(57)【要約】  少なくとも2つの別個の流体のフローを分配し区分する、フロー分配システムであって、分配システムは、少なくとも2つの流体輸送フラクタルの三次元入れ子構造であって、少なくとも第1の流体輸送フラクタルおよび第2の流体輸送フラクタルを備え、各流体輸送フラクタルが、複数の流体出口へと分岐するそれぞれの流体入口を有し、各流体輸送フラクタルが、他方の流体輸送フラクタルのフローとは独立してフローが通るのを容易にするように構成され、各流体輸送フラクタルが、流体入口と複数の流体出口との間で中心軸に沿って中心軸を中心にして延在する、三次元入れ子構造を備え、各流体輸送フラクタルは、選択された段数で組み立てられた一連の反復的分岐ユニットで構成され、各分岐ユニットは、2つの連続分岐ユニットに流体接続されたY字形分岐要素を備え、各連続分岐ユニットは、前段に対して60〜120度の角度で中心軸に対して回転させられ、各流体輸送フラクタルは他方の流体輸送フラクタルと撚り合わされ、各流体輸送フラクタルは、中心軸を中心にして他方の流体輸送フラクタルからオフセットされて位置付けられ、流体輸送フラクタルの1つからの各流体出口が他方の流体輸送フラクタルの流体出口に隣接して位置するように配置され、各流体輸送フラクタルは、中心軸から0度超〜20度横方向に傾斜し、中心軸から0度超〜20度長手方向に傾斜したフロー軸を中心にして心出しされる。
2020517431.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも2つの別個の流体のフローを分配し区分するフロー分配システムであって、
少なくとも2つの流体輸送フラクタルの三次元入れ子構造であって、少なくとも第1の流体輸送フラクタルおよび第2の流体輸送フラクタルを備え、各流体輸送フラクタルが、複数の流体出口へと分岐するそれぞれの流体入口を有し、各流体輸送フラクタルが、他方の流体輸送フラクタルのフローとは独立してフローが通るのを容易にするように構成され、各流体輸送フラクタルが、前記流体入口と前記複数の流体出口との間で中心軸に沿って前記中心軸を中心にして延在する、三次元入れ子構造を備え、
各流体輸送フラクタルが、選択された段数で組み立てられた一連の反復的分岐ユニットで構成され、各分岐ユニットが、2つの連続する分岐ユニットに流体接続されたY字形の分岐要素を備え、各連続する分岐ユニットが、前段に対して60〜120度の角度で前記中心軸に対して回転させられ、
各流体輸送フラクタルが他方の流体輸送フラクタルと撚り合わされ、
各流体輸送フラクタルが、前記中心軸の周りで前記他方の流体輸送フラクタルからオフセットされて位置付けられ、前記流体輸送フラクタルの1つからの各流体出口が前記他方の流体輸送フラクタルの流体出口に隣接して位置するように配置され、
各流体輸送フラクタルが、前記中心軸から0度超〜20度横方向に傾斜し、前記中心軸から0度超〜20度長手方向に傾斜したフロー軸を中心にして心出しされる、
フロー分配システム。
【請求項２】
各流体輸送フラクタルの前記フロー軸が前記中心軸からオフセットされて離隔される、請求項1に記載のフロー分配システム。
【請求項３】
各流体輸送フラクタルの前記フロー軸が、前記中心軸を中心にして横方向および長手方向に離隔される、請求項1または2に記載のフロー分配システム。
【請求項４】
前記中心軸からの各流体輸送フラクタルの前記フロー軸の前記横方向オフセット
【数１】
2020517431.tif 000042
が、
【数２】
2020517431.tif 000043
の間であり、式中、Sjは分岐ユニット間隔である、請求項3に記載のフロー分配システム。
【請求項５】
前記中心軸からの各流体輸送フラクタルの前記フロー軸の前記長手方向オフセット
【数３】
2020517431.tif 000044
が、
【数４】
2020517431.tif 000045
の間であり、式中、Sjは分岐ユニット間隔である。請求項3または4に記載のフロー分配システム。
【請求項６】
各流体輸送フラクタルが、前記中心軸から4から10度横方向に傾斜し、前記中心軸から4から10度長手方向に傾斜した、フロー軸を中心にして心出しされる、請求項1から5のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項７】
各流体輸送フラクタルの前記傾斜およびオフセットが、前記中心軸を中心にして鏡映され、好ましくは前記中心軸を中心にして対称的に鏡映される、請求項6に記載のフロー分配システム。
【請求項８】
各流体出口が、前記中心軸に対して、好ましくは前記中心軸に垂直に配向された出口面に位置し、各流体輸送フラクタルが、各輸送フラクタルの流路を前記出口面へと方向付け再位置合わせするように構成された、遷移導管を含む、請求項1から7のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項９】
前記チャネル経路のレイアウトが、それぞれの流体輸送フラクタルの前記中心軸およびフロー軸に対して対称である、請求項1から8のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１０】
各連続分岐ユニットが、前段に対して70から110度、好ましくは80から100度、より好ましくは実質的に90度、前記中心軸に対して回転させられる、請求項1から9のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１１】
前記流体出口が正方形のアスペクト比で、好ましくは偶数のアレイで配置される、請求項1から10のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１２】
前記フロー分配システムの前記段それぞれを通して1に等しいフロー面積移行比を有する、請求項1から11のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１３】
好ましくは<100,000、好ましくは1,000から100,000、より好ましくは1,500から80,000、更により好ましくは5,000から50,000のレイノルズ数を有する、請求項1から12のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１４】
前記流体出口が、m2当たり出口10,000〜15,000個、好ましくは約12,175地点/m2の範囲の分配密度を有する、請求項1から13のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１５】
少なくとも50、好ましくは少なくとも100のダウンターン比を有する、請求項1から14のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１６】
前記フロー分配システムを通る前記フローが、好ましくは均一であり、より好ましくはプラグ流れを含む、請求項1から15のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１７】
各Y字形分岐要素が、入口と出口との間に湾曲した流体流路を提供する、入口チャネルと2つの出口チャネルとを備える、請求項1から16のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項１８】
前記湾曲流路が鋭い弧を備える、請求項17に記載のフロー分配システム。
【請求項１９】
各分岐要素の前記2つの湾曲流路が、入口が頂点に位置するアーチを形成する、請求項17または18に記載のフロー分配システム。
【請求項２０】
流体接続され隣接した2つの分岐ユニットがH字形のフラクタルユニットを形成する、請求項1から19のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２１】
各分岐ユニットが、30から60度、好ましくは30から40度、より好ましくは約35度の分岐角度θjを有する、請求項1から20のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２２】
各流体輸送フラクタルの表面が、前記中心軸に垂直に位置付けられた水平面から≧30度の表面傾斜角度を有する、請求項1から21のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２３】
段j+1への入口直径が分岐段jの出口直径に等しく、jが分岐段指数である、請求項1から22のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２４】
流路が徐々に遷移するようにし、それによって摩擦流体圧力損失を低減するために、前記直径が各分岐段間で線形的に変化する、請求項1から23のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２５】
各流体輸送フラクタルの第1の分岐ユニットと次に続く分岐ユニットとの分岐間における導管の遷移長さのL/D比が、少なくとも5、好ましくは5から100、より好ましくは5から20、更により好ましくは約10であり、Lは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットそれぞれの分岐間の長さ、Dは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットの分岐間に延在するそれぞれの導管の平均外径である、請求項1から24のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２６】
分岐ユニット間隔Sj(各分岐ユニットの前記入口および出口直径の中心間の垂直方向突出長さ)が、奇数および偶数の段指数の間を遷移する際は保存され、偶数および奇数段の間を遷移する際は半分にされる、請求項1から25のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２７】
前記第1の流体輸送フラクタルの少なくとも1つの流体出口からの前記流体が前記第2の流体輸送フラクタルの少なくとも1つの流体出口からの前記流体と混合される、ミキサーを更に含む、請求項1から26のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項２８】
前記第1の流体輸送フラクタルの流体出口からの前記流体が前記第2の流体輸送フラクタルの前記隣接する流体出口からの前記流体と混合される、請求項27に記載のフロー分配システム。
【請求項２９】
選択的レーザー溶融、ステレオリソグラフィ、材料噴射、選択的レーザー焼結、または直接エネルギー堆積技術を好ましくは使用して、付加的に製造された製品を備える、請求項1から28のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項３０】
2つの別個のフローストリームを、請求項1から29のいずれか一項に記載のフロー分配システムの前記第1の流体輸送フラクタルおよび前記第2の流体輸送フラクタルに供給するステップと、
それにより、各流体輸送フラクタルの前記流体出口それぞれからの複数の出口フローを生成するステップと
を含む、少なくとも2つの別個のフローストリームを区分する方法。
【請求項３１】
三次元入れ子構造を備える少なくとも2つの別個の流体のフローを分配し区分するフロー分配システムを設計する方法であって、
フロー分配システム段の数を決定するステップと、
前記選択されたフロー分割段に組み入れられる2つの連続分岐ユニットに流体接続されたY字形の分岐要素を備える、反復的分岐ユニットを選択するステップと、
各連続分岐ユニットを、前記選択された数のフロー分配システム段を有する、流体入口と複数の流体出口との間で中心軸に沿ってそれを中心にしてそれぞれ延在する、2つの流体輸送フラクタルへと組み立てるステップとを含み、それによって、
各連続分岐ユニットが、前段に対して60〜120度の角度分、前記中心軸に対して回転させられるようにして配向され、各流体輸送フラクタルが、そこを通るフローが他方の流体輸送フラクタルのフローとは独立するのを容易にするように構成され、
各流体輸送フラクタルが、前記流体輸送フラクタルの1つからの各流体出口が前記他方の流体輸送フラクタルの流体出口に隣接して位置するように配置され、
各流体輸送フラクタルが前記他方の流体輸送フラクタルと撚り合わされ、
各流体輸送フラクタルが、前記中心軸を中心にして前記他方の流体輸送フラクタルからオフセットされて位置付けられ、前記流体輸送フラクタルの1つからの各流体出口が前記他方の流体輸送フラクタルの流体出口に隣接して位置するように配置され、
各流体輸送フラクタルが、前記中心軸から0度超〜20度横方向に傾斜し、前記中心軸から0度超〜20度長手方向に傾斜したフロー軸を中心にして心出しされる、
方法。
【請求項３２】
前記組み立てるステップで、各流体輸送フラクタルの前記フロー軸がオフセットされて離隔され、好ましくは、前記中心軸から横方向および長手方向にオフセットされて離隔される、請求項31に記載の方法。
【請求項３３】
前記組み立てるステップで、各流体輸送フラクタルが、前記中心軸から4から10度横方向に傾斜し、前記中心軸から4から10度長手方向に傾斜したフロー軸を中心にして心出しされる、請求項31または32に記載の方法。
【請求項３４】
各連続分岐ユニットが、前段に対して70から110度、好ましくは80から100度、より好ましくは実質的に90度、前記中心軸に対して回転させられる、請求項31、32、または33に記載の方法。
【請求項３５】
前記流体出口を正方形のアスペクト比で、好ましくは偶数のアレイで配置するステップを更に含む、請求項31から33のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３６】
前記選択するステップで、各Y字形分岐要素が、入口と出口との間に湾曲した流体流路を提供する、入口チャネルと2つの出口チャネルとを備える、請求項31から35のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３７】
前記組み立てるステップで、前記選択された分岐ユニットが組み立てられてH字形のフラクタルユニットを形成する、請求項31から36のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３８】
前記組み立てるステップで、各分岐ユニットが、30から60度、好ましくは30から40度、より好ましくは約35度の分岐角度を有する、請求項31から37のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３９】
前記組み立てるステップで、各流体輸送フラクタルの表面が、前記中心軸に垂直に位置付けられた水平面から≧30度の傾斜角度で設計される、請求項31から38のいずれか一項に記載の方法。
【請求項４０】
前記組み立てるステップで、各流体輸送フラクタルの第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットの分岐の間における導管の遷移長さのL/D比が、少なくとも5、好ましくは5から100、より好ましくは5から20、更により好ましくは約10であり、Lは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットのそれぞれの分岐間の長さ、Dは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットの分岐間に延在するそれぞれの導管の平均外径である、請求項31から39のいずれか一項に記載の方法。
【請求項４１】
前記決定するステップで、前記システムの所望の流量および前記システムの流体特性が決定され、これらのパラメータが、前記選択するステップで、前記フロー分配システムの導管直径および全体寸法を決定するのに使用される、請求項31から40のいずれか一項に記載の方法。
【請求項４２】
選択的レーザー溶融、ステレオリソグラフィ、材料噴射、選択的レーザー焼結、または直接エネルギー堆積技術を好ましくは使用して、前記設計されたフロー分配システムを付加的に製造するステップを更に含む、請求項31から41のいずれか一項に記載の方法。
【請求項４３】
請求項31から42のいずれか一項に記載の方法を使用して設計された、請求項1から29のいずれか一項に記載のフロー分配システム。
【請求項４４】
少なくとも2つの別個の流体フィードを受け入れる2つ以上の入口を備える入口域と、
それぞれの流体フィードをセル密度が増加する連続チャネルへと別個に分配する複数の分配チャネルを提供する、請求項1から29のいずれか一項に記載のフロー分配システムを含む分配域と、
それぞれの別個の流体を分配チャネルの出口から少なくとも1つの生成物チャネルへと受け入れ、混合して、2つの流体を含むテイラーフローを形成する、複数の混合チャネルを備える混合域と、
を備える、流体内にテイラーフローを形成するテイラーフローミキサー。
【請求項４５】
前記混合域が、前記第1の流体輸送フラクタルに流体接続された少なくとも第1の導管と、前記第2の流体輸送フラクタルに流体接続された少なくとも第2の導管との間のフロー合流を含む、請求項44に記載のテイラーフローミキサー。
【請求項４６】
前記混合域において、前記少なくとも1つの第1の導管が、0から180度、好ましくは45から90度の角度で前記少なくとも1つの第2の導管と合流する、請求項44または45に記載のテイラーフローミキサー。
【請求項４７】
前記混合域において、前記2つの流体間のキャピラリ数が0.001から0.2、好ましくは0.005から0.1である、請求項44から46のいずれか一項に記載のテイラーフローミキサー。
【請求項４８】
前記混合域において、レイノルズ数が10から1500、好ましくは100から1000である、請求項44から47のいずれか一項に記載のテイラーフローミキサー。
【請求項４９】
前記混合域において、各導管の内径が1ミクロンから3mm、好ましくは5ミクロンから2mm、より好ましくは10ミクロンから1mmである、請求項44から48のいずれか一項に記載のテイラーフローミキサー。
【請求項５０】
前記混合域に入る前記分配域チャネルの流量の均一性が、80%超過、好ましくは少なくとも90%である、請求項44から49のいずれか一項に記載のテイラーフローミキサー。
【請求項５１】
前記分配域へと供給される前記少なくとも2つの別個の流体フィードが、ガスおよび液体、液体および液体、またはガスおよび液固相の少なくとも1つを含む、請求項44から50のいずれか一項に記載のテイラーフローミキサー。
【請求項５２】
請求項44から51のいずれか一項に記載のテイラーフローミキサーに2つ以上の流体を供給することを含む、2つの流体にテイラーフローを形成するプロセス。
【請求項５３】
2つ以上の反応物それぞれを受け入れる2つ以上の入口を備える入口域と、
各反応物をセル密度が増加する連続チャネルへと別個に分配する複数の分配チャネルを提供する、請求項1から29のいずれか一項に記載のフロー分配システムを含む分配域と、
前記分配チャネルの出口から前記2つ以上の反応物を受け入れ混合する、複数の混合チャネルを備える混合域と、
前記2つ以上の混合反応物を反応させることによって生成物を生成する、複数の反応チャネルを備える反応域と、
を備える、前記2つ以上の流体反応物を処理するリアクタ。
【請求項５４】
前記反応域が前記混合域でもある、請求項53に記載のリアクタ。
【請求項５５】
前記反応物が全て前記混合域まで接触しない、請求項53または54に記載のリアクタ。
【請求項５６】
前記混合域が1つまたは複数のバッフルを備える、請求項53から55のいずれか一項に記載のリアクタ。
【請求項５７】
前記反応域が前記混合域と連通している複数のチャネルを備える、請求項53から56のいずれか一項に記載のリアクタ。
【請求項５８】
前記混合域に隣接した前記分配域チャネルの長さ対直径の比が、10超過、好ましくは少なくとも15である、請求項53から57のいずれか一項に記載のリアクタ。
【請求項５９】
前記混合域の混合効率が80%超過、好ましくは90%超過である、請求項53から58のいずれか一項に記載のリアクタ。
【請求項６０】
前記分配域チャネルの流量の均一性が80%超過、好ましくは少なくとも90%である、請求項53から59のいずれか一項に記載のリアクタ。
【請求項６１】
請求項53から60のいずれか一項に記載のリアクタに2つ以上の流体反応物を供給することを含む、2つ以上の流体反応物を反応させるプロセス。
【請求項６２】
前記2つ以上の流体反応物が、ガス状、液状、またはそれらの組み合わせである、請求項61に記載のプロセス。
【請求項６３】
前記反応物それぞれのレイノルズ数が50,000以下である、請求項62に記載のプロセス。
【請求項６４】
2つ以上の反応物を反応させる、請求項53から60のいずれか一項に記載のリアクタの使用方法。
【請求項６５】
天然ガスまたはメタンを改質する、請求項64に記載の前記リアクタの使用方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
［相互参照］
本出願は、2017年4月21日に出願されたオーストラリア国仮特許出願第2017901465号の優先権を主張し、同出願の内容が参照により本明細書に組み込まれることを理解されたい。
【０００２】
本発明は、流体流路を複数の並行フローストリームへと分割する、流体フロー分配システムに関する。フロー分配システムは、特に、モノリスリアクタ、前記フロー分配システムを備えるリアクタ、流動ミキサー、流動ブレンダー、テイラーフローミキサー、触媒リアクタおよびコンバータ、燃料ミキサーおよび/またはバーナーなどのフロー分配システムとして適用可能であり、以下、それらの例示的な用途に関して本発明を開示することが好都合であろう。しかしながら、本発明のフロー分配システムは、他のあらゆる流体フロー分割および/または分配用途に使用できることが認識されるべきである。
【背景技術】
【０００３】
以下の本発明に対する背景技術の考察は、本発明の理解を容易にするためのものである。しかしながら、本考察は、言及するいずれの材料も、本出願の優先日において、既に公表されていたこと、共通の一般的知識として既知であったこと、またはその一部であったことを認知または許容するものではないことが認識されるべきである。
【０００４】
入口流体フローを複数の出口へと均一な区分を達成するフロー分配システムは、様々な業界にわたる広範な流体処理用途における共通の機能的要件である。例えば、モノリス触媒支持デバイスを利用する化学リアクタでは、システム効率は、触媒活性物質でコーティングされた薄壁によって分離された多くの密集した並行チャネル全体にわたって、フローの均一な分配を達成する能力に依存する。小規模の量で流体の混合を要する用途の場合、近接した2つの入口流体ストリームのフロー区分および均一な分配を達成する能力も、必要とされる場合が多い。
【０００５】
均一なフロー分配用途の要件に対処する分配システム設計は、一般に、次の2つの広いフロー区分スキーム分類に分けられる。
A.並行:フロー区分が、流体チャンバに沿った複数のポートを備えるマニホルドを通して、単段で行われる(例えば、図1(A)に示される)。または、
B.順次:フロー区分が、順次分岐の構造化アレイを通して、多数の段にわたって行われる(例えば、図1(B)に示される)。
【０００６】
並行スキームは、幾何学的および製造面の本質的な単純さを有する。しかしながら、このスキームは、一般的に、むらがあるかまたは不均等なフローを作り出す傾向もある。
【０００７】
順次スキームは、一般に、複数のチャネル分岐を順次段で接続して、供給ストリームの枝分かれしたカスケードを作成する、フラクタル分岐の方策によって実現される。フロー分配システムの文脈で使用されるフラクタルという用語は、様々な縮尺で繰返し構造パターンを示す幾何学形状を指す。流路を高度に制御することにより、フラクタルフロー分配スキームは、共通並行マニホルドの方策と比較して、より高いフローの均一性および圧力損失の低減を示すことができる。そのため、フラクタル状の空間充填構造は、植物の枝および血管など、天然の流体輸送システムの形で展開する場合も多い。それでもなお、幾何学的な複雑さが比較的高いため、フラクタルフロー分配システムの実施形態では、設計および製造上の課題が増大する。更に、多くの稠密な出口および複数のフローストリームにわたって高いフローの均一性を達成する能力は、多くの場合、従来の製造プロセスの制約を満たすのに必要な設計上の妥協によって、実際上は制限されてきた。
【０００８】
例えば、製造上の制限は、垂直な接合部、特に、回流による損失が圧力降下を増加させる恐れがある、垂直な分岐接合部を使用することにつながる場合がある。垂直なフロー接合部の例としては、次のものが挙げられる。
【０００９】
米国特許第7,032,894号は、流体反応物がリアクタに導入され混合された後、続いてより小さい複数のフローストリームへと分割され、その後、混合反応物がモノリシック層内の反応域に入る、モノリスリアクタのフロー分配システムを開示している。フロー分配システムは、モノリスセグメントのスタックを備え、モノリスセグメントは、異なるセル密度を有し、液体フローの重力方向下向きの方向でセル密度が増加する順序で積み重ねられて、続いて液体フローストリームをより小さい液体フローストリームへと分割している。かかるフロー分配システム構成は、モノリスセグメントの連続層の間にある流路が流体分離または隔離されないので、2つの並行ストリームを分配するのには使用できない。また、この分配装置構成によって、反応域に入る反応物の複数のストリームがそれぞれ、各ストリームが通った固有の行程を反映する、ストリーム自体の特定の組成および温度プロファイルを有することができる。結果として、最適な安定反応条件が、多くの場合これを反映するリアクタ収量および反応速度で維持することが困難になった。
【００１０】
米国特許第6,742,924号は、2つ以上の独立しオフセットされた流体輸送フラクタルを分離し、フロー区分および混合を同時に行う、フロー分配システムを教示している。フローディバイダは、複数の流体出口へと分岐する流体入口をそれぞれ有する、独立した流体輸送フラクタルを区分する。例示の流体輸送フラクタルは、垂直分岐形状(H字形)を有し、互いからオフセットして位置付けられる(異なる面に設定される)。合流チャネルは、第1の流体輸送フラクタルの第1の出力を第2の流体輸送フラクタルの第2の出力それぞれに相互接続して、前記第1の流体輸送フラクタルの第1の出力を流体が出て、前記第1および第2の出力以外の前記出力を出る流体から隔離された環境で、前記第2の流体輸送フラクタルの前記第2の出力を出る流体と混合できるようにしている。このフローディバイダのオフセットの性質は、実用的な入れ子状の解決策を提供するが、フロー分配システムの線形および垂直の性質は、分配装置の幾何学形状を制限し、したがって構成の充填密度の最適化を制限する。フロー分配システムの垂直の性質はまた、特により小さい液体フローストリームにおいて、各流体輸送フラクタルの圧力降下を増加させる場合がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】米国特許第7,032,894号
【特許文献２】米国特許第6,742,924号
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】C. D. Murray, "The physiological principle of minimum work I. The vascular system and the cost of blood volume," Proc. Natl. Acad. Sci., vol. 12, no. 3, pp. 207-214, 1926
【非特許文献２】H. Liu, P. Li, and J. Van Lew, "CFD study on flow distribution uniformity in fuel distributors having multiple structural bifurcations of flow channels," Int. J. Hydrogen Energy, vol. 35, no. 17, pp. 9186-9198, Sep. 2010.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
当該分野において改善がなされているものの、一連のガス状および/または液状の流体反応物を使用して、安全で効率的な性能を提供する、2つの別個のフローストリームを供給することができる、改善されたフロー分配システムまたは分配装置が依然として必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の第1の態様では、少なくとも2つの別個の流体のフローを分配し区分する、フロー分配システムが提供される。分配システムは、
少なくとも2つの流体輸送フラクタルの三次元入れ子構造であって、少なくとも第1の流体輸送フラクタルおよび第2の流体輸送フラクタルを備え、各流体輸送フラクタルが複数の流体出口へと分岐するそれぞれの流体入口を有し、各流体輸送フラクタルが、他方の流体輸送フラクタルのフローとは独立してフローが通るのを容易にするように構成され、各流体輸送フラクタルが、流体入口と複数の流体出口との間で中心軸に沿って中心軸を中心にして延在する、三次元入れ子構造を備え、
各流体輸送フラクタルは、選択された段数で組み立てられた一連の反復的分岐ユニットで構成され、各分岐ユニットは、2つの連続分岐ユニットに流体接続されたY字形分岐要素を備え、各連続分岐ユニットは、前段に対して60〜120度の角度で中心軸に対して回転させられ、
各流体輸送フラクタルは他方の流体輸送フラクタルと撚り合わされ、
各流体輸送フラクタルは、中心軸を中心にして他方の流体輸送フラクタルからオフセットされて位置付けられ、流体輸送フラクタルの1つからの各流体出口が他方の流体輸送フラクタルの流体出口に隣接して位置するように配置され、
各流体輸送フラクタルは、中心軸から0度超〜20度横方向に傾斜し、中心軸から0度超〜20度長手方向に傾斜したフロー軸を中心にして心出しされる。
【００１５】
したがって、本発明は、少なくとも2つの順次フロー分割スキーム(即ち、流体輸送フラクタル)を組み合わせて、1つまたは2つの別個の流体入口ストリームに対して高い出口フローの均一性と充填密度を達成する、フロー分配システムを提供する。本発明によるフラクタル分岐スキームは、単一の入口から広い面積にわたってフローを均一に分配することができる。流体出口の規定された配置によって、2つの独立した流体ストリームを流体分配装置から出力することが可能になり、実施形態では、出口において少量で簡単に混合することが可能になる。流体ストリームの対称性によって、流体輸送フラクタル間で均等なフロー条件が達成される。また、任意の専用の下流側混合区画を用いて、流体ストリームの混合を達成することが可能になる。したがって、本発明のフラクタル分岐スキームは次の特性を提供する。
好ましくは対称的な流路を有する2つのフローストリームを、出口面積のフットプリント内に適応させることができること。
2つの流体輸送フラクタルチャネルが、平面の撚り合わせではなく三次元で撚り合わされることにより、自由に入れ子状にできること。
多数の従来技術のフラクタル分岐の実施形態と比較して圧力損失が少ないこと。提案される設計は、垂直な分岐接合部ではなく丸み付けられることにより、低減された圧力損失を提示する。
フローの均一性が高いこと。
【００１６】
流体輸送フラクタルは、2つの流体輸送フラクタルをコンパクトな空間内に位置付け実装するために、中心軸を中心にして他方の流体輸送フラクタルからオフセットして位置付けられて撚り合わされる。このオフセット位置は、中心軸に対する位置のオフセットと軸線または角度のオフセットとの組み合わせによって達成することができる。実施形態では、各流体輸送フラクタルのフロー軸は、中心軸からオフセットして離隔される。中心軸はフロー分配システム全体の垂直軸を規定することを理解されたい。
【００１７】
好ましくは、各流体輸送フラクタルのフロー軸は、中心軸を中心にして横方向および長手方向に離隔される。これによって、各流体輸送フラクタルが、システムの中心軸を中心にしたXZ面で、対向する四分円(対角線方向反対側の四分円)に位置付けられる。その間隔は、一般に、システムのサイズ、分割された段数(N)、遷移面の段の位置(例えば、一般的に、添付図面に示される実施形態のように、遷移面はj=4に位置付けられる)および関連する分岐ユニットの間隔Sj、チャネル壁厚、システムに求められる流体特性およびフロー特性に基づいて決定される。しかしながら、実施形態では、各流体輸送フラクタルのフロー軸の、中心軸からの横方向オフセット
【００１８】
【数１】
2020517431.tif 000003
【００１９】
は、次式の間である。
【００２０】
【数２】
2020517431.tif 000004
【００２１】
式中、Sjは分岐ユニット間隔である。同様に、実施形態では、各流体輸送フラクタルのフロー軸の、中心軸からの長手方向オフセット
【００２２】
【数３】
2020517431.tif 000005
【００２３】
は、次式の間である。
【００２４】
【数４】
2020517431.tif 000006
【００２５】
式中、Sjは分岐ユニット間隔である。
【００２６】
分岐ユニット間隔Sjは、各分岐ユニットの入口および出口直径の中心間の垂直方向突出長さであることが認識されるべきである。実施形態では、分岐ユニット間隔Sjは次式によって決定される。
【００２７】
【数５】
2020517431.tif 000007
【００２８】
下付き文字eおよびσはそれぞれ、偶数または奇数どちらかに対してのみ方程式が有効であることを示すのに使用されることに留意すべきである。例えば、
【００２９】
【数６】
2020517431.tif 000008
【００３０】
は、jに対するパラメータSjの値が偶数であることを示す。
【００３１】
【数７】
2020517431.tif 000009
【００３２】
は、jが奇数の場合は有効ではない。更に、出口段縁部長さLは、出口段の出口が分配される幾何学的形状の縁部の直線長さである。出口の幾何学的形状が正方形である(即ち、全ての出口が正方形のグリッド状に分配される)場合、縁部長さL=Lx=Lyである(例えば、図2を参照)。
【００３３】
各流体輸送フラクタルのフロー軸は、中心軸に対してある角度で傾斜させられる。これによって、各流体輸送フラクタルを中心軸から離れる方向で曲げるかまたは角度を付けて、初期段における分配装置の様々な大きいサイズのチャネルに適応し、それらを撚り合わせることができる。それに加えて、フロー軸の傾斜によって、入口フロー条件を犠牲にすることなく、アセンブリ入口における遊びが許容される。各流体輸送フラクタルは、中心軸から、
【００３４】
【数８】
2020517431.tif 000010
【００３５】
好ましくは2〜20度、好ましくは4〜10度横方向に傾斜させられ、また中心軸から、
【００３６】
【数９】
2020517431.tif 000011
【００３７】
【数１０】
2020517431.tif 000012
【００３８】
好ましくは2〜20度、好ましくは4〜10度長手方向に傾斜させられた、フロー軸を中心にして心出しされる。各流体輸送フラクタルのそれぞれの傾斜およびオフセットは、好ましくは、中心軸を中心にして鏡映され、好ましくは中心軸を中心にして対称的に鏡映される。より好ましくは、チャネル経路のレイアウトは、それぞれの流体輸送フラクタルの中心軸およびフロー軸に対して対称的である。これにより、中心軸を中心にした流体ストリームに対して対称的であるので、流体輸送フラクタルの間で均等なフロー条件を達成することができる。しかしながら、レイアウトは、意図的に異なるフロー条件を達成するのに、非対称で構造化することもできることが認識されるべきである。
【００３９】
各流体輸送フラクタルおよびフロー分配システム全体の流体出口は、好ましくは、中心軸に対して単一の面内に位置し、面内で位置合わせされる。これにより、全ての出口を位置合わせすることができ、更なるフラクタル分岐段、混合もしくはリアクタ段またはシステムの追加など、下流側の設計の追加および連結が単純になる。実施形態では、各流体出口は、中心軸に対して、好ましくは中心軸に垂直に配向された出口面内に位置し、各流体輸送フラクタルは、各輸送フラクタルの流路を出口面へと方向付け再位置合わせするように構成された、遷移導管を含む。実施形態では、流体出口は、正方形のアスペクト比で、好ましくは偶数のアレイで配置される。例えば、8×8の出口アレイである。しかしながら、流体出口は、多角形、正多角形などを含む、任意の所望の形状で配置できることが認識されるべきである。いくつかの実施形態では、流体出口は長方形の構成で配置される。分岐ユニットの段または分割段の数は、任意の適切な数、例えば1〜10またはそれ以上であり得ることが認識されるべきである。例としては、2、3、4、5、6、7、または8段が挙げられる。
【００４０】
多数のデバイスおよびプロセスパラメータが、フロー分配システムを通る、また特に各流体輸送フラクタルの流体出口を通して作り出される、均一なフローの形成に影響を及ぼすことが認識されるべきである。流体輸送フラクタルを通る均一なフローの場合、次の条件の1つまたは複数が満たされることが好ましい。
フロー分配システムの各段を通るフロー面積移行比が1に等しいこと。
レイノルズ数が、好ましくは<100,000、好ましくは1,000〜100,000、より好ましくは1,500〜80,000、更により好ましくは5,000〜50,000であること。しかしながら、フロー分配システムは、層流および乱流両方のRe値に対して働くことができることが認識されるべきである。所与の直径および表面粗さに対して、チューブ/チャネルのより高いReは、一般的に、圧力損失に正比例するダーシー-バイスバッハ摩擦係数を低減させる。しかしながら、所与の流体に対して、より高いReはより高い流速(v)を必要とし、それによって圧力損失がv^2増加する。そのため、所与のチャネルおよび流体に対して、乱流方式におけるRe値の増加(〜>3,000)は、圧力損失を増加させる可能性がある。
流体出口が、m2当たり出口10,000〜15,000個、好ましくは約12,175地点/m2の範囲の分配密度を有すること。ならびに/あるいは、
フロー分配システムが、少なくとも50、好ましくは少なくとも100のダウンターン比（downturn ratio）を有すること、即ち、最大流量が最小流量の100倍であること(Remax/Remin=1E5/1E3)。
【００４１】
結果として得られるフロー分配システムを通るフローは、好ましくは均一である。実施形態では、システムのフローは、実質的にプラグ流れタイプのフローパターンに近付く。
【００４２】
流体分配装置による摩擦圧力損失は、急激な流路遷移を低減し、最大実現可能なチャネル直径にすることにより、設計によって制限される。したがって、流体分配装置の分岐チャネルの構成は、好ましくは、入口と出口との間に湾曲した流体流路を提供する、入口チャネルと2つの出口チャネルとを備えるY字形分岐要素である。湾曲流路は任意の適切な湾曲構成を有することができる。いくつかの実施形態では、湾曲流路は鋭い弧(acute arc)を備える。各分岐要素の2つの湾曲流路は、好ましくは、入口が頂点に位置するアーチを形成する。分岐ユニットの各チャネルまたは脚部の間の角度は、分岐角度θjを含む。その分岐角度は、適切なフロー特性を有する適切なフロー分割を提供し、撚り合わされた流体輸送フラクタルの必須の実装および幾何学形状に適応するように選択される。実施形態では、各分岐ユニットは、30〜60度、好ましくは30〜40度、より好ましくは約35度の分岐角度θjを有する。
【００４３】
各流体輸送フラクタルを形成する各連続分岐ユニットは、60〜120度の角度分、中心軸に対して回転させられる。分岐フローに対する実質的に対称のフロー抵抗をもたらして、それぞれの流体輸送フラクタルおよびフロー分配システム全体の各チャネルを通る均一なフローの維持を支援するため、前段に対して回転させられる分岐ユニットの角度は、特定の範囲内であるべきであることに留意されたい。いずれか1つの理論に限定されることを望むものではないが、フローの均一性は、この分岐ユニット回転角度によって比例的に影響されるであろうと考えられる。均一なフローに「実質的に」影響しないであろう角度は、求められるフローの均一性のレベルに応じて決まる。好ましい実施形態では、各流体輸送フラクタルを形成する各連続分岐ユニットは、前段に対して70〜110度、好ましくは80〜100度、より好ましくは実質的に90度の角度分、中心軸に対して回転させられる。いくつかの実施形態では、各流体輸送フラクタルを形成する各連続分岐ユニットは、前段に対して90度分、中心軸に対して回転させられる。
【００４４】
各流体輸送フラクタルの繰返しフラクタルユニットは、任意の適切なフラクタル形状を備えることができる。実施形態では、流体接続され隣接した2つの分岐ユニットは、H字形のフラクタルユニットを形成する。
【００４５】
分岐ユニットおよび形成されたフラクタルユニットの幾何学形状および構成は、フロー分配システムの実装および撚り合わされた形態にとって重要である。したがって、接続された分岐ユニットの入口および出口の直径は1つの考慮点である。好ましくは、段j+1への入口直径は分岐段jの出口直径に等しい(jは分岐段指数)。実施形態では、徐々に流路が遷移するようにし、それによって摩擦流体圧力損失を低減するために、直径は各分岐段の間で線形的に変化する。分岐ユニット間隔Sjは、好ましくは、デバイス出口チャネルの正方形のアスペクト比を達成するために、奇数および偶数の段指数の間を遷移する際は保存され、偶数および奇数段の間を遷移する際は半分にされる。正方形以外のアスペクト比の場合、保存要件は該当しない。
【００４６】
本発明のいくつかの実施形態では、直線チャネル区画が順次分岐ユニットの間に導入されて、せん断流成分をフロープロファイルに導入する場合がある分岐曲がりを通過した後で、フローが軸対称条件を回復することを可能にする。これらのせん断成分は、フローが次の分岐段に入るときに分配を非対称にする可能性がある。かかる実施形態では、各流体輸送フラクタルの第1の分岐ユニットと次に続く分岐ユニットとの分岐間におけるチャネルの遷移長さの長さ対直径比(L/D)も、別の幾何学的考慮点である。このL/D比は、好ましくは少なくとも5、好ましくは5〜100、より好ましくは5〜20、更により好ましくは約10であり、Lは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットそれぞれの分岐間の長さ、Dは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットの分岐間に延在するそれぞれの導管の平均外径である。
【００４７】
いくつかの実施形態では、各流体輸送フラクタルは、流体輸送フラクタルのフロー導管を、その流体輸送フラクタルのフロー軸との位置合わせから、中心軸および流体出口面に対して位置合わせするように構成された矯正区画を含む。矯正区画の後には、好ましくは長さ調節可能である(矯正区画後にフロー条件を回復する必要がある場合)直線区画(または直線フロー区画)が続くことができる。各フロー分配システムの全ての分岐ユニットは、同じ寸法比を有するか、または独立して変動させることができることが認識されるべきである。
【００４８】
フロー分配システムは、偶数のフロー分配システム段を備えることが認識されるべきである。フラクタルフロー分配システムの実施形態における固有の幾何学的関係の中で、縁部長さLの正方形領域内で出口の均一な分布を達成するには、偶数の分岐段を要する。
【００４９】
本発明の流体フロー分配システムの設計における1つの考慮点は、規則的に離隔された流体出口の2つの交互配置されたマトリックスを通して2つの別個の流体フローを放出することによってフィーダーとして作用するミキサー用途において、第2のユニットと連結できることである。流体フロー分配システムは、個々の流体出口がそれぞれ、異なる流体種を供給する相手側のミキサーの隣に位置するように配置される。これにより、2つの流体輸送フラクタルを互いに「入れ子状」にできるように、チャネル分岐の位置および配向に対して厳密な要件が与えられる。これはまた、1ユニットの分割段の最大数を制限する。混合の場合、流体出口からの2つの別個のストリームは、別個のストリームの成分が反応/混合するように組み合わされる。実施形態では、本発明のフロー分配装置は、第1の流体輸送フラクタルの少なくとも1つの流体出口からの流体が第2の流体輸送フラクタルの少なくとも1つの流体出口からの流体と混合される、ミキサーを更に含む。第1の流体輸送フラクタルの流体出口からの流体は、好ましくは、第2の流体輸送フラクタルの前記隣接する流体出口からの流体と混合される。
【００５０】
本発明のフロー分配システムは、任意の適切な製造方法によって形成できることが認識されるべきである。しかしながら、本発明の幾何学形状およびフロースキームの複雑さを所与として、本発明のフロー分配システムは、好ましくは、選択的レーザー溶融、ステレオリソグラフィ、材料噴射、選択的レーザー焼結、または直接エネルギー堆積技術を好ましくは使用して、付加的に製造された製品を備える。
【００５１】
本発明の第2の態様は、少なくとも2つの別個のフローストリームを区分する方法を提供する。方法は、
2つの別個のフローストリームを、本発明の第1の態様によるフロー分配システムの第1の流体輸送フラクタルおよび第2の流体輸送フラクタルに供給するステップと、
それにより、各流体輸送フラクタルの各流体出口からの複数の出口フローを生成するステップとを含む。
【００５２】
本発明の第3の態様は、三次元入れ子構造を備える、少なくとも2つの別個の流体のフローを分配し区分する、フロー分配システムを設計する方法を提供する。方法は、
フロー分配システム段の数を決定するステップと、
選択されたフロー分割段に組み入れられる2つの連続分岐ユニットに流体接続されたY字形の分岐要素を備える、反復的分岐ユニットを選択するステップと、
各連続分岐ユニットを、選択された数のフロー分配システム段を有する、流体入口と複数の流体出口との間で中心軸に沿ってそれを中心にしてそれぞれ延在する、2つの流体輸送フラクタルへと組み立てるステップとを含み、それによって、
各連続分岐ユニットは、前段に対して60〜120度の角度分、中心軸に対して回転させられるようにして配向され、各流体輸送フラクタルが、そこを通るフローが他方の流体輸送フラクタルのフローとは独立するのを容易にするように構成され、
各流体輸送フラクタルは、流体輸送フラクタルの1つからの各流体出口が他方の流体輸送フラクタルの流体出口に隣接して位置するように配置され、
各流体輸送フラクタルは、他方の流体輸送フラクタルと撚り合わされ、
各流体輸送フラクタルは、中心軸を中心にして他方の流体輸送フラクタルからオフセットされて位置付けられ、流体輸送フラクタルの1つからの各流体出口が他方の流体輸送フラクタルの流体出口に隣接して位置するように配置され、
各流体輸送フラクタルは、中心軸から0度超〜20度横方向に傾斜し、中心軸から0度超〜20度長手方向に傾斜したフロー軸を中心にして心出しされる。
【００５３】
設計されたフロースキームはフラクタル分岐を備える。性能は、広範な数値的研究を使用して予測し、続いて実験的試験を使用して、例えば付加的に製造されるポリマー製の試作品を使用して、評価することができる。
【００５４】
本発明の第1の態様に関して考察したように、オフセット位置は、中心軸に対する位置のオフセットと軸線または角度のオフセットとの組み合わせによって達成することができる。実施形態では、組立てステップで、各流体輸送フラクタルのフロー軸がオフセットされて離隔され、好ましくは、上述したように、中心軸から横方向および長手方向でオフセットされて離隔される。各流体輸送フラクタルは、中心軸から0度超〜20度、好ましくは4〜10度横方向に傾斜し、中心軸から0度超〜20度、好ましくは4〜10度長手方向に傾斜したフロー軸を中心にして心出しされる。いくつかの実施形態では、方法は、正方形のアスペクト比で、好ましくは偶数アレイの形で、流体出口を配置するステップを更に含む。例えば、8×8の出口アレイである。しかしながら、やはり、他の構成、例えば長方形または他の多角形が可能であることが認識されるべきである。
【００５５】
やはり、各流体輸送フラクタルを形成する各連続分岐ユニットは、60〜120度の角度分、中心軸に対して回転させられる。分岐フローに対する実質的に対称のフロー抵抗をもたらして、それぞれの流体輸送フラクタルおよびフロー分配システム全体の各チャネルを通る均一なフローの維持を支援するため、前段に対して回転させられる分岐ユニットの角度は、特定の範囲内であるべきであることに留意されたい。いずれか1つの理論に限定されることを望むものではないが、フローの均一性は、この分岐ユニット回転角度によって比例的に影響されるであろうと考えられる。均一なフローに「実質的に」影響しないであろう角度は、求められるフローの均一性のレベルに応じて決まる。好ましい実施形態では、各流体輸送フラクタルを形成する各連続分岐ユニットは、前段に対して70〜110度、好ましくは80〜100度、より好ましくは実質的に90度の角度分、中心軸に対して回転させられる。いくつかの実施形態では、各流体輸送フラクタルを形成する各連続分岐ユニットは、前段に対して90度分、中心軸に対して回転させられる。
【００５６】
分岐ユニットおよび形成されたフラクタルユニットの幾何学形状は、設計に影響する場合がある。実施形態では、選択ステップで、各Y字形分岐要素は、入口と出口との間に湾曲流体流路を提供する、入口チャネルと2つの出口チャネルとを備える。同様に、いくつかの実施形態では、組立てステップで、選択された分岐ユニットは組み立てられて、H字形のフラクタルユニットを形成する。各分岐ユニットは、好ましくは、30〜60度、好ましくは30〜40度、より好ましくは約35度の分岐角度を有する。各流体輸送フラクタルの表面はまた、好ましくは、中心軸に垂直に位置付けられた水平面から≧30度の傾斜角度で設計されてもよい。これは、フロー分配システムの追加的な製造を支援する。
【００５７】
選択された実施形態では、組立てステップで、各流体輸送フラクタルの第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットの分岐の間における導管の遷移長さの長さ対直径(L/D)比は、好ましくは少なくとも5、好ましくは5〜100、より好ましくは5〜20、更により好ましくは約10であり、Lは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットのそれぞれの分岐間の長さ、Dは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットの分岐間に延在するそれぞれの導管の平均外径である。
【００５８】
各流体輸送フラクタルおよびフロー分配システム全体の性質および幾何学形状全体を決定するために、多数の他のパラメータを考慮できることが認識されるべきである。決定するステップで、システムの所望の流量およびシステムの流体特性も、好ましくは決定され、これらのパラメータは、選択するステップで、フロー分配システムの導管直径および全体寸法を決定するのに使用される。全体寸法は、流体出口の幾何学的形状の出口段縁部長さLを含むことを理解されたい。例えば、出口の幾何学的形状が正方形である(即ち、全ての出口が正方形のグリッド状に分配される)場合、縁部長さL=Lx=Lyである(例えば、図2を参照)。
【００５９】
やはり、本発明のフロー分配システムは、任意の適切な製造方法によって形成することができる。しかしながら、好ましい実施形態では、フロー分配システムは追加的な製造システムを使用して製造される。実施形態では、方法は、好ましくは選択的レーザー溶融を使用して、設計されたフロー分配システムを3D印刷するステップを更に含むことができる。
【００６０】
本発明のこの第3の態様は、本発明の第1の態様に関して考察した上記に定義した特徴を含むことができ、逆もまた真であることが認識されるべきである。この点で、本発明の第1の態様によるフロー分配システムを、本発明の第3の態様のいずれか1つによる方法を使用して設計することができる。
【００６１】
実施形態では、本発明の第1の態様のフロー分配システムは、テイラーフロー混合デバイスの一部として利用することができる。本発明の第4の態様は、流体内にテイラーフローを形成するテイラーフローミキサーを提供する。テイラーフローミキサーは、
少なくとも2つの別個の流体フィードを受け入れる2つ以上の入口を備える入口域と、
それぞれの流体フィードをセル密度が増加する連続チャネルへと別個に分配する複数の分配チャネルを提供する、本発明の第1の態様によるフロー分配システムを含む分配域と、
それぞれの別個の流体を分配チャネルの出口から少なくとも1つの製品チャネルへと受け入れ、混合して、2つの流体を含むテイラーフローを形成する、複数の混合チャネルを備える混合域とを備える。
【００６２】
本発明のこの第4の態様によるテイラーフロー混合デバイスは、空間的に位置合わせされた均等なフローを発生させ、高いセル密度で入れ子状になったフロー分配システムからの均等フロー出口を有して、共通の流体フィードから多数の位置合わせされた導管に沿ってテイラーフローを発生できるようにする。有利には、本発明のフロー分配システムは、分配域を出る流体出口それぞれにおけるテイラーフローに必要な、流体力学的パラメータの正確で均一な複製を可能にする。フロー分割の均一で均等な繰返し可能の分配によって、分配域からの流体出口それぞれにおいてテイラーフロー条件を再現することが可能になる。
【００６３】
テイラーフローは様々な流体フィードを使用して形成することができる。実施形態では、分配域へと供給される少なくとも2つの別個の流体フィードは、ガスおよび液体、液体および液体、またはガスおよび液固相の少なくとも1つを含む。例としては、懸濁または他の固液分散が挙げられる。
【００６４】
混合域では、分配域からの流体出口からの2つの別個のストリームは、別個のストリームの成分が混合されてテイラーフローを形成するように組み合わされる。混合域は、好ましくは、第1の流体輸送フラクタルに流体接続された少なくとも第1の導管と、第2の流体輸送フラクタルに流体接続された少なくとも第2の導管との間のフロー合流を含む。第1の導管と第2の導管との間の角度は任意の適切な角度であることができる。実施形態では、少なくとも1つの第1の導管は、0〜180度、好ましくは45〜90度の角度で、少なくとも1つの第2の導管と合流する。2つの最も一般的に使用される角度は90および45であることが認識されるべきである。しかしながら、作業流体の粘性および表面張力に応じて変動がある。
【００６５】
分配域と直接連通している混合ストリームチャネルの長さ対直径の比は、好ましくは少なくとも10、より好ましくは少なくとも15、更により好ましくは少なくとも20、更にまた好ましくは少なくとも30、最も好ましくは少なくとも40である。L/Rが大きいと、混合域に入る流体のより均一なフローが促進され、結果として混合域内の混合がより効率的になる。
【００６６】
混合域チャネルの長さ対直径の比は、好ましくは少なくとも5、より好ましくは少なくとも10、更により好ましくは少なくとも15、更にまた好ましくは少なくとも20、最も好ましくは少なくとも30である。L/Rが大きいと、混合域内におけるテイラーフローの形成が促進される。好ましくは、L/R比は30以下、より好ましくは20以下、更により好ましくは10以下である。L/R比が低いと、混合の均一性が低減され、したがって混合域におけるテイラーフローの形成が妨げられる可能性がある。テイラーフロー方式は外圧に影響されやすく、L/R比が小さいことによるあらゆる変動が、望ましくない外乱につながる。
【００６７】
混合域内のテイラーフローを最適化するために、多数の因子を変動させることができる。例えば、混合域において、2つの流体間のキャピラリ数は、好ましくは0.001〜0.2、好ましくは0.005〜0.1である。混合域において、レイノルズ数は、好ましくは10〜1500、好ましくは100〜1000である。混合域において、各導管の内径は、好ましくは1ミクロン〜3mm、好ましくは5ミクロン〜2mm、より好ましくは10ミクロン〜1mmである。
【００６８】
実施形態では、混合域に入る分配域チャネルの流量の均一性は、80%超過、好ましくは90%超過、より好ましくは95%超過である。フローの均一性は、デバイスの出口全てにおけるフローの標準偏差として定義されることが認識されるべきである。理想的な実施形態では、反応域に入る混合反応物のフローの均一性は、好ましくは100%または約100%である。
【００６９】
本発明の第5の態様は、本発明の第4の態様によるテイラーフローミキサーに2つ以上の流体を供給することを含む、2つの流体にテイラーフローを形成するプロセスを提供する。
【００７０】
実施形態では、本発明の第1の態様のフロー分配システムを、リアクタシステムの一部として利用することができる。本発明の第6の態様は、2つ以上の流体反応物を処理するリアクタを提供する。リアクタは、
2つ以上の反応物それぞれを受け入れる2つ以上の入口を備える入口域と、
各反応物をセル密度が増加する連続チャネルへと別個に分配する複数の分配チャネルを提供する、本発明の第1の態様によるフロー分配システムを含む分配域と、
分配チャネルの出口から2つ以上の反応物を受け入れ混合する、複数の混合チャネルを備える混合域と、
2つ以上の混合反応物を反応させることによって製品を生成する、複数の反応チャネルを備える反応域とを備える。
【００７１】
本発明のこの第6の態様のリアクタによって、反応域への混合反応物の均一なフローを提供することにより、収量および/または速度を最適化することができる。これは、混合域に入る反応物の均一なフローを促進することによって達成され、結果として反応物の共反応のばらつきが低減され、したがって、反応域に入る反応物の温度変動が低減される。
【００７２】
反応物は混合域まで離れて維持され、混合域で少量の反応物が組み合わされる。速いフロー速度と組み合わされた少量の混合反応物の組み合わせによって、フラッシュバック事象の確率および衝撃が低減される。
【００７３】
一実施形態では、反応域は混合域でもある。しかし、反応域に入るストリームの高い混合効率を促進するので、離散的な混合域が一般的には好ましい。
【００７４】
混合域は、好ましくは1つまたは複数のバッフルを備える。バッフルは反応物の径方向混合を促進する。
【００７５】
混合チャネルに直ぐ隣接した分配チャネル直径は、好ましくは0.01〜100mm、より好ましくは0.1〜10mm、更により好ましくは0.5〜5mmである。チャネル壁の厚さは、好ましくは0.3〜3mmである。
【００７６】
混合域と直接連通している反応物ストリームチャネルの長さ対直径の比は、好ましくは少なくとも10、より好ましくは少なくとも15、更により好ましくは少なくとも20、更にまた好ましくは少なくとも30、最も好ましくは少なくとも40である。L/Rが大きいと、混合域に入る反応物のより均一なフローが促進され、結果として混合域内の混合がより効率的になる。
【００７７】
混合域チャネルの長さ対直径の比は、好ましくは少なくとも5、より好ましくは少なくとも10、更により好ましくは少なくとも15、更にまた好ましくは少なくとも20、最も好ましくは少なくとも30である。L/Rが大きいと、混合域を出る反応物のより高い混合効率が促進される。好ましくは、L/R比は30以下、好ましくは20以下、更により好ましくは10以下である。L/R比が低いと、組み合わされた反応物の平均滞留時間が低減され、したがって反応域に入る前の非触媒反応が低減される。これは、一方の燃料が酸化剤であり他方が可燃性流体である、システムのフラッシュバックを防止するのに特に有益である。フラッシュバックの状況では、火炎面は流体フローと逆方向に移動し、最終的に混合地点で終端する。反応地点の近くでブレンドすることによって、フラッシュバックの作用は低減される。
【００７８】
混合域の混合効率は、好ましくは100%または約100%である。実施形態では、混合域の混合効率は、少なくとも80%、より好ましくは少なくとも90%、更により好ましくは少なくとも95%である。混合効率は、相対標準偏差Mの測定値として定義されることが認識されるべきである。
【００７９】
【数１１】
2020517431.tif 000013
【００８０】
式中、sは濃度分布の標準偏差、
【００８１】
【数１２】
2020517431.tif 000014
【００８２】
は混合物の平均濃度である。
【００８３】
反応域に入る混合反応物のフローの均一性は、好ましくは少なくとも80%、より好ましくは少なくとも90%、更により好ましくは少なくとも95%である。フローの均一性は、デバイスの出口全てにおけるフローの標準偏差として定義されることが認識されるべきである。理想的な実施形態では、反応域に入る混合反応物のフローの均一性は、好ましくは100%または約100%である。
【００８４】
好ましくは、各混合チャネルは、4つ以下、より好ましくは3つ以下、更により好ましくは2つ以下のリアクタチャネルと連通する。反応域内への反応物の分散を制限することによって、均一フロー方式が促進される。
【００８５】
反応域、混合域、および分配域は、好ましくはモノリシック構造の一部である。いくつかの実施形態では、反応域および/または混合域は、混合および/または反応域の温度を制御する、熱交換器を備える。熱交換器は、好ましくは、混合または反応チャネルに隣接して、熱交換流体を流すための複数の熱交換チャネルを備える。
【００８６】
反応チャネルは、好ましくは触媒を含む。触媒は、リアクタチャネル内における固定の触媒床の一部を形成してもよい。あるいは、触媒はリアクタチャネル壁にコーティングされてもよい。好ましくは、各反応物のレイノルズ数は50,000以下である。
【００８７】
本発明の第7の態様では、本発明の第6の態様における実施形態のいずれか1つによる、2つ以上の流体反応物をリアクタに供給することを含む、2つ以上の流体反応物を反応させるプロセスが提供される。
【００８８】
混合域に入る反応物の速度は、好ましくは0.01〜10メートル/秒、より好ましくは0.1〜5メートル/秒、更により好ましくは0.5〜2メートル/秒である。
【００８９】
好ましくは、流体反応物は、ガス状もしくは液体反応物、またはそれらの組み合わせである。好ましい実施形態では、反応物は、8未満、より好ましくは6未満、更により好ましくは4未満、更にまた好ましくは2未満の炭素鎖長さを有する炭化水素を含む。
【００９０】
本発明の第8の態様では、2つ以上の反応物を反応させる、本発明の第6の態様における実施形態のいずれか1つによる、リアクタの使用法が提供される。好ましくは、リアクタは、天然ガスまたはメタンの改質に使用される。
【００９１】
一実施形態では、反応物はメタンおよび酸素(または空気)を損ない、反応は触媒部分酸化である。
【００９２】
代替実施形態では、発熱反応のための反応域を備えるリアクタには、吸熱反応のための反応域が点在する。この実施形態の一例は、メタンまたは天然ガスの二重改質である。リアクタ内のチャネルは、発熱触媒部分酸化反応によって発生した熱が、吸熱水蒸気メタン改質反応を起こさせるように、適切に構成されてもよい(即ち、反応チャネルは互いに隣接する)。
【００９３】
本発明のフロー分配装置は、フロースプリッタもしくはディバイダとして、または逆にフロー合流デバイスとして使用することができる。例えば、一適用例では、フロースプリッタを使用して、エマルションの2つの部分を分離することができる。
【００９４】
本発明のフロー分配システムは、分析、浄水、製薬、オイルおよびガス、食品、爆発物、または自動車業界において、多数の業界で利用できることが認識されるべきである。様々な業界における適用例としては、水分析、液液抽出、気液リアクタ、気液固リアクタ、SORなどのリファイナ、コロイド製造、POX、触媒ATR、触媒コンバータ、SCR、分離、リアクタ、気泡塔、流動床リアクタ、トリクルベッドリアクタ、熱交換器、増幅リアクタのセパレータ、多相リアクタ/セパレータが挙げられる(が、それらに限定されない)。また、本発明のフロー分配システムは、例えばバーナー、ランスなどにおける燃料の混合に、また流動ミキサーおよびブレンダーなどの流体のブレンドに、利用できることが認識されるべきである。
【００９５】
以下、本発明について、本発明の特に好ましい実施形態を例証する、添付図面の図を参照して記載する。
【図面の簡単な説明】
【００９６】
【図１】(a)並行および(b)順次フラクタルタイプという2つの一般のフロー分配スキームを示す一般図である。
【図２】(a)主要寸法を有する単一の分岐ユニット、(b)四段(N=4)の実施形態、ユニット接続性の二次元概略図上に投影された「H」字形の線によって特定される、jおよびj+1のユニット(陰影付き)で構成される詳細図のフラクタル自己相似繰返しユニット、(c)壁厚寸法を示す本発明によるフロー分配システムの一実施形態における単一の分岐ユニット、を示す、本発明によるフロー分配システムの一実施形態を示す図である。
【図２Ａ】正方形のアスペクト比に対してフラクタル寸法が変化するフラクタルフロー分配装置の空間充填特性を示す図であり、詳細図の繰返しユニットが「H」字形の線によって特定され、図中、δが次式を含み、
【数１３】
2020517431.tif 000015
(i)の場合は低い空間充填能力、(iii)の場合は重なり合う干渉であることに留意されたい。
【図２Ｂ】長方形のアスペクト比に対してフラクタル寸法が変化するフラクタルフロー分配装置の空間充填特性を示す図であり、詳細図の繰返しユニットが「H」字形の線によって特定され、図面中、
【数１４】
2020517431.tif 000016
(i)の場合は低い空間充填能力、(iii)の場合は重なり合う干渉であることに留意されたい。
【図３】(a)θj=20度、(b)θj=35度、および(c)θj=45度という異なるθjの値で構築された、流体輸送フラクタルからの分岐ユニットの3つの異なるチャネルを示す図である。
【図４】本発明によるフロー分配システムを発展させる設計方法論のステップを示す図である。
【図５】(a)2つのチャネル経路および関連する経路の入れ子状配置とデバイス対称軸、(b)傾斜した遷移面および出口面の配置を示す単チャネル経路、ならびに(c)デバイス出口面およびチャネル経路遷移面に対するチャネル経路の配向を規定する入れ子のパラメータの詳細図を示す、流体輸送フラクタル(2つの独立したチャネル経路)を備えた本発明のフロー分配システムの一実施形態を示す概略図である。
【図６】2つの入れ子状の流体輸送フラクタルを含む、本発明の一実施形態によるフロー分配システムを示す正面図である。
【図７】流体フロー分配システム間の面のオフセットを示す、ミキサーに対するフィーダーを形成する図6のフロー分配システムを示す等角図である。
【図８】図7に示されるフロー分配システムの底面図である。
【図９】導管内のテイラーフローを示す概略図である。
【図１０】並行テイラーフローチャネルの増大を示す概略図である。
【図１１】本発明の一実施形態によるテイラーフロー混合デバイスを示す等角図である。
【図１２】図11に示されるテイラーフロー混合デバイスの、(a)上面図、(b)フロー分配システム段からの出口の拡大図、(c)合流および混合段を示す側面図、および(d)内部流路を示す横断面図を示す様々な図である。
【図１３】本発明の一実施形態によるリアクタを示す概略図である。
【図１４】a)L/D=0、b)L/D=10、c)L/D=20という異なる遷移チャネル長さを有する、フロー分配システムの予測されるガス流線を示す図である。
【図１５】(a)テイラーフローを展開するのに使用される混合区画の様々なフロー合流構成、(b)(a)に示される混合区画の1つで展開されるテイラーフローの写真、(c)(a)に示される混合区画の1つで展開されるテイラーフローの写真、(d)(a)に示される混合区画の1つから展開されるテイラーフローの写真を示す写真である。
【図１６】本発明によるテイラーフローデバイスを使用して液液抽出の流量および時間を変動させる、抽出効率を示すプロット図である。
【図１７】実験的検証試験に使用される、本発明の一実施形態によるモデル化されたフロー分配システムを示す概略図である。
【図１８】図17に示されるマルチチャネルフロー分配デバイスの各チャネルからの流量を測定する、実験的検証設定の写真である。
【図１９】図17に示されるフロー分配システムのCFDモデルを検証する、粒子画像流速測定(PIV)の実験的設定を示す概略図である。
【図２０】液中タンクから得られた図17に示されるフロー分配システムのPIVおよびCFDデータの速度曲線を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００９７】
本発明は、2つの並行順次フロー分割スキームを組み合わせて、高い出口フローの均一性および充填密度を達成する、新しい流体フロー分配システムを提供する。
【００９８】
高性能フロー分配システムは、理想的には、必要な面積または体積にわたって所望量の流量を分配するように設計され、次の問題を最小限に抑えることを目的とする。
出口チャネル間での流量のばらつき。分配装置出口間での大きいばらつきは、下流側プロセスにおける非効率および制御の低下につながる恐れがある。例えば、下流側のモノリス触媒支持デバイスへの入口チャネルにおける流量のばらつきは、触媒利用の不均等分配をもたらす恐れがある。
デバイスの圧力損失。チャネルフローにおける圧力損失は、粘性流体のせん断応力による摩擦散逸によって引き起こされ、チャネルの直径、長さ、流量、表面粗さ、および流路または断面フロー面積における幾何学的遷移によって影響される。結果として生じる損失は、それを補償するのにポンプ輸送力を増加させる必要があるため、経済的費用に転換される。
デバイス流量。流量を最小限に抑えることの直接的利益は、それに関連してデバイスの体積が低減されることであり、このことが、製造時の材料使用および必要なデバイス設置空間の減少に転換される。更なる利益としては、デバイスプライミングの際の流量が低減されて、流体を変更するときの損失が小さくなること、ならびに流体プライミングおよび遷移の時間が短くなることが挙げられる。
設計および製造の複雑さ。設計および製造の要件が少ないことは、コスト削減に直接転換される。
【００９９】
しかしながら、上記のいくつかは、競合する問題であり得、意図される用途を犠牲にする必要があり得る。例えば、摩擦の散逸による圧力損失は、チャネル直径を増加させることによって低減することができる。しかしながら、これはデバイス流量も増加させることになる。この妥協は、圧力損失の低減が非常に重要であり、したがってデバイス体積がより大きくなることが確実である場合の用途において、必要なことがある。
【０１００】
用途に応じて、流体分配装置設計にとっての更なる重要な特性としては、動作ターンダウン比、達成可能な出口チャネル密度、複数のストリームに適応する能力、ならびに機能的コーティングおよび材料の保守管理または適用のために内部デバイスへのアクセスを可能にする分解も挙げることができる。同様に、フロー分配デバイスの比率も重要なことがある。例えば、プロセスのスケールアップのために複数の分配ユニットのレイアウトが必要な場合、ユニットが著しいギャップなしに隣接できるように、デバイス出口のフットプリント内で比率が分配されることが望ましい。
【０１０１】
上記の考慮点を念頭に置いて、本発明のフロー分配システムは、順次分岐の構造化アレイによって、フロー区分が少なくとも2つの段にわたって行われる、順次フロー分配として設計されている(例えば、図1(b)参照)。順次的方策は、フロー軌道に対して本来的に高いレベルの制御を提供して、フローの均等分配を支援する。
【０１０２】
心臓血管網または気管支紋理などの発生自然フロー分配システムは、反復的分岐、空間充填、および自己相似幾何学形状などの共通の特性を有する、順次的な実施形態である傾向があり、特性は一般的に、フラクタルの幾何学形状に固有である。例えば、Murray (C. D. Murray, "The physiological principle of minimum work I. The vascular system and the cost of blood volume," Proc. Natl. Acad. Sci., vol. 12, no. 3, pp. 207-214, 1926、その内容が、この参照により本明細書に組み込まれることが理解されるべきである)は、基礎を成す発展的目的が、血液のポンプ輸送と関連付けられた仕事(摩擦粘性散逸および圧力損失による)と、血液量を維持することの代謝コストとを同時に最小限に抑えることであるものと提示することによって、分岐する心臓血管網の直径比をモデル化する、最小仕事の原理を導き出した。Murrayにより、心臓血管系のような分岐チャネル網における最小限のポンプ仕事および代謝コスト(即ち、収容量)が、分岐接合部入口直径(di)と2つの均等な出口それぞれの直径(do)の比(RD)が21/3であるときに生じることが示されている(Murrayの法則と呼ばれる)。Rの値が大きいと、より多い収容量を犠牲にして圧力降下が低減され、逆もまた真である。
【０１０３】
二次元のフラクタル分配装置がこれまで試験されており(H. Liu, P. Li, and J. Van Lew, "CFD study on flow distribution uniformity in fuel distributors having multiple structural bifurcations of flow channels," Int. J. Hydrogen Energy, vol. 35, no. 17, pp. 9186-9198, Sep. 2010.、その内容が、この参照により本明細書に組み込まれることが理解されるべきである)、良好なフロー分配性能を示している。ノズル間での速度のばらつきは平均値の5%未満であった。研究によって、分岐後の湾曲流路および長いチャネル長さの両方を維持することが、均一なフロー分割に寄与することが見出された。特に、長いチャネル区画は、フラクタルマニホルドの初期段で使用されるべきである。
【０１０４】
それでもなお、従来のフラクタル順次フロー分配は次の制限を有することが見出されている。
垂直分岐接合部により、圧力損失が比較的大きいこと。
混合および高い出口密度を有する2つのストリームの入れ子構成の検討が制限されていること。
単純な幾何学形状が、非常に高い出口密度を有するモデルの低い複雑さにつながること。ならびに、
チャネル閉塞に対する感受性が発展しないこと。
【０１０５】
制限は、次のことを通して展開されたフロー分配システムの実施形態によって対処される。
提案されるフロー分配システムの定義、
数値的研究、
実験的進展、および、
追加の製造設計上の考慮点の利用。特に、製造可能な最小のチャネルサイズ、粉末の除去などの、選択的レーザー溶融。
【０１０６】
追加製造(AM)プロセスは、従来の製造可能性の制約を除去し、製造上の制限によって従来は実現不可能であったフロー分配システム用途における新しい設計能力を可能にする機会を提供する。AM技術は、積層部品断面層を接合して、従来の減法的または造形的製造プロセスの能力を超える幾何学的複雑さを有する部品を製造できるようにすることによって、3D部品を生成する。
【０１０７】
選択的レーザー溶融(SLM)は、(例えば、チタン、ステンレス鋼、およびニッケル合金から)堅牢な金属構成要素を製造できることにより、上昇した圧力、温度、および反応フロー媒体が関与する流体フロー用途を要求するのに利用することができる、1つのAMプロセスである。SLMは、レーザービームを使用して中実金属部品を層ごとに作成して、不活性環境で処理された金属粉末層の部品断面を溶融し融合させる。SLMによって、フラクタル系のフロー分配システムの特性と特に適合性がある、曲線状の幾何学形状を有する複雑な内部キャビティを製造することが可能になる。しかしながら、ステレオリソグラフィ、金属噴射、選択的レーザー焼結、または直接エネルギー堆積を含む(ただし、それらに限定されない)、他のAMプロセスも使用できることが認識されるべきである。
【０１０８】
本発明は、AM技術の利点を利用して、2つの別個の流体入口ストリームに対して、2つの順次フロー区分スキームを組み合わせて高い出口フローの均一性および充填密度を達成する、新しいフロー分配システムを提供する。2つの流体ストリームによって、追加の専用の流体接続された混合区画を用いて、流体の混合を達成することができる。
【０１０９】
上記を鑑みて、本発明の流体フロー分配システムは、次の目的の1つまたは複数を満たすように設計することができる。
下流側構成要素に正方形の比率をもたらす出口チャネルの正方形のアスペクト比を有する、複数のフロー出口にわたる単一のフロー入口の均一な分配を達成すること。
少量で出口において混合することができる、2つの独立した流体ストリームを可能にすること。均等フロー条件を達成し、設計分析要件を単純にするため、流体ストリームの対称性が維持されるべきである。
壁厚の構造上の要件を許容するように、独立した流体ストリームの間に十分な間隔を設けること。
水平構築プラットフォームからの表面傾斜角度を≧30度に制限することによって、支持構造なしで追加の製造を可能にすること。
急激な流路遷移および最大実現可能なチャネル直径を低減することによって、摩擦圧力損失を制限すること。
断面を保存するフロー面積移行比(合計入口フロー面積対合計出口フロー面積の比)Rf=1が、流路に沿っており、速度のばらつきを最小限に抑えること。
高いフロー分配密度に適応すること。
【０１１０】
図2〜図9に示されるように、結果として得られる本発明の流体フロー分配システムは、2つの撚り合わされた分岐フラクタル構造の三次元入れ子構造を備える。分配装置は、低減されたフロー抵抗に対して所与のフットプリント面積でより大きいチャネル直径を可能にし、干渉なしに2つの別個の分配ストリームを入れ子状にする能力を増加させる、三次元レイアウトを有する。それに加えて、分配装置は、支持構造を要することなくSLMを使用して分配装置を製造するのを可能にするため、≧30度の表面傾斜角度で設計される。
【０１１１】
図2および図3は、本発明による流体フロー分配システム200の一部を形成する、流体輸送フラクタル100の構成を更に詳細に示している。この流体輸送フラクタル100は、複数段の形で組み立てられた一連の反復的分岐ユニット110で構成される。各段は、分岐段指数j=[1,N]によって設計される(Nは、分岐段の合計数)。連続分岐ユニット110は、好ましくは、分岐フローに対する対称的なフロー抵抗を可能にするために、Z軸(図1(b)、図3、および図5に最も良く示される)を中心にして、前段に対して90度回転させられる。しかしながら、他の実施形態では、各流体輸送フラクタルは、分岐フローに対する実質的に対称のフロー抵抗を維持したまま、Z軸を中心にして、前段に対して90+/-30度、より好ましくは90+/-20度、更により好ましくは90+/-10度、最も好ましくは実質的に90度の角度で回転させることができることが認識されるべきである。均一なフローに「実質的に」影響しないであろう角度は、求められるフローの均一性レベルに応じて決まる。
【０１１２】
フラクタルは、異なる縮尺で部分へと繰り返し細分することができる幾何学的構造であり、部分はそれぞれ、拡張または収縮による縮尺の変化の下で正確にまたは近似的に不変であることによって、繰り返す自己相似性を示す。これらの特性は、フラクタル幾何学構造が、それらが埋め込まれているものよりもトポロジー的に大きい寸法に近付くことを可能にする、異常な空間充填特性につながる。例えば、全ての縮尺で繰り返す詳細レベルを示すことにより、曲線および表面のトポロジー寸法がそれぞれ1および2に制限されているにもかかわらず、フラクタル曲線パターンは、表面の空間充填能力に近付くことができる。この空間充填特性は、ある面積にわたるフロー分配を最大限にすることを目指す用途に活用することができる。
【０１１３】
繰り返す詳細および測定分解能に対する依存度により、フラクタルにおける長さなどの性質の測定によって固有値は与えられない。この理由により、フラクタル特性、および縮尺の変化によって幾何学的詳細がどのように変化するかの特性付けは、フラクタルパターンの詳細がどのように変化するかをパターンが測定されるときの縮尺と比較する複雑さの指数である、フラクタル寸法(ハウスドルフ寸法としても知られる)の概念につながる。トポロジー寸法とは異なり、フラクタル寸法は整数値に限定されず、トポロジー寸法よりも常に大きい。詳細の繰返し単位が換算係数σによる場合に発生する、詳細の繰返し単位を有する自己相似対象の複製数Uによって、フラクタル寸法δが決定される(式(1)または(1A)による)。より大きいフラクタル寸法は、一般的に、関連付けられたフラクタルパターンにおけるより高い複雑さを意味する。
U=σ-δ   (1)
式中、σ:換算係数
δ:フラクタル寸法
U:換算後における対象の新しい複製の数
【０１１４】
【数１５】
2020517431.tif 000017
【０１１５】
図2は、本発明にしたがって設計された流体輸送フラクタル100を形成する、単一の反復的フラクタル流路を示している。図示されるように、流路は、図示される流路を形成する、一連の相互接続された反復ユニット(以下で更に詳細に定義される)を備える。本発明のフロー分配システムの好ましい形態としては、H字形のフラクタルユニット(図1(b))が挙げられる。フラクタルフロー分配システムの繰り返す縮尺不変の構造を構築する詳細の自己相似ユニットは、段jおよびj+1の分岐ユニットで構成される「H」字形ユニットである(図2(b))。この配置は対応するフラクタル寸法δ=2を有する。図2(b)に示されるように、各H字形反復ユニット112は、フラクタル分岐段を形成する、2つの分岐段110(段jおよびj+1の分岐ユニット)を備える。
【０１１６】
フラクタルの空間充填特性が、提案されるフラクタルフロー分配システムの実施形態(図2(a)および図2(b))で利用される。本発明のフロー分配システムは、高さHj、間隔Sj、入口直径Dj、出口直径Dj+1、および分岐角度θj(jは、分岐段指数を表す)の重要パラメータによって定義される、反復的分岐ユニットを備える(図2)。
【０１１７】
フロー分配装置分岐ユニットは、各分岐段ユニットjに関する高さHj、間隔Sj、入口直径
【０１１８】
【数１６】
2020517431.tif 000018
【０１１９】
出口直径
【０１２０】
【数１７】
2020517431.tif 000019
【０１２１】
および分岐角度θjの重要パラメータによって定義される。段jに関する、図2に示されるユニットの分岐入口および出口直径には、比
【０１２２】
【数１８】
2020517431.tif 000020
【０１２３】
が関連する(式(2))。段同士の接続性により、段j+1への入口直径は分岐段jの出口直径に等しく、即ち、
【０１２４】
【数１９】
2020517431.tif 000021
【０１２５】
である。直径は、徐々に流路が遷移するようにし、それによって摩擦流体圧力損失を低減するため、DjとDj+1との間で線形的に変化する。
【０１２６】
【数２０】
2020517431.tif 000022
【０１２７】
フラクタルフロー分配システムの実施形態における固有の幾何学的関係の中で、縁部長さL(Lx=Ly=Lの場合、図2(b))の正方形領域内で出口の均一な分布を達成するには、偶数の分岐段を要し、出口の数(0N)は式(3)によって与えられる。
0N=2N   (3)
式中、0N:フラクタルフロー分配システムの出口の数であり、Nは分岐段の合計数、Nは常に偶数
【０１２８】
同様に、所望の数の出口に対して、求められる分岐段の数は式(4)によって与えられる。
N=log2(0)   (4)
【０１２９】
更に、分岐ユニット間隔S、即ち各分岐ユニットの入口および出口直径の中心間の垂直方向突出長さ(図2を参照)も、定義することができる。最終分岐段Nに対して結果として得られるユニット間隔SN(図2(a))は、式(5)によって与えられる。正方形の出口アレイを達成するために、奇数および偶数の段指数間で遷移するときは分岐ユニット間隔を保存し、偶数および奇数段の間で遷移するときは半分にする必要がある。そのため、中間分岐段Sjのユニット間隔は、式(6)および(7)によって与えられる。分岐ユニット間隔の比も、換算係数σによって指定することができ、式(8)で提供されるような正方形の出口アレイにおける出口チャネルの均一な分配を達成するためには、σ=1/2である。
【０１３０】
【数２１】
2020517431.tif 000023
【０１３１】
フラクタル分析の観点から、提案される分配装置の繰り返す詳細の自己相似ユニット(ここでは、発生器と呼ばれる)は、(図2A(ii)において、投影された二次元ユニットの接続性の概略図において「H」の破線で強調されるような)分岐ユニットjおよび2つの関連する分岐ユニットj+1の組として解釈される。発生器は、各発生器出力チャネルにおいて自己複製性であり、換算係数σによって換算される。4つの発生器出口チャネルがあるので、各複製によって自己相似発生器オブジェクトの4つの複製が得られ、即ち複製数U=4である。関連付けられたフラクタル寸法δは、式(1)によって定義されるように、発生器に適用される換算係数σに依存する。小さい値のσの場合、出口の結果として得られる分配の空間充填能力が制限され、大きい値のσの場合、チャネルの重複および干渉が起こり得る(例えば、図2Aは、寸法が変化する分岐ユニットの接続性の二次元投影概略図を示している)。σ=1/2の場合、出口チャネルの分配は均一に分配され、δ=2であり、これは、関連するフラクタルの空間充填能力がトポロジー寸法2を有するオブジェクト、即ち表面の空間充填能力に近付くことを示している。
【０１３２】
奇数のフロー分配装置段(即ち、Nσ)の場合、または奇数段と偶数段との間で遷移するときにチャネル間隔が保存されなくなっている場合、結果として得られる出口チャネル配置は、不均一な間隔または長方形のアスペクト比のどちらかを有する。特定の用途に対して必要な場合、正方形のアスペクト比の場合(即ち、式8)のように1つおきの分岐ユニットのみではなく、換算係数σを全ての分岐ユニットに適用することによって、長方形の出口チャネルアスペクト比を達成することができる。この場合、発生器は分岐ユニットjと2つの関連する分岐ユニットj+1とで構成されるので、発生器に対して換算係数は二回適用される(即ち、σ2)。結果として得られる二次元投影外略図が、σの様々な値に対して2Bに示される。
【０１３３】
分岐角度θj(図2)は、好ましくは30〜60度である。好ましい分岐角度θjは35度である。分岐角度(ユニット分割角度)は、図2Aに示される均等な半径rj間の線の傾斜角度であることが認識されるべきである。θは、分岐チャネル中心線の弧度に影響を及ぼす。図3(a)〜図3(c)は、θjの異なる値を有して構築された3つの異なるチャネルを示している。図3に示されるように、θjの値が大きいと半径RJの値は小さくなる。小さいRJ(即ち、大きいθj)により、関連付けられた周囲表面が実現不能なので、入口dj_inと出口dj_outとの間に嵩高いチャネルを作成するのが不可能なことがある。これは、大きいθjによって生じる曲げ半径RJが関連付けられたチャネル半径よりも小さいときに起こる。したがって、θjは、結果としてRJ>0.5*dj_inとなるものでなければならない。
【０１３４】
チャネルの追加の壁厚tjも考慮する場合、θjはRJ>0.5*DJ_in+TJとなるものでなければならない。したがって、実行可能はRJ>DJ/2、および実行不可能はRJ<DJ/2である。θjの小さい値は、より湾曲したチャネルにつながり、フローの曲げ損失が増加する。それに加えて、チャネルがより水平になるので、追加的な製造はより困難である。ゆえに、θjのより大きい実行可能な値が好ましく、〜30-40の間のθjの値によって、一般に、〜d/2とdとの間の壁厚tjを含んで良好な構造強度をもたらす、実行可能なチャネルの嵩高性が可能になる。
【０１３５】
フロー分配システム200および流体輸送フラクタル100はまた、流路に沿った断面積を保存し、速度のばらつきを最小限に抑えるように、フロー面積移行比RF=1で設計される。それに加えて、本発明のフロー分配システム200はまた、偶数のフロー分配システム段(N=偶数)を有して設計される。奇数のフロー分配システム段の場合、または奇数および偶数両方の段が均等な間隔を有する場合、結果として得られる出口チャネル配置は、不均一な間隔か、または本発明のフロー分配システムの最適化された設計と関連付けられる目的には望ましくない、長方形のアスペクト比を呈する。長方形の出口チャネルアスペクト比が所与の用途に対して必要な場合、単一のフラクタル寸法比に関してチャネル間隔を決定することができる。
【０１３６】
それに加えて、フロー分配システムは、流路に沿った断面積を保存し、速度のばらつきを最小限に抑えるように、RF=1のフロー面積移行比(合計入口フロー面積対合計出口フロー面積の比)で設計される。各流体輸送フラクタルに対して、合計フロー面積比Ra(以下に定義)を異なる値で指定することができる。
Ra=Aout/Ain=(段の各出口面における全ての出口チャネルの面積の合計)/(段の各入口面における全ての入口チャネルの面積の合計)
Ra=1:各段の入口および出口におけるフロー面積が同じ。デバイスに限定された圧力降下をもたらすはずである。
Ra<1:フロー面積が出口で低減され、それにより、段数が増加するのに伴って合計フロー面積が減少する。これによって、デバイスを通した圧力降下が増加し、各段で流速が増加する。
Ra>1:フロー面積が出口で増加され、それにより、段数が増加するのに伴って合計フロー面積が増加する。これによって、デバイスを通した圧力降下が低減され、各段で流速が減少する。
Ra=1は、一般に好ましいが、絶対要件ではない。Raは、上記のトレードオフを所与とした特定の用途に対して、所望であれば異なることができる。
【０１３７】
上記Rd値はまた、面積ではなく分岐ユニットの入口対出口の直径比のみに関して、同等に考慮することができる。この場合、チャネルの収容量およびチャネル直径による圧力損失を最小限に抑える、「Murrays」の法則として知られる特別な比がある。これは、デバイスに収容される流体堆積全体を最小限に抑える必要がある場合に好ましい。この場合、Murraysの法則はRd=Din/Dout=21/3である。
【０１３８】
上述したように、図2および図3は単に、本発明のフロー分配システムの1つの流体輸送フラクタル100の構成を示している。本発明のフロー分配システム200は、1つまたは2つの別個の流体入口ストリームに対して高い出口フローの均一性および充填密度を達成するように設計された、図5〜図8に示されるような、この構成の少なくとも2つの撚り合わされた流体輸送フラクタルを含む。
【０１３９】
図6〜図8を参照すると、フロー分配システム200は、第1の流体輸送フラクタル210および第2の流体輸送フラクタル212を有する三次元の入れ子状構造を備える。各流体輸送フラクタル210、212は、複数の流体出口230、232へと分岐する流体入口220、222を有する。上述したように、各流体輸送フラクタル210、212は、他方の流体輸送フラクタル210、212のフローとは独立して、流体フローが中を通るのを容易にするように構成される。各流体輸送フラクタル210、212は、自身の流体フロー軸Y-YおよびZ-Zに沿ってそれを中心にして延在し、また、フロー分配システム200全体の流体入口と複数の流体出口との間に延在する中心軸X-Xを中心にしてその周りに延在する。各流体輸送フラクタル210、212は、他方の流体輸送フラクタル210、212と撚り合わされる。この撚り合わされた幾何学形状を容易にするために、各流体輸送フラクタル210、212は、中心軸X-Xを中心にして他方の流体輸送フラクタルからオフセットされて位置付けられる。
【０１４０】
流体輸送フラクタル210、212は、2つの流体輸送フラクタルを所望の空間内に位置付け充填するために、中心軸X-Xを中心にして他方の流体輸送フラクタルからオフセットされて位置付けられた形で撚り合わされる。各流体輸送フラクタル210、212のフロー軸Y-YおよびZ-Zは、中心軸を中心にして横方向および長手方向に離隔され、中心軸X-Xに対して角度G(図7に示されるXY、YZ角度の組み合わせ)で傾斜される。これによって、各流体輸送フラクタル210、212が、中心軸X-Xから2〜20度、好ましくは4〜10度離れる方向に曲がるか角度を付けられ、また中心軸X-Xから2〜20度、好ましくは4〜10度長手方向に傾斜して、入口フロー条件を犠牲にすることなくアセンブリ入口の遊びを許容することができる。
【０１４１】
各流体輸送フラクタル210、212およびフロー分配システム200全体の流体出口230、232は、中心軸X-Xに対して単一の面内に位置し、位置合わせされる。この面内で、流体出口230、232は、偶数アレイの形で正方形のアスペクト比で配置される。図6および図7に最も良く示されるように、第1の流体輸送フラクタル210からの各流体出口230、232は、第2の流体輸送フラクタル212の流体出口232に隣接して位置する。
【０１４２】
上述したように、各流体輸送フラクタル210、212は、偶数段の形で組み立てられた一連の反復的分岐ユニット110(図2)で構成され、各分岐ユニット110は、2つの連続分岐ユニットに流体接続されたY字形分岐要素を備え、各連続分岐ユニット110は、前段に対して90度、中心軸X-Xに対して回転させられる。これらのY字形の分岐ユニットは、入口チャネル150と2つの出口チャネル152、154とを有し、それによって入口150と出口152、154との間に湾曲した流体流路が設けられて、一般的に、頂点に位置する入口150とともにアーチを形成する。
【０１４３】
図6に示されるように、いくつかの実施形態では、各流体輸送フラクタル210、212は、流体輸送フラクタルのフロー導管を、その流体輸送フラクタルのフロー軸Y-YまたはZ-Zとの位置合わせから、中心軸および流体出口に対して位置合わせするように構成された、矯正区画240を含むことができる。矯正区画の後には、矯正区画240後にフロー条件を回復する際に長さを調節可能な直線区画242が続く。
【０１４４】
直線チャネル区画を順次分岐ユニットの間に導入することによって、せん断フロー成分をフロープロファイルに導入する場合がある分岐曲がりを通過した後で、フローが軸対称条件を回復することが可能になる。これらのせん断成分は、フローが次の分岐段に入るときに分配を非対称にする可能性がある。かかる実施形態では、各分岐ユニットの遷移長さ比も重要な考慮点である。ここで、Lは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットのそれぞれの分岐間の長さ、Dは、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットの分岐間に延在するそれぞれの導管の平均外径である。L/Dの影響は非常に小さく、CFDは出口チャネルフローの均一性の標準偏差が、L/D=0〜L/D=20の場合は~2%しか減少しないことが認識されるべきである。
【０１４５】
本発明のフロー分配システムを展開する際に守られる設計の方法論が、図4に示されている。設計のプロセスは、システムの所望のスループットを決定することから始まり、続いて無次元数(主にキャピラリ数)および流体の物理的性質の一連の値に到達する。これらのデータが利用可能になると、チャネルの幾何学形状を以下に説明するように決定することができる。
【０１４６】
求められるチャネルの性質およびフロースプリッタの設計パラメータに基づいて、十分に下書きされたモデルが展開される。図4〜図8に示されるように、提案されるフロー分配システムの構成は、2つの撚り合わされたフローチャネルを含む。二重の独立したチャネル経路は、近接する2つの独立したフローを均一に分配できるようにする。この二重のフロー分配システムは次の目的を満たす。
高い出口チャネル充填密度を有する2つの独立したフローを均一にフロー分配すること。
均等なフロー条件を提供し設計努力を低減するため、両方のチャネル経路を対称にするとともに、必要に応じて非対称なチャネル経路を選択するのを可能にすること。
結果として得られる壁厚がいずれにしても構造上および製造上の要件を満たすようにして、経路間の最小限の分離距離を達成すること。
関連付けられた接続器具間に干渉がなく、複数のユニットを著しいギャップなしに隣接させることができるように入口位置がデバイスのフットプリント面積内に収まるようにして、2つの経路の入口間における所望の分離距離を可能にすること。
分岐の均一性に影響しうる、曲がりによって誘発されるせん断フローを回避するために、最初の分岐段に入る前のチャネル経路入口における直線の流路を可能にすること。
【０１４７】
上述の設計上の目的を満たすために、提案される二重経路フロー分配システムは、図5(a)に示されるように、2つの単一チャネル経路フラクタル分配装置(簡潔にするためモジュールと呼ばれる)を編み合わせて入れ子状にすることによって構築される。モジュールは、遷移面で傾斜させられ、出口面の対称軸(簡潔にするため、出口面法線と呼ばれる)を中心にして対称的に鏡映される。傾斜は、遷移面法線に沿って距離Ht分、出口面からオフセットされ、パラメータθtxzおよびθtyzそれぞれによって定義されるように、面XZおよびYZに対して傾斜させられる。2つの入れ子状のチャネル経路の干渉を回避するように、角度オフセットパラメータを指定する必要がある。干渉の可能性は、次のいくつかのパラメータに応じて決まる。
段数(N)
遷移面の段の位置(例えば、一般的に、添付図面に示される実施形態のように、遷移面はj=4に位置付けられる)および関連付けられる分岐ユニット間隔Sj
チャネル壁厚TjiおよびTjo
そのため、
【０１４８】
【数２２】
2020517431.tif 000024
【０１４９】
および
【０１５０】
【数２３】
2020517431.tif 000025
【０１５１】
を、影響がある干渉のパラメータの特定値に基づいて選択する必要がある。一般に、次式に関して、2つの入れ子状チャネル経路間の干渉を回避すべきである。
【０１５２】
【数２４】
2020517431.tif 000026
【０１５３】
傾斜およびオフセットによって大きいsが可能になる。
【０１５４】
モジュールは、モジュールの対称軸(遷移面中心線とも呼ばれる)が、パラメータCtuおよびCtvの分、線形的にオフセットされるようにして、遷移面に位置する。
【０１５５】
線形的オフセットのパラメータ
【０１５６】
【数２５】
2020517431.tif 000027
【０１５７】
および
【０１５８】
【数２６】
2020517431.tif 000028
【０１５９】
(横方向および長手方向オフセットとも呼ばれる)は、2つの入れ子状チャネル経路の干渉が回避されるようにして、指定する必要がある。干渉の可能性は、次のいくつかのパラメータに応じて決まる。
段数(N)
遷移面の段の位置(例えば、一般的に、添付図面に示される実施形態のように、遷移面はj=4に位置付けられる)および関連付けられる分岐ユニット間隔Sj
チャネル壁厚TjiおよびTjo
そのため、CtuおよびCtvを、影響がある干渉のパラメータの特定値に基づいて選択する必要がある。一般に、次式に関して、2つの入れ子状チャネル経路間の干渉を回避すべきである。
【０１６０】
【数２７】
2020517431.tif 000029
【０１６１】
出口面は、両方のモジュールのチャネル出口の均一に間隔を空けたアレイで構成される。出口面と遷移面との間には、上方に傾斜したモジュールを相殺して、フローを出口面法線に対して再位置合わせする、接続チャネルのアレイが位置する。接続チャネルは、出口面および遷移面の法線に対して正接する。これによって、更なるフラクタル分岐段の追加など、下流側の設計が単純化される。
【０１６２】
図5に示される実施形態では、遷移面は、フラクタルフロー分配システムの段j=4の出口に位置付けられるが、面は、所望に応じて異なる段位置に位置付けることができる。より小さいj値に位置付けることによって、フローを再位置合わせするのに必要な接続チャネルの数が少なくなり、各チャネルは固有の幾何学形状を有するので、それによってモデル化の努力が減少される。しかしながら、上段のユニットは下流側のユニットよりも比較的緊密な入れ子状になっているので、より小さいj値の遷移面の位置によって、チャネル経路間の干渉を回避するために、求められる傾斜面角度も増加する場合がある。更に、これによって、以下に説明する理由で、デバイスのサイズも増加する場合がある。
【０１６３】
傾斜した遷移面と水平の出口面との間の接続チャネルの回旋は、流路の軸方向非対称性を導入する場合がある。次に分岐ユニットに入るフローの過度な軸方向非対称性は、フロー分配の下流側の均一性を損なう場合がある。流路の回旋によって導入される偏向後の均一な軸対称のフローへの回復は、一般的に、関連する流体チャネルの長さ対直径比に比例する。所与の長さ対直径比に対して、関連する直径が大きいことによりjの値を減少させて遷移面を位置付けると、接続チャネル長さが増加する。これにより、次いで、フラクタルフロースプリッタの実施形態のサイズが増加する。そのため、デバイスパッケージング空間を最小限に抑えるために、より大きいj値で遷移面を位置付けることが望ましい。モデル化の努力、チャネル経路の干渉、およびパッケージング空間の間の相殺を均衡させるため、遷移面を段j=4の出口に位置付けた。
【０１６４】
チャネル経路の対称的なレイアウト(図5(a)のとおり)によって、同等のフロー条件が達成され、(分析は単一のチャネル経路のみに必須なので)設計努力が単純化されるが、意図的に異なるフロー条件を達成するため、レイアウトを非対称に構造化することもできる。
【０１６５】
それに加えて、所望の適用要件を目標とするために、単一および二重両方のチャネル経路の構成において、フラクタル設計の実施形態に更なる段を追加することができる。
【０１６６】
設計されると、フロースプリッタは次に、接点の手前で2つの相に均等に分配するように検証される。
【０１６７】
その後、このデバイスの製造可能性がチェックされる。製造可能性が満たされない場合、チャネルの性質を修正することはシステムの流体力学特性にとって理想的ではないので、フロースプリッタのパラメータが調節される。
【０１６８】
テイラーフロー混合デバイス
本発明のフロー分配システムは、テイラーフロー混合デバイスの流体フロー分配システムとして使用することもできる。この用途の一実施形態が、図11および図12に示されている。
【０１６９】
テイラーフロー方式は、単一チャネルの形で容易に展開し制御することができる。しかしながら、複数チャネルが使用されると、著しい程度の不均等なフローが生じる場合がある。本発明のフロー分配システムは、各出口チャネルへの均一なフロー特性を提供するのに使用することができ、したがって、システムの流体力学を支配する同じ幾何学的パラメータおよび設計パラメータを各出口チャネルに提供することができる。
【０１７０】
テイラーフローは、広範囲の気液/液液流量から得ることができ、それによって柔軟な動作条件が更に提供される。第二に、液気界面の大きい表面積によって質量移動が向上する。テイラーフローは、ミクロチャネル内における最も重要なフロー方式の1つである。図9に示されるように、テイラーフローは、チャネルの断面を占め、スラグによって分離される気泡によって特徴付けられる。薄膜が気体気泡をリアクタ壁の表面から分離する。液体スラグ内での再循環により、テイラーフローは、G-L/L-LおよびG/L-L-Sの熱移動および質量移動を改善する(G=気体、L=液体)。
【０１７１】
複数の並列のテイラーフローチャネルを生成する際の重要な課題は、図10に示されるように、全ての並行チャネルの均一フローを発生させられる能力である。ミリ規模からミクロ規模のデバイスにおける、かかるL-L、G-L、およびG-L-Sシステムの不均一性は、かかる並列フロー構成にとって有害な場合がある。
【０１７２】
本発明のテイラーフローデバイスは、上述したフロー分配システムを、2つの流体フロー段を均一に混合してそれら2つの流体を含むテイラーフローを形成する、専用のミキサー段と連結する。図11および図12に示されるように、上述のフロー分配システム200を備える、本発明によるテイラーフローデバイス300は、次に続く混合ユニット301と連結されて、2つのフローを混合してテイラーフローを作成する
【０１７３】
図11および図12を参照すると、2つの入口315、320を備える入口域310を備える、各テイラーフロー混合ユニット300が提供される。2つの入口315、320はそれぞれ、G-LまたはL-LまたはG-L-Sのいずれかである流体を受け入れる。流体(AおよびB)はそれぞれ、次に、それぞれの主要分配チャネルが図11および図12の2つの区分段にある連続的に小さくなるチャネル(流体A:330、335)へと漸進的に分割される、別個の流体輸送フラクタル322および323を介して、分配域200に流れ込む。この分割によって、単位面積当たりのチャネル数が、フロー方向でより多くなる(即ち、セル密度の増加)。好ましくは、分配域の正味の断面積は実質的に一定のままなので、分配チャネル内の流体の平均速度は実質的に一定のままである。
【０１７４】
分配域200は、好ましくは、選択的レーザー溶融などの付加製造プロセスから形成される。分配域200は、好ましくは、鋼合金、チタン、チタン合金などの適切な金属で構築された、複数の管状チャネルで構築される。分配域200のこの付加製造された構造によって、正確で安定したチャネル壁寸法が可能になる。
【０１７５】
分配域200は、入口315、320からのフローを分割して、混合域へと供給する流体用に計16個の分配チャネルを作成する。流体A用の16個の分配チャネルはそれぞれ、流体B用の分配チャネルと対にされ、流体はフロー合流区画365で他方とそれぞれ接触する。フロー合流区画365は、2つの分配チャネル間に、流体A用の各分配チャネルが流体B用の分配チャネルと合流する交点を備える。この交点は、流体A用の分配チャネルを形成する第1の導管が、選択された進入または合流角度で、流体B用の分配チャネルを形成する第2の導管に合流する、導管合流部を備える。その進入角度αは、0〜180度、好ましくは45〜90度であることができる。しかしながら、2つの最も一般的に使用される角度αは、90度および45度であるが、作業流体の粘性および表面張力に応じて変形例がある。チャネルの入口長さL対直径Dの比は、特に、図12(b)に示されるようなフロー合流区画365の手前のチャネルにおいて、均一なプラグフローを促進するように制御される。
【０１７６】
合流部でテイラーフローを発生させるために、合流地点における各分配チャネルのフローに求められる重要なパラメータは、0.001〜0.2の範囲内のいずれかであることができるキャピラリ数、10〜1500のレイノルズ数、および数ミクロンから2〜3mmのチャネルサイズである。
【０１７７】
図示されるテイラーフロー混合デバイス300は、空間的に位置合わせされ、大きいセル密度で入れ子状にされたフロー分配システムからの均一フロー出口を有する、均一なフローを発生させる。
【０１７８】
このテイラーフロー混合デバイス300を、2つの不混和液体を混合する液液抽出(LLE)を含む(ただし、それに限定されない)、様々な用途で使用できることが認識されるべきである。
【０１７９】
モノリスリアクタ
本発明のフロー分配システム200は、モノリスリアクタ400の流体フロー分配システムとして使用することもできる。この用途の一実施形態が図13に示される。
【０１８０】
図13を参照すると、2つの入口415、420を備える入口域410を備える、リアクタ400が提供される。2つの入口415、420はそれぞれ、反応物(例えば、メタンまたは酸素)を受け入れる。反応物(AおよびB)はそれぞれ、次に、各流体輸送フラクタル422および423の主要分配チャネルが連続的に小さくなるチャネル(反応物A:430、435、440、445)へと漸進的に分割される、別個の流体輸送フラクタル422および423を介して、リアクタ400の分配域418に流れ込む。この分割によって、単位面積当たりのチャネル数が、フロー方向でより多くなる(即ち、セル密度の増加)。図示される実施形態では、分売域1(422)に3つの分割段がある。好ましくは、分配域418の正味の断面積は実質的に一定のままなので、分配チャネル内の反応物の平均速度は実質的に一定のままである。
【０１８１】
分配域1(422)は、好ましくは、鋼合金などの適切な金属で構築された複数の管状チャネルを備える。分配域1(422)は、一般的にはセラミック系材料から作られた、モノリシック構造である分配域2(432)とインターフェース接続する。分配域2は、分配域1(422)からの4つの分配チャネルを更に分割して、混合域452に供給する反応物の合計8つの分配チャネルを作成する。
【０１８２】
分配域2のモノリシック構造によって、正確で安定したチャネル壁寸法が可能になる。チャネルの長さL対半径Rの比は、特に混合チャネル460と直接連通しているチャネルにおいて、均一なプラグフローを促進するように制御される。
【０１８３】
反応物A用の8つの分配チャネルはそれぞれ、反応物B用の分配チャネルと対にされ、反応物は混合域452の始まりで他方とそれぞれ接触する。混合域452は、反応物の径方向混合を促進し、それによって高い混合効率を促進する、多数のバッフル470を有する。
【０１８４】
各混合チャネル460からの混合反応物は、次に、2つの反応チャネル480を含むリアクタ域72へと逸らされ、チャネル直径の低減によって混合反応物の分散が限定され、それによって反応チャネル480内の一定の速度プロファイルが促進される。混合反応物は、反応チャネル480の内壁に含浸された触媒(例えば、改質触媒)と接触して、反応生成物(例えば、CO2、H2、および/またはH2O)を作り出して、それが未反応生成物とともにリアクタ400を出る。
【０１８５】
汚染水中の油含量のオンラインモニタリング
別の用途は、本発明のフロー分配システムを、汚染水(例えば、随伴水)中の油含量をオンラインモニタリングするシステムで使用するものである。より具体的には、水中油サンプルであって、油が単純な分散状態または複雑なエマルション状態のどちらかであるものを、本発明のフロー分配システムへと移送してそれを通して処理することができ、テイラーフローデバイスに関して上述したような液液抽出(LLE)を使用して、有機油成分が抽出されて有機溶媒となる。抽出プロセスに続いて、比色分析、赤外線、または蛍光方法であることができるがそれらに限定されない、異なる動作原理に基づいた異なる水中油検出器を用いて、油濃度が決定される。
【０１８６】
(実施例)
(実施例1)
フロー分配システムのパラメータ研究
1.1  序論
流体フローを均等に分割し、多数の下流側プロセスまたはリアクタに同時に分配することは、多くの化学工学的プロセス設計における課題および重要な考慮点である。単一のフローストリームを64個のサブストリームへと均等に細分し、区分されたフローを下流側の規則的に離隔されたノズルのマトリックスへと送達する目的で、流体フロー分配システムが開発されてきた。
【０１８７】
流体フロー分配システム設計は、連続的なチャネルの枝分かれと流体フローの区分に基づく。多数のチャネル分岐は、Table 1(表1)に示されるスキームにしたがってフローを分割するように、直列で接続される。
【０１８８】
【表１】
2020517431.tif 000030
【０１８９】
この研究の重要な目的は、このフロー分割の方策が十分なフロー分配を作り出すことができる範囲を確立することである。考慮したパラメータは次の通りである。
1.フローのレイノルズ数(Re)
2.上流側および下流側の分岐間の間隔、即ち遷移チャネル長さ(L)、および
3.チャネル壁の表面粗さ(h)
【０１９０】
1.2  幾何学的設計
この研究で考慮した流体フロー分配システムは、直径20mmのチャネル段1の入口チャネルからの気/液フローを均等に分割し、それを、それぞれ直径2.5mm(段6の出口チャネル直径)の下流側にある64個の個々のノズルに供給するように設計された。供給チャネルの断面積、即ち314mm2は、流体フローシステムの出口において保存され、即ち64×4.91mm2=314mm2であることに留意のこと。これは、分岐中の局所的なフローの加速を最小限に抑え、したがって流体フロー分配システム全体を通して安定したフロー速度を維持する助けとなる。流体フロー分配システムの幾何学形状が図6に示される。
【０１９１】
本発明の流体フロー分配システムの設計における重要な考慮点は、ミキサー用途において第2のユニットと連結してフィーダーとして作用できることである。かかる操作では、2つの別個のフローストリームが分割され、規則的に離隔されたノズルの2つの交互配置されたマトリックスを通して放出される。流体フロー分配システムは、個々のノズルが、異なる流体種を供給する相手側混合部の隣に位置するように配置される。これは図5に示されている。これにより、2つのユニットを互いに「入れ子状」にできるように、チャネル分岐の位置および配向に対して厳密な要件が与えられる。これはまた、1ユニットの分割段の最大数を限定する。
【０１９２】
1.3  試験プログラム
本発明の研究は、フロー分割に対する次のパラメータの効果を考慮する。
1.フローのレイノルズ数(Re)
2.遷移チャネル長さ(LT)、即ち、第1の分岐ユニットおよび次に続く分岐ユニットのそれぞれの分岐間の長さ、ならびに
3.チャネル壁の表面粗さ(h)
【０１９３】
試験したパラメータ範囲をTable 2(表2)に要約する。
【０１９４】
【表２】
2020517431.tif 000031
【０１９５】
全ての出口チャネル間での流体フローの分配の均一性は、ノズル質量流量の広がり、即ち分散σ2によって定量化される。異なるフローの事例同士の比較を簡単にするため、σ2は、所与の事例に対する平均質量流量μの平方によって正規化される。
【０１９６】
予備的シミュレーションによって、図1に見られるような流体フロー分配システムの幾何学形状は、理想よりも低いフロー分割を生み出すことが見出されている。実際、より良好な分割は、分岐の間に直線のチャネル区画を追加し、それによって遷移長さ(LT)を増加させることによって達成された。したがって、本発明の研究は、基準事例としてLT/Di=10を使用することになる。Diは、所与の段iに対するチャネル直径を指す。チャネル直径は、デバイスに沿って一定の合計断面積を維持するように、段とともに減少することに留意されたい。
【０１９７】
1.4  モデル化の方策
ANSYS CFX-15.0を使用して、流体フロー分配システムに対して流体力学計算を実施した。流体フロー分配システムの幾何学形状の領域離散化は、0.1mmの均一な壁セル厚さに基づいていた。これによって、壁の対数法則の線形領域内にある<10のy+値が生成された。Re≧10000に関して、流線曲率を補正したk-ε乱流モデルを使用して乱流を解消した。Re=300では、層流フロー方式を想定した。
【０１９８】
単一流体のシミュレーションでは、500℃、10バールの酸素を作業媒体として使用した。これは、一般的なメタノール合成リアクタにおいて予期される動作条件を反映するように選択された。伝熱および圧縮可能性の影響は考慮されず、即ち、フローは等温であるものとしてモデル化した。
【０１９９】
入口における質量流量
【０２００】
【数２８】
2020517431.tif 000032
【０２０１】
を、実行に対して設定されたレイノルズ数から計算した。
【０２０２】
【数２９】
2020517431.tif 000033
【０２０３】
式中、μは作業流体の動的粘度、Dは、本発明の研究では20mmである入口チャネルの直径である。
【０２０４】
図2、図7、および図8を参照して、各実行に対する設計パラメータを下記の表(Table 3(表3))に要約する。
【０２０５】
【表３】
2020517431.tif 000034
【０２０６】
1.5  結果
パラメータ研究全体の結果をTable 4(表4)に提供する。
【０２０７】
【表４】
2020517431.tif 000035
【０２０８】
1.6  レイノルズ数の影響
レイノルズ数は、チャネル内部のフローの研究において最も広く使用される力学的相似性パラメータである。一般に、Re=2100[1]は、それを下回る値ではフローが層流である臨界値であることが容認されている。層流-乱流の遷移は、制御された実験において周囲外乱を最小限に抑えることによって、最大でRe=100,000まで遅延させることができる。しかしながら、これが流体フロー分配システムの通常の動作中に内部で起こる可能性は低い。
【０２０９】
正規化された質量流分散、ならびに試験された3つのレイノルズ数に対する関連付けられた圧力降下が、Table 4(表4)に示されている。低い流速、したがって低いRe(即ち、Re=1500の場合)では、流体フロー分配システムは、全てのノズルにわたって均一にフローを分配する。正規化された分散は5.03E-5であり、これは、0.71%の標準偏差を示唆する。フローの分配が通常の分配にしたがうと仮定すると、ノズルの95%を通る質量流は平均値から±1.42%以内にある。更に小さいレイノルズ数では、チャネル内部の流速が0.44m s-1よりもはるかに低い場合があることは注目に値する。流体フロー分配システムは、したがって、下流側の圧力変動の影響を受けやすくなって、それが潜在的に逆流につながる場合がある。したがって、低レイノルズ数での流体フロー分配システムの動作は推奨されない。
【０２１０】
フローが乱流方式へと移動するにつれて、正規化された分散は3.51 E-6まで低減された(即ち、Re=10000の場合)。1桁分の流速の更なる増加(即ち、Re=100000の場合)は、正規化された分散の急激な上昇につながり、それは不均一なフロー分配に向かう傾向を示す。これは主に、高速フローが湾曲したチャネル区画を通って移動する際に設定される強い二次的運動によって引き起こされた。
【０２１１】
関連付けられる圧力降下は、1500<Re<10000内では緩やかに増加し、Reが100000に近付くと急激に上昇する。
【０２１２】
【表５】
2020517431.tif 000036
【０２１３】
1.7  遷移長さの影響
Re=10000では、全てのチャネル分岐の下流側に短い直線のチャネル区画を追加することで、Table 6(表6)に見られるように、ノズルフロー分配の均一性が大幅に改善された。LT/D=0の場合と比較して、LT/D=10の場合の正規化された分散は、圧力降下がより大きい代わりに、正規化された分散をほぼ2桁分低下させた。遷移チャネル長さを更に増加させることで、フロー分配を何ら改善することなく圧力降下がより大きくなる。
【０２１４】
これらの場合の予測されるガス流線が、図14に示される。分岐外では、全ての場合に関して流速はほぼ2.2m s-2に近いままである。これは、それらの長さに沿って断面積が保存されることに直接起因する。
【０２１５】
【表６】
2020517431.tif 000037
【０２１６】
1.8  表面粗さの影響
Re=10000およびLT/D=10では、20μmまでの表面粗さのわずかな増加が均一なフロー分配に対して有する影響は少ない(Table 7(表7))。正規化された分散および圧力降下両方の変化の大きさは、小さいかまたは無視できる程度である。表面粗さを50μmまで増加させることによって、フロー分配の均一性が低くなり、圧力降下は大きくなった。選択的レーザー溶融(SLM)によって蓄積される対象における表面粗さは、一般的に、20μm〜30μm以内である。
【０２１７】
【表７】
2020517431.tif 000038
【０２１８】
表面粗さは、高い値では表面積に対して良い影響を有し、有害な因子ではないものと見なされる。表面粗さは、フロー分配システムが付加製造によって形成される場合に本来的に存在するような、圧力降下に対する設計上の考慮点において考慮する必要があるパラメータであることが注目される。
【０２１９】
1.9  結論
上述の結果により、次の重要な独立したパラメータがフロー分配システム全体にわたる流体の均等分配を支配することが示された。
レイノルズ数は、低い値であるが好ましくは1000超過である値に制約されないものと考えられる。上限は>100,000である。
遷移長さ(LT/D)比は、少なくとも5、好ましくは少なくとも10の最適値を有する。
表面粗さは、高い値では良い影響を有し、有害な因子ではないものと考えられる。表面粗さは、3D印刷を使用してフロー分配システムを製造することによって固有の表面粗さが形成されるため、フロー分配システムの設計に組み入れる必要があるパラメータである。
【０２２０】
(実施例2)
テイラーフロー混合デバイス-液液抽出実験
液液抽出(LLE)は、2つの不混和液体の相対的な可溶性の違いに基づいて化合物を分離する。従来のプロセスは2つの液相の混合を伴い、分散相の液滴または膜を維持し、続いて2つの相を他方から分離する。この分離を実施するのに最も一般的に使用されるデバイスは、ミキサーセトラーである。デバイスは主に、2つの相を混合し、次に重力を使用して二層の流体を分離する。「キャピラリチャネル内のテイラーフロー」を使用して、界面接触面積を最大限するとともに不均一性を低減することによって、システムの性能特性を向上させることができる。
【０２２１】
石油ガス探査の業界で炭化水素のオンボード分析に適用される液液抽出(LLE)の一例は、所望に応じて規模を拡大または縮小することができる、継続的なLLEシステムの利点を実証している。海水からの炭化水素のオンボード分析に関する主な課題の1つは、サンプル調製/抽出と関連付けられるコスト(時間が掛かり、大量の溶媒を使用する)およびリスクである。一般的に、海水のサンプルは、湿式化学技術を用いて有機溶媒で抽出される。これらの手順は時間が掛かり、多くの場合、大量の溶媒を要する。理想的には、新しいデバイスを使用して、このプロセスが自動化され、結果として船舶に乗船している科学スタッフの貴重な時間を節約する。これは、実験室およびキャビン空間が限定され、したがって、乗船している科学職員のクロススキル化と、各タスクを完了するのに利用可能な時間の低減とを必要とする、小型船舶の場合に特に関係がある。それに加えて、液液抽出を実施するのに使用される溶媒の量が低減されることは、「環境に優しい」化学(作業の環境的影響を低減するため、多くの石油ガス会社および分析実験室で好まれる活動)の概念と合致する。
【０２２２】
単一チャネル実験
キャピラリチャネルにおけるテイラーフローを特徴付けるために、フロー方式および結果的には質量移動現象を支配する、様々な幾何学的および流体力学的パラメータの影響を理解することが重要である。したがって、1-ナフタレンを水から有機相(n-ヘキサン)に抽出する際の、テイラーフローの存在と質量移動特性に対するその影響を確認する、一連の実験を実施した。混合角度の影響(Table 8(表8))は、2つの最も好ましい角度、即ち90および45に関して調査したが、テイラーフローの存在は全ての混合角度に関して調査した。
【０２２３】
実験の方法論
【０２２４】
【表８】
2020517431.tif 000039
【０２２５】
図15(a)も、以下に詳述する実験で使用される様々な単一チャネル構成を示している。
【０２２６】
実験1(90度)
この実験の目的は、質量移動性能の再現性を検査することであった。
検体:Milli-Q水中のナフタレン
溶媒:n-ヘキサン
流量:1ml/分
検体は、各5分の漸増後にEppendorfチャネルテ(channeltte)を使用してGCバイアルに回収し、GC-MSで分析した。
【０２２７】
実験2(90度)
2つの液体を再循環させることによって、単一チャネルデバイスの抽出効率を試験して、質量移動効率の平衡値を検査した。
検体:Milli-Q水中のナフタレン
溶媒:n-ヘキサン
流量:1ml/分
各々20mlの量が完全に通過するまで、残りの試薬を装置に通した。
じょうごに分離し、各々1mlをシステムから除去した。
試薬を計4サイクル再循環させた。
抽出されたナフタレンの量を確認するため、n-ヘキサンをGC-MSに通した。
【０２２８】
実験3(45度)
45度の単一チャネルデバイスを使用した、実験1の繰返し。4×5分の漸増を試験した。
【０２２９】
実験4(45度)
実験2の繰返し。2つの液体を4回再循環させることによる、45度の単一チャネルデバイスの抽出効率の試験。
【０２３０】
実験5
振とう:単一チャネルデバイスの抽出効率の比較として役立つ、液液抽出に関する従来の振とう方法の抽出効率の試験。
検体:ナフタレンを含有する20mlのMilli-Q水
溶媒:20mlのn-ヘキサン
分離用じょうごに移された水およびヘキサンの量を測定した。
2分間振とうし、沈殿させた。
1mlのヘキサンをGCバイアルへと抜き取った。
分離用じょうごの内容物を2分間再び振とうした。
別の1mlのアリコートを抜き取った。
4回の振とうが完了するまでプロセスを繰り返した。サンプルをGC-MSに掛けた。
【０２３１】
実験6(45度)
45度の単一チャネルデバイスを通るより高い流量を使用して再循環実験を行った。
検体:Milli-Q水中のナフタレン
溶媒:20mlのn-ヘキサン
流量:2ml/分
各々20mlの量が完全に通過するまで、残りの試薬を装置に通した。
分離用じょうごに分離した。
各々1mlをシステムから除去した。
試薬を再循環させた。計8サイクル行った。
再循環後、水中に残っているナフタレンがあれば抽出するため、2分間の振とうを実施した。ヘキサンを除去した(1mlをサンプルとして取った)。新しいヘキサンを導入し、振とうを繰り返して、1mlをサンプルとして回収した。抽出されたナフタレンの量を確認するため、全てのサンプルをGC-MSに通した。
【０２３２】
実験7(45度)
45度の単一チャネルデバイスを通るより高い流量を使用して一連の再循環実験を行った。
検体:Milli-Q水中のナフタレン
溶媒:20mlのn-ヘキサン
流量:5ml/分
各々20mlの量が完全に通過するまで、残りの試薬を装置に通した。
分離用じょうごに分離した。各々1mlをシステムから除去した。
試薬を再循環させた。計8サイクル行った。
再循環後、実験8に関して振とうを1×2分間実施した。抽出されたナフタレンの量を確認するため、全てのサンプルをGC-MSに通した。
【０２３３】
結果
実験から、標準的な振とう方法は、約30%の抽出効率(最終溶媒中のナフタレンの量と検体の元の量との比として定義される)を提供するが、流量を最適化した後、角度45度のチャネルが、実験誤差内でほぼ100%の抽出効率を提供することが分かった。また、図15(b)および図15(c)から、45度のチャネルに関する最適なパラメータを有する、様々なスラグおよび気泡直径を含むチャネル全てにテイラーフローが存在することが確認された。図16は、様々な流量および時間に関する抽出効率を示している。
【０２３４】
(実施例3)
実験検証
CFDモデルを検証し、図17に示されるようなフロー分配デバイス500を使用して達成することができる、フローの均等分配をチェックするため、2組の実験を行った。第1の組の実験では、図18に示されるように、目的は、図17に示される構成を有する(また、詳細に上述したような)マルチチャネルフロー分配デバイス500の各チャネルからの流量を測定することであった。送水ホースおよび遠心ポンプ装置を介して、20Lバケットからデバイスに水を送達した。ロータメータを使用して合計体積流量を測定した。容量フラスコを満たすのに掛かる時間を計時することによって、16個のチャネルそれぞれからの出口流量を測定した。2L/分および出口に設定した流量を100mlの容量フラスコに回収した。
【０２３５】
計算した体積流量および速度が図19および図20に示されている。Table 9(表9)は、この実験で試験した16個の出口全てに関する定量的データを提供する。標準偏差の計算値は6.7%、R平方は0.92であって、フローが非常に均一であり、2つのチャネルのみがいくらかのばらつきをもたらしたことが示された。
【０２３６】
【表９】
2020517431.tif 000040
【０２３７】
第2の検証実験は、CFDモデルを検証するため、粒子画像流速測定(PIV)を使用して実施された。実験設定520の概要が図19に示される。実験の基本設定は、最初に試験デバイスを液中の水タンクに入れ、ポンプを通してリザーバに接続して、水を再循環させることを伴う。その後、レーザーに暴露されると光るシード粒子を水に導入する。レーザービームは既知の時間間隔で導入され、画像が獲得される。画像を処理する際、速度場/ベクトルを計算し、いわゆる「視野」として流体力学的方式に逆相関させることができる。Table 10(表10)は、試験された実験条件と、液中タンク内のデバイスによって発生した速度を獲得するのに選択された視野が短すぎず長すぎないことを確認するため、それに対応する視野および滞留時間との一覧を提供している。
【０２３８】
【表１０】
2020517431.tif 000041
【０２３９】
CFDモデルを検証するため、所与の流量を使用して、液中タンクを使用する同じ実験設定をモデル化した。PIVおよびCFDデータの結果として得られた速度形状が図20に示されている。図から分かるように、CFDモデルは非常に高い精度(誤差+/-5%以内)で検証されており、したがって、CFDからの結果を設計性能評価に使用することができる。
【０２４０】
当業者であれば、本明細書に記載する本発明は、具体的に記載したもの以外の変形および修正の影響を受けやすいことを認識するであろう。本発明は、本発明の趣旨および範囲内にある、全てのかかる変形および修正を含むことが理解される。
【０２４１】
「備える」、「構成される」、または「備えている」という用語が本明細書(特許請求の範囲を含む)で使用される場合、規定した特徴、整数、ステップ、または構成要素が存在することを指定するものと解釈されるが、1つもしくは複数の他の特徴、整数、ステップ、構成要素、またはそれらの群が存在することを除外しない。
【符号の説明】
【０２４２】
100  流体輸送フラクタル
110  分岐ユニット
112  反復ユニット
150  入口
152  出口
154  出口
200  流体フロー分配システム
210  流体輸送フラクタル
212  流体輸送フラクタル
220  流体入口
222  流体入口
230  流体出口
232  流体出口
300  テイラーフローデバイス
301  混合ユニット
310  入口域
315  入口
320  入口
322  流体輸送フラクタル
323  流体輸送フラクタル
330  流体A
335  流体A
365  フロー合流区画
400  リアクタ
410  入口域
415  入口
420  入口
422  流体輸送フラクタル
423  流体輸送フラクタル
430  反応物A
440  反応物A
452  混合域
460  混合チャネル
470  バッフル
480  反応チャネル
500  フロー分配デバイス
520  実験設定
【図１（ａ）】
2020517431.tif 000046
【図１（ｂ）】
2020517431.tif 000047
【図２】
2020517431.tif 000048
【図２Ａ】
2020517431.tif 000049
【図２Ｂ】
2020517431.tif 000050
【図３】
2020517431.tif 000051
【図４】
2020517431.tif 000052
【図５】
2020517431.tif 000053
【図６】
2020517431.tif 000054
【図７】
2020517431.tif 000055
【図８】
2020517431.tif 000056
【図９】
2020517431.tif 000057
【図１０】
2020517431.tif 000058
【図１１】
2020517431.tif 000059
【図１２】
2020517431.tif 000060
【図１３】
2020517431.tif 000061
【図１４】
2020517431.tif 000062
【図１５（ａ）】
2020517431.tif 000063
【図１５（ｂ）】
2020517431.tif 000064
【図１５（ｃ）】
2020517431.tif 000065
【図１６】
2020517431.tif 000066
【図１７】
2020517431.tif 000067
【図１８】
2020517431.tif 000068
【図１９】
2020517431.tif 000069
【図２０】
2020517431.tif 000070
【国際調査報告】
2020517431.tif 000071
2020517431.tif 000072
2020517431.tif 000073