(57)【要約】    ポリマーブレンド、かかるブレンドから形成された１つ以上の層を含む積層体、および物品。一態様では、（ａ）エチレン、アルキルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーであって、ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのメチルアクリレート含有量を有し、かつターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有し、ターポリマー（ａ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの１０〜５０重量パーセントを構成し、アルキルアクリレートが、メチルアクリレートまたはブチルアクリレートである、ターポリマーと、（ｂ）エチレン、ならびにメチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方を含むコポリマーであって、コポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアクリレート含有量を有し、コポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの５０〜９０重量パーセントを構成し、ターポリマー（ａ）およびコポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの少なくとも８０重量パーセントである、コポリマーと、を含む、ポリマーブレンド。  【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリマーブレンドであって、
（ａ）エチレン、アルキルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーであって、前記ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアルキルアクリレート含有量を有し、かつ前記ターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有し、ターポリマー（ａ）の量が、前記ブレンドの総重量に基づいて前記ブレンドの１０〜５０重量パーセントを構成し、前記アルキルアクリレートが、メチルアクリレートまたはブチルアクリレートである、ターポリマーと、
（ｂ）エチレン、ならびにメチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方を含むコポリマーであって、前記コポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアクリレート含有量を有し、コポリマー（ｂ）の量が、前記ブレンドの総重量に基づいて前記ブレンドの５０〜９０重量パーセントを構成する、コポリマーと、を含み、
ターポリマー（ａ）およびコポリマー（ｂ）の量が、前記ブレンドの総重量に基づいて前記ブレンドの少なくとも８０重量パーセントである、ポリマーブレンド。
【請求項２】
ターポリマー（ａ）中の前記アルキルアクリレートが、メチルアクリレートである、請求項１に記載のポリマーブレンド。
【請求項３】
ターポリマー（ａ）のコポリマー（ｂ）に対するメルトインデックス（Ｉ２）比（ターポリマー（ａ）のＩ２／コポリマー（ｂ）のＩ２）が、２を超える、請求項１または請求項２に記載のポリマーブレンド。
【請求項４】
コポリマー（ｂ）が、エチレンおよびエチルアクリレートを含み、前記ポリマーブレンドが、各々前記ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含む、請求項１〜３のいずれかに記載のポリマーブレンド。
【請求項５】
コポリマー（ｂ）が、エチレンおよびメチルアクリレートを含み、前記ポリマーブレンドが、各々前記ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含む、請求項１〜３のいずれかに記載のポリマーブレンド。
【請求項６】
０．９１０ｇ／ｃｍ３以下の密度を有するポリオレフィンをさらに含む、請求項１〜５のいずれかに記載のポリマーブレンド。
【請求項７】
前記ブレンドが、前記ブレンドの総重量に基づいて２０重量パーセント以下の前記ポリオレフィンを含む、請求項６に記載のポリマーブレンド。
【請求項８】
前記ブレンドが、前記ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのターポリマー（ａ）、７０〜９０重量パーセントのコポリマー（ｂ）、および０〜１０重量パーセントの前記ポリオレフィンを含む、請求項１〜７のいずれかに記載のポリマーブレンド。
【請求項９】
各層が対向する表面を有する、少なくとも３つの層を含む積層体であって、
Ａ層が、ポリエチレンテレフタレートを含み、
Ｂ層が、請求項１〜８のいずれかに記載のポリマーブレンドを含み、Ｂ層の上表面が、Ａ層の底表面と接着接触しており、
Ｃ層が、ポリエチレンテレフタレートを含み、
Ｃ層の上表面が、Ｂ層の底表面と接着接触している、積層体。
【請求項１０】
Ａ層およびＣ層の少なくとも一方が、単層フィルムである、請求項９に記載の積層体。
【請求項１１】
Ａ層およびＣ層の少なくとも一方が、多層フィルムであり、かかる多層フィルムの最外層が、Ｂ層と接着接触しているポリエチレンテレフタレート層である、請求項９に記載の積層体。
【請求項１２】
請求項９〜１１のいずれかに記載の積層体を含む物品。
【請求項１３】
前記物品が、パッケージである、請求項１２に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層体に使用され得るポリマーブレンド、かかるポリマーブレンドから形成された１つ以上の層を含む積層体、およびかかる積層体を含む物品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ホットメルト接着剤フィルムは、２つの基材間に接着剤フィルムを配置し、組立体を加熱して接着剤を液化することによって、それらの２つの基材を接合するために使用される。接着剤が冷却して固化すると、結合が形成される。ホットメルト接着剤フィルムは、典型的には、合成ポリマーから配合される。かかる接着剤フィルムは、ランダムウェブまたは連続フィルムのいずれかとして様々な厚さで入手可能である。ホットメルト接着剤フィルムは、いくつかの用途では、正確な自動組立のために、剥離ライナー上に供給され、ダイカットされ得る。
【０００３】
ポリエチレンテレフタレート（「ＰＥＴ」）フィルムは、ホットメルト接着剤を使用して一緒に積層されて、積層体を形成することがある。ＰＥＴフィルムは、それらの高光沢度、高透明度、および剛性のため、広く、包装、自動車用途、電子機器、電化製品等である。積層体中のＰＥＴフィルム間の良好な接着の達成は、例えば、ＰＥＴにおける官能基の欠如、極性、および独特な形態のため、ホットメルト接着剤フィルムの重大な課題になっている。
【０００４】
ＰＥＴ層間に望ましい接着を提供する一方で、望ましくない効果を最小限に抑えることができる接着剤フィルムが依然として必要とされている。
【発明の概要】
【０００５】
本発明は、いくつかの態様では、ＰＥＴフィルムを接着させるために使用されたときに著しく改善された接着を提供する、ポリマーブレンドを提供する。さらに、いくつかの態様では、本発明は、積層体または他の多層構造体に組み込まれ得るポリマーブレンドから形成されたホットメルト接着剤フィルムを提供する。
【０００６】
一態様では、本発明は、（ａ）エチレン、アルキルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーであって、ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアルキルアクリレート含有量を有し、かつターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有し、ターポリマー（ａ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの１０〜５０重量パーセントを構成し、アルキルアクリレートが、メチルアクリレートまたはブチルアクリレートである、ターポリマーと、（ｂ）エチレン、ならびにメチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方を含むコポリマーであって、コポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアクリレート含有量を有し、コポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの５０〜９０重量パーセントを構成し、ターポリマー（ａ）およびコポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの少なくとも８０重量パーセントである、コポリマーと、を含むポリマーブレンドを提供する。いくつかの実施形態では、アルキルアクリレートは、メチルアクリレートである。
【０００７】
別の態様では、本発明は、各層が対向する表面を有する、少なくとも３つの層を含む積層体であって、Ａ層が、ポリエチレンテレフタレートを含み、Ｂ層が、本明細書に開示される実施形態のうちのいずれかによるポリマーブレンドを含み、Ｂ層の上表面が、Ａ層の底表面と接着接触しており、Ｃ層が、ポリエチレンテレフタレートを含み、Ｃ層の上表面が、Ｂ層の底表面と接着接触している、積層体を提供する。
【０００８】
別の態様では、本発明は、本明細書に開示される実施形態のうちのいずれかによる積層体を含む物品を提供する。
【０００９】
これらおよび他の実施形態は、発明を実施するための形態でより詳細に説明される。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
相反する記載がなく、文脈から暗示されておらず、または当該技術分野で慣例的でない限り、全ての部およびパーセントは、重量に基づくものであり、全ての温度は℃であり、全ての試験方法は、本開示の出願日の時点において最新のものである。
【００１１】
本明細書で使用される「組成物」という用語は、組成物を含む材料の混合物、ならびに組成物の材料から形成された反応生成物および分解生成物を指す。
【００１２】
「ポリマー」とは、同じ種類であるか異なる種類であるかにかかわらず、モノマーを重合することによって調製されたポリマー化合物を意味する。したがって、ポリマーという一般用語は、ホモポリマーという用語（微量の不純物がポリマー構造体に組み込まれ得るという理解の下に、１種類のみのモノマーから調製されたポリマーを指すために用いられる）、および本明細書において以下で定義されるインターポリマーという用語を包含する。微量の不純物（例えば、触媒残渣）が、ポリマー中および／またはポリマー内に組み込まれている場合がある。ポリマーは、単一ポリマー、ポリマーブレンド、またはポリマー混合物であり得る。
【００１３】
本明細書で使用される「インターポリマー」という用語は、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されたポリマーを指す。したがって、インターポリマーという一般用語は、コポリマー（２つの異なる種類のモノマーから調製されたポリマーを指すために用いられる）、および３つ以上の異なる種類のモノマーから調製されたポリマーを含む。
【００１４】
本明細書で使用される「オレフィン系ポリマー」または「ポリオレフィン」という用語は、（ポリマーの重量に基づいて）過半量のオレフィンモノマー、例えば、エチレンまたはプロピレンを重合形態で含み、かつ任意で１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。
【００１５】
「ポリプロピレン」とは、プロピレンモノマーに由来する単位を５０重量％より多く有するポリマーを意味する。
【００１６】
本明細書で使用される「エチレン／α−オレフィンインターポリマー」という用語は、（インターポリマーの重量に基づいて）過半量のエチレンモノマー、およびα−オレフィンを重合形態で含むインターポリマーを指す。
【００１７】
本明細書で使用される「エチレン／α−オレフィンコポリマー」という用語は、２種類のみのモノマーとして、（コポリマーの重量に基づいて）過半量のエチレンモノマー、およびα−オレフィンを重合形態で含むコポリマーを指す。
【００１８】
本明細書で使用される「ターポリマー」という用語は、３つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されたポリマーを指す。
【００１９】
「接着接触している」という用語および同様の用語は、一方の層が両方の層の層間表面（すなわち、接触している表面）を損傷することなく他方の層から除去できないように、１つの層の１つの表面および別の層の１つの表面が互いに接触結合することを意味する。
【００２０】
「を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「を含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「を有する（ｈａｖｉｎｇ）」という用語、およびそれらの派生語は、それらが具体的に開示されているか否かにかかわらず、いずれの追加の成分、ステップ、または手順の存在も除外するようには意図されていない。いかなる疑念も避けるために、「を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語を使用して特許請求される全ての組成物は、相反する記載がない限り、ポリマー性か別様のものかにかかわらず、いずれの追加の添加剤、アジュバント、または化合物も含み得る。対照的に、「から本質的になる」という用語は、操作性に必須ではないものを除いて、いずれの後続の引用範囲から、いずれの他の成分、工程、または手順も除外する。「からなる」という用語は、具体的に描写または列記されていないいずれの成分、ステップ、または手順も除外する。
【００２１】
「ポリエチレン」または「エチレン系ポリマー」とは、エチレンモノマーに由来する単位を５０重量％より多く含むポリマーを意味するものとする。これには、ポリエチレンホモポリマーまたはコポリマー（２つ以上のコモノマーに由来する単位を意味する）が含まれる。当該技術分野で既知のポリエチレンの一般的な形態としては、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）、非常に低い密度のポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、直鎖状および実質的に直鎖状の低密度樹脂（ｍ−ＬＬＤＰＥ）の両方を含むシングルサイト触媒直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、ならびに高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）が挙げられる。これらのポリエチレン材料は、当該技術分野で一般に既知であるが、以下の説明は、これらの異なるポリエチレン樹脂のうちのいくつかの差異を理解する上で役立ち得る。
【００２２】
「ＬＤＰＥ」という用語はまた、「高圧エチレンポリマー」または「高分岐ポリエチレン」とも称され得、ポリマーが、過酸化物等のフリーラジカル開始剤を使用して、１４，５００ｐｓｉ（１００ＭＰａ）を超える圧力のオートクレーブもしくは管型反応器内で部分的もしくは完全にホモ重合または共重合されることを意味するように定義される（例えば、参照により本明細書に組み込まれるＵＳ４，５９９，３９２を参照のこと）。ＬＤＰＥ樹脂は、典型的には、０．９１６〜０．９３５ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有する。
【００２３】
「ＬＬＤＰＥ」という用語は、伝統的なチーグラー・ナッタ触媒系を使用して作製される樹脂、ならびにビスメタロセン触媒（「ｍ−ＬＬＤＰＥ」と称されることもある）および拘束幾何触媒を含むがこれらに限定されないシングルサイト触媒を使用して作製される樹脂の両方を含み、直鎖状、実質的に直鎖状、または不均一ポリエチレンコポリマーまたはホモポリマーを含む。ＬＬＤＰＥは、ＬＤＰＥよりも短い鎖分岐を含み、米国特許第５，２７２，２３６号、米国特許第５，２７８，２７２号、米国特許第５，５８２，９２３号、および米国特許第５，７３３，１５５号でさらに定義される実質的に直鎖状のエチレンポリマー、米国特許第３，６４５，９９２号における組成物等の均一分岐直鎖状エチレンポリマー組成物、米国特許第４，０７６，６９８号に開示されるプロセスに従って調製されたポリマー等の不均一分岐エチレンポリマー、ならびに／またはそれらのブレンド（ＵＳ３，９１４，３４２もしくはＵＳ５，８５４，０４５に開示されるもの等）を含む。ＬＬＤＰＥは、当該技術分野で既知の任意の種類の反応器または反応器構成を使用して、気相、液相、もしくはスラリー重合、またはそれらの任意の組み合わせによって作製され得る。
【００２４】
「ＭＤＰＥ」という用語は、０．９２６〜０．９３５ｇ／ｃｍ３の密度を有するポリエチレンを指す。「ＭＤＰＥ」は、典型的には、クロムもしくはチーグラー・ナッタ触媒を使用して、またはビスメタロセン触媒および拘束幾何触媒を含むがこれらに限定されないシングルサイト触媒を使用して作製され、典型的には、２．５を超える分子量分布（「ＭＷＤ」）を有する。
【００２５】
「ＨＤＰＥ」という用語は一般に、チーグラー・ナッタ触媒、クロム触媒、またはビス−メタロセン触媒および拘束幾何触媒を含むがこれらに限定されないシングルサイト触媒を用いて調製される、約０．９３５ｇ／ｃｍ３を超える密度を有するポリエチレンを指す。
【００２６】
「ＵＬＤＰＥ」という用語は、一般に、チーグラー・ナッタ触媒、クロム触媒、またはビス−メタロセン触媒および拘束幾何触媒を含むがこれらに限定されないシングルサイト触媒を用いて調製される、０．８８０〜０．９１２ｇ／ｃｍ３の密度を有するポリエチレンを指す。
【００２７】
「ブレンド」、「ポリマーブレンド」、および同様の用語は、２つ以上のポリマーの組成物を意味する。かかるブレンドは、混和性であってもなくてもよい。かかるブレンドは、相分離されていてもいなくてもよい。かかるブレンドは、透過電子分光法、光散乱、Ｘ線散乱、および当該技術分野で既知の任意の他の方法から決定される、１つ以上のドメイン構成を含んでも含まなくてもよい。
【００２８】
本明細書で別途示されない限り、以下の分析方法が、本発明の記載態様で使用される。
【００２９】
「密度」は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って決定される。
【００３０】
「メルトインデックス」：メルトインデックスＩ２（またはＩ２）およびＩ１０（またはＩ１０）は、それぞれ、１９０℃で、２．１６ｋｇ荷重および１０ｋｇ荷重でＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８−０４に従って測定される。それらの値は、ｇ／１０分で報告される。「メルトフローレート」は、ポリプロピレン系樹脂に使用され、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８（２３０℃で２．１６ｋｇ）に従って測定される。
【００３１】
「アクリレート含有量」：エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのアクリレート含有量は、ＡＳＴＭ  Ｄ４０９４に従って測定される。
【００３２】
追加の特性および試験方法が、本明細書でさらに説明される。
【００３３】
一態様では、本発明は、（ａ）エチレン、アルキルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーであって、ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアルキルアクリレート含有量を有し、かつターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有し、ターポリマー（ａ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの１０〜５０重量パーセントを構成し、アルキルアクリレートが、メチルアクリレートまたはブチルアクリレートである、ターポリマーと、（ｂ）エチレン、ならびにメチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方を含むコポリマーであって、コポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアクリレート含有量を有し、コポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの５０〜９０重量パーセントを構成し、ターポリマー（ａ）およびコポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの少なくとも８０重量パーセントである、コポリマーと、を含むポリマーブレンドを提供する。
【００３４】
一態様では、本発明は、（ａ）エチレン、メチルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーであって、ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのメチルアクリレート含有量を有し、かつターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有し、ターポリマー（ａ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの１０〜５０重量パーセントを構成する、ターポリマーと、（ｂ）エチレン、ならびにメチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方を含むコポリマーであって、コポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアクリレート含有量を有し、コポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの５０〜９０重量パーセントを構成し、ターポリマー（ａ）およびコポリマー（ｂ）の量が、ブレンドの総重量に基づいてブレンドの少なくとも８０重量パーセントである、コポリマーと、を含むポリマーブレンドを提供する。
【００３５】
いくつかの実施形態では、ターポリマー（ａ）のコポリマー（ｂ）に対するメルトインデックス（Ｉ２）比（ターポリマー（ａ）のＩ２／コポリマー（ｂ）のＩ２）は、２を超える。いくつかの実施形態では、ターポリマー（ａ）のコポリマー（ｂ）に対するメルトインデックス（Ｉ２）比（ターポリマー（ａ）のＩ２／コポリマー（ｂ）のＩ２）は、４を超える。
【００３６】
いくつかの実施形態では、コポリマー（ｂ）は、エチレンおよびエチルアクリレートを含み、ポリマーブレンドは、各々ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含む。いくつかの実施形態では、コポリマー（ｂ）は、エチレンおよびメチルアクリレートを含み、ポリマーブレンドは、各々ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含む。
【００３７】
いくつかの実施形態では、本発明のポリマーブレンドは、０．９１０ｇ／ｃｍ３以下の密度を有するポリオレフィンをさらに含む。ブレンドは、いくつかの実施形態では、ブレンドの総重量に基づいて２０重量％以下のポリオレフィン、またはいくつかの実施形態では、ブレンドの総重量に基づいて１０重量％以下のポリオレフィン、またはいくつかの実施形態では、ブレンドの総重量に基づいて５重量％以下のポリオレフィンを含む。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのターポリマー（ａ）、７０〜９０重量パーセントのコポリマー（ｂ）、および０〜１０重量パーセントのポリオレフィンを含む。
【００３８】
ポリマーブレンドは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００３９】
本発明の実施形態は、本発明のポリマーブレンドから形成された層を含む積層体にも関する。かかる実施形態では、本発明のポリマーブレンドから形成された層は、接着剤層であり得る。一態様では、本発明の積層体は、各層が対向する表面を有する、少なくとも３つの層を含み、Ａ層は、ポリエチレンテレフタレートを含み、Ｂ層は、本明細書に開示される本発明の実施形態のうちのいずれかによるポリマーブレンドを含み、Ｂ層の上表面は、Ａ層の底表面と接着接触しており、Ｃ層は、ポリエチレンテレフタレートを含み、Ｃ層の上表面は、Ｂ層の底表面と接着接触している。いくつかの実施形態では、Ａ層およびＣ層の少なくとも一方は、単層フィルムである。いくつかの実施形態では、Ａ層およびＣ層の少なくとも一方は、多層フィルムであり、かかる多層フィルムの最外層は、Ｂ層と接着接触しているポリエチレンテレフタレート層である。
【００４０】
本発明の積層体は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００４１】
本発明の実施形態は、本明細書に開示される積層体（例えば、多層フィルム）のうちのいずれかを含む物品にも関する。いくつかの実施形態では、物品は、パッケージである。
【００４２】
ポリマーブレンド
本発明の実施形態によるポリマーブレンドは、本明細書で特定されるある特定の特徴を有する、エチレン、アルキルアクリレート（アルキルアクリレートがメチルアクリレートまたはブチルアクリレートである）、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーと、本明細書で特定されるある特定の特徴を有する、エチレン、ならびにメチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方を含むコポリマーと、を含む。参照を容易にするために、エチレン、アルキルアクリレート（アルキルアクリレートがメチルアクリレートまたはブチルアクリレートである）、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーは、エチレン、メチルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含む場合、本明細書で「Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマー」または「Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマー」とも称され、エチレン、ブチルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含む場合、本明細書で「Ｅ−ＢＡ−ＧＭＡターポリマー」とも称される。文脈から一方のみが明らかに適用可能である場合を除いて、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーがＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーおよびＥ−ＢＡ−ＧＭＡターポリマーの両方を指すことを理解されたい。加えて、参照を容易にするために、いくつかのかかるコポリマーがメチルアクリレートモノマーおよびエチルアクリレートモノマーの両方を含み得るという理解の下で、エチレンと、メチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方とを含むコポリマーは、本明細書で「エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー」とも称される。
【００４３】
本発明の実施形態で使用されるＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーは、ランダムターポリマーであることを特徴とする。本発明のポリマーブレンドに使用されるＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーは、「グラフト」法または「ブロック重合」法によって作製されたターポリマーとは対照的にモノマー混合物の重合によって形成されるため、より正確にはインターポリマーと称され得る。
【００４４】
本発明のいくつかの実施形態で使用されるＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーは、ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアルキルアクリレート含有量およびターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有することを特徴とし得る。Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーは、いくつかの実施形態では、各々ターポリマーの重量に基づいて、１５〜３０重量パーセントのアルキルアクリレート含有量および４〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有する。
【００４５】
本発明のいくつかの実施形態で使用されるＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーは、ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのメチルアクリレート含有量およびターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有することを特徴とし得る。Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーは、いくつかの実施形態では、各々ターポリマーの重量に基づいて、１５〜３０重量パーセントのメチルアクリレート含有量および４〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有する。
【００４６】
Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーは、いくつかの実施形態では、１〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有することをさらに特徴とし得る。１ｇ／１０分と２０ｇ／１０分との間の全ての個々の値および部分範囲が本明細書に含まれ、本明細書に開示される。例えば、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーは、１、２、３、４、５、７、９、または１０ｇ／１０分の下限値から、８、１０、１２、１５、１７、１９、または２０ｇ／１０分の上限値までのメルトインデックスを有し得る。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーは、３〜１５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。
【００４７】
ポリマーブレンドは、いくつかの実施形態では、ブレンドの重量に基づいて１０〜５０重量パーセントのＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーを含む。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、いくつかの実施形態では、ブレンドの重量に基づいて１０〜３０重量パーセントのＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーを含む。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの重量に基づいて１０〜２０重量パーセントのＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーを含む。
【００４８】
本発明の実施形態で使用され得る市販のＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーの例としては、Ａｒｋｅｍａから市販されているＬＯＴＡＤＥＲ  ８９００等のＬＯＴＡＤＥＲ  Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーが挙げられる。本発明のいくつかの実施形態で使用され得る市販のＥ−ＢＡ−ＧＭＡターポリマーの一例としては、ＤｕＰｏｎｔから市販されているＤｕＰｏｎｔ  ＥＬＶＡＬＯＹ  ＰＴＷターポリマーが挙げられる。
【００４９】
Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーに加えて、本発明のポリマーブレンドは、エチレンと、メチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方とを含むコポリマー（エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー）をさらに含む。
【００５０】
本発明の実施形態で使用されるエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、ランダムコポリマーであることを特徴とする。かかるエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、当業者に既知の技術を使用して、エチレンとメチルアクリレートモノマーおよび／またはエチルアクリレートモノマーとの混合物に作用するフリーラジカル重合開始剤の作用によって高圧で調製され得る。本発明のポリマーブレンドに使用されるエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、「グラフト」法または「ブロック重合」法によって作製されたコポリマーとは対照的にコモノマー混合物の重合によって形成されるため、より正確にはインターポリマーと称される。
【００５１】
本発明のいくつかの実施形態で使用されるエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、コポリマーの重量に基づいて５〜３０重量％のアクリレート含有量を有することを特徴とし得る。いくつかの実施形態では、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、コポリマーの重量に基づいて１０〜３０重量％のアクリレート含有量を有する。いくつかの実施形態では、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、コポリマーの重量に基づいて１５〜３０重量％のアクリレート含有量を有する。
【００５２】
いくつかの実施形態では、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、０．５〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有することをさらに特徴とし得る。０．５ｇ／１０分と２０ｇ／１０分との間の全ての個々の値および部分範囲が本明細書に含まれ、本明細書に開示される。例えば、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、０．５、０．８、１、５、１０、１２、または１５ｇ／１０分の下限値から、３．５、４、４．５、５、１０、１２、１５、１８、または２０ｇ／１０分の上限値までのメルトインデックスを有し得る。いくつかの実施形態では、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーは、０．５〜５ｇ／１０分、またはいくつかの実施形態では、０．５〜３．５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。
【００５３】
ポリマーブレンドは、いくつかの実施形態では、ブレンドの重量に基づいて５０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーを含む。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、いくつかの実施形態では、ブレンドの重量に基づいて６０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーを含む。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの重量に基づいて７０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーを含む。
【００５４】
本発明の実施形態で使用され得る市販のエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーの例としては、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから市販されているＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＥＡエチレン／エチルアクリレートコポリマー、およびＡｒｋｅｍａから市販されているＬｏｔｒｙｌエチレン／メチルアクリレートコポリマーが挙げられる。
【００５５】
Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマー（アルキルアクリレートがメチルアクリレートまたはブチルアクリレートである）のメルトインデックス（Ｉ２）の、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのメルトインデックス（Ｉ２）に対する比率は、いくつかの実施形態では重要であり得る。具体的には、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーとエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとの間に大きいメルトインデックス（Ｉ２）差を有することが重要であり得る。エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーの連続相内でのＥ−ＡＡ−ＧＭＡのかかる分散が改善された接着性能を提供すると考えられている。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーに対するメルトインデックス（Ｉ２）比（Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーのＩ２／エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのＩ２）は、２を超える。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーに対するメルトインデックス（Ｉ２）比（Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーのＩ２／エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのＩ２）は、４を超える。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーに対するメルトインデックス（Ｉ２）比（エチレン／（メタ）アクリル酸コポリマーのＩ２／エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのＩ２）は、１００未満である。
【００５６】
Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーのメルトインデックス（Ｉ２）の、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのメルトインデックス（Ｉ２）に対する比率は、いくつかの実施形態では重要であり得る。具体的には、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーとエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとの間に大きいメルトインデックス（Ｉ２）差を有することが重要であり得る。エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーの連続相内でのＥ−ＭＡ−ＧＭＡのかかる分散が改善された接着性能を提供すると考えられている。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーに対するメルトインデックス（Ｉ２）比（Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーのＩ２／エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのＩ２）は、２を超える。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーに対するメルトインデックス（Ｉ２）比（Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーのＩ２／エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのＩ２）は、４を超える。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーに対するメルトインデックス（Ｉ２）比（エチレン／（メタ）アクリル酸コポリマーのＩ２／エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーのＩ２）は、１００未満である。
【００５７】
いくつかの実施形態では、コポリマー（ｂ）がエチレンおよびエチルアクリレートを含み、ポリマーブレンドがＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーである場合、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーは、各々ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含む。いくつかの実施形態では、コポリマー（ｂ）がエチレンおよびメチルアクリレートを含み、ポリマーブレンドがＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーである場合、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーは、各々ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含む。
【００５８】
ポリマーブレンドは、主に、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマー（アルキルアクリレートがメチルアクリレートまたはブチルアクリレートである）と、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとを含むであろう。Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーとエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとの総量は、ブレンドの総重量に基づいてポリマーブレンドの少なくとも８０重量パーセントであろう。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーとエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとの総量は、ブレンドの総重量に基づいてポリマーブレンドの少なくとも９０重量パーセントであろう。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーとエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとの総量は、ブレンドの総重量に基づいてポリマーブレンドの少なくとも９５重量パーセントであろう。いくつかの実施形態では、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーとエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとの総量は、ブレンドの総重量に基づいてポリマーブレンドの少なくとも９９重量パーセントであろう。
【００５９】
Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーおよびエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーに加えて、本発明のポリマーブレンドは、いくつかの実施形態では、０．９１０ｇ／ｃｍ３以下の密度を有するポリオレフィンをさらに含み得る。かかるポリオレフィンには、（ポリマーの重量に基づいて）過半量のエチレンまたはプロピレンモノマーを重合形態で含み、かつ任意で１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーが含まれ得る。
【００６０】
いくつかの実施形態では、ポリオレフィンは、０．９１０ｇ／ｃｍ３以下の密度を有するポリエチレンを含む。０．９１０ｇ／ｃｍ３以下の全ての個々の値および部分範囲が本明細書に含まれ、開示され、例えば、ポリエチレンの密度は、０．９１０ｇ／ｃｍ３以下、またはあるいは、またはあるいは０．９００ｇ／ｃｍ３以下、またはあるいは０．０８９０ｇ／ｃｍ３以下、またはあるいは０．８８０ｇ／ｃｍ３以下であり得る。ポリオレフィンがポリプロピレンを含む場合、当業者であれば、本明細書の教示に基づいてポリプロピレンの適切な密度を特定することができる。
【００６１】
いくつかの実施形態では、ポリオレフィンは、２０ｇ／１０分以下のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。最大２０ｇ／１０分の全ての個々の値および部分範囲が本明細書に含まれ、本明細書に開示される。例えば、ポリオレフィンは、０．２、０．２５、０．５、０．７５、１、２、４、５、または１０ｇ／１０分の下限値から、１、２、４、５、または１０ｇ／１０分の上限値までのメルトインデックスを有し得る。いくつかの実施形態では、ポリオレフィンは、最大１０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。いくつかの実施形態では、ポリオレフィンは、最大５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。いくつかの実施形態では、ポリオレフィンは、３ｇ／１０分未満のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。
【００６２】
本発明のいくつかの実施形態での使用に特によく適したポリエチレンとしては、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ポリオレフィンエラストマー、ポリオレフィンプラストマー、およびそれらの組み合わせが挙げられる。
【００６３】
ポリオレフィンがＬＤＰＥおよび／またはＬＬＤＰＥを含む場合、ＬＤＰＥまたはＬＬＤＰＥの密度は、典型的には、０．９１６〜０．９２０ｇ／ｃｍ３の範囲であろう。ポリオレフィンがポリオレフィンプラストマーまたはポリオレフィンエラストマーを含む場合、密度は、典型的には、０．９００ｇ／ｃｍ３未満、いくつかの実施形態では０．８８０ｇ／ｃｍ３未満であろう。
【００６４】
本発明の実施形態で使用され得る市販のＬＤＰＥの例としては、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから市販されている、ＤＯＷ（商標）ＬＤＰＥ  ４０１２およびＡＧＩＬＩＴＹ（商標）１００１、ならびに他の低密度ポリエチレンが挙げられる。本発明の実施形態で使用され得る市販のＬＬＤＰＥの例としては、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから市販されている、ＤＯＷＬＥＸ（商標）直鎖状低密度ポリエチレン、例えば、ＤＯＷＬＥＸ（商標）２２５６ＧおよびＤＯＷＬＥＸ（商標）２６４５Ｇ、ならびに他のものが挙げられる。本発明の実施形態で使用され得る市販のポリオレフィンエラストマーの例としては、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから市販されている、ＥＮＧＡＧＥ（商標）ポリオレフィンエラストマー、例えば、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１００、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１０７、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８８４２、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１８０、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１５０、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１５７、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８００３、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８４４０、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８４８０、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８５４０、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８４５０、およびＥＮＧＡＧＥ（商標）８４５２、ならびに他のものが挙げられる。
【００６５】
当業者であれば、本明細書の教示に基づいてポリマーブレンドでの使用に好適な市販のポリプロピレンを選択することができる。
【００６６】
かかるポリオレフィンがポリマーブレンド中に含まれる実施形態では、ポリマーブレンドは、いくつかの実施形態では、ブレンドの重量に基づいて２０重量パーセント以下のポリオレフィンを含む。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの重量に基づいて１０重量パーセント以下のポリオレフィンを含む。いくつかの実施形態では、ブレンドの重量に基づいてポリマーブレンドは、５重量パーセント以下のポリオレフィンを含む。上述されるように、いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、いずれのかかるポリオレフィンも含まない。
【００６７】
ポリマーブレンドがかかるポリオレフィンを含むいくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマー（アルキルアクリレートがメチルアクリレートまたはブチルアクリレートである）、６０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー、および最大２０重量パーセントのポリオレフィンを含み得る。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマー、７０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー、および最大１０重量パーセントのポリオレフィンを含み得る。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマー、７０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー、および最大５重量パーセントのポリオレフィンを含み得る。
【００６８】
ポリマーブレンドがかかるポリオレフィンを含むいくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマー、６０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー、および最大２０重量パーセントのポリオレフィンを含み得る。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマー、７０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー、および最大１０重量パーセントのポリオレフィンを含み得る。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマー、７０〜９０重量パーセントのエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー、および最大５重量パーセントのポリオレフィンを含み得る。
【００６９】
いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、例えば、抗酸化剤、着色剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤、加工助剤、およびそれらの組み合わせを含む、当業者に既知の１つ以上の添加剤をさらに含み得る。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、かかる添加剤を最大５重量％含む。０〜５重量％の全ての個々の値および部分範囲が本明細書に含まれ、開示され、例えば、ポリマーブレンド中の添加剤の総量は、０．５、１、１．５、２、２．５、３、３．５、４、または４．５重量％の下限値から、１、２、３、４、または５重量％の上限値までであり得る。
【００７０】
以下で論じられるように、本発明のポリマーブレンドは、本明細書の教示に基づいて当業者に既知の技法を使用して積層体に組み込まれ／加工され得る。いくつかの実施形態では、例えば、本発明のポリマーブレンドは、ポリエチレンテレフタレートを含む２つの層間の接着剤層として提供され得る。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、積層体を形成するために使用され得るホットメルト接着剤フィルムとして提供され得る。
【００７１】
本発明のポリマーブレンドは、フィルム製作用の押出コーター（または他の機器）に供給する前に、規定量の成分を二軸スクリュー押出機で溶融ブレンドすることによって調製され得る。かかるポリマーブレンドは、フィルム製作用の押出コーター（または他の機器）に供給する前に、規定量の成分をタンブルブレンドすることによっても調製され得る。いくつかの実施形態では、本発明のポリマーブレンドは、ペレットの形態であり得る。例えば、個々の成分は、本明細書の教示に基づいて二軸スクリュー押出機または当業者に既知の他の技法を使用して溶融ブレンドされ、その後、ペレットに形成され得る。いくつかの実施形態では、ポリマーブレンドは、押出コーターに供給する前にタンブルブレンドされる、配合されたペレットと追加のポリマーとの組み合わせを含み得る。例えば、Ｅ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマーおよびポリオレフィンのブレンドを含むペレットがエチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマーとタンブルブレンドされて、所望の重量パーセンテージのＥ−ＡＡ−ＧＭＡターポリマー、エチレン／（メ）エチルアクリレートコポリマー、およびポリオレフィンを有するポリマーブレンドを提供することができる。
【００７２】
ポリマーブレンドは、本明細書の教示を考慮して押出コーティングデバイスまたは当業者に既知の同様の技法を使用してホットメルト接着剤フィルムに形成され得る。
【００７３】
積層体
本発明のいくつかの実施形態は、積層体にも関する。いくつかのかかる実施形態では、積層体は、各層が対向する表面を有する、少なくとも３つの層を含む。Ａ層およびＣ層は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含み、Ｂ層は、本明細書に開示される実施形態のうちのいずれかによるポリマーブレンドを含む。発明ポリマーブレンドを含むＢ層は、Ａ層とＣ層との間の接着剤層であり、Ａ層をＣ層に接着させて、積層体を形成する。本発明のいくつかの実施形態によるポリマーブレンドは、ＰＥＴ外層を有するＰＥＴフィルムおよび／または多層フィルムを有利に接着させて、積層体を形成する。かかる実施形態では、本明細書の教示に基づいて当業者に既知のいずれのポリエチレンテレフタレートも使用され得る。
【００７４】
いくつかの実施形態では、Ａ層および／またはＣ層は、ＰＥＴから形成された単層フィルムである。いくつかの実施形態では、Ａ層およびＣ層の少なくとも一方は、多層フィルムである。Ａ層および／またはＣ層が多層フィルムである実施形態では、Ｂ層と接触している多層フィルムの層は、ＰＥＴ層である。いくつかの実施形態では、Ａ層またはＣ層は、単層ＰＥＴフィルムであり、他方の層は、ＰＥＴ層がＢ層と接着接触している多層フィルムである。Ａ層またはＣ層がＰＥＴ外層を有する多層フィルムである場合、他方の層は、例えば、バリア層、シーラント層、タイ層、ポリエチレン層、ポリプロピレン層等を含む用途に応じて、多層フィルムに使用するための当業者に既知の任意の他の種類の層であり得る。
【００７５】
本発明の積層体は、例えば、押出積層または押出コーティングを含む、本明細書の教示を考慮して当業者に既知の技法を使用して形成され得る。
【００７６】
物品
本発明の実施形態は、本明細書に記載の積層体のうちのいずれかから形成された物品も提供する。かかる物品の例としては、パッケージ、フレキシブルパッケージ、ポーチ、電子機器、電化製品、衣類等が挙げられ得る。いくつかの実施形態では、本発明のパッケージは、液体、粉末、食品、または他の品目を含み得る。本発明の物品およびパッケージは、本明細書の教示を考慮して当業者に既知の技法を使用して本明細書に開示される積層体から形成され得る。
【００７７】
本発明のいくつかの実施形態が、これから、以下の実施例で詳細に説明される。
【実施例】
【００７８】
以下の原材料を、以下に記載の実施例で使用する。
【表１】
2020530037.tif 000002
【００７９】
以下の実施例は、２つのポリエチレンテレフタレートフィルム片間の接着剤層として本発明のいくつかの実施形態によるポリマーブレンドを使用した積層体の形成を説明する。ＰＥＴフィルムは、０．１ｍｍの公称厚さを有する。積層体の構造は、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層であり、Ａ層およびＣ層がＰＥＴフィルムであり、Ｂ層が接着剤層である。
【００８０】
Ｂ層の様々な接着剤層を、表１に示されるように調製する。
【表２−１】
2020530037.tif 000003
【表２−２】
2020530037.tif 000004
【００８１】
Ｂ層成分を、２８ｍｍの直径および４８の長さ／直径（Ｌ／Ｄ）比を有するＬｅｉｓｔｒｉｔｚ  ＺＳＥ−２７（Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ  ＡＧ）相互噛合共回転二軸スクリュー押出機で配合および押出成形する。押出機は、３４ｋＷのモーターを装備し、１２００ｒｐｍの最大スクリュー速度を有し、５〜３０ｋｇ／時の出力を提供する。
【００８２】
比較例および発明例を、以下のように熱積層によって調製する。１５グラムの十分に混合されたポリマーブレンドを２つのＰＥＴフィルム片（各ＰＥＴフィルムの公称直径は０．１ｍｍである）間に配置し、その後、構造体を２つの平らなステンレス鋼金型間に配置する。全金型を、以下の条件で２００℃の温度のホットプレス機内に配置する：予熱時間＝３分、通気孔の数＝６個、最終プレス時間＝５０バールの圧力で１分間、冷却時間＝１分間。
【００８３】
４８時間の熱積層後、積層体中のポリマーブレンドの接着力（または結合強度）を、ＩＮＳＴＲＯＮ  ５５６６負荷フレームを使用してＡＳＴＭ  Ｄ３３３０のＴ剥離強度構成に従って測定する。３００ｍｍ×１５ｍｍの試料切片を、測定のために比較例および発明例の構造体から切り取る。接着力を、１８０°の剥離角および１００ｍｍ／分のグリップ分離速度で測定する。各実施例の少なくとも５つの標本を試験する。
【００８４】
加えて、試料を分析して、結合強度試験における破壊が、接着剤破壊である（１つのＰＥＴ層（Ａ層またはＣ層）が接着剤層（Ｂ層）からきれいに剥離された）か、または凝集破壊である（接着剤（Ｂ層）がいずれのＰＥＴフィルムからも完全に除去されないが、繊維状破壊が観察される）かを決定する。
【００８５】
結果を表２に示す。
【表３−１】
2020530037.tif 000005
【表３−２】
2020530037.tif 000006
【００８６】
１００％エチレン／エチルアクリレートコポリマーである比較例Ａが、積層体中のＰＥＴフィルムに非常に弱い結合強度を提供する一方で、比較例Ｂ（１００％Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマー）は、非常に強い結合強度を呈し、凝集破壊モードを引き起こす。理論によって束縛されることを望むものではないが、比較例Ｂの強い結合強度が、ＰＥＴ表面上のヒドロキシル基と効果的に反応するために利用可能な８重量パーセントのグリシジルメタクリレートの結果であると考えら得る。驚くべきことに、発明例１では、高い結合強度が、３０重量パーセントのみのＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーを含む（残りはＥＥＡコポリマーである）ポリマーブレンドによって提供され得ることが観察された。具体的には、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーが７０％少ない発明例１で、比較例Ｂに匹敵する結合強度が観察される。
【００８７】
表２におけるデータは、結合強度に重要な他の要素も説明する。第一に、レンド中のベース樹脂（主成分）の化学的性質が重要である。比較例Ｃに示されるように、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーをポリエチレンとブレンドしても、所望の高い結合強度は提供されない。
【００８８】
エチレンアクリレートコポリマーの構造も重要な要素である。比較例ＥおよびＦ示されるように、非対称構造を有する不均一アクリレートコポリマー（ＥＭＡ２、管型反応器内で作製）は、均一アクリレートコポリマー（ＥＭＡ１、オートクレーブ反応器内で作製）よりも良好な結合強度を示す。
【００８９】
グリシジルメタクリレート基を含むコポリマーの鎖構造が、もう一つの重要な要素である。比較例Ｄに示されるように、エチレン／エチルアクリレートコポリマーをエチレン／グリシジルメタクリレートコポリマーとブレンドしても、望ましい結合強度が提供されなかったが、発明例１ではＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーを使用した場合に望ましい結合強度が提供された。実施例１におけるＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーは、比較例Ｄに使用したエチレン／グリシジルメタクリレートコポリマー中には存在しない２４％のメチルアクリレートを含む。これは、発明ポリマーブレンドに対するエチレン／メチルアクリレート／グリシジルメタクリレートターポリマーの重要性を説明する。
【００９０】
最後に、ブレンド中のＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーの量も重要な要素である。発明例２に示されるように、１７．５％のＥ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマーをエチレン／エチルアクリレートとブレンドすると、ＰＥＴフィルムに所望の結合強度が依然として提供される。しかしながら、Ｅ−ＭＡ−ＧＭＡターポリマー含有量が１３％未満である（比較例ＧおよびＨ）場合、結合強度は劇的に低下する。
【手続補正書】
【提出日】令和1年12月17日(2019.12.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリマーブレンドであって、
（ａ）エチレン、アルキルアクリレート、およびグリシジルメタクリレートを含むターポリマーであって、前記ターポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアルキルアクリレート含有量を有し、かつ前記ターポリマーの重量に基づいて１〜１０重量パーセントのグリシジルメタクリレート含有量を有し、ターポリマー（ａ）の量が、前記ブレンドの総重量に基づいて前記ブレンドの１０〜５０重量パーセントを構成し、前記アルキルアクリレートが、メチルアクリレートまたはブチルアクリレートである、ターポリマーと、
（ｂ）エチレン、ならびにメチルアクリレートおよびエチルアクリレートの少なくとも一方を含むコポリマーであって、前記コポリマーの重量に基づいて５〜３０重量パーセントのアクリレート含有量を有し、コポリマー（ｂ）の量が、前記ブレンドの総重量に基づいて前記ブレンドの５０〜９０重量パーセントを構成する、コポリマーと、を含み、
ターポリマー（ａ）およびコポリマー（ｂ）の量が、前記ブレンドの総重量に基づいて前記ブレンドの少なくとも８０重量パーセントである、ポリマーブレンド。
【請求項２】
ターポリマー（ａ）中の前記アルキルアクリレートが、メチルアクリレートである、請求項１に記載のポリマーブレンド。
【請求項３】
ターポリマー（ａ）のコポリマー（ｂ）に対するメルトインデックス（Ｉ２）比（ターポリマー（ａ）のＩ２／コポリマー（ｂ）のＩ２）が、２を超える、請求項１または請求項２に記載のポリマーブレンド。
【請求項４】
コポリマー（ｂ）が、エチレンおよびエチルアクリレートを含み、前記ポリマーブレンドが、各々前記ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含むか、またはコポリマー（ｂ）が、エチレンおよびメチルアクリレートを含み、前記ポリマーブレンドが、各々前記ポリマーブレンドの総重量に基づいて、４〜３０重量パーセントのメチルアクリレート、１３重量パーセント未満のエチルアクリレート、および３重量パーセント未満のグリシジルメタクリレートを含む、請求項１〜３のいずれかに記載のポリマーブレンド。
【請求項５】
０．９１０ｇ／ｃｍ３以下の密度を有するポリオレフィンをさらに含む、請求項１〜４のいずれかに記載のポリマーブレンド。
【請求項６】
前記ブレンドが、前記ブレンドの総重量に基づいて、１０〜２０重量パーセントのターポリマー（ａ）、７０〜９０重量パーセントのコポリマー（ｂ）、および０〜１０重量パーセントの前記ポリオレフィンを含む、請求項１〜５のいずれかに記載のポリマーブレンド。
【請求項７】
各層が対向する表面を有する、少なくとも３つの層を含む積層体であって、
Ａ層が、ポリエチレンテレフタレートを含み、
Ｂ層が、請求項１〜６のいずれかに記載のポリマーブレンドを含み、Ｂ層の上表面が、Ａ層の底表面と接着接触しており、
Ｃ層が、ポリエチレンテレフタレートを含み、
Ｃ層の上表面が、Ｂ層の底表面と接着接触している、積層体。
【請求項８】
Ａ層およびＣ層の少なくとも一方が、単層フィルムである、請求項７に記載の積層体。
【請求項９】
Ａ層およびＣ層の少なくとも一方が、多層フィルムであり、かかる多層フィルムの最外層が、Ｂ層と接着接触しているポリエチレンテレフタレート層である、請求項７に記載の積層体。
【請求項１０】
請求項７〜９のいずれかに記載の積層体を含む物品。
【国際調査報告】
2020530037.tif 000007
2020530037.tif 000008