(57)【要約】  光パラメトリック発振器（ＯＰＯ）または光パラメトリック発生器（ＯＰＧ）から選択される光パラメトリックデバイス（ＯＰＤ）が、ランダム擬似位相整合プロセス（ＲＱＰＭ−ＮＯＥ）を用いた非線形相互作用を利用することによって、第１の周波数におけるインカップルされたポンプ放射を、第１の周波数より低い、１つの第２の周波数または異なる第２の周波数で出力信号放射およびアイドラー放射へと変換する非線形光学要素（ＮＯＥ）で構成される。ＮＯＥは、光学セラミックス、多結晶、微結晶およびナノ結晶、微結晶およびナノ結晶のコロイド、ならびにポリマーまたはガラスマトリックス中の微結晶およびナノ結晶の合成物から選択される非線形光学材料から作られる。平均粒度が３波相互作用のコヒーレンス長の程度のものであり、ＲＱＰＭプロセスを用いて達成可能な最高のパラメトリック利得を有する３波非線形相互作用を可能にするように、非線形光学材料が、ＮＯＥの初期試料の微細構造を変更することによって準備される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
光パラメトリック発振器（ＯＰＯ）または光パラメトリック発生器（ＯＰＧ）から選択される光パラメトリックデバイス（ＯＰＤ）であって、ランダム擬似位相整合プロセス（ＲＱＰＭ−ＮＯＥ）を用いた非線形相互作用を利用することによって、第１の周波数におけるインカップルされたポンプ放射を、前記第１の周波数より低い、少なくとも１つの第２の周波数で出力信号放射およびアイドラー放射へと変換するように構成される非線形光学要素（ＮＯＥ）を備える、光パラメトリックデバイス（ＯＰＤ）。
【請求項２】
前記第１の周波数で前記ポンプ放射を出力し、連続波（ＣＷ）体制またはナノ秒（ｎｓ）、ピコ秒（ｐｓ）、もしくはフェムト秒（ｆｓ）パルス持続期間を有するパルス体制で動作するポンプレーザをさらに備える、請求項１に記載のＯＰＤ。
【請求項３】
前記ポンプレーザが、ｆｓおよびｐｓパルスを出力するモードロックレーザである、請求項１または２に記載のＯＰＤ。
【請求項４】
前記ポンプレーザが光学的周波数コムを生成するように構成される、請求項２または３に記載のＯＰＤ。
【請求項５】
前記ＮＯＥが同期ポンピングされる、請求項１から４のいずれか一項に記載のＯＰＤ。
【請求項６】
前記同期ポンピングを維持するように動作可能なサーボ制御システムをさらに備える、請求項５に記載のＯＰＤ。
【請求項７】
Ｃｒ２＋およびＦｅ２＋をドープした、単結晶または多結晶の形態中の２元化合物（たとえば、ＺｎＳｅ、ＺｎＳ、ＣｄＳｅ）、または
ＺｎＭｇＳｅもしくはＣｄＭｎＴｅを含む単結晶もしくは多結晶の形態中の３元化合物もしくは４元化合物
からなるグループから選択されるＴＭ：  ＩＩ−ＶＩ材料から作られる利得要素に前記ポンプレーザが基づく、請求項１から６のいずれか一項に記載のＯＰＤ。
【請求項８】
前記ポンプレーザが利得要素を受け入れる共振空洞を有して構成され、前記ＮＯＥが、
前記ポンプレーザの前記共振空洞の外側、
前記ポンプレーザの前記共振空洞の内側だが前記共振空洞から離間して、または、
前記ポンプレーザの前記共振空洞の内側、
に配置され、前記ポンプレーザの前記利得要素とＮＯＥが、モノリシック部片の中で一緒に組み合わされて、これがパラメトリック増幅およびレーザ放出を実現する、請求項１から７のいずれか一項に記載のＯＰＤ。
【請求項９】
前記ＯＰＯが、前記ＮＯＥを囲み、前記ＯＰＯの光共振器を画定する複数の光学構成要素で構成される、請求項１に記載のＯＰＤ。
【請求項１０】
前記ＯＰＯまたはＯＰＧが縮退付近で動作するように構成され、前記第２の周波数で前記出力信号放射とアイドラー放射が実質的に等しい、請求項１に記載のＯＰＤ。
【請求項１１】
前記ＯＰＯが、単一、２重、または３重共振ＯＰＯとして構成される、請求項１に記載のＯＰＤ。
【請求項１２】
前記ＯＰＯが、前記ＮＯＥ中に完全に組み込まれるマイクロ共振器で構成される、請求項１に記載のＯＰＤ。
【請求項１３】
前記ＯＰＧが、前記ポンプ放射を前記ＮＯＥへと結合するように動作可能な少なくとも１つの入力カプラと、前記ＮＯＥから前記出力信号放射およびアイドラー放射を分離するように動作可能な少なくとも１つの出力カプラとを含み、前記入力カプラと出力カプラのうちの少なくとも１つがダイクロイックミラーまたはくさびまたは板であって、ＡＲまたは鏡面コーティングを任意選択で備える、請求項１に記載のＯＰＤ。
【請求項１４】
前記ＯＰＯの光学構成要素のうちの少なくとも１つが前記ポンプ放射を光共振器へとインカップルするように動作可能な入力カプラであり、少なくとも１つの別の光学構成要素が前記出力信号放射およびアイドラー放射を前記光共振器から分離するように動作可能な出力カプラであり、前記入力カプラと出力カプラのうちの少なくとも１つまたは両方がダイクロイックミラーまたは板またはくさびであって、ＡＲまたは鏡面コーティングを備えるまたは備えない、請求項１に記載のＯＰＤ。
【請求項１５】
ＲＱＰＭプロセスを用いた非線形相互作用を利用して、インカップルされたポンプ放射を出力信号放射およびアイドラー放射へと変換する光パラメトリックデバイス中で使用される非線形光学要素（ＮＯＥ）のための非線形光学材料であって、光学セラミックス、多結晶、微結晶およびナノ結晶、微結晶およびナノ結晶のコロイド、ならびにポリマーまたはガラスマトリックス中の微結晶およびナノ結晶の合成物からなるグループから選択される、非線形光学材料。
【請求項１６】
前記非線形光学材料が、
ＩＩ−ＶＩ族半導体、または
ＩＩＩ族に属するＧａＡｓ、ＧａＰ、およびＧａＮ、ＩＶ族に属するＳｉ３Ｎ４、およびＳｉＣ、ＶＩ族に属するＧａ２Ｏ３を有するＩＩＩ−ＶＩ族化合物、
から選択され、ここで、ＩＩ−ＶＩ族半導体が、ＺｎＳｅ、ＺｎＳ、ＺｎＴｅ、ＺｎＯ、ＣｄＳｅ、ＺｎＭｇＳｅ、ＣｄＭｎＴｅ、またはＣｄＺｎＴｅを含む、２元化合物、３元化合物、または４元化合物から選択される、請求項１５に記載の材料。
【請求項１７】
前記非線形光学材料が、Ｃｒ２＋、Ｆｅ２＋を含む遷移金属（ＴＭ）、もしくは希土類金属（ＲＥ）のイオンでドープされ、またはＴＭとＲＥのイオンで共ドープされ、閾値発光の低下を可能にする信号、アイドラー、または信号およびアイドラーのための自発的もしくは誘発されるシードを提供する、請求項１５に記載の材料。
【請求項１８】
ＲＱＰＭプロセスを用いた３波非線形相互作用を利用して、インカップルされたポンプ放射を出力信号放射およびアイドラー放射へと変換する光パラメトリックデバイス中で使用される非線形光学要素（ＮＯＥ）のための非線形光学材料であって、平均粒度が前記３波非線形相互作用のコヒーレンス長の程度のものであり、それによって前記ＲＱＰＭプロセスを用いて達成可能な最高のパラメトリック利得を有する前記３波非線形相互作用を可能にするように、前記ＮＯＥの初期試料の微細構造を変更するステップを含む方法によって準備される、非線形光学材料。
【請求項１９】
前記初期試料の非線形材料が、コロイド、ナノ粉末、ナノ結晶、光学セラミックス、または多結晶を含む、請求項１８に記載の材料。
【請求項２０】
前記方法が、前記初期試料をアニール、ホットプレス、または熱アイソタクチック加圧する一方、元の試料を囲む媒質、温度、圧力、期間、ドーパント、およびドーパント濃度ならびにこれらの環境特性の組合せからなるグループから選択される環境特性を制御するステップを含む、請求項１８に記載の材料。
【請求項２１】
インカップルされたポンプを出力信号放射およびアイドラー放射へと変換し、ＲＱＰＭプロセスを用いた非線形相互作用を利用する、光パラメトリックデバイスの非線形光学要素（ＮＯＥ）のための非線形光学材料を特徴付ける方法であって、微細構造中の平均粒度が３波相互作用のコヒーレンス長の程度のものであり、前記ＲＱＰＭプロセスを用いて達成可能な最高のパラメトリック利得を有する非線形相互作用を可能にするように、光学非線形材料の微細構造が構成されており、
前記ＮＯＥ中の非閾値非線形プロセスを可能にするように、ポンプ放射を前記非線形光学材料へと選択的に結合するステップであって、前記非閾値非線形プロセスが、第二高調波発生、和周波数発生および差周波数発生からなるグループから選択されるステップと、
ＲＱＰＭ−ＮＯＥにおけるパラメトリック相互作用の効率の局所分布を測定し、それによって選択的パラメトリック相互作用の最高効率を有する場所をマッピングするステップと、
を含む、方法。
【請求項２２】
前記ＯＰＤの実施のため前記ＲＱＰＭ−ＮＯＥの内側のポンピングされる領域として働く、選択的パラメトリック相互作用の最高効率を有する識別された場所を使用するステップをさらに含む、請求項２１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は光パラメトリックデバイス（ＯＰＤ）に関する。特に、本開示は、二次非線形性を有する多結晶媒質材料中のランダム位相整合に基づいたＯＰＤを提示する。本開示は、多結晶材料の微細構造、および微細構造を特徴付けて最適化する方法にさらに関する。
【背景技術】
【０００２】
第二高調波発生（ＳＨＧ）、和周波発生（ＳＦＧ）および差周波発生（ＤＦＧ）、光パラメトリック発生（ＯＰＧ）、ならびに他のものを含む、３波混合を用いた非線形周波数変換は、レーザ技術の土台のうちの１つである。本開示の主題であるＯＰＧは、レーザ放射（ポンプ）をより低い周波数で出力放射（信号およびアイドラー（idler））にダウンコンバートする、非線形光学系（ＮＯＥ）を必然的に有する。特に、ＮＯＥ結晶では、ポンプ光子が、よりエネルギーが低い信号およびアイドラー光子へと崩壊する。そのような変換は、したがって、直接的なレーザ放射が入手不可能なスペクトルの所望の部分における様々な波長の範囲をもたらす可能性がある。
【０００３】
屈折率分散に起因して、新しい周波数への非線形変換効率は、ＮＯＥ中の弱め合う干渉のために、一般的に低い。この限界を克服するために、ＮＯＥは、２つの条件、すなわち、（ａ）ポンプ光子の崩壊からもたらされる信号光子とアイドラー光子のエネルギーの和が、ポンプ光子のものと等しくなるべきである（図１）ということと、（ｂ）信号波ベクトルとアイドラー波ベクトル（ｋベクトル）の和が、ポンプ光子のものと等しくなるべきである（図２）ということとを満たすべきである。後者は、運動量変換または位相整合（ＰＭ）条件として知られている。
【０００４】
複屈折結晶では、結晶の適正な方位によって、完全なＰＭ条件を達成することができる。しかし、複屈折位相整合は、この方法で利用可能な非線形材料の範囲、および／または非線形変換効率について、ある種の制限を課す。複屈折位相整合の制限は、通常の物理学者にはよく知られている。
【０００５】
あるいは、周期的に変調される非線形性を有する擬似位相整合（ＱＰＭ）結晶でＰＭ条件を満たすことができる。この技法は、複屈折結晶の知られている制限の少なくとも一部を克服するのを助ける。驚くことではないが、ここで、過去２０年間のこの分野での進展のほとんどは、ＱＰＭ材料の発展に関している。ＱＰＭプロセスの使用についての制限は、大部分は、ＮＯＥの製造における課題に関連する。特に、知られている欠点としては、必要なＱＰＭ条件を達成するため、試料の微細構造が正確に設計されなければならないことのための製造技術の複雑さが挙げられる。その結果、非常に少数のＱＰＭ非線形材料が利用可能であって、基本的に、ＰＰＬＮ、ＰＰＬＴおよびそれらのファミリー、ＰＰＫＴＰ（およびそれらのファミリー）、ＯＰ−ＧａＡｓ、ＯＰ−ＧａＰに限られる。ＱＰＭ材料の費用は、標準的な単結晶および多結晶と比較し非常に高い。技術的な制約によって、ＱＰＭ非線形材料のサイズが制限される。また、ＱＰＭ材料中の非線形周波数変換は、入力光線に対する結晶試料の正確な方位および温度制御を必要とする。
【０００６】
位相整合に対するさらに別の代替手法は、ランダム擬似位相整合（ＲＱＰＭ）無秩序χ（２）結晶材料に依拠し、それは、拡散および熱伝達も考慮する、ランダムウォークまたは「酔歩」理論によって記載することができる。ＲＱＰＭは、試料の方位についての必要性をなくす。ＲＱＰＭプロセスの重要な特徴は、広帯域で平坦な応答であり、これは、多種多様な用途で非常に望ましく、結晶領域が任意に分布することに起因した位相のランダム化から生じ、こうして弱め合う干渉をなくす。
【０００７】
しかし、支払うべき代償は、Ｌ／Ｌｃｏｈ程度の効率低減係数での完全位相（または擬似位相）整合についての２次依存性とは反対に、ＲＱＰＭプロセスの出力信号は、試料の長さＬで線形に大きくなることであり、ここで、Ｌｃｏｈは、３波混合コヒーレンス長である。それでもなお、ＲＱＰＭプロセスを利用する非線形デバイスの堅牢性および小型性は、他の技法を超える、少数の議論の余地がない利点を有する。ＲＱＰＭを達成することが可能な無秩序結晶材料の数は、ＱＰＭプロセスに関連する伝統的な非線形材料のものよりも比較にならないほど多い。ＲＱＰＭ結晶材料の費用は、ＱＰＭ結晶のものよりも大幅に低い。たとえば、光学セラミックスの価格は、ＱＰＭ材料のもののごく一部（０．１〜１％）である。さらに、無秩序結晶材料中のＲＱＰＭは、微結晶領域のランダム分布に起因して、伝統的な非線形結晶と比較して、はるかに広いスペクトル帯域幅を可能にすることになる。
【０００８】
したがって、ポンプ放射を出力信号放射およびアイドラー放射へと効率的に変換し、一方でＲＱＰＭ非線形光学要素（ＲＱＰＭ−ＮＯＥ）におけるＲＱＰＭプロセスを用いた３波非線形相互作用を利用するように構成される光パラメトリックデバイス（ＯＰＤ）の必要がある。
【０００９】
ＲＱＰＭプロセスを用いた３波非線形相互作用を利用してＯＰＤで効率的に使用できる様々な非線形光学材料の別の必要がある。
【００１０】
開示されるＯＰＤで使用されるＲＱＰＭ−ＮＯＥ材料の微細構造を準備する方法の、さらに別の必要がある。
【００１１】
開示されるＲＱＰＭ  ＯＰＤで使用されるＲＱＰＭ−ＮＯＥ材料を特徴付ける方法の、さらなる必要がある。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、χ（２）非線形性を有するランダム多結晶材料中のＲＱＰＭの概念に基づいたＯＰＤ、すなわち、効率的超広帯域周波数変換器であって、ポンプ放射から信号放射およびアイドラー放射への、かなり（数十パーセント）のダウンコンバート効率を達成することができる、を提供する。本発明のキー要素は、（ｉ）十分なパラメトリック利得を達成するため、相応して短い長さの光学材料を必要とする、高いピークパワーを有するフェムト秒（ｆｓ）パルスの使用、（ｉｉ）パラメトリック相互作用のコヒーレンス長に近い平均粒度を有する、無秩序非線形光学材料の使用である。本発明は、高効率なＯＰＯを作成するため、およびＲＱＰＭプロセスを用いた透明光学セラミックス中の非線形周波数変換を使用した（２オクターブ幅以上のスペクトルを有する）超広帯域周波数コムを生成するためのステージを設定する。
【００１３】
本発明の一態様によれば、光パラメトリックデバイスは、χ（２）非直線性を有するランダム多結晶材料から作られるＮＯＥ要素で構成される。ＮＯＥは、ＲＱＰＭ−ＮＯＥプロセスを用いて、受け取ったポンプ放射を出力信号放射およびアイドラー放射へと変換する。
【００１４】
本発明の別の態様によれば、ＯＰＤは、ＲＱＰＭプロセスを用いた非線形相互作用を利用し、光学セラミックス、多結晶、微結晶およびナノ結晶、微結晶およびナノ結晶のコロイド、ならびにポリマーおよびガラスマトリックス中の微結晶およびナノ結晶の合成物からなるグループから選択される、非線形光学材料から作られる。  
【００１５】
本発明のさらに別の態様は、非線形相互作用を可能にする、３波相互作用のコヒーレンス長の程度の平均粒度を有する微細構造を有する、開示されたＯＰＤで使用される非線形光学材料に関する。開示される微細構造は、ＲＱＰＭ−ＮＯＥプロセスを用いて、最高のパラメトリック利得を達成することを可能にする。
【００１６】
本発明の別の態様によれば、以前の態様の非線形材料は、ＳＨＧ、ＳＦＧ、ＤＧＦ非閾値技法を使用して、ＲＱＰＭ−ＮＯＥにおけるパラメトリック相互作用の効率の局所分布、すなわち材料マッピングを測定するステップを含む方法を実施することによって最適化することができる。
【００１７】
上の態様は、互いに明らかに相補的であり、互いと任意の可能な組合せで使用することができる。さらに、上の態様の各々は、詳細に議論される複数の特徴を含む。各態様の特徴のすべては、非線形光学系において、当業者に知られている確立された物理法則と組合せが矛盾しない限り、互いに使用することができる。さらに、異なる態様の特徴は、様々な組合せで、だが周波数変換プロセスに関係する非線形光学系の確立された条件を損なうことなく、一緒に選択的に使用することもできる。
【００１８】
本発明の、上および他の態様および特徴は、詳細にさらに議論され、以下の図面に照らしてより明らかとすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】ＮＯＥ結晶におけるパラメトリック周波数変換についてのエネルギー保存条件の図である。
【図２】ＮＯＥ結晶における効率的なパラメトリック周波数変換についての運動量保存または位相整合条件の図である。
【図３】本発明のＯＰＤの全体的な光学図である。
【図４Ａ】本発明のＯＰＤの構成の概略図である。
【図４Ｂ】本発明のＯＰＤの構成の概略図である。
【図４Ｃ】本発明のＯＰＤの構成の概略図である。
【図５】粒度／アニール時間依存性を図示する図である。
【図６Ａ】非線形光学の当業者に知られている様々なＯＰＯ／ＯＰＧ方式を図示する図である。
【図６Ｂ】非線形光学の当業者に知られている様々なＯＰＯ／ＯＰＧ方式を図示する図である。
【図６Ｃ】非線形光学の当業者に知られている様々なＯＰＯ／ＯＰＧ方式を図示する図である。
【図７】ＳＨＧを用いて準備されたＮＯＥ特徴付けのための設定を示す図である。
【図８】図７の設定で特徴付けられた試料中のＳＨＧ効率分布の擬似カラーマップである。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
開示されるシステムに対し、詳細な参照をここで行うことができる。可能な場合には、同じまたは同様の部分またはステップを参照するために、図面および記載において、同じまたは類似の参照番号が使用される。図面は、簡略化した形態であって、正確な寸法ではない。
【００２１】
図３を参照すると、本発明の光パラメトリックデバイス（ＯＰＤ）１０の例示的な概略図は、セラミックスベースの非線形光学要素ＮＯＥ２５などといった無秩序χ（２）多結晶材料におけるランダム位相整合（ＲＱＰＭ）に基づく。ＮＯＥ２５は、ＲＱＰＭプロセスを用いて、光ポンプ１２により生成される、第１の周波数ω１におけるインカップルされたポンプ放射を、少なくとも１つのより低い第２の周波数ω２で出力信号放射およびアイドラー放射２６へとダウンコンバートするように構成される。ＯＰＤ  １０は、光パラメトリック発生器（ＯＰＧ）または光パラメトリック発振器（ＯＰＯ）として構成することができる。
【００２２】
図１に示されるようなＯＰＤ１０の構成は、共振空洞または共振器３０を必然的に含むＯＰＯを表す。示されるように、４鏡共振器は、光学構成要素１４、１６、１８、および２４を含む。図示される共振器は、下で議論されるような、本開示の範囲内で使用することができる共振器の複数の可能な方式のうちのほんの１つである。
【００２３】
ＯＰＯは、信号周波数またはアイドラー周波数のいずれかで共振するときは、単独で共振することができる。あるいは、ＯＰＯは、信号放射とアイドラー放射の両方が同時に共振すると、２重に共振することができる。さらに別の可能性は、３つすべて、すなわちポンプ放射、信号放射、およびアイドラー放射が同時に共振する場合、３重共振ＯＰＯである。
【００２４】
ＯＰＤ１０の心臓部は、もちろんＮＯＥ２５である。本開示の範囲内でＮＯＥ２５のために使用される材料は、光学セラミックス、多結晶、微結晶およびナノ結晶、微結晶およびナノ結晶のコロイド、ならびにポリマーおよびガラスマトリックス中の微結晶およびナノ結晶の合成物からなるグループから選択される。特に、無秩序χ（２）結晶材料は、ＺｎＳｅ、ＺｎＳ、ＺｎＴｅ、ＺｎＯ、ＣｄＳｅ、ＺｎＭｇＳｅ、ＣｄＭｎＴｅ、またはＣｄＺｎＴｅなどといった、２元化合物、３元化合物、または４元化合物を含む、ＩＩ−ＶＩ族半導体から選択される。ＩＩＩ−ＶＩ族から選択される無秩序材料を使用することも可能である。ＩＩＩ族は、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＧａＮを含むことができ、ＩＶ族は、Ｓｉ３Ｎ４、ＳｉＣにより表すことができ、一方ＶＩ族は、たとえば、Ｇａ２Ｏ３によって表される。
【００２５】
ＮＯＥ２５は、Ｃｒ２＋、Ｆｅ２＋を含む遷移金属（ＴＭ）またはすべての好適な希土類（ＲＥ）金属のイオンでドープすることもできる。ＴＭイオンとＲＥイオンで共ドープされたＮＯＥ２５は、非線形光学要素が発光、レーザ増幅、およびパラメトリック増幅を同時に実現するのを可能にする本開示の別の顕著な特徴である。信号放射およびアイドラー放射それぞれの所望の周波数における発光を実現するためにドーパントを選択することによって、ＯＰＯ閾値を減少させる、信号またはアイドラーのいずれかについてのシードが提供される。
【００２６】
開示されるＯＰＤ中のＯＰＯまたはＯＰＧ動作を達成するのを成功するための鍵は、所望の粒度を有する微細構造を有するＮＯＥ２５の結晶材料を準備することである。ＲＱＰＭプロセスを用いて最高のパラメトリック利得を可能にするため、平均粒度は、３波相互作用のコヒーレンス長の程度のものであるべきだということが発見されている。
【００２７】
本発明のＯＰＤ２５での実験に使用される材料は、ＺｎＳｅである。ＺｎＳｅは、２．７ｅＶのバンドギャップを有するＩＩ−ＶＩ族半導体であり、その傑出した透明度（０．５５〜２０μｍ）、比較的高い二次非線形性（ｄ１４＝２０ｐｍ／Ｖ）、高い光損傷閾値、および良好な機械的特性のため、非線形光学系用途の完全な候補である。パターン形成されたＧａＡｓ基板上でＱＰＭ方位にパターン形成されたＺｎＳｅ構造が、ＳＨＧプロセスおよびＤＦＧプロセスで使用されることが知られている。しかし、パラメトリック発振／生成などといった、他の非線形周波数変換プロセスにおけるＺｎＳｅの使用は出願人には知られておらず、とりわけ、試料の不十分な品質によって説明することができる。
【００２８】
首尾よく準備されるＲＱＰＭ  ＺｎＳｅセラミック試料の例としては、以下の方法が挙げられる。１１×６×３ｍｍのサイズを有する、ＩＩ−ＶＩ  Ｉｎｃ．社製のＺｎＳｅ  ＣＶＤの１８の試料は、１０−５トルの真空下で水晶アンプルに別個に密封され、固定の温度９００℃のオーブン中で、１対の試料が同時にアニールされた。アニール時間は、半日間隔で、６日から１０日の範囲であった。アニール後、試料がアンプルから取り外され、２つの未処理試料と一緒に、９４〜９６℃の熱い３０重量パーセントのＮａＯＨ溶液中で３０分間、化学エッチングされた。試料粒子の微細構造のデジタル顕微鏡画像が、平均粒度の点で分析された。未処理試料の粒度が５０μｍと６０μｍの間であることが明らかにされた。図５に示されるように、アニールした試料は、８日のアニールで１００μｍに粒度増加する明らかな傾向を示している。ＯＰＯ実験に選ばれた試験試料の平均粒度は、≒Ｌｃｏｈ≒１００μｍの最適値に近かった。
【００２９】
あるいは、アニールの代わりに、アニール法にも適用可能である、ガス雰囲気、温度、時間、ドーパント、およびドーパント濃度に加えて圧力、ならびにこれらの環境特性の組合せからなるグループから選択される環境特性を制御することによって、初期試料のホットプレスを利用することができる。
【００３０】
さらに別の代替方法は、初期試料を熱アイソタクチック加圧する一方、圧力、温度、時間、ドーパント、およびドーパント濃度ならびにこれらの環境特性の組合せからなるグループから選択される環境特性を制御するステップを含む。上で開示した方法のすべてにとってやはり重要であるのは、任意の所与のプロセスが空気の存在下で、真空中で、またはたとえばＨ２またはＡｒなどのガス状媒質中で実施されるかについて、特に注意をはらうことである。温度範囲は、室温と融解温度の間に規定される。
【００３１】
図４Ａ〜４Ｃは、本発明のＯＰＤの可能な構成を図示する。具体的には、図４ＡのＯＰＤ１０は、図３のものと概念的には同様であるが、ポンプレーザ１２とＮＯＥ２５に基づくパラメトリック発振器のそれぞれの、２つの別個の共振器３８と３６で構成され、ＮＯＥ２５は、今度は、発光イオンでドープすることができる。共振器３８と３６の各々は、それぞれの周波数弁別器間に画定され、ポンプ共振器３８の出力カプラ４０は、ＯＰＯ共振器３６の入力カプラ４２から離間される。
【００３２】
図４ＢのＯＰＤ１０は、ポンプレーザおよびＯＰＯ共振器の代替構成を特徴とする。示されるように、ポンプレーザ１２のレーザ媒質およびＯＰＯのＮＯＥ２５は、両方の媒質に共通の共振空洞４４の内側に配置される。空洞は、共通の共振空洞中の、ポンプ放射、信号放射、およびアイドラー放射の循環を実現するように構成される、高反射周波数弁別器４６と低反射率周波数弁別器４８の間に画定される。
【００３３】
図４Ｃは、本発明のＯＰＤを示しており、図４Ｂの方式と同様に、レーザおよびＯＰＯ利得要素についての共通の空洞４４を有し、周波数弁別器４６および４８がその間に空洞を画定する。図４Ｂとは対照的に、モノリシック媒質５０は、それがレーザ活性光学中心でドープされると、レーザ媒質および非直線媒質として同時に機能するように構成される。
【００３４】
図６Ａ〜図６Ｃは、知られている共振器の代替構成を図示する。図６Ａを具体的に参照すると、フェムト秒（ｆｓ）パルスなどの、短く強いポンプパルスが使用されると仮定して、ポンプ放射を信号放射およびアイドラー放射へと変換するのに、ＮＯＥ結晶２５を通る１回で十分な可能性がある。非線形光学分野の当業者ならよく理解するように、図示される方式は、光パラメトリック発生器（ＯＰＧ）に関する。より低い強度を有するパルスでは、パラメトリック周波数変換がより弱く、このことによって、図６Ｂに示されるような、ＮＯＥ結晶２５と組み合わせてＯＰＯを画定する共振器が必要となる。しかし、図３の４鏡環状構成とは対照的に、図６Ｂの共振器は、ただ２つの鏡、入力カプラ３２および出力カプラ３４を含む。図６Ａおよび図６Ｂの構成は、パルス光学ポンプ１２と組み合わせて開示されている。あるいは、ポンプは、連続波（ＣＷ）体制で動作することができる。図６Ｃは、２つの平面鏡および２つの凹面鏡を有する４鏡ＯＰＯ空洞を有する、蝶ネクタイ状または環状共振器と一緒に使用されるＣＷポンプ３６を図示する。
【００３５】
本開示の範囲は、上で開示された共振器構成に限定されない。たとえば、様々なタイプのマイクロ共振器、すなわちＮＯＥ２５内に完全に組み込まれた共振器は、非線形光学分野の当業者によく知られており、本開示の部分である。
【００３６】
共振器の上で開示された構成の全部に共通だが、入力鏡もしくは出力鏡の一部、または入力鏡と出力鏡の両方がダイクロイックであってよい。ポンプ放射の入力をＯＰＯの空洞へ、またはＯＰＧへ直接提供する光学要素、ならびに共振器／ＯＰＧから信号放射およびアイドラー（および残っているポンプ）放射を取り除くように動作可能な光学カプラは、必ずしも鏡である必要はない。図３に示されるように、共振器内に置かれるくさび２２は、ＡＲコーティングまたはミラーコーティングで構成されてもされなくてもよい、カプラ（図示せず）またはデカプラとして機能することができる。
【００３７】
図３に戻って、ポンプ１２は、本開示の別の顕著な特徴である。上述のように、ポンプ１２は、ＣＷ体制と、ｎｓパルスおよびサブｎｓパルス体制の両方で動作することができる。高いピークパワーを有する短い（サブ１００ｆｓ）ポンプパルスでは、結晶の最適長は典型的には短く（サブｍｍ）、一方３波混合のコヒーレンス長は、比較的長くて（中間ＩＲスペクトル範囲中の約１００μｍ）よいことが発見されている。したがって、ＲＱＰＭプロセスの減衰係数、Ｌ／Ｌｃｏｈは、それほど大きくない。
【００３８】
この発見に照らして、最近１０年に、ＴＭドープしたＩＩ−ＶＩ半導体に基づいた超高速レーザの急速な発展が見られた。これらのｆｓおよびｐｓレーザでもとりわけ、Ｃｒ２＋イオンをドープしたＺｎＳおよびＺｎＳｅに基づいたもの（波長範囲２〜３μｍ）が、最も頻繁に使用される。Ｃｒ：ＺｎＳ／ＺｎＳｅ材料の利点としては、短い（数光サイクルにまで下がる）パルスを生成することを可能にする非常に広い利得帯域幅、励起状態吸収がないこと、室温において蛍光の量子効率が１００％に近いこと、６０％を上回る変換効率を有するエルビウムおよびツリウムをドープしたファイバレーザによる好都合なポンピングが挙げられる。現在では、Ｃｒ：ＺｎＳ／ＺｎＳｅレーザは、モードロック体制で、７Ｗ以上の平均パワーを生成することができ、チャープパルス増幅の体制で、１ＧＷ以上のピークパワーを生成することができる。これらのレーザは、ＧａＡｓに基づく中間ＩＲ  ＯＰＯのポンピングに非常に好適なことも発見されている。本開示の範囲内で、このタイプのレーザを使用することによって、ＯＰＤ１０のＮＯＥ２５およびポンプレーザ１２について同じ材料の使用が可能になる。したがって、ＮＯＥ２５について使用される上で開示した材料のすべてが、ポンプレーザにとって好適である。
【００３９】
超高速レーザを使用して、光学的周波数コムを生成することができる。知られているようにレーザパルスが短くなると、コムにおける周波数の範囲が広くなる。モードロックレーザは、１秒の１０の１５乗分の１の数倍、または１秒の１０億分の１の１００万分の１の数倍の間続くフェムト秒パルスを放出するように構成することができる。結果として得られるコムは、数１０万の均一に離間した周波数、または歯に及び、広い範囲または広く変化する現象のフレキシブルで正確な測定を可能にすることができる。
【００４０】
ＯＰＤ１０は同期してポンピングされる、すなわち、パルスを用いたＯＰＤ１０のポンピングは、ポンプ放出パルスと同期する。同期には、ポンプパルス繰り返し率とＯＰＯの往復周波数の一致が必要である。一致は、たとえば、機械的制御機構を含む様々な手段によって監視および制御することができ、有利には、機械的制御機構はサーボシステムを含む。測定不一致の場合、機械的制御機構は、共振器の光学構成要素のうちの１つに影響を及ぼし、したがって往復時間を調整するように動作可能なアクチュエータに制御信号を送信する。図３は、サーボシステム５２に動作可能に結合されて、たとえば、金でコーティングされたＨＲ鏡２０に搭載される圧電要素２４を図示する。
【００４１】
図７は、ナノ秒４．７μｍレーザ源を使用する、ＳＨＧ（４．７−＞２．３５μｍ）変換効率の観点から特徴付けられた、準備試料２５の微細構造の特徴付けの方法を実施する設定５５を図示する。評価目的のＳＨＧの使用の背後の理由は、それがＯＰＯに関する逆プロセスであり、したがってＳＨＧ効率は、達成できるＯＰＯ利得の直接の指標であることである。逆ＳＨＧプロセスの使用の別の利点は、非線形周波数変換について閾値がないことである。この閾値がないプロセスは、微細構造の特徴付けを著しく簡略化する。あるいは、ＳＨＧの代わりに、ＳＦＧ、またはＤＦＧプロセスを同じ目的で実装することができる。
【００４２】
ＳＨＧマッピングの典型的な結果が、図８に示された、結果として得られる、ＳＨＧ効率分布の擬似カラーマップ、ヒストグラム６５に示される。ヒストグラム６５は、結晶領域の整合およびサイズのランダムなばらつきに関する広い分布を明らかにする。わかるように、スポットを囲むＯＰＯ増幅で使用されるより明るい「ホット」スポット７０が存在する。これらのホットスポット７０は、特徴付けられた試料が図３のＯＰＤ１０に置かれ、複数の所望の位置にＮＯＥ２５を移動するように、所望の場所の座標が動作可能な手段に送信されたときに、ＯＰＯ発振を達成するためにさらに使用される。位置の各々は、「有望」と識別され、ポンプ放射の腰部にあるこの場所によって特徴付けられた場所のうちの１つに対応する。このプロセスは、自動化され、実行可能なソフトウェアを有するコンピュータを必要とする。一度特徴付けられて最適化されると、ＮＯＥは、本発明のＯＰＤにいつでも組み込むことができる。
【００４３】
一連の実験が、図３の設定を使用して行われた。ＯＰＯは、６２ｆｓパルス持続期間、６５０ｍＷ平均パワー、および７９ＭＨｚの繰り返し率で、Ｋｅｒｒレンズモードロックした２．３５μｍ  Ｃｒ２＋：ＺｎＳレーザ１２によって同期してポンピングされた。蝶ネクタイ環状ＯＰＯ空洞は、２．３５μｍポンプには高い透過率（＞８５％）、３〜８μｍには高い反射率（＞９５％）を有するインカップリング誘電体鏡Ｍ１  １４、３０°のオフアクシス角度および３０ｍｍの頂点半径を有する２つの金コーティングした放物面鏡Ｍ２  １６およびＭ３  １８、５つの金コーティングした平面鏡（簡略化のために、設定図にはＭ４  ２４だけが示され、他の４つの金の鏡は空洞を折り畳むために使用された）とから構成されていた。コーティングされていない平行平面研磨された１．５ｍｍ厚のＺｎＳｅセラミック試料２５が、ブルースター角で、２つの放物面鏡１６と２４の間に配置された。ＯＰＯ信号／アイドラー波を可変アウトカップリングするため、０．３ｍｍ厚のＺｎＳｅくさびが、空洞の内側で使用された。
【００４４】
デバイスは、縮退付近の、２重共振周波数の２分の１モードで動作した。ポンプ閾値を下げることに加えて、この配置は、他の利点を提供する。すなわち、（ｉ）ポンプレーザからのパルス列に対するＯＰＯ出力の位相および周波数ロック−正確な中間ＩＲ周波数コムを作るための必須条件、および（ｉｉ）ポンプの４．７μｍ分数調波の近傍におけるＺｎＳｅのごくわずかな群速度分散に起因する極めて広帯域のスペクトルを達成する可能性である。平均２．３５μｍポンプパワーの９０ｍＷで、ＯＰＯ動作が達成された。モノクロメータおよびＭＣＴ検出器で測定した出力スペクトルは、−４０ｄＢレベルで３〜７．５μｍ（１３３０−３３３０ｃｍ−１）にわたり、４．７μｍ縮退を中心に置いている（図４）。最大のポンプにおいて、ＯＰＯ平均パワーは３０ｍＷであり、ポンプ消耗は７９％もの高さであった。このことは、１００％に近いかなりの光子変換効率を得ることができると示している。
【００４５】
こうして、開示されたデバイスは、無秩序χ（２）多結晶、ＺｎＳｅセラミック中のランダム位相整合に基づいた光パラメトリック発振を実現する。出願者が知っている限りでは、これは、（ｉ）セラミック材料を利用する最初のχ（２）ＯＰＯで、（ｉｉ）ＺｎＳｅに基づいた最初のＯＰＯである。ＺｎＳｅセラミックは、方位のパターン形成に基づいたＱＰＭ解決策に対する安価な代替形態であり、このデバイスは、広く調整可能なＯＰＯのため、ならびに複数オクターブの周波数コムを生成するための原型として使用することができる。
【００４６】
当業者は、本明細書に記載される本発明の具体的な実施形態に対する多くの等価物を、定型的な実験以下を使用して認識する、または確認することができることになる。開示される概略は、ＯＰＯを表しており、ここで開示される構造について刺激になったのは、本発明者に利用可能な多結晶材料の使用にある。したがって、上記の実施形態は例としてのみ提示されており、添付される請求項およびそれらの等価物の範囲内で、本発明を具体的に記載したものの他の方法で実施できることを理解されたい。本開示は、本明細書に記載される、各々の個別の特徴、システム、材料、および／または方法を対象とする。加えて、２つ以上のそのような特徴、システム、材料、および／または方法の任意の組合せは、そのような特徴、システム、材料、および／または方法が相互に矛盾しない場合には、本発明の範囲内に含まれる。
【符号の説明】
【００４７】
１０  光パラメトリックデバイス、ＯＰＤ
１２  光ポンプ、ポンプレーザ、パルス光学ポンプ
１４  光学構成要素
１６  光学構成要素
１８  光学構成要素
２０  ＨＲ鏡
２２  くさび
２４  光学構成要素
２５  非線形光学要素、ＮＯＥ、ＯＰＤ、ＮＯＥ結晶、準備試料
２６  出力信号放射およびアイドラー放射、ＭＩＲ  出力
３０  共振空洞、共振器
３２  入力カプラ
３４  出力カプラ
３６  ＯＰＯ共振器、ＣＷポンプ
３８  ポンプ共振器
４０  出力カプラ
４２  入力カプラ
４４  共振空洞
４６  高反射周波数弁別器
４８  低反射率周波数弁別器
５０  モノリシック媒質
５２  サーボシステム
５５  設定
６５  ヒストグラム
７０  ホットスポット
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図６Ｃ】
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【図７】
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【図８】
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【国際調査報告】
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