(57)【要約】乗物のための電池モジュールにおいて用いることができるポリマー組成物を開示する。本ポリマー組成物は、ポリアリーレンスルフィド、熱伝導性粒子状材料、無機粒子状材料、及び繊維状フィラーを含む。本ポリマー組成物は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．１７９−１：２０１０にしたがって２３℃の温度において測定して約３ｋＪ／ｍ２以上のシャルピーノッチ付き衝撃強さ、及びＡＳＴＭ−Ｅ１４６１−１３にしたがって求めて約０．７Ｗ／ｍ・Ｋ以上の面方向熱伝導率を示す。【選択図】図１
2020506257.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
乗物の電池モジュールにおいて用いるためのポリマー組成物であって、ポリアリーレンスルフィド、熱伝導性粒子状材料、無機粒子状材料、及び繊維状フィラーを含み、そしてＩＳＯ試験Ｎｏ．１７９−１：２０１０にしたがって２３℃の温度において測定して約３ｋＪ／ｍ２以上のシャルピーノッチ付き衝撃強さ、及びＡＳＴＭ−Ｅ１４６１−１３にしたがって求めて約０．７Ｗ／ｍ・Ｋ以上の面方向熱伝導率を示す、前記ポリマー組成物。
【請求項２】
ＩＳＯ試験Ｎｏ．５２７：２０１２にしたがって２３℃の温度において求めて約１５，０００ＭＰａ以上の引張弾性率を示す、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項３】
前記熱伝導性粒子状材料が、前記組成物中のポリアリーレンスルフィド１００重量部あたり組成物の約５〜約５０重量部を構成する、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項４】
前記無機粒子状フィラーが、前記組成物中において用いられるポリアリーレンスルフィド１００重量部あたり組成物の約３０〜約７０重量部を構成する、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項５】
前記繊維状フィラーが、前記組成物中において用いられるポリアリーレンスルフィド１００重量部あたり約５０〜約１８０重量部を構成する、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項６】
ポリアリーレンスルフィドが前記組成物の約１５重量％〜約６０重量％を構成する、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項７】
前記ポリアリーレンスルフィドが線状ポリアリーレンスルフィドである、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項８】
前記組成物中において用いられるポリアリーレンスルフィドの５０重量％以上が線状ポリアリーレンスルフィドである、請求項７に記載のポリマー組成物。
【請求項９】
前記熱伝導性粒子状材料が約５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の固有熱伝導率を有する、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項１０】
前記熱伝導性粒子状材料がグラファイトを含む、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項１１】
前記熱伝導性粒子状材料がフレークの形態である、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項１２】
前記繊維状フィラーがガラス繊維を含む、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項１３】
前記無機粒子状材料が約０．６〜約２．０のアスペクト比を有する粒子を含む、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項１４】
前記無機粒子状材料が炭酸カルシウム粒子を含む、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項１５】
有機シラン化合物を更に含む、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項１６】
請求項１に記載のポリマー組成物を含む電池モジュールであって、ハウジング内に配置されている少なくとも１つの電気化学セルを含む、前記電池モジュール。
【請求項１７】
前記ハウジングが前記ポリマー組成物を含む、請求項１６に記載の電池モジュール。
【請求項１８】
前記電池モジュールが複数の電気化学セルを含む、請求項１６に記載の電池モジュール。
【請求項１９】
前記ハウジングが、その中に前記電気化学セルが収容される区画を画定する外壁を含む、請求項１８に記載の電池モジュール。
【請求項２０】
前記外壁が前記ポリマー組成物を含む、請求項１８に記載の電池モジュール。
【請求項２１】
前記ハウジングが、個々の電気化学セルを隔離するための内壁を含む、請求項１９に記載の電池モジュール。
【請求項２２】
前記内壁が前記ポリマー組成物を含む、請求項２１に記載の電池モジュール。
【請求項２３】
前記ハウジングが前記区画を閉止するカバーを含む、請求項１９に記載の電池モジュール。
【請求項２４】
前記カバーが前記ポリマー組成物を含む、請求項２３に記載の電池モジュール。
【請求項２５】
前記電気化学セルがリチウムイオン電池を含む、請求項１６に記載の電池モジュール。
【請求項２６】
それに前記ハウジングが接続されるフレームを更に含む、請求項１６に記載の電池モジュール。
【請求項２７】
前記フレームが前記ポリマー組成物を含む、請求項２６に記載の電池モジュール。
【請求項２８】
請求項１６に記載の電池モジュールを含む乗物。
【請求項２９】
前記乗物が、電動輸送機器、ハイブリッド電動輸送機器、又はプラグインハイブリッド電動輸送機器である、請求項２８に記載の乗物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
[001]本出願は、２０１７年１月２４日出願の米国仮出願６２／４４９，６２４（その全部を参照として本明細書中に包含する）に対する優先権を主張する。
【背景技術】
【０００２】
[0002]それらの原動力の全部又は一部のために電力を用いる電動輸送機器(electric vehicle)（例えば、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、及びプラグインハイブリッド電気自動車）は、より伝統的なガソリン駆動の乗物に対して数多くの有利性を与えることができる。例えば、電動輸送機器は、望ましくない排気生成物の生成をより少なくすることができ、内燃エンジンを用いる乗物と比べてより高い燃料効率を示すことができる。電動輸送機器技術は発展し続けているので、かかる乗物が再充電の必要なしに走行することができる距離を増加させるためにかかる乗物のための改良された電子システムを提供する必要性が存在する。この点に関し、製造業者は、高い電荷密度を有し、したがって高いレベルの電荷を貯蔵することができるリチウムイオン電池を開発し始めた。残念なことに、リチウムイオン電池はまた、温度感受性である傾向を有し、したがって過度に高い温度に達すると不具合を起こす可能性がある。この理由のために、リチウムイオン電池モジュールのハウジングにおいては、運転中に電池から熱を伝導放出させるために伝導性金属がしばしば用いられている。これらの金属は、多少は有効であるが、高価であり、比較的重量が大きい場合があり、これにより乗物の出力効率が減少する。同様の機能を果たす熱伝導性ポリマーが存在するが、これらの組成物はこれも熱感受性であるポリマーから形成される傾向があり、或いはこれらの組成物は殆どの自動車用途の厳しい要件を満足するために必要な程度の強度に欠けている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
[0003]したがって、かかる用途において用いることができる改良された電池モジュール及び熱伝導性ポリマー組成物に対する必要性が現在のところ存在する。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
[0004]本発明の一態様によれば、乗物の電池モジュールにおいて用いるためのポリマー組成物が開示される。このポリマー組成物は、ポリアリーレンスルフィド、熱伝導性粒子状材料、無機粒子状材料、及び繊維状フィラーを含む。この組成物は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．１７９−１：２０１０にしたがって２３℃の温度において測定して約３ｋＪ／ｍ２以上のシャルピーノッチ付き衝撃強さ、及びＡＳＴＭ−Ｅ１４６１−１３にしたがって求めて約０．７Ｗ／ｍ・Ｋ以上の面方向熱伝導率を示す。幾つかの態様においては、この電池モジュールは、ハウジング内に配置されているリチウムイオン電池のような少なくとも１つの電気化学セルを含んでいてよい。所望の場合には、ハウジング（例えば外壁、内壁、カバー等）に本ポリマー組成物を含ませることができる。ハウジングはフレーム（これにも本ポリマー組成物を含ませることができる）に接続することができる。
【０００５】
[0005]下記において、本発明の他の特徴及び形態をより詳細に示す。
[0006]当業者に対するそのベストモードを含む本発明の完全且つ実施化可能な程度の開示を、添付の図面の参照を含む明細書の残りの部分においてより詳しく示す。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
【図１】[0007]図１は、本発明の電池モジュールを用いることができる乗物の一態様の斜視図である。
【図２】[0008]図２は、本発明の電池モジュールを用いることができるハイブリッド電動輸送機器の一態様の概要切欠図である。
【図３】[0009]図３は、本発明において用いることができる電池モジュールの一態様の部分分解組立図である。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
[0010]本議論は代表的な態様のみの記載であり、本発明のより広い形態を限定することは意図しないことが当業者に理解される。
[0011]一般的に言えば、本発明は、１以上の電気化学セル（例えば、リチウムイオン電池、ニッケル金属水素化物電池、リチウムポリマー電池等）を含む、電動輸送機器において用いるための電池モジュールに関する。注目すべきことは、モジュールの少なくとも一部は熱伝導性ポリマー組成物を含む。本発明者らは、組成物において用いる成分をそれらの相対濃度と共に選択的に制御することによって、この組成物が、熱伝導率、衝撃強さ（例えばシャルピーノッチ付き衝撃強さ）、及び機械特性（例えば引張弾性率及び曲げ弾性率）のユニークな組合せ（これによりこの組成物を電動輸送機器のための電池モジュールにおいて容易に用いることが可能になる）を示すことができることを見出した。例えば、本ポリマー組成物は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．１７９−２０１０（ＡＳＴＭ−Ｄ２５６−１０、方法Ｂと技術的に同等）にしたがって２３℃において測定して、約３ｋＪ／ｍ２以上、幾つかの態様においては約４ｋＪ／ｍ２以上、幾つかの態様においては約５ｋＪ／ｍ２以上、幾つかの態様においては約６〜約３０ｋＪ／ｍ２、幾つかの態様においては約６〜約２５ｋＪ／ｍ２のシャルピーノッチ付き衝撃強さを示すことができる。本組成物はまた、約４０メガパスカル（ＭＰａ）以上、幾つかの態様においては約５０ＭＰａ以上、幾つかの態様においては約５５〜約２００ＭＰａ、幾つかの態様においては約６０〜約１５０ＭＰａの引張り強さ、並びに約１５，０００ＭＰａ以上、幾つかの態様においては約１６，０００ＭＰａ以上、幾つかの態様においては約１７，０００〜約５０，０００ＭＰａ、幾つかの態様においては約１８，０００〜約２５，０００ＭＰａの引張弾性率も示すことができ、ここで引張特性は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．５２７：２０１２（ＡＳＴＭ−Ｄ６３８−１４と技術的に同等）にしたがって２３℃において求められる。本組成物はまた、約７０〜約５００ＭＰａ、幾つかの態様においては約８０〜約４００ＭＰａ、幾つかの態様においては約９０〜約３００ＭＰａの曲げ強さ、及び／又は約１５，０００ＭＰａ〜約３０，０００ＭＰａ、幾つかの態様においては約１８，０００ＭＰａ〜約２５，０００ＭＰａ、幾つかの態様においては約１９，０００ＭＰａ〜約２４，０００ＭＰａの曲げ弾性率も示すことができる。曲げ特性は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．１７８：２０１０（ＡＳＴＭ−Ｄ７９０−１０と技術的に同等）にしたがって２３℃において求めることができる。
【０００８】
[0012]従来の知識に反して、高い衝撃強さと引張／曲げ特性におけるかかるバランスを、熱伝導性に悪影響を与えることなく達成することができることが見出された。したがって、本組成物は、電池モジュールから熱を伝達除去するための熱経路を生成することができるので、「ホットスポット」を迅速に排除することができ、使用中にモジュールの全体的な温度を低下させることができる。より詳しくは、本組成物は、ＡＳＴＭ−Ｅ１４６１−１３にしたがって求めて、約０．７Ｗ／ｍ・Ｋ以上、幾つかの態様においては約０．８Ｗ／ｍ・Ｋ以上、約１Ｗ／ｍ・Ｋ以上、幾つかの態様においては約１．５〜約１０Ｗ／ｍ・Ｋの面方向熱伝導率を有する。
【０００９】
[0013]本発明者らは、かかる複数の特性のユニークな組合せを有するポリマー組成物を達成する能力は、組成物中において用いる成分の特質及びそれらの相対濃度を選択的に制御することによって達成することができることを見出した。例えば、本組成物は、ポリアリーレンスルフィドを、熱伝導性粒子状材料、無機粒子状フィラー、及び繊維状フィラーと組み合わせて用いることができる。熱伝導性粒子状材料は、通常は組成物中において用いる１種類又は複数のポリアリーレンスルフィド１００重量部あたりの重量基準で約５〜約５０部、幾つかの態様においては約８部〜約４０部、幾つかの態様においては約１０〜約３５部の量で用いる。また、無機粒子状フィラーは、組成物中において用いる１種類又は複数のポリアリーレンスルフィド１００重量部あたりの重量基準で約３０〜約７０部、幾つかの態様においては約３５〜約６０部、幾つかの態様においては約４０〜約５５部の量で用いることができ、一方で繊維状フィラーは、組成物中において用いる１種類又は複数のポリアリーレンスルフィド１００重量部あたりの重量基準で約５０〜約１８０部、幾つかの態様においては約８０〜約１６０部、幾つかの態様においては約９０〜約１５０部の量で用いることができる。例えば、熱伝導性粒子状材料は、通常はポリマー組成物の約１重量％〜約２０重量部、幾つかの態様においては約２重量％〜約１５重量％、幾つかの態様においては約３重量％〜約１０重量％を構成し、無機粒子状材料は、通常はポリマー組成物の約１重量％〜約３０重量％、幾つかの態様においては約５重量％〜約２５重量％、幾つかの態様においては約１０重量％〜約２０重量％を構成し、繊維状フィラーは、通常はポリマー組成物の約２５重量％〜約７０重量％、幾つかの態様においては約３０重量％〜約６５重量％、幾つかの態様においては約４０重量％〜約６０重量％を構成する。ポリアリーレンスルフィドはまた、通常はポリマー組成物の約１５重量％〜約６０重量％、幾つかの態様においては約２０重量％〜約５５重量％、幾つかの態様においては約２５重量％〜約５０重量％を構成する。
【００１０】
[0014]ここで、本発明の種々の態様をより詳細に記載する。
Ｉ．ポリマー組成物：
Ａ．ポリアリーレンスルフィド：
[0015]本ポリマー組成物中において用いる１種類又は複数のポリアリーレンスルフィドは、一般に、式：
【００１１】
【化１】
2020506257.tif 000003
【００１２】
（式中、Ａｒ１、Ａｒ２、Ａｒ３、及びＡｒ４は、独立して６〜１８炭素原子のアリーレン単位であり；
Ｗ、Ｘ、Ｙ、及びＺは、独立して、−ＳＯ２−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＣＯ−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、又は１〜６炭素原子のアルキレン若しくはアルキリデン基から選択される二価の連結基であり、連結基の少なくとも１つは−Ｓ−であり；
そして、ｎ、ｍ、ｉ、ｊ、ｋ、ｌ、ｏ、及びｐは、独立して、０、１、２、３、又は４であり、但しこれらの合計は２以上である）
の繰り返し単位を有する。
【００１３】
[0016]アリーレン単位のＡｒ１、Ａｒ２、Ａｒ３、及びＡｒ４は、選択的に置換又は非置換であってよい。有利なアリーレン単位は、フェニレン、ビフェニレン、ナフチレン、アントラセン、及びフェナントレンである。ポリアリーレンスルフィドは、通常は約３０モル％より多く、約５０モル％より多く、又は約７０モル％より多いアリーレンスルフィド（−Ｓ−）単位を含む。例えば、ポリアリーレンスルフィドは、少なくとも約８５モル％の、２つの芳香環に直接結合しているスルフィド連結基を含んでいてよい。１つの特定の態様においては、ポリアリーレンスルフィドは、本発明においてその成分としてフェニレンスルフィド構造：−（Ｃ６Ｈ４−Ｓ）ｎ−（式中、ｎは１以上の整数である）を含むものとして定義されるポリフェニレンスルフィドである。
【００１４】
[0017]ポリアリーレンスルフィドを製造するのに用いることができる合成技術は、当該技術において一般的に知られている。例として、ポリアリーレンスルフィドを製造するプロセスには、ヒドロスルフィドイオンを与える材料（例えばアルカリ金属硫化物）を、有機アミド溶媒中でジハロ芳香族化合物と反応させることを含めることができる。アルカリ金属硫化物は、例えば、硫化リチウム、硫化ナトリウム、硫化カリウム、硫化ルビジウム、硫化セシウム、又はこれらの混合物であってよい。アルカリ金属硫化物が水和物又は水性混合物である場合には、アルカリ金属硫化物を、重合反応の前に脱水操作によって処理することができる。アルカリ金属硫化物はまた、in situで生成させることもできる。更に、少量のアルカリ金属水酸化物を反応中に含めて、アルカリ金属硫化物と共に非常に少量で存在する可能性があるアルカリ金属ポリスルフィド又はアルカリ金属チオスルフェートのような不純物を除去するか又は（例えばかかる不純物を無害の材料に変化させるために）反応させることができる。
【００１５】
[0018]ジハロ芳香族化合物は、限定なしに、ｏ−ジハロベンゼン、ｍ−ジハロベンゼン、ｐ−ジハロベンゼン、ジハロトルエン、ジハロナフタレン、メトキシ−ジハロベンゼン、ジハロビフェニル、ジハロ安息香酸、ジハロジフェニルエーテル、ジハロジフェニルスルホン、ジハロジフェニルスルホキシド、又はジハロジフェニルケトンであってよい。ジハロ芳香族化合物は、単独か又はその任意の組合せのいずれかで用いることができる。具体的な代表的ジハロ芳香族化合物としては、限定なしに、ｐ−ジクロロベンゼン；ｍ−ジクロロベンゼン；ｏ−ジクロロベンゼン；２，５−ジクロロトルエン；１，４−ジブロモベンゼン；１，４−ジクロロナフタレン；１−メトキシ−２，５−ジクロロベンゼン；４，４’−ジクロロビフェニル；３，５−ジクロロ安息香酸；４，４’−ジクロロジフェニルエーテル；４，４’−ジクロロジフェニルスルホン；４，４’−ジクロロジフェニルスルホキシド；及び４，４’−ジクロロジフェニルケトン；を挙げることができる。ハロゲン原子は、フッ素、塩素、臭素、又はヨウ素であってよく、同じジハロ芳香族化合物中の２つのハロゲン原子は、同一か又は互いと異なっていてよい。一態様においては、ｏ−ジクロロベンゼン、ｍ−ジクロロベンゼン、ｐ−ジクロロベンゼン、又はこれらの２以上の化合物の混合物をジハロ芳香族化合物として用いる。当該技術において公知なように、ポリアリーレンスルフィドの末端基を形成するためか、或いは重合反応及び／又はポリアリーレンスルフィドの分子量を調節するために、モノハロ化合物（必ずしも芳香族化合物ではない）をジハロ芳香族化合物と組み合わせて用いることもできる。
【００１６】
[0019]１種類又は複数のポリアリーレンスルフィドはホモポリマー又はコポリマーであってよい。例えば、ジハロ芳香族化合物の選択的な組み合わせによって、２以上の異なる単位を含むポリアリーレンスルフィドコポリマーを形成することができる。例えば、ｐ−ジクロロベンゼンをｍ−ジクロロベンゼン又は４，４’−ジクロロジフェニルスルホンと組み合わせて用いる場合には、式：
【００１７】
【化２】
2020506257.tif 000004
【００１８】
の構造を有するセグメント、及び式：
【００１９】
【化３】
2020506257.tif 000005
【００２０】
の構造を有するセグメント、又は式：
【００２１】
【化４】
2020506257.tif 000006
【００２２】
の構造を有するセグメントを含むポリアリーレンスルフィドコポリマーを形成することができる。
[0020]１種類又は複数のポリアリーレンスルフィドは、線状、半線状、分岐、又は架橋型であってよい。線状ポリアリーレンスルフィドは、通常は８０モル％以上の繰り返し単位：−（Ａｒ−Ｓ）−を含む。かかる線状ポリマーはまた、少量の分岐単位又は架橋単位を含んでいてもよいが、分岐又は架橋単位の量は、通常はポリアリーレンスルフィドの全モノマー単位の約１モル％未満である。線状ポリアリーレンスルフィドポリマーは、上記に記載の繰り返し単位を含むランダムコポリマー又はブロックコポリマーであってよい。また、半線状ポリアリーレンスルフィドは、３つ以上の反応性官能基を有する少量の１種類以上のモノマーをポリマー中に導入した架橋構造又は分岐構造を有していてよい。例として、半線状ポリアリーレンスルフィドを形成するのに用いるモノマー成分に、分岐ポリマーの製造において用いることができる分子あたり２以上のハロゲン置換基を有する所定量のポリハロ芳香族化合物を含ませることができる。かかるモノマーは、式：Ｒ’Ｘｎ（式中、それぞれのＸは、塩素、臭素、及びヨウ素から選択され、ｎは３〜６の整数であり、Ｒ’は、約４個以下のメチル置換基を有していてよい価数ｎの多価芳香族基であり、Ｒ’中の炭素原子の総数は６〜約１６の範囲内である）によって表すことができる。半線状ポリアリーレンスルフィドを形成するのに用いることができる分子あたり２個より多いハロゲンで置換されている幾つかのポリハロ芳香族化合物の例としては、１，２，３−トリクロロベンゼン、１，２，４−トリクロロベンゼン、１，３−ジクロロ−５−ブロモベンゼン、１，２，４−トリヨードベンゼン、１，２，３，５−テトラブロモベンゼン、ヘキサクロロベンゼン、１，３，５−トリクロロ−２，４，６−トリメチルベンゼン、２，２’，４，４’−テトラクロロビフェニル、２，２’，５，５’−テトラヨードビフェニル、２，２’，６，６’−テトラブロモ−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニル、１，２，３，４−テトラクロロナフタレン、１，２，４−トリブロモ−６−メチルナフタレンなど、及びこれらの混合物が挙げられる。
【００２３】
[0021]必ずしも必須ではないが、線状ポリアリーレンスルフィドは、それらの比較的高い結晶化度（これにより衝撃強さを向上させることができる）のために特に好適である可能性がある。例えば、線状ポリアリーレンスルフィドは、ポリマー組成物中において用いるポリアリーレンスルフィドの約５０重量％以上、幾つかの態様においては約７０重量％以上、幾つかの態様においては約８０重量％〜約１００重量％（例えば１００重量％）を構成することができる。
【００２４】
Ｂ．熱伝導性粒子状材料：
[0022]ポリマー組成物中において用いる熱伝導性粒子状材料は、大きい比表面積を有していてよい。比表面積は、例えば約０．５ｍ２／ｇ以上、幾つかの態様においては約１ｍ２／ｇ以上、幾つかの態様においては約２〜約４０ｍ２／ｇであってよい。比表面積は、当該技術において一般的に知られており、Brunauer, Emmet, 及びTeller（J. Amer. Chem. Soc., vol.60, 1938年2月, pp.309-319）によって記載されている吸着ガスとして窒素を用いる物理的ガス吸着法（ＢＥＴ法）などによる標準的な方法にしたがって求めることができる。粒子状材料はまた、ＡＳＴＭ−Ｂ５２７−１５などにしたがって求めて約０．２〜約１．０ｇ／ｃｍ３、幾つかの態様においては約０．３〜約０．９ｇ／ｃｍ３、幾つかの態様においては約０．４〜約０．８ｇ／ｃｍ３の粉末タップ密度を有していてもよい。
【００２５】
[0023]熱伝導性粒子状材料はまた、約５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、幾つかの態様においては約１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上、幾つかの態様においては約１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上のような高い固有熱伝導率を有していてもよい。かかる材料の例としては、例えば、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ケイ素マグネシウム（ＭｇＳｉＮ２）、グラファイト（例えば膨張グラファイト）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、カーボンナノチューブ、カーボンブラック、金属酸化物（例えば、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化ジルコニウム、酸化イットリウム等）、金属粉末（例えば、アルミニウム、銅、青銅、黄銅等）並びにこれらの組合せを挙げることができる。グラファイトは、本発明の組成物において用いるのに特に好適である。実際、幾つかの態様においては、グラファイトは、ポリマー組成物中において用いる熱伝導性粒子状材料の大部分、例えば熱伝導性粒子状材料の約５０重量％以上、幾つかの態様においては約７０重量％以上、幾つかの態様においては約９０重量％〜１００重量％（例えば１００重量％）を構成することができる。
【００２６】
[0024]熱伝導性粒子状材料は、通常は、例えばＩＳＯ−１３３２０：２００９にしたがい、レーザー回折法を用いて（例えばHoriba LA-960粒径分布分析装置を用いて）測定して約１〜約１００マイクロメートル、幾つかの態様においては約２〜約８０マイクロメートル、幾つかの態様においては約５〜約６０マイクロメートルの平均寸法（例えば直径又は長さ）を有する。幾つかの態様においては、粒子状材料は、約４：１以上、幾つかの態様においては約８：１以上、幾つかの態様においては約１０：１〜約２０００：１のような比較的高いアスペクト比（例えば平均長さ又は直径を平均厚さで割った値）を有するという点で「フレーク」形状を有していてよい。平均厚さは、例えば、約１０マイクロメートル以下、幾つかの態様においては約０．０１マイクロメートル〜約８マイクロメートル、幾つかの態様においては約０．０５マイクロメートル〜約５マイクロメートルであってよい。
【００２７】
Ｃ．無機粒子状フィラー：
[0025]示されているように、ポリマー組成物中において無機粒子状フィラーも用いる。当該技術において公知の種々のタイプの無機粒子状フィラーを用いることができる。例えば、クレイ鉱物は本発明において用いるのに特に好適である可能性がある。かかるクレイ鉱物の例としては、例えば、タルク（Ｍｇ３Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）２）、ハロイサイト（Ａｌ２Ｓｉ２Ｏ５（ＯＨ）４）、カオリナイト（Ａｌ２Ｓｉ２Ｏ５（ＯＨ）４）、イライト（（Ｋ，Ｈ３Ｏ）（Ａｌ，Ｍｇ，Ｆｅ）２（Ｓｉ，Ａｌ）４Ｏ１０［（ＯＨ）２，（Ｈ２Ｏ）］）、モンモリロナイト（Ｎａ，Ｃａ）０．３３（Ａｌ，Ｍｇ）２Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）２・ｎＨ２Ｏ）、バーミキュライト（（ＭｇＦｅ，Ａｌ）３（Ａｌ，Ｓｉ）４Ｏ１０（ＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）、パリゴルスカイト（（Ｍｇ，Ａｌ）２Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）・４（Ｈ２Ｏ））、パイロフィライト（Ａｌ２Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）２）等、及びこれらの組み合わせが挙げられる。クレイ鉱物に代えて、又はこれに加えて、更に他の無機フィラーを用いることもできる。例えば、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、マイカ、珪藻土、珪灰石などのような他の好適なシリケートフィラーを用いることもできる。無機粒子状フィラーは、通常は、例えばＩＳＯ−１３３２０：２００９にしたがい、レーザー回折法を用いて（例えばHoriba LA-960粒径分布分析装置を用いて）測定して約１〜約１００マイクロメートル、幾つかの態様においては約２〜約８０マイクロメートル、幾つかの態様においては約５〜約６０マイクロメートルの平均寸法（例えば直径又は長さ）を有する粒子を含む。幾つかの態様においては、粒子は、それらが約０．６〜約２．０、幾つかの態様においては約０．７〜約１．５、幾つかの態様においては約０．８〜約１．２のような１付近のアスペクト比（例えば、平均長さ又は直径を平均厚さで割った値）を有するという点で概して球状の形状を有していてよい。高いアスペクト比の材料と比べたそれらの固有の柔軟性のために、概して球状の粒子を用いると、組成物の全体的な靱性及び衝撃強さを更に向上させることができる。幾つかの態様においては、概して球状の炭酸カルシウム粒子が本発明において用いるのに特に好適である可能性がある。
【００２８】
Ｄ．繊維状フィラー；
[0026]繊維状フィラーは、一般にそれらの質量に対して高い程度の引張強さの繊維を含む。例えば、繊維の極限引張強さ（ＡＳＴＭ−Ｄ２１０１にしたがって測定）は、通常は約１，０００〜約１５，０００ＭＰａ、幾つかの態様においては約２，０００ＭＰａ〜約１０，０００ＭＰａ、幾つかの態様においては約３，０００ＭＰａ〜約６，０００ＭＰａである。高強度の繊維は、ガラス、セラミクス（例えばアルミナ又はシリカ）等並びにそれらの混合物のような同様に事実上電気絶縁性である材料から形成することができる。Ｅ−ガラス、Ａ−ガラス、Ｃ−ガラス、Ｄ−ガラス、ＡＲ−ガラス、Ｒ−ガラス、Ｓ１−ガラス、Ｓ２−ガラス等、及びこれらの混合物のようなガラス繊維が特に好適である。
【００２９】
[0027]繊維はまた、比較的大きい長さ（これは熱伝導性を更に増大させると考えられる）を有していてもよい。例えば、繊維は、約１〜約４００マイクロメートル、幾つかの態様においては約８０〜約２５０マイクロメートル、幾つかの態様においては約１００〜約２００マイクロメートル、幾つかの態様においては約１１０〜約１８０マイクロメートルの体積平均長さを有していてよい。繊維はまた、狭い長さ分布を有していてもよい。即ち、繊維の少なくとも約７０体積％、幾つかの態様においては繊維の少なくとも約８０体積％、幾つかの態様においては繊維の少なくとも約９０体積％は、約１〜約４００マイクロメートル、幾つかの態様においては約８０〜約２５０マイクロメートル、幾つかの態様においては約１００〜約２００マイクロメートル、幾つかの態様においては約１１０〜約１８０マイクロメートルの範囲の長さを有する。上述の長さの特徴を有することに加えて、繊維はまた、得られるポリマー組成物の機械特性を向上させるために、比較的高いアスペクト比（平均長さを見かけ直径で割った値）を有していてもよい。例えば、繊維は、約２〜約５０、幾つかの態様においては約４〜約４０のアスペクト比を有していてよく、幾つかの態様においては約５〜約２０が特に有益である。繊維は，例えば約５〜約３５マイクロメートル、幾つかの態様においては約８〜約３０マイクロメートルの見かけ直径を有していてよい。
【００３０】
Ｄ．他の成分：
[0028]また、有機シラン化合物、滑剤、顔料、酸化防止剤、ＵＶ安定剤、界面活性剤、ワックス、難燃剤、垂れ防止剤、更なるポリマー、並びに特性及び加工性を向上させるために加える他の材料のような広範囲の更なる添加剤をポリマー組成物中に含ませることもできる。例えば幾つかの態様においては、ポリマー組成物に有機シラン化合物を含ませて、ポリアリーレンスルフィドとフィラー成分（例えば繊維状フィラー）との間の適合性を向上させることができる。用いる場合には、かかる有機シラン化合物は、通常はポリマー組成物の約０．０１重量％〜約３重量％、幾つかの態様においては約０．０２重量％〜約１重量％、幾つかの態様においては約０．０５〜約０．５重量％を構成する。有機シラン化合物は、例えば、ビニルアルコキシシラン、エポキシアルコキシシラン、アミノアルコキシシラン、メルカプトアルコキシシラン、及びこれらの組合せのような当該技術において公知の任意のアルコキシシランであってよい。例えば一態様においては、有機シラン化合物は次の一般式：
Ｒ５−Ｓｉ−（Ｒ６）３
（式中、
Ｒ５は、スルフィド基（例えば−ＳＨ）、１〜１０個の炭素原子を含むアルキルスルフィド（例えば、メルカプトプロピル、メルカプトエチル、メルカプトブチル等）、２〜１０個の炭素原子を含むアルケニルスルフィド、２〜１０個の炭素原子を含むアルキニルスルフィド、アミノ基（例えばＮＨ２）、１〜１０個の炭素原子を含むアミノアルキル（例えば、アミノメチル、アミノエチル、アミノプロピル、アミノブチル等）；２〜１０個の炭素原子を含むアミノアルケニル、２〜１０個の炭素原子を含むアミノアルキニルなどであり；
Ｒ６は、１〜１０炭素原子のアルコキシ基、例えばメトキシ、エトキシ、プロポキシなどである）
を有していてよい。
【００３１】
[0029]混合物中に含ませることができる有機シラン化合物の幾つかの代表例としては、メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メルカプトプロピルトリエトキシシラン、アミノプロピルトリエトキシシラン、アミノエチルトリエトキシシラン、アミノプロピルトリメトキシシラン、アミノエチルトリメトキシシラン、エチレントリメトキシシラン、エチレントリエトキシシラン、エチントリメトキシシラン、エチントリエトキシシラン、アミノエチルアミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン又は３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−メチル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、ビス（３−アミノプロピル）テトラメトキシシラン、ビス（３−アミノプロピル）テトラエトキシジシロキサン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリメトキシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリメトキシシラン等、及びこれらの組合せが挙げられる。特に好適な有機シラン化合物は、３−アミノプロピルトリエトキシシラン及び３−メルカプトプロピルトリメトキシシランである。
【００３２】
[0030]所望の場合には、ポリアリーレンスルフィドと組み合わせて他のポリマーを用いることもできる。例えば、組成物中において用いるのに好適なポリマーとしては、ポリアミド（例えば、ナイロン−６、ナイロン−６６等）、ポリエステル（例えば、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート等）、ポリオレフィン、液晶ポリマー、ポリアリールエーテルケトン（例えばポリエーテルエーテルケトン）、ポリカーボネート、ポリフェニレンオキシドなどを挙げることができる。
【００３３】
[0031]用いる特定の成分に関係なく、ポリアリーレンスルフィド、熱伝導性粒子状材料、無機粒子状フィラー、繊維状フィラー、及び他の随意的な添加剤は、一緒に溶融加工又はブレンドすることができる。成分は、バレル（例えば円筒形のバレル）内に回転可能に備えられて収容されている少なくとも１つのスクリューを含み、スクリューの長さに沿って供給セクション及び供給セクションの下流に配置されている溶融セクションを画定し得る押出機に、別々か又は組み合わせて供給することができる。通常は、押出機の混合及び／又は溶融セクション内で用いられる分配及び／又は分散混合部材の数を最小にすることが望ましい。このようにすると、押出中に繊維の長さが減少する程度を最小にすることができ、これにより上述のように熱伝導性が増大する。繊維は、ポリアリーレンスルフィドを供給する位置の下流の位置（例えばホッパー）で加えることができる。繊維はまた、繊維の分解を更に最小にするために、ポリアリーレンスルフィドの下流の位置で押出機に供給することもできる。熱伝導性粒子状材料及び無機粒子状フィラーもまた、通常はポリアリーレンスルフィドを供給する位置の下流の位置で押出機に加える。押出機の１以上のセクションを、通常は例えば約２００℃〜約４５０℃、幾つかの態様においては約２２０℃〜約３５０℃、幾つかの態様においては約２５０℃〜約３５０℃の温度範囲内で加熱して組成物を形成する。スクリューの速度は、所望の滞留時間、剪断速度、溶融加工温度等を達成するように選択することができる。例えば、スクリュー速度は、約５０〜８００回転／分（ｒｐｍ）、幾つかの態様においては約７０〜約１５０ｒｐｍ、幾つかの態様においては約８０〜約１２０ｒｐｍの範囲であってよい。また、溶融ブレンド中のみかけ剪断速度は、約１００秒−１〜約１０，０００秒−１、幾つかの態様においては約５００秒−１〜約５０００秒−１、幾つかの態様においては約８００秒−１〜約１２００秒−１の範囲であってよい。みかけ剪断速度は、４Ｑ／πＲ３（式中、Ｑはポリマー溶融体の体積流量（ｍ３／秒）であり、Ｒはそれを通って溶融ポリマーが流れる毛細管（例えば押出機ダイ）の半径（ｍ）である）に等しい。
【００３４】
[0032]得られるポリマー組成物の結晶化温度は、約２５０℃以下、幾つかの態様においては約１００℃〜約２４５℃、幾つかの態様においては約１５０℃〜約２４０℃にすることができる。また、ポリマー組成物の融点は、約２５０℃〜約３２０℃、幾つかの態様においては約２６０℃〜約３００℃の範囲にすることができる。融点及び結晶化温度は、当該技術において周知なように、ＩＳＯ試験Ｎｏ．１１３５７：２００７にしたがい、示差走査熱量測定を用いて求めることができる。かかる融点においても、融点に対する、荷重たわみ温度（ＤＴＵＬ）（短時間耐熱性の指標）の比は、なお比較的高く維持することができる。例えば、この比は、約０．６５〜約１．００、幾つかの態様においては約０．７０〜約０．９９、幾つかの態様においては約０．８０〜約０．９８の範囲にすることができる。具体的なＤＴＵＬ値は、例えば、約２５０℃〜約３４０℃、幾つかの態様においては約２６０℃〜約３３０℃、幾つかの態様においては約２７０℃〜約３２０℃の範囲にすることができる。かかる高いＤＴＵＬ値は、中でも、小さい寸法公差を有する部品の製造中にしばしば用いられる高速プロセスを使用することを可能にすることができる。
【００３５】
ＩＩ．電池モジュール：
[0033]上述したように、本発明のポリマー組成物は、熱を除去、伝導、及び／又は吸収させるために、電池モジュールにおいて用いることができる。電池モジュールは、一般に電気化学セル（例えば電池）の収納又は収容、電気化学セル素子の互いとの接続及び／又は乗物の電気システムの他の部品との接続、並びに電気化学セル素子及びシステムの他の機構の調節に関与する。熱伝導性ポリマー組成物は、電池モジュールの独立した部品（例えばヒートシンク）として用いることができ、或いは１以上の電気化学セルのためのハウジング、又はかかるハウジングが接続されるフレームなどにおけるモジュールの幾つかの他の機能を果たすこともできる。これに関係なく、これらの部品は、成形（例えば、射出成形、圧縮成形等）、キャスト、熱成形等などによる種々の異なるプロセスを用いて形成することができる。例えば、部品は、ポリマー組成物から形成される顆粒を金型中に射出し、成形し、その後に冷却する一成分射出成形プロセスを用いて成形することができる。得られる部品のデザイン及び形状は、当該技術において公知なように変化させることができ、具体的な用途、必要な熱伝達の程度、部品の位置、及び利用できるスペースの量のような種々の異なるファクターによって定めることができる。
【００３６】
[0034]通常は、電池モジュールは、ハウジング内に配置される１以上の電気化学セル（例えば、リチウムイオン電池、ニッケル金属水素化物電池、リチウムポリマー電池等）を含む。例えば、モジュールは、２以上、幾つかの態様においては３以上、幾つかの態様においては４〜２０のセルを用いることができる。所望の場合には、それぞれの個々のセルをケース内に個々に収納することもできる。更に、モジュールハウジングをフレーム又はカバーに接続して、使用中に１つ又は複数のセルを保護及び安定化させることができる。熱伝導性ポリマー組成物を用いて、個々のセルのケース、モジュールハウジング、フレーム等などの場合のようにモジュールの任意の部品の全部又は一部を形成することができる。
【００３７】
[0035]例えば図３を参照すると、電池モジュール２２の１つの特定の態様（例えば電池パック）が示されている。電池モジュール２２は、電荷を貯蔵するように構成されている複数の電気化学セル２４を含む。セルの形状は、角柱形、長円形、円筒形、多角形等のように所望に応じて変化させることができる。セル２４は、通常は複数の負電極４０、正電極４２、及び交互に積層されているセパレーターを含む。セル２４は、バスバーのようなコネクターを用いて互いに、又は電池モジュールの他の部品に電気接続することができる。電池モジュール２２はまたハウジング２６も含み、これは１以上の電気化学セル２４を受容するための区画２９を画定する外壁３６を含んでいてもよい。所望の場合には、ハウジング３６にはまた、１以上の内壁２８も含ませて個々の電気化学セル２４を更に互いから隔離させることもできる。ハウジング２６にはまた、区画２９を閉止するためのカバー３０も含ませることができ、これには場合によって電解液を区画２９中に供給するために複数の開口３４と流体連絡している溝３２を含ませることができる。ハウジング内に供給したら、開口３４を密閉して電解液が区画２９内に保持されるようにすることができる。
【００３８】
[0036]上記で示したように、本発明の熱伝導性ポリマー組成物を用いて、外壁３６、内壁２８、及び／又はカバー３０のようなハウジング３６の１以上の部品を形成することができる。例えば示されている態様においては、本組成物を用いて外壁３８を形成している。具体的には示していないが、電池モジュールにはまた当該技術において公知の他の部品を含ませることもできることを理解すべきである。例えば、電池モジュールに、公知の技術を用いて、例えばオーバーモールド等によってハウジングに接続されているフレームを含ませることができる。フレームは、モジュールを乗物構造体に取り付けることを補助するために用いることができ、熱伝導性ポリマー組成物又は通常の材料（例えばアルミニウムのような金属）から形成することができる。
【００３９】
[0037]用いる特定の構造に関係なく、電池モジュールは、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（ＰＨＥＶ）、又は駆動のために電力を用いる他のタイプの乗物（「電動輸送機器」と総称される）のような広範囲の乗物において用いることができる。乗物は、自動車、バス、トラック、オートバイ、ボート等の形態であってよい。例えば図１を参照すると、乗物１０のための駆動力の全部又は一部を提供するための電池システム２０を有する自動車（例えば乗用車）の形態の好適な乗物１０の一態様が示されている。図１においては、電池システム２０は乗物のトランク又は後部の中に配置されるように示されているが、他の代表的な態様によれば、電池モジュール２０の位置は変化させることができる。例えば、電池モジュール２０の位置は、乗物内の利用できるスペース、乗物の所望の重量バランス、モジュール２０と共に用いられる他の部品（例えば、電池管理システム、排気口、又は冷却装置等）の位置、及び種々の他の考慮事項に基づいて選択することができる。図２は、ハイブリッド電動輸送機器の形態で与えられている特定の乗物１０Ａの切欠概要図を示す。この態様においては、電池モジュール２０Ａは、燃料タンク１２付近の乗物１０Ａの後部の近くに装備されている。勿論、電池モジュール２０Ａはまた、燃料タンク１２に直接隣接して装備することもでき、或いは乗物１０Ａの後部内の別の区画（例えばトランク）内に装備することができ、或いは乗物１０Ａ内の他の箇所に装備することができる。乗物１０Ａが乗物１０Ａを駆動させるためにガソリン動力も用いる場合には、内燃エンジン１４を装備することができる。電気モーター１６、動力分割機構１７、及び発電機１８も、乗物の駆動システムの一部として装備される。かかる乗物１０Ａは、電池モジュール２０Ａのみによって、エンジン１４のみによって、又は電池モジュール２０Ａとエンジン１４の両方によって動力供給又は駆動することができる。他の代表的な態様にしたがって他のタイプの乗物及び乗物駆動システムに関する構成を用いることができ、図２の概要図は本出願において記載されている主題の範囲を限定するとはみなされないことを留意すべきである。
【実施例】
【００４０】
[0038]本発明は、以下の実施例を参照してより良好に理解することができる。
試験法：
[0039]融点：融点（Ｔｍ）は、当該技術において公知なように示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって求めることができる。融点は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．１１３５７−２：２０１３によって求められる示差走査熱量測定（ＤＳＣ）ピーク融解温度である。ＤＳＣ手順においては、TA-Q2000装置で行うＤＳＣ測定を用いて、ＩＳＯ標準規格１０３５０に示されているように試料を２０℃／分で加熱及び冷却した。
【００４１】
[0040]引張弾性率、引張応力、及び破断点引張伸び：引張特性は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．５２７：２０１２（ＡＳＴＭ−Ｄ６３８−１４と技術的に同等）にしたがって試験することができる。８０ｍｍの長さ、１０ｍｍの厚さ、及び４ｍｍの幅を有する同じ試験片試料について、弾性率及び強度の測定を行うことができる。試験温度は２３℃であってよく、試験速度は１又は５ｍｍ／分であってよい。
【００４２】
[0041]曲げ弾性率及び曲げ応力：曲げ特性は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．１７８：２０１０（ＡＳＴＭ−Ｄ７９０−１０と技術的に同等）にしたがって試験することができる。この試験は６４ｍｍの支持材スパンに関して行うことができる。試験は、未切断のＩＳＯ−３１６７多目的棒材の中央部分について行うことができる。試験温度は２３℃であってよく、試験速度は２ｍｍ／分であってよい。
【００４３】
[0042]ノッチ付きシャルピー衝撃強さ：ノッチ付きシャルピー特性は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．ＩＳＯ−１７９−１：２０１０（ＡＳＴＭ−Ｄ２５６−１０，方法Ｂと技術的に同等）にしたがって試験することができる。この試験は、タイプＡのノッチ（０．２５ｍｍの底半径）、及びタイプ１の試験片寸法（８０ｍｍの長さ、１０ｍｍの幅、及び４ｍｍの厚さ）を用いて行うことができる。試験片は、一枚歯フライス盤を用いて多目的棒材の中央部分から切り出すことができる。試験温度は２３℃であってよい。
【００４４】
[0043]荷重たわみ温度（ＤＴＵＬ）：荷重たわみ温度は、ＩＳＯ試験Ｎｏ．７５−２：２０１３（ＡＳＴＭ−Ｄ６４８−０７と技術的に同等）にしたがって求めることができる。より詳しくは、８０ｍｍの長さ、１０ｍｍの厚さ、及び４ｍｍの幅を有する試験片試料を、沿層方向３点曲げ試験にかけることができる。ここで、規定荷重（最大外繊維応力）は１．８メガパスカルであった。試験片をシリコーン油浴中に降下させることができ、そこで０．２５ｍｍ（ＩＳＯ試験Ｎｏ．７５−２：２０１３に関しては０．３２ｍｍ）たわむまで温度を２℃／分で上昇させる。
【００４５】
実施例：
[0044]試料１は、１６重量％のFORTRON（登録商標）0203（線状ＰＰＳ）、１３重量％のRYTON（登録商標）P25（分岐ＰＰＳ）、１重量％のFORTRON 110（線状ＰＰＳ）、２重量％のカーボンブラック、５０重量％のガラス繊維、及び１８重量％のマイカから形成される。
【００４６】
[0045]試料２は、３３．６２重量％のFORTRON（登録商標）0203（線状ＰＰＳ）、１重量％の黒色顔料、４５重量％のガラス繊維、５重量％のフレーク状黒鉛（3715 RF174, Asbury）、０．０８重量％の３−アミノプロピルトリエトキシシラン、１５重量％の炭酸カルシウム、及び０．３重量％の滑剤（Glycolube P）から形成される。
【００４７】
[0046]試料１を熱特性及び機械特性に関して試験し、その結果を下表に与える。
【００４８】
【表１】
2020506257.tif 000007
【００４９】
[0047]本発明のこれら及び他の修正及び変更は、本発明の精神及び範囲から逸脱することなく当業者によって実施することができる。更に、種々の態様の複数の形態は、全体的又は部分的の両方で相互に交換することができることを理解すべきである。更に、当業者であれば、上記の記載は例のみの目的であり、添付の特許請求の範囲において更に記載されている発明を限定することは意図しないことを認識するであろう。
【図１】
2020506257.tif 000008
【図２】
2020506257.tif 000009
【図３】
2020506257.tif 000010
【国際調査報告】
2020506257.tif 000011