(57)【要約】本発明は、化合物、その組成物、ならびにＴＹＫ２の阻害のため、およびＴＹＫ２媒介性障害の処置のためにこれらを使用する方法を提供する。本発明により提供される化合物はまた、生物学的および病理学的現象におけるＴＹＫ２酵素の研究；身体組織において起こる細胞内シグナル伝達経路の研究；ならびに新たなＴＹＫ２阻害剤またはキナーゼ、シグナル伝達経路、およびサイトカインレベルの他のレギュレーターの、インビトロまたはインビボでの比較評価のために有用である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉ：
【化５２５】
2020528909.tif 001448
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩であって、式Ｉにおいて：
Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここで該環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されており；
Ｒ５は、水素、または−Ｌ１−Ｒ５Ａであり；
Ｒ６は、水素、ＲＡ、またはＲＢであるか；
あるいはＲ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここで該環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ７は、水素、ハロゲン、−ＮＨ２、−ＮＨＲ７Ａ、または−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ７Ａであるか；
あるいはＲ６およびＲ７は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し；ここで該環は、ｐ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の、二価の飽和もしくは不飽和の、直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここで該鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ５Ｂ）２−、−ＣＨ（Ｒ５Ｂ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ３ＡおよびＲ７Ａは各々独立して、ＲＢであり、そして各々が、ｑ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ５Ａおよび各例のＲ５Ｂは各々独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そして各々が、ｒ個の例のＲＣによって置換されており；
各例のＲＡは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり；
各例のＲＢは独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の単環式複素環式環；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和もしくは部分不飽和の二環式複素環式環であり；
各例のＲＣは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、該必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式環、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、該必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間にある原子と一緒になって、該窒素に加えて、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；
ここで炭素に結合している各水素は、必要に応じて独立して、ジュウテリウムによって置き換えられ得；そして
各例のｍ、ｎ、ｐ、ｑ、およびｒは独立して、０、１、２、３、または４である、
化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項２】
式ＩＩまたはＩＩＩ：
【化５２６】
2020528909.tif 001449
のうちの１つの、請求項１に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項３】
式ＶまたはＶＩ：
【化５２７】
2020528909.tif 001450
の、請求項１または２のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項４】
式Ｖ−ａまたはＶＩ−ａ：
【化５２８】
2020528909.tif 001451
の、請求項１〜３のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項５】
Ｒ７が−ＮＨ２または−ＮＨＲ７Ａである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項６】
式Ｖ−ｃまたはＶＩ−ｃ：
【化５２９】
2020528909.tif 001452
のうちの１つの、請求項１〜５のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項７】
Ｒ３ＡおよびＲ７Ａの各々が独立してＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ただし、Ｒ３ＡまたはＲ７Ａのいずれもフェニルではない、請求項１〜６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項８】
Ｒ７ＡがＣ１〜６脂肪族である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項９】
Ｒ７Ａがメチルである、請求項１〜８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１０】
本明細書の表１に図示される化合物から選択される、請求項１〜９のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含有する、薬学的組成物。
【請求項１２】
医薬として使用するための、請求項１〜１０に記載の化合物、または請求項１１に記載の薬学的組成物。
【請求項１３】
生物学的サンプルにおいて、ＴＹＫ２を阻害する方法であって、該サンプルを、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩、あるいは請求項１１に記載の薬学的組成物と接触させる工程を包含する、方法。
【請求項１４】
患者において、ＴＹＫ２媒介性の障害、疾患、または状態を処置する方法であって、該患者に、請求項１１に記載の薬学的組成物、あるいは請求項１〜１０のいずれか１項に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を投与する工程を包含する、方法。
【請求項１５】
前記障害が、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害から選択される、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記障害が自己免疫障害である、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記自己免疫障害が、１型糖尿病、強直性脊椎炎、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、全身性硬化症、乾癬、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記障害が炎症性障害である、請求項１５に記載の方法。
【請求項１９】
前記炎症性障害が、関節リウマチ、喘息、慢性閉塞性肺疾患、乾癬、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記障害が増殖性障害である、請求項１５に記載の方法。
【請求項２１】
前記増殖性障害が血液学的がんである、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
前記増殖性障害が白血病である、請求項２０に記載の方法。
【請求項２３】
前記白血病がＴ細胞白血病である、請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
前記Ｔ細胞白血病がＴ細胞急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）である、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記増殖性障害が、ＴＹＫ２における１つまたは複数の活性化変異に関連する、請求項２０に記載の方法。
【請求項２６】
前記障害が移植に関連する、請求項１５に記載の方法。
【請求項２７】
前記障害が、移植拒絶または移植片対宿主病である、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記障害が内分泌性障害である、請求項１５に記載の方法。
【請求項２９】
前記内分泌性障害が、多嚢胞性卵巣症候群、クルゾン症候群、または１型糖尿病である、請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】
前記障害が神経学的障害である、請求項１５に記載の方法。
【請求項３１】
前記神経学的障害がアルツハイマー病である、請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
前記障害が、Ｉ型インターフェロン、ＩＬ−１０、ＩＬ−１２、またはＩＬ−２３のシグナル伝達に関連する、請求項１４に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の技術分野
本発明は、チロシンキナーゼ２としても公知の非受容体型チロシンプロテインキナーゼ２（「ＴＹＫ２」）を阻害するのに有用な化合物および方法に関する。本発明は、本発明の化合物を含む薬学的に受容可能な組成物、および種々の障害の処置において前記組成物を使用する方法も提供する。
【背景技術】
【０００２】
発明の背景
近年、新たな治療剤の調査は、疾患に関連する酵素および他の生体分子の構造をより十分に理解することによって大いに助けられてきた。広範な研究の対象となってきた１つの重要な酵素のクラスは、プロテインキナーゼファミリーである。
【０００３】
プロテインキナーゼは、細胞内の様々なシグナル伝達プロセスの制御を担う、構造的に関連する酵素の大きなファミリーを構成する。プロテインキナーゼは、その構造および触媒機能が保存されていることに起因して、共通の祖先遺伝子から進化したものと考えられる。ほとんどすべてのキナーゼは、同様の２５０〜３００アミノ酸の触媒ドメインを含有する。キナーゼは、それらがリン酸化する基質によって、ファミリーに分類され得る（例えば、タンパク質−チロシン、タンパク質−セリン／トレオニン、脂質など）。
【０００４】
一般的に、プロテインキナーゼは、ヌクレオシド三リン酸からシグナル伝達経路に関与するタンパク質アクセプターへのホスホリル転移を実行することによって細胞内シグナル伝達を媒介する。これらのリン酸化事象は、標的タンパク質の生体機能をモジュレートするかまたは調節することができる分子オン／オフスイッチとして作用する。これらのリン酸化事象は、最終的に、様々な細胞外刺激および他の刺激に応じて誘発される。このような刺激の例として、環境ストレスシグナルおよび化学ストレスシグナル（例えば、浸透圧性ショック、熱ショック、紫外線照射、細菌のエンドトキシン、およびＨ２Ｏ２）、サイトカイン（例えば、インターロイキン−１（ＩＬ−１）、インターロイキン−８（ＩＬ−８）、ならびに腫瘍壊死因子α（ＴＮＦ−α））、ならびに増殖因子（例えば、顆粒球マクロファージ−コロニー刺激因子（ＧＭ−ＣＳＦ）、および線維芽細胞増殖因子（ＦＧＦ））が挙げられる。細胞外刺激は、細胞増殖、移動、分化、ホルモンの分泌、転写因子の活性化、筋肉収縮、グルコース代謝、タンパク質合成の制御、および細胞周期の調節に関連する１つまたは複数の細胞応答に影響を及ぼし得る。
【０００５】
多くの疾患は、キナーゼ媒介事象によって誘発される異常な細胞応答と関連する。これらの疾患として、これらに限定されないが、自己免疫疾患、炎症疾患、骨疾患、代謝疾患、神経学的疾患および神経変性疾患、がん、心臓血管疾患、アレルギーおよび喘息、アルツハイマー病、ならびにホルモン関連疾患が挙げられる。したがって、治療剤として有用なプロテインキナーゼ阻害剤を見出す必要性が依然として存在する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００６】
発明の要旨
本発明の化合物およびその薬学的に受容可能な組成物は、ＴＹＫ２キナーゼの阻害剤として有効であることが、ここで見出された。
【０００７】
本発明の化合物およびその薬学的に受容可能な組成物は、ＴＹＫ２キナーゼが関与するシグナル伝達経路の調節に関連する、種々の疾患、障害または状態を処置するために有用である。このような疾患、障害、または状態としては、本明細書中に記載されるものが挙げられる。
【０００８】
本発明により提供される化合物はまた、生物学的および病理学的現象におけるＴＹＫ２酵素の研究；身体組織において起こる細胞内シグナル伝達経路の研究；ならびに新たなＴＹＫ２阻害剤またはキナーゼ、シグナル伝達経路、およびサイトカインレベルの他のレギュレーターの、インビトロまたはインビボでの比較評価のために有用である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
特定の実施形態の詳細な説明
１．本発明の特定の実施形態の一般的な説明：
本発明の化合物およびその組成物は、ＴＹＫ２プロテインキナーゼの阻害剤として有用である。
【００１０】
ＴＹＫ２の偽キナーゼ結合ポケットは、複数の水和部位を含み、これらの水和部位の各々は、１分子の水によって占有される。これらの水分子の各々は、それに関連する安定性評価（ｓｔａｂｉｌｉｔｙ  ｒａｔｉｎｇ）を有する。本明細書中で使用される場合、用語「安定性評価」とは、各水分子に関連するエンタルピー値、エントロピー値、および自由エネルギー値を含む数値計算をいう。この安定性評価は、ＴＹＫ２の結合ポケットにおける水和部位を占有する水分子の相対的安定性の、測定可能な決定を可能にする。
【００１１】
２．５ｋｃａｌ／ｍｏｌより大きい安定性評価を有する、ＴＹＫ２の結合ポケットにおける水和部位を占有する水分子は、「不安定な水」と呼ばれる。
【００１２】
いずれの特定の理論によっても束縛されることを望まないが、不安定な水分子（すなわち、２．５ｋｃａｌ／ｍｏｌより大きい安定性評価を有する水分子）の移動または破壊、あるいは安定な水（すなわち、１ｋｃａｌ／ｍｏｌ未満の安定性評価を有する水分子）の阻害剤による置き換えは、この阻害剤のより固い結合をもたらすと考えられる。従って、１個またはそれより多くの不安定な水分子（すなわち、いずれの公知の阻害剤によっても移動させられない不安定な水分子）を移動させるように設計された阻害剤は、より固い結合剤であり、従って、不安定な水分子を移動させない阻害剤と比較して、より強力な阻害剤である。
【００１３】
驚くべきことに、提供される化合物は、１個またはそれより多くの不安定な水分子を移動させるかまたは破壊することが見出された。いくつかの実施形態において、提供される化合物は、少なくとも２個の不安定な水分子を移動させるかまたは破壊する。
【００１４】
特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ：
【化１】
2020528909.tif 000002
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉにおいて、Ｒ３、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、下で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００１５】
いくつかの実施形態において、本発明は、式Ｉの化合物、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、または希釈剤を含有する、薬学的組成物を提供する。
【００１６】
いくつかの実施形態において、本発明は、ＴＹＫ２媒介性の疾患、障害、または状態を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を投与する工程を包含する。
２．  化合物および定義：
【００１７】
本発明の化合物は、一般的に上述されたものを含み、さらに、本明細書に開示のクラス、サブクラス、および種によって例証される。本明細書において使用する場合、別段指定されていなければ、以下の定義が適用されることになる。この発明の目的のために、元素周期表、ＣＡＳバージョン、Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ、第７５版に従って、化学元素を特定する。さらに、有機化学の一般的原理は、その全体の内容が参照により本明細書に組み込まれる、「Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」、Ｔｈｏｍａｓ  Ｓｏｒｒｅｌｌ、Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｂｏｏｋｓ、Ｓａｕｓａｌｉｔｏ：１９９９年、ならびに「Ｍａｒｃｈ’ｓ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」、第５版、編：Ｓｍｉｔｈ，  Ｍ．Ｂ．およびＭａｒｃｈ，  Ｊ．、Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ、Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ：２００１年に記載されている。
【００１８】
用語「脂肪族」または「脂肪族基」とは、本明細書中で使用される場合、直鎖（すなわち、非分枝）または分枝鎖の、置換または非置換の、完全飽和であるかまたは１個もしくはそれより多くの不飽和単位を含む炭化水素鎖、または完全飽和であるかまたは１個もしくはそれより多くの不飽和単位を含むが、芳香族ではない単環式炭化水素もしくは二環式炭化水素（本明細書中で「炭素環」、「脂環式」または「シクロアルキル」とも称される）であって、分子の残部への１つの結合点を有するものを意味する。他に特定されない限り、脂肪族基は、１個〜６個の脂肪族炭素原子を含む。いくつかの実施形態において、脂肪族基は、１個〜５個の脂肪族炭素原子を含む。他の実施形態において、脂肪族基は、１個〜４個の脂肪族炭素原子を含む。さらに他の実施形態において、脂肪族基は、１個〜３個の脂肪族炭素原子を含み、そしてなお他の実施形態において、脂肪族基は、１個〜２個の脂肪族炭素原子を含む。いくつかの実施形態において、「脂環式」（または「炭素環」または「シクロアルキル」）とは、完全飽和であるかまたは１個もしくはそれより多くの不飽和単位を含むが、芳香族ではなく、分子の残部への１つの結合点を有する、単環式Ｃ３〜Ｃ６炭化水素をいう。適切な脂肪族基としては、直鎖または分枝鎖の、飽和または不飽和の、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基およびこれらのハイブリッド（例えば、（シクロアルキル）アルキル、（シクロアルケニル）アルキルまたは（シクロアルキル）アルケニル）が挙げられるが、これらに限定されない。
【００１９】
本明細書中で使用される場合、用語「有橋二環式」とは、飽和または部分不飽和の、少なくとも１つの橋を有する、任意の二環式環系（すなわち、炭素環式または複素環式）をいう。ＩＵＰＡＣにより定義されるように、「橋」とは、２つの橋頭を接続する複数原子の非分枝鎖、または１つの原子、または原子価結合であり、ここで「橋頭」とは、３つ以上の骨格原子（水素以外）に結合している、その環系の任意の骨格原子である。いくつかの実施形態において、有橋二環式基は、７個〜１２個の環員、および独立して窒素、酸素、または硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する。このような有橋二環式基は当該分野において周知であり、そして各基が任意の適切な炭素原子または窒素原子において分子の残部に結合する、以下に記載される基が挙げられる。他に特定されない限り、有橋二環式基は、脂肪族基について記載されたような１つ以上の置換基で、必要に応じて置換される。さらに、または代替的に、有橋二環式基の任意の置換可能な窒素は、必要に応じて置換される。例示的な有橋二環式としては：
【化２】
2020528909.tif 000003
が挙げられる。
【００２０】
用語「低級アルキル」とは、Ｃ１〜４の直鎖または分枝鎖のアルキル基をいう。例示的な低級アルキル基は、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、およびｔｅｒｔ−ブチルである。
【００２１】
用語「低級ハロアルキル」とは、１個またはそれより多くのハロゲン原子で置換されている、Ｃ１〜４の直鎖または分枝鎖のアルキル基をいう。
【００２２】
用語「ヘテロ原子」とは、酸素、硫黄、窒素、リン、またはケイ素（窒素、硫黄、リン、またはケイ素の任意の酸化形態；任意の塩基性窒素の第四級化形態；あるいは複素環式環の置換可能な窒素（例えば、Ｎ（３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピロリルにおいてのような）、ＮＨ（ピロリジニルにおいてのような）またはＮＲ＋（Ｎ−置換ピロリジニルにおいてのような））を含めて）のうちの１つまたはそれより多くを意味する。
【００２３】
用語「不飽和」とは、本明細書中で使用される場合、１個またはそれより多くの不飽和単位を有する部分を意味する。
【００２４】
本明細書中で使用される場合、用語「二価のＣ１〜８（もしくはＣ１〜６）の飽和または不飽和の、直鎖または分枝鎖の炭化水素鎖」とは、本明細書中で定義されるような、直鎖または分枝鎖の、二価のアルキレン鎖、アルケニレン鎖、およびアルキニレン鎖をいう。
【００２５】
用語「アルキレン」とは、二価のアルキル基をいう。「アルキレン鎖」は、ポリメチレン基、すなわち、−（ＣＨ２）ｎ−であり、ここでｎは、正の整数、好ましくは、１〜６、１〜４、１〜３、１〜２、または２〜３である。置換アルキレン鎖は、１個またはそれより多くのメチレン水素が置換基で置き換えられている、ポリメチレン基である。適切な置換基としては、置換脂肪族基について以下に記載されるものが挙げられる。
【００２６】
用語「アルケニレン」とは、二価のアルケニル基をいう。置換アルケニレン鎖は、少なくとも１個の二重結合を含み、１個またはそれより多くの水素原子が置換基で置き換えられている、ポリメチレン基である。適切な置換基としては、置換脂肪族基について以下に記載されるものが挙げられる。
【００２７】
用語「ハロゲン」とは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、またはＩを意味する。
【００２８】
単独でか、または「アラルキル」、「アラルコキシ」もしくは「アリールオキシアルキル」においてのようにより大きい部分の一部として使用される、用語「アリール」とは、合計５個〜１４個の環員を有し、その系内の少なくとも１個の環が芳香族であり、そしてその系内の各環が３個〜７個の環員を含む、単環式または二環式の環系をいう。用語「アリール」は、用語「アリール環」交換可能に使用され得る。本発明の特定の実施形態において、「アリール」とは、芳香環系をいい、これには、フェニル、ビフェニル、ナフチル、およびアントラシルなどが挙げられるが、これらに限定されず、これらは、１個またはそれより多くの置換基を有してもよい。用語「用語」が本明細書中で使用される場合、またその範囲に含まれるものは、芳香環が１個またはそれより多くの非芳香環に縮合している基（例えば、インダニル、フタルイミジル、ナフトイミジル、フェナントリジニル、またはテトラヒドロナフチルなど）である。
【００２９】
単独でかまたはより大きい部分（例えば、「ヘテロアラルキル」もしくは「ヘテロアラルコキシ」）の一部として使用される、用語「ヘテロアリール」および「ヘテロアラ−」とは、５個〜１０個の環原子、好ましくは５個、６個、または９個の環原子を有し；環状配置で共有された６個、１０個、または１４個のπ電子を有し；そして炭素原子に加えて１個〜５個のヘテロ原子を有する基をいう。用語「ヘテロ原子」とは、窒素、酸素、または硫黄をいい、そして窒素または硫黄の任意の酸化形態、および塩基性窒素の任意の第四級化形態を含む。ヘテロアリール基としては、限定されないが、チエニル、フラニル、ピロリル、イミダゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、オキサジアゾリル、チアゾリル、イソチアゾリル、チアジアゾリル、ピリジル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、インドリジニル、プリニル、ナフチリジニル、およびプテリジニルが挙げられる。用語「ヘテロアリール」および「ヘテロアラ−」はまた、本明細書中で使用される場合、複素芳香族環が１個またはそれより多くのアリール環、脂環式環、または複素環式環に縮合しており、そのラジカルまたは結合点が、他に特定されない限り、その複素芳香族環上にあるか、またはこのヘテロ芳香族環が縮合している環のうちの１つ上にある、基を包含する。非限定的な例としては、インドリル、イソインドリル、ベンゾチエニル、ベンゾフラニル、ジベンゾフラニル、インダゾリル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、キノリル、イソキノリル、シンノリニル、フタラジニル、キナゾリニル、キノキサリニル、４Ｈ−キノリジニル、カルバゾリル、アクリジニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フェノキサジニル、テトラヒドロキノリニル、およびテトラヒドロイソキノリニルが挙げられる。ヘテロアリール基は、単環式であっても二環式であってもよい。用語「ヘテロアリール」は、用語「ヘテロアリール環」、「ヘテロアリール基」または「複素芳香族」と交換可能に使用され得、これらの用語の任意のものは、必要に応じて置換されている環を含む。用語「ヘテロアラルキル」とは、ヘテロアリールによって置換されたアルキル基をいい、ここでアルキル部分およびヘテロアリール部分は独立して、必要に応じて置換されている。
【００３０】
本明細書中で使用される場合、用語「複素環」、「ヘテロシクリル」、「複素環式ラジカル」、および「複素環式環」は、交換可能に使用され、そして安定な５員〜７員の単環式、または７員〜１０員の二環式の、複素環式部分であって、飽和または部分不飽和のいずれかであり、そして炭素原子に加えて、１個またはそれより多く、好ましくは１個〜４個の、上で定義されたようなヘテロ原子を有するものをいう。複素環の環原子に関して使用される場合、用語「窒素」は、置換された窒素を包含する。一例として、酸素、硫黄または窒素から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、飽和または部分不飽和の環において、この窒素は、Ｎ（３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピロリルにおいてのように）であっても、ＮＨ（ピロリジニルにおいてのように）であっても、＋ＮＲ（Ｎ置換ピロリジニルにおいてのように）であってもよい。
【００３１】
複素環式環は、その親基に、安定な構造をもたらす任意のヘテロ原子または炭素原子において結合し得、そしてこれらの環原子の任意のものは、必要に応じて置換され得る。このようは飽和または部分不飽和の複素環式ラジカルの例としては、限定されないが、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチオフェニル  ピロリジニル、ピペリジニル、ピロリニル、テトラヒドロキノリニル、テトラヒドロイソキノリニル、デカヒドロキノリニル、オキサゾリジニル、ピペラジニル、ジオキサニル、ジオキソラニル、ジアゼピニル、オキサゼピニル、チアゼピニル、モルホリニル、２−オキサ−６−アザスピロ［３．３］ヘプタン、およびキヌクリジニルが挙げられる。用語「複素環」、「ヘテロシクリル」、「ヘテロシクリル環」、「複素環式基」、「複素環式部分」、および「複素環式ラジカル」は、本明細書中で交換可能に使用され、そしてまた、ヘテロシクリル環が１個またはそれより多くのアリール環、ヘテロアリール環、または脂環式環に縮合している基（例えば、インドリニル、３Ｈ−インドリル、クロマニル、フェナントリジニル、またはテトラヒドロキノリニル）を包含する。ヘテロシクリル基は、単環式であっても二環式であってもよい。用語「ヘテロシクリルアルキル」とは、ヘテロシクリルにより置換されたアルキル基をいい、ここでこのアルキル部分およびヘテロシクリル部分は独立して、必要に応じて置換されている。
【００３２】
本明細書中で使用される場合、用語「部分不飽和」とは、少なくとも１個の二重結合または三重結合を含む環部分をいう。用語「部分不飽和」は、複数の不飽和部位を有する環を包含することを意図されるが、本明細書中で定義されるようなアリール部分またはヘテロアリール部分を包含することは意図されない。
【００３３】
本明細書中に記載されるように、本発明の化合物は、「必要に応じて置換された」部分を含み得る。一般に、用語「置換された」とは、用語「必要に応じて」が先行しようと先行するまいと、指定される部分の１個またはそれより多くの水素が適切な置換基で置き換えられていることを意味する。他に示されない限り、「必要に応じて置換された」基は、適切な置換基をその基の各置換可能な部分に有し得、そして任意の所定の構造中の１個より多くの位置が、特定の群から選択される１個より多くの置換基で置換され得る場合、その置換基は、それぞれの位置において同じであっても異なっていてもいずれでもよい。本発明により想定される置換基の組み合わせは、好ましくは、安定な化合物、または化学的に可能な化合物の形成をもたらす組み合わせである。用語「安定な」とは、本明細書中で使用される場合、それらの生成、検出、ならびに特定の実施形態において、本明細書中に開示される目的のうちの１つまたはそれより多くのためのそれらの回収、精製、および使用を可能にする条件に供される場合に、実質的に変化しない化合物をいう。
【００３４】
「必要に応じて置換された」基の置換可能な炭素原子上の適切な一価置換基は、独立して、ハロゲン；−（ＣＨ２）０〜４Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ○；−Ｏ（ＣＨ２）０〜４Ｒ○、−Ｏ−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−（ＣＨ２）０〜４ＣＨ（ＯＲ○）２；−（ＣＨ２）０〜４ＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｐｈ（これは、Ｒ○で置換され得る）；−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ（これは、Ｒ○で置換され得る）；−ＣＨ＝ＣＨＰｈ（これは、Ｒ○で置換され得る）；−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１−ピリジル（これは、Ｒ○で置換され得る）；−ＮＯ２；−ＣＮ；−Ｎ３；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｓ）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｓ）ＮＲ○２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｎ（Ｒ○）Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｃ（ＮＲ○）Ｎ（Ｒ○）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｃ（Ｓ）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＳｉＲ○３；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）Ｒ○；−ＯＣ（Ｏ）（ＣＨ２）０〜４ＳＲ○；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４ＳＣ（Ｏ）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｃ（Ｓ）ＮＲ○２；−Ｃ（Ｓ）ＳＲ○；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ○、−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＯＲ○）Ｒ○；−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｃ（ＮＯＲ○）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４ＳＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２ＯＲ○；−（ＣＨ２）０〜４ＯＳ（Ｏ）２Ｒ○；−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ○２；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）Ｒ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ○２；−Ｎ（Ｒ○）Ｓ（Ｏ）２Ｒ○；−Ｎ（ＯＲ○）Ｒ○；−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ○２；−Ｐ（Ｏ）２Ｒ○；−Ｐ（Ｏ）Ｒ○２；−ＯＰ（Ｏ）Ｒ○２；−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ○）２；−ＳｉＲ○３；−（Ｃ１〜４の直鎖もしくは分枝鎖のアルキレン）Ｏ−Ｎ（Ｒ○）２；または−（Ｃ１〜４の直鎖もしくは分枝鎖のアルキレン）Ｃ（Ｏ）Ｏ−Ｎ（Ｒ○）２であり、ここで各Ｒ○は、以下で定義されるように置換され得、そして独立して、水素、Ｃ１〜６脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、−ＣＨ２−（５員〜６員のヘテロアリール環）、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環であるか、あるいは上記定義にかかわらず、Ｒ○の２個の独立した存在は、それらの間にある原子（単数または複数）と一緒になって、独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する、３員〜１２員の飽和、部分不飽和、またはアリールの単環式環または二環式環を形成し、これは、以下で定義されるように置換され得る。
【００３５】
Ｒ○（Ｒ○の２個の独立した存在がこれらの間の原子と一緒になることにより形成された環）上の適切な一価置換基は独立して、ハロゲン、−（ＣＨ２）０〜２Ｒ●、−（ハロＲ●）、−（ＣＨ２）０〜２ＯＨ、−（ＣＨ２）０〜２ＯＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＣＨ（ＯＲ●）２；−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｎ３、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）Ｒ●、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＳＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＳＨ、−（ＣＨ２）０〜２ＮＨ２、−（ＣＨ２）０〜２ＮＨＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＮＲ●２、−ＮＯ２、−ＳｉＲ●３、−ＯＳｉＲ●３、−Ｃ（Ｏ）ＳＲ●、−（Ｃ１〜４の直鎖もしくは分枝鎖のアルキレン）Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、または−ＳＳＲ●であり、ここで各Ｒ●は置換されていないか、または「ハロ」が先行する場合、１個もしくはそれより多くのハロゲンのみで置換されており、そして独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環から選択される。Ｒ○の飽和炭素原子上の適切な二価置換基としては、＝Ｏおよび＝Ｓが挙げられる。
【００３６】
「必要に応じて置換された」基の飽和炭素原子上の適切な二価置換基としては、以下のものが挙げられる：＝Ｏ、＝Ｓ、＝ＮＮＲ＊２、＝ＮＮＨＣ（Ｏ）Ｒ＊、＝ＮＮＨＣ（Ｏ）ＯＲ＊、＝ＮＮＨＳ（Ｏ）２Ｒ＊、＝ＮＲ＊、＝ＮＯＲ＊、−Ｏ（Ｃ（Ｒ＊２））２〜３Ｏ−、または−Ｓ（Ｃ（Ｒ＊２））２〜３Ｓ−。ここでＲ＊の各独立した存在は、水素、以下で定義されるように置換され得るＣ１〜６脂肪族、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する非置換の５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環から選択される。「必要に応じて置換された」基のビシナルの置換可能な炭素に結合する適切な二価置換基としては、−Ｏ（ＣＲ＊２）２〜３Ｏ−が挙げられ、ここでＲ＊の各独立した存在は、水素、以下で定義されるように置換され得るＣ１〜６脂肪族、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する非置換の５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環から選択される。
【００３７】
Ｒ＊の脂肪族基上の適切な置換基としては、ハロゲン、−Ｒ●、−（ハロＲ●）、−ＯＨ、−ＯＲ●、−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−ＮＨ２、−ＮＨＲ●、−ＮＲ●２、または−ＮＯ２が挙げられ、ここで各Ｒ●は置換されていないか、または「ハロ」が先行する場合、１個もしくはそれより多くのハロゲンのみで置換されており、そして独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環である。
【００３８】
「必要に応じて置換された」基の置換可能な窒素上の適切な置換基としては、−Ｒ†、−ＮＲ†２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ†、−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ†、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ†２、−Ｃ（Ｓ）ＮＲ†２、−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ†２、または−Ｎ（Ｒ†）Ｓ（Ｏ）２Ｒ†が挙げられ；ここで各Ｒ†は独立して、水素、以下で定義されるように置換され得るＣ１〜６脂肪族、非置換−ＯＰｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する非置換５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環であるか、あるいは上記定義にかかわらず、Ｒ†の２個の独立した存在は、これらの間の原子（単数または複数）と一緒になって、独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する、非置換の３員〜１２員の飽和、部分不飽和、またはアリールの単環式環または二環式環を形成する。
【００３９】
Ｒ†の脂肪族基上の適切な置換基は、独立して、ハロゲン、−Ｒ●、−（ハロＲ●）、−ＯＨ、−ＯＲ●、−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−ＮＨ２、−ＮＨＲ●、−ＮＲ●２、または−ＮＯ２であり、ここで各Ｒ●は置換されていないか、または「ハロ」が先行する場合、１個もしくはそれより多くのハロゲンのみで置換されており、そして独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環である。
【００４０】
本明細書中で使用される場合、用語「薬学的に受容可能な塩」とは、妥当な医学的判断の範囲内で、過度な毒性、刺激、およびアレルギー応答などなしで、ヒトおよび下等動物の組織と接触させて使用するために適切であり、そして合理的な利益／危険比に釣り合う、塩をいう。薬学的に受容可能な塩は、当該分野において周知である。例えば、Ｓ．Ｍ．Ｂｅｒｇｅらは、薬学的に受容可能な塩を、Ｊ．Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，１９７７，６６，１−１９において詳細に記載しており、これは、本明細書中に参考として援用される。本発明の化合物の薬学的に受容可能な塩としては、適切な無機酸、無機塩基、有機酸、および有機塩基から誘導される塩が挙げられる。薬学的に受容可能な非毒性の酸付加塩の例は、無機酸（例えば、塩酸、臭化水素酸、リン酸、硫酸および過塩素酸）または有機酸（例えば、酢酸、シュウ酸、マレイン酸、酒石酸、クエン酸、コハク酸もしくはマロン酸）と形成されたか、あるいはイオン交換などの当該分野において使用される他の方法を使用することによって形成された、アミノ基の塩である。他の薬学的に受容可能な塩としては、アジピン酸塩、アルギン酸塩、アスコルビン酸塩、アスパラギン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、安息香酸塩、重硫酸塩、ホウ酸塩、酪酸塩、ショウノウ酸塩、ショウノウスルホン酸塩、クエン酸塩、シクロペンタンプロピオン酸塩、ジグルコン酸塩、ドデシル硫酸塩、エタンスルホン酸塩、ギ酸塩、フマル酸塩、グルコヘプトン酸塩、グリセロリン酸塩、グルコン酸塩、ヘミ硫酸塩、ヘプタン酸塩、ヘキサン酸塩、ヨウ化水素酸塩、２−ヒドロキシ−エタンスルホン酸塩、ラクトビオン酸塩、乳酸塩、ラウリン酸塩、ラウリル硫酸塩、リンゴ酸塩、マレイン酸塩、マロン酸塩、メタンスルホン酸塩、２−ナフタレンスルホン酸塩、ニコチン酸塩、硝酸塩、オレイン酸塩、シュウ酸塩、パルミチン酸塩、パモ酸塩、ペクチン酸塩、過硫酸塩、３−フェニルプロピオン酸塩、リン酸塩、ピバル酸塩、プロピオン酸塩、ステアリン酸塩、コハク酸塩、硫酸塩、酒石酸塩、チオシアン酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩、ウンデカン酸塩、および吉草酸塩などが挙げられる。
【００４１】
適切な塩基から誘導される塩としては、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、アンモニウム塩およびＮ＋（Ｃ１〜４アルキル）４塩が挙げられる。代表的なアルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩としては、ナトリウム、リチウム、カリウム、カルシウム、およびマグネシウムなどが挙げられる。さらなる薬学的に受容可能な塩は、適切である場合、ハロゲン化物イオン、水酸化物イオン、炭酸イオン、硫酸イオン、リン酸イオン、硝酸イオン、低級アルキルスルホン酸イオンおよびアリールスルホン酸イオンなどの対イオンを使用して形成された、非毒性のアンモニウム、第四級アンモニウム、およびアミン陽イオンを含む。
【００４２】
他に記載されない限り、本明細書中に図示される構造はまた、その構造の全ての異性体（例えば、エナンチオマー、ジアステレオマー、および幾何（または配座））形態、例えば、各不斉中心についてのＲ配置およびＳ配置、ＺおよびＥの二重結合異性体、ならびにＺおよびＥの配座異性体を包含することを意味する。従って、本発明の化合物の単一の立体化学異性体、ならびにエナンチオマー、ジアステレオマー、および幾何（または配座）混合物は、本発明の範囲内である。他に記載されない限り、本発明の化合物の全ての互変異性形態は、本発明の範囲内である。さらに、他に記載されない限り、本明細書中に図示される構造はまた、１またはそれより多くの同位体が富化された原子の存在のみが異なる化合物を包含することを意味する。例えば、水素がジュウテリウムもしくはトリチウムにより置き換えられた本発明の構造、または炭素が１３Ｃまたは１４Ｃを富化された炭素で置き換えられた本発明を有する化合物は、本発明の範囲内である。このような化合物は、例えば、本発明に従う分析ツールとして、生物学的アッセイにおけるプローブとして、または治療剤として、有用である。特定の実施形態において、与えられる化合物の弾頭（ｗａｒｈｅａｄ）部分Ｒ１は、１個またはそれより多くのジュウテリウム原子を含む。特定の実施形態において、提供される化合物の環Ｂは、１個またはそれより多くのジュウテリウム原子で置換され得る。
【００４３】
本明細書中で使用される場合、用語「阻害剤」は、ＴＹＫ２を測定可能な親和性で結合し、そして／または阻害する化合物であると定義される。特定の実施形態において、阻害剤は、約５０μＭ未満、約１μＭ未満、約５００ｎＭ未満、約１００ｎＭ未満、約１０ｎＭ未満、または約１ｎＭ未満のＩＣ５０および／または結合定数を有する。
【００４４】
本発明の化合物は、検出可能部分に繋留され得る。このような化合物は、画像化剤として有用であることが理解される。当業者は、検出可能部分を、適した置換基を介して提供される化合物と結合させてもよいということを認識する。本明細書において、用語「適した置換基」とは、検出可能部分に共有結合され得る部分をいう。このような部分は、当業者には周知であり、例えば、いくつか例を挙げると、カーボネート部分、アミノ部分、チオール部分またはヒドロキシル部分を含有する基が挙げられる。このような部分は、提供される化合物と直接結合されても、二価の飽和または不飽和炭化水素鎖などの繋留基を介して結合されてもよいことが理解される。いくつかの実施形態では、このような部分は、クリックケミストリーによって結合させられ得る。いくつかの実施形態では、このような部分は、必要に応じて銅触媒の存在下で、アルキンとのアジドの１，３−環化付加によって結合させられ得る。クリックケミストリーを使用する方法は、当技術分野で公知であり、Ｒｏｓｔｏｖｔｓｅｖら，Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２００２，４１，２５９６−９９およびＳｕｎら，Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ．，２００６，１７，５２−５７によって記載されるものが挙げられる。
【００４５】
本明細書において、用語「検出可能部分」は、用語「標識」と交換可能に使用され、検出され得る任意の部分、例えば、一次標識および二次標識に関する。放射性同位体（例えば、トリチウム、３２Ｐ、３３Ｐ、３５Ｓ、または１４Ｃ）、質量タグ、および蛍光標識などの一次標識は、さらなる修飾を行わずに検出され得るシグナル生成レポーター基である。検出可能部分としてはまた、発光基およびリン光基が挙げられる。
【００４６】
本明細書において、用語「二次標識」とは、検出可能なシグナルの生成のために二次中間体の存在を必要とする、ビオチンおよび種々のタンパク質抗原などの部分をいう。ビオチンに対しては、二次中間体として、ストレプトアビジン−酵素結合体を含み得る。抗原標識に対しては、二次中間体は、抗体−酵素結合体を含み得る。いくつかの蛍光基は、それらが、非放射性蛍光共鳴エネルギー移動（ＦＲＥＴ）のプロセスにおいてエネルギーを別の基に移動し、第２の基が検出されるシグナルを生じるので二次標識として作用する。
【００４７】
本明細書において、用語「蛍光標識」、「蛍光色素」および「発蛍光団」は、規定の励起波長で光エネルギーを吸収し、異なる波長で光エネルギーを放出する部分をいう。蛍光標識の例として、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ色素（Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ３５０、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ４８８、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５３２、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５４６、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５６８、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５９４、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ６３３、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ６６０およびＡｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ６８０）、ＡＭＣＡ、ＡＭＣＡ−Ｓ、ＢＯＤＩＰＹ色素（ＢＯＤＩＰＹ  ＦＬ、ＢＯＤＩＰＹ  Ｒ６Ｇ、ＢＯＤＩＰＹ  ＴＭＲ、ＢＯＤＩＰＹ  ＴＲ、ＢＯＤＩＰＹ５３０／５５０、ＢＯＤＩＰＹ５５８／５６８、ＢＯＤＩＰＹ５６４／５７０、ＢＯＤＩＰＹ５７６／５８９、ＢＯＤＩＰＹ５８１／５９１、ＢＯＤＩＰＹ６３０／６５０、ＢＯＤＩＰＹ６５０／６６５）、カルボキシローダミン６Ｇ、カルボキシ−Ｘ−ローダミン（ＲＯＸ）、カスケードブルー、カスケードイエロー、クマリン３４３、シアニン色素（Ｃｙ３、Ｃｙ５、Ｃｙ３．５、Ｃｙ５．５）、ダンシル、ダポキシル（Ｄａｐｏｘｙｌ）、ジアルキルアミノクマリン、４’，５’−ジクロロ−２’，７’−ジメトキシ−フルオレセイン、ＤＭ−ＮＥＲＦ、エオシン、エリスロシン、フルオレセイン、ＦＡＭ、ヒドロキシクマリン、ＩＲＤｙｅｓ（ＩＲＤ４０、ＩＲＤ７００、ＩＲＤ８００）、ＪＯＥ、リサミンローダミンＢ、マリーナブルー、メトキシクマリン、ナフトフルオレセイン、オレゴングリーン４８８、オレゴングリーン５００、オレゴングリーン５１４、パシフィックブルー、ＰｙＭＰＯ、ピレン、ローダミンＢ、ローダミン６Ｇ、ローダミングリーン、ローダミンレッド、ロドールグリーン、２’，４’，５’，７’−テトラ−ブロモスルホン−フルオレセイン、テトラメチル−ローダミン（ＴＭＲ）、カルボキシテトラメチルローダミン（ＴＡＭＲＡ）、テキサスレッド、テキサスレッド−Ｘが挙げられるが、これらに限定されない。
【００４８】
本明細書において、用語「質量タグ」とは、質量分析（ＭＳ）検出技術を使用してその質量によって一意的に検出され得る任意の部分をいう。質量タグの例として、Ｎ−［３−［４’−［（ｐ−メトキシテトラフルオロベンジル）オキシ］フェニル］−３−メチルグリセロニル］イソニペコン酸、４’−［２，３，５，６−テトラフルオロ−４−（ペンタフルオロフェノキシル）］メチルアセトフェノンおよびそれらの誘導体などのエレクトロフォア放出タグが挙げられる。これらの質量タグの合成および有用性は、米国特許第４，６５０，７５０号、同４，７０９，０１６号、同５，３６０，８１９１号、同５，５１６，９３１号、同５，６０２，２７３号、同５，６０４，１０４号、同５，６１０，０２０号および同５，６５０，２７０号に記載されている。質量タグのその他の例として、種々の長さおよび塩基組成のヌクレオチド、ジデオキシヌクレオチド、オリゴヌクレオチド、オリゴペプチド、オリゴ糖および種々の長さおよびモノマー組成のその他の合成ポリマーが挙げられるが、これらに限定されない。適切な質量範囲（１００〜２０００ダルトン）の、中性のものと荷電したものとの両方の多種多様な有機分子（生体分子または合成化合物）を、質量タグとして使用してもよい。
【００４９】
用語「測定可能な親和性」および「測定可能に阻害する」とは、本明細書中で使用される場合、本発明の化合物またはその組成物およびＴＹＫ２プロテインキナーゼを含有するサンプルと、この化合物もその組成物も存在しないＴＹＫ２プロテインキナーゼを含有する等価なサンプルとの間での、ＴＹＫ２プロテインキナーゼ活性の測定可能な変化を意味する。
３．例示的な実施形態の説明：
【００５０】
上記のように、特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ：
【化３】
2020528909.tif 000004
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉにおいて：
Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここでこの環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されており；
Ｒ５は、水素、または−Ｌ１−Ｒ５Ａであり；
Ｒ６は、水素、ＲＡ、またはＲＢであるか；
あるいはＲ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ７は、水素、ハロゲン、−ＮＨ２、−ＮＨＲ７Ａ、または−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ７Ａであるか；
あるいはＲ６およびＲ７は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し；ここでこの環は、ｐ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の、二価の飽和もしくは不飽和の、直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ５Ｂ）２−、−ＣＨ（Ｒ５Ｂ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ３ＡおよびＲ７Ａは各々独立して、ＲＢであり、そして各々が、ｑ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ５Ａおよび各例のＲ５Ｂは各々独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そして各々が、ｒ個の例のＲＣによって置換されており；
各例のＲＡは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり；
各例のＲＢは独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の単環式複素環式環；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和もしくは部分不飽和の二環式複素環式環であり；
各例のＲＣは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式環、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間にある原子と一緒になって、この窒素に加えて、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；
ここで炭素に結合している各水素は、必要に応じて独立して、ジュウテリウムによって置き換えられ得；そして
各例のｍ、ｎ、ｐ、ｑ、およびｒは独立して、０、１、２、３、または４である。
【００５１】
特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ：
【化４】
2020528909.tif 000005
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉにおいて：
Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２；−Ｃ（Ｏ）ＯＲ；−Ｃ（Ｏ）ＮＯＲ；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここでこの環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されており；
Ｒ５は、水素、または−Ｌ１−Ｒ５Ａであり；
Ｒ６は、水素、ＲＡ、またはＲＢであるか；
あるいはＲ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ７は、水素、ハロゲン、−ＮＨ２、−ＮＨＲ７Ａ、または−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ７Ａであるか；
あるいはＲ６およびＲ７は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し；ここでこの環は、ｐ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の、二価の飽和もしくは不飽和の、直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ５Ｂ）２−、−ＣＨ（Ｒ５Ｂ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ３ＡおよびＲ７Ａは各々独立して、ＲＢであり、そして各々が、ｑ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ５Ａおよび各例のＲ５Ｂは各々独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そして各々が、ｒ個の例のＲＣによって置換されており；
各例のＲＡは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり；
各例のＲＢは独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の単環式複素環式環；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和もしくは部分不飽和の二環式複素環式環であり；
各例のＲＣは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式環、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間にある原子と一緒になって、この窒素に加えて、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；
ここで炭素に結合している各水素は、必要に応じて独立して、ジュウテリウムによって置き換えられ得；そして
各例のｍ、ｎ、ｐ、ｑ、およびｒは独立して、０、１、２、３、または４である。
【００５２】
特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ’：
【化５】
2020528909.tif 000006
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉ’において：
Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２；−Ｃ（Ｏ）ＯＲ；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＯＲ；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここでこの環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されており；
Ｒ５は、水素、または−Ｌ１−Ｒ５Ａであり；
Ｒ６は、水素、ＲＡ、またはＲＢであるか；
あるいはＲ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ７は、水素、ハロゲン、−ＮＨ２、−ＮＨＲ７Ａ、または−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ７Ａであるか；
あるいはＲ６およびＲ７は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し；ここでこの環は、ｐ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の、二価の飽和もしくは不飽和の、直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ５Ｂ）２−、−ＣＨ（Ｒ５Ｂ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ３ＡおよびＲ７Ａは各々独立して、ＲＢであり、そして各々が、ｑ個の例のＲＣによって置換されており、ここで同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成し；
Ｒ５Ａおよび各例のＲ５Ｂは各々独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そして各々が、ｒ個の例のＲＣによって置換されており；
各例のＲＡは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり；
各例のＲＢは独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の単環式複素環式環；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和もしくは部分不飽和の二環式複素環式環であり；
各例のＲＣは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式環、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され、ここで同じ炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または隣接する炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成し；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間にある原子と一緒になって、この窒素に加えて、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；
ここで炭素に結合している各水素は、必要に応じて独立して、ジュウテリウムによって置き換えられ得；そして
各例のｍ、ｎ、ｐ、ｑ、およびｒは独立して、０、１、２、３、または４である。
【００５３】
上で一般的に定義されたように、Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２；−Ｃ（Ｏ）ＯＲ；−Ｃ（Ｏ）ＮＯＲ；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＯＲ；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここでこの環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここでこの環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２または−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）ＮＯＲである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）ＯＲである。
【００５４】
いくつかの実施形態において、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２である。いくつかの実施形態において、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）ＮＨＯＲである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここでこの環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されている。
【００５５】
いくつかの実施形態において、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ３は−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨＯＲまたは−Ｃ（Ｏ）ＯＲである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ、−Ｃ（Ｏ）ＮＨＯＲまたは−Ｃ（Ｏ）ＯＲである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ、または−Ｃ（Ｏ）ＮＨＯＲである。
【００５６】
いくつかの実施形態において、Ｒ３は、以下のもの：
【化６】
2020528909.tif 000007
から選択される。
【００５７】
いくつかの実施形態において、Ｒ３は、以下のもの：
【化７】
2020528909.tif 000008
から選択される。
【００５８】
いくつかの実施形態において、Ｒ３は、以下のもの：
【化８】
2020528909.tif 000009
【化９】
2020528909.tif 000010
から選択される。
【００５９】
いくつかの実施形態において、Ｒ３は、以下のもの：
【化１０】
2020528909.tif 000011
から選択される。
【００６０】
いくつかの実施形態において、Ｒ３は、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００６１】
上で一般的に定義されたように、Ｒ５は、水素、または−Ｌ１−Ｒ５Ａであるか；あるいはＲ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ５は水素である。いくつかの実施形態において、Ｒ５は−Ｌ１−Ｒ５Ａである。
【００６２】
いくつかの実施形態において、Ｒ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ５は、水素または−Ｌ１−Ｒ５Ａである。
【００６３】
いくつかの実施形態において、Ｒ５は、以下のもの：
【化１１】
2020528909.tif 000012
【化１２】
2020528909.tif 000013
【化１３】
2020528909.tif 000014
【化１４】
2020528909.tif 000015
【化１５】
2020528909.tif 000016
【化１６】
2020528909.tif 000017
【化１７】
2020528909.tif 000018
【化１８】
2020528909.tif 000019
【化１９】
2020528909.tif 000020
【化２０】
2020528909.tif 000021
【化２１】
2020528909.tif 000022
から選択される。
【００６４】
いくつかの実施形態において、Ｒ５は、以下のもの：
【化２２】
2020528909.tif 000023
【化２３】
2020528909.tif 000024
から選択される。
【００６５】
いくつかの実施形態において、Ｒ５は、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００６６】
上で一般的に定義されたように、Ｒ６は、水素、ＲＡ、またはＲＢであるか、あるいはＲ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ６は水素である。
【００６７】
いくつかの実施形態において、Ｒ６はＲＡである。いくつかの実施形態において、Ｒ６はＲＢである。いくつかの実施形態において、Ｒ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ６は、水素、ＲＡまたはＲＢである。
【００６８】
いくつかの実施形態において、Ｒ６はメチルである。
【００６９】
いくつかの実施形態において、Ｒ６は、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００７０】
上で一般的に定義されたように、Ｒ７は、水素、ハロゲン、−ＮＨ２、−ＮＨＲ７Ａ、または−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ７Ａであるか；あるいはＲ６およびＲ７は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し；ここでこの環は、ｐ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ７は、−ＮＨ２または−ＮＨＲ７Ａである。いくつかの実施形態において、Ｒ７は−ＮＨＭｅである。いくつかの実施形態において、Ｒ７は−ＮＨＣＤ３である。
【００７１】
いくつかの実施形態において、Ｒ７は水素である。いくつかの実施形態において、Ｒ７はハロゲンである。いくつかの実施形態において、Ｒ７は−ＮＨ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ７は−ＮＨＲ７Ａである。いくつかの実施形態において、Ｒ７は−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ７Ａである。いくつかの実施形態において、Ｒ６およびＲ７は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し；ここでこの環は、ｐ個の例のＲＣによって置換されている。
【００７２】
いくつかの実施形態において、Ｒ７は、以下のもの：
【化２４】
2020528909.tif 000025
から選択される。
【００７３】
いくつかの実施形態において、Ｒ７は、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００７４】
上で一般的に定義されたように、Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の、二価の飽和もしくは不飽和の、直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ５Ｂ）２−、−ＣＨ（Ｒ５Ｂ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられている。いくつかの実施形態において、Ｌ１は−Ｎ（Ｒ）−である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は−Ｎ（Ｈ）−である。
【００７５】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は共有結合である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、Ｃ１〜４の、二価の飽和もしくは不飽和の、直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ５Ｂ）２−、−ＣＨ（Ｒ５Ｂ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられている。
【００７６】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、−Ｎ（Ｒ）−または共有結合である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、−Ｎ（Ｈ）−または共有結合である。
【００７７】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００７８】
上で一般的に定義されたように、Ｒ３ＡはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ここで同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成する。いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、ｑ個の例のＲＣによって置換されたＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、ｑ個の例のＲＣによって置換された３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、シクロプロピルまたはシクロブチルであり；各々が、ｑ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、ｑ個の例のＲＣによって置換されたシクロプロピルである。いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、ｑ個の例のＲＣによって置換されたシクロブチルである。いくつかの実施形態において、Ｒ３ＡはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ただし、Ｒ３Ａはフェニルではない。
【００７９】
いくつかの実施形態において、Ｒ３ＡはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ここで同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成する。
【００８０】
いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、ｑ個の例のＲＣによって置換されたＣ１〜６脂肪族、またはｑ個の例のＲＣによって置換された３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環である。
【００８１】
いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、以下のもの：
【化２５】
2020528909.tif 000026
から選択される。
【００８２】
いくつかの実施形態において、Ｒ３Ａは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００８３】
上で一般的に定義されたように、Ｒ５Ａは、ＲＡまたはＲＢであり、そしてｒ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ５Ａは、フェニル、または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり；そしてｒ個の例のＲＣによって置換されている。
【００８４】
いくつかの実施形態において、Ｒ５Ａは、ｒ個の例のＲＣによって置換されたＲＡである。いくつかの実施形態において、Ｒ５Ａは、ｒ個の例のＲＣによって置換されたＲＢである。
【００８５】
いくつかの実施形態において、Ｒ５Ａは、以下のもの：
【化２６】
2020528909.tif 000027
から選択される。
【００８６】
いくつかの実施形態において、Ｒ５Ａは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００８７】
上で一般的に定義されたように、Ｒ７ＡはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ７Ａは、ｑ個の例のＲＣによって置換されたＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ７Ａはメチルである。いくつかの実施形態において、Ｒ７ＡはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ただし、Ｒ７Ａは芳香族ではない。いくつかの実施形態において、Ｒ７ＡはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ただしＲ７Ａはフェニルではない。
【００８８】
いくつかの実施形態において、Ｒ７ＡはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されている。
【００８９】
いくつかの実施形態において、Ｒ７Ａは水素である。いくつかの実施形態において、Ｒ７Ａはメチルである。
【００９０】
いくつかの実施形態において、Ｒ７Ａは、以下のもの：
【化２７】
2020528909.tif 000028
から選択される。
【００９１】
いくつかの実施形態において、Ｒ７Ａは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００９２】
上で一般的に定義されたように、各例のＲＡは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒである。
【００９３】
いくつかの実施形態において、ＲＡは、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒである。
【００９４】
いくつかの実施形態において、ＲＡは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００９５】
上で一般的に定義されたように、各例のＲＢは独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の単環式複素環式環；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和もしくは部分不飽和の二環式複素環式環である。
【００９６】
いくつかの実施形態において、ＲＢは、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の単環式複素環式環；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和もしくは部分不飽和の二環式複素環式環である。
【００９７】
いくつかの実施形態において、ＲＢはメチルである。
【００９８】
いくつかの実施形態において、ＲＢは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【００９９】
上で一般的に定義されたように、各例のＲＣは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式環、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され、ここで同じ炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または隣接する炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成する。
【０１００】
いくつかの実施形態において、ＲＣは、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式環、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され、ここで同じ炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または隣接する炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成する。
【０１０１】
いくつかの実施形態において、ＲＣはオキソである。いくつかの実施形態において、ＲＣは、メチル、エチル、イソプロピル、またはｎ−ブチルである。いくつかの実施形態において、ＲＣはフルオロである。いくつかの実施形態において、ＲＣはクロロである。いくつかの実施形態において、ＲＣはフェニルである。
【０１０２】
いくつかの実施形態において、ＲＣは、以下のもの：
【化２８】
2020528909.tif 000029
【化２９】
2020528909.tif 000030
【化３０】
2020528909.tif 000031
【化３１】
2020528909.tif 000032
から選択される。
【０１０３】
いくつかの実施形態において、ＲＣは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【０１０４】
上で一般的に定義されたように、各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間にある原子と一緒になって、この窒素に加えて、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成する。
【０１０５】
いくつかの実施形態において、Ｒは水素である。いくつかの実施形態において、Ｒは、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択される、必要に応じて置換された基である。いくつかの実施形態において、同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間にある原子と一緒になって、この窒素に加えて、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成する。
【０１０６】
いくつかの実施形態において、Ｒは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【０１０７】
上で一般的に定義されたように、炭素に結合している各水素は、必要に応じて独立して、ジュウテリウムによって置き換えられ得る。
【０１０８】
いくつかの実施形態において、炭素に結合している水素は、ジュウテリウムによって置き換えられている。
【０１０９】
上で一般的に定義されたように、ｍは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｍは０である。いくつかの実施形態において、ｍは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｍは１である。いくつかの実施形態において、ｍは２である。いくつかの実施形態において、ｍは３である。いくつかの実施形態において、ｍは４である。
【０１１０】
いくつかの実施形態において、ｍは、１、２、または３である。いくつかの実施形態において、ｍは、１または２である。いくつかの実施形態において、ｍは、１または３である。いくつかの実施形態において、ｍは、２または３である。いくつかの実施形態において、ｍは、２または４である。いくつかの実施形態において、ｍは、１、２または４である。いくつかの実施形態において、ｍは、１、３または４である。いくつかの実施形態において、ｍは、２、３または４である。
【０１１１】
いくつかの実施形態において、ｍは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【０１１２】
上で一般的に定義されたように、ｎは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｎは０である。いくつかの実施形態において、ｎは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｎは１である。いくつかの実施形態において、ｎは２である。いくつかの実施形態において、ｎは３である。いくつかの実施形態において、ｎは４である。
【０１１３】
いくつかの実施形態において、ｎは、１、２、または３である。いくつかの実施形態において、ｎは、１または２である。いくつかの実施形態において、ｎは、１または３である。いくつかの実施形態において、ｎは、２または３である。いくつかの実施形態において、ｎは、２または４である。いくつかの実施形態において、ｎは、１、２または４である。いくつかの実施形態において、ｎは、１、３または４である。いくつかの実施形態において、ｎは、２、３または４である。
【０１１４】
いくつかの実施形態において、ｎは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【０１１５】
上で一般的に定義されたように、ｐは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｐは０である。いくつかの実施形態において、ｐは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｐは１である。いくつかの実施形態において、ｐは２である。いくつかの実施形態において、ｐは３である。いくつかの実施形態において、ｐは４である。
【０１１６】
いくつかの実施形態において、ｐは、１、２、または３である。いくつかの実施形態において、ｐは、１または２である。いくつかの実施形態において、ｐは、１または３である。いくつかの実施形態において、ｐは、２または３である。いくつかの実施形態において、ｐは、２または４である。いくつかの実施形態において、ｐは、１、２または４である。いくつかの実施形態において、ｐは、１、３または４である。いくつかの実施形態において、ｐは、２、３または４である。
【０１１７】
いくつかの実施形態において、ｐは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【０１１８】
上で一般的に定義されたように、ｑは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｑは０である。いくつかの実施形態において、ｑは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｑは１である。いくつかの実施形態において、ｑは２である。いくつかの実施形態において、ｑは３である。いくつかの実施形態において、ｑは４である。
【０１１９】
いくつかの実施形態において、ｑは、１、２、または３である。いくつかの実施形態において、ｑは、１または２である。いくつかの実施形態において、ｑは、１または３である。いくつかの実施形態において、ｑは、２または３である。いくつかの実施形態において、ｑは、２または４である。いくつかの実施形態において、ｑは、１、２または４である。いくつかの実施形態において、ｑは、１、３または４である。いくつかの実施形態において、ｑは、２、３または４である。
【０１２０】
いくつかの実施形態において、ｑは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【０１２１】
上で一般的に定義されたように、ｒは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｒは０である。いくつかの実施形態において、ｒは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｒは１である。いくつかの実施形態において、ｒは２である。いくつかの実施形態において、ｒは３である。いくつかの実施形態において、ｒは４である。
【０１２２】
いくつかの実施形態において、ｒは、１、２、または３である。いくつかの実施形態において、ｒは、１または２である。いくつかの実施形態において、ｒは、１または３である。いくつかの実施形態において、ｒは、２または３である。いくつかの実施形態において、ｒは、２または４である。いくつかの実施形態において、ｒは、１、２または４である。いくつかの実施形態において、ｒは、１、３または４である。いくつかの実施形態において、ｒは、２、３または４である。
【０１２３】
いくつかの実施形態において、ｒは、下記の表１に記載されるものから選択される。
【０１２４】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２または−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａであり、これによって式ＩＩまたはＩＩＩ：
【化３２】
2020528909.tif 000033
の化合物を形成する、式ＩまたはＩ’の化合物たはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでＲ３Ａ、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１２５】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｌ１が−Ｎ（Ｒ）−であり、これによって式ＩＶ：
【化３３】
2020528909.tif 000034
の化合物を形成する、式ＩまたはＩ’の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでＲ３、Ｒ５Ａ、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１２６】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｌ１が−Ｎ（Ｒ）−であり、これによってそれぞれ式ＶまたはＶＩ：
【化３４】
2020528909.tif 000035
の化合物を形成する、式ＩＩまたはＩＩＩの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでＲ、Ｒ３Ａ、Ｒ５Ａ、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１２７】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５Ａがフェニルまたはピリジン−３−イルであり、各々がｒ個の例のＲＣによって置換されており、これによってそれぞれ式ＶＩＩまたはＶＩＩＩ：
【化３５】
2020528909.tif 000036
の化合物を形成する、式ＩＶの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、Ｒ、ＲＣ、Ｒ３、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１２８】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５Ａ上の１個の例のＲＣがオキソであり、これによって式ＩＸ：
【化３６】
2020528909.tif 000037
の化合物を形成する、式ＶＩＩＩの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、Ｒ、ＲＣ、Ｒ３、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１２９】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒが水素であり、これによってそれぞれ式Ｘ、ＸＩ、ＸＩＩ、ＸＩＩＩ、ＸＩＶ、ＸＶ：
【化３７】
2020528909.tif 000038
の化合物を形成する、式ＩＶ、Ｖ、ＶＩ、ＶＩＩ、ＶＩＩＩ、またはＩＸの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、Ｒ、ＲＣ、Ｒ３、Ｒ３Ａ、Ｒ５Ａ、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１３０】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ６が水素であり、これによってそれぞれ式Ｉ−ａ、ＩＩ−ａ、ＩＩＩ−ａ、ＩＶ−ａ、Ｖ−ａ、ＶＩ−ａ、ＶＩＩ−ａ、ＶＩＩＩ−ａ、ＩＸ−ａ、Ｘ−ａ  ＸＩ−ａ、ＸＩＩ−ａ、ＸＩＩＩ−ａ、ＸＩＶ−ａ、またはＸＶ−ａ：
【化３８】
2020528909.tif 000039
の化合物を形成する、式Ｉ、Ｉ’、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶ、Ｖ、ＶＩ、ＶＩＩ、ＶＩＩＩ、ＩＸ、Ｘ、ＸＩ、ＸＩＩ、ＸＩＩＩ、ＸＩＶ、またはＸＶの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、Ｒ、ＲＣ、Ｒ３、Ｒ３Ａ、Ｒ５、Ｒ５Ａ、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１３１】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ７が−ＮＨ２または−ＮＨＲ７Ａである、式Ｉ、Ｉ’、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶ、Ｖ、ＶＩ、ＶＩＩ、ＶＩＩＩ、ＩＸ、Ｘ、ＸＩ、ＸＩＩ、ＸＩＩＩ、ＸＩＶ、ＸＶ、Ｉ−ａ、ＩＩ−ａ、ＩＩＩ−ａ、ＩＶ−ａ、Ｖ−ａ、ＶＩ−ａ、ＶＩＩ−ａ、ＶＩＩＩ−ａ、ＩＸ−ａ、Ｘ−ａ  ＸＩ−ａ、ＸＩＩ−ａ、ＸＩＩＩ−ａ、ＸＩＶ−ａ、またはＸＶ−ａの化合物を提供する。
【０１３２】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ７が−ＮＨＲ７Ａであり、これによってそれぞれ式Ｉ−ｂ、ＩＩ−ｂ、ＩＩＩ−ｂ、ＩＶ−ｂ、Ｖ−ｂ、ＶＩ−ｂ、ＶＩＩ−ｂ、ＶＩＩＩ−ｂ、ＩＸ−ｂ、Ｘ−ｂ、ＸＩ−ｂ、ＸＩＩ−ｂ、ＸＩＩＩ−ｂ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＶ−ｂ、Ｉ−ｃ、ＩＩ−ｃ、ＩＩＩ−ｃ、ＩＶ−ｃ、Ｖ−ｃ、ＶＩ−ｃ、ＶＩＩ−ｃ、ＶＩＩＩ−ｃ、ＩＸ−ｃ、Ｘ−ｃ  ＸＩ−ｃ、ＸＩＩ−ｃ、ＸＩＩＩ−ｃ、ＸＩＶ−ｃ、またはＸＶ−ｃ：
【化３９】
2020528909.tif 000040
【化４０】
2020528909.tif 000041
【化４１】
2020528909.tif 000042
の化合物を形成する、式Ｉ、Ｉ’、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶ、Ｖ、ＶＩ、ＶＩＩ、ＶＩＩＩ、ＩＸ、Ｘ、ＸＩ、ＸＩＩ、ＸＩＩＩ、ＸＩＶ、ＸＶ、Ｉ−ａ、ＩＩ−ａ、ＩＩＩ−ａ、ＩＶ−ａ、Ｖ−ａ、ＶＩ−ａ、ＶＩＩ−ａ、ＶＩＩＩ−ａ、ＩＸ−ａ、Ｘ−ａ  ＸＩ−ａ、ＸＩＩ−ａ、ＸＩＩＩ−ａ、ＸＩＶ−ａ、またはＸＶ−ａの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、Ｒ、ＲＣ、Ｒ３、Ｒ３Ａ、Ｒ５、Ｒ５Ａ、Ｒ６、およびＲ７Ａの各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１３３】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ７Ａが、ｑ個の例のＲＣによって置換されたＲＢであり、ここでＲ７Ａはフェニルではない、式Ｉ−ｂ、ＩＩ−ｂ、ＩＩＩ−ｂ、ＩＶ−ｂ、Ｖ−ｂ、ＶＩ−ｂ、ＶＩＩ−ｂ、ＶＩＩＩ−ｂ、ＩＸ−ｂ、Ｘ−ｂ、ＸＩ−ｂ、ＸＩＩ−ｂ、ＸＩＩＩ−ｂ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＶ−ｂ、Ｉ−ｃ、ＩＩ−ｃ、ＩＩＩ−ｃ、ＩＶ−ｃ、Ｖ−ｃ、ＶＩ−ｃ、ＶＩＩ−ｃ、ＶＩＩＩ−ｃ、ＩＸ−ｃ、Ｘ−ｃ  ＸＩ−ｃ、ＸＩＩ−ｃ、ＸＩＩＩ−ｃ、ＸＩＶ−ｃ、またはＸＶ−ｃの化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ７Ａがメチルである、式Ｉ−ｂ、ＩＩ−ｂ、ＩＩＩ−ｂ、ＩＶ−ｂ、Ｖ−ｂ、ＶＩ−ｂ、ＶＩＩ−ｂ、ＶＩＩＩ−ｂ、ＩＸ−ｂ、Ｘ−ｂ、ＸＩ−ｂ、ＸＩＩ−ｂ、ＸＩＩＩ−ｂ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＶ−ｂ、Ｉ−ｃ、ＩＩ−ｃ、ＩＩＩ−ｃ、ＩＶ−ｃ、Ｖ−ｃ、ＶＩ−ｃ、ＶＩＩ−ｃ、ＶＩＩＩ−ｃ、ＩＸ−ｃ、Ｘ−ｃ  ＸＩ−ｃ、ＸＩＩ−ｃ、ＸＩＩＩ−ｃ、ＸＩＶ−ｃ、またはＸＶ−ｃの化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ７Ａが−ＣＤ３である、式Ｉ−ｂ、ＩＩ−ｂ、ＩＩＩ−ｂ、ＩＶ−ｂ、Ｖ−ｂ、ＶＩ−ｂ、ＶＩＩ−ｂ、ＶＩＩＩ−ｂ、ＩＸ−ｂ、Ｘ−ｂ、ＸＩ−ｂ、ＸＩＩ−ｂ、ＸＩＩＩ−ｂ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＶ−ｂ、Ｉ−ｃ、ＩＩ−ｃ、ＩＩＩ−ｃ、ＩＶ−ｃ、Ｖ−ｃ、ＶＩ−ｃ、ＶＩＩ−ｃ、ＶＩＩＩ−ｃ、ＩＸ−ｃ、Ｘ−ｃ  ＸＩ−ｃ、ＸＩＩ−ｃ、ＸＩＩＩ−ｃ、ＸＩＶ−ｃ、またはＸＶ−ｃの化合物を提供する。
【０１３４】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ３ＡがＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ただしＲ３Ａはフェニルではない、式Ｉ−ｂ、ＩＩＩ−ｂ、ＩＶ−ｂ、ＶＩ−ｂ、ＶＩＩ−ｂ、ＶＩＩＩ−ｂ、ＩＸ−ｂ、Ｘ−ｂ、ＸＩＩ−ｂ、ＸＩＩＩ−ｂ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＶ−ｂ、Ｉ−ｃ、ＩＩＩ−ｃ、ＩＶ−ｃ、ＶＩ−ｃ、ＶＩＩ−ｃ、ＶＩＩＩ−ｃ、ＩＸ−ｃ、Ｘ−ｃ、ＸＩＩ−ｃ、ＸＩＩＩ−ｃ、ＸＩＶ−ｃ、またはＸＶ−ｃの化合物を提供する。
【０１３５】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ３ＡおよびＲ７Ａの各々がＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ただし、Ｒ３ＡまたはＲ７Ａのいずれもフェニルではない、式Ｉ−ｂ、ＩＩＩ−ｂ、ＩＶ−ｂ、ＶＩ−ｂ、ＶＩＩ−ｂ、ＶＩＩＩ−ｂ、ＩＸ−ｂ、Ｘ−ｂ、ＸＩＩ−ｂ、ＸＩＩＩ−ｂ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＶ−ｂ、Ｉ−ｃ、ＩＩＩ−ｃ、ＩＶ−ｃ、ＶＩ−ｃ、ＶＩＩ−ｃ、ＶＩＩＩ−ｃ、ＩＸ−ｃ、Ｘ−ｃ、ＸＩＩ−ｃ、ＸＩＩＩ−ｃ、ＸＩＶ−ｃ、またはＸＶ−ｃの化合物を提供する。
【０１３６】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５Ａが、ｒ個の例のＲＣによって置換されたピリジン−２−イルであり、これによって式ＸＶＩ：
【化４２】
2020528909.tif 000043
の化合物を形成する、式ＩＶの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、Ｒ、ＲＣ、Ｒ３、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１３７】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５が−Ｌ１−Ｒ５Ａであり、Ｌ１は共有結合であり、そしてＲ５Ａは、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環である、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５が−Ｌ１−Ｒ５Ａであり、Ｌ１は共有結合であり、そしてＲ５Ａは、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環である、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。
【０１３８】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５が−Ｌ１−Ｒ５Ａであり、Ｌ１は共有結合であり、そしてＲ５Ａは、インドール−１−イル、インドール−３−イル、４−アザインドール−１−イル、７−アザインドール−３−イル、または７−アザインダゾール−３−イルであり、各Ｒ５Ａはｒ個の例のＲＣによって置換されており、これによって、それぞれ式ＸＶＩＩ、ＸＶＩＩＩ、ＸＩＸ、ＸＸ、またはＸＸＩ：
【化４３】
2020528909.tif 000044
【化４４】
2020528909.tif 000045
の化合物を提供する、式ＩまたはＩ’の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、ＲＣ、Ｒ３、Ｒ６、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１３９】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ６が水素であり、これによってそれぞれ式ＸＶＩＩ−ａ、ＸＶＩＩＩ−ａ、ＸＩＸ−ａ、ＸＸ−ａ、またはＸＸＩ−ａ：
【化４５】
2020528909.tif 000046
の化合物を提供する、式ＸＶＩＩ、ＸＶＩＩＩ、ＸＩＸ、ＸＸ、またはＸＸＩの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、ＲＣ、Ｒ３、およびＲ７の各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１４０】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ７が−ＮＨＲ７Ａであり、これによってそれぞれ式ＸＶＩＩ−ｂ、ＸＶＩＩＩ−ｂ、ＸＩＸ−ｂ、ＸＸ−ｂ、またはＸＸＩ−ｂ：
【化４６】
2020528909.tif 000047
の化合物を提供する、式ＸＶＩＩ−ａ、ＸＶＩＩＩ−ａ、ＸＩＸ−ａ、ＸＸ−ａ、またはＸＸＩ−ａの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、ＲＣ、Ｒ３、およびＲ７Ａの各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１４１】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ３が−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａであり、これによってそれぞれ式ＸＶＩＩ−ｃ、ＸＶＩＩＩ−ｃ、ＸＩＸ−ｃ、ＸＸ−ｃ、またはＸＸＩ−ｃ：
【化４７】
2020528909.tif 000048
【化４８】
2020528909.tif 000049
の化合物を提供する、式ＸＶＩＩ−ｂ、ＸＶＩＩＩ−ｂ、ＸＩＸ−ｂ、ＸＸ−ｂ、またはＸＸＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、ここでｒ、ＲＣ、Ｒ３、およびＲ７Ａの各々は、単独でと組み合わせての両方で、上で定義され、そして本明細書中の実施形態に記載されるとおりである。
【０１４２】
本発明の例示的な化合物は、下記の表１に記載されている。
【表１−１】
2020528909.tif 000050
【表１−２】
2020528909.tif 000051
【表１−３】
2020528909.tif 000052
【表１−４】
2020528909.tif 000053
【表１−５】
2020528909.tif 000054
【表１−６】
2020528909.tif 000055
【表１−７】
2020528909.tif 000056
【表１−８】
2020528909.tif 000057
【表１−９】
2020528909.tif 000058
【表１−１０】
2020528909.tif 000059
【表１−１１】
2020528909.tif 000060
【表１−１２】
2020528909.tif 000061
【表１−１３】
2020528909.tif 000062
【表１−１４】
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【表１−１５】
2020528909.tif 000064
【表１−１６】
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【表１−１７】
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【表１−１８】
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【表１−１９】
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【表１−２０】
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【表１−２１】
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【表１−２２】
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【表１−２３】
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【表１−２４】
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【表１−２５】
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【表１−２６】
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【表１−２７】
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【表１−２８】
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【表１−２９】
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【表１−３０】
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【表１−３１】
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【表１−３２】
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【表１−３３】
2020528909.tif 000082
【表１−３４】
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【表１−３５】
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【表１−３６】
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【表１−３７】
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【表１−３８】
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【表１−３９】
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【表１−４０】
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【表１−４１】
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【表１−４２】
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【表１−４３】
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【表１−４４】
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【表１−４５】
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【表１−４６】
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【表１−４７】
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【表１−４８】
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【表１−４９】
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【表１−５０】
2020528909.tif 000099
【表１−５１】
2020528909.tif 000100
【表１−５２】
2020528909.tif 000101
【表１−５３】
2020528909.tif 000102
【表１−５４】
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【表１−５５】
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【表１−５６】
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【表１−５７】
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【表１−５８】
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【表１−５９】
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【表１−６０】
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【表１−６１】
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【表１−６２】
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【表１−６３】
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【表１−６４】
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【表１−６５】
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【表１−６６】
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【表１−６７】
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【表１−６８】
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【表１−６９】
2020528909.tif 000118
【表１−７０】
2020528909.tif 000119
【表１−７１】
2020528909.tif 000120
【表１−７２】
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【表１−７３】
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【表１−７４】
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【表１−７５】
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【表１−７６】
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【表１−７７】
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【表１−７８】
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【表１−７９】
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【表１−８０】
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【表１−８１】
2020528909.tif 000130
【表１−８２】
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【表１−８３】
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【表１−８４】
2020528909.tif 000133
【表１−８５】
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【表１−８６】
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【表１−８７】
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【表１−８８】
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【表１−８９】
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【表１−９０】
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【表１−９１】
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【表１−９２】
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【表１−９３】
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【表１−９４】
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【表１−９５】
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【表１−９６】
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【表１−９７】
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【表１−９８】
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【表１−９９】
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【表１−１００】
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【表１−１０１】
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【表１−１０２】
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【表１−１０３】
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【表１−１０４】
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【表１−１０５】
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【表１−１０６】
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【表１−１０７】
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【表１−１０８】
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【表１−１０９】
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【表１−１１０】
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【表１−１１１】
2020528909.tif 000160
【表１−１１２】
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【表１−１１３】
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【表１−１１４】
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【表１−１１５】
2020528909.tif 000164
【表１−１１６】
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【表１−１１７】
2020528909.tif 000166
【表１−１１８】
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【表１−１１９】
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【表１−１２０】
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【表１−１２１】
2020528909.tif 000170
【表１−１２２】
2020528909.tif 000171
【表１−１２３】
2020528909.tif 000172
【表１−１２４】
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【表１−１２５】
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【表１−１２６】
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【表１−１２７】
2020528909.tif 000176
【表１−１２８】
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【表１−１２９】
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【表１−１３０】
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【表１−１３１】
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【表１−１３２】
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【表１−１３３】
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【表１−１３４】
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【表１−１３５】
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【表１−１３６】
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【表１−１３７】
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【表１−１３８】
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【表１−１３９】
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【表１−１４０】
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【表１−１４１】
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【表１−１４２】
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【表１−１４３】
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【表１−１４４】
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【表１−１４５】
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【表１−１４６】
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【表１−１４７】
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【表１−１４８】
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【表１−１４９】
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【表１−１５０】
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【表１−１５１】
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【表１−１５２】
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【表１−１５３】
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【表１−１５４】
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【表１−１５５】
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【表１−１５６】
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【表１−１５７】
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【表１−１５８】
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【表１−１５９】
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【表１−１６０】
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【表１−１６１】
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【表１−１６２】
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【表１−１６３】
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【表１−１６４】
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【表１−１６５】
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【表１−１６６】
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【表１−１６７】
2020528909.tif 000216
【表１−１６８】
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【表１−１６９】
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【表１−１７０】
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【表１−１７１】
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【表１−１７２】
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【表１−１７３】
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【表１−１７４】
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【表１−１７５】
2020528909.tif 000224
【表１−１７６】
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【表１−１７７】
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【表１−１７８】
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【表１−１７９】
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【表１−１８０】
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【表１−１８１】
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【表１−１８２】
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【表１−１８３】
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【表１−１８４】
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【表１−１８５】
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【表１−１８６】
2020528909.tif 000235
【表１−１８７】
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【表１−１８８】
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【表１−１８９】
2020528909.tif 000238
【表１−１９０】
2020528909.tif 000239
【表１−１９１】
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【表１−１９２】
2020528909.tif 000241
【表１−１９３】
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【表１−１９４】
2020528909.tif 000243
【表１−１９５】
2020528909.tif 000244
【表１−１９６】
2020528909.tif 000245
【表１−１９７】
2020528909.tif 000246
【表１−１９８】
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【表１−１９９】
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【表１−２００】
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【表１−２０１】
2020528909.tif 000250
【表１−２０２】
2020528909.tif 000251
【表１−２０３】
2020528909.tif 000252
【表１−２０４】
2020528909.tif 000253
【表１−２０５】
2020528909.tif 000254
【表１−２０６】
2020528909.tif 000255
【表１−２０７】
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【表１−２０８】
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【表１−３３０】
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【表１−３３１】
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【表１−３３２】
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【表１−３３３】
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【表１−３３４】
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【表１−３３５】
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【表１−３３６】
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【表１−３３７】
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【表１−３３８】
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【表１−３３９】
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【表１−３４０】
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【表１−３４１】
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【表１−３４２】
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【表１−３４３】
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【０１４３】
いくつかの実施形態において、上記方法は、上記表１に記載される化合物、またはその薬学的に受容可能な塩を使用する。いくつかの実施形態において、本発明は、上記表１に記載される化合物、またはその薬学的に受容可能な塩を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、上記表１に記載される化合物、またはその薬学的に受容可能な塩を、薬学的に受容可能なキャリア、賦形剤、または希釈剤と一緒に含有する、薬学的組成物を提供する。
【０１４４】
いくつかの実施形態において、本発明は、その化合物が表２に記載されるように「Ａ」と表示されている、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、その化合物が表２に記載されるように「Ｂ」と表示されている、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、その化合物が表２に記載されるように「Ｃ」と表示されている、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、その化合物が表２に記載されるように「Ｄ」と表示されている、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、その化合物が表２に記載されるように「Ａ」または「Ｂ」と表示されている、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、その化合物が表２に記載されるように「Ａ」または「Ｂ」または「Ｃ」と表示されている、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、その化合物が表２に記載されるように「Ａ」または「Ｂ」または「Ｃ」または「Ｄ」と表示されている、式ＩまたはＩ’の化合物を提供する。
【０１４５】
いくつかの実施形態において、本発明は、医薬として使用するための、上で定義されたような式ＩもしくはＩ’の化合物またはその薬学的に受容可能な塩、あるいは上で定義されたような式ＩもしくはＩ’の化合物またはその薬学的に受容可能な塩、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含有する薬学的組成物を提供する。
【０１４６】
いずれの特定の理論によっても束縛されることを望まないが、阻害剤化合物、または阻害剤化合物のペンダント部分の、目的の水への近接は、この阻害剤化合物または阻害剤化合物のペンダント部分による、この水の置き換えまたは妨害を容易にすると考えられる。いくつかの実施形態において、阻害剤化合物または阻害剤化合物のペンダント部分により置き換えられるかまたは妨害される水分子は、不安定な水分子である。
【０１４７】
特定の実施形態において、上記方法は、ＴＹＫ２および阻害剤を含む複合体を使用し、ここでＴＹＫ２の少なくとも１つの不安定な水は、この阻害剤によって置き換えられているかまたは妨害されている。いくつかの実施形態において、選択された少なくとも２つの不安定な水が、この阻害剤によって置き換えられているかまたは妨害されている。
４．本化合物を提供する一般方法
【０１４８】
本発明の化合物は、一般に、類似の化合物に関して当業者に公知である合成および／または半合成方法によって、ならびに本明細書中の実施例に詳細に記載されている方法によって、調製または単離され得る。
５．使用、処方および投与
薬学的に受容可能な組成物
【０１４９】
別の実施形態によれば、本発明は、本発明の化合物、またはその薬学的に受容可能な誘導体および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含有する、組成物を提供する。本発明の組成物中の化合物の量は、ＴＹＫ２プロテインキナーゼまたはその変異体を、生物学的サンプル中または患者において、測定可能に阻害するために有効であるような量である。特定の実施形態において、本発明の組成物中の化合物の量は、ＴＹＫ２プロテインキナーゼまたはその変異体を、生物学的サンプル中または患者において、測定可能に阻害するために有効であるような量である。特定の実施形態において、本発明の組成物は、このような組成物を必要とする患者への投与のために処方される。いくつかの実施形態において、本発明の組成物は、患者への経口投与のために処方される。
【０１５０】
「患者」という用語は、本明細書において使用する場合、動物、好ましくは哺乳動物、最も好ましくはヒトを意味する。
【０１５１】
「薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクル」という用語は、それと共に製剤化される化合物の薬理学的活性を破壊しない、非毒性のキャリア、アジュバント、またはビヒクルを指す。この発明の組成物において使用することができる薬学的に受容可能なキャリア、アジュバントまたはビヒクルとして、イオン交換剤、アルミナ、ステアリン酸アルミニウム、レシチン、ヒト血清アルブミンなどの血清タンパク質、ホスフェートなどの緩衝物質、グリシン、ソルビン酸、ソルビン酸カリウム、飽和植物脂肪酸の部分グリセリド混合物、水、塩または硫酸プロタミンなどの電解質、リン酸水素二ナトリウム、リン酸水素カリウム、塩化ナトリウム、亜鉛塩、コロイド状シリカ、三ケイ酸マグネシウム、ポリビニルピロリドン、セルロース系物質、ポリエチレングリコール、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ポリアクリレート、ろう、ポリエチレン−ポリオキシプロピレン−ブロックポリマー、ポリエチレングリコールおよび羊毛脂が挙げられる。
【０１５２】
「薬学的に受容可能な誘導体」は、レシピエントへの投与に際して、この発明の化合物またはその阻害活性代謝物もしくは残留物を直接的または間接的に提供することができる、任意のこの発明の化合物の非毒性の塩、エステル、エステルの塩または他の誘導体を意味する。
【０１５３】
本明細書において使用する場合、「その阻害活性代謝物または残留物」という用語は、その代謝物または残留物もＴＹＫ２プロテインキナーゼまたはその変異体の阻害剤であることを意味する。
【０１５４】
本発明の組成物は、経口的に、非経口的に、吸入噴霧によって、局所的に、直腸内に、鼻腔内に、口腔内に、膣内にまたは埋め込み型レザバによって投与することができる。「非経口」という用語は、本明細書において使用する場合、皮下、静脈内、筋肉内、関節内、滑液包内、胸骨内、髄腔内、肝内、病巣内および頭蓋内の注射または注入技法を含む。好ましくは、組成物は、経口、腹腔内または静脈内投与される。この発明の組成物の注射用滅菌形態は、水性または油性の懸濁物であってもよい。これらの懸濁物は、好適な分散剤または湿潤剤および懸濁化剤を使用して、当技術分野で公知の技法に従って製剤化されてもよい。注射用滅菌調製物はまた、例えば、１，３−ブタンジオール中の溶液のように、非毒性の非経口で許容される希釈剤または溶媒中の、注射用滅菌溶液または懸濁物であってもよい。用いることのできる許容されるビヒクルおよび溶媒の中には、水、リンガー溶液および等張塩化ナトリウム溶液である。さらに、滅菌の固定油は、従来より、溶媒または懸濁媒体として用いられている。
【０１５５】
この目的のために、合成のモノグリセリドまたはジグリセリドを含む任意の無刺激性固定油を用いることができる。オレイン酸およびそのグリセリド誘導体などの脂肪酸は、特に、それらのポリオキシエチル化型において、オリーブ油またはヒマシ油などの天然の薬学的に受容可能な油であるため、注射可能物質の調製に有用である。これらの油の溶液または懸濁物はまた、エマルションまたは懸濁物を含む、薬学的に受容可能な剤形の製剤化において一般的に使用される、カルボキシメチルセルロースまたは同様の分散剤などの長鎖アルコール希釈剤または分散剤を含有し得る。薬学的に受容可能な固体、液体、または他の剤形の製造において一般的に使用される、他の一般的に使用される界面活性剤、例えば、Ｔｗｅｅｎ、Ｓｐａｎ、および他の乳化剤またはバイオアベイラビリティ強化剤も、製剤化の目的で使用することができる。
【０１５６】
この発明の薬学的に受容可能な組成物は、これらに限定されないが、カプセル剤、錠剤、水性懸濁剤または液剤を含む、任意の経口で許容される剤形で経口的に投与することができる。経口使用のための錠剤の場合、一般的に使用されるキャリアとして、ラクトースおよびトウモロコシデンプンが挙げられる。ステアリン酸マグネシウムなどの潤滑剤も、典型的には添加される。カプセル形態での経口投与に対して、有用な希釈剤として、ラクトースおよび乾燥トウモロコシデンプンが挙げられる。水性懸濁剤が経口使用に必要とされる場合、有効成分は、乳化剤および懸濁化剤と組み合わされる。所望の場合、ある特定の甘味剤、矯味矯臭剤または着色剤も添加され得る。
【０１５７】
あるいは、この発明の薬学的に受容可能な組成物は、直腸投与のための坐剤の形態で投与することができる。これらは、室温では固体であるが直腸温度では液体であり、したがって、薬物を放出させるように直腸内で溶ける、好適な非刺激性賦形剤と薬剤とを混合することによって調製することができる。このような材料として、カカオバター、蜜ろうおよびポリエチレングリコールが挙げられる。
【０１５８】
この発明の薬学的に受容可能な組成物はまた、特に、処置の標的が、眼、皮膚、または下部腸管の疾患を含む、局所適用によって容易に到達可能な領域または器官を含む場合、局所的に投与することができる。好適な局所製剤は、これらの領域または器官のそれぞれに対して、容易に調製される。
【０１５９】
下部腸管に対する局所適用は、直腸の坐剤製剤（上記を参照されたい）または好適な浣腸製剤でなされてもよい。局所的な経皮パッチも使用することができる。
【０１６０】
局所適用に対して、提供される薬学的に受容可能な組成物は、１つまたは複数のキャリア中に懸濁または溶解された活性成分を含有する好適な軟膏剤に製剤化され得る。この発明の化合物の局所投与のためのキャリアとして、これらに限定されないが、鉱油、流動パラフィン、白色ワセリン、プロピレングリコール、ポリオキシエチレン、ポリオキシプロピレン化合物、乳化ろうおよび水が挙げられる。あるいは、提供される薬学的に受容可能な組成物は、１つまたは複数の薬学的に受容可能なキャリア中に懸濁または溶解された活性成分を含有する、好適なローションまたはクリームに製剤化され得る。好適なキャリアとして、これらに限定されないが、鉱油、モノステアリン酸ソルビタン、ポリソルベート６０、セチルエステルろう、セテアリルアルコール、２−オクチルドデカノール、ベンジルアルコールおよび水が挙げられる。
【０１６１】
眼科用に、提供される薬学的に受容可能な組成物は、等張のｐＨ調節した滅菌食塩水中の微粉化懸濁剤として、または好ましくは、塩化ベンジルアルコニウム（ｂｅｎｚｙｌａｌｋｏｎｉｕｍ  ｃｈｌｏｒｉｄｅ）などの保存剤を含むかもしくは含まない、等張のｐＨ調節した滅菌食塩水中の液剤として、製剤化され得る。あるいは、眼科用に、薬学的に受容可能な組成物は、ワセリンなどの軟膏剤に製剤化され得る。
【０１６２】
この発明の薬学的に受容可能な組成物はまた、鼻腔エアロゾルまたは吸入によって投与することができる。このような組成物は、医薬製剤の技術分野で周知である技法に従って調製され、ベンジルアルコールもしくは他の好適な保存剤、バイオアベイラビリティを強化するための吸収促進剤、フッ化炭素、および／または他の従来の可溶化剤もしくは分散剤を用いて、食塩水中の液剤として調製され得る。
【０１６３】
最も好ましくは、この発明の薬学的に受容可能な組成物は、経口投与のために製剤化される。このような製剤は、食物と共にまたは食物を伴わずに投与されてもよい。一部の実施形態では、この発明の薬学的に受容可能な組成物は、食物を伴わずに投与される。他の実施形態では、この発明の薬学的に受容可能な組成物は、食物と共に投与される。
【０１６４】
単一剤形に組成物を生成するためにキャリア材料と組み合わされてもよい本発明の化合物の量は、処置される宿主、特定の投与方式に応じて変わることになる。好ましくは、提供される組成物は、１日に体重１ｋｇ当たり０．０１〜１００ｍｇの間の投薬量の阻害剤が、これらの組成物を受容する患者に投与することができるように製剤化されるべきである。
【０１６５】
任意の特定患者に対する具体的な投薬量および処置レジメンは、用いられる具体的化合物の活性、年齢、体重、全身の健康、性別、食事、投与時間、排出速度、薬物の組み合わせ、ならびに処置する医師の判断および処置される特定の疾患の重症度を含む、様々な因子に応じて変わることも理解されるべきである。組成物中の本発明の化合物の量は、組成物中の特定の化合物に応じても変わることになる。
化合物および薬学的に受容可能な組成物の使用
【０１６６】
本明細書に記載の化合物および組成物は、一般的に、１つまたは複数の酵素のキナーゼ活性の阻害に有用である。一部の実施形態では、本発明の化合物および方法によって阻害されるキナーゼは、ＴＹＫ２である。
【０１６７】
ＴＹＫ２は、プロテインキナーゼのヤヌスキナーゼ（ＪＡＫ）ファミリーの非受容体型チロシンキナーゼメンバーである。哺乳動物のＪＡＫファミリーは、４つのメンバー、すなわち、ＴＹＫ２、ＪＡＫ１、ＪＡＫ２、およびＪＡＫ３からなる。ＴＹＫ２を含む、ＪＡＫタンパク質は、サイトカインシグナル伝達に必須である。ＴＹＫ２は、Ｉ型およびＩＩ型のサイトカイン受容体、ならびにインターフェロンＩ型およびＩＩＩ型の受容体の細胞質ドメインと会合し、サイトカイン結合の際に、これらの受容体によって活性化される。ＴＹＫ２活性化に関与するサイトカインとして、インターフェロン（例えば、ＩＦＮ−α、ＩＦＮ−β、ＩＦＮ−κ、ＩＦＮ−δ、ＩＦＮ−ε、ＩＦＮ−τ、ＩＦＮ−ω、およびＩＦＮ−ζ（リミチンとしても公知）、ならびにインターロイキン（例えば、ＩＬ−４、ＩＬ−６、ＩＬ−１０、ＩＬ−１１、ＩＬ−１２、ＩＬ−１３、ＩＬ−２２、ＩＬ−２３、ＩＬ−２７、ＩＬ−３１、オンコスタチンＭ、毛様体神経栄養因子、カルジオトロフィン１、カルジオトロフィン様サイトカイン、およびＬＩＦ）が挙げられる。Ｖｅｌａｓｑｕｅｚら、「Ａ  ｐｒｏｔｅｉｎ  ｋｉｎａｓｅ  ｉｎ  ｔｈｅ  ｉｎｔｅｒｆｅｒｏｎ  α／β  ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ｐａｔｈｗａｙ」、Ｃｅｌｌ（１９９２年）７０巻：３１３頁；Ｓｔａｈｌら、「Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｊａｋ−Ｔｙｋ  ｋｉｎａｓｅｓ  ｂｙ  ＣＮＴＦ−ＬＩＦ−ＯＳＭ−ＩＬ−６β  ｒｅｃｅｐｔｏｒ  ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ」、Ｓｃｉｅｎｃｅ（１９９４年）２６３巻：９２頁；Ｆｉｎｂｌｏｏｍら、「ＩＬ−１０  ｉｎｄｕｃｅｓ  ｔｈｅ  ｔｙｒｏｓｉｎｅ  ｐｈｏｓｐｈｏｒｙｌａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｔｙｋ２  ａｎｄ  Ｊａｋ１  ａｎｄ  ｔｈｅ  ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ａｓｓｅｍｂｌｙ  ｏｆ  Ｓｔａｔ１  ａｎｄ  Ｓｔａｔ３  ｃｏｍｐｌｅｘｅｓ  ｉｎ  ｈｕｍａｎ  Ｔ  ｃｅｌｌｓ  ａｎｄ  ｍｏｎｏｃｙｔｅｓ」、Ｊ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．（１９９５年）１５５巻：１０７９頁；Ｂａｃｏｎら、「Ｉｎｔｅｒｌｅｕｋｉｎ  １２  （ＩＬ−１２）  ｉｎｄｕｃｅｓ  ｔｙｒｏｓｉｎｅ  ｐｈｏｓｐｈｏｒｙｌａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｊａｋ２  ａｎｄ  Ｔｙｋ２：  ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ｕｓｅ  ｏｆ  Ｊａｎｕｓ  ｆａｍｉｌｙ  ｋｉｎａｓｅｓ  ｂｙ  ＩＬ−２  ａｎｄ  ＩＬ−１２」、Ｊ．  Ｅｘｐ．  Ｍｅｄ．（１９９５年）１８１巻：３９９頁；Ｗｅｌｈａｍら、「Ｉｎｔｅｒｌｅｕｋｉｎ−１３  ｓｉｇｎａｌ  ｔｒａｎｓｄｕｃｔｉｏｎ  ｉｎ  ｌｙｍｐｈｏｈｅｍｏｐｏｉｅｔｉｃ  ｃｅｌｌｓ：  ｓｉｍｉｌａｒｉｔｉｅｓ  ａｎｄ  ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅｓ  ｉｎ  ｓｉｇｎａｌ  ｔｒａｎｓｄｕｃｔｉｏｎ  ｗｉｔｈ  ｉｎｔｅｒｌｅｕｋｉｎ−４  ａｎｄ  ｉｎｓｕｌｉｎ」、Ｊ．  Ｂｉｏｌ．  Ｃｈｅｍ．（１９９５年）２７０巻：１２２８６頁；Ｐａｒｈａｍら、「Ａ  ｒｅｃｅｐｔｏｒ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ｈｅｔｅｒｏｄｉｍｅｒｉｃ  ｃｙｔｏｋｉｎｅ  ＩＬ−２３  ｉｓ  ｃｏｍｐｏｓｅｄ  ｏｆ  ＩＬ−１２Ｒβ１  ａｎｄ  ａ  ｎｏｖｅｌ  ｃｙｔｏｋｉｎｅ  ｒｅｃｅｐｔｏｒ  ｓｕｂｕｎｉｔ，  ＩＬ−２３Ｒ」、Ｊ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．（２００２年）  １６８巻：５６９９頁。次いで、活性化Ｔ��Ｋ２は、さらなるシグナル伝達タンパク質、例えば、ＳＴＡＴ１、ＳＴＡＴ２、ＳＴＡＴ４、およびＳＴＡＴ６を含むＳＴＡＴファミリーのメンバーのリン酸化に進む。
【０１６８】
ＩＬ−２３によるＴＹＫ２の活性化は、炎症性腸疾患（ＩＢＤ）、クローン病、および潰瘍性大腸炎と結び付けられている。Ｄｕｅｒｒら、「Ａ  Ｇｅｎｏｍｅ−Ｗｉｄｅ  Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  Ｓｔｕｄｙ  Ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ＩＬ２３Ｒ  ａｓ  ａｎ  Ｉｎｆｌａｍｍａｔｏｒｙ  Ｂｏｗｅｌ  Ｄｉｓｅａｓｅ  Ｇｅｎｅ」、Ｓｃｉｅｎｃｅ（２００６年）３１４巻：１４６１〜１４６３頁。ＩＬ−２３の下流エフェクターとして、ＴＹＫ２はまた、乾癬、強直性脊椎炎、およびベーチェット病において、役割を果たす。Ｃｈｏら、「Ｇｅｎｏｍｉｃｓ  ａｎｄ  ｔｈｅ  ｍｕｌｔｉｆａｃｔｏｒｉａｌ  ｎａｔｕｒｅ  ｏｆ  ｈｕｍａｎ  ａｕｔｏ−ｉｍｍｕｎｅ  ｄｉｓｅａｓｅ」、Ｎ．  Ｅｎｇｌ．  Ｊ．  Ｍｅｄ（２０１１年）３６５巻：１６１２〜１６２３頁；Ｃｏｒｔｅｓら、「Ｉｄｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｍｕｌｔｉｐｌｅ  ｒｉｓｋ  ｖａｒｉａｎｔｓ  ｆｏｒ  ａｎｋｙｌｏｓｉｎｇ  ｓｐｏｎｄｙｌｉｔｉｓ  ｔｈｒｏｕｇｈ  ｈｉｇｈ−ｄｅｎｓｉｔｙ  ｇｅｎｏｔｙｐｉｎｇ  ｏｆ  ｉｍｍｕｎｅ−ｒｅｌａｔｅｄ  ｌｏｃｉ」、Ｎａｔ．  Ｇｅｎｅｔ．（２０１３年）４５巻（７号）：７３０〜７３８頁；Ｒｅｍｍｅｒｓら、「Ｇｅｎｏｍｅ−ｗｉｄｅ  ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｓｔｕｄｙ  ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ｖａｒｉａｎｔｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  ＭＨＣ  ｃｌａｓｓ  Ｉ，  ＩＬ１０，  ａｎｄ  ＩＬ２３Ｒ−ＩＬ１２ＲＢ２  ｒｅｇｉｏｎｓ  ａｓｓｏｃｉａｔｅｄ  ｗｉｔｈ  Ｂｅｈｃｅｔ’ｓ  ｄｉｓｅａｓｅ」、Ｎａｔ．  Ｇｅｎｅｔ．（２０１０年）４２巻：６９８〜７０２頁。２，６２２名の乾癬を有する個体のゲノムワイド関連研究は、疾患の感受性とＴＹＫ２の間の関連を特定した。Ｓｔｒａｎｇｅら、「Ａ  ｇｅｎｏｍｅ−ｗｉｄｅ  ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｓｔｕｄｙ  ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ｎｅｗ  ｐｓｏｒｉａｓｉｓ  ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ  ｌｏｃｉ  ａｎｄ  ａｎ  ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ  ｂｅｔｗｅｅｎ  ＨＬＡ−Ｃ  ａｎｄ  ＥＲＡＰ１」、Ｎａｔ．  Ｇｅｎｅｔ．（２０１０年）４２巻：９８５〜９９２頁。ＴＹＫ２のノックアウトまたはチルホスチン阻害は、ＩＬ−２３誘発性およびＩＬ−２２誘発性の両方の皮膚炎を有意に低減する。Ｉｓｈｉｚａｋｉら、「Ｔｙｋ２  ｉｓ  ａ  ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃ  ｔａｒｇｅｔ  ｆｏｒ  ｐｓｏｒｉａｓｉｓ−ｌｉｋｅ  ｓｋｉｎ  ｉｎｆｌａｍｍａｔｉｏｎ」、Ｉｎｔｌ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．（２０１３年）、ｄｏｉ：１０．１０９３／ｉｎｔｉｍｍ／ｄｘｔ０６２。
【０１６９】
ＴＹＫ２はまた、喘息、慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）、肺がん、および嚢胞性線維症などの呼吸疾患において、役割を果たす。杯細胞過形成（ＧＣＨ）および粘液過分泌は、ＴＹＫ２のＩＬ−１３誘発性活性化によって媒介され、これは次に、ＳＴＡＴ６を活性化する。Ｚｈａｎｇら、「Ｄｏｃｋｉｎｇ  ｐｒｏｔｅｉｎ  Ｇａｂ２  ｒｅｇｕｌａｔｅｓ  ｍｕｃｉｎ  ｅｘｐｒｅｓｓｉｏｎ  ａｎｄ  ｇｏｂｌｅｔ  ｃｅｌｌ  ｈｙｐｅｒｐｌａｓｉａ  ｔｈｒｏｕｇｈ  ＴＹＫ２／ＳＴＡＴ６  ｐａｔｈｗａｙ」、ＦＡＳＥＢ  Ｊ．（２０１２年）２６巻：１〜１１頁。
【０１７０】
低下したＴＹＫ２活性は、コラーゲン抗体誘発性関節炎（ヒト関節リウマチのモデル）からの関節の保護をもたらす。機構的には、低下したＴｙｋ２活性は、Ｔｈ１／Ｔｈ１７関連サイトカインおよびマトリクスメタロプロテアーゼ、ならびに他の主要な炎症マーカーの産生を低減した。Ｉｓｈｉｚａｋｉら、「Ｔｙｋ２  ｄｅｆｉｃｉｅｎｃｙ  ｐｒｏｔｅｃｔｓ  ｊｏｉｎｔｓ  ａｇａｉｎｓｔ  ｄｅｓｔｒｕｃｔｉｏｎ  ｉｎ  ａｎｔｉ−ｔｙｐｅ  ＩＩ  ｃｏｌｌａｇｅｎ  ａｎｔｉｂｏｄｙ−ｉｎｄｕｃｅｄ  ａｒｔｈｒｉｔｉｓ  ｉｎ  ｍｉｃｅ」、Ｉｎｔｌ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．（２０１１年）２３巻（９号）：５７５〜５８２頁。
【０１７１】
ＴＹＫ２ノックアウトマウスは、対照と比較して、実験的自己免疫脳脊髄炎（ＥＡＥ、多発性硬化症（ＭＳ）の動物モデル）において、完全な抵抗性を示し、脊髄へのＣＤ４  Ｔ細胞の浸潤がなかった。このことは、ＴＹＫ２が、ＭＳにおける病原性のＣＤ４媒介性疾患の発症のために必須であることを示唆する。Ｏｙａｍａｄａら、「Ｔｙｒｏｓｉｎｅ  Ｋｉｎａｓｅ  ２  Ｐｌａｙｓ  Ｃｒｉｔｉｃａｌ  Ｒｏｌｅｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｐａｔｈｏｇｅｎｉｃ  ＣＤ４  Ｔ  Ｃｅｌｌ  Ｒｅｓｐｏｎｓｅｓ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ  Ａｕｔｏｉｍｍｕｎｅ  Ｅｎｃｅｐｈａｌｏｍｙｅｌｉｔｉｓ」、Ｊ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．（２００９年）１８３巻：７５３９〜７５４６頁。これは、増大したＴＹＫ２発現とＭＳ感受性とを結び付ける、以前の研究の確証となる。Ｂａｎら、「Ｒｅｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ａｎａｌｙｓｉｓ  ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ＴＹＫ２  ａｓ  ａ  ｍｕｌｔｉｐｌｅ  ｓｃｌｅｒｏｓｉｓ  ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ  ｆａｃｔｏｒ」、Ｅｕｒ  Ｊ．  Ｈｕｍ．  Ｇｅｎｅｔ．（２００９年）１７巻：１３０９〜１３１３頁。ＴＹＫ２における機能喪失変異は、減少した脱髄およびニューロンの増加した髄鞘再形成をもたらし、ＭＳおよび他のＣＮＳ脱髄障害の処置におけるＴＹＫ２阻害剤の役割をさらに示唆する。
【０１７２】
ＴＹＫ２は、ＩＬ−１２とＩＬ−２３に共通する、唯一のシグナル伝達メッセンジャーである。ＴＹＫ２ノックアウトによって、マウスにおいて、メチル化ＢＳＡ注射誘発性足蹠厚さ、イミキモド誘発性乾癬様皮膚炎症、およびデキストラン硫酸ナトリウムまたは２，４，６−トリニトロベンゼンスルホン酸誘発性大腸炎が低減された。
【０１７３】
全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ、自己免疫障害）に関する、種々のＩ型ＩＦＮシグナル伝達遺伝子の関節連結および関連研究は、ＴＹＫ２に対する機能喪失変異と、罹患した構成員を含む家族におけるＳＬＥの有病率の低下との間の、強力かつ有意な相関を示した。Ｓｉｇｕｒｄｓｓｏｎら、「Ｐｏｌｙｍｏｒｐｈｉｓｍｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｔｙｒｏｓｉｎｅ  Ｋｉｎａｓｅ  ２  ａｎｄ  Ｉｎｔｅｒｆｅｒｏｎ  Ｒｅｇｕｌａｔｏｒｙ  Ｆａｃｔｏｒ  ５  Ｇｅｎｅｓ  Ａｒｅ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅｄ  ｗｉｔｈ  Ｓｙｓｔｅｍｉｃ  Ｌｕｐｉｓ  Ｅｒｙｔｈｅｍａｔｏｓｕｓ」、Ａｍ．  Ｊ．  Ｈｕｍ．  Ｇｅｎｅｔ．（２００５年）７６巻：５２８〜５３７頁。ＳＬＥを有する個体の、罹患していないコホートに対するゲノムワイド関連研究は、ＴＹＫ２遺伝子座とＳＬＥの間の高度に有意な相関を示した。Ｇｒａｈａｍら、「Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＮＣＦ２，  ＩＫＺＦ１，  ＩＲＦ８，  ＩＦＩＨ１，  ａｎｄ  ＴＹＫ２  ｗｉｔｈ  Ｓｙｓｔｅｍｉｃ  Ｌｕｐｕｓ  Ｅｒｙｔｈｅｍａｔｏｓｕｓ」、ＰＬｏＳ  Ｇｅｎｅｔｉｃｓ（２０１１年）７巻（１０号）：ｅ１００２３４１頁。
【０１７４】
ＴＹＫ２は、腫瘍サーベイランスの維持において重要な役割を果たすことが示されており、ＴＹＫ２ノックアウトマウスは、損なわれた細胞傷害性Ｔ細胞応答、および加速した腫瘍発生を示した。しかし、これらの影響は、ナチュラルキラー（ＮＫ）および細胞傷害性Ｔリンパ球の効率的な抑制に結び付けられており、このことは、ＴＹＫ２阻害剤が、自己免疫障害または移植拒絶の処置のために非常に好適であることを示唆した。ＪＡＫ３などの他のＪＡＫファミリーメンバーは、免疫系において類似の役割を有するが、ＴＹＫ２は、より少ない、より密接に関連したシグナル伝達経路に関与して、より少ないオフターゲット効果をもたらすため、より優れた標的であると示唆されている。Ｓｉｍｍａら「Ｉｄｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ａｎ  Ｉｎｄｉｓｐｅｎｓａｂｌｅ  Ｒｏｌｅ  ｆｏｒ  Ｔｙｒｏｓｉｎｅ  Ｋｉｎａｓｅ  ２  ｉｎ  ＣＴＬ−Ｍｅｄｉａｔｅｄ  Ｔｕｍｏｒ  Ｓｕｒｖｅｉｌｌａｎｃｅ」、Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．（２００９年）６９巻：２０３〜２１１頁。
【０１７５】
しかし、Ｓｉｍｍａらによって観察された減少した腫瘍サーベイランスとは矛盾して、Ｔ細胞急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）における研究によって、Ｔ−ＡＬＬが、抗アポトーシスタンパク質ＢＣＬ２のアップレギュレーションによってがん細胞の生存を維持するために、ＳＴＡＴ１媒介性シグナル伝達を介するＴＹＫ２を介して、ＩＬ−１０に高度に依存することが示される。ＴＹＫ２のノックダウンは、細胞増殖を低減したが、他のＪＡＫファミリーメンバーのノックダウンは、細胞増殖を低減しなかった。がん細胞の生存を促進するＴＹＫ２に対する特異的な活性化変異として、ＦＥＲＭドメイン（Ｇ３６Ｄ、Ｓ４７Ｎ、およびＲ４２５Ｈ）、ＪＨ２ドメイン（Ｖ７３１Ｉ）、およびキナーゼドメイン（Ｅ９５７ＤおよびＲ１０２７Ｈ）に対する活性化変異が挙げられる。しかし、ＴＹＫ２のキナーゼ機能は、増大したがん細胞生存のために必要とされることもまた特定された。なぜなら、活性化変異（Ｅ９５７Ｄ）に加えて、キナーゼ失活変異（ｋｉｎａｓｅ−ｄｅａｄ  ｍｕｔａｔｉｏｎ）（Ｍ９７８ＹまたはＭ９７８Ｆ）を特徴とするＴＹＫ２酵素が、形質転換の失敗をもたらしたためである。Ｓａｎｄａら「ＴＹＫ２−ＳＴＡＴ１−ＢＣＬ２  Ｐａｔｈｗａｙ  Ｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅ  ｉｎ  Ｔ−Ｃｅｌｌ  Ａｃｕｔｅ  Ｌｙｍｐｈｏｂｌａｓｔｉｃ  Ｌｅｕｋｅｍｉａ」、Ｃａｎｃｅｒ  Ｄｉｓｃ．（２０１３年）３巻（５号）：５６４〜５７７頁。
【０１７６】
したがって、ＴＹＫ２の選択的阻害は、ＩＬ−１０および／またはＢＣＬ２中毒の腫瘍を有する患者、例えば、成人Ｔ細胞白血病の症例のうちの７０％のための好適な標的であることが示唆されている。Ｆｏｎｔａｎら「Ｄｉｓｃｏｖｅｒｉｎｇ  Ｗｈａｔ  Ｍａｋｅｓ  ＳＴＡＴ  Ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ＴＹＫ  ｉｎ  Ｔ−ＡＬＬ」、Ｃａｎｃｅｒ  Ｄｉｓｃ．（２０１３年）３巻：４９４〜４９６頁。
【０１７７】
ＴＹＫ２媒介性ＳＴＡＴ３シグナル伝達はまた、アミロイド−β（Ａβ）ペプチドにより引き起こされるニューロン細胞死を媒介することが示されている。Ａβ投与後の、ＳＴＡＴ３のＴＹＫ２リン酸化の低下によって、ニューロン細胞死の低下がもたらされ、ＳＴＡＴ３のリン酸化の増加が、アルツハイマー病患者の死後（ｐｏｓｔｍｏｒｔｅｒｍ）の脳において観察されている。Ｗａｎら「Ｔｙｋ／ＳＴＡＴ３  Ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  Ｍｅｄｉａｔｅｓ  β−Ａｍｙｌｏｉｄ−Ｉｎｄｕｃｅｄ  Ｎｅｕｒｏｎａｌ  Ｃｅｌｌ  Ｄｅａｔｈ：  Ｉｍｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ａｌｚｈｅｉｍｅｒ’ｓ  Ｄｉｓｅａｓｅ」、Ｊ．  Ｎｅｕｒｏｓｃｉ．（２０１０年）３０巻（２０号）：６８７３〜６８８１頁。
【０１７８】
ＪＡＫ−ＳＴＡＴシグナル伝達経路の阻害は、発毛、および円形脱毛症に伴う脱毛の逆転にも関与する。Ｘｉｎｇら、「Ａｌｏｐｅｃｉａ  ａｒｅａｔａ  ｉｓ  ｄｒｉｖｅｎ  ｂｙ  ｃｙｔｏｔｏｘｉｃ  Ｔ  ｌｙｍｐｈｏｃｙｔｅｓ  ａｎｄ  ｉｓ  ｒｅｖｅｒｓｅｄ  ｂｙ  ＪＡＫ  ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ」、Ｎａｔ．  Ｍｅｄ．（２０１４年）２０巻：１０４３〜１０４９頁；Ｈａｒｅｌら、「Ｐｈａｒｍａｃｏｌｏｇｉｃ  ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ  ｏｆ  ＪＡＫ−ＳＴＡＴ  ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ｐｒｏｍｏｔｅｓ  ｈａｉｒ  ｇｒｏｗｔｈ」、Ｓｃｉ．  Ａｄｖ．（２０１５年）１巻（９号）：ｅ１５００９７３頁。
【０１７９】
したがって、ＴＹＫ２の活性を阻害する化合物、特に、ＪＡＫ２に優先して高い選択性を有するものが有益である。このような化合物は、本明細書に記載の状態のうちの１つまたは複数を、ＪＡＫ２の阻害に関連する副作用なしで、好ましく処置する薬理学的応答を送達するはずである。
【０１８０】
ＴＹＫ２阻害剤は当技術分野において公知であるにもかかわらず、より有効または有利な薬学的に関連する特性を有する、新規阻害剤を提供することが、依然として必要とされている。例えば、増大した活性、他のＪＡＫキナーゼ（特に、ＪＡＫ２）に優先して高い選択性、およびＡＤＭＥＴ（吸収、分布、代謝、排出、および／または毒性）特性を有する化合物である。したがって、一部の実施形態では、本発明は、ＪＡＫ２に優先して高い選択性を示す、ＴＹＫ２の阻害剤を提供する。
【０１８１】
この発明において利用される化合物の、ＴＹＫ２、またはその変異体の阻害剤としての活性は、インビトロ、インビボまたは細胞株内で、アッセイされ得る。インビトロアッセイとして、活性化したＴＹＫ２、またはその変異体のリン酸化活性および／もしくはその後の機能的結果、またはＡＴＰａｓｅ活性のいずれかの阻害を決定するアッセイが挙げられる。代替のインビトロアッセイによって、阻害剤がＴＹＫ２に結合する能力が定量される。阻害剤の結合は、結合前の阻害剤を放射性標識し、阻害剤／ＴＹＫ２複合体を単離し、結合した放射性標識の量を決定することによって、測定され得る。あるいは、阻害剤の結合は、新規阻害剤が、公知の放射性リガンドに結合したＴＹＫ２と共にインキュベートされる競合実験を行うことによって決定され得る。ＴＹＫ２阻害剤をアッセイするのに有用な、代表的なインビトロアッセイおよびインビボアッセイとして、例えば、  に記載および開示されるものが挙げられ、その各々は、参照によりその全体として本明細書に組み込まれる。この発明において、ＴＹＫ２またはその変異体の阻害剤として利用される化合物をアッセイするための詳細な条件は、以下の実施例に記載されている。
【０１８２】
本明細書において使用する場合、「処置（ｔｒｅａｔｍｅｎｔ）」、「処置する（ｔｒｅａｔ）」、および「処置すること（ｔｒｅａｔｉｎｇ）」という用語は、本明細書に記載されるような、疾患もしくは障害、またはその１つもしくは複数の症状の、逆転、軽減、発症の遅延、または進行の阻害を指す。一部の実施形態では、処置は、１つまたは複数の症状が発症した後に施され得る。他の実施形態では、処置は、症状の非存在下で施され得る。例えば、処置は、症状の発症前に、感受性の個体に施され得る（例えば、症状の病歴を考慮しておよび／または遺伝因子もしくは他の感受性因子を考慮して）。処置はまた、症状が消散した後に、例えば、その症状の再発を予防するかまたは遅延させるために、続けられてもよい。
【０１８３】
提供される化合物は、ＴＹＫ２の阻害剤であり、したがって、ＴＹＫ２またはその変異体の活性に関連する１つまたは複数の障害を処置するために有用である。したがって、ある特定の実施形態では、本発明は、ＴＹＫ２媒介性障害を処置するための方法であって、それを必要とする患者に、本発明の化合物、またはその薬学的に受容可能な組成物を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０１８４】
本明細書において使用する場合、「ＴＹＫ２媒介性」障害、疾患、および／または状態という用語は、本明細書において使用する場合、ＴＹＫ２またはその変異体が役割を果たすことが公知である、任意の疾患または他の有害な状態を意味する。したがって、本発明の別の実施形態は、ＴＹＫ２、またはその変異体が役割を果たすことが公知である、１つまたは複数の疾患を処置するかまたは重症度を低下させることに関する。このようなＴＹＫ２媒介性障害として、これらに限定されないが、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害および移植に関連する障害が挙げられる。
【０１８５】
一部の実施形態では、本発明は、１つまたは複数の障害を処置するための方法であって、障害が、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、および移植に関連する障害から選択され、前記方法が、それを必要とする患者に、有効量の本発明の化合物、またはその薬学的に受容可能な塩を含む薬学的組成物を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０１８６】
一部の実施形態では、障害は、自己免疫障害である。一部の実施形態では、障害は、１型糖尿病、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、乾癬、ベーチェット病、ＰＯＥＭＳ症候群、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される。
【０１８７】
一部の実施形態では、障害は、炎症性障害である。一部の実施形態では、炎症性障害は、関節リウマチ、喘息、慢性閉塞性肺疾患、乾癬、肝腫大、クローン病、潰瘍性大腸炎、炎症性腸疾患である。
【０１８８】
一部の実施形態では、障害は、増殖性障害である。一部の実施形態では、増殖性障害は、血液学的がんである。一部の実施形態では、増殖性障害は、白血病である。一部の実施形態では、白血病は、Ｔ細胞白血病である。一部の実施形態では、Ｔ細胞白血病は、Ｔ細胞急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）である。一部の実施形態では、増殖性障害は、真性赤血球増加症、骨髄線維症、本態性または血小板増加症である。
【０１８９】
一部の実施形態では、障害は、内分泌性障害である。一部の実施形態では、内分泌性障害は、多嚢胞性卵巣症候群、クルゾン症候群、または１型糖尿病である。
【０１９０】
一部の実施形態では、障害は、神経学的障害である。一部の実施形態では、神経学的障害は、アルツハイマー病である。
【０１９１】
一部の実施形態では、増殖性障害は、ＴＹＫ２における１つまたは複数の活性化変異に関連する。一部の実施形態では、ＴＹＫ２における活性化変異は、ＦＥＲＭドメイン、ＪＨ２ドメイン、またはキナーゼドメインに対する変異である。一部の実施形態では、ＴＹＫ２における活性化変異は、Ｇ３６Ｄ、Ｓ４７Ｎ、Ｒ４２５Ｈ、Ｖ７３１Ｉ、Ｅ９５７Ｄ、およびＲ１０２７Ｈから選択される。
【０１９２】
一部の実施形態では、障害は、移植に関連する。一部の実施形態では、移植に関連する障害は、移植拒絶、または移植片対宿主病である。
【０１９３】
一部の実施形態では、障害は、Ｉ型インターフェロン、ＩＬ−１０、ＩＬ−１２、またはＩＬ−２３シグナル伝達に関連する。一部の実施形態では、障害は、Ｉ型インターフェロンシグナル伝達に関連する。一部の実施形態では、障害は、ＩＬ−１０シグナル伝達に関連する。一部の実施形態では、障害は、ＩＬ−１２シグナル伝達に関連する。一部の実施形態では、障害は、ＩＬ−２３シグナル伝達に関連する。
【０１９４】
本発明の化合物はまた、皮膚の炎症状態またはアレルギー状態、例えば、乾癬、接触皮膚炎、アトピー性皮膚炎、円形脱毛症、多形性紅斑、疱疹状皮膚炎、強皮症、白斑、過敏性血管炎、蕁麻疹、水疱性類天疱瘡、エリテマトーデス、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、尋常性天疱瘡、落葉状天疱瘡、腫瘍随伴性天疱瘡、後天性表皮水疱症、尋常性ざ瘡、および皮膚の他の炎症状態またはアレルギー状態の処置において有用である。
【０１９５】
本発明の化合物はまた、他の疾患または状態、例えば、炎症成分を有する疾患または状態の処置、例えば、眼のアレルギー、結膜炎、乾性角結膜炎、および春季結膜炎などの目の疾患および状態、アレルギー性鼻炎を含む鼻に影響を与える疾患、ならびに自己免疫性血液学的障害（例えば、溶血性貧血、再生不良性貧血、赤芽球ろうおよび特発性血小板減少症）を含む、自己免疫反応が関与するかまたは自己免疫成分もしくは病因を有する炎症性疾患、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、関節リウマチ、多発性軟骨炎、強皮症、ウェゲナー肉芽腫症、皮膚筋炎、慢性活動性肝炎、重症筋無力症、スティーブン−ジョンソン症候群、特発性スプルー、自己免疫性炎症性腸疾患（例えば、潰瘍性結腸炎およびクローン病）、過敏性腸症候群、セリアック病、歯周炎、肺硝子膜症、腎疾患、糸球体疾患、アルコール性肝臓疾患、多発性硬化症、内分泌性眼障害、グレーブス病、サルコイドーシス、肺胞炎、慢性過敏性肺臓炎、多発性硬化症、原発性胆汁性肝硬変、ブドウ膜炎（前部および後部）、シェーグレン症候群、乾性角結膜炎および春季カタル、間質性肺線維症、乾癬性関節炎、全身性若年性特発性関節炎、クリオピリン関連周期性症候群、腎炎、血管炎、憩室炎、間質性膀胱炎、糸球体腎炎（例えば、特発性ネフローゼ症候群または微小変化型腎症（ｍｉｎａｌ  ｃｈａｎｇｅ  ｎｅｐｈｒｏｐａｔｈｙ）を含むネフローゼ症候群を伴うものおよび伴わないもの）、慢性肉芽腫症、子宮内膜症、レプトスピラ症  腎疾患、緑内障、網膜疾患、加齢、頭痛、疼痛、複合性局所疼痛症候群、心臓肥大、筋肉消耗、異化障害、肥満症、胎児成長遅滞、高コレステロール血症（ｈｙｐｅｒｃｈｌｏｌｅｓｔｅｒｏｌｅｍｉａ）、心臓病、慢性心不全、中皮腫、無発汗性外胚葉性形成異常、ベーチェット病、色素失調症、パジェット病、膵臓炎、遺伝性周期熱症候群、喘息（アレルギー性および非アレルギー性、軽度、中等度、重度、気管支炎性、および運動により惹起）、急性肺傷害、急性呼吸促迫症候群、好酸球増加症、過敏症、アナフィラキシー、副鼻腔炎、眼のアレルギー、シリカにより誘発される疾患、ＣＯＰＤ（損傷の低減、気道炎症、気管支過活動、再造形または疾患進行）、肺疾患、嚢胞性線維症、酸により誘発される肺傷害、肺高血圧症、多発性神経障害、白内障、全身性硬化症に関連する筋肉の炎症、封入体筋炎、重症筋無力症、甲状腺炎、アディソン病、扁平苔癬、１型糖尿病、または２型糖尿病、虫垂炎、アトピー性皮膚炎、喘息、アレルギー、眼瞼炎、細気管支炎、気管支炎、滑液包炎、子宮頚管炎、胆管炎、胆嚢炎、慢性移植片拒絶、大腸炎、結膜炎、クローン病、膀胱炎、涙腺炎、皮膚炎、皮膚筋炎、脳炎、心内膜炎、子宮内膜炎、腸炎、小腸結腸炎（ｅｎｔｅｒｏｃｏｌｉｔｉｓ）、外上顆炎、精巣上体炎、筋膜炎、結合組織炎、胃炎、胃腸炎、ヘノッホ−シェーンライン紫斑病、肝炎、汗腺膿瘍、免疫グロブリンＡ腎症、間質性肺疾患、喉頭炎、乳腺炎、髄膜炎、脊髄炎  心筋炎、筋炎、腎炎、卵巣炎、精巣炎、骨炎、耳炎、膵臓炎、耳下腺炎、心膜炎、腹膜炎、咽頭炎、胸膜炎、静脈炎、肺臓炎、肺炎、多発性筋炎、直腸炎、前立腺炎、腎盂腎炎、鼻炎、卵管炎、静脈洞炎、口内炎、滑膜炎���腱炎、扁桃炎、潰瘍性結腸炎、ブドウ膜炎、膣炎、血管炎、あるいは外陰炎の処置のために使用することができる。
【０１９６】
一部の実施形態では、この発明の方法によって処置することができる炎症性疾患は、急性痛風および慢性痛風、慢性痛風性関節炎、乾癬、乾癬性関節炎、関節リウマチ、若年性関節リウマチ、全身性若年性（ｊｕｂｅｎｉｌｅ）特発性関節炎（ＳＪＩＡ）、クリオピリン関連周期性症候群（ＣＡＰＳ）、ならびに変形性関節症から選択される。
【０１９７】
一部の実施形態では、この発明の方法によって処置することができる炎症性疾患は、Ｔｈ１またはＴｈ１７媒介性疾患である。一部の実施形態では、Ｔｈ１７媒介性疾患は、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、および炎症性腸疾患（クローン病または潰瘍性結腸炎を含む）から選択される。
【０１９８】
一部の実施形態では、この発明の方法によって処置することができる炎症性疾患は、シェーグレン症候群、アレルギー性障害、変形性関節症、眼のアレルギー、結膜炎、乾性角結膜炎および春季結膜炎などの目の状態、ならびにアレルギー性鼻炎などの鼻に影響を与える疾患から選択される。
【０１９９】
さらに、本発明は、本明細書の定義による化合物、あるいはその薬学的に受容可能な塩、または水和物もしくは溶媒和物の、自己免疫障害、炎症性障害、もしくは増殖性障害、または移植に関連して一般的に生じる障害の処置のための医薬の調製のための使用を提供する。
併用療法
【０２００】
処置される特定の状態、または疾患に依存して、その状態を処置するために通常投与される追加の治療剤を、この発明の化合物および組成物と組み合わせて投与することができる。本明細書において使用する場合、特定の疾患、または状態を処置するために通常投与される追加の治療剤は、「処置される疾患、または状態のために適切である」として公知である。
【０２０１】
ある特定の実施形態では、提供される組み合わせ、またはその組成物は、別の治療剤と組み合わせて投与される。
【０２０２】
この発明の組み合わせが組み合わされてもよい薬剤の例として、限定されないが：アルツハイマー病の処置剤、例えば、Ａｒｉｃｅｐｔ（登録商標）およびＥｘｃｅｌｏｎ（登録商標）；ＨＩＶの処置剤、例えば、リトナビル；パーキンソン病の処置剤、例えば、Ｌ−ＤＯＰＡ／カルビドパ、エンタカポン、ロピニロール（ｒｏｐｉｎｒｏｌｅ）、プラミペキソール、ブロモクリプチン、ペルゴリド、トリヘキシフェニジル（ｔｒｉｈｅｘｅｐｈｅｎｄｙｌ）、およびアマンタジン；ベータインターフェロン（例えば、Ａｖｏｎｅｘ（登録商標）およびＲｅｂｉｆ（登録商標））、Ｃｏｐａｘｏｎｅ（登録商標）、およびミトキサントロンなどの、多発性硬化症（ＭＳ）を処置するための薬剤；喘息の処置剤、例えば、アルブテロールおよびＳｉｎｇｕｌａｉｒ（登録商標）；統合失調症を処置するための薬剤、例えば、ジプレキサ、リスパダール、セロクエル、およびハロペリドール；抗炎症剤、例えば、コルチコステロイド、ＴＮＦ遮断薬、ＩＬ−１  ＲＡ、アザチオプリン、シクロホスファミド、およびスルファサラジン；免疫調節剤および免疫抑制剤、例えば、シクロスポリン、タクロリムス、ラパマイシン、ミコフェノール酸モフェチル、インターフェロン、コルチコステロイド、シクロホスファミド（ｃｙｃｌｏｐｈｏｐｈａｍｉｄｅ）、アザチオプリン、およびスルファサラジン；神経栄養因子、例えば、アセチルコリンエステラーゼ阻害剤、ＭＡＯ阻害剤、インターフェロン、抗痙攣薬、イオンチャネル遮断薬、リルゾール、および抗パーキンソン病剤（ａｎｔｉ−Ｐａｒｋｉｎｓｏｎｉａｎ  ａｇｅｎｔ）；心臓血管疾患を処置するための薬剤、例えば、ベータ遮断薬、ＡＣＥ阻害剤、利尿薬、ニトレート、カルシウムチャネル遮断薬、およびスタチン；肝臓疾患を処置するための薬剤、例えば、コルチコステロイド、コレスチラミン、インターフェロン、および抗ウイルス剤；血液障害を処置するための薬剤、例えば、コルチコステロイド、抗白血病剤、および増殖因子；薬物動態を延長または改善する薬剤、例えば、シトクロムＰ４５０阻害剤（すなわち、代謝分解の阻害剤）およびＣＹＰ３Ａ４阻害剤（例えば、ケトコナゾール（ｋｅｔｏｋｅｎｏｚｏｌｅ）およびリトナビル）、ならびに免疫不全障害を処置するための薬剤、例えば、ガンマグロブリンが挙げられる。
【０２０３】
ある特定の実施形態では、本発明の併用療法、またはその薬学的に受容可能な組成物は、モノクローナル抗体またはｓｉＲＮＡ治療薬と組み合わせて投与される。
【０２０４】
これらの追加の薬剤は、提供される併用療法とは別に、複数投薬レジメンの一部として投与されてもよい。あるいは、これらの薬剤は、この発明の化合物と一緒に単一組成物として混合された、単一剤形の一部であってもよい。複数投薬レジメンの一部として投与される場合、２つの活性な薬剤は、同時に、逐次的にまたは互いからある期間以内に、通常、互いから５時間以内に与えられてもよい。
【０２０５】
本明細書において使用する場合、「組み合わせ」、「組み合わせた」という用語、および関連する用語は、この発明による治療剤の同時または逐次的な投与を指す。例えば、本発明の組み合わせは、別の治療剤と、別々の単位剤形中で同時または逐次的に、または単一の単位剤形中で一緒に投与されてもよい。
【０２０６】
この発明の組成物中に存在する追加の治療剤の量は、その治療剤を唯一の活性な薬剤として含む組成物中で通常投与される量以下である。好ましくは、本開示の組成物中の追加の治療剤の量は、その薬剤を唯一の治療上活性な薬剤として含む組成物中に通常存在する量の約５０％から１００％の範囲である。
【０２０７】
一実施形態では、本発明は、式ＩまたはＩ’の化合物および１種または複数の追加の治療剤を含む組成物を提供する。治療剤は、式ＩまたはＩ’の化合物と一緒に投与することができるか、または式ＩまたはＩ’の化合物の投与前もしくは投与後に投与することができる。好適な治療剤は、以下にさらに詳細に記載される。ある特定の実施形態では、式ＩまたはＩ’の化合物は、治療剤の５分前、１０分前、１５分前、３０分前、１時間前、２時間前、３時間前、４時間前、５時間前、６時間前、７時間前、８時間前、９時間前、１０時間前、１１時間前、１２時間前、１３時間前、１４時間前、１５時間前、１６時間前、１７時間前、または１８時間前までに投与することができる。他の実施形態では、式ＩまたはＩ’の化合物は、治療剤の最大５分後、１０分後、１５分後、３０分後、１時間後、２時間後、３時間後、４時間後、５時間後、６時間後、７時間後、８時間後、９時間後、１０時間後、１１時間後、１２時間後、１３時間後、１４時間後、１５時間後、１６時間後、１７時間後、または１８時間後に投与することができる。
【０２０８】
別の実施形態では、本発明は、炎症性の疾患、障害または状態を、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物および１種または複数の追加の治療剤を投与することによって処置する方法を提供する。このような追加の治療剤は、小分子または組換え生物学的薬剤であってもよく、例えば、アセトアミノフェン、非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、コルヒチン（Ｃｏｌｃｒｙｓ（登録商標））、コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、メチルプレドニゾロン、およびヒドロコルチゾンなど）、プロベネシド、アロプリノール、フェブキソスタット（ｆｅｂｕｘｏｓｔａｔ）（Ｕｌｏｒｉｃ（登録商標））、スルファサラジン（Ａｚｕｌｆｉｄｉｎｅ（登録商標））、抗マラリア薬（例えば、ヒドロキシクロロキン（Ｐｌａｑｕｅｎｉｌ（登録商標））およびクロロキン（Ａｒａｌｅｎ（登録商標）））、メトトレキサート（Ｒｈｅｕｍａｔｒｅｘ（登録商標））、金塩（例えば、金チオグルコース（Ｓｏｌｇａｎａｌ（登録商標））、チオリンゴ酸金（Ｍｙｏｃｈｒｙｓｉｎｅ（登録商標））およびオーラノフィン（Ｒｉｄａｕｒａ（登録商標）））、Ｄ−ペニシラミン（Ｄｅｐｅｎ（登録商標）またはＣｕｐｒｉｍｉｎｅ（登録商標））、アザチオプリン（Ｉｍｕｒａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、クロラムブシル（Ｌｅｕｋｅｒａｎ（登録商標））、シクロスポリン（Ｓａｎｄｉｍｍｕｎｅ（登録商標））、レフルノミド（Ａｒａｖａ（登録商標））および「抗−ＴＮＦ」剤（例えば、エタネルセプト（Ｅｎｂｒｅｌ（登録商標））、インフリキシマブ（Ｒｅｍｉｃａｄｅ（登録商標））、ゴリムマブ（Ｓｉｍｐｏｎｉ（登録商標））、セルトリズマブペゴール（Ｃｉｍｚｉａ（登録商標））およびアダリムマブ（Ｈｕｍｉｒａ（登録商標）））、「抗ＩＬ−１」剤（例えば、アナキンラ（Ｋｉｎｅｒｅｔ（登録商標））およびリロナセプト（Ａｒｃａｌｙｓｔ（登録商標）））、カナキヌマブ（ｃａｎａｋｉｎｕｍａｂ）（Ｉｌａｒｉｓ（登録商標））、抗Ｊａｋ阻害剤（例えば、トファシチニブ）、抗体（例えば、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標）））、「抗Ｔ細胞」剤（例えば、アバタセプト（Ｏｒｅｎｃｉａ（登録商標）））、「抗ＩＬ−６」剤（例えば、トシリズマブ（Ａｃｔｅｍｒａ（登録商標）））、ジクロフェナク、コルチゾン、ヒアルロン酸（Ｓｙｎｖｉｓｃ（登録商標）またはＨｙａｌｇａｎ（登録商標））、モノクローナル抗体（例えば、タネズマブ）、抗凝固薬（例えば、ヘパリン（Ｃａｌｃｉｎｐａｒｉｎｅ（登録商標）またはＬｉｑｕａｅｍｉｎ（登録商標））およびワルファリン（Ｃｏｕｍａｄｉｎ（登録商標）））、下痢止め薬（例えば、ジフェノキシレート（Ｌｏｍｏｔｉｌ（登録商標））およびロペラミド（Ｉｍｏｄｉｕｍ（登録商標）））、胆汁酸結合剤（例えば、コレスチラミン）、アロセトロン（Ｌｏｔｒｏｎｅｘ（登録商標））、ルビプロストン（Ａｍｉｔｉｚａ（登録商標））、緩下薬（例えば、マグネシアミルク、ポリエチレングリコール（ＭｉｒａＬａｘ（登録商標））、Ｄｕｌｃｏｌａｘ（登録商標）、Ｃｏｒｒｅｃｔｏｌ（登録商標）およびＳｅｎｏｋｏｔ（登録商標））、抗コリン作用薬もしくは鎮痙薬（例えば、ジシクロミン（Ｂｅｎｔｙｌ（登録商標）））、Ｓｉｎｇｕｌａｉｒ（登録商標）、ベータ−２アゴニスト（例えば、アルブテロール（Ｖｅｎｔｏｌｉｎ（登録商標）ＨＦＡ、Ｐｒｏｖｅｎｔｉｌ（登録商標）ＨＦＡ）、レバルブテロール（Ｘｏｐｅｎｅｘ（登録商標））、メタプロテレノール（Ａｌｕｐｅｎｔ（登録商標））、酢酸ピルブテロール（Ｍａｘａｉｒ（登録商標））、硫酸テルブタリン（Ｂｒｅｔｈａｉｒｅ（登録商標））、キシナホ酸サルメテロール（Ｓｅｒｅｖｅｎｔ（登録商標））およびフォルモテロール（Ｆｏｒａｄｉｌ（登録商標）））、抗コリン作用剤（例えば、臭化イプラトロピウム（Ａｔｒｏｖｅｎｔ（登録商標））およびチオトロピウム（Ｓｐｉｒｉｖａ（登録商標）））、吸入用コルチコステロイド（例えば、ジプロピオン酸ベクロメタゾン（Ｂｅｃｌｏｖｅｎｔ（登録商標）、Ｑｖａｒ（登録商標）、およびＶａｎｃｅｒｉｌ（登録商標））、トリアムシノロンアセトニド（Ａｚｍａｃｏｒｔ（登録商標））、モメタゾン（Ａｓｔｈｍａｎｅｘ（登録商標））、ブデソニド（Ｐｕｌｍｏｃｏｒｔ（登録商標））、ならびにフルニソリド（Ａｅｒｏｂｉｄ（登録商標）））、Ａｆｖｉａｒ（登録商標）、Ｓｙｍｂｉｃｏｒｔ（登録商標）、Ｄｕｌｅｒａ（登録商標）、クロモリンナトリウム（Ｉｎｔａｌ（登録商標））、メチルキサンチン（例えば、テオフィリン（Ｔｈｅｏ−Ｄｕｒ（登録商標）、Ｔｈｅｏｌａｉｒ（登録商標）、Ｓｌｏ−ｂｉｄ（登録商標）、Ｕｎｉｐｈｙｌ（登録商標）、Ｔｈｅｏ−２４（登録商標））およびアミノフィリン）、ＩｇＥ抗体（例えば、オマリズマブ（Ｘｏｌａｉｒ（登録商標）））、ヌクレオシド逆転写酵素阻害剤（例えば、ジドブジン（Ｒｅｔｒｏｖｉｒ（登録商標））、アバカビル（Ｚｉａｇｅｎ（登録商標））、アバカビル／ラミブジン（Ｅｐｚｉｃｏｍ（登録商標））、アバカビル／ラミブジン／ジドブジン（Ｔｒｉｚｉｖｉｒ（登録商標））、ジダノシン（Ｖｉｄｅｘ（登録商標））、エムトリシタビン（Ｅｍｔｒｉｖａ（登録商標））、ラミブジン（Ｅｐｉｖｉｒ（登録商標））、ラミブジン／ジドブジン（Ｃｏｍｂｉｖｉｒ（登録商標））、スタブジン（Ｚｅｒｉｔ（登録商標））、およびザルシタビン（Ｈｉｖｉｄ（登録商標）））、非ヌクレオシド逆転写酵素阻害剤（例えば、デラビルジン（Ｒｅｓｃｒｉｐｔｏｒ（登録商標））、エファビレンツ（Ｓｕｓｔｉｖａ（登録商標））、ネビラピン（ｎｅｖａｉｒａｐｉｎｅ）（Ｖｉｒａｍｕｎｅ（登録商標））およびエトラビリン（Ｉｎｔｅｌｅｎｃｅ（登録商標）））、ヌクレオチド逆転写酵素阻害剤（例えば、テノホビル（Ｖｉｒｅａｄ（登録商標）））、プロテアーゼ阻害剤（例えば、アンプレナビル（Ａｇｅｎｅｒａｓｅ（登録商標））、アタザナビル（Ｒｅｙａｔａｚ（登録商標））、ダルナビル（Ｐｒｅｚｉｓｔａ（登録商標））、ホスアンプレナビル（Ｌｅｘｉｖａ（登録商標））、インジナビル（Ｃｒｉｘｉｖａｎ（登録商標））、ロピナビルおよびリトナビル（Ｋａｌｅｔｒａ（登録商標））、ネルフィナビル（Ｖｉｒａｃｅｐｔ（登録商標））、リトナビル（Ｎｏｒｖｉｒ（登録商標））、サキナビル（Ｆｏｒｔｏｖａｓｅ（登録商標）またはＩｎｖｉｒａｓｅ（登録商標））、ならびにチプラナビル（Ａｐｔｉｖｕｓ（登録商標）））、侵入阻害剤（例えば、エンフビルチド（Ｆｕｚｅｏｎ（登録商標））およびマラビロク（Ｓｅｌｚｅｎｔｒｙ（登録商標）））、インテグラーゼ阻害剤（例えば、ラルテグラビル（Ｉｓｅｎｔｒｅｓｓ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、ボルテゾミブ（Ｖｅｌｃａｄｅ（登録商標））、およびデキサメタゾン（Ｄｅｃａｄｒｏｎ（登録商標））の、レナリドミド（Ｒｅｖｌｉｍｉｄ（登録商標））と組み合わせたもの）、またはこれらの任意の組み合わせ（複数可）が挙げられる。
【０２０９】
別の実施形態では、本発明は、関節リウマチを処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびに非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、メチルプレドニゾロン、およびヒドロコルチゾンなど）、スルファサラジン（Ａｚｕｌｆｉｄｉｎｅ（登録商標））、抗マラリア薬（例えば、ヒドロキシクロロキン（Ｐｌａｑｕｅｎｉｌ（登録商標））およびクロロキン（Ａｒａｌｅｎ（登録商標）））、メトトレキサート（Ｒｈｅｕｍａｔｒｅｘ（登録商標））、金塩（例えば、金チオグルコース（Ｓｏｌｇａｎａｌ（登録商標））、チオリンゴ酸金（Ｍｙｏｃｈｒｙｓｉｎｅ（登録商標））およびオーラノフィン（Ｒｉｄａｕｒａ（登録商標）））、Ｄ−ペニシラミン（Ｄｅｐｅｎ（登録商標）またはＣｕｐｒｉｍｉｎｅ（登録商標））、アザチオプリン（Ｉｍｕｒａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、クロラムブシル（Ｌｅｕｋｅｒａｎ（登録商標））、シクロスポリン（Ｓａｎｄｉｍｍｕｎｅ（登録商標））、レフルノミド（Ａｒａｖａ（登録商標））および「抗ＴＮＦ」剤（例えば、エタネルセプト（Ｅｎｂｒｅｌ（登録商標））、インフリキシマブ（Ｒｅｍｉｃａｄｅ（登録商標））、ゴリムマブ（Ｓｉｍｐｏｎｉ（登録商標））、セルトリズマブペゴール（Ｃｉｍｚｉａ（登録商標））およびアダリムマブ（Ｈｕｍｉｒａ（登録商標）））、「抗ＩＬ−１」剤（例えば、アナキンラ（Ｋｉｎｅｒｅｔ（登録商標））およびリロナセプト（Ａｒｃａｌｙｓｔ（登録商標）））、抗体（例えば、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標）））、「抗Ｔ細胞」剤（例えば、アバタセプト（Ｏｒｅｎｃｉａ（登録商標）））および「抗ＩＬ−６」剤（例えば、トシリズマブ（Ａｃｔｅｍｒａ（登録商標）））から選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１０】
一部の実施形態では、本発明は、変形性関節症を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにアセトアミノフェン、非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、ジクロフェナク、コルチゾン、ヒアルロン酸（Ｓｙｎｖｉｓｃ（登録商標）またはＨｙａｌｇａｎ（登録商標））およびモノクローナル抗体（例えば、タネズマブ）から選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１１】
一部の実施形態では、本発明は、皮膚エリテマトーデスまたは全身性エリテマトーデスを処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにアセトアミノフェン、非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、メチルプレドニゾロン、およびヒドロコルチゾンなど）、抗マラリア薬（例えば、ヒドロキシクロロキン（Ｐｌａｑｕｅｎｉｌ（登録商標））およびクロロキン（Ａｒａｌｅｎ（登録商標）））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、メトトレキサート（Ｒｈｅｕｍａｔｒｅｘ（登録商標））、アザチオプリン（Ｉｍｕｒａｎ（登録商標））および抗凝固薬（例えば、ヘパリン（Ｃａｌｃｉｎｐａｒｉｎｅ（登録商標）またはＬｉｑｕａｅｍｉｎ（登録商標））およびワルファリン（Ｃｏｕｍａｄｉｎ（登録商標）））から選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１２】
一部の実施形態では、本発明は、クローン病、潰瘍性大腸炎、または炎症性腸疾患を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにメサラミン（Ａｓａｃｏｌ（登録商標））スルファサラジン（Ａｚｕｌｆｉｄｉｎｅ（登録商標））、下痢止め薬（例えば、ジフェノキシレート（Ｌｏｍｏｔｉｌ（登録商標））およびロペラミド（Ｉｍｏｄｉｕｍ（登録商標）））、胆汁酸結合剤（例えば、コレスチラミン、アロセトロン（Ｌｏｔｒｏｎｅｘ（登録商標））、ルビプロストン（Ａｍｉｔｉｚａ（登録商標）））、緩下薬（例えば、マグネシアミルク、ポリエチレングリコール（ＭｉｒａＬａｘ（登録商標））、Ｄｕｌｃｏｌａｘ（登録商標）、Ｃｏｒｒｅｃｔｏｌ（登録商標）およびＳｅｎｏｋｏｔ（登録商標））および抗コリン作用薬または鎮痙薬（例えば、ジシクロミン（Ｂｅｎｔｙｌ（登録商標））、抗ＴＮＦ治療薬、ステロイド、および抗生物質（例えば、Ｆｌａｇｙｌまたはシプロフロキサシン）から選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１３】
一部の実施形態では、本発明は、喘息を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにＳｉｎｇｕｌａｉｒ（登録商標）、ベータ−２アゴニスト（例えば、アルブテロール（Ｖｅｎｔｏｌｉｎ（登録商標）ＨＦＡ、Ｐｒｏｖｅｎｔｉｌ（登録商標）ＨＦＡ）、レバルブテロール（Ｘｏｐｅｎｅｘ（登録商標））、メタプロテレノール（Ａｌｕｐｅｎｔ（登録商標））、酢酸ピルブテロール（Ｍａｘａｉｒ（登録商標））、硫酸テルブタリン（Ｂｒｅｔｈａｉｒｅ（登録商標））、キシナホ酸サルメテロール（Ｓｅｒｅｖｅｎｔ（登録商標））およびフォルモテロール（Ｆｏｒａｄｉｌ（登録商標）））、抗コリン作用剤（例えば、臭化イプラトロピウム（Ａｔｒｏｖｅｎｔ（登録商標））およびチオトロピウム（Ｓｐｉｒｉｖａ（登録商標）））、吸入用コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、ジプロピオン酸ベクロメタゾン（Ｂｅｃｌｏｖｅｎｔ（登録商標）、Ｑｖａｒ（登録商標）、およびＶａｎｃｅｒｉｌ（登録商標））、トリアムシノロンアセトニド（Ａｚｍａｃｏｒｔ（登録商標））、モメタゾン（Ａｓｔｈｍａｎｅｘ（登録商標））、ブデソニド（Ｐｕｌｍｏｃｏｒｔ（登録商標））、フルニソリド（Ａｅｒｏｂｉｄ（登録商標））、Ａｆｖｉａｒ（登録商標）、Ｓｙｍｂｉｃｏｒｔ（登録商標）、およびＤｕｌｅｒａ（登録商標））、クロモリンナトリウム（Ｉｎｔａｌ（登録商標））、メチルキサンチン（例えば、テオフィリン（Ｔｈｅｏ−Ｄｕｒ（登録商標）、Ｔｈｅｏｌａｉｒ（登録商標）、Ｓｌｏ−ｂｉｄ（登録商標）、Ｕｎｉｐｈｙｌ（登録商標）、Ｔｈｅｏ−２４（登録商標））およびアミノフィリン）、およびＩｇＥ抗体（例えば、オマリズマブ（Ｘｏｌａｉｒ（登録商標）））から選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１４】
一部の実施形態では、本発明は、ＣＯＰＤを処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにベータ−２アゴニスト（例えば、アルブテロール（Ｖｅｎｔｏｌｉｎ（登録商標）ＨＦＡ、Ｐｒｏｖｅｎｔｉｌ（登録商標）ＨＦＡ）、レバルブテロール（Ｘｏｐｅｎｅｘ（登録商標））、メタプロテレノール（Ａｌｕｐｅｎｔ（登録商標））、酢酸ピルブテロール（Ｍａｘａｉｒ（登録商標））、硫酸テルブタリン（Ｂｒｅｔｈａｉｒｅ（登録商標））、キシナホ酸サルメテロール（Ｓｅｒｅｖｅｎｔ（登録商標））およびフォルモテロール（Ｆｏｒａｄｉｌ（登録商標）））、抗コリン作用剤（例えば、臭化イプラトロピウム（Ａｔｒｏｖｅｎｔ（登録商標））およびチオトロピウム（Ｓｐｉｒｉｖａ（登録商標）））、メチルキサンチン（例えば、テオフィリン（Ｔｈｅｏ−Ｄｕｒ（登録商標）、Ｔｈｅｏｌａｉｒ（登録商標）、Ｓｌｏ−ｂｉｄ（登録商標）、Ｕｎｉｐｈｙｌ（登録商標）、Ｔｈｅｏ−２４（登録商標））およびアミノフィリン）、吸入用コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、ジプロピオン酸ベクロメタゾン（Ｂｅｃｌｏｖｅｎｔ（登録商標）、Ｑｖａｒ（登録商標）、およびＶａｎｃｅｒｉｌ（登録商標））、トリアムシノロンアセトニド（Ａｚｍａｃｏｒｔ（登録商標））、モメタゾン（Ａｓｔｈｍａｎｅｘ（登録商標））、ブデソニド（Ｐｕｌｍｏｃｏｒｔ（登録商標））、フルニソリド（Ａｅｒｏｂｉｄ（登録商標））、Ａｆｖｉａｒ（登録商標）、Ｓｙｍｂｉｃｏｒｔ（登録商標）、およびＤｕｌｅｒａ（登録商標））から選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１５】
別の実施形態では、本発明は、血液学的悪性疾患を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにリツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、プレドニゾン、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、ＢＴＫ阻害剤、ＪＡＫ／汎ＪＡＫ阻害剤、ＰＩ３Ｋ阻害剤、ＳＹＫ阻害剤、およびこれらの組み合わせから選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１６】
別の実施形態では、本発明は、固形腫瘍を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにリツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、プレドニゾン、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、ＢＴＫ阻害剤、ＪＡＫ／汎ＪＡＫ阻害剤、ＰＩ３Ｋ阻害剤、ＳＹＫ阻害剤、およびこれらの組み合わせから選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１７】
別の実施形態では、本発明は、血液学的悪性疾患を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物およびヘッジホッグ（Ｈｈ）シグナル伝達経路阻害剤を投与するステップを含む、方法を提供する。一部の実施形態では、血液学的悪性疾患は、ＤＬＢＣＬ（Ｒａｍｉｒｅｚら「Ｄｅｆｉｎｉｎｇ  ｃａｕｓａｔｉｖｅ  ｆａｃｔｏｒｓ  ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｎｇ  ｉｎ  ｔｈｅ  ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｈｅｄｇｅｈｏｇ  ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ｉｎ  ｄｉｆｆｕｓｅ  ｌａｒｇｅ  Ｂ−ｃｅｌｌ  ｌｙｍｐｈｏｍａ」Ｌｅｕｋ．  Ｒｅｓ．（２０１２年）、７月１７日にオンラインで公開され、参照によりその全体として本明細書に組み込まれる）である。
【０２１８】
別の実施形態では、本発明は、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにリツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、プレドニゾン、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、およびこれらの組み合わせから選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２１９】
別の実施形態では、本発明は、多発性骨髄腫を処置する方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物ならびにボルテゾミブ（Ｖｅｌｃａｄｅ（登録商標））、およびデキサメタゾン（Ｄｅｃａｄｒｏｎ（登録商標））、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、ＢＴＫ阻害剤、ＪＡＫ／汎ＪＡＫ阻害剤、ＴＹＫ２阻害剤、ＰＩ３Ｋ阻害剤、ＳＹＫ阻害剤の、レナリドミド（Ｒｅｖｌｉｍｉｄ（登録商標））と組み合わせたものから選択される１種または複数の追加の治療剤を投与するステップを含む、方法を提供する。
【０２２０】
別の実施形態では、本発明は、疾患を処置するかまたはその重症度を低下させる方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物およびＢＴＫ阻害剤を投与するステップを含み、疾患が、炎症性腸疾患、関節炎、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、血管炎、特発性血小板減少性紫斑病（ＩＴＰ）、関節リウマチ、乾癬性関節炎、変形性関節症、スティル病、若年性関節炎、糖尿病、重症筋無力症、橋本甲状腺炎、オード甲状腺炎（Ｏｒｄ’ｓ  ｔｈｙｒｏｉｄｉｔｉｓ）、グレーブス病、自己免疫性甲状腺炎、シェーグレン症候群、多発性硬化症、全身性硬化症、ライム神経ボレリア症、ギラン−バレー症候群、急性播種性脳脊髄膜炎、アディソン病、オプソクローヌス−ミオクローヌス症候群、強直性脊椎炎、抗リン脂質抗体症候群、再生不良性貧血、自己免疫性肝炎、自己免疫性胃炎、悪性貧血、セリアック病、グッドパスチャー症候群、特発性血小板減少性紫斑病、視神経炎、強皮症、原発性胆汁性肝硬変、ライター症候群、高安動脈炎、側頭動脈炎、温式自己免疫性溶血性貧血、ウェゲナー肉芽腫症、乾癬、全身性脱毛症、ベーチェット病、慢性疲労、自律神経障害、膜性糸球体腎症、子宮内膜症、間質性膀胱炎、尋常性天疱瘡、水疱性類天疱瘡、神経性筋強直、強皮症、外陰部痛、過剰増殖性疾患、移植された器官または組織の拒絶、後天性免疫不全症候群（ＡＩＤＳ、ＨＩＶとしても公知）、１型糖尿病、移植片対宿主病、移植、輸血、アナフィラキシー、アレルギー（例えば、植物の花粉、ラテックス、薬物、食物、昆虫の毒、動物の毛、動物のふけ、イエダニ、またはゴキブリのカリックス（ｃｏｃｋｒｏａｃｈ  ｃａｌｙｘ）に対するアレルギー）、Ｉ型過敏症、アレルギー性結膜炎、アレルギー性鼻炎、およびアトピー性皮膚炎、喘息、虫垂炎、アトピー性皮膚炎、喘息、アレルギー、眼瞼炎、細気管支炎、気管支炎、滑液包炎、子宮頚管炎、胆管炎、胆嚢炎、慢性移植片拒絶、大腸炎、結膜炎、クローン病、膀胱炎、涙腺炎、皮膚炎、皮膚筋炎、脳炎、心内膜炎、子宮内膜炎、腸炎、小腸結腸炎、外上顆炎、精巣上体炎、筋膜炎、結合組織炎、胃炎、胃腸炎、ヘノッホ−シェーンライン紫斑病、肝炎、汗腺膿瘍、免疫グロブリンＡ腎症、間質性肺疾患、喉頭炎、乳腺炎、髄膜炎、脊髄炎  心筋炎、筋炎、腎炎、卵巣炎、精巣炎、骨炎、耳炎、膵臓炎、耳下腺炎、心膜炎、腹膜炎、咽頭炎、胸膜炎、静脈炎、肺臓炎、肺炎、多発性筋炎、直腸炎、前立腺炎、腎盂腎炎、鼻炎、卵管炎、静脈洞炎、口内炎、滑膜炎、腱炎、扁桃炎、潰瘍性結腸炎、ブドウ膜炎、膣炎、血管炎、または外陰炎、Ｂ細胞増殖性障害（例えば、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫）、濾胞性リンパ腫、慢性リンパ性リンパ腫、慢性リンパ性白血病、急性リンパ性白血病、Ｂ細胞前リンパ球性白血病、リンパ形質細胞性リンパ腫／ワルデンシュトレームマクログロブリン血症、脾臓辺縁層リンパ腫、多発性骨髄腫（プラズマ細胞骨髄腫としても公知）、非ホジキンリンパ腫、ホジキンリンパ腫、プラズマ細胞腫、節外性辺縁層Ｂ細胞リンパ腫、結節性辺縁層Ｂ細胞リンパ腫、マントル細胞リンパ腫、縦隔（胸腺）大細胞型Ｂ細胞リンパ腫、血管内大細胞型Ｂ細胞リンパ腫、原発性滲出性リンパ腫、バーキットリンパ腫／白血病、またはリンパ腫様肉芽腫症、乳がん、前立腺がん、または肥満細胞のがん（例えば、肥満細胞腫、肥満細胞性白血病、肥満細胞肉腫、全身性肥満細胞症）、骨がん、結腸直腸がん、膵臓がん、骨および関節の疾患（限定されないが、関節リウマチ、血清反応陰性脊椎関節炎（強直性脊椎炎、乾癬性関節炎およびライター病を含む）、ベーチェット病、シェーグレン症候群、全身性硬化症、骨粗しょう症、骨がん、骨転移を含む）、血栓塞栓障害（例えば、心筋梗塞、狭心症、血管形成術後の再閉塞、血管形成術後の再狭窄、大動脈冠状動脈バイパス後の再閉塞、大動脈冠状動脈バイパス後の再狭窄、脳卒中、一過性虚血、末梢動脈閉塞性障害、肺動脈塞栓症、深部静脈血栓症）、炎症性骨盤疾患、尿道炎、皮膚の日焼け、静脈洞炎、肺臓炎、脳炎、髄膜炎、心筋炎、腎炎、骨髄炎、筋炎、肝炎、胃炎、腸炎、皮膚炎、歯肉炎、虫垂炎、膵臓炎、胆嚢炎（ｃｈｏｌｏｃｙｓｔｉｔｕｓ）、無ガンマグロブリン血症、乾癬、アレルギー、クローン病、過敏性腸管症候群、潰瘍性結腸炎、シェーグレン病、組織移植片拒絶、移植された器官に対する超急性拒絶、喘息、アレルギー性鼻炎、慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）、多腺性自己免疫疾患（ａｕｔｏｉｍｍｕｎｅ  ｐｏｌｙｇｌａｎｄｕｌａｒ  ｄｉｓｅａｓｅ）（多腺性自己免疫症候群としても公知）、自己免疫性脱毛症、悪性貧血、糸球体腎炎、皮膚筋炎、多発性硬化症、強皮症、血管炎、自己免疫性溶血状態および自己免疫性血小板減少状態、グッドパスチャー症候群、アテローム性動脈硬化症、アディソン病、パーキンソン病、アルツハイマー病、糖尿病、敗血症性ショック、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、関節リウマチ、乾癬性関節炎、若年性関節炎、変形性関節症、慢性特発性血小板減少性紫斑病、ワルデンシュトレームマクログロブリン血症、重症筋無力症、橋本甲状腺炎、アトピー性皮膚炎、変形性関節疾患、白斑、自己免疫性下垂体機能低下症、ギラン−バレー症候群、ベーチェット病、強皮症（ｓｃｌｅｒａｄｅｒｍａ）、菌状息肉腫、急性炎症性応答（例えば、急性呼吸促迫症候群および虚血／再灌流傷害）、ならびにグレーブス病から選択される、方法を提供する。
【０２２１】
別の実施形態では、本発明は、疾患を処置するかまたはその重症度を低下させる方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物およびＰＩ３Ｋ阻害剤を投与するステップを含み、疾患が、がん、神経変性（ｎｅｕｒｏｄｅｇｅｎａｔｉｖｅ）障害、血管新生障害、ウイルス性疾患、自己免疫疾患、炎症性障害、ホルモン関連疾患、器官移植に関連する状態、免疫不全障害、破壊性骨障害、増殖性障害、感染症、細胞死に関連する状態、トロンビン誘発性血小板凝集、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、慢性リンパ性白血病（ＣＬＬ）、肝臓疾患、Ｔ細胞活性化が関与する病的免疫状態、心血管障害、およびＣＮＳ障害から選択される、方法を提供する。
【０２２２】
別の実施形態では、本発明は、疾患を処置するかまたはその重症度を低下させる方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物およびＰＩ３Ｋ阻害剤を投与するステップを含み、疾患が、脳、腎臓（例えば、腎細胞癌（ＲＣＣ））、肝臓、副腎、膀胱、乳房、胃、胃腫瘍、卵巣、結腸、直腸、前立腺、膵臓、肺、膣、子宮内膜、子宮頚部、精巣、尿生殖路、食道、喉頭、皮膚、骨または甲状腺の良性または悪性の腫瘍、癌腫または固形腫瘍、肉腫、グリア芽細胞腫、神経芽細胞腫、多発性骨髄腫または胃腸がん、特に、結腸癌もしくは結腸直腸腺腫または頭頚部腫瘍、表皮過剰増殖、乾癬、前立腺過形成、新生物、上皮内新生物（ｎｅｏｐｌａｓｉａ  ｏｆ  ｅｐｉｔｈｅｌｉａｌ  ｃｈａｒａｃｔｅｒ）、腺腫、腺癌、角化棘細胞腫、類表皮癌、大細胞癌、非小細胞性肺癌、リンパ腫（例えば、非ホジキンリンパ腫（ＮＨＬ）およびホジキンリンパ腫（ホジキンまたはホジキン病とも呼ばれる）を含む）、乳癌、濾胞状癌、未分化癌、乳頭状癌、セミノーマ、黒色腫、または白血病、カウデン症候群、レールミット−ダクロス病（Ｌｈｅｒｍｉｔｔｅ−Ｄｕｄｏｓ  ｄｉｓｅａｓｅ）およびバナヤン−ゾナナ症候群を含む疾患、またはＰＩ３Ｋ／ＰＫＢ経路が異常に活性化される疾患、内因性（非アレルギー性）喘息と外因性（アレルギー性）喘息の両方を含む、あらゆる型または発生の喘息、軽度喘息、中等度喘息、重度の喘息、気管支炎性喘息、運動により惹起される喘息、職業性喘息および細菌感染後に誘発される喘息、急性肺傷害（ＡＬＩ）、成人／急性呼吸促迫症候群（ＡＲＤＳ）、慢性閉塞性肺疾患（ｃｈｒｏｎｉｃ  ｏｂｓｔｒｕｃｔｉｖｅ  ｐｕｌｍｏｎａｒｙ  ｄｉｓｅａｓｅ）、慢性閉塞性気道疾患または慢性閉塞性肺疾患（ｃｈｒｏｎｉｃ  ｏｂｓｔｒｕｃｔｉｖｅ  ｌｕｎｇ  ｄｉｓｅａｓｅ）（ＣＯＰＤ、ＣＯＡＤまたはＣＯＬＤ）（それに関連する慢性気管支炎または呼吸困難を含む）、気腫、ならびに他の薬物治療（特に、他の吸入薬物治療）の結果の気道の過活動の増悪、あらゆる型または発生の気管支炎（これらに限定されないが、急性、アラキジン酸、カタル性、クループ性（ｃｒｏｕｐｕｓ）、慢性または結核性の気管支炎を含む）、あらゆる型または発生の塵肺症（慢性であれ急性であれ、気道の閉塞を頻繁に伴い、粉塵の繰り返しの吸入により引き起こされる、炎症性の一般的に職業的な肺の疾患）（例えば、アルミニウム肺症、炭粉症、石綿沈着症、石粉症、チローシス（ｐｔｉｌｏｓｉｓ）、鉄症、珪肺症、タバコ中毒症（ｔａｂａｃｏｓｉｓ）および綿肺症を含む）、レフラー症候群（Ｌｏｆｆｌｅｒ’ｓ  ｓｙｎｄｒｏｍｅ）、好酸球性、肺炎、寄生生物性（特に、後生動物の）インフェステーション（熱帯性好酸球増加症を含む）、気管支肺アスペルギルス症、結節性多発性動脈炎（チャーグ−ストラウス症候群を含む）、好酸球性肉芽腫および薬物反応により引き起こされる気道に罹患する好酸球関連障害、乾癬、接触皮膚炎、アトピー性皮膚炎、円形脱毛症、多形性紅斑、疱疹状皮膚炎、強皮症、白斑、過敏性血管炎、蕁麻疹、水疱性類天疱瘡、エリテマトーデス、天疱瘡（ｐｅｍｐｈｉｓｕｓ）、後天性表皮水疱症、結膜炎、乾性角結膜炎、および春季結��炎、アレルギー性鼻炎を含む鼻に影響を与える疾患、および自己免疫反応が関与するかまたは自己免疫成分もしくは病因を有する炎症性疾患（自己免疫性血液学的障害（例えば、溶血性貧血、再生不良性貧血、赤芽球ろうおよび特発性血小板減少症）を含む）、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、関節リウマチ、多発性軟骨炎、強皮症（ｓｃｌｅｒｏｄｏｍａ）、ウェゲナー肉芽腫症、皮膚筋炎、慢性活動性肝炎、重症筋無力症、スティーブン−ジョンソン症候群、特発性スプルー、自己免疫性炎症性腸疾患（例えば、潰瘍性結腸炎およびクローン病）、内分泌性眼障害、グレーブス病、サルコイドーシス、肺胞炎、慢性過敏性肺臓炎、多発性硬化症、原発性胆汁性肝硬変、ブドウ膜炎（前部および後部）、乾性角結膜炎および春季カタル、間質性肺線維症、乾癬性関節炎および糸球体腎炎（ネフローゼ症候群（例えば、特発性ネフローゼ症候群または微小変化型腎症を含む）を伴うかまたは伴わないもの）、再狭窄、心臓肥大、アテローム性動脈硬化症、心筋梗塞、虚血性発作およびうっ血性心不全、アルツハイマー病、パーキンソン病、筋萎縮性側索硬化症、ハンチントン病、および脳虚血、ならびに外傷、グルタミン酸神経毒性および低酸素症により引き起こされる神経変性疾患から選択される、方法を提供する。
【０２２３】
一部の実施形態では、本発明は、疾患を処置するかまたはその重症度を低下させる方法であって、それを必要とする患者に、式ＩまたはＩ’の化合物およびＢｃｌ−２阻害剤を投与するステップを含み、疾患が、炎症性障害、自己免疫障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害である、方法を提供する。一部の実施形態では、障害は、増殖性障害、ループス、またはループス腎炎である。一部の実施形態では、増殖性障害は、慢性リンパ性白血病、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫、ホジキン病、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、骨髄異形成症候群、リンパ腫、血液学的新生物、または固形腫瘍である。
【０２２４】
一部の実施形態では、本発明は、疾患を処置するかまたはその重症度を低下させる方法であって、それを必要とする患者に、ＴＹＫ２偽キナーゼ（ＪＨ２）ドメイン結合化合物およびＴＹＫ２キナーゼ（ＪＨ１）ドメイン結合化合物を投与するステップを含む、方法を提供する。一部の実施形態では、疾患は、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害である。一部の実施形態では、ＪＨ２結合化合物は、式ＩまたはＩ’の化合物である。他の好適なＪＨ２ドメイン結合化合物として、そのそれぞれの全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２０１４０７４６６０Ａ１、ＷＯ２０１４０７４６６１Ａ１、ＷＯ２０１５０８９１４３Ａ１に記載されているものが挙げられる。好適なＪＨ１ドメイン結合化合物として、その全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２０１５１３１０８０Ａ１に記載されているものが挙げられる。
【０２２５】
化合物および組成物は、本発明の方法に従って、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害を処置するためまたはその重症度を低下させるために有効な、任意の量および任意の投与経路を使用して、投与することができる。必要とされる正確な量は、被験体ごとに、その被験体の種、年齢および全身状態、感染の重症度、特定の薬剤、その投与方式などに依存して変化する。本発明の化合物は、好ましくは、投与を容易にしかつ投薬量を均一にするために、単位剤形に製剤化される。「単位剤形」という表現は、本明細書において使用する場合、処置される患者に適した薬剤の、物理的に別個の単位を指す。しかし、本発明の化合物および組成物の１日当たりの総使用量は、正しい医学的判断の範囲内で主治医によって決定されることになることが理解される。任意の特定の患者または生物に特異的な有効用量レベルは、処置される障害および障害の重症度；用いられる具体的化合物の活性；用いられる具体的組成物；患者の年齢、体重、全身の健康、性別および食事；用いられる具体的化合物の投与時間、投与経路、および排出速度；処置期間；用いられる具体的化合物と組み合わせてまたは同時に使用される薬物、ならびに医療分野で周知の同様の因子を含む様々な因子に依存する。「患者」という用語は、本明細書において使用する場合、動物、好ましくは哺乳動物、最も好ましくはヒトを意味する。
【０２２６】
この発明の薬学的に受容可能な組成物は、ヒトおよび他の動物に、処置される感染の重症度に応じて、経口的に、直腸内に、非経口的に、大槽内に、膣内に、腹腔内に、局所的に（散剤、軟膏剤、または滴剤によるものとして）、口腔内に、経口スプレー剤または経鼻スプレー剤などとして投与することができる。ある特定の実施形態では、本発明の化合物は、所望の治療効果を得るために、１日に１回または複数回、１日に被験体の体重１ｋｇ当たり約０．０１ｍｇから約５０ｍｇ、好ましくは約１ｍｇから約２５ｍｇの投薬レベルで経口的にまたは非経口的に投与することができる。
【０２２７】
経口投与用の液体剤形として、これらに限定されないが、薬学的に受容可能なエマルション、マイクロエマルション、液剤、懸濁剤、シロップ剤およびエリキシル剤が挙げられる。活性化合物に加え、液体剤形は、例えば、水または他の溶媒などの当技術分野で一般的に使用される不活性希釈剤、可溶化剤および乳化剤、例えば、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、炭酸エチル、酢酸エチル、ベンジルアルコール、安息香酸ベンジル、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、ジメチルホルムアミド、油（特に、綿実油、落花生油、トウモロコシ油、胚芽油、オリーブ油、ヒマシ油、およびゴマ油）、グリセロール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ポリエチレングリコールおよびソルビタンの脂肪酸エステル、ならびにこれらの混合物を含有してもよい。不活性希釈剤の他に、経口組成物は、湿潤剤、乳化剤および懸濁化剤などのアジュバントと、甘味剤、矯味矯臭剤、および芳香剤も含むことができる。
【０２２８】
注射用調製物、例えば、注射用の水性または油性の滅菌懸濁剤は、好適な分散剤または湿潤剤および懸濁化剤を使用する公知の技術により製剤化されてもよい。注射用滅菌調製物は、非毒性の非経口的に許容される希釈剤または溶媒中の注射用滅菌溶液、懸濁物、またはエマルション、例えば、１，３−ブタンジオール中の溶液としてであってもよい。用いることができる、許容されるビヒクルおよび溶媒の中には、水、リンガー溶液，Ｕ．Ｓ．Ｐ．、および等張性塩化ナトリウム溶液がある。さらに、滅菌固定油は、溶媒または懸濁媒体として従来より用いられている。この目的のために、合成のモノグリセリドまたはジグリセリドを含む任意の無刺激性固定油を用いることができる。さらに、オレイン酸などの脂肪酸は、注射可能物質の調製に使用される。
【０２２９】
注射用製剤は、使用前に、例えば、細菌保持フィルターを通した濾過によって、または滅菌水もしくは他の注射用滅菌媒体に溶解もしくは分散させることができる滅菌固体組成物の形態で滅菌剤を組み込むことによって、滅菌することができる。
【０２３０】
本発明の化合物の効果を延長するために、皮下または筋肉内注射からの化合物の吸収を遅くすることがしばしば望ましい。これは、水溶性に乏しい結晶性または非晶質材料の液体懸濁物を使用することによって達成され得る。次いで、化合物の吸収速度は、その溶解速度に依存し、一方、溶解速度は、結晶サイズおよび結晶形態に依存し得る。あるいは、非経口投与される化合物形態の遅延吸収は、油ビヒクルへの化合物の溶解または懸濁によって達成される。注射用デポー形態は、ポリラクチド−ポリグリコリドなどの生分解性ポリマー内で化合物のマイクロカプセルマトリクスを形成することによって作製される。化合物のポリマーに対する比および用いられる特定のポリマーの性質に応じて、化合物放出速度を制御することができる。他の生分解性ポリマーの例として、ポリ（オルトエステル）およびポリ（無水物）が挙げられる。デポー注射用製剤は、体組織に適合するリポソームまたはマイクロエマルション内に化合物を捕捉することによっても調製される。
【０２３１】
直腸投与または膣投与のための組成物は、好ましくはこの発明の化合物を、周囲温度で固体であるが体温で液体であり、したがって直腸または膣腔内で融解し活性化合物を放出するココアバター、ポリエチレングリコールまたは坐剤ろうなどの、好適な非刺激性賦形剤またはキャリアと混合することによって調製することができる坐剤である。
【０２３２】
経口投与用の固体剤形として、カプセル剤、錠剤、丸剤、散剤、および顆粒剤が挙げられる。このような固体剤形では、活性化合物を、クエン酸ナトリウムもしくはリン酸二カルシウムなどの少なくとも１種の不活性な薬学的に受容可能な賦形剤もしくはキャリア、ならびに／またはａ）デンプン、ラクトース、スクロース、グルコース、マンニトール、およびケイ酸などの充填剤もしくは増量剤、ｂ）例えば、カルボキシメチルセルロース、アルギネート、ゼラチン、ポリビニルピロリジノン、スクロース、およびアカシアなどの結合剤、ｃ）グリセロールなどの保湿剤、ｄ）寒天、炭酸カルシウム、ジャガイモデンプンもしくはタピオカデンプン、アルギン酸、ある特定のシリケート、および炭酸ナトリウムなどの崩壊剤、ｅ）パラフィンなどの溶解遅延剤、ｆ）第四級アンモニウム化合物などの吸収促進剤、ｇ）例えば、セチルアルコールおよびモノステアリン酸グリセロールなどの湿潤剤、ｈ）カオリンおよびベントナイトクレイなどの吸収剤、ならびにｉ）タルク、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、固体ポリエチレングリコール、ラウリル硫酸ナトリウム、ならびにこれらの混合物などの滑沢剤と混合する。カプセル剤、錠剤および丸剤の場合、剤形は、緩衝剤を含んでもよい。
【０２３３】
同様のタイプの固体組成物は、ラクトースや乳糖などの賦形剤および高分子量ポリエチレングリコールなどを使用する軟質および硬質充填ゼラチンカプセルの充填剤として用いてもよい。錠剤、糖衣錠、カプセル剤、丸剤、および顆粒剤の固体剤形は、腸溶コーティングおよび薬学的製剤化の技術分野で周知の他のコーティングなどの、コーティングおよびシェルを用いて調製することができる。これらは、不透明化剤を必要に応じて含有してもよく、また、必要に応じて遅延様式で、腸管のある特定の部分のみまたは優先的にその部分に有効成分（複数可）を放出する組成物にすることもできる。使用することができる埋め込み組成物の例には、ポリマー物質およびろうが含まれる。同様のタイプの固体組成物は、ラクトースまたは乳糖などの賦形剤および高分子量ポリエチレングリコールなどを使用する、軟質および硬質充填ゼラチンカプセルの充填剤として用いてもよい。
【０２３４】
活性化合物は、上述の１種または複数の賦形剤を有するマイクロカプセル化形態であり得る。錠剤、糖衣錠、カプセル剤、丸剤、および顆粒剤の固体剤形は、腸溶コーティング、放出制御コーティングおよび薬学的製剤化の技術分野で周知の他のコーティングなどの、コーティングおよびシェルを用いて調製することができる。このような固体剤形では、活性化合物を、スクロース、ラクトースまたはデンプンなどの少なくとも１種の不活性希釈剤と混合してもよい。このような剤形は、通常の実施の場合と同様に、不活性希釈剤以外の追加の物質、例えば錠剤化滑沢剤ならびにステアリン酸マグネシウムおよび微結晶性セルロースなどの他の錠剤化助剤を含んでもよい。カプセル剤、錠剤および丸剤の場合、剤形は、緩衝剤を含んでもよい。これらは、不透明化剤を必要に応じて含有してもよく、また、必要に応じて遅延様式で、腸管のある特定の部分のみまたは優先的にその部分に有効成分（複数可）を放出する組成物であり得る。使用することができる埋め込み組成物の例には、ポリマー物質およびろうが含まれる。
【０２３５】
この発明の化合物の局所投与用剤形または経皮投与用剤形として、軟膏剤、ペースト剤、クリーム剤、ローション剤、ゲル剤、散剤、液剤、スプレー剤、吸入剤またはパッチ剤が含まれる。活性成分は、滅菌条件下で、薬学的に受容可能なキャリアおよび任意の必要とされ得る保存剤または緩衝液と、必要に応じて混合される。眼科用製剤、点耳薬、および点眼薬も、この発明の範囲内にあると企図される。さらに、本発明は、身体に対して化合物の制御された送達をもたらすというさらなる利点を有する、経皮パッチの使用を企図する。このような剤形は、適当な媒体に化合物を溶解するまたは分散させることによって作製され得る。吸収増強剤もまた、皮膚を横断する化合物のフラックスを増大させるために使用することができる。この速度は、速度制御膜を設けることによって、または化合物をポリマーマトリクスもしくはゲルに分散させることによって、制御することができる。
【０２３６】
一実施形態によれば、本発明は、生物学的サンプルにおけるプロテインキナーゼ活性を阻害する方法であって、前記生物学的サンプルを、この発明の化合物、または前記化合物を含む組成物と接触させるステップを含む、方法に関する。
【０２３７】
別の実施形態によれば、本発明は、生物学的サンプルにおけるＴＹＫ２、またはその変異体の活性を阻害する方法であって、前記生物学的サンプルを、この発明の化合物、または前記化合物を含む組成物と接触させるステップを含む、方法に関する。ある特定の実施形態では、本発明は、生物学的サンプルにおけるＴＹＫ２、またはその変異体の活性を不可逆的に阻害する方法であって、前記生物学的サンプルを、この発明の化合物、または前記化合物を含む組成物と接触させるステップを含む、方法に関する。
【０２３８】
別の実施形態では、本発明は、ＴＹＫ２を、ＪＡＫ１、ＪＡＫ２、およびＪＡＫ３のうちの１つまたは複数よりも選択的に阻害する方法を提供する。一部の実施形態では、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３に優先して、２倍より高く選択的である。一部の実施形態では、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３に優先して、５倍より高く選択的である。一部の実施形態では、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３に優先して、１０倍より高く選択的である。一部の実施形態では、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３に優先して、５０倍より高く選択的である。一部の実施形態では、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３に優先して、１００倍より高く選択的である。
【０２３９】
「生物学的サンプル」という用語は、本明細書において使用する場合、限定されないが、細胞培養物またはその抽出物；哺乳動物から得られた生検材料またはその抽出物；および血液、唾液、尿、糞便、精液、涙、もしくは他の体液またはその抽出物を含む。
【０２４０】
生物学的サンプルにおけるＴＹＫ２（またはその変異体）の活性の阻害は、当業者に公知である様々な目的のために有用である。このような目的の例として、これらに限定されないが、輸血、器官移植、生物学的標本の保存、および生物学的アッセイが挙げられる。
【０２４１】
本発明の別の実施形態は、患者において、プロテインキナーゼ活性を阻害する方法であって、前記患者に、本発明の化合物、または前記化合物を含む組成物を投与するステップを含む、方法に関する。
【０２４２】
別の実施形態によれば、本発明は、患者において、ＴＹＫ２、またはその変異体の活性を阻害する方法であって、前記患者に、本発明の化合物、または前記化合物を含む組成物を投与するステップを含む、方法に関する。ある特定の実施形態によれば、本発明は、患者において、ＴＹＫ２、またはその変異体のうちの１つまたは複数の活性を可逆的または不可逆的に阻害する方法であって、前記患者に、本発明の化合物、または前記化合物を含む組成物を投与するステップを含む、方法に関する。他の実施形態では、本発明は、それを必要とする患者において、ＴＹＫ２、またはその変異体により媒介される障害を処置する方法であって、前記患者に、本発明による化合物、またはその薬学的に受容可能な組成物を投与するステップを含む、方法を提供する。このような障害は、本明細書に詳細に記載されている。
【０２４３】
処置される特定の状態、または疾患に応じて、その状態を処置するために通常投与される追加の治療剤も、この発明の組成物中に存在してもよい。本明細書において使用する場合、特定の疾患、または状態を処置するために通常投与される追加の治療剤は、「処置される疾患、または状態のために適切である」として公知である。
【０２４４】
本発明の化合物はまた、他の治療化合物と組み合わせて、有利に使用され得る。一部の実施形態では、他の治療化合物は、抗増殖化合物である。このような抗増殖化合物として、これらに限定されないが、アロマターゼ阻害剤；抗エストロゲン；トポイソメラーゼＩ阻害剤；トポイソメラーゼＩＩ阻害剤；微小管活性化合物；アルキル化化合物；ヒストンデアセチラーゼ阻害剤；細胞分化プロセスを誘発する化合物；シクロオキシゲナーゼ阻害剤；ＭＭＰ阻害剤；ｍＴＯＲ阻害剤；抗腫瘍性代謝拮抗物質；プラチン化合物；プロテインキナーゼ活性または脂質キナーゼ活性を標的化／低下させる化合物およびさらなる抗血管形成化合物；プロテインホスファターゼまたは脂質ホスファターゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物；ゴナドレリンアゴニスト；抗男性ホルモン；メチオニンアミノペプチダーゼ阻害剤；マトリクスメタロプロテイナーゼ阻害剤；ビスホスホネート；生体応答修飾物質；抗増殖性抗体；ヘパラナーゼ阻害剤；Ｒａｓ発癌性アイソフォームの阻害剤；テロメラーゼ阻害剤；プロテアソーム阻害剤；血液学的悪性疾患の処置において使用される化合物；Ｆｌｔ−３の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物；Ｈｓｐ９０阻害剤（例えば、１７−ＡＡＧ（１７−アリルアミノゲルダナマイシン、ＮＳＣ３３０５０７）、１７−ＤＭＡＧ（１７−ジメチルアミノエチルアミノ−１７−デメトキシ−ゲルダナマイシン、ＮＳＣ７０７５４５）、ＩＰＩ−５０４、ＣＮＦ１０１０、ＣＮＦ２０２４、ＣＮＦ１０１０（Ｃｏｎｆｏｒｍａ  Ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃｓ製））；テモゾロミド（Ｔｅｍｏｄａｌ（登録商標））；キネシン紡錘体タンパク質阻害剤（例えば、ＳＢ７１５９９２またはＳＢ７４３９２１（ＧｌａｘｏＳｍｉｔｈＫｌｉｎｅ製）、またはペンタミジン／クロルプロマジン（ＣｏｍｂｉｎａｔｏＲｘ製））；ＭＥＫ阻害剤（例えば、ＡＲＲＹ１４２８８６（Ａｒｒａｙ  ＢｉｏＰｈａｒｍａ製）、ＡＺＤ６２４４（ＡｓｔｒａＺｅｎｅｃａ製）、ＰＤ１８１４６１（Ｐｆｉｚｅｒ製）およびロイコボリン）が挙げられる。「アロマターゼ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、エストロゲン産生、例えば、基質であるアンドロステンジオンおよびテストステロンの、それぞれ、エストロンおよびエストラジオールへの転換を阻害する化合物に関する。この用語は、これらに限定されないが、ステロイド、とりわけ、アタメスタン、エキセメスタンおよびフォルメスタン、ならびに特に、非ステロイド、とりわけ、アミノグルテチミド、ログレチミド、ピリドグルテチミド、トリロスタン、テストラクトン、ケトコナゾール、ボロゾール、ファドロゾール、アナストロゾールおよびレトロゾールを含む。エキセメスタンは、商品名Ａｒｏｍａｓｉｎ（商標）のもとで市販されている。フォルメスタンは、商品名Ｌｅｎｔａｒｏｎ（商標）のもとで市販されている。ファドロゾールは、商品名Ａｆｅｍａ（商標）のもとで市販されている。アナストロゾールは、商品名Ａｒｉｍｉｄｅｘ（商標）のもとで市販されている。レトロゾールは、商品名Ｆｅｍａｒａ（商標）またはＦｅｍａｒ（商標）のもとで市販されている。アミノグルテチミドは、商品名Ｏｒｉ��ｅｔｅｎ（商標）のもとで市販されている。アロマターゼ阻害剤である化学療法剤を含む本発明の組み合わせは、ホルモン受容体陽性腫瘍、例えば、乳房腫瘍の処置のために特に有用である。
【０２４５】
「抗エストロゲン」という用語は、本明細書において使用する場合、エストロゲンの効果をエストロゲン受容体レベルで拮抗する化合物に関する。この用語は、これらに限定されないが、タモキシフェン、フルベストラント、ラロキシフェンおよびラロキシフェン塩酸塩を含む。タモキシフェンは、商品名Ｎｏｌｖａｄｅｘ（商標）のもとで市販されている。ラロキシフェン塩酸塩は、商品名Ｅｖｉｓｔａ（商標）のもとで市販されている。フルベストラントは、商品名Ｆａｓｌｏｄｅｘ（商標）のもとで投与することができる。抗エストロゲンである化学療法剤を含む本発明の組み合わせは、エストロゲン受容体陽性腫瘍、例えば、乳房腫瘍の処置のために特に有用である。
【０２４６】
「抗男性ホルモン」という用語は、本明細書において使用する場合、男性ホルモンの生物学的効果を阻害することが可能な任意の物質に関し、これらに限定されないが、ビカルタミド（Ｃａｓｏｄｅｘ（商標））を含む。「ゴナドレリンアゴニスト」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、アバレリクス、ゴセレリンおよび酢酸ゴセレリンを含む。ゴセレリンは、商品名Ｚｏｌａｄｅｘ（商標）のもとで投与することができる。
【０２４７】
「トポイソメラーゼＩ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、トポテカン、ギマテカン、イリノテカン、カンプトテシン（ｃａｍｐｔｏｔｈｅｃｉａｎ）およびそのアナログ、９−ニトロカンプトテシンならびに高分子カンプトテシンコンジュゲートＰＮＵ−１６６１４８を含む。イリノテカンは、例えば、Ｃａｍｐｔｏｓａｒ（商標）の商標のもとで、例えば、市販されている形態で、投与することができる。トポテカンは、商品名Ｈｙｃａｍｐｔｉｎ（商標）のもとで市販されている。
【０２４８】
「トポイソメラーゼＩＩ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、アントラサイクリン（例えば、ドキソルビシン（Ｃａｅｌｙｘ（商標）などのリポソーム製剤を含む）、ダウノルビシン、エピルビシン、イダルビシンおよびネモルビシン、アントラキノンであるミトキサントロンおよびロソキサントロン、ならびにポドフィロトキシンであるエトポシドおよびテニポシドを含む。エトポシドは、商品名Ｅｔｏｐｏｐｈｏｓ（商標）のもとで市販されている。テニポシドは、商品名ＶＭ  ２６−Ｂｒｉｓｔｏｌのもとで市販されている。ドキソルビシンは、商品名Ａｃｒｉｂｌａｓｔｉｎ（商標）またはＡｄｒｉａｍｙｃｉｎ（商標）のもとで市販されている。エピルビシンは、商品名Ｆａｒｍｏｒｕｂｉｃｉｎ（商標）のもとで市販されている。イダルビシンは、商品名Ｚａｖｅｄｏｓ（商標）のもとで市販されている。ミトキサントロンは、商品名Ｎｏｖａｎｔｒｏｎのもとで市販されている。
【０２４９】
「微小管活性剤」という用語は、微小管安定化化合物、微小管不安定化化合物およびミクロチューブリン（ｍｉｃｒｏｔｕｂｌｉｎ）重合阻害剤に関し、これらに限定されないが、タキサン類、例えば、パクリタキセルおよびドセタキセル；ビンカアルカロイド類、例えば、ビンブラスチンまたは硫酸ビンブラスチン、ビンクリスチンまたは硫酸ビンクリスチン、およびビノレルビン；ディスコデルモリド；コルヒチン（ｃｏｃｈｉｃｉｎｅ）およびエポチロンならびにこれらの誘導体を含む。パクリタキセルは、商品名Ｔａｘｏｌ（商標）のもとで市販されている。ドセタキセルは、商品名Ｔａｘｏｔｅｒｅ（商標）のもとで市販されている。硫酸ビンブラスチンは、商品名Ｖｉｎｂｌａｓｔｉｎ  Ｒ．Ｐ（商標）のもとで市販されている。硫酸ビンクリスチンは、商品名Ｆａｒｍｉｓｔｉｎ（商標）のもとで市販されている。
【０２５０】
「アルキル化剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、シクロホスファミド、イホスファミド、メルファランまたはニトロソ尿素（ＢＣＮＵまたはＧｌｉａｄｅｌ）を含む。シクロホスファミドは、商品名Ｃｙｃｌｏｓｔｉｎ（商標）のもとで市販されている。イホスファミドは、商品名Ｈｏｌｏｘａｎ（商標）のもとで市販されている。
【０２５１】
「ヒストンデアセチラーゼ阻害剤」または「ＨＤＡＣ阻害剤」という用語は、ヒストンデアセチラーゼを阻害し、抗増殖活性を有する化合物に関する。これには、これらに限定されないが、スベロイルアニリドヒドロキサム酸（ＳＡＨＡ）が挙げられる。
【０２５２】
「抗腫瘍性代謝拮抗物質」という用語は、これらに限定されないが、５−フルオロウラシルすなわち５−ＦＵ、カペシタビン、ゲムシタビン、ＤＮＡ脱メチル化合物（例えば、５−アザシチジンおよびデシタビン）、メトトレキサートおよびエダトレキサート、ならびに葉酸アンタゴニスト（例えば、ペメトレキセド）を含む。カペシタビンは、商品名Ｘｅｌｏｄａ（商標）のもとで市販されている。ゲムシタビンは、商品名Ｇｅｍｚａｒ（商標）のもとで市販されている。
【０２５３】
「プラチン化合物（ｐｌａｔｉｎ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ）」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、カルボプラチン、シスプラチン、シスプラチナムおよびオキサリプラチンを含む。カルボプラチンは、例えば、Ｃａｒｂｏｐｌａｔ（商標）の商標のもとで、例えば、市販されている形態で投与することができる。オキサリプラチンは、例えば、Ｅｌｏｘａｔｉｎ（商標）の商標のもとで、例えば、市販されている形態で投与することができる。
【０２５４】
「プロテインキナーゼもしくは脂質キナーゼの活性を標的化する／低下させる化合物；またはプロテインホスファターゼもしくは脂質ホスファターゼの活性を標的化する／低下させる化合物；またはさらなる抗血管形成化合物」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、プロテインチロシンキナーゼならびに／またはセリンおよび／もしくはトレオニンキナーゼ阻害剤、あるいは脂質キナーゼ阻害剤、例えば、ａ）血小板由来増殖因子受容体（ＰＤＧＦＲ）の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（例えば、ＰＤＧＦＲの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、特に、ＰＤＧＦ受容体を阻害する化合物、例えば、Ｎ−フェニル−２−ピリミジン−アミン誘導体、例えば、イマチニブ、ＳＵ１０１、ＳＵ６６６８およびＧＦＢ−１１１）；ｂ）線維芽細胞増殖因子受容体（ＦＧＦＲ）の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物；ｃ）インスリン様増殖因子受容体Ｉ（ＩＧＦ−ＩＲ）の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（例えば、ＩＧＦ−ＩＲの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、特に、ＩＧＦ−Ｉ受容体のキナーゼ活性を阻害する化合物、またはＩＧＦ−Ｉ受容体もしくはその増殖因子の細胞外ドメインを標的化する抗体）；ｄ）Ｔｒｋ受容体型チロシンキナーゼファミリーの活性を標的化する、低下させるもしくは阻害する化合物、またはエフリンＢ４阻害剤；ｅ）ＡｘＩ受容体型チロシンキナーゼファミリーの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物；ｆ）Ｒｅｔ受容体型チロシンキナーゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物；ｇ）Ｋｉｔ／ＳＣＦＲ受容体型チロシンキナーゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、例えば、イマチニブ；ｈ）ＰＤＧＦＲファミリーの一部である、Ｃ−ｋｉｔ受容体型チロシンキナーゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（例えば、ｃ−Ｋｉｔ受容体型チロシンキナーゼファミリーの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、特に、ｃ−Ｋｉｔ受容体を阻害する化合物、例えば、イマチニブ）；ｉ）ｃ−Ａｂｌファミリーのメンバー、それらの遺伝子融合産物（例えば、ＢＣＲ−Ａｂｌキナーゼ）および変異体の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（例えば、ｃ−Ａｂｌファミリーメンバーおよびそれらの遺伝子融合産物の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、例えば、Ｎ−フェニル−２−ピリミジン−アミン誘導体、例えば、イマチニブまたはニロチニブ（ＡＭＮ１０７）；ＰＤ１８０９７０；ＡＧ９５７；ＮＳＣ  ６８０４１０；ＰＤ１７３９５５（ＰａｒｋｅＤａｖｉｓ製）；またはダサチニブ（ＢＭＳ−３５４８２５））；ｊ）セリン／トレオニンキナーゼのプロテインキナーゼＣ（ＰＫＣ）およびＲａｆファミリーのメンバー、ＭＥＫ、ＳＲＣ、ＪＡＫ／汎ＪＡＫ、ＦＡＫ、ＰＤＫ１、ＰＫＢ／Ａｋｔ、Ｒａｓ／ＭＡＰＫ、ＰＩ３Ｋ、ＳＹＫ、ＢＴＫおよびＴＥＣファミリーのメンバー、ならびに／またはサイクリン依存性キナーゼファミリー（ＣＤＫ）のメンバーの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（スタウロスポリン誘導体、���えば、ミドスタウリンを含む）であり；さらなる化合物の例として、ＵＣＮ−０１、サフィンゴール、ＢＡＹ  ４３−９００６、ブリオスタチン１、ペリホシン；イルモホシン（ｌｌｍｏｆｏｓｉｎｅ）；ＲＯ  ３１８２２０およびＲＯ  ３２０４３２；ＧＯ  ６９７６；ｌｓｉｓ  ３５２１；ＬＹ３３３５３１／ＬＹ３７９１９６；イソキノリン（ｉｓｏｃｈｉｎｏｌｉｎｅ）化合物；ＦＴＩ；ＰＤ１８４３５２またはＱＡＮ６９７（Ｐ１３Ｋ阻害剤）またはＡＴ７５１９（ＣＤＫ阻害剤）が挙げられる；ｋ）プロテイン−チロシンキナーゼ阻害剤の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物であり、例えば、プロテイン−チロシンキナーゼ阻害剤の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物は、メシル酸イマチニブ（Ｇｌｅｅｖｅｃ（商標））またはチルホスチン（例えば、チルホスチンＡ２３／ＲＧ−５０８１０；ＡＧ  ９９；チルホスチンＡＧ  ２１３；チルホスチンＡＧ  １７４８；チルホスチンＡＧ  ４９０；チルホスチンＢ４４；チルホスチンＢ４４（＋）鏡像異性体；チルホスチンＡＧ  ５５５；ＡＧ  ４９４；チルホスチンＡＧ  ５５６、ＡＧ９５７）およびアダホスチン（４−｛［（２，５−ジヒドロキシフェニル）メチル］アミノ｝−安息香酸アダマンチルエステル；ＮＳＣ  ６８０４１０、アダホスチン）を含む；ｌ）受容体型チロシンキナーゼの上皮増殖因子ファミリー（ホモ二量体またはヘテロ二量体としての、ＥＧＦＲ１  ＥｒｂＢ２、ＥｒｂＢ３、ＥｒｂＢ４）およびそれらの変異体の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物であり、例えば、上皮増殖因子受容体ファミリーの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物は、特に、ＥＧＦ受容体型チロシンキナーゼファミリー、例えば、ＥＧＦ受容体、ＥｒｂＢ２、ＥｒｂＢ３およびＥｒｂＢ４のメンバーを阻害するか、またはＥＧＦもしくはＥＧＦ関連リガンドに結合する化合物、タンパク質または抗体（例えば、ＣＰ  ３５８７７４、ＺＤ  １８３９、ＺＭ  １０５１８０；トラスツズマブ（Ｈｅｒｃｅｐｔｉｎ（商標））、セツキシマブ（Ｅｒｂｉｔｕｘ（商標））、Ｉｒｅｓｓａ、Ｔａｒｃｅｖａ、ＯＳＩ−７７４、Ｃｌ−１０３３、ＥＫＢ−５６９、ＧＷ−２０１６、Ｅ１．１、Ｅ２．４、Ｅ２．５、Ｅ６．２、Ｅ６．４、Ｅ２．１１、Ｅ６．３もしくはＥ７．６．３、および７Ｈ−ピロロ−［２，３−ｄ］ピリミジン誘導体）であり；ｍ）ｃ−Ｍｅｔ受容体の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、例えば、ｃ−Ｍｅｔの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、特に、ｃ−Ｍｅｔ受容体のキナーゼ活性を阻害する化合物、またはｃ−Ｍｅｔの細胞外ドメインを標的化するもしくはＨＧＦに結合する抗体、ｎ）１種または複数のＪＡＫファミリーメンバー（ＪＡＫ１／ＪＡＫ２／ＪＡＫ３／ＴＹＫ２および／または汎ＪＡＫ）のキナーゼ活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（これらに限定されないが、ＰＲＴ−０６２０７０、ＳＢ−１５７８、バリシチニブ、パクリチニブ、モメロチニブ、ＶＸ−５０９、ＡＺＤ−１４８０、ＴＧ−１０１３４８、トファシチニブ、およびルキソリチニブを含む）；ｏ）ＰＩ３キナーゼ（ＰＩ３Ｋ）のキナーゼ活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（これらに限定されないが、ＡＴＵ−０２７、ＳＦ−１１２６、ＤＳ−７４２３、ＰＢＩ−０５２０４、ＧＳＫ−２１２６４５８、ＺＳＴＫ−４７４、ブパルリシブ、ピクトレリシブ、ＰＦ−４６９１５０２、ＢＹＬ−７１９、ダクトリシブ、ＸＬ−１４７、ＸＬ−７６５、およびイデラリシブを含む）；ならびにｑ）ヘッジホッグタンパク質（Ｈｈ）またはスムーズンド受容体（ＳＭＯ）経路のシグナル伝達効果を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物（これらに限定されないが、シクロパミン、ビスモデギブ、イトラコナゾール、エリスモデギブ、およびＩＰＩ−９２６（サリデギブ）を含む）を含む。
【０２５５】
「ＰＩ３Ｋ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、ホスファチジルイノシトール−３−キナーゼファミリーの１種または複数の酵素（これらに限定されないが、ＰＩ３Ｋα、ＰＩ３Ｋγ、ＰＩ３Ｋδ、ＰＩ３Ｋβ、ＰＩ３Ｋ−Ｃ２α、ＰＩ３Ｋ−Ｃ２β、ＰＩ３Ｋ−Ｃ２γ、Ｖｐｓ３４、ｐ１１０−α、ｐ１１０−β、ｐ１１０−γ、ｐ１１０−δ、ｐ８５−α、ｐ８５−β、ｐ５５−γ、ｐ１５０、ｐ１０１、およびｐ８７を含む）に対する阻害活性を有する化合物を含む。この発明において有用なＰＩ３Ｋ阻害剤の例として、これらに限定されないが、ＡＴＵ−０２７、ＳＦ−１１２６、ＤＳ−７４２３、ＰＢＩ−０５２０４、ＧＳＫ−２１２６４５８、ＺＳＴＫ−４７４、ブパルリシブ、ピクトレリシブ、ＰＦ−４６９１５０２、ＢＹＬ−７１９、ダクトリシブ、ＸＬ−１４７、ＸＬ−７６５、およびイデラリシブが挙げられる。
【０２５６】
「ＢＴＫ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、ブルトンチロシンキナーゼ（ＢＴＫ）に対する阻害活性を有する化合物（これらに限定されないが、ＡＶＬ−２９２およびイブルチニブを含む）を含む。
【０２５７】
「ＳＹＫ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、脾臓チロシンキナーゼ（ＳＹＫ）に対する阻害活性を有する化合物（これらに限定されないが、ＰＲＴ−０６２０７０、Ｒ−３４３、Ｒ−３３３、エキセライア（Ｅｘｃｅｌｌａｉｒ）、ＰＲＴ−０６２６０７、およびフォスタマチニブを含む）を含む。
【０２５８】
「Ｂｃｌ−２阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、Ｂ細胞リンパ腫２タンパク質（Ｂｃｌ−２）に対する阻害活性を有する化合物（これらに限定されないが、ＡＢＴ−１９９、ＡＢＴ−７３１、ＡＢＴ−７３７、アポゴシポール（ａｐｏｇｏｓｓｙｐｏｌ）、Ａｓｃｅｎｔａの汎Ｂｃｌ−２阻害剤、クルクミン（およびそのアナログ）、二重Ｂｃｌ−２／Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤（Ｉｎｆｉｎｉｔｙ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ／Ｎｏｖａｒｔｉｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ）、Ｇｅｎａｓｅｎｓｅ（Ｇ３１３９）、ＨＡ１４−１（およびそのアナログ；ＷＯ２００８１１８８０２を参照のこと）、ナビトクラックス（ｎａｖｉｔｏｃｌａｘ）（およびそのアナログ、ＵＳ７３９０７９９を参照のこと）、ＮＨ−１（Ｓｈｅｎａｙｎｇ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ）、オバトクラックス（およびそのアナログ、ＷＯ２００４１０６３２８を参照のこと）、Ｓ−００１（Ｇｌｏｒｉａ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ）、ＴＷ系列の化合物（Ｕｎｉｖ．ｏｆ  Ｍｉｃｈｉｇａｎ）、およびベネトクラックスを含む）を含む。一部の実施形態では、Ｂｃｌ−２阻害剤は、小分子治療薬である。一部の実施形態では、Ｂｃｌ−２阻害剤は、ペプチド模倣物である。
【０２５９】
ＢＴＫ阻害化合物、およびこの発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、その全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２００８０３９２１８およびＷＯ２０１１０９０７６０に見出され得る。
【０２６０】
ＳＹＫ阻害化合物、およびこの発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、その全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２００３０６３７９４、ＷＯ２００５００７６２３、およびＷＯ２００６０７８８４６に見出され得る。
【０２６１】
ＰＩ３Ｋ阻害化合物、およびこの発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、その全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２００４０１９９７３、ＷＯ２００４０８９９２５、ＷＯ２００７０１６１７６、ＵＳ８１３８３４７、ＷＯ２００２０８８１１２、ＷＯ２００７０８４７８６、ＷＯ２００７１２９１６１、ＷＯ２００６１２２８０６、ＷＯ２００５１１３５５４、およびＷＯ２００７０４４７２９に見出され得る。
【０２６２】
ＪＡＫ阻害化合物、およびこの発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、その全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２００９１１４５１２、ＷＯ２００８１０９９４３、ＷＯ２００７０５３４５２、ＷＯ２０００１４２２４６、およびＷＯ２００７０７０５１４に見出され得る。
【０２６３】
さらなる抗血管形成化合物として、その活性について別の機序、例えば、プロテインキナーゼ阻害または脂質キナーゼ阻害に関連しない機序を有する化合物、例えば、サリドマイド（Ｔｈａｌｏｍｉｄ（商標））およびＴＮＰ−４７０が挙げられる。
【０２６４】
本発明の化合物との組み合わせにおいて使用するために有用なプロテアソーム阻害剤の例として、これらに限定されないが、ボルテゾミブ、ジスルフィラム、エピガロカテキン−３−ガレート（ＥＧＣＧ）、サリノスポラミドＡ、カルフィルゾミブ、ＯＮＸ−０９１２、ＣＥＰ−１８７７０、およびＭＬＮ９７０８が挙げられる。
【０２６５】
プロテインホスファターゼまたは脂質ホスファターゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物は、例えば、ホスファターゼ１の阻害剤、ホスファターゼ２Ａの阻害剤、またはＣＤＣ２５の阻害剤（例えば、オカダ酸またはその誘導体）である。
【０２６６】
細胞分化プロセスを誘発する化合物として、これらに限定されないが、レチノイン酸、α−トコフェロール、γ−トコフェロールもしくはδ−トコフェロール、またはα−トコトリエノール、γ−トコトリエノールもしくはδ−トコトリエノールが挙げられる。
【０２６７】
シクロオキシゲナーゼ阻害剤という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、Ｃｏｘ−２阻害剤、５−アルキル置換２−アリールアミノフェニル酢酸および誘導体、例えば、セレコキシブ（Ｃｅｌｅｂｒｅｘ（商標））、ロフェコキシブ（Ｖｉｏｘｘ（商標）、エトリコキシブ、バルデコキシブ、または５−アルキル−２−アリールアミノフェニル酢酸、例えば、５−メチル−２−（２’−クロロ−６’−フルオロアニリノ）フェニル酢酸、ルミラコキシブを含む。
【０２６８】
「ビスホスホネート」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、エチドロン（ｅｔｒｉｄｏｎｉｃ）酸、クロドロン酸、チルドロン酸、パミドロン酸、アレンドロン酸、イバンドロン酸、リセドロン酸およびゾレドロン酸を含む。エチドロン酸は、商品名Ｄｉｄｒｏｎｅｌ（商標）のもとで市販されている。クロドロン酸は、商品名Ｂｏｎｅｆｏｓ（商標）のもとで市販されている。チルドロン酸は、商品名Ｓｋｅｌｉｄ（商標）のもとで市販されている。パミドロン酸は、商品名Ａｒｅｄｉａ（商標）のもとで市販されている。アレンドロン酸は、商品名Ｆｏｓａｍａｘ（商標）のもとで市販されている。イバンドロン酸は、商品名Ｂｏｎｄｒａｎａｔ（商標）のもとで市販されている。リセドロン酸は、商品名Ａｃｔｏｎｅｌ（商標）のもとで市販されている。ゾレドロン酸は、商品名Ｚｏｍｅｔａ（商標）のもとで市販されている。「ｍＴＯＲ阻害剤」という用語は、哺乳動物ラパマイシン標的（ｍＴＯＲ）を阻害し、抗増殖活性を有する化合物、例えば、シロリムス（Ｒａｐａｍｕｎｅ（登録商標））、エベロリムス（Ｃｅｒｔｉｃａｎ（商標））、ＣＣＩ−７７９およびＡＢＴ５７８に関する。
【０２６９】
「ヘパラナーゼ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、硫酸ヘパリン分解を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物を指す。この用語は、これらに限定されないが、ＰＩ−８８を含む。「生体応答修飾物質」という用語は、本明細書において使用する場合、リンホカインまたはインターフェロンを指す。
【０２７０】
「Ｒａｓ発癌性アイソフォームの阻害剤」（例えば、Ｈ−Ｒａｓ、Ｋ−Ｒａｓ、またはＮ−Ｒａｓ）という用語は、本明細書において使用する場合、Ｒａｓの発癌性活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物；例えば、Ｌ−７４４８３２、ＤＫ８Ｇ５５７またはＲ１１５７７７（Ｚａｒｎｅｓｔｒａ（商標））などの「ファルネシルトランスフェラーゼ阻害剤」を指す。「テロメラーゼ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、テロメラーゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物を指す。テロメラーゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物は、特に、テロメラーゼ受容体を阻害する化合物、例えば、テロメスタチンである。
【０２７１】
「メチオニンアミノペプチダーゼ阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、メチオニンアミノペプチダーゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物を指す。メチオニンアミノペプチダーゼの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物として、これらに限定されないが、ベンガミドまたはその誘導体が挙げられる。
【０２７２】
「プロテアソーム阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、プロテアソームの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物を指す。プロテアソームの活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物として、これらに限定されないが、ボルテゾミブ（Ｖｅｌｃａｄｅ（商標））およびＭＬＮ  ３４１が挙げられる。
【０２７３】
「マトリクスメタロプロテイナーゼ阻害剤」または（「ＭＭＰ」阻害剤）という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、コラーゲンペプチド模倣物および非ペプチド模倣物阻害剤、テトラサイクリン誘導体（例えば、ヒドロキサメートペプチド模倣物阻害剤であるバチマスタットおよびその経口で生体利用可能なアナログであるマリマスタット（ＢＢ−２５１６）、プリノマスタット（ＡＧ３３４０）、メタスタット（ＮＳＣ  ６８３５５１）ＢＭＳ−２７９２５１、ＢＡＹ  １２−９５６６、ＴＡＡ２１１、ＭＭＩ２７０ＢまたはＡＡＪ９９６）を含む。
【０２７４】
「血液学的悪性疾患の処置において使用される化合物」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、ＦＭＳ様チロシンキナーゼ受容体（Ｆｌｔ−３Ｒ）の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物であるＦＭＳ様チロシンキナーゼ阻害剤；インターフェロン、１−β−Ｄ−アラビノフラノシルシトシン（ａｒａｂｉｎｏｆｕｒａｎｓｙｌｃｙｔｏｓｉｎｅ）（ａｒａ−ｃ）およびブスルファン（ｂｉｓｕｌｆａｎ）；未分化リンパ腫キナーゼを標的化する、低下させるまたは阻害する化合物であるＡＬＫ阻害剤、ならびにＢｃｌ−２阻害剤を含む。
【０２７５】
ＦＭＳ様チロシンキナーゼ受容体（Ｆｌｔ−３Ｒ）の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物は、特に、Ｆｌｔ−３Ｒ受容体型キナーゼファミリーのメンバーを阻害する化合物、タンパク質または抗体、例えば、ＰＫＣ４１２、ミドスタウリン、スタウロスポリン誘導体、ＳＵ１１２４８およびＭＬＮ５１８である。
【０２７６】
「ＨＳＰ９０阻害剤」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、ＨＳＰ９０の内因性ＡＴＰａｓｅ活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物；ユビキチンプロテオソーム経路を介してＨＳＰ９０クライアントタンパク質を分解する、標的化する、低下させるまたは阻害する化合物を含む。ＨＳＰ９０の内因性ＡＴＰａｓｅ活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物は、特に、ＨＳＰ９０のＡＴＰａｓｅ活性を阻害する化合物、タンパク質または抗体、例えば、１７−アリルアミノ，１７−脱メトキシゲルダナマイシン（１７ＡＡＧ）、ゲルダナマイシン誘導体；他のゲルダナマイシン関連化合物；ラディシコールおよびＨＤＡＣ阻害剤である。
【０２７７】
「抗増殖性抗体」という用語は、本明細書において使用する場合、これらに限定されないが、トラスツズマブ（Ｈｅｒｃｅｐｔｉｎ（商標））、トラスツズマブ−ＤＭ１、アービタックス（ｅｒｂｉｔｕｘ）、ベバシズマブ（Ａｖａｓｔｉｎ（商標））、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、ＰＲＯ６４５５３（抗ＣＤ４０）および２Ｃ４抗体を含む。抗体とは、インタクトなモノクローナル抗体、ポリクローナル抗体、少なくとも２つのインタクトな抗体から形成された多重特異性抗体、および所望の生体活性を示す限り、抗体断片を意味する。
【０２７８】
急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）の処置のために、本発明の化合物は、標準的な白血病治療と組み合わせて、特に、ＡＭＬの処置のために使用される治療と組み合わせて、使用され得る。特に、本発明の化合物は、例えば、ファルネシルトランスフェラーゼ阻害剤および／またはＡＭＬの処置のために有用な他の薬物、例えば、ダウノルビシン、アドリアマイシン、Ａｒａ−Ｃ、ＶＰ−１６、テニポシド、ミトキサントロン、イダルビシン、カルボプラチナムおよびＰＫＣ４１２と組み合わせて投与することができる。一部の実施形態では、本発明は、ＩＴＤおよび／またはＤ８３５Ｙの変異に関連するＡＭＬを処置する方法であって、本発明の化合物を、１つまたは複数のＦＬＴ３阻害剤と一緒に投与するステップを含む、方法を提供する。一部の実施形態では、ＦＬＴ３阻害剤は、キザルチニブ（ＡＣ２２０）、スタウロスポリン誘導体（例えば、ミドスタウリンまたはレスタウルチニブ）、ソラフェニブ、タンズチニブ、ＬＹ−２４０１４０１、ＬＳ−１０４、ＥＢ−１０、ファミチニブ、ＮＯＶ−１１０３０２、ＮＭＳ−Ｐ９４８、ＡＳＴ−４８７、Ｇ−７４９、ＳＢ−１３１７、Ｓ−２０９、ＳＣ−１１０２１９、ＡＫＮ−０２８、フェドラチニブ、トザセルチブ、およびスニチニブから選択される。一部の実施形態では、ＦＬＴ３阻害剤は、キザルチニブ、ミドスタウリン、レスタウルチニブ、ソラフェニブ、およびスニチニブから選択される。
【０２７９】
他の抗白血病化合物として、例えば、Ａｒａ−Ｃ、デオキシシチジンの２’−アルファ−ヒドロキシリボース（アラビノシド）誘導体であるピリミジンアナログが挙げられる。ヒポキサンチンのプリンアナログ、６−メルカプトプリン（６−ＭＰ）およびリン酸フルダラビンもまた挙げられる。ヒストンデアセチラーゼ（ＨＤＡＣ）阻害剤の活性を標的化する、低下させるまたは阻害する化合物、例えば、酪酸ナトリウムおよびスベロイルアニリドヒドロキサム酸（ＳＡＨＡ）は、ヒストンデアセチラーゼとして公知である酵素の活性を阻害する。具体的なＨＤＡＣ阻害剤として、ＭＳ２７５、ＳＡＨＡ、ＦＫ２２８（以前はＦＲ９０１２２８）、トリコスタチンＡ、ならびに、これらに限定されないが、Ｎ−ヒドロキシ−３−［４−［［［２−（２−メチル−１Ｈ−インドール−３−イル）−エチル］−アミノ］メチル］フェニル］−２Ｅ−２−プロペンアミド、またはその薬学的に受容可能な塩、およびＮ−ヒドロキシ−３−［４−［（２−ヒドロキシエチル）｛２−（１Ｈ−インドール−３−イル）エチル］−アミノ］メチル］フェニル］−２Ｅ−２−プロペンアミド、またはその薬学的に受容可能な塩、特に、乳酸塩を含む、ＵＳ６，５５２，０６５に開示される化合物が挙げられる。ソマトスタチン受容体アンタゴニストとは、本明細書において使用する場合、ソマトスタチン受容体を標的化する、処理するまたは阻害する化合物、例えば、オクトレオチド、およびＳＯＭ２３０を指す。腫瘍細胞損傷アプローチとは、電離放射線などのアプローチを指す。上記および本明細書の以下に言及される「電離放射線」という用語は、電磁線（例えば、Ｘ線およびガンマ線）または粒子（例えば、アルファ粒子およびベータ粒子）のいずれかとして発生する電離放射線を意味する。電離放射線は、これらに限定されないが、放射線治療において提供され、当技術分野において公知である。Ｈｅｌｌｍａｎ、Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ  ｏｆ  Ｒａｄｉａｔｉｏｎ  Ｔｈｅｒａｐｙ、Ｃａｎｃｅｒ，  ｉｎ  Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ  ａｎｄ  Ｐｒａｃｔｉｃｅ  ｏｆ  Ｏｎｃｏｌｏｇｙ、Ｄｅｖｉｔａら編、第４版、１巻、２４８〜２７５頁（１９９３年）を参照のこと。
【０２８０】
ＥＤＧ結合剤およびリボヌクレオチドレダクターゼ阻害剤もまた含まれる。「ＥＤＧ結合剤」という用語は、本明細書において使用する場合、リンパ球再循環をモジュレートする免疫抑制薬のクラス、例えば、ＦＴＹ７２０を指す。「リボヌクレオチドレダクターゼ阻害剤」という用語は、これらに限定されないが、フルダラビンおよび／またはシトシンアラビノシド（ａｒａ−Ｃ）、６−チオグアニン、５−フルオロウラシル、クラドリビン、６−メルカプトプリン（特に、ＡＬＬに対してａｒａ−Ｃと組み合わせて）および／またはペントスタチンを含むピリミジンヌクレオシドアナログまたはプリンヌクレオシドアナログを指す。リボヌクレオチドレダクターゼ阻害剤は、特に、ヒドロキシ尿素または２−ヒドロキシ−１Ｈ−イソインドール−１，３−ジオン誘導体である。
【０２８１】
特に、１−（４−クロロアニリノ）−４−（４−ピリジルメチル）フタラジンまたはその薬学的に受容可能な塩、１−（４−クロロアニリノ）−４−（４−ピリジルメチル）フタラジンスクシネート；Ａｎｇｉｏｓｔａｔｉｎ（商標）；Ｅｎｄｏｓｔａｔｉｎ（商標）；アントラニル酸アミド；ＺＤ４１９０；ＺＤ６４７４；ＳＵ５４１６；ＳＵ６６６８；ベバシズマブ；または抗ＶＥＧＦ抗体もしくは抗ＶＥＧＦ受容体抗体（例えば、ｒｈｕＭＡｂおよびＲＨＵＦａｂ）、ＶＥＧＦアプタマー（例えば、Ｍａｃｕｇｏｎ）；ＦＬＴ−４阻害剤、ＦＬＴ−３阻害剤、ＶＥＧＦＲ−２  ＩｇＧＩ抗体、Ａｎｇｉｏｚｙｍｅ（ＲＰＩ  ４６１０）およびベバシズマブ（Ａｖａｓｔｉｎ（商標））などのＶＥＧＦの化合物、タンパク質またはモノクローナル抗体もまた、含まれる。
【０２８２】
光ダイナミック療法とは、本明細書において使用する場合、がんを処置または予防するために、光感作化合物として公知のある特定の化学物質を使用する治療を指す。光ダイナミック療法の例として、Ｖｉｓｕｄｙｎｅ（商標）およびポルフィマーナトリウムなどの化合物を用いる処置が挙げられる。
【０２８３】
血管新生抑制ステロイドとは、本明細書において使用する場合、血管新生を遮断または阻害する化合物、例えば、アネコルタブ、トリアムシノロン、ヒドロコルチゾン、１１−α−エピヒドロコルチゾール、コルテキソロン、１７α−ヒドロキシプロゲステロン、コルチコステロン、デスオキシコルチコステロン、テストステロン、エストロンおよびデキサメタゾンを指す。
【０２８４】
コルチコステロイドを含有する移植物とは、フルオシノロンおよびデキサメタゾンなどの化合物を指す。
【０２８５】
他の化学療法化合物として、これらに限定されないが、植物アルカロイド、ホルモン化合物およびアンタゴニスト；生体応答修飾物質、好ましくは、リンホカインまたはインターフェロン；アンチセンスオリゴヌクレオチドまたはオリゴヌクレオチド誘導体；ｓｈＲＮＡまたはｓｉＲＮＡ；あるいは多種多様な化合物または他の作用機序もしくは未知の作用機序を有する化合物が挙げられる。
【０２８６】
本発明の化合物はまた、特に、本明細書で先に言及されたものなどの閉塞性または炎症性の気道疾患の処置において、他の薬物物質、例えば、抗炎症薬物物質、気管支拡張薬物物質または抗ヒスタミン薬物物質と組み合わせて使用するための共治療化合物（ｃｏ−ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ）として、例えば、このような薬物の治療活性の増強剤としてまたはこのような薬物の必要とされる投薬量もしくは潜在的な副作用を低減する手段として、有用である。本発明の化合物は、一定の薬学的組成物中で他の薬物物質と混合されてもよく、または他の薬物物質とは別に、その前に、同時に、もしくは後に投与することができる。したがって、本発明は、本明細書で先に記載されたような本発明の化合物と、抗炎症薬物物質、気管支拡張薬物物質、抗ヒスタミン薬物物質または鎮咳性薬物物質との組み合わせを含み、本発明の前記化合物および前記薬物物質は、同じまたは異なる薬学的組成物中にある。
【０２８７】
好適な抗炎症薬として、ステロイド、特に、糖質コルチコステロイド（例えば、ブデソニド、ジプロピオン酸ベクロメタゾン（ｂｅｃｌａｍｅｔｈａｓｏｎｅ  ｄｉｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）、プロピオン酸フルチカゾン、シクレソニドまたはフロ酸モメタゾン）；非ステロイド性糖質コルチコイド受容体アゴニスト；ＬＴＢ４アンタゴニスト（例えば、ＬＹ２９３１１１、ＣＧＳ０２５０１９Ｃ、ＣＰ−１９５５４３、ＳＣ−５３２２８、ＢＩＩＬ  ２８４、ＯＮＯ  ４０５７、ＳＢ  ２０９２４７）；ＬＴＤ４アンタゴニスト（例えば、モンテルカストおよびザフィルルカスト）；ＰＤＥ４阻害剤（例えば、シロミラスト（Ａｒｉｆｌｏ（登録商標）ＧｌａｘｏＳｍｉｔｈＫｌｉｎｅ）、ロフルミラスト（Ｂｙｋ  Ｇｕｌｄｅｎ）、Ｖ−１１２９４Ａ（Ｎａｐｐ）、ＢＡＹ１９−８００４（Ｂａｙｅｒ）、ＳＣＨ−３５１５９１（Ｓｃｈｅｒｉｎｇ−Ｐｌｏｕｇｈ）、アロフィリン（Ａｌｍｉｒａｌｌ  Ｐｒｏｄｅｓｆａｒｍａ）、ＰＤ１８９６５９／ＰＤ１６８７８７（Ｐａｒｋｅ−Ｄａｖｉｓ）、ＡＷＤ−１２−２８１（Ａｓｔａ  Ｍｅｄｉｃａ）、ＣＤＣ−８０１（Ｃｅｌｇｅｎｅ）、ＳｅＩＣＩＤ（ＴＭ）  ＣＣ−１０００４（Ｃｅｌｇｅｎｅ）、ＶＭ５５４／ＵＭ５６５（Ｖｅｒｎａｌｉｓ）、Ｔ−４４０（Ｔａｎａｂｅ）、ＫＷ−４４９０（協和発酵工業））；Ａ２ａアゴニスト；Ａ２ｂアンタゴニスト；ならびにベータ−２アドレノセプターアゴニスト（例えば、アルブテロール（サルブタモール）、メタプロテレノール、テルブタリン、サルメテロール  フェノテロール、プロカテロール、ならびに、特に、フォルモテロールおよびその薬学的に受容可能な塩）が挙げられる。好適な気管支拡張薬物として、抗コリン作用性化合物または抗ムスカリン化合物、特に、臭化イプラトロピウム、臭化オキシトロピウム、チオトロピウム塩およびＣＨＦ  ４２２６（Ｃｈｉｅｓｉ）、ならびにグリコピロレートが挙げられる。
【０２８８】
好適な抗ヒスタミン薬物物質として、セチリジン塩酸塩、アセトアミノフェン、フマル酸クレマスチン、プロメタジン、ロラタジン、デスロラチジン（ｄｅｓｌｏｒａｔｉｄｉｎｅ）、ジフェンヒドラミンおよびフェキソフェナジン塩酸塩、アクリバスチン（ａｃｔｉｖａｓｔｉｎｅ）、アステミゾール、アゼラスチン、エバスチン、エピナスチン、ミゾラスチンおよびテルフェナジン（ｔｅｆｅｎａｄｉｎｅ）が挙げられる。
【０２８９】
本発明の化合物と抗炎症薬物との他の有用な組み合わせは、ケモカイン受容体、例えば、ＣＣＲ−１、ＣＣＲ−２、ＣＣＲ−３、ＣＣＲ−４、ＣＣＲ−５、ＣＣＲ−６、ＣＣＲ−７、ＣＣＲ−８、ＣＣＲ−９およびＣＣＲ１０、ＣＸＣＲ１、ＣＸＣＲ２、ＣＸＣＲ３、ＣＸＣＲ４、ＣＸＣＲ５のアンタゴニスト、特に、ＣＣＲ−５アンタゴニスト、例えば、Ｓｃｈｅｒｉｎｇ−ＰｌｏｕｇｈのアンタゴニストＳＣ−３５１１２５、ＳＣＨ−５５７００およびＳＣＨ−Ｄ、ならびにＴａｋｅｄａのアンタゴニスト、例えば、Ｎ−［［４−［［［６，７−ジヒドロ−２−（４−メチルフェニル）−５Ｈ−ベンゾ−シクロヘプテン−８−イル］カルボニル］アミノ］フェニル］−メチル］テトラヒドロ−Ｎ，Ｎ−ジメチル−２Ｈ−ピラン−４−アミニウムクロリド（ＴＡＫ−７７０）との組み合わせである。
【０２９０】
コード番号、一般名または商品名により特定される活性化合物の構造は、標準的な概説書「Ｔｈｅ  Ｍｅｒｃｋ  Ｉｎｄｅｘ」の現行の版またはデータベース（例えば、Ｐａｔｅｎｔｓ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ（例えば、ＩＭＳ  Ｗｏｒｌｄ  Ｐｕｂｌｉｃａｔｉｏｎｓ））から得られ得る。
【０２９１】
本発明の化合物はまた、公知の治療プロセス、例えば、ホルモンまたは放射線の投与と組み合わせて使用され得る。ある特定の実施形態では、提供される化合物は、放射線増感剤として、特に、放射線治療に対して乏しい感受性を示す腫瘍の処置のために使用される。
【０２９２】
本発明の化合物は、単独で投与するか、または１種もしくは複数の他の治療化合物と組み合わせて投与することができ、可能な併用療法は、一定の組み合わせの形態、または本発明の化合物と１種もしくは複数の他の治療化合物との投与が交互であるか、または互いに独立している形態、または一定の組み合わせと１種もしくは複数の他の治療化合物との組み合わせた投与の形態をとり得る。本発明の化合物は、それ以外に、またはそれに加えて、特に、腫瘍治療のために、化学療法、放射線療法、免疫療法、光線療法、外科手術介入、またはこれらの組み合わせと組み合わせて、投与することができる。上で記載されたように、他の処置ストラテジーの文脈で、補助的な治療と同様に、長期間の治療が可能である。他の可能な処置は、腫瘍退縮後の患者の状態を維持するための治療、またはさらに、例えばリスクがある患者における化学予防治療である。
【０２９３】
これらの追加の薬剤は、本発明の化合物含有組成物とは別に、複数投薬レジメンの一部として投与することができる。あるいは、これらの薬剤は、単一の組成物中で、この発明の化合物と一緒に混合された単一の剤形の一部であり得る。複数投薬レジメンの一部として投与される場合、２種の活性な薬剤は、同時に、逐次的にまたは互いからある期間以内に、通常、互いから５時間以内に与えられてもよい。
【０２９４】
本明細書において使用する場合、「組み合わせ」、「組み合わせた」という用語、および関連する用語は、本発明に従う治療剤の同時または逐次的な投与を指す。例えば、本発明の化合物は、別の治療剤と、別の単位剤形中で同時にもしくは逐次的にまたは単一の単位剤形中で一緒に投与することができる。したがって、本発明は、本発明の化合物、追加の治療剤、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含む単一の単位剤形を提供する。
【０２９５】
単一の剤形を生成するためにキャリア材料と組み合わせられ得る、本発明の化合物と追加の治療剤との両方の（上記のような追加の治療剤を含む組成物中での）量は、処置される宿主および特定の投与方式に応じて変わる。好ましくは、この発明の組成物は、１日に体重１ｋｇ当たり０．０１〜１００ｍｇの間の投薬量の本発明の化合物が投与され得るように製剤化されるべきである。
【０２９６】
追加の治療剤を含むこれらの組成物において、その追加の治療剤およびこの発明の化合物は、相乗的に作用し得る。したがって、このような組成物中の追加の治療剤の量は、その治療剤のみを利用する単剤療法において必要とされる量より少ない。このような組成物において、１日に体重１ｋｇ当たり０．０１〜１，０００μｇの間の投薬量の追加の治療剤を投与することができる。
【０２９７】
この発明の組成物中に存在する追加の治療剤の量は、唯一の活性な薬剤としてその治療剤を含む組成物で通常投与される量以下になる。好ましくは、本開示の組成物中の追加の治療剤の量は、唯一の治療上活性な薬剤としてその薬剤を含む組成物中に通常存在する量の約５０％から１００％の範囲である。
【０２９８】
この発明の化合物、またはその薬学的組成物はまた、プロテーゼ、人工弁、移植血管、ステントおよびカテーテルなどの埋込み可能な医療デバイスをコーティングするための組成物中に組み込まれてもよい。例えば、血管ステントは、再狭窄（傷害後の血管壁の再狭小化）を克服するために使用されている。しかし、ステントまたは他の埋込み可能なデバイスを使用する患者には、血餅形成または血小板活性化のリスクがある。これらの不要な効果は、デバイスをキナーゼ阻害剤を含む薬学的に受容可能な組成物でプレコーティングすることによって、防ぐまたは軽減することができる。この発明の化合物でコーティングされた埋込み可能なデバイスが、本発明の別の実施形態である。
【０２９９】
本発明を、ここで非限定的な実施形態１〜３２によって、さらに記載する：
実施形態１：
式Ｉ’：
【化４９】
2020528909.tif 000393
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩であって、式Ｉ’において：
Ｒ３は、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＲ３Ａ；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ３Ａ）２；−Ｃ（Ｏ）ＯＲ；−Ｃ（Ｏ）ＮＨＯＲ；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、ここでこの環は、ｍ個の例のＲ３Ｂで置換されており；
Ｒ５は、水素、または−Ｌ１−Ｒ５Ａであり；
Ｒ６は、水素、ＲＡ、またはＲＢであるか；
あるいはＲ５およびＲ６は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し、ここでこの環は、Ｒ５Ａおよびｎ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｒ７は、水素、ハロゲン、−ＮＨ２、−ＮＨＲ７Ａ、または−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ７Ａであるか；
あるいはＲ６およびＲ７は、これらの間にある原子と一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和またはヘテロアリールの環を形成し；ここでこの環は、ｐ個の例のＲＣによって置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の、二価の飽和もしくは不飽和の、直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ５Ｂ）２−、−ＣＨ（Ｒ５Ｂ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ３ＡおよびＲ７Ａは各々独立して、ＲＢであり、そして各々が、ｑ個の例のＲＣによって置換されており、ここで同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または同じ炭素上の２個のＲＣ置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成し；
Ｒ５Ａおよび各例のＲ５Ｂは各々独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そして各々が、ｒ個の例のＲＣによって置換されており；
各例のＲＡは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり；
各例のＲＢは独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の炭素環式環；独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の単環式複素環式環；または独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和もしくは部分不飽和の二環式複素環式環であり；
各例のＲＣは独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式環、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され、ここで同じ炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和のスピロ縮合複素環式環を形成するか、または隣接する炭素上の２個の必要に応じた置換基は、必要に応じて、一緒になって、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する３員〜６員の飽和もしくは部分不飽和の縮合複素環式環を形成し；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和もしくは部分不飽和の複素環式、ならびに独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択さるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間にある原子と一緒になって、この窒素に加えて、独立して窒素、酸素、および硫黄から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；
ここで炭素に結合している各水素は、必要に応じて独立して、ジュウテリウムによって置き換えられ得；そして
各例のｍ、ｎ、ｐ、ｑ、およびｒは独立して、０、１、２、３、または４である、
化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
実施形態２：
式ＩＩまたはＩＩＩ：
【化５０】
2020528909.tif 000394
のうちの１つの、実施形態１の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
実施形態３：
式ＶまたはＶＩ：
【化５１】
2020528909.tif 000395
の、実施形態１または２のいずれか１つに記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
実施形態４：
式Ｖ−ａまたはＶＩ−ａ：
【化５２】
2020528909.tif 000396
の、実施形態１〜３のいずれか１つに記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
実施形態５：
Ｒ７が−ＮＨ２または−ＮＨＲ７Ａである、実施形態１〜４のいずれか１つに記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
実施形態６：
式Ｖ−ｃまたはＶＩ−ｃ：
【化５３】
2020528909.tif 000397
のうちの１つの、実施形態１〜５のいずれか１つに記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
実施形態７：
Ｒ３ＡおよびＲ７Ａの各々が独立してＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣによって置換されており、ただし、Ｒ３ＡまたはＲ７Ａのいずれもフェニルではない、実施形態１〜６のいずれか１つに記載の化合物。
実施形態８：
Ｒ７ＡがＣ１〜６脂肪族である、実施形態１〜７のいずれか１つに記載の化合物。
実施形態９：
Ｒ７Ａがメチルである、実施形態１〜８のいずれか１つに記載の化合物。
実施形態１０：
本明細書の表１に図示される化合物から選択される、実施形態１〜９のいずれか１つに記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
実施形態１１：
実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含有する、薬学的組成物。
実施形態１２：
医薬として使用するための、請求項１〜１０の化合物、または請求項１１に記載の薬学的組成物。
実施形態１３：
生物学的サンプルにおいてＴＹＫ２を阻害する方法、必要に応じてインビトロの方法であって、該サンプルを、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩、あるいは請求項１１に記載の薬学的組成物と接触させる工程を包含する、方法。
実施形態１４：
患者における、ＴＹＫ２媒介性の障害、疾患、または状態の処置において使用するための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物であって、該患者に、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物を投与する工程を包含する、方法。
実施形態１５：
実施形態１４に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物であって、前記障害が、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害から選択される、化合物または薬学的組成物。
実施形態１６：
前記障害が自己免疫障害である、実施形態１５に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態１７：
前記自己免疫障害が、１型糖尿病、強直性脊椎炎、皮膚エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、全身性硬化症、乾癬、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される、実施形態１６に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態１８：
前記障害が炎症性障害である、実施形態１５に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態１９：
前記炎症性障害が、関節リウマチ、喘息、慢性閉塞性肺疾患、乾癬、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される、実施形態１８に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２０：
前記障害が増殖性障害である、実施形態１５に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２１：
前記増殖性障害が血液学的がんである、実施形態２０に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２２：
前記増殖性障害が白血病である、実施形態２０に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２３：
前記白血病がＴ細胞白血病である、実施形態２２に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２４：
前記Ｔ細胞白血病がＴ細胞急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）である、実施形態２３に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２５：
前記増殖性障害が、ＴＹＫ２における１つまたは複数の活性化変異に関連する、実施形態２０に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２６：
前記障害が移植に関連する、実施形態１５に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２７：
前記障害が、移植拒絶または移植片対宿主病である、実施形態２６に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２８：
前記障害が内分泌性障害である、実施形態１５に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態２９：
前記内分泌性障害が、多嚢胞性卵巣症候群、クルゾン症候群、または１型糖尿病である、実施形態２８に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態３０：
前記障害が神経学的障害である、実施形態１５に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態３１：
前記神経学的障害がアルツハイマー病である、実施形態３０に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
実施形態３２：
前記障害が、Ｉ型インターフェロン、ＩＬ−１０、ＩＬ−１２、またはＩＬ−２３のシグナル伝達に関連する、実施形態１４に従う使用のための、実施形態１〜１０のいずれか１つに記載の化合物、または実施形態１１に記載の薬学的組成物。
【実施例】
【０３００】
例示
以下の実施例に示されるように、ある特定の例示的実施形態では、化合物は、下記の一般手順に従って調製される。一般的方法は、本発明のある特定の化合物の合成を示すが、以下の一般的方法、および当業者に公知である他の方法が、すべての化合物ならびに本明細書に記載されるようなこれらの化合物の各々のサブクラスおよび種に適用され得ることが、理解される。本発明のさらなる化合物を、実施例において本明細書中に記載される方法、および当業者に公知である方法と実質的に類似の方法によって、調製した。
一般手順Ａ（酸−アミンカップリング）：
【化５４】
2020528909.tif 000398
【０３０１】
化合物１．１の合成。１（４ｇ、１２．２６ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４０ｍＬ）中の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（９．３２ｇ、２４．５３ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして室温で１５分間撹拌した。これにジイソプロピルエチルアミン（６．４０ｍＬ、３６．７８ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、その後、シクロプロパンアミン（０．６９９ｇ、１２．２６ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で５分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４０％の酢酸エチル中に溶出させて、１．１（２．４ｇ、５３．６９％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
一般手順Ｂ（Ｂｕｃｈｗａｌｄアミノ化）：
【化５５】
2020528909.tif 000399
【０３０２】
化合物１．２の合成。１（０．１２５ｇ、０．３４２ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の溶液に、１．１（０．０８２ｇ、０．４１０ｍｍｏｌ、１．２当量）、炭酸ナトリウム（０．０７２ｇ、０．６８４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．０１５ｇ、０．０１７ｍｍｏｌ、０．０５当量）および４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）−９，９−ジメチルキサンテン（０．０１９ｇ、０．０３４ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１００℃で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中３％のメタノールを溶出液として使用するコンビフラッシュによりさらに精製して、純粋な１．２（０．０７０ｇ、３８．６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３２．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
一般手順Ｃ  （ＢＯＣ脱保護）：
【化５６】
2020528909.tif 000400
【０３０３】
化合物１．２の合成。化合物１（０．０７０ｇ、０．１３１ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解させ、そしてトリフルオロ酢酸（０．１ｍＬ）をこの反応混合物に添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋な１．２（０．０４０ｇ、７０．１７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４３２．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
コアＡ：  ７−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ）−５−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボン酸の調製。
【化５７】
2020528909.tif 000401
【０３０４】
化合物１．１の合成。（５０ｇ、３２２．２５ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（２５０ｍＬ）中の溶液に、マロン酸ジエチル（１０３．２ｇ、６４４．５１ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、ナトリウムエトキシド（７５ｍＬ、２１％のエタノール溶液、３．０当量）を滴下により添加した。反応混合物を、還流下で加熱しながら２０時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを水に溶解させ、濃塩酸でｐＨ約３〜４まで酸性にした。沈殿した固体を濾過し、水、ジエチルエーテルで洗浄し、そして十分に乾燥させて、純粋な１．１（４３ｇ、５９．７９％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２４．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３０５】
化合物１．２の合成。１．１（４３ｇ、１９２．６ｍｍｏｌ、１．０当量）のオキシ塩化リン（１９１ｇ、１２５１ｍｍｏｌ、６．５当量）中の混合物に、ジエチルアニリン（４３ｇ、２８８．９ｍｍｏｌ、１．５当量）を添加した。反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを氷冷水中に移し、そしてジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、飽和重炭酸ナトリウム溶液、次いでブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして圧力までの減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２（３５ｇ、６９．８５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３０６】
化合物１．３の合成。１．２（３５ｇ、１３４．５８ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（３５０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（１８．５７ｇ、１３４．５８ｍｍｏｌ、１．０当量）を０℃で添加し、その後、メチルアミン（水中４０％）（１０．９５ｍＬ、１４１．３ｍｍｏｌ、１．０５当量）添加し、そして反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを氷冷水中に移した。沈殿した固体を濾過し、水で洗浄し、そして減圧下で十分に乾燥させて、１．３を得た。（３０ｇ、８７．５３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５５．６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３０７】
化合物１．４の合成。１．３（３０ｇ、１１７．８ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（３００ｍＬ）中の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（１．４３，１１．７８ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、その後、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（５１．３６ｇ、２３５．６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして反応混合物を室温で１２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１２％の酢酸エチル中に溶出させて、１．４を得た。（２６ｇ、６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３０８】
コアＡの合成。１．４（２０ｇ、５６．３７ｍｍｏｌ、１．０当量）のトルエン（２００ｍＬ）中の懸濁物に、トリブチルスズ酸化物（６７．１９ｇ、１１２．７３ｍｍｏｌ、２．０）を添加し、そして反応混合物を１２０℃で１２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを飽和重炭酸ナトリウム溶液に溶解させ、そしてヘキサンで洗浄した。水層を分離し、そして１Ｎの塩酸でｐＨ約５〜６まで酸性にし、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して固体を得、これをヘキサンで摩砕して、純粋なコアＡを得た。（１３．２ｇ、７１．６７％）。1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  12.63  (s,  1H),  8.63(s,  1H),  7.55  (s,  1H),  3.31  (s,  3H),  1.29  (s,  9H)。
コアＢ：  ５−クロロ−７−（ジベンジルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミドの調製
【化５８】
2020528909.tif 000402
【０３０９】
化合物１．１の合成。１（５０ｇ、４６２．５ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（４００ｍＬ）中の溶液に、マロン酸ジエチル（１４１ｍＬ、９２５．０６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、ナトリウムエトキシド（エタノール中２１％）（１０８ｍＬ、１３８７．５ｍｍｏｌ、３．０当量）を滴下により添加した。反応混合物を、還流下で加熱しながら１０時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを水に溶解させ、濃塩酸でｐＨ約３〜４まで酸性にした。沈殿した固体を濾過し、水、ジエチルエーテルで洗浄し、そして十分に乾燥させて、純粋な１．１（５０ｇ、６１．３８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７７．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３１０】
化合物１．２の合成。１．１（５０ｇ、２８３．８７ｍｍｏｌ、１．０当量）のオキシ塩化リン（１６３ｍＬ、１７０４．５４ｍｍｏｌ、６．０当量）中の混合物に、ジエチルアニリン（６８．２６ｍＬ、４２６．１３ｍｍｏｌ、１．５当量）を添加した。反応混合物を９０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを氷冷水中に移し、そしてジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、飽和重炭酸ナトリウム溶液、次いでブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして圧力までの減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２（４５ｇ、７４．４２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２１４．０２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３１１】
化合物１．３の合成。１．２（１０ｇ、４６．９４ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（３１５ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（７．１２ｇ、５１．６３ｍｍｏｌ、１．１当量）を０℃で添加し、その後、ジベンジルアミン（９．９７ｍＬ、５１．６３ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加し、そして反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを氷冷水中に移した。沈殿した固体を濾過し、水で洗浄し、そして減圧下で十分に乾燥させて、１．３を得た。（１１ｇ、６２．６８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３７４．８４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３１２】
コアＢの合成。１．３（１１ｇ、２９．４２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、トルエン：エタノール：水の混合物（１６０ｍＬ、１．０：０．５：０．２５）中の溶液に、トリフェニルホスフィン（ｔｒｉｐｈｅｎｙｌｐｈｏｓｏｈｉｎｅ）（１．５４，５．８８ｍｍｏｌ、０．２当量）を０℃で添加し、その後、アセトアルドキシム（３．４７ｇ、５８．８４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして反応混合物を１１０℃で５時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、コアＢを得た。（４．３ｇ、３７．２９％）。MS(ES):m/z  392.86[M+H]+,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.48  (s,  1H),  7.44-7.28  (m,  10H),  6.46  (s,  1H),  5.19  (s,  4H)。
コアＣ：  ５−クロロ−７−（ジベンジルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボン酸エチルの調製。
【化５９】
2020528909.tif 000403
【０３１３】
化合物１の合成。化合物を、コア合成の実験手順［０００２］に従って合成した。
【０３１４】
コアＣの合成  １（１．０ｇ、３．８５ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（８ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（１．０６ｇ、７．７ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、ジベンジルアミン（０．８３４ｇ、４．２３ｍｍｏｌ、１．１当量）を滴下により添加した。反応混合物を室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、沈殿した固体を濾過し、水、その後ジエチルエーテルで洗浄し、そして十分に乾燥させて、純粋なコアＣ（１．０ｇ、６２％）を得た。MS(ES):m/z  421.9[M+H]+。1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.47  (s,  1H),  7.39-7.35(m,  6H),  7.30-7.26  (m,  4H),  6.18  (s,  1H),  5.37  (s,  4H),  4.47-4.42  (q,  2H),  1.46-1.43  (t,  3H)。
中間体Ａ：  ３−アミノ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）ピリジン−２（１Ｈ）−オン
【化６０】
2020528909.tif 000404
【０３１５】
化合物Ａ．２の合成。Ａ（０．６０ｇ、２．８６ｍｍｏｌ、１．０当量）の、エタノール：アセトニトリル（１：１）（１ｍＬ）中の溶液に、Ａ．１（０．４０ｇ、２．８６ｍｍｏｌ，１．０当量）、酢酸銅（０．５１ｇ、２．８６ｍｍｏｌ、１．０当量）、モレキュラーシーブ（０．４０ｇ、２．８６ｍｍｏｌ，１．０当量）およびトリエチルアミン（０．５ｇ、５．７２ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物をセライトで濾過し、そして生成物をメタノールで洗浄した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製して、純粋なＡ．２（０．１９ｇ、２９．９４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２２．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３１６】
中間体Ａの合成。Ａ．２（０．１９ｇ、０．８５ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（３ｍＬ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．０４ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で２４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、中間体Ａ（０．０６ｇ、３６．１３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
中間体Ｂ−ｉおよびＢ−ｉｉ：（Ｓ）−３−アミノ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）ピリジン−２（１Ｈ）−オン（Ｂ−ｉ）および（Ｒ）−３−アミノ−１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）ピリジン−２（１Ｈ）−オン（Ｂ−ｉｉ）。
【化６１】
2020528909.tif 000405
【０３１７】
中間体Ａの合成。化合物を、中間体Ａの実験プロトコルに従って合成して、中間体Ａを得た。（収率：３６．１３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３１８】
化合物Ｂ−ｉおよびＢ−ｉｉの合成。中間体Ａの異性体（０．８ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）、およびメタノール中０．３％のジエチルアミンを共溶媒として、４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な１ａを得た。画分−１および１ｂ。画分−２（ＦＲ−ｂ）。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な画分−１を得た。（０．３ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な画分−２を得た。（０．３ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
実施例１：  Ｎ−シクロプロピル−５−（（３，５−ジメチルフェニル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１）。
【化６２】
2020528909.tif 000406
【０３１９】
化合物１．１の合成。１（１０ｇ、６４．４５ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（３００ｍＬ）中の溶液に、マロン酸ジエチル（２０．６５ｇ、１２８．９ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、ナトリウムエトキシド（７４．９７ｇ、２１％のエタノール溶液、３．５９当量）を滴下により添加した。この反応混合物を、還流下で加熱しながら１８時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを水に溶解させ、濃塩酸でｐＨ約３〜４まで酸性にした。その沈殿した固体を濾過し、水、ジエチルエーテルで洗浄し、そして乾燥させて、純粋な１．１（１０ｇ、６９．５２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２４．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２０】
化合物１．２の合成。１．１（３ｇ、１３．４４ｍｍｏｌ、１．０当量）のオキシ塩化リン（８．７ｍＬ）中の混合物に、ジエチルアニリン（３．３７ｇ、２２．５６ｍｍｏｌ、１．６８当量）を添加した。この反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を氷冷水で希釈し、飽和重炭酸ナトリウム溶液で中和し、そしてジクロロメタンで抽出した。その有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして圧力までの減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２（３．０ｇ、８５．８２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２１】
化合物１．３の合成。１．２（３．０ｇ、１１．５４ｍｍｏｌ、１．０当量）のイソプロピルアルコール（３０ｍＬ）中の溶液に、ジイソプロピルエチルアミン（４．２ｍＬ、２３ｍｍｏｌ、２．０当量）を０℃で添加し、その後、メチルアミン（６．９ｍＬ、１３ｍｍｏｌ、１．２当量）を添加し、そしてこの反応混合物を８０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を減圧下で濃縮して、粗製残渣を得た。この残渣に水を添加し、そしてこの混合物をジクロロメタンで抽出した。その有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして圧力までの減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４０％の酢酸エチル中に溶出させて、１．３を得た。（２．９ｇ、９５．１２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２２】
化合物１．４の合成。１．３（２．９ｇ、１１．３９ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（０．１３８ｇ、１．１３９ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、その後、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（４．７９ｇ、２２．７８，２．０当量）を添加し、そしてこの反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を水で希釈し、そしてその生成物をジクロロメタンで抽出した。その有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１０％の酢酸エチル中に溶出させて、１．４を得た。（２．９ｇ、７１．７８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２３】
化合物１．５の合成。１．４（１．０ｇ、２．８２ｍｍｏｌ、１．０当量）および３，５−ジメチルアニリン（２ｍＬ）の混合物を８０℃〜８５℃で１．５時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を水で希釈し、そしてその生成物をジクロロメタンで抽出した。その有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、１．５を得た。（１．０ｇ、８０．７２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４０．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２４】
化合物１．６の合成。１．５（１．０ｇ、２．２８ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（１５ｍＬ、１：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．９５７ｇ、２２．８ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。この残渣に１Ｎの水性塩酸を添加して、１０℃でｐＨ約６〜６．５に調整した。その生成物をジクロロメタンで抽出した。その有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、１．６（０．８ｇ、８５．４５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２５】
化合物１．７の合成。１．６（０．１１０ｇ、０．２６７ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．２０３ｇ、０．５３５ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そしてこの混合物を室温で２０分間撹拌した。この混合物に、ジイソプロピルエチルアミン（０．１４ｍＬ、０．８０１ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、その後、シクロプロパンアミン（０．０３０ｇ、０．５３５ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を水で希釈し、そしてその生成物を酢酸エチルで抽出した。その有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、１．７を得た。（０．０７０ｇ、５８．１２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４５１．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２６】
化合物Ｉ−１の合成。化合物１．７（０．０７０ｇ、０．１５５ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解させ、そしてトリフルオロ酢酸（０．１ｍＬ）をこの反応混合物に添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を水中に注ぎ、飽和重炭酸塩溶液で塩基性にし、そしてその生成物を酢酸エチルで抽出した。その有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋なＩ−１（０．０２５ｇ、４５．９２％）を得た。MS(ES):m/z  351.56[M+H]+,  LCMS純度:  96.68%,  HPLC純度:  96.09%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.32  (s,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.97-7.96  (d,  J=3.2Hz,  1H),  7.86-7.85  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.14(s,  2H),  6.73(s,  1H),  5.50(s,  1H),  2.91(s,  3H),  2.77-2.74(m,  1H),  2.30(s,  6H),  0.72-0.67(m,  2H),  0.35(m,  2H)。
実施例２：  ５−（（３，５−ジメチルフェニル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２）。
【化６３】
2020528909.tif 000407
【０３２７】
化合物１．７の合成。１．６（０．１５０ｇ、０．３６４ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．２７６ｇ、０．７２８ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そしてこの混合物を室温で２０分間撹拌した。この混合物に、ジイソプロピルエチルアミン（０．１９５ｍＬ、１．０９２ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、その後、塩化アンモニウム（０．０５８ｇ、１．０９２ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を水で希釈し、そしてその生成物を酢酸エチルで抽出した。その有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４０％の酢酸エチル中に溶出させて、１．７を得た。（０．０７０ｇ、４６．７８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１１．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３２８】
化合物Ｉ−２の合成。化合物１．７（０．０７０ｇ、０．１７０ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解させ、そしてトリフルオロ酢酸（０．１ｍＬ）をこの反応混合物に添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、この混合物を水で希釈し、飽和重炭酸塩溶液で塩基性にし、そしてその生成物を酢酸エチルで抽出した。その有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋なＩ−２（０．０２５ｇ、９４．４７％）を得た。MS(ES):m/z  311.54[M+H]+,  LCMS純度:  98.61%,  HPLC純度:  97.72%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.37  (s,  1H),  8.13  (s,  1H),  7.85-7.84  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.53(s,  1H),  7.34(s,  1H),  6.66(s,  1H),  5.51(s,  1H),  2.91(s,  3H),  2.25(s,  6H)。
【０３２９】
実施例３。ＴＹＫ２  ＪＨ２ドメイン結合アッセイ
【０３３０】
ＪＨ２ドメインに対する本発明の化合物の結合定数を、ＫＩＮＯＭＥｓｃａｎ（登録商標）アッセイ（ＤｉｓｃｏｖｅＲｘ）についての以下のプロトコールによって決定した。ヒトＴＹＫ２（ＪＨ２ドメイン−シュードキナーゼ）の部分長コンストラクト（参照配列ＮＰ＿００３３２２．３に基づくアミノ酸Ｇ５５６〜Ｄ８８８）とＮＦκＢのＤＮＡ結合ドメインとの融合タンパク質を、一過性にトランスフェクトしたＨＥＫ２９３細胞において発現させた。これらのＨＥＫ２９３細胞から、製造業者の説明書に従い、Ｐｒｏｔｅａｓｅ  Ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  Ｃｏｃｋｔａｉｌ  Ｃｏｍｐｌｅｔｅ（Ｒｏｃｈｅ）およびＰｈｏｓｐｈａｔａｓｅ  Ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  Ｃｏｃｋｔａｉｌ  Ｓｅｔ  ＩＩ（Ｍｅｒｃｋ）の存在下でＭ−ＰＥＲ抽出バッファー（Ｐｉｅｒｃｅ）中で抽出物を調製した。ＴＹＫ２（ＪＨ２ドメイン−シュードキナーゼ）融合タンパク質をｑＰＣＲリードアウトのアンプリコンに融合させたＮＦκＢ結合部位（５’−ＧＧＧＡＡＴＴＣＣＣ−３’）を含有するキメラ二重鎖ＤＮＡ−タグで標識し、これを、発現抽出物に直接加えた（結合反応物中のＤＮＡ−タグの最終濃度は０．１ｎＭである）。
【０３３１】
ストレプトアビジンコーティングした磁気ビーズ（Ｄｙｎａｌ  Ｍ２８０）を室温で３０分間ビオチン化した小分子リガンドで処理し、アフィニティ樹脂  結合アッセイを生成させた。リガンド付加ビーズを過剰のビオチンでブロックし、ブロッキングバッファー（ＳｅａＢｌｏｃｋ（Ｐｉｅｒｃｅ）、１％  ＢＳＡ、０．０５％  Ｔｗｅｅｎ  ２０、１ｍＭ  ＤＴＴ）で洗浄して、未結合のリガンドを除去し、非特異的な結合を低減させた。
【０３３２】
結合反応は、１６μｌのＤＮＡ−タグ付加キナーゼ抽出物、３．８μｌのリガンド付加アフィニティビーズおよび０．１８μｌの試験化合物（ＰＢＳ／０．０５％  Ｔｗｅｅｎ  ２０／１０ｍＭ  ＤＴＴ／０．１％  ＢＳＡ／２μｇ／ｍｌ  超音波破砕済みサケ精子ＤＮＡ）］を組み合わせることによって構築した。抽出物は、いかなる酵素精製ステップも行わずに、全体として１０，０００倍以上のストック希釈（最終的なＤＮＡ−タグ付加酵素濃度＜０．１ｎＭ）で結合アッセイにおいて直接使用した。抽出物を、ＤＮＡ−タグとともにロードし、２段階プロセスにおいて結合反応へと希釈した。最初の抽出物は、１０ｎＭ  ＤＮＡ−タグを含有する１×結合バッファー（ＰＢＳ／０．０５％  Ｔｗｅｅｎ  ２０／１０ｍＭ  ＤＴＴ／０．１％  ＢＳＡ／２μｇ／ｍｌ  超音波破砕済みサケ精子ＤＮＡ）中で１：１００希釈した。この希釈物を、室温で１５分間平衡化させ、その後、引き続いて１×結合バッファー中で１：１００希釈した。試験化合物は、１００％  ＤＭＳＯ中の１１１×ストックとして調製した。Ｋｄは、３点のＤＭＳＯ対照点を伴う、１１点の化合物３倍希釈シリーズを用いて決定した。Ｋｄ測定のための全化合物は、１００％  ＤＭＳＯ中で音響移送（非接触式の分注）によって配置させる。その後、ＤＭＳＯの最終濃度が０．９％となるように、これらの化合物を直接アッセイへと希釈した。全ての反応は、ポリプロピレン３８４ウェルプレートにおいて行った。各々が０．０２ｍＬの最終容量であった。アッセイを、振盪させながら室温で１時間インキュベートした。その後、ビーズをペレット状にし、洗浄バッファー（１×ＰＢＳ、０．０５％  Ｔｗｅｅｎ  ２０）で洗浄して、移動させられたキナーゼと試験化合物を除去した。洗浄したビーズを溶出バッファー（１×ＰＢＳ、０．０５％  Ｔｗｅｅｎ  ２０、０．５μＭ  非ビオチン化アフィニティリガンド）中に再懸濁し、振盪させながら室温で３０分間インキュベートした。溶出物中のキナーゼ濃度をｑＰＣＲによって測定した。ｑＰＣＲ反応は、０．１５μＭアンプリコンプライマーおよび０．１５μＭアンプリコンプローブを含有する７．５μＬのｑＰＣＲマスターミックスに２．５μＬのキナーゼ溶出物を添加ことによって構築した。ｑＰＣＲプロトコールは、９５℃で１０分間のホットスタート、それに続く、９５℃で１５秒間、６０℃で１分間の３５サイクルから成った。
【０３３３】
試験化合物は、１００％  ＤＭＳＯ中の１１１×ストックとして調製した。Ｋｄは、３点のＤＭＳＯ対照点を伴う、１１点の化合物３倍希釈シリーズを用いて決定した。Ｋｄ測定のための全化合物は、１００％  ＤＭＳＯ中で音響移送（非接触式の分注）によって配置させる。その後、ＤＭＳＯの最終濃度が０．９％となるように、これらの化合物を直接アッセイへと希釈した。Ｋｄは、３０，０００ｎＭの化合物最高濃度を用いて決定した。Ｋｄ測定は、二連で実施した。
【０３３４】
結合定数（Ｋｄ）は、Ｈｉｌｌの式を用い、標準的な用量−応答曲線により計算した：
【数１】
2020528909.tif 000408
【０３３５】
Ｈｉｌｌ勾配は−１に設定した。Ｌｅｖｅｎｂｅｒｇ−Ｍａｒｑｕａｒｄｔアルゴリズム（Ｌｅｖｅｎｂｅｒｇ、Ｋ．，Ａ  ｍｅｔｈｏｄ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ｓｏｌｕｔｉｏｎ  ｏｆ  ｃｅｒｔａｉｎ  ｎｏｎ−ｌｉｎｅａｒ  ｐｒｏｂｌｅｍｓ  ｉｎ  ｌｅａｓｔ  ｓｑｕａｒｅｓ，Ｑ．Ａｐｐｌ．Ｍａｔｈ．２，１６４−１６８（１９４４））とともに非線形最小二乗法フィッティングを用いて、曲線をフィッティングさせた。
【０３３６】
Ｔｙｋ２  ＪＨ２ドメイン結合アッセイの結果を表２に与える。「Ａ」と表示される化合物は、２００ｐＭ未満のＫｄを有した；「Ｂ」と表示される化合物は、２００ｐＭと１ｎＭとの間のＫｄを有した；「Ｃ」と表示される化合物は、１ｎＭと１０ｎＭとの間のＫｄを有した；そして「Ｄ」と表示される化合物は、１０ｎＭより高いＫｄを有した。
【表２−１】
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【表２−２】
2020528909.tif 000410
【表２−３】
2020528909.tif 000411
【表２−４】
2020528909.tif 000412
【表２−５】
2020528909.tif 000413
【表２−６】
2020528909.tif 000414
【表２−７】
2020528909.tif 000415
【表２−８】
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【表２−９】
2020528909.tif 000417
【表２−１０】
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【表２−１１】
2020528909.tif 000419
【表２−１２】
2020528909.tif 000420
【表２−１３】
2020528909.tif 000421
【表２−１４】
2020528909.tif 000422
【表２−１５】
2020528909.tif 000423
【表２−１６】
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【表２−１７】
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【表２−１８】
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【表２−１９】
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【表２−２０】
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【表２−２１】
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【表２−２２】
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【表２−２３】
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【表２−２４】
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【表２−２５】
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【表２−２６】
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【表２−２７】
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【表２−２８】
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【表２−２９】
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【表２−３０】
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【表２−３１】
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【表２−３２】
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【表２−３３】
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【０３３７】
実施例４。Ｔｙｋ２およびＪＡＫ２の放射性キナーゼアッセイ
【０３３８】
ペプチド基質、［ＫＫＳＲＧＤＹＭＴＭＱＩＧ］、（２０μＭ）は、反応緩衝液（２０ｍＭのＨｅｐｅｓ  ｐＨ７．５、１０ｍＭのＭｇＣｌ２、１ｍＭのＥＧＴＡ、０．０２％のＢｒｉｊ３５、０．０２ｍｇ／ｍＬのＢＳＡ、０．１ｍＭのＮａ３ＰＯ４、２ｍＭのＤＴＴ、１％のＤＭＳＯ）中で調製される。ＴＹＫ２（Ｉｎｖｉｔｒｏｇｅｎ）キナーゼが添加され、続いて、ＤＭＳＯ中の化合物が添加される。３３ＰＡＴＰが添加され、１０μＭのＡＴＰ中で反応が開始する。キナーゼ反応を室温で１２０分間インキュベートし、反応物をＰ８１イオン交換紙（Ｗｈａｔｍａｎ＃３６９８−９１５）上にスポットし、次いで、放射能カウントを読み取る前に、０．７５％のリン酸中で広範囲にわたって洗浄する。ＪＡＫ２（Ｉｎｖｉｔｒｏｇｅｎ）キナーゼアッセイについては、ペプチド基質のポリ［Ｇｌｕ：Ｔｙｒ］（４：１），０．２ｍｇ／ｍｌを、ＴＹＫ２についてと同様に行う反応において、使用する。
【０３３９】
Ｔｙｋ２およびＪＡＫ２の放射性キナーゼアッセイは、Ｔｙｋ２キナーゼドメイン（ＪＨ１）における阻害の百分率、およびＪＡＫ２キナーゼドメイン（ＪＨ１）における阻害の百分率を測定する。このアッセイの結果を、１０μＭでの阻害の百分率として表す。
【０３４０】
Ｔｙｋ２およびＪＡＫ２の放射性キナーゼアッセイの結果を表３に与える。「Ａ」と表示される化合物は、５０未満の、１０μＭでの阻害の百分率を有した；「Ｂ」と表示される化合物は、５０と７０との間の、１０μＭでの阻害の百分率を有した；「Ｃ」と表示される化合物は、７０と９０との間の、１０μＭでの阻害の百分率を有した；そして「Ｄ」と表示される化合物は、９０より高い、１０μＭでの阻害の百分率を有した。
【０３４１】
【表３−１】
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【表３−２】
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【表３−３】
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【表３−４】
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【表３−５】
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【表３−６】
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【表３−７】
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【表３−８】
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【表３−９】
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【表３−１０】
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【表３−１１】
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【表３−１２】
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【表３−１３】
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【表３−１４】
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【表３−１５】
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【表３−１６】
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【表３−１７】
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【表３−１８】
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【表３−１９】
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【表３−２０】
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【表３−２１】
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【表３−２２】
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【表３−２３】
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【表３−２４】
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【表３−２５】
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【表３−２６】
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【表３−２７】
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【表３−２８】
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【表３−２９】
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【表３−３０】
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【表３−３１】
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【表３−３２】
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【表３−３３】
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【表３−３４】
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【表３−３５】
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【表３−３６】
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【表３−３７】
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【表３−３８】
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【表３−３９】
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【表３−４０】
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【表３−４１】
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【表３−４２】
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【表３−４３】
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【表３−４４】
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【表３−４５】
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【表３−４６】
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【表３−４７】
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【表３−４８】
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【表３−４９】
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【０３４２】
実施例５。Ｔｙｋ２およびＪＡＫ２のカリパスアッセイ
【０３４３】
カリパス機は、オフチップモビリティシフトアッセイを利用して、キナーゼアッセイからのリン酸化ペプチド基質を、マイクロ流体力学技術を使用して検出する。これらのアッセイを、ＡＴＰ  Ｋｍに等価なＡＴＰ濃度、および１ｍＭのＡＴＰで行う。化合物をＤＭＳＯ中に系列希釈し、次いでアッセイバッファ（２５ｍＭのＨＥＰＥＳ（ｐＨ７．５）、０．０１％のＢｒｉｊ−３５、０．０１％のＴｒｉｔｏｎ、０．５ｍＭのＥＧＴＡ）中にさらに希釈する。５ｕｌの希釈化合物を最初にウェルに添加し次いで１０ｕｌの酵素ミックスをウェルに添加し、その後、１０ｕＬの基質ミックス（１０ｍＭのＭｇＣｌ２中のペプチドおよびＡＴＰ）を添加して、反応を開始させた。反応物を２８℃で２５分間インキュベートし、次いで２５ｕｌの停止バッファ（１００ｍＭのＨＥＰＥＳ、０．０１５％のＢｒｉｊ−３５、５０ｍＭのＥＤＴＡ）を添加し、その後、カリパスで読み取った。１ｎＭの最終濃度のＪＡＫ２および９．７５ｎＭのＴＹＫ２は、Ｃａｒｎａ製であり、そして使用した基質は、それぞれ２０ｕＭおよび１６ｕＭのＡＴＰである。ＪＡＫ２アッセイはペプチド２２を、そしてＴＹＫ２アッセイはペプチド３０（Ｃａｌｉｐｅｒ）を、それぞれ３ｕＭで使用する。
【０３４４】
実施例６。ヒトＰＢＭＣにおけるＩＬ−１２誘発性ｐＳＴＡＴ４
【０３４５】
ヒトＰＢＭＣを、バフィーコートから単離し、必要に応じてアッセイのために凍結保存する。アッセイのための細胞を解凍し、血清を含有する完全培地中に再懸濁させ、次いで、１ウェル当たり１２０μｌが２００，０００個の細胞となるように、細胞を、１ｍｌ当たり１．６７  Ｅ６個の細胞まで希釈する。１５μｌの化合物またはＤＭＳＯを所望の濃度でウェルに添加し、３７℃で１時間インキュベートする。１５μｌの刺激物（最終濃度が１．７ｎｇ／ｍＬのＩＬ−１２）を、製造業者のプロトコール通りにＭＳＤの試薬で調製および分析した細胞溶解物を使用するｐＳＴＡＴ４および総ＳＴＡＴ４分析の前に３０分間添加する。アッセイにおける化合物の最終ＤＭＳＯ濃度は、０．１％である。
【０３４６】
ＩＬ−１２誘発性ｐＳＴＡＴ４アッセイは、Ｔｙｋ２／ＪＡＫ２（ヘテロ二量体複合体）により媒介されるＩＬ−１２誘発性ＳＴＡＴ４リン酸化の阻害を評価する。
【０３４７】
ヒトＰＢＭＣにおけるＩＬ−１２誘発性ｐＳＴＡＴ４の結果を表４に与える。「Ａ」と表示される化合物は、０．１μＭ未満のＩＣ５０を有した；「Ｂ」と表示される化合物は、０．１〜０．５μＭの間のＩＣ５０を有した；「Ｃ」と表示される化合物は、０．５〜１．０μＭの間のＩＣ５０を有した；そして「Ｄ」と表示される化合物は、１．０μＭより高いＩＣ５０を有した。
【０３４８】
【表４−１】
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【表４−２】
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【表４−３】
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【表４−４】
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【表４−５】
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【表４−６】
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【表４−７】
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【表４−８】
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【表４−９】
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【表４−１０】
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【０３４９】
実施例７。ヒトＰＢＭＣにおけるＧＭ−ＣＳＦ誘発性ｐＳＴＡＴ５。
【０３５０】
細胞を、上記手順においてと同様に、分析のために調製し、そして調製した細胞溶解物を用いたｐＳＴＡＴ５および全ＳＴＡＴ５分析の２０分前に、１５μｌのＧＭ−ＣＳＦ（最終濃度５ｎｇ／ｍＬ）を添加し、そして、製造業者のプロトコールに従ってＭＳＤ試薬により分析する。このアッセイにおける化合物の最終ＤＭＳＯ濃度は、０．１％である。
【０３５１】
ＧＭ−ＣＳＦ誘発性ｐＳＴＡＴ５アッセイは、ＪＡＫ２細胞選択性アッセイであり、ＪＡＫ２／ＪＡＫ２ホモ二量体複合体により媒介されるＧＭ−ＣＳＦ誘発性ＳＴＡＴ５リン酸化の阻害を評価する。
【０３５２】
ＧＭ−ＣＳＦ誘発性ｐＳＴＡＴ５アッセイの結果を表５に与える。「Ａ」と表示される化合物は、ＩＣ５０＞５０μＭを有した；「Ｂ」と表示される化合物は、＞１２，５、＞２０、＞２５、または＞３０μＭのＩＣ５０結果を有した；「Ｃ」と表示される化合物は、＞２．５または＞１０μＭのＩＣ５０結果を有した；そして「Ｄ」と表示される化合物は、＞０．３、＞０．５、または＞１．０μＭのＩＣ５０結果を有した。
【０３５３】
【表５−１】
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【表５−２】
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【表５−３】
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【表５−４】
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【表５−５】
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【表５−６】
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【表５−７】
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【表５−８】
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【表５−９】
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【表５−１０】
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【０３５４】
実施例８。エキソビボマウスＩＬ−１２誘発性ＩＦＮγ研究
【０３５５】
Ｃ５７／ＢＬ６マウスに、１０ｍＬ／ｋｇの容量でビヒクルまたは様々な用量の化合物のいずれかの単一経口用量を与える。投薬から３０分〜１時間後に、動物を安楽死させ、大静脈を介してへパリンナトリウム採血管中に血液を集め、数回反転させる。その後、血液を抗ＣＤ３コーティングしたプレート上にプレーティングし、５％  ＣＯ２の加湿インキュベーター内で３７℃にて２４時間、ＲＰＭＩ培地中２ｎｇ／ｍｌのマウスＩＬ−１２で刺激した。インキュベーションの終わりに、血液を２６０ｇで５分間遠心分離して、上清を集める。上清中のＩＦＮγ濃度を、マウスＩＦＮγ  ＭＳＤキット（Ｍｅｓｏ  Ｓｃａｌｅ  Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ）を製造業者の説明書に従って用いて決定する。採血時に、ＬＣ−ＭＳ／ＭＳによる薬物レベル分析のために血漿を集める。
【０３５６】
実施例９。Ｔ−ＡＬＬ細胞増殖アッセイ
【０３５７】
Ｔ−ＡＬＬ細胞株ＫＯＰＴ−Ｋ１、ＨＰＢ−ＡＬＬ、ＤＮＤ−４１、ＰＥＥＲおよびＣＣＲＦ−ＣＥＭを、１０％胎仔ウシ血清およびペニシリン／ストレプトマイシンを含むＲＰＭＩ−１６４０中で培養する。細胞を、９６ウェルプレート中、１×１０４細胞／ウェルで三連でプレートする。Ｔ−ＡＬＬ細胞株ＤＵ．５２８、ＬＯＵＣＹおよびＳＵＰ−Ｔ１３を、同じ培地中で培養し、１．５×１０４細胞／ウェルの密度でプレートする。細胞を、ＤＭＳＯまたは異なる濃度の本発明の各化合物で処理する。薬物に対する７２時間曝露時点での細胞生存率をＣｅｌｌＴｉｔｅｒ−Ｇｌｏ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ  Ｃｅｌｌ  Ｖｉａｂｉｌｉｔｙ  Ａｓｓａｙ（Ｐｒｏｍｅｇａ）によって評価する。ＣｅｌｌＴｉｔｅｒ−Ｇｌｏ  Ｒｅａｇｅｎｔをウェルに添加し、１０分間インキュベートする。その後、９６ウェルプレート発光リーダーを用いて、発光を測定する。細胞生存率は、１００％としてＤＭＳＯ処理したサンプルを用いて計算する。ＩＣ５０値は、ＧｒａｐｈＰａｄ  Ｐｒｉｓｍソフトウェアを用い、非線形回帰によって計算する。
実施例１０：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（（２−モルホリノエチル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３８８。
【化６４】
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【０３５８】
化合物１の合成。化合物を、Ｉ−３８７の実験プロトコルに従って合成して、１を得た。（収率：６４．６６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２６．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３５９】
化合物１．１の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、１．１を得た。（０．２００ｇ、３９．１９％）、ＭＳ（ＥＳ）：４８３．１９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３６０】
化合物１．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、１．２を得た。（０．０５８ｇ、２４．５４％）、ＭＳ（ＥＳ）：５７１．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３６１】
化合物Ｉ−３８８の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３８８を得た。（０．０３６ｇ、７５．２８％）、MS(ES):m/z  471.56[M+H]+,  LCMS純度:  98.38%,  HPLC純度:  98.69%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.90  (s,  1H),  8.21  (s,  2H),  7.89-7.88  (d,  J=3.6Hz  1H),  7.82-7.81  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.67  (s,  1H),  6.99-6.96  (m,  1H),  6.05(s,  1H),  4.87-4.71  (m,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.59  (s,  4H)  3.34  (s,  2H),  2.90-2.89  (d,  J=4Hz  ,1H),  2.63-2.59  (t,  J=13.2Hz,  2H),  2.47  (s,  4H),  1.20-1.10  (m,  1H),  0.76(bs,  1H)。
実施例１１：  Ｎ−シクロプロピル−７−（シクロプロピルアミノ）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３３６。
【化６５】
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【０３６２】
化合物１１の合成。化合物を、コアＡの合成の一般手順を使用して合成して、１１を得た。
【０３６３】
化合物１１．２の合成。１（５ｇ、１９．２３ｍｍｏｌ、１．０当量）および１１．１（１．２１ｇ、２１．１５ｍｍｏｌ、１．１当量）のエタノール（５０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（２．９２ｇ、２１．１５ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を冷氷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１３％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２（４ｇ、７４．１２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２８１．７１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３６４】
化合物１１．３の合成。１１．２（４ｇ、１４．２５ｍｍｏｌ、１．０当量）のジオキサン（３０ｍＬ）中の冷溶液に、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（４．６６ｇ、２１．３７ｍｍｏｌ、１．５当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．１７３ｇ、１．４２ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加した。この反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１１％の酢酸エチル中に溶出させて、１．３（４．２ｇ、７７．４４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３８１．８３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３６５】
化合物１１．５の合成。１１．３（０．８００ｇ、２．１０ｍｍｏｌ、１．０当量）および１１．４（０．２９０ｇ、２．３１ｍｍｏｌ、１．１当量）のジメチルホルムアミド（８ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（５．２ｍＬ、５．２６ｍｍｏｌ、２．５当量）を添加した。この反応物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１８％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．５を得た。（０．５００ｇ、５０．８０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６９．５１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３６６】
化合物１１．６の合成。１１．５（０．５００ｇ、１．０７ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（２０ｍＬ、２：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．４４９ｇ、１０．７ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を８０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１Ｎの塩酸で酸性にして１０℃でｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な１１．６（０．４００ｇ、８５．１０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４１．４６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３６７】
化合物１１．７の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、１１．７を得た。（０．０６０ｇ、５５．１１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８０．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３６８】
化合物Ｉ−３３６の合成化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３３６（０．０２５ｇ、５２．６６％）を得た。MS(ES):m/z  380.39[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.13%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.09  (s,  1H),  8.19  (s,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.949-7.941  (d,  J=  3.2Hz,  1H),  7.80  (s,  1H),  7.07-7.04  (m,  1H),  6.84  (m,  1H),  6.23  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  1.56  (bs,  1H),  1.24  (m,  1H),  0.84-00.82  (m,  2H),  0.72-0.69  (m,  4H),  0.34-0.36  (m,  2H)。
実施例１２：  ７−（シクロプロピルアミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３３７。
【化６６】
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【０３６９】
化合物１２の合成。化合物を、Ｉ−３３６の実験プロトコルに従って合成した。
【０３７０】
化合物１２．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、１．２を得た。（０．０７０ｇ、６１．９７％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９８．５３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３７１】
化合物Ｉ−３３７の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３３７を得た。（０．０５０ｇ、８９．４２％）、MS(ES):m/z  398.17[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.62%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.07  (s,  1H),  8.22  (s,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.18  (s,  1H),  7.91-7.90  (d,  J=4Hz,  1H),  7.83-7.82  (d,  J=4Hz,  1H),  7.01-6.99  (t,  J=8Hz,  1H),  6.28  (s,  1H),  4.87-4.69  (m,  1H),  3.96  (s,  3H),  2.91-2.88  (m,  1H),  2.60  (bs,  1H),  1.26-1.10  (m,  2H),  0.86-0.82  (m,  2H),  0.79-0.68  (m,  2H)。
実施例１３：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（（メチル−ｄ３）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３７４。
【化６７】
2020528909.tif 000514
【０３７２】
化合物１３の合成。化合物を、コア合成の実験手順［０００２］に従って合成した（収率：６９．８５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３７３】
化合物１３．１の合成。１３（１．５ｇ、５．７６ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（２０ｍＬ）中の溶液に、メチル−Ｄ３−アミン（０．２１５ｇ、６．３３ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、その後、炭酸カリウム（０．８７３ｇ、６．３３ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応混合物を室温で５時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中２０％の酢酸エチルにより精製して、１３．１を得た。（１．５ｇ、収率：１００％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５８．０８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３７４】
化合物１３．２の合成。１３．１（１．５ｇ、５．８２ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（０．０７１ｇ、０．５８ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、その後、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２．５３ｇ、１１．６４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして反応混合物を室温で１２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１２％の酢酸エチル中に溶出させて、１３．２を得た。（１．２ｇ、５７．６２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５８．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３７５】
化合物１３．３の合成。１３．２．（１．２ｇ、３．３５ｍｍｏｌ、１．０当量）のトルエン（２０ｍＬ）中の懸濁物に、トリブチルスズ酸化物（３．９９ｇ、６．７ｍｍｏｌ、２．０）を添加し、そして反応混合物を１２０℃で１２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これを飽和重炭酸ナトリウム溶液に溶解させ、そしてヘキサンで洗浄した。水層を分離し、そして１Ｎの塩酸でｐＨ約５〜６まで酸性にし、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して固体を得、これをヘキサンで摩砕して、純粋な１３．３を得た。（１ｇ、９０．４２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３３０．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３７６】
化合物１３．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、１３．５を得た。（０．４８０ｇ、４０．９２％）、ＭＳ（ＥＳ）：３８７．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３７７】
化合物１３．７の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、１３．７を得た。（０．０６５ｇ、５２．９９％）、ＭＳ（ＥＳ）：４７５．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３７８】
化合物Ｉ−３７４の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３７４を得た。（０．０２８ｇ、５４．６０％）、MS(ES):m/z  375.30[M+H]+,  LCMS純度:  99.13%,  HPLC純度:  98.12%,  キラルHPLC:  98.42%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92  (s,  1H),  8.24-8.20  (t,  J=7.6Hz,  2H),  7.91-7.89  (m,  2H),  7.83-7.82  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.00-6.97  (m,  1H),  5.94  (s,  1H),  4.87-4.72  (m,  1H),  2.90  (bs,  1H),  1.24-1.13  (m,  2H),  1.05-1.04  (m,  2H),  0.76-0.70  (m,  1H)。
実施例１４：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−７−（（メチル−ｄ３）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３７５。
【化６８】
2020528909.tif 000515
【０３７９】
化合物１４の合成。化合物を、Ｉ−３７４の実験プロトコルに従って合成して、１４を得た。（収率：４０．９２％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３８７．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８０】
化合物１４．１の合成。化合物を、Ｉ−３６６の実験プロトコルに従って合成して、１４．１を得た。（収率：７９．９８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １５１．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８１】
化合物１４．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、１４．２を得た。（０．０７０ｇ、５４．１０％）、ＭＳ（ＥＳ）：５０１．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８２】
化合物Ｉ−３７５の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３７５を得た。（０．０３５ｇ、６２．５０％）、MS(ES):m/z  401.50[M+H]+,  LCMS純度:  96.08%,  HPLC純度:  97.25%,  キラルHPLC:  99.31%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.69  (s,  1H),  8.19  (s,  2H),  7.92  (bs,  2H),  7.81-7.80  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.01-6.98  (m,  1H),  5.89  (s,  1H),  2.90  (bs,  1H),  1.19-1.12  (m,  1H),  1.24  (bs,  2H),  0.76-0.75  (m,  5H)。
実施例１５：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（（３−モルホリノプロピル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３７７。
【化６９】
2020528909.tif 000516
【０３８３】
化合物１５の合成。化合物を、Ｉ−３７６の実験プロトコルに従って合成して、１を得た。（収率：７８．４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５８８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８４】
化合物１５．２の合成。１（０．１５０ｇ、０．２８４ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．２１６ｇ、０．５６９ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして室温で１５分間撹拌した。これにジイソプロピルエチルアミン（０．３ｍＬ、１．４２ｍｍｏｌ、５．０当量）を添加し、その後、１（０．１４０ｇ、０．５６９ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をメタノール中１．５％のジクロロメタン中に溶出させて、１．２を得た。（０．１３０ｇ、９３．２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８５】
化合物Ｉ−３７７の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３７７を得た。（０．０５０ｇ、５５．５６％）、MS(ES):m/z  485.26[M+H]+,  LCMS純度:  95.78%,  HPLC純度:  96.31%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.87  (s,  1H),  8.24-8.23  (m,  3H),  7.90-7.89  (d,  J=3.6Hz  ,1H),  7.83-7.82  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.00-6.97  (m,  1H),  6.02  (s,  1H),  4.87  (s,  2H),  3.96  (s,  3H),  3.63  (s,  3H),  2.92-2.90  (t,  J=9.6Hz,  1H)  2.42-2.39  (d,  J=12.8Hz,  6H),  1.86-1.83  (t,  J=13.2Hz,  2H),  1.21-1.08  (m,  2H),  0.87  (s,  1H),  0.78  (s,  1H)。
実施例１６：  Ｎ−シクロプロピル−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（（３−モルホリノプロピル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３７６。
【化７０】
2020528909.tif 000517
【０３８６】
化合物１６の合成。化合物を、コア合成の一般手順［０００２］を使用して合成して、１６を得た。（３５ｇ、６９．８５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８７】
化合物１６．２の合成。１６（２．２ｇ、８．４６ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（２５ｍＬ）中の溶液に、１６．２（１．３ｇ、９．３０ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加し、そして室温で５時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な１６．２（１．５ｇ、４８．２１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６８．８３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８８】
化合物１６．３の合成。１６．２（１．５ｇ、４．０８ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（４９ｍｇ、４０．８ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、その後、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（１．７ｇ、８．１５ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして反応混合物を室温で１２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１２％の酢酸エチル中に溶出させて、１６．３（１．５ｇ、７８．６１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６８．９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３８９】
化合物１６．５の合成。１６．３（２ｇ、４．２１ｍｍｏｌ、１．０当量）および１．４（０．７ｇ、５．５５ｍｍｏｌ、１．３当量）のテトラヒドロフラン（４０ｍＬ）中の懸濁物に、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（８．５ｍＬ、８．５２ｍｍｏｌ、２．０）を添加し、そして反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水で希釈し、酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して固体を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中５０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１６．５（２ｇ、８４．４２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５５６．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３９０】
化合物１６．６の合成。１６．５（２ｇ、３．６０ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（２０ｍＬ、２：１）中の懸濁物に、水酸化リチウム（１．５ｇ、３６．０１ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を５０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、１６．６（１．５ｇ、７８．４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３９１】
化合物１６．７の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、１６．７を得た。（０．４８０ｇ、４０．９２％）、ＭＳ（ＥＳ）：５６７．１［Ｍ＋Ｈ］＋／。
【０３９２】
化合物Ｉ−３７６の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３７６を得た。（０．０５０ｇ、６０．７３％）、MS(ES):m/z  467.3[M+H]+  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  95.21%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.89  (s,  1H),  8.23-8.19  (m,  2H),  8.15  (s,  1H),  7.93-7.92  (m,  1H),  7.80-7.79  (d,  J=4.0Hz,  1H),  7.04-7.01  (m,  1H),  5.97  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.64-3.62  (m,  4H),  3.35-3.33  (m,  2H),  2.81-2.77  (m,  1H),  2.44-2.39  (m,  6H),  1.86-1.82  (m,  2H),  0.73-0.69  (m,  2H),  0.38-0.34  (m,  2H)。
実施例１７：  Ｎ−シクロプロピル−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（（２−モルホリノエチル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−３８７。
【化７１】
2020528909.tif 000518
【０３９３】
化合物１７．２の合成。１７（２．２ｇ、８．４６ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（２２ｍＬ）中の溶液に、１７．１（１．２０ｇ、９．３０ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、その後、炭酸カリウム（１．２８ｇ、９．３ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応混合物を室温で５時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中２０％の酢酸エチルにより精製して、１７．２（１．８ｇ、収率：６０．１４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５４．１３  Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３９４】
化合物１７．３の合成。１７．２（１．８ｇ、５．０９ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（０．０６２ｇ、０．５０ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、その後、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（１．６６ｇ、７．６３，１．５当量）を添加し、そして反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、１７．３を得た。（１．５ｇ、６４．９５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４５４．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３９５】
化合物１７．４の合成。１７．３（１．５ｇ、３．３１ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（１０ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（１．３９ｇ、３３．１ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１７．４（０．９１０ｇ、６４．６６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２６．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３９６】
化合物１７．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、１７．５を得た。（０．１７０ｇ、３４．６０％）、ＭＳ（ＥＳ）：４６５．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３９７】
化合物１７．６の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、１７．６を得た。（０．０７０ｇ、４５．３０％）、ＭＳ（ＥＳ）：５５３．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３９８】
化合物Ｉ−３８７の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３８７を得た。（０．０３４ｇ、５９．３２％）、MS(ES):m/z  453.51[M+H]+,  LCMS純度:  99.67%,  HPLC純度:  99.85%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92  (s,  1H),  8.22-8.20  (d,  J=6.4Hz,  2H),  7.93-7.92  (d,  J=3.6Hz  1H),  7.79-7.78  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.64  (s,  1H),  7.04-7.00  (m,  1H),  6.00  (s,  1H),  3.95  (s,  3H),  3.59  (s,  4H),  3.34  (s,  2H),  2.80-2.76  (s,  1H),  2.62-2.60  (d,  J=6.8Hz  ,2H),  2.59-2.46  (m,  4H),  0.73-0.68  (m,  2H),  0.36  (bs,  2H)。
実施例１８：  ７−アミノ−５−（（３’−フルオロ−２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−９５４。
【化７２】
2020528909.tif 000519
【０３９９】
化合物１８の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、１８を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２１．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４００】
化合物１８．１の合成。化合物を、実施例１９（Ｉ−１４４）の実験プロトコルに従って合成して、１８．１を得た。（収率：８０．７０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０６．２９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４０１】
化合物１８．２の合成：１８（０．１ｇ、０．２３ｍｍｏｌ、１．０当量）および１８．１．（０．０４７ｇ、０．２３ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（２ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（テトラヒドロフラン中１Ｍ）（０．５ｍＬ、０．４６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１８．２を得た。（０．０８９ｇ、６３．５３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９０．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４０２】
化合物１８．３の合成。１８．２（０．０８９ｇ、０．１５ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール（２ｍＬ、１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．０３６ｇ、１．５ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、１８．３を得た。（０．０７９ｇ、９３．２０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６２．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４０３】
化合物１８．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、１８．５を得た。（０．０５９ｇ、６７．７９％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ６１９．２３［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４０４】
化合物Ｉ−９５４の合成：１８．５（０．０５９ｇ、０．９５ｍｍｏｌ、１．０当量）の、１．０ｍｌのジクロロメタン中の混合物を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）をこれに添加し、そして混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジクロロメタンでの摩砕により精製した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−９５４を得た。（０．０３３ｇ、７８．９３％）、MS(ES):m/z  439.61[M+H]+,  LCMS純度:  98.70%,  HPLC純度:  98.19%,  キラルHPLC:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  9.05  (bs,  1H),  8.51-8.50  (d,  J=4.4Hz,  1H),  8.24  (s,  1H),  8.22-8.20  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.08-8.03  (t,  J=8.4Hz,  1H),  7.85-7.84  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.74-7.70  (m,  3H),  4.44-7.43  (d,  J=1.2Hz,  1H),  6.43-6.39  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.13  (bs,  1H),  4.97-4.95  (m,  1H),  4.80  (bs,  1H),  3.00-2.97  (m,  1H),  1.26-1.18  (m,  1H)。
実施例１９：  ５−（（３’−フルオロ−２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド  Ｉ−１４４。
【化７３】
2020528909.tif 000520
【０４０５】
化合物１９．２の合成。１９（１０ｇ、５７．４７ｍｍｏｌ、１．０当量）の１−メチルピロリジン−２−オン（２４０ｍＬ）中の溶液に、１９．１（７．３４ｇ、６３．７９ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加し、その後、炭酸セシウム（４６．８１ｇ、１４３．６７ｍｍｏｌ、２．５当量）を添加した。この反応混合物を１１０℃で１５時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中５０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーでさらに精製して、１９．２（２．６ｇ、１６．８１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６９．０４［Ｍ］  ＋。
【０４０６】
化合物１９．３の合成。１９．２（２．６ｇ、９．６６ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（２６ｍＬ）中の溶液に、銅粉末（０．０７３ｇ、１．１５ｍｍｏｌ、０．１２当量）、Ｌ−アスコルビン酸（０．３４ｇ、１．９３ｍｍｏｌ、０．２当量）、ＤＬ−ピペコリン酸（０．３７ｇ、２．８９ｍｍｏｌ、０．３当量）およびアジ化ナトリウム（２．２６ｇ、３４．７７ｍｍｏｌ、３．６当量）を添加した。この反応混合物を１００℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中５５〜６０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーでさらに精製して、１９．３（１．６ｇ、８０．７０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０６．２９［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４０７】
化合物１９．４の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、１９．４を得た。（収率：７１．６７％）。
【０４０８】
化合物１９．６の合成。１９．４（１０ｇ、３０．６１ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３００ｍＬ）中の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（１５．１２ｇ、３９．７９ｍｍｏｌ、１．３当量）を添加し、そして室温で１５分間撹拌した。これに１９．５（７．５ｇ、３０．６１ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加し、その後、ジイソプロピルエチルアミン（１６ｍＬ、９１．８３ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加した。反応混合物を室温で５分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中３５％の酢酸エチル中に溶出させて、１９．６（６ｇ、５１．０８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３８４．８［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４０９】
化合物１９．７の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、１．７を得た。（収率：４２．７８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５５３．４７［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４１０】
化合物Ｉ−１４４の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１４４（収率：９１．０５％）を得た。MS(ES):m/z  453.40[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.68%,キラルHPLC:  99.34%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.02  (s,  1H),  8.52-8.51  (d,  J=4.4Hz,  1H),  8.30-8.27  (m,  2H),  8.09-8.05  (t,  J=8.8Hz,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.84-7.83  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.75-7.71  (m,  1H),  7.44-7.43  (d,  J=5.6Hz,  1H),  6.45-6.41  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.25  (s,  1H),  5.01-4.83  (m,  1H),  3.03-3.00  (m,  1H),  2.91-2.90  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.28-1.22  (m,  1H),  0.96-0.87  (m,  1H)。
【０４１１】
さらに、Ｉ−１４４の修正された合成を、下記のように開発した。
【０４１２】
修正された合成経路。
【化７４】
2020528909.tif 000521
【化７５】
2020528909.tif 000522
生成
他に示されない限り、全ての反応およびプロセスを、Ｎ２ガスの不活性雰囲気下で行った。
化合物１９．６の合成
【化７６】
2020528909.tif 000523
原料、溶媒および試薬の表
【表６】
2020528909.tif 000524
プロセスの説明
１．  ＤＣＭ（５．５Ｌ、１０Ｖ）、１９．４（５５０ｇ、１．０当量）およびＴＥＡ（６８１ｇ、４．０当量）を、反応器に窒素保護下で入れた。
２．  Ｔ３Ｐ（７５０ｇ、１．４当量）を、この反応器に滴下により２０〜３０℃で入れた。
３．  ２０〜３０℃で２０分間撹拌した。
４．  化合物１９．５（５３９ｇ、１．３当量）を反応器バッチに２０〜３０℃で入れた。
５．  ２０〜３０℃で窒素下で２時間撹拌した。
６．  ＩＰＣのためにサンプリングした（８４％の純度）。
７．  １．０ＮのＫ２ＣＯ３水溶液（１１Ｌ，２０Ｖ）を反応器に入れ、そして水性物質のｐＨをＫ２ＣＯ３粉末で９〜１０に調整した。
８．  ３０分間撹拌した。
９．  分離し、１．０ＮのＫ２ＣＯ３水溶液（４Ｌ、１０Ｖ）を有機相に入れた。
１０．  ３０分間撹拌した。
１１．  分離した。工程１０〜１２を４回繰り返した。
１２．  その有機層をブライン（１．４Ｌ、２．５Ｖ）で洗浄した。その有機相を４０℃未満で減圧下で１Ｖまで濃縮し、ＥＡ（１．６５Ｌ、３Ｖ）を残渣に入れ、その有機相を５０℃未満で減圧下で１Ｖまで濃縮した。
１３．  ヘプタン（２．７５Ｌ、５Ｖ）をその残渣に入れ、３０分間撹拌し、濾過した。
１４．  そのケーキを集め、減圧下で６０℃未満で、一定の重量になるまで乾燥させて、４９４ｇの化合物１９．６を、９９．２７％の純度および７６．５％の単離収率で得た。
化合物１９．３の合成
【化７７】
2020528909.tif 000525
【表７】
2020528909.tif 000526
プロセスの説明
１．  ＤＭＡ（３．０Ｌ、２０Ｖ）、化合物１９ａのＨＣｌ塩（１５０ｇ、１．０当量）、化合物１９．１（１５２．６ｇ、１．３当量）およびＫ３ＰＯ４（７８０ｇ、３．６当量）を、反応器に窒素保護下で入れた。
２．  ９０〜９５℃まで加熱した。
３．  ９０〜９５℃で一晩撹拌した。
４．  ＩＰＣのためにサンプリングした（ＨＰＬＣは、化合物１９ａが４．１％であることを示した）。
５．  １５〜２５℃まで冷却した。
６．  ＤＣＭ（３．０Ｌ、２０Ｖ）および水（３．０Ｌ、２０Ｖ）を反応器に入れ、０．５時間撹拌した。
７．  セライトパッド（３００ｇ、２ｗ／ｗ、１５ｃｍ幅、３〜４ｃｍの高さまで充填）で濾過し、このセライトパッドをＤＣＭ（１．５Ｌ、１０Ｖ）で洗浄した。セライトパッドなしでは、抽出中に乳化が起こった。
８．  分離し、その水相をＤＣＭ（３．０Ｌ、２０Ｖ）で３回抽出した。（注記：約５％の化合物１９．３が水相中に失われた）
９．  その有機相を合わせ、ブライン（１．５Ｌ、１０Ｖ）で３回洗浄した。（注記：約５％の化合物１９．３がブライン中に失われた）
１０．  その有機相を減圧下で６０℃未満で、画分がなくなるまで濃縮して、粗製油状物を得た（アッセイ収率７５％）。
１１．  その残渣をヘプタン（７．５Ｌ、５０Ｖ）に滴下により入れ、そして２０〜３０℃で２時間撹拌した。
１２．  濾過し、そのケーキをヘプタン（１．５Ｌ、１０Ｖ）で洗浄した。
１３．  ＥＡ（０．３Ｌ、２Ｖ）および粗製固体（ＨＰＬＣ：９２％）を反応器に入れ、２時間撹拌し、次いでヘプタン（１．２Ｌ、８Ｖ）を混合物に滴下により入れ、２時間撹拌した。
１４．  濾過し、そのケーキを集め、そして減圧下で６０℃未満で、一定の重量になるまで乾燥させて、１４１．２ｇの化合物１９．３を９７．４１％の純度および６７．２％の単離収率で得た。
化合物１９．７の合成
【化７８】
2020528909.tif 000527
【表８】
2020528909.tif 000528
プロセスの説明
１．  ＤＭＥ（２．４Ｌ、１０Ｖ）、化合物１９．３（２４０ｇ、１．０当量）、化合物１９．６（５１４ｇ、１．１５当量）およびＮａ２ＣＯ３（２７２ｇ、２．２当量）を、反応器に窒素保護下で入れた。
２．  液面より下に窒素を吹き込みながら室温で１５分間撹拌した。
３．  Ｐｄ２（ｄｂａ）３（７８．４ｇ、０．０６５当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（８８．８ｇ、０．１３当量）を、この反応器に窒素下で入れた。
４．  液面より下に窒素を吹き込みながら３０分間撹拌した。
５．  ８０〜８２℃まで加熱し、そして窒素下で１６時間撹拌した。
６．  ＩＰＣのためにサンプリングした（９０．０％の純度）。
７．  １５〜２５℃まで冷却した。
８．  ＥＡ（７．２Ｌ、３０Ｖ）および水（１２Ｌ、５０Ｖ）を反応器に入れ、反応混合物をこの反応器に入れ、２時間撹拌した。
９．  濾過し、そのケーキをＥＡ（１．２Ｌ、５Ｖ）で洗浄し、そしてその濾液を分離した。
１０．  分離した。
１１．  その水相をＥＡ（２．４Ｌ、１０Ｖ）で２回抽出した。有機相を合わせ、水（１．２Ｌ、５Ｖ）で１回洗浄した。
１２．  その有機層を、５０℃未満で減圧下で６Ｖまで濃縮した。
１３．  その残渣を反応器に入れ、ｎ−ヘプタン（１．４Ｌ、６Ｖ）をこの反応器に滴下により入れた。
１４．  濾過し、そのケーキをＥＡ：ｎ−ヘプタン＝１：１（０．５Ｌ、２Ｖ）で洗浄し、そのケーキを反応器に戻した。
１５．  ＥＡ（１．９Ｌ、８Ｖ）をこの反応器に入れ、７７℃まで加熱し、そして７７℃で１時間撹拌した。
１６．  １５〜２５℃まで冷却し、ｎ−ヘプタン（３．８Ｌ、１２Ｖ）をこの反応器に滴下により入れ、２時間撹拌した。
１７．  濾過し、そのケーキをＥＡ：ｎ−ヘプタン＝１：１（０．５Ｌ、２Ｖ）で洗浄した。
１８．  そのケーキを集め、減圧下で６０℃未満で、一定の重量になるまで乾燥させて、６０９ｇの化合物１９．７を９６．２３％の純度および９４．７％の単離収率で得た。（残留Ｐｄ：１０８００ｐｐｍ）
１９．  粗製化合物１９．７を反応器に入れ、アセトン（１４．４Ｌ、６０Ｖ）を反応器に入れた。５５℃まで加熱し、そして透明な溶液が得られるまで撹拌した。
２０．  この溶液を９Ｖまで濃縮し、１５〜２５℃で２時間撹拌した。
２１．  濾過し、そのケーキをアセトン（０．４８Ｌ、２Ｖ）で洗浄した。
２２．  そのケーキを集め、減圧下で６０℃未満で、一定の重量になるまで乾燥させて、５５０ｇの化合物１９．７を９９．５１％の純度および７８％の単離収率で得た。（残留Ｐｄ：２１２０ｐｐｍ）
２３．  純粋な化合物１９．７を反応器に入れ、ＴＨＦ（１４．４Ｌ、６０Ｖ）を反応器に入れた。透明な溶液が得られるまで６５℃まで加熱した。
２４．  活性炭（１００ｇ、０．４２ｗ／ｗ）を反応器に入れ、６５℃で一晩撹拌した。（残留Ｐｄ：５１２ｐｐｍ）
２５．  ２０〜３０℃まで冷却し、濾過した。
２６．  その濾過物を反応器に戻し、チオールシリカゲル（５０ｇ、０．２１ｗ／ｗ）を反応器に入れた。６５℃まで加熱し、そして一晩撹拌した。（残留Ｐｄ：６２ｐｐｍ）
２７．  ２０〜３０℃まで冷却し、濾過した。
２８．  その濾過物を４Ｖまで濃縮し、２０〜３０℃で２時間撹拌した。
２９．  濾過し、そのケーキを集め、そして減圧下で５０℃未満で一定の重量になるまで乾燥させて、４７０ｇの化合物１９．７を９９．５６％の純度および７３％の単離収率で得た。（残留Ｐｄ：１３ｐｐｍ）
Ｉ−１４４の合成
【化７９】
2020528909.tif 000529
【表９】
2020528909.tif 000530
プロセスの説明
１．  ＤＣＭ（４．７Ｌ、１０Ｖ）、化合物１９．７（４６８ｇ、１．０当量）、ＴＦＡ（９４０ｍＬ、２Ｖ）を、反応器に窒素保護下で入れた。
２．  室温で４時間撹拌した。
３．  ＩＰＣのためにサンプリングした（ＨＰＬＣは、化合物１９．７が０．５％であることを示した）。
４．  濾過して機械的混合物を除去した。
５．  反応混合物を０．５ＮのＫ２ＣＯ３（２３．５Ｌ、５０ｖ／ｗ）に滴下により入れた。
６．  ２時間撹拌した。
７．  濾過し、軟水（２．４Ｌ、５Ｖ）およびＤＣＭ（９４０ｍＬ、２Ｖ）で洗浄した。
８．  そのケーキを乾燥させて非圧縮固体を得た。（ＫＦ≒１５％）
９．  この粗製物質を軟水（４．７Ｌ、１０Ｖ）で３時間スラリー化した。
１０．  濾過し、軟水（９４０ｍＬ、２Ｖ）で洗浄した。
１１．  そのケーキを集め、減圧下で６０℃未満で、ＫＦが０．５％未満になるまで乾燥させて、３５０ｇのＩ−１４４を、９９．１％の純度および９１％の単離収率で得た。その残留Ｐｄは１５ｐｐｍであった。
分析の節
【表１０】
2020528909.tif 000531
【表１１】
2020528909.tif 000532
後時間（Ｐｏｓｔ  ｔｉｍｅ）：１．５分
【表１２】
2020528909.tif 000533
【表１３】
2020528909.tif 000534
後時間：１．５分
実施例２０：  ７−アミノ−Ｎ−シクロプロピル−５−（（２−（トリフルオロメトキシ）ピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１１３）。
【化８０】
2020528909.tif 000535
【０４１３】
化合物２０の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、２０（収率：６２．０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４１４】
化合物２０．２の合成。２０（０．３８０ｇ、０．９０２ｍｍｏｌ、１当量）および２０．１（０．１４４ｇ、０．８１２ｍｍｏｌ、０．９当量）のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（１．８０ｍＬ、１．８０ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１７％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２０．２を得た。（０．２７０ｇ、５３．１６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６３．５５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４１５】
化合物２０．３の合成。２０．２（０．２７０ｇ、０．４９７ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（８ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．２０８ｇ、４．９７ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．４％のメタノール中に溶出させて、純粋な２０．３（０．２１０ｇ、７８．９４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３５．５０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４１６】
化合物２０．４の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、１．４を得た。（０．０６０ｇ、７８．８７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７４．５８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４１７】
化合物Ｉ−１１３の合成。２０．４（０．０６０ｇ、０．１０４ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）の混合物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１１３（０．０２５ｇ、６０．７６％）を得た。MS(ES):m/z  394.47[M+H]+,  LCMS純度:  96.64%,  HPLC純度:  95.18%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.25  (s,  1H),  8.33-8.31  (d,  J=8Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  8.13-8.12  (d,  J=4Hz,  1H),  7.74  (s,  2H),  7.65-7.64  (d,  J=4Hz,  1H),  7.47-7.44  (m,  1H),  5.84  (s,  1H),  2.74-2.70  (m,  1H),  0.67-0.62  (m,  2H),  0.24-0.20  (m,  2H)。
実施例２１：  ７−アミノ−Ｎ−（オキセタン−３−イル）−５−（（６−（２−オキソピロリジン−１−イル）ピリジン−２−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０１）。
【化８１】
2020528909.tif 000536
【０４１８】
化合物２１の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、２１（収率：６２．０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４１９】
化合物２１．２の合成。２１（０．３００ｇ、０．７１２ｍｍｏｌ、１当量）および２１．１（０．１２３ｇ、０．７１２ｍｍｏｌ、１当量）のテトラヒドロフラン（６ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（１．４３ｍＬ、１．４２ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２１．２を得た。（０．１８０ｇ、４５．３０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５５８．４５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２０】
化合物２１．３の合成。２１．２（０．１８０ｇ、０．３２２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（６ｍＬ、２：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１３５ｇ、３．２２ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を５０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な２１．３（０．１６５ｇ、９６．５２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３０．４０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２１】
化合物２１．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、２１．５（０．１５０ｇ、８２．３４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５８５．４８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２２】
化合物２１．７の合成。２１．５（０．１５０ｇ、０．２５６ｍｍｏｌ、１当量）および２１．６（０．０４３ｇ、０．５１３ｍｍｏｌ、２．０当量）の１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（０．０７１ｇ、０．５１３ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そしてアルゴンで１５分間脱気した。ヨウ化銅（０．００７３ｇ、０．０３８ｍｍｏｌ、０．１５当量）および１，２−ジメチルエチレンジアミン（０．００６７ｇ、０．０７６ｍｍｏｌ、０．３当量）を添加し、そして反応混合物を再度アルゴンで５分間脱気し、その後、１１０℃で６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．８％のメタノール中に溶出させて、純粋な２１．７（０．０６２ｇ、４１．０４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５８９．６７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２３】
化合物Ｉ−１０１の合成。１．７（０．０６２ｇ、０．１０５ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）の混合物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１０１（０．０２７ｇ、６２．７７％）を得た。MS(ES):m/z  409.39[M+H]+,  LCMS純度:  98.18%,  HPLC純度:  95.11%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.50  (s,  1H),  8.18  (s,  1H),  7.84-7.82  (d,  J=8Hz,  1H),  7.67-7.65  (d,  J=8Hz,  1H),  7.42  (s,  2H),  7.16  (m,  2H),  6.77  (s,  1H),  4.50  (s,  1H),  4.38  (s,  1H),  4.24  (m,  2H),  4.09  (s,  2H),  3.64  (m,  1H),  3.47  (s,  1H),  2.12-2.08  (m,  3H)。
実施例２２：  ７−アミノ−Ｎ−（オキセタン−３−イル）−５−（（２−（トリフルオロメトキシ）ピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０３）。
【化８２】
2020528909.tif 000537
【０４２４】
化合物２２の合成。化合物を、実施例２０（Ｉ−１１３）の実験プロトコルに従って合成して、２２を得た。
【０４２５】
化合物２２．１の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、２２．１を得た。（０．０５５ｇ、７１．２３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９０．５８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２６】
化合物Ｉ−１０３の合成：  ２２．１（０．０５５ｇ、０．０９３ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）の混合物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１０３を得た。（０．０３０ｇ、７８．７６％）、MS(ES):m/z  410.39[M+H]+,  LCMS純度:  95.74%,  HPLC純度:  96.31%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.49-9.46  (d,  J=8.8Hz,  1H),  9.03  (s,  1H),  8.20  (s,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.61  (s,  2H),  7.38-7.36  (t,  J=4Hz,  1H),  7.02  (s,  1H),  6.06  (s,  1H),  4.78  (s,  1H),  4.37-4.35  (t,  J=8Hz,  1H),  4.17-4.16  (d,  J=4Hz,  2H),  3.64-3.63  (d,  J=4Hz,  1H)。
実施例２３：  ７−アミノ−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−５−（（２−イソプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−６−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２０６）。
【化８３】
2020528909.tif 000538
【０４２７】
化合物２３．２の合成。２３（２０ｇ、１２８．９０ｍｍｏｌ、１．０当量）および２３．１（２２．４５ｇ、１２８．９０ｍｍｏｌ、１．０当量）のトリブチルアミン（４８ｍＬ）中の混合物を１６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、そして１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。水層を、１Ｍの塩酸を使用して酸性にした。沈殿した固体を濾過し、十分に乾燥させて、純粋な２３．２（１３．５ｇ、４４．１５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３８．２２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２８】
化合物２３．３の合成。２３．２（１３．５ｇ、５６．９１ｍｍｏｌ、１．０当量）およびＮ，Ｎ−ジエチルアニリン（１３．６７ｍＬ、８５．３６ｍｍｏｌ、１．５当量）の冷混合物に、オキシ塩化リン（１３５ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を８５℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２４％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２３．３（８ｇ、５１．２８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２７５．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４２９】
化合物２３．４の合成。２３．３（２ｇ、７．３０ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（４０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（１．１０ｇ、８．０３ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。アンモニアを、反応混合物に通して室温で３０分間パージした。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移した。沈殿した固体を濾過し、十分に乾燥させて、純粋な２３．４（１．６２ｇ、８７．１８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５５．６７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４３０】
化合物２３．５の合成。２３．４（１．６２ｇ、６．３６ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１６ｍＬ）中の溶液に、４−ジメチルアミノピリジン（０．０７６ｇ、０．６３ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、その後、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２．７７ｇ、１２．７２ｍｍｏｌ、２当量）を添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして沈殿した固体を濾過し、十分に乾燥させて、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２３．５（１ｇ、３４．５６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４５５．９１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４３１】
化合物２３．６の合成。化合物を、Ｉ−７２の実験プロトコルに従って合成して、２３．６を得た。
【０４３２】
化合物２３．７の合成。２３．５（０．７００ｇ、１．５４ｍｍｏｌ、１．０当量）および２３．６（０．２８１ｇ、１．８５ｍｍｏｌ、１．２当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（７ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（３．１ｍＬ、３．０８ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を０℃で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１８％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２３．７（０．６９０ｇ、７８．５８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７１．６５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４３３】
化合物２３．８の合成。２３．７（０．６９０ｇ、１．２１ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（１２ｍＬ、１：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．５０８ｇ、１２．１ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を５０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．９％のメタノール中に溶出させて、純粋な２３．８（０．４８０ｇ、７３．１６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５４３．５９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４３４】
化合物２３．１０の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、２３．１０を得た。（０．１０４ｇ、５８．８１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ６００．６６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４３５】
化合物Ｉ−２０６の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−２０６を得た。（０．０６５ｇ、９３．８３％）、MS(ES):m/z  400.50[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.61%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.17  (s,  1H),  8.02-8.00  (d,  J=8Hz,  1H),  7.95-7.94  (d,  J=4Hz,  1H),  7.79  (s,  1H),  7.69-7.68  (d,  J=4Hz,  1H),  7.49  (s,  2H),  6.99-6.98  (t,  J=4Hz,  1H),  5.30-5.24  (m,  1H),  4.80-4.68  (m,  1H),  2.85-2.82  (m,  1H),  2.16  (s,  3H),  1.27-1.25  (t,  J=8Hz,  6H),  1.10-1.05  (m,  1H),  0.57-0.51  (m,  1H)。
実施例２４：  ７−アミノ−Ｎ−シクロプロピル−５−（（２−イソプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−６−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２０７）。
【化８４】
2020528909.tif 000539
【０４３６】
化合物２４の合成。化合物を、実施例２３の実験プロトコルに従って合成して、２４を得た。
【０４３７】
化合物２４．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、２４．２を得た。（０．０８９ｇ、５１．８９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５８２．６７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４３８】
化合物Ｉ−２０７の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−２０７を得た。（０．０５５ｇ、９４．２４％）、MS(ES):m/z  382.33[M+H]+,  LCMS純度:  98.84%,  HPLC純度:  98.21%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.12  (s,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=4Hz,  1H),  7.95-7.93  (d,  J=8Hz,  1H),  7.84  (s,  1H),  7.63-7.62  (d,  J=4Hz,  1H),  7.44  (s,  2H),  7.03-7.00  (m,  1H),  5.28-5.24  (m,  1H),  2.74-2.69  (m,  1H),  2.15  (s,  3H),  1.23-1.22  (d,  J=4Hz,  6H),  0.65-0.61  (m,  2H),  0.19-0.15  (m,  2H)。
実施例２５：  ７−アミノ−Ｎ−シクロブチル−５−（（２−イソプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−６−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２０８）。
【化８５】
2020528909.tif 000540
【０４３９】
化合物２５の合成。化合物を、実施例２３の実験プロトコルに従って合成して、２５を得た。
【０４４０】
化合物２５．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、２５．２を得た。（０．０９５ｇ、５４．０８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９６．７０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４４１】
化合物Ｉ−２０８の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−２０８を得た。（０．０５８ｇ、９１．９６％）、MS(ES):m/z  396.53[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.73%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.09  (s,  1H),  8.02-8.00  (d,  J=8Hz,  2H),  7.90  (s,  1H),  7.84-7.82  (d,  J=8Hz,  1H),  7.43  (s,  2H),  7.05-7.03  (t,  J=8Hz,  1H),  5.35-5.28  (m,  1H),  4.38-4.32  (m,  1H),  2.16  (s,  5H),  1.62-1.55  (m,  4H),  1.24-1.22  (d,  J=8Hz,  6H)。
実施例２６：  ５−（（１−（５−（ジメチルカルバモイル）ピラジン−２−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−５３）。
【化８６】
2020528909.tif 000541
【０４４２】
化合物２６．１の合成。２６（３ｇ、１８．９２ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の冷溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（８．６５ｇ、２２．７０ｍｍｏｌ、１．２当量）を添加し、そして室温で２０分間撹拌した。反応混合物を再度冷却し、ジイソプロピルエチルアミン（７．３２ｍＬ、５６．７６ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、その後、ジメチルアミン（０．８５１ｇ、１８．９２ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中０．９％のメタノール中に溶出させて、２６．１（２．５ｇ、７１．１８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８６．６１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４４３】
化合物２６．３の合成。２６．１（３ｇ、１３．４７ｍｍｏｌ、１．２当量）および２６．２（０．９８９ｇ、１１．２２ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（３．７１ｇ、２６．９４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そしてアルゴンで１５分間脱気した。ヨウ化銅（０．３７１ｇ、２．６９ｍｍｏｌ、０．２当量）および１，２−ジメチルエチレンジアミン（０．４７４ｇ、５．３８ｍｍｏｌ、０．４当量）を添加し、そして反応混合物を再度アルゴンで５分間脱気し、その後、１１０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．５％のメタノール中に溶出させて、純粋な２６．３（１．２ｇ、４１．２４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６０．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４４４】
化合物２６．４の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、２６．４（収率：６２．０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１６．７６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４４５】
化合物２６．５の合成。２６（０．１５０ｇ、０．４７８ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の溶液に、２６．１（０．１４７ｇ、０．５７０ｍｍｏｌ、１．２当量）、炭酸セシウム（０．３５９ｇ、１．５３ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．０２３ｇ、０．０２３ｍｍｏｌ、０．０５当量）および４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）−９，９−ジメチルキサンテン（０．０２７ｇ、０．０４７ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１００℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中２％のメタノールを溶出液として使用するコンビフラッシュによりさらに精製して、純粋な２６．５（０．０９０ｇ、３５．１８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３９．５７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４４６】
化合物Ｉ−５３の合成。２６．５（０．０９０ｇ、０．１６７ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（２ｍＬ）の混合物を、室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−５３（０．０２５ｇ、３３．３６％）を得た。MS(ES):m/z  449.51[M+H]+,  LCMS純度:  98.97%,  HPLC純度:  97.25%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.21  (s,  1H),  9.06  (s,  1H),  8.91  (s,  1H),  8.33-8.31  (t,  J=8Hz,  1H),  8.21  (s,  1H),  7.93  (s,  1H),  7.65-7.63  (d,  J=8Hz,  1H),  7.33  (s,  1H),  7.24  (bs,  1H),  6.51-6.50  (t,  J=4Hz,1H),  6.24  (s,  1H),  3.08-3.05  (d,  J=12Hz,  6H),  2.92-2.91  (d,  J=4Hz,  3H)。
実施例２７：  Ｎ−シクロプロピル−５−（（１−（５−（ジメチルカルバモイル）ピラジン−２−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１２７）。
【化８７】
2020528909.tif 000542
【０４４７】
化合物２７の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、２７を得た。（収率：７１．６７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ３２６．７４［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４４８】
化合物２７．１の合成。化合物を、Ａ合成の一般手順を使用して合成して、２７．１（収率：５７．１６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
化合物２７．２の合成。化合物を、実施例２６の実験プロトコルに従って合成した。
【０４４９】
化合物２７．３の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、２７．３を得た。（収率：２２．３７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５８９．６３［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４５０】
化合物Ｉ−１２７の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１２７（収率：６６．９４％）を得た。MS(ES):m/z  489.51[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.60%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.23  (s,  1H),  9.09  (s,  1H),  8.93  (s,  1H),  8.29-8.28  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.22  (s,  1H),  7.97-7.96  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.85-7.84  (d,  J=4Hz,  1H),  7.70-7.68  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.56-6.52  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.24  (s,  1H),  3.09-3.06  (m,  6H),  2.92-2.86  (m,  4H),  1.35-1.33  (d,  J=8Hz,  1H),  1.24  (s,  1H),  0.834-0.788  (m,  2H)。
実施例２８：  Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）−５−（（１−（５−メチルチアゾール−２−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２６１）。
【化８８】
2020528909.tif 000543
【０４５１】
化合物２８．２の合成。２８（１ｇ、９．０８ｍｍｏｌ、１当量）および２８．１（１．９４ｇ、１０．９０ｍｍｏｌ、１．２当量）の１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（２．５０ｇ、１８．１６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そしてアルゴンで１５分間脱気した。ヨウ化銅（０．３４５ｇ、１．８１ｍｍｏｌ、０．２当量）および１，２−ジメチルエチレンジアミン（０．３２０ｇ、３．６３ｍｍｏｌ、０．４当量）を添加し、そして反応混合物を再度アルゴンで５分間脱気し、その後、１１０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な２８．２（０．４００ｇ、２１．２５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０８．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４５２】
化合物２８．３の合成。化合物を、実施例２７の実験プロトコルに従って合成して、２８．３を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４５３】
化合物２８．４の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、２８．４を得た。（０．０６０ｇ、４０．９０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３７．６１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４５４】
化合物Ｉ−２６１の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−２６１を得た。（０．０３０ｇ、６１．４７％）、MS(ES):m/z  437.17[M+H]+,  LCMS純度:  98.07%,  HPLC純度:  99.38%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.29  (s,  1H),  8.46-8.44  (d,  J=8Hz,  1H),  8.28-8.27  (d,  J=4Hz,  1H),  8.22  (s,  1H),  8.00-7.99  (d,  J=4Hz,  1H),  7.81-7.80  (d,  J=4Hz,  1H),  7.53  (s,  1H),  6.65-6.64  (t,  J=4Hz,  1H),  6.26  (s,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4Hz,  3H),  2.86-2.85  (m,  1H),  2.48  (s,  3H),  0.80-0.78  (m,  2H),  0.51  (bs,  2H)。
実施例２９：  Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（１−（５−メチルチアゾール−２−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６７６）。
【化８９】
2020528909.tif 000544
【０４５５】
化合物２９の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、２９を得た。（収率：７１．６７％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３２７．０８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４５６】
化合物２９．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、２９．２を得た。（０．６４０ｇ、５２．８３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９６．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４５７】
化合物２９．３の合成。化合物を、実施例２８の実験プロトコルに従って合成して、２９．３を得た。（収率：２１．２５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０８．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４５８】
化合物２９．４の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、２９．４を得た。（０．１３０ｇ、７２．６５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６７．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４５９】
化合物Ｉ−６７６の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−６７６を得た。（０．１００ｇ、９３．４３％）、MS(ES):m/z  467.22[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  95.88%,  キラルHPLC:  47.58%,46.55%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.34  (s,  1H),  8.47-8.46  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.39-8.37  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.02-8.00  (d,  J=8.8Hz,  2H),  7.54  (s,  1H),  6.68-6.64  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.29  (s,  1H),  5.78  (bs,  1H),  4.25-4.20  (t,  J=8.4Hz,  2H),  3.87-3.85  (d,  J=8Hz,  1H),  2.93  (bs,  3H),  2.07-2.01  (m,  2H),  1.52-1.47  (d,  J=9.2Hz,  2H),  1.25-1.20  (m,  2H)。
実施例３０：  Ｎ−（−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−１−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８１４）。
【化９０】
2020528909.tif 000545
【０４６０】
化合物３０の合成。化合物を、実施例２９の実験プロトコルに従って合成して、３０を得た。（収率：５２．８３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９６．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４６１】
化合物３０．１の合成。３０（１．０ｇ、２．５２ｍｍｏｌ、１当量）のジクロロメタン（２０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルオキソニウムテトラフルオロボレート（０．９５７ｇ、５．０４ｍｍｏｌ、２．０当量）および２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルピリジン（１．５４ｇ、７．５６ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジクロロメタン中５％のメタノールにより精製して、３０．１を得た。（０．６００ｇ、収率：５７．９５％）。MS(ES):m/z  410.16[M+H]+。
【０４６２】
化合物３０．２の合成。化合物を、中間体Ｂ−ｉの実験プロトコルに従って合成して、３０．２を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４６３】
化合物３０．３の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、３０．３を得た。（０．１５０ｇ、８６．６５％）、ＭＳ（ＥＳ）：５６８．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４６４】
化合物Ｉ−８１４の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−８１４を得た。（０．１２０ｇ、９７．１３％）、MS(ES):m/z  468.51[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:96.92%,  キラルHPLC:  49.46%,  49.90%,,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.96  (s,  1H),  8.26-8.24  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.08-8.06  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.95-7.94  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.58-7.56  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.36-6.33  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.24  (s,  1H),  4.90  (bs,  1H),  4.35-4.30  (m,  1H),  3.86  (bs,  2H),  3.73-3.68  (m,  1H),  3.62-3.57  (t,  J=10Hz,  1H),  3.50-3.45  (t,  J=10.4Hz,  1H),  3.36  (s,  1H),  3.21  (bs,  2H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.78  (bs,  2H),  1.56-1.51  (m,  1H),  1.43-1.35  (m,  2H),  1.25  (bs,  2H),  1.12-1.09  (m,  1H)。
実施例３１：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−１−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０２）、
Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−１−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０３）。
【化９１】
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【０４６５】
化合物Ｉ−９０２およびＩ−９０３の合成。Ｉ−８１４の異性体（０．１２ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）、ＭＥＯＨ中０．１％のＤＥＡ（７０〜３０）を使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  468.52[M+H]+,  LCMS純度:  99.58%,  HPLC純度:  99.24%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.96  (s,  1H),  8.28-8.26  (d,  J=5.6Hz,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.08-8.06  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.96-7.94  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.58-7.56  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.36-6.33  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.24  (s,  1H),  4.92-4.87  (m,  1H),  4.34-4.30  (m,  1H),  3.88-3.83  (m,  2H),  3.73-3.68  (m,  1H),  3.62-3.57  (m,  1H),  3.50-3.45  (t,  J=8.8Hz,  1H),  3.21  (s,  3H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.17-1.97  (m,  4H),  1.78-1.72  (m,  2H),  1.56-1.49  (m,  1H),  1.43-1.35  (m,  1H)。
【０４６６】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):m/z  468.23[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.27%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.96  (s,  1H),  8.26-8.24  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.08-8.06  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.95-7.94  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.57-7.56  (d,  J=6.4Hz,  1H),  6.36-6.33  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.24  (s,  1H),  4.92-4.87  (m,  1H),  4.34-4.28  (m,  1H),  3.88-3.83  (m,  2H),  3.73-3.68  (m,  1H),  3.62-3.57  (m,  1H),  3.50-3.45  (t,  J=8.8Hz,  1H),  3.21  (s,  3H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.16-1.97  (m,  4H),  1.81-1.72  (m,  2H),  1.58-1.48  (m,  1H),  1.43-1.32  (m,  1H)。
実施例３２：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３６３）。
【化９２】
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【０４６７】
化合物３２の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、３２を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４６８】
化合物３２．３の合成。３２．（０．５００ｇ、１．４１ｍｍｏｌ、１．０当量）および３２．２（０．１７４ｇ、１．４１ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（２．８ｍＬ、２．８２ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．６％のメタノール中に溶出させて、純粋な３２．３（０．６３０ｇ、９６．２２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４２．４８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４６９】
化合物３２．４の合成。３２．３（０．６００ｇ、１．３６ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（２０ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．３１２ｇ、１３．６ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を７０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサンでの摩砕により精製して、純粋な３２．４（０．４００ｇ、７１．１８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７０】
化合物３２．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、３２．５を得た。（０．１６０ｇ、７６８．５７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８４．５３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７１】
化合物Ｉ−３６３の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３６３（０．１０５ｇ、８２．７６％）を得た。MS(ES):m/z  384.41[M+H]+,  LCMS純度:  99.67%,  HPLC純度:  98.98%,  キラルHPLC純度:  49.64%+49.66%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.97  (s,  1H),  8.30-8.28  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  8.05-8.02  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.94  (s,  2H),  7.05-7.02  (m,  1H),  5.92  (s,  1H),  5.36-5.34  (d,  1  J=7.2Hz,  1H),  4.20-4.15  (t,  J=8Hz,  1H),  3.90  (s,  3H),  3.68-3.62  (m,  1H),  2.92-2.91(d,  J=4.4Hz,  1H),  2.02-1.90  (m,  2H),  1.48-1.33  (m,  1H),  1.24  (bs,  1H),  1.13-1.03  (m,  2H)。
実施例３３：  Ｎ−（２−ヒドロキシ−２−メチルシクロブチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９１１）。
【化９３】
2020528909.tif 000548
【０４７２】
化合物３３．１の合成。３３（５ｇ、２１．７０ｍｍｏｌ、１．０当量）の、アセトン（１０ｍＬ）と水（５ｍＬ）との混合物中の冷溶液に、塩化鉄（ＩＩＩ）（３．５１９ｇ、２１．７０ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で２０時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１０％の酢酸エチル中に溶出させて、３３．１を得た。（１．０ｇ、５３．５４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ８７．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７３】
化合物３３．２の合成。３３．１（１．０ｇ、１１．６２ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の溶液に、ジフェニルアミン（３．９３ｇ、２３．２４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中１０％の酢酸エチル中に溶出させて、３３．２（１．２ｇ、３８．９３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６６．３６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７４】
化合物３３．３の合成。３３．２（１．２ｇ、４．５２ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（６ｍＬ）中の溶液に、メチルマグネシウムブロミド（０．８１ｇ、６．７８ｍｍｏｌ、１．５当量）を、窒素条件下で０℃で１時間添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な３３．３を得た。（０．８ｇ、６２．８７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２８２．４０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７５】
化合物３３．４の合成。３３．３（０．５ｇ、１．７８ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（４ｍｌ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．０７０ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中９２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な３３．４を得た。（０．１１１ｇ、６１．７６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １０２．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７６】
化合物３３．５の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、３３．５（収率：７１．１８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７７】
化合物３３．６の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、３３．６を得た。（０．１５ｇ、６２．４７％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９８．５６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４７８】
化合物Ｉ−９１１の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−９１１を得た。（０．１１ｇ、９１．８１％）、MS(ES):m/z  398.52[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.66%,  キラルHPLC:  50%,  50%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.82  (s,  1H),  8.71-8.69  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.18  (s,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.91-7.89  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.85-7.84  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.11-7.08  (t,  J=5.2Hz,  1H),  6.09  (s,  1H),  4.99  (s,  1H),  4.32-4.27  (m,  1H),  3.99  (s,  3H),  2.93-2.92  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.10-2.09  (m,  1H),  1.86-1.76  (m,  2H),  1.28-1.23  (m,  4H)。
実施例３４：  Ｎ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシ−２−メチルシクロブチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０１５）、
Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−ヒドロキシ−２−メチルシクロブチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０１６）。
【化９４】
2020528909.tif 000549
【０４７９】
化合物Ｉ−１０１５およびＩ−１０１６の合成。Ｉ−９１１の異性体（０．０９ｇ）を、カラムＣＨＩＲＡＬＣＥＬ  ＯＪ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）０．１％＿ＤＥＡ＿ＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＭＥＯＨ（５０−５０）を使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０２１ｇ）を得た。MS(ES):m/z  398.52[M+H]+,  LCMS純度:  97.34%,  HPLC純度:  98.14%,  キラルHPLC純度:  98.16%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.83  (s,  1H),  8.68-8.70  (d,  J=8Hz,  1H),  8.18  (s,  1H),  7.97-7.99  (d,  J=8Hz,  1H),  7.90-7.92  (d,  J=8Hz,  1H),  7.84-7.85  (d,  J=4Hz,  1H),  6.09  (s,  1H),  5.00  (s,  1H),  4.29-4.31  (d,  J=8Hz,  1H),  4.00  (s,  3H),  2.92-2.93  (d,  J=4Hz,  3H),  2.09  (s,  1H),  1.76-1.86  (m,  3H),  1.25  (s,  3H),  1.14-1.16  (t,  J=8Hz,  1H)。
【０４８０】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０２３ｇ）を得た。MS(ES):m/z  398.25[M+H]+,  LCMS純度:  96.44%,  HPLC純度:  97.70%,  キラルHPLC純度:  97.97%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.63-8.65  (d,  J=8Hz,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.02-8.04  (d,  J=8Hz,  1H),  7.82-7.83  (d,  J=4Hz,  1H),  7.06-7.09  (m,  1H),  6.01  (s,  1H),  4.24-4.30  (m,  1H),  4.00  (s,  3H),  2.88-2.92  (m,  4H),  2.08-2.09  (t,  J=4Hz,  1H),  1.73-1.84  (m,  3H),  1.23  (s,  3H),  1.14-1.16  (t,  J=8Hz,  1H)。
実施例３５：  ５−（（３’−フルオロ−２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８６３）。
【化９５】
2020528909.tif 000550
【０４８１】
化合物３５の合成。化合物を、実施例３０の実験プロトコルに従って合成して、３５を得た。（収率：５７．９５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４８２】
化合物３５．１の合成。化合物を、実施例１９の実験プロトコルに従って合成して、３５．１を得た。（収率：８０．７０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０６．２９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４８３】
化合物３５．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、３５．２を得た。（０．１５０ｇ、７０．８４％）、ＭＳ（ＥＳ）：５７９．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４８４】
化合物Ｉ−８６３の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−８６３を得た。（０．０２０ｇ、６０．４６％）、MS(ES):m/z  479.42[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.97%,  キラルHPLC:  49.85%,  49.96%,,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  9.08  (s,  1H),  8.53-8.52  (d,  J=4.4Hz,  1H),  8.39-8.37  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.11  (s,  1H),  8.09  (s,  1H),  7.98  (bs,  1H),  7.76-7.72  (m,  1H),  7.50-7.49  (d,  J=7.2Hz,  1H),  6.50-6.47  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.22  (s,  1H),  4.36-4.32  (t,  J=8Hz,  1H),  3.78-3.72  (m,  1H),  3.23  (s,  3H),  2.92  (s,  2H),  2.18-2.06  (m,  2H),  1.59-1.49  (m,  1H),  1.42-1.37  (m,  1H),  1.25  (bs,  1H)。
実施例３６：
５−（（３’−フルオロ−２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０４）、
５−（（３’−フルオロ−２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０５）。
【化９６】
2020528909.tif 000551
【０４８５】
化合物３６の合成。化合物を、実施例３５の実験プロトコルに従って合成して、３６を得た。（収率：７０．８４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７９．２４［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４８６】
化合物３６ａおよび３６ｂの合成。３６の異性体（０．１００ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＩＢ  ２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）、および０．１％＿ＤＥＡ＿ＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＭＥＯＨ（５０−５０）を共溶媒として４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０４１ｇ）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７９．５０［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０４３ｇ）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７９．５０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４８７】
化合物Ｉ−９０４およびＩ−９０５の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、脱保護ＦＲ−ａ（０．０３０ｇ）  MS(ES):m/z  479.31[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.30%,  キラルHPLC:  98.50  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.08  (s,  1H),  8.53-8.52  (d,  J=4.6Hz,  1H),  8.39-8.37  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.11  (s,  1H),  8.09-8.06  (d,  J=12Hz,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=4Hz,  1H),  7.76-7.72  (m,  1H),  7.50-7.49  (d,  J=4.2Hz,  1H),  6.50-6.48  (t,  J=8Hz,  1H),  6.22  (s,  1H),  4.36-4.34  (t,  J=8Hz,  1H),  3.77-3.72  (m,  1H),  3.22  (s,  3H),  2.91-2.90  (d,  J=4Hz,  3H),  2.18-2.06  (m,  1H),  1.56-1.46  (m,  1H),  1.44-1.37  (m,  1H),  1.25  (s,  1H)。
および脱保護ＦＲ−ｂ（０．０３０ｇ）  MS(ES):m/z  479.31[M+H]+,  LCMS純度:  97.33%,  HPLC純度:  98.61%  キラルHPLC:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.08  (s,  1H),  8.53-8.52  (d,  J=4.6Hz,  1H),  8.39-8.37  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.11  (s,  1H),  8.09-8.06  (d,  J=12Hz,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=4Hz,  1H),  7.76-7.72  (m,  1H),  7.50-7.49  (d,  J=4.2Hz,  1H),  6.50-6.48  (t,  J=8Hz,  1H),  6.22  (s,  1H),  4.36-4.34  (t,  J=8Hz,  1H),  3.77-3.72  (m,  1H),  3.22  (s,  3H),  2.92-2.91  (d,  J=4Hz,  3H),  2.18-2.06  (m,  1H),  1.56-1.46  (m,  1H),  1.44-1.37  (m,  1H),  1.25  (s,  1H)を得た。
実施例３７：  Ｎ−（２−ヒドロキシ−２−メチルシクロブチル）−５−（（１−イソプロピル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１１１６）。
【化９７】
2020528909.tif 000552
【０４８８】
化合物３７の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、３７を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．１１［Ｍ＋  Ｈ］＋。
【０４８９】
化合物３７．２の合成。３７（１．０ｇ、２．８１ｍｍｏｌ、１．０当量）および３７．１（０．５１２ｇ、２．３７ｍｍｏｌ、１．２当量）のテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（テトラヒドロフラン中１Ｍ）（５．６ｍＬ、５．６２ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な３７．２を得た。（０．８２０ｇ、６１．８３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４７１．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４９０】
化合物３７．３の合成。３７．２（０．８２０ｇ、１．７４ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノール：テトラヒドロフラン：水（１５ｍＬ、２：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．４１７ｇ、１７．４ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な３７．３を得た。（０．６９０ｇ、８９．４８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４３．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４９１】
化合物３７．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、３７．５を得た。（０．１８８ｇ、７９．１３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２６．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４９２】
化合物Ｉ−１１１６の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１１１６を得た。（０．１３３ｇ、８７．３９％）、MS(ES):m/z  426.47[M+H]+,  LCMS純度:  96.88%,  HPLC純度:  98.90%,  キラルHPLC:  49.74%,  50.25%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.84  (s,  1H),  8.53-8.51  (d,  J=6Hz,  1H),  8.19  (s,  1H),  7.98  (bs,  1H),  7.88-7.87  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.43-7.41  (d,  J=6Hz,  1H),  6.44-6.41  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.27  (s,  1H),  5.23-5.16  (m,  1H),  5.09  (s,  1H),  4.37-4.31  (s,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.10  (bs,  1H),  1.81-1.77  (t,  J=6.4Hz,  1H),  1.78  (bs,  2H),  1.53  (bs,  2H),  1.37-1.35  (d,  J=6.8Hz,  6H),  1.24  (bs,  1H)。
実施例３８：  Ｎ−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロピル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６８３）。
【化９８】
2020528909.tif 000553
【０４９３】
化合物３８．２の合成。３８（２ｇ、１８．１８ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（４０ｍＬ）中の溶液に、３８．１（７．２ｇ、４５．４５ｍｍｏｌ、２．５当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、その後、炭酸カリウム（７．５ｇ、５４．５４ｍｍｏｌ、３．０当量）、Ｎ，Ｎ−ジメチルエチレンジアミン（０．６４０ｇ、７．２７ｍｍｏｌ、０．４当量）、およびヨウ化銅（０．６９２ｇ、３．６３６ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を１１０℃で１２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジクロロメタン中３％のメタノールにより精製して、３８．２（２ｇ、収率：５８．８２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８８．２０［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４９４】
化合物３８．３の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、３８．３を得た。（１３．２ｇ、７１．６７％）。1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  12.63  (s,  1H),  8.63(s,  1H),  7.55  (s,  1H),  3.31  (s,  3H),  1.29  (s,  9H)。
【０４９５】
化合物３８．４の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、３８．４を得た。（０．１５ｇ、収率：５９．８０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１２．８８［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４９６】
化合物３８．５の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、３８．５を得た。（０．０７ｇ、収率：５１．２５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６３．６３［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０４９７】
化合物Ｉ−６８３の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−６８３（０．０４１ｇ、８８．６５％）を得た。MS(ES):m/z  463.50[M+H]+  LCMS純度:  98.74%,  HPLC純度:  98.50%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.97  (s,  1H),  8.65-8.64  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.29-8.28  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.06-8.03  (t,  J=7.2Hz,1H),  7.96  (bs,  1H),  7.87-7.83  (t,  J=9.2Hz,  2H),  7.57-7.53  (m,  2H),  6.50-6.46  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.25  (s,  1H),  4.71  (bs,  1H),  3.28-3.27  (d,  J=6Hz  ,2H),  3.12  (s,  2H),  2.91  (s,  3H),  0.84  (bs,  6H)。
実施例３９：  Ｎ−（２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８１６）。
【化９９】
2020528909.tif 000554
【０４９８】
化合物３９の合成。化合物を、実施例３０の実験プロトコルに従って合成して、３９を得た。（収率：５７．９５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０４９９】
化合物３９．１の合成。化合物を、実施例３８の実験プロトコルに従って合成して、３９．１を得た。（収率：５８．８２％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８８．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５００】
化合物３９．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、３９．２を得た。（０．１２５ｇ、６０．９３％）、ＭＳ（ＥＳ）：５６１．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５０１】
化合物Ｉ−８１６の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−８１６を得た。（０．１０５ｇ、９７．３９％）、MS(ES):m/z  461.40[M+H]+,  LCMS純度:  98.84%,  HPLC純度:  93.86%,  キラルHPLC:  47.78%,  51.75%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  9.06  (s,  1H),  8.66  (bs,  1H),  8.36-8.34  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.22  (s,  1H),  8.12-8.07  (m,  1H),  8.05-8.04  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.99-7.97  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.88-7.86  (d,  J=8Hz,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.57-7.54  (m,  1H),  6.47-6.44  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.24  (s,  1H),  4.36-4.29  (m,  1H),  3.77-3.71  (m,  1H),  3.22  (s,  3H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.18-2.06  (m,  2H),  1.56-1.49  (m,  1H),  1.46-1.39  (m,  1H)。
実施例４０：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０８）、
Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０９）。
【化１００】
2020528909.tif 000555
【０５０２】
化合物Ｉ−９０８およびＩ−９０９の合成。Ｉ−８１６の異性体（０．１０５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）０．１％  ＤＥＡ＿ＭＥＯＨ（７０−３０）を使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  461.42[M+H]+,  LCMS純度:  99.70%,  HPLC純度:  99.53%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.05  (s,  1H),  8.27  (s,  1H),  8.37-8.35  (m,  2H),  8.23  (s,  1H),  8.12-8.05  (m,  1H),  7.97  (s,  1H),  7.88-7.87  (d,  J=8.0Hz,  1H),  7.65-7.63  (d,  J=6.0Hz,  1H),  7.58-7.56  (m,  1H),  6.48-6.45  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.25  (s,  1H),  4.37-4.33  (m,  1H),  3.76-3.74  (d,  J=7.6Hz,  1H),  3.23  (s,  3H),  2.93  (s,  3H),  2.82-2.79  (m,  2H),  2.16-2.08  (m,  2H)。
【０５０３】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):m/z  461.57[M+H]+,  LCMS純度:  95.64%,  HPLC純度:  95.06%,  キラルHPLC純度:  98.21%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.66-8.65  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.38  (s,  1H),  8.34-8.32  (d,  J=5.6Hz,  1H),  8.22  (s,  1H),  8.15-8.12  (d,  J=9.2  Hz,  1H),  8.08-8.04  (t,  J=8.0  Hz,  1H),  7.85-7.83  (d,  J=8.0Hz,  1H),  7.63-7.61(d,  J=7.2Hz,  1H),  7.57-7.54  (m,  1H),  6.48-6.45  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.19  (s,  1H),  4.35-4.31  (m,  1H),  3.76-3.71  (m,  2H),  3.21  (s,  3H),  2.92  (s,  3H),  2.82-2.79  (m,  2H),  2.17-2.06  (m,  2H)。
実施例４１：  Ｎ−シクロプロピル−５−（（６’−メチル−２−オキソ−２Ｈ−［１，３’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７６５）。
【化１０１】
2020528909.tif 000556
【０５０４】
化合物４１．２の合成。４１（３．０ｇ、１７．４４ｍｍｏｌ、１当量）の１，４−ジオキサン（１５０ｍＬ）中の溶液に、４１．１（２．３０ｇ、２０．９２ｍｍｏｌ、１．２当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、その後、炭酸カリウム（６．０ｇ、４３．６ｍｍｏｌ、２．５当量）、Ｎ，Ｎ−ジメチルエチレンジアミン（０．３８４ｇ、４．３６ｍｍｏｌ、０．２５当量）、およびヨウ化銅（０．４９７ｇ、２．６１ｍｍｏｌ、０．１５当量）を添加した。この反応混合物を１１５℃で１２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジクロロメタン中５％のメタノールにより精製して、４１．２を得た。（１．５６ｇ、収率：４４．４５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０２．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５０５】
化合物４１．３の合成。化合物を、実施例２７の実験プロトコルに従って合成して、４１．３を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５０６】
化合物４１．４の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、４１．４を得た。（０．０７０ｇ、４８．２６％）、ＭＳ（ＥＳ）：５３１．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５０７】
化合物Ｉ−７６５の合成：４１．４（０．０７０ｇ、０．１３ｍｍｏｌ、１．０当量）の、１．０ｍｌのジクロロメタン中の混合物を、０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）をこれに添加し、そして混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−７６５を得た。（０．０４０ｇ、７０．４３％）、MS(ES):m/z  431.43[M+H]+,  LCMS純度:  95.00%,  HPLC純度:  95.38%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.01  (s,  1H),  8.59-8.59  (d,  J=2Hz,  1H),  8.26-8.25  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.22  (s,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.90-7.89  (d,  J=2.4Hz,  1H),  7.88-7.86  (m,  1H),  7.48-7.46(d,  J=8.4Hz,  1H),  7.43-7.41  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.44-6.41  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.23  (s,  1H),  2.91-2.89  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.87  (s,  1H),  2.57  (s,  3H),  0.84-0.79  (m,  2H),  0.54  (bs,  2H)。
実施例４２：  Ｎ−（２−メトキシシクロブチル）−５−（（６’−メチル−２−オキソ−２Ｈ−［１，３’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８４３）。
【化１０２】
2020528909.tif 000557
【０５０８】
化合物４２の合成。化合物を、実施例３０の実験プロトコルに従って合成して、４２を得た。（収率：５７．９５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５０９】
化合物４２．１の合成。化合物を、実施例４１の実験プロトコルに従って合成して、４２．１を得た。（収率：４４．４５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０２．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１０】
化合物４２．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、４２．２を得た。（０．１５０ｇ、７１．３３％）、ＭＳ（ＥＳ）：５７５．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１１】
化合物Ｉ−８４３の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−８４３を得た。（０．０２０ｇ、６９．２０％）、MS(ES):m/z  475.36[M+H]+,  LCMS純度:  97.78%,  HPLC純度:  97.44%,  キラルHPLC:  46.90%,  46.26%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  9.04  (bs,  1H),  8.60  (bs,  1H),  8.38-8.36  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.10-8.08  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.97  (bs,  1H),  7.90-7.88  (d,  J=8Hz,  1H),  7.48-7.43  (m,  2H),  6.44-6.41  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.26  (s,  1H),  4.37-4.33  (t,  J=7.6Hz,  1H),  3.76-3.74  (d,  J=7.6Hz,  1H),  3.23  (s,  3H),  2.91  (bs,  3H),  2.58  (bs,  3H),  1.57-1.52  (t,  J=9.6Hz,  2H),  1.45-1.40  (t,  J=9.2Hz,  1H),  1.25  (bs,  1H)。
実施例４３：  Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロブチル）−５−（（６’−メチル−２−オキソ−２Ｈ−［１，３’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９７３）、
Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−メトキシシクロブチル）−５−（（６’−メチル−２−オキソ−２Ｈ−［１，３’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９７４）。
【化１０３】
2020528909.tif 000558
【化１０４】
2020528909.tif 000559
【０５１２】
化合物４３の合成。化合物を、実施例４２の実験プロトコルに従って合成して、４３を得た。（収率：６７．７５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６５．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
Ｉ−８９０の異性体（０．０９ｇ）を、カラムＣＨＩＲＡＬＣＥＬ  ＯＪ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）０．１％  ＿ＤＥＡ＿ＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＭＥＯＨ（５０−５０）を使用して分離して、純粋な画分−１（４３．１）および画分−２（４３．２）を得た。ＦＲ−１を減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な４３．１を得た。（０．０４０ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７５．６４［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−２を減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な４３．２を得た。（０．０３８ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７５．６４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１３】
Ｉ−９７３およびＩ−９７４の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、脱保護４３．１（０．０２５ｇ）。MS(ES):m/z  475.66[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.05%,  キラルHPLC純度:  99.89%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.35-8.32  (d,  J=8Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.06-8.00  (m,  3H),  7.51-7.49  (m,  3H),  6.45-6.43  (t,  J=8Hz,  1H),  6.21  (s,  1H),  4.32-4.30  (t,  J=8Hz,  1H),  3.73-3.71  (d,  J=8Hz,  3H),  3.21  (s,  3H),  2.93-2.91  (d,  3H),  2.20  (s,  2H),  2.14-2.05  (m,  1H),  1.52-1.50  (t,  J=8Hz,  1H),  1.38-1.35  (t,  J=12Hz,  1H),  1.27-1.25  (d,  J=8Hz,  1H);および脱保護４３．２（０．０２５ｇ）。MS(ES):m/z  475.66[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.17%,  キラルHPLC純度:  96.45%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.10(s,  1H),  8.35-8.33  (d,  J=8Hz,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.06-8.00  (m,  3H),  7.51-7.49(m,  3H),  6.45-6.43  (t,  J=8Hz,  1H),  6.21  (s,  1H),  4.31-4.29  (t,  J=8Hz,  1H),  3.72-3.70  (d,  J=8Hz,  1H),  3.21  (s,  3H),  2.93-2.91  (d,  J=8Hz,  3H),  2.20(s,  2H),  2.14-2.05  (m,  1H),  1.52-1.50  (t,  J=8Hz,  1H),  1.38-1.35  (t,  J=12Hz,  1H),  1.27-1.25  (d,  J=8Hz,  1H)を得た。
【０５１４】
実施例４４：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−５−（（１−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロヘキシル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９８８）。
【化１０５】
2020528909.tif 000560
【０５１５】
化合物４４．２の合成。４４．１（５．０ｇ、３２．４７ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の撹拌溶液に、４４（５．０ｇ、３２．４７ｍｍｏｌ、１．０当量）を一度に０℃でＡｒ下で添加し、その後、ジイソプロピルエチルアミン（６．３ｇ、４８．７１ｍｍｏｌ、１．５当量）を添加し、そしてこの反応混合物を０℃で３時間撹拌した。１−エチル−３−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（８．１ｇ、４２．２１ｍｍｏｌ、１．３当量）、および次いで４−ジメチルアミノピリジン（１．０ｇ、８．１１ｍｍｏｌ、０．２５当量）をアルゴン下で添加し、そしてこの反応混合物を室温で一晩撹拌した。この反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をジクロロメタン中１．９％のメタノール中に溶出させて、純粋な４４．２（４．３ｇ、５２．７６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５２．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１６】
化合物４４．３の合成。４４．２（１．５ｇ、５．９８ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（４５ｍＬ）中の撹拌溶液に、メタノール（１６．５ｍＬ）、および水酸化リチウム一水和物（１．１ｇ、２５．７１ｍｍｏｌ、４．５当量）の水（２２ｍＬ）中の溶液を添加し、そしてこの反応混合物を室温で３時間撹拌した。この反応混合物を減圧下で濃縮し、そしてその残渣を、１Ｎの塩酸を０℃でゆっくりと添加することによりｐＨ３に調整した。その沈殿物を濾過により集め、そして乾燥させて、純粋な化合物４４．３（０．９０ｇ、４８．０６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３８．４５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１７】
化合物４４．４の合成。４４．３（０．９０ｇ、３．８０ｍｍｏｌ、１．０当量）、ｔｅｒｔブタノール（１１ｍＬ）、ジフェニルホスホリルアジド（１．５ｇ、５．３２ｍｍｏｌ、１．４当量）およびトリエチルアミン（５４０ｍｇ、５．３２ｍｍｏｌ、１．４当量）の撹拌混合物を８０℃でＮ２下で１８時間加熱した。この反応混合物を減圧下でエバポレートした。その残渣を酢酸エチルに溶解させ、そしてその有機溶液を水で洗浄した。その有機相を硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１％のメタノール中に溶出させて、純粋な４４．４（０．７０ｇ、５９．８２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３０９．４５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１８】
化合物４４．５の合成。４４．４（０．７０ｇ、２．２７ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（１０ｍＬ）中の撹拌溶液に、ジオキサン中４ＭのＨＣｌを（５ｍＬ）を０℃でＮ２下で滴下により添加し、そしてこの反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して残渣を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、４４．５（０．４０ｇ、７２．１１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０９．３２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５１９】
化合物４４．６の合成。化合物を、実施例１９の実験プロトコルに従って合成して、４４．６（収率：５１．０８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３８４．８１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２０】
化合物４４．７の合成。４４．５（０．０７７ｇ、０．３１３ｍｍｏｌ、１．２当量）および４４．６（０．１００ｇ、０．２６１ｍｍｏｌ、１．０当量）の、１，４−ジオキサン（７ｍＬ）中の脱気混合物に、炭酸ナトリウム（０．０８３ｇ、０．７８３ｍｍｏｌ、３．０当量）、４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）−９，９−ジメチルキサンテン（０．０１５ｇ、０．０２６ｍｍｏｌ、０．１当量）およびトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．０１２ｇ、０．０１３ｍｍｏｌ、０．０５当量）を添加し、そしてこの反応混合物を１００℃で５時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、そして濾過した。その濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中２％のメタノールを溶出液として使用するコンビフラッシュによりさらに精製して、純粋な４４．７（０．１００ｇ、６９．９０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５５６．４１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２１】
化合物Ｉ−９８８の合成。４４．７（０．１００ｇ、０．１８０ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（２ｍＬ）中の撹拌溶液に、ジオキサン中４ＭのＨＣｌ（２ｍＬ）を０℃でＮ２下で滴下により添加し、そしてこの反応混合物を室温で２時間撹拌した。溶媒を減圧下で除去し、そしてその固体残渣を飽和炭酸ナトリウム水溶液で摩砕した。このオフホワイトの沈殿物を濾過により集め、そして乾燥させて、Ｉ−９８８（０．０４０ｇ、４８．１０％）を得た。MS(ES):m/z  456.52[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.70%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.84  (s,  1H),  8.24  (s,  1H),  8.15  -8.12  (d,  J=  7.6Hz,  1H),  7.93  (bs,  1H),  7.85-7.83  (m,  1H),  7.39-7.37  (d,  J=  6.8Hz,  1H),  6.27-6.22  (m,  2H),  5.00-4.97  (m,  1H),  4.84-4.81  (m,  1H),  3.95  (bs,  1H),  2.99  (bs,  1H),  2.91  (s,  3H),  2.21-2.13  (m,  1H),  1.92-1.85  (m,  1H),  1.84-1.75  (m,  1H),  1.70-1.55  (m,  2H),  1.55-1.39  (m,  3H),  1.31-1.16  (m,  1H),  0.95-0.85  (m,  2H)。
実施例４５：  ５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）−Ｎ−（スピロ［３．３］ヘプタン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４０８）。
【化１０６】
2020528909.tif 000561
【０５２２】
化合物４５の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、４５を得た。（収率：７１．１８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２３】
化合物４５．１の合成。４５（０．１５０ｇ、０．３６ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（３ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、４５．１（０．１１０ｇ、１００％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１５．３８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２４】
化合物Ｉ−４０８の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−４０８（０．０４ｇ、２７．８％）を得た。MS(ES):m/z  410.22[M+H]+,  LCMS純度:  99.15%,  HPLC純度:  96.75%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.97  (s,  1H),  8.23-8.21  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.13  (s,  1H),  7.95-7.89  (m,  3H),  7.00-6.97  (m,  1H),  5.86  (s,  1H),  4.63  (s,  2H),  4.59  (s,  2H),  4.24-4.13  (m,  1H),  3.95  (s,  3H),  2.91-2.90  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.58-2.55  (m,  2H),  1.89-1.84  (m,  2H)。
実施例４６：  Ｎ−（２−シアノプロパン−２−イル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）−ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４７６）。
【化１０７】
2020528909.tif 000562
【０５２５】
化合物４６の合成。化合物を、実施例４５の実験プロトコルに従って合成して、４６を得た。（収率：１００％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１５．３８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２６】
化合物Ｉ−４７６の合成。４６（０．３５ｇ、１．０当量）のジクロロメタン（４ｍＬ）中の溶液に、塩化オキサリル（０．２７９ｇ、２．２２ｍｍｏｌ、２．０当量）を０℃で添加し、その後、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（触媒量）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、そしてテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の４６．１（０．２８０ｇ、３．３３ｍｍｏｌ、３．０当量）、トリエチルアミン（０．６９９ｇ、５．５５ｍｍｏｌ、５．０当量）を０℃で添加し、そして反応混合物を１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、Ｉ−４７６を得た。（０．２８ｇ、７．０％）、MS(ES):m/z  381.31[M+H]+  LCMS純度:  96.33%,  HPLC純度:  97.85%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.96  (s,  1H),  8.20  (s,  2H),  7.97-7.95  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.89-7.88  (d,  J=3.6Hz,  2H),  7.01-6.97  (m,  1H),  5.88  (m,  1H),  3.93  (s,  3H),  2.91-2.89  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.58  (s,  6H)。
実施例４７：  Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）−５−（（６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）ピリジン−２−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４３２）、
（Ｒ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）−５−（（６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）ピリジン−２−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４６３）、および
（Ｓ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）−５−（（６−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）ピリジン−２−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４６４）。
【化１０８】
2020528909.tif 000563
【０５２７】
化合物４７．１の合成  ４７（０．２ｇ、１．０７５ｍｍｏｌ、１．０当量）の乾燥ジクロロメタン（５ｍＬ）中の溶液に、ブタ−３−エン−１−オール（０．０７７ｇ、１．０７５ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、メタンスルホン酸（０．７ｍＬ）を添加し、そして０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、４７．１（０．２５．ｇ、６９．１６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３３７．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２８】
化合物４７．２の合成。４７．１（０．２４０ｇ、０．７１１ｍｍｏｌ、１．０当量）のジメトキシエタン（１０ｍＬ）中の溶液に、亜鉛（０．２３１ｇ、３．５ｍｍｏｌ、５．０当量）およびヨウ化ナトリウム（１．５８ｇ、１０．６６ｍｍｏｌ、１５当量）を室温で添加した。この反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸ジエチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、４７．２（０．１２ｇ、５７．８６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４３．１２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５２９】
化合物４７．３の合成。１（０．１２５ｇ、０．５２ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の溶液をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いで（２−ビフェニル）ジシクロヘキシルホスフィノ（０）（０．００９ｇ、０．０２５ｍｍｏｌ、０．０５当量）およびトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．０４７ｇ、０．０５２ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、再度５分間脱気した。次いで、リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（０．１０ｍＬ、０．１０４ｍｍｏｌ、２．００当量）を反応混合物に０℃で添加した。この反応物を６０℃で４５分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中３％のメタノールを溶出液として使用するコンビフラッシュによりさらに精製して、純粋な４７．３（０．０９ｇ、９７．８１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７９．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３０】
化合物４７．４の合成。化合物を、実施例２７の実験プロトコルに従って合成して、４７．４を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３１】
化合物４７．５の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、４７．５を得た。（０．１５０ｇ、２６．３４％）  ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５０８．６０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３２】
化合物Ｉ−４３２の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４３２を得た。（０．１２０ｇ、９９．０６％）。MS(ES):m/z  408.48[M+H]+  LCMS純度:  98.06%,  HPLC純度:  96.46%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.97  (s,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.05-8.04  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=3.2Hz,  1H),  7.76-7.72  (t,  J=8Hz,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.06-7.04  (d,  J=7.6Hz,  1H),  6.69  (s,  1H),  4.34-4.32  (d,  J=10Hz,  1H),  4.07-4.04  (d,  J=11.6Hz,  1H),  3.60-3.54  (m,  1H),  2.94-2.93  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.88-2.82  (m,  1H),  2.04-2.02(d,  J=11.26Hz,  1H),  1.91-1.88  (d,  J=12.8Hz,  1H),  1.65-1.49  (m,  4H),.  0.80-0.75  (m,  2H).  0.56-0.55  (m,  2H)。
【０５３３】
化合物Ｉ−４６３およびＩ−４６４の合成。Ｉ−４３２の異性体（０．８ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）、ならびにメタノール中０．１％のＤＥＡおよびイソプロピルアルコールを共溶媒として４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):m/z  408.48[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.89%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.97  (s,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.05-8.04  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=3.2Hz,  1H),  7.76-7.72  (t,  J=8Hz,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.06-7.04  (d,  J=7.6Hz,  1H),  6.69  (s,  1H),  4.34-4.32  (d,  J=10Hz,  1H),  4.07-4.04  (d,  J=11.6Hz,  1H),  3.60-3.54  (m,  1H),  2.94-2.93  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.88-2.82  (m,  1H),  2.04-2.02  (d,  J=11.26Hz,  1H),  1.91-1.88  (d,  J=12.8Hz,  1H),  1.65-1.49  (m,  4H),  0.80-0.75  (m,  2H).  0.56-0.55  (m,  2H)。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０２８ｇ）を得た。MS(ES):m/z  406.46[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.48%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.97  (s,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.05-8.04  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=3.2Hz,  1H),  7.76-7.72  (t,  J=8Hz,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.06-7.04  (d,  J=7.6Hz,  1H),  6.69  (s,  1H),  4.34-4.32  (d,  J=10Hz,  1H),  4.07-4.04  (d,  J=11.6Hz,  1H),  3.60-3.54  (m,  1H),  2.94-2.93  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.88-2.82  (m,  1H),  2.04-2.02  (d,  J=11.26Hz,  1H),  1.91-1.88  (d,  J=12.8Hz,  1H),  1.65-1.49  (m,  4H),  0.80-0.75  (m,  2H)  0.56-0.55  (m,  2H)。
実施例４８：  Ｎ−（２−シアノプロパン−２−イル）−５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４９２）。
【化１０９】
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【０５３４】
化合物４８の合成。化合物を、実施例４７の実験プロトコルに従って合成して、４８を得た。（収率：９０．５９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４１．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３５】
化合物Ｉ−４９２の合成。４８．（０．２ｇ、０．５８ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（３ｍＬ）中の溶液に、塩化オキサリル（０．１４９ｇ、１．１６ｍｍｏｌ、２．０当量）を０℃で添加し、その後、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（触媒量）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、そしてテトラヒドロフラン（４ｍｌ）中の４８．１（０．０９７ｇ、１．１６ｍｍｏｌ、２．０当量）、トリエチルアミン（０．２９２ｇ、２．９ｍｍｏｌ、５．０当量）を０℃で添加し、そして反応混合物を１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、Ｉ−４９２を得た。（０．２８ｇ、１１．７２％）、MS(ES):m/z  407.67[M+H]+  LCMS純度:  95.01%,  HPLC純度:  97.29%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.79  (s,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.17-8.15  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.97-7.93  (m,  2H),  7.85  (s,  1H),  7.04-4.01  (m,  1H),  5.83  (s,  1H),  4.35-7.32  (bs,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.59  (s,  6H),  0.79-0.74  (m,  2H),  0.68  (bs,  2H)。
実施例４９：  Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３９１）、
Ｎ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３９９）、および
Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４００）。
【化１１０】
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【０５３６】
化合物４９．１の合成。４９（１ｇ、６．３１ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、水素化ナトリウム（０．５０５ｇ、１２．６２ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして２０分間撹拌し、その後、テトラジュウテロメタノール（０．２５０ｇ、６．９４ｍｍｏｌ、１．１当量）を窒素下で添加した。この反応物を０℃で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１３％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な４９．１（０．９００ｇ、９０．８０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １５８．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３７】
化合物４９．２の合成。４９．１（０．９００ｇ、５．７３ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．４００ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ｎ−ペンタンでの摩砕により精製して、純粋な４９．２（０．６５０ｇ、８９．２５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １２８．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３８】
化合物４９．３の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、４９．３（収率：６２．２１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５３９】
化合物４９．４の合成。４９．３（０．６００ｇ、１．６９ｍｍｏｌ、１．０当量）および４９．２（０．２１５ｇ、１．６９ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（テトラヒドロフラン中１Ｍ）（３．３ｍＬ、３．３８ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な４９．４を得た。（０．５９ｇ、７８．３１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４６．４０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４０】
化合物４９．５の合成。４９．４（０．５９０ｇ、１．３２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（８ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．５５４ｇ、１３．２ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を５０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、４９．５（０．３８０ｇ、６８．７４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４１】
化合物４９．７の合成。４９．５（０．１９０ｇ、０．４５５ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３４５ｇ、０．９１ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして室温で１５分間撹拌した。これに、ジイソプロピルエチルアミン（０．４ｍＬ、２．２７５ｍｍｏｌ、５．０当量）を添加し、その後、４９．６（０．１１３ｇ、０．９１０ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をメタノール中１．５％のジクロロメタン中に溶出させて、４９．７（０．１４５ｇ、６５．４８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８７．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４２】
化合物Ｉ−３９１の合成。４９．７（０．１４５ｇ、０．２９８ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（５ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でジオキサン中の塩酸（４ｍＬ）を滴下により添加した。この反応物を室温で３０〜５０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮した。その残渣に飽和重炭酸塩溶液を添加し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋なＩ−３９１（０．１００ｇ、８６．８３％）を得た。MS(ES):m/z  387.23[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  95%,キラルHPLC:  47.49%  and  48.37%  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.81  (s,  1H),  8.66-8.64  (d,  J=8Hz,  1H),  8.17  (s,  1H),  8.04-8.01  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.89-7.88  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.83-7.82  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.08-705  (m,  1H),  6.05  (s,  1H),  5.27-5.26  (d,  J=4Hz,  1H),  4.56-4.52  (m,  1H),  4.29  (bs,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=5.2Hz,  3H),  2.13-2.01  (m,  2H),  1.95-1.86  (m,  1H),  1.71-1.69  (m,  1H)。
【０５４３】
Ｉ−３９１の異性体（０．０８５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＩＣ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ））を共溶媒としてのＩＰＡ：ＡＣＮ（５０：５０）中０．１％のＤＥＡ中で、４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。
ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  387.2[M+H]+,  LCMS純度:  95.12%,  HPLC純度:  96.61%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.81  (s,  1H),  8.67-8.65  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.17  (s,  1H),  8.04-8.01  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.89-7.88  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.83-7.82  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.08-705  (m,  1H),  6.07  (s,  1H),  5.26-5.25  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.56-4.49  (m,  1H),  4.30  (bs,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=5.2Hz,  3H),  2.13-2.01  (m,  2H),  1.95-1.86  (m,  1H),  1.71-1.69  (m,  1H)。
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  387.2[M+H]+,  LCMS純度:  96.16%,  HPLC純度:  96.61%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.81  (s,  1H),  8.68-8.66  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.04-8.01  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.90-7.89  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.84-7.83  (d,  J=4Hz,  1H),  7.09-7.06  (m,  1H),  6.07  (s,  1H),  5.27-5.26  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.55-4.52  (m,  1H),  4.30  (bs,  1H),  2.93-2.92  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.14-2.07  (m,  2H),  1.93-1.87  (m,  1H),  1.71-1.69  (m,  1H)。
実施例５０：  ５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）−Ｎ−（２−オキサスピロ［３．３］ヘプタン−６−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４１７）。
【化１１１】
2020528909.tif 000566
【０５４４】
化合物５０の合成。化合物を、実施例４９の実験プロトコルに従って合成して、５０を得た。（収率：６８．７４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４５】
化合物５０．１の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、５０．１を得た。（０．１４８ｇ、７７．８８％）、ＭＳ（ＥＳ）：３１８．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４６】
化合物Ｉ−４１７の合成：化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−４１７を得た。（０．０３０ｇ、３２．９７％）、MS(ES):m/z  413.23[M+H]+,  LCMS純度:  99.07%,  HPLC純度:  98.17%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.97  (s,  1H),  8.23-8.21  (d,  J=4Hz,  1H),  8.13  (s,  1H),  7.95-7.89  (m,  3H),  7.00-6.97  (m,  1H),  5.87  (s,  1H),  4.64  (s,  2H),  4.51  (s,  2H)  4.24-4.18  (m,  1H),  2.92-2.90  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.51  (bs,  2H),  1.89-1.84  (m,  1H),  1.28-1.25  (m,  1H)。
実施例５１：  Ｎ−（２−シアノプロパン−２−イル）−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４９３）。
【化１１２】
2020528909.tif 000567
【０５４７】
化合物５１の合成。化合物を、実施例５０の実験プロトコルに従って合成して、５１を得た。（収率：７７．８８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１８．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５４８】
化合物Ｉ−４９３の合成。５１．（０．２ｇ、０．６３ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（４ｍＬ）中の溶液に、塩化オキサリル（０．１６２ｇ、１．２６ｍｍｏｌ、２．０当量）を０℃で添加し、その後、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（触媒量）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、そしてテトラヒドロフラン（５ｍｌ）中の５１．１（０．１５８ｇ、１．８９ｍｍｏｌ、３．０当量）、トリエチルアミン（０．４０６ｇ、３．１５ｍｍｏｌ、５．０当量）を０℃で添加し、そして反応混合物を１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、Ｉ−４９３を得た。（０．２６ｇ、１０．７６％）、MS(ES):m/z  384.45[M+H]+  LCMS純度:  98.60%,  HPLC純度:  98.08%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.97  (s,  1H),  8.22  (s,  2H),  7.98-7.97  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.91-7.90  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.87  (s,  1H),  7.02-6.99  (m,  1H),  5.90  (s,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.60  (s,  6H)。
実施例５２：  Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６１２）。
【化１１３】
2020528909.tif 000568
【０５４９】
化合物５２の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、５２を得た。（収率：７１．１８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５０】
化合物５２．１の合成。化合物１（０．２００ｇ、０．４８３ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（６ｍＬ）に溶解させ、そしてトリフルオロ酢酸（１．５ｍＬ）をこの反応混合物に添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋な５２．１（０．１４０ｇ、９２．３０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１５．１２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５１】
化合物Ｉ−６１２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−６１２（０．０４ｇ、３７．６７％）を得た。MS(ES):m/z  386.4[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.82%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.79  (s,  1H),  8.94  (s,  1H),  8.262-8.244  (d,  J=7.2Hz,  2H),  8.18  (s,  1H),  7.94-7.89  (d,  J=18Hz,  2H),  6.97(s,  1H),  3.94  (s,  3H),  2.90  (s,  3H),  1.18  (s,  9H)。
実施例５３：  Ｎ−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４２０）。
【化１１４】
2020528909.tif 000569
【０５５２】
化合物５３．１の合成。５３（２．０ｇ、１９．２０ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（４０ｍＬ）中の冷溶液に、ピリジン（３．０３ｇ、３８．４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、塩化メシル（２．２９ｇ、２０．１６ｍｍｏｌ、１．０５当量）を０℃で滴下により添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、５３．１を得た。（１．５ｇ、４２．８６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８３．０６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５３】
化合物５３．２の合成。５３．１（１．５ｇ、８．２３ｍｍｏｌ、１．０当量）のジメチルホルムアミド（１５ｍＬ）中の溶液に、アジ化ナトリウム（１．６０ｇ、２４．６９ｍｍｏｌ、３．０当量）を室温で添加した。この反応物を８０℃で２０時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、５３．２を得た。（０．３３０ｇ、３１．０４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １３０．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５４】
化合物５３．３の合成。５３．２（０．３３０ｇ、２．５５ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１５ｍＬ）中の溶液に、トリフェニルホスフィン（１．０ｇ、３．８２ｍｍｏｌ、１．５当量）を室温で添加した。この反応物を８０℃で２０時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、５３．３を得た。（０．２ｇ、７５．８８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １０４．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５５】
化合物５３．４の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、５３．４を得た。（収率：７１．１８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５６】
化合物５３．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、５３．５を得た。（０．０６５ｇ、７１．８９％）、ＭＳ（ＥＳ）：５００．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５７】
化合物Ｉ−４２０の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４２０を得た。（０．０２７ｇ、５１．９５％）、MS(ES):m/z  400.22[M+H]+,  LCMS純度:  95.47%,  HPLC純度:  95.82%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92  (s,  1H),  8.32-8.30  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.93-7.89  (m,  2H),  7.69  (bs,  1H),  7.06-7.03  (m,  1H),  5.92  (s,  1H),  3.97  (s,  3H),  3.35-3.30  (m,  3H),  2.92-2.91  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.59-1.53  (m,  2H),  1.16  (s,  6H)。
実施例５４：  Ｎ−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４２１）。
【化１１５】
2020528909.tif 000570
【０５５８】
化合物５４の合成。化合物を、実施例４９の実験プロトコルに従って合成して、５４を得た。（収率：６８．７４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５５９】
化合物５４．１の合成。化合物を、実施例５３の実験プロトコルに従って合成して、５４．１を得た。（収率：７５．７８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １０４．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６０】
化合物５４．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、５４．２を得た。（０．０５８ｇ、４８．１７％）、ＭＳ（ＥＳ）：５０３．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６１】
化合物Ｉ−４２１の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４２１を得た。（０．０２９ｇ、６２．４４％）、MS(ES):m/z  403.42[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.56%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.91  (s,  1H),  8.32-8.30  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.92-7.89  (m,  2H),  7.70-7.67  (t,  J=5.2Hz,  1H),  7.05-7.02  (m,  1H),  5.93  (s,  1H),  4.34  (s,  1H)  3.35  (bs,  2H),  2.92-2.91  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.57-1.53  (t,  J=8Hz,  2H),  1.13  (s,  6H)。
実施例５５：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２１５）。
【化１１６】
2020528909.tif 000571
【０５６２】
化合物５５．２の合成。５５．１（０．２２４ｇ、３．８７ｍｍｏｌ、１．１当量）のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の冷溶液に、水素化ナトリウム（０．１５５ｇ、３．８７ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加し、その後、１（０．５００ｇ、３．５２ｍｍｏｌ、１当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１１％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な５５．２を得た。（０．４００ｇ、６３．０９％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８１．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６３】
化合物５５．３の合成。５５．２（０．４００ｇ、２．２２ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（６ｍｌ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．１００ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な５５．３（０．３００ｇ、８９．９７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １５１．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６４】
化合物５５．４の合成。化合物を、実施例２７の実験プロトコルに従って合成して、５５．４を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６５】
化合物５５．５の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、５５．５を得た。（０．６８ｇ、５１．８７％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８０．５４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６６】
化合物Ｉ−２１５の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−２１５を得た。（０．０３５ｇ、７０．６３％）、MS(ES):m/z  380.24[M+H]+,  LCMS純度:  95.07%,  HPLC純度:  96.22%,  1H  NMR  (MEOD-d6,  400MHZ):  8.73  (s,  1H),  8.20-8.18  (d,  J=8Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=4Hz,  1H),  7.92-7.91  (d,  J=4Hz,  1H),  7.78-7.77  (d,  J=4Hz,  1H),  7.06-7.03  (m,  1H),  5.84  (s,  1H),  4.348-4.340  (m,  1H),  2.91-2.90  (d,  J=4Hz,  3H),  2.78-2.77  (d,  J=4Hz,  1H),  0.78-0.69  (m,  6H),  0.34  (bs,  2H)。
実施例５６：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（３−ヒドロキシシクロペンチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４６１）、
５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｓ，３Ｓ）−３−ヒドロキシシクロペンチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４８９）、および
５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，３Ｒ）−３−ヒドロキシシクロペンチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４９０）。
【化１１７】
2020528909.tif 000572
【０５６７】
化合物５６の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、５６を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５６８】
化合物５６．１の合成。化合物を、実施例５５の実験プロトコルに従って合成して、５６．１を得た。
【０５６９】
化合物５６．２の合成。５６．（３．０ｇ、８．４６ｍｍｏｌ、１．０当量）および５６．１（１．２７ｇ、８．４６ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（１６．９ｍＬ、１６．９２ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．６％のメタノール中に溶出させて、純粋な５６．２（２．４５ｇ、６１．８４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６９．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７０】
化合物５６．３の合成。５６．２（２．４ｇ、５．１２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（８０ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（２．１５０ｇ、５１．２ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を７０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサンでの摩砕により精製して、純粋な５６．３（１．８ｇ、７９．７８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４１．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７１】
化合物Ｉ−４６１の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４６１を得た。（０．１５０ｇ、９７．６０％）、MS(ES):m/z  424.22[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.01%,  キラルHPLC純度:  50.06%  +  49.93%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.72  (s,  1H),  8.21-8.19  (d,  J=8Hz,  1H),  8.13  (s,  1H),  7.95-7.90  (m,  2H),  7.64-7.62  (d,  J=8  Hz,  1H),  7.00-6.97  (m,  1H),  5.83  (s,  1H),  4.56-4.55  (s,  1H),  4.40-4.32  (m,  2H),  4.14  (bs,  1H),  2.91  (s,  3H),  2.06-2.03  (m,  1H),  1.89-1.88  (m,  2H),  1.46-1.44  (bs,  1H),  1.38-1.31  (m,  1H),  1.23-1.14  (m,  1H),  0.79-0.76  (m,  4H)。
【０５７２】
Ｉ−４６１の異性体（０．１２０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ））を共溶媒としてのＭＥＯＨ中０．１％のＤＥＡ（２５％）中で、３ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０４０ｇ）を得た。MS(ES):m/z  424.38[M+H]+,  LCMS純度:  99.33%,  HPLC純度:  98.88%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.73  (s,  1H),  8.21-8.20  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.92-7.90  (d,  J=4.8Hz,  2H),  7.64-7.63  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.01-6.98  (m,  1H),  5.85  (s,  1H),  4.57-4.56  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.41-4.35  (m,  1H),  4.16  (bs,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.08-2.01  (m,  1H),  1.89-1.80  (m,  2H),  1.47-1.45  (bs,  1H),  1.39-1.32  (m,  1H),  1.24-1.13  (m,  1H),  0.80-0.69  (m,  4H)。
【０５７３】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０４５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  424.33[M+H]+,  LCMS純度:  98.33%,  HPLC純度:  99.03%,  キラルHPLC純度:  97.83%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.73  (s,  1H),  8.21-8.20  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=3.6Hz,  2H),  7.92-7.90  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.64-7.63  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.01-6.98  (m,  1H),  5.85  (s,  1H),  4.57-4.56  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.42-4.33  (m,  1H),  4.16  (bs,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.07-2.03  (m,  1H),  1.89-1.81  (m,  2H),  1.47-1.45  (bs,  1H),  1.39-1.32  (m,  1H),  1.21-1.13  (m,  1H),  0.80-0.69  (m,  4H)。
実施例５７：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４２２）。
【化１１８】
2020528909.tif 000573
【０５７４】
化合物５７の合成：化合物を、実施例５６の実験プロトコルに従って合成して、５７を得た。
【０５７５】
化合物５７．１の合成：化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、５７．１（０．０５８ｇ、４８．６０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２６．６１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７６】
化合物Ｉ−４２２の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４２２（０．０２９ｇ、６１．７６％）を得た。MS(ES):m/z  426.60[M+H]+,  LCMS純度:  95.34%,  HPLC純度:  94.48%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.71  (s,  1H),  8.31-8.30  (d,  J=4.0Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.93-7.91  (m  ,2H),  7.68-7.66  (t,  1H),  7.07-7.04  (m,  1H),  5.89  (s,  1H),  4.35  (s,  2H),  3.37-3.29  (m,  2H),  2.92-2.91  (d,  J=4.0Hz,  3H),  1.56-1.52  (m,  2H),  1.13  (s,  6H),  0.79-0.76  (m,  4H)。
実施例５８：  ３−（１−イソプロピル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）−Ｎ５−（２−メトキシピリジン−３−イル）−Ｎ７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−５，７−ジアミン（Ｉ−１００８）。
【化１１９】
2020528909.tif 000574
【０５７７】
化合物５８．２の合成。５８（２０．０ｇ、２４０．９６ｍｍｏｌ、１．０当量）、５８．１（３８．５ｇ、２４０．９６ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（２００ｍＬ）中の溶液に、金属ナトリウム（６．６ｇ、２８９．１５ｍｍｏｌ、１．２当量）を添加し、そして８０℃で５時間還流させた。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な５８．２を得た。（１５．０ｇ、収率：４１．２４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １５２．０４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７８】
化合物５８．３の合成。５８．２（１５．０ｇ、９９．３３ｍｍｏｌ、１．０当量）、５８．２（３８．５ｇ、２４０．９６ｍｍｏｌ、１．０当量）のジメチルアミン（９０ｍＬ）中の溶液に、塩化ホスホリル（１８．２３ｇ、１１９．１９ｍｍｏｌ、１．２当量）を添加し、そして６０℃で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な５８．３を得た。（１１．０ｇ、収率：５８．９５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９０．９６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５７９】
化合物５８．４の合成  ５８．３（５．０ｇ、２６．５９ｍｍｏｌ、１．０当量）のアセトニトリル（５０ｍＬ）中の溶液に、Ｎ−ヨード−スクシンイミド（７．１７ｇ、３１．９０ｍｍｏｌ、１．２．当量）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で一晩撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中２０％の酢酸エチルにより精製して、５８．４を得た。（３．７ｇ、収率：４４．３２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１４．８６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８０】
化合物５８．５の合成。５８．４（３．７ｇ、１１．７８ｍｍｏｌ、１．０当量）のイソプロピルアルコール（５０ｍＬ）中の溶液に、メチルアミン（０．４３８ｇ、１４．１３ｍｍｏｌ、１．２当量）を添加し、そして５０℃で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な５８．５を得た。（２．８ｇ、収率：７７．００％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３０９．９３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８１】
化合物５８．６の合成。５８．５（２．８ｇ、９．０７ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）中の溶液に、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（３．５ｇ、１６．３２ｍｍｏｌ、１．８当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．１９７ｇ、０．９０ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な５８．６を得た。（２．３ｇ、収率：６２．０２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４０９．９８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８２】
化合物５８．７の合成。５８．６．（２．３ｇ、５．６２ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（２５ｍＬ）中の溶液に、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．３９４ｇ、０．５６ｍｍｏｌ、０．１当量）、炭酸カリウム（１．５ｇ、１１．２４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、テトラブチルアンモニウムヨージド（０．２０７ｇ、０．５６ｍｍｏｌ、０．１当量）およびヨウ化銅（Ｉ）（０．２１３ｇ、１．１２ｍｍｏｌ、０．２当量）を室温で添加した。この反応物を室温で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な５８．７を得た。（１．７ｇ、収率：７９．７０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３７９．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８３】
化合物５８．８の合成。５８．７．（１．７ｇ、４．４８ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の溶液に、テトラ−ｎ−ブチルアンモニウムフルオリド（２．３ｇ、８．９６ｍｍｏｌ、２．０当量）を室温で添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中５０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な５８．８を得た。（０．９ｇ、収率：６５．４０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３０７．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８４】
化合物５８．１０の合成。５８．８（１．０ｇ、３．２５ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（２０ｍＬ、１：１）中の溶液に、アジ化ナトリウム（０．２７４ｇ、４．２２ｍｍｏｌ、１．３当量）および５８．９（０．３９９ｇ、３．２５ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加し、その後、硫酸銅（ＩＩ）（０．０３９ｇ、０．１６ｍｍｏｌ、０．０５当量）およびアスコルビン酸ナトリウム（０．３２０ｇ、１．６２ｍｍｏｌ、０．５当量）を室温で添加した。この反応物を７５℃で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中３％のメタノール中に溶出させて、純粋な５８．１０を得た。（０．３９０ｇ、収率：３０．５３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９２．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８５】
化合物５８．１２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、５８．１２を得た。（０．０７０ｇ、２８．６０％）、ＭＳ（ＥＳ）：４８０．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８６】
化合物Ｉ−１００８の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１００８を得た。（０．０４０ｇ、７２．２２％）、MS(ES):380.44[M+H]+  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.04%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.90-8.88  (d,  J=8Hz,  1H),  8.68  (s,  1H),  8.29  (s,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.84-7.83  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.76-7.75  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.05-7.01  (m,  1H),  6.02  (s,  1H),  3.99  (s,  3H),  2.94-2.93  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.58-1.56  (d,  J=6.8Hz,  5H),  1.22  (bs,  2H)。
実施例５９：  Ｎ５−（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）−３−（１−イソプロピル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）−Ｎ７−メチルピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−５，７−ジアミン（Ｉ−９８５）。
【化１２０】
2020528909.tif 000575
【０５８７】
化合物５９の合成。化合物を、実施例５８の実験プロトコルに従って合成して、５９を得た。（収率：３０．５３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９２．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８８】
化合物５９．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、５９．２を得た。（０．０８５ｇ、収率：３４．６７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５０６．２６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５８９】
化合物Ｉ−９８５の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−９８５を得た。（０．０４０ｇ、５８．６８％）、MS(ES):m/z  406.30[M+H]+,  LCMS純度:  98.69%,  HPLC純度:  98.37%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.90-8.88  (d,  J=8Hz,  1H),  8.42  (s,  1H),  8.29  (s,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.86-7.85  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.76-7.75  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.06-7.03  (m,  2H),  5.96  (s,  1H),  4.92-4.85  (s,  1H),  2.94-2.93  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.74  (bs,  1H),  1.57-1.56  (d,  J=6.8Hz,  6H),  1.24  (bs,  3H)。
実施例６０：  Ｎ−エトキシ−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４０９）。
【化１２１】
2020528909.tif 000576
【０５９０】
化合物６０の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、６０を得た。（収率：７１．１８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９１】
化合物Ｉ−４０９の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−４０９（０．０４ｇ、２７．８％）を得た。MS(ES):m/z  358.49[M+H]+,  LCMS純度:  98.72%,  HPLC純度:  99.24%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  10.30  (s,  1H),  8.97  (s,  1H),  8.38-8.36  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.20  (s,  1H),  7.95-7.91  (m,  2H),  7.03-6.99  (m,  1H),  5.90  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.91-3.86  (dd,  J=6.8Hz,  7.2Hz,  2H),  2.91-2.90  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.19-1.16  (t,  3H)。
実施例６１：  Ｎ−エトキシ−５−（（３’−フルオロ−２−オキソ−２Ｈ−［１，２’−ビピリジン］−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７９８）。
【化１２２】
2020528909.tif 000577
【０５９２】
化合物６１の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、６１（収率、７１．６７％）を得た。1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  12.63  (s,  1H),  8.63(s,  1H),  7.55  (s,  1H),  3.31  (s,  3H),  1.29  (s,  9H)。
【０５９３】
化合物６１．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、６１．２を得た。（０．１ｇ、２９．４５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３７０．４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９４】
化合物６１．３の合成。化合物を、実施例１９の実験プロトコルに従って合成して、６１．３（収率：８０．７０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０６．２９［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０５９５】
化合物６１．４の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、６１．４を得た。（０．０８０ｇ、５４．９３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３９．６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９６】
化合物Ｉ−７９８の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−７９８を得た。（０．０４０ｇ、６１．４２％）、MS(ES):m/z  439.2[M+H]+,  LCMS純度:  97.23%,  HPLC純度:  97.23%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  10.42  (s,  1H),  9.05  (s,  1H),  8.55-8.51  (m,  2H),  8.25  (s,  1H),  8.07  (s,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.78-7.71(m,  1H),  7.44-7.42  (d,  J=6.4Hz,  1H),  6.46  (t,  1H),  6.21  (s,  1H),  3.98-3.96  (q,  2H),  3.90-3.89  (d,  3H),  1.27-1.24  (t,  3H)。
実施例６２：  Ｎ−シクロプロピル−５−（（１−（１−（２−フルオロエチル）ピペリジン−４−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−５６９）。
【化１２３】
2020528909.tif 000578
【０５９７】
化合物６２．２の合成。６２（０．２ｇ、０．９９ｍｍｏｌ、１当量）および６２．１（０．１４９ｇ、１．１８ｍｍｏｌ、１．２当量）のアセトニトリル（２０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（０．４０９ｇ、２．９７ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、そしてアルゴンで１５分間脱気し、その後、８５℃で６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な６２．２（１．３ｇ、５２．８５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４７．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９８】
化合物６２．３の合成。６２．２（１．３ｇ、５．２７ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（２５ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、６２．３を得た。（０．９ｇ、９３．３６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０５９９】
化合物６２．５の合成。６２．４（０．９ｇ、５．８３ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の冷溶液に、６２．３（１．０６ｇ、５．８３ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で６時間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（１．４４ｇ、７．５７ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．１４１ｇ、１．１６ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４９％の酢酸エチル中に溶出させて、６２．５を得た。（０．４４０ｇ、２６．６９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２８３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６００】
化合物６２．６の合成。６２．５（０．３４０ｇ、１．２０ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（６ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．２８８ｇ、１２．０ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な６２．６を得た。（０．２２０ｇ、６８．０９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６９．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６０１】
化合物６２．７の合成。６２．６（０．２２０ｇ、０．８２ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（６ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．１４０ｇ、１．３９ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．２９１ｇ、１．０６ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８５℃で２４時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中４０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６２．７を得た。（０．２２０ｇ、７９．０５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４０．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６０２】
化合物６２．８の合成。６２．７（０．２２０ｇ、０．６４ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（５ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、６２．８を得た。（０．１８０ｇ、９７．９１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４０．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６０３】
化合物６２．９の合成。化合物を、実施例２７の実験プロトコルに従って合成して、６２．９を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６０４】
化合物６２．１０の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、６２．１０を得た。（０．０７０ｇ、収率：４５．０３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６９．３［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０６０５】
化合物Ｉ−５６９の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−５６９を得た。（収率：０．０３８ｇ、６５．８９％）。MS(ES):m/z  469.35[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.88  (bs,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.13-8.11  (d,  J=6Hz,  1H),  7.92  (bs,  1H),  7.82  (bs,  1H),  7.50  (bs,  1H),  6.32  (bs,  1H),  6.20  (s,  1H),  4.80  (bs,  1H),  4.63  (bs,  1H),  4.51  (bs,  1H),  3.18  (bs,  1H),  3.08-3.06  (d,  J=10Hz,  2H),  2.90  (s,  3H),  2.73  (bs,  1H),  1.96-1.94  (d,  J=8Hz,  2H),  1.79  (bs,  2H),  1.56  (bs,  1H),  1.24  (bs,  2H),  0.79  (bs,  2H),  0.50  (bs,  2H)。
実施例６３：  ５−（（１−（１−（２−フルオロエチル）ピペリジン−４−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０４９）。
【化１２４】
2020528909.tif 000579
【０６０６】
化合物６３の合成。化合物を、実施例３０の実験プロトコルに従って合成して、６３を得た。（収率：５７．９５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６０７】
化合物６３．１の合成。化合物を、実施例６２の実験プロトコルに従って合成して、６３．１を得た。（収率：９７．９１％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４０．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６０８】
化合物６３．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、６３．２を得た。（０．１３０ｇ、５７．９８％）、ＭＳ（ＥＳ）：６１３．３２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６０９】
化合物Ｉ−１０４９の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１０４９を得た。（０．１００，９１．９５％）、MS(ES):513.72[M+H]+  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.03%,  キラルHPLC:  49.13%  50.65%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92  (s,  1H),  8.24-8.22  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.07-8.05  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.95-7.93  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.53-7.51  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.34-6.30  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.22  (s,  1H),  4.83-4.77  (m,  1H),  4.64-4.62  (t,  J=4.8Hz,  1H),  4.52-4.50  (t,  J=4.8Hz,  1H),  4.36-4.28  (m,  1H),  3.73-3.67  (m,  1H),  3.42-3.36  (m,  2H),  3.20  (s,  3H),  3.08-3.05  (d,  J=11.2Hz,  2H),  2.92-2.91  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.74-2.71(t,  J=4.8Hz,  1H),  2.67-2.65  (t,  J=4.8Hz,  1H),  1.98-1.90  (m,  2H),  1.77  (bs,  2H),  1.58-1.48  (m,  1H),  1.42-1.32  (m,  1H),  1.24  (bs,  1H),  1.12  (bs,  1H)。
実施例６４：  ５−（（１−（（Ｓ）−１−（２−フルオロエチル）ピロリジン−３−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０５０）。
【化１２５】
2020528909.tif 000580
【０６１０】
化合物６４．２の合成。６４．（５．０ｇ、２６．８８ｍｍｏｌ、１当量）および６４．１（５．６ｇ、３２．２５ｍｍｏｌ、１．２当量）のジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６．９ｇ、５３．７６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を７０℃で６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な６４．２（４．０ｇ、６４．１４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３３．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１１】
化合物６４．３の合成。６４．２（４．０ｇ、１７．２４ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（９０ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、６４．３を得た。（２．４ｇ、８２．６５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １６９．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１２】
化合物６４．５の合成。６４．３（２．４ｇ、１４．２６ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４５ｍＬ）中の冷溶液に、６４．４（２．１ｇ、１４．２６ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で６時間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（２．８ｇ、１８．５３ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．３４７ｇ、２．８５ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４９％の酢酸エチル中に溶出させて、６４．５を得た。（０．７ｇ、１８．３３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６９．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１３】
化合物６４．６の合成。６４．５（０．７ｇ、２．６０ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（１５ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．６２４ｇ、２６．０ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な６４．６を得た。（０．５ｇ、７５．３７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５５．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１４】
化合物６４．７の合成。６４．６（０．５ｇ、１．９６ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．３３６ｇ、３．３３ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．６９８ｇ、２．５４ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８５℃で２４時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中４０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６４．７を得た。（０．４ｇ、６２．５１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３２６．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１５】
化合物６４．８の合成。６４．７（０．４ｇ、１．２２ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（６ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、６４．８を得た。（０．２５０ｇ、７７．７０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４０．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１６】
化合物６４．９の合成。化合物を、実施例３０の実験プロトコルに従って合成して、６４．９を得た。（収率：５７．９５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１７】
化合物６４．１０の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、６４．１０を得た。（０．１２６ｇ、５７．５１％）、ＭＳ（ＥＳ）：５９９．３１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６１８】
化合物Ｉ−１０５０の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１０５０を得た。（０．０９５，９０．５４％）、MS(ES):499.5[M+H]+  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.47%,  キラルHPLC:  48.30%  51.69%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.94  (bs,  1H),  8.24-8.22  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.15  (bs,  1H),  8.08-8.06  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.95-7.93  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.64-7.63  (d,  J=6Hz,  1H),  4.67-4.64  (t,  J=4.8Hz,  1H),  4.55-4.52  (t,  J=4.8Hz,  1H),  4.34-4.30  (m,  1H),  3.73-3.67  (m,  1H),  3.20  (s,  3H),  3.15-3.12  (m,  1H),  3.12  (bs,  1H),  2.92-2.90  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.85-2.82  (m,  1H),  2.75-2.68  (m,  2H),  2.41-2.34  (m,  3H),  2.16-2.06  (m,  2H),  1.81-1.76  (m,  1H),1.55-1.50  (m,  1H),  1.50-1.37  (m,  1H),  1.24  (bs,  1H)。
実施例６５：  ５−（ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イルアミノ）−Ｎ−（２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０５１）。
【化１２６】
2020528909.tif 000581
【０６１９】
化合物６５の合成。化合物を、実施例３０の実験プロトコルに従って合成して、６５を得た。（収率：５７．９５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２０】
化合物６５．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、６５．２を得た。（収率：０．１３０ｇ、６９．９９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５０８．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２１】
化合物Ｉ−１０５１の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１０５１を得た。（０．０２５ｇ、収率：７７．８６％）、MS(ES):m/z  408.57[M+H]+,  LCMS純度:  96%,  HPLC純度:  98.16%,  キラルHPLC:  50%,  49%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.79  (s,  1H),  8.82  (s,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.15-8.13  (d,  J=9.2Hz,  1H),  8.00-7.95  (m,  2H),  7.56-7.54  (d,  J=8Hz,  1H),  7.47-7.43  (t,  1H),  6.00  (s,  1H),  4.24-4.20  (m,  1H),  3.45-3.39  (m,  1H),  3.13  (s,  3H),  2.95-2.94  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.04-1.97  (m,  2H),  1.48-1.44  (m,  1H),  1.11-1.06  (m,  1H)。
実施例６６：  ５−（（１−（（Ｒ）−１−（２−フルオロエチル）ピロリジン−３−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−メトキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０９６）。
【化１２７】
2020528909.tif 000582
【０６２２】
化合物６６．２の合成。６６（５．０ｇ、２６．８８ｍｍｏｌ、１当量）および６６．１（５．６ｇ、３２．２５ｍｍｏｌ、１．２当量）のジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６．９ｇ、５３．７６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を７０℃で６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な６６．２（３．８ｇ、６０．９４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３３．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２３】
化合物６６．３の合成。６６．２（３．８ｇ、１６．３５ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（８０ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、６６．３を得た。（２．４ｇ、９７．１２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １３３．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２４】
化合物６６．５の合成。６６．３（１．７ｇ、１２．８７ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３２ｍＬ）中の冷溶液に、６６．４（１．９８ｇ、１２．８７ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で６時間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（２．５ｇ、１６．７３ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．３１４ｇ、２．５７ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４９％の酢酸エチル中に溶出させて、６６．５を得た。（０．６１０ｇ、１７．６８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６９．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２５】
化合物６６．６の合成。６６．５（０．６１０ｇ、２．２７ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（１０ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．５４４ｇ、２２．７ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な６６．６を得た。（０．５ｇ、８６．４９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５５．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２６】
化合物６６．７の合成。６６．６（０．５ｇ、１．９６ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．３３６ｇ、３．３３ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．６９８ｇ、２．５４ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８５℃で２４時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中４０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６６．７を得た。（０．３９０ｇ、６０．９５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３２６．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２７】
化合物６６．８の合成。６６．７（０．３９０ｇ、１．２２ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（６ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、６６．８を得た。（０．３２０ｇ、９８．８２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２６．６１Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２８】
化合物６６．９の合成。化合物を、実施例３０の実験プロトコルに従って合成して、６６．９を得た。（収率：５７．９５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６２９】
化合物６６．１０の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、６６．１０を得た。（０．１３０ｇ、５９．３３％）、ＭＳ（ＥＳ）：５９９．３１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３０】
化合物Ｉ−１０９６の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１０９６を得た。（０．１０８ｇ、９９．７６％）、MS(ES):499.47[M+H]+  LCMS純度:  99.50%,  HPLC純度:  98.07%,  キラルHPLC:  49.40%,  50.60%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.93  (s,  1H),  8.24-8.22  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.08-8.06  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.93-7.92  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.65-7.63  (d,  J=6Hz,  1H),  6.39-6.36  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.23  (s,  1H),  5.49  (bs,  1H),  4.66-4.64  (t,  J=4.8Hz,  1H),  4.55-4.52  (t,  J=5.2Hz,  1H),  4.35-4.28  (m,  1H),  3.73-3.67  (m,  1H),  3.21  (s,  3H),  3.15-3.11  (m,  1H),  2.99-2.97  (m,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.85  (bs,  1H),  2.76-2.70  (m,  2H),  2.40-2.34  (m,  2H),1.83-1.76  (m,  2H),  1.55-1.42  (m,  2H),  1.24  (bs,  1H)。
【０６３１】
実施例６７：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロプロピル）−５−（１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６５３）。
【化１２８】
2020528909.tif 000583
【０６３２】
化合物６７．１の合成。１（５ｇ、２６．４５５ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（８５ｍＬ）中の溶液に、トリフルオロメタンスルホン酸ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル（１３．２、５０．２６ｍｍｏｌ、１．９当量）および１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン（１２．９ｇ、８５．９７ｍｍｏｌ、１．９当量）を０℃で１５分間かけて添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を２Ｎの硫酸溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中５％の酢酸エチル中に溶出させて、６７．１（２ｇ、２４．９４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３０４．４３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３３】
化合物６７．２の合成。６７．１（２ｇ、６．５ｍｍｏｌ、１．０当量）のベンゼン（４０ｍＬ）中の溶液に、ジエチル亜鉛（１１２．３ｍＬ、９８．７３、１５当量）およびジ−ヨードメタン（２６．３６ｇ、９８．７３ｍｍｏｌ、１５当量）を０℃で１５分間かけて滴下により添加した。この反応混合物を６５℃で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を２Ｎの硫酸溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液および飽和重炭酸ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中５％の酢酸エチル中に溶出させて、６７．２（１．ｇ、４７．７９％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１８．３６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３４】
化合物６７．３の合成。６７．２（０．５５ｇｇ、１．７５７ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ヒドラジン水和物（０．５２ｇ、１０．５０ｍｍｏｌ、６当量）を、ジクロロメタン（２．５ｍＬ）とエタノール（２．５ｍＬ）との混合物中で、５分間かけて滴下により添加した。この反応混合物を室温で８時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得、６７．３（０．３．ｇ、９２．４２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８８．３６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３５】
化合物６７．４の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、６７．４（２６ｇ、６２．２１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３６】
化合物６７．５の合成。６７．４（０．１ｇ、０．２９０ｍｍｏｌ、１．０当量）のジオキサン（５ｍＬ）中の溶液に、３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．１２９ｇ、０．３７７、１．３当量）および炭酸ナトリウム（０．０７６ｇ、０．７２５ｍｍｏｌ  ２．５当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いで［１，１′−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（ジクロロメタン（０）との錯体）（０．０２８ｇ、０．０２９ｍｍｏｌ  ０．１当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１００℃で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中での溶出を使用するコンビフラッシュによりさらに精製して、純粋な６７．５（０．０８３ｇ、５４．３５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３７】
化合物６７．６の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、６７．６（０．２２０ｇ、９０５５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３８】
化合物６７．７の合成。６７．６（１ｇ、２．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、水素化ナトリウム（０．２００ｇ、４．６８ｍｍｏｌ、２当量）を添加し、そして２０分間撹拌し、その後、２−ヨードプロパン（１．３ｇ、３．５２ｍｍｏｌ、１．５当量）を窒素下で添加した。この反応物を０℃で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中５２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６７．７を得た。（０．８５ｇ、７７．３７％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６９．６０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６３９】
化合物６７．８の合成。６７．７（０．３ｇ、０．９５ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（１０ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．３９６ｇ、９．５８ｍｍｏｌ、５当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な６７．８（０．２５ｇ、８３．６４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４１．５１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６４０】
化合物６７．９の合成。化合物６７．８（０．２ｇ、０．４５ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解させた。トリフルオロメタンスルホン酸を、冷却した反応混合物に添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋な６７．９（０．１２ｇ、７５．４０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５１．３８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６４１】
化合物６７．１０の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、６７．１０を得た。（０．０７０ｇ、３９．３３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２０．７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６４２】
化合物Ｉ−６５３の合成。化合物２．０（０．０７０ｇ、０．１３４ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解させ、そしてジオキサン中４ＭのＨＣｌ（０．２ｍＬ）をこの反応混合物に添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋なＩ−６５３を得た。（０．０４０ｇ、７３．２５％）。MS(ES):m/z  406.44[M+H]+  LCMS純度:  98.80%,  HPLC純度:  95.27%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.79  (s,  1H),  8.65-8.63  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.42-8.41  (d,  J=2.4Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.25-8.20  (m,  2H),  7.35-7.32  (m,  1H),  6.78  (s,  1H),  5.69  (s,  1H),  5.23-5.20  (m,  1H),  3.13-3.11  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.92-2.90  (m,  1H),  1.60-1.58  (d,  J=6.8Hz,  6H),  1.06-1.01(m,  1H),  ),  0.85-0.80  (m,  2H)。
実施例６８：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロプロピル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４３９）。
【化１２９】
2020528909.tif 000584
【０６４３】
化合物６８の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、６８を得た。（収率：７１．６７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３２７．０８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６４４】
化合物６８．１の合成。化合物を、実施例６７の実験プロセスに従って合成して、６８を得た。（収率：９２．４２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８８．３６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６４５】
化合物６８．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、６８．２を得た。（０．３４０ｇ、６３．９８％）、ＭＳ（ＥＳ）：４９７．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６４６】
化合物６８．４の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、６８．４を得た。（０．１５９ｇ、７６．０９％）、ＭＳ（ＥＳ）：６１０．３１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６４７】
化合物Ｉ−４３９の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４３９を得た。（０．１２６ｇ、９６．９９％）、MS(ES):m/z  396.17[M+H]+,  LCMS純度:  95.90%,  HPLC純度:  98.08%,  キラルHPLC純度:  46.20%,  40.94%  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.76  (s,  1H),  8.20-8.16  (t,  J=7.2Hz,  1H),  7.96-7.95  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.66-7.65  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.08-7.05  (m,  1H),  5.84  (s,  1H),  4.35-4.34  (d,  J=6Hz  1H),  3.41-3.35  (m,  1H),  2.91-2.89  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.75  (s,  1H),  2.69  (s,  1H),  1.33  (s,  1H),  1.19-1.11  (m,  1H),  0.87-0.85  (m,  1H),  0.74-0.73  (d,  J=5.2Hz,  4H),  0.55(bs,  1H)。
実施例６９：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロプロピル）−５−（１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７３２）および
Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロプロピル）−５−（１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７３３）。
【化１３０】
2020528909.tif 000585
【０６４８】
化合物Ｉ−７３２およびＩ−７３３の合成。Ｉ−６５３の異性体（実施例６７）（０．８ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）、ならびにメタノール中０．１％のＤＥＡおよびイソプロピルアルコールを共溶媒として４ｍＬ／の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａを得た。（０．０２６ｇ）。MS(ES):m/z  406.48[M+H]+,  LCMS純度:  95.16  %,  HPLC純度:  97.46%,  キラルHPLC純度:  96.12%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.79  (s,  1H),  8.65-8.63  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.42-8.41  (d,  J=2.4Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.25-8.20  (m,  2H),  7.35-7.32  (m,  1H),  6.78  (s,  1H),  5.71-5.70  (d,  J=2Hz,  1H),  5.23-5.20  (m,  2H),  3.13-3.11  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.92-2.90  (d,  J=3.6Hz,  1H),  1.60-1.58  (d,  J=6.8Hz,  6H),  1.06-1.01  (m,  1H),  ),  0.85-0.80  (m,  1H)。
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  406.46[M+H]+,  LCMS純度:  96.16%,  HPLC純度:  98.21%,  キラルHPLC純度:  93.76%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.79  (s,  1H),  8.64-8.63  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.42-8.41  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.25-8.20  (m,  2H),  7.35-7.32  (m,  1H),  6.78  (s,  1H),  5.71-5.70  (d,  J=2Hz,  1H),  5.23-5.20  (m,  1H  3.12-3.11  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.90  (bs,  1H),  1.59-1.58  (d,  J=6.8Hz,  6H),  1.05-1.01(m,  1H),  0.84-0.80  (m,  1H)。
実施例７０：  Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロプロピル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４３８）。
【化１３１】
2020528909.tif 000586
【０６４９】
化合物７０の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、７０を得た。（収率：７１．６７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３２７．０８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６５０】
化合物７０．１の合成。化合物を、実施例６７の実験プロセスに従って合成して、７０を得た。（収率：９２．４２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８８．３６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６５１】
化合物７０．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、７０．２を得た。（０．３４０ｇ、６３．９８％）、ＭＳ（ＥＳ）：４９７．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６５２】
化合物７０．３の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、７０．４を得た。（０．１６２ｇ、８０．９８％）、ＭＳ（ＥＳ）：５８４．３０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６５３】
化合物Ｉ−４３８の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４３８を得た。（０．１１０ｇ、９７．５５％）、MS(ES):m/z  370.44[M+H]+,  LCMS純度:  96.21%,  HPLC純度:  90.76%,  キラルHPLC純度:  47.52%,  42.26%  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.93  (s,  1H),  8.21-8.19  (d,  J=8.8Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.93-7.91  (m,  2H),  7.66-7.65  (d,  J=4Hz  1H),  7.08-7.03  (m,  2H),  6.83-6.81  (d,  J=7.6Hz,  1H),  5.88  (s,  1H),  5.54-5.52  (m,  1H),  3.97  (s,  3H),  2.90-2.89  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.76-2.73  (m,  1H),  1.55  (bs,  1H)。
実施例７１：  Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロペンチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４２３）。
【化１３２】
2020528909.tif 000587
【０６５４】
化合物７１の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、７１を得た。（収率：７１．１８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６５５】
化合物７１．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、７１．２を得た。（０．１５０ｇ、６２．４７％）、ＭＳ（ＥＳ）：４９８．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６５６】
化合物Ｉ−４２３の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４２３を得た。（０．１０４ｇ、８６．８０％）、MS(ES):m/z  398.22[M+H]+,  LCMS純度:  98.12%,  HPLC純度:  97.55%,  キラルHPLC:  (48.18%,  48.70%)  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.91  (s,  1H),  8.25-8.24  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.92-7.91  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.65-7.64  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.01-6.98  (m,  1H),  5.91  (s,  1H),  4.91-4.90  (d,  J=4Hz,1H),  3.93  (s,  4H),  3.76-3.73  (t,  J=5.2Hz,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.03-2.00  (m,  2H),  1.34  (bs,  4H),  0.73  (bs,  1H)。
実施例７２：  （Ｒ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロペンチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４４８）および
（Ｓ）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４４９）。
【化１３３】
2020528909.tif 000588
【０６５７】
化合物Ｉ−４４９およびＩ−４４９の合成。Ｉ−４２３の異性体（実施例７１）（０．０９０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）、およびメタノール中０．１％のＤＥＡを共溶媒として４ｍＬ／の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  398.55[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.90  (s,  1H),  8.25-8.23  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.91-7.90  (t,  J=3.2Hz,  2H),  7.64-7.63  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.00-6.97  (m,  1H),  5.90  (s,  J=7.6Hz,  1H),  4.90-4.89  (d,  J=4.4Hz,  1H),  3.92  (s,  4H),  3.75-3.73  (t,  J=4.8Hz,  1H),  2.91-2.90  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.01-1.96  (m,  1H),  1.74-1.70  (m,  2H),  1.52-1.48  (m,  1H),  1.47-1.43  (m,  2H)。
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  396.6[M-H]+,  LCMS純度:  98.76%,  HPLC純度:  98.66%,  キラルHPLC純度:  96.99%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.90  (s,  1H),  8.24-8.23  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.91-7.90(d,  J=3.6Hz,  2H),  7.64-7.63  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.00-6.97(m,  1H),  5.90  (s,  1H),  4.90(s,  1H),  3.92  (s,  4H),  3.75(bs,  1H),  2.91-2.90  (d,  J=2.8Hz,  3H),  2.01-1.98  (m,  1H),  1.74-1.70  (m,  2H),  1.52-1.48  (m,  1H),  1.48-1.44  (m,  2H)。
実施例７３：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−ヒドロキシシクロペンチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４２４）、
５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロペンチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４６５）、および
５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４６６）。
【化１３４】
2020528909.tif 000589
【０６５８】
化合物７３の合成：化合物を、実施例５６の実験プロトコルに従って合成して、７３を得た。（収率：７９．７８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４１．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６５９】
化合物７３．１の合成：化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、７３．１（０．１４７ｇ、６１．８３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２４．５９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６６０】
化合物Ｉ−４２４の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４２４（０．１１８ｇ、９９．２５％）を得た。MS(ES):m/z  424.22[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.91%,  キラルHPLC:  49.99%  and  50.00%  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.71  (s,  1H),  8.24-8.22  (d,  J=8.0Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.95-7.92  (m,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=8.0Hz,  1H),  7.03-7.00  (m,  1H),  5.87  (s,  1H),  4.91-4.90  (d,  J=4.0,  1H),  4.35-4.34  (d,  J=4.0Hz,  1H),  3.97-3.92  (m,  1H),  3.75-3.74(m,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.0Hz,  3H),  2.01-1.98  (m,  1H),  1.72-1.62  (m,  2H),  1.51-1.43  (m,  2H),  1.26-1.21(m,  2H),  0.80-0.73  (m,  4H)。
【０６６１】
Ｉ−４２４の異性体（０．１１８ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）を共溶媒としてのＩＰＡ：ＭｅＯＨ（５０：５０）中０．１％のＤＥＡ中で、４ｍＬ／の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ａ（０．０１５ｇ）を得た。MS(ES):m/z  424.28[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.17%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.71  (s,  1H),  8.23-8.21  (d,  J=8.0Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.94-7.90  (m,  1H),  7.63-7.61  (d,  J=8.0Hz,  1H),  7.02-6.99  (m,  1H),  5.86  (s,  1H),  4.90-4.89  (d,  J=4.0,  1H),  4.35-4.32  (m,  1H),  3.95-3.90  (m,  1H),  3.75-3.74(m,  1H),  2.92-2.90  (d,  J=8.0Hz,  3H),  2.01-1.98  (m,  1H),  1.73-1.59  (m,  2H),  1.51-1.45  (m,  2H),  1.27-1.18(m,  2H),  0.80-0.72  (m,  4H)。
【０６６２】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋なＦＲ−ｂ（０．０１６ｇ）を得た。MS(ES):m/z  424.33[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.91%,  キラルHPLC純度:  97.19%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  ):  8.70  (s,  1H),  8.23-8.21  (d,  J=8.0Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.94-7.90  (m,  1H),  7.63-7.61  (d,  J=8.0Hz,  1H),  7.02-6.99  (m,  1H),  5.86  (s,  1H),  4.90-4.89  (d,  J=4.0,  1H),  4.35-4.32  (m,  1H),  3.95-3.91  (m,  1H),  3.75-3.73  (m,  1H),  2.92-2.90  (d,  J=8.0Hz,  3H),  2.02-1.97  (m,  1H),  1.73-1.59  (m,  2H),  1.51-1.45  (m,  2H),  1.27-1.20(m,  2H),  0.80-0.72  (m,  4H)。
実施例７４：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３２０）。
【化１３５】
2020528909.tif 000590
【０６６３】
化合物７４．１の合成。７４（０．５０ｇ、２．６７ｍｍｏｌ、１．０当量）に、ジオキサン中の塩酸（５ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、７４．１（０．３０ｇ、９０．９１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １２４．５８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６６４】
化合物７４．２の合成。化合物を、コアの一般合成に従って合成して、７４．２を得た。
【０６６５】
化合物７４．３の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、７４．３（収率：２６．０２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９６．８４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６６６】
化合物７４．４の合成。化合物を、実施例５５の実験プロトコルに従って合成した。
【０６６７】
化合物７４．５の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、７４．５（０．０５ｇ、３８．８４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１０．５７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６６８】
化合物Ｉ−３２０の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３２０（０．０２ｇ、６２．２３％）を得た。MS(ES):m/z  410.45[M+H]+,  LCMS純度:  95.11%,  HPLC純度:  95.18%,  キラルHPLC:  98%,  1H  NMR  (DMSO-d6,400MHZ):  8.75  (s,  1H),  8.30-8.28  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.96-  7.86  (m,  3H),  7.06-7.03  (m,  1H),  5.87  (s,  1H),  5.10-5.09  (d,  J=5.6Hz,  1H),  4.41-4.34  (m,  2H),  4.24-4.23  (d,  J=5.2Hz,  1H),  3.18-3.17  (d,  J=5.2Hz,  1H),  2.93-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.19-2.13(m,  2H),  2.07-1.95  (m,  2H),  0.81-0.75  (m,  3H)。
実施例７５：  Ｎ−シクロプロピル−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１７５）。
【化１３６】
2020528909.tif 000591
【０６６９】
化合物７５．２の合成。７５（１ｇ、６．３１ｍｍｏｌ、１当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、水素化ナトリウム（０．５０５ｇ、１２．６２ｍｍｏｌ、２当量）を添加し、その後、テトラジュウテロメタノール（０．２５０ｇ、６．９４ｍｍｏｌ、１．１当量）を窒素下で添加した。この反応物を０℃で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１３％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な７５．２を得た。（０．９００ｇ、９０．８０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １５８．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６７０】
化合物７５．３の合成。７５．２（０．９００ｇ、５．７３ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（１０ｍｌ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．２２０ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ペンタン（ｐａｎｔａｎｅ）での摩砕により精製して、純粋な７５．３（０．６５０ｇ、８９．２５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １２８．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６７１】
化合物７５．４の合成。化合物を、実施例２７の実験プロトコルに従って合成して、７５．４を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６７２】
化合物７５．５の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、７５．５を得た。（０．０７５ｇ、６０．１０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４５７．５２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６７３】
化合物Ｉ−１７５の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１７５を得た。（０．０３５ｇ、５９．７８％）、MS(ES):m/z  357.4[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.53%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.93  (s,  1H),  8.21-8.19  (d,  J=8Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.93-7.90  (m,  2H),  7.80-7.79  (d,  J=4Hz,  1H),  7.03-7.00  (m,  1H),  5.88  (s,  1H),  2.91-2.89  (d,  J=8Hz,  3H),  2.80-2.76  (m,  1H),  0.72-0.68  (m,  2H),  0.37-0.35  (m,  2H)。
実施例７６：  Ｎ−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３２１）。
【化１３７】
2020528909.tif 000592
【０６７４】
化合物７６の合成。化合物を、実施例７４の実験プロトコルに従って合成した。
【０６７５】
化合物７６．１の合成。化合物を、実施例７５の実験プロトコルに従って合成した。
【０６７６】
化合物７６．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、７６．２を得た。（０．０６ｇ、４８．８１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８７．５５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６７７】
化合物Ｉ−３２１の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３２１（０．０２ｇ、５６．６６％）を得た。MS(ES):m/z  387.43[M+H]+,  LCMS純度:  95.02%,  HPLC純度:  97.27%,  キラルHPLC:  98.24%,  1H  NMR  (DMSO-d6,400MHZ):  8.94  (s,  1H),  8.32-8.30  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.93-  7.88  (m,  2H),  7.03-7.00  (m,  1H),  5.92  (s,  1H),  5.77  (s,  1H),  5.10(s,  1H),  4.42-4.38  (m,  1H),  4.24  (s,  1H),  2.92  (s,  3H),  2.19-2.13(m,  2H),  2.02-1.96  (m,  2H)。
実施例７７：  Ｎ−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブチル）−５−（１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６３０）。
【化１３８】
2020528909.tif 000593
【０６７８】
化合物７７の合成  化合物を、実施例６７の実験プロトコルに従って合成した。（０．１２ｇ、７５．４０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５１．３８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６７９】
化合物Ｉ−６３０の合成：化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−６３０（０．０３５ｇ、３４．３９％）を得た。MS(ES):m/z  420.49[M+H]+。LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.67%,  キラルHPLC純度:  98.60%,  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.80-8.79  (d,  J=5.2Hz,  2H),  8.42-8.41  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.37-8.35  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.25-8.23  (  d,  J=4.8Hz,  2H),  7.30-7.27  (m,  1H),  6.79  (s,  1H),  5.24-5.20  (m,  2H),  4.57-4.56  (d,  J=7.2Hz,  1H),  4.46-4.45  (d,  J=7.2Hz,  1H),  3.13-3.12  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.34-2.28  (m,  4H),  1.60-1.59  (d,  J=6.8Hz,  6H)。
実施例７８：  Ｎ−シクロプロピル−５−（１−シクロプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９６０）。
【化１３９】
2020528909.tif 000594
【０６８０】
化合物７８の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、７８を得た。（収率：４５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４５．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８１】
化合物７８．２の合成。アルゴンを、７８（３．５ｇ、１０．１５ｍｍｏｌ、１．０当量）、７８．１（４．５ｇ、１３．１９ｍｍｏｌ、１．３当量）および炭酸ナトリウム（２．６ｇ、２５．３７ｍｍｏｌ、２．５当量）の、１，４ジオキサン：水（１４０ｍＬ、９：１）中の撹拌溶液に通して１５分間パージし、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．７３８ｍｇ、１．０１ｍｍｏｌ、０．１当量）をこれに添加し、そしてさらなるパージを１０分間行った。反応物を１１０℃で６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水に注ぎ、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、７８．２を得た。（３．１ｇ、５７．９９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２７．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８２】
化合物７８．３の合成。７８．２（３．１ｇ、５．８８ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（６０ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣を飽和重炭酸ナトリウム溶液と一緒に撹拌し、ジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、減圧下で濃縮して、残渣を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、７８．３を得た。（２．１ｇ、８３．６４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８３】
化合物７８．４の合成。アルゴンを、７８．３（１．０ｇ、２．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）、シクロプロピルボロン酸（０．２６１ｇ、３．０４ｍｍｏｌ、１．３当量）および酢酸第二銅（１．０ｇ、５．８５ｍｍｏｌ、２．５当量）のジクロロメタン（８０ｍＬ）中の撹拌溶液に通して１５分間パージし、２，２’−ビピリジン（０．１８２ｍｇ、１．１７ｍｍｏｌ、０．５当量）をこれに添加し、そしてさらなるパージを１０分間行った。反応物を５０℃で６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水に注ぎ、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、７８．４を得た。（０．５３９ｇ、４９．２７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６７．２２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８４】
化合物７８．５の合成。７８．４（０．５３９ｇ、１．１５ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール（１２ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．２７６ｇ、１１．５ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な７８．５を得た。（０．４ｇ、７８．９６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４３９．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８５】
化合物７８．７の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、７８．７を得た。（０．０６５ｇ、５９．６８％）、ＭＳ（ＥＳ）：４７８．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８６】
化合物Ｉ−９６０の合成。７８．２（０．０６５ｇ、０．１３ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の混合物を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−９６０を得た。（０．０４０ｇ、７５．８５％）、MS(ES):m/z  388.34[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.01%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.65-8.63  (d,  J=8Hz,  1H),  8.61  (s,  1H),  8.44-8.43  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.32-8.31  (d,  J=3.2Hz,  1H),  8.25-8.23  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.35-7.32  (m,  1H),  6.84-6.82  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.78  (s,  1H),  3.81-3.78  (t,  J=5.6Hz,  1H),  3.11-3.09  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.94-2.93  (m,  1H),  1.56  (bs,  1H),  1.24  (bs,  2H),  0.88-0.86  (d,  J=5.6Hz,  2H),  0.62  (bs,  2H)。
実施例７９：  Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０４８）。
【化１４０】
2020528909.tif 000595
【０６８７】
化合物７９の合成。化合物を、実施例７８の実験プロトコルに従って合成して、７９を得た。（収率：８３．６４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８８】
化合物７９．２の合成。７９（０．５ｇ、１．１７ｍｍｏｌ、１．０当量）および７９．１（０．３８６ｇ、２．３４ｍｍｏｌ、１．２当量）のアセトニトリル（１５ｍＬ）中の冷溶液に、０℃で炭酸セシウム（０．９ｇ、２．９２ｍｍｏｌ、２．５当量）を添加した。この反応物を７０℃で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な７９．２を得た。（０．１５０ｇ、２５．０６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１１．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６８９】
化合物７９．３の合成。７９．２（０．１５０ｇ、０．２９ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノール：テトラヒドロフラン（４ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．０６９ｇ、２．９ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な７９．３を得た。（０．１４０ｇ、９８．７６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８３．２１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９０】
化合物７９．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、７９．５を得た。（０．１３５ｇ、８４．３５％）、ＭＳ（ＥＳ）：５５２．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９１】
化合物Ｉ−１０４８の合成：  ７９．５（０．０３５ｇ、０．０６３ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（０．５ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１０４８を得た。（０．０２５ｇ、８５．３８％）、MS(ES):m/z  462.36[M+H]+,  LCMS純度:  98.10%,  HPLC純度:  96.75%,  キラルHPLC:  52.72%,  47.27%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.99-8.97  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.72  (s,  1H),  8.56-8.54  (d,  J=8Hz,  1H),  8.38-8.37  (d,  J=1.6Hz,  1H),  8.32  (s,  1H),  8.85-8.84  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.31-7.28  (m,  1H),  6.72  (s,  1H),  5.15-5.14  (d,  J=4.4Hz,  1H),  5.09-5.05  (m,  1H),  4.63-4.60  (t,  J=6.8Hz,  1H),  4.46  (bs,  1H),  4.11-4.07  (m,  2H),  3.66-3.61  (t,  J=10.4Hz,  2H),  3.17-3.16  (t,  J=4.8Hz,  3H),  2.33-2.25  (m,  4H),  2.09  (bs,  3H),  1.94-1.88  (m,  1H)。
実施例８０：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３６６）。
【化１４１】
2020528909.tif 000596
【０６９２】
化合物８０．２の合成。８０（１ｇ、７．０４ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、水素化ナトリウム（０．３２３ｇ、１４．０８ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、その後、シクロプロパノール（０．５３０ｇ、９．１５ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加した。この反応物を０℃で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中３〜４％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な８０．２を得た。（０．９００ｇ、７０．９８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８１．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９３】
化合物８０．３の合成。８０．２（０．９００ｇ、５．００ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．４ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ペンタンでの摩砕により精製して、純粋な８０．３（０．６００ｇ、７９．９８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １５１．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９４】
化合物８０．４の合成  化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、８０．４を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９５】
化合物８０．５の合成。８０．４（０．６００ｇ、１．６９ｍｍｏｌ、１．０当量）および８０．３（０．２５３ｇ、１．６９ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（３．４ｍＬ、３．３８ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．６％のメタノール中に溶出させて、純粋な８０．５（０．４８０ｇ、６０．５８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６９．５１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９６】
化合物８０．６の合成。８０．５（０．４８０ｇ、１．０２ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の溶液に、水酸化リチウム（０．４２８ｇ、１０．２ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を７０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサンでの摩砕により精製して、純粋な８０．６（０．３００ｇ、６６．４８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４１．４６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９７】
化合物８０．８の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、８０．８を得た。（０．１２７ｇ、７３．１８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１０．１７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０６９８】
化合物Ｉ−３６６の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３６６（０．０９５ｇ、８７．４３％）を得た。MS(ES):m/z  410.45[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.41%,  キラルHPLC純度:  49.33%+49.52%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.76  (s,  1H),  8.29-8.27  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.19  (s,  1H),  8.01-7.92  (m,  3H),  7.07-7.04  (m,  1H),  5.87  (s,  1H),  5.34-5.32  (d,  J=7.2Hz,  1H),  4.37-4.34  (m,  1H),  4.21-4.41  (m,  1H),  3.72-3.57  (m,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  2H),  2.01-1.90  (m,  2H),  1.56-1.34  (m,  1H),  1.33  (s,  1H),  1.10-1.05  (m,  1H),  1.03-0.74  (m,  4H)。
実施例８１：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３９２）。
【化１４２】
2020528909.tif 000597
【０６９９】
化合物８１の合成。化合物を、実施例８０の実験プロトコルに従って合成して、８１を得た。（収率：６６．４８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４１．４６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７００】
化合物８１．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、８１．２を得た。（０．１２０ｇ、６９．１５％）、ＭＳ（ＥＳ）：５１０．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７０１】
化合物Ｉ−３９２の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３９２を得た。（０．０９０ｇ、９３．３４％）、MS(ES):m/z  410.22[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.85%,  キラルHPLC:  59.62%,  50.37%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.68-8.66  (d,  J=8Hz,  1H),  8.57  (bs,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.02-8.00  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.91  (bs,  1H),  7.87-7.86  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.12-7.08  (m,  1H),  6.03  (s,  1H),  5.87  (s,  1H),  4.55-4.51  (m,  1H),  4.36  (bs,  1H),  4.31(bs,  1H),  2.93  (s,  3H),  2.14  (bs,  1H),  2.08-2.03  (m,  1H),  2.02-1.93  (m,  1H),  1.72  (bs,  1H),  0.81  (bs,  4H)。
実施例８２：  Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３９０）。
【化１４３】
2020528909.tif 000598
【０７０２】
化合物８２の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、８２を得た。（収率：７１．１８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７０３】
化合物８２．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、８２．２を得た。（０．１５０ｇ、６４．２８％）、ＭＳ（ＥＳ）：５５４．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７０４】
化合物Ｉ−３９０の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３９０を得た。（０．１１０ｇ、９２．４８％）、MS(ES):m/z  384.40[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.00%,  キラルHPLC:  48.85%,  50.78%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.81  (s,  1H),  8.67-8.65  (d,  J=8Hz,  1H),  8.17  (s,  1H),  8.03-8.01  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.90-7.89  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.84-7.82  (m,  1H),  7.09-7.05  (m,  1H),  6.06  (s,  1H),  5.26-5.26  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.54-4.49  (m,  1H),  4.36  (bs,  1H),  3.98  (s,  3H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.95-1.86  (m,  1H),  1.68  (bs,  1H),  1.04-1.03  (d,  J=6.4Hz,  2H)。
実施例８３：  Ｎ−（３，３−ジフルオロシクロブチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３３８）。
【化１４４】
2020528909.tif 000599
【０７０５】
化合物８３の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、８３を得た。（収率：７１．６７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３２７．０８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７０６】
化合物８３．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、８３．２を得た。（０．３００ｇ、４７．１５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１６．８３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７０７】
化合物８３．４の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、８３．４を得た。（０．０５０ｇ、４１．２９％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５０４．５１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７０８】
化合物Ｉ−３３８の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３３８を得た。（０．０２５ｇ、６２．４１％）、MS(ES):m/z  404.17[M+H]+,  LCMS純度:  99.60%,  HPLC純度:  99.57%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.96  (s,  1H),  8.31-8.30  (d,  J=4Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  8.01-8.00  (d,  J=4Hz,  1H),  7.93  (m,  2H),  7.02-7.00  (t,  J=8Hz,  1H),  5.96  (s,  1H),  4.25  (bs,  1H),  3.95  (s,  3H),  2.97-2.90  (m,  4H),  2.46  (m,  3H)。
実施例８４：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（３，３−ジフルオロシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３３９）。
【化１４５】
2020528909.tif 000600
【０７０９】
化合物８４の合成。化合物を、実施例８３の実験プロトコルに従って合成した。
【０７１０】
化合物８４．１の合成。化合物を、実施例５５の実験プロトコルに従って合成した。
【０７１１】
化合物８４．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、８４．２を得た。（０．０５２ｇ、４０．８３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３０．５５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７１２】
化合物Ｉ−３３９の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−３３９を得た。（０．０２５ｇ、５９．２９％）、MS(ES):m/z  430.21[M+H]+,  LCMS純度:  97.66%,  HPLC純度:  97.54%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.77  (s,  1H),  8.30-8.28  (d,  J=8Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=4Hz,  2H),  7.95-7.94  (t,  J=4Hz,  1H),  7.04-7.03  (t,  J=4Hz,  1H),  5.85  (s,  1H),  4.359-4.351  (m,  1H),  4.24  (m,  1H),  2.98-2.90  (m,  4H),  2.46  (m,  3H),  0.78-0.73  (m,  4H),。
実施例８５：  Ｎ−（２−（１−ヒドロキシシクロプロピル）エチル）−５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４６８）。
【化１４６】
2020528909.tif 000601
【０７１３】
化合物８５．１の合成。８５（２ｇ、１．４３ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（２５ｍＬ）および水（１５ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（５．９３ｇ、４．２９ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加した。この反応混合物を３０分間撹拌し、そしてクロロギ酸ベンジル（２．９３ｇ、１．７２ｍｍｏｌ、１．２当量）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で１２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中３０％の酢酸エチルにより精製して、８５．１（２．５ｇ、収率：５４．３３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３８．２６［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０７１４】
化合物８５．２の合成。８５．１（１ｇ、４．２２ｍｍｏｌ、１．０当量）およびチタン（ＩＶ）イソプロポキシド（０．３６ｇ、１．２６ｍｍｏｌ、０．３当量）のテトラヒドロフラン（２５ｍＬ）中の冷溶液に、テトラヒドロフラン中のエチルマグネシウムブロミド（１Ｍ）（１２．６３ｍＬ、１２．６３ｍｍｏｌ、３．０当量）を４５分間かけて滴下により添加した。この反応混合物を室温で８時間撹拌した。この反応混合物を１Ｎの塩酸中に移した。その生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、飽和重炭酸ナトリウムおよびブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中２０％の酢酸エチルにより精製して、８５．２（０．４ｇ、収率：４０．３４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３６．２８［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０７１５】
化合物８５．３の合成。８５．２（１ｇ、４．２５ｍｍｏｌ、１．０当量）のエタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．３３ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、８５．３（０．３ｇ、６９．７８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １０２．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７１６】
化合物８５．４の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、８５．４を得た。（収率：７１．１８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７１７】
化合物８５．５の合成。８５．４（０．１５０ｇ、０．３６ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（３ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、８５．５（０．１１０ｇ、１００％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１５．３８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７１８】
化合物Ｉ−４６８の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−４６８を得た。（収率：０．０４ｇ、３３．０３％）。MS(ES):m/z  398.22[M+H]+,  LCMS純度:  95.00%,  HPLC純度:  95.25%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92  (s,  1H),  8.31-8.29  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.93-7.84  (m,  2H),  7.84-7.81  (t,  J=5.6Hz,  1H),  7.03-6.99  (m,  1H),  5.92  (s,  1H),  5.22  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.47-3.42  (m,  2H),  2.92-2.91  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.63-1.56  (m,  2H),  0.54-0.53  (d,  J=5.6Hz,  2H),  0.34-0.31  (m,  2H)。
実施例８６：  ５−（（２−シクロプロポキシピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−（１−ヒドロキシシクロプロピル）エチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４６９）。
【化１４７】
2020528909.tif 000602
【０７１９】
化合物８６の合成。化合物を、実施例５６の実験プロトコルに従って合成して、８６を得た。
【０７２０】
化合物８６．１の合成。８６（０．２ｇ、０．４５ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（３ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、８６．１（０．１２０ｇ、７７．６５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４１．３４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７２１】
化合物８６．２の合成  化合物を、実施例８５の実験プロトコルに従って合成して、８６．２を得た。
【０７２２】
化合物Ｉ−４６９の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−４６９を得た。（収率：０．０４ｇ、３３．０３％）。MS(ES):m/z  424.27[M+H]+,  LCMS純度:  95.51%,  HPLC純度:  95.00%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.70  (s,  1H),  8.31-8.29  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.92-7.91  (d,  J=4.4Hz,  2H),  7.80  (s,  1H),  7.05-7.02  (t,  J=5.2Hz,  1H),  5.88  (s,  1H),  5.21  (s,  1H),  4.34  (s,  1H),  3.45-3.43  (d,  J=6.8Hz,  2H),  2.92-2.91  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.62-1.52  (m,  2H),  0.86-0.76  (m,  4H),  0.53  (s,  2H),  0.342  (s,  2H)。
実施例８７：  Ｎ−（２−（１−ヒドロキシシクロプロピル）エチル）−５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４７０）。
【化１４８】
2020528909.tif 000603
【０７２３】
化合物８７の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、８７を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７２４】
化合物８７．１の合成。８７（１．０ｇ、２．８２ｍｍｏｌ、１．０当量）および２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−アミン（０．３６ｇ、２．８２ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（５．６ｍＬ、５．６４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．６％のメタノール中に溶出させて、純粋な８７．１（０．９ｇ、７１．６８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４６．４９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７２５】
化合物８７．２の合成。８７．１（０．９ｇ、２．０２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（８ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．８４８ｇ、２０．２ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を７０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ｎ−ペンタンでの摩砕により精製して、純粋な８７．２（０．６ｇ、７１．１５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７２６】
化合物８７．３の合成。化合物を、一般手順Ｃに従って合成して、８７．３を得た。（０．４ｇ、８７．７０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７２７】
化合物８７．４の合成。化合物を、実施例８５の実験プロトコルに従って合成して、８７．４を得た。
【０７２８】
化合物Ｉ−４７０の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−４７０を得た。（収率：０．０４ｇ、３３．０３％）。MS(ES):m/z  401.22[M+H]+,  LCMS純度:  97.37%,  HPLC純度:  96.38%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.91  (s,  1H),  8.32-8.30  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.91-7.89  (d,  J=8.8Hz,  2H),  7.83  (s,  1H),  7.02  (s,  1H),  5.93  (s,  1H),  5.21  (s,  1H),  4.44  (s,  1H),  3.36  (s,  1H),  2.92  (s,  3H),  1.61  (s,  2H),  0.53  (bs,  2H),  0.33  (bs,  2H)。
実施例８８：  ５−（（２−メトキシピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）−Ｎ−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）エチル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４１８）。
【化１４９】
2020528909.tif 000604
【０７２９】
化合物８８．１の合成。８８（１ｇ、９．０９ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の冷溶液に、ボラン−テトラヒドロフラン（６３ｍＬ、６３．０６ｍｍｏｌ、７．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、メタノールを０℃でゆっくりと添加し、そして反応混合物を室温で１５分間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮して、粗製物を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１０％のメタノール中に溶出させて、８８．１（０．３５０ｇ、３３．７７％）を得た。1H  NMR  (DMSO-d6,  400  MHz):  3.80-3.70  (m,  2H),  3.59-3.54  (m,  1H),  3.02  (bs,  2H),  2.68-2.56  (m,  2H),  1.97-1.78  (m,  6H)。
【０７３０】
化合物８８．３の合成。化合物を、実施例３２の実験プロトコルに従って合成して、８８．３を得た。（収率：７１．１８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１５．４２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７３１】
化合物８８．４の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、８８．４を得た。（０．１５０ｇ、６０．７６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１２．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７３２】
化合物Ｉ−４１８の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４１８を得た。（０．１００ｇ、８２．８９％）、MS(ES):m/z  412.25[M+H]+,  LCMS純度:  98.88%,  HPLC純度:  99.50%,  キラルHPLC純度:  48.73%  and  51.27%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.91  (s,  1H),  8.31-8.21  (d,  J=8Hz  1H),  8.15(s,  1H),  7.92-7.89  (t,  J=4Hz,  2H),  7.82-7.80  (t,  J=8Hz,  1H),  7.03-7.00  (m,  1H),  5.92  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.76-3.17  (m,  5H),  2.92  (s,  3H),  1.93-1.24  (m,  6H)。
実施例８９：  ５−（（２−（メトキシ−ｄ３）ピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）−Ｎ−（２−（テトラヒドロフラン−２−イル）エチル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４１９）。
【化１５０】
2020528909.tif 000605
【０７３３】
化合物８９の合成。化合物を、実施例８７の実験プロトコルに従って合成して、８９を得た。（収率：７１．１５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１８．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７３４】
化合物８９．１の合成。化合物を、実施例８８の実験プロトコルに従って合成して、８９．１（収率：３３．７７％）を得た。
【０７３５】
化合物８９．２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、８９．２を得た。（０．１５０ｇ、６０．８４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１５．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７３６】
化合物Ｉ−４１９の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４１９を得た。（０．１００ｇ、８２．７７％）、MS(ES):m/z  415.60[M+H]+,  LCMS純度:  99.27%,  HPLC純度:  99.58%,  キラルHPLC純度:  48.72%  and  51.28%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.91  (s,  1H),  8.31-8.29  (d,  J=8Hz  1H),  8.15(s,  1H),  7.92-7.89  (t,  J=4Hz,  2H),  7.82-7.79  (t,  J=8Hz,  1H),  7.02-7.00  (m,  1H),  5.92  (s,  1H),  3.76-3.17  (m,  5H),  2.92  (s,  3H),  1.93-1.24  (m,  6H)。
【０７３７】
実施例９０：  Ｒ３がカルボキサミドであり、Ｒ６が水素であり、そしてＲ７がアミンである化合物の合成。
【０７３８】
７−アミノ−５−（（５−クロロ−２−（（テトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）ピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８２）の合成。
【化１５１】
2020528909.tif 000606
【０７３９】
化合物９０の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９０を得た。（収率：３８．００％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９１．８６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７４０】
９０ａの合成。化合物を、実施例１０３（Ｉ−８４）に従って合成して、９０ａを得た。
【０７４１】
９０．１の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９０．２を得た。（収率：３３．００％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５７１．０５［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０７４２】
Ｉ−８２の合成。９０．１（０．１２ｇ、０．２１ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）の混合物を６０℃で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−８２を得た。（０．０３ｇ、３６．５６％）。MS(ES)  :  m/z  390.43[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.40%,  キラルHPLC:  49.31%  ,49.31%,  1H  NMR  (DMSO-  d6,  400MHZ):  8.85  (s,1H),  8.42-8.41  (d,  J=2.4Hz,  1H),  8.18  (s,  1H),  7.86  (d,  J=2.4Hz,  1H),  7.73  (bs,  2H),  7.26-7.22  (d,  2H),  5.99  (s,1H),  5.51-5.48  (m,  1H),  3.95-3.84  (m,  3H),  3.76-3.71  (m,  1H),  2.26-2.19  (m,  1H),  2.15-2.12  (m,  1H)。
【０７４３】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表１４に与える。表１４中の化合物を、Ｉ−８２を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９０．１を表１４に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０７４４】
【表１４−１】
2020528909.tif 000607
【表１４−２】
2020528909.tif 000608
【表１４−３】
2020528909.tif 000609
【表１４−４】
2020528909.tif 000610
【表１４−５】
2020528909.tif 000611
【０７４５】
（Ｓ）−７−アミノ−５−（（２−（３−ヒドロキシピペリジン−１−イル）−６−メチルピリジン−４−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６２）の合成。
【化１５２】
2020528909.tif 000612
【０７４６】
化合物９０．２の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９０．２を得た。（収率：６２．０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２２．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７４７】
化合物９０ｃの合成。化合物を、実施例１０３（Ｉ−６１）の実験に従って合成して、９０ｃを得た。
【０７４８】
化合物９０．３の合成。９０．２（０．３１ｇ、０．７３ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中の溶液に、９０ｃ（０．１８ｇ、０．８７ｍｍｏｌ、１．２当量）、炭酸セシウム（０．７１ｇ、２．１９ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．０６６ｇ、０．０７３ｍｍｏｌ、０．１当量）および４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）−９，９−ジメチルキサンテン（０．０８４ｇ、０．１４ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１００℃で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中３％のメタノールを溶出液として使用するコンビフラッシュによりさらに精製して、純粋な９０．３（０．１８ｇ、４１．３０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９２．７２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７４９】
化合物９０．４の合成。９０．３（０．１８ｇ、０．３０ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（５ｍＬ、１：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１２ｇ、３．０ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、９０．４（０．１２ｇ、６９．９８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６４．６６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７５０】
化合物９０．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９０．５（収率：７５．１３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６３．６８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７５１】
化合物Ｉ−６２の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−６２（収率：１０６．２６％）を得た。MS(ES):m/z  383.53[M+H]+,  LCMS純度:  98.76%,  HPLC純度:  98.31%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.47(s,  1H),  8.19  (s,  1H),  7.70  (s,  2H),  7.43  (s,  1H),  7.30  (s,  1H),  6.86  (s,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.76  (s,  1H),  4.89  (s,  1H),  4.16-4.13  (d,  J=9.6Hz,  1H),  3.95-3.92  (d,  J=12.8Hz,  1H),  3.47  (s,  1H),  2.82-2.72  (m,  1H),  2.24  (s,  3H),  1.89  (bs,  1H),  1.70  (bs,  1H),  1.44-1.28  (m,  2H),  1.10-1.08  (m,  1H)。
【０７５２】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表１５に与える。表１５中の化合物を、Ｉ−６２を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９０ｃを表１５に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０７５３】
【表１５−１】
2020528909.tif 000613
【表１５−２】
2020528909.tif 000614
【０７５４】
７−アミノ−５−（（２−（４−フルオロフェニル）−３−オキソ−２，３−ジヒドロピリダジン−４−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７０）の合成。
【化１５３】
2020528909.tif 000615
【０７５５】
化合物９０．２の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９０．２（収率：６２．００％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２２．０５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７５６】
化合物９０ｄの合成。化合物を、実施例１０３（Ｉ−６９）に従って合成して、９０ｄを得た。
【０７５７】
化合物９０．６の合成。９０．２（０．２０ｇ、０．４７ｍｍｏｌ、１．０当量）および９０ｄ（０．０９ｇ、０．４７ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（３ｍＬ）中の溶液に、カリウムｔｅｒｔ．ブトキシド（０．９ｍＬ、０．９４ｍｍｏｌ、２．０当量）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製して、純粋な９０．６（０．１７ｇ、６２．４６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９０．６３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７５８】
化合物９０．７の合成。９０．６（０．１７ｇ、０．２９ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（５ｍＬ、１：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１２ｇ、２．９ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして７０℃で１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、９０．７（０．１２ｇ、７２．６０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６２．５８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７５９】
化合物９０．８の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９０．８を得た。（収率：７４．５１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６１．５９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７６０】
化合物Ｉ−７０の合成。９０．８（０．０５ｇ、０．１３ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１．５ｍＬ）の混合物を０℃で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−７０（収率：８１．８８％）を得た。MS(ES):m/z  381.88[M+H]+,  LCMS純度:  98.34%,  HPLC純度:  98.40%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.71  (s,  1H),  8.30  (s,  1H),  8.12-8.11  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.96-7.92  (t,  J=15.2Hz,  3H),  7.70-7.66  (m,  2H),  7.40-7.35  (m,  2H),  7.25-7.23  (d,  J=8Hz,  2H),  6.38  (s,  1H)。
【０７６１】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表１６に与える。表１６中の化合物を、Ｉ−７０を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９０ｄを表１６に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０７６２】
【表１６−１】
2020528909.tif 000616
【表１６−２】
2020528909.tif 000617
【表１６−３】
2020528909.tif 000618
【０７６３】
７−アミノ−５−（（２−（トリフルオロメトキシ）ピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］−ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０２）の合成。
【化１５４】
2020528909.tif 000619
【０７６４】
化合物９０．１２の合成。化合物を、実施例２０（Ｉ−１１３）に従って合成して、９０．１２を得た。
【０７６５】
化合物９０．１３の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９１．１３を得た。（０．０５９ｇ、８４．４４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３４．３２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７６６】
化合物Ｉ−１０２の合成。９０．１３（０．０５９ｇ、０．１１０ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）の混合物を室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１０２を得た。（０．０３０ｇ、７６．７９％）、MS(ES):m/z  354.36[M+H]+,  LCMS純度:  95.21%,  HPLC純度:  96.82%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.22  (s,  1H),  8.36-8.34  (d,  J=8Hz,  1H),  8.15  (S,  1H),  8.07-8.06  (d,  J=4Hz,  1H),  7.72  (s,  2H),  7.41-7.38  (m,  1H),  7.19  (s,  1H),  7.05  (s,  1H),  5.82  (s,  1H)。
【０７６７】
中間体９０ａの合成。
【化１５５】
2020528909.tif 000620
【０７６８】
化合物９０ｂの合成。１（０．８００ｇ、６．２２ｍｍｏｌ、１．３当量）および１．１（０．５２７ｇ、４．７９ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（１．７１ｇ、１２．４４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そしてアルゴンで１５分間脱気した。ヨウ化銅（０．１７７ｇ、０．９３３ｍｍｏｌ、０．１５当量）および１，２−ジメチルエチレンジアミン（０．１６４ｇ、１．８６６ｍｍｏｌ、０．３当量）を添加し、そして反応混合物を再度アルゴンで５分間脱気し、その後、１１５℃で６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．５％のメタノール中に溶出させて、純粋な９０ｂ（０．４６０ｇ、４７．５２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０３．２２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７６９】
中間体９０ｅの合成
【化１５６】
2020528909.tif 000621
【０７７０】
化合物１．２の合成。１（２．０ｇ、８．４６ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（３ｍＬ）中の溶液に、酢酸パラジウム（０．１８９ｇ、０．８４６ｍｍｏｌ、０．１当量）および炭酸セシウム（４．１１ｇ、１２．６９ｍｍｏｌ、１．５当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、その後、１．１（２．２０ｇ、２５．３８ｍｍｏｌ、３当量）を添加し、そして再度５分間脱気した。この反応物を８５℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２（１．１ｇ、４９．５０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４３．６０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７７１】
化合物９０ｅの合成。１．２（１．１ｇ、４．４３ｍｍｏｌ、１．０当量）に、メタノール：水（１０ｍＬ，２：１）および酢酸（２．７ｇ、４４．３ｍｍｏｌ、１０当量）の混合物を添加した。この反応混合物を７０℃まで加熱し、次いで鉄粉（２．４８ｇ、４４．３ｍｍｏｌ、１０当量）を少しずつ添加した。この反応物を７０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、そして濾過した。濾液を飽和重炭酸ナトリウムで中和し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中３０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９０ｅ（０．６０ｇ、６２．２３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２１３．６８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７７２】
中間体９０ｆの合成。
【化１５７】
2020528909.tif 000622
【０７７３】
化合物１．２の合成。１（１ｇ、４．２３ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１５ｍＬ）中の溶液に、酢酸パラジウム（０．０９５ｇ、０．４２３ｍｍｏｌ、０．１当量）、炭酸セシウム（２．０６ｇ、６．３３ｍｍｏｌ、１．５当量）および（２，２’−ビス（ジフェニルホスフィノ）−１，１’−ビナフチル）（０．３９４ｇ、０．６３ｍｍｏｌ、０．１５当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、そして１．１（１．２ｇ、１６．９１ｍｍｏｌ、４．０当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応混合物を８５℃で１８時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２（０．３８０ｇ、３９．６４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２７．６６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７７４】
化合物９０ｆの合成。１．２（０．３８０ｇ、１．６８ｍｍｏｌ、１．０当量）に、メタノール：水（１ｍＬ、２：１）および酢酸（１．００８ｇ、１６．８ｍｍｏｌ、１０当量）の混合物を添加した。この反応混合物を６０℃で加熱し、次いで鉄粉（０．５６４ｇ、１０．０８ｍｍｏｌ、６当量）を少しずつ添加した。この反応物を７０℃で５時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、そして濾過した。濾液を飽和重炭酸ナトリウムで中和し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９０ｆ（０．２５０ｇ、７５．８２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９７．６８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７７５】
実施例９１：  Ｒ３がＮ−（ｃｉｓ）−（２−ヒドロキシシクロブチル）カルボキサミドであり、Ｒ６が水素であり、そしてＲ７がメチルアミンである化合物の合成。
【化１５８】
2020528909.tif 000623
【０７７６】
５−（（１−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロピル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０９０）の合成。
【０７７７】
化合物９１の合成。化合物を、Ｉ−６５４に従って合成して、９１を得た。（収率：５０．５１％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９６．８４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７７８】
化合物９１ｄの合成。化合物を、実施例１０１（Ｉ−１０６０）に従って合成して、９１ｄを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １６９．０７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７７９】
化合物９１．１の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９１．１（０．１３５ｇ、６７．５３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２７．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７８０】
化合物Ｉ−１０９０の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１０９０を得た。（０．０２２ｇ、７７．５８％）、MS(ES):m/z  428.51[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.80%,キラルHPLC純度:  47.59%,  51.10%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.89  (s,  1H),  8.51-8.50  (d,  J=6Hz,  1H),  8.20  (s,  2H),  8.04-8.00  (m,  1H),  7.90-7.89  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.15-7.13  (m,  1H),  7.08-7.06  (d,  J=7.6Hz,  1H),  6.83-6.81  (d,  J=8Hz,  1H),  6.35-6.34  (t,  J=2Hz,  1H),  6.28  (bs,  1H),  5.41-5.35  (m,  1H),  4.58-4.54  (m,  1H),  4.34  (bs,  1H),  3.90-3.82  (m,  1H),  2.92-2.91  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.33  (bs,  1H),  1.98-1.91  (m,  1H),  1.55  (bs,  2H)。
【０７８１】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表１７に与える。表１７中の化合物を、Ｉ−１０９０を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９１ｄを表１７に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０７８２】
【表１７−１】
2020528909.tif 000624
【表１７−２】
2020528909.tif 000625
【表１７−３】
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【表１７−４】
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【表１７−５】
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【表１７−６】
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【表１７−７】
2020528909.tif 000630
【表１７−８】
2020528909.tif 000631
【表１７−９】
2020528909.tif 000632
【表１７−１０】
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【表１７−１１】
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【表１７−１２】
2020528909.tif 000635
【表１７−１３】
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【表１７−１４】
2020528909.tif 000637
【表１７−１５】
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【表１７−１６】
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【表１７−１７】
2020528909.tif 000640
【表１７−１８】
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【表１７−１９】
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【表１７−２０】
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【表１７−２１】
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【表１７−２２】
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【表１７−２３】
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【表１７−２４】
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【表１７−２５】
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【表１７−２６】
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【表１７−２７】
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【表１７−２８】
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【表１７−２９】
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【表１７−３０】
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【表１７−３１】
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【表１７−３２】
2020528909.tif 000655
【０７８３】
５−（５−フルオロ−１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０１３）の合成。
【化１５９】
2020528909.tif 000656
【０７８４】
化合物９１．３の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９１．３を得た。（収率：４５％）ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４５．１０［Ｍ＋  Ｈ］＋。
【０７８５】
化合物９１．４の合成。アルゴンを、９１．３（３．５ｇ、１．１６ｍｍｏｌ、１．０当量）、９１ａ（０．６９６ｇ、１．７４ｍｍｏｌ、１．５当量）および炭酸カリウム（０．４ｇ、２．９ｍｍｏｌ、２．５当量）の１，４−ジオキサン（８ｍｌ）中の撹拌溶液に通して１５分間パージした。ヨウ化銅（Ｉ）（０．０４３ｇ、０．２３ｍｍｏｌ、０．２当量）およびビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．０７７ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ、０．１当量）をこれに添加し、そしてさらなるパージを１０分間行った。反応物を１１０℃で６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水に注ぎ、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、９１．４を得た。（０．４ｇ、６３．３１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５４５．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７８６】
化合物９１．５の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、９１．５を得た。（０．３１０ｇ、９４．９６％）、ＭＳ（ＥＳ）：４４５．１７［Ｍ＋  Ｈ］＋。
【０７８７】
化合物９１．６の合成。９１．５（０．３１０ｇ、０．６９ｍｍｏｌ、１当量）のジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の溶液に、水素化ナトリウム（０．０３３ｇ、１．３８ｍｍｏｌ、２当量）を０℃で添加した。ヨウ化イソプロピル（０．０５３ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ、１．３当量）をこれに添加し、そして室温で１時間撹拌した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中１０％の酢酸エチルにより精製して、９１．６を得た。（０．２６２ｇ、収率：７７．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８７．２２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７８８】
化合物９１．７の合成。９１．６（０．２６２ｇ、０．５３ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノール：テトラヒドロフラン：水（５ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１２７ｇ、５．３ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．７を得た。（０．２ｇ、８１．０１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４５９．１９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７８９】
化合物９１．８の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９１．８を得た。（０．１３０ｇ、５６．４９％）、ＭＳ（ＥＳ）：５２８．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７９０】
化合物Ｉ−１０１３の合成：  ９１．８（０．０３０ｇ、０．０５６ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（０．５ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１０１３を得た。（０．０２０ｇ、８０．４０％）、MS(ES):m/z  438.51[M+H]+,LCMS純度:95.94%,  HPLC純度:  94.13%,  キラルHPLC:  47.78%,  47.89%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92  (s,  1H),  8.73-8.72  (d,  J=2.4Hz,  1H),  8.66-8.64  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.44  (s,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.28-8.27  (d,  J=4Hz,  1H),  6.73  (s,  1H),  5.42  (bs,  1H),  5.21-5.14  (m,  1H),  4.59-4.56  (m,  1H),  4.40  (bs,  1H),  3.15-3.14  (d,  J=4Hz,  3H),  2.23-2.19  (m,  1H),  2.12-2.09  (m,  2H),  1.91-1.86  (m,  1H),  1.60  (m,  6H)。
【０７９１】
５−（１−シクロプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９９２）の合成。
【化１６０】
2020528909.tif 000657
【０７９２】
化合物９１．１０の合成。化合物を、実施例７８に従って合成して、９１．１０を得た。（収率：７８．９６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４３９．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７９３】
化合物９１．１１の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９１．１１を得た。（０．１７０ｇ、７３．４３％）、ＭＳ（ＥＳ）：５０８．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０７９４】
化合物Ｉ−９９２の合成。９１．１１（０．１７０ｇ、０．３３ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（２ｍＬ）中の混合物を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（２ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−９９２を得た。（０．１１０ｇ、７８．６７％）、MS(ES):m/z  418.57[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.01%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.02-9.00  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.62  (bs,  1H),  8.59  (bs,  1H),  8.40-8.39  (d,  J=3.2Hz,  1H),  8.35  (s,  1H),  8.23-8.22  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.32-7.29  (m,  1H),  6.75  (s,  1H),  5.51-5.50  (d,  J=4Hz,  1H),  4.59-4.57  (m,  1H),  4.42  (bs,  1H),  3.78  (bs,  1H),  3.12-3.10  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.21-2.13  (m,  3H),  1.84  (bs,  1H),  1.33  (bs,  2H),  1.19-1.14  (m,  2H)。
【０７９５】
５−（１−シクロプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０８０）および５−（１−シクロプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０８１）の合成。
【化１６１】
2020528909.tif 000658
【０７９６】
化合物Ｉ−１０８０およびＩ−１０８１の合成。Ｉ−９９２の異性体（０．０９０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）０．１％  ＤＥＡ＿ＭＥＯＨ（７０−３０）を使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０３０ｇを得た。MS(ES):m/z  418.57[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.96%,  キラルHPLC純度:  99.81%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.02-9.00  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.63-8.60  (m,  2H),  8.41-8.40  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.35  (s,  1H),  8.24-8.23  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.32-7.29  (m,  1H),  6.75  (s,  1H),  5.51-5.50  (d,  J=4.0Hz,  1H),  4.59-4.57  (m,  1H),  4.42  (s,  1H),  3.79-3.78  (m,  1H),  3.12-3.11  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.33-2.04  (m,  4H),  1.23-1.14  (m,  4H)。
【０７９７】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０３０ｇを得た。MS(ES):m/z  418.20[M+H]+,  LCMS純度:  99.03%,  HPLC純度:  99.50%,  キラルHPLC純度:  98.50%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.02-9.00  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.63-8.59  (m,  2H),  8.41-8.40  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.35  (s,  1H),  8.24-8.23  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.32-7.29  (m,  1H),  6.75  (s,  1H),  5.51-5.50  (d,  J=4.0Hz,  1H),  4.59  (s,  1H),  4.42  (s,  1H),  3.79-3.78  (m,  1H),  3.12-3.11  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.33-2.04  (m,  4H),  1.23-1.14  (m,  4H)。
【０７９８】
Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８５１）の合成。
【化１６２】
2020528909.tif 000659
【０７９９】
化合物９１．１２の合成。化合物を、実施例６７（Ｉ−６５３）に従って合成して、９１．１２を得た。（収率：９０．５５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８００】
化合物９１．１４の合成。９１．１２（１．５ｇ、３．５２ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５ｍＬ）中の溶液に、９１．１３（１．１４ｇ、７．０４ｍｍｏｌ、２．０当量）、炭酸カリウム（１．４ｇ、１０．５６ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、その後、テトラブチルアンモニウムヨージド（０．１２９ｇ、０．３５ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加した。この反応物を１１０℃で３６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中５２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９１．１４を得た。（０．９ｇ、収率：４６．３０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５５３．３０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８０１】
化合物９１．１５の合成。９１．１４（０．９ｇ、１．６２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（４５ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１９４ｇ、８．１ｍｍｏｌ、５．０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な９１．１５を得た。（０．７ｇ、収率：８１．９４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２５．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８０２】
化合物９１．１６の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９１．１６を得た。（０．１５０ｇ、収率：６６．２７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９４．３３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８０３】
化合物Ｉ−８５１の合成。化合物９１．１７（０．０３０ｇ、０．０５０ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解させた。トリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を、冷却した反応混合物に添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋なＩ−８５１（０．０１９ｇ、収率：７４．６７％）を得た。MS(ES):m/z  504.47[M+H]+, LCMS純度:  96.98%,  HPLC純度:  96.07%,  キラルHPLC:  97.12%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.99  (bs,  1H),  8.74  (s,  1H),  8.68-8.66  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.38  (s,  1H),  8.36  (s,  1H),  8.26-8.25  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.30-7.27  (m,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.57-5.56  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.61-4.57  (t,  J=6Hz,  1H),  4.50-4.44  (m,  3H),  3.33  (s,  1H),  3.13-3.11(d,  J=4.4Hz,  3H),  2.84-2.80  (t,  J=6.4Hz,  2H),  2.22  (bs,  3H),  2.14  (s,  4H),  2.06-2.02  (m,  1H),  1.85  (bs,  1H),  1.40  (s,  1H),  1.24  (bs,  1H),  1.12-1.08  (t,  J=7.2Hz,  2H),  0.86  (bs,  1H)。
【０８０４】
Ｎ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０６）およびＮ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９０７）の合成。
【化１６３】
2020528909.tif 000660
【０８０５】
化合物９１．１６ａおよび９１．１６ｂの合成。９１．１６の異性体（０．１２０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）、およびＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＭＥＯＨ中のＤＥＡ（５０〜５０）を共溶媒として４ｍＬ／の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋な９１．１６ａを得た。（０．０３６ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９４．３３［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋な９１．１６ｂを得た。（０．０５６ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９４．３３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８０６】
化合物Ｉ−９０６およびＩ−９０７の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、ＦＲ−ａ：（０．０２４ｇ）  MS(ES):m/z  504.47[M+H]+,  LCMS純度:  98.55%,  HPLC純度:  95.11%,  キラルHPLC:  97.57%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.90-8.65  (m,  3H),  8.43-8.42  (t,  J=7.2Hz,  2H),  8.08  (s,  1H),  7.39-7.28  (m,  5H),  6.80-6.76  (d,  1H),  5.39  (s,  2H),  5.35  (s,  1H),  4.99-4.97  (d,  J=6.8Hz,  1H),  4.51-4.48  (t,  J=12.4Hz,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.13-3.11  (t,  J=8.4Hz,  2H),  2.39-2.05  (m,  6H),  1.25-1.10  (m,  2H),  0.89  (t,  J=13.6Hz,  1H)およびＦＲ−ｂ：  （０．０３８ｇ）  MS(ES):m/z  504.47[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  96.51%,  キラルHPLC:  97.57%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  ):  8.90-8.65  (m,  3H),  8.43-8.42  (t,  J=7.2Hz,  2H),  8.08  (s,  1H),  7.39-7.28  (m,  5H),  6.80-6.76  (d,  1H),  5.39  (s,  2H),  5.35  (s,  1H),  4.99-4.97  (d,  J=6.8Hz,  1H),  4.51-4.48  (t,  J=12.4Hz,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.13-3.11  (t,  J=8.4Hz,  2H),  2.39-2.05  (m,  6H),  1.25-1.10  (m,  2H),  0.89  (t,  J=13.6Hz,  1H)を得た。
【０８０７】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表１８に与える。表１８中の化合物を、Ｉ−８５１を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９１．１３を表１８に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０８０８】
【表１８−１】
2020528909.tif 000661
【表１８−２】
2020528909.tif 000662
【表１８−３】
2020528909.tif 000663
【表１８−４】
2020528909.tif 000664
【表１８−５】
2020528909.tif 000665
【表１８−６】
2020528909.tif 000666
【０８０９】
Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（１−（（１Ｒ，４Ｓ）−４−メトキシ−４−メチルシクロヘキシル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６７０）、Ｎ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（１−（（１Ｒ，４Ｓ）−４−メトキシ−４−メチルシクロヘキシル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７２２）、Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（（１−（（１Ｒ，４Ｒ）−４−メトキシ−４−メチルシクロヘキシル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７２３）の合成。
【化１６４】
2020528909.tif 000667
【０８１０】
化合物９１．１８の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９１．１８を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８１１】
化合物９１．１９の合成。化合物を、Ｉ−３６１に従って合成して、９１．１９を得た。（収率：４１．３１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３７．３２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８１２】
化合物９１．２０の合成。９１．１８（１．０４ｇ、２．９６ｍｍｏｌ、１．０当量）および９１．１９（０．７ｇ、２．９６ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（テトラヒドロフラン中１Ｍ）（５．９３ｍＬ、５．９３ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ＤＣＭ中０〜５％のメタノール中に溶出させて、純粋な９１．２０（０．４００ｇ、２４．６０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５５５．４９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８１３】
化合物９１．２１の合成。９１．２０（０．３００ｇ、０．５４ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（８ｍＬ、３：３：２）中の溶液に、水酸化リチウム（０．２２８ｇ、５．４１ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を５０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、９１．２１（０．１５０ｇ、５２．６６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２７．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８１４】
化合物９１．２２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９１．２２（０．１２０ｇ、７０．７２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９６．３１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８１５】
化合物Ｉ−６７０の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−６７０（０．１００ｇ、９５．１２％）を得た。MS(ES):m/z  496.37[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  96.69%,キラルHPLC:  50.03%および49.96%  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.83  (s,  1H),  8.53-8.51  (d,  J=8Hz,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.06-8.04  (d,  J=8Hz,  1H),  7.89-7.88  (d,  J=4Hz,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=8Hz,  1H),  6.42-6.38  (t,  J=8Hz,  1H),  6.27  (s,  1H),  5.41-5.40  (d,  J=4Hz,  1H),  4.79-4.73  (m,  1H),  4.60-4.56  (m,  1H),  4.36  (s,  1H),  3.19  (s,  3H),  2.93-2.92  (d,  J=4Hz,  3H),  2.34  (bs,  1H),  2.20  (bs,  1H),  2.13-1.75  (m,  7H),  1.60-1.55  (m,  3H),  1.38  (s,  3H)。
【０８１６】
Ｉ−６７０の異性体（０．０８５ｇ）を、カラムＣＨＩＲＡＬＣＥＬ  ＯＪ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）を共溶媒としてのメタノール中０．１％のＤＥＡ中で４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および純粋な画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。
【０８１７】
ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０３２ｇを得た。MS(ES):m/z  496.26[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.74%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.83  (s,  1H),  8.53-8.51  (d,  J=8Hz,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.06-8.04  (d,  J=8Hz,  1H),  7.89-7.88  (d,  J=4Hz,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=8Hz,  1H),  6.42-6.38  (t,  J=8Hz,  1H),  6.27  (s,  1H),  5.41-5.40  (d,  J=4Hz,  1H),  4.79-4.73  (m,  1H),  4.60-4.56  (m,  1H),  4.36  (s,  1H),  3.19  (s,  3H),  2.93-2.92  (d,  J=4Hz,  3H),  2.34  (bs,  1H),  2.20  (bs,  1H),  2.13-1.75  (m,  7H),  1.60-1.55  (m,  3H)1.38  (s,  3H)。
【０８１８】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０３２ｇを得た。MS(ES):m/z  496.31[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.34%,  キラルHPLC純度:  98.89%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.83  (s,  1H),  8.53-8.51  (d,  J=8Hz,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.06-8.04  (d,  J=8Hz,  1H),  7.89-7.88  (d,  J=4Hz,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=8Hz,  1H),  6.42-6.38  (t,  J=8Hz,  1H),  6.27  (s,  1H),  5.41-5.40  (d,  J=4Hz,  1H),  4.79-4.73  (m,  1H),  4.60-4.56  (m,  1H),  4.36  (s,  1H),  3.19  (s,  3H),  2.93-2.92  (d,  J=4Hz,  3H),  2.34  (bs,  1H),  2.20  (bs,  1H),  2.13-1.75  (m,  7H),  1.60-1.55  (m,  3H)1.38  (s,  3H)。
【０８１９】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表１９に与える。表１９中の化合物を、Ｉ−６７０を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９１．１９を表１９に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０８２０】
【表１９−１】
2020528909.tif 000668
【表１９−２】
2020528909.tif 000669
【表１９−３】
2020528909.tif 000670
【表１９−４】
2020528909.tif 000671
【表１９−５】
2020528909.tif 000672
【表１９−６】
2020528909.tif 000673
【表１９−７】
2020528909.tif 000674
【表１９−８】
2020528909.tif 000675
【表１９−９】
2020528909.tif 000676
【表１９−１０】
2020528909.tif 000677
【表１９−１１】
2020528909.tif 000678
【表１９−１２】
2020528909.tif 000679
【表１９−１３】
2020528909.tif 000680
【表１９−１４】
2020528909.tif 000681
【表１９−１５】
2020528909.tif 000682
【０８２１】
Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（１−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−メトキシシクロペンチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１３４１）の合成。
【化１６５】
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【０８２２】
化合物９１．２２の合成。化合物を、Ｉ−９６０に従って合成して、９１．２２を得た。（収率：８３．６４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８２３】
化合物９１．２４の合成。９１．２２（１．０ｇ、２．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）のトルエン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、９１．２３（０．３９３ｇ、４．６８ｍｍｏｌ、２．０当量）およびｐ−トルエンスルホン酸（０．０４０ｇ、０．２３ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加した。この反応混合物を１００℃で１０〜１２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中２．５％のメタノール中に溶出させて、９１．２を得た。（０．６ｇ、５０．１２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１１．２４［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０８２４】
化合物９１．２５の合成。９１．２４（０．６ｇ、１．７５ｍｍｏｌ、１．０当量）のジメチルホルムアミド（６ｍＬ）中の溶液に、ヨウ化メチル（０．２７３ｇ、１．９２ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。水素化ナトリウム（０．０８４ｇ、３．５ｍｍｏｌ、２当量）を０℃で添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水で希釈し、ジエチルエーテルで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して固体を得、これをさらに、蒸留により精製して、純粋な９１．２５を得た。（０．５６０ｇ、収率：９０．８４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２５．２６［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０８２５】
化合物９１．２５ａおよび９１．２５ｂの合成。９１．２５の異性体（０．７５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＩＢ  ２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）およびＩＰＡ：ＭＥＯＨ（５０：５０）中０．１％のＤＥＡを共溶媒として４ｍＬ／の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋な９１．２５ａを得た。（０．２８０ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２５．２６［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、純粋な９１．２５ｂを得た。（０．２９０ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２５．２６［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０８２６】
化合物９１．２６ａの合成。９１．２５ａ（０．２８０ｇ、０．５３ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノ：テトラヒドロフラン：水（６ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１２７ｇ、５．３ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な９１．２６ａを得た。（０．２２０ｇ、８３．０１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９７．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８２７】
化合物９１．２７ａの合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９１．２７ａを得た。（０．１６０ｇ、６３．８４％）、ＭＳ（ＥＳ）：５６６．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８２８】
化合物Ｉ−１３４１の合成：  ９１．２７ａ（０．０４０ｇ、０．０７０ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１３４１を得た。（０．０３０ｇ、８９．２１％）、MS(ES):m/z  476.82[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.94%,  キラルHPLC:  49.62%,  50.37%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.30-9.28  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.61-8.59  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.44-8.42  (d,  J=5.6Hz,  1H),  8.30  (s,  1H),  8.07-8.06  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.25-7.23  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.70-5.69  (d,  J=6.4  Hz,  1H),  5.56-5.55  (d,  J=3.2Hz,  1H),  4.63-4.60  (t,  J=6.8Hz,  1H),  4.47-4.44  (m,  2H),  3.15  (s,  1H),  3.09-3.08  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.28-2.21  (m,  3H),  2.05-2.01  (m,  3H),  1.82-1.76  (m,  3H),  1.11-1.07  (t,  J=6.8Hz,  3H)。
【０８２９】
Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（１−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−メトキシシクロペンチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１２４７）およびＮ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（１−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−メトキシシクロペンチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１２４６）の合成。
【化１６６】
2020528909.tif 000684
【０８３０】
化合物９１．２７ａａおよび９１．２７ａｂの合成：  ９１．２７ａの異性体（０．１２０ｇ）を、カラムＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）およびメタノール中０．１％のＤＥＡを共溶媒として４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０４５ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６６．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０４５ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６６．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８３１】
化合物Ｉ−１２４７およびＩ−１２４６の合成。ＦＲ−ａ（０．０４５ｇ、０．０７９ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、０．０３５ｇ、９２．５２％を得た。MS(ES):m/z  476.36[M+H]+,  LCMS純度:  99.18%,  HPLC純度:  98.19%,  キラルHPLC:  99.27%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.30-9.28  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.61-8.59  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.43-8.42  (d,  J=5.6Hz,  1H),  8.30  (s,  1H),  8.04  (bs,  1H),  7.24  (bs,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.70-5.69  (d,  J=6.4  Hz,  1H),  5.55-5.54  (d,  J=3.2Hz,  1H),  4.63-4.61  (d,  J=6.8Hz,  1H),  4.47-4.44  (m,  2H),  3.17  (s,  3H),  3.09-3.08  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.29-2.23  (m,  3H),  1.92-1.85  (m,  4H),  1.23  (bs,  2H),  0.86  (s,  1H)。
【０８３２】
ＦＲ−ｂ（０．０４５ｇ、０．０７９ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、０．０３２ｇ、９２．５２％を得た。MS(ES):m/z  476.4[M+H]+,  LCMS純度:  98.66%,  HPLC純度:  97.89%,  キラルHPLC:  98.01%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.30-9.28  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.61-8.59  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.43-8.42  (d,  J=5.6Hz,  1H),  8.30  (s,  1H),  8.06-8.04  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.26-7.23  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.76-5.67  (m,  1H),  5.55-5.54  (d,  J=3.2Hz,  1H),  4.63-4.60  (m,  1H),  4.49-4.43  (m,  2H),  3.15  (s,  3H),  3.09-3.08  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.29-2.23  (m,  3H),  1.92-1.85  (m,  4H),  1.23  (bs,  2H),  0.85  (s,  1H)。
【０８３３】
Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（１−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロペンチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１３４０）の合成。
【化１６７】
2020528909.tif 000685
【０８３４】
化合物９１．２６ｂの合成。９１．２５ｂ（０．２９０ｇ、０．５５ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノ：テトラヒドロフラン：水（６ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１３２ｇ、５．５ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な９１．２６ｂを得た。（０．２２０ｇ、８０．１５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９７．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８３５】
化合物９１．２７ｂの合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９１．２７ｂを得た。（０．１５５，  ６１．８５％）、ＭＳ（ＥＳ）：５６６．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８３６】
化合物Ｉ−１３４０の合成。９１．２７ｂ（０．０４０ｇ、０．０７０ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１３４０を得た。（０．０３０ｇ、８９．２１％）、MS(ES):m/z  476.77[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC:  48.69%,  48.24%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.31-9.29  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.72  (s,1H),  8.62-8.60  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.44-8.43  (d,  J=6Hz,  1H),  8.31  (s,  1H),  8.07-8.06  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.27-7.24  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.68  (s,  1H),  5.74-5.68  (m,  1H),  5.56-5.55  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.64-4.61  (m,  1H),  4.50-4.44  (m,  2H),  3.35  (s,  2H),  3.16  (s,  3H),  3.10-3.09  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.27-2.19  (m,  1H),  1.86-1.81  (m,  4H),  1.24  (bs,  3H)。
【０８３７】
Ｎ−（（１Ｒ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（１−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロペンチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１２２４）およびＮ−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−５−（１−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−メトキシシクロペンチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１２２３）の合成。
【化１６８】
2020528909.tif 000686
【０８３８】
化合物９１．２７ｂａおよび９１．２７ｂｂの合成。９１．２７ｂの異性体（０．１１５ｇ）を、カラムＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＯＸ−Ｈ＿ＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＡＣＮ（７０−３０）中０．１％のＤＥＡおよびＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＡＣＮ（７０−３０）中０．１％のＤＥＡを共溶媒として４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０４３ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６６．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０４３ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５６６．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８３９】
Ｉ−１２２４およびＩ−１２２３の合成。ＦＲ−ａ（０．０４３ｇ、０．０７６ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、０．０３１ｇ、８５．７６％を得た。MS(ES):m/z  476.77[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC:  99.55%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.31-9.29  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.72  (s,  1H),  8.63-8.60  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.44-8.42  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.31  (s,  1H),  8.07-8.05  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.27-7.23  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.68  (s,  1H),  5.74-5.68  (m,  1H),  5.56-5.55  (d,  J=4Hz,  1H),  4.65-4.61  (m,  1H),  4.50-4.47  (m,  2H),  3.19  (s,  3H),  3.11-3.09  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.20-2.16  (m,  3H),  2.02-1.93  (m,  4H),  1.60-1.24  (bs,  3H)。
【０８４０】
ＦＲ−ｂ（０．０４３ｇ、０．０７６ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、０．０３１ｇ、８５．７６％を得た。MS(ES):m/z  476.77[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.31-9.29  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.72  (s,  1H),  8.62-8.60  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.44-8.42  (d,  J=6.4Hz,  1H),  8.31  (s,  1H),  8.07-8.05  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.27-7.23  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.68  (s,  1H),  5.72-5.71  (d,  J=6.8Hz,  1H),  5.56-5.55  (d,  J=4Hz,  1H),  4.63  (bs,  1H),  4.50-4.44  (m,  2H),  3.16  (s,  3H),  3.11-3.09  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.20-2.16  (m,  3H),  2.02-1.93  (m,  4H),  1.60-1.24  (bs,  3H)。
【０８４１】
Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（−Ｉ−１２５７）の合成。
【化１６９】
2020528909.tif 000687
【０８４２】
化合物９１．２８の合成。化合物を、Ｉ−１２５８に従って合成して、９１．２８を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２１．１９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８４３】
化合物９１．２９の合成。９１．２８（０．４ｇ、０．９５６ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノール：水（８ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．２１９ｇ、９．５６ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な９１．２９を得た。（０．３４０ｇ、９１．０８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９３．１６［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０８４４】
化合物Ｉ−１２５７の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−１２５７を得た。（０．１２０ｇ、８８．７２％）、MS(ES):m/z  462.77[M+H]+,  LCMS純度:  98.94%,  HPLC純度:  98.02%,  キラルHPLC:  47.81%,  49.84%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.04-9.02  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.82-8.81  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.68-8.64  (t,  J=7.6Hz,  1H),  8.41-8.40  (d,  J=4Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.27-8.26  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.34-7.31  (m,  1H),  6.75  (s,  1H),  4.97  (bs,  1H),  4.60  (bs,  1H),  4.44  (bs,  1H),  4.04  (bs,  1H),  3.98-3.95  (d,  J=10.8Hz,  1H),  3.75-3.72  (d,  J=10.4Hz,  1H),  3.46  (s,  1H),  3.15-3.014  (d,  J=4.4Hz,  4H),  2.22  (bs,  4H),  1.86  (bs,  3H),  1.28-1.25  (m,  1H)。
【０８４５】
中間体９１ａの合成。
【化１７０】
2020528909.tif 000688
【０８４６】
化合物１．１の合成。１．（０．７ｇ、２．６７ｍｍｏｌ、１当量）のジクロロメタン（７ｍＬ）中の溶液に、４−ジメチルアミノピリジン（０．０１５ｇ、０．１３ｍｍｏｌ、０．０５当量）およびトリエチルアミン（０．８０９ｇ、８．０１ｍｍｏｌ、３当量）を添加した。ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（０．６３８ｇ、２．９３ｍｍｏｌ、１．１当量）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中１０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、１．１を得た。（０．６５０ｇ、収率：６７．１９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６１．９９［Ｍ−Ｈ］＋。
【０８４７】
化合物９１ａの合成。１．１（０．６５０ｇ、１．７９ｍｍｏｌ、１．０当量）およびヘキサメチルジスズ（２．３ｇ，７．１６ｍｍｏｌ、４．０当量）のトルエン（３９ｍＬ）中の脱気溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．１９６ｇ、０．１７ｍｍｏｌ、０．１当量）を添加し、そしてこの反応混合物をＮ２下で１２０℃で２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中１０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、９１ａを得た。（０．５ｇ、収率：６９．８１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４００．０６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８４８】
中間体９１ｂの合成。
【化１７１】
2020528909.tif 000689
【０８４９】
化合物１．２の合成。１．（２．０ｇ、１２．９７ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２５ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（１．４３ｇ、１２．９７ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（２．６ｇ、１６．８６ｍｍｏｌ、１．３当量）、４−ジメチルアミノピリジン（０．３１５ｇ、２．５９ｍｍｏｌ、０．２当量）およびＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（１．１７ｇ、９．０７ｍｍｏｌ、０．７当量）を添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．２（１．５ｇ、４６．７６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４８．０７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８５０】
化合物１．３の合成。１．２（１．５ｇ、６．０６ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（２０ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（１．４５ｇ、６０．６ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．３を得た。（１．０ｇ、７０．６８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３４．０５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８５１】
化合物１．４の合成。１．３（１．０ｇ、４．２８ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．７３５ｇ、７．２７ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（１．５２ｇ、５．５６ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．４を得た。（０．６４０ｇ、４９．０４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３０５．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８５２】
化合物９１ｂの合成。１．４（０．６４０ｇ、２．１０ｍｍｏｌ、１当量）のジオキサン（８ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（１２ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な９１ｂを得た。（０．４８０ｇ、９７．８０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０５．０７［Ｍ＋ＨＣｌ］＋。
【０８５３】
化合物９１ｃの合成。
【化１７２】
2020528909.tif 000690
【０８５４】
化合物９１ｃの合成。１．（１．０ｇ、９．０８ｍｍｏｌ、１当量）および１．１（１．９０ｇ、１０．８９ｍｍｏｌ、１．２当量）の１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（２．５ｇ、１８．１６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そしてアルゴンで１５分間脱気した。ヨウ化銅（０．３４４ｇ、１．８１ｍｍｏｌ、０．２当量）および１，２−ジメチルエチレンジアミン（０．３１９ｇ、３．６３ｍｍｏｌ、０．４当量）を添加し、そして反応混合物を再度アルゴンで５分間脱気し、その後、１００℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な９１ｃを得た。（０．６ｇ、３２．３５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０５．０７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８５５】
中間体９１ｄの合成。
【化１７３】
2020528909.tif 000691
【０８５６】
化合物１．１の合成。アルゴンを、１（０．２５０ｇ、１．３９ｍｍｏｌ、１．０当量）、ビス（ピナコラト）ジボロン（０．４５７ｇ、１．８０ｍｍｏｌ、１．３当量）および酢酸カリウム（０．３４０ｇ、３．４７ｍｍｏｌ、２．５当量）の１，４ジオキサン（１０ｍＬ）中の撹拌溶液に通して１５分間パージし、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．０９５ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ、０．１当量）をこれに添加し、そしてさらなるパージを１０分間行った。反応物を１００℃で６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水に注ぎ、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、１．１を得た。（０．１６３ｇ、５１．６３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２７．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８５７】
化合物９１ｄの合成。アルゴンを、１．１（０．１６３ｇ、０．７２ｍｍｏｌ、１．０当量）、１．２（０．１３６ｇ、０．７９ｍｍｏｌ、１．１当量）および炭酸ナトリウム（０．２２８ｇ、２．１６ｍｍｏｌ、３．０当量）の、１，４ジオキサン：水（４ｍＬ、３：１）中の撹拌溶液に通して１５分間パージし、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．０４１ｍｇ、０．０３６ｍｍｏｌ、０．０５当量）をこれに添加し、そしてさらなるパージを１０分間行った。反応物を１００℃で６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水に注ぎ、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．５％のメタノール中に溶出させて、純粋な９１ｄ（０．０７２ｇ、５１．９５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９３．０８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８５８】
中間体９１ｅの合成
【化１７４】
2020528909.tif 000692
【０８５９】
化合物９１ｅの合成。１（１．８ｇ、１８．１８ｍｍｏｌ、１．０当量）および１．１（３．７ｇ、２１．８１ｍｍｏｌ、１．２当量）のジメチルスルホキシド（３０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（５．０ｇ、３６．３６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして反応混合物を１５０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そしてその生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９１ｅ（０．８ｇ、２３．０４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９２．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８６０】
中間体９１ｆの合成。
【化１７５】
2020528909.tif 000693
【０８６１】
化合物１．２の合成。１（４．０ｇ、３５．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４８ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（６．５ｇ、４２．４０ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（７．１ｇ、４５．９４ｍｍｏｌ、１．３当量）、４−ジメチルアミノピリジン（０．８６ｇ、７．０６ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．２を得た。（２．２ｇ、２４．９７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５０．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８６２】
化合物１．３の合成。１．２（２．２ｇ、８．８３ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（３６ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．８８３ｇ、８８．３ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．３を得た。（１．７ｇ、８１．８８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３６．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８６３】
化合物１．４の合成。１．３（１．７ｇ、７．２２ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（４０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（１．２ｇ、１２．２７ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（３．４ｇ、９．３８ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．４を得た。（１．０ｇ、４０．６５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４１．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８６４】
化合物９１ｆの合成：  １．４（１．０ｇ、２．９３ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（４０ｍｌ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．２ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ｎ−ペンタンでの摩砕により精製して、純粋な９１ｆを得た。（０．３５０ｇ、５７．７６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０７．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８６５】
中間体９１ｈおよび９１ｇの合成
【化１７６】
2020528909.tif 000694
【０８６６】
化合物９１ｈおよび９１ｇの合成。１の異性体（１ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）、およびメタノール中０．３％のジエチルアミンを共溶媒として、４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な９１ｈ画分−１および９１ｇ画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な９１ｈを得た。（０．３ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７９．２［Ｍ＋Ｈ］＋，  ＬＣＭＳ純度：  １００％，  キラルＨＰＬＣ純度：  １００％。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な９１ｇを得た。（０．３５ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７９．２［Ｍ＋Ｈ］＋，  ＬＣＭＳ純度：  ９８％，  キラルＨＰＬＣ純度：  １００％。
【０８６７】
中間体９１ｉの合成。
【化１７７】
2020528909.tif 000695
【０８６８】
化合物１．２の合成。１（１ｇ、４．４８ｍｍｏｌ、１．０当量）のアセトニトリル（６．３ｍＬ）およびエタノール（１．３ｍＬ）中の溶液に、１．１（０．６３ｇ、４．４８ｍｍｏｌ、１．０当量）、酢酸銅（０．８１ｇ、４．４８ｍｍｏｌ、１．０当量）、モレキュラーシーブ（０．２０ｇ）およびトリエチルアミン（０．９０ｇ、８．９６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして酸素下で脱気した。この反応混合物を８０℃で２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、５％のエチルメタノールジクロロメタンを溶出液として使用するコンビフラッシュによりさらに精製して、純粋な１．２（０．４００ｇ、３７．９４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３６．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８６９】
化合物９１ｉの合成。１．２（０．４０ｇ、１．７０ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．１０ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で２時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、９１ｉ（０．１４２ｇ、３９．７２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０８．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８７０】
中間体９１ｊおよび９１ｋの合成
【化１７８】
2020528909.tif 000696
【０８７１】
化合物１．１の合成：  １（２ｇ、９．０９ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１８ｍＬ）および水（１．６ｍＬ）中の溶液に、炭酸ナトリウム（４．２ｇ、４０．２９７ｍｍｏｌ、４．５当量）および２−（３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−５−イル）−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（２．４９ｇ、１１．８１ｍｍｏｌ、１．３当量）を室温で添加した。この反応混合物をアルゴンで１５分間脱気した。次いで、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１．０６ｇ、０．９０９ｍｍｏｌ、０．１当量）を反応混合物に添加し、そして８０℃で７時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋な１．１（１．３２ｇ、８２．４０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７７．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８７２】
化合物１．２の合成：  １．１（１．３ｇ、７．４５ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（１５ｍＬ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．５１１ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で５時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ｎ−ペンタンでの摩砕により精製して、純粋な１．２（０．８ｇ、５２．１３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７９．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８７３】
化合物９１ｊおよび９１ｋの合成。１．２の異性体（０．８ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）、およびメタノール中０．３６０％のジエチルアミンを共溶媒として、４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な９１ｊ画分−１および９１ｋ画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な９１ｊを得た。（０．３６ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７９．２［Ｍ＋Ｈ］＋，  ＬＣＭＳ純度：  １００％，  キラルＨＰＬＣ純度：  １００％。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃でエバポレートして、純粋な９１ｋを得た。（０．３６ｇ）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７９．２［Ｍ＋Ｈ］＋，  ＬＣＭＳ純度：  ９８％，  キラルＨＰＬＣ純度：  １００％。
【０８７４】
中間体９１ｌの合成
【化１７９】
2020528909.tif 000697
【０８７５】
化合物１．５の合成。１．３（２．０ｇ、１２．９７ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２２ｍＬ）中の冷溶液に、１．４（１．３ｇ、１２．９７ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（２．６ｇ、１６．８６ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．３１６ｇ、２．５９ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．５を得た。（１．８ｇ、５７．０３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４４．０７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８７６】
化合物１．６の合成。１．５（１．８ｇ、７．４０ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（２０ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（１．７ｇ、７４．５ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．６を得た。（１．４ｇ、８２．５４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３０．０６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８７７】
化合物１．７の合成。１．６（１．４ｇ、６．１０ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（１４ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（１．０ｇ、１０．３７ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（２．１ｇ、７．９３ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．７を得た。（１．１ｇ、５９．９６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３０１．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８７８】
化合物９１ｌの合成。１．７（１．１ｇ、３．６６ｍｍｏｌ、１当量）のジオキサン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（１５ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な９１ｌを得た。（０．７５０ｇ、９９．５５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０１．０８［Ｍ＋ＨＣｌ］＋。
【０８７９】
実施例９２：  Ｒ３がＮ−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）カルボキサミドであり、Ｒ６が水素であり、そしてＲ７がメチルアミンである化合物の合成。
【０８８０】
５−（（１−シクロヘキシル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１１１２）の合成。
【化１８０】
2020528909.tif 000698
【０８８１】
化合物９２の合成。化合物を、Ｉ−７５３に従って合成して、９２を得た。（収率：８３．３０％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１２．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８８２】
化合物９２．１の合成。化合物を、実施例１０８（Ｉ−３０５）に従って合成して、９２．１を得た。（収率：９６．９２％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９３．２６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８８３】
化合物９２．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９２．２を得た。（０．１４０ｇ、収率：６７．７２％）、ＭＳ（ＥＳ）：５６８．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８８４】
化合物Ｉ−１１１２の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１１１２を得た。（０．０２５ｇ、７５．８８％）、MS(ES):m/z  468.52[M+H]+,  LCMS純度:  99.61%,  HPLC純度:  99.38%,  キラルHPLC:  49.50%,  50.49%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.79  (bs,  1H),  8.43-8.41  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.22  (s,  1H),  7.89  (bs,  1H),  7.85-7.82  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.41-7.40  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.35-6.32  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.25  (s,  1H),  5.58  (bs,  1H),  4.79  (bs,  1H),  4.57  (bs,  1H),  4.08  (bs,  1H),  4.00-3.93  (m,  2H),  3.73-3.70  (d,  J=9.6Hz,  2H),  3.47-3.43  (t,  J=8.4Hz,  2H),  2.91-2.90  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.76  (bs,  1H),1.55  (bs,  1H),  1.34  (bs,  3H),  1.12  (bs,  3H)。
【０８８５】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２０に与える。表２０中の化合物を、Ｉ−１１１２を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、Ｉ−３０５を表２０に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０８８６】
【表２０−１】
2020528909.tif 000699
【表２０−２】
2020528909.tif 000700
【表２０−３】
2020528909.tif 000701
【表２０−４】
2020528909.tif 000702
【表２０−５】
2020528909.tif 000703
【表２０−６】
2020528909.tif 000704
【表２０−７】
2020528909.tif 000705
【表２０−８】
2020528909.tif 000706
【表２０−９】
2020528909.tif 000707
【表２０−１０】
2020528909.tif 000708
【表２０−１１】
2020528909.tif 000709
【表２０−１２】
2020528909.tif 000710
【０８８７】
Ｎ−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−モルホリノエチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７９１）の合成。
【化１８１】
2020528909.tif 000711
【０８８８】
化合物９２．３の合成。化合物を、Ｉ−５８２に従って合成して、９２．３（収率：９４．４７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１２．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８８９】
化合物９２．４の合成。化合物を、９２ｂを使用するＡの一般手順を使用して合成して、９２．４（０．１５０ｇ、６４．３０％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９７．２９［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８９０】
化合物Ｉ−７９１の合成。９２．４（０．１５０ｇ、０．２５１ｍｍｏｌ、１．０当量）の、１．０ｍｌのジクロロメタン中の混合物を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）をこれに添加し、そして混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−７９１を得た。（０．１００ｇ、７８．５３％）、MS(ES):m/z  507.47[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.61%,  キラルHPLC:  49.87%  and  50.13%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92-8.90  (d,  J=8Hz,  1H),  8.70  (s,  1H),  8.51-8.49  (d,  J=8Hz,  1H),  8.39-8.37  (t,  J=4Hz,  2H),  8.28-8.27  (d,  J=4Hz,  1H),  7.28-7.25  (m,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.72-5.71  (d,  J=4Hz,  1H),  4.61-4.53  (m,  3H),  4.32-4.31  (d,  J=4Hz,  1H),  4.06-4.00  (m,  2H),  3.77-3.74  (m,  1H),  3.58-3.54  (m,  5H),  3.13-3.11  (d,  J=8Hz,  3H),  2.84-2.80  (t,  J=8Hz,  2H),  2.51  (m,  4H)。
【０８９１】
Ｎ−（（３Ｒ，４Ｒ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−モルホリノエチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８５５）およびＮ−（（３Ｓ，４Ｓ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−モルホリノエチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８５６）の合成。
【化１８２】
2020528909.tif 000712
【０８９２】
化合物Ｉ−８５５およびＩ−８５６の合成。Ｉ−７９１の異性体（０．１２５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）０．１％  ＤＥＡ＿ＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＡＣＮ（７０−３０）を使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および純粋な画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０２５ｇを得た。MS(ES):m/z  507.47[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.45%,  キラルHPLC純度:  99.11%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92-8.90  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.52-8.49  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.41-8.35  (m,  2H),  8.29-8.28  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.28-7.25  (m,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.73-5.72  (d,  J=4.4Hz,  1H),  4.57-4.43  (m,  3H),  4.33  (s,  1H),  4.08-4.00  (m,  2H),  3.83-3.75  (m,  2H),  3.58-3.54  (m,  4H),  3.42-3.38  (m,  2H),  3.13-3.11  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.84-2.81  (t,  J=  6.4Hz,  2H),  1.24  (bs,  1H),  1.12-1.08  (m,  1H)。
【０８９３】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０２５ｇを得た。MS(ES):m/z  507.42[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.83%,  キラルHPLC純度:  99.72%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.92-8.90  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.52-8.50  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.39-8.35  (m,  2H),  8.29-8.27  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.29-7.26  (m,  1H),  6.67  (s,  1H),  5.73-5.72  (d,  J=4.4Hz,  1H),  4.59-4.49  (m,  3H),  4.32  (s,  1H),  4.06-4.00  (m,  2H),  3.80-3.75  (m,  2H),  3.58-3.54  (m,  4H),  3.42-3.38  (m,  2H),  3.13-3.11  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.84-2.81  (t,  J=  6.4Hz,  2H),  1.25  (bs,  1H),  1.12-1.08  (m,  1H)。
【０８９４】
Ｎ−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−５−（１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７６４）の合成。
【化１８３】
2020528909.tif 000713
【０８９５】
化合物９２．５の合成。化合物を、実験プロトコル実施例７８（Ｉ−９６０）に従って合成して、９２．５を得た。（収率：８３．６４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８９６】
化合物９２．６の合成。９２．５（０．２ｇ、０．９３ｍｍｏｌ、１．０当量）のジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中の溶液に、２−ヨードプロパン（０．１７３ｇ、１．０２ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。水素化ナトリウム（０．０４４ｇ、１．８６ｍｍｏｌ、２当量）を０℃で添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水で希釈し、ジエチルエーテルで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して固体を得、これをさらに、蒸留により精製して、純粋な９２．６を得た。（０．１８２ｇ、収率：８２．８３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６９．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８９７】
化合物９２．７の合成。９２．６（０．１８２ｇ、０．３８ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノール：テトラヒドロフラン：水（６ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．０９１ｇ、３．８ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な９２．７（０．１５０ｇ、８７．６７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４４１．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８９８】
化合物９２．８の合成。９２．７（０．１５０ｇ、０．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、９２．８を得た。（０．１２０ｇ、９６．３９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５１．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０８９９】
化合物Ｉ−７６４の合成。化合物を、９２ｂを使用する一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−７６４を得た。（０．１１０ｇ、７３．７５％）、MS(ES):m/z  436.32[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC:  49.22%,  49.75%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.91-8.89  (d,  J=8.8Hz,  1H),  8.78  (s,  1H),  8.49-8.47  (d,  J=8Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.36  (s,  1H),  8.25-8.24  (d,  J=5.2Hz,  1H),  7.27-7.24  (m,  1H),  6.74  (s,  1H),  5.76  (s,  1H),  5.69-5.68  (d,  J=4.4Hz,  1H),  5.22-5.18  (m,  1H),  4.32  (bs,  1H),  4.05-3.98  (m,  2H),  3.59-3.55  (t,  J=8Hz,  1H),  3.13-3.12  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.58-1.56  (m,  6H),  1.27-1.24  (m,  1H)。
【０９００】
Ｎ−（（３Ｓ，４Ｓ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−５−（１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８４１）およびＮ−（（３Ｒ，４Ｒ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−５−（１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８４２）の合成。
【化１８４】
2020528909.tif 000714
【０９０１】
化合物Ｉ−８４１およびＩ−８４２の合成。Ｉ−７６４の異性体（０．１２５ｇ）を、カラムＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）および０．１％のＤＥＡ＿ＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＡＣＮ（７０−３０）を使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０２５ｇを得た。MS(ES):m/z  436.46[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC純度:  99.29%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.93-8.91  (d,  J=8.0Hz,  1H),  8.80  (s,  1H),  8.51-8.49  (d,  J=8.0Hz,  1H),  8.39-8.37  (m,  2H),  8.26-8.25  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.28-7.25  (m,  1H),  6.75  (s,  1H),  5.71-5.69  (d,  J=4.4Hz,  1H),  5.25-5.19  (m,  1H),  4.60-4.53  (m,  1H),  4.33  (s,  1H),  4.06-3.99  (m,  2H),  3.77-3.74  (dd,  J=2.0  &  7.6Hz,  1H),  3.60-3.56  (t,  J=8.0Hz,  1H),  3.15-3.13  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.59-1.57  (m,  6H)。
【０９０２】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０２６ｇを得た。MS(ES):m/z  436.46[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.52%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.93-8.91  (d,  J=8.0Hz,  1H),  8.80  (s,  1H),  8.50-8.48  (d,  J=8.0Hz,  1H),  8.39-8.37  (m,  2H),  8.27-8.26  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.29-7.25  (m,  1H),  6.75  (s,  1H),  5.71-5.70  (d,  J=4.4Hz,  1H),  5.25-5.18  (m,  1H),  4.658-4.53  (m,  1H),  4.33  (s,  1H),  4.06-3.99  (m,  2H),  3.77-3.74  (dd,  J=2.0  &  7.6Hz,  1H),  3.60-3.56  (t,  J=8.0Hz,  1H),  3.15-3.13  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.60-1.57  (m,  6H)。
【０９０３】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２０．１に与える。表２０．１中の化合物を、Ｉ−７６４を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、２−ヨードプロパンを表２０．１に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０９０４】
【表２０Ａ】
2020528909.tif 000715
【０９０５】
Ｎ−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−７−（メチルアミノ）−５−（（６−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）ピリジン−２−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６９５）の合成。
【化１８５】
2020528909.tif 000716
【０９０６】
化合物９２．９の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９２．９を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９０７】
化合物９１ｋの合成。化合物を、中間体９１ｋの合成について図示されるように合成した。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １７９．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９０８】
化合物９２．１０の合成。９２．９（０．２５０ｇ、０．７０ｍｍｏｌ、１．０当量）および９１ｋ（０．１２４ｇ、０．７０ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（テトラヒドロフラン中１Ｍ）（１．４ｍＬ、１．４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９２．１０（０．２０６ｇ、５８．８７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９７．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９０９】
化合物９２．１１の合成。９２．１０（０．２０６ｇ、０．４１ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノール：水（５ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．０９８ｇ、４．１ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、９２．１１（０．１６２ｇ、８３．３５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６９．２２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９１０】
化合物９２．１２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９２．１２を得た。（０．１１０ｇ、５７．４６％）、ＭＳ（ＥＳ）：５５４．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９１１】
化合物Ｉ−６９５の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−６９５を得た。（０．０８５ｇ、９４．３３％）、MS(ES):m/z  454.51[M+H]+,  LCMS純度:  97.33%,  HPLC純度:  97.44%,  キラルHPLC:  49.04%,  49.43%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.79  (s,  1H),  8.24  (s,  1H),  8.04-8.03  (d,  J=4.4Hz,  2H),  7.96-7.90  (m,  1H),  7.71-7.67  (t,  J=7.6Hz,  1H),  6.96-6.95  (d,  J=7.2Hz,  1H),  6.40  (bs,  1H),  5.53-5.52  (d,  J=4Hz,  1H),  4.55-4.49  (m,  1H),  4.23-4.22  (d,  J=3.6Hz,  1H),  4.01-3.98  (m,  2H),  3.96-3.89  (m,  2H),  3.73-3.71  (d,  J=9.2Hz,  1H),  3.54-3.47  (m,  2H),  2.95-2.94  (d,  J=4.4Hz,  4H),  2.01  (bs,  1H),  1.94-1.84  (m,  1H),  1.68  (bs,  3H)。
【０９１２】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２１に与える。表２１中の化合物を、Ｉ−６９５を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９１ｋを表２１に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０９１３】
【表２１−１】
2020528909.tif 000717
【表２１−２】
2020528909.tif 000718
【表２１−３】
2020528909.tif 000719
【表２１−４】
2020528909.tif 000720
【表２１−５】
2020528909.tif 000721
【表２１−６】
2020528909.tif 000722
【表２１−７】
2020528909.tif 000723
【０９１４】
Ｎ−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（（Ｓ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１２５１）の合成。
【化１８６】
2020528909.tif 000724
【０９１５】
化合物９２．１３の合成。化合物を、Ｉ−１２５８に従って合成して、９２．１３を得た。（収率：９３．７６％）、ＭＳ（ＥＳ）：３９３．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９１６】
化合物Ｉ−１２５１の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−１２５１を得た。（０．１１０ｇ、６０．２６％）、MS(ES):m/z  478.76[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.75%,  キラルHPLC:  50.02%,  47.59%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.94-8.92  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.77  (s,  1H),  8.49-8.45  (t,  J=7.6Hz,  1H),  8.39  (s,  1H),  8.28-8.27  (d,  J=4Hz,  1H),  7.30-7.27  (m,  1H),  6.73  (s,  1H),  5.77  (s,  1H),  5.71-5.68  (m,  1H),  4.96  (bs,  1H),  4.57  (bs,  1H),  4.32  (bs,  1H),  4.05-3.97  (m,  3H),  3.76-3.70  (m,  2H),  3.59-3.51  (m,  2H),  3.14-3.13  (d,  J=4.4Hz,  3H),  3.02  (s,  1H),  2.21  (bs,  2H),  1.86  (bs,  2H)。
【０９１７】
Ｎ−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１２５０）の合成。
【化１８７】
2020528909.tif 000725
【０９１８】
化合物９２．１４の合成。化合物を、Ｉ−１２５８に従って合成して、９２．１４を得た。（収率：９１．７６％）、ＭＳ（ＥＳ）：３９３．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９１９】
化合物Ｉ−１２５０の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、Ｉ−１２５０を得た。（０．１２０ｇ、６５．７４％）、MS(ES):m/z  478.62[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.24%,  キラルHPLC:  49.29%,  49.83%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.93-8.91  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.76  (s,  1H),  8.46-8.44  (t,  J=7.6Hz,  1H),  8.38  (bs,  2H),  8.27  (bs,  1H),  7.27-7.26  (m,  1H),  6.73  (s,  1H),  5.70-5.67  (m,  1H),  4.95  (bs,  1H),  4.56  (bs,  1H),  4.31  (bs,  1H),  4.04-3.98  (m,  4H),  3.75-3.73  (m,  2H),  3.58-3.54  (m,  2H),  3.13-3.12  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.38  (bs,  1H),  1.85  (bs,  2H),  1.24  (bs,  1H)。
【０９２０】
中間体９２ａの合成。
【化１８８】
2020528909.tif 000726
【０９２１】
化合物１．１の合成：  １（２．０ｇ、１．３１ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（２０ｍＬ）中の溶液に、イミダゾール（１．５ｇ、６．５５ｍｍｏｌ、５．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で３０分間撹拌した。さらなるｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルクロリド（０．９８５ｇ、１３９６ｍｍｏｌ、１．５当量）を添加し、そして反応混合物を室温で１５時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物をジクロロメタンにより抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、生成物１．１（１．２ｇ、３９．６５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３０．４４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９２２】
化合物１．３の合成：  １．２（１．３ｇ、８．４ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（１．９３ｇ、８．４ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で６時間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（２ｇ、１０．９２ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．２５ｇ、２．１ｍｍｏｌ、０．２５当量）を添加した。この反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４０％の酢酸エチル中に溶出させて、１．３（０．９ｇ、２９．１８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．５５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９２３】
化合物１．４の合成：  １．３（０．９ｇ、２．４６ｍｍｏｌ、１当量）の１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（１０ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な１．４（０．６ｇ、９６．９８％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５２．２８［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０９２４】
化合物１．５の合成：  １．４（０．６ｇ、２．３ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の冷溶液に、水素化ナトリウム（０．１９ｇ、４．６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そしてヨウ化メチル（０．４８０ｇ、３．４５ｍｍｏｌ、１．５０当量）を添加した。この反応混合物を室温で６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．５％のメタノール中に溶出させて、１．５（０．４ｇ、６３．１４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６６．３１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９２５】
化合物１．６の合成：  １．５（０．８５ｇ、３．２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（１０ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（１．３ｇ、３２．２ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．６（０．６７ｇ、８３．２２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５３．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９２６】
化合物１．７の合成：  １．７（０．６７０ｇ、２．６６ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（６ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．４５ｇ、４．５３ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．９５ｇ、３．４５ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で４８時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．７（０．５ｇ、５８．１６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３２２．４１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９２７】
化合物９２ａの合成：  １．７（０．５ｇ、１．５ｍｍｏｌ、１当量）の１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（１０ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な９２ａ（０．３４ｇ、９２．２１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２５９．７５［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
【０９２８】
中間体９２ｂの合成。
【化１８９】
2020528909.tif 000727
【０９２９】
化合物１．１の合成。Ｎ−ブロモスクシンイミド（１２．６９ｇ、７１．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）の水中の０℃の撹拌溶液に、２，５−ジヒドロフラン（５．０ｇ、７１．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）を０℃で滴下により添加した。反応混合物を室温で５時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をヘキサン中４．０％の酢酸エチル中に溶出させて、１．１（２．５０ｇ、２０．９９％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １６８．００［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９３０】
化合物１．２の合成。１．１（２．５０ｇ、１４．９７ｍｍｏｌ、１．０当量）のアセトニトリル（３３．００ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（３．１０ｇ、２２．４５ｍｍｏｌ、１．５当量）を添加し、そして２０分間撹拌し、その後、２−フェニルアセチルクロリド（２．３１ｇ、１４．９７ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２を得た。（２．２０ｇ、５１．５４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２８６．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９３１】
化合物１．３の合成。１．２（２．２０ｇ、７．７２ｍｍｏｌ、１．０当量）のジメチルスルホキシド（３１．０ｍＬ）中の溶液に、アジ化ナトリウム（２．５０ｇ、３８．６０ｍｍｏｌ、５．０当量）を添加した。この反応物を１１０℃で１２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中１４％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．３を得た。（１．１ｇ、５７．６６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４８．２５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９３２】
化合物１．４の合成。１．３（０．５００ｇ、２．０２ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｆｕｒｏｎ）（１９．０ｍＬ）中の溶液に、１Ｍの水酸化ナトリウム溶液（２６ｍＬ）、トリメチルホスフィン（０．４６１ｇ、６．０６ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、その後、ジ炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（１．３２ｇ、６．０６ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、そして反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中３０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．４を得た。（０．２８５ｇ、６９．３４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０４．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９３３】
化合物９２ｂの合成。１．４（０．２８５ｇ、１．４０ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４−ジオキサン（３．０ｍＬ）中４Ｍの塩酸（２．８ｍＬ）を添加し、そして室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣をジエチルエーテルで摩砕して、９２ｂ（０．１４０ｇ、９６．８１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １０４．１２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９３４】
実施例９３：  Ｒ３がＮ−（ｔｒａｎｓ）−（４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）カルボキサミドであり、Ｒ６が水素であり、そしてＲ７がメチルアミンである化合物の合成。
【０９３５】
Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８５２）の合成。
【化１９０】
2020528909.tif 000728
【０９３６】
化合物９３の合成。化合物を、Ｉ−８５１に従って合成して、９３を得た。（収率：８１．９４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２５．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９３７】
化合物９３．１の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９３．１を得た。（３２０ｇ、収率：７０．６９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９４．３３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９３８】
化合物Ｉ−８５２の合成。化合物９３．１（０．１６０ｇ、０．２６９ｍｍｏｌ、１．０当量）をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解させた。トリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）を、冷却した反応混合物に添加した。この反応物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをジエチルエーテルでの摩砕によりさらに精製して、純粋なＩ−８５２（０．１２３ｇ、収率：９０．６３％）を得た。MS(ES):m/z  504.47[M+H]+, LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.16%,  キラルHPLC:  50.78%,  49.22%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.77-8.75  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.70  (s,  1H),  8.51-8.49  (d,  J=8.8Hz,  1H),  8.41-8.40  (d,  J=3.2Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.29-8.28  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.33-7.30  (m,  1H),  6.69  (s,  1H),  5.78  (s,  1H),  5.51-5.49  (d,  J=7.2Hz,  1H),  4.51-4.47  (t,  J=6.4Hz,  2H),  4.35-4.27  (m,  2H),  4.06-3.98  (m,  2H),  3.33  (s,  1H),  3.11-3.10  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.83-2.80  (t,  J=6.8Hz,  2H),  2.14  (s,  3H),  2.10  (s,  3H),  1.59-1.49  (m,  2H),  1.40-1.30  (m,  2H),  0.87  (bs,  1H)。
【０９３９】
Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９２０）およびＮ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−９２１）の合成。
【化１９１】
2020528909.tif 000729
【０９４０】
化合物Ｉ−９２０およびＩ−９２１の合成。Ｉ−８５２の異性体（０．１２３ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）０．１％  ＤＥＡ＿ＭＥＯＨ（７０−３０）を使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０３０ｇを得た。MS(ES):m/z  504.82[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.19%,  キラルHPLC純度:  97.72%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.77-8.75  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.51-8.49  (d,  J=8.8Hz,  1H),  8.42-8.41  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.38  (s,  1H),  8.29-8.28  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.34-7.31  (m,  1H),  6.69  (s,  1H),  5.51-5.49  (d,  J=7.2Hz,  1H),  4.51-4.48  (t,  J=6.8Hz,  2H),  4.33-4.29  (m,  1H),  4.04-4.00  (m,  1H),  3.12-3.10  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.84-2.81  (t,  J=6.8Hz,  2H),  2.34-2.29  (m,  4H),  2.13-2.10  (m,  6H),  1.57-1.52  (m,  2H),  1.38-1.28  (m,  3H)。
【０９４１】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０２８ｇを得た。MS(ES):m/z  504.67[M+H]+,  LCMS純度:  98.13%,  HPLC純度:  97.28%,  キラルHPLC純度:  97.21%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.77-8.76  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.51-8.49  (d,  J=8.8Hz,  1H),  8.42-8.41  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.38  (s,  1H),  8.29-8.28  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.34-7.31  (m,  1H),  6.70  (s,  1H),  5.51-5.49  (d,  J=7.2Hz,  1H),  4.51-4.48  (t,  J=6.8Hz,  2H),  4.34-4.29  (m,  1H),  4.04-4.01  (m,  1H),  3.12-3.10  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.84-2.81  (t,  J=6.8Hz,  2H),  2.35-2.31  (m,  4H),  2.14-2.10  (m,  6H),  1.59-1.50  (m,  2H),  1.44-1.31  (m,  3H)。
【０９４２】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２２に与える。表２２中の化合物を、Ｉ−１１１２を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９３を表２２に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０９４３】
【表２２−１】
2020528909.tif 000730
【表２２−２】
2020528909.tif 000731
【表２２−３】
2020528909.tif 000732
【表２２−４】
2020528909.tif 000733
【表２２−５】
2020528909.tif 000734
【表２２−６】
2020528909.tif 000735
【表２２−７】
2020528909.tif 000736
【表２２−８】
2020528909.tif 000737
【０９４４】
５−（ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イルアミノ）−Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７５６）の合成。
【化１９２】
2020528909.tif 000738
【０９４５】
化合物９３．２の合成。化合物を、実施例２９（Ｉ−６７６）に従って合成して、９３．２を得た。（収率：５２．８３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３９６．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９４６】
化合物９３．３の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９３．３を得た。（０．１２０ｇ、６４．１７％）、ＭＳ（ＥＳ）：４９４．２１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９４７】
化合物Ｉ−７５６の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−７５６を得た。（０．０２０ｇ、８３．６３％）、MS(ES):m/z  394.4[M+H]+,  LCMS純度:  98.95%,  HPLC純度:  98.42%,  キラルHPLC:  44.46%,  51.41%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.78  (s,  1H),  8.80  (s,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.12-8.10  (d,  J=9.2Hz,  1H),  8.05-8.03  (d,  J=8Hz,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.53-7.51  (d,  J=8Hz,  1H),  7.47-7.42  (m,  1H),  6.05  (s,  1H),  5.36-5.35  (d,  J=7.6Hz,  1H),  4.20-4.16  (t,  J=4.8Hz,  1H),  3.67-3.63  (t,  J=8Hz,  1H),  2.95-2.94  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.02-1.91  (m,  2H),  1.46-1.41  (t,  J=8.8Hz,  1H),  1.24  (bs,  1H)。
【０９４８】
５−（ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−イルアミノ）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−８５８）の合成。
【化１９３】
2020528909.tif 000739
【０９４９】
化合物９３．３の合成。化合物を上記のように合成して、９３．３を得た。（収率：６４．１７％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９４．２１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９５０】
化合物９３．３ａおよび９３．３ｂの合成。９３．３の異性体（０．０９０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）およびＩＰＡ−ＡＣＮ（７０−３０）中のＤＥＡを共溶媒として、４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および純粋な画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃でエバポレートして、０．０３７ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９４．２１［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃でエバポレートして、０．０４０ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９４．２１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９５１】
化合物Ｉ−８５８の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−８５８を得た。（０．０２５ｇ、７８．４１％）、MS(ES):m/z  394.17[M+H]+,  LCMS純度:  96.18%,  HPLC純度:  97.26%,  キラルHPLC:  98.43%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.79  (s,  1H),  8.80  (s,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.12-8.10  (d,  J=9.2Hz,  1H),  8.05-8.03  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=4Hz,  1H),  7.53-7.51  (d,  J=8Hz,  1H),  7.46-7.42  (m,  1H),  6.05  (s,  1H),  5.37  (bs,  1H),  4.22-4.14  (m,  1H),  3.65  (bs,  1H),  2.94-2.94  (d,  J=3.2Hz,  3H),  2.02-1.91  (m,  2H),  1.62  (bs,  1H),  1.24  (s,  1H)。
【０９５２】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２３に与える。表２３中の化合物を、Ｉ−７５６を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、ベンゾ［ｄ］オキサゾール−４−アミンを表２３に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０９５３】
【表２３−１】
2020528909.tif 000740
【表２３−２】
2020528909.tif 000741
【表２３−３】
2020528909.tif 000742
【表２３−４】
2020528909.tif 000743
【表２３−５】
2020528909.tif 000744
【表２３−６】
2020528909.tif 000745
【表２３−７】
2020528909.tif 000746
【表２３−８】
2020528909.tif 000747
【表２３−９】
2020528909.tif 000748
【表２３−１０】
2020528909.tif 000749
【表２３−１１】
2020528909.tif 000750
【表２３−１２】
2020528909.tif 000751
【表２３−１３】
2020528909.tif 000752
【表２３−１４】
2020528909.tif 000753
【表２３−１５】
2020528909.tif 000754
【表２３−１６】
2020528909.tif 000755
【表２３−１７】
2020528909.tif 000756
【表２３−１８】
2020528909.tif 000757
【表２３−１９】
2020528909.tif 000758
【表２３−２０】
2020528909.tif 000759
【表２３−２１】
2020528909.tif 000760
【表２３−２２】
2020528909.tif 000761
【表２３−２３】
2020528909.tif 000762
【表２３−２４】
2020528909.tif 000763
【表２３−２５】
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【０９５４】
５−（（１−（２−シクロプロポキシエチル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−４７２）の合成。
【化１９４】
2020528909.tif 000765
【０９５５】
化合物９３．４の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９３．４を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９５６】
化合物９３．５の合成。化合物を、Ｉ−４５３に従って合成して、９３．５を得た。（収率：８２．４５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９５７】
化合物９３．６の合成。９３．４（０．５ｇ、１．４１ｍｍｏｌ、１．０当量）および９３．５（０．２７３ｇ、１．４１ｍｍｏｌ、１．０当量）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃でカリウムｔｅｒ−ブトキシド（テトラヒドロフラン中１Ｍ）（２．８ｍＬ、２．８２ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９３．６を得た。（０．４５０ｇ、６２．３０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１３．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９５８】
化合物９３．７の合成。９３．６（０．４５０ｇ、０．８７ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（１０ｍＬ、２：２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．３６５ｇ、８．７ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で３時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、９３．７（０．３８０ｇ、８９．３３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４８５．２１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９５９】
化合物９３．８の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９３．８を得た。（０．１５２ｇ、７０．０１％）、ＭＳ（ＥＳ）：５５４．２７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９６０】
化合物Ｉ−４７２の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−４７２を得た。（０．１３２ｇ、９６．３８％）、MS(ES):m/z  454.47[M+H]+,  LCMS純度:  96.20%,  HPLC純度:  95.86%,  キラルHPLC純度:  48.09%,47.56%  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.95  (s,  1H),  8.26-8.24  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.19  (s,  1H),  8.04-8.02  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.94-7.93  (s,  J=4.8Hz,  1H),  7.35-7.33  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.31-6.28  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.23  (s,  1H),  5.45-5.43(d,  J=7.2Hz,  1H),  4.25-4.16  (m,  3H),  3.87-3.83  (t,  J=8Hz,  1H),  3.77-3.75  (t,  J=5.2Hz,  2H),  2.91-2.90  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.06-1.99  (m,  2H),  1.51-1.46  (t,  J=9.6Hz,  2H),  1.26-1.19  (m,  2H),  0.40  (bs,  3H)。
【０９６１】
５−（（１−（２−シクロプロポキシエチル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−５１５）および５−（（１−（２−シクロプロポキシエチル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−（（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロブチル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−５１４）の合成。
【化１９５】
2020528909.tif 000766
【０９６２】
化合物Ｉ−５１３およびＩ−５１４の合成。Ｉ−４７２の異性体（０．１００ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＩＢ  ２５０ｍｍ×４．６ｍｍ、５ｕ）を共溶媒としてのメタノール中０．１％のジエチルアミン中で、４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。
【０９６３】
画分−１を減圧下で３０℃で濃縮して、０．０４０ｇを得た。MS(ES):m/z  454.50[M+H]+。LCMS純度:  95.95%,  HPLC純度:  96.49%,  キラルHPLC純度:  100%,  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.93  (s,  1H),  8.25-8.23  (d,  J=6Hz,  1H),  8.19  (s,  1H),  8.03-8.01  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.34-7.32  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.30-6.27  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.22  (s,  1H),  5.43  (s,  1H),  4.24-4.15  (m,  4H),  3.85-3.83  (d,  J=6Hz,  1H),  3.77-3.74(t,  J=5.2Hz,  2H),  2.90-2.90  (d,  J=2.8Hz,  3H),  2.12-1.98  (m,  2H),  1.53-1.43  (m,  1H),  1.29-1.14  (m,  3H),  0.41-0.40  (m,  2H)。
【０９６４】
画分−２を減圧下で３０℃で濃縮して、０．０２５ｇを得た。MS(ES):m/z  454.50[M+H]+  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.72%,  キラルHPLC純度:  98.37%,  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.93  (s,  1H),  8.25-8.23  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.19  (s,  1H),  8.03-8.01  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.92-7.91  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.34-7.32  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.30-6.27  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.22  (s,  1H),  5.43-5.42  (d,  J=7.2Hz,  1H),  4.24-4.15  (m,  4H),  3.86-3.80  (m,  1H),  3.77-3.74  (t,  J=5.2Hz,  2H),  2.91-2.89  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.12-1.98  (m,  2H),  1.53-1.43  (m,  1H),  1.23-1.15  (m,  3H),  0.41-0.40  (m,  2H)。
【０９６５】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２４に与える。表２４中の化合物を、Ｉ−４７２を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９３．５を表２４に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０９６６】
【表２４−１】
2020528909.tif 000767
【表２４−２】
2020528909.tif 000768
【表２４−３】
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【表２４−４】
2020528909.tif 000770
【表２４−５】
2020528909.tif 000771
【表２４−６】
2020528909.tif 000772
【表２４−７】
2020528909.tif 000773
【表２４−８】
2020528909.tif 000774
【０９６７】
９３ａおよび９３ｂの中間体の合成。
【化１９６】
2020528909.tif 000775
【０９６８】
化合物１の合成。化合物を、Ｉ−５６８に従って合成して、１を得た。（収率：９４．２８％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９６９】
化合物９３ａおよび９３ｂの合成。１の異性体（０．８５５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ、５μＭ）およびメタノール中のＤＥＡを共溶媒として、４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および純粋な画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃でエバポレートして、０．２３３ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２３．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃でエバポレートして、０．２４６ｇを得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２３．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９７０】
実施例９４：  Ｒ３がＮ−（ｔｒａｎｓ）−（３−ヒドロキシシクロペンチル）カルボキサミドであり、Ｒ６が水素であり、そしてＲ７がメチルアミンである化合物の合成。
【０９７１】
Ｎ−（３−ヒドロキシシクロペンチル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−１−（（Ｓ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７０２）の合成。
【化１９７】
2020528909.tif 000776
【０９７２】
化合物９４の合成。化合物を、実施例１０５（Ｉ−７０１）に従って合成して、９４を得た。（収率：５９．７９％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４１０．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９７３】
化合物９４．１の合成。化合物を、Ｉ−６９６に従って合成して、９４．１を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９７４】
化合物９４．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９４．２を得た。（０．１４０ｇ、６７．３９％）、ＭＳ（ＥＳ）：５６８．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９７５】
化合物Ｉ−７０２の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−７０２を得た。（０．１０５ｇ、９１．０６％）、MS(ES):m/z  468.32[M+H]+,  LCMS純度:  99.39%,  HPLC純度:  99.24%,  キラルHPLC:  50.85%,  49.14%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.87  (s,  1H),  8.30-8.28  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.18  (s,  1H),  7.90-7.89  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.68-7.66  (d,  J=8Hz,  1H),  7.50-7.48  (d,  J=6.8Hz,  1H),  6.49-6.46  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.26  (s,  1H),  4.88  (bs,  1H),  4.30-4.24  (m,  1H),  4.16  (bs,  1H),  3.60  (s,  3H),  3.41-3.36  (m,  4H),  2.90-2.89  (d,  J=4.8Hz,  3H),  1.72-1.64  (m,  6H),  1.11-1.07  (t,  J=6.8Hz,  2H)。
【０９７６】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２５に与える。表２５中の化合物を、Ｉ−７０２を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、９４．１を表２５に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０９７７】
【表２５−１】
2020528909.tif 000777
【表２５−２】
2020528909.tif 000778
【表２５−３】
2020528909.tif 000779
【表２５−４】
2020528909.tif 000780
【表２５−５】
2020528909.tif 000781
【表２５−６】
2020528909.tif 000782
【表２５−７】
2020528909.tif 000783
【０９７８】
実施例９５：  Ｒ３がＮ−（ｔｒａｎｓ）−（３−ヒドロキシシクロヘキシル）カルボキサミドであり、Ｒ６が水素であり、そしてＲ７がメチルアミンである化合物の合成。
【０９７９】
Ｎ−（３−ヒドロキシシクロヘキシル）−７−（メチルアミノ）−５−（（２−オキソ−１−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−７０４）の合成。
【化１９８】
2020528909.tif 000784
【０９８０】
化合物９５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９５を得た。（収率：４６．２５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２４．１７［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９８１】
化合物９５．１の合成。化合物を、Ｉ−６９６に従って合成して、９５．１を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９５．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９８２】
化合物９５．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９５．２を得た。（０．１３０、６３．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：５８２．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９８３】
化合物Ｉ−７０４の合成化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−７０４を得た。（０．１１０ｇ、９７．５６％）、MS(ES):m/z  482.31[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  96.83%,  キラルHPLC:  52.32%,  47.67%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.90  (s,  1H),  8.21  (s,  1H),  8.19  (s,  1H),  7.92-7.91  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.54-7.52  (d,  J=8Hz,  2H),  6.31-6.27  (t,  J=7.2Hz,  1H),  6.24  (s,  1H),  4.88  (bs,  1H),  4.55-4.54  (d,  J=2.8Hz,  1H),  4.24-4.21  (m,  1H),  3.99  (bs,  1H),  3.85  (bs,  2H),  3.60-3.55  (t,  J=9.6Hz,  1H),  3.49-6.44  (t,  J=8Hz,  1H),  2.91-2.90  (d,  J=4.4Hz,  3H),  1.88  (bs,  2H),  1.77-1.71  (m,  4H),  1.40-1.37  (d,  J=12.4Hz,  4H),  1.24-1.19  (m,  2H)。
【０９８４】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２６に与える。表２６中の化合物を、Ｉ−７０２を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、Ｉ−６９６を表２６に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【０９８５】
【表２６−１】
2020528909.tif 000785
【表２６−２】
2020528909.tif 000786
【表２６−３】
2020528909.tif 000787
【表２６−４】
2020528909.tif 000788
【表２６−５】
2020528909.tif 000789
【表２６−６】
2020528909.tif 000790
【表２６−７】
2020528909.tif 000791
【表２６−８】
2020528909.tif 000792
【０９８６】
Ｎ−（３−ヒドロキシシクロヘキシル）−７−（メチルアミノ）−５−（１−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１３５９）の合成。
【化１９９】
2020528909.tif 000793
【０９８７】
化合物９５．３の合成。化合物を、Ｉ−１０４８に従って９５．４を使用して合成して、９５．３を得た。（収率：９８．７６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９３．５４［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９８８】
化合物９５．５の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９５．５を得た。（０．１５ｇ、６２．６４％）、ＭＳ（ＥＳ）：５９０．７０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９８９】
化合物Ｉ−１３５９の合成。９５．５（０．０４０ｇ、０．０６７ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、９５．５を得た。（０．０２５ｇ、７５．２８％）、MS(ES):m/z  490.18[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.65%,  キラルHPLC:  50.40%,  47.94%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  8.84  (s,  1H),  8.74-8.72  (d,  J=6.8Hz,  1H),  8.41-8.40  (d,  J=3.2Hz,  1H),  8.35  (s,  1H),  8.25-8.24  (d,  J=4.8Hz,  1H),  8.04-8.01  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.29-7.26  (m,  1H)  6.79  (s,  1H),  5.12-5.06  (t,  J=11.6Hz,  1H),  4.58  (s,  1H),  4.31  (s,  1H),  4.08-4.01  (m,  3H),  3.65-3.59  (t,  J=11.6Hz,  2H),  3.11-3.10  (d,  J=4.4Hz,  3H),  2.21-2.18  (m,  3H),  2.01-1.92  (m,  4H),  1.77-1.74  (m,  2H),  1.39-1.22  (m,  3H)。
【０９９０】
実施例９６：  Ｒ３がＮ−（シクロプロピル）カルボキサミドであり、Ｒ６が水素であり、そしてＲ７がメチルアミンである化合物の合成。
【０９９１】
５−（（１−（１−（２−シアノエチル）ピペリジン−３−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１００９）の合成。
【化２００】
2020528909.tif 000794
【０９９２】
化合物９６の合成。化合物を、実施例２７（Ｉ−１２７）に従って合成して、９６を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９９３】
化合物９６．１の合成。化合物を、実施例１０８（Ｉ−９１２）に従って合成して、９６．１を得た。（収率：４２．５９％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４７．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９９４】
化合物９６．２の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９６．２を得た。（０．０９２ｇ、４８．７２％）、ＭＳ（ＥＳ）：５７６．３０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０９９５】
化合物Ｉ−１００９の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１００９を得た。（０．０７８ｇ、９８．６８％）、MS(ES):476.32[M+H]+  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  95.34%,  キラルHPLC:  46.67%,  51.35%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.37-8.36  (d,  J=7.6Hz,  1H),  8.28  (bs,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.86-7.85  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.02-6.99  (m,  1H),  7.81  (s,  1H),  5.41  (bs,  1H),  3.06  (s,  3H),  2.88-2.86  (m,  3H),  2.76-2.72  (m,  1H),  2.57  (bs,  1H),  1.97-1.85  (m,  4H),  1.69  (bs,  1H),  1.42  (s,  1H),  1.31  (s,  2H),  1.29  (s,  1H),  0.94-0.91  (m,  1H),  0.87-0.82  (m,  2H),  0.52  (bs,  2H)。
【０９９６】
（Ｓ）−５−（（１−（１−（２−シアノエチル）ピペリジン−３−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１３４７）および（Ｒ）−５−（（１−（１−（２−シアノエチル）ピペリジン−３−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１３４６）の合成。
【化２０１】
2020528909.tif 000795
【０９９７】
化合物Ｉ−１３４７およびＩ１３４６の合成。Ｉ−１００９の異性体（０．０７８ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＯＸ−Ｈ＿２５０×４．６ｍｍ、５ｕ）、およびＤＥＡ＿ＨＥＸ＿ＩＰＡ−ＭＥＯＨ（５０−５０）を共溶媒として、４ｍＬ／分の流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０２８ｇを得た。MS(ES):m/z  476.41[M+H]+,  LCMS純度:  98.91%,  HPLC純度:  95.11%,  キラルHPLC純度:  96.31%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.91  (s,  1H),  8.19  (s,  1H),  8.13-8.11  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.93-7.92  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.83-7.82  (d,  J=4Hz,  1H),  7.60  (bs,  1H),  6.32  (bs,  1H),  6.20  (s,  1H),  4.95  (bs,  1H),  2.90-2.89  (d,  J=4.8Hz,  4H),  2.86-2.82  (m,  2H),  2.73-2.67  (m,  3H),  2.18  (bs,  1H),  1.82  (bs,  3H),  1.65  (bs,  1H),  1.24  (s,  2H),  0.80-0.76  (m,  2H),  0.49  (bs,  2H)。
【０９９８】
ＦＲ−ｂを減圧下で３０℃で濃縮して、０．０３０ｇを得た。MS(ES):m/z  476.46[M+H]+,  LCMS純度:  94.44%,  HPLC純度:  95.07%,  キラルHPLC純度:  95.74%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ)  :  8.92  (s,  1H),  8.19  (s,  1H),  8.14-8.12  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.93-7.92  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.82-7.81  (d,  J=4Hz,  1H),  7.56  (bs,  1H),  7.39  (bs,  1H),  6.33  (s,  1H),  6.21  (bs,  1H),  2.90-2.89  (d,  J=4.8Hz,  4H),  2.86-2.84  (m,  3H),  1.85  (bs,  4H),  1.33-1.32  (m,  1H),  1.23  (bs,  3H),  0.85  (bs,  1H),  0.79-0.77  (d,  J=5.6Hz,  2H),  0.49  (bs,  2H)。
【０９９９】
上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２７に与える。表２７中の化合物を、Ｉ−１００９を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、化合物９６．１を表２７に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
【１０００】
【表２７−１】
2020528909.tif 000796
【表２７−２】
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【表２７−３】
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【表２７−４】
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【表２７−５】
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【表２７−６】
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【表２７−７】
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【表２７−８】
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【表２７−９】
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【表２７−１０】
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【表２７−１１】
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【表２７−１２】
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【表２７−１３】
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【表２７−１４】
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【表２７−１５】
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【表２７−１６】
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【表２７−１７】
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【表２７−１８】
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【表２７−１９】
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【表２７−２０】
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【表２７−２１】
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【表２７−２２】
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【表２７−２３】
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【表２７−２４】
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【表２７−２５】
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【表２７−２６】
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【表２７−２７】
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【表２７−２８】
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【表２７−２９】
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【表２７−３０】
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【表２７−３１】
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【表２７−３２】
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【表２７−３３】
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【表２７−３４】
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【表２７−３５】
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【表２７−３６】
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【表２７−３７】
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【表２７−３８】
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【表２７−３９】
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【表２７−４０】
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【表２７−４１】
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【表２７−４２】
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【表２７−４３】
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【表２７−４４】
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【表２７−４５】
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【表２７−４６】
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【表２７−４７】
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【表２７−４８】
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【表２７−４９】
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【表２７−５０】
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【表２７−５１】
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【表２７−５２】
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【表２７−５３】
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【表２７−５４】
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【表２７−５５】
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【表２７−５６】
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【表２７−５７】
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【表２７−５８】
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【表２７−５９】
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【表２７−６０】
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【表２７−６１】
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【表２７−６２】
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【表２７−６３】
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【表２７−６４】
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【表２７−６５】
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【表２７−６６】
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【表２７−６７】
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【表２７−６８】
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【表２７−６９】
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【表２７−７０】
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【表２７−７１】
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【表２７−７２】
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【表２７−７３】
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【表２７−７４】
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【表２７−７５】
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【表２７−７６】
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【表２７−７７】
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【表２７−７８】
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【表２７−７９】
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【表２７−８０】
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【表２７−８１】
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【表２７−８２】
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【表２７−８３】
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【表２７−８４】
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【表２７−８５】
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【表２７−８６】
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【表２７−８７】
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[０００１]  Ｎ−シクロプロピル−５−（（１−（４−フルオロフェニル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１０７）の合成。
【化２０２】
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［０００２］  化合物９６．３の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９６．３（収率：６２．２１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］＋。
[０００３]  化合物９６．４の合成。化合物を、Ｉ−２５に従って合成して、９６．４を得た。
[０００４]  化合物９６．５の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９６．５（０．３７０ｇ、５０．２４％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５２３．５４［Ｍ＋Ｈ］＋。
[０００５]  化合物９６．６の合成。９６．５（０．３７０ｇ、０．７０８ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（１２ｍＬ、１：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．２９７ｇ、７．０８ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．９％のメタノール中に溶出させて、純粋な９６．６（０．２６０ｇ、７４．２６％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９５．４８［Ｍ＋Ｈ］＋。
[０００６]  化合物９６．７の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９６．７（０．１００ｇ、７１．２９％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３４．５６［Ｍ＋Ｈ］＋。
[０００７]  化合物Ｉ−１０７の合成：化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１０７を得た。（０．０６０ｇ、７３．８６％）、MS(ES):m/z  434.34[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.32%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.96  (s,  1H),  8.24  (s,  1H),  8.21  (s,  1H),  7.94-7.93  (d,  J=4Hz,  1H),  7.86-7.85  (d,  J=4Hz,  1H),  7.59-7.56  (m,  2H),  7.42-7.36  (m,  3H),  6.41-6.39  (t,  J=8Hz,  1H),  6.22  (s,  1H),  2.91-2.88  (m,  4H),  0.82-0.80  (d,  J=8Hz,  2H),  0.54  (bs,  2H)。
[０００８]  上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２８に与える。表２８中の化合物を、Ｉ−８２５を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、化合物９６．４を表２８に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
[０００９]
【表２８−１】
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【表２８−２】
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【表２８−３】
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[００１０]  ５−（（１−（１−（２−シアノエチル）ピペリジン−４−イル）−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−６５２）の合成。
【化２０３】
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[００１１]  化合物９６．９の合成。９６．７（１．０ｇ、３．８１ｍｍｏｌ、１当量）の１，４−ジオキサン（５０ｍＬ）中の溶液に、９６．８（０．５４５ｇ、４．９５ｍｍｏｌ、１．３当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、その後、炭酸カリウム（１．３１ｇ、９．５２ｍｍｏｌ、２．５当量）、Ｎ，Ｎ−ジメチルエチレンジアミン（０．０８３ｇ、０．９５ｍｍｏｌ、０．２５当量）、およびヨウ化銅（０．１０８ｇ、０．５７ｍｍｏｌ、０．１５当量）を添加した。この反応混合物を１１０℃で１２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジクロロメタン中５％のメタノールにより精製して、９６．９を得た。（０．４５０ｇ、収率：４０．４９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２９２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００１２]  化合物９３の合成。化合物を、実施例２７（Ｉ−１２７）に従って、化合物９６．９を使用して合成して、９３を得た。（収率：５７．１６％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．８２［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００１３]  化合物９６．１０の合成。化合物を、一般手順Ｂを使用して合成して、９６．１０を得た。（０．２４０ｇ、収率：７０．７２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ６２１．３［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
[００１４]  化合物９６．１１の合成。９６．１０（０．２４０ｇ、０．３８ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（４ｍｌ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．０７０ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中９２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９６．１１を得た。（０．１９０ｇ、７８．９１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ６２３．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００１５]  化合物９６．１２の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、９６．１２を得た。（０．１６０ｇ、収率：９３．０９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２３．２［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
[００１６]  化合物Ｉ−６５２の合成。９６．１２（０．１６０ｇ、０．３７ｍｍｏｌ、１当量）およびアクリロニトリル（０．０２２ｇ、０．４３ｍｍｏｌ、１．１当量）のジクロロメタン（１０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．０７４ｇ、０．７４ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋なＩ−６５２（０．０３５ｇ、１９．４３％）を得た。MS(ES):m/z  476.26[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.72%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.88  (s,  1H),  8.20  (s,  1H),  8.13-8.11  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.92-7.91  (d,  J=4.4Hz,  1H),  7.83-7.82  (d,  J=3.6Hz,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=7.2Hz,  1H),  6.34.6.30  (t,  J=6.8Hz,  1H),  6.20  (s,  1H),  3.08-3.05  (d,  J=10.5Hz,  2H),  2.91-2.90  (d,  J=4.8Hz,  4H),  4.72-2.66  (m,  4H),  2.25-2.19  (t,  J=11.2Hz,  3H),  1.97-1.91  (m,  2H),  1.81-1.79  (m,  2H),  0.80-0.79  (d,  J=5.6Hz,  2H),  0.50  (bs,  2H)。
[００１７]  Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）−５−（１−（２−（ピペリジン−１−イル）エチル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−５８４）の合成。
【化２０４】
2020528909.tif 000888
[００１８]  化合物９６．１３の合成。化合物を、Ｉ−５８２に従って、化合物９６．１４を使用して合成して、９６．１３（収率：９９．４１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７．５１［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００１９]  化合物９６．１５の合成。水素化ナトリウム（０．２２５ｇ、５．６ｍｍｏｌ、４．０当量）を、９６．１３（０．６００ｇ、１．４ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ−Ｎ−ジメチルホルムアミド（１２ｍＬ）中の溶液に０℃で少しずつ添加した。反応混合物を同じ温度で２０分間撹拌し、９６．１４（０．７８０ｇ、４．２２ｍｍｏｌ、３．０当量）を添加し、そして混合物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗生成物を得、これを、純粋な化合物をジクロロメタン中２〜３％のメタノール中に溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な９６．１５（０．４２０ｇ、５４．２３％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５３８．５１［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００２０]  化合物９６．１６の合成。９６．１５（０．４００ｇ、０．７４４ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（２０ｍＬ、１：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．３１５ｇ、７．４４ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物を濾過し、そして減圧下で乾燥させて、純粋な９６．１６（３７０ｍｇ、９７．３７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１０．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００２１]  化合物９６．１７の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９６．１７（０．１３０ｇ、６７．０１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５４９［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００２２]  化合物Ｉ−５８４の合成。９６．１７（０．１３０ｇ、０．２３６ｍｍｏｌ、１．０当量）の、１．０ｍｌのジクロロメタン中の混合物を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）をこれに添加し、そして混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−５８４を得た。（０．０４５ｇ、４１．６７％）、MS(ES):m/z  459.39[M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (  DMSO-d6,  400MHZ):  8.67-8.63  (m,  2H),  8.41-8.40  (d,  J=3.2Hz,  1H),  8.37  (s,  1H),  8.33-8.32  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.26  (bs,  1H),  7.32-7.29  (m,  1H),  6.67  (s,  1H),  4.49-4.46  (t,  J=13.6Hz,  2H),  3.10  (s,  3H),  2.96-2.92  (m,  1H),  2.79-2.76  (t,  J=13.2Hz,  2H),  2.52-2.46  (m,  4H),  1.48-1.46  (m,  4H),  1.40-1.37  (m,  2H),  0.89-0.85  (m,  2H),  0.65-0.61  (m,  2H)。
[００２３]  上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表２９に与える。表２９中の化合物を、Ｉ−５８４を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、化合物９６．１４を表２９に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
[００２４]
【表２９−１】
2020528909.tif 000889
【表２９−２】
2020528909.tif 000890
[００２５]  ５−（（５−クロロ−１−エチル−２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）アミノ）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１３３）の合成。
【化２０５】
2020528909.tif 000891
[００２６]  化合物９６．１８の合成。化合物を、コア合成の一般手順を使用して合成して、９６．１８を得た。（収率：６２．２１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５５．５［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
[００２７]  化合物９６．１９の合成。化合物を、実施例１０３（Ｉ−３５）に従って合成した。
[００２８]  化合物９６．２０の合成。９６．１８（０．２０ｇ、０．５６ｍｍｏｌ、１．０当量）および９６．１９（０．１１ｇ、０．６７ｍｍｏｌ、１．２当量）のテトラヒドロフラン（３ｍＬ）中の溶液に、カリウムｔｅｒｔ．ブトキシド（１．１ｍＬ、１．１２ｍｍｏｌ、２．０当量）を０℃で添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製して、純粋な９６．２０（０．１１ｇ、３９．７５％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４９１．９５［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
[００２９]  化合物９６．２１の合成。９６．２０（０．１１ｇ、０．２２ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：メタノール：水（５ｍＬ、１：１：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．０９ｇ、２．２ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を室温で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして７０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、９６．２１（０．０６ｇ、６２．６７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４６３．８９［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
[００３０]  化合物９６．２２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９６．２２（収率：７０．９７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４０２．８６［Ｍ＋Ｈ］  ＋。
[００３１]  化合物Ｉ−１３３の合成。化合物を、一般手順Ｃを使用して合成して、Ｉ−１３３を得た。（収率：５２．３６％）。MS(ES):m/z  401.86[M+H]+,  LCMS純度:  95.85%,  HPLC純度:  96.35%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.00  (s,  1H),  8.22-8.21  (d,  J=6.8Hz,  2H),  7.97-7.96  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.66-7.65  (m,  2H),  6.28  (s,  1H),  4.04-3.99  (m,  2H),  2.90-2.89  (d,  J=4.8Hz,  3H),  2.79-2.78  (m,  1H),  1.30-1.23  (m,  3H),  0.75-0.74  (d,  J=5.2Hz,  2H),  0.56  (bs,  2H)。
[００３２]  上記方法により調製されたさらなる化合物についての特徴付けデータを下記の表３０に与える。表３０中の化合物を、Ｉ−１３３を調製するために記載した方法と実質的に類似の方法により、化合物９６．１９を表３０に示されるとおりの試薬で置き換えて、調製した。
[００３３]
【表３０−１】
2020528909.tif 000892
【表３０−２】
2020528909.tif 000893
【表３０−３】
2020528909.tif 000894
[００３４]  ５−（５−クロロ−１−イソプロピル−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−Ｎ−シクロプロピル−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２５３）の合成。
【化２０６】
2020528909.tif 000895
[００３５]  化合物９６．２３の合成。化合物を、実施例１０３（Ｉ−２７２）に従って合成して、９６．２３を得た。
[００３６]  化合物９６．２４の合成。化合物を、Ａの一般手順に従って合成して、９６．２４（０．０６３ｇ、５８．２１％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１５．０３［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００３７]  化合物Ｉ−２５３の合成。９６．２４（０．０６３ｇ、０．１２２ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）の混合物を、室温で３０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を飽和重炭酸塩溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−２５３を得た。（０．０２５ｇ、５０．０４％）、MS(ES):m/z  424.50[M+H]+,  LCMS純度:  96.47%,  HPLC純度:  95.00%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.86  (s,  1H),  8.62  (s,  1H),  8.40-8.37  (d,  J=12Hz,  2H),  8.26  (s,  1H),  8.13  (s,  1H),  6.77  (s,  1H),  5.15  (bs,  1H),  3.11  (s,  3H),  2.90  (bs,  1H),  1.57  (s,  6H),  0.83  (bs,  2H),  0.64  (bs,  2H)。
[００３８]  （Ｒ）−Ｎ−シクロプロピル−５−（１−（１−（２−フルオロエチル）ピロリジン−３−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）−７−（メチルアミノ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−３−カルボキサミド（Ｉ−１３６７）の合成。
【化２０７】
2020528909.tif 000896
[００３９]  化合物９６．２６の合成。９６．２５（１．０ｇ、５．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１０ｍＬ）中の溶液に、４−トルエンスルホニルクロリド（１．０ｇ、５．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）およびトリエチルアミン（０．６４６ｇ、６．４０ｍｍｏｌ、１．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９６．２６（０．８ｇ、４３．８７％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４２．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４０]  化合物９６．２７の合成。化合物を、Ｉ−９６０に従って合成して、９６．２７を得た。（収率：８３．６４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２７．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４１]  化合物９６．２８の合成。９６．２７（１．０ｇ、２．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）および９６．２６（１．５ｇ、４．６８ｍｍｏｌ、２．０当量）のジメチルスルホキシド（１０ｍＬ）中の溶液に、炭酸セシウム（Ｃａｅｓｉｕｍ  ｃａｒｂｏｎａｔｅ）（１．５２ｇ、４．６８ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加し、そして反応混合物を８０℃で１０時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９６．２８を得た。（０．６ｇ、４２．９６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９６．２９［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４２]  化合物９６．２９の合成。９６．２８（０．６ｇ、１．００ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（８ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣を飽和重炭酸ナトリウム溶液と一緒に撹拌し、ジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、減圧下で濃縮して、残渣を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、９６．２９を得た。（０．４５０ｇ、収率：９０．１５％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５９６．２４［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４３]  化合物９６．３０の合成。９６．２９．（０．４ｇ、０．８０ｍｍｏｌ、１当量）および２−フルオロヨードエタン（０．１６７ｇ、０．９６ｍｍｏｌ、１．２当量）のアセトニトリル（５ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（０．２２０ｇ、１．６ｍｍｏｌ、２．０当量）を添加した。この反応混合物を８０℃で６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中１．２％のメタノール中に溶出させて、純粋な９６．３０を得た。（０．３１０ｇ、７０．９１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５４２．２６［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４４]  化合物９６．３１の合成。９６．３０（０．３１０ｇ、０．５７ｍｍｏｌ、１．０当量）の、メタノール：水（６ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．１３６ｇ、５．７ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な９６．３１を得た。（０．２６２ｇ、８９．６３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ５１４．２３［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４５]  化合物９６．３２の合成。化合物を、一般手順Ａを使用して合成して、９６．３２を得た。（０．０９０ｇ、６４．３４％）、ＭＳ（ＥＳ）：５５３．２８［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４６]  合成Ｉ−１３６７。９６．３２（０．０９０ｇ、０．１６ｍｍｏｌ、１．０当量）のジクロロメタン（１ｍＬ）中の溶液を０℃まで冷却し、そしてトリフルオロメタンスルホン酸（１ｍＬ）を添加した。反応混合物を同じ温度で１０分間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を１Ｎの水酸化ナトリウム溶液中に移し、そして生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジエチルエーテルでの摩砕により精製して、Ｉ−１３６７を得た。（０．０５８ｇ、７７．００％）、MS(ES):m/z  463.61[M+H]+,  LCMS純度:  96.14%,  HPLC純度:  98.39%,  キラルHPLC:  96.89%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  8.70  (s,  1H),  8.65-8.63  (d,  J=8Hz,  1H),  8.41-8.40  (d,  J=4.4Hz,  1H),  8.36  (s,  1H),  8.32-8.31  (d,  J=3.6Hz,  1H),  8.28-8.27  (d,  J=4.8Hz,  1H),  7.33-7.30  (m,  1H),  6.71  (s,  1H),  5.55  (bs,  1H),  4.68-4.65  (t,  J=4.8Hz,  1H),  4.56-4.53  (t,  J=4.8Hz,  1H),  3.11-3.10  (d,  J=4.8Hz,  4H),  3.04-3.00  (m,  1H),  2.94-2.91(m,  4H),  2.73-2.68  (m,  2H),  2.21-2.18  (m,  1H),  0.87-0.83  (m,  2H),  0.59  (bs,  2H)。
[００４７]  ９６ａの中間体の合成
【化２０８】
2020528909.tif 000897
[００４８]  化合物１．２の合成。１．（１．０ｇ、６．４８ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１２ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（１．１４ｇ、６．４８ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（１．３ｇ、８．４２ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．１５７ｇ、１．２９ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．２を得た。（０．６８０ｇ、３３．４５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３１４．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００４９]  化合物１．３の合成。１．２（０．６８０ｇ、２．１７ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（１０ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．５２０ｇ、２１．７ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．３を得た。（０．４９０ｇ、７５．４４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３００．１２［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００５０]  化合物１．４の合成。１．３．（０．４９０ｇ、１．６３ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（５ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．２７９ｇ、２．７７ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．５８２ｇ、２．１１ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．４を得た。（０．４ｇ、６５．９６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３７１．１９［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００５１]  中間体９６ａの合成。１．４（０．４ｇ、１．０７ｍｍｏｌ、１当量）のジオキサン（８ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（１０ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な９６ａを得た。（０．３ｇ、９０．５６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３０７．１２［Ｍ＋ＨＣｌ］＋。
[００５２]  中間体９６ｂの合成
【化２０９】
2020528909.tif 000898
[００５３]  化合物１．２の合成。１．（０．５ｇ、３．２４ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（８ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（０．３２７ｇ、３．２４ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（０．６５３ｇ、４．２１ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．０７８ｇ、０．６４ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．２を得た。（０．３９０ｇ、５０．６７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３８．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００５４]  化合物１．３の合成。１．２（０．３９０ｇ、１．６４ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（５ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．３９３ｇ、１６．４ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．３を得た。（０．３ｇ、８１．７６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２４．０９［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００５５]  化合物１．４の合成。１．３（０．３ｇ、１．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（５ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．２２９ｇ、２．２７ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．４７８ｇ、１．７４ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．４を得た。（０．２７５ｇ、６９．５２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２９５．１６［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００５６]  中間体９６ｂの合成。１．４（０．２７５ｇ、０．９３ｍｍｏｌ、１当量）のジオキサン（４ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（１０ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な９６ｂを得た。（０．２ｇ、９２．８０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３１．０９［Ｍ＋ＨＣｌ］＋。
[００５７]  中間体９６ｃの合成
【化２１０】
2020528909.tif 000899
[００５８]  化合物１．２の合成。１（２．０ｇ、１０．０ｍｍｏｌ、１．０当量）および１．１（１．５ｇ、１２．０ｍｍｏｌ、１．２当量）のアセトニトリル（６０ｍＬ）中の冷溶液に、０℃で炭酸カリウム（３．４ｇ、２５ｍｍｏｌ、２．５当量）を添加した。この反応物を８０℃で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、そして硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２を得た。（２．０ｇ、８１．３１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４７．１８［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００５９]  化合物１．３の合成。１．２（２．０ｇ、８．１１ｍｍｏｌ、１当量）のジオキサン（４０ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（８０ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な１．３を得た。（１．５ｇ、９７．７７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １８３．１０［Ｍ＋ＨＣｌ］＋。
[００６０]  化合物１．５の合成。１．４（１．５ｇ、９．７３ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１８ｍＬ）中の冷溶液に、１．３（１．７ｇ、９．７３ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（１．９ｇ、１２．６４ｍｍｏｌ、１．３当量）、４−ジメチルアミノピリジン（０．２３６ｇ、１．９４ｍｍｏｌ、０．２当量）およびＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．８７８ｇ、６．８１ｍｍｏｌ、０．７当量）を添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．５を得た。（０．６ｇ、２１．８４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２８３．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００６１]  化合物１．６の合成。１．５（０．６７０ｇ、２．３７ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（８ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．５６８ｇ、２３．７ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．６を得た。（０．５８０ｇ、９１．０９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６９．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００６２]  化合物１．７の合成。１．６（０．５８０ｇ、２．１６ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．３７０ｇ、３．６７ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．７７ｇ、２．８０ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．７を得た。（０．４７０ｇ、６４．０５％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３４０．２０［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００６３]  中間体９６ｃの合成。１．７（０．４７０ｇ、１．３８ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（１０ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣を飽和重炭酸ナトリウム溶液と一緒に撹拌し、ジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、減圧下で濃縮して、残渣を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、９６ｃを得た。（収率：９０．５４％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２４０．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００６４]  中間体９６ｄの合成。
【化２１１】
2020528909.tif 000900
[００６５]  中間体９６ｄの合成。１（１ｇ、５．７１ｍｍｏｌ、１．０当量）の１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）中の溶液に、１．１（１．８ｇ、８．５７ｍｍｏｌ、１．５当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、その後、炭酸カリウム（１．５７ｇ、１１．４２ｍｍｏｌ、２．０当量）、Ｎ，Ｎ−ジメチルエチレンジアミン（０．２０ｇ、２．２８ｍｍｏｌ、０．４当量）、およびヨウ化銅（０．２１６ｇ、１．１４ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を１１０℃で１２時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ジクロロメタン中５％のメタノールにより精製して、９６ｄ（０．５５０ｇ、収率：４３．３２％）を得た。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２２３．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００６６]  中間体９６ｅの合成
【化２１２】
2020528909.tif 000901
[００６７]  化合物１．２の合成。１（０．５ｇ、３．２４ｍｍｏｌ、１．０当量）のアセトニトリル（１０ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（０．３９５ｇ、３．５６ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（０．６５２ｇ、４．２１ｍｍｏｌ、１．３当量）およびモレキュラーシーブを添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．２を得た。（０．３２０ｇ、４６．７１％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２１２．０７［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００６８]  化合物１．３の合成。１．２（０．３２０ｇ、１．５１ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（８ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．３６２ｇ、１５．１ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．３を得た。（０．２６５ｇ、８８．７０％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  １９８．０５［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００６９]  化合物１．４の合成。１．３（０．２６５ｇ、１．３４ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（６ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．２３０ｇ、２．２７ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．４７８ｇ、１．７４ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．４を得た。（０．１６０ｇ、４４．３７％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６９．１３［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００７０]  中間体９６ｅの合成。１．４（０．１６０ｇ、０．５９ｍｍｏｌ、１当量）のジオキサン（４ｍＬ）中の冷溶液に、ジオキサン中４Ｎの塩酸（１０ｍＬ）を滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、純粋な９６ｅを得た。（０．１２５ｇ、９８．３３％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０５．０５［Ｍ＋ＨＣｌ］＋。
[００７１]  中間体９６ｆの合成
【化２１３】
2020528909.tif 000902
[００７２]  化合物１．２の合成。１（０．５ｇ、３．２４ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（６ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（０．８１６ｇ、３．５６ｍｍｏｌ、１．１当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（０．６５２ｇ、４．２１ｍｍｏｌ、１．３当量）、４−ジメチルアミノピリジン（０．０７８ｇ、０．６４ｍｍｏｌ、０．２当量）を添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そしてその化合物をジクロロメタン中１．７％のメタノール中に溶出させて、１．２を得た。（０．３６０ｇ、３０．３６％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３６６．２１［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００７３]  化合物１．３の合成。１．２（０．３６０ｇ、０．９８ｍｍｏｌ、１．０当量）の、テトラヒドロフラン：水（６ｍＬ、２：１）中の溶液に、水酸化リチウム（０．２３５ｇ、９．８ｍｍｏｌ、１０当量）を添加した。この反応物を６０℃で１６時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮して、残渣を得た。これに水を添加し、そして１０℃で、１Ｎの塩酸で酸性にしてｐＨ約６〜６．５に調整した。生成物をジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ジクロロメタン中２．１％のメタノール中に溶出させて、純粋な１．３を得た。（０．２６２ｇ、７５．６８％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ３５２．１９［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００７４]  化合物１．４の合成。１．３（０．２６２ｇ、０．７４ｍｍｏｌ、１．０当量）のｔｅｒｔ．ブタノール（６ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（０．１２６ｇ、１．２５ｍｍｏｌ、１．７当量）およびジフェニルホスホリルアジド（０．２６４ｇ、０．９６ｍｍｏｌ、１．３当量）を窒素下で添加し、その後、８０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーによりさらに精製し、そして化合物を、ヘキサン中２２％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．４を得た。（０．１６０ｇ、５０．７９％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ４２３．２６［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００７５]  中間体９６ｆの合成。１．４（０．１６０ｇ、０．３７ｍｍｏｌ、１．０当量）に、１，４ジオキサン中４Ｍの塩酸（４ｍＬ）を添加し、そして室温で４時間撹拌した。反応の完了後、反応混合物を減圧下で濃縮し、残渣を飽和重炭酸ナトリウム溶液と一緒に撹拌し、ジクロロメタンで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、減圧下で濃縮して、残渣を得、これをジエチルエーテルで摩砕して、９６ｆを得た。（０．１００ｇ、収率：９５．１３％）、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２０９．１２［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００７６]  中間体９６ｇの合成
【化２１４】
2020528909.tif 000903
[００７７]  化合物１．２の合成。１（０．３００ｇ、１．８９ｍｍｏｌ、１．０当量）および化合物１．１（０．２７０ｇ、１．８９ｍｍｏｌ、１．０当量）のジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の溶液化合物に、炭酸カリウム（０．７８２ｇ、５．６７ｍｍｏｌ、３．０当量）を室温で添加した。この反応混合物を１０分間脱気し、そして１３０℃で８時間加熱した。反応の完了後、反応混合物を氷冷水に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブライン溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ヘキサン中２０％の酢酸エチルにより精製して、１．２を得た。（０．２３０ｇ、収率：４５．８２％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２６６．１１［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００７８]  中間体９６ｇの合成。１．２（０．２３０ｇ、０．８６ｍｍｏｌ、１．０当量）のメタノール（５ｍｌ）中の溶液に、活性炭担持パラジウム（０．１０４ｇ）を添加した。水素を、反応混合物に通して室温で４時間パージした。反応の完了後、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これをさらに、ｎ−ペンタンでの摩砕により精製して、純粋な１９６ｇを得た。（０．２００ｇ、９８．０４％）。ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ  ２３６．１４［Ｍ＋Ｈ］＋。
[００７９]  中間体９６ｈの合成
【化２１５】
2020528909.tif 000904
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化合物１．２の合成。１（０．８ｇ、５．１９ｍｍｏｌ、１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の冷溶液に、１．１（０．４５１ｇ、５．１９ｍｍｏｌ、１．０当量）を添加した。この反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、そして室温でさらに１５分間撹拌した。Ｎ−エチル−Ｎ′−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（１．２８ｇ、６．７４７ｍｍｏｌ、１．３当量）および４−ジメチルアミノピリジン（０．１５８ｇ、１．２９ｍｍｏｌ、볯躼볯閼뷥辇볯銂럦ꂊ臣龁胣鎁臣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯隼駦鎖鋦貋臣龁胣趏뿥꺁껥蚺뻥膀迥鲿럦袐觧銂냦궸臣뮧臣膀臣鞁臣龔裦ꦉ苣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ臣붊蟥鞁臣芀鳦龩뇥銂郥辂臣膀菣ꦃ苣뎃뫦늶臣鞴뗦鞁胣ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ臣뺹蟧閁臣膀臣鞁臣鮸鳥许臣莿룧鞁臣膀닧붣觧ꪳ苣鞾臣芀臣貂苣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꮁ苣誂臣覂臣뺲ꏨ鞁胣鶁臣ꚁ臣꺁賥袐觧銂苣꾂菣궃菣뾂菣궸볯躼볯薼臣ꆃ苣躃菣ꮃ룤ꮁ뫦몇臣鮁臣膀볯躼볯袼볯躼볯銼볯螽胣钼볯躼볯颼볯覼苣鞾臣芀볯뎼볯ꖼ볯覼볯趽볯骽†볯銼볯躼볯閼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀戼㹲嬊볯邼볯醼⁝隌郥ꦉ볯躼볯꺁郥邈볯ₚ醼볯銼볯邼볯閼볯邼뷯膀볯躼볯鎼뷯趽뷯貽胣醼볯邼뷥辇볯꺁胣蚃菣ꦃ菣覃菣閃菣뎃볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯뒰볯醼볯趽볯膀볯骼볯骼볯覼룤꺁뫦늶臣膀냦뢅賥ꪃ菣Ꚃ菣袼볯躼볯鞼볯螽胣銼볯躼볯趽뷯辽뷯膀볯邼뷥辇볯銂럦ꂊ臣龁胣鎁臣趏뿥ꦉ苣隼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿臣貮뫤貾胣趏뿥랷郥ꦉ苣鮸鳥许臣莿룧鞁臣膀껦ꎸ苣鞾臣芀臣貂臣뒰苣뮷諥鞁胣鶁臣ꚁ볯邼蓢ꞁ胣醼볯꺁ꇥ뢅臣뢅胦ꮁ臣ꚁ뷯ꢼ듧隼胣隼볯閼臣뾪闦鞁臣芀铧邈觧銂苣꾂菣궃菣뾂菣ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣袐苣鮁胣隃菣ꒂ菣뚺뛦ꞁ듦蒵臣膀ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣ꞁ매ꖇ臣鮁胣鶁臣ꚁ룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣鞲ꏨꦉ돨銂뻥龁胣鎁苣銂苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣袂苣閁苣ꮁ닧붣臣膀臣鞁臣隌郥ꦉ苣膀苣꾂菣궃菣뾂菣궸볯躼볯薼臣ꆃ苣躃菣ꮃ룤ꮁ뫦몇臣鮁臣膀듧讲臣醼볯閼볯邼볯钼볯邼뷯膀볯钼볯閼볯覼苣鞾臣芀볯뎼볯ꖼ볯覼볯趽볯骽†볯醼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂牢ਾ邼볯颼볯嶒†賥袐觧醼볯钼臣袐裦骼†볯躼볯袼볯躼볯醼뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽胣醼볯邼뷥辇볯꺁뷯薽뷯钽볯隃苣躃菣ꮃ볯隼뷯겼볯궸臣뚺뛦ꮁ胣袃菣ꢂ菣ꮃ苣龃菣袼볯躼볯鎼볯螽胣鎼볯鎼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣袂臣뢂菣Ꞃ菣ꮃ菣릂菣ꪃ菣ꊂ苣覃볯邼볯鞼볯邼뷯膀볯躼볯钼뷯趽뷯��貽胣醼볯鎼뷥辇볯銂ꫧꂴ룤ꞁ럦ꂊ臣膀臣꺁뻥膀볯邼蓢ꞁ볯颼駦鎖諥놆臣龁胣趏뿥꺁껥蚺뻥膀迥鲿럦袐觧銂껥ꦸ臣ꞁ蛥뒍臣膀냦궸臣뮧臣膀臣鞁臣龔裦ꦉ苣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ臣붊蟥鞁臣芀鳦龩뇥銂郥辂臣膀菣ꦃ苣뎃뫦늶臣鞴뗦鞁胣ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ臣뺹蟧閁臣膀臣鞁臣鮸鳥许臣莿룧鞁臣膀닧붣觧ꪳ苣鞾臣芀臣貂苣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꮁ苣誂臣覂臣뺲ꏨ鞁胣鶁臣ꚁ賥袐觧銂胣颃苣떂菣궸볯銼볯꺁藩뢅苣膃菣궸臣뚺蟥閁臣ꚁ胣钴닧ꪁ볯躼볯袼볯躼볯鎼볯螽胣钼볯躼볯隼볯覼苣鞾臣芀볯뎼볯ꖼ볯覼볯趽볯骽†볯颼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂牢ਾ邼볯颼볯嶓†룤鎖뷤馼볯袽臣袐裦骼†볯躼볯袼볯躼볯鎼볯螽胣邼볯颼볯邼뷯趽뷯貽胣醼뷥辇볯꺁볯貼볯銈苣ꪂ苣떂菣袼볯趽볯覼룤꺁蛥뚺뛦ꮁ胣뢂苣궂苣뎃룤钼볯꺁ꇥ뢅볯醼볯趽볯覼苣뒻룤ꮁ苣誂럦ꂊ臣龁胣鎁臣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿臣貮뫤貾胣趏뿥랷郥ꦉ苣鮸鳥许臣莿룧鞁臣膀듧讲臣馼볯袽볯邼볯醼볯邼뷯膀볯钼볯鎼볯薼볯銂뻥龁胣궼볯袼볯뎼볯骼뷯込뷯ₚ銼볯鞼볯鎼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰‾讼⼼畳㹰胣㲂牢ਾ邼볯颼볯嶔†룤鎖뷤馼볯覽臣袐裦㲐牢ਾ䐼噉邀賥銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㤸㤰琮晩㸢〲〲㈵㤸㤰琮晩ꃂ〰㤰㔰⼼㹡⼼䥄㹖ਊ邼볯颼볯嶕†賥袐觧醼볯醼臣袐裦芀볯袼볯躼볯螽胣醼볯鎼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣뢂苣궃菣ꆃ苣뎃볯醼볯趽볯覼룤꺁뫦늶臣膀苣龃菣뺂菣ꮃ볯醼볯閼뷯膀볯躼볯閼뷯趽뷯貽胣閼볯邼뷥辇볯銂럦ꂊ臣龁胣鎁臣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯邼裥鎖鋦貋臣龁胣閁苣ꪁ苣钽뷯銽뷯銈菣膃菣뢂菣膃菣랂菣ꮃ苣궃菣覃볯邼볯馼볯螽胣醼볯馼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼苣뮷諥鞁胣鶁臣ꚁ臣꺁迥鲿럦袐觧銂껥ꦸ臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿臣貮뫤貾胣趏뿥랷郥ꦉ苣뒰룤ꮁ꟧鞁胣鶁臣ꚁ铧邈觧銂苣꾂菣궃菣뾂菣ꮁ苣誂諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣袐苣鮁胣隃菣ꒂ菣뚺뛦ꞁ듦蒵臣膀ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣ꞁ매ꖇ臣鮁胣鶁臣ꚁ룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣龔裦ꦉ볯躼볯袼볯躼볯螽胣鎼볯躼볯閼볯覼苣鞾臣芀볯뎼볯ꖼ볯覼볯趽볯骽†볯鎼볯躼볯钼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀戼㹲嬊볯邼볯隼⁝隌郥ꦉ볯躼볯꺁郥邈胣醼볯銼볯邼볯隼볯螽胣隼볯钼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣꺼볯꺼裢뢂菣膃菣鮃菣ꂃ苣龃菣袼볯邼뷯겼볯궸臣랆뫦늶臣膀볯躼볯袼볯躼볯螽胣隼볯钼볯趽뷯辽��膀볯躼볯鎽蟩覼苣뮷諥鞁臣芀臣꺁迥鲿럦袐觧銂볯莄臣隼駦鎖鋦貋臣膀臣鞁臣꒮룦ꞁ臣覂臣醼볯蚈雩릒详鞁臣芀볯銈苣膃菣銈볯늀裢袼볯銈苣ꆃ菣ꮃ苣龃菣鞃菣钃菣覼苣ꮃ菣뢂苣龃菣ꦡ藩ꦡ볯醼볯隼볯螽胣颼볯钼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣袂臣钼裢뢂菣膃菣ꊂ菣躃菣ꪃ苣뎃볯邼볯銼뷯膀볯躼볯銼뷯趽뷯貽胣邼볯銼볯鎽蟩覼苣뮷諥鞁臣芀臣꺁迥鲿럦袐觧銂껥ꦸ臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿臣貮뫤貾胣趏뿥랷郥ꦉ苣뒰룤ꮁ꟧鞁胣鶁臣ꚁ铧邈觧銂藩뢅苣膃菣ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣袐苣鮁胣隃菣ꒂ菣뚺뛦ꞁ듦蒵臣膀ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣ꞁ매ꖇ臣鮁胣鶁臣ꚁ룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣鞲ꏨꦉ돨銂뻥龁胣鎁苣銂苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣袂苣閁苣ꮁ닧붣臣膀臣鞁臣鶁臣隌郥ꦉ苣颃苣떂菣궸볯邼볯꺁藩뢅苣膃菣궸臣뚺蟥閁臣ꚁ胣醼볯鎼볯邼볯隼뷯膀볯颼볯馼볯薼볯銂뻥龁胣궼볯袼볯뎼볯骼뷯込뷯ₚ鎼볯隼볯閼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂牢ਾ邼볯颼볯嶗†賥袐觧醼볯钼臣袐裦芀볯躼볯袼볯躼볯螽胣醼볯隼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣膀菣袃菣銃菣궃菣ꦃ菣骼菣뾂菣벃菣骼냦袼볯邼뷯겼胣銼볯銼볯醼볯궸臣뚺뛦ꮁ胣뒰藩隌菣膃苣ꂃ볯邼볯隼볯螽胣醼볯隼볯趽뷯辽뷯膀볯邼뷥辇볯銂럦ꂊ臣龁胣鎁臣趏뿥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯隼駦鎖鋦貋臣龁胣趏뿥꺁껥蚺뻥膀迥鲿럦袐觧銂룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣议룦銂뻥龁胣鎁苣ꮁ냦銂럦ꂊ臣膀臣鞁臣醼볯莄臣膀볯꺼臣ꦡ藩ꞁ藩Ꞁ臣鞁臣邽볯蒴볯鲀볯躼볯ꮁꫨ뒕臣龁胣龔裦ꦉ苣뢂苣궃菣ꆃ苣뎃臣붊蟥鞁臣芀鳦龩뇥銂郥辂臣膀菣ꦃ苣뎃뫦늶臣鞴뗦鞁胣ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ臣뺹蟧閁臣膀臣鞁臣鮸鳥许臣莿룧鞁臣膀닧붣觧ꪳ苣鞾臣芀臣貂苣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꮁ苣誂臣覂臣뺲ꏨ鞁胣鶁臣ꚁ賥袐觧銂胣뢂苣궃菣ꆃ苣뎃룤銼볯醼볯꺁菣뾂菣벃菣궸臣뚺蟥閁臣ꚁ胣钴닧ꪁ볯躼볯袼볯躼볯螽胣颼볯躼볯隼볯覼苣鞾臣芀볯뎼볯ꖼ볯覼볯趽볯骽†볯閼볯躼볯銼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀戼㹲嬊볯邼볯颼⁝隌郥ꦉ볯躼볯꺁郥邈胣醼볯钼볯邼볯閼볯螽胣醼볯钼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣钽뷯銽뷯躼菣뾂菣벃菣袼볯趽볯覼룤꺁뫦늶臣膀菣ꪃ苣膃菣ꊂ菣뎃볯邼볯銼볯螽胣銼볯钼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣袂臣뢂菣Ꞃ菣ꮃ菣릂菣ꪃ菣ꊂ苣覃볯邼볯閼볯螽胣醼볯颼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼苣銪듧许臣뮷諥鞁胣鶁臣貾胣颼볯莄��銼볯芙雩ꂊ蛧鞁臣芀迥鲿臣貮뫤貾胣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦뺁臣랆跥鞁胣뒰룤ꮁ꟧鞁胣鶁臣ꚁ铧邈觧銂藩뢅苣膃菣ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣袐苣鮁胣隃菣ꒂ菣뚺뛦ꞁ듦蒵臣膀ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣ꞁ매ꖇ臣鮁胣鶁臣ꚁ룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣鞲ꏨꦉ돨銂뻥龁胣鎁苣銂苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣袂苣閁苣ꮁ닧붣臣膀臣鞁臣隌郥ꦉ苣膀菣궂苣뎃룤醼볯薼臣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ룤ꮁ뫦몇臣鮁臣膀듧讲臣醼볯閼볯邼볯鎼뷯膀볯馼볯馼볯薼볯銂뻥龁胣궼볯袼볯뎼볯骼뷯込뷯ₚ钼볯鎼볯隼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂牢ਾ邼볯颼볯嶙†룤鎖뷤馼볯覽臣袐裦芀볯躼볯袼볯躼볯螽胣邼볯鞼볯馼뷯趽뷯貽胣醼뷥辇볯꺁볯貼볯銈苣ꪂ苣떂菣袼볯趽볯覼룤꺁蛥뚺뛦ꮁ胣뢂苣궂苣뎃룤钼볯꺁ꇥ뢅볯鎼뷯겼볯銂믦许臣袂苣뮷諥鞁臣芀臣꺁迥鲿럦袐觧銂껥ꦸ臣銼駦鎖鋦貋臣龁胣趏뿥꺁껥蚺뻥膀迥鲿럦袐觧銂룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣钴닧ꪁ볯隼뷯袼볯躼볯銼뷯膀볯钼볯鞼볯薼볯銂뻥龁胣궼볯袼볯뎼볯骼뷯込뷯ₚ銼볯馼볯銼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣㲂牢ਾ邼볯馼볯嶐†룤鎖뷤馼볯誽臣袐裦㲐牢ਾ䐼噉邀賥銼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲㈵㤸㤰琮晩㸢〲〲㈵㤸㤰琮晩ꃂ〰㤰㘰⼼㹡⼼䥄㹖ਊ邼볯馼볯嶑†賥袐觧醼볯醼볯꺁郥邈볯隌郥ꦉ苣膀볯銈볯邼볯ꮁ뻥ꎁ臣袐裦鞁臣膀볯躼볯ꆼ苣鞾臣芀戼㹲嬊볯邼볯銼⁝隌郥ꦉ볯躼볯꺁郥邈볯ₚ醼볯銼뷯膀볯銼볯馼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼臣꺼볯꺼裢뢂菣膃菣鮃菣ꂃ苣龃菣袼볯邼뷯겼볯궸臣랆뫦늶臣膀볯躼볯袼볯躼볯鎼뷯膀볯銼볯馼볯趽뷯辽뷯膀볯躼볯鎽蟩覼苣뮷諥鞁臣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