(57)【要約】  本発明は、アノード箔（３１）を用意し、アノード箔（３１）に第１のセパレータ箔（４１）を配置し、レーザー光（８０）によって第１のセパレータ箔（４１）をアノード箔（３１）に溶接し、第１のセパレータ箔（４１）にカソード箔を配置し、カソード箔に第２のセパレータ箔を配置することによって、両セパレータ箔内にカソード箔を固定することができる、バッテリセル用電極アセンブリの製造方法に関する。また、本発明は、本発明に係る方法を用いて製造した電極アセンブリを少なくとも１つ備えるバッテリセルに関する。
2020520058.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード箔（３１）を用意し、
前記アノード箔（３１）に第１のセパレータ箔（４１）を配置し、
レーザー光（８０）によって前記第１のセパレータ箔（４１）を前記アノード箔（３１）に溶接し、
前記第１のセパレータ箔（４１）にカソード箔（３２）を配置し、前記カソード箔（３２）に第２のセパレータ箔（４２）を配置する、
バッテリセル（２）用電極アセンブリ（１０）の製造方法。
【請求項２】
前記レーザー光（８０）のエネルギーの大部分が前記第１のセパレータ箔（４１）を通過し、前記アノード箔（３１）のアノード用複合材料（２１）が前記レーザー光（８０）のエネルギーの大部分を吸収するように、前記レーザー光（８０）を前記第１のセパレータ箔（４１）に照射する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記アノード用複合材料（２１）は、グラファイトを含有する、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記第１のセパレータ箔（４１）は、前記アノード箔（３１）に対向して配置されるポリマー層（４５）を有する、請求項２または３に記載の方法。
【請求項５】
前記アノード用複合材料（２１）の融点または熱分解温度より低く、前記ポリマー層（４５）の融点または軟化点よりも高いかそれに近い温度まで前記アノード用複合材料（２１）が加熱されるように、前記レーザー光（８０）のエネルギーを付加する、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記第１のセパレータ箔（４１）は、前記アノード箔（３１）を避けて配置されるセラミック層（４６）を有する、先行請求項のいずれか１に記載の方法。
【請求項７】
前記第１のセパレータ箔（４１）を前記アノード箔（３１）に圧接しながら前記レーザー光（８０）によって前記第１のセパレータ箔（４１）を前記アノード箔（３１）に溶接する、先行請求項のいずれか１に記載の方法。
【請求項８】
透明材料で構成される管状部材（９０）によって前記第１のセパレータ箔（４１）を前記アノード箔（３１）に圧接する、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記管状部材（９０）内には、前記レーザー光（８０）を出射するレーザー光源（８２）が少なくとも１つ設けられている、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記管状部材（９０）は、中心軸（９４）周りに回転する、請求項８または９に記載の方法。
【請求項１１】
前記第２のセパレータ箔（４２）を前記カソード箔（３２）および／または前記第１のセパレータ箔（４１）に接合する、先行請求項のいずれか１に記載の方法。
【請求項１２】
前記アノード箔（３１）、前記第１のセパレータ箔（４１）、前記カソード箔（３２）、および前記第２のセパレータ箔（４２）を、電極テープ（５０）を形成するように結合し、
前記電極テープ（５０）を電極副積層体（５２）に切り分ける、先行請求項のいずれか１に記載の方法。
【請求項１３】
電極積層体として電極アセンブリ（１０）を形成するように複数の電極副積層体（５２）を上下に重ね合わせる、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
先行請求項のいずれか１に記載の方法を用いて製造した電極アセンブリ（１０）を少なくとも１つ備える、バッテリセル（２）。
【請求項１５】
電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（ＰＨＥＶ）、据置バッテリ、または海洋用途のバッテリにおける、請求項１４に記載のバッテリセル（２）の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、バッテリセル用の電極アセンブリの製造方法に関し、特に、アノード箔と、第１のセパレータ箔と、カソード箔と、第２のセパレータ箔とを備える、リチウムイオンバッテリセル用の電極アセンブリの製造方法に関する。また、本発明は、本発明に係る電極アセンブリを少なくとも１つ備えるバッテリセルに関する。
【背景技術】
【０００２】
電気エネルギーは、バッテリを用いて貯蔵することができる。バッテリは、化学エネルギーを電気エネルギーに変える。特に、複数回充放電することができる充電式バッテリが知られている。バッテリまたはバッテリモジュールは、直列または並列に電気的に接続される複数のバッテリセルを備える。
【０００３】
特に、リチウムイオンバッテリセルが充電式バッテリまたはバッテリシステムで使用される。リチウムイオンバッテリセルは、比較的高いエネルギー密度を有する。たとえば、リチウムイオンバッテリセルは、原動機付き車両、具体的には、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、およびプラグインハイブリッド電気自動車（ＰＨＥＶ）で使用される。リチウムイオンバッテリセルは、１つ以上の電極アセンブリを備える。
【０００４】
電極アセンブリは、カソードと呼ばれる正極と、アノードと呼ばれる負極とを有する。アノードおよびカソードは、セパレータを用いて互いに隔離される。バッテリセルの電極は、箔状に形成し、セパレータを介在させて巻くことにより、ジェリーロールとも呼ばれる電極ロールを形成することができる。あるいは、セパレータを介在させて電極を積層することにより、電極積層体を形成することもできる。アノード、カソード、およびセパレータの箔を、たとえば圧延を用いた積層技術で重ね合わせる。
【０００５】
電極およびセパレータには、通常液体状態、ゲル状態、または固体状態の電解質が含侵される。電極アセンブリの電極はバッテリセルの端子に接続される。バッテリセルは端子を介して充放電することができる。
【０００６】
カソードおよびアノードのいずれも、活物質、結着剤、および／または、たとえばカーボンブラックなどの導電剤を含有する複合材料が塗布される集電体を備える。カソードの集電体は一般的にアルミニウム製であり、アノードの集電体は一般的に銅製である。カソード用複合材料は、たとえば、活物質として金属酸化物を含有する。アノード用複合材料は、たとえば、活物質としてグラファイトまたはシリコンを含有する。アノードの活物質にはリチウムイオンが挿入されている。
【０００７】
バッテリセルの充電処理中は、電子がカソードからアノードへと外部回路を流れるのと同時に、リチウムイオンがセパレータを通ってカソードからアノードへと移動する。放電処理中は、リチウムイオンはバッテリセル内をアノードからカソードへと移動し、電子はアノードからカソードへと外部回路を流れる。
【０００８】
文献DE 10 2009 022 678 Alは、セパレータを備える電極アセンブリを開示している。このセパレータは、セラミック材料およびポリマー材料を含有する複合材料として形成される。具体的には、セパレータは、無機材料で被覆した有機材料で形成したベース層を備える。電極アセンブリはジェリーロール形である。
【０００９】
文献US 2014/248541 Alは、リチウム化ガラスセラミック材料で構成されるゾーンを少なくとも１つ備えるリチウムバッテリ用固体電解質を開示している。ここでは、リチウム化セラミック材料を融解させ、固化後にガラス相を得るために、リチウム化セラミック材料の一部がレーザー光で照射される。
【発明の概要】
【００１０】
バッテリセル用電極アセンブリの製造方法が提案される。前記方法において、アノード箔を用意し、前記アノード箔に第１のセパレータ箔を配置する。次いで、レーザー光によって前記第１のセパレータ箔を前記アノード箔に溶接する。前記第１のセパレータ箔にカソード箔を配置し、前記カソード箔に第２のセパレータ箔を配置する。
【００１１】
上記方法において、アノード箔は、アノード用複合材料を含有する２層のアノード層に挟まれたアノード集電体を備える。アノード集電体は導電性を有し、金属製、具体的には銅製である。カソード箔は、カソード用複合材料を含有する２層のカソード層に挟まれたカソード集電体を含む。カソード集電体は導電性を有し、金属製、具体的にはアルミニウム製である。
【００１２】
本発明の有利な実施形態によると、前記レーザー光のエネルギーの大部分が前記第１のセパレータ箔を通過し、前記アノード箔のアノード用複合材料が前記レーザー光のエネルギーの大部分を吸収するように、前記レーザー光を前記第１のセパレータ箔に照射する。レーザー光のエネルギーを吸収することによって、アノード用複合材料の温度が上昇する。
【００１３】
前記アノード用複合材料は、アノード活物質としてグラファイトを含有することが好ましい。ここで、アノード用複合材料は、たとえば導電剤や結着剤などの材料をさらに含有していてもよい。
【００１４】
本発明の有利な発展形態によると、前記第１のセパレータ箔は、前記アノード箔に対向して配置されるポリマー層を有する。これにより、第１のセパレータ箔のポリマー層は、アノード用複合材料に隣接し、直接接触するように配置される。
【００１５】
本発明の好ましい実施形態によると、前記アノード用複合材料の融点または熱分解温度より低く、前記第１のセパレータ箔のポリマー層の融点または軟化点よりも高いかそれに近い温度まで前記アノード用複合材料が加熱されるように、前記レーザー光のエネルギーを付加する。特に、アノード用複合材料は、アノード活物質の融点または熱分解温度より低い温度まで加熱される。
【００１６】
これにより、アノード用複合材料から第１のセパレータ箔のポリマー層の方向に熱が伝わる。その際、第１のセパレータ箔のポリマー層が一部融解または軟化し、ポリマー層の材料がアノード用複合材料の微細孔に流入したり摂取されたりする。アノード用複合材料およびポリマー層の温度が低下すると、ポリマー層の材料が固化する。このようにして、溶接によって第１のセパレータ箔がアノード箔に接合される。
【００１７】
前記第１のセパレータ箔は、前記アノード箔を避けて配置されるセラミック層を有することが有利である。これにより、第１のセパレータ箔のセラミック層は、カソード箔に対向して配置される。
【００１８】
本発明の有利な実施形態によると、前記第１のセパレータ箔を前記アノード箔に圧接しながら前記レーザー光によって前記第１のセパレータ箔を前記アノード箔に溶接する。特に、レーザー光を透過させるガラス板によって第１のセパレータ箔をアノード箔に圧接する。これにより、レーザー光は第１のセパレータ箔をアノード箔に溶接しながらガラス板を通過する。
【００１９】
本発明の好ましい実施形態によると、透明材料で構成される管状部材によって前記第１のセパレータ箔を前記アノード箔に圧接する。具体的には、管状部材の材料は、レーザー光を透過させる。管状部材は、中心軸に対して回転対称であることが好ましい。
【００２０】
前記管状部材内には、前記レーザー光を出射するレーザー光源が少なくとも１つ設けられていることが好ましい。
【００２１】
前記管状部材は、前記管状部材が回転対称となる前記中心軸周りに回転することがさらに好ましい。
【００２２】
本発明の好ましい実施形態によると、具体的には前記第１のセパレータ箔を前記第１のアノード箔に溶接した後、前記第２のセパレータ箔を前記カソード箔および／または前記第１のセパレータ箔に接合する。第２のセパレータ箔は、第１のセパレータ箔と同様に設計され、したがってポリマー層およびセラミック層を有することが好ましい。ここで、第２のセパレータ箔は、第２のセパレータ箔のセラミック層がカソード箔のカソード用複合材料に対向するように配置される。
【００２３】
第２のセパレータ箔は、粘着性化合物によってカソード箔および／または第１のセパレータ箔に接合されることが好ましい。粘着性化合物は、２層のセラミック被覆セパレータを介して接合部を形成可能な接着剤またはその他の入手可能な材料とすることができる。なお、別の接合技術によっても実現可能である。
【００２４】
前記アノード箔、前記第１のセパレータ箔、前記カソード箔、および前記第２のセパレータ箔を、電極テープを形成するように結合することが有利である。また、前記電極テープを電極副積層体に切り分ける。
【００２５】
その後、電極積層体形の電極アセンブリを形成するように複数の電極副積層体を上下に重ね合わせる。さらに、アノード集電体から突出するアノードタブ同士を電気的に接続し、カソード集電体から突出するカソードタブ同士を電気的に接続する。
【００２６】
また、本発明に係る方法を用いて製造した電極アセンブリを少なくとも１つ備えたバッテリセルが提案される。
【００２７】
有利には、本発明に係るバッテリセルは、特に電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（ＰＨＥＶ）、据置バッテリ、または海洋用途のバッテリで使用可能である。ただし、その他の用途も可能である。
【発明の効果】
【００２８】
本発明に係る電極アセンブリの製造方法によると、追加材料を使わずにアノード箔をセパレータ箔に簡単かつ迅速に接合できる。これにより、たとえば接着、ニードリング、ソーイング、溶接などによってセパレータ箔にアノード箔が固定された電極アセンブリに比べてリチウムイオンの拡散率が高くなる。追加材料の接着剤が電解質に溶解すると、バッテリセルの長期サイクル性能に影響を及ぼすことがある。さらに、重ね合わせて電極積層体として電極アセンブリを形成することができる機械的に固定された電極副積層体が製造される。特に、この電極副積層体は上下逆に配置して輸送することができる。その後電極副積層体の端部においてセパレータ箔をアノード箔に溶接するだけでよい。セパレータ箔とアノード箔の全表面にわたってこれらを大規模に溶接する必要はない。特に、中心軸周りに回転する管状部材をアノード箔に対するセパレータ箔の押圧に使用する場合、本発明に係る方法を連続的かつ迅速に実施することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
本発明の上記実施形態およびその更なる実施形態の理解を深めるため、以下を示す添付の図面とともに、下記の実施形態の説明を参照されたい。
【００３０】
【図１】図１は、バッテリセルの概略図である。
【図２】図２は、溶接中のアノード箔およびセパレータ箔の断面図である。
【図３】図３は、図２の一部拡大図である。
【図４】図４は、第１の実施形態に係る溶接処理の概略図である。
【図５】図５は、第２の実施形態に係る溶接処理の概略図である。
【図６】図６は、電極テープの断面図である。
【図７】図７は、電極副積層体の半透視である。
【００３１】
以下、図面を参照して本発明の好ましい実施形態を説明する。図面は、本発明の概略図を提供しているに過ぎない。別段の記載がない限り、複数の図を通して対応する部品、要素、および成分には同様の符号を付す。
【発明を実施するための形態】
【００３２】
図１は、バッテリセル２の概略図を示す。バッテリセル２は、たとえばパウチ型で角柱形の筐体３を備える。バッテリセル２は、筐体３内に配置される電極アセンブリ１０をさらに備える。筐体３は、電極アセンブリ１０を包囲する軟質材料で構成されるバッグまたはパウチである。
【００３３】
さらに、バッテリセル２は、負端子１５および正端子１６を備える。端子１５、１６はバッテリセル２の充放電に用いられる。端子１５、１６は筐体３から突出している。
【００３４】
電極アセンブリ１０はアノード１１と、カソード１２と、アノード１１およびカソード１２の間に配置されるセパレータ１８とを備える。ここでは、電極アセンブリ１０は電極積層体形である。つまり、電極アセンブリ１０のアノード１１およびカソード１２は、交互に重ねて集積体すなわち積層体を形成する複数の平坦なシートからなる。セパレータ１８も、アノード１１のシートとカソード１２のシートとの間に重ねた複数の平坦なシートからなる。
【００３５】
アノード１１は、アノード用複合材料２１およびアノード集電体２３を含む。アノード用複合材料２１およびアノード集電体２３は互いに着接されている。アノード集電体２３は導電性を有し、金属製、具体的には銅製である。アノード集電体２３は、バッテリセル２の負端子１５に電気的に接続される。ここでは、アノード用複合材料２１は、活物質としてグラファイトを含有する。
【００３６】
カソード１２は、カソード用複合材料２２およびカソード集電体２４を含む。カソード用複合材料２２およびカソード集電体２４は互いに着接されている。カソード集電体２４は導電性を有し、金属製、具体的にはアルミニウム製である。カソード集電体２４は、バッテリセル２の正端子１６に電気的に接続される。ここでは、カソード用複合材料２２は、活物質として金属酸化物を含有する。
【００３７】
図２は、レーザー光８０による溶接中のアノード箔３１および第１のセパレータ箔４１の断面図を示す。ここでは図示しないレーザー光源８２がレーザー光８０を出射する。その際、レーザー光８０は第１のセパレータ箔４１に照射される。レーザー光８０の波長は、約０．５μｍ〜２μｍであり、具体的には０．９μｍ〜１．０７μｍである。レーザー光８０の光力は約１Ｗ〜２００００Ｗであり、具体的には１０Ｗ〜４０００Ｗ、特に１００Ｗ〜５００Ｗである。
【００３８】
アノード箔３１は、アノード用複合材料２１を含有する２層のアノード層に挟まれたアノード集電体２３を含む。アノード集電体２３は導電性を有し、銅製である。アノード集電体２３の厚さは約９μｍ〜１２μｍである。アノード用複合材料２１は多孔性で、アノード活物質としてのグラファイト粒子と、導電剤と、結着剤とを含有する。アノード箔３１の厚さは約２０μｍ〜１０００μｍであり、具体的には５０μｍ〜３００μｍである。
【００３９】
第１のセパレータ箔４１は、アノード箔３１に対向して配置されるポリマー層４５を有する。ここでは、ポリマー層４５は、アノード用複合材料２１に隣接し、直接接触するように配置される。ポリマー層４５の厚さは約９μｍ〜１６μｍである。また、第１のセパレータ箔４１はアノード箔３１を避けて配置されるセラミック層４６を含む。セラミック層４６の厚さは約１μｍ〜５μｍである。
【００４０】
図３は、図２の一部拡大図を示す。レーザー光８０は、第１のセパレータ箔４１の表面に直交する伝搬方向ｚに伝搬する。レーザー光８０は、レーザー光８０のエネルギーの大部分が第１のセパレータ箔４１を通過し、アノード箔３１のアノード用複合材料２１がレーザー光８０のエネルギーの大部分を吸収するように、第１のセパレータ箔４１に照射される。ポリマー層４５およびセラミック層４６は、レーザー光８０を透過させる。
【００４１】
伝搬方向ｚに直交する方向を径方向ｒとする。レーザー光８０は、この径方向ｒに変動する直径ｄを有する。第１のセパレータ箔４１の表面付近において、レーザー光８０の直径ｄは約１μｍ〜３０００μｍであり、具体的には３００μｍ〜６００μｍである。
【００４２】
図３に等照線ｌ１を示す。等照線ｌ１の径方向ｒの長さｂ１は、レーザー光８０の直径ｄよりも短い。ここに示す等照線ｌ１のエネルギー量は、たとえばレーザー光８０のエネルギーの約６３％である。また、たとえばガウスレーザー光強度分布のエネルギー量８７％など、別の等照線内のプロセスウィンドウを用いて溶接を行うことも可能である。
【００４３】
レーザー光８０のエネルギーを吸収することによって、アノード用複合材料２１の温度が上昇する。レーザー光８０のエネルギーは、アノード用複合材料２１の融点または熱分解温度より低く、第１のセパレータ箔４１のポリマー層４５の融点または軟化点よりも高いかそれに近い温度までアノード用複合材料２１が加熱されるように付加する。これにより、アノード用複合材料２１から第１のセパレータ箔４１のポリマー層４５の方向に熱が伝わる。
【００４４】
その際、第１のセパレータ箔４１のポリマー層４５が一部融解または軟化し、ポリマー層４５の材料がアノード用複合材料２１の微細孔に流入したり摂取されたりする。アノード用複合材料２１およびポリマー層４５が冷却されると、ポリマー層４５の材料が固化する。このようにして、第１のセパレータ箔４１がアノード箔３１に溶接される。
【００４５】
図４は、第１の実施形態に係る溶接処理の概略図を示す。たとえば昇降台などの台７０上に載置した鋼板７２にアノード箔３１を載置する。ただし、別の板材を使用してもよい。矢印で示すように、台７０に向かう方向にガラス板７４が第１のセパレータ箔４１に押圧される。ガラス板７４はレーザー光８０を透過させる。
【００４６】
このようにして、第１のセパレータ箔４１をガラス板７４によってアノード箔３１に圧接しながら第１のセパレータ箔４１をアノード箔３１に溶接する。ここでは、レーザー光８０は、第１のセパレータ箔４１およびガラス板７４を通過する。レーザー光８０のエネルギーは、アノード用複合材料２１の境界域に溶接領域６５を生成する。
【００４７】
図５は、第２の実施形態に係る溶接処理の概略図を示す。第１のセパレータ箔４１は長尺テープとして供給される。アノード箔３１は、搬送ベルト９８に載置される個別アノード要素３５に予め切り分けられる。第１のセパレータ箔４１は、ローラー９６によってアノード要素３５上に載置される。アノード要素３５のアノード集電体２３からは、アノードタブ２５が突出している。
【００４８】
第１のセパレータ箔４１は、管状部材９０によってアノード要素３５に圧接される。管状部材９０は、レーザー光８０を透過させ、中心軸９４に対して回転対称である。溶接操作中、管状部材９０は中心軸９４周りに回転する。
【００４９】
管状部材９０内には、レーザー光８０を出射するレーザー光源８２が設けられている。レーザー光源８２は、レーザー光８０が第１のセパレータ箔４１の一方端部に照射されるように配置される。管状部材９０内には、ここでは図示しない別のレーザー光源８２が、このレーザー光源８２が出射したレーザー光８０が第１のセパレータ箔４１の他方端部に照射されるようにさらに配置されている。これら両レーザー光８０が、第１のセパレータ箔４１の両端部に溶接領域６５を生成する。
【００５０】
図６は、電極テープ５０の断面図を示す。電極テープ５０は、上述のとおり、アノード箔３１に溶接された第１のセパレータ箔４１を含む。電極テープ５０は、カソード用複合材料２２を含有する２層のカソード層に挟まれたカソード集電体２４を備えたカソード箔３２をさらに含む。カソード集電体２４は導電性を有し、アルミニウム製である。電極テープ５０は、ポリマー層４５およびセラミック層４６を有する第２のセパレータ箔４２をさらに含む。
【００５１】
レーザー光８０によって第１のセパレータ箔４１をアノード箔３１に溶接した後、第１のセパレータ箔４１にカソード箔３２を配置する。粘着性化合物６０を第１のセパレータ箔４１の端部に塗布する。次いで、カソード箔３２に第２のセパレータ箔４２を配置する。これにより、粘着性化合物６０によって第１のセパレータ箔４１に第２のセパレータ箔４２が接合される。このようにして、カソード箔３２がセパレータ箔４１、４２の間に固定される。粘着性化合物６０は、接着剤またはその他の粘着性を有する材料とすることができる。また、別の接合技術を採用することも可能である。
【００５２】
第２のセパレータ箔４２は、セラミック層４６がカソード箔３２に対向するように配置される。同様に、第１のセパレータ箔４１は、セラミック層４６がカソード箔３２に対向するように配置される。これにより、カソード用複合材料２２がセパレータ箔４１、４２のセラミック層４６と直接接触する。溶接領域６５の幅は、約５００μｍとする。
【００５３】
次いで、電極テープ５０を電極副積層体５２に切り分ける。図７に、電極副積層体５２の半透視を示す。アノード集電体２３からはアノードタブ２５が突出している。カソード集電体２４からはカソードタブ２６が突出している。アノードタブ２５およびカソードタブ２６は同じ方向に突出する。
【００５４】
その後、電極積層体形の電極アセンブリ１０を形成するように、複数の電極副積層体５２を上下に重ね合わせる。アノード集電体２３から突出するアノードタブ２５同士を電気的に接続する。また、カソード集電体２４から突出するカソードタブ２６同士を電気的に接続する。電極アセンブリ１０をバッテリセル２に挿入する際、アノードタブ２５は負端子１５に接続され、カソードタブ２６は正端子１６に接続される。
【００５５】
上記記載は、説明の目的で特定の実施形態を参照してなされたものである。ただし、上記記載は一例であり、本発明を完全に網羅するものでも、開示した形態と全く同一の形態に本発明を限定するものでもない。上記教示および添付の請求項に包含される教示を考慮して種々の変更や変形が可能である。上記実施形態は、本発明の原理およびその実用的な応用を説明し、それによって、考えられる特定の使用に適するような様々な変更を加えて本発明および様々な実施形態を当業者が利用可能にするために選択し記載したものである。
【図１】
2020520058.tif 000003
【図２】
2020520058.tif 000004
【図３】
2020520058.tif 000005
【図４】
2020520058.tif 000006
【図５】
2020520058.tif 000007
【図６】
2020520058.tif 000008
【図７】
2020520058.tif 000009
【国際調査報告】
2020520058.tif 000010
2020520058.tif 000011
2020520058.tif 000012