(57)【要約】  本発明は、食品組成物、特に、連続脂肪相における粒子の分散体を含む食品組成物に関し、当該粒子は、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む。本発明の更なる態様は、食品組成物を製造するための方法、並びに脂肪連続菓子製品のスクロース含有量及び／又は飽和脂肪酸含有量を低減するための、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子の使用である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続脂肪相における粒子の分散体を含む食品組成物であって、
前記粒子が、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含み、前記液滴の固体脂肪含有量が、２０℃で２５％未満である、食品組成物。
【請求項２】
前記非晶質連続相が、少なくとも４０℃のガラス転移温度を有する、請求項１に記載の食品組成物。
【請求項３】
前記連続脂肪相の固体脂肪含有量が、２０℃で３０％超である、請求項１又は２に記載の食品組成物。
【請求項４】
前記粒子の前記非晶質連続相が、甘味料と、増量剤と、所望により界面活性剤とを含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項５】
前記粒子が、閉鎖気孔を更に含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項６】
前記粒子の前記非晶質連続相が、スクロースと脱脂乳とを含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項７】
前記粒子の前記非晶質連続相が、スクロースと小麦グルテンとを含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項８】
前記食品組成物が、菓子組成物である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項９】
前記粒子が、０．８〜１の真球度を有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項１０】
前記脂肪液滴が、高オレイン酸油、ナッツ油、米ぬか油、カラシ油、藻類油、魚油、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される油を含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項１１】
前記組成物が、総脂肪酸を基準として４５重量％未満の飽和脂肪酸含有量を有する、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の食品組成物。
【請求項１２】
粒子を含む食用粉末であって、
前記粒子が、脂肪液滴と非晶質連続相とを含み、
前記脂肪液滴が、前記非晶質連続相中に分散され、かつ２０℃で２５％未満の固体脂肪含有量を有し、
前記非晶質連続相が、スクロースと、増量剤と、コロイド安定剤とを含む、食用粉末。
【請求項１３】
ａ）脂肪と、甘味料と、増量剤と、コロイド安定剤とを含む水中油型エマルションを形成する工程と；
ｂ）所望により、前記エマルションを高圧にかける工程と；
ｃ）所望により、前記エマルションにガスを添加する工程と；
ｄ）前記エマルションを噴霧及び乾燥させて、連続非晶質相と、分散された脂肪液滴とを含む粒子を形成する工程と；
ｅ）前記粒子を第２の脂肪と混合する工程と、
を含む、食品組成物の製造方法。
【請求項１４】
工程ａ）の前記エマルション中に含まれる脂肪が、２０℃で２５％未満の固体脂肪含有量を有し、工程ｅ）において前記粒子と混合される前記第２の脂肪が、２０℃で３０％超の固体脂肪含有量を有する、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
脂肪連続菓子製品のスクロース含有量及び／又は飽和脂肪酸含有量を低減するための、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子の使用であって、前記非晶質連続相が、甘味料と、増量剤と、界面活性剤とを含む、使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、食品組成物、特に、連続脂肪相における粒子の分散体を含む食品組成物に関し、当該粒子は、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む。本発明の更なる態様は、食品組成物を製造するための方法、並びに脂肪連続菓子製品のスクロース含有量及び／又は飽和脂肪酸含有量を低減するための、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子の使用である。
【背景技術】
【０００２】
健康志向の消費者により、食事中の糖摂取の低減への関心が高まっており、糖の量がより少ない食品製品が強く要望されるようになっている。しかしながら、糖は重要な食品成分であり、食品製品に天然の甘味を付与するのに加えて、かさ高さを付与するようにも機能し、したがって最終的な食品製品の構造、体積、及び口当たりにおいて重要な役割を果たす。
【０００３】
スクロースは、消費者に強く好まれる甘味を食品製品にもたらす天然甘味料であるが、高カロリーでもあることから、より健康的で、ノンカロリー又は低カロリーである代替甘味料が強く求められている。当該技術分野では、例えば、天然の糖（スクロース）を置き換えるのに人工甘味料又は糖アルコールを使用するなど、食品製品中の糖の置き換え又は低減を用いる多くのアプローチが知られている。その他のアプローチには、スクロースを置き換えるのにノンカロリー又は低カロリー繊維などの増量剤を使用することなどがある。しかしながら、これらのアプローチには欠点もあり、例えば、多くの糖アルコールは望ましくない緩下効果を有することが知られており、更には、人工甘味料は無添加（ｃｌｅａｎ  ｌａｂｅｌ）の製品を好む消費者からはよく思われていない。食品製品中のスクロースを置き換えるために増量剤を使用することに関しては、いくらかの欠点もあり、それは主として甘味に対する望ましくない影響、通常は甘みの低下に関連する。
【０００４】
したがって、食品製造の分野の当業者には、食品組成物中の糖の代替又は減量により、通常は、風味並びにその他の味覚構成要素に負の影響が生じることが一般によく知られている。例えば、糖代替物は、甘みの知覚の発生を遅らせ、かつ天然の糖と比較して甘みを長時間持続させるため、食品組成物の味わいのバランスに変化が生じる場合がある。
【０００５】
これに加え、糖代替物では、天然の糖と同様の甘い味わいを送達することはできず、かつ金属味、冷感、収斂性、甘草のような食感、及び後味の苦さも呈する。
【０００６】
甘みの知覚に悪影響を及ぼすことなく、かつ／又は上記の従来の解決法に関連する問題のいずれかを有することなく、糖レベルがより低い、甘味のある食品組成物を提供することが業界で必要とされている。このような食品組成物は、消費者にとって馴染みがある成分を含有し、人工甘味料を含まないことが望ましい。
【０００７】
食品などの消費者製品で使用される脂肪は、酸化に対して安定である必要がある。脂肪の酸敗は、製品の著しい欠陥として認識される。安定な脂肪を有するための必要条件は、安定性の高い飽和油、例えば完全水素添加パーム核油の使用につながる。飽和脂肪酸（ＳＦＡ）の大量摂取は、心血管疾患のリスクの増加に関連することから、官庁及び消費者は食品製品におけるＳＦＡの低減を求めている。オメガ−３脂肪酸などの必須脂肪酸は食事療法に有益であるが、これらの不飽和脂肪は、酸化されやすいため、食品製品における使用が限定されている。食品製品中の低飽和脂肪を安定化させるために、非常に有効な合成酸化防止剤を添加してもよいが、これは、天然由来の馴染みのある成分を有する製品を求める消費者にとっては常に望ましいとは限らない。
【０００８】
脂肪ベースの菓子フィリングは、多くの場合、ナッツ油などの低融点脂肪分が高い。このようなフィリングがチョコレートと接触して配置されると、低融点脂肪はチョコレートの脂肪相に移行する傾向がある。移行はチョコレートの軟化をもたらし、チョコレート表面上に脂肪ブルームの形成を引き起こし得る。この問題に取り組むために、例えば、フィリングとチョコレートとの間にバリア層を組み込むこと（欧州特許第１４７１７９７号）、又は抗ブルーム添加剤の使用（欧州特許第０５２１５４９号）など、長年にわたって多くのアプローチが提案されてきた。しかしながら、ナッツペーストが充填された甘いチョコレートについては、消費者は、製品が従来とは異なる成分を含有することを期待せず、例えば、消費者は、チョコレート、ナッツ、牛乳、及び砂糖などの成分をただ望み得る。隣接するチョコレート層に移行しないナッツ油に富む菓子フィリングを、消費者が菓子フィリングに含まれることを期待しない成分を導入する必要なく、又はバリア層などの追加の構成成分を製品に導入する必要なく、用意できることは有利であろう。
【０００９】
したがって、特に、脂肪の感覚刺激特性に悪影響を及ぼさない構成成分及び消費者が天然と認識する構成成分を使用して、酸化に対する安定化及び移行に対する安定化の両方で安定化された脂肪を用意するための、より優れた解決策を見出すことは、当該技術分野において明らかに必要である。
【００１０】
本発明の目的は、現況技術を改良し、改善された解決策を提供して上記の不都合の少なくともいくつかを克服する、又は少なくとも有用な代替物を提供することである。本明細書における先行技術文献のいかなる参照も、かかる先行技術が周知であること、又は当分野で共通の一般的な認識の一部を形成していることを認めるものとみなされるべきではない。本明細書で使用される場合、「含む、備える（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、「含んでいる、備えている（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という語、及び同様の語は、排他的又は網羅的な意味で解釈されるべきではない。換言すれば、これらは「含むが、これらに限定されない」ことを意味することを目的としている。本発明の目的は、独立請求項の主題によって達成される。従属請求項は、本発明の着想を更に展開するものである。
【発明の概要】
【００１１】
したがって、第１の態様では、本発明は、連続脂肪相における粒子の分散体を含む食品組成物であって、当該粒子が、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含み、液滴の固体脂肪含有量が２５％未満である、食品組成物を提供する。第２の態様では、本発明は、ａ）脂肪と、甘味料と、増量剤と、コロイド安定剤とを含む水中油型エマルションを形成する工程と；ｂ）所望により、エマルションを高圧、例えば５０〜３００ｂａｒ、更なる例では１００〜２００ｂａｒにかける工程と；ｃ）所望により、エマルションにガスを添加する工程と；ｄ）エマルションを噴霧及び乾燥して、油滴を含む非晶質粒子を形成する工程と；ｅ）非晶質粒子を脂肪と混合する工程と、を含む、食品組成物の製造方法に関する。第３の態様では、本発明は、脂肪連続菓子製品のスクロース含有量及び／又は飽和脂肪酸含有量を低減するための、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子の使用を提供し、連続相は、甘味料と、増量剤と、所望により界面活性剤とを含む。更なる態様では、本発明は、粒子を含む食用粉末を提供し、当該粒子は、脂肪液滴と非晶質連続相とを含み、脂肪液滴は非晶質連続相中に分散され、かつ２５％未満の固体脂肪含有量を有し、非晶質連続相は、スクロースと、増量剤と、コロイド安定剤とを含む。
【００１２】
驚くべきことに、非晶質多孔性粒子は、低融点脂肪を封入するために有利に使用され得ることが本発明者によって見出された。粒子が菓子フィリングなどの脂肪連続マトリックス中に分散されると、低融点脂肪は酸化から保護され、脂肪連続マトリックスを通じた移行も防止される。驚くべきことに、スクロースを含む甘味食品組成物では、非晶質多孔性粒子が非晶質状態のスクロースを含む場合、甘味に悪影響を与えることなく、菓子食品組成物中のスクロースの全体レベルを低減することができる。結晶性スクロースは、非晶質状態のスクロースと分散された脂肪液滴とを含む非晶質粒子によって置き換えることができる。等体積で、非晶質粒子は、従来の結晶性スクロースと比較して少なくとも同等の甘味をもたらした。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】噴霧乾燥前の実施例１のエマルションの光学顕微鏡写真を示す。スケールバーは５０μｍである。
【図２】油中に分散された実施例１の粉末の光学顕微鏡写真を示す。スケールバーは５０μｍである。
【図３】破砕粒子（タイプＢ、３０％  ＨｏＳＯ）のＳＥＭ写真であって、粒子の内部構造を示す。スケールバーは、それぞれ２０μｍ及び５０μｍである。
【図４】Ａ及びＢは、実施例３の脂肪液滴（ＨｏＳＯ）を含有する破砕粒子のＳＥＭ写真であって、粒子の内部構造を示す。スケールバーは、それぞれ３００μｍ及び１０μｍである。
【図５】Ａ及びＢは、実施例３の脂肪液滴（ココアバターオレイン）を含有する破砕粒子のＳＥＭ写真であって、粒子の内部構造を示す。スケールバーは、それぞれ３００μｍ及び２０μｍである。
【図６】Ａ及びＢは、実施例４の脂肪液滴（ＨｏＳＯ）を含有する破砕含気（ａｅｒａｔｅｄ）非晶質粒子のＳＥＭ写真であって、粒子の内部構造を示す。スケールバーは、それぞれ５０μｍ及び２０μｍである。
【図７】Ａ及びＢは、実施例４の脂肪液滴（ココアバターオレイン）を含有する破砕含気非晶質粒子のＳＥＭ写真であって、粒子の内部構造を示す。スケールバーは、それぞれ１００μｍ及び２０μｍである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
その結果、本発明は、一部には、連続脂肪相における粒子の分散体を含む食品組成物であって、当該粒子は非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含み、液滴の固体脂肪含有量が２５％未満である（例えば、液滴の固体脂肪含有量が、２０℃で２５％未満であり得る）食品組成物に関する。液滴の固体脂肪含有量は、例えば、１０％未満（例えば２０℃で）、例えば５％未満（例えば２０℃で）であってもよく、更なる例では、液滴の固体脂肪含有量は、ゼロ（例えば２０℃で）であり得る。固体脂肪含有量は、例えばＩＵＰＡＣ法２．１５０（テンパリング後（ｔｅｍｐｅｒｅｄ））に従って、パルスＮＭＲによって測定することができる。粒子は、５〜６０重量％の脂肪液滴、例えば１０〜５０重量％の脂肪液滴を含み得る。脂肪液滴は、５００ｎｍ〜３０μｍの粒径分布Ｄ９０を有し得る。脂肪液滴は、非晶質連続相中に直接分散されてもよく、すなわち、脂肪液滴の外面は非晶質連続相と接触している、又は乳化剤分子の層若しくはピッカリング安定剤（Ｐｉｃｋｅｒｉｎｇ  ｓｔａｂｉｌｉｚｅｒ）のような他のコロイド安定剤などの非常に薄い層（例えば、１０ミクロンより薄い、例えば１ミクロンより薄い）によって非晶質連続相から分離されている。
【００１５】
本発明の文脈において、用語「脂肪」は、トリグリセリドを意味する。脂肪は、動物脂肪組織及び多くの種子の主成分である。一般的にその液体形態で存在する脂肪は、総じて油と呼ばれる。本発明において、用語「油」と「脂肪」は互換可能である。脂肪の融点は、例えば、パルスＮＭＲによって測定したときに１％の固体脂肪含有量を有する温度であってもよい。
【００１６】
非晶質粒子は、本発明の食品組成物中に、１〜５０重量％、例えば５〜４０重量％、更なる例では１０〜３０重量％のレベルで存在してもよい。
【００１７】
本発明によれば、本明細書で使用するとき、用語「非晶質」は、結晶質材料を本質的に含まないガラス状固体として定義される。本発明によれば、本明細書で使用するとき、用語「ガラス転移温度（Ｔｇ）」は、一般的に理解されるとおり、加熱時に非晶質固体が軟化する温度として解釈される。ガラス転移温度は常に材料の結晶状態の融解温度（Ｔｍ）よりも低い。したがって、非晶質の物質は、通常はＴｇと表記されるガラス転移温度をもとに特徴付けされ得る。材料は、そのガラス転移温度未満であるとき、非晶質（ガラス状）固体の形態である。ガラス転移温度の測定にはいくつかの手法を使用することができ、例えば、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）及び動的機械的熱分析（ＤＭＴＡ）といった何らかの利用可能な手法又は適切な手法が使用され得る。
【００１８】
本発明の一実施形態では、粒子の非晶質連続相は、少なくとも４０℃、好ましくは少なくとも５０℃、より好ましくは少なくとも６０℃のガラス転移温度を有することを特徴とする。
【００１９】
本発明の食品組成物の連続脂肪相の固体脂肪含有量は、３０％超であってもよい（例えば、液滴の固体脂肪含有量は、２０℃で３０％超であってもよい）。本発明の食品組成物の連続脂肪相の固体脂肪含有量は、例えば、４０％超（例えば２０℃で）、例えば、５０％超（例えば２０℃で）であってもよい。固体脂肪含有量は、例えばＩＵＰＡＣ法２．１５０（テンパリング後）に従って、パルスＮＭＲによって測定することができる。より柔軟で、より低融点の脂肪（液体油と呼ばれることもある）を脂肪ベースの食品組成物に導入することは、多くの場合、上記のような品質問題をもたらす。例えば、液体油は、脂肪ベースのフィリングからコーティング層へと移行する場合があり、液体油は、製品を過度に軟化する場合及び熱の影響を受けやすくする場合があり、液体油は、脂肪の適切な結晶化を妨げる場合があり、又は液体油の酸化が起こる場合がある。本発明の食品組成物において、低融点脂肪は、より高融点の連続脂肪相から隔離され得る。これにより、多くの利点がもたらされる。粒子内の液体脂肪は、依然として製品の全体的な口当たりに寄与するが、加工が困難な点まで、又は脂肪移行が他の成分との品質問題を引き起こす点まで、連続脂肪相を軟化させない。液体脂肪は、本発明の食品組成物中で酸化から保護される。食品組成物の飽和脂肪酸含有量（総脂肪を基準として）は、例えば、粒子内の飽和脂肪酸含有量がほとんど又は全くない液体脂肪を使用することによって低減され得る。本発明の食品組成物による脂肪液滴は、ナッツ油などの天然風味油であってもよい。軟らかいナッツ含有フィリングを有するチョコレート外側シェルからなるチョコレート製品などの複合菓子製品は、非常に人気がある。このような製品は、「ベルギープラリネ」と呼ばれる場合がある。しかしながら、ナッツ油は、貯蔵中にチョコレートシェル内に移行し、脂肪ブルームなどの品質欠陥を引き起こす。本発明の食品組成物は、ヘーゼルナッツ油及びアーモンド油などの天然風味油を、ブルームなどの品質問題を引き起こすことなくこのような製品のフィリングに組み込むことを可能にする。粒子の非晶質連続相は、食べたときに口の中で迅速に溶解し、ナッツ油を放出し、所望の天然ナッツ風味をもたらす。
【００２０】
一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、甘味料と、増量剤と、所望により界面活性剤とを含む。理論に束縛されるものではないが、非晶質状態の甘味料（例えば糖）を含む粒子は、同様のサイズの結晶糖粒子よりも急速に溶解する材料を提供すると考えられる。消費した際のこの口腔内での迅速な溶解により、甘味の知覚が強化され、確実により多くの糖が溶解し、かつ味わうことなく嚥下されるのではなく、舌に達することになる。
【００２１】
本発明によると、本明細書で使用するとき、用語「甘味料」は、甘味を提供する物質を指す。甘味料は、糖、例えば、単糖、二糖、及びオリゴ糖であってもよい。甘味料は、スクロース、フルクトース、グルコース、デキストロース、ガラクトース、アルロース、マルトース、高デキストロース当量加水分解デンプンシロップ、キシロース、及びこれらの組み合わせからなる群から選択され得る。したがって、本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる甘味料は、スクロース、フルクトース、グルコース、デキストロース、ガラクトース、アルロース、マルトース、高デキストロース当量加水分解デンプンシロップ、キシロース、及びこれらの任意の組み合わせからなる群から選択され得る。甘味料はスクロースであってもよい。
【００２２】
一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、５〜７０％、好ましくは１０〜５０％、更により好ましくは２０〜４０％の量の甘味料（例えばスクロース）を含む。
【００２３】
一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、少なくとも７０％の甘味料（例えばスクロース）を含む。
【００２４】
一実施形態では、本発明は、連続脂肪相における粒子の分散体を含む食品組成物を提供し、この粒子は、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含み、粒子の非晶質連続相は、スクロースと、増量剤と、界面活性剤とを含む。
【００２５】
本発明によれば、用語「増量剤」は、風味に大きな影響を与えることなく食品の体積又は重量を増加させる食品成分を指す。本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる増量剤は、食品の有用性又は機能性に影響を与えることなく食品の体積又は重量を増加させる材料であってもよい。本発明の一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる増量剤は、かさ高さを付与し、有利には健康的な代替物、例えば、スクロース代替物を提供する、低カロリー又はノンカロリーの添加物である。増量剤は、バイオポリマー、例えば、糖アルコール、糖オリゴマー又は多糖類であってもよい。一実施形態では、増量剤は、重量ベースで結晶性スクロースと同程度又はそれ以上に甘い糖アルコール、糖オリゴマー又は多糖類でなくてもよい。
【００２６】
一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、５〜７０％、例えば１０〜４０％、更なる例では１０〜３０％、なお更なる例では４０〜７０％の量の増量剤を含む。
【００２７】
一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、１０〜２５％の増量剤を含む。
【００２８】
本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる増量剤は、糖アルコール（例えば、イソマルト、ソルビトール、マルチトール、マンニトール、キシリトール、エリスリトール、及び水素添加デンプン加水分解物）、ラクトース、マルトース、フルクトオリゴ糖、αグルカン、βグルカン、デンプン（変性デンプンを含む）、天然ガム、食物繊維（不溶性繊維と可溶性繊維の両方を含む）、ポリデキストロース、メチルセルロース、マルトデキストリン、イヌリン、可溶性小麦デキストリン又はトウモロコシデキストリン（例えば、Ｎｕｔｒｉｏｓｅ（登録商標））などのデキストリン、Ｐｒｏｍｉｔｏｒ（登録商標）などの可溶性繊維、及びこれらの任意の組み合わせが挙げられる。
【００２９】
本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる増量剤は、ラクトース、マルトース、マルトデキストリン、可溶性小麦デキストリン又はトウモロコシデキストリン（例えば、Ｎｕｔｒｉｏｓｅ（登録商標））、ポリデキストロース、Ｐｒｏｍｉｔｏｒ（登録商標）などの可溶性繊維、及びこれらの任意の組み合わせからなる群から選択され得る。本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる増量剤は、可溶性小麦デキストリン又はトウモロコシデキストリン（例えば、Ｎｕｔｒｉｏｓｅ（登録商標））、ポリデキストロース、Ｐｒｏｍｉｔｏｒ（登録商標）などの可溶性繊維、及びこれらの任意の組み合わせからなる群から選択され得る。本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる増量剤は、ラクトースであってもよい。
【００３０】
本発明による連続脂肪相中に分散された粒子は、０．５〜６重量％、例えば１〜５重量％、更なる例では１．５〜３重量％の含水率を有し得る。
【００３１】
一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、コロイド安定剤、例えば、エマルション安定剤を含む。コロイド安定剤は、ピッカリング効果によってエマルションを安定化する超微粒子状固体、例えば、１００〜２００ｎｍの粒径分布Ｄ９０を有する超微粒子状固体であってもよい。コロイド安定剤は、タンパク質の粒子、例えば、欧州特許第１８３９４９２号に記載されているようなホエイタンパク質凝集体の粒子であってもよい。コロイド安定剤は界面活性剤であってもよい。粒子の非晶質連続相を形成するために、水溶液を乾燥又は冷却してガラスを形成してもよい。コロイド安定剤は、水溶液中の水中油型エマルションの形成を補助し、分散された油相は、本発明による粒子の脂肪液滴となる。
【００３２】
コロイド安定剤は、極性脂質、例えばリン脂質又はガラクト脂質であってもよい。コロイド安定剤は、ヒマワリレシチン、大豆レシチン、及びオート麦油（例えば、分留オート麦油）からなる群から選択されるレシチンであってもよい。
【００３３】
一実施形態では、本発明の粒子の非晶質連続相は、０．５〜１５重量％、例えば１〜１０重量％、更なる例では１〜５重量％、更なる例では１〜３重量％の量の界面活性剤を含む。界面活性剤は、レシチン、ホエイタンパク質、乳タンパク質、非乳タンパク質、カゼイン酸ナトリウム、リゾレシチン、脂肪酸塩、リゾチーム、ステアロイル乳酸ナトリウム、ステアロイル乳酸カルシウム、ラウロイルアルギネート、スクロースモノオレエート、スクロースモノステアレート、スクロースモノパルミテート、スクロースモノラウレート、スクロースジステアレート、ソルビタンモノオレエート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノラウレート、ソルビタントリステアレート、ＰＧＰＲ、ＰＧＥ、及びこれらの任意の組み合わせからなる群から選択され得る。例えば、界面活性剤は、カゼイン酸ナトリウム又はレシチンであってもよい。
【００３４】
脱脂粉乳などの乳粉末から誘導される増量剤は、本質的に界面活性剤カゼイン酸ナトリウムを含むことに注意すべきである。ホエイ粉末（スイートホエイなど）は、ホエイタンパク質を含む。
【００３５】
本発明による粒子の非晶質連続相内に含まれる界面活性剤は、非乳タンパク質であってもよい。本発明の文脈において、用語「非乳タンパク質」は、牛乳中に見出されないタンパク質を指す。牛乳中の主要タンパク質は、カゼイン及びホエイタンパク質である。一部の消費者は、自分の食事から乳タンパク質を避けることを望み、例えば、一部の消費者は乳タンパク質不耐性又は牛乳アレルギーに苦しんでいる場合があり、したがって、乳タンパク質を含まない食品製品を提供することができることは有利である。本発明の粒子の非晶質連続相内に含まれる界面活性剤は、エンドウ豆タンパク質、アーモンドタンパク質、ココナッツタンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦グルテン、卵アルブミンタンパク質（例えばオボアルブミン、オボトランスフェリン、オボムコイド、オボグロブリン、オボムチン及び／又はリゾチーム）、クルペイン、オート麦タンパク質、大豆タンパク質、トマトタンパク質、アブラナ科種子タンパク質、及びこれらの組み合わせからなる群から選択され得る。例えば、本発明の粒子の非晶質連続相内に含まれる非乳タンパク質は、アーモンドタンパク質、エンドウ豆タンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦グルテン、大豆タンパク質、及びこれらの組み合わせからなる群から選択され得る。更なる例では、本発明の粒子の非晶質連続相内に含まれる非乳タンパク質は、アーモンドタンパク質又は小麦グルテンであってもよい。
【００３６】
一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、０．５〜１５％、好ましくは１〜１０％、より好ましくは１〜５％、更により好ましくは１〜３％の量の非乳タンパク質を含み得る。
【００３７】
一部の消費者は、自分の食事から乳製品を避けることを望む。一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相は、乳原料を含まない場合がある。例えば、本発明による粒子の非晶質連続相は、スクロースと；マルトース、マルトデキストリン、可溶性小麦デキストリン又はトウモロコシデキストリン、ポリデキストロース、可溶性繊維、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される増量剤と；エンドウ豆タンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦グルテン、卵アルブミンタンパク質、クルペイン、大豆タンパク質、トマトタンパク質、アブラナ科種子タンパク質、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される界面活性剤と、を含んでもよい。更なる例では、本発明による粒子の非晶質連続相は、スクロースと；マルトース、マルトデキストリン、可溶性小麦デキストリン又はトウモロコシデキストリン、ポリデキストロース、可溶性繊維、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される増量剤と；エンドウ豆タンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦グルテン、卵アルブミンタンパク質、クルペイン、大豆タンパク質、トマトタンパク質、アブラナ科種子タンパク質、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される界面活性剤と、を含んでもよく、スクロースは粒子中に少なくとも３０％のレベルで存在し、スクロース対増量剤の比は、乾燥重量を基準として０．５対１〜２．５対１、例えば、乾燥重量を基準として０．６対１〜１．７対１である。本発明による粒子の非晶質連続相は、スクロースと小麦グルテン又はアーモンドタンパク質とを含んでもよく、例えば、スクロースは非晶質連続相中に少なくとも３０重量％のレベルで存在する。更なる例では、本発明による粒子の非晶質連続相は、スクロースと、マルトデキストリン又は可溶性繊維である増量剤と、小麦グルテン又はアーモンドタンパク質である植物性タンパク質とを含んでもよい。更なる例では、本発明による粒子の非晶質連続相は、スクロースと、マルトデキストリン又は可溶性繊維である増量剤と、小麦グルテン又はアーモンドタンパク質である植物性タンパク質とを含んでもよく、スクロースは粒子中に少なくとも３０％のレベルで存在し、スクロース対増量剤の比は、乾燥重量を基準として０．５対１〜２．５対１、例えば、乾燥重量を基準として０．６対１〜１．７対１である。脂肪液滴は、非乳性脂肪、例えば植物性脂肪を含み得る。
【００３８】
一実施形態では、本発明による粒子は、閉鎖気孔を更に含み、例えば、粒子の非晶質連続相は、閉鎖気孔を含む。
【００３９】
本発明によれば、用語「多孔性」は、本明細書で使用するとき、複数の小さな中空孔又は空隙を有するものとして定義される。本発明において、用語「気孔率」は、本明細書で使用するとき、材料中の空の空間（すなわち空隙又は孔）の測定値として定義され、空隙体積の材料塊の総体積に対する比は０〜１であり、すなわち０〜１００％のパーセンテージである。
【００４０】
気孔率は、当該技術分野で既知の手法により測定され得る。例えば、粒子の気孔率は、以下の式により求めることができる。
【００４１】
気孔率＝Ｖｐ−Ｖｃｍ／Ｖｐ×１００［式中、Ｖｐは粒子の体積であり、Ｖｃｍはマトリックスの体積又はバルク材料の体積である］
【００４２】
本発明によると、本明細書で使用するとき、用語「閉鎖又は内部気孔率」は、固体内に取り込まれている空隙又は空間の総量についての一般的な用語を指す。空隙又は孔が粒子の外表面と連通していない、内部微細構造。本発明において、用語「閉鎖気孔率」は、閉鎖している空隙又は孔の体積対粒子体積の比として更に定義される。
【００４３】
粒子の気孔率が増すと、水への溶解速度が増大する。この溶解速度の増加は、当該粒子のもつ甘味効果（ｓｗｅｅｔｎｅｓｓ  ｉｍｐａｃｔ）を増強する。しかしながら、粒子の気孔率が増加することで、脆性も増加することになる。本発明の多孔性粒子が閉鎖気孔性を示すことは有利である。完全な壁を備える球形は加えられた荷重を均一に分散させることから、閉鎖気孔性を有する粒子、特に小さな球形孔を多く有する粒子は、開放気孔を備える粒子よりも丈夫である。脂肪連続相を有する軟質食品組成物に添加されたとき、閉鎖気孔は、脂肪が粒子の内部に浸透しないという点で、開放気孔に勝る更なる利点を有する。連続脂肪相からの脂肪が多孔性粒子の内部に浸透した場合、組成物中の全ての粒子をコーティングするために利用可能な「遊離」脂肪が低減され、粘度の増加をもたらす。開放気孔はまた、例えば、粒子内の区画壁（ｄｉｖｉｄｉｎｇ  ｗａｌｌ）が破断された場合に、粒子内の脂肪液滴の放出経路を提供し得る。
【００４４】
本発明の食品組成物内に含まれる粒子は、１０〜６０％、例えば１５〜５０％、更なる例では２０〜４０％の閉鎖気孔率を有し得る。
【００４５】
粒子のマトリックス密度は、密度計、例えばＤＭＡ  ４５００Ｍ（Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ  ＡＧ）によって決定され得る。粒子の見かけ密度は、比重びん、例えば、Ａｃｃｕｐｙｃ  １３３０  Ｐｙｃｎｏｍｅｔｅｒ（Ｍｉｃｒｏｍｅｔｒｉｃｓ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，ＵＳ）によって測定され得る。
【００４６】
閉鎖気孔率は、以下の式により、マトリックス密度とみかけ密度とから計算される。
【００４７】
閉鎖気孔率＝１００．（１−ρ＿見かけ／ρ＿マトリックス）
【００４８】
本発明による粒子の内部構造は、クライオ走査型電子顕微鏡（Ｃｒｙｏ−ＳＥＭ）及びシンクロトロン放射線Ｘ線断層撮影顕微鏡（ＳＲＸＴＭ）などの技術を用いて調べることができる。画像処理ソフトウェアは、正規化された比表面積を計算するために使用され得る。本発明の実施形態による多孔性粒子は、０．０５〜０．１８ｍ−１、例えば、０．０６〜０．１２ｍ−１の正規化された比表面積を有し得る。本発明の実施形態による多孔性粒子は、０．０５〜０．１８ｍ−１（例えば、０．０６〜０．１２ｍ−１）の正規化された比表面積、及び３０〜６０μｍの粒径分布Ｄ９０を有し得る。正規化された表面は、孔（空隙）及び外表面積の表面を考慮する。脂肪液滴と粒子の連続非晶質相との間の界面の表面は考慮しない。
【００４９】
正規化された比表面積＝（孔の間隙表面積＋材料の外表面積）／（材料の非ガス体積）
【００５０】
本発明によると、用語「密度」は、材料の単位体積当たりの質量である。多孔性粉末の場合、見かけ密度、タップ密度、及び絶対密度の３つの用語が一般的に使用される。見かけ密度（又はエンベロープ密度）は、単位体積当たりの質量であり、粒子内の孔隙は体積に含まれる。タップ密度は、容器をサンプル材料で充填し、それを振動させて、近最適充填を得ることから得られる密度である。タップ密度は体積内の粒子間空隙を含むのに対し、見かけ密度はこれを含まない。絶対密度（又はマトリックス密度）では、密度計算で使用される体積は、孔及び粒子間の空隙の両方を除外する。
【００５１】
本発明の一実施形態では、本発明の組成物による粒子は、０．３〜１．５ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．５〜１．０ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．６〜０．９ｇ／ｃｍ３の見かけ密度を有する。
【００５２】
上記のように、粒子の非晶質の性質により、口内での溶解がより速くなり、これは多孔性によって更に強化される。速い溶解は、甘味効果を増強するだけでなく、粒子を舌及び口蓋によって感知されにくくすると考えられる。有利には、本発明の組成物の粒子の高多孔性かつ非晶質の性質は、特に、スクロースを従来の増量剤で置き換えることで、通常はざらざらした舌触り及び甘味の欠如などの低い感覚刺激性（ｏｒｇａｎｏｌｅｐｔｉｃ  ｑｕａｌｉｔｙ）を生じる脂肪ベースのフィリング及びスプレッドにおいて、増強された甘味及び魅力的な口当たりを提供する。
【００５３】
本発明の組成物による粒子内に含まれる界面活性剤は、上記のような水中油型エマルションの形成を安定させるだけでなく、気孔の形成、特に閉鎖気孔の形成を補助し得る。本発明の組成物による粒子内に含まれる界面活性剤（例えば、カゼイン酸ナトリウム）は、複数の内孔の形成を補助し、内孔は、球状又はほぼ球状の形状であり、粒子又は粒子を含む食品組成物の加工の間、破裂に耐える。
【００５４】
閉鎖気孔性を有する粒子は、食品組成物を含気させ、その密度を低下させる役割を果たす。閉鎖気孔性を有する粒子による含気は、熱損傷に対して安定である。対照的に、食品組成物の脂肪相内に直接存在する従来の気泡は、脂肪の融解の影響を非常に受けやすい。含気体積は、食品組成物が１回以上の熱サイクルに曝された場合に失われることが多い。
【００５５】
本発明の実施形態における粒子は、その多孔性の性質により、スクロース結晶などの固体結晶性材料よりも色が明るくなり得る。この作用は、乳白色又は色付きの物質の添加によって打ち消すことができる。本発明の粒子は、着色成分、例えば、カラメル化糖又は許可された食品着色料、例えば天然食品着色料を含んでもよい。
【００５６】
本発明の組成物による粒子の非晶質連続相は、甘味料と、増量剤と、界面活性剤と（全てが粒子の連続相全体にわたって分布している）を含んでもよい。より高い濃度の界面活性剤は、連続相の残りの部分よりも油界面及び／又はガス界面に存在し得るが、本発明の実施形態では、界面活性剤は粒子の内部に存在し、単に外面上にコーティングされているのではない。例えば、界面活性剤は、本発明の組成物による粒子中に存在し得る。
【００５７】
本発明の組成物内に含まれる粒子は、９０ミクロン未満、例えば８０ミクロン未満、更なる例では７０ミクロン未満の粒径分布Ｄ９０を有し得る。本発明の組成物内に含まれる粒子は、２５〜９０ミクロン、例えば４０〜８０ミクロンの粒径分布Ｄ９０を有し得る。
【００５８】
Ｄ９０値は、粒径分布を記述するに当たり一般的な手法である。Ｄ９０は、サンプル中の粒子の質量のうち９０％の直径がかかる値未満の直径を有するような直径である。本発明の文脈において、質量によるＤ９０は、体積によるＤ９０と等価である。Ｄ９０値は、例えば、レーザー光散乱粒子径分析機により測定され得る。サンプルの性質に応じて粒径分布についてのその他の測定法を使用してもよい。例えば、粉末のＤ９０値は、デジタル画像解析（Ｃａｍｓｉｚｅｒ  ＸＴを使用するなど）により利便的に測定されてもよく、チョコレートなどの脂肪連続材料内に含まれる粒子のＤ９０値は、レーザー光散乱により測定されてもよく、固体マトリックス内の脂肪液滴の粒径分布は、顕微鏡検査及び画像解析によって測定されてもよい。
【００５９】
本発明の組成物内に含まれる粒子は、ほぼ球状であってもよく、例えば、０．８〜１の真球度を有してもよい。球状粒子の使用により、粘度を増加させることなく、脂肪連続相に使用される脂肪含有量を低下させることができる。飽和脂肪酸含有量の低い脂肪が粒子の内部に存在し、より高濃度の飽和脂肪酸を含む脂肪が連続脂肪相中に存在する実施形態では、連続相中の脂肪量を低減できることで、食品組成物の飽和脂肪酸含有量全体を総脂肪を基準として、より大幅に低減することが可能になる。球状粒子は、粒子間の立体相互作用の低減により、不規則な形状の粒子よりも高い充填率を可能にする。同じ粒径分布及び脂肪含有量の場合、球状粒子は、より滑らかな口当たりを提供する。しかしながら、微細化などによって破壊された場合でも、本発明の組成物による多孔性非晶質粒子は素早く溶解し、そのため、同等のサイズの結晶性材料よりも口内で認識されにくい。本発明の一実施形態は、総脂肪酸を基準として４５重量％未満の飽和脂肪酸含有量を有する食品組成物を提供する。この文脈において、（飽和）脂肪酸の量は、脂肪分子の一部である脂肪酸を含み、実際には、本発明の食品組成物は、感知できるレベルの遊離脂肪酸を有さないと予想される。
【００６０】
真球度＝４πＡ／Ｐ２［式中、Ａは、粒子の投影像により覆われている面積の測定値として定義され、Ｐは粒子の投影像の周囲長の測定値である。］真球度は、例えば、Ｃａｍｓｉｚｅｒ  ＸＴによって測定できる。
【００６１】
例えば、理想的な球は、真球度１を有すると予想される。しかしながら、１未満の値でも高度の真球度が達成され得ることは一般に理解される。例えば、物体又は粒子の値が０．６〜１である場合、実質的に球形であるとみなされる。
【００６２】
本発明の組成物内に含まれる粒子は、発泡乾燥、凍結乾燥（例えば、噴霧凍結乾燥）、トレイ乾燥、流動床乾燥などによって水中油型エマルションから得ることができる。好ましくは、非晶質多孔性粒子は、噴霧及び乾燥、例えば加圧ガス注入による噴霧乾燥によって得られる。
【００６３】
噴霧乾燥機内での噴霧は、ほぼ球状の液滴を生成し、これを乾燥させて、ほぼ球状の粒子を形成することができる。しかしながら、凝集粉末は、流動性及び低粉塵性の点で、成分として利点をもたらすことから、噴霧乾燥機は、一般的に凝集粒子の製造に設定され、例えば、補助的な（ｓｅｃｏｎｄａｒｙ）空気再循環を伴う上面開放式噴霧乾燥機は、粒子の凝集を引き起こす。凝集粒子は、１２０〜４５０μｍのＤ９０粒径分布を有し得る。凝集又は非凝集の噴霧乾燥粒子のサイズは、噴霧乾燥ノズルの開口サイズを大きくすることにより増大させることができる（噴霧乾燥機は、大きな粒子から水分を除去するのに十分なサイズであると仮定する）。本発明の組成物内に含まれる粒子は、非凝集粒子を含んでもよく、例えば、本発明の組成物内に含まれる粒子の少なくとも８０重量％は、非凝集粒子であってもよい。本発明の組成物内に含まれる粒子は、微細化された粒子（例えば、凝集粒子）であってもよい。
【００６４】
非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子を、例えばロールリファイニングによって微細化することで、脂肪液滴のいくらかの遊離を生じることとなる。粒子が連続脂肪相と一緒に微細化される場合、連続脂肪相の組成を適宜調整して補償すべきである。有利には、本発明の粒子は、チョコレートなどの菓子製品、又はフィリングの製造中に経験するような苛酷な加工条件の間、内部脂肪液滴及び閉鎖気孔率（初期に存在する場合）を保持する。例えば、上記の凝集粒子の粒径は、ローラーリファイニングによって縮小し得るが、なおも元の脂肪液滴（及び存在する場合は閉鎖気孔率）の大部分を保持する。例えば、微細化後、粒子は、その初期脂肪液滴の少なくとも２０％、３０％、４０％又は５０％を保持し得る。
【００６５】
凝集体へと形成されたとき、凝集粒子は、概して個々の球状粒子の表面から構成される凸状の丸みをもつ表面を保持する。球状粒子又は凝集した球状粒子を微細化することにより粒子の破損が生じ、これにより丸みを帯びていない表面が形成されることになる。本発明の組成物による微細化粒子は、その表面の７０％未満、例えば５０％未満、更なる例では２５％未満が凸状であり得る。
【００６６】
微細化後、粒子の３０％未満は実質的に球状となり、例えば、２０％未満は実質的に球状となり、例えば、１０％未満は実質的に球状となり、例えば、５％未満は実質的に球状となり、例えば、本質的に全ての粒子は実質的に球状でないものであり得る。
【００６７】
本発明による粒子の非晶質連続相は、スクロースと脱脂乳とを含んでもよく（例えば、乾燥ベースでスクロースと脱脂乳とからなり）、例えば、スクロースは非晶質連続相中に少なくとも３０重量％のレベルで存在する。スクロース対脱脂乳の比は、乾燥重量を基準として０．５対１〜２．５対１でよく、例えば、乾燥重量を基準として０．６対１〜１．５対１でよい。脱脂乳は、乾燥重量を基準として１．５重量％未満、例えば１．２重量％未満の脂肪含有量を有し得る。脱脂乳の成分は、個別に提供されてスクロースと組み合わされてもよく、例えば、粒子の非晶質連続相は、スクロースと、ラクトースと、カゼインと、ホエイタンパク質とを含んでもよい。スクロース及び脱脂乳は、必ずしも還元糖又はポリマーの添加を要することなく、再結晶化に対して良好な安定性を有する非晶質多孔性粒子を提供する。例えば、本発明による粒子は、還元糖（例えば、フルクトース、グルコース、又はデキストロース当量値を有するその他の糖類。デキストロース当量値は、例えば、Ｌａｎｅ−Ｅｙｎｏｎ法によって測定され得る）を含まなくてもよい。更なる例では、本発明による粒子は、３つ以上の糖単位を有するオリゴ糖又は多糖類、例えばマルトデキストリン又はデンプンを含まなくてもよい。
【００６８】
本発明の組成物による粒子は、消費者が自分の台所で食品を準備する際に一般的に使用されない成分を含まなくてもよく、換言すれば、本発明の組成物による粒子は、いわゆる「台所戸棚」成分からなってもよい。
【００６９】
本発明の組成物による粒子が（例えば、乾燥ベースで）スクロースと脱脂乳とを含む本発明の組成物の一実施形態では、脱脂乳のスクロースに対する割合を増やすと、組成物全体のスクロースの量が減少する。多くの消費者が、糖分が低減された美味しい食品組成物を歓迎し、高い乳含有量を高く評価することから、これは有利となり得る。粒子中のスクロースの割合を低減させると、甘味が直接的に低減されるだけでなく粒子の溶解速度も低下し、これにより口腔内での甘味効果が更に低減される。しかしながら、粒子の多孔性、特に粒子の閉鎖気孔性を増大させることによって、溶解速度が増大し得るため、甘味の低減とは反対に作用し得る。本発明は、連続脂肪相における粒子の分散体を含む食品組成物を提供することができ、この粒子は、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含み、液滴の固体脂肪含有量は、２５％未満であり、組成物は５〜６０％（例えば、２０〜５５％）の粒子を含み、上記粒子は１％〜５％（例えば２％〜３％）の含水率を有し、スクロースと脱脂乳とを、乾燥ベースで少なくとも９５％（例えば、少なくとも９８％）のレベルで含み、スクロース対脱脂乳の比は０．５：１〜０．６：１である。粒子は、２５〜９０ミクロン、例えば４０〜８０ミクロンのＤ９０粒径分布を有し得る。粒子は、１０〜６０％の閉鎖気孔率（例えば、２０〜４０％の閉鎖気孔率）を含み得る。
【００７０】
本発明の食品組成物は、低含水率、例えば２．５％重量未満、例えば、１％重量未満の含水率を有し得る。水分をまったく含まない食品成分はまれであるが、本発明の組成物は、本質的に水を含まなくてもよい。
【００７１】
本発明の食品組成物は、菓子組成物、例えばチョコレート、アイスクリーム構成成分、又はペストリー、ビスケット、押出シリアル、又は成形チョコレート製品用の甘いフィリングなどの脂肪ベースの菓子フィリングであってもよい。本発明の食品組成物は、アイスクリームコーティングあってもよい。本発明の食品組成物は、軟らかい食感であってもよい。本発明による食品組成物は、脂肪ベースのスプレッド、例えば、ココア及び／又はナッツ及び／又は牛乳を含むスプレッドなどの甘い脂肪ベースのスプレッドであってもよい。本発明による食品組成物は、ナッツ油、魚油、藻類油、スタノール、ステロール、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される成分を含む脂肪ベースのスプレッドであってもよい。
【００７２】
本発明による粒子の非晶質連続相中に分散された脂肪液滴は、高オレイン酸油（例えば、高オレイン酸ヒマワリ油、高オレイン酸ベニバナ油、高オレイン酸大豆油、高オレイン酸菜種油、例えば、高オレイン酸キャノーラ油、高オレイン酸藻類油）、オリーブ油、ナッツ油（例えば、マカデミナッツ油、ヘーゼルナッツ油、クルミ油、アーモンド油）、アボカド油、ヒマワリ油、菜種油、大豆油、ブドウ種子油、綿実油、コーン油、ココアバターのオレイン画分、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される油を含み得る。例えば、本発明による粒子の非晶質連続相中に分散された脂肪液滴は、高オレイン酸油、ナッツ油、米ぬか油、カラシ油、藻類油、魚油、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される油を含み得る。本発明による粒子の非晶質連続相中に分散された脂肪液滴は、中鎖トリグリセリドを含み得る。本発明による中鎖トリグリセリド（ＭＣＴ）は、グリセロール骨格上の脂肪酸のうちの２つ又は３つが６〜１２個の炭素原子を有する中鎖脂肪酸であるトリグリセリドである。ＭＣＴの封入により、脂肪移行及び脂肪ブルームを回避することができる。脂肪液滴は、ビタミンＡなどの脂溶性ビタミンを更に含んでもよい。一実施形態では、本発明による粒子の非晶質連続相中に分散された脂肪液滴は、風味油、例えば天然風味油を含んでもよい。脂肪液滴は、柑橘油などの精油を更に含んでもよい。
【００７３】
本発明の実施形態による食品組成物の連続脂肪相に含まれる脂肪は、シアバター、コクムバター、サルバター、ココアバター、パーム油、及びこれらの組み合わせからなる群から選択され得る。本発明の実施形態による食品組成物の連続脂肪相に含まれている脂肪は、シアバター、コクムバター、サルバター、ココアバター、パーム油、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される脂肪の画分（例えば、オレイン画分）であり得る。本発明による粒子の非晶質連続相中に分散された脂肪液滴は、ココアバターのオレイン画分を含んでもよく、食品組成物の連続脂肪相に含まれている脂肪は、ココアバター（例えば、ココアバターのステアリン画分）を含んでもよい。チョコレート又はココアバターベースのフィリングに分散された粒子内にココアバターオレインを添加することにより、全飽和脂肪酸含有量（総脂肪基準で）を低減することができる。ココアバターオレインは粒子内に捕捉されることから、軟化、結晶化不良、又は油移行の問題を生じない。
【００７４】
一実施形態では、本発明の食品組成物は、部分的に凝集したタンパク質を含み得る。部分的に凝集したタンパク質は、大豆タンパク質（例えば、大豆グリシニン、更なる例では、コングリシニン）、卵タンパク質（例えば、オボアルブミン、更なる例ではオボグロブリン）米タンパク質、アーモンドタンパク質、オート麦タンパク質、エンドウ豆タンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦タンパク質（例えば、グルテン）、乳タンパク質（例えば、ホエイタンパク質、更なる例ではカゼイン）、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されるタンパク質を含み得る。タンパク質は、８５℃〜１００℃の温度で、５０〜４００秒の時間及び５．８〜６．２のｐＨで、熱処理によって部分的に凝集されていてもよい。部分的に凝集したタンパク質は、粒子の非晶質連続相中に分散されたタンパク質凝集体の形態であってもよい。部分的に凝集したタンパク質は、食品組成物の滑らかでクリーミーな食感を向上させる。
【００７５】
本発明の文脈において、用語「部分的に凝集したタンパク質」は、ある割合のタンパク質が凝集していることを意味する。凝集プロセス後の可溶性タンパク質の含有量は、総タンパク質含有量に対して好ましくは３０％以下、好ましくは２０％以下であり；タンパク質の大部分は、凝集構造に埋め込まれている。
【００７６】
本発明の更なる態様は、
ａ）脂肪と、甘味料と、増量剤と、コロイド安定剤とを含む水中油型エマルションを形成する工程と；
ｂ）所望により、エマルションを高圧、好ましくは５０〜３００ｂａｒ、より好ましくは１００〜２００ｂａｒにかける工程と；
ｃ）所望により、エマルションにガスを添加する工程と；
ｄ）エマルションを噴霧及び乾燥させて、連続非晶質相と、分散された脂肪液滴とを含む粒子を形成する工程と；
ｅ）粒子を第２の脂肪と混合する工程と、
を含む、食品組成物の製造方法を提供する。
【００７７】
工程ａ）で形成された水中油型エマルションは、脂肪と、甘味料と、増量剤と、コロイド安定剤（例えば、エマルション安定剤）とを水と混合することによって形成することができ、水は、混合物の３０〜７０重量％、例えば混合物の４０〜６０重量％含まれる。混合は、全ての水溶性成分が溶解するまで継続するべきである。甘味料、増量剤、及びコロイド安定剤は、本発明の組成物について記載したとおりであり得る。一実施形態では、甘味料はスクロースであり、増量剤は、ラクトース、マルトース、マルトデキストリン、可溶性小麦デキストリン又はトウモロコシデキストリン（例えば、Ｎｕｔｒｉｏｓｅ（登録商標））、ポリデキストロース、Ｐｒｏｍｉｔｏｒ（登録商標）などの可溶性繊維、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される。例えば、甘味料はスクロースであってもよく、増量剤は、ラクトース、マルトース、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されてもよい。コロイド安定剤は界面活性剤であってもよく、例えば、コロイド安定剤は、エンドウ豆タンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦グルテン、大豆タンパク質、卵アルブミンタンパク質、乳タンパク質、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されてもよい。増量剤及びコロイド安定剤は、脱脂粉乳中に、例えばラクトース及びカゼインとして含まれてもよい。本発明の方法に従って製造された食品組成物は、３つ以上の糖単位を有するオリゴ糖又は多糖類を含まなくてもよく、例えばマルトデキストリン又はデンプンを含まなくてもよい。エマルションは、当該技術分野において既知の任意の乳化技術によって形成され得る。例えば、高剪断ミキサーを使用してエマルションを形成してもよい。
【００７８】
一実施形態では、工程ａ）で形成された水中油型エマルションは、エンドウ豆タンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦グルテン、大豆タンパク質、卵アルブミンタンパク質、乳タンパク質及びこれらの組み合わせからなる群から選択されるタンパク質を水に分散又は溶解し、２０℃で２５％未満の固体脂肪含有量を有する脂肪を混合（例えば、高圧均質化を用いて）しながら添加して、水中油型エマルションを形成し、次いで、甘味料と増量剤、例えば脱脂粉乳及びスクロースを含む構成成分を添加することによって形成されてもよい。例えば、工程ａ）で形成された水中油型エマルションは、エンドウ豆タンパク質、ジャガイモタンパク質、小麦グルテン、大豆タンパク質、卵アルブミンタンパク質、乳タンパク質及びこれらの組み合わせからなる群から選択されるタンパク質を水に分散又は溶解し、２０℃で２５％未満の固体脂肪含有量を有する脂肪を混合（例えば、高圧均質化を用いて）しながら添加して、１〜６重量％のタンパク質と１０〜３０重量％の脂肪とを含む水中油型エマルションを形成し、次いで、甘味料と増量剤、例えば脱脂粉乳とスクロースとを含む構成成分を添加することによって形成されてもよい。
【００７９】
一実施形態では、工程ａ）で形成された水中油型エマルションは、ホエイタンパク質（例えば、ホエイタンパク質分離物）を水中に分散させ、２０℃で２５％未満の固体脂肪含有量を有する脂肪を混合（例えば、高圧均質化を用いて）しながら添加して、水中油型エマルションを形成し、所望により、エマルションを７５〜９０℃に加熱して、ホエイタンパク質を油滴の周囲に安定化させ、次いで、甘味料と増量剤、例えば脱脂粉乳とスクロースとを含む構成成分を添加することによって形成されてもよい。
【００８０】
本発明の方法の工程ｄ）の噴霧及び乾燥は、噴霧を形成することと、次いで、空気カラム乾燥（ａｉｒ  ｃｏｌｕｍｎ  ｄｒｙｉｎｇ）、凍結乾燥、流動床乾燥、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される方法によって噴霧液滴を乾燥させることとの組み合わせであってもよい。噴霧は、例えば液体窒素中で凍結され、次いで凍結乾燥によって乾燥されてもよい。本発明の方法の工程ｄ）の噴霧及び乾燥は、噴霧乾燥であってもよい。
【００８１】
粒子は、食品組成物の連続脂肪相中に分散されるように、工程ｅ）において第２の脂肪と混合されてもよい。粒子は、コーティングされてもよく、例えば、粒子は、フィルムコーティングされてもよく、又はココアバターなどの脂肪の薄層にコーティングされてもよい。薄いコーティング層は、輸送中及び貯蔵中の粒子の安定性を更に強化する。一実施形態では、多孔性（例えば、閉鎖気孔性）を有する粒子が形成されてもよく、このエマルションは、工程ｂ）において高圧にかけられ、工程ｃ）においてエマルションにガスが添加される。コロイド安定剤は、多孔性、例えば閉鎖気孔の形成及び安定化を補助する。
【００８２】
エマルションは、高圧、例えば、２ｂａｒ超、典型的には５０〜３００ｂａｒ、好ましくは１００〜２００ｂａｒ、より好ましくは１００〜１５０ｂａｒの圧力にかけられ得る。
【００８３】
ガスは、好ましくは噴霧前にエマルション中に溶解され、溶解ガスを含むエマルションは、噴霧点まで高圧下で保持される。典型的には、ガスは、窒素、二酸化炭素、亜酸化窒素、及びアルゴンからなる群から選択される。ガスは空気であり得る。例えば、ガスは窒素であってもよく、上記混合物中へのガスの完全な溶解が達成されるまで添加される。例えば、十分な溶解となるには、少なくとも２分間であってよく、例えば、少なくとも４分間、更に例えば少なくとも１０分間、更に例えば少なくとも２０分間、更に例えば少なくとも３０分間であってよい。
【００８４】
例えば、１５〜３０重量％（例えば２４．５重量％）のスクロースと、６〜１０重量％の脱脂粉乳（例えば１０．５重量％）と、５〜２５重量％の高オレイン酸ヒマワリ油（例えば１５重量％）と、５０重量％の水とを、スクロースと脱脂粉乳とが完全に溶解するまで、室温及び６０００〜１２０００ｒｐｍの速度でポリトロンＰＴ３０００Ｄミキサーを用いて混合する。エマルションが生成する。エマルションを制御温度（例えば５５℃）で容器に移し、次いで１００〜１３０ｂａｒでポンプ圧送する。高圧窒素を、０．５〜２ＮＬ／分で少なくとも１０分間又は少なくとも（ａ  ｌｅａｓｔ）ガスが溶液に十分に溶解するまで注入する。６０℃で予備加熱した後、ワンストリーム上面閉鎖式噴霧乾燥機（ｏｎｅ−ｓｔｒｅａｍ  ｃｌｏｓｅｄ−ｔｏｐ  ｓｐｒａｙ  ｄｒｉｅｒ）を使用して、この溶液を噴霧乾燥する。非晶質粒子は、０．８超の真球度で得られ、油滴と閉鎖気孔との両方を含む。これらの粒子は、微細化後にチョコレート塊に添加されてもよい。
【００８５】
一実施形態では、工程ａ）のエマルションに含まれる脂肪は、２０℃で２５％未満（例えば１０％未満）の固体脂肪含有量を有し、工程ｅ）において粒子と混合される第２の脂肪は、２０℃で３０％を超える固体脂肪含有量を有する。工程ａ）のエマルションに含まれる脂肪は、高オレイン酸油（例えば、高オレイン酸ヒマワリ油、高オレイン酸ベニバナ油、高オレイン酸大豆油、高オレイン酸菜種油、例えば、高オレイン酸キャノーラ油、高オレイン酸藻類油）、オリーブ油、ナッツ油（例えば、マカデミナッツ油、ヘーゼルナッツ油、クルミ油、アーモンド油）、アボカド油、ヒマワリ油、菜種油、大豆油、ブドウ種子油、綿実油、コーン油、ココアバターのオレイン画分、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されてもよい。例えば、工程ａ）のエマルションに含まれる脂肪は、高オレイン酸油、ナッツ油、米ぬか油、カラシ油、藻類油、魚油、及びこれらの組み合わせからなる群から選択され得る。脂肪は、ビタミンＡなどの脂溶性ビタミンを更に含んでもよい。
【００８６】
本発明の方法の工程（ｅ）において粒子を第２の脂肪と混合することによって得られる混合物は微細化されてもよく、例えば、ロールリファイニングされてもよい。本発明の実施形態による粒子の多孔性は、脂肪ベースの菓子製造に使用されるサイズ縮小方法に耐えることができることは、有利である。ほぼ球形の孔は、粒子に強い構造をもたらし、多数の小さな閉鎖気孔を有することは、粒子が内部気孔率の有意な減少を生じずに破砕され得ることを意味する。
【００８７】
本発明の方法の工程ｅ）において粒子を第２の脂肪と混合することによって得られた混合物は、焙煎ココア、乳粉末、結晶性スクロース、ヘーゼルナッツ、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される成分と更に混合されてもよい。本発明の方法の一実施形態では、焙煎ココア、乳粉末、結晶性スクロース、ヘーゼルナッツ、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される成分を、脂肪と混合し、例えば、ロールリファイナー内で微細化して、脂肪混合物を形成してもよく、次いで、この脂肪混合物を、工程ｅ）において、工程ｄ）で形成された未微細化粒子と組み合わせてもよい。
【００８８】
本発明の方法は、食品組成物を成形型に充填する工程を更に含んでもよく、例えば、組成物が菓子フィリングである場合、組成物はチョコレートシェル成形プロセスにおいて中心として堆積され得る。組成物は、押出シリアルと組み合わされてもよく、例えば、けん縮されてシリアルピロー（ｃｅｒｅａｌ  ｐｉｌｌｏｗ）を形成し得るシリアルチューブのフィリングとして共押出されてもよい。含気後の組成物は、ウェハシート間に積層され、例えばウェハ「ブック」を形成してもよい。
【００８９】
更なる態様では、本発明はまた、本発明の方法によって得られた（例えば取得可能な）食品組成物を提供する。
【００９０】
なお更なる態様では、本発明は、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子を含む（例えば、当該粒子からなる）食用粉末を提供し、液滴の固体脂肪含有量は２５％未満である。本発明の文脈において使用される用語「食用」は、安全に食することができる物質を意味する。本発明は任意の特定の管轄内で摂取が許可されている物質に限定されないが、食用組成物は例えば、米国食品医薬品局によってヒトの摂取が承認される材料を含んでもよい。一実施形態では、本発明は、複合菓子製品中の脂肪移行を低減するための食用粉末の使用を提供し、この粉末は、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子を含み（例えば、当該粒子からなり）、液滴の固体脂肪含有量は２５％未満である。本発明の食品組成物の連続脂肪相中に分散された粒子について記載された特徴は、食用粉末内に含まれる粒子にも当てはまり得る。例えば、本発明は、粒子を含む食用粉末を提供することができ、粒子は、スクロースと脱脂乳とを含む非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含み、液滴の固体脂肪含有量は２５％未満（例えば２０℃で）（更なる例では、例えば２０℃で１０％未満）であり、脂肪液滴はオメガ−３脂肪酸部分を含む。このような食用粉末は、乳児用調製粉乳の構成成分であってもよい。
【００９１】
なお更なる実施形態では、本発明は、脂肪連続菓子製品のスクロース含有量及び／又は飽和脂肪酸含有量（例えば、総脂肪基準で）を低減するための、非晶質連続相中に分散された脂肪液滴を含む粒子の使用であって、非晶質連続相が、甘味料と、増量剤と、界面活性剤とを含む、使用を提供する。脂肪液滴は、２５％未満、例えば１０％未満の固体脂肪含有量を有し得る。粒子は、その甘味が増強されることから、甘味食品製品中のスクロースを低減するために使用され得る。
【００９２】
なお更なる態様では、本発明は、脂肪液滴と非晶質連続相とを含む粒子を含む（例えば、当該粒子からなる）食用粉末を提供し、脂肪液滴は非晶質連続相中に分散され、かつ２５％未満（例えば２０℃で）（更なる例では、例えば２０℃で１０％未満）の固体脂肪含有量を有し、非晶質連続相が、スクロースと、増量剤と、コロイド安定剤（例えば、界面活性剤）とを含む。脂肪液滴は、非晶質連続相中に直接分散されてもよい。粒子の非晶質連続相は多孔性であってもよく、例えば、１０〜６０％の閉鎖気孔率を有してもよい。
【００９３】
当業者であれば、本明細書に開示される本発明の全ての特徴を自由に組み合わせることができることを理解するであろう。特に、本発明の製品に関して記載された特徴を本発明の方法と組み合わせてよく、逆もまた同様である。更に、本発明の異なる実施形態について記載された特徴を組み合わせてもよい。周知の均等物が特定の特徴について存在する場合、このような均等物は、本明細書で具体的に言及されているのと同様に組み込まれる。本発明の更なる利点及び特徴は、図及び非限定例から明らかである。
【実施例１】
【００９４】
実施例１：脂肪液滴を含有する非晶質粒子の調製
４種類のエマルションを、スクロースと、脱脂粉乳（ＳＭＰ）と、高オレイン酸ヒマワリ油（ＨｏＳＯ）［ＡＡＫ］又はパームオレイン［ＡＡＫ］のいずれかとで調製した。ＨｏＳＯ及びパームオレインはいずれも、２０℃で１０％未満の固体脂肪含有量を有する。脱脂粉乳は、界面活性剤として作用するカゼインを含む。
【００９５】
【表１】
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【００９６】
全ての成分を別々に秤量し、次いで、ポリトロンＰＴ３０００Ｄミキサーを用いて、２０〜５０℃にて、６０００〜１２０００ｒｐｍの速度で、完全に溶解するまで混合した。エマルションを、２０〜５０℃の制御温度で容器に移した。２０〜５０℃で予備加熱した後、以下の表に列挙するパラメータに従って、ワンストリーム上面閉鎖式噴霧乾燥機を使用して、この溶液を噴霧乾燥（ＮＩＲＯ  ＭＩＮＯＲ）した。
【００９７】
【表２】
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【００９８】
図１は、噴霧乾燥前のエマルションの光学顕微鏡写真を示し、図２は、得られた粉末の光学顕微鏡写真を示す。エマルションの脂肪液滴は、非晶質連続相を有する粒子内に保持されていた。４種類の粉末の粒径分布をレーザー光散乱によって測定し、粉末を測定目的で油中に分散させた。サンプルＡは、２６μｍのＤ９０を有し、サンプルＢは７６μｍのＤ９０を有し、サンプルＣは５４μｍのＤ９０を有し、サンプルＤは６１μｍのＤ９０を有した。図３は、破砕粒子（タイプＢ、３０％ＨｏＳＯ）の内部構造を示すＳＥＭ写真である。非晶質連続相中に保持された脂肪液滴が明確に視認でき、白色に見える。導電性カーボン両面テープを使用して、粉末をＳＥＭスタブ上に接着した。粉末をその後、かみそり刃を使用して断裂して、内部構造が見えるようにした。次いで、粉末を０．１ｇの四酸化オスミウム蒸気を一晩曝露して付着し、脂肪とのコントラストを付与した。四酸化オスミウム処理後、続いてサンプルを、Ｑｕａｎｔａ  Ｆ２００走査電子顕微鏡（ＦＥＩ  ｃｏｍｐａｎｙ，Ｔｈｅ  Ｎｅｔｈｅｒｌａｎｄｓ）の後方散乱電子検出器を使用して、１０ｋＶで高真空モードで撮像した。
【００９９】
粉末は、脂肪連続マトリックス、例えば、菓子フィリング又はチョコレートに添加するのに好適である。
【０１００】
実施例２：脂肪液滴を含有する含気非晶質粒子の調製
全ての成分を別々に秤量し、次いで、ポリトロンＰＴ３０００Ｄミキサーを用いて２０〜５０℃、６０００〜１２０００ｒｐｍの速度で、完全に溶解するまで混合する。次いで、粗エマルションを、６０ｂａｒの圧力下で（５５℃で）動作する高圧ホモジナイザー（ＰＡＮＴＨＥＲ  ＮＳ３００６Ｌ）に通過させる。エマルションを５５℃の制御温度で容器に移し、次いで１００〜１３０ｂａｒでポンプ圧送する。溶液中のガスの完全な溶解が達成されるまで、高圧窒素を０．５〜２ＮＬ／分で注入する。６０℃で予備加熱した後、以下の表に列挙するパラメータに従って、ワンストリーム上面閉鎖式噴霧乾燥機を使用して、溶液を噴霧乾燥（ＮＩＲＯ  ＳＤ６）する。
【０１０１】
【表３】
2020522238.tif 000004
【０１０２】
実施例３．脂肪液滴を含有する非晶質粒子の調製
２種類のエマルションを、スクロースと、ホエイタンパク質分離物（ＷＰＩ）と、脱脂粉乳（ＳＭＰ）と、高オレイン酸ヒマワリ油（ＨｏＳＯ）［ＡＡＫ］又はココアバターオレイン［ＡＡＫ］のいずれかとで調製した。ＨｏＳＯとココアバターオレインはいずれも、２０℃で１０％未満の固体脂肪含有量を有する。
【０１０３】
【表４】
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【０１０４】
まず、ＷＰＩを水で３０分間水和し、油をゆっくり添加し、ポリトロンＰＴ３０００Ｄミキサーを用いて、２０〜５０℃にて、６０００〜１２０００ｒｐｍの速度で、完全に溶解するまで混合した。次いで、粗エマルションを、２０〜５０℃の６００〜１００ｂａｒの圧力下で動作する高圧ホモジナイザー（ＰＡＮＴＨＥＲ  ＮＳ３００６Ｌ）に２回通過させた。約０．５μｍの粒径が得られた。
【０１０５】
次いで、エマルションを容器に移し、８２℃で１０分間加熱することにより、油滴の周囲のＷＰＩを安定化した。次に、スクロース及びＳＭＰをエマルションに添加し、７５℃で５分間低温殺菌した。次に、以下の表に列挙されるパラメータに従って、ワンストリーム上面閉鎖式噴霧乾燥機を使用して、この溶液を噴霧乾燥（ＮＩＲＯ  ＭＩＮＯＲ）した。
【０１０６】
【表５】
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【０１０７】
図４のＡ及びＢ（タイプＥ、２０％  ＨｏＳＯ）並びに図５のＡ及び５Ｂ（タイプＦ、２０％ココアバターオレイン）は、破砕粒子のＳＥＭ写真で、粒子の内部構造を示す。非晶質連続相中に保持された脂肪液滴が明確に視認でき、白色に見える。導電性カーボン両面テープを使用して、粉末をＳＥＭスタブ上に接着した。粉末をその後、かみそり刃を使用して断裂して、内部構造が見えるようにした。次いで、粉末を０．１ｇの四酸化オスミウム蒸気を一晩曝露して付着し、脂肪とのコントラストを付与した。四酸化オスミウム処理後、続いてサンプルを、Ｑｕａｎｔａ  Ｆ２００走査電子顕微鏡（ＦＥＩ  ｃｏｍｐａｎｙ，Ｔｈｅ  Ｎｅｔｈｅｒｌａｎｄｓ）の後方散乱電子検出器を使用して、１０ｋＶで高真空モードで撮像した。
【０１０８】
粉末は、脂肪連続マトリックス、例えば、菓子フィリング又はチョコレートに添加するのに好適である。
【０１０９】
実施例４．脂肪液滴を含有する含気非晶質粒子の調製
実施例３に記載のもの（すなわち、タイプＥ及びＦ）と同じ成分及び方法を用いて、２種類の更なるエマルションを調製した。溶液中のガスの完全溶解が達成されるまで、高圧窒素を２ＮＬ／分でエマルションに注入した。次いで、溶液を、以下の表に列挙するパラメータに従って、ワンストリーム上面閉鎖式噴霧乾燥機を使用して、噴霧乾燥（ＮＩＲＯ  ＳＤ６）した。
【０１１０】
【表６】
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【０１１１】
図６のＡ及びＢ（タイプＥ、２０％  ＨｏＳＯ）並びに図７のＡ及びＢ（タイプＦ、２０％ココアバターオレイン）は、破砕非晶質多孔性粒子のＳＥＭ写真で、粒子の内部構造を示す。非晶質連続相中に保持された脂肪液滴が、閉鎖気孔に沿って明確に視認でき、白色に見える。導電性カーボン両面テープを使用して、粉末をＳＥＭスタブ上に接着した。粉末をその後、かみそり刃を使用して断裂して、内部構造が見えるようにした。次いで、粉末を０．１ｇの四酸化オスミウム蒸気を一晩曝露して付着し、脂肪とのコントラストを付与した。四酸化オスミウム処理後、続いてサンプルを、Ｑｕａｎｔａ  Ｆ２００走査電子顕微鏡（ＦＥＩ  ｃｏｍｐａｎｙ，Ｔｈｅ  Ｎｅｔｈｅｒｌａｎｄｓ）の後方散乱電子検出器を使用して、１０ｋＶで高真空モードで撮像した。
【０１１２】
粉末は、脂肪連続マトリックス、例えば、菓子フィリング又はチョコレートに添加するのに好適である。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
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【図１Ｄ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
2020522238.tif 000014
【図２Ｄ】
2020522238.tif 000015
【図３】
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【図４】
2020522238.tif 000017
【図５】
2020522238.tif 000018
【図６】
2020522238.tif 000019
【図７】
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【国際調査報告】
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