(57)【要約】  本発明は、酸化ウランＵＯ2、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）を含む粉末の製造方法に関し、該製造方法は以下の工程を含む：ａ）水と［酸化ウランＵＯ2粉末、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2粉末並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2粉末及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）粉末；凝集防止剤、有機結合剤及びそれらの混合物から選択される少なくとも１つの添加剤（前記添加剤は、水性懸濁液の動粘度が１０００ｍＰａ．ｓを超えない量で添加される）］を接触させることによる水性懸濁液の調製工程；ｂ）ａ）で調製した懸濁液の低温造粒工程；ｃ）ｂ）で得られた顆粒の凍結乾燥工程［これにより、酸化ウランＵＯ2、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）を含む粉末が得られる］。【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化ウランＵＯ2、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）を含む粉末の製造方法であって、以下の工程を含む製造方法：
ａ）水と接触させることを含む水性懸濁液の調製工程；酸化ウランＵＯ2粉末、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2粉末並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2粉末及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）粉末；凝集防止剤、有機結合剤及びそれらの混合物から選択される少なくとも１つの添加剤（前記添加剤は、水性懸濁液の動粘度が１０００ｍＰａ．ｓを超えない量で添加される）；
ｂ）ａ）で調製した懸濁液の低温造粒工程；
ｃ）ｂ）で得られた顆粒の凍結乾燥工程［これにより、酸化ウランＵＯ2、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）を含む粉末が得られる］。
【請求項２】
酸化ウランＵＯ2粉末、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2粉末並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2粉末及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）粉末が、懸濁液の水量に対して１０〜５０体積％の範囲の含有量で存在する請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
添加剤が、少なくとも１つの凝集防止剤と少なくとも１つの有機結合剤の混合物である請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項４】
凝集防止剤が、ポリメタクリル酸アンモニウム又はポリカルボン酸エーテルである請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項５】
凝集防止剤が、懸濁液の乾燥物の重量（すなわち酸化物ＵＯ2、任意のＰｕＯ2、任意のＡｍＯ2、任意のＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）の総重量）の０．０２〜１重量％の範囲で存在する請求項１〜４のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項６】
有機結合剤が、ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコール、ポリ（ビニルブチラール）、アクリルラテックス又はそれらの混合物である請求項１〜５のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項７】
有機結合剤が、懸濁液の乾燥物の重量（すなわち酸化物ＵＯ2、任意のＰｕＯ2、任意のＡｍＯ2、任意のＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）の総重量）の０．１〜３重量％の範囲で存在する請求項１〜６のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項８】
懸濁液の動粘度が、３００ｍＰａ．ｓを超えない請求項１〜７のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項９】
以下の工程を連続して含む、核燃料のペレットの製造方法：
ｄ）請求項１〜８のいずれか一項で定義した粉末の製造方法を実施する工程；
ｅ）ｄ）で得られた粉末をペレットの形状に圧縮する工程；及び、
ｆ）ｅ）で得られたペレットを焼結する工程。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化ウランＵＯ2、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2、並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物を含む粉末の製造方法に関する。
【０００２】
ただし、本開示の残りの部分では、マイナーアクチニドなる用語は、ウラン、プルトニウム及びトリウム以外のアクチニド元素を意味する。それらは、標準的な燃料コアによる中性子の連続的な捕捉によって原子炉で形成される。マイナーアクチニドはアメリシウム、キュリウム及びネプツニウムである。
【０００３】
より具体的には、本発明は、流動することができ、狭い単峰性傾向の粒度分布を有し、事前の混合なしに圧縮されることを意図した、さらに具体的には以下の特定の物理化学的特性を有することができる粉末の製造方法に関する：
−  自然発生する流動についての適性；
−  １５０〜３５０μｍの値を中心とする単峰性傾向を有する粒度分布；
−  粉末粒子内の元素の良好な均質性；
−  機器及びグローブボックス内における粉末の拡散を防ぐための、粉末中の微粒子の最小割合；
−  圧縮についての適正；及び、
−  自然焼結に対する優れた反応性。
【０００４】
上記の物理化学的特性の結果、本発明の方法によって得られた粉末は、以下の材料の製造に適している場合がある：
−  現在、軽水炉で使用されているＭＯＸ燃料と呼ばれるウランとプルトニウムの混合酸化物燃料（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2；
−  特にこれらのマイナーアクチニド元素の核変換メカニズムをよりよく理解するために、高速中性子炉で核変換実験を実施することを目的としたマイナーアクチニドを用いた核変換ターゲット等のマイナーアクチニドを用いたブランケット（当該ターゲットは１〜５重量％のマイナーアクチニドを含むＭＯＸタイプの材料（当該材料は、式（Ｕ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｎｐ，Ｃｍ）Ｏ2で表すことができる）又は１０〜２０重量％のマイナーアクチニドを含む酸化ウランマトリックスを含む材料（当該材料は、式（Ｕ，Ａｍ，Ｎｐ，Ｃｍ）Ｏ2で表すことができる）で構成することができる）。
【背景技術】
【０００５】
ＭＯＸ燃料と呼ばれるウランとプルトニウムの混合酸化物（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2の製造は、使用済み燃料の再処理中に回収されたプルトニウムをリサイクルしたいという要求に関連する様々な開発の目的であった。ＭＯＸ燃料の製造と照射によるプルトニウムのリサイクルは、今日では、プルトニウムの増殖を制限する手段と考えられている。
【０００６】
過去２０年間にわたってＭＯＸ燃料を製造するためのいくつかの方法が開発されてきた。均質混合物を提供するために、ＵＯ2とＰｕＯ2の粉末の完全な粉砕を利用するものもあり、これらの粉末の一部のみの粉砕に限定されるものもある。
【０００７】
現在、混合酸化物（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2の製造は、ＵＯ2とＰｕＯ2酸化物の機械的混合によって行われている。得られた混合物は、加圧、焼結及び精留の後、現在の仕様を満たすＭＯＸ燃料のペレットを製造することを可能にする。ＭＩＭＡＳ法として知られている最も信頼でき実績のある工業的方法には、粉末の製造における２つの主要な工程が含まれる：酸化ウランとプルトニウムの粉末を共粉砕し、プルトニウムの含有量が２５〜３０％であることを特徴とするマスターバッチと呼ばれる最初の混合物を製造し、次いで、目的のプルトニウムの最終含有量が得られるまで当該マスターバッチを酸化ウランで乾燥希釈する。
【０００８】
燃料の製造には、使用する粉末が的確な特性を満たす必要がある。特に良好な流動性の適性、良好な圧縮性、及び、焼結による高密度化の適性が必要である。焼結材料の最終特性における重要な品質基準は、プルトニウムの分布の均一性である。各焼結ペレットにおける良好な均質性は、一方では、特に燃焼速度を高めて円滑に進めるという観点で、原子炉内のＭＯＸの挙動にとって完全に有利であり、他方では、再処理操作中の照射済み燃料を完全に溶解する。
【０００９】
核変換ターゲットに関して、それらは上記の最終的状態に加えて、加圧水型原子炉からの使用済み燃料の処理から生じるマイナーアクチニドのリサイクルを可能にするための詳細な研究の対象となっている。
【００１０】
このタイプのリサイクルは、次の名称で知られる２つの別のチャネルを介して実施される：
−  不均質リサイクル；及び、
−  均質リサイクル。
【００１１】
不均質リサイクルの場合、使用済み燃料の処理中にマイナーアクチニドがウランとプルトニウムから分離され、その後、高含有量（約１０〜２０％原子）で燃料成分に組み込まれる。それは、原子炉の標準的な燃料成分とは別の非核分裂性マトリックス（例えば、劣化したＵＯ2）を含む。マイナーアクチニドを含む燃料成分は、例えば、原子炉の炉心の周囲に配置されたブランケットの元素で構成することができる。当該リサイクルチャネルにより、特に、マイナーアクチニドの混入による標準燃料の特性の低下を、これらのアクチニドによって起こった問題を材料の流量の減少に集中させることで防ぐことができる。
【００１２】
均質リサイクルの場合、マイナーアクチニドは、低含有量（５％未満の原子）で混合され、全ての原子炉の標準的な燃料成分に実質的に均一に分配される。これを実施するために、使用済み燃料の処理中に、ウラン、プルトニウム及びマイナーアクチニドが一緒に処理されて酸化物を形成する。その後、当該燃料の製造に使用される。
【００１３】
燃料のためのものでも、核変換ターゲットのためのものでも、近年、使用されている製造方法は、微粉末の拡散を制限し、ペレット中の元素の均質性を改善する方法に移行する傾向がある。これは、粉砕、スクリーニング、混合等の造粒の工程を実施する従来の粉末冶金法とは対照的に、造粒段階を経ずに混合酸化物（Ｕ，Ａｍ）Ｏ2の均質な小球を得ることができるＷＡＲ法の場合であり、微粒子の拡散を大幅に制限する。
【００１４】
さらに、噴霧乾燥段階を含む別の方法が特許文献１に記載されている。当該方法は、粉砕、混合、スクリーニングの工程を使用しない。しかしながら噴霧中に無視できない割合の微粒子を依然として生成する。
【００１５】
したがって、すでに存在するもの及び従来技術の方法の欠点に照らして、本発明の著者は、酸化ウランＵＯ2、酸化プルトニウムＰｕＯ2並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物を含む粉末を製造するための新しい方法を提案する目標を設定した。これは、粉末の球状粒子を得ることを提供し、したがって良好な流動性にアクセスすることを可能にし、粉末を構成する元素の分布の良好な均質性を有する。最後に、本発明の方法は、圧縮材料の設計に直接使用できる粉末を得ることを可能にする（すなわち、圧縮のための添加剤の添加を必要とせず、拡散される微粒子の形成を防止することを可能にする乾燥経路を介した粉砕又は混合の工程を必要としない）ことを目的とする。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１６】
【特許文献１】国際公開第００／３０９７８号
【発明の概要】
【００１７】
したがって、本発明は、酸化ウランＵＯ2、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）を含む粉末の製造方法に関し、該製造方法は以下の工程を含む：
【００１８】
ａ）水と接触させることを含む水性懸濁液の調製工程；酸化ウランＵＯ2粉末、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2粉末並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2粉末及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）粉末；凝集防止剤、有機結合剤及びそれらの混合物から選択される少なくとも１つの添加剤（前記添加剤は、水性懸濁液の動粘度が１０００ｍＰａ．ｓを超えない、好ましくは３００ｍＰａ．ｓを超えない量で添加される）；
【００１９】
ｂ）ａ）で調製した懸濁液の低温造粒工程；
ｃ）ｂ）で得られた顆粒の凍結乾燥工程；これにより、酸化ウランＵＯ2、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウムである）を含む粉末が得られる。
【００２０】
本技術分野に関する部分で既に言及され、本発明の方法の実施により達成される目的に加えて、本発明の方法は以下の利点も有する：
【００２１】
−  特に興味深い分散媒としての水の使用。有機生成物の使用を制限し、それにより得られる最終粉末の不純物を制限できるためである；
【００２２】
−  工程ａ）の間に、低温造粒装置の注入ノズルに簡単にポンピングすることによって、支障なく搬送できる懸濁液をもたらすシンプルで迅速かつ再現可能な実施；
【００２３】
−  制御された多孔性と良好な流動性を有する粒子を含む粉末を得ることができる懸濁液、低温造粒及び凍結乾燥の併用。当該粒子は、元素（Ｕ、任意のＰｕ並びに任意のＡｍ及び／又は別のマイナーアクチニド）の分布が均質な固体であり、極めて球形である；
【００２４】
−  懸濁液中の非常に高い割合の乾燥物を得る可能性。これにより、高密度の固体であり極めて球形の粉末粒子をもたらすことができる；及び、
【００２５】
−  臨界、すなわち装置の構造を考慮して、当該方法を工業設備の生産ユニットにおいて実施できる実現性。
【００２６】
当該方法では、最初に水と接触させることにより、水性懸濁液を調製する；酸化ウランＵＯ2粉末、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2粉末並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2粉末及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）粉末；凝集防止剤、有機結合剤及びそれらの混合物から選択される少なくとも１つの添加剤（前記懸濁液は、１０００ｍＰａ．ｓを超えない、好ましくは３００ｍＰａ．ｓを超えない動粘度を有し、低温造粒の操作に適切である）。
【００２７】
動粘度は、通常、シリンダーコーン構成システムを使用して、周囲温度で（すなわち、周囲雰囲気の温度と圧力以外の外部加熱や加圧なしで、周囲温度は２０℃の温度とすることができ、周囲圧力は大気圧である）、少なくとも１０3ｓ-1（例えば、１，５００ｓ-1）の剪断速度のレオメータを使用して測定される。より好ましくは、動粘度は３００ｍＰａ．ｓを超えない。これは低温造粒装置の供給管及びスプレーノズルを容易に循環できる非常に流動性の高い懸濁液に対応する。
【００２８】
酸化ウランＵＯ2粉末、任意の酸化プルトニウムＰｕＯ2粉末並びに任意の酸化アメリシウムＡｍＯ2粉末及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）粉末は、有利には、懸濁液の水量に対して１０〜５０体積％の範囲の含有量で存在する。
【００２９】
懸濁液の調製のために、凝集防止剤（分散剤とも呼ぶこともできる）、有機結合剤及びそれらの混合物から選択される少なくとも１つの添加剤、好ましくは、少なくとも１つの凝集防止剤と少なくとも１つの有機結合剤の混合物が使用される。
【００３０】
凝集防止剤は、懸濁液を流動化する目的で使用される。これは除去が容易な有機製品、例えば、Ｐｏｌｙｐｌａｓｔｉｃ  Ｓ．Ａ．社によってＤＡＲＢＡＮ  Ｃなる名称で市販されている製品などのポリメタクリル酸アンモニウム（２５重量％のポリメタクリル酸アンモニウムの水溶液）から形成することができる。凝集防止剤は、ＢＡＳＦ社によりＭａｓｔｅｒＧｌｅｎｉｕｍ  ２７なる名称で市販されている製品などのポリカルボン酸エーテルであってもよい。
【００３１】
使用される凝集防止剤の量は、通常、懸濁液の乾燥物の重量（すなわち酸化物ＵＯ2、任意のＰｕＯ2、任意のＡｍＯ2、任意のＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）の総重量）の０．０２〜１重量％である。
【００３２】
有機結合剤は、低温造粒の間の粉末の凝集に有利に働くように懸濁液中で使用される。選択は主に、簡単に除去できる有機結合剤において行われる。例としては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリ（ビニルブチラール）（略称ＰＶＢで知られている）、アクリルラテックス又はそれらの混合物を挙げることができる。
【００３３】
使用される有機結合剤の量は、懸濁液の乾燥物の重量（すなわち酸化物ＵＯ2、任意のＰｕＯ2、任意のＡｍＯ2、任意のＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）の総重量）の０．１〜３重量％とすることができる。
【００３４】
懸濁液の調製のために、未処理状態のＵＯ2を、又は、未処理状態のＵＯ2及び／又はＰｕＯ2及び／又はＡｍＯ2及び／又は別のマイナーアクチニドの酸化物ＭＯ2（Ｍはネプツニウム又はキュリウム）の混合物を、添加剤（凝集防止剤及び／又は有機結合剤）を含む水の混合物に添加して開始することができる。次いで全体を機械的攪拌により、好ましくはローラー攪拌機及び粉砕ビーズ（例えば、イットリウム化ジルコニア製又はアルミナ製）を用いて、数時間混合することができる。懸濁液は、バーミルを使用して、又は摩擦によって調製することもできる。
【００３５】
低温造粒の次の工程は、当該工程を実施するために、市販の造粒装置又は特別に準備された実験装置で実施することができる。それは、懸濁液の顆粒化を可能にするために懸濁液をノズルに運ぶことを可能にする蠕動ポンプで形成することができる。ノズルによって形成及びスプレーされたこれらの微小液滴は、液体窒素のＤｅｗａｒ瓶に落ち、そのまま球形に凍結する。造粒の最後に凍結乾燥の工程を実施するために、凍結した顆粒を凍結乾燥機に入れて凍結水の昇華を可能にし、顆粒の形状（特にその球形）及びその個別性を保持することができる。
【００３６】
凍結乾燥の終了時、顆粒の残留湿度は非常に低く、使用前の粉末の乾燥を防ぐことができる。
【００３７】
この最終工程の後、特に以下の特性を有することができる粉末が得られる：
【００３８】
−  １５０〜３５０μｍの値を中心とする単峰性傾向を有する粒度分布。
−  ペレットの製造の操作に耐える十分な顆粒の凝集性；
−  優れた流動性；
−  圧縮についての適正；
−  自然焼結に対する優れた適性；及び、
−  粉末内の元素分布の良好な均質性。
【００３９】
これらの顆粒の実質的に完全な真球度により、加圧金型内で非常に良好な流動性が得られ、その後焼結されるペレットが得られる。
【００４０】
元素の分布の均質性に関して、プルトニウム元素が存在する場合、プルトニウム元素との関係が特に重要である。ＭＯＸ燃料を作るために、一旦、粉末が圧縮され焼結されると、特に燃焼速度を上げて促進するという観点で、原子炉内の燃料の挙動にとってプルトニウムの分布の均質性が完全に好ましい。一方、その後の再処理操作中の照射済み燃料は完全に溶解する。
【００４１】
顆粒の直径に影響を与えるパラメーターは、造粒される懸濁液のレオロジー、空気の流速、及び、造粒中の懸濁液の流速である。
【００４２】
本発明の方法により得られた粉末は、直接（すなわち、他の成分の添加を必要とすることなく）使用して、例えば燃料ペレットの形態の圧縮材料を形成することができる。
【００４３】
したがって、本発明は、以下の工程を連続して含む、核燃料のペレットの製造方法にも関する：
【００４４】
ｄ）上記で定義した粉末の製造方法を実施する工程；
ｅ）ｄ）で得られた粉末をペレットの形状に圧縮する工程；及び、
ｆ）ｅ）で得られたペレットを焼結する工程。
【００４５】
圧縮工程ｅ）は、一方では、１つ以上のペレットの形成に適した形状の金型に粉末を置くこと、及び、他方では、当該粉末を一軸圧縮にかけることから成ることができる。例えば、金型に置かれた粉末に圧力を加えるピストンを使用して、１秒から３０分の範囲とすることができる持続時間の間、当該圧力を２５０〜１，５００ＭＰａの範囲とすることができる。
【００４６】
焼結工程ｆ）は、アルゴン等の中性ガス雰囲気下で、場合により水素及び水の存在下で、又は、水素及び任意にアルゴン等の中性ガスを含む還元媒体（水素は５体積％までの範囲とすることができる含有量で混合物中に含まれ、任意に２０，０００ｐｐｍまでの範囲とすることができる含有量で水を含む）下で、上記のペレットを、例えば、１，０００〜１，８００℃の範囲の温度で、１〜８時間の範囲とすることができる持続時間の間、加熱することから成ることができる。
【００４７】
本発明の他の特徴及び利点は、本発明の方法による実施形態に従って、混合粉末及び燃料ペレットを製造するための実施例に関する記載である以下の補足に表されるであろう。
【００４８】
当然に、当該補足の記載は、本発明を説明する目的のためだけに提供され、いかなる場合でも制限を形成しない。
【実施例】
【００４９】
（実施例１）
当該実施例は、原子比（Ｐｕ／Ｕ＋Ｐｕ）＝１０％の酸化ウランＵＯ2及び酸化プルトニウムＰｕＯ2を含む混合粉末の製造のための本発明の方法の実施を示す。当該製造は完全にグローブボックス内で製造される。
【００５０】
７０ｍＬの脱塩水（最終懸濁液の総重量の４０重量％に相当）を、ジルコニア製の約２５０ｇの粉砕ビーズ（平均直径３ｍｍ）が入った２５０ｍＬのプラスチック容器に入れる。分散剤と結合剤（それぞれ、ＤＡＲＶＡＮ  Ｃとポリエチレングリコール３００（ＰＥＧ  ３００）である）を、それぞれ乾燥酸化物の重量（すなわちＵＯ2とＰｕＯ2の総重量）の０．５％と２％の割合で加える。
【００５１】
これらの原料を急速に混合した後、ＵＯ2とＰｕＯ2の粉末の混合物を最終懸濁液の重量に対して６０重量％の割合で加える、又は、８９ｇのＵＯ2粉末と１６ｇのＰｕＯ2粉末を含む粉末の混合物１０５ｇを加える。得られた混合物を、３５ｒｐｍの回転速度のロックンロールタイプのローラー攪拌機を用いて回転させる。これにより粉末のデアグロメレーションと、さらに良好な分散が可能になる。攪拌は、液体懸濁液が得られるまで少なくとも５時間維持される。
【００５２】
懸濁液の粘度は、ＡＮＴＯＮ  ＰＡＡＲ  ＲＨＥＯＬＡＢ  ＱＣレオメータを用いて１５００ｓ-1で測定すると、１５００ｓ-1の剪断速度において１００ｍＰａ．ｓの値となり、３００ｍＰａ．ｓ未満の好ましい範囲内に収まる。これは、懸濁液の低温造粒をトリガーするために特に有利である。
【００５３】
低温造粒は、以下の部分を備える装置において実施される。
−  上記の懸濁液を収容するビーカー。当該ビーカーは、懸濁液をスプレーノズルに運ぶことを可能にする蠕動ポンプに接続されている。当該ポンプの流量は０．１５ｂａｒの空気圧で最大２Ｌ／ｈである；
−液体窒素で満たされたＤｅｗａｒ型の反応器。前記反応器はスプレーノズルに接続し、前記反応器はスプレーノズルから来る懸濁液の液滴の瞬間凍結を可能にする。
【００５４】
実用的な観点から、事前に得られた懸濁液を上記のビーカーに入れ、次いで３３ｍＬ／ｍｉｎの流量と０．１５ｂａｒの空気圧で蠕動ポンプによって回収し、スプレーノズルを介してＤｅｗａｒ型の反応器に運び入れる。形成された液滴は、反応器に含まれる液体窒素によって直接凍結される。当該実施例で得られた懸濁液の体積については、低温造粒に必要なのは５分未満である。
【００５５】
一旦、凍結したら、顆粒の球形を維持しながら、凍結して顆粒内に閉じ込められた水を昇華させる目的で、得られた顆粒を迅速に凍結乾燥機に入れる。当該凍結乾燥の操作は、実験の最後に１０-3ｍｂａｒの安定した真空と約−１００℃の温度を達成するために、少なくとも３時間かかる。
【００５６】
全ての水が顆粒から除去されると、これにより、加圧によりペレットを形成するためにそのまま使用できる２００μｍの値を中心とする単峰性の粒度分布を持つ顆粒が得られる。
【００５７】
（実施例２）
当該実施例は、上記の実施例１で得られた粒状粉末からのＵＯ2／ＰｕＯ2ＭＯＸ燃料ペレットの製造を示す。
【００５８】
これを行うために、粉末は、ステアリン酸による外側潤滑を用いて７００ＭＰａでの冷一軸圧縮にかけられる。それにより、直径９．５ｍｍ及び高さ１０ｍｍのペレットが得られる。次いで、得られたペレットを、４体積％の水素を含むアルゴン雰囲気下で４時間、１，７５０℃で焼結する操作に付す。１，７５０℃の温度は３℃／ｍｉｎの温度上昇により到達する。
【００５９】
このようにして焼結されたペレットは、ペレット内の元素Ｕ及びＰｕの良好な均質性を伴う約９４〜９８％の相対密度を有する（粉末中のこれらの元素の良好な均質性の結果である）。これらの元素は、粉末冶金で製造されたＭＯＸペレット中よりも均質に分布している。
【国際調査報告】
2020531386.tif 000002
2020531386.tif 000003
2020531386.tif 000004
2020531386.tif 000005