(57)【要約】  火炎噴霧熱分解による金属酸化物粉末の製造方法であって、ａ）少なくとも１種の酸化可能なまたは加水分解可能な金属化合物を含む溶液の流れを、噴霧ガスを用いて噴霧してエアロゾルとし、ｂ）前記エアロゾルを、反応器の反応室において、燃料ガスと空気との混合物の着火によって得られる火炎と反応させ、ｃ）反応流を冷却し、かつｄ）続いて前記反応流から固体生成物を分離し、ここで、ｅ）前記反応室は、１つまたは複数の連続した二重壁の内部構造物を有し、前記反応室の火炎誘導領域に面した前記二重壁の内部構造物の壁は、少なくとも１つのスロットを有し、前記スロットを通じて、前記火炎が燃焼する前記反応室へガスまたは蒸気が導入され、かつｆ）前記スロットは、前記ガスまたは蒸気が前記火炎の回転を引き起こすように配置されている、方法。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
火炎噴霧熱分解による金属酸化物粉末の製造方法であって、
ａ）少なくとも１種の酸化可能なまたは加水分解可能な金属化合物を含む溶液の流れを、噴霧ガスを用いて噴霧してエアロゾルとし、
ｂ）前記エアロゾルを、反応器の反応室において、燃料ガスと空気との混合物の着火によって得られる火炎と反応させ、
ｃ）反応流を冷却し、かつ
ｄ）続いて前記反応流から固体生成物を分離し、ここで、
ｅ）前記反応室は、１つまたは複数の連続した二重壁の内部構造物を有し、前記反応室の火炎誘導領域に面した前記二重壁の内部構造物の壁は、少なくとも１つのスロットを有し、前記スロットを通じて、前記火炎が燃焼する前記反応室へガスまたは蒸気が導入され、かつ
ｆ）前記スロットは、前記ガスまたは蒸気が前記火炎の回転を引き起こすように配置されている、方法。
【請求項２】
前記内部構造物は、少なくとも２つの、好ましくは４つのスロットを有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】
スロット長さ／スロット幅の比は、１０：１〜２００：１であることを特徴とする、請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
反応室直径／全スロット面積の比は、１５：１〜２００：１であることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
内部構造物の縦断面で見た場合に、スロットと垂線とが成す角度αは、１５°≦α≦６０°であることを特徴とする、請求項１から４までのいずれか１項記載の方法。
【請求項６】
前記スロットの断面軸線と円中心点の垂線との間の角度を表す角度βは、好ましくは３０°≦β≦６０°、特に好ましくは４０°≦β≦５０°であることを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項記載の方法。
【請求項７】
前記ガスは、燃料ガスであることを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項記載の方法。
【請求項８】
前記ガスは、酸素含有ガスであることを特徴とする、請求項１から７までのいずれか１項記載の方法。
【請求項９】
前記金属化合物の金属成分は、Ａｇ、Ａｌ、Ａｕ、Ｂ、Ｂａ、Ｃａ、Ｃｄ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｄｙ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｈｆ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｓｃ、Ｓｉ、Ｓｍ、Ｓｎ、Ｓｒ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｙ、ＹｂおよびＺｎからなる群から選択されることを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１０】
前記溶液は、前記金属化合物の金属として、亜鉛、チタンまたはカルシウムを含むことを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１１】
前記溶液は、前記金属化合物の金属として、Ｌｉ、ＬａおよびＺｒを含むことを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１２】
前記溶液は、前記金属化合物の金属として、ＬｉおよびＮｉを含むことを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１３】
前記内部構造物のスロットを介して供給されるガスによって、前記反応室における前記反応混合物の平均滞留時間が、前記内部構造物のいずれも有さない反応室に対して少なくとも１．２倍長くなることを特徴とする、請求項１から１２までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１４】
内部構造物のスロットから前記反応室へのガス流入速度は、少なくとも１０Ｎｍ／ｓであることを特徴とする、請求項１から１３までのいずれか１項記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、噴霧熱分解による金属酸化物の製造方法に関する。
【０００２】
噴霧熱分解および火炎噴霧熱分解は、単一金属酸化物から複合混合金属酸化物に至るまでを製造するための確立された方法である。噴霧熱分解の場合、金属化合物が微小液滴の形態で高温帯域に導入され、そこでそれらが酸化および／または加水分解されて、金属酸化物が得られる。この方法の特別な形態が火炎噴霧熱分解であり、この場合、燃料ガスおよび酸素含有ガスの着火によって形成される火炎に液滴が供給される。
【０００３】
製造される金属酸化物の物理化学的性質を変化させるために、当業者は多数の反応パラメータを利用することができる。例えば、温度、金属化合物の濃度、反応混合物の滞留時間および速度は、金属酸化物の反応および構造に影響を与える。
【０００４】
したがって、誤った設定はしばしば、例えば実際に所望される酸化物中に使用材料が含まれることにより使用材料の不完全な反応をもたらす。
【０００５】
欧州特許出願公開第２９４４６１１号明細書（ＥＰ−Ａ−２９４４６１１）には、ガーネット構造を有する、組成ＬｉｘＬａ３Ｚｒ２ＡｌｙＯ８．５+０．５ｘ+１．５ｙ（ここで、６≦ｘ≦７、０．２≦ｙ≦０．５）の混合酸化物の製造方法が記載されている。この場合の本質的な方法工程は、リチウム、ランタン、アルミニウムおよびジルコニウムの化合物を含有する溶液を噴霧して微小液滴とし、これを火炎中で反応させる火炎噴霧熱分解である。得られた生成物は、所望の組成を有する。しかしながら、追加のアニーリング工程を行わなければ、所望の高い結晶化度を達成することができない。
【０００６】
リチウム含有混合酸化物を製造する場合の状況も同様である。欧州特許出願公開第３０２６０１９号明細書（ＥＰ−Ａ−３０２６０１９）には、組成Ｌｉ１+ｘ（ＮｉａＣｏｂＭｎｃ）ＢｄＯ２（ここで、０＜ｘ≦０．２；０＜ａ≦１；０≦ｂ≦１；０≦ｃ≦１、０≦ｄ≦０．２）の混合酸化物粉末が開示されている。この方法の場合も、火炎噴霧熱分解は、所望の高い結晶化度をもたらさない。
【０００７】
したがって、本発明の課題は、火炎噴霧熱分解による金属酸化物の製造方法であって、製造すべき金属酸化物の性質を狙い通りに調整することを可能にするパラメータを与える方法を提供することであった。この中には例えば、使用物質の完全な反応または金属酸化物の結晶化度の調整が含まれる。
【０００８】
本発明の対象は、火炎噴霧熱分解による金属酸化物粉末の製造方法であって、
ａ）少なくとも１種の酸化可能なまたは加水分解可能な金属化合物を含む溶液の流れを、噴霧ガスを用いて噴霧してエアロゾルとし、
ｂ）前記エアロゾルを、反応器の反応室において燃料ガスと空気との混合物の着火によって得られる火炎と反応させ、
ｃ）反応流を冷却し、かつ
ｄ）続いて前記反応流から固体生成物を分離し、ここで、
ｅ）前記反応室は、１つまたは複数の連続した二重壁の内部構造物を有し、前記反応室の火炎誘導領域に面した前記二重壁の内部構造物の壁は、少なくとも１つのスロットを有し、前記スロットを通じて、前記火炎が燃焼する前記反応室へガスまたは蒸気が導入され、かつ
ｆ）前記スロットは、前記ガスまたは蒸気が前記火炎の回転を引き起こすように配置されている
方法である。
【０００９】
図１から３は、本発明による方法を概略的に示す。図１は、該方法を実施するための構成を示し、ここでＡ＝金属溶液；Ｂ＝水素；Ｃ＝一次空気；Ｄ＝二次空気；Ｒ×Ｒ＝反応室；Ｆｌ＝火炎；Ｉ〜ＩＩＩ＝内部構造物Ｉ〜ＩＩＩ；Ｓｌ；１−４＝内部構造物Ｉのスロット、ここでは４つのスロット１から４；更なる内部構造物の代表；Ｅ−ＩからＥ−ＩＩＩ＝ガス／蒸気の添加位置、を有する方法を行うための構成を示す。
【００１０】
図２は、軸線Ａ−Ｂ（図２Ａ）およびＢ−Ａ（図２Ｂ）に沿った縦断面図におけるスロット１から４を有する内部構造物を概略的に示す。図２Ｃは、角度αに関する詳細図を示す。
【００１１】
図３は、スロット１から４および角度βを有するこの内部構造物の横断面図を示す。
【００１２】
図４は、４つのスロットを通じたガスまたは蒸気の導入により引き起こされる火炎の回転を概略的に示す。この回転によって、本発明による内部構造物を設けない従来技術による方法と比較して、火炎は、より細くかつより長くなる。
【００１３】
内部構造物とは、本発明の範囲においては、常に二重壁の内部構造物と理解されるべきである。反応室および内部構造物は、通常は管状である。内部構造物は、反応室において、その外壁が反応室の内壁と接触するように取り付けられている。内部構造物は、上下で閉鎖されている。複数の内部構造物が存在する場合、これらは例えば長さまたは直径に関して同一でも異なっていてもよい。連続した内部構造物は、同一または異なるガスを導くことができる。同様に、個々の内部構造物がガスを導かないことも可能である。
【００１４】
本発明による方法は、内部構造物が４つのスロットを有するように実施されるのが好ましい。内部構造物を管状とみなした場合、横断面図において４つのスロットは、各象限に１つのスロットがあるように配置されるのが好ましい。このことは、図３に示されている。
【００１５】
慣用的に、スロットの長さは５０〜１００ｍｍ、その幅は０．５〜３ｍｍ、かつスロット長さ／スロット幅の比は１０：１〜２００：１である。
【００１６】
スロットと垂線とが成す角度αは、好ましくは１５°≦α≦６０°、特に好ましくは２５°≦α≦４０°である。
【００１７】
スロットの断面軸線と円中心点の垂線との間の角度を表す角度βは、好ましくは３０°≦β≦６０°、特に好ましくは４０°≦β≦５０°であることを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項記載の方法。
【００１８】
火炎を変化させることのできる更なる特徴は、反応室の直径と全スロット面積との比である。この比は、好ましくは１５：１〜２００：１、特に好ましくは２５：１〜５０：１である。
【００１９】
内部構造物のスロットを介して供給されるガスは、燃料ガスであってよい。燃料ガスの例は、水素、メタン、エタン、天然ガスおよび／または一酸化炭素である。水素を使用するのが特に好ましい。燃料ガスは、とりわけ、製造すべき金属酸化物の高い結晶化度が望まれる実施形態、例えばリチウムイオン電池において使用するためのリチウム混合酸化物の場合に使用される。
【００２０】
内部構造物のスロットを介して供給されるガスは、酸素含有ガスであってよい。通常これは、空気であるかまたは酸素が富化された空気である。酸素含有ガスは、とりわけ、例えば製造すべき金属酸化物の高いＢＥＴ表面積が望まれる実施形態の場合に使用される。
【００２１】
通常、ある１つの内部構造物のある１つのスロットを介して供給される燃料ガスまたは酸素含有ガスは、同一であり、かつ反応室における火炎の着火に使用されるものと同様である。酸素の総量は、全ての内部構造物を考慮し、少なくとも燃料ガスと金属化合物との完全な反応に十分となるように選択される。
【００２２】
さらに、不活性ガス、例えば窒素、または反応性蒸気、例えば水蒸気を、内部構造物のスロットを介して供給することもできる。
【００２３】
本発明による方法の場合、溶液はエアロゾルの形態で反応室に導入される。エアロゾルの微小液滴は、好ましくは１〜１２０μｍ、特に好ましくは３０〜１００μｍの平均液滴サイズを有する。液滴を生成するために、一般的には、一流体または多流体ノズルが使用される。金属化合物の溶解度を高め、かつ溶液の噴霧に適した粘度を得るために、溶液を加熱することができる。
【００２４】
溶媒としては、水、アルカン、アルカンカルボン酸および／またはアルコールが挙げられる。有利には水溶液が使用され、ここで水溶液とは、水が溶媒混合物の主成分であるか、または水が単独で溶媒である溶液であると理解することができる。使用される溶液の濃度は特に限定されない。すべての混合酸化物成分を含む溶液が１つのみ存在する場合、濃度はそれぞれ酸化物の合計に対して、通常は１〜５０質量％、好ましくは３〜３０質量％、非常に特に好ましくは５〜２０質量％である。
【００２５】
金属化合物は、無機金属化合物、例えば硝酸塩、塩化物、臭化物、または有機金属化合物、例えばアルコキシドもしくはカルボキシラートであってよい。アルコキシドとして、好ましくはエトキシド、ｎ−プロポキシド、イソプロポキシド、ｎ−ブトキシドおよび／またはｔ−ブトキシドを使用することができる。カルボキシラートとしては、酢酸、プロピオン酸、ブタン酸、ヘキサン酸、シュウ酸、マロン酸、琥珀酸、グルタル酸、アジピン酸、オクタン酸、２−エチルヘキサン酸、吉草酸、カプリン酸および／またはラウリン酸をベースとする化合物を使用することができる。
【００２６】
金属成分は、Ａｇ、Ａｌ、Ａｕ、Ｂ、Ｂａ、Ｃａ、Ｃｄ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｄｙ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｈｆ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｓｃ、Ｓｉ、Ｓｍ、Ｓｎ、Ｓｒ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｙ、ＹｂおよびＺｎからなる群から選択されるのが好ましい。ケイ素およびホウ素は、本発明の範囲においては、金属と見なされるべきである。
【００２７】
特別な実施形態において、溶液は、金属化合物の金属としてＺｎ、ＴｉまたはＣａを含む。
【００２８】
更なる特別な実施形態において、この溶液は、金属化合物の金属としてＬｉ、ＬａおよびＺｒを含む。これらの他に、溶液はさらに、Ａｌ、Ａｕ、Ｂａ、Ｃａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｈｆ、Ｍｇ、Ｌａ、Ｎｂ、Ｓｃ、Ｓｉ、Ｓｍ、Ｓｎ、Ｓｒ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｖ、ＹｂまたはＺｎを含んでもよい。
【００２９】
更なる特別な実施形態において、溶液は、金属化合物の金属としてＬｉおよびＮｉを含む。これらの他に、溶液はさらに、ＣｏおよびＭｎを含んでもよい。
【００３０】
回転する火炎に基づいて、火炎における粒子の平均滞留時間は長くなる。火炎自体は、回転運動によって、内部構造物のない反応室において燃焼する火炎と比較してより細くなるが、その代わりにはるかに長くなる。本発明による方法は、好ましくは、内部構造物のスロットを介して供給されるガスによって、反応室における反応混合物の平均滞留時間が、これらの内部構造物のいずれも有さない反応室に対して少なくとも１．２倍、特に好ましくは１．２〜５倍長くなるように実施される。
【００３１】
同様に、内部構造物のスロットから反応室へのガス流入速度によって、火炎の回転に影響を与えることも可能である。ガス流入速度は、少なくとも１０Ｎｍ／ｓ、特に好ましくは１０〜５０Ｎｍ／ｓであることが好ましい。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】本発明による方法を実施するための構成を示す概略図である。
【図２Ａ】軸線Ａ−Ｂに沿った縦断面図におけるスロット１から４を有する内部構造物を示す概略図である。
【図２Ｂ】軸線Ｂ−Ａに沿った縦断面図におけるスロット１から４を有する内部構造物を示す概略図である。
【図２Ｃ】角度αに関する詳細図である。
【図３】スロット１から４および角度βを有する、内部構造物の横断面図である。
【図４】４つのスロットを通じたガスまたは蒸気の導入により引き起こされる火炎の旋回を示す概略図である。
【００３３】
例
比較例の場合、円柱状の反応室は内部構造物を有さない。図１Ａは、比較例に関する使用物質およびそれらの供給位置を概略的に示す。
【００３４】
本発明による例の場合、反応室は３つの連続した管状の内部構造物である内部構造物Ｉ〜ＩＩＩを有し、それぞれの長さは５０ｃｍである。これらは反応室内に固定されている。これらの内部構造物は、１０ｃｍの長さおよび０．１５ｃｍの幅を有する４つのスロットを有する。スロットの配置は、図２および図３に示されているように、α＝３３°およびβ＝４５°である。スロット長さ／スロット幅の比は、６７：１である。
【００３５】
図１Ｂは、本発明による例に関する使用物質およびそれらの供給位置を概略的に示す。反応室の直径と全スロット面積との比は、３１．４：１である。
【００３６】
例１．１（比較）
使用される溶液：
カルシウムを１０質量％含有するオクタン酸カルシウム溶液、Ｏｃｔａ−Ｓｏｌｉｇｅｎ  Ｃａｌｃｉｕｍ１０、Ｃ６〜Ｃ１９脂肪酸のカルシウム塩とナフサ（石油）との混合物、ＯＭＧ  Ｂｏｒｃｈｅｒｓ。
この溶液２．５ｋｇ／ｈを、３．５Ｎｍ３／ｈの噴霧空気で、二流体ノズルを用いて管状反応室へ噴霧する。
反応室は、内部構造物を有さない。
火炎を、５Ｎｍ３／ｈの水素と、１３Ｎｍ３／ｈの一次空気と、１５Ｎｍ３／ｈの二次空気との反応によって形成させる。更なる反応パラメータを、表に示す。
得られた粉末は、ＤＩＮ  ＩＳＯ  ９２７７による２０ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する。
【００３７】
例１．２（本発明による）
例１と同様に、ただし内部構造物Ｉを経由して、１５Ｎｍ３／ｈの空気を反応室へ導入する。
得られた粉末は、３８ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する。
【００３８】
例２．１（比較）
亜鉛を２９質量％含有するオクタン酸亜鉛溶液、Ｏｃｔａ−Ｓｏｌｉｇｅｎ  Ｚｉｎｋ２９、Ｃ６〜Ｃ１９脂肪酸の亜鉛塩とナフサ（石油）との混合物、ＴＩＢ。
この溶液１．５ｋｇ／ｈを、噴霧空気（４Ｎｍ３／ｈ）で、二流体ノズルを用いて管状反応室へ噴霧する。反応室は、内部構造物を有さない。
火炎を、５Ｎｍ３／ｈの水素と２４Ｎｍ３／ｈの一次空気との反応によって形成させる。更なる反応パラメータを、表に示す。
得られた粉末は、ＤＩＮ  ＩＳＯ  ９２７７による１１ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する。
【００３９】
例２．２（本発明による）
例１と同様に、ただし、
内部構造物Ｉを経由して２０Ｎｍ３／ｈの空気および１Ｎｍ３／ｈの水蒸気を、
内部構造物ＩＩを経由して１０Ｎｍ３／ｈの空気および１Ｎｍ３／ｈの水蒸気を、および
内部構造物ＩＩＩを経由して１０Ｎｍ３／ｈの空気を
反応室へ導入する。
得られた粉末は、７０ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する。
【００４０】
例３．１（比較）
使用される溶液：５．２１質量％の硝酸リチウム、１５．６６質量％の硝酸ランタン、１０．３５質量％の硝酸ジルコニウム、質量％の硝酸アルミニウム、残部の水。酸化物Ｌｉ６．２７Ｌａ３Ｚｒ２Ａｌ０．２４Ｏ１２に対する濃度は、１０．２６質量％である。
この溶液８ｋｇ／ｈを、１５Ｎｍ３／ｈの空気および０．０５ｋｇアンモニアガス／Ｎｍ３空気からなる噴霧ガスで、二流体ノズルを用いて管状反応室へ噴霧する。
反応室は、内部構造物を有さない。
火炎を、１３Ｎｍ３／ｈの水素と、７５Ｎｍ３／ｈの一次空気と、２５Ｎｍ３／ｈの二次空気との反応によって形成させる。更なる反応パラメータを、表に示す。
混合酸化物粉末は、組成Ｌｉ６．２７Ｌａ３Ｚｒ２Ａｌ０．２４Ｏ１２を有する。ＢＥＴ表面積は５ｍ２／ｇである。
【００４１】
例３．２（本発明による）
例５と同様に、ただし内部構造物Ｉおよび内部構造物ＩＩを経由して、それぞれ３Ｎｍ３／ｈの水素を反応室へ導入する。
混合酸化物粉末は、組成Ｌｉ６．２７Ｌａ３Ｚｒ２Ａｌ０．２４Ｏ１２を有する。ＢＥＴ表面積は、＜１ｍ２／ｇである。
【００４２】
例３．３（本発明による）
例５と同様に、ただし内部構造物ＩＩを経由して２０Ｎｍ３／ｈの空気を、および内部構造物ＩＩＩを経由して３０Ｎｍ３／ｈの空気を、反応室へ導入する。
混合酸化物粉末は、組成Ｌｉ６．２７Ｌａ３Ｚｒ２Ａｌ０．２４Ｏ１２を有する。ＢＥＴ表面積は、２０ｍ２／ｇである。
【００４３】
例４．１（比較）
使用される溶液は、１３．３質量％の硝酸リチウム、３．８質量％の硝酸ニッケル（ＩＩ）、１５．６質量％の硝酸マンガン（ＩＩ）、３．７質量％の硝酸コバルト（ＩＩ）および０．０５質量％のホウ酸、残部の水からなる。金属の合計は、８．６質量％である。
この溶液１０ｋｇ／ｈを、１５Ｎｍ３／ｈの空気および１．５ｋｇアンモニアガス／Ｎｍ３空気からなる噴霧ガスで、二流体ノズルを用いて管状反応室へ噴霧する。
反応室は、内部構造物を有さない。
火炎を、１３．９Ｎｍ３／ｈの水素と４５Ｎｍ３／ｈの一次空気との反応によって形成させる。更なる反応パラメータを、表に示す。
混合酸化物粉末は、組成Ｌｉ１．２（Ｎｉ０．１３Ｃｏ０．１２５Ｍｎ０．５４Ｂ０．０５）Ｏ２を有する。ＢＥＴ表面積は１４ｍ２／ｇであり、結晶子直径ｄＸＲＤは７５０ｎｍである。
【００４４】
例４．２（本発明による）
例７と同様に、ただし内部構造物Ｉを経由して４０Ｎｍ３／ｈの空気を、および内部構造物ＩＩを経由して１０Ｎｍ３／ｈの空気を、反応室へ導入する。
混合酸化物粉末は、組成Ｌｉ１．２（Ｎｉ０．１３Ｃｏ０．１２５Ｍｎ０．５４Ｂ０．０５）Ｏ２を有する。ＢＥＴ表面積は５ｍ２／ｇであり、結晶子直径ｄＸＲＤは５５００ｎｍである。
【００４５】
例１および２は、本発明による方法を用いることで、反応室において内部構造物を有さない方法と比較して金属酸化物粉末のＢＥＴ表面積をどれほど増大させることができるかを示す。
【００４６】
例３は、本発明による方法を用いることで、それぞれ反応室において内部構造物を有さない方法と比較して金属酸化物粉末のＢＥＴ表面積を低下させることも（例３．２）、増大させることも（例３．３）可能であることを示す。例３．２で得られた金属酸化物粉末はさらに、高い結晶化度を有する。
【００４７】
例４は、本発明による方法を用いることで、反応室において内部構造物を有さない方法と比較して金属酸化物粉末の結晶化度をどれほど増大させることができるかを示す。
【００４８】
表に関する説明：
ｖ＝内部構造物Ｉ〜ＩＩＩにおけるガス速度；
ｖ入＝内部構造物Ｉ〜ＩＩＩへ導入されたガスまたは蒸気のガス速度；
ｔ＝内部構造物Ｉ〜ＩＩＩにおける平均滞留時間；
ｔｔｔｌ＝内部構造物Ｉ〜ＩＩＩの平均滞留時間；
ｖｔｔｌ＝内部構造物Ｉ〜ＩＩＩの平均ガス速度；
ａ）噴霧ガスはＮＨ３を含む；
ｂ）例３．３における空気の代わりとしてのＮ２；
ｃ）Ｎｍ／ｓ＝標準体積および横断面積から計算される正規化された速度；
ｄ）Ｔ火炎＝火炎温度；反応室へのエアロゾル、Ｈ２および空気の供給点の１０ｃｍ下方で測定；
ｅ）Ｔ火炎（Ｉ）〜（ＩＩＩ）＝火炎温度；内部構造物の１０ｃｍ下方で測定；
【００４９】
表：使用物質および反応条件
【表１−１】
2020514223.tif 000003
【００５０】
【表１−２】
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【図１】
2020514223.tif 000005
【図２Ａ−２Ｂ】
2020514223.tif 000006
【図２Ｃ】
2020514223.tif 000007
【図３】
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【図４】
2020514223.tif 000009
【国際調査報告】
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2020514223.tif 000011
2020514223.tif 000012
2020514223.tif 000013
2020514223.tif 000014
2020514223.tif 000015