(57)【要約】  本発明は、電気泳動インク、電気泳動インクを製造するための方法、電気泳動インクを含む電気泳動ディスプレイ、電気泳動インクを含むスマートウインドウならびに電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウにおける電気泳動インクの使用および電気泳動インクの双安定性を改善するための少なくとも１種の表面処理シリカの使用に関する。
2020522740.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）少なくとも１種のキャリア流体と、
ｂ）前記少なくとも１種のキャリア流体中に分散された顔料粒子と、
ｃ）電荷制御剤の混合物であって、前記電荷制御剤の混合物は、
ｉ）少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンならびに
ｉｉ）カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含む、電荷制御剤の混合物と、
ｄ）少なくとも１種の表面処理シリカとを含む、
電気泳動インク。
【請求項２】
前記少なくとも１種のキャリア流体が、脂肪族炭化水素、ハロゲン化アルカン、シリコーンオイルおよびそれらの混合物を含む群から選択される、請求項１記載の電気泳動インク。
【請求項３】
前記顔料粒子が、着色顔料、効果顔料、導電性顔料、磁気遮蔽顔料、蛍光顔料、体質顔料、防食顔料、有機顔料、無機顔料およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１または２記載の電気泳動インク。
【請求項４】
前記電気泳動インクが、少なくとも１種の分散剤を含み、好ましくは、前記少なくとも１種の分散剤が、下記式（Ｉ）
【化１】
2020522740.tif 000047
［式中、
ｐ＋ｑが、３０〜２００の範囲の整数であり、ｎ＋ｍが、５〜５０の範囲の整数であり、Ｘ−が、一価の有機酸または無機酸のアニオンであり、Ｒ１が、Ｃ４〜Ｃ２２直鎖または分岐鎖アルキル基であり、Ｒ２が、Ｃ１〜Ｃ１２含有基である］
で示されるものである、請求項１から３までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項５】
前記電荷制御剤の混合物が、前記ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンと、前記ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムとを、１：１０〜１：１．５、好ましくは、１：８〜１：１．８、最も好ましくは、１：５〜１：２の範囲の重量比［ｉ）／ｉｉ）］で含む、請求項１から４までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項６】
前記ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンが、ポリジメチルシロキサン置換第３級アミンである、請求項１から５までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項７】
前記ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンが、下記式（ＩＩａ）
【化２】
2020522740.tif 000048
［式中、ｘが、５〜２０の範囲の整数である］
で示される化合物および／または下記式（ＩＩｂ）
【化３】
2020522740.tif 000049
［式中、ｘが、５〜２０の範囲の整数であり、ｙが、０〜１２の範囲の整数である］
で示される化合物および／または下記式（ＩＩｃ）
【化４】
2020522740.tif 000050
で示される化合物である、請求項１から６までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項８】
前記ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムが、下記式（ＩＩＩ）
【化５】
2020522740.tif 000051
［式中、ｘが、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚが、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−が、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオンおよび硫酸エチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である、請求項１から７までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項９】
前記ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムが、下記式（ＩＶ）
【化６】
2020522740.tif 000052
［式中、
ｘが、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚが、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−が、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオンおよび硫酸エチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である、請求項１から７までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項１０】
前記少なくとも１種の表面処理シリカが、
ｉ）少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカであり、かつ／または
ｉｉ）酸化アルミニウムを、前記少なくとも１種の表面処理シリカの総重量に対して、０．５〜２２重量％の範囲の量で含み、かつ／または
ｉｉｉ）前記少なくとも１種の表面処理シリカの表面上に、シランおよび／またはその反応生成物、シロキサンおよび／またはその反応生成物、シラザンおよび／またはその反応生成物、シリコーンオイルおよび／またはその反応生成物ならびにそれらの混合物からなる群から選択されるケイ素含有化合物を含む処理層を含む、請求項１から９までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項１１】
前記少なくとも１種の表面処理シリカが、
ｉ）４〜２００ｎｍ、好ましくは、５〜１８０ｎｍ、最も好ましくは、５〜１５０ｎｍの重量メジアン粒径ｄ５０および／または
ｉｉ）窒素およびＩＳＯ  ９２７７に従ったＢＥＴ法を使用して測定された場合、１０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは、２５〜３５０ｍ２／ｇ、最も好ましくは、３０〜３００ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有する、請求項１から１０までのいずれか１項記載の電気泳動インク。
【請求項１２】
電気泳動インクを製造する方法であって、
ａ）請求項１または２記載の少なくとも１種のキャリア流体を提供する工程と、
ｂ）請求項１または３記載の顔料粒子を提供する工程と、
ｃ）場合により、請求項４記載の少なくとも１種の分散剤を提供する工程と、
ｄ）請求項１または５から９までのいずれか１項記載の電荷制御剤の混合物を提供する工程と、
ｅ）請求項１、１０または１１のいずれか１項記載の少なくとも１種の表面処理シリカを提供する工程と、
ｆ）前記工程ａ）の少なくとも１種のキャリア流体、前記工程ｂ）の顔料粒子、前記工程ｃ）の任意の分散剤、前記工程ｄ）の電荷制御剤の混合物および前記工程ｅ）の少なくとも１種の表面処理シリカを合わせる工程とを含む、
方法。
【請求項１３】
ａ）少なくとも一方が透明な、上層および下層と、
ｂ）前記上層と前記下層との間に挟まれたセルのアレイとを含み、
前記セルには、請求項１から１１までのいずれか１項記載の電気泳動インクが少なくとも部分的に充填されている、
電気泳動ディスプレイ。
【請求項１４】
ａ）上層および下層であって、前記上層および前記下層は透明である、上層および下層と、
ｂ）前記上層と前記下層との間に挟まれたセルのアレイとを含み、
前記セルには、請求項１から１１までのいずれか１項記載の電気泳動インクが少なくとも部分的に充填されている、
スマートウインドウ。
【請求項１５】
電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウにおける、請求項１から１１までのいずれか１項記載の電気泳動インクの使用。
【請求項１６】
電気泳動インクの双安定性を改善するための、請求項１、１０または１１のいずれか１項記載の少なくとも１種の表面処理シリカの使用、好ましくは、請求項１または５から１１までのいずれか１項記載の電荷制御剤の混合物との使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の分野
本発明は、電気泳動インク、電気泳動インクを製造するための方法、電気泳動インクを含む電気泳動ディスプレイ、電気泳動インクを含むスマートウインドウならびに電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウにおける電気泳動インクの使用および電気泳動インクの双安定性を改善するための少なくとも１種の表面処理シリカの使用に関する。
【０００２】
発明の背景
低コストで、屋外で読み取り可能なスマートウインドウを特徴とする反射型で明るいディスプレイは、大きな潜在需要を有している。現在の反射型ディスプレイは、通常、電気泳動現象に基づいているため、電気泳動ディスプレイ（ｅ−ディスプレイ）と呼ばれている。
【０００３】
このようなｅ−ディスプレイおよびスマートウインドウは、当技術分野において周知である。例えば、米国特許第７，１１０，１６２号には、連続相としてのフッ素化溶媒と、分散相としての荷電顔料粒子または顔料含有マイクロカプセルと、（ｉ）連続相中の可溶性フッ素化電子受容性もしくはプロトン供与性化合物もしくはポリマーおよび分散相中の電子供与性もしくはプロトン供与性化合物もしくはポリマーまたは（ｉｉ）連続相中の可溶性フッ素化電子供与性もしくはプロトン受容性化合物もしくはポリマーおよび分散相中の電子受容性もしくはプロトン供与性化合物もしくはポリマーを含む電荷制御剤とを含む、電気泳動インクが言及されている。欧州特許出願公開第１２３１５００号には、マイクロカプセルを含む電気的にアドレス指定可能なインクが言及されており、前記マイクロカプセルは、第１の電荷を有する第１の粒子と、第２の電荷を有する第２の粒子とを含み、前記マイクロカプセルに第１の極性を有する電界を印加することにより、前記第１の粒子および第２の粒子の一方を前記電界に応答する方向に移動させることによって知覚される色変化がもたらされる。国際公開第２０１１／０４６５６４号におけるデュアルカラーの電気的にアドレス指定可能なインクは、非極性キャリア流体と、第１の色の第１の着色剤と、第１の色とは異なる第２の色の第２の着色剤とを含む。第１着色剤は、粒子コア（Ｃ１）と、粒子コア（Ｃ１）の表面に付着した塩基性官能基（ＢＦＧ）とを含む。第２着色剤は、粒子コア（Ｃ２）と、粒子コア（Ｃ２）の表面に付着した酸性官能基（ＡＦＧ）とを含む。酸性官能基（ＡＦＧ）および塩基性官能基（ＢＦＧ）は、非極性キャリア流体内で相互作用して、第１の着色剤上に電荷を発生させ、第２の着色剤上に反対の電荷を発生させるように構成されている。
【０００４】
しかしながら、市販の電気泳動インク（ｅ−インク）材料は、典型的には、白色、灰色または黒色の反射状態の間でのみ切り替えることができる。すなわち、透明状態を提供することができないため、スマートウインドウに使用することができない。さらに、ｅ−インクが充填されている市販のｅ−ディスプレイには、典型的には、所望の輝度を提供しないという欠点がある。それに加えて、市販のｅ−ディスプレイでは、典型的には、減少させた量のピクセル、すなわち、赤で１／３、青で１／３、緑で１／３を提供する。これにより、ディスプレイの色スペクトルが制限される。したがって、現在利用可能なｅ−インクの適用は、ｅ−ディスプレイに限定され、スマートウインドウには全く不可能である。さらに、市販のｅ−インクには、顔料のカプセル化および／または表面グラフト化が必要であり、これは、プロセスの複雑さおよびコストを増加させる。さらに、市販のディスプレイに使用される電気泳動インク材料は、比較的高い粘度を有するため、電圧を変化させると、材料を再配向させるのに数秒かかる。
【０００５】
したがって、前述の欠点を回避し、特に、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウに使用される場合、透明状態と多色状態または半透明状態との間の切替えが可能な、電気泳動インクを提供することが当技術分野において必要とされている。さらに、電気泳動ディスプレイに使用される場合、高い輝度を有しかつ大きな色スペクトル、すなわち、赤、緑および青の全てのピクセルをカバーする、電気泳動インクを提供するのが望ましい。さらに、ｅ−インクを含むディスプレイ上の画像は、全ての電源が取り外された場合でも、しばらくの間、好ましくは、数秒間保持されるのが望ましい。すなわち、１秒超、好ましくは、２秒超、最も好ましくは、５秒超の双安定性を有するため、電気泳動インク材料の十分に速い再配向が可能な、双安定電気泳動インクを提供するのが望ましい。
【０００６】
したがって、本発明の目的は、電気泳動インク、特に、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウに使用することができる、電気泳動インクを提供することである。さらに、本発明の目的は、スマートウインドウ用途において透明状態と半透明状態と不透明状態との間の切替えが可能な、電気泳動インクを提供することである。さらに、本発明の目的は、ｅ−ディスプレイ用途において白色と黒色と多色の状態との間の切替えが可能な、電気泳動インクを提供することである。本発明の別の目的は、ｅ−ディスプレイにおいて高輝度を提供する、電気泳動インクを提供することである。本発明のさらなる目的は、大きな色スペクトルをカバーする、電気泳動インクを提供することである。本発明のさらなる目的は、１秒超、好ましくは、２秒超、最も好ましくは、５秒超の双安定性を提供するため、電気泳動インク材料の十分に速い再配向が可能な、電気泳動インクを提供することである。
【０００７】
発明の概要
前述および他の目的は、本発明の主題により解決される。本発明の第１の態様によれば、電気泳動インクが提供される。この電気泳動インクは、
ａ）少なくとも１種のキャリア流体と、
ｂ）少なくとも１種のキャリア流体中に分散された顔料粒子と、
ｃ）電荷制御剤の混合物であって、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンならびに
ｉｉ）カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含む、電荷制御剤の混合物と、
ｄ）少なくとも１種の表面処理シリカとを含む。
【０００８】
本発明者らは、驚くべきことに、本明細書で定義された電気泳動インク、すなわち、少なくとも１種のキャリア流体と、キャリア流体中に分散された顔料粒子と、電荷制御剤の定義された混合物と、少なくとも１種の表面処理シリカを含む電気泳動インクを、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウにおける電気泳動インクとして使用することができ、透明状態と多色状態または半透明状態との間の切替えが可能であることを見出した。さらに、この電気泳動インクは、高い輝度を有し、大きな色スペクトルをカバーする。さらに、この電気泳動インクは、２秒超、すなわち、５秒超の間双安定であるため、電気泳動インク材料の十分に速い再配向が可能である。
【０００９】
本発明の別の態様によれば、電気泳動インクを製造するための方法が提供される。この方法は、
ａ）本明細書で定義された少なくとも１種のキャリア流体を提供する工程と、
ｂ）本明細書で定義された顔料粒子を提供する工程と、
ｃ）場合により、本明細書で定義された少なくとも１種の分散剤を提供する工程と、
ｄ）本明細書で定義された電荷制御剤の混合物を提供する工程と、
ｅ）本明細書で定義された少なくとも１種の表面処理シリカを提供する工程と、
ｆ）工程ａ）の少なくとも１種のキャリア流体、工程ｂ）の顔料粒子、工程ｃ）の任意の分散剤、工程ｄ）の電荷制御剤の混合物および工程ｅ）の少なくとも１種の表面処理シリカを合わせる工程とを含む。
【００１０】
本発明のさらなる態様によれば、ａ）少なくとも一方が透明な、上層および下層と、ｂ）上層と下層との間に挟まれたセルのアレイとを含み、
このセルには、本明細書で定義された電気泳動インクが少なくとも部分的に充填されている、電気泳動ディスプレイが提供される。
【００１１】
本発明のさらに別の態様によれば、ａ）上層および下層であって、上層および下層は透明である、上層および下層と、ｂ）上層と下層との間に挟まれたセルのアレイとを含み、
このセルには、本明細書で定義された電気泳動インクが少なくとも部分的に充填されている、スマートウインドウが提供される。
【００１２】
本発明のさらなる態様によれば、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウにおける本明細書で定義された電気泳動インクの使用が提供される。
【００１３】
本発明のさらなる態様によれば、電気泳動インクの双安定性を改善するために、本明細書で定義された少なくとも１種の表面処理シリカを、好ましくは、本明細書で定義された電荷制御剤の混合物と共に使用することが提供される。
【００１４】
本発明の電気泳動インクの有利な実施形態は、対応する従属請求項に定義される。
【００１５】
一実施形態によれば、少なくとも１種のキャリア流体は、脂肪族炭化水素、ハロゲン化アルカン、シリコーンオイルおよびそれらの混合物を含む群から選択される。
【００１６】
別の実施形態によれば、顔料粒子は、着色顔料、効果顔料、導電性顔料、磁気遮蔽顔料、蛍光顔料、体質顔料、防食顔料、有機顔料、無機顔料およびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００１７】
さらに別の実施形態によれば、電気泳動インクは、少なくとも１種の分散剤を含み、好ましくは、少なくとも１種の分散剤は、下記式（Ｉ）
【化１】
2020522740.tif 000003
［式中、
ｐ＋ｑは、３０〜２００の範囲の整数であり、ｎ＋ｍは、５〜５０の範囲の整数であり、Ｘ−は、一価の有機酸または無機酸のアニオンであり、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ２２直鎖または分岐鎖アルキル基であり、Ｒ２は、Ｃ１〜Ｃ１２含有基である］
で示されるものである。
【００１８】
一実施形態によれば、電荷制御剤の混合物は、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンと、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムとを、１：１０〜１：１．５、好ましくは、１：８〜１：１．８、最も好ましくは、１：５〜１：２の範囲の重量比［ｉ）／ｉｉ）］で含む。
【００１９】
別の実施形態によれば、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、ポリジメチルシロキサン置換第３級アミンである。
【００２０】
さらに別の実施形態によれば、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、下記式（ＩＩａ）
【化２】
2020522740.tif 000004
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数である］
で示される化合物および／または下記式（ＩＩｂ）
【化３】
2020522740.tif 000005
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙは、０〜１２の範囲の整数である］
で示される化合物および／または下記式（ＩＩｃ）
【化４】
2020522740.tif 000006
で示される化合物である。
【００２１】
一実施形態によれば、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＩＩ）
【化５】
2020522740.tif 000007
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオンおよび硫酸エチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【００２２】
別の実施形態によれば、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＶ）
【化６】
2020522740.tif 000008
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオンおよび硫酸エチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【００２３】
さらに別の実施形態によれば、少なくとも１種の表面処理シリカは、ｉ）少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカであり、かつ／またはｉｉ）酸化アルミニウムを、少なくとも１種の表面処理シリカの総重量に対して、０．５〜２２重量％の範囲の量で含み、かつ／またはｉｉｉ）少なくとも１種の表面処理シリカの表面上に、シランおよび／またはその反応生成物、シロキサンおよび／またはその反応生成物、シラザンおよび／またはその反応生成物、シリコーンオイルおよび／またはその反応生成物ならびにそれらの混合物からなる群から選択されるケイ素含有化合物を含む処理層を含む。
【００２４】
一実施形態によれば、少なくとも１種の表面処理シリカは、ｉ）４〜２００ｎｍ、好ましくは、５〜１８０ｎｍ、最も好ましくは、５〜１５０ｎｍの重量メジアン粒径ｄ５０および／またはｉｉ）窒素およびＩＳＯ  ９２７７に従ったＢＥＴ法を使用して測定された場合、１０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは、２５〜３５０ｍ２／ｇ、最も好ましくは、３０〜３００ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有する。
【００２５】
下記において、本発明の方法の詳細かつ好ましい実施形態を、より詳細に説明するものとする。これらの技術的詳細および実施形態は、本発明の製品および使用にも適用されると理解されたい。
【００２６】
発明の詳細な説明
電気泳動インクは、
ａ）少なくとも１種のキャリア流体と、
ｂ）少なくとも１種のキャリア流体中に分散された顔料粒子と、
ｃ）電荷制御剤の混合物であって、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンならびに
ｉｉ）カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含む、電荷制御剤の混合物と、
ｄ）少なくとも１種の表面処理シリカとを含む。
【００２７】
したがって、この電気泳動インクの１つの必須成分は、少なくとも１種のキャリア流体である。
【００２８】
「少なくとも１種（つ）」という用語は、キャリア流体が１種以上のキャリア流体を含むこと、好ましくは、これらからなることを意味する。
【００２９】
一実施形態では、少なくとも１種のキャリア流体は、１種のキャリア流体を含み、好ましくは、これからなる。代替的には、少なくとも１種のキャリア流体は、２種以上のキャリア流体を含み、好ましくは、これらからなる。例えば、少なくとも１種のキャリア流体は、２種または３種のキャリア流体を含み、好ましくは、これらからなる。すなわち、少なくとも１種のキャリア流体が、２種以上のキャリア流体を含み、好ましくは、これらからなる場合、少なくとも１種のキャリア流体は、異なるキャリア流体の混合物を含み、好ましくは、これからなる。
【００３０】
少なくとも１種のキャリア流体が、異なるキャリア流体の混合物である場合、この混合物は、２〜５種のキャリア流体を含み、好ましくは、これらからなる。例えば、キャリア流体の混合物は、２種または３種のキャリア流体を含み、好ましくは、これらからなる。
【００３１】
好ましくは、少なくとも１種のキャリア流体は、１種のキャリア流体を含み、より好ましくは、これからなる。
【００３２】
例えば、少なくとも１種のキャリア流体は、低誘電率、例えば、約４以下、例えば、０．５〜２の範囲の誘電率を有する。
【００３３】
一実施形態では、少なくとも１種のキャリア流体は、実質的にイオンを含まない。
【００３４】
適切なキャリア流体は、脂肪族炭化水素、ハロゲン化アルカン、シリコーンオイルおよびそれらの混合物を含む群から選択される。
【００３５】
脂肪族炭化水素の例は、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン、ドデカン、テトラデカン、ヘキサン、シクロヘキサン、パラフィン系溶媒、例えば、ＩＳＯＰＡＲ（商標）（Ｅｘｘｏｎ）、ＮＯＲＰＡＲ（商標）（Ｅｘｘｏｎ）、ＳＨＥＬＬ−ＳＯＬ（商標）（Ｓｈｅｌｌ）およびＳＯＬ−ＴＲＯＬ（商標）（Ｓｈｅｌｌ）シリーズを含む。少なくとも１種のキャリア流体として脂肪族炭化水素を使用することは、それらの良好な絶縁耐力および無反応性のために有利である。
【００３６】
脂肪族炭化水素は、好ましくは、約４以下、例えば、０．５〜２の範囲の誘電率を有する。付加的にまたは代替的に、脂肪族炭化水素は、１．４〜１．５の範囲、例えば、１．４〜１．４５の範囲の屈折率を有する。
【００３７】
一実施形態では、脂肪族炭化水素は、好ましくは、０．６〜０．８ｇｃｍ−３の範囲、例えば、０．７〜０．８ｇｃｍ−３の範囲の密度を有する。
【００３８】
ハロゲン化アルカンは、部分的または完全にハロゲン化アルカンを含むことができる。例えば、ハロゲン化アルカンは、テトラフルオロジブロモエチレン、テトラクロロエチレン、トリフルオロクロロエチレン、四塩化炭素およびそれらの混合物を含み、好ましくは、これらからなる群から選択される。
【００３９】
ハロゲン化アルカンは、好ましくは、約４以下、例えば、１．５〜２の範囲の誘電率を有する。付加的にまたは代替的に、ハロゲン化アルカンは、約１．４以下、例えば、１．３〜１．４の範囲の屈折率を有する。
【００４０】
一実施形態では、ハロゲン化アルカンは、好ましくは、１．０〜１．９ｇｃｍ−３の範囲、例えば、１．３〜１．８ｇｃｍ−３の範囲の密度を有する。
【００４１】
シリコーンオイルの例は、オクタメチルシクロシロキサン、ポリ（メチルフェニルシロキサン）、ヘキサメチルジシロキサン、ポリジメチルシロキサンおよびそれらの混合物を含む。
【００４２】
シリコーンオイルは、好ましくは、約３以下、例えば、２〜２．８の範囲の誘電率を有する。付加的にまたは代替的に、シリコーンオイルは、１．４５以下、例えば、１．４〜１．４５の範囲の屈折率を有する。
【００４３】
一実施形態では、シリコーンオイルは、好ましくは、０．８〜１．０ｇｃｍ−３の範囲、例えば、０．９〜１．０ｇｃｍ−３の範囲の密度を有する。
【００４４】
電気泳動インクは、好ましくは、少なくとも１種のキャリア流体を、電気泳動インクの総重量に対して、３０〜９５重量％、より好ましくは、４０〜９４．５重量％、最も好ましくは、５０〜９４重量％の範囲の量で含む。
【００４５】
本発明のさらなる要件は、電気泳動インクが少なくとも１種のキャリア流体中に分散された顔料粒子を含むことである。
【００４６】
電気泳動インクは、好ましくは、表面官能化を有する顔料、例えば、カプセル化顔料および／または表面グラフト化顔料を含まないと理解される。
【００４７】
一実施形態では、顔料粒子は、１種の顔料粒子を含み、好ましくは、それからなる。代替的には、顔料粒子は、好ましくは、２種以上の顔料粒子を含み、好ましくは、これらからなる。例えば、顔料粒子は、好ましくは、２種または３種の顔料粒子を含み、好ましくは、これらからなる。
【００４８】
好ましくは、顔料粒子は、１種の顔料粒子を含み、好ましくは、これからなる。
【００４９】
一実施形態では、顔料粒子は、着色顔料、効果顔料、導電性顔料、磁気遮蔽顔料、蛍光顔料、体質顔料、防食顔料、有機顔料、無機顔料およびそれらの混合物からなる群から選択される。好ましくは、顔料粒子は、着色顔料である。
【００５０】
顔料粒子が、着色顔料である場合、顔料粒子は、好ましくは、黒色顔料粒子、シアン顔料粒子、マゼンタ顔料粒子、イエロー顔料粒子およびそれらの混合物から選択される。
【００５１】
顔料粒子、好ましくは、着色顔料、最も好ましくは、黒色顔料粒子、シアン顔料粒子、マゼンタ顔料粒子、イエロー顔料粒子およびそれらの混合物から選択される顔料粒子は、当技術分野において一般に周知であるため、本願においてより詳細に説明する必要がないと理解される。さらに、調製される製品に適切に使用されることが周知である全ての顔料粒子を、本発明の電気泳動インクに使用することができる。
【００５２】
黒色顔料粒子は、好ましくは、下記式（ａ）および／または式（ｂ）
【化７】
2020522740.tif 000009
で示される顔料粒子から選択される。
【００５３】
より好ましくは、黒色顔料粒子は、式（ａ）または式（ｂ）で示される顔料粒子から選択される。
【００５４】
シアン顔料粒子は、好ましくは、下記式（ｃ）および／または式（ｄ）
【化８】
2020522740.tif 000010
で示される顔料粒子から選択される。
【００５５】
より好ましくは、シアン顔料粒子は、式（ｃ）または式（ｄ）で示される顔料粒子から選択される。
【００５６】
マゼンタ顔料粒子は、好ましくは、下記式（ｅ）および／または式（ｆ）および／または式（ｇ）
【化９】
2020522740.tif 000011
で示される顔料粒子から選択される。
【００５７】
より好ましくは、マゼンタ顔料粒子は、式（ｅ）または式（ｆ）または式（ｇ）で示される顔料粒子から選択される。
【００５８】
イエロー顔料粒子は、好ましくは、下記式（ｈ）および／または式（ｉ）および／または式（ｊ）および／または式（ｋ）
【化１０】
2020522740.tif 000012
で示される顔料粒子から選択される。
【００５９】
より好ましくは、イエロー顔料粒子は、式（ｈ）または式（ｉ）または式（ｊ）または式（ｋ）で示される顔料粒子から選択される。
【００６０】
ＤＰＰレッドおよびハロゲン化フタロシアニンも、顔料粒子として使用できると理解される。
【００６１】
顔料粒子は、≦１００ｎｍ、好ましくは、≦７５ｎｍ、最も好ましくは、≦５０ｎｍの粒径ｄ５０を有する。値ｄ５０は、重量メジアン粒径を指す、すなわち、全ての粒子の５０重量％が、この粒径より大きいかまたは小さい。粒径は、動的光散乱またはＴＥＭを使用することにより測定することができる。例えば、粒径は、Ｍａｌｖｅｒｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  ＬｔｄのＺｅｔａｓｉｚｅｒ  Ｎａｎｏを使用することにより決定することができる。
【００６２】
電気泳動インクは、顔料粒子を、電気泳動インクの総重量に対して、好ましくは、０．１〜１５重量％、より好ましくは、０．２〜１３重量％、最も好ましくは、０．５〜１０重量％の範囲の量で含む。
【００６３】
一実施形態では、顔料粒子は、沈降を避けるために、少なくとも１種の分散剤を使用することにより、少なくとも１種のキャリア流体中に分散される。
【００６４】
このため、電気泳動インクは、好ましくは、少なくとも１種の分散剤を含む。
【００６５】
少なくとも１種の分散剤は、電気泳動ディスプレイに使用される電気泳動インクのための当技術分野において公知の任意の分散剤であることができる。
【００６６】
少なくとも１種の分散剤は、１種の分散剤を含み、好ましくは、これからなる。代替的には、少なくとも１種の分散剤は、２種以上の分散剤を含み、好ましくは、これらからなる。例えば、少なくとも１種の分散剤は、２種または３種の分散剤を含み、好ましくは、これらからなる。
【００６７】
好ましくは、少なくとも１種の分散剤は、１種の分散剤を含み、より好ましくは、これからなる。
【００６８】
例えば、少なくとも１種の分散剤は、下記式（Ｉ）
【化１１】
2020522740.tif 000013
［式中、
ｐ＋ｑは、３０〜２００の範囲の整数であり、ｎ＋ｍは、５〜５０の範囲の整数であり、Ｘ−は、一価の有機酸または無機酸のアニオンであり、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ２２直鎖または分岐鎖アルキル基であり、Ｒ２は、Ｃ１〜Ｃ１２含有基である］
で示される化合物である。
【００６９】
本願の意味における式（Ｉ）中の「ブロック」という用語は、前記用語の両側のモノマーの空間的分離を示す。すなわち、ｐおよびｑ要素のモノマーは、ブロックコポリマーを形成しており、ｎおよびｍ要素のモノマーは、別のブロックコポリマーを形成しており、「ブロック」という用語は、前記ブロックの分離を表す。
【００７０】
Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ２２直鎖または分岐鎖アルキル基であると理解される。
【００７１】
本明細書で使用する場合、「アルキル」という用語は、直鎖アルキル基および分岐鎖アルキル基を含む飽和脂肪族基の基であり、ここで、このような直鎖および分岐鎖アルキル基はそれぞれ、場合により、例えば、ヒドロキシル基により置換されていることができる。
【００７２】
このため、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ２２直鎖または分岐鎖アルキル、例えば、置換または非置換Ｃ４〜Ｃ２２直鎖または分岐鎖アルキルであることができ、好ましくは、Ｒ１は、Ｃ６〜Ｃ２０直鎖または分岐鎖アルキル、例えば、置換または非置換Ｃ６〜Ｃ２０直鎖または分岐鎖アルキルであり、さらにより好ましくは、Ｒ１は、Ｃ８〜Ｃ１８直鎖または分岐鎖アルキル、例えば、置換または非置換Ｃ８〜Ｃ１８直鎖または分岐鎖アルキルであり、最も好ましくは、Ｒ１は、Ｃ１０〜Ｃ１６直鎖または分岐鎖アルキル、例えば、置換または非置換Ｃ１０〜Ｃ１６直鎖または分岐鎖アルキルである。
【００７３】
一実施形態では、Ｒ１は、非置換Ｃ４〜Ｃ２２直鎖アルキル、好ましくは、非置換Ｃ６〜Ｃ２０直鎖アルキル、さらにより好ましくは、非置換Ｃ８〜Ｃ１８直鎖アルキル、最も好ましくは、非置換Ｃ１０〜Ｃ１６直鎖アルキルである。
【００７４】
本明細書で使用する場合、「Ｃ１〜Ｃ１２含有基」という用語は、非置換または置換飽和脂肪族または芳香族基の基であり、非置換または置換直鎖アルキル基および非置換または置換分岐鎖アルキル基および非置換または置換芳香族基、好ましくは、置換芳香族基を含む。
【００７５】
このため、Ｒ２は、Ｃ１〜Ｃ１２アルキル、例えば、非置換の直鎖または分岐鎖Ｃ１〜Ｃ１２アルキルであることができ、好ましくは、Ｒ２は、Ｃ２〜Ｃ１０アルキル、例えば、非置換の直鎖または分岐鎖Ｃ２〜Ｃ１０アルキルであり、より好ましくは、Ｒ２は、Ｃ２〜Ｃ９アルキル、例えば、非置換の直鎖または分岐鎖Ｃ２〜Ｃ９アルキルであり、さらにより好ましくは、Ｒ２は、Ｃ２〜Ｃ８アルキル、例えば、非置換の直鎖または分岐鎖Ｃ２〜Ｃ８アルキルである。代替的には、Ｒ２は、Ｃ１〜Ｃ１２アルキル、例えば、置換されている直鎖または分岐鎖Ｃ１〜Ｃ１２アルキルであることができ、好ましくは、Ｒ２は、Ｃ２〜Ｃ１０アルキル、例えば、置換されている直鎖または分岐鎖Ｃ２〜Ｃ１０アルキルであり、より好ましくは、Ｒ２は、Ｃ２〜Ｃ９アルキル、例えば、置換されている直鎖または分岐鎖Ｃ２〜Ｃ９アルキルであり、さらにより好ましくは、Ｒ２は、Ｃ２〜Ｃ８アルキル、例えば、置換されている直鎖または分岐鎖Ｃ２〜Ｃ８アルキル、例えば、部分的にまたは完全にハロゲン化、例えば、塩素化されている直鎖または分岐鎖Ｃ２〜Ｃ８アルキルである。
【００７６】
例えば、Ｒ２は、非置換直鎖Ｃ１〜Ｃ１２アルキル、好ましくは、非置換直鎖Ｃ２〜Ｃ１０アルキル、より好ましくは、非置換直鎖Ｃ２〜Ｃ９アルキル、さらにより好ましくは、非置換直鎖Ｃ２〜Ｃ８アルキルである。
【００７７】
一実施形態では、Ｒ２は、非置換芳香族Ｃ６〜Ｃ１２基であり、好ましくは、Ｒ２は、非置換芳香族Ｃ６〜Ｃ１０基であり、より好ましくは、Ｒ２は、非置換芳香族Ｃ６またはＣ７基、例えば、フェニル基またはベンジル基である。代替的には、Ｒ２は、置換芳香族Ｃ６〜Ｃ１２基であり、好ましくは、Ｒ２は、置換芳香族Ｃ６〜Ｃ１０基であり、より好ましくは、Ｒ２は、置換芳香族Ｃ６またはＣ７基、例えば、ハロゲン化、例えば、塩素化されている、フェニル、メチルフェニルまたはベンジル基、例えば、３−クロロ−４−メチルフェニル基または３−クロロ−５−メチルフェニル基である。
【００７８】
顔料粒子に対する分散剤の親和性を向上させるために、Ｒ２は、置換芳香族Ｃ６〜Ｃ１２基であるのが有利である。
【００７９】
Ｘ−は、一価の有機酸または無機酸のアニオンであると理解される。例えば、Ｘ−は、一価の無機酸のアニオン、例えば、塩化物イオン、臭化物イオンまたはヨウ化物イオンである。一実施形態では、Ｘ−は、臭化物イオンまたはヨウ化物イオンである。
【００８０】
顔料粒子に対する分散剤の親和性とキャリア流体に対する分散剤の親和性との間の良好なバランスを得るために、ブロックの特定の比率が有利である。このため、ｐ＋ｑの合計が、３０〜２００の範囲の整数であり、ｎ＋ｍの合計が、５〜５０の範囲の整数であるのが、本発明の１つの要件である。
【００８１】
一実施形態では、ｐ＋ｑの合計は、５０〜１５０の範囲の整数、好ましくは、５０〜１２５の範囲の整数、最も好ましくは、５０〜１００の範囲の整数である。
【００８２】
ｐは、好ましくは、４５〜６０の範囲の整数であると理解される。加えて、ｑは、好ましくは、１５〜３０の範囲の整数である。
【００８３】
一実施形態では、ｎ＋ｍの合計は、５〜４０の範囲の整数、好ましくは、５〜３０の範囲の整数、最も好ましくは、５〜２０の範囲の整数である。
【００８４】
一実施形態では、ｎは、好ましくは、０〜５の範囲の整数である。加えて、ｍは、６〜１１の範囲の整数である。例えば、ｎは、０であり、ｍは、１１である。
【００８５】
分散剤が存在する場合、電気泳動インクは、少なくとも１種の分散剤を、電気泳動インクの総重量に対して、好ましくは、０．１〜１．５重量％、より好ましくは、０．１５〜１．３重量％、最も好ましくは、０．２〜１．０重量％の範囲の量で含む。
【００８６】
少なくとも１種の分散剤は、本発明の電気泳動インクにおいて相乗剤と組み合わせて使用することができると理解される。当業者であれば、「相乗剤」という用語により意味されるものを知っているため、この用語は、本願においてより詳細に説明する必要はない。したがって、本発明の電気泳動インクには、調製される製品に適切に使用されることが周知の任意の相乗剤を使用することができる。
【００８７】
少なくとも１種の分散剤は、好ましくは、本発明の電気泳動インクにおいて、相乗剤と組み合わせて使用される。一実施形態では、少なくとも１種の分散剤が、本発明の電気泳動インクにおいて、相乗剤および顔料粒子と組み合わせて使用される。
【００８８】
多色状態と透明状態との間の切替えを達成するのには、電気泳動インクが、電荷制御剤の特定の混合物を含むことが必須である。
【００８９】
このため、電荷制御剤の混合物が、
ｉ）少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンならびに
ｉｉ）カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含むことが、本発明の１つの要件である。
【００９０】
一実施形態では、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンならびに
ｉｉ）カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムからなる。
【００９１】
本発明の意味における「カウンターイオン」という用語は、電気的中性を維持するために、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムに付随する一価または二価のアニオン、好ましくは、一価のアニオンを指す。好ましくは、カウンターイオンは、ハロゲン化物または有機硫酸塩から選択され、より好ましくは、カウンターイオンは、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択されるハロゲン化物または有機硫酸塩である。
【００９２】
好ましくは、電荷制御剤の混合物は、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンと、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムとを、１：１０〜１：１．５、好ましくは、１：８〜１：１．８、最も好ましくは、１：５〜１：２の範囲の重量比［ｉ）／ｉｉ）］で含む。
【００９３】
「少なくとも１種（つ）」という用語は、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンが、１種以上のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなることを意味する。
【００９４】
一実施形態では、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンまたはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンまたはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これからなる。代替的には、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、２種以上のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、２種または３種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。すなわち、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、２種以上のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなり、好ましくは、異なるポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンの混合物を含み、これからなる。
【００９５】
少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンが、異なる化合物の混合物である場合、この混合物は、２〜５種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、この混合物は、２種または３種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。
【００９６】
一実施形態では、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。
【００９７】
代替的な実施形態では、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第２級アミンまたはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第２級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。
【００９８】
代替的な実施形態では、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンまたはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、ポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。
【００９９】
少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンが、ポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含む場合、特に良好な結果が得られる。このため、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンが、化合物の混合物である場合、この混合物は、好ましくは、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、より好ましくは、これらからなる。代替的には、この混合物は、ポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含む。代替的には、この混合物は、ポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよびポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１００】
一実施形態では、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンまたはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンまたはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを含み、より好ましくは、これからなる。
【０１０１】
着色状態と透明状態との間の切替えに関して得られる特に良好な結果を考慮すると、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、好ましくは、ポリジメチルシロキサン置換第３級アミンである。
【０１０２】
ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、好ましくは、下記式（ＩＩａ）
【化１２】
2020522740.tif 000014
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数である］
で示される化合物および／または下記式（ＩＩｂ）
【化１３】
2020522740.tif 000015
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙは、０〜１２の範囲の整数である］
で示される化合物および／または下記式（ＩＩｃ）
【化１４】
2020522740.tif 000016
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数である］
で示される化合物であると理解される。
【０１０３】
例えば、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンは、好ましくは、下記式（ＩＩａ）
【化１５】
2020522740.tif 000017
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、好ましくは、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、より好ましくは、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、最も好ましくは、ｘは、１０または１２である］
で示される化合物である。
【０１０４】
付加的にまたは代替的に、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第２級アミンは、好ましくは、下記式（ＩＩｂ）
【化１６】
2020522740.tif 000018
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、ｙは、０〜１２の範囲の整数であり、好ましくは、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、ｙは、０〜９の範囲の整数であり、より好ましくは、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、ｙは、０〜７の範囲の整数であり、最も好ましくは、ｘは、１０または１２であり、ｙは、１〜５の範囲の整数であり、例えば、ｙは、２〜４の範囲の整数、例えば、３である］
で示される化合物である。
【０１０５】
付加的にまたは代替的に、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、好ましくは、下記式（ＩＩｃ）
【化１７】
2020522740.tif 000019
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、好ましくは、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜９の範囲の整数であり、より好ましくは、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜７の範囲の整数であり、最も好ましくは、ｘは、１０または１２であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、１〜５の範囲の整数であり、例えば、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、２〜４の範囲の整数、例えば、３である］
で示される化合物である。
【０１０６】
好ましくは、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、式（ＩＩｃ）で示される化合物である。
【０１０７】
ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンは、５〜１５ｍＰａｓの範囲、好ましくは、８〜１２ｍＰａｓの範囲の粘度を有すると理解される。粘度を、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ粘度計を使用することにより測定した。サンプルを、操作中２５℃±２℃で維持した。
【０１０８】
さらに、電荷制御剤の混合物は、カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン第４級アンモニウムを含む必要がある。
【０１０９】
「少なくとも１種（つ）」という用語は、カウンターイオンを有するポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムが、カウンターイオンを有する１種以上のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これからなることを意味する。
【０１１０】
一実施形態では、カウンターイオンを有する少なくともポリジメチルシロキサン第４級アンモニウムは、カウンターイオンを有する１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これからなる。代替的には、カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、カウンターイオンを有する２種以上のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、カウンターイオンを有する２種または３種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。すなわち、カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムが、カウンターイオンを有する２種以上のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる場合、カウンターイオンを有するポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、カウンターイオンを有する異なるポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムの混合物を含み、好ましくは、これからなる。
【０１１１】
カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムが、異なる化合物の混合物である場合、この混合物は、カウンターイオンを有する２〜５種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、この混合物は、好ましくは、カウンターイオンを有する２種または３種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１１２】
好ましくは、カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、カウンターイオンを有する１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムである。
【０１１３】
一実施形態では、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＩＩ）
【化１８】
2020522740.tif 000020
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１１４】
例えば、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＩＩ）
【化１９】
2020522740.tif 000021
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１１５】
代替的には、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＩＩ）
【化２０】
2020522740.tif 000022
［式中、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜９の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１１６】
好ましくは、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＩＩ）
【化２１】
2020522740.tif 000023
［式中、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、０〜７の範囲の同じ整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１１７】
例えば、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＩＩ）
【化２２】
2020522740.tif 000024
［式中、ｘは、１０または１２であり、ｙおよびｚは、１〜５の範囲の同じ整数であり、好ましくは、ｙおよびｚは、２〜４の範囲の同じ整数であり、例えば、ｙおよびｚは、３であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１１８】
代替的な実施形態では、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＶ）
【化２３】
2020522740.tif 000025
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１１９】
例えば、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＶ）
【化２４】
2020522740.tif 000026
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１２０】
代替的には、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＶ）
【化２５】
2020522740.tif 000027
［式中、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜９の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１２１】
好ましくは、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＶ）
【化２６】
2020522740.tif 000028
［式中、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、０〜７の範囲の同じ整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１２２】
例えば、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、下記式（ＩＶ）
【化２７】
2020522740.tif 000029
［式中、ｘは、１０または１２であり、ｙおよびｚは、１〜５の範囲の同じ整数であり、好ましくは、ｙおよびｚは、２〜４の範囲の同じ整数であり、例えば、ｙおよびｚは、３であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示される化合物である。
【０１２３】
ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムは、３００〜４００ｍＰａｓの範囲、好ましくは、３３０〜３６０ｍＰａｓの範囲の粘度を有すると理解される。粘度を、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ粘度計を使用することにより測定した。サンプルを、操作中２５℃±２℃で維持した。
【０１２４】
このため、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）式（ＩＩａ）および／または式（ＩＩｂ）および／または式（ＩＩｃ）で示される少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンならびに
ｉｉ）下記式（ＩＩＩ）
【化２８】
2020522740.tif 000030
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムまたは
ｉｉｉ）下記式（ＩＶ）
【化２９】
2020522740.tif 000031
［式中、ｘは、５〜２０の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなるのが好ましい。
【０１２５】
好ましくは、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）下記式（ＩＩｃ）
【化３０】
2020522740.tif 000032
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数である］
で示される少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第３級アミンおよび
ｉｉ）下記式（ＩＩＩ）
【化３１】
2020522740.tif 000033
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムまたは
ｉｉｉ）下記式（ＩＶ）
【化３２】
2020522740.tif 000034
［式中、ｘは、７〜１７の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜１２の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１２６】
好ましくは、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）下記式（ＩＩｃ）
【化３３】
2020522740.tif 000035
［式中、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜９の範囲の整数である］
で示される少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第３級アミンおよび
ｉｉ）下記式（ＩＩＩ）
【化３４】
2020522740.tif 000036
［式中、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜９の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムまたは
ｉｉｉ）下記式（ＩＶ）
【化３５】
2020522740.tif 000037
［式中、ｘは、９〜１５の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜９の範囲の整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１２７】
より好ましくは、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）下記式（ＩＩｃ）
【化３６】
2020522740.tif 000038
［式中、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、０〜７の範囲の整数である］
で示される少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第３級アミンおよび
ｉｉ）下記式（ＩＩＩ）
【化３７】
2020522740.tif 000039
［式中、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、０〜７の範囲の同じ整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムまたは
ｉｉｉ）下記式（ＩＶ）
【化３８】
2020522740.tif 000040
［式中、ｘは、１０〜１３の範囲の整数であり、ｙおよびｚは、０〜７の範囲の同じ整数であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１２８】
最も好ましくは、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）下記式（ＩＩｃ）
【化３９】
2020522740.tif 000041
［式中、ｘは、１０または１２であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、１〜５の範囲の整数であり、例えば、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、２〜４の範囲の整数、例えば、３である］
で示される少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第３級アミンおよび
ｉｉ）下記式（ＩＩＩ）
【化４０】
2020522740.tif 000042
［式中、ｘは、１０または１２であり、ｙおよびｚは、１〜５の範囲の同じ整数であり、好ましくは、ｙおよびｚは、２〜４の範囲の同じ整数であり、例えば、ｙおよびｚは、３であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムまたは
ｉｉｉ）下記式（ＩＶ）
【化４１】
2020522740.tif 000043
［式中、ｘは、１０または１２であり、ｙおよびｚは、１〜５の範囲の同じ整数であり、好ましくは、ｙおよびｚは、２〜４の範囲の同じ整数であり、例えば、ｙおよびｚは、３であり、Ｘ−は、ヨウ化物イオン、臭化物イオン、塩化物イオン、硫酸メチルアニオン、硫酸エチルアニオン、硫酸プロピルアニオンおよび硫酸ブチルアニオンからなる群から選択される］
で示されるカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１２９】
電荷制御剤の混合物に関して、式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）もしくは式（ＩＶ）におけるｘは同じでありかつ／または式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）もしくは式（ＩＶ）におけるｙは同じでありかつ／または式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）もしくは式（ＩＶ）におけるｚは同じであることが好ましい。例えば、式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）または式（ＩＶ）におけるｘは同じであり、式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）または式（ＩＶ）におけるｙは同じであり、式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）または式（ＩＶ）におけるｚは同じである。代替的には、式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）または式（ＩＶ）におけるｘは同じでありまたは式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）または式（ＩＶ）におけるｙは同じでありまたは式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）または式（ＩＶ）におけるｚは同じである。
【０１３０】
一実施形態では、式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）もしくは式（ＩＶ）におけるｘは同じでありまたは式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）もしくは式（ＩＶ）におけるｙは同じでありかつ式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）もしくは式（ＩＶ）におけるｚは同じである。
【０１３１】
ｙおよびｚは、式（ＩＩｃ）および式（ＩＩＩ）または式（ＩＶ）において同じであるのが特に好ましい。
【０１３２】
一実施形態では、電荷制御剤の混合物は、
ｉ）下記式（ＩＩｃ）
【化４２】
2020522740.tif 000044
［式中、ｘは、１０または１２であり、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、１〜５の範囲の整数であり、例えば、ｙおよびｚは、それぞれ独立しており、２〜４の範囲の整数、例えば、３である］
で示される１種のポリジメチルシロキサン置換第３級アミンおよび
ｉｉ）下記式（ＩＩＩ）
【化４３】
2020522740.tif 000045
［式中、ｘは、１０であり、ｙおよびｚは、１〜５の範囲の同じ整数であり、好ましくは、ｙおよびｚは、２〜４の範囲の同じ整数であり、例えば、ｙおよびｚは、３であり、Ｘ−は、ヨウ化物または硫酸メチルアニオンである］
で示されるカウンターイオンを有する１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムおよび／または
ｉｉｉ）下記式（ＩＩＩ）
【化４４】
2020522740.tif 000046
【０１３３】
ｉｖ）
［式中、ｘは、１２であり、ｙおよびｚは、１〜５の範囲の同じ整数であり、好ましくは、ｙおよびｚは、２〜４の範囲の同じ整数であり、例えば、ｙおよびｚは、３であり、Ｘ−は、ヨウ化物または硫酸メチルアニオンである］
で示されるカウンターイオンを有する１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１３４】
電気泳動インクは、電荷制御剤の混合物を、電気泳動インクの総重量に対して、好ましくは、５〜４０重量％の量、より好ましくは、１０〜３０重量％の量で含む。
【０１３５】
例えば、電気泳動インクは、カウンターイオンを含む電荷制御剤の混合物を、電気泳動インクの総重量に対して、５〜４０重量％の量、より好ましくは、１０〜３０重量％の量で含む。
【０１３６】
一実施形態では、電気泳動インクは、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンを、電気泳動インクの総重量に対して、１〜１２重量％の量、より好ましくは、２〜８重量％の量で含む。
【０１３７】
付加的にまたは代替的に、電気泳動インクは、カウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムを、電気泳動インクの総重量に対して、５〜１７重量％の量、より好ましくは、７〜１５重量％の量で含む。
【０１３８】
電気泳動インク中のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムの量は、好ましくは、少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンの量より多いと理解される。
【０１３９】
好ましくは、電気泳動インクは、ｉ）の少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第１級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第２級アミンおよび／またはポリジメチルシロキサン置換第３級アミンと、ｉｉ）のカウンターイオンを有する少なくとも１種のポリジメチルシロキサン置換第４級アンモニウムとを、１：１０〜１：１．５、好ましくは、１：８〜１：１．８、最も好ましくは、１：５〜１：２の範囲の重量比［ｉ）／ｉｉ）］で含む。
【０１４０】
電気泳動インクの双安定性を１５秒超に改善することにより、ｅ−インクを含むディスプレイの電力消費を低減するために、本発明者らは、驚くべきことに、電気泳動インクが、少なくとも１種の表面処理シリカを含まなければならないことを見出した。
【０１４１】
このため、電気泳動インクの別の必須成分は、少なくとも１種の表面処理シリカである。
【０１４２】
本発明の意味における「表面処理シリカ」という用語は、シリカの表面（の少なくとも一部）上に処理層を得るように、表面処理剤と接触させたシリカを指す。
【０１４３】
したがって、本発明の意味における「処理層」は、表面処理剤および／またはその反応生成物を含み、好ましくは、これらからなる層を指す。
【０１４４】
「少なくとも１種（つ）」という用語は、表面処理シリカが、１種以上の表面処理シリカを含み、好ましくは、これらからなることを意味する。
【０１４５】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカは、１種の表面処理シリカを含み、好ましくは、これからなる。代替的には、少なくとも１種の表面処理シリカは、２種以上の表面処理シリカを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、少なくとも１種の表面処理シリカは、２種または３種の表面処理シリカを含み、好ましくは、これらからなる。すなわち、少なくとも１種の表面処理シリカが、２種以上の表面処理シリカを含み、好ましくは、これらからなる場合、少なくとも１種の表面処理シリカは、異なる表面処理シリカの混合物を含み、好ましくは、これからなる。
【０１４６】
「異なる」表面処理シリカという用語は、異なる表面処理剤により（同時にまたは別々に）表面処理されている同じシリカまたは同じ表面処理剤により表面処理されている、例えば、比表面積が異なる、異なるシリカを指すと理解される。
【０１４７】
本発明の意味において異なる表面処理剤により「同時に」表面処理されるという用語は、シリカが同じ処理層中に異なる表面処理剤を含むように、同じシリカが表面処理されることを意味する。
【０１４８】
本発明の意味において異なる表面処理剤により「別々に」表面処理されるという用語は、シリカが異なる処理層中に、すなわち、シリカの異なる粒子上に異なる表面処理剤を含むように、同じシリカが表面処理されることを意味する。
【０１４９】
表面処理シリカは、好ましくは、異なる表面処理剤により同時に表面処理される。
【０１５０】
少なくとも１種の表面処理シリカが、異なる表面処理シリカの混合物である場合、この混合物は、２〜５種の表面処理シリカを含み、好ましくは、これらからなる。例えば、表面処理シリカの混合物は、２種または３種の表面処理シリカを含み、好ましくは、これらからなる。
【０１５１】
好ましくは、少なくとも１種の表面処理シリカは、１種の表面処理シリカを含み、より好ましくは、これからなる。代替的には、少なくとも１種の表面処理シリカは、２種の異なる表面処理シリカの混合物を含み、より好ましくは、これからなる。
【０１５２】
少なくとも１種の表面処理シリカは、少なくとも１種のキャリア流体中に分散された顔料粒子とはみなされないため、電気泳動インク中に存在する顔料粒子の量にも計算されないと理解される。
【０１５３】
少なくとも１種の表面処理シリカは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカであるのが好ましい。
【０１５４】
「ヒュームドシリカ」という用語は、当業者に周知であり、その一般的な意味を指す。このため、ヒュームドシリカの詳細な説明は必要ではない。
【０１５５】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、４〜２００ｎｍ、好ましくは、５〜１８０ｎｍ、最も好ましくは、５〜１５０ｎｍの重量メジアン粒径ｄ５０を有する。
【０１５６】
付加的にまたは代替的に、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、窒素およびＩＳＯ  ９２７７に従ったＢＥＴ法を使用して測定された場合、１０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは、２５〜３５０ｍ２／ｇ、最も好ましくは、３０〜３００ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有する。
【０１５７】
このため、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、
ｉ）４〜２００ｎｍ、好ましくは、５〜１８０ｎｍ、最も好ましくは、５〜１５０ｎｍの重量メジアン粒径ｄ５０または
ｉｉ）窒素およびＩＳＯ  ９２７７に従ったＢＥＴ法を使用して測定された場合、１０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは、２５〜３５０ｍ２／ｇ、最も好ましくは、３０〜３００ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有する。
【０１５８】
より好ましくは、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、
ｉ）４〜２００ｎｍ、好ましくは、５〜１８０ｎｍ、最も好ましくは、５〜１５０ｎｍの重量メジアン粒径ｄ５０および
ｉｉ）窒素およびＩＳＯ  ９２７７に従ったＢＥＴ法を使用して測定された場合、１０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは、２５〜３５０ｍ２／ｇ、最も好ましくは、３０〜３００ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有する。
【０１５９】
少なくとも１種のシリカ、好ましくは、少なくとも１種のヒュームドシリカが表面処理されていることが、必須の特徴である。表面処理により、特に、双安定性の改善がもたらされるため、例えば、表面処理シリカ、好ましくは、表面処理ヒュームドシリカを含むｅ−インクを利用するディスプレイの全体的な電力消費が低減される。
【０１６０】
有利には、処理層は、１種以上のケイ素含有化合物、好ましくは、１種以上のケイ素含有化合物および／またはその反応生成物を含む。
【０１６１】
「反応生成物」という用語は、シリカを１種以上のケイ素含有化合物と接触させることにより得られる生成物を指す。前記反応生成物は、１種以上のケイ素含有化合物と、シリカ、好ましくは、ヒュームドシリカの表面に位置する分子との間で形成される。
【０１６２】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、シランおよび／またはその反応生成物、シロキサンおよび／またはその反応生成物、シラザンおよび／またはその反応生成物、シリコーンオイルおよび／またはその反応生成物ならびにそれらの混合物からなる群から選択されるケイ素含有化合物を含む。
【０１６３】
このような化合物は、当技術分野において周知であり、非常に多様な供給者、例えば、ＥＶＯＮＩＫ  Ｒｅｓｏｕｒｃｅ  Ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ  ＧｍｂＨから、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ１０４、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ１０６、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ２０８、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７０９、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７１１、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８０５、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８１６、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ９７２、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ９７４、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８２００、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８１２Ｓ、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ９７６Ｓ、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＸ５０、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＸ２００、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＹ５０、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＹ５１、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＹ２００、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＮＸ９０ＳおよびＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＮＸ１３０として利用可能である。
【０１６４】
少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層が、ケイ素含有化合物としてシランおよび／またはその反応生成物を含む場合、シランは、好ましくは、アルキルシラン、アルコキシシラン、（メタ）アクリルシランおよびそれらの混合物から選択される。より好ましくは、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、アルキルシランおよび／または（メタ）アクリルシランを含む。
【０１６５】
適切なシランは、メタクリルシラン、アクリルシラン、ドコサニルシラン、オクタデシルシラン、ヘキサデシルシラン、ドデシルシラン、デシルシラン、オクチルシラン、ヘキシルシラン、ジメチルジクロロシラン、ジメトキシジメチルシラン、エチル（トリメトキシ）シラン、トリメトキシ（プロピル）シラン、イソブチル（トリメトキシ）シラン、［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシラン、ブチルシラン、プロピルシラン、エチルシラン、トリドデシルシラン、トリデシルシラン、トリオクチルシラン、トリヘキシルシラン、トリブチルシラン、トリプロピルシラン、トリエチルシラン、トリメトキシ（オクタデシル）シラン、トリエトキシ（オクタデシル）シラン、ヘキサデシル（トリメトキシ）シラン、トリエトキシ（ヘキサデシル）シラン、ドデシル（トリメトキシ）シラン、ドデシル（トリエトキシ）シラン、トリメトキシ（オクチル）シラン、トリエトキシ（オクチル）シラン、メトキシ（ジメチル）オクチルシラン、ヘキシル（トリメトキシ）シラン、トリエトキシ（ヘキシル）シラン、ブチル（トリメトキシ）シラン、ブチル（トリエトキシ）シランおよびそれらの混合物を含む群から選択される。
【０１６６】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにアルキルシランおよび／またはその反応生成物を（同時にまたは別々に）含む。
【０１６７】
例えば、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランおよび／またはそれらの反応生成物ならびにアルキルシラン、例えば、オクタデシルシラン、ヘキサデシルシラン、ドデシルシラン、デシルシラン、オクチルシランもしくはヘキシルシランおよび／またはそれらの反応生成物を（同時にまたは別々に）含む。
【０１６８】
少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層が、（メタ）アクリルシランおよびアルキルシランを（同時にまたは別々に）含む場合、アルキルシラン（および／またはその反応生成物）に対する（メタ）アクリルシラン（および／またはその反応生成物）の重量比は、好ましくは、８５：１５〜６５：３５、より好ましくは、８０：２０〜７０：３０である。
【０１６９】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランおよびアルキルシランを、アルキルシラン（および／またはその反応生成物）に対する［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシラン（および／またはその反応生成物）の重量比が、好ましくは、８５：１５〜６５：３５、より好ましくは、８０：２０〜７０：３０であるように、（同時にまたは別々に）含む。
【０１７０】
例えば、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにオクタデシルシランおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１７１】
代替的には、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにヘキサデシルシランおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１７２】
代替的には、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにドデシルシランおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１７３】
代替的には、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにデシルシランおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１７４】
代替的には、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにオクチルシランおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１７５】
代替的には、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにヘキシルシランおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１７６】
再度、シリカは、（メタ）アクリルシランおよびアルキルシランにより、同時にまたは別々に表面処理することができる。好ましくは、シリカは、（メタ）アクリルシランおよびアルキルシランにより、同時に表面処理される。
【０１７７】
このため、（メタ）アクリルシランおよび／またはその反応生成物ならびにアルキルシランおよび／またはその反応生成物は、好ましくは、同じシリカ上に、すなわち、同じ処理層に同時に存在する。
【０１７８】
少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層が、ケイ素含有化合物としてシロキサンおよび／またはその反応生成物を含む場合、シロキサンは、好ましくは、ポリジアルキルシロキサンである。
【０１７９】
例えば、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層が、ケイ素含有化合物としてシロキサンおよび／またはその反応生成物を含む場合、シロキサンは、好ましくは、ポリジメチルシロキサン、ポリジエチルシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサンおよびそれらの混合物から選択される。
【０１８０】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、ポリジアルキルシロキサンおよび／またはその反応生成物を含む。例えば、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、ポリジメチルシロキサンおよび／もしくはその反応生成物またはポリジエチルシロキサンおよび／もしくはその反応生成物を含む。好ましくは、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、ポリジメチルシロキサンおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１８１】
少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層が、ケイ素含有化合物としてシラザンおよび／またはその反応生成物を含む場合、シラザンは、好ましくは、ヘキサメチルジシラザン、ヘキサエチルジシラザンおよびそれらの混合物から選択される。より好ましくは、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、ヘキサメチルジシラザンおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１８２】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上の処理層は、シリコーンオイルおよび／またはその反応生成物を含む。
【０１８３】
付加的にまたは代替的に、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、酸化アルミニウムを、少なくとも１種の表面処理シリカの総重量に対して、０．５〜２２重量％の範囲の量で含む。好ましくは、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、酸化アルミニウムを、少なくとも１種の表面処理シリカの総重量に対して、０．５〜２重量％または１７〜２３重量％の範囲の量で含む。
【０１８４】
一実施形態では、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、酸化アルミニウムを、少なくとも１種の表面処理シリカの総重量に対して、０．５〜２２重量％の範囲の量で含み、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカの表面上に、シランおよび／またはその反応生成物、シロキサンおよび／またはその反応生成物、シラザンおよび／またはその反応生成物、シリコーンオイルおよび／またはその反応生成物ならびにそれらの混合物からなる群から選択されるケイ素含有化合物を含む処理層を含む。
【０１８５】
好ましくは、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、少なくとも１種の表面処理シリカの表面上に、シランおよび／またはその反応生成物、シロキサンおよび／またはその反応生成物、シラザンおよび／またはその反応生成物、シリコーンオイルおよび／またはその反応生成物ならびにそれらの混合物からなる群から選択されるケイ素含有化合物を含む処理層のみを含む。すなわち、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカは、０．５〜２２重量％の範囲の量で酸化アルミニウムを含まず、好ましくは、酸化アルミニウムを含まない。
【０１８６】
電気泳動インクは、少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカを、電気泳動インクの総重量に対して、好ましくは、２〜３０重量％、より好ましくは、５〜２０重量％の量で含む。
【０１８７】
さらに、本発明は、電気泳動インクを製造するための方法であって、
ａ）本明細書で定義された少なくとも１種のキャリア流体を提供する工程と、
ｂ）本明細書で定義された顔料粒子を提供する工程と、
ｃ）場合により、本明細書で定義された少なくとも１種の分散剤を提供する工程と、
ｄ）本明細書で定義された電荷制御剤の混合物を提供する工程と、
ｅ）本明細書で定義された少なくとも１種の表面処理シリカ、好ましくは、少なくとも１種の表面処理ヒュームドシリカを提供する工程と、
ｆ）工程ａ）の少なくとも１種のキャリア流体、工程ｂ）の顔料粒子、工程ｃ）の任意の分散剤、工程ｄ）の電荷制御剤の混合物および工程ｅ）の少なくとも１種の表面処理シリカを合わせる工程とを含む、方法に関する。
【０１８８】
合わせ工程を、当業者に公知の任意の従来の合わせ法により行うことができる。例えば、この合わせは、工程ａ）の少なくとも１種のキャリア流体、工程ｂ）の顔料粒子、工程ｃ）の任意の分散剤、工程ｄ）の電荷制御剤の混合物および工程ｅ）の少なくとも１種の表面処理シリカを混合することにより行うことができる。
【０１８９】
一実施形態では、工程ｆ）を、ビーズを使用することにより成分を混合し、分散させることにより行われる。ビーズは、混合および分散のための当技術分野において公知の任意のビーズであることができる。好ましくは、ビーズは、二酸化ジルコニウムビーズ、より好ましくは、０．１〜１ｍｍ、例えば、０．２〜０．８ｍｍの粒径ｄ５０を有する二酸化ジルコニウムビーズである。
【０１９０】
工程ａ）の少なくとも１種のキャリア流体、工程ｂ）の顔料粒子、工程ｃ）の任意の分散剤および工程ｄ）の電荷制御剤の混合物とを混合して、成分の混合物を得ることにより、合わせ工程ｆ）を行うのが好ましい。続けて、工程ｅ）の少なくとも１種の表面処理シリカを、工程ａ）の少なくとも１種のキャリア流体、工程ｂ）の顔料粒子、工程ｃ）の任意の分散剤および工程ｄ）の電荷制御剤の混合物の得られた混合物に添加する。
【０１９１】
一実施形態では、この方法は、さらに、工程ｆ）で得られた混合物を、少なくとも１種のキャリア流体および電荷制御剤の混合物を含み、好ましくは、これらからなる混合物と合わせる工程ｇ）を含む。この工程は、顔料凝集体の形成を回避するのに有利である。
【０１９２】
少なくとも１種のキャリア流体および電荷制御剤の混合物を含み、好ましくは、これらからなる混合物は、この混合物の総重量に対して、電荷制御剤の混合物を、好ましくは、１５〜４０重量％、より好ましくは、２０〜３２重量％の範囲の量で含む。したがって、少なくとも１種のキャリア流体および電荷制御剤の混合物を含み、好ましくは、これらからなる混合物は、少なくとも１種のキャリア流体を、この混合物の総重量に対して、好ましくは、６０〜８５重量％、より好ましくは、６８〜８０重量％の範囲の量で含む。
【０１９３】
工程ｇ）の少なくとも１種のキャリア流体および電荷制御剤の混合物を含み、好ましくは、これらからなる混合物中の少なくとも１種のキャリア流体と、工程ａ）で提供される少なくとも１種のキャリア流体とは、好ましくは、同じであると理解される。
【０１９４】
付加的にまたは代替的に、工程ｇ）の少なくとも１種のキャリア流体および電荷制御剤の混合物を含み、好ましくは、これらからなる混合物中の電荷制御剤の混合物と、工程ｄ）で提供される電荷制御剤の混合物とは、好ましくは、同じである。
【０１９５】
この方法が、工程ｇ）を含む場合、工程ｆ）で得られる混合物と、少なくとも１種のキャリア流体および電荷制御剤の混合物を含み、好ましくは、これらからなる混合物を、好ましくは、５：１〜１：１、好ましくは、３：１〜１：１、最も好ましくは、２：１〜１：１の範囲の重量比［工程ｆ）で得られる混合物／工程ｇ）で添加される混合物］で合わせる。
【０１９６】
さらに、本発明は、
ａ）少なくとも一方が透明な、上層および下層と、
ｂ）上層と下層との間に挟まれたセルのアレイとを含み、
このセルには、本明細書で定義された電気泳動インクが少なくとも部分的に充填されている、電気泳動ディスプレイを対象とする。
【０１９７】
好ましい実施形態では、上層および下層は透明である。
【０１９８】
さらに、本発明は、
ａ）上層および下層であって、上層および下層は透明である、上層および下層と、
ｂ）上層と下層との間に挟まれたセルのアレイとを含み、
このセルには、本明細書で定義された電気泳動インクが少なくとも部分的に充填されている、電気泳動スマートウインドウを対象とする。
【０１９９】
電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウは、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウについて当業者に公知の任意の従来の配置のものであることができる。
【０２００】
電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウの有利な配置を、図１〜４に表す。
【０２０１】
例えば、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウセルの上層および下層は、例えば、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）の１つ以上の層を使用することにより、導電層である。好ましくは、上層および下層は透明であり、より好ましくは、上層および下層は、ＩＴＯ被覆ガラス製である。このため、上部層および下部層は、好ましくは、導電層であり、透明であり、例えば、ＩＴＯ被覆ガラス製である（例えば、図１〜５を参照のこと）。ディスプレイセルは、ＩＴＯ被覆ガラス下層に固定された反射層を含むように配置されると理解される（図１および図４を参照のこと）。これとは対照的に、スマートウインドウセルは、ＩＴＯ被覆ガラス下層に固定された反射層を有していない（図２および図５を参照のこと）。
【０２０２】
電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウセルの上層および下層は、好ましくは、それらがスペーサにより分離されるように配置される（例えば、図１〜５を参照のこと）。形成されたセルには、好ましくは、本明細書で定義された電気泳動インクが少なくとも部分的に充填される。
【０２０３】
このため、一実施形態では、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウセルの上層および下層は、ＩＴＯ被覆ガラスであり、スペーサにより分離される。
【０２０４】
電気泳動ディスプレイの一実施形態では、２つ以上のディスプレイセルが、互いに積み重ねられる。この配置において、セル同士が、好ましくは、バインダー層により互いに連結される、すなわち、１つのセルの下層が別のセルの上層に連結される（例えば、図４を参照のこと）。好ましくは、各セルには、同じまたは異なる黒色または着色電気泳動インク、好ましくは、着色電気泳動インクが少なくとも部分的に充填される。
【０２０５】
代替的な実施形態では、単一のディスプレイセルが提供される。この配置において、セルには、好ましくは、黒色または着色電気泳動インクが少なくとも部分的に充填される。
【０２０６】
スマートウインドウの一実施形態では、２つ以上のディスプレイセルが、互いに積み重ねられる。この配置において、セル同士が、好ましくは、バインダー層により互いに連結される、すなわち、１つのセルの下層が別のセルの上層に連結される（例えば、図５を参照のこと）。好ましくは、各セルには、同じまたは異なる黒色または着色電気泳動インク、好ましくは、着色電気泳動インクが少なくとも部分的に充填される。
【０２０７】
代替的な実施形態では、単一のスマートウインドウセルが提供される。この配置において、セルには、好ましくは、黒色または着色電気泳動インクが少なくとも部分的に充填される。
【０２０８】
得られた非常に良好な結果を考慮して、また、本発明は、電気泳動ディスプレイまたはスマートウインドウにおける、本明細書で定義された電気泳動インクの使用も対象とする。
【０２０９】
また、本発明は、電気泳動インクの双安定性を改善するための、本明細書で定義された少なくとも１種の表面処理シリカを、好ましくは、本明細書で定義された電荷制御剤の混合物と共に使用することに関する。この点に関して、本発明者らは、驚くべきことに、電気泳動インク中の少なくとも１種の表面処理シリカの存在により、１５秒超の値に達するように双安定性が改善されることを見出したことに留意されたい。
【０２１０】
電気泳動インク、少なくとも１種の表面処理シリカおよび電荷制御剤の混合物に関して、電気泳動インク、少なくとも１種の表面処理シリカ、電荷制御剤の混合物およびそれらの実施形態をより詳細に定義する際に上記で提供された記述を参照されたい。
【０２１１】
本発明の範囲および関心は、本発明の特定の実施形態を例証することを意図し、非限定的である下記実施例に基づいて、より良好に理解される。
【図面の簡単な説明】
【０２１２】
【図１】図１は、黒色または着色電気泳動インクを含有するディスプレイセルの模式図を指す。
【図２】図２は、黒色または着色電気泳動インクを含有するスマートウインドウセルの模式図を指す。
【図３】図３は、上から見たディスプレイまたはスマートウインドウセルの模式図を指す。
【図４】図４は、着色電気泳動インクを含有する積層ディスプレイセルの模式図を指す。
【図５】図５は、着色電気泳動インクを含有する積層スマートウインドウセルの模式図を指す。
【０２１３】
実施例
下記材料を使用した。
【０２１４】
１．シリカ材料
本願では、シリカ材料を、ＳｉＯ２の化学式を有するケイ素のバルク状の酸化物と定義する。市販のシリカ材料および表面処理シリカ材料の両方を、本発明に使用した。
【０２１５】
１．１  市販のシリカ材料
ヒュームドシリカ粉末（表面積２００〜４００ｍ２ｇ−１）を、Ｓｉｇｍａ−ＡｌｄｒｉｃｈおよびＥｖｏｎｉｋから入手した：ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）２００、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）２５５、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）３００およびＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）３８０。
【０２１６】
下記表面処理ヒュームドシリカを、Ｅｖｏｎｉｋから入手した：ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ１０４、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ１０６、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ２０８、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７０９、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７１１、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８０５、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８１６、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ９７２、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ９７４、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８２００、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８１２Ｓ、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ９７６Ｓ、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＸ５０、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＸ２００、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＹ５０、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＹ５１、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＲＹ２００、ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＮＸ９０ＳおよびＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）ＮＸ１３０。
【０２１７】
１．２  方法
表面処理シリカの重量メジアン粒径ｄ５０を、ＴＥＭを使用して決定した。この方法および装置は、当業者に公知であり、シリカまたは他の顔料材料のサイズを決定するのに一般的に使用される。
【０２１８】
表面処理シリカの比表面積（ｍ２／ｇ）を、ＩＳＯ  ９２７７：２０１０に従ったＢＥＴ法および吸着ガスとしての窒素を使用することにより測定した。この方法は、当業者に公知であり、比表面積を測定するのに一般的に使用される。
【０２１９】
双安定性を、明度を測定するための市販の装置を使用することにより、経時的に明度（Ｌ＊）を測定することで決定した。この方法および機器は、当業者に公知であり、明度を測定するのに一般に使用される。特に、電気泳動インクが充填されているディスプレイを、＋１５Ｖまたは−１５Ｖ（顔料粒子表面の電荷により決まる）の電圧を４〜３０秒間印加することにより、最初に黒状態から白状態（約７１Ｌ＊）に駆動させる。ついで、このディスプレイを、電圧をオフにすることにより、再度、白状態から黒状態に切り替え、７Ｌ＊の明度に下がるまでに要する時間を測定する。７Ｌ＊の明度に下がるまでに要する時間は、決定された双安定性に相当する。
【０２２０】
コントラストを、反射を測定するための市販の装置を使用することにより、黒状態および白状態における反射を測定することにより決定する。この方法および機器は、当業者に公知であり、反射を測定するのに一般的に使用される。特に、電気泳動インクが充填されているディスプレイの反射を、＋１５Ｖまたは−１５Ｖ（顔料粒子表面の電荷により決まる）の電圧を印加することにより得られる黒状態および白状態において測定する。白状態と黒状態との間の反射比は、決定されたコントラストに相当する。
【０２２１】
１．３  表面処理シリカ
表面処理シリカ材料を、ヒュームドシリカの表面に分子（いわゆる「表面基」）を固定することにより調製した。表面処理プロセスを、下記実施例に示す。
【０２２２】
実施例１
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、１．０ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、シリカ分散液に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２２３】
実施例２
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積４００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、２．０ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、シリカ分散液に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２２４】
実施例３
１．０ｇのヒュームドシリカ１（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）および１．０ｇのヒュームドシリカ２（表面積４００ｍ２ｇ−１）を混合し、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、１．５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、シリカ分散液に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２２５】
実施例４
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、１．０ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２２６】
実施例５
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積４００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、２．０ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２２７】
実施例６
１．０ｇのヒュームドシリカ１（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ、表面積２００ｍ２ｇ−１）および１．０ｇのヒュームドシリカ２（表面積４００ｍ２ｇ−１）を混合し、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、１．５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２２８】
実施例７
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ、表面積２００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、０．５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、０．５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２２９】
実施例８
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積４００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、１．０ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、１．０ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３０】
実施例９
１．０ｇのヒュームドシリカ１（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）および１．０ｇのヒュームドシリカ２（表面積４００ｍ２ｇ−１）を混合し、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、０．７５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、０．７５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３１】
実施例１０
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、０．７５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、０．２５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３２】
実施例１１
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積４００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、１．５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、０．５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３３】
実施例１２
１．０ｇのヒュームドシリカ１（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）および１．０ｇのヒュームドシリカ２（表面積４００ｍ２ｇ−１）を混合し、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、１．１２５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、０．３７５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３４】
実施例１３
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、０．２５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、０．７５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３５】
実施例１４
２．０ｇのヒュームドシリカ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、面積４００ｍ２ｇ−１）を、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、０．５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、１．５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３６】
実施例１５
１．０ｇのヒュームドシリカ１（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積２００ｍ２ｇ−１）および１．０ｇのヒュームドシリカ２（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手、表面積４００ｍ２ｇ−１）を混合し、１００ｍＬのエタノール（９５％）中に、２５℃で２時間分散させ、０．３７５ｇのジメトキシジメチルシランまたはエチル（トリメトキシ）シランまたはトリメトキシ（プロピル）シランまたはイソブチル（トリメトキシ）シランまたは［３−（メタクリロイルオキシ）プロピル］トリメトキシシランを、シリカ分散液に添加した。その後、１．１２５ｇのドコサニルシランまたはオクタデシルシランまたはヘキサデシルシランまたはドデシルシランまたはデシルシランまたはオクチルシランまたはヘキシルシランを、この混合物に添加した。この反応混合物を、２５℃での撹拌下、１５〜７２時間エージングさせた。ロータリーエバポレーターで溶媒を除去した後、得られた粉末材料を、１２０℃のオーブンで２時間乾燥させた。
【０２３７】
２．電気泳動インクにおけるシリカ材料の適用
電気泳動インクブラック、イエロー、マゼンタおよびシアンを、未公開の欧州特許出願第１６１７９０７９．５号に記載されているように調製した。
【０２３８】
電気泳動インクブラックの典型的な配合物は、２．０〜３．０％の顔料、０．２〜０．３％の分散剤、１５．０〜２０．０％の電荷制御剤およびドデカンを含有した。
【０２３９】
電気泳動インクイエローの典型的な配合物は、０．５〜２．０％の顔料、０．１〜１．０％の分散剤、１５．０〜２０．０％の電荷制御剤（ＰＤＭＳ−アミンおよびＰＤＭＳ−アンモニウムの混合物）およびドデカンを含有した。
【０２４０】
電気泳動インクマゼンタの典型的な配合物は、１．０〜２．５％の顔料、０．５〜１．５％の分散剤、１５．０〜２０．０％の電荷制御剤およびドデカンを含有した。
【０２４１】
電気泳動インクシアンの典型的な配合物は、０．５〜２．５％の顔料、０．１〜２．０％の分散剤、５．０〜２０．０％の電荷制御剤およびドデカンを含有した。
【０２４２】
（表面処理）シリカ材料を、電気泳動インクに添加し、Ｓｋａｎｄｅｘ中でホモジナイズした。その後、インク−（表面処理）シリカ混合物を、試験セルに適用し、インクの性能を記録し、評価した。典型的な試験セルは、電極として二酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）被覆を有する２つのガラス面を含んだ。２つのガラス面を、１５μｍのセルギャップと共に組み立てた。
【０２４３】
実施例０（比較）
０．５ｇの黒色顔料（例えば、Ｉｒｇａｐｈｏｒ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｇｅｎ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｔｏｌ（登録商標）Ｂｌａｃｋまたはそれらの混合物）、０．０５ｇの分散剤、０．５ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．０ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．９５ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で少なくとも４５時間分散させた。得られた予備インクを、０．４ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．５ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８．１ｇのドデカンで希釈して、２．５％の顔料、０．２５％の分散剤、５．０％のＰＤＭＳ−アミン、１１．３％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８０．９５％のドデカンの最終配合物とした。双安定性は、０．６秒であり、コントラストは、１４であった。
【０２４４】
実施例１（比較）
０．５ｇの黒色顔料（例えば、Ｉｒｇａｐｈｏｒ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｇｅｎ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｔｏｌ（登録商標）Ｂｌａｃｋまたはそれらの混合物）、０．０５ｇの分散剤、０．５ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．０ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．９５ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で少なくとも４５時間分散させた。得られた予備インクを、０．４ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．５ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８．１ｇのドデカンで希釈して、２．５％の顔料、０．２５％の分散剤、５．０％のＰＤＭＳ−アミン、１１．３％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８０．９５％のドデカンの最終配合物とした。３．５ｇのヒュームドシリカ（表面積２００〜４００ｍ２ｇ−１）を、得られたインクに添加し、この混合物を、Ｓｋａｎｄｅｘ中で２．５時間分散させた。双安定性は、６〜１０秒であり、コントラストは、７〜１０であった。
【０２４５】
実施例２（本発明）
０．５ｇの黒色顔料（例えば、Ｉｒｇａｐｈｏｒ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｇｅｎ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｔｏｌ（登録商標）Ｂｌａｃｋまたはそれらの混合物）、０．０５ｇの分散剤、０．５ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．０ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．９５ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で少なくとも４５時間分散させた。得られた予備インクを、０．４ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．５ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８．１ｇのドデカンで希釈して、２．５％の顔料、０．２５％の分散剤、５．０％のＰＤＭＳ−アミン、１１．３％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８０．９５％のドデカンの最終配合物とした。４．４ｇの表面処理シリカ（１．３の実施例１０）を、得られたインクに添加し、この混合物を、Ｓｋａｎｄｅｘ中で２．５時間分散させた。全ての実施例についての双安定性は、１０〜２０秒であり、コントラストは、１０〜１４であった。
【０２４６】
実施例３（本発明）
０．５ｇのイエロー顔料（例えば、Ｉｒｇａｌｉｔｅ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ、Ｉｒｇａｐｈｏｒ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ、Ｉｒｇａｚｉｎ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ、Ｃｒｏｍｏｐｈｔａｌ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ、Ｐａｌｉｏｔｏｌ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗまたはそれらの混合物）、０．１ｇの分散剤、０．７ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．４ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．３ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で少なくとも４５時間分散させた。得られた予備インクを、１．８ｇのＰＤＭＳ−アミン、５．５ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび３２．８ｇのドデカンで希釈して、１．０％の顔料、０．２％の分散剤、５．０％のＰＤＭＳ−アミン、１２．５％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８１．３％のドデカンの最終配合物とした。１２．０ｇの表面処理シリカ（１．３の実施例１〜１５）を、得られたインクに添加し、この混合物を、Ｓｋａｎｄｅｘ中で２．５時間分散させた。全ての実施例についての双安定性は、１０〜２０秒であり、コントラストは、１０〜１４であった。
【０２４７】
実施例４（本発明）
０．５ｇのマゼンタ顔料（Ｃｉｎｑｕａｓｉａ（登録商標）Ｍａｇｅｎｔａ、Ｃｉｎｑｕａｓｉａ（登録商標）Ｖｉｏｌｅｔ、Ｃｒｏｍｏｐｈｔａｌ（登録商標）Ｖｉｏｌｅｔ、Ｉｒｇａｚｉｎ（登録商標）Ｒｅｄまたはそれらの混合物）、０．２ｇの分散剤、０．６ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．４ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．３ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で４５時間分散させた。得られた予備インクを、１．４ｇのＰＤＭＳ−アミン、６．２ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび３２．４ｇのドデカンで希釈して、１．０％の顔料、０．４％の分散剤、４．０％のＰＤＭＳ−アミン、１４．０％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８０．６％のドデカンの最終配合物とした。１２．０ｇの表面処理シリカ（１．３の実施例１〜１５）を、得られたインクに添加し、この混合物を、Ｓｋａｎｄｅｘ中で２．５時間分散させた。全ての実施例の双安定性は、１０〜２０秒であり、コントラストは、１０〜１４であった。
【０２４８】
実施例５（本発明）
０．５ｇのシアン顔料（Ｃｒｏｍｏｐｈｔａｌ（登録商標）Ｃｙａｎ、Ｈｅｌｉｏｇｅｎ（登録商標）Ｂｌｕｅ、Ｐａｌｉｏｇｅｎ（登録商標）Ｂｌｕｅまたはそれらの混合物）、０．２５ｇの分散剤、０．５ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．２ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．５５ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で４５時間分散させた。得られた予備インクを、１．１ｇのＰＤＭＳ−アミン、３．５ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８５．４ｇのドデカンで希釈して、０．５％の顔料、０．２５％の分散剤、１．２％のＰＤＭＳ−アミン、４．３％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび９３．３５％のドデカンの最終配合物とした。２４．０ｇの表面処理シリカ（１．３の実施例１〜１５）を、得られたインクに添加し、この混合物を、Ｓｋａｎｄｅｘ中で２．５時間分散させた。全ての実施例の双安定性は、１０〜２０秒であり、コントラストは、１０〜１４であった。
【０２４９】
実施例６（本発明）
０．５ｇの黒色顔料（例えば、Ｉｒｇａｐｈｏｒ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｇｅｎ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｔｏｌ（登録商標）Ｂｌａｃｋまたはそれらの混合物）、０．０５ｇの分散剤、０．５ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．０ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．９５ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で少なくとも４５時間分散させた。得られた予備インクを、０．４ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．５ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８．１ｇのドデカンで希釈して、２．５％の顔料、０．２５％の分散剤、５．０％のＰＤＭＳ−アミン、１１．３％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８０．９５％のドデカンの最終配合物とした。５．０ｇの表面処理シリカＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７０９もしくはＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７１１もしくはＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８０５もしくはＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ８１６またはそれらの混合物を、得られたインクに添加し、この混合物を、Ｓｋａｎｄｅｘ中で２．５時間分散させた。全ての実施例についての双安定性は、１０〜２０秒であり、コントラストは、１０〜１４であった。
【０２５０】
実施例７（本発明）
０．５ｇの黒色顔料（例えば、Ｉｒｇａｐｈｏｒ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｇｅｎ（登録商標）Ｂｌａｃｋ、Ｐａｌｉｏｔｏｌ（登録商標）Ｂｌａｃｋまたはそれらの混合物）、０．０５ｇの分散剤、０．５ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．０ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび７．９５ｇのドデカンを、バイアル中でマイクロパールと混合し、Ｓｋａｎｄｅｘ中で少なくとも４５時間分散させた。得られた予備インクを、０．４ｇのＰＤＭＳ−アミン、１．５ｇのＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８．１ｇのドデカンで希釈して、２．５％の顔料、０．２５％の分散剤、５．０％のＰＤＭＳ−アミン、１１．３％のＰＤＭＳ−アンモニウムおよび８０．９５％のドデカンの最終配合物とした。３．７５ｇの表面処理シリカＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７０９もしくはＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）Ｒ７１１もしくはヒュームドシリカ（２００〜４００ｍ２ｇ−１）またはそれらの混合物を、得られたインクに添加し、この混合物を、Ｓｋａｎｄｅｘ中で２．５時間分散させた。全ての実施例についての双安定性は、１０〜２０秒であり、コントラストは、１０〜１４であった。
【図１】
2020522740.tif 000053
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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2020522740.tif 000059
2020522740.tif 000060