、ｍ／ｚ実測値  １５７．９［Ｍ＋Ｈ−ＨＣｌ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．７７（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），９．６０（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），８．７９（ｄ，Ｊ＝１．６Ｈｚ，１Ｈ），８．４１−８．３５（ｍ，１Ｈ）．
【０２５８】
カルボキサミジン４、Ｃａ４：４−メチルチアゾール−２−カルボキシミドアミド塩酸塩
メタノール（３０ｍＬ）中の４−メチルチアゾール−２−カルボニトリル（３．９０ｇ、３１．５ｍｍｏｌ）の溶液に、１Ｍナトリウムメトキシド水溶液（４４ｍＬ、４４．０ｍｍｏｌ）を加えた。室温で３０分間撹拌した後、混合物に塩化アンモニウム（２．５０ｇ、４７．２ｍｍｏｌ）を加え、室温で４８時間撹拌を続けた。次に、反応混合物を濾過し、メタノール（５０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン：メタノール＝５：１）により精製して粗生成物を得て、これをさらにＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝２％〜４０％）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（３．００ｇ、収率５４％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．４０９分、Ｃ５Ｈ８ＣｌＮ３Ｓの質量計算値  １７７．０、ｍ／ｚ実測値  １４２．０［Ｍ＋Ｈ−ＨＣｌ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．７８（ｄ，Ｊ＝０．９Ｈｚ，１Ｈ），２．５７（ｓ，３Ｈ）．
【０２５９】
パートＩＶ：スルホニルクロリドの調製
スルホニルクロリド１：４−（クロロスルホニル）−１−メチルシクロヘキサン−１−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
【化５６】
2020525490.tif 000058
中間体１ａ：４−オキソシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
テトラヒドロフラン（２５０ｍＬ）中の（１０．０ｇ、７０．３ｍｍｏｌ）の溶液に、２−（トリメチルシリル）エタノール（１１．０ｇ、９３．０ｍｍｏｌ）、Ｎ１−（（エチルイミノ）メチレン）−Ｎ３，Ｎ３−ジメチルプロパン−１，３−ジアミン塩酸塩（２０．０ｇ、１０４ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（１５．５ｇ、１２７ｍｍｏｌ）を室温で加えた。一晩撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを水（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を２Ｍ塩酸塩水溶液（１５０ｍＬ）、塩水（１５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、淡黄色油として所望の生成物を得た（１４．１ｇ、純度９０％、収率７４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２５−４．１９（ｍ，２Ｈ），２．７９−２．６８（ｍ，１Ｈ），２．５６−２．４５（ｍ，２Ｈ），２．４１−２．３１（ｍ，２Ｈ），２．２７−２．１７（ｍ，２Ｈ），２．０８−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．０５−０．９８（ｍ，２Ｈ），０．０７（ｓ，９Ｈ）．
【０２６０】
中間体１ｂ：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
トルエン（１８０ｍＬ）中の４−オキソシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル  １ａ（１４．１ｇ、純度９０％、５２．４ｍｍｏｌ）の溶液に、エタン−１，２−ジオール（１３．０ｇ、２０９ｍｍｏｌ）及びｐ−トルエンスルホン酸一水和物（３９０ｍｇ、２．０５ｍｍｏｌ）を室温で加え、続いてこれを共沸除去しながら一晩還流した。混合物を室温まで冷却し、酢酸エチル（２００ｍＬ）で希釈し、水（２００ｍＬ）で２回、塩水（２００ｍＬ）によって洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、淡黄色油として所望の生成物を得た（１１ｇ、純度９０％、収率６６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２１−４．１２（ｍ，２Ｈ），３．９５（ｓ，４Ｈ），２．３７−２．２６（ｍ，１Ｈ），２．００−１．９０（ｍ，２Ｈ），１．８６−１．７２（ｍ，４Ｈ），１．６３−１．４８（ｍ，２Ｈ），１．０２−０．９４（ｍ，２Ｈ），０．５３（ｓ，９Ｈ）．
【０２６１】
中間体１ｃ：８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
テトラヒドロフラン（６０ｍＬ）中の１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル  １ｂ（４．０ｇ、純度９０％、１２．６ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロフラン中の２Ｍリチウムジイソプロピルアミド（１３ｍＬ、２６．０ｍｍｏｌ）を−７８℃で加えた。−７８℃で２時間撹拌した後、ヨードメタン（３．８ｇ、２６．８ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温まで温め、１時間撹拌した。混合物を水（６０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（６０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を、塩水（６０ｍＬ）により洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、淡黄色油として所望の生成物を得た（３．１ｇ、純度９０％、収率７４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２０−４．１７（ｍ，２Ｈ），３．９４（ｓ，４Ｈ），２．１９−２．０８（ｍ，２Ｈ），１．６８−１．６４（ｍ，４Ｈ），１．５７−１．４４（ｍ，２Ｈ），１．１９（ｓ，３Ｈ），１．０２−０．９７（ｍ，２Ｈ），０．０５（ｓ，９Ｈ）．
【０２６２】
中間体１ｄ：１−メチル−４−オキソシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
アセトン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）中の８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル  １ｃ（４．２０ｇ、純度９０％、１２．６ｍｍｏｌ）の溶液に、ｐ−トルエンスルホン酸ピリジニウム（６．３０ｇ、２５．１ｍｍｏｌ）を加え、続いて反応物を６５℃で一晩加熱した。混合物に水（８０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（８０ｍＬ）により２回抽出した。合わせた有機層を２Ｍ塩酸塩水溶液（６０ｍＬ）、飽和炭酸ナトリウム水溶液（４０ｍＬ）、塩水（６０ｍＬ）により洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、無色油として所望の生成物を得た（３．５ｇ、純度９０％、収率９８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２８−４．２２（ｍ，２Ｈ），２．５２−２．２７（ｍ，６Ｈ），１．７５−１．６２（ｍ，２Ｈ），１．３０（ｓ，３Ｈ），１．０６−１．００（ｍ，２Ｈ），０．０６（ｓ，９Ｈ）．
【０２６３】
中間体１ｅ：４−ヒドロキシ−１−メチルシクロヘキサン−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
テトラヒドロフラン（３０ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の１−メチル−４−オキソシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル  １ｄ（２．５０ｇ、純度９０％、８．７８ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ホウ素ナトリウム（０．９９６ｇ、２６．３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で２時間撹拌した後、反応物を濃縮して残渣を得て、これに水（５０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を１Ｍ塩酸塩水溶液（５０ｍＬ）及び塩水（５０ｍＬ）により洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、淡黄色油として所望の生成物を得た（２．３０ｇ、純度９０％、収率９１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２２−４．１６（ｍ，２Ｈ），３．８７−３．８０（ｍ，０．３Ｈ），３．６５−３．５６（ｍ，０．７Ｈ），２．２７−２．１９（ｍ，２Ｈ），１．９２−１．８０（ｍ，２Ｈ），１．７５−１．４５（ｍ，２Ｈ），１．４５−１．２１（ｍ，２Ｈ），１．１５（ｓ，３Ｈ），１．０５−０．９８（ｍ，２Ｈ），０．０６（ｓ，９Ｈ）．
【０２６４】
中間体１ｆ：１−メチル−４−（トシルオキシ）シクロヘキサン−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
ジクロロメタン（３０ｍＬ）中の４−ヒドロキシ−１−メチルシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル  １ｅ（２．３０ｇ、純度９０％、８．０１ｍｍｏｌ）の溶液に、４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（１．８３ｇ、９．６０ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（１．５２ｇ、１２．４ｍｍｏｌ）を室温で加えた。一晩撹拌した後、混合物をジクロロメタン（８０ｍＬ）で希釈し、水（５０ｍＬ）、２Ｍ塩酸塩水溶液（５０ｍＬ）、塩水（５０ｍＬ）により洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、淡黄色油として所望の生成物を得た（３．２０ｇ、純度９０％、収率８７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７９（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），７．３４（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），４．６７−４．６１（ｍ，０．２Ｈ），４．５０−４．３８（ｍ，０．８Ｈ），４．１９−４．１４（ｍ，２Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．２４−２．１９（ｍ，２Ｈ），１．９４−１．７３（ｍ，２Ｈ），１．６５−１．５１（ｍ，２Ｈ），１．２５−１．１２（ｍ，２Ｈ），１．１２（ｓ，３Ｈ），１．０１−０．９５（ｍ，２Ｈ），０．０６（ｓ，９Ｈ）．
【０２６５】
中間体１ｇ：４−（アセチルチオ）−１−メチルシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の１−メチル−４−（トシルオキシ）シクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル  １ｆ（３．２０ｇ、純度９０％、６．８９ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンチオ酸カリウム（３．２０ｇ、２８．０ｍｍｏｌ）を室温で加え、続いて反応物を８５℃で３時間加熱した。室温まで冷却した後、混合物を水（１００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（６０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた抽出物を水（１００ｍＬ）、塩水（５０ｍＬ）により洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、茶色油として所望の生成物を得た（２．４０ｇ、純度９０％、収率９８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２３−４．１６（ｍ，２Ｈ），３．６１−３．４８（ｍ，１Ｈ），２．１９（ｓ，３Ｈ），２．１５−２．０１（ｍ，４Ｈ），１．９６−１．８３（ｍ，４Ｈ），１．２７（ｓ，３Ｈ），１．０４−０．９７（ｍ，２Ｈ），０．０７（ｓ，９Ｈ）．
【０２６６】
スルホニルクロリド１：４−（クロロスルホニル）−１−メチルシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
アセトニトリル（１５ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）−１−メチルシクロヘキサンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル  １ｇ（１．３０ｇ、純度９０％、３．７０ｍｍｏｌ）の溶液に、１Ｍ塩酸塩水溶液（０．５ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．６０ｇ、１２．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、塩水（５０ｍＬ）により洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、淡褐色油として所望の生成物を得た（８００ｍｇ、純度９０％、収率５７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２８−４．０８（ｍ，２Ｈ），３．９６−３．８０（ｍ，０．３Ｈ），３．６３−３．４７（ｍ，０．７Ｈ），２．５３−２．２４（ｍ，３Ｈ），２．１４−２．０６（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．７８（ｍ，３Ｈ），１．２８−１．２４（ｍ，３Ｈ），１．０３−０．９６（ｍ，２Ｈ），０．０７（ｓ，９Ｈ）．
【０２６７】
スルホニルクロリド２：３−（クロロスルホニル）−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル
【化５７】
2020525490.tif 000059
中間体２ａ：２，２−ジメチルマロン酸１−ｔｅｒｔ−ブチル３−メチル
テトラヒドロフラン（４０ｍＬ）中における鉱物油中の６０％ｗｔ．水素化ナトリウム（１．５６ｇ、３９．０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、マロン酸ｔｅｒｔ−ブチルメチル（３．５０ｇ、２０．０ｍｍｏｌ）を０℃で滴下して加えた。室温で３０分間撹拌した後、ヨードメタン（５．５４ｇ、３９．０ｍｍｏｌ）を滴下して加え、これを室温でさらに５時間撹拌し続けた。次に、混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（３．８０ｇ、収率９４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７２（ｓ，３Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ），１．４０（ｓ，６Ｈ）．
【０２６８】
中間体２ｂ：３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル
テトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中の２，２−ジメチルマロン酸１−ｔｅｒｔ−ブチル３−メチル  ２ａ（５．００ｇ、２４．７ｍｍｏｌ）の溶液に、トルエン中の１．５Ｍ水素化ジイソブチルアルミニウム（４１．３ｍＬ、６１．９ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて−７８℃で滴下して加えた。窒素雰囲気下にてこの温度で２時間撹拌し、続いて室温で一晩撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（２００ｍＬ）で３回及び塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色油として標題の化合物を得た（２．００ｇ、収率４７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．５２（ｄ，Ｊ＝５．４Ｈｚ，２Ｈ），２．５８（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ），１．１６（ｓ，６Ｈ）．
【０２６９】
中間体２ｃ：２，２−ジメチル−３−（トシルオキシ）プロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ピリジン（８ｍＬ）及びジクロロメタン（２０ｍＬ）中の３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル  ２ｂ（２．００ｇ、１１．５ｍｍｏｌ）の溶液に、トシルクロリド（５．４９ｇ、２８．７ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を濃縮し、酢酸エチル（４０ｍＬ）及び水（４０ｍＬ）中で溶解させ、続いて０．５Ｍ塩酸塩水溶液（２４ｍＬ）を加え、分離した。水層を酢酸エチル（４０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を０．５Ｍ塩酸塩水溶液（２０ｍＬ）及び塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（１．８０ｇ、収率４８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７９（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），３．９８（ｓ，２Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），１．４０（ｓ，９Ｈ），１．１４（ｓ，６Ｈ）．
【０２７０】
中間体２ｄ：３−（アセチルチオ）−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の２，２−ジメチル−３−（トシルオキシ）プロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル  ２ｃ（１．８０ｇ、５．４９ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（１．２５ｇ、１１．０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて１００℃で４時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）中に溶解させ、酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（１．２ｇ、収率９６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．１１（ｓ，２Ｈ），２．３３（ｓ，３Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ），１．１８（ｓ，６Ｈ）．
【０２７１】
スルホニルクロリド２：３−（クロロスルホニル）−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル
アセトニトリル（２８ｍＬ）中の３−（アセチルチオ）−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチルＥＯ８４９５＿５２２．５（１．２０ｇ、５．５７ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（１ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（２．９７ｇ、２２．３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。窒素雰囲気下にてこの温度で２時間撹拌した後、混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（８０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４０：１）により精製して、白色油として標題の化合物を得た（２５０ｍｇ、収率１８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１４（ｓ，２Ｈ），１．４８（ｓ，９Ｈ），１．４３（ｓ，６Ｈ）．
【０２７２】
スルホニルクロリド３：３−（クロロスルホニル）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
【化５８】
2020525490.tif 000060
中間体３ａ：３−（トシルオキシ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
乾燥ジクロロメタン（２０ｍＬ）中の３−ヒドロキシアゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルＥＯ８４９５＿６８１．１（２．００ｇ、１１．５ｍｍｏｌ）及びピリジン（２．７３ｇ、３４．５ｍｍｏｌ）の溶液に、乾燥ジクロロメタン（１０ｍＬ）中のトシルクロリド（４．４１ｇ、２３．１ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。混合物を０℃で３０分間、続いて室温で４８時間撹拌した。それを減圧下で濃縮して残渣を残し、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝８：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（３．７５ｇ、収率９９％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３６４分、Ｃ１５Ｈ２１ＮＯ５Ｓの質量計算値  ３２７．１、ｍ／ｚ実測値  ３４９．９［Ｍ＋Ｎａ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７９（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），７．３８（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），５．０６−４．９６（ｍ，１Ｈ），４．１４−４．０８（ｍ，２Ｈ），３．９５−３．９２（ｍ，２Ｈ），２．４７（ｓ，３Ｈ），１．４２（ｓ，９Ｈ）．
【０２７３】
中間体３ｂ：３−（アセチルチオ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の３−（トシルオキシ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルＥＯ８４９５＿６８１．２（３．２５ｇ、９．９３ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（２．２７ｇ、１９．９ｍｍｏｌ）を加えた。１００℃一晩時間撹拌した後、混合物を室温まで冷却し、水（９０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（３０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（２．２４ｇ、収率９７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７０３分、Ｃ１０Ｈ１７ＮＯ３Ｓの質量計算値  ２３１．１、ｍ／ｚ実測値  １７６．０［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４１−４．３７（ｍ，２Ｈ），４．２２−４．１２（ｍ，１Ｈ），３．９３−３．７７（ｍ，２Ｈ），２．３５（ｓ，３Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ）．
【０２７４】
スルホニルクロリド３：３−（クロロスルホニル）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
アセトニトリル（２０ｍＬ）中の３−（アセチルチオ）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルＥＯ８４９５＿６８１．３（２．２４ｇ、９．６９ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．８ｍＬ）及びＮ−クロロスクシンイミド（５．１７ｇ、３８．７ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（６０ｍＬ）でクエンチし、エチルエーテル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝８：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（９１０ｍｇ、収率３７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８９５分、Ｃ８Ｈ１４ＣｌＮＯ４Ｓの質量計算値  ２５５．０、ｍ／ｚ実測値  １９９．９［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．５９−４．４７（ｍ，１Ｈ），４．４３−４．３１（ｍ，４Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０２７５】
スルホニルクロリド４：１−シクロプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−スルホニルクロリド
【化５９】
2020525490.tif 000061
中間体４ａ：１−シクロプロピル−４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール
１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）中の４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール（７．００ｇ、３６．０ｍｍｏｌ）の溶液に、シクロプロピルボロン酸（６．２０ｇ、７２．０ｍｍｏｌ）、酢酸第二銅一水和物（９．４０ｇ、４７．０ｍｍｏｌ）、４−ジメチルアミノピリジン（１０８ｍｇ、４３．０ｍｍｏｌ）及びピリジン（３．５０ｇ、４３．０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。１１０℃一晩撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（５０ｍＬ）中で希釈し、酢酸エチル（６０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して粗生成物を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（１．８０ｇ、収率２１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４９（ｓ，１Ｈ），７．４７（ｓ，１Ｈ），３．６２−３．５７（ｍ，１Ｈ），１．１３−１．０８（ｍ，２Ｈ），１．０５−０．９９（ｍ，２Ｈ）．
【０２７６】
中間体４ｂ：４−（ベンジルチオ）−１−シクロプロピル−１Ｈ−ピラゾール
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の１−シクロプロピル−４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール中間体４ａ（５００ｍｇ、２．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、ベンジルメルカプタンル（５２７ｍｇ、４．３０ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（５５４ｇ、４．３０ｍｍｏｌ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（２０ｍｇ、０．０２０ｍｍｏｌ）及び９，９−ジメチル−４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）キサンテン（２３ｍｇ、０．０４０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。１１０℃一晩撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して粗生成物を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（３３０ｍｇ、収率６７％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３５８分、Ｃ１３Ｈ１４Ｎ２Ｓの質量計算値  ２３０．１、ｍ／ｚ実測値  ２３０．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３２−７．１７（ｍ，４Ｈ），７．１３−７．０７（ｍ，３Ｈ），３．７８（ｓ，２Ｈ），３．５７−３．４６（ｍ，１Ｈ），１．０７−０．９２（ｍ，４Ｈ）．
【０２７７】
スルホニルクロリド４：１−シクロプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−スルホニルクロリド
アセトニトリル（６ｍＬ）中の４−（ベンジルチオ）−１−シクロプロピル−１Ｈ−ピラゾールＥＯ８４９５＿７２９．３（３３０ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）の溶液に、酢酸（０．７ｍＬ）、水（０．５ｍＬ）及び１，３−ジクロロ−５，５−ジメチルヒダントイン（５７０ｍｇ、２．８７ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。０℃で２時間撹拌した後、反応混合物を水（１０ｍＬ）中で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（３２０ｍｇ、粗製）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．４５７分、Ｃ６Ｈ７ＣｌＮ２Ｏ２Ｓの質量計算値  ２０６．０、ｍ／ｚ実測値  ２０６．９  ［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０２７８】
スルホニルクロリド５：３−（クロロスルホニル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
【化６０】
2020525490.tif 000062
中間体５ａ：３−ヒドロキシシクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル
１Ｌの三つ口ボトルを窒素で０°条件にて充填し、ＴＨＦ中の水素化ホウ素ナトリウム（２．３８９ｇ、６３．１５８ｍｍｏｌ）の懸濁液（１０８ｍＬ、０．８８６ｇ／ｍＬ、１３２７．０２９ｍｍｏｌ）にＭｅＯＨ（５２ｍＬ、０．７９１ｇ／ｍＬ、１２８３．６８４ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１６０ｍＬ、０．８８６ｇ／ｍＬ、１９６５．９６９ｍｍｏｌ）中の３−オキソシクロブタンカルボキシラート（２１．５ｇ、１２６．３１６ｍｍｏｌ）の溶液を窒素雰囲気下にて一滴ずつ２０分で加えた。［注意！気体放出反応！］［内部の反応系の温度が２０°以下であることを監視すること］。反応混合物を０°で２時間撹拌し、ＴＬＣ（３：１＝ＨＥＸ：ＥＡ）により全ての出発材料の消費を示す。混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これに飽和Ｎａ２ＣＯ３溶液（２００ｍＬ）を加え、ＥＡ（３００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濾液を濃縮して粗生成物を得て（２１．５ｇ、収率９８．８３％）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７３−４．６９（ｍ，１Ｈ），４．１６−４．１４（ｍ，１Ｈ），２．６４−２．４０（ｍ，３Ｈ），２．２７−２．０６（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０２７９】
中間体５ｂ：３−（トシルオキシ）シクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル
４−メチル−ベンゼンスルホニルクロリド（９３ｇ、４８８ｍｍｏｌ）を、ピリジン（１５０ｍＬ）及びジクロロメタン（４００ｍＬ）中の３−ヒドロキシシクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル  ５ａ（４２ｇ、２４４ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を水（２００ｍＬ、０℃）で希釈し、室温で０．５時間撹拌した。水相をジクロロメタン（２００ｍＬ×２）で抽出し、有機層を合わせ、０．５Ｎ  ＨＣｌ（２００ｍＬ）、塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（７９．６ｇ、収率９２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８０（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），４．７４−４．６９（ｍ，１Ｈ），２．５６−２．３０（ｍ，８Ｈ），１．４２（ｓ，９Ｈ）．
【０２８０】
中間体５ｃ：３−（アセチルチオ）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
１Ｌの三つ口ボトルを窒素で室温条件にて充填し、ＤＭＦ（４００ｍＬ、０．９４４ｇ／ｍＬ、５１６５．９０３ｍｍｏｌ）中の３−（トシルオキシ）シクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル  ５ｂ（４１．３６ｇ、１２６．７１ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（２４．８ｇ、２１７．１４５ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。反応系を窒素雰囲気下にて、１００°で一晩（１２時間）撹拌した。ＴＬＣ（１０：１＝ＰＥ：ＥＡ）は、全ての出発材料の消費を示す。大部分の溶媒を減圧下で蒸発させ、残渣をＥＡ（１Ｌ）中で再溶解させ、水（２００ｍＬ）、飽和ＮａＣｌ水溶液（１００ｍＬ×１０）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、蒸発させて溶媒を除去して残渣を得て、これは黄色油として標題の化合物を得る（２２．５ｇ、収率７７．０９４％）ためのフラッシュカラム（ＰＥ：ＥＡ＝１００：１〜５０：１）であった。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１６−４．０６（ｍ，１Ｈ），３．１９−３．１１（ｍ，１Ｈ），２．７９−２．７０（ｍ，２Ｈ），２．２９−２．２０（ｍ，５Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０２８１】
スルホニルクロリド５：３−（クロロスルホニル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
アセトニトリル（４００ｍＬ）中の３−（アセチルチオ）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル  ５ｃ（２５ｇ、１０９ｍｍｏｌ）及び２Ｍ塩酸塩水溶液（１３ｍＬ、２７ｍｍｏｌ）の溶液に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（５８ｇ、４３５ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。０℃で３０分間撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮して、アセトニトリルを除去した（２５℃の浴）。次に、残渣を酢酸エチル（８００ｍＬ）と飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（４００ｍＬ）との間で分配した。分離した有機層を飽和チオ硫酸ナトリウム水溶液（４００ｍＬ）に続いて塩水（４００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１５０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（１９ｇ、収率７１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４９−４．４１（ｍ，１Ｈ），３．２９−３．２１（ｍ，１Ｈ），２．９３−２．８６（ｍ，２Ｈ），２．８０−２．７３（ｍ，２Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０２８２】
スルホニルクロリド６：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメタンスルホニルクロリド
【化６１】
2020525490.tif 000063
中間体６ａ：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメタノール
トルエン（１３ｍＬ）中のグリセロール（１８．２ｇ、０．２ｍｏｌ）及びシクロヘキサノン（１３．０ｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液に、４−トルエンスルホン酸（１．３０ｇ、７．８０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１０５℃で１６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却した。混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを水（１５０ｍＬ）及び酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈した。水層を酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（２５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色油として粗製の標題の化合物を得て（２１．４ｇ、収率９５％）、これをさらに精製することなく直接的に使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．０２−３．８７（ｍ，２Ｈ），３．６４−３．５５（ｍ，１Ｈ），３．４５−３．２６（ｍ，２Ｈ），１．９７−１．２０（ｍ，１０Ｈ）．
【０２８３】
中間体６ｂ：４−メチルベンゼンスルホン酸１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメチル
４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（４４．０ｇ、２３１ｍｍｏｌ）を、ピリジン（１０ｍＬ）及びジクロロメタン（１００ｍＬ）中の１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメタノール中間体６ａ（１０．０ｇ、５８ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を水（１００ｍＬ）で希釈し、室温で３０分間撹拌した。水層をジクロロメタン（１００ｍＬ）で２回抽出し、合わせた有機層を０．５Ｎ塩酸塩水溶液（２００ｍＬ）及び塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（１５．０ｇ、収率７９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８７−７．７６（ｍ，２Ｈ），７．４２−７．３６（ｍ，２Ｈ），４．３４−４．２４（ｍ，１Ｈ），４．０９−３．９２（ｍ，３Ｈ），３．８３−３．７２（ｍ，１Ｈ），２．４７（ｓ，３Ｈ），１．５９−１．５５（ｍ，１０Ｈ）．
【０２８４】
中間体６ｃ：エタンチオ酸Ｓ−（１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメチル）
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５０ｍＬ）中の４−メチルベンゼンスルホン酸１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメチル中間体６ｂ（１５．０ｇ、４５．９ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（２１ｇ、１８３ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で１６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、減圧下で濃縮し、５％塩化ナトリウム水溶液（５００ｍＬ）を加え、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（９ｇ、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２５−４．２２（ｍ，１Ｈ），４．１０−４．０６（ｍ，１Ｈ），３．６８−３．６２（ｍ，１Ｈ），３．１１−３．１０（ｍ，２Ｈ），２．３６（ｓ，３Ｈ），１．６４−１．５８（ｍ，１０Ｈ）．
【０２８５】
スルホニルクロリド６：１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメタンスルホニルクロリド
アセトニトリル（３０ｍＬ）中のエタンチオ酸Ｓ−（１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−２−イルメチル）中間体６ｃ（９２０ｍｇ、４ｍｍｏｌ）及び２Ｎ塩酸塩水溶液（０．５ｍＬ、１．００ｍｍｏｌ）の溶液に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．０７ｇ、８．００ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。０℃で３０分間撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮して、アセトニトリルを除去した（２５℃の浴）。次に、残渣を酢酸エチル（５０ｍＬ）と飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）との間で分配した。合わせた有機層を飽和チオ硫酸ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）に続いて塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（３８０ｍｇ、収率４０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７６−４．６８（ｍ，０．２Ｈ），４．６７−４．５８（ｍ，０．４Ｈ），４．４６−４．３７（ｍ，０．４Ｈ），４．２５−４．３１（ｍ，３Ｈ），３．６０−３．４８（ｍ，０．３Ｈ），３．３９−３．３３（ｍ，０．７Ｈ），１．７０−１．５１（ｍ，８Ｈ），１．４７−１．３２（ｍ，２Ｈ）．
【０２８６】
スルホニルクロリド７：３−（クロロスルホニル）シクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
【化６２】
2020525490.tif 000064
中間体７ａ：３−オキソシクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ｔｅｒｔ−ブタノール（１００ｍＬ）中の３−オキソシクロペンタンカルボン酸（５．００ｇ、３９．１ｍｍｏｌ）、二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（１７．０ｇ、７８．０ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ジメチルアミノピリジン（１．４０ｇ、１１．５ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（４．６０ｇ、収率６４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．０９−２．９９（ｍ，１Ｈ），２．５４−２．０７（ｍ，６Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０２８７】
中間体７ｂ：３−ヒドロキシシクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
水素化ホウ素ナトリウム（９４６ｍｇ、２５．０ｍｍｏｌ）を、メタノール（５０ｍＬ）中の３−オキソシクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体７ａ（４．６０ｇ、２５．０ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。１０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）で希釈し、濃縮し、酢酸エチル（８０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して無色油として粗生成物を得て（４．５０ｇ、粗製）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４５（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），４．３０（ｂｒ  ｓ，０．８Ｈ），３．０１−２．７６（ｍ，２Ｈ），２．０９−１．６８（ｍ，６Ｈ），１．４６−１．４５（ｍ，９Ｈ）．
【０２８８】
中間体７ｃ：３−（トシルオキシ）シクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
４−メチル−ベンゼンスルホニルクロリド（５．５０ｇ、２９ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（４５ｍＬ）中の３−ヒドロキシシクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体７ｂ（４．５０ｇ、２４ｍｍｏｌ）、４−ジメチルアミノピリジン（３０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（４．９ｇ、４８ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（３０ｍＬ）に続いて塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（５．６０ｇ、収率６８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７９（ｄ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，２Ｈ），７．３４（ｄ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，２Ｈ），５．０２（ｓ，０．２Ｈ），４．９６−４．８９（ｍ，０．８Ｈ），２．９５−２．７７（ｍ，０．２Ｈ），２．６９−２．５９（ｍ，０．８Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．２１−１．７６（ｍ，６Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）．
【０２８９】
中間体７ｄ：３−（アセチルチオ）シクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の３−（トシルオキシ）シクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体７ｃ（４．６０ｇ、１３．５ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（６．２０ｇ、５４．１ｍｍｏｌ）を室温で加えた。８０℃で１６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、５％塩化ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５０：１〜３０：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（３．５０ｇ、収率８７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９２−３．７８（ｍ，０．８Ｈ），３．７２−３．６７（ｍ，０．２Ｈ），２．８８−２．７３（ｍ，１Ｈ），２．４２−２．１３（ｍ，５Ｈ），２．０７−１．８０（ｍ，３Ｈ），１．６２−１．５３（ｍ，１Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ）．
【０２９０】
スルホニルクロリド７：３−（クロロスルホニル）シクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
アセトニトリル（８０ｍＬ）中の３−（アセチルチオ）シクロペンタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体７ｄ（３．００ｇ、１２ｍｍｏｌ）及び２Ｎ塩酸塩水溶液（１．８ｍＬ、３．６ｍｍｏｌ）の溶液に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（６．６０ｇ、４９ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（３０ｍＬ）に加え、減圧下で濃縮し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（２．９ｇ、収率８８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．３２−４．２２（ｍ，０．８Ｈ），４．１８−４．０７（ｍ，０．２Ｈ），３．０８−２．９８（ｍ，０．８Ｈ），２．９１−２．７９（ｍ，０．２Ｈ），２．５７−２．４６（ｍ，２Ｈ），２．３８−１．９０（ｍ，４Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０２９１】
スルホニルクロリド８：４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
【化６３】
2020525490.tif 000065
中間体８ａ：４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
水素化ホウ素ナトリウム（６１１ｍｇ、１６．０ｍｍｏｌ）を、メタノール（３０ｍＬ）中の４−オキソシクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルＥＯ８４９５＿８３０．１（３．２０ｇ、１６．０ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。１０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）に加え、減圧下で濃縮し、酢酸エチル（４０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して無色油として粗生成物を得て（３．２０ｇ、粗製）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９１−３．８５（ｍ，０．４Ｈ），３．６５−３．５７（ｍ，０．６Ｈ），２．３０−２．２７（ｍ，０．４Ｈ），２．１８−２．１０（ｍ，０．６Ｈ），２．０４−１．８９（ｍ，３Ｈ），１．６６−１．６０（ｍ，３Ｈ），１．５３−１．３５（ｍ，１０Ｈ），１．３０−１．２１（ｍ，２Ｈ）．
【０２９２】
中間体８ｂ：４−（トシルオキシ）シクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
４−メチル−ベンゼンスルホニルクロリド（３．７ｇ、１９ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（３０ｍＬ）中の４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体８ａ（３．２ｇ、１６ｍｍｏｌ）、４−ジメチルアミノピリジン（２０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（３．２ｇ、３２ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１５ｍＬ）に続いて塩水（１５ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（４．０ｇ、収率７２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８０（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），７．３４（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），４．７０（ｂｒ  ｓ，０．３Ｈ），４．４１（ｂｒ  ｓ，０．７Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．２５−２．１３（ｍ，１Ｈ），１．９８−１．７９（ｍ，４Ｈ），１．７１−１．４２（ｍ，１３Ｈ）．
【０２９３】
中間体８ｃ：４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の４−（トシルオキシ）シクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体８ｂ（３．００ｇ、８．５０ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（３．９０ｇ、３３．８ｍｍｏｌ）を室温で加えた。８０℃で１６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、５％塩化ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５０：１〜３０：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（１．９ｇ、収率６５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７５（ｓ，１Ｈ），２．３０−２．２９（ｍ，３．７Ｈ），２．２１−２．１４（ｍ，０．３Ｈ），２．０１−１．９４（ｍ，０．７Ｈ），１．８１−１．７２（ｍ，６．７Ｈ），１．５６−１．５２（ｍ，０．３Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ），１．３８−１．３３（ｍ，０．３Ｈ）．
【０２９４】
スルホニルクロリド８：４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
アセトニトリル（５０ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体８ｃ（１．４ｇ、５．４ｍｍｏｌ）及び２Ｍ塩酸塩水溶液（０．８ｍＬ、１．６ｍｍｏｌ）の溶液に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（２．９ｇ、２１．７ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）で希釈し、減圧下で濃縮し、酢酸エチル（４０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（１．２ｇ、収率７８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．５９−３．４９（ｍ，１Ｈ），２．６２−２．４９（ｍ，１Ｈ），２．３９−２．２２（ｍ，４Ｈ），２．０９−１．９５（ｍ，２Ｈ），１．８６−１．６３（ｍ，１Ｈ），１．５７−１．５４（ｍ，１Ｈ），１．４８−１．４５（ｍ，９Ｈ）．
【０２９５】
スルホニルクロリド９：３−（クロロスルホニル）−１−メチルシクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
【化６４】
2020525490.tif 000066
中間体９ａ：１−メチル−３−オキソシクロブタンカルボン酸
メタノール（５０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中の１−メチル−３−オキソシクロブタンカルボン酸エチルＥＯ８４９５＿６７０．１（４．００ｇ、２５．６ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（２．１５ｇ、５１．２ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を２Ｍ塩酸塩水溶液でｐＨ約２まで酸性化し、続いて減圧下で濃縮して残渣を得て、これを水（５０ｍＬ）中で溶解させ、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（４．１０ｇ、純度９０％、収率１００％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６７−３．６２（ｍ，２Ｈ），２．９９−２．９３（ｍ，２Ｈ），１．６２（ｓ，３Ｈ）．
【０２９６】
中間体９ｂ：１−メチル−３−オキソシクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）中の１−メチル−３−オキソシクロブタンカルボン酸中間体９ａ（４．１０ｇ、純度９０％、２８．８ｍｍｏｌ）及び２−（トリメチルシリル）エタノール（３．７５ｇ、３１．７ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（３．５０ｇ、２８．６ｍｍｏｌ）の溶液に、１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（８．３０ｇ、４３．２ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、続いて減圧下で濃縮して揮発性物質を除去し、酢酸エチル（８０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を２Ｍ塩酸塩水溶液（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（５．１０ｇ、純度８０％、収率１００％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２１−４．１７（ｍ，２Ｈ），３．５４−３．４９（ｍ，２Ｈ），２．８５−２．８０（ｍ，２Ｈ），１．５２（ｓ，３Ｈ），０．９９−０．９５（ｍ，２Ｈ），０．０７（ｓ，９Ｈ）．
【０２９７】
中間体９ｃ：３−ヒドロキシ−１−メチルシクロブタン−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中の１−メチル−３−オキソシクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル中間体９ｂ（５．１０ｇ、純度８０％、１７．９ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロホウ酸ナトリウム（２．７０ｇ、７１．５ｍｍｏｌ）を室温で少量ずつ加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）でクエンチし、続いて減圧下で濃縮して残渣を得た。残渣を水（５０ｍＬ）中に溶解させ、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（３．８０ｇ、純度９０％、収率１００％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．３８−４．２２（ｍ，１Ｈ），４．１６−４．１０（ｍ，２Ｈ），３．７１−３．６７（ｍ，１Ｈ），２．８０−２．７１（ｍ，１Ｈ），２．３２−２．２１（ｍ，２Ｈ），１．８５  −１．７７（ｍ，１Ｈ），１．３５（ｓ，１．５Ｈ），１．３０（ｓ，１．５Ｈ），０．９７−０．８９（ｍ，２Ｈ），０．０７（ｓ，９Ｈ）．
【０２９８】
中間体９ｄ：１−メチル−３−（トシルオキシ）シクロブタン−カルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の３−ヒドロキシ−１−メチルシクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル中間体９ｃ（３．７０ｇ、純度９０％、１４．５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（２．９０ｇ、２３．７ｍｍｏｌ）の溶液に、４−メチルベンゼン−１−スル
ホニルクロリド（３．３ｇ、１７．３ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。室温で一晩撹拌した後、反応溶液を水（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、続いて減圧下で濃縮して残渣を得た。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝８：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（３．１０ｇ、純度９５％、収率４８％）。
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７４（ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），７．３０（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），４．８７−４．８３（ｍ，１Ｈ），４．１４−４．１０（ｍ，１Ｈ），２．７２−２．６６（ｍ，０．８Ｈ），２．５６−２．５２（ｍ，１．２Ｈ），２．４２（ｓ，３Ｈ），２．１７−２．１１（ｍ，１．２Ｈ），２．０８  −２．０３（ｍ，０．８Ｈ），１．３３（ｓ，１Ｈ），１．２８（ｓ，２Ｈ），０．９５−０．９１（ｍ，２Ｈ），０．０１（ｓ，９Ｈ）．
【０２９９】
中間体９ｅ：３−（アセチルチオ）−１−メチルシクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（７０ｍＬ）中の１−メチル−３−（トシルオキシ）シクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル中間体９ｄ（３．１０ｇ、純度９５％、７．２６ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（３．００ｇ、２６．３ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で６時間撹拌した後、反応混合物を冷却し、水（２００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（８０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（２．３０ｇ、純度９０％、収率９０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２７−４．２１（ｍ，２Ｈ），４．１９−４．０８（ｍ，１Ｈ），３．０６  −３．００（ｍ，１Ｈ），２．５９  −２．５０（ｍ，１Ｈ），２．４１−２．３６（ｍ，１Ｈ），２．３２（ｓ，３Ｈ），２．０４  −１．９９（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，１．２Ｈ），１．４４（ｓ，１．８Ｈ），１．０８−１．０１（ｍ，２Ｈ），０．０７（ｓ，９Ｈ）．
【０３００】
スルホニルクロリド９：３−（クロロスルホニル）−１−メチルシクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル
アセトニトリル（５０ｍＬ）中の３−（アセチルチオ）−１−メチルシクロブタンカルボン酸２−（トリメチルシリル）エチル中間体９ｅ（１．１０ｇ、純度９０％、７．５２ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．２ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．３５ｇ、１０．１ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、得られた混合物を減圧下で濃縮し、得られた粗生成物を水（３０ｍＬ）中に注ぎ、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（８２０ｍｇ、純度９５％、収率７３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４８−４．３３（ｍ，１Ｈ），４．２６−４．１９（ｍ，２Ｈ），３．１６−３．１０（ｍ，０．８Ｈ），２．９７−２．９１（ｍ，１．２Ｈ），２．６３−２．５７（ｍ，１．２Ｈ），２．４１−２．３６（ｍ，０．８Ｈ），１．４８（ｓ，３Ｈ），１．０４−０．９９（ｍ，２Ｈ），０．０７（ｓ，９Ｈ）．
【０３０１】
スルホニルクロリド１０：３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタン−１−スルホニルクロリド
【化６５】
2020525490.tif 000067
中間体１０ａ：Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−３−オキソシクロブタンカルボキサミド
ジクロロメタン（２００ｍＬ）中の３−オキソシクロブタンカルボン酸（１１．４ｇ、１００ｍｍｏｌ）及び１−ヒドロキシベンゾトリアゾール（１７．９ｇ、１５０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−メトキシメチルアミン塩酸塩（９．７０ｇ、１０５ｍｍｏｌ）、Ｎ’−（エチルコーレンストッフイミドイル）−Ｎ，Ｎ−ジメチルプロパン−１，３−ジアミン塩酸塩（２８．８ｇ、１５０ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（３０．１ｇ、３００ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を水（２００ｍＬ）中で希釈し、室温で０．５時間撹拌した。有機層を分離し、水相をジクロロメタン（２００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（２００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（１３．９ｇ、収率８８％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．０２分、Ｃ７Ｈ１１ＮＯ３の質量計算値  １５７．１、ｍ／ｚ実測値  １５８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７３（ｓ，３Ｈ），３．６３−３．５５（ｍ，１Ｈ），３．５１−３．４４（ｍ，２Ｈ），３．２６−３．１７（ｍ，５Ｈ）．
【０３０２】
中間体１０ｂ：３−ヒドロキシ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルシクロブタンカルボキサミド
水素化ホウ素ナトリウム（３．３０ｇ、８８．０ｍｍｏｌ）を、テトラヒドロフラン（９０ｍＬ）及びメタノール（３０ｍＬ）中のＮ−メトキシ−Ｎ−メチル−３−オキソシクロブタンカルボキサミド中間体１０ａ（１３．９ｇ、３１．６ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。０℃で２時間撹拌した後、混合物を水（２００ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３００ｍＬ）で抽出した。分離した有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して黄色油として粗製の標題の化合物を得て（７．２０ｇ、収率５１％）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２３−４．１２（ｍ，１Ｈ），３．６５（ｓ，３Ｈ），３．１７（ｓ，３Ｈ），３．０６−２．９５（ｍ，１Ｈ），２．５９−２．５０（ｍ，２Ｈ），２．２４−２．１５（ｍ，２Ｈ）．
【０３０３】
中間体１０ｃ：３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルシクロブタンカルボキサミド
ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルクロロシラン（１８．５ｇ、６７．５ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の３−ヒドロキシ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルシクロブタンカルボキサミド中間体１０ｂ（７．２０ｇ、４５．０ｍｍｏｌ）及びイミダゾール（６．１０ｇ、９０．０ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（２００ｍＬ）に続いて塩水（２００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（１５．０ｇ、収率８５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６８−７．６２（ｍ，４Ｈ），７．４３−７．３３（ｍ，６Ｈ），４．１９−４．１０（ｍ，１Ｈ），３．６０−３．５７（ｍ，３Ｈ），３．１８−３．１２（ｍ，３Ｈ），２．７６−２．７２（ｍ，１Ｈ），２．３７−２．２９（ｍ，４Ｈ），１．０３−１．００（ｍ，９Ｈ）．
【０３０４】
中間体１０ｄ：１−３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル）エタノン
テトラヒドロフラン（５３ｍＬ、１０５ｍｍｏｌ）中の１Ｍメチルマグネシウムブロミドの溶液を、テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）中の３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルシクロブタンカルボキサミド中間体１０ｃ（１４．０ｇ、３５．２ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で２時間撹拌した後、混合物を水（１５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で抽出した。分離した有機層を塩水（１５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、白色固体として標題の化合物を得て（１２．０ｇ、収率９７％）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０９分、Ｃ２２Ｈ２８Ｏ２Ｓｉの質量計算値  ３５２．２、ｍ／ｚ実測値  ３５３．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６６−７．６０（ｍ，４Ｈ），７．４５−７．３５（ｍ，６Ｈ），４．１８−４．１０（ｍ，１Ｈ），２．５６−２．４７（ｍ，１Ｈ），２．３５−２．３１（ｍ，２Ｈ），２．２９−２．１７（ｍ，２Ｈ），２．０４（ｓ，３Ｈ），１．０３（ｓ，９Ｈ）．
【０３０５】
中間体１０ｅ：酢酸３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の１−３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル）エタノン中間体１０ｄ（７．０６ｇ、２０．０ｍｍｏｌ）及び３−クロロ過安息香酸（１０．３ｇ、６０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸水素ナトリウム（５．０４ｇ、６０．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を水（２００ｍＬ）中で希釈し、室温で０．５時間撹拌した。有機層を分離し、水相をジクロロメタン（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（２００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（６．００ｇ、収率８１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６５−７．６２（ｍ，４Ｈ），７．４３−７．３４（ｍ，６Ｈ），４．４６−４．３５（ｍ，１Ｈ），３．９６−３．８７（ｍ，１Ｈ），２．６９−２．５９（ｍ，２Ｈ），２．２０−２．１０（ｍ，２Ｈ），２．０３（ｓ，３Ｈ），１．００（ｓ，９Ｈ）．
【０３０６】
中間体１０ｆ：３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタノール
テトラヒドロフラン（３０ｍＬ）、メタノール（３０ｍＬ）及び水（３０ｍＬ）中の酢酸３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル中間体１０ｅ（６．００ｇ、１６．３ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム一水和物（１．３７ｇ、３２．５ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で２時間撹拌した後、混合物を減圧下にて室温で濃縮して揮発性物質を除去し、酢酸エチル（２００ｍＬ）で抽出した。分離した有機層を水（１５０ｍＬ）及び塩水（１５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して、無色油として標題の化合物を得て（４．００ｇ、収率７５％）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６６−７．６３（ｍ，４Ｈ），７．４０−７．３７（ｍ，６Ｈ），３．８７−３．７８（ｍ，１Ｈ），３．７７−３．６７（ｍ，１Ｈ），２．６４−２．５６（ｍ，２Ｈ），２．０７−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．０４（ｓ，９Ｈ）．
【０３０７】
中間体１０ｇ：４−メチルベンゼンスルホン酸３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル
４−メチルベンゼンスルホニルクロリド（４．４０ｇ、２２．９ｍｍｏｌ）を、ピリジン（２．７０ｇ、３４．５ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（１００ｍＬ）中の３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタノール中間体１０ｆ（４．００ｇ、１１．５ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を水（１００ｍＬ）中で希釈し、室温で０．５時間撹拌した。有機層を分離し、水相をジクロロメタン（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を０．５Ｍ塩酸塩水溶液（２００ｍＬ）、塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（５．１０ｇ、収率９２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７７−７．６９（ｍ，２Ｈ），７．６１−７．４４（ｍ，４Ｈ），７．３５−７．２７（ｍ，８Ｈ），４．２５−４．１６（ｍ，１Ｈ），３．８２−３．７２（ｍ，１Ｈ），２．５３−２．３７（ｍ，５Ｈ），２．２９−２．１９（ｍ，２Ｈ），１．０１−０．９６（ｍ，９Ｈ）．
【０３０８】
中間体１０ｈ：エタンチオ酸Ｓ−３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル）
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の４−メチルベンゼンスルホン酸３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル中間体１０ｇ（２．４０ｇ、５．００ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（２．３０ｇ、２０．０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で１６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、濃縮して残渣を得て、これを５％ｗｔ．塩化ナトリウム水溶液（２００ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（１．６０ｇ、収率８１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６３−７．６１（ｍ，４Ｈ），７．４４−７．３５（ｍ，８Ｈ），４．５１−４．４５（ｍ，１Ｈ），３．９２−３．８６（ｍ，１Ｈ），２．６７−２．５９（ｍ，２Ｈ），２．２６（ｓ，３Ｈ），２．２３−２．１４（ｍ，２Ｈ），１．０４（ｓ，９Ｈ）．
【０３０９】
スルホニルクロリド１０：３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブタン−１−スルホニルクロリド
アセトニトリル（２０ｍＬ）中のエタンチオ酸Ｓ−３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル）中間体１０ｈ（１．６０ｇ、４．２０ｍｍｏｌ）及び２Ｍ塩酸塩水溶液（０．５ｍＬ、１．００ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ−クロロスクシンイミド（１．７０ｇ、１２．５ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。０℃で３０分間撹拌した後、反応混合物を真空中において２５℃で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（５０ｍＬ）と飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）との間で分配した。分離した有機層を飽和チオ硫酸ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）に続いて塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（１．２０ｇ、収率７０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６２−７．５７（ｍ，４Ｈ），７．４９−７．２７（ｍ，６Ｈ），４．６９−４．６１（ｍ，１Ｈ），４．３９−４．２９（ｍ，１Ｈ），２．８７−２．７５（ｍ，２Ｈ），２．６７−２．５６（ｍ，２Ｈ），１．０６（ｓ，６Ｈ），１．０４（ｓ，３Ｈ）．
【０３１０】
スルホニルクロリド１１：４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸エチル
【化６６】
2020525490.tif 000068
中間体１１ａ：４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸エチル
テトラヒドロフラン（２００ｍＬ）及びメタノール（７０ｍＬ）中の４−オキソシクロヘキサンカルボン酸エチル（３０．０ｇ、１７６ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ホウ素ナトリウム（３．４０ｇ、８８．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。次に、混合物を０℃で１時間撹拌した。その後、これを水（１５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（２５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（２９．５ｇ、収率９８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１４−４．０５（ｍ，２Ｈ），３．８９−３．８１（ｍ，０．３Ｈ），３．６５−３．５２（ｍ，０．７Ｈ），２．３９−２．３１（ｍ，０．３Ｈ），２．２５−２．１５（ｍ，０．７Ｈ），２．０２−１．９０（ｍ，４Ｈ），１．６９−１．６０（ｍ，１．７Ｈ），１．５４−１．４０（ｍ，１．３Ｈ），１．３１−１．１９（ｍ，４Ｈ）．
【０３１１】
中間体１１ｂ：４−（トシルオキシ）シクロヘキサンカルボン酸エチル
ジクロロメタン（５００ｍＬ）中の４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸エチル中間体１１ａ（３０．０ｇ、１７４ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（２．１２ｇ、１７．４ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（２０．０ｇ、１９２ｍｍｏｌ）及び４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（３６．０ｇ、１９２ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を０．５Ｍ塩酸塩水溶液（３００ｍＬ）で２回及び塩水（５００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（５５．０ｇ、収率９６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７９（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），７．３３（ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），４．７４−４．６８（ｍ，０．３Ｈ），４．４６−４．３７（ｍ，０．７Ｈ），４．１５−４．０６（ｍ，２Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．３５−２．２０（ｍ，１Ｈ），２．０４−１．８２（ｍ，４．２Ｈ），１．７４−１．６８（ｍ，０．８Ｈ），１．５５−１．４６（ｍ，３Ｈ），１．２８−１．２０（ｍ，３Ｈ）．
【０３１２】
中間体１１ｃ：４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸エチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３５ｍＬ）中の４−（トシルオキシ）シクロヘキサンカルボン酸エチル中間体１１ｂ（１０．０ｇ、３１．０ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンチオ酸カリウム（７．００ｇ、６１．０ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて１１０℃で８時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（３００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（５．００ｇ、収率７１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１６−４．１０（ｍ，２Ｈ），３．８０−３．７３（ｍ，１Ｈ），２．４３−２．３６（ｍ，１Ｈ），２．３１−２．２５（ｍ，４Ｈ），１．８１−１．７７（ｍ，５Ｈ），１．６１−１．５９（ｍ，２Ｈ），１．２７−１．２２（ｍ，３Ｈ）．
【０３１３】
スルホニルクロリド１１：４−（クロロスルホニル）シクロヘキサンカルボン酸エチル
アセトニトリル（５０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中の４−（アセチルチオ）シクロヘキサンカルボン酸エチル中間体１１ｃ（５．００ｇ、２１．７ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（３．５ｍＬ、７．０ｍｍｏｌ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１１．６ｇ、８６．９ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。窒素雰囲気下にて０℃で２時間撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（５．００ｇ、収率９１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１９（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．５９−３．４９（ｍ，１Ｈ），２．６９−２．６７（ｍ，０．７Ｈ），２．５４−２．５１（ｍ，０．３Ｈ），２．４１−２．３７（ｍ，２Ｈ），２．３１−２．２７（ｍ，２Ｈ），２．０７−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．６９−１．６２（ｍ，２Ｈ），１．３０−１．２６（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０３１４】
スルホニルクロリド１２：クロロスルホニルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル
【化６７】
2020525490.tif 000069
トルエン（２ｍＬ）中のイソシアン酸クロロスルホニル（１．１４ｇ、７．８０ｍｍｏｌ）の溶液に、トルエン（２ｍＬ）中の２−メチルプロパン−２−オール（０．５９ｇ、７．８０ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を石油エーテル（５ｍＬ）で希釈し、濾過した。得られた固体を乾燥させて、白色固体として標題の化合物を得た（８１０ｍｇ、収率４８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １３．４９（ｓ，１Ｈ），１．６２−１．２５（ｍ，９Ｈ）．
【０３１５】
スルホニルクロリド１３：トランス−メチル−４−（（クロロスルホニル）メチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート
【化６８】
2020525490.tif 000070
中間体１３ａ：トランス−メチル−４−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート
ＴＨＦ（５０ｍＬ）中のトランス−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキサン−１−カルボン酸（５．０ｇ、２６．９ｍｍｏｌ）の溶液に、ボラン−テトラヒドロフラン錯体（３４．９ｍＬ、１Ｍ、３４．９ｍｍｏｌ）を−７８℃で加えた。添加後、混合物を室温までゆっくりと温め、室温で４時間撹拌した。混合物をＭｅＯＨ（２５ｍＬ）でクエンチし、室温で１時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮して、無色油としてトランス−メチル−４−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート（６ｇ、粗製）を得て、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６６（ｓ，３Ｈ），３．６４−３．４６（ｍ，２Ｈ），２．３５−２．２０（ｍ，１Ｈ），２．１３−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．９３−１．７９（ｍ，１Ｈ），１．６０−１．３３（ｍ，４Ｈ），１．０５−０．８６（ｍ，２Ｈ）．
【０３１６】
中間体１３ｂ：トランス−メチル−４−（（トシルオキシ）メチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート
ＤＣＭ（６０ｍＬ）中のトランス−メチル−４−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート中間体１３ａ（６ｇ、３４．８ｍｍｏｌ）及び４−メチルベンゼンスルホニルクロリド（６．６ｇ、３４．８ｍｍｏｌ）の溶液に、ピリジン（２．８０６ｍＬ、０．９８２ｇ／ｍＬ、３４．８ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１５ｍＬ）に続いて塩水（１５ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（４．５ｇ、収率３９．５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７８（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），３．８３（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），３．８５（ｓ，３Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．２５−２．１６（ｍ，１Ｈ），２．０２−１．９４（ｍ，２Ｈ），１．８３−１．７５（ｍ，２Ｈ），１．６９−１．６１（ｍ，１Ｈ），１．４７−１．３６（ｍ，２Ｈ），１．０４−０．９１（ｍ，２Ｈ）．
【０３１７】
中間体１３ｃ：トランス−メチル−４−（（アセチルチオ）メチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４５ｍＬ）中のトランス−メチル−４−（（トシルオキシ）メチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート中間体１３ｂ（４．５ｇ、１３．８ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（３．１０ｇ、２７．６ｍｍｏｌ）を室温で加えた。８０℃で１６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、５％塩化ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：ＥｔＯＡｃ＝２０：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（２．５ｇ、収率７８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６６（ｓ，３Ｈ），２．８０（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），２．３４（ｓ，３Ｈ），２．２６−２．１９（ｍ，１Ｈ），２．０４−１．９４（ｍ，２Ｈ），１．９４−１．８４（ｍ，２Ｈ），１．５１−１．３４（ｍ，３Ｈ），１．０２−０．９６（ｍ，２Ｈ）．
【０３１８】
スルホニルクロリド１３：トランス−メチル−４−（（クロロスルホニル）メチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート
アセトニトリル（２５ｍＬ）中のトランス−メチル−４−（（アセチルチオ）メチル）シクロヘキサン−１−カルボキシラート中間体１３ｃ（２．５ｇ、１０．８ｍｍｏｌ）及び２Ｍ塩酸塩水溶液（８．１ｍＬ、１６．２ｍｍｏｌ）の溶液に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（５．８ｇ、４３．４ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を、飽和ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（１．５ｇ、収率５４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６８（ｓ，３Ｈ），３．６３（ｄ，Ｊ＝６．２Ｈｚ，２Ｈ），２．３０−２．２２（ｍ，１Ｈ），２．１５−２．０３（ｍ，４Ｈ），１．５５−１．４７（ｍ，２Ｈ），１．２９−１．１３（ｍ，３Ｈ）．
【０３１９】
スルホニルクロリド１４：４−（（クロロスルホニル）メチル）シクロヘキサン−カルボン酸（トランス）−メチル
【化６９】
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中間体１４ａ：４−（（トシルオキシ）メチル）シクロヘキサンカルボン酸（トランス）−メチル
ジクロロメタン（８０ｍＬ）中の４−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンカルボン酸（１ｒ，４ｒ）−メチル（５．００ｇ、２９．０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（３５５ｍｇ、２．９１ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（３．２３ｇ、３１．９ｍｍｏｌ）及びトシルクロリド（６．０ｇ、３１．５ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を０．５Ｍ塩酸塩水溶液（８０ｍＬ）で２回及び水（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（８．０ｇ、ＮＭＲからの純度８５％、収率７２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７８（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），３．８３（ｄ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），３．６５（ｓ，３Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．０４−１．７７（ｍ，５Ｈ），１．４９−１．３４（ｍ，３Ｈ），１．０４−０．９２（ｍ，２Ｈ）．
【０３２０】
中間体１４ｂ：４−（（アセチルチオ）メチル）シクロヘキサンカルボン酸（トランス）−メチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の４−（（トシルオキシ）メチル）シクロヘキサンカルボン酸（１ｒ，４ｒ）−メチル中間体１４ａ（８．００ｇ、純度８５％、２０．８ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（５．００ｇ、４３．８ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて１００℃で４時間撹拌した後、混合物を冷却し、水（２００ｍＬ）中に溶解させ、酢酸エチル（８０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（５．４０ｇ、収率９６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６０（ｓ，１．２Ｈ），３．５９（ｓ，１．８Ｈ），２．７３（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，２Ｈ），２．２７（ｓ，３Ｈ），１．９９−１．９１（ｍ，５Ｈ），１．４４−１．３２（ｍ，５Ｈ）．
【０３２１】
スルホニルクロリド１４：４−（（クロロスルホニル）メチル）シクロヘキサン−カルボン酸（トランス）−メチル
アセトニトリル（５０ｍＬ）中の４−（（アセチルチオ）メチル）シクロヘキサンカルボン酸（１ｒ，４ｒ）−メチル中間体１４ｂ（２．０ｇ、純度８５％、７．３８ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（１．５ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（４．６ｇ、３４．４ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。窒素雰囲気下にてこの温度で２時間撹拌した後、混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、黄色固体として標題の化合物を得た（１．１０ｇ、ＮＭＲからの純度９０％、収率５３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６８（ｓ，３Ｈ），３．６４（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，２Ｈ），２．３０−２．１８（ｍ，２Ｈ），２．１４−２．０５（ｍ，４Ｈ），１．５７−１．４７（ｍ，２Ｈ），１．２５−１．１６（ｍ，２Ｈ）．
【０３２２】
スルホニルクロリド１５：４−（（クロロスルホニル）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル
【化７０】
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中間体１５ａ：８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボキシラート
乾燥テトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中の１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸エチル（３．００ｇ、純度９５％、１３．３ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロフラン中の２．０Ｍリチウムジイソプロピルアミド（８．０ｍＬ、１６．０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて−７８℃で滴下して加えた。添加後、混合物を、同じ温度で３０分間撹拌した。ヨードメタン（１．３ｍＬ、２０．９ｍｍｏｌ）を−７８℃で滴下して加えた。−７８℃で１時間、続いて室温でさらに１時間撹拌した後、反応を飽和塩化アンモニウム水溶液（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（２．４０ｇ、純度９５％、収率７５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６１分、Ｃ１２Ｈ２０Ｏ４の質量計算値  ２２８．１、ｍ／ｚ実測値  ２２９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１４（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．９４（ｓ，４Ｈ），２．１６−２．１１（ｍ，２Ｈ），１．６９−１．６０（ｍ，３．６Ｈ），１．５９−１．５７（ｍ，０．４Ｈ），１．５４−１．４７（ｍ，２Ｈ），１．２５（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１９（ｓ，３Ｈ）．
【０３２３】
中間体１５ｂ：（８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−イル）メタノール
乾燥テトラヒドロフラン（１２ｍＬ）中の８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−カルボン酸エチル中間体１５ａ（２．４０ｇ、純度９５％、９．９９ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化アルミニウムリチウム（３７９ｍｇ、９．９９ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。次に、混合物を０℃で２時間撹拌した。反応混合物を水（０．３８ｍＬ）及び１５％水酸化ナトリウム水溶液（０．３８ｍＬ）でクエンチした。得られた懸濁液をセライトに通して濾過し、テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）及び酢酸エチル（１０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（２．００ｇ、純度９０％、収率９７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．４７（ｔ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），３．８２（ｓ，４Ｈ），３．１３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，２Ｈ），１．５２−１．４１（ｍ，６Ｈ），１．２４−１．１９（ｍ，２Ｈ），０．８３（ｓ，３Ｈ）．
【０３２４】
中間体１５ｃ：８−（（ベンジルオキシ）メチル）−８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン
乾燥テトラヒドロフラン（１５ｍＬ）中の（８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−イル）メタノール中間体１５ｂ（２．００ｇ、純度９０％、９．６７ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ナトリウム（鉱物油中６０％、４６４ｍｇ、１１．６ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。添加後、混合物を０℃で２０分間撹拌した。ベンジルブロミド（１．７ｍＬ、１４．３ｍｍｏｌ）を滴下して加えた後、混合物を室温で一晩撹拌した。反応混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１〜２０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（２．２０ｇ、純度９５％、収率７８％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５４分、Ｃ１７Ｈ２４Ｏ３の質量計算値  ２７６．２、ｍ／ｚ実測値  ２７７．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３６−７．２８（ｍ，５Ｈ），４．５２（ｓ，２Ｈ），３．９３（ｓ，４Ｈ），３．２１（ｓ，２Ｈ），１．６９−１．６０（ｍ，４Ｈ），１．５８−１．５５（ｍ，２Ｈ），１．４５−１．４０（ｍ，２Ｈ），１．００（ｓ，３Ｈ）．
【０３２５】
中間体１５ｄ：４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサン
ジクロロメタン（２０ｍＬ）及びトリフルオロ酢酸（２０ｍＬ）中の８−（（ベンジルオキシ）メチル）−８−メチル−１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン中間体１５ｃ（２．２０ｇ、純度９５％、７．５６ｍｍｏｌ）の溶液を、３０℃で一晩撹拌した。混合物を減圧下で濃縮して揮発性物質を除去した。得られた残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）中で溶解させ、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）で２回及び塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（１．７５ｇ、純度９５％、収率９５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．２７分、Ｃ１５Ｈ２０Ｏ２の質量計算値  ２３２．１、ｍ／ｚ実測値  ２３３．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３８−７．２７（ｍ，５Ｈ），４．５４（ｓ，２Ｈ），３．３１（ｓ，２Ｈ），２．４１−２．２８（ｍ，４Ｈ），１．８５−１．８１（ｍ，２Ｈ），１．７１−１．６５（ｍ，２Ｈ），１．１４（ｓ，３Ｈ）．
【０３２６】
中間体１５ｅ：（（（４−（メトキシメチレン）−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）−メチル）ベンゼン
乾燥テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の（メトキシメチル）トリフェニルホスフィニウムクロリドＥＯ８４９５＿１０９３．５（３．８０ｇ、１１．１ｍｍｏｌ）の懸濁液に、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（１．２５ｇ、１１．１ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えて、内部温度を５℃未満に保った。添加後、混合物を０℃で３０分間撹拌した。乾燥テトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサン中間体１５ｄ（１．７０ｇ、純度９５％、６．９５ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。次に、混合物を室温まで温め、室温で一晩撹拌した。混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５０：１〜３０：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（１．７０ｇ、純度９５％、収率８９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３６−７．２８（ｍ，５Ｈ），５．７５（ｓ，１Ｈ），４．５１（ｓ，２Ｈ），３．５３（ｓ，３Ｈ），３．２０（ｓ，２Ｈ），２．３３−２．２７（ｍ，１Ｈ），２．１０−１．９６（ｍ，２Ｈ），１．９３−１．８７（ｍ，１Ｈ），１．４７−１．３０（ｍ，４Ｈ），１．００（ｓ，３Ｈ）．
【０３２７】
中間体１５ｆ：４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルバルデヒド
テトラヒドロフラン（１２ｍＬ）中の（（（４−（メトキシメチレン）−１−メチルシクロヘキシル）メトキシ）メチル）ベンゼン中間体１５ｅ（１．７０ｇ、純度９５％、６．２０ｍｍｏｌ）の溶液に、６Ｍ塩酸塩水溶液（３．１ｍＬ、１８．６ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。室温で２時間撹拌した後、反応混合物を塩水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、淡黄色油として標題の化合物を得た（１．６０ｇ、純度９０％、収率９４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ９．６５（ｄ，Ｊ＝１．２Ｈｚ，０．６Ｈ），９．６３（ｄ，Ｊ＝０．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３７−７．２７（ｍ，５Ｈ），４．５１（ｓ，１．２Ｈ），４．４９（ｓ，０．８Ｈ），３．２２（ｓ，０．８Ｈ），３．１５（ｓ，１．２Ｈ），２．２７−２．１３（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．７２（ｍ，２Ｈ），１．６７−１．６１（ｍ，１Ｈ），１．５９−１．３７（ｍ，４Ｈ），１．２４−１．１７（ｍ，１Ｈ），０．９９（ｓ，１．２Ｈ），０．９３（ｓ，１．８Ｈ）．
【０３２８】
中間体１５ｇ：４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸
アセトン（４５ｍＬ）及び水（９ｍＬ）中の４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルバルデヒド中間体１５ｆ（１．６０ｇ、純度９０％、５．８５ｍｍｏｌ）の溶液に、過マンガン酸カリウム（２．３０ｇ、１４．６ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃〜室温で１時間撹拌した後、固体亜硫酸水素ナトリウム（３．１０ｇ、２９．８ｍｍｏｌ）を加え、続いて混合物をアセトン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）で希釈した。得られた懸濁液を室温で１５分間撹拌し、セライトに通して濾過した。濾液を減圧下にて室温で濃縮してアセトンを除去した。得られた水溶液を固体クエン酸でｐＨ約３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（１．５ｇ、純度７０％、収率６８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．０６（ｓ，１Ｈ），７．３７−７．２６（ｍ，５Ｈ），４．４７（ｓ，０．８Ｈ），４．４６（ｓ，１．２Ｈ），３．２３（ｓ，０．８Ｈ），３．１１（ｓ，１．２Ｈ），２．２０−２．０５（ｍ，１Ｈ），１．７１−１．５６（ｍ，３Ｈ），１．５３−１．４３（ｍ，２Ｈ），１．３９−１．２５（ｍ，２Ｈ），１．１３−１．０５（ｍ，１Ｈ），０．９０（ｓ，１．２Ｈ），０．８９（ｓ，１．８Ｈ）．
【０３２９】
中間体１５ｈ：４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル
乾燥メタノール（４０ｍＬ）中の４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸中間体１５ｇ（１．５０ｇ、純度７０％、４．００ｍｍｏｌ）の溶液に、２滴の濃硫酸を加えた。７５℃で一晩撹拌した後、混合物を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（１．００ｇ、純度９５％、収率８６％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．３５分、Ｃ１７Ｈ２４Ｏ３の質量計算値  ２７６．２、ｍ／ｚ実測値  ２９４．０［Ｍ＋ＮＨ４］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３６−７．２７（ｍ，５Ｈ），４．５１（ｓ，２Ｈ），３．６７（ｓ，１．８Ｈ），３．６６（ｓ，１．２Ｈ），３．２９（ｓ，０．８Ｈ），３．１３（ｓ，１．２Ｈ），２．３２−２．１８（ｍ，１Ｈ），１．８１−１．５２（ｍ，４．８Ｈ），１．４８−１．４５（ｍ，１．２Ｈ），１．３９−１．３２（ｍ，１．２Ｈ），１．１９−１．１１（ｍ，０．８Ｈ），０．９７（ｓ，１．２Ｈ），０．９６（ｓ，１．８Ｈ）．
【０３３０】
中間体１５ｉ：４−（ヒドロキシメチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル
メタノール（３０ｍＬ）中の４−（（ベンジルオキシ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル中間体１５ｈ（１．００ｇ、純度９５％、３．４４ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％パラジウム炭素（２５０ｍｇ）を加えた。水素雰囲気下（５０ｐｓｉ）にて３０℃で一晩撹拌した後、混合物を濾過し、濾液を濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（６７０ｍｇ、純度９５％、収率９９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６８（ｓ，１．８Ｈ），３．６７（ｓ，１．２Ｈ），３．４８（ｓ，０．８Ｈ），３．３１（ｓ，１．２Ｈ），２．３５−２．１８（ｍ，１Ｈ），１．８５−１．７３（ｍ，２Ｈ），１．６９−１．５８（ｍ，２Ｈ），１．４５−１．４２（ｍ，１Ｈ），１．３２−１．２４（ｍ，２Ｈ），１．２０−１．１３（ｍ，１Ｈ），０．９４（ｓ，１．８Ｈ），０．９３（ｓ，１．２Ｈ）．
【０３３１】
中間体１５ｊ：４−メチル−４−（（（メチルスルホニル）オキシ）メチル）−シクロヘキサンカルボン酸メチル
ジクロロメタン（５ｍＬ）中の４−（ヒドロキシメチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル中間体１５ｉ（６７０ｍｇ、純度９５％、３．４２ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６５０ｍｇ、５．０３ｍｍｏｌ）及びメタンスルホニルクロリド（５００ｍｇ、４．３７ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて３０℃で１時間撹拌した後、混合物を濃縮し、水（１０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（１．０７ｇ、純度８０％、収率９５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．０６（ｓ，０．８Ｈ），３．８９（ｓ，１．２Ｈ），３．６９（ｓ，１．４Ｈ），３．６８（ｓ，１．６Ｈ），３．０２（ｓ，３Ｈ），２．３６−２．２０（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８０（ｍ，１．８Ｈ），１．６９−１．６３（ｍ，３Ｈ），１．５２−１．４９（ｍ，１．２Ｈ），１．３７−１．２３（ｍ，２Ｈ），１．０２（ｓ，１．８Ｈ），１．０１（ｓ，１．２Ｈ）．
【０３３２】
中間体１５ｋ：４−（（アセチルチオ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の４−メチル−４−（（（メチルスルホニル）オキシ）メチル）−シクロヘキサンカルボン酸メチル中間体１５ｊ（１．０７ｇ、純度８０％、３．２４ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（１．２０ｇ、１０．５ｍｍｏｌ）を加えた。窒素雰囲気下にて８０℃で５時間撹拌した後、混合物を水（４０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５０：１〜２０：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（３４０ｍｇ、純度９０％、収率３９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６７（ｓ，１．６Ｈ），３．６６（ｓ，１．４Ｈ），２．９９（ｓ，１Ｈ），２．８６（ｓ，１Ｈ），２．３５（ｓ，１．６Ｈ），２．３４（ｓ，１．４Ｈ），２．２８−２．１９（ｍ，１Ｈ），１．８１−１．５８（ｍ，５．６Ｈ），１．４９−１．４６（ｍ，１．１Ｈ），１．２６−１．１９（ｍ，１．３Ｈ），０．９４（ｓ，１．４Ｈ），０．８９（ｓ，１．６Ｈ）．
【０３３３】
スルホニルクロリド１５：４−（（クロロスルホニル）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル
アセトニトリル（５ｍＬ）中の４−（（アセチルチオ）メチル）−４−メチルシクロヘキサンカルボン酸メチル中間体１５ｋ（３４０ｍｇ、純度９０％、１．２５ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．２ｍＬ）及びＮ−クロロスクシンイミド（０．６８ｇ、４．９９ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で２時間撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１〜１０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（２８０ｍｇ、純度９０％、収率７５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９１（ｓ，１Ｈ），３．７８（ｓ，１Ｈ），３．６９（ｓ，１．６Ｈ），３．６８（ｓ，１．４Ｈ），２．３８−２．２５（ｍ，１Ｈ），１．９０−１．４８（ｍ，８Ｈ），１．３２（ｓ，１．６Ｈ），１．３１（ｓ，１．４Ｈ）．
【０３３４】
スルホニルクロリド１６：３−（（クロロスルホニル）メチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル
【化７１】
2020525490.tif 000073
中間体１６ａ：３−（ヒドロキシメチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル
テトラヒドロフラン（８０ｍＬ）中の３−（メトキシカルボニル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸（５．００ｇ、２９．４ｍｍｏｌ）の溶液に、１０Ｍボラン−ジメチルスルフィド錯体（５ｍＬ、５０．０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて−６０℃で加えた。窒素雰囲気下にて室温で２時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをジクロロメタン（２０ｍＬ）中で溶解させ、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（２０ｍＬ）で２回洗浄した。合わせた水層をジクロロメタン（６０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（４．００ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率７８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６８（ｓ，３Ｈ），３．６３（ｓ，２Ｈ），２．００（ｓ，６Ｈ）．
【０３３５】
中間体１６ｂ：３−（（トシルオキシ）メチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の４−（ヒドロキシメチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−２−カルボン酸メチル中間体１６ａ（１．００ｇ、純度９０％、５．７７ｍｍｏｌ）の溶液に、４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（１．２０ｇ、６．３０ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（１．４０ｇ、１１．５ｍｍｏｌ）を室温で加えた。室温で３時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを水（１０ｍＬ）中で希釈し、１Ｍ塩酸塩水溶液（２ｍＬ）でｐＨ約７に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）で２回及び塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１〜２：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（１．７０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７８（ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），４．０３（ｓ，２Ｈ），３．６６（ｓ，３Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），１．９７（ｓ，６Ｈ）．
【０３３６】
中間体１６ｃ：３−（（アセチルチオ）メチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の４−（ヒドロキシメチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−２−カルボン酸メチル中間体１６ｂ（１．７０ｇ、純度９０％、４．９３ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（１．２０ｇ、１０．５ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で２時間撹拌した後、混合物を酢酸エチル（４０ｍＬ）中で溶解させ、飽和炭酸水素ナトリウム（６０ｍＬ）で２回洗浄した。合わせた水層を酢酸エチル（８０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を水（３０ｍＬ）で２回及び塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（１．１０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率９４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６６（ｓ，３Ｈ），３．０３（ｓ，２Ｈ），２．３５（ｓ，３Ｈ），１．９６（ｓ，６Ｈ）．
【０３３７】
スルホニルクロリド１６：３−（（クロロスルホニル）メチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル
アセトニトリル（５ｍＬ）中の３−（（アセチルチオ）メチル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル中間体１６ｃ（１．１０ｇ、純度９０％、４．６２ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．５ｍＬ、１．００ｍｍｏｌ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（２．４６ｇ、１８．４ｍｍｏｌ）を加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を濃縮して残渣を得て、これを水（１０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（４０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を水（１５ｍＬ）で２回及び塩水（１５ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（１．１０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率９０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９３（ｓ，２Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），２．３１（ｓ，６Ｈ）．
【０３３８】
スルホニルクロリド１７：１−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−スルホニルクロリド
【化７２】
2020525490.tif 000074
中間体１７ａ：３−（４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）プロパン酸メチル
アセトニトリル（４５ｍＬ）中の４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール（３．００ｇ、１５．５ｍｍｏｌ）の溶液に、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン（１．１７ｇ、７．７３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた後、アクリル酸メチル（２．６５ｇ、３０．９ｍｍｏｌ）を加えた。室温で２時間撹拌した後、反応混合物を１Ｍ塩酸塩水溶液（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）及び塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色固体として標題の化合物を得た（１．００ｇ、収率７７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．５０（ｓ，２Ｈ），４．４２（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），３．６９（ｓ，３Ｈ），２．８８（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ）．
【０３３９】
中間体１７ｂ：３−（４−（ベンジルチオ）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）プロパン酸メチル
１，４−ジオキサン（５０ｍＬ）中の３−（４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）プロパン酸メチル中間体１７ａ（３．３０ｇ、１１．８ｍｍｏｌ）及びフェニル−メタンチオール（２．２０ｇ、１７．７ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２．３０ｇ、１７．８ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた後、４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）−９，９−ジメチルキサンテン（１０２ｍｇ、０．１７７ｍｍｏｌ）及びトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（１６２ｍｇ、０．１７７ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。８０℃で６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（１．６０ｇ、収率５０％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２７５分、Ｃ１４Ｈ１６Ｎ２Ｏ２Ｓの質量計算値  ２７６．１、ｍ／ｚ実測値  ２７７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３４０】
中間体１７ｃ：４−（４−（ベンジルチオ）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−２−メチルブタン−２−オール
テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の３−（４−（ベンジルチオ）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）プロパン酸メチル中間体１７ｂ（５００ｍｇ、１．８０ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロフラン中の３Ｍメチルマグネシウムブロミド（３ｍＬ、９．００ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、反応混合物を１Ｍ塩酸塩水溶液（２０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して粗生成物を得て、これをＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝４０％〜６０％）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（２００ｍｇ、収率４０％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０８９分、Ｃ１５Ｈ２０Ｎ２ＯＳの質量計算値  ２７６．１、ｍ／ｚ実測値  ２７７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．３２（ｓ，１Ｈ），７．２５−７．２０（ｍ，２Ｈ），７．１７−７．１０（ｍ，４Ｈ），４．１８（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．７６（ｓ，２Ｈ），２．２６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），１．９６（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），１．２４（ｓ，６Ｈ）．
【０３４１】
スルホニルクロリド１７：１−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−スルホニルクロリド
アセトニトリル（１０ｍＬ）及び水（０．２ｍＬ）中の４−（４−（ベンジルチオ）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−２−メチルブタン−２−オール中間体１７ｃ（２００ｍｇ、０．７２２ｍｍｏｌ）の溶液に、酢酸（０．２ｍＬ）及び１，３−ジクロロ−５，５−ジメチルヒダントイン（２８４ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（２０ｍＬ）で２回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（２００ｍｇ、純度５０％、収率５０％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０３８分、Ｃ８Ｈ１３ＣｌＮ２Ｏ３Ｓの質量計算値  ２５２．０、ｍ／ｚ実測値  ２５２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３４２】
スルホニルクロリド１８：２−（２−（２−メトキシエトキシ）エトキシ）エタンスルホニルクロリド
【化７３】
2020525490.tif 000075
中間体１８ａ：４−メチルベンゼンスルホン酸２−（２−（２−メトキシエトキシ）エトキシ）エチル
ジクロロメタン（７０ｍＬ）中の２−（２−（２−メトキシエトキシ）エトキシ）エタノール（５．００ｇ、３０．５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（３６６ｍｇ、３．００ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（３．３０ｇ、３２．７ｍｍｏｌ）及び４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（６．３０ｇ、３３．１ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を１Ｍ塩酸塩水溶液（５０ｍＬ）で３回及び塩水（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色油として標題の化合物を得た（８．３０ｇ、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８２−７．７９（ｍ，２Ｈ），７．３６−７．３４（ｍ，２Ｈ），４．１７（ｓ，２Ｈ），３．６９−３．５４（ｍ，１０Ｈ），３．３８（ｓ，３Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ）．
【０３４３】
中間体１８ｂ：エタンチオ酸Ｓ−（２−（２−（２−メトキシエトキシ）エトキシ）エチル）
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２５ｍＬ）中の４−メチルベンゼンスルホン酸２−（２−（２−メトキシエトキシ）エトキシ）エチル中間体１８ａ（１．５０ｇ、４．７１ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンチオ酸カリウム（１．０８ｇ、９．４７ｍｍｏｌ）を室温で加えた。窒素雰囲気下にて１００℃で５時間撹拌した後、これを室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（１．１０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率９５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６２−３．５４（ｍ，１０Ｈ），３．３７（ｓ，３Ｈ），３．０８（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），２．３２（ｓ，３Ｈ）．
【０３４４】
スルホニルクロリド１８：２−（２−（２−メトキシエトキシ）エトキシ）エタンスルホニルクロリド
アセトニトリル（１０ｍＬ）中のエタンチオ酸Ｓ−（２−（２−（２−メトキシエトキシ）エトキシ）エチル）中間体１８ｂ（８７３ｍｇ、純度９０％、３．５４ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．５ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．８９ｇ、１４．２ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。窒素雰囲気下にてこの温度で２時間撹拌した後、混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、白色油として標題の化合物を得た（９００ｍｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９４％、収率９７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１５−４．０９（ｍ，２Ｈ），４．０２−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．７３−３．７１（ｍ，２Ｈ），３．６７−３．６４（ｍ，４Ｈ），３．５７−３．５５（ｍ，２Ｈ），３．３８（ｄ，Ｊ＝１．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０３４５】
スルホニルクロリド１９：２，５，８，１１−テトラオキサトリデカン−１３−スルホニルクロリド
【化７４】
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中間体１９ａ：４−メチルベンゼンスルホン酸２，５，８，１１−テトラオキサトリデカン−１３−イル
ジクロロメタン（３０ｍＬ）中の２，５，８，１１−テトラオキサトリデカン−１３−オール（１．５０ｇ、７．２１ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（２．１８ｇ、２１．６ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（８８ｍｇ、０，７２０ｍｍｏｌ）の溶液に、窒素雰囲気下で４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（１．３７ｇ、７，１９ｍｍｏｌ）を加えた。室温で一晩撹拌した後、反応混合物を水（３０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（１．８０ｇ、収率８６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８２−７．７９（ｍ，２Ｈ），７．３６−７．２７（ｍ，２Ｈ），４．１６（ｓ，２Ｈ），３．７０−３．５６（ｍ，１４Ｈ），３．３８（ｓ，３Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ）．
【０３４６】
中間体１９ｂ：エタンチオ酸Ｓ−２，５，８，１１−テトラオキサトリデカン−１３−イル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の４−メチルベンゼンスルホン酸２，５，８，１１−テトラオキサトリデカン−１３−イル中間体１９ａ（１．００ｇ、２．７６ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（６７０ｍｇ、５．８８ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で４時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（２０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（４０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（８００ｍｇ、収率９５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．６７−３．５５（ｍ，１４Ｈ），３．３９−３．６７（ｍ，３Ｈ），３．１２−３．０６（ｍ，２Ｈ），２．３４−２．３２（ｓｍ，３Ｈ）．
【０３４７】
スルホニルクロリド１９：２，５，８，１１−テトラオキサトリデカン−１３−スルホニルクロリド
アセトニトリル（８ｍＬ）中のエタンチオ酸Ｓ−２，５，８，１１−テトラオキサトリデカン−１３−イル中間体１９ｂ（６００ｍｇ、２．２６ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．３５ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．１０ｇ、８．２４ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で２時間撹拌した後、混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを水（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（２０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（４００ｍｇ、収率６４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．０７−３．８７（ｍ，４Ｈ），３．６３−３．４１（ｍ，１２Ｈ），３．３５（ｓ，３Ｈ）．
【０３４８】
スルホニルクロリド２０：２，２−ジメチル−３，３−ジフェニル−４，７，１０−トリオキサ−３−シラドデカン−１２−スルホニルクロリド
【化７５】
2020525490.tif 000077
中間体２０ａ：１２−クロロ−２，２−ジメチル−３，３−ジフェニル−４，７，１０−トリオキサ−３−シラドデカン
テトラヒドロフラン（４５ｍＬ）中の２−（２−（２−クロロエトキシ）エトキシ）エタノール（５．０４ｇ、２９．９ｍｍｏｌ）の溶液に、１Ｈ−イミダゾール（２．５５ｇ、３７．５ｍｍｏｌ）及びｔｅｒｔ−ブチルクロロジフェニルシラン（９．０６ｇ、３３．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物に水（２０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して無色油として粗生成物を得て（１３ｇ、粗製）、これをさらに精製することなく次の工程で使用した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１８０分、Ｃ２２Ｈ３１ＣｌＯ３Ｓｉの質量計算値  ４０６．２、ｍ／ｚ実測値  ４２４．１［Ｍ＋ＮＨ４］＋。
【０３４９】
中間体２０ｂ：１２−クロロ−２，２−ジメチル−３，３−ジフェニル−４，７，１０−トリオキサ−３−シラドデカン
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の１２−クロロ−２，２−ジメチル−３，３−ジフェニル−４，７，１０−トリオキサ−３−シラドデカン中間体２０ａ（１２ｇ、２９．５ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンチオ酸カリウム（６．７４ｇ、５９．１ｍｍｏｌ）を室温で加えた。８０℃で一晩撹拌した後、混合物を室温まで冷却させ、水（２００ｍＬ）中に注ぎ、酢酸エチル（２００ｍＬ）で２回抽出し、合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４０：１〜２０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（７．５ｇ、収率５６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７０−７．６７（ｍ，４Ｈ），７．４２−７．３６（ｍ，６Ｈ），３．８１（ｔ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，２Ｈ），３．６４−３．５８（ｍ，８Ｈ），３．０８（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），２．３２（ｓ，３Ｈ），１．０５（ｓ，９Ｈ）．
【０３５０】
スルホニルクロリド２０：２，２−ジメチル−３，３−ジフェニル−４，７，１０−トリオキサ−３−シラドデカン−１２−スルホニルクロリド
アセトニトリル（２０ｍＬ）中の１２−クロロ−２，２−ジメチル−３，３−ジフェニル−４，７，１０−トリオキサ−３−シラドデカン中間体２０ｂ（２．２３ｇ、５．００ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｎ塩酸塩水溶液（０．７５ｍＬ、１．５ｍｍｏｌ）及びＮ−クロロスクシンイミド（２．６７ｇ、２０．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（５０ｍＬ）で２回抽出し、合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１〜２０：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（０．５０ｇ、収率２０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６７−７．６３（ｍ，４Ｈ），７．３９−７．２５（ｍ，６Ｈ），４．０９−４．０３（ｍ，２Ｈ），３．９１−３．８５（ｍ，２Ｈ），３．８１−３．７７（ｍ，２Ｈ），３．６５−３．５８（ｍ，６Ｈ），１．０４（ｓ，９Ｈ）．
【０３５１】
スルホニルクロリド２１：３−（４−（クロロスルホニル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
【化７６】
2020525490.tif 000078
中間体２１ａ：３−オキソシクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ｔｅｒｔ−ブタノール（１５０ｍＬ）中の３−オキソシクロペンタンカルボン酸（８．０ｇ、７０ｍｍｏｌ）、ピロ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（３１．０ｇ、１４０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ジメチルアミノピリジン（３．４ｇ、２８ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（８０ｍＬ）でクエンチし、続いて減圧下で濃縮して揮発性物質を除去し、酢酸エチル（２００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を２Ｍ塩酸塩水溶液（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、淡黄色油として標題の化合物を得た（１０ｇ、収率７０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．３４−２．９６（ｍ，５Ｈ），１．４０（ｓ，９Ｈ）．
【０３５２】
中間体２１ｂ：３−ヒドロキシシクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル
テトラヒドロフラン（６０ｍＬ）及びメタノール（２０ｍＬ）中の３−オキソシクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体２１ａ（１０ｇ、４６．７ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ホウ素ナトリウム（９００ｍｇ、２３．０ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で少量ずつ加えた。０℃で２時間撹拌した後、混合物を水（２０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して、黄色油として標題の化合物を得た（７ｇ、収率７０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ５．２２−５．１４（ｍ，１Ｈ），４．０４−３．９２（ｍ，１Ｈ），２．５５−２．３１（ｍ，３Ｈ），２．０８−１．８８（ｍ，２Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）．
【０３５３】
中間体２１ｃ：３−（（メチルスルホニル）オキシ）シクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル
ジクロロメタン（３０ｍＬ）中の３−ヒドロキシシクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体２１ｂ（５．０ｇ、２３ｍｍｏｌ）の溶液に、メタンスルホニルクロリド（５．３ｇ、４６ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（７．０ｇ、６９ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。室温で一晩撹拌した後、反応溶液を水（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、減圧下で濃縮して、白色固体として標題の化合物を得た（７ｇ、収率８５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．８９−４．８０（ｍ，１Ｈ），２．９５（ｓ，３Ｈ），２．６７−２．４１（ｍ，５Ｈ），１．３９（ｓ，９Ｈ）．
【０３５４】
中間体２１ｄ：３−（４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の３−（（メチルスルホニル）オキシ）シクロブタンカルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体２１ｃ（３．５ｇ、１４ｍｍｏｌ）の溶液に、４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール（２．７ｇ、１４ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（３．９ｇ、２８ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で一晩撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（８０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（８０ｍＬ）で３回洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（２．８ｇ、収率６０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．５３（ｓ，１Ｈ），７．４４（ｓ，１Ｈ），５．０４−４．８６（ｍ，１Ｈ），３．０９−２．９４（ｍ，１Ｈ），２．８７−２．６０（ｍ，４Ｈ），１．４９−１．３８（ｍ，９Ｈ）．
【０３５５】
中間体２１ｅ：３−（４−（ベンジルチオ）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
ジオキサン（２０ｍＬ）中の３−（４−ヨード−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体２１ｄ（２．８０ｇ、７．２４ｍｍｏｌ）の溶液に、フェニルメタンチオール（１．８０ｇ、１４．５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２．８０ｇ、２１．７ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で加えた。次に、反応混合物にトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（６７ｍｇ、０．０７３ｍｍｏｌ）及び９，９−ジメチル−４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）キサンテン（４２ｍｇ、０．０７３ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて加えた。１１０℃で一晩加熱した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた抽出物を塩水（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝５：１）により精製して、白色固体として所望の化合物を得た（１．７ｇ、純度９０％、収率６１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．４０−７．２９（ｍ，５Ｈ），７．１７−７．０７（ｍ，２Ｈ），４．９３−４．８０（ｍ，１Ｈ），３．７８（ｓ，２Ｈ），３．１１−２．９６（ｍ，１Ｈ），２．８０−２．５７（ｍ，４Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ）．
【０３５６】
スルホニルクロリド２１：３−（４−（クロロスルホニル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル
アセトニトリル（２０ｍＬ）中の３−（４−（ベンジルチオ）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）シクロブタンカルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル中間体２１ｅ（１．５ｇ、３．９１９ｍｍｏｌ）の溶液に、酢酸（５ｍＬ）及び水（３ｍＬ）を０℃で加えた。次に、１，３−ジクロロ−５，５−ジメチルヒダントイン（１．５ｇ、７．６１３ｍｍｏｌ）を１０分間かけて少量ずつ加えた。０℃で２時間撹拌した後、反応混合物を水（２０ｍＬ）でクエンチし、減圧下で濃縮して揮発性物質を除去し、酢酸エチル（３０ｍＬ）で抽出した。有機相を塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝６０％〜８０％）により精製して、白色固体として所望の化合物を得た（８００ｍｇ、収率５７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０５（ｓ，１Ｈ），８．０２（ｓ，１Ｈ），５．１０−５．００（ｍ，１Ｈ），３．２１−３．０５（ｍ，１Ｈ），２．９１−２．６９（ｍ，４Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ）．
【０３５７】
スルホニルクロリド２２：２−（４−（クロロスルホニル）シクロヘキシル）酢酸（トランス）−エチル
【化７７】
2020525490.tif 000079
中間体２２ａ：２−（４−ヒドロキシシクロヘキシル）酢酸エチル
エタノール（５０ｍＬ）中の２−（４−オキソシクロヘキシル）酢酸エチル（５．００ｇ、２６．６ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロホウ酸ナトリウム（２．１０ｇ、５５．５ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下にて０℃でゆっくりと加えた。窒素雰囲気下にて０℃で２時間撹拌した後、反応を飽和塩化アンモニウム水溶液（１５０ｍＬ）により０℃でクエンチし、続いて減圧下にて室温で濃縮して残渣を得て、これを水（１００ｍＬ）中で溶解させ、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物中間体２２ａを得た（４．８０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９５％、収率９２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１５−４．０７（ｍ，２Ｈ），４．００−３．９２（ｍ，０．３Ｈ），３．５９−３．４８（ｍ，０．７Ｈ），２．２４−２．０８（ｍ，２Ｈ），１．９８−１．４０（ｍ，７Ｈ），１．３５−０．９６（ｍ，６Ｈ）．
【０３５８】
中間体２２ｂ：２−（４−（トシルオキシ）シクロヘキシル）酢酸エチル
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の２−（４−ヒドロキシシクロヘキシル）酢酸エチル中間体２２ａ（４．８０ｇ、純度９５％、２４．５ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（３．８０ｇ、３７．６ｍｍｏｌ）、ジメチルアミノピリジン（１５３ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）及びトシルクロリド（５．２０ｇ、２７．３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。得られた混合物を室温までゆっくりと温め、一晩撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、２０％ｗｔ．クエン酸水溶液（５５ｍＬ）で２回、水（５０ｍＬ）、及び塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物中間体２２ｂを得た（４．７０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９５％、収率５３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７８（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），７．３２（ｄ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，２Ｈ），４．７２（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），４．４１−４．３１（ｍ，０．９Ｈ），４．０９（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），２．４３（ｓ，３Ｈ），２．２０−２．１２（ｍ，２Ｈ），１．９８−１．８５（ｍ，２Ｈ），１．８２−１．６９（ｍ，３Ｈ），１．５６−１．４３（ｍ，２Ｈ），１．２４−１．２０（ｍ，３Ｈ），１．０６−０．８２（ｍ，２Ｈ）．
【０３５９】
中間体２２ｃ：２−（４−（アセチルチオ）シクロヘキシル）酢酸エチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１７ｍＬ）中の２−（４−（トシルオキシ）シクロヘキシル）酢酸エチル中間体２２ｂ（１．７０ｇ、純度９５％、４．７４ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（１．０９ｇ、９．５４ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で２時間撹拌した後、混合物を室温まで冷却させ、水（５０ｍＬ）を混合物に加え、それを酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出し、合わせた有機層を水（５０ｍＬ）で２回、塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：１〜５０：１）により精製して、茶色油として標題の化合物中間体２２ｃを得た（６５０ｍｇ、純度９５％、収率５３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１２（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．９１−３．８６（ｍ，１Ｈ），２．３１−２．３０（ｍ，３Ｈ），２．２２（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），１．９３−１．７３（ｍ，５Ｈ），１．７０−１．６１（ｍ，２Ｈ），１．３０−１．１９（ｍ，５Ｈ）．
【０３６０】
スルホニルクロリド２２：２−（４−（クロロスルホニル）シクロヘキシル）酢酸（トランス）−エチル
アセトニトリル（１３ｍＬ）中の１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．３５ｇ、１０．１ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｎ塩酸塩水溶液（０．４ｍＬ、０．８ｍｍｏｌ）及び２−（４−（アセチルチオ）シクロヘキシル）酢酸エチル中間体２２ｃ（０．６５ｇ、２．５ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で３０分間撹拌した後、反応混合物を水（１０ｍＬ）でクエンチし、減圧下で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（５０ｍＬ）中で溶解させ、水（３０ｍＬ）で２回、塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して粗生成物を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（６００ｍｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９５％、収率８４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１３（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．６９−３．６１（ｍ，１Ｈ），２．３６−２．３１（ｍ，２Ｈ），２．２４−２．０８（ｍ，５Ｈ），１．８１−１．６３（ｍ，４Ｈ），１．２５（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０３６１】
スルホニルクロリド２３：２−（３−（クロロスルホニル）シクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル
【化７８】
2020525490.tif 000080
中間体２３ａ：３−（２−ジアゾアセチル）シクロブタノン
酢酸エチル（５５ｍＬ）中の３−オキソシクロブタンカルボン酸（４．００ｇ、３５．１ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化チオニル（５．１ｍＬ、７０．１ｍｍｏｌ）を０℃で加え、混合物を窒素雰囲気下にて６０℃で４時間撹拌した。室温まで冷却した後、反応物を濃縮し、トルエンと共沸させて白色固体を得て、これをテトラヒドロフラン（３３ｍＬ）及びアセトニトリル（３３ｍＬ）中で溶解させた。これにテトラヒドロフラン（３３ｍＬ）及びアセトニトリル（３３ｍＬ）中におけるヘキサン中の２．０Ｍトリメチルシリルジアゾメタン（２６．３ｍＬ、５２．６ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で加えた。窒素雰囲気下にて室温で一晩撹拌した後、混合物を酢酸（５ｍＬ）及び水（５ｍＬ）により０℃でクエンチした。次に、それを濃縮して残渣を得て、これを飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１００ｍＬ）で希釈した。得られた混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（１００％ジクロロメタン、続いて石油エーテル：酢酸エチル＝１：１）により精製して、黄色油として標題の化合物を得た（４．００ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率７４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ５．３８（ｓ，１Ｈ），３．５１−３．３８（ｍ，２Ｈ），３．３０−３．１２（ｍ，３Ｈ）．
【０３６２】
中間体２３ｂ：２−（３−オキソシクロブチル）酢酸
テトラヒドロフラン（４０ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中の３−（２−ジアゾアセチル）シクロブタノン中間体２３ａ（４．００ｇ、純度９０％、２６．１ｍｍｏｌ）の溶液を、テトラヒドロフラン（７０ｍＬ）及び水（７ｍＬ）中のトリフルオロ酢酸銀（２８８ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（７．９１ｇ、７８．２ｍｍｏｌ）の溶液に室温で約２０分間滴下して加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を濃縮して残渣を得て、これを水（５０ｍＬ）で希釈し、１Ｍ塩酸塩水溶液でｐＨ１〜２に酸性化し、酢酸エチル（８０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、茶色油として標題の化合物を得た（３．２０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度８０％、収率７７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．４６−３．２０（ｍ，４Ｈ），２．８８−２．７５（ｍ，２Ｈ），２．７０−２．６８（ｍ，１Ｈ）．
【０３６３】
中間体２３ｃ：２−（３−オキソシクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル
ｔｅｒｔ−ブタノール（７０ｍＬ）中の２−（３−オキソシクロブチル）酢酸中間体２３ｂ（３．２０ｇ、純度８０％、２０．０ｍｍｏｌ）及びピロカルボン酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（６．５４ｇ、３０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（７３３ｍｇ、５．９９ｍｍｏｌ）を室温で加えた。室温で２４時間撹拌した後、反応物を濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（１５０ｍＬ）中で溶解させた。有機相を水（８０ｍＬ）、０．２Ｍ塩酸塩水溶液（８０ｍＬ）、水（８０ｍＬ）及び塩水（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４０：１〜２０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（７５０ｍｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率１８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．２７−３．１７（ｍ，２Ｈ），２．８４−２．６９（ｍ，３Ｈ），２．５４−２．５２（ｍ，２Ｈ），１．４１（ｓ，９Ｈ）．
【０３６４】
中間体２３ｄ：２−（３−ヒドロキシシクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル
メタノール（２ｍＬ）及びテトラヒドロフラン（１１ｍＬ）中の２−（３−オキソシクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体２３ｃ（７３０ｍｇ、純度９０％、３．５７ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ホウ素ナトリウム（６８ｍｇ、１．７８ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で３時間撹拌した後、混合物を水（１０ｍＬ）でゆっくりとクエンチし、その後飽和炭酸ナトリウム水溶液（３ｍＬ）でクエンチした。次に、それを濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（２０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、無色油として標題の化合物を得た（７３０ｍｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度８５％、収率８９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４１−４．３６（ｍ，０．１Ｈ），４．１６−４．０６（ｍ，０．９Ｈ），２．５４−２．４５（ｍ，２Ｈ），２．３４−２．２２（ｍ，３Ｈ），２．０９−１．９９（ｍ，２Ｈ），１．４１（ｓ，９Ｈ）．
【０３６５】
中間体２３ｅ：２−（３−（トシルオキシ）シクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル
ジクロロメタン（１４ｍＬ）中の２−（３−ヒドロキシシクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体２３ｄ（７３０ｍｇ、純度８５％、３．３３ｍｍｏｌ）の溶液に、４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（１．５９ｇ、８．３３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（３０ｍＬ）中で溶解させ、０．５Ｍ塩酸塩水溶液（５０ｍＬ）で洗浄した。水層を酢酸エチル（３０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（３０ｍＬ）、塩水（３０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（１．２０ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率９５％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７６分、Ｃ１７Ｈ２４Ｏ５Ｓの質量計算値  ３４０．１、ｍ／ｚ実測値  ３５８．５［Ｍ＋Ｈ２Ｏ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７７（ｄ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，２Ｈ），７．３３（ｄ，Ｊ＝８．１Ｈｚ，２Ｈ），４．９６−４．８７（ｍ，０．２Ｈ），４．７０−４．６１（ｍ，０．８Ｈ），２．４７−２．３６（ｍ，５．３Ｈ），２．３１−２．２９（ｍ，２Ｈ），２．１９−２．０４（ｍ，１Ｈ），１．８９−１．７９（ｍ，１．７Ｈ），１．３９（ｓ，９Ｈ）．
【０３６６】
中間体２３ｆ：２−（３−（アセチルチオ）シクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１２ｍＬ）中の２−（３−（トシルオキシ）シクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体２３ｅ（１．２０ｇ、純度９０％、３．１７ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（７２４ｍｇ、６．３４ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（４０ｍＬ）及び塩水（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：１〜５０：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（６８０ｍｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率７９％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７４分、Ｃ１２Ｈ２０Ｏ３Ｓの質量計算値  ２４４．１、ｍ／ｚ実測値  ２６２．３［Ｍ＋Ｈ２Ｏ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１１−４．００（ｍ，０．９Ｈ），３．９８−３．８８（ｍ，０．１Ｈ），２．８４−２．７０（ｍ，０．９Ｈ），２．６７−２．４８（ｍ，０．７Ｈ），２．４３−２．４０（ｍ，１．６Ｈ），２．３３−２．１５（ｍ，６．８Ｈ），１．４５−１．４２（ｍ，９Ｈ）．
【０３６７】
スルホニルクロリド２３：２−（３−（クロロスルホニル）シクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル
アセトニトリル（１４ｍＬ）中の２−（３−（アセチルチオ）シクロブチル）酢酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体２３ｆ（６８０ｍｇ、純度９０％、２．５１ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．４ｍＬ、０．８０ｍｍｏｌ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．３４ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、反応混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４０：１〜２０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（６００ｍｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率８０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４１−４．２７（ｍ，１Ｈ），２．９９−２．８５（ｍ，２．５Ｈ），２．７３−２．６５（ｍ，０．５Ｈ），２．４６−２．４３（ｍ，２Ｈ），２．４１−２．３２（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０３６８】
スルホニルクロリド２４：３−（（クロロスルホニル）メチル）シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
【化７９】
2020525490.tif 000081
中間体２４ａ：３−（（トシルオキシ）メチル）シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ピリジン（１０ｍＬ）及びジクロロメタン（５０ｍＬ）中の３−（ヒドロキシメチル）シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（３．５０ｇ、１８．８ｍｍｏｌ）の溶液に、４−メチル−ベンゼンスルホニルクロリド（７．２０ｇ、３７．６ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。室温で１６時間撹拌した後、混合物を水（１５０ｍＬ）で希釈し、室温で０．５時間撹拌を続けた。得られた混合物をジクロロメタン（１５０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を０．５Ｎ塩酸塩水溶液（２００ｍＬ）、塩水（１５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、白色固体として標題の化合物を得た（３．６０ｇ、収率５６％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８１−７．７８（ｍ，２Ｈ），７．３８−７．２７（ｍ，２Ｈ），４．０４−３．９６（ｍ，３Ｈ），２．９９−２．８４（ｍ，１Ｈ），２．７０−２．４９（ｍ，１Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．３５−２．１９（ｍ，２Ｈ），２．０２−１．８４（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０３６９】
中間体２４ｂ：３−（（アセチルチオ）メチル）シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の３−（（トシルオキシ）メチル）シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体２４ａ（１．１０ｇ、３．２０ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（１．５０ｇ、１２．９ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で１６時間撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、濃縮して残渣を得て、これを５％塩化ナトリウム水溶液（２００ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、赤黄色油として標題の化合物を得た（４５０ｍｇ、収率６２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．０２−２．９２（ｍ，２．２Ｈ），２．８８−２．７８（ｍ，０．８Ｈ），２．５７−２．５０（ｍ，０．５Ｈ），２．４２−２．２７（ｍ，５．５Ｈ），２．０２−１．８４（ｍ，２Ｈ），１．９３−１．８３（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９）．
【０３７０】
スルホニルクロリド２４：３−（（クロロスルホニル）メチル）シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
２Ｍ塩酸塩水溶液（０．２５ｍＬ）及びアセトニトリル（１０ｍＬ）中の３−（（アセチルチオ）メチル）シクロブタンカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル中間体２４ｂ（４５０ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）の溶液に、１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（９８４ｍｇ、７．３０ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと加えた。０℃で３０分間撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮して、２５℃でアセトニトリルを除去した。得られた残渣を酢酸エチル（５０ｍＬ）と飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）との間で分配した。有機層を飽和チオ硫酸ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）に続いて塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（３８０ｍｇ、収率８０％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．８６−３．７９（ｍ，２Ｈ），３．２９−３．２０（ｍ，０．５Ｈ），３．１０−２．９４（ｍ，１．５Ｈ），２．６５−２．５１（ｍ，２Ｈ），２．２９−２．１２（ｍ，２Ｈ），１．４７（ｓ，９）．
【０３７１】
スルホニルクロリド２５：３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）プロパン−１−スルホニルクロリド
【化８０】
2020525490.tif 000082
中間体２５ａ：２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）エタノール
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中の２，２’−オキシジエタノール（５．００ｇ、４７．２ｍｍｏｌ）の溶液に、１Ｈ−イミダゾール（６．４２ｇ、９４．２ｍｍｏｌ）及びｔｅｒｔ−ブチルクロロジフェニルシラン（１４．２ｇ、５１．８ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、混合物を水（１００ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝６：１〜３：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（６．５１ｇ、純度９５％、収率３８％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８５分、Ｃ２０Ｈ２８Ｏ３Ｓｉの質量計算値  ３４４．２、ｍ／ｚ実測値  ３６２．４［Ｍ＋Ｈ２Ｏ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７２−７．６７（ｍ，４Ｈ），７．４６−７．３５（ｍ，６Ｈ），３．８４−３．７９（ｍ，２Ｈ），３．７３−３．６７（ｍ，２Ｈ），３．６４−３．５６（ｍ，４Ｈ），２．２２（ｓ，１Ｈ），１．０６−１．０５（ｍ，９Ｈ）．
【０３７２】
中間体２５ｂ：４−メチルベンゼンスルホン酸２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）エチル
ジクロロメタン（３５ｍＬ）中の２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）エタノール中間体２５ａ（６．５１ｇ、純度９５％、１８．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ピリジン（１４ｍＬ）及び４−メチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（８．５６ｇ、４４．９ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。室温で一晩撹拌した後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを酢酸エチル（１００ｍＬ）中で溶解させ、０．５Ｍ塩酸塩水溶液（５０ｍＬ）で洗浄し、酢酸エチル（８０ｍＬ）で２回抽出した。合わせた有機層を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（５０ｍＬ）、塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（７．６１ｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、収率７７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８１−７．７５（ｍ，２Ｈ），７．６８−７．６３（ｍ，４Ｈ），７．４５−７．３５（ｍ，６Ｈ），７．３１−７．２７（ｍ，２Ｈ），４．１６−４．１２（ｍ，２Ｈ），３．７６−３．７２（ｍ，２Ｈ），３．７０−３．６６（ｍ，２Ｈ），３．５５−３．５１（ｍ，２Ｈ），２．４２（ｓ，３Ｈ），１．０４（ｓ，９Ｈ）．
【０３７３】
中間体２５ｃ：エタンチオ酸Ｓ−（２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）エチル）
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（６０ｍＬ）中の４−メチルベンゼンスルホン酸２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）エチル中間体２５ｂ（７．６１ｇ、純度９０％、１３．７ｍｍｏｌ）の溶液に、チオ酢酸カリウム（３．１４ｇ、２７．５ｍｍｏｌ）を室温で加えた。１００℃で一晩撹拌した後、反応混合物を室温まで冷却し、水（１５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を水（１００ｍＬ）で２回、塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝４０：１〜３０：１）により精製して、茶色油として標題の化合物を得た（５．７３ｇ、純度９０％、収率９３％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１３分、Ｃ２２Ｈ３０Ｏ３ＳＳｉの質量計算値  ４０２．２、ｍ／ｚ実測値  ４２０．５［Ｍ＋Ｈ２Ｏ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７０−７．６８（ｍ，４Ｈ），７．４５−７．３６（ｍ，６Ｈ），３．８１−３．７８（ｍ，２Ｈ），３．６３−３．５７（ｍ，４Ｈ），３．０９−３．０６（ｍ，２Ｈ），２．３３（ｓ，３Ｈ），１．０６（ｓ，９Ｈ）．
【０３７４】
スルホニルクロリド２５：３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）プロパン−１−スルホニルクロリド
アセトニトリル（１５ｍＬ）中のエタンチオ酸Ｓ−（２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）エトキシ）エチル）中間体２５ｃ（１．００ｇ、純度９０％、２．２４ｍｍｏｌ）の溶液に、２Ｍ塩酸塩水溶液（０．４ｍＬ）及び１−クロロピロリジン−２，５−ジオン（１．１９ｇ、８．９４ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。０℃で１時間撹拌した後、反応混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液を濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１〜１０：１）により精製して、無色油として標題の化合物を得た（３５０ｍｇ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度８５％、収率３１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７５−７．６８（ｍ，４Ｈ），７．４７−７．３７（ｍ，６Ｈ），４．１０−４．０６（ｍ，２Ｈ），３．９０−３．８２（ｍ，４Ｈ），３．６６−３．６３（ｍ，２Ｈ），１．０９−１．０７（ｍ，９Ｈ）．
【０３７５】
スキーム１及びスキーム２からのいずれか１つの方法から個々に選択された連続的な２つの反応工程を介して一般式ＩＩの酸、アリールアルデヒド（Ｐ１）及びカルボキサミジン（Ｐ２）とともに組み込まれた一般式Ｉのジヒドロピリミジンの集合は、表１において下に示された。
【０３７６】
【表２】
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【０３７７】
【表３】
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【０３７８】
【表４】
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【０３７９】
【表５】
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【０３８０】
【表６】
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【０３８１】
【表７】
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【０３８２】
【表８】
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【０３８３】
【表９】
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【０３８４】
【表１０】
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【０３８５】
【表１１】
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【０３８６】
【表１２】
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【０３８７】
【表１３】
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【０３８８】
【表１４】
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【０３８９】
【表１５】
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【０３９０】
【表１６】
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【０３９１】
【表１７】
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【０３９２】
【表１８】
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【０３９３】
【表１９】
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【０３９４】
【表２０】
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【０３９５】
【表２１】
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【０３９６】
【表２２】
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【０３９７】
【表２３】
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【０３９８】
【表２４】
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【０３９９】
【表２５】
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【０４００】
【表２６】
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【０４０１】
【表２７】
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【０４０２】
【表２８】
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【０４０３】
【表２９】
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【０４０４】
【表３０】
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【０４０５】
【表３１】
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【０４０６】
【表３２】
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【０４０７】
【表３３】
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【０４０８】
【表３４】
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【０４０９】
【表３５】
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【０４１０】
【表３６】
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【０４１１】
【表３７】
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【０４１２】
【表３８】
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【０４１３】
【表３９】
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【０４１４】
【表４０】
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【０４１５】
【表４１】
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【０４１６】
【表４２】
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【０４１７】
【表４３】
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【０４１８】
【表４４】
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【０４１９】
【表４５】
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【０４２０】
【表４６】
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【０４２１】
【表４７】
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【０４２２】
一般式ＩＩのケトエステル：
ケトエステル１：３−（１−メチル−２−オキソピペリジン−４−イル）−３−オキソプロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．０４０分、Ｃ１０Ｈ１５ＮＯ４の質量計算値、２１３．１、ｍ／ｚ実測値  ２１３．９［Ｍ＋Ｈ］＋；１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．８４−３．７４（ｍ，３Ｈ），３．６６−３．５５（ｍ，２Ｈ），３．４２−３．３３（ｍ，２Ｈ），３．１３−３．０７（ｍ，１Ｈ），３．０３−２．９４（ｍ，３Ｈ），２．５９−２．４５（ｍ，２Ｈ），２．２２−２．１７（ｍ，１Ｈ），１．９２−１．８３（ｍ，１Ｈ）．
【０４２３】
ケトエステル２：３−（１−アセチルペリジン−４−イル）−３−オキソプロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．１４８分、Ｃ１１Ｈ１７ＮＯ４の質量計算値  ２２７．１、ｍ／ｚ実測値  ２２８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２４】
ケトエステル３：３−オキソ−３−（２−オキソピペリジン−４−イル）プロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．５２分、Ｃ９Ｈ１３ＮＯ４の質量計算値  １９９．１、ｍ／ｚ実測値  ２００．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．５１（ｓ，１Ｈ），３．７８（ｄ，Ｊ＝１６．８Ｈｚ，１Ｈ），３．７１（ｄ，Ｊ＝１６．８Ｈｚ，１Ｈ），３．６３（ｓ，３Ｈ），３．１７−３．１６（ｍ，１Ｈ），３．１３−３．０９（ｍ，２Ｈ），３．０８−２．９８（ｍ，１Ｈ），２．３２−２．２６（ｍ，１Ｈ），２．０５−１．９７（ｍ，１Ｈ），１．６７−１．５７（ｍ，１Ｈ）．
【０４２５】
ケトエステル４：４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．４８４分、Ｃ１４Ｈ２３ＮＯ５の質量計算値  ２８５．２、ｍ／ｚ実測値  ２３０．０［Ｍ＋Ｈ−ｔ−Ｂｕ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．９６（ｓ，０．２Ｈ），４．１０−４．０６（ｍ，２Ｈ），３．７１（ｓ，３Ｈ），３．４９（ｓ，１．８Ｈ），３．７７（ｔ，Ｊ＝１６Ｈｚ，２Ｈ），２．６０（ｔｔ，Ｊ＝１１．３，３．８３Ｈｚ，１Ｈ），１．８４−１．８０（ｍ，２Ｈ），１．５８−１．４６（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０４２６】
ケトエステル５：３−（１−（（１−メトキシ−２−メチル−１−オキソプロパン−２−イル）スルホニル）ピペリジン−４−イル）−３−オキソプロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．４２分、Ｃ１４Ｈ２３ＮＯ７Ｓの質量計算値  ３４９．１、ｍ／ｚ実測値  ３５０．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２７】
ケトエステル６：４−（２−エトキシカルボニル−アセチル）−ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．１７（ｓ，０．２Ｈ），４．９９（ｓ，０．２Ｈ），４．２６−４．０３（ｍ，４Ｈ），３．５０（ｓ，１．６Ｈ），２．８７−２．７２（ｍ，２Ｈ），２．６８−２．５８（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．７６（ｍ，２Ｈ），１．６３−１．４９（ｍ，２Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ），１．２８（ｔ，Ｊ＝１０．５Ｈｚ，３Ｈ）．
【０４２８】
ケトエステル７：３−（トランス−４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．４７−４．３１（ｍ，１Ｈ），３．７３（ｓ，３Ｈ），３．４９（ｓ，２Ｈ），３．４４−３．２９（ｍ，１Ｈ），２．４０（ｔ，Ｊ＝１２．３Ｈｚ，１Ｈ），２．０９（ｄ，Ｊ＝１１．１Ｈｚ，２Ｈ），１．９６（ｄ，Ｊ＝１３．５Ｈｚ，２Ｈ），１．６５−１．４７（ｍ，１Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ），１．１１（ｑ，Ｊ＝１３．５Ｈｚ，２Ｈ）．
【０４２９】
ケトエステル８：３−（シス−４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７１−４．３７（ｍ，１Ｈ），３．７１（ｓ，３Ｈ），３．６７−３．５９（ｍ，１Ｈ），３．４８（ｓ，２Ｈ），１．７５−１．６０（ｍ，８Ｈ），１．４１（ｓ，９Ｈ）
【０４３０】
ケトエステル９：４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）シクロヘキサンカルボン酸トランス−メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ３．６６−３．５３（ｍ，８Ｈ），２．４５−２．４０（ｍ，１Ｈ），２．３３−２．２４（ｍ，１Ｈ），１．９５−１．８７（ｍ，４Ｈ），１．３５−１．１８（ｍ，４Ｈ）．
【０４３１】
ケトエステル３８：４−（３−エトキシ−３−オキソプロパノイル）シクロヘキサン−カルボン酸トランス−メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２０（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．６８（ｓ，３Ｈ），３．４９（ｓ，２Ｈ），２．５４−２．４３（ｍ，１Ｈ），２．３４−２．２３（ｍ，１Ｈ），２．１４−１．９５（ｍ，５Ｈ），１．４９−１．３７（ｍ，３Ｈ），１．２８（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０４３２】
ケトエステル１０：３−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）シクロヘキサンカルボン酸シス−メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６７分、Ｃ１２Ｈ１８Ｏ５の質量計算値  ２４２．１、ｍ／ｚ実測値  ２４２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０４（ｓ，０．１Ｈ），４．９８（ｓ，０．１Ｈ），３．７２（ｓ，２．７Ｈ），３．７１（ｓ，０．３Ｈ），３．６８（ｓ，０．４Ｈ），３．６６（ｓ，２．６Ｈ），３．５１（ｓ，０．２Ｈ），３．５０（ｓ，１．４Ｈ），２．８４−２．７８（ｍ，０．１Ｈ），２．７５−２．７２（ｍ，０．１Ｈ），２．５４−２．４６（ｍ，０．８Ｈ），２．３８−２．２６（ｍ，１Ｈ），２．２１−２．１０（ｍ，１Ｈ），２．０３−１．８７（ｍ，２．７Ｈ），１．８３−１．７５（ｍ，０．３Ｈ），１．５４−１．４３（ｍ，１Ｈ），１．３９−１．２４（ｍ，３Ｈ）．
【０４３３】
ケトエステル１１：３−（４−（２−エトキシ−２−オキソエチル）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．０７−４．０１（ｍ，２Ｈ），３．７２−３．６５（ｍ，２Ｈ），３．６３−３．５０（ｍ，３Ｈ），２．６３−２．６０（ｍ，０．３Ｈ），２．３９（ｔｔ，Ｊ＝１２．０，３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），２．２１−２．１６（ｍ，２Ｈ），１．９１−１．８２（ｍ，２Ｈ），１．７４（ｄｄ，Ｊ＝１３．２，３．２Ｈｚ，２Ｈ），１．６７−１．４６（ｍ，２Ｈ），１．３０−１．２２（ｍ，２Ｈ），１．１９−１．１５（ｍ，３Ｈ），０．９９（ｔｑ，Ｊ＝１３．２，３．２Ｈｚ，１Ｈ）．
【０４３４】
ケトエステル１２：３−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５８分、Ｃ１４Ｈ２３ＮＯ５の質量計算値  ２８５．２、ｍ／ｚ実測値  ２８６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ５．００−４．９６（ｍ，０．２Ｈ），４．１２−３．７７（ｍ，２Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），３．５２−３．５１（ｍ，１．３Ｈ），３．４３（ｓ，０．３Ｈ），３．１９−３．０２（ｍ，１Ｈ），２．９５−２．８５（ｍ，１Ｈ），２．６４−２．５８（ｍ，１Ｈ），１．９７−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．６９−１．４２（ｍ，１２Ｈ）．
【０４３５】
ケトエステル１３：４−フルオロ−４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．１０（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．１５Ｈ），５．３９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．１５Ｈ），４．０４（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），３．７５（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，３Ｈ），３．６７（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，１．７Ｈ），３．０４（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），１．９９−１．８２（ｍ，４Ｈ），１．４５（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，９Ｈ）．
【０４３６】
ケトエステル１４：３−（３−（メチルスルホニル）−３−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−イル）−３−オキソプロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．３２分、Ｃ１２Ｈ１９ＮＯ５Ｓの質量計算値  ２８９．１、ｍ／ｚ実測値  ２９０．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７５−３．７４（ｍ，３Ｈ），３．６３（ｄｄ，Ｊ＝１１．１，３．０Ｈｚ，１Ｈ），３．５３（ｄ，Ｊ＝１１．１Ｈｚ，２Ｈ），３．３８（ｄｄ，Ｊ＝１０．８，３．３Ｈｚ，１Ｈ），３．１８（ｄ，Ｊ＝１０．８Ｈｚ，１Ｈ），２．８５（ｄ，Ｊ＝１１．１Ｈｚ，１Ｈ），２．７６（ｄ，Ｊ＝１１．１Ｈｚ，３Ｈ），２．６６（ｓ，１Ｈ），２．６１（ｓ，２Ｈ），１．８３（ｓ，２Ｈ），１．７１（ｍ，２Ｈ）．
【０４３７】
ケトエステル１５：３−（８−メタンスルホニル−８−アザ−ビシクロ［３．２．１］オクタ−３−イル）−３−オキソ−プロピオン酸メチルエステル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．２６分、Ｃ１２Ｈ１９ＮＯ５Ｓの質量計算値  ２８９．１、ｍ／ｚ実測値  ２９０．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．３５（ｓ，２Ｈ），３．７５（ｓ，３Ｈ），３．５０（ｓ，２Ｈ），２．９４（ｓ，３Ｈ），
【０４３８】
ケトエステル１６：６−（３−エトキシ−３−オキソプロパノイル）−３−アザビシクロ［３．１．０］ヘキサン−３−カルボン酸（１Ｒ，５Ｓ，６ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．３８分、Ｃ１５Ｈ２３ＮＯ５の質量計算値  ２９７．２、ｍ／ｚ実測値  ２４２．１［Ｍ−５６＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２１（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．７０−３．６２（ｍ，２Ｈ），３．５７（ｓ，２Ｈ），３．４５−３．４１（ｍ，２Ｈ），２．１８（ｓ，２Ｈ），１．９２（ｓ，１Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ），１．２９（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０４３９】
ケトエステル１７：４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ピペリジン−１，２−ジカルボン酸１−ｔｅｒｔ−ブチル２−メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．５３７分、Ｃ１６Ｈ２５ＮＯ７の質量計算値  ３４３．２、ｍ／ｚ実測値  ３４２．１［Ｍ−Ｈ］−。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ５．０６−５．０２（ｍ，０．５Ｈ），４．８７−４．８３（ｍ，０．５Ｈ），４．１８−４．１２（ｍ，０．５Ｈ），４．０６−４．０２（ｍ，０．５Ｈ），３．７５−３．７１（ｍ，７Ｈ），３．５５−３．４８（ｍ，２Ｈ），３．０３−２．９６（ｍ，０．５Ｈ），２．９１−２．８５（ｍ，０．５Ｈ），２．５１−２．４１（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．７２（ｍ，２Ｈ），１．４７（ｓ，４Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０４４０】
ケトエステル１８：シス−４−（２−メトキシカルボニル−アセチル）−ピペリジン−１，３−ジカルボン酸１−ｔｅｒｔ−ブチルエステル  ３−メチルエステル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５９分、Ｃ１６Ｈ２５ＮＯ７の質量計算値  ３４３．２、ｍ／ｚ実測値  ２４４．０［Ｍ＋Ｈ−１００］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．１９（ｄｄ，Ｊ＝１３．６，５．６Ｈｚ，１Ｈ），３．７９−３．６２（ｍ，７Ｈ），３．５８（ｓ，２Ｈ），３．４５（ｄｄ，Ｊ＝１３．６，２．８Ｈｚ，１Ｈ），３．１７−３．１２（ｍ，１Ｈ），２．９９（ｑ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，１Ｈ），２．９２−２．８７（ｍ，１Ｈ），２．１２−２．０５（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．８５（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０４４１】
ケトエステル１９：３−シクロヘキシル−３−オキソプロパン酸エチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．１５（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），４．９６（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），４．１９（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．４８（ｓ，１．６Ｈ），２．５０−２．４２（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．６６（ｍ，５Ｈ），１．４２−  １．１７（ｍ，８Ｈ）．
【０４４２】
ケトエステル２０：３−オキソ−３−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）プロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．１５分、Ｃ９Ｈ１４Ｏ４の質量計算値  １８６．１、ｍ／ｚ実測値  １８７．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０２（ｓ，０．２Ｈ），４．９９（ｓ，０．２Ｈ），４．０４−３．９４（ｍ，１Ｈ），３．９１−３．７８（ｍ，１Ｈ），３．７２（ｓ，２．４Ｈ），３．７１（ｓ，０．６Ｈ），３．５５−３．３５（ｍ，３．６Ｈ），２．８１−２．７２（ｍ，０．８Ｈ），２．４８−２．３８（ｍ，０．２Ｈ），２．０４−１．９１（ｍ，１Ｈ），１．７６−１．６２（ｍ，３Ｈ）．
【０４４３】
ケトエステル２１：３−オキソ−３−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）プロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７６４分、Ｃ９Ｈ１４Ｏ４の質量計算値  １８６．１、ｍ／ｚ実測値  １８７．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．０１（ｄｄ，Ｊ＝１１．４，２．１Ｈｚ，１Ｈ），３．８４（ｄｄ，Ｊ＝１０．８，２．１Ｈｚ，１Ｈ），３．７１（ｓ，３Ｈ），３．６５（ｓ，０．２Ｈ），３．５９（ｄ，Ｊ＝６．３Ｈｚ，１．６Ｈ），３．５２（ｓ，０．２Ｈ），３．４９−３．４１（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．８８（ｍ，２Ｈ），１．５９−１．３６（ｍ，４Ｈ）．
【０４４４】
ケトエステル２２：３−オキソ−３−（テトラヒドロ−ピラン−４−イル）−プロピオン酸メチルエステル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０６（ｓ，０．１Ｈ），４．９８（ｓ，０．１Ｈ），４．０１−３．９７（ｍ，２Ｈ），３．７１（ｓ，３Ｈ），３．５０（ｓ，１．８Ｈ），３．４１（ｔｄ，Ｊ＝１１．４，２．４Ｈｚ，２Ｈ），２．７４−２．６４（ｍ，０．８Ｈ），２．４０−２．３０（ｍ，０．２Ｈ），１．８０−１．６７（ｍ，４Ｈ）．
【０４４５】
ケトエステル２３：３−（３−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−シクロペンチル）−３−オキソ−プロピオン酸メチルエステル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５２分、Ｃ１４Ｈ２３ＮＯ５の質量計算値  ２８５．２、ｍ／ｚ実測値  ２８６．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．８５（ｂｒ  ｓ，０．８Ｈ），４．５４（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），４．１０−３．９６（ｍ，１Ｈ），３．７１（ｓ，３Ｈ），３．５０（ｓ，１．５Ｈ），３．４７（ｓ，０．５Ｈ），３．１７−３．０４（ｍ，１Ｈ），２．１７−２．０８（ｍ，１Ｈ），１．９６−１．８０（ｍ，３Ｈ），１．７２−１．６３（ｍ，１Ｈ），１．５８−１．５０（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０４４６】
ケトエステル２４：３−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ピロリジン−１−カルボン酸（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６７分、Ｃ２３Ｈ２３ＮＯ５の質量計算値  ３９３．２、ｍ／ｚ実測値  ３９４．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．１３（ｄ，Ｊ＝５．７Ｈｚ，０．２Ｈ），７．７８（ｄ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），７．６２（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），７．４２（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），７．３３（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），５．０９（ｓ，０．２Ｈ），４．４８−４．３５（ｍ，２Ｈ），４．２８−４．２４（ｍ，１Ｈ），３．７８−２．９５（ｍ，１０Ｈ），２．２４−２．１５（ｍ，２Ｈ）．
【０４４７】
ケトエステル２５：３−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ピロリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０５３分、Ｃ３Ｈ２１ＮＯ５の質量計算値  ２７１．１、ｍ／ｚ実測値  ２９４．１［Ｍ＋Ｎａ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０６（ｓ，０．２Ｈ），５．０３（ｓ，０．２Ｈ），３．７３（ｓ，３Ｈ），３．６１−３．４７（ｍ，４．４Ｈ），３．３８−３．２５（ｍ，２Ｈ），２．９０（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），２．１４−２．００（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０４４８】
ケトエステル２６：３−（１−（メチルスルホニル）ピロリジン−２−イル）−３−オキソプロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０１（ｓ，０．２Ｈ），５．３２（ｓ，０．２Ｈ），４．４５（ｄｄ，Ｊ＝８．４，４．８Ｈｚ，０．８Ｈ），４．３３（ｄｄ，Ｊ＝７．６，３．６Ｈｚ，０．２Ｈ），３．７５（ｓ，３Ｈ），３．７４（ｓ，０．２Ｈ），３．７０（ｓ，０．６Ｈ），３．６５（ｓ，０．６Ｈ），３．６３（ｓ，０．１Ｈ），３．６１（ｓ，０．２Ｈ），３．５３−３．４３（ｍ，２Ｈ），２．９３（ｓ，２．５Ｈ），２．８８（ｓ，０．５Ｈ），２．２７−２．１２（ｍ，２Ｈ），２．０２−１．９５（ｍ，２Ｈ）．
【０４４９】
ケトエステル２７：３−オキソ−３−（テトラヒドロフラン−２−イル）プロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．３７−４．３２（ｍ，１Ｈ），３．７９（ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），３．６８−３．６２（ｍ，５Ｈ），２．１６−２．０５（ｍ，１Ｈ），１．９２−１．７６（ｍ，３Ｈ）．
【０４５０】
ケトエステル２９：５−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸シス−メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １１．８９（ｓ，０．１５Ｈ），５．６９（ｓ，０．１５Ｈ），４．６１（ｄｄ，Ｊ＝７．２，４．２Ｈｚ，１Ｈ），４．５３（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），４．００−３．７６（ｍ，１．７Ｈ），３．７３（ｓ，６Ｈ），２．３０−２．０２（ｍ，４Ｈ）．
【０４５１】
ケトエステル３０：３−オキソ−３−（テトラヒドロフラン−３−イル）プロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９５−３．９３（ｍ，２Ｈ），３．９１−３．７８（ｍ，２Ｈ），３．７５（ｓ，３Ｈ），３．５４（ｓ，２Ｈ），３．３８−３．３３（ｍ，１Ｈ），２．１７−２．１０（ｍ，２Ｈ）．
【０４５２】
ケトエステル３１：３−オキソ−３−（５−オキソピロリジン−２−イル）プロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １１．８５（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），８．１５（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），７．３４（ｓ，０．４Ｈ），７．１７（ｓ，０．２Ｈ），５．１９（ｓ，０．２Ｈ），４．３９（ｔ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，０．６Ｈ），４．２１−４．１４（ｍ，０．４Ｈ），３．７３（ｓ，３Ｈ），３．５７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，１Ｈ），３．３８（ｓ，０．６Ｈ），２．５４−２．３６（ｍ，２Ｈ），２．２６−２．１０（ｍ，０．９Ｈ），１．９１（ｓ，０．１Ｈ），１．４７−１．４２（ｍ，０．４Ｈ），１．３２（ｓ，０．２Ｈ），１．１１（ｓ，０．２Ｈ）．
【０４５３】
ケトエステル２８：３−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）シクロペンタンカルボン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ３．６９−３．６５（ｍ，１Ｈ），３．６３（ｓ，１．４Ｈ），３．６０−３．５９（ｍ，５．６Ｈ），３．１５−３．０３（ｍ，０．４Ｈ），２．９２−２．７８（ｍ，１．６Ｈ），２．１９−２．０７（ｍ，１Ｈ），１．９７−１．６９（ｍ，５Ｈ）．
【０４５４】
ケトエステル３４：３−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロブチル）−３−オキソプロパン酸トランス−メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７１（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．１９−４．０２（ｍ，１Ｈ），３．７２（ｓ，３Ｈ），３．４５（ｓ，２Ｈ），３．３５−３．２５（ｍ，１Ｈ），２．６８−２．５１（ｍ，２Ｈ），２．２２−２．０７（ｍ，２Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）．
【０４５５】
ケトエステル３６：３−（２−（２−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２−オキソエチル）シクロプロピル）−３−オキソプロパン酸トランス−エチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．２２−４．１５（ｍ，２Ｈ），３．５６−３．５４（ｍ，２Ｈ），２．０６−２．０２（ｍ，２Ｈ），１．９４−１．８９（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．６４（ｍ，１Ｈ），１．４３−１．４２（ｍ，９Ｈ），１．２９−１．２１（ｍ，４Ｈ），０．９３−０．８６（ｍ，１Ｈ）．
【０４５６】
ケトエステル３２：３−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）アゼチジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．４４分、Ｃ１２Ｈ１９ＮＯ５の質量計算値  ２５７．１、ｍ／ｚ実測値  ２５８．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．１１（ｓ，０．２Ｈ），５．０９（ｓ，０．２Ｈ），４．１３−４．０３（ｍ，４Ｈ），３．７５（ｓ，３Ｈ），３．６５−３．５７（ｍ，１Ｈ），３．４９（ｓ，１．６Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）．
【０４５７】
ケトエステル３７：４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）シクロヘプタンカルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．２８分、Ｃ１３Ｈ２０Ｏ５の質量計算値  ２５６．１、ｍ／ｚ実測値  ２５７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ３．６６（ｓ，２Ｈ），３．６０（ｓ，３Ｈ），３．５６（ｓ，３Ｈ），２．７０−２．６１（ｍ，１Ｈ），２．５０−２．４３（ｍ，１Ｈ），１．９６−１．３３（ｍ，１０Ｈ）．
【０４５８】
ケトエステル３９：３−（２−メトキシカルボニル−アセチル）−シクロブタンカルボン酸メチルエステル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０７（ｓ，０．０５Ｈ），１１．９７（ｓ，０．０５Ｈ），５．０２（ｓ，０．０５Ｈ），５．００（ｓ，０．０５Ｈ），３．７４−３．６８（ｍ，６Ｈ），３．５２−３．４８（ｍ，０．５Ｈ），３．４４−３．４３（ｍ，１．８Ｈ），３．３５−３．０３（ｍ，１．５Ｈ），２．５８−２．３８（ｍ，４Ｈ）．
【０４５９】
ケトエステル４０：３−（４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ６．９３−６．８２（ｍ，１Ｈ），３．６９（ｓ，２Ｈ），３．６５（ｓ，０．４Ｈ），３．６２（ｓ，２．４Ｈ），３．５３（ｓ，０．２Ｈ），３．０８−２．９４（ｍ，１Ｈ），２．７７−２．７０（ｍ，０．５Ｈ），２．５７−２．５４（ｍ，３Ｈ），２．４７−２．４１（ｍ，０．５Ｈ），２．１３−１．９４（ｍ，３Ｈ），１．８５−１．７６（ｍ，１Ｈ），１．６３−１．２６（ｍ，４Ｈ）．
【０４６０】
ケトエステル４１：３−オキソ−３−（４−（ピロリジン−１−イルスルホニル）シクロヘキシル）プロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ３．６８（ｓ，２Ｈ），３．６４−３．６０（ｍ，３Ｈ），３．３１−３．１９（ｍ，６Ｈ），２．０８−１．９５（ｍ，４Ｈ），１．８８−１．８１（ｍ，４Ｈ），１．５４−１．４０（ｍ，２Ｈ），１．３５−  １．２１（ｍ，２Ｈ）．
【０４６１】
ケトエステル４２：３−（３−（Ｎ−メチルアセトアミド）シクロペンチル）−３−オキソプロパン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．１７分、Ｃ１２Ｈ１９ＮＯ４の質量計算値  ２４１．１、ｍ／ｚ実測値  ２４２．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ５．１２−５．００（ｍ，０．５Ｈ），４．３０−４．１８（ｍ，０．５Ｈ），３．７５（ｓ，３Ｈ），３．５２−３．５１（ｍ，２Ｈ），３．２５−３．０３（ｍ，１Ｈ），２．８９−２．８０（ｍ，３Ｈ），２．１４−１．５３（ｍ，９Ｈ）．
【０４６２】
ケトエステル４３：粗製物として使用される３−（４−メチルテトラヒドロフラン−２−イル）−３−オキソプロパン酸（シス）−メチル
【０４６３】
ケトエステル４４：（シス）−５−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ヘキサヒドロ−シクロペンタ［ｃ］ピロール−２（１Ｈ）−カルボン酸：ｔｅｒｔ−ブチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５４分、Ｃ１６Ｈ２５ＮＯ５の質量計算値  ３１１．２、ｍ／ｚ実測値  ２５６．２［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０４（ｓ，０．１Ｈ），５．０１（ｓ，０．１Ｈ），３．７３（ｓ，２．７Ｈ），３．７２（ｓ，０．３Ｈ），３．４８（ｓ，１．８Ｈ），３．４７−３．４３（ｍ，２Ｈ），３．２８−３．０７（ｍ，３Ｈ），２．７７−２．７１（ｍ，０．２Ｈ），２．６９−２．５８（ｍ，１．８Ｈ），２．２１−２．０４（ｍ，２Ｈ），１．６８−１．５６（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０４６４】
ケトエステル４５：３−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプチル）−３−オキソプロパン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１６Ｈ２７ＮＯ５の質量計算値  ３１３．２、ｍ／ｚ実測値  ３３６．２［Ｍ＋Ｎａ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．５９−４．４１（ｍ，１Ｈ），３．７４（ｓ，３Ｈ），３．７０−３．５３（ｍ，１Ｈ），３．５０（ｓ，２Ｈ），２．７８−２．６２（ｍ，１Ｈ），２．１７−１．４９（ｍ，９Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ），１．４３−１．２３（ｍ，１Ｈ）．
【０４６５】
ケトエステル４６：３−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−イル）−３−オキソプロパン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７５３分、Ｃ１４Ｈ２１ＮＯ５の質量計算値  ２８３．１、ｍ／ｚ実測値  ２２７．９［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １１．７８（ｓ，０．２Ｈ），４．９９（ｓ，０．２Ｈ），４．９６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．７３（ｓ，３Ｈ），３．４９（ｓ，１．６Ｈ），２．３０（ｓ，４．５Ｈ），．２．２１（ｓ，１．５Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ）．
【０４６６】
ケトエステル４７：（シス）−４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）テトラヒドロフラン−２−カルボン酸エチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０９（ｓ，０．１Ｈ），１２．０５（ｓ，０．１Ｈ），５．０８（ｓ，０．１Ｈ），５．０７（ｓ，０．１Ｈ），４．６３−４．４９（ｍ，１Ｈ），４．２７−４．１９（ｍ，２．４Ｈ），４．１６−４．１４（ｍ，０．６Ｈ），４．１１−４．０６（ｍ，０．５Ｈ），４．０１−３．９２（ｍ，０．２Ｈ），３．７５（ｓ，３Ｈ），３．６５−３．６４（ｍ，０．３Ｈ），３．５３（ｓ，１．６Ｈ），３．４９−３．４０（ｍ，０．８Ｈ），３．１１−３．０１（ｍ，０．１Ｈ），２．９６−２．８８（ｍ，０．１Ｈ），２．５９−２．３７（ｍ，１．４Ｈ），２．３０−２．２０（ｍ，０．６Ｈ），１．３１−１．２４（ｍ，３Ｈ）．
【０４６７】
ケトエステル４８：３−（オキセタン−３−イル）−３−オキソプロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）１２．１３（ｓ，０．２Ｈ），５．０６（ｓ，０．２Ｈ），４．８１−４．７６（ｍ，２．６Ｈ），４．１５−４．０５（ｍ，０．５Ｈ），３．９５−３．９２（ｍ，０．５Ｈ），３．９０−３．７６（ｍ，１Ｈ），３．７３（ｓ，１．５Ｈ），３．７２（ｓ，１．５Ｈ），３．７１−３．６３（ｍ，０．７Ｈ），３．４７（ｓ，１Ｈ），３．２２−３．１５（ｍ，０．３Ｈ）．
【０４６８】
ケトエステル４９：３−オキソ−３−（１，４−ジオキサスピロ［４．５］  デカン−７−イル）プロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０６（ｓ，０．１Ｈ），４．９９（ｓ，０．１Ｈ），３．９６（ｓ，４Ｈ），３．７４（ｓ，３Ｈ），３．５２（ｓ，１．８Ｈ），２．８２−２．７４（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．６５（ｍ，５．２Ｈ），１．５６−１．２６（ｍ，２．８Ｈ）．
【０４６９】
ケトエステル５０：３−（４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−テトラヒドロフラン−２−イル）−３−オキソプロパン酸（シス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８０８分、Ｃ２５Ｈ３２Ｏ５Ｓｉの質量計算値  ４４０．２、ｍ／ｚ実測値  ４５８．２［Ｍ＋ＮＨ４］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６９−７．６１（ｍ，４Ｈ），７．４６−７．３８（ｍ，６Ｈ），４．４３−４．３７（ｍ，１Ｈ），４．０４−３．９９（ｍ，１Ｈ），３．８１−３．７２（ｍ，４Ｈ），３．６６−３．４９（ｍ，４Ｈ），２．６３−２．５３（ｍ，１Ｈ），２．３４−２．２５（ｍ，１Ｈ），１．７９−１．７０（ｍ，１Ｈ），１．０６（ｓ，９Ｈ）．
【０４７０】
ケトエステル５２：３−（４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．２９（ｓ，０．１Ｈ），１２．０８（ｓ，０．１Ｈ），５．０９（ｓ，０．１Ｈ），５．００（ｓ，０．１Ｈ），４．１９−４．０９（ｍ，１Ｈ），３．７９（ｓ，０．４Ｈ），３．７５（ｓ，２．６Ｈ），３．６９−３．５６（ｍ，１Ｈ），３．５３（ｓ，１．３Ｈ），３．４４（ｓ，０．３Ｈ），３．１７−３．０９（ｍ，０．２Ｈ），２．９７−２．７３（ｍ，１．２Ｈ），２．５４−２．４６（ｍ，０．６Ｈ），２．３４−２．２３（ｍ，１．７Ｈ），２．１８−１．９５（ｍ，２．３Ｈ），１．８７−１．７５（ｍ，０．６Ｈ），１．６７−１．５４（ｍ，１．９Ｈ），１．４８−１．３６（ｍ，１．５Ｈ），１．２９−１．２３（ｍ，６Ｈ）．
【０４７１】
ケトエステル５３：３−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−カルボン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．１１（ｓ，０．３Ｈ），４．９９（ｓ，０．３Ｈ），３．７４（ｓ，３Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），３．５０（ｓ，１．４Ｈ），２．３３（ｓ，４Ｈ），２．２５（ｓ，２Ｈ）．
【０４７２】
ケトエステル５４：３−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）テトラヒドロフラン−２−イル）−３−オキソプロパン酸（シス）−エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０１９分、Ｃ１４Ｈ２３ＮＯ６の質量計算値  ３０１．１、ｍ／ｚ実測値  ２０２．１。［Ｍ＋Ｈ−１００］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０８（ｓ，０．２Ｈ），５．３３（ｓ，０．２Ｈ），４．９９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．５７−４．５２（ｍ，０．２Ｈ），４．４７−４．４２（ｍ，０．８Ｈ），４．２５−４．２１（ｍ，２Ｈ），３．９８−３．９３（ｍ，１Ｈ），３．８２−３．７１（ｍ，１．６Ｈ），３．５７−３．５２（ｍ，１Ｈ），２．５５−２．４４（ｍ，１Ｈ），２．１８−２．０５（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ），１．３２−１．２８（ｍ，３Ｈ）．
【０４７３】
ケトエステル５５：３−（４−（メチルカルバモイル）テトラヒドロフラン−２−イル）−３−オキソプロパン酸（シス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．９６１分、Ｃ１０Ｈ１５ＮＯ５の質量計算値  ２２９．１、ｍ／ｚ実測値  ２３０．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７４】
ケトエステル５６：５−（３−エトキシ−３−オキソプロパノイル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ４．３０−４．１９（ｍ，３Ｈ），４．１５−４．０２（ｍ，１Ｈ），３．９２−３．７９（ｍ，１Ｈ），３．５２−３．４４（ｍ，１Ｈ），２．９１−２．８１（ｍ，０．４Ｈ），２．７６−２．６９（ｍ，０．６Ｈ），２．５０−２．４２（ｍ，０．３Ｈ），２．２４−２．１６（ｍ，０．５Ｈ），２．１１−２．０１（ｍ，１．２Ｈ），１．９１−１．７８（ｍ，２Ｈ），１．７１−１．５４（ｍ，１Ｈ），１．４８（ｓ，９Ｈ），１．２７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０４７５】
ケトエステル５７：３−オキソ−３−（５−オキソ−１−（（２−トリメチルシリル）エトキシ）メチル）ピロリジン−３−イル）プロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．７１（ｓ，２Ｈ），３．７６（ｓ，３．５Ｈ），３．７２−３．４６（ｍ，６．５Ｈ），２．７１−２．６５（ｍ，２Ｈ），０．９２（ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），０．０１（ｓ，９Ｈ）．
【０４７６】
ケトエステル５８：３−（４−（Ｎ−（２−エトキシ−２−オキソエチル）スルファモイル）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．８６−４．７３（ｍ，１Ｈ），４．２８−４．０９（ｍ，２Ｈ），３．９６−３．９２（ｍ，２Ｈ），３．７７（ｓ，３Ｈ），３．５３（ｓ，２Ｈ），３．０１−２．８７（ｍ，１Ｈ），２．７８−２．７３（ｍ，０．４Ｈ），２．５８−２．４７（ｍ，０．６Ｈ），２．４０−２．２５（ｍ，２Ｈ），２．１５−２．０６（ｍ，１Ｈ），１．９２−１．７７（ｍ，１Ｈ），１．７１−１．５７（ｍ，２Ｈ），１．５０−１．４０（ｍ，１Ｈ），１．３３−１．２７（ｍ，３Ｈ）．
【０４７７】
ケトエステル５９：１−（（４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）シクロヘキシル）−スルホニル）ピロリジン−３−カルボン酸（Ｒ）−メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．２７（ｓ，０．１Ｈ），１２．０６（ｓ，０．１Ｈ），５．０８（ｓ，０．１Ｈ），４．９８（ｓ，０．１Ｈ），３．７４（ｓ，３Ｈ），３．７３（ｍ，３Ｈ），３．７０−３．６３（ｍ，１Ｈ），３．６０−３．４４（ｍ，４．６Ｈ），３．１８−３．０８（ｍ，１Ｈ），３．０４−２．９０（ｍ，１Ｈ），２．７７−２．６９（ｍ，０．５Ｈ），２．５６−２．４３（ｍ，０．５Ｈ），２．３２−２．１６（ｍ，４Ｈ），２．１５−２．０６（ｍ，１Ｈ），２．０４−１．９４（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．７７（ｍ，１Ｈ），１．７１−１．５５（ｍ，２Ｈ），１．５０−１．３６（ｍ，１Ｈ）．
【０４７８】
ケトエステル６０：３−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル）−３−オキソプロパン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．９４分、Ｃ２４Ｈ３０Ｏ４Ｓｉの質量計算値  ４１０．２、ｍ／ｚ実測値  ４１１．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．６６−７．６１（ｍ，４Ｈ），７．４７−７．３７（ｍ，６Ｈ），４．２１−４．１１（ｍ，１Ｈ），３．７３（ｓ，３Ｈ），３．４１（ｓ，２Ｈ），２．７５−２．６２（ｍ，１Ｈ），２．３９−２．２１（ｍ，４Ｈ），１．０４（ｓ，９Ｈ）．
【０４７９】
ケトエステル６１：４−（３−エトキシ−３−オキソプロパノイル）シクロヘプタンカルボン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．１４（ｓ，０．１Ｈ），４．９６（ｓ，０．１Ｈ），４．１９（ｑ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，２Ｈ），３．６７（ｓ，３Ｈ），３．４８（ｓ，１．８Ｈ），２．７５−２．６１（ｍ，１Ｈ），２．５９−２．４５（ｍ，１Ｈ），２．１２−１．８０（ｍ，５．４Ｈ），１．７５−１．５３（ｍ，４Ｈ），１．４９−１．３７（ｍ，０．６Ｈ），１．２８（ｔ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，３Ｈ）．
【０４８０】
ケトエステル６２：３−（４−（Ｎ−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エチル）−メチルスルホンアミド）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．７５−３．７２（ｍ，５Ｈ），３．５２−３．５０（ｍ，２Ｈ），３．２７−３．１７（ｍ，２Ｈ），２．８９（ｓ，３Ｈ），２．２７−２．２０（ｍ，０．７Ｈ），２．０６−１．９２（ｍ，３．３Ｈ），１．６９−１．６３（ｍ，４．５Ｈ），１．５５−１．４５（ｍ，１．５Ｈ），０．９１（ｓ，９Ｈ），０．０８（ｓ，６Ｈ）．
【０４８１】
ケトエステル６３：３−（４−（Ｎ−（２−メトキシエチル）スルファモイル）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．５５（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．７５（ｓ，３Ｈ），３．５２−３．５０（ｍ，４Ｈ），３．３８（ｓ，３Ｈ），３．３１−３．３０（ｍ，２Ｈ），２．９９−２．８４（ｍ，１Ｈ），２．７５（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），２．５６−２．４８（ｍ，０．６Ｈ），２．３３−２．２４（ｍ，２Ｈ），２．１５−２．０２（ｍ，２Ｈ），１．８７−１．５７（ｍ，３Ｈ），１．４９−１．３８（ｍ，１Ｈ）．
【０４８２】
ケトエステル６４：３−（４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）−シクロヘキサンスルホンアミド）−２，２−ジメチルプロパン酸ｔｅｒｔ−ブチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．９４−４．８６（ｍ，１Ｈ），３．７７（ｓ，１．５Ｈ），３．７５（ｓ，１．５Ｈ），３．５３（ｓ，１．４Ｈ），３．４１（ｓ，０．６Ｈ），３．１０（ｄ，Ｊ＝６．３Ｈｚ，２Ｈ），２．９７−２．８８（ｍ，１Ｈ），２．５６−２．４６（ｍ，１Ｈ），２．３６−２．２３（ｍ，２Ｈ），２．１９−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．８８−１．７９（ｍ，０．４Ｈ），１．７０−１．５３（ｍ，２Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ），１．３１−１．２５（ｍ，０．６Ｈ），１．２１（ｓ，６Ｈ）．
【０４８３】
ケトエステル６５Ｒ：６−（３−エトキシ−３−オキソプロパノイル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１５１分、Ｃ１３Ｈ２０Ｏ６の質量計算値  ２７２．１、ｍ／ｚ実測値  ２７３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ４．４７−３．８３（ｍ，６Ｈ），３．７５−３．５４（ｍ，２Ｈ），３．４９−３．２８（ｍ，１Ｈ），２．７６−２．５７（ｍ，１Ｈ），２．２６−１．９９（ｍ，１Ｈ），１．９３−１．６５（ｍ，２Ｈ），１．６２−１．３７（ｍ，１Ｈ），１．３２−１．０４（ｍ，６Ｈ）．
【０４８４】
ケトエステル６５Ｓ：６−（３−エトキシ−３−オキソプロパノイル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．９６２分、Ｃ１３Ｈ２０Ｏ６の質量計算値  ２７２．１、ｍ／ｚ実測値  ２９０．２［Ｍ＋ＮＨ４］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ４．５０−４．３８（ｍ，１Ｈ），４．２８−４．１０（ｍ，４．３Ｈ），３．９４−３．８２（ｍ，１Ｈ），３．７０−４．４６（ｍ，２．７Ｈ），２．６４−２．５１（ｍ，１Ｈ），２．３２−２．２０（ｍ，１Ｈ），２．１０−２．０３（ｍ，０．４Ｈ），１．８７−１．６８（ｍ，２．２Ｈ），１．５６−１．４６（ｍ，０．４Ｈ），１．３１−１．２４（ｍ，６Ｈ）．
【０４８５】
ケトエステル６６：２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−４−（３−エトキシ−３−オキソプロパノイル）ピペリジン−１−カルボン酸（トランス）−ｔｅｒｔ−ブチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．５７４分、Ｃ３２Ｈ４５ＮＯ６Ｓｉの質量計算値  ５６７．３、ｍ／ｚ実測値  ４６８．３［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．１５−１２．１２（ｍ，０．１Ｈ），７．６３（ｔ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，４Ｈ），７．４８−７．４２（ｍ，６Ｈ），５．０９−５．０３（ｍ，０．２Ｈ），４．５０−４．２９（ｍ，１Ｈ），４．１７−４．１２（ｍ，１Ｈ），４．０７−４．０４（ｍ，２Ｈ），３．９７−３．８６（ｍ，１Ｈ），３．７３−３．６３（ｍ，３．７Ｈ），２．８２−２．６６（ｍ，２Ｈ），２．０８−２．０２（ｍ，０．５Ｈ），１．９７−１．９１（ｍ，０．５Ｈ），１．８７−１．６９（ｍ，１Ｈ），１．６２−１．４９（ｍ，１Ｈ），１．３９（ｓ，４Ｈ），１．３３（ｓ，５Ｈ），１．２７−１．１４（ｍ，３Ｈ），０．９９（ｓ，９Ｈ）．
【０４８６】
ケトエステル６７：３−（４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸（トランス）−メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ３．７０（ｓ，３Ｈ），３．６５−３．５７（ｍ，１Ｈ），３．３４−３．２９（ｍ，２Ｈ），２．５１−２．４４（ｍ，１Ｈ），２．００−１．８６（ｍ，４Ｈ），１．４５−１．２７（ｍ，４Ｈ），０．９０（ｓ，９Ｈ），０．０８（ｓ，６Ｈ）．
【０４８７】
ケトエステル６８：４−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）アゼパン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０６（ｓ，０．１Ｈ），４．９６（ｓ，０．１Ｈ），３．７２（ｓ，３Ｈ），３．６１−３．３８（ｍ，４Ｈ），３．３４−３．１１（ｍ，１．８Ｈ），２．６０−２．５５（ｍ，１Ｈ），２．１８−１．８５（ｍ，３Ｈ），１．７４−１．５１（ｍ，３Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０４８８】
ケトエステル６９：３−オキソ−３−（１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−イル）プロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ３．９５−３．９１（ｍ，４Ｈ），３．７３（ｓ，３Ｈ），３．５０（ｓ，２Ｈ），２．５２−２．４５（ｍ，１Ｈ），１．９２−１．８７（ｍ，２Ｈ），１．８２−１．７７（ｍ，２Ｈ），１．７４−１．６３（ｍ，２Ｈ），１．５９−１．５３（ｍ，２Ｈ）．
【０４８９】
ケトエステル７０：３−（４−（アゼチジン−１−イルスルホニル）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．２７（ｓ，０．１Ｈ），１２．０６（ｓ，０．１Ｈ），５．０７（ｓ，０．１Ｈ），４．９７（ｓ，０．１Ｈ），４．００−３．９５（ｍ，４Ｈ），３．７５（ｓ，２Ｈ），３．７４（ｓ，１Ｈ），３．５２（ｓ，０．７Ｈ），３．５０（ｓ，０．７Ｈ），２．９１−２．７０（ｍ，１．５Ｈ），２．５３−２．４４（ｍ，０．５Ｈ），２．３０−２．２１（ｍ，４Ｈ），２．１１−２．０７（ｍ，１Ｈ），２．０２−１．９２（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．７３（ｍ，２Ｈ），１．６４−１．５１（ｍ，２Ｈ），１．４６−１．３３（ｍ，１Ｈ）．
【０４９０】
ケトエステル：７１：３−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−２，２−ジメチルシクロブチル）−３−オキソプロパン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６６２分、Ｃ１６Ｈ２７ＮＯ５の質量計算値  ３１３．２、ｍ／ｚ実測値  ２５８．０［Ｍ−ｔＢｕ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７０（ｓ，０．３Ｈ），７．１０（ｓ，０．７Ｈ），４．５９（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），４．２４−４．１５（ｍ，２Ｈ），３．８６−３．８３（ｍ，０．５Ｈ），３．３８−３．２７（ｍ，２Ｈ），２．８９−２．８３（ｍ，０．６Ｈ），２．２１−２．０４（ｍ，１．４Ｈ），１．６９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），１．４３−１．３８（ｍ，９Ｈ），１．３０−１．２５（ｍ，６Ｈ），０．９１−０．８６（ｓ，３Ｈ）．
【０４９１】
ケトエステル７２：３−（４−（Ｎ−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）スルファモイル）シクロヘキシル）−３−オキソプロパン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０７（ｓ，０．２Ｈ），４．９９（ｓ，０．２Ｈ），４．９１−４．７９（ｍ，１Ｈ），３．７４（ｓ，３Ｈ），３．７２（ｓ，３Ｈ），３．５２（ｓ，１．６Ｈ），３．４０−２．３１（ｍ，２Ｈ），２．９８−２．８１（ｍ，１Ｈ），２．７８−２．７１（ｍ，０．４Ｈ），２．６５−２．６０（ｍ，１．６Ｈ），２．５７−２．４６（ｍ，０．５Ｈ），２．３４−１．９４（ｍ，３．５Ｈ），１．３７−１．３６（ｍ，４Ｈ）．
【０４９２】
一般式Ｉのジヒドロピリミジン：
化合物１：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（１−メチル−２−オキソピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物１（６００ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（１番目の分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＢ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ、続いて２番目の分離条件：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物１Ａ（１０．６ｍｇ、収率１．８％）、化合物１Ｃ（７７．２ｍｇ、収率１３％）、化合物１Ｂ（７１．８ｍｇ、収率１２％）、及び化合物１Ｄ（１１７ｍｇ、収率２０％）を得た。
【０４９３】
化合物１Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８６３分、Ｃ２１Ｈ２０ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値、４６２．１、ｍ／ｚ実測値  ４６２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝９．２５６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．９Ｈ），９．３０（ｓ，０．１Ｈ），８．０２−７．９９（ｍ，１．９Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．１Ｈ），７．４２（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．３９−７．３６（ｍ，１Ｈ），７．２２（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．８Ｈｚ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．１Ｈ），５．９３（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．９Ｈ），４．３２−４．２２（ｍ，０．１Ｈ），４．１２−４．０４（ｍ，０．９Ｈ），３．５３（ｓ，２．７Ｈ），３．５１（ｓ，０．３Ｈ），３．３２−３．２６（ｍ，２Ｈ），２．８７（ｓ，３Ｈ），２．６６−２．６０（ｍ，１Ｈ），２．４０−２．３２（ｍ，１Ｈ），２．０６−１．９６（ｍ，１Ｈ），１．９１  −１．８１（ｍ，１Ｈ）．
【０４９４】
化合物１Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８４６分、Ｃ２１Ｈ２０ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値、４６２．１、ｍ／ｚ実測値  ４６２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１０．０４８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５９（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．９Ｈ），９．２６（ｓ，０．１Ｈ），８．０２−８．００（ｍ，１．９Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．１Ｈ），７．４３（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．４０−７．３７（ｍ，１Ｈ），７．２２（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．１Ｈ），５．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．９Ｈ），４．３０−４．２５（ｍ，０．１Ｈ），４．１２−４．０１（ｍ，０．９Ｈ），３．５２（ｓ，２．７Ｈ），３．５１（ｓ，０．３Ｈ），３．３９−３．３６（ｍ，２Ｈ），２．８７（ｓ，３Ｈ），２．４７−２．４０（ｍ，１Ｈ），２．２２（ｄｄ，Ｊ＝１６．８，４．０Ｈｚ，１Ｈ），２．１７−２．０６（ｍ，１Ｈ），２．００−１．９４（ｍ，１Ｈ）．
【０４９５】
化合物２：６−（１−アセチルピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物２（１９０ｍｇ、０．４００ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＯＤ−Ｈ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）に続いて分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｘｂｒｉｇｅ  Ｃ１８  ５μｍ  １９＊１５０ｍｍ、移動相Ａ：水（０．１％塩酸）、移動相Ｂ：アセトニトリル、流速：２０ｍＬ／分、勾配：３０〜５０％（％Ｂ））により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物２Ａ（１９．６ｍｇ、収率１６％）及び化合物２Ｂ（１９．４ｍｇ、収率１５．４％）を得た。
【０４９６】
化合物２Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３３１分、Ｃ２２Ｈ２２ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値  ４７６．１、ｍ／ｚ実測値  ４７７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＯＤ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、１００％  ｅｅ、ＲＴ＝７．３５１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ８．３２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），８．２７（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５８−７．５５（ｍ，１Ｈ），７．４０（ｄｄ，Ｊ＝８．０，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．２２（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．８Ｈｚ，１Ｈ），６．３３（ｓ，１Ｈ），４．７４（ｄ，Ｊ＝１３．２Ｈｚ，１Ｈ），４．２１−４．１４（ｍ，２Ｈ），３．６９（ｓ，３Ｈ），３．３１−３．２４（ｍ，１Ｈ），２．８３−２．７４（ｍ，１Ｈ），２．２３（ｓ，１．５Ｈ），２．２１（ｓ，１．５Ｈ），２．１５−１．８５（ｍ，４Ｈ）．
【０４９７】
化合物３：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（２−オキソピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物３（２５０ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：１番目の分離（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）、続いて２番目の分離：方法Ａ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  ８ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）及び方法Ｂ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．３  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物３Ａ（２０．５ｍｇ、収率８％）、化合物３Ｂ（４１．１ｍｇ、収率１６％）、化合物３Ｃ（２４．６ｍｇ、収率１０％）及び化合物３Ｄ（２７．９ｍｇ、収率１１％）を得た。
【０４９８】
化合物３Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６４７分、Ｃ２０Ｈ１８ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値  ４４８．１、ｍ／ｚ実測値  ４４８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．１３５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．５０−７．４９（ｍ，１Ｈ），７．２８−７．２７（ｍ，１Ｈ），７．１６−７．１３（ｍ，１Ｈ），６．９６（ｔｄ，Ｊ＝８．０，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．０７（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），５．８１（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．３７−４．３２（ｍ，１Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），３．５１−３．４８（ｍ，０．４Ｈ），３．４３−３．３９（ｍ，１．６Ｈ），３．００−２．９３（ｍ，１Ｈ），２．６５−２．５９（ｍ，１Ｈ），２．１４−２．０７（ｍ，１Ｈ），１．９６−１．９１（ｍ，１Ｈ）．
【０４９９】
化合物３Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６４３分、Ｃ２０Ｈ１８ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値  ４４８．１、ｍ／ｚ実測値  ４４８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝６０：４０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．６４６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．４６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．２９−７．２７（ｍ，１Ｈ），７．１６（ｄｄ，Ｊ＝８．４，２．８Ｈｚ，１Ｈ），６．９５（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．１１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），５．８０（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），４．３１−４．２９（ｍ，１Ｈ），３．６１（ｓ，３Ｈ），３．５３−３．５０（ｍ，２Ｈ），２．８７−２．８０（ｍ，１Ｈ），２．４６−２．４０（ｍ，１Ｈ），２．２９−２．２４（ｍ，１Ｈ），２．１３−２．０９（ｍ，１Ｈ）．
【０５００】
化合物４：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（１−メチル−２−オキソピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４  −ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物４（０．５１ｇ、１．１ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  ２０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ及びカラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＢ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物４Ａ（１０７ｍｇ、収率８３％）、化合物４Ｂ（５４ｍｇ、収率４２％）、化合物４Ｃ（５８ｍｇ、収率４５％）及び化合物４Ｄ（１０９ｍｇ、収率８５％）を得た。
【０５０１】
化合物４Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９７５分、Ｃ２１Ｈ２０ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値、４６２．１、ｍ／ｚ実測値  ４６２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＢ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１１．９２７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６６（ｂｒ  ｓ，０．９Ｈ），９．３２（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），８．０３−８．００（ｍ，１．９Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．１Ｈ），７．４２−７．３２（ｍ，２Ｈ），７．２５−７．２１（ｍ，０．９Ｈ），７．１８−７．１４（ｍ，０．１Ｈ），６．０９（ｓ，０．１Ｈ），５．９８（ｓ，０．９Ｈ），４．３３−４．２３（ｍ，０．１Ｈ），４．１４−４．０４（ｍ，０．９Ｈ），３．５３（ｓ，２．７Ｈ），３．５１（ｓ，０．３Ｈ），３．３２−３．２８（ｍ，２Ｈ），２．８７（ｓ，３Ｈ），２．６６−２．６０（ｍ，１Ｈ），２．３９−２．３４（ｍ，１），２．０７−１．９７（ｍ，１Ｈ），１．９０−１．８１（ｍ，１Ｈ）．
【０５０２】
化合物８：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（１−（（１−メトキシ−２−メチル−１−オキソプロパン−２−イル）スルホニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４３６分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ５９８．１、ｍ／ｚ実測値  ５９８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．３６１分及び１０．９３５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），９．３９（ｓ，０．２Ｈ），８．００（ｓ，１．８Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４０−７．３１（ｍ，２Ｈ），７．２２−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，０．２Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），４．０８−３．９８（ｍ，０．２Ｈ），３．８０−３．７４（ｍ，５．８Ｈ），３．５３（ｓ，３Ｈ），３．０６−２．９８（ｍ，２Ｈ），２．０８−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８５（ｍ，２Ｈ），１．７２−１．６１（ｍ，７Ｈ）．
【０５０３】
化合物３７：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（３−（メチルスルホニル）−３−アザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物３７（３０ｍｇ、０．０６０ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  ８ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物３７Ａ（３．１ｍｇ、収率１０％）及び化合物３７Ｂ（３．０ｍｇ、収率１０％）を得た。
【０５０４】
化合物３７Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．０９９分、Ｃ２３Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５３８．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１４．０５２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３５（ｓ，０．２Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．５２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），７．２４−７．２０（ｍ，０．８Ｈ），７．１８−７．１５（ｍ，０．２Ｈ），７．１１−７．０８（ｍ，１．８Ｈ），７．０５−７．００（ｍ，０．２Ｈ），６．２８（ｓ，０．３Ｈ），６．１４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．７Ｈ），３．８６（ｓ，０．２Ｈ），３．７４−３．６５（ｍ，２．８Ｈ），３．６０（ｓ，２．１Ｈ），３．５９（ｓ，０．９Ｈ），３．１８−３．１２（ｍ，１Ｈ），３．０８−３．０４（ｍ，１Ｈ），２．８２（ｓ，３Ｈ），２．６８（ｂｒ  ｓ，０．７Ｈ），２．６３−２．６１（ｍ，０．６Ｈ），２．５５（ｂｒ  ｓ，０．７Ｈ），２．１４−２．０１（ｍ，２．５Ｈ），１．８７−１．７７（ｍ，１．５Ｈ）．
【０５０５】
化合物３８：４−（２−クロロ−４−フルオロ−フェニル）−６−（８−メタンスルホニル−８−アザ−ビシクロ［３．２．１］オクタ−３−イル）−２−チアゾール−２−イル−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチルエステル（２種の立体異性体の混合物）
化合物３８（１００ｍｇ、０．１８６ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ、移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  ２０ｍＬ／分、温度：３０℃、波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物３８Ａ（１９．７ｍｇ、収率２０％）及び化合物３８Ｂ（１９．４ｇ、収率１９％）を得た。
【０５０６】
化合物３８Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９９５分、Ｃ２３Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５３８．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１４．７８７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），９．０５（ｓ，０．２Ｈ），８．００−７．９８（ｍ，１．８Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４４−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３４−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１６（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．２Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），４．４９−４．４０（ｍ，０．２Ｈ），４．２７−４．１５（ｍ，２．８Ｈ），３．５４（ｓ，３Ｈ），２．９９（ｓ，３Ｈ），２．２０−１．９４（ｍ，４Ｈ），１．８５−１．６６（ｍ，３．２Ｈ），１．５２−１．４９（ｍ，０．８Ｈ）．
【０５０７】
化合物３９：４−（２−クロロ−３−フルオロ−フェニル）−６−（８−メタンスルホニル−８−アザ−ビシクロ［３．２．１］オクタ−３−イル）−２−チアゾール−２−イル−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチルエステル（２種の立体異性体の混合物）
化合物３９（７４ｍｇ、０．１３７ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ、移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  ２０ｍＬ／分、温度：３０℃、波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物３９Ａ（１５．８ｍｇ、収率２１％）及び化合物３９Ｂ（１８．４ｇ、収率２５％）を得た。
【０５０８】
化合物３９Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８９９分、Ｃ２３Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５３８．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１７．４００分）；  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），９．１２（ｓ，０．２Ｈ），８．００−７．９４（ｍ，２Ｈ），７．４０−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．１９−７．１３（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，０．２Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），４．５０−４．４１（ｍ，０．２Ｈ），４．２７−４．２１（ｍ，２．８Ｈ），３．５４（ｓ，３Ｈ），３．００（ｓ，３Ｈ），２．２１−１．９５（ｍ，４Ｈ），１．８７−１．６７（ｍ，３．２Ｈ），１．５３−１．５０（ｍ，０．８Ｈ）．
【０５０９】
化合物４７：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−シクロヘキシル−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸エチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物４７（１５０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９８：２：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物４７Ａ（３１．４ｍｇ、収率２１％）及び化合物４７Ｂ（３２．１ｍｇ、収率２１％）を得た。
【０５１０】
化合物４７Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３０４分、Ｃ２２Ｈ２３ＣｌＦＮ３Ｏ２Ｓの質量計算値  ４４７．１、ｍ／ｚ実測値  ４４８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝５．３３２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），８．７９（ｓ，０．５Ｈ），７．９９−７．９４（ｍ，２Ｈ），７．４４−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．３６−７．３２（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１９（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．５Ｈ），５．９０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），３．９９−３．９２（ｍ，２Ｈ），３．８７−３．８１（ｍ，０．５Ｈ），３．６１（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），１．８２−１．５６（ｍ，７Ｈ），１．３３−１．２３（ｍ，３Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０５１１】
化合物４８：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物４８（３００ｍｇ、０．６９０ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ、移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １１ｍＬ／分、温度：３０℃、波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物４８Ａ（７．７ｍｇ、収率３％）、化合物４８Ｂ（１０．４ｍｇ、収率３％）、化合物４８Ｃ（８７．５ｍｇ、収率２９％）及び化合物４８Ｄ（８８ｍｇ、収率２９％）を得た。
【０５１２】
化合物４８Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２７３分、Ｃ２０Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３５．１、ｍ／ｚ実測値  ４３５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ、移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分、温度：３０℃、波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．３９７分）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．８７（ｓ，０．４Ｈ），９．４８（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．００−７．９８（ｍ，１．５Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４５−７．４０（ｍ，１．４Ｈ），７．３５−７．３１（ｍ，０．６Ｈ），７．２２−７．１４（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．１７（ｄｄ，Ｊ＝１１．６，８．０Ｈｚ，０．５Ｈ），３．９４−３．７９（ｍ，３Ｈ），３．６８−３．５９（ｍ，１Ｈ），３．５３（ｓ，１．８Ｈ），３．５０（ｓ，１．２Ｈ），３．３６−３．３４（ｍ，０．５Ｈ），１．９９−１．８６（ｍ，１．５Ｈ），１．７３−１．５３（ｍ，２．５Ｈ）．
【０５１３】
化合物４８Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１２４分、Ｃ２０Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３５．１、ｍ／ｚ実測値  ４３５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ、移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分、温度：３０℃、波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．８４９分）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．７７（ｓ，０．４Ｈ），９．５０（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．０１−７．９８（ｍ，１．５Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４４−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３８−７．３３（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１９（ｍ，１Ｈ），６．０４（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０３（ｄｄ，Ｊ＝１０．０，３．６Ｈｚ，０．４Ｈ），３．９２−３．７２（ｍ，３Ｈ），３．６４−３．５６（ｍ，１Ｈ），３．５３（ｓ，１．８Ｈ），３．４９（ｓ，１．２Ｈ），３．３７−３．３４（ｍ，０．６Ｈ），２．０９−１．６１（ｍ，４Ｈ）．
【０５１４】
化合物４９：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物４９（４５０ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物４９Ａ（１００ｍｇ、収率２２％、２種の立体異性体の混合物）及び化合物４９Ｂ（４１．０ｍｇ、収率１０％）、化合物４９Ｃ（５４．０ｍｇ、収率１２％）を得た。
【０５１５】
化合物４９Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２９６分、Ｃ２０Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３５．１、ｍ／ｚ実測値  ４３５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．２５２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ８．９１（ｓ，１Ｈ），８．００（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．９６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４３（ｄｄ，Ｊ＝８．８，３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．３２（ｄｄ，Ｊ＝８．８，６．２Ｈｚ，１Ｈ），７．２３−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，１Ｈ），５．１５（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），４．１３（ｄ，Ｊ＝１０．０Ｈｚ，１Ｈ），３．６３−３．５７（ｍ，１Ｈ），３．５３（ｓ，３Ｈ），２．０１−１．９９（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．７０−１．５６（ｍ，４Ｈ）．
【０５１６】
化合物５１：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物５１（１５０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物５１Ａ（４５．６ｍｇ、収率３０％）及び化合物５１Ｂ（５９．７ｍｇ、収率４０％）を得た。
【０５１７】
化合物５１Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９５７分、Ｃ２０Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３５．１、ｍ／ｚ実測値  ４３５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．１１６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４８（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），８．９５（ｓ，０．２Ｈ），８．００（ｓ，１．８Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４５−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．３７−７．３２（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１７（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．２Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），４．１３−４．０６（ｍ，０．２Ｈ），４．０２−３．８２（ｍ，２．８Ｈ），３．５３（ｓ，２．１Ｈ），３．５２（ｓ，０．９Ｈ），３．３９（ｑ，Ｊ＝１０．４Ｈｚ，２Ｈ），２．１０−２．００（ｍ，１Ｈ），１．９８−１．８７（ｍ，１Ｈ），１．７２（ｄ，Ｊ＝１１．２Ｈｚ，０．２Ｈ），１．６３−１．５７（ｍ，１Ｈ），１．４２（ｄ，Ｊ＝１３．２Ｈｚ，０．８Ｈ）．
【０５１８】
化合物５０：４−（２−クロロ−３−フルオロ−フェニル）−６−（テトラヒドロ−ピラン−４−イル）−２−チアゾール−２−イル−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチルエステル（２種の立体異性体の混合物）
化合物５０（１５０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物５０Ａ（５４．８ｍｇ、収率３７％）及び化合物５０Ｂ（５２．１ｍｇ、収率３５％）を得た。
【０５１９】
化合物５０Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７１５分、Ｃ２０Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３５．１、ｍ／ｚ実測値  ４３５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．５３７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），９．００（ｓ，０．２Ｈ），８．０１（ｓ，１．７Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４０−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２１−７．１６（ｍ，１Ｈ），６．０７（ｓ，０．３Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），４．１４−４．０８（ｍ，０．２Ｈ），４．０１−３．８４（ｍ，２．８Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），３．４６−３．３７（ｍ，２Ｈ），２．１０−２．００（ｍ，１Ｈ），１．９８−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．７２（ｄ，Ｊ＝１３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），１．５９（ｔ，Ｊ＝１３．４Ｈｚ，１Ｈ），１．４１（ｄ，Ｊ＝１５．６Ｈｚ，０．８Ｈ）．
【０５２０】
化合物６９：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（１−（メチルスルホニル）ピロリジン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物６９をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）；移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：４０〜７０％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として２種の混合物の化合物６９Ｘ（６０ｍｇ、収率６％、２種の立体異性体の混合物）及び化合物６９Ｙ（６０ｍｇ、収率６％、２種の立体異性体の混合物）を得た。
【０５２１】
化合物６９Ｙ（６０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．３  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物６９Ｃ（１１．０ｍｇ、収率１８％）及び化合物６９Ｄ（９．６ｍｇ、収率１６％）を得た。
【０５２２】
化合物６９Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９０１分、Ｃ２０Ｈ２０ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ４９８．１、ｍ／ｚ実測値  ４９８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．３９４分）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．３Ｈ），８．８９（ｓ，０．６Ｈ），７．９９（ｄｄ，Ｊ＝２０．４，２．８Ｈｚ，２Ｈ），７．５８（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，０．３Ｈ），７．５１（ｄｄ，Ｊ＝８．２，６．６Ｈｚ，０．７Ｈ），７．４３（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．１０（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．０Ｈｚ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．７Ｈ），５．８７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．３Ｈ），５．７５−５．７２（ｍ，０．３Ｈ），５．４４（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，０．７Ｈ），３．６２−３．５０（ｍ，５Ｈ），３．１２（ｓ，２Ｈ），２．９５（ｓ，１Ｈ），２．６７−２．６０（ｍ，１Ｈ），２．３０−２．２５（ｍ，０．２Ｈ），２．１９−２．１０（ｍ，０．３Ｈ），２．００−１．７７（ｍ，２．５Ｈ）．
【０５２３】
化合物７０：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（テトラヒドロフラン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物７０（３００ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １０ｍｌ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物７０Ｃ（２５ｍｇ、収率８．３％）、化合物７０Ｄ（２６ｍｇ、収率８．６％）、並びに化合物７０Ａ及び化合物７０Ｂの混合物（１２０ｍｇ）を得た。次に、混合物（１２０ｍｇ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝８０：２０  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物７０Ａ（１４ｍｇ、収率４．６％）及び化合物７０Ｂ（２０ｍｇ、収率６．６％）を得た。
【０５２４】
化合物７０Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．５５８分、Ｃ１９Ｈ１７ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４２１．１、ｍ／ｚ実測値  質量４２１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１１．２６１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ８．９７（ｓ，１Ｈ），８．０１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．９６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．４３（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．３５−７．３２（ｍ，１Ｈ），７．２０（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．０Ｈｚ，１Ｈ），６．０６（ｓ，１Ｈ），５．４０（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），４．１２−４．０９（ｍ，１Ｈ），３．９５−３．９１（ｍ，１Ｈ），３．５３（ｓ，３Ｈ），２．６１−２．５５（ｍ，１Ｈ），２．０２−１．８８（ｍ，３Ｈ）．
【０５２５】
化合物７４：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（テトラヒドロフラン−３−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物７４（３００ｍｇ、０．７１０ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（１番目の分離条件（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝５０：５０：０．３  ８ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）、続いて２番目の分離条件：方法Ａ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）及び方法Ｂ：（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ））により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物７４Ａ（２７ｍｇ、収率９％）、化合物７４Ｂ（３２ｍｇ、収率１１％）、化合物７４Ｃ（２６ｍｇ、収率９％）及び化合物７４Ｄ（２３ｍｇ、収率８％）を得た。
【０５２６】
化合物７４Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６０３分、Ｃ１９Ｈ１７ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４２１．１、ｍ／ｚ実測値  ４２２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．１２０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．８９（ｓ，０．４Ｈ），８．０１−７．９９（ｍ，１．６Ｈ），７．９５−７．９４（ｍ，０．４Ｈ），７．４０−７．３０（ｍ，２Ｈ），７．２４−７．２０（ｍ，１Ｈ），６．０８（ｓ，０．４Ｈ），５．９６（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．７０−４．６５（ｍ，０．４Ｈ），４．４１−４．３３（ｍ，０．６Ｈ），４．１７−４．１３（ｍ，０．５Ｈ），４．０７−４．０４（ｍ，０．５Ｈ），３．９６−３．９０（ｍ，１．３Ｈ），３．８７−３．８２（ｍ，０．７Ｈ），３．７４−３．６８（ｍ，０．３Ｈ），３．６６−３．６２（ｍ，０．７Ｈ），３．５３−３．５１（ｍ，３Ｈ）２．３７−２．２９（ｍ，１Ｈ），２．１４−２．０５（ｍ，１Ｈ）．
【０５２７】
化合物７４Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６００分、Ｃ１９Ｈ１７ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４２１．１、ｍ／ｚ実測値  ４２２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．７３１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６７（ｓ，０．６Ｈ），８．８８（ｓ，０．４Ｈ），８．０１（ｓ，１．８Ｈ），７．９５（ｓ，０．２Ｈ），７．４１−７．３２（ｍ，２Ｈ），７．２５−７．２２（ｍ，１Ｈ），６．０８（ｓ，０．４Ｈ），５．９６（ｓ，０．６Ｈ），４．７１−４．６５（ｍ，０．３Ｈ），４．４２−４．３３（ｍ，０．６Ｈ），４．１６−３．８１（ｍ，２．７Ｈ），３．７３−３．５７（ｍ，１．４Ｈ），３．５３（ｓ，３Ｈ），２．３５−２．３０（ｍ，１Ｈ），２．１４−２．０４（ｍ，１Ｈ）．
【０５２８】
化合物７４Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７０４分、Ｃ１９Ｈ１７ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４２１．１、ｍ／ｚ実測値  ４２１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１４．１９０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６３（ｓ，０．６Ｈ），８．９８（ｓ，０．４Ｈ），８．０１（ｓ，１．８Ｈ），７．９５（ｓ，０．２Ｈ），７．３８−７．１５（ｍ，３Ｈ），６．０８（ｓ，０．４Ｈ），６．００（ｓ，０．６Ｈ），４．６７−４．６１（ｍ，０．３Ｈ），４．３９−４．２０（ｍ，１Ｈ），４．０７−４．０３（ｍ，１Ｈ），３．９５−３．６６（ｍ，２．７Ｈ），３．５３（ｓ，３Ｈ），２．２２−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．９８−１．９０（ｍ，１Ｈ）．
【０５２９】
化合物７５：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（５−オキソピロリジン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物７５（４００ｍｇ、０．９２０ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＢ、Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５；１３ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して生成物を得て、続いてこれを、Ｃ１８（アセトニトリル：水＝５％〜１００％）により精製して、黄色固体として立体異性体の化合物７５Ａ（６６ｍｇ、収率１７％）、化合物７５Ｂ（２０ｍｇ、収率５％）、化合物７５Ｃ（１３０ｍｇ、収率３３％）及び化合物７５Ｄ（２５ｍｇ、収率６％）を得た。
【０５３０】
化合物７５Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８４２分、Ｃ１９Ｈ１６ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３４．１、ｍ／ｚ実測値  ４３５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＢ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．６１４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．５６（ｓ，０．２Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．８Ｈ），７．７１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４９（ｓ，０．７Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．２４−７．１７（ｍ，０．９Ｈ），７．１４−７．０３（ｍ，１．９Ｈ），６．２２（ｓ，０．３Ｈ），６．１４（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１．７Ｈ），５．８０（ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，０．３Ｈ），５．５５（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，０．７Ｈ），３．６２（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，３Ｈ），２．９０−２．８０（ｍ，０．２Ｈ），２．７６−２．６７（ｍ，０．８Ｈ），２．５３−２．２５（ｍ，２．８Ｈ），２．０６−１．９６（ｍ，０．２Ｈ）．
【０５３１】
化合物７５Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．５６０分、Ｃ１９Ｈ１６ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３４．１、ｍ／ｚ実測値  ４３５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＢ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１５．８０９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．６１（ｓ，０．３Ｈ），７．８３（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），７．８１（ｓ，０．３Ｈ），７．５２（ｓ，１．４Ｈ），７．４５（ｓ，０．３Ｈ），７．２４−７．１６（ｍ，１Ｈ），７．１３−７．０４（ｍ，２Ｈ），６．２７（ｓ，０．３Ｈ），６．１２（ｓ，０．７Ｈ），５．８３−５．７２（ｍ，１．３Ｈ），５．５９（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，０．７Ｈ），３．６３（ｓ，２Ｈ），３．６０（ｓ，１Ｈ），２．９４−２．８４（ｍ，０．３Ｈ），２．８０−２．７１（ｍ，０．７Ｈ），２．６５−２．３７（ｍ，２．８Ｈ），２．２１−２．１０（ｍ，０．２Ｈ）．
【０５３２】
化合物９０：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−シクロプロピル−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
化合物９０（１４０ｍｇ、０．３５８ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝９５：５  １１ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物９０Ａ（４６．２ｍｇ、収率３３％）及び化合物９０Ｂ（４６．６ｍｇ、収率３３％）を得た。
【０５３３】
化合物９０Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．４２９分、Ｃ１８Ｈ１５ＣｌＦＮ３Ｏ２Ｓの質量計算値  ３９１．１、ｍ／ｚ実測値  ３９１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝９５：５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．８４２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４８（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．９９  −７．９７（ｍ，２Ｈ），７．４０（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．３３（ｄｄ，Ｊ＝８．８，Ｊ＝６．４Ｈｚ，１Ｈ），７．２１（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），３．５４（ｓ，３Ｈ），３．２２−３．１８（ｍ，１Ｈ），１．２３−１．１８（ｍ，１Ｈ），１．０１−１．００（ｍ，１Ｈ），０．８７−０．８３（ｍ，１Ｈ），０．８１−０．７７（ｍ，１Ｈ）．
【０５３４】
（表１からの）一般式Ｉの主要なジヒドロピリミジンの変換
一般式Ｉの主要なジヒドロピリミジン：
化合物５：６−（１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロ−フェニル）−２−チアゾール−２−イル−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチルエステル（２種の立体異性体の混合物）
化合物５（７．００ｇ、１３．１ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  ２３ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物５Ａ（２．４４ｍｇ、収率３５％）及び化合物５Ｂ（１．５６ｍｇ、収率２２％）を得た。
【０５３５】
化合物５Ａ：ＳＦＣ（分析条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：４１℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝２．５９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．５Ｈ），７．８１（ｔ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４８（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４１（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），７．３０−７．２７（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９６−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．１９（ｓ，０．４Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３５−４．２１（ｍ，２Ｈ），４．２０−４．１２（ｍ，０．４Ｈ），３．９６−３．８９（ｍ，０．６Ｈ），３．６０（ｓ，２．４Ｈ），３．５９（ｓ，０．６Ｈ），２．９４−２．７８（ｍ，２Ｈ），２．１０−１．７９（ｍ，３Ｈ），１．７４−１．６３（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ）．
【０５３６】
化合物５Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１９１分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．２  ｍ／ｚ実測値  ５３４．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．１５４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．５Ｈ），７．８２（ｔ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４７（ｄｄ，Ｊ＝２０．４，３．０Ｈｚ，１Ｈ），７．４１（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），７．３０−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９６−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．１９（ｓ，０．４Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３６−４．２２（ｍ，２Ｈ），４．２０−４．１２（ｍ，０．４Ｈ），３．９６−３．８８（ｍ，０．６Ｈ），３．６０（ｓ，２．４Ｈ），３．５９（ｓ，０．６Ｈ），２．９５−２．７９（ｍ，２Ｈ），２．０９−１．７４（ｍ，３Ｈ），１．６３−１．５８（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ）．
【０５３７】
化合物１０：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物１０（１．０２ｇ、１．９１ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝９５：５  ２０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物１０Ａ（４２０ｍｇ、収率４２％）及び化合物１０Ｂ（３８４ｍｇ、収率３８％）を得た。
【０５３８】
化合物１０Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６８分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．２  ｍ／ｚ実測値  ５３５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．３３６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．２１−７．１２（ｍ，２Ｈ），７．０６（ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，１Ｈ），６．２０（ｓ，１Ｈ），４．２８（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），４．０６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６０（ｓ，３Ｈ），２．９２−２．８２（ｍ，２Ｈ），１．８９−１．７４（ｍ，４Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ）．
【０５３９】
化合物１２：４−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６１分、Ｃ２５Ｈ２８ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５７８．１  ｍ／ｚ実測値  ５７９．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），９．１０（ｓ，０．２Ｈ），７．９９−７．９７（ｍ，１．７Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．５８−７．５４（ｍ，１Ｈ），７．３７−７．２１（ｍ，２Ｈ），５．９８（ｓ，０．３Ｈ），５．８９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），４．１８−３．９８（ｍ，２Ｈ），３．８３−３．７５（ｍ，１Ｈ），３．５３（ｓ，２．１Ｈ），３．５１（ｓ，０．９Ｈ），２．８２−２．７１（ｍ，２Ｈ），１．９９−１．６２（ｍ，４Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０５４０】
化合物１３：６−（１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロ−フェニル）−２−チアゾール−２−イル−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチルエステル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．７９３分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値、ｍ／ｚ実測値  ５３４．７［Ｍ＋Ｈ］＋。１ＨＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．２２（ｓ，１Ｈ），７．８５−７．８３（ｍ，１Ｈ），７．５４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），７．３５−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．１６−７．０５（ｍ，２Ｈ），５．７８（ｓ，０．８Ｈ），５．６０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），４．２９（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），４．１５−４．０８（ｍ，１Ｈ），３．６７（ｓ，２．４Ｈ），３．６５（ｓ，０．６Ｈ），２．９１−２．８０（ｍ，２Ｈ），１．９０−１．８２（ｍ，２Ｈ），１．７３−１．６５（ｍ，１Ｈ），１．５９−１．５４（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ）．
【０５４１】
化合物１４：６−（トランス−４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０７（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４４−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３６−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．８２−６．７５（ｍ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．４Ｈ），５．９０（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８４−３．７６（ｍ，０．４Ｈ），３．６０−３．５４（ｍ，０．６Ｈ），３．５１（ｓ，１．８Ｈ），３．５０（ｓ，１．２Ｈ），３．２９−３．０８（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．７３（ｍ，６Ｈ），１．４０（ｓ，９Ｈ），１．３０−１．１８（ｍ，２Ｈ）．
【０５４２】
化合物１５：６−（シス−４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−４−（２クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３７１分、Ｃ２６Ｈ３０ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値、５４８．２、ｍ／ｚ実測値  ５４８．８［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４７−９．４４（ｍ，０．３Ｈ），９．２５（ｓ，０．７Ｈ），８．０２−８．００（ｍ，１．３Ｈ），７．９５（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．４３（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．３２（ｄｄ，Ｊ＝８．４，６．０Ｈｚ，１Ｈ），７．２１（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．１７−７．１５（ｍ，０．３Ｈ），６．８１−６．７５（ｍ，０．７Ｈ），６．０１（ｓ，０．７Ｈ），５．９０（ｔ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．３Ｈ），３．９０−３．８５（ｍ，１Ｈ），３．５１（ｓ，０．９Ｈ），３．５０（ｓ，２．１Ｈ），３．３０−３．０６（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．６０（ｍ，８Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ）．
【０５４３】
化合物１６：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（トランス−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物１６（３００ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物１６Ｘ（９０ｍｇ、収率３０％）及び化合物１６Ｙ（１８０ｍｇ、収率６０％）を得た。
【０５４４】
化合物１６Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．８７４分、Ｃ２３Ｈ２３ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４９１．１、ｍ／ｚ実測値  ４９１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．４２５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４７（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９５（ｓ，０．４Ｈ），７．９９−７．９８（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ  ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３９−７．２８（ｍ，２Ｈ），７．２０−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，０．４Ｈ），５．９６（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８６−３．７８（ｍ，０．４Ｈ），３．６２−３．６１（ｍ，３Ｈ），３．５９−３．５４（ｍ，０．６Ｈ），３．５２−３．５１（ｍ，３Ｈ），２．３５−２．３１（ｍ，０．６Ｈ），２．０８−１．９６（ｍ，２Ｈ），１．９１−１．７９（ｍ，２Ｈ），１．７６−１．６３（ｍ，２Ｈ），１．４８−１．４１（ｍ，２Ｈ）．（０．４ＨはＤＭＳＯ溶媒において重複された）
【０５４５】
化合物１８：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−トランス−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物１８（４５９ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １３ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物１８Ｘ（１９４ｍｇ、収率８５％）及び化合物１８Ｙ（１７２ｍｇ、収率７５％）を得た。
【０５４６】
化合物１８Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１７６分、Ｃ２３Ｈ２３ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４９１．１、ｍ／ｚ実測値  ４９１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．６６０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４１（ｓ，０．６Ｈ），８．９２（ｓ，０．４Ｈ），７．９９（ｓ，１．６Ｈ），７．９３（ｓ，０．４Ｈ），７．４５−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３８−７．３１（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｓ  ，０．６Ｈ），３．８７−３．７８（ｍ，０．４Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），３．５８−３．５６（ｍ  ，０．６Ｈ），３．５３−３．５２（ｍ，３Ｈ），２．３７−２．３０（ｍ，０．６Ｈ），２．０８−１．８８（ｍ，３Ｈ），１．８１−１．６１（ｍ，３Ｈ），１．４７−１．３６（ｍ，２Ｈ）．（０．４ＨはＤＭＳＯ溶媒において重複された）
【０５４７】
化合物２０：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（トランス−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物２０（３００ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  ２０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物２０Ｘ（１０８ｍｇ、収率３６％）及び化合物２０Ｙ（１０３ｍｇ、収率３４％）を得た。
【０５４８】
化合物２０Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．１９３分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０５．１、ｍ／ｚ実測値  ５０６．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、１００％  ｅｅ、ＲＴ＝６．１３０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｓ，０．６Ｈ），７．８２（ｔ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），７．３３−７．２８（ｍ，１．５Ｈ），７．１４−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９６−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．２０（ｓ，０．６Ｈ），６．０７（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），４．０６（ｑ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，２Ｈ），４．０２−３．９６（ｍ，０．５Ｈ），３．７９−３．７２（ｍ，０．５Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），２．４５−２．３８（ｍ，１Ｈ），２．２１−１．９１（ｍ，４Ｈ），１．８０−１．６３（ｍ，３Ｈ），１．５５−１．４７（ｍ，１Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０５４９】
化合物２２：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（トランス−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物２２（２９０ｍｇ、０．５７４ｍｍｏｌ）をさらに、ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．３  ５０ｇ／分；共溶媒：ＭｅＯＨ；カラム温度：３９．８℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、淡黄色固体として立体異性体の化合物２２Ｘ（９５ｍｇ、収率２２％）及び化合物２２Ｙ（１００ｍｇ、収率３４％）を得た。
【０５５０】
化合物２２Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９４６分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０５．１、ｍ／ｚ実測値  ５０６．１［Ｍ＋Ｈ］＋。ＳＦＣ分析条件：（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝６０：４０  ３ｍＬ／分；共溶媒：ＭｅＯＨ（０．２  ＤＥＡ）；カラム温度：４０．２℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．９２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５０（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９３（ｓ，０．４Ｈ），７．９９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１．５Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），７．３８−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２１−７．１７（ｍ，１Ｈ），６．０８（ｓ，０．５Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２Ｈ），３．８７−３．７９（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，３．５Ｈ），２．３８−２．３１（ｍ，０．７Ｈ），２．０５−１．９８（ｍ，２Ｈ），１．９１−１．６２（ｍ，４．３Ｈ），１．４５−１．３９（ｍ，２Ｈ），１．０９−１．０２（ｍ，３Ｈ）．
【０５５１】
化合物２４：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（３−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸シス−メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物２４（１．９１ｇ）をさらに、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：ジクロロメタン：酢酸エチル＝１０：１０：１）により精製して、立体異性体の２つの分離可能な群である群１（９６４ｍｇ）及び群２（９４２ｍｇ）を得た。群１（９６４ｍｇ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（１番目の分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＭｅＯＨ：ＤＣＭ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．３  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ；２番目の分離：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ）により分離した後、さらに分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｘｂｒｉｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）；移動相Ａ：水（０．１％水酸化アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：４０〜８０％（％Ｂ））により精製して、立体異性体の化合物２４Ｍ（２４７ｍｇ、収率２６％）及び化合物２４Ｎ（２９７ｍｇ、収率３１％）を得た。群２（９４２ｍｇ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（１番目の分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；２番目の分離：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離した後、さらに分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｘｂｒｉｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）；移動相Ａ：水（０．１％水酸化アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：４０〜８０％（％Ｂ））により精製して、立体異性体の化合物２４Ｐ（２１２ｍｇ、収率２３％）及び化合物２４Ｑ（１９０ｍｇ、収率２０％）を得た。
【０５５２】
化合物２４Ｑ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７８９分、Ｃ２３Ｈ２３ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４９１．１、ｍ／ｚ実測値  ４９１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１３．３９０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５５（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），９．１８（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９８（ｍ，１．６Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４０−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２１−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，０．４Ｈ），５．９６（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．６Ｈ），３．９９−３．９１（ｍ，０．４Ｈ），３．７２−３．６６（ｍ，０．６Ｈ），３．６１−３．５９（ｍ，３Ｈ），３．５２−３．５１（ｍ，３Ｈ），２．４４−２．３７（ｍ，１Ｈ），１．９４−１．８６（ｍ，３Ｈ），１．７９−１．６９（ｍ，３Ｈ），１．５０−１．３０（ｍ，２Ｈ）．
【０５５３】
化合物２６：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（２−エトキシ−２−オキソエチル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２１９分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５１９．１、ｍ／ｚ実測値  ５１９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１−９．３９（ｍ，０．６Ｈ），８．９７（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９７（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３９−７．２７（ｍ，２Ｈ），７．２０−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，０．４Ｈ），５．９６（ｓ，０．６Ｈ），４．０７（ｑ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，２Ｈ），３．８７−３．７７（ｍ，０．６Ｈ），３．６２−３．５５（ｍ  ，０．４Ｈ），３．５１（ｓ，１．６Ｈ），３．５０（ｓ，１．４Ｈ），２．２５−２．１９（ｍ，２Ｈ），１．９６−１．５１（ｍ，８Ｈ），１．２０（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ），１．１４−１．０４（ｍ，１Ｈ）．
【０５５４】
化合物２７：６−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−４−（４−（２−エトキシ−２−オキソエチル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）ピリミジン−１，５（６Ｈ）−ジカルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル５−メチル（４種の立体異性体の混合物）
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（２−エトキシ−２−オキソエチル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル化合物２６（８５０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）の溶液に、二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（７１３ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）、４−ジメチルアミノピリジン（２１０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（３２９ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）を加えた。６７℃で一晩撹拌した後、溶媒を除去して残渣を得て、これを分取ＨＰＬＣ（カラム：ｗａｔｅｒｓ  Ｘｂｒｉｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）；移動相Ａ：水（０．２％酢酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：７５〜９０％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物を得た（６７４ｍｇ、収率６７％）。
【０５５５】
化合物２７（６７０ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍｌ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物２７Ｘ（３３３ｍｇ、収率５０％、３種の立体異性体の混合物）及び化合物２７Ｙ（２１６ｍｇ、収率３２％）を得た。
【０５５６】
化合物２７Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．２４４分、Ｃ３０Ｈ３５ＣｌＦＮ３Ｏ６Ｓの質量計算値  ６１９．２、ｍ／ｚ実測値  ６２０．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．７７０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ７．９９（ｓ，２Ｈ），７．３８−７．３４（ｍ，１Ｈ），７．３１−７．２５（ｍ，１Ｈ），６．８７（ｄ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，１Ｈ），６．５９（ｓ，１Ｈ），４．０７（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．６６（ｓ，３Ｈ），３．４９−３．４３（ｍ，１Ｈ），２．２３（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，２Ｈ），１．９５−１．５０（ｍ，８Ｈ），１．２１−０．９９（ｍ，１３Ｈ）．
【０５５７】
化合物３０：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−３−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．００２分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．２、ｍ／ｚ実測値  ５３４．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），９．２６（ｄ，Ｊ＝１８．４Ｈｚ，０．２Ｈ），８．００（ｓ，１．５Ｈ），７．９９−７．９３（ｍ，０．５Ｈ），７．４０−７．３１（ｍ，２Ｈ），７．２３−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．０７（ｓ，０．２Ｈ），５．９８（ｄｄ，Ｊ＝８．０，３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），４．０７−３．８３（ｍ，２Ｈ），３．７０−３．６０（ｍ，１Ｈ），３．５３−３．５０（ｍ，３Ｈ），３．３２−３．３０（ｍ，１Ｈ），３．１５−３．００（ｍ，１Ｈ），２．８１−２．６３（ｍ，１Ｈ），１．９２−１．８５（ｍ，１Ｈ），１．７８−１．７１（ｍ，２Ｈ），１．４０（ｓ，９Ｈ）．
【０５５８】
化合物９：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１１（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５４−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．３５−７．２９（ｍ，０．６Ｈ），７．２５−７．１２（ｍ，２Ｈ），７．１０−７．００（ｍ，１Ｈ），６．２７（ｓ，０．５Ｈ），６．１４（ｓ，０．５Ｈ），４．３８−４．１８（ｍ，３Ｈ），４．０８−３．９０（ｍ，２Ｈ），２．９５−２．７６（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．６１（ｍ，４Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０５５９】
化合物１１：６−（１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−ピペリジン−４−イル）−４−（４−クロロ−２−フルオロ−フェニル）−２−チアゾール−２−イル−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチルエステル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），９．０８（ｓ，０．２Ｈ），８．００−７．９８（ｍ，１．８Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４４−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．３７−７．３１（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．２Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），４．１８−３．９６（ｍ，２Ｈ），３．８２−３．７４（ｍ，１Ｈ），３．５３（ｓ，２．４Ｈ），３．５２（ｓ，０．６Ｈ），２．８６−２．６９（ｍ，２Ｈ），１．８７−１．６６（ｍ，３Ｈ），１．５２−１．４９（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０５６０】
化合物３１：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−３−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．４５４分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．１  ｍ／ｚ実測値  ５３５．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ８．４４（ｄ，Ｊ＝１８．４Ｈｚ，０．３Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．７９−７．７８（ｍ，０．３Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．７Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），７．３３−７．２５（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９７−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．１８（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，０．３Ｈ），６．０８（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），６．０２（ｓ，０．３Ｈ），４．３８−３．９５（ｍ，２Ｈ），３．８７−３．７４（ｍ，１Ｈ），３．６２（ｓ，２．１Ｈ），３．６０（ｓ，０．９Ｈ），３．３３−３．１０（ｍ，１Ｈ），２．７７（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．１１−１．９２（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．６８（ｍ，３Ｈ），１．４９（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，９Ｈ）．
【０５６１】
化合物３４：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−４−フルオロピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロ−フェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．１３８分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ５５２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．２４（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），８．００（ｓ，２Ｈ），７．４４−７．３５（ｍ，２Ｈ），７．２５（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），５．８２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），４．２２（ｔ，Ｊ＝６．６Ｈｚ，０．１Ｈ），３．９４−３．９１（ｍ，１．９Ｈ），３．５０（ｓ，３Ｈ），２．９５（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），２．２５−２．０４（ｍ，２Ｈ），１．８８（ｔ，Ｊ＝１２．４Ｈｚ，１Ｈ），１．７７（ｔ，Ｊ＝１２．４Ｈｚ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０５６２】
化合物４０：６−（６−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−５−（エトキシカルボニル）−２−（ｔｈｉａｚ−ｏｌ−２−イル）−３，６−ジヒドロピリミジン−４−イル）−３−アザビシクロ［３．１．０］ヘキサン−３−カルボン酸（１Ｒ，５Ｓ，６ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７８分、Ｃ２６Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４６．２、ｍ／ｚ実測値  ５４７．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５９（ｓ，１Ｈ），７．９８（ｓ，２Ｈ），７．４３−７．３２（ｍ，２Ｈ），７．２５−７．１４（ｍ，１Ｈ），５．９１（ｓ，１Ｈ），３．９６（ｑ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，２Ｈ），３．５８−３．３４（ｍ，４Ｈ），２．９６（ｓ，１Ｈ），２．３０（ｓ，１Ｈ），２．１０（ｓ，１Ｈ），１．３９（ｍ，９Ｈ），１．０５（ｔ，Ｊ＝６．３Ｈｚ，３Ｈ）．
【０５６３】
化合物４２：４−（６−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−５−（メトキシカルボニル）−２−（チアゾール−２−イル）−３，６−ジヒドロピリミジン−４−イル）ピペリジン−１，２−ジカルボン酸１−ｔｅｒｔ−ブチル  ２−メチル（４種の立体異性体の混合物）
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１４８分、Ｃ２７Ｈ３０ＣｌＦＮ４Ｏ６Ｓの質量計算値  ５９２．２、ｍ／ｚ実測値  ５９２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．８３−７．８０（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．８Ｈ），７．４４−７．３９（ｍ，１Ｈ），７．３１−７．２７（ｍ，１Ｈ），７．１３（ｄｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．９８−６．８７（ｍ，１Ｈ），６．１８（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．２Ｈ），６．０５（ｓ，０．８Ｈ），５．０９−５．０４（ｍ，０．５Ｈ），４．９２−４．８６（ｍ，０．５Ｈ），４．２４−４．０２（ｍ，１Ｈ），３．８２−３．７８（ｍ，４Ｈ），３．５９（ｓ，２．４Ｈ），３．５７（ｓ，０．６Ｈ），３．２９−３．０６（ｍ，１Ｈ），２．５０−２．３１（ｍ，１Ｈ），２．２１−２．１４（ｍ，１Ｈ），２．０８−２．０２（ｍ，０．５Ｈ），１．９４−１．８０（ｍ，１．５Ｈ），１．５１（ｓ，４Ｈ），１．４７（ｓ，５Ｈ）．
【０５６４】
化合物４３：シス−４−［６−（２−クロロ−４−フルオロ−フェニル）−５−メトキシカルボニル−２−チアゾール−２−イル−３，６−ジヒドロ−ピリミジン−４−イル］−ピペリジン−１，３−ジカルボン酸１−ｔｅｒｔ−ブチルエステル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５４分、Ｃ２６Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ６Ｓの質量計算値  ５７８．１、ｍ／ｚ実測値  ５７９．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  １２．８３（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），１１．９９（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），９．５６（ｄｄ，Ｊ＝１１．６，３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），９．０６−８．９６（ｍ，０．３Ｈ），８．０１−７．９１（ｍ，２Ｈ），７．５９（ｄｄ，Ｊ＝８．８，６．４Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４３−７．３１（ｍ，１．７Ｈ），７．２５−７．０６（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，０．２Ｈ），５．９９（ｓ，０．２Ｈ），５．９４（ｄｄ，Ｊ＝５．６，３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．４９−４．３６（ｍ，０．３Ｈ），４．２３−３．７８（ｍ，２．７Ｈ），３．５９−３．４４（ｍ，３．６Ｈ），３．４０−３．３４（ｍ，０．４Ｈ），３．２２−３．０９（ｍ，０．６Ｈ），３．００−２．９２（ｍ，０．４Ｈ），２．８４−２．７５（ｍ，０．６Ｈ），２．６８−２．６３（ｍ，０．４Ｈ），２．４２−２．３５（ｍ，０．３Ｈ），２．１４−１．９４（ｍ，０．７Ｈ），１．８４−１．６６（ｍ，０．８Ｈ），１．６０−１．５５（ｍ，０．２Ｈ），１．４５−１．３７（ｍ，９Ｈ）．
【０５６５】
化合物４４：４−（６−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−５−（メトキシカルボニル）−２−（チアゾール−２−イル）−３，６−ジヒドロピリミジン−４−イル）ピペリジン−１，３−ジカルボン酸シス−１−ｔｅｒｔ−ブチル３−メチル（４種の立体異性体の混合物）
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（６ｍＬ）中のシス−４−［６−（２−クロロ−４−フルオロ−フェニル）−５−メトキシカルボニル−２−チアゾール−２−イル−３，６−ジヒドロ−ピリミジン−４−イル］−ピペリジン−１，３−ジカルボン酸１−ｔｅｒｔ−ブチルエステル化合物４３（０．２８ｇ、０．４８ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（７４ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）に続いて、ヨードメタン（７６ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）を室温で加えた。混合物を室温で３時間撹拌した。これを水（４０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ）で３回抽出した。合わせた有機層を塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して残渣を得て、これを分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｘｂｒｉｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）；移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６０〜８０％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として２種の混合物の化合物４４Ａ（１０４ｍｇ、収率３６％、２種の立体異性体の混合物）及び化合物４４Ｂ（８４ｍｇ、収率２９％、２種の立体異性体の混合物）を得た。
【０５６６】
化合物４４Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４４６分、Ｃ２７Ｈ３０ＣｌＦＮ４Ｏ６Ｓの質量計算値  ５９２．２、ｍ／ｚ実測値  ５９２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），８．６７（ｓ，０．２Ｈ），８．０１−７．９９（ｍ，１．８Ｈ），７．９４−７．９３（ｍ，０．２Ｈ），７．７５−７．６７（ｍ，０．１Ｈ），７．４４−７．３５（ｍ，１．９Ｈ），７．２５−７．１４（ｍ，１Ｈ），５．９９（ｓ，０．２Ｈ），５．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），４．２３−４．６６（ｍ，２Ｈ），３．７４−３．３８（ｍ，９Ｈ），２．７８（ｄｄ，Ｊ＝１０．８，４．４Ｈｚ，１Ｈ），２．３０−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８２−１．６８（ｍ，１Ｈ），１．４２（ｓ，９Ｈ）．
【０５６７】
化合物５２：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（２，４，６−トリフルオロフェニル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．６５８分、Ｃ２８Ｈ２８ＣｌＦ４Ｎ３Ｏ４の質量計算値  ５８１．２、ｍ／ｚ実測値  ５８１．７［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４８（ｓ，０．８Ｈ），９．４１（ｓ，０．２Ｈ），７．４１−７．３５（ｍ，２Ｈ），７．２８−７．２０（ｍ，３Ｈ），５．９５（ｓ，０．８Ｈ），５．８５（ｓ，０．２Ｈ），４．１３−４．０４（ｍ，３Ｈ），３．５０（ｓ，３Ｈ），２．７８−２．６６（ｍ，２Ｈ），１．７１−１．５９（ｍ，４Ｈ），１．３８（ｓ，９Ｈ）．
【０５６８】
化合物５５：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（３，５−ジフルオロ−ピリミジン−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．５７１分、Ｃ２８Ｈ３０ＣｌＦ３Ｎ４Ｏ４の質量計算値  ５７８．２、ｍ／ｚ実測値  ５７８．７［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３５（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），８．６１（ｓ，１Ｈ），８．１０−８．０７（ｍ，１Ｈ），７．５９−７．５５（ｍ，１Ｈ），７．２９−７．２３（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１５（ｍ，１Ｈ），５．７０（ｓ，０．４Ｈ），５．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．１０−４．００（ｍ，４．５Ｈ），３．７８−３．７７（ｍ，０．５Ｈ），２．７５−２．７０（ｍ，２Ｈ），１．７２−１．５９（ｍ，４Ｈ），１．４１（ｓ，９Ｈ），１．１９−１．１５（ｍ，３Ｈ）．
【０５６９】
化合物５７：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロ−フェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８３分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１  ｍ／ｚ実測値  ５５３．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６４（ｓ，０．８Ｈ），９．２３（ｓ，０．２Ｈ），８．００（ｓ，１．８Ｈ），７．９４（ｓ，０．２Ｈ），７．４８−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１５（ｍ，０．８Ｈ），６．９８（ｓ，０．２Ｈ），６．０１（ｓ，０．２Ｈ），５．９１（ｓ，０．８Ｈ），４．０８−４．００（ｍ，２Ｈ），３．８２−３．７６（ｍ，１Ｈ），３．５２（ｓ，２Ｈ），３．４８（ｍ，１Ｈ），２．８２−２．６９（ｍ，２Ｈ），１．８６−１．６３（ｍ，４Ｈ），１．４３（ｓ，５Ｈ），１．３９−１．３８（ｍ，４Ｈ）．
【０５７０】
化合物６０：６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロペンチル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（８種の立体異性体の混合物）
化合物６０をさらに、Ｃ１８カラム（アセトニトリル：水＝７５％〜８５％）により精製して、２種の群の立体異性体、すなわち、群１（１．１１ｇ）及び群２（２．５７ｇ）を得た。
【０５７１】
群１（１．６１ｇ、３．０１ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、画分１（５２６ｍｇ）、化合物６０Ｃ（１６５ｍｇ、収率１０％、１００％  ｄｅ）及び化合物６０Ｄ（１８２ｍｇ、収率１１％、１００％  ｄｅ）を得た。画分１（５２６ｍｇ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  ２０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物６０Ａ（１５０ｍｇ、収率９％、９６．３％  ｄｅ）及び化合物６０Ｂ（１２０ｍｇ、収率７％、１００％  ｄｅ）を得た。
【０５７２】
群２（２．５６ｇ、４．７９ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＩＰＡ＝７０：３０  ４５ｇ／分；共溶媒：ＩＰＡ；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、画分２（８４６ｍｇ）及び画分３（１．１ｇ）を得た。画分２（８４６ｍｇ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．３  ４５ｇ／分；共溶媒：ＩＰＡ；カラム温度：３９．６℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、立体異性体の化合物６０Ｅ（２８６ｍｇ、収率１１％、１００％  ｄｅ）及び化合物６０Ｆ（３４３ｍｇ、収率１３％、１００％  ｄｅ）を得た。画分３（６６４ｍｇ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＳ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  １３ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物６０Ｇ（１５５ｍｇ、収率１０％、１００％  ｄｅ）及び化合物６０Ｈ（２５５ｍｇ、収率１７％、１００％  ｄｅ）を得た。
【０５７３】
化合物６０Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７２分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．２、ｍ／ｚ実測値  ５３５．４［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．６０４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．４Ｈ），７．８１（ｔ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４１（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），７．２４−７．１４（ｍ，１Ｈ），７．１０−７．００（ｍ，２Ｈ），６．２４（ｓ，０．４Ｈ），６．０９（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），４．７２−４．５５（ｍ，１Ｈ），４．４８−４．４１（ｍ，１Ｈ），４．３５−４．２２（ｍ，１Ｈ），３．６０（ｓ，２Ｈ），３．５９（ｓ，１Ｈ），２．４５−２．３８（ｍ，１Ｈ），２．３２−２．２０（ｍ，１Ｈ），２．１７−２．０７（ｍ，１．５Ｈ），１．９４−１．８３（ｍ，２．５Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０５７４】
化合物６０Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．６９分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．２、ｍ／ｚ実測値  ５３５．８［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．８８２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．４Ｈ），７．８１（ｔ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４１（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），７．２３−７．００（ｍ，３Ｈ），６．２４（ｓ，０．４Ｈ），６．１０（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），４．７１−４．５３（ｍ，１Ｈ），４．４８−４．３９（ｍ，１Ｈ），４．２７（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６０（ｓ，２Ｈ），３．５９（ｓ，１Ｈ），２．３６  ２．１８（ｍ，２Ｈ），２．１６−１．９５（ｍ，２Ｈ），１．７７−１．６６（ｍ，２Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０５７５】
化合物６０Ｅ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７８分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．２、ｍ／ｚ実測値  ５３５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ３．０ｍＬ／分；カラム温度：３８．９℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．２２分、１００％  ｄｅ）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．２９（ｓ，０．１Ｈ），７．８６−７．８１（ｍ，０．９Ｈ），７．５７−７．４４（ｍ，２Ｈ），７．２４−７．２０（ｍ，１Ｈ），７．１０−７．０３（ｍ，２Ｈ），６．２３（ｓ，０．２Ｈ），６．１３−６．１０（ｍ，１．８Ｈ），４．７９−４．７１（ｍ，０．１Ｈ），４．５５−４．４７（ｍ，０．９Ｈ），４．２７−４．１９（ｍ，０．７Ｈ），４．１３−４．０５（ｍ，０．３Ｈ），３．６１（ｓ，２Ｈ），３．５９（ｓ，１Ｈ），２．５８−２．５０（ｍ，０．１Ｈ），２．３９−２．３１（ｍ，０．７Ｈ），２．１７−２．１０（ｍ，０．２Ｈ），２．０２−１．６７（ｍ，５Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ）．
【０５７６】
化合物６０Ｇ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７９分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３４．２、ｍ／ｚ実測値  ５３５．６［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  Ａｓ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、１００％  ｄｅ、ＲＴ＝５．０９８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．２４（ｓ，０．１Ｈ），７．８６−７．８１（ｍ，０．９Ｈ），７．５６−７．４４（ｍ，２Ｈ），７．２４−７．２０（ｍ，１Ｈ），７．１３−７．０７（ｍ，２Ｈ），６．２５−６．２３（ｍ，１Ｈ），６．１３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），４．５２−４．４２（ｍ，１Ｈ），４．２４−４．１６（ｍ，０．８Ｈ），４．１１−４．０３（ｍ，０．２Ｈ），３．６１（ｓ，２Ｈ），３．５８（ｓ，１Ｈ），２．５０−２．４１（ｍ，０．１Ｈ），２．２６−２．０８（ｍ，１．９Ｈ），２．０１−１．９１（ｍ，２Ｈ），１．８１−１．７１（ｍ，２Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０５７７】
化合物６３：６−（１−（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）ピロリジン−３−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９６５分、Ｃ３４Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ６４２．２、ｍ／ｚ実測値  ６４３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６４−９．５９（ｍ，１Ｈ），８．０２−７．８７（ｍ，４Ｈ），７．６９−７．６１（ｍ，２Ｈ），７．４５−７．１７（ｍ，７Ｈ），６．０３−５．９３（ｍ，１Ｈ），４．３７−４．２６（ｍ，４Ｈ），３．７４−３．５４（ｍ，６Ｈ），３．４８−３．３６（ｍ，１Ｈ），２．２７−  ２．０６（ｍ，２Ｈ）．
【０５７８】
化合物６４：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（ピロリジン−３−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の６−（１−（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）ピロリジン−３−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル化合物６３（４００ｍｇ、０．６２３ｍｍｏｌ）の溶液に、ピペリジン（２ｍＬ）を加えた。混合物を室温で２時間撹拌した。それを濃縮して残渣を得て、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン：メタノール＝３０：１〜１０：１）により精製して、黄色固体として標題の生成物を得た（２２０ｍｇ、収率８４％）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．３９分、Ｃ１９Ｈ１８ＣｌＦＮ４Ｏ２Ｓの質量計算値  ４２０．１、ｍ／ｚ実測値  ４２１．４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７９】
化合物６６：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピロリジン−３−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物６６（２．８０ｇ、５．３９ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（１番目の分離条件（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  ２０ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）、続いて２番目の分離条件（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １０ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物６６Ａ（４１６ｍｇ、収率１５％）、化合物６６Ｂ（４７４ｍｇ、収率１７％）、化合物６６Ｃ（５１８ｍｇ、収率１９％）及び化合物６６Ｄ（４４１ｍｇ、収率１６％）を得た。
【０５８０】
化合物６６Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４８５分、Ｃ２４Ｈ２６ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２０．１、ｍ／ｚ実測値  ５２１．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．４９５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｓ，０．８Ｈ），９．２１（ｓ，０．２Ｈ），８．０５−８．００（ｍ，１．８Ｈ），７．９８−７．８９（ｍ，０．２Ｈ），７．４２（ｄｄ，Ｊ＝９．２，２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．３８−７．３４（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１９（ｍ，１Ｈ），５．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），５．７５（ｓ，０．２Ｈ），４．５８−４．４０（ｍ，０．１Ｈ），４．３４−４．２３（ｍ，０．９Ｈ），３．５３（ｓ，５Ｈ），３．３３−３．２０（ｍ，２Ｈ），２．１９−１．８９（ｍ，２Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）．
【０５８１】
化合物６６Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１７４分、Ｃ２４Ｈ２６ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２０．１、ｍ／ｚ実測値  ５２１．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．４６４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５８（ｓ，０．９Ｈ），９．３０（ｓ，０．１Ｈ），８．０２−８．００（ｍ，１．８Ｈ），７．９４−７．９２（ｍ，０．２Ｈ），７．４２（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．３９−７．３２（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１９（ｍ，１Ｈ），５．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），５．７５（ｓ，０．２Ｈ），４．６１−４．５２（ｍ，０．１Ｈ），４．３７−４．２４（ｍ，０．９Ｈ），３．５４−３．５２（ｍ，３Ｈ），３．４７−３．３７（ｍ，２Ｈ），３．３１−３．２０（ｍ，２Ｈ），２．３０−２．００（ｍ，２Ｈ），１．４３−１．４１（ｍ，９Ｈ）．
【０５８２】
化合物７１：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（３−（メトキシカルボニル）シクロペンチル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチル（８種の立体異性体の混合物）
化合物７１（２．３ｇ、４．８ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物７１Ａ（２５１ｍｇ、収率１１％）、化合物７１Ｇ（２１７ｍｇ、収率９％）、化合物７１Ｈ（１２０ｍｇ、収率５％）、化合物７１Ｅと化合物７１Ｆの混合物（４１９ｍｇ、収率１８％）、及び化合物７１Ｂと化合物７１Ｃと化合物７１Ｄの別の混合物（５２６ｍｇ、収率２３％）を得た。化合物７１Ｅと化合物７１Ｆの混合物（４１９ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０）により分離して、立体異性体の化合物７１Ｅ（１３５ｍｇ、収率３２％）及び化合物７１Ｆ（２０７ｍｇ、収率４９％）を得た。化合物７１Ｂと化合物７１Ｃと化合物７１Ｄの混合物（５２６ｍｇ、１．１０ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ５．０＊２５０ｍｍ；移動相：ＥｔＯＨ＝１００％  ５１ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物７１ｄ（９４ｍｇ、収率１８％）及び化合物７１Ｂと化合物７１Ｃの混合物（４３３ｍｇ、収率８２％）を得た。化合物７１Ｂと化合物７１Ｃの混合物（４３３ｍｇ、０．９００ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＳ  ５０ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：ＭｅＯＨ＝１００％  ５８ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：ＵＶ２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物７１Ｂ（１０５ｍｇ、収率２４％）及び化合物７１Ｃ（１２７ｍｇ、収率２９％）を得た。
【０５８３】
化合物７１Ｃ：（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＳ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊１５０ｍｍ；移動相：ＭｅＯＨ＝１００％  １．０ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝３．５０８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４８（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），９．１１（ｓ，０．２Ｈ），７．９９（ｑ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１．８Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４４−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３７−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．２２（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．２Ｈ），５．９０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），４．３５−４．２９（ｍ，０．２Ｈ），４．２６−４．１８（ｍ，０．８Ｈ），３．６４（ｓ，０．６Ｈ），３．６３（ｓ，２．４Ｈ），３．５２（ｓ，２．４Ｈ），３．５１（ｓ，０．６Ｈ），３．１７−３．０９（ｍ，１Ｈ），２．２６−２．１９（ｍ，１Ｈ），２．１２−２．０２（ｍ，２Ｈ），１．９０−１．７２（ｍ，３Ｈ）．
【０５８４】
化合物７１Ｆ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３７０分、Ｃ２２Ｈ２１ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４７７．１、ｍ／ｚ実測値  ４７８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝６．３２７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），９．０５（ｓ，０．２Ｈ），８．００（ｑ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１．８Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４１（ｄｄ，Ｊ＝８．４，２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．３５−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．２１（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．８Ｈｚ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．２Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），４．３６−４．３０（ｍ，０．２Ｈ），４．２６−４．１８（ｍ，０．８Ｈ），３．６３（ｓ，０．６Ｈ），３．６２（ｓ，２．４Ｈ），３．５２（ｓ，２．４Ｈ），３．５１（ｓ，０．６Ｈ），３．１４−３．０７（ｍ，１Ｈ），２．１７−１．９９（ｍ，３Ｈ），２．０３−１．８８（ｍ，２Ｈ），１．８５−１．７６（ｍ，１Ｈ）．
【０５８５】
化合物７３：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（５−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−フラン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸シス−メチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物７３（３２０ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物７３Ｅ（３１ｍｇ、収率１０％）、化合物７３Ｆ（３２ｍｇ、収率１０％）、化合物７３Ｇ（７０ｍｇ、収率２２％）及び化合物７３Ｈ（８３ｍｇ、収率２６％）を得た。
【０５８６】
化合物７３Ｈ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６４９分、Ｃ２１Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ４７９．１、ｍ／ｚ実測値  ４７９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１４．７８５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １０．０５（ｓ，１Ｈ），７．８９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．１８−７．０９（ｍ，２Ｈ），７．０５−７．０１（ｍ，１Ｈ），６．２９（ｓ，１Ｈ），５．８３（ｄｄ，Ｊ＝９．２，６．４Ｈｚ，１Ｈ），４．７４（ｄｄ，Ｊ＝９．２，２．８Ｈｚ，１Ｈ），３．８９（ｓ，３Ｈ），３．５８（ｓ，３Ｈ），２．７５−２．６８（ｍ，１Ｈ），２．５３−２．４３（ｍ，１Ｈ），２．２８−２．２３（ｍ，１Ｈ），２．０１−１．９０（ｍ，１Ｈ）．
【０５８７】
化合物７６：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（３−（メトキシカルボニル）シクロペンチル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．０３８分、Ｃ２２Ｈ２１ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４７７．１、ｍ／ｚ実測値  ４７７．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５８−９．５３（ｍ，０．８Ｈ），９．２１−９．１１（ｍ，０．２Ｈ），８．０１−７．９８（ｍ，１．８Ｈ），７．９５−７．９３（ｍ，０．２Ｈ），７．４３−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２０−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．０７−６．０４（ｍ，０．２Ｈ），５．９７−５．９３（ｍ，０．８Ｈ），４．４１−４．３４（ｍ，０．３Ｈ），４．２６−４．２０（ｍ，０．３Ｈ），４．１５−４．０９（ｍ，０．４Ｈ），３．６８−３．５９（ｍ，３Ｈ），３．５１−３．４９（ｍ，３Ｈ），３．１６−３．０９（ｍ，０．４Ｈ），３．０３−２．９８（ｍ，０．２Ｈ），２．９２−２．８５（ｍ，０．４Ｈ），２．２０−１．７７（ｍ，６Ｈ）．
【０５８８】
化合物７８：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アゼチジン−３−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物７８（９．００ｇ、１７．８ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＭｅＯＨ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  ２０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物７８Ａ（３．５ｍｇ、収率３９％）及び化合物７８Ｂ（３．５８ｍｇ、収率４０％）を得た。
【０５８９】
化合物７８Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５５分、Ｃ２３Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０６．１、ｍ／ｚ実測値  ５０７．６［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．０１５分）；  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６５（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，１Ｈ），８．０４−７．９３（ｍ，２Ｈ），７．４２−７．３８（ｍ，２Ｈ），７．２１（ｄｔ，Ｊ＝８．８，３．２Ｈｚ，Ｈｚ，１Ｈ），５．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），４．４８−４．４０（ｍ，１Ｈ），４．１４−３．９９（ｍ，４Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），１．４２（ｓ，９Ｈ）．
【０５９０】
化合物８５：４−（２−クロロ−４−フルオロ−フェニル）−６−（３−メトキシカルボニル−シクロブチル）−２−チアゾール−２−イル−１，４−ジヒドロ−ピリミジン−５−カルボン酸メチルエステル（４種の立体異性体の混合物）
化合物８５をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｃ１８  ５μｍ  １９＊１５０ｍｍ、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、流速：２０ｍＬ／分、勾配：３５〜７５％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として２種の混合物の化合物８５Ａ（３５ｍｇ、収率８％、２種の立体異性体の混合物）及び化合物８５Ｂ（８６ｍｇ、収率２０％、２種の立体異性体の混合物）を得た。
【０５９１】
化合物８５Ａ（９０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の化合物８５Ｃ（３６ｍｇ、収率４０％）及び化合物８５Ｄ（４０ｍｇ、収率４４％）を得た。
【０５９２】
化合物８５Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３５０分、Ｃ２１Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４６３．１、ｍ／ｚ実測値  ４６３．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．９９４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５５（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．９Ｈ），９．０５（ｓ，０．１Ｈ），８．０２−８．０１（ｍ，１．８Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４３−７．３２（ｍ，２Ｈ），７．２３−７．１７（ｍ，１Ｈ），５．９９（ｓ，０．１Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．９Ｈ），４．６３−４．５７（ｍ，０．１Ｈ），４．４１−４．３３（ｍ，０．９Ｈ），３．６８（ｓ，０．５Ｈ），３．６５（ｓ，２．５Ｈ），３．５１（ｓ，３Ｈ），３．２９−３．２４（ｍ，０．９Ｈ），３．１９−３．１３（ｍ，０．１Ｈ），２．６７−２．５２（ｍ，２Ｈ），２．４９−２．３２（ｍ，２Ｈ）．
【０５９３】
化合物８７（トランス）：６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロブチル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸トランス−メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７０７分、Ｃ２４Ｈ２６ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２０．１、ｍ／ｚ実測値  ５２０．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３８（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．８３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），７．４５（ｓ，１Ｈ），７．２８−７．２１（ｍ，１Ｈ），７．１３（ｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．９３（ｔｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．１８（ｓ，０．２Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．８Ｈ），５．０７−４．８４（ｍ，１Ｈ），４．５４−４．４６（ｍ，１．４Ｈ），４．２４−４．０６（ｍ，０．６Ｈ），３．６１（ｓ，０．６Ｈ），３．５８（ｓ，２．４Ｈ），２．８５−２．５８（ｍ，２Ｈ），２．４１−２．１６（ｍ，２Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０５９４】
化合物８７（シス）：６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロブチル）−４−（２−クロロ−４−フルオロ−フェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３７９分、Ｃ２４Ｈ２６ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２０．１、ｍ／ｚ実測値  ５２０．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．６０（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．８５−７．８３（ｍ，１Ｈ），７．５２−７．５１（ｍ，０．８Ｈ），７．４５（ｓ，１Ｈ），７．２８−７．２２（ｍ，１Ｈ），７．１３（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），６．９５−６．９１（ｍ，１Ｈ），６．１７（ｓ，０．３Ｈ），６．０５（ｓ，０．７Ｈ），５．０６−４．８５（ｍ，１Ｈ），４．５４−４．０８（ｍ，２Ｈ），３．６１（ｓ，２．２Ｈ），３．５９（ｓ，０．８Ｈ），２．７５−２．５８（ｍ，２Ｈ），２．３７−２．２１（ｍ，２Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０５９５】
化合物９１：６−（２−（２−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２−オキソエチル）シクロプロピル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル（４種の立体異性体の混合物）
化合物９１を、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、黄色固体として２種の混合物の化合物９１Ｅ（３６０ｍｇ、収率１２％、２種の立体異性体の混合物）及び化合物９１Ｆ（２５０ｍｇ、収率８％、２種の立体異性体の混合物）を得た。
【０５９６】
化合物９１Ｅ（３６０ｍｇ、０．６２９ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物９１Ｇ（４４ｍｇ、収率１．５％）及び化合物９１Ｈ（４６ｍｇ、収率１．５％）を得た。
【０５９７】
化合物９１Ｈ：キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝７．０５９分）。
【０５９８】
化合物９１Ｆ（２５０ｍｇ、０．４８１ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物９１Ｉ（５１ｍｇ、収率１．７％）及び化合物９１Ｊ（４９ｍｇ、収率１．７％）を得た。
【０５９９】
化合物９１Ｊ：キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝８．７６６分）。
【０６００】
化合物６：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（１−（（１−メトキシ−２−メチル−１−オキソプロパン−２−イル）スルホニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（２種の立体異性体の混合物）
化合物６（２３０ｍｇ、０．３８５ｍｍｏｌ）をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝６０：４０  ９ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、立体異性体の化合物６Ａ（７８ｍｇ、収率３４％）及び化合物６Ｂ（５０ｍｇ、収率２２％）を得た。
【０６０１】
化合物６Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５５分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ５９８．１、ｍ／ｚ実測値  ５９８．９。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝６０：４０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１３．９５５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１７（ｓ，０．３Ｈ），７．８３（ｔ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．４５−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２９−７．２４（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９６−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．１８（ｓ，０．３Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），４．２４−４．１５（ｍ，０．３Ｈ），４．０１−３．８９（ｍ，２．７Ｈ），３．８２−３．８１（ｍ，３Ｈ），３．６０（ｓ，２Ｈ），３．５９（ｓ，１Ｈ），３．１９−３．０６（ｍ，２Ｈ），２．２５−２．１５（ｍ，１Ｈ），２．０９−１．９８（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．７５（ｍ，２Ｈ），１．６７（ｓ，４Ｈ），１．６５（ｓ，２Ｈ）．
【０６０２】
化合物９４：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘプチル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．０２１分及び３．１５０分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０５．１、ｍ／ｚ実測値  ５０５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．９３−７．８７（ｍ，１Ｈ），７．７４（ｓ，１Ｈ），７．４０−７．３６（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．２０（ｍ，１Ｈ），７．０７−７．０１（ｍ，１Ｈ），６．１２（ｓ，０．６Ｈ），６．０４（ｓ，０．４Ｈ），４．１２（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），３．９３（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），３．６９−３．６８（ｍ，３Ｈ），３．５９（ｓ，１．２Ｈ），３．５８（ｓ，１．８Ｈ），２．７１−２．６１（ｍ，１Ｈ），２．１７−１．４８（ｍ，１０Ｈ）．
【０６０３】
９４Ｒのラセミ混合物（８７０ｍｇ、１．７２ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  １３ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として立体異性体の２つの群、すなわち群１（４００ｍｇ）及び群２（１２０ｍｇ）を得た。
【０６０４】
群１（４００ｍｇ、０．７９２ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ）により分離して、画分１（２００ｍｇ）、９４Ｐ（２５ｍｇ、収率３％、１００％  立体的に純粋）及び化合物９４Ｑ（２５ｍｇ、収率３％、９８．３％  立体的に純粋）を得た。画分１（２００ｍｇ、０．３９６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  １０μｍ  ５０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  ６０ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ）により分離して、黄色固体として画分２及び９４Ｊ（６０ｍｇ、収率７％、９７．８％  立体的に純粋）及び純粋な９４Ｎ（６８ｍｇ、収率８％、９６．７％  立体的に純粋）を得た。画分２を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  １０μｍ  ５０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  ６０ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物９４Ｋ（２５ｍｇ、収率３、９７．３％  立体的に純粋）及び９４Ｍ（２０ｍｇ、収率２、９７．３％  立体的に純粋）を得た。
【０６０５】
群２を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＯＪ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９７：３：０．１  ３０ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物９４Ｓ（３０ｍｇ、収率３、９９．４％  立体的に純粋）及び９４Ｔ（２５ｍｇ、収率３、９８．８％  立体的に純粋）を得た。
【０６０６】
化合物９４Ｊ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ４．６＊１５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  １ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝６．９００分）。
【０６０７】
化合物９４Ｋ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ４．６＊１５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  １ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝１０．４２７分）。
【０６０８】
化合物９４Ｍ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ４．６＊１５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  １ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝１３．１６０分）。
【０６０９】
化合物９４Ｎ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ４．６＊１５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  １ｍＬ／分；温度：３５℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝１２．２５７分）。
【０６１０】
化合物９４Ｐ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４８０分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０５．１、ｍ／ｚ実測値  ５０５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．１５０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），９．０７（ｓ，０．５Ｈ），７．９９−７．９７（ｍ，１．５Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４４−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３６−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．４Ｈ），５．９０（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９２（ｍ，０．４Ｈ），３．８４−３．７５（ｍ，０．６Ｈ），３．６１（ｓ，１．２Ｈ），３．６０（ｓ，１．８Ｈ），３．５２（ｓ，１．８Ｈ），３．５１（ｓ，１．２Ｈ），２．７４−２．６６（ｍ，０．５Ｈ），２．５９−２．５５（ｍ，０．５Ｈ），２．０６−１．６５（ｍ，９Ｈ），１．６２−１．５２（ｍ，１Ｈ）．
【０６１１】
化合物９４Ｑ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４９５分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０５．１、ｍ／ｚ実測値  ５０５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１１．４０６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），９．０３（ｓ，０．５Ｈ），８．００−７．９７（ｍ，１．５Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４４−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３６−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１８（ｍ，１Ｈ），５．９９（ｓ，０．４Ｈ），５．８９（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．９９−３．９１（ｍ，０．４Ｈ），３．８４−３．７６（ｍ，０．６Ｈ），３．６３（ｓ，１．２Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．５２（ｓ，１．８Ｈ），３．５１（ｓ，１．２Ｈ），２．７０−２．６３（ｍ，０．５Ｈ），２．６０−２．５５（ｍ，０．５Ｈ），２．０７−１．６０（ｍ，９Ｈ），１．５０−１．４０（ｍ，１Ｈ）．
【０６１２】
化合物９４Ｓ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４０６分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０５．１、ｍ／ｚ実測値  ５０５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１７．０４１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３８（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），９．０４（ｓ，０．５Ｈ），７．９９−７．９６（ｍ，１．５Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４３−７．３９（ｍ，１Ｈ），７．３５−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１７（ｍ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．４Ｈ），５．９０（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０２−３．９１（ｍ，０．５Ｈ），３．８４−３．７５（ｍ，０．５Ｈ），３．６１（ｓ，１．２Ｈ），３．６０（ｓ，１．８Ｈ），３．５２（ｓ，１．８Ｈ），３．５１（ｓ，１．２Ｈ），２．７４−２．６５（ｍ，０．７Ｈ），２．５９−２．５８（ｍ，０．３Ｈ），２．０４−１．５５（ｍ，１０Ｈ）．
【０６１３】
化合物９４Ｔ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４１４分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０５．１、ｍ／ｚ実測値  ５０５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝２０．５３３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３９（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．５Ｈ），９．０１（ｓ，０．５Ｈ），７．９９−７．９７（ｍ，１．５Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４３−７．３９（ｍ，１Ｈ），７．３６−７．３１（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１８（ｍ，１Ｈ），５．９９（ｓ，０．４Ｈ），５．８９（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．９９−３．９０（ｍ，０．４Ｈ），３．８４−３．７５（ｍ，０．６Ｈ），３．６２（ｓ，１．２Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．５２（ｓ，１．８Ｈ），３．５１（ｓ，１．２Ｈ），２．８０−２．７１（ｍ，０．５Ｈ），２．６２−２．５８（ｍ，０．５Ｈ），２．０９−１．５８（ｍ，１０Ｈ）．
【０６１４】
化合物１４３：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル（立体異性体（ｓｔｅｒｅｏｍｅｒ）の混合物）
化合物１４３（１．１０ｇ、純度９６％）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ、移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；カラム温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ）により分離して、化合物１４３Ａ（５００ｍｇ、収率４５％、１００％  立体的に純粋）及び化合物１４３Ｂ（５９２ｍｇ、収率５４％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６１５】
化合物１４３Ｂ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．８８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３５（ｄ，Ｊ＝３．３Ｈｚ，０．８Ｈ），８．９７（ｓ，０．２Ｈ），７．９６−７．９４（ｍ，１．８Ｈ），７．９０−７．８８（ｍ，０．２Ｈ），７．４３−７．３９（ｍ，１Ｈ），７．３２−７．２５（ｍ，３Ｈ），６．０５−６．０３（ｍ，０．２Ｈ），５．９４−５．９１（ｍ，０．８Ｈ），４．１１−３．８８（ｍ，４．２Ｈ），３．８１−３．７３（ｍ，０．８Ｈ），２．８４−２．６５（ｍ，２Ｈ），１．９１−１．６７（ｍ，３Ｈ），１．５０−１．３７（ｍ，１０Ｈ），１．０７−１．０２（ｍ，３Ｈ）．
【０６１６】
化合物１４７：４−（２−ブロモフェニル）−６−（（トランス）−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝８．２３７分、Ｃ２４Ｈ２６ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３１．１、ｍ／ｚ実測値  ５３１．８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１７】
化合物１４７Ａ：４−（２−ブロモフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−エチル  １４７（５０７ｍｇ、０．９２９ｍｍｏｌ）を、キラルＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として１４７Ａ（２６０ｍｇ、収率４８％）及び１４７Ｂ（２４０ｍｇ、収率４７％）を得た。
【０６１８】
化合物１４７Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９８９分、Ｃ２４Ｈ２６ＢｒＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３１．１、ｍ／ｚ実測値  ５３４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４１．２℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝４．３９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．２３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），８．８４（ｓ，０．５Ｈ），７．９９−７．９８（ｍ，１．５Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），７．６１（ｄ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，１Ｈ），７．３７−７．３１（ｍ，２Ｈ），７．２２−７．１６（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０１−３．９３（ｍ，２Ｈ），３．８６−３．８２（ｍ，０．５Ｈ），３．６３（ｓ，３Ｈ），３．６０−３．５６（ｍ，０．５Ｈ），２．５７−２．５４（ｍ，０．４Ｈ），２．３８−２．３２（ｍ，０．６Ｈ），２．０８−１．９９（ｍ，２Ｈ），１．９１−１．６３（ｍ，４Ｈ），１．５０−１．３７（ｍ，２Ｈ），１．１０−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０６１９】
化合物１４９：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（（１ｒ，４ｒ）−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．６４７分、Ｃ２４Ｈ２５ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４９．１、ｍ／ｚ実測値  ５５２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。化合物１４９Ａ：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−エチル  １４９（９２０ｍｇ、１．６７ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物１４９Ａ（２８０ｍｇ、収率３０％）及び１４９Ｂ（３２０ｍｇ、収率３４％）を得た。
【０６２０】
化合物１４９Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８４２分、Ｃ２４Ｈ２５ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４９．１、ｍ／ｚ実測値  ５５２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝４．０４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４２（ｓ，０．５Ｈ），８．９３（ｓ，０．５Ｈ），７．９９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１．５Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４４−７．３６（ｍ，１Ｈ），７．２９−７．２６（ｍ，１Ｈ），７．２０−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｓ，０．５Ｈ），５．９６（ｓ．０．５Ｈ），３．９９−３．９４（ｍ，２Ｈ），３．８８−３．７９（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，１．５Ｈ），３．６１（ｓ，１．５Ｈ），３．５９−３．３２（ｍ，０．５Ｈ），２．３８−２．２７（ｍ，１Ｈ），２．０８−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．８９−１．６１（ｍ，４Ｈ），１．４７−１．３６（ｍ，２Ｈ），１．０９−１．０１（ｍ，３Ｈ）．
【０６２１】
化合物１５１：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（（１ｒ，４ｒ）−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８４分、Ｃ２３Ｈ２３ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３５．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２２】
化合物１５１Ａ：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル  １５１（４２０ｍｇ、０．７８０ｍｍｏｌ）を、ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；カラム温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ）により分離して、標題の化合物１５１Ｂ（１７６ｍｇ、収率４２％）及び１５１Ａ（１７６ｍｇ、収率４２％）を得た。
【０６２３】
化合物１５１Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４３９分、Ｃ２３Ｈ２３ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３５．１、ｍ／ｚ実測値  ５３５．８［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ、移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １．０ｍＬ／分；カラム温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．００３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．７Ｈ），７．８３−７．８０（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４７（ｓ，０．３Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．２５−７．１７（ｍ，１Ｈ），７．１２（ｄ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，１Ｈ），７．０６−６．９８（ｍ，１Ｈ），６．２４（ｓ，０．５Ｈ），６．０８（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），４．０５−３．９７（ｍ，０．４Ｈ），３．８１−３．７３（ｍ，０．６Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），３．６１（ｓ，１Ｈ），３．５９（ｓ，２Ｈ），２．４５−２．３９（ｍ，１Ｈ），２．２１−１．９２（ｍ，４Ｈ），１．８０−１．６３（ｍ，３Ｈ），１．５６−１．４５（ｍ，１Ｈ）．
【０６２４】
化合物１５３：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８７４分、Ｃ２５Ｈ２７Ｆ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０３．２、ｍ／ｚ実測値  ５０４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。化合物１５３（３００ｍｇ、０．５９６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物１５３Ｂ（１２５ｍｇ、収率４２％）及び１５３Ａ（１２０ｍｇ、収率４０％）を得た。
【０６２５】
化合物１５３Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．９０４分、Ｃ２５Ｈ２７Ｆ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０３．２、ｍ／ｚ実測値  ５０４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．２８１分）。
【０６２６】
化合物１５５：４−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０００分、Ｃ２４Ｈ２５ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４９．１、ｍ／ｚ実測値  ５５２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２７】
化合物１５５（３００ｍｇ、純度９０％）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ、移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；カラム温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、群１（１３７ｍｇ、収率４６％、１００％  立体的に純粋）及び群２（１４３ｍｇ、収率４８％、１００％  立体的に純粋）を得た。群１（４５ｍｇ）及び群２（４５ｍｇ）の一部分をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２５４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：７０〜９５（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物１５５Ｂ（１８．０ｍｇ、収率４０％）及び１５５Ａ（１９．５ｍｇ、収率４３％）を得た。
【０６２８】
化合物１５５Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．２７９分、Ｃ２４Ｈ２５ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４９．１、ｍ／ｚ実測値  ５５０．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ、移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．６７分）。
【０６２９】
化合物１５９：４−（２−ブロモ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．９６分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９６．１、ｍ／ｚ実測値  ５９９．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３０】
化合物１５９Ａ：化合物１５９（９５０ｍｇ、１．５９ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  ５０ｇ／分；カラム温度  ４１．１℃；波長：２１４ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物１５９Ｂ（４５０ｍｇ、収率４７％）及び１５９Ａ（４６０ｍｇ、収率４８％）を得た。１５９Ａに関して、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８５分、Ｃ２５Ｈ２７ＢｒＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９６．１、ｍ／ｚ実測値  ５９７．５［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝３．９９分）。
【０６３１】
化合物１６７Ａ：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（（トランス）−４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（２，４，６−トリフルオロフェニル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、分離条件：Ｃ１８カラム（アセトニトリル：水＝２０％〜９５％）により、黄色固体（６５ｍｇ、収率１９％）を得て、これを、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離した。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．４９２分、Ｃ２５Ｈ２３ＣｌＦ５Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９１．１、ｍ／ｚ実測値  ５９２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．２４３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４４（ｓ，１Ｈ），７．５７−７．４４（ｍ，１Ｈ），７．３０−７．２４（ｍ，２．３Ｈ），７．２０−７．１６（ｍ，０．７Ｈ），６．９９−６．９５（ｍ，０．８Ｈ），６．８５−６．８１（ｍ，０．２Ｈ），５．９６（ｓ，０．８Ｈ），５．８７（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），３．９４−３．８５（ｍ，０．８Ｈ），３．６４−３．５７（ｍ，０．２Ｈ），３．５２（ｓ，１Ｈ），３．５１（ｓ，２Ｈ），３．０６−２．９６（ｍ，０．２Ｈ），２．８８−２．７９（ｍ，０．８Ｈ），２．５９（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，２Ｈ），２．５７（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），２．２０−２．０４（ｍ，２Ｈ），１．９２−１．６１（ｍ，４Ｈ），１．５４−１．４０（ｍ，２Ｈ）．
【０６３２】
化合物１６８Ａ：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（３，５−ジフルオロピリジン−２−イル）−６−（（トランス）−４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキシル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル：（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）。
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６７６分、Ｃ２４Ｈ２３ＣｌＦ４Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５７４．１、ｍ／ｚ実測値  ５７５．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．３１２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．２０−９．１７（ｍ，１Ｈ），８．５６（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，１Ｈ），８．０９−８．０４（ｍ，１Ｈ），７．５１−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２５−７．１６（ｍ，１Ｈ），６．９８−６．９４（ｍ，０．７Ｈ），６．８７−６．８３（ｍ，０．３Ｈ），６．０４（ｓ，０．７Ｈ），５．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．３Ｈ），３．９２−３．８３（ｍ，０．７Ｈ），３．６２−３．５７（ｍ，０．３Ｈ），３．５３（ｓ，１Ｈ），３．５２（ｓ，２Ｈ），３．０５−２．９５（ｍ，１Ｈ），２．６１−２．５９（ｍ，３Ｈ），２．２２−２．０６（ｍ，２Ｈ），２．００−１．９２（ｍ，０．６Ｈ），１．８８−１．６６（ｍ，３．４Ｈ），１．５６−１．４２（ｍ，２Ｈ）．
【０６３３】
化合物１６９Ａ：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（ピロリジン−１−イルスルホニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル：（分離条件、カラム：ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝５０：５０：０．３  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２９３分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５８４．１、ｍ／ｚ実測値  ５８４．７［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝５０：５０：０．２  １ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１２．６４２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５５（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．８９（ｓ，０．４Ｈ），８．０１−７．９８（ｍ，１．６Ｈ），７．９５（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４８−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２０−７．１４（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８８−３．８１（ｓ，０．４Ｈ），３．６１−３．５７（ｍ，０．６Ｈ），３．５３（ｓ，１．８Ｈ），３．５２（ｓ，１．２Ｈ），３．３１−３．２６（ｍ，４Ｈ），３．２４−３．１８（ｍ，１Ｈ），２．１９−２．０９（ｍ，２Ｈ），１．９７−１．８５（ｍ，７Ｈ），１．７６−１．６９（ｍ，１Ｈ），１．５９−１．５１（ｍ，２Ｈ）．
【０６３４】
化合物１７０：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（３−（Ｎ−メチルアセトアミド）シクロペンチル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８５８分、Ｃ２３Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ３Ｓの質量計算値  ４９０．１、ｍ／ｚ実測値  ４９１．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５５（ｓ，０．８Ｈ），９．４２−９．２９（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），８．０１−７．９４（ｍ，２Ｈ），７．４１−７．３１（ｍ，２Ｈ），７．２２−７．１７（ｍ，１Ｈ），６．０６（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），５．９７（ｓ，０．８Ｈ），５．２３（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），４．９９（ｂｒ  ｓ，０．３Ｈ），４．６２−４．５４（ｍ，０．２Ｈ），４．３２−４．１６（ｍ，１．３Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．９８−２．９６（ｍ，１Ｈ），２．８８−２．８３（ｍ，１．４Ｈ），２．７４−２．７３（ｍ，０．６Ｈ），２．１４−１．６２（ｍ，９Ｈ）．
【０６３５】
化合物１７１：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−メチルテトラヒドロフラン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．８３９分、Ｃ２０Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４３５．１、ｍ／ｚ実測値  ４３６．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．２７−８．９０（ｍ，１Ｈ），８．０２−８．００（ｍ，１Ｈ），７．９８−７．９５（ｍ，１Ｈ），７．４３−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２５−７．１８（ｍ，０．４Ｈ），７．１６−７．０９（ｍ，０．６Ｈ），６．１１（ｓ，０．７Ｈ），６．０６（ｓ，０．３Ｈ），５．５８−５．５３（ｍ，０．２Ｈ），５．５０−５．４１（ｍ，０．８Ｈ），４．２６−４．１８（ｍ，０．２Ｈ），４．１１−４．０４（ｍ，０．８Ｈ），３．６４−３．５８（ｍ，１Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．８２−２．６９（ｍ，１Ｈ），２．４７−２．３６（ｍ，１Ｈ），１．６３−１．５３（ｍ，０．６Ｈ），１．４４−１．３５（ｍ，０．４Ｈ），１．０８（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，２Ｈ），１．０１（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，１Ｈ）．
【０６３６】
化合物１７２：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（（シス）−３−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３１７分、Ｃ２３Ｈ２３ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４９１．１、ｍ／ｚ実測値  ４９１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１５−８．１２（ｍ，０．５Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４１−７．３８（ｍ，０．５Ｈ），７．３２−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９７−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．１８（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．５Ｈ），６．０４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），４．１１−４．０４（ｍ，０．５Ｈ），３．８９−３．８２（ｍ，０．５Ｈ），３．７６−３．６７（ｍ，３Ｈ），３．６３（ｓ，１．５Ｈ），３．５９（ｓ，１．５Ｈ），２．６３−２．５０（ｍ，１Ｈ），２．２６−２．１１（ｍ，３Ｈ），１．９６−１．８４（ｍ，１Ｈ），１．７２−１．６２（ｍ，１Ｈ），１．５７−１．４０（ｍ，３Ｈ）．
【０６３７】
化合物１７４Ａ：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（３，５−ジフルオロピリジン−２−イル）−６−（（トランス）−４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
ラセミ化合物１７４（１．３０ｇ、２．５０ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝７５：２５：０．２  ５０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物１７４Ａ（２０２ｍｇ、収率１６％、１００％  立体的に純粋）及び１７４Ｂ（１７０ｍｇ、収率１３％、９７．７％  立体的に純粋）を得た。
【０６３８】
化合物１７４Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．７１６分、Ｃ２５Ｈ２３ＣｌＦ３Ｎ３Ｏ４の質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０．１℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．０１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．２２（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），９．０３（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），８．５７（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），８．０６（ｔ，Ｊ＝９．６Ｈｚ，１Ｈ），７．４１（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），７．３５（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），７．２２（ｔ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．７Ｈ），５．９２（ｓ，０．３Ｈ），３．９０−３．７９（ｍ，１Ｈ），３．６１（ｓ，３Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．３９−２．２９（ｍ，１Ｈ），２．０８−１．９８（ｍ，２Ｈ），１．８９−１．６６（ｍ，４Ｈ），１．５０−１．３５（ｍ，２Ｈ）．
【０６３９】
化合物１７５：５−（３−メトキシ−３−オキソプロパノイル）ヘキサヒドロ−シクロペンタ［ｃ］ピロール−２（１Ｈ）−カルボン酸（シス）−ｔｅｒｔ−ブチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．５４分、Ｃ１６Ｈ２５ＮＯ５の質量計算値  ３１１．２、ｍ／ｚ実測値  ２５６．２［Ｍ＋Ｈ−５６］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  １２．０４（ｓ，０．１Ｈ），５．０１（ｓ，０．１Ｈ），３．７３（ｓ，２．７Ｈ），３．７２（ｓ，０．３Ｈ），３．４８（ｓ，１．８Ｈ），３．４７−３．４３（ｍ，２Ｈ），３．２８−３．０７（ｍ，３Ｈ），２．７７−２．７１（ｍ，０．２Ｈ），２．６９−２．５８（ｍ，１．８Ｈ），２．２１−２．０４（ｍ，２Ｈ），１．６８−１．５６（ｍ，２Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０６４０】
化合物１８８：６−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘプチル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８１６分、Ｃ２７Ｈ３２ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５６２．２、ｍ／ｚ実測値  ５６３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０５（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４４−７．４３（ｍ，０．６Ｈ），７．３７−７．３１（ｍ，０．５Ｈ），７．３１−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１４−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９３−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．１７（ｓ，０．５Ｈ），６．０３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），４．６９−４．４９（ｍ，０．６Ｈ），４．０１−３．９４（ｍ，１Ｈ），３．９４−３．８６（ｍ，０．４Ｈ），３．７７−３．６８（ｍ，１Ｈ），３．５９（ｓ，３Ｈ），２．２０−２．１６（ｍ，１．４Ｈ），２．０９−１．５４（ｍ，８．６Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０６４１】
化合物１９１：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（２，４，６−トリフルオロフェニル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２９４分、Ｃ２９Ｈ２９ＣｌＦ５Ｎ３Ｏ４の質量計算値  ６１３．２、ｍ／ｚ実測値  ６１４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．１６−７．０３（ｍ，２Ｈ），６．７０−６．６４（ｍ，２Ｈ），６．２３（ｓ，０．７Ｈ），５．９９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），４．３３−３．９９（ｍ，４．６Ｈ），３．９２−３．８６（ｍ，０．４Ｈ），２．９０−２．６６（ｍ，２Ｈ），１．９１−１．８３（ｍ，２Ｈ），１．７４−１．６０（ｍ，０．５Ｈ），１．５６−１．４９（ｍ，１Ｈ），１．４６−１．４２（ｍ，９．５Ｈ），１．１８−１．１２（ｍ，３Ｈ）．
【０６４２】
化合物１９６：４−（２−ブロモ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ：ＲＴ＝２．０２分、Ｃ２６Ｈ２９ＢｒＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ６１０．１、ｍ／ｚ実測値  ６１３．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．７Ｈ），９．０８（ｓ，０．３Ｈ），７．９９−７．９６（ｍ，１．７Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．５２−７．４４（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１４（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．３Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），４．１１−３．９３（ｍ，４．３Ｈ），３．８２−３．７６（ｍ，０．７Ｈ），２．８６−２．６９（ｍ，２Ｈ），１．９０−１．６７（ｍ，３Ｈ），１．５３−１．５０（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０６４３】
ラセミ化合物１９６を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物１９６Ａ（４００ｍｇ、収率２７％、１００％  立体的に純粋）及び１９６Ｂ（５００ｍｇ、収率３３％、９７．７％  立体的に純粋）を得た。
化合物１９６Ａ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．３０３分）。
【０６４４】
化合物２０２：６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−イル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３９７分、Ｃ２５Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５０．１、ｍ／ｚ実測値  ５５１．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝２．７１分及び３．９４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．９３（ｂｒ  ｓ，０．８Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１−７．５０（ｍ，０．２Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．０Ｈｚ，０．８Ｈ），７．４２−７．４０（ｍ，０．２Ｈ），７．０９−７．０２（ｍ，２Ｈ），６．１６（ｓ，０．８Ｈ），６．０３（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），５．０４（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６６（ｓ，０．５Ｈ），３．６１（ｓ，２．５Ｈ），２．５５（ｓ，５Ｈ），２．４７（ｓ，１Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ）．
【０６４５】
ラセミ化合物２０２（７００ｍｇ、１．２７ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：４０  ５０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２０２Ａ（３３０ｍｇ、収率４７％、１００％  立体的に純粋）及び２０２Ｂ（３４０ｍｇ、収率４９％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６４６】
化合物２０２Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２５３分、Ｃ２５Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５０．１、ｍ／ｚ実測値  ５５１．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：３９．８℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝２．７２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．９２（ｓ，０．８Ｈ），７．８２−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１−７．５０（ｍ，０．２Ｈ），７．４６−７．４５（ｍ，０．８Ｈ），７．４２−７．４０（ｍ，０．２Ｈ），７．０９−７．０２（ｍ，２Ｈ），６．１６（ｓ，０．８Ｈ），６．０３（ｓ，０．２Ｈ），５．０６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６６（ｓ，０．５Ｈ），３．６１（ｓ，２．５Ｈ），２．５５（ｓ，５Ｈ），２．４７（ｓ，１Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ）．
【０６４７】
化合物２１１：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロフラン−３−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル（８種の立体異性体の混合物）、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７６８分、３．８５１分及び３．９４６分、Ｃ２２Ｈ２１ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ４９３．１、ｍ／ｚ実測値  ４９４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．９３−７．９０（ｍ，０．２Ｈ），７．８９−７．８８（ｍ，０．８Ｈ），７．７７−７．７６（ｍ，０．８Ｈ），７．７５−７．７３（ｍ，０．２Ｈ），７．３１−７．１４（ｍ，３Ｈ），６．２０−６．１７（ｍ，０．２Ｈ），６．１６（ｓ，０．３Ｈ），６．１２（ｍ，０．５Ｈ），４．８８−４．７９（ｍ，０．５Ｈ），４．６４−４．５２（ｍ，１．５Ｈ），４．２９−３．９４（ｍ，４Ｈ），３．６０−３．５７（ｍ，３Ｈ），２．９６−２．８３（ｍ，０．４Ｈ），２．７１  ２．５７（ｍ，１Ｈ），２．４７−２．４０（ｍ，０．２Ｈ），２．３２−２．１８（ｍ，０．４Ｈ），１．３２−１．３０（ｍ，２．４Ｈ），１．２９−１．１９（ｍ，０．６Ｈ）．
【０６４８】
２１１のラセミ混合物（８１０ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．２  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２１１Ｓ（７１ｍｇ、収率９％、１００％  立体的に純粋）、群１（３２５ｍｇ、収率４０％）及び群２（１７７ｍｇ、収率２２％）を得た。群１（３２５ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０）により分離して、黄色固体として標題の化合物２１１Ｕ（３２ｍｇ、収率１０％、９７．７％  立体的に純粋）、群Ａ（１１７ｍｇ、収率３６％）及び２１１Ｎ（５１ｍｇ、収率１６％、２種の異性体を含有する）を得た。群２（１７７ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２１１Ｖ（５４ｍｇ、収率３１％、１００％  立体的に純粋）及び２１１Ｔ（４３ｍｇ、収率２４％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６４９】
群Ａ（１７７ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２１１Ｍ（３１ｍｇ、収率２６％、９８．７％  立体的に純粋）及び２１１Ｘ（３８ｍｇ、収率３２％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６５０】
中間体２１１Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０９２分、Ｃ２２Ｈ２１ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ４９３．１、ｍ／ｚ実測値  ４９３．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１３．０６２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．９０（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．７７（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），７．７２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），７．３２−７．２５（ｍ，１．３Ｈ），７．２０−７．１４（ｍ，１．７Ｈ），６．１８（ｓ，０．２Ｈ），６．１５（ｓ，０．８Ｈ），４．８７−４．８２（ｍ，０．２Ｈ），４．８０−４．７７（ｍ，１Ｈ），４．５９−４．５２（ｍ，０．８Ｈ），４．３９−４．３０（ｍ，１Ｈ），４．２３（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），４．１８−４．１５（ｍ，０．２Ｈ），４．１１（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，０．８Ｈ），３．５９（ｓ，０．９Ｈ），３．５８（ｓ，２．１Ｈ），２．７５−２．６８（ｍ，０．７Ｈ），２．６５−２．５８（ｍ，０．３Ｈ），２．４９−２．４４（ｍ，０．３Ｈ），２．１７−２．１０（ｍ，０．７Ｈ），１．３０（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０６５１】
化合物２１７：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（オキセタン−３−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０６１分、Ｃ１８Ｈ１５ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４０７．１、ｍ／ｚ実測値  ４０７．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）８．０３（ｓ，２Ｈ），７．４５−７．４１（ｍ，２Ｈ），７．２４−７．１９（ｍ，１Ｈ），５．９４（ｓ，１Ｈ），４．８６−４．６８（ｍ，５Ｈ），３．５０（ｓ，３Ｈ）．
【０６５２】
２１７のラセミ混合物（２５０ｍｇ、０．６１４ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５ｕｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １３ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２１７Ａ（７６．９ｍｇ、収率３１％、１００％  立体的に純粋）及び２１７Ｂ（５３．２ｍｇ、収率２１％、１００％  立体的に純粋）を得た。化合物２１７Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９９６分、Ｃ１８Ｈ１５ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ４０７．１、ｍ／ｚ実測値  ４０８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．０２０分）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）９．７３（ｓ，０．９Ｈ），９．２８（ｓ，０．１Ｈ），８．０５−７．９５（ｍ，２Ｈ），７．４７−７．４１（ｍ，２Ｈ），７．２５−７．２０（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．１Ｈ），５．９３（ｓ，０．９Ｈ），４．９４−４．６２（ｍ，５Ｈ），３．４９（ｓ，３Ｈ）．
【０６５３】
化合物２１８：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−７−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４３７分、Ｃ２３Ｈ２３ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４９１．１、ｍ／ｚ実測値  ４９２．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４８−９．４４（ｍ，０．６Ｈ），９．２０（ｓ，０．２Ｈ），９．１２（ｓ，０．２Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．６Ｈ），７．９４−７．９３（ｍ，０．４Ｈ），７．４４−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．３６−７．２９（ｍ，１Ｈ），７．２５−７．２０（ｍ，１Ｈ），６．０１−６．００（ｍ，０．３Ｈ），５．９１（ｄｄ，Ｊ＝８．４，３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），４．１４（ｓ，０．３Ｈ），３．９１−３．８５（ｍ，４．７Ｈ），３．５３−３．５１（ｍ，３Ｈ），２．１２−１．８７（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．４２（ｍ，７Ｈ）．
【０６５４】
化合物２２０：６−（４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）−テトラヒドロフラン−２−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８９９分、Ｃ３６Ｈ３７ＣｌＦＮ３Ｏ４ＳＳｉの質量計算値  ６８９．２、ｍ／ｚ実測値  ６９０．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．７６（ｄ，Ｊ＝３．９Ｈｚ，０．４Ｈ），７．７０−７．６０（ｍ，４．６Ｈ），７．４７−７．２８（ｍ，８Ｈ），７．２５−７．１５（ｍ，１Ｈ），７．０５−７．００（ｍ，２Ｈ），６．２８（ｓ，０．５Ｈ），６．２３（ｓ，０．５Ｈ），５．６１−５．５３（ｍ，１Ｈ），４．１４−４．０８（ｍ，２Ｈ），３．７３−３．６３（ｍ，２Ｈ），３．５９（ｓ，３Ｈ），２．８４−２．６３（ｍ，２Ｈ），１．６９−１．５７（ｍ，０．５Ｈ），１．５３−１．４９（ｍ，０．５Ｈ），１．０７（ｓ，５Ｈ），１．０２（ｓ，４Ｈ）．
【０６５５】
化合物２２４：４−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８５６分、Ｃ２３Ｈ２３ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３５．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４７−９．３９（ｍ，０．５Ｈ），８．９９−８．９３（ｍ，０．５Ｈ），７．９９（ｓ，１．５Ｈ），７．９４−７．９１（ｍ，０．５Ｈ），７．５７（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），７．３７−７．３０（ｍ，１Ｈ），７．２７−７．２２（ｍ，１Ｈ），５．９８（ｓ，０．５Ｈ），５．８８（ｓ，０．５Ｈ），３．８９−３．８３（ｍ，０．５Ｈ），３．７８−３．６９（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．６８−２．６２（ｍ，０．５Ｈ），２．３７−２．２９（ｍ，０．５Ｈ），２．０２−１．９８（ｍ，２Ｈ），１．８８−１．７８（ｍ，３Ｈ），１．７２−１．５９（ｍ，１Ｈ），１．５０−１．３７（ｍ，２Ｈ）．
【０６５６】
２２４のラセミ混合物（４５０ｍｇ、０．８４０ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  １３ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、標題の化合物２２４Ｘ（１９３ｍｇ、収率４３％、１００％  立体的に純粋）及び２２４Ｙ（１９０ｍｇ、収率４２％、９９．０％  立体的に純粋）を得た。
【０６５７】
化合物２２４Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８４１分、Ｃ２３Ｈ２３ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３５．１、ｍ／ｚ実測値  ５３５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．１５１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４７−９．４１（ｍ，０．５Ｈ），９．０１−８．９４（ｍ，０．５Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．５Ｈ），７．９５−７．９３（ｍ，０．５Ｈ），７．５７（ｄｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．３９−７．３０（ｍ，１Ｈ），７．２８−７．２３（ｍ，１Ｈ），５．９８（ｓ，０．５Ｈ），５．８８（ｓ，０．５Ｈ），３．８７−３．７９（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），３．６０−３．５７（ｍ，０．５Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．４０−２．２９（ｍ，０．８Ｈ），２．０８−１．９８（ｍ，２．２Ｈ），１．９１−１．７９（ｍ，２．２Ｈ），１．７４−１．６１（ｍ，１．８Ｈ），１．５０−１．３６（ｍ，２Ｈ）．
【０６５８】
化合物２２４Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８４７分、Ｃ２３Ｈ２３ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３５．１、ｍ／ｚ実測値  ５３５．８［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．２４５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９６（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．５Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），７．５９−７．５５（ｍ，１Ｈ），７．３６−７．３３（ｍ，１Ｈ），７．３０−７．２２（ｍ，１Ｈ），５．９８（ｓ，０．４Ｈ），５．８８（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８８−３．７８（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，１．２Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．５９−３．５７（ｍ，０．５Ｈ），３．５３（ｓ，１．６Ｈ），３．５１（ｓ，１．４Ｈ），２．３８−２．３０（ｍ，０．７Ｈ），２．０７−１．９７（ｍ，２．３Ｈ），１．９１−１．８２（ｍ，２Ｈ），１．７９−１．６０（ｍ，２Ｈ），１．５１−１．３６（ｍ，２Ｈ）．
【０６５９】
化合物２２６：４−（３，４−ジフルオロ−２−メチルフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２０６分、Ｃ２４Ｈ２５Ｆ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４８９．２、ｍ／ｚ実測値  ４９０．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），８．９６（ｓ，０．３Ｈ），７．９９−７．９７（ｍ，１．７Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．２５−７．１７（ｍ，１Ｈ），７．１０−７．０７（ｍ，０．７Ｈ），６．９８−６．９４（ｍ，０．３Ｈ），５．８１（ｓ，０．３Ｈ），５．６７（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），３．９０−３．７９（ｍ，０．３Ｈ），３．６２−３．５３（ｍ，３．７Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．５６−２．５３（ｍ，０．３Ｈ），２．４７−２．４３（ｍ，２．７Ｈ），２．３７−２．２９（ｍ，１Ｈ），２．０４−１．９６（ｍ，２Ｈ），１．９０−１．６０（ｍ，４Ｈ），１．４９−１．３５（ｍ，２Ｈ）．
【０６６０】
ラセミ化合物２２６（２００ｍｇ、０．４１０ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  ８ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２２６Ｍ（８０．０ｍｇ、収率４０％、１００％  立体的に純粋）及び２２６Ｎ（９０．０ｍｇ、収率４５％、９９．８％  立体的に純粋）を得た。
【０６６１】
化合物２２６Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３０２分、Ｃ２４Ｈ２５Ｆ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４８９．２、ｍ／ｚ実測値  ４９０．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．７５８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），８．９５（ｓ，０．３Ｈ），８．００−７．９７（ｍ，１．７Ｈ），７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．２５−７．１７（ｍ，１Ｈ），７．１１−７．０８（ｍ，０．７Ｈ），６．９８−６．９４（ｍ，０．３Ｈ），５．８２（ｓ，０．３Ｈ），５．６８（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），３．９０−３．８０（ｍ，０．３Ｈ），３．６２−３．５３（ｍ，３．７Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．５５−２．５３（ｍ，０．３Ｈ），２．４７−２．４３（ｍ，２．７Ｈ），２．３８−２．３０（ｍ，１Ｈ），２．０８−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．９４−１．６０（ｍ，４Ｈ），１．４９−１．３６（ｍ，２Ｈ）．
【０６６２】
化合物２２８：４−（２−ブロモ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４６９分、Ｃ２３Ｈ２２ＢｒＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５３．１、ｍ／ｚ実測値  ５５３．８［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５２（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．５Ｈ），８．９８（ｓ，０．５Ｈ），７．９９−７．９８（ｍ，１．５Ｈ），７．９４−７．９３（ｍ，０．５Ｈ），７．５２−７．４４（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．５Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），３．８７−３．８０（ｍ，０．５Ｈ），３．６２−３．６１（ｍ，３．５Ｈ），３．５２−３．５１（ｍ，３Ｈ），２．３７−２．３１（ｍ，０．６Ｈ），２．０８−１．６５（ｍ，６．４Ｈ），１．５１−１．３６（ｍ，２Ｈ）．
【０６６３】
２２８のラセミ混合物（４００ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．３  ２５．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２２８Ｍ（１６０ｍｇ、収率４０％、１００％  立体的に純粋）及び２２８Ｎ（１７０ｍｇ、収率４３％、９８．２％  立体的に純粋）を得た。
【０６６４】
化合物２２８Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３４２分、Ｃ２３Ｈ２２ＢｒＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５３．１、ｍ／ｚ実測値  ５５６．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝５．６９８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），８．９９（ｓ，０．５Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．５Ｈ），７．９４−７．９３（ｍ，０．５Ｈ），７．５２−７．４４（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．５Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），３．８７−３．８０（ｍ，０．５Ｈ），３．６２−３．６１（ｍ，３．５Ｈ），３．５２−３．５１（ｍ，３Ｈ），２．３７−２．３１（ｍ，０．７Ｈ），２．０４−１．６１（ｍ，６．３Ｈ），１．５０−１．３９（ｍ，２Ｈ）．
【０６６５】
化合物２２８Ｎ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３４６分、Ｃ２３Ｈ２２ＢｒＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５３．１、ｍ／ｚ実測値  ５５６．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．１５７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），８．９９（ｓ，０．５Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．５Ｈ），７．９４−７．９３（ｍ，０．５Ｈ），７．５２−７．４４（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．００（ｓ，０．５Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．５Ｈ），３．８８−３．８１（ｍ，０．５Ｈ），３．６２−３．５７（ｍ，３．５Ｈ），３．５２−３．５１（ｍ，３Ｈ），２．３７−２．３１（ｍ，０．６Ｈ），２．０７−１．６４（ｍ，６．４Ｈ），１．５０−１．４１（ｍ，２Ｈ）．
【０６６６】
化合物２３３Ｍ及び２３３Ｎ：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル及び４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル
化合物２３３Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．４７７分、Ｃ２３Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５５８．１、ｍ／ｚ実測値  ５５９．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３６（ｓ，０．６Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．０９−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．６Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．４Ｈ），４．１２−４．０６（ｍ，０．６Ｈ），３．９５−３．９１（ｍ，０．４Ｈ），３．６０（ｓ，１．２Ｈ），３．５８（ｓ，１．８Ｈ），３．３３−３．３０（ｍ，０．６Ｈ），３．２３−３．２０（ｍ，０．４Ｈ），２．９８−２．９５（ｍ，６Ｈ），２．４４−２．４１（ｍ，２．２Ｈ），２．２５−２．１４（ｍ，１．８Ｈ），１．９７−１．７７（ｍ，３．７Ｈ），１．６７−１．６２（ｍ，０．３Ｈ）．
【０６６７】
化合物２３３Ｎ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１７２分、Ｃ２３Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５５８．１、ｍ／ｚ実測値  ５５９．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｓ，０．５Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．３９（ｓ，０．５Ｈ），７．０６−７．００（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．５Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．５Ｈ），４．０４−３．９８（ｍ，０．４Ｈ），３．８０−３．７５（ｍ，０．６Ｈ），３．６２（ｓ，１．８Ｈ），３．６０（ｓ，１．２Ｈ），３．１４−３．０６（ｍ，１Ｈ），２．９６（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，６Ｈ），２．３５−２．１９（ｍ，２．３Ｈ），２．１３−２．０３（ｍ，１Ｈ），２．０１−１．７４（ｍ，３．７Ｈ），１．６４−１．６０（ｍ，０．３Ｈ），１．５０−１．４８（ｍ，０．７Ｈ）．
【０６６８】
ラセミ化合物２３３Ｍ（６０ｍｇ、０．１０５ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２３３Ａ（５．０ｍｇ、収率８％、９８．８％  立体的に純粋）及び２３３Ｂ（５．５ｍｇ、収率９％、９８．２％  立体的に純粋）を得た。
【０６６９】
化合物２３３Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３２９分、Ｃ２３Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５５８．１、ｍ／ｚ実測値  ５５８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．７０６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３６（ｓ，０．６Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．０９−７．００（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．６Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），４．１３−４．０６（ｍ，０．６Ｈ），３．９６−３．９２（ｍ，０．４Ｈ），３．６０（ｓ，１．２Ｈ），３．５８（ｓ，１．８Ｈ），３．３３−３．３０（ｍ，０．６Ｈ），３．２３−３．２０（ｍ，０．４Ｈ），２．９８−２．９７（ｍ，６Ｈ），２．４４−２．４１（ｍ，２．２Ｈ），２．２８−２．１５（ｍ，１．８Ｈ），２．０１−１．７６（ｍ，４Ｈ）．
【０６７０】
化合物２３３Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３２９分、Ｃ２３Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５５８．１、ｍ／ｚ実測値  ５５８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８０：２０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１３．２３９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３６（ｓ，０．６Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．０９−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．６Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），４．１２−４．０６（ｍ，０．６Ｈ），３．９６−３．９１（ｍ，０．４Ｈ），３．６０（ｓ，１．２Ｈ），３．５８（ｓ，１．８Ｈ），３．３３−３．３０（ｍ，０．６Ｈ），３．２３−３．２１（ｍ，０．４Ｈ），２．９８−２．９７（ｍ，６Ｈ），２．４４−２．４１（ｍ，２．２Ｈ），２．３０−２．２１（ｍ，１．８Ｈ），２．０２−１．７５（ｍ，４Ｈ）．
【０６７１】
ラセミ化合物２３３Ｎ（２００ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７５：２５：０．３  ５０ｇ／分；カラム温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２３３Ｃ（４６．８ｍｇ、収率２３％、９９．４％  立体的に純粋）及び２３３Ｄ（４０．９ｍｇ、収率２１％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６７２】
化合物２３３Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２４４分、Ｃ２３Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５５８．１、ｍ／ｚ実測値  ５５８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７５：２５：０．２  ３．０ｇ／分；カラム温度：４１．２℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝５．８７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．５Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４０（ｓ，０．５Ｈ），７．０７−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．５Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），４．０５−３．９８（ｍ，０．４Ｈ），３．８０−３．７８（ｍ，０．６Ｈ），３．６２−３．５８（ｍ，３Ｈ），３．１４−３．０４（ｍ，１Ｈ），２．９９−２．９５（ｍ，６Ｈ），２．３５−２．１９（ｍ，２．５Ｈ），２．１２−１．９６（ｍ，１．５Ｈ），１．９３−１．７３（ｍ，３Ｈ），１．６６−１．６１（ｍ，０．５Ｈ），１．５３−１．４７（ｍ，０．５Ｈ）．
【０６７３】
化合物２３３Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２４２分、Ｃ２３Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５５８．１、ｍ／ｚ実測値  ５５８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７５：２５：０．２  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０．５℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝７．３８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．５Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４０（ｓ，０．５Ｈ），７．０７−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．５Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．５Ｈ），４．０４−３．９８（ｍ，０．４Ｈ），３．８０−３．７５（ｍ，０．６Ｈ），３．６２（ｓ，１．８Ｈ），３．６０（ｓ，１．２Ｈ），３．１４−３．０７（ｍ，１Ｈ），２．９６（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，６Ｈ），２．３５−２．２１（ｍ，２．５Ｈ），２．１８−１．９３（ｍ，１．５Ｈ），１．９１−１．７４（ｍ，３Ｈ），１．６５−１．６３（ｍ，０．５Ｈ），１．５７−１．４７（ｍ，０．５Ｈ）．
【０６７４】
化合物２３４Ｍ及び２３４Ｎ：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル及び４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル
中間体２３４Ｍ（エナンチオマーの混合物）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．６１９分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７２．１、ｍ／ｚ実測値  ５７３．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３３（ｓ，０．６Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４２−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．０９−６．９７（ｍ，２Ｈ），６．１７（ｓ，０．７Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．３Ｈ），４．１４−４．０７（ｍ，０．７Ｈ），４．００−３．９１（ｍ，１Ｈ），３．８６−３．８４（ｍ，０．３Ｈ），３．７１−３．６３（ｍ，１Ｈ），３．６０−３．５８（ｍ，３Ｈ），３．１９（ｓ，０．７Ｈ），３．１０−３．０３（ｍ，０．３Ｈ），２．５３−２．４２（ｍ，２Ｈ），２．２８−２．１３（ｍ，１．６Ｈ），２．０８−１．９１（ｍ，２Ｈ），１．８７−１．７３（ｍ，１．４Ｈ），１．２７−１．２２（ｍ，６Ｈ）．
【０６７５】
中間体２３４Ｎ（エナンチオマーの混合物）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．６０３分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７２．１、ｍ／ｚ実測値  ５７２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．４Ｈ），７．８６−７．８３（ｍ，１Ｈ），７．５３−７．４７（ｍ，１Ｈ），７．４２（ｓ，０．６Ｈ），７．１０−７．０２（ｍ，２Ｈ），６．１９（ｓ，０．５Ｈ），６．０６（ｓ，０．５Ｈ），４．０９−４．０３（ｍ，０．４Ｈ），３．８７−３．７２（ｍ，２．６Ｈ），３．６７−３．６１（ｍ，３Ｈ），２．９９（ｓ，１Ｈ），２．４４−２．３０（ｍ，２Ｈ），２．２４−１．９４（ｍ，２Ｈ），１．８４−１．７５（ｍ，３Ｈ），１．３０−１．２８（ｍ，６Ｈ）．
【０６７６】
４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル２３４Ｍ（６０ｍｇ、０．１０５ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２３４Ａ（２０ｍｇ、収率３３％、１００％  立体的に純粋）及び２３４Ｂ（２０ｍｇ、収率３３％、９９．４％  立体的に純粋）を得た。
【０６７７】
化合物２３４Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．００１分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７２．１、ｍ／ｚ実測値  ５７３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．３７８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３３（ｓ，０．６Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４２−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．０９−６．９７（ｍ，２Ｈ），６．１７（ｓ，０．７Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），４．１４−４．０７（ｍ，０．７Ｈ），４．００−３．９２（ｍ，１Ｈ），３．８６−３．８３（ｍ，０．３Ｈ），３．６９−３．６４（ｍ，１Ｈ），３．６０−３．５９（ｍ，３Ｈ），３．２０（ｓ，０．７Ｈ），３．０７（ｓ，０．３Ｈ），２．５４−２．４２（ｍ，２Ｈ），２．２８−２．１２（ｍ，１．７Ｈ），２．０６−１．９２（ｍ，２Ｈ），１．８８−１．７５（ｍ，１．３Ｈ），１．２７−１．２２（ｍ，６Ｈ）．
【０６７８】
化合物２３４Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９９８分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７２．１、ｍ／ｚ実測値  ５７３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１１．８２４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）８．３３（ｓ，０．６Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４２−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．０９−６．９７（ｍ，２Ｈ），６．１７（ｓ，０．７Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．３Ｈ），４．１４−４．０７（ｍ，０．７Ｈ），４．００−３．９１（ｍ，１Ｈ），３．８６−３．８４（ｍ，０．３Ｈ），３．７１−３．６３（ｍ，１Ｈ），３．６０−３．５８（ｍ，３Ｈ），３．１９（ｓ，０．７Ｈ），３．１０−３．０３（ｍ，０．３Ｈ），２．５３−２．４２（ｍ，２Ｈ），２．２８−２．１３（ｍ，１．６Ｈ），２．０８−１．９１（ｍ，２Ｈ），１．８７−１．７３（ｍ，１．４Ｈ），１．２７−１．２２（ｍ，６Ｈ）．
【０６７９】
４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−イソプロピルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル２３４Ｎ（２００ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２３４Ｃ（９０ｍｇ、収率４５％、１００％  立体的に純粋）及び２３４Ｄ（４０．０ｍｇ、収率４５％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６８０】
化合物２３４Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１８１分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７２．１、ｍ／ｚ実測値  ５７３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．１０１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．５Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４０（ｓ，０．５Ｈ），７．０６−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．５Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），４．０４−３．９７（ｍ，０．５Ｈ），３．８６−３．７４（ｍ，１．５Ｈ），３．７２−３．６５（ｍ，１Ｈ），３．６４−３．６０（ｍ，３Ｈ），３．０１−２．９２（ｍ，１Ｈ），２．４８−２．２９（ｍ，２Ｈ），２．２３−１．９１（ｍ，２Ｈ），１．８３−１．７０（ｍ，２．７Ｈ），１．５５−１．４８（ｍ，０．３Ｈ），１．２８−１．２６（ｍ，６Ｈ）．
【０６８１】
化合物２３４Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１９１分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７２．１、ｍ／ｚ実測値  ５７３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１３．６２４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．５Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４０（ｓ，０．５Ｈ），７．０６−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．５Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．５Ｈ），４．０５−３．９８（ｍ，０．５Ｈ），３．８６−３．７４（ｍ，１．５Ｈ），３．７３−３．６７（ｍ，１Ｈ），３．６４−３．６０（ｍ，３Ｈ），３．００−２．９２（ｍ，１Ｈ），２．４２−２．２９（ｍ，２Ｈ），２．２３−１．９２（ｍ，２Ｈ），１．８７−１．６４（ｍ，２．６Ｈ），１．５５−１．４８（ｍ，０．４Ｈ），１．２８−１．２６（ｍ，６Ｈ）．
【０６８２】
化合物２３５：６−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル
１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），９．１７（ｓ，０．３Ｈ），８．００−７．９８（ｍ，１．７Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４７−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１３（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．３Ｈ），５．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），４．０７−４．０２（ｍ，２Ｈ），３．９４−３．８９（ｍ，０．２Ｈ），３．８２−３．７６（ｍ，０．８Ｈ），３．５３（ｓ，２Ｈ），３．５２（ｓ，１Ｈ），２．８３−２．７１（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．９４（ｍ，１Ｈ），１．８９−１．８１（ｍ，１．５Ｈ），１．７４−１．６５（ｍ，１．５Ｈ），１．５３−１．４９（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０６８３】
化合物２３９：４−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（４−メチルチアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２１９分、Ｃ２４Ｈ２５ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４９．１  ｍ／ｚ実測値  ５４９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），８．８４（ｓ，０．４Ｈ），７．５６−７．５５（ｍ，１．６Ｈ），７．４７（ｓ，０．４Ｈ），７．３７−７．２４（ｍ，２Ｈ），５．９６（ｓ，０．４Ｈ），５．８７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８１（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），３．６２（ｓ，１Ｈ），３．６１（ｓ，２Ｈ），３．５８−３．５６（ｍ，０．６Ｈ），３．５２（ｓ，２Ｈ），３．５１（ｓ，１Ｈ），２．４３（ｓ，１Ｈ），２．３９（ｓ，２Ｈ），２．３３−２．２９（ｍ，１Ｈ），２．０３−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．８９−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．７６−１．７５（ｍ，２Ｈ），１．６８−１．６３（ｍ，１Ｈ），１．４６−１．３８（ｍ，２Ｈ）．
【０６８４】
２３９のラセミ混合物（３５０ｍｇ、０．６３８ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  ２５．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離し、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６０〜９５％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物２３９Ｘ（１１０ｍｇ、収率３１％、１００％  立体的に純粋）及び２３９Ｙ（１０９ｍｇ、収率３１％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６８５】
化合物２３９Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２０７分、Ｃ２４Ｈ２５ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４９．１  ｍ／ｚ実測値  ５４９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．１１０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．８３（ｓ，０．４Ｈ），７．５６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），７．５５（ｓ，１Ｈ），７．４７（ｓ，０．４Ｈ），７．３６−７．３０（ｍ，１Ｈ），７．２８−７．２１（ｍ，１Ｈ），５．９６（ｓ，０．４Ｈ），５．８７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８５−３．７８（ｍ，０．４Ｈ），３．６２（ｓ，１Ｈ），３．６１（ｓ，２Ｈ），３．５９−３．５５（ｍ，０．６Ｈ），３．５２（ｓ，２Ｈ），３．５１（ｓ，１Ｈ），２．４３（ｓ，１Ｈ），２．３９（ｓ，２Ｈ），２．３６−２．２９（ｍ，１Ｈ），２．０８−１．９６（ｍ，２Ｈ），１．９２−１．８６（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．７３（ｍ，２Ｈ），１．７０−１．５９（ｍ，１Ｈ），１．５０−１．３８（ｍ，２Ｈ）．
【０６８６】
化合物２３９Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２１４分、Ｃ２４Ｈ２５ＢｒＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４９．１  ｍ／ｚ実測値  ５４９．８［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１０．０３５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．８４（ｓ，０．４Ｈ），７．５６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），７．５４（ｓ，１Ｈ），７．４７（ｓ，０．４Ｈ），７．３６−７．２１（ｍ，２Ｈ），５．９６（ｓ，０．４Ｈ），５．８７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８５−３．８０（ｍ，０．４Ｈ），３．６２（ｓ，１Ｈ），３．６１（ｓ，２Ｈ），３．５９−３．５７（ｍ，０．６Ｈ），３．５２（ｓ，２Ｈ），３．５１（ｓ，１Ｈ），２．４３（ｓ，１Ｈ），２．３９（ｓ，２Ｈ），２．３７−２．２９（ｍ，１Ｈ），２．０７−１．９６（ｍ，２Ｈ），１．９２−１．８６（ｍ，１Ｈ），１．８３−１．７３（ｍ，２Ｈ），１．７０−１．５９（ｍ，１Ｈ），１．４９−１．３８（ｍ，２Ｈ）．
【０６８７】
化合物２５７：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（３−（メトキシカルボニル）−ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８３５分、Ｃ２２Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ４７５．１、ｍ／ｚ実測値  ４７６．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ８．０２（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．９２（ｓ，１Ｈ），７．４３−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３０−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１２−７．０８（ｍ，１Ｈ），６．１３（ｓ，１Ｈ），３．７１（ｓ，３Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），２．５２（ｓ，６Ｈ）．
【０６８８】
４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（３−（メトキシカルボニル）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル２５７（３５０ｍｇ、０．７４０ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  １３ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ）により分離し、さらに分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６０〜９５％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物２５７Ｘ（８６ｍｇ、収率２５％、１００％  立体的に純粋）及び２５７Ｙ（９２ｍｇ、収率２６％、９８．１％  立体的に純粋）を得た。
【０６８９】
化合物２５７Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１４１分、Ｃ２２Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値、ｍ／ｚ  ４７５．１実測値  ４７６．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝８．１１３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．８９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．７６−７．７４（ｍ，１Ｈ），７．３８−７．３４（ｍ，１Ｈ），７．２５−７．２１（ｍ，１Ｈ），７．０６−７．０２（ｍ，１Ｈ），６．１０（ｓ，０．６Ｈ），６．０３（ｓ，０．４Ｈ），３．７１（ｓ，１．８Ｈ），３．７０（ｓ，１．２Ｈ），３．６１（ｓ，１．２Ｈ），３．６０（ｓ，１．８Ｈ），２．５６（ｓ，３．５Ｈ），２．４４（ｓ，２．５Ｈ）．
【０６９０】
化合物２５７Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３９７分、Ｃ２２Ｈ１９ＣｌＦＮ３Ｏ４Ｓの質量計算値、ｍ／ｚ  ４７５．１実測値  ４７５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝９．８０５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），７．８９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．７６−７．７４（ｍ，１Ｈ），７．３８−７．３４（ｍ，１Ｈ），７．２５−７．２１（ｍ，１Ｈ），７．０９−７．０１（ｍ，１Ｈ），６．１０（ｓ，０．６Ｈ），６．０３（ｓ，０．４Ｈ），３．７１（ｓ，１．６Ｈ），３．７０（ｓ，１．４Ｈ），３．６１（ｓ，１．４Ｈ），３．６０（ｓ，１．６Ｈ），２．５６（ｓ，３．５Ｈ），２．４４（ｓ，２．５Ｈ）．
【０６９１】
化合物２５９Ａ及び２５９Ｂ：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）メチル及び４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル
分離条件：分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（＋０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：４０〜８０％（％Ｂ））。
【０６９２】
化合物２５９Ａ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），８．２９（ｓ，０．３Ｈ），８．０１−７．９７（ｍ，２Ｈ），７．４１−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２２−７．１５（ｍ，１．４Ｈ），６．９５−６．９１（ｍ，０．６Ｈ），６．０８（ｓ，０．３Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），３．９６−３．８７（ｍ，０．３Ｈ），３．７３−３．６６（ｍ，０．７Ｈ），３．５１（ｓ，３Ｈ），３．１９−３．１７（ｍ，０．９Ｈ），２．６７（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），２．６１−２．５８（ｍ，３Ｈ），２．３３−１．７７（ｍ，６．３Ｈ），１．７０−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．５５−１．４５（ｍ，０．７Ｈ）．
【０６９３】
化合物２５９Ｂ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９５（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．５Ｈ），７．９５−７．９４（ｍ，０．５Ｈ），７．４０−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２１−７．１６（ｍ，１Ｈ），７．００−６．９５（ｍ，０．４Ｈ），６．９２−６．８８（ｍ，０．６Ｈ），６．０６（ｓ，０．３Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），３．８９−３．８３（ｍ，０．４Ｈ），３．６１−３．５１（ｍ，３．６Ｈ），３．２６−３．１６（ｍ，０．４Ｈ），３．０９−３．０１（ｍ，０．６Ｈ），２．６２（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，３Ｈ），２．２２−２．０９（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．７１（ｍ，４Ｈ），１．５６−１．４２（ｍ，２Ｈ）．
【０６９４】
４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル２５９Ａ（７０ｍｇ、０．１３３ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．３  １３ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２５９Ｃ（７．６ｍｇ、収率１１％、１００％  立体的に純粋）及び２５９Ｄ（１７．１ｍｇ、収率２４％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０６９５】
化合物２５９Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．４５５分、Ｃ２２Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５２６．１、ｍ／ｚ実測値  ５２６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝９．４３６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．２９（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９８（ｍ，２Ｈ），７．４０−７．３０（ｍ，２Ｈ），７．２２−７．１５（ｍ，１．４Ｈ），６．９６−６．９０（ｍ，０．６Ｈ），６．０８（ｓ，０．４Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），３．９７−３．８６（ｍ，０．３Ｈ），３．７４−３．６６（ｍ，０．７Ｈ），３．５１（ｓ，３Ｈ），３．２２−３．１４（ｍ，０．９Ｈ），２．６７（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），２．５９−２．５８（ｍ，３Ｈ），２．３０−１．７７（ｍ，６．３Ｈ），１．７０−１．５９（ｍ，１Ｈ），１．５５−１．４６（ｍ，０．７Ｈ）．
【０６９６】
化合物２５９Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３５６分、Ｃ２２Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５２６．１、ｍ／ｚ実測値  ５２６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１３．１２８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），８．２９（ｓ，０．３Ｈ），８．０１−７．９７（ｍ，２Ｈ），７．４１−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２２−７．１５（ｍ，１．４Ｈ），６．９５−６．９１（ｍ，０．６Ｈ），６．０８（ｓ，０．３Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），３．９６−３．８７（ｍ，０．３Ｈ），３．７４−３．６５（ｍ，０．７Ｈ），３．５１（ｓ，３Ｈ），３．１９−３．１７（ｍ，０．９Ｈ），２．６７（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），２．６１−２．５８（ｍ，３Ｈ），２．３０−１．７８（ｍ，６．３Ｈ），１．６９−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．５４−１．４６（ｍ，０．７Ｈ）．
【０６９７】
４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−メチルスルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル２５９Ｂ（２５０ｍｇ、０．４７４ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２５９Ｅ（７４．８ｍｇ、収率３０％、１００％  立体的に純粋）及び２５９Ｆ（７２．９ｍｇ、収率２９％、９８．４％  立体的に純粋）を得た。
【０６９８】
化合物２５９Ｅ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０８５分、Ｃ２２Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５２６．１、ｍ／ｚ実測値  ５２７．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝５．８４３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．３Ｈ），７．８３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４３（ｓ，０．７Ｈ），７．２２−７．０２（ｍ，３Ｈ），６．２５（ｓ，０．４Ｈ），６．１１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０９−３．９５（ｍ，１．３Ｈ），３．８５−３．７７（ｍ，０．７Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．５９（ｓ，１．２Ｈ），３．１１−３．０１（ｍ，１Ｈ），２．８８−２．８６（ｍ，３Ｈ），２．４１−１．７６（ｍ，７．３Ｈ），１．５５−１．５０（ｍ，０．７Ｈ）．
【０６９９】
化合物２５９Ｆ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０７１分、Ｃ２２Ｈ２４ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５２６．１、ｍ／ｚ実測値  ５２７．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＦ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝７．８３３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９５（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．５Ｈ），７．９５−７．９４（ｍ，０．５Ｈ），７．４０−７．２９（ｍ，２Ｈ），７．２１−７．１６（ｍ，１Ｈ），７．００−６．９５（ｍ，０．４Ｈ），６．９２−６．８８（ｍ，０．６Ｈ），６．０６（ｓ，０．３Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），３．８９−３．８３（ｍ，０．４Ｈ），３．６１−３．５１（ｍ，３．６Ｈ），３．２６−３．１６（ｍ，０．４Ｈ），３．０９−３．０１（ｍ，０．６Ｈ），２．６２（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，３Ｈ），２．２２−２．０９（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．７１（ｍ，４Ｈ），１．５６−１．４２（ｍ，２Ｈ）．
【０７００】
化合物２６０：６−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）テトラヒドロフラン−２−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．５７１分、Ｃ２５Ｈ２８ＣｌＦＮ４Ｏ５Ｓの質量計算値  ５５０．２、ｍ／ｚ実測値  ５５１．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ８．９６（ｓ，１Ｈ），８．０１−７．９５（ｍ，２Ｈ），７．３９−７．２４（ｍ，３Ｈ），７．０８  −７．０１（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），６．０８（ｓ，１Ｈ），５．４８−５．４２（ｍ，１Ｈ），４．０９−４．０２（ｍ，１Ｈ），４．００−３．９２（ｍ，４Ｈ），２．８３−２．７４（ｍ，１Ｈ），１．８９−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．４０−１．３２（ｍ，９Ｈ），１．０５−１．０１（ｍ，３Ｈ）．
【０７０１】
化合物２６３：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（４−（メチルカルバモイル）−テトラヒドロフラン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．１６９、３．３２８、３．４３７分、Ｃ２１Ｈ２０ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ４７８．１、ｍ／ｚ実測値  ４７８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＥｔＯＨ＝６０：４０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０．４℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝１．９６、２．２４、２．５６、２．７８、３．０４、３．１９、３．４４、３．６８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ９．１４（ｄ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，０．３Ｈ），８．９３（ｓ，０．１Ｈ），８．７３（ｓ，０．０２Ｈ），８．６７（ｓ，０．０５Ｈ），８．５１（ｓ，０．０３Ｈ），７．８８−７．７８（ｍ，１Ｈ），７．５５−７．３９（ｍ，１．５Ｈ），７．２６−６．９９（ｍ，３．５Ｈ），６．９２（ｓ，０．２Ｈ），６．８４−６．６８（ｍ，０．３Ｈ），６．２８−６．２２（ｍ，０．５Ｈ），６．１６−６．０８（ｍ，０．５Ｈ），５．７１−５．５２（ｍ，１Ｈ），４．７７−４．６９（ｍ，０．３Ｈ），４．６７−４．５８（ｍ，０．３Ｈ），４．５７−４．４８（ｍ，０．４Ｈ），４．４３−４．２３（ｍ，１Ｈ），４．１９−３．９２（ｍ，１Ｈ），３．６４−３．５７（ｍ，３Ｈ），３．１２−３．０２（ｍ，０．４Ｈ），３．０２−２．９２（ｍ，０．６Ｈ），２．８９−２．７９（ｍ，３Ｈ），２．６２−２．３３（ｍ，０．４Ｈ），２．２７−２．１４（ｍ，０．４Ｈ），２．０９−２．００（ｍ，０．２Ｈ）．
【０７０２】
化合物２６４：６−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
分離条件：シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝１５：１）により、立体異性体の２つの群、すなわち群１（１．３０ｇ）及び群２（２．１０ｇ）を得た。群１（１．３０ｇ、２．３６ｍｍｏｌ）をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｘｔｉｍａｔｅ  Ｃ１８（１０μｍ  ５０＊２５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％トリフルオロ酢酸）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：８０ｍＬ／分、勾配：６０〜８５％（％Ｂ））により精製して、立体異性体の２つの群、すなわち群Ａ（２５０ｍｇ）及び群Ｂ（４４０ｍｇ）を得た。群２（２．１０ｇ、３．８２ｍｍｏｌ）をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｘｔｉｍａｔｅ  Ｃ１８（１０μｍ  ５０＊２５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％トリフルオロ酢酸）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：８０ｍＬ／分、勾配：６０〜８５％（％Ｂ））により精製して、立体異性体の２つの群、すなわち群Ｃ（７００ｍｇ）及び群Ｄ（８００ｍｇ）を得た。
【０７０３】
群Ａ（２５０ｍｇ、０．４５５ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９５：５：０．３  １８ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物２６４Ｍ（７０ｍｇ、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｎ（５８ｍｇ、９９．１％  ｅｅ）を得て、これをさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ−２  ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １５＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：７０〜９５％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物２６４Ｍ（６０ｍｇ、収率２４％、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｎ（４８ｍｇ、収率１９％、９９．０％  ｅｅ）を得た。
【０７０４】
群Ｂ（４４０ｍｇ、０．８００ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．３  １３ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物２６４Ｕ（１５０ｍｇ、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｖ（１１０ｍｇ、１００％  ｅｅ）を得て、これをさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ−２  ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １５＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：５５〜９５％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物２６４Ｕ（１２０ｍｇ、収率２７％、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｖ（１１０ｍｇ、１００％  ｅｅ）を得た。
【０７０５】
群Ｃ（３５０ｍｇ、０．６３６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物２６４Ｓ（１０９ｍｇ、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｔ（１０３ｍｇ、１００％  ｅｅ）を得て、これをさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ−２  ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６０〜９５％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物２６４Ｓ（８２ｍｇ、収率２３％、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｔ（９１ｍｇ、収率２６％、１００％  ｅｅ）を得た。
【０７０６】
群Ｄ（４００ｍｇ、０．７２７ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物２６４Ｘ（１３０ｍｇ、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｙ（１２０ｍｇ、１００％  ｅｅ）を得て、これをさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ−５  ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６０〜１００％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物２６４Ｘ（１０８ｍｇ、収率２７％、１００％  ｅｅ）及び２６４Ｙ（９３ｍｇ、収率２３％、１００％  ｅｅ）を得た。
【０７０７】
化合物２６４Ｕ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８８８分、Ｃ２６Ｈ２９ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５４９．２、ｍ／ｚ実測値  ５５０．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．９１３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５０（ｓ，０．８Ｈ），９．２６（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），８．０１−７．９９（ｍ，１．７Ｈ），７．９４（ｂｒ  ｓ，０．３Ｈ），７．４２（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．３７−７．３３（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０４（ｓ，０．２Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），４．１６−４．１３（ｍ，０．３Ｈ），４．０４−３．９６（ｍ，３．３Ｈ），３．８７−３．７０（ｍ，２．４Ｈ），２．０２−１．９３（ｍ，２Ｈ），１．８１−１．７８（ｍ，１Ｈ），１．５５−１．５３（ｍ，１Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ  ＋  １  ＭＨＣｌ  水溶液（１滴））δ  ８．０８（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），８．０１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４７（ｄｄ，Ｊ＝８．４，５．６Ｈｚ，１Ｈ），７．３１（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），７．１６−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．２０（ｓ，１Ｈ），４．２０（ｄｄ，Ｊ＝１０．０，２．０Ｈｚ，１Ｈ），４．１２−３．９５（ｍ，５Ｈ），２．１３−２．０８（ｍ，２Ｈ），２．０３−２．０２（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．７０（ｍ，１Ｈ），１．５１（ｓ，９Ｈ），１．１５（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０７０８】
化合物２６４Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７８８分、Ｃ２６Ｈ２９ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５４９．２、ｍ／ｚ実測値  ５５０．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１２．３６１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５４（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），９．２０（ｓ，０．２Ｈ），８．０２−７．９８（ｍ，１．８Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４４−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．３８−７．３４（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１９（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．２Ｈ），５．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），４．２１−４．１８（ｍ，０．２Ｈ），４．０３−３．９２（ｍ，２．５Ｈ），３．８９−３．８２（ｍ，１．８Ｈ），３．８０−３．７７（ｍ，０．７Ｈ），３．６７−３．６１（ｍ，０．８Ｈ），２．１３−２．１０（ｍ，１Ｈ），１．９８−１．９６（ｍ，２Ｈ），１．５６−１．５０（ｍ，１Ｈ），１．４５（ｓ，２Ｈ），１．４３（ｓ，７Ｈ），１．１０−１．０１（ｍ，３Ｈ）．
【０７０９】
化合物２７５：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１３（ｓ，０．５Ｈ），７．８５−７．８０（ｍ，１Ｈ），７．５２−７．４７（ｍ，１Ｈ），７．４７−７．４３（ｍ，０．５Ｈ），７．２５−７．１８（ｍ，１Ｈ），７．１４−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．２５（ｓ，０．５Ｈ），６．１２−６．０７（ｍ，０．５Ｈ），４．４１−４．１６（ｍ，２．５Ｈ），４．０１−３．９０（ｍ，０．５Ｈ），３．６５−３．５６（ｍ，３Ｈ），２．９７−２．７８（ｍ，２Ｈ），２．０２−１．８０（ｍ，２Ｈ），１．７５−１．６４（ｍ，２Ｈ），１．５４−１．４７（ｍ，９Ｈ）．
【０７１０】
ラセミ化合物２７５（６．４０ｇ、１０７ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；カラム温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２７５Ａ（２．６０ｇ、収率３８％、１００％  立体的に純粋）及び２７５Ｂ（２．９０ｇ、収率３８％、９９．５％  立体的に純粋）を得た。
【０７１１】
中間体２７５Ａ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．２５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１３（ｓ，０．５Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５０−７．４９（ｍ，１Ｈ），７．４５−７．４４（ｍ，０．５Ｈ），７．２６−７．１４（ｍ，１Ｈ），７．１０−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．２５（ｓ，０．５Ｈ），６．１０（ｓ，０．５Ｈ），４．４１−４．１３（ｍ，２．５Ｈ），４．００−３．９２（ｍ，０．５Ｈ），３．６０−３．５８（ｍ，３Ｈ），２．９７−２．７７（ｍ，２Ｈ），２．００−１．７４（ｍ，２Ｈ），１．６４−１．５５（ｍ，２Ｈ），１．５４−１．４５（ｍ，９Ｈ）．
【０７１２】
中間体２７５Ｂ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝４．３１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１３（ｓ，０．５Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５２−７．４８（ｍ，１Ｈ），７．４４−７．４３（ｍ，０．５Ｈ），７．２６−７．１７（ｍ，１Ｈ），７．１２−６．９７（ｍ，２Ｈ），６．２５（ｓ，０．５Ｈ），６．１０（ｓ，０．５Ｈ），４．３７−４．０９（ｍ，２．５Ｈ），４．９８−３．９４（ｍ，０．５Ｈ），３．６３−３．５９（ｍ，３Ｈ），２．９６−２．７９（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．８１（ｍ，２Ｈ），１．７４−１．５８（ｍ，２Ｈ），１．５１−１．４５（ｍ，９Ｈ）．
【０７１３】
化合物２７９：４−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２５２分、Ｃ２６Ｈ３０ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９２．１、ｍ／ｚ実測値  ５９３．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｓ，０．４Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３９（ｓ，０．６Ｈ），７．３３−７．２８（ｍ，２Ｈ），７．０１−６．９３（ｍ，１Ｈ），６．１９（ｓ，０．４Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３５−４．１９（ｍ，２．２Ｈ），４．０８−３．９１（ｍ，２．８Ｈ），２．９１−２．８１（ｍ，２Ｈ），２．００−１．６７（ｍ，３Ｈ），１．６１−１．５８（ｍ，１Ｈ），１．５１（ｓ，９Ｈ），１．１５−１．１０（ｍ，３Ｈ）．
【０７１４】
４−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル化合物２７９（１０．０ｇ、１５．２ｍｍｏｌ、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％）のラセミ混合物を、キラル分取ＳＦＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ５０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２７９Ａ（４．７ｇ、収率５０％、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９５％、１００％  立体的に純粋）及び黄色固体として２７９Ｂ（４．９ｇ、収率４９％、１Ｈ  ＮＭＲからの純度９０％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７１５】
化合物２７９Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２３６分、Ｃ２６Ｈ３０ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９２．１、ｍ／ｚ実測値  ５９３．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝２．８６分）１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｓ，０．４Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３８（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．６Ｈ），７．３４−７．２８（ｍ，２Ｈ），７．０２−６．９３（ｍ，１Ｈ），６．１９（ｓ，０．４Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３６−４．１５（ｍ，２．３Ｈ），４．０８−４．０２（ｍ，２Ｈ），３．９６−３．９０（ｍ，０．７Ｈ），２．９１−２．８３（ｍ，２Ｈ），２．０７−１．５８（ｍ，４Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１５−１．１０（ｍ，３Ｈ）
【０７１６】
化合物２７９Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３２５分、Ｃ２６Ｈ３０ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９２．１、ｍ／ｚ実測値  ５９６．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．８２分）１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｓ，０．４Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３８（ｄ，Ｊ＝１．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．３３−７．２８（ｍ，２Ｈ），７．０２−６．９３（ｍ，１Ｈ），６．１８（ｓ，０．４Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３３−４．１５（ｍ，２．４Ｈ），４．０８−４．０２（ｍ，２Ｈ），３．９６−３．９０（ｍ，０．６Ｈ），２．９１−２．８３（ｍ，２Ｈ），２．０８−１．５８（ｍ，４Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１５−１．１０（ｍ，３Ｈ）．
【０７１７】
化合物２８３：４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−６−（−５−オキソ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）ピロリジン−３−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
分離条件：シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）、続いてさらに、Ｃ１８カラム（アセトニトリル：水＝５％〜１００％）により精製して、黄色固体として標題の化合物２８３Ｍ（１８ｍｇ、収率２％）及び黄色固体として２８３Ｎ（１６ｍｇ、収率２％）を得た。
【０７１８】
中間体２８３Ｍ：１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８７（ｄ，Ｊ＝２．７Ｈｚ，１Ｈ），７．５５（ｓ，２Ｈ），７．２８−７．２２（ｍ，１Ｈ），７．１７−７．１０（ｍ，２Ｈ），６．１９（ｓ，１Ｈ），４．８４−４．７５（ｍ，２Ｈ），３．９６−３．９０（ｍ，１Ｈ），３．８３−３．７８（ｍ，１Ｈ），３．６６−３．５６（ｍ，６Ｈ），３．０３−２．９５（ｍ，１Ｈ），２．６８−２．５９（ｍ，１Ｈ），１．０３−０．９５（ｍ，２Ｈ），０．０４（ｓ，３Ｈ），０．００（ｓ，６Ｈ）．
【０７１９】
中間体２８３Ｎ：１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８７（ｓ  １Ｈ），７．５８（ｓ，１Ｈ），７．５５（ｓ，１Ｈ），７．３０−７．２５（ｍ，１Ｈ），７．１４（ｔ，Ｊ＝６．９Ｈｚ，２Ｈ），６．１６（ｓ，１Ｈ），４．８８−４．７７（ｍ，２Ｈ），３．８１−３．７５（ｍ，１Ｈ），３．６６（ｓ，３Ｈ），３．６３−３．５７（ｍ，４Ｈ），３．２０−３．１１（ｍ，１Ｈ），２．８４−２．７４（ｍ，１Ｈ），１．０１−０．９４（ｍ，２Ｈ），０．０４（ｓ，９Ｈ）．
【０７２０】
化合物２８８：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８４９分、Ｃ２３Ｈ２２ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０９．１、ｍ／ｚ実測値  ５０９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１４（ｓ，０．６Ｈ），７．８２（ｓ，１Ｈ），７．５０（ｓ，０．４Ｈ），７．４６（ｓ，０．６Ｈ），７．３７（ｓ，０．４Ｈ），７．０８−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．６Ｈ），６．０４（ｓ，０．４Ｈ），４．０２−３．９６（ｍ，０．６Ｈ），３．８１−３．７５（ｍ，０．４Ｈ），３．７０（ｓ，３Ｈ），３．６２（ｓ，１Ｈ），３．６０（ｓ，２Ｈ），２．４６−２．３９（ｍ，１Ｈ），２．２４−１．９０（ｍ，５Ｈ），１．７６−１．６６（ｍ，２Ｈ），１．５５−１．４５（ｍ，１Ｈ）．
【０７２１】
４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル２８８（４２０ｍｇ、純度９６％、０．７９０ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ３０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．３  ２３ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２８８Ｍ（１９０ｍｇ、純度９８％、収率４６％、１００％  立体的に純粋）及び２８８（１９０ｍｇ、純度９７％、収率４６％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７２２】
化合物２８８Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３１９分、Ｃ２３Ｈ２２ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０９．１、ｍ／ｚ実測値  ５０９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝７．２０４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５４（ｓ，０．６Ｈ），８．９９（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９４（ｍ，２Ｈ），７．４６−７．３９（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．４Ｈ），５．９３（ｓ，０．６Ｈ），３．８９−３．８０（ｍ，０．６Ｈ），３．６２（ｓ，３．４Ｈ），３．５４（ｓ，３Ｈ），２．３９−２．２９（ｍ，０．６Ｈ），２．０５−１．６６（ｍ，６．４Ｈ），１．５１−１．３６（ｍ，２Ｈ）．
【０７２３】
化合物２８８Ｎ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３１３分、Ｃ２３Ｈ２２ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５０９．１、ｍ／ｚ実測値  ５０９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８５：１５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝９．７６５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５２（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），８．９９（ｓ，０．５Ｈ），８．０１−７．９９（ｍ，１．５Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４９−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１４（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．４Ｈ），５．９３（ｓ，０．６Ｈ），３．８８−３．８１（ｍ，０．５Ｈ），３．６２−３．６１（ｍ，３Ｈ），３．５８−３．５６（ｍ，０．５Ｈ），３．５３  −３．３５（ｍ，３Ｈ），２．３７−２．３０（ｍ，０．７Ｈ），２．０８−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．９０−１．８２（ｍ，４．３Ｈ），１．５０−１．３９（ｍ，２Ｈ）．
【０７２４】
化合物２９０：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−（２−エトキシ−２−オキソエチル）スルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７６分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６１６．１、ｍ／ｚ実測値  ６１７．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７２５】
４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−（２−エトキシ−２−オキソエチル）スルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル２９０（１．２０ｇ、１．９０ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｃ１８カラム（アセトニトリル：水（＋０．１％重炭酸アンモニウム）＝４９％〜７０％）により精製して、黄色固体として標題の化合物２９０Ｒ（７００ｍｇ、収率５８％）及び黄色固体として２９０Ｓ（４０ｍｇ、収率３％）を得た。
【０７２６】
化合物２９０Ｒ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６０３分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６１６．１、ｍ／ｚ実測値  ６１７．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），８．３１（ｓ，０．３Ｈ），８．００−７．９９（ｍ，１．７Ｈ），７．９７−７．９６（ｍ，０．３Ｈ），７．８６（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，０．３Ｈ），７．６１−７．５８（ｍ，０．７Ｈ），７．４９−７．３９（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１７（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．３Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），４．１６−４．０９（ｍ，２Ｈ），３．９４−３．８８（ｍ，０．６Ｈ），３．８５−３．７９（ｍ，２Ｈ），３．７２−３．６６（ｍ，０．７Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），３．１８−３．１２（ｍ，０．７Ｈ），２．３９−２．３３（ｍ，２Ｈ），２．２８−２．１７（ｍ，０．７Ｈ），２．１４−２．０８（ｍ，０．６Ｈ），２．０５−１．９４（ｍ，０．７Ｈ），１．９０−１．７６（ｍ，２．３Ｈ），１．６８−１．６４（ｍ，１Ｈ），１．５９−１．５３（ｍ，０．７Ｈ），１．２３−１．１９（ｍ，３Ｈ）．
【０７２７】
化合物２９０Ｓ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．４４７分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６１６．１、ｍ／ｚ実測値  ６１７．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０２（ｓ，０．４Ｈ），８．００（ｓ，１Ｈ），７．９９−７．９８（ｍ，０．６Ｈ），７．９５−７．９４（ｍ，０．４Ｈ），７．６７−７．５８（ｍ，１Ｈ），７．４９−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１４（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４），５．９２（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．６），４．１４（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．８４−３．８３（ｍ，２Ｈ），３．５９−３．５６（ｍ，０．７Ｈ），３．５３（ｓ，２Ｈ），３．５２（ｓ，１Ｈ），３．１８−３．１２（ｍ，０．６Ｈ），，３．０４−２．９７（ｍ，０．７Ｈ），２．２６−２．１９（ｍ，２Ｈ），１．９７−１．８１（ｍ，３Ｈ），１．７２−１．６７（ｍ，１Ｈ），１．５４−１．４２（ｍ，２Ｈ），１．２５−１．２１（ｍ，３Ｈ）．
【０７２８】
化合物２９２：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（（（Ｒ）−３−（メトキシカルボニル）ピロリジン−１−イル）スルホニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．５２３分及び４．６５０分、Ｃ２７Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６４２．１、ｍ／ｚ実測値  ６４３．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．９４−７．９１（ｍ，０．５Ｈ），７．９０−７．８７（ｍ，０．５Ｈ），７．７７−７．７３（ｍ，１Ｈ），７．２６−７．１７（ｍ，２Ｈ），６．１４（ｓ，０．２Ｈ），６．１３（ｓ，０．３Ｈ），６．０７（ｓ，０．２Ｈ），６．０６（ｓ，０．３Ｈ），４．１２−４．０４（ｍ，０．２Ｈ），４．０２−３．９３（ｍ，０．４Ｈ），３．９０−３．８１（ｍ，０．２Ｈ），３．７６−３．６９（ｍ，３．２Ｈ），３．６７−３．６２（ｍ，２Ｈ），３．６１−３．５７（ｍ，３Ｈ），３．５３−３．４６（ｍ，２．４Ｈ），３．２８−３．１５（ｍ，１．６Ｈ），２．５０−２．３９（ｍ，０．５Ｈ），２．３７−２．１８（ｍ，４Ｈ），２．１６−２．０８（ｍ，０．５Ｈ），２．０４−１．９１（ｍ，１．６Ｈ），１．８７−１．６６（ｍ，３．４Ｈ）．
【０７２９】
４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（（（Ｒ）−３−（メトキシカルボニル）
ピロリジン−１−イル）スルホニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル２９２（１．２０ｇ、純度９０％、１．６８ｍｍｏｌ）の混合物を、分取ＨＰＬＣ（カラム：ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６０〜６５％（％Ｂ））により分離して、黄色固体として標題の化合物２９２Ｍ（２４７ｍｇ、純度９６．３％、収率２１％）及び２９２Ｎ（７６２ｍｇ、純度９９．４％、収率６４％）を得た。
【０７３０】
化合物２９２Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝９．６１２分、Ｃ２７Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６４２．１、ｍ／ｚ実測値  ６４３．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３４（ｓ，０．６Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４２−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．０９−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．６Ｈ），６．０６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），４．１３−４．０６（ｍ，０．７Ｈ），３．９６−３．９０（ｍ，０．３Ｈ），３．７９−３．７２（ｍ，４Ｈ），３．６０−３．５８（ｍ，５Ｈ），３．５５−３．４９（ｍ，１．３Ｈ），３．３５−３．２９（ｍ，０．７Ｈ），３．２２−３．１２（ｍ，１Ｈ），２．５３−２．４１（ｍ，２Ｈ），２．２８−２．１４（ｍ，４Ｈ），２．０４−１．７６（ｍ，４Ｈ）．
【０７３１】
化合物２９２Ｎ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．５９３分、Ｃ２７Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６４２．１、ｍ／ｚ実測値  ６４３．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１１（ｓ，０．４Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５２−７．４６（ｍ，１Ｈ），７．４０（ｓ，０．６Ｈ），７．０８−７．００（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．４Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０４−３．９７（ｍ，０．５Ｈ），３．７８−３．７３（ｍ，４．５Ｈ），３．６２−３．５８（ｍ，４Ｈ），３．５４−３．４８（ｍ，２Ｈ），３．１９−３．０３（ｍ，２Ｈ），２．４１−２．３５（ｍ，２Ｈ），２．２９−２．２２（ｍ，３Ｈ），２．１３−１．９４（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．７２（ｍ，３Ｈ），１．５２−１．４４（ｍ，１Ｈ）．
【０７３２】
４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（（（Ｒ）−３−（メトキシカルボニル）ピロリジン−１−イル）スルホニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル２９２Ｎ（５００ｍｇ、純度９９．４％、０．７７４ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＳＦＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．３  ５０ｇ／分；カラム温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として２９２Ｗ（１４６ｍｇ、収率２９％、純度９９．３％、１００％  立体的に純粋）及び２９２Ｚ（１６０ｍｇ、収率３２％、純度９９．４％、９９．８％  立体的に純粋）を得た。
【０７３３】
化合物２９２Ｗ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．５２７分、Ｃ２７Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６４２．１、ｍ／ｚ実測値  ６４３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．２  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０．１℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝４．４５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１１（ｓ，０．４Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４１（ｓ，０．６Ｈ），７．０６−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．４Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０６−３．９７（ｍ，０．５Ｈ），３．８０−３．７８（ｍ，０．５Ｈ），３．７４−３．７１（ｍ，４Ｈ），３．６２−３．５７（ｍ，４Ｈ），３．５５−３．４８（ｍ，２Ｈ），３．１９−３．０７（ｍ，２Ｈ），２．３８−２．３５（ｍ，１Ｈ），２．２９−２．２０（ｍ，３Ｈ），２．１３−２．００（ｍ，１Ｈ），１．９５−１．７４（ｍ，４Ｈ），１．５８−１．５１（ｍ，１Ｈ）．
【０７３４】
化合物２９２Ｚ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０４２分、Ｃ２７Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６４２．１、ｍ／ｚ実測値  ６４３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝６０：４０：０．２  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０．１℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝５．５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１１（ｓ，０．５Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４１（ｓ，０．５Ｈ），７．０７−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．４Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０４−３．９５（ｍ，０．５Ｈ），３．７９−３．７６（ｍ，０．５Ｈ），３．７４−３．７１（ｍ，４Ｈ），３．６２−３．６０（ｍ，４Ｈ），３．５５−３．４８（ｍ，２Ｈ），３．１９−３．０９（ｍ，２Ｈ），２．４１−２．３３（ｍ，１Ｈ），２．２６−２．１８（ｍ，３Ｈ），２．１４−２．０１（ｍ，１Ｈ），１．９７−１．７６（ｍ，４Ｈ），１．５９−１．５１（ｍ，１Ｈ）．
【０７３５】
化合物２９４：６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）シクロブチル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０８分、Ｃ３５Ｈ３５ＣｌＦＮ３Ｏ３ＳＳｉの質量計算値  ６５９．２、ｍ／ｚ実測値  ６６０．６［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．４１（ｂｒ  ｓ，０．５Ｈ），７．８９−７．８７（ｍ，１Ｈ），７．７６−７．６９（ｍ，４Ｈ），７．５６−７．５５（ｍ，０．５Ｈ），７．４８−７．３５（ｍ，７Ｈ），７．３１−７．２９（ｍ，０．３Ｈ），７．２６−７．１９（ｍ，０．７Ｈ），７．１６−７．１０（ｍ，１Ｈ），６．９８−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．１９−６．１６（ｍ，０．５Ｈ），６．０５−６．００（ｍ，０．５Ｈ），４．３６−４．２５（ｍ，１Ｈ），３．９６−３．８４（ｍ，１Ｈ），３．６１−３．５６（ｍ，３Ｈ），２．７６−２．３２（ｍ，３Ｈ），２．２５−２．１４（ｍ，１Ｈ），１．１０（ｓ，９Ｈ）．
【０７３６】
化合物２９６：６−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（３，５−ジフルオロピリジン−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．９３分、Ｃ２８Ｈ２９ＣｌＦ４Ｎ４Ｏ４の質量計算値  ５９６．２、ｍ／ｚ実測値  ５９７．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．３０（ｓ，０．８Ｈ），９．１４（ｓ，０．２Ｈ），８．５８（ｓ，１Ｈ），８．１０−８．０３（ｍ，１Ｈ），７．５１−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２０−７．１３（ｍ，１Ｈ），６．８３−６．７３（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．８Ｈ），５．９２（ｓ，０．２Ｈ），４．０４−４．０１（ｍ，０．５Ｈ），３．８９−３．８４（ｍ，０．５Ｈ），３．５１（ｓ，３Ｈ），１．９０−１．６５（ｍ，５Ｈ），１．３９（ｓ，９Ｈ），１．３５−１．２３（ｍ，４Ｈ）．
【０７３７】
化合物２９９：６−（−３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロペンチル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、分離条件：分取ＨＰＬＣ（Ｘｔｉｍａｔｅ  Ｃ１８（１０μｍ  ５０＊２５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：８０ｍＬ／分、勾配：６０〜９０（％Ｂ））により、黄色油として群１（２９９Ａ〜Ｄ、１．３ｇ、収率２６％）及び群２（２９９Ｅ〜Ｈ、１．５ｇ、収率３０％）を得た。群１（２９９Ａ〜Ｄ、１．３ｇ、２．４ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．３  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２９９Ａ（２８０ｍｇ、収率２２％）、２９９Ｂ（２３０ｍｇ、１８％）、２９９Ｃ（３２０ｍｇ、２５％）及び２９９Ｄ（３３０ｍｇ、２５％）を得た。群２（２９９Ｅ〜Ｈ、１．５ｇ、２．７ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物２９９Ｅ（３００ｍｇ、２０％）、２９９Ｆ（３５０ｍｇ、２３％）、２９９Ｇ（３８０ｍｇ、２５％）及び２９９Ｈ（３５０ｍｇ、２３％）を得た。
【０７３８】
化合物２９９Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３１０分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ４５３．０［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１１（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３７（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），７．０８−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．４Ｈ），６．０４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．６９−４．５４（ｍ，１．４Ｈ），４．４７−４．３９（ｍ，０．６Ｈ），４．３２−４．２５（ｍ，１Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．５９（ｓ，１．２Ｈ），２．４５−２．０６（ｍ，３Ｈ），１．９８−１．８２（ｍ，２Ｈ），１．６７−１．６１（ｍ，１Ｈ），１．４７（ｓ，５Ｈ），１．４６（ｓ，４Ｈ）．
【０７３９】
化合物２９９Ｂ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１１（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），７．８２（ｔ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３８（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），７．１０−６．９９（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．４Ｈ），６．０４（ｄ，，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．７０−４．５３（ｍ，１．４Ｈ），４．４７−４．３９（ｍ，０．６Ｈ），４．３３−４．２４（ｍ，１Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．６０（ｓ，１．２Ｈ），２．４４−２．０６（ｍ，３Ｈ），１．９８−１．８２（ｍ，２Ｈ），１．６７−１．６１（ｍ，１Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０７４０】
化合物２９９Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３２４分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ４５３．０［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），７．８２（ｔ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，，０．４Ｈ），７．３７（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），７．０９−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１７（ｓ，０．４Ｈ），６．０４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．６６−４．５２（ｍ，１．３Ｈ），４．４６−４．３８（ｍ，０．７Ｈ），４．２６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．５９（ｓ，１．２Ｈ），２．３３−１．９６（ｍ，４Ｈ），１．７４−１．６３（ｍ，２Ｈ）１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０７４１】
化合物２９９Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３１３分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ４５３．０［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１１（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），７．８２（ｔ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．３７（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），７．０９−６．９８（ｍ，２Ｈ），６．１７（ｓ，０．４Ｈ），６．０４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．６６−４．５２（ｍ，１．３Ｈ），４．４６−４．３８（ｍ，０．７Ｈ），４．２６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），３．５９（ｓ，１．２Ｈ），２．３４−１．９６（ｍ，４Ｈ），１．７７−１．６１（ｍ，２Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０７４２】
化合物２９９Ｅ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２０７分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ４５３．０［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３２（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．８７（ｄ，Ｊ＝１３．６Ｈｚ，０．８Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝１０．０Ｈｚ，０．２Ｈ），７．５７−７．５５（ｍ，１．６Ｈ），７．４７（ｄ，Ｊ＝１３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．１１−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１７（ｓ，０．２Ｈ），６．０７（ｂｒ  ｓ，０．８Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．８Ｈ），５．８４（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），４．７２（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），４．５２−４．４３（ｍ，１Ｈ），４．２９（ｍ，０．６Ｈ），４．１７−４．０３（ｍ，０．３Ｈ）３．６２（ｓ，２．４Ｈ），３．５９（ｓ，０．６Ｈ），２．６１−２．４４（ｍ，０．１Ｈ），２．３８−２．２５（ｍ，０．９Ｈ），２．１８−２．１２（ｍ，０．４Ｈ），２．０２  −１．６０（ｍ，４．６Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）．
【０７４３】
化合物２９９Ｆ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３６８分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ４５３．１［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３２（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．８６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．８Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．５７−７．４８（ｍ，１．６Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．１１−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１６（ｓ，０．２Ｈ），６．０７（ｂｒ  ｓ，０．８Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．８Ｈ），５．８２（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），４．８０−４．７０（ｍ，０．１Ｈ），４．５４−４．４５（ｍ，１Ｈ），４．２３−４．２２（ｍ，０．７Ｈ），４．１２−４．０５（ｍ，０．２Ｈ）３．６２（ｓ，２Ｈ），３．５９（ｓ，１Ｈ），２．５９−２．４７（ｍ，０．２Ｈ），２．３８−２．２９（ｍ，０．８Ｈ），２．２４−２．０８（ｍ，０．６Ｈ），２．０３−１．８９（ｍ，４．４Ｈ），１．６０（ｓ，９Ｈ）．
【０７４４】
化合物２９９Ｇ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３５４分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ４５３．１［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．２８（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），７．８８（ｄ，Ｊ＝１４．８Ｈｚ，０．８Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．５７−７．４８（ｍ，１．７Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．２Ｈ），７．１３−７．００（ｍ，２Ｈ），６．１９−６．１７（ｍ，１Ｈ），６．０８−６．０７（ｍ，１Ｈ），４．７６−４．６５（ｍ，０．１Ｈ），４．５０−４．３８（ｍ，１Ｈ），４．２５−４．２０（ｍ，０．７Ｈ），４．１５−４．０３（ｍ，０．２Ｈ），３．６１（ｓ，２．４Ｈ），３．５９（ｓ，０．６Ｈ），２．５３−２．４２（ｍ，０．１Ｈ），２．２９−２．１７（ｍ，１．９Ｈ），２．０４−１．９１（ｍ，２Ｈ），１．７８−１．６５（ｍ，２Ｈ），１．５９（ｓ，９Ｈ）．
【０７４５】
化合物２９９Ｈ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１７７分、Ｃ２５Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５５２．１、ｍ／ｚ実測値  ４５３．０［Ｍ＋Ｈ−Ｂｏｃ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．２６（ｂｒ  ｓ，０．１Ｈ），７．８６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．８Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．５７−７．５４（ｍ，１．７Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．１２−７．００（ｍ，２Ｈ），６．１７−６．１６（ｍ，１Ｈ），６．０８（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），４．７８−４．６９（ｍ，０．１Ｈ），４．４９−４．４１（ｍ，１Ｈ），４．２１−４．１７（ｍ，０．７Ｈ），４．１０−４．０５（ｍ，０．２Ｈ），３．６２（ｓ，２Ｈ），３．５９（ｓ，１Ｈ），２．５４−２．４０（ｍ，０．２Ｈ），２．２３−２．０８（ｍ，１．８Ｈ），１．９９−１．８９（ｍ，２Ｈ），１．８０−１．６０（ｍ，２Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ）．
【０７４６】
化合物３０１：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）−シクロヘプチル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７３分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０９−８．９６（ｍ，０．４Ｈ），８．０３−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５２−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１３（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０２−３．９１（ｍ，２．４Ｈ），３．８６−３．７６（ｍ，０．６Ｈ），３．６５−３．５９（ｍ，３Ｈ），２．６５−２．５４（ｍ，１Ｈ），２．０８−１．５８（ｍ，９．４Ｈ），１．４９−１．３７（ｍ，０．６Ｈ），１．０７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１．８Ｈ），１．０５（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１．２Ｈ）．
【０７４７】
化合物３０１（２．００ｇ、３．７２ｍｍｏｌ）の混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（１番目の分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ５０ｇ／分；波長：２１４ｎｍ；２番目の分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．３  １５ｍＬ／分；波長：２３０ｎｍ；３番目の分離条件：カラム：Ｓｕｐｅｒｃｈｉｒａｌ  Ｓ−ＯＪ  ５μｍ  ２１＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  ２０ｍＬ／分；波長：２５４ｎｍ；４番目の分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ５０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  ６０ｍＬ／分；波長：２５４ｎｍ；５番目の分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ５０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．１  ６０ｍＬ／分；波長：２５４ｎｍ）により分離して、黄色固体として３０１Ｍ（１９０ｍｇ、純度９９．９％、収率９．５％、１００％  立体的に純粋）、３０１Ｎ（１８５ｍｇ、純度９９．９％、収率９．３％、１００％  立体的に純粋）、３０１Ｐ（１７０ｍｇ、純度９９．９％、収率８．５％、１００％  立体的に純粋）、３０１Ｑ（１９０ｍｇ、純度９９．９％、収率９．５％、１００％  立体的に純粋）、３０１Ｕ（１５０ｍｇ、純度９９．９％、収率７．５％、９９．８％  立体的に純粋）、３０１Ｖ（１３０ｍｇ、純度９９．９％、収率６．５％、１００％  立体的に純粋）、３０１Ｘ（２４５ｍｇ、純度９８．５％、収率１２．３％、９７．８％  立体的に純粋）及び３０１Ｙ（２６０ｍｇ、純度９９．１％、収率１３．０％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７４８】
化合物３０１Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．６１４分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝１０．９４２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９９（ｓ，０．４Ｈ），８．０２−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９４（ｓ，０．４Ｈ），７．５０−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．０２−３．９２（ｍ，２．４Ｈ），３．８５−３．７６（ｍ，０．６Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），２．６８−２．５７（ｍ，１Ｈ），２．１５−１．９４（ｍ，３Ｈ），１．９１−１．７４（ｍ，４Ｈ），１．７２−１．５８（ｍ，２Ｈ），１．４６−１．３４（ｍ，１Ｈ），１．１１−１．０１（ｍ，３Ｈ）．
【０７４９】
化合物３０１Ｎ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．６１５分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ：ＤＥＡ＝９５：５：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝１３．３５６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９９（ｓ，０．４Ｈ），８．０２−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５１−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１６（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９４（ｍ，２．４Ｈ），３．８４−３．７６（ｍ，０．６Ｈ），３．６２（ｓ，３Ｈ），２．６５−２．５７（ｍ，１Ｈ），２．１５−１．９４（ｍ，３Ｈ），１．９１−１．７４（ｍ，４Ｈ），１．７２−１．５８（ｍ，２Ｈ），１．４５−１．３５（ｍ，１Ｈ），１．１１−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７５０】
化合物３０１Ｐ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．５７６分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ３ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．８２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０４（ｓ，０．４Ｈ），８．０３−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５０−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１６（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２．４Ｈ），３．８５−３．７７（ｍ，０．６Ｈ），３．６１（ｓ，３Ｈ），２．７８−２．７２（ｍ，０．４Ｈ），２．６１−２．５５（ｍ，０．６Ｈ），２．０８−１．９９（ｍ，１．５Ｈ），１．９５−１．８５（ｍ，３Ｈ），１．８１−１．５６（ｍ，５．５Ｈ），１．１０−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７５１】
化合物３０１Ｑ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．６１１分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝５．７０４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５０（ｓ，０．６Ｈ），９．０３（ｓ，０．４Ｈ），８．０３−７．９５（ｍ，１．６Ｈ），７．９４−７．９１（ｍ，０．４Ｈ），７．５０−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｓ，０．６Ｈ），４．００−３．９１（ｍ，２．４Ｈ），３．８５−３．７７（ｍ，０．６Ｈ），３．６５−３．５５（ｍ，３Ｈ），２．６９−２．６３（ｍ，０．４Ｈ），２．６０−２．５４（ｍ，０．６Ｈ），２．０７−１．７５（ｍ，７．５Ｈ），１．７１−１．５８（ｍ，１．５Ｈ），１．４９−１．３７（ｍ，１Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７５２】
化合物３０１Ｕ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．０４６分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９０：１０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．５６６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０３（ｓ，０．４Ｈ），８．０２−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５０−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２．４Ｈ），３．８６−３．７７（ｍ，０．６Ｈ），３．６３（ｓ，１．２Ｈ），３．６１（ｓ，１．８Ｈ），２．６９−２．６３（ｍ，０．４Ｈ），２．６０−２．５４（ｍ，０．６Ｈ），２．０４−１．７６（ｍ，７．５Ｈ），１．７１−１．５９（ｍ，１．５Ｈ），１．４８−１．３９（ｍ，１Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７５３】
化合物３０１Ｖ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．１１３分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ３ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝４．０６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０８（ｓ，０．４Ｈ），８．０３−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５０−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１３（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２．４Ｈ），３．８４−３．７７（ｍ，０．６Ｈ），３．６１（ｓ，１．２Ｈ），３．６０（ｓ，１．８Ｈ），２．７３−２．６７（ｍ，０．４Ｈ），２．５９−２．５４（ｍ，０．６Ｈ），２．０８−１．９６（ｍ，１．５Ｈ），１．９５−１．８０（ｍ，３．５Ｈ），１．７７−１．６６（ｍ，４Ｈ），１．６１−１．５２（ｍ，１Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７５４】
化合物３０１Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３８０分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ３ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝４．６２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０８（ｓ，０．４Ｈ），８．０３−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５０−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１３（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２．４Ｈ），３．８４−３．７７（ｍ，０．６Ｈ），３．６１（ｓ，１．２Ｈ），３．６０（ｓ，１．８Ｈ），２．７３−２．６７（ｍ，０．４Ｈ），２．５９−２．５４（ｍ，０．６Ｈ），２．０８−１．９６（ｍ，１．５Ｈ），１．９５−１．８０（ｍ，３．５Ｈ），１．７７−１．６６（ｍ，４Ｈ），１．６１−１．５２（ｍ，１Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７５５】
化合物３０１Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３９６分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３７．１、ｍ／ｚ実測値  ５３８．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ３ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝５．８８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），９．０５（ｓ，０．４Ｈ），８．０２−７．９６（ｍ，１．６Ｈ），７．９４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．５０−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２．４Ｈ），３．８６−３．７６（ｍ，０．６Ｈ），３．６１（ｓ，３Ｈ），２．８０−２．７２（ｍ，０．４Ｈ），２．６３−２．５７（ｍ，０．６Ｈ），２．１０−１．９９（ｍ，１．５Ｈ），１．９５−１．８４（ｍ，３Ｈ），１．８２−１．５５（ｍ，５．５Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７５６】
化合物３０６：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（３，４−ジフルオロ−２−メチルフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．９６分、Ｃ２６Ｈ３０ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３２．２  ｍ／ｚ実測値  ５３３．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），９．１３（ｓ，０．２Ｈ），７．９９−７．９１（ｍ，２Ｈ），７．２５−７．１８（ｍ，１Ｈ），７．１１−７．０８（ｍ，０．８Ｈ），６．９７−６．９４（ｍ，０．２Ｈ），５．８２（ｓ，０．２Ｈ），５．６９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），４．１４−４．００（ｍ，２．２Ｈ），３．８１−３．７５（ｍ，０．８Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），２．８５−２．６８（ｍ，２Ｈ），２．４３（ｓ，３Ｈ），１．９１−１．６４（ｍ，３Ｈ），１．５２−１．４８（ｍ，１Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ）．
【０７５７】
３０６のラセミ混合物（６００ｍｇ、１．１３ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  ５０ｇ／分；カラム温度４０℃；波長：２１４ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３０６Ａ（２６０ｍｇ、収率４３％、１００％  立体的に純粋）及び３０６Ｂ（２７０ｍｇ、収率４５％、９８．６％  立体的に純粋）を得た。
【０７５８】
化合物３０６Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８７分、Ｃ２６Ｈ３０ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３２．２  ｍ／ｚ実測値  ５３３．６［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０．１℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．０８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．７Ｈ），７．８０（ｓ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），７．０９−７．０６（ｍ，０．３Ｈ），７．０４（ｓ，０．２Ｈ），６．９７−６．８５（ｍ，１．８Ｈ），５．９３（ｓ，０．８Ｈ），５．８５（ｓ，０．２Ｈ），４．３９−４．１６（ｍ，２．８Ｈ），３．８５−３．７８（ｍ，０．２Ｈ），３．６０（ｓ，３Ｈ），２．９４−２．７９（ｍ，２Ｈ），２．５７（ｓ，２．３Ｈ），２．４２（ｓ，０．７Ｈ），２．００−１．９７（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．６３（ｍ，３Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ）．
【０７５９】
化合物３０６Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８７分、Ｃ２６Ｈ３０ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３２．２  ｍ／ｚ実測値  ５３３．７［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  ３．０ｇ／分；カラム温度：３９．９℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝３．９６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．７Ｈ），７．８０−７．７９（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，０．７Ｈ），７．０９−７．０７（ｍ，０．３Ｈ），７．０５（ｓ，０．２Ｈ），６．９５−６．８７（ｍ，１．８Ｈ），５．９３（ｓ，０．８Ｈ），５．８５（ｓ，０．２Ｈ），４．３７−４．１５（ｍ，２．７Ｈ），３．８４−３．７８（ｍ，０．３Ｈ），３．６０（ｓ，３Ｈ），２．９４−２．８０（ｍ，２Ｈ），２．５７（ｓ，２．３Ｈ），２．４３（ｓ，０．７Ｈ），２．０１−１．９７（ｍ，１Ｈ），１．７５−１．６０（ｍ，３Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ）．
【０７６０】
化合物３１４：６−（−４−（Ｎ−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エチル）メチルスルホンアミド）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．０７７分、Ｃ３０Ｈ４１ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ５Ｓ２Ｓｉの質量計算値  ７０２．２、ｍ／ｚ実測値  ７０２．８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７６１】
化合物３１６：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．７５分、Ｃ２６Ｈ３０ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４８．２、ｍ／ｚ実測値  ５４９．６［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．５Ｈ），７．８３（ｓ，１Ｈ），７．５１−７．５０（ｍ，０．５Ｈ），７．４６−７．４５（ｍ，０．５Ｈ），７．３８（ｄ，Ｊ＝０．６Ｈｚ，０．５Ｈ），７．１９−７．０５（ｍ，３Ｈ），６．２９（ｓ，０．５Ｈ），６．１６（ｓ，０．５Ｈ），４．３２−４．０３（ｍ，５Ｈ），２．９０−２．８４（ｍ，２Ｈ），２．０５−１．８６（ｍ，３Ｈ），１．６２−１．５２（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１５−１．１０（ｍ，３Ｈ）．
【０７６２】
化合物３２６：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０１分、Ｃ２６Ｈ３０ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４８．２、ｍ／ｚ実測値  ５４９．５［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４７（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），９．０４（ｓ，０．３Ｈ），８．０１−７．９９（ｍ，１．７Ｈ），７．９３−７．９２（ｍ，０．３Ｈ），７．４３−７．３４（ｍ，２Ｈ），７．２４−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．２Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），４．１１−４．０１（ｍ，２Ｈ），３．９９−３．９４（ｍ，２Ｈ），３．８３−３．７５（ｍ，１Ｈ），２．８４−２．６９（ｍ，２Ｈ），１．９１−１．６６（ｍ，３Ｈ），１．５７−１．４９（ｍ，１Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ），１．１０−１．０２（ｍ，３Ｈ）．
【０７６３】
６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル３２６（２．５０ｇ、４．５５ｍｍｏｌ）のラセミ混合物を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３２６Ａ（１．００ｇ、収率４０％、１００％  立体的に純粋）及び３２６Ｂ（１．２０ｇ、収率４８％、９９．８％  立体的に純粋）を得た。
【０７６４】
化合物３２６Ａ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３ｇ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝２．５分）。
【０７６５】
化合物３２６Ｂ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３ｇ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．４分）。
【０７６６】
化合物３３６：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４８（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），９．０６（ｓ，０．３Ｈ），８．０４−７．９２（ｍ，２Ｈ），７．４４−７．３７（ｍ，１Ｈ），７．３１−７．２４（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０７（ｓ，０．３Ｈ），５．９７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．７Ｈ），４．１６−３．９３（ｍ，４．３Ｈ），３．８３−３．７６（ｍ，０．７Ｈ），２．８５−２．６７（ｍ，２Ｈ），１．９６−１．６４（ｍ，３．３Ｈ），１．５４−１．５０（ｍ，０．７Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ），１．０８−１．０１（ｍ，３Ｈ）．
【０７６７】
化合物３４０：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（３，４−ジフルオロ−２−メチルフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８７９分、Ｃ２７Ｈ３２Ｆ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４６．２、ｍ／ｚ実測値  ５４６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０８（ｓ，１Ｈ），７．８０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），７．１０−７．０５（０．４Ｈ），６．９３−６．９０（ｍ，１．６Ｈ），５．９５（ｓ，０．８Ｈ），５．８６−５．８５（ｍ，０．２Ｈ），４．３６−４．２８（ｍ，２Ｈ），４．２１−４．０５（ｍ，２．７Ｈ），３．８４−３．７９（ｍ，０．３Ｈ），２．９２−２．８３（ｍ，２Ｈ），２．５７−２．５６（ｍ，２．３Ｈ），２．４３−２．４２（ｍ，０．７Ｈ），２．０１−１．９８（ｍ，１Ｈ），１．８６−１．８３（ｍ，１Ｈ），１．７７−１．６８（ｍ，２Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１３（ｔ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，３Ｈ）．
【０７６８】
ラセミ化合物３４０（２．４０ｇ、４．３９ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝８０：２０  ５０ｇ／分；カラム温度４０℃；波長：２３０ｎｍ；背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３４０Ａ（７００ｍｇ、収率２９％、１００％  立体的に純粋）及び３４０Ｂ（８００ｍｇ、収率３３％、９９．４％  立体的に純粋）を得た。
【０７６９】
化合物３４０Ａ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  ３．０ｍＬ／分；温度：４０．１℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝３．００分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６０（ｓ，０．７Ｈ），９．１２（ｓ，０．３Ｈ），８．００−７．９３（ｍ，２Ｈ），７．４７−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１７（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．３Ｈ），５．９３（ｓ，０．７Ｈ），４．１９−３．７５（ｍ，５Ｈ），２．８９−２．６４（ｍ，２Ｈ），２．５１（ｓ，２Ｈ），２．４９（ｓ，１Ｈ），２．００−１．５７（ｍ，４Ｈ），１．５３（ｓ，９Ｈ），１．１０−１．０２（ｍ，３Ｈ）．
【０７７０】
化合物３４０Ｂ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝８０：２０：０．２  ３．０ｍＬ／分；温度：３９．９℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝３．８５分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．６０（ｓ，０．７Ｈ），９．１２（ｓ，０．３Ｈ），８．０３−７．９３（ｍ，２Ｈ），７．５０−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１６（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．３Ｈ），５．９３（ｓ，０．７Ｈ），４．１４−３．７５（ｍ，５Ｈ），２．８３−２．６６（ｍ，２Ｈ），２．５１（ｓ，２Ｈ），２．４９（ｓ，１Ｈ），１．９２−１．５７（ｍ，４Ｈ），１．５３（ｓ，９Ｈ），１．１０−１．０２（ｍ，３Ｈ）．
【０７７１】
化合物３４４：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８８４分、Ｃ２４Ｈ２４ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２３．１、ｍ／ｚ実測値  ５２４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９２（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），８．０５−７．９９（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４９−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２Ｈ），３．８６−３．８０（ｍ，０．４Ｈ），３．６２（ｓ，１．３Ｈ），３．６１（ｓ，１．７Ｈ），３．５８−３．５４（ｍ，０．６Ｈ），２．５５−２．５１（ｍ，０．４Ｈ），２．３６−２．３０（ｍ，０．６Ｈ），２．０７−１．９８（ｍ，２Ｈ），１．８９−１．６５（ｍ，４Ｈ），１．４８−１．３５（ｍ，２Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７７２】
ラセミ化合物３４４（５００ｍｇ、０．９５５ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３４４Ｍ（２２０ｍｇ、収率４４％、１００％  立体的に純粋）及び３４４Ｎ（２２０ｍｇ、収率４４％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７７３】
化合物３４４Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８６６分、Ｃ２４Ｈ２４ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２３．１、ｍ／ｚ実測値  ５２４．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝６．８５７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），８．９２（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），８．０３−７．９８（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４８−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｓ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２Ｈ），３．８７−３．８０（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，１．３Ｈ），３．６１（ｓ，１．７Ｈ），３．５８−３．５３（ｍ，０．５Ｈ），２．５５−２．５２（ｍ，０．５Ｈ），２．３６−２．３０（ｍ，０．５Ｈ），２．０４−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．９０−１．６５（ｍ，４Ｈ），１．４８−１．３８（ｍ，２Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７７４】
化合物３４４Ｎ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．８５９分、Ｃ２４Ｈ２４ＣｌＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２３．１、ｍ／ｚ実測値  ５２４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝８５：１５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．９３１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９２（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），８．０５−７．９９（ｍ，１．６Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４９−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．２０−７．１５（ｍ，１Ｈ），６．０２（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．００−３．９３（ｍ，２Ｈ），３．８７−３．７９（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，１．３Ｈ），３．６１（ｓ，１．７Ｈ），３．５８−３．５４（ｍ，０．５Ｈ），２．５５−２．５３（ｍ，０．５Ｈ），２．３５−２．３１（ｍ，０．５Ｈ），２．０８−１．９７（ｍ，２Ｈ），１．９０−１．６５（ｍ，４Ｈ），１．４５−１．３９（ｍ，２Ｈ），１．０９−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７７５】
化合物３４６：４−（２−ブロモ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（メトキシカルボニル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−エチル、１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４５（ｓ，０．５Ｈ），８．９４（ｓ，０．５Ｈ），７．９９−７．９０（ｍ，２Ｈ），７．５６−７．４５（ｍ，１Ｈ），７．２３−７．１４（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．５Ｈ），５．９２（ｓ，０．５Ｈ），３．９９−３．９１（ｍ，１Ｈ），３．８７−３．７８（ｍ，０．５Ｈ），３．６１（ｓ，３Ｈ），３．５４−３．４９（ｍ，０．５Ｈ），２．５０−２．４９（ｍ，０．５Ｈ），２．３９−２．２６（ｍ，０．５Ｈ），２．１０−２．０１（ｍ，２Ｈ），１．９３−１．７２（ｍ，４Ｈ），１．４３−１．３６（ｍ，２Ｈ），１．０６−１．００（ｍ，３Ｈ）．
【０７７６】
ラセミ化合物３４６（７００ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分；カラム温度：３９．９℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３４６Ｍ（３００ｍｇ、収率５０％、１００％  立体的に純粋）及び３４６Ｎ（２００ｍｇ、収率３３％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７７７】
化合物３４６Ｍ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１１０分、Ｃ２４Ｈ２４ＢｒＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５６７．１、ｍ／ｚ実測値  ５６８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ、移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：３９．９℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．３０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４７（ｓ，０．５Ｈ），８．９２（ｓ，０．５Ｈ），７．９９（ｓ，１．５Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．５５−７．４６（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．５Ｈ），５．９２（ｓ，０．５Ｈ），３．９９−３．９５（ｍ，２Ｈ），３．８７−３．８０（ｍ，０．５Ｈ），３．５８（ｓ，３Ｈ），３．５５−３．５１（ｍ，０．５Ｈ），２．３６−２．２９（ｍ，０．６Ｈ），２．０５−２．０１（ｍ，２．４Ｈ），１．９０−１．８２（ｍ，２Ｈ），１．７６−１．５９（ｍ，２Ｈ），１．４６−１．４２（ｍ，２Ｈ），１．１０−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７７８】
化合物３４６Ｎ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１２２分、Ｃ２４Ｈ２４ＢｒＦ２Ｎ３Ｏ４Ｓの質量計算値  ５６７．１、ｍ／ｚ実測値  ５６８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ、移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：３９．９℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝４．７８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．４９（ｓ，０．５Ｈ），８．９２（ｓ，０．５Ｈ），７．９９（ｓ，１．５Ｈ），７．９３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．５４−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１２（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．５Ｈ），５．９１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），３．９９−３．９５（ｍ，２Ｈ），３．９０−３．７５（ｍ，０．５Ｈ），３．６２（ｓ，１．５Ｈ），３．６１（ｓ，１．５Ｈ），３．５７−３．５２（ｍ，０．５Ｈ），２．３８−２．３１（ｍ，１Ｈ），２．０９−２．０１（ｍ，２Ｈ），１．８７−１．５９（ｍ，４Ｈ），１．５１−１．４０（ｍ，２Ｈ），１．１０−１．０３（ｍ，３Ｈ）．
【０７７９】
化合物３４９：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（３，５−ジフルオロピリジン−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．８０６分、Ｃ２８Ｈ２９ＣｌＦ４Ｎ４Ｏ４の質量計算値  ５９６．２、ｍ／ｚ実測値  ５９７．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．６１（ｓ，０．７Ｈ），８．３１（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．７Ｈ），８．２５（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．３Ｈ），７．７５（ｓ，０．３Ｈ），７．３３−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．０９−６．９７（ｍ，２Ｈ），６．３２（ｓ，０．７Ｈ），６．０７（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．３Ｈ），４．３９−４．１８（ｍ，２．７Ｈ），４．１０−３．８９（ｍ，２．３Ｈ），２．９７−２．７８（ｍ，２Ｈ），１．８８−１．８２（ｍ，１Ｈ），１．７０−１．５７（ｍ，３Ｈ），１．５１（ｓ，６．３Ｈ），１．４９（ｓ，２．７Ｈ），１．１６−１．１１（ｍ，３Ｈ）．
【０７８０】
ラセミ化合物３４９（３００ｍｇ、０．０５２ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝９０：１０  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物３４９Ａ（１２０ｍｇ、収率４０％、１００％  立体的に純粋）及び３４９Ａ（１３５ｍｇ、収率４５％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７８１】
中間体３４９Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．１１６分、Ｃ２８Ｈ２９ＣｌＦ４Ｎ４Ｏ４の質量計算値  ５９６．２、ｍ／ｚ実測値  ５９７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１４．７８４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．２７（ｓ，０．６Ｈ），９．１７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．４Ｈ），８．５６（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，１Ｈ），８．０８−８．０２（ｍ，１Ｈ），７．４９−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０４（ｓ，０．６Ｈ），５．９４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），４．１７−３．９４（ｍ，４．６Ｈ），３．８２−３．７５（ｍ，０．４Ｈ），２．８４−２．６７（ｍ，２Ｈ），１．８４−１．６１（ｍ，３．６Ｈ），１．５３−１．４６（ｍ，０．４Ｈ），１．４１（ｓ，９Ｈ），１．０９−１．０２（ｍ，３Ｈ）．
【０７８２】
中間体３４９Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．８９６及び３．１７３分、Ｃ２８Ｈ２９ＣｌＦ４Ｎ４Ｏ４の質量計算値  ５９６．２、ｍ／ｚ実測値  ５９７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＩＰＡ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１９．８３９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．２８（ｓ，０．６Ｈ），９．１７（ｓ，０．４Ｈ），８．５６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），８．０７−８．０２（ｍ，１Ｈ），７．５１−７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１７（ｍ，１Ｈ），６．０４（ｓ，０．６Ｈ），５．９４（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．４Ｈ），４．１５−３．９４（ｍ，４．６Ｈ），３．８２−３．７３（ｍ，０．４Ｈ），２．８４−２．６７（ｍ，２Ｈ），１．８４−１．６８（ｍ，３．６Ｈ），１．５２−１．４６（ｍ，０．４Ｈ），１．４１（ｓ，９Ｈ），１．０９−１．００（ｍ，３Ｈ）．
【０７８３】
化合物３５９Ｅ及び３５９Ｆ：４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−（２−メトキシエチル）スルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル及び４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−６−（４−（Ｎ−（２−メトキシエチル）スルファモイル）シクロヘキシル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル
分離条件：分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９ｍｍ＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（＋０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２５４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：５０〜７０（％Ｂ））により、黄色固体として標題の化合物３５９Ｅ（１３０ｍｇ、収率９％）及び３５９Ｆ（４３０ｍｇ、収率２９％）を得た。
【０７８４】
化合物３５９Ｅ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７７１分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ５Ｓ２の質量計算値  ５８８．１、ｍ／ｚ実測値  ５８９．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｓ，０．７Ｈ），８．３１（ｓ，０．３Ｈ），８．００−７．９６（ｍ，２Ｈ），７．４９−７．３７（ｍ，１．３Ｈ），７．２２−７．１９（ｍ，１Ｈ），７．１１（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，０．７Ｈ），６．０４（ｓ，０．３Ｈ），５．９３（ｓ，０．７Ｈ），３．９３−３．８７（ｍ，０．３Ｈ），３．６９（ｂｒ  ｓ，０．７Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），３．４１−３．３７（ｍ，２Ｈ），３．２７−３．２５（ｍ，３．３Ｈ），３．１７−３．０８（ｍ，２．７Ｈ），２．３７−１．７８（ｍ，６．３Ｈ），１．６５−１．６２（ｍ，１Ｈ），１．５２−１．４８（ｍ，０．７Ｈ）．
【０７８５】
化合物３５９Ｆ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６４８分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ５Ｓ２の質量計算値  ５８８．１、ｍ／ｚ実測値  ５８９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５７（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９９（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９４（ｍ，２Ｈ），７．４９−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１０（ｍ，２Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８９−３．８１（ｍ，０．４Ｈ），３．６１−３．５２（ｍ，３．６Ｈ），３．４１−３．３７（ｍ，２Ｈ），３．２９（ｓ，３Ｈ），３．１６−３．１０（ｍ，２．４Ｈ），３．０７−２．９９（ｍ，０．６Ｈ），２．２０−２．１３（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．６８（ｍ，４Ｈ），１．５６−１．４１（ｍ，２Ｈ）．
【０７８６】
ラセミ化合物３５９Ｅ（１２０ｍｇ、０．２００ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．３  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３５９Ａ（４０ｍｇ、収率３３％、１００％  立体的に純粋）及び３５９Ｂ（４５ｍｇ、収率３８％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７８７】
化合物３５９Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３７５分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ５Ｓ２の質量計算値  ５８８．１、ｍ／ｚ実測値  ５８９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．１８３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５７（ｓ，０．７Ｈ），８．３１（ｓ，０．３Ｈ），８．０１−７．９６（ｍ，２Ｈ），７．４９−７．３７（ｍ，１．３Ｈ），７．２２−７．１８（ｍ，１Ｈ），７．１２（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，０．７Ｈ），６．０３（ｓ，０．３Ｈ），５．９２（ｓ，０．７Ｈ），３．９４−３．８６（ｍ，０．３Ｈ），３．７２−３．６６（ｍ，０．７Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），３．４０−３．３５（ｍ，２Ｈ），３．２７−３．２５（ｍ，３Ｈ），３．１８−３．０８（ｍ，３Ｈ），２．３８−１．７６（ｍ，６．３Ｈ），１．６６−１．６２（ｍ，１Ｈ），１．５１−１．４５（ｍ，０．７Ｈ）．
【０７８８】
化合物３５９Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．３６１分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ５Ｓ２の質量計算値  ５８８．１、ｍ／ｚ実測値  ５８９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．２６４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５７（ｓ，０．７Ｈ），８．３１（ｓ，０．３Ｈ），８．０１−７．９６（ｍ，２Ｈ），７．５０−７．３７（ｍ，１．３Ｈ），７．２２−７．１８（ｍ，１Ｈ），７．１２（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，０．７Ｈ），６．０３（ｓ，０．３Ｈ），５．９２（ｓ，０．７Ｈ），３．９４−３．８６（ｍ，０．３Ｈ），３．７２−３．６６（ｍ，０．７Ｈ），３．５２（ｓ，３Ｈ），３．４１−３．３５（ｍ，２Ｈ），３．２７−３．２５（ｍ，３Ｈ），３．１８−３．０８（ｍ，３Ｈ），２．３７−１．７４（ｍ，６．３Ｈ），１．６５−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．５２−１．４５（ｍ，０．７Ｈ）．
【０７８９】
ラセミ化合物３５９Ｆ（３８０ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３５９Ｃ（１５０ｍｇ、収率３９％、１００％  立体的に純粋）及び３５９Ｄ（１３０ｍｇ、収率３４％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０７９０】
化合物３５９Ｃ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．０８２分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ５Ｓ２の質量計算値  ５８８．１、ｍ／ｚ実測値  ５８９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．３２９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９７（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９４（ｍ，２Ｈ），７．４８−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１５（ｍ，１．４Ｈ），７．１０（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，０．６Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８８−３．８０（ｍ，０．４Ｈ），３．６１−３．５２（ｍ，３．６Ｈ），３．４１−３．３７（ｍ，２Ｈ），３．２８（ｓ，３Ｈ），３．１８−３．１１（ｍ，２．４Ｈ），３．０６−２．９９（ｍ，０．６Ｈ），２．２０−２．０９（ｍ，２Ｈ），１．９８−１．６７（ｍ，４Ｈ），１．５５−１．４１（ｍ，２Ｈ）．
【０７９１】
化合物３５９Ｄ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．０８６分、Ｃ２４Ｈ２７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ５Ｓ２の質量計算値  ５８８．１、ｍ／ｚ実測値  ５８９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝１１．７５８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），８．９７（ｓ，０．４Ｈ），８．００−７．９４（ｍ，２Ｈ），７．４８−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．１６（ｍ，１．４Ｈ），７．１０（ｔ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，０．６Ｈ），６．０２（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８９−３．８０（ｍ，０．４Ｈ），３．６２−３．５２（ｍ，３．６Ｈ），３．４１−３．３７（ｍ，２Ｈ），３．２９（ｓ，３Ｈ），３．１６−３．１１（ｍ，２．４Ｈ），３．０６−３．００（ｍ，０．６Ｈ），２．２０−２．０９（ｍ，２Ｈ），１．９９−１．６８（ｍ，４Ｈ），１．５５−１．４１（ｍ，２Ｈ）．
【０７９２】
化合物３６１：６−（４−（Ｎ−（３−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２，２−ジメチル−３−オキソプロピル）スルファモイル）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘｂｒｉｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：７０〜９０％（％Ｂ））により精製して、黄色固体として標題の化合物（２００ｍｇ、収率２４％）を得た。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．５６１分、Ｃ３０Ｈ３７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６８６．２、ｍ／ｚ実測値  ６８６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５８（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．６Ｈ），９．００（ｓ，０．４Ｈ），８．０２−８．０１（ｍ，１Ｈ），７．９９（ｄ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，０．６Ｈ），７．９６−７．９３（ｍ，０．４Ｈ），７．４９−７．４１（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１４（ｍ，１Ｈ），７．１０−７．０６（ｍ，０．４Ｈ），７．００−６．９６（ｍ，０．６Ｈ），６．０１（ｓ，０．４Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，０．６Ｈ），３．８９−３．８０（ｍ，０．４Ｈ），３．６１−３．５６（ｍ，０．６Ｈ），３．５３（ｓ，１．８Ｈ），３．５２（ｓ，１．２Ｈ），３．１７−３．１３（ｍ，０．４Ｈ），３．１１−３．０５（ｍ，２Ｈ），３．０３−２．９６（ｍ，０．６Ｈ），２．２３−２．１０（ｍ，２Ｈ），２．０４−１．９１（ｍ，１Ｈ），１．８９−１．７５（ｍ，２Ｈ），１．７３−１．６７（ｍ，１Ｈ），１．５６−１．４５（ｍ，２Ｈ），１．４２（ｓ，９Ｈ），１．０９（ｓ，２．４Ｈ），１．０８（ｓ，３．６Ｈ）．
【０７９３】
ラセミ化合物３６１（１９０ｍｇ、０．２２７ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．３  １４ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３６１Ｘ（６５ｍｇ、収率３４％、１００％  立体的に純粋）及び３６１Ｙ（６５ｍｇ、収率３４％、９９．９％  立体的に純粋）を得た。
【０７９４】
化合物３６１Ｘ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２８８分、Ｃ３０Ｈ３７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６８６．２、ｍ／ｚ実測値  ６８７．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１０．２１４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（Ｓ，０．５Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．３９（ｓ，０．５Ｈ），７．０７−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．５Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．５Ｈ），４．９３−４．８４（ｍ，１Ｈ），４．０４−３．９８（ｍ，０．５Ｈ），３．８０−３．７５（ｍ，０．５Ｈ），３．６２−３．６０（ｍ，３Ｈ），３．１６−３．１３（ｍ，２Ｈ），３．０６−３．００（ｍ，１Ｈ），２．４４−１．９５（ｍ，４Ｈ），１．８３−１．６４（ｍ，３Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ），１．２３（ｍ，６Ｈ）．
【０７９５】
化合物３６１Ｙ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６５０分、Ｃ３０Ｈ３７ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ６Ｓ２の質量計算値  ６８６．２、ｍ／ｚ実測値  ６８７．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝７０：３０：０．２  １ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１３．７２３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．５Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．３９（ｓ，０．５Ｈ），７．０７−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．１８（ｓ，０．５Ｈ），６．０５（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），４．９３−４．８４（ｍ，１Ｈ），４．１０−３．９８（ｍ，０．５Ｈ），３．８０−３．７５（ｍ，０．５Ｈ），３．６２−３．６０（ｍ，３Ｈ），３．１６−３．１３（ｍ，２Ｈ），３．０６−３．００（ｍ，１Ｈ），２．４３−１．９５（ｍ，４Ｈ），１．８４−１．７０（ｍ，３Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ），１．２３（ｍ，６Ｈ）．
【０７９６】
化合物３６２ａ：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．４７１分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ８．８６（ｓ，０．２Ｈ），８．８０（ｓ，０．２Ｈ），８．７４（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，０．６Ｈ），８．０１−７．９６（ｍ，２Ｈ），７．４５−７．４２（ｍ，２Ｈ），７．２３−７．２１（ｍ，１Ｈ），６．０７（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），６．０１（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，０．５Ｈ），５．２５−５．０８（ｍ，１Ｈ），４．４６−４．４１（ｍ，０．５Ｈ），４．３４−４．０９（ｍ，２．５Ｈ），３．９９−３．９４（ｍ，２Ｈ），３．８９−３．７６（ｍ，０．６Ｈ），３．６８−３．３４（ｍ，０．４Ｈ），２．８３−２．６２（ｍ，１Ｈ），２．３１−２．１２（ｍ，１．５Ｈ），２．０２−１．６５（ｍ，２Ｈ），１．６１−１．４８（ｍ，０．５Ｈ），１．３３−１．２６（ｍ，２Ｈ），１．２２−１．１８（ｍ，１Ｈ），１．０９−１．０４（ｍ，３Ｈ）．
【０７９７】
化合物３６２Ｒ：４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（５−（エトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６０６及び３．６９４分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２２．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）δ  ７．９３−７．８９（ｍ，１Ｈ），７．７６−７．７５（ｍ，１Ｈ），７．４９−７．４４（ｍ，０．５Ｈ），７．４１−７．３４（ｍ，０．５Ｈ），７．２４−７．２２（ｍ，１Ｈ），７．１０−７．０２（ｍ，１Ｈ），６．１８（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，０．５Ｈ），６．１２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），５．３４−５．２０（ｍ，１Ｈ），４．６０−４．５５（ｍ，０．５Ｈ），４．２１−４．１６（ｍ，１．８Ｈ），４．１５−４．１２（ｍ，０．７Ｈ），４．０３（ｑ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，２Ｈ），３．８８−３．８３（ｍ，０．７Ｈ），３．７０−３．６３（ｍ，０．３Ｈ），２．８１−２．７５（ｍ，０．２Ｈ），２．６５（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），２．４１−２．３３（ｍ，０．６Ｈ），２．２８−２．１３（ｍ，０．６Ｈ），１．９６−１．８２（ｍ，２．２Ｈ），１．７９−１．５６（ｍ，０．８Ｈ），１．３８−１．３５（ｍ，２Ｈ），１．２９−１．２５（ｍ，１Ｈ），１．１５−１．１１（ｍ，３Ｈ）．
【０７９８】
３６２ａ（６７６ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）及び３６２Ｒ（９６２ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）をさらに、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝６：１）により精製して、標題の化合物３６２Ｗ（１．４０ｇ、２．６９ｍｍｏｌ）を得て、これを、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、群１（６９０ｍｇ）、群２（９２ｍｇ）、群３（８０ｍｇ）、群４（１４６ｍｇ）及び標題の化合物３６２Ｙ（４８ｍｇ、収率３％、９２．７％  立体的に純粋）を得た。群２をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｗａｔｅｒｓ  Ｋｉｎｅｔｅ  ＥＶＯ  Ｃ１８（５μｍ  ２１．２＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６５〜７０％（％Ｂ））により精製して、標題の化合物３６２Ｖ（５０ｍｇ、収率４％、１００％  立体的に純粋）を得て、群３をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物３６２Ｘ（４８ｍｇ、収率３％、９９．２％  立体的に純粋）を得て、且つ群４をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物３６２Ｔ（９０ｍｇ、収率６％、９９．７％  立体的に純粋）を得た。群１をさらに、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  ２５ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４）により分離して、群５（１４０ｍｇ）、群６（１３０ｍｇ）、群７（１１０ｍｇ）及び標題の化合物３６２Ｕ（６０ｍｇ、収率４％、１００％  立体的に純粋）を得た。群５をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｇｉｌｓｏｎ  Ｘ−ｂｒｉｄｇｅ  Ｃ１８（５μｍ  ２１．２＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６５〜８５％（％Ｂ））により精製して、標題の化合物３６２Ｍ（１１０ｍｇ、収率８％、９６．９％  立体的に純粋）を得た。群６をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｗａｔｅｒｓ  ｋｉｎｅｔｅ  ＥＶＯ  Ｃ１８（５μｍ  ２１．２＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：５０〜９５％（％Ｂ）により精製して、標題の化合物３６２Ｎ（８８ｍｇ、収率６％、９６．９％  立体的に純粋）を得て、群７をさらに、分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｗａｔｅｒｓ  Ｇｅｍｉｎｉｎｘ  Ｃ１８（５μｍ  １９＊１５０ｍｍ）、移動相Ａ：水（０．１％重炭酸アンモニウム）、移動相Ｂ：アセトニトリル、ＵＶ：２１４ｎｍ、流速：１５ｍＬ／分、勾配：６５〜９５％（％Ｂ）により精製して、標題の化合物３６２Ｓ（８６ｍｇ、収率６％、９４．６％  立体的に純粋）を得た。
【０７９９】
化合物３６２Ｍ（シス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３４４分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝９．８３３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．９２（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．７７（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．４２−７．３８（ｍ，２Ｈ），７．１１（ｄｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．９３−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．１６（ｓ，１Ｈ），５．３３（ｄｄ，Ｊ＝１０．８，２．０Ｈｚ，１Ｈ），４．６３−４．６０（ｍ，１Ｈ），４．３８−４．２２（ｍ，２Ｈ），４．０６−３．９８（ｍ，２Ｈ），３．８２−３．７８（ｍ，１Ｈ），２．５７（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．４０−２．３７（ｍ，１Ｈ），２．０２−１．８８（ｍ，２Ｈ），１．７８−１．６５（ｍ，１Ｈ），１．３７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１２（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８００】
化合物３６２Ｎ（シス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３４８分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１１．３８３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ９．２５（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．８９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．６２（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．４６−７．４２（ｍ，１Ｈ），７．１４（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．９６−６．９３（ｍ，１Ｈ），６．２５（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），５．３４（ｄ，Ｊ＝１０．０Ｈｚ，１Ｈ），４．６２（ｄ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，１Ｈ），４．３８−４．２２（ｍ，２Ｈ），４．１０−４．０１（ｍ，２Ｈ），３．８２−３．７９（ｍ，１Ｈ），２．５９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．４２−２．３８（ｍ，１Ｈ），２．００−１．８９（ｍ，２Ｈ），１．７７−１．６８（ｍ，１Ｈ），１．３７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０１】
化合物３６２Ｓ（シス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．３３４分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１３．１５３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．８４（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．８０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．２９−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１２（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ  １Ｈ），６．９４−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．２２（ｓ，１Ｈ），５．３２−５．２９（ｍ，１Ｈ），４．６３（ｄ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，１Ｈ），４．３９−４．３２（ｍ，１Ｈ），４．２９−４．２３（ｍ，１Ｈ），４．０８−３．９８（ｍ，２Ｈ），３．８２−３．７８（ｍ，１Ｈ），２．５８（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．４４−２．４１（ｍ，１Ｈ），２．１１−２．０８（ｍ，１Ｈ），１．９７−１．８８（ｍ，２Ｈ），１．３９（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０２】
化合物３６２Ｔ（シス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０９３分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２２．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１５．２２９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．８４（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．８０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．２９−７．２７（ｍ，１Ｈ），７．１１（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．８Ｈｚ，１Ｈ），６．９４−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．２２（ｓ，１Ｈ），５．３２−５．２９（ｍ，１Ｈ），４．６３（ｄ，Ｊ＝１１．２Ｈｚ，１Ｈ），４．３９−４．３４（ｍ，１Ｈ），４．２８−４．２３（ｍ，１Ｈ），４．０８−３．９８（ｍ，２Ｈ），３．８２−３．７８（ｍ，１Ｈ），２．５８（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），２．４３−２．４１（ｍ，１Ｈ），２．１１−２．０８（ｍ，１Ｈ），１．９７−１．８７（ｍ，２Ｈ），１．３９（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０３】
化合物３６２Ｕ（トランス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３０４分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２２．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝８．７２９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．８２（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４４−７．３９（ｍ，２Ｈ），７．１２（ｄｄ，Ｊ＝８．４，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．９５−６．９０（ｍ，１Ｈ），６．１７（ｓ，１Ｈ），５．２５（ｄｄ，Ｊ＝１０．８，２．０Ｈｚ，１Ｈ），４．３７（ｄｄ，Ｊ＝８．４，５．２Ｈｚ，１Ｈ），４．１６（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），４．０５−４．００（ｍ，２Ｈ），３．６７（ｔ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，１Ｈ），２．７８−２．７０（ｍ，１Ｈ），２．４５−２．１８（ｍ，２Ｈ），１．９６−１．８５（ｍ，１Ｈ），１．５７−１．４７（ｍ，１Ｈ），１．２７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１２（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０４】
化合物３６２Ｖ（トランス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．７１１分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２２．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝９．６３１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．８２（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．８３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４３−７．３９（ｍ，２Ｈ），７．１２（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．９５−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．１７（ｓ，１Ｈ），５．２５（ｄｄ，Ｊ＝１１．２，２．０Ｈｚ，１Ｈ），４．３８（ｄｄ，Ｊ＝１０．０，２．８Ｈｚ，１Ｈ），４．１６（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），４．０３（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），３．６８（ｍ，Ｊ＝１１．６Ｈｚ，１Ｈ），２．７８−２．７０（ｍ，１Ｈ），２．２５−２．１８（ｍ，２Ｈ），１．９６−１．８５（ｍ，１Ｈ），１．５８−１．４７（ｍ，１Ｈ），１．２７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１２（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０５】
化合物３６２Ｘ（トランス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３１３分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２１．１、ｍ／ｚ実測値  ５２２．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１１．３６９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．８３（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．３０−７．２７（ｍ，１Ｈ），７．１３（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．９３−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．２３（ｓ，１Ｈ），５．２４（ｄｄ，Ｊ＝１０．８，１．６Ｈｚ，１Ｈ），４．３９（ｄｄ，Ｊ＝７．６，４．０Ｈｚ，１Ｈ），４．１６（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），４．０７−３．９７（ｍ，２Ｈ），３．６９−３．６３（ｍ，１Ｈ），２．７８−２．６８（ｍ，１Ｈ），２．３０−２．２５（ｍ，２Ｈ），２．００−１．８９（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．６６（ｍ，１Ｈ），１．２７（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１５（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０６】
化合物３６２Ｙ（トランス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３０６分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦＮ３Ｏ５Ｓの質量計算値  ５２２．２、ｍ／ｚ実測値  ５２１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９０：１０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝１３．０５７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．８３（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），７．８４（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．３０−７．２７（ｍ，１Ｈ），７．１３（ｄｄ，Ｊ＝８．４，２．０Ｈｚ，１Ｈ），６．９５−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．２３（ｓ，１Ｈ），５．２４−５．２１（ｍ，１Ｈ），４．４１−４．３７（ｍ，１Ｈ），４．１６（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），４．０６−４．０１（ｍ，２Ｈ），３．６９−３．６３（ｍ，１Ｈ），２．７８−２．６９（ｍ，１Ｈ），２．３０−２．２５（ｍ，２Ｈ），１．９９−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．７０−１．６６（ｍ，１Ｈ），１．２８（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ），１．１５（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０７】
化合物３６８：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０５分、Ｃ２６Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５６６．２、ｍ／ｚ実測値  ５６７．７［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．３６（ｓ，０．５Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．５Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．５Ｈ），７．３８（ｓ，０．５Ｈ），７．１０−６．９９（ｍ，２Ｈ），６．２０（ｓ，０．５Ｈ），６．０８（ｓ，０．５Ｈ），４．３０（ｂｒ  ｓ，１．５Ｈ），４．０９−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．９７−３．８９（ｍ，０．５Ｈ），２．９１−２．７９（ｍ，２Ｈ），１．８０−１．７４（ｍ，３Ｈ），１．６１−１．５８（ｍ，２Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１３（ｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８０８】
ラセミ化合物３６８（１３．０ｇ、２２．９ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  ２５ｍＬ／分、温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、標題の化合物３６８Ａ（５ｇ、収率３８％、９９．７％  立体的に純粋）及び３６８Ｂ（５ｇ、収率３８％、９８．４％  立体的に純粋）を得た。
【０８０９】
化合物３６８Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０５分、Ｃ２６Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５６６．２、ｍ／ｚ実測値  ５６７．６［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝７．９３７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．５Ｈ），７．８３−７．８２（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．３４（ｓ，０．５Ｈ），７．１０−６．９９（ｍ，２Ｈ），６．２０（ｓ，０．６Ｈ），６．０８（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．４Ｈ），４．３６−４．１４（ｍ，２．６Ｈ），４．１０−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．９７−３．８９（ｍ，０．４Ｈ），２．９１−２．７８（ｍ，２Ｈ），２．１０−１．６３（ｍ，３．５Ｈ），１．５８−１．５６（ｍ，０．５Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８１０】
化合物３６８Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．０５分、Ｃ２６Ｈ２９ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５６６．２、ｍ／ｚ実測値  ５６７．６［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＡ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝９５：５  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝８．９３０分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．５Ｈ），７．８３−７．８２（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．４Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．６Ｈ），７．３４（ｓ，０．５Ｈ），７．１０−６．９９（ｍ，２Ｈ），６．２０（ｓ，０．６Ｈ），６．０８（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．４Ｈ），４．３６−４．１４（ｍ，２．６Ｈ），４．１０−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．９７−３．８９（ｍ，０．４Ｈ），２．９１−２．７８（ｍ，２Ｈ），２．１０−１．６３（ｍ，３．５Ｈ），１．５８−１．５６（ｍ，０．５Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８１１】
化合物３７１：６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）ビシクロ［１．１．１］ペンタン−１−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．４５４分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３２．１、ｍ／ｚ実測値  ５３２．８［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．９１−７．８６（ｍ，０．８Ｈ），７．８２−７．７９（ｍ，１Ｈ），７．４８（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），７．４１（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．３１−７．２７（ｍ，０．７Ｈ），７．２５−７．２４（ｍ，０．３Ｈ），７．１４−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９６−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．１５（ｓ，０．８Ｈ），６．０１（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．２Ｈ），５．０４（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６４（ｓ，０．７Ｈ），３．６０（ｓ，２．３Ｈ），２．５３（ｓ，４．６Ｈ），２．４５（ｓ，１．４Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０８１２】
ラセミ化合物３７１（１．２０ｇ、２．２６ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ４５ｇ／分；カラム温度：３９℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物３７１Ａ（６０８ｍｇ、収率５１％、１００％  立体的に純粋）及び３７１Ｂ（５７６ｍｇ、収率４８％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０８１３】
化合物３７１Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．４５５分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３２．１、ｍ／ｚ実測値  ５３２．８［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝２．９２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８８（ｂｒ  ｓ，０．８Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝３．６Ｈｚ，０．２Ｈ），７．８０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．８Ｈ），７．４８（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．４０（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．３１−７．２７（ｍ，０．７Ｈ），７．２５−７．２４（ｍ，０．３Ｈ），７．１２（ｄｄ，Ｊ＝８．８，２．８Ｈｚ，１Ｈ），６．９６−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．１５（ｓ，０．７Ｈ），６．０１（ｓ，０．３Ｈ），５．０３（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６４（ｓ，０．７Ｈ），３．６０（ｓ，２．３Ｈ），２．５３（ｓ，４．３Ｈ），２．４５（ｓ，１．７Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０８１４】
化合物３７１Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．４５６分、Ｃ２５Ｈ２６ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５３２．１、ｍ／ｚ実測値  ５３２．８［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  ２．９９９ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝４．３２分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ７．８８（ｂｒ  ｓ，０．８Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．２Ｈ），７．８０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．８Ｈ），７．４８（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．４０（ｂｒ  ｓ，０．２Ｈ），７．３１−７．２７（ｍ，０．７Ｈ），７．２５−７．２４（ｍ，０．３Ｈ），７．１４−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９７−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．１５（ｓ，０．７Ｈ），６．０１（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．３Ｈ），５．０３（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），３．６４（ｓ，０．７Ｈ），３．６０（ｓ，２．３Ｈ），２．５３（ｓ，４．３Ｈ），２．４５（ｓ，１．７Ｈ），１．４７（ｓ，９Ｈ）．
【０８１５】
化合物３７７：６−（−１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−２−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）メチル）ピペリジン−４−イル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
化合物３７７ａ（ラセミ体）：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｓ，０．２Ｈ），７．８２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．８Ｈ），７．７０−７．６６（ｍ，４Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４５−７．３８（ｍ，６Ｈ），７．３４−７．２９（ｍ，１．４Ｈ），７．１３（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），６．９６−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．２３（ｄ，Ｊ＝９．２Ｈｚ，０．４Ｈ），６．１０（ｄ，Ｊ＝１２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．７７−４．６８（ｍ，０．３Ｈ），４．５４−４．３７（ｍ，１Ｈ），４．２６−４．１３（ｍ，１Ｈ），３．９９−３．９４（ｍ，２Ｈ），３．８９−３．７９（ｍ，１Ｈ），３．７２−３．６５（ｍ，０．７Ｈ），２．９３−２．７９（ｍ，１Ｈ），２．２２−２．０５（ｍ，１Ｈ），１．９７−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．８５−１．６８（ｍ，２Ｈ），１．５８（ｓ，３Ｈ），１．５５−１．４０（ｍ，９Ｈ），１．２８−１．２１（ｍ，１Ｈ），１．０８−０．９８（ｍ，９Ｈ）．
【０８１６】
化合物３７７ｂ（ラセミ体）：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１４−８．１１（ｍ，０．３Ｈ），７．８４−７．８０（ｍ，０．７Ｈ），７．７３−７．６５（ｍ，４Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），７．４５−７．２６（ｍ，７．４Ｈ），７．１６−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９１−６．８４（ｍ，１Ｈ），６．２１−６．１８（ｍ，０．４Ｈ），６．０７−６．０４（ｍ，０．６Ｈ），４．８３−４．７４（ｍ，０．３Ｈ），４．５８−４．３２（ｍ，１．２Ｈ），４．２３−４．１０（ｍ，１．４Ｈ），４．０４−３．９６（ｍ，１．６Ｈ），３．８９−３．６５（ｍ，１．５Ｈ），２．９３−２．６５（ｍ，１Ｈ），２．３８−２．１８（ｍ，１．６Ｈ），２．０５−２．００（ｍ，０．４Ｈ），１．９８−１．８４（ｍ，２Ｈ），１．６３（ｓ，３Ｈ），１．４９−１．４２（ｍ，９Ｈ），１．２８−１．２４（ｍ，１Ｈ），１．０８−１．００（ｍ，９Ｈ）．
【０８１７】
化合物３８０：６−（４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−３−フルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．１５２分、Ｃ２７Ｈ３５ＣｌＦＮ３Ｏ３Ｓの質量計算値  ５６３．２、ｍ／ｚ実測値  ５６４．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８１８】
化合物３８２：４−（６−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−５−（メトキシカルボニル）−２−（チアゾール−２−イル）−３，６−ジヒドロピリミジン−４−イル）アゼパン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．９２分、Ｃ２６Ｈ３０ＣｌＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５４８．２、ｍ／ｚ実測値  ５４９．４［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０８−８．０６（ｍ，０．５Ｈ），７．８２−７．７８（ｍ，１Ｈ），７．４９−７．３９（ｍ，１．５Ｈ），７．３２−７．２６（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．１２（ｍ，１Ｈ），７．００−６．８９（ｍ，１Ｈ），６．１９−６．１６（ｍ，０．５Ｈ），６．０４−６．０３（ｍ，０．５Ｈ），４．１５−４．０６（ｍ，０．５Ｈ），３．９６−３．７１（ｍ，１．５Ｈ），３．６１−３．５９（ｍ，３Ｈ），３．５６−３．１８（ｍ，３Ｈ），２．１５−１．６７（ｍ，６Ｈ），１．５１（ｓ，４Ｈ），１．５０（ｓ，５Ｈ）．
【０８１９】
化合物３８５：黄色固体としての４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−６−（１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカン−８−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、１Ｈ  ＮＭＲ、収率４１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．２０（ｂｒ  ｓ，０．６Ｈ），７．８３−７．７７（ｍ，１Ｈ），７．４６（ｂｒ  ｓ，０．４Ｈ），７．４３−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．３３−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．０７（ｍ，１Ｈ），６．９５−６．８６（ｍ，１Ｈ），６．１８（ｓ，０．７Ｈ），６．０４（ｓ，０．３Ｈ），３．９９（ｓ，４Ｈ），３．９４−３．９０（ｍ，１Ｈ），３．６３−３．５８（ｍ，３Ｈ），２．０６−２．００（ｍ，１Ｈ），１．９１−１．８８（ｍ，２Ｈ），１．８３−１．７５（ｍ，４Ｈ），１．６６−１．５５（ｍ，１Ｈ）．
【０８２０】
化合物３９４：６−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（３，５−ジフルオロピリジン−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（トランス）−メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．６７−８．６４（ｍ，０．７Ｈ），８．３１−８．２８（ｍ，０．７Ｈ），８．２５−８．２２（ｍ，０．３Ｈ），７．８４−７．８０（ｍ，０．３Ｈ），７．３３−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１５−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９７−６．８２（ｍ，２Ｈ），６．２９−６．２６（ｍ，０．７Ｈ），６．０２−６．００（ｍ，０．３Ｈ），４．５１−４．４２（ｍ，１Ｈ），４．０５−３．９６（ｍ，１Ｈ），３．６０（ｓ，１．２Ｈ），３．５８（ｓ，１．８Ｈ），２．２１−２．０７（ｍ，４Ｈ），１．９８−１．９０（ｍ，２Ｈ），１．６１−１．５４（ｍ，１Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ），１．３２−１．２８（ｍ，１Ｈ）．
【０８２１】
化合物３９７：６−（４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−４−フルオロフェニル）−２−（３，５−ジフルオロピリジン−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸（シス）−メチル、１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．６７−８．６１（ｍ，０．７Ｈ），８．３２−８．２９（ｍ，０．６Ｈ），８．２６−８．２３（ｍ，０．４Ｈ），７．８４−７．８０（ｍ，０．３Ｈ），７．３０−７．２８（ｍ，１Ｈ），７．１３−７．１１（ｍ，１Ｈ），６．９８−６．９６（ｍ，１Ｈ），６．９０−６．８７（ｍ，１Ｈ），６．３０−６．２６（ｍ，０．７Ｈ），６．０４−６．００（ｍ，０．３Ｈ），４．４６−４．３９（ｍ，１Ｈ），３．９９−３．９４（ｍ，１Ｈ），３．５８（ｓ，３Ｈ），２．１３−２．０７（ｍ，３Ｈ），１．９８−１．９１（ｍ，３Ｈ），１．７１−１．６７（ｍ，２Ｈ），１．４８（ｓ，４Ｈ），１．４５（ｓ，５Ｈ）．
【０８２２】
化合物４０７：４−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２０７分、Ｃ２５Ｈ２８ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５７８．１、ｍ／ｚ実測値  ５７９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．４Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５１−７．４５（ｍ，１．６Ｈ），７．３４−７．３０（ｍ，１Ｈ），７．０１−６．９４（ｍ，１Ｈ），６．１７（ｓ，０．４Ｈ），６．０２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３２−４．１７（ｍ，２Ｈ），３．９４−３．９３（ｍ，０．３Ｈ），３．６１−３．６０（ｍ，３Ｈ），３．５０−３．４９（ｍ，０．７Ｈ），２．８６（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），２．１０−１．６６（ｍ，３．３Ｈ），１．５１（ｓ，９Ｈ），１．４６−１．３５（ｍ，０．７Ｈ）．
【０８２３】
ラセミ化合物４０７（５．００ｇ、８．６５ｍｍｏｌ）を、キラルＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；、移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ５０ｇ／分、温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として４０７Ａ（１．６ｇ、収率３２％、１００％  立体的に純粋）及び黄色固体として４０７Ｂ（１．８ｇ、収率３６％、１００％  立体的に純粋）を得た。
【０８２４】
化合物４０７Ａ：キラルＨＰＬＣ分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；温度：４０℃；波長：２２０ｎｍ；ＲＴ＝２．９８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．４Ｈ），７．８４−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５５−７．４５（ｍ，１．６Ｈ），７．３３−７．３１（ｍ，１Ｈ），７．０１−６．９３（ｍ，１Ｈ），６．１７（ｓ，０．４Ｈ），６．０２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３６−４．１４（ｍ，２．４Ｈ），３．９６−３．９１（ｍ，０．６Ｈ），３．６１−３．６０（ｍ，３Ｈ），２．８９（ｂｒ  ｓ，２Ｈ），２．１２−１．６４（ｍ，３．５Ｈ），１．５８（ｓ，０．５Ｈ），１．５１（ｓ，９Ｈ）．
【０８２５】
化合物４０７Ｂ：キラルＨＰＬＣ分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７０：３０  ３．０ｇ／分；温度：４０℃；波長：２３０ｎｍ；ＲＴ＝４．４６分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１２（ｓ，０．４Ｈ），７．８３−７．８１（ｍ，１Ｈ），７．５０−７．４４（ｍ，１．６Ｈ），７．３５−７．３３（ｍ，１Ｈ），７．０１−６．９３（ｍ，１Ｈ），６．１７（ｓ，０．４Ｈ），６．０２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．６Ｈ），４．３７−４．１４（ｍ，２．４Ｈ），３．９６−３．９１（ｍ，０．６Ｈ），３．６１−３．６０（ｍ，３Ｈ），２．９６−２．７７（ｍ，２Ｈ），２．１１−１．６３（ｍ，３．５Ｈ），１．５８（ｓ，０．５Ｈ），１．５１（ｓ，９Ｈ）．
【０８２６】
化合物４１１：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル、ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１１分、Ｃ２６Ｈ３０ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９２．１、ｍ／ｚ実測値  ５９４．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１０（ｓ，０．４Ｈ），７．８２−７．８０（ｍ，１Ｈ），７．５０−７．４７（ｍ，０．６Ｈ），７．４４−７．３９（ｍ，１Ｈ），７．２４−７．１７（ｍ，１Ｈ），７．１３−７．１１（ｍ，１Ｈ），７．１０−６．９５（ｍ，１Ｈ），６．２６（ｓ，０．５Ｈ），６．１１（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．５Ｈ），４．３６−４．１４（ｍ，２．４Ｈ），４．０８−３．９０（ｍ，２．６Ｈ），２．９４−２．７７（ｍ，２Ｈ），２．０８−１．７１（ｍ，３Ｈ），１．６２−１．５４（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１３−１．０８（ｍ，３Ｈ）．
【０８２７】
化合物４１１Ａ及び４１１Ｂ：４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル及び４−（２−ブロモ−３−フルオロフェニル）−６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
ラセミ化合物４１１（７．６０ｇ、純度９５％、１２．２ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ５０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ；背圧：１００Ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物４１１Ａ（３．２０ｇ、純度９５％、収率４２％、１００％  立体的に純粋）及び黄色固体として４１１Ｂ（３．２０ｇ、純度９５％、収率４２％、９９．３％  立体的に純粋）を得た。
【０８２８】
化合物４１１Ａ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２６８分、Ｃ２６Ｈ３０ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９２．１、ｍ／ｚ実測値  ５９３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ；背圧：１００Ｂａｒ、ＲＴ＝３．９８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０９（ｓ，０．４Ｈ），７．８２−７．８０（ｍ，１Ｈ），７．４９−７．４０（ｍ，１．６Ｈ），７．２４−７．１７（ｍ，１Ｈ），７．１７−７．１１（ｍ，１Ｈ），７．０７−６．９８（ｍ，１Ｈ），６．２６（ｓ，０．５Ｈ），６．１２（ｓ，０．５Ｈ），４．３５−３．９１（ｍ，５Ｈ），２．９３−２．７８（ｍ，２Ｈ），２．０１−１．８１（ｍ，２Ｈ），１．７１−１．５６（ｍ，２Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８２９】
化合物４１１Ｂ：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．２４９分、Ｃ２６Ｈ３０ＢｒＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５９２．１、ｍ／ｚ実測値  ５９３．０［Ｍ＋Ｈ］＋。キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ＝７５：２５  ３．０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ；背圧：１００Ｂａｒ、ＲＴ＝４．８４分）。１Ｈ  ＮＭＲ（３００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．１４−８．０８（ｍ，０．３Ｈ），７．８１（ｄ，Ｊ＝３．０Ｈｚ，１Ｈ），７．５１−７．３４（ｍ，１．７Ｈ），７．２４−７．２０（ｍ，１Ｈ），７．０７−７．００（ｍ，１Ｈ），６．２７−６．１０（ｍ，１Ｈ），４．３９−３．９０（ｍ，５Ｈ），２．９８−２．７６（ｍ，２Ｈ），２．０６−１．７７（ｍ，２．５Ｈ），１．６８−１．５７（ｍ，１．５Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）．
【０８３０】
化合物４１７：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（４−フルオロ−２−メチルフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１６９分、Ｃ２７Ｈ３３ＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２８．２、ｍ／ｚ実測値  ５２９．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０７（ｓ，１Ｈ），７．８０−７．７８（ｍ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．０６−６．７９（ｍ，３Ｈ），５．９６（ｓ，０．７Ｈ），５．８７（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．３Ｈ），４．３４−４．１５（ｍ，２．７Ｈ），４．０７−４．００（ｍ，２Ｈ），３．８５−３．７９（ｍ，０．３Ｈ），２．８９−２．８６（ｍ，２Ｈ），２．６３（ｓ，２Ｈ），２．４８（ｓ，１Ｈ），２．０３−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８３（ｍ，１Ｈ），１．７０−１．５５（ｍ，２Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１４−１．１０（ｍ，３Ｈ）．
【０８３１】
ラセミ化合物４１７（６．００ｇ、純度９０％、１０．２ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＳＦＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ２０ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝７５：２５：０．３  ５０ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ）により分離して、黄色固体として標題の化合物４１７Ａ（２．７０ｇ、純度９０％、収率４５％、１００％  立体的に純粋）及び４１７Ｂ（２．６０ｇ、純度９０％、収率４３％、９９．２％  立体的に純粋）を得た。
【０８３２】
化合物４１７Ａ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝７５：２５：０．２  ３．００ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝２．７３分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０５（ｓ，０．７Ｈ），７．８０−７．７９（ｍ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．３２−７．２８（ｍ，０．３Ｈ），７．１８−７．１５（ｍ，０．７Ｈ），７．００（ｓ，０．３Ｈ），６．９０−６．７６（ｍ，２Ｈ），５．９６（ｓ，０．７Ｈ），５．８７（ｓ，０．３Ｈ），４．３５−４．１６（ｍ，２．７Ｈ），４．０９−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．８４−３．７９（ｍ，０．３Ｈ），２．９２−２．８３（ｍ，２Ｈ），２．６３（ｓ，２Ｈ），２．４８（ｓ，１Ｈ），２．０３−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８４（ｍ，１Ｈ），１．７２−１．５９（ｍ，２Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１４−１．０９（ｍ，３Ｈ）．
【０８３３】
化合物４１７Ｂ：キラル分析（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＧ  ５μｍ  ４．６ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：ＣＯ２：ＭｅＯＨ：ＤＥＡ＝７５：２５：０．２  ３．００ｇ／分；カラム温度：４０℃；波長：２１４ｎｍ、背圧：１００ｂａｒ、ＲＴ＝３．５９分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０５（ｓ，０．７Ｈ），７．７９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．７Ｈ），７．３２−７．２８（ｍ，０．３Ｈ），７．１８−７．１５（ｍ，０．７Ｈ），６．９９（ｓ，０．３Ｈ），６．９０−６．７６（ｍ，２Ｈ），５．９６（ｓ，０．７Ｈ），５．８７（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．３Ｈ），４．３６−４．１６（ｍ，２．７Ｈ），４．０９−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．８４−３．７８（ｍ，０．３Ｈ），２．９２−２．８３（ｍ，２Ｈ），２．６３（ｓ，２Ｈ），２．４９（ｓ，１Ｈ），２．０３−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．７９（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．６９（ｍ，１Ｈ），１．６１−１．５６（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１５−１．１０（ｍ，３Ｈ）．
【０８３４】
化合物４２６：６−（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）−４−（３−フルオロ−２−メチルフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸エチル
ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝２．１４３分、Ｃ２７Ｈ３３ＦＮ４Ｏ４Ｓの質量計算値  ５２８．２、ｍ／ｚ実測値  ５２９．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０８（ｓ，１Ｈ），７．８０−７．７８（ｍ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．７Ｈ），７．０８−７．０１（ｍ，２Ｈ），６．９５−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．７Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．３Ｈ），４．３１−４．１７（ｍ，３Ｈ），４．０８−３．９９（ｍ，２Ｈ），２．８９−２．８２（ｍ，２Ｈ），２．５４（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，２Ｈ），２．３９（ｄ，Ｊ＝１．６Ｈｚ，１Ｈ），２．０３−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８４（ｍ，１Ｈ），１．６９−１．５６（ｍ．２Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１３−１．０９（ｍ，３Ｈ）．
【０８３５】
ラセミ化合物４２６（３．０ｇ、純度８５％、４．８２ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ２０ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９８：２：０．３  ２２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物４２６Ａ（９５０ｍｇ、収率３２％、純度９０％、１００％  立体的に純粋）及び４２６Ｂ（６５０ｍｇ、収率２３％、純度９０％、９９．３％  立体的に純粋）を得た。
【０８３６】
化合物４２６Ａ：キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９８：２：０．２  １ｍＬ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝１７．２８分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０６（ｓ，０．７Ｈ），７．７９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．１６−７．０１（ｍ，２．３Ｈ），６．９５−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．７Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，０．３Ｈ），４．３８−４．１７（ｍ，２．７Ｈ），４．０９−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．８６−３．８０（ｍ，０．３Ｈ），２．９３−２．８２（ｍ，２Ｈ），２．５３（ｓ，２．２Ｈ），２．３９（ｓ，０．８Ｈ），２．０６−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．６８（ｍ，２Ｈ），１．６２−１．５５（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１３−１．０９（ｍ，３Ｈ）．
【０８３７】
化合物４２６Ｂ：キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＣ  ５μｍ  ４．６ｍｍ＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ：ＤＥＡ＝９８：２：０．２  １ｍＬ／分；カラム温度：４０℃；波長：２５４ｎｍ、ＲＴ＝１９．６１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ  ８．０６（ｓ，０．７Ｈ），７．７９（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，１Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．３Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），７．１５−７．０１（ｍ，２．３Ｈ），６．９５−６．８８（ｍ，１Ｈ），６．０１（ｓ，０．７Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，０．３Ｈ），４．３５−４．１７（ｍ，２．７Ｈ），４．１０−３．９９（ｍ，２Ｈ），３．８６−３．８１（ｍ，０．３Ｈ），２．８９−２．８３（ｍ，２Ｈ），２．５４（ｓ，２．２Ｈ），２．４０（ｓ，０．８Ｈ），２．０３−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８４（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．６８（ｍ，１Ｈ），１．６２−１．５６（ｍ，１Ｈ），１．５０（ｓ，９Ｈ），１．１４−１．０９（ｍ，３Ｈ）
【０８３８】
化合物４３０：６−（４−（アゼチジン−１−イルスルホニル）シクロヘキシル）−４−（２−クロロ−３，４−ジフルオロフェニル）−２−（チアゾール−２−イル）−１，４−ジヒドロピリミジン−５−カルボン酸メチル
精製条件：シリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝３：１）により精製し、続いてさらにＣ１８カラム（アセトニトリル：水＝５％〜８０％）により精製して、黄色固体として１７０ｍｇのラセミ生成物を得た。ラセミ混合物（１７０ｍｇ、０．２９８ｍｍｏｌ）を、キラル分取ＨＰＬＣ（分離条件：カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ２０＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １２ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２１４ｎｍ）により分離して、黄色固体として標題の化合物４３０Ａ（４．７ｍｇ、収率３％、１００％  立体的に純粋）、４３０Ｂ（５．１ｍｇ、収率３％、９３．７％  立体的に純粋）、４３０Ｃ（１０ｍｇ、収率６％、１００％  立体的に純粋）及び４３０Ｄ（１１ｍｇ、収率６％、９９．１％立体的に純粋）を得た。
【０８３９】
化合物４３０Ａ（シス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４５５分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７０．０、ｍ／ｚ実測値  ５７０．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝７．８６１分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５９（ｓ，０．７Ｈ），８．２２（ｓ，０．３Ｈ），８．０３−８．００（ｍ，１．７Ｈ），７．９７（ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ，０．３Ｈ），７．５０−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．３Ｈ），５．９２（ｓ，０．７Ｈ），３．９１−３．８４（ｍ，４．２Ｈ），３．７３−３．６７（ｍ，０．８Ｈ），３．５１（ｓ，３Ｈ），３．２１−３．１５（ｍ，１Ｈ），２．３５−２．１７（ｍ，５Ｈ），２．１４−１．９７（ｍ，１Ｈ），１．９３−１．７７（ｍ，２Ｈ），１．７１−１．６２（ｍ，１Ｈ），１．５６−１．４１（ｍ，１Ｈ）．
【０８４０】
化合物４３０Ｂ（シス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．２６４分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７０．０、ｍ／ｚ実測値  ５７０．９［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＤ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝７０：３０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝８．８６７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ  ９．５９（ｓ，０．７Ｈ），８．３０（ｓ，０．３Ｈ），８．０４−７．９６（ｍ，２Ｈ），７．４８−７．４６（ｍ，１Ｈ），７．２２−７．１８（ｍ，１Ｈ），６．０３（ｓ，０．３Ｈ），５．９２（ｄ，Ｊ＝３．２Ｈｚ，０．７Ｈ），３．９１−３．８４（ｍ，４．２Ｈ），３．７２−３．６９（ｍ，０．８Ｈ），３．５２（ｓ，１．２Ｈ），３．５１（ｓ，１．８Ｈ），３．１９−３．１６（ｍ，１Ｈ），２．３７−２．１９（ｍ，５Ｈ），２．１０−１．９２（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．８０（ｍ，２Ｈ），１．７０−１．６８（ｍ，１Ｈ），１．６２  −１．５５（ｍ，１Ｈ）．
【０８４１】
化合物４３０Ｃ（トランス）：ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９６６分、Ｃ２４Ｈ２５ＣｌＦ２Ｎ４Ｏ４Ｓ２の質量計算値  ５７０．０、ｍ／ｚ実測値  ５７１．２［Ｍ＋Ｈ］＋。キラルＨＰＬＣ（カラム：キラルＨＰＬＣ（カラム：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＩＥ  ５μｍ  ４．６＊２５０ｍｍ；移動相：Ｈｅｘ：ＥｔＯＨ＝５０：５０  １．０ｍＬ／分；温度：３０℃；波長：２３０ｎｍ、ＲＴ＝９．１２７分）。１Ｈ  ＮＭＲ（４０볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯醼볯鎽볯邼볯鞼볯覼볯颼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢鞼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯邼볯钼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢銼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯芽뷯ₒ鎽볯邼볯隼볯覼볯銼볯銼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯閼볯覼볯醼볯馼볯銈볯躼볯邼볯趽볯銼볯覼볯醼볯颼볯銈볯躼볯邼볯趽볯醼볯覼볯醼볯閼볯銈볯躼볯隼볯趽볯銼볯覼볯઎䐼噉邀볯颼볯銼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯邼볯袼菣ꦃ菣릂볯骼볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鎼볯馼볯醼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯钼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯閼⼼畳㹢볯貽볯㲦畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯鞼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯鞼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣궂菣ꮃ볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯궂菣ꮃ볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯ꖼ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯閼볯骼볯邼†볯躼볯趽볯込裥鮼룦ꚺ볯鎼볯莄볯ꊳ闩骼볯鎼볯躽뷯膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯銼볯隼볯銼裥覼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯邼볯鎽볯邼볯隼볯覼볯颼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢颼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鞼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼볯鎽볯邼볯钼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼��銼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鎼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鎼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢銼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢醼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢醼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢醼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯鎼볯骼볯銈볯銼裢꾂菣궃裢鎼볯钼裢뢂菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯醼볯钼裢뢂苣궂苣릂菣궃볯钼볯閼볯螃苣뎃裢颼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ戼㹲㰊畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯鎼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯隼볯骽볯邼볯隼볯覼볯颼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯邼볯鎼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯銼볯鞼볯覼볯鎼볯钼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢醼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢醼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢醼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯鎼볯骼볯銈볯鎼裢袼볯钽뷯銽뷯銈菣袃苣랂苣ꮃ菣讃菣覼苣龃菣覼裢銼볯銼裢뢂菣膃菣랂苣궃菣膃菣覼裢钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯钼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅苣膃菣㲫牢ਾ볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯醼볯馼볯邼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯鞼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銼⼼畳㹢볯貽볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵뎼臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯隼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯隼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼듎†볯躼볯隼裢鞼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯蒽볯ꪼ볯銼볯颼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯醼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯��볯隼볯馼볯銈볯躼볯邼볯趽볯醼볯覼볯隼볯醼볯銈볯躼볯钼볯趽볯醼볯覼볯钼볯銼볯袼뷯銽†뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢钼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯芽뷯ₒ鎽볯醼볯覼볯鎼볯鞼볯袼뷯銽†뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢銼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼볯鎽볯醼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢醼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖ꦃ苣龃賥袐觧钼볯閼볯馼볯邼뷯螽胣醼볯隼볯趽뷯辽뷯覼苣膀苣ꦃ菣蚈迥뎼볯ꎼ볯蚈鯩ꆝ믤骼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₥閼볎뷯₍銼볯誼볯閼볯趽뷯膀꟧開鯧骼볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯궼뷯꾼볯鶼볯閼볯銼볯ₕ閼볯螽볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣ꚁ胣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ꣦財臣隌郥ꦉ볯鎼볯芽볯钼볯邼뷯螽胣躏軧钼볯薼볯誏臣钼볯閼뷯袼볯钼볯趽뷯膀迥螎볯颼볯覼苣鞾臣芀㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖钼볯閼뷯袼苣릂볯骼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉₴颼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鞼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鞼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢隼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯鎽볯邼볯銼볯覼볯隼볯醼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢钼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鎼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鎼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢銼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯鎽볯醼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢醼볯銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢醼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖钼볯閼뷯袼菣ꦃ菣릂볯骼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉₴颼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢鞼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鞼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鞼볯銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢隼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯鎽볯邼볯銼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢钼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢钼볯邼볯袼뷯貼볯��볯貼볯躼볯鎼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢銼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢醼볯钼볯袼뷯貼볯鎼볯覼볯醼볯銼볯銈볯躼볯隼볯趽볯銼볯覼볯醼볯醼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯钼볯骼볯銈볯醼裢袼뷯薽뷯钽裢隃菣궂苣ꮂ菣鲃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢钼裢袼볯銈菣ꮃ苣궃裢銼裢ꆃ菣ꮃ菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯钼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣膃菣膀볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯銼볯醼볯鎼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯隼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯醼⼼畳㹢볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵뎼臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯醼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯醼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼듎†볯躼볯邼볯芽뷯ₒ鎽볯醼볯覼볯鞼볯鞼볯銈볯躼볯颼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯钼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯鞼볯覼볯鞼볯醼볯銈볯躼볯邼볯趽볯銼볯覼볯隼볯馼볯銈볯躼볯颼볯趽볯醼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯邼볯鎼볯覼볯钼볯钼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯銼볯鞼볯覼볯鎼볯颼볯銈볯躼볯邼볯趽볯邼볯鎼볯覼볯鎼볯閼볯銈볯躼볯颼볯趽볯鎼볯覼볯銼볯馼볯銈볯躼볯馼볯趽볯銼볯覼볯銼볯閼볯袼뷯貼볯鶼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼볯蒽볯ꪼ볯銼볯骽볯邼볯颼볯覼볯銼볯邼볯銈볯躼볯馼볯趽볯钼볯覼볯醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖 ꦃ苣龃賥袐觧钼볯醼볯閼볯邼뷯膀듧ꚺ볯邼볯膀볯躼볯鞼뷯趽뷯貽볯銂胣궂菣ꮃ裥随볯낼볯ꎼ볯蚈鯩ꆝ믤骼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₧閼볎뷯₍銼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯궼뷯꾼볯骼볯ꖼ볯鶼볯閼볯銼볯骼볯躼볯ₓ閼볯螽볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣ꚁ胣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ꣦財臣隌郥ꦉ볯钼볯膽볯銼볯銼뷯膀듧ꚺ볯邼볯膀迥螎볯钼볯膀볯馼볯醼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼迥뎁볯钼볯芽볯銼볯邼뷯膀듧ꚺ볯邼볯膀迥螎볯邼볯膀볯邼볯薼†ꯧ鎽髧ꮁ듧讲볯銂뻥龁胣ં䐼噉��볯颼볯邼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯醼뷯骼苣ꦃ菣蚈黦骼볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯Ꞽ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯궼뷯꾼볯鶼볯閼볯銼볯ₕ鎼뷯込裥鮼苣ꦃ菣ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽胣貃鳥骼볯邼볯芽뷯銽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鎼볯鎼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉₴颼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢鞼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯鎼볯覼볯鞼볯钼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢鞼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢隼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯鎽볯邼볯鞼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢钼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢銼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯銼볯骽볯銼볯銼볯覼볯銼볯鎼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯鎽볯馼볯覼볯઎䐼噉邀볯颼볯醼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯醼뷯骼苣ꦃ菣蚈黦骼볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯Ꞽ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯궼뷯꾼볯鶼볯閼볯銼볯ₕ鎼뷯込裥鮼苣ꦃ菣ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽胣貃鳥骼볯邼볯芽뷯銽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯銼볯馼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯캉₴颼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢鞼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯鎼볯覼볯鞼볯钼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢隼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯邼볯鞼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢钼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢銼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯銼볯骽볯銼볯銼볯覼볯銼볯鎼볯袼뷯貼볯鶼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯��볯邼볯鎽볯馼볯覼볯઎䐼噉邀볯颼볯銼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯閼볯隼裢袼볯銈볯钽뷯銽뷯銈菣袃苣랂苣ꮃ菣讃菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯钼裢閃菣ꪂ菣銈볯銈菣膃菣閃苣讃菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ胣겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯馼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯隼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯醼⼼畳㹢볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵뎼臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯醼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯醼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼듎†볯躼볯馼볯鎽볯邼볯鞼볯覼볯鞼볯鞼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯鎼볯覼볯鞼볯钼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鞼볯銼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯鎽볯邼볯鎼볯覼볯隼볯馼볯銈볯躼볯隼볯趽볯銼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯鎽볯邼볯鎼볯覼볯钼볯钼볯銈볯躼볯邼볯趽볯銼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼볯鎽볯醼볯覼볯銼볯馼볯銈볯躼볯馼볯趽볯銼볯覼볯銼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯鎽볯醼볯覼볯銼볯邼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯醼볯覼볯醼볯馼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯覼볯醼볯鞼볯銈볯躼볯馼볯趽볯鎼볯覼볯醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯閼볯醀⼼䥄㹖 ꦃ苣龃賥袐觧钼볯閼볯銼볯邼볯螽胣鎼볯颼볯趽뷯辽뷯覼苣膀苣ꦃ菣蚈迥뎼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯Ꞽ†볯캕趽†볯邼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵骼볯薽볯ꢼ볯꒼볯ꆼ볯鞼볯骼볯閼볯邼볯鎼†볯邼뷯込裥鮼苣ꦃ菣ꦸ뫥钼볯莄볯ꊳ闩骼볯醼볯躽뷯鮼菨Ꞝ볯醼볯邼뷯膽뷯覼臣袂苣蚈鯩鞁臣膀믩늉鯥鎽臣鞁臣馨ꇩ꺁賥袐觧钼볯閼볯袼볯颼볯趽뷯膀迥螎볯钼볯膀볯馼볯鎼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼迥뎁믩늉鯥鎽臣鞁臣钼볯閼볯袼볯邼볯趽뷯膀迥螎볯邼볯膀볯邼볯薼†ꯧ鎽髧ꮁ듧讲볯銂뻥龁胣ં䐼噉邀볯颼볯钼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯閼볯骼볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯��볯颼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲖猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼볯㲑猯扵ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯钼볯銼胣趽볯骽껥겸胥₤閼볯閼볯醼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣蚈黦袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₧閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꎼ볯銼볯궼뷯꾼볯骼볯ꖼ볯鶼볯閼볯銼볯骼볯躼볯ₒ鎼볯邼뷯込裥鮼苣ꦃ菣ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣貃鳥骼볯邼볯芽뷯銽볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鎼볯颼볯蚈볯芀㰊䥄㹖胣邼볯閼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯钼볯ꊼ볯겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯颼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯隼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯醼⼼畳㹢볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵뎼臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯醼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯醼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣궂菣ꮃ裥邞볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯Ꞽ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯꾼볯骼볯薽볯ꢼ볯꒼볯ꆼ볯鞼볯骼볯閼볯邼볯銼†볯躼볯螽볯蚈볯ꮂ菣ꂃ룦ꚺ볯钼볯莄볯ꊳ闩骼볯颼볯躽뷯膀菨Ꞝ볯醼볯邼뷯膽뷯鮼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯鎼裥覼胣ં䐼噉邀볯颼볯隼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯銼볯钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯貼볯銈苣閃菣ꪂ菣閃苣讃菣覼裢隼裢袼볯銈볯꺼裢袼볯銈菣袃苣랂裢鎼裢ꪂ苣붂菣궃菣ꮃ볯릂菣閃苣ꊃ苣ꮃ볯랂苣궃菣궂苣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯钼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣ꦃ菣릂裢ꆃ菣ꮃ胣겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯鎼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲕猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲗猯扵ꎼ뷯ꚼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤隼볯隼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤隼볯鞼볯邼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯閼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯��뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯鎽볯邼볯钼볯覼볯鞼볯馼볯銈볯躼볯钼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯銼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯醼볯趽볯銼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯隼볯骽볯邼볯隼볯覼볯鎼볯馼볯銈볯躼볯邼볯趽볯邼볯钼볯覼볯鎼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢鎼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢銼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢銼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢銼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢醼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢醼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣邼볯閼볯醀⼼䥄㹖뮂苣랂菣뎃볯骼룤겈볥ꦼ臣뮸ꛨꪁ苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣꺁跥肸럥讨臣覤迦袼蓨鶿귨誏臣ꮂ菣鞃菣뎃苣覼戼㹲隌郥ꦉ볯隼볯钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼菣膃菣릂菣鮃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꢂ菣ꮃ볯銼꣧꺁ꯧ鎽闧Ꞁ뷤꺁럦袐觧覼戼㹲 릖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†볯躼볯趽볯込裥鮼룦ꚺ볯鎼볯莄볯ꊳ闩骼볯鎼볯躽뷯膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯醼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯钼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯邼볯颼볯覼볯颼볯醼볯銈볯躼볯邼볯趽볯醼볯銼볯覼볯鞼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯蒽볯ꪼ볯馼볯隼볯骽볯邼볯颼볯覼볯鞼볯钼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯颼볯钼볯銼볯颼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯鎼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯颼볯钼볯隼볯邼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯颼볯钼볯銼볯颼볯骽볯醼볯覼볯隼볯颼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯邼볯颼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯��貼볯躼볯隼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鎼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯邼볯隼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼볯鎽볯銼볯钼볯覼볯銼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢醼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢醼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯鎼볯钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼菣膃菣릂菣鮃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ볯钼꣧꺁ꯧ鎽闧Ꞁ뷤꺁럦袐觧覼戼㹲隌郥ꦉ볯鎼볯銼볯邼뷯螽胣邼볯钼볯邼뷯趽뷯貽볯銂臣覂臣膀苣ꦃ菣蚈迥ꢼ볯겼볯袼볯ꪕ鯧꺁裥ꊛ苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₥閼볎뷯₍銼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯隼볯骼볯邼†볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽迥뎁볯ꪕ鯧꺁裥ꊛ苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₣閼볎뷯₍銼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯閼볯骼볯邼†볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣ꚁ胣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁꯧ鎽闧Ꞁ뷤꺁賥袐觧鎼볯ꆼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼볯膀賥袐觧鎼볯ꊼ볯銼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯醼볯覼胣隌郥ꦉ볯鎼볯袼볯鎼볯钼뷯螽胣躏軧醼볯薼볯膀迥뎁賥袐觧鎼볯꒼볯銼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯邼볯覼苣鞾臣芀㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯鎼볯骼볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯钼볯鎼볯鎼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯醼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銼⼼畳㹢볯貽볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯醼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯醼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣궂菣ꮃ볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯ꖼ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯隼볯骼볯邼†볯躼볯趽볯込裥鮼룦ꚺ볯鎼볯莄볯ꊳ闩骼볯鎼볯躽뷯膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯銼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯閼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯邼볯銼볯��覼볯颼볯邼볯銈볯躼볯颼볯趽볯醼볯閼볯覼볯鞼볯馼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯邼볯閼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯鎼볯銈볯躼볯钼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯銼볯颼볯骽볯邼볯颼볯覼볯钼볯醼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯邼볯銼볯覼볯鎼볯颼볯銈볯躼볯钼볯趽볯邼볯颼볯覼볯鎼볯鞼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯醼볯隼볯覼볯鎼볯閼볯銈볯躼볯銼볯趽볯鎼볯覼볯鎼볯钼볯銈볯躼볯銼볯趽볯邼볯钼볯覼볯鎼볯邼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯醼볯覼볯鎼볯邼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯鎼볯覼볯銼볯鞼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯醼볯覼볯醼볯颼볯銈볯躼볯颼볯趽볯鎼볯覼볯醼볯隼볯銈볯躼볯钼볯趽볯醼볯覼볯઎䐼噉邀볯邼볯醼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧鎼볯ꎼ볯겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯銼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲑猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲒猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯銼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤閼볯銼볯馼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₣閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯閼볯ₐ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯馼볯鎼볯邼裥覼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯鞼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯隼볯骽볯邼볯颼볯覼볯馼볯銼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯邼볯銼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢钼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鎼볯鞼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢銼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢銼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢醼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢醼볯颼볯��뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯隼볯钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯钼裢閃菣ꪂ菣銈볯銈볯ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣讃菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯钼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣膃菣袼볯꺨臣讫뷤낕胦鎽臣랷郥ꦉ볯㲉牢ਾ볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鎼볯隼볯钼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯醼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯醼⼼畳㹢볯貽볯㲦畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯鎼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯鎼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯馼볯蒽볯ꪼ볯銼볯颼볯骽볯醼볯覼볯颼볯邼볯銈볯躼볯邼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯閼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯隼볯趽볯醼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯覼볯鎼볯閼볯銈볯躼볯閼볯趽볯銼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢銼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢銼볯銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢醼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼賥袐觧鎼볯袼볯閼볯趽뷯膀볯躼볯颼볯趽뷯辽뷯覼苣閁苣ꮁ胣궂菣ꮃ裥随볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯ꖼ†볯캕趽†볯邼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯閼볯ₐ馼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣ꚁ胣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁꯧ鎽闧Ꞁ뷤꺁賥袐觧鎼볯ꆼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼볯誏臣隌郥ꦉ볯隼볯袼볯馼볯隼뷯螽胣躏軧醼볯薼볯銂뻥龁胣ં䐼噉邀볯邼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯骼볯銈볯銼裢꾂菣궃裢钼裢閃菣ꪂ菣閃苣讃菣覼裢隼裢袼苣릂裢鎼裢袼菣袃苣랂苣ꮃ菣讃菣覼裢醼裢袼菣膃菣릂菣鮃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ볯銼꣧꺁ꯧ鎽闧Ꞁ뷤꺁럦袐觧覼戼㹲겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯閼裥膀볯㲣畳⁢浸湬��灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯鎼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯钼⼼畳㹢볯貽볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯鞼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯鞼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯钼볯鎽볯醼볯覼볯颼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯钽볯ꪼ볯馼볯銼볯骽볯醼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢钼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鎼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯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馼볯钽볯ꪼ볯颼볯钼볯骽볯醼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯��颼볯鎽볯鎼볯覼볯઎䐼噉邀볯邼볯醼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧颼볯骼볯銈볯銼裢꾂菣궃裢钼裢閃菣ꪂ菣閃苣讃菣覼裢隼裢袼볯銈볯랂苣궃菣膃菣릂菣鮃菣ꮃ볯ꊂ苣膃苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ戼㹲겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯閼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲒猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲒猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯钼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤閼볯钼볯馼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₡閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯钼볯ₐ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯颼볯銼볯隼裥覼볯㲛畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯銼볯蒽볯ꪼ볯銼볯颼볯骽볯邼볯馼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯邼볯邼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼볯蒽†볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯閼볯覼볯颼볯邼볯袼뷯₄ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯邼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯邼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯邼볯邼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢钼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢钼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯钽볯ꪼ볯颼볯邼볯骽볯醼볯覼볯鎼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯蒽볯ꪼ볯隼볯颼볯骽볯鎼볯覼볯銼볯钼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯钼볯覼볯銼볯邼볯銈볯躼볯隼볯趽볯銼볯覼볯઎䐼噉邀볯邼볯銼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧颼볯骼볯銈볯銼裢꾂菣궃裢钼裢閃菣ꪂ菣銈菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢ꢂ菣ꮃ苣ꮃ菣ꆂ菣ꒂ菣銈苣벂菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ裢醼볯钼裢뢂菣覃菣銈菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ苣릂菣ꮃ戼㹲겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯邼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯��樮≰銼볯㲐猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲑猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯鎼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤閼볯鎼볯馼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₢閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯銼볯ₐ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯颼볯馼볯钼裥覼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯醼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯覼볯馼볯銼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽뷯貼볯鶼볯躼볯貼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼볯蒽뷯貼볯鶼볯醼볯銼볯鎼볯銼볯骽볯邼볯銼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯颼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯閼볯趽볯銼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯隼볯骽볯邼볯馼볯覼볯钼볯鎼볯銈볯躼볯钼볯趽볯醼볯覼볯钼볯醼볯銈볯躼볯隼볯趽볯銼볯覼볯鎼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯钽볯ꪼ볯颼볯钼볯骽볯醼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鎼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢醼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯銼볯钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼苣꾂菣颃苣랂菣릂菣鮃菣ꮃ볯ꊂ苣膃苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ戼㹲겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯邼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲔猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲖猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯銼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤閼볯銼볯馼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₡閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯閼볯ₐ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣��猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鞼볯鞼볯邼裥覼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯醼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯鎽볯邼볯邼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼볯鎽볯邼볯醼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯颼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯銼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯醼볯躼볯貼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯邼볯邼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯馼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢ₒ钼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢钼볯銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯钽볯ꪼ볯颼볯邼볯骽볯醼볯覼볯鎼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯鎼볯覼볯鎼볯邼볯袼뷯钽볯ꪼ볯醼볯躼볯貼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯蒽볯ꪼ볯醼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯蒽볯ꪼ볯醼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯蒽볯ꪼ볯醼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢醼볯銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢醼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯鎼볯骼볯銈볯醼裢馃菣벂菣릂菣鮃菣ꮃ裢ꊂ苣膃苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃裢閃苣讃菣覼裢銼裢膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣銈볯貼볯銈苣銃菣궃裢钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣膃菣ꢂ苣蚃菣袼볯꺨臣讫뷤낕胦鎽臣랷郥ꦉ볯㲉牢ਾ†賥袐觧醼볯邼볯颼볯趽뷯膀볯躼볯钼볯趽뷯辽뷯覼苣閁苣ꮁ胣궂菣ꮃ裥随볯낼볯ꎼ볯蚈鯩ꆝ믤骼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₤閼볎뷯₍銼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯鞼볯骼볯邼†볯閼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣ꚁ胣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁꯧ鎽闧Ꞁ뷤꺁賥袐觧醼볯邼볯袼볯鞼볯醼뷯螽胣躏軧銼볯薼볯誏臣隌郥ꦉ볯鎼볯ꊼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯銼볯覼苣鞾臣芀㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯鎼볯ꆼ볯겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯鎼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲔猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲐猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯隼볯醼胣趽볯骽껥겸胥��閼볯隼볯馼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₤閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯鎼볯ₐ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯醼볯躼볯銼볯蚈볯鮼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯隼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯醼볯覼볯颼볯邼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯鞼볯颼볯銈볯躼볯閼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯鞼볯銈볯躼볯馼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯隼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯鎼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯颼볯颼볯銼볯邼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯醼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯銼볯覼볯閼볯颼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢钼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯钽볯ꪼ볯颼볯邼볯骽볯醼볯覼볯鎼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼볯鎽볯鎼볯覼볯઎䐼噉邀볯邼볯隼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧颼볯骼볯銈볯鎼裢ꊂ苣袃苣龃菣랂苣궃菣膃菣覼裢钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯钼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣ꦃ菣릂裢ꆃ菣ꮃ볯銼꣧꺁ꯧ鎽闧Ꞁ뷤꺁럦袐觧覼戼㹲 隌郥ꦉ볯馼볯醼볯閼뷯螽胣邼볯銼볯馼뷯趽뷯貽볯銂臣覂臣膀苣ꦃ菣蚈迥ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ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牢ਾ†雦閳볯骼菣袃菣銃菣궃菣ꦃ菣袼볯趽볯覼룤꺁볯銈볯銼裢꾂菣궃裢鎼볯钼裢뢂菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼볯鎼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢袼볯銼裢袼菣ꪃ菣膃菣랂菣ꮃ볯ꢂ菣궂苣覼苣ꮃ菣讃菣覼苣꾂菣隃菣ꮃ볯릂菣鮃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩袼菣ꦃ菣릂볯銈苣膃菣隌郥ꦉ볯隼볯ꆼ볯醼볯邼뷯螽胣钴뫥馼볯薼胣邼볯銼볯颼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶臣膀菣袃菣銃菣궃菣ꦃ菣궸臣醼볯蚃菣ꦃ菣膃菣ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣閃菣ꪂ菣覃볯閼뷯겼胣閼볯邼뷯趽뷯貽볯銂諥袁臣芀껥ꦸ臣銼駦鎖鋦貋臣龁뻥膀迥鲿觧銂냦袼볯趽볯覼臣꾂苣뎃菣鞁胣莿룧鞁臣议룦銂뻥ꚁ胣鎁苣銂냦袼볯趽볯覼臣貸蟩鞁胣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯醼볯趽볯覼臣鎼鯥붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩뇥銂냦袼볯邼뷯겼볯ꞁ볯麛듦蒵臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼볯鎽볯㲉猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣莿룧鞁臣鞲铧邈觧銂뻥ꚁ胣鎁苣銂裥随볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯Ꞽ뷯貽뷯辽뷯₎뢼뷯銽뷯螽뷯₅ꎼ볯颼볯閼볎뷯₍醼볯誼볯閼볯趽뷯覼胣뮧该뢛볯骼냦袼볯躼볯薼蟩궂藩ꊂ菣ꊃ菣Ꚃ菣覼胣뮧该뢛볯骼苣뮂菣讃菣ꪃ菣膀볯뚼볯銼볯钼뷯趽胣膵胩骼볯閼뷯겼볯蚈胣뺋藩骼볯邼胣颼볯薼볯薼볯覼볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ触鮜臣龔裦ꦉ苣鞾臣袼볯銼볯趽뷯膀듧ꚺ볯馼볯鞼볯膀迥螎볯馼볯覼胣겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳��∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯邼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲗猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲙猯扵ꎼ뷯ꚼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤隼볯銼볯醼†뷯込뷯龮룦ꒀ†볯钼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯醼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯醽볯ꪼ볯颼볯钼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯閼볯趽볯醼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯邼볯颼볯覼볯钼볯邼볯銈볯躼볯馼볯趽볯鎼볯覼볯鎼볯鞼볯銈볯躼볯钼볯趽볯鎼볯覼볯銼볯馼볯銈볯躼볯邼볯趽볯銼볯覼볯銼볯鞼볯銈볯躼볯钼볯趽볯銼볯覼볯銼볯銼볯銈볯躼볯颼볯趽볯銼볯覼볯銼볯邼볯銈볯躼볯邼볯趽볯鎼볯覼볯醼볯隼볯銈볯躼볯隼볯趽볯醼볯覼볯醼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼볯钽볯ꪼ볯鞼볯銼볯骽볯鎼볯覼볯઎䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†郥颧臣麡볤꺁触蚠볯릖돦뎼诨鞁臣꾁雦閳볯膀雦閳볯膀迥꾁雦閳볯覼苣뾽铧鞁臣膀믤许臣뢅臣뾪ꏨ閁苣鞾苣芀㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰ㄶ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯醼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㈶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㌶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㐶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㔶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㘶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㜶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㠶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯颼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㤶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯馼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰〷⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯馼볯��醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰ㄷ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣ꢡ볯醼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㄰㈷⼼㹡⼼䥄㹖ਊ㰊䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯邼볯骼볯銈볯袼볯銈볯隼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯ꆃ菣궂苣ꮂ菣鲃菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢鎼볯隼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯릂菣鮃菣ꮃ볯ꊅ藩㲸牢ਾ볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鎼볯鎼볯鞼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銼⼼畳㹢볯貽볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯閼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯閼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣궂菣ꮃ볯낼볯ꎼ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯ꊼ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯膀꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯뒼볯ꆼ볯鞼볯骼볯邼볯邼볯銼†볯躼볯趽볯込裥膀룦ꚺ볯鎼볯莄胣ꊳ闩骼볯鎼볯躽뷯膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯閼볯蚈볯鮼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰‾醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴颼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯邼볯鎼볯覼볯鞼볯钼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯颼볯颼볯銼볯颼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯鎼볯銈볯躼볯钼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯颼볯趽볯醼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯邼볯颼볯覼볯鎼볯馼볯銈볯躼볯颼볯趽볯銼볯覼볯鎼볯颼볯銈볯躼볯钼볯趽볯鎼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢銼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢醼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢醼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯蒽볯ꪼ볯醼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯骼볯銈볯袼볯銈볯隼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯ꆃ菣궂苣ꮂ菣鲃菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢鎼볯隼裢뢂菣覃菣銈菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼苣ꮃ菣讃菣覼裢銼裢ꆃ菣ꮃ菣궃菣뎃藩㲸牢ਾ볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鎼볯馼볯鞼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯钼��畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯隼⼼畳㹢볯貽볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯颼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯颼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣궂菣ꮃ볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯ꖼ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯낼볯骼볯ꚼ볯鶼볯邼볯鎼볯骼볯躼볯ₒ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯醼볯躼볯閼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼볯㲈猯扵讼볯㲤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯覼듎†볯躼볯颼볯蒽뷯貼볯鶼볯銼볯钼볯鎼볯銼볯骽볯銼볯覼볯鞼볯钼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯颼볯钼볯銼볯颼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯鎼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯馼볯銼볯隼볯邼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯醼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯鎼볯覼볯鎼볯邼볯銈볯躼볯颼볯趽볯銼볯覼볯銼볯邼볯銈볯躼볯銼볯趽볯醼볯覼볯醼볯颼볯銈볯躼볯邼볯趽볯醼볯覼볯醼볯鞼볯袼뷯貼볯鶼볯銼볯骽볯醼볯覼볯醼볯隼볯袼뷯貼볯鶼볯銼볯钼볯骽볯醼볯覼볯醼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯醼볯骼볯銈볯袼볯銈볯隼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯ꆃ菣궂苣ꮂ菣鲃菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢鎼볯隼裢뢂菣覃菣銈菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼苣ꮃ菣讃菣覼菣궃菣뎃藩㲸牢ਾ볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯銼볯閼볯钼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯鎼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯钼⼼畳㹢볯貽볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯鞼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯鞼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣궂菣ꮃ볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯ꚼ†볯캕趽†볯躼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯뒼볯ꆼ볯隼볯骼볯邼볯邼볯銼†볯躼볯趽볯込裥鮼룦ꚺ볯鎼볯莄볯ꊳ闩骼볯鎼볯躽뷯膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷��潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯醼볯隼볯钼裥覼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯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銪듧낛鯥鞰룤ꮁ臣邼蓢ꞁ諥袁臣芀볯莄臣鎼駦鎖鋦貋臣龁뻥膀迥鲿럦袐觧銂냦袼볯閼뷯겼볯誏臣邼볯隼볯ꦡ藩ꦡ냦뚺뛦袼볯趽볯覼臣袂臣ꚁ苣ꢂ菣膃臣膀藩뢅苣膃菣袼볯邼뷯겼볯ꞁ볯麛諦몇臣龁胣袐苣鮁臣覜ꧦ꒱苣뒰볯銼볯趽볯覼臣銼鯥鞴뗦鞁胣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯袼뷯覼⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣膀뿦躁臣膀뿦꺸臣ꚁ껦ꎸ苣鞾臣膀臣貂苣蚈迥ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣骼볯膽뷯薽뷯鎽†볯銈뷯銽뷯蒽뷯薽†볯醼볯袼볯캕趽†볯馼볯醼볯邼뷯趽볯膀꟧開鯧ꆼ볯뒰볯邼볯醼볯趇苧뢅苣뎃菣讃苣ꂃ볯膀꟧開鯧ꊼ볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ胣떼볯骼볯醼볯躽뷯膀뗦龀볯醼볯趽볯込裥膀该超볯鎼볯鲀볯邼볯袼볯ꊼ볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀믩늉鯥鎽臣鞁臣馨ꇩ꺁賥袐觧銼볯馼苣鞾臣袼볯隼볯趽뷯膀迥螎볯馼볯覼胣겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯銼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲐猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼볯㲙猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯꺁돨辇꣨鞮胥₤钼볯醼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤钼볯醼볯馼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨��⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯隼볯銈볯躼볯銼볯趽볯邼볯鎼볯覼볯馼볯隼볯銈볯躼볯隼볯趽볯邼볯鎼볯覼볯馼볯銼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼볯鎽볯邼볯醼볯覼볯馼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯鎽볯邼볯醼볯覼볯颼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鞼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢閼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢钼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢钼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢钼볯鎼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢钼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鎼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢鎼볯鞼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鎼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鎼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鎼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢銼볯鎼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢銼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢醼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢醼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯鞼볯醀⼼䥄㹖 ꦃ苣龃賥袐觧銼볯馼볯醼볯邼볯螽胣銼볯銼볯趽뷯辽뷯覼苣膀苣ꦃ菣蚈迥ꢼ볯겼볯袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꆼ볯銈볯₨閼볎뷯₍銼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯꒼볯ꆼ볯鞼볯骼볯邼볯邼볯鎼†볯閼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣ꚁ胣馨ꇩ꺁賥袐觧銼볯馼볯袼볯馼볯鞼뷯螽胣躏軧銼볯膀볯邼볯薼†ꯧ鎽髧ꮁ듧讲볯膀볯醼볯ꚼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼胣醼볯邼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼胣銼볯馼볯袼볯馼볯閼뷯螽胣躏軧銼볯膀볯邼볯薼†ꯧ鎽髧ꮁ듧讲볯誏臣閼꣧꺁闧Ꞁ뷤꺁럦袐觧袼볯邼볯趽뷯膀迥螎볯邼볯覼苣鞾臣芀럦袐觧袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯鎼뷯趽뷯貽볯銂胣궂菣ꮃ裥随볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯꒼裢ꢼ†볯캕趽†볯邼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯骼볯ꖼ볯鶼볯邼볯醼볯骼볯躼볯ₓ醼볯趽볯込裥鮼룦ꚺ볯鎼볯莄볯ꊳ闩骼볯醼볯躽뷯覼臣袂苣蚈鯩鞁臣膀꣦財臣隌郥ꦉ볯醼볯ꊼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼胣醼볯邼��₅讫뷤蒚臣钴닧覼胣뮔裥醼볯銼볯邼뷯螽胣躏軧銼볯薼볯誏臣뮔裥銼볯醼볯邼뷯螽胣躏軧醼볯薼볯銂뻥龁胣뮔裥醼볯銼볯邼뷯螽胣邼볯閼볯趽뷯辽뷯覼苣閁苣ꮁ胣궂菣ꮃ볯ꚼ볯袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₧閼볎뷯₍銼볯誼볯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧骼볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯궼뷯꾼볯骼볯ꖼ볯鶼볯閼볯銼볯骼볯躼볯ₓ閼볯螽볯蚈볯ꮂ菣ꂃ룦ꚺ볯钼볯莄볯ꊳ闩骼볯醼볯躽뷯膀菨Ꞝ볯醼볯邼뷯膽뷯覼臣袂苣蚈鯩鞁臣膀꣦財臣隌郥ꦉ볯醼볯ꆼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼胣醼볯邼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼迥뎁볯醼볯ꎼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼胣醼볯邼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼苣鞾臣芀铧蚈볯袼볯鞼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯銂臣覂臣膀苣ꦃ菣뎼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯ꎼ뷯覽뷯膽뷯邽뷯讽†볯Ꞽ†볯캕趽†볯邼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵骼볯낼볯骼볯ꖼ볯鶼볯邼볯鎼볯骼볯躼볯ₓ閼볯螽볯蚈볯ꮂ菣ꂃ룦ꚺ볯钼볯莄볯ꊳ闩骼볯醼볯躽뷯膀菨Ꞝ볯醼볯邼뷯膽뷯覼臣袂苣蚈鯩鞁臣膀꣦財臣隌郥ꦉ볯醼볯ꖼ볯醼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼胣醼볯邼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼迥뎁볯醼볯Ꞽ볯銼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯薼胣醼볯邼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼苣鞾臣芀㰊䥄㹖胣醼볯鞼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯醼볯ꆼ볯겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯邼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲐猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼볯㲙猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯꺁돨辇꣨鞮胥₤钼볯醼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤钼볯銼볯醼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣蚈黦袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋꾼볯銈볯₨閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯骼볯ꖼ볯鶼볯邼볯醼볯骼볯躼볯ₒ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯醼볯躼볯邼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯隼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯鎽볯邼볯鎼볯覼볯颼볯邼볯銈볯躼볯邼볯趽볯醼볯隼볯覼볯鞼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鞼볯銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鞼볯銼볯袼뷯��볯ꢼ볯貼볯躼볯馼볯鎽볯邼볯鎼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢钼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢钼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢钼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢钼볯鎼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢钼볯銼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢钼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鎼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鎼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯銼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鎼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢銼볯鎼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢銼볯銼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢醼볯颼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯鞼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯醼볯ꎼ볯겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯醼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲐猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼볯㲙猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯꺁돨辇꣨鞮胥₤钼볯醼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤钼볯銼볯醼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣蚈黦袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꆼ볯銈볯₨閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯骼볯ꖼ볯鶼볯邼볯閼볯骼볯躼볯ₒ邼볯閼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯钼볯鎼볯颼裥覼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯醼裢馼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢馼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯醼볯隼볯覼볯鞼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鞼볯銼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼볯蒽볯ꪼ볯鞼볯銼볯骽볯邼볯鞼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯蒽볯ꪼ볯銼볯颼볯骽볯邼볯隼볯覼볯钼볯颼볯銈볯躼볯隼볯趽볯邼볯鎼볯覼볯钼볯鞼볯銈볯躼볯钼볯趽볯邼볯鞼볯覼볯钼볯钼볯銈볯躼볯醼볯趽볯邼볯鞼볯覼볯钼볯銼볯銈볯躼볯銼볯趽볯邼볯鎼볯覼볯钼볯銼볯銈볯躼볯邼볯趽볯醼볯隼볯覼볯鎼볯馼볯銈볯躼볯馼볯趽볯邼볯钼볯覼볯鎼볯颼볯銈볯躼볯颼볯趽볯邼볯鞼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯醼볯鎼볯��볯鎼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢銼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼裢銼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢醼볯鞼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯躼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯꒼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯꒼†볯₋邼볯隼†볯ꢼ볯貽†냦뚺뛦袼볯뒻볯覼듎†볯躼볯邼볯蒽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開鯧骼볯薽뷯骼볯钽볯ꢼ볯鞼볯骼볯邼†볯閼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯钼뷯趽볯ꮁ苣誂裥ꊛ臣ꚁ胣蒻觨몛뷤��ꢁ臣ꚁ꣦財臣隌郥ꦉ볯钼볯ꆼ볯閼볯躼볯趽뷯膀듧ꚺ볯馼볯閼볯膀迥螎볯馼볯膀볯邼볯薼†ꯧ鎽髧ꮁ듧讲볯誏臣钼볯颼볯袼볯隼볯醼뷯螽胣钴뫥馼볯躼볯薼胣躏軧醼볯薼胣醼볯邼볯₅讫뷤蒚臣钴닧覼苣鞾臣芀㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯钼볯ꆼ볯겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯閼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲔猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲕猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯閼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤閼볯隼볯醼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣蚈黦袼苣ꦃ菣骼볯袽뷯銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₣閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯鎼볯ₐ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯醼볯躼볯钼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯钼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼볯鎽볯邼볯钼볯覼볯颼볯邼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯鎼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯醼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯銼볯骽볯邼볯隼볯覼볯钼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鎼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯鎽볯醼볯閼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯醼볯閼볯覼볯鎼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼裢醼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢醼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯钼볯ꊼ볯겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯隼볯蚈胣ꎼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲔猯扵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼볯㲕猯扵ꎼ뷯ꚼ볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯㲳畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꺁돨辇꣨鞮胥₤閼볯閼볯醼胣趽볯骽껥겸胥₤閼볯隼볯醼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀苣ꦃ菣蚈黦袼苣ꦃ菣骼볯袽��銽뷯貽뷯膽뷯₋ꦼ볯₣閼볎뷯₍钼볯隼볯銼볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯ꢼ뷯颽볯ꖼ뷯꾼볯鶼볯邼볯鎼볯ₐ醼볯邼뷯겼볯蚈볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼돦랕볯銼볯邼뷯趽胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯醼볯躼볯钼볯蚈볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯貼볯궼볯꾼裢蒽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹢볯캉₴馼볯钼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼볯鎽볯邼볯钼볯覼볯鞼볯馼볯銈볯躼볯鎼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯醼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯邼볯趽볯醼볯覼볯隼볯邼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯邼볯隼볯覼볯钼볯钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鎼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼볯鎽볯醼볯閼볯覼볯鎼볯閼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯鎽볯醼볯閼볯覼볯鎼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢醼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢醼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯躼㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖隌郥ꦉ볯閼볯骼볯銈볯醼裢袼볯鎼裢ꊂ菣躃裢鎼裢ꪂ苣붂菣궃菣ꮃ볯릂菣鮃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯钼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣膃菣㲫牢ਾ䐼噉邀賥醼볯銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㐵〹琮晩㸢〲〲㈵㐵〹琮晩ꃂ〰㈰㐲⼼㹡⼼䥄㹖ਊ戼㹲 蒉ꏨ膃菣벃菣궸臣誁臣讂菣뾂菣벃菣궸臣鎼볯ꊂ菣ꊃ菣ꊂ볯鎼뷯겼胣馼볯邼볯趽뷯辽뷯覼룤꺁볯銈볯銼裢꾂菣궃裢钼裢閃菣ꪂ菣閃苣讃菣覼裢隼裢袼볯銈볯袼볯銈菣袃苣랂裢鎼裢ꪂ苣붂菣궃菣ꮃ볯릂菣鮃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꆃ菣ꮃ볯邼볯袼볯鎼볯趽뷯膀볯躼볯銼볯趽뷯辽뷯覼臣뢇뿦늶苣膀볯閼蓢ꞁ룤ꦙ鋦貋臣龁胣꒮룦뺁臣랆跥鞁臣貾胣랷郥ꦉ苣鮸鳥许臣莿룧鞁臣议룦銂뻥ꚁ胣鎁苣銂裥随볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯랼뷯钽뷯銽뷯ₓ讽뷯躽뷯钽뷯₅ꖼ볯꾼†볯醼볯袼볯캕趽†볯醼볯銼볯醼볯邼뷯趽볯膀꟧開鯧ꆼ볯뒰볯邼볯醼볯趇苧뢅苣뎃菣讃苣ꂃ볯膀꟧開鯧ꊼ볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ胣떼볯骼볯醼볯躽뷯膀뗦龀볯醼볯趽볯込裥膀该超볯銼볯鲀볯邼볯袼볯ꊼ볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀믩늉鯥鎽臣鞁臣馨ꇩ꺁賥袐觧钼볯鞼苣鞾臣袼볯銼볯颼뷯螽胣钴뫥馼볯��躼볯薼胣躏軧鎼볯薼볯芀볯ꎼ裢궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼⼼畳㹢볯鎼볯鞼볯鞼裥膀볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯鎼⼼畳㹢볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯閼⼼畳㹢볯貽볯꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰閼⼼畳㹢볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯扵뎼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣ꪳ蟩袨껧ꒀ†볯隼볯躼볯膀뷯込뷯龮룦ꒀ†볯隼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼듎†볯躼볯閼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯隼볯骽볯邼볯颼볯覼볯馼볯醼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢鞼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯芽뷯ₒ鎽볯醼볯覼볯鞼볯钼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯鎼볯銈볯躼볯醼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯銼볯銈볯躼볯馼볯趽볯醼볯覼볯鞼볯邼볯袼뷯銽†뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯鎽볯邼볯銼볯覼볯閼볯馼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢鎼볯馼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鎼볯隼볯袼뷯貼볯躼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯鎽볯鎼볯覼볯鎼볯鎼볯銈볯躼볯钼볯趽볯銼볯覼볯銼볯馼볯銈볯躼볯钼볯趽볯銼볯覼볯銼볯閼볯銈볯躼볯銼볯趽볯銼볯覼볯銼볯醼볯銈볯躼볯閼볯趽볯鎼볯銼볯覼볯醼볯隼볯銈볯躼볯銼볯趽볯邼볯颼볯覼볯઎䐼噉邀볯隼볯邼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯銼볯隼裢袼볯銈볯袼볯銈볯隼裢袼볯銈苣궃菣銈볯貼볯銈苣閃菣ꪂ菣閃苣讃菣覼裢閼裢袼苣袃苣랂苣ꮃ菣讃菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼苣ꮃ菣讃菣覼裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯颃苣떂菣뢅戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㔲㤴⸰楴≦㈾㈰㔰㔲㤴⸰楴쉦゠〰㈲㰵愯㰾䐯噉ਾਊ䐼噉邀볯隼볯醼胣㲑䐯噉ਾ賥袐觧钼볯銼裢醼볯钼裢袼볯銈苣궃菣銈볯貼볯銈苣閃菣ꪂ菣閃苣讃菣覼裢隼裢袼볯銈볯袼볯銈볯隼裢ꢂ菣궂苣銈볯銈苣궂苣颃苣랂菣覼裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯릂菣鮃菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢銼裢袼菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꢂ菣ꮃ戼㹲 꺼볯꺼裢뢂菣膃菣鮃菣ꂃ苣龃菣袼볯邼뷯겼볯궸臣隼裢袼볯銈볯袼볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꒂ菣覼苣ꮃ菣讃菣覼菣骃菣뢂菣銈��銈苣ꮃ볯銈볯銈볯銼裢꾂菣궃裢鎼볯钼裢뢂菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯銈볯膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯钼裢뢂菣覃菣钃菣龃苣뎃裢閼裢ꮂ菣鲃菣뢅苣膃菣钼볯醼볯鎼볯邼뷯螽胣钴뫥颼볯薼胣邼볯钼볯銼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶臣膀볯銈菣궃菣颃苣떂菣뢅苣膃菣袼볯颼뷯螽胣钴뫥馼볯薼胣邼볯钼볯閼뷯趽뷯貽볯膀苧뢅苣ꪃ苣ꂃ볯鎼볯邼뷯螽胣钴뫥馼볯薼胣銼볯钼볯趽뷯辽뷯覼迥뎁菣Ꚃ賥誃菣ꪃ苣ꂃ볯隼볯趽뷯膀듧ꚺ볯馼볯膀볯躼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣隼볯莄臣肸駦릒详鞁臣貾胣랷郥ꦉ苣뒰볯鎼볯趽볯覼臣貸蟩鞁胣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯鎼볯趽볯覼臣鎼鯥붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩鯧銂냦袼볯邼뷯겼볯ꞁ볯麛胣ꦡ냦袼볯邼뷯겼볯ꞁ듦蒵臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼볯鎽볯㲉猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣뺿臩鞁臣芀뿦늶苣龜ꧧ궸臣莿룧鞁臣议룦銂뻥ꚁ胣鎁苣銂裥随볯낼볯ꎼ볯ꮂ菣ꂃ볯랼뷯钽뷯銽뷯ₓ뢼뷯銽뷯蒽뷯薽†볯醼볯袼볯캕趽†볯馼볯醼볯邼뷯趽볯膀꟧開鯧ꆼ볯뒰볯邼볯醼볯趇苧뢅苣뎃菣讃苣ꂃ볯膀꟧開鯧ꊼ볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ胣떼볯骼볯醼볯躽뷯膀뗦龀볯醼볯趽볯込裥膀该超볯隼볯鲀볯閼볯袼볯ꊼ볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀믩늉鯥鎽臣鞁臣馨ꇩ꺁賥袐觧钼볯銼裢醼苣鞾臣袼볯隼볯趽뷯膀듧ꚺ볯颼볯鞼볯膀迥螎볯隼볯覼胣겼볯銈볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲴猯扵鶼볯躼볯鞼볯蚈胣ꎼ猼扵砠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