【手続補正書】
【提出日】平成30年3月23日(2018.3.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶媒と、
リチウム化合物と、ランタン化合物と、ジルコニウム化合物と、元素Ｍを備える化合物と、を含み、
前記リチウム化合物、前記ランタン化合物、前記ジルコニウム化合物および前記元素Ｍを備える化合物は前記溶媒に対して溶解性を示し、
一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記リチウム化合物が１．０５倍以上２．５０倍以下であり、
前記一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記ランタン化合物が０．７０倍以上１．００倍以下であり、
前記一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記ジルコニウム化合物が０．７０倍以上１．００倍以下であり、
前記一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記元素Ｍを備え
る化合物が等倍に含む、ことを特徴とする耐リチウム還元層形成用組成物。
Ｌｉ７−ｘＬａ３（Ｚｒ２−ｘ，Ｍｘ）Ｏ１２    ・・・    （Ｉ）
［式中、元素ＭはＮｂ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｙ、Ｈｆ、Ｔａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｎ、およびＳｂのうちのいずれかを表し、Ｘは０〜２を表す。］
【請求項２】
前記リチウム化合物は、リチウム金属塩化合物およびリチウムアルコキシド化合物のいずれかであり、
前記ランタン化合物は、ランタン金属塩化合物およびランタンアルコキシド化合物のいずれかであり、
前記ジルコニウム化合物は、ジルコニウム金属塩化合物およびジルコニウムアルコキシド化合物のいずれかであり、
前記元素Ｍを備える化合物は、前記元素Ｍの金属塩化合物および金属アルコキシド化合物のいずれかであることを特徴とする請求項１に記載の耐リチウム還元層形成用組成物。
【請求項３】
前記溶媒は、水、単一の有機溶媒、水と有機溶媒を含む混合溶媒、および、少なくとも２種類以上の有機溶媒を含む混合溶媒のいずれかである請求項１または２に記載の耐リチウム還元層形成用組成物。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれか１項に記載の耐リチウム還元層形成用組成物を用いて液状被膜を形成する第１の工程と、
前記液状被膜を加熱する第２の工程と、を含み、
前記一般式（Ｉ）で表される化合物を含む耐リチウム還元層を得ることを特徴する耐リチウム還元層の成膜方法。
【請求項５】
前記液状被膜は、塗付法を用いて形成される請求項４に記載の耐リチウム還元層の成膜方法。
【請求項６】
前記第２の工程は、前記液状被膜を乾燥する第１の加熱処理と、リチウム、ランタン、ジルコニウムおよび前記元素Ｍの金属酸化物を生成する第２の加熱処理と、前記一般式（Ｉ）で表される化合物を生成、焼結する第３の加熱処理とを有する請求項４または５に記載の耐リチウム還元層の成膜方法。
【請求項７】
前記第１の加熱処理における加熱温度は、５０℃以上２５０℃以下である請求項６に記載の耐リチウム還元層の成膜方法。
【請求項８】
前記第２の加熱処理における加熱温度は、４００℃以上５５０℃以下である請求項６または７に記載の耐リチウム還元層の成膜方法。
【請求項９】
前記第３の加熱処理における加熱温度は、６００℃以上９００℃以下である請求項６ないし８のいずれか１項に記載の耐リチウム還元層の成膜方法。
【請求項１０】
リチウム二次電池であって、
固体電解質層と、
前記固体電解質層に接して配置された耐リチウム還元層と、を備え、
前記耐リチウム還元層は、一般式（Ｉ）で表される化合物を含有し、
前記耐リチウム還元層と前記固体電解質層との間に、連続層を有することを特徴とするリチウム二次電池。
Ｌｉ７−ｘＬａ３（Ｚｒ２−ｘ，Ｍｘ）Ｏ１２    ・・・    （Ｉ）
［式中、元素ＭはＮｂ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｙ、Ｈｆ、Ｔａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｎ、およびＳｂのいずれかを表し、Ｘは０〜２を表す。］
【請求項１１】
活物質を備え、
前記耐リチウム還元層と前記活物質との間に、前記連続層を有する請求項１０に記載のリチウム二次電池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
このような目的は、下記の本発明により達成される。
本発明の耐リチウム還元層形成用組成物は、溶媒と、
リチウム化合物と、ランタン化合物と、ジルコニウム化合物と、元素Ｍを備える化合物と、を含み、
前記リチウム化合物、前記ランタン化合物、前記ジルコニウム化合物および前記元素Ｍを備える化合物は前記溶媒に対して溶解性を示し、
一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記リチウム化合物が１．０５倍以上２．５０倍以下であり、
前記一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記ランタン化合物が０．７０倍以上１．００倍以下であり、
前記一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記ジルコニウム化合物が０．７０倍以上１．００倍以下であり、
前記一般式（Ｉ）で表される化合物における化学量論組成に対して、前記元素Ｍを備え
る化合物が等倍に含む、ことを特徴とする。
Ｌｉ７−ｘＬａ３（Ｚｒ２−ｘ，Ｍｘ）Ｏ１２    ・・・    （Ｉ）
［式中、元素ＭはＮｂ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｙ、Ｈｆ、Ｔａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｎ、およびＳｂのうちのいずれかを表し、Ｘは０〜２を表す。］
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
本発明の耐リチウム還元層形成用組成物では、前記リチウム化合物は、リチウム金属塩化合物およびリチウムアルコキシド化合物のいずれかであり、
前記ランタン化合物は、ランタン金属塩化合物およびランタンアルコキシド化合物のいずれかであり、
前記ジルコニウム化合物は、ジルコニウム金属塩化合物およびジルコニウムアルコキシド化合物のいずれかであり、
前記元素Ｍを備える化合物は、前記元素Ｍの金属塩化合物および金属アルコキシド化合物のいずれかであることが好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
本発明の耐リチウム還元層形成用組成物では、前記溶媒は、水、単一の有機溶媒、水と有機溶媒を含む混合溶媒、および、少なくとも２種類以上の有機溶媒を含む混合溶媒のいずれかであることが好ましい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
本発明の耐リチウム還元層の成膜方法では、前記第２の工程は、前記液状被膜を乾燥する第１の加熱処理と、リチウム、ランタン、ジルコニウムおよび前記元素Ｍの金属酸化物を生成する第２の加熱処理と、前記一般式（Ｉ）で表される化合物を生成、焼結する第３の加熱処理とを有することが好ましい。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
本発明のリチウム二次電池は、固体電解質層と、
前記固体電解質層に接して配置された耐リチウム還元層と、を備え、
前記耐リチウム還元層は、一般式（Ｉ）で表される化合物を含有し、
前記耐リチウム還元層と前記固体電解質層との間に、連続層を有することを特徴とする。
Ｌｉ７−ｘＬａ３（Ｚｒ２−ｘ，Ｍｘ）Ｏ１２    ・・・    （Ｉ）
［式中、元素ＭはＮｂ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｙ、Ｈｆ、Ｔａ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｎ、およびＳｂのいずれかを表し、Ｘは０〜２を表す。］
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
本発明のリチウム二次電池では、活物質を備え、
前記耐リチウム還元層と前記活物質との間に、前記連続層を有することが好ましい。