(57)【要約】  グラフェン材料、製作プロセス、ならびに改善された性能および高スループットを有する装置が本明細書で提供される。いくつかの実施形態では、本開示は、グラフェン酸化物（ＧＯ）材料、およびＧＯ材料の形成方法を提供する。ＧＯ材料のこのような形成方法は、現在の形成方法の欠点を回避して、容易で、高スループットのＧＯ材料の生成を促進する。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
精製グラフェン酸化物（ＧＯ）材料の形成方法であって、
ＧＯを含むＧＯ懸濁液を形成することと、
前記ＧＯ懸濁液を第１のフィルターを用いて脱水して、脱水ＧＯ懸濁液を形成することと、
前記脱水ＧＯ懸濁液および溶媒溶液を含むＧＯ溶液を形成することと、
前記ＧＯ溶液を第２のフィルターを通して濾過することと、を含む、方法。
【請求項２】
前記ＧＯ溶液を濾過することが、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ＧＯ溶液を濾過することが、デッドエンド濾過および真空濾過を含み、前記ＧＯ懸濁液にかかる水圧が、約１ポンド／平方インチ（ｐｓｉ）〜約５ｐｓｉである、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記ＧＯ溶液を濾過することが、前記ＧＯ溶液をクロスフロー再循環濾過して、未透過物および透過物を形成することを含み、前記未透過物が、前記ＧＯ溶液に添加される、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記ＧＯ溶液の前記クロスフロー再循環濾過中に、ある体積の前記溶媒溶液を前記ＧＯ溶液に連続的に添加することをさらに含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記体積の前記溶媒溶液が、前記透過物の流量と概ね同じである溶媒溶液の流量で、前記ＧＯ溶液に添加される、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
ある期間、前記溶媒溶液が、水およびプロトン性極性有機溶媒のうちの少なくとも１つを含み、ある期間、前記溶媒溶液が、水またはプロトン性極性有機溶媒を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記ＧＯ懸濁液中の前記ＧＯの質量パーセントが、約０．０５％〜約２％である、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記ＧＯ懸濁液を脱水することが、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記溶媒溶液が、プロトン性極性有機溶媒を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記ＧＯ懸濁液および前記溶媒溶液中の前記ＧＯ懸濁液の質量パーセントが、約１０％〜約６０％である、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記第２のフィルターの面積当たりの前記ＧＯ懸濁液の質量が、約３キログラム／平方メートル（ｋｇ／ｍ２）〜約３０ｋｇ／ｍ２である、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
前記脱水ＧＯ懸濁液および溶媒溶液を濾過することが、前記ＧＯ懸濁液を前記第２のフィルター上に堆積させることと、次いで、前記溶媒溶液を前記第２のフィルター上の前記ＧＯ懸濁液上に堆積させることと、を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
前記第１のフィルターおよび前記第２のフィルターのうちの少なくとも１つが、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記第２のフィルターが前記第１のフィルターである、請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
前記ＧＯ懸濁液および前記溶媒溶液を乾燥させることをさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１７】
前記ＧＯ懸濁液を乾燥させることが、エアブロー、乾燥蒸発、加熱、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記エアブローが、約１０ｐｓｉ〜約３０ｐｓｉの圧力の乾燥ガス流で実行される、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記加熱が、約１０℃〜約５０℃の温度で実行される、請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】
前記ＧＯ材料が、ＧＯ粉末、無水ＧＯ粉末、インターカレートされたＧＯ粉末、剥離ＧＯ粉末、単層ＧＯ材料、水分散性ＧＯ材料、極性溶媒分散性ＧＯ材料、水性ＧＯ材料、ＧＯインク、ＧＯペースト、ＧＯ溶液、ＧＯ流体、ＧＯ液体、ＧＯ塗料、ＧＯ染料、ＧＯコーティング、ＧＯ化合物、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項２１】
前記ＧＯ材料が、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項２２】
前記ＧＯ材料が、約０．１ジーメンス／メートル（Ｓ／ｍ）〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項２３】
前記ＧＯ材料が、約１５％〜約６０％の酸化率を有する、請求項１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本願は、２０１７年５月５日に出願された、米国仮特許出願第６２／５０１，９９９号、および２０１７年５月２３日に出願された、米国仮特許出願第６２／５０９，９７０号の利益を主張し、これらの出願は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【背景技術】
【０００２】
グラフェン材料、製作プロセス、ならびに改善された性能および高いスループットを有する装置が本明細書で提供される。いくつかの実施形態では、本開示は、グラフェン酸化物（ＧＯ）材料、およびＧＯ材料の形成方法を提供する。ＧＯ材料のこのような形成方法は、現在の形成方法の欠点を回避して、容易で、高スループットのＧＯ材料の生成を促進する。
【発明の概要】
【０００３】
本開示は、グラフェン材料、製作プロセス、および改善された性能を有する装置を提供する。いくつかの実施形態では、本開示は、グラフェン酸化物（ＧＯ）材料、およびＧＯ材料の形成方法を提供する。ＧＯ材料のこのような形成方法は、現在のグラフェン加工方法の欠点を回避する。本明細書に記載される主題の特徴は、インクジェット印刷、スクリーン印刷、プリント回路基板、無線周波数識別チップ、スマートファブリック、導電性コーティング、グラビア印刷、フレキソ印刷、バッテリー、スーパーキャパシタ、電極、電磁干渉シールド、印刷トランジスタ、メモリー、センサー、大面積ヒーター、エレクトロニクス、膜、帯電防止コーティング、およびエネルギー貯蔵システムが挙げられるが、これらに限定されない用途向けの高純度を有するＧＯ材料の高スループットを提供する。
【０００４】
本明細書で提供される第１の態様は、ＧＯ懸濁液を形成することと、ＧＯ懸濁液を第１のフィルターを用いて脱水して、脱水ＧＯ懸濁液を形成することと、脱水ＧＯ懸濁液および溶媒溶液を含むＧＯ溶液を形成することと、ＧＯ溶液を第２のフィルターを通して濾過することと、を含む、精製ＧＯ材料の形成方法である。いくつかの実施形態では、本方法は、ＧＯ懸濁液を形成することと、第１のフィルター上にＧＯ懸濁液および溶媒溶液を堆積させることと、ＧＯ溶液を第１のフィルターを通して濾過することと、を含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液は、ＧＯを含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を形成することは、Ｈｕｍｍｅｒｓ法を含む。
【０００５】
いくつかの実施形態では、第１のフィルターの面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、約３キログラム／平方メートル（ｋｇ／ｍ２）〜約３０ｋｇ／ｍ２である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターの面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、少なくとも約３ｋｇ／ｍ２である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターの面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、最大で約３０ｋｇ／ｍ２である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターの面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、約３ｋｇ／ｍ２〜約５ｋｇ／ｍ２、約３ｋｇ／ｍ２〜約８ｋｇ／ｍ２、約３ｋｇ／ｍ２〜約１４ｋｇ／ｍ２、約３ｋｇ／ｍ２〜約１８ｋｇ／ｍ２、約３ｋｇ／ｍ２〜約２２ｋｇ／ｍ２、約３ｋｇ／ｍ２〜約２６ｋｇ／ｍ２、約３ｋｇ／ｍ２〜約３０ｋｇ／ｍ２、約５ｋｇ／ｍ２〜約８ｋｇ／ｍ２、約５ｋｇ／ｍ２〜約１４ｋｇ／ｍ２、約５ｋｇ／ｍ２〜約１８ｋｇ／ｍ２、約５ｋｇ／ｍ２〜約２２ｋｇ／ｍ２、約５ｋｇ／ｍ２〜約２６ｋｇ／ｍ２、約５ｋｇ／ｍ２〜約３０ｋｇ／ｍ２、約８ｋｇ／ｍ２〜約１４ｋｇ／ｍ２、約８ｋｇ／ｍ２〜約１８ｋｇ／ｍ２、約８ｋｇ／ｍ２〜約２２ｋｇ／ｍ２、約８ｋｇ／ｍ２〜約２６ｋｇ／ｍ２、約８ｋｇ／ｍ２〜約３０ｋｇ／ｍ２、約１４ｋｇ／ｍ２〜約１８ｋｇ／ｍ２、約１４ｋｇ／ｍ２〜約２２ｋｇ／ｍ２、約１４ｋｇ／ｍ２〜約２６ｋｇ／ｍ２、約１４ｋｇ／ｍ２〜約３０ｋｇ／ｍ２、約１８ｋｇ／ｍ２〜約２２ｋｇ／ｍ２、約１８ｋｇ／ｍ２〜約２６ｋｇ／ｍ２、約１８ｋｇ／ｍ２〜約３０ｋｇ／ｍ２、約２２ｋｇ／ｍ２〜約２６ｋｇ／ｍ２、約２２ｋｇ／ｍ２〜約３０ｋｇ／ｍ２、または約２６ｋｇ／ｍ２〜約３０ｋｇ／ｍ２である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターの面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、約３ｋｇ／ｍ２、約５ｋｇ／ｍ２、約８ｋｇ／ｍ２、約１４ｋｇ／ｍ２、約１８ｋｇ／ｍ２、約２２ｋｇ／ｍ２、約２６ｋｇ／ｍ２、または約３０ｋｇ／ｍ２である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターの面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、少なくとも約３ｋｇ／ｍ２、少なくとも約５ｋｇ／ｍ２、少なくとも約８ｋｇ／ｍ２、少なくとも約１４ｋｇ／ｍ２、少なくとも約１８ｋｇ／ｍ２、少なくとも約２２ｋｇ／ｍ２、少なくとも約２６ｋｇ／ｍ２、または少なくとも約３０ｋｇ／ｍ２である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターの面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、最大で約３ｋｇ／ｍ２、最大で約５ｋｇ／ｍ２、最大で約８ｋｇ／ｍ２、最大で約１４ｋｇ／ｍ２、最大で約１８ｋｇ／ｍ２、最大で約２２ｋｇ／ｍ２、最大で約２６ｋｇ／ｍ２、または最大で約３０ｋｇ／ｍ２である。
【０００６】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．０５％〜約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約０．０５％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．０５％〜約０．１％、約０．０５％〜約０．２％、約０．０５％〜約０．４％、約０．０５％〜約０．６％、約０．０５％〜約０．８％、約０．０５％〜約１％、約０．０５％〜約１．２％、約０．０５％〜約１．４％、約０．０５％〜約１．６％、約０．０５％〜約１．８％、約０．０５％〜約２％、約０．１％〜約０．２％、約０．１％〜約０．４％、約０．１％〜約０．６％、約０．１％〜約０．８％、約０．１％〜約１％、約０．１％〜約１．２％、約０．１％〜約１．４％、約０．１％〜約１．６％、約０．１％〜約１．８％、約０．１％〜約２％、約０．２％〜約０．４％、約０．２％〜約０．６％、約０．２％〜約０．８％、約０．２％〜約１％、約０．２％〜約１．２％、約０．２％〜約１．４％、約０．２％〜約１．６％、約０．２％〜約１．８％、約０．２％〜約２％、約０．４％〜約０．６％、約０．４％〜約０．８％、約０．４％〜約１％、約０．４％〜約１．２％、約０．４％〜約１．４％、約０．４％〜約１．６％、約０．４％〜約１．８％、約０．４％〜約２％、約０．６％〜約０．８％、約０．６％〜約１％、約０．６％〜約１．２％、約０．６％〜約１．４％、約０．６％〜約１．６％、約０．６％〜約１．８％、約０．６％〜約２％、約０．８％〜約１％、約０．８％〜約１．２％、約０．８％〜約１．４％、約０．８％〜約１．６％、約０．８％〜約１．８％、約０．８％〜約２％、約１％〜約１．２％、約１％〜約１．４％、約１％〜約１．６％、約１％〜約１．８％、約１％〜約２％、約１．２％〜約１．４％、約１．２％〜約１．６％、約１．２％〜約１．８％、約１．２％〜約２％、約１．４％〜約１．６％、約１．４％〜約１．８％、約１．４％〜約２％、約１．６％〜約１．８％、約１．６％〜約２％、または約１．８％〜約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．０５％、約０．１％、約０．２％、約０．４％、約０．６％、約０．８％、約１％、約１．２％、約１．４％、約１．６％、約１．８％、または約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約０．０５％、少なくとも約０．１％、少なくとも約０．２％、少なくとも約０．４％、少なくとも約０．６％、少なくとも約０．８％、少なくとも約１％、少なくとも約１．２％、少なくとも約１．４％、少なくとも約１．６％、少なくとも約１．８％、または少なくとも約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約０．０５％、最高で約０．１％、最高で約０．２％、最高で約０．４％、最高で約０．６％、最高で約０．８％、最高で約１％、最高で約１．２％、最高で約１．４％、最高で約１．６％、最高で約１．８％、または最高で約２％である。
【０００７】
いくつかの実施形態では、第１のフィルターの上へとＧＯ懸濁液および溶媒溶液を堆積させることは、第１のフィルターの上へとＧＯ懸濁液を堆積させることと、次いで第１のフィルター上のＧＯ懸濁液の上へと溶媒溶液を堆積させること、を含む。
【０００８】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、水、溶媒、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、酢酸、アセトン、アセトニトリル、ベンゼン、１−ブタノール、２−ブタノール、２−ブタノン、ｔ−ブチルアルコール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、１，２−ジクロロエタン、ジエチレングリコール、ジエチルエーテル、ジグライム、ジエチレングリコール、ジメチルエーテル、１，２−ジメトキシエタン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、１，４−ジオキサン、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、グリセリン、ヘプタン、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、メタノール、メチルｔ−ブチルエーテル、塩化メチレン、Ｎ−メチル−２−ピロリジノン、ニトロメタン、ペンタン、石油エーテル、１−プロパノール、２−プロパノール、ピリジン、テトラヒドロフラン、トルエン、トリエチルアミン、ｏ−キシレン、ｍ−キシレン、ｐ−キシレン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、有機溶媒は、極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、酢酸エチル、テトラヒドロフラン、ジクロロメタン、アセトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、酢酸、ｎ−ブタノール、イソプロパノール、ｎ−プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、プロトン性極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、プロトン性極性有機溶媒は、酢酸、ｎ−ブタノール、イソプロパノール、ｎ−プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、アルコールを含む。いくつかの実施形態では、アルコールは、メタノール、エタノール、プロパン−２−オール、ブタン−１−オール、ペンタン−１−オール、ヘキサデカン−１−オール、エタン−１，２−ジオール、プロパン−１，２−ジオール、プロパン−１，２，３−トリオール、ブタン−１，２，３，４−テトラオール、ペンタン−１，２，３，４，５−ペントール、ヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、ヘプタン−１，２，３，４，５，６，７−ヘプトール、プロプ−２−エン−１−オール、３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−オール、プロプ−２−イン−１−オール、シクロヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、２−（２−プロピル）−５−メチル−シクロヘキサン−１−オール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、メタノール、エタノール、アセトン、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【０００９】
いくつかの実施形態では、溶媒は、約０．０５キロパスカル（ｋＰａ）〜約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約０．０５ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約０．０５ｋＰａ〜約０．１ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約１ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約３ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約１ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約３ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約３ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約１５ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約１５ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約１５ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約２０ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約２０ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、または約２５ｋＰａ〜約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約０．０５ｋＰａ、約０．１ｋＰａ、約１ｋＰａ、約３ｋＰａ、約６ｋＰａ、約９ｋＰａ、約１５ｋＰａ、約２０ｋＰａ、約２５ｋＰａ、または約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約０．０５ｋＰａ、少なくとも約０．１ｋＰａ、少なくとも約１ｋＰａ、少なくとも約３ｋＰａ、少なくとも約６ｋＰａ、少なくとも約９ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、少なくとも約２０ｋＰａ、少なくとも約２５ｋＰａ、または少なくとも約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約０．０５ｋＰａ、最高で約０．１ｋＰａ、最高で約１ｋＰａ、最高で約３ｋＰａ、最高で約６ｋＰａ、最高で約９ｋＰａ、最高で約１５ｋＰａ、最高で約２０ｋＰａ、最高で約２５ｋＰａ、または最高で約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。
【００１０】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約０．１％〜約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約０．１％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約０．１％〜約１％、約０．１％〜約５％、約０．１％〜約１０％、約０．１％〜約１５％、約０．１％〜約２０％、約０．１％〜約３０％、約０．１％〜約４０％、約０．１％〜約５０％、約０．１％〜約６０％、約０．１％〜約８０％、約０．１％〜約９９％、約１％〜約５％、約１％〜約１０％、約１％〜約１５％、約１％〜約２０％、約１％〜約３０％、約１％〜約４０％、約１％〜約５０％、約１％〜約６０％、約１％〜約８０％、約１％〜約９９％、約５％〜約１０％、約５％〜約１５％、約５％〜約２０％、約５％〜約３０％、約５％〜約４０％、約５％〜約５０％、約５％〜約６０％、約５％〜約８０％、約５％〜約９９％、約１０％〜約１５％、約１０％〜約２０％、約１０％〜約３０％、約１０％〜約４０％、約１０％〜約５０％、約１０％〜約６０％、約１０％〜約８０％、約１０％〜約９９％、約１５％〜約２０％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約５０％、約１５％〜約６０％、約１５％〜約８０％、約１５％〜約９９％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約５０％、約２０％〜約６０％、約２０％〜約８０％、約２０％〜約９９％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約６０％、約３０％〜約８０％、約３０％〜約９９％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約６０％、約４０％〜約８０％、約４０％〜約９９％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約９９％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約９９％、または約８０％〜約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約０．１％、約１％、約５％、約１０％、約１５％、約２０％、約３０％、約４０％、約５０％、約６０％、約８０％、または約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約０．１％、少なくとも約１％、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約３０％、少なくとも約４０％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約８０％、または少なくとも約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約０．１％、最高で約１％、最高で約５％、最高で約１０％、最高で約１５％、最高で約２０％、最高で約３０％、最高で約４０％、最高で約５０％、最高で約６０％、最高で約８０％、または最高で約９９％である。
【００１１】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、約１０％〜約６０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約１０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、最高で約６０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、約１０％〜約１５％、約１０％〜約２０％、約１０％〜約２５％、約１０％〜約３０％、約１０％〜約３５％、約１０％〜約４０％、約１０％〜約４５％、約１０％〜約５０％、約１０％〜約５５％、約１０％〜約６０％、約１５％〜約２０％、約１５％〜約２５％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約３５％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約４５％、約１５％〜約５０％、約１５％〜約５５％、約１５％〜約６０％、約２０％〜約２５％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約３５％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約４５％、約２０％〜約５０％、約２０％〜約５５％、約２０％〜約６０％、約２５％〜約３０％、約２５％〜約３５％、約２５％〜約４０％、約２５％〜約４５％、約２５％〜約５０％、約２５％〜約５５％、約２５％〜約６０％、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約５５％、約３０％〜約６０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約３５％〜約５５％、約３５％〜約６０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、または約５５％〜約６０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、約１０％、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、または約６０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、または少なくとも約６０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、最高で約１０％、最高で約１５％、最高で約２０％、最高で約２５％、最高で約３０％、最高で約３５％、最高で約４０％、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、または最高で約６０％である。
【００１２】
いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【００１３】
いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、デッドエンド濾過および真空濾過を含み、ＧＯ懸濁液にかかる水圧は、約１ポンド／平方インチ（ｐｓｉ）〜約５ｐｓｉである。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、ＧＯ懸濁液にかかる水圧は、少なくとも約１ｐｓｉである。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、ＧＯ懸濁液にかかる水圧は、最高で約５ｐｓｉである。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、ＧＯ懸濁液にかかる水圧は、約１ｐｓｉ〜約１．５ｐｓｉ、約１ｐｓｉ〜約２ｐｓｉ、約１ｐｓｉ〜約２．５ｐｓｉ、約１ｐｓｉ〜約３ｐｓｉ、約１ｐｓｉ〜約３．５ｐｓｉ、約１ｐｓｉ〜約４ｐｓｉ、約１ｐｓｉ〜約５ｐｓｉ、約１．５ｐｓｉ〜約２ｐｓｉ、約１．５ｐｓｉ〜約２．５ｐｓｉ、約１．５ｐｓｉ〜約３ｐｓｉ、約１．５ｐｓｉ〜約３．５ｐｓｉ、約１．５ｐｓｉ〜約４ｐｓｉ、約１．５ｐｓｉ〜約５ｐｓｉ、約２ｐｓｉ〜約２．５ｐｓｉ、約２ｐｓｉ〜約３ｐｓｉ、約２ｐｓｉ〜約３．５ｐｓｉ、約２ｐｓｉ〜約４ｐｓｉ、約２ｐｓｉ〜約５ｐｓｉ、約２．５ｐｓｉ〜約３ｐｓｉ、約２．５ｐｓｉ〜約３．５ｐｓｉ、約２．５ｐｓｉ〜約４ｐｓｉ、約２．５ｐｓｉ〜約５ｐｓｉ、約３ｐｓｉ〜約３．５ｐｓｉ、約３ｐｓｉ〜約４ｐｓｉ、約３ｐｓｉ〜約５ｐｓｉ、約３．５ｐｓｉ〜約４ｐｓｉ、約３．５ｐｓｉ〜約５ｐｓｉ、または約４ｐｓｉ〜約５ｐｓｉである。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、ＧＯ懸濁液にかかる水圧は、約１ｐｓｉ、約１．５ｐｓｉ、約２ｐｓｉ、約２．５ｐｓｉ、約３ｐｓｉ、約３．５ｐｓｉ、約４ｐｓｉ、または約５ｐｓｉである。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、ＧＯ懸濁液にかかる水圧は、少なくとも約１ｐｓｉ、少なくとも約１．５ｐｓｉ、少なくとも約２ｐｓｉ、少なくとも約２．５ｐｓｉ、少なくとも約３ｐｓｉ、少なくとも約３．５ｐｓｉ、少なくとも約４ｐｓｉ、または少なくとも約５ｐｓｉである。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、ＧＯ懸濁液にかかる水圧は、最高で約１ｐｓｉ、最高で約１．５ｐｓｉ、最高で約２ｐｓｉ、最高で約２．５ｐｓｉ、最高で約３ｐｓｉ、最高で約３．５ｐｓｉ、最高で約４ｐｓｉ、または最高で約５ｐｓｉである。
【００１４】
いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。
【００１５】
いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、約０．５マイクロメートル（μｍ）〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、少なくとも約０．５μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、最大で約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、約０．５μｍ〜約１μｍ、約０．５μｍ〜約２μｍ、約０．５μｍ〜約５μｍ、約０．５μｍ〜約１０μｍ、約０．５μｍ〜約２０μｍ、約０．５μｍ〜約３０μｍ、約０．５μｍ〜約４０μｍ、約０．５μｍ〜約５０μｍ、約０．５μｍ〜約６０μｍ、約０．５μｍ〜約８０μｍ、約０．５μｍ〜約１００μｍ、約１μｍ〜約２μｍ、約１μｍ〜約５μｍ、約１μｍ〜約１０μｍ、約１μｍ〜約２０μｍ、約１μｍ〜約３０μｍ、約１μｍ〜約４０μｍ、約１μｍ〜約５０μｍ、約１μｍ〜約６０μｍ、約１μｍ〜約８０μｍ、約１μｍ〜約１００μｍ、約２μｍ〜約５μｍ、約２μｍ〜約１０μｍ、約２μｍ〜約２０μｍ、約２μｍ〜約３０μｍ、約２μｍ〜約４０μｍ、約２μｍ〜約５０μｍ、約２μｍ〜約６０μｍ、約２μｍ〜約８０μｍ、約２μｍ〜約１００μｍ、約５μｍ〜約１０μｍ、約５μｍ〜約２０μｍ、約５μｍ〜約３０μｍ、約５μｍ〜約４０μｍ、約５μｍ〜約５０μｍ、約５μｍ〜約６０μｍ、約５μｍ〜約８０μｍ、約５μｍ〜約１００μｍ、約１０μｍ〜約２０μｍ、約１０μｍ〜約３０μｍ、約１０μｍ〜約４０μｍ、約１０μｍ〜約５０μｍ、約１０μｍ〜約６０μｍ、約１０μｍ〜約８０μｍ、約１０μｍ〜約１００μｍ、約２０μｍ〜約３０μｍ、約２０μｍ〜約４０μｍ、約２０μｍ〜約５０μｍ、約２０μｍ〜約６０μｍ、約２０μｍ〜約８０μｍ、約２０μｍ〜約１００μｍ、約３０μｍ〜約４０μｍ、約３０μｍ〜約５０μｍ、約３０μｍ〜約６０μｍ、約３０μｍ〜約８０μｍ、約３０μｍ〜約１００μｍ、約４０μｍ〜約５０μｍ、約４０μｍ〜約６０μｍ、約４０μｍ〜約８０μｍ、約４０μｍ〜約１００μｍ、約５０μｍ〜約６０μｍ、約５０μｍ〜約８０μｍ、約５０μｍ〜約１００μｍ、約６０μｍ〜約８０μｍ、約６０μｍ〜約１００μｍ、または約８０μｍ〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、約０．５μｍ、約１μｍ、約２μｍ、約５μｍ、約１０μｍ、約２０μｍ、約３０μｍ、約４０μｍ、約５０μｍ、約６０μｍ、約８０μｍ、または約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、少なくとも約０．５μｍ、少なくとも約１μｍ、少なくとも約２μｍ、少なくとも約５μｍ、少なくとも約１０μｍ、少なくとも約２０μｍ、少なくとも約３０μｍ、少なくとも約４０μｍ、少なくとも約５０μｍ、少なくとも約６０μｍ、少なくとも約８０μｍ、または少なくとも約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、最大で約０．５μｍ、最大で約１μｍ、最大で約２μｍ、最大で約５μｍ、最大で約１０μｍ、最大で約２０μｍ、最大で約３０μｍ、最大で約４０μｍ、最大で約５０μｍ、最大で約６０μｍ、最大で約８０μｍ、または最大で約１００μｍの孔径を有する。
【００１６】
いくつかの実施形態は、ＧＯ懸濁液を脱水することをさらに含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液は、第１のフィルター上にＧＯ懸濁液および溶媒溶液を堆積させる前に、第２のフィルターを用いて脱水される。
【００１７】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することは、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。
【００１８】
いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、約０．５μｍ〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、少なくとも約０．５μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、最大で約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、約０．５μｍ〜約１μｍ、約０．５μｍ〜約２μｍ、約０．５μｍ〜約５μｍ、約０．５μｍ〜約１０μｍ、約０．５μｍ〜約２０μｍ、約０．５μｍ〜約３０μｍ、約０．５μｍ〜約４０μｍ、約０．５μｍ〜約５０μｍ、約０．５μｍ〜約６０μｍ、約０．５μｍ〜約８０μｍ、約０．５μｍ〜約１００μｍ、約１μｍ〜約２μｍ、約１μｍ〜約５μｍ、約１μｍ〜約１０μｍ、約１μｍ〜約２０μｍ、約１μｍ〜約３０μｍ、約１μｍ〜約４０μｍ、約１μｍ〜約５０μｍ、約１μｍ〜約６０μｍ、約１μｍ〜約８０μｍ、約１μｍ〜約１００μｍ、約２μｍ〜約５μｍ、約２μｍ〜約１０μｍ、約２μｍ〜約２０μｍ、約２μｍ〜約３０μｍ、約２μｍ〜約４０μｍ、約２μｍ〜約５０μｍ、約２μｍ〜約６０μｍ、約２μｍ〜約８０μｍ、約２μｍ〜約１００μｍ、約５μｍ〜約１０μｍ、約５μｍ〜約２０μｍ、約５μｍ〜約３０μｍ、約５μｍ〜約４０μｍ、約５μｍ〜約５０μｍ、約５μｍ〜約６０μｍ、約５μｍ〜約８０μｍ、約５μｍ〜約１００μｍ、約１０μｍ〜約２０μｍ、約１０μｍ〜約３０μｍ、約１０μｍ〜約４０μｍ、約１０μｍ〜約５０μｍ、約１０μｍ〜約６０μｍ、約１０μｍ〜約８０μｍ、約１０μｍ〜約１００μｍ、約２０μｍ〜約３０μｍ、約２０μｍ〜約４０μｍ、約２０μｍ〜約５０μｍ、約２０μｍ〜約６０μｍ、約２０μｍ〜約８０μｍ、約２０μｍ〜約１００μｍ、約３０μｍ〜約４０μｍ、約３０μｍ〜約５０μｍ、約３０μｍ〜約６０μｍ、約３０μｍ〜約８０μｍ、約３０μｍ〜約１００μｍ、約４０μｍ〜約５０μｍ、約４０μｍ〜約６０μｍ、約４０μｍ〜約８０μｍ、約４０μｍ〜約１００μｍ、約５０μｍ〜約６０μｍ、約５０μｍ〜約８０μｍ、約５０μｍ〜約１００μｍ、約６０μｍ〜約８０μｍ、約６０μｍ〜約１００μｍ、または約８０μｍ〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、約０．５μｍ、約１μｍ、約２μｍ、約５μｍ、約１０μｍ、約２０μｍ、約３０μｍ、約４０μｍ、約５０μｍ、約６０μｍ、約８０μｍ、または約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、少なくとも約０．５μｍ、少なくとも約１μｍ、少なくとも約２μｍ、少なくとも約５μｍ、少なくとも約１０μｍ、少なくとも約２０μｍ、少なくとも約３０μｍ、少なくとも約４０μｍ、少なくとも約５０μｍ、少なくとも約６０μｍ、少なくとも約８０μｍ、または少なくとも約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、最大で約０．５μｍ、最大で約１μｍ、最大で約２μｍ、最大で約５μｍ、最大で約１０μｍ、最大で約２０μｍ、最大で約３０μｍ、最大で約４０μｍ、最大で約５０μｍ、最大で約６０μｍ、最大で約８０μｍ、または最大で約１００μｍの孔径を有する。
【００１９】
いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、第１のフィルターである。いくつかの実施形態では、第２のフィルターおよび第１のフィルターは、別個のフィルターである。
【００２０】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、約４５％〜約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、少なくとも約４５％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、最高で約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約４５％〜約６５％、約４５％〜約７０％、約４５％〜約７５％、約４５％〜約８０％、約４５％〜約８５％、約４５％〜約９０％、約４５％〜約９９％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約６５％、約５０％〜約７０％、約５０％〜約７５％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約８５％、約５０％〜約９０％、約５０％〜約９９％、約５５％〜約６０％、約５５％〜約６５％、約５５％〜約７０％、約５５％〜約７５％、約５５％〜約８０％、約５５％〜約８５％、約５５％〜約９０％、約５５％〜約９９％、約６０％〜約６５％、約６０％〜約７０％、約６０％〜約７５％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約８５％、約６０％〜約９０％、約６０％〜約９９％、約６５％〜約７０％、約６５％〜約７５％、約６５％〜約８０％、約６５％〜約８５％、約６５％〜約９０％、約６５％〜約９９％、約７０％〜約７５％、約７０％〜約８０％、約７０％〜約８５％、約７０％〜約９０％、約７０％〜約９９％、約７５％〜約８０％、約７５％〜約８５％、約７５％〜約９０％、約７５％〜約９９％、約８０％〜約８５％、約８０％〜約９０％、約８０％〜約９９％、約８５％〜約９０％、約８５％〜約９９％、または約９０％〜約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、約４５％、約５０％、約５５％、約６０％、約６５％、約７０％、約７５％、約８０％、約８５％、約９０％、または約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８５％、少なくとも約９０％、または少なくとも約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、最高で約６０％、最高で約６５％、最高で約７０％、最高で約７５％、最高で約８０％、最高で約８５％、最高で約９０％、または最高で約９９％だけ低減される。
【００２１】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水した後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約４０％〜約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水した後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約４０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水した後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約９０である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水した後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４０％〜約６５％、約４０％〜約７０％、約４０％〜約７５％、約４０％〜約８０％、約４０％〜約８５％、約４０％〜約９０％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約４５％〜約６５％、約４５％〜約７０％、約４５％〜約７５％、約４５％〜約８０％、約４５％〜約８５％、約４５％〜約９０％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約６５％、約５０％〜約７０％、約５０％〜約７５％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約８５％、約５０％〜約９０％、約５５％〜約６０％、約５５％〜約６５％、約５５％〜約７０％、約５５％〜約７５％、約５５％〜約８０％、約５５％〜約８５％、約５５％〜約９０％、約６０％〜約６５％、約６０％〜約７０％、約６０％〜約７５％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約８５％、約６０％〜約９０％、約６５％〜約７０％、約６５％〜約７５％、約６５％〜約８０％、約６５％〜約８５％、約６５％〜約９０％、約７０％〜約７５％、約７０％〜約８０％、約７０％〜約８５％、約７０％〜約９０％、約７５％〜約８０％、約７５％〜約８５％、約７５％〜約９０％、約８０％〜約８５％、約８０％〜約９０％、または約８５％〜約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水した後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、約６０％、約６５％、約７０％、約７５％、約８０％、約８５％、または約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水した後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８５％、または少なくとも約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水した後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約４０％、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、最高で約６０％、最高で約６５％、最高で約７０％、最高で約７５％、最高で約８０％、最高で約８５％、または最高で約９０％である。
【００２２】
いくつかの実施形態は、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、加熱（例えば、オーブン加熱）、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。いくつかの実施形態では、乾燥蒸発は、周囲温度において実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流を用いて実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、約１０ｐｓｉ〜約３０ｐｓｉの圧力の乾燥ガス流で実行される。
【００２３】
いくつかの実施形態では、加熱（例えば、オーブン加熱）は、約１０℃〜約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約１０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約１０℃〜約１５℃、約１０℃〜約２０℃、約１０℃〜約２５℃、約１０℃〜約３０℃、約１０℃〜約３５℃、約１０℃〜約４０℃、約１０℃〜約４５℃、約１０℃〜約５０℃、約１５℃〜約２０℃、約１５℃〜約２５℃、約１５℃〜約３０℃、約１５℃〜約３５℃、約１５℃〜約４０℃、約１５℃〜約４５℃、約１５℃〜約５０℃、約２０℃〜約２５℃、約２０℃〜約３０℃、約２０℃〜約３５℃、約２０℃〜約４０℃、約２０℃〜約４５℃、約２０℃〜約５０℃、約２５℃〜約３０℃、約２５℃〜約３５℃、約２５℃〜約４０℃、約２５℃〜約４５℃、約２５℃〜約５０℃、約３０℃〜約３５℃、約３０℃〜約４０℃、約３０℃〜約４５℃、約３０℃〜約５０℃、約３５℃〜約４０℃、約３５℃〜約４５℃、約３５℃〜約５０℃、約４０℃〜約４５℃、約４０℃〜約５０℃、または約４５℃〜約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約１０℃、約１５℃、約２０℃、約２５℃、約３０℃、約３５℃、約４０℃、約４５℃、または約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約１０℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２５℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約４０℃、少なくとも約４５℃、または少なくとも約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約１０℃、最高で約１５℃、最高で約２０℃、最高で約２５℃、最高で約３０℃、最高で約３５℃、最高で約４０℃、最高で約４５℃、または最高で約５０℃の温度で実行される。
【００２４】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約３０％〜約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約３０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約５５％、約３０％〜約６０％、約３０％〜約６５％、約３０％〜約７０％、約３０％〜約７５％、約３０％〜約８０％、約３０％〜約９０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約３５％〜約５５％、約３５％〜約６０％、約３５％〜約６５％、約３５％〜約７０％、約３５％〜約７５％、約３５％〜約８０％、約３５％〜約９０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４０％〜約６５％、約４０％〜約７０％、約４０％〜約７５％、約４０％〜約８０％、約４０％〜約９０％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約４５％〜約６５％、約４５％〜約７０％、約４５％〜約７５％、約４５％〜約８０％、約４５％〜約９０％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約６５％、約５０％〜約７０％、約５０％〜約７５％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約９０％、約５５％〜約６０％、約５５％〜約６５％、約５５％〜約７０％、約５５％〜約７５％、約５５％〜約８０％、約５５％〜約９０％、約６０％〜約６５％、約６０％〜約７０％、約６０％〜約７５％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約９０％、約６５％〜約７０％、約６５％〜約７５％、約６５％〜約８０％、約６５％〜約９０％、約７０％〜約７５％、約７０％〜約８０％、約７０％〜約９０％、約７５％〜約８０％、約７５％〜約９０％、または約８０％〜約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、約６０％、約６５％、約７０％、約７５％、約８０％、または約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、または少なくとも約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約３０％、最高で約３５％、最高で約４０％、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、最高で約６０％、最高で約６５％、最高で約７０％、最高で約７５％、最高で約８０％、または最高で約９０％である。
【００２５】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることにより、ＧＯ粉末が形成される。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、単層のＧＯを含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせの中に分散可能なものである。
【００２６】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、水性である。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。
【００２７】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約８００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最大で約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ〜約１，０００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，２００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，２００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、または約２，２００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ、約２，２００ｍ２／ｇ、または約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。
【００２８】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１ジーメンス／メートル（Ｓ／ｍ）〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約０．１Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．２Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．５Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約０．５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、または約４Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ、または約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約０．１Ｓ／ｍ、少なくとも約０．２Ｓ／ｍ、少なくとも約０．５Ｓ／ｍ、少なくとも約０．７５Ｓ／ｍ、少なくとも約１Ｓ／ｍ、少なくとも約２Ｓ／ｍ、少なくとも約３Ｓ／ｍ、少なくとも約４Ｓ／ｍ、または少なくとも約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約０．１Ｓ／ｍ、最高で約０．２Ｓ／ｍ、最高で約０．５Ｓ／ｍ、最高で約０．７５Ｓ／ｍ、最高で約１Ｓ／ｍ、最高で約２Ｓ／ｍ、最高で約３Ｓ／ｍ、最高で約４Ｓ／ｍ、または最高で約５Ｓ／ｍの導電率を有する。
【００２９】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３〜約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１：３のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３〜約１：２、約１：３〜約１：１、約１：３〜約２：１、約１：３〜約３：１、約１：３〜約４：１、約１：３〜約５：１、約１：２〜約１：１、約１：２〜約２：１、約１：２〜約３：１、約１：２〜約４：１、約１：２〜約５：１、約１：１〜約２：１、約１：１〜約３：１、約１：１〜約４：１、約１：１〜約５：１、約２：１〜約３：１、約２：１〜約４：１、約２：１〜約５：１、約３：１〜約４：１、約３：１〜約５：１、または約４：１〜約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３、約１：２、約１：１、約２：１、約３：１、約４：１、または約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１：３、少なくとも約１：２、少なくとも約１：１、少なくとも約２：１、少なくとも約３：１、少なくとも約４：１、または少なくとも約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約１：３、最高で約１：２、最高で約１：１、最高で約２：１、最高で約３：１、最高で約４：１、または最高で約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。
【００３０】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％〜約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１５％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％〜約２０％、約１５％〜約２５％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約３５％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約４５％、約１５％〜約５０％、約１５％〜約５５％、約１５％〜約６０％、約２０％〜約２５％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約３５％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約４５％、約２０％〜約５０％、約２０％〜約５５％、約２０％〜約６０％、約２５％〜約３０％、約２５％〜約３５％、約２５％〜約４０％、約２５％〜約４５％、約２５％〜約５０％、約２５％〜約５５％、約２５％〜約６０％、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約５５％、約３０％〜約６０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約３５％〜約５５％、約３５％〜約６０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、または約５５％〜約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、または約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、または少なくとも約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約１５％、最高で約２０％、最高で約２５％、最高で約３０％、最高で約３５％、最高で約４０％、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、または最高で約６０％の酸化率を有する。
【００３１】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の導電率、表面積、Ｃ：Ｏ比、および酸化率のうちの少なくとも１つは、メチレンブルー吸収によって測定される。
【００３２】
いくつかの実施形態では、第１の態様の方法は、約１００グラム／時間・平方メートル（ｇ／（ｈ・ｍ２））〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第１の態様の方法は、少なくとも約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第１の態様の方法は、最高で約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第１の態様の方法は、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）、または約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第１の態様の方法は、約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、または約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第１の態様の方法は、少なくとも約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、または少なくとも約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第１の態様の方法は、最高で約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約１２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約１５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約１７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約２００ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約２２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約２５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約２７５ｇ／（ｈ・ｍ２）、または最高で約３００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。
【００３３】
本明細書で提供される第２の態様は、溶媒溶液を、ＧＯを含むＧＯ懸濁液に添加することと、ＧＯ溶液を、第１のフィルターを通して濾過することと、を含む、精製ＧＯ材料の形成方法である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液は、Ｈｕｍｍｅｒｓ法によって形成される。
【００３４】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．０５％〜約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約０．０５％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．０５％〜約０．１％、約０．０５％〜約０．２％、約０．０５％〜約０．４％、約０．０５％〜約０．６％、約０．０５％〜約０．８％、約０．０５％〜約１％、約０．０５％〜約１．２％、約０．０５％〜約１．４％、約０．０５％〜約１．６％、約０．０５％〜約１．８％、約０．０５％〜約２％、約０．１％〜約０．２％、約０．１％〜約０．４％、約０．１％〜約０．６％、約０．１％〜約０．８％、約０．１％〜約１％、約０．１％〜約１．２％、約０．１％〜約１．４％、約０．１％〜約１．６％、約０．１％〜約１．８％、約０．１％〜約２％、約０．２％〜約０．４％、約０．２％〜約０．６％、約０．２％〜約０．８％、約０．２％〜約１％、約０．２％〜約１．２％、約０．２％〜約１．４％、約０．２％〜約１．６％、約０．２％〜約１．８％、約０．２％〜約２％、約０．４％〜約０．６％、約０．４％〜約０．８％、約０．４％〜約１％、約０．４％〜約１．２％、約０．４％〜約１．４％、約０．４％〜約１．６％、約０．４％〜約１．８％、約０．４％〜約２％、約０．６％〜約０．８％、約０．６％〜約１％、約０．６％〜約１．２％、約０．６％〜約１．４％、約０．６％〜約１．６％、約０．６％〜約１．８％、約０．６％〜約２％、約０．８％〜約１％、約０．８％〜約１．２％、約０．８％〜約１．４％、約０．８％〜約１．６％、約０．８％〜約１．８％、約０．８％〜約２％、約１％〜約１．２％、約１％〜約１．４％、約１％〜約１．６％、約１％〜約１．８％、約１％〜約２％、約１．２％〜約１．４％、約１．２％〜約１．６％、約１．２％〜約１．８％、約１．２％〜約２％、約１．４％〜約１．６％、約１．４％〜約１．８％、約１．４％〜約２％、約１．６％〜約１．８％、約１．６％〜約２％、または約１．８％〜約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．０５％、約０．１％、約０．２％、約０．４％、約０．６％、約０．８％、約１％、約１．２％、約１．４％、約１．６％、約１．８％、または約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約０．０５％、少なくとも約０．１％、少なくとも約０．２％、少なくとも約０．４％、少なくとも約０．６％、少なくとも約０．８％、少なくとも約１％、少なくとも約１．２％、少なくとも約１．４％、少なくとも約１．６％、少なくとも約１．８％、または少なくとも約２％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約０．０５％、最高で約０．１％、最高で約０．２％、最高で約０．４％、最高で約０．６％、最高で約０．８％、最高で約１％、最高で約１．２％、最高で約１．４％、最高で約１．６％、最高で約１．８％、または最高で約２％である。
【００３５】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、約１０％〜約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約１０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、最高で約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、約１０％〜約１５％、約１０％〜約２０％、約１０％〜約２５％、約１０％〜約３０％、約１０％〜約３５％、約１０％〜約４０％、約１０％〜約４５％、約１０％〜約５０％、約１５％〜約２０％、約１５％〜約２５％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約３５％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約４５％、約１５％〜約５０％、約２０％〜約２５％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約３５％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約４５％、約２０％〜約５０％、約２５％〜約３０％、約２５％〜約３５％、約２５％〜約４０％、約２５％〜約４５％、約２５％〜約５０％、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、または約４５％〜約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、約１０％、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、または約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、または少なくとも約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液および溶媒溶液中のＧＯ懸濁液の質量パーセントは、最高で約１０％、最高で約１５％、最高で約２０％、最高で約２５％、最高で約３０％、最高で約３５％、最高で約４０％、最高で約４５％、または最高で約５０％である。
【００３６】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、水、溶媒、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、酢酸、アセトン、アセトニトリル、ベンゼン、１−ブタノール、２−ブタノール、２−ブタノン、ｔ−ブチルアルコール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、１，２−ジクロロエタン、ジエチレングリコール、ジエチルエーテル、ジグライム、ジエチレングリコール、ジメチルエーテル、１，２−ジメトキシエタン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、１，４−ジオキサン、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、グリセリン、ヘプタン、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、メタノール、メチルｔ−ブチルエーテル、塩化メチレン、Ｎ−メチル−２−ピロリジノン、ニトロメタン、ペンタン、石油エーテル、１−プロパノール、２−プロパノール、ピリジン、テトラヒドロフラン、トルエン、トリエチルアミン、ｏ−キシレン、ｍ−キシレン、ｐ−キシレン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、有機溶媒は、極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、酢酸エチル、テトラヒドロフラン、ジクロロメタン、アセトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、酢酸、ｎ−ブタノール、イソプロパノール、ｎ−プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、プロトン性極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、プロトン性極性有機溶媒は、酢酸、ｎ−ブタノール、イソプロパノール、ｎ−プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、アルコールを含む。いくつかの実施形態では、アルコールは、メタノール、エタノール、プロパン−２−オール、ブタン−１−オール、ペンタン−１−オール、ヘキサデカン−１−オール、エタン−１，２−ジオール、プロパン−１，２−ジオール、プロパン−１，２，３−トリオール、ブタン−１，２，３，４−テトラオール、ペンタン−１，２，３，４，５−ペントール、ヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、ヘプタン−１，２，３，４，５，６，７−ヘプトール、プロプ−２−エン−１−オール、３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−オール、プロプ−２−イン−１−オール、シクロヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、２−（２−プロピル）−５−メチル−シクロヘキサン−１−オール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、メタノール、エタノール、アセトン、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【００３７】
いくつかの実施形態では、溶媒は、約０．０５ｋＰａ〜約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約０．０５ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約０．０５ｋＰａ〜約０．１ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約１ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約３ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約０．０５ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約１ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約３ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約０．１ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約３ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約１ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約６ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約３ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約９ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約６ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約１５ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約９ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約１５ｋＰａ〜約２０ｋＰａ、約１５ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約１５ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、約２０ｋＰａ〜約２５ｋＰａ、約２０ｋＰａ〜約３０ｋＰａ、または約２５ｋＰａ〜約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約０．０５ｋＰａ、約０．１ｋＰａ、約１ｋＰａ、約３ｋＰａ、約６ｋＰａ、約９ｋＰａ、約１５ｋＰａ、約２０ｋＰａ、約２５ｋＰａ、または約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約０．０５ｋＰａ、少なくとも約０．１ｋＰａ、少なくとも約１ｋＰａ、少なくとも約３ｋＰａ、少なくとも約６ｋＰａ、少なくとも約９ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、少なくとも約２０ｋＰａ、少なくとも約２５ｋＰａ、または少なくとも約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約０．０５ｋＰａ、最高で約０．１ｋＰａ、最高で約１ｋＰａ、最高で約３ｋＰａ、最高で約６ｋＰａ、最高で約９ｋＰａ、最高で約１５ｋＰａ、最高で約２０ｋＰａ、最高で約２５ｋＰａ、または最高で約３０ｋＰａの蒸気圧を有する。
【００３８】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約０．１％〜約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約０．１％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約０．１％〜約１％、約０．１％〜約５％、約０．１％〜約１０％、約０．１％〜約１５％、約０．１％〜約２０％、約０．１％〜約３０％、約０．１％〜約４０％、約０．１％〜約５０％、約０．１％〜約６０％、約０．１％〜約８０％、約０．１％〜約９９％、約１％〜約５％、約１％〜約１０％、約１％〜約１５％、約１％〜約２０％、約１％〜約３０％、約１％〜約４０％、約１％〜約５０％、約１％〜約６０％、約１％〜約８０％、約１％〜約９９％、約５％〜約１０％、約５％〜約１５％、約５％〜約２０％、約５％〜約３０％、約５％〜約４０％、約５％〜約５０％、約５％〜約６０％、約５％〜約８０％、約５％〜約９９％、約１０％〜約１５％、約１０％〜約２０％、約１０％〜約３０％、約１０％〜約４０％、約１０％〜約５０％、約１０％〜約６０％、約１０％〜約８０％、約１０％〜約９９％、約１５％〜約２０％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約５０％、約１５％〜約６０％、約１５％〜約８０％、約１５％〜約９９％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約５０％、約２０％〜約６０％、約２０％〜約８０％、約２０％〜約９９％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約６０％、約３０％〜約８０％、約３０％〜約９９％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約６０％、約４０％〜約８０％、約４０％〜約９９％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約９９％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約９９％、または約８０％〜約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約０．１％、約１％、約５％、約１０％、約１５％、約２０％、約３０％、約４０％、約５０％、約６０％、約８０％、または約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約０．１％、少なくとも約１％、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約３０％、少なくとも約４０％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約８０％、または少なくとも約９９％である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約０．１％、最高で約１％、最高で約５％、最高で約１０％、最高で約１５％、最高で約２０％、最高で約３０％、最高で約４０％、最高で約５０％、最高で約６０％、最高で約８０％、または最高で約９９％である。
【００３９】
いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【００４０】
いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、約０．５μｍ〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、少なくとも約０．５μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、最大で約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、約０．５μｍ〜約１μｍ、約０．５μｍ〜約２μｍ、約０．５μｍ〜約５μｍ、約０．５μｍ〜約１０μｍ、約０．５μｍ〜約２０μｍ、約０．５μｍ〜約３０μｍ、約０．５μｍ〜約４０μｍ、約０．５μｍ〜約５０μｍ、約０．５μｍ〜約６０μｍ、約０．５μｍ〜約８０μｍ、約０．５μｍ〜約１００μｍ、約１μｍ〜約２μｍ、約１μｍ〜約５μｍ、約１μｍ〜約１０μｍ、約１μｍ〜約２０μｍ、約１μｍ〜約３０μｍ、約１μｍ〜約４０μｍ、約１μｍ〜約５０μｍ、約１μｍ〜約６０μｍ、約１μｍ〜約８０μｍ、約１μｍ〜約１００μｍ、約２μｍ〜約５μｍ、約２μｍ〜約１０μｍ、約２μｍ〜約２０μｍ、約２μｍ〜約３０μｍ、約２μｍ〜約４０μｍ、約２μｍ〜約５０μｍ、約２μｍ〜約６０μｍ、約２μｍ〜約８０μｍ、約２μｍ〜約１００μｍ、約５μｍ〜約１０μｍ、約５μｍ〜約２０μｍ、約５μｍ〜約３０μｍ、約５μｍ〜約４０μｍ、約５μｍ〜約５０μｍ、約５μｍ〜約６０μｍ、約５μｍ〜約８０μｍ、約５μｍ〜約１００μｍ、約１０μｍ〜約２０μｍ、約１０μｍ〜約３０μｍ、約１０μｍ〜約４０μｍ、約１０μｍ〜約５０μｍ、約１０μｍ〜約６０μｍ、約１０μｍ〜約８０μｍ、約１０μｍ〜約１００μｍ、約２０μｍ〜約３０μｍ、約２０μｍ〜約４０μｍ、約２０μｍ〜約５０μｍ、約２０μｍ〜約６０μｍ、約２０μｍ〜約８０μｍ、約２０μｍ〜約１００μｍ、約３０μｍ〜約４０μｍ、約３０μｍ〜約５０μｍ、約３０μｍ〜約６０μｍ、約３０μｍ〜約８０μｍ、約３０μｍ〜約１００μｍ、約４０μｍ〜約５０μｍ、約４０μｍ〜約６０μｍ、約４０μｍ〜約８０μｍ、約４０μｍ〜約１００μｍ、約５０μｍ〜約６０μｍ、約５０μｍ〜約８０μｍ、約５０μｍ〜約１００μｍ、約６０μｍ〜約８０μｍ、約６０μｍ〜約１００μｍ、または約８０μｍ〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、約０．５μｍ、約１μｍ、約２μｍ、約５μｍ、約１０μｍ、約２０μｍ、約３０μｍ、約４０μｍ、約５０μｍ、約６０μｍ、約８０μｍ、または約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、少なくとも約０．５μｍ、少なくとも約１μｍ、少なくとも約２μｍ、少なくとも約５μｍ、少なくとも約１０μｍ、少なくとも約２０μｍ、少なくとも約３０μｍ、少なくとも約４０μｍ、少なくとも約５０μｍ、少なくとも約６０μｍ、少なくとも約８０μｍ、または少なくとも約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、最大で約０．５μｍ、最大で約１μｍ、最大で約２μｍ、最大で約５μｍ、最大で約１０μｍ、最大で約２０μｍ、最大で約３０μｍ、最大で約４０μｍ、最大で約５０μｍ、最大で約６０μｍ、最大で約８０μｍ、または最大で約１００μｍの孔径を有する。
【００４１】
いくつかの実施形態では、第１のフィルターを通るＧＯ懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、約１０リットル／時間・平方メートル（Ｌ／（ｈ・ｍ２））〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターを通るＧＯ懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、少なくとも約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターを通るＧＯ懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、最大で約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターを通るＧＯ懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）、または約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターを通るＧＯ懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、または約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターを通るＧＯ懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、少なくとも約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、または少なくとも約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、第１のフィルターを通るＧＯ懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、最大で約１０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約２０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約３０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約４０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約５０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約６０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約７０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約８０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、最大で約９０Ｌ／（ｈ・ｍ２）、または最大で約１００Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。
【００４２】
いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を濾過することは、ＧＯ溶液をクロスフロー再循環濾過して、未透過物および透過物を形成することを含み、未透過物は、ＧＯ溶液に添加される。いくつかの実施形態は、ＧＯ溶液のクロスフロー再循環濾過中に、ある体積の溶媒溶液をＧＯ溶液に連続的に添加することをさらに含む。いくつかの実施形態では、その体積の溶媒溶液が、透過物の流量と概ね同じである溶媒溶液の流量でＧＯ溶液に添加される。
【００４３】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、水を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、水および溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、水および溶媒のうちの少なくとも１つを含む。
【００４４】
いくつかの実施形態は、ＧＯ懸濁液を脱水することをさらに含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液は、第１のフィルター上にＧＯ懸濁液および溶媒溶液を堆積させる前に、第２のフィルターを用いて脱水される。
【００４５】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、約４５％〜約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、少なくとも約４５％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、最高で約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約４５％〜約６５％、約４５％〜約７０％、約４５％〜約７５％、約４５％〜約８０％、約４５％〜約８５％、約４５％〜約９０％、約４５％〜約９９％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約６５％、約５０％〜約７０％、約５０％〜約７５％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約８５％、約５０％〜約９０％、約５０％〜約９９％、約５５％〜約６０％、約５５％〜約６５％、約５５％〜約７０％、約５５％〜約７５％、約５５％〜約８０％、約５５％〜約８５％、約５５％〜約９０％、約５５％〜約９９％、約６０％〜約６５％、約６０％〜約７０％、約６０％〜約７５％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約８５％、約６０％〜約９０％、約６０％〜約９９％、約６５％〜約７０％、約６５％〜約７５％、約６５％〜約８０％、約６５％〜約８５％、約６５％〜約９０％、約６５％〜約９９％、約７０％〜約７５％、約７０％〜約８０％、約７０％〜約８５％、約７０％〜約９０％、約７０％〜約９９％、約７５％〜約８０％、約７５％〜約８５％、約７５％〜約９０％、約７５％〜約９９％、約８０％〜約８５％、約８０％〜約９０％、約８０％〜約９９％、約８５％〜約９０％、約８５％〜約９９％、または約９０％〜約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、約４５％、約５０％、約５５％、約６０％、約６５％、約７０％、約７５％、約８０％、約８５％、約９０％、または約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８５％、少なくとも約９０％、または少なくとも約９９％だけ低減される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することにより、ＧＯ懸濁液の水分含有量は、約４５％最高で、最高で約５０％、最高で約５５％、最高で約６０％、最高で約６５％、最高で約７０％、最高で約７５％、最高で約８０％、最高で約８５％、最高で約９０％、または最高で約９９％だけ低減される。
【００４６】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水することは、溶媒溶液をＧＯ懸濁液に添加する直前に行われる。
【００４７】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を脱水する工程は、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【００４８】
いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、約０．５μｍ〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、少なくとも約０．５μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、最大で約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、約０．５μｍ〜約１μｍ、約０．５μｍ〜約２μｍ、約０．５μｍ〜約５μｍ、約０．５μｍ〜約１０μｍ、約０．５μｍ〜約２０μｍ、約０．５μｍ〜約３０μｍ、約０．５μｍ〜約４０μｍ、約０．５μｍ〜約５０μｍ、約０．５μｍ〜約６０μｍ、約０．５μｍ〜約８０μｍ、約０．５μｍ〜約１００μｍ、約１μｍ〜約２μｍ、約１μｍ〜約５μｍ、約１μｍ〜約１０μｍ、約１μｍ〜約２０μｍ、約１μｍ〜約３０μｍ、約１μｍ〜約４０μｍ、約１μｍ〜約５０μｍ、約１μｍ〜約６０μｍ、約１μｍ〜約８０μｍ、約１μｍ〜約１００μｍ、約２μｍ〜約５μｍ、約２μｍ〜約１０μｍ、約２μｍ〜約２０μｍ、約２μｍ〜約３０μｍ、約２μｍ〜約４０μｍ、約２μｍ〜約５０μｍ、約２μｍ〜約６０μｍ、約２μｍ〜約８０μｍ、約２μｍ〜約１００μｍ、約５μｍ〜約１０μｍ、約５μｍ〜約２０μｍ、約５μｍ〜約３０μｍ、約５μｍ〜約４０μｍ、約５μｍ〜約５０μｍ、約５μｍ〜約６０μｍ、約５μｍ〜約８０μｍ、約５μｍ〜約１００μｍ、約１０μｍ〜約２０μｍ、約１０μｍ〜約３０μｍ、約１０μｍ〜約４０μｍ、約１０μｍ〜約５０μｍ、約１０μｍ〜約６０μｍ、約１０μｍ〜約８０μｍ、約１０μｍ〜約１００μｍ、約２０μｍ〜約３０μｍ、約２０μｍ〜約４０μｍ、約２０μｍ〜約５０μｍ、約２０μｍ〜約６０μｍ、約２０μｍ〜約８０μｍ、約２０μｍ〜約１００μｍ、約３０μｍ〜約４０μｍ、約３０μｍ〜約５０μｍ、約３０μｍ〜約６０μｍ、約３０μｍ〜約８０μｍ、約３０μｍ〜約１００μｍ、約４０μｍ〜約５０μｍ、約４０μｍ〜約６０μｍ、約４０μｍ〜約８０μｍ、約４０μｍ〜約１００μｍ、約５０μｍ〜約６０μｍ、約５０μｍ〜約８０μｍ、約５０μｍ〜約１００μｍ、約６０μｍ〜約８０μｍ、約６０μｍ〜約１００μｍ、または約８０μｍ〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、約０．５μｍ、約１μｍ、約２μｍ、約５μｍ、約１０μｍ、約２０μｍ、約３０μｍ、約４０μｍ、約５０μｍ、約６０μｍ、約８０μｍ、または約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、少なくとも約０．５μｍ、少なくとも約１μｍ、少なくとも約２μｍ、少なくとも約５μｍ、少なくとも約１０μｍ、少なくとも約２０μｍ、少なくとも約３０μｍ、少なくとも約４０μｍ、少なくとも約５０μｍ、少なくとも約６０μｍ、少なくとも約８０μｍ、または少なくとも約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、最大で約０．５μｍ、最大で約１μｍ、最大で約２μｍ、最大で約５μｍ、最大で約１０μｍ、最大で約２０μｍ、最大で約３０μｍ、最大で約４０μｍ、最大で約５０μｍ、最大で約６０μｍ、最大で約８０μｍ、または最大で約１００μｍの孔径を有する。
【００４９】
いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、第１のフィルターである。いくつかの実施形態では、第２のフィルターおよび第１のフィルターは、別個のフィルターである。
【００５０】
いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を第２のフィルターを通して濾過する工程の後のＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を第２のフィルターを通して濾過する工程の後のＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を第２のフィルターを通して濾過する工程の後のＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を第２のフィルターを通して濾過する工程の後のＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、または約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）〜約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を第２のフィルターを通して濾過する工程の後のＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約０．１Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．２Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．３Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．４Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．５Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．６Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．７Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．８Ｌ／（ｈ・ｍ２）、約０．９Ｌ／（ｈ・ｍ２）、または約１Ｌ／（ｈ・ｍ２）である。
【００５１】
いくつかの実施形態は、ＧＯ懸濁液を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることは、当業者に既知の乾燥方法によって実行される。いくつかの実施形態では、乾燥蒸発は、周囲温度において実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流を用いて実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、約１０ｐｓｉ〜約３０ｐｓｉの圧力の乾燥ガス流を用いて実行される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることは、少なくとも約５分、少なくとも１０分、少なくとも２０分、少なくとも３０分、少なくとも４０分、少なくとも５０分、もしくは少なくとも約６０分、および／または約５分以下、１０分以下、２０分以下、３０分以下、４０分以下、５０分以下、もしくは約６０分以下の期間実行される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることは、少なくとも約１時間、少なくとも２時間、少なくとも３時間、少なくとも４時間、少なくとも５時間、少なくとも６時間、少なくとも７時間、少なくとも８時間、少なくとも９時間、少なくとも１０時間、少なくとも１１時間、もしくは少なくとも約１２時間、および／または約１時間以下、２時間以下、３時間以下、４時間以下、５時間以下、６時間以下、７時間以下、８時間以下、９時間以下、１０時間以下、１１時間以下、もしくは約１２時間以下の期間実行される。
【００５２】
いくつかの実施形態では、加熱は、約１０℃〜約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約１０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約１０℃〜約１５℃、約１０℃〜約２０℃、約１０℃〜約２５℃、約１０℃〜約３０℃、約１０℃〜約３５℃、約１０℃〜約４０℃、約１０℃〜約４５℃、約１０℃〜約５０℃、約１５℃〜約２０℃、約１５℃〜約２５℃、約１５℃〜約３０℃、約１５℃〜約３５℃、約１５℃〜約４０℃、約１５℃〜約４５℃、約１５℃〜約５０℃、約２０℃〜約２５℃、約２０℃〜約３０℃、約２０℃〜約３５℃、約２０℃〜約４０℃、約２０℃〜約４５℃、約２０℃〜約５０℃、約２５℃〜約３０℃、約２５℃〜約３５℃、約２５℃〜約４０℃、約２５℃〜約４５℃、約２５℃〜約５０℃、約３０℃〜約３５℃、約３０℃〜約４０℃、約３０℃〜約４５℃、約３０℃〜約５０℃、約３５℃〜約４０℃、約３５℃〜約４５℃、約３５℃〜約５０℃、約４０℃〜約４５℃、約４０℃〜約５０℃、または約４５℃〜約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約１０℃、約１５℃、約２０℃、約２５℃、約３０℃、約３５℃、約４０℃、約４５℃、または約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約１０℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２５℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約４０℃、少なくとも約４５℃、または少なくとも約５０℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約１０℃、最高で約１５℃、最高で約２０℃、最高で約２５℃、最高で約３０℃、最高で約３５℃、最高で約４０℃、最高で約４５℃、または最高で約５０℃の温度で実行される。
【００５３】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約３０％〜約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約３０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約５５％、約３０％〜約６０％、約３０％〜約６５％、約３０％〜約７０％、約３０％〜約７５％、約３０％〜約８０％、約３０％〜約９０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約３５％〜約５５％、約３５％〜約６０％、約３５％〜約６５％、約３５％〜約７０％、約３５％〜約７５％、約３５％〜約８０％、約３５％〜約９０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４０％〜約６５％、約４０％〜約７０％、約４０％〜約７５％、約４０％〜約８０％、約４０％〜約９０％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約４５％〜約６５％、約４５％〜約７０％、約４５％〜約７５％、約４５％〜約８０％、約４５％〜約９０％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約６５％、約５０％〜約７０％、約５０％〜約７５％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約９０％、約５５％〜約６０％、約５５％〜約６５％、約５５％〜約７０％、約５５％〜約７５％、約５５％〜約８０％、約５５％〜約９０％、約６０％〜約６５％、約６０％〜約７０％、約６０％〜約７５％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約９０％、約６５％〜約７０％、約６５％〜約７５％、約６５％〜約８０％、約６５％〜約９０％、約７０％〜約７５％、約７０％〜約８０％、約７０％〜約９０％、約７５％〜約８０％、約７５％〜約９０％、または約８０％〜約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、約６０％、約６５％、約７０％、約７５％、約８０％、または約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、少なくとも約８０％、または少なくとも約９０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させた後の、ＧＯ懸濁液中のＧＯの質量パーセントは、最高で約３０％、最高で約３５％、最高で約４０％、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、最高で約６０％、最高で約６５％、最高で約７０％、最高で約７５％、最高で約８０％、または最高で約９０％である。
【００５４】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることにより、ＧＯ粉末が形成される。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、水または極性溶媒中に分散可能である。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、単層のＧＯを含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせの中に分散可能なものである。
【００５５】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、水性である。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。
【００５６】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約８００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最大で約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ〜約１，０００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，２００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，２００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、または約２，２００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ、約２，２００ｍ２／ｇ、または約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。
【００５７】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約０．１Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．２Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．５Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約０．５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、または約４Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ、または約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約０．１Ｓ／ｍ、少なくとも約０．２Ｓ／ｍ、少なくとも約０．５Ｓ／ｍ、少なくとも約０．７５Ｓ／ｍ、少なくとも約１Ｓ／ｍ、少なくとも約２Ｓ／ｍ、少なくとも約３Ｓ／ｍ、少なくとも約４Ｓ／ｍ、または少なくとも約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約０．１Ｓ／ｍ、最高で約０．２Ｓ／ｍ、最高で約０．５Ｓ／ｍ、最高で約０．７５Ｓ／ｍ、最高で約１Ｓ／ｍ、最高で約２Ｓ／ｍ、最高で約３Ｓ／ｍ、最高で約４Ｓ／ｍ、または最高で約５Ｓ／ｍの導電率を有する。
【００５８】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３〜約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１：３のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３〜約１：２、約１：３〜約１：１、約１：３〜約２：１、約１：３〜約３：１、約１：３〜約４：１、約１：３〜約５：１、約１：２〜約１：１、約１：２〜約２：１、約１：２〜約３：１、約１：２〜約４：１、約１：２〜約５：１、約１：１〜約２：１、約１：１〜約３：１、約１：１〜約４：１、約１：１〜約５：１、約２：１〜約３：１、約２：１〜約４：１、約２：１〜約５：１、約３：１〜約４：１、約３：１〜約５：１、または約４：１〜約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３、約１：２、約１：１、約２：１、約３：１、約４：１、または約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１：３、少なくとも約１：２、少なくとも約１：１、少なくとも約２：１、少なくとも約３：１、少なくとも約４：１、または少なくとも約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約１：３、最高で約１：２、最高で約１：１、最高で約２：１、最高で約３：１、最高で約４：１、または最高で約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。
【００５９】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％〜約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１５％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％〜約２０％、約１５％〜約２５％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約３５％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約４５％、約１５％〜約５０％、約１５％〜約５５％、約１５％〜約６０％、約２０％〜約２５％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約３５％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約４５％、約２０％〜約５０％、約２０％〜約５５％、約２０％〜約６０％、約２５％〜約３０％、約２５％〜約３５％、約２５％〜約４０％、約２５％〜約４５％、約２５％〜約５０％、約２５％〜約５５％、約２５％〜約６０％、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約５５％、約３０％〜約６０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約３５％〜約５５％、約３５％〜約６０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、または約５５％〜約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、または約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、または少なくとも約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約１５％、最高で約２０％、最高で約２５％、最高で約３０％、最高で約３５％、最高で約４０％、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、または最高で約６０％の酸化率を有する。
【００６０】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の導電率、表面積、Ｃ：Ｏ比、および酸化率のうちの１つは、メチレンブルー吸収によって測定される。
【００６１】
この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、少なくとも約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、最高で約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）、または約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）、約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、または約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、少なくとも約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、少なくとも約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、または少なくとも約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、最高で約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約３０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約３５ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約４０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約４５ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約５０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約６０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約７０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約８０ｇ／（ｈ・ｍ２）、最高で約９０ｇ／（ｈ・ｍ２）、または最高で約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成することができる。
【００６２】
本明細書で提供される第３の態様は、ＧＯおよび水を含むＧＯ材料である。
【００６３】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、水性である。いくつかの実施形態では、ＧＯは、単層のＧＯを含む。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。
【００６４】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約８００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最大で約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ〜約１，０００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，２００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，２００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，４００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約１，６００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約１，８００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，０００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ〜約２，２００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇ、または約２，２００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ、約１，０００ｍ２／ｇ、約１，２００ｍ２／ｇ、約１，４００ｍ２／ｇ、約１，６００ｍ２／ｇ、約１，８００ｍ２／ｇ、約２，０００ｍ２／ｇ、約２，２００ｍ２／ｇ、または約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。
【００６５】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約０．１Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．２Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．５Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約０．５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約０．７５Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約１Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約２Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約３Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ〜約４Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍ、または約４Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ、約０．２Ｓ／ｍ、約０．５Ｓ／ｍ、約０．７５Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ、または約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約０．１Ｓ／ｍ、少なくとも約０．２Ｓ／ｍ、少なくとも約０．５Ｓ／ｍ、少なくとも約０．７５Ｓ／ｍ、少なくとも約１Ｓ／ｍ、少なくとも約２Ｓ／ｍ、少なくとも約３Ｓ／ｍ、少なくとも約４Ｓ／ｍ、または少なくとも約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約０．１Ｓ／ｍ、最高で約０．２Ｓ／ｍ、最高で約０．５Ｓ／ｍ、最高で約０．７５Ｓ／ｍ、最高で約１Ｓ／ｍ、最高で約２Ｓ／ｍ、最高で約３Ｓ／ｍ、最高で約４Ｓ／ｍ、または最高で約５Ｓ／ｍの導電率を有する。
【００６６】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３〜約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１：３のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３〜約１：２、約１：３〜約１：１、約１：３〜約２：１、約１：３〜約３：１、約１：３〜約４：１、約１：３〜約５：１、約１：２〜約１：１、約１：２〜約２：１、約１：２〜約３：１、約１：２〜約４：１、約１：２〜約５：１、約１：１〜約２：１、約１：１〜約３：１、約１：１〜約４：１、約１：１〜約５：１、約２：１〜約３：１、約２：１〜約４：１、約２：１〜約５：１、約３：１〜約４：１、約３：１〜約５：１、または約４：１〜約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３、約１：２、約１：１、約２：１、約３：１、約４：１、または約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１：３、少なくとも約１：２、少なくとも約１：１、少なくとも約２：１、少なくとも約３：１、少なくとも約４：１、または少なくとも約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約１：３、最高で約１：２、最高で約１：１、最高で約２：１、最高で約３：１、最高で約４：１、または最高で約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。
【００６７】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％〜約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１５％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％〜約２０％、約１５％〜約２５％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約３５％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約４５％、約１５％〜約５０％、約１５％〜約５５％、約１５％〜約６０％、約２０％〜約２５％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約３５％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約４５％、約２０％〜約５０％、約２０％〜約５５％、約２０％〜約６０％、約２５％〜約３０％、約２５％〜約３５％、約２５％〜約４０％、約２５％〜約４５％、約２５％〜約５０％、約２５％〜約５５％、約２５％〜約６０％、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約５５％、約３０％〜約６０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約３５％〜約５５％、約３５％〜約６０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、または約５５％〜約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、または約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０％、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％、少なくとも約５５％、または少なくとも約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、最高で約１５％、最高で約２０％、最高で約２５％、最高で約３０％、最高で約３５％、最高で約４０％、最高で約４５％、最高で約５０％、最高で約５５％、または最高で約６０％の酸化率を有する。
【００６８】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の導電率、表面積、Ｃ：Ｏ比、および酸化率のうちの１つは、メチレンブルー吸収によって測定される。
【００６９】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、約１０％〜約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約１０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、最高で約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、約１０％〜約１５％、約１０％〜約２０％、約１０％〜約２５％、約１０％〜約３０％、約１０％〜約３５％、約１０％〜約４０％、約１０％〜約４５％、約１０％〜約５０％、約１５％〜約２０％、約１５％〜約２５％、約１５％〜約３０％、約１５％〜約３５％、約１５％〜約４０％、約１５％〜約４５％、約１５％〜約５０％、約２０％〜約２５％、約２０％〜約３０％、約２０％〜約３５％、約２０％〜約４０％、約２０％〜約４５％、約２０％〜約５０％、約２５％〜約３０％、約２５％〜約３５％、約２５％〜約４０％、約２５％〜約４５％、約２５％〜約５０％、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、または約４５％〜約５０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、約１０％、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、または約５０％である。
【００７０】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、約１０センチポアズ〜約１０，０００センチポアズである。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、少なくとも約１０センチポアズである。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、最高で約１０，０００センチポアズである。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、約１０センチポアズ〜約２０センチポアズ、約１０センチポアズ〜約５０センチポアズ、約１０センチポアズ〜約１００センチポアズ、約１０センチポアズ〜約２００センチポアズ、約１０センチポアズ〜約５００センチポアズ、約１０センチポアズ〜約１，０００センチポアズ、約１０センチポアズ〜約２，０００センチポアズ、約１０センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約１０センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、約２０センチポアズ〜約５０センチポアズ、約２０センチポアズ〜約１００センチポアズ、約２０センチポアズ〜約２００センチポアズ、約２０センチポアズ〜約５００センチポアズ、約２０センチポアズ〜約１，０００センチポアズ、約２０センチポアズ〜約２，０００センチポアズ、約２０センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約２０センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、約５０センチポアズ〜約１００センチポアズ、約５０センチポアズ〜約２００センチポアズ、約５０センチポアズ〜約５００センチポアズ、約５０センチポアズ〜約１，０００センチポアズ、約５０センチポアズ〜約２，０００センチポアズ、約５０センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約５０センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、約１００センチポアズ〜約２００センチポアズ、約１００センチポアズ〜約５００センチポアズ、約１００センチポアズ〜約１，０００センチポアズ、約１００センチポアズ〜約２，０００センチポアズ、約１００センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約１００センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、約２００センチポアズ〜約５００センチポアズ、約２００センチポアズ〜約１，０００センチポアズ、約２００センチポアズ〜約２，０００センチポアズ、約２００センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約２００センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、約５００センチポアズ〜約１，０００センチポアズ、約５００センチポアズ〜約２，０００センチポアズ、約５００センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約５００センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、約１，０００センチポアズ〜約２，０００センチポアズ、約１，０００センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約１，０００センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、約２，０００センチポアズ〜約５，０００センチポアズ、約２，０００センチポアズ〜約１０，０００センチポアズ、または約５，０００センチポアズ〜約１０，０００センチポアズである。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、約１０センチポアズ、約２０センチポアズ、約５０センチポアズ、約１００センチポアズ、約２００センチポアズ、約５００センチポアズ、約１，０００センチポアズ、約２，０００センチポアズ、約５，０００センチポアズ、または約１０，０００センチポアズである。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、少なくとも約１０センチポアズ、少なくとも約２０センチポアズ、少なくとも約５０センチポアズ、少なくとも約１００センチポアズ、少なくとも約２００センチポアズ、少なくとも約５００センチポアズ、少なくとも約１，０００センチポアズ、少なくとも約２，０００センチポアズ、少なくとも約５，０００センチポアズ、または少なくとも約１０，０００センチポアズである。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、最高で約１０センチポアズ、最高で約２０センチポアズ、最高で約５０センチポアズ、最高で約１００センチポアズ、最高で約２００センチポアズ、最高で約５００センチポアズ、最高で約１，０００センチポアズ、最高で約２，０００センチポアズ、最高で約５，０００センチポアズ、または最高で約１０，０００センチポアズである。
【００７１】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、粉末である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、単層のＧＯを含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせの中に分散可能なものである。
【００７２】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、約３０％〜約９５％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、少なくとも約３０％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、最高で約９５％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、約３０％〜約３５％、約３０％〜約４０％、約３０％〜約４５％、約３０％〜約５０％、約３０％〜約５５％、約３０％〜約６０％、約３０％〜約６５％、約３０％〜約７０％、約３０％〜約７５％、約３０％〜約８０％、約３０％〜約９５％、約３５％〜約４０％、約３５％〜約４５％、約３５％〜約５０％、約３５％〜約５５％、約３５％〜約６０％、約３５％〜約６５％、約３５％〜約７０％、約３５％〜約７５％、約３５％〜約８０％、約３５％〜約９５％、約４０％〜約４５％、約４０％〜約５０％、約４０％〜約５５％、約４０％〜約６０％、約４０％〜約６５％、約４０％〜約７０％、約４０％〜約７５％、約４０％〜約８０％、約４０％〜約９５％、約４５％〜約５０％、約４５％〜約５５％、約４５％〜約６０％、約４５％〜約６５％、約４５％〜約７０％、約４５％〜約７５％、約４５％〜約８０％、約４５％〜約９５％、約５０％〜約５５％、約５０％〜約６０％、約５０％〜約６５％、約５０％〜約７０％、約５０％〜約７５％、約５０％〜約８０％、約５０％〜約９５％、約５５％〜約６０％、約５５％〜約６５％、約５５％〜約７０％、約５５％〜約７５％、約５５％〜約８０％、約５５％〜約９５％、約６０％〜約６５％、約６０％〜約７０％、約６０％〜約７５％、約６０％〜約８０％、約６０％〜約９５％、約６５％〜約７０％、約６５％〜約７５％、約６５％〜約８０％、約６５％〜約９５％、約７０％〜約７５％、約７０％〜約８０％、約７０％〜約９５％、約７５％〜約８０％、約７５％〜約９５％、または約８０％〜約９５％である。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、約６０％、約６５％、約７０％、約７５％、約８０％、または約９５％である。
【００７３】
本明細書に記載される実施形態の他の目標および利点は、以下の説明および添付図面と併せて検討する場合、さらに認識され、かつ理解される。以下の説明は、本明細書に記載される特定の実施形態を説明する特定の詳細を含み得るが、これは、本明細書に記載される実施形態の範囲に対する限定として解釈されるべきではなく、むしろいくつかの実施形態の例示として解釈されるべきである。本明細書に記載される各実施形態について、本明細書で示唆されるように、当業者に既知である多くの変形が可能である。様々な変更および修正は、その精神から逸脱することなく、本明細書に記載される実施形態の範囲内で行われ得る。
【図面の簡単な説明】
【００７４】
本開示の特徴は、添付の特許請求の範囲に詳細を有して記載される。本開示の特徴と利点のより良好な理解は、実施形態の原理が利用される、例示的な実施形態を記載する、以下の「発明を実施するための形態」、および添付の図面または図（本明細書ではまた、「図（ＦＩＧ．）」および「図（ＦＩＧＳ．）」とも記載）を参照することにより得られる。
【００７５】
【図１】いくつかの実施形態による、グラフェン酸化物（ＧＯ）材料を形成する例示的なデッドエンド濾過法を示す概略図である。
【図２】フィルター上の例示的なゲル化ＧＯを示す画像である。
【図３】いくつかの実施形態による、ＧＯ材料を形成する例示的なクロスフロー濾過法を示す概略図である。
【図４Ａ】いくつかの実施形態による、ＧＯ懸濁液を第１のフィルター上に分散させる例示的な装置および方法を示す概略図である。
【図４Ｂ】いくつかの実施形態による、ＧＯ懸濁液を第１のフィルター上で脱水する例示的な装置および方法を示す概略図である。
【図４Ｃ】いくつかの実施形態による、ＧＯ溶液を第１のフィルターを通して濾過する例示的な装置および方法を示す概略図である。
【図４Ｄ】いくつかの実施形態による、ＧＯ懸濁液を第１のフィルター上で乾燥させる例示的な装置および方法を示す概略図である。
【図５】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の例示的な光学顕微鏡画像である。
【図６Ａ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストの第１の光学顕微鏡画像である。
【図６Ｂ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストの第２の光学顕微鏡画像である。
【図６Ｃ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストの第３の光学顕微鏡画像である。
【図６Ｄ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストの第４の光学顕微鏡画像である。
【図７】いくつかの実施形態による、例示的な乾燥ＧＯ材料の画像である。
【図８】いくつかの実施形態による、例示的な乾燥ＧＯ粉末の例示的な画像である。
【図９Ａ】いくつかの実施形態による、例示的な粉末ＧＯ材料の第１の光学顕微鏡画像である。
【図９Ｂ】いくつかの実施形態による、例示的な粉末ＧＯ材料の第２の光学顕微鏡画像である。
【図１０Ａ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第１の高倍率走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像である。
【図１０Ｂ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第２の高倍率ＳＥＭ画像である。
【図１０Ｃ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第３の高倍率ＳＥＭ画像である。
【図１０Ｄ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第４の高倍率ＳＥＭ画像である。
【図１０Ｅ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第１の低倍率ＳＥＭ画像である。
【図１０Ｆ】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第２の低倍率ＳＥＭ画像である。
【図１１】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の粒子分布チャートである。
【図１２】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料のＸ線回折グラフである。
【図１３】いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料のＸ線光電子分光測定を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００７６】
グラフェン材料、製作プロセス、および改善された性能を有する装置が本明細書で提供される。いくつかの実施形態では、本開示は、グラフェン酸化物（ＧＯ）材料、およびＧＯ材料の形成方法を提供する。ＧＯ材料のこのような形成方法は、現在の形成方法の欠点を回避する。さらに、ＧＯの溶媒支援精製方法および乾燥方法が提供される。
【００７７】
本明細書に記載される本開示の様々な態様を、以下に記載の特定の用途のうちのいずれか、または任意の他の種類の製造、合成、もしくは加工の設定に適用してもよい。他の材料の製造、合成、または加工も、本明細書に記載される特徴から同様に利益を得る場合がある。例えば、本明細書の方法、装置、およびシステムは、有利なことに、グラフェンまたはＧＯの様々な形態の製造（または合成）に応用されてもよい。本明細書に記載される実施形態は、独立型の方法、装置、またはシステムとして、または統合型の製造、もしくは材料（例えば、化学物質）加工システムの一部として、適用されてもよい。本開示の異なる態様は、個別に、集合的に、または互いに組み合わせて認められ得ることを理解されたい。
【００７８】
ここで、図が参照される。その中の図と特徴は、必ずしも一定の縮尺で描かれているわけではないことが理解されるであろう。本明細書で言及される概略図、画像、数式、チャート、およびグラフは、本明細書に記載される例示的な方法によって生成される装置の外観、特性、および機能の表現として機能する、製作された例示的な装置を表す。
【００７９】
好ましい実施形態が示されて、本明細書に記載されるが、このような実施形態は、例としてのみ提供されることが、当業者には明らかである。数多くの変形、変更、および置換を、当業者は思いつくであろう。本明細書に記載される実施形態の様々な代替が用いられてもよいことを理解されたい。
【００８０】
ＧＯは、基底面および端部に酸素官能基を有する親水性含酸素グラフェンシートからなる、グラファイトの酸化を通して形成される層状材料である。いくつかの実施形態では、ＧＯは、カーボン様グラフェンの単一ラメラ構造を含み、多数の酸素含有官能基を有し、様々な溶媒内に分散させることができる。したがって、ＧＯの独自の特性により、ナノ複合材料、ポリマー複合材料、エネルギー貯蔵などの多数のカーボン系用途、および生物医学用途、および界面活性剤または触媒としての使用が可能になる。
【００８１】
ＧＯは、現在、濃硫酸、硝酸ナトリウム、および過マンガン酸カリウムを用いる、グラファイトを酸化するためのＨｕｍｍｅｒｓ法によって形成することができる。修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法は、元のＨｕｍｍｅｒｓ法を簡素化したが、全てのこのような現在の方法は、Ｋ＋、Ｈ＋、Ｍｎ２＋、およびＳＯ４２−を含むが、これらに限定されない高い率の副生成物および不純物を含むＧＯ材料を生成する。いくつかの実施形態では、これらの不純物は、ＧＯの電気的および化学的性能のうちの少なくとも１つを低減させる。さらに、Ｈｕｍｍｅｒｓ法によって形成されたＧＯは、強酸性（ｐＨ＜０）、および約４０グラム／リットル（ｇ／Ｌ）〜約５５ｇ／Ｌの高塩濃度を示す。
【００８２】
しかし、このような性能に有害な副生成物を除去することは、現在のところ、高価で、時間を要し、かつＧＯの親水性のために水を集約的に用いる。濾過は、電荷安定化ＧＯコロイドまたはゲルの形成によってさらに抑制される。このようなコロイドは、ＧＯ濃度が高くなると、水中でより分散性になり、低いＧＯ濃度でも高粘度ＧＯ溶液を形成する。このように、ＧＯの高親水性と粘度の組み合わせにより、ＧＯの生成中に不純物副生成物を除去するためには、かなりの量のエネルギーが必要とされる。
【００８３】
透析などの代替の濾過方法が、ＧＯ生成のスループットおよび効率の向上のために使用されている。透析は、半透膜を介した拡散速度の違いによって、溶液中の分子を分離するプロセスである。しかし、このような方法は、溶液が精製されるにつれて、かつ膜を通過する溶質濃度が減少するにつれて、透析膜を通過する溶質の質量移動の主な推進力が著しく減少するため、非常に時間が集約的に用いられる。したがって、多数の透析サイクルが、十分な量の副生成物の除去に必要とされるので、このような方法は、工業規模のＧＯ生成には適切ではない場合がある。
【００８４】
図１は、いくつかの実施形態による、ＧＯ材料を形成する例示的なデッドエンド濾過法の概略図を示す。精製ＧＯ材料１００を形成する第１の方法であって、ＧＯ懸濁液１１２を形成すること１１０と、ＧＯ懸濁液１１２を脱水すること１２０と、ＧＯ溶液１４０を形成することと、ＧＯ溶液１４０を濾過すること１３０と、を含む、方法が本明細書で提供される。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０は、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２を含む。いくつかの実施形態では、精製ＧＯ材料１００を形成する第１の方法は、ＧＯ懸濁液１１２を形成すること１１０と、ＧＯ懸濁液１１２を第１のフィルター１２１上に分散させることと、ＧＯ懸濁液１１２を第１のフィルター１２１を通して脱水して１２０、脱水ＧＯ懸濁液１２２を形成することと、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２を含むＧＯ溶液１４０を形成することと、ＧＯ溶液１４０を第１のフィルター１２１を通して濾過すること１３０と、を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、精製ＧＯ材料１００を形成する第１の方法は、ＧＯ懸濁液１１２を形成すること１１０と、ＧＯ懸濁液１１２を第１のフィルター１２１上に分散させることと、ＧＯ懸濁液１１２を第１のフィルター１２１を通して脱水して１２０、脱水ＧＯ懸濁液１２２を形成することと、ＧＯ溶液１４０を第２のフィルターを通して濾過すること１３０と、を含む。
【００８５】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２は、ＧＯ懸濁液１１２を脱水する１２０前に、第１のフィルター１２１の上へと分散される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２は、第１のフィルター１２１を通して、脱水される１２０。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２は、第１のフィルター１２１を通して、脱水されて１２０、脱水ＧＯ懸濁液１２２を形成する。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０を濾過すること１３０は、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２を濾過すること１３０を含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０を濾過すること１３０は、第１のフィルター１２１を通して、脱水ＧＯ懸濁液１２２を濾過すること１３０を含む。いくつかの実施形態では、脱水ＧＯ懸濁液１２２を濾過すること１３０は、第１のフィルター１２１を通して、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２を濾過すること１３０を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、脱水ＧＯ懸濁液１２２を濾過すること１３０は、第２のフィルターを通して、脱水ＧＯ懸濁液１２２を濾過すること１３０を含む。いくつかの実施形態では、脱水ＧＯ懸濁液１２２を濾過すること１３０は、第２のフィルターを通して、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２を濾過すること１３０を含む。
【００８６】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２は、ＧＯ１１１を含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ１１１を形成する工程は、Ｈｕｍｍｅｒｓ法を含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２中のＧＯ１１１の質量パーセントは、約０．０５％〜約２％である。いくつかの実施形態では、脱水すること１２０により、ＧＯ懸濁液１１２の体積は（例えば、最大約９０％だけ）低減され、これが、溶媒溶液１３２の体積および任意の濾過後洗浄プロセスに要する時間を低減させる。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２の体積は、ＧＯ懸濁液１１２の初期体積に依存する。
【００８７】
図１に示されるように、ＧＯ溶液１４０を濾過すること１３０は、デッドエンド濾過を含む。いくつかの実施形態では、デッドエンド濾過は、供給溶液を強制的にフィルターへと直接流動させることを含み、除かれた成分は、供給溶液内に蓄積される。ＧＯ生成物がフィルター上で静止したままである、デッドエンド濾過などの固定相濾過方法は、ＧＯ材料の低水分含有量を維持するための希釈プロセスが必要でないため、動的濾過手段よりも高いスループットを可能にする。いくつかの実施形態では、多くの固定相濾過方法における静止未透過物は、フィルターの目詰まりおよび汚損をもたらすが、溶媒溶液１３２の使用は、目詰まりおよび汚損を防止して、スループットを増大させる。いくつかの実施形態では、フィルタープレスが、デッドエンド濾過のための装置である。いくつかの実施形態では、ＧＯは、フィルタープレスを用いて、ＧＯスラリーをマイクロフィルターで覆われたチャンバーに移送することと、ＨＣｌまたは水を添加することと、濾布またはメンブレンフィルターを通してＧＯ懸濁液から液体を押し出すこととによって、精製される。
【００８８】
あるいは、いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２を脱水すること１２０は、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、ダイアフィルトレーションは、ＧＯ溶液を希釈する洗浄プロセスを用いる希釈プロセス、およびＧＯのみを回収する濾過プロセスである。いくつかの実施形態では、ダイアフィルトレーション中の溶質の質量移動速度は、濾過膜に水圧をかけることによって機械的に制御することができる。いくつかの実施形態では、ダイアフィルトレーションのプロセスは、ＨＣｌを使用してアルカリ金属塩を洗い流すことを含み、過剰なＨＣｌが、０程度の低いｐＨを維持して、ＧＯのゲル化抑制する。いくつかの実施形態は、水でＧＯ溶液を洗浄すること、およびデッドエンドまたはクロスフロー濾過をさらに含む。
【００８９】
図１に見られるように、第１のフィルター１２１は、ブフナー漏斗を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第１のフィルター１２１および第２のフィルターのうちの少なくとも１つは、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルター１２１は、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、第１のフィルター１２１である。
【００９０】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、極性有機溶媒を含む。水の代わりに、または水に加えて極性溶媒を使用することにより、ＧＯのゲル化は著しく低減され、したがって、第１のフィルター１２１の目詰まりを最小化する。場合によっては、目詰まりの低減により、追加の腐食性または毒性化学物質を必要とすることなく、高スループットおよび高効率が可能になる。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、極性プロトン性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、高度に塩を溶解する溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、水混和性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、低粘度溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、中性ｐＨ溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、無毒性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、１，２−ジクロロエタン、１，２−ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１−ブタノール、１−プロパノール、２−（２−プロピル）−５−メチル−シクロヘキサン−１−オール、２−ブタノール、２−ブタノン、２−プロパノール、３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−オール、酢酸、アセトン、アセトニトリル、アルコール、ベンゼン、ブタン−１−オール、ブタン−１，２，３，４−テトラオール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、シクロヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、ジクロロメタン、ジエチルエーテル、ジエチレングリコール、ジグライム、ジメチルエーテル、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルホルムアミド、エタン−１，２−ジオール、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、ギ酸、グリセリン、ヘプタン、ヘプタン−１，２，３，４，５，６，７−ヘプトール、ヘキサデカン−１−オール、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、ヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、イソプロパノール、メタノール、メチルｔ−ブチルエーテル、塩化メチレン、ｍ−キシレン、ｎ−ブタノール、ニトロメタン、Ｎ−メチル−２−ピロリジノン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、ｎ−プロパノール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、ｏ−キシレン、ペンタン−１−オール、ペンタン、ペンタン−１，２，３，４，５−ペントール、石油エーテル、プロプ−２−エン−１−オール、プロプ−２−イン−１−オール、プロパン−２−オール、プロパン−１，２，３−トリオール、プロパン−１，２−ジオール、ｐ−キシレン、ピリジン、ｔ−ブチルアルコール、テトラヒドロフラン、メタノール、トルエン、トリエチルアミン、水、またはこれらの任意の組み合わせである。
【００９１】
いくつかの実施形態では、懸濁液が精製されるとＧＯのゲル化を強めるため、ゲル化ＧＯケーキは、従来のフィルターのフィルター孔および流路をふさぎ、それが、精製ＧＯを生成するためのエネルギー消費、メンテナンス、および必要な時間を増大させる。図２は、フィルター上の例示的なゲル化ＧＯの画像を示す。
【００９２】
いくつかの実施形態は、ＧＯ溶液１４０を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。乾燥蒸発は、周囲温度または高温で、実行することができる。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液を乾燥させることは、当業者に既知の乾燥方法によって実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流で実行される。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０を乾燥させることは、約１０ｐｓｉ〜約３０ｐｓｉの圧力の乾燥ガス流を用いるエアブロープロセスを含む。脱水１２０中の溶媒溶液１３２の使用により、乾燥プロセスのスループットが増大する。いくつかの実施形態では、凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、ＧＯの物理化学的特性を最も良好に維持する。しかし、凍結乾燥プロセスおよび凍結乾燥されたＧＯの貯蔵は、非分散性ＧＯ凝集体を形成するために、ＧＯシートを再度積み重ねる可能性があり、このような乾燥方法は理想的ではない。さらに、凍結乾燥プロセスは、高スループット製造に関して、不経済なコスト／質量を示す。
【００９３】
図３は、いくつかの実施形態による、ＧＯ材料を形成する例示的なクロスフロー濾過法の概略図を示す。精製ＧＯ材料２００を形成する第２の方法であって、ＧＯ懸濁液１１２を形成すること２１０と、ＧＯ懸濁液１１２を脱水して２２０、脱水ＧＯ懸濁液１２２を形成することと、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２を含むＧＯ溶液１４０を形成することと、ＧＯ溶液１４０を濾過すること２３０と、を含む、方法が本明細書で提供される。
【００９４】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２は、ＧＯ懸濁液１１２を脱水する２２０前に、第１のフィルター１２１上へと分散される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２は、第１のフィルター１２１を通して、脱水される２２０。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２は、第１のフィルター１２１を通して、脱水されて２２０、脱水ＧＯ懸濁液１２２を形成する。
【００９５】
いくつかの実施形態では、脱水ＧＯ懸濁液１２２を濾過すること２３０は、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２のうちの少なくとも１つをクロスフロー濾過することを含む。いくつかの実施形態では、クロスフロー濾過は、接線方向に流動する供給溶液を濾過して、透過物２３４から未透過物２３３を分離することを含む。いくつかの実施形態では、供給溶液は、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２のうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態では、未透過物２３３は、ＧＯ１１１および溶媒溶液１３２のうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態では、透過物２３４は、不純物を含む。いくつかの実施形態では、透過物２３４は、廃棄される。
【００９６】
いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０を濾過すること２３０は、ＧＯ溶液１４０をクロスフロー再循環濾過すること２３１を含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０をクロスフロー再循環濾過すること２３１は、未透過物２３３をＧＯ溶液１４０に添加することを含む。
【００９７】
いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０をクロスフロー再循環濾過すること２３１により、ＧＯゲル化の防止によって、精製ＧＯを生成するために必要なエネルギー消費、メンテナンス、および時間が低減される。低濃度のＧＯ１１１でも、コロイド形成からのゲル化により、従来のフィルターのフィルター孔および流路をふさぐ高粘度供給溶液が形成される。しかし、未透過物２３３をＧＯ溶液１４０に再導入することによって、クロスフロー再循環濾過２３１は、濾過プロセスを通して、連続的なＧＯ１１１の低濃度を確実にする。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０をクロスフロー再循環濾過すること２３１は、透過物２３４の体積に等しい体積の溶媒溶液１３２をＧＯ溶液１４０に添加することをさらに含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ溶液１４０をクロスフロー再循環濾過すること２３１は、透過物２３４の出力流量に等しい流量で、溶媒溶液１３２をＧＯ溶液１４０に添加することをさらに含む。いくつかの実施形態では、添加される溶媒溶液１３２の総量は、ＧＯ１１１の初期量に依存する。いくつかの実施形態では、透過物２３４の体積に等しい体積の溶媒溶液１３２をＧＯ溶液１４０に添加することは、濾過プロセスを通した、連続的なＧＯ１１１の低濃度をさらに確実にする。
【００９８】
いくつかの実施形態では、精製ＧＯ材料１００を形成する第２の方法は、ＧＯ懸濁液１１２を形成することと、ＧＯ懸濁液１１２を第１のフィルター１２１上に分散させることと、ＧＯ懸濁液１１２を第１のフィルター１２１を通して脱水して１２０、脱水ＧＯ懸濁液１２２を形成することと、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２を含むＧＯ溶液１４０を形成することと、脱水ＧＯ懸濁液１２２および溶媒溶液１３２をクロスフロー再循環濾過すること２３１と、を含み、クロスフロー再循環濾過すること２３１は、未透過物２３３をＧＯ懸濁液１１２および溶媒溶液１３２に添加することを含む。
【００９９】
図３に見られるように、第１のフィルター１２１は、ブフナー漏斗を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第１のフィルター１２１および第２のフィルターのうちの少なくとも１つは、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルター１２１は、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。
【０１００】
いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液１１２を脱水すること２２０は、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【０１０１】
図３に見られるように、第２のフィルターは、クロスフロー濾過を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第２のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、クロスフロー再循環濾過２３１は、フィルター表面に平行に供給溶液を流すことを含む。いくつかの実施形態では、クロスフロー再循環濾過２３１内のフィルターの目詰まりおよび汚損の発生は、クロスフロー速度によって制御される汚染物質の逆拡散のため、デッドエンド濾過よりも少ない。
【０１０２】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、ある期間、水を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、ある期間、溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、ある期間、水および溶媒を含む。いくつかの実施形態では、このある期間は、少なくとも約５分、少なくとも１０分、少なくとも２０分、少なくとも３０分、少なくとも４０分、少なくとも５０分、もしくは少なくとも約６０分、および／または約５分以下、１０分以下、２０分以下、３０分以下、４０分以下、５０分以下、もしくは約６０分以下である。いくつかの実施形態では、このある期間は、少なくとも約１時間、少なくとも２時間、少なくとも３時間、少なくとも４時間、少なくとも５時間、少なくとも６時間、少なくとも７時間、少なくとも８時間、少なくとも９時間、少なくとも１０時間、少なくとも１１時間、もしくは少なくとも約１２時間、および／または約１時間以下、２時間以下、３時間以下、４時間以下、５時間以下、６時間以下、７時間以下、８時間以下、９時間以下、１０時間以下、１１時間以下、もしくは約１２時間以下である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、極性有機溶媒を含む。水の代わり、または水に加えての極性溶媒の使用により、ＧＯのゲル化は著しく低減され、したがって、第２のフィルターの目詰まりを最小化する。場合によっては、目詰まりの低減により、追加の腐食性または毒性化学物質を必要とすることなく、高スループットおよび高効率が可能になる。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、極性プロトン性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、高度に塩を溶解する溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、水混和性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、低粘度溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、中性ｐＨ溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、無毒性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液１３２は、１，２−ジクロロエタン、１，２−ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１−ブタノール、１−プロパノール、２−（２−プロピル）−５−メチル−シクロヘキサン−１−オール、２−ブタノール、２−ブタノン、２−プロパノール、３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−オール、酢酸、アセトン、アセトニトリル、アルコール、ベンゼン、ブタン−１−オール、ブタン−１，２，３，４−テトラオール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、シクロヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、ジクロロメタン、ジエチルエーテル、ジエチレングリコール、ジグライム、ジメチルエーテル、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルホルムアミド、エタン−１，２−ジオール、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、ギ酸、グリセリン、ヘプタン、ヘプタン−１，２，３，４，５，６，７−ヘプトール、ヘキサデカン−１−オール、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、ヘキサン−１，２，３，４，５，６−ヘキソール、イソプロパノール、メタノール、メチルｔ−ブチルエーテル、塩化メチレン、ｍ−キシレン、ｎ−ブタノール、ニトロメタン、Ｎ−メチル−２−ピロリジノン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、ｎ−プロパノール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、ｏ−キシレン、ペンタン−１−オール、ペンタン、ペンタン−１，２，３，４，５−ペントール、石油エーテル、プロプ−２−エン−１−オール、プロプ−２−イン−１−オール、プロパン−２−オール、プロパン−１，２，３−トリオール、プロパン−１，２−ジオール、ｐ−キシレン、ピリジン、ｔ−ブチルアルコール、テトラヒドロフラン、メタノール、トルエン、トリエチルアミン、水、またはこれらの任意の組み合わせ。
【０１０３】
いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、水性ＧＯ材料である。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、基板の上へとドロップキャストすることができる。いくつかの実施形態では、基板は、シリコンウェーハである。いくつかの実施形態では、ドロップキャストＧＯ材料は、次いで、二酸化ケイ素でコーティングされる。
【０１０４】
いくつかの実施形態は、溶媒溶液１３２、ＧＯ懸濁液１２２、および未透過物２３３を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液を乾燥させることは、当業者に既知の乾燥方法によって実行される。いくつかの実施形態では、乾燥蒸発は、周囲温度で実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流で実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、約１０ｐｓｉ〜約３０ｐｓｉの圧力の乾燥ガス流で実行される。いくつかの実施形態では、脱水中の溶媒溶液の使用により、乾燥プロセスのスループットが増大する。いくつかの実施形態では、凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、ＧＯの物理化学的特性を最良に維持する。しかし、凍結乾燥プロセスおよび凍結乾燥されたＧＯの貯蔵は、ＧＯシートを再度積み重ねて、非分散性ＧＯ凝集体を形成するので、このような乾燥方法は理想的ではない。さらに、凍結乾燥プロセスは、高スループット製造に関して、不経済なコスト／質量を示す。
【０１０５】
いくつかの実施形態では、本明細書に記載される方法は、ＧＯのゲル化を抑制するためのＨＣｌなどの任意の酸溶液を必要とはしない。いくつかの実施形態では、本方法は、洗浄溶液として、純粋な極性溶媒を必要とはせず、代わりに、溶媒−水混合液を適用することができる。洗浄溶液としての溶媒−水混合液の使用により、方法は、ＧＯのゲル化を依然として抑制つつ、洗浄溶液の塩溶解性を高める利益を得る。
【０１０６】
図４Ａは、いくつかの実施形態による、ＧＯ懸濁液を第１のフィルター上に分散させる例示的な装置および方法の概略図を示す。図４Ａは、装置３００の第１のフィルター３１１上でのＧＯ懸濁液３０１の分散を示す。図４Ａによれば、ＧＯ懸濁液３０１は、均一な厚さ３０１ａで第１のフィルター３１１上に分散される。あるいは、いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液３０１は、不均一な厚さで第１のフィルター３１１に分散される。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液３０１は、均一な厚さ３０１ａで第１のフィルター３１１上に分散され、厚さ３０１ａは、第１のフィルター３１１上の表面積に対応する。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液３０１の均一な厚さ３０１ａと、第１のフィルター３１１上の表面積との間の比は、約２０：１〜約１：２０である。いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液３０１の均一な厚さ３０１ａと、第１のフィルター３１１上の表面積との間の比は、約２０：１、約１０：１、約５：１、約４：１、約３：１、約２：１、約１：１、約１：２、約１：３、約１：４、約１：５、約１：１０、または約１：２０である。いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１の面積当たりのＧＯ懸濁液の質量は、約３キログラム／平方メートル（ｋｇ／ｍ２）〜約３０ｋｇ／ｍ２である。図４Ａによれば、第１のフィルター３１１は、平面フィルターを含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１は、円形フィルター、湾曲フィルター、およびこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１は、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１は、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルターは、約０．５マイクロメートル（μｍ）〜約１００μｍの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１は、装置から取り外し可能または装置の中へと埋め込まれている。
【０１０７】
図４Ｂは、いくつかの実施形態による、第１のフィルター上でＧＯ懸濁液を脱水する例示的な装置および方法の概略図を示す。いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１上でＧＯ懸濁液３０１を脱水することにより、脱水ＧＯ懸濁液３２１が形成される。図４Ｂに見られるように、ＧＯ懸濁液３０１から排出される溶媒溶液は、リザーバ３２０に蓄積される。あるいは、いくつかの実施形態では、ＧＯ懸濁液３０１から排出される溶媒溶液は、廃棄または再使用される。いくつかの実施形態では、脱水することにより、ＧＯ懸濁液３０１の体積は（例えば、最大約９０％だけ）低減され、それは、任意の濾過後洗浄プロセスに要する溶媒溶液の体積および時間を低減させる。
【０１０８】
図４Ｃは、いくつかの実施形態による、第１のフィルターを通してＧＯ溶液を濾過する例示的な装置および方法の概略図を示す。図４Ｃによれば、いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１を通して、ＧＯ溶液１４０を濾過することは、脱水ＧＯ懸濁液３３１を第１のフィルター３１１上に分散させること、および溶媒３０２を第１のフィルター３１１上に分散させることを含む。任意に、いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１を通して、ＧＯ溶液１４０を濾過することは、脱水ＧＯ懸濁液３３１を第１のフィルター３１１の上へと分散させること、および続いて溶媒３０２を第１のフィルター３１１の上へと分散させることを含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１を通して、ＧＯ溶液１４０を濾過することは、脱水ＧＯ懸濁液３３１を第１のフィルター３１１の上へと分散させることを含む。いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１は、第２のフィルターであり、そこで第２のフィルターは、第１のフィルター３１１と同等である。いくつかの実施形態では、第１のフィルター３１１を通して、ＧＯ溶液１４０を濾過することは、装置３００が、リザーバ３２０を減圧する減圧装置３５０を備える真空濾過を含む。いくつかの実施形態では、リザーバ３２０を減圧することは、溶媒３０２の分散前、溶媒３０２の分散中、溶媒３０２の分散後、またはこれらの任意の組み合わせで実行される。いくつかの実施形態では、装置３００は、減圧装置３５０をさらに備える。図４Ｃに見られるように、過剰な溶媒３０２および任意の他の不純物は、リザーバ３２０内に回収される。あるいは、いくつかの実施形態では、過剰な溶媒３０２および任意の他の不純物は、廃棄、再濾過、再循環、またはこれらの任意の組み合わせがなされる。図４Ｃに示されるように、溶媒３０２を第１のフィルター３１１上の脱水ＧＯ懸濁液３３１上に分散させることは、分散装置３４０を用いて実行することができ、装置３００は、分散装置３４０を備える。
【０１０９】
図４Ｄは、いくつかの実施形態による、第１のフィルター上でＧＯ懸濁液を乾燥させる例示的な装置および方法の概略図を示す。図４Ｄに見られるように、第１のフィルター３１１上で脱水ＧＯ懸濁液３３１および溶媒３０２を乾燥させることは、乾燥器３６０によって実行される。あるいは、いくつかの実施形態では、脱水ＧＯ懸濁液３３１および溶媒３０２は、第１のフィルター３１１上で乾燥される。図４Ｄに示されるように、溶媒３０２および脱水ＧＯ懸濁液３３１を乾燥させることは、乾燥器３６０を用いて実行することができ、装置３００は、乾燥器３６０を備える。
【０１１０】
図４Ｄによれば、脱水ＧＯ懸濁液３３１および溶媒３０２を乾燥させることは、ＧＯ粉末３０３を形成する。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末３０３は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末３０３は、単層のＧＯを含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末３０３は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせに分散可能なものである。あるいは、いくつかの実施形態では、脱水ＧＯ懸濁液３３１乾燥するプロセスを実行せず、そして第１のフィルター３１１上の溶媒３０２は、水性ＧＯ材料を形成する。
【０１１１】
いくつかの実施形態では、第１の方法および第２の方法のうちの少なくとも１つは、約２５ｇ／（ｈ・ｍ２）〜約１００ｇ／（ｈ・ｍ２）の第１のフィルターの面積当たりのＧＯ材料のスループットを生成する能力を有する。
【０１１２】
例示的なＧＯ材料の光学顕微鏡画像および走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像が、図５〜図１０Ｆに示される。図５は、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の例示的な光学顕微鏡画像を示す。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約８００ｍ２／ｇ〜約２，４００ｍ２／ｇの表面積を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約０．１Ｓ／ｍ〜約５Ｓ／ｍの導電率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１：３〜約５：１のＣ：Ｏ質量比を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料は、約１５％〜約６０％の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料中のＧＯの質量パーセントは、約１０％〜約５０％である。
【０１１３】
いくつかの実施形態では、精製ＧＯ材料を形成する第１の方法および第２の方法のうちの少なくとも１つは、水性ＧＯ材料を形成する。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。図６Ａ〜図６Ｄは、いくつかの実施形態による、例示的な水性ＧＯ材料の光学顕微鏡画像を示す。図６Ａは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストを示す第１の光学顕微鏡画像である。図６Ｂは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストの第２の光学顕微鏡画像を示す。図６Ｃは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストの第３の光学顕微鏡画像を示す。図６Ｄは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯペーストの第４の光学顕微鏡画像を示す。いくつかの実施形態では、ＧＯ材料の粘度は、約１０センチポアズ〜約１０，０００センチポアズである。
【０１１４】
いくつかの実施形態では、精製ＧＯ材料を形成する第１の方法および第２の方法のうちの少なくとも１つは、ＧＯ材料を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、精製ＧＯ材料を形成する第１の方法および第２の方法のうちの少なくとも１つは、無水ＧＯ材料を形成する。図７は、いくつかの実施形態による、例示的な乾燥ＧＯ材料の画像を示す。図８は、いくつかの実施形態による、例示的な乾燥ＧＯ粉末の例示的な画像を示す。いくつかの実施形態では、水性ＧＯ材料を乾燥させることにより、ＧＯ粉末を形成する。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、単層のＧＯを含む。いくつかの実施形態では、ＧＯ粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせに分散可能なものである。図９Ａは、いくつかの実施形態による、例示的な粉末ＧＯ材料の第１の光学顕微鏡画像を示す。図９Ｂは、いくつかの実施形態による、例示的な粉末ＧＯ材料の第２の光学顕微鏡画像を示す。
【０１１５】
いくつかの実施形態では、乾燥ＧＯ材料は、粉砕、凍結、分散、またはこれらの任意の組み合わせによってさらに加工される。ＧＯ材料の例示的な低倍率および高倍率ＳＥＭ画像が、図１０Ａ〜図１０Ｆに示される。図１０Ａは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第１の高倍率ＳＥＭ画像を示す。図１０Ｂは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第２の高倍率ＳＥＭ画像を示す。図１０Ｃは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第３の高倍率ＳＥＭ画像を示す。図１０Ｄは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第４の高倍率ＳＥＭ画像を示す。図１０Ｅは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第１の低倍率ＳＥＭ画像を示す。図１０Ｆは、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の第２の低倍率ＳＥＭ画像を示す。
【０１１６】
図１１〜図１３による電気化学的特性評価は、本明細書の方法によって形成される例示的なＧＯ試料の並外れた性能を示す。図１１は、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料の粒子分布を示すチャートである。図１１によれば、ＧＯ材料は、約２μｍ〜約５０μｍサイズの範囲の粒子を有し、約４μｍのモード粒子径を示す。粒径測定は、図１０Ａ〜図１０Ｆに見られる粒子と一致する。ＧＯ材料の粒径分布は、均質に分散したＧＯ材料の希釈溶液の静的光散乱を測定することによって決定することができる。
【０１１７】
図１２は、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料のＸ線回折のグラフを示す。ＧＯ材料のＸ線回折グラフは、０〜４０度の２θからの１５分にわたる走査でゼロバックグラウンドのシリコンの上へとドロップキャストされる精製ＧＯ材料のスペクトルを測定することによって得ることができる。図１２は、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料のＸ線回折グラフを示す。図１３は、いくつかの実施形態による、例示的なＧＯ材料のＸ線光電子分光測定を示す。Ｘ線光電子分光測定は、銅テープの上へとドロップキャストされた精製ＧＯ試料上で実行された。
【実施例】
【０１１８】
実施例１：遠心分離／デッドエンド濾過
ＧＯ材料を、修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法によるＧＯ懸濁液の調製によって形成する。ＧＯ懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過を使用して脱水する。脱水ＧＯ懸濁液をマイクロフィルターに移し、真空下で溶媒−水混合液で洗浄し、それにより、次いで、精製ＧＯケーキをマイクロフィルターから取り出す。
【０１１９】
実施例２：クロスフロー濾過
ＧＯ材料を、修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法によるＧＯ懸濁液の調製によって形成する。ＧＯ懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過を使用して脱水する。脱水ＧＯを、プロセスリザーバ内で、脱水前にＧＯ懸濁液の初期体積を達成するのに十分な体積の溶媒−水混合液で希釈する。ＧＯおよび溶媒−水混合液を、テフロン（登録商標）ダイアフラム再循環ポンプによって、クロスフローマイクロフィルターを通して濾過し、制御された流量および圧力でプロセスリザーバに戻し、透過物から未透過物を分離する。いくつかの実施形態では、マイクロフィルターを通したＧＯ再循環により、透過物流動が生成されるので、溶媒−水混合液を、透過物流量に基づく流量で、プロセスリザーバに連続的に添加する。場合によっては、添加される溶媒−水混合液の総量は、初期のＧＯ量に依存する。場合によっては、透過物を、廃棄する。
【０１２０】
実施例３：エアブロー乾燥
マイクロフィルター上の精製ＧＯケーキを、純粋な極性溶媒ですすいで、ＧＯケーキを脱水する。次いで、脱水ＧＯケーキを、周囲温度でエアブローして、ＧＯケーキからのあらゆる残留溶媒の蒸発を促進する。
【０１２１】
実施例４：ＧＯシート
第４の実施例では、ＧＯ材料の例示的なシート、フレークを、ＧＯ材料をシリコンウェーハの上へとドロップキャストすることと、ＧＯ材料およびウェーハを約１２時間の期間乾燥させることと、乾燥ＧＯ材料を二酸化ケイ素の薄層でコーティングすることと、によって形成する。いくつかの実施形態では、それにより形成された装置の例示的な光学顕微鏡画像は、ＧＯシートの横方向のサイズ分布を表示する。
【０１２２】
本開示の好ましい実施形態が本明細書に示され、かつ記載されるが、このような実施形態は、例としてのみ提供されることが、当業者には明らかであろう。数多くの変形、変更、および置換を、本開示から逸脱することなく、当業者は思いつくであろう。本明細書に記載される開示の実施形態の様々な代替が、本明細書に記載される実施形態の実施において、用いられてもよいことを理解されたい。以下の請求項は、本開示の範囲を定義し、これらの請求項の範囲内の方法および構造、ならびにそれらの同等物は、それらにより包含されることが意図される。
【０１２３】
用語と定義
別段の定めがない限り、本明細書で使用される全ての専門用語は、当業者が一般的に理解しているものと同じ意味を有する。本明細書および添付の特許請求の範囲で使用される場合、単数形「１つの（ａ）」、「１つの（ａｎ）」、および「その（ｔｈｅ）」は、文脈上明確に別段の指示がない限り、複数の言及を含む。本明細書では、「または（ｏｒ）」への任意の言及は、別段記載がない限り、「および／または（ａｎｄ／ｏｒ）」を包含することが意図される。
【０１２４】
本明細書で使用される場合、かつ別段の定めがない限り、「約（ａｂｏｕｔ）」という用語は、特定の値のプラスおよび／またはマイナス１０％以内の値の範囲を指す。
【０１２５】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「ＧＯ」という用語は、グラフェン酸化物を指す。
【０１２６】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「溶媒」という用語は、溶質を溶解し、溶液をもたらす物質を指す。
【０１２７】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「極性溶媒」という用語は、電気陰性度が大きく異なる原子間の結合を含有する大きな双極子モーメントを有する溶媒を指す。
【０１２８】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「極性プロトン性溶媒」という用語は、水素結合を介してアニオンを溶媒和させる溶媒を指す。
【０１２９】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「アルコール」という用語は、ヒドロキシル官能基（−ＯＨ）が、飽和炭素原子に結合している有機化合物を指す。
【０１３０】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「遠心濾過」という用語は、
遠心分離機内の不均質混合物の沈降に対して遠心力を適用して、２つの混和性物質を分離することを伴うプロセスを指す。
【０１３１】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「フィルター」という用語は、半透膜を指す。
【０１３２】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「デッドエンド濾過」という用語は、供給溶液を垂直にフィルターを通過させることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつフィルターを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【０１３３】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「クロスフロー濾過」という用語は、供給溶液を接線方向にフィルターを通過させることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつフィルターを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【０１３４】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「表面濾過」という用語は、
供給溶液を固体ふるいを通過させることを含み、固体ふるいを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつ固体ふるいを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【０１３５】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「深層濾過」という用語は、供給溶液を粒状材料のベッドを通過させることを含み、ベッドを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつベッドを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【０１３６】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「真空濾過」という用語は、供給溶液がフィルターを通過するように供給溶液に圧力をかけることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、フィルターを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【０１３７】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「再循環濾過」という用語は、供給溶液をフィルターを通過させることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、フィルターを透過物が通って流れることを可能にし、かつ未透過物または透過物が供給溶液の中へと再循環される濾過のプロセスを指す。
【０１３８】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「ブフナー漏斗」という用語は、フィルターまたは濾紙を含む漏斗を指す。
【０１３９】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「ベルトフィルター」という用語は、ローラーのシステムを通過する、一対のフィルター布とベルトを含むフィルターを指す。
【０１４０】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「ドラムフィルター」という用語は、ドラムを指し、その壁は、内部の媒体を濾過するために回転する半透膜を含む。
【０１４１】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「マイクロフィルター」という用語は、約０．１μｍ〜約１０μｍの孔径を有するフィルターを指す。
【０１４２】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「限外濾過フィルター」という用語は、約０．０１μｍ〜約０．１μｍの孔径を有するフィルターを指す。
【０１４３】
本明細書で教示される本方法および装置の好ましい実施形態が示され、かつ本明細書に記載されるが、このような実施形態は、例としてのみ提供されることが、当業者には明らかであろう。数多くの変形、変更、および置換を、本明細書で教示される方法および装置から逸脱することなく、当業者は思いつくであろう。本明細書で教示され、本明細書に記載される方法および装置の実施形態の様々な代替が、本明細書で教示される方法および装置の実施において、用いられてもよいことを理解されたい。以下の特許請求の範囲は、本明細書で教示される方法および装置の範囲を定義し、かつこれらの請求項の範囲内の方法および構造、ならびにそれらの同等物は、それらにより包含されることが意図される。
【０１４４】
他の非限定的な実施形態
グラフェン酸化物は、親水性含酸素グラフェンシートからなる層状材料である。ＧＯシートは、一般的に、基底面および縁部に酸素官能基を有する。ＧＯは、通常、続いて疎水性グラファイトを親水性ＧＯに変形させるグラファイトの強い酸化によって得られる。グラフェンの画期的な発見以来、グラフェンの大規模な化学的生成用の合成前駆体として、ＧＯに大きな注目が払われている。ＧＯは、カーボン様グラフェンの単一ラメラ構造を特徴とする。しかし、グラフェンと異なって、ＧＯは、多くの酸素含有官能基を有し、それが、ＧＯを様々な種類の溶媒に分散可能にする。ＧＯの独自の特性により、多くの有望な炭素系用途のために、また優れたグラフェンの前駆体として使用することができる。ＧＯは、ナノ複合材料、ポリマー複合材料、エネルギー貯蔵、および生物医学用途において、触媒において、ならびに界面活性剤として用いられてきた。
【０１４５】
ＧＯを生成するための最も一般的な方法は、Ｈｕｍｍｅｒｓ法の修正版である。元の方法は、ＨｕｍｍｅｒｓおよびＯｆｆｅｍａｎによって開発され、グラファイトを酸化するために、濃硫酸、硝酸ナトリウム、および過マンガン酸カリウムを必要とした。それ以来、反応は、多くの異なる研究者によって、多くのやり方で修正および簡略化されたが、いずれの事例でも、副生成物および不純物は、ＧＯ生成物を数倍上回る数々のイオン（例えば、Ｋ＋、Ｈ＋、Ｍｎ２＋、およびＳＯ４２−）を含む。スラリー中にイオン種として存在する、この多量の不純物により、この非常に有用な生成物の精製を、時間、エネルギー、および水が非常に集約的に用いられるものとした。ＧＯ表面上の酸素官能性により、生成物は、非常に親水性になり、デッドエンド濾過などの通常の濾過方法が、過度に遅くなる。ＧＯが、溶液の純度が上がるにつれて水中でより分散性になる電荷安定化コロイドを形成することは、問題をより難しくしている。これは、濃度が２質量％と低い場合でも、非常に粘性のある溶液につながり、溶液が容易に流れ得ないため、接線流動濾過などのより高度な濾過技法をもたらし、非常にエネルギーが集約的に用いられる。
【０１４６】
精製は、最終ＧＯ生成物の安定性および安全性を確保するために不可欠な工程である。ＧＯのいくつかの下流の用途は、わずかな濃度の不純物でさえも許容することができない。実際、精製は、主にＧＯの独自の化学的特性のために、ＧＯの工業的生成の主要課題と見なされることがよくある。反応溶液中に存在する多量の不純物を除去するために、ＧＯは、通常、透析またはダイアフィルトレーションのいずれかに供される。
【０１４７】
透析は、操作が容易なため、実験室用途においてＧＯ懸濁液を精製するために一般的に使用される。しかし、透析は、溶液が精製されるにつれて、かつ膜の両側での遊離溶質濃度の差が低減されるにつれても、透析膜を通過する溶質の質量移動の主な推進力が著しく減少するため、通常は、極端に遅いプロセスと見なされる。透析の遅い機構により、このプロセスは、精製を完了するために数日、そして多くの場合数週間を要する。したがって、工業規模のＧＯ生成に用いるのは適切ではない。
【０１４８】
ダイアフィルトレーションは、濾過プロセスと共に洗浄プロセスを用いる希釈プロセスである。ダイアフィルトレーションは、浮遊固形物を分離するが、透過塩を分離しない微小分子透過性フィルターを通常使用する。ダイアフィルトレーションについては、洗浄プロセスが塩および浮遊固形物を希釈する一方で、濾過プロセスは浮遊固形物（例えば、ＧＯ粒子）のみを回収する。結果として、ＧＯダイアフィルトレーションは、塩を希釈するが、ＧＯ溶液中のＧＯは維持する。透析と比較して、ダイアフィルトレーションは、ダイアフィルトレーションにおける溶質物質移動速度は、濾過膜にかけられる水圧によって機械的に制御することができるため、必要時間がはるかに短い。ＧＯの濾過および洗浄について様々なプロトコルが存在する。通常、アルカリ金属塩は、ＨＣｌを使用して最初に洗い流され、続いて、徹底的に水で洗浄される。ＧＯのゲル化を抑制するための０程度の低いｐＨを維持するために、過剰量のＨＣｌが使用される。次いで、デッドエンド濾過またはクロスフロー濾過のいずれかが、ＧＯ精製に用いられて完了する。
【０１４９】
デッドエンド濾過では、全ての供給溶液は、強制的にフィルターの中へと直接流され、除外された成分は、供給溶液中に蓄積し、それゆえにフィルターの目詰まりおよび汚損を加速する。クロスフロー濾過では、供給溶液は、入口供給流が特定の組成で濾過モジュールに入って、フィルター表面と平行に流れる。フィルターの目詰まりおよび汚損は、クロスフロー速度によって制御される汚染物質の逆拡散が強化されるため、クロスフロー濾過で軽減される。
【０１５０】
フィルタープレスは、ＧＯ分散液などのスラリー型の懸濁液のデッドエンド濾過を達成するための従来型の装置である。フィルタープレスを用いるＧＯ精製については、ＧＯスラリーは、最初にマイクロフィルターで覆われたいくつかのチャンバーに移送される。次いで、ＨＣｌまたは水がチャンバーの中へと添加され、チャンバーは完全に加圧され、濾布またはメンブレンフィルターを通してＧＯ懸濁液から液体を押し出す。
【０１５１】
クロスフロー濾過もまた、ＧＯ懸濁液を精製するために適用することができる。一実施形態では、ＧＯスラリーは、フィルタープレス内で最初にＨＣｌで洗浄される。水での後続の洗浄について、クロスフロー濾過を使用することができる。ＨＣｌで洗浄されたＧＯスラリーは、特定の圧力レベル下でクロスフロー濾過ユニットに移され、水で洗浄され、一方で、加圧濾過ユニットは、塩を含有するがＧＯ粒子を含有しない排水を透過する。新鮮な洗浄水が、廃水の透過速度に匹敵する流量で、クロスフロー濾過システムに連続的に添加される必要がある。ＧＯ懸濁液は、ＧＯ懸濁液中の不純物が、所望のレベルまで低減されるまで、クロスフローダイアフィルトレーションユニットを通して精製される。
【０１５２】
ＧＯ濾過の課題は、ＧＯが、水性媒体中でゲル化する傾向があることである。懸濁液が精製され、かつより少量の塩しか含有しなくなるのに従い、ＧＯのゲル化は強化される。ＧＯのゲル化は、ゲル化されたＧＯケーキが、フィルターモジュールのフィルター孔および流路をふさぐので、濾過系精製方法を著しく複雑にする。
【０１５３】
ＧＯ懸濁液が精製された後、ＧＯ懸濁液を乾燥して、固体形態に変換することができる。通常、工業規模では高コストであるにもかかわらず、ＧＯ懸濁液を乾燥粉末に変えるために真空凍結乾燥が用いられる。凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、ＧＯの物理化学的特性の変化を最小化するためである。しかし、市販の凍結乾燥されたＧＯは、その本来の分散性を失い、したがって、いくつかの下流の用途での使用は限定されることが報告されている。凍結乾燥プロセスは、ＧＯシートの部分的な再度の積み重ねをもたらすと考えられ、それは、再分散中に分解することができないＧＯ凝集体を形成する。
【０１５４】
従来の精製および乾燥方法の上記の欠点は、本実施形態において対処される。以下の一般的な説明および以下の詳細な説明の両方は、例示および説明のみであり、請求項のような限定はされないことを理解されたい。ＧＯの溶媒支援精製方法および乾燥方法が提供される。本方法は、極性溶媒を利用して、ＧＯ濾過プロセスおよびＧＯ乾燥プロセスを促進する。ＧＯ濾過における洗浄溶液としての純水の使用と比較して、極性溶媒の使用により、ＧＯのゲル化は著しく低減し、したがって、ゲル化ＧＯケーキによるフィルター目詰まりを最小化する。記載される方法は、ＧＯのゲル化を抑制するためのＨＣｌなどのいかなる酸溶液も必要とはしない。本方法は、洗浄溶液として、必ずしも純粋な極性溶媒を必要とはせず、溶媒−水混合液も適用することができる。洗浄溶液としての溶媒−水混合液の使用により、方法は、ＧＯのゲル化を依然として抑制つつ、洗浄溶液の塩溶解性を高める利益を得る。極性溶媒は、以下の特性を有する必要がある、高極性、高塩溶解性、良好な水混和性、低粘度、低毒性、および中性ｐＨ。
【０１５５】
以下の実施例により、本開示がより詳細に説明される。上記の詳細な説明は、例示および説明のみであり、請求項のような限定はされないことを理解されたい。
【０１５６】
修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法によって調製される未使用のＧＯ懸濁液は、強酸性（ｐＨ＜０）および高塩濃度（４０〜５５ｇ／Ｌ）を示す。未使用のＧＯ懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水プロセスは、最大９０％の体積の減少をもたらし、これは以下の洗浄プロセスに対する要求を最小化する。脱水ＧＯケーキを、マイクロフィルター上に置き、次いで、真空下で、溶媒−水混合液を用いて洗浄する。溶媒−水混合液を用いる洗浄の量は、初期のＧＯ量に依存する。洗浄プロセスの後、精製ＧＯケーキは、マイクロフィルターで回収される。
【０１５７】
上述のとおりの洗浄プロセスの後、マイクロフィルター上の精製ＧＯケーキを、純粋な極性溶媒を用いてさらにすすいで、ＧＯケーキを脱水する。脱水ＧＯケーキを、周囲温度でエアブローして、ＧＯケーキからのあらゆる残留溶媒の蒸発を促進する。エアブロー後、純水または極性溶媒に容易に分散可能な周囲乾燥されたＧＯケーキを回収する。
【０１５８】
未使用のＧＯを、修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法によって調製する。未使用のＧＯ懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水ＧＯケーキを、溶媒−水混合液を用いて希釈し、未使用のＧＯ懸濁液の初期体積に戻す。希釈ＧＯ懸濁液を、再循環ポンプを通してクロスフローマイクロ濾過ユニットに接続されているプロセスリザーバ内に入れる。ポンプは、希釈ＧＯ懸濁液を、制御された流量および圧力で、プロセスリザーバから、マイクロフィルターを通して、プロセスリザーバに戻すまで循環させる。マイクロフィルターを通したＧＯ再循環は、透過物流動を生成すると同時に、溶媒−水混合液を、透過物の流れに基づく流量によって、プロセスリザーバに連続的に添加する。添加される溶媒−水混合液の総量は、初期のＧＯ量に依存する。ダイアフィルトレーションプロセスの後、精製ＧＯ懸濁液を、プロセスリザーバから回収する。
【０１５９】
グラファイト酸化物は、親水性酸素化グラフェンシートからなる層状材料である。ＧＯの独自の特性により、ＧＯを多くの有望な炭素系用途に対して、かつ優れたグラフェンの前駆体として使用することができる。精製工程は、最終ＧＯ生成物の安定性および安全性を確保するために不可欠な工程である。実際、主にＧＯの極端なゲル化のために、精製はＧＯの工業的生成の主要課題と考えられることがよくある。ＧＯの溶媒支援精製および乾燥を利用する方法が本明細書で提供される。例示的な方法は、極性溶媒を利用して、ＧＯ濾過プロセスおよびＧＯ乾燥プロセスを促進することができる。ＧＯ濾過における洗浄溶液としての純水の使用と比較して、極性溶媒の使用により、ＧＯのゲル化は著しく低減し、したがって、ゲル化ＧＯケーキによるフィルターの目詰まりを最小化する。本明細書に記載される本方法は、洗浄溶液として、必ずしも純粋な極性溶媒を使用せず、溶媒−水混合液も本方法において適用することができる。洗浄溶液としての溶媒−水混合液の使用により、方法は、ＧＯのゲル化を依然として抑制つつ、洗浄溶液の塩溶解性を高める利益を得る。極性溶媒は、以下の特性を有する必要がある、高極性、高塩溶解性、良好な水混和性、低粘度、低毒性、および中性ｐＨ。以下の実施例は、本開示をより詳細に説明される。両方の上記の詳細な説明は、例示および説明のみであり、請求項のような限定はされないことを理解されたい。
【０１６０】
実施例１：修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法によって調製される未使用のＧＯ懸濁液は、強酸性（ｐＨ＜０）および高塩濃度（４０〜５５ｇ／Ｌ）を示す。未使用のＧＯ懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水プロセスは、最大９０％の体積の減少をもたらし、これは以下の洗浄プロセスの必要性を最小化する。脱水ＧＯケーキを、マイクロフィルター上に置き、次いで、真空下、溶媒−水混合液で洗浄する。溶媒−水混合液を用いる洗浄の量は、初期のＧＯ量に依存する。洗浄プロセスの後、精製ＧＯケーキは、マイクロフィルターで回収される。
【０１６１】
実施例２：実施例１における洗浄プロセスの後、マイクロフィルター上の精製ＧＯケーキを、純粋な極性溶媒を用いてさらにすすいで、ＧＯケーキを脱水する。脱水ＧＯケーキを、周囲温度でエアブローして、ＧＯケーキからのあらゆる残留溶媒の蒸発を促進する。エアブロー後、純水または極性溶媒に容易に分散可能である、周囲乾燥されたＧＯケーキが回収される。
【０１６２】
実施例３：未使用のＧＯは、修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法によって調製される。未使用のＧＯ懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水ＧＯケーキを、溶媒−水混合液を用いて希釈し、未使用のＧＯ懸濁液の初期体積に戻す。希釈したＧＯ懸濁液を、再循環ポンプを通してクロスフローマイクロ濾過ユニットに接続されているプロセスリザーバに入れる。ポンプは、希釈したＧＯ懸濁液を、制御された流量および圧力で、プロセスリザーバから、マイクロフィルターを通して、プロセスリザーバに戻すまで循環させる。マイクロフィルターを通したＧＯ再循環は、透過物の流れを作り出す一方で、溶媒−水混合液を、透過物の流れに基づく流量によって、プロセスリザーバに連続的に添加する。添加される溶媒−水混合液の総量は、初期のＧＯ量に依存する。ダイアフィルトレーションプロセスの後、精製ＧＯ懸濁液は、プロセスリザーバで回収される。
【０１６３】
ＧＯを生成するための最も一般的な方法は、Ｈｕｍｍｅｒｓ法の修正版である。本来の方法は、ＨｕｍｍｅｒｓおよびＯｆｆｅｍａｎによって開発され、グラファイトを酸化するために、濃硫酸、硝酸ナトリウム、および過マンガン酸カリウムを必要とした。それ以来、反応は、多くの異なる研究者によって、多くのやり方で修正および簡略化されたが、いずれの事例でも、副生成物および不純物は、ＧＯ生成物を数倍上回る数々のイオン（例えば、Ｋ＋、Ｈ＋、Ｍｎ２＋、およびＳＯ４２−）を含む。スラリー中にイオン種として存在する、この多量の不純物により、この非常に有用な生成物の精製を、非常に時間、エネルギー、および水が非常に集約的に用いられるものとした。ＧＯ表面上の酸素官能性により、生成物は、非常に親水性になり、デッドエンド濾過などの通常の濾過方法が、過度に遅くなる。ＧＯが、溶液の純度が上がるにつれて水中でより分散性になる電荷安定化コロイドを形成することは、問題をより難しくしている。これは、濃度が２質量％と低い場合でも、非常に粘性のある溶液につながり、溶液が容易に流れ得ないため、接線流動濾過などのより高度な濾過技法をもたらし、非常にエネルギーが集約的に用いられる。
【０１６４】
精製工程は、最終ＧＯ生成物の安定性および安全性を確保するために不可欠な工程である。実際、精製は、主にＧＯの独自の化学的特性のために、ＧＯの工業的生成の主要課題と見なされることがよくある。反応溶液中に存在する多量の不純物を除去するために、ＧＯは、通常、透析またはダイアフィルトレーションのいずれかに供される。しかし、透析は、溶液が精製されるにつれて、かつ膜の両側での遊離溶質濃度の差が低減されるにつれても、透析膜を通過する溶質の質量移動の主な推進力が著しく減少するため、通常は、極端に遅いプロセスと見なされる。この透析の遅い機構により、このプロセスは、精製を完了するために数日、そして多くの場合数週間を要する。したがって、工業規模のＧＯ生成に用いるのは適切ではない。ダイアフィルトレーションは、濾過プロセスと共に洗浄プロセスを用いる希釈プロセスである。ダイアフィルトレーションについて、洗浄プロセスが塩および浮遊固形物を希釈する一方で、濾過プロセスが浮遊固形物（例えば、ＧＯ粒子）のみを回収する。結果として、ＧＯダイアフィルトレーションは、塩を希釈するが、ＧＯ溶液中のＧＯは維持する。透析と比較して、ダイアフィルトレーションは、ダイアフィルトレーションにおける溶質物質移動速度は、濾過膜にかけられる水圧によって機械的に制御され得るため、必要時間がはるかに短い。ＧＯ濾過の課題は、ＧＯが、水性媒体中でゲル化する傾向があることである。懸濁液が精製され、かつより少量の塩しか含有しなくなるのに従い、ＧＯのゲル化は強化される。ＧＯのゲル化は、ゲル化されたＧＯケーキが、フィルターモジュールのフィルター孔および流路をふさぐので、濾過系精製方法を著しく複雑にする。ＧＯ懸濁液が精製された後、ＧＯ懸濁液を乾燥して、固体形態に変換することができる。通常、工業規模で高コストであるにもかかわらず、ＧＯ懸濁液を乾燥粉末に変えるために真空凍結乾燥が用いられる。凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、ＧＯの物理化学的特性の変化を最小化するためである。しかし、市販の凍結乾燥されたＧＯは、その本来の分散性を失い、したがって、いくつかの下流の用途での使用は限定されることが報告されている。凍結乾燥プロセスは、ＧＯシートの部分的な再度の積み重ねをもたらすと考えられ、それは、再分散中に分解することができないＧＯ凝集体を形成する。従来の精製および乾燥方法の上記の欠点は、本実施形態において対処される。開示された実施形態は、ＧＯの溶媒支援精製および乾燥を用いる。本明細書に記載される方法は、極性溶媒を利用して、ＧＯ濾過プロセスおよびＧＯ乾燥プロセスを促進する。ＧＯ濾過における洗浄溶液としての純水の使用と比較して、極性溶媒の使用により、ＧＯのゲル化は著しく低減し、したがって、ゲル化ＧＯケーキによるフィルターの目詰まりを最小化する。本明細書で提供される実施形態は、精製プロセスが、ＧＯのゲル化を抑制するためのＨＣｌなどのいかなる酸溶液の使用も回避することを可能にする。ダイアフィルトレーションは、ＧＯ懸濁液を精製するための最も一般的な方法であり、ＧＯの濾過および洗浄について様々なプロトコルが存在する。通常、アルカリ金属塩は、ＨＣｌを使用して最初に洗い流され、続いて、徹底的に水で洗浄される。ＧＯのゲル化を抑制するための０程度の低いｐＨを維持するために、過剰量のＨＣｌが使用される。次いで、デッドエンド濾過またはクロスフロー濾過のいずれかが、ＧＯ精製に用いられて完了する。デッドエンド濾過では、全ての供給溶液は、強制的にフィルターの中へと直接流され、除外された成分は、供給溶液中に蓄積し、それゆえにフィルターの目詰まりおよび汚損を加速する。クロスフロー濾過では、供給溶液は、入口供給流が特定の組成で濾過モジュールに入って、フィルター表面と平行に流れる。フィルターの目詰まりおよび汚損は、クロスフロー速度によって制御される汚染物質の逆拡散が強化されるため、クロスフロー濾過で軽減される。フィルタープレスは、ＧＯ分散液などのスラリー型の懸濁液のデッドエンド濾過を達成するための従来型の装置である。フィルタープレスを用いるＧＯ精製については、ＧＯスラリーは、最初にマイクロフィルターで覆われたいくつかのチャンバーに移送される。次いで、ＨＣｌまたは水がチャンバーの中へと添加され、チャンバーが完全に加圧され、濾布またはメンブレンフィルターを通してＧＯ懸濁液から液体を押し出す。ＧＯ濾過の課題は、ＧＯが、水性媒体中でゲル化する傾向があることである。懸濁液が精製され、かつより少量の塩しか含有しなくなるのに従い、ＧＯのゲル化は強化される。ＧＯのゲル化は、ゲル化されたＧＯケーキが、フィルターモジュールのフィルター孔および流路をふさぐので、濾過系精製方法を著しく複雑にする。
【図１】
2020520333.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図４Ｄ】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図６Ｃ】
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【図６Ｄ】
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【図７】
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【図８】
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【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
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【図１０Ａ】
2020520333.tif 000019
【図１０Ｂ】
2020520333.tif 000020
【図１０Ｃ】
2020520333.tif 000021
【図１０Ｄ】
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【図１０Ｅ】
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【図１０Ｆ】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
2020520333.tif 000027
【国際調査報告】
2020520333.tif 000028