(57)【要約】  【課題】      発光効率が高く、減衰時間が短い蛍光成分を持ち、かつその発光波長が可視光域、もしくはそれにより近いところにあるシンチレーター結晶、並びにそれを用いた高い時間分解能を持つ放射線検出装置を提供する。  【解決手段】      シンチレーター結晶として、塩化バリウム（BaCl2）を用いる。シンチレータとして塩化バリウム結晶を用い、シンチレータからの受光に光電子増倍管を用いた放射線検出装置であって、該シンチレータからの発光として波長が２５０〜３５０ｎｍの光を用い、該シンチレータを低湿度雰囲気に置くことを特徴とする放射線検出装置である。  【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
シンチレータとして塩化バリウム（ＢａＣｌ２）結晶を用い、シンチレータからの受光に光電子増倍管を用いた放射線検出装置であって、該シンチレータからの発光として波長が２５０〜３５０ｎｍの光を用い、該シンチレータを低湿度雰囲気に置くことを特徴とする放射線検出装置。
【請求項２】
前記シンチレーター結晶が冷却された請求項１に記載の放射線検出器。
【請求項３】
ガンマ線検出のための請求項１又は２に記載の放射線検出装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、放射線、特にガンマ線の検出装置に関し、更に詳細には時間分解能の極めて早いガンマ線検出装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来のガンマ線検出器、特に陽電子消滅ガンマ線（0.511MeV）の寿命測定（Positron Annihilation Lifetime; PAL）においては、これまで必ずしも十分な時間分解能が得られているとはいえなかった。実際の応用において時間分解能は非常に重要である。例えば、医療におけるＰＥＴ（Positron Emission Tomography:陽電子断層撮影）の時間分解能が向上することによって、時間情報から陽電子の位置の検出精度が上がり、その結果、測定時間の短縮・線源強度の低減などがもたらされ、被験者の負担低減につながる。また材料科学においては、陽電子の寿命測定は格子欠陥の検出に利用されているので、時間分解能の向上は検出感度の向上につながる。【０００３】
このようなガンマ線検出器の時間分解能を向上させるためには、従来よりも減衰時間が短い蛍光成分を持つシンチレーター結晶が不可欠であるが、これまで実用化されているシンチレーター結晶の多くは、発光量子収率が大きいが蛍光の減衰時定数が数百ナノ秒と遅いもの（NaI(Tl)、CsI(Tl)、CsI(Tl)、CsI(Na)、BGO、CdWO4など）、又は減衰時定数が数ナノ秒ないし30ナノ秒程度と速いが発光量子収率が小さいもの（CsF、CeF3、CsI、有機シンチレーターなど）である。
実用化されているシンチレーターの中ではフッ化バリウム（ＢａＦ２）のみが唯一サブナノ秒の減衰時定数（600ピコ秒）を持つているが（非特許文献１）、その速い蛍光成分の波長は225nmと極めて短く、高価な紫外用の検出器を用いなければならないなど、その取り扱いは大変難しい。【０００４】
一方、ＢａＣｌ２についてＸ線照射後のケイ光寿命が測定されたことはあったが（非特許文献２）、放射線測定分野においては高速でかつ発光量の大きい材料が求められてきたため、またこの材料には潮解性があり使用が困難であったため、シンチレータの材料としてはほとんど検討が行われてこなかった。
また、本発明者らは、理想的なシンチレーターを見出すために、高い発光強度と短い減衰時定数を併せ持ち、かつ安価な検出器が使える可視光域で発光する材料の研究を行ってきた（非特許文献３、特許文献１、特願2003-106277）。【０００５】
【特許文献１】特開2003-215251
【非特許文献１】M. Lava1 et al., Nuc1. Instm. Meth., 206(1983)169
【非特許文献２】S. E. Derenzo et al., IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record 91CH3100-5, vol.1, pp.143-147, 1991
【非特許文献３】H. Saito et a1., Nuc1ear Instruments and Methods in Physics Research A487(2002)612-617
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、発光効率が高く、減衰時間が短い蛍光成分を持ち、かつその発光波長が可視光域、もしくはそれにより近いところにあるシンチレーター結晶、並びにそれを用いた高い時間分解能を持つ放射線検出装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
シンチレーター結晶として、塩化バリウム（ＢａＣｌ２）を用いる。
即ち、本発明は、シンチレータとして塩化バリウム（ＢａＣｌ２）結晶を用い、シンチレータからの受光に光電子増倍管を用いた放射線検出装置であって、該シンチレータからの発光として波長が２５０〜３５０ｎｍの光を用い、該シンチレータを低湿度雰囲気に置くことを特徴とする放射線検出装置である。このシンチレーター結晶は冷却されることが好ましい。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明のシンチレーター結晶を製造する方法として、大型の単結晶を作製できる垂直ブリッジマン法が適切である。これは、結晶の原料を入れた縦長のるつぼを、所定の温度勾配を持つ縦型炉（結晶成長炉）の中でゆっくり降下させ、ルツボ内の融液の下端から固化させて結晶を得ることができる。
塩化バリウム（ＢａＣｌ２）は、水に溶けやすく（36g/100g H2O at 20℃）、融点962℃、単斜晶系、923℃で相転移して立方晶になる。通常二水和物として知られ、121℃で無水物になる。従って、できるだけ含水の少ないものが好ましい。【０００９】
塩化バリウム（BaCl2）結晶は潮解性があるため、このシンチレータを低湿度雰囲気に置く必要がある。低湿度雰囲気とするためには、例えば、この結晶を密閉環境に置き真空に保つか、若しくはそこを窒素や希ガス等の不活性ガスで充満させたり、又は不活性ガスをフローさせてもよい。また、短時間の測定の場合には、単にその近傍に吸湿剤を置くだけでもよい。【００１０】
塩化バリウム（ＢａＣｌ２）結晶は放射線、特にガンマ線を照射すると波長300nm近傍、即ち250〜350nmの光を放射するため、この放射光を受光するために光電子増倍管を用いる。
光電子増倍管は、光を電子に変換するための光電面と、その電子を増幅する増幅部から構成される。ＭＣＰ内蔵光電子増倍管を用いてもよい。ＭＣＰ（マイクロチャンネルプレート）は、ガラスに微細な穴（チャンネル）が空いている素子であり、この両面に電圧（数kV）をかけると、負電位の側から入射した電子がチャンネルの壁にぶつかりながら２次電子を出して増幅される。ＭＣＰ内蔵光電子増倍管は、このような素子を内蔵することにより、シングルフォトンの検出を可能とし、応答時間を高速にした光電子増倍管である。このようなＭＣＰ内蔵光電子増倍管は市販されており、例えば、浜松ホトニクス株式会社からR3809UシリーズやR5916Uシリーズとして入手可能である。
またＢａＣ１２からの発光量は、冷却を行うことで増加する。そのため結晶を冷却することによって、さらなる時間分解能の向上が期待できる。【００１１】
BaCl2の高速な発光成分は、波長300nm近傍に現れる。ＢａＦ２シンチレーターではその速い発光成分が225nmと極めて短く、使用する光電子増倍管は、窓材に高価なＵＶガラスや合成石英を使用したものでなければならないが、300nmであればより一般的に用いられているホウケイ酸ガラスでも使用が可能である。また、光電面材料でも、225nm近辺でも感度が高いものは限られてくるが、300nmであれば近紫外〜可視域でよく使われる、高感度・低暗電流のバイアルカリを用いた光電子増倍管を使用することが可能である。そのためＢａＣｌ２は、ＢａＦ２にくらべて使用可能な光電子増倍管の種類が多い。またＢａＦ２ほどではないにしても、十分に短い減衰時定数を持つため、これを用いることで高い時間分解能を持った放射線検出装置の実現が期待できる。【００１２】
本発明の放射線検出装置は、上記の塩化バリウム結晶と光電子増倍管以外に、これら部品を結合して、放射線を検出するために適宜必要なスペックを有する装置を組合わせて用いてもよい。例えば、塩化バリウム結晶とＭＣＰ内蔵光電子増倍管にデジタルオシロスコープを組み合わせたり、このデジタルオシロスコープを外部トリガ回路で動作させるよう構成してもよい。更に、検出された波形の処理のために適宜公知の装置を用いることができる。【００１３】
従来は同時計数法を用いた放射線時間計測には、コンスタントフラクションデスクリミネータ（ＣＦＤ）、時間一振幅変換回路（ＴＡＣ）、マルチチャンネルアナライザ（ＭＣＡ）を用いていたが、本発明では上記の装置の代わりに、光電子増倍管から出力される波形を高速なデジタルオシロスコープで保存・数値化し、パーソナルコンピューターに転送して時間差の解析を行う。これは、我々が開発した手法である（非特許文献１）。これにより、極めて高い時間分解能の測定が可能となる。【００１４】
この放射線検出装置の測定対象は、陽電子消滅ガンマ線が好ましく、線源はＰＥＴに使用されるものとして、Ｃ−１１、Ｎ−１３、Ｏ−１５、Ｆ−１８、陽電子寿命測定に使用されるものとしてＮａ−２２、Ｇｅ−６８などが挙げられる。【００１５】
以下、実施例にて本発明を例証するが本発明を限定することを意図するものではない。
製造例１
塩化バリウム（ＢａＣｌ２）結晶を以下の手順で作成した。
内径６０ｍｍのカーボンルツボにＢａＣｌ２(Aldrich製、純度 99.999%、成分比 Ba:Cl = 1:2、結晶構造 立方晶系、比重 3.096、屈折率 1.646)を８５０ｇ入れ、炉にセットする。ロータリーポンプと油拡散ポンプを用いて炉内を真空状態にする（真空度：〜１０−５Ｐａ）。これをヒーターで加熱し低温乾燥（１２０℃、２４時間）する。
この炉を温度昇温プログラムに従って９７０℃まで昇温後、２４時間保持する。ルツボを引き下げ速度０．３mm／ｈで、１０５mm引き下げる（約３５０時間）。室温まで冷却し（９６時間）、徐冷後、取り出し、成形・研磨する。【００１６】
このようにして得たＢａＣ１２結晶を、シリコングリスを用いて直接光電子倍増管（浜松ホトニクスＨ３３７８）の受光面に貼り付け、放射線検出装置とした。BaCl2にはアルミ製反射板をかぶせて発光を効率よく光電子増倍管に導くようにした。また測定は短時間であったので、BaCl2近傍に吸湿剤を置いた。
一方、比較のためシンチレーター結晶にフッ化バリウム（応用光研工業株式会社）を用いた同様の放射線検出装置を用意した。
これらシンチレーター結晶であるＢａＣｌ２は１０ｍｍ角の立方体、ＢａＦ２は直径３０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの円柱状であった。
【実施例１】
【００１７】
図１に示す測定系において、一方の放射線検出装置にシンチレーター結晶として塩化バリウム（ＢａＣｌ２）結晶を用いたものを用い、もう一方にはフッ化バリウムを用いたものを用いた。
線源として６８Ｇｅを用いて、陽電子消滅ガンマ線（0.511 MeV）の時間差測定を行った。光電子倍増管からの出力は２つに分岐させ、一方を高速なデジタルオシロスコープ（LeCroy WavePro 7100）に直接入力し、もう一方を波高弁別器、及びコインシデンス回路に入力し、オシロスコープヘトリガーをかけた。測定データはパーソナルコンピューターに取り込み、解析を行った。
図２に本装置で行った陽電子消滅ガンマ線の時間差測定の結果を示す。この図から、時間差測定の時間分解能（グラフの半値全幅）は２０５ｐｓであった。
【実施例２】
【００１８】
次に、実施例１の測定結果から、ＢａＣｌ２シンチレーターとＢａＦ２シンチレーターの測定波形の立ち上がり時間を比較した。その結果を図３に示す。
ＢａＦ２では９００〜１３００ｐｓの間に分布するが、ＢａＣｌ２ではこれより若干遅く１０００〜１６００ｐｓの間に分布することがわかった。このようにＢａＣｌ２は、ＢａＦ２にせまる時間応答性を持つシンチレーター結晶であることがわかる。
【実施例３】
【００１９】
次に、ＢａＣ１２シンチレーターを冷却し、実施例１と同様の測定を行った。図４はその結晶の冷却の様子を示す。ＢａＣ１２結晶は実施例１と同じ１０ｍｍ角の立方体で、光電子倍増管の管面にシリコングリスを用いて直接貼付け、その反対側の面に結晶を冷却するための銅ブロックを接触させた。結晶と銅ブロックの間にもシリコングリスを塗布した。結晶と接触する部分の銅ブロックは、結晶に入射するガンマ線の減衰を最小にするため、できる限り薄くする必要がある。ここでは０．５ｍｍとした。また結晶が結露するのを防ぐため、結晶の周りを真空にした。この装置で、ＢａＣ１２結晶を−１００℃まで冷却し、測定を行った。図５はその測定結果である。グラフより、時間分解能は１９８ｐｓまで向上した。【００２０】
比較例１
上記実施例１との比較のため、２つのシンチレーター両方にＢａＦ２を用いて同様の実験を行った。ＢａＦ２シンチレーターはともに直径３０mm、厚さ１０mmの円柱状のものである。得られた結果を図６に示す。このグラフより、時間分解能は１７４ｐｓであった。【００２１】
以上のように、ＢａＣｌ２シンチレーターとデジタルオシロスコープを組み合わせた時間差測定を行えば、実用化されている既存のシンチレーターのなかで最も速い減衰定数を持つＢａＦ２と同程度の時間分解能を得ることが可能であり、陽電子寿命測定など、高時間分解能が必要な放射線計測にも十分利用が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】実施例で用いた測定装置の配置を示す図である。
【図２】実施例１の測定結果を示す図である。横軸はチャンネル数（時間）を表し、縦軸はカウント数を表す。
【図３】ＢａＣ１２シンチレーターとＢａＦ２シンチレーターの測定波形の立ち上がり時間を比較を示す図である。
【図４】ＢａＣ１２シンチレーターの冷却測定の様子を示す図である。銅ブロックは液体窒素を用いて冷却するが、結晶近傍に取付けた温度センサーによってヒーターをコントロールし、所定の温度に保つ。
【図５】実施例３の測定結果を示す図である。
【図６】比較例１の測定結果を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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