(57)【要約】  【解決手段】  感圧接着剤組成物が開示され、本感圧接着剤組成物は、（ａ）モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシル、および１〜５０重量パーセントの不飽和モノマーを含むモノマー混合物と、（ｂ）界面活性剤と、（ｃ）開始剤との乳化重合生成物であるアクリルエマルションを含む。感圧接着剤組成物を調製する方法も開示される。開示された感圧接着剤組成物を含む食品に接触する物品も開示される。いくつかの実施形態では、開示された食品に接触する物品は、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に２５ｍｇ／ｄｍ２未満、またはＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する。  【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
食品に接触する物品の接着剤層に使用するための感圧接着剤組成物であって、
アクリルエマルションを含み、前記アクリルエマルションが、
（ａ）モノマー混合物であって、前記モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、
５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルおよび
１〜５０重量パーセントの不飽和モノマーを含む、モノマー混合物と、
（ｂ）界面活性剤と、
（ｃ）開始剤と、から形成され、
前記感圧接着剤組成物が、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に、１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、感圧接着剤組成物。
【請求項２】
前記不飽和モノマーが、酢酸ビニルを含む、請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項３】
前記酢酸ビニルが、モノマーサブユニットの全重量に基づいて、アクリルコポリマーの７重量パーセント以下を構成する、請求項２に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項４】
架橋剤をさらに含む、請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項５】
請求項１に記載の感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品であって、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に、２５ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、食品に接触する物品。
【請求項６】
食品に接触する物品の接着剤層で使用するための感圧接着剤組成物を調製する方法であって、
（ａ）モノマー混合物と、（ｂ）界面活性剤とを水性媒体に分散させることにより、モノマーエマルションを調製することであって、前記モノマー混合物が、前記モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルと、前記モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、１〜５０重量パーセントの不飽和モノマーとを含む、調製することと、
（ｃ）開始剤を前記モノマーエマルションに導入し、それにより、前記モノマー混合物を重合して、感圧接着剤組成物での使用に適したアクリルエマルションを形成することと、を含み、
前記感圧接着剤組成物が、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に、１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、方法。
【請求項７】
請求項６に従って調製された前記感圧接着剤組成物を含む食品に接触する物品であって、２５ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、食品に接触する物品。
【請求項８】
感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品であって、前記感圧接着剤組成物が、アクリルコポリマーを含み、前記アクリルコポリマーが、
前記アクリルコポリマーの全重量に基づいて、少なくとも５０重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルと、
任意に、メタクリル酸アリルと、
任意に、３−メルカプトプロピオン酸メチルと、
過硫酸塩開始剤と、から本質的になり、
前記接着剤組成物中の残留モノマー含有量は、フリーラジカルレドックス開始剤系により減少しており、
前記アクリルコポリマーは３５以下の移行パラメーター（「ＭＰ」）を有し、前記移行パラメーターは次の式に従って計算され、
ＭＰ＝２５８５．５−１６１．７９×Ａ＋１７４９．５×Ｂ−８１．９１×Ｃ−２９４．７×（Ｃ−０．１２）×（Ｄ−０．１１）
式中、Ａは前記ポリマーと９５％エタノール溶液（ｖ／ｖ）との間のハンセン溶解度パラメーター距離であり、Ｂは全モノマー１グラム当たりの過硫酸塩開始剤のミリモル数であり、Ｃは全モノマー１００グラム当たりの３−メルカプトプロピオン酸メチルのグラム数であり、Ｄは全モノマー１００ｇ当たりのメタクリル酸アリルのグラム数である、食品に接触する物品。
【請求項９】
前記接着剤組成物がアルキルフェノールエトキシレートを含まない、請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１０】
前記界面活性剤（ｂ）がアルキルフェノールエトキシレートを含まない、請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の参照
本出願は、２０１７年８月１６日に出願された米国仮出願第６２／５４６，０７３号の利益を主張する。
【０００２】
本開示は、感圧接着剤組成物に関する。より詳細には、本開示は、例えば、食品に接触する用途で使用するための感圧接着剤組成物に関し、本組成物は改善された総移行特性を有する。本開示はさらに、例えば、食品に接触する物品で使用するための感圧接着剤組成物を製造する方法に関し、本組成物は改善された総移行特性を有する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
接着剤組成物は、多種多様な目的に有用である。接着剤組成物の特に有用なサブセットの１つは、感圧接着剤である。様々な最終用途での感圧接着剤の使用は一般的に知られている。例えば、ラベル、テープ、メモ帳、転写シール（ｄｅｃａｌｓ）、包帯、装飾シート、保護シート、およびその他の様々な製品に感圧接着剤を使用できる。当技術分野で使用される「感圧接着剤」という語は、乾燥すると室温で強力かつ永続的に粘着性のある１つ以上のポリマー組成物を含む材料を指す。典型的な感圧接着剤は、指または手で加える圧力を超える圧力を必要とせずに、単なる接触で様々な異なる表面にしっかりと接着する。
【０００４】
感圧接着剤は、多くの場合、食品と接触する材料（例えば、包装）で使用され、この場合、感圧接着剤は食品に接触する材料と見なされる。食品に接触する材料は、健康を危険にさらしたり、関連する食品に損傷を与えたりしないように規制されている。規制には、特定の物質に使用者が曝されるのを制御することを目的とした移行制限が含まれている。本明細書で使用する「移行」とは、食品に接触する材料からの化学物質の関連する食品への移動を指す。欧州委員会規則（ＥＵ）第１０／２０１１号で設定された総移行限度は、プラスチック材料、およびプラスチック材料を組み込んだ物品が、食品との接触が意図された用途に適していることを確保するための欧州規制の基礎の１つである。この試験の目的は、プラスチックが不活性であり、食品の破壊を引き起こさないことを確認することである。その総移行限度により、移行する特定の化学物質を特定することなく、重量測定が可能となる。理論的根拠は、特定のレベルを超えると、危険性のない物質の移行でさえ、食品の品質に影響を与える可能性があるため、許容されるべきではないということである。総移行限度は、食品への移行が許可されているすべての物質の合計量の上限に関するガイダンスを提供するものである。委員会規則（ＥＵ）第１０／２０１１号により、プラスチックの食品に接触する材料の総移行限度は、プラスチック材料の表面積１ｄｍ２当たり物質１０ｍｇである。
【０００５】
したがって、感圧接着剤組成物、およびそれを含む食品に接触する物品は、食品に接触する用途（例えば、食品に接触する物品の感圧接着剤）で改善された総移行特性を示すことが望ましい。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品が開示される。開示する食品に接触する物品は、２５ｍｇ／ｄｍ２未満、または１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を示す。いくつかの実施形態では、開示する食品に接触する物品は、プラスチック包装、ラベル、またはテープである。
【０００７】
いくつかの実施形態において、開示する感圧接着剤組成物は、水性媒体に分散されたアクリルコポリマー、すなわちアクリルエマルションを含む。開示するアクリルエマルションは、（ａ）モノマー混合物であって、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシル（「ＥＨＡ」）と、１〜５０重量パーセントの不飽和モノマーを含むモノマー混合物と、（ｂ）界面活性剤と、（ｃ）開始剤と、の乳化重合生成物である。いくつかの実施形態では、開示する感圧接着剤組成物は、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した２５ｍｇ／ｄｍ２未満、またはＥＮ  １１８６に準拠して測定した１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する。
【０００８】
感圧接着剤組成物を調製する方法も開示する。いくつかの実施形態では、本方法は、（ａ）モノマー混合物と、（ｂ）界面活性剤とを水性媒体中に分散させることによりモノマーエマルションを調製することを含み、モノマー混合物は、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルと、１〜５０重量パーセントの不飽和モノマーとを含む。本方法は、（ｃ）開始剤をモノマーエマルションに導入し、それによりモノマー混合物を重合させて感圧接着剤組成物での使用に適したアクリルエマルションを形成することをさらに含む。
【０００９】
開示する感圧接着剤組成物を含む食品に接触する物品も開示する。いくつかの実施形態において、開示する食品に接触する物品は、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した２５ｍｇ／ｄｍ２未満、またはＥＮ  １１８６に準拠して測定した１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本開示は、感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品に関する。開示する食品に接触する物品は、２５ｍｇ／ｄｍ２未満、または１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を示す。いくつかの実施形態では、開示する食品に接触する物品は、プラスチック包装、ラベル、またはテープである。
【００１１】
いくつかの実施形態では、開示する感圧接着剤組成物は、水性媒体中に分散させたアクリルコポリマーのアクリルエマルションを含む。いくつかの実施形態では、アクリルエマルションは、ラジカル重合、例えば、乳化重合によって形成する。例えば、アクリルエマルションを形成するために、モノマー混合物を界面活性剤と共に水性媒体全体に分散させ、それにより水性モノマーエマルションを形成することができる。界面活性剤は乳化剤として作用し、疎水性のモノマー混合物の液滴を水性媒体全体に形成するのを可能にする。次いで、開始剤を水性モノマーエマルションに導入する。開始剤は、モノマー混合物のすべてまたは実質的にすべてが重合するまで、水性媒体全体に分散したモノマー混合物と反応する。最終的に得られるのは、水性媒体中のアクリルコポリマー粒子の分散液を含むアクリルエマルションであり、ポリマー粒子は、モノマー混合物中の特定のモノマーにそれぞれ誘導された構成単位を含む。本明細書で使用するとき、「コポリマー」とは、２つ以上の異なる種類のモノマーが同じポリマー鎖で結合しているポリマーを指す。
【００１２】
いくつかの実施形態において、モノマー混合物は、アクリル酸２−エチルヘキシルと、別の不飽和モノマー（「不飽和モノマー」）とを含む。いくつかの実施形態において、アクリル酸２−エチルヘキシルは、モノマー混合物の全重量の少なくとも半分を構成する、すなわち、モノマー混合物は、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、５０重量パーセント以上のアクリル酸２−エチルヘキシルを含む。いくつかの実施形態において、モノマー混合物は、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシル、またはモノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、６０〜９０重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシル、またはモノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、７０〜８５重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシル、またはモノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、８０〜８３重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルを含む。
【００１３】
いくつかの実施形態において、モノマー混合物は、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、１〜５０重量パーセントの不飽和モノマー、またはモノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、１０〜４０重量パーセントの不飽和モノマー、またはモノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、１０〜３０重量パーセントの不飽和モノマーを含む。不飽和モノマーは、アクリル酸２−エチルヘキシル（上記の量で存在する）に加えて、モノマー混合物に存在する。
【００１４】
いくつかの実施形態において、不飽和モノマーはオレフィン系不飽和モノマーである。適切なオレフィン性不飽和モノマーには、３〜２４個の炭素原子を有するモノエチレン性不飽和カルボン酸のエステル、特に、アクリル酸メチル（「ＭＡ」）、アクリル酸エチル（「ＥＡ」）、アクリル酸ブチル（「ＢＡ」）、メタクリル酸ブチル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸イソブチル、アクリル酸イソアミル、メタクリル酸イソアミル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸イソオクチル、メタクリル酸イソオクチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、メタクリル酸メチル（「ＭＭＡ」）、アクリル酸デシル、メタクリル酸デシル、アクリル酸ドデシル、およびメタクリル酸ドデシルを含むアクリル酸およびメタクリル酸のエステルが含まれる。アクリル酸（「ＡＡ」）、メタクリル酸、イタコン酸、フマル酸、およびマレイン酸などの３〜６個の炭素原子のα，β−モノエチレン性不飽和モノ−またはジカルボン酸、ならびに無水マレイン酸や無水イタコン酸などのモノオレフィン性不飽和ジカルボン酸の無水物なども適している。他の有用なオレフィン性不飽和モノマーは、アクリルアミド、メタクリルアミド、テトラヒドロフルフリルアクリルアミド、テトラヒドロフルフリルメタクリルアミド、ジアセトンアクリルアミドなどのアミド、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸４−ヒドロキシブチル、メタクリル酸４−ヒドロキシブチルなどのアクリル酸ヒドロキシアルキルおよびメタクリル酸ヒドロキシアルキル、およびアクリル酸２−ケトブチル、メタクリル酸２−ケトブチル、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルピロリドン、２−メチレン−１，３−ジオキセパン、２−メチレン−１，３−ジオキソラン、Ｎ−メチル−２−メチレンオキサゾリジンおよび２−メチレン−１，３−チオレンなどのモノマーである。さらに他の有用なオレフィン性不飽和モノマーには、エチレン、プロピレン、イソブチレン、ブタジエン、イソプレン、ビニルメチルエーテル、ビニルイソブチルエーテル、ビニルピリジン、β−アミノエチルビニルエーテル、アミノペンチルビニルエーテル、メタクリル酸ｔｅｒｔ−ブチルアミノエチル、スチレンまたはメチルスチレンなどのビニル芳香族、および酢酸ビニル（「ＶＡ」）が含まれる。不飽和モノマーとして酢酸ビニルを含む実施形態では、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づく酢酸ビニルの量は、４重量パーセント未満である。
【００１５】
得られたアクリルコポリマーは、様々な実施形態で、上記の組成に従うアクリル酸２−エチルヘキシルおよび不飽和モノマーから誘導された構成単位を含む。アクリルコポリマーは水性媒体全体に分散され、それによりアクリルエマルションが形成される。
【００１６】
さらに、開示するアクリルポリマーでの使用に適したモノマーの溶解度パラメーターを使用して、得られる接着剤組成物の移行性能を予測することができる。溶解度パラメーターは、溶質と溶媒との間の相互作用力の尺度であり、特定の溶質が特定の溶媒に溶解する程度を予測するのに使用できる（Ｈａｎｓｅｎ，Ｃ．Ｍ．；Ｔｈｅ  Ｔｈｒｅｅ  Ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒ  ａｎｄ  Ｓｏｌｖｅｎｔ  Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｃｏｎｃｅｐｔ：Ｔｈｅｉｒ  Ｉｍｐｏｒｔａｎｃｅ  ｉｎ  Ｓｕｒｆａｃｅ  Ｃｏａｔｉｎｇ  Ｆｏｒｍｕｌａｔｉｏｎ：１９６７，Ｄａｎｉｓｈ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｐｒｅｓｓ，Ｃｏｐｅｎｈａｇｅｎ．Ｈａｎｓｅｎ，Ｃ．Ｍ．；Ｈａｎｓｅｎ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：Ａ  Ｕｓｅｒ´ｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ，２ｎｄ  Ｅｄ．：２００７，ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ，Ｂｏｃａ  Ｒａｔｏｎ）。ハンセン溶解度パラメーター（「ＨＳＰ」）システムでは、相互作用は３つの成分に分解され、すなわち、δＤ：分散力、δρ：極性または双極子間力、およびδＨ：水素結合力。これらのパラメーターは一般に、直接実験または実験データに基づくグループ寄与法のいずれかによって経験的に決定される。２つの異なる材料のパラメーター間の差が小さいほど、一方の材料の他方に対する親和性が強くなる。
【００１７】
接着ポリマーのハンセン溶解度パラメーターを使用して、９５％エタノール体積／体積などの溶媒中のポリマーの総移行性能を予測できる。９５％エタノールのＨＳＰに近いＨＳＰを含むポリマーは、９５％エタノールでより高い移行性が期待される。９５％エタノールとポリマーとの間のＨＳＰ距離は、次のように計算され、
【数１】
2020531614.tif 000002
式中、Ｒａは、ＨＳＰ距離であり、δＤ１、δＰ１、およびδＨ１は９５％エタノールのＨＳＰであり、δＤ２、δＰ２、およびδＨ２は問題になっているポリマーのＨＳＰである。９５％エタノール体積／体積のＨＳＰは、δＤ＝１５．９４、δＰ＝９．３１およびδＨ＝１９．２５（Ｊ／ｃｍ３）１／２であり、これは、エタノールと体積分率で重さを加えた水のＨＳＰの線形結合から計算される。ポリマーＨＳＰは、Ｈａｎｓｅｎ，Ｃ．Ｍ．；Ｈａｎｓｅｎ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：Ａ  Ｕｓｅｒ´ｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ，２ｎｄ  Ｅｄ．：２００７，ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ，Ｂｏｃａ  Ｒａｔｏｎに含まれるＨＳＰデータを使用して、重量分率で重さを加えた各成分モノマーのＨＳＰの線形結合により計算される。以下のモノマーＨＳＰから誘導された、８２．４％ＥＨＡ、１６．６％ＭＭＡ、および１％ＡＡから調製したポリマーのポリマーＨＳＰは、δＤ＝１５．０、δＰ＝５．０、およびδΗ＝３．８（Ｊ／ｃｍ３）１／２である。
【表１】
2020531614.tif 000003
【００１８】
モノマーのＨＳＰが利用できない場合、関連モノマーおよびグループ寄与項からグループ寄与法によって推定される。Ｈａｎｓｅｎ、Ｃ．Ｍ．；Ｈａｎｓｅｎ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：Ａ  Ｕｓｅｒ´ｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ，２ｎｄ  Ｅｄ．：２００７，ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ，Ｂｏｃａ  Ｒａｔｏｎに記載されているグループ寄与法によれば、ＨＳＰ項は、モノマー内の異なるグループからの寄与の合計として推定される。
【数２】
2020531614.tif 000004
式中、δは、ＨＳＰの３つの成分のいずれかであってよく、Ｕは、ＨＳＰの選択した成分のモノマーの異なる部分ごとのグループの寄与であり、Ｖは、モノマーの異なる部分ごとの体積の寄与である。例えば、ビニルスルホン酸ナトリウム（「ＳＶＳ」）のＨＳＰは、メチルビニルスルホンのＨＳＰおよび文献からのグループ寄与項から推定できる。メチルビニルスルホンは、構造Ｈ２Ｃ＝ＣＨ−Ｓ（＝Ｏ）２Ｍｅを有し、ＳＶＳは、構造Ｈ２Ｃ＝ＣＨ−Ｓ（＝Ｏ）２Ｏｎａを有するため、ＳＶＳのＨＳＰは、メチルビニルスルホンの基寄与を取り、メチル基の寄与を減算し、ヒドロキシル基の寄与を加算し、ヒドロキシル基のナトリウム塩への変換の製造と調整によって推定される。メチルビニルスルホン、メチル基、およびヒドロキシル基のデータはＨａｎｓｅｎ，Ｃ．Ｍ．；Ｈａｎｓｅｎ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：Ａ  Ｕｓｅｒ´ｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ，２ｎｄ  Ｅｄ．：２００７，ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ，Ｂｏｃａ  Ｒａｔｏｎから取得される一方で、ナトリウム塩調整のデータはＢａｒｒａ，Ｊ．；Ｐｅｎａ，Ｍ．−Ａ．；Ｂｕｓｔａｍａｎｔｅ，Ｐ．Ｅｕｒ．Ｊ．Ｐｈａｒｍ．Ｓｃｉ．２０００年，１０，１５３−１６１から取得される。
【表２】
2020531614.tif 000005
【００１９】
例として、ＳＶＳのδＨは次のように計算される。
【数３】
2020531614.tif 000006
上記のグループ寄与方法を使用して他のモノマーのＨＳＰを計算する方法は、当業者には容易に明らかであろう。さらに、ＨＳＰは、Ｈａｎｓｅｎ，Ｃ．Ｍ．；Ｈａｎｓｅｎ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：Ａ  Ｕｓｅｒ´ｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ，２ｎｄ  Ｅｄ．：２００７，ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ，Ｂｏｃａ  Ｒａｔｏｎに記載の方法を使用して問題となっているモノマーの実験データから計算することもできる。ＨＳＰ距離（Ｒａ）は、本明細書に開示される特定のポリマー／溶媒について一度決定されると、以下で説明する移行パラメーター式に含めて、接着剤組成物の全体的な移行性能の予測を提供できる。
【００２０】
いくつかの実施形態では、アクリルコポリマーは、上記モノマーに加えて、少量のポリエチレン性不飽和モノマーを含むことができ、これは、ポリマーが調製されると結果として架橋を生ずる。ポリエチレン性不飽和モノマーの例は、エチレン性不飽和カルボン酸のジエステルおよびトリエステル、より具体的には３つ以上のＯＨ基を有するジオールまたはポリオールのビス−およびトリアクリレートであり、例は、エチレングリコール、ジエチレングリコール、メチレングリコール、ネオペンチルグリコールまたはポリエチレングリコールのビスアクリレートおよびビスメタクリレート、飽和または不飽和ジカルボン酸のビニルおよびアリルエステル、およびモノエチレン性不飽和モノカルボン酸のビニルおよびアリルエステルである。しかしながら、そのようなモノマーの割合は、一般に、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、１重量パーセント、または０．５重量パーセント、または０．１重量パーセントを超えない。
【００２１】
いくつかの実施形態では、本開示による使用に適した界面活性剤の例には、カチオン性界面活性剤、アニオン性界面活性剤、双性イオン性界面活性剤、ノニオン性界面活性剤、およびそれらの組み合わせが含まれるが、これらに限定されず、界面活性剤はアルキルフェノールエトキシレート部分を含まない。アルキルフェノールエトキシレート部分の化学構造は次のとおりであり、
Ｒ１Ｒ２Ｃ６Ｈ３−−Ｏ−−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｘ−−Ｒ３
式中、Ｒ１は、ＨまたはＣｎＨ（２ｎ＋１）であり、ｎは、約８〜約１２の範囲の平均値を有し、Ｒ２は、ＨまたはＣｎＨ（２ｎ＋１）であり、ｎは、約８〜約１２の範囲の平均値を有し、Ｃ６Ｈ３は、置換ベンゼン環であり、ｘは、約１〜約７０の範囲の平均値であり、Ｒ３は、ＨまたはＳＯ３−などの別の置換基である。ここで、ｘはアルキルフェノールに追加されるエチレンオキシドの平均モル数を示す。カチオン性界面活性剤の例には、四級アミン、塩化ラウリルピリジニウム、酢酸セチルジメチルアミン、およびアルキル基が８〜１８個の炭素原子を有する塩化アルキルジメチルベンジルアンモニウムが含まれるが、これらに限定されない。アニオン性界面活性剤の例には、これらに限定されないが、スルホネート、カルボキシレート、およびホスフェートが含まれる。ノニオン性界面活性剤の例には、酸化エチレンを含むブロックコポリマー、およびエトキシ化直鎖または分岐脂肪族アルコール、エトキシ化脂肪酸、ソルビタン誘導体、ラノリン誘導体、またはアルコキシル化ポリシロキサンなどのシリコーン界面活性剤が含まれるが、これらに限定されない。
【００２２】
ノニルフェノールのエトキシレートまたはオクチルフェノールのエトキシレートなどのアルキルフェノールエトキシレート部分を含むアニオン性、ノニオン性、またはカチオン性界面活性剤は、認可されたモノマー、その他の出発物質、微生物発酵から得られたポリマー、添加剤およびポリマー製造助剤、食品に接触する材料を管理するＥＵ委員会規則第１０／２０１１号の付録１のユニオンリストには含まれていないため、好ましくない。さらに、アルキルフェノールエトキシレート部分を含まない界面活性剤はより生分解性であり、環境規制に適合する可能性が高いことから、開示する接着剤組成物ではアルキルフェノールエトキシレート部分を含む界面活性剤は好ましくない。アルキルフェノールエトキシレート界面活性剤の例には、１〜５０個のエチレンオキシド単位でエトキシ化されたイソオクチルフェノールの硫酸エステルのナトリウム塩、１〜５０個のエチレンオキシド単位でエトキシ化されたノニルフェノールの硫酸エステルのナトリウム塩、および１〜５０個のエチレンオキシド単位でエトキシ化されたオクチルフェノールであるが、これらに限定されない。いくつかの実施形態では、使用される界面活性剤の量は、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、０．２〜５重量パーセントである。
【００２３】
いくつかの実施形態では、開始剤は熱開始剤またはレドックス系開始剤のいずれかであり得る。熱開始剤の例には、これらに限定されないが、過硫酸ナトリウムおよび過硫酸アンモニウムが含まれる。開始剤がレドックス系開始剤である場合、還元剤は、例えば、アスコルビン酸、スルホキシレート、またはエリソルビン酸であり得る一方、酸化剤は、例えば、過酸化物または過硫酸塩であり得る。いくつかの実施形態では、使用される開始剤の量は、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、０．７重量パーセント未満である。
【００２４】
いくつかの実施形態では、連鎖移動剤を任意に使用してもよい。使用できる連鎖移動剤の例には、ｔ−ドデシルメルカプタン、３−メルカプトプロピオン酸メチルなどの長鎖アルキルメルカプタン、イソプロパノール、イソブタノール、ラウリルアルコールまたはｔ−オクチルアルコールなどのアルコール、四塩化炭素、テトラクロロエチレンおよびトリクロロブロモエタンが含まれる。使用する連鎖移動剤の量は、使用する開始剤の量に反比例する。つまり、開始剤の量が比較的少ない場合（例えば、モノマー混合物の全重量に基づいて、０．３重量パーセント未満）、一部の連鎖移動剤を使用できる。しかしながら、比較的高レベルの開始剤を使用する場合（例えば、モノマー混合物の全重量に基づいて、０．３重量パーセント超）、連鎖移動剤は完全に省くことができる。
【００２５】
いくつか実施形態では、感圧接着剤組成物は、任意に、１つ以上の添加剤をさらに含んでもよい。１つ以上の添加剤の例には、増粘剤、消泡剤、湿潤剤、機械的安定剤、顔料、充填剤、凍結融解剤、中和剤、可塑剤、粘着付与剤、接着促進剤、およびそれらの組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。
【００２６】
感圧接着剤組成物は、接着剤組成物の全重量に基づいて、０〜５重量パーセントの増粘剤を含むことができる。適切な増粘剤には、ミシガン州ミッドランドのＴｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙからの市場で入手可能なＡＣＲＹＳＯＬ（商標）、ＵＣＡＲ（商標）およびＣＥＬＬＯＳＩＺＥ（商標）が含まれるが、これらに限定されない。
【００２７】
感圧接着剤組成物は、接着剤組成物の全重量に基づいて、０〜２重量パーセントの中和剤を含み得る。中和剤は通常、ｐＨを制御して、調合した感圧接着剤組成物に安定性を提供するために使用される。適切な中和剤には、これらに限定されないが、アンモニア水、水性アミン、および他の水性無機塩が含まれる。
【００２８】
感圧接着剤組成物は、接着剤組成物の全重量に基づいて、５０重量パーセント未満の粘着付与剤を含むことができる。適切な粘着付与剤には、ロジン酸を含むロジン樹脂および／またはロジン酸をアルコールまたはエポキシ化合物および／またはその混合物でエステル化することにより得られるロジンエステル、非水素化脂肪族Ｃ５樹脂、水素化脂肪族Ｃ５樹脂、芳香族変性Ｃ５樹脂、テルペン樹脂、水素化Ｃ９樹脂、およびそれらの組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。
【００２９】
感圧接着剤組成物は、接着剤組成物の全重量に基づいて、５重量パーセント未満の接着促進剤を含んでもよい。
【実施例】
【００３０】
以下に、例示的な実施例（「ＩＥ」）および比較例（「ＣＥ」）（総称として「実施例」）を議論することにより、本開示をさらに詳細に説明する。しかしながら、本開示の範囲は、当然ながら、ＩＥに限定されない。
【００３１】
食品に接触する物品の調製
調製した水性アクリルエマルションは、基材（例えば、ＢＯＰＰ、ＰＥＴ、アルミフォイルなど）上に被覆し、オーブンで５分間乾燥する。次に、各フィルムをシリコーン剥離ライナーで覆う。
【００３２】
総移行試験方法
剥離ライナーをフィルムから除去し、次いで、体積と表面の比が１００ｍＬ／ｄｍ２のビーカーに完全に浸漬することにより、フィルムを４０℃で２４時間、適切な食品模擬物質に曝露する。暴露後、試料を食品模擬物質から取り除く。模擬物質をゆっくりと蒸発させて乾燥させ、残滓が入ったビーカーを質量定数に達するまで１０５℃で調整する。残滓の重量は、（残滓を含むビーカーの重量から空のビーカーの重量を差し引いた）重量差として測定する。移行は、フィルム面積当たりの残滓の重量および接着フィルムの重量分率の両方で計算する。試験は３回実行する。実施例における食品模擬物質は、水中の９５％エタノールである（体積／体積）。開示する組成物の有効性を実証するために、他の食物模擬物質、例えば、オリーブ油、イソオクタンなども使用することができる。
【００３３】
例示的な実施例１（「ＩＥ１」）
メカニカルスターラーを備えたフラスコを使用して、１．３４ｇのピロリン酸四ナトリウム、２６９ｇの脱イオン水、および０．６８ｇのアスコルビン酸で構成される装填物を８６℃に温める。次に、水中の６．６％濃度の過硫酸ナトリウム２８ｇをフラスコに注ぐ。４時間かけて、１０％濃度の水酸化ナトリウム水溶液２４．５ｇ、水中３０モルのエチレンオキシドでエトキシ化された３３％濃度のラウリルアルコールの硫酸エステルナトリウム塩溶液３０ｇ、水中２５．０％濃度のビニルスルホン酸ナトリウム溶液１０．６ｇ、水中４４％濃度のＤＯＷＦＡＸ（商標）２Ａ１溶液５ｇ、７モルのエチレンオキシドでエトキシ化されたラウリルアルコール２．２ｇ、水１７２ｇ、スチレン２７．６ｇ、アクリル酸２−エチルヘキシル１，０７９．２ｇ、酢酸ビニル２７．６ｇ、メタクリル酸メチル１８９．６ｇ、およびアクリル酸７．２ｇ、から構成されたエマルションをフラスコ中に徐々に分注する。開始時、最初の６分間の添加速度は１．４２ｇ／分である。その後、添加速度を、４０分間にわたって７．１ｇ／分に一定に上昇させる。エマルション供給開始から、水中５％濃度のペルオキソ二硫酸ナトリウム溶液１４８ｇを５時間にわたって一定速度で添加し、反応媒体を８５〜８７℃に維持する。
【００３４】
供給終了後、およそ７０℃で、亜硫酸水素ナトリウム１．３８ｇ、アセトン０．９ｇ、水２２．２ｇの溶液と、同時に、ｔｅｒｔ−ブチルヒドロペルオキシドの５．５％濃度溶液２３．８ｇを、６０分にわたってフラスコに分注する。ＩＥ１のアクリルエマルションが得られる。
【００３５】
比較例１（「ＣＥ１」）
ＩＥ１の製造に使用したのと同じ手順を繰り返すが、メタクリル酸メチルを１０６．８ｇおよび酢酸ビニルを１１０．４ｇ使用する。ＣＥ１のアクリルエマルションが得られる。
【表３】
2020531614.tif 000007
【００３６】
表２に示すように、ＩＥ１のＯＭはＣＥ１と比較して比較的小さくなっている。
【００３７】
実施例２〜１３（「ＩＥ２」〜「ＩＥ１３」）
モノマー組成物および開始剤を表３に示すように変更することを除いて、ＩＥ１の製造に使用した同じ手順を繰り返す。ＩＥ２〜ＩＥ１３のアクリルエマルションが得られる。
【００３８】
例示的な実施例１４〜１９（「ＩＥ１４」〜「ＩＥ１９」）
実施例１４〜１９は、モノマー組成物、開始剤の量、３−メルカプトプロピオン酸メチルの量、およびメタクリル酸アリルの量を表３に示すように変えて、以下の一般的手順に従って調製する。メカニカルスターラーを備えたフラスコを使用して、炭酸ナトリウム１．０５ｇ、脱イオン水９４５ｇ、および２２．５％濃度のドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム水溶液０．８５ｇ、から構成される装填物を８８℃に温める。これとは別に、水３６０ｇ、炭酸ナトリウム２．５ｇ、２２．５％濃度のドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムの水溶液１９．５ｇ、コハク酸エトキシ化アルコール半エステル二ナトリウム塩の３１％濃度の水溶液１１．４ｇ、モノマー（例えば、ＥＨＡ、ＭＭＡ、アクリル酸、メタクリル酸アリル）１８１０．６ｇ、および任意に３−メルカプトプロピオン酸メチル、から構成されるエマルションを調製する。フラスコに６６．１ｇのエマルションを加える。次に、水中で９．２５％濃度の過硫酸アンモニウム水溶液２８．９ｇをフラスコに注ぐ。８分後、残りのエマルションを８０分間かけてフラスコに加える。開始時、最初の１０分間の添加速度は１４．３ｇ／分である。次に、添加速度を２８．５ｇ／分に急激に上げる。エマルションの供給開始から、水中で５．７％濃度のペルオキソ二硫酸アンモニウム水溶液８３．５ｇを８０分かけて、最初は０．５６ｇ／分で１０分間加え、残りは７０分にわたって一定の速度で加える。反応媒体は８５〜８７℃に維持する。
【００３９】
供給完了後、およそ７５℃で、ホルムアルデヒドスルホキシル酸ナトリウム３．３８ｇおよび水３１．５ｇの溶液、および同時に、ｔｅｒｔ−ブチルヒドロペルオキシドの１６．９％濃度溶液３７．９ｇを３０分かけてフラスコに分注する。ＩＥ１４〜ＩＥ１９のアクリルエマルションを得る。
【００４０】
比較例２〜７（「ＣＥ２」〜「ＣＥ７」）
モノマー組成物および開始剤を表３に示すように変更することを除いて、ＣＥ１４の製造に使用した同じ手順を繰り返す。ＣＥ２〜ＣＥ７のアクリルエマルションが得られる。
【００４１】
比較例８および９（「ＣＥ８」および「ＣＥ９」）
モノマー組成物および開始剤を表３に示すように変更することを除いて、ＣＥ１の製造に使用したのと同じ手順を繰り返す。ＣＥ８〜ＣＥ９のアクリルエマルションが得られる。
【００４２】
表３は、上記の方法に従って調製し、試験した追加の実施例を示す。
【表４】
2020531614.tif 000008
【表５】
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【００４３】
表３に示すように、比較的高いＯＭを有する実施例は、連鎖移動剤（例えば、ＭＭＰ）を組み込み、および／または高い開始剤レベル（例えば、０．７重量％超）を有する。さらに、主要モノマーとしてＢＡおよび／または４重量％以上のＶＡのレベルを有する実施例も高い移行性を有する。比較的低い移行性を有する実施例は、０．７重量％以下の開始剤レベルを有し、架橋剤を組み込み、および／または４重量％未満のＶＡを有する。移行パラメーターは、ＥＨＡ、メタクリル酸アリル架橋剤または架橋剤なし、３−メルカプトプロピオン酸メチル連鎖移動剤または連鎖移動剤なし、過硫酸塩開始剤、を重量で５０％以上含むポリマーについて計算でき、このために、フリーラジカルレドックス開始剤系の平均により残留モノマー含有量が低減されている。移行パラメーターは、次の式に従って計算され、
ＭＰ＝２０３０．８−１２８．４×Ａ＋２３１４．２×Ｂ−８０．３４×Ｃ−２５３．５×（Ｃ−０．１０７）×（Ｄ−０．０９２）
式中、ＭＰは、移行パラメーター、Ａは、ポリマーと９５％エタノールとの間のＨＳＰ距離、Ｂは、全モノマー１グラム当たりの過硫酸開始剤のミリモル数、Ｃは、全モノマー１００グラム当たりの３−メルカプトプロピオン酸メチルのグラム数、およびＤは、全モノマー１００ｇ当たりのメタクリル酸アリルのグラム数である。移行パラメーターが３５未満の場合、総移行は２５ｍｇ／ｄｍ２未満である。
【００４４】
上記の実施形態および実施例に記載された実施形態に加えて、特定の組み合わせの多くの実施形態が本開示の範囲内にあり、そのいくつかを以下に説明する
実施形態１．食品に接触する物品の接着剤層に使用するための感圧接着剤組成物であって、
アクリルエマルションを含み、アクリルエマルションが、
（ａ）モノマー混合物であって、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、
５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルおよび
１〜５０重量パーセントの不飽和モノマーを含む、モノマー混合物と、
（ｂ）界面活性剤と、
（ｃ）開始剤と、から形成され、
感圧接着剤組成物が、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に、１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、感圧接着剤組成物。
【００４５】
実施形態２．モノマー混合物が、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、６０〜９０重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルを含む、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００４６】
実施形態３．モノマー混合物が、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、７０〜８５重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルを含む、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００４７】
実施形態４．モノマー混合物が、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、８０〜８３重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルを含む、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００４８】
実施形態５．不飽和モノマーが、アクリル酸２−エチルヘキシルを含んでいない、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００４９】
実施形態６．不飽和モノマーが、メタクリル酸メチル、酢酸ビニル、スチレン、アクリル酸、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５０】
実施形態７．不飽和モノマーが、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、アクリル酸イソブチル、メタアクリル酸イソブチル、アクリル酸イソアミル、メタアクリル酸イソアミル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸イソオクチル、メタアクリル酸イソオクチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、メタクリル酸メチル、アクリル酸デシル、メタアクリル酸デシル、アクリル酸ドデシル、メタクリル酸ドデシル、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、フマル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリルアミド、メタクリルアミド、テトラヒドロフルフリルアクリルアミド、テトラヒドロフルフリルメタクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタアクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸４−ヒドロキシブチル、メタアクリル酸４−ヒドロキシブチル、アクリル酸２−ケトブチル、メタアクリル酸２−ケトブチル、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルピロリドン、２−メチレン−１，３−ジオキセパン、２−メチレン−１，３−ジオキソラン、Ｎ−メチル−２−メチレンオキサゾリジン、２−メチレン−１，３−チオレン、エチレン、プロピレン、イソブチレン、ブタジエン、イソプレン、ビニルメチルエーテル、ビニルイソブチルエーテル、ビニルピリジン、β−アミノエチルビニルエーテル、アミノペンチルビニルエーテル、メタクリル酸ｔｅｒｔ−ブチルアミノエチル、スチレン、メチルスチレン、酢酸ビニル、およびそれらの組み合わせから選択される、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５１】
実施形態８．開始剤が、感圧接着剤組成物の全乾燥重量に基づいて、感圧接着剤組成物の０．０５〜０．７重量パーセントである、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５２】
実施形態９．開始剤が、過硫酸ナトリウム、過硫酸アンモニウム、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５３】
実施形態１０．不飽和モノマーが、酢酸ビニルを含む、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５４】
実施形態１１．酢酸ビニルが、モノマーサブユニットの全重量に基づいて、アクリルコポリマーの７重量パーセント以下を占める、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５５】
実施形態１２．架橋剤をさらに含む、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５６】
実施形態１３．架橋剤が、メタクリル酸アリルである、先行または後続の実施形態のいずれかの感圧接着剤組成物。
【００５７】
実施形態１４．架橋剤が、メタクリル酸アリルである、先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物。
【００５８】
実施形態１５．先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品であって、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に、２５ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、食品に接触する物品。
【００５９】
実施形態１６．先行または後続の実施形態のいずれかに記載の感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品であって、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に、１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、食品に接触する物品。
【００６０】
実施形態１７．先行または後続の実施形態のいずれかに記載の食品に接触する物品であって、プラスチックの包装、ラベル、またはテープである、食品に接触する物品。
【００６１】
実施形態１８．食品に接触する物品の接着剤層に使用するための感圧接着剤組成物を調製する方法であって、
（ａ）モノマー混合物と、（ｂ）界面活性剤とを水性媒体に分散させることにより、モノマーエマルションを調製することであって、モノマー混合物が、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、５０〜９９重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルと、モノマー混合物中のモノマーの全重量に基づいて、１〜５０重量パーセントの不飽和モノマーとを含む、調製することと、
（ｃ）開始剤をモノマーエマルションに導入し、それにより、モノマー混合物を重合して、感圧接着剤組成物での使用に適したアクリルエマルションを形成することと、を含み、
感圧接着剤組成物が、ＥＮ  １１８６に準拠して測定した場合に、１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、方法。
【００６２】
実施形態１９．実施形態１８に従って調製された感圧接着剤組成物を含む食品に接触する物品であって、２５ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、食品に接触する物品。
【００６３】
実施形態２０．実施形態１８または実施形態１９に従って調製された感圧接着剤組成物を含む食品に接触する物品であって、１０ｍｇ／ｄｍ２未満の総移行を有する、食品に接触する物品。
【００６４】
実施形態２１．感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品であって、感圧接着剤組成物が、３５以下の移行パラメーターを有するアクリルコポリマーを含む、感圧接着剤組成物。
【００６５】
実施形態２２．感圧接着剤組成物を含む接着剤層を含む食品に接触する物品であって、感圧接着剤組成物が、アクリルコポリマーを含み、アクリルコポリマーが、
アクリルコポリマーの全重量に基づいて、少なくとも５０重量パーセントのアクリル酸２−エチルヘキシルと、
任意に、メタクリル酸アリルと、
任意に、３−メルカプトプロピオン酸メチルと、
過硫酸塩開始剤と、から本質的になり、
接着剤組成物中の残留モノマー含有量は、フリーラジカルレドックス開始剤系により減少しており、
アクリルコポリマーは３５以下の移行パラメーター（「ＭＰ」）を有し、移行パラメーターは次の式に従って計算され、
ＭＰ＝２５８５．５−１６１．７９×Ａ＋１７４９．５×Ｂ−８１．９１×Ｃ−２９４．７×（Ｃ−０．１２）×（Ｄ−０．１１）
式中、Ａは、ポリマーと９５％エタノール溶液（ｖ／ｖ）との間のハンセン溶解度パラメーター距離であり、Ｂは、全モノマー１グラム当たりの過硫酸塩開始剤のミリモル数であり、Ｃは全モノマー１００グラム当たりの３−メルカプトプロピオン酸メチルのグラム数であり、Ｄは、全モノマー１００ｇ当たりのメタクリル酸アリルのグラム数である、食品に接触する物品。
【００６６】
実施形態２３．接着剤組成物が、アルキルフェノールエトキシレートを含まない、先行または後続の実施形態のいずれかによる感圧接着剤組成物。
【００６７】
実施形態２４．界面活性剤（Ｂ）が、アルキルフェノールエトキシレートを含まない、先行または後続の実施形態のいずれかによる感圧接着剤組成物。
【国際調査報告】
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