(57)【要約】  ナフチリジン化合物、及びＨＰＫ１の阻害剤としてのそれらの使用について記述される。化合物は、ＨＰＫ１依存性障害の治療及び免疫応答の増強において有用である。ＨＰＫ１を阻害する方法、ＨＰＫ１依存性障害を治療する方法、免疫応答を増強するための方法、及びナフチリジン化合物を調製するための方法も記述される。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉの化合物：
2020512974.tif 001425
又はその薬学的に許容される塩［式中、
Ｒ１は、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、−Ｃ≡Ｃ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−Ｃ≡Ｃ−（Ｃ６−１０アリール）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロシクリル）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ６−１０アリール）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ３−９シクロアルキル）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロシクリル）、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２４Ｒ２５、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ２６、−Ｃ（＝ＮＲ２９）Ｒ２７、−Ｃ（＝ＮＲ２９）ＮＲ２４Ｒ２５、−Ｃ（＝ＮＯＲ２９）Ｒ２７、シアノ、水素、ハロゲン、−Ｒ２４Ｒ２５、−ＮＲ２８Ｃ（Ｏ）Ｒ２７、−ＮＲ２８Ｃ（Ｏ）ＮＲ２４Ｒ２５、−ＮＲ２８Ｃ（Ｏ）ＯＲ２６、−ＮＲ２８Ｓ（Ｏ）Ｒ２９；−ＮＲ２８ＳＯ２Ｒ２９、−ＮＲ２８ＳＯ２ＮＲ２４Ｒ２５、−ＯＲ２６、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ２７、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２４Ｒ２５、−Ｓ（Ｏ）Ｒ２９；−ＳＯ２Ｒ２９、又は−ＳＯ２ＮＲ２４Ｒ２５であり；
式中、Ｒ１のＣ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、Ｒ１のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
式中、Ｒ１のＣ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルは、前記置換基のうちの２つと一緒になって、置換されていてもよい二環式を形成することができ；
ここで、前記シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができ；
各Ｒｊ’は、独立して、水素又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
各Ｒ２４及びＲ２５は、独立して、水素又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；又は、Ｒ２４及びＲ２５は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１から４個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ２６、Ｒ２７及びＲ２８は、独立して、水素又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
各Ｒ２９は、独立して、置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
Ｒ１’は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、又はハロゲンであり、ここで、前記アルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール及びヘテロアリールは、１、２、３、４又は５個の置換基で置換されていてもよく；（ただし、Ｒ１とＲ１’の少なくとも一方が水素以外であることを条件とする）；
Ｒ２は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−又はＤであり；
Ａは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、（Ｃ３−７シクロアルキル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ６−１０アリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロシクリル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、−ＮＲｇＲｈ又は−ＯＲｈであり；
式中、ＡのＣ１−６アルキル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
Ｒｇは、Ｈ、又はヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；−ＣＨＦ２及び−ＣＦ３からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
Ｒｈは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、（Ｃ３−７シクロアルキル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ６−１０アリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）−（Ｃ１−６アルキレン）−であり；
式中、ＲｈのＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
Ｄは、Ｈ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、（Ｃ３−７シクロアルキル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ６−１０アリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロシクリル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、又は（Ｃ３−７シクロアルキル）−Ｓ（Ｏ）２−であり；
式中、ＤのＣ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、ＤのＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
式中、異なる原子に結合した２個の置換基は、それらが結合した原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し、ここで、前記二環式又は三環式は置換されていてもよく；かつ、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができ；
かつ、Ｒ２’は、Ｈ又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルである］。
【請求項２】
Ｒ１が、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルである、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
Ｒ１が、
2020512974.tif 001426
2020512974.tif 001427
［これらの各々は置換されていてもよい］からなる群から選択される、請求項２に記載の化合物。
【請求項４】
Ｒ１が、
2020512974.tif 001428
［これらの各々は置換されていてもよい］からなる群から選択される、請求項２に記載の化合物。
【請求項５】
Ｒ１が、
2020512974.tif 001429
［式中、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８は、各々独立して、
ｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、及びＣ３−９シクロアルキル［ここで、前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、及びシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ’、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ”、及び−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ”［式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよい］；
ｉｉ．ＮＲａＲｂ−Ｃ（Ｏ）−［式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり、ここで前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、又は−ＣＦ３で置換されていてもよい］；
ｉｉｉ．Ｃ１−６アルコキシ；
ｉｖ．ハロゲン；
ｖ．シアノ；
ｖｉ．ヒドロキシル；
ｖｉｉ．アミノ；
ｖｉｉｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｉｘ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｘ．−ＮＲｃＣ（Ｏ）Ｒｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｉ．−ＣＦ３；
ｘｉｉ．−ＣHＦ２；
ｘｉｉｉ．−ＳＯ２Ｒ’［式中、Ｒ’は、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｉｖ．−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”［式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｖ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｃＲｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｖｉ．−Ｃ（Ｏ）ＯＲｅ［式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである］；
ｘｖｉｉ．Ｃ３−５ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、−（Ｃ１−６アルキル）（Ｃ６−１０アリール）、又はＣ２−９ヘテロアリール［ここで、前記ヘテロシクリル、アリール、又はヘテロアリールは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、又は−Ｃ（Ｏ）ＯＲｅ［式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである］で置換されていてもよい］；
ｘｖｉｉｉ．−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）；
ｘｉｘ．−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）ｋ’Ｒ”［式中、ｋ’は１又は２であり、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、Ｒ１のＣ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルは、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの２つと一緒になって、二環式を形成することができ；
ここで、前記アリール、ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と共に、カルボニルを形成することができる］
である、請求項４に記載の化合物。
【請求項６】
Ｒ１が、
2020512974.tif 001430
である、請求項５に記載の化合物。
【請求項７】
Ｒ１が、
2020512974.tif 001431
である、請求項６に記載の化合物。
【請求項８】
Ｒ１が、
2020512974.tif 001432
［式中、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシル、アミノ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルコキシ、及びモノ（Ｃ１−６アルキル）アミノからなる群から選択され；又は、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの２つが二環式を形成することができる］である、請求項７に記載の化合物。
【請求項９】
Ｒ６がＣ１−６アルキルであり；Ｒ７が、水素、アミノ、又はモノ（Ｃ１−６アルキル）アミノであり；Ｒ８が、水素、ヒドロキシル、又はＣ１−６アルコキシであり；又は、Ｒ６とＲ７が一緒になって二環式を形成し；又は、Ｒ７とＲ８が一緒になって二環式を形成する、請求項８に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｒ６が、メチルである、請求項９に記載の化合物。
【請求項１１】
Ｒ７がアミノである、請求項９又は１０に記載の化合物。
【請求項１２】
Ｒ１が、
2020512974.tif 001433
である、請求項１０に記載の化合物。
【請求項１３】
Ｒ２が−Ａ−Ｃ（Ｏ）−である、請求項１から１２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１４】
Ａが、
ｉ．（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−［式中、ｊは１又は０であり；ここで、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、１、２、３又は４個のＲ５で置換されていてもよく、式中、Ｒ５は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、−（Ｃ１−６アルキル）−ＮＨＣ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）、アミノ、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、アセチル、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、Ｃ１−６アルコキシ、ＣＨ３ＣＯ２−（Ｃ１−６アルキル）−、−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ”、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル−Ｃ（Ｏ）−、及びＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ−からなる群から選択され、
ここで、前記Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、及びＣ６−１０アリールは、Ｃ１−６アルキル又は（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−で置換されていてもよく、ここで、前記（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−は、アミノで置換されていてもよく、
式中、いかなる場合においても、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、
式中、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、又は、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれが結合している窒素と一緒になって、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−４シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２又はヒドロキシルで置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキルを形成することができ；
かつ、ｋは１又は０であり；
あるいは、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、２個のＲ５と一緒になって二環式又はスピロ環を形成し、ここで、異なる炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と共に、二環式を形成するか、又は、同じ炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と共に、スピロ環を形成し、ここで、前記二環式環又はスピロ環は、１、２、３又は４個の上記のＲ５で置換されていてもよい］；
ｉｉ．−ＮＲｇＲｈ［式中、
Ｒｇは、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［ここで、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；−ＣＨＦ２及び−ＣＦ３からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよい］であり；
Ｒｈは、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［ここで、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、又はＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’はそれぞれ独立して、水素又は分岐若しくは直鎖Ｃ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
及び、
ｂ．（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−［式中、ｍは１又は０であり；前記シクロアルキル、ヘテロアリール、アリール又はヘテロシクリルは、１又は２個のＲ５’で置換されていてもよく、
式中、Ｒ５’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、及びＮＲｉＲｊ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ’−からなる群から選択され、
式中、Ｒｉ及びＲｊは、独立して、水素及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｋ’は１又は０である］
からなる群から選択される］；
ｉｉｉ．Ｒ９−（Ｃ１−６アルキル）−［式中、Ｒ９は、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、−ＮＲｏＲｐ、ＮＲｏ’Ｒｐ’−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され；式中、Ｒｏ、Ｒｐ、Ｒｏ’及びＲｐ’は、それぞれ独立して、水素又は、分岐若しくは直鎖Ｃ１−６アルキルである］；
ｉｖ．Ｂ−（Ｃ１−６アルキル）ｔ−［式中、Ｂは、Ｃ３−９ヘテロアリール又はＣ３−７ヘテロシクリルであり、ここで、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−３個のヘテロ原子を有し；前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｒ１０、Ｒ１０’及びＲ１０”のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ３−４シクロアルキル［ここで、前記アルキル又はシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｑＲｒ又は−ＮＲｑＣ（Ｏ）Ｒｒ［式中、Ｒｑ及びＲｒは独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＨＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｓＲｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；及び
ｍ．−ＮＲｓＣ（Ｏ）Ｒｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、ｔは１又は０である］；
ｖ．（Ｃ６−１０アリール）ｑ’-（Ｃ１−６アルキル）ｎ−Ｏ−又は（Ｃ２−７ヘテロシクリル）−Ｏ−［式中、前記アリール又はヘテロシクリルは、Ｒ１１、Ｒ１２、及びＲ１３のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アセチル、及びＮＲｕＲｖ−［式中、Ｒｕ及びＲｖは、それぞれ独立して、Ｈ又は分岐若しくは直鎖Ｃ１−６アルキルである］からなる群から選択され；ここで、前記ヘテロシクリル（存在する場合）に組み込まれた硫黄は、１個の酸素と一緒になってスルホキシドを形成することができ、又は２個の酸素と一緒になってスルホンを形成することができ；
ｎとｑ’のいずれかが１であることを条件として、ｎは、１又は０、ｑ’は１又は０である］；
あるいは
ｖｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン［ここで、前記アルキル、アルケニル、及びアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、又は−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”で置換されていてもよく、式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
である、請求項１３に記載の化合物。
【請求項１５】
Ａが、（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−、（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−、（Ｃ６−１０アリール）ｑ’-（Ｃ１−６アルキル）ｎ−Ｏ−、又は（Ｃ２−７ヘテロシクリル）−Ｏ−［式中、前記シクロアルキル、アルキル、アリール又はヘテロシクリルは、置換されていてもよく；ｊは１又は０であり；ｎとｑ’のいずれか一方が１であることを条件として、ｎは１又は０であり、ｑ’は１又は０である］である、請求項１４に記載の化合物。
【請求項１６】
Ａが、置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキルである、請求項１３に記載の化合物。
【請求項１７】
Ｒ２が、
2020512974.tif 001434
［式中、ｖは、０、１、２又は３であり；
Ｒ５は、いかなる場合においても、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、−（Ｃ１−６アルキル）−ＮＨＣ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）、アミノ、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、アセチル、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、Ｃ１−６アルコキシ、ＣＨ３ＣＯ２−（Ｃ１−６アルキル）−、−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ”、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル−Ｃ（Ｏ）−、及びＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ−からなる群から選択され、
式中、前記Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、及びＣ６−１０アリールは、Ｃ１−６アルキル又は（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−で置換されていてもよく、式中、前記（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−は、アミノで置換されていてもよく、
式中、いかなる場合においても、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、
式中、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立して、水素及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、あるいはＲｅ及びＲｆは、それぞれが結合している窒素と一緒になって、（例えば、分岐若しくは直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−４シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２又はヒドロキシルで）置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキルを形成することができ；
ｋは１又は０である］
である、請求項１から１２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１８】
Ｒ５が、いかなる場合においても、独立して、Ｃ１−６アルキル、フルオロ、シアノ、ＮＨ２−Ｃ（Ｏ）−、アルキル−（Ｃ１−６）アルコキシ−、Ｃ２−９ヘテロアリール、及びシアノ（Ｃ１−６）アルキル［式中、各アルキル及びＣ２−９ヘテロアリールは置換されていてもよい］からなる群から選択される、請求項１７に記載の化合物。
【請求項１９】
少なくとも１つのＲ５がＣ１−６アルキルである、請求項１８に記載の化合物。
【請求項２０】
少なくとも１つのＲ５がメチルである、請求項１９に記載の化合物。
【請求項２１】
Ｒ５の１つが、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールである、請求項１９又は２０に記載の化合物。
【請求項２２】
前記置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールが、置換されていてもよいピラゾールである、請求項２１に記載の化合物。
【請求項２３】
前記置換されていてもよいピラゾールが、
2020512974.tif 001435
［式中、波線はシクロプロピル環への結合点を示し；式中、ＲＢ１はＣ１−６アルキルである］である、請求項２２に記載の化合物。
【請求項２４】
Ｒ２が、
2020512974.tif 001436
である、請求項１８に記載の化合物。
【請求項２５】
Ｒ２がＤである、請求項１から１２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２６】
Ｄが、
ｉ．（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、又は（Ｃ３−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−［式中、前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；前記アリール、シクロアルキル又はヘテロアリールは、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの１、２、３又は４つで置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ２−６アルケニル［ここで、前記アルキル又はアルケニルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノＣ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｗＲｘ、及び−ＮＲｗＣ（Ｏ）Ｒｘ［式中、Ｒｗ及びＲｘは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］からなる群からから独立して選択される１−４個の置換基で置換されていてもよく；異なる原子に結合したＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの２つは、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し、ここで、前記二環式又は三環式は、上記のＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの１、２、３又は４つで置換されていてもよい］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル［ここで、前記ヘテロシクリルは、ヒドロキシル、アセチル又はオキセタンにより置換されていてもよい］；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＨＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−ＮＲｙＣ（Ｏ）Ｒｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｍ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｎ．−ＳＯ２ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；及び
ｏ．−Ｃ（Ｏ）ＯＲｙ［式中、Ｒｙは、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
ｚは１又は０である］；
ｉｉ．Ｃ３−７シクロアルキル−ＳＯ２−［式中、前記シクロアルキルは、１又は２個のＲ６’で置換されていてもよく、ここで、Ｒ６’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、及びＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｎ−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’は、独立して、水素及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｎは１又は０である］からなる群から選択される］；
あるいは
ｉｉｉ．Ｈ、Ｃ１−６アルキル又はピロリジン［ここで、前記アルキルはハロゲンで置換されていてもよい］
である、請求項２５に記載の化合物。
【請求項２７】
Ｄが、（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、又は（Ｃ３−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−［式中、前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、前記アリール、シクロアルキル又はヘテロアリールは、１、２、３又は４個の置換基で置換されていてもよく；異なる原子に結合した２個の置換基は、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し；前記二環式又は三環式は置換されていてもよい］である、請求項２６に記載の化合物。
【請求項２８】
Ｄが、置換されていてもよい（Ｃ３−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−であり、ｚが０又は１である、請求項２７に記載の化合物。
【請求項２９】
前記Ｃ３−９ヘテロアリールが、
2020512974.tif 001437
2020512974.tif 001438
［これらの各々は、１、２又は３個の置換基で置換されていてもよい］からなる群から選択される、請求項２７に記載の化合物。
【請求項３０】
前記Ｃ３−９ヘテロアリールが、
2020512974.tif 001439
［これらの各々は、１、２又は３個の置換基で置換されていてもよい］からなる群から選択される、請求項２７に記載の化合物。
【請求項３１】
前記Ｃ３−９ヘテロアリールが、
2020512974.tif 001440
［式中、Ｒ１４、Ｒ１５、及びＲ１６の各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［ここで、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノＣ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲｗＲｘ、又は-ＮＲｗ（ＣＯ）Ｒｘで置換されていてもよく、式中、Ｒｗ及びＲｘは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、又は式中、本明細書に記載のように、Ｒ１４、Ｒ１５、及びＲ１６のうちの２つが異なる原子に結合している場合、それらは、それぞれが結合している原子と一緒になって二環式を形成する］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｍ．−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；
ｎ．−ＳＯ２ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｏ．−（ＣＯ）ＯＲｙ［式中、Ｒｙは、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、異なる原子に結合したＲ１４、Ｒ１５、及びＲ１６のうちの２つは、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し；ここで、前記二環式又は三環式は置換されていてもよい］である、請求項３０に記載の化合物。
【請求項３２】
異なる原子に結合したＲ１４、Ｒ１５、及びＲ１６のうちの２つが、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成する、請求項３１に記載の化合物。
【請求項３３】
前記二環式が、
2020512974.tif 001441
［式中、Ｘ’及びＹ’は、それぞれ独立して、Ｃ、Ｎ、Ｓ、又はＯである]であり；
ここで、前記二環式は、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、及びＲ２０で置換されていてもよく、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、及びＲ２０は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシル、アミノ、及びＣ１−６アルキルからなる群から選択され、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、及びＲ２０のうちの２つは、それらが結合している炭素と一緒になって、Ｃ３−Ｃ５スピロ又はＣ２−９ヘテロアリール環を形成することができる、請求項３２に記載の化合物。
【請求項３４】
Ｘ’又はＹ’の少なくとも１つがＮである、請求項３３に記載の化合物。
【請求項３５】
前記二環式が、
2020512974.tif 001442
である、請求項３４に記載の化合物。
【請求項３６】
Ｄが、式
2020512974.tif 001443
を有する５員ヘテロアリールであるか、又は式
2020512974.tif 001444
を有する６員ヘテロアリール［式中、
Ｑは、ＮＲ２０、ＣＲ２０、Ｏ又はＳであり；
各Ｔは、独立して、Ｎ又はＣＲ２１であり；
１つのＺのみがＮであることを条件として、各Ｚは、独立して、Ｎ又はＣであり；
各Ｒ２０及びＲ２１は、独立して、水素、アルキル、ハロアルキル、アルコキシ、ハロゲン、ヒドロキシ、又はシアノであり；かつ
Ｒ２２及びＲ２３は、それらが結合している原子と一緒になって、二環式を形成し；ここで、二環式は、Ｎ、Ｓ、及びＯから選択される１つ又は複数のヘテロ原子を含んでもよく；かつ二環式は、１、２、３、４又は５つのＲ３０で置換されていてもよく；
ここで、各Ｒ３０は、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ３−７ヘテロシクリル、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ３１Ｒ３２、−ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−ＯＲ３３、−ＮＲ３３Ｃ（Ｏ）Ｒ３４、−ＮＲ３３ＳＯ２Ｒ３５又は−ＳＯ２Ｒ３５であり；ここで、Ｒ３０のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル及びＣ３−７ヘテロシクリルは、１から４つのＲ４０で置換されていてもよく；又は、２個のＲ３０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、１から４個のＲ４０で置換されていてもよい環を形成し；
各Ｒ３１及びＲ３２は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；あるいは、Ｒ３１及びＲ３２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１から４つのＲ４０で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ３３及びＲ３４は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；
Ｒ３５は、Ｃ１−６アルキルであり；
各Ｒ４０は、独立して、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ４１Ｒ４２、−ＳＯ２ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）Ｒ４４、−ＮＲ４３ＳＯ２Ｒ４５又は−ＳＯ２Ｒ４５；Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ６−１０アリール、オキソからなる群から選択され；あるいは、２個のＲ４０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル及びオキソから選択される１から３個の置換基で置換されていてもよい環を形成し；
各Ｒ４１及びＲ４２は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；あるいは、Ｒ４１及びＲ４２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル及びオキソから選択される１から３個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ４３及びＲ４４は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；かつ
Ｒ４５はＣ１−６アルキルである］である、請求項２５に記載の化合物。
【請求項３７】
Ｄが、
2020512974.tif 001445
［式中、ｑは、０、１、２、３、４、５又は６であり；
Ｒ３６は、独立して、水素又はＲ３０であり；かつ
Ｒ２０及びＲ３０は、請求項３６に記載のとおりである］
である、請求項３６に記載の化合物。
【請求項３８】
Ｄが、
2020512974.tif 001446
［式中、Ｒ３６は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；かつＲ２０は、水素である］である、請求項３７に記載の化合物。
【請求項３９】
Ｄが、
2020512974.tif 001447
［式中、ｐは０、１、２、３又は４であり；
Ｒ３６は、独立して、水素又はＲ３０であり；かつ
Ｒ２０及びＲ３０は、請求項３６に記載のとおりである］
である、請求項３６に記載の化合物。
【請求項４０】
Ｄが、
2020512974.tif 001448
［式中、Ｘは、ＣＨ２、Ｎ、Ｏ又はＳであり；
ｎは、１、２、３、又は４であり；
ｐは、０、１、２、３又は４であり；
Ｒ３６は、水素又はＲ３０であり；かつ
Ｒ２０及びＲ３０は、請求項３６に記載のとおりである］
である、請求項３６に記載の化合物。
【請求項４１】
Ｄが、
2020512974.tif 001449
［式中、ｑは、０、１、２、３、４、５又は６であり；
Ｇは、独立して、Ｃ又はＮであり；
Ｇ’は、独立して、Ｎ、ＮＲ４６、ＣＲ４７、Ｓ又はＯであり；
Ｒ４６及びＲ４７は、独立して、水素又はＲ４０であり；あるいは２つの基Ｒ４６とＲ４７は、一緒になって環を形成し；かつ
Ｒ２０及びＲ４０は、請求項３６に記載のとおりである］
である、請求項３６に記載の化合物。
【請求項４２】
Ｄが、
2020512974.tif 001450
である、請求項４１に記載の化合物。
【請求項４３】
Ｄが、
2020512974.tif 001451
［式中、Ｑは、ＮＲ２０、Ｏ又はＳであり；
Ｘは、ＣＲ３８ａＲ３８ｂ、ＮＲ３６、Ｓ又はＯであり；
Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂ、ＮＲ３６、Ｓ、ＳＯ２又はＯであり；
Ｒ３６、Ｒ３７ａ、Ｒ３７ｂ、Ｒ３８ａ及びＲ３８ｂは、独立して、水素又はＲ３０であり；
Ｒ３９ａ及びＲ３９ｂは、独立して、水素又はＲ３０であり、あるいはＲ３９ａ及びＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、Ｃ３−７シクロアルキル又はＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；かつ
Ｒ２０及びＲ３０は、請求項３６に記載のとおりである］
である、請求項３６に記載の化合物。
【請求項４４】
Ｄが、
2020512974.tif 001452
である、請求項４３に記載の化合物。
【請求項４５】
Ｒ１’が水素、ハロゲン又はＣ１−６アルキルである、請求項１から４４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項４６】
Ｒ１’が水素である、請求項４５に記載の化合物。
【請求項４７】
Ｒ２’が水素である、請求項１から４６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項４８】
表１の化合物１−３４８番から選択される、請求項１に記載の化合物又はその薬学的に許容される塩。
【請求項４９】
表２の化合物３４９−４２９番から選択される、請求項１に記載の化合物又はその薬学的に許容される塩。
【請求項５０】
表３の化合物４３０−５７２番から選択される、請求項１に記載の化合物又はその薬学的に許容される塩。
【請求項５１】
請求項１から５０のいずれか１項に記載の化合物又はその薬学的に許容される塩と薬学的に許容される担体とを含む薬学的組成物。
【請求項５２】
前記組成物が化学療法剤をさらに含む、請求項５１に記載の薬学的組成物。
【請求項５３】
ＨＰＫ１を阻害する方法であって、対象においてＨＰＫ１を、請求項１から５０のいずれか１項に記載の化合物若しくはその薬学的に許容される塩；又は請求項５１若しくは５２に記載の薬学的組成物の有効量と接触させることを含む、方法。
【請求項５４】
必要とする対象において免疫応答を増強するための方法であって、請求項１から５０のいずれか１項に記載の化合物若しくはその薬学的に許容される塩；又は請求項５１若しくは５２に記載の薬学的組成物の有効量を前記対象に投与することを含む、方法。
【請求項５５】
前記対象が、がんを有する、請求項５３又は５４に記載の方法。
【請求項５６】
ＨＰＫ１依存性障害を治療するための方法であって、請求項１から５０のいずれか１項に記載の化合物若しくはその薬学的に許容される塩；又は請求項５１若しくは５２に記載の薬学的組成物の有効量を、それを必要とする対象に投与することを含む、方法。
【請求項５７】
前記ＨＰＫ１依存性障害が、がんである、請求項５６に記載の方法。
【請求項５８】
がんが、結腸直腸がん、メラノーマ、非小細胞肺がん、卵巣がん、乳がん、膵臓がん、血液悪性腫瘍、及び腎細胞癌からなる群から選択される少なくとも１種類のがんを含む、請求項５５又は５７に記載の方法。
【請求項５９】
前記方法が、化学療法剤を前記対象に投与することをさらに含む、請求項５３から５８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６０】
請求項５３から５９のいずれか１項に記載の方法における使用のための、請求項１から５０のいずれか１項に記載の化合物若しくはその薬学的に許容される塩；又は請求項５１若しくは５２に記載の薬学的組成物。
【請求項６１】
請求項５３から５９のいずれか１項に記載の方法における使用のための医薬の製造のための、請求項１から５０のいずれか１項に記載の化合物若しくはその薬学的に許容される塩；又は請求項５１若しくは５２に記載の薬学的組成物の使用。
【請求項６２】
請求項５３から５９のいずれか１項に記載の方法における、請求項１から５０のいずれか１項に記載の化合物若しくはその薬学的に許容される塩；又は請求項５１若しくは５２に記載の薬学的組成物の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願への相互参照
この出願は、２０１７年３月３０日に出願された国際特許出願番号ＰＣＴ／ＣＮ２０１７／０７８７９２及び２０１８年２月１５日に出願された国際特許出願番号ＰＣＴ／ＣＮ２０１８／０７６９０９に対する優先権の利益を主張し、それらの出願の内容は、参照によりその全体が本明細書に援用される。
【０００２】
配列表
本出願は、ＡＳＣＩＩ形式で電子的に提出された配列表を含み、その全体が参照により本明細書に援用される。２０１８年３月２６日に作成された前記ＡＳＣＩＩコピーは、Ｐ３４１３９＿ＷＯ＿２＿ＳＬ．ＴＸＴと命名され、サイズは２１ＫＢである。
【背景技術】
【０００３】
発明の分野
本発明は、ＨＰＫ１の機能を調節する化合物に関し、がんなどのＨＰＫ１媒介疾患及び状態の治療に有用である。
【０００４】
背景
がんを治療するために腫瘍学者が使用する主な治療法は、外科的切除、放射線療法、及び古典的な化学療法薬物である。残念ながら、外科的切除は多くの腫瘍又はがんの形態にとって実行可能な選択肢ではない。さらに、放射線療法と化学療法薬物は、疾患細胞のみを標的とせず、したがって、健康な細胞を損傷することになる。腫瘍細胞をより特異的に標的とする治療薬は、抗原の腫瘍特異的発現又は腫瘍細胞内の特定のタンパク質の不適切な過剰発現若しくは活性化を利用して開発されているが、腫瘍細胞は突然変異を起こしやすく、腫瘍細胞を特異的に標的とする薬剤に耐性を持つようになる可能性がある。
【０００５】
多くのがんにより利用されている免疫回避戦略を克服し、抗腫瘍免疫を増強するために、患者自身の免疫システムを利用する新規がん治療のパラダイムが現れた。１つのそのような戦略は、通常は末梢性寛容を維持するように機能する免疫応答の負の調節因子を阻害し、腫瘍抗原を非自己実体として認識できるようにすることである。
【０００６】
造血前駆キナーゼ１（ＨＰＫ１）は、樹状細胞活性化、及び抗腫瘍免疫を増強するために標的とすることができるＴ及びＢ細胞応答の負の調節因子の例である。ＨＰＫ１は、初期前駆細胞を含む造血細胞によって主に発現される。Ｔ細胞では、ＨＰＫ１は、ＳＬＰ７６をＳｅｒ３７６にて（Di Bartolo et al. (2007) JEM204:681-691）、ＧａｄｓをＴｈｒ２５４にてリン酸化し、これにより、リン酸化ＳＬＰ７６及びＧａｄｓに結合する１４−３−３タンパク質が動員され、ＬＡＴを含むマイクロクラスターからＳＬＰ７６−Ｇａｄｓ−１４−３−３複合体が放出され、シグナル伝達マイクロクラスターの持続性を低下させることにより、Ｔ細胞活性化を負に制御すると考えられている（Lasserre et al. (2011)J Cell Biol 195(5):839-853）。ＨＰＫ１は、腫瘍によってしばしば分泌されるプロスタグランジンＥ２に反応して活性化することもあり、免疫系からの腫瘍細胞の逃避に寄与する。
【発明の概要】
【０００７】
概要
酵素ＨＰＫ１のアンタゴニストが本明細書で提供される。化合物は、式Ｉ又はＩａに示される構造を有するか、又はその薬学的に許容される塩、代謝産物、プロドラッグ、若しくは誘導体である。式Ｉ又はＩａの化合物を調製する方法もさらに提供される。
【０００８】
その化合物は、ＨＰＫ１キナーゼ活性の阻害、免疫応答の増強、及びＨＰＫ１依存性障害の治療において用途がある。したがって、式Ｉ若しくはＩａの化合物又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物若しくは誘導体、及び薬学的に許容される担体を含む薬学的組成物も提供される。ＨＰＫ１を阻害する方法は、ＨＰＫ１を式Ｉ若しくはＩａの化合物又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物若しくは誘導体の有効量と接触させることを含む。ＨＰＫ１依存性障害を治療する方法は、それを必要とする対象に式Ｉ若しくはＩａの化合物又はその薬学的製剤を投与することを含む。式Ｉ又はＩａの化合物を含む薬学的組成物；及び使用説明書を含む、ＨＰＫ１依存性障害を治療するためのキットも提供される。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
詳細な説明
本明細書に開示されるのは、ＨＰＫ１（造血前駆キナーゼ１）の阻害剤又は調節剤である式Ｉ又はＩａの化合物及びその薬学的組成物である。したがって、化合物及び組成物は、ＨＰＫ１によって媒介される疾患及び障害の治療において有用である。治療方法の例は、がんを患っている対象の場合におけるものである。化合物は、がんと戦うために使用できるだけでなく、それを必要とする対象における免疫応答を増強するためにも有利に使用できる。
【００１０】
本開示の主題は、以下でより完全に説明されるであろう。しかしながら、本明細書に記載の本開示の主題の多くの修正及び他の実施態様が、本開示の主題が関係し、前述の説明において示された教示の利益を有する当業者に思い浮かぶであろう。したがって、本開示の主題は、開示された特定の実施態様に限定されるものではなく、修正及び他の実施態様が、添付の特許請求の範囲内に含まれることが意図されることを理解されたい。言い換えれば、本明細書で説明される主題は、すべての代替、修正、及び同等物を網羅する。引用文献、特許及び類似物質の１つ又は複数が、限定されないが、本願の定義された用語、用語の用法、説明された技術などと相違又は矛盾する場合、本願が優先される。別途定義しない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語及び科学用語は、本技術分野の当業者によって通常理解されるものと同じ意味を有する。本明細書で言及されたすべての刊行物、特許出願、特許、及びその他の参考文献は、その全体が参照により援用される。
【００１１】
定義
「置換基」という用語は、分子上の水素原子を置換する１つの原子又は原子群を指す。「置換されている（ｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄ）」という用語は、特定の分子が１つ又は複数の置換基を有することを意味する。「式の化合物（ａ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｆｏｒｍｕｌａ）」又は「式の化合物（ａ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ  ｏｆ  ｆｏｒｍｕｌａ）」又は「式の化合物ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｆｏｒｍｕｌａ」又は「式の化合物（ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ  ｏｆ  ｆｏｒｍｕｌａ）」という用語は、式Ｉ又はＩａによって定義される化合物の属から選択される任意の化合物を指す。
【００１２】
本明細書で使用される場合、「アルキル」という用語は、１から１２個の炭素原子を含む直鎖又は分岐炭化水素基を指す。「低級アルキル」という用語は、Ｃ１−Ｃ６アルキル鎖を指す。アルキル基の例には、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、及びｎ−ペンチルが含まれる。アルキル基は、１つ又は複数の置換基で置換されていてもよい。
【００１３】
「アルケニル」という用語は、少なくとも１つの不飽和部位、すなわち炭素−炭素、ｓｐ２二重結合を有する、２から８個の炭素原子（Ｃ２−Ｃ８）、好ましくは（Ｃ２−６）の直鎖又は分岐鎖の一価炭化水素基を指し、ここでアルケニル基は独立して、本明細書に記載の１つ又は複数の置換基で置換されていてもよく、「ｃｉｓ」及び「ｔｒａｎｓ」配向、あるいは「Ｅ」及び「Ｚ」配向を有する基を含む。例には、限定されないが、エチレニル又はビニル（−ＣＨ＝ＣＨ２）、アリル（
−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２）などが含まれる。
【００１４】
「アルケニレン」という用語は、少なくとも１つの不飽和部位、すなわち炭素−炭素、ｓｐ２二重結合を有する、２から８個の炭素原子（Ｃ２−Ｃ８）、好ましくは（Ｃ２−６）の直鎖又は分岐鎖の二価炭化水素基を指し、ここでアルケニレン基は独立して、本明細書に記載の１つ又は複数の置換基で置換されていてもよく、「シス」及び「トランス」配向、あるいは「Ｅ」及び「Ｚ」配向を有する基を含む。例には、限定されないが、エチレニレン又はビニレン（−ＣＨ＝ＣＨ−）、アリル（−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ−）などが含まれる。
【００１５】
「アルコキシ」という用語は、−Ｏ−アルキル基を指す。アルコキシ基は、１つ又は複数の置換基で置換されていてもよい。
【００１６】
「ハロアルコキシ」という用語は、１つ又は複数のハロ置換基で置換された−Ｏ−アルキル基を指す。ハロアルコキシ基の例には、トリフルオロメトキシ、及び２，２，２−トリフルオロエトキシが含まれる。
【００１７】
「ハロアルキル」という用語は、１つ又は複数のハロ置換基で置換されたアルキル基を指す。ハロアルキル基の例には、ジフルオロメチル（ＣＨＦ２）、トリフルオロメチル（ＣＦ３）、及び２，２，２−トリフルオロエチルが含まれる。
【００１８】
本明細書で使用される場合、用語「ハロゲン」、「ハル」又は「ハロ」は、−Ｆ、−Ｃｌ、−Ｂｒ又は−Ｉを意味する。
【００１９】
本明細書で使用される場合、「（ＣＯ）」及び「Ｃ（Ｏ）」という表示は、カルボニル部分を示すために使用される。適切なカルボニル部分の例には、限定されないが、ケトン及びアルデヒド部分が含まれる。
【００２０】
「シクロアルキル」という用語は、３−８員又は３−７員又は３−６員又は３−５員又は３−４員の炭化水素を指し、単環式又は二環式であり得る。環は飽和していても、ある程度の不飽和を持っていてもよい。シクロアルキル基は、１つ又は複数の置換基で置換されていてもよい。一実施態様において、シクロアルキル基の各環の０、１、２、３、又は４個の原子が置換基で置換されていてもよい。シクロアルキル基の代表例には、シクロプロピル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロブチル、シクロヘプチル、シクロペンテニル、シクロペンタジエニル、シクロヘキセニル、シクロヘキサジエニルなどが含まれる。
【００２１】
「アリール」という用語は、炭化水素単環式、二環式又は三環式芳香族環系を指す。アリール基は、１つ又は複数の置換基で置換されていてもよい。一実施態様において、アリール基の各環の０、１、２、３、４、５又は６個の原子が置換基で置換されていてもよい。アリール基の例には、フェニル、ナフチル、アントラセニル、フルオレニル、インデニル、アズレニルなどが含まれる。
【００２２】
「ヘテロアリール」という用語は、ヘテロ原子がＯ、Ｎ、又はＳから選択され、残りの環原子が炭素である（特に明記しない限り適切な水素原子を含む）芳香族５−１０員環系を指す。ヘテロアリール基は、１つ又は複数の置換基で置換されていてもよい。一実施態様において、ヘテロアリール基の各環の０、１、２、３、又は４個の原子が置換基で置換されていてもよい。ヘテロアリール基の例には、ピリジル、フラニル、チエニル、ピロリル、オキサゾリル、オキサジアゾリル、イミダゾリル、チアゾリル、イソオキサゾリル、キノリニル、ピラゾリル、イソチアゾリル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、トリアジニル、イソキノリニル、インダゾリルなどが含まれる。
【００２３】
「ヘテロシクリル」又は「ヘテロシクロアルキル」という用語は、単環式の場合は１−３個のヘテロ原子、二環式の場合は１−６個のヘテロ原子、又は三環式の場合は１−９のヘテロ原子を含む、非芳香族３−８員単環式、７−１２員二環式、又は１０−１４員三環式環系を指し、前記ヘテロ原子は、Ｏ、Ｎ、Ｓ、Ｂ、Ｐ、又はＳｉから選択され、ここで非芳香族環系は完全に飽和している。ヘテロシクロアルキル基は、１つ又は複数の置換基で置換されていてもよい。一実施態様において、ヘテロシクロアルキル基の各環の０、１、２、３、又は４個の原子が置換基で置換されていてもよい。代表的なヘテロシクロアルキル基には、ピペリジニル、ピペラジニル、テトラヒドロピラニル、モルホリニル、チオモルホリニル、１，３−ジオキソラニル、ＴＨＦｙｌ、テトラヒドロチエニル、チエニルなどが含まれる。
【００２４】
「アルキルアミノ」という用語は、１つ又は２つのアルキル基でさらに置換されているアミノ置換基を指す。「アミノアルキル」という用語は、１つ又は複数のアミノ基でさらに置換されているアルキル置換基を指す。「ヒドロキシアルキル」という用語は、１つ又は複数のヒドロキシル基でさらに置換されているアルキル置換基を指す。アルキルアミノ、アミノアルキル、メルカプトアルキル、ヒドロキシアルキル、メルカプトアルコキシ、スルホニルアルキル、スルホニルアリール、アルキルカルボニル、及びアルキルカルボニルアルキルのアルキル又はアリール部分は、１つ又は複数の置換基で置換されていてもよい。
【００２５】
「ヒドロキシアルキル」という用語は、１つ又は複数のヒドロキシル基でさらに置換されているアルキル置換基を指す。アルキル部分は、１つ又は複数の置換基でさらに置換されていてもよい。
【００２６】
置換基及び／又は変数の組み合わせは、そのような組み合わせが正しい原子価をもたらす場合にのみ許容される。文脈によって示されない限り、ハイフン（−）は、ペンダント基又は基（ｒａｄｉｃａｌ）の結合点を示す。
【００２７】
「互変異性体」又は「互変異性形態」という用語は、低いエネルギー障壁を介して相互変換可能な、異なるエネルギーの構造異性体を指す。例えば、プロトン互変異性体（プロトン移動互変異性体としても知られる）は、プロトンの移動による相互変換、例えばケト−エノール及びイミン−エナミン異性化を含む。原子価互変異性体は、結合電子の一部の再編成による相互変換を含む。
【００２８】
「キラル」という用語は、その鏡像パートナーに重ね合わせることができないという特性を有する分子を指し、一方、用語「アキラル」は、その鏡像パートナーに重ね合わせることができる分子を指す。
【００２９】
「ジアステレオマー」という用語は、２つ以上の不均斉の中心を持つ立体異性体であって、それらの分子が互いの鏡像でない立体異性体を指す。
【００３０】
「光学異性体」という用語は、重ね合わせることができない互いの鏡像である、化合物の２つの立体異性体を指す。２つの鏡像異性体の等モル混合物は、「ラセミ混合物」又は「ラセミ体」と呼ばれる。
【００３１】
「異性体」又は「立体異性体」という用語は、同一の化学構造を有するが、原子又は基の空間配置の点で異なる化合物を指す。
【００３２】
キラル中心の命名法に関して、用語「ｄ」及び「ｌ」（又はプラス及びマイナス）配置は、ＩＵＰＡＣ勧告により定義されているとおりである。
【００３３】
さらに、本明細書に記載される化合物は、いずれかの幾何学形状を有するオレフィンを含み得る：「Ｚ」は、「シス」（同じ側）配置と呼ばれ、「Ｅ」は「トランス」（反対側）配置と呼ばれる。
【００３４】
「溶媒和物」は、１つ又は複数の溶媒分子と本発明の化合物との会合体又は複合体を指す。溶媒和物を形成する溶媒の例には、限定されないが、水、イソプロパノール、エタノール、メタノール、ＤＭＳＯ、酢酸エチル、酢酸、及びエタノールアミンが含まれる。「水和物」という用語は、溶媒分子が水である複合体を指す。
【００３５】
「代謝産物」は、特定の化合物又はその塩の体内での代謝を通して生成される産物である。化合物の代謝産物は、当該技術分野で知られている慣用技術を用いて同定することができ、その活性は、本明細書に記載される試験を用いて決定することができる。このような産物は、投与された化合物の、例えば酸化、還元、加水分解、アミド化、脱アミド化、エステル化、脱エステル化、酵素的切断などから生じ得る。したがって、本発明は、本発明の化合物を、その代謝産物を得るのに十分な期間にわたって哺乳動物と接触させることを含む方法によって生成される化合物を含む、本発明の化合物の代謝産物を含む。
【００３６】
「薬学的に許容される」という語句は、物質又は組成物が、製剤を構成する他の成分及び／又はそれで治療される対象と、化学的及び／又は毒物学的に適合性でなければならないことを示す。
【００３７】
本明細書中で使用される「薬学的に許容される塩」という語句は、本発明の化合物の薬学的に許容される有機塩又は無機塩を指す。例示的な塩には、限定されないが、硫酸塩、クエン酸塩、酢酸塩、シュウ酸塩、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硝酸塩、重硫酸塩、リン酸塩、酸ホスフェート、イソニコチン酸塩、乳酸塩、サリチル酸塩、クエン酸、酒石酸塩、オレイン酸塩、タンニン酸塩、パントテン酸塩、酸性酒石酸塩、アスコルビン酸塩、コハク酸塩、マレイン酸塩、ゲンチアニン酸塩、フマル酸塩、グルコン酸塩、グルクロン酸塩、サッカラート、ギ酸塩、安息香酸塩、グルタミン酸塩、スルホン酸塩「メシラート」、エタンスルホン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩、パモ酸塩（すなわち、１，１’−メチレン−ビス−（２−ヒドロキシ−３−ナフトエート））塩、アルカリ金属（例えば、ナトリウム及びカリウム）塩、アルカリ土類金属（例えば、マグネシウム）塩、アンモニウム塩が含まれる。薬学的に許容される塩は、酢酸イオン、コハク酸イオン又は他の対イオンなどの別の分子の包含を伴ってもよい。対イオンは、親化合物の電荷を安定化する任意の有機又は無機部分であり得る。さらに、薬学的に許容される塩は、その構造内に複数の荷電原子を有することができる。複数の荷電原子が薬学的に許容される塩の一部である場合、塩は複数の対イオンを有することができる。したがって、薬学的に許容される塩は、１つ若しくは複数の荷電原子及び／又は１つ若しくは複数の対イオンを有することができる。
【００３８】
本明細書において使用される「担体」は、用いられる投与量及び濃度でそれに曝露される細胞又は哺乳動物に対して非毒性の、薬学的に許容される担体、添加剤、又は安定剤を含む。多くの場合、生理的に許容される担体は、水性のｐＨ緩衝液である。生理学的に許容される担体の非限定的な例は、生理食塩水、又は緩衝液、例えばリン酸塩、クエン酸塩及び他の有機酸；アスコルビン酸を含む抗酸化剤；低分子量（約１０残基未満）のポリペプチド；タンパク質、例えば血清アルブミン、ゼラチン、又は免疫グロブリン；親水性ポリマー、例えばポリビニルピロリドン；アミノ酸、例えばグリシン、グルタミン、アスパラギン、アルギニン又はリジン；グルコース、マンノース又はデキストリンを含む単糖類、二糖類及び他の炭水化物；キレート剤、例えばＥＤＴＡ；糖アルコール、例えばマンニトール又はソルビトール；塩形成対イオン、例えばナトリウム；及び／又は非イオン性界面活性剤、例えばＴＷＥＥＮＴＭ、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）及びＰＬＵＲＯＮＩＣＳＴＭを含む。特定の実施態様において、薬学的に許容される担体は、天然に存在しない薬学的に許容される担体である。
【００３９】
本明細書における「阻害剤」という用語の使用は、ＨＰＫ１の活性を阻害する分子を意味することを意味する。本明細書における「阻害する」とは、阻害剤の非存在下でのその酵素の活性と比較して、標的酵素の活性を減少させることを意味する。いくつかの実施態様において、「阻害する」という用語は、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約７０％、少なくとも約８０％、少なくとも約９０％、又は少なくとも約９５％のＨＰＫ１活性の減少を意味する。他の実施態様において、阻害とは、約５％から約２５％、約２５％から約５０％、約５０％から約７５％、又は約７５％から１００％のＨＰＫ１活性の減少を意味する。いくつかの実施態様において、阻害とは、約９５％から１００％のＨＰＫ１活性の低下、例えば９５％、９６％、９７％、９８％、９９％、又は１００％の活性の減少を意味する。そのような減少は、ｉｎ  ｖｉｔｒｏキナーゼアッセイを含む、当業者によって認識されるであろうさまざまな技術を使用して測定することができる。
【００４０】
本明細書で使用される場合、「ＨＰＫ１アンタゴニスト」又は「ＨＰＫ１阻害剤」は、ＨＰＫ１の１つ又は複数の生物学的活性（例えば、セリン／スレオニンキナーゼ活性、ＴＣＲ活性化時のＴＣＲ複合体への動員、ＳＬＰ７６などのタンパク質結合パートナーとの相互作用）を低下させる、阻害する、又はさもなければ減少させる分子である。ＨＰＫ１アンタゴニストを使用した拮抗作用は、必ずしもＨＰＫ１活性の完全な消失を示すものではない。代わりに、活性は、適切なコントロールと比較して、ＨＰＫ１の活性の、例えば、少なくとも約５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９５％、又は１００％の減少を含む、統計的に有意な量だけ減少する可能性がある。いくつかの実施態様において、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＨＰＫ１のセリン／スレオニンキナーゼ活性を低下させる、阻害する、又はさもなければ減少させる。これらの実施態様のいくつかでは、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＳＬＰ７６及び／又はＧａｄｓのＨＰＫ１媒介性リン酸化を低下、阻害、又はさもなければ減少させる。本開示の化合物は、ＨＰＫ１に直接結合し、そのキナーゼ活性を阻害する。
【００４１】
「特異的アンタゴニスト」とは、定義された標的の活性を、無関係の標的の活性よりも大きく、低下させる、阻害する、又はさもなければ減少させる薬剤を意図している。たとえば、ＨＰＫ１特異的アンタゴニストは、任意の他のタンパク質（たとえば、他のセリン／スレオニンキナーゼ）に対するアンタゴニストの阻害効果よりも統計的に大きい量で、ＨＰＫ１の少なくとも１つの生物活性を低下させる。いくつかの実施態様において、標的に対するアンタゴニストのＩＣ５０は、非標的に対するアンタゴニストのＩＣ５０の約９０％、８０％、７０％、６０％、５０％、４０％、３０％、２０％、１０％、５％、１％、０．１％、０．０１％、０．００１％以下である。本開示の化合物は、特異的ＨＰＫ１アンタゴニストであってもなくてもよい。特異的ＨＰＫ１アンタゴニストは、任意の他のタンパク質（たとえば、他のセリン／スレオニンキナーゼ）に対するアンタゴニストの阻害効果よりも統計的に大きい量で、ＨＰＫ１の生物学的活性を低下させる。特定の実施態様において、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＨＰＫ１のセリン／スレオニンキナーゼ活性を特異的に阻害する。これらの実施態様のいくつかでは、ＨＰＫ１に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０は、別のセリン／スレオニンキナーゼ又は他の型のキナーゼ（例えば、チロシンキナーゼ）に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０の約９０％、８０％、７０％、６０％、５０％、４０％、３０％、２０％、１０％、０．１％、０．０１％、０．００１％、又はそれ以下である。
【００４２】
「治療する（ｔｒｅａｔ）」及び「治療（ｔｒｅａｔｍｅｎｔ）」という用語は、治療的処置及び予防的（ｐｒｏｐｈｙｌａｃｔｉｃ）又は予防的（ｐｒｅｖｅｎｔａｔｉｖｅ）処置の両方を含み、その目的は、がんの発生又は転移などの望ましくない生理学的変化又は障害を予防する、又は遅延させる（軽減する）ことである。本発明の目的のために、有益な又は所望の臨床結果は、検出可能か検出不可能かに関わらず、症候の軽減、疾患の程度の低減、疾患の安定した（すなわち悪化しない）状態、疾患進行の遅延又は緩徐化、病態の改善又は緩和、及び（部分的又は完全な）寛解を含むが、これらに限定されない。「治療」はまた、治療を受けない場合に予想される生存と比較して、生存期間の延長も意味し得る。治療を必要とする者には、既にその状態若しくは障害を有している者、並びに、その状態若しくは障害を有し易い者、又はその状態若しくは障害を予防すべき者が含まれる。
【００４３】
「投与」又は「投与する」という用語は、化合物（１つ又は複数）の意図された機能を実行するために、その化合物（１つ又は複数）を対象に導入する経路を含む。使用できる投与経路の例には、注射（皮下、静脈内、非経口、腹腔内、くも膜下腔内）、局所、経口、吸入、直腸及び経皮が含まれる。
【００４４】
「有効量」という用語は、所望の結果を達成するために、必要な投与量及び期間において有効な量を含む。化合物の有効量は、対象の病状、年齢、及び体重、並びに対象において所望の応答を導く化合物の能力などの要因に応じて変化し得る。投与計画は、最適な治療反応を提供するために調整され得る。
【００４５】
本明細書で使用される「全身投与」、「全身投与された」、「末梢投与」及び「末梢投与された」という語句は、患者の系に入り、代謝や他の同様のプロセスの対象となるような、化合物（１つ又は複数）、薬物又は他の物質の投与を意味する。
【００４６】
「治療的に有効な量（治療的有効量）」という語句は、本明細書に記載の（ｉ）特定の疾患、状態、又は障害を治療又は予防する、（ｉｉ）特定の疾患、状態、又は障害の１つ若しくは複数の症候を軽減、改善又は排除する、又は（ｉｉｉ）特定の疾患、状態、又は障害の１つ若しくは複数の症候の開始を防止する又は遅らせる、本発明の化合物の量を意味する。がんの場合、薬物の治療的有効量は、がん細胞数を減少させ；腫瘍サイズを縮小させ；末梢器官へのがん細胞の浸潤を阻害し（すなわち、ある程度まで遅らせ、好ましくは停止させ）；腫瘍転移を阻害し（すなわち、ある程度まで遅らせ、好ましくは停止させ）；腫瘍増殖をある程度まで阻害し；及び／又はがんに関連する１つ若しくは複数の症状をある程度軽減し得る。薬物は、既存のがん細胞の増殖を防ぎ、かつ／又は既存のがん細胞を死滅させ得る程度にまで、細胞増殖抑制性及び／又は細胞毒性であり得る。がん治療については、例えば無増悪期間（ＴＴＰ）を評価すること及び／又は奏効率（ＲＲ）を決定することにより、有効性を判定することができる。
【００４７】
「対象」という用語は、霊長類（例えば、ヒト）、ウシ、ヒツジ、ヤギ、ウマ、イヌ、ネコ、ウサギ、ラット、マウスなどを含むがこれらに限定されない哺乳類などの動物を指す。特定の実施態様において、対象はヒトである。
【００４８】
「異常な細胞増殖」、「無秩序な細胞増殖」、及び「過剰増殖性障害」という用語は、本出願において互換的に使用される。本明細書で使用される「異常な細胞増殖」は、特に明記しない限り、正常な制御機構に依存しない細胞増殖（例えば、接触阻害の喪失）を指す。
【００４９】
「がん」という用語は、未制御細胞増殖を特徴とする対象の状態を指し、ここでがん性細胞は、局所的な浸潤及び／又は非隣接部位への転移が可能である。本明細書で使用される場合、「がん細胞」、「がん性細胞」、又は「腫瘍細胞」は、この未制御細胞増殖及び浸潤特性によって特徴づけられる細胞を指す。「がん」という用語は、限定されないが、膀胱がん、膀胱がん、脳腫瘍、乳がん、子宮頸がん、結腸直腸がん、食道がん、子宮内膜がん、肝細胞癌、喉頭がん、肺がん、骨肉腫、卵巣がん、膵臓がん、前立腺がん、腎癌及び甲状腺がん、急性リンパ性白血病、急性骨髄性白血病、上衣腫、ユーイング肉腫、神経膠芽腫、髄芽腫、神経芽腫、骨肉腫、横紋筋肉腫、ラブドイドがん、腎芽腫（ウィルムス腫瘍）を含む、あらゆる形態の癌腫、黒色腫、芽細胞腫、肉腫、リンパ腫及び白血病を含むがこれらに限定されないあらゆる種類のがんを包含する。
【００５０】
「化学療法剤」は、がんの治療に有用な化学的化合物又は生物製剤である。化学療法剤の例には、アルキル化剤、例えばチオテパ及びシクロホスファミド（ＣＹＴＯＸＡＮ（登録商標））；アルキルスルホネート、例えばブスルファン、インプロスルファン及びピポスルファン；アジリジン、例えばベンゾドーパ（ｂｅｎｚｏｄｏｐａ）、カルボコン、ツレドーパ（ｍｅｔｕｒｅｄｏｐａ）、及びウレドーパ（ｕｒｅｄｏｐａ）；アルトレタミン、トリエチレンメラミン、トリエチレンホスホラミド、トリエチレンチオホスホラミド及びトリメチローロメラミン（ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｏｌｏｍｅｌａｍｉｎｅ）を含むメチルアミルアミン及びエチレンイミン；アセトゲニン（特にブラタシン及びブラタシノン）；デルタ−９−テトラヒドロカンナビノール（ドロナビノール、ＭＡＲＩＮＯＬ（登録商標））；ベータ−ラパコン；ラパコール；コルヒチン；ベツリン酸；カンプトテシン（合成類似物トポテカン（ＨＹＣＡＭＴＩＮ（登録商標））、ＣＰＴ−１１（イリノテカン、ＣＡＭＰＴＯＳＡＲ（登録商標））、アセチルカンプトテシン、スコポレクチン（ｓｃｏｐｏｌｅｃｔｉｎ）、及び９−アミノカンプトテシンを含む）；ブリオスタチン；ペメトレキセド；カリスタチン；ＣＣ−１０６５（そのアドレゼシン、カルゼルシン及びビゼレシン合成アナログを含む）；ポドフィロトキシン；ポドフィリン酸；テニポシド；クリプトフィシン（特にクリプトフィシン１及びクリプトフィシン８）；ドラスタチン；ズオカルマイシン（合成アナログ、ＫＷ−２１８９及びＣＢ１−ＴＭ１を含む）；エリュテロビン；パンクラチスタン（ｐａｎｃｒａｔｉｓｔａｔｉｎ）；ＴＬＫ−２８６；ＣＤＰ３２３、経口アルファ−４インテグリン阻害剤；サルコジクチイン；スポンギスタチン（ｓｐｏｎｇｉｓｔａｔｉｎ）；ナイトロジェンマスタード、例えばクロラムブシル、クロルナファジン、コロホスファミド（ｃｈｏｌｏｐｈｏｓｐｈａｍｉｄｅ）、エストラムスチン（ｅｓｔｒａｍｕｓｔｉｎｅ）、イホスファミド、メクロレタミン、メクロレタミン酸化塩酸塩、メルファラン、ノベンビチン（ｎｏｖｅｍｂｉｃｈｉｎ）、フェネステリン（ｐｈｅｎｅｓｔｅｒｉｎｅ）、プレドニマスチン、トロホスファミド、ウラシルマスタード；ニトロソウレア、例えばカルムスチン、クロロゾトシン、ホテムスチン、ロムスチン、ニムスチン、及びラニムスチン；抗生物質、例えばエンジイン抗生物質（例えば、カリケアマイシン、特にカリケアマイシンガンマ１Ｉ及びカリケアマイシンオメガＩ１（例えば、Nicolaou et al., Angew. Chem Intl. Ed. Engl., 33: 183-186 (1994)を参照）；ダイネミシン（ｄｙｎｅｍｉｃｉｎ）Ａを含むダイネミシン；エスペラミシン；並びにネオカルジノスタチン発色団及び関連の色素タンパク質エンジイン抗生物質発色団）、アクラシノマイシン、アクチノマイシン、アントラマイシン、アザセリン、ブレオマイシン、カクチノマイシン、カラビシン（ｃａｒａｂｉｃｉｎ）、カルミノマイシン、カルジノフィリン、クロモマイシス（ｃｈｒｏｍｏｍｙｃｉｎｉｓ）、ダクチノマイシン、ダウノルビシン、デトルビシン、６−ジアゾ−５−オキソ−Ｌ−ノルロイシン、ドキソルビシン（ＡＤＲＩＡＭＹＣＩＮ（登録商標）、モ��ホリノ−ドキソルビシン、シアノモルホリノ−ドキソルビシン、２−ピロリノ−ドキソルビシン、ドキソルビシンＨＣｌリポソーム注入（ＤＯＸＩＬ（登録商標）を含む）、エピルビシン、エソルビシン、イダルビシン、マルセロマイシン、マイトマイシン、例えばマイトマイシンＣ、ミコフェノール酸、ノガラマイシン、オリボマイシン（ｏｌｉｖｏｍｙｃｉｎｓ）、ペプロマイシン、ポトフィロマイシン（ｐｏｔｆｉｒｏｍｙｃｉｎ）、ピューロマイシン、ケラマイシン（ｑｕｅｌａｍｙｃｉｎ）、ロドルビシン（ｒｏｄｏｒｕｂｉｃｉｎ）、ストレプトニグリン、ストレプトゾシン、ツベルシジン、ウベニメクス、ジノスタチン、ゾルビシン；代謝拮抗剤、例えばメトトレキサート、ゲムシタビン（ＧＥＭＺＡＲ（登録商標））、テガフール（ＵＦＴＯＲＡＬ（登録商標））、カペシタビン（ＸＥＬＯＤＡ（登録商標））、エポチロン、及び５−フルオロウラシル（５−ＦＵ）；葉酸アナログ、例えばデノプテリン、メトトレキサート、プテロプテリン、トリメトレキサート；プリンアナログ、例えばフルダラビン、６−メルカプトプリン、チアミプリン、チオグアニン；ピリミジンアナログ、例えばアンシタビン、アザシチジン、６−アザウリジン、カルモフール、シタラビン、ジデオキシウリジン、ドキシフルリジン、エノシタビン、及びフロクスウリジン；抗副腎、例えばアミノグルテチミド、ミトタン、トリロスタン；葉酸補液、例えばフォリン酸；アセグラトン；アルドホスファミドグリコシド；アミノレブリン酸；エニルウラシル；アムサクリン；ベストラブシル（ｂｅｓｔｒａｂｕｃｉｌ）；ビスアントレン；エダトレキサート；デフォファミン（ｄｅｆｏｆａｍｉｎｅ）；デモコルシン；ジアジクオン；エフロルニチン；酢酸エリプチニウム；エトグルシド；硝酸ガリウム；ヒドロキシウレア；レンチナン；ロニダミン；メイタンシノイド、例えばメイタンシン及びアンサマイトシン；ミトグアゾン；ミトキサントロン；モピダンモール（ｍｏｐｉｄａｎｍｏｌ）；ニトレリン（ｎｉｔｒａｅｒｉｎｅ）；ペントスタチン；フェナメット（ｐｈｅｎａｍｅｔ）；ピラルビシン；ロソキサントロン；２−エチルヒドラジド；プロカルバジン；ＰＳＫ（登録商標）多糖類複合体（ＪＨＳ  Ｎａｔｕｒａｌ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ、Ｅｕｇｅｎｅ，ＯＲ）；ラゾキサン；リゾキシン；シゾフィラン；スピロゲルマニウム；テヌアゾン酸；トリアジクオン；２，２’，２”−トリクロロトリエチルアミン；トリコテセン（特にＴ−２毒素、ベラクリン（ｖｅｒｒａｃｕｒｉｎ）Ａ、ロリジンＡ及びアングイジン）；ウレタン；ビンデシン（ＥＬＤＩＳＩＮＥ（登録商標）、ＦＩＬＤＥＳＩＮ（登録商標））；ダカルバジン；マンノムスチン；ミトブロニトール；ミトラクトール；ピポブロマン；ガシトシン（ｇａｃｙｔｏｓｉｎｅ）；アラビノシド（「Ａｒａ−Ｃ」）；チオテパ；タキソイド、例えば、パクリタキセル（ＴＡＸＯＬ（登録商標））、パクリタキセルのアルブミン操作ナノ粒子製剤（ＡＢＲＡＸＡＮＥＴＭ）、及びドキセタキセル（ＴＡＸＯＴＥＲＥ（登録商標））；クロランブシル；６−チオグアニン；メルカプトプリン；メトトレキサート；白金アナログ、例えばシスプラチン及びカルボプラチン；ビン���ラスチン（ＶＥＬＢＡＮ（登録商標））；白金；エトポシド（ＶＰ−１６）；イホスファミド；ミトキサントロン；ビンクリスチン（ＯＮＣＯＶＩＮ（登録商標））；オキサリプラチン；ロイコボリン；ビノレルビン（ＮＡＶＥＬＢＩＮＥ（登録商標））；ノバントロン；エダトレキサート；ダウノマイシン；アミノプテリン；イバンドロネート；トポイソメラーゼ阻害剤ＲＦＳ  ２０００；ジフルオロメチルオルニチン（ＤＭＦＯ）；レチノイド、例えばレチノイン酸；上記のいずれかの薬学的に許容される塩、酸又は誘導体；並びに上記のうちの２つ以上の組み合わせ、例えばＣＨＯＰ（シクロホスファミド、ドキソルビシン、ビンクリスチン、及びプレドニゾロンの併用療法の略）、及びＦＯＬＦＯＸ（５−ＦＵ及びロイコボリンと組み合わせたオキサリプラチン（ＥＬＯＸＡＴＩＮＴＭ）を用いた治療レジメンの略）が含まれる。
【００５１】
化学療法剤のさらなる例には、がんの増殖を促進し得るホルモンの作用を制御、低減、ブロック又は阻害するように作用し、しばしば全身性、又は全身治療の形態である抗ホルモン剤が含まれる。これらはそれ自体がホルモンである。これらの例には、抗エストロゲン及び選択的エストロゲン受容体モジュレーター（ＳＥＲＭ）（例えば、タモキシフェン（ＮＯＬＶＡＤＥＸ（登録商標）タモキシフェンを含む）、ラロキシフェン（ＥＶＩＳＴＡ（登録商標））、ドロロキシフェン、４−ヒドロキシタモキシフェン、トリオキシフェン、ケオキシフェン、ＬＹ１１７０１８、オナプリストン、及びトレミフェン（ＦＡＲＥＳＴＯＮ（登録商標））を含む）；抗プロゲステロン；エストロゲン受容体下方制御因子（ＥＲＤ）；フルベストラント（ＦＡＳＬＯＤＥＸ（登録商標））などのエストロゲン受容体アンタゴニスト；卵巣を抑制又は閉鎖するように機能する薬剤、例えば、酢酸ロイプロリド（ＬＵＰＲＯＮ（登録商標）及びＥＬＩＧＡＲＤ（登録商標））、酢酸ゴセレリン、酢酸ブセレリン及びトリプテレリン（ｔｒｉｐｔｅｒｅｌｉｎ）といった黄体形成ホルモン放出ホルモン（ＬＨＲＨ）アゴニスト；抗アンドロゲン、例えばフルタミド、ニルタミド及びビカルタミド；並びに例えば、４（５）−イミダゾール、アミノグルテチミド、酢酸メゲストロール（ＭＥＧＡＳＥ（登録商標））、エキセメスタン（ＡＲＯＭＡＳＩＮ（登録商標））、ホルメスタン（ｆｏｒｍｅｓｔａｎｉｅ）、ファドロゾール、ボロゾール（ＲＩＶＩＳＯＲ（登録商標））、レトロゾール（ＦＥＭＡＲＡ（登録商標））、及びアナストロゾール（ＡＲＩＭＩＤＥＸ（登録商標））といった、酵素アロマターゼを阻害し、副腎におけるエストロゲン生成を調節するアロマターゼ阻害剤が含まれる。加えて、化学療法剤のこのような定義には、ビスホスホネート、例えばクロドロネート（例えば、ＢＯＮＥＦＯＳ（登録商標）又はＯＳＴＡＣ（登録商標））、エチドロネート（ＤＩＤＲＯＣＡＬ（登録商標））、ＮＥ−５８０９５、ゾレドロン酸／ゾレドロネート（ＺＯＭＥＴＡ（登録商標））、アレンドロネート（ＦＯＳＡＭＡＸ（登録商標））、パミドロネート（ＡＲＥＤＩＡ（登録商標））、チルドロネート（ＳＫＥＬＩＤ（登録商標））、又はリセドロネート（ＡＣＴＯＮＥＬ（登録商標））；並びにトロキサシタビン（１，３−ジオキソランヌクレオシドシトシンアナログ）；アンチセンスオリゴヌクレオチド、特に異常な細胞増殖に関与しているシグナル伝達経路における遺伝子の発現を阻害するもの、例えば、ＰＫＣ−アルファ、Ｒａｆ、Ｈ−Ｒａｓ、及び上皮増殖因子受容体（ＥＧＦ−Ｒ）；ワクチン、例えばＴＨＥＲＡＴＯＰＥ（登録商標）ワクチン及び遺伝子療法ワクチン、例えば、ＡＬＬＯＶＥＣＴＩＮ（登録商標）ワクチン、ＬＥＵＶＥＣＴＩＮ（登録商標）ワクチン、及びＶＡＸＩＤ（登録商標）ワクチン；トポイソメラーゼ１阻害剤（例：ルルトテカン（登録商標））；フルベストラントなどの抗エストロゲン剤；エルロチニブ又はセツキシマブなどのＥＧＦＲ阻害剤；ベバシズマブなどの抗ＶＥＧＦ阻害剤；アリノテカン；ｒｍＲＨ（例えばＡＢＡＲＥＬＩＸ（登録商標））；１７ＡＡＧ（熱ショックタンパク質（Ｈｓｐ）９０毒であるゲルダナマイシン誘導体）；並びに上記のいずれかの薬学的に許容される塩、酸又は誘導体が含まれる。
【００５２】
「化学療法剤」の定義には、次のものも含まれる。（Ｉ）例えばタモキシフェン（ノルバデックス（登録商標）；タモキシフェンクエン酸塩を含む）、ラロキシフェン、ドロロキシフェン、４−ヒドロキシタモキシフェン、トリオキシフェン、ケオキシフェン、ＬＹ１１７０１８、オナプリストン及びフェアストン（登録商標）（トレミフェンクエン酸塩）を含めた、抗エストロゲン及び選択的エストロゲン受容体モジュレーター（ＳＥＲＭ）といった、腫瘍に対するホルモン作用を調節又は阻害するように働く抗ホルモン剤；（ｉｉ）副腎におけるエストロゲン産生を調節する酵素アロマターゼを阻害する、アロマターゼ阻害剤、例えば４（５）−イミダゾール、アミノグルテチミド、ＭＥＧＡＳＥ（登録商標）（酢酸メゲストロール）、アロマシン（登録商標）（エキセメスタン；Ｐｆｉｚｅｒ）、フォルメスタン（ｆｏｒｍｅｓｔａｎｉｅ）、ファドロゾール、ＲＩＶＩＳＯＲ（登録商標）（ボロゾール）、フェマーラ（登録商標）（レトロゾール；Ｎｏｖａｒｔｉｓ）及びアリミデックス（登録商標）（アナストロゾ−ル；ＡｓｔｒａＺｅｎｅｃａ）；（ｉｉｉ）抗アンドロゲン薬、例えばフルタミド、ニルタミド、ビカルタミド、ロイプロリド及びゴセレリン；並びにトロキサシタビン（１，３−ジオキソランヌクレオシドシトシンアナログ）；（ｉｖ）プロテインキナーゼ阻害剤；（ｖ）脂質キナーゼ阻害剤；（ｖｉ）アンチセンスオリゴヌクレオチド、特に異常な細胞増殖に関与するシグナル伝達経路における遺伝子、例えば、ＰＫＣ−アルファ、Ｒａｆ及びＨ−Ｒａｓなどの発現を阻害するもの；（ｖｉｉ）リボザイム、例えばＶＥＧＦ発現阻害剤（例えばＡＮＧＩＯＺＹＭＥ（登録商標））及びＨＥＲ２発現阻害剤；（ｖｉｉｉ）遺伝子治療ワクチンなどのワクチン、例えばアロベクチン（登録商標）、ロイベクチン（登録商標）及びＶＡＸＩＤ（登録商標）；プロロイキン（登録商標）ｒＩＬ−２；トポイソメラーゼ１阻害剤、例えばラルトテカン（登録商標）；アバレリックス（登録商標）ｒｍＲＨ；（ｉｘ）抗血管新生剤、例えばベバシズマブ（アバスチン（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）；並びに（ｘ）上記のいずれのものの薬学的に許容される塩、酸及び誘導体。
【００５３】
いくつかの実施態様において、化学療法剤は免疫療法剤である。本明細書で使用される場合、「免疫療法剤」は、免疫系を増強して、特異的又は非特異的にがんと闘うのを助ける化合物である。免疫療法には、モノクローナル抗体及び免疫系を増強する非特異的免疫療法、例えば、サイトカイン、インターロイキン（例えば、ＩＬ−２、ＩＬ−７、ＩＬ−１２、ＩＬ−１５、ＩＬ−２１）、インターフェロン（例えば、ＩＦＮ−α、ＩＦＮ−β、ＩＦＮ−γ）、ＧＭ−ＣＳＦ、サリドマイド（ＴＨＡＬＯＭＩＤ（登録商標）、Ｃｅｌｇｅｎｅ）、レナリドミド（レブラミド（登録商標）、Ｃｅｌｇｅｎｅ）、ポマリドミド（ポマリスト（登録商標）、Ｃｅｌｇｅｎｅ）、イミキモド（ＺＹＣＬＡＲＡ（登録商標）、Ｖａｌｅａｎｔ）などが含まれる。化学療法剤として有用なモノクローナル抗体の非限定的な例には、トラスツズマブ（ＨＥＲＣＥＰＴＩＮ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）、ベバシズマブ（ＡＶＡＳＴＩＮ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）、セツキシマブ（ＥＲＢＩＴＵＸ（登録商標）、Ｂｒｉｓｔｏｌ−Ｍｙｅｒｓ  Ｓｑｕｉｂｂ）、パニツムマブ（ＶＥＣＴＩＢＩＸ（登録商標）、Ａｍｇｅｎ）、イピリムマブ（ＹＥＲＶＯＹ（登録商標）、Ｂｒｉｓｔｏｌ−Ｍｙｅｒｓ  Ｓｑｕｉｂｂ）、リツキシマブ（ＲＩＴＵＸＡＮ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）、アレムツズマブ（ＣＡＭＰＡＴＨ（登録商標）、Ｇｅｎｚｙｍｅ）、オファツムマブ（ＡＲＺＥＲＲＡ（登録商標）、Ｇｅｎｍａｂ）、ゲムツズマブオゾガマイシン（ＭＹＬＯＴＡＲＧ（登録商標）、Ｗｙｅｔｈ）、ブレンツキシマブベドチン（ＡＤＣＥＴＲＩＳ（登録商標）、Ｓｅａｔｔｌｅ  Ｇｅｎｅｔｉｃｓ）、９０Ｙ標識イブリツモマブチウキセタン（ＺＥＶＡＬＩＮ（登録商標）、Ｂｉｏｇｅｎ  Ｉｄｅｃ）、１３１Ｉ標識トシツモマブ（ＢＥＸＸＡＲ（登録商標）、ＧｌａｘｏＳｍｉｔｈＫｌｉｎｅ）、アド−トラスツズマブエムタンシン（ＫＡＤＣＹＬＡ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）、ブリナツモマブ（ＢＬＩＮＣＹＴＯ（登録商標）、Ａｍｇｅｎ）、ペルツズマブ（ＰＥＲＪＥＴＡ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）、オビヌツズマブ（ＧＡＺＹＶＡ（登録商標）、Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）、ニボルマブ（ＯＰＤＩＶＯ（登録商標）、Ｂｒｉｓｔｏｌ−Ｍｙｅｒｓ  Ｓｑｕｉｂｂ）、ペムブロリズマブ（ＫＥＹＴＲＵＤＡ（登録商標）、Ｍｅｒｃｋ）、ピディリズマブ（ＣｕｒｅＴｅｃｈ）、ＭＰＤＬ３２８０Ａ（ＷＯ２０１０／０７７６３４に記載され、その全体が参照により本明細書に組み込まれる）、ＭＤＸ−１１０５（国際公開第２００７／００５８７４号に記載され、その全体が参照により本明細書に援用される）、及びＭＥＤＩ４７３６（国際公開第２０１１／０６６３８９号及び米国特許出願公開第２０１３／０３４５５９号に記載され、これらのそれぞれは、その全体が参照により本明細書に援用される）が挙げられる。別の有用な免疫療法剤は、ＡＭＰ−２２４である（国際公開第２０１０／０２７８２７号及び国際公開第２０１１／０６６３４２号に記載されており、これらのそれぞれは、その全体が本明細書に援用される）。
【００５４】
他の定義も本書の他の場所で提供されている。
【００５５】
化合物
本発明の化合物は、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその塩（例えば、薬学的に許容される塩）、プロドラッグ、代謝産物、若しくは誘導体である。これらの化合物は、ＨＰＫ１の有用な阻害剤である。
【００５６】
一態様において、式Ｉの化合物：
2020512974.tif 000002
又はその塩（例えば、薬学的に許容される塩）、溶媒和物（例えば、水和物）、プロドラッグ、代謝産物又は誘導体が提供され、式中：
Ｒ１は、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、−Ｃ≡Ｃ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−Ｃ≡Ｃ−（Ｃ６−１０アリール）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロシクリル）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ６−１０アリール）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ３−９シクロアルキル）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロシクリル）、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２４Ｒ２５、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ２６、−Ｃ（＝ＮＲ２９）Ｒ２７、−Ｃ（＝ＮＲ２９）ＮＲ２４Ｒ２５、−Ｃ（＝ＮＯＲ２９）Ｒ２７、シアノ、水素、ハロゲン、−Ｒ２４Ｒ２５、−ＮＲ２８Ｃ（Ｏ）Ｒ２７、−ＮＲ２８Ｃ（Ｏ）ＮＲ２４Ｒ２５、−ＮＲ２８Ｃ（Ｏ）ＯＲ２６、−ＮＲ２８Ｓ（Ｏ）Ｒ２９；−ＮＲ２８ＳＯ２Ｒ２９、−ＮＲ２８ＳＯ２ＮＲ２４Ｒ２５、−ＯＲ２６、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ２７、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２４Ｒ２５、−Ｓ（Ｏ）Ｒ２９；−ＳＯ２Ｒ２９、又は−ＳＯ２ＮＲ２４Ｒ２５であり；
式中、Ｒ１のＣ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、Ｒ１のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
式中、Ｒ１のＣ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルは、前記置換基のうちの２つと一緒になって、置換されていてもよい二環式を形成することができ；
ここで、前記シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができ；
各Ｒｊ’は、独立して、水素又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
各Ｒ２４及びＲ２５は、独立して、水素又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；又は、Ｒ２４及びＲ２５は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１から４個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリル［例えば、置換されていてもよいピロリジン又はピロリジノン］を形成し；
各Ｒ２６、Ｒ２７及びＲ２８は、独立して、水素又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
各Ｒ２９は、独立して、置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
Ｒ１’は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、又はハロゲンであり、式中、前記アルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール及びヘテロアリールは、１、２、３、４又は５個の置換基で置換されていてもよく；（ただし、Ｒ１とＲ１’の少なくとも一方が水素以外であることを条件とする）；
Ｒ２は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−又はＤであり；
Ａは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、（Ｃ３−７シクロアルキル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ６−１０アリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロシクリル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、−ＮＲｇＲｈ又は−ＯＲｈであり；
式中、ＡのＣ１−６アルキル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
Ｒｇは、Ｈ、又はヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；−ＣＨＦ２及び−ＣＦ３からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；
Ｒｈは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、（Ｃ３−７シクロアルキル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ６−１０アリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）−（Ｃ１−６アルキレン）−であり；
式中、ＲｈのＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
Ｄは、Ｈ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、（Ｃ３−７シクロアルキル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ６−１０アリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）−（Ｃ１−６アルキレン）−、（Ｃ２−９ヘテロシクリル）−（Ｃ１−６アルキレン）−、又は（Ｃ３−７シクロアルキル）−Ｓ（Ｏ）２−であり；
式中、ＤのＣ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、ＤのＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
式中、異なる原子に結合した２個の置換基は、それらが結合した原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し、ここで、前記二環式又は三環式は置換されていてもよく；かつ、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができ；
かつ、Ｒ２’は、Ｈ又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルである。
【００５７】
式（Ｉ）の一般構造のいくつかの実施態様において：
Ｒ１は、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、−Ｃ≡Ｃ−Ｃ２−９ヘテロアリール、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロシクリル）、−ＣＨ（Ｒｊ’）−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ１−６アルキル又は水素であり；式中、各Ｒｊ’は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；
式中、Ｒ１のＣ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、Ｒ１のＣ１−６アルキル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３、４又は５個の置換基で独立して置換されていてもよく；
式中、Ｒ１のＣ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルは、前記置換基のうちの２つと一緒になって、置換されていてもよい二環式を形成することができ；かつ
式中、前記アリール、ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができ；
Ｒ１’は、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、又はハロゲンであり、ここで、前記アルキル、アルケニル、シクロアルキル、及びヘテロアリールは、（例えば、ヒドロキシル、ハロゲン、及び／又はアミノで）置換されていてもよく；（ただし、Ｒ１とＲ１’の少なくとも一方が水素以外であることを条件とする）；
Ｒ２及びＲ２’は上記に詳述されるとおりである。
【００５８】
式（Ｉ）の一般構造の一態様において、
Ｒ１は、
Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、又はＣ６−１０アリールであり、式中、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、前記アリール、ヘテロアリール及びヘテロシクリルは、１、２、３又は４個の置換基、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ８’で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、及びＣ３−９シクロアルキル［式中、前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、及びシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ”、又は−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ”で置換されていてもよく、式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｉｉ．ＮＲａＲｂ−Ｃ（Ｏ）−、
［式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり、ここで前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、又は−ＣＦ３で置換されていてもよい］；
ｉｉｉ．Ｃ１−６アルコキシ；
ｉｖ．ハロゲン；
ｖ．シアノ；
ｖｉ．ヒドロキシル；
ｖｉｉ．アミノ；
ｖｉｉｉ．ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｉｘ．モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｘ．−ＮＲｃ（ＣＯ）Ｒｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｉ．−ＣＦ３；
ｘｉｉ．−ＣＦ２；
ｘｉｉｉ．−ＳＯ２Ｒ’［式中、Ｒ’は上記のとおりである］；
ｘｉｖ．−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”［式中、Ｒ’及びＲ”は上記のとおりである］；
ｘｖ．−（ＣＯ）ＮＲｃＲｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは上記のとおりである］；
ｘｖｉ．−（ＣＯ）ＯＲｅ［式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである］；
ｘｖｉｉ．置換又は非置換Ｃ３−５ヘテロシクリル
からなる群から選択され；
式中、前記アリール、ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができ；
Ｒ１’は、
Ｈ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、又はハロゲンであり、式中、前記アルキル、アルケニル、シクロアルキル、及びヘテロアリールは、ヒドロキシル、ハロゲン、又はアミノで置換されていてもよく；
Ｒ２は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−であり、式中、Ａは、
ｉ．Ｃ３−７シクロアルキル（Ｃ１−６）ｊアルキル−又はＣ２−９ヘテロシクリル（Ｃ１−６）ｊアルキル−［式中、ｊは１又は０であり；式中、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、１、２、３又は４個のＲ５で置換されていてもよく、式中、Ｒ５は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６）アルキル−、−ＣＦ３、−ＣＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６）アルキル、ハロ（Ｃ１−６）アルキル、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、アミノ（Ｃ１−６）アルキル、Ｃ１−６アルコキシ、ＣＨ３ＣＯ２−（Ｃ１−６アルキル）−、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ”からなる群から選択され、式中、いかなる場合においても、Ｒ’とＲ”は上記のとおりであり、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール及びＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ−であり、
式中、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、又は、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれが結合している窒素と一緒になって、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−４シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＦ２、又はヒドロキシルで置換されていてもよい、Ｃ３−７シクロアルキルを形成することができ；
かつ、ｋは１又は０であり；
又は、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、２個のＲ５と一緒になって二環式又はスピロ環を形成し、式中、異なる炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になって二環式を形成し、又は、同じ炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になってスピロ環を形成する］；
ｉｉ．−ＮＲｇＲｈ［式中、
Ｒｇは、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；−ＣＦ２、又は−ＣＦ３で置換されていてもよい］であり；
Ｒｈは、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、−ＣＦ２、−ＣＦ３、又はＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’はそれぞれ独立して、水素、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
及び
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、Ｃ２−９ヘテロアリール（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、Ｃ６−１０アリール（Ｃ１−６アルキル）ｍ−又はＣ２−９ヘテロシクリル（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、［式中、ｍは１又は０であり；前記シクロアルキル、ヘテロアリール、アリール又はヘテロシクリルは、１又は２個のＲ５’で置換されていてもよく、
式中、Ｒ５’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６）アルキル、ハロ（Ｃ１−６）アルキル、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、アミノ（Ｃ１−６）アルキル、及びＮＲｉＲｊ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ’−からなる群から選択され、
式中、Ｒｉ及びＲｊは、独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｋ’は１又は０である］
からなる群から選択される］；
ｉｉｉ．Ｒ９−（Ｃ１−６アルキル）−［式中、Ｒ９は、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、−ＮＲｏＲｐからなる群から選択され、式中、Ｒｏ及びＲｐは、それぞれ独立して、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ＮＲｏ’Ｒｐ’−ＣＯ−であり、式中、Ｒｏ’及びＲｐ’は、それぞれ独立して、水素、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］；
ｉｖ．Ｂ−（Ｃ１−６アルキル）ｔ−［式中、Ｂは、Ｃ３−９ヘテロアリール又はＣ３−７ヘテロシクリルであり、式中、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−３個のヘテロ原子を有し；式中、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｒ１０、Ｒ１０’及びＲ１０”のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ３−４シクロアルキル［式中、前記アルキル又はシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノ、−（ＣＯ）ＮＲｑＲｒ又は−ＮＲｑ（ＣＯ）Ｒｒ［式中、Ｒｑ及びＲｒは独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；及び
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−（ＣＯ）ＮＲｓＲｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｍ．−ＮＲｓ（ＣＯ）Ｒｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、ｔは１又は０である］；
ｖ．（Ｃ６−１０アリール）ｑ’-（Ｃ１−６アルキル）ｎ−Ｏ−又はピロリジニル−Ｏ−［式中、アリールは、Ｒ１１、Ｒ１２、及びＲ１３のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、及びＮＲｕＲｖ−［式中、Ｒｕ及びＲｖは、それぞれ独立して、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］からなる群から選択され、
かつ、ｎとｑ’の一方が１であることを条件として、ｎは、１又は０、ｑ’は１又は０である］；
ｖｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン［式中、前記アルキル、アルケニル、及びアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ”、又は−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ”で置換されていてもよく、式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
であり；
又は、Ｒ２はＤであり、ここで、Ｄは、
ｉ．Ｃ６−１０アリール−（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、又はＣ３−９ヘテロアリール−（Ｃ１−６アルキル）ｚ−［式中、前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、前記アリール又はヘテロアリールは、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの１、２、３又は４個で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノＣ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲｗＲｘ、又は-ＮＲｗ（ＣＯ）Ｒｘで置換されていてもよく、式中、Ｒｗ及びＲｘは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、式中、異なる原子に結合しているＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの２つは、それぞれが結合している原子と一緒になって二環式を形成する］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｍ．−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；
ｎ．−ＳＯ２ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｏ．−（ＣＯ）ＯＲｙ［式中、Ｒｙは、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、ｚは１又は０である］；
ｉｉ．Ｃ３−７シクロアルキル−（ＳＯ２）−［式中、前記シクロアルキルは、１又は２個のＲ６’で置換されていてもよく、ここで、Ｒ６’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６）アルキル、ハロ（Ｃ１−６）アルキル、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、アミノ（Ｃ１−６）アルキル、及びＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｎ−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’は、独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｎは１又は０である］からなる群から選択される］；及び
ｉｉｉ．Ｃ１−６アルキル又はピロリジン［式中、前記アルキルはハロゲンで置換されていてもよい］
であり；
かつ、Ｒ２’は、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである。
【００５９】
一態様において、式Ｉａの化合物：
2020512974.tif 000003
又はその塩（例えば、薬学的に許容される塩）、溶媒和物（例えば、水和物）、プロドラッグ、代謝産物又は誘導体が提供され、式中：
Ｒ１は、
Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、−Ｃ≡Ｃ−Ｃ２−９ヘテロアリール、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロアリール）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｊ’）（Ｃ２−９ヘテロシクリル）、−ＣＨ（Ｒｊ”）−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）、又はＣ１−６アルキルであり；式中、各Ｒｊ’は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；
式中、Ｒ１のＣ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、Ｒ１のＣ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール及びＣ２−９ヘテロシクリルは、１、２、３又は４個の置換基、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８及びＲ８’で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、及びＣ３−９シクロアルキル［式中、前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、及びシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ’、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ”、及び−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ”［式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよい］；
ｉｉ．ＮＲａＲｂ−Ｃ（Ｏ）−［式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、又は−ＣＦ３で置換されていてもよい］；
ｉｉｉ．Ｃ１−６アルコキシ；
ｉｖ．ハロゲン；
ｖ．シアノ；
ｖｉ．ヒドロキシル；
ｖｉｉ．アミノ；
ｖｉｉｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｉｘ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｘ．−ＮＲｃＣ（Ｏ）Ｒｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｉ．−ＣＦ３；
ｘｉｉ．−ＣＦ２；
ｘｉｉｉ．−ＳＯ２Ｒ’［式中、Ｒ’は、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｉｖ．−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”［式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｖ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｃＲｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｖｉ．−Ｃ（Ｏ）ＯＲｅ［式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである］；
ｘｖｉｉ．Ｃ３−５ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、−（Ｃ１−６アルキル）（Ｃ６−１０アリール）、又はＣ２−９ヘテロアリール［式中、前記ヘテロシクリル、アリール、又はヘテロアリールは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、又は−Ｃ（Ｏ）ＯＲｅ［式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである］で置換されていてもよい］；
ｘｖｉｉｉ．−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）；
ｘｉｘ．−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）ｋ’Ｒ”［式中、ｋ’は１又は２であり、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、Ｒ１のＣ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルは、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ８’のうちの２つと一緒になって、二環式を形成することができ；かつ
式中、前記アリール、ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができ；
Ｒ１’は、
水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−６シクロアルキル、Ｃ２−９ヘテロアリール、又はハロゲンであり、式中、前記アルキル、アルケニル、シクロアルキル、及びヘテロアリールは、ヒドロキシル、ハロゲン、又はアミノで置換されていてもよく；
Ｒ２は、Ａ−Ｃ（Ｏ）−又はＤであり、式中、Ａは、
ｉ．（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−［式中、ｊは１又は０であり；式中、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、１、２、３又は４個のＲ５で置換されていてもよく、式中、Ｒ５は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、−（Ｃ１−６アルキル）−ＮＨＣ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）、アミノ、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、アセチル、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、Ｃ１−６アルコキシ、ＣＨ３ＣＯ２−（Ｃ１−６アルキル）−、−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ”、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル−Ｃ（Ｏ）−、及びＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ−からなる群から選択され、
式中、前記Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、及びＣ６−１０アリールは、Ｃ１−６アルキル又は（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−で置換されていてもよく、式中、前記（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−は、アミノで置換されていてもよく、
式中、いかなる場合においても、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、
式中、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、又は、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれが結合している窒素と一緒になって、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−４シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、又はヒドロキシルで置換されていてもよい、Ｃ３−７シクロアルキルを形成することができ；
かつ、ｋは１又は０であり；
又は、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、２個のＲ５と一緒になって二環式又はスピロ環を形成し、式中、異なる炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になって二環式を形成し、又は、同じ炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になってスピロ環を形成し、式中、前記二環式環又はスピロ環は、１、２、３又は４個の上記のＲ５で置換されていてもよい］；
ｉｉ．−ＮＲｇＲｈ［式中、
Ｒｇは、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；−ＣＨＦ２及び−ＣＦ３からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよい］であり；
Ｒｈは、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、又はＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’はそれぞれ独立して、水素、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
及び
ｂ．（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−［式中、ｍは１又は０であり；前記シクロアルキル、ヘテロアリール、アリール又はヘテロシクリルは、１又は２個のＲ５’で置換されていてもよく、
式中、Ｒ５’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、及びＮＲｉＲｊ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ’−からなる群から選択され、
式中、Ｒｉ及びＲｊは、独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｋ’は１又は０である］
からなる群から選択される］；
ｉｉｉ．Ｒ９−（Ｃ１−６アルキル）−［式中、Ｒ９は、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、−ＮＲｏＲｐ、ＮＲｏ’Ｒｐ’−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され；式中、Ｒｏ、Ｒｐ、Ｒｏ’及びＲｐ’は、それぞれ独立して、水素、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］；
ｉｖ．Ｂ−（Ｃ１−６アルキル）ｔ−［式中、Ｂは、Ｃ３−９ヘテロアリール又はＣ３−７ヘテロシクリルであり、式中、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−３個のヘテロ原子を有し；式中、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｒ１０、Ｒ１０’及びＲ１０”のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ３−４シクロアルキル［式中、前記アルキル又はシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｑＲｒ又は−ＮＲｑＣ（Ｏ）Ｒｒ［式中、Ｒｑ及びＲｒは独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＨＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｓＲｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｍ．−ＮＲｓＣ（Ｏ）Ｒｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、ｔは１又は０である］；
ｖ．（Ｃ６−１０アリール）ｑ’-（Ｃ１−６アルキル）ｎ−Ｏ−又は（Ｃ２−７ヘテロシクリル）−Ｏ−［式中、前記アリール又はヘテロシクリルは、Ｒ１１、Ｒ１２、及びＲ１３のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アセチル、及びＮＲｕＲｖ−［式中、Ｒｕ及びＲｖは、それぞれ独立して、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］からなる群から選択され；ここで、存在する場合、前記ヘテロシクリルに組み込まれた硫黄は、１個の酸素と一緒になってスルホキシドを形成することができ、又は２個の酸素と一緒になってスルホンを形成することができ；
かつ、ｎとｑ’の一方が１であることを条件として、ｎは、１又は０、ｑ’は１又は０である］；
ｖｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン［式中、前記アルキル、アルケニル、及びアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、又は−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”で置換されていてもよく、式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
であり；
Ｄは、
ｉ．（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、又は（Ｃ３−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−［式中、前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、前記アリール、シクロアルキル又はヘテロアリールは、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの１、２、３又は４個で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ２−６アルケニル［式中、前記アルキル又はアルケニルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノＣ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｗＲｘ、及び−ＮＲｗＣ（Ｏ）Ｒｘ［式中、Ｒｗ及びＲｘは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］からなる群からから独立して選択される、１−４個の置換基で置換されていてもよく；式中、異なる原子に結合したＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの２つは、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し、ここで、前記二環式又は三環式は、上記のＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの１、２、３又は４個で置換されていてもよい］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル［式中、前記ヘテロシクリルは、ヒドロキシル、アセチル、又はオキセタンにより置換されていてもよい］；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＨＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−ＮＲｙＣ（Ｏ）Ｒｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｍ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；
ｎ．−ＳＯ２ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｏ．−Ｃ（Ｏ）ＯＲｙ［式中、Ｒｙは、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、ｚは１又は０である］；
ｉｉ．Ｃ３−７シクロアルキル−ＳＯ２−［式中、前記シクロアルキルは、１又は２個のＲ６’で置換されていてもよく、ここで、Ｒ６’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、及びＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｎ−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’は、独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｎは１又は０である］からなる群から選択される］；
又は
ｉｉｉ．Ｈ、Ｃ１−６アルキル又はピロリジン［式中、前記アルキルはハロゲンで置換されていてもよい］
であり；
かつ、Ｒ２’は、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである。
【００６０】
式Ｉ又はＩａの化合物のさまざまな実施態様において、アルキル、アルケニル、アルキニル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及びヘテロシクリルは、１から５個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルは、独立して、１から５個のＲ３０で置換されていてもよい。
【００６１】
いくつかの実施態様において、Ｒ３０は、いかなる場合においても、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、ハロゲン、シアノ、オキソ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−Ｃ（＝ＮＲ３６）Ｒ３４、−Ｃ（＝ＮＲ３６）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（＝ＮＯＲ３６）Ｒ３４、シアノ、水素、ハロゲン、−Ｒ３１Ｒ３２、−ＮＲ３５Ｃ（Ｏ）Ｒ３４、−ＮＲ３５Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−ＮＲ３５Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−ＮＲ３５Ｓ（Ｏ）Ｒ３６；−ＮＲ３５ＳＯ２Ｒ３６、−ＮＲ３５ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２、−ＯＲ３３、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ３４、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ３６；−ＳＯ２Ｒ３６又は−ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２であり；［式中、Ｒ３０のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリルは１から４個のＲ４０で置換されていてもよく；又は、２個のＲ３０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、１から４個のＲ４０で置換されていてもよい環を形成する］；
各Ｒ３１とＲ３２は、独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルであり、各々は独立して、１から４個のＲ４０で置換されていてもよく；又は、Ｒ３１及びＲ３２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１から４個のＲ４０で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ３３、Ｒ３４及びＲ３５は、独立して、水素、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ３−９シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルであり、各々は独立して、１から４個のＲ４０で置換されていてもよく；
Ｒ３６は、１から４個のＲ４０で置換されていてもよいＣ１−６アルキルである。
【００６２】
いかなる場合においてもＲ４０は、独立して、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ４１Ｒ４２、−ＳＯ２ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）Ｒ４４、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、ＮＲ４３ＳＯ２Ｒ４５、−ＳＯ２Ｒ４５、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、又はＣ２−９ヘテロシクリルからなる群から選択され；又は、２個のＲ４０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル及びオキソから選択される１から３個の置換基で置換されていてもよい環を形成し；Ｒ４０のＣ１−６アルキル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール、又はＣ２−９ヘテロシクリルは独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル及びオキソから選択される１から３個の置換基で置換されていてもよく；
各Ｒ４１及びＲ４２は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；又は、Ｒ４１及びＲ４２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル及びオキソから選択される１から３個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ４３及びＲ４４は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；かつ
Ｒ４５は、Ｃ１−６アルキルである。
【００６３】
他のすべての変数が上記で定義された実施態様において、Ｒ１の有用な値は、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、又は置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルである。いくつかの実施態様において、Ｒ１は、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、又は置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリルである。他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000004
2020512974.tif 000005
からなる群から選択され；これらの各々は、１、２、３、又は４個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、上記の部分の各々は、１、２又は３個の置換基、Ｒ６、Ｒ７及びＲ８で置換されていてもよい。
【００６４】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１の有用な値は、
2020512974.tif 000006
からなる群から選択され；これらの各々は、１、２、３、又は４個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、上記の部分の各々は、１、２又は３個の置換基、Ｒ６、Ｒ７及びＲ８で置換されていてもよい。
【００６５】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１の有用な値は、
2020512974.tif 000007
からなる群から選択され；これらの各々は、１、２、３、又は４個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、上記の部分の各々は、１、２又は３個の置換基、Ｒ６、Ｒ７及びＲ８で置換されていてもよい。
【００６６】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１の有用な値は、
2020512974.tif 000008
である。
【００６７】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000009
である。
【００６８】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000010
である。
【００６９】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000011
である。
【００７０】
いくつかの実施態様において、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８は、各々独立して、
ｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、及びＣ３−９シクロアルキル［式中、前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、及びシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ’、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲ’Ｒ”、及び−ＮＲ’（ＣＯ）Ｒ”［式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよい］；
ｉｉ．ＮＲａＲｂ−Ｃ（Ｏ）−［式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり、ここで前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、又は−ＣＦ３で置換されていてもよい］；
ｉｉｉ．Ｃ１−６アルコキシ；
ｉｖ．ハロゲン；
ｖ．シアノ；
ｖｉ．ヒドロキシル；
ｖｉｉ．アミノ；
ｖｉｉｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｉｘ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｘ．−ＮＲｃＣ（Ｏ）Ｒｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｉ．−ＣＦ３；
ｘｉｉ．−ＣＦ２；
ｘｉｉｉ．−ＳＯ２Ｒ’［式中、Ｒ’は、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｉｖ．−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”［式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｖ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｃＲｄ［式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｘｖｉ．−Ｃ（Ｏ）ＯＲｅ［式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである］；
ｘｖｉｉ．Ｃ３−５ヘテロシクリル、Ｃ６−１０アリール、−（Ｃ１−６アルキル）（Ｃ６−１０アリール）、又はＣ２−９ヘテロアリール［式中、前記ヘテロシクリル、アリール、又はヘテロアリールは、Ｃ１−６アルキル、Ｃ６−１０アリール、又は−Ｃ（Ｏ）ＯＲｅ［式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである］で置換されていてもよい］；
ｘｖｉｉｉ．−Ｏ−（Ｃ２−９ヘテロアリール）；
ｘｉｘ．−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）ｋ’Ｒ”［式中、ｋ’は１又は２であり、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、Ｒ１のＣ６−１０アリール、Ｃ２−９ヘテロアリール又はＣ２−９ヘテロシクリルは、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの２つと一緒になって、二環式を形成することができ；かつ
式中、前記アリール、ヘテロアリール又はヘテロシクリルに組み込まれた炭素は、それが結合している酸素と一緒になって、カルボニルを形成することができる。
【００７１】
いくつかの実施態様において、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの１つ又は複数は、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン、及びＣ３−９シクロアルキルからなる群から選択され、式中、前記アルキル、アルケニル、アルケニレン、及びシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、Ｃ１−６アルコキシ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ’、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ”’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ”’Ｒ”、及び−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ”Ｒ”’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ”Ｒ”’又は−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ”からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよく、式中、Ｒ’及びＲ”’は独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、Ｒ”は独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、又はＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであり；又は、Ｒ”及びＲ”’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換又は非置換ヘテロシクリルを形成する。いくつかの実施態様において、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの１つ又は複数は、独立して、Ｃ１−６ハロアルキル（例えば、ＣＨＦ２又はＣＦ３）である。
【００７２】
いくつかの実施態様において、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの１つ又は複数は、独立して、−Ｃ（Ｏ）ＮＲａＲｂ、−ＮＲｃＣ（Ｏ）Ｒｄ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲｅ；−ＮＲｃＣ（Ｏ）ＯＲｅ；−ＮＲｃＣ（Ｏ）ＲａＲｂであり；式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、水素、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、又は置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールであり；又は、Ｒａ及びＲｂは、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されていてもよいヘテロシクリルを形成し；式中、Ｒｃ及びＲｄは、独立して、Ｈ、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、又は置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールであり；式中、ＲｅはＨ、Ｃ１−６アルキル、又はＣＨ２−アリールである。任意の置換基の例には、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、及び−ＣＦ３が含まれるが、これらに限定されない。
【００７３】
いくつかの実施態様において、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの１つ又は複数は、独立して、ｉｉｉ．ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、又はジ（Ｃ１−６アルキル）アミノからなる群から選択される。
【００７４】
いくつかの実施態様において、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの１つ又は複数は、独立して、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ”Ｒ”’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ”Ｒ”’、−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ”又は−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ”であり；式中、Ｒ’及びＲ”’は、独立して、Ｈ又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；Ｒ”は独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、又はＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであり；又はＲ”及びＲ”’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリルを形成する。
【００７５】
いくつかの実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000012
であり、式中、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシル、アミノ、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルコキシ、及びモノ（Ｃ１−６アルキル）アミノからなる群から選択され；又は、Ｒ６、Ｒ７、及びＲ８のうちの２つが二環式を形成することができる。
【００７６】
これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｒ６はＣ１−６アルキルであり；Ｒ７は水素、アミノ、又はモノ（Ｃ１−６アルキル）アミノであり；かつＲ８は水素、ヒドロキシル、又はＣ１−６アルコキシであり；又は、Ｒ６とＲ７が一緒になって二環式を形成し；又は、Ｒ７とＲ８が一緒になって二環式を形成する。いくつかの実施態様において、Ｒ６はメチルである。いくつかの実施態様において、Ｒ７はアミノである。いくつかの実施態様において、Ｒ６はメチルであり、Ｒ７はアミノである。
【００７７】
いくつかの実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000013
であり、式中、Ｒ６及びＲ７は、水素、アミノ、及びＣ１−６アルキルからなる群から選択される。いくつかの実施態様において、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）である。いくつかの実施態様において、Ｒ７は、水素又はアミノである。いくつかの実施態様において、Ｒ７は水素である。いくつかの実施態様において、Ｒ７はアミノである。いくつかの実施態様において、Ｒ６は、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ７は、水素又はアミノである。
【００７８】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000014
であり、式中、Ｒ６は、ヒドロキシル、−ＣＦ２、−ＣＦ３、又はハロゲンで置換されていてもよいＣ１−６アルキルである。
【００７９】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ６はメチルである。
【００８０】
いくつかの実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000015
である。いくつかの実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000016
である。いくつかの実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000017
である。いくつかの実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000018
である。いくつかの実施態様において、Ｒ１は、
2020512974.tif 000019
である。
【００８１】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ２は、−Ａ−Ｃ（Ｏ）−である。いくつかの実施態様において、Ａは、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、−ＮＲｇＲｈ又は−ＯＲｈである。
【００８２】
いくつかの実施態様において、Ａは、
ｉ．（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−［式中、ｊは１又は０であり；式中、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、１、２、３又は４個のＲ５で置換されていてもよく、式中、Ｒ５は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、−（Ｃ１−６アルキル）−ＮＨＣ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）、アミノ、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、アセチル、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、Ｃ１−６アルコキシ、ＣＨ３ＣＯ２−（Ｃ１−６アルキル）−、−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ”、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル−Ｃ（Ｏ）−、及びＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ−からなる群から選択され、
式中、前記Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、及びＣ６−１０アリールは、Ｃ１−６アルキル又は（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−で置換されていてもよく、式中、前記（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−は、アミノで置換されていてもよく、
式中、いかなる場合においても、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、
式中、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、又は、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれが結合している窒素と一緒になって、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−４シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、又はヒドロキシルで置換されていてもよい、Ｃ３−７シクロアルキルを形成することができ；
かつ、ｋは１又は０であり；
又は、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、２個のＲ５と一緒になって二環式又はスピロ環を形成し、式中、異なる炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になって二環式を形成し、又は、同じ炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になってスピロ環を形成し、式中、前記二環式環又はスピロ環は、１、２、３又は４個の上記のＲ５で置換されていてもよい］；
ｉｉ．−ＮＲｇＲｈ［式中、
Ｒｇは、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；−ＣＨＦ２及び−ＣＦ３からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよい］であり；
Ｒｈは、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、又はＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’はそれぞれ独立して、水素、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
及び
ｂ．（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−［式中、ｍは１又は０であり；前記シクロアルキル、ヘテロアリール、アリール又はヘテロシクリルは、１又は２個のＲ５’で置換されていてもよく、
式中、Ｒ５’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、及びＮＲｉＲｊ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ’−からなる群から選択され、
式中、Ｒｉ及びＲｊは、独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｋ’は１又は０である］
からなる群から選択される］；
ｉｉｉ．Ｒ９−（Ｃ１−６アルキル）−［式中、Ｒ９は、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、−ＮＲｏＲｐ、ＮＲｏ’Ｒｐ’−Ｃ（Ｏ）−からなる群から選択され；式中、Ｒｏ、Ｒｐ、Ｒｏ’及びＲｐ’は、それぞれ独立して、水素、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］；
ｉｖ．Ｂ−（Ｃ１−６アルキル）ｔ−［式中、Ｂは、Ｃ３−９ヘテロアリール又はＣ３−７ヘテロシクリルであり、式中、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−３個のヘテロ原子を有し；式中、前記ヘテロアリール又はヘテロシクリルは、Ｒ１０、Ｒ１０’及びＲ１０”のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ３−４シクロアルキル［式中、前記アルキル又はシクロアルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｑＲｒ又は−ＮＲｑＣ（Ｏ）Ｒｒ［式中、Ｒｑ及びＲｒは独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］で置換されていてもよい］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＨＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｓＲｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｍ．−ＮＲｓＣ（Ｏ）Ｒｔ［式中、Ｒｓ及びＲｔは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、ｔは１又は０である］；
ｖ．（Ｃ６−１０アリール）ｑ’-（Ｃ１−６アルキル）ｎ−Ｏ−又は（Ｃ２−７ヘテロシクリル）−Ｏ−［式中、前記アリール又はヘテロシクリルは、Ｒ１１、Ｒ１２、及びＲ１３のうちの１、２又は３個で置換されていてもよく、これらの各々は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、シアノ、Ｃ１−６アルコキシ、アセチル、及びＮＲｕＲｖ−［式中、Ｒｕ及びＲｖは、それぞれ独立して、Ｈ、又は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルである］からなる群から選択され；ここで、存在する場合、前記ヘテロシクリルに組み込まれた硫黄は、１個の酸素と一緒になってスルホキシドを形成することができ、又は２個の酸素と一緒になってスルホンを形成することができ；
かつ、ｎとｑ’の一方が１であることを条件として、ｎは、１又は０、ｑ’は１又は０である］；
又は
ｖｉ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルケニル、Ｃ１−６アルケニレン［式中、前記アルキル、アルケニル、及びアルケニレンは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノ、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、又は−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”で置換されていてもよく、式中、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
である。
【００８３】
いくつかの実施態様において、Ａは、（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−であり、式中、ｊは１又は０であり、式中、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、１、２、３又は４個のＲ５で置換されていてもよく、
式中、Ｒ５は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、−（Ｃ１−６アルキル）−ＮＨＣ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）、アミノ、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、アセチル、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、Ｃ１−６アルコキシ、ＣＨ３ＣＯ２−（Ｃ１−６アルキル）−、−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ”、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル−Ｃ（Ｏ）−、及びＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ−からなる群から選択され；
式中、前記Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、及びＣ６−１０アリールは、Ｃ１−６アルキル又は（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−で置換されていてもよく、式中、前記（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−は、アミノで置換されていてもよく、
式中、いかなる場合においても、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、
式中、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、又は、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれが結合している窒素と一緒になって、（例えば、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−４シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、又はヒドロキシルで）置換されていてもよい、Ｃ３−７シクロアルキルを形成することができ；
かつ、ｋは１又は０であり；
又は、前記シクロアルキル又はヘテロシクリルは、２個のＲ５と一緒になって二環式又はスピロ環を形成し、式中、異なる炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になって二環式を形成し、又は、同じ炭素に結合した２個のＲ５は、それぞれが結合している炭素と一緒になってスピロ環を形成し、式中、前記二環式環又はスピロ環は、１、２、３又は４個の置換基（例えば、一緒に取り込まれていない場合、上記のＲ５）で置換されていてもよい。
【００８４】
いくつかの実施態様において、Ａは、−ＮＲｇＲｈ又は−ＯＲｈであり、式中、Ｒｇは、Ｈ又は置換されていてもよいＣ１−６アルキルであり；Ｒｈは、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、又は置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリルである。
【００８５】
いくつかの実施態様において、ＲｇのＣ１−６アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；−ＣＨＦ２及び−ＣＦ３からなる群から独立して選択される１から４個の置換基で置換されていてもよい。
【００８６】
Ｒｈの例としては、限定されないが、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、シアノ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、−Ｓ（Ｏ）Ｒ’、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ”’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ”’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＯＲ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ”Ｒ”’、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ”Ｒ”’、又は−ＮＲ’Ｓ（Ｏ）Ｒ”で置換されていてもよく、式中、Ｒ’及びＲ”’は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、Ｒ”は独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロ（Ｃ１−６アルキル）又はＣ１−６アルキルで置換されていてもよいＣ６−１０アリールであり；又は、Ｒ”及びＲ”’は、それらが結合している窒素と一緒になって、置換又は非置換ヘテロシクリルを形成する］；及び
ｂ．（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ２−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−、（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−又は（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｍ−［式中、ｍは１又は０であり；式中、前記シクロアルキル、ヘテロアリール、アリール又はヘテロシクリルは、１又は２個のＲ５’で置換されていてもよく；式中、Ｒ５’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、及びＮＲｉＲｊ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ’−からなる群から選択され；式中、Ｒｉ及びＲｊは、独立して、水素及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｋ’は１又は０である］
が挙げられる。
【００８７】
いくつかの実施態様において、Ａは、（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−、（Ｃ２−９ヘテロシクリル）（Ｃ１−６アルキル）ｊ−、（Ｃ６−１０アリール）ｑ’-（Ｃ１−６アルキル）ｎ−Ｏ−、又は（Ｃ２−７ヘテロシクリル）−Ｏ−であり、式中、前記シクロアルキル、アルキル、アリール又はヘテロシクリルは、置換されていてもよく；ｊは１又は０であり；ｎとｑ’の一方が１であることを条件として、ｎは１又は０であり、ｑ’は１又は０である。いくつかの実施態様において、Ａは、置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキル（例えば、シクロプロピル）である。
【００８８】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ａはｉである（上記の通り）。この実施態様において、Ａの有用な値には、置換されていてもよいＣ３−７シクロアルキル（Ｃ１−６）ｊアルキル−が含まれる。実施態様において、ｊは０である。
【００８９】
いくつかの実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000020
であり、
式中、ｖは０、１、２、３又は４であり；Ｘ、Ｙ、及びＺは、それぞれ独立して存在しないか、又は−ＣＨ２−であり、存在する場合、Ｘ、Ｙ、及びＺのそれぞれにおける１つ又は２つのＨは、Ｒ５であり得る。
【００９０】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000021
であり、
式中、ｖは０、１、２、３又は４であり；Ｘ、Ｙ、及びＺは、それぞれ独立して存在しないか、又は−ＣＨ２−であり、存在する場合、Ｘ、Ｙ、及びＺのそれぞれにおける１つ又は２つのＨは、Ｒ５であり得る。
【００９１】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ２は
2020512974.tif 000022
［式中、ｖは０、１、２又は３である］であり；かつ
Ｒ５は、いかなる場合においても、独立して、Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、シアノ（Ｃ１−６アルキル）−、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、−（Ｃ１−６アルキル）−ＮＨＣ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）、アミノ、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、アセチル、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、Ｃ１−６アルコキシ、ＣＨ３ＣＯ２−（Ｃ１−６アルキル）−、−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ”、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（Ｏ）ＮＲ’Ｒ”、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル、置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル−Ｃ（Ｏ）−、及びＮＲｅＲｆ−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｋ−からなる群から選択され、
式中、前記Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ２−９ヘテロシクリル、及びＣ６−１０アリールは、Ｃ１−６アルキル又は（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−で置換されていてもよく、式中、前記（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−は、アミノで置換されていてもよく、
式中、いかなる場合においても、Ｒ’及びＲ”は、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、
式中、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれ独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、又は、Ｒｅ及びＲｆは、それぞれが結合している窒素と一緒になって、（例えば、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−４シクロアルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、又はヒドロキシルで）置換されていてもよい、Ｃ３−７シクロアルキルを形成することができ；
かつ、ｋは１又は０である。
【００９２】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000023
であり、ｖは０、１又は２である。
【００９３】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000024
である。
【００９４】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ５は、水素以外であり、Ｒ２は、
2020512974.tif 000025
である。
【００９５】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000026
である。
【００９６】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ５は、水素以外であり、Ｒ２は、
2020512974.tif 000027
である。
【００９７】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ａがシクロアルキルである場合、シクロアルキルは、二環式、スピロ又は不飽和であり得る。
【００９８】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ５は、水素、フッ素、シアノ、ＮＨ２−Ｃ（Ｏ）−、アルキル−（Ｃ１−６）アルコキシ−、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、及びシアノ（Ｃ１−６）アルキルからなる群から選択される。これらの実施態様において、Ｒ５は、フルオロ又はシアノである。これらの実施態様において、Ｒ５は水素である。これらの実施態様において、Ｒ５は、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール又はシアノ（Ｃ１−６）アルキルである。これらの実施態様において、Ｒ５は、シアノ−ＣＨ２−である。いくつかの実施態様において、少なくとも１つのＲ５は、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）である。
【００９９】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、少なくとも１つのＲ５が、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールである、化合物である。
【０１００】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、少なくとも１つのＲ５が、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールである化合物は、１又は２個の窒素原子を含む、置換されていてもよい５員ヘテロアリールである。
【０１０１】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよい５員ヘテロアリールが、置換されていてもよいピラゾールである、化合物である。
【０１０２】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよいピラゾールが、
2020512974.tif 000028
である化合物であって、
式中、波線はシクロプロピル環への結合点を示し；式中、ＲＢ１は、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルであり、式中、アルキルは、１から４個のヒドロキシル、ハロゲン、ニトリル、アミノ、−Ｏ−（Ｃ１−６）アルキル、−Ｏ−（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ−、又は−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、いかなる場合においても独立して、水素又はＣ１−６アルキルである］；又は−ＳＯ２Ｒ’［式中、Ｒ’は、Ｃ１−６アルキルである］で置換されていてもよい。
【０１０３】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、ＲＢ１が、置換されていてもよい直鎖Ｃ１−６アルキルである、化合物である。
【０１０４】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよい直鎖Ｃ１−６アルキルがメチルである、化合物である。
【０１０５】
いくつかの実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000029
［式中、ｖは２であり、１つのＲ５はメチルであり、２番目のＲ５は１−メチルピラゾール−４−イルである］である。
【０１０６】
いくつかの実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000030
である。いくつかの実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000031
である。いくつかの実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000032
である。いくつかの実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000033
である。いくつかの実施態様において、Ｒ２は、
2020512974.tif 000034
である。
【０１０７】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ａは−ＮＲｇＲｈである。これらの実施態様において、Ｒ５は、Ｈ又はメチルである。特定の実施態様において、ＲｇはＨである。特定の実施態様において、ｍは０である。
【０１０８】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ａは、Ｒ９−（Ｃ１−６アルキル）−である。これらの実施態様において、Ｒ９−（Ｃ１−６アルキル）−の特定の値は、Ｒ９−（Ｃ１−４アルキル）−であり、式中、アルキルは直鎖又は分岐鎖であり、置換されていてもよい。
【０１０９】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ａは、Ｂ−（Ｃ１−６アルキル）ｔ−である。これらの実施態様において、ｔの特定の値は０である。これらの実施態様において、Ｂの特定の値は、Ｃ３−９ヘテロアリールである。これらの実施態様において、Ｂは、
2020512974.tif 000035
2020512974.tif 000036
からなる群から選択され；
これらの各々は、１、２、３、又は４個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、上記の部分の各々は、１、２又は３個の置換基、Ｒ１０、Ｒ１０’及びＲ１０”で置換されていてもよい。
【０１１０】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｂの有用な値は、
2020512974.tif 000037
からなる群から選択され；これらの各々は、１、２、３、又は４個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、上記の部分の各々は、１、２又は３個の置換基、Ｒ１０、Ｒ１０’及びＲ１０”で置換されていてもよい。
【０１１１】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｂは、
2020512974.tif 000038
からなる群から選択される。
【０１１２】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｂは、
2020512974.tif 000039
であり、
式中、Ｒ１０は、Ｃ１−６アルキルである。
【０１１３】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ２はＤである。いくつかの実施態様において、Ｄは、
ｉ．（Ｃ６−１０アリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、（Ｃ３−７シクロアルキル）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−、又は（Ｃ３−９ヘテロアリール）（Ｃ１−６アルキル）ｚ−［式中、前記ヘテロアリールは、Ｏ、Ｓ及びＮから選択される１−４個のヘテロ原子を有し；式中、前記アリール、シクロアルキル又はヘテロアリールは、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの１、２、３又は４個で置換されていてもよく、これらの各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ２−６アルケニル［式中、前記アルキル又はアルケニルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＨＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、シアノＣ１−６、アルコキシ、-ＳＯ２Ｒ’、-ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、-ＮＲ”ＳＯ２Ｒ’、ハロアルキル、ヘテロアリール、アリール、オキソ、スピロアルキル、縮合アルキル、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｗＲｘ、及び−ＮＲｗＣ（Ｏ）Ｒｘ［式中、Ｒｗ及びＲｘは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、又は、一緒になって環を形成する］からなる群からから独立して選択される、１−４個の置換基で置換されていてもよく；式中、異なる原子に結合したＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの２つは、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し、ここで、前記二環式又は三環式は、上記のＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６’及びＲ１６のうちの１、２、３又は４個で置換されていてもよい］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリル［例えば、ヘテロシクリルは、ヒドロキシル、アセチル、又はオキセタンにより置換されていてもよい］；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＨＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−ＮＲｙＣ（Ｏ）Ｒｚ又は−ＮＲｙＳＯ２Ｒｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、又は、一緒になって環を形成する］；
ｍ．−Ｃ（Ｏ）ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルであり、又は、一緒になって環を形成する］；
ｎ．−ＳＯ２ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｏ．−Ｃ（Ｏ）ＯＲｙ［式中、Ｒｙは、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、又は、一緒になって環を形成する］
からなる群から選択され；
式中、ｚは１又は０である］；
ｉｉ．Ｃ３−７シクロアルキル−ＳＯ２−［式中、前記シクロアルキルは、１又は２個のＲ６’で置換されていてもよく、ここで、Ｒ６’は、いかなる場合においても、独立して、分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、ハロゲン、シアノ、−ＣＦ３、−ＣＨＦ２、ヒドロキシ（Ｃ１−６アルキル）、ハロ（Ｃ１−６アルキル）、ヒドロキシル、（Ｃ１−６アルキル）−Ｏ−（Ｃ１−６アルキル）−、Ｃ１−６アルコキシ、アミノ、ジ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、モノ（Ｃ１−６アルキル）アミノ、アミノ（Ｃ１−６アルキル）、及びＮＲｅ’Ｒｆ’−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−６アルキル）ｎ−［式中、Ｒｅ’及びＲｆ’は、独立して、水素、及び分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキルからなる群から選択され、ｎは１又は０である］からなる群から選択される］；及び
ｉｉｉ．Ｈ、置換されていてもよいＣ１−６アルキル（例えば、ハロアルキル）、又は置換されていてもよいＣ３−９シクロアルキル、置換されていてもよいＣ６−１０アリール、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリール、又は置換されていてもよいＣ２−９ヘテロシクリル（例えば、ピロリジン）である。
【０１１４】
いくつかの実施態様において、Ｄは、Ｃ３−９ヘテロアリール−（Ｃ１−６アルキル）ｚ−である。これらの実施態様において、ｚの特定の値は０である。これらの実施態様において、ヘテロアリールの特定の値は、
2020512974.tif 000040
2020512974.tif 000041
であり；
これらの各々は、１、２、３、又は４個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、上記の部分の各々は、１、２又は３個の置換基、Ｒ１４、Ｒ１５及びＲ１６で置換されていてもよい。
【０１１５】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｄの有用な値は、
2020512974.tif 000042
からなる群から選択され；これらの各々は、１、２、３、又は４個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、上記の部分の各々は、１、２又は３個の置換基、Ｒ１４、Ｒ１５及びＲ１６で置換されていてもよい。
【０１１６】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｄの有用な値は、
2020512974.tif 000043
からなる群から選択され；これらの各々は、１、２、又は３個の置換基で置換されていてもよい。いくつかの実施態様において、３個の置換基は、Ｒ１４、Ｒ１５及びＲ１６である。
【０１１７】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｄのヘテロアリールは、
2020512974.tif 000044
である。いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000045
である。
【０１１８】
これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｒ１４、Ｒ１５、及びＲ１６の各々は、独立して、
ａ．分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル［式中、前記アルキルは、ヒドロキシル、ハロゲン、−ＣＦ２、−ＣＦ３、アミノ、ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ、シアノＣ１−６アルコキシ、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−（ＣＯ）ＮＲｗＲｘ、又は-ＮＲｗ（ＣＯ）Ｒｘで置換されていてもよく、式中、Ｒｗ及びＲｘは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルであり、又は式中、本明細書に記載されるように、Ｒ１４、Ｒ１５、及びＲ１６のうちの２つが、異なる原子に結合している場合、それぞれが結合している原子と一緒になって二環式を形成する］；
ｂ．Ｃ３−７シクロアルキル；
ｃ．Ｃ３−７ヘテロシクリル；
ｄ．ヒドロキシル；
ｅ．ハロゲン；
ｆ．−ＣＦ２；
ｇ．−ＣＦ３；
ｈ．アミノ；
ｉ．ジ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｊ．モノ（Ｃ１−６）アルキルアミノ；
ｋ．シアノ；
ｌ．−ＮＲｙ（ＣＯ）Ｒｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］；
ｍ．−（ＣＯ）ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；
ｎ．−ＳＯ２ＮＲｙＲｚ［式中、Ｒｙ及びＲｚは、独立して、Ｈ又は１−６アルキルである］；及び
ｏ．−（ＣＯ）ＯＲｙ［式中、Ｒｙは、Ｈ又はＣ１−６アルキルである］
からなる群から選択され；
式中、異なる原子に結合したＲ１４、Ｒ１５、及びＲ１６のうちの２つは、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成し；ここで、前記二環式又は三環式は置換されていてもよい。
【０１１９】
これらの実施態様のいくつかにおいて、異なる原子に結合したＲ１４、Ｒ１５、及びＲ１６のうちの２つは、それぞれが結合している原子と一緒になって、二環式又は三環式を形成する。いくつかの実施態様において、Ｄは二環式（又は、さらに環縮合が存在する場合は三環式）であって、これは、
2020512974.tif 000046
であり、
式中、Ｘ’及びＹ’は、それぞれ独立して、Ｃ、Ｎ、Ｓ、又はＯであり；かつ式中、前記二環式は、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、及びＲ２０で置換されていてもよく、式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、及びＲ２０は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシル、アミノ、及びＣ１−６アルキルからなる群から選択され、式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、及びＲ２０のうちの２つは、それらが結合している炭素と一緒になって、Ｃ３−Ｃ５スピロ又はＣ２−９ヘテロアリール環を形成することができる。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｘ’又はＹ’の少なくとも１つはＮである。
【０１２０】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000047
である二環式である。
【０１２１】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｄのヘテロアリールは、
2020512974.tif 000048
である。
【０１２２】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｄが、置換されていてもよいＣ６−１０アリールである、化合物である。
【０１２３】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよいＣ６−１０アリールが、置換されていてもよいフェニルである、化合物である。
【０１２４】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよいフェニルは、置換されていてもよい分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル又はＣ３−７ヘテロシクリルで置換されている、化合物である。
【０１２５】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｄが式
2020512974.tif 000049
を有する５員ヘテロアリールであるか、又は式
2020512974.tif 000050
を有する６員ヘテロアリールである化合物であって、式中；
Ｑは、ＮＲ２０、ＣＲ２０、Ｏ又はＳであり；
各Ｔは、独立して、Ｎ又はＣＲ２１であり；
１つのＺのみがＮであることを条件として、各Ｚは、独立して、Ｎ又はＣであり；
各Ｒ２０及びＲ２１は、独立して、水素、アルキル、ハロアルキル、アルコキシ、ハロゲン、ヒドロキシ、又はシアノであり；かつ
Ｒ２２及びＲ２３は、それらが結合している原子と一緒になって、二環式を形成し；ここで、二環式は、Ｎ、Ｓ、及びＯから選択される１つ又は複数のヘテロ原子を含んでもよく；かつ二環式は、１、２、３、４又は５個のＲ３０で置換されていてもよく；
式中、各Ｒ３０は、独立して、Ｃ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル、Ｃ３−７ヘテロシクリル、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ３１Ｒ３２、−ＳＯ２ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ３１Ｒ３２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ３３、−ＯＲ３３、−ＮＲ３３Ｃ（Ｏ）Ｒ３４、−ＮＲ３３ＳＯ２Ｒ３５又は−ＳＯ２Ｒ３５であり；式中、Ｒ３０のＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ３−７シクロアルキル及びＣ３−７ヘテロシクリルは、１から４個のＲ４０で置換されていてもよく；又は、２個のＲ３０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、１から４個のＲ４０で置換されていてもよい環を形成し；
各Ｒ３１及びＲ３２は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；又は、Ｒ３１及びＲ３２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、１から４個のＲ４０で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ３３及びＲ３４は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；
Ｒ３５は、Ｃ１−６アルキルであり；
各Ｒ４０は、独立して、ハロゲン、シアノ、オキソ、−ＮＲ４１Ｒ４２、−ＳＯ２ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ４１Ｒ４２、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ４３、−ＯＲ４３、−ＮＲ４３Ｃ（Ｏ）Ｒ４４、−ＮＲ４３ＳＯ２Ｒ４５又は−ＳＯ２Ｒ４５；Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル［例えば、−ＣＨＦ２、又は−ＣＦ３］、Ｃ２−９ヘテロアリール、Ｃ６−１０アリール、オキソからなる群から選択され；又は、２個のＲ４０基は、それらが結合している親部分と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル及びオキソから選択される１から３個の置換基で置換されていてもよい環を形成し；
各Ｒ４１及びＲ４２は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；又は、Ｒ４１及びＲ４２は、それらが結合している窒素原子と一緒になって、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６ハロアルキル、ヒドロキシル及びオキソから選択される１から３個の置換基で置換されていてもよいＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；
各Ｒ４３及びＲ４４は、独立して、水素又はＣ１−６アルキルであり；かつ
Ｒ４５は、Ｃ１−６アルキルである。
【０１２６】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000051
であり、
式中、ｑは０、１、２、３、４、５又は６であり、Ｒ３６は独立して、水素又はＲ３０であり；かつＲ２０及びＲ３０は本明細書で詳述されるとおりである。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｒ２０は、水素、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）、ハロゲン（例えば、フルオロ）、ヒドロキシル、又はＣ１−６アルコキシ（例えば、メトキシ）である。いくつかの実施態様において、Ｒ２０は、Ｈ、Ｍｅ、Ｆ又はＯＨである。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｒ３６は、水素又はＣ１−６アルキル（例えば、メチル）である。これらの実施態様のいくつかにおいて、ｑは０である。
【０１２７】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000052
であり、
式中、ｑは０、１、２、３、４、５又は６であり；かつＲ２０及びＲ３０は本明細書で詳述されるとおりである。これらの実施態様のいくつかにおいて、ｑは０である。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｒ２０は、水素、Ｃ１−６アルキル（例えば、メチル）、ハロゲン（例えば、フルオロ）、ヒドロキシル、又はＣ１−６アルコキシ（例えば、メトキシ）である。いくつかの実施態様において、Ｒ２０は、Ｈ、Ｍｅ、Ｆ又はＯＨである。
【０１２８】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000053
であり、
式中、Ｒ３６は独立して、水素又はＲ３０であり；かつＲ２０及びＲ３０は本明細書で詳述されるとおりである。いくつかの実施態様において、Ｒ３６は、水素又はＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり；かつＲ２０は、水素である。
【０１２９】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000054
であり、
式中、ｐは０、１、２、３、又は４であり、Ｒ３６は独立して、水素又はＲ３０であり；かつＲ２０及びＲ３０は本明細書で詳述されるとおりである。いくつかの実施態様において、ｐは０である。いくつかの実施態様において、Ｒ３６は、水素又はＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり；かつＲ２０は、水素である。
【０１３０】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000055
であり、
式中、Ｘは、ＣＨ２、Ｎ、Ｏ又はＳであり；ｎは１、２、３、又は４であり；ｐは０、１、２、３又は４であり；Ｒ３６は、水素又はＲ３０であり；かつＲ２０及びＲ３０は本明細書で詳述されるとおりである。これらの実施態様のいくつかにおいて、ＸはＣＨ２であり、かつｎは１である。いくつかの実施態様において、Ｒ３６は、水素又はＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり；かつＲ２０は、水素である。
【０１３１】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000056
であり、
式中、ｑは０、１、２、３、４、５又は６であり、Ｇは独立して、Ｃ又はＮであり；Ｇ’は独立して、Ｎ、ＮＲ４６、ＣＲ４７、Ｓ又はＯであり；Ｒ４６及びＲ４７は独立して、水素又はＲ４０であり、Ｒ２０及びＲ４０は本明細書に詳述されるとおりである。いくつかの実施態様において、２つの基、Ｒ４６とＲ４７は、一緒になって環を形成する。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｇの１つはＣであり、Ｇのもう１つはＮである。いくつかの実施態様において、各ＧはＣである。いくつかの実施態様において、Ｇ’の少なくとも１つはＮである。いくつかの実施態様において、Ｇ’の少なくとも１つはＣＲ４７である。いくつかの実施態様において、Ｒ４７はＨである。いくつかの実施態様において、Ｒ２０は水素である。
【０１３２】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000057
であり、式中、Ｒ２０及びＲ４６は、本明細書に詳述されるとおりである。いくつかの実施態様において、Ｒ４６は、水素又はＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり；かつＲ２０は、水素である。
【０１３３】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000058
である。
【０１３４】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000059
であり、
式中、Ｑは、ＮＲ２０、Ｏ又はＳであり；Ｘは、ＣＲ３８ａＲ３８ｂ、ＮＲ３６、Ｓ又はＯであり；Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂ、ＮＲ３６、Ｓ、ＳＯ２又はＯであり；Ｒ３６、Ｒ３７ａ、Ｒ３７ｂ、Ｒ３８ａ及びＲ３８ｂは、独立して、水素又はＲ３０であり；Ｒ３９ａ及びＲ３９ｂは、独立して、水素又はＲ３０であり、又はＲ３９ａ及びＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、Ｃ３−７シクロアルキル又はＣ３−７ヘテロシクリルを形成し；かつＲ２０及びＲ３０は、本明細書で詳述されるとおりである。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｑは、ＮＲ２０である。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｑは、Ｓである。いくつかの実施態様において、Ｘは、ＣＨ２又はＮＲ３６である。いくつかの実施態様において、Ｘ’は、ＣＨ２である。いくつかの実施態様において、Ｘ’は、ＳＯ２である。いくつかの実施態様において、Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂであり、ここで、Ｒ３９ａとＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になってシクロプロピルを形成する。いくつかの実施態様において、Ｒ３６は、水素又はＣ１−６アルキル（例えば、メチル）であり；かつＲ２０は、水素である。
【０１３５】
いくつかの実施態様において、Ｄは、
2020512974.tif 000060
であり、式中、Ｘ、Ｘ’、Ｒ２０及びＲ３６は、本明細書に詳述されるとおりである。これらの実施態様のいくつかにおいて、Ｘは、ＣＨ２又はＮＲ３６である。いくつかの実施態様において、Ｘ’は、ＣＨ２である。いくつかの実施態様において、Ｘ’は、ＳＯ２である。いくつかの実施態様において、Ｘ’は、ＣＲ３９ａＲ３９ｂであり、ここで、Ｒ３９ａとＲ３９ｂは、それらが結合している炭素原子と一緒になってシクロプロピルを形成する。いくつかの実施態様において、Ｒ３６は、水素又はＣ１−６アルキル（例えば、メチル）である。いくつかの実施態様において、Ｒ２０は水素である。
【０１３６】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１’が、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールである、化合物である。
【０１３７】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよいＣ２−９ヘテロアリールが、１又は２個の窒素原子を含む、置換されていてもよい５員ヘテロアリールである、化合物である。
【０１３８】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、５員ヘテロアリールがピラゾールである、化合物である。
【０１３９】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１’がハロゲンである、化合物である。
【０１４０】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、ハロゲンがフルオロ又はクロロである、化合物である。
【０１４１】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１’が、置換されていてもよいＣ１−６アルキル、Ｃ２−６アルケニル、又はＣ３−６シクロアルキルである、化合物である。
【０１４２】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１’が、置換されていてもよいＣ１−６アルキルである、化合物である。
【０１４３】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１’が、置換されていてもよいメチル又はエチルである、化合物である。
【０１４４】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１’がメチルである、化合物である。
【０１４５】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、Ｒ１が、置換されていてもよいＣ６−１０アリールである、化合物である。
【０１４６】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよいＣ６−１０アリールが、置換されていてもよいフェニルである、化合物である。
【０１４７】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、置換されていてもよいフェニルが、置換されていてもよい分岐又は直鎖Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルコキシ、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、アミノ、−ＣＦ３、又は−（ＣＯ）ＮＲｃＲｄで置換された、化合物であり；式中、Ｒｃ及びＲｄは上記の通りである。
【０１４８】
他のすべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されている実施態様において、化合物は、化合物番号１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、２０、２１、２２、２４、２５、２６、２７、２８、２９、３０、３１、３２、３３、３４、３５、３６、３７、３８、３９、４０、４２、４３、４４、４５、４６、４７、４８、４９、５０、５１、５２、５３、５４、５５、５６、５７、５８、５９、６０、６１、６２、６３、６４、６５、６６、６７、６８、７０、７１、７２、７３、７４、７５、７６、７７、７８、７９、８０、８１、８２、８３、８４、８５、８６、８７、８８、８９、９０、９１、９２、９３、９４、９６、９７、９８、９９、１００、１０１、１０２、１０３、１０４、１０５、１０６、１０７、１０８、１０９、１１０、１１１、１１２、１１３、１１４、１１５、１１６、１１７、１１８、１１９、１２０、１２１、１２２、１２３、１２４、１２５、１２６、１２７、１２８、１２９、１３０、１３１、１３２、１３３、１３４、１３５、１３６、１３７、１３８、１３９、１４０、１４１、１４２、１４３、１４４、１４５、１４６、１４７、１４８、１４９、１５０、１５１、１５２、１５３、１５４、１５５、１５６、１５７、１５８、１５９、１６０、１６１、１６２、１６３、１６４、１６５、１６６、１６７、１６８、１６９、１７０、１７１、１７２、１７３、１７４、１７５、１７６、１７７、１７８、１７９、１８０、１８１、１８２、１８３、１８４、１８５、１８６、１８７、１８８、１８９、１９０、１９１、１９２、１９３、１９４、１９５、１９６、１９７、１９８、１９９、２００、２０１、２０２、２０３、２０４、２０５、２０６、２０７、２０８、２０９、２１０、２１１、２１２、２１３、２１４、２１５、２１６、２１７、２１８、２１９、２２０、２２１、２２２、２２３、２２４、２２５、２２６、２２７、２２８、２２９、２３０、２３１、２３２、２３３、２３４、２３５、２３６、２３７、２３８、２３９、２４０、２４１、２４２、２４３、２４４、２４５、２４６、２４７、２４８、２４９、２５０、２５１、２５２、２５３、２５４、２５５、２５６、２５７、２５８、２５９、２６０、２６１、２６２、２６３、２６４、２６５、２６６、２６７、２６８、２６９、２７０、２７１、２７２、２７３、２７４、２７５、２７６、２７７、２７８、２７９、２８０、２８１、２８２、２８３、２８４、２８５、２８６、２８７、２８８、２８９、２９０、２９１、２９２、２９３、２９４、２９５、２９６、２９７、２９８、２９９、３００、３０１、３０２、３０３、３０４、３０５、３０６、３０７、３０８、３０９、３１０、３１１、３１２、３１３、３１４、３１５、３１６、３１７、３１８、３１９、３２０、３２１、３２２、３２３、３２４、３２５、３２６、３２７、３２８、３２９、３３０、３３１、３３２、３３３、３３４、３３５、３３６、３３７、３３８、３３９、３４０、３４１、３４２、３４３、３４４、３４５、３４６、３４７、及び３４８を含む。
【０１４９】
いくつかの実施態様において、本開示は、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩を提供し、ここで、化合物は、表１、表２、及び表３における１つ又は複数の化合物からなる群から選択される。いくつかの実施態様において、化合物は、表１における化合物番号１−３４８、又はその薬学的に許容される塩から選択される。いくつかの実施態様において、化合物は、表２における化合物番号３４９−４２９、又はその薬学的に許容される塩から選択される。いくつかの実施態様において、化合物は、表３における化合物番号４３０−５７２、又はその薬学的に許容される塩から選択される。
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【０１５０】
いくつかの実施態様において、化合物は、表１における化合物番号１−３４８、又はその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。いくつかの実施態様において、化合物は、表２における化合物番号３４９−４２９、又はその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。いくつかの実施態様において、化合物は、表３における化合物番号４３０−５７２、又はその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。
【０１５１】
本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又はその塩は、立体異性体形態で存在し得る（例えば、１つ又は複数の不斉炭素原子を含む）。個々の立体異性体（光学異性体及びジアステレオマー）及びこれらの混合物は、本明細書に開示される主題の範囲内に含まれる。同様に、式Ｉ又はＩａの化合物又は塩は、式に示されるもの以外の互変異性形態で存在することができ、本明細書に開示される主題の範囲内に含まれると考えられる。本明細書で開示される主題は、本明細書で説明される特定の基の組み合わせ及びサブセットを含むことを理解されたい。本明細書に開示される主題の範囲には、立体異性体の混合物、並びに精製された光学異性体又は鏡像異性的に／ジアステレオマーとして濃縮された混合物が含まれる。本明細書に開示される主題は、上記に定義された特定の基の組み合わせ及びサブセットすべてを含むと理解されたい。
【０１５２】
本明細書に開示される主題は、本明細書に記載される化合物の同位体標識された形態も含むが、実際には、１つ又は複数の原子が、自然界に通常見られる原子質量又は質量数とは異なる原子質量又は質量数を有する原子によって置き換えられている。本明細書に記載の化合物及びその薬学的に許容される塩に組み込むことができる同位体の例には、水素、炭素、窒素、酸素、リン、硫黄、フッ素、ヨウ素、塩素の同位体、例えば、２Ｈ、３Ｈ、１１Ｃ、１３Ｃ、１４Ｃ、１５Ｎ、１７Ｏ、１８Ｏ、３１Ｐ、３２Ｐ、３５Ｓ、１８Ｆ、３６Ｃｌ、１２３Ｉ及び１２５Ｉなどが含まれる。
【０１５３】
実施態様において、薬学的組成物は、すべての変数が上記のいずれかの実施態様において定義されたとおりでありる化合物、及び薬学的に許容される担体を含む。
【０１５４】
本明細書に開示される主題には、式Ｉ又はＩａの化合物のプロドラッグ、代謝産物、誘導体、及び薬学的に許容される塩が含まれる。式Ｉ又はＩａの化合物の代謝産物には、その代謝産物を得るのに十分な時間、式Ｉ又はＩａの化合物を哺乳動物と接触させることを含むプロセスにより生成される化合物が含まれる。
【０１５５】
式Ｉ又はＩａの化合物が塩基である場合、所望の薬学的に許容される塩は、当技術分野で利用可能な任意の適切な方法、例えば、遊離塩基の、無機酸、例えば塩酸、臭化水素酸、硫酸、硝酸、メタンスルホン酸、リン酸などによる処理、あるいは有機酸、例えば酢酸、マレイン酸、コハク酸、マンデル酸、フマル酸、マロン酸、ピルビン酸、シュウ酸、グリコール酸、サリチル酸、ピラノシジル酸（ｐｙｒａｎｏｓｉｄｙｌ  ａｃｉｄ）（例えば、グルクロン酸又はガラクツロン酸）、αヒドロキシ酸（例えばクエン酸又は酒石酸）、アミノ酸（例えば、アスパラギン酸又はグルタミン酸）、芳香族酸（例えば、安息香酸又はケイ皮酸）、スルホン酸（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸又はエタンスルホン酸）などによる処理によって調製することができる。
【０１５６】
式Ｉ又はＩａの化合物が酸である場合、所望の薬学的に許容される塩は、任意の適切な方法、例えば、遊離酸の、有機又は無機塩基、例えばアミン（一級、二級又は三級）、アルカリ金属水酸化物又はアルカリ土類金属水酸化物などによる処理によって調製することができる。適切な塩の実例には、限定されないが、アミノ酸に由来する有機塩、例えばグリシン及びアルギニン、アンモニア、第一級、第二級、第三級アミン、及び環状アミン、例えばピペリジン、モルホリン及びピペラジン、並びにナトリウム、カルシウム、カリウム、マグネシウム、マンガン、鉄、銅、亜鉛、アルミニウム及びリチウムに由来する無機塩が含まれる。
【０１５７】
式Ｉ又はＩａの化合物は、「プロドラッグ」の形態であり得、これには、ｉｎ  ｖｉｖｏで代謝され得る部分を有する化合物が含まれる。一般に、プロドラッグは、エステラーゼによって、又は活性薬物の他の機構によってｉｎ  ｖｉｖｏで代謝される。プロドラッグ及びそれらの使用の例は、当技術分野で周知である（例えば、Berge et al. (1977) “Pharmaceutical Salts”, J. Pharm. Sci. 66:1-19を参照）。プロドラッグは、化合物の最終的な単離及び精製中にｉｎ  ｓｉｔｕで、又は、遊離酸形態又はヒドロキシルの精製化合物を適切なエステル化剤と別々に反応させることにより、調製することができる。ヒドロキシル基は、カルボン酸で処理することによりエステルに変換できる。プロドラッグ部分の例には、置換及び非置換、分岐又は非分岐の低級アルキルエステル部分（例えば、プロピオン酸エステル）、低級アルケニルエステル、ジ−低級アルキル−アミノ低級アルキルエステル（例、ジメチルアミノエチルエステル）、アシルアミノ低級アルキルエステル（例、アセチルオキシメチルエステル）、アシルオキシ低級アルキルエステル（例、ピバロイルオキシメチルエステル）、アリールエステル（フェニルエステル）、アリール低級アルキルエステル（例、ベンジルエステル）、置換された（例えば、メチル、ハロ、又はメトキシ置換基で）アリール、及びアリール低級アルキルエステル、アミド、低級アルキルアミド、ジ低級アルキルアミド、及びヒドロキシアミドが含まれる。ｉｎ  ｖｉｖｏでの他の機構を介して活性型に変換されるプロドラッグも含まれる。態様において、本発明の化合物は、本明細書の式のいずれかのプロドラッグである。
【０１５８】
一般的な合成スキーム
式Ｉ又はＩａの化合物は、実施例の手順により、一般にスキーム１及び２により調製することができ、式中、Ｒ基は式Ｉ又はＩａに記載の通りであるか、又はその前駆体である。
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【０１５９】
スキーム１は、Ｒ２がＡ−Ｃ（Ｏ）−である式Ｉ又はＩａの化合物を調製するための一般的な合成方法を示す。６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミンとアミン前駆体ＨＮＲＲ’との反応により、Ｒ及びＲ’がアミン保護基（例えば、４−メトキシベンジル又はＰＭＢ）である化合物Ａが得られる。活性化アシル化合物（例えば、Ａ−Ｃ（Ｏ）−Ｘ、式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ、Ｉなどの脱離基）を使用した化合物Ａの３−アミノ基のアシル化により、化合物Ｂを与える。化合物Ｂとボロン酸エステルＲ１−Ｂ（ＯＲ）２とのＰｄ触媒カップリングにより、化合物Ｃが得られる。化合物Ｃの脱保護により、式（Ｉ−Ａ）の生成物が得られ、式中、Ａ及びＲ１は式Ｉ又はＩａについて定義されたとおりである。
【０１６０】
提供されるのは、化合物Ｂをボロン酸エステルＲ１−Ｂ（ＯＲ）２（Ｒはアルキル又はアリールであり、又は２つのＯＲ基がホウ素原子と一緒になって環を形成する）及びＰｄ触媒と反応させて化合物Ｃを形成し、化合物Ｃをアミン脱保護の条件にさらすことを含む、式（Ｉ−Ａ）の化合物の製造方法である。方法は、化合物Ａをアシル化して（化合物ＡをＡ−Ｃ（Ｏ）−Ｘと反応させることを含み、式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ又はＩなどの脱離基である）、化合物Ｂを形成することをさらに含み得る。
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【０１６１】
スキーム２は、Ｒ２がＤである式Ｉ又はＩａの化合物を調製するための一般的な合成方法を示す。６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミンとアミン前駆体ＨＮＲＲ’との反応により、Ｒ及びＲ’がアミン保護基（例えば、４−メトキシベンジル）である化合物Ａが得られる。化合物Ａとボロン酸エステルＲ１−Ｂ（ＯＲ）２とのＰｄ触媒カップリングにより、化合物Ｄが得られる。化合物Ｄと化合物Ｄ−ＸのＰｄ触媒カップリングにより、化合物Ｅが得られる。化合物Ｃの脱保護により、式（Ｉ−Ｄ）の生成物が得られ、式中、Ｄ及びＲ１は式Ｉ又はＩａについて定義されたとおりである。
【０１６２】
提供されるのは、化合物Ａをボロン酸エステルＲ１−Ｂ（ＯＲ）２（Ｒはアルキル又はアリールであり、又は、２つのＯＲ基がホウ素原子と一緒になって環を形成する）及びＰｄ触媒と反応させて化合物Ｄを形成し；化合物Ｄを化合物Ｄ−Ｘ（式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ又はＩなどの脱離基である）及びＰｄ触媒と反応させて化合物Ｅを形成し、化合物Ｅをアミン脱保護の条件にさらすことを含む、式（Ｉ−Ｄ）の化合物の製造方法である。
【０１６３】
組成物
本開示の化合物は、薬学的に許容される担体と共に薬学的組成物に製剤化することができる。
【０１６４】
式Ｉ又はＩａの化合物は、薬学的組成物として標準的な薬務に従って製剤化することができる。この態様によれば、薬学的に許容される希釈剤又は担体と共に式Ｉ又はＩａの化合物を含む薬学的組成物が提供される。
【０１６５】
典型的な製剤は、式Ｉ又はＩａの化合物と、担体、希釈剤又は添加剤を混合することによって調製される。適切な担体、希釈剤及び添加剤は、当業者に周知であり、例えば炭水化物、ワックス、水溶性及び／又は膨潤性ポリマー、親水性又は疎水性材料、ゼラチン、油、溶媒、水などの材料を含む。使用される特定の担体、希釈剤又は添加剤は、式Ｉ又はＩａの化合物が適用される手段及び目的に依存するであろう。溶媒は通常、哺乳動物に投与することが安全であると当業者によって認められた（ＧＲＡＳ）溶媒に基づいて選択される。一般に、安全な溶媒は、水などの非毒性の水性溶媒及び、水に可溶性又は混和性である他の非毒性溶媒である。適切な水性溶媒は、水、エタノール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール（例えばＰＥＧ４００、ＰＥＧ３００）など、及びそれらの混合物を含む。製剤はまた、薬物（すなわち式Ｉ又はＩａの化合物又はその薬学的組成物）を見栄え良く提供するための、又は薬学的製品（すなわち医薬）の製造を補助するための１つ又は複数の緩衝剤、安定剤、界面活性剤、湿潤剤、潤滑剤、乳化剤、懸濁化剤、保存剤、酸化防止剤、不透明化剤、滑剤、加工助剤、着色料、甘味料、香料、香味料及びその他既知の添加物も含み得る。
【０１６６】
製剤は、通常の溶解及び混合手順を使用して調製され得る。例えば、バルク原体（すなわち式Ｉ又はＩａの化合物）又は式Ｉ又はＩａの化合物の安定化形態（例えばシクロデキストリン誘導体又はその他の既知の複合体形成剤との複合体）は、１つ又は複数の上記添加剤の存在下で適切な溶媒に溶解される。式Ｉ又はＩａの化合物は通常、容易に制御できる投与量の薬物を提供して、患者が処方されたレジメンを遵守することを可能にするために、医薬剤形に製剤化される。
【０１６７】
適用のための薬学的組成物（又は製剤）は、薬物の投与のために使用される方法に応じたさまざまな方法で包装することができる。一般に、流通用の物品は、適切な形態の薬学的製剤を中に入れた容器を含む。適切な容器は、当業者には周知であり、瓶（プラスチック及びガラス）、小袋、アンプル、ビニール袋、金属シリンダーなどの材料を含む。容器は、パッケージの内容物への不用意な接触を防ぐために、不正開封防止の構成部品（ａｓｓｅｍｂｌａｇｅ）を含んでもよい。加えて、容器には、容器の内容物を記述したラベルが貼られている。ラベルは、適切な注意書きを含んでもよい。
【０１６８】
薬学的製剤は、種々な投与経路及び投与形態のために調製され得る。例えば、所望の純度を有する式Ｉ又はＩａの化合物は、任意選択的に、凍結乾燥製剤、破砕紛体、又は水溶液の形態の、薬学的に許容される希釈剤、担体、添加剤又は安定剤と混合することができる（Remington’s Pharmaceutical Sciences (1980)16th edition, Osol, A. Ed.）。製剤化は、生理学的に許容される担体（すなわち用いられる投与量及び濃度でレシピエントに対して非毒性の担体）と、常温で、適切なｐＨ及び所望の純度で混合することにより行われ得る。製剤のｐＨは主に、化合物の具体的な用途及び濃度に依存するが、約３から約８の範囲であり得る。ｐＨが５である酢酸緩衝剤中での製剤化が、好適な実施態様である。
【０１６９】
式Ｉ又はＩａの化合物は無菌であり得る。特に、ｉｎ  ｖｉｖｏでの投与に使用される製剤は無菌でなければならない。このような無菌化は、滅菌濾過膜を通した濾過により容易に達成される。
【０１７０】
化合物は通常、固体組成物、凍結乾燥製剤又は水溶液として保存可能である。
【０１７１】
式Ｉ又はＩａの化合物を含む薬学的組成物は、製剤化され、医学行動規範（ｇｏｏｄ  ｍｅｄｉｃａｌ  ｐｒａｃｔｉｃｅ）と一致した様式、すなわち投与の量、濃度、スケジュール、コース、ビヒクル及び経路で、投薬及び投与することができる。この文脈において考慮すべき因子としては、治療される具体的な障害、治療される具体的な哺乳動物、個々の患者の臨床状態、障害の原因、薬剤の送達部位、投与方法、投与スケジュール及び医師にとって既知の他の因子が挙げられる。投与される化合物の「治療的有効量」は、このような考慮事項によって決まり、凝固因子媒介障害を予防、改善又は治療するために必要な最小量である。このような量は、好ましくは、宿主に毒性である量又は患者を有意に出血し易くする量を下回る。
【０１７２】
許容される希釈剤、担体、添加剤及び安定剤は、用いられる投与量及び濃度でレシピエントに対して非毒性であり、リン酸塩、クエン酸塩及び他の有機酸などの緩衝剤；アスコルビン酸及びメチオニンを含む抗酸化剤；保存剤（例えばオクタデシルジメチオルベンジルアンモニウムクロリド；ヘキサメトニウムクロリド；ベンザルコニウムクロリド、ベンゼトニウムクロリド；フェノール、ブチル又はベンジルアルコール；アルキルパラベン、例えばメチル又はプロピルパラベン；カテコール；レゾルシノール；シクロヘキサノール；３−ペンタノール；及びｍ−クレゾール）；低分子量（約１０残基未満）のポリペプチド；タンパク質、例えば血清アルブミン、ゼラチン又は免疫グロブリン；親水性ポリマー、例えばポリビニルピロリドン；アミノ酸、例えばグリシン、グルタミン、アスパラギン、ヒスチジン、アルギニン又はリジン；グルコース、マンノース又はデキストリンを含む、単糖類、二糖類及び他の炭水化物；キレート剤、例えばＥＤＴＡ；糖類、例えばスクロース、マンニトール、トレハロース又はソルビトール；ナトリウムなどの塩形成対イオン；金属複合体（例えばＺｎ−タンパク質複合体）；及び／又はＴＷＥＥＮＴＭ、ＰＬＵＲＯＮＩＣＳＴＭ若しくはポリエチレングリコール（ＰＥＧ）などの非イオン性界面活性剤を含む。また、有効活性成分は、コロイド状薬物送達系（例えばリポソーム、アルブミンミクロスフェア、マイクロエマルション、ナノ粒子及びナノカプセル）中で、又はマクロエマルション中で、例えばコアセルベーション技術又は界面重合により調製されたマイクロカプセル、例えばそれぞれ、ヒドロキシメチルセルロース又はゼラチン−マイクロカプセル及びポリ−（メチルメタクリレート）マイクロカプセル中に封入されてもよい。このような技術は、Remington’s Pharmaceutical Sciences 16th edition, Osol, A. Ed. (1980)に開示されている。
【０１７３】
式Ｉ又はＩａ化合物の徐放性製剤を調製してもよい。徐放性製剤の好適な例は、式Ｉ又はＩａの化合物を含有する固体疎水性ポリマーの半透性マトリクスを含み、そのマトリックスは成形品、例えばフィルム又はマイクロカプセルの形態である。徐放性マトリックスの例には、ポリエステル、ヒドロゲル（例えばポリ（２−ヒドロキシエチル−メタクリレート）又はポリ（ビニルアルコール））、ポリ乳酸（米国特許第３７７３９１９号）、Ｌ−グルタミン酸とガンマ−エチル−Ｌ−グルタメートとのコポリマー、非分解性エチレン−酢酸ビニル、ＬＵＰＲＯＮ  ＤＥＰＯＴＴＭ（乳酸−グリコール酸コポリマー及び酢酸ロイプロリドからなる注射用ミクロスフェア）のような分解性乳酸−グリコール酸コポリマー及びポリ−Ｄ−（−）−３−ヒドロキシ酪酸が含まれる。
【０１７４】
製剤は、本明細書に詳述される投与経路に適したものを含む。製剤は、好都合には、単位剤形で提供され、薬学分野で周知の任意の方法によって調製することができる。技術及び製剤は、一般に、Remington’s Pharmaceutical Sciences (Mack Publishing Co., Easton, PA)に見いだされる。このような方法には、活性成分を、１つ又は複数の副成分を構成する担体と会合させる工程が含まれる。製剤は一般に、活性成分を液体担体又は微細化固体担体又はその双方と均一かつ密接に会合させ、その後必要に応じて製品を成形することにより調製される。
【０１７５】
経口投与に適した式Ｉ又はＩａの化合物の製剤は、所定量の式Ｉ又はＩａの化合物をそれぞれ含有する、丸薬、カプセル剤、カシェ剤又は錠剤などの個別単位として調製されてもよい。
【０１７６】
圧縮錠剤は、結合剤、潤滑剤、不活性希釈剤、保存剤、表面活性剤又は分散剤と任意選択的に混合された流動性形態（粉末又は顆粒など）の活性成分を適切な機械で圧縮することにより、調製することができる。成形錠剤は、不活性液体希釈剤で湿らせた粉末状の活性成分の混合物を適切な機械で成形することにより、製造することができる。錠剤は、任意選択的にコーディングされても刻み目を入れられてもよく、錠剤からの活性成分の徐放又は制御放出をもたらすように製剤化される。
【０１７７】
錠剤、トローチ、ロゼンジ剤、水性若しくは油性懸濁剤、分散性粉末又は顆粒、乳剤、硬カプセル剤又は軟カプセル剤、例えばゼラチンカプセル剤、シロップ剤又はエリキシル剤が、経口使用のために調製され得る。経口使用が意図される式Ｉ又はＩａの化合物の製剤は、薬学的組成物の製造のための当技術分野で既知の任意の方法に従って調製することができ、そのような組成物は、口あたりのよい調製物を提供するために、甘味剤、香味剤、着色剤及び保存剤を含む１つ又は複数の薬剤を含有することができる。錠剤の製造に適した薬学的に許容される非毒性の添加剤を含む混合剤中に活性成分を含有する錠剤は、許容可能である。このような添加剤は、例えば炭酸カルシウム又は炭酸ナトリウム、ラクトース、リン酸カルシウム又はリン酸ナトリウムなどの不活性希釈剤；トウモロコシデンプン又はアルギン酸などの造粒剤及び崩壊剤；デンプン、ゼラチン又はアカシアなどの結合剤；及びステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸又はタルクなどの潤滑剤であってもよい。錠剤は、コーティングされていなくてもよく、又は胃腸管内での崩壊及び吸着を遅延させ、それによってより長期間にわたる持続作用を提供するために、マイクロカプセル化を含む既知の技術によりコーティングされていてもよい。例えば、グリセリルモノステアレート又はグリセリルジステアレートなどの時間遅延物質を、単独で又はワックス剤と共に用いてもよい。
【０１７８】
眼又は他の外部組織、例えば口及び皮膚の治療のために、本発明の製剤は、例えば０．０７５から２０％  ｗ／ｗの量の活性成分を含有する局所軟膏剤又はクリーム剤として適用することができる。活性成分は、軟膏剤に製剤化される場合、パラフィン系又は水混和性軟膏基剤のいずれかと共に用いられてもよい。あるいは、活性成分は、水中油型クリーム基剤と共にクリーム剤に製剤化されてもよい。
【０１７９】
所望であれば、クリーム基剤の水性相は、多価アルコール、すなわち２つ以上のヒドロキシル基を有するアルコール、例えばプロピレングリコール、ブタン１，３−ジオール、マンニトール、ソルビトール、グリセロール及びポリエチレングリコール（ＰＥＧ４００を含む）、並びにそれらの混合物を含んでもよい。局所製剤は、望ましくは、活性成分の皮膚又は他の患部への吸収又は浸透を高める化合物を含むことができる。このような皮膚浸透促進剤の例には、ジメチルスルホキシド及び関連するアナログが含まれる。
【０１８０】
乳剤の油相は、既知の方法で既知の成分から構成することができる。この相は、乳化剤のみを含んでもよいが、少なくとも１種の乳化剤と、脂肪若しくは油との混合物又は脂肪と油双方との混合物を含んでもよい。親油性乳化剤と一緒に含まれる親水性乳化剤は、安定剤として作用し得る。まとめると、乳化剤は、安定剤の有無に関わらず、いわゆる乳化ワックスを構成し、このワックスは油及び脂肪と共にクリーム製剤の油性分散相を形成する、いわゆる乳化軟膏基剤を構成する。本製剤への使用に適した乳化剤及び乳化安定剤としては、Ｔｗｅｅｎ（登録商標）６０、Ｓｐａｎ（登録商標）８０、セトステアリルアルコール、ベンジルアルコール、ミリスチルアルコール、モノステアリン酸グリセリル及びラウリル硫酸ナトリウムが挙げられる。
【０１８１】
式Ｉ又はＩａの化合物の水性懸濁液は、水性懸濁液の製造に適した添加剤と混合された活性物質を含む。このような添加剤には、カルボキシメチルセルロースナトリウム、クロスカルメロース、ポビドン、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、ポリビニルピロリドン、トラガカントゴム及びアカシアゴムなどの懸濁化剤、並びに天然リン脂質（例えばレシチン）、アルキレンオキシドと脂肪酸との縮合生成物（例えばステアリン酸ポリオキシエチレン）、エチレンオキシドと長鎖脂肪族アルコールとの縮合生成物（例えばヘプタデカエチレンオキシセタノール）、エチレンオキシドと、脂肪酸及び無水ヘキシトールから誘導される部分エステルとの縮合生成物（例えばポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート）等の分散剤又は湿潤剤が含まれる。水性懸濁剤はまた、ｐ−ヒドロキシ安息香酸エチル又はｐ−ヒドロキシ安息香酸ｎ−プロピルなどの１つ又は複数の保存剤、１つ又は複数の着色剤、１つ又は複数の香味剤、及びスクロース又はサッカリンなどの１つ又は複数の甘味剤を含有していてもよい。
【０１８２】
式Ｉ又はＩａの化合物の薬学的組成物は、滅菌注射用水性又は油質懸濁液などの無菌注射用製剤の形態であってもよい。この懸濁液は、上記の適切な分散剤又は湿潤剤及び懸濁剤を使用して、既知の技術に従って製剤化され得る。また、滅菌注射用製剤は、非毒性の非経口的に許容される希釈剤又は溶媒、例えば１，３−ブタンジオール中の滅菌注射用溶液又は懸濁液であってもよい。滅菌注射用製剤は、凍結乾燥粉末として調製することもできる。使用され得る許容可能なビヒクル及び溶媒は、水、リンゲル液及び等張食塩水である。さらに、滅菌不揮発性油が、溶媒又は懸濁媒として一般に用いられ得る。この目的のために、合成モノグリセリド又は合成ジグリセリドを含め、任意の無刺激不揮発性油が用いられ得る。さらに、オレイン酸などの脂肪酸も、注射剤の調製において同様に使用することができる。
【０１８３】
単一剤形を作るために担体材料と組み合わされ得る活性成分の量は、治療される宿主及び具体的な投与方法に応じて変化するであろう。例えば、ヒトへの経口投与を意図した徐放性製剤は、組成物全体の約５から約９５％（重量：重量）の範囲で変化し得る適切で都合のよい量の担体材料と共に配合された、およそ１から１０００ｍｇの活性物質を含有し得る。薬学的組成物は、投与のために容易に測定可能な量を提供するように調製することができる。例えば、静脈内注入用の水溶液は、約３０ｍＬ／時の速度で適切な容積の注入を行うことができるように、溶液１ミリリットル当たり約３から５００μｇの活性成分を含有することができる。
【０１８４】
非経口投与に適した製剤には、酸化防止剤、緩衝剤、静菌剤、及び対象レシピエントの血液と製剤を等張にする溶質を含有し得る水性及び非水性滅菌注射液；並びに懸濁化剤及び増粘剤を含み得る水性及び非水性滅菌懸濁液が含まれる。
【０１８５】
眼への局所投与に適した製剤には、適切な担体、特に活性成分に対する水性溶媒に活性成分が溶解又は懸濁している点眼剤も含まれる。好ましくは、活性成分は、このような製剤中に約０．５から２０％  ｗ／ｗ、例えば約０．５から１０％  ｗ／ｗ、例えば約１．５％  ｗ／ｗの濃度で存在する。
【０１８６】
口内局所投与に適した製剤には、風味付けした基剤、通常はスクロース及びアカシア又はトラガカント中に活性成分を含むロゼンジ剤；ゼラチン及びグリセリン、又はスクロース及びアカシアなどの不活性基剤中に活性成分を含むトローチ；並びに適切な液体担体中に活性成分を含む洗口液が含まれる。
【０１８７】
直腸投与用の製剤は、例えばカカオ脂又はサリチル酸塩を含む適切な基剤を用いた坐薬として提供されてもよい。
【０１８８】
肺内又は鼻内投与に適した製剤は、例えば０．１から５００ミクロンの範囲の粒径（０．５、１、３０ミクロン、３５ミクロン等のミクロン単位で０．１から５００ミクロンの範囲の粒径を含む）を有し、これは、鼻腔を介した急速吸入によって、又は口腔を介した吸入によって投与され、肺胞嚢に達する。適切な製剤には、活性成分の水性又は油性溶液が含まれる。エアロゾル又は乾燥粉末投与に適した製剤は、従来の方法に従って調製されてもよく、後述の障害の治療又は予防において使用されている従来の化合物などの他の治療剤と共に送達されてもよい。
【０１８９】
膣投与に適した製剤は、適切であることが当技術分野において知られている担体を活性成分に加えて含有する、ペッサリー、タンポン、クリーム、ゲル、ペースト、泡剤又はスプレー剤として提供されてもよい。
【０１９０】
これらの製剤は、単位用量又は複数用量容器、例えば密封アンプル及びバイアルに入れられてもよく、注射用の滅菌液体担体（例えば水）を使用直前に加えるだけでよいフリーズドライ（凍結乾燥）状態で保存してもよい。即時調合注射液及び懸濁液は、前述の種類の滅菌粉末、顆粒及び錠剤から調製される。好ましい単位用量製剤は、活性成分の、本明細書中で上に列挙したような１日用量又は単位１日副用量（ｕｎｉｔ  ｄａｉｌｙ  ｓｕｂ-ｄｏｓｅ）、又はその適切な画分を含有するものである。
【０１９１】
主題は、獣医学的組成物であって、上記のような少なくとも１つの活性成分を該組成物用の獣医学的担体と共に含む獣医学的組成物をさらに提供する。獣医学用担体は、組成物を投与する目的に有用な物質であって、そうでなくても不活性であるか又は獣医学分野において許容され、活性成分と相溶性の固体、液体又は気体物質であり得る。これらの獣医学的組成物は、非経口で、経口で、又は他の任意の所望の経路によって投与することができる。
【０１９２】
特定の実施態様において、本開示の化合物を含む薬学的組成物は、化学療法剤をさらに含む。これらの実施態様のいくつかにおいて、化学療法剤は免疫療法剤である。
【０１９３】
方法
本開示の化合物は、酵素ＨＰＫ１の活性を阻害することにおける用途を見いだしている。マイトジェン活性化プロテインキナーゼ１又はＭＡＰ４Ｋ１とも呼ばれるＨＰＫ１は、Ｓｔｅ２０関連セリン／スレノニンキナーゼの胚中心キナーゼサブファミリーのメンバーである。ＨＰＫ１は、ＭＡＰＫ  Ｊｎｋの活性化につながる、ＭＥＫＫ１、ＭＬＫ３、ＴＡＫ１を含む、ＭＡＰ３Ｋタンパク質をリン酸化及び活性化することにより、ＭＡＰ４Ｋとして機能する。
【０１９４】
一実施態様において、本明細書に開示される主題は、ＨＰＫ１を有効量の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物と接触させることを含む、ＨＰＫ１を阻害する方法に関する。
【０１９５】
一実施態様において、本明細書に開示される主題は、それを必要とする対象において免疫応答を増強するための方法に関し、ここで、方法は、有効量の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物を対象に投与することを含む。この実施態様の特定の態様において、対象におけるＴ細胞は、化合物又は薬学的組成物の投与前と比較して、プライミングの増強、活性化の増強、遊走の増強、増殖の増強、生存促進、及び細胞溶解活性の増強の少なくとも１つを有する。この実施態様の特定の態様において、Ｔ細胞活性化は、化合物又は薬学的組成物の投与前と比較して、γ−ＩＦＮ＋  ＣＤ８  Ｔ細胞の頻度の上昇又はＴ細胞によるＩＬ−２又はグランザイムＢ産生のレベルの増加によって特徴づけられる。この実施態様の特定の態様において、Ｔ細胞の数は、化合物又は薬学的組成物の投与前と比較して上昇している。この実施様態の特定の態様において、Ｔ細胞は、抗原特異的ＣＤ８  Ｔ細胞である。この実施様態の特定の態様において、対象における抗原提示細胞は、化合物又は薬学的組成物の投与前と比較して、成熟及び活性化が増強している。この実施様態の特定の態様において、抗原提示細胞は樹状細胞である。この実施様態の特定の態様において、抗原提示細胞の成熟は、ＣＤ８３＋樹状細胞の頻度の増加によって特徴づけられる。この実施様態の特定の態様において、抗原提示細胞の活性化は、樹状細胞上でのＣＤ８０及びＣＤ８６の発現の上昇によって特徴づけられる。
【０１９６】
本明細書に記載の方法において、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的組成物が、本明細書の他の箇所に記載されるように、がんを有する対象に投与される。
【０１９７】
一実施態様において、本明細書に開示される主題は、ＨＰＫ１依存性障害を治療するための方法に関し、該方法は、それを必要とする対象に有効量の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物を投与することを含む。この実施態様の特定の態様において、ＨＰＫ１依存性障害は、がんである。この実施態様の特定の態様において、がんは、結腸直腸がん、メラノーマ、非小細胞肺がん、卵巣がん、乳がん、膵臓がん、血液悪性腫瘍、及び腎細胞癌からなる群から選択される少なくとも１つのがんを含む。この実施態様の特定の態様において、がんは、Ｔ細胞浸潤のレベルが上昇している。この実施様態の特定の態様において、対象におけるがん細胞は、化合物又は組成物の投与前と比較して、選択的に、ＭＨＣクラスＩ抗原発現の発現が上昇している。
【０１９８】
本明細書に記載の方法において、方法は、化学療法剤を対象に投与することをさらに含むことができる。この実施態様の特定の態様において、化学療法剤は、化合物又は組成物と同時に対象に投与される。この実施態様の特定の態様において、化学療法剤は、化合物又は組成物の投与前に対象に投与される。この実施態様の特定の態様において、化学療法剤は、化合物又は組成物の投与後に対象に投与される。
【０１９９】
ＨＰＫ１ポリヌクレオチド及びポリペプチドは当技術分野で知られている（Hu et al. (1996) Genes Dev. 10: 2251-2264、この全内容が本明細書に参照により援用される）。ＨＰＫ１ポリヌクレオチド及びポリペプチドの非限定的な例は、配列番号１に記載のヒトＨＰＫ１ポリヌクレオチド（ＧｅｎＢａｎｋアクセッション番号ＮＭ＿００７１８１．５のヌクレオチド１４１-２６４２）及び配列番号２に記載のコードされたヒトＨＰＫ１ポリペプチド（アクセッション番号ＮＰ＿００９１１２．１）を含む。ＨＰＫ１の短い８２１アミノ酸アイソフォームはヒトに存在し、そのコード配列とアミノ酸配列はそれぞれ配列番号３と１に記載される（それぞれ、ＧｅｎＢａｎｋアクセッション番号ＮＭ＿００１０４２６００．２及びＧｅｎＢａｎｋアクセッション番号ＮＰ＿００１０３６０６５．１のヌクレオチド１４１−２６０６）。
【０２００】
ＨＰＫ１ポリペプチドは、さまざまな保存された構造モチーフを含んでいる。参照しやすいように、そのようなモチーフは、配列番号２に記載されている８３３個のアミノ酸残基を含むより長いヒトＨＰＫ１アイソフォームに関連するため、議論されるであろう。ＨＰＫ１ポリペプチドは、アミノ酸残基１７−２９３にまたがるアミノ末端Ｓｔｅ２０様キナーゼドメインを含み、これはアミノ酸残基２３−４６からのＡＴＰ結合部位を含む。キナーゼドメインの後には、ＣｒｋＬ、Ｇｒｂ２、ＨＩＰ−５５、Ｇａｄｓ、Ｎｃｋ、ＣｒｋなどのＳＨ３含有タンパク質の結合部位として機能する４つのプロリンリッチ（ＰＲ）モチーフが続く。４つのＰＲモチーフは、それぞれアミノ酸残基３０８−４０７、３９４−４０２、４３２−４４３、及び４６８−４７７に及ぶ。ＨＰＫ１は、ＴＣＲ又はＢＣＲ刺激に応答してリン酸化及び活性化される。ＰＲ１とＰＲ２の間に位置する３８１位のチロシンのＴＣＲ及びＢＣＲ誘導性リン酸化は、ＳＬＰ−７６又はＢＬＮＫ  ＳＨ２ドメインを介して、Ｔ細胞のＳＬＰ−７６又はＢ細胞のＢＬＮＫへの結合を媒介し、キナーゼの活性化に必要である。ＨＰＫ１のＣ末端にある残基４９５−８００にほぼまたがるシトロン相同ドメインは、調節ドメインとして機能し、高分子相互作用に関与している可能性がある。
【０２０１】
本開示の化合物は、ＨＰＫ１に直接結合し、そのキナーゼ活性を阻害する。いくつかの実施態様において、本開示の化合物は、ＳＬＰ７６及び／又はＧａｄのＨＰＫ１媒介性リン酸化を低下、阻害、又はさもなければ減少させる。
【０２０２】
本開示の化合物は、特定のＨＰＫ１アンタゴニストであってもなくてもよい。特異的ＨＰＫ１アンタゴニストは、任意の他のタンパク質（たとえば、他のセリン／スレオニンキナーゼ）に対するアンタゴニストの阻害効果よりも統計的に大きい量で、ＨＰＫ１の生物学的活性を低下させる。特定の実施態様において、本開示の化合物は、ＨＰＫ１のセリン／スレオニンキナーゼ活性を特異的に阻害する。これらの実施態様のいくつかでは、ＨＰＫ１に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０は、別のセリン／スレオニンキナーゼ又は他の型のキナーゼ（例えば、チロシンキナーゼ）に対するＨＰＫ１アンタゴニストのＩＣ５０の約９０％、８０％、７０％、６０％、５０％、４０％、３０％、２０％、１０％、０．１％、０．０１％、０．００１％、又はそれ以下である。
【０２０３】
本開示の化合物は、ＨＰＫ１を阻害するための方法において使用することができる。そのような方法は、ＨＰＫ１を、有効量の本開示の化合物と接触させることを含む。「接触」とは、化合物がＨＰＫ１に結合し、ＨＰＫ１の活性を阻害できるように、化合物を単離されたＨＰＫ１酵素又はＨＰＫ１を発現する細胞（例えば、Ｔ細胞、Ｂ細胞、樹状細胞など）に十分に近づけることを意味する。化合物は、ｉｎ  ｖｉｔｒｏで、又は対象への化合物の投与を介してｉｎ  ｖｉｖｏでＨＰＫ１と接触させることができる。
【０２０４】
ｉｎ  ｖｉｔｒｏキナーゼアッセイ、ＳＬＰ７６やＧａｄｓなどのＨＰＫ１のリン酸化標的に特異的な抗体を用いた免疫ブロット、又はＨＰＫ１キナーゼ活性の下流の生物学的効果、例えば、リン酸化ＳＬＰ７及びＧａｄｓへの１４−３−３タンパク質の動員、ＬＡＴを含むマイクロクラスターからのＳＬＰ７６−Ｇａｄｓ−１４−３−３複合体の放出、又はＴ細胞若しくはＢ細胞の活性化などの測定を含む、ＨＰＫ１のキナーゼ活性を測定するための当技術分野で知られている任意の方法を使用して、ＨＰＫ１が阻害されたかどうかを決定することができる。
【０２０５】
本開示の化合物を、ＨＰＫ１依存性障害を治療するために使用することができる。本明細書で使用される場合、「ＨＰＫ１依存性障害」は、ＨＰＫ１活性が病的状態の発生又は維持に必要である病的状態である。いくつかの実施様態において、ＨＰＫ１依存性障害は、がんである。
【０２０６】
本開示の化合物はまた、それを必要とする対象における免疫応答を増強することにおける用途を見いだしている。そのような方法は、本開示の化合物（すなわち、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体）の有効量を投与することを含む。
【０２０７】
本明細書で使用される場合、「免疫応答の増強」とは、抗原に対する免疫原性応答の改善を指す。抗原に対する免疫原性応答における改善の非限定的な例には、樹状細胞の成熟又は遊走の増強、Ｔ細胞（例えば、ＣＤ４  Ｔ細胞、ＣＤ８  Ｔ細胞）の活性化の増強、Ｔ細胞（例えば、ＣＤ４  Ｔ細胞、ＣＤ８  Ｔ細胞）の増殖の促進、Ｂ細胞の増殖の促進、Ｔ細胞及び／又はＢ細胞の生存の増加、抗原提示細胞（例えば、樹状細胞）による抗原提示の改善、抗原クリアランスの改善、Ｔ細胞によるサイトカイン産生の増加（例えば、インターロイキン２）、プロスタグランジンＥ２誘導性免疫抑制に対する耐性の増加、ＣＤ８  Ｔ細胞のプライミング及び／又は細胞溶解活性の増強が挙げられる。
【０２０８】
いくつかの実施態様において、対象におけるＣＤ８  Ｔ細胞は、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体の投与前と比較して、プライミング、活性化、増殖及び／又は細胞溶解活性が増強している。いくつかの実施態様において、ＣＤ８  Ｔ細胞のプライミングは、ＣＤ８  Ｔ細胞におけるＣＤ４４発現の上昇及び／又は細胞溶解活性の増強によって特徴づけられる。いくつかの実施態様において、ＣＤ８  Ｔ細胞の活性化は、γ−ＩＦＮ＋  ＣＤ８  Ｔ細胞の頻度の上昇によって特徴づけられる。いくつかの実施様態において、ＣＤ８  Ｔ細胞は抗原特異的Ｔ細胞である。
【０２０９】
いくつかの実施態様において、対象における抗原提示細胞は、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体の投与前と比較して、成熟及び活性化が増強している。いくつかの実施様態において、抗原提示細胞は樹状細胞である。いくつかの実施態様において、抗原提示細胞の成熟は、ＣＤ８３＋樹状細胞の頻度の増加によって特徴づけられる。いくつかの実施態様において、抗原提示細胞の活性化は、樹状細胞上でのＣＤ８０及びＣＤ８６の発現の上昇によって特徴づけられる。
【０２１０】
いくつかの実施態様において、対象におけるサイトカインＩＬ−１０及び／又はマウスＫＣのヒトホモログであるケモカインＩＬ−８の血清レベルが、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体の投与前と比較して、低下する。
【０２１１】
ＴＣＲの関与はＨＰＫ１の活性化につながり、これはＴＣＲ誘導性ＡＰ−１応答経路の負の調節因子として機能する。ＨＰＫ１は、ＳＬＰ７６をＳｅｒ３７６にて（Di Bartolo et al. (2007) JEM204:681-691）、ＧａｄｓをＴｈｒ２５４にてリン酸化し、これにより、リン酸化ＳＬＰ７６及びＧａｄｓに結合する１４−３−３タンパク質が動員され、ＬＡＴを含むマイクロクラスターからＳＬＰ７６−Ｇａｄｓ−１４−３−３複合体が放出され、アネルギーや疲労を含むＴ細胞機能不全を引き起こし、シグナル伝達マイクロクラスターの持続性を低下させることにより、Ｔ細胞活性化を負に制御と考えられている（Lasserre et al. (2011)J Cell Biol 195(5):839-853）。
【０２１２】
免疫不全の文脈における用語「機能不全」は、抗原刺激に対する免疫応答性が低下した状態を指す。この用語には、抗原認識が起こり得るが、続いて起こる免疫応答が感染又は腫瘍増殖の制御に効果がない枯渇及び／又はアネルギー両方の一般的要素が含まれる。
【０２１３】
本明細書において使用される用語「機能不全性」は、抗原認識に対する不応性又は非応答性、特に、抗原認識を下流のＴ細胞エフェクター機能、例えば増殖、サイトカイン産生（例えば、ＩＬ−２、γ−ＩＦＮ）及び／又は標的細胞の死滅へと変換する能力の不全も含む。
【０２１４】
用語「アネルギー」は、Ｔ細胞受容体を介して送達される不完全又は不十分なシグナルに起因する抗原刺激に対する非応答性の状態を指す（例えば、ｒａｓ活性化の非存在下における細胞内Ｃａ＋２の増加）。Ｔ細胞アネルギーは、共刺激の非存在下における抗原による刺激によっても生じることがあり、その結果、共刺激の状況においても細胞が抗原によるその後の活性化に対して不応性となる。非応答状態は、多くの場合、インターロイキン−２の存在によって無効とすることができる。アネルギー性Ｔ細胞はクローン増殖を起こさず、かつ／又はエフェクター機能を獲得しない。
【０２１５】
用語「枯渇」は、多くの慢性感染症及びがんの間に生じる持続性のＴＣＲシグナル伝達に起因するＴ細胞不全の状態であるＴ細胞枯渇を指す。これは、不完全又は不十分なシグナル伝達を通して生じるのではなく、持続性のシグナル伝達から生じる点でアネルギーとは区別される。これは、不十分なエフェクター機能、阻害性受容体の発現の持続、及び機能性エフェクター又は記憶Ｔ細胞とは異なる転写状態により定義される。枯渇は感染症及び腫瘍の最適な制御を妨げる。枯渇は、外因性の負の調節経路（例えば、免疫調節サイトカイン）及び細胞固有の負の調節（共刺激）経路（ＰＤ−１、Ｂ７−Ｈ３、Ｂ７−Ｈ４など）の両方から生じる可能性がある。
【０２１６】
いくつかの実施態様において、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体の対象への投与は、Ｔ細胞機能の増強をもたらす。
【０２１７】
「Ｔ細胞の機能の増強」とは、持続若しくは増幅した生物的機能を有するように、又は枯渇若しくは不活性化したＴ細胞を再生若しくは再活性化するように、Ｔ細胞を誘導する、働きかける又は刺激することを意味する。Ｔ細胞機能の増強の例には、介入前の同様のレベルと比較した場合の、サイトカイン（例えば、γ−インターフェロン、ＩＬ−２、ＩＬ−１２、及びＴＮＦα）の分泌の増加、増殖の増加、抗原応答性の上昇（例えば、ウイルス、病原体、又は腫瘍クリアランス）、及びグランザイムＢなど、ＣＤ８  Ｔ細胞によるエフェクター顆粒の産生の増加が含まれる。一実施態様において、増強のレベルは、少なくとも５０％、或いは６０％、７０％、８０％、９０％、１００％、１２０％、１５０％、２００％である。このような増強を測定する方法は、当業者には既知である。
【０２１８】
したがって、本開示の式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体は、Ｔ細胞機能不全障害の治療において有用である。「Ｔ細胞機能不全障害」は、抗原刺激に対する応答性の低下を特徴とするＴ細胞の障害又は状態である。特定の実施態様において、Ｔ細胞機能不全障害は、ＨＰＫ１のキナーゼ活性の増加に特に関連する障害である。別の実施態様において、Ｔ細胞機能不全障害は、Ｔ細胞がアネルギー性であるか、又はサイトカインを分泌する能力、増殖する能力、若しくは細胞溶解活性を実行する能力が低下した障害である。特定の態様では、応答性の低下により、免疫原を発現する病原体又は腫瘍の制御が無効となる。Ｔ細胞機能不全を特徴とするＴ細胞機能不全障害の例には、未解決の急性感染症、慢性感染症及び腫瘍免疫が含まれる。
【０２１９】
したがって、本開示の化合物は、がん治療のための腫瘍免疫原性の増加など、免疫原性の増強が望まれる状態の治療に使用することができる。
【０２２０】
「免疫原性」は、特定の物質の免疫応答を引き起こす能力を指す。腫瘍は免疫原性であり、腫瘍免疫原性を増強することは、免疫応答による腫瘍細胞のクリアランスを助ける。
【０２２１】
「腫瘍免疫」は、腫瘍が免疫認識及びクリアランスを回避するプロセスを指す。したがって、治療コンセプトとして、腫瘍免疫は、このような回避が減弱されて、腫瘍が免疫系によって認識され、攻撃されるとき「治療」される。腫瘍認識の例には、腫瘍結合、腫瘍縮小及び腫瘍クリアランスが含まれる。
【０２２２】
一態様において、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体の有効量を対象に投与することを含む、それを必要とする対象におけるがんを治療するための方法が本明細書において提供される。いくつかの実施態様において、対象はメラノーマを有する。メラノーマは、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、対象は結腸直腸がんを有する。結腸直腸がんは、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、対象は非小細胞肺がんを有する。非小細胞肺がんは、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、対象は膵臓がんを有する。膵臓がんは、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、対象は血液悪性腫瘍を有する。血液悪性腫瘍は、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、対象は卵巣がんを有する。卵巣がんは、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、対象は乳がんを有する。乳がんは、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、対象は腎細胞癌を有する。腎細胞癌は、初期段階又は後期段階であり得る。いくつかの実施態様において、がんは、Ｔ細胞浸潤のレベルが上昇している。
【０２２３】
本開示の化合物は、当技術分野で既知の任意の適切な方法で投与することができる。いくつかの実施態様において、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容されるその塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体は、静脈内に、筋肉内に、皮下に、局所に、経口で、経皮的に、腹腔内に、眼窩内に、移植により、吸入により、くも膜下腔内に、脳室内に、又は鼻腔内に投与される。
【０２２４】
いくつかの実施様態において、ＨＰＫ１アンタゴニストは、連続的に投与される。いくつかの実施様態において、ＨＰＫ１アンタゴニストは、間欠的に投与される。さらに、有効量のＨＰＫ１アンタゴニストによる対象の治療には、単一の治療を含めることができ、又は一連の治療を含めることができる。
【０２２５】
活性化合物の適切な用量は、通常の熟練した医師又は獣医の知識内の多くの要因に依存することが理解される。活性化合物の用量は、例えば、対象の年齢、体重、一般的な健康状態、性別、及び食事、投与時間、投与経路、排泄率、及び任意の薬物の組み合わせに応じて異なるであろう。
【０２２６】
治療に使用される式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体の有効投与量は、特定の治療の過程にわたって増加又は減少し得ることも理解されよう。投与量の変化が生じ、診断アッセイの結果から明らかになる場合がある。
【０２２７】
いくつかの実施態様において、ＨＰＫ１アンタゴニストは、限定されないが、約０．００１μｇ／ｋｇ、０．０１μｇ／ｋｇ、０．０５μｇ／ｋｇ、０．１μｇ／ｋｇ、０．５μｇ／ｋｇ、１μｇ／ｋｇ、１０μｇ／ｋｇ、２５μｇ／ｋｇ、５０μｇ／ｋｇ、１００μｇ／ｋｇ、２５０μｇ／ｋｇ、５００μｇ／ｋｇ、１ｍｇ／ｋｇ、５ｍｇ／ｋｇ、１０ｍｇ／ｋｇ、２５ｍｇ／ｋｇ、５０ｍｇ／ｋｇ、１００ｍｇ／ｋｇ、及び２００ｍｇ／ｋｇを含む、約０．００１μｇ／ｋｇから約１０００ｍｇ／ｋｇの間の用量で対象に投与される。
【０２２８】
いくつかの実施態様において、式Ｉ又はＩａの化合物、又はその薬学的に許容される塩、プロドラッグ、代謝産物、又は誘導体の有効量を対象に投与することを含み、追加療法を施すことをさらに含む、それを必要とする対象におけるがんを治療するための方法が提供される。追加療法は、放射線療法、外科手術（例えば、腫瘍摘出手術及び乳房切除術）、化学療法、遺伝子療法、ＤＮＡ療法、ウイルス療法、ＲＮＡ療法、免疫療法、骨髄移植、ナノ療法、モノクローナル抗体療法、又はこれらの組み合わせを含み得る。追加療法は、アジュバント又はネオアジュバント療法の形態とすることができる。いくつかの実施態様において、追加療法は、抗転移薬の投与である。いくつかの実施態様において、追加療法は、副作用制限剤（例えば、吐き気止めなど治療の副作用の発生及び／又は重症度を低減することを目的とした薬剤）の投与である。いくつかの実施態様において、追加療法は放射線療法である。いくつかの実施態様において、追加療法は外科手術である。いくつかの実施態様において、追加療法は放射線療法及び外科手術である。いくつかの実施態様において、追加療法はガンマ線照射である。いくつかの実施態様において、追加療法は、ＰＩ３Ｋ／ＡＫＴ／ｍＴＯＲ経路を標的化する療法、ＨＳＰ９０阻害剤、チューブリン阻害剤、アポトーシス阻害剤、及び／又は化学予防剤である。
【０２２９】
追加療法は、１つ又は複数の化学療法剤であってもよい。したがって、がんを治療する方法は、本開示のＨＰＫ１アンタゴニストを少なくとも１つの化学療法薬と併用して投与することを含むことができる。
【０２３０】
本明細書において使用される場合、「〜と併用して」とは、別の治療様式に加えた１つの治療様式の投与を指す。したがって、「〜と併用して」とは、対象に対し、他の治療様式の投与の前、最中、又は後の、１つの治療様式の投与を指す。
【０２３１】
例えば、ＨＰＫ１アンタゴニスト及び化学療法剤は、逐次的に（異なる時間に）又は同時に（同じ時間に）投与され得る。ＨＰＫ１アンタゴニスト及び化学療法剤は、同じ経路の投与により、又は異なる経路の投与により、投与され得る。
【０２３２】
特定の実施態様において、ＨＰＫ１アンタゴニストは、別の免疫療法と併用して投与される。例えば、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＰＤＬ１／ＰＤ１経路を標的とする化学療法剤又は生物製剤と組み合わせることができる。既知の抑制性チェックポイント経路には、ＰＤ−１受容体を介したシグナル伝達が含まれる。プログラム死１（ＰＤ−１）受容体とそのリガンドＰＤ−Ｌ１及びＰＤ−Ｌ２は、ＣＴＬＡ−４と同じ共調節分子のファミリーの一部である。−さらに、ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｏｎｃｌｉｖｅ．ｃｏｍ／ｗｅｂ−ｅｘｃｌｕｓｉｖｅｓ／ｔｈｅ−ｒｏｌｅ−ｏｆ−ａｎｔｉ−ｐｄ−ｌ１−ｉｍｍｕｎｏｔｈｅｒａｐｙ−ｉｎ−ｃａｎｃｅｒ／２＃ｓｔｈａｓｈ．ｃＧｆＹａ１Ｔ１．ｄｐｕｆを参照。ＰＤ−１とＣＤ８０へのＰＤ−Ｌ１の結合をブロックする化学療法剤又は生物製剤は、Ｔ細胞活性化のＰＤ−Ｌ１媒介性阻害／抑制を防ぐことができる。プログラム細胞死リガンド−１（ＰＤ−Ｌ１）は、抗原提示細胞（ＡＰＣ）及び他の免疫細胞において広く発現している。それは広範囲のヒトがん由来の腫瘍細胞で上方制御されており、抗腫瘍Ｔ細胞免疫の阻害に関与している。ＰＤ−Ｌ１は、活性化Ｔ細胞、Ｂ細胞、及び他の骨髄細胞の受容体ＰＤ−１及びＣＤ８０に結合する細胞表面タンパク質である。活性化Ｔ細胞上のＰＤ−１へのＰＤ−Ｌ１の結合は、Ｔ細胞の増殖を妨げ、免疫応答を阻害することが見いだされている。がん細胞上でのＰＤ−Ｌ１の過剰発現により、これらの細胞は免疫検出と排除を回避することができる。腫瘍細胞上での高レベルのＰＤ−Ｌ１発現は、腫瘍の攻撃性の増加と予後不良とに関連している。ＰＤ−１へのＰＤ−Ｌ１の結合をブロックする化学療法剤又は生物製剤には、とりわけ、デュルバルマブ、ニボルマブ、ピディリズマブ、ＭＰＤＬ３２８０Ａ、ＭＫ−３４７５及びＢＭＳ−９３６５５９などの抗ＰＤ−Ｌ１抗体が含まれる。
【０２３３】
別の例において、ＨＰＫ１アンタゴニストは、ＯＸ４０を標的とする化学療法剤又は生物製剤と組み合わせることができ、そのリガンドであるＯＸ４０ＬはＴＮＦスーパーファミリーのメンバーである。ＯＸ４０は、活性化ＣＤ４（＋）及びＣＤ８（＋）Ｔ細胞、並びに他の多くのリンパ系及び非リンパ系細胞上に発現している。ＯＸ４０から通常のＴ細胞への共刺激シグナルは、分裂及び生存を促進し、エフェクター及びメモリー集団が抗原に対して生成されているときに、そのクローン増殖を増加させる。ＯＸ４０はさらに、Ｔ調節細胞の分化と活性を抑制し、このプロセスをさらに増幅する。ＯＸ４０及びＯＸ４０Ｌは、Ｔ細胞、抗原提示細胞、ナチュラルキラー細胞、ナチュラルキラーＴ細胞からのサイトカイン産生も調節し、サイトカイン受容体シグナル伝達を調節する。Ｔ細胞を制御することが知られている最も顕著な共刺激分子の１つとして、刺激性ＯＸ４０が、がんの治療的免疫戦略の標的であることが示されている。特定のＯＸ４０アゴニストには、ＧＢＲ  ８３０、及び Linch, et al., Frontiers in Oncology, v. 5, pp. 1-10 (2015)に開示されているものが含まれ、その全内容が本明細書に参照により援用される。
【０２３４】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにＨＰＫ１を阻害するための方法、本明細書に記載されるようにそれを必要とする対象において免疫応答を増強するための方法及び／又は本明細書に記載されるようにＨＰＫ１依存性障害を治療するための方法における使用のための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物を提供する。
【０２３５】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにＨＰＫ１を阻害するための方法における使用のための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物を提供する。
【０２３６】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにそれを必要とする対象において免疫応答を増強するための方法における使用のための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物を提供する。
【０２３７】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにＨＰＫ１依存性障害を治療するための方法における使用のための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物を提供する。
【０２３８】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、ＨＰＫ１を阻害するための医薬、それを必要とする対象における免疫応答を増強するための医薬、及び／又はＨＰＫ１依存性障害を治療するための医薬の製造のための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２３９】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、ＨＰＫ１を阻害するための医薬の製造ための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２４０】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、それを必要とする対象における免疫応答を増強するための医薬の製造のための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２４１】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、ＨＰＫ１依存性障害を治療する医薬の製造ための、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２４２】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにＨＰＫ１を阻害するための方法、本明細書に記載されるようにそれを必要とする対象において免疫応答を増強するための方法及び／又は本明細書に記載されるようにＨＰＫ１依存性障害を治療するための方法における、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２４３】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにＨＰＫ１を阻害するための方法における、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２４４】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにそれを必要とする対象において免疫応答を増強するための方法における、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２４５】
いくつかの実施態様において、本発明はまた、本明細書に記載されるようにＨＰＫ１依存性障害を治療するための方法における、本明細書に記載の式Ｉ又はＩａの化合物、又は本明細書に記載の薬学的組成物の使用を提供する。
【０２４６】
いくつかの実施態様において、治療は、治療の中止後、対象において持続的な応答をもたらす。「持続的応答」は、治療の休止後の腫瘍増殖の低減に対する持続的効果を指す。例えば、腫瘍のサイズは、投与段階の開始時のサイズと比較して、同じか又は小さいままであり得る。いくつかの実施様態において、持続的応答は、治療期間と少なくとも同じ期間、治療期間の少なくとも１．５Ｘ、２．０Ｘ、２．５Ｘ、又は３．０Ｘの長さを有する。
【０２４７】
本明細書に開示される治療方法は、部分的又は完全な応答をもたらし得る。本明細書で使用される場合、「完全寛解」又は「ＣＲ」は、すべての標的病変の消失を意味し、「部分寛解」又は「ＰＲ」は、ベースラインＳＬＤを基準として、標的病変の最長径の合計（ＳＬＤ）の少なくとも３０％の減少を意味し；「安定した疾患」又は「ＳＤ」は、治療開始以来の最小のＳＬＤを基準として、ＰＲの範疇に入るのに十分な標的病変の収縮、又はＰＤの範疇に入るのに十分な増加のいずれも意味しない。本明細書で使用される場合、「全奏効率」（ＯＲＲ）は、完全寛解（ＣＲ）率と部分寛解（ＰＲ）率の合計を指す。
【０２４８】
本明細書に開示される治療方法は、ＨＰＫ１アンタゴニストを投与された対象の無増悪生存期間及び全生存期間の増加をもたらすことができる。本明細書で使用される場合、「無増悪生存期間」（ＰＦＳ）とは、治療中及び治療後に、治療を受けている疾患（例えば、がん）が悪化しない期間を指す。無増悪生存期間には、患者が完全寛解又は部分寛解を経験した期間、及び患者が安定した疾患を経験した期間を含めることができる。
【０２４９】
本明細書で使用される場合、「全生存率」とは、特定の期間が経過した後に生存する可能性が高いグループ内における対象の割合を指す。
【０２５０】
いくつかの実施態様において、ＨＰＫ１アンタゴニストを投与される対象は、家畜動物（例えば、ウシ、ヒツジ、ネコ、イヌ、及びウマ）、霊長類（例えば、ヒト、及びサルなどの非ヒト霊長類）、ウサギ、げっ歯類（例えば、マウス及びラット）などの哺乳動物である。いくつかの実施態様において、治療される対象はヒトである。
【０２５１】
がんの治療を必要とする対象は、がんの症状を示している人、がんと診断された人、がんの寛解期にある対象、又はがんを発症するリスク（例えば、遺伝的素因、特定の食事又は環境曝露）が高い対象であり得る。
【０２５２】
以下の実施例は、例示のために提供され、限定するものではない。
【実施例】
【０２５３】
材料及び方法
方法Ａ：Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳｕｎＦｉｒｅ−Ｃ１８  ３．５μｍ、４．６ｘ５０カラム及び２．０ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １１００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、０．０５％ＴＦＡを含む９５％水（溶媒Ａ）と０．０５％ＴＦＡを含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．３分間にわたって１００％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．２分間一定に保たれた。
【０２５４】
方法Ｂ：Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳｕｎＦｉｒｅ−Ｃ１８  ３．５μｍ、４．６ｘ５０カラム及び２．０ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、０．０１％ＴＦＡを含む９５％水（溶媒Ａ）と０．０１％ＴＦＡを含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．４分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．０分間一定に保たれた。
【０２５５】
方法Ｃ：Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６ｘ５０ｍｍカラム及び１．８ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、１０ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９５％水（溶媒Ａ）と５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．３分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．２分間一定に保たれた。
【０２５６】
方法Ｄ：Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６ｘ５０ｍｍカラム及び１．８ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、１０ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９５％水（溶媒Ａ）と５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．６分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．０分間一定に保たれた。
【０２５７】
方法Ｅ：Ａｇｉｌｅｎｔ  ＳｕｎＦｉｒｅ−Ｃ１８  ３．５μｍ、４．６ｘ５０カラム及び２．０ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、０．０１％ＴＦＡを含む９５％水（溶媒Ａ）と０．０１％ＴＦＡを含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．５分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．０分間一定に保たれた。
【０２５８】
方法Ｆ：Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５ｕｍ、４．６ｘ５０ｍｍカラム及び１．８ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、１０ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９０％水（溶媒Ａ）と１０％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．５分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．０分間一定に保たれた。
【０２５９】
方法Ｇ：Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｘｂｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６ｘ５０ｍｍカラム及び１．８ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、１０ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９５％水（溶媒Ａ）と５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．４分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．０分間一定に保たれた。
【０２６０】
方法Ｈ：Ｇｅｍｉｎｉ−Ｎｘ  ３μ、Ｃ１８、３μｍ、４．６ｘ５０ｍｍカラム及び１．８ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、１０ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９０％水（溶媒Ａ）と１０％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．５分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．０分間一定に保たれた。
【０２６１】
方法Ｉ：ＰＤＡ検出器を備えたＷａｔｅｒｓ  Ａｃｑｕｉｔｙ  Ｈ−Ｃｌａｓｓ  ＵＰＬＣシステムにリンクされたＷａｔｅｒｓ  ＱＤａ質量分析計で行われた実験。分光計は、正及び負イオンモードで動作するエレクトロスプレー源を有する。このシステムでは、５０℃に維持したＡｃｑｕｉｔｙ  ＢＥＨ  Ｃ１８  １．７μｍ、５０ｘ２．１ｍｍカラムと、１．０ｍＬ／分の流量を使用する。溶媒系は、０．１％ギ酸を含む９７％水（溶媒Ａ）及び０．１％ギ酸を含む３％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から、１．５分間にわたって１％溶媒Ａ及び９９％溶媒Ｂまでの勾配あった。これを０．４分間維持した後、次の０．１分間にわたって９７％溶媒Ａと３％溶媒Ｂに戻した。合計実行時間は２．５分であった。
【０２６２】
方法Ｉ−１：ＸＢｒｉｄｇｅ−Ｃ１８、３．５μｍ、４．６ｘ５０ｍｍカラム及び１．８ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＡｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ質量分析計を備えたＡｇｉｌｅｎｔ  １２００  ＨＰＬＣで行われた実験。溶媒系は、１０ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９５％水（溶媒Ａ）と５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、１．６分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに１．０分間一定に保たれた。
【０２６３】
方法Ｊ：ＰＤＡ検出器を備えたＷａｔｅｒｓ  Ａｃｑｕｉｔｙ  ＵＰＬＣシステムにリンクされたＷａｔｅｒｓ  Ｍｉｃｒｏｍａｓｓ  ＺＱ質量分析計で行われた実験。分光計は、正及び負イオンモードで動作するエレクトロスプレー源を有する。このシステムでは、４０℃に維持したＡｃｑｕｉｔｙ  ＢＥＨ  Ｃ１８  １．７μｍ、１００ｘ２．１ｍｍカラムと、０．４ｍＬ／分の流量を使用する。最初の溶媒系は、最初の０．４分間、０．１％ギ酸を含む９５％水（溶媒Ａ）と０．１％ギ酸を含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）であり、その後、次の５．６分間にわたって最大で５％溶媒Ａと９５％溶媒Ｂまでの勾配が続いた。これを０．８分間維持した後、次の０．２分間にわたって９５％溶媒Ａと５％溶媒Ｂに戻した。合計実行時間は８分であった。
【０２６４】
方法Ｋ：ＰＤＡ検出器を備えた  Ａｇｉｌｅｎｔ  ＨＰ１１００  ＨＰＬＣシステムにリンクされたＷａｔｅｒｓ  Ｍｉｃｒｏｍａｓｓ  ＺＱ質量分析計で行われた実験。分光計は、正及び負イオンモードで動作するエレクトロスプレー源を有する。このシステムでは、Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  Ｃ１８  ３μｍ、３０ｘ４．６ｍｍカラムと、２．０ｍＬ／分の流量を使用する。最初の溶媒系は、最初の０．３分間、０．１％ギ酸を含む９５％水（溶媒Ａ）と０．１％ギ酸を含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）であり、その後、次の４分間にわたって最大で５％溶媒Ａと９５％溶媒Ｂまでの勾配が続いた。これを１．０分間維持した後、次の０．５分間にわたって９５％溶媒Ａと５％溶媒Ｂに戻した。合計実行時間は６分であった。
【０２６５】
方法Ｋ−１：Ｓｈｉｍ−Ｐａｃｋ  ＸＲ−ＯＤＳ  ２．２μｍ、３．０ｘ５０カラム及び１．２ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−２０ＡＤで行われた実験。溶媒系は、０．０５％ＴＦＡを含む９５％水（溶媒Ａ）と０．０５％ＴＦＡを含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、２．０分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに０．７分間一定に保たれた。
【０２６６】
方法Ｌ：Ａｓｃｅｎｔｉｓ  Ｅｘｐｒｅｓｓ  Ｃ１８  ２．７μｍ、３．０ｘ５０ｍｍカラム及び１．０ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−３０ＡＤで行われた実験。溶媒系は、０．０５％ＴＦＡを含む９５％水（溶媒Ａ）と０．０５％ＴＦＡを含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、２．０分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに０．７分間一定に保たれた。
【０２６７】
方法Ｍ：ｐｏｒｏｓｈｅｌｌ  ＨＰＨ−Ｃ１８、２．７ｕｍ、３．０ｘ５０カラム及び１．２ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−２０ＡＤＸＲで行われた実験。溶媒系は、５ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９５％水（溶媒Ａ）と５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、２．０分間にわたって９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに０．７分間一定に保たれた。
【０２６８】
方法Ｎ：ＣＡＰＣＥＬＬ  ＣＯＲＥ  Ｃ１８、２．７μｍ、２．１ｘ５０ｍｍカラム及び１．０ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−３０ＡＤで行われた実験。溶媒系は、０．１％ＦＡを含む９５％水（溶媒Ａ）と０．１％ＦＡを含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、２．０分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに０．７分間一定に保たれた。
【０２６９】
方法Ｏ：ｋｉｎｅｔｅｘ  ＥＶＯ  Ｃ１８、２．７μｍ、２．１ｘ５０カラム及び１．２ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＬＣＭＳ−２０２０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−３０ＡＤで行われた実験。溶媒系は、６．５ｍＭのＮＨ４ＨＣＯ３を含む９５％水（溶媒Ａ）と５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、２．０分間にわたって９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに０．７分間一定に保たれた。
【０２７０】
方法Ｐ：Ｓｈｉｍ−Ｐａｃｋ  ＸＲ−ＯＤＳ  ２．２ｕｍ、３．０ｘ５０カラム及び１．２ｍｌ／分の流量を使用して、ＥＳＩをイオン化源として使用するＬＣＭＳ−２０１０質量分析計を備えたＳｈｉｍａｄｚｕ  ＬＣ−２０ＡＤで行われた実験。溶媒系は、０．０５％ＴＦＡを含む９５％水（溶媒Ａ）と０．０５％ＴＦＡを含む５％アセトニトリル（溶媒Ｂ）から開始し、２．０分間にわたって５％溶媒Ａ及び９５％溶媒Ｂにまで上昇させる勾配であった。最終的な溶媒系は、さらに０．７分間一定に保たれた。
【０２７１】
方法Ｑ：ＥＳＩをイオン化源として使用し、Ａｇｉｌｅｎｔ  ＭＳＤ（６１４０）質量分析計と組み合わせたＡｇｉｌｅｎｔ  １２９０  ＵＨＰＬＣで行われた実験。ＬＣ分離には、Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  ＸＢ−Ｃ１８、１．７μｍ、５０×２．１ｍｍカラムを、０．４ｍｌ／分の流量で使用した。溶媒Ａは０．１％ＦＡを含む水であり、溶媒Ｂは０．１％ＦＡを含むアセトニトリルである。勾配は７分間にわたって２−９８％の溶媒Ｂで構成され、１．５分間の平衡化の後、１．５分間９８％のＢを保持した。ＬＣカラムの温度は４０℃である。ＵＶ吸光度を２２０ｎｍ及び２５４ｎｍで収集し、すべての実験に質量分析フルスキャンを適用した。
【０２７２】
化合物の調製
実施例１：合成中間体
実施例Ｉ．１
中間体１：ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート
2020512974.tif 000206
【０２７３】
工程１：２，６−ジクロロ−４−ヨードニコチン酸
2020512974.tif 000207
乾燥ＴＨＦ（１５０ｍＬ）中、２，６−ジクロロ−３−ヨード−ピリジン（１３．６９ｇ、５０ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ２下で−７８℃で、ＬＤＡ（ＴＨＦ中２．０Ｍ、２７．５ｍＬ、５５ｍｍｏｌ）を滴下した。添加が完了した後、反応溶液を−７８℃で２時間撹拌した。ＣＯ２を５分間バブリングした後、反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応溶液を濃塩酸でクエンチし、ジクロロメタンで抽出した。混合した有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、２，６−ジクロロ−４−ヨード−ピリジン−３−カルボン酸（８．１ｇ、収率５１％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３１７．８。
【０２７４】
工程２：（２，６−ジクロロ−４−ヨードピリジン−３−イル）メタノール
2020512974.tif 000208
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中、２，６−ジクロロ−４−ヨード−ピリジン−３−カルボン酸（６ｇ、１８．８７ｍｍｏｌ）の混合物を０℃に冷却した。ＢＨ３−ＴＨＦ（ＴＨＦ中１Ｍ、９４ｍＬ、９４．３７ｍｍｏｌ）をゆっくりと加え、次いで８５℃で１６時間撹拌した。混合物を氷水に注ぎ、Ｋ２ＣＯ３を加えてｐＨを８に調整した。混合物を酢酸エチル（３０ｍＬｘ２）で抽出した。混合した有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）により精製し、（２，６−ジクロロ−４−ヨード−３−ピリジル）メタノール（４ｇ、収率６９％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３０３．９。
【０２７５】
工程３：２，６−ジクロロ−４−ヨードニコチンアルデヒド
2020512974.tif 000209
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中、（２，６−ジクロロ−４−ヨード−３−ピリジル）メタノール（２．５ｇ、８．２３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＰＣＣ（５ｇ、２３．２６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２５℃で１時間撹拌した。反応混合物をシリカゲルカラムを通して濾過し、濃縮した。残留物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２０／１）により精製し、２，６−ジクロロ−４−ヨード−ピリジン−３−カルバルデヒド（１．６ｇ、収率６４％）を黄色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  １０．１７（ｓ，１Ｈ），７．９９（ｓ，１Ｈ）。
【０２７６】
工程４：（Ｅ）−Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル−１−（２，６−ジクロロ−４−ヨードピリジン−３−イル）メタンイミン
2020512974.tif 000210
水（５０ｍＬ）中、２，６−ジクロロ−４−ヨード−ピリジン−３−カルバルデヒド（６．２ｇ、２０ｍｍｏｌ）及びｔｅｒｔ−ブチルアミン（７．５１ｇ、１０３ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１８時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルで抽出した。混合した有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル−１−（２，６−ジクロロ−４−ヨード−３−ピリジル）メタンイミン（７．２ｇ、収率９６％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５６．９。
【０２７７】
工程５：６−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルオキシ）メチル）−１，３−ジクロロ−２，７−ナフチリジン
2020512974.tif 000211
アセトニトリル（４０ｍＬ）中、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル−１−（２，６−ジクロロ−４−ヨード−３−ピリジル）メタンイミン（７．２ｇ、２０ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチルジメチル（プロパ−２−イニルオキシ）シラン（３．７８ｇ、２２ｍｍｏｌ）、ＮｉＣｌ２（ＤＰＰＰ）（５４６ｍｇ、１．０１ｍｍｏｌ）、Ｚｎ（１９６ｍｇ、３．０３ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下で１８時間８５℃に加熱した。反応混合物を濾過した。濾液を酢酸エチルで希釈し、水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１５／１）により精製し、ｔｅｒｔ−ブチル−［（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）メトキシ］−ジメチル−シラン（４ｇ、収率４４％）を淡黄色の固体として得た。
ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４３．０。
【０２７８】
工程６：（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）メタノール
2020512974.tif 000212
ＨＣｌのエタノール溶液（２０ｍＬ、４０ｍｍｏｌ）中、ｔｅｒｔ−ブチル−［（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）メトキシ］−ジメチル−シラン（４ｇ、１１．６５ｍｍｏｌ）の溶液を、２５℃で４時間撹拌した。反応混合物を濾過した。固体を回収し、ＮａＨＣＯ３水溶液に溶解し、ジクロロメタンで抽出した。混合した有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）メタノール（２．５ｇ、収率８１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４３．０。
【０２７９】
工程７：６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−カルバルデヒド
2020512974.tif 000213
ジクロロメタン（１００ｍＬ）及びＤＭＳＯ（２５ｍＬ）中、（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）メタノール（２．８ｇ、１２ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＩＢＸ（５．１３ｇ、１８ｍｍｏｌ）を加えた。反応溶液を室温で１８時間撹拌した。反応混合物をジクロロメタンで希釈し、１０％のＫ２ＣＯ３水溶液及びブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−カルバルデヒド（２．２ｇ、収率７８％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２２６．９。
【０２８０】
工程８：６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−カルボン酸
2020512974.tif 000214
１，４−ジオキサン（８０ｍＬ）及び水（３０ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−カルバルデヒド（２．２ｇ、９．６９ｍｍｏｌ）の溶液に、ＮＨ２ＳＯ３Ｈ（１．１３ｇ、１１．６３ｍｍｏｌ）及びＮａＣｌＯ２（１．０５ｇ、１１．６３ｍｍｏｌ）を室温で加えた。反応溶液を室温で１８時間撹拌した。次いで、水を加えた。沈殿物を濾過により収集し、水及びアセトンで洗浄し、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−カルボン酸（２．２ｇ、収率７４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２４２．９。
【０２８１】
工程９：ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート
2020512974.tif 000215
トルエン（２０ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−カルボン酸（２３０ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＨ（１．４ｇ、１８．９３ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１５８ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）の溶液に、トルエン（２ｍＬ）中、ＤＰＰＡ（３３８ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｎ２下で９０℃で加えた。反応溶液を２時間還流した。反応溶液を室温に冷却し、メタノール（４０ｍＬ）を加えた。得られた溶液を室温で２０分間撹拌し、次いで濃縮した。残留物をメタノールで洗浄し、乾燥し、ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート（２５０ｍｇ、収率７５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ−５５］＋＝２５７．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．５６（ｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．２３（ｓ，１Ｈ），８．１０（ｓ，１Ｈ），１．５２（ｓ，９Ｈ）。
【０２８２】
実施例Ｉ．２
中間体２：６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン
2020512974.tif 000216
バイアルに、ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート（１．０５ｇ、３．３４ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン中のＨＣｌ（１０ｍＬ、４Ｎ、４０ｍｍｏｌ）、及びジクロロメタン（５ｍＬ）を加えた。混合物を４０℃で４時間撹拌した。混合物を濃縮し、真空下で乾燥させ、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（８２３ｍｇ、収率９６％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２１４．１。
【０２８３】
実施例Ｉ．３
中間体３：３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス（４−メトキシベンジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000217
マイクロ波管に、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（８００ｍｇ、３．１９ｍｍｏｌ）、１−（４−メトキシフェニル）−Ｎ−［（４−メトキシフェニル）メチル］メタンアミン（２．４７ｇ、９．５８ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１．０ｍＬ、６．３９ｍｍｏｌ）、及び１，４−ジオキサン（４ｍＬ）を加えた。混合物を１４０℃で４８時間撹拌した。混合物を冷却し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール／７ＮのＮＨ３−メタノール、２００／５／１）により精製し、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１．０２ｇ、収率７３％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４３５．１。
【０２８４】
実施例Ｉ．４
中間体４：（±）−シス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000218
ジクロロメタン（１０ｍＬ）及びＤＭＦ（０．１０ｍＬ）中、（±）−シス−２−フルオロシクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液に、シュウ酸ジクロライド（４８９ｍｇ、３．８４ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を２０℃で１時間撹拌した。次いで、反応混合物を真空中で濃縮し、（±）−シス−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリドの粗生成物を黄色の固体として得た。
【０２８５】
ジクロロメタン（１５ｍＬ）及びピリジン（３ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（４００ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）の溶液に、（±）−シス−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（２２０ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。次に、反応混合物を水（５０ｍＬ）で洗浄し、ジクロロメタン（１００ｍＬｘ３）で抽出した。有機抽出物を混合し、濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１から３：１）により精製し、（±）−シス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３５０ｍｇ、収率６６％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３００．２。
【０２８６】
実施例Ｉ．５
中間体５：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000219
シールド管に、Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、ＮＨ４ＯＨ（１．０ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃で６時間撹拌した。次いで、反応混合物を真空中で濃縮し、残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３：１から１：５）により精製し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、収率７１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８１．１。
【０２８７】
実施例Ｉ．６
中間体６：（±）−トランス−２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000220
ピリジン（５ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２５０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ジクロロメタン（５ｍＬ）中、（±）−トランス−２−シアノシクロプロパンカルボニルクロリド（２００ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で滴下した。混合物を２０℃で２時間撹拌し、次いで溶媒を減圧下で除去した。得られた残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から１：２）により精製し、（±）−トランス−２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２５５ｍｇ、収率７９％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３０７．２。
【０２８８】
実施例Ｉ．７
中間体７：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000221
シールド管に、（±）−トランス−２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（８ｍＬ）、及び水酸化アンモニウム（６ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌し、次いで濃縮し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、収率９４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８８．２。
【０２８９】
実施例Ｉ．８
中間体８：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000222
ジクロロメタン（１５ｍＬ）及びＤＭＦ（３ｍＬ）中、（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液に、シュウ酸ジクロライド（０．２４ｍＬ、２．８８ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を２０℃で２時間撹拌した。次いで、反応混合物を真空下で濃縮して黄色の残留物を得て、次いでこれを次の工程において直接使用した。
【０２９０】
ジクロロメタン（１５ｍＬ）及びピリジン（３ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（３００ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）の溶液に、ジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解した（１Ｒ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（２２０ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。反応混合物を水（５０ｍＬ）で洗浄し、ジクロロメタン（１００ｍＬｘ３）で抽出した。有機抽出物を混合し、真空中で濃縮し、残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１から１：１）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３３０ｍｇ、収率７１％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３００．２。
【０２９１】
実施例Ｉ．９
中間体９：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000223
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、ＮＨ４ＯＨ（１．０ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２ｍＬ）を加えた。混合物を８５℃で１６時間撹拌した。次いで、反応混合物を真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３：１から１：５）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５１ｍｇ、収率６３％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８１．２。
【０２９２】
実施例Ｉ．１０
中間体１０：トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000224
ジクロロメタン（５ｍＬ）及びＤＭＦ（０．１ｍＬ）中、（±）−トランス−２−フルオロシクロプロパンカルボン酸（２５０ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）の溶液に、シュウ酸ジクロライド（３７５ｍｇ、２．９５ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を２０℃で２時間撹拌した。次いで、反応混合物を真空下で濃縮して黄色の残留物を得て、次いでこれを次の工程において直接使用した。
【０２９３】
ピリジン（５ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２５０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の溶液に、ジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解した（±）−トランス−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（２４０ｍｇ、１．９６ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。次いで、反応物を真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１から３：１）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２２５ｍｇ、収率７１％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３００．０。
【０２９４】
実施例Ｉ．１１
中間体１１：トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド。
2020512974.tif 000225
シールド管に、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２５ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）、ＮＨ４ＯＨ（１．０ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２ｍＬ）を加えた。混合物を９０℃で１６時間撹拌した。１６時間後、反応混合物を真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３：１から１：５）により精製し、（１Ｓ，２Ｒ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７５ｍｇ、収率６４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８１．２。
【０２９５】
実施例Ｉ．１２
中間体１２：Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000226
ジクロロメタン（３ｍＬ）及びＤＭＦ（０．０５ｍＬ）中、２，２−ジフルオロシクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）の溶液に、シュウ酸ジクロライド（０．２１ｍＬ、２．４６ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を２０℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮せずに次の工程において直接使用した。
【０２９６】
ピリジン（３ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２００ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）の溶液に、ＤＭＡ（１ｍＬ）に溶解した２，２−ジフルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（２００ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。次いで、反応混合物を濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２０：１から３：１）により精製し、Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２，２−ジフルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、収率５８％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３１８．２。
【０２９７】
実施例Ｉ．１３
中間体１３：Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパンカルボキサミド。
2020512974.tif 000227
シールド管に、Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２，２−ジフルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、ＮＨ４ＯＨ（１．０ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２ｍＬ）を加えた。混合物を９５℃で６時間撹拌した。６時間後、反応混合物を真空下で濃縮し、残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３：１から１：５）により精製し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２，２−ジフルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５５ｍｇ、収率５９％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２９９．２。
【０２９８】
実施例Ｉ．１４
中間体１４：４−エチルピリジン−３−イルボロン酸
2020512974.tif 000228
ｎ−ＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ、２５ｍＬ、６２．５ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＨＦ（１５０ｍＬ）中、３−ブロモ−４−エチル−ピリジン（９．８ｇ、５２．６９ｍｍｏｌ）及びホウ酸トリイソプロピル（１２．０ｇ、６３．８１ｍｍｏｌ）の溶液に−７８℃で０．５時間にわたって滴下した。反応混合物を−７８℃でさらに０．５時間撹拌し、次いで室温にゆっくり温め、０．５時間撹拌した。反応物を水（１２０ｍＬ）でクエンチした。水層を分離し、酢酸エチル（１５０ｍＬ）で洗浄し、３ＮのＨＣｌでｐＨ４−５に酸性化した。淡黄色の固体が沈殿した。沈殿物を濾過により収集し、乾燥させ、（４−エチル−３−ピリジル）ボロン酸（１．８ｇ、収率２３％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１５２．１。
【０２９９】
実施例Ｉ．１５
中間体１５：４−エチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020512974.tif 000229
１，４−ジオキサン（１５０ｍＬ）中、３−ブロモ−４−エチル−ピリジン（５．０ｇ、２６．８８ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（８．５ｇ、３３．４７ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（１．０ｇ、１．３７ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（８．０ｇ、８１．６３ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で９０℃で一晩撹拌した。反応混合物を室温に冷却した。次に、ビス（ピナコラート）ジボロン（１２．０ｇ、４７．２６ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（１．０ｇ、１．３７ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１５０ｍＬ）を加え、反応混合物をアルゴン下で９０℃で一晩撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、エバポレートした。残留物をシリカクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）を用いて精製し、４−エチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（４．３ｇ、収率６９％）を黒色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２３４．１。
【０３００】
実施例Ｉ．１６
中間体１６：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス（４−メトキシベンジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000230
１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）及び水（２５ｍＬ）中、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２．８ｇ、６．４４ｍｍｏｌ）、４−エチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２．５ｇ、１０．７３ｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２５０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ（２５０ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（２ｇ、１４．４９ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチル（２００ｍＬ）で希釈し、ブライン（１００ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１）を用いて精製し、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１ｇ、収率３１％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５０６．２。
【０３０１】
実施例Ｉ．１７
中間体１７：Ｎ１，Ｎ１−ビス（４−メトキシベンジル）−３−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000231
バイアルに、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１２０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（１００ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（６００ｍｇ、１．３８ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（３００ｍｇ、３ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３６０ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）、水（５ｍＬ）、及び１，４−ジオキサン（５０ｍＬ）を加えた。反応混合物をＮ２でバブリングし、１００℃で６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（３０：１から１０：１のジクロロメタン／メタノール）により精製し、Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−３−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（３４０ｍｇ、収率５０％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４９２．１。
【０３０２】
実施例Ｉ．１８
中間体１８：Ｎ−（６−クロロ−８−（ジフェニルメチレンアミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000232
【０３０３】
工程１：Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000233
ピリジン（５ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（２７０ｍｇ、１．２６ｍｍｏｌ）の混合物に、シクロプロパンカルボニルクロリド（１９７ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。混合物を室温で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を加え、混合物をジクロロメタン（１０ｍＬｘ２）で抽出した。有機層を水（２０ｍＬｘ３）、ブライン（２０ｍＬｘ１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）により精製し、Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２４０ｍｇ、収率５９％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ−５５］＋＝２８２．０。
【０３０４】
工程２：Ｎ−（６−クロロ−８−（ジフェニルメチレンアミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000234
Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）、ベンゾフェノンイミン（１２８ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１５ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｘａｎｔｐｈｏｓ（４０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（４６２ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（１ｍＬ）及びトルエン（１ｍＬ）の混合物をマイクロ波反応器中で１４５℃まで１時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチルで希釈し、セライトを通して濾過した。濾液をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をｐｒｅｐ−ＴＬＣ（順相シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝５０／１）により精製し、Ｎ−（６−クロロ−８−（ジフェニルメチレンアミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、収率１２％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ−５５］＋＝４２７．１。
【０３０５】
実施例Ｉ．１９
中間体１９：３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000235
１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２．５ｇ、９．９８ｍｍｏｌ）、ビス（２，４−ジメトキシベンジル）アミン（１２．６７ｇ、３９．９２ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（５．０４ｇ、４９．９ｍｍｏｌ）の混合物を、１２０℃で２４時間撹拌した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン＝２：３）により精製し、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（３．８ｇ、収率７３％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４９５．１。
【０３０６】
実施例Ｉ．２０
中間体２０：Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−３−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000236
１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２．６ｇ、５．２５ｍｍｏｌ）、４−エチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１．４２ｇ、５．７８ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（０．４１ｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１．０３ｇ、１０．５１ｍｍｏｌ）及びＸＰｈｏｓ（０．５ｇ、１．０５ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、逆相分取ＨＰＬＣ（Ｃ−１８、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３）により精製し、Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−３−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１．１ｇ、収率２７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５６６．３。
【０３０７】
実施例Ｉ．２１
中間体２１：１−ヒドロキシ−３Ｈ−オキサボロロ［３，４−ｃ］ピリジン
2020512974.tif 000237
ＴＨＦ（４０ｍＬ）中、（３−ブロモ−４−ピリジル）メタノール（９６０ｍｇ、５．１１ｍｍｏｌ）の冷却（−７８℃）溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ、７．５ｍＬ、１２ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−７８℃で２時間撹拌した後、ホウ酸トリイソプロピル（１．６ｍＬ、６．９１ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を−７８℃で３０分間撹拌し、次いで室温にゆっくり温め、さらに１時間撹拌した。次いで、反応物を−７８℃に再冷却し、水（１０ｍＬ）の添加によりクエンチした。混合物を２ＮのＨＣｌでｐＨ＝５に酸性化し、酢酸エチル（３０ｍｌｘ２）で洗浄した。水相を真空中で濃縮し、粗１−ヒドロキシ−３Ｈ−オキサボロロ［３，４−ｃ］ピリジン（１．８ｇ、収率５２％）を薄茶色の固体として得て、これを次の工程のために直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１３６．２。
【０３０８】
実施例Ｉ．２２
中間体２２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000238
【０３０９】
工程１：（±）−シス−２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000239
【０３１０】
ジクロロメタン（３０ｍＬ）中、（±）−シス−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（１５００．０ｍｇ、１３．５ｍｍｏｌ）とシュウ酸ジクロライド（２．０ｍＬ、２３．４８ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１時間撹拌した。過剰のシュウ酸ジクロライドは、室温でロータリーエバポレーションにより除去された。次いで、ジクロロメタン（３０ｍＬ）、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（８５０．０ｍｇ、３．９７ｍｍｏｌ）、及びピリジン（５．０ｍＬ、６１．８２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を０℃で１時間撹拌した。溶媒をロータリーエバポレーションにより除去し、残留物を水で洗浄し、濾過し、粗（±）−シス−２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１１００ｍｇ、収率８０％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３０７．０。
【０３１１】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（６−クロロ−８−（２，４−ジメトキシベンジルアミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000240
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中、（±）−シス−２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１．０ｇ、３．２６ｍｍｏｌ）、２，４−ジメトキシベンジルアミン（１．５ｇ、８．９７ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で４時間撹拌した。反応物を濃縮乾固させた。粗生成物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ジクロロメタン：メタノール、１５：１）により精製し、粗（±）−シス−Ｎ−（６−クロロ−８−（２，４−ジメトキシベンジルアミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（１．５ｇ）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝４３８．１。
【０３１２】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000241
トリフルオロ酢酸（２．０ｍＬ）中、（±）−シス−Ｎ−［６−クロロ−８−［（２，４−ジメトキシフェニル）メチルアミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（４００ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で４時間撹拌した。反応物を濃縮乾固させ、粗生成物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル）により精製し、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１７０ｍｇ、収率５８％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８８．１。
【０３１３】
実施例Ｉ．２３
中間体２３：ｔｅｒｔ−ブチル  ２−メチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000242
【０３１４】
工程１：エチルジフェニルスルファニウムテトラフルオロボラヌイド
2020512974.tif 000243
ジクロロメタン（４５０ｍＬ）中、ＡｇＢＦ４（３７．４８ｇ、１９２．５３ｍｍｏｌ）の溶液に、窒素下でヨードエタン（３０ｇ、１９２．３５ｍｍｏｌ）を加えた。溶液を室温で３０分間撹拌した。フェニルスルファニル）ベンゼン（１０６．９２ｇ、５７３．９９ｍｍｏｌ）を加え、次いで３５℃で１６時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮した。残留物をジクロロメタン／エーテル（１／１）で洗浄し、エチルジフェニルスルファニウムテトラフルオロボラヌイド（２５ｇ、１１６．２８ｍｍｏｌ）をオフホワイトの固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２１５。
【０３１５】
工程２：トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  ２−メチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000244
ジクロロメタン（２ｍＬ）及び１，２−ジメトキシエタン（２０ｍＬ）中、エチル（ジフェニル）スルホニウム（１．５５ｇ、７．２ｍｍｏｌ）の溶液に、−７８℃でリチウムジイソプロピルアミド（４．２ｍＬ、８．４ｍｍｏｌ）を加えた。得られた溶液を−７８℃で１時間撹拌した。ｔｅｒｔ−ブチル（Ｅ）−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）プロパ−２−エノエート（５００ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）を−７８℃で加えた。混合物を２５℃で６時間撹拌した。反応物を水でクエンチし、次いでジクロロメタンで抽出した。有機層を混合し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、真空下で濃縮し、トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  ２−メチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（５５０ｍｇ、粗製）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２３７。
【０３１６】
工程３：トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  ２−メチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000245
ジクロロメタン（３ｍＬ）及び２，２，２−トリフルオロ酢酸（４ｍＬ）中、トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  ２−メチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（５００ｍｇ、粗製）の溶液を、２５℃で２時間撹拌した。溶媒を真空下で濃縮した。反応混合物を、メタノール中のアンモニア（７ｍｏｌ／Ｌ）でｐＨ７に調整した。残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４０／水中０．１％のＨＣｌ）により精製し、２−メチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸の４つの立体異性体（１８０ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１８１。（異性体のシクロプロパン立体化学：ピラゾールはカルボン酸に対してトランスである；すべての絶対立体化学は任意に割り当てられる）
【０３１７】
実施例Ｉ．２４
中間体２４：２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸
【０３１８】
工程１：ジフェニル（プロピル）スルホニウムテトラフルオロボレート
2020512974.tif 000246
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中、テトラフルオロホウ酸銀（２ｇ、１０．３１ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ヨードプロパン（１．７５ｇ、１０．３１ｍｍｏｌ）及びジフェニルスルフィド（５．７６ｇ、３０．９３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。反応物を３５℃で１５時間撹拌した。混合物を濾過し、濾液を真空下で濃縮した。残留物をジクロロメタン−エーテルで洗浄し、ジフェニル（プロピル）スルホニウムテトラフルオロボレート（２ｇ、６．３２ｍｍｏｌ）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２２９。
【０３１９】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル  ２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000247
１，２−ジメトキシエタン（３０ｍＬ）及びジクロロメタン（３ｍＬ）中、ジフェニル（プロピル）スルホニウムテトラフルオロボレート（１．５０ｇ、４．７５ｍｍｏｌ）の溶液に、ー７８℃でリチウムジイソプロピルアミド（５．５４ｍｌ、１１．０９ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を−７８℃で１時間撹拌した。次いで、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｚ）−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）プロパ−２−エノエート（３３０ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）を加え、−７８℃から２５℃で１５時間撹拌した。反応物を水でクエンチした。得られた混合物をジクロロメタンで抽出し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮し、ｔｅｒｔ−ブチル  ２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（３５０ｍｇ、１．４０ｍｍｏｌ）を茶色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５１。
【０３２０】
工程３：２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸
2020512974.tif 000248
２，２，２−トリフルオロ酢酸（８ｍＬ）及びジクロロメタン（３ｍＬ）中、トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  ２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（３５０ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）の溶液を、２５℃で１時間撹拌した。混合物を真空下で濃縮した。残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４０／水中０．１％のＨＣｌ）により精製し、２−エチル−３−（１−メチルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸（２６０ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）を茶色の油として得た。生成物混合物は、ピラゾールがカルボン酸に変換される４つの立体異性体と、汚染物質としての２，２−ジメチル−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸で構成される。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１９５。
【０３２１】
実施例Ｉ．２５
中間体２５：２−ブロモ−６−イソプロピル−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020512974.tif 000249
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（７５ｍＬ）中、２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３．０ｇ、１３．０４ｍｍｏｌ）とＮａＨ（１．５６ｇ、３９．１２ｍｍｏｌ）の溶液を、０℃で１０分間撹拌した。次いで、２−ヨードプロパン（１１．０８ｇ、６５．２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で１時間撹拌した。反応物を水でクエンチした。混合物を真空下で濃縮した。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４０／水中０．１％のＮＨ４ＨＣＯ３）により精製し、２−ブロモ−６−イソプロピル−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（２．１ｇ、７．７１６６ｍｍｏｌ、収率５９．２％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７２。
【０３２２】
実施例Ｉ．２６
中間体２６：２−ブロモ−５，５，６−トリメチル−４，８−ジヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020512974.tif 000250
【０３２３】
工程１：２−（３，５−ジブロモピラゾール−１−イル）アセトニトリル
2020512974.tif 000251
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中、３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール（１．０ｇ、４．４３ｍｍｏｌ）と炭酸カリウム（１．２２ｇ、８．８５ｍｍｏｌ）の混合物を２５℃で１０分間撹拌した。ブロモアセトニトリル（７９６．５９ｍｇ、６．６４ｍｍｏｌ）を加え、反応物を２５℃で２時間撹拌した。濾過後、濾液を酢酸エチル（３０ｍＬ）で希釈した。反応物を、水で洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、石油エーテル／ジクロロメタノール（１／１）で溶出するシリカゲル上のフラッシュクロマトグラフィーにより精製し、２−（３，５−ジブロモピラゾール−１−イル）アセトニトリル（９５０ｍｇ、３．５９ｍｍｏｌ）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２６４。
【０３２４】
工程２：２−［３−ブロモ−５−（２−メチルプロパ−１−エニル）ピラゾール−１−イル］アセトニトリル
2020512974.tif 000252
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中、２−（３，５−ジブロモピラゾール−１−イル）アセトニトリル（１．０ｇ、３．７７ｍｍｏｌ）、４，４，５，５−テトラメチル−２−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）−１，３，２−ジオキサボロラン（６８７．２９ｍｇ、３．７７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（５５２．６４ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、及び炭酸カリウム（１．５６ｇ、１１．３２ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下で１００℃で１時間撹拌した。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（１／３）で溶出するシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーにより精製し、２−［３−ブロモ−５−（２−メチルプロパ−１−エニル）ピラゾール−１−イル］アセトニトリル（７００ｍｇ、２．９２ｍｍｏｌ）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２４０。
【０３２５】
工程３：２−ブロモ−５，５−ジメチル−６，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020512974.tif 000253
メチルスルホン酸（１５ｍＬ）中、２−［３−ブロモ−５−（２−メチルプロパ−１−エニル）ピラゾール−１−イル］アセトニトリル（７００ｍｇ、２．９２ｍｍｏｌ）の混合物を６５℃で３日間撹拌した。反応物を氷水でクエンチした。反応混合物を、水酸化ナトリウム水溶液でｐＨ９−１０に調整した。得られた溶液をジクロロメタンで抽出し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４０／水中０．１％のＮＨ４ＨＣＯ３）により精製し、２−ブロモ−５，５−ジメチル−６，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３００ｍｇ、１．１６ｍｍｏｌ）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５８。
【０３２６】
工程４：２−ブロモ−５，５，６−トリメチル−４，８−ジヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020512974.tif 000254
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中、２−ブロモ−５，５−ジメチル−６，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（１００ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）とカリウム  ｔｅｒｔ−ブトキシド（５２．０７ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１０分間撹拌した。ヨードメタン（８２．５２ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２５℃で１時間撹拌した。反応物を真空下で濃縮し、ジクロロメタン／メタノール（９５／５）で溶出するシリカゲル上のフラッシュクロマトグラフィーにより精製し、２−ブロモ−５，５，６−トリメチル−４，８−ジヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（８０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７２。
【０３２７】
実施例Ｉ．２７
中間体２７：２−ブロモ−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020512974.tif 000255
【０３２８】
工程１：３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール
2020512974.tif 000256
３Ｌの三つ口丸底フラスコに、Ｎ２下で、ジメチルテトラヒドロフラン（１０００ｍＬ）中の化合物１（２００ｇ、６５６ｍｍｏｌ、１．０当量）を加え、次いで溶液を−７８℃に冷却した。ｎ−ＢｕＬｉ（２．５Ｍ、５２５ｍＬ、２．０当量）を上記溶液に−７８℃で１時間滴下し、混合物を−７８℃で３時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝３／１、Ｒｆ＝０．５１）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。２つの反応物を混合し、反応混合物を０℃で水（１０００ｍＬ）に注ぎ、溶液のｐＨ値を２ＮのＨＣｌで４〜５に酸性化した。得られた溶液を酢酸エチル（１０００ｍＬ、８００ｍＬ、４００ｍＬ）で抽出した。混合した有機相をブライン（８００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空下で濃縮し、表題化合物（２８４ｇ、１．２６ｍｏｌ、収率９５．８％）を黄色の固体として得た。粗生成物を、さらに精製せずに次の工程のために直接使用した。
【０３２９】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル  ２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセテート
2020512974.tif 000257
ＭｅＣＮ（９５９ｍＬ）中、３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール（１３７ｇ、６０７ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ｔｅｒｔ−ブチル  ２−クロロアセテート（１３７ｇ、９１０ｍｍｏｌ、１３１ｍＬ、１．５当量）、Ｋ２ＣＯ３（１３７ｇ、９８９ｍｍｏｌ、１．６３当量）及びＴＢＡＩ（１１．０ｇ、２９．７ｍｍｏｌ、０．０４９当量）を加えた。得られた溶液を２５℃で１２時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１、Ｒｆ＝０．７４）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応混合物を濾過し、濾過ケーキをＥｔＯＡｃ（５００ｍＬｘ３、３００ｍＬ、２００ｍＬ）で洗浄した。混合した濾液を濃縮し、残留物を得た。残留物をＥｔＯＡｃ（２．０Ｌ）に溶解し、水（１．０Ｌ）、ブライン（１．０Ｌ）で洗浄した。有機相を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮し、茶色の油として表題化合物（７４４ｇ、粗製）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ：（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）：δ  ６．３５（ｓ，１Ｈ），４．８０（ｓ，２Ｈ），１．４６（ｓ，９Ｈ）。
【０３３０】
工程３：２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）酢酸
2020512974.tif 000258
ＤＣＭ（１４０ｍＬ）中、化合物ｔｅｒｔ−ブチル  ２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセテート（２４８ｇ、７２９ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ＴＦＡ（２．０８ｋｇ、１８．２ｍｏｌ、１．３５Ｌ、２５当量）を加え、得られた溶液を８０℃に加熱し、２時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１、Ｒｆ＝０．０３）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応を２回繰り返した。混合した反応混合物を減圧下で濃縮し、粗生成物を得た。粗生成物を石油エーテル／酢酸エチル（４／１、１．０Ｌ）で希釈し、得られた懸濁液を２５℃で１時間撹拌し、次いで濾過した。濾過ケーキを回収し、真空中で乾燥し、表題化合物（４７１ｇ、１．６６ｍｏｌ、収率７５．８％）を乳白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ：（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ）  δ  １３．３（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），６．７０（ｓ，１Ｈ），４．９６（ｓ，２Ｈ）。
【０３３１】
工程４：Ｎ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセトアミド
2020512974.tif 000259
ＤＭＦ（１．１０Ｌ）中、２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）酢酸（１５７ｇ、５５３ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、０℃でＤＩＰＥＡ（３５７ｇ、２．７７ｍｏｌ、４８２ｍＬ、５．０当量）及びＥＤＣＩ（１３８ｇ、７１９ｍｍｏｌ、１．３当量）を加え、得られた溶液を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ＨＯＢｔ（９７．１ｇ、７１９ｍｍｏｌ、１．３当量）を加え、混合物を０℃でさらに３０分間撹拌した。次いで、プロパ−２−エン−１−アミン（４７．４ｇ、８３０ｍｍｏｌ、６２．２ｍＬ、１．５当量）を０℃で加え、混合物を２５℃に温め、１６時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝１／１、Ｒｆ＝０．６０）は、反応が完了し、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応をさらに２回繰り返した。反応物の３つのバッチを混合し、反応混合物を氷水（１２．０Ｌ）に注ぎ、酢酸エチル（２．００Ｌ、２．００Ｌ、１．００Ｌ）で抽出した。混合した有機相をブライン（２．０Ｌ）で洗浄し、次いで真空中で濃縮して粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）により精製し、表題化合物（３４０ｇ、１．０５ｍｏｌ、収率６３．５％）を白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ：（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  ６．４１（ｓ，１Ｈ），５．８９（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），５．７９（ｍ，１Ｈ），５．０８−５．１７（ｍ，２Ｈ），４．８５（ｓ，２Ｈ），３．８６−３．９３（ｍ，２Ｈ）。
【０３３２】
工程５：Ｎ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−（４−メトキシベンジル）アセトアミド
2020512974.tif 000260
ＴＨＦ（７２１ｍＬ）中、Ｎ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）アセトアミド（１０３ｇ、３１９ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、ＫＯＨ（３２．２ｇ、５７４ｍｍｏｌ、１．８当量）、１８−Ｃｒｏｗｎ−６（３．３７ｇ、１２．８ｍｍｏｌ、０．０４当量）及び１−（クロロメチル）−４−メトキシ−ベンゼン（６４．９ｇ、４１５ｍｍｏｌ、５６．５ｍＬ、１．３当量）を加え、次いで、混合物を２５℃で６４時間撹拌した。ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１、Ｒｆ＝０．５０）は、１つの主要な新しいスポットが形成されたことを示した。反応をさらに２回繰り返した。反応物の３つのバッチを混合し、反応混合物に水（１．００Ｌ）を加え、１ＭのＨＣｌでｐＨ値を７〜８に調整し、次いでＥｔＯＡｃ（１．００Ｌ、８００ｍＬｘ３）で抽出した。混合した有機相をブライン（８００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製し、表題化合物（３２０ｇ、７２２ｍｍｏｌ、収率７５．５％）を黄色の油として得た。
【０３３３】
工程６：２−ブロモ−６−（４−メトキシベンジル）−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020512974.tif 000261
ＤＭＦ（１．０Ｌ）中、Ｎ−アリル−２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−（４−メトキシベンジル）アセトアミド（５０．０ｇ、１１３ｍｍｏｌ、１．０当量）の溶液に、アルゴン下でＫ２ＣＯ３（３１．２ｇ、２２６ｍｍｏｌ、２．０当量）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１７．０ｇ、１４．７ｍｍｏｌ、０．１３当量）を加え、次いで混合物を１２０℃で１６時間撹拌した。反応をさらに６回繰り返した。反応の７つのバッチを混合し、反応混合物を真空中で濃縮して溶媒を除去し、残留物を得た。次いで、残留物に水（２．０Ｌ）を加え、酢酸エチル（２．０Ｌ、１．０Ｌ、１．０Ｌ）で抽出した。混合した有機相をブライン（１．０Ｌ）で洗浄し、濃縮して粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）により精製し、表題化合物（７４．１ｇ、２０４ｍｍｏｌ、収率２５．９％、純度９８．７％）を白色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ：（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  ７．２１（ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ，２Ｈ），６．８６−６．９２（ｍ，２Ｈ），６．５２（ｓ，１Ｈ），５．５０（ｓ，１Ｈ），５．２０（ｓ，２Ｈ），５．０２（ｓ，１Ｈ），４．５８（ｓ，２Ｈ），４．１３（ｓ，２Ｈ），３．８３（ｓ，３Ｈ）。
【０３３４】
工程７：２−ブロモ−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン
2020512974.tif 000262
ＤＣＭ（２８ｍＬ）中、２−ブロモ−６−（４−メトキシベンジル）−４−メチレン−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−オン（３．９０ｇ、１０．８ｍｍｏｌ、１．０当量）、ＴＦＡ（３８．４ｇ、３３６ｍｍｏｌ、２４．９ｍＬ、３１．３当量）及びトリフルオロメタンスルホン酸（１６．２ｇ、１０８ｍｍｏｌ、９．５ｍＬ、１０当量）の溶液を、２５℃で１２時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を得た。残留物に水（１００ｍＬ）を加え、次いで飽和ＮａＨＣＯ３水溶液でｐＨ値を６〜７に調整し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬｘ３、６０ｍＬｘ３）で抽出した。混合した有機相を、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して粗生成物を得た。粗生成物をシリカゲル上のカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）により精製し、表題化合物（１．９０ｇ、７．８５ｍｍｏｌ、収率７２．９％）を灰色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ：（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  ６．８８（ｓ，１Ｈ），６．５４（ｓ，１Ｈ），５．５５（ｓ，１Ｈ），５．２１（ｓ，１Ｈ），５．０８（ｓ，２Ｈ），４．１５（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，２Ｈ）。
【０３３５】
実施例Ｉ．２８
中間体２８：２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
【０３３６】
工程１：２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチル−Ｎ−（プロパ−２−エン−１−イル）アセトアミド
2020512974.tif 000263
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５００ｍＬ）中、２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）酢酸（１５ｇ、５２．８４ｍｍｏｌ）、メチル（プロパ−２−エン−１−イル）アミン（５．７ｇ、８０．１５ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２７ｇ、２０８．９ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（３０ｇ、７８．９ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１６時間撹拌した。得られた混合物を酢酸エチルで希釈し、次いで塩化ナトリウム溶液で洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（２／３）で溶出するシリカゲル上のフラッシュクロマトグラフィーにより精製し、２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチル−Ｎ−（プロパ−２−エン−１−イル）アセトアミド（１６．３ｇ、９２％）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３８．０。
【０３３７】
工程２：２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン
2020512974.tif 000264
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１００ｍＬ）中、２−（３，５−ジブロモ−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−Ｎ−メチル−Ｎ−（プロパ−２−エン−１−イル）アセトアミド（５ｇ、１４．８４ｍｍｏｌ）、酢酸パラジウム（１６６ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、トリフェニルホスフィン（３８８ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）、ＴＢＡＢ（４．８ｇ、１４．８９０ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（４．２ｇ、４２．８０ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１０時間撹拌した。濾過後、濾液を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（２／１）で溶出するシリカゲルカラム上で精製し、２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３．２ｇ、８４％）を茶色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５８．１。
【０３３８】
中間体ＸＸ：２’−ブロモ−６’−メチル−５’，６’−ジヒドロスピロ［シクロプロパン−１，４’−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン］−７’（８’Ｈ）−オン
2020512974.tif 000265
ジメチルスルホキシド（３０ｍＬ）中、トリメチルスルホキソニウムヨージド（１．２９ｇ、５．８６ｍｍｏｌ）及びカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（６５６ｍｇ、５．８５ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で３０分間撹拌した。次いで、ジメチルスルホキシド（３ｍＬ）中、２−ブロモ−６−メチル−４−メチリデン−４Ｈ，５Ｈ，６Ｈ，７Ｈ，８Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（５００ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。次いで、混合物を５０℃で１２時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、次いで水で洗浄した。有機層を無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。残留物を、ジクロロメタン／メタノール（１０／１）を用いたシリカゲルカラムにより精製し、２’−ブロモ−６’−メチル−５’，６’−ジヒドロスピロ［シクロプロパン−１，４’−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン］−７’（８’Ｈ）−オン（１２０ｍｇ、２３％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７０。
【０３３９】
実施例Ｉ．２９
中間体２９：８−ブロモ−５，６−ジヒドロ−１１Ｈ−イミダゾ［１，２−ａ］ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン
2020512974.tif 000266
【０３４０】
工程１：２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−チオン
2020512974.tif 000267
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中、２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−オン（３１４ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）とローソン試薬（５５１．４ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で１時間撹拌した。反応物を真空下で濃縮した。残留物を、ジクロロメタン／メタノール（９６／４）で溶出するシリカゲル上のフラッシュクロマトグラフィーにより精製し、２−ブロモ−４，５，６，８−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−チオン（２６５ｍｇ、７８．９％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２４６．０。
【０３４１】
工程２：２−ブロモ−Ｎ−（２，２−ジエトキシエチル）−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−アミン
2020512974.tif 000268
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中、２−ブロモ−５，６−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７（８Ｈ）−チオン（２６５．０ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）、２，２−ジエトキシエタン−１−アミン（１．４２ｇ、１０．７ｍｍｏｌ）及び炭酸銀（５９０ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１時間撹拌した。溶媒を真空下で濃縮した。残留物を、水（０．０５％ＴＦＡ）／ＣＨ３ＣＮ（８５／１５）で溶出する逆相カラムにより精製し、２−ブロモ−Ｎ−（２，２−ジエトキシエチル）−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−アミン（２９５ｍｇ、８０％）を茶色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４５．０。
【０３４２】
工程３：８−ブロモ−５，６−ジヒドロ−１１Ｈ−イミダゾ［１，２−ａ］ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン
2020512974.tif 000269
酢酸（５ｍＬ）中、２−ブロモ−Ｎ−（２，２−ジエトキシエチル）−５，８−ジヒドロ−４Ｈ−ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン−７−アミン（２２８ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）及び濃塩酸（０．１７ｍＬ、０．６６ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で１時間撹拌した。反応物を真空下で濃縮した。残留物を、水（０．０５％ＴＦＡ）／ＡＣＮ（８５／１５）で溶出する逆相カラムにより精製し、８−ブロモ−５，６−ジヒドロ−１１Ｈ−イミダゾ［１，２−ａ］ピラゾロ［１，５−ｄ］［１，４］ジアゼピン（１５０ｍｇ、８９．７％）を茶色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５３．０。
【０３４３】
実施例Ｉ．３０
中間体３０：ｔｅｒｔ−ブチル  ８−メチル−７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート
2020512974.tif 000270
【０３４４】
工程１：ｔｅｒｔ−ブチル  ７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート
2020512974.tif 000271
テトラヒドロフラン（２ｍＬ）中、７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン（１ｇ、４．３７ｍｍｏｌ）の溶液に、ＬｉＨＭＤＳ（８．７３ｍＬ、８．７３ｍｍｏｌ、１ｍｏｌ／Ｌ）を０℃で滴下した。得られた溶液を、窒素下で０℃で０．５時間撹拌した。次いで、二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２．８５ｇ、１３．０７ｍｍｏｌ）を加え、反応物を室温で２時間撹拌した。反応物をメタノール（５０ｍＬ）によりクエンチした。溶媒を真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル、１／４）により精製し、ｔｅｒｔ−ブチル  ７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート（８００ｍｇ、２．４３ｍｍｏｌ）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２９．２。
【０３４５】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル  ８−メチル−７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート
2020512974.tif 000272
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中、ｔｅｒｔ−ブチル  ７−ブロモ−８−メチル−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート（６．２ｇ、１８．８３ｍｍｏｌ）、ジピナコールジボロン（２３．９３ｇ、９４．２２ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（２．７６ｇ、３．７７ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（５．５５ｇ、５６．６２ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下で９０℃で２．５時間撹拌した。溶媒を真空下で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（３０％）で溶出するシリカゲル上のフラッシュクロマトグラフィーにより精製し、ｔｅｒｔ−ブチル  ８−メチル−７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロピリド［２，３−ｂ］［１，４］オキサジン−１−カルボキシレート（５ｇ、１３．２９ｍｍｏｌ）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７６．３。
【０３４６】
実施例２：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１）
2020512974.tif 000273
シールド管に、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（５０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５２ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で２時間撹拌した。次いで反応混合物を濾過した。濾液を濃縮して黄色の残留物を得て、これをシリカフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１までの勾配）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２１ｍｇ、収率３５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝０．９７４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３８．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３３（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．７０（ｓ，１Ｈ），４．９９−４．８０（ｍ，１Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．１９−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２１（ｍ，１Ｈ）。
【０３４７】
実施例３：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物２）
2020512974.tif 000274
シールド管に、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−ボロン酸ピナコールエステル（３１ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、ＸｐｈｏｓＰｄＧ２（８ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（３１ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、勾配＝２０：１〜１０：１）により精製し、シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，５−ジメチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（８ｍｇ、収率２１％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０５１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４１．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１８（ｓ，１Ｈ），８．２３（ｓ，１Ｈ），７．８５（ｓ，１Ｈ），７．００（ｓ，１Ｈ），４．９９−４．８３（ｍ，１Ｈ），３．８６（ｓ，３Ｈ），２．６４（ｓ，３Ｈ），２．１８−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８６−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２５−１．２０（ｍ，１Ｈ）。
【０３４８】
実施例４：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１，３，５−トリメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物３）
2020512974.tif 000275
シールド管に、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、１，３，５−トリメチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（２２ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（６ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（７ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（２１ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で５時間撹拌した。次いで、反応混合物を濾過し、濃縮し、黄色の残留物を得て、これをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、勾配＝２０：１から８：１）により精製し、黄色の固体を得た。次いで、黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、ＯＤＳ、５０ｇのカラム、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（１，３，５−トリメチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率３５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０５５，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５５．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２１（ｓ，１Ｈ），８．２４（ｓ，１Ｈ），６．８２（ｓ，１Ｈ），４．９８−４．８０（ｍ，１Ｈ），３．７８（ｓ，３Ｈ），２．４２（ｓ，３Ｈ），２．３３（ｓ，３Ｈ），２．１９−２．１３（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．７８（ｍ，１Ｈ），１．２７−１．１８（ｍ，１Ｈ）。
【０３４９】
実施例５：
Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４）
2020512974.tif 000276
シールド管に、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（１９ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（６ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（７ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（２１ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。次いで、反応混合物を濾過し、濃縮して黄色の残留物を得て、これをシリカフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、勾配＝２０：１〜１０：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率３７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０２７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２７．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１６（ｓ，１Ｈ），８．２２（ｓ，１Ｈ），８．１４（ｓ，１Ｈ），８．０３（ｓ，１Ｈ），７．１３（ｓ，１Ｈ），４．９９−４．８２（ｍ，１Ｈ），３．９６（ｓ，３Ｈ），２．１８−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８６−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２１（ｍ，１Ｈ）。
【０３５０】
実施例６：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物５）
2020512974.tif 000277
バイアルに、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（４３ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（５４ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１３５ｍｇ、１．３８ｍｍｏｌ）、（４−エチル−３−ピリジル）ボロン酸（６９ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、水（１ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。反応混合物をＮ２バブリングにより脱気し、次いで１００℃で６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１まで）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１０２ｍｇ、収率６４％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．１１２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５９．０，方法＝Ｂ；１Ｈ−ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）：δ  １１．２８（ｓ，１Ｈ），９．４１（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．２０（ｓ，１Ｈ），７．３８−７．３６（ｍ，２Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９５（ｓ，１Ｈ），２．８０−２．７２（ｍ，１Ｈ），２．７８（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．２０−２．１２（ｍ，１Ｈ），１．６５−１．５７（ｍ，１Ｈ），１．４８−１．３９（ｍ，１Ｈ），１．０９（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０３５１】
実施例７：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物６）
2020512974.tif 000278
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（５１ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１７８ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５２ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で２時間撹拌し、次いで濾過した。濾液を、濃縮し、黄色の残留物を得て、次いでこれをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、勾配＝２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。次いで、黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、ＯＤＳ、４０．０ｇのカラム、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２ｍｇ、収率２０％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝０．９９０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３８．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４４（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．３４（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．００（ｓ，１Ｈ），４．９８−４．８０（ｍ，１Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．１９−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２１（ｍ，１Ｈ）。
【０３５２】
実施例８：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物７）
2020512974.tif 000279
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（４８ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５２ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮し、黄色の残留物を得て、次いでこれをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、勾配＝２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。次いで、黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２９ｍｇ、収率５０％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０３８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２７．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１６（ｓ，１Ｈ），８．２２（ｓ，１Ｈ），８．１４（ｓ，１Ｈ），８．０３（ｓ，１Ｈ），７．１２（ｓ，１Ｈ），４．９９−４．７９（ｍ，１Ｈ），３．９６（ｓ，３Ｈ），２．１８−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．７８（ｍ，１Ｈ），１．２７−１．１９（ｍ，１Ｈ）。
【０３５３】
実施例９：
トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物８）
2020512974.tif 000280
シールド管に、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７５ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（７２ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２１ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（２５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（７９ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮し、黄色の残留物を得て、次いでこれをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、勾配＝２０：１〜１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３２ｍｇ、収率３７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０６３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２７．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１６（ｓ，１Ｈ），８．１７（ｓ，１Ｈ），８．１３（ｓ，１Ｈ），８．０２（ｓ，１Ｈ），７．１０（ｓ，１Ｈ），４．９７−４．７９（ｍ，１Ｈ），３．９６（ｓ，３Ｈ），２．４９−２．４０（ｍ，１Ｈ），１．５９−１．５０（ｍ，１Ｈ），１．４９−１．３８（ｍ，１Ｈ）。
【０３５４】
実施例１０：
１−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル尿素（化合物９）
2020512974.tif 000281
【０３５５】
工程１：１−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル尿素
2020512974.tif 000282
ＴＨＦ（１５ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２００ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｅｔ３Ｎ（４０３ｍｇ、３．９９ｍｍｏｌ）及びトリホスゲン（３０８ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０℃で０．５時間撹拌した。メチルアミン塩酸塩（１０８ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を２０℃でさらに１時間撹拌した。反応混合物を水（１０ｍＬ）によりクエンチし、ジクロロメタン（８０ｍＬｘ３）で抽出した。有機抽出物を混合し、濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝５：１から１：２）により精製し、１−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素（１２０ｍｇ、収率５５％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７１．１。
【０３５６】
工程２：１−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル尿素
2020512974.tif 000283
シールド管に、１−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル尿素（１２０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、ＮＨ４ＯＨ（０．５ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（１．５ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃で６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝３：１から１：５）により精製し、１−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素（８０ｍｇ、収率６２％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５２．２。
【０３５７】
工程３：１−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル尿素。
ｔｅｒｔ−ブチル
2020512974.tif 000284
シールド管に、１−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素（５０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（５４ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１６ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１９ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５８ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮し、黄色の残留物を得て、これをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から８：１）により精製し、黄色の固体を得た。黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、５０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、１−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−メチル−尿素（１９ｍｇ、収率３２％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝０．９３４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝２９８．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１０（ｓ，１Ｈ），８．１２（ｓ，１Ｈ），８．００（ｓ，１Ｈ），７．３２（ｓ，１Ｈ），７．０２（ｓ，１Ｈ），３．９６（ｓ，３Ｈ），２．９０（ｓ，３Ｈ）。
【０３５８】
実施例１１：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１０）
2020512974.tif 000285
【０３５９】
工程１：４−メトキシピリジン−３−イルボロン酸
2020512974.tif 000286
シールド管に、３−ブロモ−４−メトキシ−ピリジン（３５０ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（７０９ｍｇ、２．７９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１３６ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５４８ｍｇ、５．５８ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。混合物を、マイクロ波反応器中で１３０℃で２時間加熱した。反応混合物を次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝１５４．２。
【０３６０】
工程２：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メトキシピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000287
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、粗４−メトキシピリジン−３−イルボロン酸（３５ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５２ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１．０ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を９５℃で５時間撹拌した。反応混合物を濾過し、真空中で濃縮し、黄色の残留物を得て、次いでこれをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。次いで、黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メトキシ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（４ｍｇ、収率６．４％）をオフホワイトの固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝０．７９０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５４．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤ３ＯＤ，４００ＭＨｚ）  δ  ９．２４（ｓ，１Ｈ），８．７８（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），７．３５（ｓ，１Ｈ），７．１９（ｄ，Ｊ＝４．２Ｈｚ，１Ｈ），４．９７−４．７７（ｍ，１Ｈ），４．００（ｓ，３Ｈ），２．１７−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．９０−１．７８（ｍ，１Ｈ），１．２８−１．１８（ｍ，１Ｈ）。
【０３６１】
実施例１２：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１１）
2020512974.tif 000288
シールド管に、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２，２−ジフルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５５ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（５２ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ＸｐｈｏｓＰｄＧ２（１４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５４ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１．０ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。反応混合物を９５℃で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、真空中で濃縮し、黄色の残留物を得て、次いでこれをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。次いで、黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２，２−ジフルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２３ｍｇ、収率３４％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０７４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５６．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３１（ｓ，１Ｈ），８．５５（ｓ，１Ｈ），８．４４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３４（ｓ，１Ｈ），７．４１（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．０１（ｓ，１Ｈ），２．９５−２．８７（ｍ，１Ｈ），２．４７（ｓ，３Ｈ），２．１９−２．１３（ｍ，１Ｈ），１．９３−１．８６（ｍ，１Ｈ）。
【０３６２】
実施例１３：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリミジン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１２）
2020512974.tif 000289
【０３６３】
工程１：４−メチルピリミジン−５−イルボロン酸
2020512974.tif 000290
シールド管に、ビス（ピナコラート）ジボロン（２２０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、５−ブロモ−４−メチル−ピリミジン（１００ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４２ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１７０ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１．５ｍＬ）を加えた。混合物を９０℃で２時間撹拌した。ＬＣＭＳは、反応が終了したことを示した。反応混合物を次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝１３９．２。
【０３６４】
工程２：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリミジン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000291
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、（４−メチルピリミジン−５−イル）ボロン酸（４５ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）（反応混合物）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（２４ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（７３ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１．０ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を９５℃で２時間撹拌した。反応混合物を濾過し、真空中で濃縮し、黄色の残留物を得て、次いでこれをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。黄色の固体を、メタノール／水で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、シリカゲル、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチルピリミジン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３２ｍｇ、収率３５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝０．９７３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３９．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３１（ｓ，１Ｈ），９．０５（ｓ，１Ｈ），８．８０（ｓ，１Ｈ），９．３６（ｓ，１Ｈ），７．０９（ｓ，１Ｈ），４．９７−４．８１（ｍ，１Ｈ），２．６３（ｓ，３Ｈ），２．１９−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２１（ｍ，１Ｈ）。
【０３６５】
実施例１４：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリミジン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３）
2020512974.tif 000292
【０３６６】
工程１：４−エチルピリミジン−５−イルボロン酸
2020512974.tif 000293
シールド管に、ビス（ピナコラート）ジボロン（２０３ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、５−ブロモ−４−エチル−ピリミジン（１００ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３９ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１５７ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１．５ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で２時間撹拌した。ＬＣＭＳは、反応が終了したことを示した。反応混合物を濾過し、次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝１５３．１。
【０３６７】
工程２：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリミジン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000294
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、粗（４−エチルピリミジン−５−イル）ボロン酸（４９ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１７ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（６３ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１．０ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、真空中で濃縮し、黄色の残留物を得て、次いでこれをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。次いで、黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチルピリミジン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２２ｍｇ、収率２７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０６５，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５３．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３１（ｓ，１Ｈ），９．０９（ｓ，１Ｈ），８．７６（ｓ，１Ｈ），８．３５（ｓ，１Ｈ），７．０５（ｓ，１Ｈ），４．９８−４．８１（ｍ，１Ｈ），２．９８（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．１９−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２９−１．２１（ｍ，４Ｈ）。
【０３６８】
実施例１５：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−（ジフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１４）
2020512974.tif 000295
【０３６９】
工程１：３−ブロモ−４−（ジフルオロメチル）ピリジン。
2020512974.tif 000296
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、３−ブロモイソニコチンアルデヒド（２００ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃でＤＡＳＴ（６９３ｍｇ、４．３ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を０℃で２時間撹拌した。反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（５ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（５０ｍＬｘ３）で抽出した。有機抽出物を混合し、濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１０：１から３：１）により精製し、３−ブロモ−４−（ジフルオロメチル）ピリジン（１５０ｍｇ、収率６７％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２０８．２。
【０３７０】
工程２：４−（ジフルオロメチル）ピリジン−３−イルボロン酸。
2020512974.tif 000297
シールド管に、ビス（ピナコラート）ジボロン（１８３ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−４−（ジフルオロメチル）ピリジン（１００ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１４１ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１．５ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾液を次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝１７４．１。
【０３７１】
工程３：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−（ジフルオロメチル）ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド。
2020512974.tif 000298
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、粗［４−（ジフルオロメチル）−３−ピリジル］ボロン酸（４６ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（１７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５２ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（１．０ｍＬ）及び水（０．２０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得た。次いで、黄色の固体を、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ジフルオロメチル）−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１８ｍｇ、収率２６％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．１４２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７４．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．８９（ｓ，１Ｈ），８．７７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３７（ｓ，１Ｈ），７．７９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．５４（ｔ，Ｊ＝１４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．１５（ｓ，１Ｈ），５．００−４．７９（ｍ，１Ｈ），２．１９−２．１４（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．７８（ｍ，１Ｈ），１．２８−１．２１（ｍ，１Ｈ）。
【０３７２】
実施例１６：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−シアノピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１５）
2020512974.tif 000299
シールド管に、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−１，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−４−カルボニトリル（５９ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１７ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（６３ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（３．０ｍＬ）及び水（０．５０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−シアノピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（８ｍｇ、収率１０．７％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．６０３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４９．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３２（ｓ，１Ｈ），９．１８（ｓ，１Ｈ），８．８０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．４０（ｓ，１Ｈ），７．８７（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．４０（ｓ，１Ｈ），５．００−４．７９（ｍ，１Ｈ），２．２１−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８９−１．７９（ｍ，１Ｈ），１．３０−１．１９（ｍ，１Ｈ）。
【０３７３】
実施例１７：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−アミノ−４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１６）
2020512974.tif 000300
【０３７４】
工程１：ｔｅｒｔ−ブチル  ５−ブロモ−４−メチルピリジン−２−イルカルバメート
2020512974.tif 000301
ジクロロメタン（１００ｍＬ）中、５−ブロモ−４−メチル−２−ピリジンアミン（２．０ｇ、１０．６９ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｂｏｃ２Ｏ（２．８ｇ、１２．８３ｍｍｏｌ）及びＤＭＡＰ（３．２６ｇ、２６．７３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、２０：１から５：１）により精製し、ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−（５−ブロモ−４−メチル−２−ピリジル）カルバメート（１．６ｇ、収率４７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８９．１。
【０３７５】
工程２：ｔｅｒｔ−ブチル  ４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イルカルバメート
2020512974.tif 000302
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−（５−ブロモ−４−メチル−２−ピリジル）カルバメート（１．０ｇ、３．４８ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１．０６ｇ、４．１８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２５４ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（６８２ｍｇ、６．９７ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、２０：１から５：１）により精製し、ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−［４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２−ピリジル］カルバメート（８００ｍｇ、収率５２％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３５．２。
【０３７６】
工程３：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ５−（１−アミノ−６−（シス−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−４−メチルピリジン−２−イルカルバメート
2020512974.tif 000303
シールド管に、ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−［４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２−ピリジル］カルバメート（２００ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（６９ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１８４ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１１７ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）、水（０．２ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２ｍＬ）を加えた。混合物を１００℃で４時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、シリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、５０：１から１０：１）により精製し、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−［５−［１−アミノ−６−［［２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−４−メチル−２−ピリジル］カルバメート（１５１ｍｇ、収率４２％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝４５３．０。
【０３７７】
工程４：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−アミノ−４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000304
ジクロロメタン（５ｍＬ）中、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−［５−［１−アミノ−６−［［シス−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−４−メチル−２−ピリジル］カルバメート（１５０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＦＡ（２．０ｍＬ、０．３３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０℃で３時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、残留物をＮＨ３（メタノール中７Ｍ）の溶液を加えることによりｐＨ８．０に調整した。得られた混合物を真空中で濃縮し、残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、黄色の固体を得て、次いでこれを、メタノール／水（＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３）で溶出する逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０．０ｇのカラム、ＯＤＳ、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−アミノ−４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、収率４９％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４０８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５３．２，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．９４（ｓ，１Ｈ），９．３１（ｓ，１Ｈ），８．１８（ｓ，１Ｈ），８．０２（ｓ，１Ｈ），７．１７（ｓ，２Ｈ），６．８４（ｓ，１Ｈ），６．３１（ｓ，１Ｈ），５．９６（ｓ，２Ｈ），５．０３−４．８６（ｍ，１Ｈ），２．３０（ｓ，３Ｈ），２．２８−２．２４（ｍ，１Ｈ），１．７０−１．６３（ｍ，１Ｈ），１．２１−１．１４（ｍ，１Ｈ）。
【０３７８】
実施例１８：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−フルオロ−４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１７）
2020512974.tif 000305
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）及び水（０．５ｍＬ）中、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１８４ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、３−フルオロ−４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１２０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（４０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（４８ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）及びアセトキシカリウム（１４９ｍｇ、１．５２ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下で１００℃で８時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物を逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８ゲル、０．１％ギ酸を含む水中に０−３０％アセトニトリル）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−フルオロ−４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（４２ｍｇ、収率２３％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０９９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５６．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．０５（ｓ，１Ｈ），８．５２（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｓ，１Ｈ），８．２７（ｓ，１Ｈ），８．１５（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｓ，２Ｈ），７．０３（ｓ，１Ｈ），５．０９−４．８３（ｍ，１Ｈ），４．３５（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，３Ｈ），２．３２−２．２１（ｍ，１Ｈ），１．７５−１．６２（ｍ，１Ｈ），１．２５−１．１４（ｍ，１Ｈ）。
【０３７９】
実施例１９：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１８）
2020512974.tif 000306
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）及び水（０．５ｍＬ）中、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−５−ボロン酸ピナコールエステル（１６６ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１５７ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（５１ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）及びＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（４２ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下で１００℃で４時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物を、水中（０．１％ギ酸を含む）０−３３％アセトニトリルで溶出する逆相分取ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、所望の生成物（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メチルピラゾール−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２７ｍｇ、収率１５％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０５５，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２７．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．０２（ｓ，１Ｈ），８．２４（ｓ，１Ｈ），８．１５（ｓ，１Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，１Ｈ），７．４０（ｓ，２Ｈ），７．２１（ｓ，１Ｈ），６．７３（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，１Ｈ），５．０７−４．８４（ｍ，１Ｈ），４．１９（ｓ，３Ｈ），２．３２−２．２１（ｍ，１Ｈ），１．７５−１．６２（ｍ，１Ｈ），１．２５−１．１４（ｍ，１Ｈ）。
【０３８０】
実施例２０：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物１９）
2020512974.tif 000307
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル  ６−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズイミダゾール−１−カルボキシレート（７０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（７３ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で１６時間加熱した。反応混合物を濃縮した。残留物をｐｒｅｐ−ＴＬＣ（順相シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール、１０／１）により精製し、黄色の油を得て、これをｐｒｅｐ−ＨＰＬＣ（カラムＸｂｒｉｄｇｅ  ２１．２＊２５０ｍｍ  ｃ１８、１０μｍ  移動相Ａ：水（１０ｍｍｏｌ／ＬのＮＨ４ＨＣＯ３）  Ｂ：アセトニトリル）によりさらに精製し、（±）−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メチル−１Ｈ−ベンズイミダゾール−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１７ｍｇ、収率２５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．２６９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７７．１，方法＝Ａ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．３２（ｓ，１Ｈ），８．１８（ｓ，１Ｈ），７．６６（ｓ，１Ｈ），７．５３（ｓ，１Ｈ），６．９５（ｓ，１Ｈ），４．９５−４．８４（ｍ，１Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．２２−２．１４（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．７８（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．１８（ｍ，１Ｈ）。
【０３８１】
実施例２１：
Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロブタンカルボキサミド（化合物２０）
2020512974.tif 000308
【０３８２】
工程１：Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロブタンカルボキサミド
2020512974.tif 000309
ジクロロメタン（０．３ｍＬ）中、塩化シクロブタンカルボニル（６０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）の溶液を、ジクロロメタン（５ｍＬ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（３００ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（２００．０ｍｇ、１．９８ｍｍｏｌ）の溶液に０℃で滴下し、０℃で１時間撹拌した。反応混合物をエバポレートし、残留物を得て、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１から１：２）を用いて精製し、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロブタンカルボキサミド（９０ｍｇ、収率２５％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５８８．３。
【０３８３】
工程２：Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロブタンカルボキサミド
2020512974.tif 000310
ＴＦＡ（３ｍＬ）中、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロブタンカルボキサミド（９０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１時間撹拌し、８０℃でさらに２時間撹拌した。反応混合物をエバポレートした。残留物をメタノール（１ｍＬ）に懸濁し、７ＮのＮＨ３−メタノールをｐＨ＝１０−１１（茶色の懸濁液）になるまで加えた。固体を濾過により収集し、粗生成物を逆相フラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８、メタノール／水からギ酸／メタノール／水）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロブタンカルボキサミドのギ酸塩（２１ｍｇ、収率３５％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．７５２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４８．２，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．５１−８．４９（ｍ，２Ｈ），８．３７（ｓ，１Ｈ），８．３０（ｂｒｓ，１Ｈ），７．４６（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．００（ｓ，１Ｈ），３．４５−３．４１（ｍ，１Ｈ），２．８５（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．４３−２．３６（ｍ，２Ｈ），２．３１−２．２３（ｍ，２Ｈ），２．１２−２．０５（ｍ，１Ｈ），１．９８−１．９３（ｍ，１Ｈ），１．２０（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０３８４】
実施例２２：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物２１）
2020512974.tif 000311
【０３８５】
工程１：１Ｈ−ピロロ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イルボロン酸
2020512974.tif 000312
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中、４−ブロモ−１ｈ−ピロロ［２，３−ｃ］ピリジン（５００ｍｇ、２．５４ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（６．４ｇ、２５．２ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（３７１ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、及び酢酸カリウム（７４６ｍｇ、７．６１ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１２０℃で１６時間加熱した。反応物を濾過し、濃縮乾固させた。残留物を酢酸エチル（１０ｍＬ）中に取り、ＮａＯＨでｐＨ７−８に調整した。水層を濃塩酸でｐＨ３−４に調整し、酢酸エチル（２０ｍＬ）を加えた。次いで、水層を分離し、濃縮乾固させた。残留物を酢酸エチル：エタノール（１：１）中に取り、濾過した。得られた液体を濃縮乾固させた。これにより、表題化合物が茶色の固体として得られた（３５０ｍｇ、収率８５％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１６３．１。
【０３８６】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１Ｈ−ピロロ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000313
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、１Ｈ−ピロロ［２，３−ｃ］ピリジン−４−イルボロン酸（２００ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）、シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（４０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１４４ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固させた。残留物をシリカクロマトグラフィー（酢酸エチルから酢酸エチル／メタノール＝１０：１）を用いて精製し、表題化合物を黄色の固体として得た（１４．７ｍｇ、収率１１．４％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０３５，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７０．１，方法＝Ｂ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．９１（ｓ，１Ｈ），８．６７（ｓ，１Ｈ），８．０３（ｓ，１Ｈ），７．４７（ｓ，１Ｈ），７．３２（ｓ，１Ｈ），７．３１（ｓ，１Ｈ），２．５６−２．５４（ｍ，１Ｈ），２．１９−２．１７（ｍ，１Ｈ），１．７２−１．７０（ｍ，１Ｈ），１．５５−１．５３（ｍ，１Ｈ）。
【０３８７】
実施例２３：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−メチルピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物２２）
2020512974.tif 000314
【０３８８】
工程１：３−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020512974.tif 000315
１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）中、４−ブロモ−３−メチル−ピリジン（５．０ｇ、２９．０７ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（７．３８ｇ、２９．０６ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（２．１２ｇ、２．９ｍｍｏｌ）、及び酢酸カリウム（８．５４ｇ、８７．１４ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１１０℃で３時間加熱した。反応混合物を濾過し、濃縮乾固させた。残留物を水（４０ｍＬ）中に取り、ＮａＯＨ水溶液でｐＨを１１−１２に調整した。液体を酢酸エチル（１００ｍｌ）で洗浄した。水層を、ＨＣｌでｐＨを５−６に調整した。次いで、有機物を分離し、乾燥（ＮａＳＯ４）した後、濃縮乾固させた。生成物は、最終的に茶色の固体（４ｇ、収率６０％）である。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２２０．２。
【０３８９】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−メチルピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000316
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中、３−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１００ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２８ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（３６ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ（２２ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、及び酢酸カリウム（１３４ｍｇ、１．３７ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１１０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、得られた残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１）により精製した。これにより、表題化合物が白色の固体として得られた（２５．１ｍｇ、収率１６％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０５９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３８．１，方法＝Ｂ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８．５１（ｓ，１Ｈ），８．４７（ｓ，１Ｈ），８．３５（ｓ，１Ｈ），８．２１（ｓ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．０３（ｓ，１Ｈ），２．４３（ｓ，３Ｈ），４．９９−４．９７（ｍ，０．５Ｈ），４．８３−４．８０（ｍ，０．５Ｈ），２．１９−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２８−１．２１（ｍ，１Ｈ）。
【０３９０】
実施例２４：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物２４）
2020512974.tif 000317
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中、Ｎ−（６−クロロ−８−（ジフェニルメチレンアミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３４ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１２ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（６８ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の混合物を、グローブボックス中で１８時間１００℃に加熱した。反応混合物を室温に冷却し、セライトを通して濾過した。次いで、濾液を濃縮し、得られた残留物をＴＨＦ（５ｍＬ）に溶解した。ジオキサン溶液中のＨＣｌ（４ｍＬ、４Ｍ、１６ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を２５℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。残留物を酢酸エチルで希釈し、７ＮのＮＨ３メタノール溶液でｐＨを＞７に調整し、濃縮した。残留物をジクロロメタン／メタノール（２５／１）で抽出して、粗生成物を得た。粗生成物をｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、生成物Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１２ｍｇ、収率３０％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５８０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２０．１，方法＝Ｆ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝５．２Ｈｚ），８．３１（ｓ，１Ｈ），７．３９（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝５．２Ｈｚ），６．９８（ｓ，１Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），１．９２−２．００（ｍ，１Ｈ），１．０１−１．０６（ｍ，２Ｈ），０．９２−０．９７（ｍ，２Ｈ）。
【０３９１】
実施例２５：
Ｎ−（８−アミノ−６−（６−（ヒドロキシメチル）−４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物２５）
2020512974.tif 000318
【０３９２】
工程１：Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（６−（ヒドロキシメチル）−４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000319
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（７８ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、［４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２−ピリジル］メタノール（２００ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（８．７ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｘｐｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１４ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（５３ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下で１６時間１００℃に加熱した。次いで、反応混合物を濃縮した。残留物をｐｒｅｐ−ＴＬＣ（順相シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝２５／１）により精製し、生成物Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［６−（ヒドロキシメチル）−４−メチル−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３イル］シクロプロパンカルボキサミド（３０ｍｇ、収率２３．３％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５１４．２。
【０３９３】
工程２：Ｎ−（８−アミノ−６−（６−（ヒドロキシメチル）−４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000320
ＨＣｌ／ジオキサン（４ｍＬ、４Ｍ、１６ｍｍｏｌ）中、Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−［６−（ヒドロキシメチル）−４−メチル−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（３０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。メタノール中の７ＮのＮＨ３を加えることにより、残留物のｐＨを＞７に調整し、次いで濃縮した。残留物を逆相ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、生成物Ｎ−［８−アミノ−６−［６−（ヒドロキシメチル）−４−メチル−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（６ｍｇ、収率２７．６％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．６２７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５０．１，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｓ，１Ｈ），８．３０（ｓ，１Ｈ），７．５２（ｓ，１Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），４．７４（ｓ，２Ｈ），２．４８（ｓ，３Ｈ），１．９２−２．０３（ｍ，１Ｈ），１．０１−１．０４（ｍ，２Ｈ），０．８８−０．９０（ｍ，２Ｈ）。
【０３９４】
実施例２６：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物２６）
2020512974.tif 000321
【０３９５】
工程１：Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000322
１，４−ジオキサン（１ｍＬ）中、Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、４−エチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（６５５ｍｇ、２．８１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（５４ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（３０５ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ）の混合物を、グローブボックス中で１８時間１００℃に加熱した。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、粗生成物を得て、これを精製せずに次の工程で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４９８．３。
【０３９６】
工程２：Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000323
ＨＣｌ／ジオキサン（３．３ｍＬ、４Ｍ、１３．２ｍｍｏｌ）中、Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）の溶液を、２５℃で２時間撹拌し、次いで濃縮した。メタノール中の７ＮのＮＨ３により、残留物のｐＨを＞７に調整し、次いで濃縮した。残留物を逆相ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１０ｍｇ、収率１８．１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．６２３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３４．２，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１８（ｓ，１Ｈ），８．３９（ｓ，１Ｈ），８．３７（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝５．６Ｈｚ），８．１７（ｓ，１Ｈ），７．３３（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝５．６Ｈｚ），６．８１（ｓ，１Ｈ），２．７２（ｑ，２Ｈ，Ｊ＝７．６Ｈｚ），１．７８−１．８８（ｍ，１Ｈ），１．０７（ｔ，３Ｈ，Ｊ＝７．６Ｈｚ），０．８７−０．９５（ｍ，２Ｈ），０．７４−０．８２（ｍ，２Ｈ）。
【０３９７】
実施例２７：
Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（化合物２７）
2020512974.tif 000324
【０３９８】
工程１：Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000325
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中、Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（５０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（３６ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１４ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（７６ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）の混合物を、グローブボックス中で４時間１００℃に加熱した。酢酸エチル（５０ｍＬ）を加え、混合物を濾過し、濃縮し、Ｎ−（８−（ジフェニルメチレンアミノ）−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（６８ｍｇ、収率５９％）を黄色の油として得て、これをさらに精製せずに次の工程で使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４７３．２。
【０３９９】
工程２：Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000326
ＴＨＦ（５ｍＬ）中、Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（６８ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）の溶液に、１，４−ジオキサン中のＨＣｌ（１ｍＬ、４Ｍ、４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を１時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、逆相ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１８ｍｇ、収率５９％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．６４６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３０９．１，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ−ｄ４）  δ  ９．１５（ｓ，１Ｈ），８．１９（ｓ，１Ｈ），８．１４（ｓ，１Ｈ），８．０２（ｓ，１Ｈ），７．１１（ｓ，１Ｈ），３．９６（ｓ，３Ｈ），１．９８−１．９２（ｍ，１Ｈ），１．０５−１．０２（ｍ，２Ｈ），０．９６−０．９１（ｍ，２Ｈ）。
【０４００】
実施例２８：
Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−シアノ−プロパンアミド（化合物２８）
2020512974.tif 000327
【０４０１】
工程１：Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−シアノ−プロパンアミド
2020512974.tif 000328
ジクロロメタン（６ｍＬ）中、３−シアノプロパン酸（６４ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（１滴）の溶液に、塩化オキサリル（１２５ｍｇ、０．９８ｍｍｏｌ）を０℃で加え、次いで室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、ジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解した。次いで、混合物を、ジクロロメタン（５ｍＬ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２１６ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（２１６ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で加え、室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、酢酸エチル／ヘキサン（１：１）で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製し、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−シアノ−プロパンアミド（１６０ｍｇ、収率２９％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５８７．３。
【０４０２】
工程２：Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−シアノ−プロパンアミド及びＮ’−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］ブタンジアミド
2020512974.tif 000329
ＴＦＡ（１０ｍＬ）中、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−シアノ−プロパンアミド（１６０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＮＨ４ＯＨ（収率３７％）でｐＨ＝７−８に中和した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−シアノ−プロパンアミド（２４ｍｇ、収率５５％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ＲＴ（分）＝１．５７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４７．２，方法＝Ｆ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．８５（ｓ，１Ｈ），９．３９（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．２６（ｓ，１Ｈ），７．３６（ｓ，１Ｈ），７．３４（ｓ，２Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），２．８６−２．７４（ｍ，６Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４０３】
実施例２９：
Ｎ’−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］ブタンジアミド（化合物２９）
2020512974.tif 000330
ＴＦＡ（１０ｍＬ）中、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−シアノ−プロパンアミド（１６０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＮＨ４ＯＨ（収率３７％）でｐＨ７−８に中和した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、Ｎ’−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］ブタンジアミド（１１ｍｇ、収率２２％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ＲＴ（分）＝１．３７２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３６５．２，方法＝Ｇ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．６５（ｓ，１Ｈ），９．３６（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．２３（ｓ，１Ｈ），７．３５（ｓ，１Ｈ），７．３４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．３１（ｓ，２Ｈ），６．９３（ｓ，１Ｈ），６．７９（ｓ，１Ｈ），２．７８（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．６５（ｔ，Ｊ＝７．０Ｈｚ，２Ｈ），２．４１（ｔ，Ｊ＝７．０Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４０４】
実施例３０：
１−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（チアゾール−５−イルメチル）尿素（化合物３０）
2020512974.tif 000331
【０４０５】
工程１：１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（チアゾール−５−イルメチル）尿素
2020512974.tif 000332
ＴＨＦ（８ｍＬ）中、トリホスゲン（１８３ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＨＦ（３ｍｌ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２６０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（１．２４ｇ、１２．３４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を０℃で１時間撹拌した。チアゾール−５−イルメタンアミン塩酸塩（９３０ｍｇ、６．１７ｍｍｏｌ）を加え、室温に一晩温めた。混合物を濃縮し、ジクロロメタン／メタノール（２０：１）で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（チアゾール−５−イルメチル）尿素（３５ｍｇ、収率１５％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝６４６．３。
【０４０６】
工程２：１−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（チアゾール−５−イルメチル）尿素
2020512974.tif 000333
ＴＦＡ（５ｍＬ）中、１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（チアゾール−５−イルメチル）尿素（３５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＮＨ４ＯＨ（純度：３７％収率）でｐＨ７−８に中和した。混合物を、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、１−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（チアゾール−５−イルメチル）尿素（１３ｍｇ、収率５９％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ＲＴ（分）＝１．５６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４０６．１，方法＝Ｃ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．４１（ｓ，１Ｈ），９．２８（ｓ，１Ｈ），８．９９（ｄ，Ｊ＝０．８Ｈｚ，１Ｈ），８．４９（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．８３（ｓ，１Ｈ），７．８２（ｓ，１Ｈ），７．８０（ｓ，１Ｈ），７．３４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．２７（ｓ，２Ｈ），６．８７（ｓ，１Ｈ），４．６１（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，２Ｈ），２．７９（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．６５（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４０７】
実施例３１：
１−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−イソプロピル−尿素（化合物３１）
2020512974.tif 000334
【０４０８】
工程１：１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−イソプロピル−尿素
2020512974.tif 000335
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、イソシアン酸イソプロピル（１１４ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）及びＤＢＵ（１１３ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する逆相分取ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−イソプロピル−尿素（５０ｍｇ、収率４３％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５９１．３。
【０４０９】
工程２：１−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−イソプロピル−尿素
2020512974.tif 000336
ＴＦＡ（８ｍＬ）中、１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−イソプロピル−尿素（５０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＮＨ４ＯＨ（収率３７％）でｐＨ７−８に中和した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、１−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−イソプロピル−尿素（１７ｍｇ、収率５７％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ＲＴ（分）＝１．５８１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５１．２，方法＝Ｇ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．３３（ｓ，１Ｈ），９．１１（ｓ，１Ｈ），８．５５（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．８６（ｓ，１Ｈ），８．３９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．３０（ｓ，２Ｈ），７．１６（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，１Ｈ），６．８９（ｓ，１Ｈ），３．９１−３．８３（ｍ，１Ｈ），２．８４（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），１．２０（ｄ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，６Ｈ），１．１５（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４１０】
実施例３２：
Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−アセトアミド（化合物３２）
2020512974.tif 000337
【０４１１】
工程１：２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アセトアミド
2020512974.tif 000338
０℃のジクロロメタン（２０ｍＬ）中、シアノ酢酸（３４０ｍｇ、３．９９ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（１滴）の溶液に、塩化オキサリル（０．３４ｍＬ、３．９９ｍｍｏｌ）を加え、室温で２時間撹拌した。混合物を、０℃で、ピリジン（１０ｍＬ）及びジクロロメタン（２０ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（５００ｍｇ、２ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。反応混合物を０℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＴＨＦで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アセトアミド（６００ｍｇ、収率６０％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８１．０。
【０４１２】
工程２：Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−アセトアミド
2020512974.tif 000339
ジオキサン（４０ｍＬ、２０ｍｍｏｌ）中、０．５ＭのＮＨ３中の２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アセトアミド（６００ｍｇ、１．１９ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で２４時間撹拌した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ１８）により精製し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−アセトアミド（１３０ｍｇ、収率３２％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２６２．３。
【０４１３】
工程３：Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−アセトアミド
2020512974.tif 000340
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（０．４ｍＬ）中、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−アセトアミド（１００ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、４−エチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２１６ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（４５ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（７５ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）及びＸＰｈｏｓ（５５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で８時間撹拌した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−アセトアミド（５ｍｇ、収率４％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ＲＴ（分）＝１．５６８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３３．１，方法＝Ｃ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．０２（ｓ，１Ｈ），９．３９（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．１９（ｓ，１Ｈ），７．３６（ｓ，２Ｈ），７．３５（ｓ，１Ｈ），７．０１（ｓ，１Ｈ），４．０４（ｓ，２Ｈ），２．７９（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４１４】
実施例３３：
３−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−１，１−ジメチル−尿素（化合物３３）
2020512974.tif 000341
【０４１５】
工程１：３−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−１，１−ジメチル−尿素
2020512974.tif 000342
ＴＨＦ（６ｍＬ）中、トリホスゲン（２９３ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＨＦ（１０ｍｌ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（５００ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（１０．０ｇ、９．８９ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を０℃で１時間撹拌した。Ｎ，Ｎ−ジメチルアミン（４４６ｍｇ、９．８９ｍｍｏｌ）を加えた。次いで、反応物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン、９：１）により精製し、３−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−１，１−ジメチル−尿素（４２ｍｇ、収率１３％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５７７．３。
【０４１６】
工程２：３−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−１，１−ジメチル−尿素
2020512974.tif 000343
ＴＦＡ（８ｍＬ）中、３−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−１，１−ジメチル−尿素（４２ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＮＨ４ＯＨ（収率３７％）でｐＨ７−８に中和した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、３−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−１，１−ジメチル−尿素（１５ｍｇ、収率５７％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ＲＴ（分）＝１．５６７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３７．１，方法＝Ｃ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．３３（ｓ，１Ｈ），８．９８（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．９６（ｓ，１Ｈ），７．３４（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．２５（ｓ，２Ｈ），６．８７（ｓ，１Ｈ），２．９８（ｓ，６Ｈ），２．７８（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４１７】
実施例３４：
２−［［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイルアミノ］プロパンアミド（化合物３４）
2020512974.tif 000344
【０４１８】
工程１：２−［［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイルアミノ］プロパンアミド
2020512974.tif 000345
ＴＨＦ（６ｍＬ）中、トリホスゲン（２１０ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＨＦ（１０ｍｌ）中、Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−３−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２００ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（７１４ｍｇ、７．０７ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を０℃で１時間撹拌した。２−アミノプロパンアミド塩酸塩（８８１ｍｇ、７．０７ｍｍｏｌ）を加え、室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、２−［［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイルアミノ］プロパンアミド（５７ｍｇ、収率１８％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝６８０．３。
【０４１９】
工程２：２−［［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイルアミノ］プロパンアミド
2020512974.tif 000346
ＴＦＡ（５ｍＬ）中、２−［［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイルアミノ］プロパンアミド（５７ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の混合物を、２６℃で６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＮＨ４ＯＨ（収率３７％）でｐＨ７−８に中和した。混合物を濃縮し、アセトニトリル／水＋０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３で溶出する分取逆相ＨＰＬＣ（Ｃ−１８）により精製し、２−［［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイルアミノ］プロパンアミド（１０ｍｇ、収率４６％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ＲＴ（分）＝１．３７８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８０．２，方法＝Ｇ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．３３（ｓ，１Ｈ），９．２８（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．７８（ｓ，１Ｈ），７．５８（ｓ，１Ｈ），７．５３（ｓ，１Ｈ），７．３０（ｄ，Ｊ＝１．２Ｈｚ，１Ｈ），７．２５（ｓ，２Ｈ），７．０６（ｓ，１Ｈ），６．８４（ｓ，１Ｈ），４．２９−４．２２（ｍ，１Ｈ），２．７８（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），１．２８（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，３Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４２０】
実施例３５：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−２−メチルプロパンアミド（化合物３５）
2020512974.tif 000347
【０４２１】
工程１：２−シアノ−２−メチルプロパン酸
2020512974.tif 000348
バイアルに、エチル２−シアノ−２−メチルプロパノエート（１．０ｇ、７．０８ｍｍｏｌ）、水（５ｍＬ）及びＫＯＨ（７９５ｍｇ、１４．１ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を４０℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮してメタノールを除去し、１ＮのＨＣｌでｐＨ５に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍｌｘ２）で抽出した。混合した有機層をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮し、２−シアノ−２−メチル−プロパン酸（６００ｍｇ、収率７３％）を淡黄色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １３．５９（ｂｒ，１Ｈ），１．５２（ｓ，６Ｈ）。
【０４２２】
工程２：２−シアノ−２−メチルプロパノイルクロリド
2020512974.tif 000349
バイアルに、２−シアノ−２−メチル−プロパン酸（６００ｍｇ、５．３ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（２０ｍＬ）を加えた。塩化オキサリル（１ｍＬ、１１．７２ｍｍｏｌ）を０℃で滴下した。次いで、ＤＭＦ（０．０１ｍＬ）を加えた。混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して粗生成物を得て、次の工程のために直接使用した。
【０４２３】
工程３：２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルプロパンアミド
2020512974.tif 000350
バイアルに、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２００ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、２−シアノ−２−メチル−プロパノイルクロリド（７２０ｍｇ、４．３８ｍｍｏｌ）及びピリジン（５ｍＬ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。混合物を水（１０ｍＬ）に注ぎ、１ＮのＨＣｌでｐＨ＝６に調整し、酢酸エチル（８０ｍＬｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−プロパンアミド（２３０ｍｇ、収率９３％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３０９．１。
【０４２４】
工程４：Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−２−メチルプロパンアミド
2020512974.tif 000351
マイクロ波管に、２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−プロパンアミド（１３０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）及びＮＨ３（ジオキサン中０．５Ｎ、１５ｍＬ、７．５ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を８０℃で４０時間撹拌した。次いで、混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１から０：１００）により精製し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−２−メチル−プロパンアミド（８６ｍｇ、収率７０％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２９０．１。
【０４２５】
工程５：Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−２−メチルプロパンアミド
2020512974.tif 000352
バイアルに、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−２−メチル−プロパンアミド（８６ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（８４ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（３５ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（２８ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（８７ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ）、水（０．５ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）を加えた。反応混合物を窒素でバブリングすることにより脱気し、次いで１００℃で６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１から１０：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−２−メチル−プロパンアミド（７３ｍｇ、収率７１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０４１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４７．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．５３，（ｓ，１Ｈ），８．４１（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．０９（ｓ，１Ｈ），７．３７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．００（ｓ，１Ｈ），２．４４（ｓ，３Ｈ），１．７４（ｓ，６Ｈ）。
【０４２６】
実施例３６：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メトキシ−２−メチルプロパンアミド（化合物３６）
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【０４２７】
工程１：２−メトキシ−２−メチルプロパン酸
2020512974.tif 000354
バイアルに、メチル  ２−メトキシ−２−メチル−プロパノエート（３．６ｇ、２７．２４ｍｍｏｌ）、メタノール（５ｍＬ）、水（３ｍＬ）及びＮａＯＨ（１．２８ｇ、３１．９７ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を４０℃で２時間撹拌し、真空中で濃縮してメタノールを除去した。次いで、混合物を２ＮのＨＣｌでｐＨ４−５に酸性化し、酢酸エチル（１００ｍｌｘ２）で抽出し、ブライン（３０ｍｌ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮し、２−メトキシ−２−メチル−プロパン酸（２．５ｇ、収率７７％）を淡黄色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  ３．３５（ｓ，３Ｈ），１．４７（ｓ，６Ｈ）。
【０４２８】
工程２：２−メトキシ−２−メチルプロパノイルクロリド
2020512974.tif 000355
バイアルに、２−メトキシ−２−メチル−プロパン酸（３００ｍｇ、２．５４ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（１０ｍＬ）を加えた。次いで、混合物を０℃に冷却し、塩化オキサリル（０．５ｍＬ、５．６１ｍｍｏｌ）を滴下した。次いで、ＤＭＦ（０．０１ｍＬ、０．０７ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を４０℃で１時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して粗生成物を得て、これを次の工程のために直接使用した。
【０４２９】
工程３：Ｎ−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メトキシ−２−メチルプロパンアミド
2020512974.tif 000356
バイアルに、Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−３−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（７０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、２−メトキシ−２−メチル−プロパノイルクロリド（３００ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）及び及びピリジン（５ｍＬ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌し、次いで濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−メトキシ−２−メチル−プロパンアミド（３００ｍｇ、収率７１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５９２．１。
【０４３０】
工程４：Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メトキシ−２−メチルプロパンアミド
2020512974.tif 000357
バイアルに、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−メトキシ−２−メチル−プロパンアミド（３００ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（５ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃で２時間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、ＮＨ３（メタノール中７Ｎ、５ｍＬ）を加えた。次いで、混合物を濃縮し、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１０：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−メトキシ−２−メチル−プロパンアミド（２６ｍｇ、収率７３％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０７１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５２．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），８．３７（ｓ，１Ｈ），７．２８（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），３．４１（ｓ，３Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），１．４９（ｓ，６Ｈ）。
【０４３１】
実施例３７：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）イソブチルアミド（化合物３７）
2020512974.tif 000358
【０４３２】
工程１：Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）イソブチルアミド
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バイアルに、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（３１０．０ｍｇ、１．２４ｍｍｏｌ）、塩化イソブチリル（０．２ｍＬ、１．９ｍｍｏｌ）及びピリジン（５ｍＬ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。次いで、混合物を水（１０ｍＬ）に注ぎ、１ＮのＨＣｌでｐＨを６に調整した。混合物をジクロロメタン（５０ｍｌｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−プロパンアミド（３４５ｍｇ、収率９８％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８４．１。
【０４３３】
工程２：Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）イソブチルアミド
2020512974.tif 000360
マイクロ波管に、Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−プロパンアミド（１５０ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）及び水酸化アンモニウム（５ｍＬ、１３０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を１００℃で６時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−プロパンアミド（１８０ｍｇ、収率９６％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２６５．１。
【０４３４】
工程３：Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）イソブチルアミド
2020512974.tif 000361
バイアルに、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−プロパンアミド（１３９ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（５０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（４５ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１２４ｍｇ、１．２７ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１７２ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（５ｍＬ）、及び水（０．３ｍＬ）を加えた。混合物を、Ｎ２下で１１０℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１００：７）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−メチル−プロパンアミド（８２ｍｇ、収率４９％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．２２１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２２．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  ９．００（ｓ，１Ｈ），８．６５（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．４７（ｓ，１Ｈ），８．０５（ｂｒ，１Ｈ），７．２１（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．０６（ｓ，１Ｈ），５．４２（ｂｒ，２Ｈ），２．６２（ｈｅｐｔｅｔ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，１Ｈ），２．４３（ｓ，３Ｈ），１．３１（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，６Ｈ）。
【０４３５】
実施例３８：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノプロパンアミド（化合物３８）
2020512974.tif 000362
【０４３６】
工程１：２−シアノプロパン酸
2020512974.tif 000363
バイアルに、２−シアノプロピオン酸エチルエステル（１．０ｇ、７．８７ｍｍｏｌ）、メタノール（４ｍＬ）及び水（４ｍＬ）を加えた。次いで、混合物を０℃に冷却し、ＫＯＨ（８８２ｍｇ、１６ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を４０℃で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮してメタノールを除去し、１ＮのＨＣｌでｐＨ５に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍｌｘ２）で抽出した。混合した有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮し、２−シアノプロパン酸（６６０ｍｇ、収率８５％）を青紫色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １３．５９（ｂｒ，１Ｈ），４．０３（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），１．４１（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４３７】
工程２：２−シアノプロパノイルクロリド
2020512974.tif 000364
バイアルに、２−シアノプロパン酸（６６０ｍｇ、６．６６ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（２０ｍＬ）を加えた。溶液を０℃に冷却した。塩化オキサリル（１．３ｍＬ、１４．７２ｍｍｏｌ）を滴下し、次いでＤＭＦ（０．０１ｍＬ）を加えた。混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して粗生成物を得て、次の工程のために直接使用した。
【０４３８】
工程３：２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）プロパンアミド
2020512974.tif 000365
バイアルに、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（４００ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）、２−シアノプロパノイルクロリド（１．６ｇ、１０．８９ｍｍｏｌ）及びピリジン（５ｍＬ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。混合物を水（１０ｍＬ）に注ぎ、ｐＨを１ＮのＨＣｌで６に調整し、酢酸エチル（５０ｍｌｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）プロパンアミド（４５０ｍｇ、収率９６％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２９５．１。
【０４３９】
工程４：Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノプロパンアミド
2020512974.tif 000366
マイクロ波管に、２−シアノ−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）プロパンアミド（１５０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）及びジオキサン中０．５ＮのＮＨ３（１２．５ｍＬ、６．２５ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を８０℃で４０時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１から０：１００）により精製し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−プロパンアミド（５０ｍｇ、収率３６％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７６．１。
【０４４０】
工程５：Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノプロパンアミド
2020512974.tif 000367
バイアルに、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−プロパンアミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（５２ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２１ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（１７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５３ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、水（２ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）を加えた。反応混合物を窒素でバブリングし、次いで１００℃で６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−プロパンアミド（１５ｍｇ、収率２５％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５４１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３３．２，方法＝Ｆ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３１（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３３（ｓ，１Ｈ），７．３９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．０１（ｓ，１Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），１．６４（ｓ，３Ｈ）。
【０４４１】
実施例３９：
Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパンアミド（化合物３９）
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【０４４２】
工程１：１−クロロ−２−メチル−１−オキソプロパン−２−イル  ホルメート
2020512974.tif 000369
バイアルに、２−ヒドロキシ−２−メチル−プロパン酸（０．５ｇ、４．８ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（２０ｍＬ）を加え、溶液を０℃に冷却した。塩化オキサリル（０．６１ｍＬ、７．２ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（０．１ｍＬ、１．３０ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物を高真空中で濃縮して粗生成物を得て、次の工程のために直接使用した。
【０４４３】
工程２：１−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルアミノ）−２−メチル−１−オキソプロパン−２−イル  ホルメート
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バイアルに、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２００ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、（２−クロロ−１，１−ジメチル−２−オキソ−エチル）ホルメート（１．３ｍＬ、２．１６ｍｍｏｌ）及びピリジン（５ｍＬ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。混合物を水（１０ｍＬ）に注ぎ、ｐＨを１ＮのＨＣｌで６に調整し、ジクロロメタン（５０ｍｌｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、［２−［（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アミノ］−１，１−ジメチル−２−オキソ−エチル］ホルメート（１６０ｍｇ、収率６１％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２８．０。
【０４４４】
工程３：Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパンアミド
2020512974.tif 000371
マイクロ波管に、［２−［（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アミノ］−１，１−ジメチル−２−オキソ−エチル］ホルメート（１５０ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）及び水酸化アンモニウム（１７ｍＬ、１１２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を８０℃で６時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、粗生成物Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−ヒドロキシ−２−メチル−プロパンアミド（１００ｍｇ、収率５７％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２８１．１。
【０４４５】
工程４：Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパンアミド
2020512974.tif 000372
バイアルに、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−ヒドロキシ−２−メチル−プロパンアミド（１５０ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（５４ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（４９ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１３４ｍｇ、１．３７ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１７５ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（５ｍＬ）、及び水（０．３ｍＬ）を加えた。次いで、反応物を窒素下で１１０℃で１６時間撹拌した。次いで、反応物を０℃に冷却し、ジオキサン中のＨＣｌ（１０ｍＬ、４Ｍ、４０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で３０分間撹拌した。混合物を濃縮し、ＮＨ３（メタノール中７Ｎ、３０ｍＬ）を加えた。次いで、混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−プロパンアミド（７ｍｇ、収率４％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝０．９６６０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３８．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．５３（ｓ，１Ｈ），８．４２（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ  １Ｈ），８．３８（ｓ，１Ｈ），７．３７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），１．５０（ｓ，６Ｈ）。
【０４４６】
実施例４０：
Ｎ−（８−アミノ−６−（２−オキソオキサゾリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物４０）
2020512974.tif 000373
バイアルに、Ｎ−［８−（ベンズヒドリリデンアミノ）−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（２１．４５ｍｇ、０．０２００ｍｍｏｌ）、Ｘａｎｔｐｈｏｓ（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１５２ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、１，３−オキサゾリジン−２−オン（３０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（５ｍＬ）を加えた。反応物を窒素下で１１０℃で８時間撹拌した。反応物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（２−オキソオキサゾリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、収率６０％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０９２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３１４．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ：１０．８６（ｓ，１Ｈ），９．２４（ｓ，１Ｈ），８．０５（ｓ，１Ｈ），７．３６−７．３３（ｍ，３Ｈ），４．４２（ｔ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），４．１７（ｔ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），２．０８−２．０１（ｍ，１Ｈ），０．８５−０．８０（ｍ，４Ｈ）。
【０４４７】
実施例４１：
Ｎ−（８−アミノ−６−（２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物４２）
2020512974.tif 000374
【０４４８】
工程１：２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イルボロン酸
2020512974.tif 000375
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中、３−ブロモ−１Ｈ−ピリジン−２−オン（０．５ｇ、２．８７ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（０．７７ｇ、３．０２ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（０．８３ｇ、８．４９ｍｍｏｌ）及びＰｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（０．２３ｇ、０．２９ｍｍｏｌ）の混合物を、マイクロ波反応器中で１３０℃で２時間撹拌した。混合物を次の工程のために直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１４０．１。
【０４４９】
工程２：Ｎ−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000376
バイアルに、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１６５ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、シクロプロパンカルボニルクロリド（０．１ｍＬ、１．１３ｍｍｏｌ）及びピリジン（５ｍＬ）を加えた。混合物を２０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮した。残留物をシリカクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１８８ｍｇ、収率９７％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５０３．１。
【０４５０】
工程３：Ｎ−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000377
バイアルに、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２４ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（２１ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１５０ｍｇ、１．５３ｍｍｏｌ）、（２−オキソ−１Ｈ−ピリジン−３−イル）ボロン酸（３００ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）、水（２ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）を加えた。反応混合物を窒素でバブリングすることにより脱気し、次いで１００℃で１６時間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル）により精製し、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（２−オキソ−１Ｈ−ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１８０ｍｇ、収率４３％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５６２．２。
【０４５１】
工程４：Ｎ−（８−アミノ−６−（２−オキソ−１，２−ジヒドロピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000378
バイアルに、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（２−オキソ−１Ｈ−ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（１８０ｍｇ、０．１３００ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（５ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃で４８時間撹拌し、次いで真空中で濃縮した。これにＮＨ３（メタノール中７Ｎ、３ｍＬ）を加え、反応混合物を真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール／ＮＨ３−水、１００：５：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（２−オキソ−１Ｈ−ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロパンカルボキサミド（２４ｍｇ、収率５８％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０３４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２２．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２．０１（ｂｒ，１Ｈ），１０．９５（ｓ，１Ｈ），９．３１（ｓ，１Ｈ），８．６０（ｄ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，１Ｈ），８．２６（ｓ，１Ｈ），８．１７（ｓ，１Ｈ），７．５２（ｂｒ，１Ｈ），７．１５（ｂｒ，２Ｈ），６．４７−６．３５（ｍ，１Ｈ），２．１２−２．０２（ｍ  １Ｈ），０．９１−０７６（ｍ，４Ｈ）。
【０４５２】
実施例４２：
トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物４３）
2020512974.tif 000379
バイアルに、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（７８ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（６０ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（８９ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、水（１ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。混合物を窒素で２０分間バブリングし、次いで１００℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）、続いて逆相クロマトグラフィー（Ｂｏｓｔｏｎ  ４０ｇのＯＤＳカラム、ＮａＨＣＯ３  １０ｍｍｏｌ／Ｌ：アセトニトリル  １００：０から１：４で溶出、ｕｖ  ２５４ｎｍ、２１４ｎｍ）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、収率２９％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０９４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４５．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２８（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｓ，１Ｈ），８．４１（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．２８（ｓ，１Ｈ），７．３７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９５（ｓ，１Ｈ），２．６８−２．５９（ｍ，１Ｈ），２．４４（ｓ，３Ｈ），２．１４−２．０７（ｍ，１Ｈ），１．６３−１．５１（ｍ，２Ｈ）。
【０４５３】
実施例４３：
（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−（ヒドロキシメチル）ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４４）
2020512974.tif 000380
【０４５４】
工程１：（３−（６−アミノ−１−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）ピリジン−４−イル）メタノール
2020512974.tif 000381
バイアルに、Ｐｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（８０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（３００ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２００ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、１−ヒドロキシ−３Ｈ−オキサボロロ［３，４−ｃ］ピリジン（１．０ｇ、２．２２ｍｍｏｌ）、水（１ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。反応混合物を窒素で２０分間バブリングすることにより脱気し、次いで１００℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）により精製し、［３−［６−アミノ−１−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−４−ピリジル］メタノール（２０５ｍｇ、収率８８％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５０８．２。
【０４５５】
工程２：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−（ヒドロキシメチル）ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000382
バイアルに、［３−［６−アミノ−１−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−４−ピリジル］メタノール（１５０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（３ｍＬ）、及びピリジン（２ｍＬ）を加えた。（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（１８１ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール（１０ｍＬ）に溶解し、Ｋ２ＣＯ３（３００ｍｇ、２．１７ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を８０℃で３０分間撹拌した。次に、混合物を真空中で濃縮して粗生成物、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５６０ｍｇ、９６％収率）を得て、これを次の工程のために直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５９４．２。
【０４５６】
工程３：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−（ヒドロキシメチル）ピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000383
バイアルに、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５６０ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（５ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃で１６時間撹拌し、次いで真空中で濃縮した。残留物をＮＨ３（メタノール中７Ｎ、１０ｍＬ）に溶解し、濃縮し、ｐｒｅｐ−ＴＬＣ（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール／ＮＨ３−水、１００：１０：１）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−［４−（ヒドロキシメチル）−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９５ｍｇ、収率９０％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４１４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５４．２，方法＝Ｆ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ：１１．０８（ｓ，１Ｈ），９．４５（ｓ，１Ｈ），８．７０（ｓ，１Ｈ），８．６４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３２（ｓ，１Ｈ），７．６７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．４４（ｂｒ，２Ｈ），７．１１（ｓ，１Ｈ），５．５２（ｔ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），５．１３−４．９０（ｍ，１Ｈ），４．７４（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，２Ｈ），２．４０−２．２９（ｍ，１Ｈ），１．８０−１．６８（ｍ，１Ｈ），１．３２−１．２０（ｍ，１Ｈ）。
【０４５７】
実施例４４：
（±）−（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−エチルピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４５）
2020512974.tif 000384
【０４５８】
工程１：３−（２−エチルピロリジン−１−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス（４−メトキシベンジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000385
シールド管に、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２００ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、１−メチル−２−ピロリジノン（３ｍＬ）及び（±）−２−エチルピロリジン（４００ｍｇ、４ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を、マイクロ波反応器中で２００℃に８時間加熱した。反応混合物を水（３０ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（５０ｍＬｘ３）で抽出した。混合した有機抽出物を、ブライン（３０ｍｌ）、１ＮのＨＣｌ（５ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から２０：１）により精製し、（±）−３−（２−エチルピロリジン−１−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１３０ｍｇ、収率５７％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４９８．２。
【０４５９】
工程２：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（２−エチルピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000386
バイアルに、（±）−３−（２−エチルピロリジン−１−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１３０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ピリジン（９６ｍｇ、１．２２ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（５ｍＬ）を加えた。ジクロロメタン（５ｍＬ）中、（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパンカルボニルクロリド（８９ｍｇ、０．７３００ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール／ＮＨ３−水、１００：５：１）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（２−エチルピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、収率４０％）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５８４．３。
【０４６０】
工程３：（±）−（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−エチルピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000387
バイアルに、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（２−エチルピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（５ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＮＨ３（メタノール中７Ｎ、１０ｍＬ）を加えた。反応物を濃縮し、ｐｒｅｐ−ＴＬＣ（シリカ、ジクロロメタン／メタノール／ＮＨ３．水＝１００：１０：１、ｕｖ  ２５４ｎｍ）により精製し、（±）−（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−エチルピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、収率６０％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．２２３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４４．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ：８．６８（ｓ，１Ｈ），７．６９（ｓ，１Ｈ），５．５７（ｓ，１Ｈ），４．８７−４．６３（ｍ，１Ｈ），３．９３−３．８４（ｍ，１Ｈ），３．４５−３．３７（ｍ，１Ｈ），３．３５−３．２７（ｍ，１Ｈ），２．０３−１．８１（ｍ，４Ｈ），１．８０−１．６０（ｍ，３Ｈ），１．３６−１．２３（ｍ，１Ｈ），１．１４−１．０３（ｍ，１Ｈ），０．８４（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０４６１】
実施例４５：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−シクロプロピルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物４６）
2020512974.tif 000388
【０４６２】
工程１：３−ブロモ−４−シクロプロピルピリジン
2020512974.tif 000389
丸底フラスコに、ＬｉＣｌ（６４４ｍｇ、１５ｍｍｏｌ）及びシクロプロピルマグネシウムブロミド（３０ｍＬ、１５ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を窒素下で室温で３０分間撹拌した。別のフラスコにおいて、３−ブロモピリジン（２．０ｇ、１２．６６ｍｍｏｌ）、ＴＨＦ（５０ｍＬ）及び三フッ化ホウ素ジエチルエーテラート（１．８ｍＬ、１４ｍｍｏｌ）を０℃で混合した。混合物を室温で３０分間撹拌した。次いで、溶液を−５５℃に再冷却してから、シクロプロピルマグネシウムブロミドとＬｉＣｌ錯体の溶液を滴下した。混合物を−５５℃で３０分間撹拌し、次いで室温にゆっくり温めた。室温で一晩撹拌した後、反応物をＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）及び水（２０ｍＬ）でクエンチした。混合物を酢酸エチル（５０ｍｌｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残留物を、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、３−ブロモ−４−シクロプロピル−ピリジン（２２０ｍｇ、収率９％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１９８．０。
【０４６３】
工程２：４−シクロプロピルピリジン−３−イルボロン酸
2020512974.tif 000390
バイアルに、３−ブロモ−４−シクロプロピル−ピリジン（１２０ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）、ホウ酸トリイソプロピル（２３０ｍｇ、１．２２ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（５ｍＬ）を加えた。次いで、混合物を−７８℃に冷却した後、ｎ−ＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ、０．５ｍＬ、１．２５ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を室温にゆっくり温めた。室温で２時間撹拌した後、混合物を水（１０ｍＬ）によりクエンチし、酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で洗浄し、２ＮのＨＣｌでｐＨ５に酸性化し、真空中で濃縮した。残渣をエタノール（３０ｍＬ）に再懸濁し、濾過し、真空中で濃縮し、（４−シクロプロピル−３−ピリジル）ボロン酸（１２０ｍｇ、収率９７％）を淡黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１６４．２。
【０４６４】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−シクロプロピルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000391
バイアルに、シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（４０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（５０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１２６ｍｇ、１．２８ｍｍｏｌ）、（４−シクロプロピル−３−ピリジル）ボロン酸（８０ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、水（１ｍＬ）、及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。反応混合物を窒素で２０分間バブリングすることにより脱気し、次いで１００℃で６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）により精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−シクロプロピル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３９ｍｇ、収率２４％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．１０４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３６４．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ：９．３８（ｓ，１Ｈ），８．４７（ｓ，１Ｈ），８．３９（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），８．３２（ｓ，１Ｈ），７．０４（ｓ，１Ｈ），６．９７（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），４．９８−−４．７６（ｍ，１Ｈ），２．２２−２．１１（ｍ，２Ｈ），１．８９−１．７７（ｍ，１Ｈ），１．２４−１．１８（ｍ，１Ｈ），１．１１−１．０４（ｍ，２Ｈ），０．９２−０．８５（ｍ，２Ｈ）。
【０４６５】
実施例４６：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド（化合物４７）
2020512974.tif 000392
【０４６６】
工程１：（±）−トランス−２−メチルシクロプロパンカルボニルクロリド
2020512974.tif 000393
バイアルに、（±）−トランス−２−メチルシクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（１０ｍＬ）を加えた。混合物を０℃に冷却した後、塩化オキサリル（０．３ｍＬ、４ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（０．０１ｍＬ）を滴下した。混合物を２０℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して粗生成物を得て、次の工程のために直接使用した。
【０４６７】
工程２：（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000394
バイアルに、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（６０ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、ピリジン（２ｍＬ）、及びジクロロメタン（３ｍＬ）中、（±）−トランス−２−メチルシクロプロパンカルボニルクロリド（１６６ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応物を室温で２時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１０：１）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、収率９３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２９６．０。
【０４６８】
工程３：Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000395
１０ｍＬのマイクロ波管に、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、ＮＨ３−水（２ｍＬ、１３．５１ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（２ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃で１６時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール／ＮＨ３−水、１００：５：１）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、収率９９％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７７．１。
【０４６９】
工程４：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000396
バイアルに、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（１８ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（５１ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１ｈ−ピラゾール（８１ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、水（０．５ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（５ｍＬ）を加えた。反応物を窒素でバブリングすることにより脱気し、次いで１００℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、３０：１から１０：１）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピラゾール−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミドの（±）−シス及び（±）−トランス−異性体の混合物（４２ｍｇ、収率５０％、１Ｈ  ＮＭＲはトランス：シスが３：１を示す）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．６６１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２３．２，方法＝Ｆ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ：１０．７７（ｓ，１Ｈ），９．２４（ｓ，１Ｈ），８．１５（ｓ，１Ｈ），８．１１（ｓ，１Ｈ），７．９６（ｓ，１Ｈ），７．１２（ｂｒ，２Ｈ），７．０４（ｓ，１Ｈ），３．８８（ｓ，３Ｈ），２．１２−２．０２（ｍ，０．３Ｈ），１．８６−１．７７（ｍ，０．７Ｈ），１．３４−１．２０（ｍ，１Ｈ），１．１８−０．９４（ｍ，４Ｈ），０．８５−０．７９（ｍ，０．３Ｈ），０．７２−０．６３（ｍ，０．７Ｈ）。
【０４７０】
実施例４７：
（±）−４−（１−アミノ−６−（（シス）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチルベンズアミド（化合物４８）
2020512974.tif 000397
【０４７１】
工程１：３−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド
2020512974.tif 000398
シールド管に、４−ブロモ−３−メチル−ベンズアミド（１．０ｇ、４．６７ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１．４ｇ、５．６１ｍｏｌ）、酢酸カリウム（１．４ｇ、１４．０１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３４１ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。混合物をＮ２で２分間バブリングし、１００℃で３時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１から０：１００）により精製し、３−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド（９２０ｍｇ、収率７１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２６２．２。
【０４７２】
工程２：（±）−４−（１−アミノ−６−（（シス）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチルベンズアミド
2020512974.tif 000399
バイアルに、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（４９ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、３−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド（９８ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）、水（０．５ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（５ｍＬ）を加えた。混合物をＮ２で２０分間バブリングし、次いで９０℃で５時間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）、次いで逆相クロマトグラフィー（Ｂｏｓｔｏｎ  ４０ｇのＯＤＳカラム、ＮａＨＣＯ３  １０ｍｍｏｌ／Ｌ：アセトニトリル  １００：０から１：４で溶出、ｕｖ  ２５４ｎｍ、２１４ｎｍ）により精製し、（±）−４−［１−アミノ−６−［［（（シス）−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−メチル−ベンズアミド（３５ｍｇ、収率３７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０８６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８０．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ：１０．９９（ｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．２４（ｓ，１Ｈ），７．９７（ｓ，１Ｈ），７．７９（ｓ，１Ｈ），７．７５（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），７．４８（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），７．３５（ｂｒ，１Ｈ），７．２８（ｂｒ，２Ｈ），６．９２（ｓ，１Ｈ），５．０７−４．８３（ｍ，１Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ），２．３２−２．２２（ｍ，１Ｈ），１．７４−１．６１（ｍ，１Ｈ），１．２４−１．１４（ｍ  １Ｈ）。
【０４７３】
実施例４８：
４−（１−アミノ−６−（（シス）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ，３−ジメチルベンズアミド（化合物４９）
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【０４７４】
工程１：４−ブロモ−Ｎ，３−ジメチルベンズアミド
2020512974.tif 000401
バイアルに、４−ブロモ−３−メチル安息香酸（１．０ｇ、４．６５ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（１０ｍＬ）及びＤＭＦ（０．１ｍＬ、４．６５ｍｍｏｌ）を加えた。塩化オキサリル（１．２ｍＬ、１３．９５ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮し、ジクロロメタン（１０ｍＬ）に再溶解した。メチルアミン（エタノール中３０％、１０ｍＬ）を加え、室温で３０分間撹拌した。混合物を真空下で濃縮した。残留物を、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１：１から０：１００）により精製し、４−ブロモ−Ｎ，３−ジメチルベンズアミド（１ｇ、収率９４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２２８．０。
【０４７５】
工程２：Ｎ，３−ジメチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド
2020512974.tif 000402
シールド管に、４−ブロモ−Ｎ，３−ジメチルベンズアミド（０．９９ｇ、４．３４ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（１．３２ｇ、５．２１ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１．２８ｇ、１３ｍｍｏｌ）及びＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３１７ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１００ｍＬ）を加えた。混合物をＮ２で２分間バブリングすることにより脱気し、１００℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、３：１から１：１）により精製し、Ｎ，３−ジメチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド（１．０５ｇ、収率７７％）をオフホワイトの固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７６．２。
【０４７６】
工程３：（±）−４−（１−アミノ−６−（（シス）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ，３−ジメチルベンズアミド
2020512974.tif 000403
バイアルに、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（５０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｎ，３−ジメチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ベンズアミド（１５０ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、水（０．５ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（５ｍＬ）を加えた。混合物をＮ２で２分間バブリングすることにより脱気し、次いで１００℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）及び逆相クロマトグラフィー（Ｂｏｓｔｏｎ  ４０ｇのＯＤＳカラム、ＮａＨＣＯ３  １０ｍｍｏｌ／Ｌ：アセトニトリル  ２：１から１：２で溶出）により精製し、４−［１−アミノ−６−［［シス−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ，３−ジメチル−ベンズアミド（３５ｍｇ、収率３５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．１２４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３９４．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ：１０．９９（ｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．４４（ｑ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，１Ｈ），８．２３（ｓ，１Ｈ），７．７５（ｓ，１Ｈ），７．７１（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），７．４８（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），７．２８（ｂｒ，２Ｈ），６．９２（ｓ，１Ｈ），５．０６−４．８３（ｍ，１Ｈ），２．８０（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，３Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ），２．３２−２．２２（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．２４−１．１５（ｍ，１Ｈ）。
【０４７７】
実施例４９：
トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−イソプロピルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物５０）
2020512974.tif 000404
【０４７８】
工程１：３−ブロモ−４−イソプロピルピリジン
2020512974.tif 000405
フラスコに３−ブロモピリジン（３．０ｇ、１８．９９ｍｍｏｌ）を加え、三フッ化ホウ素ジエチルエーテラート（３ｍＬ、２３．５５ｍｍｏｌ）を滴下した。Ｎ２下で室温で３０分間撹拌した後、混合物を−５５℃に冷却し、クロロ（イソプロピル）マグネシウムクロロリチウム錯体（１８ｍＬ、２３．４ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を−５５℃で２時間撹拌した。反応物を室温に温め、室温で２時間撹拌した。反応物をＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）でクエンチし、水（２０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（５０ｍｌｘ３）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残留物を、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１０：１から３：１）により精製し、３−ブロモ−４−イソプロピル−ピリジン（６００ｍｇ、収率１６％）を淡黄色の油とて得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２００．０。
【０４７９】
工程２：４−イソプロピルピリジン−３−イルボロン酸
2020512974.tif 000406
バイアルに、ホウ酸トリイソプロピル（１．２ｇ、６．３８ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−４−イソプロピル−ピリジン（６００ｍｇ、３ｍｍｏｌ）及びＴＨＦ（２０ｍＬ）を加えた。溶液を−７８℃に冷却した。ｎ−ＢｕＬｉ（１．５ｍＬ、３．７５ｍｍｏｌ、ヘキサン中２．５Ｍ）の溶液を滴下した。混合物を室温にゆっくり温め、室温で２時間撹拌した。混合物を水（１０ｍＬ）によりクエンチし、酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で洗浄し、２ＮのＨＣｌでｐＨ５に酸性化し、真空中で濃縮した。残留物をエタノール（３０ｍＬ）で抽出し、濾過し、真空中で濃縮し、（４−イソプロピル−３−ピリジル）ボロン酸（６００ｍｇ、収率３６％）を淡黄色の固体として得て、次の工程のために直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１６６．１。
【０４８０】
工程３：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−イソプロピルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000407
バイアルに、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（４０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（４９ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、（４−イソプロピル−３−ピリジル）ボロン酸（７０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）、水（１ｍＬ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）を加えた。反応物を窒素で２分間バブリングすることにより脱気し、次いで１００℃で６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、１００：１から１０：１）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−イソプロピル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１７ｍｇ、収率１１％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．６９６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７３．２，方法＝Ｆ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ：９．３０（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），８．４４（ｓ，１Ｈ），８．２８（ｓ，１Ｈ），７．４９（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），６．９１（ｓ，１Ｈ），３．４０−３．２０（ｍ，１Ｈ），２．７０−２．６０（ｍ，１Ｈ），２．１５−２．０５（ｍ，１Ｈ），１．６５−１．５０（ｍ，２Ｈ），１．２２（ｄ，Ｊ＝６．８Ｈｚ，６Ｈ）。
【０４８１】
実施例５０：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物５１）
2020512974.tif 000408
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５００ｍｇ、１．７８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（４５０ｍｇ、２．０５ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（９０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ−Ｐｄ−Ｇ２（９０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、及びＫ２ＣＯ３（８００ｍｇ、５．８ｍｍｏｌ）の混合物を、不活性アルゴン雰囲気下で、１１０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮し、得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（メチルアルコール４５−５５／水中０．０５％ギ酸）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５７ｍｇ、収率９．５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４４０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３８．１，方法＝Ｅ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．１３（ｓ，１Ｈ），９．３９（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．１９（ｓ，１Ｈ），７．３４（ｓ，２Ｈ），７．３０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），５．００−４．８３（ｍ，１Ｈ），２．６６−２．５７（ｍ，１Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ），１．６０−１．５１（ｍ，１Ｈ），１．３１−１．２３（ｍ，１Ｈ）。
【０４８２】
実施例５１：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（７−メチル−１Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物５２）
2020512974.tif 000409
【０４８３】
工程１：７−メチル−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン
2020512974.tif 000410
ＤＭＦ（１０ｍＬ）中、６−ブロモ−７−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン（３２０ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１００ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（６００ｍｇ、６．１２ｍｍｏｌ）、及びビス（ピナコラート）ジボロン（３．８ｇ、１４．９６ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素雰囲気下で、１００℃で３時間撹拌した。これにブライン（４０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチル（２０ｍＬｘ３）で抽出した。混合した有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮乾固させた。粗生成物を、酢酸エチルで溶出するシリカゲル上のカラムクロマトグラフィーにより精製し、７−メチル−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン（１８０ｍｇ、収率３５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２６０．２。
【０４８４】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（７−メチル−１Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000411
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、７−メチル−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン（６０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１５ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１００ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン雰囲気下で１１０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固させた。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４５／水中０．１％のＮＨ４ＨＣＯ３）により精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（７−メチル−１Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−６−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（１０．６ｍｇ、収率１３．１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ：（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７８．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３１（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｓ，１Ｈ），８．４４（ｓ，１Ｈ），８．３４（ｓ，１Ｈ），７．０５（ｓ，１Ｈ），５．００−４．８０（ｍ，１Ｈ），２．７１（ｓ，３Ｈ），２．２０−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．８１（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２１（ｍ，１Ｈ）。
【０４８５】
実施例５２：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物５３）
2020512974.tif 000412
【０４８６】
工程１：（±）−トランス−エチル  ２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000413
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中、（±）−トランス−エチル  ２−（ヒドロキシメチル）シクロプロパンカルボキシレート（１．４ｇ、９．７１ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で水素化ナトリウム（鉱油中６０％、３５０ｍｇ、８．７５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２０分間撹拌した。次いで、ヨードメタン（１．０ｍＬ、１５．５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌し、ＬＣＭＳによってモニターした。反応物を、飽和ＮａＣｌ溶液でクエンチした。反応混合物を酢酸エチル（３０ｍＬｘ３）で抽出し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、真空中で濃縮し、トランス−エチル  ２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキシレート（１．０ｇ、収率９１％）を黄色の液体として得た。ＬＣＭＳ：（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１５９．１。
【０４８７】
工程２：（±）−トランス−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボン酸
2020512974.tif 000414
ＴＨＦ（２０ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中、（±）−トランス−エチル  ２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキシレート（１．０ｇ、６．３２ｍｍｏｌ）、水酸化ナトリウム（８００ｍｇ、２０ｍｍｏｌ）の混合物を、７０℃で６時間撹拌した。ＴＨＦをロータリーエバポレーションにより除去し、２ＭのＨＣｌ溶液でｐＨを１に調整した。混合物を酢酸エチル（２０ｘ３ｍＬ）で抽出した。有機抽出物を混合し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、次いで真空中で濃縮し、（±）−トランス−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボン酸（７００ｍｇ、収率８５％）を無色の液体として得た。
【０４８８】
工程３：（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000415
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中、（±）−トランス−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボン酸（７００ｍｇ、５．３８ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（１滴）の溶液に、過剰の塩化オキサリルを加えた。混合物を室温で１時間撹拌した。混合物を濃縮して過剰の塩化オキサリルを除去し、ジクロロメタン（１０ｍＬ）を加えた。この溶液を、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（４００ｍｇ、１．８７ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（２．０ｍＬ、１４．８５ｍｍｏｌ）の溶液に滴下した。混合物を室温で１時間撹拌した。次いで、反応混合物を濃縮し、粗（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（４００ｍｇ、収率１７．１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２６．０。
【０４８９】
工程４：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000416
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（４００．０ｍｇ、０．３２００ｍｍｏｌ）、及びアンモニア（水中２５％）（２．０ｍＬ、１０５．８８ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮乾固させた。次いで、粗生成物を、ジクロロメタン／メタノール（１０：１）で溶出するシリカゲル上のカラムクロマトグラフィーにより精製し、Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（９０ｍｇ、収率７１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３０７．１。
【０４９０】
工程５：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000417
圧力反応管に、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（８４ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、（４−エチル−３−ピリジル）ボロン酸（６０ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（４０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１２０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（５ｍＬ）及び水（１ｍＬ）を加えた。反応混合物をアルゴン雰囲気下で、１１０℃で６時間撹拌し、次いで濃縮乾固させた。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４０／水中０．１％のＮＨ４ＨＣＯ３）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（メトキシメチル）シクロプロパンカルボキサミド（１２ｍｇ、収率１１．６％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．１６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７８．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１８（ｓ，１Ｈ），８．３８（ｓ，１Ｈ），８．３６（ｓ，１Ｈ），８．１７（ｓ，１Ｈ），７．３２（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，１Ｈ），６．８３（ｓ，１Ｈ），３．４２−３．３９（ｍ，１Ｈ），３．２２−３．１８（ｍ，４Ｈ），２．７２（ｑ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，２Ｈ），１．８０−１．７９（ｍ，１Ｈ），１．６４−１．６０（ｍ，１Ｈ），１．１７−１．１３（ｍ，１Ｈ），１．０６（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，３Ｈ），０．８６−０．８２（ｍ，１Ｈ）。
【０４９１】
実施例５３：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−（２−ヒドロキシエチル）ピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物５４）
2020512974.tif 000418
【０４９２】
工程１：（±）−２−（１−（６−アミノ−１−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−２，７−ナフチリジン−３−イル）ピロリジン−２−イル）エタノール
2020512974.tif 000419
マイクロ波管に、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（２００ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、（±）−２−ピロリジン−２−イルエタノール（４５０ｍｇ、３．９１ｍｍｏｌ）、及び１−メチル−２−ピロリジノン（３ｍＬ）を加えた。混合物を、マイクロ波反応器中で２００℃で４時間加熱した。混合物を水２０ｍＬに注ぎ、酢酸エチル（３０ｍＬｘ２）で抽出した。混合した抽出物を、１ＮのＨＣｌ（１０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬｘ２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール／ＮＨ３ー水、１００：５：１）により精製し、２−［１−［６−アミノ−１−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］ピロリジン−２−イル］エタノール（１４０ｍｇ、収率５６％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５１４．２。
【０４９３】
工程２：（±）−２−［１−［６−［ビス［シス−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−１−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］ピロリジン−２−イル］エチル  シス−２−フルオロシクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000420
バイアルに、２−［１−［６−アミノ−１−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］ピロリジン−２−イル］エタノール（１４０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、ジクロロメタン（５ｍＬ）及びピリジン（２１５ｍｇ、２．７３ｍｍｏｌ）を加えた。ジクロロメタン（５ｍＬ）中、２−［１−［６−アミノ−１−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］ピロリジン−２−イル］エタノール（１４０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の溶液を滴下した。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮して粗生成物を得て、これを次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝７７２．２。
【０４９４】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（２−（２−ヒドロキシエチル）ピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000421
マイクロ波管に、２−［１−［６−［ビス［シス−２−フルオロシクロプロパンカルボニル］アミノ］−１−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−２，７−ナフチリジン−３−イル］ピロリジン−２−イル］エチル  シス−２−フルオロシクロプロパンカルボキシレート（３００ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、１，４−ジオキサン（４ｍＬ）、及び水酸化アンモニウム（３．６ｍＬ、４７．６２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を１００℃で４８時間加熱した。混合物を真空中で濃縮し、ｐｒｅｐ−ＴＬＣ（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール、１０：１）により精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−［２−（２−ヒドロキシエチル）ピロリジン−１−イル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１８０ｍｇ、収率５５％）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝６００．３。
【０４９５】
工程４：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−（２−ヒドロキシエチル）ピロリジン−１−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000422
バイアルに、（±）−シス−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−［２−（２−ヒドロキシエチル）ピロリジン−１−イル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１８０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（５ｍＬ）を加えた。反応物を９０℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、ＮＨ３（メタノール中７Ｎ、１０ｍＬ）の溶液に溶解した。Ｋ２ＣＯ３（２００ｍｇ）を加えた。反応物を６０℃で３０時間撹拌し、濾過し、真空中で濃縮した。残留物を、ｐｒｅｐ−ＴＬＣ（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝１０：１）により精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−［２−（２−ヒドロキシエチル）ピロリジン−１−イル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３５ｍｇ、収率６５％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．１００，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３６０．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ：８．８０（ｓ，１Ｈ），７．８４（ｓ，１Ｈ），５．７５（ｓ，１Ｈ），４．９６−４．７３（ｍ，１Ｈ），４．４５−４．３５（ｍ，１Ｈ），３．６５−３．５５（ｍ，２Ｈ），３．５３−３．４５（ｍ，１Ｈ），３．３９−３．３１（ｍ，１Ｈ），２．１６−１．９３（ｍ，４Ｈ），１．９３−１．７３（ｍ，３Ｈ），１．７０−１．５８（ｍ，１Ｈ），１．２４−１．１２（ｍ，１Ｈ）。
【０４９６】
実施例５４：
シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−メトキシ−５−メチルピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物５５）
2020512974.tif 000423
【０４９７】
工程１：４−ヨード−２−メトキシ−５−メチルピリジン
2020512974.tif 000424
ジメチルスルホキシド（１０ｍＬ）中、２−フルオロ−４−ヨード−５−メチルピリジン（２．３７ｇ、１０ｍｍｏｌ）、ナトリウムメトキシド（１．０ｇ、１８．５１ｍｍｏｌ）の混合物を室温で２時間撹拌した。この混合物に飽和ＮａＣｌ溶液（２０ｍＬ）を加え、次いで混合物を酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。有機抽出物を混合し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して粗生成物を得た。粗生成物を石油エーテル：酢酸エチル（１０：１）で溶出するシリカゲル上のカラムクロマトグラフィーにより精製し、４−ヨード−２−メトキシ−５−メチル−ピリジン（２．３ｇ、収率８１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２４９．９。
【０４９８】
工程２：２−メトキシ−５−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020512974.tif 000425
無水１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）中、４−ヨード−２−メトキシ−５−メチル−ピリジン（８３０ｍｇ、３．３３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２００ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１．０ｇ、１０．２ｍｍｏｌ）、及びビス（ピナコラート）ジボロン（６．０ｇ、２３．６３ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で５時間撹拌した。反応物を濃縮乾固させた。粗生成物を、石油エーテル：酢酸エチル（１０：１）で溶出するシリカゲル上のカラムクロマトグラフィーにより精製し、粗２−メトキシ−５−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１．１ｇ）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５０．１。
【０４９９】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（２−メトキシ−５−メチルピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000426
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、２−メトキシ−５−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（６００ｍｇ、２．４１ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（２８０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（７０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（４２０ｍｇ、３．０４ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１１０℃で３時間撹拌した。反応物を濃縮乾固させた。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４５／水中０．１％のＮＨ４ＨＣＯ３）により精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メトキシ−５−メチル−４−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（５５ｍｇ、収率１４．６％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．２０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３６８．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．０２（ｓ，１Ｈ），９．３８（ｓ，１Ｈ），８．２５（ｓ，１Ｈ），８．０５（ｓ，１Ｈ），７．３４（ｓ，２Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），６．８５（ｓ，１Ｈ），５．０４−４．８６（ｍ，１Ｈ），３．８５（ｓ，３Ｈ），２．３０−２．２３（ｍ，４Ｈ），１．７０−１．６４（ｍ，１Ｈ），１．２２−１．１７（ｍ，１Ｈ）。
【０５００】
実施例５５：
（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−１Ｈ−ピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物５６）
2020512974.tif 000427
アセトニトリル（５ｍＬ）中、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（２−メトキシ−５−メチル−４−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、ヨードトリメチルシラン（２００ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮し、逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４０／水中０．１％ギ酸）により精製し、シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−１Ｈ−ピリジン−４−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１３．３ｍｇ、収率３０．７％）を、ギ酸塩としての黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．０２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５４．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．３４（ｓ，１Ｈ），７．３５（ｓ，１Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），６．６３（ｓ，１Ｈ），５．００−４．７９（ｍ，１Ｈ），２．１９−２．１６（ｍ，１Ｈ），２．１１４（ｓ，３Ｈ），１．８７−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２８−１．１９（ｍ，１Ｈ）。
【０５０１】
実施例５６：
ベンジル  ８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバメート（化合物５７）
2020512974.tif 000428
【０５０２】
工程１：ベンジル  ６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバメート
2020512974.tif 000429
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（１００ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）、クロロギ酸ベンジル（１．０ｍＬ、７．３３ｍｍｏｌ）及びピリジン（１．０ｍＬ、１２．３６ｍｍｏｌ）の混合物を室温で一晩撹拌した。反応物を濃縮し、得られた残留物を水で洗浄し、濾過し、ベンジル  Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート（１２０ｍｇ、収率５３％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４８．０。
【０５０３】
工程２：ベンジル  ８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバメート
2020512974.tif 000430
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中、ベンジル  Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート（１２０ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）及びアンモニア（水中２５％、２．０ｍＬ、１０５．８８ｍｍｏｌ）の混合物を、１１０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮し、ベンジル  Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート（１１０ｍｇ、収率８９％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２９．１。
【０５０４】
工程３：ベンジル  ８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバメート
2020512974.tif 000431
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、ベンジル  Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート（１０５ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、４−エチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１５０ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（１５０ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１１０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮し、逆相クロマトグラフィー（メタノール４５−５５／水中０．０５％ギ酸）により精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート（９ｍｇ、収率７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４００．２，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２６（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｓ，１Ｈ），８．１０（ｓ，１Ｈ），７．４８−７．３４（ｍ，６Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），５．２７（ｓ，２Ｈ），２．８３（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），１．１９（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５０５】
実施例５７：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチル−２−オキソインドリン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物５８）
2020512974.tif 000432
【０５０６】
工程１：５−ブロモ−６−メチルインドリン−２−オン
2020512974.tif 000433
酢酸（１０ｍＬ）中、５−メチル−３Ｈ−１，３−ベンゾオキサゾール−２−オン（５００ｍｇ、３．３５ｍｍｏｌ）及び１−ブロモ−２，５−ピロリジンジオン（６５６ｍｇ、３．６９ｍｍｏｌ）の混合物を、２０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を水（２５ｍＬ）で希釈し、さらに１５分間撹拌した。次いで、混合物を濾過し、水で洗浄し（５ｍＬ×２）、６−ブロモ−５−メチル−３Ｈ−１，３−ベンゾオキサゾール−２−オン（６００ｍｇ、収率７７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２２８．２。
【０５０７】
工程２：６−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）インドリン−２−オン
2020512974.tif 000434
５−ブロモ−６−メチル−インドリン−２−オン（２００ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）、４，４，４’，４’，５，５，５’，５’−オクタメチル−２，２’−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）（３３６ｍｇ、１．３３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（６４ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（８６ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）及び１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）の混合物を、Ｎ２下で１００℃で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、石油エーテル中の０−３０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、６−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）インドリン−２−オン（１５０ｍｇ、収率５６％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７４．２。
【０５０８】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチル−２−オキソインドリン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000435
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、６−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）インドリン−２−オン（１００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９３ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（３８ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（９１ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下で１０５℃で５時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、０−１０％メタノール中のジクロロメタンで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−メチル−２−オキソ−インドリン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２０ｍｇ、収率１５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５３５，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３９２．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．９５（ｓ，１Ｈ），１０．４２（ｓ，１Ｈ），９．３３（ｓ，１Ｈ），８．１９（ｓ，１Ｈ），７．２８（ｓ，１Ｈ），７．２０（ｓ，２Ｈ），６．８２（ｓ，１Ｈ），６．７０（ｓ，１Ｈ），５．０５−４．８３（ｍ，１Ｈ），３．４６（ｓ  ２Ｈ），２．３５（ｓ，３Ｈ），２．３０−２．２１（ｍ，１Ｈ），１．７１−１．５９（ｍ，１Ｈ），１．２３−１．１３（ｍ，１Ｈ）。
【０５０９】
実施例５８：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−（２−ヒドロキシプロパン−２−イル）−４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物５９）
2020512974.tif 000436
【０５１０】
工程１：２−（５−ブロモ−４−メチルピリジン−２−イル）プロパン−２−オール
2020512974.tif 000437
トルエン（３０ｍＬ）中、２，５−ジブロモ−４−メチルピリジン（２ｇ、７．９７ｍｍｏｌ）の溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ、４．８ｍＬ、１１．９６ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｎ２下で−７８℃で加えた。混合物を−７８℃で３０分間撹拌した。アセトン（１．８５ｇ、３１．８８ｍｍｏｌ）を−７８℃で滴下した。混合物を２０℃で２時間撹拌した。反応混合物を、飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１００ｍＬ）で洗浄し、混合物を酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で抽出した。有機抽出物を混合し、真空中で濃縮した。残留物を石油エーテル／酢酸エチル（２０：１から３：１）で溶出するシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーにより精製し、２−（５−ブロモ−４−メチル−２−ピリジル）プロパン−２−オール（１．５ｇ、収率８２％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２３０．２。
【０５１１】
工程２：２−（４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）プロパン−２−オール
2020512974.tif 000438
圧力管に、２−（５−ブロモ−４−メチル−２−ピリジル）プロパン−２−オール（２００ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（２６４ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（６３ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１７０ｍｇ、１．７４ｍｍｏｌ）、及び１，４−ジオキサン（８ｍＬ）を加えた。混合物を９５℃で４時間撹拌した。粗生成物を、さらに精製せずに次の工程において使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７８．２。
【０５１２】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−メチル−２−オキソインドリン−５−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000439
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、２−［４−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２−ピリジル］プロパン−２−オール（１００ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｔ−Ｂｕ３Ｐ）２（１８ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１０１ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（９９ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下で１００℃で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を石油エーテル中の０−１００％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−［６−（１−ヒドロキシ−１−メチル−エチル）−４−メチル−３−ピリジル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６１ｍｇ、収率４３％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．３０９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３９６．１，方法＝Ａ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｓ，１Ｈ），８．３２（ｓ，１Ｈ），７．６５（ｓ，１Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），４．９９−４．７８（ｍ，１Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．１９−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８６−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．５９（ｓ  ６Ｈ），１．２６−１．２０（ｍ，１Ｈ）。
【０５１３】
実施例５９：
シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物６０）
2020512974.tif 000440
【０５１４】
工程１：（±）−シス−Ｎ−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000441
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、（±）−シス−２−シアノシクロプロパンカルボン酸（１００ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（０．０１ｍＬ）の溶液に、二塩化エタンジオイル（０．０９ｍＬ、０．９３ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、残留物に、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（３９０ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）及びピリジン（２ｍＬ）の混合物を０℃で滴下した。得られた混合物を室温で２時間撹拌し、次いでジクロロメタン（４０ｍＬ）で希釈し、水（１０ｍＬｘ２）で洗浄した。合わせた有機層を混合し、濃縮し、残留物を石油エーテル中の０−１００％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、収率４３％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝５９９．２。
【０５１５】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000442
（±）−トランス−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（８ｍＬ）の混合物を、８０℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中のＮＨ３（７Ｎ）で塩基性にした。残留物を石油エーテル中の０−１００％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（６０ｍｇ、収率５０％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５９３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５９．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３２（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３７（ｓ，１Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．００（ｓ，１Ｈ），２．８３（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．５６−２．５０（ｍ，１Ｈ），２．１８−２．１２（ｍ，１Ｈ），１．７１−１．６７（ｍ，１Ｈ），１．５５−１．５０（ｍ，１Ｈ），１．１９（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５１６】
実施例６０：
（±）−シス−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（化合物６１）
2020512974.tif 000443
（±）−シス−Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（８ｍＬ）の混合物を、８０℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中のＮＨ３（７Ｎ）で塩基性にした。残留物を石油エーテル中の０−１００％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、（±）−シス−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（２３ｍｇ、収率１８．４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４４９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７７．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２８（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｓ，１Ｈ），８．４７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３７（ｓ，１Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９５（ｓ，１Ｈ），２．８３（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．３５−２．２９（ｍ，１Ｈ），２．１９−２．１３（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．６８（ｍ，１Ｈ），１．３７−１．３２（ｍ，１Ｈ），１．１８（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５１７】
実施例６１：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（２，４−ジメチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物６２）
2020512974.tif 000444
【０５１８】
工程１：２，４−ジメチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン
2020512974.tif 000445
１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中、３−ブロモ−２，４−ジメチル−ピリジン（５００ｍｇ、２．６９ｍｍｏｌ）、４，４，４’，４’，５，５，５’，５’−オクタメチル−２，２’−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）（１０２３ｍｇ、４．０３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２１９ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、及び酢酸カリウム（５２６ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下で１１０℃で５時間撹拌した。混合物を、いかなる濃縮もせずに次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２３４．１。
【０５１９】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（２，４−ジメチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000446
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、２，４−ジメチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１００ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（４９ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（１１８ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２下で１０５℃で５時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物をジクロロメタン中の０−１５％メタノールで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（２，４−ジメチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（２５ｍｇ、収率１６．６％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５５６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５２．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３２（ｓ，１Ｈ），８．３２（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３１（ｓ，１Ｈ），７．２５（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．８６（ｓ，１Ｈ），４．９８−４．８０（ｍ，１Ｈ），２．３５（ｓ，３Ｈ），２．２０（ｓ，３Ｈ），２．１８−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．８７−１．７９（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２０（ｍ，１Ｈ）。
【０５２０】
実施例６２：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｃ］ピリジン−７−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物６３）
2020512974.tif 000447
【０５２１】
工程１：７−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｃ］ピリジン
2020512974.tif 000448
ＤＭＦ（７ｍＬ）中、７−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［３，２−Ｃ］ピリジン（７００ｍｇ、３．５５ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ナトリウム（１７１ｍｇ、４．２６ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を２５℃で０．５時間撹拌した。ヨウ化メチル（６５６ｍｇ、４．６２ｍｍｏｌ）を加え、室温で１時間撹拌した。反応混合物を水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬｘ２）で抽出した。混合した酢酸エチル層を水及びブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮し、７−ブロモ−１−メチル−ピロロ［３，２−ｃ］ピリジン（６４０ｍｇ、収率８１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２１１．０。
【０５２２】
工程２：１−メチル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｃ］ピリジン−７−イルボロン酸
2020512974.tif 000449
ＴＨＦ（１５ｍＬ）中、７−ブロモ−１−メチル−ピロロ［３，２−ｃ］ピリジン（６４０ｍｇ、３．０３ｍｍｏｌ）の溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ）（１．８ｍＬ、４．５５ｍｍｏｌ）を−７８℃で加えた。得られた混合物を０．５時間撹拌した。ホウ酸トリイソプロピル（８５５ｍｇ、４．５５ｍｍｏｌ）を加え、反応物をゆっくりと室温に温めた。反応混合物を、水でクエンチした。真空中でＴＨＦを除去した。混合物を酢酸エチルで洗浄した。水相を１ＭのＨＣｌでｐＨ＝５に調整し、濾過した。湿ったケーキを水及び酢酸エチルで洗浄し、真空中で乾燥させ、（１−メチルピロロ［３，２−ｃ］ピリジン−７−イル）ボロン酸（５２０ｍｇ、収率９７％）をベージュ色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝１７７．１。
【０５２３】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（１−メチル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｃ］ピリジン−７−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000450
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）及び水（０．２ｍＬ）中、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（７０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、（１−メチルピロロ［３，２−ｃ］ピリジン−７−イル）ボロン酸（１１０ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１０ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（１２ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（７３ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ）で希釈し、濾過した。濾液を濃縮し、残留物をｐｒｅｐ−ＴＬＣ及び逆相フラッシュクロマトグラフィー（ＯＤＳ、アセトニトリル／水＋０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３、０：１から１：１）により精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（１−メチルピロロ［３，２−ｃ］ピリジン−７−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（９ｍｇ、収率９．６％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７７．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）：９．２８（ｓ，１Ｈ），８．８４（ｓ，１Ｈ），８．３５（ｓ，１Ｈ），８．２５（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，１Ｈ），７．５５（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，１Ｈ），７．３２（ｓ，１Ｈ），７．０６（ｓ，１Ｈ），４．９９−４．８２（ｍ，１Ｈ），４．０７（ｓ，３Ｈ），２．２０−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．８１（ｍ，１Ｈ），１．２７−１．２３（ｍ，１Ｈ）。
【０５２４】
実施例６３：
（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−１−メチル−６−オキソ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物６４）
2020512974.tif 000451
【０５２５】
工程１：５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−アミン
2020512974.tif 000452
クロロホルム（２００ｍＬ）中、２−アミノ−４−エチルピリジン（５．０ｇ、４０．９ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、０℃で１５分間かけてＮＢＳ（８．７ｇ、４８．９ｍｍｏｌ）を少しずつ加えた。反応が完了した後、混合物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル：石油エーテル＝１：５から１：２）により直接精製し、５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−アミン（７ｇ、収率７２％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２０１．１。
【０５２６】
工程２：５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−オール
2020512974.tif 000453
濃塩酸（７０ｍＬ）中、５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−アミン（７．０ｇ、３３．８ｍｍｏｌ）の溶液に、−２０℃で、水中のＮａＮＯ２（４．８ｇ、６９．６ｍｍｏｌ）の水溶液を少しずつ加えた。１時間撹拌した後、反応混合物を３時間かけて室温に温めた。温度を０℃に維持しながら、１０ＭのＮａＯＨ水溶液（４０ｍＬの水中の１６ｇのＮａＯＨ）を加えてｐＨを１２に調整した。反応混合物をジクロロメタン（３ｘ２５ｍＬ）で抽出した。次いで、混合した抽出物を水で洗浄し、乾燥させ、濃縮し、５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−オール（２．０ｇ、収率２４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２０２．１。
【０５２７】
工程３：５−ブロモ−４−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン
2020512974.tif 000454
フラスコ中で、アセトニトリル（２０ｍＬ）中、５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−オール（１．０ｇ、４．９ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｋ２ＣＯ３（１．４ｇ、１０．１ｍｍｏｌ）及びヨウ化メチル（１．１ｇ、７．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２５℃で一晩撹拌し、次いで濾過した。濾液を、Ｈ２Ｏ（１５ｍＬ）とＣＨ２Ｃｌ２（２ｘ１０ｍＬ）とに分配した。混合した有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチル＝９：１）により精製し、５−ブロモ−４−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン（７５４ｍｇ、収率７１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２１６．１。
【０５２８】
工程４：４−エチル−１−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−オン
2020512974.tif 000455
１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中、５−ブロモ−４−エチル−１−メチル−ピリジン−２−オン（７００ｍｇ、３．２ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（２０６０ｍｇ、８．１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４７０ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（１２７０ｍｇ、１３ｍｍｏｌ）の溶液を、７０℃に２時間加熱した。次いで、混合物を濾過し、シリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル：石油エーテル＝１：４）により精製し、４−エチル−１−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−オン（６００ｍｇ、収率７０％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２６４．１。
【０５２９】
工程５：（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−１−メチル−６−オキソ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000456
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（４１ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）及びＫ３ＰＯ４（１５１ｍｇ、０．７ｍｍｏｌ）を、１，４−ジオキサン（８ｍＬ）及び水（１．５ｍＬ）中の４−エチル−１−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−オン（３７５ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）の溶液に順次加えた。反応混合物を１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン、１：９）により精製し、（±）−シス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−１−メチル−６−オキソ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６ｍｇ、収率４．４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８２．１，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１６（ｓ，１Ｈ），８．１９（ｓ，１Ｈ），７．６５（ｓ，１Ｈ），６．８４（ｓ，１Ｈ），６．４０（ｓ，１Ｈ），４．８８−４．６７（ｍ，１Ｈ），３．５０（ｓ，３Ｈ），２．６４（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．１２−１．９９（ｍ，１Ｈ），１．７９−１．６３（ｍ，１Ｈ），１．１２−１．１０（ｍ，１Ｈ），０．９８（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５３０】
実施例６４：
（Ｒ）−１−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−（１−メチル−２−オキソピロリジン−３−イル）尿素（化合物６５）
2020512974.tif 000457
【０５３１】
工程１：（Ｒ）−１−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−（１−メチル−２−オキソピロリジン−３−イル）尿素
2020512974.tif 000458
ＴＨＦ（４ｍＬ）中、トリホスゲン（１０８ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）の溶液に、ＴＨＦ（５ｍｌ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１８０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（０．５ｍＬ、３．５６ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。混合物を０℃で１時間撹拌した。これに（３Ｒ）−３−アミノ−１−メチル−ピロリジン−２−オン（４５０ｍｇ、３．９４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を一晩室温に温めた。混合物をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン／メタノール、２０：１）により精製し、１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（３Ｒ）−１−メチル−２−オキソ−ピロリジン−３−イル］尿素（３２ｍｇ、収率２８％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６４６．３。
【０５３２】
工程２：（Ｒ）−１−（８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−（１−メチル−２−オキソピロリジン−３−イル）尿素
2020512974.tif 000459
ＴＦＡ（３ｍＬ）中、１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（３Ｒ）−１−メチル−２−オキソ−ピロリジン−３−イル］尿素（２７ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）の溶液を、３時間加熱還流した。混合物をエバポレートし、メタノール中のアンモニウムにより中和した。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル０−４０／水中０．１％のＮＨ４ＨＣＯ３）により精製し、１−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（３Ｒ）−１−メチル−２−オキソ−ピロリジン−３−イル］尿素（５．５ｍｇ、収率３３％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５０１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４０６．２，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）：δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｓ，２Ｈ），７．５２（ｓ，１Ｈ），７．４５（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．８９（ｓ，１Ｈ），４．４９（ｔ，Ｊ＝９．２Ｈｚ，１Ｈ），３．４７（ｄｄ，Ｊ＝４．０，９．２Ｈｚ，２Ｈ），２．９３（ｓ，３Ｈ），２．８３（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．６２−２．５７（ｍ，１Ｈ），２．０９−２．０４（ｍ，１Ｈ），１．１９（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５３３】
実施例６５：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチル−６−メトキシピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物６６）
2020512974.tif 000460
【０５３４】
工程１：４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン
2020512974.tif 000461
１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）中、５−ブロモ−４−エチル−２−メトキシ−ピリジン（４００ｍｇ、１．８５ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（９４０ｍｇ、３．７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２７０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（５６０ｍｇ、５．７１ｍｍｏｌ）の溶液を、７０℃に２時間加熱した。混合物を濾過し、エバポレートした後、４−エチル−２−メトキシ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（４００ｍｇ、収率８２％）を黒色の固体として得て、これを次の反応に直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２６４．２。
【０５３５】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−エチル−６−メトキシピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000462
１，４−ジオキサン（２４ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中、４−エチル−２−メトキシ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３８０ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（６３０ｍｇ、２．９９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１４０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）及びＸ−ｐｈｏｓ（７６ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の溶液を、アルゴン雰囲気下で、８０℃で３時間加熱した。混合物を逆相クロマトグラフィー（アセトニトリル１７−４７／０．０５％重炭酸アンモニウム）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−６−メトキシ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（６ｍｇ、収率１．１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．７８２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８２．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）：δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．３０（ｓ，１Ｈ），８．１１（ｓ，１Ｈ），６．９４（ｓ，１Ｈ），６．７９（ｓ，１Ｈ），４．９８−４．８７（ｍ，１Ｈ），３．９６（ｓ，３Ｈ），２．８１（ｑ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，２Ｈ），２．１９−２．１６（ｍ，１Ｈ），１．８６−１．８１（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２２（ｍ，１Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５３６】
実施例６６：
シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−アミノ−４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド（化合物６７）
2020512974.tif 000463
【０５３７】
工程１：４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン
2020512974.tif 000464
１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）中、５−ブロモ−４−エチル−ピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、２．４９ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラート）ジボロン（７５０ｍｇ、２．９５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２００ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（７５０ｍｇ、７．６５ｍｍｏｌ）の溶液を、７０℃に２時間加熱した。混合物を濾過し、エバポレートし、４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、収率３５％）を黒色のスラリーとして得て、これを次の反応に直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２４９．１。
【０５３８】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（６−アミノ−４−エチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000465
１，４−ジオキサン（２４ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中、４−エチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（４００ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（８０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）及びＫ３ＰＯ４（２８０ｍｇ、１．３３ｍｍｏｌ）の溶液を、１００℃に３時間加熱した。混合物をシリカゲルクロマトグラフィー（ジクロロメタン：メタノール、１０：１）により精製し、（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−［８−アミノ−６−（６−アミノ−４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−フルオロ−シクロプロパンカルボキサミド（３０ｍｇ、収率１３％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４７６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３６７．２，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）：δ  ９．２６（ｓ，１Ｈ），８．２８（ｓ，１Ｈ），７．９０（ｓ，１Ｈ），６．９０（ｓ，１Ｈ），６．５７（ｓ，１Ｈ），５．００−４．７９（ｍ，１Ｈ），２．７４（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），２．１９−２．１３（ｍ，１Ｈ），１．８８−１．８０（ｍ，１Ｈ），１．２９−１．１９（ｍ，１Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５３９】
実施例６７：
Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロペン−１−カルボキサミド（化合物６８）
2020512974.tif 000466
【０５４０】
工程１：Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−ニトロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000467
塩化オキサリル（０．２ｍＬ、２．３５ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（４ｍＬ）中、２−ニトロシクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、１．５３ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の懸濁液に２５℃で滴下し、混合物を２５℃で１時間撹拌した。反応混合物は、懸濁液から溶液に変化した。混合物を室温で濃縮し、過剰の塩化オキサリルを除去した。残留物を、ジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解し、ジクロロメタン（８ｍＬ）中、３−（４−エチル−３−ピリジル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（８００ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（７００ｍｇ、６．９３ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で滴下し、０℃で１時間撹拌した。反応混合物をエバポレートし、得られた残留物を、シリカゲルクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝１：１から１：２、石油エーテル／酢酸エチル  １／２にてＲｆ＝０．８）により精製し、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−ニトロ−シクロプロパンカルボキサミド（２４０ｍｇ、収率２５％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝６１９．２。
【０５４１】
工程２：Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−ニトロ−シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000468
酢酸（５ｍＬ）中、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−ニトロ−シクロプロパンカルボキサミド（２３０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）及び鉄（４００ｍｇ、７．１４ｍｍｏｌ）の混合物を、５０℃で１時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却した。酢酸エチルとメタノールの５：１混合物（１５０ｍＬ）を加えた。次いで、混合物を濾過し、濃縮した。残留物に水（２０ｍＬ）を加え、飽和ＮａＨＣＯ３によりｐＨ７−８に調整し、酢酸エチル（５０ｍＬｘ３）で抽出した。酢酸エチル層を混合し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物を、ｐｒｅｐ−ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル  １／２、石油エーテル／酢酸エチル  １／２にてＲｆ＝０．２）を用いて精製し、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−ヒドロキシ−シクロプロパンカルボキサミド（４５ｍｇ、収率２０％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５９０．２。
【０５４２】
工程３：Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロペン−１−カルボキサミド
2020512974.tif 000469
ＴＦＡ（４ｍＬ）中、Ｎ−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−ヒドロキシ−シクロプロパンカルボキサミド（４２ｍｇ、０．０７１ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で１．５時間撹拌し、次いでエバポレートした。残留物をメタノール（１ｍＬ）に懸濁した。ｐＨが９−１０の間になるまで７ＮのＮＨ３−メタノール溶液を加えた。混合物を、フラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８、メタノール／水からギ酸／メタノール／水）を用いて精製し、Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］シクロプロペン−１−カルボキサミドのギ酸塩（１５ｍｇ、収率５６％）を薄茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．３３６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３２．１，方法＝Ａ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．４２（ｓ，１Ｈ），８．５２−８．４８（ｍ，３Ｈ），８．４（ｂｒｓ，１Ｈ），７．５８（ｄｄ，Ｊ＝１．６，５．６Ｈｚ，１Ｈ），７．３９（ｓ，２Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．０１（ｓ，１Ｈ），６．３４（ｄｄ，Ｊ＝１．６，４．４Ｈｚ，１Ｈ），４．７９（ｓ，２Ｈ），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５４３】
実施例６８：
５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（化合物７０）
2020512974.tif 000470
【０５４４】
工程１：５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３イル）−［２，７］ナフィリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000471
無水ジクロロメタン（５ｍＬ）中、５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸の懸濁液（１２６ｍｇ、１ｍｍｏｌ）に、塩化オキサリル（０．４２３ｍＬ、５ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２滴）を加えた。混合物を室温で４．５時間撹拌し、次いで濃縮した。残留物を乾燥クロロホルムで２回共沸混合させ、次いで、真空下で濃縮して粗製酸塩化物を得た。これを乾燥ジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解した。この溶液（０．５ｍｍｏｌ）の半分を、ジクロロメタン（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１２６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に加え、続いてピリジン（０．１ｍＬ、１．２４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で４．５時間撹拌し、次いで水（約５ｍＬ）を加えて相を分離した。水相をジクロロメタン（３ｘ）で抽出した。混合した有機層を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物をシリカゲルクロマトグラフィー（５０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサン）により精製し、表題化合物（４７ｍｇ、収率３１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝６１４，方法＝Ｉ。
【０５４５】
工程２：５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000472
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３イル）−［２，７］ナフィリジン−３−イル］アミド（４７ｍｇ、０．０７７ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で２．５時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２Ｍアンモニア／メタノール溶液中にスラリー化した。すべての物質を溶解するために、メタノールを加えた。この溶液をＩｓｏｌｕｔｅ（登録商標）ＨＭ−Ｎ上に吸収させ、シリカゲルカラムにロードし、０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出し、表題化合物（２７ｍｇ、収率９４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．４７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７４，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １３．２８（ブロード  ｓ，１Ｈ），９．６５（ブロード  ｓ，１Ｈ），９．４３（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．５２（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），８．３５，（ｓ，１Ｈ），７．４９（ブロード  ｓ，２Ｈ），７．３８（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．０４（ｓ，１Ｈ），６．６２（ｓ，１Ｈ），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），２．３１（ｓ，３Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５４６】
実施例６９：
２Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（化合物７１）
2020512974.tif 000473
【０５４７】
工程１：２Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000474
乾燥ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸（２２４ｍｇ、２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、塩化オキサリル（０．８４６ｍＬ、１０ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２滴）を加えた。混合物を室温で４．５時間撹拌し、次いでエバポレートした。残留物を乾燥クロロホルムで２回共沸混合させ、次いで、真空下で乾燥し、粗製酸塩化物を得た。ジクロロメタン（２．５ｍＬ）中、この物質（８０ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）及び３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）の混合物に、ピリジン（０．１ｍＬ、１．４４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で５時間撹拌した。次いで水を加えて相を分離した。水相をジクロロメタンで３回抽出した。混合した有機層を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物をシリカゲル上でクロマトグラフィーにかけ（５０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（６６ｍｇ、収率３８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝３．１０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝６００，方法＝Ｋ。
【０５４８】
工程２：２Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000475
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、２Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（６６ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で３．５時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物をアンモニア／メタノールの２Ｍ溶液でスラリー化した。追加のジクロロメタンとメタノールを加えて、すべての物質を溶解した。この溶液をＩｓｏｌｕｔｅ（登録商標）ＨＭ−Ｎ上にエバポレートし、シリカゲルカラムにロードし、０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出した。得られた生成物を水で粉砕し、固体を濾別し、水で洗浄し、乾燥させ（真空、６０℃）、表題化合物（１７ｍｇ、収率４３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．２８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３６０，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．０５（ブロード，ｓ，１Ｈ），９．５９（ｓ，１Ｈ），８．６５（ｍ，２Ｈ），８．４７，（ｓ，１Ｈ），８．３１（ブロード，ｓ，１Ｈ），７．９４（ｓ，１Ｈ），７．５８（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．２５（ｓ，１Ｈ），６．９６（ｓ，１Ｈ），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），１．１６（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５４９】
実施例７０：
２−メチル−２Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（化合物７２）
2020512974.tif 000476
【０５５０】
工程１：２−メチル−２Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000477
乾燥ジクロロメタン（５ｍＬ）中、２−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸（１２６ｍｇ、１ｍｍｏｌ）の懸濁液に、塩化オキサリル（０．４２３ｍＬ、５ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２滴）を加えた。混合物を室温で４．５時間撹拌し、次いでエバポレートした。残留物を乾燥クロロホルムで２回共沸混合させ、次いで、真空下で乾燥し、粗製酸塩化物を得た。これを乾燥ジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解した。この溶液（０．５ｍｍｏｌ）の半分を、ジクロロメタン（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１２６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に加え、続いてピリジン（０．１ｍＬ、１．２４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で４．５時間撹拌し、次いで水（約５ｍＬ）を加えて相を分離した。水相をジクロロメタン（３ｘ）で抽出した。混合した有機画分を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、５０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出されるシリカゲル上でクロマトグラフィーにかけ、表題化合物（６１ｍｇ、収率４０％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝３．２６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝６１４，方法＝Ｋ。
【０５５１】
工程２：２−メチル−２Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000478
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、２−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３イル）−［２，７］ナフィリジン−３−イル］アミド（６１ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で２．５時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２Ｍのアンモニア／メタノールでスラリー化した。追加のメタノールを加えて、すべての物質を溶解した。この溶液をＩｓｏｌｕｔｅ（登録商標）ＨＭ−Ｎ上にエバポレートし、シリカゲルカラムにロードし、０−７％メタノール／ジクロロメタンで溶出し、表題化合物（３５ｍｇ、収率９４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．４４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７４，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．０６（ｓ，１Ｈ），９．５２（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．５５（ｄ，Ｊ＝５．４Ｈｚ，１Ｈ），８．４２（ｓ，１Ｈ），７．６９（ブロード  ｓ，２Ｈ），７．５５（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，１Ｈ），７．４３（ｄ，Ｊ＝５．４Ｈｚ，１Ｈ），７．３８（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，１Ｈ），７．１０（ｓ，１Ｈ），４．１４（ｓ，３Ｈ），２．８１（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），１．１３（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５５２】
実施例７１：
１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（化合物７３）
2020512974.tif 000479
【０５５３】
工程１：１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸［８−ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000480
乾燥ジクロロメタン（３ｍＬ）中、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１２６ｍｇ、１ｍｍｏｌ）の懸濁液に、塩化オキサリル（０．４３ｍＬ、５ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２滴）を加えた。混合物を室温で１６時間撹拌し、次いでエバポレートした。残留物をトルエンで２回共沸混合させ、粗製酸塩化物を得た。これを乾燥ジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解した。この溶液（０．５ｍｍｏｌ）の半分を、ジクロロメタン（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１００ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液に加え、続いてピリジン（０．１ｍＬ、１．２４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１時間撹拌し、次いでエバポレートした。残留物をジクロロメタンに再溶解し、水で洗浄した。有機相を乾燥させ（ＰＴＦＥカートリッジ）、エバポレートした。粗生成物をシリカゲル上でクロマトグラフィーにかけ（０−１００％酢酸エチル／ジクロロメタンで溶出）、表題化合物（１００ｍｇ、収率８０％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝６１４，方法＝Ｉ。
【０５５４】
工程２：１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000481
ＴＦＡ（３ｍＬ）中、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸［８−ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（９８ｍｇ、０．１５５ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で１時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２Ｍアンモニア／メタノールに取った。次いで、混合物をエバポレートした。残留物を熱いクロロホルム／メタノールに溶解し、溶液をＩｓｏｌｕｔｅ（登録商標）ＨＭ−Ｎ上にエバポレートし、シリカカラムにロードし、０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出し、酢酸エチルから再結晶した表題化合物を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．２１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７４，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．６４（ｓ，１Ｈ），９．４３（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），８．４７（ｓ，１Ｈ），８．３６（ｓ，１Ｈ），８．１８（ｓ，１Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．３３（ブロード，２Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），３．９０（ｓ，３Ｈ），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．３Ｈｚ，２Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．３Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５５５】
実施例７２：
３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（化合物７４）
2020512974.tif 000482
【０５５６】
工程１：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000483
乾燥ＴＨＦ（３ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１２６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、４−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール（５６ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（３．５ｍｇ、０．００７ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（６ｍｇ、０．００７ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージした。リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（トルエン中１Ｍ、０．７７ｍＬ、０．７７ｍｍｏｌ）を加え、混合物を８０℃で１８時間加熱した。さらなる量の４−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール（５６ｍｇ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（７ｍｇ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（１２ｍｇ）を加え、２４時間加熱を続けた。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで３回抽出した。抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、５０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出されるシリカ上でクロマトグラフフィーにかけ、表題化合物（２７ｍｇ、収率１８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．８８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝５８６，方法＝Ｋ。
【０５５７】
工程２：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000484
ＴＦＡ（１．５ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（２７ｍｇ、０．０４６ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、表題化合物（１４ｍｇ、収率８８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．１０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４６，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．２１（ｓ，１Ｈ），８．８４（ｓ，１Ｈ），８．４６（ｓ，１Ｈ＆ｄ，Ｊ＝５．０Ｈｚ，１Ｈ），７．８７（ｓ，１Ｈ），７．４５（ｓ，１Ｈ），７．３２（ｄ，Ｊ＝５．０Ｈｚ，１Ｈ），７．０７（ブロード，２Ｈ），６．７２（ｓ，１Ｈ），６．６２（ｓ，１Ｈ），３．８３（ｓ，３Ｈ），２．７８（ｑ，Ｊ＝７．１Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．１Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５５８】
実施例７３：
３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（化合物７５）
2020512974.tif 000485
【０５５９】
工程１：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000486
乾燥１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１２６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、４−ブロモ−１−１Ｈ−ピラゾール（７４ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（１２ｍｇ、０．０２５ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（２１ｍｇ、０．０２５ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージした。リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（トルエン中１Ｍ、１．０ｍＬ、１．０ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１００℃で１６時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで３回抽出した。抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、シリカ上でクロマトグラフィーにかけ（０−５％メタノール／酢酸エチルで溶出）、表題化合物（６３ｍｇ、収率４４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．７２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝５７２，方法＝Ｋ。
【０５６０】
工程２：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000487
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（６３ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で３時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を、メタノール中２Ｍのアンモニアでスラリー化した。追加のメタノールを加えて、すべての固体を溶解した。溶液をＩｓｏｌｕｔｅ（登録商標）ＨＭ−Ｎ上にエバポレートし、シリカカラムにロードし、０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出し、固体を得て、これを水で粉砕し、濾過し、乾燥させて（真空、５０℃）、表題化合物を得た（２３ｍｇ、収率６３％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．９２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３２，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２．８３（ｖ．ブロード，１Ｈ），９．６６（ブロード，１Ｈ），９．４７（ｓ，１Ｈ），８．６５（ｄ，Ｊ＝５．３Ｈｚ，１Ｈ），８．５８（ｓ，１Ｈ），７．７９（ブロード，２Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝５．３Ｈｚ，１Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），６．７８（ｓ，１Ｈ），２．６８（ｑ，Ｊ＝７．４Ｈｚ，２Ｈ），１．１４（ｔ，Ｊ＝７．４Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５６１】
実施例７４：
３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（化合物７６）
2020512974.tif 000488
【０５６２】
工程１：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000489
乾燥１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１２６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール（８１ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（１２ｍｇ、０．０２５ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（２１ｍｇ、０．０２５ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージした。リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（トルエン中１Ｍ、１．０ｍＬ、１．０ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１００℃で１６時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで３回抽出した。抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、シリカ上でクロマトグラフフィーにかけ（０−５％メタノール／酢酸エチルで溶出）、表題化合物（６０ｍｇ、収率４１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．９４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝５８６，方法＝Ｋ。
【０５６３】
工程２：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000490
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（６０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４．２５時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、表題化合物（２３ｍｇ、収率６７％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．２４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４６，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．３７（ｓ，１Ｈ），９．２２（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｓ，１Ｈ），８．４７（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．５５（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，１Ｈ），７．４９（ｓ，１Ｈ），７．３２（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．０７（ブロード，２Ｈ），６．７４（ｓ，１Ｈ），６．１０（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，１Ｈ），３．８０（ｓ，３Ｈ），２．７９（ｑ，Ｊ＝７．０Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．０Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５６４】
実施例７５：
３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（化合物７７）
2020512974.tif 000491
【０５６５】
工程１：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000492
乾燥ジオキサン（３ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１４０ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール（８２ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（１３ｍｇ、０．０２８ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（２４ｍｇ、０．０２８ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージした。リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（トルエン中１Ｍ、１．１６ｍＬ、１．１６ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１００℃で１６時間加熱した。３−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール（８２ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）及びリチウムビス（トリメチルシリル）アミド（１．１６ｍＬ、１．１６ｍｍｏｌ）のさらなる部分を加え、混合物を１００℃で２２時間加熱した。冷却した混合物を水で希釈し、相を分離した。水相を酢酸エチルで３回抽出した。有機画分を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物をシリカ上でクロマトグラフィーにかけ（０−５％メタノール／酢酸エチルで溶出）、わずかに不純な生成物を得て、これを質量分析ＨＰＬＣ（Ｃ１８カラム、１０−９５％アセトニトリル／水＋０．１％ギ酸）により精製し、表題化合物（４４ｍｇ、収率２８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝５７２，方法＝Ｉ。
【０５６６】
工程２：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000493
ＴＦＡ（０．５ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（４４ｍｇ、０．０７７ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で１時間加熱した。冷却した混合物を、メタノール及びジクロロメタンで希釈し、２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、残留物をジエチルエーテルで粉砕して、表題化合物（２０ｍｇ、収率８０％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．０９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３２，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２．１７（ブロード，１Ｈ），９．４０（ｓ，１Ｈ），９．２３（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｓ，１Ｈ），８．４７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．６１（ブロード，２Ｈ），７．３３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），７．１０（ブロード  ｓ，２Ｈ），６．７４（ｓ，１Ｈ），６．１２（ｄ，Ｊ＝２．１Ｈｚ，１Ｈ），２．７９（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５６７】
実施例７６：
３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１−ピペリジン−４−イル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（化合物７８）
2020512974.tif 000494
【０５６８】
工程１：４−｛４−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピラゾール−１−イル｝ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
2020512974.tif 000495
乾燥１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、４−（４−ブロモピラゾール−１−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（１９５ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（１４ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（２４ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージした。リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（トルエン中１Ｍ、１．１６ｍＬ、１．１６ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１００℃で５．５時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで３回抽出した。抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出されるシリカ上でクロマトグラフフィーにかけ、表題化合物（８９ｍｇ、収率４１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝３．５０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝７５５，方法＝Ｋ。
【０５６９】
工程２：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（１−ピペリジン−４−イル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000496
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、４−｛４−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピラゾール−１−イル｝ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（８９ｍｇ、０．１１８ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、表題化合物（４３ｍｇ、収率８８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．７２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４１５，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．２１（ｓ，１Ｈ），８．８７＆８．８２（２ｘ  ｓ＊，１Ｈ），８．４６（ｍ，２Ｈ），７．９４＆７．９３（２ｘ  ｓ＊，１Ｈ），７．５２＆７．４９（２ｘ  ｓ＊，１Ｈ），７．３２（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．０６（ブロード，２Ｈ），６．７２（ｓ，１Ｈ），６．６４（ｓ，１Ｈ），４．３２＆４．１３（２ｘ  ｍ＊，１Ｈ），３．２３＆３．１０（２ｘ  ｍ＊，２Ｈ），２．８４（ｍ，２Ｈ），２．７９（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），２．０８（ｍ，２Ｈ），１．９７（ｍ，２Ｈ）  １．０９（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，３Ｈ）。＊＝メジャー＆マイナー配座異性体。
【０５７０】
実施例７７：
シクロプロパンスルホン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（化合物７９）
2020512974.tif 000497
【０５７１】
工程１：４−ブロモ−１−シクロプロパンスルホニル−１Ｈ−ピラゾール
2020512974.tif 000498
トリエチルアミン（０．２１ｍＬ、１．５０ｍｍｏｌ）を、乾燥ジクロロメタン（２ｍＬ）中、４−ブロモ−１Ｈ−ピラゾール（２００ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）及びシクロプロパンスルホニルクロリド（０．１５ｍＬ、１．５０ｍｍｏｌ）の混合物に加えた。混合物を室温で１９時間撹拌し、次いでシクロプロパンスルホニルクロリド（０．０７５ｍＬ）及びトリエチルアミン（０．１０５ｍＬ）のさらなる部分を加え、撹拌を６．５時間続けた。水を加えて、相を分離した。水相をジクロロメタンで２回抽出した。有機画分を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートし、粗生成物をシリカゲル上でクロマトグラフィーにかけ（０−２０％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（２２６ｍｇ、収率６６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．７９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５１／２５３，方法＝Ｋ。
【０５７２】
工程２：シクロプロパンスルホン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000499
乾燥ジオキサン（３ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、４−ブロモ−１−シクロプロパンスルホニル−１Ｈ−ピラゾール（１４９ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（１４ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（２４ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージした。リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（トルエン中１Ｍ、１．１６ｍＬ、１．１６ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１００℃で１７．５時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで５回抽出した。抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物をシリカゲル上でクロマトグラフィーにかけ（５０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（４５ｍｇ、収率２５％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．７５，［Ｍ＋Ｈ］＋＝５７２，方法＝Ｋ。
【０５７３】
工程３：シクロプロパンスルホン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000500
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、シクロプロパンスルホン酸［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（４５ｍｇ、０．０７４ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物をメタノール中の２Ｍアンモニアでスラリー化し、次いでメタノール及びジクロロメタンを加えてすべての固体を溶解した。溶液をＩｓｏｌｕｔｅ（登録商標）ＨＭ−Ｎ上にエバポレートし、シリカカラムにロードし、０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出し、表題化合物（２６ｍｇ、収率９５％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．２３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７０，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．８４（ブロード  ｓ，１Ｈ），９．３８（ｓ，１Ｈ），８．５２（ｓ，１Ｈ＆ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．５８（ブロード，２Ｈ），７．３８（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．２３（ｓ，１Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），３．０８（ｍ，１Ｈ），２．７８（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），１．１０（ｍ，５Ｈ），１．０３（ｍ，２Ｈ）。
【０５７４】
実施例７８：
３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（６−メチルピリミジン−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（化合物８０）
2020512974.tif 000501
【０５７５】
工程１：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（６−メチルピリミジン−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000502
乾燥１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、４−クロロ−６−メチルピリミジン（５８ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（１３ｍｇ、０．０１５ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（１８９ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージし、１２０℃で１８時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで５回抽出した。有機抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、質量分析ＨＰＬＣ（Ｃ１８カラム、１０−９５％アセトニトリル／水＋０．１％アンモニア）により精製し、表題化合物（４０ｍｇ、収率２３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．６４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝５９８，方法＝Ｋ。
【０５７６】
工程２：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ６−（６−メチルピリミジン−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000503
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−（６−メチルピリミジン−４−イル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（４０ｍｇ、０．０６７ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４．５時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、表題化合物（２５ｍｇ、収率１００％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．８６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５８，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．３３（ｓ，１Ｈ），９．３９（ｓ，１Ｈ），８．６５（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｓ，１Ｈ），８．４９（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），８．１９（ｓ，１Ｈ），７．３５（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．３１（ブロード，２Ｈ），７．２８（ｓ，１Ｈ），６．９２（ｓ，１Ｈ），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），２．３６（ｓ，３Ｈ），１．１０（ｔ，３Ｈ）。
【０５７７】
実施例７９：
２−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］−Ｎ−エチル−Ｎ−メチルイソニコチンアミド（化合物８１）
2020512974.tif 000504
【０５７８】
工程１：２−クロロ−Ｎ−エチル−Ｎ−メチルイソニコチンアミド
2020512974.tif 000505
ＤＭＦ（１５ｍＬ）中、２−クロロイソニコチン酸（０．２９ｇ、１．８５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｏ−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（１．０６ｇ、２．７８ｍｍｏｌ）、Ｎ−エチルメチルアミン（０．２４ｍＬ、２．７８ｍｍｏｌ）、及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（１，２５ｍＬ、７．４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１８時間撹拌し、次いで水で希釈し、酢酸エチルで４回抽出した。抽出物を水及びブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、０−５０％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出されるシリカ上でクロマトグラフフィーにかけ、表題化合物（２７３ｍｇ、収率７５％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．９９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝１９９，方法＝Ｋ。
【０５７９】
工程２：２−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］−Ｎ−エチル−Ｎ−メチルイソニコチンアミド
2020512974.tif 000506
乾燥ジオキサン（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、２−クロロ−Ｎ−エチル−Ｎ−メチルイソニコチンアミド（１１５ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（１３ｍｇ、０．０１５ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（１８９ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージし、１２０℃で１８時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで３回抽出した。有機抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、シリカ上でクロマトグラフフィーにかけ（５０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（８５ｍｇ、収率４４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．６７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝６６８，方法＝Ｋ。
【０５８０】
工程３：２−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］−Ｎ−エチル−Ｎ−メチルイソニコチンアミド
2020512974.tif 000507
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、２−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］−Ｎ−エチル−Ｎ−メチルイソニコチンアミド（８５ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、残留物をシリカ上でクロマトグラフィーにかけ（０−７％メタノール／ジクロロメタンで溶出）、表題化合物（４６ｍｇ、収率８３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．３０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４２８，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６，８０℃）  δ  ９．７３（ブロード  ｓ，１Ｈ），９．３２（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｓ，１Ｈ），８．４６（ｄ，Ｊ＝５．５Ｈｚ，１Ｈ），８．３１（ｄ，Ｊ＝５．０Ｈｚ，１Ｈ），８．０７（ｓ，１Ｈ），７．４３（ｓ，１Ｈ），７．２９（ｄ，Ｊ＝５．５Ｈｚ，１Ｈ），６．９１（ブロード，２Ｈ），６．８４（ｓ，１Ｈ），６．８２（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），３．３４（ブロード，２Ｈ），２．９３（ｓ，３Ｈ），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），１．１２（ｍ，６Ｈ）。
【０５８１】
実施例８０：
（±）−１−｛２−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］−ピリジン−４−イル｝プロパン−１−オール（化合物８２）
2020512974.tif 000508
【０５８２】
工程１：（±）−１−（２−クロロピリジン−４−イル）プロパン−１−オール
2020512974.tif 000509
無水ＴＨＦ（１６ｍＬ）中、２−クロロピリジン−４−カルバルデヒド（０．７１ｇ、５．０６ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化ランタン（ＩＩＩ）ビス（塩化リチウム）錯体（ＴＨＦ中０．６Ｍ、１６．７ｍＬ、１０．０３ｍｍｏｌ）の溶液を加え、混合物を室温で０．７５時間撹拌し、次いで０℃に冷却した。エチルマグネシウムブロミド（ジエチルエーテル中３Ｍ、３．３４ｍＬ、１０．０３ｍｍｏｌ）を５−１０分にわたって滴下した。混合物を０℃で８０分間撹拌し、次いで塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、水で希釈し、酢酸エチル（３ｘ）で抽出した。有機抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物をシリカゲル上でクロマトグラフィーにかけ（０−５０％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（４２３ｍｇ、収率４９％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．１４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝１７２，方法＝Ｋ。さらなる溶出により、（２−クロロピリジン−４−イル）メタノール（１９１ｍｇ、収率２６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝１４４，方法＝Ｋ。
【０５８３】
工程２：（±）−１−｛２−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピリジン−４−イル｝プロパン−１−オール
2020512974.tif 000510
乾燥ジオキサン（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、（±）−１−（２−クロロピリジン−４−イル）プロパン−１−オール（１００ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（１３ｍｇ、０．０１５ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（１８９ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージし、１２０℃で１６時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチル（５ｘ）で抽出した。有機抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、質量分析ＨＰＬＣ（Ｃ１８カラム、１０−９５％アセトニトリル／水＋０．１％ギ酸）により精製し、表題化合物（６８ｍｇ、収率３６％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．４７，［Ｍ＋Ｈ］＋＝６４１，方法＝Ｋ。
【０５８４】
工程３：（±）−１−｛２−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］−ピリジン−４−イル｝プロパン−１−オール
2020512974.tif 000511
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、（±）−１−｛２−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピリジン−４−イル｝プロパン−１−オール（６８ｍｇ、０．１０６ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４．５時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、残留物をシリカ上でクロマトグラフィーにかけ（０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出）、表題化合物（２６ｍｇ、収率６１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．０４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４０１，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．９４（ブロード  ｓ，１Ｈ），９．３５（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），８．２５（ｓ，１Ｈ），８．２０（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．３５（ブロード  ｍ，４Ｈ），６．８７（ブロード  ｍ，２Ｈ），５．３３（ｄ，Ｊ＝４．２Ｈｚ，１Ｈ），４．４３（ｍ，１Ｈ），２．７９（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），１．６１（ｍ，２Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，３Ｈ），０．８７（ｔ，Ｊ＝７．３Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５８５】
実施例８１：
｛６−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピリジン−２−イル｝メタノール（化合物８３）
2020512974.tif 000512
【０５８６】
工程１：｛６−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピリジン−２−イル｝メタノール
2020512974.tif 000513
乾燥ジオキサン（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、（６−クロロピリジン−２−イル）メタノール（８３ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（１３ｍｇ、０．０１５ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（１８９ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージし、１２０℃で１６時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチルで４回抽出した。有機抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、シリカ上でクロマトグラフフィーにかけ（５０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（５６ｍｇ、収率３２％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．３６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝６１３，方法＝Ｋ。
【０５８７】
工程２：｛６−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピリジン−２−イル｝メタノール
2020512974.tif 000514
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、｛６−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピリジン−２−イル｝メタノール（５６ｍｇ、０．０９２ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、残留物をシリカ上でクロマトグラフィーにかけ（０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出）、表題化合物（２５ｍｇ、収率７３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．８１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７３，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．８６（ｓ，１Ｈ），９．３１（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），８．２７（ｓ，１Ｈ），７．６６（ｔ，Ｊ＝７．７Ｈｚ，１Ｈ），７．３４（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．２５（ｄ，Ｊ＝７．７Ｈｚ，１Ｈ），７．１６（ブロード，２Ｈ），６．９７（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ）），６．８６（ｓ，１Ｈ），５．３４（ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，１Ｈ），４．５５（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，２Ｈ），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５８８】
実施例８２：
１−ピペリジン−４−イル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド（化合物８４）
2020512974.tif 000515
【０５８９】
工程１：４−（４−エトキシカルボニルピラゾール−１−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
2020512974.tif 000516
乾燥ＤＭＦ（５ｍＬ）中、エチル１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシレート（０．２０ｇ、１．４０ｍｍｏｌ）及び４−メタンスルホニルオキシピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（０．３６ｇ、１．３０ｍｍｏｌ）の混合物を０℃に冷却した。水素化ナトリウム（鉱油中６０％、７８ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）を加え、混合物を０℃で０．５時間撹拌し、次いで５０℃で１６時間加熱した。冷却した混合物をジエチルエーテルで希釈し、相を分離した。水相を再びエーテルで抽出した。混合した有機画分を水（４ｘ）及びブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、シリカ上でクロマトグラフフィーにかけ（０−４０％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（０．１８３ｇ、収率４４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝３．２７，［Ｍ＋Ｈ］＋−Ｃ４Ｈ８−エタノール＝２２２，方法＝Ｋ。
【０５９０】
工程２：４−（４−カルボキシピラゾール−１−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
2020512974.tif 000517
メタノール（２ｍＬ）及び水（０．５ｍＬ）中、４−（４−エトキシカルボニルピラゾール−１−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（０．１８３ｇ、０．５７ｍｍｏｌ）及び水酸化カリウム（０．１２７ｇ、２．２７ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１６時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、残留物を５％硫酸水素カリウム水溶液で処理して酸性化し、次いで酢酸エチル（５Ｘ）で抽出した。抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートし、表題化合物（０．１５８ｇ、収率９４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．５８，［Ｍ＋Ｈ］＋−Ｃ４Ｈ８＝２４０，［Ｍ−Ｈ］−＝２９４，方法＝Ｋ。
【０５９１】
工程３：４−｛４−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルカルバモイル］ピラゾール−１−イル｝ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
2020512974.tif 000518
乾燥ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、４−（４−カルボキシピラゾール−１−イル）ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（１５８ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化オキサリル（０．０９１ｍＬ、１．０７ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（２滴）を加えた。混合物を室温で３時間撹拌した。塩化オキサリル（０．０９ｍＬ）のさらなる部分を加え、２時間撹拌を続けた。次いで、混合物をエバポレートした。残留物を乾燥クロロホルムで２回共沸混合させ、次いで、真空下で乾燥し、粗製酸塩化物を得た。乾燥ジクロロメタン（２．５ｍＬ）中、この物質（０．５４ｍｍｏｌ粗製）、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）及びピリジン（０．１２ｍＬ、１．４４ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で２２時間撹拌し、次いで水を加えて相を分離した。水相をジクロロメタン（４ｘ）で抽出した。混合した有機画分をメタノールで処理し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、質量分析ＨＰＬＣ（Ｃ１８カラム、１０−９５％アセトニトリル／水＋０．１％ギ酸）により精製し、表題化合物（３４ｍｇ、収率８％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝３．６９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝７８３，方法＝Ｋ。
【０５９２】
工程４：１−ピペリジン−４−イル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イル］アミド
2020512974.tif 000519
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、４−｛４−［８−［ビス−（４−メトキシベンジル）アミノ］−６−（４−エチルピリジン−３−イル）［２，７］ナフチリジン−３−イルカルバモイル］ピラゾール−１−イル｝ピペリジン−１−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（３４ｍｇ、０．０４３ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、残留物をジクロロメタンで粉砕し、真空下で乾燥させ、表題化合物（１２ｍｇ、収率６３％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．８１，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４４３，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．２８（ブロード  ｓ，１Ｈ），９．４０（ｓ，１Ｈ），８．５５（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｓ，１Ｈ），８．４７（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），８．３２（ｓ，１Ｈ），８．１１（ｓ，１Ｈ），７．３０（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．０４（ブロード，２Ｈ），６．９５（ｓ，１Ｈ），４．２５（ｍ，１Ｈ），３．０７（ｍ，２Ｈ，水によりマスクされる），２．８０（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），２．６４（ｍ，２Ｈ），２．０２（ｍ，２Ｈ），１．８０（ｍ，２Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５９３】
実施例８３：
２−｛４−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピラゾール−１−イル｝エタノール（化合物８５）
2020512974.tif 000520
【０５９４】
工程１：４−ブロモ−１−［２−（テトラヒドロピラン−２−イルオキシ）エチル］−１Ｈ−ピラゾール
2020512974.tif 000521
０℃の乾燥ＤＭＦ（２０ｍＬ）中、４−ブロモ−１Ｈ−ピラゾール（０．８０ｇ、５．４４ｍｍｏｌ）の溶液に、水素化ナトリウム（鉱油中６０％、０．６５ｇ、１６．３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を０℃で０．５時間撹拌し、次いで２−（２−ブロモエトキシ）テトラヒドロピラン（１．７１ｇ、８．１６ｍｍｏｌ）を滴下した。混合物を０℃でさらに１時間撹拌し、次いで室温に一晩温めた。水を慎重に加え、続いて酢酸エチル及びさらなる水を加えた。相を分離し、水相を酢酸エチル（２ｘ）で抽出した。混合した有機画分をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。残留物を、シリカ上でクロマトグラフフィーにかけ（０−５０％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（１．４０ｇ、収率９４％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝２．９６，［Ｍ＋Ｈ−ＴＨＰ］＋＝１９１／１９３，方法＝Ｋ。
【０５９５】
工程２：３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−｛１−［２−（テトラヒドロピラン−２−イルオキシ）エチル］−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000522
乾燥１，４−ジオキサン（３ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（１６０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、４−ブロモ−１−［２−（テトラヒドロピラン−２−イルオキシ）エチル］−１Ｈ−ピラゾール（１７６ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノ）−２’，４’，６’−トリイソプロピル−３，６−ジメトキシビフェニル（１５ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及びｔ−ＢｕＢｒｅｔｔＰｈｏｓ  Ｐａｌｌａｄａｃｙｃｌｅ  Ｇｅｎ．３（２７ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴンでパージした。リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（トルエン中１Ｍ、１．３２ｍＬ、１．３２ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１００℃で１６時間加熱した。冷却混合物を水で希釈し、酢酸エチル（５ｘ）で抽出した。抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、エバポレートした。粗生成物を、シリカ上でクロマトグラフフィーにかけ（０−１００％酢酸エチル／シクロヘキサンで溶出）、表題化合物（７０ｍｇ、収率３１％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝３．１４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝７００，方法＝Ｋ。
【０５９６】
工程３：２−｛４−［８−アミノ−６−（４−エチルピリジン−３−イル）−［２，７］ナフチリジン−３−イルアミノ］ピラゾール−１−イル｝エタノール
2020512974.tif 000523
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、３−（４−エチルピリジン−３−イル）−Ｎ１，Ｎ１−ビス−（４−メトキシベンジル）−Ｎ６−｛１−［２−（テトラヒドロピラン−２−イルオキシ）エチル］−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−［２，７］ナフチリジン−１，６−ジアミン（７０ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）の溶液を、８０℃で４時間加熱し、次いでエバポレートした。残留物を２ｇ  ＳＣＸ−２カートリッジにロードし、メタノールで溶出し、次いでメタノール中の２Ｍアンモニアで溶出した。アンモニア画分をエバポレートし、残留物をシリカ上でクロマトグラフィーにかけ（０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出）、表題化合物（２２ｍｇ、収率５９％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．９３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７６，方法＝Ｊ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．２１（ｓ，１Ｈ），８．８４（ｓ，１Ｈ），８．４６（ｓ，１Ｈ＆ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．９１（ｓ，１Ｈ），７．４９（ｓ，１Ｈ），７．３２（ｄ，Ｊ＝５．１Ｈｚ，１Ｈ），７．０４（ブロード，２Ｈ），６．７１（ｓ，１Ｈ），６．６３（ｓ，１Ｈ），４．８９（ｔ，Ｊ＝５．５Ｈｚ，１Ｈ），４．１２（ｔ，Ｊ＝５．８Ｈｚ，２Ｈ），３．７４（ｑ，Ｊ＝５．８Ｈｚ，２Ｈ），２．７８（ｑ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），１．０９（ｔ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，３Ｈ）。
【０５９７】
実施例８４：
（±）−３−（４−メチル−３−ピリジル）−Ｎ６−ピロリジン−３−イル−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（化合物１２０）
2020512974.tif 000524
【０５９８】
工程１：ｔｅｒｔ−ブチル  ３−ヒドロキシピロリジン−１−カルボキシレート
2020512974.tif 000525
ＮａＢＨ４（０．３ｇ、７．９ｍｍｏｌ）を、メチルアルコール（１５ｍＬ）中、Ｎ−Ｂｏｃ−３−ピロリジノン（１．２ｇ、６．４８ｍｍｏｌ）の溶液に少しずつ加えた。得られた混合物を２５℃で１時間撹拌した。反応混合物にＨ２Ｏ（３ｍＬ）を加え、混合物を濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：１からＥＡ）を用いて精製し、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−ヒドロキシピロリジン−１−カルボキシレート（１．１ｇ、収率９１％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋２３］＋＝２１０．１。
【０５９９】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート
2020512974.tif 000526
ＤＩＡＤ（５５０ｍｇ、２．７２ｍｍｏｌ）に、テトラヒドロフラン（１５ｍＬ）中、ｔｅｒｔ−ブチル  Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）カルバメート（３００ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−ヒドロキシピロリジン−１−カルボキシレート（４００ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）、及びＰＰｈ３（５５０ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を、アルゴン下で５０℃で１８時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物をシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し（ＰＥ：ＥＡ＝４：１）、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート（粗製、６００ｍｇ、一部のＤＩＡＤ＋２と混合）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ−Ｂｏｃ］＋＝３８３．１。
【０６００】
工程３：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート
2020512974.tif 000527
水酸化アンモニウム（１０ｍＬ）、１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート（６００ｍｇ、粗製）の混合物を、シールド管内で９０℃で３時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、エバポレートした。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：２から１：３）を用いて精製し、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート（３１０ｍｇ、２工程に対して収率７０％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４６４．２。
【０６０１】
工程４：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート
2020512974.tif 000528
１，４−ジオキサン（１６ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート（３１０ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１７０ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（７０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ（７０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（３１０ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈し、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡからＥＡ：ＭｅＯＨ＝２０：１）を用いて精製し、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート（２５０ｍｇ、収率７２％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝５２１．３。
【０６０２】
工程５：（±）−３−（４−メチル−３−ピリジル）−Ｎ６−ピロリジン−３−イル−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン
2020512974.tif 000529
２，２，２−トリフルオロ酢酸（４ｍＬ）、ジクロロメタン（１２ｍＬ）中、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル  ３−［［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ］ピロリジン−１−カルボキシレート（２５０ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１時間撹拌した。反応混合物をエバポレートした。残留物をＭｅＯＨ（２ｍＬ）に溶解し、７ＮのＮＨ３／ＭｅＯＨを加えることによりｐＨを９−１０に調整した。混合物をフラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８、ＨＣＯＯＨ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ）により精製し、（±）−３−（４−メチル−３−ピリジル）−Ｎ６−ピロリジン−３−イル−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミンのビスホルメート塩（１４０ｍｇ、収率７１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．３４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３２１．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）：δ  ９．２０（ｓ，１Ｈ），８．５２（ｓ，１Ｈ），８．４７（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．４１（ｂｒｓ，２Ｈ），７．４２（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．７８（ｓ，１Ｈ），６．６５（ｓ，１Ｈ），４．６９−４．６６（ｍ，１Ｈ），３．６６−３．５４（ｍ，２Ｈ），３．４８−３．３７（ｍ，２Ｈ），２．４８−２．４１（ｍ，１Ｈ），２．４４（ｓ，３Ｈ），２．２０−２．１５（ｍ，１Ｈ）。
【０６０３】
実施例８５：
（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物１２１）
2020512974.tif 000530
【０６０４】
工程１：３−ヨード−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール
2020512974.tif 000531
テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）中、３−ヨード−１Ｈ−ピラゾール（５ｇ、２５．７８ｍｍｏｌ）、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（１０ｇ、１１８．８８ｍｍｏｌ）、ｐ−ＴｓＯＨ（９００ｍｇ、５．２３ｍｍｏｌ）の混合物を、一晩還流した。反応混合物を室温に冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２０：１から１０：１）を用いて精製し、３−ヨード−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール（７ｇ、収率９８％）を淡黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｎａ］＋＝３００．９。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  ７．４５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．４６（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），５．３９−５．３６（ｍ，１Ｈ），４．０８−４．０４（ｍ，１Ｈ），３．７２−３．６６（ｍ，１Ｈ），２．１０−２．０１（ｍ，２Ｈ），１．７３−１．５４（ｍ，４Ｈ）。
【０６０５】
工程２：メチル（Ｅ）−３−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）プロパ−２−エノエート
2020512974.tif 000532
アセトニトリル（８０ｍＬ）中、３−ヨード−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール（６．６ｇ、２３．７３ｍｍｏｌ）、アクリル酸メチル（７．５ｍＬ、８３．２９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（６６０ｍｇ、２．９５ｍｍｏｌ）、トリス−（ｏ−トリル）ホスフィン（２ｇ、６．５８ｍｍｏｌ）、ＴＥＡ（７ｇ、６９．３１ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１１０℃で２時間激しく還流した。反応混合物を室温に冷却し、エバポレートした。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝８：１から６：１から４：１）を用いて精製し、メチル（Ｅ）−３−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）プロパ−２−エノエート（４．６ｇ、収率８２％）を茶色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２３７．１。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）  δ  ７．７１（ｄ，Ｊ＝１６．０Ｈｚ，１Ｈ），７．６１（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．５５（ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ，１Ｈ），６．４４（ｄ，Ｊ＝１６．０Ｈｚ，１Ｈ），５．４２−５．３８（ｍ，１Ｈ），４．１０−４．０７（ｍ，１Ｈ），３．７６−３．６９（ｍ，１Ｈ），２．１５−２．０４（ｍ，２Ｈ），１．７４−１．６２（ｍ，４Ｈ）。
【０６０６】
工程３：（±）−メチル  トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000533
ｔ−ＢｕＯＫ（３．８７ｇ、３４．５５ｍｍｏｌ）を、ジメチルスルホキシド（５０ｍＬ）中、トリメチルスルホキソニウムヨージド（７．７４ｇ、３５．１７ｍｍｏｌ）の溶液に２５℃で少しずつ加えた。混合物を２５℃で０．５時間撹拌した。次いで、ジメチルスルホキシド（１０ｍＬ）中、メチル（Ｅ）−３−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）プロパ−２−エノエート（３．８７ｇ、１６．３８ｍｍｏｌ）の溶液を、２５℃で反応混合物に滴下した。混合物を２５℃で２時間撹拌した。反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ（１５０ｍＬ）で中和し、ＥＡ（５０ｍＬｘ３）で抽出した。合わせたＥＡ層を混合し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝４：１）を用いて精製し、メチル  トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキシレート（１．１ｇ、収率２７％）を淡黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５１．１。
【０６０７】
工程４：（±）−トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボン酸
2020512974.tif 000534
テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）及び水（２０ｍＬ）中、メチル（±）−トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキシレート（１．０７ｇ、４．２８ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ  Ｈ２Ｏ（１．０７ｇ、２５．４８ｍｍｏｌ）の混合物を、２０℃で３時間撹拌した。反応混合物をエバポレートし、有機溶媒を除去した。残留水層を濃ＨＣｌでｐＨ＝４に酸性化し、ＥＡ（５０ｍＬｘ３）で抽出した。合わせたＥＡ層を混合し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートして、（±）−トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボン酸（１ｇ、収率９９％）を淡黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｎａ］＋＝２５９．１。
【０６０８】
工程５：（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000535
ＰＯＣｌ３（５００ｍｇ、３．２７ｍｍｏｌ）を、ジクロロメタン（４０ｍＬ）中、（±）−トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボン酸（３５０ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（２５０ｍｇ、１ｍｍｏｌ）及びピリジン（２ｍＬ、２４．７３ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃で滴下した。混合物を２０℃で１時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（１５ｍＬ）で希釈した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ：ＤＣＭ＝４：２：１から２：２：１）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３４０ｍｇ、収率７９％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｎａ］＋＝４５４．０。
【０６０９】
工程６：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000536
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３４０ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）及び水酸化アンモニウム（１０ｍＬ）の混合物を、シールド管内で９０℃で３．５時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、エバポレートし、粗（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３２０ｍｇ、収率９９％）を、淡黄色の固体として得た。粗生成物を次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４１３．１。
【０６１０】
工程７：（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000537
１，４−ジオキサン（１６ｍＬ）、水（４ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３２０ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２００ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（５０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ（６０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（３５０ｍｇ、２．５４ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、ＥＡ（５０ｍＬ）で希釈した。混合物をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡからＥＡ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３４０ｍｇ、収率９３％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝４７０．２。
【０６１１】
工程８：（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000538
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３４０ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）及び２，２，２−トリフルオロ酢酸（２ｍＬ）の混合物を、２０℃で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。残留物をＭｅＯＨ（３ｍＬ）に再溶解した。７ＮのＮＨ３／ＭｅＯＨ溶液を、ｐＨ＝９−１０になるまで加えた。混合物をフラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８、ＮＨ４ＨＣＯ３／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパンカルボキサミド（１１０ｍｇ、収率３９％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５４，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８６．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）：δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３４（ｓ，１Ｈ），７．５４（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），６．１６（ｄ，Ｊ＝１．６Ｈｚ，１Ｈ），２．６２−２．５７（ｍ，１Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．３１−２．２７（ｍ，１Ｈ），１．６７−１．６２（ｍ，１Ｈ），１．４６−１．４１（ｍ，１Ｈ）。
【０６１２】
実施例８６：
（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物１２２）
2020512974.tif 000539
【０６１３】
工程１：４−ヨード−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール
2020512974.tif 000540
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、４−ヨードピラゾール（５．０ｇ、２５．８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、ＴｓＯＨ  Ｈ２Ｏ（０．５ｇ、２．９ｍｍｏｌ）及び３，４−ジヒドロ−２ｈ−ピラン（４．５ｇ、５３．５ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残留物を、酢酸エチル／石油エーテル（１：３）で溶出するシリカゲルカラムにより精製し、所望の生成物４−ヨード−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール（７ｇ、収率９３％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ−８４＋Ｈ］＋＝１９５．１。
【０６１４】
工程２：メチル（Ｅ）−３−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）プロパ−２−エノエート
2020512974.tif 000541
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中、４−ヨード−１−テトラヒドロピラン−２−イル−ピラゾール（６．７ｇ、２４．１ｍｍｏｌ）、メチルアクリレート（７．０ｇ、８１．３ｍｍｏｌ）、ＴＥＡ（４ｍＬ、２８．８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（５５０ｍｇ、２．５ｍｍｏｌ）及び亜リン酸トリメチル（６００ｍｇ、４．８ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｎ２下で１１０℃で３時間撹拌した。反応物を濾過し、濃縮した。反応混合物をＨ２Ｏ（１５ｍＬ）及びＥｔＯＡｃ（１００ｍｌ）で希釈した。次いで、有機層を水及びブライン溶液で洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ４）、濃縮した。次いで、粗生成物を、イソヘキサン中の５０％ＥｔＯＡｃで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製し、メチル（Ｅ）−３−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）プロパ−２−エノエート（４ｇ、収率７０％）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋２３］＋＝２５９．１。
【０６１５】
工程３：（±）−トランス−メチル  ２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000542
ジメチルスルホキシド（２５ｍＬ）中、トリメチルオキソスルホニウムヨージド（２．７ｇ、１２．３ｍｍｏｌ）、ＮａＨ（５００ｍｇ、１２．５ｍｍｏｌ、油中６０％）の混合物を、Ｎ２下、室温で０．５時間撹拌した。ジメチルスルホキシド（５０ｍｌ）中のメチル（Ｅ）−３−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）プロパ−２−エノエート（２．５ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を、出発オレフィンの完全な消失下、Ｎ２下で撹拌した。飽和塩化アンモニウム水溶液と水を加え、生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を水及びブラインで洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン−酢酸エチル１００：０−６０：４０）により精製し、メチル  ２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（７５０ｍｇ、収率２５．５％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋２３］＋＝２７３．１。
【０６１６】
工程４：（±）−トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸
2020512974.tif 000543
テトラヒドロフラン（２７ｍＬ）及び水（９ｍＬ）中、メチル  ２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキシレート（３００ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で水酸化リチウム一水和物（３００ｍｇ、７．２ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を８時間撹拌した。得られた反応混合物を濃縮乾固し、水（１０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３ｘ８０ｍＬ）で洗浄した。水相を、濃ＨＣｌ水溶液でｐＨ＝４に酸性化し、ＤＣＭ（３ｘ２０ｍＬ）で抽出した。ＤＣＭ抽出物を混合し、減圧下で乾燥させ、表題化合物（２７０ｍｇ、収率９５％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２３７．２。
【０６１７】
工程５：（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000544
ピリジン（１０ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（２７０ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）及び（±）−トランス−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボン酸（２７０ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（２７０ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。得られた混合物を０℃で１時間撹拌した。次いで、反応物を、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液でクエンチし、ＥＡ（２０ｍＬｘ２）で抽出した。混合したＥＡ抽出物を真空中で濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝３：１−１：３）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、収率６１％）を無色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝４３２．１。
【０６１８】
工程６：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000545
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．６９ｍｍｏｌ）及びＮＨ４ＯＨ（８ｍＬ、０．６９ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で９０℃で４時間加熱した。反応物を濃縮乾固させた。粗物質を、さらに精製せずに直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝４１３．１。
【０６１９】
工程７：（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000546
１，４−ジオキサン（８ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド（２４０ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１６０ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（８０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）及びＮａ２ＣＯ３（２００ｍｇ、１．８９ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で１時間加熱した。粗（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、収率８８％）を、さらに精製せずに、次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝４７０．２。
【０６２０】
工程８：（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000547
ジクロロメタン（２０ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１−テトラヒドロピラン−２−イルピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド（３００ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（１０ｍＬ、１３４．６ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１時間撹拌した。混合物をＭｅＯＨ中のＮＨ３により中和し、濃縮した。残留物をｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（１Ｈ−ピラゾール−４−イル）シクロプロパンカルボキサミド（６８ｍｇ、収率２８％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．２４０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８６．１，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２．６２（ｓ，１Ｈ），１０．９４（ｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．５７（ｓ，１Ｈ），８．４４（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．２６（ｓ，１Ｈ），７．６２（ｓ，１Ｈ），７．３７（ｓ，１Ｈ），７．３２−７．３１（ｍ，３Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ），２．２７−２．１９（ｍ，２Ｈ），１．５０−１．３６（ｍ，１Ｈ），１．２７−１．１１（ｍ，１Ｈ）。
【０６２１】
実施例８７：
エキソ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（２−メトキシエチル）−３−アザビシクロ［３．１．０］ヘキサン−６−カルボキサミド（化合物１２４）
2020512974.tif 000548
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中、エキソ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−アザビシクロ［３．１．０］ヘキサン−６−カルボキサミド（１００ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）の混合物に、２−ブロモエチルメチルエーテル（５０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１０７ｍｇ、０．８３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で３日間撹拌した。混合物をｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、エキソ−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−（２−メトキシエチル）−３−アザビシクロ［３．１．０］ヘキサン−６−カルボキサミド（３９ｍｇ、収率３４％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．７７５，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４１９．２，方法＝Ｉ−１；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２８（ｓ，１Ｈ），８．５３（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．２７（ｓ，１Ｈ），７．３９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９６（ｓ，１Ｈ），３．５１（ｔ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，２Ｈ），３．３７（ｓ，３Ｈ），３．２０−３．１８（ｍ，２Ｈ），２．７０（ｔ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，２Ｈ），２．５６−２．６３（ｍ，２Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．２４−２．２２（ｍ，１Ｈ），２．０５（ｓ，２Ｈ）。
【０６２２】
実施例８８：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（化合物１２５）
2020512974.tif 000549
【０６２３】
工程１：（±）−トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート
2020512974.tif 000550
ＤＣＭ（５ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（２７０ｍｇ、１．２６ｍｍｏｌ）、５−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−２−カルボン酸（３６５ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）及びピリジン（１．０ｍＬ、１２．６１ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃でＰＯＣｌ３（２１２ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）を加えた。添加が完了した後、反応溶液を室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、ＰＥ中２０％のＥＡで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製し、（±）−トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（２９０ｍｇ、収率５２％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ−５６］＋＝３８１．１。
【０６２４】
工程２：（±）−トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート
2020512974.tif 000551
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中、（±）−トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（２９０ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）及びＮＨ４ＯＨ（２ｍＬ）の混合物を、シールド管内で８０℃で３時間加熱した。混合物を濃縮し、粗生成物を水及びＰＥで洗浄し、トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（２１３ｍｇ、収率７７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝４１８．２。
【０６２５】
工程３：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド
2020512974.tif 000552
シールド管に、（±）−トランス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（３４０ｍｇ）、Ｋ２ＣＯ３（３当量）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（０．２当量）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１．３当量）、１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）を加えた。混合物をＮ２で２分間バブリングし、約１１０℃で約３時間撹拌した。反応物を濃縮し、得られた残留物にＤＣＭ（３ｍＬ）及びＴＦＡ（０．５ｍＬ）を加えた。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（４７ｍｇ、収率３７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．３９０，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７５．２，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．５３（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．３３（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），３．２９−３．２０（ｍ，４Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．２５−２．２２（ｍ，１Ｈ），２．１１−２．０４（ｍ，１Ｈ），２．００−１．１．９４（ｍ，１Ｈ），１．４５−１．４３（ｍ，１Ｈ），１．３４−１．３１（ｍ，１Ｈ）。
【０６２６】
実施例８９：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（化合物１２６）
2020512974.tif 000553
【０６２７】
工程１：（±）−シス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート
2020512974.tif 000554
ＤＣＭ（５ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（２７０ｍｇ、１．２６ｍｍｏｌ）、５−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−２−カルボン酸（３６５ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）及びピリジン（１．０ｍＬ、１２．６１ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃でＰＯＣｌ３（２１２ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）を加えた。反応溶液を室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、ＰＥ中２０％のＥＡで溶出するフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製し、（±）−シス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（２１０ｍｇ、収率３８％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ−５６］＋＝３８１．１。
【０６２８】
工程２：（±）−シス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート
2020512974.tif 000555
１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中、（±）−シス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（２１０ｍｇ、０．４８  ｍ（±）−ｍｏｌ）及びＮＨ４ＯＨ（２ｍＬ）の混合物を、シールド管内で３時間８０℃に加熱した。混合物を濃縮し、粗生成物を水及びＰＥで洗浄し、（±）−シス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（１５５ｍｇ、収率７７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝４１８．２。
【０６２９】
工程３：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド
2020512974.tif 000556
シールド管に、（±）−シス−ｔｅｒｔ−ブチル  １−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−５−カルボキシレート（３４０ｍｇ）、Ｋ２ＣＯ３（３当量）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（０．２当量）、及び４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１．３当量）、１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）を加えた。混合物をＮ２で２分間バブリングし、約１１０℃で約３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物にＤＣＭ（３ｍＬ）及びＴＦＡ（０．５ｍＬ）を加えた。混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（４４ｍｇ、収率３１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４１３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７５．２，方法＝Ｇ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．３０（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３３（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），３．１５−３．０８（ｍ，２Ｈ），３．０３−２．９１（ｍ，２Ｈ），２．４６（ｓ，３Ｈ），２．１６−２．１３（ｍ，１Ｈ），２．０３−１．９８（ｍ，２Ｈ），１．４８−１．４５（ｍ，１Ｈ），１．２６−１．２４（ｍ，１Ｈ）。
【０６３０】
実施例９０：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−（２−メトキシエチル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（化合物１２７）
2020512974.tif 000557
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（３０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の混合物に、２−ブロモエチルメチルエーテル（１４ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（３１ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で３日間撹拌した。混合物を濃縮し、ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−（２−メトキシエチル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（１３ｍｇ、収率３８％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．７２３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４３３．２，方法＝Ｉ−１；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３２（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），３．５３−３．５０（ｍ，２Ｈ），３．３３（ｓ，３Ｈ），２．８７−２．６９（ｍ，６Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．１３−１．９２（ｍ，３Ｈ），１．４３−１．４１（ｍ，１Ｈ），１．２２−１．１９（ｍ，１Ｈ）。
【０６３１】
実施例９１：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−（２−メトキシエチル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（化合物１２８）
2020512974.tif 000558
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（３０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の混合物に、２−ブロモエチルメチルエーテル（１４ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（３１ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で３日間撹拌した。混合物を濃縮し、ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣにより精製し、（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−５−（２−メトキシエチル）−５−アザスピロ［２．４］ヘプタン−１−カルボキサミド（２２ｍｇ、収率６４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．７６３，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４３３．３，方法＝Ｉ−１；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２９（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３２（ｓ，１Ｈ），７．３９（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），３．５６−３．５３（ｍ，２Ｈ），３．３６（ｓ，３Ｈ），２．９１−２．６０（ｍ，６Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．１２−１．９６（ｍ，３Ｈ），１．４０−１．３７（ｍ，１Ｈ），１．２１−１．１８（ｍ，１Ｈ）。
【０６３２】
実施例９２：
（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エトキシ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１２９）
2020512974.tif 000559
【０６３３】
工程１：（４−エトキシ−３−ピリジル）ボロン酸
2020512974.tif 000560
ｎ−ＢｕＬｉ（ヘキサン中２．５Ｍ、１．１ｍＬ、２．７５ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラヒドロフラン（５ｍＬ）中、３−ブロモ−４−エトキシ−ピリジン（５００ｍｇ、２．４７ｍｍｏｌ）、ホウ酸トリイソプロピル（９３０ｍｇ、４．９４ｍｍｏｌ）の溶液をー７８℃で滴下した。混合物を−７８℃で０．５時間撹拌し、次いで２０℃に温め、０．５時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５ｍＬ）でクエンチし、水層を分離し、ＥＡ（１０ｍＬ）で洗浄した。水層を濃ＨＣｌによりｐＨ４−５に酸性化し、ＥＡ（１０ｍＬ×３）で洗浄した。水層を分離し、エバポレートし、残留物をフラッシュクロマトグラフィー（Ｃ１８、ＨＣＯＯＨ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ）を用いて精製し、（４−エトキシ−３−ピリジル）ボロン酸（１１０ｍｇ、収率２７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝１６８．１。
【０６３４】
工程２：（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エトキシ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000561
１，４−ジオキサン（１６ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、（４−エトキシ−３−ピリジル）ボロン酸（１１０ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（３０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ（４０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（１５０ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で２時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、ＥＡ（１００ｍＬ）で希釈した。混合物をブライン（２０ｍＬ）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、エバポレートした。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＥＡからＥＡ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−エトキシ−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（７５ｍｇ、収率５８％）を淡黄色色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．６３９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７５．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）：δ１１．２８（ｂｒｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．９５（ｓ，１Ｈ），８．４２（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），８．１５（ｓ，１Ｈ），７．４２（ｓ，１Ｈ），７．３１（ｂｒｓ，２Ｈ），７．１４（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，１Ｈ），４．２３（ｑ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ），２．７８−２．７４（ｍ，１Ｈ），２．１９−２．１５（ｍ，１Ｈ），１．６４−１．５９（ｍ，１Ｈ），１．４７−１．４２（ｍ，１Ｈ），１．３９（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）。
【０６３５】
実施例９３：
１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−メチル−尿素（化合物１３０）
2020512974.tif 000562
【０６３６】
工程１：１−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素
2020512974.tif 000563
テトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン塩酸塩（５００ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）の混合物に、トリエチルアミン（８ｍＬ、５７．４ｍｍｏｌ）及びトリホスゲン（６００ｍｇ、２．０２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で約１０分間撹拌した後、メタンアミン塩酸塩（１４００ｍｇ、２０．７３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮乾固し、酢酸エチル／石油エーテル（１／１）で溶出するカラムクロマトグラフィーにより精製し、１−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素（１９０ｍｇ、収率３１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７１．０。
【０６３７】
工程２：１−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素
2020512974.tif 000564
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）及び水酸化アンモニウム（２５％、４ｍＬ、２１２．７１ｍｍｏｌ）中、１−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素（１７０ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）の混合物を、９０℃で４時間撹拌した。混合物を濃縮乾固し、粗１−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素（２２０ｍｇ）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２５２．１。
【０６３８】
工程３：１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−メチル−尿素
2020512974.tif 000565
１，４−ジオキサン（６ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、１−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−３−メチル−尿素（２２０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１７６ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ−Ｐｄ−Ｇ２（４８ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（５６ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（１８０ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で９０℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、エチルメタノール／ジクロロメタン（１／１０−１／７）で溶出するシリカゲル上のカラムクロマトグラフィーにより精製し、１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−メチル−尿素（６４ｍｇ、収率２４％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３０９．２，ＲＴ（分）＝１．３５，方法＝Ｅ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ９．２６（ｓ，２Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．７６（ｓ，１Ｈ），７．３０（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．２６（ｓ，２Ｈ），７．１３（ｄ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，１Ｈ），６．８８（ｓ，１Ｈ），２．７２（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，３Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ）。
【０６３９】
実施例９４：
（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物１３１）
2020512974.tif 000566
【０６４０】
工程１：ｔｅｒｔ−ブチル（Ｅ）−３−（３−ピリジル）プロパ−２−エノエート
2020512974.tif 000567
アセトニトリル（５０ｍＬ）中、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル（１２ｍＬ、８１．９２ｍｍｏｌ）、３−ヨードピリジン（６．１５ｇ、３０ｍｍｏｌ）、トリス−（ｏ−トリル）ホスフィン（２．１ｇ、６．９１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（７６７ｍｇ、３．４２ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（１２ｍＬ、８６．１ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で９５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油  １／３から１／１）により精製し、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｅ）−３−（３−ピリジル）プロパ−２−エノエート（５．５５ｇ、収率９０％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２０６．１。
【０６４１】
工程２：（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（トランス）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000568
ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（５２０ｍｇ、５．４１ｍｍｏｌ）を、ジメチルスルホキシド（１０ｍＬ）中、トリメチルスルホキソニウムヨージド（１．１ｇ、５ｍｍｏｌ）の溶液に室温で加えた。混合物をアルゴン下で室温で２０分間撹拌した。反応混合物をジメチルスルホキシド（１０ｍＬ）中、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｅ）−３−（３−ピリジル）プロパ−２−エノエート（１．０ｇ、４．８７ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと滴下した。混合物を、アルゴン下で室温で１時間撹拌した。反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌで希釈し、酢酸エチルで抽出した。有機層を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル）により精製し、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（トランス）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキシレート（５５０ｍｇ、収率４３％）を黄色の液体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝２２０．２。
【０６４２】
工程３：（±）−トランス−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボン酸
2020512974.tif 000569
トリフルオロ酢酸（２ｍＬ、２５．９６ｍｍｏｌ）中、（±）−ｔｅｒｔ−ブチル（トランス）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキシレート（５５０ｍｇ、２．５１ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で１時間撹拌した。溶液を濃縮乾固させ、（±）−粗トランス−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボン酸（３００ｍｇ）を無色の液体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝１６４．１。
【０６４３】
工程４：（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000570
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、（±）−トランス−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボン酸（３００ｍｇ、１．８４ｍｍｏｌ）、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（４００ｍｇ、１．８７ｍｍｏｌ）及びピリジン（３ｍＬ、３７．０９ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で撹拌した。ＰＯＣｌ３（０．５ｍＬ、５．３６ｍｍｏｌ）を室温で混合物に滴下した。混合物を室温で１時間撹拌し、次いで１ｍｌの水で希釈した。混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（酢酸エチル／石油エーテル  ３０−１００％）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、収率３１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５９．０。
【０６４４】
工程５：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000571
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）及び水酸化アンモニウム（２５％、３ｍＬ、１５９．５３ｍｍｏｌ）中、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド（２２０ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）の混合物を、９５℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮乾固し、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド（２５０ｍｇ）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３４０．１。
【０６４５】
工程６：（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000572
１，４−ジオキサン（７ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド（２５０ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１８０ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ−Ｐｄ−Ｇ２（４６ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（６８ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（２６６ｍｇ、１．９３ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（エチルメタノール／ジクロロメタン、１／１０−１／７）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−（３−ピリジル）シクロプロパンカルボキサミド（１３０ｍｇ、収率４５％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３９７．２，Ｒｔ（分）＝１．２７，Ｔ（分）＝１．２７，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．００（ｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．５７（ｓ，１Ｈ），８．５１（ｄ，Ｊ＝２．０Ｈｚ，１Ｈ），８．４５−８．４２（ｍ，２Ｈ），８．２８（ｓ，１Ｈ），７．５７（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，１Ｈ），７．３５−７．３１（ｍ，４Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），２．４８−２．４６（ｍ，１Ｈ），２．４６−２．４５（ｍ，１Ｈ），２．４２（ｓ，３Ｈ），１．５９−１．５４（ｍ，１Ｈ），１．５０−１．４６（ｍ，１Ｈ）。
【０６４６】
実施例９５：
（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−［５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（化合物１３２）
2020512974.tif 000573
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール（１３０ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ−Ｐｄ−Ｇ２（２２ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（２７ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（１００ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）を含むシールド管を、マイクロ波反応器中で１時間１３０℃に加熱した。反応物を濃縮乾固し、逆相クロマトグラフィー（メタノール０−６０／水中０．１％アンモニア）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−［５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（２８ｍｇ、収率１７％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８８．０，ＲＴ（分）＝１．７６，方法＝Ｅ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．１１（ｓ，１Ｈ），８．０９（ｓ，２Ｈ），６．９３（ｓ，１Ｈ），２．５５−２．５０（ｍ，１Ｈ），２．０６−２．０１（ｍ，１Ｈ），１．５２−１．４２（ｍ，２Ｈ）。
【０６４７】
実施例９６：
１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｒ，２Ｒ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素（化合物１３３）
2020512974.tif 000574
【０６４８】
工程１：１−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素
2020512974.tif 000575
テトラヒドロフラン（５ｍＬ）中、トリホスゲン（１１０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）の溶液に、３−クロロ−Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（１００ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．５ｍＬ、３．５９ｍｍｏｌ）の混合物を加えた。混合物を室温で約１０分間撹拌した後、（３Ｒ）−３−ヒドロキシピロリジン−２−オン（２００ｍｇ、１．９８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮乾固し、カラムクロマトグラフィー
（酢酸エチル、次いでメタノール／ジクロロメタン、１／１５）により精製し、［（３Ｒ）−２−オキソピロリジン−３−イル］Ｎ−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート（５２ｍｇ、収率３１％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６２２．２。
【０６４９】
工程２：［（３Ｒ）−２−オキソピロリジン−３−イル］Ｎ−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート
2020512974.tif 000576
［（３Ｒ）−２−オキソピロリジン−３−イル］Ｎ−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート（５２ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ−Ｐｄ−Ｇ２（８．０ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（１０．０ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）及び酢酸カリウム（３０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）を含むシールド管を、アルゴン下で１００℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、カラムクロマトグラフィー
（メタノール／ジクロロメタン  １／１５）により精製し、［（３Ｒ）−２−オキソピロリジン−３−イル］Ｎ−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート（４７ｍｇ、収率４４．５％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６７９．３。
【０６５０】
工程３：［（３Ｒ）−２−オキソピロリジン−３−イル］Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート
2020512974.tif 000577
トリフルオロ酢酸（３．０ｍＬ、３８．９４ｍｍｏｌ）中、［（３Ｒ）−２−オキソピロリジン−３−イル］Ｎ−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート（４７ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）の溶液を、５５℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、逆相クロマトグラフィー（水中０．０５％アンモニア中のメタノール５０％）により精製し、［（３Ｒ）−２−オキソピロリジン−３−イル］Ｎ−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート（８ｍｇ、収率３０％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７９．２，ＲＴ（分）＝１．４５，方法＝Ｆ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ１０．５０（ｓ，１Ｈ），９．３３（ｓ，１Ｈ），８．５７（ｓ，１Ｈ），８．４４（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．０９（ｓ，１Ｈ），７．９７（ｓ，１Ｈ），７．３２−７．２７（ｍ，３Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），５．２４（ｔ，Ｊ＝４．４Ｈｚ，１Ｈ），３．２９−３．２４（ｍ，２Ｈ），２．４２（ｓ，３Ｈ），２．０６−１．８８（ｍ，２Ｈ）。
【０６５１】
実施例９７：
１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素（化合物１３４）
2020512974.tif 000578
【０６５２】
工程１：１−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素
2020512974.tif 000579
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中、フェニルＮ−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバメート（５００ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）、（１Ｓ，２Ｓ）−２−アミノシクロペンタノール（３００ｍｇ、２．９７ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（１．０ｍＬ）の溶液を、９０℃で２時間撹拌した。反応混合物に２０ｍＬのブラインを加え、混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ）で抽出した。次いで、有機物を分離し、濃縮乾固し、得られた残留物をカラムクロマトグラフィー（エチル  エチルアセテート）により精製し、１−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素（１４８ｍｇ、収率２５％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６２２．２。
【０６５３】
工程２：１−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素
2020512974.tif 000580
１−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素（１４８ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（７０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ−Ｐｄ−Ｇ２（２０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（２４ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（３０ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）を含むシールド管を、アルゴン下で１００℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、カラムクロマトグラフィー
（メタノール／ジクロロメタン、１／１０）により精製し、１−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素（１４０ｍｇ、収率５９％）を黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６７９．３。
【０６５４】
工程３：１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素
2020512974.tif 000581
トリフルオロ酢酸（３．０ｍＬ、３８．９４ｍｍｏｌ）中、１−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素（１４０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の溶液を、５５℃で１時間撹拌した。反応物を濃縮乾固し、ｐｒｅｐ−ＨＰＬＣ（アセトニトリル／水中０．１％のＨＣＯＯＨ）により精製し、１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−３−［（１Ｓ，２Ｓ）−２−ヒドロキシシクロペンチル］尿素（１４ｍｇ、収率１８％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝３７９．１，ＲＴ（分）＝１．６４，方法＝Ｅ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９．２６（ｓ，１Ｈ），９．０９（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．２０（ｓ，１Ｈ），７．７９（ｓ，１Ｈ），７．３０（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．２４（ｓ，３Ｈ），３．８７−３．８３（ｍ，１Ｈ），３．７８−３．７２（ｍ，１Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ），２．０５−２．００（ｍ，１Ｈ），１．８５−１．７８（ｍ，１Ｈ），１．７１−１．６０（ｍ，２Ｈ），１．５３−１．４６（ｍ，１Ｈ），１．４２−１．３５（ｍ，１Ｈ）。
【０６５５】
実施例９８：
（±）−（（トランス−）−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロベンゾ［ｄ］オキサゾール−６−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３５）
2020512974.tif 000582
【０６５６】
工程１：（±）−（トランス−）−Ｎ−（８−アミノ−６−（３−（４−メトキシベンジル）−５−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロベンゾ［ｄ］オキサゾール−６−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000583
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１３０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１，３−ベンゾオキサゾール−２−オン（１７８ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１４６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）及びＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３３ｍｇ、０．０４５ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で２時間加熱した。混合物を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（ＰＥ中０−１００％のＥＡ）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−［３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１２０ｍｇ、収率５１％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝５２１．２
【０６５７】
工程２：（±）−（トランス−）−Ｎ−（８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−２，３−ジヒドロベンゾ［ｄ］オキサゾール−６−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000584
（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−［３−［（４−メトキシフェニル）メチル］−５−メチル−２−オキソ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル］−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノ−シクロプロパンカルボキサミド（１００ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、ＴＦＡ（１ｍＬ）及びＴｆＯＨ（１ｍＬ）の混合物を、２５℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中のＮＨ３（７Ｍ）で塩基性にした。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中０．０５％ＨＣＯＯＨ中のアセトニトリル１７−４７％）により精製し、（±）−トランス−Ｎ−［８−アミノ−６−（５−メチル−２−オキソ−３Ｈ−１，３−ベンゾオキサゾール−６−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−２−シアノシクロプロパンカルボキサミド（１８ｍｇ、収率２４％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４１９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝４０１．１，方法＝Ｂ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．２４（ｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．１７（ｓ，１Ｈ），８．１５（ｓ，１Ｈ），７．３１（ｓ，１Ｈ），７．２７（ｓ，２Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），６．８８（ｓ，１Ｈ），２．７８−２．７３（ｍ，１Ｈ），２．３７（ｓ，３Ｈ），２．１７−２．１２（ｍ，１Ｈ），１．６３−１．５８（ｍ，１Ｈ），１．４５−１．４１（ｍ，１Ｈ）。
【０６５８】
実施例９９：
（±）−シス−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２，Ｎ２−ジメチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（化合物１３６）
2020512974.tif 000585
【０６５９】
工程１：（±）−シス−メチル  ２−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000586
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、（±）−シス−２−（メトキシカルボニル）シクロプロパンカルボン酸（２６３ｍｇ、１．８３ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（１０ｍｇ）の溶液に、二塩化エタンジオイル（２７８ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−３−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（９００ｍｇ、１．８３ｍｍｏｌ）及びピリジン（２ｍＬ）の溶液に加えた。混合物を２５℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（ＰＥ中０−１００％のＥＡ）により精製し、Ｎ１，Ｎ１−ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］−３−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（７００ｍｇ、収率７５％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６１８．２
【０６６０】
工程２：（±）−シス−２−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）シクロプロパンカルボン酸
2020512974.tif 000587
ＴＨＦ（１０ｍＬ）中、メチル（±）−シス−２−［［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボキシレート（１００ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の溶液に、１ＮのＮａＯＨ（０．３２ｍＬ）を加えた。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。混合物を２ＮのＨＣｌで酸性化し、ＥＡ（３０ｍＬｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濃縮し、粗（±）−シス−２−［［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボン酸（７０ｍｇ、収率７２％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６０４．２
【０６６１】
工程３：（±）−（シス）−Ｎ１−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２，Ｎ２−ジメチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド
2020512974.tif 000588
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、（±）−シス−２−［［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１２５ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１２８ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミン塩酸塩（１３５ｍｇ、１．６６ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。混合物を水（５ｍＬ）で洗浄し、濃縮し、粗（±）−シス−Ｎ２−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ１，Ｎ１−ジメチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（１６０ｍｇ、収率５１％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６３１．３
【０６６２】
工程４：（±）−（シス）−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２，Ｎ２−ジメチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド
2020512974.tif 000589
ＴＦＡ（３ｍＬ）中、（±）−シス−Ｎ２−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ１，Ｎ１−ジメチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で４時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中のＮＨ３（７Ｍ）で塩基性にした。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３中のアセトニトリル０−７０）により精製し、（±）−シス−Ｎ２−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ１，Ｎ１−ジメチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（３ｍｇ、収率６．１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４０２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３９１．２，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２６（ｓ，１Ｈ），８．５３（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．２８（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），３．１８（ｓ，３Ｈ），２．９３（ｓ，３Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．４３−２．４１（ｍ，１Ｈ），２．３５−２．２９（ｍ，１Ｈ），１．７３−１．６９（ｍ，１Ｈ），１．３８−１．３３（ｍ，１Ｈ）。
【０６６３】
実施例１００：
（±）−（シス）−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２−エチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（化合物１３７）
2020512974.tif 000590
【０６６４】
工程１：（±）−シス−Ｎ１−（８−（ビス（４−メトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２−エチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド
2020512974.tif 000591
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、（±）−シス−２−［［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボン酸（２００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１２５ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１２８ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）の溶液に、エタンアミン塩酸塩（１３５ｍｇ、１．６６ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。混合物を水で希釈し、ＤＣＭ（１５ｍＬｘ２）で抽出した。有機物を濃縮し、粗（±）−シス−Ｎ１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ２−エチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（１５０ｍｇ、収率７２％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６３１．２
【０６６５】
工程２：（±）−シス−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２−エチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド
2020512974.tif 000592
ＴＦＡ（２ｍＬ）中、（±）−シス−Ｎ１−［８−［ビス［（４−メトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ２−エチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（８０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、６０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール中のＮＨ３（７Ｍ）で塩基性にした。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中０．０５％のＮＨ４ＨＣＯ３中のアセトニトリル０−７０％）により精製し、（±）−シス−Ｎ１−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ２−エチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（６ｍｇ、収率１２．１％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４２８，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３９１．１，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９．２８（ｓ，１Ｈ），８．５４（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），８．３１（ｓ，１Ｈ），７．４０（ｄ，Ｊ＝５．２Ｈｚ，１Ｈ），６．９８（ｓ，１Ｈ），３．２４−３．１８（ｍ，２Ｈ），２．４５（ｓ，３Ｈ），２．３０−２．２６（ｍ，１Ｈ），２．１４−２．１２（ｍ，１Ｈ），１．７２−１．６９（ｍ，１Ｈ），１．３４−１．３０（ｍ，１Ｈ），１．１１（ｔ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，３Ｈ）。
【０６６６】
実施例１０１：
（±）−トランス−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２，Ｎ２−ジメチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（化合物１３８）
2020512974.tif 000593
【０６６７】
工程１：（±）−トランス−メチル  ２−（８−（ビス（２，４−ジメトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）シクロプロパンカルボキシレート
2020512974.tif 000594
ジクロロメタン（１５ｍＬ）中、（±）−トランス−２−メトキシカルボニルシクロプロパンカルボン酸（１０９ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（１０ｍｇ）の溶液に、二塩化エタンジオイル（１２０ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２５℃で１時間撹拌し、次いで濃縮した。残留物に、ジクロロメタン（１５ｍＬ）中、Ｎ１，Ｎ１−ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］−３−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−１，６−ジアミン（３５０ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）及びピリジン（０．５ｍＬ）の溶液を加えた。混合物を２５℃でさらに１時間撹拌した。混合物を濃縮し、メチル（±）−トランス−２−［［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボキシレート（５６０ｍｇ、収率２９％）を得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６７８．３。
【０６６８】
工程２：（±）−トランス−２−（８−（ビス（２，４−ジメトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イルカルバモイル）シクロプロパンカルボン酸
2020512974.tif 000595
テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中、メチル（トランス）−２−［［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボキシレート（５６０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）及び１ＮのＬｉＯＨ（０．７３ｍＬ）の混合物を、２５℃で１６時間撹拌した。混合物を酢酸エチル（１０ｍＬ）で希釈した。水層を１ＮのＨＣｌで酸性化し、酢酸エチル（１５ｍＬｘ２）で抽出した。有機層を濃縮し、（±）−（トランス−）−２−［［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボン酸（１２０ｍｇ、収率４０％）を茶色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６６４．３。
【０６６９】
工程３：（±）−トランス−Ｎ１−（８−（ビス（２，４−ジメトキシベンジル）アミノ）−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２，Ｎ２−ジメチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド
2020512974.tif 000596
ジクロロメタン（１０ｍＬ）中、（±）−トランス−２−［［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］カルバモイル］シクロプロパンカルボン酸（１２０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミン塩酸塩（２９ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（２７ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（２７ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）の混合物を、２５℃で１６時間撹拌した混合物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）で洗浄し、濃縮し、残留物をさらに精製せずに、次の工程において直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：［Ｍ＋Ｈ］＋＝６９１．３
【０６７０】
工程４：（±）−トランス−Ｎ１−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−Ｎ２，Ｎ２−ジメチルシクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド
2020512974.tif 000597
ＴＦＡ（８ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ２−［８−［ビス［（２，４−ジメトキシフェニル）メチル］アミノ］−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ１，Ｎ１−ジメチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（１５０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）の混合物を、５０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、メタノール（７Ｍ）中のＮＨ３で塩基性にした。得られた残留物を逆相クロマトグラフィー（水中０．５％のＮＨ４ＨＣＯ３中のアセトニトリル０−７０）により精製し、（±）−トランス−Ｎ２−［８−アミノ−６−（４−メチル−３−ピリジル）−２，７−ナフチリジン−３−イル］−Ｎ１，Ｎ１−ジメチル−シクロプロパン−１，２−ジカルボキサミド（４０ｍｇ、収率４７％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．５２２，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３９１．２，方法＝Ｃ；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．０５（ｓ，１Ｈ），９．３７（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．４４（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．２５（ｓ，１Ｈ），７．３２（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），７．３０（ｓ，２Ｈ），６．９７（ｓ，１Ｈ），３．１２（ｓ，３Ｈ），２．８６（ｓ，３Ｈ），２．４８−２．４５（ｍ，１Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ），２．３９−２．３５（ｍ，１Ｈ），１．２８−１．２５（ｍ，１Ｈ）。
【０６７１】
実施例１０２：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド（化合物１３９）
2020512974.tif 000598
【０６７２】
工程１：（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000599
ピリジン（０．５ｍＬ）及びジクロロメタン（４ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（２００ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）、（±）−（トランス）−２−メチルシクロプロパンカルボン酸（１１３ｍｇ、１．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、０℃で０．５時間撹拌した。ＰＯＣｌ３（０．１ｍＬ、１．０７ｍｍｏｌ）を少しずつ加えた。混合物を室温で１時間撹拌した。反応物をＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３でｐＨを７−８に調整した。次いで有機物を分離し、乾燥させ（ＮａＳＯ４）、濃縮乾固させた。残留物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１０：１からＰＥ：ＥＡ＝４：１）を用いて精製し、表題化合物を固体として得た（２００ｍｇ、収率７０％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２９６．１。
【０６７３】
工程２：（±）ートランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000600
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミド（１９５ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、ＮＨ４ＯＨ（２ｍＬ、０．６６ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１からＰＥ：ＥＡ＝１：１）により精製し、表題化合物を白色の固体として得た（１５０ｍｇ、収率８２％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２７７．１。
【０６７４】
工程３：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000601
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（７６ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（２３ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ（１４ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（１２０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で３時間加熱した。反応物を濃縮乾固し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１：１からＥＡ）により精製し、表題化合物を白色の固体として得た（６７．３ｍｇ、収率７０％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．３９，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３４．２，方法＝Ｂ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １０．８７（ｓ，１Ｈ），９．３６（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．２２（ｓ，１Ｈ），７．３１−７．３０（ｍ，３Ｈ），６．９５（ｓ，１Ｈ），２．４０（ｓ，３Ｈ），１．８５−１．８１（ｍ，１Ｈ），１．２９−１．２４（ｍ，１Ｈ），１．１０（ｄ，Ｊ＝６．０Ｈｚ，３Ｈ），１．０７−１．０２（ｍ，１Ｈ），０．７１−０．６６（ｍ，１Ｈ）。
【０６７５】
実施例１０３：
（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（トリフルオロメチル）シクロプロパンカルボキサミド（化合物１４０）
2020512974.tif 000602
【０６７６】
工程１：（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（トリフルオロメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000603
ピリジン（０．５ｍＬ）及びジクロロメタン（４ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（２００ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）、（±）−トランス−２−（トリフルオロメチル）シクロプロパンカルボン酸（１７３ｍｇ、１．１２ｍｍｏｌ）の混合物を、０℃で０．５時間撹拌した。次いで、ＰＯＣｌ３（０．１ｍＬ、１．０７ｍｍｏｌ）を反応混合物に加え、混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３を用いてｐＨを７−８に調整した。有機物を分離し、乾燥させ（ＮａＳＯ４）、濃縮乾固させた。残留物をシリカカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１０：１からＰＥ：ＥＡ＝４：１）を用いて精製し、表題化合物を白色の固体として得た（２２０ｍｇ、収率６５％））。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３５０．０。
【０６７７】
工程２：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（トリフルオロメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000604
１，４−ジオキサン（２ｍＬ）中、（±）−トランス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（トリフルオロメチル）シクロプロパンカルボキサミド（２１５ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）及びＮＨ４ＯＨ（２ｍＬ、０．６１ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で９０℃で３時間加熱した。反応物を濃縮し、シリカカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝４：１  ＰＥ：ＥＡ＝２：１）を用いて精製し、表題化合物を白色の固体として得た（１８０ｍｇ、収率８８％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝３３１．１。
【０６７８】
工程３：（±）−トランス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（トリフルオロメチル）シクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000605
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）及び水（１ｍＬ）中、４−メチル−３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（６４ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、（トランス）−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−（トリフルオロメチル）シクロプロパンカルボキサミド（８０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ  Ｐｄ  Ｇ２（１９ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）、ＸＰｈｏｓ（１２ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（１０１ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）の混合物を、アルゴン下で１００℃で３時間加熱した。反応物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝３：１）により精製し、表題化合物を白色の固体として得た（５０．３ｍｇ、収率５４％）。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）：ＲＴ（分）＝１．４６，［Ｍ＋Ｈ］＋＝３８８．２，方法＝Ｂ．  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１．２０（ｓ，１Ｈ），９．３９（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），８．４３（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），８．２３（ｓ，１Ｈ），７．３５（ｓ，２Ｈ），７．３１（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，１Ｈ），６．９９（ｓ，１Ｈ），２．３２−２．５９（ｍ，１Ｈ），２．４１（ｓ，３Ｈ），２．３３−２．３０（ｍ，１Ｈ），１．３５−１．３１（ｍ，２Ｈ）。
【０６７９】
実施例１０４：
（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−（４−メチルピリジン−３−イル）−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド（化合物１４１）
2020512974.tif 000606
【０６８０】
工程１：（±）−シス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000607
ピリジン（０．５ｍＬ）及びジクロロメタン（４ｍＬ）中、６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−アミン（２００ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）、（±）−シス−２−メチルシクロプロパンカルボン酸（１１３ｍｇ、１．１３ｍｍｏｌ）の混合物を、０℃で０．５時間撹拌した。次いでＰＯＣｌ３（０．１ｍＬ、１．０７ｍｍｏｌ）を少しずつ加えた。混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３を用いてｐＨを７−８に調整した。次いで有機物を分離し、乾燥し（Ｎａ２ＳＯ４）、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝１０：１からＰＥ：ＥＡ＝４：１）により精製し、（±）−シス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカルボキサミド（２００ｍｇ、収率７２％）を白色の固体として得た。ＬＣＭＳ（ＥＳＩ）  ［Ｍ＋Ｈ］＋＝２９６．１。
【０６８１】
工程２：（±）−シス−Ｎ−（８−アミノ−６−クロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチルシクロプロパンカルボキサミド
2020512974.tif 000608
１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中、（±）−シス−Ｎ−（６，８−ジクロロ−２，７−ナフチリジン−３−イル）−２−メチル−シクロプロパンカ菣鲃苣떂菣覃볯醼볯邼뷯螽胣邼볯隼볯趽뷯辽뷯覼胣꺼볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵꾼볯袼볯趽볯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯꺁럦袐觧銂胣ꊂ菣뒂菣许臣馼볯莄臣鎼駦鎖諥놆臣龁胣趏뿥ꦉ苣莿룧鞁胣랂菣ꮂ苣ꮃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼볯ꖼ볯ꖼ볯鶼볯骼볯讁苣낼볯骼볯ꆼ볯醼볯醼볯ꮁ苣誂닧붣臣膀볯슈覼裢랂苣銈볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢隼裢꾂菣궃裢銼볯鞼裢誃菣膃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯醼볯邼뷯螽胣躏軧颼볯薼볯銂駧늉臣몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣겼볯궼볯袼볯뎼볯覼†볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵鶼볯鞼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯颼볯醀⼼䥄㹖 ꖷ꣧鎼볯袼뇂볯銈苣릂裢꺼裢袼볯銈苣龃菣銈볯銈볯钼裢ꆃ菣ꮃ菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢銼볯鞼裢誃菣膃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㤲㐷琮晩㸢〲〲ㄵ㤲㐷琮晩ꃂ〰㘰㤰⼼㹡⼼䥄㹖醼볯钼裢뢂苣궂苣뎃볯醼볯趽볯覼迥뎁냦袼볯趽볯覼룤膀볯슈覼裢랂苣銈볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢隼裢꾂菣궃裢銼볯鞼裢誃菣膃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯醼볯邼뷯螽胣邼볯钼볯趽뷯辽뷯覼胣钼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼裢袼볯貼볯貼볯貼볯銈菣袃菣ꆃ菣ꮃ裢醼볯鎼볯銼裢뢂苣궂苣鲃菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣뢂菣袼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯鞼뷯趽뷯貽볯膀볯낼뷯辽뷯ₓ낼뷯₄Ꞽ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯鞼볯趽뷯膀볯躼볯馼뷯趽뷯貽볯膀볯낼뷯辽뷯袼볯邼뷯螽胣邼볯醼볯趽뷯辽뷯覼迥뎁볯㲫畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯馼볯趽뷯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯꺁럦袐觧銂胣ꊂ菣뒂菣许臣醼볯邼蓢ꞁ볯芙雩ꂊ蛧鞁臣芀迥鲿觧銂뿦꺸臣膀苣ꪃ苣늂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯낼볯骼볯ꆼ볯醼볯醼臣覂볯ꆼ臣覂볯ꎼ볯骼볯薽볯ꢼ볯銼볯覼볯ꮁ苣誂닧붣臣膀볯슈覼裢랂苣銈볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢隼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈菣ꪃ苣ꮃ볯銈볯貼볯銈菣閃菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣붼裢銼裢ꆃ菣ꮃ裢랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯醼뷯螽胣躏軧钼볯薼볯銂駧늉臣몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣겼볯궼볯袼볯뎼볯覼볯늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰뒼볯㲈猯扵蚈볯鶼볯躼볯銼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧���≰讼⼼畳㹰볯鎼볯钼볯醼볯릖돦鶼볯鮼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼볯늼볯ꎼ볯㲤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵꾼볯貼볯邼볯궼볯骽볯骼듎†볯躼볯馼볯鎽볯醼볯覼볯颼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼볯蒽볯ꪼ볯閼볯銼볯骽볯醼볯覼볯颼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯醼볯蒽볯ꪼ볯閼볯銼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼볯鎽볯鎼볯覼볯銼볯邼볯銈볯躼볯颼볯趽볯醼볯覼볯醼볯钼볯銈볯躼볯颼볯趽볯醼볯覼볯醼볯銼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢醼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢邼볯馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯芀㰊䥄㹖胣邼볯颼볯醀⼼䥄㹖龮雦设볯邼볯骼戼㹲袼뇂볯銈菣ꦃ菣릂裢꺼裢袼볯銈苣龃菣銈볯銈볯鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣뎃苣뮼뷯붼苣궂苣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼裢銼볯鞼裢誃菣膃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣ꊂ菣랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣袼賥袐觧醼볯銼볯㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㤲㐷琮晩㸢〲〲ㄵ㤲㐷琮晩ꃂ〰㘰〱⼼㹡⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣邼볯颼볯醀⼼䥄㹖 ꖷ꣧醼볯隼裢隃菣ꊃ裢閼裢ꆃ菣ꮃ菣뎃苣뮼뷯붼苣궂苣뺂菣ꮃ裢銼볯鎼볯覼裢ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㤲㐷琮晩㸢〲〲ㄵ㤲㐷琮晩ꃂ〰㘰ㄱ⼼㹡⼼䥄㹖ꊅ藩袼볯閼뷯겼볯궸胣閼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼볯銈볯貼볯銈菣뎃苣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣뎃볯醼볯邼뷯膀볯躼볯邼뷯趽뷯貽볯誏臣醼裢隃菣ꊃ裢銼볯閼裢钃菣ꪃ苣뎃苣ꪂ菣袼볯躼볯螽胣鞼볯鎼뷯趽뷯貽볯꺁럦袐觧銂胣銼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀럦袐觧銂냦袼볯邼뷯겼볯ꞁ룥袇臣膀臣覂臣醼볯蚈雩릒详鞁臣芀곦蒁臣膀럦袐觧銂뿦躁臣膀냦ꞁ듦蒵臣袼볯邼뷯겼볯膀볯銈菣궃菣銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢醼볯鎼裢馃菣뺂苣궂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꪂ菣袼볯躼볯螽胣躏軧鞼볯薼볯銂駧늉臣몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣겼볯궼볯袼볯뎼볯覼†볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵鶼볯銼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯颼볯醀⼼䥄㹖 ꖷ꣧銼볯隼裢隃菣ꊃ裢鎼볯閼裢뢂菣膃菣馃菣뺂볯蒽볯ꪂ苣떂苣벃菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣뎃戼㹲㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㈱㜹⸴楴≦㈾㈰㔰㈱㜹⸴楴쉦゠〰ㄶ㰲愯㰾䐯噉ਾ볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꊂ菣覃볯钼뷯겼볯궸胣隼裢隃菣ꊃ裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢鎼볯銈볯貼볯銈菣뎃苣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣뎃볯銼볯邼뷯螽胣邼볯颼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ胣뒰듧隌菣袃菣Ꚃ菣袼觩릲룤隼볯薼胣閼볯趽뷯膀볯躼볯閼뷯趽뷯貽볯銂볯莄臣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣邼蓢ꞁ볯閼裥鎖鋦���臣龁胣ꢃ菣覃菣뾂菣袼볯躼볯趽볯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯銂諥袁臣芀迥鲿럦袐觧銂볯莄臣醼駦鎖鋦貋臣龁뻥膀듧銼볯趽볯꺁菣ꦃ苣뎃臣貸蟩鞁臣芀럦袐觧銂藩뢅苣膃菣袼볯邼뷯겼볯ꞁ諦몇臣膀鳦龩觧銂菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁臣芀鳦龩觧銂裥ꊛ臣膀뿦꺸臣膀苣ꪃ苣늂菣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼볯ꆼ볯낼볯鶼볯骼볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁胣隼裢隃菣ꊃ裢鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯貼볯銈菣뎃苣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣뎃볯醼볯邼뷯螽胣邼볯鞼볯趽뷯辽뷯膀迥螎볯馼볯閼볯覼苣붙觨꺁鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀볯ꎼ볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯₉뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯銼볯銼볯醼胣ં䐼噉邀볯隼볯隼胣㲑䐯噉ਾ†럥讨볯骼볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ裢隼裢袼볯貼볯貼볯貼볯銈菣袃菣ꆃ菣ꮃ裢醼볯鎼볯銼裢뢂苣궂苣鲃菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯馃菣뺂볯蒽볯ꪂ苣떂苣벃菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣뎃戼㹲㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㈱㜹⸴楴≦㈾㈰㔰㈱㜹⸴楴쉦゠〰ㄶ㰳愯㰾䐯噉ਾ苣벃菣覃껧ꮁ胣隼裢隃菣ꊃ裢鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯貼볯銈菣뎃苣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣뎃볯醼볯邼뷯螽胣邼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼胣鎃苣袼菣誃苣ꦃ菣袃볯뢂菣궃菣袼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯鞼뷯趽뷯貽볯膀볯蒽볯蒽뷯邽뷯覼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯閼볯趽뷯膀볯躼볯鞼뷯趽뷯貽볯膀苣뮂菣궂苣ꮂ菣Ꚃ菣袼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯誏臣醼볯钼裢뢂苣궂苣뎃볯醼볯趽볯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣꺼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢臣銼裥鎖菣隃菣뎃苣鞁胣蒴볯邼볯莄臣蒴볯芙雩릒详鞁臣芀곦蒁臣膀럦袐觧銂苣ꪃ苣늂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯ꖼ볯骼볯ꖼ볯醼볯钼볯ꮁ苣誂鯧ꖎ닧붣臣膀볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ裢隼裢袼볯貼볯貼볯貼볯銈菣袃菣ꆃ菣ꮃ裢醼볯鎼볯銼裢뢂苣궂苣鲃菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈菣뎃苣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣뎃볯醼볯邼뷯螽胣躏軧颼볯薼볯銂駧늉臣몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣겼볯궼볯袼볯뎼볯覼†볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵鶼볯馼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯颼볯醀⼼䥄㹖 ꖷ꣧钼볯袼뇂볯銈菣ꦃ菣릂裢꺼裢袼볯銈苣龃菣銈볯銈볯鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃菣뎃苣뮼뷯붼苣궂苣뺂菣ꮃ裢隼裢ꒂ菣覼裢銼볯鞼裢誃菣膃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣ꊂ菣랂苣궃菣궃菣뎃苣ꮃ菣궂苣龃菣㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲ㄵ㤲㐷琮晩㸢〲〲ㄵ㤲㐷琮晩ꃂ〰㘰㐱⼼㹡⼼䥄㹖醼볯钼裢뢂苣궂苣뎃볯醼볯趽볯覼迥뎁냦袼볯趽볯覼룤���膀볯슈覼裢袃菣뎃苣銈볯銈볯颼裢ꊂ菣躃裢隼裢꾂菣궃裢銼볯鞼裢誃菣膃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣ꊂ菣銈苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯醼볯邼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯銈볯钼볯钼볯閼볯閼裢蚃菣ꦃ菣膃菣銈볯貼볯貼볯銈苣ꪂ苣떂菣궃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢醼볯鎼裢馃菣뺂苣궂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꪂ菣袼볯邼볯躼볯趽뷯膀볯躼볯銼뷯趽뷯貽볯膀볯낼뷯辽뷯ₓ낼뷯₄Ꞽ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯隼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀볯莽볯ꮼ볯颼볯趽뷯膀볯躼볯銼뷯趽뷯貽볯誏臣뢼볯袽뷯鎽볯鞼볯趽뷯膀볯躼볯閼뷯趽뷯貽볯꺁럦袐觧銂胣ꊂ菣뒂菣许臣醼볯邼蓢ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀럦袐觧銂苣ꪃ苣늂菣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼볯ꆼ볯낼볯鶼볯骼볯讁苣ꖼ볯讁苣꒼볯궼볯궼뷯꾼볯鶼볯邼볯醼볯ꮁ苣誂닧붣臣膀뛧蒁臣蚀鯧꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ볯銈볯邼볯뒰룤邼볯醼볯꺁볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼臣袂苣뺲ꏨ鞁胣袼뇂볯銈菣ꦃ菣릂裢꺼裢뮼볯銈苣龃菣銈볯銈볯鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈菣뎃苣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈菣閃菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣붼裢銼裢랂苣躃苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯鞼볯鞼뷯螽胣躏軧閼볯鎼볯覼苣붙觨꺁鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀볯ꎼ볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯骼볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯袼⼼畳㹢裥覼볯醼볯鞼볯貼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵鶼볯醼볯躼볯貼雦閳볯ꎼ볯㲛畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯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