(57)【要約】  ＭＡＬＴ１の調節によって影響を受ける疾患、症候群、状態、又は障害を処置するための化合物、組成物、及び方法が開示される。そのような化合物は、式（Ｉ）：    【化１】2020514267.tif 001134  （式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ５、Ｇ１、及びＧ２は本明細書内で定義されるとおりである）により表される。
2020514267.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）の化合物であって、
【化１】
2020514267.tif 001127
式中、
Ｒ１は、
ｉ）フルオロ又はアミノ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、当該ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロメチル、シクロプロピル、メトキシメチル、ジフルオロメチル、１，１−ジフルオロエチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、１−エトキシエチル、ヒドロキシ、メトキシ、エトキシ、フルオロ、クロロ、ブロモ、メチルチオ、シアノ、アミノ、メチルアミノ、ジメチルアミノ、４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル、５−オキソピロリジン−２−イル、１，４−ジオキサニル、アミノカルボニル、メチルカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、１−（ｔ−ブトキシカルボニル）アゼチジン−２−イル、Ｎ−（メチル）ホルムアミドメチル、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択され、
Ｒ２は、Ｃ１〜４アルキル、１−メトキシ−エチル、ジフルオロメチル、フルオロ、クロロ、ブロモ、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、
いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、Ｃ１〜４アルキル、フルオロ、クロロ、ブロモ、メチルカルボニル、メチルチオ、メチルスルフィニル、及びメタンスルホニルからなる群から選択されるか、又は、Ｇ１がＮである場合、Ｒ３はＣ１〜４アルコキシカルボニルから更に選択され、
Ｒ４は、
ｉ）Ｇ２がＮである場合、水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）トリアゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、ピラゾリル、ピロリル、チアゾリル、テトラゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、２−アミノ−ピリミジン−４−イル、２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−２−イル、２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イル、３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル、１Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−１−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、ヘテロアリールは、オキソ、Ｃ１〜４アルキル、カルボキシ、メトキシカルボニル、アミノカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノメチル、（ジメチルアミノ）メチル、アミノ、メトキシメチル、トリフルオロメチル、アミノ（Ｃ２〜４アルキル）アミノ、又はシアノから独立して選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉ）１−メチル−ピペリジン−４−イルオキシ、
ｖｉｉ）４−メチル−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｖｉｉｉ）（４−アミノブチル）アミノカルボニル、
ｉｘ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｘ）４−（４−アミノブチル）−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｘｉ）メトキシカルボニル、
ｘｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
ｘｉｉｉ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル、
ｘｉｖ）３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−イミダゾール−１−イル、
ｘｖ）２−オキソピロリジン−１−イル、
ｘｖｉ）（Ｅ）−（４−アミノブタ−１−エン−１−イル−アミノカルボニル、
ｘｖｉｉ）ジフルオロメトキシ、
及び
ｘｖｉｉｉ）モルホリン−４−イルカルボニル
からなる群から選択され、
Ｒ５は独立して、水素、クロロ、フルオロ、ブロモ、メトキシ、メチルスルホニル、シアノ、Ｃ１〜４アルキル、エチニル、モルホリン−４−イル、トリフルオロメチル、ヒドロキシエチル、メチルカルボニル、メチルスルフィニル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、アゼチジン−２−イル、メチルチオ、及び１，１−ジフルオロエチルからなる群から選択されるか、
又は、Ｒ４及びＲ５は、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−７−イル、４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル、１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル、２，３−ジヒドロ−［１，４］ジオキシノ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル、１，３−ジオキソロ［４，５］ピリジン−５−イル、１−オキソ−１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル、２，２−ジメチルベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−イル、２，３−ジヒドロベンゾ［ｂ］［１，４］ジオキシン−６−イル、１−オキソイソインドリン−５−イル、若しくは２−メチル−１−オキソイソインドリン−５−イル、１Ｈ−インダゾール−５−イルを形成してもよく、
Ｒ６は、水素、Ｃ１〜４アルキル、フルオロ、２−メトキシ−エトキシ、クロロ、シアノ、又はトリフルオロメチルであり、
Ｒ７は、水素又はフルオロであり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物；
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩。
【請求項２】
Ｒ１が、
ｉ）アミノ又はフルオロ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、前記ｉｉ）のヘテロアリールが独立して、重水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロメチル、メトキシメチル、ジフルオロメチル、１，１−ジフルオロエチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、メトキシ、フルオロ、クロロ、ブロモ、シアノ、アミノ、メチルアミノ、４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル、５−オキソピロリジン−２−イル、１，４−ジオキサニル、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、Ｎ−（メチル）ホルムアミドメチル、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
Ｒ１が、
ｉ）アミノ又はフルオロ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、前記ｉｉ）のヘテロアリールが独立して、重水素、メチル、ジフルオロメチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項４】
Ｒ１が、
ｉ）アミノ又はフルオロ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、前記ｉｉ）のヘテロアリールが独立して、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、又はオキソから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項５】
Ｒ１が、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−アミノ−ナフタレン−１−イル、４−フルオロナフタレン−１−イル、又は５−フルオロナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）イソキノリン−１−イル、イソキノリン−４−イル、イソキノリン−５−イル、イソキノリン−８−イル、キノリン−７−イル、シンノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル、フタラジン−１−イル、ナフチリジン−５−イル、チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、キノキサリン−５−イル、１Ｈ−インダゾリルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル、キノリン−４−イル、キノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル、１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−５−イル、ピロロ［２，１−ｆ］［１，２，４］トリアジン−４−イル、７−（１−ヒドロキシエチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、チエノ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、１，７−ナフチリジン−５−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノカルボニル−イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−オキソ−キノリン−４−イル、８−アミノキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル、（３Ｒ−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−４−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、キナゾリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル、６−Ｎ−オキシド−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、イソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル、７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（ヒドロキシエチル）キノリン−４−イル、１−（メトキシメチル）イソキノリン−４−イル、１−フルオロイソキノリン−４−イル、１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２（Ｒ）−イル）イソキノリン−４−イル、２−アミノ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−（アミノカルボニル）キノリン−４−イル、１Ｈ−インダゾール−７−イル、１−（１，４−ジオキサン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−クロロイソキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］イソオキサゾール−３−イル、２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、１，７−ナフチリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−５−イル、（Ｎ−（メチル）ホルムアミド）メチル）イソキノリン−４−イル、［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−７−イル、１，５−ナフチリジン−４−イル、５−オキソピロリジン−２−イルイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−３−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（１，１−ジフルオロエチル）イソキノリン−４−イル、１−（１（ｘＳ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、４−フルオロイソキノリン−１−イル、１Ｈ−ピラゾロ［４，３−ｂ］ピリジン−７−イル、５−フルオロキノリン−８−イル、６−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、８−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２Ｒ−イル）イソキノリン−４−イル、１−（ジメチルアミノ）イソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｃ］ピリジン−７−イル、２−メチル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メトキシキノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−５−イル、２−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、キノリン−５−イル、１−（１−エトキシエチル）イソキノリン−４−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−４−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−アセチルキノリン−４−イル、１−（メチルチオ）イソキノリン−４−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−メトキシイソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−６−イル、１−（ピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、４−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−アセチルイソキノリン−５−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−エトキシイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−４−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−４−イル、２−アミノキノリン−４−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−３−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−４−イル、１−（１（Ｓ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、１，６−ナフチリジン−４−イル、１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−アミノカルボニル−キノリン−５−イル、２−クロロキノリン−５−イル、２−クロロキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、２−メトキシキノリン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イル、１，５−ビス（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｒ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｓ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、８−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−５−イル、及び１−（１−ｔ−ブトキシカルボニルアゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イルからなる群から選択されるヘテロアリール
からなる群から選択される、請求項４に記載の化合物。
【請求項６】
Ｒ１が、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−フルオロナフタレン−１−イル、５−フルオロナフタレン−１−イル、又は４−アミノナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、イソキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−４−イル、フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、キノリン−５−イル、フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、ベンゾフラン−４−イル１，７−ナフチリジン−５−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノカルボニル−イソキノリン−４−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−オキソ−キノリン−４−イル、８−アミノキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル、（３Ｒ−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−４−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、キナゾリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル、６−Ｎ−オキシド−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、イソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル、７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、及び１−（ヒドロキシエチル）キノリン−４−イルからなる群から選択されるヘテロアリール
である、請求項１に記載の化合物。
【請求項７】
Ｒ２が独立して、メチル、イソプロピル、シアノ、ブロモ、クロロ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項８】
Ｒ２が独立して、メチル、イソプロピル、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択される、請求項７に記載の化合物。
【請求項９】
Ｒ２がトリフルオロメチルである、請求項８に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｒ３が独立して、トリフルオロメチル、シアノ、メチルカルボニル、メチルチオ、メチルスルフィニル、メタンスルホニル、及びクロロからなる群から選択されるか、又は、Ｇ１がＮである場合、Ｒ３はＣ１〜４アルコキシカルボニルから更に選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項１１】
Ｒ３が独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項１２】
Ｇ２がＮ又はＣ（Ｒ３）であり、Ｒ３がクロロである、請求項１に記載の化合物。
【請求項１３】
Ｇ２がＮである、請求項１１に記載の化合物。
【請求項１４】
Ｒ４が、
ｉ）Ｇ２がＮである場合、水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）カルボキシ、
ｖｉ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、及びピリミジン−４−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、前記ヘテロアリールは、Ｃ１〜４アルキル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、アミノ、メトキシメチル、トリフルオロメチル、アミノ（Ｃ２〜４アルキル）アミノ、及びシアノからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉｉ）１−メチル−ピペリジン−４−イルオキシ、
ｖｉｉｉ）４−メチル−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｉｘ）（４−アミノブチル）アミノカルボニル、
ｘ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｘｉ）メトキシカルボニル、
ｘｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
ｘｉｉｉ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル、
並びに
ｘｉｖ）モルホリン−４−イルカルボニル
からなる群から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項１５】
Ｒ４が、
ｉ）水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、及びイミダゾリルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、前記ヘテロアリールは、メチル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、及びアミノ、メトキシメチルからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｖｉｉ）メトキシカルボニル、
ｖｉｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
並びに
ｉｘ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル
からなる群から選択される、請求項１４に記載の化合物。
【請求項１６】
Ｒ４が、
ｉ）メトキシ、
ｉｉ）２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、１，３，４−オキサジアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−シアノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、５−アミノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル、２Ｈ−テトラゾール−５−イル、４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（メトキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、及び４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルからなる群から独立して選択されるヘテロアリール、
並びに
ｉｉｉ）メトキシカルボニル
からなる群から選択される、請求項１５に記載の化合物。
【請求項１７】
Ｒ４が、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、１Ｈ−イミダゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、及び１，３，４−オキサジアゾール−２−イル
からなる群から選択される、請求項１６に記載の化合物。
【請求項１８】
Ｒ５が、水素、クロロ、フルオロ、ブロモ、シアノ、メチル、エチル、又はトリフルオロメチルであるか、又は、Ｒ４及びＲ５が、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル若しくは８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イルを形成してもよい、請求項１に記載の化合物。
【請求項１９】
Ｒ５が、水素、クロロ、ブロモ、シアノ、又はトリフルオロメチルであるか、又は、Ｒ４及びＲ５が、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル若しくは８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イルを形成してもよい、請求項１８に記載の化合物。
【請求項２０】
Ｒ５が水素、クロロ、フルオロ、又はシアノである、請求項１９に記載の化合物。
【請求項２１】
Ｒ５が水素、クロロ、又はシアノである、請求項２０に記載の化合物。
【請求項２２】
Ｒ６が水素又はメチルである、請求項１に記載の化合物。
【請求項２３】
Ｒ７が水素である、請求項１に記載の化合物。
【請求項２４】
式（Ｉ）の化合物であって、
【化２】
2020514267.tif 001128
式中、
Ｒ１は、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−フルオロナフタレン−１−イル、５−フルオロナフタレン−１−イル、又は４−アミノナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、前記ｉｉ）のヘテロアリールが独立して、重水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロメチル、メトキシメチル、ジフルオロメチル、１，１−ジフルオロエチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、メトキシ、フルオロ、クロロ、ブロモ、シアノ、アミノ、メチルアミノ、４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル、５−オキソピロリジン−２−イル、１，４−ジオキサニル、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、Ｎ−（メチル）ホルムアミドメチル、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択され、
Ｒ２は独立して、メチル、イソプロピル、シアノ、ブロモ、クロロ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、
いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、メチルカルボニル、メチルチオ、メチルスルフィニル、メタンスルホニル、及びクロロからなる群から選択されるか、又は、Ｇ１がＮである場合、Ｒ３はＣ１〜４アルコキシカルボニルから更に選択され、
Ｒ４は独立して、
ｉ）Ｇ２がＮである場合、水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）カルボキシ、
ｖｉ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、及びピリミジン−４−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、前記ヘテロアリールは、Ｃ１〜４アルキル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、アミノ、メトキシメチル、トリフルオロメチル、アミノ（Ｃ２〜４アルキル）アミノ、及びシアノからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉｉ）１−メチル−ピペリジン−４−イルオキシ、
ｖｉｉｉ）４−メチル−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｉｘ）（４−アミノブチル）アミノカルボニル、
ｘ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｘｉ）メトキシカルボニル、
ｘｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
ｘｉｉｉ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル、
並びに
ｘｉｖ）モルホリン−４−イルカルボニル
からなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、フルオロ、ブロモ、シアノ、メチル、エチル、又はトリフルオロメチルであるか、又は、Ｒ４及びＲ５は、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル若しくは８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イルを形成してもよく、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素であり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物、
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩。
【請求項２５】
式（Ｉ）の化合物であって、
【化３】
2020514267.tif 001129
式中、
Ｒ１は、
ｉ）アミノ又はフルオロ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、前記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、ジフルオロメチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択され、
Ｒ２は、メチル、イソプロピル、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、
いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
Ｒ４は独立して、
ｉ）水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、及びイミダゾリルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、前記ヘテロアリールは、メチル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、及びアミノ、メトキシメチルからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｖｉｉ）メトキシカルボニル、
ｖｉｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
並びに
ｉｘ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル
からなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、ブロモ、又はシアノであり、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素であり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物、
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩。
【請求項２６】
式（Ｉ）の化合物であって、
【化４】
2020514267.tif 001130
式中、
Ｒ１は、
ｉ）アミノ又はフルオロ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、前記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、オキソ、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択され、
Ｒ２は、メチル、イソプロピル、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、
いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
Ｒ４は、
ｉ）メトキシ、
ｉｉ）２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、１，３，４−オキサジアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−シアノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、５−アミノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル、２Ｈ−テトラゾール−５−イル、４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（メトキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、及び４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルからなる群から選択されるヘテロアリール、
並びに
ｉｉｉ）メトキシカルボニル
からなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、又はシアノであり、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩。
【請求項２７】
式（Ｉ）の化合物であって、
【化５】
2020514267.tif 001131
式中、
Ｒ１は独立して、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−アミノ−ナフタレン−１−イル、４−フルオロナフタレン−１−イル、又は５−フルオロナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）イソキノリン−１−イル、イソキノリン−４−イル、イソキノリン−５−イル、イソキノリン−８−イル、キノリン−７−イル、シンノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル、フタラジン−１−イル、ナフチリジン−５−イル、チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、キノキサリン−５−イル、１Ｈ−インダゾリルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル、キノリン−４−イル、キノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル、１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−５−イル、ピロロ［２，１−ｆ］［１，２，４］トリアジン−４−イル、７−（１−ヒドロキシエチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、チエノ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、１，７−ナフチリジン−５−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノカルボニル−イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−オキソ−キノリン−４−イル、８−アミノキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル、（３Ｒ−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−４−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、キナゾリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル、６−Ｎ−オキシド−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、イソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル、７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（ヒドロキシエチル）キノリン−４−イル、１−（メトキシメチル）イソキノリン−４−イル、１−フルオロイソキノリン−４−イル、１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２（Ｒ）−イル）イソキノリン−４−イル、２−アミノ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−（アミノカルボニル）キノリン−４−イル、１Ｈ−インダゾール−７−イル、１−（１，４−ジオキサン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−クロロイソキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］イソオキサゾール−３−イル、２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、１，７−ナフチリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−５−イル、（Ｎ−（メチル）ホルムアミド）メチル）イソキノリン−４−イル、［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−７−イル、１，５−ナフチリジン−４−イル、５−オキソピロリジン−２−イルイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−３−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（１，１−ジフルオロエチル）イソキノリン−４−イル、１−（１（ｘＳ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、４−フルオロイソキノリン−１−イル、１Ｈ−ピラゾロ［４，３−ｂ］ピリジン−７−イル、５−フルオロキノリン−８−イル、６−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、８−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２Ｒ−イル）イソキノリン−４−イル、１−（ジメチルアミノ）イソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｃ］ピリジン−７−イル、２−メチル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メトキシキノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−５−イル、２−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、キノリン−５−イル、１−（１−エトキシエチル）イソキノリン−４−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−４−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−アセチルキノリン−４−イル、１−（メチルチオ）イソキノリン−４−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−メトキシイソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−６−イル、１−（ピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、４−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−アセチルイソキノリン−５−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−エトキシイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−４−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−４−イル、２−アミノキノリン−４−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−３−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−４−イル、１−（１（Ｓ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、１，６−ナフチリジン−４−イル、１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−アミノカルボニル−キノリン−５−イル、２−クロロキノリン−５−イル、２−クロロキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、２−メトキシキノリン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イル、１，５−ビス（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｒ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｓ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、８−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−５−イル、及び１−（１−ｔ−ブトキシカルボニルアゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イルからなる群から選択されるヘテロアリール
からなる群から選択され、
Ｒ２はトリフルオロメチルであり、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、
いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
Ｒ４は独立して、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、１Ｈ−イミダゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、及び１，３，４−オキサジアゾール−２−イルからなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、ブロモ、又はシアノであり、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩。
【請求項２８】
式（Ｉ）の化合物であって、
【化６】
2020514267.tif 001132
Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノピリジン−３−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−メトキシフェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−（２−アミノピリミジン−４−イル）−３−クロロフェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，１−ジオキシドイソチアゾリン−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−メチルイソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾフラン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−フルオロピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，１−ジオキシドイソチアゾリン−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−クロロ−５−（３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド）ピコリネート、
Ｎ−（５−クロロ−６−（（１−メチルピペリジン−４−イル）オキシ）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチルピペラジン−１−カルボニル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（ジフルオロメチル）−１−（イソキノリン−１−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−（２−アミノピリミジン−４−イル）−３−クロロフェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−シアノ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−フルオロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−シアノ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（チアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−フルオロキノリン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−アミノブチル）−３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド、
１−（イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（２−メチル−６−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル６−クロロ−４−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート、
メチル４−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（（１−メチルピペリジン−４−イル）オキシ）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−エトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノブトキシ）−５−シアノピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（シンノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（４−メチルピペラジン−１−カルボニル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−（４−アミノブチル）ピペラジン−１−カルボニル）−５−シアノピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−イミダゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メチル−１−オキソ−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−７−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
ｔｅｒｔ−ブチル２−（５−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン−１−イル）アゼチジン−１−カルボキシレート、
Ｎ−（３−（メチルスルホニル）−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１，５−ビス（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−（メチルスルホニル）−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−７−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（２，５−ジメチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メチル−６−（３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−イミダゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２，５−ジエチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メトキシキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−シアノキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−クロロキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−クロロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）キノリン−２−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，６−ナフチリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２−オキソピロリジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−シアノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（２−クロロ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）フェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸、
Ｎ−（１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メチルピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（アゼチジン−３−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸、
Ｎ−（５−メトキシ−６−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−アミノブチル）−３−シアノ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド、
２−シアノ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）安息香酸
Ｎ−（４−（４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−３−メチルフェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メチル−６−（１−メチル−１Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−エトキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アセチルイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（ジフルオロメトキシ）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−６−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（２，５−ジメチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（２−クロロ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）フェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（メチルチオ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−３−フルオロ−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−シアノ−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アセチルキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（５−（アミノメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−エトキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル１−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート
１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−エチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メトキシ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メトキシキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２，５−ジメチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−（メトキシメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
３−（３−シアノ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−５−カルボン酸、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル２−（２−クロロ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）フェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（５−オキソ−４，５−ジヒドロ−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート、
Ｎ−（６−（１Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−１−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ジメチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−インダゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（５−フルオロキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−ピラゾロ［４，３−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−フルオロイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン−１−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１，１−ジフルオロエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−クロロ−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−インダゾール−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（５−オキソピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−（３−シアノ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−５−カルボキシレート、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，５−ナフチリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−（（ジメチルアミノ）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−（アミノメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（（Ｎ−メチルホルムアミド）メチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，７−ナフチリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソチアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１Ｈ−ピロール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］イソオキサゾール−３−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−ブロモ−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−シアノキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−クロロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（１，４−ジオキサン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−インダゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）キノリン−２−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−ブロモ−６−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（メトキシメチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（１−ヒドロキシエチル）キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン６−オキシド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キナゾリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−シアノイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メチル−６−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（メトキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−（４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−３−クロロフェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（８−アミノキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）キノリン１−オキシド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル２−シアノ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ベンゾエート、
Ｎ−（６−（５−アミノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−シアノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−５−シアノピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン−１−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，７−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（１−ヒドロキシエチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピロロ［２，１−ｆ］［１，２，４］トリアジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−ブロモ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−シアノイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−シアノ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（４−アミノナフタレン−１−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−フルオロ−２−メトキシフェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−Ｄキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−ブロモ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−カルボキサミド、
１−（７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−ブロモ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−モルホリノピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メトキシピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−エチニル−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−クロロチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−シアノチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−シクロプロピルチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−メチルチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−シアノチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチルチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−クロロチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−メチル−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−シクロプロピルピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
３−クロロ−Ｎ，Ｎ−ジメチル−５−（１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
３−クロロ−Ｎ−メチル−５−（１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（６−メチル−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−クロロ−５−（１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート、
１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−（２−メトキシエトキシ）−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、からなる群から選択される、化合物、
又はその医薬的に許容可能な塩形態。
【請求項２９】
請求項１〜２８に記載の化合物と、医薬的に許容可能な担体、医薬的に許容可能な賦形剤、及び医薬的に許容可能な希釈剤のうちの少なくとも１つと、を含む、医薬組成物。
【請求項３０】
前記組成物が、固体の経口投与形態である、請求項２９に記載の医薬組成物。
【請求項３１】
前記組成物が、シロップ剤、エリキシル剤、又は懸濁剤である、請求項２９に記載の医薬組成物。
【請求項３２】
疾患、症候群、状態、又は障害を処置する方法であって、前記疾患、症候群、状態、又は障害がＭＡＬＴ１の阻害によって影響を受け、処置を必要とする対象に治療有効量の請求項１に記載の化合物を投与することを含む、方法。
【請求項３３】
前記疾患、症候群、状態、又は障害が、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、及び粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、関節リウマチ（ＲＡ）、乾癬性関節炎（ＰｓＡ）、乾癬（Ｐｓｏ）、潰瘍性大腸炎（ＵＣ）、クローン病、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、喘息、並びに慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）からなる群から選択される、請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、及び粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、関節リウマチ（ＲＡ）、乾癬性関節炎（ＰｓＡ）、乾癬（Ｐｓｏ）、潰瘍性大腸炎（ＵＣ）、クローン病、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、喘息、並びに慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）からなる群から選択される疾患、症候群、状態、又は障害を処置する方法であって、処置を必要とする対象に治療有効量の請求項１に記載の組成物を投与することを含む、方法。
【請求項３５】
処置を必要とする対象における、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、及び粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、関節リウマチ（ＲＡ）、乾癬性関節炎（ＰｓＡ）、乾癬（Ｐｓｏ）、潰瘍性大腸炎（ＵＣ）、クローン病、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、喘息、並びに慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）からなる群から選択される疾患、症候群、状態、又は障害の処置のための医薬を調製するための、請求項１に記載の化合物の使用。
【請求項３６】
処置を必要とする対象における、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、及び粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、関節リウマチ（ＲＡ）、乾癬性関節炎（ＰｓＡ）、乾癬（Ｐｓｏ）、潰瘍性大腸炎（ＵＣ）、クローン病、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、喘息、並びに慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）からなる群から選択される障害を処置するための方法における使用のための、請求項１に記載の化合物の使用。
【請求項３７】
疾患、症候群、状態、又は障害を処置する方法であって、前記疾患、症候群、状態、又は障害がＭＡＬＴ１の阻害によって影響を受け、処置を必要とする対象に、治療有効量の（ａ）ＭＡＬＴ１阻害剤と、（ｂ）ＢＴＫ阻害剤、ＳＹＫ阻害剤、ＰＫＣ阻害剤、ＰＩ３Ｋ経路阻害剤、ＢＣＬファミリー阻害剤、ＪＡＫ阻害剤、ＰＩＭキナーゼ阻害剤、Ｂ細胞抗原結合抗体、免疫細胞リダイレクション剤、免疫調節剤、抗ＰＤ１抗体、及び抗ＰＤ−Ｌ１抗体からなる群から選択される医薬品と、を投与することを含み、
前記ＭＡＬＴ１阻害剤が、式（Ｉ）の化合物であって、
【化７】
2020514267.tif 001133
式中、
Ｒ１は、
ｉ）フルオロ又はアミノ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、前記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロメチル、シクロプロピル、メトキシメチル、ジフルオロメチル、１，１−ジフルオロエチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、１−エトキシエチル、ヒドロキシ、メトキシ、エトキシ、フルオロ、クロロ、ブロモ、メチルチオ、シアノ、アミノ、メチルアミノ、ジメチルアミノ、４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル、５−オキソピロリジン−２−イル、１，４−ジオキサニル、アミノカルボニル、メチルカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、１−（ｔ−ブトキシカルボニル）アゼチジン−２−イル、Ｎ−（メチル）ホルムアミドメチル、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール
からなる群から選択され、
Ｒ２は、Ｃ１〜４アルキル、１−メトキシ−エチル、ジフルオロメチル、フルオロ、クロロ、ブロモ、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
いずれの場合においてもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであるように、Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、Ｃ１〜４アルキル、フルオロ、クロロ、ブロモ、メチルカルボニル、メチルチオ、メチルスルフィニル、及びメタンスルホニルからなる群から選択されるか、又は、Ｇ１がＮである場合、Ｒ３はＣ１〜４アルコキシカルボニルから更に選択され、
Ｒ４は、
ｉ）Ｇ２がＮである場合、水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）トリアゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、ピラゾリル、ピロリル、チアゾリル、テトラゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、２−アミノ−ピリミジン−４−イル、２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−２−イル、２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イル、３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル、１Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−１−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、前記ヘテロアリールは、オキソ、Ｃ１〜４アルキル、カルボキシ、メトキシカルボニル、アミノカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノメチル、（ジメチルアミノ）メチル、アミノ、メトキシメチル、トリフルオロメチル、アミノ（Ｃ２〜４アルキル）アミノ、又はシアノから独立して選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉ）１−メチル−ピペリジン−４−イルオキシ、
ｖｉｉ）４−メチル−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｖｉｉｉ）（４−アミノブチル）アミノカルボニル、
ｉｘ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｘ）４−（４−アミノブチル）−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｘｉ）メトキシカルボニル、
ｘｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
ｘｉｉｉ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル、
ｘｉｖ）３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−イミダゾール−１−イル、
ｘｖ）２−オキソピロリジン−１−イル、
ｘｖｉ）（Ｅ）−（４−アミノブタ−１−エン−１−イル−アミノカルボニル、
ｘｖｉｉ）ジフルオロメトキシ、
並びに
ｘｖｉｉｉ）モルホリン−４−イルカルボニル
からなる群から選択され、
Ｒ５は独立して、水素、クロロ、フルオロ、ブロモ、メトキシ、メチルスルホニル、シアノ、Ｃ１〜４アルキル、エチニル、モルホリン−４−イル、トリフルオロメチル、ヒドロキシエチル、メチルカルボニル、メチルスルフィニル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、アゼチジン−２−イル、メチルチオ、及び１，１−ジフルオロエチルからなる群から選択されるか、
又は、Ｒ４及びＲ５は、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−７−イル、４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル、１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル、２，３−ジヒドロ−［１，４］ジオキシノ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル、１，３−ジオキソロ［４，５］ピリジン−５−イル、１−オキソ−１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル、２，２−ジメチルベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−イル、２，３−ジヒドロベンゾ［ｂ］［１，４］ジオキシン−６−イル、１−オキソイソインドリン−５−イル、若しくは２−メチル−１−オキソイソインドリン−５−イル、１Ｈ−インダゾール−５−イルを形成してもよく、
Ｒ６は、水素、Ｃ１〜４アルキル、フルオロ、２−メトキシ−エトキシ、クロロ、シアノ、又はトリフルオロメチルであり、
Ｒ７は、水素又はフルオロであり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物、
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩である、方法。
【請求項３８】
前記ＢＴＫ阻害剤がイブルチニブである、請求項３７に記載の方法。
【請求項３９】
前記Ｂ細胞抗原結合抗体がリツキシマブである、請求項３７に記載の方法。
【請求項４０】
前記免疫調節剤がダラツムマブである、請求項３７に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の相互参照）
本出願は、２０１６年１２月２１日に出願された米国仮特許出願第６２／４３７，３８４号の優先権を主張し、これは参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
【０００２】
（発明の分野）
本発明は、ＭＡＬＴ１（粘膜関連リンパ組織リンパ腫転座タンパク質１）阻害剤である新規化合物に関する。これらの化合物は、癌及び免疫疾患を含むがこれらに限定されない、疾患、症候群、状態、又は障害、特に、ＭＡＬＴ１関連疾患、症候群、状態、又は障害の処置に有用であり得る。本発明はまた、そのような化合物のうちの１つ又は２つ以上を含む医薬組成物、そのような化合物及び組成物を調製するプロセス、並びに、ＭＡＬＴ１阻害剤に関連する癌及び自己免疫疾患、症候群、障害、又は状態の処置のためのそのような化合物又は医薬組成物の使用に関する。
【背景技術】
【０００３】
ＭＡＬＴ１（粘膜関連リンパ組織リンパ腫転座１）は、古典的なＮＦΚＢシグナル伝達経路の重要なメディエーターである。ＭＡＬＴ１は、唯一のヒトパラカスパーゼであり、Ｂ細胞受容体（B cell receptor、ＢＣＲ）及びＴ細胞受容体（T cell receptor、ＴＣＲ）からのシグナルを変換する。ＭＡＬＴ１は、受容体活性化の際に形成されるＣＢＭ複合体の活性サブユニットである。ＣＢＭ複合体は、３つのタンパク質の複数のサブユニット：ＣＡＲＤ１１（カスパーゼ動員ドメインファミリーメンバー１１）、ＢＣＬ１０（Ｂ細胞ＣＬＬ／リンパ腫１０）、及びＭＡＬＴ１からなる。ＭＡＬＴ１は、２つの作用機序によってＮＦΚＢシグナル伝達に影響を与える：第１に、ＭＡＬＴ１は、足場タンパク質として機能し、ＴＲＡＦ６、ＴＡＢ−ＴＡＫ１、又はＮＥＭＯ−ＩＫＫα／βなどのＮＦΚＢシグナル伝達タンパク質を動員し、第２に、ＭＡＬＴ１は、システインプロテアーゼとして、ＲｅｌＢ、Ａ２０、又はＣＹＬＤなどのＮＦΚＢシグナル伝達の負の調節因子を開裂し、それにより、それらを非活性化する。ＭＡＬＴ１活性の最終エンドポイントは、ＮＦΚＢ転写因子複合体の核転座、及びＮＦΚＢシグナル伝達の活性化である（Ｊａｗｏｒｓｋｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃｅｌｌ  Ｍｏｌ  Ｌｉｆｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ２０１６．７３，４５９−４７３）。
【０００４】
ＮＦΚＢシグナル伝達の構成的活性化は、ＤＬＢＣＬのよりアグレッシブな形態であるＡＢＣ−ＤＬＢＣＬ（活性化Ｂ細胞様サブタイプのびまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫）の特徴である。ＤＬＢＣＬは、リンパ腫'症例の約２５％を占める非ホジキンリンパ腫（non-Hodgkin's lymphoma、ＮＨＬ）の最も一般的な形態であり、ＡＢＣ−ＤＬＢＣＬはＤＬＢＣＬの約４０％を構成する。ＮＦΚＢ経路の活性化は、ＡＢＣ−ＤＬＢＣＬ患者におけるＣＤ７９Ａ／Ｂ、ＣＡＲＤ１１、ＭＹＤ８８、又はＡ２０などのシグナル伝達成分の変異によって駆動される（Ｓｔａｕｄｔ，Ｃｏｌｄ  ＳｐｒｉｎｇＨａｒｂ  Ｐｅｒｓｐｅｃｔ  Ｂｉｏｌ  ２０１０，２；Ｌｉｍ  ｅｔ  ａｌ，Ｉｍｍｕｎｏｌ  Ｒｅｖ  ２０１２，２４６，３５９−３７８）。
【０００５】
ＢＴＫ阻害剤、例えばイブルチニブの使用は、ＡＢＣ−ＤＬＢＣＬにおけるＮＦΚＢシグナル伝達の阻害が有効であるとの臨床的な概念実証を提供する。ＭＡＬＴ１は、ＮＦΚＢシグナル伝達経路においてＢＴＫの下流にあり、ＭＡＬＴ１阻害剤は、イブルチニブに応答しないＡＢＣ−ＤＬＢＣＬ患者、主にＣＡＲＤ１１変異を有する患者を標的化し、並びにイブルチニブに対する耐性を獲得した患者を処置し得る。
【０００６】
ＭＡＬＴ１プロテアーゼの小分子ツール化合物阻害剤は、ＡＢＣ−ＤＬＢＣＬの前臨床モデルにおける有効性を実証した（Ｆｏｎｔａｎ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃａｎｃｅｒ  Ｃｅｌｌ  ２０１２，２２，８１２−８２４；Ｎａｇｅｌ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃａｎｃｅｒ  Ｃｅｌｌ  ２０１２，２２，８２５−８３７）。興味深いことに、ＭＡＬＴ１プロテアーゼ機能の共有結合触媒部位及びアロステリック阻害剤が記載されており、このプロテアーゼの阻害剤が医薬品として有用であり得ることを示唆している（Ｄｅｍｅｙｅｒ  ｅｔ  ａｌ．，Ｔｒｅｎｄｓ  Ｍｏｌ  Ｍｅｄ  ２０１６，２２，１３５−１５０）。
【０００７】
ＡＰＩ２−ＭＡＬＴ１融合癌タンパク質を生成する染色体転座は、ＭＡＬＴ（粘膜関連リンパ組織）リンパ腫において同定される最も一般的な変異である。ＡＰＩ２−ＭＡＬＴ１は、ＮＦΚＢ経路の強力な活性化因子である（Ｒｏｓｅｂｅｃｋ  ｅｔ  ａｌ．，Ｗｏｒｌｄ  Ｊ  Ｂｉｏｌ  Ｃｈｅｍ  ２０１６，７，１２８−１３７）。ＡＰＩ２−ＭＡＬＴ１は、リガンド結合ＴＮＦ受容体を模倣し、標準的ＮＦΚＢシグナル伝達を活性化するための足場として作用するＲＩＰ１のＴＲＡＦ２依存性ユビキチン化を促進する。更に、ＡＰＩ２−ＭＡＬＴ１は、ＮＦΚＢ誘導性キナーゼ（ＮＩＫ）の安定した構成的に活性なフラグメントを開裂し、それによりＮＦΚＢ経路を活性化することが示されている（Ｒｏｓｅｂｅｃｋ  ｅｔ  ａｌ．，Ｓｃｉｅｎｃｅ，２０１１，３３１，４６８−４７２）。
【０００８】
リンパ腫に加えて、ＭＡＬＴ１は、先天性免疫及び適応免疫において重要な役割を果たすことが示されている（Ｊａｗｏｒｓｋｉ  Ｍ，ｅｔ  ａｌ．，Ｃｅｌｌ  Ｍｏｌ  Ｌｉｆｅ  Ｓｃｉ．２０１６）。ＭＡＬＴ１プロテアーゼ阻害剤は、多発性硬化症のマウスモデルであるマウス実験用アレルギー性脳脊髄炎の疾患発症及び進行を減弱させることができる（Ｍｃ  Ｇｕｉｒｅ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｎｅｕｒｏｉｎｆｌａｍｍａｔｉｏｎ  ２０１４，１１，１２４）。触媒不活性ＭＡＬＴ１変異体を発現しているマウスは辺縁帯Ｂ細胞及びＢ１  Ｂ細胞の喪失を示し、全身免疫不全はＴ細胞及びＢ細胞の活性化及び増殖の減少を特徴とする。しかしながら、これらのマウスはまた、９〜１０週齢で自然発症の多臓器自己免疫炎症を発症した。ＭＡＬＴ１プロテアーゼデッド（ｄｅａｄ）ノックインマウスは耐性の崩壊を示すが、従来のＭＡＬＴ１  ＫＯマウスはそれを示さないことの理由についてはまだ十分に理解されていない。１つの仮説は、ＭＡＬＴ１プロテアーゼデッドノックインマウスにおける不均衡な免疫恒常性は、Ｔ細胞及びＢ細胞が不完全に欠損しているが、免疫調節細胞が著しく欠損していることによって引き起こされている可能性があることを示唆している（Ｊａｗｏｒｓｋｉ  ｅｔ  ａｌ．，ＥＭＢＯ  Ｊ．２０１４；Ｇｅｗｉｅｓ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃｅｌｌ  Ｒｅｐｏｒｔｓ  ２０１４；Ｂｏｒｎａｎｃｉｎ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｉｍｍｕｎｏｌｏｇｙ  ２０１５；Ｙｕ  ｅｔ  ａｌ．，ＰＬＯＳ  Ｏｎｅ  ２０１５）。同様に、ヒトにおけるＭＡＬＴ欠損は、複合免疫不全障害に関連している（ＭｃＫｉｎｎｏｎ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ａｌｌｅｒｇｙ  Ｃｌｉｎ．Ｉｍｍｕｎｏｌ．２０１４，１３３，１４５８−１４６２；Ｊａｂａｒａ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ａｌｌｅｒｇｙ  Ｃｌｉｎ．Ｉｍｍｕｎｏｌ．２０１３，１３２，１５１−１５８；Ｐｕｎｗａｎｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｃｌｉｎ．Ｉｍｍｕｎｏｌ．２０１５，３５，１３５−１４６）。遺伝子変異と薬理学的阻害との間の差異を考慮すると、ＭＡＬＴ１プロテアーゼデッドノックインマウスの表現型はＭＡＬＴ１プロテアーゼ阻害剤で処置された患者の表現型に類似しない可能性がある。ＭＡＬＴ１プロテアーゼ阻害による免疫抑制性Ｔ細胞の減少は、抗腫瘍免疫を潜在的に増加させることによって癌患者に有益となり得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
したがって、本発明のＭＡＬＴ１阻害剤は、癌及び／又は免疫疾患に罹患している患者に治療上の有益性を提供し得る。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、式（Ｉ）の化合物であって、
【００１１】
【化１】
2020514267.tif 000003
式中、
Ｒ１は、
ｉ）フルオロ又はアミノ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、上記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロメチル、シクロプロピル、メトキシメチル、ジフルオロメチル、１，１−ジフルオロエチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、１−エトキシエチル、ヒドロキシ、メトキシ、エトキシ、フルオロ、クロロ、ブロモ、メチルチオ、シアノ、アミノ、メチルアミノ、ジメチルアミノ、４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル、５−オキソピロリジン−２−イル、１，４−ジオキサニル、アミノカルボニル、メチルカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、１−（ｔ−ブトキシカルボニル）アゼチジン−２−イル、Ｎ−（メチル）ホルムアミドメチル、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール、からなる群から選択され、
Ｒ２は、Ｃ１〜４アルキル、１−メトキシ−エチル、ジフルオロメチル、フルオロ、クロロ、ブロモ、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、Ｃ１〜４アルキル、フルオロ、クロロ、ブロモ、メチルカルボニル、メチルチオ、メチルスルフィニル、及びメタンスルホニルからなる群から選択されるか、又は、Ｇ１がＮである場合、Ｒ３はＣ１〜４アルコキシカルボニルから更に選択され、
Ｒ４は、
ｉ）Ｇ２がＮである場合、水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）トリアゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、ピラゾリル、ピロリル、チアゾリル、テトラゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、２−アミノ−ピリミジン−４−イル、２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−２−イル、２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イル、３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル、１Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−１−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、該ヘテロアリールは、オキソ、Ｃ１〜４アルキル、カルボキシ、メトキシカルボニル、アミノカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノメチル、（ジメチルアミノ）メチル、アミノ、メトキシメチル、トリフルオロメチル、アミノ（Ｃ２〜４アルキル）アミノ、又はシアノから独立して選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉ）１−メチル−ピペリジン−４−イルオキシ、
ｖｉｉ）４−メチル−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｖｉｉｉ）（４−アミノブチル）アミノカルボニル、
ｉｘ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｘ）４−（４−アミノブチル）−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｘｉ）メトキシカルボニル、
ｘｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
ｘｉｉｉ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル、
ｘｉｖ）３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−イミダゾール−１−イル、
ｘｖ）２−オキソピロリジン−１−イル、
ｘｖｉ）（Ｅ）−（４−アミノブタ−１−エン−１−イル−アミノカルボニル、
ｘｖｉｉ）ジフルオロメトキシ、
並びに
ｘｖｉｉｉ）モルホリン−４−イルカルボニルからなる群から選択され、
Ｒ５は独立して、水素、クロロ、フルオロ、ブロモ、メトキシ、メチルスルホニル、シアノ、Ｃ１〜４アルキル、エチニル、モルホリン−４−イル、トリフルオロメチル、ヒドロキシエチル、メチルカルボニル、メチルスルフィニル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、アゼチジン−２−イル、メチルチオ、及び１，１−ジフルオロエチルからなる群から選択されるか、
又は、Ｒ４及びＲ５は、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−７−イル、４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル、１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル、２，３−ジヒドロ−［１，４］ジオキシノ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル、１，３−ジオキソロ［４，５］ピリジン−５−イル、１−オキソ−１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル、２，２−ジメチルベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−イル、２，３−ジヒドロベンゾ［ｂ］［１，４］ジオキシン−６−イル、１−オキソイソインドリン−５−イル、若しくは２−メチル−１−オキソイソインドリン−５−イル、１Ｈ−インダゾール−５−イルを形成してもよく、
Ｒ６は、水素、Ｃ１〜４アルキル、フルオロ、２−メトキシ−エトキシ、クロロ、シアノ、又はトリフルオロメチルであり、
Ｒ７は、水素又はフルオロであり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物、
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩を対象とする。
【００１２】
同様に、本発明はまた、医薬的に許容可能な担体、医薬的に許容可能な賦形剤、及び／又は医薬的に許容可能な希釈剤と、式（Ｉ）の化合物又はその医薬的に許容可能な塩とを含むか、又はそれらからなるか、かつ／若しくはそれらから本質的になる医薬組成物も提供する。
【００１３】
更に、式（Ｉ）の化合物と、医薬的に許容可能な担体、医薬的に許容可能な賦形剤、及び／又は医薬的に許容可能な希釈剤とを混合することを含み、それらからなり、かつ／又はそれらから本質的になる、医薬組成物を製造するためのプロセスが提供される。
【００１４】
本発明は更に、癌及び／又は免疫疾患を含むがこれらに限定されない、哺乳動物及び／又はヒトを含む対象における疾病、症候群、又は状態であって、ＭＡＬＴ１の阻害により影響を受ける疾患、症候群、又は状態を、式（Ｉ）の化合物を使用して処置又は改善するための方法を提供する。
【００１５】
本発明はまた、医薬の調製における本明細書に記載の化合物のうちのいずれかの使用であって、該医薬は、癌及び／又は免疫疾患などの、ＭＡＬＴ１の阻害により影響を受ける疾患、症候群、状態、又は障害を処置するために調製される、使用を対象とする。
【００１６】
本発明はまた、ＭＡＬＴ１の阻害剤として作用する置換ピラゾール誘導体の調製を対象とする。
【００１７】
本発明の例示は、リンパ腫、白血病、癌腫、及び肉腫、例えば、非ホジキンリンパ腫、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（diffuse large B-cell lymphoma、ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（mantle cell lymphoma、ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（follicular lymphoma、ＦＬ）、粘膜関連リンパ組織（mucosa-associated lymphoid tissue、ＭＡＬＴ）リンパ腫、辺縁帯リンパ腫、Ｔ細胞リンパ腫、ホジキンリンパ腫、バーキットリンパ腫、多発性骨髄腫、慢性リンパ球性白血病（chonic lymphocytic leukemia、ＣＬＬ）、リンパ性Ｔ細胞白血病、慢性骨髄性白血病（chonic myelogenous leukemia、ＣＭＬ）、有毛細胞白血病、急性リンパ芽球性Ｔ細胞白血病、形質細胞腫、免疫芽球性大細胞白血病、巨核芽球性白血病、急性巨核球性白血病、前骨髄球性白血病、赤白血病、脳（神経膠腫）、膠芽腫、乳癌、結腸直腸癌／結腸癌、前立腺癌、非小細胞肺癌を含む肺癌、胃癌、子宮内膜癌、黒色腫、膵臓癌、肝癌、腎臓癌、扁平上皮癌、卵巣癌、肉腫、骨肉腫、甲状腺癌、膀胱癌、頭頸部癌、精巣癌、ユーイング肉腫、横紋筋肉腫、髄芽腫、神経芽腫、子宮頸癌、腎癌、尿路上皮癌、外陰癌、食道癌、唾液腺癌、上咽頭癌、口腔癌（buccal cancer）、口の癌、並びにＧＩＳＴ（消化管間質腫瘍）からなる群から選択される、ＭＡＬＴ１によって媒介される疾患、症候群、状態、又は障害を処置する方法であって、処置を必要とする対象に、治療有効量の本発明に記載の化合物又は医薬組成物のうちのいずれかを投与することを含む、投与することからなる、又は投与することから本質的になる、方法である。
【００１８】
別の実施形態において、本発明は、リンパ腫、白血病、癌腫、及び肉腫、例えば、非ホジキンリンパ腫、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、辺縁帯リンパ腫、Ｔ細胞リンパ腫、ホジキンリンパ腫、バーキットリンパ腫、多発性骨髄腫、慢性リンパ球性白血病（ＣＬＬ）、リンパ性Ｔ細胞白血病、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、有毛細胞白血病、急性リンパ芽球性Ｔ細胞白血病、形質細胞腫、免疫芽球性大細胞白血病、巨核芽球性白血病、急性巨核球性白血病、前骨髄球性白血病、赤白血病、脳（神経膠腫）、膠芽腫、乳癌、結腸直腸癌／結腸癌、前立腺癌、非小細胞肺癌を含む肺癌、胃癌、子宮内膜癌、黒色腫、膵臓癌、肝癌、腎臓癌、扁平上皮癌、卵巣癌、肉腫、骨肉腫、甲状腺癌、膀胱癌、頭頸部癌、精巣癌、ユーイング肉腫、横紋筋肉腫、髄芽腫、神経芽腫、子宮頸癌、腎癌、尿路上皮癌、外陰癌、食道癌、唾液腺癌、上咽頭癌、口腔癌、口の癌、並びにＧＩＳＴ（消化管間質腫瘍）からなる群から選択される、ＭＡＬＴ１の阻害によって影響される疾患、症候群、状態、又は障害の処置における使用のための式（Ｉ）の化合物を対象とする。
【００１９】
別の実施形態において、本発明は、リンパ腫、白血病、癌腫、及び肉腫、例えば、非ホジキンリンパ腫、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、辺縁帯リンパ腫、Ｔ細胞リンパ腫、ホジキンリンパ腫、バーキットリンパ腫、多発性骨髄腫、慢性リンパ球性白血病（ＣＬＬ）、リンパ性Ｔ細胞白血病、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、有毛細胞白血病、急性リンパ芽球性Ｔ細胞白血病、形質細胞腫、免疫芽球性大細胞白血病、巨核芽球性白血病、急性巨核球性白血病、前骨髄球性白血病、赤白血病、脳（神経膠腫）、膠芽腫、乳癌、結腸直腸癌／結腸癌、前立腺癌、非小細胞肺癌を含む肺癌、胃癌、子宮内膜癌、黒色腫、膵臓癌、肝癌、腎臓癌、扁平上皮癌、卵巣癌、肉腫、骨肉腫、甲状腺癌、膀胱癌、頭頸部癌、精巣癌、ユーイング肉腫、横紋筋肉腫、髄芽腫、神経芽腫、子宮頸癌、腎癌、尿路上皮癌、外陰癌、食道癌、唾液腺癌、上咽頭癌、口腔癌、口の癌、並びにＧＩＳＴ（消化管間質腫瘍）からなる群から選択される、ＭＡＬＴ１の阻害によって影響される疾患、症候群、状態、又は障害の処置のための式（Ｉ）の化合物を含む組成物を対象とする。
【００２０】
別の実施形態において、本発明は、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、及び粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫からなる群から選択される、ＭＡＬＴ１の阻害によって影響される疾患、症候群、状態、又は障害の処置のための式（Ｉ）の化合物を含む組成物を対象とする。
【００２１】
本発明の一実施形態は、自己免疫疾患及び炎症性疾患、例えば、関節炎、炎症性腸疾患、胃炎、強直性脊椎炎、潰瘍性大腸炎、膵炎、クローン病、セリアック病、多発性硬化症、全身性エリテマトーデス、ループス腎炎、リウマチ熱、痛風、臓器若しくは移植拒絶反応、慢性同種移植拒絶反応、急性又は慢性移植片対宿主病、アトピー性皮膚炎を含む皮膚炎、皮膚筋炎、乾癬、ベーチェット病、ブドウ膜炎、重症筋無力症、グレーブス病、橋本甲状腺炎、シェーグレン症候群、水疱障害、抗体媒介性血管炎症候群、免疫複合体性血管炎、アレルギー障害、喘息、気管支炎、慢性閉塞性肺疾患（chronic obstructive pulmonary disease、ＣＯＰＤ）、嚢胞性線維症、肺炎、肺水腫を含む肺疾患、塞栓症、線維症、サルコイドーシス、高血圧症及び気腫、珪肺症、呼吸不全、急性呼吸窮迫症候群、ＢＥＮＴＡ病、ベリリウム症、並びに多発性筋炎を含むがこれらに限定されない、ＭＡＬＴ１の阻害によって影響される免疫疾患の処置のための式（Ｉ）の化合物を含む組成物を対象とする。
【００２２】
別の実施形態において、本発明は、関節リウマチ（rheumatoid arthritis、ＲＡ）、乾癬性関節炎（psoritic arthritis、ＰｓＡ）、乾癬（psorisis、Ｐｓｏ）、潰瘍性大腸炎（ulcerative colitis、ＵＣ）、クローン病、全身性エリテマトーデス（systemic lupus erythematosus、ＳＬＥ）、喘息、及び慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）からなる群から選択される、ＭＡＬＴ１の阻害により影響を受ける疾患、症候群、状態、又は障害の処置のための式（Ｉ）の化合物を含む組成物を対象とする。
【００２３】
本発明の別の実施形態は、式（Ｉ）の化合物を含む医薬組成物を対象とする。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
置換基に関連して用いられる「独立して」という用語は、２個以上の置換基が存在し得る場合に、それらの置換基が互いに同じであっても異なってもよい状況を意味する。
【００２５】
単独で用いられるか又は置換基の一部として用いられるかによらず、「アルキル」という用語は、１〜８個の炭素原子を有する、直鎖状及び分岐鎖状の炭素鎖を意味する。したがって、指定された炭素原子の数（例えば、Ｃ１〜８）は、独立して、アルキル部分又はより大きなアルキル含有置換基のアルキル部の炭素原子数を意味する。複数のアルキル基を有する置換基、例えば、（Ｃ１〜６アルキル）２アミノ−において、ジアルキルアミノのＣ１〜６アルキル基は、同じであっても異なってもよい。
【００２６】
「アルコキシ」という用語は、「アルキル」という用語を上記で定義されるものとして−Ｏ−アルキル基を意味する。
【００２７】
「アルケニル」及び「アルキニル」という用語は、２〜８個の炭素原子数を有する、直鎖状及び分岐鎖状の炭素鎖を意味し、アルケニル鎖は、少なくとも１つの二重結合を含み、アルキニル鎖は、少なくとも１つの三重結合を含む。
【００２８】
「シクロアルキル」という用語は、飽和又は部分的に飽和の、単環式又は多環式の、３〜１４個の炭素原子の炭化水素環を意味する。このような環の例としては、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、及びアダマンチルが挙げられる。
【００２９】
「ヘテロシクリル」という用語は、少なくとも１個の炭素原子と、Ｎ、Ｏ及びＳから独立して選択される１〜４個のヘテロ原子とを含む、３〜１０個の環員を有する非芳香族の単環又は二環系を意味する。ヘテロシクリルという用語の範囲には、１〜２員がＮである５〜７員の非芳香族環、又は０、１若しくは２員がＮであり、かつ最大で２員がＯ若しくはＳであり、かつ少なくとも１員がＮ、Ｏ若しくはＳのいずれかでなければならない５〜７員の非芳香族環が含まれ、ここで、任意選択で、環は０〜１個の不飽和結合を含有し、任意選択で、環が６又は７員である場合、環は最大で２個の不飽和結合を含有する。ヘテロシクリルの環を構成する炭素原子は、完全に飽和していても部分的に飽和していてもよい。「ヘテロシクリル」という用語はまた、架橋されることで二環式環を形成する２個の５員の単環式ヘテロシクロアルキル基も含む。このような基は、完全に芳香族性とはみなされず、ヘテロアリール基とは称されない。ヘテロシクリルが二環式の場合、ヘテロシクリルの両環は、非芳香環であり、かつ、少なくとも一方の環はヘテロ原子の環員を含む。複素環基の例としては、ピロリニル（２Ｈ−ピロール、２−ピロリニル又は３−ピロリニルを含む）、ピロリジニル、イミダゾリニル、イミダゾリジニル、ピラゾリニル、ピラゾリジニル、ピペリジニル、モルホリニル、チオモルホリニル、及びピペラジニルが挙げられるが、これらに限定されない。特に断らない限り、ヘテロシクリルは、そのペンダント基と、安定な構造をもたらす任意のヘテロ原子又は炭素原子で結合している。
【００３０】
「アリール」という用語は、６〜１０個の炭素員からなる、不飽和、芳香族性の単環又は二環式環を意味する。アリール環の例としては、フェニル及びナフタレニルが挙げられる。
【００３１】
「ヘテロアリール」という用語は、炭素原子及びＮ、Ｏ及びＳからなる群から独立して選択される１〜４個のヘテロ原子を含む５〜１０個の環員を有する芳香族性の単環式又は二環式の芳香環系を指す。ヘテロアリールという用語の範囲には、５又は６員の芳香環が含まれ、但し、環は炭素原子からなり、少なくとも１つのヘテロ原子の環員を有する。好適なヘテロ原子としては、窒素、酸素、及び硫黄が挙げられる。５員環の場合、ヘテロアリール環は、好ましくは、１員の窒素、酸素又は硫黄を含み、更に最大で３個の更なる窒素を含む。６員環の場合、ヘテロアリール環は、好ましくは１〜３個の窒素原子を含む。６員環が３個の窒素原子を有する場合では、最大で２個の窒素原子が隣接している。ヘテロアリール基の例としては、フリル、チエニル、ピロリル、オキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、ピラゾリル、オキサゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、トリアゾリル、チアジアゾリル、ピリジニル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、インドリル、イソインドリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、インダゾリル、ベンズイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、ベンゾオキサゾリル、ベンズイソオキサゾリル、ベンゾチアジアゾリル、ベンゾトリアゾリル、キノリニル、イソキノリニル、及びキナゾリニルが挙げられる。特に断らない限り、ヘテロアリールは、そのペンダント基と、安定な構造をもたらす任意のヘテロ原子又は炭素原子で結合している。
【００３２】
「ハロゲン」又は「ハロ」という用語は、フッ素、塩素、臭素及びヨウ素原子を指す。
【００３３】
「カルボキシ」という用語は、−Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ基を指す。
【００３４】
「ホルミル」という用語は、−Ｃ（＝Ｏ）Ｈ基を指す。
【００３５】
「オキソ」又は「オキシド」という用語は、（＝Ｏ）基を指す。
【００３６】
「アルキル」若しくは「アリール」という用語又はこれらの接頭辞の語根のいずれかが、置換基の名称中に現れる場合（例えば、アリールアルキル、アルキルアミノ）、名称は、「アルキル」及び「アリール」について上記に与えられた限定を含むものとして解釈されるものとする。指定される炭素原子数（例えば、Ｃ１〜Ｃ６）は、アルキル部分、アリール部分、又は、アルキルがその接頭辞の語根として現れる、より大きな置換基のアルキル部分の炭素原子数を独立して指す。アルキル及びアルコキシ置換基について、指定される炭素原子数は、指定された所定の範囲内に含まれる全ての独立した構成員を含む。例えば、Ｃ１〜６アルキルには、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル及びヘキシルを個々に含むだけでなく、それらの下位の組み合わせ（例えば、Ｃ１〜２、Ｃ１〜３、Ｃ１〜４、Ｃ１〜５、Ｃ２〜６、Ｃ３〜６、Ｃ４〜６、Ｃ５〜６、Ｃ２〜５など）も含まれる。
【００３７】
一般的に、本開示全体で使用される標準的な命名法の規則の下では、指定される側鎖の末端部分が最初に記載され、続けて結合点の方向に隣接する官能基が記載される。したがって、例えば、「Ｃ１〜Ｃ６アルキルカルボニル」置換基は下式の基：
【００３８】
【化２】
2020514267.tif 000004
を意味する。
【００３９】
立体中心における「Ｒ」という標識は、当該技術分野で定義されているように、その立体中心が純粋にＲ配置であることを示す。同様に、「Ｓ」という標識は、立体中心が純粋にＳ配置であることを意味する。本明細書で使用する場合、立体中心における「＊Ｒ」又は「＊Ｓ」という表示は、その立体中心が純粋なものであるが、絶対配置は不明であることを示すのに使用される。本明細書で使用する場合、「ＲＳ」という標識は、Ｒ配置とＳ配置の混合物として存在する立体中心を意味する。
【００４０】
１個の立体中心を有する化合物であって、立体化学的結合の指定なしで図示されているものは、２つのエナンチオマーの混合物である。２個の立体中心を有する化合物であって、両方とも立体化学的結合の指定なしで図示されているものは、４つのジアステレオマーの混合物である。両方とも「ＲＳ」で標識された２個の立体中心を有する化合物であって、立体化学的結合の指定を付して図示されているものは、図示されている相対的な立体化学を有する２つのエナンチオマーの混合物である。両方とも「＊ＲＳ」で標識された２個の立体中心を有し、立体化学的結合の指定を付して図示されている化合物は、単一であるが不明な相対立体化学を有する２つのエナンチオマーの混合物である。
【００４１】
立体化学的結合の指定なしで図示されている標識されていない立体中心は、Ｒ配置とＳ配置との混合である。立体化学的結合の指定を付して図示されている標識されていない立体中心は、その相対的及び絶対的な立体化学は図示されたとおりのものである。
【００４２】
特に断らない限り、分子内の特定の位置における任意の置換基又はその変形物の定義は、その分子内の他の位置におけるその定義とは独立であることが意図されている。本発明の化合物における置換基及び置換パターンは、化学的に安定であり、かつ当技術分野において周知の技術及び本明細書で説明される方法により容易に合成できる化合物を提供するために、当業者が選択することができると理解される。
【００４３】
「対象」という用語は、処置、観察又は試験の対象となっている動物、好ましくは哺乳動物、最も好ましくはヒトを指す。
【００４４】
「治療有効量」という用語は、酵素若しくはタンパク質の減少若しくは阻害、若しくは症状の改善、疾患の緩和、疾患進行の遅延若しくは遅れ、又は疾患の予防を含む、研究者、獣医、医師、又は他の臨床専門家が得ようとする生物学的又は医薬的応答を組織系、動物又はヒトにおいて誘発する、本発明の化合物を含む活性化合物又は医薬品の量を指す。
【００４５】
一実施形態において、「治療有効量」という用語は、対象に投与されたときに、（１）（ｉ）ＭＡＬＴ１によって媒介されるか、又は（ｉｉ）ＭＡＬＴ１活性に関連するか、又は（ｉｉｉ）ＭＡＬＴ１の活性（正常若しくは異常）を特徴とする、状態、障害、若しくは疾患を少なくとも部分的に緩和、阻害、予防、及び／若しくは改善するか、又は（２）ＭＡＬＴ１の活性を低減若しくは阻害するか、又は（３）ＭＡＬＴ１の発現を低減若しくは阻害するか、又は（４）ＭＡＬＴ１のタンパク質レベルを改変するのに有効である、本発明の化合物の量を指す。
【００４６】
「組成物」という用語は、治療有効量の特定の成分を含む生成物、並びに特定の量の特定の成分の組み合わせから直接又は間接的にもたらされる任意の生成物を意味する。
【００４７】
「ＭＡＬＴ１媒介性」という用語は、ＭＡＬＴ１の不存在時に発生する可能性があるが、ＭＡＬＴ１の存在時に発生し得る、任意の疾患、症候群、状態、又は障害を指す。ＭＡＬＴ１によって媒介される疾患、症候群、状態、又は障害の好適な例としては、リンパ腫、白血病、癌腫、及び肉腫、例えば、非ホジキンリンパ腫、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、辺縁帯リンパ腫、Ｔ細胞リンパ腫、ホジキンリンパ腫、バーキットリンパ腫、多発性骨髄腫、慢性リンパ球性白血病（ＣＬＬ）、リンパ性Ｔ細胞白血病、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、有毛細胞白血病、急性リンパ芽球性Ｔ細胞白血病、形質細胞腫、免疫芽球性大細胞白血病、巨核芽球性白血病、急性巨核球性白血病、前骨髄球性白血病、赤白血病、脳（神経膠腫）、膠芽腫、乳癌、結腸直腸癌／結腸癌、前立腺癌、非小細胞肺癌を含む肺癌、胃癌、子宮内膜癌、黒色腫、膵臓癌、肝癌、腎臓癌、扁平上皮癌、卵巣癌、肉腫、骨肉腫、甲状腺癌、膀胱癌、頭頸部癌、精巣癌、ユーイング肉腫、横紋筋肉腫、髄芽腫、神経芽腫、子宮頸癌、腎癌、尿路上皮癌、外陰癌、食道癌、唾液腺癌、上咽頭癌、口腔癌、口の癌、並びにＧＩＳＴ（消化管間質腫瘍）が挙げられるが、これらに限定されない。
【００４８】
本明細書で使用する場合、「ＭＡＬＴ１阻害剤」という用語は、ＭＡＬＴ１の少なくとも１つの状態、症状、障害、及び／若しくは疾患を阻害又は低減する薬剤を指す。
【００４９】
本明細書で使用する場合、特に注記しない限り、「影響」又は「影響を受ける」という用語は（ＭＡＬＴ１の阻害によって影響を受ける疾患、症候群、状態、又は障害を指す場合）、上記疾患、症候群、状態、若しくは障害のうちの１つ若しくは２つ以上の症状若しくは症状発現の頻度及び／若しくは重症度を減少させることを含み、並びに／又は上記疾患、症候群、状態、若しくは障害の１つ若しくは２つ以上の症状若しくは症状発現の発症を予防することを含む。
【００５０】
本明細書で使用する場合、任意の疾患、症候群、状態、又は障害を「処置する（treat）」、「処置すること（treating）」、又は「処置（treatment）」という用語は、一実施形態において、該疾患、症候群、状態、又は障害を改善すること（すなわち、該疾患又はその臨床症状のうちの少なくとも１つの発症を遅延、阻止、又は低減すること）を指す。別の実施形態において、「処置する」、「処置すること」、又は「処置」とは、患者によって認識可能でない場合がある身体的パラメータを含む、少なくとも１つの身体的パラメータを緩和又は改善することを指す。更に別の実施形態において、「処置する」、「処置すること」、又は「処置」とは、身体的（例えば、認識可能な症状の安定化）、生理学的（例えば、身体的パラメータの安定化）のいずれか若しくはその両方において、疾患、症候群、状態、又は障害を調節することを指す。更に別の実施形態において、「処置する」、「処置すること」、又は「処置」とは、疾患、症候群、状態、若しくは障害の発現若しくは発症を防止又は遅延させることを指す。
【００５１】
本発明の化合物は、ＭＡＬＴ１の阻害により影響を受ける疾患、症候群、状態、若しくは障害を処置又は改善するための方法に有用である。そのような方法は、そのような処置、改善及び／又は予防を必要とする対象（動物、哺乳類、及びヒトを含む）に、治療有効量の、式（Ｉ）の化合物、又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、溶媒和物、若しくは医薬的に許容可能な塩を投与することを含む、それからなる、及び／又はそれから本質的になる。
【００５２】
本発明の一実施形態は、処置を必要としている動物、哺乳動物、及びヒトを含む、処置を必要としている対象におけるＭＡＬＴ１依存性若しくはＭＡＬＴ１媒介性の疾患又は状態を処置する方法であって、治療有効量の式（Ｉ）の化合物を対象に投与することを含む、方法に関する。
【００５３】
別の実施形態において、ＭＡＬＴ１依存性若しくはＭＡＬＴ１媒介性の疾患又は状態は、造血器起源腫瘍、又は慢性骨髄性白血病、骨髄性白血病、非ホジキンリンパ腫、及び他のＢ細胞リンパ腫などの固形腫瘍から選択される。
【００５４】
特に、式（Ｉ）の化合物又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、溶媒和物、若しくは医薬的に許容可能な塩形態は、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、及び粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫などの疾患、症候群、状態、若しくは障害の処置又は改善に有用である。
【００５５】
より特定的には、式（Ｉ）の化合物又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、溶媒和物、若しくは医薬的に許容可能な塩形態は、処置又は改善を必要とする対象に、治療有効量の本明細書で定義された式（Ｉ）の化合物又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、溶媒和物、若しくは医薬的に許容可能な塩形態を投与することを含む、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、及び粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫の処置又は改善に有用である。
【００５６】
更に、式（Ｉ）の化合物又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、溶媒和物、若しくは医薬的に許容可能な塩形態は、関節リウマチ（ＲＡ）、乾癬性関節炎（ＰｓＡ）、乾癬（Ｐｓｏ）、潰瘍性大腸炎（ＵＣ）、クローン病、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、喘息、及び慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）からなる群から選択される免疫疾患、症候群、状態、又は障害の処置又は改善に有効である。
【００５７】
本発明の実施形態は、式（Ｉ）の化合物であって、
【００５８】
【化３】
2020514267.tif 000005
式中、
ＡＡ）Ｒ１は、
ｉ）フルオロ又はアミノ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
又は
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、上記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロメチル、メトキシメチル、ジフルオロメチル、１，１−ジフルオロエチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、メトキシ、フルオロ、クロロ、ブロモ、シアノ、アミノ、メチルアミノ、４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル、５−オキソピロリジン−２−イル、１，４−ジオキサニル、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、Ｎ−（メチル）ホルムアミドメチル、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、若しくはアゼチジン−２−イルから選択される１つ若しくは２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリールであり、
ＢＢ）Ｒ１は、
ｉ）フルオロ若しくはアミノ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル
又は
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、上記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、ジフルオロメチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、若しくはアゼチジン−２−イルから選択される１つ若しくは２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリールであり、
ＣＣ）Ｒ１は、
ｉ）アミノ若しくはフルオロ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル
又は
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、上記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、３−ヒドロキシアゼチジニル、若しくはオキソから選択される１つ若しくは２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリールであり、
ＤＤ）Ｒ１は、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−アミノ−ナフタレン−１−イル、４−フルオロナフタレン−１−イル、若しくは５−フルオロナフタレン−１−イル、
又は
ｉｉ）イソキノリン−１−イル、イソキノリン−４−イル、イソキノリン−５−イル、イソキノリン−８−イル、キノリン−７−イル、シンノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル、フタラジン−１−イル、ナフチリジン−５−イル、チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル，キノキサリン−５−イル、１Ｈ−インダゾリルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル、キノリン−４−イル、キノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル、１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−５−イル、ピロロ［２，１−ｆ］［１，２，４］トリアジン−４−イル、７−（１−ヒドロキシエチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、チエノ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、１，７−ナフチリジン−５−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノカルボニル−イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−オキソ−キノリン−４−イル、８−アミノキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル、（３Ｒ−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−４−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、キナゾリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル、６−Ｎ−オキシド−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、イソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル、７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（ヒドロキシエチル）キノリン−４−イル、１−（メトキシメチル）イソキノリン−４−イル、１−フルオロイソキノリン−４−イル、１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２（Ｒ）−イル）イソキノリン−４−イル、２−アミノ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−（アミノカルボニル）キノリン−４−イル、１Ｈ−インダゾール−７−イル、１−（１，４−ジオキサン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−クロロイソキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］イソオキサゾール−３−イル、２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、１，７−ナフチリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−５−イル、（Ｎ−（メチル）ホルムアミド）メチル）イソキノリン−４−イル、［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−７−イル、１，５−ナフチリジン−４−イル、５−オキソピロリジン−２−イルイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−３−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（１，１−ジフルオロエチル）イソキノリン−４−イル、１−（１（＊Ｓ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、４−フルオロイソキノリン−１−イル、１Ｈ−ピラゾロ［４，３−ｂ］ピリジン−７−イル、５−フルオロキノリン−８−イル、６−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、８−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２Ｒ−イル）イソキノリン−４−イル、１−（ジメチルアミノ）イソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｃ］ピリジン−７−イル、２−メチル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メトキシキノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−５−イル、２−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、キノリン−５−イル、１−（１−エトキシエチル）イソキノリン−４−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−４−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−アセチルキノリン−４−イル、１−（メチルチオ）イソキノリン−４−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−メトキシイソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−６−イル、１−（ピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、４−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−アセチルイソキノリン−５−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−エトキシイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−４−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−４−イル、２−アミノキノリン−４−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−３−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−４−イル、１−（１（Ｓ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、１，６−ナフチリジン−４−イル、１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−アミノカルボニル−キノリン−５−イル、２−クロロキノリン−５−イル、２−クロロキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、２−メトキシキノリン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イル、１，５−ビス（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｒ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｓ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、８−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−５−イル、及び１−（１−ｔ−ブトキシカルボニルアゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであり、
ＥＥ）Ｒ１は、
ｉ）ナフタレン−１−イル、若しくは４−フルオロナフタレン−１−イル、４−アミノ−ナフタレン−１−イル、若しくは５−フルオロナフタレン−１−イル、
又は
ｉｉ）チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、イソキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−４−イル、フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、キノリン−５−イル、フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、ベンゾフラン−４−イル１，７−ナフチリジン−５−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノカルボニル−イソキノリン−４−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−オキソ−キノリン−４−イル、８−アミノキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル、（３Ｒ−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−４−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、キナゾリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル、６−Ｎ−オキシド−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、イソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル、７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｒ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｓ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、８−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−５−イル、及び１−（ヒドロキシエチル）キノリン−４−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであり、
ＦＦ）Ｒ２は独立して、メチル、イソプロピル、シアノ、ブロモ、クロロ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
ＧＧ）Ｒ２は独立して、メチル、イソプロピル、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
ＨＨ）Ｒ２は、トリフルオロメチルであり、
ＩＩ）Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、メチルカルボニル、メチルチオ、メチルスルフィニル、メタンスルホニル、及びクロロからなる群から選択されるか、又は、Ｇ１がＮである場合、Ｒ３はＣ１〜４アルコキシカルボニルから更に選択され、
ＪＪ）Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
ＫＫ）Ｇ２は、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、該Ｒ３はクロロであり、
ＬＬ）Ｇ２はＮであり、
ＭＭ）Ｒ４は、
ｉ）Ｇ２がＮである場合、水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）カルボキシ、
ｖｉ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、及びピリミジン−４−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、該ヘテロアリールは、Ｃ１〜４アルキル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、アミノ、メトキシメチル、トリフルオロメチル、アミノ（Ｃ２〜４アルキル）アミノ、及びシアノからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉｉ）１−メチル−ピペリジン−４−イルオキシ、
ｖｉｉ）４−メチル−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｉｘ）（４−アミノブチル）アミノカルボニル、
ｘ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｘｉ）メトキシカルボニル、
ｘｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
ｘｉｉｉ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル、
並びに
ｘｉｖ）モルホリン−４−イルカルボニルからなる群から選択され、
ＮＮ）Ｒ４は、
ｉ）水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、及びイミダゾリルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、該ヘテロアリールは、メチル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、及びアミノ、メトキシメチルからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｖｉｉ）メトキシカルボニル、
ｖｉｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
並びに
ｉｘ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イルからなる群から独立して選択され、
ＯＯ）Ｒ４は、
ｉ）メトキシ、
ｉｉ）２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、１，３，４−オキサジアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−シアノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、５−アミノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル、２Ｈ−テトラゾール−５−イル、４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（メトキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、及び４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルからなる群から独立して選択されるヘテロアリール、
並びに
ｉｉｉ）メトキシカルボニルからなる群から選択され、
ＰＰ）Ｒ４は独立して、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、１Ｈ−イミダゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、及び１，３，４−オキサジアゾール−２−イルからなる群から選択され、
ＱＱ）Ｒ５は、水素、クロロ、フルオロ、ブロモ、シアノ、メチル、エチル、若しくはトリフルオロメチルであるか、又は、Ｒ４及びＲ５は、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル若しくは８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イルを形成してもよく、
ＲＲ）Ｒ５は、水素、クロロ、ブロモ、シアノ、若しくはトリフルオロメチルであるか、又は、Ｒ４及びＲ５は、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル若しくは８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イルを形成してもよく、
ＳＳ）Ｒ５は、水素、クロロ、ブロモ、又はシアノであり、
ＴＴ）Ｒ５は、水素、クロロ、又はシアノであり、
ＵＵ）Ｒ６は、水素又はメチルであり、
ＶＶ）Ｒ７は、水素であり、
並びに上記の実施形態ＡＡ）〜ＶＶ）の任意の組み合わせであり、但し、同じ置換基の異なる実施形態が組み合わされることになる組み合わせは除外されると理解され、いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物、
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩を含む。
【００５９】
本発明の実施形態は、式（Ｉ）の化合物であって、
【００６０】
【化４】
2020514267.tif 000006
式中、
Ｒ１は、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−アミノ−ナフタレン−１−イル、又は４−フルオロナフタレン−１−イル、５−フルオロナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、上記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロメチル、メトキシメチル、ジフルオロメチル、１，１−ジフルオロエチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、メトキシ、フルオロ、クロロ、ブロモ、シアノ、アミノ、メチルアミノ、４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル、５−オキソピロリジン−２−イル、１，４−ジオキサニル、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、Ｎ−（メチル）ホルムアミドメチル、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール、からなる群から選択され、
Ｒ２は独立して、メチル、イソプロピル、シアノ、ブロモ、クロロ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、メチルカルボニル、メチルチオ、メチルスルフィニル、メタンスルホニル、及びクロロからなる群から選択されるか、又は、Ｇ１がＮである場合、Ｒ３はＣ１〜４アルコキシカルボニルから更に選択され、
Ｒ４は独立して、
ｉ）Ｇ２がＮである場合、水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）カルボキシ、
ｖｉ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、及びピリミジン−４−イルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、該ヘテロアリールは、Ｃ１〜４アルキル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、アミノ、メトキシメチル、トリフルオロメチル、アミノ（Ｃ２〜４アルキル）アミノ、及びシアノからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉｉ）１−メチル−ピペリジン−４−イルオキシ、
ｖｉｉ）４−メチル−ピペラジン−１−イルカルボニル、
ｉｘ）（４−アミノブチル）アミノカルボニル、
ｘ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｘｉ）メトキシカルボニル、
ｘｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
ｘｉｉｉ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イル、
並びに
ｘｉｖ）モルホリン−４−イルカルボニルからなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、フルオロ、ブロモ、シアノ、メチル、エチル、又はトリフルオロメチルであるか、又は、Ｒ４及びＲ５は、一緒になって、８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル若しくは８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イルを形成してもよく、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素であり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物、
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩を含む。
【００６１】
本発明の実施形態は、式（Ｉ）の化合物であって、
【００６２】
【化５】
2020514267.tif 000007
式中、
Ｒ１は、
ｉ）フルオロ若しくはアミノ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル
又は
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ若しくはＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、上記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、重水素、メチル、ジフルオロメチル、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、アミノカルボニル、メチルアミノカルボニル、オキソ、テトラヒドロフラン−２−イル、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール、からなる群から選択され、
Ｒ２は、メチル、イソプロピル、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
Ｒ４は独立して、
ｉ）水素、
ｉｉ）Ｃ１〜４アルコキシ、
ｉｉｉ）シアノ、
ｉｖ）シクロプロピルオキシ、
ｖ）トリアゾリル、オキサゾリル、ピラゾリル、チアゾリル、オキサジアゾリル、及びイミダゾリルからなる群から選択されるヘテロアリールであって、該ヘテロアリールは、メチル、カルボキシ、メトキシカルボニル、ヒドロキシメチル、アミノカルボニル、（ジメチルアミノ）メチル、及びアミノ、メトキシメチルからなる群から独立して選択される１つ又は２つの置換基で置換される、ヘテロアリール、
ｖｉ）（４−アミノ）ブトキシ、
ｖｉｉ）メトキシカルボニル、
ｖｉｉｉ）５−クロロ−６−（メトキシカルボニル）ピリジン−３−イルアミノカルボニル、
並びに
ｉｘ）１，１−ジオキソ−イソチアゾリジン−２−イルからなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、ブロモ、又はシアノであり、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素であり、
但し、式（Ｉ）の化合物は、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−イミダゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５が水素である化合物、
Ｒ１がイソキノリン−８−イルであり、Ｒ２がトリフルオロメチルであり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が水素であり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がフルオロである化合物、
Ｒ１がキノリン−４−イルであり、Ｒ２が水素であり、Ｇ１がＣ（Ｒ４）であり、Ｒ４が（２Ｈ）−１，２，３−トリアゾール−２−イルであり、Ｇ２がＮであり、Ｒ５がクロロである化合物、以外である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩を含む。
【００６３】
本発明の実施形態は、式（Ｉ）の化合物であって、
【００６４】
【化６】
2020514267.tif 000008
式中、
Ｒ１は、
ｉ）フルオロ又はアミノ置換基で任意選択で置換されたナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）１個以下のヘテロ原子がＯ又はＳであるように、Ｏ、Ｎ、及びＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する９〜１０員のヘテロアリールであって、上記ｉｉ）のヘテロアリールは独立して、ヒドロキシメチル、１−ヒドロキシエチル、ヒドロキシ、フルオロ、シアノ、アミノ、オキソ、３−ヒドロキシ−ピロリジン−１−イル、ピロリジン−２−イル、３−ヒドロキシアゼチジニル、アゼチジン−３−イル、又はアゼチジン−２−イルから選択される１つ又は２つの置換基で任意選択で置換される、ヘテロアリール、からなる群から選択され、
Ｒ２は、メチル、イソプロピル、シアノ、及びトリフルオロメチルからなる群から選択され、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
Ｒ４は、
ｉ）メトキシ、
ｉｉ）２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル，１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、１，３，４−オキサジアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−シアノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、５−アミノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル、２Ｈ−テトラゾール−５−イル、４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（メトキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル、及び４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イルからなる群から選択されるヘテロアリール、
並びに
ｉｉｉ）メトキシカルボニルからなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、又はシアノであり、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩を含む。
【００６５】
本発明の実施形態は、式（Ｉ）の化合物であって、
【００６６】
【化７】
2020514267.tif 000009
式中、
Ｒ１は独立して、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−アミノ−ナフタレン−１−イル、４−フルオロナフタレン−１−イル、又は５−フルオロナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）イソキノリン−１−イル、イソキノリン−４−イル、イソキノリン−５−イル、イソキノリン−８−イル、キノリン−７−イル、シンノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル、フタラジン−１−イル、ナフチリジン−５−イル、チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、キノキサリン−５−イル、１Ｈ−インダゾリルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル、キノリン−４−イル、キノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル、１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−５−イル、ピロロ［２，１−ｆ］［１，２，４］トリアジン−４−イル、７−（１−ヒドロキシエチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、チエノ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、１，７−ナフチリジン−５−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノカルボニル−イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−オキソ−キノリン−４−イル、８−アミノキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル、（３Ｒ−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−４−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、キナゾリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル、６−Ｎ−オキシド−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、イソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル、７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（ヒドロキシエチル）キノリン−４−イル、１−（メトキシメチル）イソキノリン−４−イル、１−フルオロイソキノリン−４−イル、１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２（Ｒ）−イル）イソキノリン−４−イル、２−アミノ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−（アミノカルボニル）キノリン−４−イル、１Ｈ−インダゾール−７−イル、１−（１，４−ジオキサン−２−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−クロロイソキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］イソオキサゾール−３−イル、２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、１，７−ナフチリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−５−イル、（Ｎ−（メチル）ホルムアミド）メチル）イソキノリン−４−イル、［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−７−イル、１，５−ナフチリジン−４−イル、５−オキソピロリジン−２−イルイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−３−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−（１，１−ジフルオロエチル）イソキノリン−４−イル、１−（１（ｘＳ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル、４−フルオロイソキノリン−１−イル、１Ｈ−ピラゾロ［４，３−ｂ］ピリジン−７−イル、５−フルオロキノリン−８−イル、６−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、２−メチルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、８−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２Ｒ−イル）イソキノリン−４−イル、１−（ジメチルアミノ）イソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｃ］ピリジン−７−イル、２−メチル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル、２−メトキシキノリン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−５−イル、２−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、キノリン−５−イル、１−（１−エトキシエチル）イソキノリン−４−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−４−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル、２−アセチルキノリン−４−イル、１−（メチルチオ）イソキノリン−４−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−メトキシイソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−６−イル、１−（ピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、４−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、１−アセチルイソキノリン−５−イル、２−アミノキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−エトキシイソキノリン−４−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−４−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、１−メチル−１Ｈ−インダゾール−４−イル、２−アミノキノリン−４−イル、２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−５−イル、１−（アゼチジン−３−イル）イソキノリン−４−イル、２−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−４−イル、１−（１（Ｓ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル、２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル、１，６−ナフチリジン−４−イル、１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−アミノカルボニル−キノリン−５−イル、２−クロロキノリン−５−イル、２−クロロキノリン−４−イル、２−シアノキノリン−５−イル、１−アミノイソキノリン−５−イル、２−メトキシキノリン−５−イル、２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル、２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−５−イル、１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イル、１，５−ビス（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｒ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｓ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、８−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−５−イル、及び１−（１−ｔ−ブトキシカルボニルアゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イルからなる群から選択されるヘテロアリールからなる群から選択され、
Ｒ２はトリフルオロメチルであり、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
Ｒ４は独立して、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、１Ｈ−イミダゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、及び１，３，４−オキサジアゾール−２−イルからなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、ブロモ、又はシアノであり、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩を含む。
【００６７】
本発明の実施形態は、式（Ｉ）の化合物であって、
【００６８】
【化８】
2020514267.tif 000010
式中、
Ｒ１は独立して、
ｉ）ナフタレン−１−イル、４−アミノ−ナフタレン−１−イル、４−フルオロナフタレン−１−イル、又は５−フルオロナフタレン−１−イル、
並びに
ｉｉ）チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、イソキノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−４−イル、フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル、キノリン−５−イル、フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル、ベンゾフラン−４−イル１，７−ナフチリジン−５−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノカルボニル−イソキノリン−４−イル、ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル、８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−オキソ−キノリン−４−イル、８−アミノキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル、３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル、１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル、（３Ｒ−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロイソキノリン−４−イル、２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル、８−フルオロキノリン−５−イル、１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル、ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル、１−アミノイソキノリン−４−イル、１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル、７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、１−シアノイソキノリン−４−イル、１−（１（Ｒ）−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル、キナゾリン−４−イル、２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル、６−Ｎ−オキシド−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル、フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル、２−フルオロキノリン−５−イル、イソキノリン−５−イル、ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル、７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｒ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、（Ｓ）−８−フルオロ−１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル、３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル、８−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル、７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル、１−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）イソキノリン−５−イル、及び１−（ヒドロキシエチル）キノリン−４−イルからなる群から選択されるヘテロアリールからなる群から選択され、
Ｒ２はトリフルオロメチルであり、
Ｇ１が、Ｎ又はＣ（Ｒ４）であり、
Ｇ２が、Ｎ又はＣ（Ｒ３）であり、いかなる場合にもＧ１及びＧ２のうちの１つのみがＮであり、
Ｒ３は独立して、トリフルオロメチル、シアノ、及びクロロからなる群から選択され、
Ｒ４は独立して、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−カルボキシ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、オキサゾール−２−イル、１Ｈ−イミダゾール−２−イル、４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル、４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−メトキシカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、４−アミノカルボニル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル、及び１，３，４−オキサジアゾール−２−イルからなる群から選択され、
Ｒ５は、水素、クロロ、又はシアノであり、
Ｒ６は、水素又はメチルであり、
Ｒ７は、水素である、化合物、
又はそのエナンチオマー、ジアステレオマー、若しくは医薬的に許容可能な塩を含む。
【００６９】
本発明の更なる実施形態は、下記の表１のリストに例示されるように、本明細書に定義される式（Ｉ）の化合物、又は、そのエナンチオマー、ジアステレオマー、溶媒和物、若しくは医薬的に許容可能な塩形態を含む。
【００７０】
【表１−１】
2020514267.tif 000011
【００７１】
【表１−２】
2020514267.tif 000012
【００７２】
【表１−３】
2020514267.tif 000013
【００７３】
【表１−４】
2020514267.tif 000014
【００７４】
【表１−５】
2020514267.tif 000015
【００７５】
【表１−６】
2020514267.tif 000016
【００７６】
【表１−７】
2020514267.tif 000017
【００７７】
【表１−８】
2020514267.tif 000018
【００７８】
【表１−９】
2020514267.tif 000019
【００７９】
【表１−１０】
2020514267.tif 000020
【００８０】
【表１−１１】
2020514267.tif 000021
【００８１】
【表１−１２】
2020514267.tif 000022
【００８２】
【表１−１３】
2020514267.tif 000023
【００８３】
【表１−１４】
2020514267.tif 000024
【００８４】
【表１−１５】
2020514267.tif 000025
【００８５】
【表１−１６】
2020514267.tif 000026
【００８６】
【表１−１７】
2020514267.tif 000027
【００８７】
【表１−１８】
2020514267.tif 000028
【００８８】
【表１−１９】
2020514267.tif 000029
【００８９】
【表１−２０】
2020514267.tif 000030
【００９０】
【表１−２１】
2020514267.tif 000031
【００９１】
【表１−２２】
2020514267.tif 000032
【００９２】
【表１−２３】
2020514267.tif 000033
【００９３】
【表１−２４】
2020514267.tif 000034
【００９４】
【表１−２５】
2020514267.tif 000035
【００９５】
【表１−２６】
2020514267.tif 000036
【００９６】
【表１−２７】
2020514267.tif 000037
【００９７】
【表１−２８】
2020514267.tif 000038
【００９８】
【表１−２９】
2020514267.tif 000039
【００９９】
【表１−３０】
2020514267.tif 000040
【０１００】
【表１−３１】
2020514267.tif 000041
【０１０１】
【表１−３２】
2020514267.tif 000042
【０１０２】
【表１−３３】
2020514267.tif 000043
【０１０３】
【表１−３４】
2020514267.tif 000044
【０１０４】
【表１−３５】
2020514267.tif 000045
【０１０５】
【表１−３６】
2020514267.tif 000046
【０１０６】
【表１−３７】
2020514267.tif 000047
【０１０７】
【表１−３８】
2020514267.tif 000048
【０１０８】
【表１−３９】
2020514267.tif 000049
【０１０９】
【表１−４０】
2020514267.tif 000050
【０１１０】
【表１−４１】
2020514267.tif 000051
【０１１１】
【表１−４２】
2020514267.tif 000052
【０１１２】
【表１−４３】
2020514267.tif 000053
【０１１３】
【表１−４４】
2020514267.tif 000054
【０１１４】
【表１−４５】
2020514267.tif 000055
【０１１５】
【表１−４６】
2020514267.tif 000056
【０１１６】
【表１−４７】
2020514267.tif 000057
【０１１７】
【表１−４８】
2020514267.tif 000058
【０１１８】
【表１−４９】
2020514267.tif 000059
【０１１９】
【表１−５０】
2020514267.tif 000060
【０１２０】
【表１−５１】
2020514267.tif 000061
【０１２１】
【表１−５２】
2020514267.tif 000062
【０１２２】
【表１−５３】
2020514267.tif 000063
【０１２３】
【表１−５４】
2020514267.tif 000064
【０１２４】
【表１−５５】
2020514267.tif 000065
【０１２５】
【表１−５６】
2020514267.tif 000066
【０１２６】
【表１−５７】
2020514267.tif 000067
【０１２７】
【表１−５８】
2020514267.tif 000068
【０１２８】
【表１−５９】
2020514267.tif 000069
【０１２９】
【表１−６０】
2020514267.tif 000070
【０１３０】
【表１−６１】
2020514267.tif 000071
【０１３１】
【表１−６２】
2020514267.tif 000072
【０１３２】
【表１−６３】
2020514267.tif 000073
【０１３３】
【表１−６４】
2020514267.tif 000074
【０１３４】
【表１−６５】
2020514267.tif 000075
【０１３５】
【表１−６６】
2020514267.tif 000076
【０１３６】
【表１−６７】
2020514267.tif 000077
【０１３７】
【表１−６８】
2020514267.tif 000078
【０１３８】
【表１−６９】
2020514267.tif 000079
【０１３９】
【表１−７０】
2020514267.tif 000080
【０１４０】
【表１−７１】
2020514267.tif 000081
【０１４１】
【表１−７２】
2020514267.tif 000082
【０１４２】
【表１−７３】
2020514267.tif 000083
【０１４３】
【表１−７４】
2020514267.tif 000084
【０１４４】
更なる実施形態において、本発明は、式（Ｉ）の化合物であって、
【０１４５】
【化９】
2020514267.tif 000085
Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノピリジン−３−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−メトキシフェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−（２−アミノピリミジン−４−イル）−３−クロロフェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，１−ジオキシドイソチアゾリン−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−メチルイソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾフラン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−フルオロピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，１−ジオキシドイソチアゾリン−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−クロロ−５−（３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド）ピコリネート、
Ｎ−（５−クロロ−６−（（１−メチルピペリジン−４−イル）オキシ）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチルピペラジン−１−カルボニル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（ジフルオロメチル）−１−（イソキノリン−１−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−（２−アミノピリミジン−４−イル）−３−クロロフェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−シアノ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−フルオロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−シアノ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（チアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−フルオロキノリン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−アミノブチル）−３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド、
１−（イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（２−メチル−６−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル６−クロロ−４−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート、
メチル４−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（（１−メチルピペリジン−４−イル）オキシ）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−エトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノブトキシ）−５−シアノピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（シンノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（４−メチルピペラジン−１−カルボニル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−（４−アミノブチル）ピペラジン−１−カルボニル）−５−シアノピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−イミダゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メチル−１−オキソ−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−７−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
ｔｅｒｔ−ブチル２−（５−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン−１−イル）アゼチジン−１−カルボキシレート、
Ｎ−（３−（メチルスルホニル）−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１，５−ビス（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−（メチルスルホニル）−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−７−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（２，５−ジメチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メチル−６−（３−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−イミダゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２，５−ジエチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メトキシキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−シアノキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−クロロキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−クロロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）キノリン−２−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，６−ナフチリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（４−メチルピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２−オキソピロリジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−シアノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（２−クロロ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）フェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸、
Ｎ−（１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−５−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メチルピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（アゼチジン−３−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸、
Ｎ−（５−メトキシ−６−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−アミノブチル）−３−シアノ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド、
２−シアノ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）安息香酸
Ｎ−（４−（４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−３−メチルフェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メチル−６−（１−メチル−１Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−エトキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（アゼチジン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アセチルイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（ジフルオロメトキシ）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−６−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（２，５−ジメチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（２−クロロ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）フェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（メチルチオ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−３−フルオロ−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−シアノ−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アセチルキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（５−（アミノメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−（アゼチジン−２−イル）キノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−エトキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル１−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート
１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−エチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メトキシ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メトキシキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２，５−ジメチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−（メトキシメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
３−（３−シアノ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−５−カルボン酸、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル２−（２−クロロ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）フェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（５−オキソ−４，５−ジヒドロ−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート、
Ｎ−（６−（１Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｃ］ピリジン−１−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ジメチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−（ジフルオロメチル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルフロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−インダゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（５−フルオロキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−ピラゾロ［４，３−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−フルオロイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン−１−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１，１−ジフルオロエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−クロロ−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｂ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−１Ｈ−インダゾール−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（５−オキソピロリジン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−（３−シアノ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−５−カルボキシレート、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，５−ナフチリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−（（ジメチルアミノ）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−（アミノメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（（Ｎ−メチルホルムアミド）メチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，７−ナフチリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソチアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（１Ｈ−ピロール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］イソオキサゾール−３−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
５−ブロモ−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−シアノキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−クロロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−（１，４−ジオキサン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−インダゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）キノリン−２−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（４−オキソテトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（２−アミノ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−ブロモ−６−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ジフルオロメチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（メトキシメチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（１−ヒドロキシエチル）キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］イソチアゾール−３−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン６−オキシド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チアゾロ［５，４−ｄ］ピリミジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キナゾリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−シアノイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（１−ヒドロキシエチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−メチル−６−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（ジフルオロメチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（テトラヒドロフラン−２−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（メトキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（４−（４−（アミノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−３−クロロフェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（ジフルオロメチル）キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロ−１−（メチルアミノ）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−フルオロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−（ヒドロキシメチル）イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（８−アミノキノリン−５−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）キノリン１−オキシド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル２−シアノ−４−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ベンゾエート、
Ｎ−（６−（５−アミノ−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−シアノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−５−シアノピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（５−アミノ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロ−１−ヒドロキシイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン−１−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピロロ［１，２−ａ］ピラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，７−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｄ］ピリミジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（１−ヒドロキシエチル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピロロ［２，１−ｆ］［１，２，４］トリアジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（（ジメチルアミノ）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−ブロモ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−シアノイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピラジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−（４−アミノ−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−クロロピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−シアノ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（４−アミノナフタレン−１−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−フルオロ−２−メトキシフェニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−Ｄキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−ブロモ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸、
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−カルボキサミド、
１−（７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−ブロモ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−モルホリノピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−メトキシピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−エチニル−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチル−１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｒ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−クロロチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシピロリジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−シアノチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−シクロプロピルチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−メチルチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−シアノチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
４−（４−（（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバモイル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチルチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−（３−ヒドロキシアゼチジン−１−イル）チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（７−クロロチエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−メチル−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−Ｎ−（ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−シクロプロピルピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
３−クロロ−Ｎ，Ｎ−ジメチル−５−（１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
３−クロロ−Ｎ−メチル−５−（１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド、
１−（１−アミノイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（６−メチル−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
１−（８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（６−シアノ−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
メチル３−クロロ−５−（１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート、
１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（２−（２−メトキシエトキシ）−５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−オキソ−１，２−ジヒドロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、
（＊Ｓ）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドからなる群から選択される化合物、
又はその医薬的に許容可能な塩形態を対象とする。
【０１４６】
医療において使用する場合、式（Ｉ）の化合物の塩とは、非毒性の「医薬的に許容可能な塩」を指す。しかし、他の塩が式（Ｉ）の化合物又はその医薬的に許容可能な塩形態の調製において有用である場合もある。式（Ｉ）の化合物の好適な医薬的に許容可能な塩としては、例えば、化合物の溶液を、塩酸、硫酸、フマル酸、マレイン酸、コハク酸、酢酸、安息香酸、クエン酸、酒石酸、炭酸又はリン酸のような医薬的に許容可能な酸の溶液と混合することにより形成され得る酸付加塩が挙げられる。更に、式（Ｉ）の化合物が酸性部分を有する場合、その好適な医薬的に許容可能な塩としては例えば、ナトリウム塩又はカリウム塩などのアルカリ金属塩、カルシウム塩又はマグネシウム塩などのアルカリ土類金属塩、及び第四級アンモニウム塩などの、好適な有機リガンドと形成される塩を挙げることができる。したがって、代表的な医薬的に許容可能な塩としては、酢酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、安息香酸塩、重炭酸塩、重硫酸塩、重酒石酸塩、ホウ酸塩、臭化物塩、カルシウムエデト酸塩、カンシル酸塩、炭酸塩、塩化物塩、クラブラン酸塩、クエン酸塩、二塩酸塩、エデト酸塩、エジシル酸塩、エストレート、エシラート、フマル酸塩、グルセプト酸塩、グルコン酸塩、グルタミン酸塩、グリコリルアルサニレート、ヘキシルレゾルシネート、ハイドラバミン、臭化水素酸塩、塩酸塩、ヒドロキシナフトエート、ヨウ化物塩、イソチオネート、乳酸塩、ラクトビオン酸塩、ラウリン酸塩、リンゴ酸塩、マレイン酸塩、マンデル酸塩、メシル酸塩、メチル臭化物塩、メチル硝酸塩、メチル硫酸塩、ムチン酸塩、ナプシル酸塩、硝酸塩、Ｎ−メチルグルカミンアンモニウム塩、オレイン酸塩、パモン酸塩（エンボナート）、パルミチン酸塩、パントテン酸塩、リン酸塩／二リン酸塩、ポリガラクツロン酸塩、サリチル酸塩、ステアリン酸塩、硫酸塩、塩基性酢酸塩、コハク酸塩、タンニン酸塩、酒石酸塩、テオクル酸塩、トシル酸塩、トリエチオジド、及び吉草酸塩が挙げられる。
【０１４７】
医薬的に許容可能な塩の調製に使用することができる代表的な酸及び塩基としては、酢酸、２，２−ジクロロ酢酸、アシル化アミノ酸、アジピン酸、アルギニン酸、アスコルビン酸、Ｌ−アスパラギン酸、ベンゼンスルホン酸、安息香酸、４−アセトアミド安息香酸、（＋）−樟脳酸、カンホスルホン酸、（＋）−（１Ｓ）−カンホ−１０−スルホン酸、カプリン酸、カプロン酸、カプリル酸、ケイ皮酸、クエン酸、シクラミン酸、ドデシル硫酸、エタン−１，２−ジスルホン酸、エタンスルホン酸、２−ヒドロキシ−エタンスルホン酸、ギ酸、フマル酸、ガラクタル酸、ゲンチジン酸、グルコヘプトン酸、Ｄ−グルコン酸、Ｄ−グルクロン酸、Ｌ−グルタミン酸、α−オキソ−グルタル酸、グリコール酸、馬尿酸、臭化水素酸、塩酸、（＋）−Ｌ−乳酸、（±）−ＤＬ−乳酸、ラクトビオン酸、マレイン酸、（−）−Ｌ−リンゴ酸、マロン酸、（±）−ＤＬ−マンデル酸、メタンスルホン酸、ナフタレン−２−スルホン酸、ナフタレン−１，５−ジスルホン酸、１−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、ニコチン酸、硝酸、オレイン酸、オロチン酸、シュウ酸、パルミチン酸、パモ酸、リン酸、Ｌ−ピログルタミン酸、サリチル酸、４−アミノ−サリチル酸、セバシン酸、ステアリン酸、コハク酸、硫酸、タンニン酸、（＋）−Ｌ−酒石酸、チオシアン酸、ｐ−トルエンスルホン酸及びウンデシレン酸を含む酸、並びに、アンモニア、Ｌ−アルギニン、ベネタミン（benethamine）、ベンザチン、水酸化カルシウム、コリン、デアノール、ジエタノールアミン、ジエチルアミン、２−（ジエチルアミノ）−エタノール、エタノールアミン、エチレンジアミン、Ｎ−メチル−グルカミン、ヒドラバミン、１Ｈ−イミダゾール、Ｌ−リジン、水酸化マグネシウム、４−（２−ヒドロキシエチル）−モルホリン、ピペラジン、水酸化カリウム、１−（２−ヒドロキシエチル）−ピロリジン、水酸化ナトリウム、トリエタノールアミン、トロメタミン、及び水酸化亜鉛を含む塩基が挙げられる。
【０１４８】
本発明の実施形態には、式（Ｉ）の化合物のプロドラッグが含まれる。一般的には、このようなプロドラッグは、インビボで必要な化合物に容易に変換可能な化合物の機能的誘導体である。したがって、本発明の処置又は予防の方法の実施形態において、「投与すること」という用語には、具体的に開示された化合物による、又は具体的には開示されていない場合もあるが患者への投与後にインビボで特定の化合物に変換される化合物による、記載された様々な疾患、状態、症候群及び障害の処置又は予防が包含される。好適なプロドラッグ誘導体の選択及び調製に関する通常の手順は、例えば、「Ｄｅｓｉｇｎ  ｏｆ  Ｐｒｏｄｒｕｇｓ」，ｅｄ．Ｈ．Ｂｕｎｄｇａａｒｄ，Ｅｌｓｅｖｉｅｒ，１９８５に記載されている。
【０１４９】
本発明の実施形態に基づく化合物が少なくとも１個のキラル中心を有する場合、それに応じて化合物はエナンチオマーとして存在し得る。化合物が２つ以上のキラル中心を有する場合、ジアステレオマーとして追加的に存在してもよい。かかる異性体及びその混合物は全て、本発明の範囲内に包含されると理解される。更に、化合物の結晶型の中には、多形として存在できるものもあり、それ自体本発明に含まれることが意図される。加えて、化合物の中には、水との溶媒和物（すなわち、水和物）又は一般的な有機溶媒との溶媒和物を形成できるものもあり、このような溶媒和物もまた、本発明の範囲に包含されることが意図される。当業者は、本明細書で用いる「化合物」という用語が、式（Ｉ）の化合物の溶媒和物を含むことを理解するであろう。
【０１５０】
本発明の特定の実施形態に基づく化合物の調製プロセスにより立体異性体の混合物を生じる場合、これらの異性体は、分取クロマトグラフィーなどの従来技術により分離することができる。化合物はラセミ体で調製されてもよく、又は個々のエナンチオマーをエナンチオ選択的合成若しくは分解のいずれかにより調製することもできる。化合物は、例えば、（−）−ジ−ｐ−トルオイル−ｄ−酒石酸及び／又は（＋）−ジ−ｐ−トルオイル−ｌ−酒石酸などの光学活性酸と塩を形成させた後に、分別結晶化を行い、遊離塩基を再生させることによりジアステレオマー対を形成させるなどの標準的技術により、それら化合物の成分であるエナンチオマーに分解することができる。化合物はまた、ジアステレオマーのエステル又はアミドを形成した後、クロマトグラフィー分離を行い、キラル補助剤を除去することにより、分解することもできる。あるいは、化合物をキラルＨＰＬＣカラムを用いて分解してもよい。
【０１５１】
本発明の一実施形態は、式（Ｉ）の化合物の（＋）−エナンチオマーを含む、それからなる、及び／又はそれから本質的になる医薬組成物を含む組成物を対象とし、当該組成物は、当該化合物の（−）−異性体を実質的に含まない。本文脈において、実質的に含まないとは、下式で算出される（−）−異性体が、約２５％未満、好ましくは約１０％、より好ましくは約５％、更により好ましくは約２％未満、及び更により好ましくは約１％未満であることを意味する。
【０１５２】
【数１】
2020514267.tif 000086
【０１５３】
本発明の別の実施形態は、式（Ｉ）の化合物の（−）−エナンチオマーを含む、それからなる、及びそれから本質的になる医薬組成物を含む組成物であって、当該化合物の（＋）−異性体を実質的に含まない、組成物である。本文脈において、実質的に含まないとは、下式で算出される（＋）−異性体が、約２５％未満、好ましくは約１０％未満、より好ましくは約５％未満、更により好ましくは約２％未満、更により好ましくは約１％未満であることを意味する。
【０１５４】
【数２】
2020514267.tif 000087
【０１５５】
本発明の範囲内で、任意の１つ又は２つ以上の元素が、特に式（Ｉ）の化合物に関して言及される場合、天然に存在するか又は合成で生成されたかのいずれかでの、また天然存在度であるか又は同位体濃縮形態かのいずれかでの、その元素の全ての同位体及び同位体混合物を含むものとする。例えば、水素への言及には、その範囲内に１Ｈ、２Ｈ（Ｄ）、及び３Ｈ（Ｔ）が含まれる。同様に、炭素及び酸素への言及は、それらの範囲内に１２Ｃ、１３Ｃ及び１４Ｃ、並びに１６Ｏ及び１８Ｏがそれぞれ含まれる。かかる同位体は、放射性同位体であってもよく、又は非放射性同位体であってもよい。式（Ｉ）の放射性標識化合物は、３Ｈ、１１Ｃ、１８Ｆ、１２２Ｉ、１２３Ｉ、１２５Ｉ、１３１Ｉ、７５Ｂｒ、７６Ｂｒ、７７Ｂｒ、及び８２Ｂｒからなる群から選択される１つ又は２つ以上の放射性同位体を含んでもよい。好ましくは、放射性同位体は、２Ｈ、３Ｈ、１１Ｃ、及び１８Ｆからなる群から選択される。
【０１５６】
本発明の種々の実施形態の化合物を調製するための任意のプロセスにおいて、関連する分子のいずれかにおける感受性基又は反応性基を保護することが必要であり、かつ／又は望ましい場合がある。これは、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｊ．Ｆ．Ｗ．ＭｃＯｍｉｅ，Ｐｌｅｎｕｍ  Ｐｒｅｓｓ，１９７３；Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ＆Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，１９９１；ａｎｄＴ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ＆Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｔｈｉｒｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，１９９９に記載される保護基などの、従来の保護基によって達成することができる。保護基は、その後の便利な段階において、当該技術分野で既知の方法を用いて除去することができる。
【０１５７】
本発明の実施形態の化合物（その医薬的に許容可能な塩及び医薬的に許容可能な溶媒和物を含む）は単独で投与することができるが、これらの化合物は、一般的には、意図された投与経路及び標準的な薬学的又は獣医学的な慣行の観点から選ばれる、医薬的に許容可能な担体、医薬的に許容可能な賦形剤及び／又は医薬的に許容可能な希釈剤との混合物として投与される。したがって、本発明の特定の実施形態は、式（Ｉ）の化合物及び少なくとも１つの医薬的に許容可能な担体、医薬的に許容可能な賦形剤、及び／又は医薬的に許容可能な希釈剤を含む薬学的及び獣医学的組成物を対象とする。
【０１５８】
一例として、本発明の実施形態の医薬組成物では、式（Ｉ）の化合物は、任意の好適な結合剤、潤滑剤、懸濁化剤、コーティング剤、可溶化剤、及びそれらの組み合わせと混合することができる。
【０１５９】
本発明の化合物を含む固体の経口投与形態、例えば、錠剤又はカプセルを、必要に応じて１回につき少なくとも１つの投与形態で投与することができる。持続放出性製剤で化合物を投与することも可能である。
【０１６０】
本発明の化合物が投与され得る追加の経口形態としては、エリキシル剤、溶液剤、シロップ剤、及び懸濁剤が挙げられ、各々が任意選択で香味剤及び着色剤を含有する。
【０１６１】
あるいは、式（Ｉ）の化合物は、吸入（気管内又は経鼻的に）により、又は座薬若しくはペッサリーの形態で投与するができる。あるいは、式（Ｉ）の化合物は、ローション、溶液、クリーム、軟膏若しくは散布剤として局所的に塗布することもできる。例えば、式（Ｉ）の化合物は、ポリエチレングリコール又は流動パラフィンの水性エマルジョンを含む、それからなる、及び／又はそれから本質的になるクリームに添加することができる。式（Ｉ）の化合物は、クリームの約１重量％〜約１０重量％の濃度で、必要に応じて任意の安定剤及び保存剤と共にワックス又は軟パラフィン基剤を含む、それからなる、及び／又はそれから本質的になる軟膏に添加することもできる。投与の代替手段としては、皮膚又は経皮貼付剤を使用することによる経皮投与が挙げられる。
【０１６２】
本発明の医薬組成物（本発明の化合物単独と同様に）は、非経口的に、例えば、陰茎海綿体内、静脈内、筋肉内、皮下、皮内、又は髄腔内に注入することができる。この場合、組成物はまた、好適な担体、好適な賦形剤、及び好適な希釈剤のうちの少なくとも１つを含む。
【０１６３】
非経口投与について、本発明の医薬組成物は、例えば、溶液を血液と等張に保つうえで充分な塩及び単糖などの他の物質を含んでもよい滅菌水溶液の形態で最もよく使用される。
【０１６４】
口腔又は舌下投与では、本発明の医薬組成物を、従来法で製剤することができる錠剤又はトローチ剤の形態で投与することができる。
【０１６５】
更なる例として、活性成分として式（Ｉ）の化合物の少なくとも１つを含有する医薬組成物を、従来の製薬学的配合技術に従って、化合物と、医薬的に許容可能な担体、医薬的に許容可能な希釈剤、及び／又は医薬的に許容可能な賦形剤とを混合することによって調製することができる。担体、賦形剤、及び希釈剤は、所望の投与経路（例えば、経口、非経口など）に応じ、広範な形態を取ることができる。それゆえに、懸濁液、シロップ剤、エリキシル剤及び溶液などの液体経口製剤の場合、好適な担体、賦形剤及び希釈剤としては、水、グリコール、油、アルコール、着香剤、防腐剤、安定剤、着色剤及びこれらに類するものが挙げられる。散剤、カプセル剤及び錠剤などの固体経口製剤の場合、好適な担体、賦形剤及び希釈剤としては、デンプン、糖類、希釈剤、造粒剤、滑沢剤、結合剤、崩壊剤及びこれらに類するものが挙げられる。吸収及び崩壊の主要部位を調節するために、経口固体製剤を糖などの物質で任意にコーティングするか、又は腸溶性コーティングを施すことができる。非経口投与の場合、担体、賦形剤及び希釈剤は、通常、滅菌水を含み、組成物の溶解度及び保存性を高めるために他の成分を添加してもよい。注射用懸濁剤又は溶剤はまた、水性担体を、適切な添加剤、例えば、可溶化剤及び保存剤と共に使用して、調製することもできる。
【０１６６】
式（Ｉ）の化合物又はその医薬組成物の治療有効量としては、１日当たり約１〜約（４回）のレジメンで、平均的なヒト（７０ｋｇ）について、約０．１ｍｇ〜約３０００ｍｇの用量範囲又はその中の任意の特定の量若しくは範囲、特に、約１ｍｇ〜約１０００ｍｇ又はその中の任意の特定の量若しくは範囲、あるいはより特定的には、約１０ｍｇ〜約５００ｍｇ又はその内側の任意の特定の量若しくは範囲の有効成分が挙げられるが、式（Ｉ）の化合物の治療有効量は、処置される疾患、症候群、病状、及び障害に応じて変化することは当業者には明らかである。
【０１６７】
経口投与では、医薬組成物は、約１．０、約１０、約５０、約１００、約１５０、約２００、約２５０、及び約５００ｍｇの式（Ｉ）の化合物を含有する錠剤の形態で提供されることが好ましい。
【０１６８】
本発明の一実施形態は、約２５ｍｇ〜約５００ｍｇの量で式（Ｉ）の化合物を含む、経口投与用医薬組成物を対象とする。
【０１６９】
有利なことに、式（Ｉ）の化合物は、１日用量を単回で投与してもよく、１日の総投与量を１日に２回、３回、及び（４回）での分割用量で投与してもよい。
【０１７０】
式（Ｉ）の化合物の投与される最適投与量は容易に決定することができ、用いられる具体的な化合物、投与形態、製剤の強度、及び疾患、症候群、状態、又は障害の進行状態によって変動する。加えて、処置される具体的な対象に関連する要因、例えば、対象の性別、年齢、体重、食事及び投与タイミングにより、適切な治療レベル及び所望の治療効果を得るために用量を調節する必要が生じる。したがって、上記の投与量は平均的な場合の例である。当然、より高いか又はより低い投与量範囲が有効である個々の例が存在することができ、これらも本発明の範囲内に含まれる。
【０１７１】
式（Ｉ）の化合物は、これを必要とする対象に使用することが求められる場合にはいつでも、上記の組成物及び投与レジメンのいずれかによって、又は当技術分野において確立されているそれらの組成物及び投与レジメンによって投与することができる。
【０１７２】
一実施形態において、本発明のＭＡＬＴ１阻害剤による処置から利益を享受し得る癌としては、リンパ腫、白血病、癌腫、及び肉腫、例えば、非ホジキンリンパ腫、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、マントル細胞リンパ腫（ＭＣＬ）、濾胞性リンパ腫（ＦＬ）、粘膜関連リンパ組織（ＭＡＬＴ）リンパ腫、辺縁帯リンパ腫、Ｔ細胞リンパ腫、ホジキンリンパ腫、バーキットリンパ腫、多発性骨髄腫、慢性リンパ球性白血病（ＣＬＬ）、リンパ性Ｔ細胞白血病、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、有毛細胞白血病、急性リンパ芽球性Ｔ細胞白血病、形質細胞腫、免疫芽球性大細胞白血病、巨核芽球性白血病、急性巨核球性白血病、前骨髄球性白血病、赤白血病、脳（神経膠腫）、膠芽腫、乳癌、結腸直腸癌／結腸癌、前立腺癌、非小細胞肺癌を含む肺癌、胃癌、子宮内膜癌、黒色腫、膵臓癌、肝癌、腎臓癌、扁平上皮癌、卵巣癌、肉腫、骨肉腫、甲状腺癌、膀胱癌、頭頸部癌、精巣癌、ユーイング肉腫、横紋筋肉腫、髄芽腫、神経芽腫、子宮頸癌、腎癌、尿路上皮癌、外陰癌、食道癌、唾液腺癌、上咽頭癌、口腔癌、口の癌、並びにＧＩＳＴ（消化管間質腫瘍）が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１７３】
別の実施形態において、本発明のＭＡＬＴ１阻害剤は、自己免疫疾患及び炎症性疾患、例えば、関節炎、炎症性腸疾患、胃炎、強直性脊椎炎、潰瘍性大腸炎、膵炎、クローン病、セリアック病、多発性硬化症、全身性エリテマトーデス、ループス腎炎、リウマチ熱、痛風、臓器若しくは移植拒絶反応、慢性同種移植拒絶反応、急性又は慢性移植片対宿主病、アトピー性皮膚炎を含む皮膚炎、皮膚筋炎、乾癬、ベーチェット病、ブドウ膜炎、重症筋無力症、グレーブス病、橋本甲状腺炎、シェーグレン症候群、水疱症、抗体媒介性血管炎症候群、免疫複合体性血管炎、アレルギー障害、喘息、気管支炎、慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）、嚢胞性線維症、肺炎、肺水腫を含む肺疾患、塞栓症、線維症、サルコイドーシス、高血圧症及び気腫、珪肺症、呼吸不全、急性呼吸窮迫症候群、ＢＥＮＴＡ病、ベリリウム症、並びに多発性筋炎を含むがこれらに限定されない、免疫疾患の処置に使用することができる。
【０１７４】
本発明の別の実施形態において、本発明の化合物は、１つ又は２つ以上の他の医薬品と組み合わせて、より特定的には、他の抗癌剤、例えば、化学療法剤、抗増殖剤若しくは免疫調節剤、又は癌治療における補助剤、例えば免疫抑制剤若しくは抗炎症剤と組み合わせて用いられてもよい。
【０１７５】
本発明の化合物の可能な組み合わせとしては、イブルチニブなどのＢＴＫ（ブルトン型チロシンキナーゼ）阻害剤、ＳＹＫ阻害剤、ＰＫＣ阻害剤、ＰＩ３Ｋ経路阻害剤、ＢＣＬファミリー阻害剤、ＪＡＫ阻害剤、ＰＩＭキナーゼ阻害剤、リツキシマブ、又は他のＢ細胞抗原結合抗体、並びに免疫細胞リダイレクション（redirection）剤（例えば、ブリナツモマブ又はＣＡＲ  Ｔ細胞）、並びにダラツマブ、抗ＰＤ１抗体、及び抗ＰＤ−Ｌ１抗体などの免疫調節剤が挙げられ得る。
【０１７６】
一般的な合成方法
本発明の代表的な化合物は、下記に述べる、以下のスキーム及び実施例に例示される一般的な合成方法に基づいて合成することができる。スキームは実例であるため、本発明は、これらのスキーム及び実施例に記載される化学反応及び条件によって限定されるものとして解釈されるべきではない。これらの実施例の標的化合物に対する化合物の類似体は、類似の経路に従って製造され得る。本開示の化合物は、本明細書に記載のように、医薬品として有用である。スキーム及び実施例で用いられる様々な出発物質は、市販されているか、又は充分に当業者の技能の範囲内である方法によって調製することができる。
【０１７７】
本明細書、特にスキーム及び実施例で使用される略語は、以下のとおりである。
【０１７８】
【表２】
2020514267.tif 000088
【０１７９】
Ｒ７が水素である式（Ｉａ）の化合物は、スキーム１に概説される方法に従って調製することができる。
【０１８０】
【化１０】
2020514267.tif 000089
【０１８１】
式（１Ａ）のカルボン酸をカルボニルジイミダゾールで処理し、続いて式（１Ｂ）（式中、Ｒ’はＣ１〜４アルキルである）のマロン酸のモノエステル、及びイソプロピルマグネシウムクロリドなどの塩基を添加して、式（１Ｃ）のケトエステルを得ることができる。無水酢酸中のオルトギ酸トリエチル又は１，１−ジメトキシ−Ｎ，Ｎ−ジメチルメタンアミンとの縮合により、式（１Ｄ）の２−エトキシメチリデン−３−オキソエステル（又は２−（（ジメチルアミノ）メチリデン−３−オキソエステル）を得ることができる。式（１Ｄ）の化合物を式（１Ｅ）のヒドラジンと反応させて、式（１Ｆ）のピラゾールを得ることができる。アルコール共溶媒の存在下で水酸化ナトリウム水溶液で処理することによってエステル基の加水分解を行って、対応するカルボン酸中間体を得ることができ、続いてこれを式（１Ｇ）の化合物とアミドカップリングすると、式（Ｉ）の化合物に変換することができる。例えばピリジン中のオキシ塩化リンの存在下でアミドカップリングを行って、対応する酸塩化物を得て、続いて塩基の存在下で式（１Ｇ）の化合物で処理することができる。一実施形態において、アミドカップリング反応は、限定するものではないがジイソプロピルエチルアミンなどの塩基の存在下で、ＨＡＴＵなどの好適なアミドカップリング試薬の存在下で行う。
【０１８２】
あるいは、式（１Ｇ）の化合物及びカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドなどの塩基で処理することにより、式（１Ｆ）のピラゾールエステルを式（Ｉ）の化合物に直接変換することができる。
【０１８３】
式（Ｉａ）の化合物（式中、Ｒ７は水素である）の代替経路をスキーム２に示す。
【０１８４】
【化１１】
2020514267.tif 000090
【０１８５】
アニリン（１Ｇ）をＢＯＰなどのカップリング試薬、ＤＩＰＥＡなどの塩基、及びＮＭＰなどの溶媒の存在下で式（２Ａ）のアセト酢酸リチウムとカップリングさせて、式（２Ｂ）の化合物を得ることができる。次いで、式（２Ｂ）の化合物をＴｓＯＨなどの酸の存在下でＤＭＦ−ＤＭＡ（２Ｃ）と反応させるか、又はＡｃＯＨ中のトリエトキシメタン（２Ｄ）と反応させて、それぞれ式（２Ｅ）又は式（２Ｆ）の化合物を得ることができる。次いで、式（２Ｅ）又は（２Ｆ）の化合物を式（１Ｅ）のヒドラジンで処理して、式（Ｉ）の化合物を得ることができる。
【０１８６】
スキーム３は、本発明の式（Ｉ）の化合物の調製に有用な特定の式（１Ｅ）のヒドラジン中間体の調製を示す。
【０１８７】
【化１２】
2020514267.tif 000091
【０１８８】
式（３Ｂ）のヘテロアリールアミンを酸性条件下で亜硝酸ナトリウムで処理することにより、ヘテロアリールジアゾニウム塩に変換することができる。この中間体を塩化スズ（ＩＩ）又はアスコルビン酸などの還元剤を用いて還元して、式（１Ｅ）のヒドラジンを形成することができる。市販されていない式（３Ｂ）のヘテロアリールアミンについては、水素及びＰｔ／Ｃ又は他の従来のニトロ還元条件（経路１）を用いて、ヘトロニトロアレーン（３Ａ）を還元することによってそれらを入手することができる。
【０１８９】
Ｒ１置換塩化物、臭化物、及びヨウ化物に、キサントホスなどの配位子及びナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシドなどの塩基の存在下で、ベンゾフェノンヒドラジンとのパラジウム触媒バックワルド・ハートウィッグ（Buchwald Hartwig）カップリングを供して、式（３Ｄ）のヒドラジンを形成することができる。酸性加水分解により、式（１Ｅ）のヒドラジンを得ることができる（経路２）。
【０１９０】
Ｒ１置換ボロン酸はまた、経路３に示される経路によって式（１Ｅ）の化合物の前駆体として作用することができる。式（３Ｅ）のボロン酸に、Ｃｕ２＋触媒（Ｃｕ（ＯＡｃ）２、ＣＨ２Ｃｌ２中のＴＥＡなど）による、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアゾジカルボキシレートへの付加を供して、式（３Ｆ）の中間体を得ることができ、これを酸性条件下で脱保護して、式（１Ｅ）の化合物を得ることができる。ヒドラジン官能基に対してオルト又はパラ位に窒素原子を有する式（１Ｅ−１）のヘテロアリールヒドラジンは、ヒドラジン又はヒドラジン水和物でハロゲンを直接置換することにより調製することができる。市販されていない式（３Ｇ）の（ヘテロ）ハロアレーンは、対応する（ヘテロ）アレーン（３Ｉ）から、ｍＣＰＢＡなどの酸化剤を用いてＮ−オキシド（３Ｊ）（又は（３Ｋ））を形成し、次いでこれをＰＯＣｌ３及びＤＭＦ、ＰＯＢｒ３／ＤＭＦ、ＴＦＡＡ／ＴＢＡＦ、又はＴＭＳＩで処理することにより（ヘテロ）アレーン３Ｇに変換して調製することができる（経路４）。あるいは、式（３Ｈ）のハロゲン化（ヘテロ）アレーンを、ヒドラジンとのパラジウム触媒クロスカップリングに供して、中間体（１Ｅ−２）を直接得ることができる（経路５）。
【０１９１】
スキーム４は、中間体（１Ｇ−１）（式中、Ｇ１はＣ（Ｒ４）である）の合成に利用可能な複数の経路を示す。
【０１９２】
【化１３】
2020514267.tif 000092
【０１９３】
化合物（Ｂ−１）を、Ｃｓ２ＣＯ３などの塩基の存在下でＤＭＦなどの溶媒中で式Ｒ４Ｈの化合物と反応させて、式（４Ｂ）の化合物を得ることができる。あるいは、式（４Ｃ）の化合物を、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２又はＰｄ（ＰＰｈ３）４を含むがこれらに限定されないパラジウム触媒の存在下で、ＤＭＦ、ジオキサン／水などの好適な溶媒又は溶媒系中で式（４Ｄ）のホウ素試薬又は式Ｒ４Ｓｎ（Ｂｕ）３のスズ試薬などのクロスカップリング試薬と反応させて、式（４Ｂ）の化合物を生成することができる。別の好適な経路としては、式（４Ｃ）の化合物をＣｕＩなどのカップリング試薬の存在下で、Ｃｓ２ＣＯ３などの塩基を用いて、ＤＭＦなどの溶媒中で式Ｒ４Ｈの化合物と反応させて、式（４Ｂ）の化合物を得ることが挙げられる。式（４Ｂ）の化合物は、Ｚｎ又はＦｅなどの還元剤を用いて、ＮＨ４Ｃｌの存在下で、ＭｅＯＨなどの溶媒中で式（１Ｇ−１）の化合物に還元することができる。
【０１９４】
スキーム５は、特定の式（Ｉ）の化合物（式中、Ｒ６は水素以外である）の調製を示す。
【０１９５】
【化１４】
2020514267.tif 000093
【０１９６】
スキーム６は、本発明の特定の式（Ｉ）の化合物の調製を示す。
【０１９７】
【化１５】
2020514267.tif 000094
【０１９８】
ＬがＨである場合、式６Ａ、６Ｃ、及び６Ｅの化合物のアルキル化は、青色ＬＥＤによる照射下で水とＣＨ３ＣＮ又はＤＭＳＯとＴＦＡとの混合物中での過硫酸アンモニウム及び（ＩＲ［ＤＦ（ＣＦ３）ＰＰＹ］２（ＤＴＢＰＹ））ＰＦ６による処理によって生成されるＲ１Ａ−Ｌからのラジカルの形成を介して行うことができる。
【０１９９】
あるいは、ＬがＨである場合、式６Ａ、６Ｃ、及び６Ｅの化合物のアルキル化は、青色ＬＥＤによる照射下でＭＥＯＨ及びＴＦＡ中でのＢＰＯ及（ＩＲ［ＤＦ（ＣＦ３）ＰＰＹ］２（ＤＴＢＰＹ））ＰＦ６による処理によって生成されるＲ１Ａ−Ｌからのラジカルの形成を介して行うことができる。
【０２００】
ＬがＨである場合、式６Ａ、６Ｃ、及び６Ｅの化合物のアルキル化は、水とＣＨ３ＣＮ又はＤＭＳＯとＨ２ＳＯ４との混合物中での硫酸鉄（ＩＩ）七水和物及び過酸化水素による処理によって生成されるＲ１Ａ−Ｌからのラジカルの形成により行うことができる。
【０２０１】
Ｌがスルホン酸亜鉛である場合、式６Ａ、６Ｃ、及び６Ｅの化合物のアルキル化は、水とＤＣＭとＴＦＡとの混合物中でのｔｅｒｔ−ブチルヒドロペルオキシドによる処理によって生成されるＲ１Ａ−Ｌからのラジカルの形成を介して行うことができる。
【０２０２】
同様に、Ｌが−ＣＯＯＨ又はＢＦ３塩である場合、式６Ａ、６Ｃ、及び６Ｅの化合物のアルキル化は、水とＤＣＭ若しくはＣＨ３ＣＮ又はＤＭＳＯ又はジオキサンとＴＦＡとの混合物中での過硫酸アンモニウム及び硝酸銀による処理によって生成されるＲ１Ａ−Ｌからのラジカルの形成を介して行うことができる。
【０２０３】
式６Ａ、６Ｃ及び６Ｅの化合物はまた、ＤＣＭ又はＴＨＦ中のｍ−ＣＰＢＡなどの酸化剤による処理により、それらの対応するＮ−酸化物に変換することができる。上記Ｎ−酸化物は、ＴＨＦなどの溶媒中で、トリメチルシリルシアニド及びＤＢＵを用いて、それらの対応するオルト−ＣＮ誘導体に任意選択で変換することができる。上記Ｎ−オキシドはまた、トシル無水物、Ｎａ２ＣＯ３、及び適切に置換されたアルキル−ＯＨ又はシクロアルキル−ＯＨ試薬の作用によって、それらのアルコキシ又はシクロアルコキシ誘導体に変換することができる。
【０２０４】
あるいは、式６Ａ、６Ｃ、及び６Ｅの化合物のＮ−酸化物は、任意選択でＣＨＣｌ３などの溶媒中でのＰＯＣｌ３の作用によって、それらの対応するオルト−クロロ誘導体に変換することができ、これらは本発明のＣ１〜６アルキルチオ、Ｃ１〜６シクロアルキルチオ、及びイオウ結合複素環の調製のための中間体として使用することができる。同様に、オルト−クロロ誘導体を適切に置換されたアミンと反応させて、本発明のＣ１〜６アルキルチオ、Ｃ１〜６シクロアルキルチオ、又はＮ結合複素環を得ることができる。あるいは、オルト−クロロ誘導体に、適切に置換された対応するアルキルボロン酸又はシクロアルキルボロン酸とのスズキ型反応を次の工程で供して、式（Ｉ）の化合物を形成することができる。
【０２０５】
具体的実施例
以下の実施例では、一部の合成生成物は、残留物として単離されているものとして列挙される。「残留物」という用語は、生成物が単離された物理的状態を限定するものではなく、例えば、固体、油状物、泡状物、ガム、シロップなどを含み得ることは、当業者には理解されるであろう。
【０２０６】
（実施例１）
１−（ベンゾフラン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３４
【０２０７】
【化１６】
2020514267.tif 000095
【０２０８】
Ａ．１−ブロモ−３−（２，２−ジエトキシエトキシ）ベンゼン，１ａ
【０２０９】
【化１７】
2020514267.tif 000096
【０２１０】
鉱油中の水素化ナトリウム（７．６ｇ、純度６０％、０．１９ｍｏｌ）を、３−ブロモフェノール（３０ｇ、０．１７ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２００ｍＬ）からなる０℃の（氷／水）溶液に何回かに分けて添加し、得られた混合物を０℃で１０分間撹拌した。２−ブロモ−１，１−ジエトキシエタン（３１ｍＬ、０．２１ｍｍｏｌ）を０℃で混合物に添加し、得られた混合物を１２０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた混合物を水に注ぎ、酢酸エチルで抽出した。合わせた抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、化合物１ａ（５０ｇ、９９％）を無色油状物として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．１８−７．０４（ｍ、３Ｈ）、６．８９−６．８２（ｍ、１Ｈ）、４．８２（ｔ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、３．９９（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、２Ｈ）、３．８３−３．７２（ｍ、２Ｈ）、３．６９−３．５８（ｍ、２Ｈ）、１．２６（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、６Ｈ）。
【０２１１】
Ｂ．４−ブロモベンゾフラン（１ｂ）及び５−ブロモベンゾフラン（１ｃ）
【０２１２】
【化１８】
2020514267.tif 000097
【０２１３】
ポリリン酸（ＰＰＡ）（１７５ｇ、５１９ｍｍｏｌ）を、１−ブロモ−３−（２，２−ジエトキシエトキシ）ベンゼン，１ａ（５０．０ｇ、１７３ｍｍｏｌ）及びトルエン（２００ｍＬ）からなる溶液にＡｒ（ｇ）雰囲気下で室温で添加した。得られた混合物を１１０℃で４時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた混合物を冷水でクエンチし、酢酸エチルで抽出した。有機抽出物をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝２０：１）により精製して、化合物１ｂ及び１ｃの混合物（２１ｇ、６２％）を無色油状物として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．７０（ｓ、１Ｈ）、７．６８（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．６１（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．４７（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、２Ｈ）、７．４３−７．３４（ｍ、２Ｈ）、７．１８（ｔ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、６．８３（ｄ、Ｊ＝１．２Ｈｚ、１Ｈ）、６．７６（ｄ、Ｊ＝１．２Ｈｚ、１Ｈ）。
【０２１４】
Ｃ．１−（ベンゾフラン−４−イル）−２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジン，１ｄ
【０２１５】
【化１９】
2020514267.tif 000098
【０２１６】
化合物１ｂ及び１ｃ（２１ｇ、５３ｍｍｏｌ）、（ジフェニルメチレン）ヒドラジン（１３ｇ、６４ｍｍｏｌ）、酢酸パラジウム（ＩＩ）（１．２ｇ、５．３ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（５．１ｇ、１１ｍｍｏｌ）、水酸化ナトリウム（４．３ｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、並びにｔ−ＡｍＯＨ（１５０ｍＬ）からなる混合物を１００℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。懸濁液を濾過し、パッドを酢酸エチルで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、化合物１ｄ（５．８ｇ、１７％）を褐色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２１Ｈ１６Ｎ２Ｏの質量計算値３１２．１３、ｍ／ｚ実測値３１３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．７７（ｓ、１Ｈ）、７．６６−７．６０（ｍ、４Ｈ）、７．５９−７．５２（ｍ、２Ｈ）、７．４３−７．２９（ｍ、５Ｈ）、７．２２−７．１６（ｍ、１Ｈ）、７．０５（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、６．９８−６．９５（ｍ、１Ｈ）、６．９０（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３１３．０。
【０２１７】
Ｄ．ベンゾフラン−４−イルヒドラジン二塩酸塩、１ｅ
【０２１８】
【化２０】
2020514267.tif 000099
【０２１９】
濃ＨＣｌ（５０ｍＬ）を、１−（ベンゾフラン−４−イル）−２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジン，１ｄ（４．８ｇ、１５ｍｍｏｌ）及びＥｔＯＨ（５ｍＬ）からなる溶液に添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌し、減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これを水（１０ｍＬ）に添加した。得られた混合物を２Ｍ  ＮａＯＨでｐＨ１３に塩基性化し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物１ｅ（１．１ｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の工程で使用した。
【０２２０】
Ｅ．エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ
【０２２１】
【化２１】
2020514267.tif 000100
【０２２２】
エチル４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（３０ｇ、１６２．９ｍｍｏｌ）を、無水酢酸（５０ｍＬ）中のトリエトキシメタン（７２．４ｇ、４８８．８ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を１３５℃で１８時間撹拌した。褐色混合物を濃縮して、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（３８ｇ、９７．１％）を褐色油状物として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ１．２３−１．３３（ｍ、３Ｈ）１．４０（ｄｔ、Ｊ＝１４．１８、７．１９Ｈｚ、３Ｈ）４．１９−４．３６（ｍ、４Ｈ）７．６６−７．８７（ｍ、１Ｈ）。
【０２２３】
Ｆ．エチル１−（ベンゾフラン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１ｇ
【０２２４】
【化２２】
2020514267.tif 000101
【０２２５】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（１．４３ｇ、５．９７ｍｍｏｌ）、ベンゾフラン−４−イルヒドラジン二塩酸塩、１ｅ（１．１０ｇ、４．９８ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１．３９ｍＬ、９．９５ｍｍｏｌ）、及びエタノール（２０ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固し、水（１５ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝３：１）により精製して、化合物１ｇ（２５０ｍｇ、１５％）を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１５Ｈ１１Ｆ３Ｎ２Ｏ３の質量計算値３２４．０７、ｍ／ｚ実測値３２４．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．２０（ｓ、１Ｈ）、７．６９（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６８−７．６３（ｍ、１Ｈ）、７．４０（ｔ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．２９（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、６．６１（ｄｄ、Ｊ＝０．８，２．４Ｈｚ、１Ｈ）、４．４３−４．３６（ｍ、２Ｈ）、１．４２−１．３８（ｍ、３Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３２４．９。
【０２２６】
Ｇ．１−（ベンゾフラン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１ｈ
【０２２７】
【化２３】
2020514267.tif 000102
【０２２８】
水酸化リチウム水和物（９７．１ｍｇ、２．３１ｍｍｏｌ）及び水（５ｍＬ）からなる溶液を、エチル１−（ベンゾフラン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１ｇ（２５０ｍｇ、０．７７１ｍｍｏｌ）及びエタノール（１０ｍＬ）からなる溶液に添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを水（５ｍＬ）に注ぎ、３Ｎ  ＨＣｌで約ｐＨ５に酸性化した。得られた混合物を濾過し、濾過ケーキを水（５ｍＬ）で洗浄し、次いで減圧下で乾燥して、化合物１ｈ（２００ｍｇ、８８％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１３Ｈ７Ｆ３Ｎ２Ｏ３の質量計算値２９６．０４、ｍ／ｚ実測値３３７．９［Ｍ＋Ｈ＋ＣＨ３ＣＮ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１３．４０（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、８．３２（ｓ、１Ｈ）、８．１４（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．８７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．５３−７．４１（ｍ、２Ｈ）、６．７６（ｄｄ、Ｊ＝１．２、２．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０２２９】
Ｈ．３−クロロ−５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン，１ｉ
【０２３０】
【化２４】
2020514267.tif 000103
【０２３１】
２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジン（５０ｇ、２５９．０８ｍｍｏｌ）、１Ｈ−１，２，３−トリアゾール（１９．６８３ｇ、２８４．９９ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（４６．５４９ｇ、３３６．８１ｍｍｏｌ）、及びＣＨ３ＣＮ（２００ｍＬ）の混合物を４０℃に加熱し、一晩撹拌した。酢酸エチル（５００ｍＬ）を添加した。混合物を水（５００ｍＬ×２）及び食塩水（５００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固した。残留物をＤＣＭ（１００ｍＬ）で粉砕し、濾過し、固体を回収して、化合物１ｉ（４０ｇ、６８％）をオフホワイト色固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：（ＥＳ、ｍ／ｚ）：［Ｍ＋１］＋２２５．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．４０（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、９．１５（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．３３（ｓ、２Ｈ）。
【０２３２】
Ｉ．５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ
【０２３３】
【化２５】
2020514267.tif 000104
【０２３４】
３−クロロ−５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン，１ｉ（２０ｇ、８８．６５６ｍｍｏｌ）、ＭｅＯＨ（５００ｍＬ）、及びＰｔ／Ｃ（２ｇ、５％、０．５１３ｍｍｏｌ）を１０００ｍＬの水素化ボトルに添加した。得られた混合物を、Ｈ２雰囲気（３０ｐｓｉ）下で２５℃で２０時間撹拌した。懸濁液を珪藻土パッドを通して濾過し、濾過ケーキを酢酸エチル（１００ｍＬ）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（０％〜５０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製し、続いて凍結乾燥して乾燥させて、化合物１ｊ（１０．４ｇ、６０％）をオフホワイト色固体として得た。ＬＣ−ＭＳ：（ＥＳ、ｍ／ｚ）：［Ｍ＋１］＋１９６．１；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．０５（ｓ、２Ｈ）、７．８３（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．２１（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、６．１９（ｓ、２Ｈ）。
【０２３５】
Ｊ．１−（ベンゾフラン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３４
【０２３６】
【化２６】
2020514267.tif 000105
【０２３７】
ＰＯＣｌ３（１１２ｍｇ、０．７２９ｍｍｏｌ）を、１−（ベンゾフラン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１ｈ（１８０ｍｇ、０．６０８ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１３１ｍｇ、０．６６８ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）からなる溶液に０℃で滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた反応物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗残留物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１：１）により精製して、粗化合物３４（１８０ｍｇ）を得た。分取逆相ＨＰＬＣ（４３％〜７３％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）による更なる精製により、化合物３４を得て、次いでこれを水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物３４（１６６．１０ｍｇ、５７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２０Ｈ１１ＣｌＦ３Ｎ７Ｏ２の質量計算値４７３．０６、ｍ／ｚ実測値４７３．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．７７（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５１（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．２６（ｓ、１Ｈ）、８．１６（ｓ、１Ｈ）、７．９５（ｓ、２Ｈ）、７．７６−７．６８（ｍ、２Ｈ）、７．４７−７．４１（ｍ、１Ｈ）、７．３３（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、６．６３（ｄ、Ｊ＝１．６Ｈｚ、１Ｈ）。
【０２３８】
（実施例２）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２
【０２３９】
【化２７】
2020514267.tif 000106
【０２４０】
Ａ．エチル１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２ａ
【０２４１】
【化２８】
2020514267.tif 000107
【０２４２】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２００ｍｇ、０．８３３ｍｍｏｌ）をナフタレン−１−イルヒドラジン（１６２ｍｇ、０．８３３ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１６８ｍｇ、１．６７ｍｍｏｌ）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる溶液に添加した。混合物を８０℃で１６時間加熱還流した。得られた混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗残留物を得て、これをＰｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｇｅｍｉｎｉ  １５０×２５ｍｍ×１０μｍ（５０％〜８０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）を使用した分取高速液体クロマトグラフィーにより精製して、化合物２ａを得た。化合物２ａを水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物２ａ（１２９．８０ｍｇ、４７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１７Ｈ１３Ｆ３Ｎ２Ｏ２の質量計算値３３４．２９３、ｍ／ｚ実測値３３５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．２６（ｓ、１Ｈ）、８．０４（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．９５（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．５９−７．５０（ｍ、４Ｈ）、７．１９（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、４．４２（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３５．０。
【０２４３】
Ｂ．１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２ｂ
【０２４４】
【化２９】
2020514267.tif 000108
【０２４５】
エチル１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２ａ（１．２０ｇ、３．５９ｍｍｏｌ）、ＬｉＯＨ（４５２ｍｇ、１０．８ｍｍｏｌ）、及び水：ＥｔＯＨ混合物（１２ｍＬ、１：２）からなる溶液を室温で１６時間撹拌した。溶液を４Ｍ  ＨＣｌで約ｐＨ７に中和し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥した。抽出物を減圧下で濃縮乾固して、粗化合物２ｂ（１．００ｇ、７８％）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１５Ｈ９Ｆ３Ｎ２Ｏ２の質量計算値３０６．２３９、ｍ／ｚ実測値３０６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１３．４３（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、８．３８（ｓ、１Ｈ）、８．２１（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．１２（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．８０−７．７４（ｍ、１Ｈ）、７．７２−７．５５（ｍ、４Ｈ）、７．０９（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）。
【０２４６】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２
【０２４７】
【化３０】
2020514267.tif 000109
【０２４８】
ＰＯＣｌ３（９０．１ｍｇ、０．５８８ｍｍｏｌ）を、１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２ｂ（１５０ｍｇ、０．４９０ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１０５ｍｇ、０．５３９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（２ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（４６％〜７６％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製して、化合物２を得て、次いでこれを水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物２（１０２．３０ｍｇ、４３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２２Ｈ１３ＣｌＦ３Ｎ７Ｏの質量計算値４８３．８３３、ｍ／ｚ実測値４８４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．０８（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、８．８６（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．６９（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５７（ｓ、１Ｈ）、８．２５（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、８．１５（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．７９（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．７６−７．６２（ｍ、３Ｈ）、７．１３（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８３．９。
【０２４９】
（実施例３）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８
【０２５０】
【化３１】
2020514267.tif 000110
【０２５１】
Ａ．エチル１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３ａ
【０２５２】
【化３２】
2020514267.tif 000111
【０２５３】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（９０５ｍｇ、３．７７ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニルキノリン（５００ｍｇ、３．１４ｍｍｏｌ）、及びエタノール（２０ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固し、次いでＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１：１）により精製して、化合物３ａ（５３０ｍｇ、８４％）を褐色固体として得た。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１６Ｈ１２Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３３５．０９、ｍ／ｚ実測値３３５．８［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０２（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．３３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２７（ｓ、１Ｈ）、７．８６−７．７９（ｍ、１Ｈ）、７．６４−７．５６（ｍ、２Ｈ）、７．４６（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．８Ｈｚ、１Ｈ）、４．４３（ｑ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、２Ｈ）、１．４２（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３５．８。
【０２５４】
Ｂ．１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ
【０２５５】
【化３３】
2020514267.tif 000112
【０２５６】
水（５ｍＬ）中の水酸化リチウム水和物（３７５ｍｇ、８．９５ｍｍｏｌ）からなる溶液を、エタノール（１０ｍＬ）中のエチル１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３ａ（１．００ｇ、２．９８ｍｍｏｌ）からなる溶液に添加した。得られた溶液を室温で１６時間撹拌し、減圧下で濃縮乾固し、得られた混合物を水（２ｍＬ）に注いだ。水性混合物を３Ｎ  ＨＣｌで約ｐＨ５に酸性化し、濾過し、濾過ケーキを水（１０ｍＬ）で洗浄し、減圧下で乾燥して、化合物３ｂ（９１０ｍｇ、９９％）を黄色固体として得た。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１４Ｈ８Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３０７．０６、ｍ／ｚ実測値３０８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．０３（ｓ、１Ｈ）、８．４０（ｓ、１Ｈ）、８．３０（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．００−７．８２（ｍ、２Ｈ）、７．６９−７．５４（ｍ、２Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３０８．０。
【０２５７】
Ｃ．１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニルクロリド，３ｃ
【０２５８】
【化３４】
2020514267.tif 000113
【０２５９】
二塩化オキサリル（０．０８３０ｍＬ、０．９７６ｍｍｏｌ）を、１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（２００ｍｇ、０．６５１ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（１５ｍＬ）、及びＤＭＦ（触媒量）からなる溶液に添加した。溶液を室温で１時間撹拌した。得られた溶液を濃縮乾固して、化合物３ｃ（２００ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。
【０２６０】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８
【０２６１】
【化３５】
2020514267.tif 000114
【０２６２】
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニルクロリド、３ｃ（２００ｍｇ、０．６１４ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１４４ｍｇ、０．７３７ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０ｍＬ）からなる溶液を９０℃で１時間撹拌した後、室温に冷却した。混合物を減圧下で濃縮乾固し、次いで、これをＫｒｏｍａｓｉｌ１５０×２５ｍｍ×１０μｍカラム（３２％〜６２％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）を使用した分取ＨＰＬＣにより精製して、化合物８（１４９．２０ｍｇ、５０％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２１Ｈ１２ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４８４．０８、ｍ／ｚ実測値４８５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０５−９．０２（ｍ、１Ｈ）、８．７８（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５４（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．３９−８．３４（ｍ、２Ｈ）、８．２３（ｓ、１Ｈ）、７．９６（ｓ、２Ｈ）、７．８８−７．８２（ｍ、１Ｈ）、７．６６−７．５７（ｍ、２Ｈ）、７．４８（ｄｄ、Ｊ＝４．０、８．０Ｈｚ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８５．０。
【０２６３】
（実施例４）
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３８
【０２６４】
【化３６】
2020514267.tif 000115
【０２６５】
Ａ．４−ヒドラジニルイソキノリン，４ａ
【０２６６】
【化３７】
2020514267.tif 000116
【０２６７】
０℃のＨＣｌ（５０ｍＬ、５Ｎ）中のイソキノリン−４−アミン（５．０ｇ、３４．６８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、水中の亜硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ２、３．５９ｇ、５２．０２ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、濃塩酸（５ｍＬ）中の塩化スズ（ＩＩ）脱水和物（dehydrate）（ＳｎＣｌ２・２Ｈ２Ｏ、１９．５６ｇ、８６．７０ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を２０％水酸化ナトリウム水溶液で約ｐＨ１２〜１４に調整した。その時点で、混合物を酢酸エチル（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を食塩水（３００ｍＬ）で洗浄した。有機部分をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。得られた粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜酢酸エチル／メタノール＝９０：１０）により精製して、化合物４ａ（１．１５ｇ、２０．８％）を褐色固体として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。
【０２６８】
Ｂ．エチル１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４ｂ
【０２６９】
【化３８】
2020514267.tif 000117
【０２７０】
ＥｔＯＨ（３０ｍＬ）中の４−ヒドラジニルイソキノリン，４ａ（１．１５ｇ、７．２２４ｍｍｏｌ）及びエチル（Ｚ）−２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２．０８ｇ、８．６６９ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で１６時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物４ｂ（１．７７ｇ、７２．９８％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３５．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ１．４１（ｔ、Ｊ＝７．０６Ｈｚ、３Ｈ）４．４２（ｑ、Ｊ＝７．０６Ｈｚ、２Ｈ）７．３１（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）７．７０−７．８０（ｍ、１Ｈ）８．１２（ｄｄ、Ｊ＝７．２８、１．１０Ｈｚ、１Ｈ）８．２８（ｓ、１Ｈ）８．５８（ｓ、１Ｈ）９．４１（ｓ、１Ｈ）。
【０２７１】
Ｃ．１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ
【０２７２】
【化３９】
2020514267.tif 000118
【０２７３】
濃塩酸（５ｍＬ）中のエチル１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４ｂ（５００ｍｇ、１．４９ｍｍｏｌ）の溶液を１３０℃で３時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、化合物４ｃ（４６５．６１ｍｇ、１００％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３０７．９。
【０２７４】
Ｄ．２−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール，４ｄ
【０２７５】
【化４０】
2020514267.tif 000119
【０２７６】
無水ＤＭＡ（５ｍＬ）中の３−クロロ−４−フルオロニトロベンゼン（１．２ｇ、６．８３６ｍｍｏｌ）及び２Ｈ−１，２，３−トリアゾール（０．５６７ｇ、８．２０３ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｋ２ＣＯ３（１．８９ｇ、１３．７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を５５℃で一晩撹拌した。濾液を濃縮して、粗油状物を得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜２０／８０）により精製して、化合物４ｄ（１ｇ、６５．１％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．８８−８．０２（ｍ、３Ｈ）、８．２８（ｄｄ、Ｊ＝８．９３、２．５４Ｈｚ、１Ｈ）、８．４９（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）。
【０２７７】
Ｅ．３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）アニリン、４ｅ
【０２７８】
【化４１】
2020514267.tif 000120
【０２７９】
ＭｅＯＨ／ＴＨＦ／水（５ｍＬ／１０ｍＬ／５ｍＬ）中の２−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール，４ｄ（１ｇ、４．４５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｆｅ（０）（１．２４３ｇ、２２．２６ｍｍｏｌ）及び塩化アンモニウム（１．１９１ｇ、２２．２６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を６０℃で２時間撹拌した。反応物を濾過し、有機溶媒を減圧下で濃縮した。水（１０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。有機抽出物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これをシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜０／１００）により精製して、３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）アニリン、４ｅ（０．７ｇ、８０．８％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ３．９６（ｂｒ．ｓ．、２Ｈ）６．６３（ｄ、Ｊ＝８．４１Ｈｚ、１Ｈ）、６．８１（ｄ、Ｊ＝１．９６Ｈｚ、１Ｈ）、７．３１（ｄ、Ｊ＝８．６１Ｈｚ、１Ｈ）、７．８４（ｓ、２Ｈ）。
【０２８０】
Ｆ．Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３８
【０２８１】
【化４２】
2020514267.tif 000121
【０２８２】
ジクロロメタン（５ｍＬ）中の１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（６０ｍｇ、０．１９５ｍｍｏｌ）、３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）アニリン，４ｅ（４５．６ｍｇ、０．２３４ｍｍｏｌ）、及びピリジン（７７．２ｍｇ、０．９８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（８９．８ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）を滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を食塩水で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色油状物を得た。黄色油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製して、化合物３８（３５ｍｇ、３５．８％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．３４（ｄ、Ｊ＝８．４１Ｈｚ、１Ｈ）、７．５８−７．６８（ｍ、２Ｈ）、７．７２−７．８４（ｍ、２Ｈ）、７．８９（ｓ、２Ｈ）、７．９６−８．０６（ｍ、２Ｈ）、８．１５（ｄ、Ｊ＝７．４３Ｈｚ、１Ｈ）、８．２４（ｓ、１Ｈ）、８．６０（ｓ、１Ｈ）、９．４４（ｓ、１Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８３．９。
【０２８３】
（実施例５）
Ｎ−（３−シアノ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５９
【０２８４】
【化４３】
2020514267.tif 000122
【０２８５】
Ａ．５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ベンゾニトリル，５ａ
【０２８６】
【化４４】
2020514267.tif 000123
【０２８７】
２−フルオロ−５−ニトロベンゾニトリル（５００ｍｇ、３．０１ｍｍｏｌ）、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール（２２８．６８ｍｇ、３．３１１ｍｍｏｌ）、及びＫ２ＣＯ３（８３２．０２ｍｇ、６．０２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）に添加し、２５℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、回収した固体を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた有機層を減圧下で濃縮して、粗残留物を黄色固体として得て、これをシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１００：０〜５０：５０）により精製して、５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ベンゾニトリル，５ａ（１４０ｍｇ、２１．６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．７２（ｄ、Ｊ＝２．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．５６（ｄｄ、Ｊ＝２．５、９．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．４２（ｄ、Ｊ＝９．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．０３（ｓ、２Ｈ）。
【０２８８】
Ｂ．５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ベンゾニトリル，５ｂ
【０２８９】
【化４５】
2020514267.tif 000124
【０２９０】
５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ベンゾニトリル，５ａ（１４０ｍｇ、０．６５１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍＬ）に溶解し、これにＦｅ（０）（３６３．３６ｍｇ、６．５０７ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（３４８．０４ｍｇ、６．５０７ｍｍｏｌ）、及び水（８ｍＬ）を添加した。反応混合物を８０℃で４時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。水（５０ｍＬ）を添加し、有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮乾固して、粗化合物５ｂ（１４０ｍｇ）を黄色固体として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１８６．１。
【０２９１】
Ｃ．Ｎ−（３−シアノ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５９
【０２９２】
【化４６】
2020514267.tif 000125
【０２９３】
５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ベンゾニトリル，５ｂ（６７．０３ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（６６．９５ｍｇ、０．３１５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（７４．８４ｍｇ、０．９４６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、ＰＯＣｌ３（４８．３６ｍｇ、０．３１５ｍｍｏｌ）を混合物に添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロエタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮し、黄色油状物を得た。油状物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００：０〜４０／６０）により精製して、化合物５９（３８ｍｇ、３６．３％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．１１（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、９．５９（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．７７（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．５８（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．３８（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、８．２９−８．０４（ｍ、４Ｈ）、８．０１−７．６９（ｍ、２Ｈ）、７．２７（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝５．５Ｈｚ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７５．０。
【０２９４】
（実施例６）
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５０
【０２９５】
【化４７】
2020514267.tif 000126
【０２９６】
Ａ．２−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）オキサゾール，６ａ
【０２９７】
【化４８】
2020514267.tif 000127
【０２９８】
２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジン（２１６ｍｇ、１．１１９ｍｍｏｌ）及び２−（トリブチルスタンニル）オキサゾール（４００．１ｍｇ、１．１１９ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３ｍＬ）に溶解し、Ｎ２でパージした。Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１２９ｍｇ、０．１１２ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を１１０℃で１６時間撹拌した。合わせた反応混合物を減圧下で濃縮して、黒色の粗油状物を得た。油状物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜７０／３０）により精製して、２−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）オキサゾール，６ａ（１５０ｍｇ、５９．４％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．４９−７．５５（ｍ、１Ｈ）７．９３−７．９９（ｍ、１Ｈ）８．６６−８．７２（ｍ、１Ｈ）９．４０−９．４７（ｍ、１Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２２５．９。
【０２９９】
Ｂ．５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，６ｂ
【０３００】
【化４９】
2020514267.tif 000128
【０３０１】
２−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）オキサゾール、６ａ（８８ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、Ｆｅ（０）（２１７．８ｍｇ、３．９０ｍｍｏｌ）、及びＮＨ４Ｃｌ（２０８．６ｍｇ、３．９０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５ｍＬ）及び水（１ｍＬ）の混合物に添加した。反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を濃縮乾固して、黄色の粗油状物を生成物として得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル５０／５０〜０／１００）により精製して、５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，６ｂ（５０ｍｇ、６５．５％）を黄色油状物として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。
【０３０２】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５０
【０３０３】
【化５０】
2020514267.tif 000129
【０３０４】
ＰＯＣｌ３（７８．４ｍｇ、０．５１１ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（５ｍＬ）中の５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，６ｂ（５０ｍｇ、０．２５６ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（６２．８ｍｇ、０．２０４ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０１ｍｇ、１．２７８ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応混合物を２０℃で１６時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（水（０．０５％ＨＣｌ）：ＭｅＣＮ７６％〜４６％）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５０（２８ｍｇ、２２．６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ７．５０（ｓ，１Ｈ）、７．６５（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．１１−８．２１（ｍ、２Ｈ）、８．２７（ｔ、Ｊ＝７．２０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５３（ｓ、１Ｈ）、８．６０−８．７０（ｍ、２Ｈ）、８．９７（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、９．０５（ｓ、１Ｈ）、９．９８（ｓ、１Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８４．９。
【０３０５】
（実施例７）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４７
【０３０６】
【化５１】
2020514267.tif 000130
【０３０７】
Ａ．５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ａ
【０３０８】
【化５２】
2020514267.tif 000131
【０３０９】
ＣＨ３ＣＮ（１０ｍＬ）中の２−クロロ−５−ニトロニコチノニトリル（６００ｍｇ、３．２７ｍｍｏｌ）、１，２，３−トリアゾール（２７０ｍｇ、３．９２ｍｍｏｌ）、及びＫ２ＣＯ３（１．３５ｇ、９．８ｍｍｏｌ）の混合物を３０℃で２時間撹拌した。黄色固体を濾過により回収し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して粗生成物を得て、これをジクロロメタン（１０ｍＬ）で洗浄した。固体を減圧下で乾燥して、５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ａ（０．４ｇ、５６．６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．４４（ｓ、２Ｈ）、９．４３（ｄ、Ｊ＝２．３５Ｈｚ、１Ｈ）、９．５９（ｄ、Ｊ＝２．３５Ｈｚ、１Ｈ）。
【０３１０】
Ｂ．５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ
【０３１１】
【化５３】
2020514267.tif 000132
【０３１２】
ＴＨＦ／ＭｅＯＨ／水（４：２：１、３５ｍＬ）中の５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ａ（３５３ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）、Ｆｅ（０）（４５６ｍｇ、８．２ｍｍｏｌ）、及びＮＨ４Ｃｌ（４３７ｍｇ、８．２ｍｍｏｌ）の溶液を６０℃で１時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得た。水（２０ｍＬ）を黄色油状物に添加した。混合物を酢酸エチル（３０×３ｍＬ）で抽出し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（２００ｍｇ、６５．７％）を白色固体として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ７．４６（ｄ、Ｊ＝３．０９Ｈｚ、１Ｈ）、８．００（ｓ、２Ｈ）、８．１０（ｄ、Ｊ＝３．０９Ｈｚ、１Ｈ）。
【０３１３】
Ｃ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４７
【０３１４】
【化５４】
2020514267.tif 000133
【０３１５】
ＰＯＣｌ３（８２．３６ｍｇ、０．５３７ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（５ｍＬ）中の５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（５０ｍｇ、０．２６９ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（６６ｍｇ、０．２１５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０６ｍｇ、１．３４３ｍｍｏｌ）の混合物に添加し、混合物を２０℃で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物を分取高速液体クロマトグラフィー（水（０．０５％ＨＣｌ）：ＭｅＣＮ８４：１６〜６６：４４）により精製した。純粋な画分を回収し、有機溶媒を減圧下で濃縮し、混合物を凍結乾燥して乾燥させて、化合物４７（２９ｍｇ、２２．７％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ７．５１（ｄ、Ｊ＝８．８２Ｈｚ、１Ｈ）、７．９７−８．０３（ｍ、１Ｈ）、８．０７−８．１６（ｍ、３Ｈ）、８．４７−８．５１（ｍ、２Ｈ）、８．８５（ｓ、１Ｈ）、８．９１（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．０８（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、９．７５（ｓ、１Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７６．０。
【０３１６】
（実施例８）
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５２
【０３１７】
【化５５】
2020514267.tif 000134
【０３１８】
Ａ．５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−アミン，８ａ
【０３１９】
【化５６】
2020514267.tif 000135
【０３２０】
６−ブロモ−５−クロロピリジン−３−アミン（３８３．８７ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）、１−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（３５０ｍｇ、１．６８２ｍｍｏｌ）、及びＮａ２ＣＯ３（３５６．５８ｍｇ、３．３６４ｍｍｏｌ）をジオキサン／水（９：１、６ｍＬ）に添加し、Ｎ２でパージした。Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１２３．０９ｍｇ、０．１６８ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を１２０℃で１６時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を濃縮乾固して、黒色の粗油状物を得た。黒色油状物を分取逆相ＨＰＬＣにより精製した。純粋な画分を回収し、有機溶媒を減圧下で濃縮し、混合物を凍結乾燥して乾燥させて、５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−アミン，８ａ（１５０ｍｇ、収率４２．７％）を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２０９．１。
【０３２１】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５２
【０３２２】
【化５７】
2020514267.tif 000136
【０３２３】
ジクロロメタン（５ｍＬ）中のエチル１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４ｂ（１０６．９５ｍｇ、０．３３５ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−アミン，８ａ（７０ｍｇ、０．３３５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１３２．６９ｍｇ、１．６７７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（１０２．８８ｍｇ、０．６７１ｍｍｏｌ）を滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥した。混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン：ＭｅＯＨ＝１００：０〜８０：２０）により精製して、残留物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣにより更に精製した。純粋な画分を回収し、有機溶媒を減圧下で濃縮し、混合物を凍結乾燥して乾燥させて、Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５２（４５ｍｇ、２６．７％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．０３（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、９．６０（ｓ、１Ｈ）、８．８３（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．７７（ｓ、１Ｈ）、８．５８（ｓ、１Ｈ）、８．４２（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．３６（ｄ、Ｊ＝８．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．９６−７．８９（ｍ、１Ｈ）、７．８８−７．８２（ｍ、１Ｈ）、７．７７（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．２７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、６．７５（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、３．９１（ｓ、３Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９７．９。
【０３２４】
（実施例９）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３２
【０３２５】
【化５８】
2020514267.tif 000137
【０３２６】
スターラーバーを備えた２０ｍＬバイアルに、エチル１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４ｂ（６７ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（３９．９ｍｇ、０．２０４ｍｍｏｌ）、及びＴＨＦ（０．６７ｍＬ、０．３Ｍ、０．２０１ｍｍｏｌ）を入れた。得られた溶液を１．０１Ｍ  ＫＯｔＢｕ／ＴＨＦ（０．３２ｍＬ、１．０１Ｍ、０．３２３ｍｍｏｌ）により室温で１回で（in one portion）処理し、次いで２５分間撹拌した。次いで、反応物を５Ｍ  ＮＨ４Ｃｌ（１ｍＬ）と酢酸エチル（２ｍＬ）とに分配し、有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮乾固して、ベージュ色泡状物を得た（７８ｍｇ）。泡状物を、１２ｇのＳｉｌｉｃｙｃｌｅ  ＨＰカラム上でのフラッシュカラムクロマトグラフィー（２５ＣＶ超のヘプタン中の１０〜１００％ＥｔＯＡｃ、次いでイソクラティックＥｔＯＡｃ）により精製して、化合物３２を泡状物として得た（２７．４ｍｇ、２８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．４５（ｓ、１Ｈ）、８．８０（ｄ、Ｊ＝２．５３Ｈｚ、１Ｈ）、８．６６（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．４９−８．５９（ｍ、２Ｈ）、８．２５（ｓ、１Ｈ）、８．１６（ｄｄ、Ｊ＝１．５２、７．０７Ｈｚ、１Ｈ）、７．９２−８．００（ｍ、２Ｈ）、７．７１−７．８３（ｍ、２Ｈ）；ＭＳ  ｍ／ｅ４８５．０（Ｍ＋Ｈ）。
【０３２７】
（実施例１０）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５７
【０３２８】
【化５９】
2020514267.tif 000138
【０３２９】
Ａ．１−ヒドラジニルイソキノリン，１０ａ
【０３３０】
【化６０】
2020514267.tif 000139
【０３３１】
スターラーバーを備えた２〜５ｍＬのＢｉｏｔａｇｅマイクロ波バイアルに、１−クロロイソキノリン（３４１．８ｍｇ、２．０８９ｍｍｏｌ）及びヒドラジン（０．６６ｍＬ、１．０２１ｇ／ｍＬ、２１．０２８ｍｍｏｌ）を室温で入れ、バイアルをアルゴン（４×）で排気／流し（flushed）、反応物を１５０℃で２０分間撹拌した。得られた暗黄色の均質溶液を室温に冷却し、その時点で沈殿物が形成した。これを３：１水／ＣＨ３ＣＮ混合物（２ｍＬ）に取り込み、固体を濾過により回収した。黄色の濾過ケーキを水（２ｍＬ×３）で洗浄し、次いでＤＣＭ（６ｍＬ）に溶解した。ＤＣＭ混合物をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮して、化合物１０ａを黄色固体として得た（１８９ｍｇ、５７％）。
【０３３２】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５７
【０３３３】
【化６１】
2020514267.tif 000140
【０３３４】
スターラーバーを備えた４ｍＬバイアルに、１−ヒドラジニルイソキノリン，１０ａ（４５．５ｍｇ、０．２８６ｍｍｏｌ）、ＴＨＦ（０．４１ｍＬ、０．７Ｍ、０．２８７ｍｍｏｌ）、及び０．５Ｍエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ／ＴＨＦ（０．５７ｍＬ、０．５Ｍ、０．２８５ｍｍｏｌ）を入れ、反応物を室温で１０分間撹拌し、続いて７０℃で９０分間撹拌した。次いで、反応物に硫酸カルシウム（１８３ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）を入れ、７０℃で１０分間撹拌した。次いで、反応物を室温に冷却し、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（５６．６ｍｇ、０．２８８ｍｍｏｌ）及び１．０１ＭＫＯｔＢｕ／ＴＨＦ（０．４２ｍＬ、１．０１Ｍ、０．４２４ｍｍｏｌ）により１回で室温で処理し、得られた暗反応物を室温で３０分間撹拌した。次いで、暗反応物を５Ｍ  ＮＨ４Ｃｌ（１ｍＬ）と酢酸エチル（１ｍＬ）とに分配し、有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。得られた残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（１０ＣＶ超のヘプタン中の５０〜１００％ＥｔＯＡｃ）により精製し、続いて（１：１アセトン／ヘプタン、イソクラティック）により精製し、化合物５７（２１．３ｍｇ、１５％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．７７（ｄ、Ｊ＝２．０２Ｈｚ、１Ｈ）、８．５０−８．５３（ｍ、２Ｈ）、８．２６（ｓ、１Ｈ）、７．９１−８．０２（ｍ、４Ｈ）、７．８３（ｄｄｄ、Ｊ＝２．７８、５．５６、８．３４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６７−７．７２（ｍ、２Ｈ）；ＭＳ  ｍ／ｅ４８５．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０３３５】
（実施例１１）
Ｎ−（３−シアノ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６２
【０３３６】
【化６２】
2020514267.tif 000141
【０３３７】
Ａ．５−ニトロ−２−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ベンゾニトリル，１１ａ
【０３３８】
【化６３】
2020514267.tif 000142
【０３３９】
２−フルオロ−５−ニトロベンゾニトリル（５００ｍｇ、３．０１ｍｍｏｌ）、トリアゾール（２２８．７ｍｇ、３．３１ｍｍｏｌ）、及びＫ２ＣＯ３（８３２．０ｍｇ、６．０２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）に添加し、２５℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、残留物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた有機層を減圧下で濃縮して、黄色の粗固体を得た。粗固体をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００：０〜５０：５０）により精製して、５−ニトロ−２−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ベンゾニトリル、１１ａ（５００ｍｇ、７７．２％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．７４（ｄ、Ｊ＝２．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．６５（ｄｄ、Ｊ＝２．４、９．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．４８（ｄ、Ｊ＝０．９Ｈｚ、１Ｈ）、８．２７（ｄ、Ｊ＝９．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．９８（ｄ、Ｊ＝０．９Ｈｚ、１Ｈ）。
【０３４０】
Ｂ．５−アミノ−２−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ベンゾニトリル、１１ｂ
【０３４１】
【化６４】
2020514267.tif 000143
【０３４２】
５−ニトロ−２−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ベンゾニトリル、１１ａ（５００ｍｇ、２．３２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）に溶解し、これにＦｅ（０）（１２９７．７ｍｇ、２３．２４ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（１２４３．０ｍｇ、２３．２４ｍｍｏｌ）、及び水（１０ｍＬ）を添加した。反応混合物を８０℃で４時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。水（３０ｍＬ）を添加し、有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮乾固して、粗５−アミノ−２−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ベンゾニトリル，１１ｂ（４６０ｍｇ、１０４．４％、粗製物）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１８５．９。
【０３４３】
Ｃ．Ｎ−（３−シアノ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６２
【０３４４】
【化６５】
2020514267.tif 000144
【０３４５】
１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（７５．１ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ベンゾニトリル、１１ｂ（６６．４ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（８３．１ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、ＰＯＣｌ３（５３．７ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗油状物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ、次いでＡ：（６２％）及びＢ（３８％）、最後にＡ：（３２％）及びＢ（６８％））により精製した。純粋な画分を回収し、減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物６２（３５ｍｇ、２９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１８５．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．４８（ｓ、１Ｈ）、９．６９（ｓ、１Ｈ）、８．８６（ｓ、１Ｈ）、８．７７（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝４．０Ｈｚ、２Ｈ）、８．５３（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝１．３Ｈｚ、１Ｈ）、８．４３（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝８．３Ｈｚ、１Ｈ）、８．３１（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．０７（ｓ、１Ｈ）、８．０３−７．９６（ｍ、１Ｈ）、７．９６−７．８７（ｍ、２Ｈ）、７．３５（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝８．５Ｈｚ、１Ｈ）。
【０３４６】
（実施例１２）
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７８
【０３４７】
【化６６】
2020514267.tif 000145
【０３４８】
Ａ．５−アミノ−２−クロロニコチノニトリル，１２ａ
【０３４９】
【化６７】
2020514267.tif 000146
【０３５０】
２−クロロ−５−ニトロニコチノニトリル（５００ｍｇ、２．７２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）に溶解し、これにＦｅ（０）（１５２１．２ｍｇ、２７．２４ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（１４５７．１ｍｇ、２７．２４ｍｍｏｌ）、及び水（１０ｍＬ）を添加した。反応混合物を８０℃で４時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。水（５０ｍＬ）を添加し、有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮乾固して、黄色の粗固体を得た。粗固体をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜８０／２０）により精製して、５−アミノ−２−クロロニコチノニトリル，１２ａ（２７０ｍｇ、６４．５％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．７３（ｄ、Ｊ＝２．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．０４（ｄ、Ｊ＝２．８Ｈｚ、１Ｈ）、４．９６（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）。
【０３５１】
Ｂ．５−アミノ−２−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ニコチノニトリル，１２ｂ
【０３５２】
【化６８】
2020514267.tif 000147
【０３５３】
５−アミノ−２−クロロニコチノニトリル，１２ａ（１００ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、１−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（１３５．５ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、及びＮａ２ＣＯ３（１３８．０ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）をジオキサン／水混合物（９：１、６ｍＬ）に添加し、反応物をＮ２でパージした。Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４７．６、０．０６５ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を１００℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮乾固して、黒色の粗油状物を得た。粗油状物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン／ＭｅＯＨ１００／０〜９０／１０）により精製して、５−アミノ−２−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ニコチノニトリル，１２ｂ（１００ｍｇ、５１．３％）を黒色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２００．１。
【０３５４】
Ｃ．Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７８
【０３５５】
【化６９】
2020514267.tif 000148
【０３５６】
１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（７０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ニコチノニトリル，１２ｂ（９７．８ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、及びピリジン（７４．５ｍｇ、０．９８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、ＰＯＣｌ３（５０．０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。油状物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（７５％／２５％〜４８％／５２％）により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物７８（５０ｍｇ、４６％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８９．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．３３（ｓ、１Ｈ）、９．６４（ｓ、１Ｈ）、９．１３（ｄ、Ｊ＝１．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．８１（ｓ、１Ｈ）、８．６７（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、８．３９（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝８．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．９９−７．９１（ｍ、１Ｈ）、７．９０−７．８０（ｍ、２Ｈ）、７．２９（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝８．２Ｈｚ、１Ｈ）、６．８５（ｄ、Ｊ＝１．８Ｈｚ、１Ｈ）、３．９４（ｓ、３Ｈ）。
【０３５７】
（実施例１３）
Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８９
【０３５８】
【化７０】
2020514267.tif 000149
【０３５９】
Ａ．５−ヒドラジニルキノリン，１３ａ
【０３６０】
【化７１】
2020514267.tif 000150
【０３６１】
０℃のＨＣｌ（３５ｍＬ、５Ｎ）中のイソキノリン−４−アミン（３．５ｇ、２４．２８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、水中の亜硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ２、２．５１ｇ、３６．４２ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、濃塩酸（６．５ｍＬ）に溶解した塩化スズ（ＩＩ）二水和物（ＳｎＣｌ２・２Ｈ２Ｏ、１３．６９５ｇ、６０．６９ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を２０％水酸化ナトリウム水溶液でｐＨ１２〜１４に調整した。水相を酢酸エチル（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を食塩水（３００ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。得られた粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜酢酸エチル／メタノール＝９０：１０）により精製して、化合物１３ａ（１．５ｇ、３９％）を褐色固体として得た。
【０３６２】
Ｂ．エチル１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１３ｂ
【０３６３】
【化７２】
2020514267.tif 000151
【０３６４】
ＥｔＯＨ（４０ｍＬ）中の５−ヒドラジニルキノリン，１３ａ（１．５ｇ、９．４２ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２．７１６ｇ、１１．３１ｍｍｏｌ）の溶液を８０℃で１６時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１００：０〜７０：３０）により精製して、粗化合物１３ｂ（２．５６ｇ、８０．９％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３６．４。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ１．３４−１．４７（ｍ、３Ｈ）、４．３６−４．４８（ｍ、２Ｈ）、７．４１−７．５０（ｍ、１Ｈ）、７．５５−７．６７（ｍ、２Ｈ）、７．７７−７．８６（ｍ、１Ｈ）、８．２５（ｓ、１Ｈ）、８．２９−８．３８（ｍ、１Ｈ）、８．９６−９．０６（ｍ、１Ｈ）。
【０３６５】
Ｃ．Ｎ−（５−シアノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８９
【０３６６】
【化７３】
2020514267.tif 000152
【０３６７】
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（１０２．２ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ニコチノニトリル，１２ｂ（１５０ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１１８．４７ｍｇ、１．５０ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、ＰＯＣｌ３（７６．４９６ｍｇ、０．４９９ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。油状物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（７５％／２５％〜４５％／５５％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物８９（８５ｍｇ、５２％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８９．１；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１１．４２（ｓ、１Ｈ）、９．１４（ｄｄ、Ｊ＝２．４、１１．９Ｈｚ、２Ｈ）、８．７４−８．６１（ｍ、２Ｈ）、８．３９（ｄ、Ｊ＝８．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．０７−７．９５（ｍ、２Ｈ）、７．８６−７．７３（ｍ、３Ｈ）、６．８４（ｄ、Ｊ＝１．８Ｈｚ、１Ｈ）、３．９４（ｓ、３Ｈ）。
【０３６８】
（実施例１４）
Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４６
【０３６９】
【化７４】
2020514267.tif 000153
【０３７０】
Ａ．３−クロロ−５−ニトロ−２−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン，１４ａ
【０３７１】
【化７５】
2020514267.tif 000154
【０３７２】
２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジン（１ｇ、５．１８ｍｍｏｌ）、ピラゾール（５２９ｍｇ、７．７７ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（５．０６ｇ、１５．５０ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１５ｍＬ）に添加し、２０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。黄色油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１）により精製して、化合物１４ａ（５１１ｍｇ、４３．９０７％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２２４．８；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ６．５７（ｄ、Ｊ＝１．７６Ｈｚ、１Ｈ）、７．９０（ｓ、１Ｈ）、８．３７−８．４６（ｍ、１Ｈ）、８．４２（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、８．７１（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ，１Ｈ）、９．２１（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）。
【０３７３】
Ｂ．５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−アミン，１４ｂ
【０３７４】
【化７６】
2020514267.tif 000155
【０３７５】
３−クロロ−５−ニトロ−２−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン，１４ａ（５００ｍｇ、２．２６ｍｍｏｌ）を、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）、水（５ｍＬ）、及びＴＨＦ（２０ｍＬ）中のＦｅ（０）（６２１．６ｍｇ、１１．１３ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（５９５．４ｍｇ、１１．１３ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応物を６０℃で１時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製して、化合物１４ｂ（３００ｍｇ、６９．２％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ６．４４（ｓ、１Ｈ）、７．１５（ｄ、Ｊ＝２．３５Ｈｚ、１Ｈ）、７．７５（ｓ、１Ｈ）、７．８５−７．９１（ｍ、２Ｈ）。
【０３７６】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４６
【０３７７】
【化７７】
2020514267.tif 000156
【０３７８】
ＰＯＣｌ３（７８．８ｍｇ、０．５１４ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（５ｍＬ）中の５−クロロ−６−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）ピリジン−３−アミン，１４ｂ（５０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（６３．１ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０１．６ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応混合物を２０℃で１６時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を減圧下で濃縮し、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（５７％／４３％〜２７％／７３％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物４６（５５ｍｇ、４４％）を淡白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８３．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ６．５７（ｔ、Ｊ＝２．０９Ｈｚ、１Ｈ）、７．３８（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、７．７８−７．９５（ｍ、３Ｈ）、８．１６（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、８．３３（ｄ、Ｊ＝８．１６Ｈｚ、１Ｈ）、８．４１（ｓ、１Ｈ）、８．６１−８．６６（ｍ、２Ｈ）、８．７７（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、９．５１（ｓ、１Ｈ）。
【０３７９】
（実施例１５）
Ｎ−（３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５１
【０３８０】
【化７８】
2020514267.tif 000157
【０３８１】
Ａ．１−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール、１５ａ
【０３８２】
【化７９】
2020514267.tif 000158
【０３８３】
２−クロロ−１−フルオロ−４−ニトロベンゼン（１．６ｇ、９．１１ｍｍｏｌ）、５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール（１．１４ｇ、１３．７ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（８．９ｇ、２７．３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１５ｍＬ）に添加した。混合物を２０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、次いで濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝７：３〜石油エーテル／酢酸エチル＝３：７）により精製して、化合物１５ａ（１．５ｇ、６９％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ２．３８−２．５６（ｍ、１Ｈ）、２．３９−２．４４（ｍ、１Ｈ）、２．５１（ｓ、２Ｈ）、７．６０−７．６７（ｍ、１Ｈ）、７．９０（ｄ、Ｊ＝８．８２Ｈｚ、１Ｈ）、８．０２（ｓ、１Ｈ）、８．２３−８．３３（ｍ、１Ｈ）、８．４３−８．５０（ｍ、１Ｈ）、８．６９（ｓ、１Ｈ）。
【０３８４】
Ｂ．３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）アニリン，１５ｂ
【０３８５】
【化８０】
2020514267.tif 000159
【０３８６】
１−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール，１５ａ（１５００ｍｇ、２．２６ｍｍｏｌ）を、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）、水（５ｍＬ）、及びＴＨＦ（２０ｍＬ）中のＦｅ（０）（８７７ｍｇ、１５．７１ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（８４０ｍｇ、１５．７１ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応物を６０℃で１時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製し、化合物１５ｂ（１２００ｍｇ、９１．５％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ２．９０（ｓ、３Ｈ）、６．５２−６．６１（ｍ、１Ｈ）、６．６９−６．７７（ｍ、１Ｈ）、７．０６（ｄ、Ｊ＝８．６１Ｈｚ、１Ｈ）、７．１６（ｄ、Ｊ＝８．６１Ｈｚ、１Ｈ）、７．８７（ｓ、１Ｈ）、７．９６（ｓ、１Ｈ）、８．１５（ｓ、１Ｈ）。
【０３８７】
Ｃ．Ｎ−（３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５１
【０３８８】
【化８１】
2020514267.tif 000160
【０３８９】
ＰＯＣｌ３（１１０．２３ｍｇ、０．７１９ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の３−クロロ−４−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）アニリン，１５ｂ（１５０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（８８．３ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１４２．２ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応混合物を２０℃で１６時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６２％／３８％〜３２％／６８％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物５１（３１ｍｇ、１７％）を淡白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９７．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ２．５０（ｓ、３Ｈ）、７．４８（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、７．６４（ｄ、Ｊ＝８．８２Ｈｚ、１Ｈ）、７．８４（ｄｄ、Ｊ＝８．６０、２．２０Ｈｚ、１Ｈ）、７．９２−７．９８（ｍ、１Ｈ）、８．００−８．０６（ｍ、１Ｈ）、８．２２（ｄ、Ｊ＝２．２０Ｈｚ、１Ｈ）、８．３９−８．４８（ｍ、２Ｈ）、８．６７（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．８２（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、９．０１（ｓ、１Ｈ）、９．５３−９．９１（ｍ、１Ｈ）、９．７２（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）。
【０３９０】
（実施例１６）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８３
【０３９１】
【化８２】
2020514267.tif 000161
【０３９２】
ＰＯＣｌ３（４９．４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（３ｍＬ）中の５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（３０ｍｇ、０．１６１ｍｍｏｌ）、１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（４９．５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、及びピリジン（６３．７ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応混合物を２０℃で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６７％／３３％〜３７％／６３％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物８３（３３ｍｇ、４２％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７５．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ８．０７−８．２１（ｍ、４Ｈ）、８．３２（ｔ、Ｊ＝８．０３Ｈｚ、１Ｈ）、８．４８−８．５７（ｍ、３Ｈ）、８．９４（ｄ、Ｊ＝２．２６Ｈｚ、１Ｈ）、９．１０−９．１８（ｍ、１Ｈ）、９．３５（ｄ、Ｊ＝４．０２Ｈｚ、１Ｈ）。
【０３９３】
（実施例１７）
Ｎ−（５−シアノ−６−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８６
【０３９４】
【化８３】
2020514267.tif 000162
【０３９５】
Ａ．５−ニトロ−２−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ニコチノニトリル，１７ａ
【０３９６】
【化８４】
2020514267.tif 000163
【０３９７】
Ｋ２ＣＯ３（５６４．７ｍｇ、４．０９ｍｍｏｌ）を、ＭｅＣＮ（５ｍＬ）中の２−クロロ−５−ニトロニコチノニトリル（２５０ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）、１，２，４−トリアゾール（１４１．１ｍｇ、２．０４ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。反応混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝１：２）により精製して、化合物１７ａ（２００ｍｇ、６７．９％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．３１（ｓ、１Ｈ）、９．０２（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）、９．２８（ｓ、１Ｈ）、９．４８（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）。
【０３９８】
Ｂ．５−アミノ−２−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ニコチノニトリル，１７ｂ
【０３９９】
【化８５】
2020514267.tif 000164
【０４００】
５−ニトロ−２−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ニコチノニトリル，１７ａ（１００ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（４ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中のＦｅ（０）（２０６．７ｍｇ、３．７ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（１９８．０ｍｇ、３．７０ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応物を６０℃で１時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を濃縮乾固して、黄色の粗固体を得た。粗固体をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル５０／５０〜０／１００）により精製して、化合物１７ｂ（５５ｍｇ、６４％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ４．０８−４．１７（ｍ、２Ｈ）、７．３５−７．４２（ｍ、１Ｈ）、７．３９（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、８．１７（ｓ、１Ｈ）、８．９３（ｓ、１Ｈ）。
【０４０１】
Ｃ．Ｎ−（５−シアノ−６−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８６
【０４０２】
【化８６】
2020514267.tif 000165
【０４０３】
ＰＯＣｌ３（８２．４ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（３ｍＬ）中の５−アミノ−２−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ニコチノニトリル，１７ｂ（５０ｍｇ、０．２６９ｍｍｏｌ）、１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（８２．５ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０６．２ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応混合物を２０℃で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６５％／３５％〜３５％／６５％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物８６（８４ｍｇ、６６％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７５．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ８．１６−８．２４（ｍ、２Ｈ）、８．３１−８．３９（ｍ、２Ｈ）、８．５０（ｓ、１Ｈ）、８．５５（ｄ、Ｊ＝８．８２Ｈｚ、１Ｈ）、８．６４（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．０９（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、９．３５−９．４３（ｍ、２Ｈ）。
【０４０４】
（実施例１８）
Ｎ−（５−クロロ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７９
【０４０５】
【化８７】
2020514267.tif 000166
【０４０６】
Ａ．３−クロロ−２−シクロプロポキシ−５−ニトロピリジン，１８ａ
【０４０７】
【化８８】
2020514267.tif 000167
【０４０８】
シクロプロパノール（４．３０４ｇ、７４．１０ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（３０ｍＬ）中のＮａＨ（４．０４２ｇ、１０１．０ｍｍｏｌ）の混合物に室温でゆっくりと添加した。混合物を４０℃で１時間撹拌した。ＴＨＦ（２０ｍＬ）中の２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジンを混合物に０℃で添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を水（５０ｍＬ）でクエンチした。混合物を酢酸エチル（２００ｍＬ×３）で抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。残留物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜９０／１０）により精製して、３−クロロ−２−シクロプロポキシ−５−ニトロピリジン，１８ａ（９ｇ、５３％）を黄色固体として得た。
【０４０９】
Ｂ．５−クロロ−６−シクロプロポキシピリジン−３−アミン，１８ｂ
【０４１０】
【化８９】
2020514267.tif 000168
【０４１１】
３−クロロ−２−シクロプロポキシ−５−ニトロピリジン，１８ａ（１８ｇ、７６．７９ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨ／ＴＨＦ／水（２：４：１、１００ｍＬ）の混合物に溶解した。Ｆｅ（０）（２１．４７ｇ、３８４ｍｍｏｌ）及びＮＨ４Ｃｌ（２０．５４ｇ、３８４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を６０℃で２時間撹拌した。酢酸エチル（２００ｍＬ）を混合物に添加した。沈殿物を濾過により除去した。沈殿物を酢酸エチル（１００ｍＬ）で洗浄し、濾液を減圧下で濃縮した。１０％ＮａＨＣＯ３溶液（１００ｍＬ）を混合物に添加し、混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ×２）で抽出した。有機部分をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝１：２）により精製して、化合物１８ｂ（１２ｇ、７８．３％）を黄色油状物として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ０．７８（ｄ、Ｊ＝４．５２Ｈｚ、４Ｈ）、３．４３（ｂｒ．ｓ．、２Ｈ）、４．２２（ｑｕｉｎ、Ｊ＝４．５８Ｈｚ、１Ｈ）、７．１０（ｄ、Ｊ＝２．７６Ｈｚ、１Ｈ）、７．６２（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）。
【０４１２】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７９
【０４１３】
【化９０】
2020514267.tif 000169
【０４１４】
ＨＡＴＵ（１１１．６ｍｇ、０．２９４ｍｍｏｌ）を、ＤＭＦ（３ｍＬ）中の５−クロロ−６−シクロプロポキシピリジン−３−アミン，１８ｂ（５８．７ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（７５．１ｍｇ、０．２４５ｍｍｏｌ）、及びＤＩＥＡ（９４．８５ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を混合物に添加し、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機相を分離し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾液を濃縮乾固し、黄色の粗固体を得た。粗固体をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製して、化合物７９（９０ｍｇ、７６％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７３．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ０．７３（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、０．７７−０．８３（ｍ、２Ｈ）、４．３３（ｄｔ、Ｊ＝６．２１、３．０４Ｈｚ、１Ｈ）、７．５６−７．６３（ｍ、１Ｈ）、７．６５−７．７１（ｍ、１Ｈ）、７．８７−７．９３（ｍ、１Ｈ）、７．９５−８．００（ｍ、１Ｈ）、８．２９（ｄ、Ｊ＝２．２６Ｈｚ、１Ｈ）、８．３３（ｄ、Ｊ＝８．２８Ｈｚ、１Ｈ）、８．４５（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）、８．５１（ｓ、１Ｈ）、９．０６（ｄｄ、Ｊ＝４．３９、１．３８Ｈｚ、１Ｈ）、１０．８０（ｓ、１Ｈ）。
【０４１５】
（実施例１９）
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６９
【０４１６】
【化９１】
2020514267.tif 000170
【０４１７】
Ａ．メチル５−アミノ−３−クロロピコリネート，１９ａ
【０４１８】
【化９２】
2020514267.tif 000171
【０４１９】
ＭｅＯＨ（４ｍＬ）及びトルエン（２０ｍＬ）中の５−アミノ−２−ブロモ−３−クロロピリジン（８００ｍｇ、３．８５６ｍｍｏｌ）、ｄｐｐｆ（２１３．８ｍｇ、０．３８６ｍｍｏｌ）及びＮＥｔ３（１．１７ｇ、１１．６ｍｍｏｌ）の撹拌溶液を、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２・ＣＨ２Ｃｌ２（３１４．９ｍｇ、０．３８６ｍｍｏｌ）を触媒として使用して、７０℃（３５ｐｓｉ）で１６時間カルボニル化した。ＣＯ（１当量）の取り込み後、触媒を濾過により除去し、濾液を濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜７０／３０）により精製して、メチル５−アミノ−３−クロロピコリネート，１９ａ（４００ｍｇ、５６％）を赤色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ３．９５（ｓ、３Ｈ）、４．２０（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、７．０２（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、８．０１（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）。
【０４２０】
Ｂ．チル３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート，１９ｂ
【０４２１】
【化９３】
2020514267.tif 000172
【０４２２】
ジクロロメタン（３ｍＬ）中のメチル５−アミノ−３−クロロピコリネート，１９ａ（２７０ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（３８７．９ｍｇ、１．２０６ｍｍｏｌ）、及びピリジン（３８８μＬ、４．８２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（２２１μＬ、２．４１ｍｍｏｌ）を滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製し、メチル３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート，１９ｂ（１９０ｍｇ、３３％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７５．９。
【０４２３】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（ヒドラジンカルボニル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１９ｃ
【０４２４】
【化９４】
2020514267.tif 000173
【０４２５】
ＥｔＯＨ（５ｍＬ）中のメチル３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリネート、１９ｂ（１７０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）の溶液に、８５％ＮＨ２ＮＨ２・Ｈ２Ｏ（２ｍＬ）を室温で添加した。混合物を８０℃に加熱し、４時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、赤色固体を得た。赤色固体を石油エーテル（５ｍＬ）及び酢酸エチル（１ｍＬ）の混合物で洗浄して、化合物１９ｃ（１６０ｍｇ、８３％）を赤色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７６．０。
【０４２６】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６９
【０４２７】
【化９５】
2020514267.tif 000174
【０４２８】
トルエン（３ｍＬ）中のＮ−（５−クロロ−６−（ヒドラジンカルボニル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１９ｃ（１６０ｍｇ、０．２９６ｍｍｏｌ）及びオルトギ酸トリエチル（１３１．６ｍｇ、０．８８８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＨＯＡｃ（５．３ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を１００℃に２時間加熱した。溶媒を濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜酢酸エチル／メタノール＝５：１）により精製して、化合物６９（２６．８ｍｇ、１７％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８５．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．３４（ｄ、Ｊ＝７．７２Ｈｚ、１Ｈ）、７．７５−７．８３（ｍ、２Ｈ）、８．１６（ｄ、Ｊ＝８．１６Ｈｚ、１Ｈ）、８．２９（ｓ、２Ｈ）８．６０（ｓ、２Ｈ）、８．７５（ｄ、Ｊ＝３．９７Ｈｚ、２Ｈ）、９．４５（ｓ、１Ｈ）。
【０４２９】
（実施例２０）
Ｎ−（５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５３
及び
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５４
【０４３０】
【化９６】
2020514267.tif 000175
【０４３１】
Ａ．３−クロロ−２−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−５−ニトロピリジン（２０ａ）及び３−クロロ−２−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−５−ニトロピリジン（２０ａ−１）
【０４３２】
【化９７】
2020514267.tif 000176
【０４３３】
２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジン（２ｇ、１０．３６ｍｍｏｌ）、３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール（１．７２２ｇ、２０．７３ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（６．７９８ｇ、２０．７３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３０ｍＬ）に添加し、反応物を室温で１２時間撹拌した。反応混合物を水（２００ｍＬ）でクエンチした。混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。粗残留物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００：０〜５０：５０）により精製して、化合物２０ａ及び２０ａ−１の混合物（７８０ｍｇ、３１％）を白色固体として得た。
【０４３４】
Ｂ．５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−アミン（２０ｂ）及び５−クロロ−６−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−アミン（２０ｂ−１）
【０４３５】
【化９８】
2020514267.tif 000177
【０４３６】
３−クロロ−２−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−５−ニトロピリジン，２０ａ及び３−クロロ−２−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−５−ニトロピリジン，２０ａ−１（７８０ｍｇ、１．６３ｍｍｏｌ）の混合物をＭｅＯＨ（２０ｍＬ）に溶解し、Ｚｎ（０）（１．０５８ｇ、１６．２８ｍｍｏｌ）及びＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ）を添加した。反応混合物を室温で１６時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。水（５０ｍＬ）を添加し、有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮乾固して、化合物２０ｂ及び２０ｂ−１（４００ｍｇ、５９％）の粗混合物を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ２．４３（ｓ、３Ｈ）、２．８５（ｄ、Ｊ＝０．６６Ｈｚ、１Ｈ）、２．９９（ｓ、１Ｈ）、７．２１−７．２３（ｍ、１Ｈ）、７．８２（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ），７．８６（ｄｄ、Ｊ＝４．８５、２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、８．０２（ｓ、１Ｈ）、８．６１−８．６５（ｍ、１Ｈ）、８．６３（ｓ、１Ｈ）。
【０４３７】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５３
及び
Ｎ−（５−クロロ−６−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５４
【０４３８】
【化９９】
2020514267.tif 000178
【０４３９】
化合物５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−アミン，２０ｂ及び５−クロロ−６−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−アミン，２０ｂ−１（１００ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（２６３．０ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）、並びにピリジン（６２．０ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）の混合物をジクロロメタン（１０ｍＬ）に溶解し、ＰＯＣｌ３（９６．２ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で２．５時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。粗油状物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）−ＣＡＮ、Ｂ：ＭｅＣＮ、Ａ／Ｂ：（４８％／５２％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物５３及び５４の混合物（９０ｍｇ）を得た。混合物を超臨界流体クロマトグラフィー（０．１％ＮＨ３Ｈ２Ｏ：ＭＥＯＨ、移動相：Ａ：ＣＯ２Ｂ：０．１％ＮＨ３Ｈ２Ｏ：ＭＥＯＨ；Ａ／Ｂ７５／２５）によって分離した。
【０４４０】
化合物５３：白色固体としてのＮ−（５−クロロ−６−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，（３７．８ｍｇ、２４．１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９８．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ２．３４−２．４０（ｍ、３Ｈ）、７．２７−７．３０（ｍ、１Ｈ）、７．８１−７．９０（ｍ、１Ｈ）、７．９０−７．９７（ｍ、１Ｈ）、８．３３−８．４１（ｍ、１Ｈ）、８．６６−８．７２（ｍ、１Ｈ）、８．７４−８．８２（ｍ、２Ｈ）、８．８６−８．９８（ｍ、２Ｈ）、９．６０（ｓ、１Ｈ）。
【０４４１】
化合物５４：白色固体としてのＮ−（５−クロロ−６−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１８．４ｍｇ、１１．７％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９９．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ２．３４−２．３７（ｍ、３Ｈ）、７．２３−７．３２（ｍ、１Ｈ）、７．８２−７．９０（ｍ、１Ｈ）、７．９１−７．９８（ｍ、１Ｈ）、８．０６−８．１２（ｍ、１Ｈ）、８．３３−８．４１（ｍ、１Ｈ）、８．５９−８．６４（ｍ、１Ｈ）、８．６５−８．７０（ｍ、１Ｈ）、８．７５−８．８１（ｍ、１Ｈ）、８．８５−８．９０（ｍ、１Ｈ）、９．５８−９．６４（ｍ、１Ｈ）。
【０４４２】
（実施例２１）
Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１８
【０４４３】
【化１００】
2020514267.tif 000179
【０４４４】
Ａ．１−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール，２１ａ
【０４４５】
【化１０１】
2020514267.tif 000180
【０４４６】
無水ＤＭＡ（５ｍＬ）中の３−クロロ−４−フルオロニトロベンゼン（１．２ｇ、６．８３６ｍｍｏｌ）及び２Ｈ−１，２，３−トリアゾール（０．５６７ｇ、８．２０３ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｋ２ＣＯ３（１．８９ｇ、１３．６７２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を５５℃で一晩撹拌した。反応物を濃縮して、粗生成物を油状物として得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜２０／８０）により精製して、１−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール，２１ａ（４００ｍｇ、２６．１％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．９２−８．００（ｍ、２Ｈ）、８．２０（ｓ、１Ｈ）、８．３５（ｄｄ、Ｊ＝８．７１、２．３２Ｈｚ、１Ｈ）、８．５１（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）。
【０４４７】
Ｂ．３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）アニリン，２１ｂ
【０４４８】
【化１０２】
2020514267.tif 000181
【０４４９】
ＭｅＯＨ／ＴＨＦ／水（５ｍＬ／１０ｍＬ／５ｍＬ）中の１−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール，２１ａ（４００ｍｇ、１．７８１ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｆｅ（０）（４９７ｍｇ、８．９０５ｍｍｏｌ）及び塩化アンモニウム（４７６ｍｇ、８．９０５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を６０℃で２時間撹拌した。反応物を濾過し、有機溶媒を濃縮した。水（１０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。分離した有機層をＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗固体を得た。粗固体をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜０／１００）により精製して、３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）アニリン，２１ｂ（３００ｍｇ、８６．６％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ４．０３（ｂｒ．ｓ．、２Ｈ）、６．６６（ｄｄ、Ｊ＝８．４１、２．１５Ｈｚ、１Ｈ）、６．８２（ｄ、Ｊ＝１．９６Ｈｚ、１Ｈ）、７．３２（ｄ、Ｊ＝８．６１Ｈｚ、１Ｈ）、７．８５（ｄ、Ｊ＝１４．０９Ｈｚ、２Ｈ）。
【０４５０】
Ｃ．Ｎ−（３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）フェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１８
【０４５１】
【化１０３】
2020514267.tif 000182
【０４５２】
ジクロロメタン（２ｍＬ）中の１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、３−クロロ−４−（１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）アニリン，２１ｂ（３７ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（６３ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（４９．４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を混合物に滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１時間撹拌した。水（５ｍＬ）を添加し、反応混合物をジクロロメタン（５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮し、黄色の粗油状物を得た。粗油状物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％水酸化アンモニアｖ／ｖ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６０％／４０％〜７０％／３０％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物１８（３０ｍｇ、３９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８３．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．３７（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、７．６１−７．６９（ｍ、２Ｈ）、７．７５−７．８５（ｍ、２Ｈ）、７．９０（ｓ、１Ｈ）、７．９６（ｓ、１Ｈ）、８．０３（ｓ、１Ｈ）、８．１２−８．２０（ｍ、２Ｈ）、８．２７（ｓ、１Ｈ）、８．６４（ｓ、１Ｈ）、９．４６（ｓ、１Ｈ）。
【０４５３】
（実施例２２）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９０
【０４５４】
【化１０４】
2020514267.tif 000183
【０４５５】
Ａ．４−ヒドラジジルチエノ［３，２−ｃ］ピリジン，２２ａ
【０４５６】
【化１０５】
2020514267.tif 000184
【０４５７】
ヒドラジン水和物（４ｍＬ）中の４−クロロチエノ［３，２−ｃ］ピリジン（１５０ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で１２時間撹拌した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機部分を減圧下で濃縮し、粗生成物（１２０ｇ、８２％）を黄色固体として得た。
【０４５８】
Ｂ．エチル１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２２ｂ
【０４５９】
【化１０６】
2020514267.tif 000185
【０４６０】
ＥｔＯＨ（５０ｍＬ）中の４−ヒドラジニルチエノ［３，２−ｃ］ピリジン，２２ａ（１２０ｍｇ、７．２６ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２２７ｍｇ、０．９４４ｍｍｏｌ）の溶液を８０℃で１６時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物２２ｂ（１２０ｍｇ、４８％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３４１．９。
【０４６１】
Ｃ．１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２２ｃ
【０４６２】
【化１０７】
2020514267.tif 000186
【０４６３】
濃塩酸（３ｍＬ）中のエチル１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２２ｂ（１２０ｍｇ、０．３５２ｍｍｏｌ）の溶液を１３０℃で３時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、粗生成物（１１０ｍｇ、１００％）を黄色固体として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３１３．８。
【０４６４】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９０
【０４６５】
【化１０８】
2020514267.tif 000187
【０４６６】
ジクロロメタン（５ｍＬ）中の１−（チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２２ｃ（９０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（４５．６ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１１５．９μＬ、１．４４ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（５２．６μＬ、０．５７５ｍｍｏｌ）を混合物に滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮し、黄色の粗油状物を得た。粗油状物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製して、化合物９０（７１．２ｍｇ、５１％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８１．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ７．４５（ｄ、Ｊ＝５．５１Ｈｚ、１Ｈ）、８．１１（ｄ、Ｊ＝５．５１Ｈｚ、１Ｈ）、８．３０（ｓ、２Ｈ）、８．３９（ｄ、Ｊ＝５．５１Ｈｚ、１Ｈ）、８．４６（ｄ、Ｊ＝５．５１Ｈｚ、１Ｈ）、８．６０（ｓ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．１１（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、１１．４６（ｓ、１Ｈ）。
【０４６７】
（実施例２３）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２７
【０４６８】
【化１０９】
2020514267.tif 000188
【０４６９】
Ａ．５−ヒドラジジニル−６−メチルキノリン，２３ａ
【０４７０】
【化１１０】
2020514267.tif 000189
【０４７１】
濃塩酸（５ｍＬ）中の６−メチルキノリン−５−アミン（８００ｍｇ、５．０６ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で１０分間撹拌した。亜硝酸ナトリウム（４１９ｍｇ、６．０７ｍｍｏｌ）及び水（０．５ｍＬ）の溶液をゆっくり添加し、次いで０℃で１時間撹拌した。次いで、Ｌ−アスコルビン酸（９３５ｍｇ、５．３１ｍｍｏｌ）を１０分間にわたり反応混合物に添加した。混合物を室温に温め、１時間撹拌した後、８０℃で３０分間加熱した。水（４ｍＬ）を添加した。懸濁液を０℃に冷却し、２時間撹拌した。得られた混合物を４Ｍ  ＮａＯＨ水溶液でｐＨ１０に塩基性化し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥した。混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜３０：７０）により精製して、化合物２３ａ（１５０ｍｇ、１７％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．９３−８．８９（ｍ、１Ｈ）、８．７５−８．７２（ｍ、１Ｈ）、７．４９（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．４６（ｄ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．４０−７．３５（ｍ、１Ｈ）、４．８７−４．６０（ｍ、１Ｈ）、２．５２−２．５０（ｍ、２Ｈ）、２．４２（ｓ、３Ｈ）。
【０４７２】
Ｂ．エチル１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２３ｂ
【０４７３】
【化１１１】
2020514267.tif 000190
【０４７４】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（１３０ｍｇ、０．５４１ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニル−６−メチルキノリン，２３ａ（１１３ｍｇ、０．５４１ｍｍｏｌ）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間還流した後、室温に冷却した。混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜５０：５０）により精製して、化合物２３ｂ（１３０ｍｇ、６０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．９１（ｄ、Ｊ＝３．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．３１（ｓ、１Ｈ）、８．２０（ｄ、Ｊ＝９．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．６６（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ  １Ｈ）、７．４２−７．２９（ｍ、２Ｈ）、４．４１（ｑ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、２Ｈ）、２．２１（ｓ、３Ｈ）、１．４０（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０４７５】
Ｃ．１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２３ｃ
【０４７６】
【化１１２】
2020514267.tif 000191
【０４７７】
エチル１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２３ｂ（１００ｍｇ、０．２８６ｍｍｏｌ）、ＮａＯＨ（３４．４ｍｇ、０．８５９ｍｍｏｌ）、及び水：ＥｔＯＨ（３ｍＬ、１：２）からなる溶液を室温で１６時間撹拌した。溶液を減圧下で濃縮し、４Ｎ  ＨＣｌ水溶液でｐＨ７に中和し、固体化合物２３を濾過により回収し（９０ｍｇ、粗製物）、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．６５分、Ｃ１５Ｈ１０Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３２１．２５４、ｍ／ｚ実測値３２２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７８】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２７
【０４７９】
【化１１３】
2020514267.tif 000192
【０４８０】
ＰＯＣｌ３（４５．８ｍｇ、０．２９９ｍｍｏｌ）を、１−（６−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２３ｃ（８０．０ｍｇ、０．２４９ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（９７．４ｍｇ、０．４９８ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを、Ｂｏｓｔｏｎ  Ｇｒｅｅｎ  ＯＤＳ  １５０×３０ｍｍ×５μｍ（２７％〜５７％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含む水）を使用した分取高速液体クロマトグラフィーにより精製して、化合物２７を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物２７（２３．５ｍｇ、１８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２２Ｈ１４ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４９８．８４８、ｍ／ｚ実測値４９９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．５０（ｓ、１Ｈ）、９．０８（ｄｄ、Ｊ＝１．２、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．９５（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．７９−８．７３（ｍ、２Ｈ）、８．３２（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．２１（ｓ、２Ｈ）、７．９８（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．７４（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６１（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、２．２４（ｓ、３Ｈ）。
【０４８１】
（実施例２４）
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７
【０４８２】
【化１１４】
2020514267.tif 000193
【０４８３】
Ａ．１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニルクロリド、２４ａ
【０４８４】
【化１１５】
2020514267.tif 000194
【０４８５】
二塩化オキサリル（０．０８３０ｍＬ、０．９７６ｍｍｏｌ）を、１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（２００ｍｇ、０．６５１ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（１５ｍＬ）、及びＤＭＦ（触媒量）からなる溶液に添加した。得られた溶液を室温で１時間撹拌した。得られた溶液を濃縮乾固して、化合物２４ａ（２００ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。
【０４８６】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７
【０４８７】
【化１１６】
2020514267.tif 000195
【０４８８】
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニルクロリド、２４ａ（２００ｍｇ、０．６１４ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−アミン（１１７ｍｇ、０．７３７ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０ｍＬ）からなる溶液を９０℃で１時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（３８％〜６８％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、化合物７（７４．８０ｍｇ、２７％）を褐色固体して得た。ＬＣ−ＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２０Ｈ１３ＣｌＦ３Ｎ５Ｏ２の質量計算４４７．０７、ｍ／ｚ実測値４４８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０３（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．３６（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２８−８．１０（ｍ、３Ｈ）、７．８８−７．８０（ｍ、１Ｈ）、７．７０（ｓ、１Ｈ）、７．６６−７．５９（ｍ、２Ｈ）、７．４７（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、４．０４（ｓ、３Ｈ）。
【０４８９】
（実施例２５）
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６
【０４９０】
【化１１７】
2020514267.tif 000196
【０４９１】
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボニルクロリド、２４ａ（２００ｍｇ、０．６１４ｍｍｏｌ）、２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−アミン（１１９ｍｇ、０．７３７ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０ｍＬ）からなる溶液を９０℃で１時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（４３％〜６３％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、化合物６（１０７．３０ｍｇ、３９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２０Ｈ１１Ｆ６Ｎ５Ｏの質量計算値４５１．０９、ｍ／ｚ実測値４５２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０４（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７１（ｄ、Ｊ＝５．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．３７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２３（ｓ、１Ｈ）、８．１６（ｓ、１Ｈ）、８．０１（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．８８−７．８１（ｍ、２Ｈ）、７．６７−７．５７（ｍ、２Ｈ）、７．４９（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０４９２】
（実施例２６）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２８
【０４９３】
【化１１８】
2020514267.tif 000197
【０４９４】
Ａ．５−ヒドラジジニル−８−メチルキノリン，２６ａ
【０４９５】
【化１１９】
2020514267.tif 000198
【０４９６】
亜硝酸ナトリウム（６５．４ｍｇ、０．９４８ｍｍｏｌ）及び水（０．５ｍＬ）の溶液を、８−メチルキノリン−５−アミン（１００ｍｇ、０．６３２ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（４ｍＬ）からなる溶液に−１０℃〜０℃の温度で滴下して添加した。混合物を−１０℃〜０℃の温度で１．５時間撹拌した。ＳｎＣｌ２（２８５ｍｇ、１．２６ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（０．５ｍＬ）からなる溶液を−１０℃〜０℃の温度で滴下して添加し、次いで混合物を室温で１６時間撹拌した後、濾過した。回収した固体をＭｅＯＨ（２ｍＬ×２）で洗浄して、化合物２６ａ（９０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ１１Ｎ３の質量計算値１７３．２１４、ｍ／ｚ実測値１７４．２［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．７２（ｂｒ．ｓ．、２Ｈ）、９．８２−９．３１（ｍ、１Ｈ）、９．１４（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、９．０５（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．９８−７．８５（ｍ、１Ｈ）、７．８０（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．１７（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、２．７１（ｓ、３Ｈ）。
【０４９７】
Ｂ．エチル１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２６ｂ
【０４９８】
【化１２０】
2020514267.tif 000199
【０４９９】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（８７．８ｍｇ、０．３６６ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニル−８−メチルキノリン，２６ａ（９０．０ｍｇ、０．３６６ｍｍｏｌ）、及びエタノール（３ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間還流した後に、室温に冷却した。混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物２６ｂ（９０ｍｇ、７０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０６−８．９８（ｍ、１Ｈ）、８．２４（ｓ、１Ｈ）、７．６６（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．５８−７．４３（ｍ、３Ｈ）、４．４１（ｄ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、２Ｈ）、２．９０（ｓ、３Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０５００】
Ｃ．１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２６ｃ
【０５０１】
【化１２１】
2020514267.tif 000200
【０５０２】
エチル１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２６ｂ（７０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、ＮａＯＨ（２４．０ｍｇ、０．６０１ｍｍｏｌ）、及び水：ＥｔＯＨ（３ｍＬ，１：２）の溶液を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を４Ｍ  ＨＣｌ水溶液でｐＨ７に中和し、次いで減圧下で濃縮乾固して、粗化合物２６ｃ（１１０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１５Ｈ１０Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３２１．２５４、ｍ／ｚ実測値３２２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５０３】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２８
【０５０４】
【化１２２】
2020514267.tif 000201
【０５０５】
ＰＯＣｌ３（５２．７ｍｇ、０．３４４ｍｍｏｌ）を、エチル１−（８−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２６ｃ（１００ｍｇ、０．２８６ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１１２ｍｇ、０．５７３ｍｍｏｌ）、及びピリジン（３ｍＬ）の溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（４８％〜７８％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物２８を得た。化合物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物２８（３９．２０ｍｇ、２７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２２Ｈ１４ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４９８．８４８、ｍ／ｚ実測値４９８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．０８（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．８６（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５７（ｓ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．８５−７．７９（ｍ、２Ｈ）、７．６８（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．５７（ｄｄ、Ｊ＝１．６、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、２．８５（ｓ、３Ｈ）。
【０５０６】
（実施例２７）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６５
【０５０７】
【化１２３】
2020514267.tif 000202
【０５０８】
Ａ．３−メチル−５−ニトロキノリン（２７ａ）及び３−メチル−８−ニトロキノリン（２７ａ−１）
【０５０９】
【化１２４】
2020514267.tif 000203
【０５１０】
ＨＮＯ３（４．７２ｍＬ、１０５ｍｍｏｌ）を３−メチルキノリン（５．０ｇ、３５ｍｍｏｌ）及びＨ２ＳＯ４（５ｍＬ）からなる混合物に０℃で滴下して添加し、反応混合物を室温で１時間撹拌した。得られた混合物を１Ｍ  ＮａＯＨ水溶液でｐＨ７に中和し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出し、抽出物を減圧下で濃縮し、ＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜５０：５０）により精製して、化合物２７ａ及び２７ａ−１（４ｇ、３０％）の混合物を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ８Ｎ２Ｏ２の質量計算値１８８．１８、ｍ／ｚ実測値１８９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１１】
Ｂ．３−メチルキノリン−５−アミン，２７ｂ
【０５１２】
【化１２５】
2020514267.tif 000204
【０５１３】
３−メチル−５−ニトロキノリン（２７ａ）及び３−メチル−８−ニトロキノリン（２７ａ−１）（３．５０ｇ、９．３０ｍｍｏｌ）、ＭｅＯＨ（３０ｍＬ）、並びに乾燥Ｐｄ／Ｃ（３５０ｍｇ、５％）の混合物を５００ｍＬの水素化ボトルに添加した。混合物をＨ２（３０ｐｓｉ）雰囲気下で室温で１６時間撹拌した。懸濁液を珪藻土パッドを通して濾過し、パッドをＭｅＯＨ（１００ｍＬ）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮乾固し、粗化合物２７ｂを得て、これをＦＣＣ（酢酸エチル：メタノール＝１００：０〜９５：５）により精製して、化合物２７ｂ（３００ｍｇ、２０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．６４（ｄ、Ｊ＝１．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．３０（ｓ、１Ｈ）、７．３７−７．３０（ｍ、１Ｈ）、７．１５（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、６．６８（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、５．８３（ｓ、２Ｈ）、２．４６（ｓ、３Ｈ）。
【０５１４】
Ｃ．５−ヒドラジジニル−３−メチルキノリン，２７ｃ
【０５１５】
【化１２６】
2020514267.tif 000205
【０５１６】
亜硝酸ナトリウム（１３１ｍｇ、１．９０ｍｍｏｌ）及び水（１ｍＬ）の溶液を、３−メチルキノリン−５−アミン，２７ｂ（２００ｍｇ、１．２６ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（１ｍＬ）の溶液に−１０℃〜０℃の温度で滴下して添加した。混合物を−１０℃〜０℃の温度で１．５時間撹拌した。ＳｎＣｌ２（５７１ｍｇ、２．５３ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（１ｍＬ）からなる溶液を−１０℃〜０℃の温度で滴下して添加し、次いで混合物を室温で１６時間撹拌した。懸濁液を濾過して、化合物２７ｃ（２００ｍｇ、粗製物）を得て、これを精製することなく次の工程で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ１１Ｎ３の質量計算値１７３．２１４、ｍ／ｚ実測値１７４．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１７】
Ｄ．エチル１−（３−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２７ｄ
【０５１８】
【化１２７】
2020514267.tif 000206
【０５１９】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（１９５ｍｇ、０．８１３ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニル−３−メチルキノリン，２７ｃ（２００ｍｇ、０．８１３ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１６４ｍｇ、１．６３ｍｍｏｌ）、及びエタノール（２ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。反応物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜６０：４０）により精製して、化合物２７ｄ（１００ｍｇ、３５％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．８５（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．２７（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、２Ｈ）、７．７６−７．７０（ｍ、１Ｈ）、７．５６（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．３３−７．２９（ｍ、１Ｈ）、４．４３（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、２．４８（ｓ、３Ｈ）、１．４２（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０５２０】
Ｅ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６５，
【０５２１】
【化１２８】
2020514267.tif 000207
【０５２２】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（４４．８ｍｇ、０．２２９ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（０．５ｍＬ）からなる溶液を、ＴＨＦ（０．６８７ｍＬ、０．６８７ｍｍｏｌ、１Ｍ）中のカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドに０℃で添加し、次いでエチル１−（３−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２７ｄ（６０．０ｍｇ、０．２２９ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（０．５ｍＬ）からなる溶液を添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（４１％〜７１％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物６５を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物６５（４５．４０ｍｇ、４０％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２２Ｈ１４ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４９８．８４８、ｍ／ｚ実測値４９９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．２８（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、８．９３（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６０（ｓ、１Ｈ）、８．３１−８．２７（ｍ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、７．９２−７．８５（ｍ、２Ｈ）、７．４０−７．３８（ｍ、１Ｈ）、２．４７（ｓ、３Ｈ）。
【０５２３】
（実施例２８）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４０
【０５２４】
【化１２９】
2020514267.tif 000208
【０５２５】
Ａ．８−フルオロ−５−ヒドラジニルキノリン，２８ａ
【０５２６】
【化１３０】
2020514267.tif 000209
【０５２７】
亜硝酸ナトリウム（９５．７ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）及び水（０．５ｍＬ）の溶液を、８−フルオロキノリン−５−アミン（１５０ｍｇ、０．９２５ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（４ｍＬ、３６％）からなる溶液に−１０℃〜０℃の温度で滴下して添加した。混合物を−１０℃〜０℃の温度で１．５時間撹拌した。ＳｎＣｌ２（４１７ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（１ｍＬ）の溶液を−１０℃〜０℃の温度で滴下して添加し、反応物を室温で１６時間撹拌した。混合物を濾過した。得られた固体をＭｅＯＨ（１ｍＬ×２）で洗浄し、減圧下で乾燥して、化合物２８ａ（２２０ｍｇ、粗製物）を黄色固体として得て、これを更に精製することなく次の工程で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ９Ｈ８ＦＮ３の質量計算値１７７．１７８、ｍ／ｚ実測値１７８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２８】
Ｂ．エチル１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２８ｂ
【０５２９】
【化１３１】
2020514267.tif 000210
【０５３０】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２０７ｍｇ、０．８６４ｍｍｏｌ）、８−フルオロ−５−ヒドラジニルキノリンＨＣｌ塩、２８ａ（３６０ｍｇ、０．８６４ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１７５ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間還流した後、室温に冷却した。反応物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製し、化合物２８ｂ（１００ｍｇ、３３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０６（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．２５（ｓ、１Ｈ）、７．６１−７．４８（ｍ、４Ｈ）、４．４１（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０５３１】
Ｃ．１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２８ｃ
【０５３２】
【化１３２】
2020514267.tif 000211
【０５３３】
エチル１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２８ｂ（１００ｍｇ、０．２８３ｍｍｏｌ）、ＮａＯＨ（３４．０ｍｇ、０．８４９ｍｍｏｌ）、及び水：ＥｔＯＨ（３ｍＬ、１：２）の溶液を室温で１６時間撹拌した。溶液を４Ｍ  ＨＣｌ水溶液でｐＨ７に中和し、次いで減圧下で濃縮乾固して、化合物２８ｃ（１２０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１４Ｈ７Ｆ４Ｎ３Ｏ２の質量計算値３２５．２１８、ｍ／ｚ実測値３２５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３４】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４０
【０５３５】
【化１３３】
2020514267.tif 000212
【０５３６】
ＰＯＣｌ３（５６．６ｍｇ、０．３６９ｍｍｏｌ）を、１−（８−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２８ｃ（１００ｍｇ、０．３０７ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１２０ｍｇ、０．６１５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）の溶液に０℃で滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（３８％〜６８％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物４０を得た。化合物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物４０（２０．１０ｍｇ、１３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２１Ｈ１１ＣｌＦ４Ｎ８Ｏの質量計算値５０２．８１２、ｍ／ｚ実測値５０２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．２８（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．１３（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．８７（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．６９（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．６０（ｓ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、８．００（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．８７−７．７８（ｍ、２Ｈ）、７．６７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０５３７】
（実施例２９）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２５
【０５３８】
【化１３４】
2020514267.tif 000213
【０５３９】
Ａ３−フルオロ−５−ヒドラジニルキノリン，２９ａ
【０５４０】
【化１３５】
2020514267.tif 000214
【０５４１】
亜硝酸ナトリウム（９５．７ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）及び水（０．５ｍＬ）の溶液を、３−フルオロキノリン−５−アミン（１５０ｍｇ、０．９２５ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（４ｍＬ、３６％）からなる溶液に−１０℃−０℃で滴下して添加した。６混合物を−１０℃〜０℃の温度で１．５時間撹拌した。ＳｎＣｌ２（４１７ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（１ｍＬ）の溶液を−１０℃〜０℃の温度で滴下して添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。混合物を濾過した。得られた固体をＭｅＯＨ（１ｍＬ×２）で洗浄し、減圧下で乾燥して、化合物２９ａ（２２０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ９Ｈ８ＦＮ３の質量計算値１７７．１７８、ｍ／ｚ実測値１７８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４２】
Ｂ．エチル１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２９ｂ
【０５４３】
【化１３６】
2020514267.tif 000215
【０５４４】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２１１ｍｇ、０．８８０ｍｍｏｌ）、３−フルオロ−５−ヒドラジニルキノリン，２９ａ（２２０ｍｇ、０．８８０ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１７８ｍｇ、１．７６ｍｍｏｌ）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間還流した後、室温に冷却した。反応混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗化合物２９ｂを得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物２９ｂ（１６０ｍｇ、５１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．９４−８．８９（ｍ、１Ｈ）、８．３４（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２８（ｓ、１Ｈ）、７．８３−７．７６（ｍ、１Ｈ）、７．６５（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．２５−７．１９（ｍ、１Ｈ）、４．４３（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．４２（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０５４５】
Ｃ．１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２９ｃ
【０５４６】
【化１３７】
2020514267.tif 000216
【０５４７】
エチル１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，２９ｂ（１６０ｍｇ、０．４５３ｍｍｏｌ）、ＮａＯＨ（５４．３ｍｇ、１．５４ｍｍｏｌ）、及び水：ＥｔＯＨ（３ｍＬ、１：２）からなる溶液を室温で１６時間撹拌した。溶液を４Ｍ  ＨＣｌ水溶液でｐＨ７に中和し、得られた固体を濾過により回収して、化合物２９ｃ（１５０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１４Ｈ７Ｆ４Ｎ３Ｏ２の質量計算値３２５．２１８、ｍ／ｚ実測値３２５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４８】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２５
【０５４９】
【化１３８】
2020514267.tif 000217
【０５５０】
ＰＯＣｌ３（５．７ｍｇ、０．０３７ｍｍｏｌ）を、１−（３−フルオロキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２９ｃ（１６０ｍｇ、０．４９２ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１９２ｍｇ、０．９８４ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）の溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗化合物２５を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（４２％〜７２％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製し、純粋な化合物２５を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物２５（５３．６０ｍｇ、２１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２１Ｈ１１ＣｌＦ４Ｎ８Ｏの質量計算値５０２．８１２、ｍ／ｚ実測値５０２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．２４（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．１４（ｄ、Ｊ＝２．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．６１（ｓ、１Ｈ）、８．４０（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．２１（ｓ、２Ｈ）、８．０３−７．９６（ｍ、２Ｈ）、７．５２−７．４９（ｍ、１Ｈ）。
【０５５１】
（実施例３０）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３６
【０５５２】
【化１３９】
2020514267.tif 000218
【０５５３】
Ａ．４−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−６−メチルイソキノリン，３０ａ
【０５５４】
【化１４０】
2020514267.tif 000219
【０５５５】
４−ブロモ−６−メチルイソキノリン（５００ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンヒドラゾン（４４２ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、ＢＩＮＡＰ（１４０ｍｇ、０．２２５ｍｍｏｌ）、酢酸パラジウム（ＩＩ）（５０．５ｍｇ、０．２２５ｍｍｏｌ）、ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（３２５ｍｇ、３．３８ｍｍｏｌ）、及びトルエン（３ｍＬ）の混合物を１００℃に加熱し、Ｎ２雰囲気下で２０時間撹拌した後、室温に冷却した。混合物を濾過し、濃縮して、黒色油状物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝３０：７０）により精製して、化合物３０ａ（２８０ｍｇ、３７％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２３Ｈ１９Ｎ３の質量計算値３３７．４、ｍ／ｚ実測値３３８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５６】
Ｂ．４−ヒドラジジニル−６−メチルイソキノリン塩酸塩，３０ｂ
【０５５７】
【化１４１】
2020514267.tif 000220
【０５５８】
４−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−６−メチルイソキノリン，３０ａ（２６０ｍｇ、０．７７１ｍｍｏｌ）、濃塩酸（１０ｍＬ、水中１２Ｍ、４３ｍｍｏｌ）、及びＥｔＯＨ（１ｍＬ）の混合物を室温で２０時間撹拌した。固体を濾過により回収し、ＤＣＭ（３ｍＬ×２）で洗浄し、減圧下で乾燥して、化合物３０ｂ（１４５ｍｇ、７６％）を黄色固体として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ１１Ｎ３の質量計算値１７３．２、ｍ／ｚ実測値１７４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５９】
Ｃ．エチル１−（６−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３０ｃ
【０５６０】
【化１４２】
2020514267.tif 000221
【０５６１】
４−ヒドラジニル−６−メチルイソキノリン塩酸塩、３０ｂ（１４５ｍｇ、０．５８９ｍｍｏｌ）、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２００ｍｇ、０．７０７ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（０．２４６ｍＬ、１．７７ｍｍｏｌ）、及びＥｔＯＨ（５ｍＬ）の混合物を９０℃に加熱し、２０時間撹拌した後、室温に冷却した。混合物を減圧下で濃縮して、黄色油状物を得て、これをＦＣＣ（酢酸エチル：石油エーテル＝４０：６０）により精製して、化合物３０ｃ（９６ｍｇ、４７％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１７Ｈ１４Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３４９．３、ｍ／ｚ実測値３５０．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６２】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３６
【０５６３】
【化１４３】
2020514267.tif 000222
【０５６４】
ＴＨＦ（０．５ｍＬ）中のエチル１−（６−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３０ｃ（９０．０ｍｇ、０．２５８ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（０．５ｍＬ）中の５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（５０．４ｍｇ、０．２５８ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＨＦ（２ｍＬ）中のカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（４３．４ｍｇ、０．３８６ｍｍｏｌ）の懸濁液に０℃で添加した。混合物を室温で２０時間撹拌した後、減圧下で蒸発させて、黄色固体を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（塩基性水（０．０５％ＮＨ３・Ｈ２Ｏ）中のＣＨ３ＣＮ４５％〜７５％ｖ／ｖ）により精製した。得られた残留物を水（５０ｍＬ）に再懸濁し、得られた混合物を凍結乾燥して乾燥させて、溶媒残留物を完全に除去した。化合物３６（４０．４０ｍｇ、３１％）をオフホワイト色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２２Ｈ１４ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４９８．８、ｍ／ｚ実測値４９８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．２８（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、９．５３（ｓ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．７２（ｓ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６３（ｓ、１Ｈ）、８．２８（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、７．７２（ｄｄ、Ｊ＝１．６、８．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．０８（ｓ、１Ｈ）、２．５３−２．５２（ｍ、３Ｈ）。
【０５６５】
（実施例３１）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９
【０５６６】
【化１４４】
2020514267.tif 000223
【０５６７】
Ａ．３−メチルイソキノリン２−オキシド，３１ａ
【０５６８】
【化１４５】
2020514267.tif 000224
【０５６９】
３−クロロ過安息香酸（２．５３ｇ、１４．７ｍｍｏｌ）を３−メチルイソキノリン（１．９１ｇ、１３．３ｍｍｏｌ）及びＤＣＭ（１０ｍＬ）からなる混合物に何回かに分けて添加した。得られた混合物を室温で２日間撹拌した後、ＤＣＭ（１００ｍＬ）で希釈し、ＮａＨＣＯ３水溶液（７０ｍＬ×２）及び食塩水（７０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物３１ａ（１．４ｇ、６６％）を黄色固体として得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ９ＮＯの質量計算値１５９．２、ｍ／ｚ実測値１６０．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７０】
Ｂ．１−クロロ−３−メチルイソキノリン，３１ｂ
【０５７１】
【化１４６】
2020514267.tif 000225
【０５７２】
０℃の無水ＣＨ２Ｃｌ２（５ｍＬ）中の３−メチルイソキノリン２−オキシド，３１ａ（１．４０ｇ、８．８０ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、オキシ塩化リン（０．９０２ｍＬ、９．６７ｍｍｏｌ）を添加し、続いてアルゴン雰囲気下でＤＭＦ（０．３３８ｍＬ、４．４０ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応混合物を室温に温め、２０時間撹拌した。飽和炭酸ナトリウム水溶液を反応混合物にゆっくりと添加して、ｐＨを７〜８に調整した。得られた混合物を分離し、水層をジクロロメタンで抽出した。有機抽出物を合わせ、食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗化合物３１ｂを得て、これをフラッシュカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル：石油エーテル＝２０：８０）により精製して、化合物３１ｂ（６７０ｍｇ、４３％）を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ８ＣｌＮの質量計算値１７７．６、ｍ／ｚ実測値１７７．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７３】
Ｃ．１−ヒドラジジニル−３−メチルイソキノリン，３１ｃ
【０５７４】
【化１４７】
2020514267.tif 000226
【０５７５】
１−クロロ−３−メチルイソキノリン，３１ｂ（６７０ｍｇ、３．７７ｍｍｏｌ）、ヒドラジン水和物（４．４４ｇ、７５．４ｍｍｏｌ）、及びＥｔＯＨ（５ｍＬ）の混合物を９０℃に加熱し、２０時間撹拌した後、室温に冷却した。混合物を濃縮して、黄色固体を得て、これを酢酸エチル（１００ｍＬ）に溶解し、水（１００ｍＬ×２）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物３１ｃ（７１５ｍｇ、９８％）を黄色固体として得た。粗生成物を更に精製することなく直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ１１Ｎ３の質量計算値１７３．２、ｍ／ｚ実測値１７４．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７６】
Ｄ．エチル１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３１ｄ
【０５７７】
【化１４８】
2020514267.tif 000227
【０５７８】
１−ヒドラジニル−３−メチルイソキノリン，３１ｃ（７１０ｍｇ、４．１０ｍｍｏｌ）、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（１．２７ｇ、４．５１ｍｍｏｌ）、及びＥｔＯＨ（１５ｍＬ）の混合物を９０℃に加熱し、２０時間撹拌した後、室温に冷却した。混合物を減圧下で濃縮して、黄色固体を得て、これをＭｅＯＨ（５ｍＬ）で処理し、１５分間撹拌した。固体を濾過により回収し、ＭｅＯＨ（３ｍＬ×２）で洗浄し、減圧下で室温で乾燥して、化合物３１ｄ（８２３．２ｍｇ、５６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１７Ｈ１４Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３４９．３、ｍ／ｚ実測値３５０．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δ８．２７（ｓ、１Ｈ）、７．８７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．７７−７．６６（ｍ、２Ｈ）、７．５９−７．４８（ｍ、２Ｈ）、４．４２（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、２．７３（ｓ、３Ｈ）、１．４２（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０５７９】
Ｅ．１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３１ｅ
【０５８０】
【化１４９】
2020514267.tif 000228
【０５８１】
エチル１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３１ｄ（２２０ｍｇ、０．６３０ｍｍｏｌ）、水酸化リチウム（４５．２ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）、ＭｅＯＨ（１ｍＬ）、ＴＨＦ（１ｍＬ）、及び水（１ｍＬ）の混合物を室温で２０時間撹拌した。６Ｎ  ＨＣｌ水溶液を用いて混合物のｐＨを２に調整した。有機溶媒を減圧下で除去した。残留物を水（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物３１ｅ（１４０ｍｇ、６９％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１５Ｈ１０Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３２１．２、ｍ／ｚ実測値３２２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８２】
Ｆ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９
【０５８３】
【化１５０】
2020514267.tif 000229
【０５８４】
オキシ塩化リン（０．０４９ｍＬ、０．５２ｍｍｏｌ）を、１−（３−メチルイソキノリン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３１ｅ（１４０ｍｇ、０．４３６ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（９３．８ｍｇ、０．４７９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（２ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した後、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＰｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｇｅｍｉｎｉ  Ｃ１８  １５０×２５ｍｍ×５μｍカラム（５０％〜８０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）を使用した分取ＨＰＬＣにより精製して、純粋な化合物９を得た。化合物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物９（９６．１０ｍｇ、４４％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２２Ｈ１４ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４９８．８、ｍ／ｚ実測値４９８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．２８（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、８．８９（ｓ、１Ｈ）、８．７０（ｓ、１Ｈ）、８．６３（ｓ、１Ｈ）、８．２１（ｓ、２Ｈ）、８．１１（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．０４（ｓ、１Ｈ）、７．９０（ｍ、１Ｈ）、７．７３（ｍ、１Ｈ）、７．６０（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、２．６８（ｓ、３Ｈ）。
【０５８５】
（実施例３２）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６６
【０５８６】
【化１５１】
2020514267.tif 000230
【０５８７】
Ａ．４−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−１−メチルイソキノリン，３２ａ
【０５８８】
【化１５２】
2020514267.tif 000231
【０５８９】
４−ブロモ−１−メチルイソキノリン（８００ｍｇ、３．６０ｍｍｏｌ）、（ジフェニルメチレン）ヒドラジン（７０７ｍｇ、３．６０ｍｍｏｌ）、ＢＩＮＡＰ（２２４ｍｇ、０．３６０ｍｍｏｌ）、酢酸パラジウム（ＩＩ）（８０．９ｍｇ、０．３６０ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＮａ（１．０４ｇ、１０．８ｍｍｏｌ）、及び１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）からなる混合物を１００℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。懸濁液を珪藻土パッドを通して濾過し、パッドを酢酸エチル（３０ｍＬ）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを水（１５ｍＬ）に添加した。得られた混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗化合物３２ａを得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１）により精製して、化合物３２ａ（５００ｍｇ、４１％）を褐色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２３Ｈ１９Ｎ３の質量計算値３３７．１６、ｍ／ｚ実測値３３７．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．７４（ｓ、１Ｈ）、８．１１−８．０５（ｍ、１Ｈ）、７．８７（ｓ、１Ｈ）、７．７０−７．６４（ｍ、４Ｈ）、７．６３−７．５９（ｍ、１Ｈ）、７．５８−７．５３（ｍ、２Ｈ）、７．４９−７．４３（ｍ、２Ｈ）、７．４１−７．３１（ｍ、４Ｈ）、２．９１（ｓ、３Ｈ）。
【０５９０】
Ｂ．４−ヒドラジジニル−１−メチルイソキノリン，３２ｂ
【０５９１】
【化１５３】
2020514267.tif 000232
【０５９２】
濃ＨＣｌ（５ｍＬ）を４−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−１−メチルイソキノリン，３２ａ（５００ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）及びＥｔＯＨ（２ｍＬ）からなる溶液に添加した。得られた溶液を室温で１６時間撹拌した。得られた混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ）に添加し、濾過し、パッドをジクロロメタン（１０ｍＬ）で洗浄した。有機溶液を減圧下で濃縮乾固して、化合物３２ｂ（９４０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の工程で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１０Ｈ１１Ｎ３の質量計算値１７３．１０、ｍ／ｚ実測値１７４．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９３】
Ｃ．エチル１−（１−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３２ｃ
【０５９４】
【化１５４】
2020514267.tif 000233
【０５９５】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（９８４ｍｇ、４．１０ｍｍｏｌ）、４−ヒドラジニル−１−メチルイソキノリン，３２ｂ（８４０ｍｇ、３．４１ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（０．９５０ｍＬ、６．８３ｍｍｏｌ）、及びエタノール（２０ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを水（１０ｍＬ）に添加した。得られた混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固させ、化合物３２ｃを得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝４：１）により精製して、化合物３２ｃ（２５０ｍｇ、２１％）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ１７Ｈ１４Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３４９．１０、ｍ／ｚ実測値３４９．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．４５（ｓ、１Ｈ）、８．２９−８．２１（ｍ、２Ｈ）、７．７７−７．６８（ｍ、２Ｈ）、７．２８−７．２３（ｍ、１Ｈ）、４．４２（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、３．０７（ｓ、３Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０５９６】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６６
【０５９７】
【化１５５】
2020514267.tif 000234
【０５９８】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１９３ｍｇ、０．９８８ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液、並びにエチル１−（１−メチルイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３２ｃ（２３０ｍｇ、０．６５８ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（１．９８ｍＬ、１．９８ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍ）からなる溶液に０℃で添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。得られた混合物を水（５ｍＬ）に添加し、酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＫｒｏｍａｓｉｌ  １５０×２５ｍｍ×１０μｍカラム（３５％〜６５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）を使用した分取ＨＰＬＣにより精製して、純粋な化合物６６を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物６６（１２６．４０ｍｇ、３８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：Ｃ２２Ｈ１７ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４４４．１２、ｍ／ｚ実測値４４９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．２９（ｓ、１Ｈ）、８．８６（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６２（ｄ、Ｊ＝９．２Ｈｚ、２Ｈ）、８．４２（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、７．９４−７．８３（ｍ、２Ｈ）、７．２３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、３．０４（ｓ、３Ｈ）。
【０５９９】
（実施例３３）
Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２３
【０６００】
【化１５６】
2020514267.tif 000235
【０６０１】
Ａ．エチル１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３３ａ
【０６０２】
【化１５７】
2020514267.tif 000236
【０６０３】
スターラーバーを備えた２０ｍＬバイアルに、４−クロロイソキノリン（１０３．６ｍｇ、０．６３３ｍｍｏｌ）、パラジウム（ＩＩ）（ｐｉ−シンナミル）クロリド二量体（９．１ｍｇ、０．０１７６ｍｍｏｌ）、ｎ−［２−（ジ−１−アダマンチルホスフィノ）フェニル］モルホリン（２２ｍｇ、０．０４７５ｍｍｏｌ）、ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（１１０ｍｇ、１．１４５ｍｍｏｌ）、ヒドラジン水和物（０．０６１４ｍＬ、１．０３２ｇ／ｍＬ、１．２６６ｍｍｏｌ）、及びトルエン（６．３ｍＬ）を空気下で室温で入れた。暗黄色混合物をアルゴンガスで１分間素早くバブリングし、次いでバイアルを密封し、アルゴン雰囲気下で１００℃で一晩（１４時間）撹拌した。次いで、反応物を室温に冷却し、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（０．１２３ｍＬ、１．２３５ｇ／ｍＬ、０．６３３ｍｍｏｌ）で処理し、空気（密封）下で１００℃で撹拌した。１００℃で２０分後、反応物を減圧下で４６℃で濃縮して、淡緑色残留物を得た。これをＴＨＦ（３ｍＬ）に取り込み、６０℃で５分間撹拌して、反応混合物からの化合物３３ａの溶解を最大にし、次いで反応混合物を室温に冷却した。ＴＨＦ中の琥珀色溶液（推定０．２Ｍ）を２つ（４ｍＬ）バイアルに分け、更になる精製又は特性評価をすることなく次の工程で直ちに使用した。
【０６０４】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２３
【０６０５】
【化１５８】
2020514267.tif 000237
【０６０６】
ＴＨＦ中の粗エチル１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３３ａ（工程Ａ、推定１０６ｍｇ、０．３１６ｍｍｏｌ）の溶液を５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−アミン（５２．７ｍｇ、０．３３２ｍｍｏｌ）で処理し、均質になるまで混合物を撹拌した。次いで、混合物をＫＯｔＢｕ（５６ｍｇ、０．４９９ｍｍｏｌ）で１回で処理し、得られた暗赤みがかった反応物を空気（密封）下で室温で４５分間撹拌した。次いで、約１００ｍｇのチオール官能化シリカゲル（１．２ｍｍｏｌ／ｇ、約３当量）を添加し、反応物を室温で更に４５分間撹拌した。次いで、混合物を濾過し、濃縮して、暗残留物（１３６ｍｇ）を得て、これを共溶媒（０．１４ｍＬ  ＤＭＳＯ／０．２ｍＬ  ＤＣＭ）に溶解し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（２４ＣＶ超のヘプタン中の１０〜１００％ＥｔＯＡｃ）により精製した。ＭｅＯＨからの濃縮により、化合物２３を白色泡状物として得た（１１．６ｍｇ、３工程から全部で８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．４３（ｓ、１Ｈ）、８．５４（ｓ、１Ｈ）、８．０８−８．２６（ｍ、５Ｈ）、７．７７（ｑｕｉｎｄ、２Ｈ）、７．３４（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝７．５８Ｈｚ、１Ｈ）、４．０３（ｓ、３Ｈ）；ＭＳ  ｍ／ｅ  ４４８．０（Ｍ＋Ｈ）。
【０６０７】
（実施例３４）
Ｎ−（５−シアノ−６−メトキシピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２４
【０６０８】
【化１５９】
2020514267.tif 000238
【０６０９】
ＴＨＦ中の粗エチル１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３３ａ（推定１０６ｍｇ、０．３１６ｍｍｏｌ）の溶液を、５−アミノ−２−メトキシニコチノニトリル（４７．４ｍｇ、０．３１８ｍｍｏｌ）を５−クロロ−６−メトキシピリジン−３−アミンの代わりに用いて実施例３３の工程Ｂに記載されるようにして処理し、反応物をチオール官能化シリカゲルではなく固体ＮＨ４Ｃｌでクエンチした。フラッシュカラムクロマトグラフィーによる精製、続いてＭｅＯＨからの濃縮により、化合物２４（１８ｍｇ、３工程全体で１３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．４５（ｓ、１Ｈ）、８．６１（ｓ、１Ｈ）、８．４５（ｓ、２Ｈ）、８．２４（ｓ、１Ｈ）、８．１７（ｄ、Ｊ＝７．５８Ｈｚ、１Ｈ）、７．７４−７．８３（ｍ、２Ｈ）、７．６９（ｓ、１Ｈ）、７．２８−７．３７（ｍ、１Ｈ）、４．０８（ｓ、３Ｈ）。ＭＳ  ｍ／ｅ  ４３９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０６１０】
（実施例３５）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１００
【０６１１】
【化１６０】
2020514267.tif 000239
【０６１２】
Ａ．５−ヒドラジジニル−１，６−ナフチリジン，３５ａ
【０６１３】
【化１６１】
2020514267.tif 000240
【０６１４】
５−クロロ−１，６−ナフチリジン（１５０ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）の溶液をヒドラジン水和物（３ｍＬ）に添加し、混合物を８０℃に加熱し、１６時間撹拌した。混合物から化合物３５ａが固体として得られ、これを濾過により回収した。（１００ｍｇ、４２％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１６１．１。
【０６１５】
Ｂ．エチル１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３５ｂ
【０６１６】
【化１６２】
2020514267.tif 000241
【０６１７】
エタノール（５ｍＬ）中の５−ヒドラジニル−１，６−ナフチリジン，３５ａ（１００ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（１１９．５ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）からなる溶液を８０℃で４時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗化合物３５ｂを得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物３５ｂを黄色固体として得た（１００ｍｇ、８５．５％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３７．１。
【０６１８】
Ｃ．１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３５ｃ
【０６１９】
【化１６３】
2020514267.tif 000242
【０６２０】
水（１ｍＬ）及びエタノール（１ｍＬ）中のエチル１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３５ｂ（９０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮａＯＨ（１２．８５ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を３時間撹拌した。溶液がｐＨ２に調整されるまで、２Ｎ  ＨＣｌ（水溶液）を混合物に添加した。溶媒を減圧下で除去して、粗化合物３５ｃを白色固体として得た（８２．５ｍｇ、１００％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３０８．８。
【０６２１】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１００
【０６２２】
【化１６４】
2020514267.tif 000243
【０６２３】
三塩化ホスホリル（４９．４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン中の１−（１，６−ナフチリジン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３５ｃ（８２ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（５９．４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１０７μＬ、１．３３ｍｍｏｌ）の混合物に室温で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（水溶液）（１０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機抽出物を水（５ｍＬ）及び食塩水（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜酢酸エチル／メタノール＝９０：１０）により精製した。溶媒を減圧下で除去し、化合物１００を白色固体として得た（５６．４ｍｇ、４３％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４４７．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．６３（ｄｄ、Ｊ＝８．６０、４．１９Ｈｚ、１Ｈ）、８．０３（ｓ、２Ｈ）、８．１５（ｓ、１Ｈ）、８．１６−８．２２（ｍ、２Ｈ）、８．２７（ｓ、１Ｈ）、８．７３（ｄ、Ｊ＝５．７３Ｈｚ、１Ｈ）、８．８３（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、８．９６（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、９．２１（ｄｄ、Ｊ＝４．３０、１．６５Ｈｚ、１Ｈ）。
【０６２４】
（実施例３６）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９９
【０６２５】
【化１６５】
2020514267.tif 000244
【０６２６】
Ａ．７−ヒドラジニルフロ［２，３−ｃ］ピリジン，３６ａ
【０６２７】
【化１６６】
2020514267.tif 000245
【０６２８】
７−クロロフロ［２，３−ｃ］ピリジン（３００ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）をエタノール（５ｍＬ）に溶解し、ヒドラジン水和物（３４５ｍｇ、５．８６ｍｍｏｌ）を添加し、反応混合物を１１０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗化合物３６ａを黄色固体として得た。化合物３６ａをシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン／ＭｅＯＨ１００／０〜８０／２０）により精製して、化合物３６ａを黄色固体として得た（２５０ｍｇ、８３．９％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１５０．１。
【０６２９】
Ｂ．エチル１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３６ｂ
【０６３０】
【化１６７】
2020514267.tif 000246
【０６３１】
７−ヒドラジニルフロ［２，３−ｃ］ピリジン，３６ａ（２５０ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）をエタノール（１０ｍＬ）に溶解し、２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（７８８ｍｇ、３．２８ｍｍｏｌ）を添加し、反応混合物を８０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、黄色の粗油状物を得た。油状物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜８０／２０）により精製して、化合物３６ｂを黄色油状物として得た（３６０ｍｇ、６８％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３２５．９。
【０６３２】
Ｃ．１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３６ｃ
【０６３３】
【化１６８】
2020514267.tif 000247
【０６３４】
濃ＨＣｌ（４．７ｍＬ）をエチル１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３６ｂ（１７０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）に添加し、反応混合物を１３０℃で２時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、化合物３６ｃを黄色固体として得て（１６０ｍｇ、９８％）、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２９７．９。
【０６３５】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９９
【０６３６】
【化１６９】
2020514267.tif 000248
【０６３７】
１−（フロ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３６ｃ（１６０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（６３．８ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１２２ｍｇ、１．５４ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、三塩化ホスホリル（７８．８ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗化合物９９を黄色油状物として得た。油状物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６５％／３５％〜４０％／６０％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物９９を黄色固体として得た（６５ｍｇ、４１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４６５．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．４１（ｓ、１Ｈ）、９．０６（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．８３（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５３（ｓ、１Ｈ）、８．４８（ｄ、Ｊ＝５．７Ｈｚ、１Ｈ）、８．３２（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２９（ｓ、２Ｈ）、７．９５（ｄｄ、Ｊ＝０．９、５．７Ｈｚ、１Ｈ）、７．１３（ｄｄ、Ｊ＝０．９、２．２Ｈｚ、１Ｈ）。
【０６３８】
（実施例３７）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９４
【０６３９】
【化１７０】
2020514267.tif 000249
【０６４０】
Ａ．４−ヒドラジニルフロ［３，２−ｃ］ピリジン，３７ａ
【０６４１】
【化１７１】
2020514267.tif 000250
【０６４２】
ヒドラジン（６．５２ｇ、１３０ｍｍｏｌ）中の４−クロロフロ［３，２−ｃ］ピリジン（２００ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で１２時間撹拌した。反応混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を分配し、濃縮して、化合物３７ａを黄色固体として得た（０．１５ｇ、７７％）。
【０６４３】
Ｂ．エチル１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３７ｂ
【０６４４】
【化１７２】
2020514267.tif 000251
【０６４５】
エタノール（５ｍＬ）中の４−ヒドラジニルフロ［３，２−ｃ］ピリジン，３７ａ（１５０ｍｇ、１．０１ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（３１４ｍｇ、１．３１ｍｍｏｌ）からなる溶液を８０℃で３時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、粗化合物３７ｂを黄色固体として得た（１７０ｍｇ、５１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３２５．９。
【０６４６】
Ｃ．１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３７ｃ
【０６４７】
【化１７３】
2020514267.tif 000252
【０６４８】
濃ＨＣｌ（４．４ｍＬ）中のエチル１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３７ｂ（１７０ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）の混合物を１１０℃で５時間撹拌した。溶媒を減圧下で除去して、化合物３７ｃを黄色固体として得た（１５５ｍｇ、１００％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２９７．９。
【０６４９】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９４
【０６５０】
【化１７４】
2020514267.tif 000253
【０６５１】
三塩化ホスホリル（６１．６μＬ、０．６７ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン中の１−（フロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３７ｃ（１００ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（７５．２ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１３５μＬ、１．６８ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（水溶液）（１０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ）で抽出した。有機抽出物を水（５ｍＬ）及び食塩水（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６５％／３５％〜３５％／６５％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物９４を白色固体として得た（７３．６ｍｇ、４６％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４４７．０；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ７．１３（ｄ、Ｊ＝１．３２Ｈｚ、１Ｈ）、７．９４−７．９９（ｍ、１Ｈ）、８．３０（ｓ、２Ｈ）、８．３３（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、８．４９（ｄ、Ｊ＝５．７３Ｈｚ、１Ｈ）、８．５５（ｓ、１Ｈ）、８．８５（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．０７（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、１１．４５（ｓ、１Ｈ）。
【０６５２】
（実施例３８）
１−（シンノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９３
【０６５３】
【化１７５】
2020514267.tif 000254
【０６５４】
Ａ．４−ヒドラジニルシンノリン，３８ａ
【０６５５】
【化１７６】
2020514267.tif 000255
【０６５６】
スターラーバーを備えたバイアルに４−クロロシンノリン（２１２ｍｇ、１．２８８ｍｍｏｌ）及びヒドラジン（０．４ｍＬ、１．０２１ｇ／ｍＬ、１２．７４５ｍｍｏｌ）を入れ、混合物をアルゴン（４×）で排気し流した。室温で１〜２分以内に、反応混合物は琥珀色の均質溶液になり、自発的に温かくなり、橙色ペーストになった。次いで、反応物を１１０℃で５分間加熱した。反応物を室温に冷却し、水（８ｍＬ）を得られたペーストに添加し、混合物を濾過した。濾過ケーキを水（４ｍＬ×２）で洗浄し、減圧下で乾燥して、化合物３８ａを黄色粉末として得た（１４２．１ｍｇ、６９％）。
【０６５７】
Ｂ．エチル１−（シンノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３８ｂ
【０６５８】
【化１７７】
2020514267.tif 000256
【０６５９】
エタノール（５ｍＬ）中の４−ヒドラジニルシンノリン、３８ａ（１００ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（２４４ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）からなる溶液を８０℃で３時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗化合物３８ｂを得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、粗化合物３８ｂを黄色固体として得た（９０ｍｇ、５３％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３６．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ１．４２（ｔ、Ｊ＝７．１７Ｈｚ、３Ｈ）、４．４３（ｑ、Ｊ＝７．２８Ｈｚ、２Ｈ）、７．５４（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、７．８７（ｔ、Ｊ＝７．６１Ｈｚ、１Ｈ）、７．９９（ｔｄ、Ｊ＝７．７２、１．１０Ｈｚ、１Ｈ）、８．３３（ｓ、１Ｈ）、８．７４（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、９．３３（ｓ、１Ｈ）。
【０６６０】
Ｃ．１−（シンノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３８ｃ
【０６６１】
【化１７８】
2020514267.tif 000257
【０６６２】
濃ＨＣｌ（２．２３ｍＬ）中のエチル１−（シンノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３８ｂ（９０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の混合物を１１０℃で５時間撹拌した。溶媒を減圧下で除去して、化合物３８ｃを黄色固体として得た（８２ｍｇ、１００％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３０８．９。
【０６６３】
Ｄ．１−（シンノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９３
【０６６４】
【化１７９】
2020514267.tif 000258
【０６６５】
三塩化ホスホリル（１６３．２ｍｇ、１．０１ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン中の１−（シンノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３８ｃ（８２ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（５９．４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１２６ｍｇ、１．６０ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ（水溶液）（１０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機抽出物を水（５ｍＬ）及び食塩水（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６２％／３８％〜３２％／６８％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物９３を淡黄色固体として得た（２０ｍｇ、１６％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７７．０；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ−６）δｐｐｍ７．５８（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．０１−８．１０（ｍ、１Ｈ）、８．１５（ｔ、Ｊ＝７．５０Ｈｚ、１Ｈ）、８．２９（ｓ、２Ｈ）、８．７１（ｓ、１Ｈ）、８．７４（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、８．８７（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、９．０９（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、９．７７（ｓ、１Ｈ）、１１．３７（ｓ、１Ｈ）。
【０６６６】
（実施例３９）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９２
【０６６７】
【化１８０】
2020514267.tif 000259
【０６６８】
Ａ．８−フルオロ−４−ヒドラジニルキノリン，３９ａ
【０６６９】
【化１８１】
2020514267.tif 000260
【０６７０】
４−クロロ−８−フルオロキノリン（３００ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）をエタノール（５ｍＬ）に溶解し、ヒドラジン水和物（２９２ｍｇ、５．０ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を８０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗化合物３９ａを黄色固体として得た。固体をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン／ＭｅＯＨ１００／０〜８０／２０）により精製して、化合物３９ａを黄色固体として得た（３５０ｍｇ、８２％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１７８．１。
【０６７１】
Ｂ．エチル１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３９ｂ
【０６７２】
【化１８２】
2020514267.tif 000261
【０６７３】
エタノール（１０ｍＬ）中の８−フルオロ−４−ヒドラジニルキノリン，３９ａ（３５０ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（６４８ｍｇ、２．７０ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で１６時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜８０：２０）により精製した。溶媒を減圧下で除去し、化合物３９ｂを黄色固体として得た（７８０ｍｇ、６１％）。
【０６７４】
Ｃ．１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３９ｃ
【０６７５】
【化１８３】
2020514267.tif 000262
【０６７６】
濃ＨＣｌ（１０ｍＬ）中のエチル１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，３９ｂ（１５０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）の混合物を１３０℃で４時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、化合物３９ｃを黄色固体として得た（１４０ｍｇ、１００％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３２５．９。
【０６７７】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９２
【０６７８】
【化１８４】
2020514267.tif 000263
【０６７９】
三塩化ホスホリル（８１．２ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（３ｍＬ）中の１−（８−フルオロキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３９ｃ（１５０ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（６５．７ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１２６ｍｇ、１．６０ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ（水溶液）（１０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。有機抽出物を水（５ｍＬ）及び食塩水（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。得られた残留物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（５７％／４３％〜２７％／７３％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物９２を黄色固体として得た（５４ｍｇ、３１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９３．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．４１（ｓ、１Ｈ）、９．２１（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、９．１０（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．８７（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６８（ｓ、１Ｈ）、８．２９（ｓ、２Ｈ）、８．０１（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．８２−７．６７（ｍ、２Ｈ）、７．１４（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０６８０】
（実施例４０）
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９１
【０６８１】
【化１８５】
2020514267.tif 000264
【０６８２】
三塩化ホスホリル（３８．５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（３ｍＬ）中の１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（５１．４ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，６ｂ（６０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（６０ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で添加した。反応物を室温で１６時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（水溶液）（２０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を水（５ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。得られた残留物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６４％／３６％〜３４％／６６％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物９１を黄色固体として得た（４０ｍｇ、４９％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８４．９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．４０（ｓ、１Ｈ）、９．１１（ｄｄ、Ｊ＝２．１、３．６Ｈｚ、１Ｈ）、９．０１（ｄ、Ｊ＝１．５Ｈｚ、１Ｈ）、８．６６（ｓ、１Ｈ）、８．５９（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．３７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．３２（ｓ、１Ｈ）、８．０５−７．９４（ｍ、２Ｈ）、７．７９−７．７１（ｍ、２Ｈ）、７．４９（ｓ、１Ｈ）。
【０６８３】
（実施例４１）
Ｎ−（５−シアノ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８８
【０６８４】
【化１８６】
2020514267.tif 000265
【０６８５】
Ａ．２−シクロプロポキシ−５−ニトロニコチノニトリル，４１ａ
【０６８６】
【化１８７】
2020514267.tif 000266
【０６８７】
２−クロロ−５−ニトロニコチノニトリル（３００ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）及びシクロプロパノール（３８０ｍｇ、６．５４ｍｍｏｌ）を炭酸カリウム（３３９ｍｇ、２．４５ｍｍｏｌ）に添加し、混合物を室温で一晩撹拌した。混合物を濃縮乾固し、酢酸エチル（５ｍＬ）に溶解した。水（１０ｍＬ）を反応混合物に添加した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮乾固して、粗化合物４１ａを得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜６０／４０）により精製して、化合物４１ａを黄色固体として得た（３１０ｍｇ、９２％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ０．８５−０．９０（ｍ、４Ｈ）、４．５２−４．５８（ｍ、１Ｈ）、９．１８（ｄ、Ｊ＝２．７６Ｈｚ、１Ｈ），９．３５（ｄ、Ｊ＝２．７６Ｈｚ、１Ｈ）。
【０６８８】
Ｂ．５−アミノ−２−シクロプロポキシニコチノニトリル，４１ｂ
【０６８９】
【化１８８】
2020514267.tif 000267
【０６９０】
Ｆｅ（０）（４２２ｍｇ、７．５６ｍｍｏｌ）及びＮＨ４Ｃｌ（４０４ｍｇ、７．５６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）、メタノール（１０ｍＬ）、及び水（１０ｍＬ）中の２−シクロプロポキシ−５−ニトロニコチノニトリル，４１ａ（３１０ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。反応混合物を６５℃で２時間撹拌した。混合物を濾過した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液を添加して、反応混合物のｐＨを７〜８に調整した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出した。有機抽出物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮乾固して、粗化合物４１ｂを黄色固体として得た（２８０ｍｇ、８７％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１７５．８。
【０６９１】
Ｃ．Ｎ−（５−シアノ−６−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８８
【０６９２】
【化１８９】
2020514267.tif 000268
【０６９３】
２−（７−アザ−１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−ｙｌ）−１，１，３，３−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（１８６ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）を、ＤＭＦ（２ｍＬ）中の１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（１００ｍｇ、０．３２５ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−シクロプロポキシニコチノニトリル，４１ｂ（９７．１ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、及びトリエチルアミン（１４２μＬ、０．８１ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。水（５ｍＬ）を混合物に添加した。水性部分をジクロロメタン（５ｍＬ×３）で抽出した。分離した有機層をＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮し、粗生成物を得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（７４％／２６％〜４４％／５６％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物８８を白色固体として得た（９０ｍｇ、４３％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４６５．０；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ０．７５−０．８０（ｍ、２Ｈ）、０．８１−０．８７（ｍ、２Ｈ）、４．３９（ｔｔ、Ｊ＝６．１２、３．１４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６３−７．７３（ｍ、２Ｈ）、７．９１−７．９５（ｍ、１Ｈ）、７．９６−８．０２（ｍ、１Ｈ）、８．３４（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．５２−８．５８（ｍ、２Ｈ）、８．７５（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．０８（ｄｄ、Ｊ＝４．０８、１．６５Ｈｚ、１Ｈ）、１１．０１（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）。
【０６９４】
（実施例４２）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１０２
【０６９５】
【化１９０】
2020514267.tif 000269
【０６９６】
Ａ．１−ヒドラジニルフタラジン，４２ａ
【０６９７】
【化１９１】
2020514267.tif 000270
【０６９８】
ヒドラジン（５．３２ｇ、１０６．３ｍｍｏｌ）中の１−クロロフタラジン（３５０ｍｇ、２．１３ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で４時間撹拌した。混合物をジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜０：１００）により精製して、粗化合物４２ａを黄色固体として得た（０．２５ｇ、７３．３％）。
【０６９９】
Ｂ．エチル１−（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４２ｂ
【０７００】
【化１９２】
2020514267.tif 000271
【０７０１】
エタノール（５ｍＬ）中の１−ヒドラジニルフタラジン、４２ａ（２５０ｍｇ、１．５６ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（７５０ｍｇ、３．１２ｍｍｏｌ）からなる溶液を８０℃で３時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、粗化合物４２ｂを黄色固体として得た（１６０ｍｇ、２７．４％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３６．９。
【０７０２】
Ｃ．１−（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４２ｃ
【０７０３】
【化１９３】
2020514267.tif 000272
【０７０４】
濃ＨＣｌ（３．５ｍＬ）中のエチル１−（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４２ｂ（１６０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）の混合物を１１０℃で５時間撹拌した。溶媒を減圧下で除去して、化合物４２ｃを黄色固体として得た（１４０ｍｇ、１００％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３０８．９。
【０７０５】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１０２
【０７０６】
【化１９４】
2020514267.tif 000273
【０７０７】
三塩化ホスホリル（２１８．２ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中の１−（（フタラジン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４２ｃ（１３０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（７９．５ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、ピリジン（１７０ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を混合物に添加した。混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。有機部分を減圧下で濃縮し、粗生成物を得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６５％／３５％〜３５％／６５％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物１０２を白色固体として得た（１５ｍｇ、９％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７７．０；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ７．８１（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．１４−８．２５（ｍ、２Ｈ）、８．４４（ｄ、Ｊ＝７．７２Ｈｚ、１Ｈ）、８．７３（ｓ、１Ｈ）、８．８９（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．１２（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．９８（ｓ、１Ｈ）、１１．４５（ｓ、１Ｈ）。
【０７０８】
（実施例４３）
メチル３−クロロ−５−（３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド）ピコリネート，化合物４４
【０７０９】
【化１９５】
2020514267.tif 000274
【０７１０】
Ａ．メチル５−アミノ−３−クロロピコリネート，４３ａ
【０７１１】
【化１９６】
2020514267.tif 000275
【０７１２】
ＭｅＯＨ（３ｍＬ）及びトルエン（１５ｍＬ）中の６−ブロモ−５−クロロピリジン−３−アミン（５００ｍｇ、２．４１ｍｍｏｌ）、１，１−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン（１３４ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、及びトリエチルアミン（７３２ｍｇ、７．２３ｍｍｏｌ）を、ジクロロ［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）［フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン付加物（触媒、１９７ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）とともにＣＯ（３５ｐｓｉ）雰囲気下で７０℃で加熱し、混合物を一晩撹拌した。ＣＯ（１当量）の取り込み後、触媒を濾過により除去し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜５０／５０）により精製して、化合物４３ａを赤色固体として得た（３００ｍｇ、６７％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ３．９６（ｓ、３Ｈ）、４．１４−４．２４（ｍ、２Ｈ）、７．０３（ｄ、Ｊ＝２．２６Ｈｚ、１Ｈ）、８．０３（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）。
【０７１３】
Ｂ．メチル３−クロロ−５−（３−クロロ−５−（１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピコリンアミド）ピコリネート，化合物４４
【０７１４】
【化１９７】
2020514267.tif 000276
【０７１５】
三塩化ホスホリル（２９．８ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（２ｍＬ）中の１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、メチル５−アミノ−３−クロロピコリネート、４３ａ（３８．８ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、及びピリジン（６４．７ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）の溶液に滴下して添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。水（５ｍＬ）を混合物に添加した。水性部分をジクロロメタン（５ｍＬ×３）で抽出した。分離した有機抽出物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（５５％／４５％〜２５％／７５％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物４４を白色固体として得た（２２ｍｇ、２１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：６２９．８；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ３．９０（ｓ、３Ｈ）、７．３０（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、７．８４−８．００（ｍ、２Ｈ）、８．３９（ｄ、Ｊ＝８．１６Ｈｚ、１Ｈ）、８．５８（ｄｄ、Ｊ＝１０．６９、１．８７Ｈｚ、２Ｈ）、８．６８（ｓ、１Ｈ）、８．８１（ｓ、１Ｈ）、９．０１（ｄｄ、Ｊ＝１０．０３、１．８７Ｈｚ、２Ｈ）、９．６４（ｓ、１Ｈ）、１１．３６（ｄ、Ｊ＝１９．４０Ｈｚ、２Ｈ）。
【０７１６】
（実施例４４）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１７
【０７１７】
【化１９８】
2020514267.tif 000277
【０７１８】
Ａ．３−（エトキシメチレン）−１−メトキシヘキサン−２，４−ジオン，４４ａ
【０７１９】
【化１９９】
2020514267.tif 000278
【０７２０】
エチル３−オキソペンタノエート（１．０ｇ、６．９ｍｍｏｌ）、トリエトキシメタン（３．１ｇ、２１ｍｍｏｌ）、及び無水酢酸（２０ｍＬ）からなる溶液を１３５℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた混合物を減圧下で濃縮乾固し、粗化合物４４ａ（１．８ｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の工程で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．６９−７．５４（ｍ、１Ｈ）、４．３３−４．１５（ｍ、４Ｈ）、２．７０（ｄｄ、Ｊ＝７．６，１３．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．４１−１．２６（ｍ、６Ｈ）、１．１３−１．０５（ｍ、３Ｈ）。
【０７２１】
Ｂ．５−ヒドラジニルキノリン，４４ｂ
【０７２２】
【化２００】
2020514267.tif 000279
【０７２３】
５−アミノキノリン（１．０ｇ、６．９ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（５ｍＬ）からなる溶液を０℃（氷／水）で１０分間撹拌した。亜硝酸ナトリウム（０．５７ｇ、８．３ｍｍｏｌ）及び水（０．５ｍＬ）からなる溶液を１０分間にわたり冷反応混合物に添加し、０℃（氷／水）で１時間撹拌した。Ｌ−アスコルビン酸（１．３ｇ、７．３ｍｍｏｌ）を反応混合物に１０分間にわたり添加した。得られた混合物を室温に温め、５０分間撹拌した。次いで、反応混合物を８０℃で２０分間加熱し、水（４ｍＬ）を添加した。懸濁液を再び０℃（氷／水）に冷却し、２時間撹拌した。固体を濾過により回収し、メタノールで洗浄して、化合物４４ｂ（８７０ｍｇ、７９％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．０１（ｂｒ．ｓ．，１Ｈ）、９．２８−９．１３（ｍ、２Ｈ）、８．０６−７．８６（ｍ、３Ｈ）、７．３３−７．２０（ｍ、１Ｈ）。
【０７２４】
Ｃ．エチル５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４４ｃ
【０７２５】
【化２０１】
2020514267.tif 000280
【０７２６】
３−（エトキシメチレン）−１−メトキシヘキサン−２，４−ジオン，４４ａ（７５５ｍｇ、３．７７ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニルキノリン，４４ｂ（５００ｍｇ、３．１４ｍｍｏｌ）、及びエタノール（１５ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（ジクロロメタン：メタノール＝１０：１）により精製して、化合物４４ｃ（７００ｍｇ、７５％）を褐色固体として得た。固体を逆相ＨＰＬＣ（０．０３８％ＴＦＡを含有する９５％水（溶媒Ａ）及び０．０２％ＴＦＡを含有する５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）、続いて５％以下の溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂの勾配）により精製した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．１７−９．１１（ｍ、１Ｈ）、８．４０（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１７（ｓ、１Ｈ）、８．０６（ｔ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．９３（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．８３−７．７８（ｍ、１Ｈ）、７．７７−７．７１（ｍ、１Ｈ）、４．３０（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、２．７８−２．６８（ｍ、２Ｈ）、１．３３（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）、０．９２（ｔ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、３Ｈ）。
【０７２７】
Ｄ．５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４４ｄ
【０７２８】
【化２０２】
2020514267.tif 000281
【０７２９】
水酸化リチウム水和物（２９８ｍｇ、７．１１ｍｍｏｌ）及び水（５ｍＬ）からなる溶液を、エチル５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４４ｃ（７００ｍｇ、２．３７ｍｍｏｌ）及びエタノール（１０ｍＬ）からなる溶液に添加した。得られた溶液を室温で１６時間撹拌した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固し、粗生成物を得て、これを水（３ｍＬ）に注ぎ、３Ｎ  ＨＣｌでｐＨ５に酸性化した。沈殿物を濾過により除去し、濾過ケーキを水（３ｍＬ）で洗浄し、次いで減圧下で乾燥して、化合物４４ｄ（４００ｍｇ、６３％）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．５４分、Ｃ１５Ｈ１３Ｎ３Ｏ２の質量計算値２６７．１０、ｍ／ｚ実測値２６８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。逆相ＨＰＬＣ（０．０３８％ＴＦＡを含有する９５％水（溶媒Ａ）及び０．０２％ＴＦＡを含有する５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）、続いて５％以下の溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂ）により精製して、化合物４４ｄを得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１２．５５（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．０２（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２７（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．１０（ｓ、１Ｈ）、７．９７−７．９１（ｍ、１Ｈ）、７．８２（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．６３−７．５３（ｍ、２Ｈ）、２．７７−２．６５（ｍ、２Ｈ）、０．８８（ｔ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、３Ｈ）。
【０７３０】
Ｅ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１７
【０７３１】
【化２０３】
2020514267.tif 000282
【０７３２】
ＰＯＣｌ３（１７２ｍｇ、１．１２ｍｍｏｌ）を、５−エチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４４ｄ（２５０ｍｇ、０．９３５ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（２０１ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）からなる溶液に０℃で滴下して添加した。得られた混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物に飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗物質を逆相ＨＰＬＣ（４０％〜５０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、化合物１７（１００ｍｇ）を得た。化合物１７を逆相ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３を含む水）によって更に精製して、純粋な化合物１７を得て、これを水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物１７（５６．５０ｍｇ、１３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．５１分、Ｃ２２Ｈ１７ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４４４．１２、ｍ／ｚ実測値４４５．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０２（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５４（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．３４（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、１Ｈ）、８．１５（ｓ、１Ｈ）、７．９６（ｓ、２Ｈ）、７．８９−７．８３（ｍ、１Ｈ）、７．６５−７．５７（ｍ、２Ｈ）、７．４６（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、２．８８（ｂｒ．ｓ．、２Ｈ）、１．０７（ｔ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、３Ｈ）。
【０７３３】
（実施例４５）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６８
【０７３４】
【化２０４】
2020514267.tif 000283
【０７３５】
Ａ．４−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−１Ｈ−インダゾール，４５ａ
【０７３６】
【化２０５】
2020514267.tif 000284
【０７３７】
４−ブロモ−１Ｈ−インダゾール（１．５０ｇ、０．７６０ｍｍｏｌ）、（ジフェニルメチレン）ヒドラジン（１．４９ｇ、７．６１ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＮａ（２．１９ｇ、２２．８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（６９７ｍｇ、０．７６０ｍｍｏｌ）、キサントホス（４４０ｍｇ、０．７６０ｍｍｏｌ）、及び１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）からなる混合物を、Ｎ２雰囲気下で１１０℃で２４時間撹拌した。混合物を室温に冷却し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固し、残留物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１：２）により精製して、化合物４５ａ（１ｇ、４２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ１０．３７（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．５２（ｓ、１Ｈ）、７．９５（ｓ、１Ｈ）、７．６７−７．５６（ｍ、５Ｈ）、７．４２−７．３３（ｍ、５Ｈ）、７．２５−７．２１（ｍ、１Ｈ）、６．９６（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、６．５４（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）。
【０７３８】
Ｂ．４−ヒドラジニル−１Ｈ−インダゾール，４５ｂ
【０７３９】
【化２０６】
2020514267.tif 000285
【０７４０】
４−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−１Ｈ−インダゾール、４５ａ（８００ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）、濃ＨＣｌ（１０ｍＬ）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる混合物を室温で１６時間撹拌した。エタノールを減圧下で除去し、水相を酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で抽出した。抽出物を減圧下で濃縮乾固し、化合物４５ｂ（４５０ｍｇ、９５％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．５０（ｂｒ  ｓ、３Ｈ）、８．１７（ｓ、１Ｈ）、７．２８−７．２０（ｍ、１Ｈ）、７．０９（ｄ、Ｊ＝８．５Ｈｚ、１Ｈ）、６．５５（ｄ、Ｊ＝７．３Ｈｚ、１Ｈ）。
【０７４１】
Ｃ．エチル１−（１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４５ｃ
【０７４２】
【化２０７】
2020514267.tif 000286
【０７４３】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，化合物１ｆ（３９．０ｍｇ、０．１６０ｍｍｏｌ）、４−ヒドラジニル−１Ｈ−インダゾール，４５ｂ（３０．０ｍｇ、０．１６０ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１８．０ｍｇ、０．１８０ｍｍｏｌ）、及びエタノール（３ｍＬ）からなる混合物を８０℃で１６時間撹拌した。混合物を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固し、残留物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製して、純粋な化合物４５ｃ（５５０ｍｇ）を得た。クロマトグラフィー後生成物（５５０ｍｇ）を分取ＨＰＬＣ（３２％〜６２％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）によって更に精製して、化合物４５ｃを得て、これを水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物４５ｃ（２６０ｍｇ、３３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ１１．０１（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．２４（ｓ、１Ｈ）、７．９６（ｓ、１Ｈ）、７．６５（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．５０−７．４６（ｍ、１Ｈ）、７．２３（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、４．４２（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０７４４】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６８
【０７４５】
【化２０８】
2020514267.tif 000287
【０７４６】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（７９．６ｍｇ、０．４１０ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、ｔ−ＢｕＯＫ（１．０２ｍＬ、１．０２ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍ）の溶液に０℃で滴下して添加した。次いで、エチル１−（１Ｈ−インダゾール−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，４５ｃ（２０．０ｍｇ、０．０６００ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を滴下して添加した。混合物を室温に温め、１６時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（２６％〜５６％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物６８を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物６８（７０ｍｇ、４４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１３．６３（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、１１．２９（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．８６（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５４（ｓ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、７．８８（ｓ、１Ｈ）、７．８２（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６０−７．５１（ｍ、１Ｈ）、７．３２（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）。
【０７４７】
（実施例４６）
１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３
【０７４８】
【化２０９】
2020514267.tif 000288
【０７４９】
ＰＯＣｌ３（９０．１ｍｇ、０．５８８ｍｍｏｌ）を、１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２ｂ（１５０ｍｇ、０．４９０ｍｍｏｌ）、２−（トリフルオロメチル）ピリジン−４−アミン（８７．３ｍｇ、０．５３９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（３ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＫｒｏｍａｓｉｌ  １５０×２５ｍｍ×１０μｍ（５５％〜５５％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）を使用した分取高速液体クロマトグラフィーにより精製して、純粋な化合物３を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して、化合物３（７６．９０ｍｇ、３５％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．２８（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、８．７２（ｄ、Ｊ＝６．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５６（ｓ、１Ｈ）、８．２５（ｄ、Ｊ＝６．４Ｈｚ、２Ｈ）、８．１５（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．９９（ｄ、Ｊ＝４．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．８３−７．７６（ｍ、１Ｈ）、７．７５−７．６０（ｍ、３Ｈ）、７．１２（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）。
【０７５０】
（実施例４７）
１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−Ｎ−（５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４
【０７５１】
【化２１０】
2020514267.tif 000289
【０７５２】
ＰＯＣｌ３（１２０ｍｇ、０．７８４ｍｍｏｌ）を、１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，２ｂ（２００ｍｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）、５−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−アミン（１１６ｍｇ、０．７１８ｍｍｏｌ）、及びピリジン（３ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（５４％〜８４％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物４を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物４（８１．７０ｍｇ、２８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３２分、Ｃ２１Ｈ１２Ｆ６Ｎ４Ｏの質量計算値４５０．３３７、ｍ／ｚ実測値４５１．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．１５（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．１４（ｓ、１Ｈ）、８．７７（ｓ、１Ｈ）、８．６２（ｓ、１Ｈ）、８．５５（ｓ、１Ｈ）、８．２５（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１５（ｄ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．８３−７．７７（ｍ、１Ｈ）、７．７５−７．６１（ｍ、３Ｈ）、７．１２（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）。
【０７５３】
（実施例４８）
Ｎ−（５−シアノピリジン−３−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５
【０７５４】
【化２１１】
2020514267.tif 000290
【０７５５】
ＰＯＣｌ３（２２．９ｍｇ、０．１４９ｍｍｏｌ）を、１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４８ｂ（２００ｍｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）、５−アミノニコチノニトリル（８５．６ｍｇ、０．７１８ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を水（２０ｍＬ）で洗浄し、酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（４６％〜７６％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物５（７４．９０ｍｇ、２８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝５．１２分、Ｃ２１Ｈ１２Ｆ３Ｎ５Ｏの質量計算値４０７．３４８、ｍ／ｚ実測値４０８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．１５（ｓ、１Ｈ）、９．１２（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．８１（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．６５（ｔ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５５（ｓ、１Ｈ）、８．２５（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１７−８．１２（ｍ、１Ｈ）、７．８１−７．７６（ｍ、１Ｈ）、７．７５−７．６１（ｍ、３Ｈ）、７．１３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０７５６】
（実施例４９）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（ジフルオロメチル）−１−（イソキノリン−１−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５６
【０７５７】
【化２１２】
2020514267.tif 000291
【０７５８】
スターラーバーを備えた４ｍＬバイアルに、１−ヒドラジニルイソキノリン，１０ａ（４４．９ｍｇ、０．２８２ｍｍｏｌ）、ＴＨＦ（０．５６ｍＬ、０．５Ｍ、０．２８ｍｍｏｌ）、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４−ジフルオロ−３−オキソブタノエート／ＴＨＦ（０．５６ｍＬ、０．５Ｍ、０．２８ｍｍｏｌ）を入れ、得られた琥珀色の均質溶液を室温で（蓋をして）１０分間撹拌し、続いて７０℃で１時間撹拌した。次いで、反応物を室温に冷却し、硫酸カルシウム（１８４ｍｇ、１．３５２ｍｍｏｌ）で処理し、１０分間（蓋をして）撹拌した。次いで、反応物を室温に冷却し、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（５５．７ｍｇ、０．２８４ｍｍｏｌ）及び１．０１Ｍ  ＫＯｔＢｕ／ＴＨＦ（０．４２ｍＬ、０．４２４ｍｍｏｌ）で処理し、得られた暗反応物を室温で３時間撹拌した。混合物を５Ｍ  ＮＨ４Ｃｌ（１ｍＬ）及び酢酸エチル（１ｍＬ）で分配した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮して、透明な赤色／琥珀色の油状物（１１９ｍｇ）を得た。この油状物を、１２ｇのＳｉｌｉｃｙｃｌｅ  ＨＰカラム（１０ＣＶ超のヘプタン中の５０〜１００％ＥｔＯＡｃ、次いでイソクラティック）により精製して、不純化合物５６（４３ｍｇ）をベージュ色固体として得た。これをＭｅＯＨ（１ｍＬ）から結晶化し、ＭｅＯＨ（２×０．５ｍＬ）で結晶を洗浄した後、化合物（３１．３ｍｇ、２４％）をオフホワイト色粉末として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．７２−８．７５（ｍ、１Ｈ）、８．５５−８．５７（ｍ、１Ｈ）、８．５１（ｄ、Ｊ＝５．５６Ｈｚ、１Ｈ）、８．３９−８．４４（ｍ、１Ｈ）、８．３４（ｓ、１Ｈ）、７．９７−８．０２（ｍ、２Ｈ）、７．９６（ｓ、２Ｈ）、７．８８−７．９１（ｍ、１Ｈ）、７．８０−７．８７（ｍ、１Ｈ）、７．６７−７．７３（ｍ、１Ｈ）、７．４０（ｔ、Ｊ＝５３．１Ｈｚ、１Ｈ）；ＭＳ  ｍ／ｅ４６７．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０７５９】
（実施例５０）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２６
【０７６０】
【化２１３】
2020514267.tif 000292
【０７６１】
Ａ．エチル２−（エトキシメチレン）−４−メチル−３−オキソペンタノエート，５０ａ
【０７６２】
【化２１４】
2020514267.tif 000293
【０７６３】
エチル４−メチル−３−オキソペンタノエート（５００ｍｇ、３．１６ｍｍｏｌ）、トリエトキシメタン（１．４１ｍｇ、９．４８ｍｍｏｌ）、及びＡｃ２Ｏ（５ｍＬ）からなる溶液を１３０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、化合物５０ａ（５５０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。
【０７６４】
Ｂ．エチル５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５０ｂ
【０７６５】
【化２１５】
2020514267.tif 000294
【０７６６】
エチル２−（エトキシメチレン）−４−メチル−３−オキソペンタノエート，５０ａ（５５０ｍｇ、２．５７ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニルキノリン，１３ａ（４０８ｍｇ、２．５７ｍｍｏｌ）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固し、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（ジクロロメタン：メタノール＝１００：０〜９０：１０）により精製して、化合物５０ｂ（４５０ｍｇ、５７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．７５分、Ｃ１８Ｈ１９Ｎ３Ｏ２の質量計算値３０９．３６２、ｍ／ｚ実測値３１０．０［Ｍ＋Ｈ］＋。化合物を、逆相ＨＰＬＣ（０．０３８％ＴＦＡを含有する９５％水（溶媒Ａ）及び０．０２％ＴＦＡを含有する５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）、続いて５％以下の溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂ）によって更に精製した。
【０７６７】
Ｃ．５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，５０ｃ
【０７６８】
【化２１６】
2020514267.tif 000295
【０７６９】
エチル５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５０ｂ（４５０ｍｇ、１．４６ｍｍｏｌ）、ＬｉＯＨ（１８３ｍｇ、４．３６ｍｍｏｌ）、及び水：ＥｔＯＨ（６ｍＬ、１：２）からなる溶液を室温で１６時間撹拌した。溶液を４Ｍ  ＨＣｌ水溶液でｐＨ７に中和し、固体を濾過により回収して、化合物５０ｃ（２８０ｍｇ、粗製物）を得て、これを精製することなく次の工程で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．６２分、Ｃ１６Ｈ１５Ｎ３Ｏ２の質量計算値２８１．３０９、ｍ／ｚ実測値２８２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７７０】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２６
【０７７１】
【化２１７】
2020514267.tif 000296
【０７７２】
ＰＯＣｌ３（１８３ｍｇ、１．１９ｍｍｏｌ）を、５−イソプロピル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，５０ｃ（２８０ｍｇ、０．９９５ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（３８９ｍｇ、１．９９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（４０％〜７０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）精製して、純粋な化合物２６を得た。化合物２６を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物２６（４８．６０ｍｇ、１０％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．７９分、Ｃ２３Ｈ１９ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４５８．９０３、ｍ／ｚ実測値４５９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．７０（ｓ、１Ｈ）、９．０４（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．９１（ｄ、Ｊ＝２．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．７２（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．４８（ｓ、１Ｈ）、８．３０（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．１８（ｓ、２Ｈ）、７．９９−７．９５（ｍ、１Ｈ）、７．８３−７．８２（ｍ、１Ｈ）、７．６４（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．５１（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、３．１０−３．００（ｍ、１Ｈ）、１．２８−１．１３（ｍ、６Ｈ）。
【０７７３】
（実施例５１）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１６
【０７７４】
【化２１８】
2020514267.tif 000297
【０７７５】
Ａ．エチル２−（エトキシメチレン）−５−メチル−３−オキソヘキサノエート，５１ａ
【０７７６】
【化２１９】
2020514267.tif 000298
【０７７７】
エチル５−メチル−３−オキソヘキサノエート（５００ｍｇ、２．９０ｍｍｏｌ）、トリエトキシメタン（１．２９ｍｇ、８．７１ｍｍｏｌ）、及びＡｃ２Ｏ（５ｍＬ）からなる溶液を１３０℃で１６時間撹拌した。反応物を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗化合物５１ａ（５８０ｍｇ、８８％）を得て、これを精製することなく後続の工程で使用した。
【０７７８】
Ｂ．エチル５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５１ｂ
【０７７９】
【化２２０】
2020514267.tif 000299
【０７８０】
エチル２−（エトキシメチレン）−５−メチル−３−オキソヘキサノエート，５１ａ（４３０ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニルキノリン，１３ａ（３００ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）、及びエタノール（１０ｍＬ）かなる溶液を８０℃で１６時間還流した後、室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固し、粗化合物５１ｂを得て、これをＦＣＣ（ジクロロメタン：メタノール＝１００：０〜９５：５）により精製して、化合物５１ｂ（３３０ｍｇ、５４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．２２−９．１５（ｍ、１Ｈ）、８．４９−８．４１（ｍ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、１Ｈ）、８．１４−８．０６（ｍ、１Ｈ）、７．９７（ｄ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、２Ｈ）、７．８５−７．７７（ｍ、１Ｈ）、４．２９（ｄ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、２Ｈ）、２．７４（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．６１−１．４８（ｍ、１Ｈ）、１．３１（ｔ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、３Ｈ）、０．７０−０．５０（ｍ、６Ｈ）。
【０７８１】
Ｃ．５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，５１ｃ
【０７８２】
【化２２１】
2020514267.tif 000300
【０７８３】
エチル５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５１ｂ（２００ｍｇ、０．６１８ｍｍｏｌ）、ＬｉＯＨ（７７．９ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）、及び水：ＥｔＯＨ（６ｍＬ、１：２）からなる溶液を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を４Ｎ  ＨＣｌ水溶液でｐＨ７に中和し、酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過した。濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗化合物５１ｃ（１６０ｍｇ）を得て、これを更に精製することなく後続の工程で使用した。
【０７８４】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１６
【０７８５】
【化２２２】
2020514267.tif 000301
【０７８６】
ＰＯＣｌ３（７４．８ｍｇ、０．４８８ｍｍｏｌ）を、５−イソブチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，５１ｃ（１４０ｍｇ、０．４７４ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（８７．４ｍｇ、０．４４７ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を水（２０ｍＬ）で洗浄し、酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（４０％〜７０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物１６を得た。化合物１６を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物１６（２４．３０ｍｇ、１１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．６６分、Ｃ２４Ｈ２１ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４７２．９３、ｍ／ｚ実測値４７３．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．６３（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．０５−９．０２（ｍ、１Ｈ）、８．９１−８．８９（ｍ、１Ｈ）、８．７２−８．７１（ｍ、１Ｈ）、８．５５（ｓ、１Ｈ）、８．３０−８．２６（ｍ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．９９−７．９３（ｍ、１Ｈ）、７．８５−７．８１（ｍ、１Ｈ）、７．６９−７．６１（ｍ、２Ｈ）、２．８５−２．７８（ｍ、２Ｈ）、１．６６−１．５７（ｍ、１Ｈ）、０．６２（ｄ、Ｊ＝６．０Ｈｚ、６Ｈ）。
【０７８７】
（実施例５２）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３９
【０７８８】
【化２２３】
2020514267.tif 000302
【０７８９】
Ａ．エチル２−（エトキシメチレン）−３−オキソブタノエート，５２ａ
【０７９０】
【化２２４】
2020514267.tif 000303
【０７９１】
エチル３−オキソブタノエート（１０．０ｇ、７６．８ｍｍｏｌ）、オルトギ酸トリエチル（３８．３ｇ、２３０ｍｍｏｌ）、及び無水酢酸（１００ｍＬ）からなる溶液を１３５℃で１８時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮乾固して、化合物５２ａ（２１ｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．６４、７．６１（ｓ、１Ｈ）、４．３０−４．１８（ｍ、４Ｈ）、２．３２、３．３８（ｓ、３Ｈ）、１．４０−１．２７（ｍ、６Ｈ）。
【０７９２】
Ｂ．エチル５−メチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５２ｂ
【０７９３】
【化２２５】
2020514267.tif 000304
【０７９４】
エチル２−（エトキシメチレン）−３−オキソブタノエート，５２ａ（１．５０ｇ、８．０６ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニルキノリン，１３ａ（１．２８ｇ、８．０６ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（０．８９ｇ、８．８６ｍｍｏｌ）、及びエタノール（１５ｍＬ）からなる混合物を８０℃で１６時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮乾固して、粗残留物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１〜１：２）により精製して、化合物５２ｂ（５２０ｍｇ、２３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０２−８．９７（ｍ、１Ｈ）、８．３２−８．２７（ｍ、１Ｈ）、８．１６（ｓ、１Ｈ）、７．８３（ｄｄ、Ｊ＝７．２、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．５６（ｄｄ、Ｊ＝１．２、７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．４４（ｄｄ、Ｊ＝４．０、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．２７（ｓ、１Ｈ）、４．４０−４．３４（ｍ、２Ｈ）、２．３８（ｓ、３Ｈ）、１．４３−１．３９（ｍ、３Ｈ）。
【０７９５】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）リメチ−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３９
【０７９６】
【化２２６】
2020514267.tif 000305
【０７９７】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１９４ｍｇ、０．９９０ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（２ｍＬ）からなる溶液をｔ−ＢｕＯＫ（３．３ｍＬ、３．３ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍ）の溶液に０℃で滴下して添加した。エチル５−メチル−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５２ｂ（１８６ｍｇ、０．６６０ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（２ｍＬ）からなる溶液を滴下して添加した。混合物を室温に温め、１６時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗化合物３９を得て、これを逆相クロマトグラフィー（３３％〜４３％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）により精製して、純粋な化合物３９を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物３９（６１．３ｍｇ、２２％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．１６分、Ｃ２１Ｈ１５ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４３０．８５０、ｍ／ｚ実測値４３１．０（Ｍ＋Ｈ）＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０２（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．７７（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５６（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．３３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１５（ｓ、１Ｈ）、７．９９（ｓ、１Ｈ）、７．９５（ｓ、２Ｈ）、７．８９−７．８３（ｍ、１Ｈ）、７．６７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６０（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．４７（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、２．４７（ｓ、３Ｈ）。
【０７９８】
（実施例５３）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３５
【０７９９】
【化２２７】
2020514267.tif 000306
【０８００】
Ａ．エチル４−メトキシ−３−オキソペンタノエート，５３ａ
【０８０１】
【化２２８】
2020514267.tif 000307
【０８０２】
ビス（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）メタノン（８．５７ｇ、５２．８ｍｍｏｌ）を、２−メトキシプロパン酸（５．００ｇ、４８．０ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１００ｍＬ）からなる溶液に０℃で添加した。反応混合物を室温で３時間撹拌した。別のフラスコ中で、イソプロピルマグネシウムクロリド（１１０ｍＬ、１４４ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１．３Ｍ）を３−エトキシ−３−オキソプロパン酸（９．５２ｇ、７２．０ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（９０ｍＬ）からなる溶液に０℃で滴下して添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。この溶液をアシルイミダゾール溶液に０℃で滴下して添加し、得られた混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物をクエン酸水溶液（２５ｍＬ、１０重量％）でクエンチし、酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１０：１）により精製して、化合物５３ａ（３．６ｇ、４３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ４．２１−４．１９（ｍ、２Ｈ）、３．８６−３．７９（ｍ、１Ｈ）、３．３９−３．３８（ｍ、３Ｈ）、３．３６（ｓ、２Ｈ）、１．２９−１．２６（ｍ、６Ｈ）。
【０８０３】
Ｂ．エチル２−（エトキシメチレン）−４−メトキシ−３−オキソペンタノエート，５３ｂ
【０８０４】
【化２２９】
2020514267.tif 000308
【０８０５】
エチル４−メトキシ−３−オキソペンタノエート，５３ａ（３．６０ｇ、２０．６ｍｍｏｌ）、オルトギ酸トリエチル（９．１９ｇ、１．７２ｍｍｏｌ）、及び無水酢酸（３０ｍＬ）からなる溶液を１３５℃で１８時間撹拌した。混合物を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、化合物５３ｂ（５．４ｇ）を得て、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ７．７０（ｓ、０．５Ｈ）、７．５８（ｓ、０．５Ｈ）、４．３０−４．２１（ｍ、４Ｈ）、３．６０（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、３．３５、３．３２（ｓ、３Ｈ）、１．３８−１．２９（ｍ、９Ｈ）。
【０８０６】
Ｃ．エチル５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５３ｃ
【０８０７】
【化２３０】
2020514267.tif 000309
【０８０８】
エチル２−（エトキシメチレン）−４−メトキシ−３−オキソペンタノエート，５３ｂ（６００ｍｇ、２．６１ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニルキノリン，１３ａ（４１４ｍｇ、２．６１ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（２９０ｍｇ、２．８７ｍｍｏｌ）、及びエタノール（１２ｍＬ）からなる混合物を８０℃で１６時間撹拌した。混合物を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して残留物を得て、これをＦＣＣ（ジクロロメタン：メタノール＝１０：１）により精製して、化合物５３ｃ（３００ｍｇ、３５％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．００−８．９３（ｍ、１Ｈ）、８．２８（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１７（ｓ、１Ｈ）、７．８０（ｄｄ、Ｊ＝７．２、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６５（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．６２−７．５６（ｍ、１Ｈ）、７．４１（ｄｄ、Ｊ＝４．０、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、５．２９−５．１４（ｍ、１Ｈ）、４．４４−４．３２（ｍ、２Ｈ）、３．３３−２．９１（ｍ、３Ｈ）、１．４２（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）、１．３６−１．２７（ｍ、３Ｈ）。
【０８０９】
Ｄ．５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，５３ｄ
【０８１０】
【化２３１】
2020514267.tif 000310
【０８１１】
エチル５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５３ｃ（２６５ｍｇ、０．８４０ｍｍｏｌ）、ＮａＯＨ水溶液（２．４４ｍＬ、２．４４ｍｍｏｌ、１Ｍ）、及びエタノール（３ｍＬ）からなる混合物を室温で１６時間撹拌した。混合物を１Ｍ  ＨＣｌで中和し、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、化合物５３ｄ（１２０ｍｇ、５０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）δｐｐｍ８．９７（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．２８（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、１Ｈ）、７．９３（ｄｄ、Ｊ＝７．２、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．８０（ｄ、Ｊ＝６．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．７１（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．６０（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、５．３６−５．２４（ｍ、１Ｈ）、３．３２（ｓ、３Ｈ）、１．３７−１．２９（ｍ、３Ｈ）。
【０８１２】
Ｅ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３５
【０８１３】
【化２３２】
2020514267.tif 000311
【０８１４】
ＰＯＣｌ３（０．１ｍＬ）を、５−（１−メトキシエチル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，５３ｄ（１２０ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（７８．９５ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、及びピリジン（３ｍＬ）からなる混合物に０℃で添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した後、ＮａＨＣＯ３水溶液でクエンチした。混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機抽出物をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これを逆相ＨＰＬＣ（１６％〜４６％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ４ＨＣＯ３を含む水）により精製して、純粋な化合物３５を得た。化合物３５を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物３５（２９．１ｍｇ、１５％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．６１分、Ｃ２３Ｈ１９ＣｌＮ８Ｏ２の質量計算値４７４．９０２、ｍ／ｚ実測値４７５．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ１０．７２（ｓ、０．５Ｈ）、１０．６８（ｓ、０．５Ｈ）、９．０８−９．０１（ｍ、１Ｈ）、８．７９−８．７８（ｍ、１Ｈ）、８．５０（ｄｄ、Ｊ＝２．０、７．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．４４（ｓ、１Ｈ）、８．３９（ｓ、０．５Ｈ）、８．３７（ｓ、０．５Ｈ）、７．９４（ｓ、２Ｈ）、７．９２−７．８４（ｍ、１Ｈ）、７．７３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、０．５Ｈ）、７．６７（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、０．５Ｈ）、７．５５−７．４６（ｍ、２Ｈ）、４．４１（ｑ、Ｊ＝６．４Ｈｚ、０．５Ｈ）、４．３０（ｑ、Ｊ＝６．４Ｈｚ、０．６Ｈ）、３．５４（ｓ、１．４Ｈ）、３．２５（ｓ、１．７Ｈ）、１．６８（ｄ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、１．６Ｈ）、１．４２（ｄ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、１．４Ｈ）。
【０８１５】
（実施例５４）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−メチルイソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３３
【０８１６】
【化２３３】
2020514267.tif 000312
【０８１７】
Ａ．８−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−４−メチルイソキノリン，５４ａ
【０８１８】
【化２３４】
2020514267.tif 000313
【０８１９】
二酢酸パラジウム（３０．３ｍｇ、０．１３５ｍｍｏｌ）及びＢｉｎａｐ（８４．１ｍｇ、０．１３５ｍｍｏｌ）を、８−ブロモ−４−メチルイソキノリン（３００ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）、（ジフェニルメチレン）ヒドラジン（２６５ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）、ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（３８９ｍｇ、４．０５ｍｍｏｌ）、及び１，４−ジオキサン（５ｍＬ）からなる溶液に添加した。得られた混合物を１００℃で１６時間加熱した後、室温に冷却した。得られた混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗化合物５４ａを得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物５４ａ（２５０ｍｇ、５５％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．９９（ｓ、１Ｈ）、９．４１（ｓ、１Ｈ）、８．４０（ｓ、１Ｈ）、８．１４−８．０８（ｍ、１Ｈ）、７．９９（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．７０−７．６３（ｍ、４Ｈ）、７．５９−７．５５（ｍ、２Ｈ）、７．５４−７．５０（ｍ、２Ｈ）、７．４４−７．４２（ｍ、３Ｈ）、２．６７（ｓ、３Ｈ）。
【０８２０】
Ｂ．８−ヒドラジニル−４−メチルイソキノリン，５４ｂ
【０８２１】
【化２３５】
2020514267.tif 000314
【０８２２】
８−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−４−メチルイソキノリン，５４ａ（２５０ｍｇ、０．７４１ｍｍｏｌ）、濃ＨＣｌ（４ｍＬ）、及びＥｔＯＨ（２ｍＬ）からなる溶液を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮し、水（１０ｍＬ）で希釈し、ジクロロメタン（２０ｍＬ）で洗浄した。混合物を減圧下で濃縮し、粗化合物５４ｂ（１８０ｍｇ、粗製物）を得て、これを更に精製することなく後続の工程で使用した。
【０８２３】
Ｃ．エチル１−（４−メチルイソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５４ｃ
【０８２４】
【化２３６】
2020514267.tif 000315
【０８２５】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（１５０ｍｇ、０．６５０ｍｍｏｌ）、８−ヒドラジニル−４−メチルイソキノリン，５４ｂ（１６０ｍｇ、０．６５０ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１３２ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗化合物５４ｃを得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物５４ｃ（１１０ｍｇ、４８％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．５４（ｓ、１Ｈ）、８．２７（ｓ、１Ｈ）、８．１６（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．９６（ｔ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．８２（ｄｄ、Ｊ＝７．２、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６０（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、４．４２（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、２．６９（ｓ、３Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０８２６】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−メチルイソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３３
【０８２７】
【化２３７】
2020514267.tif 000316
【０８２８】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（５６．０ｍｇ、０．２８６ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（０．８ｍＬ、０．８ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍ）に０℃で添加し、次いで、エチル１−（４−メチルイソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５４ｃ（１００ｍｇ、０．２８６ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これをＰｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｇｅｍｉｎｉ  １５０×２５ｍｍ×５μｍ（４５％〜７５％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含む水）を使用した分取高速液体クロマトグラフィーにより精製して、純粋な化合物３３を得た。生成物を水（１０ｍＬ）に懸濁し、ドライアイス／アセトンを用いて混合物を凍結し、次いで凍結乾燥して乾燥させて、化合物３３（３１．５０ｍｇ、２２％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．４６分、Ｃ２２Ｈ１４ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４９８．８４８、ｍ／ｚ実測値４９９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．８４（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６９（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５８（ｓ、１Ｈ）、８．５５（ｓ、１Ｈ）、８．４５（ｓ、１Ｈ）、８．３７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、８．０６−７．９６（ｍ、２Ｈ）、２．７１（ｓ、３Ｈ）。
【０８２９】
（実施例５５）
Ｎ−（８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９５
【０８３０】
【化２３８】
2020514267.tif 000317
【０８３１】
Ａ．２−クロロ−Ｎ−（３−クロロ−２−ヒドロキシ−５−ニトロフェニル）アセトアミド，５５ａ
【０８３２】
【化２３９】
2020514267.tif 000318
【０８３３】
クロロアセチルクロリド（１．９８ｇ、１７．５ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（３０ｍＬ）中の２−アミノ−６−クロロ−４−ニトロフェノール（３．０ｇ、１５．９ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（３．２ｇ、３１．８ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。水（５０ｍＬ）及びジクロロメタン（５０ｍＬ）を混合物に添加した。有機層を分配し、食塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物５５ａを黄色油状物として得て（４．０ｇ、９４．９％）、これを更に精製することなく後続の反応で使用した。
【０８３４】
Ｂ．８−クロロ−６−ニトロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５５ｂ
【０８３５】
【化２４０】
2020514267.tif 000319
【０８３６】
ナトリウムメトキシド（８９６．８ｍｇ、１６．６ｍｍｏｌ）を、メタノール（４０ｍＬ）中の２−クロロ−Ｎ−（３−クロロ−２−ヒドロキシ−５−ニトロフェニル）アセトアミド、５５ａ（４．０ｇ、１５．１ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を８０℃で１６時間撹拌した。水（１５０ｍＬ）及びジクロロメタン（１００ｍＬ）を混合物に添加した。有機層を分配し、食塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物５５ｂを黄色油状物として得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝１：１）により精製して、化合物５５ｂを黄色固体として得た（２．５ｇ、７３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ４．８４（ｓ、２Ｈ）、７．７２（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、７．９８（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）。
【０８３７】
Ｃ．８−クロロ−４−メチル−６−ニトロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５５ｃ
【０８３８】
【化２４１】
2020514267.tif 000320
【０８３９】
ヨードメタン（９３１ｍｇ、６．５６ｍｍｏｌ）を、ＤＭＦ（５ｍＬ）中の８−クロロ−６−ニトロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５５ｂ（５００ｍｇ、２．１９ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１．５１ｇ、１０．９４ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。混合物を２５℃で１８時間撹拌した。溶媒を減圧下で除去した。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝１：１）により精製し、化合物５５ｃを白色固体として得た（０．３ｇ、５６．５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ３．４４（ｓ、３Ｈ）、４．８５（ｓ、２Ｈ）、７．７８（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）、８．０４（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）。
【０８４０】
Ｄ．６−アミノ−８−クロロ−４−メチル−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５５ｄ
【０８４１】
【化２４２】
2020514267.tif 000321
【０８４２】
亜鉛（８０４ｍｇ、１２．３７ｍｍｏｌ）を、ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２ｍＬ）及びメタノール（２ｍＬ）中の８−クロロ−４−メチル−６−ニトロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５５ｃ（３００ｍｇ、１．２４ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。懸濁液にＮａＨＣＯ３水溶液を添加してｐＨを９〜１０に調整し、珪藻土パッドを通して混合物を濾過した。濾過ケーキをジクロロメタン（３０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を食塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物５５ｄを褐色固体として得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製し、化合物５５ｄを黄色固体として得た（２００ｍｇ、７６．１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ３．３１（ｓ、３Ｈ）、４．６１（ｓ、２Ｈ）、６．２３（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、６．４２（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）。
【０８４３】
Ｅ．Ｎ−（８−クロロ−４−メチル−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物９５
【０８４４】
【化２４３】
2020514267.tif 000322
【０８４５】
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，３ｂ（１２０ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、６−アミノ−８−クロロ−４−メチル−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５５ｄ（１００ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２２３ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）をＤＩＰＥＡ（２５３ｍｇ、１．９６ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２ｍＬ）に溶解した。混合物を２５℃で３時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物９５を褐色の粗油状物として得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（７０％／３０％〜４０％／６０％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物９５を淡白色固体として得た（１３９ｍｇ、７１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ５０１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ３．２７（ｓ、３Ｈ）、４．７７（ｓ、２Ｈ）、７．４７（ｓ、１Ｈ）、７．５７−７．６３（ｍ、１Ｈ）、７．６４−７．７０（ｍ、２Ｈ）、７．８７−７．９２（ｍ、１Ｈ）、７．９３−７．９９（ｍ、１Ｈ）、８．３１（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５０（ｓ、１Ｈ）、９．０４（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、１０．７４（ｓ、１Ｈ）。
【０８４６】
（実施例５６）
Ｎ−（４−（２−アミノピリミジン−４−イル）−３−クロロフェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５８
【０８４７】
【化２４４】
2020514267.tif 000323
【０８４８】
Ａ．４−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）ピリミジン−２−アミン，５６ａ
【０８４９】
【化２４５】
2020514267.tif 000324
【０８５０】
ジオキサン／水（４：１）中の２−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（２５０ｍｇ、０．８８２ｍｍｏｌ）、２−アミノ−４−クロロピリミジン（１２６ｍｇ、０．９７ｍｍｏｌ）、及び炭酸セシウム（８６２ｍｇ、２．６５ｍｍｏｌ）の混合物を室温で撹拌した。Ｐｄ（ＰＰｈ３）２Ｃｌ２をＮ２下で室温で添加した。反応混合物を８０℃で一晩撹拌した。珪藻土パッドを通して混合物を濾過し、濾過ケーキを酢酸エチル（５０ｍＬ）で洗浄した。濾液を水（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、減圧下で濃縮した。得られた残留物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜０／１００）により精製して、化合物５６ａを黄色固体として得た（１５５ｍｇ、７０％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ２５０．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ５．１７（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、６．９９（ｄ、Ｊ＝５．０７Ｈｚ、１Ｈ）、７．７８（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．２１（ｄｄ、Ｊ＝８．４９、２．０９Ｈｚ、１Ｈ）、８．３６（ｄ、Ｊ＝２．２０Ｈｚ、１Ｈ）、８．４３（ｄ、Ｊ＝５．０７Ｈｚ、１Ｈ）。
【０８５１】
Ｂ．４−（４−アミノ−２−クロロフェニル）ピリミジン−２−アミン，５６ｂ
【０８５２】
【化２４６】
2020514267.tif 000325
【０８５３】
４−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）ピリミジン−２−アミン，５６ａ（１３２ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、Ｆｅ（０）（２９４ｍｇ、５．２７ｍｍｏｌ）、及びＮＨ４Ｃｌ（２８２、５．２７ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５ｍＬ）及び水（１ｍＬ）の混合物に添加した。反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を濃縮乾固して、粗化合物５６ｂを黄色固体として得た。粗化合物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル５０／５０〜０／１００）により精製して、化合物５６ｂを黄色固体として得た（８５ｍｇ、７３％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ３．７６−３．８８（ｍ、２Ｈ）、４．９８（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、６．５７（ｄｄ、Ｊ＝８．２７、２．３２Ｈｚ、１Ｈ）、６．６８（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、６．９６（ｄ、Ｊ＝５．０７Ｈｚ、１Ｈ）、７．４１（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．２２（ｄ、Ｊ＝５．２９Ｈｚ、１Ｈ）。
【０８５４】
Ｃ．Ｎ−（４−（２−アミノピリミジン−４−イル）−３−クロロフェニル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物５８
【０８５５】
【化２４７】
2020514267.tif 000326
【０８５６】
４−（４−アミノ−２−クロロフェニル）ピリミジン−２−アミン，５６ｂ（８０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（１１１ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２０７ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）をトリエチルアミン（２３４ｍｇ、１．８１ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２ｍＬ）に溶解した。混合物を２５℃で３時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗化合物５８を黄色油状物として得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（８２％／１８％〜５２％／４８％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物５８を淡白色固体として得た（２０．１ｍｇ、１１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ５１０．０（Ｍ＋Ｈ）＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ７．４６（ｄ、Ｊ＝６．６１Ｈｚ、１Ｈ）、７．５７（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、７．８３−７．８９（ｍ、２Ｈ）、８．０２−８．０７（ｍ、１Ｈ）、８．１２−８．１９（ｍ、２Ｈ）、８．３９（ｄ、Ｊ＝６．６２Ｈｚ、１Ｈ）、８．４６（ｓ、１Ｈ）、８．５５（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．９１（ｓ、１Ｈ）、９．８３（ｓ、１Ｈ）。
【０８５７】
（実施例５７）
Ｎ−（８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８７
【０８５８】
【化２４８】
2020514267.tif 000327
【０８５９】
Ａ．６−アミノ−８−クロロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５７ａ
【０８６０】
【化２４９】
2020514267.tif 000328
【０８６１】
亜鉛（０）（４２６．５ｍｇ、６．５６ｍｍｏｌ）を、ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２ｍＬ）及びＭｅＯＨ（２ｍＬ）中の８−クロロ−６−ニトロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５５ｂ（１５０ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。懸濁液にＮａＨＣＯ３水溶液を添加してｐＨを９〜１０に調整し、珪藻土パッドを通して混合物を濾過した。濾過ケーキをジクロロメタン（３０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を食塩水（１００ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、化合物５７ａを褐色固体として得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２：１〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１）により精製し、化合物５７ａを黄色固体として得た（９０ｍｇ、６９．１％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ３．５７（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、４．６１（ｓ、２Ｈ）、６．０５（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、６．３９（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、７．９０−８．０５（ｍ、１Ｈ）。
【０８６２】
Ｂ．Ｎ−（８−クロロ−３−オキソ−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−６−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物８７
【０８６３】
【化２５０】
2020514267.tif 000329
【０８６４】
１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（１００ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、６−アミノ−８−クロロ−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］オキサジン−３（４Ｈ）−オン，５７ａ（５７．１ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１６４．１ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、及びＤＩＥＡ（１８５．９ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２ｍＬ）に溶解した。混合物を２５℃で３時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗化合物８７を黄色油状物として得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（Ａ：水（０．０５％ＨＣｌ）、Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（９５％／５％〜６５％／３５％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物８７を淡白色固体として得た（５４ｍｇ、３８％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ４８７．９（Ｍ＋Ｈ）＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ４．６８（ｓ、２Ｈ）、７．３６（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、７．４３（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、７．５５（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．００−８．０８（ｍ、１Ｈ）、８．１１−８．１９（ｍ、１Ｈ）、８．３７（ｓ、１Ｈ）、８．５４（ｄ、Ｊ＝８．１６Ｈｚ、１Ｈ）、８．９０（ｓ、１Ｈ）、９．８２（ｓ、１Ｈ）。
【０８６５】
（実施例５８）
Ｎ−（５−クロロ−６−（１，１−ジオキシドイソチアゾリン−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４２
【０８６６】
【化２５１】
2020514267.tif 000330
【０８６７】
Ａ．２−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）イソチアゾリン１，１−ジオキシド，５８ａ
【０８６８】
【化２５２】
2020514267.tif 000331
【０８６９】
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ１，Ｎ２−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジアミン（４６．１ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅（５６．３ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を、ジオキサン（６ｍＬ）中の２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジン（５７１ｍｇ、２．９６ｍｍｏｌ）、イソチアゾリジン１，１−ジオキシド（４３０ｍｇ、３．５５ｍｍｏｌ）、及び炭酸カリウム（８１７．５ｍｇ、５．９２ｍｍｏｌ）の混合物にＮ２下で添加した。反応混合物を１００℃で１６時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を酢酸エチルで抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。得られた粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝５０：５０）により精製して、化合物５８ａを白色固体として得た（６００ｍｇ、７３％）。
【０８７０】
Ｂ．２−（５−アミノ−３−クロロピリジン−２−イル）イソチアゾリン１，１−ジオキシド，５８ｂ
【０８７１】
【化２５３】
2020514267.tif 000332
【０８７２】
２−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）イソチアゾリジン１，１−ジオキシド，５８ａ（６００ｍｇ、２．１２ｍｍｏｌ）、Ｆｅ（０）（９６７ｍｇ、１７．２９ｍｍｏｌ）、及びＮＨ４Ｃｌ（９２５ｍｇ、１７．２９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（６ｍＬ）、ＭｅＯＨ（３ｍＬ）、及び水（１．５ｍＬ）の混合物に添加した。反応混合物を６０℃で２時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドを酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を濃縮乾固し、粗化合物５８ｂを黄色油状物として得た（５３０ｍｇ、９９％）。
【０８７３】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（１，１−ジオキシドイソチアゾリン−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物４２
【０８７４】
【化２５４】
2020514267.tif 000333
【０８７５】
三塩化ホスホリル（０．０５２ｍＬ、０．５７ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン中の１−（イソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，４ｃ（６０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、２−（５−アミノ−３−クロロピリジン−２−イル）イソチアゾリジン１，１−ジオキシド，５８ｂ（６０．６ｍｇ、０．２４５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（０．０９１ｍＬ、１．１３ｍｍｏｌ）の溶液に室温で添加した。混合物を２時間撹拌した。混合物を水（１０ｍＬ）に注ぎ、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。分離した有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。粗生成物を逆相ＨＰＬＣ（０．０５％水酸化アンモニアｖ／ｖ）；Ｂ：ＭｅＣＮ；次いでＡ／Ｂ（６５％／３５％〜３５％／６５％））により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物４２を白色固体として得た（３５．６ｍｇ、３５％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ５３６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ２．５３−２．６０（ｍ、２Ｈ）、３．１９（ｂｒｔ、Ｊ＝７．５０Ｈｚ、２Ｈ）、４．０５（ｂｒｔ、Ｊ＝６．８４Ｈｚ、２Ｈ）、７．２９（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝７．９４Ｈｚ、１Ｈ）、７．７３（ｄｔ、Ｊ＝１３．４０、６．６４Ｈｚ、２Ｈ）、７．９４（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．０９（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝８．１６Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、１Ｈ）、８．２９（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．４４（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．５５（ｓ、１Ｈ）、９．３８（ｓ、１Ｈ）。
【０８７６】
（実施例５９）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７６
【０８７７】
【化２５５】
2020514267.tif 000334
【０８７８】
Ａ．エチル１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５９ａ
【０８７９】
【化２５６】
2020514267.tif 000335
【０８８０】
エチル２−ｆｏｒｍｙｌ−３−オキソプロパノエート（９０．５ｍｇ、０．６２８ｍｍｏｌ）、４−ヒドラジニルイソキノリン，４ａ（１００ｍｇ、０．６２８ｍｍｏｌ）、及び２−プロパノール（２ｍＬ）からなる溶液を８０℃で一晩撹拌した後、室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜８０：２０）により精製して、化合物５９ａ（１４０ｍｇ、８４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．７０分、Ｃ１５Ｈ１３Ｎ３Ｏ２の質量計算値２６７．２８３、ｍ／ｚ実測値２６８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８８１】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７６
【０８８２】
【化２５７】
2020514267.tif 000336
【０８８３】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（８７．８ｍｇ、０．４４９ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、ＴＨＦ（１．３５ｍＬ、１．３５ｍｍｏｌ）中の１Ｍカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドに０℃で添加し、次いでエチル１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５９ａ（１２０ｍｇ、０．４４９ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物７６（６９．３ｍｇ、３６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３６分、Ｃ２０Ｈ１３ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４１６．８２３、ｍ／ｚ実測値４１６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１０．７４（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．５２（ｓ、１Ｈ）、９．０１（ｓ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７６（ｓ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５４（ｓ、１Ｈ）、８．３５（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．９８−７．９２（ｍ、２Ｈ）、７．８９−７．８４（ｍ、１Ｈ）。
【０８８４】
（実施例６０）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６４
【０８８５】
【化２５８】
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【０８８６】
Ａ．７−クロロ−４−メトキシキノリン，６０ａ
【０８８７】
【化２５９】
2020514267.tif 000338
【０８８８】
４，７−ジクロロキノリン（６．００ｇ、３０．３ｍｍｏｌ）を、ナトリウムメトキシド（１．８０ｇ、３３．３ｍｍｏｌ）及びメタノール（６０ｍＬ）からなる溶液に室温で何回かに分けて添加した。混合物を８０℃で１２時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチル（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１〜１：２）により精製して、化合物６０ａ（４．１ｇ、７０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ８．７３（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．１１（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．０１（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．４３（ｄｄ、Ｊ＝２．０、８．８Ｈｚ、１Ｈ）、６．７１（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、４．０３（ｓ、３Ｈ）。
【０８８９】
Ｂ．４−メトキシキノリン，６０ｂ
【０８９０】
【化２６０】
2020514267.tif 000339
【０８９１】
７−クロロ−４−メトキシキノリン，６０ａ（４．１０ｇ、２１．１ｍｍｏｌ）、乾燥Ｐｄ／Ｃ（４００ｍｇ、１０重量％、０．３７７ｍｍｏｌ）、及びメタノール（１００ｍＬ）からなる混合物をＨ２（１５ｐｓｉ）下で室温で１６時間撹拌した。珪藻土パッドを通して混合物を濾過し、パッドをメタノール（５０ｍＬ）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これをＮａＨＣＯ３水溶液（８０ｍＬ）に溶解し、酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１：３）により精製し、逆相ＨＰＬＣ（１０％〜４０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により更に精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物６０ｂ（１．１ｇ、３３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δ８．７４（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．２２−８．１５（ｍ、１Ｈ）、８．０３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．７３−７．６５（ｍ、１Ｈ）、７．５１−７．４７（ｍ、１Ｈ）、６．７２（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、４．０３（ｓ、３Ｈ）。
【０８９２】
Ｃ．４−ヒドラジニルキノリン，６０ｃ
【０８９３】
【化２６１】
2020514267.tif 000340
【０８９４】
４−メトキシキノリン，６０ｂ（１．００ｇ、６．２８ｍｍｏｌ）、ヒドラジン水和物（１０ｍＬ、８５重量％）、及びエタノール（５ｍＬ）からなる混合物を１６時間還流した。次いでエタノールを減圧下で除去し、得られた水性混合物を濾過して、化合物６０ｃ（７１３ｍｇ、７１％）を得て、これを減圧下で乾燥した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．３７（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．１０（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．７４（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．５６（ｔ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．３４（ｔ、Ｊ＝７．６Ｈｚ、１Ｈ）、６．８３（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、４．３７（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）。
【０８９５】
Ｄ．エチル５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６０ｄ
【０８９６】
【化２６２】
2020514267.tif 000341
【０８９７】
エチル２−（エトキシメチレン）−３−オキソブタノエート，５２ａ（４１８ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、４−ヒドラジニルキノリン，６０ｃ（２２０ｍｇ、１．１２ｍｍｏｌ）、及びエタノール（８ｍＬ）からなる混合物を８０℃で１６時間撹拌した。混合物を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝２：１）により精製して、化合物６０ｄ（３２０ｍｇ、５１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δｐｐｍ９．０８（ｄ、Ｊ＝４．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．２４（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１８（ｓ、１Ｈ）、７．８３−７．７９（ｍ、１Ｈ）、７．６１−７．５７（ｍ、１Ｈ）、７．４６（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．４０（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、４．３７（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、２．４２（ｓ、３Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０８９８】
Ｅ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６４
【０８９９】
【化２６３】
2020514267.tif 000342
【０９００】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（２２９ｍｇ、１．１７ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液をｔ−ＢｕＯＫ（３．２ｍＬ、３．２ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍ）の溶液に０℃で滴下して添加した。次いで、エチル５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６０ｄ（３００ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を滴下して添加した。得られた混合物を室温に温め、１６時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物６４（１５３ｍｇ、３３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．５２分、Ｃ２１Ｈ１５ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４３０．８５０、ｍ／ｚ実測値４３１．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１０．６６（ｓ、１Ｈ）、９．１４（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．９２（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７１（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５７（ｓ、１Ｈ）、８．２３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．９３−７．８９（ｍ、１Ｈ）、７．７８（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．７３−７．６９（ｍ、１Ｈ）、７．４９（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、２．４５（ｓ、３Ｈ）。
【０９０１】
（実施例６１）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６０
【０９０２】
【化２６４】
2020514267.tif 000343
【０９０３】
Ａ．エチル１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６１ａ
【０９０４】
【化２６５】
2020514267.tif 000344
【０９０５】
酢酸銅（ＩＩ）（１．４３ｇ、７．８８ｍｍｏｌ）を、エチル１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（３６８ｍｇ、２．６３ｍｍｏｌ）、キノリン−５−イルボロン酸（５００ｍｇ、２．８９ｍｍｏｌ）、モレキュラーシーブ（４Ａ、３０ｍｇ）、ピリジン（６２４ｍｇ、７．８８ｍｍｏｌ）、ピリジン１−オキシド（７５０ｍｇ、７．８８ｍｍｏｌ）、及びＤＭＦ（１０ｍＬ）からなる混合物に添加した。反応混合物をＯ２（１気圧、バルーン）下で室温で１６時間撹拌した。懸濁液を珪藻土パッドを通して濾過し、パッドを酢酸エチル（１００ｍＬ）で洗浄した。濾液を水（１００ｍＬ×２）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物６１ａ（１６０ｍｇ、２３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δ９．００（ｄ、Ｊ＝４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．３２−８．２２（ｍ、４Ｈ）、７．８２−７．７８（ｍ、１Ｈ）、７．６２（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．４８（ｄｄ、Ｊ＝４．４、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、４．３７（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．４０（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０９０６】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、化合物６０
【０９０７】
【化２６６】
2020514267.tif 000345
【０９０８】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１０２ｍｇ、０．５２４ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、ＴＨＦ（１．５７ｍＬ、１．５７ｍｍｏｌ）中の１Ｍカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドに０℃で添加し、次いでエチル１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６１ａ（１４０ｍｇ、０．５２４ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製した。純粋な画分を減圧下で濃縮し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物６０（１０４．５０ｍｇ、４９％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０１分、Ｃ２０Ｈ１３ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４１６．８２３、ｍ／ｚ実測値４１７．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ９．０４（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．９６（ｓ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５０（ｓ、１Ｈ）、８．３３−８．２８（ｍ、１Ｈ）、８．２４（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．９８−７．９２（ｍ、１Ｈ）、７．８９−７．８５（ｍ、１Ｈ）、７．６８（ｄｄ、Ｊ＝４．０、８．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０９０９】
（実施例６１）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３７
【０９１０】
【化２６７】
2020514267.tif 000346
【０９１１】
Ａ．エチル１−（２−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６１ａ
【０９１２】
【化２６８】
2020514267.tif 000347
【０９１３】
５−クロロ−２−メチルキノリン（２００ｍｇ、１．１２ｍｍｏｌ）、ヒドラジン水和物（０．１１１ｍＬ、９８％、２．２５ｍｍｏｌ）、パラジウム（ＩＩ）（ｐｉ−シンナミル）クロリド二量体（１６ｍｇ、０．０３０ｍｍｏｌ）、Ｎ−［２−（ジ−１−アダマンチルホスフィノ）フェニル］モルホリン（４２ｍｇ、０．０９０ｍｍｏｌ）、ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（２１６ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、及びトルエン（１１ｍＬ、０．１Ｍ、１．１ｍｍｏｌ）の混合物をアルゴンで１分間バブリングし、密閉し、１００℃で２．５時間撹拌した後、室温に冷却し、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（２７０ｍｇ、１．１３ｍｍｏｌ）で空気下で１回で処理した。次いで、反応物を空気下で密閉し、１００℃で４０分間撹拌し、次いで９０℃で更に２０時間撹拌した後、室温に冷却した。混合物を濾過し、減圧下で濃縮して、黄色油状物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝４０：６０）により精製し、化合物６１ａ（２１０ｍｇ、１６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．７５分、Ｃ１７Ｈ１４Ｆ３Ｎ３Ｏ２の質量計算値３４９．３、ｍ／ｚ実測値３５０．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９１４】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物３７
【０９１５】
【化２６９】
2020514267.tif 000348
【０９１６】
ＴＨＦ（１ｍＬ）中のエチル１−（２−メチルキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６１ａ（２１０ｍｇ、０．１８０ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）中の５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１１７ｍｇ、０．６０１ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（３ｍＬ）中のカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（１０１ｍｇ、０．９０２ｍｍｏｌ）の懸濁液に０℃で添加した。混合物を室温で２０時間撹拌した後、減圧下で濃縮して、黄色固体を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（４２％〜７２％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）４２％〜７２％（ｖ／ｖ）により精製し、凍結乾燥して、化合物３７（１２．０ｍｇ、１３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３４分、Ｃ２２Ｈ１４ＣｌＦ３Ｎ８Ｏの質量計算値４９８．０９３、ｍ／ｚ実測値４９９．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１１．３０（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．８６（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６８（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．５８（ｓ、１Ｈ）、８．２３（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、７．９２（ｄｄ、Ｊ＝７．２、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．８３（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、７．５９−７．５３（ｍ、１Ｈ）、７．５２−７．４７（ｍ、１Ｈ）、２．７２（ｓ、３Ｈ）。
【０９１７】
（実施例６２）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−フルオロキノリン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６７
【０９１８】
【化２７０】
2020514267.tif 000349
【０９１９】
Ａ．５−ブロモ−６−フルオロキノリン，６２ａ及び７−ブロモ−６−フルオロキノリン，６２ａ−１
【０９２０】
【化２７１】
2020514267.tif 000350
【０９２１】
水（１１．３８ｍＬ）を、３−ブロモ−４−フルオロアニリン（１０ｇ、５３ｍｍｏｌ）、３−ニトロベンゼンスルホン酸ナトリウム（２１ｇ、９５ｍｍｏｌ）、及びプロパン−１，２，３トリオール（１４ｇ、０．１５ｍｏｌ）からなる溶液に添加した。得られた混合物を濃Ｈ２ＳＯ４（２１．１ｍＬ）で慎重に処理し、次いで２時間撹拌しながら１５０℃に加熱した後、室温に冷却した。得られた混合物を５Ｎ水酸化ナトリウムで慎重に中和し、珪藻土パッドを通して濾過し、パッドをジクロロメタン（５０ｍＬ）で洗浄した。得られた混合物をジクロロメタン（１００ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機抽出物をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を濃縮して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝３：１）により精製して、化合物６２ａ及び６２ａ−１（９．５ｇ、８０％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．６４、０．６８分、Ｃ９Ｈ５ＢｒＦＮの質量計算値２２４．９６、ｍ／ｚ実測値２２７．６［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δ８．９６−８．８７（ｍ、２Ｈ）、８．５５（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．３９（ｄ、Ｊ＝６．８Ｈｚ、１Ｈ）、８．１５−８．０７（ｍ、２Ｈ）、７．６０−７．４２（ｍ、４Ｈ）。
【０９２２】
Ｂ．５−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−６−フルオロキノリン，６２ｂ及び７−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−６−フルオロキノリン，６２ｂ−１
【０９２３】
【化２７２】
2020514267.tif 000351
【０９２４】
５−ブロモ−６−フルオロキノリン，６２ａ及び７−ブロモ−６−フルオロキノリンの混合物、６２ａ−１（１０ｇ、２２ｍｍｏｌ）、（ジフェニルメチレン）ヒドラジン（４．３ｇ、２２ｍｍｏｌ）、２，２’−ビス（ジフェニルホスフィノ）−１，１’−ビナフチル（１．４ｇ、２．２ｍｍｏｌ）、酢酸パラジウム（ＩＩ）（０．５０ｇ、２．２ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＮａ（６．４ｇ、６６ｍｍｏｌ）、及び１，４−ジオキサン（１５０ｍＬ）を１００℃で１６時間撹拌した。懸濁液を珪藻土パッドを通して濾過し、パッドを酢酸エチル（３０ｍＬ）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを水（３０ｍＬ）に添加した。得られた混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝３：１）により精製して、混合物６２ｂ及び６２ｂ−１（５ｇ、３３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝０．６８分、Ｃ２２Ｈ１６ＦＮ３の質量計算値３４１．１３、ｍ／ｚ実測値３４１．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９２５】
Ｃ．６−フルオロ−５−ヒドラジニルキノリン，６２ｃ及び６−フルオロ−７−ヒドラジニルキノリン，６２ｃ−１
【０９２６】
【化２７３】
2020514267.tif 000352
【０９２７】
濃ＨＣｌ（１０ｍＬ）を、５−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−６−フルオロキノリン，６２ｂ及び７−（２−（ジフェニルメチレン）ヒドラジニル）−６−フルオロキノリン，６２ｂ−１（５．０ｇ、７．３ｍｍｏｌ）、及びＥｔＯＨ（３ｍＬ）からなる溶液に添加した。得られた溶液を室温で１６時間撹拌した。得られた混合物を水（３０ｍＬ）で処理し、ジクロロメタン（３０ｍＬ×３）で抽出した。水相を５Ｍ  ＮａＯＨでｐＨ１２に塩基性化した。懸濁液を濾過し、回収した固体を水（２０ｍＬ）で洗浄し、減圧下で乾燥して、化合物６２ｃ及び６２ｃ−１（１．２ｇ、４６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝１．２４分、Ｃ９Ｈ８ＦＮ３の質量計算値１７７．０７、ｍ／ｚ実測値１７８．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９２８】
Ｄ．エチル１−（６−フルオロキノリン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６２ｄ
【０９２９】
【化２７４】
2020514267.tif 000353
【０９３０】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（１．７９ｇ、７．４５ｍｍｏｌ）、６−フルオロ−５−ヒドラジニルキノリン及び６−フルオロ−７−ヒドラジニルキノリン，６２ｃ及び６２ｃ−１（１．１０ｇ、６．２１ｍｍｏｌ）、並びにエタノール（２０ｍＬ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得た。これをＦＣＣ（溶離液：石油エーテル：酢酸エチル＝３：１）により精製して、表題化合物（１．３ｇ、５９％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝３．９０分、Ｃ１６Ｈ１１Ｆ４Ｎ３Ｏ２の質量計算値３５３．０８、ｍ／ｚ実測値３５３．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）δ９．０１（ｄ、Ｊ＝４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．３０−８．１８（ｍ、３Ｈ）、７．６５（ｄ、Ｊ＝９．７Ｈｚ、１Ｈ）、７．５５（ｄｄ、Ｊ＝４．２、８．４Ｈｚ、１Ｈ）、４．４１（ｑ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、２Ｈ）、１．４１（ｔ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、３Ｈ）。
【０９３１】
Ｅ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（６−フルオロキノリン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６７
【０９３２】
【化２７５】
2020514267.tif 000354
【０９３３】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（２４９ｍｇ、１．２７ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液、並びに１−（６−フルオロキノリン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６２ｄ（３００ｍｇ、０．８４９ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（２．５５ｍＬ、２．５５ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍ）からなる溶液に０℃で添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。得られた混合物を水（５ｍＬ）に添加し、酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（３５％〜５５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び１０ｍＭ  ＮＨ４ＨＣＯ３を含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して、化合物６７（７０．７ｍｇ、１７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝５．０５分、Ｃ２１Ｈ１１ＣｌＦ４Ｎ８Ｏの質量計算値５０２．０７、ｍ／ｚ実測値５０２．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１０．８１（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．０６（ｄ、Ｊ＝４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．８５（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．６７（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５９（ｓ、１Ｈ）、８．５３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５０（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．２５−８．１７（ｍ、３Ｈ）、７．７６（ｄｄ、Ｊ＝４．２、８．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０９３４】
（実施例６３）
Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２１
【０９３５】
【化２７６】
2020514267.tif 000355
【０９３６】
Ａ．８−ヒドラジニルイソキノリン，６３ａ
【０９３７】
【化２７７】
2020514267.tif 000356
【０９３８】
０℃の濃ＨＣｌ（４３ｍＬ、２１５ｍｍｏｌ）中のイソキノリン−８−アミン（４．３ｇ、２９．８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、水（５ｍＬ）中の亜硝酸ナトリウム（３．１ｇ、４４．７ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、濃ＨＣｌ（８ｍＬ）中の塩化スズ（１６．８ｇ、７４．６ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を２０％水酸化ナトリウム水溶液でｐＨ１２〜１４に調整した。混合物を酢酸エチルで抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮した。得られた粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜酢酸エチル／メタノール＝９０：１０）により精製して、化合物６３ａ（２．８３ｇ、６０％）を褐色固体として得た。
【０９３９】
Ｂ．エチル１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６３ｂ
【０９４０】
【化２７８】
2020514267.tif 000357
【０９４１】
エタノール（４２ｍＬ）中の８−ヒドラジニルイソキノリン，６３ａ（２．８３ｇ、１７．８ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（５．１２ｇ、２１．３ｍｍｏｌ）からなる溶液を８０℃で１６時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、次いでこれをシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、化合物６３ｂを黄色固体として得た（３．１４ｇ、５３％）。ＭＳ  ｍ／ｅ３３５．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９４２】
Ｃ．１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，６３ｃ
【０９４３】
【化２７９】
2020514267.tif 000358
【０９４４】
ＮａＯＨ（３７５ｍｇ、９．４ｍｍｏｌ）を、メタノール（５ｍＬ）及び水（１５ｍＬ）中のエチル１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６３ｂ（３．１４ｇ、９．４ｍｍｏｌ）の溶液に室温で添加した。混合物を４時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、化合物６３ｃを黄色固体として得た（３．０９３ｇ、１００％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．１２（ｓ、１Ｈ）、８．７７（ｄ、Ｊ＝５．３Ｈｚ、１Ｈ）、８．５３−８．３７（ｍ、３Ｈ）、８．２３−８．１６（ｍ、１Ｈ）、８．１１（ｄ、Ｊ＝７．１Ｈｚ、１Ｈ）。
【０９４５】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物２１
【０９４６】
【化２８０】
2020514267.tif 000359
【０９４７】
ジクロロメタン（５ｍＬ）中の１−（イソキノリン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，６３ｃ（９５ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン−３−アミン，８ａ（６０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１３２．７ｍｇ、１．７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（１０２．９ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）を滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥した。混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得た。粗生成物を分取ＨＰＬＣにより精製して、化合物２１を白色固体として得た（５５ｍｇ、３８％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．０２（ｓ、１Ｈ）、８．８２（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．６７（ｄ、Ｊ＝５．７Ｈｚ、１Ｈ）、８．６０（ｓ、１Ｈ）、８．５４（ｓ、１Ｈ）、８．４２（ｄ、Ｊ＝２．３Ｈｚ、１Ｈ）、８．２９（ｄ、Ｊ＝７．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．０８−８．０３（ｍ、１Ｈ）、８．００−７．９３（ｍ、２Ｈ）、７．７７（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、６．７５（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、３．９２（ｓ、３Ｈ）。ＭＳ  ｍ／ｅ４９８．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０９４８】
（実施例６４）
Ｎ−（２−シアノピリジン−４−イル）−１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１
【０９４９】
【化２８１】
2020514267.tif 000360
【０９５０】
ＰＯＣｌ３（０．３ｍＬ）を、１−（ナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸２ｂ（１５０ｍｇ、０．４９０ｍｍｏｌ）、４−アミノピコリノニトリル（６４．２ｍｇ、０．５３９ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５ｍＬ）からなる溶液に滴下して添加した。混合物を０℃で１時間撹拌した。得られた混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（４０％〜７０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製して、化合物１を得た。化合物１を減圧下で濃縮乾固した（１０１．３０ｍｇ、５１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝５．４５分、Ｃ２１Ｈ１２Ｆ３Ｎ５Ｏの質量計算値４０７．３４８、ｍ／ｚ実測値４０８．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．３１（ｓ、１Ｈ）、８．７１（ｄ、Ｊ＝５．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．５６（ｓ、１Ｈ）、８．３０（ｓ、１Ｈ）、８．２６（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．１５（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．００（ｄ、Ｊ＝４．０Ｈｚ、１Ｈ）、７．８３−７．７７（ｍ、１Ｈ）、７．７６−７．６２（ｍ、３Ｈ）、７．１４（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）。
【０９５１】
（実施例６５）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１０３
【０９５２】
【化２８２】
2020514267.tif 000361
【０９５３】
Ａ．ｔｅｒｔ−ブチル２−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）ヒドラジン−１−カルボキシレート，６５ａ
【０９５４】
【化２８３】
2020514267.tif 000362
【０９５５】
８−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピラジン（４００ｍｇ、２．６ｍｍｏｌ）及びｔｅｒｔ−ブチルヒドラジンカルボキシレート（５１６．４ｇ、３．９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍＬ）に溶解し、水素化ナトリウム（３１２．５ｍｇ、７．８ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を３０℃で１６時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黒色油状物として得た。粗生成物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜３０／７０）により精製した。溶媒を減圧下で濃縮し、化合物６５ａを黄色固体として得た（２２０ｍｇ、２８％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ２５０．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９５６】
Ｂ．８−ヒドラジニルイミダゾ［１，２−ａ］ピラジン，６５ｂ
【０９５７】
【化２８４】
2020514267.tif 000363
【０９５８】
ｔｅｒｔ−ブチル２−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）ヒドラジン−１−カルボキシレート，６５ａ（２２０ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（５ｍＬ）に懸濁し、ＨＣｌ／ジオキサン（１０ｍＬ）を添加した。反応混合物を３０℃で１時間撹拌し、次いで減圧下で濃縮して、化合物６５ｂを黄色固体として得た。固体を更に精製することなく次の工程で使用した。
【０９５９】
Ｃ．エチル１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６５ｃ
【０９６０】
【化２８５】
2020514267.tif 000364
【０９６１】
８−ヒドラジニルイミダゾ［１，２−ａ］ピラジン，６５ｂ（１６０ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（３２５．６ｍｇ、３．２ｍｍｏｌ）をエタノール（３ｍＬ）に溶解し、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（５１５．３ｍｇ、２．１５ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を８０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、褐色の粗固体を得た。固体をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜２０／８０）により精製した。溶媒を減圧下で濃縮し、化合物６５ｃを黄色固体として得た（１６０ｍｇ、４１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ３２６．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９６２】
Ｄ．１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，６５ｄ
【０９６３】
【化２８６】
2020514267.tif 000365
【０９６４】
水酸化リチウム一水和物（１８３．４ｍｇ、４．４ｍｍｏｌ）をエチル１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６５ｃ（１６０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）に添加し、混合物を３０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、黄色の粗固体を得て、これを更に精製することなく次の工程で使用した（１６０ｍｇ）。
【０９６５】
Ｅ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１０３
【０９６６】
【化２８７】
2020514267.tif 000366
【０９６７】
ジクロロメタン（３ｍＬ）中の１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジン−８−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，６５ｄ（１１５ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（４７．９ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、及びピリジン（９１．５ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（５９．１ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）を滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１６時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥した。混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得た。粗生成物を分取ＨＰＬＣにより精製して、化合物１０３を白色固体として得た（５ｍｇ、４％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ９．０４（ｂｒ  ｓ、１Ｈ）、８．８９（ｄ、Ｊ＝２．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．８６（ｄ、Ｊ＝４．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．５０−８．４３（ｍ、２Ｈ）、８．１９（ｄ、Ｊ＝４．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．１６（ｓ、１Ｈ）、８．１３（ｓ、２Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ４６５．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９６８】
（実施例６６）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１０５
【０９６９】
【化２８８】
2020514267.tif 000367
【０９７０】
Ａ．ジ−ｔｅｒｔ−ブチル１−（キノキサリン−５−イル）ヒドラジン−１，２−ジカルボキシレート，６６ａ
【０９７１】
【化２８９】
2020514267.tif 000368
【０９７２】
５−ブロモキノキサリン（３００ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）及びジ−ｔｅｒｔ−ブチルヒドラジン−１，２−ジカルボキシレート（５００ｍｇ、２．１５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５ｍＬ）に溶解した。ＣｕＩ（２７．５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）及びＫ３ＰＯ４（６０９．３ｍｇ、２．８７ｍｍｏｌ）を添加し、Ｎ２でパージし、シクロヘキサン−１，３−ジアミン（３２．８ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）を添加し、反応混合物を１１０℃で１６時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドをＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を褐色油状物として得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝５０：５０）により精製し、溶媒を減圧下で除去して、化合物６６ａを褐色の油状物として得た（０．３ｇ、５８％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ３８３．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９７３】
Ｂ．５−ヒドラジニルキノキサリン，６６ｂ
【０９７４】
【化２９０】
2020514267.tif 000369
【０９７５】
ジオキサン（１０ｍＬ）中のＨＣｌ中ジ−ｔｅｒｔ−ブチル１−（キノキサリン−５−イル）ヒドラジン−１，２−ジカルボキシレート，６６ａ（３００ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を２８℃で２時間混合した。溶媒を減圧下で濃縮して、化合物６６ｂを得た。
【０９７６】
Ｃ．エチル１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６６ｃ
【０９７７】
【化２９１】
2020514267.tif 000370
【０９７８】
５−ヒドラジニルキノキサリン，６６ｂ（２００ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）をエタノール（５ｍＬ）に溶解し、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（３３６．４ｍｇ、１．５３ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を８０℃で３時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を褐色固体として得た。固体をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜５０／５０）により精製し、溶媒を減圧下で濃縮して、化合物６６ｃを黄色油状物として得た（１５５ｍｇ、２６％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ３３６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９７９】
Ｄ．１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，６６ｄ
【０９８０】
【化２９２】
2020514267.tif 000371
【０９８１】
水酸化リチウム一水和物（９２ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）をエチル１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６６ｃ（１２５ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）に添加し、３０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色固体として得た。粗生成物を更に精製することなく次の工程で使用した（９５ｍｇ）。
【０９８２】
Ｅ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１０５
【０９８３】
【化２９３】
2020514267.tif 000372
【０９８４】
ジクロロメタン（５ｍＬ）中の１−（キノキサリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，６６ｄ（５６．２ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル，７ｂ（１００ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、及びピリジン（１１９ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＯＣｌ３（９２．５ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を滴下して添加した。反応混合物を２０℃で１６時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を食塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥した。混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得た。粗生成物を分取ＨＰＬＣにより精製して、化合物１０５を白色固体として得た（２１ｍｇ、１５％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．０４−８．１１（ｍ、１Ｈ）、８．１９−８．２３（ｍ、１Ｈ）、８．２９（ｓ、２Ｈ）、８．３９（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．５６（ｓ、１Ｈ）、８．８７（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、８．９７（ｄ、Ｊ＝１．５４Ｈｚ、１Ｈ）、９．０５−９．１２（ｍ、２Ｈ）、１１．２９（ｓ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ｍ／ｚ４７７．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９８５】
（実施例６７）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物７６
【０９８６】
【化２９４】
2020514267.tif 000373
【０９８７】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（８７．８ｍｇ、０．４４９ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、ＴＨＦ（１．３５ｍＬ、１．３５ｍｍｏｌ）中の１Ｍカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドに０℃で添加し、次いでエチル１−（イソキノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，５９ａ（１２０ｍｇ、０．４４９ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、化合物７６（６９．３ｍｇ、３６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．３６分、Ｃ２０Ｈ１３ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４１６．８２３、ｍ／ｚ実測値４１６．９［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．７４（ｂｒ．ｓ．、１Ｈ）、９．５２（ｓ、１Ｈ）、９．０１（ｓ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７６（ｓ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５４（ｓ、１Ｈ）、８．３５（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．９８−７．９２（ｍ、２Ｈ）、７．８９−７．８４（ｍ、１Ｈ）
【０９８８】
（実施例６８）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６４
【０９８９】
【化２９５】
2020514267.tif 000374
【０９９０】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（２２９ｍｇ、１．１７ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液をｔ−ＢｕＯＫ（３．２ｍＬ、３．２ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中１Ｍ）の溶液に０℃で滴下して添加した。次いで、エチル５−メチル−１−（キノリン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６０ｄ（３００ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を滴下して添加した。得られた混合物を室温に温め、１６時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、残留物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ、及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して、化合物６４（１５３ｍｇ、３３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．５２分、Ｃ２１Ｈ１５ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４３０．８５０、ｍ／ｚ実測値４３１．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．６６（ｓ、１Ｈ）、９．１４（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．９２（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７１（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５７（ｓ、１Ｈ）、８．２３（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．９３−７．８９（ｍ、１Ｈ）、７．７８（ｄ、Ｊ＝４．４Ｈｚ、１Ｈ）、７．７３−７．６９（ｍ、１Ｈ）、７．４９（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、１Ｈ）、２．４５（ｓ、３Ｈ）。
【０９９１】
（実施例６９）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物６０
【０９９２】
【化２９６】
2020514267.tif 000375
【０９９３】
５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１ｊ（１０２ｍｇ、０．５２４ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を、ＴＨＦ（１．５７ｍＬ、１．５７ｍｍｏｌ）中の１Ｍカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドに０℃で添加し、次いでエチル１−（キノリン−５−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，６１ａ（１４０ｍｇ、０．５２４ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（１ｍＬ）からなる溶液を添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取逆相ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＡＣＮ及び０．０５％ＮＨ３を含むＨ２Ｏ）により精製して、化合物６０（１０４．５０ｍｇ、４９％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ＝４．０１分、Ｃ２０Ｈ１３ＣｌＮ８Ｏの質量計算値４１６．８２３、ｍ／ｚ実測値４１７．０［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ９．０４（ｄｄ、Ｊ＝１．６、４．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．９６（ｓ、１Ｈ）、８．８８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５０（ｓ、１Ｈ）、８．３３−８．２８（ｍ、１Ｈ）、８．２４（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、７．９８−７．９２（ｍ、１Ｈ）、７．８９−７．８５（ｍ、１Ｈ）、７．６８（ｄｄ、Ｊ＝４．０、８．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【０９９４】
（実施例７０）
メチル２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート、化合物１０８
【０９９５】
【化２９７】
2020514267.tif 000376
【０９９６】
Ａ．メチル１−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−５−カルボキシレート化合物及びメチル２−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレートの混合物，７０ａ
【０９９７】
【化２９８】
2020514267.tif 000377
【０９９８】
炭酸カリウム（７２４９．１４ｍｇ、５２．４５ｍｍｏｌ）を、ＭｅＣＮ（２０ｍＬ）中の２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジン（７２４９．１４ｍｇ、１７．４８ｍｍｏｌ）及びメチル１ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート（２０００ｍｇ、１５．７６ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を６０℃で１２時間反応させた。反応混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これをＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝４０：６０）により精製した。純粋な画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を黄色固体として得た。
【０９９９】
Ｂ．メチル２−（５−アミノ−３−クロロピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート，１０８ｂ
【１０００】
【化２９９】
2020514267.tif 000378
【１００１】
メチル１−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−５−カルボキシレート及びメチル２−（３−クロロ−５−ニトロピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート（２５００ｍｇ、４．４１ｍｍｏｌ）の混合物を、ＴＨＦ（１０ｍＬ）／水（５ｍＬ）中のＦｅ（１２３０ｍｇ、２２．０４ｍｍｏｌ）及びＮＨ４Ｃｌ（１１７８ｍｇ、２２．０４ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。反応混合物を珪藻土パッドにより濾過し、パッドをＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で洗浄した。合わせた濾液を濃縮乾固して、粗製物を黄色固体として得て、これをＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝５０：５０〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１００）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、クロロホルム−ｄ）δｐｐｍ３．９８（ｓ、３Ｈ）、４．１７（ｂｒ  ｓ、２Ｈ）、７．１７（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、７．９１（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、１Ｈ）、８．３０（ｓ、１Ｈ）。
【１００２】
Ｃ．メチル２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート、化合物１０８
【１００３】
【化３００】
2020514267.tif 000379
【１００４】
１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２４０．８７ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）、メチル２−（５−アミノ−３−クロロピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート（２００ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）、ＰＯＣｌ３（１４２．２４ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（８ｍＬ）に溶解し、ピリジン（１８３．４４ｍｇ、２．３２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、褐色油状物を得て、これをＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝５０：５０〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１００）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ３．９０（ｓ、３Ｈ）、７．５８−７．６２（ｍ、１Ｈ）、７．６４−７．６９（ｍ、１Ｈ）、７．９０−７．９９（ｍ、２Ｈ）、８．３２（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．５９（ｓ、１Ｈ）、８．６９（ｓ、１Ｈ）、８．７１（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、８．８７（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．０５（ｄｄ、Ｊ＝３．９７、１．５４Ｈｚ、１Ｈ）、１１．３２（ｓ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５４３．２。
【１００５】
（実施例１０９）
２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸，化合物１０９
【１００６】
【化３０１】
2020514267.tif 000380
【１００７】
ＮａＯＨ（６３．５２８ｍｇ、１．５８８ｍｍｏｌ）を、ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ＝１：１（５ｍＬ）中のメチル２−（３−クロロ−５−（１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート、化合物１０８（４４５ｍｇ、０．７９４ｍｍｏｌ）に添加し、１８℃で２時間反応させた。溶媒を減圧下で濃縮し、１Ｍ  ＨＣｌ溶液を混合物に添加してｐＨを約５に調整し、固体を形成した。固体を回収して、生成物を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ７．５８−７．６２（ｍ、１Ｈ）、７．６４−７．６９（ｍ、１Ｈ）、７．９０−７．９９（ｍ、２Ｈ）、８．３２（ｄ、Ｊ＝７．９４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５８（ｄ、Ｊ＝１１．４７Ｈｚ、２Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、８．８７（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、９．０５（ｄｄ、Ｊ＝３．９７、１．５４Ｈｚ、１Ｈ）、１１．３４（ｓ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５４２．９。
【１００８】
（実施例１１０）
１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１０
【１００９】
【化３０２】
2020514267.tif 000381
【１０１０】
Ａ．８−フルオロ−４−ヒドラジニルイソキノリン，１１０ａ
【１０１１】
【化３０３】
2020514267.tif 000382
【１０１２】
ジオキサン（２０ｍＬ）中のパラジウム（ＩＩ）（ｐｉ−シンナミル）（１０３．１４ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）クロリド二量体及びＮ−［２−（ジ−１−アダマンチルホスフィノ）フェニル］モルホリン（１８４．６ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）の混合物をアルゴン（４×）で排気した。得られた透明な黄色溶液をアルゴン下で室温で１０分間撹拌した。４−ブロモ−８−フルオロイソキノリン（９００ｍｇ、３．９８ｍｍｏｌ）及びｔＢｕＯＮａ（７６５．２７ｍｇ、７．９６ｍｍｏｌ）を混合物に添加し、アルゴン（４×）でパージした。得られた黄色反応物を室温で５分間撹拌し、次いでシリンジを介してヒドラジン（３９８．６３ｍｇ、７．９６ｍｍｏｌ）で処理し、アルゴン（４×）でパージした。次いで、混合物をアルゴン下で５５℃で２時間撹拌した。反応混合物を濾過した。濾液を減圧下で濃縮し、粗生成物を褐色固体として得た。
【１０１３】
Ｂ．エチル１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１０ｂ
【１０１４】
【化３０４】
2020514267.tif 000383
【１０１５】
８−フルオロ−４−ヒドラジニルイソキノリン（７００ｍｇ、３．９５ｍｍｏｌ）を、ＥｔＯＨ（１５ｍＬ）中のエチルエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（１４２３．３４ｍｇ、５．９３ｍｍｏｌ）の溶液に添加し、８０℃で１時間反応させた。混合物を減圧下で濃縮し、次いでＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝８０：２０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を褐色の油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３５３．９。
【１０１６】
Ｃ．４−（４−（エトキシカルボニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−８−フルオロイソキノリン２−オキシド，１１０ｃ
【１０１７】
【化３０５】
2020514267.tif 000384
【１０１８】
ｍ−ＣＰＢＡ（７００ｍｇ、３．９５ｍｍｏｌ）を、ＤＣＭ（１０ｍＬ）中のエチル１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（８００ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）の溶液に添加し、３０℃で２時間反応させた。混合物を４０ｍＬの飽和Ｎａ２ＣＯ３溶液に添加し、５０ｍＬのＣＨ２Ｃｌ２で抽出し、有機層を減圧下で濃縮し、ＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝５０：５０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３７０．０。
【１０１９】
Ｄ．エチル１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１０ｄ
【１０２０】
【化３０６】
2020514267.tif 000385
【１０２１】
ＰＯＣｌ３（５ｍＬ）を、ＣＨＣｌ３（１５ｍＬ）中の４−（４−（エトキシカルボニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−８−フルオロイソキノリン２−オキシド（７２０ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液に添加し、７０℃で２時間反応させた。混合物を３０ｍＬの飽和Ｎａ２ＣＯ３溶液に添加し、３０ｍＬのＣＨ２Ｃｌ２で抽出し、有機層を減圧下で濃縮し、次いでＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝８５：１５）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を無色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３８８．０。
【１０２２】
Ｅ．１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１１０ｅ
【１０２３】
【化３０７】
2020514267.tif 000386
【１０２４】
ＬｉＯＨ（７０．４１５ｍｇ、２．９４０ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ＝１：１（１０ｍＬ）中のエチル１−（チエノ［２，３−ｃ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（２４０ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）の溶液に添加し、２３℃で２時間反応させた。溶媒を減圧下で濃縮し、１Ｍ  ＨＣｌ溶液を混合物に添加してｐＨを約５に調整し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）を混合物に添加した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、生成物を褐色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３５９．９。
【１０２５】
Ｆ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１１０ｆ
【１０２６】
【化３０８】
2020514267.tif 000387
【１０２７】
１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２１０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（１０７．９３ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、ＰＯＣｌ３（９６．６９ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（５ｍＬ）に溶解し、ピリジン（１２４．７ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（１５ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、生成物を褐色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５３６．９。
【１０２８】
Ｇ．１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１０
【１０２９】
【化３０９】
2020514267.tif 000388
【１０３０】
ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（１２ｍＬ）中のＮ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２００ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）を、８０℃で１６時間反応させた。溶媒を減圧下で濃縮し、粗化合物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（７７％〜５７％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（２９ｍｇ、３１．５％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５１８．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ６．７７（ｄ、Ｊ＝８．５３Ｈｚ、１Ｈ）、７．５６（ｄｄ、Ｊ＝１２．９２、７．９１Ｈｚ、１Ｈ）、７．８１−７．９１（ｍ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、８．２２（ｓ、１Ｈ）、８．６１（ｓ、１Ｈ）、８．７０（ｄ、Ｊ＝２．０１Ｈｚ、１Ｈ）、８．８９（ｄ、Ｊ＝２．０１Ｈｚ、１Ｈ）、１１．３６（ｓ、１Ｈ）。
【１０３１】
（実施例１１１）
１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１１
【１０３２】
【化３１０】
2020514267.tif 000389
【１０３３】
Ａ．１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１１１ａ
【１０３４】
【化３１１】
2020514267.tif 000390
【１０３５】
１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，化合物１１０ｅ（２３０ｍｇ、０．５８８ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（１０９．４７４ｍｇ、０．５８８ｍｍｏｌ）、ＰＯＣｌ３（１０８．１９５ｍｇ、０．７０６ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（５ｍＬ）に溶解し、ピリジン（１３９．５３７ｍｇ、１．７６４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（１５ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗製物を褐色油状物として得て、これをＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１〜酢酸エチル）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を無色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５２８．１。
【１０３６】
Ｂ．１−（１−アミノ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１１
【１０３７】
【化３１２】
2020514267.tif 000391
【１０３８】
ＮＨ３・Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ）中の１−（１−クロロ−８−フルオロイソキノリン−４−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１４０ｍｇ、０．２６２ｍｍｏｌ）の溶液を６０℃で２時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、粗化合物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（８３％〜５３％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（５０．０ｍｇ、３７．６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ６．７９（ｄ、Ｊ＝８．２８Ｈｚ、１Ｈ）、７．６０（ｄｄ、Ｊ＝１２．９２、７．９１Ｈｚ、１Ｈ）、７．９０（ｔｄ、Ｊ＝８．１６、５．２７Ｈｚ、１Ｈ）、８．２７（ｓ、１Ｈ）、８．３２（ｓ、２Ｈ）、８．６４（ｓ、１Ｈ）、８．９１（ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ、１Ｈ）、９．１５（ｄ、Ｊ＝２．２６Ｈｚ、１Ｈ）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５０８．９。１１．５１（ｓ、１Ｈ）。
【１０３９】
（実施例１１２）
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１２
【１０４０】
【化３１３】
2020514267.tif 000392
【１０４１】
Ａ．５−ヒドラジニルイソキノリン，１１２ａ
【１０４２】
【化３１４】
2020514267.tif 000393
【１０４３】
０℃の濃ＨＣｌ（３００ｍＬ）中のイソキノリン−５−アミン（３０ｇ、２０８．１ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、Ｈ２Ｏ（８５ｍＬ）中の亜硝酸ナトリウム（２１．５ｇ、３１２．１ｍｍｏｌ）の溶液を０℃未満で添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、濃ＨＣｌ（５５ｍＬ）中に溶解した塩化スズ（ＩＩ）脱水和物（１１７．４ｇ、５２０．２ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。混合物を２０％水酸化ナトリウム水溶液でｐＨ１２〜１４に調整した。混合物を酢酸エチルで抽出した。有機層を乾燥し（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、減圧下で濃縮して、表題化合物を黄色固体として得た（２７ｇ、収率８１．５％）。
【１０４４】
Ｂ．エチル１−（イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１２ｂ
【１０４５】
【化３１５】
2020514267.tif 000394
【１０４６】
ＥｔＯＨ（３００ｍＬ）中の５−ヒドラジニルイソキノリン（２７ｇ、１６９．６ｍｍｏｌ）及びエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（４０．７ｇ、１６９．６ｍｍｏｌ）からなる溶液を６０℃で３時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製した。溶媒を濃縮し、表題生成物を黄色固体として得た（２２ｇ、収率３８．７％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３６．０。
【１０４７】
Ｃ．５−（４−（エトキシカルボニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン２−オキシド，１１２ｃ
【１０４８】
【化３１６】
2020514267.tif 000395
【１０４９】
ＤＣＭ（４０ｍＬ）中のエチル１−（イソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（３ｇ、８．９５ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液に、ｍＣＰＢＡ（４．６３ｇ、２６．８ｍｍｏｌ）を１０分間にわたり添加した。混合物を室温に温め、一晩撹拌した。溶液を亜硫酸水素ナトリウムの半飽和水溶液（１００ｍＬ）で２回洗浄し、過剰な酸化剤を破壊した。次いで、混合物を半飽和炭酸カリウム水溶液（１００ｍＬ）及び食塩水（１００ｍＬ）で２回洗浄した。抽出物を硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、粗油状物を得て、これをシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（溶離液：石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜２０／８０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮乾固して、表題生成物を黄色固体として得た（２ｇ、収率６３．６％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３５１．９。
【１０５０】
Ｄ．エチル１−（１−クロロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１２ｄ
【１０５１】
【化３１７】
2020514267.tif 000396
【１０５２】
ＣＨＣｌ３（４０ｍＬ）中のＰＯＣｌ３（１６．６ｇ、１０８．２ｍｍｏｌ）及び５−（４−（エトキシカルボニル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イソキノリン２−オキシド（１９ｇ、５４．１ｍｍｏｌ）からなる溶液を６０℃で３時間撹拌した。得られた溶液を室温に冷却し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製した。固体を濾過し、表題化合物を黄色固体として得た（１２ｇ、収率６０．０％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３６９．９。
【１０５３】
Ｅ．１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１１２ｅ
【１０５４】
【化３１８】
2020514267.tif 000397
【１０５５】
濃ＨＣｌ（２０ｍＬ）中のエチル１−（１−クロロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（１２ｇ、３２．５４６ｍｍｏｌ）の混合物を１２０℃で３時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を黄色固体として得た（１１ｇ、収率８３％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚＭ＋Ｈ：３２４．１。
【１０５６】
Ｆ．Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１２
【１０５７】
【化３１９】
2020514267.tif 000398
【１０５８】
ＰＯＣｌ３（５．２６ｇ、３０．３ｍｍｏｌ）を、ピリジン（２０ｍＬ）中の１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（７．０ｇ、１７．２ｍｍｏｌ）、５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（３．９６ｇ、１８．９ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で３時間撹拌し、５０ｍＬの飽和ＮａＨＣＯ３（５００ｍＬ）を混合物に添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（５００ｍＬ×２）で抽出した。有機層を食塩水（２００ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（５％〜６０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、濃縮乾固して、表題化合物（５．７ｇ、収率６４．４％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５１５．２。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ２．５４（ｓ、３Ｈ）、５．６７（ｄ、Ｊ＝７．５０Ｈｚ、１Ｈ）、７．２８（ｄｄ、Ｊ＝７．１７、５．８４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６６（ｔ、Ｊ＝７．８３Ｈｚ、１Ｈ）、７．９３（ｄｄ、Ｊ＝７．６１、０．９９Ｈｚ、１Ｈ）、８．１４−８．２０（ｍ、２Ｈ）、８．４３（ｔ、Ｊ＝３．９７Ｈｚ、２Ｈ）、８．５１（ｓ、１Ｈ）、１０．５９（ｓ、１Ｈ）、１１．６１（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝５．２９Ｈｚ、１Ｈ）。
【１０５９】
（実施例１１３）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１３
【１０６０】
【化３２０】
2020514267.tif 000399
【１０６１】
Ａ．５−ブロモ−１−メトキシイソキノリン，１１３ａ
【１０６２】
【化３２１】
2020514267.tif 000400
【１０６３】
ヨードメタン（９．５０ｇ、６６．９５ｍｍｏｌ）を、ＣＨ３ＣＮ（１００ｍＬ）中の５−ブロモイソキノリン−１（２Ｈ）−オン（５ｇ、２２．３２ｍｍｏｌ）、Ａｇ２ＣＯ３（１８．４６ｇ、６６．９５ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を４０℃で１６時間撹拌した。混合物を濾過し、酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で洗浄した。濾液を回収し、減圧下で濃縮し、粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００：１〜１０：１）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、１１３ａ（２ｇ、収率３７．６％）を白色油状物として得た。
【１０６４】
Ｂ．５−ヒドラジニル−１−メトキシイソキノリン，１１３ｂ
【１０６５】
【化３２２】
2020514267.tif 000401
【１０６６】
ジオキサン（６０ｍＬ）中の｛Ｐｄ（シンナミル）Ｃｌ｝２（２１７．６０７ｍｇ、０．４２０ｍｍｏｌ）及びＭｏｒ−ＤａｌＰｈｏｓ（３８９．４７６ｍｇ、０．８４０ｍｍｏｌ）の混合物をアルゴン（４×）でパージした。得られた透明な黄色溶液をアルゴン下で室温で１０分間撹拌した。化合物１１３ａ（２ｇ、８．４０１ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＯＮａ（１６１２．８９６ｍｇ、１６．８０１ｍｍｏｌ）を混合物に添加し、混合物をアルゴン（４×）でパージした。得られた黄色反応物を室温で５分間撹拌し、次いでシリンジを介してヒドラジン水和物（８５８．２３０ｍｇ、１６．８０１ｍｍｏｌ）で処理した。反応物をアルゴン（４×）でパージした。次いで、混合物をアルゴン下で５０℃で４時間撹拌した。混合物を濾過し、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で洗浄した。濾液を回収し、濃縮して、粗化合物１１３ｂ（１．６ｇ）を黄色固体として得て、これを次の工程に直接使用した。
【１０６７】
Ｃ．エチル１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１３ｃ
【１０６８】
【化３２３】
2020514267.tif 000402
【１０６９】
ＥｔＯＨ（５０ｍＬ）中の５−ヒドラジニル−１−メトキシイソキノリン，化合物１１３ｂ（１．６ｇ、８．４６ｍｍｏｌ）、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（３．０５ｇ、１２．６８ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（２．５６２ｇ、２５．３６８ｍｍｏｌ）を８０℃で１２時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮し、粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル（１００：０〜１０：１））により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、化合物１１３ｃ（２．２ｇ、収率７１．２％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３６５．９。
【１０７０】
Ｄ．１−（１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１１３ｄ
【１０７１】
【化３２４】
2020514267.tif 000403
【１０７２】
エチル１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，化合物１１３ｃ（１ｇ、２．７４ｍｍｏｌ）をＨＣｌ（１０ｍＬ）に添加した。混合物を１３０℃で３時間撹拌し、減圧下で濃縮して、化合物１１３ｄ（５３０ｍｇ、収率５５．５％）を褐色固体として得て、これを次の工程で直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚＭ＋Ｈ：３２３．９。
【１０７３】
Ｅ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１３
【１０７４】
【化３２５】
2020514267.tif 000404
【１０７５】
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，化合物１１３ｄ（１７０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（６９．１５ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．１５ｍＬ、１．８６ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（０．１４ｍＬ、１．４９ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固し、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（３５％〜６５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物を得た（４６ｍｇ、２４．６％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９１．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．６２（１Ｈ、ｂｒ  ｄ、Ｊ＝５．５１Ｈｚ）、１１．３０（１Ｈ、ｓ）、９．０６（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ）、８．８５（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ）、８．５３（１Ｈ、ｓ）、８．４２（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝７．９４Ｈｚ）、８．２９（２Ｈ、ｓ）、７．８９−７．９８（１Ｈ、ｍ）、７．６６（１Ｈ、ｔ、Ｊ＝７．９４Ｈｚ）、７．２８（１Ｈ、ｄｄ、Ｊ＝７．２８、６．１７Ｈｚ）、５．６４（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝７．２８Ｈｚ）。
【１０７６】
（実施例１１４）
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１４
【１０７７】
【化３２６】
2020514267.tif 000405
【１０７８】
Ａ．７−ヒドラジニルベンゾ［ｄ］チアゾール，１１４ａ
【１０７９】
【化３２７】
2020514267.tif 000406
【１０８０】
７−ブロモベンゾ［ｄ］チアゾール（３００ｍｇ、１．４０ｍｍｏｌ）、パラジウム（ｉｉ）（ｐｉ−シンナミル）クロリド二量体（３６．３ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｎ−［２−（ジ−１−アダマンチルホスフィノ）フェニル］モルホリン（６４．９７ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、及びナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（２６９．３５ｍｇ、２．８０ｍｍｏｌ）を、Ｎ２雰囲気下でジオキサン（２０ｍＬ）に溶解した。ヒドラジン水和物（１４０．３０ｍｇ、２．８０ｍｍｏｌ）を添加し、５０℃で２時間撹拌した。合わせた混合物を濾過し、固体を１０ｍＬの酢酸エチルで洗浄した。混合物を減圧下で濃縮し、表題化合物（２００ｍｇ、８６．４％）を褐色固体として得た。
【１０８１】
Ｂ．エチル１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１４ｂ
【１０８２】
【化３２８】
2020514267.tif 000407
【１０８３】
７−ヒドラジニルベンゾ［ｄ］チアゾール（２００ｍｇ、１．２１ｍｍｏｌ）をエタノール（５ｍＬ）に溶解し、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（４３６．１１ｍｇ、１．８２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色固体として得て、これをＦＣＣ（溶離液：石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜７０／３０）により精製し、表題化合物（１９５ｍｇ、４３．６％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３４２．０。
【１０８４】
Ｃ．１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１１４ｃ
【１０８５】
【化３２９】
2020514267.tif 000408
【１０８６】
エチル１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（１９５ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）に溶解し、水酸化ナトリウム（３１．６４ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２５℃で４時間撹拌した。反応混合物をＨＣｌ（２Ｎ）を用いてｐＨ＝５に調整し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗表題化合物（１４０ｍｇ、８１．８％）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３１３．９。
【１０８７】
Ｄ．１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１４
【１０８８】
【化３３０】
2020514267.tif 000409
【１０８９】
１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１４０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（８１．７１ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、ピリジン（１７３．５９ｍｇ、２．２０ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（２２４．３３ｍｇ、１．４６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で４時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（４０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を褐色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（２５％〜５５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（４９．０ｍｇ、２７．８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８１．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ＝１１．５２（ｓ、１Ｈ）、９．００（ｄ、Ｊ＝２．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．７８（ｄ、Ｊ＝２．６Ｈｚ、１Ｈ）、８．６３（ｓ、１Ｈ）、８．６０（ｓ、１Ｈ）、８．３７（ｄｄ、Ｊ＝１．４、２．５Ｈｚ、１Ｈ）、８．２７（ｓ、２Ｈ）、７．２８（ｄｄ、Ｊ＝１．３、４．６Ｈｚ、１Ｈ）、７．２０（ｄｄ、Ｊ＝２．６、４．４Ｈｚ、１Ｈ）。
【１０９０】
（実施例１１５）
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１５
【１０９１】
【化３３１】
2020514267.tif 000410
【１０９２】
Ａ．５−ヒドラジニル−１−メトキシイソキノリン，１１５ａ
【１０９３】
【化３３２】
2020514267.tif 000411
【１０９４】
ジオキサン（５０ｍＬ）中の｛Ｐｄ（シンナミル）Ｃｌ｝２（４５７ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）及びＭｏｒ−ＤａｌＰｈｏｓ（８１８ｍｇ、１．７６ｍｍｏｌ）の混合物をアルゴン（４×）で排気した。得られた透明な黄色溶液をアルゴン下で室温で１０分間撹拌した。５−ブロモ−１−メトキシイソキノリン（４．２ｇ、１７．６ｍｍｏｌ）及びナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（３．３９ｇ、３５．３ｍｍｏｌ）を混合物に添加し、混合物をアルゴン（４×）で排気した。得られた黄色反応物を室温で５分間撹拌し、次いでシリンジを介してヒドラジン（１．７７ｇ、３５．３ｍｍｏｌ）で処理した。次いで、混合物をアルゴン下で５０℃で２時間撹拌した。沈殿物を濾過し、酢酸エチル（２００ｍＬ）で洗浄し、減圧下で乾燥して、生成物（３．４ｇ）を得た。
【１０９５】
Ｂ．エチル１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１５ｂ
【１０９６】
【化３３３】
2020514267.tif 000412
【１０９７】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート，１ｆ（８．８９ｇ、３７．０ｍｍｏｌ）、５−ヒドラジニル−１−メトキシイソキノリン（３．４ｇ、１８．５ｍｍｏｌ）、及びエタノール（２００ｍＬ）からなる溶液を８０℃で３時間撹拌した後、室温に冷却した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固し、次いでシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜７０：３０）により精製して、生成物を白色固体として得た（５．４ｇ、８０％）。
【１０９８】
Ｃ．１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１１５ｃ
【１０９９】
【化３３４】
2020514267.tif 000413
【１１００】
水酸化ナトリウム（１．１５ｇ、２８．７ｍｍｏｌ）をＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（２：１、１５ｍＬ）中のエチル１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（３．０ｇ、８．２ｍｍｏｌ）の溶液に添加し、混合物を２３℃で２時間加熱した。溶媒を減圧下で濃縮して、１Ｍ  ＨＣｌ溶液を混合物に添加してｐＨを約５に調整し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、生成物を黄色固体として得た（２．５ｇ、収率９０．３％）。ＬＣ−ＭＳ：（ＥＳ、ｍ／ｚ）：［Ｍ＋１］＋３３８．０。
【１１０１】
Ｄ．メチル２−（３−クロロ−５−（１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート，１１５ｄ
【１１０２】
【化３３５】
2020514267.tif 000414
【１１０３】
１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１０００ｍｇ、２．９７ｍｍｏｌ）、メチル２−（５−アミノ−３−クロロピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート（８２７．３０ｍｇ、３．２６ｍｍｏｌ）、ＰＯＣｌ３（５４５．５８ｍｇ、３．５６ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（６ｍＬ）に溶解し、ピリジン（７０３．６３ｍｇ、８．９０ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（１０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（１５ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を褐色油状物として得て、これをＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝５０：５０〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１００）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５７３．１。
【１１０４】
Ｅ．Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１１５ｅ
【１１０５】
【化３３６】
2020514267.tif 000415
【１１０６】
メチル２−（３−クロロ−５−（１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド）ピリジン−２−イル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキシレート（２５０ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）を０℃でＴＨＦ（５ｍＬ）に溶解し、ＬｉＡｌＨ４（４９．８５ｍｇ、１．３１ｍｍｏｌ）をゆっくりと添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。水（８０μＬ）を０℃で混合物に添加し、混合物を１０分間撹拌した。ＮａＯＨ（８０μＬ、水中１５％）を０℃で混合物に添加し、混合物を１０分間撹拌した。水（２４０μＬ）を０℃で混合物に添加し、混合物を１０分間撹拌した。ＭｇＳＯ４を混合物に添加し、混合物を濾過した。濾液を濃縮して、粗生成物を褐色油状物として得た（２００ｍｇ、８６．８％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５４５．０。
【１１０７】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１５
【１１０８】
【化３３７】
2020514267.tif 000416
【１１０９】
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及び濃ＨＣｌ（４ｍＬ）をｉ−ＰｒＯＨ（８ｍＬ）に添加し、６０℃で２時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を褐色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（７５％〜４５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（１０８ｍｇ、６２．４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５３０．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ４．６３（ｓ、２Ｈ）、５．６３（ｄ、Ｊ＝７．０６Ｈｚ、１Ｈ）、７．２８（ｄｄ、Ｊ＝７．３９、５．８４Ｈｚ、１Ｈ）、７．６５（ｔ、Ｊ＝７．８３Ｈｚ、１Ｈ）、７．９４（ｄ、Ｊ＝７．５０Ｈｚ、１Ｈ）、８．０５（ｓ、１Ｈ）、８．４２（ｄ、Ｊ＝７．９４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５２（ｓ、１Ｈ）、８．６３（ｄ、Ｊ＝２．２０Ｈｚ、１Ｈ）、８．８１（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、１１．２２（ｓ、１Ｈ）、１１．６２（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝５．９５Ｈｚ、１Ｈ）。
【１１１０】
（実施例１１６）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１６
【１１１１】
【化３３８】
2020514267.tif 000417
【１１１２】
Ａ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１１６ａ
【１１１３】
【化３３９】
2020514267.tif 000418
【１１１４】
１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２００ｍｇ、０．５８７ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（１１７．１６ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、ＰＯＣｌ３（１０８．０５ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（８ｍＬ）に溶解し、ピリジン（１３９．３５ｍｇ、１．７６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を褐色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（５０％〜２０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（１４２ｍｇ、４６．７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５１４．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ４．１０（ｓ，３Ｈ）、６．５６（ｄ、Ｊ＝６．１７Ｈｚ、１Ｈ）、７．７８−７．８５（ｍ、１Ｈ）、８．０６（ｄ、Ｊ＝６．３９Ｈｚ、１Ｈ）、８．１０（ｄ、Ｊ＝５．９５Ｈｚ、１Ｈ）、８．１８（ｓ、２Ｈ）、８．４５（ｄ、Ｊ＝８．１６Ｈｚ、１Ｈ）、８．５６（ｓ、１Ｈ）、８．６６（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、８．８３（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、１１．２５（ｓ、１Ｈ）。
【１１１５】
Ｂ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−ヒドロキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１６
【１１１６】
【化３４０】
2020514267.tif 000419
【１１１７】
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−メトキシイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（７０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）び濃ＨＣｌ（４ｍＬ）をｉ−ＰｒＯＨ（８ｍＬ）に添加し、６０℃で２時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮して、粗製物を黄色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（８４％〜５４％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（４７ｍｇ、６９．４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５００．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ５．６３（ｄ、Ｊ＝７．５０Ｈｚ、１Ｈ）、７．２７（ｄｄ、Ｊ＝７．１７、６．０６Ｈｚ、１Ｈ）、７．６５（ｔ、Ｊ＝７．８３Ｈｚ、１Ｈ）、７．９３（ｄ、Ｊ＝７．０６Ｈｚ、１Ｈ）、８．１６（ｓ、２Ｈ）、８．４１（ｄ、Ｊ＝７．９４Ｈｚ、１Ｈ）、８．５３（ｓ、１Ｈ）、８．６４（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、８．８２（ｄ、Ｊ＝２．２０Ｈｚ、１Ｈ）、１１．２５（ｓ、１Ｈ）、１１．６２（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝５．７３Ｈｚ、１Ｈ）。
【１１１８】
（実施例１１７）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１７
【１１１９】
【化３４１】
2020514267.tif 000420
【１１２０】
Ａ．４−ブロモ−８−フルオロイソキノリン，１１７ａ
【１１２１】
【化３４２】
2020514267.tif 000421
【１１２２】
ＣＣｌ４（１５ｍＬ）中の８−フルオロイソキノリン（０．５ｇ、３．４０ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ブロモピロリジン−２，５−ジオン（６０４．７８ｍｇ、３．４０ｍｍｏｌ）及び（Ｅ）−３，３’−（ジアゼン−１，２−ジイル）ビス（２−メチルプロパンニトリル）（５５．８ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を８０℃で３時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝１：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝１：１）により精製して、表題化合物（０．２１ｇ、２７．１％）を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２２５．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、クロロホルム−ｄ）δｐｐｍ９．４４（１Ｈ、ｓ）、８．７８（１Ｈ、ｓ）、７．９３（１Ｈ、ｂｒ  ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ）、７．７４（１Ｈ、ｔｄ、Ｊ＝７．９４、５．５１Ｈｚ）、７．２７−７．３６（１Ｈ、ｍ）。
【１１２３】
Ｂ．８−フルオロ−４−ヒドラジニルイソキノリン，１１７ｂ
【１１２４】
【化３４３】
2020514267.tif 000422
【１１２５】
パラジウム（ｌｌ）（ｐｉ−シンノニル）クロリド二量体（２３．８１ｍｇ、０．０４６ｍｍｏｌ）及び４−（２−（ジ（（３Ｓ，５Ｓ，７Ｓ）−アダマンタン−１−イル）ホスフィノ）フェニル）モルホリン（４２．６２ｍｇ、０．０９２ｍｍｏｌ）をジオキサン（８ｍＬ）に添加し、Ｎ２で直ちに排気した。得られた溶液をＮ２下で室温で１０分間撹拌した。次いで、２−メチルプロパン−２−オレート（１７６．６９ｍｇ、１．８４ｍｍｏｌ）及び４−ブロモ−８−フルオロイソキノリン（２１０ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）を入れ、密封し、Ｎ２で排気した。得られた混合物を室温で５分間撹拌し、次いでシリンジを介してヒドラジン水和物（９２．０４ｍｇ、１．８４ｍｍｏｌ）で処理した。混合物をＮ２下で５０℃で１．５時間撹拌し、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色固体として得た（２６０ｍｇ）。混合物を次の工程に直接使用した。
【１１２６】
Ｃ．エチル１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１７ｃ
【１１２７】
【化３４４】
2020514267.tif 000423
【１１２８】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（１．７６２ｇ、７．３４ｍｍｏｌ）、８−フルオロ−４−ヒドラジニルイソキノリン（２６０ｍｇ、１．４７ｍｍｏｌ）、及びエタノール（１０ｍＬ）からなる溶液を８０℃で２時間撹拌した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００／０〜７０／３０）により精製して、表題化合物（０．２２ｇ、４２．４％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３５４．０。
【１１２９】
Ｄ．１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１１７ｄ
【１１３０】
【化３４５】
2020514267.tif 000424
【１１３１】
水酸化ナトリウム（３７．３６ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ＝３：１（１２ｍＬ）中のエチル１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（２２０ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。溶媒を減圧下で濃縮し、２０ｍＬのＨ２Ｏを混合物に添加した。混合物を１Ｍの塩酸を用いてｐＨ＝５に酸性化し、酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を食塩水で洗浄し、無水ＭｇＳＯ４で乾燥して、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、生成物を黄色固体として得た（１６０ｍｇ、７９．０％）。
【１１３２】
Ｅ．Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１７
【１１３３】
【化３４６】
2020514267.tif 000425
【１１３４】
１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（８０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（４８．１２ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．１０ｍＬ、１．２３ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（０．０９０ｍＬ、０．９８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（４３％〜７３％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物を得た（３５ｍｇ、２８．２％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５０２．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．３３（１Ｈ、ｓ）、９．７３（１Ｈ、ｓ）、８．９３（１Ｈ、ｓ）、８．８５（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝１．９８Ｈｚ）、８．６７（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ）、８．６５（１Ｈ、ｓ）、８．１７（２Ｈ、ｓ）、７．９０−７．９８（１Ｈ、ｍ）、７．６９（１Ｈ、ｄｄ、Ｊ＝１０．３６、８．３８Ｈｚ）、７．１２（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ）。
【１１３５】
（実施例１１８）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１８
【１１３６】
【化３４７】
2020514267.tif 000426
【１１３７】
１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（８０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（４５．８ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．１０ｍＬ、１．２３ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（０．０９０ｍＬ、０．９８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（４３％〜６３％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物を得た（３６ｍｇ、２９．１％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９３．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．４０（１Ｈ、ｓ）、９．７３（１Ｈ、ｓ）、９．０９（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ）、８．９３（１Ｈ、ｓ）、８．８７（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ）、８．６５（１Ｈ、ｓ）８．２９（２Ｈ、ｓ）、７．８９−７．９９（１Ｈ、ｍ）、７．６４−７．７２（１Ｈ、ｍ）、７．１２（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ）。
【１１３８】
（実施例１１９）
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１９
【１１３９】
【化３４８】
2020514267.tif 000427
【１１４０】
Ａ．７−ヒドラジニルベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール，１１９ａ
【１１４１】
【化３４９】
2020514267.tif 000428
【１１４２】
−１０℃のＨＣｌ（６Ｎ、５０ｍＬ）中のベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−アミン（２ｇ、１３．２３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）中の亜硝酸ナトリウム（１．３７ｇ、１９．８５ｍｍｏｌ）の溶液を−２０℃未満で添加した。反応混合物を室温で０．５時間撹拌した。次いで、−２０℃に冷却し、塩化スズ（ｉｉ）二水和物（５．９７ｇ、２６．４５ｍｍｏｌ）を混合物に何回かに分けて添加し、１時間撹拌した。反応混合物を３Ｍ  ＮａＯＨで塩基性化し、水相をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗製物（２．５ｇ）を褐色固体として得て、これを更に精製することなく次の工程に使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１６７．１。
【１１４３】
Ｂ．エチル１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１１９ｂ
【１１４４】
【化３５０】
2020514267.tif 000429
【１１４５】
７−ヒドラジニルベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール（２．５ｇ、５．７１ｍｍｏｌ）をエタノール（３０ｍＬ）に溶解し、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（３．２８ｇ、１３．６４ｍｍｏｌ）を添加し、７０℃で２時間撹拌した後、室温に冷却した。合わせた混合物を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これをＦＣＣ（溶離液：石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜８５／１５）により精製して、表題化合物（１．２ｇ、６１．４％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３４２．９。
【１１４６】
Ｃ．１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１１９ｃ
【１１４７】
【化３５１】
2020514267.tif 000430
【１１４８】
エチル１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（１．２ｇ、３．５１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍＬ）及び水（８ｍＬ）に溶解した。水酸化リチウム（２５１．８７ｍｇ、１０．５２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０℃で１６時間撹拌した。反応混合物をＨＣｌ（２Ｎ）を用いてｐＨ＝５に調整し、ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ（１０／１、６０ｍＬ×５）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濾過して、粗表題化合物（９００ｍｇ、８１．０％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３１５．１。
【１１４９】
Ｄ．１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１１９
【１１５０】
【化３５２】
2020514267.tif 000431
【１１５１】
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３００ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（２２９．０ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）、ピリジン（４４９．０５ｍｇ、５．６８ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（４３５．２３、２．８４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（４５％〜７５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（２００ｍｇ、４３．１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８３．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ＝１１．４７（ｓ、１Ｈ）、９．０８（ｄ、Ｊ＝２．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．９９（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、１Ｈ）、８．８５（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．６３（ｓ、１Ｈ）、８．３１（ｓ、２Ｈ）、８．１５−８．１０（ｍ、１Ｈ）、８．０６−７．９９（ｍ、１Ｈ）。
【１１５２】
（実施例１２０）
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２０
【１１５３】
【化３５３】
2020514267.tif 000432
【１１５４】
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１００ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（５３．９５ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、ピリジン（１３０．９ｍｇ、１．６６ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（１２６．８７、０．８３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（４５％〜７５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（１８ｍｇ、１３．２％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９２．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ＝１１．４３（ｓ、１Ｈ）、８．９９（ｄ、Ｊ＝８．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．８４（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．６６（ｄ、Ｊ＝２．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．６４（ｓ、１Ｈ）、８．２０（ｓ、２Ｈ）、８．１５−８．１０（ｍ、１Ｈ）、８．０６−８．００（ｍ、１Ｈ）。
【１１５５】
（実施例１２１）
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２１
【１１５６】
【化３５４】
2020514267.tif 000433
【１１５７】
１−（ベンゾ［ｄ］［１，２，３］チアジアゾール−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１４９．９３ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（１０９．０９ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、ピリジン（２２４．５２ｍｇ、２．８４ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（２１７．６２ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（４５％〜７５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（１０２ｍｇ、４２．４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５０５．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ＝１０．７３（ｓ、１Ｈ）、８．９８（ｄ、Ｊ＝８．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．６３（ｓ、１Ｈ）、８．４７（ｓ、１Ｈ）、８．１９（ｓ、２Ｈ）、８．１３−８．０９（ｍ、１Ｈ）、８．０６−８．０１（ｍ、１Ｈ）、２．５６（ｓ、３Ｈ）。
【１１５８】
（実施例１２２）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２２
【１１５９】
【化３５５】
2020514267.tif 000434
【１１６０】
Ａ．（５−フルオロナフタレン−１−イル）ヒドラジン，１２２ａ
【１１６１】
【化３５６】
2020514267.tif 000435
【１１６２】
ジオキサン（２ｍＬ）中の｛Ｐｄ（シンナミル）Ｃｌ｝２（１１．５１ｍｇ、０．０２２ｍｍｏｌ）及びＭｏｒ−ＤａｌＰｈｏｓ（２０．６０ｍｇ、０．０４４ｍｍｏｌ）の混合物をアルゴン（４×）で排気した。得られた透明な黄色溶液をアルゴン下で室温で１０分間撹拌した。１−ブロモ−５−フルオロナフタレン（１００ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＯＮａ（８５．３１ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ）を混合物に添加し、混合物をアルゴン（４×）で排気した。得られた黄色混合物を室温で５分間撹拌し、次いでシリンジを介してヒドラジン水和物（４５．４０ｍｇ、０．８８９ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物をアルゴン（４×）で排気した。混合物をアルゴン下で５０℃で４時間撹拌した。混合物を濾過し、酢酸エチル（５ｍＬ×３）で洗浄した。濾液を回収し、濃縮して、粗生成物（１００ｍｇ、＞１００％収率）を褐色固体として得て、これを次の工程に直接使用した。
【１１６３】
Ｂ．エチル１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１２２ｂ
【１１６４】
【化３５７】
2020514267.tif 000436
【１１６５】
ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中の（５−フルオロナフタレン−１−イル）ヒドラジン、１２２ａ（１００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（２０４．４８ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（１７１．９７ｍｇ、１．７０ｍｍｏｌ）を８０℃で１２時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮し、粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル２０：１〜１：１）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、１２２ｂ（１００ｍｇ、収率４６．７％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３５２．９。
【１１６６】
Ｃ．１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１２２ｃ
【１１６７】
【化３５８】
2020514267.tif 000437
【１１６８】
ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）、ＴＨＦ（１０ｍＬ）、及び水（１０ｍＬ）中のエチル１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１２２ｂ（１００ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、ＬｉＯＨ（２２．２３ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）の溶液を室温で３時間撹拌した。混合物に５％ＫＨＳＯ４を添加してｐＨを３〜４に調整した。水（１００ｍＬ）及び酢酸エチル（１００）ｍＬを混合物に添加した。有機層を食塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、１２２ｃ（９０ｍｇ、収率９４．１％）を黄色固体として得て、これを次の工程に直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚＭ＋Ｈ：３２４．８。
【１１６９】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２２
【１１７０】
【化３５９】
2020514267.tif 000438
【１１７１】
ＰＯＣｌ３（７６．４６ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）を、ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の１−（５−フルオロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１２２ｃ（９０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（４６．４２ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ピリジン（４９．３０ｍｇ  ０．６２ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で２時間撹拌し、５０ｍＬの水及び５０ｍＬのＣＨ２Ｃｌ２を混合物に添加した。有機層を食塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（４７％〜７７％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（３３．５ｍｇ、収率２６．５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９２．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ９．０８（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、８．８６（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、８．５８（ｓ、１Ｈ）、８．３２（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、８．２８（ｓ、２Ｈ）、７．９０（ｄ、Ｊ＝７．２８Ｈｚ、１Ｈ）、７．７４−７．８３（ｍ、１Ｈ）、７．６０（ｔｄ、Ｊ＝８．１０、５．６２Ｈｚ、１Ｈ）、７．４９（ｄｄ、Ｊ＝１０．４７、７．６１Ｈｚ、１Ｈ）、６．９３（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）。
【１１７２】
（実施例１２３）
Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２３
【１１７３】
【化３６０】
2020514267.tif 000439
【１１７４】
Ａ．８−フルオロ−４−ヒドラジニルイソキノリン，１２３ａ
【１１７５】
【化３６１】
2020514267.tif 000440
【１１７６】
ジオキサン（１０ｍＬ）中の｛Ｐｄ（シンナミル）Ｃｌ｝２（６８．７６ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）及びＭｏｒ−ＤａｌＰｈｏｓ（１２３．０６ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の混合物をアルゴン（４×）で排気した。得られた透明な黄色溶液をアルゴン下で室温で１０分間撹拌した。４−ブロモ−８−フルオロイソキノリン（６００ｍｇ、２．６５ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＯＮａ（５０９．６３ｍｇ、５．３１ｍｍｏｌ）を混合物に添加し、混合物をアルゴン（４×）で排気した。得られた黄色反応物を室温で５分間撹拌し、次いでシリンジを介してヒドラジン水和物（２７１．１８ｍｇ、５．３１ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物をアルゴン（４×）で排気した。次いで、混合物をアルゴン下で５０℃で２時間撹拌した。混合物を濾過し、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で洗浄し、濾液を回収し、濃縮して、粗１２３ａ（５１０ｍｇ、＞１００％収率）を褐色固体として得て、これを次の工程で直接使用した。
【１１７７】
Ｂ．エチル１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１２３ｂ
【１１７８】
【化３６２】
2020514267.tif 000441
【１１７９】
ＥｔＯＨ（２０ｍＬ）中の８−フルオロ−４−ヒドラジニルイソキノリン，１２３ａ（５１０ｍｇ、２．８８ｍｍｏｌ）、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（１０３７．０ｍｇ、４．３２ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（８７２．１７ｍｇ、８．６４ｍｍｏｌ）の溶液を８０℃で１２時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮し、粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル２０：１〜５：１）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、１２３ｂ（５１０ｍｇ、収率４０．７％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３５３．９。
【１１８０】
Ｃ．１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１２３ｃ
【１１８１】
【化３６３】
2020514267.tif 000442
【１１８２】
ＴＨＦ（２０ｍＬ）及び水（２０ｍＬ）中のエチル１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１２３ｂ（５１０ｍｇ、１．１７ｍｍｏｌ）、ＬｉＯＨ（９８．２１ｍｇ、２．３４ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間撹拌した。混合物に５％ＫＨＳＯ４を添加してｐＨ３〜４に調整した。水（１００ｍＬ）及び酢酸エチル（１００）ｍＬを混合物に添加した。有機層を食塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、減圧下で濃縮して、１２３ｃ（４２０ｍｇ）を黄色固体として得て、次の工程に直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚＭ＋Ｈ：３２５．９。
【１１８３】
Ｄ．Ｎ−（５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２３
【１１８４】
【化３６４】
2020514267.tif 000443
【１１８５】
ＰＯＣｌ３（１９８．０２ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）を、ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１２３ｃ（２１０ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、５−クロロ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（１６２．４４ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、ピリジン（１２７．６９ｍｇ１．６１ｍｍｏｌ）溶液に添加した。混合物を室温で３時間撹拌し、５０ｍＬのＨ２Ｏ及び５０ｍＬのＣＨ２Ｃｌ２を混合物に添加した。有機層を食塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（３７％〜６７％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（８６．０ｍｇ、収率２５．８％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５１６．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．６６（ｓ、１Ｈ）、９．７２（ｓ、１Ｈ）、８．９１（ｓ、１Ｈ）、８．６２（ｓ、１Ｈ）、８．４２（ｓ、１Ｈ）、８．１６（ｓ、２Ｈ）、７．９４（ｔｄ、Ｊ＝８．１０、５．６２Ｈｚ、１Ｈ）、７．６８（ｄｄ、Ｊ＝１０．３６、７．９４Ｈｚ、１Ｈ）、７．１３（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、２．５４（ｓ、３Ｈ）。
【１１８６】
（実施例１２４）
Ｎ−（５−シアノ−２−メチル−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２４
【１１８７】
【化３６５】
2020514267.tif 000444
【１１８８】
ＰＯＣｌ３（９４．２７ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）を、ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の１−（８−フルオロイソキノリン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１００ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、５−アミノ−６−メチル−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（７３．８７ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）、ピリジン（６０．８１ｍｇ０．７７ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で３時間撹拌し、５０ｍＬのＨ２Ｏ及び５０ｍＬのＣＨ２Ｃｌ２を混合物に添加した。有機層を食塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（３０％〜６０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（３７．６ｍｇ、収率２４．１％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５０７．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１０．７１（ｓ、１Ｈ）、９．７２（ｓ、１Ｈ）、８．９１（ｓ、１Ｈ）、８．６４（ｄ、Ｊ＝１５．８８Ｈｚ、２Ｈ）、８．２９（ｓ、２Ｈ）、７．９０−７．９８（ｍ、１Ｈ）、７．６４−７．７２（ｍ、１Ｈ）、７．１３（ｄ、Ｊ＝８．６０Ｈｚ、１Ｈ）、２．６４（ｓ、３Ｈ）。
【１１８９】
（実施例１２５）
Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１２５
【１１９０】
【化３６６】
2020514267.tif 000445
【１１９１】
Ａ．３−クロロ−２−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−ニトロピリジン及び３−クロロ−２−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−ニトロピリジンの混合物，１２５ａ
【１１９２】
【化３６７】
2020514267.tif 000446
【１１９３】
ＣＨ３ＣＮ（５ｍＬ）中の４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール（５００ｍｇ、６．０２ｍｍｏｌ）、２，３−ジクロロ−５−ニトロピリジン（１２７７．４２ｍｇ、６．６２ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（２４９１．２２ｍｇ、１８．０５ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１２時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮し、粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル２０：１〜１：１）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、１２５ａ（１．１ｇ、７６．３％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２３９．７。
【１１９４】
Ｂ．５−クロロ−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン及び５−クロロ−６−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−アミンの混合物，１２５ｂ
【１１９５】
【化３６８】
2020514267.tif 000447
【１１９６】
Ｚｎ（１４９１．９６ｍｇ、２２．９５ｍｍｏｌ）を、ＮＨ４Ｃｌ水溶液（３０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（３０ｍＬ）中の３−クロロ−２−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）−５−ニトロピリジン及び３−クロロ−２−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−５−ニトロピリジン，１２５ａ（１．１ｇ、２．３０ｍｍｏｌ）の混合物の溶液に添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。懸濁液にＮａＨＣＯ３水溶液を添加してｐＨ９〜１０に調整し、珪藻土パッドを通して混合物を濾過した。濾過ケーキをＣＨ２Ｃｌ２（１００ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた濾液を食塩水（２００ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、減圧下で濃縮して、５−クロロ−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン及び５−クロロ−６−（４−メチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）ピリジン−３−アミン，１２５ｂ（１ｇ）の混合物を褐色固体として得て、次の工程に直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚＭ＋Ｈ：２０９．７。
【１１９７】
Ｃ．Ｎ−（５−クロロ−６−（４−メチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２５
【１１９８】
【化３６９】
2020514267.tif 000448
【１１９９】
ＰＯＣｌ３（１８２．８６ｍｇ、１．１９ｍｍｏｌ）を、ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の１２５ｂ（３００ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）、１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１８３．１９ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、ピリジン（１１７．９１ｍｇ、１．４９ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で２時間撹拌し、５０ｍＬのＨ２Ｏ及び５０ｍＬのＣＨ２Ｃｌ２を混合物に添加した。有機層を食塩水（５０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（３５％〜６５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（２０８ｍｇ、収率６９．８％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９９．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．４５（ｓ、１Ｈ）、９．０６（ｔ、Ｊ＝２．５４Ｈｚ、１Ｈ）、８．８９（ｓ、１Ｈ）、８．６０−８．７５（ｍ、２Ｈ）、８．３３（ｄ、Ｊ＝８．３８Ｈｚ、１Ｈ）、７．８８−８．０３（ｍ、３Ｈ）、７．６８（ｄ、Ｊ＝２．６５Ｈｚ、２Ｈ）、２．３４（ｓ、３Ｈ）。
【１２００】
（実施例１２６）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２６
【１２０１】
【化３７０】
2020514267.tif 000449
【１２０２】
Ａ．４−ヒドラジニルチエノ［２，３−ｂ］ピリジン，１２６ａ
【１２０３】
【化３７１】
2020514267.tif 000450
【１２０４】
ヒドラジン（５ｍＬ、９８％）中の４−クロロチエノ［２，３−ｂ］ピリジン（６００ｍｇ、３．５４ｍｍｏｌ）の溶液を１００℃で一晩撹拌した。固体を濾過し、２ｍＬの水で洗浄した。固体を回収し、乾燥して、１２６ａ（５５０ｍｇ、収率８８．２％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１６５．９。
【１２０５】
Ｂ．エチル１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１２６ｂ
【１２０６】
【化３７２】
2020514267.tif 000451
【１２０７】
ＥｔＯＨ（５ｍＬ）中の４−ヒドラジニルチエノ［２，３−ｂ］ピリジン（３００ｍｇ、１．７０ｍｍｏｌ）、エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（６１３．２３ｍｇ、２．５５ｍｍｏｌ）の溶液を８０℃で３時間撹拌した。混合物を減圧下で濃縮し、粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜２０／８０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、１２６ｂ（５００ｍｇ、収率８６．１％）を黄色固体として得た。
【１２０８】
Ｃ．１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１２６ｃ
【１２０９】
【化３７３】
2020514267.tif 000452
【１２１０】
ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（２／１，２ｍＬ）中のエチル１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１２６ｂ（１５０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、ＬｉＯＨ（１８．４４ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）の溶液を室温で一晩撹拌した。１Ｎ  ＨＣｌ溶液を添加して反応溶液を中和した。混合物を酢酸エチル（５ｍＬ×３）で抽出した。分離した有機層を乾燥し（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濾液を濃縮して、１２６ｃ（１３７ｍｇ、粗生成物）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３１３．９。
【１２１１】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２６
【１２１２】
【化３７４】
2020514267.tif 000453
【１２１３】
オキシ塩化リン（４１．６６μＬ、０．４５ｍｍｏｌ）を、ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の１−（チエノ［２，３−ｂ］ピリジン−４−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１２６ｃ（７０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（６２．４０ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）、ピリジン（１８０．７３μＬ、２．２４ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で２時間撹拌し、５ｍＬのＨ２Ｏを混合物に溶液に添加した。飽和ＮａＨＣＯ３を添加して、反応混合物のｐＨを７〜８に調整した。混合物をＣＨ２Ｃｌ２（５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｍｇ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（４２％〜７２％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（５０ｍｇ、４６．４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８１．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ７．１７（ｄ、Ｊ＝６．１７Ｈｚ、１Ｈ）、７．７３（ｄ、Ｊ＝５．０７Ｈｚ、１Ｈ）、８．１３（ｄ、Ｊ＝６．１７Ｈｚ、１Ｈ）、８．３１（ｓ、２Ｈ）、８．６２（ｓ、１Ｈ）、８．８４（ｄ、Ｊ＝４．８５Ｈｚ、１Ｈ）、８．８７（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、９．０８（ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ、１Ｈ）、１１．３６（ｓ、１Ｈ）。
【１２１４】
（実施例１２７）
Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２７
【１２１５】
【化３７５】
2020514267.tif 000454
【１２１６】
Ａ．５−ブロモ−３−クロロピコリノイルクロリド，１２７ａ
【１２１７】
【化３７６】
2020514267.tif 000455
【１２１８】
５−ブロモ−３−クロロピコリン酸（１５ｇ、６３．４４ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（２５０ｍＬ）に懸濁し、０℃で撹拌した。塩化オキサリル（１５ｍＬ、１７６．０９ｍｍｏｌ）を滴下して添加し、次いでＤＭＦ（滴）を添加した。反応混合物を０℃で１時間撹拌し、２０℃で１時間撹拌した。黄色溶液を減圧下で濃縮して、化合物（１７ｇ）を黄色固体として得た。
【１２１９】
Ｂ．５−ブロモ−３−クロロ−Ｎ−（２，２−ｄｉメトキシエチル）ピコリンアミド，１２７ｂ
【１２２０】
【化３７７】
2020514267.tif 000456
【１２２１】
５−ブロモ−３−クロロピコリノイルクロリド（１７ｇ、６６．６９ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（２５０ｍＬ）に溶解し、２，２−ジメトキシエタンアミン（１４．０２ｇ、１３３．３９ｍｍｏｌ）及びＴＥＡ（１３．５０ｇ、１３３．３９ｍｍｏｌ）の混合物に０℃で滴下して添加した。混合物を０℃で１．５時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３００ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗製物を褐色油状物として得て、これをシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（溶離液：ＣＨ２Ｃｌ２／酢酸エチル１００／０〜８０／２０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、表題化合物（１６ｇ、７４．１％）を黄色固体として得た。
【１２２２】
Ｃ．５−ブロモ−３−クロロ−Ｎ−（２−オキソエチル）ピコリンアミド，１２７ｃ
【１２２３】
【化３７８】
2020514267.tif 000457
【１２２４】
ＭｅＣＮ（１６０ｍＬ）中の５−ブロモ−３−クロロ−Ｎ−（２，２−ジメトキシエチル）ピコリンアミド（１６ｇ、４９．４５ｍｍｏｌ）の溶液に２Ｎ  ＨＣｌ（１６０ｍＬ）を添加した。反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を、飽和ＮａＨＣＯ３を用いてｐＨ７．５に調整し、ＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物（１２ｇ、８７．５％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２７８．８。
【１２２５】
Ｄ．２−（５−ブロモ−３−クロロピリジン−２−イル）オキサゾール，１２７ｄ
【１２２６】
【化３７９】
2020514267.tif 000458
【１２２７】
５−ブロモ−３−クロロ−Ｎ−（２−オキソエチル）ピコリンアミド（１２ｇ、４３．２４ｍｍｏｌ）をジオキサン（２００ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（１９．８９ｇ、１２９．７３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を８０℃で６時間撹拌した。反応混合物を水（８００ｍＬ）に注ぎ、室温で０．５時間撹拌し、次いでＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、黒色油状物を得た。黒色油状物をシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（溶離液：石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜７０／３０）により精製して、表題化合物（１．５ｇ、１３．３％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２５８．９。
【１２２８】
Ｅ．ｔｅｒｔ−ブチル（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバメート，１２７ｅ
【１２２９】
【化３８０】
2020514267.tif 000459
【１２３０】
２−（５−ブロモ−３−クロロピリジン−２−イル）オキサゾール（１．５ｇ、５．７８ｍｍｏｌ）及びｔｅｒｔ−ブチルカルバメート（１．３５ｇ、１１．５６ｍｍｏｌ）をジオキサン（３０ｍＬ）に溶解し、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２６４．６７ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、キサントホス（３３３．４８ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、及び炭酸セシウム（３．７７ｇ、１１．５６ｍｍｏｌ）を添加し、Ｎ２で１分間パージした。反応混合物を９０℃で１６時間撹拌した。珪藻土パッドを通して合わせた混合物を濾過し、パッドをＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これをシリカゲル上のフラッシュカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜４０／６０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、表題化合物（９７０ｍｇ、６１．４％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：２９６．１。
【１２３１】
Ｆ．５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン，１２７ｆ
【１２３２】
【化３８１】
2020514267.tif 000460
【１２３３】
ｔｅｒｔ−ブチル（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）カルバメート（９７０ｍｇ、３．２８ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（５ｍＬ）に溶解し、ＨＣｌ／ジオキサン（５．４ｍＬ、２１．６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０℃で４時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗製物を黄色油状物として得て、飽和Ｎａ２ＣＯ３を用いてｐＨ８に調整し、ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、生成物（６５０ｍｇ、９５．４％）を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１９６．１。
【１２３４】
Ｇ．Ｎ−（５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２７
【１２３５】
【化３８２】
2020514267.tif 000461
【１２３６】
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（８７６．６６ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（オキサゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（４００ｍｇ、２．０５ｍｍｏｌ）、及びピリジン（９７０．５２ｍｇ、１２．２７ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（４０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（９４０．６６ｍｇ、６．１４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（３４％〜５４％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（２４０ｍｇ、２３．２％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５００．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ＝１１．６４（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝５．３Ｈｚ、１Ｈ）、１１．２９（ｓ、１Ｈ）、８．９７（ｓ、１Ｈ）、８．６３−８．５３（ｍ、２Ｈ）、８．４４（ｄ、Ｊ＝８．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．３４（ｓ、１Ｈ）、７．９５（ｄ、Ｊ＝７．７Ｈｚ、１Ｈ）、７．６７（ｔ、Ｊ＝７．９Ｈｚ、１Ｈ）、７．５１（ｓ、１Ｈ）、７．３０（ｔ、Ｊ＝６．６Ｈｚ、１Ｈ）、５．６６（ｄ、Ｊ＝７．３Ｈｚ、１Ｈ）。
【１２３７】
（実施例１２８）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２８
【１２３８】
【化３８３】
2020514267.tif 000462
【１２３９】
Ａ．７−ヒドラジニルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン，１２８ａ
【１２４０】
【化３８４】
2020514267.tif 000463
【１２４１】
ＮＨ２ＮＨ２・Ｈ２Ｏ（７ｍＬ）中の７−クロロチエノ［３，２−ｂ］ピリジン（１８０ｍｇ、１．０６ｍｍｏｌ）を２６℃で１６時間反応させた。混合物を２０×３ｍＬのＣＨ２Ｃｌ２で抽出し、溶媒を減圧下で濃縮して、所望の化合物を得た。
【１２４２】
Ｂ．エチル１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１２８ｂ
【１２４３】
【化３８５】
2020514267.tif 000464
【１２４４】
７−ヒドラジニルチエノ［３，２−ｂ］ピリジン（９０ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）をＥｔＯＨ（５ｍＬ）中のエチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（１９６．２５ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）の溶液に添加し、８０℃で３時間反応させた。混合物を減圧下で濃縮し、次いでＦＦＳ（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝６０：４０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、生成物を褐色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３４２．２。
【１２４５】
Ｃ．１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１２８ｃ
【１２４６】
【化３８６】
2020514267.tif 000465
【１２４７】
ＮａＯＨ（２５．２３ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を、ＥｔＯＨ／Ｈ２０＝１：１（３ｍＬ）中のエチル１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（７５ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の溶液に添加し、２８℃で２時間反応させた。溶媒を減圧下で濃縮して、所望の化合物を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３１４．２。
【１２４８】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２８
【１２４９】
【化３８７】
2020514267.tif 000466
【１２５０】
１−（チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（４２．７６ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、ＰＯＣｌ３（（３５．２１ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（２ｍＬ）に溶解し、ピリジン（４５．４１ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌し、飽和ＮＨ４Ｃｌ（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗製物を黄色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（７３％〜４３％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（４６ｍｇ、４９．７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８１．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ７．６７（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝４．６３Ｈｚ、１Ｈ）、７．７５（ｄ、Ｊ＝５．５１Ｈｚ、１Ｈ）、８．２１−８．３８（ｍ、１Ｈ）、８．２３−８．３７（ｍ、２Ｈ）、８．７４（ｓ、１Ｈ）、８．８７−８．９６（ｍ、２Ｈ）、９．１４（ｄ、Ｊ＝２．２１Ｈｚ、１Ｈ）、１１．６６（ｓ、１Ｈ）。
【１２５１】
（実施例１２９）
Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１２９
【１２５２】
【化３８８】
2020514267.tif 000467
【１２５３】
Ａ．２−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール，１２９ａ
【１２５４】
【化３８９】
2020514267.tif 000468
【１２５５】
２−クロロ−１−フルオロ−４−ニトロベンゼン（３ｇ、１７．０９ｍｍｏｌ）、１Ｈ−１，２，３−トリアゾール（１．３０ｇ、１８．８０ｍｍｏｌ）、及び炭酸カリウム（３．５４ｇ、２５．６３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５０ｍＬ）に添加し、５５℃で３時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗製物を黄色固体として得た。飽和ＮＨ４Ｃｌ（１００ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗製物を黄色固体として得て、これをＦＣＣ（溶離液：石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜６０／４０）により精製して、表題化合物（１．９ｇ、４９．５％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、クロロホルム−ｄ）δ＝８．４９（ｄ、Ｊ＝２．５Ｈｚ、１Ｈ）、８．２８（ｄｄ、Ｊ＝２．５、８．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．９７（ｓ、２Ｈ）、７．９３（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．９５−７．９１（ｍ、１Ｈ）。
【１２５６】
Ｂ．３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）アニリン，１２９ｂ
【１２５７】
【化３９０】
2020514267.tif 000469
【１２５８】
２−（２−クロロ−４−ニトロフェニル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール（１．９ｇ、８．４６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２０ｍＬ）に溶解し、Ｆｅ（２．８３ｇ、５０．７６ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（２．７２ｇ、５０．７６ｍｍｏｌ）、及びＨ２Ｏ（２０ｍＬ）を添加した。反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。珪藻土パッドを通して反応混合物を濾過し、パッドをＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で洗浄した。濾液を濃縮乾固し、粗製物を黄色固体として得て、これをＦＣＣ（溶離液：石油エーテル／酢酸エチル１００／０〜７０／３０）により精製した。所望の画分を回収し、溶媒を減圧下で濃縮して、黄色固体として得た（１．５ｇ、８９．５％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：１９４．８。
【１２５９】
Ｃ．Ｎ−（３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，１２９
【１２６０】
【化３９１】
2020514267.tif 000470
【１２６１】
１−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３００ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）、３−クロロ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）アニリン（１８２．９５ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）、及びピリジン（６０８．８９ｍｇ、７．７０ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１５ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（３５４．０９ｍｇ、２．３１ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色油状物として得て、これを分取ＨＰＬＣ（４０％〜４０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（１３５ｍｇ、３４．８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９９．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δ＝１１．６４（ｂｒ  ｄ、Ｊ＝５．５Ｈｚ、１Ｈ）、１１．０２（ｓ、１Ｈ）、８．５２（ｓ、１Ｈ）、８．４４（ｄ、Ｊ＝８．２Ｈｚ、１Ｈ）、８．１７（ｄ、Ｊ＝２．０Ｈｚ、１Ｈ）、８．１５（ｓ、２Ｈ）、７．９４（ｄ、Ｊ＝７．５Ｈｚ、１Ｈ）、７．８６（ｄｄ、Ｊ＝２．１、８．７Ｈｚ、１Ｈ）、７．７１（ｄ、Ｊ＝８．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．６７（ｔ、Ｊ＝７．８Ｈｚ、１Ｈ）、７．３０（ｔ、Ｊ＝６．６Ｈｚ、１Ｈ）、５．６７（ｄ、Ｊ＝７．１Ｈｚ、１Ｈ）。
【１２６２】
（実施例１３０）
Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１３０
【１２６３】
【化３９２】
2020514267.tif 000471
【１２６４】
Ａ．２−Ｄ−キノリン，１３０ａ
【１２６５】
【化３９３】
2020514267.tif 000472
【１２６６】
ＤＭＳＯ（４５ｍＬ）中のキノリン−２−カルボン酸（１．５ｇ、８．６６ｍｍｏｌ）、炭酸銀（Ｉ）（２３８．８５ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、及び重水素（９ｍＬ）の溶液を１４０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を無色油状物として得て、これをＦＣＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝１００：０〜石油エーテル／酢酸エチル＝０：１００）により精製して、表題化合物（０．８８ｇ、７８．０４９％）を無色油状物として得た。
【１２６７】
Ｂ．５−ブロモ−２Ｄ−キノリン，１３０ｂ
【１２６８】
【化３９４】
2020514267.tif 000473
【１２６９】
１−ブロモピロリジン−２，５−ジオン（１．２０３ｇ、６．７６ｍｍｏｌ）を、濃Ｈ２ＳＯ４（１５ｍＬ）中の２−Ｄ−キノリン（０．８８ｇ、６．７６ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。反応混合物を７５ｍＬの砕氷に注ぎ、濃ＮＨ３水溶液を用いてｐＨを９．０に調整し、次いでアルカリ性スラリーを酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機画分を１．０Ｍ  ＮａＯＨ、次いで水で洗浄し、乾燥し（ＭｇＳ０４）、濾過し、濃縮して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００：０〜０：１００）により精製して、比較的高純度の生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（１０％〜４０％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％水酸化アンモニアを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（３９０ｍｇ、２７．６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ８．７０（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝８．７８Ｈｚ）、８．１８（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝８．５３Ｈｚ）、８．０９（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝７．５３Ｈｚ）、７．７７−７．８７（２Ｈ、ｍ）。
【１２７０】
Ｃ．２−Ｄ−５−ヒドラジニルキノリン，１３０ｃ
【１２７１】
【化３９５】
2020514267.tif 000474
【１２７２】
パラジウム（ｌｌ）（ｐｉ−シンノニル）クロリド二量体（２４．７８ｍｇ、０．０４８ｍｍｏｌ）及び４−（２−（ジ（（３Ｓ，５Ｓ，７Ｓ）−アダマンタン−１−イル）ホスフィノ）フェニル）モルホリン（４４．３５ｍｇ、０．０９６ｍｍｏｌ）をジオキサン（１０ｍＬ）に添加し、直ちにＮ２でパージした。得られた溶液をＮ２下で室温で１０分間撹拌し、次いで２−メチルプロパン−２−オレート（１８３．８８ｍｇ、１．９１ｍｍｏｌ）及び５−ブロモ−２−Ｄ−キノリン（２００ｍｇ、０．９６ｍｍｏｌ）を入れた。反応容器を密封し、Ｎ２でパージした。得られた反応物を室温で５分間撹拌し、次いでシリンジを介してヒドラジン水和物（９５．７８ｍｇ、１．９１ｍｍｏｌ）で処理した。反応物をＮ２下で５０℃で１．５時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を黄色固体として得て（１４０ｍｇ、９１．４％）、これを更に精製することなく次の工程に直接使用した。
【１２７３】
Ｄ．エチル１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１３０ｄ
【１２７４】
【化３９６】
2020514267.tif 000475
【１２７５】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（１．０５ｇ、４．３７ｍｍｏｌ）、２−Ｄ−５−ヒドラジニルキノリン（１４０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、及びエタノール（１０ｍＬ）からなる溶液を８０℃で２時間撹拌した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００／０〜５０／５０）により精製し、表題化合物（０．２６ｇ、８７．７％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３３６．９。
【１２７６】
Ｅ．１−（２−Ｄキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１３０ｅ
【１２７７】
【化３９７】
2020514267.tif 000476
【１２７８】
水酸化ナトリウム（４５．９６ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ３：１（１２ｍＬ）中のエチル１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（２６０ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で１６時間反応させ、溶媒を減圧下で濃縮し、２０ｍＬのＨ２Ｏを混合物に添加した。混合物を１Ｍ塩酸によりｐＨ５に酸性化し、酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を食塩水で洗浄し、無水ｍｇＳＯ４で乾燥して、濾過した。濾液を減圧下で濃縮して、生成物を白色固体として得た（２００ｍｇ、８４．６９５％）。
【１２７９】
Ｆ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１３０
【１２８０】
【化３９８】
2020514267.tif 000477
【１２８１】
１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１００ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（６０．４０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．１３ｍＬ、１．６２ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し，、オキシ塩化リン（０．１２ｍＬ、１．３０ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（２１％〜５１％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（４５ｍｇ、２８．８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４７７．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、メタノール−ｄ４）δｐｐｍ１２．２０（１Ｈ，ｓ）、９．９３（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ）、９．７１（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．５１Ｈｚ）、９．４３（１Ｈ、ｓ）、９．１２−９．１８（３Ｈ、ｍ）、８．７３−８．８４（２Ｈ、ｍ）、８．４２−８．５３（２Ｈ、ｍ）。
【１２８２】
（実施例１３１）
Ｎ−（５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（２−Ｄキノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１３１
【１２８３】
【化３９９】
2020514267.tif 000478
【１２８４】
１−（２−Ｄ−キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２４０．００ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、５−クロロ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−アミン（１５２．３１ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．３１ｍＬ、３．８９ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（０．２８５ｍＬ、３．１２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これを分取ＨＰＬＣ（２５％〜５５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％ＨＣｌを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（１８３ｍｇ、４８．４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４８５．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．４０（１Ｈ、ｓ）、８．９１（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．０１Ｈｚ）、８．７２（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．０１Ｈｚ）、８．６６（１Ｈ、ｓ）、８．３６（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝８．２８Ｈｚ）、８．２１（２Ｈ、ｓ）、７．９３−８．０５（２Ｈ、ｍ）、７．６４−７．７４（２Ｈ、ｍ）。
【１２８５】
（実施例１３２）
１−（４−アミノナフタレン−１−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１３２
【１２８６】
【化４００】
2020514267.tif 000479
【１２８７】
Ａ．（４−ニトロナフタレン−１−イル）ヒドラジン，１３２ａ
【１２８８】
【化４０１】
2020514267.tif 000480
【１２８９】
ｉＰｒＯＨ（２０ｍＬ）中の１−フルオロ−４−ニトロナフタレン（６７０ｍｇ、３．５１ｍｍｏｌ）の溶液にＮ２Ｈ４・Ｈ２Ｏ（４６０ｍｇ、９．１９ｍｍｏｌ）を添加し、６０℃に２時間加熱した。室温に冷却した後、固体を回収し、Ｈ２Ｏ（５ｍＬ）及びＥｔＯＨ（５ｍＬ）で洗浄し、次いで真空下で乾燥して、生成物を黄色がかった固体として得た（５００ｍｇ、７０．２％）。
【１２９０】
Ｂ．エチル１−（４−ニトロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート，１３２ｂ
【１２９１】
【化４０２】
2020514267.tif 000481
【１２９２】
エチル２−（エトキシメチレン）−４，４，４−トリフルオロ−３−オキソブタノエート（８２７．３９ｍｇ、３．４４５ｍｍｏｌ）、（４−ニトロナフタレン−１−イル）ヒドラジン（５００ｍｇ、２．４６１ｍｍｏｌ）、及びエタノール（３０ｍＬ）からなる溶液を２５℃で２時間撹拌した。得られた溶液を減圧下で濃縮乾固し、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００／０〜０／１００）により精製して、表題化合物（０．８ｇ、８５．７％）を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３８０．０。
【１２９３】
Ｃ．１−（４−ニトロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸，１３２ｃ
【１２９４】
【化４０３】
2020514267.tif 000482
【１２９５】
水酸化ナトリウム（１２６．５４ｍｇ、３．１６ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ１：１（２０ｍＬ）中のエチル１−（４−ニトロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（８００ｍｇ、２．１１ｍｍｏｌ）の溶液に添加した。混合物を室温で１６時間撹拌し、溶媒を減圧下で濃縮し、２０ｍＬのＨ２Ｏを混合物に添加した。混合物を１Ｍ塩酸を用いてｐＨ５に酸性化し、酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を食塩水で洗浄し、無水ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濾液を減圧下で濃縮して、生成物を黄色固体として得た（６３０ｍｇ、８５．０％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：３５２．０。
【１２９６】
Ｄ．Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−ニトロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１３２ｄ
【１２９７】
【化４０４】
2020514267.tif 000483
【１２９８】
１−（４−ニトロナフタレン−１−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４００ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、５−アミノ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ニコチノニトリル（２１２．０２ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、ピリジン（０．４６ｍＬ、５．６９ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（２０ｍＬ）に溶解し、オキシ塩化リン（０．４２ｍＬ、４．５６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で２時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）を添加し、ＣＨ２Ｃｌ２（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、減圧下で濃縮乾固して、粗生成物を得て、これをＦＣＣ（石油エーテル：酢酸エチル＝１００／０〜０／１００）により精製して、表題化合物（０．４１ｇ、６１．７％）を黄色油状物として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：５２０．１。
【１２９９】
Ｅ．１−（４−アミノナフタレン−１−イル）−Ｎ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１３２
【１３００】
【化４０５】
2020514267.tif 000484
【１３０１】
Ｆｅ（１９６．２７ｍｇ、３．５２ｍｍｏｌ）及びＮＨ４Ｃｌ（１８８．０ｍｇ、３．５２ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（２０ｍＬ）、Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ）、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中のＮ−（５−シアノ−６−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ピリジン−３−イル）−１−（４−ニトロナフタレン−１−イル）−５（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４１０ｍｇ、０．７０ｍｍｏｌ）の混合物に添加した。反応物を７０℃で２時間撹拌し、珪藻土パッドを通して濾過し、パッドをＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×２）で洗浄した。合わせた濾液を濃縮乾固して、褐色の粗固体を得て、これを分取ＨＰＬＣ（３５％〜６５％（ｖ／ｖ）ＣＨ３ＣＮ及び０．０５％水酸化アンモニアを含むＨ２Ｏ）により精製し、凍結乾燥して乾燥させて、表題化合物（２２０ｍｇ、６３．４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｚ  Ｍ＋１：４９０．０。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）δｐｐｍ１１．３９（１Ｈ、ｓ）、９．１０（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．２０Ｈｚ）、８．８８（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝２．４３Ｈｚ）、８．４９（１Ｈ、ｓ）８．３０（２Ｈ、ｓ）、８．１５−８．２４（１Ｈ、ｍ）、７．４４−７．５３（２Ｈ、ｍ）、７．４０（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝７．９４Ｈｚ）、６．８６−６．９３（１Ｈ、ｍ）、６．７８（１Ｈ、ｄ、Ｊ＝８．１６Ｈｚ）。
【１３０２】
（実施例１３３）
Ｎ−（３−シアノ−４−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）フェニル）−１−（キノリン−５−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド，化合物１３３
【１３０３】
【化４０６】
2020514267.tif 000485
【１３０４】
Ａ．５−ニトロ−２−（２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−２−イル）ベンゾニトリル，１３３ａ
【１３０５】
【化４０７】
2020514267.tif 000486
【１３０６】
２−フルオロ−５−ニトロベンゾニトリル（５００ｍｇ、３．０１ｍｍｏｌ）、１Ｈ−１，２，３−トリアゾール（２２８．６８ｍｇ、３．３１ｍｍｏｌ）、及び炭酸カリウム（８３２．０２ｍｇ、６．０２ｍｍｏｌ）をＭｅＣＮ（１０ｍＬ）に添加し、２５℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、残留物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×２）で洗浄した。合わせた有機層を減圧下で濃縮して、黄色の粗固体を得て、これをＦ볯ꎼ볯뎟닦ꢂ菣蚃菣込藩뢅苣膃菣醼볯邼볯邼胣鞼볯骼볯邼볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣ꢡꇩ隌郥ꦉ볯隼볯邼뷯螽胣馼볯躼볯薼볯銂駧늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯膀苣궃菣鮃菣ꂃ裢蒽볯캉鶼볯躼볯銼볯蒽胣ꪼ볯銼볯隼볯骽胣醼볯覼胣颼볯閼볯袼뷯蒽胣ꪼ볯銼볯钼胣馼볯邼볯骽胣醼볯覼胣颼볯钼볯袼뷯膀볯鶼볯躼볯ꢼ뷯膀볯ꢼ볯膀볯躼볯鎼볯鎽胣銼볯覼胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯鎼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†볯躼볯銈苣龃菣銈볯銈볯銼볯銈볯貼볯貼볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼菣뎃苣讃菣ꪃ菣貼볯鎼볯芽㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯邼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐱㘲⸷楴≦㈾㈰㔰㐱㘲⸷楴쉦゠〰㠴㰷愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖 閼裢讃菣궃裢銼裢袼볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯馃菣뺂菣袃菣ꮃ볯隼볯邼뷯螽胣銼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼苣뒼볯ꚼ볯醼볯趽볯覼臣뚺꟨鞁胣ꚼ뷯袼볯躼볯閼뷯膀볯銼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣꺼볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꎼ뷯袼볯躼볯馼뷯膀볯銼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣誏臣ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯邼뷯겼볯銂럦ꂊ臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣颼볯莄臣钼駦鎖鋦貋臣膀迧뮗鳥醃菣覃苣骀臣ꚁ뿦躁臣膀菣莃菣銂볯钽볯ꆼ뷯袼볯邼뷯겼韃볯覼臣鞴뗦鞁臣芀뿦늶苣莿룧뺹鯥鞁胣鞲铧邈觧銂믩늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣膀臣貂苣ꚼ볯ꎼ볯뚺鯩늶볯뎟닦ꢂ菣蚃菣込藩뢅苣膃菣醼볯邼볯邼胣閼볯込볯邼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁胣肉鳦꺁铧蚈苣麛迥鞁胣뚺ꫥ銂룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣ꢡꇩ隌郥ꦉ볯钼볯邼뷯螽胣颼볯躼볯薼볯銂믩늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀볯ꎼ볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯趽볯骽†볯讼볯骼볯颼볯躼볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯膀볯궼볯꾼裢蒽볯覼듎볯颼볯邼볯袼뷯膀볯ꢼ볯膀볯躼볯鞼볯蒽胣ꪼ볯颼볯颼볯骽胣醼볯覼胣隼볯馼볯袼뷯膀볯鶼볯躼볯ꢼ뷯膀볯ꢼ볯膀볯躼볯钼볯蒽뷯膀볯鶼볯躼볯膀볯躼볯ꢼ뷯膀볯ꢼ볯膀볯躼볯颼볯鎽胣銼볯覼胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯鎼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†���躼볯銈볯鎼裢랂苣躃裢钼裢袼볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯閃苣讃菣覼裢醼裢袼苣躃菣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢閼裢袼菣ꪃ菣ꮃ苣궃菣膃菣覼裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣貼賥袐觧醼볯鎼㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯邼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐱㘲⸷楴≦㈾㈰㔰㐱㘲⸷楴쉦゠〰㠴㰸愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖 閼裢ꊂ菣躃裢銼裢袼볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯馃菣뺂菣袃菣ꮃ볯醼볯邼볯馼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀볯銈볯궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯袃菣閃菣ꪂ菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯醼볯邼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣誏臣钃菣뢂菣袼볯閼볯鞼뷯螽胣邼볯閼볯趽뷯辽뷯覼苣ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵袼볯邼뷯겼볯ꮁ뫦ꎧ臣膀苣궂苣ꦡ賥ꪃ菣袼볯颼볯閼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣銼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁胣붣鋥꺼뷯ꢼ볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯銼볯趽볯覼苣뮷諥鞁胣ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵袼볯邼뷯겼韃볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩뇥銂볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧鞁胣뺿臩鞁胣뺿뛦銂룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣鞲铧邈觧銂믩늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣膀臣貂苣蚈迥ꢼ볯겼볯袼볯閼볯鲀볯閼볯袼뷯込뷯覼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯꺼迥뎁볯躼볯閼볯ꢼ볯貽苣ꮐ苣ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁胣趇뗧뺹蟧鞁臣뺹蟧閁臣ꚁ胣ꢡꇩ隌郥ꦉ볯颼볯趽뷯膀볯鞼볯颼볯覼苣鞾臣芀볯ꎼ볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯趽볯骽†볯讼볯骼볯鞼볯躼볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯钼볯邼볯ꢼ뷯膀볯궼볯꾼裢蒽볯覼듎뷯邽뷯醼볯躼볯銼볯鎽胣醼볯覼胣馼볯醼볯袼뷯蒽胣ꪼ볯醼볯馼胣鎼볯馼볯骽胣醼볯覼胣颼볯隼볯袼뷯膀볯ꢼ볯膀볯躼볯钼볯蒽胣ꪼ볯銼볯銼볯骽胣醼볯覼胣颼볯鎼볯袼뷯膀볯鶼볯躼볯ꢼ뷯膀볯ꢼ볯膀볯躼볯颼볯鎽胣銼볯覼胣颼볯銼볯銈볯躼볯醼볯趽胣醼볯覼胣颼볯醼볯銈볯躼볯醼볯趽胣醼볯覼胣颼볯邼볯銈볯躼볯颼볯趽胣醼볯覼胣鞼볯馼볯銈볯躼볯钼볯趽胣醼볯覼胣鞼볯鞼볯銈볯躼볯颼볯趽胣銼볯覼胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯鎼볯���鎼胣㲑䐯噉ਾ†볯龮雦设볯鎼볯覼戼㹲 꺼裢袼볯銈볯钼裢ꊂ菣躃裢銼볯銈볯貼볯貼볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣覼裢閼裢꾂菣궃菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢醼裢袼볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃苣붂苣躃菣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢閼裢袼菣ꪃ菣ꮃ苣궃菣膃菣覼裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣貼賥袐觧醼볯钼㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐱㘲⸷楴≦㈾㈰㔰㐱㘲⸷楴쉦゠〰㠴㰹愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖 ꆼ볯銼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈볯醼裢袼볯銈菣袃苣랂苣붂苣躃菣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢閼裢袼菣ꪃ菣ꮃ苣궃菣膃菣覼裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣覼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢銼볯銈볯貼볯貼볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯醼볯钼뷯ઁ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯鎼볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉邀賥钼볯醼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㈴㜶琮晩㸢〲〲ㄵ㈴㜶琮晩ꃂ〰㐰〹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯鎼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†볯膽볯ꢼ볯鞼볯躼볯銼뷯螽胣醼볯颼볯趽뷯辽뷯覼苣膀볯ꢼ볯込볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯骼볯袼볯邼뷯겼볯궸臣ꆃ菣ꮃ볯銈볯鎼裢꾂菣궃裢閼裢袼볯銈볯醼裢ꆃ菣궂苣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯袃菣閃菣ꪂ菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣것菣袃볯隼볯邼뷯螽胣邼볯馼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ럦ꂊ臣膀볯鎼蓢ꞁ볯芙雩趏뿥閁臣龁胣뚺ꫥ銂룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣膀볯궼†볯ꎼ뷯뚺뛦銂럦袐觧ꮁ럦ꂊ臣ꚁ胣邽볯閼臣뾪闦鞁胣몛뷤銂뷥邈臣龁胣몛뷤銂鯥躏臣ꚁ胣龔裦ꦉ苣鞾臣芀볯ꎼ볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯趽볯骽†볯讼볯骼볯鎼볯躼볯芀㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖 ꊼ볯钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯銈볯鎼裢꾂菣궃裢閼裢袼볯銈볯醼裢ꆃ菣궂苣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯袃菣閃菣ꪂ菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯ꮂ菣邃菣벃菣貼볯鎼볯芽㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐱㘲⸷楴≦㈾㈰㔰㐱㘲⸷楴쉦゠〰㤴㰱愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖 钽裢ꊼ뷯꾼볯袼볯邼뷯겼볯궸臣銼裢袼볯銈苣궃菣銈볯銈볯醼裢袼볯銈菣袃苣랂苣붂苣躃菣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢閼裢袼菣ꪃ菣ꮃ苣궃菣膃菣覼裢醼볯銈菣ꦃ苣���벃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣覼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢銼볯銈볯貼볯貼볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯閼볯邼뷯螽胣邼볯颼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣꒼볯낼볯袼볯鞼볯躼볯趽뷯膀볯躼볯馼뷯趽뷯貽볯膀迥뎁볯ꖼ볯袼볯钼볯躼볯캔貽胣銼볯钼볯趽뷯辽뷯覼苣꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢鯩늛냦许臣뮷諥鞁臣芀럦袐觧銂볯邼蓢ꞁ룤ꦙ鋦貋臣膀ꏩ貒볯膽볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯邼뷯겼볯銂럦ꂊ臣膀볯钽볯ꆼ뷯袼볯邼뷯겼韃볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩뇥銂볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧鞁胣뺿臩鞁胣뺿뛦銂룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣鞲ꏨꦉ苣邤觨릲諧ꦉ臣鞁臣鞾臣芀닧龔裦ꦉ苣랂菣ꮂ苣ꮃ룤꺁苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯뎟닦ꢂ菣蚃菣込藩뢅苣膃菣鶼볯骼볯鲀鿧릲苣벃菣ꮃ볯ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯醼볯銼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁胣肉鳦꺁铧蚈苣麛迥鞁胣뚺ꫥ銂룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣龔裦ꦉ苣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣겼볯궼볯袼볯뎼볯覼뷯込뷯ₚ궼볯醼볯隼볯邼볯邼胣ં⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯鎼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†볯躼볯銈볯隼裢袼볯銈苣龃菣銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣궃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢ꪂ苣붂裢醼볯銼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯袃菣閃菣ꪂ菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯隌郥ꦉ볯鎼볯ઔ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯鎼볯銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉邀賥钼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㈴㜶琮晩㸢〲〲ㄵ㈴㜶琮晩ꃂ〰㐰㈹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉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