(57)【要約】  本発明は、  -  開口部（１４ａ）を備えた第１の強化膜（１４）、第１の電極（１２）、開口部（１８ａ）を備えた第２の強化膜（１８）、第２の電極（２０）、および高分子電解質膜（１６）を形成するステップと、  -  第１の電極（１２）、第１の強化膜（１４）、高分子電解質膜（１６）、第２の強化膜（１８）および第２の電極（２０）の連続する積層体を得るように、第１の強化膜（１４）および第２の強化膜（１８）と、第１の電極（１２）および第２の電極（２０）と、高分子電解質膜（１６）とを配置するステップとを含む、燃料電池のための高分子電解質膜/電極アセンブリを製造するための方法に関する。
2020518980.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池のための高分子電解質膜/電極アセンブリを製造するための方法であって、
ａ）開口部（１４ａ）を規定する、外側エッジ（１４ｃ）および内側エッジ（１４ｂ）を備えた第１の強化膜（１４）を形成するステップと、
ｂ）前記第１の強化膜（１４）の前記開口部（１４ａ）を閉じる能力がある第１の電極（１２）を形成するステップと、
ｃ）外側エッジ（１８ｃ）および開口部（１８ａ）を規定する内側エッジ（１８ｂ）を備える第２の強化膜（１８）を形成するステップと、
ｄ）前記第２の強化膜（１８）の前記開口部（１８ａ）を閉じる能力がある第２の電極（２０）を形成するステップと、
ｅ）前記第１の強化膜（１４）および前記第２の強化膜（１８）の両方の前記開口部（１４ａ、１８ａ）を閉じる能力がある高分子電解質膜（１６）を形成するステップと、
ｆ）前記第１の電極（１２）、前記第１の強化膜（１４）、前記高分子電解質膜（１６）、前記第２の強化膜（１８）および前記第２の電極（２０）の連続する積層体を得るように、前記第１の強化膜（１４）および前記第２の強化膜（１８）と、前記第１の電極（１２）および前記第２の電極（２０）と、前記高分子電解質膜（１６）とを配置するステップであって、前記第１の強化膜（１４）の前記開口部（１４ａ）が、底部では前記第１の電極（１２）によってかつ最上部では前記高分子電解質膜（１６）によって密閉され、前記第２の強化膜（１８）の前記開口部（１８ａ）が、底部では前記高分子電解質膜（１６）によってかつ最上部では前記第２の電極（２０）によって密閉される、ステップと、
を含んでなることを特徴とする、方法。
【請求項２】
前記高分子電解質膜（１６）が、前記第１の強化膜（１４）および前記第２の強化膜（１８）の１つに、関係する強化膜の前記開口部（１４ａ、１８ａ）を密閉するような方法で固定される、ステップα）を、ステップｆ）より前に含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ステップｆ）より前に、前記第１の強化膜（１４）および前記第１の電極（１２）が、ステップβ１）において一緒に固定され、前記第１の強化膜（１４）の前記開口部（１４ａ）が、前記第１の電極（１２）によって密閉されることを特徴とする、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記ステップβ１）が、前記第１の電極（１２）を支持体上に置き、前記第１の強化膜（１４）を前記第１の電極（１２）の上に配置し、次いで前記第１の電極（１２）を前記第１の強化膜（１４）に固定することによって実行されることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
ステップｆ）より前に、前記第２の強化膜（１８）および前記第２の電極（２０）が、ステップβ２）において一緒に固定され、前記第２の強化膜（１８）の前記開口部（１８ａ）が、前記第２の電極（２０）によって密閉されることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記ステップβ２）が、前記第２の強化膜（１８）を支持体上に置き、前記第２の電極（２０）を前記第２の強化膜（１８）の上に配置し、次いで前記第２の電極（２０）を前記第２の強化膜（１８）に固定することによって実行されることを特徴とする、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記高分子電解質膜（１６）は、外側エッジ（１６ａ）が、前記第１の強化膜（１４）および前記第２の強化膜（１８）の内側エッジ（１４ｂ、１８ｂ）と前記外側エッジとの間に内接されるような大きさに形成されることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
アセンブリは、電極（１２、２０）だけ圧縮されて加熱される、かつそれらのすべてにおいて圧縮されて加熱されることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
アセンブリは、電極（１２、２０）を取り囲む環状ゾーンにおいて圧縮されて加熱され、オプションとして、強化膜の周囲に位置する複数の場所において、例えば加熱ポンチを使用して、固定するステップによって先行されることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
前記高分子電解質膜（１６）は、前記第１の電極（１２）および前記第２の電極（２０）が、前記高分子電解質膜（１６）の内側に内接されるような大きさに形成されることを特徴とする、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
-  支持膜（２６）の開口部（２６ｃ）を規定する、外側エッジ（２６ａ）および内側エッジ（２６ｂ）を有する前記支持膜（２６）を形成するステップであって、前記高分子電解質膜（１６）が、前記開口部（２６ｃ）内に嵌合することができるように、かつ前記第１の強化膜（１４）および前記第２の強化膜（１８）が、前記支持膜（２６）の全内側エッジ（２６ｂ）をカバーすることができるように、前記開口部（２６ｃ）は寸法を決められる、ステップと、
-  前記高分子電解質膜（１６）が、開口部（２６ｃ）内に内接され、内側エッジ（２６ｂ）が、前記第１の強化膜（１４）および前記第２の強化膜（１８）の前記内側エッジ（１４ｂ、１８ｂ）と前記外側エッジ（１４ｃ、１８ｃ）との間に挿入されるように、前記支持膜（２６）を配置するステップと、
を含むことを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
-  前記第１の電極の自由面（１２ｂ）を支持体（３０）上に配置するステップと、
-  内側エッジ（２６ｂ）が、前記第１の強化膜（１４）の全外側エッジ（１４ｃ）をカバーするように、前記支持膜（２６）を配置するステップと、
-  外側周囲エッジ（１８ｃ）が、前記支持膜（２６）の全内側エッジ（２６ｂ）をカバーするように、前記第２の強化膜（１８）を配置するステップであって、前記第２の電極（２０）の１つの自由表面（２０ｂ）が、前記高分子電解質膜（１６）の外向きにかつ反対側に面する、ステップと、
を含むことを特徴とする、請求項２、３、５のいずれか一項と請求項１１との組み合わせに記載の方法。
【請求項１３】
前記支持膜（２６）は、例えば金属フレーム（２８ａ、２８ｂ）によって支持されることを特徴とする、請求項１１または１２に記載の方法。
【請求項１４】
-  前記第１の電極（１２）の自由面（１２ｂ）を支持体（３０）上に配置するステップと、
-  前記第１の強化膜（１４）の前記開口部（１４ａ）を最上部において閉じるように、前記高分子電解質膜（１６）を配置するステップと、
-  外側周囲エッジ（１８ｃ）が、支持膜（２６）の全内側エッジ（２６ｂ）をカバーするように、前記第２の強化膜（１８）を配置するステップであって、前記第２の電極（２０）の１つの自由面（２０ｂ）が、前記高分子電解質膜（１６）の外向きにかつ反対側に面する、ステップと、
を含むことを特徴とする、請求項３および５の組み合わせに記載の方法。
【請求項１５】
前記高分子電解質膜（１６）は、例えば金属フレームによって支持されることを特徴とする、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記第１の強化膜（１４）および前記第２の強化膜（１８）の積層体または前記第１の強化膜（１４）、前記高分子電解質膜（１６）および前記第２の強化膜（１８）の積層体を排他的に備えるアセンブリの環状ゾーンを通って前記高分子電解質膜（１６）を取り囲む閉じた輪郭周囲カットアウト（３２）を作るステップを含むことを特徴とする、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
アセンブリが、前記高分子電解質膜（１６）ならびに前記第１の電極（１２）および前記第２の電極（２０）を取り囲む周囲ゾーン内にオリフィス（３４）を作るステップに従うことを特徴とする、請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
オリフィス（３４）が、カットアウト（３２）と前記高分子電解質膜（１６）との間に配置されることを特徴とする、請求項１２および請求項１３に記載の方法。
【請求項１９】
バイポーラプレートを前記第１の電極（１２）および前記第２の電極（２０）の片方の自由面（１２ｂ、２０ｂ）上に取り付けるステップを含むことを特徴とする、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
バイポーラプレートを前記第１の電極（１２）および前記第２の電極（２０）のもう一方の自由面（１２ｂ、２０ｂ）上に取り付けるステップを含むことを特徴とする、請求項１９に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池膜アセンブリの層を固定するための方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
PEMFCとして知られている、プロトン交換膜燃料電池は、「プロトン交換膜燃料電池」または「高分子電解質膜燃料電池」を表し、特に興味深い小型化特性を有する。各セルは、プロトンの通過だけを可能にし、電子の通過を可能にしない、高分子電解質膜を含む。膜は、MEAと呼ばれる膜/電極アセンブリを形成するために第１の側でアノードとかつ第２の側でカソードと接触している。
【０００３】
上記のアセンブリは一般に、アセンブリを支持するための強化膜が介在する状態で異なる膜および電極の連続する重ね合わせによって実行される。しかしながら、様々な要素の適切な相互位置決めを確実にするために、強化膜との高分子電解質膜の最適な位置決めを確実にすることが、必須である。１つの解決策は、連続して異なる要素を一緒にアセンブルすることができることになるロボット装置を使用することであるということになる。しかしながら、異なる厚さの単純な連続する積層体は、高価である、大量の活性膜の使用を必要とするので、十分ではない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明はより詳しくは、この問題に対する簡単で、効率的なかつ費用効率の高い解決策を提供することを目指す。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
この目的を達成するために、本発明は、次の、
ａ）外側エッジおよび開口部を区切る内側エッジを備える第１の強化膜を形成するステップと、
ｂ）第１の強化膜の開口部を閉じる能力がある第１の電極を形成するステップと、
ｃ）外側エッジおよび開口部を区切る内側エッジを備える第２の強化膜を形成するステップと、
ｄ）第２の強化膜の開口部を閉じる能力がある第２の電極を形成するステップと、
ｅ）第１および第２の強化膜の両方の開口部を閉じる能力がある高分子電解質膜を形成するステップと、
ｆ）第１の電極、第１の強化膜、高分子電解質膜、第２の強化膜および第２の電極の連続する積層体を得るように、第１および第２の強化膜、第１および第２の電極ならびに高分子電解質膜を配置するステップであって、第１の強化膜の開口部は、底部において第１の電極によってかつ最上部において高分子電解質膜によって密閉され、第２の強化膜の開口部は、底部において高分子電解質膜によってかつ最上部において第２の電極によって密閉される、ステップとを含む、燃料電池のための高分子電解質膜/電極アセンブリを製造するための方法を提案する。
【０００６】
本発明によると、本方法は、互いにアセンブルされるべき異なる膜を最初に形成することを提案し、それは、使用される材料の量をより良く最適化することを可能にする。
【０００７】
この出願では、用語「開口部」は、端部を有さないが、無限ではないという特性を有する閉じた輪郭を暗示する。同様に、用語「エッジ」は、端部を有さないが、無限ではないという特性を有する閉じた輪郭を指す。用語「開口部」に関連する用語「密閉される」は、開口部の通過が、前記開口部を閉じる要素を通るものであるということを示す。
【０００８】
それ故に、得られる膜/電極アセンブリは、それの内部に空間または空洞がない。実際には、第１の電極および第２の電極は、高分子電解質膜とそれぞれ接触している。
【０００９】
別の特徴によると、ステップｆ）より前に、本方法は、高分子電解質膜が、第１の強化膜および第２の強化膜の１つに、それが、関係する前記強化膜の開口部を密閉するような方法で固定される、ステップα）を含む。
【００１０】
電解質膜の固定のこの動作は、レーザ溶接によって有利に実行されてもよい。
【００１１】
それ故に、本発明によると、本方法は、第１の強化膜および第２の強化膜の１つを支持体上に置き、次いで高分子電解質膜を、それが前記膜の開口部を閉じるように、前記膜の開口部にわたって巻き戻すことにあってもよい。第２のステップでは、高分子電解質膜内のどんな折り目も、取り除かれ、その後のステップでは、高分子電解質膜の外側エッジが、例えばレーザ溶着によって、関係する強化膜の内側エッジに固定される。
【００１２】
特に、第１の強化膜および第１の電極は、ステップｆ）より前に、ステップβ１）において一緒に固定されてもよく、第１の強化膜の開口部は、第１の電極によって密閉される。
【００１３】
第１の強化膜および第１の電極のプリアセンブリは、異なる厚さをアセンブルすることをより容易にする。確かに、これらの２つの層はこうして、アセンブリのその他の層と同時にアセンブルされる。
【００１４】
ステップβ１）は、第１の電極を支持体上に置き、第１の強化膜を第１の電極の上に配置し、次いで第１の電極を第１の強化膜に固定することによって行われてもよい。固定することは、第１の強化膜への加熱要素の適用を伴うこともある。
【００１５】
第２の強化膜および第２の電極はまた、ステップｆ）より前に、ステップβ２）において一緒に固定されてもよく、第２の強化膜の開口部は、第２の電極によって密閉される。
【００１６】
ステップβ２）は、第２の強化膜を支持体上に置き、第２の電極を第２の強化膜の上に置き、次いで第２の電極を第２の強化膜に固定することによって行われてもよい。固定することは、第２の電極への加熱要素の適用を伴うこともある。
【００１７】
ステップα）は、高分子電解質膜が、第１の強化膜に固定される、ステップα１）または高分子電解質膜が、第２の強化膜に固定される、ステップα２）から成ることができる。ステップα１）は、ステップβ１）の前に行われてもよく、第１の電極は、第１の強化膜に対して高分子電解質膜の反対側に配置される。ステップα２）は、ステップβ２）の前に行われてもよく、第２の電極は、第２の強化膜に対して高分子電解質膜の反対側に配置される。それ故に、ステップβ１）およびステップβ２）は、高分子電解質膜が第１または第２の強化膜にすでに固定された状態で行われることが、理解される。
【００１８】
上で述べられたような膜および電極を固定するステップは好ましくは、形成された層の重ね合わせに適用される加熱ポンチを使用して実行される。加熱要素またはポンチは、膜がその化学成分に起因して加熱要素またはポンチにくっつくのを防止するために、膜と接触しないことが望ましい。こうするために、第１の電極または第２の電極に直接加熱要素またはポンチを適用することが好ましい。
【００１９】
本発明の好ましい構成では、本方法は、ステップβ２）の前に行われるステップα２）を含む。一実施形態では、ステップβ１）の終わりに得られるプリアセンブリは、第１の電極が、支持体に適用されるように、支持体上に置かれ、第１の強化膜は、第１の電極の上に配置される。後のステップでは、ステップβ２）の終わりに得られるプリアセンブリは、ステップβ１）の終わりに得られるプリアセンブリ上に重ね合わされ、アセンブリは、プレスの下に配置される。
【００２０】
高分子電解質膜は好ましくは、その外側エッジが、第１および第２の強化膜の内側エッジと外側エッジとの間に内接されるような大きさに形成され、こうして高価な高分子電解質膜の消費量を制限することを可能にする。
【００２１】
結果として得られるアセンブリは、層の積層体を一緒にしっかりと結合するように、電極にだけかつ全体として圧縮されて加熱されてもよい。
【００２２】
電極を圧縮しかつ加熱するステップは、実質的に電極と同一の仕方で寸法を決められるアセンブリの第１の圧縮ベースプレートを用いて実行されてもよい。第１の圧縮および加熱プレートは、第１のプレスのピストン上に取り付けられてもよい。
【００２３】
アセンブリは、電極を取り囲む環状ゾーンにおいて圧縮されて加熱されてもよい。この環状ゾーンは好ましくは、第１および第２の電極の外側エッジのすぐ外側から始まる。それは、第１および第２の強化膜の外側エッジの方へ外向きに延びることができる。この圧縮および加熱ステップは、環状形状を有する第２の圧縮および加熱ベースプレートを用いて行われてもよい。第２の圧縮および加熱プレートは、第２のプレスのピストン上に取り付けられてもよい。
【００２４】
好ましくは、圧縮および加熱は、最初にアセンブリの活性部分において膜を一緒に固定し、こうして強化膜、電極および高分子電解質膜のそれらの間でのどんな動きも回避するために、中央ゾーンにおいて、次いで環状ゾーンにおいて実行すべきである。
【００２５】
オプションとして、電極を圧縮しかつ加熱するステップは、その後に例えば強化膜の周囲に位置する複数の場所において加熱ポンチを使用して固定するステップが続いてもよい。このステップはまた、圧縮および加熱サイクルの終わりに開始され、同時にまたはそれの後に終了されてもよい。言い換えれば、加熱ポンチにより固定するステップは、環状ゾーンを加熱しかつ圧縮するステップに先行する。この固定するステップは、下側強化膜が曲がりかつそれ自体に折り返し、得られたアセンブリが不適合のために廃棄されるように仕向ける強化膜の二重厚さの形成につながるのを防止する。
【００２６】
第１および第２の電極ならびに高分子電解質膜を含む中央ゾーンおよび電極を取り囲む環状ゾーンの各々についての圧縮および加熱動作の分離は、接触している層（膜または電極または強化材）の各々の付着を確実にしながら、及ぼされる圧力および温度が、関係する層の構成要素に対してできる限り最善に適合されることを可能にする。この分離は、環状ゾーンが、高分子電解質膜の全層を含まない、すなわち、第１の強化膜、高分子電解質膜および第２の強化膜の重なりをいかなる場所においても含まない場合に特に興味深い。加えて、膜および電極の厚さは、異なるので、この分離は、全アセンブリにわたる同じ圧力および温度の適用を回避することによって圧力および温度の均一な分布を確実にする。膜の外側エッジにリセスを有する圧縮ベースプレートを製造することが可能なこともあるけれども、これは、非常にきつい製造公差を必要とすることになり、それは、必然的に非常に高価であることになるので、これは、膜および電極の小さい厚さを仮定すると機械加工によって達成することが非常に困難である。加えて、単一の圧縮ベースプレートの使用はまた、それらが異なる圧縮率を有するので、異なる層への圧力の均一な適用を保証することが不可能であるので、望ましくもないということに留意すべきである。
【００２７】
本発明の別の特徴によると、高分子電解質膜は、第１および第２の電極が、高分子電解質膜の内側に内接されるような大きさに形成される。
【００２８】
本方法はまた、次の、
-  外側エッジまたは輪郭および膜の開口部を規定する内側エッジまたは輪郭を有する支持膜を形成するステップであって、前記開口部は、高分子電解質膜が、前記開口部内に適合することができ、かつ第１の強化膜および第２の強化膜が、支持膜の全内側エッジをカバーすることができるような大きさに形成される、ステップと、
-  高分子電解質膜が、開口部内に内接され、内側エッジが、第１および第２の強化膜の内側エッジと外側エッジとの間に挿入されるように、支持膜を配置するステップとを含んでもよい。
【００２９】
上で述べられた方法は、高分子電解質膜が収容されてもよい開口部を有する支持膜を使用することによって高分子電解質膜の広範囲の使用を回避する。第１の電極／第１の強化膜／高分子電解質膜／第２の強化膜／第２の電極の多層構造に圧力を適用した後、支持膜は、このアセンブリが、維持され、後で取り扱われることが可能であることを確実にする。
【００３０】
-  高分子電解質膜が、第１の強化膜および第２の強化膜の１つに、それが、関係する前記強化膜の開口部を閉じるような方法で固定され、
-  第１の強化膜および第１の電極が、ステップｆ）より前に一緒に固定され、第１の強化膜の開口部が、第１の電極によって密閉され、かつ
-  第２の強化膜および第２の電極が、ステップｆ）より前に一緒に固定され、第２の強化膜の開口部が、第２の電極によって密閉されるとき、
本方法はまた、次の、
-  第１の電極の自由面を支持体上に配置するステップと、
-  内側エッジが、第１の強化膜の全外側エッジをカバーするように、支持膜を配置するステップと、
-  第２の電極の自由面が高分子電解質膜の外向きにかつ反対側に面する状態で、外側周囲エッジが、支持膜の全内側エッジをカバーするように、第２の強化膜を配置するステップとを含んでもよい。
【００３１】
第１の電極および第１の強化膜は、互いにプリアセンブルされ、第２の電極および第２の強化膜もまた、互いにプリアセンブルされ、高分子電解質膜は、強化膜の１つにプリアセンブルされるので、アセンブリは、限られた数のステップで実行することができるということが、理解される。
【００３２】
本方法によると、支持膜は、例えば金属でできているフレームによって支持されてもよく、それは、例えば磁気グリップ手段を装備した取り扱いアームによる取り扱いを容易にする。
【００３３】
-  第１の強化膜および第１の電極が、ステップｆ）より前に一緒に固定され、第１の強化膜の開口部が、第１の電極によって密閉され、かつ
-  第２の強化膜および第２の電極が、ステップｆ）より前に一緒に固定され、第２の強化膜の開口部が、第２の電極によって密閉されるとき、
本方法はまた、次の、
-  第１の電極の自由面を支持体上に配置するステップと、
-  強化膜の開口部１４ａを最上部において閉じるように、高分子電解質膜を配置するステップと、
-  第２の電極の自由面が高分子電解質膜の外向きにかつ反対側に面する状態で、外側周囲エッジが、支持膜の全内側エッジをカバーするように、第２の強化膜を配置するステップとを含んでもよい。
【００３４】
第１の電極および第１の強化膜が、互いにプリアセンブルされるので、アセンブリは、限られた数のステップで実行することができ、第２の電極および第２の強化膜もまた、互いにプリアセンブルされ、高分子電解質膜は、上で述べられた２つのプリアセンブリの間に配置されるということが、理解される。
【００３５】
この構成では、高分子電解質膜は、フレームの２つの対向するエッジの間に延び、フレームの周囲は、強化膜の外側エッジを取り囲む。フレームは、金属材料でできていてもよい。
【００３６】
本発明の実際の実施形態では、高分子電解質膜は、プロトン伝導性高分子でできている。例えば、それは、ポリスルホン、ポリエーテルケトンまたはポリフェニレンから成り、その上に例えばスルホン酸基などのプロトン伝導性基が、移植される。特に、全フッ素置換された線形主鎖およびスルホン酸基を有する側鎖から成る高分子が、使用されることになる。最もよく知られているものの中でも、Dupont et Nemoursの会社による名前NAFION（登録商標）の下でまたはDow Chemical、Asahi Glass、SolvayおよびGoreの会社による名前DOW（登録商標）、FLEMION（登録商標）、Aciplex（登録商標）、Aquivion（登録商標）もしくはGoreの下で市販されている膜である。第１および第２の強化膜は、例としてポリフッ化ビニル（PFA）、ポリエチレンテレフタレート（PET）またはポリエチレンナフタレート（PEN）でできていてもよい。
【００３７】
本方法の別の特徴によると、それは、第１および第２の強化膜の積層体または第１の強化膜、高分子電解質膜および第２の強化膜の積層体を排他的に備えるアセンブリの環状ゾーンを通って高分子電解質膜を取り囲む閉じた輪郭周囲切断を行うステップを含む。
【００３８】
本発明による方法を用いて得られる複数のアセンブリを備える燃料電池の動作のための冷却液および純ガスの通過を可能にするために、アセンブリは、少なくとも電極および好ましくは高分子電解質膜ならびに第１および第２の電極を取り囲む周囲エリア内に開口部を作るステップを受けてもよい。後者の場合、オリフィスは、高分子電解質膜を通り抜けず、それは、高分子電解質膜が、強化膜の内側のその全周囲上に制限されるので、膜と電極との間での冷却剤の寄生循環を防止する。
【００３９】
オリフィスは、前記カットアウトと高分子電解質膜との間に配置されてもよい。
【００４０】
別の特徴によると、本方法は、第１の電極および第２の電極の片方の自由面上に第１のバイポーラプレートを取り付けるステップを含む。本方法は、第１の電極および第２の電極のもう一方の１つの自由面上に第２のバイポーラプレートを取り付けるステップを含んでもよい。後者の構成では、第１および第２の電極の自由面は、バイポーラプレートでカバーされる。
【００４１】
前記アセンブリの外側に電極を有する、すなわち高分子電解質膜と電極との間に強化膜を有する、以前のアセンブリは、少なくとも１つのバイポーラプレートまたは両方のバイポーラプレートが第１および第２の電極の自由面と直接接触して取り付けられることを可能にし、こうして各バイポーラプレートと電極との間のギャップのない接触を確実にする。このようにして、電極を通じてのより良いガス交換を保証することが可能であり、それは、燃料電池のエネルギー効率を改善することに寄与する。
【００４２】
添付の図面を参照して限定されない例として与えられる、次の記述を読むことで、本発明は、より良く理解されることになり、本発明の他の詳細、特徴および利点は、すぐに明らかなことになる。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】本発明の方法に従って得られる電極-高分子電解質膜-電極アセンブリの概略図である。
【図２】燃料電池のための高分子電解質膜を備える多層構造ローラの概略斜視図である。
【図３】図１による電極-高分子電解質膜-電極アセンブリを形成するための異なる膜のアセンブリを表す図である。
【図４】図３に見られる層または厚さのスタッキングを例示する図である。
【図５】本発明の方法に従って得られる別の電極-高分子電解質膜-電極アセンブリの概略図である。
【図６】図５による電極-高分子電解質膜-電極アセンブリを形成するための異なる膜のアセンブリを表す図である。
【図７】図５のアセンブリおよび前記アセンブリをカバーするバイポーラプレートの概略説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００４４】
まず初めに、図１について言及がなされ、それは、下から上に連続する要素、
-  燃料電池内でアノードを形成する能力がある第１の電極１２または下側電極と、
-  第１の膜１４または下側強化膜と、
-  プロトン伝導を確保する高分子電解質膜１６と、
-  第２の膜１８または上側強化膜と、
-  燃料電池内でカソードを形成する能力がある第２の電極２０または上側電極とを備える、MEAと呼ばれる高分子電解質膜/電極アセンブリ１０を表す。
【００４５】
図１では、上で述べられた異なる層は、互いに接触しており、前記層間のギャップは、現実のアセンブリ内には存在しないということを理解すべきである。
【００４６】
図２は、第１の保護フィルム２２と第２の保護フィルム２４との間に挿入された高分子電解質膜１６のストリップを有する多層構造ストリップを備えるロール２１を示す。
【００４７】
第１の電極１２および第２の電極２０は、例えば長方形の形状（図４）の、膜の形である。第１の電極１２および第２の電極２０の各々は、２つの層、すなわちプラチナなどの触媒を統合するバインダを含む第２の触媒層がその上に堆積される、炭素織物でできた第１の層を備える。第１の拡散層は、約２００μｍの厚さを有することができ、第２の層は、約数十ミクロンの厚さを有することができる。バインダは、高分子電解質膜１６のそれに似たまたはそれと同一の化学成分を有してもよい。
【００４８】
第１の電極１２および第２の電極２０は、開口部を有さず、電極１２、２０の外側周囲または外側輪郭を規定する外側エッジ１２ａ、２０ａを含む。第１の電極１２および第２の電極２０は、同じ形状および寸法を有することができ、その結果第１の電極１２および第２の電極２０は、互いに完全に置き換え可能である。
【００４９】
図１において、また図３においても示されるアセンブリでは、各電極１２、２０は、自由面１２ｂ、２０ｂ、および高分子電解質膜１６と接触する面１２ｃ、２０ｃを備える。自由面１２ｂ、２０ｂは、第１の層または拡散層の面であり、高分子電解質膜と接触する面１２ｃ、２０ｃは、電極の第２の層の面である。それ故に、自由面１２ｂ、２０ｂは、高分子電解質膜１６と反対側の方向に向いている。
【００５０】
第１の強化膜１４および第２の強化膜１８は、内側エッジ１４ｂ、１８ｂによって区切られる中央開口部１４ａ、１８ａをそれぞれ有する。それらはまた、それらの周囲または外側輪郭を区切る外側周囲エッジ１４ｃ、１８ｃも含む。第１の強化膜１４および第２の強化膜１８は、同じ形状および寸法を有することができ、その結果第１の強化膜１４および第２の強化膜１８は、全体として互いに置き換え可能である。
【００５１】
第１の強化膜１４の開口部１４ａおよび第２の強化膜１８の開口部１８ａならびに電極１２、２０は、第１の電極１２が、それを閉じるために第１の強化膜１４の開口部１４ａを完全にカバーすることができ、第２の電極２０が、それを閉じるために第２の強化膜１８の開口部１８ａを完全にカバーすることができるような大きさに形成される。
【００５２】
高分子電解質膜１６またはプロトン交換膜は、実質的に長方形の形状を有し、開口部を有さない。それは、膜１６の外側周囲または外側輪郭を区切る外側エッジ１６ａを含む。図１および図３に示されるように、高分子電解質膜１６は、第１の電極１２および第２の電極２０が、高分子電解質膜１６の内側に内接されるような大きさに形成される。実際には、高分子電解質膜１６は、第１の電極１２および第２の電極２０の表面よりも大きい表面積を有する。
【００５３】
図３に示されるように、燃料電池アセンブリを作るために、支持膜２６が、第１の強化膜１４と第２の強化膜１８との間に挿入される。後で容易に理解されることになるように、輸送膜とまた記述されてもよい、この支持膜２６は、支持膜の外側輪郭を形成する外側エッジ２６ａおよび支持膜２６内に作られる中央開口部２６ｃを区切る内側エッジ２６ｂを含む。支持膜２６の外側エッジ２６ａは、フレームを形成する２つの金属部品２８ａ、２８ｂの間でクランプされる。それ故に、支持膜２６は、任意の適切な手段によって、例えばネジ留めによって、互いに固定される２つの剛性フレームを用いて容易に取り扱うことができる。
【００５４】
図３および図４に示されるように、支持膜２６の開口部２６ｃは、高分子電解質膜１６が、前記開口部２６ｃ内に適合することができ、かつ第１の強化膜１４の外側エッジ１４ｃおよび第２の強化膜１８の外側エッジ１８ｃが、支持膜１６の全内側エッジ２６ｂをカバーすることができるような大きさに形成される。このようにして、環状空間が、高分子電解質膜１６の外側エッジ１６ａと支持膜２６の内側エッジ２６ｂとの間の接続部に生成される。
【００５５】
膜の上述のスタッキングを達成するために、例えば連続してだが必ずしもではなく、次の、
-  その自由面１２ｂが、支持体３０と接触するように、第１の電極１２を配置するステップと、
-  開口部１４ａが、底部において第１の電極１２によって密閉されるように、第１の電極１２の上に第１の強化膜１４を配置するステップと
-  支持膜２６の内側エッジ２６ｂが、第１の強化膜１４の外側エッジ１４ｃをカバーするように、フレーム２８ａ、２８ｂを配置するステップと
-  第１の強化膜１４の開口部１４ａを最上部において閉じるように、支持膜２６の開口部２６ｃ内に高分子電解質膜１６を配置するステップであって、高分子電解質膜のエッジ１６ａは、第１の強化膜１４の内側エッジ１４ｂに面している、ステップと、
-  外側エッジ１８ｃが、支持膜２６の内側エッジ２６ｂをカバーするように、第２の強化膜１８を配置するステップであって、第２の強化膜１８の内側エッジ１８ｂは、高分子電解質膜１６の全外側エッジ１６ａにわたって適用される、ステップと、
-  外側エッジ２０ａが、第２の強化膜１８の全内側エッジ１８ｂに適用するように、第２の強化膜１８の上に第２の電極２０を配置するステップとを実行することによってアセンブリを製造することが可能である。
【００５６】
これらのステップのいくつかは、いくつかの他のステップの前もしくは後に行われてもよく、または上で示された順序で行われてもよいということが理解される。
【００５７】
いくつかの膜１４、１６、１８および電極１２、２０を一緒にプリアセンブルすることによって異なる方法で異なる層をアセンブルすることがなお可能である。
【００５８】
それ故に、第１のアセンブリは、第１の電極１２を第１の強化膜１４とプリアセンブルし、固定することによって構成されてもよく、第１の電極１２の自由面１２ｂは、第１の強化膜１４の反対側に配置される。第２のアセンブリはまた、高分子電解質膜１６を第２の強化膜１８および第２の電極２０とプリアセンブルしかつ固定することによって構成されてもよい。
【００５９】
第２のアセンブリは、次の通りに得られてもよい。初めに、第２の強化膜１８が、高分子電解質膜１６のロール２２を支持することができるアセンブリステーションの支持体上に置かれる。高分子電解質膜１６が、第１の保護フィルム２２および第２の保護フィルム２４から分離され、それが、第２の強化膜１８の開口部をカバーするまで引っ張られる。高分子電解質膜１６内のどんな折り目も、次いで取り除かれる。
【００６０】
最後に、その後のステップにおいて、高分子電解質膜１６の外側エッジ１６ａが、第２の強化膜１８の内側エッジ１８ｂに固定される。
【００６１】
この固定するステップは、第２の強化膜１８の内側エッジ１８ｂ上への高分子電解質膜１６の第１の閉じた輪郭のレーザ溶接によって、次いで第２の強化膜１８の内側エッジ１８ｂ上への高分子電解質膜１６の第２の閉じた輪郭のレーザ溶接によって実行されてもよく、第２の輪郭は、第１の輪郭を取り囲む。第１の溶接輪郭を作るときのレーザのパワーは、高分子電解質膜１６が第２の強化膜１８にそれを切断することなく固定されることを可能にするようなものである。第２の輪郭の実現は、電解質膜１６だけの切断を、すなわち第２の強化膜を切断することなく可能にしながら、第２の強化膜１８上への高分子電解質膜１６の溶接を可能にするのに十分である。単一の閉じた輪郭はまた、電解質膜を強化膜と溶接し、同時に高分子電解質膜を切断するために使用されることもあり得るということに留意すべきである。
【００６２】
いったん高分子電解質膜１６および第２の強化膜１８を備えるサブアセンブリが、形成されたならば、第２の電極２０は、第２の電極２０が、第２の強化膜１８の開口部１８ａを閉じるように、第２の強化膜１８の開口部上にアセンブルされ、第２の電極２０の自由面２０ｂは、高分子電解質膜１６の反対側に向いている。
【００６３】
上で述べられたように第１および第２のアセンブリを得た後、第１のアセンブリは次いで、支持体３０上に堆積され、第１の電極１２の自由面１２ｂは、支持体３０と接触する。支持膜２６を支持するフレーム２８ａ、２８ｂは、支持膜２６の開口部２６ｃが、底部において第１のアセンブリによって密閉されるように、第１の強化膜１４の上に配置され、支持膜２６の内側エッジ２６ｂは、第１の強化膜１４の全外側エッジ１４ｃにわたって適用される。第２のアセンブリは次いで、高分子電解質膜１６が、支持膜２６の開口部２６ｃ内に適合するように、フレーム２８ａ、２８ｂの上に適用され、第２の強化膜１８の外側エッジ１８ｃは、支持膜２６の全内側エッジ２６ｂにわたって適用される。
【００６４】
上述の支持体３０は、プレスの静的支持体とすることができる。
【００６５】
図３に示されるようなアセンブリを得た後、１つまたは複数の加圧および加熱動作が、膜１４、１６、１８および電極１２、２０の接触面を局所的に溶解するために実行される。
【００６６】
これをするために、第１の加圧および加熱動作は、電極１２、２０だけかつそれらのすべてについて実行される。この第１の加圧および加熱ゾーンは、図４では点線のハッチングによって表され、また図１では、参照記号Ｚ１によっても表される。この第１の動作は、その後に電極１２、２０を取り囲む環状ゾーンにおける第２の加圧および加熱動作が続き、この環状ゾーンは、支持膜２６の内側エッジ２６ｂと第１の電極１２および第２の電極２０の外側エッジ１２ａ、２０ａとの間である。好ましくは、環状ゾーンは、第１の電極１２および第２の電極２０の外側エッジ１２ａ、２０ａの外側からすぐ始まる。この第２の加圧および加熱ゾーンは、図４では実線のハッチングによって表され、また図１では参照記号Ｚ２によっても表される。環状ゾーンは、第１の強化膜１４および第２の強化膜１８の外側エッジ１４ｃ、１８ｃへ外向きに延びる。上で述べられた２つの加圧および加熱動作ならびに支持膜２６の開口部２６ｃ内に内接される高分子電解質膜１６の使用は、高分子電解質膜１６が強化膜１４、１８と電極１２、２０との間に制限されることを可能にする。
【００６７】
上述の加圧および加熱動作は、２つの別個のプレスを用いてまたは単一のプレスを用いて実行されてもよい。しかしながら、２つのプレスの使用は、関係するゾーンの各々に及ぼされる温度および圧力のより良い制御を可能にする。
【００６８】
また、支持膜と関連するフレームは、第１のプレスから第２のプレスへのAMEアセンブリの輸送を可能にすることも、理解される。それはまた、例えばレーザを使用する、切断ステーションへのアセンブリの輸送も可能にする。
【００６９】
切断は、第１の強化膜１４および第２の強化膜１８の積層体を排他的に備えるアセンブリの環状ゾーンを通って高分子電解質膜１６を取り囲む閉じた輪郭を有する周囲切断部３２を作ることにある（図１）。穴３４はまた、前記周囲カットアウト３２と高分子電解質膜の外側エッジ１６ａとの間に提供されてもよく、これらのオリフィス３４は、冷却液および純ガス（Ｈ２およびＯ２）の通過を目的としている。
【００７０】
図を参照して具体的に述べられないけれども、本発明はまた、図３のアセンブリが、第１の強化膜１４にプリアセンブルされるが、もはや第２の強化膜１８にはプリアセンブルされない高分子電解質膜１６を用いて製造される、方法にも関する。
【００７１】
また、図に示されない一実施形態では、高分子電解質膜１６は、支持膜２６の内側エッジ２６ｂまで延びることもあり得る。この場合、周囲カットアウト３２ならびにオリフィス３４は次いで、電極を取り囲み、第１の強化膜１４、高分子電解質膜１６および第２の強化膜１８を備える厚さを通る環状ゾーン内に作られる。
【００７２】
図５は、以下に述べられる方法を用いて実行されてもよい第２のアセンブリ１１を示す。異なる膜のスタッキングは、図１を参照して述べられたものと同一である。しかしながら、この図に示されるアセンブリは、「アンチウィッキング」機能を果たさない、すなわち高分子電解質膜は、図１を参照して説明されたように、第１の強化膜１４と第２の強化膜１８との間に制限されず、第１の強化膜１４と第２の強化膜１８との間のどこにでも延びる。実際には、高分子電解質膜１６だけが、図１を参照して述べられるアセンブリとは異なる。図５に示されるアセンブリを作るために、第１および第２のアセンブリが、図３を参照して上で述べられたように得られる。第１のアセンブリは次いで、支持体３０上に堆積され、第１の電極１２の自由面１２ｂは、支持体３０と接触する（図６）。２つの、好ましくは長方形の部品３６ａ、３６ｂによって形成される金属フレーム３６は、高分子電解質膜１６の外側エッジ１６ａをクランプする。高分子電解質膜１６を支持するフレーム３６ａ、３６ｂは、高分子電解質膜１６が、第１の強化膜１４の開口部１４ａを最上部において閉じるように、第１の強化膜１４の上に配置される。第２のアセンブリは次いで、第２の強化膜１８が、高分子電解質膜１６に適用されるように、フレーム３６ａ、３６ｂの上に適用される。加圧および加熱ステップは、図３および図４を参照して上で述べられたそれらと同様である。この構成では、環状ゾーンＺ２は、第１の強化膜１４、高分子電解質膜１６および第２の強化膜１８の積層体を含む。ゾーンＺ１およびＺ２を加圧した後、切れ目が、上で述べられたものと同様の方法で作られる。
【００７３】
オプションとして、電極を圧縮しかつ加熱するステップは、その後に例えば強化膜１４、１８の周囲に位置する複数の場所３８において加熱ポンチを使用して固定するステップが続いてもよい。このステップはまた、圧縮および加熱サイクルの終わりに開始されてもよく、同時にまたはそれの後に終了されてもよい。言い換えれば、加熱ポンチにより固定するステップは、環状ゾーンを加熱しかつ圧縮するステップに先行する。この固定するステップは、下側強化膜１４が曲がりかつそれ自体に折り返し、上で開示された設備１を用いて得られるアセンブリ１０またはアセンブリ１１が不適合のために廃棄されるように仕向ける強化膜１４の二重厚さの形成につながるのを防止する。
【００７４】
図７は、図６との関連でなされた記述がまた、図１０のアセンブリにも当てはまるように、図１におけるアセンブリ１０の両側にまた配置されてもよい２つのバイポーラプレートの間に配置される図５におけるアセンブリ１１を表す。それ故に、見られるように、第１のバイポーラプレートＰ１は、第１の電極１２の自由面１２ｂ上に取り付けられ、第２のバイポーラプレートＰ２は、第２の電極２０の自由面２０ｂ上に取り付けられる。第１のバイポーラプレートＰ１および第２のバイポーラプレートＰ２は、燃料電池の動作原理に従ってガス循環のためのチャンネルＣを規定するように、第１および第２の電極１２、２０の自由面１２ｂ、２０ｂによって密閉される溝をそれぞれ備える。
【００７５】
外部に配置された電極を有する、図１に関連するアセンブリ１０または図５に関連するアセンブリ１１を得ることは、第１および第２のプレートＰ１、Ｐ２との第１および第２の電極１２、２０の自由面１２ｂ、２０ｂの最適接触を確実にし、それ故に燃料電池のこれらの２つの部品の間に空間がないことを確実にする。より良いガス気密性は、第１および第２のバイポーラプレートＰ１、Ｐ２ならびに第１および第２の電極１２、２０の各々の間で達成される。冷却液および純ガス（Ｈ２およびＯ２）のオリフィス３４もまた、第１および第２のバイポーラプレートＰ１、Ｐ２を通り抜ける。
【符号の説明】
【００７６】
１０  高分子電解質膜/電極アセンブリ、アセンブリ
１１  第２のアセンブリ、アセンブリ
１２  第１の電極、下側電極
１２ａ  外側エッジ
１２ｂ  自由面
１２ｃ  高分子電解質膜と接触する面
１４  第１の強化膜、下側強化膜
１４ａ  開口部
１４ｂ  内側エッジ
１４ｃ  外側エッジ
１６  高分子電解質膜
１６ａ  外側エッジ
１８  第２の強化膜、上側強化膜
１８ａ  開口部
１８ｂ  内側エッジ
１８ｃ  外側エッジ
２０  第２の電極、上側電極
２０ａ  外側エッジ
２０ｂ  自由面
２０ｃ  高分子電解質膜と接触する面
２１  ロール
２２  第１の保護フィルム
２４  第２の保護フィルム
２６  支持膜
２６ａ  外側エッジ
２６ｂ  内側エッジ
２６ｃ  開口部
２８ａ  金属部品、フレーム
２８ｂ  金属部品、フレーム
３０  支持体
３２  切断部、カットアウト
３４  穴、オリフィス
３６  金属フレーム
３６ａ  部品、フレーム
３６ｂ  部品、フレーム
Ｃ  チャンネル
Ｐ１  第１のバイポーラプレート
Ｐ２  第２のバイポーラプレート
Ｚ１  第１の加圧および加熱ゾーン
Ｚ２  第２の加圧および加熱ゾーン
【図１】
2020518980.tif 000003
【図２】
2020518980.tif 000004
【図３−４】
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【図５】
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【図６】
2020518980.tif 000007
【図７】
2020518980.tif 000008
【国際調査報告】
2020518980.tif 000009
2020518980.tif 000010
2020518980.tif 000011
2020518980.tif 000012
2020518980.tif 000013
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