(57)【要約】本発明は、接着剤用途に使用するためのエチレンポリマー組成物、該エチレンポリマー組成物を含む物品、および前記物品の製造方法に関する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
接着剤用途のためのエチレンポリマー組成物であって、
（ａ）以下のもの
（ａ１）エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー；または
（ａ２）エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートもしくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマー（複数可）とのコポリマーであって、当該コポリマー（ａ２）がシラン基（複数可）含有単位を有し、当該コポリマー（ａ２）がコポリマー（ａ１）と異なる、前記コポリマー
から選択されるエチレンのコポリマー；ならびに
（ｂ）コポリマー（ａ１）およびコポリマー（ａ２）とは異なるエチレンポリマー
のポリマーブレンドを含み、
かつ当該ポリマー組成物が、さらに以下のもの
（ｃ）添加剤（複数可）；ならびに
成分（ｄ）〜（ｇ）の１種以上または全てを任意の組み合わせで：
（ｄ）粘着付与樹脂；
（ｅ）可塑剤；
（ｆ）成分（ｄ）、（ｅ）および（ｇ）以外のさらなる成分（複数可）；ならびに／または
（ｇ）架橋剤
を含み；
前記成分（ｄ）〜（ｇ）は、前記成分（ａ）〜（ｃ）とは異なる、
前記エチレンポリマー組成物。
【請求項２】
以下のポリマーブレンド
（ａ）以下のもの
（ａ１）エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー；または
（ａ２）エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートもしくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマー（複数可）とのコポリマーであって、当該コポリマー（ａ２）がシラン基（複数可）含有単位を有し、当該コポリマー（ａ２）がコポリマー（ａ１）と異なる、前記コポリマー
から選択されるエチレンのコポリマー；ならびに
（ｂ）コポリマー（ａ１）およびコポリマー（ａ２）とは異なるエチレンポリマー
を含み、
かつ当該ポリマー組成物が、さらに以下のもの
（ｃ）添加剤（複数可）；ならびに
成分（ｄ）〜（ｇ）の１種以上または全てを任意の組み合わせで：
（ｄ）粘着付与樹脂；
（ｅ）可塑剤；
（ｆ）成分（ｄ）、（ｅ）および（ｇ）以外のさらなる成分（複数可）；ならびに／または
（ｇ）架橋剤
を含み；
前記成分（ｄ）〜（ｇ）は、前記成分（ａ）〜（ｃ）とは異なり、
かつ
エチレンのコポリマー（ａ）のエチレンポリマー（ｂ）とのコポリマーブレンドは、以下の特性の１つまたは２つ：
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも５ＭＰａの２３℃におけるセカントＥ係数（歪み０．０５について）；および／または
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも２ＭＰａの９５℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）
を有する、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項３】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）の前記ポリマーブレンドが、
−  少なくとも１０、好ましくは少なくとも１５、好ましくは５〜３５０、ＭＰａの２３℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）、および／または
−  少なくとも４ＭＰａ、好ましくは少なくとも６ＭＰａ、好ましくは２〜２００ＭＰａの９５℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、請求項１または２に記載のポリマー組成物。
【請求項４】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のポリマーブレンドが、
−  １６０℃のホットセットオーブンで４％以下の永久的な変形（％）および／または
−  ２００℃のホットセットオーブンで５％以下の永久的な変形（％）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項５】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）の前記ポリマーブレンドが、
−  ２００％以下、好ましくは０〜２００％の１６０℃のホットセットオーブンにおける伸び（％）（１５分後の伸び（％）、荷重２０Ｎ／ｃｍ２）および／または
−  ６０％以下、好ましくは０〜６０％の２００℃のホットセットオーブンにおける伸び（％）（１５分後の伸び（％）、荷重２０Ｎ／ｃｍ２）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、
請求項１〜４のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項６】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のポリマーブレンドが、
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、２３℃で５ＭＰａ以上、好ましくは７以上、好ましくは７〜５０ＭＰａの破断点引張強度（ＭＰａ）、および／または
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、９５℃で１ＭＰａ以上、好ましくは１．５以上、好ましくは２〜３０ＭＰａの破断点引張強度（ＭＰａ）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、
請求項１〜５のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項７】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のポリマーブレンドが、
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、２３℃で１００％以上、好ましくは１５０％以上、好ましくは４０〜６００％の破断点伸び（％）、および／または
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、９５℃で２０％以上、好ましくは４０％以上、好ましくは２０〜５００％の破断点伸び（％）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、
請求項１〜６のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項８】
−  １０．０〜８０．０重量％のポリマーブレンド
を含み、
ここで、前記ブレンドが、コポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）の合計量（１００重量％）に基づいて、
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み、
かつ、前記ポリマー組成物（１００重量％）がさらに以下
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
−  ０〜７０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ０〜５０重量％の可塑剤（ｅ）；
−  ０〜５０重量％の、エチレンのポリマー（ａ）、エチレンポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｄ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）；ならびに／または
−  ０〜０．１、好ましくは０．００００１〜０．１、ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の架橋剤（ｇ）
を含む、
請求項１〜７のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項９】
粘着付与樹脂（ｄ）を含み、好ましくは前記粘着付与樹脂（ｄ）の量が、前記ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて５〜７０重量％である、請求項１〜８のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１０】
可塑剤（ｅ）を含み、好ましくは前記可塑剤（ｅ）の量が、前記ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて２．０〜５０重量％である、請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１１】
エチレンのポリマー（ａ２）の極性コモノマーが、１つ以上の（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、好ましくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、好ましくはメチルアクリレート、エチルアクリレートまたはブチルアクリレートコモノマーから選択される、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１２】
前記極性コモノマーが前記エチレンのコポリマー（ａ２）中に２．５〜１８ｍｏｌ％の量で存在し、好ましくは前記極性コモノマーが（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、より好ましくはメチルアクリレート、エチルアクリレートまたはブチルアクリレートコモノマーから選択される、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１３】
前記エチレンポリマー（ｂ）が、エチレンの、１つ以上の−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）との、好ましくは１つ以上の（Ｃ３〜Ｃ１２）−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）との、好ましくは１つ以上の（Ｃ４〜Ｃ１０）−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）、好ましくはオクテンコモノマーとのコポリマーである、請求項１〜１２のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１４】
前記エチレンポリマー（ｂ）が、好ましくは、以下の特性
−  ８６０〜９７０ｋｇ／ｍ３の密度、
−  ０．１〜２０００ｇ／１０分のＭＦＲ２、および／または
−  １３０以下、好ましくは８５〜１３０℃の溶融温度（Ｔｍ）
の１つまたはすべて、好ましくはすべてを有する、請求項１〜１３のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１５】
エチレンのコポリマー（ａ１）の前記シランコモノマーまたはエチレンのコポリマー（ａ２）の前記シラン基（複数可）含有単位が、式（Ｉ）：
Ｒ１ＳｉＲ２ｑＹ３−ｑ  （Ｉ）
式中
Ｒ１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシまたは（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
各Ｒ２は、独立して脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
Ｙは、同じであっても異なっていてもよく、加水分解可能な有機基であり、および
ｑは、０、１または２である、
によって表される加水分解可能な不飽和シラン化合物であり、
好ましくは、エチレンのコポリマー（ａ１）中に存在するシラン基（複数可）含有コモノマーの量、またはエチレンのコポリマー（ａ２）中に存在するシラン基（複数可）含有単位の量は、少なくとも０．０６〜２ｍｏｌ％であり；
好ましくは、エチレンのコポリマー（ａ２）の前記シラン基（複数可）含有単位は、シラン基（複数可）含有コモノマーであり、すなわち、コポリマー（ａ２）のシラン基（複数可）含有単位（ｂ）は、エチレンのコポリマー（ａ２）中に、コモノマーとして存在し；
好ましくは、エチレンのコポリマー（ａ１）およびエチレンのコポリマー（ａ２）を、ラジカル開始剤を使用する高圧重合プロセスにおける重合によって製造する、
請求項１〜１４のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１６】
前記ポリマー組成物、好ましくは少なくとも前記エチレンのコポリマー（ａ）が架橋可能であり、好ましくは前記ポリマー組成物が前記架橋剤（ｇ）を含み、好ましくは前記ポリマー組成物が前記架橋剤（ｇ）をエチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１ｍｏｌの量で含み；
好ましくは、請求項１〜１５のいずれか一項に記載のコポリマー組成物が、前記架橋剤（ｇ）の存在下で架橋した、
請求項１〜１５のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１７】
前記任意の架橋剤（ｇ）が、好ましくは、金属、例えばスズ、亜鉛、鉄、鉛およびコバルトのカルボキシレートの群Ｃから；ブレンステッド酸に加水分解可能な基を有するチタン化合物から、有機塩基から；無機酸から；および有機酸から；好適には金属、例えばスズ、亜鉛、鉄、鉛およびコバルトのカルボキシレートから、上記で定義したブレンステッド酸に加水分解可能な基を有するチタン化合物から、または有機酸から、好適にはジブチルスズジラウレート（ＤＢＴＬ）、ジオクチルスズジラウレート（ＤＯＴＬ）から；；上記で定義したブレンステッド酸に加水分解可能な基を有するチタン化合物；または、好適には以下の構造要素を含む有機スルホン酸である芳香族有機スルホン酸、
Ａｒ（ＳＯ３Ｈ）ｘ      （ＩＩ）
式中、Ａｒは、置換または非置換であってもよいアリール基であり、置換されている場合、好適には５０個までの炭素原子の少なくとも１つのヒドロカルビル基で、ｘは、少なくとも１である；またはその酸無水物もしくは加水分解可能な保護基（複数可）、例えば加水分解によって除去可能なアセチル基を備えた式（ＩＩ）のスルホン酸を含む、式（ＩＩ）のスルホン酸の前駆体から選択されるシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）から選択される、請求項１〜１６のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１８】
少なくとも１つの基材と、請求項１〜１７のいずれか一項に記載のポリマー組成物とを前記基材上に含む物品であって、好ましくは、物品が、少なくとも１つの基材と、請求項１〜１７のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む接着剤層とを前記基材上に含む、前記物品。
【請求項１９】
−  基材、
−  前記基材上の接着剤層、および
−  前記接着剤層上の最上層；
を含む多層要素を含み、
ここで前記接着剤層が請求項１〜１７のいずれか一項に記載のエチレンポリマー組成物を含む、
請求項１８に記載の物品。
【請求項２０】
前記架橋剤（ｇ）がポリマー組成物中に存在し、前記ポリマー組成物が前記架橋剤（ｇ）の存在下で架橋され、好適には前記物品が請求項１９に定義する多層要素を含み、前記接着剤層が前記架橋剤（ｇ）を含み、好ましくは前記接着剤層の前記ポリマー組成物を前記架橋剤（ｇ）の存在下で架橋する、請求項１８または１９に記載の物品。
【請求項２１】
請求項１８〜２０のいずれか一項に記載の物品の製造方法であって、前記方法が以下のステップ：
（ｉ）エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のブレンド、添加剤（複数可）（ｃ）の一部または全部、および請求項１〜１７のいずれか一項に記載のポリマー組成物の任意の成分（ｄ）〜（ｇ）の一部または全部を高温で混合、好ましくは溶融混合して、前記ポリマー組成物の溶融混合物を形成するステップ；
（ｉｉ）前記ポリマー組成物の得られた溶融混合物を基材の少なくとも１つの表面に適用して、接着剤層を前記基材上に形成するステップ；任意に
（ｉｉｉ）最上層を前記形成した接着剤層上に施すステップ；任意に
（ｉｖ）前記接着剤層を架橋剤（ｇ）の存在下で架橋するステップ；ならびに
（ｖ）前記得られた物品を回収するステップ
を含む、前記方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接着剤用途に使用するためのエチレンポリマー組成物、該エチレンポリマー組成物を含む物品、および該物品の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
接着剤用途のためのポリマー組成物、例えばホットメルト接着剤または感圧接着剤用途は、典型的には、熱可塑性ベースの接着剤組成物であり、それは、室温で固体であるが、加熱すると急速に溶融し、次いで、冷却すると硬化して、例えば基材上に堅固な結合を形成する。例えば、ホットメルト接着剤組成物は、ほとんど瞬間的な結合の可能性を提供し、それによってそれが自動化された製造プロセスに高度に好適になる。
【０００３】
ホットメルト接着剤組成物は、典型的には、主成分としてのベースポリマーと、他の成分、例えば、粘着付与樹脂、ワックスを含む可塑剤、添加剤（複数可）および／または充填剤のうちの１つ以上とを含む。
【０００４】
ホットメルト接着剤組成物の重要な特性には、ごく少数の特性を挙げると、接着特性に加えて、軟化温度、凝集特性、および他の材料との相溶性が含まれる。最終用途に依存して、適切なホットメルト接着剤組成物は、当該特定の最終用途のための要件を満たすように選択される。
【０００５】
ホットメルト接着剤組成物中のベースポリマーは、典型的には、例えば、ポリオレフィン（エチレンまたはプロピレンベースのポリマー）、官能化ポリオレフィン（反応性基を有するエチレンまたはプロピレンコポリマー）、スチレンブロックコポリマー、エチレン酢酸ビニルなどである。主成分であるベースポリマーは、最終的なＨＭＡ化合物の凝集特性に関連する特徴の大部分、例えば、強度、靭性、耐衝撃性、フレキシビリティおよび高温での機械的特性を提供する。
【０００６】
接着特性は、ホットメルト接着剤組成物にとって、耐久性のある溶液を、接合した構成要素の予想される寿命の間に現れる基材の移動および条件にもたらすために、高度に重要であると考えられる。凝集特性とは、接着剤組成物によって、例えば物品内で一緒に接合するべき２つの表面の間に形成する結合が、結合が応力および歪みを分散し、それに耐えることを可能にし、物品の最終用途でのエネルギー散逸も可能にする構造的一体性および特性を有することを意味する。当業者は、接着剤組成物内のエネルギーの散逸が、そのような接着剤組成物の凝集特性において重要な役割の１つを果たすことを知っている。すなわち、物品の接着剤組成物によって一緒に結合された２つの表面を引き離すかまたは剪断する場合、散逸に寄与することができる力は、通常、表面エネルギーおよび／または基材と接着剤組成物との間の化学結合による力と比較してかなり大きい。したがって、接着剤組成物内でのより良好なエネルギー散逸によって、より良好な凝集特性がもたらされ、その結果、次にそのような接着剤組成物のより良好な全体的な結合性能（実用的な接着特性）がもたらされる。
【０００７】
さらに、接着剤組成物の凝集特性は、本質的に、主成分としてのベースポリマーによって提供される。
【０００８】
とりわけ、フレキシビリティおよび弾性は、典型的には、接着剤組成物の凝集性能、例えばホットメルト接着剤組成物を決定するための重要な特性である。両方の特性を、組成物またはポリマーの引張特性、例えば降伏点における引張強度（ＭＰａ）および降伏点における歪みに関して表すことができる。弾性は、通常、材料または物品が変形した後にその元の形状に戻る傾向として定義される。弾性材料については、これは、多くの場合、Ｅ係数および材料の降伏点まで測定された特性、例えば、引張応力／引張伸びの比として、材料の降伏点までの応力−歪み曲線上の任意の点について、この特定の点での、および降伏点での引張応力／降伏点での引張伸びの比に相当する降伏点で決定される弾性のＥ係数に関連する。
【０００９】
さらに、良好なフレキシビリティおよび調整された弾性レベルは、典型的には、単位面積当たりの引張力を低減すること、およびホットメルト接着剤組成物内で亀裂が伝播する機会を低減することに寄与する。これは、前記特性が引っ張り力の分配および散逸に寄与し、それによってホットメルト接着剤組成物における全体的な接着能力の損傷を減少させることを意味する。
【００１０】
したがって、ベースポリマーの選択は、特に最終的な接着剤組成物の凝集特性にとって重要である。主成分として、ベースポリマーは、典型的には、接着剤組成物に主鎖を提供し、したがって、主な機械的特性、例えば強度、例えば張力および剪断、フレキシビリティおよび弾性を提供し、通常、ホットメルト接着剤のような接着剤組成物に耐熱性の基礎も提供する。
【００１１】
さらに、ホットメルト接着剤のような接着剤組成物が、種々の最終用途において２つの基材間の結合としての要求を満たすために、良好な凝集性および接着性能の両方を提供することが重要であるが、困難である。前提条件として、接着剤配合物の接着強度および結合力の両方はまた、（十分に）高く、接合するべき基材の特性と均衡していなければならない。
【００１２】
したがって、凝集特性に加えて、ベースポリマーはまた、ポリマー構造および化学に基づく接着特性に寄与しなければならない。しかしながら、従来技術で慣用的に、ベースポリマーだけでなく、他の成分、例えば粘着付与樹脂も、ホットメルト接着剤のような接着剤組成物のための接着特性を提供するために顕著な役割を果たす。
【００１３】
例えば、接着／接着強度の両方が優れており、結合力が高い場合、全体的な接着性能は、この観察にもかかわらず不十分であり得、−良好な接着性能のための重要な成分である−フレキシビリティおよびエネルギー散逸（共に凝集特性）が欠如しているか、または低い値を示す場合、不十分である。
【００１４】
弾性回復、すなわち、理想的なゴム材料と同じ方式で回復する能力を欠いていると表現される。これは、接合するために基材に十分な接着特性を提供する能力に加えて、接着化合物にとって最も重要な特徴である。特に、構造的な結合、構造、自動車、および組立体等のために、接合した複合部品は、強く、フレキシブルであり、高い応力または実質的な変形を受けた後、および特に高温でその元の形状に戻ることができることが重要である。
【００１５】
ホットメルト接着剤組成物は、例えば、不織材料、例えば使い捨ておむつおよび生理用ナプキン、包装、例えばケースおよびカートンシーリング材、製本、ボトルラベル、木工、織物、ならびに感圧用途、例えばテープ、フィルムおよびラベルと組み合わせて、多種多様な用途に使用される。
【００１６】
従来技術では、例えば、熱可塑性または架橋ポリウレタン（ＰＵＲ）およびアルファ−オレフィンの水分硬化シラングラフト非晶質ポリマー（ＡＰＡＯ−Ｒ）が、接着剤組成物のためのベースポリマーとして使用されてきた。例えばＡＰＡＯ−Ｒの欠点は、通常、より少ない量、例えば約０．５重量％までのシラン化合物のみを通常それにグラフトすることができるに過ぎないことであり、当該低いシラン含有量は、多くのホットメルト接着剤用途には十分ではない。
【００１７】
Ｓｉｋａ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙの特許文献１には、コーティングされていないアルミニウム工具で真空積層するのに適した接着剤組成物が開示されている［００３０］。組成物は、シラン基含有熱可塑性ポリ−アルファ−オレフィンおよび少なくとも１種のパラフィンワックスを含む。ポリ−アルファ−オレフィンは、［００３６］において、本開示において別段述べない限り、ヘテロ原子、例えば酸素、窒素またはケイ素を先験的に含まないと定義される。従って、例えばビニルトリメトキシシランであり得るシラン化合物は、ポリ−アルファ−オレフィンに、その重合後に導入される。ポリ−アルファ−オレフィンを、チーグラー−ナッタまたはメタロセン触媒を用いて製造することができ、エチレンのホモポリマーまたはプロピレンのホモポリマーであり得る。例えば［００４３〜００４６］を参照。シラン化合物の導入は、グラフトによって行われる。［００４２］を参照。グラフト化は、典型的には、過酸化水素を使用することによって行われる。過酸化物の使用は、例えば、ポリエチレンを同時に架橋してポリエチレン成分の粘度の望ましくない増加を引き起こす（加工性が悪化し、したがって組成物の製造速度が悪化する）という事実のために欠点を有する。さらに、過酸化物の副産物によって、最後の最終用途の性能が低下し、例えば、物品の最終使用寿命が短縮され得る。組成物は、さらに、シラン基を含まないが、例えば（メタ）アクリレートコモノマーまたは酢酸ビニルを含むことができる、ＥＶＡ［００５３］のような他のポリ−アルファ−オレフィンポリマーを含むことができる。当該組成物は、さらに、有機リンまたはスズ化合物［００５７］のように、シラン基の反応（架橋）を促進する触媒を含むことができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１８】
【特許文献１】米国特許第２０１５０２４０１３５号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
したがって、接着剤組成物、および特に耐荷重用途、例えば、建築、木工および自動車用途を含む建築において製品ウィンドウを広げ、物品の製造中およびその最終使用時に接着剤組成物の特性をさらに改善するであろう新規なポリマー組成物を見出すことが、継続的に必要とされている。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１（ａ）および図１（ｂ）は、「決定方法」および実験の部を含む明細書において以下に記載するように、セカントＥ係数、引張強度およびオフセット降伏点での歪みの測定点を例示する。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明は、以下のポリマーブレンドを含み、好ましくはそれからなる、接着剤用途のためのエチレンポリマー組成物を提供する。
（ａ）以下のもの
（ａ１）エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー；または
（ａ２）エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートもしくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマー（複数可）とのコポリマーであって、当該コポリマー（ａ２）がシラン基（複数可）含有単位を有し、当該コポリマー（ａ２）がコポリマー（ａ１）と異なる、前記コポリマー
から選択されるエチレンのコポリマー；ならびに
（ｂ）エチレンポリマー、好ましくは、（Ｃ３〜Ｃ１２）−アルキルの１つ以上から選択され、当該ポリマー（ｂ）がコポリマー（ａ１）およびコポリマー（ａ２）とは異なる、エチレンの少なくとも１つの−アルファ−オレフィンコモノマーとのコポリマー；
かつ当該ポリマー組成物は、さらに以下のもの
（ｃ）添加剤（複数可）；ならびに
成分（ｄ）〜（ｇ）の１種以上または全てを任意の組み合わせで：
（ｄ）粘着付与樹脂；
（ｅ）可塑剤；
（ｆ）成分（ｄ）、（ｅ）および（ｇ）以外のさらなる成分（複数可）；ならびに／または
（ｇ）架橋剤
を含み；
成分（ｄ）〜（ｇ）は、成分（ａ）〜（ｃ）とは異なる。
【００２２】
各成分（ａ）〜（ｇ）は、他の成分（ａ）〜（ｇ）と異なる。
【００２３】
上記、下記または特許請求の範囲で定義する本発明の接着剤用途のためのエチレンポリマー組成物を、本明細書中でまた、短く「ポリマー組成物」、「組成物」または「接着剤組成物」と呼ぶ。
【００２４】
上記、下記または特許請求の範囲で定義する、エチレン（ａ）とエチレンポリマー（ｂ）とのコポリマーのポリマーブレンドを、本明細書中でまた、短く「ポリマーブレンド」または「ブレンド」と呼ぶ。上記、下記または特許請求の範囲で定義する、エチレン（ａ）とエチレンポリマー（ｂ）とのコポリマーを、本明細書中でまた、それぞれ、短く「コポリマー（ａ）」または「ポリマー（ａ）」と、および「ポリマー（ｂ）」と呼ぶ。
【００２５】
エチレンの、上記、下記または特許請求の範囲で定義するシラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー（ａ１）を、本明細書中で、短く「エチレンのコポリマー（ａ１）」、「コポリマー（ａ１）」または「ポリマー（ａ１）」とも呼ぶ。
【００２６】
上記、下記または特許請求の範囲において定義する１つ以上の極性コモノマー（複数可を含有するエチレンのコポリマー）（ａ２）を、本明細書中で、短く「エチレンのコポリマー（ａ２）」、「コポリマー（ａ２）」または「ポリマー（ａ２）」とも呼ぶ。
【００２７】
シラン基（複数可）含有単位は、ポリマー（ａ２）中に存在する、すなわち包含されることが理解される。
【００２８】
ここで、ポリマー（ａ１）のシラン基（複数可）含有コモノマーは、ポリマー（ａ２）の極性コモノマーとは異なる。
【００２９】
粘着付与樹脂（ｄ）は、可塑剤（ｅ）とは異なる。用語「粘着付与樹脂」および「可塑剤」の差は、当業者に周知である。
【００３０】
予期せぬことに、組成物のポリマーブレンドは、結合力と、機械的特性、例えば剛性（本明細書中で例えばＥ係数として示す）との間の驚くほど有利な均衡を提供し、当該均衡は、例えば、接着剤用途のために極めて実現可能である。好ましくは、組成物のポリマーブレンドは、例えば、弾性（本明細書中で例えば弾性回復として示す）、強度（本明細書中で例えば破断時の応力および／もしくは降伏点での応力として示す）、ならびに／または靭性から選択される１つ以上またはすべてのさらなる有利な特性を提供し、その各々は、上述の結合力および剛性と一緒に、個別に、または任意の組み合わせで、またはすべて組み合わせて、例えば接着剤組成物のための例えば高度に実行可能であるブレンドの特性均衡にさらに寄与する。さらに、極めて有利な特性均衡は、好ましくは、本発明のポリマーブレンドが所望により任意の架橋剤（ｇ）と架橋している場合であってもより高い温度およびまた低温で維持される。より高い温度での強度値はまた、ポリマー（ａ）および（ｂ）の良好な相溶性を実証する。
【００３１】
前記のように、組成物のポリマーブレンドを、所望により架橋させることができる。架橋性コポリマー（ａ）にブレンドした比較的少量の熱可塑性ポリマー（ｂ）が、任意の架橋後に、実験の部で以下に実証するように、高温での結合力、Ｅ係数および耐熱変形性の顕著な増加を示すことは、驚くべきことである。好ましくは、本発明の組成物の曲げはまた、高度に有利な弾性回復を示し、これは、ブレンドが、実験の部（熱硬化−弾性回復（永久変形））に示すように高い熱負荷下での永久変形性能および機械的応力性能に対して高い耐性を提供することを示す。
【００３２】
好ましくは、ポリマーブレンドは、低温からより高い温度までの範囲の広い温度範囲内で、およびさらに、所要に応じて任意の架橋剤（ｇ）を用いてポリマー（ａ）を架橋する場合であっても、前記高度に有利な特性を提供する。したがって、本発明のポリマーブレンドによって、接着剤用途における架橋性ポリマー（ａ）の適用範囲がさらに拡張される。
【００３３】
さらに、（ａ）のポリマーブレンドは、好ましくは、接着剤組成物の接着特性に寄与し得る。従って、ポリマー（ａ）の使用によって、いくつかの接着剤用途において所望される場合、接着剤組成物において一般的に使用される他の従来の成分、例えば、粘着付与樹脂およびワックスの量を減少させることが可能になり得る。
【００３４】
上に述べた特性によって、ポリマーブレンドが、ホットメルトまたは感圧接着剤組成物におけるような、種々の接着剤用途のためのポリマー組成物において高度に好適になる。さらに、本発明によって、本発明のポリマー組成物を、高耐荷重建築および建築用途のためにさえも接着剤として使用することが可能になる。
【００３５】
好ましくは、本発明はさらに、以下のポリマーブレンドを含むエチレンポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる接着剤組成物を提供する。
（ａ）以下のもの
（ａ１）エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー；または
（ａ２）エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートもしくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマー（複数可）とのコポリマーであって、当該コポリマー（ａ２）がシラン基（複数可）含有単位を有し、当該コポリマー（ａ２）がコポリマー（ａ１）と異なる、前記コポリマー
から選択されるエチレンのコポリマー；ならびに
（ｂ）エチレンポリマー、好ましくは、（Ｃ３〜Ｃ１２）−アルキルの１つ以上から選択され、当該ポリマー（ｂ）がコポリマー（ａ１）およびコポリマー（ａ２）とは異なる、エチレンの少なくとも１つのアルファ−オレフィンコモノマーとのコポリマー；
を含み、
かつ当該ポリマー組成物は、さらに以下のもの
（ｃ）添加剤（複数可）；ならびに
成分（ｄ）〜（ｇ）の１種以上または全てを任意の組み合わせで：
（ｄ）粘着付与樹脂；
（ｅ）可塑剤；
（ｆ）成分（ｄ）、（ｅ）および（ｇ）以外のさらなる成分（複数可）；ならびに／または
（ｇ）架橋剤
を含み；
成分（ｄ）〜（ｇ）は、成分（ａ）〜（ｃ）とは異なる。
【００３６】
ポリマー組成物を、好ましくはホットメルト接着剤用途に使用し、当該用語は、周知の意味を有する。
【００３７】
組成物のポリマー（ａ）のシラン基（複数可）含有コモノマーおよびポリマー（ｂ）のシラン基（複数可）含有単位を、所望により、任意の架橋剤（ｇ）を用いて架橋させることができる。さらに、ポリマー組成物を、非架橋接着剤用途および架橋接着剤用途の両方において、すなわち、架橋するかまたはポリマーブレンドを架橋させずに使用することができる。
【００３８】
一実施形態では、架橋剤（ｇ）は、上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物中には存在しない。
【００３９】
別の実施形態では、架橋剤（ｇ）は、上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物中に存在する。
【００４０】
好ましくは、架橋剤（ｇ）は、ポリマー組成物中に存在する。この好ましい実施形態において、架橋剤（ｇ）は、ポリマー組成物を架橋し、好ましくは、少なくともポリマーブレンドを架橋する。したがって、架橋は、かくしてさらに、とりわけ様々な接着剤用途で望まれるポリマー組成物の広い温度範囲のウインドウに寄与する。
【００４１】
本発明はさらに、少なくとも１つの基材と、前記基材上の上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物とを含む物品を提供する。好ましくは、物品は、少なくとも１つの基材と、ポリマー組成物を含む接着剤層とを含む。
【００４２】
好ましくは、本発明の物品は、以下
−  基材、
−  前記基材上の接着剤層、および
−  前記接着剤層上の最上層
を含む多層要素を含み；
ここで、接着剤層は、上記、下記または特許請求の範囲に定義する本発明のポリマー組成物を含む。
【００４３】
本発明はさらに、本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる接着剤層を提供する。接着剤層は、周知の意味を有し、２つの別々の成分、例えば２つの別々の層を一緒に接着するように機能する。したがって、接着剤層は、接着目的のために、これらの２つの構成要素、例えば２つの別々の層の間にある。
【００４４】
本発明はさらに、上記、下記または特許請求の範囲に定義する物品を製造するための方法を提供する。
【００４５】
ポリマー組成物、本発明の物品の成分（ａ）〜（ｇ）、ならびに本発明の物品の製造方法の以下の好ましい実施形態、特性、および部分群は、独立して一般化可能であり、したがってそれらを任意の順序または組み合わせで使用して、本発明の好適な実施形態をさらに定義することができる。
【００４６】
本発明のポリマー組成物および成分（ａ）〜（ｇ）
上記で定義した好ましいポリマー組成物は、以下のものを含み、好ましくはそれからなる。
以下のポリマーブレンドを含むエチレンポリマー組成物。
（ａ）以下のもの
（ａ１）エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー；または
（ａ２）エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートもしくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマー（複数可）とのコポリマーであって、当該コポリマー（ａ２）がシラン基（複数可）含有単位を有し、当該コポリマー（ａ２）がコポリマー（ａ１）と異なる、前記コポリマー
から選択されるエチレンのコポリマー；ならびに
（ｂ）エチレンポリマー、好ましくは、（Ｃ３〜Ｃ１２）−アルキルの１つ以上から選択され、当該ポリマー（ｂ）がコポリマー（ａ１）およびコポリマー（ａ２）とは異なる、エチレンの少なくとも１つのアルファ−オレフィンコモノマーとのコポリマー；
かつ当該ポリマー組成物は、さらに以下のもの
（ｃ）添加剤（複数可）；ならびに
成分（ｄ）〜（ｇ）の１種以上または全てを任意の組み合わせで：
（ｄ）粘着付与樹脂；
（ｅ）可塑剤；
（ｆ）成分（ｄ）、（ｅ）および（ｇ）以外のさらなる成分（複数可）；ならびに／または
（ｇ）架橋剤
を含み；
成分（ｄ）〜（ｇ）は、成分（ａ）〜（ｃ）とは異なり、
ここで成分（ｄ）〜（ｇ）は、成分（ａ）〜（ｃ）とは異なり、
かつポリマーブレンドは、以下の特性の１つまたは２つを有する：
−架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも５ＭＰａの２３℃におけるセカントＥ係数（歪み０．０５について）；および／または
−架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも２ＭＰａの９５℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）。
【００４７】
Ｅ係数を、本明細書中で、歪み０．０５について上または下に示す温度での「セカントＥ係数」として表す。エチレン（ａ）のポリマーの試料を、「測定方法」の下で記載するように架橋する。
【００４８】
「２３℃または９５℃におけるセカントＥ係数（歪み０．０５について）」という用語は、直線を、図１（ｂ）に示すように、原点と、歪み０．０５に対応する応力−歪み曲線上の点との間に適合させ、セカントＥ係数は、この線の傾きに対応することを意味する。
【００４９】
「歪み０．０５」という用語は、以下のことを意味する：最初に、本発明のポリマー（ａ）の応力−歪み曲線は、線形弾性挙動を示さないため、最良適合直線を、曲線の最も急峻な勾配および曲線の新しい起点として採用したｘ軸上の断面点に適用し、すなわち、この点で、ｘ軸＝０およびｙ軸＝０である。図１（ａ）を比較されたい。したがって、応力−歪み曲線を、図１（ｂ）に示すように表すことができる。伸縮計は、使用しなかった。
【００５０】
試験片を保持するクロスヘッドグリップ間の距離の変化を記録し、ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａによる試験片ゲージ長さの変化として採用する。試験片の初期ゲージ長さ、すなわち応力−歪み曲線の初期点での２０ｍｍを、歪み計算における試験片の初期長さとして使用する。これは、ここでは、１ｍｍのグリップ間の距離の変化が０．０５の試験片歪みに対応することを意味する。引張機械上での自動データ記録が、荷重が２Ｎに達した（いわゆる予荷重）後に常に開始した。
【００５１】
上記、下記または特許請求の範囲において定義するポリマー組成物（１００重量％）は、好ましくは、以下を含む：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０重量％、好ましくは２０．０〜６０．０重量％、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下を含む。
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
−  ０〜７０重量％、好ましくは０〜６０、好ましくは０〜５５、好ましくは０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０、好ましくは０〜３０、好ましくは０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０、好ましくは０〜３０重量％の、エチレンのポリマー（ａ）、エチレンポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｄ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）；ならびに／または
−  ０〜０．１、好ましくは０．００００１〜０．１、ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の架橋剤（ｇ）。
【００５２】
周知のように、「コモノマー」は、共重合可能なコモノマー単位を指す。
【００５３】
上記、下記または特許請求の範囲において定義するポリマー組成物（１００重量％）は、好ましくは、以下を含む：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下を含む。
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
−  ０〜７０重量％、好ましくは０〜６０、好ましくは０〜５５、好ましくは０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０、好ましくは０〜３０、好ましくは０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０、好ましくは０〜３０重量％の、エチレンのポリマー（ａ）、エチレンポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｄ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）；ならびに／または
−  ０〜０．１、好ましくは０．００００１〜０．１、ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の架橋剤（ｇ）；
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも５ＭＰａの２３℃におけるセカントＥ係数（歪み０．０５について）；および／または
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも２ＭＰａの９５℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）。
【００５４】
当業者は、架橋剤（ｇ）の「ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）」をポリマー組成物の総量（１００重量％）を基準にして重量％に、所望の最終用途に適した架橋剤の選択に依存して変換することができ、架橋剤の当該選択はまた当業者の技能内であることは、明らかである。
【００５５】
エチレンのコポリマー（ａ）：
１つの好ましい実施形態Ａ１では、ポリマー（ａ）は、エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマー（ａ１）とのコポリマーである。この実施形態Ａ１では、ポリマー（ａ１）は、ポリマー（ａ２）について定義する極性コモノマーを含まず、すなわち有しない。好ましくは、シラン基（複数可）含有コモノマーは、ポリマー（ａ１）中に存在する唯一のコモノマーである。従って、コポリマー（ａ１）を、好ましくは、エチレンモノマーを高圧重合プロセスにおいてシラン基（複数可）含有コモノマーの存在下でラジカル開始剤を使用して共重合することによって製造する。
【００５６】
別の好ましい実施形態Ａ２では、ポリマー（ａ）は、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートまたは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマーを含有し、シラン基（複数可）含有単位を有するポリマー（ａ２）である。
【００５７】
極性コモノマーは、「決定方法」の下で以下に記載する「コモノマー含有量」に従って測定して、エチレンのポリマー（ａ２）中に、２．５〜１８ｍｏｌ％、好ましくは２．５〜１５．０ｍｏｌ％、好ましくは４．５〜１２．５ｍｏｌ％、好ましくは５．４〜１２．５ｍｏｌ％の量で存在する。
【００５８】
好ましくは、エチレンのポリマー（ａ２）の極性コモノマーは、１つ以上の（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、好ましくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、好ましくはメチルアクリレート、エチルアクリレートまたはブチルアクリレートコモノマーから選択される。ポリマー（ａ２）は、最も好ましくはエチレンのメチルアクリレートコモノマーとのコポリマーであり、シラン基（複数可）含有単位を有する。
【００５９】
いかなる理論にも束縛されずに、例えば、メチルアクリレート（ＭＡ）は、この反応経路を有さないので、エステル熱分解反応を経ることができない唯一のアクリレートである。したがって、ＭＡコモノマーを有するポリマー（ａ２）は、高温でいかなる有害な遊離酸（アクリル酸）分解生成物をも生成せず、それによってエチレンおよびメチルアクリレートコモノマーのポリマー（ａ２）は、その最終的な物品の良好な品質およびライフサイクルに寄与する。ＥＶＡは高温で有害な酢酸分解生成物を生成するので、これは、例えばＥＶＡの酢酸ビニル単位の場合には該当しない。さらに、他のアクリレート、例えばエチルアクリレート（ＥＡ）またはブチルアクリレート（ＢＡ）は、エステル熱分解反応を経ることができ、分解すると揮発性オレフィン系副産物を生成する。
【００６０】
シラン基（複数可）含有単位は、ポリマー（ａ２）中に、（ポリマー（ａ１）におけるように）コモノマーとして、またはポリマー（ａ２）に化学的にグラフトされた化合物として存在し得る。一般に、シラン基（複数可）含有コモノマーのエチレンモノマーへの共重合およびシラン基（複数可）含有単位のグラフト化は、周知の技法であり、ポリマー分野および当業者の技能内で十分に立証されている。
【００６１】
グラフト化は、エチレンポリマーの重合後にシラン基（複数可）含有単位の化合物を、化学的に（例えば、過酸化物を用いて）生成したエチレンポリマーの骨格中に組み込むことである。
【００６２】
好ましくは、シラン基（複数可）含有単位は、ポリマー（ａ２）中にコモノマーとして存在する。この実施形態では、ポリマー（ａ２）を、好ましくは、極性コモノマーおよびシラン基（複数可）含有コモノマーの存在下でエチレンモノマーを共重合することによって製造する。共重合を、好ましくは、高圧反応器中でラジカル開始剤を用いて行う。
【００６３】
シラン基（複数可）含有コモノマーのポリマー主鎖中への共重合によって、単位のグラフト化と比較して、単位のより均一な包含が提供される。さらに、グラフト化と比較して、共重合は、ポリマーを製造した後に過酸化物の添加を必要としない。一方グラフト化は、典型的には、重合後に過酸化物のポリマーへの添加を必要とする。このような過酸化物の添加によって、ポリマー組成物が最終適用物品中の接着剤組成物に適するために、出発ポリマーのＭＦＲの選択（グラフト化の間、出発ポリマーのＭＦＲレベルが低下する）に制限がもたらされることが知られている。さらに、グラフト化プロセスの間に過酸化物から生成する副産物によって、ホットメルト接着剤組成物におけるように、接着剤組成物としての最終用途でのポリマーの品質が劣化し得る。
【００６４】
ポリマー（ａ１）のシラン基（複数可）含有コモノマーおよびポリマー（ａ２）のシラン基（複数可）含有コモノマー（共重合の場合）または化合物（グラフト化の場合）、好ましくはシラン基（複数可）含有コモノマーは、好ましくは、加水分解可能なシラン基（複数可）含有コモノマーまたは化合物である。このような加水分解可能なシラン基（複数可）含有コモノマーまたは化合物を、所望であれば架橋させることができる。従って、シラン基（複数可）含有コモノマー／化合物は、好適には、以下の式によって表される加水分解可能な不飽和シラン化合物である。
Ｒ１ＳｉＲ２ｑＹ３−ｑ  （Ｉ）
式中
Ｒ１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシまたは（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
各Ｒ２は、独立して脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
Ｙは、同じであっても異なっていてもよく、加水分解可能な有機基であり、および
ｑは、０、１または２である。
【００６５】
不飽和シラン化合物（Ｉ）の特別な例は、Ｒ１がビニル、アリル、イソプロペニル、ブテニル、シクロヘキサニルまたはガンマ−（メタ）アクリルオキシプロピルであり；Ｙがメトキシ、エトキシ、ホルミルオキシ、アセトキシ、プロピオニルオキシまたはアルキルもしくはアリールアミノ基であり；およびＲ２が、存在する場合メチル、エチル、プロピル、デシルまたはフェニル基であるものである。
【００６６】
さらなる好適なシラン基（複数可）含有コモノマーは、例えば、ガンマ−（メタ）アクリル−オキシプロピルトリメトキシシラン、ガンマ（メタ）アクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、およびビニルトリアセトキシシラン、またはそれらの２つ以上の組み合わせである。
【００６７】
式（Ｉ）のコモノマーの１つの好適な部分群は、不飽和シラン化合物、または好ましくは式（ＩＩ）
ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＯＡ）３    （ＩＩ）
式中、各Ａは、独立して、１〜８個の炭素原子、好適には１〜４個の炭素原子を有するヒドロカルビル基である、
のコモノマーである。
【００６８】
本発明のシラン基（複数可）含有コモノマーは、好ましくは、式（Ｉ）のコモノマー、好ましくは式（ＩＩ）のコモノマー、好ましくはビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、より好ましくはビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランである。
【００６９】
シラン基（複数可）含有コモノマーは、好ましくは、「決定方法」の下で以下に記載する「コモノマー含有量」に従って決定して、エチレン（ａ１）または（ａ２）のポリマー中に、０．０６〜２．０ｍｏｌ％、好ましくは０．１〜１．６ｍｏｌ％、好ましくは０．２〜１．４ｍｏｌ％、好ましくは０．２〜１ｍｏｌ％、好ましくは０．２４〜０．８ｍｏｌ％、より好ましくは０．３〜０．８ｍｏｌ％、好ましくは０．３〜０．５ｍｏｌ％の量（ｍｏｌ％）で存在する。
【００７０】
１つの好ましい実施形態（Ａ１）では、ポリマー（ａ１）は、エチレンの、式（Ｉ）によるシラン基（複数可）含有コモノマーとの、より好ましくは式（ＩＩ）によるシラン基（複数可）含有コモノマーとの、より好ましくは上記または特許請求の範囲で定義するビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランまたはビニルトリメトキシシランコモノマーから選択される、式（ＩＩ）によるシラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマーである。最も好ましくは、ポリマー（ａ１）は、エチレンの、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランまたはビニルトリメトキシシランコモノマーとの、好ましくはビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランコモノマーとのコポリマーである。
【００７１】
別の好ましい実施形態（Ａ２）では、ポリマー（ａ２）は、エチレンの、上記、下記または特許請求の範囲で定義する極性コモノマーとの、および式（Ｉ）によるシラン基（複数可）含有コモノマーとの、より好ましくは式（ＩＩ）によるシラン基（複数可）含有コモノマーとの、より好ましくは上記で、または特許請求の範囲で定義するビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランまたはビニルトリメトキシシランコモノマーから選択される式（ＩＩ）によるシラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマーである。好ましくは、ポリマー（ａ２）は、エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ４）−アルキルアクリレートコモノマーとの、およびビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランまたはビニルトリメトキシシランコモノマーとの、好ましくはビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランコモノマーとのコポリマーである。より好ましくは、ポリマー（ａ２）は、エチレンの、メチルアクリレートコモノマーとの、およびビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランまたはビニルトリメトキシシランコモノマーとの、好ましくはビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランコモノマーとのコポリマーである。
【００７２】
最も好ましいポリマー（ａ）は、実施形態（Ａ２）によるポリマー（ａ２）である。
【００７３】
ポリマー（ａ）は、好ましくは、ＩＳＯ  １１３３に従い、１９０℃で２．１６ｋｇの荷重でエチレン（ａ）の架橋していないポリマーから測定して０．１〜５００、好ましくは０．１〜１５０、好ましくは０．５〜５０、好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分のメルトフローレート（ＭＦＲ２）を有する。
【００７４】
ポリマー（ａ）の融解温度（Ｔｍ）は、「決定方法」の下で以下に記載するように決定して、好ましくは１１０℃以下、好ましくは７０〜１１０℃、好ましくは８０〜１１０℃、好ましくは８５〜１１０℃である。
【００７５】
重合プロセスに関しては、好ましくは、エチレンのポリマー（ａ）の重合プロセスを、ラジカル開始剤を使用する高圧重合プロセスで実施する。
【００７６】
好ましい実施形態では、ポリマー（ａ）を、１つ以上の開始剤（複数可）の存在下でフリーラジカル重合を使用し、任意にポリマーのＭＦＲを制御するために連鎖移動剤（ＣＴＡ）を使用して、高圧（ＨＰ）プロセスにおいて、エチレンを上記で定義する１つ以上の極性コモノマー（複数可）（コポリマー（ａ２）の場合のみ）と、およびシラン基（複数可）含有コモノマー（（（ａ１）の場合、好ましくは（ａ２）の場合）と重合させることにより製造する。ＨＰ反応器は、例えば、周知の管状もしくはオートクレーブ反応器、またはそれらの混合、好適には管状反応器であり得る。所望の最終用途に依存してポリマーの他の特性をさらに調整するための高圧（ＨＰ）重合およびプロセス条件の調整は、周知であり、文献に記載されており、当業者によって容易に使用され得る。好適な重合温度は、４００℃まで、好適には８０〜３５０℃の範囲内であり、圧力は、７０ＭＰａ、好適には１００〜４００ＭＰａ、好適には１００〜３５０ＭＰａである。高圧重合を、一般に、１００〜４００ＭＰａの圧力および８０〜３５０℃の温度で行う。このようなプロセスは、周知であり、文献で十分に立証されており、以下にさらに記載する。
【００７７】
シラン基（複数可）含有コモノマー（複数可）、およびポリマー（ａ２）の場合、極性コモノマーの包含、ならびに所望の最終コモノマー含有量を得るためのコモノマー供給の制御を、周知の方法で実施することができ、当業者の技能内である。
【００７８】
高圧ラジカル重合によるエチレン（コ）ポリマーの製造のさらなる詳細を、とりわけ、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｖｏｌ．６（１９８６），ｐｐ  ３８３−４１０およびＥｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ：Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２００１  Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｌｔｄ．：“Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ：Ｈｉｇｈ−ｐｒｅｓｓｕｒｅ，Ｒ．Ｋｌｉｍｅｓｃｈ，Ｄ．Ｌｉｔｔｍａｎｎ  ａｎｄ  Ｆ．−Ｏ．Ｍａｅｈｌｉｎｇ  ｐｐ．７１８１−７１８４中に見出すことができる。
【００７９】
このようなＨＰ重合の結果、いわゆるエチレンの低密度ポリマー（ＬＤＰＥ）が得られ、ここでは、上記または特許請求の範囲に定義する任意の（極性）コモノマーと、任意の、好ましくは、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）としてシラン基（複数可）含有コモノマーとを伴う。ＬＤＰＥという用語は、ポリマー分野において周知の意味を有し、ＨＰで生成するポリエチレンの性質、すなわち、オレフィン重合触媒（配位触媒としても知られている）の存在下で生成するＰＥからＬＤＰＥを区別するための、典型的な特徴、例えば種々の分枝構造を説明する。ＬＤＰＥという用語は、低密度ポリエチレンについての略語であるが、当該用語は、ポリマー（ａ）の密度範囲を限定するものではなく、低い、中密度の、および高い密度を有するＬＤＰＥ様ＨＰポリエチレンを網羅するものと理解される。
【００８０】
エチレンポリマー（ｂ）：
ポリマー（ｂ）は、エチレンのホモポリマーまたはコポリマーであり得る。
ポリマー（ｂ）は、好ましくは、エチレンの１種以上の−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）との、好ましくは１種以上の（Ｃ３〜Ｃ１２）−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）との、好ましくは１種以上の（Ｃ４〜Ｃ１０）−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）とのコポリマーである。好適な−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）には、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、好ましくは１−オクテンが含まれる。
【００８１】
ポリマーの密度を、広い領域内で変化させることができ、所望の接着剤用途に依存して選択することができる。ポリマー（ｂ）は、好適には、８６０〜９７０ｋｇ／ｍ３、好適には８８０〜９７０ｋｇ／ｍ３、好適には９００〜９７０ｋｇ／ｍ３、好適には９０８〜９５５、好ましくは９０８〜９４５ｋｇ／ｍ３の密度を有する。
【００８２】
ポリマー（ｂ）のメルトフローレートＭＦＲを、広い領域内で変化させることができ、所望の接着剤用途に依存して選択することができる。ポリマー（ｂ）は、好適には、ＩＳＯ  １１３３によるエチレン（ａ）の非架橋ポリマーから１９０℃および２．１６ｋｇの荷重で測定して、０．１〜２０００、好適には０．１〜１５００、好ましくは０．１〜２００、好ましくは０．１〜１５０、好ましくは０．５〜５０、好ましくは０．５〜４５、０．５〜４５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＭＦＲ２）を有する。
【００８３】
ポリマー（ｂ）の溶融温度（Ｔｍ）は、「決定方法」の下で以下に記載するように決定して、好ましくは１３０以下、好ましくは８５〜１３０℃、好ましくは７５〜１３０℃、好ましくは７０〜１３０℃である。
【００８４】
一実施形態では、ポリマー（ｂ）は、好ましくは、エチレンの少なくとも１つのＣ３〜Ｃ１０−アルファ−オレフィンとのコポリマーである。ポリマー（ｂ）は、好ましくは、以下の特性の１つまたは全部、好ましくは全部を有する。
−  ８６０〜９７０ｋｇ／ｍ３、好適には８８０〜９７０ｋｇ／ｍ３、好適には９００〜９７０ｋｇ／ｍ３、好適には９０８〜９５５、好ましくは９０８〜９４５ｋｇ／ｍ３の密度、
−  ０．１〜２０００、好適には０．１〜１５００、好適には０．１〜２００ｇ／１０ｍｉｎ、好適には０．１〜１５０、好適には０．５〜５０、好適には０．５〜４５、好適には０．５〜４５ｇ／１０ｍｉｎのＭＦＲ２、
−  １３０以下、好ましくは８５〜１３０℃、好ましくは７５〜１３０℃、好ましくは７０〜１３０℃溶融温度（Ｔｍ）、および／または
−  アルファ−オレフィンコモノマーは、オクテンである。
【００８５】
ポリマー（ｂ）を、任意の従来のメタロセン触媒を含む従来のシングルサイト（ＳＳ）触媒を用いて、または従来のチーグラー−ナッタ（ＺＮ）触媒もしくはＺＮおよびＳＳ触媒の混合物を用いて、任意の従来の重合プロセスで製造することができる。メタロセン触媒を含むＳＳ触媒、およびＺＮ触媒という用語は、従来技術において周知の意味を有し、ポリオレフィン触媒の文献に十分に記載されている。
【００８６】
ポリマー（ｂ）を製造するための好適な重合プロセスは、溶液重合、スラリー（ループを含む）重合、または気相重合プロセスを含む任意の従来の重合プロセスであり得、これらは全て、当該分野で極めて周知の意味を有し、ポリマー重合プロセス文献に十分に記載されている。好ましくは、ポリマー（ｂ）を、溶液重合プロセスで製造する。
【００８７】
一実施形態では、ポリマー（ｂ）を、ＳＳ触媒を使用して製造する。
【００８８】
別の代替の実施形態では、ポリマー（ｂ）を、ＺＮ触媒を使用して製造する。
【００８９】
ポリマー（ｂ）の選択は、所望の最終用途に依存し、上に示した枠内で変化させることができ、当業者によって選択することができる。
【００９０】
好ましくは、ポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）のポリマーブレンドは、最終接着剤組成物の特性に寄与する以下の有利な機械的特性の１つ以上、またはすべてを、任意の順序で有する。
【００９１】
好ましくは、ポリマーブレンドの２３℃（歪み０．０５について）におけるセカントＥ係数は、架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋させた）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して、少なくとも５ＭＰａ、好ましくは少なくとも１０、好ましくは少なくとも１５、好ましくは５〜３５０、好ましくは１０〜３５０、好ましくは１５〜２００、好ましくは１５〜２００、より好ましくは１７〜１５０ＭＰａである。
【００９２】
好ましくは、少なくとも２ＭＰａ、好ましくは少なくとも４、好ましくは少なくとも６、好ましくは２〜２００、好ましくは４〜２００、好ましくは４〜２００、好ましくは４〜２００、好ましくは４〜２００、好ましくは４〜２００、好ましくは４〜２００のポリマーブレンドの９５℃でのセカントＥモジュラス（歪み０．０５）。架橋ポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中９０℃で架橋したもの）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、６〜２００、好ましくは６〜９０、好ましくは８〜９０ＭＰａである。明細書の「測定方法」に記載されているように１６時間。
【００９３】
好ましくは、ポリマーブレンドは、本明細書中に示す極めて有利な弾性回復特性、例えばある時点の後の永久変形（％）およびそれぞれ伸び（％）を有する。ホットセット測定を、「決定方法」の下で明細書に記載する。
【００９４】
ポリマーブレンドは、好ましくは、１６０℃の熱硬化オーブンで４％以下、好ましくは３％以下、好ましくは２％以下の永久変形（％）を有する。
【００９５】
ポリマーブレンドは、好ましくは、１６０℃でのホットセットオーブン（１５分後の伸び（％）、荷重２０Ｎ／ｃｍ２）での伸び（％）が２００％以下、好ましくは２００〜０％、好ましくは１５０％以下、好ましくは１００％以下、０〜１００％、好ましくは２〜１００％、好ましくは２〜６０％、好ましくは２〜５０％、好ましくは５〜５０％である。
【００９６】
ポリマーブレンドは、好ましくは、５％以下、好ましくは４％以下、好ましくは３％以下の２００℃ホットセットオーブンでの永久変形（％）を有する。
【００９７】
ポリマーブレンドは、好ましくは、２００℃の熱硬化炉（１５分後の伸び（％）、荷重２０Ｎ／ｃｍ３）で６０％以下、好ましくは０〜６０％、好ましくは５０％以下、好ましくは５〜５０％、好ましくは０〜５０％の伸び（％）を有する。
【００９８】
ポリマー（ａ）および（ｂ）のポリマーブレンドは、架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して、好ましくは、２３℃（歪み０．０５について）におけるオフセット降伏点での引張強さ（ＭＰａ）が０．３以上、好ましくは０．５以上、好ましくは０．７〜３０．０、０．７〜２０、０．７〜１０、好ましくは０．９〜８．０ＭＰａである。
【００９９】
ポリマー（ａ）および（ｂ）のポリマーブレンドは、好ましくは、架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して、９５℃（歪み０．０５について）におけるオフセット降伏点での引張強さ（ＭＰａ）が０．１以上、好ましくは０．２以上、好ましくは０．３〜８．０、好ましくは０．４〜６．０ＭＰａである。
【０１００】
ポリマー（ａ）および（ｂ）のポリマーブレンドは、好ましくは、架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して、２３℃での破断点での引張強度（ＭＰａ）が５ＭＰａ以上、好ましくは７以上、好ましくは７〜５０、好ましくは７〜４０、７〜３０、好ましくは１０〜２５ＭＰａである。
【０１０１】
ポリマー（ａ）および（ｂ）のポリマーブレンドは、好ましくは、架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して、９５℃での破断点での引張強度（ＭＰａ）が１ＭＰａ以上、好ましくは１．５以上、好ましくは２〜３０、２〜２０、好ましくは２〜１５、好ましくは２．５〜１０、ＭＰａである。
【０１０２】
ポリマー（ａ）および（ｂ）のポリマーブレンドは、好ましくは、架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して、２３℃での破断点での伸び（％）が１００％以上、好ましくは１５０以上、好ましくは４０〜６００、好ましくは４０〜５５０％である。
【０１０３】
ポリマー（ａ）および（ｂ）のポリマーブレンドは、好ましくは、架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して、９５℃での破断点での伸び（％）が２０％以上、好ましくは４０以上、好ましくは２０〜５００、好ましくは２０〜４５０％である。
【０１０４】
ポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）のポリマーブレンドは、好ましくは、以下のものを有する。
−以下の等式（Ａ＋９５）に従って計算して、９５℃で２０００未満、好ましくは１５００未満、最も好ましくは１０００未満、好ましくは２０〜１０００（１／ＭＰａ２）のフレキシビリティ＋９５（１／ＭＰａ２）：
フレキシビリティ＋９５＝ＳＡＹ＊１０００００／（ＴＳＹ＊Ｅ）（Ａ＋９５）（９５℃で）
【０１０５】
式中、等式（Ａ＋２３）および式（Ａ＋２３）において：
ＳＡＹは、オフセット降伏点＝０．０５（それぞれ２３℃および９５℃で）での歪みである（架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して）、
ＴＳＹは、オフセット降伏点値（歪み０．０５について、２３℃、およびそれぞれ９５℃で）での、ＭＰａでの引張強度であり（架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して）、
ならびに
Ｅは、セカントＥ係数値（歪み０．０５について、２３℃、およびそれぞれ９５℃で）であり、ＭＰａ（架橋したブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、明細書中で「決定方法」の下で記載するように、水浴中で９０℃で１６時間架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定して）においてである。
【０１０６】
エチレンのポリマー（ａ）について、典型的に、および好ましくは、エチレンのポリマー（ａ）の密度は、８６０ｋｇ／ｍ３より高い。好ましくは、密度は、「決定方法」の下で記載するようにＩＳＯ  １８７２−２に従って９７０ｋｇ／ｍ３以下、好ましくは９２０〜９６０、好ましくは９３０〜９６０、好ましくは９４０〜９５５ｋｇ／ｍ３である。
【０１０７】
添加剤（ｃ）：
添加剤（ｃ）は、ポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）および任意の成分（ｄ）〜（ｇ）とは異なる。ポリマー組成物の添加剤（ｃ）は、例えば、所望の最終用途に好適であり、当業者の技能内である従来の添加剤であり、限定されずに、好ましくは、少なくとも酸化防止剤（複数可）（例えば、立体障害フェノール、ホスファイト／ホスホナイト、硫黄含有酸化防止剤、アルキルラジカルスカベンジャー、芳香族アミン、ヒンダードアミン安定剤、またはそれらのブレンド）およびＵＶ光安定剤（複数可）（例えば、ヒンダードアミン光安定剤）を含み、また、スコーチ遅延剤、金属失活剤（複数可）、核剤（複数可）、クラリファイヤー（複数可）、ブライトナー（複数可）、酸スカベンジャー（複数可）、およびスリップ剤（複数可）もしくはタルクなど、またはそれらの任意の混合物を含んでもよい。この文脈において、充填剤は、周知の意味を有し、充填剤の目的でより多量に使用し、添加剤には含まれないが、以下に記載するようにさらなる成分（ｆ）に含まれる。各添加剤を、例えば従来の量で使用することができ、ポリマー組成物中に存在する添加剤の総量は、好ましくは上記で定義した通りである。このような添加剤は、一般に商業的に入手でき、例えば、Ｈａｎｓ  Ｚｗｅｉｆｅｌの”Ｐｌａｓｔｉｃ  Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ”、第５版、２００１に記載されている。一実施形態では、ポリマー組成物は、スコーチ遅延剤を含まない。
【０１０８】
任意の成分（ｄ）〜（ｇ）：
任意の粘着付与樹脂（ｄ）に関して、用語「粘着付与樹脂」は、当該分野で周知の意味を有する。ポリマー組成物の任意の粘着付与樹脂（ｄ）は、分子または巨大分子であり得る。一般に、それは、一般的なポリマーと比較してかなり低い分子量（Ｍｗ）の化合物またはポリマーである。ポリマーは、天然源から、または化学プロセスから、またはそれらの組み合わせからのものであり得る。粘着付与樹脂によって、一般に、最終接着剤組成物、例えばホットメルト接着剤または感圧接着剤組成物の接着が増強される。粘着付与樹脂（ｄ）は、存在する場合、好ましくは、市販の粘着付与剤の１つ以上から選択される。粘着付与樹脂（ｄ）の選択は、接着剤の用途に依存し、当業者の技能内である。粘着付与樹脂（ｄ）を、例えば、ロジンおよびそれらの誘導体、テルペンおよび修飾テルペン、脂肪族、脂環式および芳香族樹脂（Ｃ５脂肪族樹脂、Ｃ９芳香族樹脂、およびＣ５／Ｃ９脂肪族／芳香族樹脂）、水素化炭化水素樹脂、およびそれらの混合物、テルペン−フェノール樹脂から選択することができ、それらはすべて当該分野で周知の意味を有する。
【０１０９】
１つの好ましい粘着付与樹脂（ｄ）は、Ｃ５〜Ｃ１０脂肪族または芳香族炭化水素である。好適には、粘着付与樹脂（ｄ）は、３００〜２０００ｇ／モルの数平均分子量（Ｍｎ）を有するＣ５〜Ｃ１０脂肪族または芳香族炭化水素である。このような粘着付与樹脂（ｄ）の例としては、とりわけ、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌによって供給されるＥｓｃｏｒｅｚ  １１０２およびＥｓｃｏｒｅｚ  １３０４、またはＥａｓｔｍａｎによって供給されるＰｉｃｃｏｔａｃ  １０２０−Ｅ、Ｐｉｃｃｏｔａｃ  １０９５−ＮおよびＰｉｃｃｏｔａｃ  １１００−ＥとしてのＣ５脂肪族樹脂、またはＥａｓｔｍａｎによって供給されるＣ９芳香族樹脂、例えばＰｉｃｃｏ  Ａ−１０およびＰｉｃｃｏ  Ａ１００）、またはＣ５脂肪族／Ｃ９芳香族樹脂、例えば、Ｅａｓｔｍａｎによって供給されるＰｉｃｃｏｔａｃ  ６０９５−ＥおよびＰｉｃｃｏｔａｃ  ８０９５、ならびにＮｅｖｉｌｌｅによって供給されるＳｕｐｅｒ  Ｎｅｖｔａｃ  ９０を、挙げることができる。
【０１１０】
ポリマー組成物は、好ましくは、粘着付与樹脂（ｄ）を含む。好ましくは、粘着付与樹脂（ｄ）の量は、ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて、５〜７０重量％、好適には１０〜７０重量％、好ましくは２０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％、好ましくは３０〜５０重量％である。
【０１１１】
したがって、好ましい実施形態（実施形態１）では、上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物は、好ましくは、以下を含む：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド
を含み；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）の合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；および
−  ５〜７０重量％、好適には１０〜７０重量％、好ましくは２０〜６０、好ましくは２０〜５５、好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；および任意に
あらゆる組み合わせでの成分（ｅ）〜（ｇ）の１つ以上、または全部：
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０、好ましくは０〜３０、好ましくは０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０重量％、好ましくは０〜３０重量％の、ポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｅ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）；ならびに／または
−  ０〜０．１、好ましくは０．００００１〜０．１ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の架橋剤（ｇ）；
を含み、
ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づく。
【０１１２】
本発明によるポリマー組成物の任意の可塑剤（ｅ）を、好ましくは、以下のものから選択することができる：鉱物ベースの油、石油ベースの油、液体樹脂、液体エラストマー、ポリブテン、ポリイソブテン、フタル酸可塑剤、安息香酸可塑剤、エポキシド化大豆油、植物油、オレフィンオリゴマー、低分子量ポリマー、固体可塑剤、ワックスおよびそれらの任意の混合物。用語「ワックス」は、１００００ｇ／ｍｏｌ未満の重量平均分子量（Ｍｗ、ＧＰＣ）を有する有機物質を指し、それは、常温で固体であり、加熱すると液体になり、一般に「ワックス」と考えられる。ワックスのタイプは、本発明の接着剤組成物が得られる限り特定の制限はない。既知の市販のワックスの例は、以下のものである：微結晶ワックス、合成ワックスおよびパラフィンワックス、例えば、Ｃｌａｒｉａｎｔから入手可能なＬｉｃｏｗａｘ  ＰＥ５２０、Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＥ５３０１、Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＥ４２０１、Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＰ１６０２。本発明において、ワックスを、「ポリマー成分」とは計算しない。さらに、ワックス以外の任意の可塑剤（ｅ）はまた、例えば、接着剤用途に適した市販の可塑剤であり得る。このような可塑剤（ｅ）の例としては、ＢＡＳＦから入手可能なプラチノール系の可塑剤（フタレートベースの可塑剤）を挙げることができる。
【０１１３】
可塑剤（ｅ）の量は、存在する場合、ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて、好ましくは２．０〜５０重量％、好ましくは３．０〜４０重量％、好ましくは４．０〜３０重量％、好ましくは５．０〜２０重量％である。
好ましくは、可塑剤（ｅ）は、ポリマー組成物中に存在する。
【０１１４】
したがって、別の好ましい実施形態（実施形態２）では、上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物は、好ましくは、以下を含む：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；および
−  ２．０〜５０重量％、好ましくは３．０〜４０、好ましくは４．０〜３０、好ましくは５．０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；および任意に
あらゆる組み合わせでの成分（ｄ）、（ｆ）および（ｇ）の１つ以上、または全部：
−  ０〜７０重量％、好ましくは０〜６０、好ましくは０〜５５、好ましくは０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて０〜５０重量％、好ましくは０〜４０重量％、好ましくは０〜３０重量％の、ポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｅ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）；ならびに／または
−  ０〜０．１、好ましくは０．００００１〜０．１ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の架橋剤（ｇ）
を含む。
【０１１５】
１つのより好ましい実施形態（実施形態３）では、上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物は、好ましくは、以下を含む：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
−  ５〜７０重量％、好適には１０〜７０重量％、好ましくは２０〜６０、好ましくは２０〜５５、好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ２．０〜５０重量％、好ましくは３．０〜４０、好ましくは４．０〜３０、好ましくは５．０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；および任意に
あらゆる組み合わせでの成分（ｆ）および（ｇ）の１つ以上、または両方：
−  ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて０〜５０重量％、好ましくは０〜４０重量％、好ましくは０〜３０重量％の、ポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｅ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）；ならびに／または
−  ０〜０．１、好ましくは０．００００１〜０．１ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の架橋剤（ｇ）
を含む。
【０１１６】
さらなる成分（複数可）（ｆ）は、存在する場合、例えば、ポリマー（ａ）、（ｂ）および可塑剤（ｄ）以外のさらなるポリマー（複数可）、ならびに／または充填剤（複数可）、例えば、接着剤用途に一般に使用し、ポリマー（ａ）およびポリマー組成物の他の成分と適合性である任意の商業的に入手できるポリマーであり得る。任意の成分（ｆ）としての任意のさらなるポリマー（複数可）のタイプは、限定されず、接着剤用途に依存して選択することができ、当業者の技能内である。存在する場合、任意のさらなる成分（複数可）としてのポリマー（複数可）の量は、好ましくは、ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて３〜３０．０重量％である。さらなる成分（複数可）（ｆ）はまた、例えば、充填剤、例えば、商業的に入手できる充填剤製品であり得る。用語「充填剤」は、当該分野で周知の意味を有する。存在する場合、任意のさらなる成分（複数可）（ｆ）としての充填剤の量は、好ましくは、ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて１．０〜３０．０重量％である。鉱物充填剤の例として、例えば、沈降炭酸カルシウム（例えば、Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｍｉｎｅｒａｌｓ  Ｉｎｃ．から入手可能なＣａｌｏｆｏｒｔ、ＣａｌｏｐａｋｅおよびＭｕｌｔｉｆｅｘ−ＭＭ）、粉砕炭酸カルシウム、ドロマイトおよびタルクを、挙げることができる。
【０１１７】
さらなる成分（複数可）（ｆ）の量は、上記の好ましいポリマー組成物のいずれか中に存在する場合、ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて、好ましくは１．０〜４０．０重量％、好ましくは３．０〜３０．０重量％、好ましくは５．０〜３０．０重量％である。量は、ポリマー組成物中に存在する全てのさらなる成分（複数可）（ｆ）の総量を意味する。
【０１１８】
好ましくは、さらなる成分（複数可）（ｆ）としてのさらなるポリマー（複数可）は、ポリマー組成物中に存在しない。好ましくは、さらなる成分（複数可）（ｆ）は、ポリマー組成物中に存在しない。
【０１１９】
１つの好ましい実施形態において、ポリマー組成物は、ポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）を含み、好ましくは、唯一の「ポリマー成分」としてのポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）からなる。
【０１２０】
好ましくは、ポリマー組成物を、架橋可能な接着剤用途に使用する。より好ましくは、ポリマー組成物、好ましくは少なくともポリマー（ａ）は、架橋可能である。より好ましくは、ポリマー組成物、好ましくは少なくともポリマー（ａ）を、シラン単位を介して（ポリマー（ａ１）中のコモノマーとして、および化合物（ポリマー（ａ２）に別々にグラフトまたは添加した）ポリマー（ａ２）の場合、または好ましくはポリマー（ａ２）中のコモノマーとして）架橋する。
【０１２１】
例えば架橋剤を用いて架橋するポリマー組成物は、当該分野で周知のように、典型的なネットワーク、とりわけインターポリマー架橋（ブリッジ）を有する。例えば、ポリマー組成物、好ましくはポリマー（ａ）のホットセット伸びとして表す架橋度は、当業者に明らかなように、最終用途に依存して変化し得る。
【０１２２】
したがって、１つの好ましい実施形態では、ポリマー組成物、好ましくは少なくともポリマー（ａ）を、架橋剤（ｇ）を使用して架橋する。従って、架橋剤（ｇ）は、好ましくは、ポリマー組成物中に存在する。
【０１２３】
任意であり、好ましい架橋剤（ｇ）は、好ましくは、スズ−有機触媒または芳香族有機スルホン酸のＳＣＣ群から選択されるシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）である。従って、単位（ｂ）を含有する好ましい加水分解可能なシラン基を、当該分野で公知の方法で、かかるシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）およびＨ２Ｏの存在下での加水分解およびその後の縮合によって架橋することができる。
【０１２４】
好ましいＳＣＣは、典型的には商業的に入手できる製品である。
【０１２５】
好ましくは、ポリマー組成物、好ましくは少なくともポリマー（ａ）を架橋するために使用するシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）は、より好ましくは、金属、例えばスズ、亜鉛、鉄、鉛およびコバルトのカルボキシレートの群Ｃから、ブレンステッド酸（好ましくは、本明細書中に参考として包含するＢｏｒｅａｌｉｓのＷＯ  ２０１１１６０９６４に記載されている）に加水分解可能な基を有するチタン化合物から、有機塩基から；無機酸から；および有機酸から；好適には金属、例えばスズ、亜鉛、鉄、鉛およびコバルトのカルボキシレートから、上記で定義したブレンステッド酸に加水分解可能な基を有するチタン化合物から、または有機酸から、好適にはジブチルスズジラウレート（ＤＢＴＬ）、ジオクチルスズジラウレート（ＤＯＴＬ）、特にＤＯＴＬから；または、好適には以下の構造要素を含む有機スルホン酸である芳香族有機スルホン酸、
Ａｒ（ＳＯ３Ｈ）ｘ      （ＩＩ）
式中、Ａｒは、置換または非置換であってもよいアリール基であり、置換されている場合、好適には５０個までの炭素原子の少なくとも１つのヒドロカルビル基で、ｘは、少なくとも１である；またはその酸無水物もしくは加水分解可能な保護基（複数可）、例えば加水分解によって除去可能なアセチル基を備えた式（ＩＩ）のスルホン酸を含む、式（ＩＩ）のスルホン酸の前駆体から選択される。このような有機スルホン酸は、例えば、ＥＰ７３６０６５、または代替的にＥＰ１３０９６３１およびＥＰ１３０９６３２に記載されている。
【０１２６】
より好ましくは、ポリマー組成物、好ましくは少なくともポリマー（ａ）を、シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）を用いて架橋し、それを、ＳＣＣの上記群の好ましい群Ｃから選択し、好ましくはスズまたは芳香族有機スルホン酸のカルボキシレートから選択する。
【０１２７】
架橋剤（ｇ）、好ましくはＳＣＣを、例えば、ポリマー組成物の基材上への適用前、または本発明の物品の製造中もしくは製造後に、ポリマー組成物に供することができる。架橋剤（ｇ）を本発明の物品の製造中に添加する場合、前記架橋剤（ｇ）を、例えば、基材上に、別々に、しかしポリマー組成物と同時に適用することができる。
【０１２８】
あるいはまた、架橋剤（ｇ）を、例えば、物品の任意の多層構造の基材または任意の他の層に添加することも可能であり、当該基材または他の層は、ポリマー組成物から形成する接着剤層と接触し、それによって、架橋剤（ｇ）は、基材または他の層からポリマー組成物層に、物品の製造中または製造後に移動する。
【０１２９】
好ましくは、任意の架橋剤（ｇ）の量は、エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０〜０．１ｍｏｌである。好ましくは、架橋剤（ｇ）は、エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１、好ましくは０．０００１〜０．０１、より好ましくは０．０００２〜０．００５、より好ましくは０．０００５〜０．００５ｍｏｌの量で存在する。
【０１３０】
したがって、さらなる好ましい実施形態（実施形態４）では、上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物は、好ましくは、以下を含む：
−１０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；および
−  エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１ｍｏｌ、好ましくはエチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．０００１〜０．０１、より好ましくは０．０００２〜０．００５、より好ましくは０．０００５〜０．００５ｍｏｌの架橋剤（ｇ）；ならびに任意に
あらゆる組み合わせでの成分（ｄ）〜（ｆ）の１つ以上、または全部：
−  ０〜７０重量％、好ましくは０〜６０、好ましくは０〜５５、好ましくは０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０、好ましくは０〜３０、好ましくは０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；および／または
−  ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて０〜５０重量％、好ましくは０〜４０重量％、好ましくは０〜３０重量％の、ポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｅ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）
を含む。
【０１３１】
架橋度を、以下の「決定方法」の下で記載するように、ホットセット測定に従って測定することができる。
【０１３２】
より好ましい実施形態（実施形態５）では、上記、下記または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物は、以下から選択される：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
−  ５〜７０重量％、好適には１０〜７０重量％、好ましくは２０〜６０、好ましくは２０〜５５、好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１ｍｏｌ、好ましくはエチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．０００１〜０．０１、より好ましくは０．０００２〜０．００５、より好ましくは０．０００５〜０．００５ｍｏｌの架橋剤（ｇ）；ならびに任意に
あらゆる組み合わせでの成分（ｅ）および（ｆ）の１つもしくは２つ、または両方：
−  ０〜５０重量％、好ましくは０〜４０、好ましくは０〜３０、好ましくは０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；および／または
−  ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて０〜５０重量％、好ましくは０〜４０重量％、好ましくは０〜３０重量％の、エチレンのポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｅ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）
または
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド
を含み、
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
および
−  ２．０〜５０重量％、好ましくは３．０〜４０、好ましくは４．０〜３０、好ましくは５．０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；
−  エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１ｍｏｌ、好ましくはエチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．０００１〜０．０１、より好ましくは０．０００２〜０．００５、より好ましくは０．０００５〜０．００５ｍｏｌの架橋剤（ｇ）；ならびに任意に
あらゆる組み合わせでの成分（ｄ）および（ｆ）の１つ以上、または全部：
−  ０〜７０重量％、好ましくは０〜６０、好ましくは０〜５５、好ましくは０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；および／または
−  ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて０〜５０重量％、好ましくは０〜４０重量％、好ましくは０〜３０重量％の、エチレンのポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｅ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）
を含む。
【０１３３】
さらにより好ましい実施形態（実施形態６）では、ポリマー組成物は、以下を含む：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
−  ５〜７０重量％、好適には１０〜７０重量％、好ましくは２０〜６０、好ましくは２０〜５５、好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ２．０〜５０重量％、好ましくは３．０〜４０、好ましくは４．０〜３０、好ましくは５．０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；
−  エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１ｍｏｌ、好ましくはエチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．０００１〜０．０１、より好ましくは０．０００２〜０．００５、より好ましくは０．０００５〜０．００５ｍｏｌの架橋剤（ｇ）；ならびに任意に
−  ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて０〜５０重量％、好ましくは０〜４０重量％、好ましくは０〜３０重量％の、エチレンのポリマー（ａ）、ポリマー（ｂ）、添加剤（ｃ）、粘着付与樹脂（ｄ）および可塑剤（ｅ）以外のさらなる成分（複数可）（ｆ）
を含む。
【０１３４】
最も好ましい実施形態（実施形態７）において、ポリマー組成物は、以下を含み、好ましくはそれからなる：
−  １０．０〜８０．０重量％、好ましくは２０．０〜７０．０、好ましくは２０．０〜６０．０、好ましくは２５〜５０重量％のポリマーブレンド；
ここで、ブレンドは、コポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）との合計量（１００重量％）に基づいて、以下のもの
−  少なくとも５５重量％、好ましくは５５〜９５重量％、好ましくは６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９０重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは５〜４０重量％、好ましくは５〜３０重量％、好ましくは１０〜２５重量％のエチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み；
かつ、ポリマー組成物（１００重量％）は、さらに以下のもの
−  ０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜４．０、好ましくは０．０５〜３．０、好ましくは０．０１〜２．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；
−  ５〜７０重量％、好適には１０〜７０重量％、好ましくは２０〜６０、好ましくは２０〜５５、好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）；
−  ２．０〜５０重量％、好ましくは３．０〜４０、好ましくは４．０〜３０、好ましくは５．０〜２０重量％の可塑剤（ｅ）；
−  エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１ｍｏｌ、好ましくはエチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．０００１〜０．０１、より好ましくは０．０００２〜０．００５、より好ましくは０．０００５〜０．００５ｍｏｌの架橋剤（ｇ）
を含む。
【０１３５】
「ポリマー成分（複数可）」は、本明細書中で、任意の添加剤または充填剤製品（複数可）のあらゆる担体ポリマー（複数可）、例えば、任意にポリマー層のポリマー組成物中に存在する、添加剤（複数可）のマスターバッチ（複数可）、またはそれぞれ、「担体ポリマー」と一緒の充填剤（複数可）を除外する。このような任意の担体ポリマー（複数可）を、ポリマー組成物の量（１００％）に基づいて、それぞれの添加剤またはそれぞれ充填剤の量に対して計算する。先に述べたように、また任意の可塑剤（ｅ）を、「ポリマー成分（複数可）」の定義から除外する。
【０１３６】
当然ながら、（ａ）および（ｂ）のポリマーブレンドと適合性であるべき任意の成分（ｃ）〜（ｇ）を選択することは、当業者の技能内である。
【０１３７】
ポリマー組成物を、少なくとも部分的に（すなわち、成分（ａ）〜（ｇ）の少なくとも一部）を、物品を製造する前に、または前記物品の製造プロセスに関連して別々に製造することができる。成分の混合は、当業者の技能内である。
【０１３８】
ポリマー組成物を、好ましくは、接着剤用途のために、好ましくはホットメルト接着剤組成物として、または物品に使用するための感圧接着剤組成物として使用する。
【０１３９】
好ましくは、本発明は、本発明の組成物を含み、好ましくはそれからなる接着剤組成物を提供する。
【０１４０】
物品
本発明は、したがってまた、少なくとも１つの基材と、前記基材上の上記、下記、または特許請求の範囲で定義するポリマー組成物とを含む物品を提供する。好ましくは、物品は、少なくとも１つの基材と、前記基材上のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる接着剤層とを含む。
【０１４１】
物品は、好ましくは、以下を含む多層要素を含む。
−  基材、
−  前記基材上の接着剤層、および
−  前記接着剤層上の最上層；
ここで、接着剤層は、上記、下記または特許請求の範囲で定義するエチレンポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる。
【０１４２】
ここで、接着剤層は、当該分野における当業者に周知のように、連続層または不連続層であり得ることができることを理解されたい。したがって、ポリマー組成物の接着剤層を、基材上に（または物品の他の任意の層に加えて）連続的に、または不連続的に適用することができる。
【０１４３】
本明細書中で、基材および最上層は、任意の順序であり得、すなわち、基材は、最終物品の「内側層」であり得、次いで最上層は、物品の「外側」層であり得、またはその逆であり得ることを理解するべきである。決定的な要因は、接着剤層を最初に基材上に塗布し、その後、最上層を接着剤層の他の表面上に導入することである。すなわち、接着剤層が基材層と最上層との間の「コア層」としてであることが、決定的である。
【０１４４】
さらに、例えば、テープがテープロールの形態中に巻かれる接着テープの場合、接着剤層を含まない基材の他方の表面は、接着剤層の他方の側と接触する最上層として機能することを理解するべきである。または、不織繊維物品の場合、不織物品を形成する繊維は、基材および最上層の両方として働き、接着剤層を、不織繊維物品に連続的または不連続的に適用することができる。したがって、接着剤層は、前記不織物品に連続的または不連続的に分布する。
【０１４５】
多層要素は、基材層、接着剤層、および最上層に加えて、任意選択でさらなる層を含むことができる。さらなる層は、基材層または最上層と同じであっても異なっていてもよい。さらに、多層要素は、任意選択で、本発明のさらなる接着剤層を含むことができる。
【０１４６】
基材および好ましい最上層および任意の他の層は、さらなる接着剤層（複数可）と接触している場合、ポリマー組成物に適し、かつ適合性の任意の材料であり得る。基材および任意のさらなる層の選択は、物品およびその最終用途に依存し、当業者の技能内である。物品の基材および好ましい多層要素は、任意の形状であってよく、基材は、ポリマー組成物を適用することができる表面を有することを理解するべきである。任意の最上層を、次いで前記接着剤層上に適用することができる。基材の非限定的な例として、繊維、フィルム、糸、ストリップ、布地、コーティング、箔、シート、ボード、プレート、バンド、容器（例えばビン）、またはパッケージを挙げることができ、任意の技法を使用して、例えば、押出または成形によって製造することができる。さらに、そのような基材材料および任意の、好ましくは最上層材料の非限定的な例として、例えば、不織材料、ポリマー、エラストマー、木材、ガラス、紙、カートン、金属、コンクリート、およびセラミック材料を挙げることができる。任意の好適な材料、任意の、および好ましい、最上層材料、およびそれらの形態を、接着剤層として本発明の組成物との任意の組み合わせで使用することができる。
【０１４７】
本発明の好ましい物品において、架橋剤（ｇ）は、ポリマー組成物中に存在する。好ましくは、本発明の物品のポリマー組成物を、架橋剤（ｇ）の存在下で架橋する。
【０１４８】
好適には、物品は、接着剤層が架橋剤（ｇ）を含む、上記で定義した多層要素を含む。この実施形では、本発明の物品の接着剤層のポリマー組成物を、架橋剤（ｇ）の存在下で架橋することが好ましい。
【０１４９】
接着剤層は、好ましくは、少なくとも７０重量％、好ましくは少なくとも８０重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、好ましくは９０〜１００重量％の本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる。
【０１５０】
本発明はさらに、ポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる接着剤層を提供する。
【０１５１】
前述のように、物品の多層要素は、物品の所望の最終用途に依存して、さらなる層を含んでもよいことが理解される。
【０１５２】
本発明の物品を、いくつかの接着剤用途に使用することができる。そのような物品の例示的な接着用途には、医療用途、建築用途、電気用途、不織布材料用途、食品または一般包装用途、製本用途、ラベル付け、例えばビンラベル付け用途および感圧用途が含まれるが、これらに限定されない。したがって、本発明の物品の非限定的な例として、例えば、衛生製品、医療または外科用装置（例えば、包帯または外科用ドレープ）、テープ、フィルム、ラベル、シート要素（例えば、プラスチック、紙または不織（多層）シート要素）、容器、例えばビン（例えばプラスチックまたはガラスビン）、食品パッケージ（例えば、箱）または缶、ボード要素（例えば、ボール紙または木製ボード）、ケース、家具またはその一部、建築要素、乗り物、本、バッグ、フィルター、電気装置、建築要素、スポーツウェアなどを挙げることができる。
【０１５３】
前記のように、好ましくは、物品のためのポリマー組成物を、物品を製造する前に、または前記物品の製造プロセスに関連して、少なくとも部分的に別々に製造することができる。例えば、ポリマー組成物のポリマー（ａ）を含む成分の少なくとも一部を、前記組成物を物品製造者に供給する接着剤組成物の製造者によって（同一でない場合）一緒に組み合わせることができる。このような場合、物品製造者は、物品を製造するために既製の接着剤組成物をそのまま使用することができ、または物品製造プロセス中に成分の一部をポリマー組成物に導入することができる。あるいはまた、物品製造者は、物品製造プロセスの前に、またはそれと関連して、ポリマー組成物のすべての成分を組み合わせることができる。
【０１５４】
本発明はさらに、上記、下記または特許請求の範囲に規定する本発明のポリマー組成物を含む、上記、下記または特許請求の範囲に規定する本発明の物品を製造するための方法を提供し、当該方法は、以下のステップを含む：
（ｉ）ポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）のブレンド、添加剤（複数可）（ｃ）の一部または全部、および上記、下記または特許請求の範囲で規定する本発明のポリマー組成物の任意の成分（ｄ）〜（ｇ）の一部または全部を高温で混合、好ましくは溶融混合して、ポリマー組成物の溶融混合物を形成するステップ；
（ｉｉ）ポリマー組成物の得られた溶融混合物を基材の少なくとも１つの表面に適用して、接着剤層を基材上に形成するステップ；任意に
（ｉｉｉ）最上層を形成した接着剤層上に施すステップ；任意に
（ｉｖ）接着剤層を架橋剤（ｇ）の存在下で架橋するステップ；ならびに
（ｖ）得られた物品を回収するステップ。
【０１５５】
好ましくは、当該方法は、以下のステップを含む：
（ｉ）ポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）のブレンド、添加剤（複数可）（ｃ）の一部または全部、および上記、下記または特許請求の範囲で規定する本発明のポリマー組成物の任意の成分（ｄ）〜（ｇ）の一部または全部を高温で混合、好ましくは溶融混合して、ポリマー組成物の溶融混合物を形成するステップ；
（ｉｉ）ポリマー組成物の得られた溶融混合物を基材の少なくとも１つの表面に適用して、接着剤層を基材上に形成するステップ；任意に、および好ましくは
（ｉｉｉ）最上層を形成した接着剤層上に施すステップ；
（ｉｖ）接着剤層を架橋剤（ｇ）の存在下で架橋するステップ；ならびに
（ｖ）得られた物品を回収するステップ。
【０１５６】
ポリマー組成物の全ての成分を、ステップ（ｉ）で添加することができ；または成分（ｃ）および／もしくは任意の成分（ｄ）〜（ｇ）の一部、例えば添加剤（ｃ）および任意の架橋剤（ｇ）の一部もしくは全部を、ポリマー組成物に、例えばプロセスのステップ（ｉｉ）もしくは（ｉｉｉ）の時点で、例えばステップ（ｉｉ）の間に添加することができることを理解するべきである。あるいはまた、成分の一部をまた、ステップ（ｖ）の後またはステップ（ｖ）の間にポリマー組成物に導入することができる。例えば、添加剤（ｃ）および／または架橋剤（ｇ）、例えば架橋剤（ｇ）の一部を、基材および／または任意の、好ましくは最上層に予め導入してもよく、それによって、ステップ（ｖ）の後、前記成分（複数可）（ｃ）および／または（ｇ）は、基材および／または任意の、好ましくは物品の最上層からポリマー組成物の接着剤層に移動することができる。これらの代替はすべて、当業者には明らかである。
【０１５７】
好ましくは、少なくとも任意の、好ましくは架橋剤（ｇ）を、物品の製造中にポリマー組成物に導入する。従って、架橋剤（ｇ）を、好ましくは、ステップ（ｉｉ）の間にステップ（ｉ）から得られるポリマー組成物（の溶融混合物）に、ステップ（ｉｉ）で架橋剤（ｇ）を基材上に別々に適用することによって、しかし、同時にステップ（ｉ）から得られたポリマー組成物と同時に導入する。
【０１５８】
用語「高温での溶融混合」は、当業者にとって周知の手順である。したがって、「高温での溶融混合」は、本明細書中で、得られた混合物の少なくとも主要なポリマー成分（複数可）の融点または軟化点を超える混合を意味し、例えば、限定されずにポリマー成分（複数可）の融点または軟化点より少なくとも２〜２０℃高い温度で実施する。融点とは、「決定方法」の下で以下に記載する決定方法に従う融点（Ｔｍ）を意味する。材料の軟化点は、材料が低い応力下で有意な流量を可能にするのに十分に軟化する温度である。ポリマー成分（複数可）の軟化点を、本明細書において、「決定方法」の下で以下に記載するビカー軟化点として表す。
【０１５９】
ポリマー組成物を、好ましくは、当業者に周知の方式で、従来の、例えば商業的に入手できるミキサー、例えばニーダー中で成分を溶融混合することによって製造する。所望であれば、ポリマー組成物の製造を、前記組成物を保護するために、不活性ガス、例えば二酸化炭素または窒素を使用することによって、不活性雰囲気下で実施することができる。
【０１６０】
得られたポリマー組成物を、次いで、ステップ（ｉｉ）で、周知であり、当業者の技能内である、所望の物品／接着剤用途に依存して、様々なコーティング技法を使用して基材上に適用してもよい。コーティング技法の例は、以下のものである：ホットメルトスロットダイコーティング、ホットメルトホイールコーティング、ホットメルトローラーコーティング、メルトブローンコーティングおよびスパイラルスプレーコーティング。ポリマー組成物をステップ（ｉｉ）の間に基材上に適用する適用温度は、典型的には、ポリマー組成物の融点（Ｔｍ）または軟化点より高く、当業者の技能内である。ステップ（ｉｉ）における適用温度を、例えば、ポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）とのブレンド、または任意のさらなるポリマー（ｆ）の融点または軟化点を超えるように選択することができ、当該ポリマー（ｆ）は、最も高い軟化点または融点を有し、主なポリマー成分である。最も好ましくは、ステップ（ｉｉ）の適用温度は、ポリマー（ａ）の融点より高く、当該ポリマー（ａ）は、好ましくは、ポリマー組成物の主要なポリマー成分である。
【０１６１】
従って、本発明によるポリマー組成物については、ステップ（ｉｉ）での適用温度を、好ましくは、最も好ましくはポリマー（ａ）である主ポリマー成分の融点より高くなるように選択する。例えば、ステップ（ａ）における好適な適用温度は、ポリマー（ａ）のタイプに依存して７０〜１３０℃の間であり得る。ステップ（ｉｉ）における適用温度は、好適には、ポリマー（ａ）の融点より２℃〜２０℃高い範囲であり、当業者によって選択され得る。
決定方法
明細書または実験の部に別段の記載がない限り、以下の方法を、本文または実験の部に特定するポリマー組成物、極性ポリマー、および／またはその任意の試料調製物の特性決定のために使用した。
【０１６２】
メルトフローレート
メルトフローレート（ＭＦＲ）を、ＩＳＯ  １１３３に従って決定し、ｇ／１０分で示す。ＭＦＲは、ポリマーの流動性、およびしたがって加工性の指標である。メルトフローレートが高いほど、ポリマーの粘度は低くなる。ＭＦＲを、ポリエチレンについて１９０℃で測定する。ＭＦＲを、異なる荷重、例えば２．１６ｋｇ（ＭＦＲ２）または５ｋｇ（ＭＦＲ５）で決定することができる。
【０１６３】
密度
ポリマーの密度を、ＩＳＯ  １１８３−２に従って測定した。試料調製を、ＩＳＯ  １８７２−２  表３Ｑ（圧縮成形）に従って実施した。
【０１６４】
コモノマー含有量：
ポリマー（ａ２）中に存在する極性コモノマーの含有量（重量％およびｍｏｌ％）ならびにポリマー組成物（好ましくはポリマー（ａ））中に存在するシラン基（複数可）含有単位（好ましくはコモノマー）の含有量（重量％およびｍｏｌ％）。
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を用いて、文脈において上記または下記に示すように、ポリマー組成物またはポリマーのコモノマー含有量を定量した。
【０１６５】
定量的１Ｈ  ＮＭＲスペクトルを、４００．１５ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ  Ａｄｖａｎｃｅ  ＩＩＩ  ４００  ＮＭＲ分光計を用いて、溶液状態で記録した。全てのスペクトルを、全ての空気圧について窒素ガスを用いて１００℃で標準広帯域逆５ｍｍプローブヘッドを用いて記録した。約２００ｍｇの物質を、１，２−テトラクロロエタン−ｄ２（ＴＣＥ−ｄ２）に、ジ第三ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）（ＣＡＳ  １２８−３７−０）を安定剤として用いて溶解した。標準的な単一パルス励起を、３０度パルス、３秒の緩和遅延を利用し、試料回転を利用せずに使用した。合計１６の過渡現象を、２回のダミースキャンを用いて、スペクトル当たり取得した。合計３２ｋ個のデータ点を、ＦＩＤ当たり６０μｓの滞留時間で収集し、それは、約２０ｐｐｍのスペクトルウィンドウに対応した。ＦＩＤを、次いで６４ｋ個のデータ点までゼロ充填し、指数ウィンドウ関数を、０．３Ｈｚのライン広がりを用いて適用した。この設定を、主として、メチルアクリレートおよびビニルトリメチルシロキサン共重合から生じる定量的シグナルを、同じポリマー中に存在する場合に分解する能力のために選択した。
【０１６６】
定量的１Ｈ  ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、定量的特性を、特注のスペクトル解析自動化プログラムを用いて決定した。全ての化学シフトを、５．９５ｐｐｍの残留プロトン化溶媒シグナルに対して内部参照した。
【０１６７】
ビニルアシテート（ＶＡ）、メチルアクリレート（ＭＡ）、ブチルアクリレート（ＢＡ）およびビニルトリメチルシロキサン（ＶＴＭＳ）を種々のコモノマー配列に包含させたことから生じる特徴的なシグナルが存在する場合に、観察された（Ｒａｎｄｅｌｌ８９）。全てのコモノマー含有量を、ポリマー中に存在する全ての他のモノマーに関して計算した。
【０１６８】
ビニルアシテート（ＶＡ）包含を、＊ＶＡ部位に割り当てられた４．８４ｐｐｍでのシグナルの積分を用いて定量し、コモノマー当たりの報告核種の数を説明し、存在する場合のＢＨＴからのＯＨプロトンの重複を補正した。
ＶＡ＝（Ｉ＊ＶＡ−（ＩＡｒＢＨＴ）／２）／１
【０１６９】
メチルアクリレート（ＭＡ）包含を、１ＭＡ部位に割り当てられた３．６５ｐｐｍでのシグナルの積分を用いて定量し、コモノマー当たりの報告核種の数を説明した：
ＭＡ＝Ｉ１ＭＡ／３
【０１７０】
ブチルアクリレート（ＢＡ）包含を、４ＢＡ部位に割り当てられた４．０８ｐｐｍでのシグナルの積分を用いて定量し、コモノマー当たりの報告核種の数を説明した：
ＢＡ＝Ｉ４ＢＡ／２
【０１７１】
ビニルトリメチルシロキサン包含を、１ＶＴＭＳ部位に割り当てられた３．５６ｐｐｍでのシグナルの積分を用いて定量し、コモノマー当たりの報告核の数を説明した：
ＶＴＭＳ＝Ｉ１ＶＴＭＳ／９
【０１７２】
安定剤としてのＢＨＴの追加的な使用から生じた特徴的なシグナルが、観察された。ＢＨＴ含有量を、ＡｒＢＨＴ部位に割り当てられた６．９３ｐｐｍでのシグナルの積分を用いて定量し、分子当たりの報告核の数を説明した。
ＢＨＴ＝ＩＡｒＢＨＴ／２
【０１７３】
エチレンコモノマー含有量を、０．００〜３．００ｐｐｍのバルク脂肪族（バルク）シグナルの積分を用いて定量した。この積分は、単離した酢酸ビニル包含からの１ＶＡ（３）およびαＶＡ（２）部位、単離したメチルアクリレート包含からの＊ＭＡおよびαＭＡ部位、単離したブチルアクリレート包含からの１ＢＡ（３）、２ＢＡ（２）、３ＢＡ（２）、＊ＢＡ（１）およびαＢＡ（２）部位、単離したビニルシラン包含からの＊ＶＴＭＳおよびαＶＴＭＳ部位、ならびにＢＨＴからの脂肪族部位ならびにポリエチレン配列からの部位を含み得る。全エチレンコモノマー含有量を、バルク積分に基づいて計算し、観察されたコモノマー配列およびＢＨＴを補償した。
Ｅ＝（１／４）＊［Ｉｂｕｌｋ−５＊ＶＡ−３＊ＭＡ−１０＊ＢＡ−３＊ＶＴＭＳ−２１＊ＢＨＴ］
【０１７４】
バルクシグナル中のαシグナルの半分は、エチレンを表し、コモノマーを表さず、有意でない誤差が、関連する分枝部位を伴わない２つの飽和鎖末端（Ｓ）を補償することができないために導入されることに留意するべきである。
【０１７５】
ポリマー中の所与のモノマー（Ｍ）の全モル分率を、以下のように計算した：
ｆＭ＝Ｍ／（Ｅ＋ＶＡ＋ＭＡ＋ＢＡ＋ＶＴＭＳ）
【０１７６】
モルパーセントでの所与のモノマー（Ｍ）の総コモノマー包含を、標準的な方法でモル分率から計算した。
Ｍ［ｍｏｌ％］＝１００＊ｆＭ
【０１７７】
所定のモノマー（Ｍ）の総コモノマー包含、重量パーセントを、モノマーのモル分率および分子量（ＭＷ）から標準的な方式で計算した。
Ｍ［重量％］＝１００＊（ｆＭ＊ＭＷ）／（（ｆＶＡ＊８６．０９）＋（ｆＭＡ＊８６．０９）＋（ｆＢＡ＊１２８．１７）＋（ｆＶＴＭＳ＊１４８．２３）＋（（１−ｆＶＡ−ｆＭＡ−ｆＢＡ−ｆＶＴＭＳ）＊２８．０５））
ｒａｎｄａｌｌ８９：Ｊ．Ｒａｎｄａｌｌ，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｓｃｉ．，Ｒｅｖ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．１９８９，Ｃ２９，２０１。
【０１７８】
他の特定の化学種からの特徴的なシグナルが観察される場合、定量化および／または補償の論理を、具体的に記載した化学種のために使用するものと同様の方法で拡張することができる。すなわち、特徴的なシグナルの同定、特定のシグナル（単数）またはシグナル（複数）の積分による定量化、報告した核の数のスケーリング、ならびにバルク積分および関連する計算における補償である。このプロセスは、問題の特定の化学種に特有であるが、当該アプローチは、ポリマーの定量的ＮＭＲ分光法の基本原理に基づいており、したがって、必要なように当業者によって実施することができる。
【０１７９】
エチレンポリマー（ｂ）中の−アルファ−オレフィンコモノマー含有量を、１３Ｃ−ＮＭＲで補正したフーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）に基づく既知の方法で、Ｎｉｃｏｌｅｔ  Ｏｍｎｉｃ  ＦＴＩＲソフトウェアと共にＮｉｃｏｌｅｔ  Ｍａｇｎａ  ５５０  ＩＲ分光計を用いて測定した。
【０１８０】
約２５０μｍの厚さを有するフィルムを、試料から圧縮成形した。同様のフィルムを、既知の含有量のコモノマーを有する較正試料から作製した。コモノマー含有量を、１４３０〜１１００ｃｍ−１の波数範囲からのスペクトルから決定した。吸光度を、いわゆる短い、もしくは長いベースラインまたは両方を選択することによって、ピークの高さとして測定する。短いベースラインを、最小点を通って約１４１０〜１３２０ｃｍ−１で描写し、長いベースラインを、約１４１０〜１２２０ｃｍ−１で描写する。較正を、各ベースラインタイプについて特定的に行う必要がある。また、未知の試料のコモノマー含有量は、較正試料のコモノマー含有量の範囲内である必要がある。
【０１８１】
溶融温度、結晶化温度（Ｔｃｒ）、および結晶化度
使用したポリマーの溶融温度Ｔｍを、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８に従って測定した。ＴｍおよびＴｃｒを、Ｍｅｔｔｌｅｒ  ＴＡ８２０示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて、３＋−０．５ｍｇの試料に関して測定した。結晶化および溶融曲線の両方が、１０℃／分の冷却および−１０〜２００℃の加熱走査の間に得られた。溶融温度および結晶化温度を、吸熱および発熱のピークとして採用した。結晶化度を、例えばポリエチレンについて２９０Ｊ／ｇの、同じポリマータイプの完全に結晶性のポリマーの融解の熱との比較によって計算した。
【０１８２】
引張特性；引張強度および破断点伸びを、ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０に従って決定した。引張強度および伸びを試験するためのクロスヘッド速度は、２５０ｍｍ／分であった。
ＥＮ  ＩＳＯ  １８７２−２、試験片タイプ：５Ａ〜ＩＳＯ  ５２７−２に記載されているように製造された試験片を、使用した。
【０１８３】
（引張特性測定のための）フィルムテープ試料の調製：
比較の試験ポリマーまたは本発明の試験ポリマーブレンドを、スルホン酸シラン縮合触媒である架橋剤（ｇ）とブレンドした（架橋試料について）か、またはブレンドしなかった（非架橋試料について）。触媒の量は、２．３×１０−３ｍｏｌ触媒／ｋｇポリマー組成物であった。ブレンドを、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒミキサー中、１２５℃、混練時間２０分で行った。得られた混合物を、ペレットに粉砕し、得られた粉砕したペレットを、Ｃｏｌｌｉｎ  Ｅ２０Ｔ押出機中でテープ押出に使用した。３つのゾーンの温度設定を、１６０、１８０および１８０℃に調整した。ダイを、１．７ｍｍに調整した。水冷は、テープの予備断面を避けるために空気のみを使用しなかった。１．７＋−０．１ｍｍの厚さを有する押出フィルムテープを、ダイカットし、引張り測定のためのＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片を、フィルムテープ試料を使用して、この「引張り特性」の下で上記のように製造した。試験片の方向は、押し出したテープの元の配向に平行であった。破断点伸びおよび引張強さを、２３℃および９５℃で、２５０ｍｍ／分の伸び率で行った。
【０１８４】
製造したＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片を、最初に、架橋した試料（ＸＬ）からの測定のために水浴中で９０℃で１６時間架橋し、または架橋していない試料（ＵＮＸＬ）からの引張特性測定のために直接使用した。
【０１８５】
「歪み０．０５」の定義；ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０標準に従って調製し、試験した試験片。「歪み０．０５」という用語は、以下のことを意味する：最初に、本発明のポリマー（ａ）の応力−歪み曲線は、線形弾性挙動を例示しないため、最良適合直線を、曲線の最も急峻な勾配および曲線の新しい起点として採用したｘ軸上の断面点に適用した。すなわち、この時点で、ｘ−軸＝０およびｙ−軸＝０において、図１（ａ）を比較し、応力−歪み曲線を図１（ｂ）に示すように表すことができる。伸び計は、使用しなかった。
【０１８６】
試験片を保持するクロスヘッドグリップ間の距離の変化を記録し、ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａによる試験片ゲージ長さの変化として採用する。試験片の初期ゲージ長さ、すなわち応力−歪み曲線の初期点での２０ｍｍを、歪み計算における試験片の初期長さとして使用する。これは、ここでは、１ｍｍのグリップ間の距離の変化が０．０５の試験片歪みに対応することを意味する。引張機械での自動データ記録を、常に、荷重が２Ｎ（いわゆる予荷重）に達した後に開始した。
【０１８７】
セカントＥ係数；直線を、図１ｂの０．０５歪みに対応する応力−歪み曲線上の点との間に適合させ、セカントＥ係数は、この線の傾きに対応する。
【０１８８】
オフセット降伏点；歪み０．０５に対応する直線と応力−歪み曲線との間の断面点を、オフセット降伏点とする、図１ｂ。
以下の実験の部では、試料は、非架橋または架橋であった。
【０１８９】
ホットセット測定；
最初に、ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａに従って調製したＤｕｍｂｂｅｌｌ形態の試験片を、上記のように調製した既に架橋したフィルムテープによって採取した。ホットセット伸びおよび永久的な変形を、上記のように調製した試験片試料についてＩＥＣ  ６０８１１−２−１に従って測定した。ホットセット試験では、試験した材料のＤｕｍｂｂｅｌｌに、２０Ｎ／ｃｍ２の応力に対応する重量を装備する。この荷重を加えた試験片を、上記または下記の本文に示すように、１６０℃または２００℃のいずれかのオーブン中に配置し、１５分後、伸びを、ゲージ長に基づいて測定する。続いて、重りを取り除き、試料を、上記または下記に示すように、１６０℃または２００℃で５分間オーブン中で弛緩させる。次に、試料をオーブンから取り出し、室温まで冷却する。永久変形％を、式（Ｌ１−Ｌ０）＊（１００／Ｌ１）に従って決定する。ここで、Ｌ０は、ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａの初期ゲージ長２０ｍｍであり、Ｌ１は、上記または下記に示すように、１６０℃または２００℃で５分間オーブン中で緩和した後のゲージ長である。
Ｗｔ％：重量％。
【０１９０】
実験の部
ポリマー（ａ）成分（エチレンのメチルアクリレートまたはそれぞれブチルアクリレートコモノマーおよびビニルトリメトキシシランコモノマーとのコポリマー）の調製。
ポリマー（ａ）成分の重合。
本発明のポリマー（ａ）成分を、従来の過酸化水素開始剤を用いて、２５００〜３０００バールの圧力および２５０〜３００℃の最高温度で、市販の高圧管状反応器中で製造した。エチレンモノマーおよびビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＳ）コモノマー（シラン基（複数可）含有コモノマー）；またはエチレンモノマー、メチルアクリレート（ＭＡ）またはそれぞれブチルアクリレート（ＢＡ）極性コモノマーおよびビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＳ）コモノマー（シラン基（複数可）含有コモノマー）を、従来の方法で反応器系に添加した。ＣＴＡを、当業者に周知のように、ＭＦＲを調節するために使用した。本発明の最終ポリマー（ａ）成分に望ましい特性均衡の情報を得た後、当業者は、本発明のポリマー（ａ）成分を得るためのプロセスを制御することができる。
【０１９１】
ビニルトリメトキシシラン単位の量、ＶＴＭＳ、（＝シラン基（複数可）含有単位）、ＭＡまたはそれぞれ、ある場合にはＢＡの量、およびＭＦＲ２を、表１に示す。
以下の表の特性を、反応器から得られたポリマー（ａ）成分から、または以下に示す層試料から測定した。
【０１９２】
表１：本発明の実施例の製品特性。
【表１】
2020513430.tif 000002
【０１９３】
上記表１において、ＭＡは、ポリマー中に存在するメチルアクリレートコモノマーの含有量を示し、ＢＡは、ポリマー中に存在するブチルアクリレートコモノマーの含有量を示し、ＶＴＭＳ含有量は、ポリマー中に存在するビニルトリメトキシシランコモノマーの含有量を示す。
【０１９４】
ポリマー（ｂ）成分：
ＰＥ（ｂ）１：Ｑｕｅｏ１００７（Ｂｏｒｅａｌｉｓによって供給）、メタロセン触媒を使用する溶液重合プロセスで調製した、エチレンの１−オクテンコモノマーとのコポリマー。密度９１０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ２７ｇ／１０分および融点Ｔｍ１０５℃。
ＰＥ（ｂ）２：Ｓｔａｍｙｌｅｘ  １０６６Ｆ（Ｂｏｒｅａｌｉｓによって供給）、チーグラー−ナッタ触媒を使用する溶液重合プロセスで調製した、エチレンの１−オクテンコモノマーとのコポリマー。密度９１９ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ２６．６ｇ／１０分および融点Ｔｍ１２４℃。
ＰＥ（ｂ）３：Ｓｔａｍｙｌｅｘ  ２Ｈ５６８（Ｂｏｒｅａｌｉｓによって供給）、チーグラー−ナッタ触媒を使用する溶液重合プロセスで調製した、エチレンの１−オクテンコモノマーとのコポリマー。密度９３０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ２１９ｇ／１０ｍｉｎおよび融点Ｔｍ１２０℃。
ＰＥ（ｂ）４：Ｓｔａｍｙｌｅｘ  ４０６６Ｆ−０１（Ｂｏｒｅａｌｉｓによって供給）、チーグラー−ナッタ触媒を使用する溶液重合プロセスで調製した、エチレンの１−オクテンコモノマーとのコポリマー。密度９３７ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ２６．２ｇ／１０分および融点Ｔｍ１２４℃。
【０１９５】
架橋剤（ｇ）：本発明の例および比較例の架橋のために（ＸＬ）、架橋触媒として１．７重量％のドデシルベンゼンスルホン酸を含有するマスターバッチを、使用した試験ポリマー（複数可）の量に基づいて５重量％の量で使用した。マスターバッチの担体ポリマーは、ＨＰ重合プロセスで製造した従来の低密度ポリエチレン（ＭＦＲ２＝２、密度９２３ｋｇ／ｍ３）であった。以下の実施例では、「触媒（ｇ）」と呼ぶ。
【０１９６】
架橋および非架橋の本発明の実施例および比較例
成分の量は、ブレンド（１００重量％）に基づく重量％である。
本発明のポリマーブレンドの例：以下の表に示す架橋または非架橋。
１．ＩＥ１：８０％ＰＥ（ａ）１＋２０％ＰＥ（ｂ）１
２．ＩＥ２：８０％ＰＥ（ａ）１＋２０％ＰＥ（ｂ）２
３．ＩＥ３：８０％ＰＥ（ａ）１＋２０％ＰＥ（ｂ）３
４．ＩＥ４：８０％ＰＥ（ａ）１＋２０％ＰＥ（ｂ）４
５．ＩＥ５：８０％ＰＥ（ａ）２＋２０％ＰＥ（ｂ）１
６．ＩＥ６：８０％ＰＥ（ａ）２＋２０％ＰＥ（ｂ）２
７．ＩＥ７：８０％ＰＥ（ａ）２＋２０％ＰＥ（ｂ）３
８．ＩＥ８：８０％ＰＥ（ａ）２＋２０％ＰＥ（ｂ）４
９．ＩＥ９：８０％ＰＥ（ａ）３＋２０％ＰＥ（ｂ）１
１０．ＩＥ１０：８０％ＰＥ（ａ）３＋２０％ＰＥ（ｂ）２
１１．ＩＥ１１：８０％ＰＥ（ａ）３＋２０％ＰＥ（ｂ）３
１２．ＩＥ１２：８０％ＰＥ（ａ）３＋２０％ＰＥ（ｂ）４
【０１９７】
比較例：
ＣＥ１：ＰＥ（ａ）１成分のみ
ＣＥ２：ＰＥ（ａ）２成分のみ
ＣＥ３：ＰＥ（ａ）３成分のみ
ＣＥ４：ＰＥ（ｂ）１成分のみ
ＣＥ５：ＰＥ（ｂ）２成分のみ
ＣＥ６：ＰＥ（ｂ）３成分のみ
ＣＥ７：ＰＥ（ｂ）４成分のみ
【０１９８】
本発明の実施例および比較例の化合物：架橋した試料についての配合（試料調製）および架橋を、「引張特性」に関連して「決定方法」の下で上に記載する。
以下の表において、ＵＮＸＬは、架橋していない試料（触媒は存在しない）を意味し、ＸＬは、架橋した試料（触媒の存在下で架橋した試料）を意味する。
【０１９９】
引張特性−破断時の引張強度
実施例１：ＰＥ（ａ）１のブレンド
【表２】
2020513430.tif 000003
【０２００】
実施例２：ＰＥ（ａ）２のブレンド
【表３】
2020513430.tif 000004
【０２０１】
実施例３：ＰＥ（ａ）３のブレンド
【表４】
2020513430.tif 000005
引張特性−オフセット降伏点（０．０５歪み）での引張強さ（＝ＴＳＹ）
【０２０２】
実施例４：ＰＥ（ａ）１のブレンド
【表５】
2020513430.tif 000006
【０２０３】
実施例５：ＰＥ（ａ）２のブレンド
【表６】
2020513430.tif 000007
【０２０４】
実施例６：ＰＥ（ａ）３のブレンド
【表７】
2020513430.tif 000008
引張特性−０．０５歪みにおけるセカントＥ係数（＝Ｅ）
【０２０５】
実施例７：ＰＥ（ａ）１のブレンド
【表８】
2020513430.tif 000009
【０２０６】
実施例８：ＰＥ（ａ）２のブレンド
【表９】
2020513430.tif 000010
【０２０７】
実施例９：ＰＥ（ａ）３のブレンド
【表１０】
2020513430.tif 000011
引張特性−０．０５歪みでのフレキシビリティ
【０２０８】
実施例１０：ＰＥ（ａ）１のブレンド
【表１１】
2020513430.tif 000012
【０２０９】
実施例１１：ＰＥ（ａ）２のブレンド
【表１２】
2020513430.tif 000013
【０２１０】
実施例１２：ＰＥ（ａ）３のブレンド
【表１３】
2020513430.tif 000014
ホットセット特性−弾性回復（永久的な変形）
実施例１ａ、２ａ、３ａ、４ａ、５ａ：１６０℃でのホットセットオーブン温度、荷重２０Ｎ／ｃｍ２。
実施例１ｂ、２ｂ、３ｂ、４ｂ、５ｂ：２００℃での（マークした赤色）ホットセットオーブン温度、荷重２０Ｎ／ｃｍ２。
負の値、例えば「−２」は、元の試料長さと比較した試験試料の収縮を示す。
【０２１１】
実施例１３：ＰＥ（ａ）１のブレンド
【表１４】
2020513430.tif 000015
【０２１２】
実施例１４：ＰＥ（ａ）２のブレンド
【表１５】
2020513430.tif 000016
【０２１３】
実施例１５：ＰＥ（ａ）３のブレンド
【表１６】
2020513430.tif 000017
引張特性−破断点伸び
【０２１４】
実施例１６：ＰＥ（ａ）１のブレンド
【表１７】
2020513430.tif 000018
【０２１５】
実施例１７：ＰＥ（ａ）２のブレンド
【表１８】
2020513430.tif 000019
【０２１６】
実施例１８：ＰＥ（ａ）３のブレンド
【表１９】
2020513430.tif 000020
【０２１７】
強い相乗効果が、ＰＥ（ａ）とＰＥ（ｂ）とのブレンドについて、架橋材料について観察される。
【０２１８】
実施例に見られるように、ＣＥと比較したＩＥの凝集特性は、以下を示す：
−  高温（９５℃）でのより高いセカントＥ係数は、延長された使用温度範囲を実証する。
−  ＨＭＡの場合、特に高温の場合、オフセット降伏値における引張強さがより高く、より魅力的である。
−  架橋後の依然として魅力的で低いフレキシビリティ値は、例えば、特に高い使用温度、９５℃でのエネルギー散逸能力を介して、接着剤用途における良好な性能を示す。本発明の材料は、高温で有利な低いフレキシビリティレベルを示す。
−  ＨＭＡの場合、特に高温の場合、破断点応力がより高くなり、より魅力的になる。
−  この例に見られるように、ＣＥと比較したＩＥのホットセット特性は、以下を示す：
−  架橋材料についての高い弾性回復値（すなわち、低レベルの永久的な変形）は、高い熱荷重および機械的応力下での永久変形に対する材料のより高い耐性を実証する。
【０２１９】
架橋した材料について、以下が観察される：
−  架橋したＩＥは、ＣＥよりもブレンドよりも良好な弾性回復性能を示す。
【０２２０】
本発明のホットメルト接着剤（ＨＭＡ）組成物。
実施例１
７０重量％のＩＥ８（ブレンド８０％ＰＥ（ａ）２＋２０％ＰＥ（ｂ）４）を、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌによって供給されるＥｓｃｏｒｅｚ  １１０２（９９．５℃の軟化点を有する脂肪族炭化水素）である３０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）および触媒（ｇ）である架橋剤（ｇ）とブレンドした。触媒を、ＩＥ８の量（１００重量％）に基づいて５重量％の量で使用した。
【０２２１】
実施例２
６０重量％のＩＥ１２（ブレンド８０％ＰＥ（ａ）３＋２０％ＰＥ（ｂ）４）を、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌによって供給されるＥｓｃｏｒｅｚ  １３０４（１００℃の軟化点を有する脂肪族炭化水素）である４０重量％の粘着付与樹脂（ｄ）および触媒（ｇ）である架橋剤（ｇ）とブレンドした。触媒を、ＩＥ１２の量（１００重量％）に基づいて５重量％の量で使用した。
【０２２２】
被験物品：
基材層としてのＡｌシート（厚さ０．５ｍｍ）、最上層としてのＡｌシート（厚さ０．５ｍｍ）、および基材と最上層との間の接着剤層としての、上記実施例１による本発明のＨＭＡ組成物からなる層要素。実施例１の組成物のホットメルトを、１１０℃〜１４０℃の温度のポット中で、他のすべての成分を混合することによって製造した。得られたホットメルトを、噴霧によって基材層上に塗布し、最上層を、次いで実施例１のＨＭＡ組成物の形成した接着剤層上に付した。
【図１】
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【手続補正書】
【提出日】平成30年11月14日(2018.11.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
接着剤用途のためのエチレンポリマー組成物であって、
（ａ）以下のもの
（ａ１）エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー；または
（ａ２）エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートもしくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマー（複数可）とのコポリマーであって、当該コポリマー（ａ２）がシラン基（複数可）含有単位を有し、当該コポリマー（ａ２）がコポリマー（ａ１）と異なる、前記コポリマー
から選択されるエチレンのコポリマー；ならびに
前記ブレンドが、コポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）の合計量（１００重量％）に基づいて、
−  少なくとも５５重量％のエチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ４５重量％未満のエチレンポリマー（ｂ）
を含み；
（ｂ）コポリマー（ａ１）およびコポリマー（ａ２）とは異なるエチレンポリマー
のポリマーブレンド１０．０〜８０．０重量％を含み、
かつ当該ポリマー組成物が、さらに以下のもの
（ｃ）０．０１〜５．０重量％（１００重量％）の添加剤（複数可）；ならびに
成分（ｄ）〜（ｇ）の１種以上または全てを任意の組み合わせで：
（ｄ）５〜７０重量％の粘着付与樹脂；
（ｅ）０〜５０重量％の可塑剤；
（ｆ）０〜５０重量％の成分（ｄ）、（ｅ）および（ｇ）以外のさらなる成分（複数可）；ならびに／または
０〜０．１ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の
（ｇ）架橋剤
を含み；
前記成分（ｄ）〜（ｇ）は、前記成分（ａ）〜（ｃ）とは異なる、
前記エチレンポリマー組成物。
【請求項２】
以下のポリマーブレンド
（ａ）以下のもの
（ａ１）エチレンの、シラン基（複数可）含有コモノマーとのコポリマー；または
（ａ２）エチレンの、（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートもしくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマー（複数可）から選択される１つ以上の極性コモノマー（複数可）とのコポリマーであって、当該コポリマー（ａ２）がシラン基（複数可）含有単位を有し、当該コポリマー（ａ２）がコポリマー（ａ１）と異なる、前記コポリマー
から選択されるエチレンのコポリマー；ならびに
（ｂ）コポリマー（ａ１）およびコポリマー（ａ２）とは異なるエチレンポリマー
を含み、
かつ当該ポリマー組成物が、さらに以下のもの
（ｃ）添加剤（複数可）；ならびに
成分（ｄ）〜（ｇ）の１種以上または全てを任意の組み合わせで：
（ｄ）粘着付与樹脂；
（ｅ）可塑剤；
（ｆ）成分（ｄ）、（ｅ）および（ｇ）以外のさらなる成分（複数可）；ならびに／または
（ｇ）架橋剤
を含み；
前記成分（ｄ）〜（ｇ）は、前記成分（ａ）〜（ｃ）とは異なり、
かつ
エチレンのコポリマー（ａ）のエチレンポリマー（ｂ）とのコポリマーブレンドは、以下の特性の１つまたは２つ：
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも５ＭＰａの２３℃におけるセカントＥ係数（歪み０．０５について）；および／または
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、「決定方法」の下で明細書に記載するように、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、少なくとも２ＭＰａの９５℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）
を有する、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項３】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）の前記ポリマーブレンドが、
−  少なくとも１０、好ましくは少なくとも１５、好ましくは５〜３５０、ＭＰａの２３℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）、および／または
−  少なくとも４ＭＰａ、好ましくは少なくとも６ＭＰａ、好ましくは２〜２００ＭＰａの９５℃でのセカントＥ係数（歪み０．０５について）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、請求項１または２に記載のポリマー組成物。
【請求項４】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のポリマーブレンドが、
−  １６０℃のホットセットオーブンで４％以下の永久的な変形（％）および／または
−  ２００℃のホットセットオーブンで５％以下の永久的な変形（％）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項５】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）の前記ポリマーブレンドが、
−  ２００％以下、好ましくは０〜２００％の１６０℃のホットセットオーブンにおける伸び（％）（１５分後の伸び（％）、荷重２０Ｎ／ｃｍ２）および／または
−  ６０％以下、好ましくは０〜６０％の２００℃のホットセットオーブンにおける伸び（％）（１５分後の伸び（％）、荷重２０Ｎ／ｃｍ２）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、
請求項１〜４のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項６】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のポリマーブレンドが、
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、２３℃で５ＭＰａ以上、好ましくは７以上、好ましくは７〜５０ＭＰａの破断点引張強度（ＭＰａ）、および／または
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、９５℃で１ＭＰａ以上、好ましくは１．５以上、好ましくは２〜３０ＭＰａの破断点引張強度（ＭＰａ）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、
請求項１〜５のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項７】
エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のポリマーブレンドが、
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、２３℃で１００％以上、好ましくは１５０％以上、好ましくは４０〜６００％の破断点伸び（％）、および／または
−  架橋したポリマーブレンド（ＩＳＯ  ５２７−２／５Ａ／２５０、水浴中で１６時間、９０℃で架橋した）からなるＤｕｍｂｂｅｌｌ試験片から測定した場合、９５℃で２０％以上、好ましくは４０％以上、好ましくは２０〜５００％の破断点伸び（％）
の１つもしくは２つ、または両方、好ましくは両方を有する、
請求項１〜６のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項８】
前記ブレンドが、コポリマー（ａ）およびポリマー（ｂ）の合計量（１００重量％）に基づいて、
−  ５５〜９５重量％の前記エチレンのコポリマー（ａ）；および
−  ５〜４５重量％の前記エチレンポリマー（ｂ）、好ましくはエチレンのコポリマー（ｂ）
を含み、
−  かつ、前記ポリマー組成物（１００重量％）がさらに以下
−  ０．０５〜４．０重量％の添加剤（複数可）（ｃ）；ならびに／または
−  ０．００００１〜０．１、ｍｏｌ／（エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ）の架橋剤（ｇ）
を含む、
請求項１〜７のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項９】
可塑剤（ｅ）を含み、好ましくは前記可塑剤（ｅ）の量が、前記ポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて２．０〜５０重量％である、請求項１〜８のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１０】
エチレンのポリマー（ａ２）の極性コモノマーが、１つ以上の（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、好ましくは（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、好ましくはメチルアクリレート、エチルアクリレートまたはブチルアクリレートコモノマーから選択される、請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１１】
前記極性コモノマーが前記エチレンのコポリマー（ａ２）中に２．５〜１８ｍｏｌ％の量で存在し、好ましくは前記極性コモノマーが（Ｃ１〜Ｃ６）−アルキルアクリレートコモノマーから、より好ましくはメチルアクリレート、エチルアクリレートまたはブチルアクリレートコモノマーから選択される、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１２】
前記エチレンポリマー（ｂ）が、エチレンの、１つ以上の−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）との、好ましくは１つ以上の（Ｃ３〜Ｃ１２）−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）との、好ましくは１つ以上の（Ｃ４〜Ｃ１０）−アルファ−オレフィンコモノマー（複数可）、好ましくはオクテンコモノマーとのコポリマーである、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１３】
前記エチレンポリマー（ｂ）が、好ましくは、以下の特性
−  ８６０〜９７０ｋｇ／ｍ３の密度、
−  ０．１〜２０００ｇ／１０分のＭＦＲ２、および／または
−  １３０以下、好ましくは８５〜１３０℃の溶融温度（Ｔｍ）
の１つまたはすべて、好ましくはすべてを有する、請求項１〜１２のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１４】
エチレンのコポリマー（ａ１）の前記シランコモノマーまたはエチレンのコポリマー（ａ２）の前記シラン基（複数可）含有単位が、式（Ｉ）：
Ｒ１ＳｉＲ２ｑＹ３−ｑ      （Ｉ）
式中
Ｒ１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシまたは（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
各Ｒ２は、独立して脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
Ｙは、同じであっても異なっていてもよく、加水分解可能な有機基であり、および
ｑは、０、１または２である、
によって表される加水分解可能な不飽和シラン化合物であり、
好ましくは、エチレンのコポリマー（ａ１）中に存在するシラン基（複数可）含有コモノマーの量、またはエチレンのコポリマー（ａ２）中に存在するシラン基（複数可）含有単位の量は、少なくとも０．０６〜２ｍｏｌ％であり；
好ましくは、エチレンのコポリマー（ａ２）の前記シラン基（複数可）含有単位は、シラン基（複数可）含有コモノマーであり、すなわち、コポリマー（ａ２）のシラン基（複数可）含有単位（ｂ）は、エチレンのコポリマー（ａ２）中に、コモノマーとして存在し；
好ましくは、エチレンのコポリマー（ａ１）およびエチレンのコポリマー（ａ２）を、ラジカル開始剤を使用する高圧重合プロセスにおける重合によって製造する、
請求項１〜１３のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１５】
前記ポリマー組成物、好ましくは少なくとも前記エチレンのコポリマー（ａ）が架橋可能であり、好ましくは前記ポリマー組成物が前記架橋剤（ｇ）を含み、好ましくは前記ポリマー組成物が前記架橋剤（ｇ）をエチレンのポリマー（ａ）１ｋｇ当たり０．００００１〜０．１ｍｏｌの量で含み；
好ましくは、請求項１〜１５のいずれか一項に記載のコポリマー組成物が、前記架橋剤（ｇ）の存在下で架橋した、
請求項１〜１４のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１６】
前記任意の架橋剤（ｇ）が、好ましくは、金属、例えばスズ、亜鉛、鉄、鉛およびコバルトのカルボキシレートの群Ｃから；ブレンステッド酸に加水分解可能な基を有するチタン化合物から、有機塩基から；無機酸から；および有機酸から；好適には金属、例えばスズ、亜鉛、鉄、鉛およびコバルトのカルボキシレートから、上記で定義したブレンステッド酸に加水分解可能な基を有するチタン化合物から、または有機酸から、好適にはジブチルスズジラウレート（ＤＢＴＬ）、ジオクチルスズジラウレート（ＤＯＴＬ）から；；上記で定義したブレンステッド酸に加水分解可能な基を有するチタン化合物；または、好適には以下の構造要素を含む有機スルホン酸である芳香族有機スルホン酸、
Ａｒ（ＳＯ３Ｈ）ｘ      （ＩＩ）
式中、Ａｒは、置換または非置換であってもよいアリール基であり、置換されている場合、好適には５０個までの炭素原子の少なくとも１つのヒドロカルビル基で、ｘは、少なくとも１である；またはその酸無水物もしくは加水分解可能な保護基（複数可）、例えば加水分解によって除去可能なアセチル基を備えた式（ＩＩ）のスルホン酸を含む、式（ＩＩ）のスルホン酸の前駆体から選択されるシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）から選択される、請求項１〜１５のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１７】
少なくとも１つの基材と、請求項１〜１６のいずれか一項に記載のポリマー組成物とを前記基材上に含む物品であって、好ましくは、物品が、少なくとも１つの基材と、請求項１〜１６のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む接着剤層とを前記基材上に含む、前記物品。
【請求項１８】
−  基材、
−  前記基材上の接着剤層、および
−  前記接着剤層上の最上層；
を含む多層要素を含み、
ここで前記接着剤層が請求項１〜１６のいずれか一項に記載のエチレンポリマー組成物を含む、
請求項１７に記載の物品。
【請求項１９】
前記架橋剤（ｇ）がポリマー組成物中に存在し、前記ポリマー組成物が前記架橋剤（ｇ）の存在下で架橋され、好適には前記物品が請求項１９に定義する多層要素を含み、前記接着剤層が前記架橋剤（ｇ）を含み、好ましくは前記接着剤層の前記ポリマー組成物を前記架橋剤（ｇ）の存在下で架橋する、請求項１７または１８に記載の物品。
【請求項２０】
請求項１７〜１９のいずれか一項に記載の物品の製造方法であって、前記方法が以下のステップ：
（ｉ）エチレンのコポリマー（ａ）およびエチレンポリマー（ｂ）のブレンド、添加剤（複数可）（ｃ）の一部または全部、および請求項１〜１７のいずれか一項に記載のポリマー組成物の任意の成分（ｄ）〜（ｇ）の一部または全部を高温で混合、好ましくは溶融混合して、前記ポリマー組成物の溶融混合物を形成するステップ；
（ｉｉ）前記ポリマー組成物の得られた溶融混合物を基材の少なくとも１つの表面に適用して、接着剤層を前記基材上に形成するステップ；任意に
（ｉｉｉ）最上層を前記形成した接着剤層上に施すステップ；任意に
（ｉｖ）前記接着剤層を架橋剤（ｇ）の存在下で架橋するステップ；ならびに
（ｖ）前記得られた物品を回収するステップ
を含む、前記方法。
【国際調査報告】
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2020513430.tif 000023
2020513430.tif 000024