【事件の表示】
　特許第５７６５８２４号「プロトン交換膜の使用、当該プロトン交換膜を含むプロトン交換膜燃料電池、プロトン交換膜、および、プロトン交換膜を製造する方法」の請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８、２０〜２２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第５７６５８２４号の請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８、２０〜２２に係る特許を維持する。
【理　由】
１　手続の経緯
　特許第５７６５８２４号の請求項１〜２８に係る特許についての出願は、２００９年９月２４日を国際出願日として特許出願され、平成２７年６月２６日にその特許権の設定登録がされたものであり、その後、その特許のうち、請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８、２０〜２２に係る特許に対し、特許異議申立人東レ株式会社より特許異議の申立てがされたものである。
２　本件発明
　特許第５７６５８２４号の請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８、２０〜２２に係る発明は、それぞれ、その特許請求の範囲の請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８、２０〜２２に記載された事項により特定されるとおりのものである。
３　申立理由の概要
　特許異議申立人は、証拠として、L. Joerissen et al.,“New membranes for direct methanol fuel cells”, Journal of Power Sources, 2002年3月20日, Volume 105, Issue 2, Pages 267-273（甲第１号証）、また、参考資料として、材料科学の基礎第２号，シグマアルドリッチジャパン株式会社，２０１０年６月（参考資料１）を提出し、以下の（１）及び（２）によって、請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８、２０〜２２に係る特許を取り消すべきものである旨主張している（なお、「Joerissen」の「oe」はoウムラウトの代替表示です。）。
（１）本件特許の請求項１、２、７、８、１１〜１６、１８、２０〜２２に係る発明は、甲第１号証に記載の発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものである。
（２）本件特許の請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８、２０〜２２に係る発明は、甲第１号証に記載の発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
４　甲号証及び参考資料の記載事項
（１）本件特許の優先日前に頒布された甲第１号証には、以下の事項が記載されている。なお、下線は当審が付した。
　ア　「Abstract
　The performance of direct methanol fuel cells (DMFC) is limited by the cross-over of methanol through the electrolyte. 
Electrolyte membranes prepared by blending of sulfonated arylene main-chain polymers like sulfonated PEEK Victrex (sPEEK) or sulfonated PSU Udel (sPSU) with basic polymers like poly(4-vinylpyridine) (P4VP) or polybenzimidazole (PBI) show excellent chemical and thermal stability, good proton-conductivity, and good performance in H
2
 PEM fuel cells.
（当審訳：「要旨
　直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）の性能は、電解質を透過するメタノールのクロスオーバーによって制限される。
スルホン化ＰＥＥＫ Ｖｉｃｔｒｅｘ（ｓＰＥＥＫ）やスルホン化ＰＳＵ Ｕｄｅｌ（ｓＰＳＵ）のようなスルホン化したアリーレン主鎖高分子を、ポリ（４−ビニルピリジン）（Ｐ４ＶＰ）やポリベンゾイミダゾール（ＰＢＩ）などの塩基性高分子とブレンドすることによって作製した電解質膜は、Ｈ
２
ＰＥＭ燃料電池において、卓越した化学的、熱的安定性、良好なプロトン伝導性、優れた性能を示す。
　イ　「A further promising alternative are composite membranes made from blends of acidic and basic polymers [37]. 
These membranes are made by blending acidic polymers such as sulfonated polysulfones (sPSU), sulfonated polyetherketones (sPEK) or sulfonated polyetheretherketones (sPEEK) with basic polymers such as poly(4-vinylpyridine) (P4VP), polybenzimidazole (PBI) or a basically substituted polysulfone (bPSU).
Membranes of this type are called polyaryl membranes in the following.
（当審訳：「さらに有望性の高い選択肢は、酸性と塩基性の高分子混合物から作製した複合膜である［37］。
これらの膜は、スルホン化ポリスルホン（ｓＰＳＵ）、スルホン化ポリエーテルケトン（ＳＰＥＫ）、あるいは、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン（ｓＰＥＥＫ）などの酸性高分子と、ポリ（４−ビニルピリジン）（Ｐ４ＶＰ）、ポリベンゾイミダゾール（ＰＢＩ）、塩基的に置換したポリスルホン（ｂＰＳＵ）などの塩基性高分子をブレンドさせることによって作製される。
この種の膜を次節以降ではポリアリール膜と呼ぶこととする。
　ウ　「
For the work described in this paper, a DMFC using liquid fuel feed has been chosen
（当審訳：「
本稿に詳述する研究では、液体燃料供給を使用するＤＭＦＣを選定した。
　エ　「2.3. MEA preparation
　
Wet membranes were fixed in an aluminum frame, allowed to dry and covered by a mask (5cm×5cm).
　Toray graphite paper (TGP 60) was used as a media diffusion layer. At the cathode side teflonized (25 wt.% PTFE) TGP 60 was used.」（第２６８頁右欄第１２〜２７行）
（当審訳：「２．３　ＭＥＡの作製
　
湿潤した膜をアルミニウムフレームに固定し、乾燥させてマスク（５ｃｍ×５ｃｍ）で被覆した。
　東レのグラファイトペーパー（ＴＧＰ６０）を媒質拡散層として使用した。カソード側ではテフロン加工した（２５ｗｔ％のＰＴＦＥ）ＴＧＰ６０を使用した。」
　オ　「2.4. Determination of current-voltage curves
　
All measurements were carried out in a graphite cell housing using serpentine type flow fields of 1 mm depth and width.
Aqueous methanol solution (1 mol/l) was fed by mass flow controllers at a flow rate of 4 ml/min.
（当審訳：「２．４　電流−電圧曲線の測定
　
すべての測定は、深さと幅が１ｍｍの蛇行形状のフローフィールドを使用して、グラファイトセル筐体の中で実施した。
マスフローコントローラにより、４ｍｌ／分の流量でメタノール水溶液（１ｍｏｌ／ｌ）を供給した。
　カ　「3.2. 
Cells using polyaryl membranes
　In the experiments using polyaryl type electrolyte membranes, anode loadings of 5 mg/cm2 and constant air flow of 1.5 l/min at a pressure at the cell exit of 4 bar were used. All polyaryl type membranes were stable to thermal decomposition above a temperature of 200 ℃. However, membranes containing PBI as a basic polymer proved to be most stable against mechanical stresses under fuel cell operating conditions. Addition of a basically substituted PSU (bPSU) proved to be possible. 
Therefore, MEAs made from membranes consisting of acidic polymers (sPEEK and sPEK) using PBI and different bPSU materials were studied.
 Table 2 shows some properties of the membranes used in this work.
Structure formulas of the polymers used are depicted in Fig. 4.
　Fig. 5 shows a current-voltage curve of a MEA using membrane sample 442. It is evident that this material shows excellent methanol blocking properties. However, the electrical performance was limited.
　Fig. 6 shows the performance of a MEA made from membrane sample 504. Its electrical performance is comparable to the one achieved with Nafion 105. The electrical performance reaches almost the target of 500 mV at the rate of 500 mA/cm2. However, the methanol cross-over for this membrane is comparable to the one observed for Nafion 117. At a current density of 500 mA/cm2, the methanol cross-over amounts to an equivalent of approximately 90 mA/cm2.
　
Table 3 shows a comparison of the current densities achieved at different temperatures, when different membrane materials were used.
（当審訳：「３．２　
ポリアリール膜を用いたセル
　ポリアリールタイプの電解質膜を用いた実験では、５ｍｇ／ｃｍ２のアノード担持量と、４ｂａｒのセル出口圧力で１．５ｌ／分の一定気流を適用した。すべてのポリアリールタイプの膜は、２００℃の温度を超える温度でも熱分解に対して安定性を示した。ただし、塩基性高分子としてＰＢＩを含有する膜は、燃料電池の動作条件下において力学的応力に最も高い安定性を示すことが立証された。塩基的に置換したポリスルホン（ｂＰＳＵ）の添加が可能であることが証明された。
これらのことから、ＰＢＩ及び別のｂＰＳＵ材料を用いて酸性高分子（ｓＰＥＥＫ及びｓＰＥＫ）で構成される膜から作製したＭＥＡについて研究を行った。
表２は、本研究で使用した膜のいくつかの特性を提示する。使用した高分子の構造式を図４に示す。
　図５は、膜サンプル４２２を用いたＭＥＡの電流−電圧曲線を示したものである。この材料が優れたメタノール遮断特性を示すことは明らかである。ただし、電気的性能は限定的なものであった。
　図６は、膜サンプル５０４から作製したＭＥＡの性能を提示する。電気的性能はナフィオン１０５で実現したものとほぼ同等である。その電気的性能は、５００ｍＡ／ｃｍ２のレートで５００ｍＶの目標にほぼ達成している。ただし、この膜におけるメタノールクロスオーバーはナフィオン１１７にみられたものと類似している。５００ｍＡ／ｃｍ２の電流密度におけるメタノールクロスオーバーは、約９０ｍＡ／ｃｍ２である。
　
表３は、異なる膜材料を使用した場合に、多様な温度において到達した電流密度を比較したものである。
　キ「Table 2.　Properties of polyaryl type membranes
 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（当審訳：「表２　ポリアリールタイプの膜の特性」）
　ク「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（当審訳：「図４　酸塩基混合膜の作製に使用したアリーレン主鎖の高分子：
（１）繰り返し単位ごとに０．６個のスルホン酸基を持つスルホン化ポリ（エーテルエーテルケトン）
（３）ポリベンゾイミダゾールＣｅｌａｚｏｌｅ（登録商標）ＰＢＩ
　ケ「Table 3.　Temperature dependence current density (in mA/cm2) achieved at a cell voltage of 500 mV
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（当審訳：「表３　５００ｍＶのセル電圧で到達した電流密度（ｍＡ／ｃｍ２）の温度依存性」）
（２）参考資料１には以下の事項が記載されている。
　ア　「§３−１．電解質膜
電解質膜の評価としては、プロトン伝導性、燃料や酸素の透過性、寸法変化率、化学的・機械的安定性などの測定が行われる。
電解質膜のプロトン伝導性評価セルの例を図３に示す。プロトン伝導率は、二端子法（図３ａ）や四端子法（図３ｂ）を用いた交流インピーダンス法により測定される。四端子法は、電圧検出電極と通電電極で異なる電極を用いるため、より精度が高い手法であるといえる。電解質膜のプロトン伝導に由来する抵抗成分Ｒmembrane［Ω］のみに由来する応答が得られることが理想であるが、二端子法を用いた場合など、実際の測定では電極と電解質膜の界面抵抗に由来する応答が表れるため、図３ｃに示すような等価回路を設定して解析を行う。図３ｃでＲは界面に由来する抵抗成分、Ｃは界面に由来する容量成分を表す。得られたＲmembraneから、式（３）を用いて、電解質膜のプロトン伝導率σ［Ｓ／ｃｍ］が求められる。
　　σ＝ｌ／Ｒmembraneｗｄ　　　　　　（３）
ここでｌ［ｃｍ］は電極間距離、ｗ［ｃｍ］は試料の幅、ｄ［ｃｍ］は膜厚である。実際の測定では電極間距離ｌを変えて複数回測定を行い、ｌとＲmembraneが比例関係にあることを確認することが望ましい。
プロトン伝導率は、膜中のイオン交換基（スルホン酸基など）の量を表すイオン交換容量（ＩＥＣ［ｍｅｑ／ｇ］）や、イオン伝導性ポリマーのミクロな構造と関連があることが知られている。ここで、ＩＥＣはイオン交換基１当量に対応する膜の乾燥樹脂重量（ＥＷ［ｇ／ｅｑ］）の逆数の千倍である。」（第１０頁右欄第３〜２６行）
（３）甲第１号証に記載された発明
　ア　上記（１）ア及びイの記載事項によれば、直接メタノール型燃料電池に使用する良好なプロトン伝導性の電解質膜であって、前記電解質膜は、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン（ｓＰＥＥＫ）などの酸性高分子と、ポリベンゾイミダゾール（ＰＢＩ）などの塩基性高分子をブレンドさせたポリアリール膜からなることが記載されているといえる。そして、上記（１）カ、キ及びクの記載事項、特に、上記（１）キの表２の「サンプル４４２」に注目すると、前記ポリアリール膜は、酸性高分子として、次の構造式のスルホン化ポリ（エーテルエーテルケトン）（ｓＰＥＥＫ）と、
塩基性高分子として、次の構造式のポリベンズイミダゾール（ＰＢＩ）と、
のブレンドを含むポリアリール膜といえ、このサンプル４４２の膜を使用したセルの結果に関して、上記（１）ケの表３によれば、５００ｍＶのセル電圧で到達した温度１１０℃での電流密度は３０２ｍＡ／ｃｍ２であるといえる。
　イ　上記アの記載事項を、本件特許の請求項１に係る発明の記載ぶりに則して整理すると、甲第１号証には、
「１１０℃で動作する直接メタノール型燃料電池における電解質膜の使用に関し、当該電解質膜が、
次の構造式のポリベンズイミダゾールと、
次の構造式のスルホン化ポリ（エーテルエーテルケトン）と、
のブレンドを含み、
前記電解質膜を使用したセルの５００ｍＶのセル電圧で到達した温度１１０℃での電流密度が３０２ｍＡ／ｃｍ２である、
直接メタノール型燃料電池における電解質膜の使用」の発明が記載されているといえる。
５　当審の判断
（１）請求項１に係る発明について
　ア　本件特許の請求項１に係る発明と甲第１号証に記載の発明とを対比すると、甲第１号証に記載の発明は、本件特許の請求項１に係る発明の「前記プロトン交換膜Ｍは、含水量が前記プロトン交換膜Ｍの合計重量に基づいて１０重量％以下の状態であり、インピーダンス法で測定した１００℃以上の温度におけるプロトン伝導率が少なくとも１０−５Ｓ／ｃｍである」との発明特定事項を備えておらず、また、甲第１号証には、当該発明特定事項が記載されているに等しいともいえない。
　したがって、本件特許の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載の発明といえない。
　イ　また、甲第１号証に記載の発明の電解質膜が「含水量が前記プロトン交換膜Ｍの合計重量に基づいて１０重量％以下の状態であり、インピーダンス法で測定した１００℃以上の温度におけるプロトン伝導率が少なくとも１０−５Ｓ／ｃｍである」との特性を有することを示す先行技術文献は示されておらず、また、このような事項が技術常識ともいえない。
　したがって、本件特許の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載の発明から当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　ウ　特許異議申立人は、甲第１号証に記載の発明において、「電解質膜を使用したセルの５００ｍＶのセル電圧で到達した温度１１０℃での電流密度が３０２ｍＡ／ｃｍ２である」こと、前記セルの触媒層の大きさが、上記４（１）エの記載事項のとおり「５ｃｍ×５ｃｍ」であること、サンプル４４２の電解質膜の膜厚が、上記４（１）キの記載事項のとおり「９５μｍ」であることを根拠にして、上記４（２）アの記載事項とおり、参考文献１に記載された交流インピーダンス法における電解質膜のプロトン成分に由来する抵抗成分とプロトン伝導率との関係式を用いて、甲第１号証に記載の発明のプロトン伝導率が「５．８×１０−３Ｓ／ｃｍ」であることを算出して、甲第１号証に記載の発明のプロトン伝導率は、本件特許の請求項１に係る発明のプロトン伝導率を満足していると主張している。
　エ　しかしながら、本件特許の請求項１に係る発明の「前記プロトン交換膜Ｍは、含水量が前記プロトン交換膜Ｍの合計重量に基づいて１０重量％以下の状態であり、インピーダンス法で測定した１００℃以上の温度におけるプロトン伝導率が少なくとも１０−５Ｓ／ｃｍである」との発明特定事項における「プロトン伝導率」は、「含水量が前記プロトン交換膜Ｍの合計重量に基づいて１０重量％以下の状態」における「プロトン交換膜Ｍ」の「プロトン伝導率」といえる。
　オ　これに対して、甲第１号証に記載の発明のプロトン伝導率の算出の根拠である「電流密度」は、上記４（１）ウ及びオの記載事項のとおり、燃料としてメタノール水溶液を供給した直接メタノール型燃料電池として測定されており、当該測定時の電解質膜は、メタノール水溶液に接触して湿潤しているから、甲第１号証に記載の発明の上記「電流密度」も、電解質膜がメタノール水溶液で湿潤した状態で測定された値であるといえる。
　カ　そうしてみると、上記ウに記載したように、参考資料１に記載された交流インピーダンス法における電解質膜のプロトン成分に由来する抵抗成分とプロトン伝導率との関係式を用いて算出されたプロトン伝導率の値についても、電解質膜がメタノール水溶液で湿潤した状態での値といえ、電解質膜の含水量が１０重量％以下の状態での値であるとは必ずしもいえないから、甲第１号証に記載の発明のプロトン伝導率が「５．８×１０−３Ｓ／ｃｍ」であることが、本件特許の請求項１に係る発明のプロトン伝導率を満足しているとは必ずしもいえない。
　よって、特許異議申立人の上記主張も妥当なものといえない。
　キ　以上のとおり、特許異議申立人の主張は妥当なものでなく、本件特許の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明といえないから、特許法第２９条第１項第３号に該当する発明といえないし、また、甲第１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではないから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるといえない。
（２）請求項２、７、８、１０〜１６、１８，２０〜２２
　本件特許の請求項２、７、８、１０〜１６、１８，２０〜２２に係る発明は、本件特許の請求項１に係る発明を更に減縮したものである。
　したがって、上記（１）で検討したとおり、本件特許の請求項２、７、８、１１〜１６、１８，２０〜２２に係る発明は、甲第１号証に記載の発明といえず、特許法第２９条第１項第３号に該当する発明といえない。また、上記（１）で検討したとおり、本件特許の請求項２、７、８、１０〜１６、１８，２０〜２２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではないから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるといえない。
６　むすび
　したがって、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８，２０〜２２に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に請求項１、２、７、８、１０〜１６、１８，２０〜２２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成２８年５月６日（２０１６．５．６）