(57)【要約】  本発明は、多層要素（ＬＥ）、物品を製造するためのこの多層要素（ＬＥ）の使用、多層要素（ＬＥ）を備える物品、少なくとも２層の層要素、多層要素を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、並びに上記多層要素（ＬＥ）及びその物品の製造方法に関する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１層要素、中間層要素及び第２層要素を備える多層要素（ＬＥ）であって、
前記第１層要素が、ガラス層又はポリマー層を備え、
前記中間層要素が、
（ａ１）シラン基含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、又は
（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマーから選択される１以上の極性コモノマーを有するエチレンの共重合体であって、シラン基含有単位を保有し、前記共重合体（ａ１）とは異なる共重合体
から選択されるエチレンの共重合体（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
前記第２層要素が、ガラス層要素又はポリマー層要素を備え、
前記中間層要素が、前記第１層要素及び第２層要素と接着接触している多層要素（ＬＥ）。
【請求項２】
前記エチレンの共重合体（ａ）が、
（ａ１）シラン基含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、又は
（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマーから選択される１以上の極性コモノマーを有し、シラン基含有コモノマーを有するエチレンの共重合体
から選択される請求項１に記載の多層要素（ＬＥ）。
【請求項３】
前記極性コモノマーが、０．５〜３０．０モル％の量で前記エチレンの共重合体（ａ２）中に存在し、好ましくは、前記極性コモノマーが、アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマーから、より好ましくは、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル又はアクリル酸ブチルコモノマーから選択される請求項１又は請求項２に記載の多層要素（ＬＥ）。
【請求項４】
エチレンの共重合体（ａ１）の前記シラン基含有コモノマー及び前記シラン基含有単位、又は好ましくはエチレンの共重合体（ａ２）の前記シラン基含有コモノマーが、式（Ｉ）によって表される加水分解性不飽和シラン化合物であり、
好ましくは、エチレンの共重合体（ａ１）の前記シラン基含有コモノマー及び前記シラン基含有単位、又は好ましくはエチレンの共重合体（ａ２）の前記シラン基含有コモノマーの量が０．０１〜２．０モル％であり、
好ましくは、前記エチレンの共重合体（ａ１）及び前記エチレンの共重合体（ａ２）が、ラジカル開始剤を使用する高圧重合プロセスにおける重合によって製造されている請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
Ｒ１ＳｉＲ２ｑＹ３−ｑ      （Ｉ）
前記式（Ｉ）中、
Ｒ１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル基、エチレン性不飽和ヒドロカルビルオキシ基又はエチレン性不飽和（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
各Ｒ２は、独立に、脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
Ｙは、同じであってもよいし異なっていてもよく、加水分解性有機基であり、
ｑは０、１又は２である。
【請求項５】
前記極性コモノマーが、２．５〜１８モル％の量で前記エチレンの共重合体（ａ２）中に存在し、好ましくは、前記極性コモノマーが、アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマーから、より好ましくは、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル又はアクリル酸ブチルコモノマーから選択される請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
【請求項６】
前記中間層要素の前記ポリマー組成物が架橋されており、好ましくは、過酸化物又はスズ、亜鉛、鉄、鉛若しくはコバルトのカルボン酸塩若しくは芳香族有機スルホン酸の群から選択されるシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）、好ましくは過酸化物を使用して架橋されている請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
【請求項７】
中間層要素が前記第１層要素と第２層要素との間の唯一種のポリマー層要素であり、好ましくは、前記中間層要素が、前記中間層要素の前記ポリマー組成物を含む単層要素である請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
【請求項８】
透明である請求項１から請求項７のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
【請求項９】
第１ガラス層要素、中間層要素及び第２ガラス層要素をこの順に備える合わせガラス層要素（ＧＬＥ）であって、
前記中間層要素が、
（ａ１）シラン基含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、又は
（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマーから選択される１以上の極性コモノマーを有するエチレンの共重合体であって、シラン基含有単位を保有し、前記共重合体（ａ１）とは異なる共重合体
から選択されるエチレンの共重合体（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
前記中間層要素が、前記第１ガラス層要素及び前記第２ガラス層要素と接着接触している合わせガラス層要素（ＧＬＥ）。
【請求項１０】
建造物における要素等の建築物用途、例えば建築用要素、例えば建造物の外部のファサード、窓要素、扉要素若しくは室内壁要素等の外装／内装要素用の、橋梁における要素用の、自動車、列車、航空機若しくは船舶における窓等の車両における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、家庭用機器における要素用の、ヘッドアップディスプレイ等の映写用途用の、又は調度品等における要素用の、請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）又は請求項９に記載の合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を備える物品を製造するための、請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）又は請求項９に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）の使用。
【請求項１１】
請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）又は請求項９に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）を備える物品。
【請求項１２】
建造物における要素等の建築物用途、例えば建築用要素、例えば建造物の外部のファサード、窓要素、扉要素若しくは室内壁要素等の外装／内装要素用の、橋梁における要素用の、自動車、列車、航空機若しくは船舶における窓等の車両における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、家庭用機器における要素用の、ヘッドアップディスプレイ等の映写用途における要素用の、又は調度品における要素用の物品、好ましくは、安全層要素、絶縁層要素若しくは熱層要素又はこれらのいずれかの組み合わせから選択される物品であり、好ましくは前記多層要素（ＬＥ）若しくは前記合わせガラス要素（ＧＬＥ）からなる安全層要素、絶縁層要素若しくは熱層要素、又はこれらのいずれかの組み合わせである物品、より好ましくは安全層要素、好ましくは安全ガラス要素である物品である請求項１１に記載の物品。
【請求項１３】
請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）又は請求項９に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）を備える安全ガラス要素であって、好ましくは、前記多層要素（ＬＥ）又は前記合わせガラス要素（ＧＬＥ）からなる安全ガラス要素。
【請求項１４】
請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、請求項９に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）、又は請求項１１若しくは請求項１２に記載の物品、又は請求項１３に記載の安全ガラス要素を製造するための請求項１から請求項６のいずれか一項に記載のポリマー組成物の使用。
【請求項１５】
請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）又は請求項９に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）の製造方法であって、
前記第１層要素、中間層要素及び前記第２層要素を多層組立体へと組み立てる工程と、
前記多層組立体の層を高温及び任意に真空状態で積層して、多層要素（ＬＥ）又は前記合わせガラス要素（ＧＬＥ）を得る工程と、
得られた多層要素（ＬＥ）又は合わせガラス要素（ＧＬＥ）を回収する工程と
を備える方法。
【請求項１６】
請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）又は請求項９に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）を備える物品の製造方法であって、
ａ）
前記第１層要素、中間層要素及び前記第２層要素を多層組立体へと組み立てる工程と、
前記多層組立体の層を高温及び任意に真空状態で積層して、多層要素（ＬＥ）を得る工程と、
得られた多層要素（ＬＥ）を備える物品を回収する工程と
によって多層要素（ＬＥ）を製造する工程、
又は
ａ−１）
前記第１ガラス層要素、中間層要素及び前記第２ガラス層要素を多層組立体へと組み立てる工程と、
前記多層組立体の層を高温及び任意に真空状態で積層して、合わせガラス要素（ＧＬＥ）を得る工程と、
前記合わせガラス要素（ＧＬＥ）を備える物品を回収する工程と
によって合わせガラス要素（ＧＬＥ）を製造する工程を備える方法。
【請求項１７】
過酸化物又はシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）から選択される架橋剤と一緒に前記ポリマー組成物を前記過酸化物の分解温度以下の温度又は前記シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）の架橋温度より低い温度で押し出して、架橋性中間層要素を形成する工程と、
前記積層することを前記過酸化物の分解温度よりも高い温度又は前記シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）の架橋温度以上の温度で実施する工程と、
前記架橋性中間層要素の前記ポリマー組成物を架橋させる工程と
をさらに備える請求項１５又は請求項１６に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、安全層要素、絶縁要素若しくは熱層要素、又はこれらのいずれかの組み合わせにおいて使用するための多層要素（ＬＥ）、この多層要素（ＬＥ）を備える物品、少なくとも２層の層要素、上記多層要素（ＬＥ）及びその物品を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、並びに上記多層要素（ＬＥ）及び上記その物品の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば建造物用途のような建築物用途において、ファサード要素、窓要素、壁要素及びドア要素を含めた異なる種類の層要素が使用される。これらの層要素は、ほんの一例として、種々の特徴、例えば保護的特徴、すなわち安全性の特徴、絶縁性の特徴及び／又は熱的特徴を有するように設計されてもよい。
【０００３】
安全性という機能性を有する要素としては、種々の用途において使用するための、種々の種類のいわゆる「安全ガラス」要素が挙げられる。「安全ガラス」は、本明細書では、壊れにくく、又は壊れたとしても、打ち砕かれたときでも典型的にはまとまっているようにする付加的な安全性の特徴を備える合わせガラス層要素又は積層ポリマー層要素、典型的には合わせガラス層要素を意味する。
【０００４】
安全ガラス等の合わせガラスは、例えば、典型的には第１剛性層、少なくとも中間層及び第２層をこの順に備える層要素であることができる。上記第１剛性層及び任意に（そして従来的には）上記第２層は、典型的にはガラス材料の層（１又は複数）又はポリカーボネートのような剛性のポリマー材料の層（１又は複数）である。上記第１剛性層と第２剛性層との間の中間層は、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）又はエチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）に基づくことが多い。
【０００５】
この第１層要素及び／又は第２層要素（典型的にはガラス材料製）が壊れるとき、上記中間層要素は、第１層要素及び第２層要素を一緒に（結合して）保持／支持／接合する必要がある。すなわち、この中間層要素は接着機能を有する、つまり、第１層要素及び／又は第２層要素が大きくて鋭利な破片へと割れることを防止する。
【０００６】
従って、通常、安全ガラスは、人への衝撃の可能性があるとき、又はガラスが打ち砕かれた場合に機能しなくなる可能性がある場面で使用される。
【０００７】
中間層材料としてのＰＶＢの使用は、水分の影響を受けやすいという欠点を有する可能性があり、通常は、特別の制御された保存条件（温度及び湿度）を必要とする。さらに、水分の影響を受けやすさに起因して、接着特性が損なわれる可能性がある。
【０００８】
中間層材料としてのＥＶＡの場合は、ＥＶＡは、通常、有用な流動性／加工性挙動を得るために高ＶＡ含有量を有する必要がある。その場合、高ＶＡ含有量の従来のＥＶＡは、非常に高いＭＦＲ２（１５ｇ／１０分より大きい）も有する。
【０００９】
例えば、車両、建造物及び建築物、建築用ガラス、内装／外装デザイン用途、（通常、ガラス又は非柔軟性ポリマー材料のもの）についての用途のための合わせガラス層要素は、典型的には、層要素を合わせて積層することにより製造される。ＰＶＢ中間層のようなポリマー材料中間層を備える建築用安全合わせガラス及び自動車用安全合わせガラスの製造については、ゆるく置かれたガラス／フィルム／ガラスのサンドイッチの直接プレス加工は、空気巻き込みなしに上記安全合わせガラスを製造するためには好適な方法ではない。例えば、中間層としてのＰＶＢを備える安全ガラスの積層は、最終製品におけるあらゆる空気巻き込みを排除するために、たいてい２つの製造工程で行われる。最初の工程、いわゆる予備積層は、実際の加熱プレス工程に先だって行われる。この予備積層の品質は、最終の合わせガラスの品質にとって非常に重要である。予備積層においては、ロールプレスと真空プロセスとの間で区別がなされる。真空プロセスは、真空バッグプロセス及び真空リングプロセスに再分類される。この第２工程の間、これらの予備積層された構造物は、次いでオートクレーブ又はオーブン中で加圧下で加熱され、最終の結合された製品が得られる。
【００１０】
ＰＶＢの場合の積層プロセスは、高温及び長い継続時間を必要とする。
【００１１】
選ばれた層材料の特性も、安全層要素、絶縁層要素及び／又は熱層要素についてその最終使用の最終使用において必要とされる特性要求事項全体を満たすには十分ではない可能性がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
従って、産業上利用可能な解決策のための困難な要求事項を満たすために、要求が厳しい安全性の、絶縁性の、及び／又は熱的な最終用途、例えば安全ガラス用途での使用に好適な層要素の解決策を求めるニーズが引き続いて存在する。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
従って、本発明は、第１層要素、中間層要素及び第２層要素をこの順に備える多層要素（ＬＥ）であって、
上記第１層要素が、ガラス層又はポリマー層を備え、
上記中間層要素が、
（ａ１）シラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、又は
（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）から選択される１以上の極性コモノマーを有するエチレンの共重合体であって、シラン基（１又は複数）含有単位を保有し、上記共重合体（ａ１）とは異なる共重合体
から選択されるエチレンの共重合体（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
上記第２層要素が、ガラス層又はポリマー層を備え、
上記中間層要素が、上記第１層要素及び第２層要素と接着接触している多層要素（ＬＥ）に関する。
【００１４】
これまでに、これ以降に又は請求項に規定される多層要素（ＬＥ）は、必要とされるあらゆる目的のために、例えば建築物、建造物又は車両において、安全層要素、絶縁層要素又は熱層要素などとして、又はこれらのいずれかの組み合わせで使用することができる。
【００１５】
それゆえに、本発明の多層要素（ＬＥ）は、その多層要素（ＬＥ）が安全層要素、絶縁層要素及び／又は熱層要素の用途において一部として又はそれ自体で使用するための厳しい要求事項を満たすという点で、好ましくは、安全性の特徴、絶縁性の特徴又は熱的特徴のうちの少なくとも１つを有する。
【００１６】
これまでに、これ以降に又は請求項に規定される多層要素（ＬＥ）は、本明細書中では短縮して「層要素（ＬＥ）」とも呼ばれる。
【００１７】
これまでに、これ以降に又は請求項に規定される多層要素（ＬＥ）の第１層要素及び第２層要素は、本明細書中ではそれぞれ「第１層要素」及び「第２層要素」とも呼ばれる。
【００１８】
表現「中間層要素は、第１層要素及び第２層要素と接着接触している」は、本明細書では、第１層要素の最外表面に接着する中間層要素の最外表面、及び第２層要素の最外表面に接着する中間層要素の最外表面は、直接接着接触していてもよいし、あるいは中間層要素の接着面と第１層要素及び第２層要素の一方又は両方との間に接着剤層があってもよいということを意味する。
【００１９】
上記第１層要素、上記第２層要素及び上記中間層要素における表現「要素」は、本願では、これらの層部材の異なる機能性を指す。つまり、上記第１層要素及び第２層要素は、独立に、当該多層要素の最終使用に関する１以上の機能、例えば安全性機能、絶縁性機能及び／又は熱的機能等を有するのに対して、上記中間層要素は異なる機能、すなわち、接着機能を有する。安全性要素の意味は、上述の背景技術のところですでに与えられている。絶縁要素としては、当該技術分野で公知のとおり、防音（遮音）要素又は断熱要素が挙げられる。この絶縁要素は、防音機能性及び断熱機能性の両方を有していてもよい。上記熱要素は、例えば電線等の加熱手段を備えていてもよい。その場合、この加熱は、上記線に電流を通すことによってもたらされる。安全性要素及び熱要素の組み合わせの例は、例えば自動車等の車両における前窓（フロントガラス）であり、この前窓は、加熱手段を備え、安全ガラスとしても機能する。
【００２０】
これまでに、これ以降に又は請求項に規定されるエチレンの共重合体（ａ）は、本明細書中では短縮して「ポリマー（ａ）」又は「共重合体（ａ）」とも呼ばれる。
【００２１】
これまでに、これ以降に又は請求項に規定される規定（ａ１）シラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体は、本明細書中では短縮して「エチレンの共重合体（ａ１）」、「共重合体（ａ１）」又は「ポリマー（ａ１）」とも呼ばれる。これまでに、これ以降に又は請求項に規定される規定（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）から選択される１以上の極性コモノマーを有するエチレンの共重合体であって、シラン基（１又は複数）含有単位を保有し、上記共重合体（ａ１）とは異なる共重合体、は、本明細書中では短縮して「エチレンの共重合体（ａ２）」、「共重合体（ａ２）」又は「ポリマー（ａ２）」とも呼ばれる。
【００２２】
周知のとおり、「コモノマー」は共重合可能なコモノマー単位を指す。
【００２３】
本発明の層要素（ＬＥ）の共重合体（ａ）を含む請求項に係る特定の中間層要素は、上記第１層要素及び第２層要素に対する優れた接着特性を有し、好ましくは、非感湿性でもある。非感湿性という特性に起因して、上記中間層要素は、上記層要素（ＬＥ）の製造時の上記有益な接着特性を犠牲にすることなく、当該層要素（ＬＥ）の製造まで常温で保存することができる。さらに、上記中間層要素の優位な特性バランスは、最終の層要素（ＬＥ）の最終使用で維持される。結果として、本発明の層要素（ＬＥ）は、例えば安全性要素、絶縁要素又は熱要素のいずれか１つ、２つ又はすべてにおいて使用するための種々の最終用途物品に非常に好適であり、このような物品では、上記中間層要素は、当該要素が、最終用途、限定はされないが、例えば安全性要素、絶縁要素若しくは熱要素について、又は任意のこれらの組み合わせについて必要とされる厳しい要求事項を満たすために十分な接着特性をもたらす必要がある。
【００２４】
加えて、本発明の中間層要素は、当該層要素（ＬＥ）又はその物品を製造するための製造過程、例えば積層プロセスに貢献もする。つまり、ポリマー（ａ）及び上記ポリマー（ａ）を含む本発明の中間層要素の取り扱い、例えば保存は、ＰＶＢのような先行技術の中間層材料と比較して容易である。なぜなら、特別な保存条件は必要とされないからである。さらに、例えば、本発明の層要素（ＬＥ）の積層プロセスは、先行技術の層要素の材料、例えばＰＶＢの積層プロセスと比較して、より低い温度及びより短い継続時間で実施することができる。その結果として、所望に応じて、現行の方法と比較してより高い上記積層プロセスの生産率を成し遂げることができる。従って、材料の取り扱いの容易さ及び生産温度の低さに起因して、プロセス全体を簡便化することができる。
【００２５】
当該多層要素（ＬＥ）の中間層要素は、有用な低ヘイズ特性等の非常に優位な光学特性をも有する。
【００２６】
さらに、当該多層要素（ＬＥ）の中間層要素のポリマー組成物は、架橋が望まれる場合には、架橋性である。架橋用途では、製造過程の間により低い温度を使用することができ、それゆえ、上記中間層要素のポリマー組成物のいずれの早期架橋をも低減するか又は回避することができる。好ましくは、上記中間層要素の架橋は、当該多層要素（ＬＥ）の光学特性、例えばヘイズをさらに向上させる。このようにして、本発明の中間層要素は、当該多層要素の層間の堅実な接着及び良好な品質を最終の多層要素（ＬＥ）にもたらすことができ、このことで、最終物品の寿命が延びる。この架橋の実施形態では、ヘイズ性能をさらに向上させるために、使用される架橋剤は好ましくは、過酸化物である。
【００２７】
特定の実施形態では、本発明は、第１ガラス層要素、中間層要素及び第２ガラス層要素をこの順に備える合わせガラス層要素（ＧＬＥ）であって、
上記中間層要素が、
（ａ１）シラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、又は
（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）から選択される１以上の極性コモノマーを有するエチレンの共重合体であって、シラン基（１又は複数）含有単位を保有し、上記共重合体（ａ１）とは異なる共重合体
から選択されるエチレンの共重合体（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
上記中間層要素が、上記第１ガラス層要素及び上記第２ガラス層要素と接着接触している合わせガラス層要素（ＧＬＥ）に関する。
【００２８】
本発明は、多層要素（ＬＥ）又はこの多層要素（ＬＥ）を備える物品を製造するための、これまでに、これ以降に又は請求項に規定されるポリマー組成物の使用も提供する。
【００２９】
本発明は、合わせガラス層要素（ＧＬＥ）又はこの合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を備える物品を製造するための、これまでに、これ以降に又は請求項に規定されるポリマー組成物の使用も提供する。
【００３０】
本発明は、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される多層要素（ＬＥ）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、上記多層要素（ＬＥ）を備える物品を製造するための上記多層要素（ＬＥ）の使用をさらに提供する。
【００３１】
本発明は、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、上記合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を備える物品を製造するための上記合わせガラス層要素（ＧＬＥ）の使用をさらに提供する。
【００３２】
本発明は、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される多層要素（ＬＥ）を備える物品をさらに提供する。
【００３３】
本発明は、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を備える物品をさらに提供する。
【００３４】
本発明は、建造物における要素等の建築物用途、例えば建築用要素、例えば建造物の外部のファサード、窓要素、扉要素若しくは室内壁要素等の外装／内装要素用の、橋梁における要素用の、自動車、列車、航空機若しくは船舶における窓等の車両における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、家庭用機器における要素用の、ヘッドアップディスプレイ等の映写用途用の、又は調度品等における要素用の当該多層要素（ＬＥ）又は当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を備える物品を製造するための、これまでに、これ以降に若しくは請求項に規定される多層要素（ＬＥ）の使用又はこれまでに、これ以降に若しくは請求項に規定される合わせガラス要素（ＧＬＥ）の使用をさらに提供する。
【００３５】
本発明は、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される物品であって、建造物における要素等の建築物用途、例えば建築用要素、例えば建造物の外部のファサード、窓要素、扉要素若しくは室内壁要素等の外装／内装要素用の、橋梁における要素用の、自動車、列車、航空機若しくは船舶における窓等の車両における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、家庭用機器における要素用の、ヘッドアップディスプレイ等の映写用途用の、又は調度品等における要素用の物品、好ましくは安全層要素、絶縁層要素若しくは熱層要素又はこれらのいずれかの組み合わせから選択される物品である物品、好ましくは、当該多層要素（ＬＥ）若しくは当該合わせガラス要素（ＧＬＥ）からなる安全層要素、絶縁層要素若しくは熱層要素又はこれらのいずれかの組み合わせである物品をさらに提供する。１つの好ましい実施形態では、当該物品は、安全層要素、好ましくは、安全ガラス要素である。このような安全層要素は、絶縁機能性及び熱的機能性の１つ又は両方等の他の機能性をさらに有することができる。
【００３６】
本発明は、本発明の多層要素（ＬＥ）の製造方法をさらに提供する。
【００３７】
本発明は、本発明の合わせガラス層要素（ＧＬＥ）の製造方法をさらに提供する。
【００３８】
本発明は、本発明の物品の製造方法をさらに提供する。
【００３９】
当該多層要素（ＬＥ）、当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）、上記中間層要素、当該ポリマー組成物、そのポリマー（ａ）、上記第１層要素及び第２層要素、当該物品並びに当該層要素（ＬＥ）及びその物品の製造方法、並びに当該物品及び当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）の製造方法及びその物品は、それらのさらなる詳細、好ましい実施形態、範囲及び特性とともに、これ以降及び請求項において説明される。この好ましい実施形態、範囲及び特性は、いずれの組み合わせであってもよく、任意の順序で組み合わせてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】図１は、先行技術の中間層要素（ＰＶＢ）を備える比較例の層要素（ＣＥ１）と比較して、水浸漬の前後での本発明の中間層要素を備える本発明の層要素（ＩＥ１）のより良好な接着強度を示す。
【図２】図２は、本発明の層要素（ＬＥ）の最も好ましい実施形態を示しており、第１層要素（１）の表面と対向する中間層要素（ｉ）の表面は、好ましくは、それらの間に何らの接着剤層（１又は複数）も挟まずに、互いに直接接触しており、中間層要素（ｉ）の反対側では、第２層要素（２）の表面と対向する中間層要素（ｉ）の表面は、好ましくは、それらの間に何らの接着剤層（１又は複数）も挟まずに、互いに直接接触している。
【図３】図３は、本発明に係る架橋及び非架橋の中間層要素を備える多層要素（ＬＥ）のヘイズ性能を、３８０ｎｍ〜８００ｎｍの波長範囲にわたるヘイズのグラフとして示す。
【図４】図４は、本発明に係る架橋及び非架橋の中間層要素を備える多層要素（ＬＥ）のヘイズ性能を、３８０ｎｍ〜８００ｎｍの波長範囲にわたるヘイズのグラフとして示す。
【発明を実施するための形態】
【００４１】
多層要素（ＬＥ）の中間層要素
この中間層要素は、上記ポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、好ましくは、このポリマー組成物からなる層を備える。このポリマー組成物は、本明細書中では短縮して「当該組成物」又は「本発明の組成物」とも呼ばれる。上記中間層要素は、上記ポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、好ましくは、このポリマー組成物からなる層を２層以上備えてもよい。本発明のポリマー組成物のこのような層が隣接している場合には、それらの層は単層と考えられる。なぜならこのような層は、この層要素の製造過程で、このような層が融合したあとで固化するからである。
【００４２】
上記シラン基（１又は複数）含有単位はポリマー（ａ）の骨格（ポリマー鎖）に組み込まれる。このシラン基（１又は複数）含有単位は、ポリマー（ａ）のコモノマーとして、又はポリマー（ａ）に化学的にグラフト化された化合物として存在することができる。
【００４３】
従って、シラン基（１又は複数）含有単位がコモノマーとしてポリマー（ａ）に組み込まれる場合、このシラン基（１又は複数）含有単位は、ポリマー（ａ）の重合プロセスの間にコモノマーとしてエチレンモノマーと共重合される。シラン基（１又は複数）含有単位がグラフト化によって上記ポリマーに組み込まれる場合、このシラン基（１又は複数）含有単位は、ポリマー（ａ）の重合の後でポリマー（ａ）と化学的に反応（グラフト化とも呼ばれる）させられる。この化学反応、すなわち、グラフト化は、典型的には過酸化物等のラジカル生成剤を使用して実施される。このような化学反応は、本発明の積層プロセスの前又は積層プロセスの間に起こってもよい。一般に、エチレンとの上記シラン基（１又は複数）含有単位の共重合及びグラフト化は、周知の技法であり、ポリマー分野に十分な文書があり、当業者の能力の範囲内である。
【００４４】
上記グラフト化実施形態において過酸化物を使用すると、同時に起こる架橋反応に起因してエチレンポリマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）が低下するということも周知である。その結果として、上記グラフト化実施形態は、出発ポリマーとしてのポリマー（ａ）のＭＦＲの選択に制約をもたらす可能性があり、ＭＦＲのその選択が、最終使用用途でのポリマーの品質に悪影響を及ぼす可能性がある。さらには、グラフト化プロセスの間に過酸化物から生成する副生成物は、最終使用用途での当該ポリマー組成物の使用寿命に悪影響を及ぼす可能性がある。
【００４５】
ポリマー骨格への上記シラン基（１又は複数）含有コモノマーの共重合は、上記単位のグラフト化と比較して、上記単位のより均一な組み込みをもたらす。さらに、グラフト化と比較して、共重合は、ポリマーが製造された後に、過酸化物の添加を必要としない。
【００４６】
従って、上記シラン基（１又は複数）含有単位は、好ましくは、ポリマー（ａ）中にコモノマーとして存在し、すなわち、コモノマーとしてエチレンモノマーとともにポリマー（ａ１）に組み込まれ、ポリマー（ａ２）の場合、コモノマーとして極性コモノマー及びエチレンモノマーと一緒に組み込まれる。このように、ポリマー（ａ２）は、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される２種の異なるコモノマーであるシラン基（１又は複数）含有コモノマー及び極性コモノマーを含有する。
【００４７】
「シラン基（１又は複数）含有コモノマー」は、本明細書中のこれまで、これ以降、又は請求項においては、上記シラン基（１又は複数）含有単位がコモノマーとして存在するということを意味する。
【００４８】
エチレンの共重合体（ａ１）のシラン基（１又は複数）含有コモノマー及びシラン基（１又は複数）含有単位、又は好ましくは、エチレンの共重合体（ａ２）のシラン基（１又は複数）含有コモノマーは、好ましくは、式（Ｉ）によって表される加水分解性不飽和シラン化合物である。
Ｒ１ＳｉＲ２ｑＹ３−ｑ      （Ｉ）
上記式（Ｉ）中、
Ｒ１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル基、エチレン性不飽和ヒドロカルビルオキシ基又はエチレン性不飽和（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
各Ｒ２は、独立に、脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
Ｙは、同じであってもよいし異なっていてもよく、加水分解性有機基であり、
ｑは０、１又は２である。
【００４９】
さらに好適なシラン基（１又は複数）含有コモノマーは、例えばγ−（メタ）アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−（メタ）アクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、及びビニルトリアセトキシシラン、又はこれらのうちの２以上の組み合わせである。
【００５０】
式（Ｉ）の化合物の１つの好適な下位群は、式（ＩＩ）の不飽和シラン化合物又は、好ましくは、コモノマーである。
ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＯＡ）３      （ＩＩ）
式（ＩＩ）中、各Ａは、独立に、１〜８個の炭素原子、好適には１〜４個の炭素原子を有するヒドロカルビル基である。
【００５１】
本発明のシラン基（１又は複数）含有単位、又は好ましくはコモノマーは、好ましくはビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、より好ましくはビニルトリメトキシシラン又はビニルトリエトキシシランである式（ＩＩ）の化合物である。
【００５２】
ポリマー（ａ）中に存在する、好ましくは、コモノマーとして存在する上記シラン基（１又は複数）含有単位の量（モル％）は、「測定方法」のところで後述する「コモノマー含有量」に従って求める場合、好ましくは、０．０１〜２．０モル％、好ましくは、０．０１〜１．００モル％、好適に０．０５〜０．８０モル％、好適に０．１０〜０．６０モル％、好適に０．１０〜０．５０モル％である。
【００５３】
１つの好ましい実施形態Ａ１では、ポリマー（ａ）は、シラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体（ａ１）である。この実施形態Ａ１では、ポリマー（ａ１）は、ポリマー（ａ２）について規定される極性コモノマーを含有しない、すなわち、有しない。好ましくは、上記シラン基（１又は複数）含有コモノマーは、ポリマー（ａ１）中に存在する唯一種のコモノマーである。従って、共重合体（ａ１）は、好ましくは、シラン基（１又は複数）含有コモノマーの存在下で、ラジカル開始剤を使用して高圧重合プロセスでエチレンモノマーを共重合することにより製造される。好ましくは、このシラン基（１又は複数）含有コモノマーは、エチレンの共重合体（ａ１）中に存在する唯一種のコモノマーである。
【００５４】
上記１つの好ましい実施形態（Ａ１）では、ポリマー（ａ１）は、これまでに、又は請求項に規定されるとおり、好ましくは、式（Ｉ）に係るシラン基（１又は複数）含有コモノマーを有する、より好ましくは、式（ＩＩ）に係るシラン基（１又は複数）含有コモノマーを有する、より好ましくは、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン又はビニルトリメトキシシランコモノマーから選択される式（ＩＩ）に係るシラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体である。最も好ましくは、ポリマー（ａ１）は、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン又はビニルトリメトキシシランコモノマーを有する、好ましくは、ビニルトリメトキシシラン又はビニルトリエトキシシランコモノマーを有する、好ましくは、ビニルトリメトキシシランを有するエチレンの共重合体である。
【００５５】
別の好ましい実施形態（Ａ２）では、ポリマー（ａ）は、アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）から選択される１以上の極性コモノマーを含有し、シラン基（１又は複数）含有単位を保有するポリマー（ａ２）である。好ましくは、ポリマー（ａ２）は、アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）から選択される１以上の極性コモノマー及びシラン基（１又は複数）含有コモノマーを含有する。好ましくは、ポリマー（ａ２）の極性コモノマーは、アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマーのうちの１つから、好ましくは、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル又はアクリル酸ブチルコモノマーから選択される。より好ましくは、ポリマー（ａ２）は、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル又はアクリル酸ブチルコモノマーから選択される極性コモノマーを有し、シラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体である。ポリマー（ａ２）は、最も好ましくは、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル又はアクリル酸ブチルコモノマーから選択される極性コモノマーを有し、式（Ｉ）の化合物であるシラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体である。好ましくは、この実施形態では、上記極性コモノマー及び好ましいシラン基（１又は複数）含有コモノマーだけが、エチレンの共重合体（ａ２）中に存在するコモノマーである。
【００５６】
ポリマー（ａ２）中に存在する極性コモノマーの含有量は、「測定方法」のところで後述する「コモノマー含有量」に従って測定するとき、好ましくは、０．５〜３０．０モル％、好適には２．５〜２０．０モル％、好ましくは、４．５〜１８モル％、好ましくは、５．０〜１８．０モル％である。
【００５７】
上記別の好ましい実施形態（Ａ２）では、ポリマー（ａ２）は、これまでに、又は請求項に規定されるとおり、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される極性コモノマーを有し、式（Ｉ）に係るシラン基（１又は複数）含有コモノマー、より好ましくは、式（ＩＩ）に係るシラン基（１又は複数）含有コモノマー、より好ましくは、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン又はビニルトリメトキシシランコモノマーから選択される式（ＩＩ）に係るシラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体である。好ましくは、ポリマー（ａ２）は、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル又はアクリル酸ブチルコモノマーを有し、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン又はビニルトリメトキシシランコモノマーを有し、好ましくは、ビニルトリメトキシシラン又はビニルトリエトキシシランコモノマーを有するエチレンの共重合体である。より好ましくは、ポリマー（ａ２）は、アクリル酸メチルコモノマーを有し、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン又はビニルトリメトキシシランコモノマーを有する、好ましくは、ビニルトリメトキシシラン又はビニルトリエトキシシランコモノマーを有する、好ましくは、ビニルトリメトキシシランを有するエチレンの共重合体である。
【００５８】
従って、ポリマー（ａ２）は、最も好ましくは、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される、アクリル酸メチルコモノマーを有し、一緒にシラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、好ましくは、アクリル酸メチルコモノマーを有し、ビニルトリメトキシシラン又はビニルトリエトキシシランコモノマーを有するエチレンの共重合体、好ましくは、アクリル酸メチルコモノマーを有し、ビニルトリメトキシシランコモノマーを有するエチレンの共重合体である。
【００５９】
何らかの理論に結びつけられるわけではないが、アクリル酸メチル（ＭＡ）は、エステル熱分解反応を受けることがない唯一のアクリル酸エステルである。なぜならアクリル酸メチル（ＭＡ）は、この反応経路を持たないからである。それゆえ、ＭＡコモノマーを有するポリマー（ａ２）は、高温で、何ら有害な遊離酸（アクリル酸）分解生成物を生成せず、これによりエチレン及びアクリル酸メチルコモノマーのポリマー（ａ２）は、その最終物品の良好な品質及び製品寿命に寄与する。これは、例えばＥＶＡの酢酸ビニル単位には当てはまらない。なぜなら、高温でＥＶＡは有害な酢酸分解生成物を生成する。さらに、アクリル酸エチル（ＥＡ）又はアクリル酸ブチル（ＢＡ）等の他のアクリル酸エステルは、エステル熱分解反応を受ける可能性があり、分解したときには、揮発性のオレフィン性副生成物を生成する可能性がある。
【００６０】
上記中間層要素中に存在するポリマー（ａ）では、所望に応じて、先行技術と比較してポリマー（ａ）のＭＦＲを低下させることが可能であり、従って、上記中間層要素の、特に本発明の層要素（ＬＥ）の製造の間により高い流動抵抗をもたらす。その結果として、好ましいＭＦＲは、所望に応じて、当該層要素（ＬＥ）の品質、及び当該層要素（ＬＥ）を備える物品の品質にさらに寄与することができる。
【００６１】
上記中間層のポリマー組成物、好ましくは上記中間層のポリマー（ａ）のメルトフローレート、ＭＦＲ２は、好ましくは７０ｇ／１０分未満、好ましくは１．５〜７０ｇ／１０分、好ましくは２．０〜５０ｇ／１０分、好ましくは２．０〜３０ｇ／１０分、好ましくは２．０〜１３ｇ／１０分、好ましくは２．０〜１０ｇ／１０分、より好ましくは２．０〜８ｇ／１０分である（ＩＳＯ  １１３３に従い、１９０℃及び荷重２．１６ｋｇにおいて）。
【００６２】
上記中間層のポリマー組成物、好ましくは、ポリマー（ａ）は、「測定方法」のところで後述する「レオロジー特性：動的剪断測定（周波数掃引測定）」に従って測定する場合、好ましくは３０．０〜１００．０、好ましくは４０．０〜８０．０の剪断減粘指数（ｓｈｅａｒ  ｔｈｉｎｎｉｎｇ  ｉｎｄｅｘ）、ＳＨＩ０．０５／３００、を有する。
【００６３】
好ましいＳＨＩ範囲は、上記中間層のポリマー組成物の優位なレオロジー特性にさらに寄与する。
【００６４】
従って、上記中間層のポリマー（ａ）の好ましいＭＦＲ範囲及び好ましいＳＨＩ範囲の組み合わせは、本発明の中間層及び層要素（ＬＥ）の品質にさらに寄与する。その結果として、好ましいＭＦＲは、所望に応じて、当該層要素（ＬＥ）の品質、及び当該層要素（ＬＥ）を備える物品にさらに寄与する可能性がある。
【００６５】
上記組成物、好ましくは、ポリマー（ａ）は、「測定方法」のところで記載するＡＳＴＭ  Ｄ３４１８に従って測定する場合、好ましくは１２０℃以下、好ましくは１１０℃以下、より好ましくは１００℃以下、最も好ましくは９５℃以下の融点を有する。好ましくは上記組成物の融点、より好ましくはポリマー（ａ）の融点は、「測定方法」のところで後述するように測定する場合、７０℃以上、より好ましくは７５℃以上、さらにより好ましくは７８℃以上である。上記好ましい融点は積層プロセスにとって有益である。なぜなら、溶融／軟化工程の時間を短縮できるからである。
【００６６】
典型的には、そして好ましくは、上記中間層要素の組成物、好ましくはエチレンのポリマー（ａ）、の密度は、８６０ｋｇ／ｍ３超である。好ましくは、上記密度は、「測定方法」のところで後述するＩＳＯ  １８７２−２によると、９７０ｋｇ／ｍ３以下であり、より好ましくは９２０〜９６０ｋｇ／ｍ３である。
【００６７】
好ましいポリマー（ａ）は、ビニルトリメトキシシランコモノマーを有するエチレンの共重合体（ａ１）又はアクリル酸メチルコモノマー及びビニルトリメトキシシランコモノマーを有するエチレンの共重合体（ａ２）である。最も好ましいポリマー（ａ）は、アクリル酸メチルコモノマー及びビニルトリメトキシシランコモノマーを有するエチレンの共重合体（ａ２）である。
【００６８】
上記組成物のポリマー（ａ）は、例えば市販されていることもあり、又は化学文献に記載される公知の重合プロセスに従って、若しくはそのような重合プロセスと同様にして調製することができる。
【００６９】
好ましい実施形態では、ポリマー（ａ）、すなわちポリマー（ａ１）又は（ａ２）は、フリーラジカル重合を使用する高圧（ＨＰ）プロセスで、１以上の開始剤の存在下で、及び任意にポリマーのＭＦＲを制御するために連鎖移動剤（ＣＴＡ）を使用して、好適にエチレンを上で規定されたとおりのシラン基（１又は複数）含有コモノマー（＝コモノマーとして存在するシラン基（１又は複数）含有単位）とともに重合すること、及びポリマー（ａ２）の場合にはさらに上記極性コモノマー（１又は複数）とともに重合することにより製造される。ＨＰ反応器は、例えば周知の管型反応器若しくはオートクレーブ反応器又はこれらの組み合わせであってもよく、好適には管型反応器であることができる。上記高圧（ＨＰ）重合及び所望の最終用途に応じて上記ポリマーの他の特性をさらに適合させるためのプロセス条件の調整は、周知であり、文献に記載されており、当業者が容易に使用することができる。好適な重合温度は、４００℃以下、好適に８０〜３５０℃の範囲であり、圧力は７０ＭＰａ以上、好適には１００〜４００ＭＰａ、好適には１００〜３５０ＭＰａである。高圧重合は、一般に１００〜４００ＭＰａの圧力及び８０〜３５０℃の温度で実施される。このようなプロセスは周知であり、十分な文書があり、以降でもさらに説明される。
【００７０】
上記コモノマー（１又は複数）が存在する場合、コモノマーとしてのシラン基（１又は複数）含有単位の好ましい形態を含めて上記コモノマー（１又は複数）の上記エチレンモノマーへの組み込み及び上記コモノマー（１又は複数）の所望の最終含有量を得るためのコモノマー供給量の制御は、周知の手法で実施することができ、これは当業者の能力の範囲内である。
【００７１】
高圧ラジカル重合によるエチレン（共）重合体の製造のさらなる詳細は、とりわけ、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ、第６巻（１９８６）、３８３−４１０頁及びＥｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ：  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、２００１年、Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｌｔｄ．中の「Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ：  Ｈｉｇｈ−ｐｒｅｓｓｕｒｅ」、Ｒ．Ｋｌｉｍｅｓｃｈ，Ｄ．Ｌｉｔｔｍａｎｎ及びＦ．−Ｏ．Ｍａｅｈｌｉｎｇ、７１８１−７１８４頁に見出すことができる。
【００７２】
このようなＨＰ重合は、いわゆるエチレンの低密度ポリマー（ＬＤＰＥ）をもたらし、本明細書ではポリマー（ａ１）又はポリマー（ａ２）をもたらす。用語「ＬＤＰＥ」は、ポリマー分野で周知の意味を有し、ＨＰで製造されるポリエチレンの性質、すなわち、オレフィン重合触媒（配位触媒としても知られる）の存在下で製造されるＰＥからＬＤＰＥを区別するための典型的特徴、例えば異なる分岐構造を説明する。用語「ＬＤＰＥ」は低密度ポリエチレンの略語であるが、この用語は、密度範囲を限定しないと理解され、低密度、中密度及び高密度のＬＤＰＥ様のＨＰポリエチレンに及ぶ。
【００７３】
以降では、「本発明のポリマー組成物の全量（１００重量％）に対する」量は、全体で１００重量％の本発明のポリマー組成物中に存在する構成成分の量を意味する。
【００７４】
本発明の組成物の１つの実施形態は、好適には、添加剤（１又は複数）を含む。好ましくは、当該組成物は、当該組成物の全量（１００重量％）に対して、
９０〜９９．９９９９重量％のポリマー（ａ）、及び
０．０００１〜１０重量％の上記添加剤、好ましくは０．０００１及び５．０重量％、例えば０．０００１及び２．５重量％の上記添加剤
を含み、好ましくは、これらからなる。
【００７５】
上記含まれてもよい添加剤は、例えば、所望の最終用途に好適な従来の添加剤であり、当業者の能力の範囲内であり、例としては、限定はされないが、好ましくは少なくとも酸化防止剤（１又は複数）及びＵＶ光安定剤（１又は複数）が挙げられ、金属不活性化剤（１又は複数）、清澄剤（１又は複数）、光沢剤（１又は複数）、酸スカベンジャー（１又は複数）、顔料（１又は複数）並びにスリップ剤（１又は複数）なども挙げてもよい。各添加剤は、例えば従来の量で使用することができ、本発明のポリマー組成物中に存在する添加剤の全量は、好ましくは、上で規定されたとおりである。このような添加剤は、一般に市販されており、例えば、Ｈａｎｓ  Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ  Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、第５版、２００１年に記載されている。
【００７６】
好ましい実施形態では、当該ポリマー組成物は、唯一のポリマー成分としてのポリマー（ａ）からなる。「ポリマー成分」は、本明細書中では、含まれてもよい添加剤の担体ポリマー（１又は複数）のいずれをも、例えば当該組成物中に存在してもよい添加剤（１又は複数）のマスターバッチ（１又は複数）で使用される担体ポリマー（１又は複数）を包含しない。このような存在してもよい担体ポリマー（１又は複数）は、当該ポリマー組成物の量（１００％）に対するそれぞれの添加剤の量として計算される。
【００７７】
好ましくは、上記中間層要素は、本発明のポリマー組成物からなる層を備える。好ましくは、この中間層要素は本発明のポリマー組成物からなる。
【００７８】
上記中間層要素のポリマー組成物は、所望に応じて、架橋されていてもよい。このようにして、１つの実施形態では、当該ポリマー組成物は架橋性である。１つの好ましい実施形態では、この中間層要素のポリマー組成物は架橋されている。
【００７９】
上記任意の架橋は、過酸化物を使用することによりもたらされうる。その場合、過酸化物は、上記中間層要素を形成する前に当該組成物に添加される。すなわち、この実施形態では、過酸化物は上記中間層要素の架橋前にその中間層要素中に存在する。この過酸化物は、架橋目的で使用されるいずれの好適な市販の過酸化物であってもよい。通常、この過酸化物は、架橋用途用に市販されているいずれかの有機過酸化物である。限定を意図しない例として、例えば過酸化物は、２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）−２，５−ジメチルヘキサン、ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、ジクミルペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルクミルペルオキシド、ジ（ｔｅｒｔ−ブチル）ペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキシルカーボネート又はこれらの混合物から選択される。この過酸化物の使用量は、所望の架橋度（ゲル含有量）及び過酸化物の種類に依存し、当業者の能力の範囲内である。典型的には、過酸化物の量は、当該ポリマー組成物の総重量に対して、０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜３．０重量％、より好ましくは０．１〜２．５重量％、最も好ましくは０．５〜２．０重量％の範囲である。
【００８０】
あるいは、所望に応じて、最終用途によっては、当該層要素（ＬＥ）の中間層要素の組成物は、本発明の積層プロセスの前又は積層プロセスの間にシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）を使用してシラン基（１又は複数）含有単位を介して架橋されていてもよく、このシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）は、好ましくは、スズ、亜鉛、鉄、鉛若しくはコバルトのカルボン酸塩又は芳香族有機スルホン酸の群から選択される。このようなＳＣＣは、例えば市販されており、最終用途に応じて当業者が選ぶことができる。
【００８１】
これまで及びこれ以降に規定されるＳＣＣは、架橋の目的で従来から供給されているシラノール縮合触媒であるということを理解されたい。
【００８２】
上記シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）は、任意に当該層要素（ＬＥ）の中間層要素の組成物中に存在してもよいが、このシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）は、より好ましくは、スズ、亜鉛、鉄、鉛及びコバルト等の金属のカルボン酸塩の群Ｃから、ブレンステッド酸に対して加水分解性である基を保有するチタン化合物（好ましくは、Ｂｏｒｅａｌｉｓの国際公開第２０１１／１６０９６４号に記載されるもの、この特許文献は参照として本明細書中に援用される）から、有機塩基から、無機酸から、並びに有機酸から選択され、好適には、スズ、亜鉛、鉄、鉛及びコバルト等の金属のカルボン酸塩から、上で規定されたブレンステッド酸に対して加水分解性である基を保有するチタン化合物から、又は有機酸から選択され、好適には、ジブチルスズジラウレート（ＤＢＴＬ）、ジオクチルスズジラウレート（ＤＯＴＬ）、特にＤＯＴＬ、上で規定されたブレンステッド酸に対して加水分解性である基を保有するチタン化合物、又は芳香族有機スルホン酸から選択される。この芳香族有機スルホン酸は、好適には、下記の構造要素を含む有機スルホン酸である。
Ａｒ（ＳＯ３Ｈ）ｘ      （ＩＩＩ）
上記式（ＩＩＩ）中、Ａｒは置換又は非置換のアリール基であり、置換されている場合、好適には少なくとも１つの炭素原子数５０以下のヒドロカルビル基で置換されており、ｘは少なくとも１である。あるいは、上記芳香族有機スルホン酸は、好適には、式（ＩＩＩ）のスルホン酸の酸無水物を含めた式（ＩＩＩ）のスルホン酸の前駆体、又は加水分解性の保護基（１又は複数）、例えば加水分解によって除去可能なアセチル基を備える式（ＩＩＩ）のスルホン酸である。このような有機スルホン酸は、例えば欧州特許第７３６０６５号明細書、あるいは欧州特許第１３０９６３１号明細書及び欧州特許第１３０９６３２号明細書に記載されている。
【００８３】
上記中間層要素の組成物がシラン縮合触媒（ＳＣＣ）を使用して架橋されている実施形態では、上記中間層要素のポリマー組成物は、スズ有機触媒又は芳香族有機スルホン酸の上記ＳＣＣ群から選択されるシラン縮合触媒（ＳＣＣ）を使用して架橋されている。すなわち、当該層要素（ＬＥ）の中間層要素の組成物は上記シラン縮合触媒（ＳＣＣ）を含む。これに関して「を含む」は、少なくとも架橋が起こる前にＳＣＣが存在するということを意味する。
【００８４】
上記任意の架橋剤（ＳＣＣ）が存在する場合、上記任意の架橋剤（ＳＣＣ）の量は、所望の架橋度（ゲル含有量）及び使用されるＳＣＣの種類に依存する。上記任意の架橋剤（ＳＣＣ）が存在する場合の上記任意の架橋剤（ＳＣＣ）の量は、エチレンのポリマー（ａ）１ｋｇあたり、好ましくは０〜０．１モル、例えば０．００００１〜０．１モル、好ましくは０．０００１〜０．０１モル、より好ましくは０．０００２〜０．００５モル、より好ましくは０．０００５〜０．００５モルである。
【００８５】
好ましい実施形態では、当該組成物は、当該組成物の全量（１００重量％）に対して、
８５〜９９．９９重量％のこれまで又はこれ以降に規定されるポリマー（ａ）、
０．０１〜５．０重量％、好ましくは０．０５〜３．０重量％、より好ましくは０．１〜２．５重量％、最も好ましくは０．５〜２．０重量％の、ともにこれまで又はこれ以降に規定される過酸化物又はシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）から選択される架橋剤、並びに
０〜１０重量％のこれまで又はこれ以降に規定される添加剤、好ましくは、０．０００１及び５．０重量％、例えば０．０００１及び２．５重量％の上記添加剤
を含み、好ましくはこれらの成分からなる。
【００８６】
１つの好ましい実施形態では、本発明の多層要素（ＬＥ）の中間層要素のポリマー組成物は架橋されている。この実施形態では、当該ポリマー組成物は、好ましくは、スズ、亜鉛、鉄、鉛若しくはコバルトのカルボン酸塩の群又は芳香族有機スルホン酸から選択されるシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）を使用して架橋されているか、又は過酸化物を使用して架橋されている。
【００８７】
好ましくは、上記架橋は、過酸化物を使用して実施される。この実施形態では、ヘイズ性能（低ヘイズ）等の光学特性をさらに向上することができる。
【００８８】
上記中間層要素は、好ましくは中間層フィルム、中間層シート又は中間層箔であり、最も好ましくは中間層フィルムである。
【００８９】
上記中間層要素は、この中間層要素の所望の最終使用に好適な従来の押出設備及び押出条件を使用して押出、例えばキャストフィルム又はインフレーションフィルム押出（共押出を含む）によって製造することができ、この設備及び条件は当業者が選択することができる。あるいは、上記中間層要素は、この中間層要素の所望の最終使用に好適な従来の積層設備及び条件を使用して積層によって製造することができ、この設備及び条件は当業者が選択することができる。さらには、上記中間層要素は、当業者には周知のとおり、押出及び積層の組み合わせを使用して製造されてもよい。
【００９０】
上記中間層要素は、好ましくは、上記第１層要素と第２層要素との間の唯一のポリマー層要素である。好ましくは、この中間層要素は一層からなる（単層要素）。従って、この中間層要素は、最も好ましくは、単層要素である。用語「単層要素」は、本明細書中では、本発明の中間層要素のポリマー組成物からなる単一層として理解される。すなわち、「単一層」は１以上の層を意味し、多層の場合、その多層は本発明のポリマー組成物からなりかつ一緒に融合して一層（単層）となっている。従って、上記中間層要素としての上記単層要素は一層（単層）であってもよい。あるいは、上記中間層要素としての上記単層要素は、本発明のポリマー組成物の２以上の層の組み合わせによって製造することができ、この２以上の層は、次いで上記中間層要素の製造過程の間に一緒に融合される（接着される）。これらの層は、例えば共押出によって、あるいは押出及びその後の積層によって製造することができる。上記一層は、典型的には押出によって製造される。好ましい中間層要素は、層（１又は複数）が本発明のポリマー組成物からなる単層要素である。
【００９１】
上記中間層要素、好ましくは単層要素としての中間層要素は、非ポリマー要素、例えば金網等の強化材を含有してもよく、この非ポリマー材料は、例えば上記中間層要素の製造の間に上記中間層要素に埋め込まれてもよい。
【００９２】
１つの実施形態では、好ましくは単層要素である上記中間層要素は、強化要素、熱要素又は電気活性要素、又は任意のこれらの組み合わせから選択される非ポリマー要素を含有する。
【００９３】
さらなる実施形態では、好ましくは単層要素である上記中間層要素は、安全ガラス要素若しくは熱要素で使用される、又は任意のこれらの組み合わせにおいて使用される強化要素若しくは熱要素から選択される非ポリマー要素を含有する。
【００９４】
さらなる実施形態では、上記中間層要素は、単層要素であり、上で規定された非ポリマー要素をいずれも含有しない。
【００９５】
多層要素（ＬＥ）の第１層要素及び第２層要素
上記第１層要素又は上記第２層要素は、好ましくは、剛性である。１つの実施形態では、上記第１層要素及び第２層要素はともに剛性である。表現「剛性」は、上記第１層要素若しくは第２層要素又はそれらの両方が非柔軟性である（すなわち固い）ことを意味する。すなわち、上記第１層要素若しくは上記第２層要素又はそれらの両方は、固体状態にあるとき、力、例えば圧縮力、衝撃力又は曲げ力を使用して変形されるときに元の形状に戻らない。例えば、ガラス要素及びポリカーボネート（ＰＣ）ポリマー要素は剛性要素である。すなわち、曲げられた場合又は衝撃力の使用に起因して壊されたとき、砕けるであろう。例えば従来の窓ガラスの場合、ガラス片の少なくとも一部は、通常は粉々になる（砕け落ちる）であろう。
【００９６】
当該層要素（ＬＥ）の上記第１層要素及び上記第２層要素は同じであってもよいし異なっていてもよく、ガラス層要素又はポリマー層要素を備える。１つの実施形態では、第１層要素及び第２層要素は同じ材料でできている。第１層要素及び第２層要素のガラス層要素は、いずれの従来のガラス材料でできていてもよい。好ましくは、このガラス層要素は、窓ガラス、厚板ガラス、ケイ酸塩ガラス、シートガラス、フロートガラス、色ガラス又は特殊ガラス（アルミナケイ酸塩ガラス等）、高イオン交換（ＨＩＥ（商標））ガラス、ソーダ石灰ガラス、ホウケイ酸ガラス又はセラミックガラス（これらに限定されない）のうちの１つを含み、好ましくはこれらのうちの１つからなる。
【００９７】
上記第１層要素及び第２層要素のポリマー層要素は、ポリカーボネート（ＰＣ）ポリマー、アクリル樹脂、ポリアクリル酸エステル、エチレンノルボルネン等の環状ポリオレフィン、メタロセン触媒によるポリスチレン及びこれらの材料のうちの２以上の混合物を含んでもよい。
【００９８】
多層要素（ＬＥ）
表現「接着接触」は、本明細書中では、互いに向かい合う本発明の中間層要素の表面及び上記第１層要素の表面及び互いに向かい合う本発明の中間層要素の表面及び上記第２層要素の表面が、直接に又は接着剤層を介して互いに接着接触の状態にあることと定義される。
【００９９】
表現「接着剤層」は、上記中間層要素とは異なる層であって、上記中間層要素の本発明のポリマー組成物とは異なるポリマー組成物を有する層を意味する。さらに、この接着剤層は、通常連続的又は不連続的であり、ホットメルト接着剤として知られている。このホットメルト接着剤は、先行技術における周知の意味を有する。このような接着剤層は、上記第１層要素及び上記第２層要素の一体性を保つために上記中間層要素について定義される接着的機能ではなく、接着的機能を増強するだけである。
【０１００】
より好ましくは、互いに向かい合う本発明の中間層要素の表面及び上記第１層要素の表面及び互いに向かい合う本発明の中間層要素の表面及び上記第２層要素の表面は、それらの間に何らの付加的な接着剤層もなく互いに直接接触している。図２はこの最も好ましい実施形態を図示する。
【０１０１】
好ましくは、第１層要素及び中間層要素の接触表面間並びに第２層要素及び中間層要素の接触表面間に付加的な層は存在せず、上記中間層要素は、好ましくは単層要素である。
【０１０２】
当該多層要素（ＬＥ）は、好ましくは透明である。用語「透明（な）」は、本明細書では、当該多層要素（ＬＥ）が、その多層要素（ＬＥ）を通して光を１００％以下透過させ、その結果、背後の物体が明瞭に見えるか又は少なくともその輪郭が見えるということを意味する。
【０１０３】
当該多層要素（ＬＥ）の透明性は、標準ガラス窓を通して見えるように見えうる。当該多層要素（ＬＥ）は、付加的に、当該多層要素（ＬＥ）が薄く着色されている（有色である）か又は外観に関して薄く着色されていないように設計されている実施形態にも及ぶ。このような薄く着色された多層要素（ＬＥ）は、当該多層要素（ＬＥ）が両側から透明であるか又は片側のみから透明であるように、公知のように処理することができる。そのような薄く着色された多層要素（ＬＥ）の例は、薄く着色された（有色の）ガラスドア要素、建造物における薄く着色された窓要素又は自動車等の車両における薄く着色された窓要素のような物品である。
【０１０４】
当該多層要素（ＬＥ）の第１層要素、第２層要素及び中間層要素の厚さ、並びに最終の多層要素（ＬＥ）の厚さは、当業者には明らかなように、所望の最終用途に応じて変えることができる。例えば、当該第１層要素及び第２層要素の厚さは、それぞれの最終用途において、先行技術で典型的に使用されている範囲にあってもよい。上記中間層要素の厚さも、それぞれの最終用途について当業者が選ぶことができる。一例としてにすぎないが、上記中間層要素の厚さは、０．０３〜３．０ｍｍの範囲、例えば０．１〜２．５ｍｍの範囲、例えば０．２〜２ｍｍの範囲であってもよい。上記中間層要素の例示した厚さは、最も好ましくは、上で規定されたとおり１層又は２以上の層の単層要素であり、それらの層（１又は複数）は本発明の中間層のポリマー組成物からなる。
【０１０５】
本発明は、本発明の多層要素（ＬＥ）を製造するための、これまでに、又は請求項に規定されるポリマー組成物の使用をさらに提供する。
【０１０６】
本発明は、本発明の多層要素（ＬＥ）の製造方法であって、
上記第１層要素、中間層要素及び上記第２層要素を多層組立体へと組み立てる工程と、
上記多層組立体の層を高温及び任意に真空状態で積層して、多層要素（ＬＥ）を得る工程と、
得られた多層要素（ＬＥ）を回収する工程と
を備える方法をさらに提供する。
【０１０７】
上記積層すること（積層工程）は、典型的には、予備積層工程次いで最終積層工程の２工程で実施される。予備積層工程では、任意の気泡が当該多層（ＬＥ）組立体の層要素の間から除去される。空気除去は、例えばロールプレスプロセス又は真空プロセスによってもたらすことができる。真空プロセスは、例えば、いわゆる真空バッグプロセス又は真空リングプロセスにおいて実施することができる。最終積層は、高温及び任意に、そして好ましくは、真空下で実施される。
【０１０８】
積層プロセス／条件及び設備は当該技術分野で周知であり、当該多層要素（ＬＥ）の最後に得られる最終物品に応じて当業者が選ぶことができる。さらに、上記予備積層及び最終積層工程は、典型的には、同じ積層プロセスで実施される。
【０１０９】
当該多層要素（ＬＥ）の中間層要素は、これまでに又は請求項に記載されたとおり、架橋されていてもよく、そして好ましくは架橋されている。この実施形態では、架橋剤は、典型的には上記積層工程の前に当該ポリマー組成物の中に存在している。例えば、この架橋剤は、上記中間層要素の製造時に、又は当該多層要素（ＬＥ）の製造過程の間、例えば積層プロセスの間に本発明の中間層要素のポリマー組成物の中に存在していてもよい。この架橋は、典型的には、使用される架橋剤に応じて、積層プロセスの間若しくは後に起こるか、又は積層プロセス後にも続く。
【０１１０】
好ましくは、ともにこれまでに規定されたとおりの過酸化物又はシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）から選択される架橋剤を含む当該ポリマー組成物は、上記過酸化物の分解温度又は上記シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）の架橋温度、好ましくは上記過酸化物の架橋温度より低い温度で押し出されて、架橋性中間層要素が形成される。
【０１１１】
その後、上記積層工程は、好ましくは、上記過酸化物の分解温度よりも高い温度で、又は上記シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）の架橋温度以上の温度で実施される。
【０１１２】
結果として、上記架橋性中間層要素のポリマー組成物は、好ましくは、架橋される。
【０１１３】
特定の実施形態では、本発明は、第１ガラス層要素、中間層要素及び第２ガラス層要素をこの順に備える合わせガラス層要素（ＧＬＥ）であって、
上記中間層要素が、
（ａ１）シラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、又は
（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）から選択される１以上の極性コモノマーを有するエチレンの共重合体であって、シラン基（１又は複数）含有単位を保有し、上記共重合体（ａ１）とは異なる共重合体
から選択されるエチレンの共重合体（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
上記中間層要素が、上記第１ガラス層要素及び上記第２ガラス層要素と接着接触している合わせガラス層要素（ＧＬＥ）に関する。
【０１１４】
これにより、当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）は、第１要素及び第２要素がガラス層要素であるという仕様を備える当該多層要素（ＬＥ）のすべての実施形態を包含する。
【０１１５】
さらには、上記第１ガラス層要素及び上記第２ガラス層要素は、ガラス層要素として特定される場合の第１層要素及び第２層要素についてこれまで及びこれ以降に規定されるすべての実施形態を包含する。
【０１１６】
上記中間層要素及び当該ポリマー組成物は、これまで及びこれ以降に規定されるすべての実施形態を包含する。
【０１１７】
好ましくは、当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）の中間層要素は、これまで及びこれ以降に記載されるとおり、架橋されている。好ましくは、当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）の中間層要素は、過酸化物を使用して架橋されている。
【０１１８】
架橋された中間層要素を含めた上記好ましい合わせガラス層要素（ＧＬＥ）のような多層要素（ＬＥ）は、好ましくは、当該多層要素（ＬＥ）の層間の堅実な接着及び当該多層要素（ＬＥ）に対する良好な品質、好ましくは、最終の合わせガラス層要素（ＧＬＥ）に対する良好な品質に加えて低ヘイズ等の良好な光学特性を示す。これらのことは、多層要素（ＬＥ）について上で論じたように、最終物品の寿命を延ばす。
【０１１９】
図２は、本発明の層要素（ＬＥ）の最も好ましい実施形態を示しており、第１層要素（１）の表面と対向する中間層要素（ｉ）の表面が、好ましくは、それらの間に何らの接着剤層（１又は複数）も挟まずに、互いに直接接触しており、中間層要素（ｉ）の反対側では、第２層要素（２）の表面と対向する中間層要素（ｉ）の表面は、好ましくは、それらの間に何らの接着剤層（１又は複数）も挟まずに、互いに直接接触している。
【０１２０】
当該多層要素（ＬＥ）及び当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）は、これまでに、これ以降に又は請求項に記載されるとおりの建造物及び建築物用途、建築用ガラス、内装／外装デザイン用途について使用することができる。
【０１２１】
１つの好ましい実施形態では、本発明は、安全層要素、絶縁層要素若しくは熱層要素、又はこれらのいずれかの組み合わせにおいてにおいて使用するための多層要素（ＬＥ）に関し、これらにおいて当該多層要素（ＬＥ）は、第１層要素、中間層要素及び第２層要素をこの順に備え、
上記第１層要素は、ガラス層又はポリマー層を備え、
上記中間層要素が、
（ａ１）シラン基（１又は複数）含有コモノマーを有するエチレンの共重合体、又は
（ａ２）アクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）又は（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルアクリル酸（Ｃ１−Ｃ６）−アルキルコモノマー（１又は複数）から選択される１以上の極性コモノマーを有するエチレンの共重合体であって、シラン基（１又は複数）含有単位を保有し、上記共重合体（ａ１）とは異なる共重合体
から選択されるエチレンの共重合体（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
上記第２層要素は、ガラス層又はポリマー層を備え、
上記中間層要素は、上記第１層要素及び第２層要素と接着接触している。
【０１２２】
多層要素（ＬＥ）を備える物品
本発明は、下記の用途には限定されないが、建造物における要素等の建築物用途、例えば建築用要素、例えば建造物の外部のファサード、窓要素、扉要素若しくは室内壁要素等の外装／内装要素用の、橋梁における要素用の、自動車、列車、航空機若しくは船舶における窓などの車両における要素用の、機械等における安全窓等の製造設備における要素用の、家庭用機器における要素用の、ヘッドアップディスプレイ等の映写用途用の、又は調度品等における要素用の当該多層要素（ＬＥ）又は当該合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を備える物品を製造するための、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される多層要素（ＬＥ）の使用、又はこれまでに、これ以降に又は請求項に規定される合わせガラス要素（ＧＬＥ）の使用をさらに提供する。
【０１２３】
本発明は、本発明の多層要素（ＬＥ）を含む物品をさらに提供する。
【０１２４】
当該物品は、いずれの用途用のものであってもよく、下記の用途には限定されないが、建造物における要素等の建築物用途、例えば建築用要素、例えば建造物の外部のファサード、窓要素、扉要素若しくは室内壁要素等の外装／内装要素用の、橋梁における要素用の、自動車、列車、航空機若しくは船舶における窓などの車両における要素用の、機械等における安全窓等の製造設備における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、家庭用機器における要素用の、ヘッドアップディスプレイ等の映写用途用の、又は調度品等における要素用の、これまでに、これ以降に又は請求項に規定される多層要素（ＬＥ）又はこれまでに、これ以降に又は請求項に規定される合わせガラス要素（ＧＬＥ）を備える物品であってもよい。
【０１２５】
本発明の物品は、例えば、一体型光発電機能性を備える建築要素であってもよい。これに関して、当該物品は、建築要素の一部であり、建造物の屋根の上のように建造物とは別個に取り付けられる別個の光起電モジュールデバイスではない。すなわち、本発明の物品は、建造物の壁又は窓のような建築要素の一体化部分である。従って、そして好ましくは、本発明の多層要素（ＬＥ）、合わせガラス要素（ＧＬＥ）又は物品は、前面保護層要素、前面封入層要素、光起電力素子、背面封入要素及び保護用後板要素を備え、別個の物品として製造されて別個のユニットとして建築要素に取り付けられる光起電モジュールデバイスの一部ではない。
【０１２６】
１つの好ましい実施形態では、当該物品は、安全性、絶縁性又は熱特性のうちの１以上が所望される用途用である。これまでに、これ以降に又は請求項に規定されるとおりの多層要素（ＬＥ）又は合わせガラス要素（ＧＬＥ）を備えるそのような物品の限定を意図しない例は、例えば、建造物における要素等の建築物用途、例えば外装壁要素（すなわち、建造物の外部のファサード）、若しくは室内壁要素、窓要素、ドア要素などの建築用要素用の、橋梁における要素用の、車両における要素（自動車、列車、航空機、船舶等における窓）用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、機械における安全窓等の製造設備における要素用の、家庭用機器における要素用の、ヘッドアップディスプレイ等の映写用途用の、又は調度品等における要素用の物品である。
【０１２７】
これまでに、これ以降に又は請求項に規定される物品の一例は、例えば、安全層要素、絶縁層要素若しくは熱層要素、又はこれらのいずれかの組み合わせから選択される。好ましくは、当該物品のこの実施形態では、安全層要素、絶縁層要素若しくは熱層要素、又はこれらのいずれかの組み合わせは、当該層要素（ＬＥ）からなる。
【０１２８】
１つの好ましい実施形態では、当該物品は、安全ガラス窓要素等の安全ガラスのような安全性要素、安全ガラス付き内装用若しくは外装用ドア要素、建造物の安全ガラス外装（ファサード）若しくは室内壁要素、又は自動車におけるような車両における安全ガラス窓である多層要素（ＬＥ）である。用語「安全ガラス」は、本明細書中では、第１層要素材料若しくは第２層要素材料又はその両方がガラス又はポリマー材料である選択肢に及ぶ。この実施形態では、当該物品は、好ましくは、上記層要素の第１層要素及び第２層要素のうちの少なくとも１つが、好ましくはガラス層を含み、好ましくはガラス層からなる安全層要素、好ましくは、安全ガラス要素である多層要素（ＬＥ）、好ましくはガラスラミネート要素（ＧＬＥ）である。より好ましくは、この実施形態では、第１層要素及び第２層要素の両方が、ガラス層を含み、好ましくはガラス層からなる。より好ましくは、この実施形態では、上記中間層要素は、本発明のポリマー（ａ）からなる単層要素である。
【０１２９】
本発明は、当該多層要素（ＬＥ）を備える物品の製造方法であって、
ａ）
上記第１層要素、中間層要素及び上記第２層要素を多層組立体へと組み立てる工程と、
上記多層組立体の層を高温及び任意に真空状態で積層して、多層要素（ＬＥ）を得る工程と、
得られた本発明の多層要素（ＬＥ）を備える物品を回収する工程と
によって多層要素（ＬＥ）を製造する工程を備える方法をさらに提供する。
【０１３０】
本発明の１つの実施形態では、本発明の物品の製造方法は、
ガラス層要素等の上記第１層要素、本発明の中間層要素及びガラス層要素等の第２層要素を多層要素（ＬＥ）組立体へと組み立てる工程と、
得られた組立体をいわゆる予備積層工程に供して、任意の気泡を除去する工程と、
得られた予備積層された多層要素（ＬＥ）を熱及び圧力に供して、当該多層要素（ＬＥ）を得る工程と、
得られた本発明の多層要素（ＬＥ）を備える物品を回収する工程と
を備える。
【０１３１】
好ましくは、本発明の物品の製造方法は、
過酸化物又はシラノール縮合触媒（ＳＣＣ）から選択される架橋剤と一緒に当該ポリマー組成物を上記過酸化物の分解温度以下の温度又は上記シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）の架橋温度より低い温度で押し出して、架橋性中間層要素を形成する工程と、
上記積層すること（積層工程）を上記過酸化物の分解温度よりも高い温度又は上記シラノール縮合触媒（ＳＣＣ）の架橋温度以上の温度で実施する工程と、
上記架橋性中間層要素の上記ポリマー組成物を架橋させる工程と
をさらに備える。
【実施例】
【０１３２】
測定方法
メルトフローレート：メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＩＳＯ  １１３３に従って測定し、ｇ／１０分の単位で示す。このＭＦＲは、ポリマーの流動性、ひいては加工性の指標である。メルトフローレートが高いほど、そのポリマーの粘度は低い。ポリプロピレンのＭＦＲ２は温度２３０℃及び荷重２．１６ｋｇで測定する。ポリエチレンのＭＦＲ２は温度１９０℃及び荷重２．１６ｋｇで測定する。
密度：ＩＳＯ  １１８３により、圧縮成形した小板について測定する。
【０１３３】
コモノマー含有量
ポリマー（ａ）中に存在する極性コモノマーの含有量（重量％及びモル％）並びにポリマー（ａ）中に存在するシラン基（１又は複数）含有単位（好ましくは、コモノマー）の含有量（重量％及びモル％）
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を使用して、本文中のこれまでに又はこれ以降に与えられるポリマー組成物又はポリマーのコモノマー含有量を定量した。
【０１３４】
定量的１Ｈ  ＮＭＲスペクトルは、４００．１５ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ  Ａｄｖａｎｃｅ  ＩＩＩ  ４００  ＮＭＲ分光計を使用して溶液状態で記録した。すべてのスペクトルを、１００℃で加熱した標準的なブロードバンドインバース（ｂｒｏａｄ−ｂａｎｄ  ｉｎｖｅｒｓｅ）５ｍｍプローブを使用し、すべての空圧について窒素ガスを使用して記録した。およそ２００ｍｇの物質をジ−ｔｅｒｔ−ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）（ＣＡＳ  １２８−３７−０）を安定剤として使用して、１，２−テトラクロロエタン−ｄ２（ＴＣＥ−ｄ２）に溶解させた。３０°パルス、緩和遅延３秒及び試料回転なしを利用して標準的なシングルパルス励起を採用した。２回のダミースキャンを使用して１スペクトルあたり全部で１６の過渡信号を取得した。サンプリング間隔６０μｓで、１ＦＩＤあたり全部で３２，０００のデータポイントを集め、これは約２０ｐｐｍのスペクトル窓に対応した。次いでこのＦＩＤを６４，０００データポイントまでゼロ埋めし、指数窓関数を０．３Ｈｚのラインブロードニングで適用した。同じポリマー中に存在する場合にアクリル酸メチル及びビニルトリメチルシロキサン共重合から生じる定量的シグナルを分解することができることを主な理由として、この設定を選んだ。
【０１３５】
定量的１Ｈ  ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、カスタムスペクトル解析自動化プログラムを使用して定量的特性を決定した。すべての化学シフトは、５．９５ｐｐｍの残留するプロトン化溶媒のシグナルを内部標準とした。
【０１３６】
存在する場合、種々のコモノマー配列での酢酸ビニル（ＶＡ）、アクリル酸メチル（ＭＡ）、アクリル酸ブチル（ＢＡ）及びビニルトリメチルシロキサン（ＶＴＭＳ）の組み込みから生じる特徴的なシグナルを観測した（Ｒａｎｄｅｌｌ８９）。すべてのコモノマー含有量を、ポリマーに存在するすべての他のモノマーに対して算出した。
【０１３７】
酢酸ビニル（ＶＡ）組み込みは、＊ＶＡ部位に帰属される４．８４ｐｐｍのシグナルの積分値を使用し、コモノマーあたりの報告する核の数を考慮し、存在する場合のＢＨＴ由来のＯＨプロトンの重なりについて補正して定量した。
ＶＡ＝（Ｉ＊ＶＡ−（ＩＡｒＢＨＴ）／２）／１
【０１３８】
アクリル酸メチル（ＭＡ）組み込みは、１ＭＡ部位に帰属される３．６５ｐｐｍのシグナルの積分値を使用し、コモノマーあたりの報告する核の数を考慮して定量した。
ＭＡ＝Ｉ１ＭＡ／３
【０１３９】
アクリル酸ブチル（ＢＡ）組み込みは、４ＢＡ部位に帰属される４．０８ｐｐｍのシグナルの積分値を使用し、コモノマーあたりの報告する核の数を考慮して定量した。
ＢＡ＝Ｉ４ＢＡ／２
【０１４０】
ビニルトリメチルシロキサン組み込みは、１ＶＴＭＳ部位に帰属される３．５６ｐｐｍのシグナルの積分値を使用し、コモノマーあたりの報告する核の数を考慮して定量した。
ＶＴＭＳ＝Ｉ１ＶＴＭＳ／９
【０１４１】
安定剤としてのＢＨＴの付加的な使用から生じる特徴的なシグナルを観測した。ＢＨＴ含有量は、ＡｒＢＨＴ部位に帰属される６．９３ｐｐｍのシグナルの積分値を使用し、１分子あたりの核の数を考慮して定量した。
ＢＨＴ＝ＩＡｒＢＨＴ／２
【０１４２】
エチレンコモノマー含有量は、０．００〜３．００ｐｐｍの混ざり合った脂肪族（バルク）シグナルの積分値を使用して定量した。この積分値は、分離した酢酸ビニル組み込み由来の１ＶＡ（３）部位及びαＶＡ（２）部位、分離したアクリル酸メチル組み込み由来の＊ＭＡ部位及びαＭＡ部位、分離したアクリル酸ブチル組み込み由来の１ＢＡ（３）部位、２ＢＡ（２）部位、３ＢＡ（２）部位、＊ＢＡ（１）部位及びαＢＡ（２）部位、分離したビニルシラン組み込み由来の＊ＶＴＭＳ部位及びαＶＴＭＳ部位、並びにＢＨＴ由来の脂肪族部位、並びにポリエチレン配列由来の部位を含みうる。全エチレンコモノマー含有量は、上記バルク積分値に基づいて、かつ観測したコモノマー配列及びＢＨＴを補正して算出した。
Ｅ＝（１／４）×［Ｉバルク−５×ＶＡ−３×ＭＡ−１０×ＢＡ−３×ＶＴＭＳ−２１×ＢＨＴ］
【０１４３】
上記バルクシグナル中のαシグナルの半分はエチレンを表しコモノマーを表さないこと、及び関連する分岐部位がない２つの飽和鎖の末端（Ｓ）について補正することは不可能であるためわずかの誤差が導入されることに留意されたい。
【０１４４】
ポリマー中の所定のモノマー（Ｍ）の全モル分率は、下記のように算出した。
ｆＭ＝Ｍ／（Ｅ＋ＶＡ＋ＭＡ＋ＢＡ＋ＶＴＭＳ）
【０１４５】
モルパーセント単位の所定のモノマー（Ｍ）の全コモノマー組み込み率は、標準的なやり方でモル分率から算出した。
Ｍ［モル％］＝１００×ｆＭ
【０１４６】
重量パーセント単位での所定のモノマー（Ｍ）の全コモノマー組み込み率は、標準的なやり方でモル分率及び上記モノマーの分子量（ＭＷ）から算出した。
Ｍ［重量％］＝１００×（ｆＭ×ＭＷ）／（（ｆＶＡ×８６．０９）＋（ｆＭＡ×８６．０９）＋（ｆＢＡ×１２８．１７）＋（ｆＶＴＭＳ×１４８．２３）＋（（１−ｆＶＡ−ｆＭＡ−ｆＢＡ−ｆＶＴＭＳ）×２８．０５））
ｒａｎｄａｌｌ８９：  Ｊ．Ｒａｎｄａｌｌ、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｓｃｉ．、Ｒｅｖ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．１９８９、Ｃ２９、２０１。
【０１４７】
他の特定の化学種由来の特徴的なシグナルが観測される場合、定量化及び／又は補正のロジックは、具体的に記載した化学種について使用するロジックと同様に拡張することができる。つまり、特徴的なシグナルの特定、特定のシグナル（１又は複数）の積分による定量化、報告する核の数の決定、並びにバルク積分値及び関連する計算における補正。このプロセスは注目する特定の化学種に対して特定のものであるが、このアプローチはポリマーの定量的ＮＭＲ分光法の基本原理に基づいており、従って、当業者が必要に応じて実行することができる。
【０１４８】
レオロジー特性：動的剪断測定（周波数掃引測定）
本文中にこれまでに又はこれ以降に与えられるポリマー組成物又はポリマーの融液（ｍｅｌｔ）の動的剪断測定による特性解析は、ＩＳＯ規格６７２１−１及び６７２１−１０に従う。測定は、２５ｍｍ平行平板の配置を備えるＡｎｔｏｎ  Ｐａａｒ  ＭＣＲ５０１応力制御型回転レオメータで実施した。測定は、窒素雰囲気を使用し、歪みを線形粘弾性領域内に設定して圧縮成形平板で行った。振動剪断試験は、０．０１〜６００ｒａｄ／ｓの周波数範囲を適用し、ギャップを１．３ｍｍに設定して１９０℃で行った。
【０１４９】
動的剪断実験では、正弦波的に変化する剪断歪み又は剪断応力（それぞれ歪み及び応力を制御したモード）でプローブを均一な変形に供する。制御歪み実験では、下記式で表すことができる正弦波歪みにプローブを供する。
γ（ｔ）＝γ０ｓｉｎ（ωｔ）      （１）
【０１５０】
加えた歪みが線形粘弾性領域の範囲内にあれば、得られた正弦波応力応答は下記式で与えられうる。
σ（ｔ）＝σ０ｓｉｎ（ωｔ＋δ）      （２）
上記式中、
σ０及びγ０はそれぞれ応力振幅及び歪み振幅であり、
ωは角周波数であり、
δは位相差（加えた歪みと応力応答との間の損失角）であり、
ｔは時間である。
【０１５１】
動的試験結果は、典型的にはいくつかの異なるレオロジー関数、つまり剪断貯蔵弾性率Ｇ’、剪断損失弾性率Ｇ”、複素剪断弾性率Ｇ＊、複素剪断粘度η＊、動的剪断粘度η’、複素剪断粘度の異相成分η”及び損失正接ｔａｎδによって表され、上記レオロジー関数は以下のとおりに表すことができる。
【数１】
2020514229.tif 000002
【０１５２】
上述のレオロジー関数に加えて、いわゆる弾性指数ＥＩ（ｘ）等の他のレオロジーパラメータを決定することもできる。弾性指数ＥＩ（ｘ）はｘｋＰａの損失弾性率Ｇ”の値に対して決定された貯蔵弾性率Ｇ’の値であり、式（９）によって記述することができる。
ＥＩ（ｘ）＝（Ｇ”＝ｘｋＰａ）に対するＧ’［Ｐａ］      （９）
【０１５３】
例えば、ＥＩ（５ｋＰａ）は、５ｋＰａに等しいＧ”の値に対して決定される貯蔵弾性率Ｇ’の値によって定義される。
【０１５４】
剪断減粘指数（ＳＨＩ０．０５／３００）は、周波数０．０５ｒａｄ／ｓ及び３００ｒａｄ／ｓで測定される２つの粘度の比μ０．０５／μ３００として規定される。
【０１５５】
参考文献
［１］「Ｒｈｅｏｌｏｇｉｃａｌ  ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｆｒａｃｔｉｏｎｓ」、Ｈｅｉｎｏ，Ｅ．Ｌ．，Ｌｅｈｔｉｎｅｎ，Ａ．，Ｔａｎｎｅｒ  Ｊ．，Ｓｅｐｐａｌａ，Ｊ．，  Ｎｅｓｔｅ  Ｏｙ，Ｐｏｒｖｏｏ，Ｆｉｎｌａｎｄ，Ｔｈｅｏｒ．Ａｐｐｌ．Ｒｈｅｏｌ．，Ｐｒｏｃ．Ｉｎｔ．Ｃｏｎｇｒ．Ｒｈｅｏｌ，１１ｔｈ（１９９２），１，３６０−３６２
［２］「Ｔｈｅ  ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ  ｏｆ  ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ｏｎ  ｓｏｍｅ  ｒｈｅｏｌｏｇｉｃａｌ  ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ｏｆ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ」、Ｈｅｉｎｏ，Ｅ．Ｌ．，Ｂｏｒｅａｌｉｓ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ  Ｏｙ，Ｐｏｒｖｏｏ，Ｆｉｎｌａｎｄ，Ａｎｎｕａｌ  Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｎｏｒｄｉｃ  Ｒｈｅｏｌｏｇｙ  Ｓｏｃｉｅｔｙ，１９９５
［３］Ｄｅｆｉｎｉｔｉｏｎ  ｏｆ  ｔｅｒｍｓ  ｒｅｌａｔｉｎｇ  ｔｏ  ｔｈｅ  ｎｏｎ−ｕｌｔｉｍａｔｅ  ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ  ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ｏｆ  ｐｏｌｙｍｅｒｓ，Ｐｕｒｅ  ＆  Ａｐｐｌ．Ｃｈｅｍ．，第７０巻、第３号、７０１−７５４頁、１９９８年
【０１５６】
融点（Ｔｍ）及び融解熱（Ｈｆ）
Ｍｅｔｔｌｅｒ  ＴＡ８２０示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて５〜１０ｍｇの試料について測定した。ＤＳＣは、＋２３〜＋２１０℃の温度範囲において、１０℃／分の走査速度（加熱及び冷却）での加熱／冷却／加熱のサイクルで、ＩＳＯ  ３１４６／第３部／方法Ｃ２に従って実行する。融点及び融解熱（Ｈｆ）は２回目の加熱工程から決定する。融点は、吸熱のピークとして解釈した。
【０１５７】
透水性
透水性測定：規格ＩＳＯ  １５１０６−３：２００３に従って測定した。
装置：Ｍｏｃｏｎ  Ａｑｕａｔｒａｎ
温度：３８℃±０．３℃
相対湿度：０／１００％
試料面積：５ｃｍ２
【０１５８】
合わせガラスの剥離試験
すべての試料について剥離速度は８４０ｍｍ／分
試験装置：Ｚｗｉｃｋ  Ｚ０１０Ｕ−１８４５０９
常温（２３℃）での試験
【０１５９】
ヘイズ
透明な材料を通過する光は、その材料内の不規則構造によって影響を受けうる。これは、光を異なる方向に散乱させ、ヘイズを生じる。純粋なポリマーにおける内部ヘイズの原因は、ポリマー中の結晶性領域及び非晶領域の異なる屈折率に起因する光散乱である。２つのガラススライドの間に封入剤を積層することにより、直接透過率、散乱透過率、及び反射率を、積分球を備える紫外／可視／近赤外（ＵＶ／ＶＩＳ／ＮＩＲ）  Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  Ｌａｍｂｄａ  ９００分光計を用いて測定する。積分球を用いて、全光透過率、すなわち直接透過率＋散乱透過率及び散乱（拡散）透過率単独を記録することができる。ヘイズは下記式から算出する。
【数２】
2020514229.tif 000003
【０１６０】
ヘイズ測定のための試料調製を以下のように行った。
ＩＥ２のための試験中間層要素：過酸化物なしのポリマー（ａ）。ポリマー（ａ）をそのまま使用して、後述するように試験中間層要素を製造した。
【０１６１】
ＩＥ３〜ＩＥ７用の試験中間層要素は、ポリマー（ａ）及び下記で与えられる量の過酸化物を含有していた。ＩＥ３〜ＩＥ７の架橋性試験中間層要素用に使用した過酸化物は、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−（２−エチルヘキシル）カーボネート過酸化物（ＴＢＰＥＨＣ）、供給業者ユナイテッドイニシエータ（Ｕｎｉｔｅｄ  Ｉｎｉｔｉａｔｏｒｓ）（ＣＡＳ番号３４４４３−１２−４）であり、過酸化物含有量は約９９％（重量／重量）であった。１ｋｇの材料を３０℃の温度で２４時間、一定速度で回転ドラムにかけることにより、この過酸化物をポリマー（ａ）のペレットの中へと浸透させた。過酸化物浸透後、その材料を使用して後述するように試験中間層要素を製造した。
【０１６２】
Ｃｏｌｌｉｎ  １５押出機（Ｔｅａｃｈ−Ｌｉｎｅ  Ｅ２０Ｔ）で上記材料をテープ状試料へと押し出すことにより試験中間層要素を製造した。同じ温度プロファイル、１００−１００−１００℃を、上記テープ状試料（試験中間層要素）を製造するために使用した。使用した温度プロファイルは、過酸化物の分解温度よりも低かった。上記テープ状試料（試験中間層要素）は、厚さ０．４５ｍｍで幅４０ｍｍであった。
【０１６３】
得られた試験中間層要素を厚さ１ｍｍの２枚の顕微鏡ガラスの間に積層した。使用したラミネータは市販のＰＥｎｅｒｇｙ  Ｌ０３６ＬＡＢ真空ラミネータであった。試験ラミネートＩＥ２〜ＩＥ７を形成するための積層温度、並びに架橋試料ＩＥ３−ＩＥ７についての時間及び過酸化物の量は、以下のとおりの量及び積層条件であった。積層の間に架橋が起こった。
ＩＥ２：過酸化物なし、積層温度１３０℃で積層時間２＋１５分＊
ＩＥ３：１．０重量％過酸化物、積層温度１３０℃で積層時間２＋１５分＊
ＩＥ４：１．０重量％過酸化物、積層温度１３０℃で積層時間２＋５プラス２＋５分＊
ＩＥ５：１．５重量％過酸化物、積層温度１３０℃で積層時間２＋５プラス２＋５分＊（ゲル含有量７５％）
ＩＥ６：１．５重量％過酸化物、積層温度１２５℃で積層時間２＋１５分＊
ＩＥ７：１．５重量％過酸化物、積層温度１５０℃で積層時間２＋１５分＊
１３０℃で２＋１５分
積層プロセスの間の圧力は３００ｍｂａｒであった。
＊  ２＋１５分は、圧力をかけずに真空で２分間及び３００ｍｂａｒの圧力をかけて１５分間を意味する。
＊  ２＋５分は、圧力をかけずに真空で２分間及び３００ｍｂａｒの圧力をかけて５分間を意味する。
【０１６４】
ゲル含有量（重量％）は、本発明の上記架橋ポリオレフィンポリマー組成物からなる試料（方法Ａ、デカリン抽出）を使用して、ＡＳＴＭ  Ｄ２７６５−９０に従って測定する。周囲条件は２３℃、５０％室内湿度（ＲＨ）である。５０℃〜１００℃でのＲＨは、特に断りがない限り、約１０％であった。
【０１６５】
実験項
層要素（ＬＥ）の中間層のポリマー組成物のポリマー（ａ）を製造するための重合例：アクリル酸メチルコモノマーを有し、ビニルトリメトキシシランコモノマーを有するエチレンの共重合体
ポリマー（ａ）を、市販の高圧管型反応器の中で、従来の過酸化物開始剤を使用して、圧力２５００〜３０００ｂａｒ及び最高温度２５０〜３００℃で製造した。エチレンモノマー、アクリル酸メチル（ＭＡ）極性コモノマー及びビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＳ）コモノマー（シラン基（１又は複数）含有コモノマー）を従来のように上記反応器系に加えた。当業者には周知のとおり、ＭＦＲを制御するためにＣＴＡを使用した。本発明の最終ポリマー（ａ）に所望される特性バランスの情報を得たあとで、当業者は、上記プロセスを制御して当該ポリマー（ａ）を得ることができる。
【０１６６】
ビニルトリメトキシシラン単位ＶＴＭＳ（＝シラン基（１又は複数）含有単位）の量、ＭＡの量及びＭＦＲ２は表１に与えられている。
【０１６７】
下記の表にある特性を、上記反応器から得られたポリマー（ａ）から、又は下記の層試料から測定した。
【０１６８】
【表１】
2020514229.tif 000004
【０１６９】
上記表１では、ＭＡはポリマー（ａ）中に存在するアクリル酸メチルコモノマーの含有量を表し、ＶＴＭＳ含有量はポリマー（ａ）中に存在するビニルトリメトキシシランコモノマーの含有量を表す。
【０１７０】
ガラス積層のプロセス
発明実施例１（ＩＥ１）：ポリマー（ａ−１）を使用して、ガラス要素とＰＥＴシートとの間の中間層要素を製造した。この中間層要素は、厚さ０．４５ｍｍの２つのフィルム層から形成し、最終中間層の厚さを０．９ｍｍとした。上記２つの層の積層は試料積層の間に起こった。「出発」フィルムは、ダイ幅６５０ｍｍの試験的キャストフィルム押出ライン、ＢＡ６０  Ｂａｔｔｅｎｆｅｌｄフィルム押出機で製造した。温度設定は５０／１２０／１３０℃であった。フィルム試料の寸法は幅５８０ｍｍ及び厚さ０．４５ｍｍであった。
【０１７１】
比較例（ＣＥ１）：ＩＥ１におけるとおりであるが、Ｅａｓｔｍａｎ（元Ｓｏｌｕｔｉａ）が供給するＰＶＢ（ポリビニルブチラール）、市販のＳａｆｌｅｘ（登録商標）ＰＡ６１、厚さ１ｍｍを中間層要素として使用した。
【０１７２】
ＩＥ１及びＣＥ１の中間層をガラス層とＰＥＴ層との間に積層した。ガラス層（平板）は、以下の寸法を有していた：３００×３００ｍｍで厚さ３．２ｍｍ。ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）層を剥離試験を支えるために使用し、そのＰＥＴ層はＣｏｖｍｅが供給し、全体の厚さが約３００ミクロン（μｍ）であるＤＹＭＡＴ（登録商標）ＰＹＥ（ＰＥＴ／ＰＥＴ／プライマー）であった。
【０１７３】
使用したラミネータは、市販のＰＥｎｅｒｇｙ  Ｌ０３６ＬＡＢ真空ラミネータであった。積層条件は下記表２に与えられている。
【０１７４】
【表２】
2020514229.tif 000005
Ａ：接着破壊  −  中間層とガラスプレートとの間で破壊が起こる
Ｋ：凝集破壊  −  中間層自体の破壊、剥離試験が終わった後のガラスプレート上にまだ中間層の付着物を見ることができる
【０１７５】
図１は、先行技術の中間層要素（ＰＶＢ）を備える比較例の層要素（ＣＥ１）と比較して、水浸漬の前後での本発明の中間層要素を備える本発明の層要素（ＩＥ１）のより良好な接着強度を示す。
【０１７６】
架橋及び非架橋の中間層要素を備える多層要素の光学特性
測定方法のところで上記したとおりのヘイズ測定方法を使用して、本発明の試験ラミネート試料ＩＥ２〜ＩＥ７のヘイズ性能を測定した。測定方法のところのヘイズ方法の記載で上記のとおりに試験ラミネート試料ＩＥ２〜ＩＥ７の調製を実施した。
【０１７７】
図３は、ラミネート試料ＩＥ２〜ＩＥ４の波長（ｎｍ）の関数としてのヘイズ％を示す。ここで、ＩＥ２は架橋されておらず、ＩＥ３及びＩＥ４は１．０重量％過酸化物の存在下で架橋されており、積層条件も変更した。
【０１７８】
図４は、ラミネート試料ＩＥ２及びＩＥ５〜ＩＥ７の波長（ｎｍ）の関数としてのヘイズ％を示す。ここで、ＩＥ２は架橋されておらず、ＩＥ５〜ＩＥ７は１．５重量％過酸化物の存在下で架橋されており、積層条件も変更した。
【０１７９】
図中に与えられたデータは、本発明の中間層要素の組成物及び本発明の多層要素（ＬＥ）のヘイズ性能（低ヘイズ）は、低ヘイズのような良好な光学特性が所望される汎用性がある最終用途用の物品を製造するために非常に有用であるということを示す。上記ヘイズ性能は、本発明の多層要素（ＬＥ）の中間層要素の組成物を架橋することにより、好ましくは少なくともポリマー（ａ）を架橋することによりさらに向上させることができる。
【図１】
2020514229.tif 000006
【図２】
2020514229.tif 000007
【図３】
2020514229.tif 000008
【図４】
2020514229.tif 000009
【国際調査報告】
2020514229.tif 000010
2020514229.tif 000011
2020514229.tif 000012
2020514229.tif 000013
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