【事件の表示】
　特許第５７０１２９３号「ＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造」の請求項１ないし１３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第５７０１２９３号の請求項１ないし１３に係る特許を維持する。
【理　由】
１　手続の経緯 
　本件特許第５７０１２９３号の請求項１ないし１３に係る特許についての出願は、２０１０年６月１６日（パリ条約に基づく優先権主張外国庁受理　２００９年７月１日　（ＤＥ）ドイツ）を国際出願日とする出願であって、平成２７年２月２７日に特許の設定登録がされ、その後、その特許に対し、特許異議申立人山田宏基（以下「特許異議申立人」という。）により特許異議の申立がされたものである。
２　本件発明
　本件特許第５７０１２９３号の請求項１ないし１３に係る特許は、それぞれ、その特許請求の範囲の請求項１ないし１３に記載された事項により特定される以下のとおりのものである（以下、それぞれ「本件発明１」ないし「本件発明１３」という。）。
「　【請求項１】
　ＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造法であって、その際、次の工程：
ａ）ＭＴＢＥ合成；イソブテン含有炭化水素混合物（ＩＩ）を、１つ以上のメタノール含有流（ＶＩＩＩ、ＩＸ）中に含まれたメタノール（ＩＩＩ）と、酸性イオン交換体を用いて反応させて、ＭＴＢＥ及びＴＢＡを含有する流（ＩＶ）を取得する工程、
ｂ）ＭＴＢＥ分離；流（ＩＶ）から、ＭＴＢＥ及びＴＢＡを含有する流（Ｖ）を蒸留分離する工程、
ｃ）ＭＴＢＥ分解；流（Ｖ）を、不均一系触媒を用いて気相中で分解して、少なくともイソブテン、メタノール、ＭＴＢＥ及び水を含有する流（ＶＩ）を取得する工程、
ｄ）イソブテン分離；流（ＶＩ）を蒸留分離して、流（ＶＩ）中に含まれた、それぞれ５０質量％より多いメタノール量、及び水量を含有する流（ＶＩＩ）、並びにイソブテンを含有する流（ＸＶＩＩ）を取得する工程、
ｅ）水分離；流（ＶＩＩ）から水を、１質量％を下回る割合に蒸留分離して、流（ＶＩＩＩ）を取得する工程、
ｆ）返送；メタノール含有流（ＶＩＩＩ）をＭＴＢＥ合成に完全に又は部分的に返送する工程
を経る、ＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造方法。
　　【請求項２】
　流（ＶＩ）が、イソブテン、メタノール、ＭＴＢＥ、及び水以外にＴＢＡを含有し、
　流（ＶＩＩ）が、流（ＶＩ）に含まれた、それぞれ５０質量％より多いメタノール量、ＴＢＡ量及び水量を含有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
　　【請求項３】
　流（ＶＩＩ）からの前記水分離を２つの塔内で実施し、その際、第１の水分離塔を、より低い圧力で運転し、且つその塔底生成物を、より高い圧力で運転される第２の水分離塔内で更に精製することを特徴とする、請求項２記載の方法。
　　【請求項４】
　前記第１の水分離塔を、少なくとも部分的に、前記第２の水分離塔の蒸気により加熱することを特徴とする、請求項３に記載の方法。
　　【請求項５】
　前記第２の水分離塔内で、付加的に水−メタノール混合物を蒸留することを特徴とする、請求項３又は４に記載の方法。
　　【請求項６】
　前記流（Ｖ）に、水又は水蒸気を添加することを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項に記載の方法。
　　【請求項７】
　前記イソブテン分離及び／又は前記水分離に際してアルカリ液流を添加することを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項に記載の方法。
　　【請求項８】
　前記アルカリ液添加用に、アルカリ金属水酸化物又はアルカリ土類金属水酸化物の水溶液を使用することを特徴とする、請求項７記載の方法。
　　【請求項９】
　前記アルカリ液を、前記水分離に際して、分離される水と一緒に除去することを特徴とする、請求項７又は８に記載の方法。
　　【請求項１０】
　前記イソブテン分離に際して１つ又は２つの蒸留塔を使用し、且つイソブテン分離塔の供給流中への若しくは第１のイソブテン分離塔の供給流中への前記アルカリ液の添加を行うことを特徴とする、請求項７から９までのいずれか１項記載の方法。
　　【請求項１１】
　前記イソブテン分離に際して１つ又は２つの蒸留塔を使用し、且つイソブテン分離塔内への若しくは第１のイソブテン分離塔内への前記アルカリ液の添加を、供給流の添加部より下方で行うことを特徴とする、請求項７から１０までのいずれか１項に記載の方法。
　　【請求項１２】
　前記水分離に際して１つ又は２つの蒸留塔を使用し、且つ水分離塔の供給流中への若しくは第１の水分離塔の供給流中への前記アルカリ液の配量を行うことを特徴とする、請求項７から１１までのいずれか１項に記載の方法。
　　【請求項１３】
　前記水分離に際して１つ又は２つの蒸留塔を使用し、且つ水分離塔内への若しくは第１の水分離塔内への前記アルカリ液の添加を、供給流の添加部より下方で行うことを特徴とする、請求項７から１２までのいずれか１項に記載の方法。」
３　特許異議申立の概要 
　特許異議申立人は、証拠として下記の甲第１号証を提出して、請求項１ないし２に係る発明は、甲第１号証に記載されているに等しい発明であるから、それらの特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものであり、取り消すべきである旨主張している。
　また、主たる証拠として甲第１号証及び従たる証拠として下記の甲第２号証ないし甲第５号証を提出して、請求項１ないし２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２号証に記載された発明から容易に発明することができたものであり、請求項３ないし５に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証に記載された発明から容易に発明することができたものであり、請求項６に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第４号証に記載された発明から容易に発明することができたものであり、請求項７ないし１３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第５号証に記載された発明から容易に発明することができたものであるから、それらの特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、取り消すべきである旨主張している。
　　　　　　　　　　　　　　　　記 
甲第１号証：特開２００８−５６６７２号公報 （以下「刊行物１」という。）
甲第２号証：特開２００２−１７９６０３号公報 （以下「刊行物２」という。）
甲第３号証：特表２００８−５２４２７１号公報 （以下「刊行物３」という。）
甲第４号証：特開平３−２２０１３６号公報 （以下「刊行物４」という。）
甲第５号証：特開昭５２−１５１１０３号公報（以下「刊行物５」という。）
参考資料１：米国特許第４５７００２６号明細書（参考資料２：参考資料１の抄訳）
参考資料３：中国特許公開１３５８６９８号公報（参考資料４：参考資料３の抄訳）
参考資料５：中国特許公開１３５８６９９号公報（参考資料６：参考資料５の抄訳）
　参考資料１，３，５は、周知技術を示すためのものとして特許異議申立人が提出したものである。
４　刊行物の記載  
（１）刊行物１
（１ａ）「気相中でのＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造方法であって、
ａ）原料ＭＴＢＥ（Ｉ）と返送流ＶＩＩＩとからなり、ＭＴＢＥを含有する流れを蒸留により分離する工程、その際に、ＭＴＢＥを含有する塔頂流（ＩＩ）と、ＭＴＢＥよりも高沸点の塔底流（ＩＩＩ）とが得られ、
ｂ）工程ａ）において得られた塔頂流（ＩＩ）を接触分解して分解生成物（ＩＶ）を得る工程、
ｃ）工程ｂ）において得られた分解生成物（ＩＶ）を、９０質量％よりも多いイソブテンを含有する塔頂流（Ｖ）と、ジイソブテン、ＭＴＢＥ並びに分解生成物（ＩＶ）中に含まれている５０％よりも多いメタノールを含有する塔底流（ＶＩ）とに、蒸留により分離する工程、
ｄ）工程ｃ）において得られた塔底流を、メタノールが塔底生成物（ＶＩＩ）として及びＭＴＢＥが塔頂生成物（ＶＩＩＩ）中で９９％よりも多く得られる条件下で蒸留により分離する工程及び
ｅ）塔頂生成物（ＶＩＩＩ）を工程ａ）へ返送する工程
を有することを特徴とする、気相中でのＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造方法。」（特許請求の範囲　請求項１）  
（１ｂ）「【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
  故に、本発明の課題は、特に分解生成物の蒸留による分離の際に得られた塔底生成物の後処理が改善されるかもしくは単純化される、ＭＴＢＥからイソブテンを製造する選択的な方法を提供することであった。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
  意外なことに、分解生成物の蒸留による分離の際に得られた塔底生成物の後処理のために、通常、既に存在しており、分解に供給される流れから高沸成分を分離するための塔を利用することができ、かつこの塔に、１つのみの塔中で分解生成物の分離の際に得られた塔底生成物を分離することにより塔頂生成物として得られた流れを供給することができることが、目下見出された。」  
（１ｃ）「【００３４】
  処理工程ｂ）
  イソブテンと、メタノールとへの、流れ（ＩＩ）中に存在しているＭＴＢＥの分解は、酸性触媒の存在で、液相もしくは気／液−混合相中で又は気相中で、実施されることができる。本発明による方法において、ＭＴＢＥ分解は、好ましくは気相中で行われる。好ましくは、ＭＴＢＥ分解は、２００〜４００℃、好ましくは２３０〜３５０℃の範囲内の温度で行われる。
【００３５】
  本発明による方法において、ＭＴＢＥの分解のためには、ＭＴＢＥの分解に適している公知の全ての酸性触媒が使用されることができる。酸性触媒として、例えば金属酸化物、金属混合酸化物、特に酸化ケイ素又は酸化アルミニウムを含有するそのような金属混合酸化物、金属酸化物担体上の酸又は金属塩が使用されることができる。」
（１ｄ）「【００８４】
  本発明による方法の処理工程ｂ）における主反応は、イソブテン及びメタノールへのＭＴＢＥの分解である。調節されたＭＴＢＥ転化率に応じて、分解生成物は、好ましくは２〜４３質量％、より好ましくは３〜２５質量％及び特に好ましくは５〜１５質量％の残留ＭＴＢＥ含量を有する。分解生成物（ＩＶ）中のメタノール含量は、好ましくは２５〜３７質量％、より好ましくは３０〜３７質量％である。分解生成物中のイソブテン含量は、好ましくは２８〜６１質量％、より好ましくは５０〜６０質量％である。副反応として、イソブテンからのジイソブテンの形成及びジメチルエーテルへのメタノールの反応が生じうる。場合により処理工程ｂ）に供給される出発物質（ＩＩ）中に含まれる２−メトキシブタンは、部分的に、線状ブテン類に、及び含まれているｔ−ブタノール（ＴＢＡ）はイソブテン及び水に、分解されることができる。故に、反応により生じたさらなる成分として、とりわけ、ジイソブテン、ジメチルエーテル、線状ブテン類及び水が分解生成物（ＩＶ）中に含まれていてよい。
【００８５】
  処理工程ｃ）
  分解生成物混合物をさらに後処理するためには、分解生成物（ＩＶ）は、別の蒸留工程ｃ）において、イソブテンを含有する塔頂流（Ｖ）と、未反応ＭＴＢＥを含有する塔底流（ＶＩ）とに分離される。処理工程ｃ）による、イソブテンを含有する塔頂流（Ｖ）と、未反応ＭＴＢＥを含有する塔底流（ＶＩ）とへの分解生成物（ＩＶ）の蒸留による分離は、少なくとも１つの塔、好ましくはちょうど１つの蒸留塔中で行われる。」
（１ｅ）「【００９６】
  反応性蒸留塔としての処理工程ｃ）における塔の構成の場合にも、好ましくは、未反応ＭＴＢＥ及びメタノール並びに場合により副生物、例えばジイソブテン、及び２−メトキシブタンを含有する塔底生成物（ＶＩ）が得られる。塔頂生成物は、好ましくは、９５質量％よりも大きい純度を有するイソブテンを含有する。
【００９７】
  処理工程ｃ）において得られ、かつ好ましくは９５質量％より多くがイソブテンからなる塔頂生成物（Ｖ）は、直接市販品として使用されることができるか、又はさらに精製されることができる。」
（１ｆ）「【０１０２】
  処理工程ｄ）及びｅ）
  処理工程ｃ）において得られた塔底生成物（ＶＩ）は、処理工程ｂ）において未反応のＭＴＢＥと、ＭＴＢＥの分解の際に生じたメタノールの大部分とを含有する。場合により、この塔底生成物は、副生物、例えばジイソブテン、及び／又は２−メトキシブタンを含有していてよい。
【０１０３】
  処理工程ｃ）において得られた塔底流（ＶＩ）は、処理工程ｄ）において、蒸留により、メタノールを含有する塔底流（ＶＩＩ）と、ＭＴＢＥを含有する塔頂流（ＶＩＩＩ）とに分離される。蒸留による分離は、好ましくは、できるだけ純粋なメタノールが塔底生成物（ＶＩＩ）として得られ、かつＭＴＢＥが塔頂生成物（ＶＩＩＩ）中で９９％よりも多く得られるそのような条件下に行われる。塔頂生成物ＶＩＩＩは、処理工程ａ）中へ返送される（図１もしくは２参照）。」
（１ｇ）「【０１０８】
  処理工程ｄ）において製造される塔底生成物は、好ましくは、９９質量％よりも多いメタノールを含有する。塔底生成物中のＴＢＡ含量は、好ましくは５００〜２０００質量ppmであり、かつ含水量は好ましくは０．５〜０．８質量％である。それゆえ、このメタノールは、商品として適しており、かつ常用の工業的合成、例えばエステル化又はエーテル化に使用されることができるほど高い純度を有する。必要に応じて、このメタノールは、しかしまた別の蒸留工程において一層より高い純度に濃縮されることもできる。
【０１０９】
  処理工程ｄ）における蒸留の際に得られた塔頂生成物（ＶＩＩＩ）は、処理工程ｅ）において、処理工程ａ）へ返送される。好ましくは、塔頂生成物は、原料ＭＴＢＥと混合してＭＴＢＥ流（Ｉ）とし、この流れは、処理工程ａ）において供給流として使用される。塔頂生成物（ＶＩＩＩ）は本質的には、フィード流（ＶＩ）中に含まれているＭＴＢＥ、２−メトキシブタン及びジイソブテンを含有する。メタノール含量は２０〜３０質量％で変動しうる。処理工程ａ）において、ジイソブテン及び場合により２−メトキシブタンも、前記のように、塔底生成物を介して分離され、かつ本プロセスから排出されることができる。」
（１ｈ）「【０１２０】
  工業用ＭＴＢＥは、公知の方法に従い、ポリ不飽和炭化水素が大幅に除去されているＣ4−炭化水素混合物、例えばラフィネートＩ又は選択的に水素化されたクラック−Ｃ4と、メタノールとの反応により製造されることができる。ＭＴＢＥの製造方法は、例えば、独国特許(DE)第101 02 062号明細書に記載されている。」
（１ｉ）「【０１３１】
  本発明による方法が実施されることができる設備の一実施態様のブロック図は、図１に示されている。ＭＴＢＥを含有する原料流（Ｉ）は、返送流（ＶＩＩＩ）と混合され、かつ処理工程ａ）において、塔Ｋ１中で、ＭＴＢＥよりも高沸点の副成分、例えばジイソブテン及び２−メトキシブタンを含有する塔底生成物（ＩＩＩ）と、ＭＴＢＥを含有する塔頂生成物（ＩＩ）とに分離される。塔頂生成物（ＩＩ）中に含まれているＭＴＢＥは、処理工程ｂ）において反応器Ｒ中で主要部分がイソブテン及びメタノールへ分解される。処理工程ｂ）において反応器Ｒ中で得られた分解生成物（ＩＶ）は、処理工程ｃ）において、塔Ｋ２中で、メタノール及び場合によりジメチルエーテルを含有し、イソブテンを有する混合物（Ｖ）と、未反応ＭＴＢＥ、メタノール及び副成分を含有する塔底生成物（ＶＩ）とに分別される。処理工程ｃ）からの塔底生成物（ＶＩ）は、処理工程ｄ）において、塔Ｋ４中で、特にメタノールを有する塔底生成物（ＶＩＩ）と、ＭＴＢＥを含有する塔頂生成物（ＶＩＩＩ）と分離され、この塔頂生成物（ＶＩＩＩ）は処理工程ｅ）において、処理工程ａ）へ返送される。塔Ｋ２は、場合により、反応性蒸留塔として構成されることができる。」
（１ｊ）「【０１３２】
  本発明による方法が実施されることができる設備のさらなる実施態様のブロック図は、図２に示されている。図２の実施態様は、図１とは、原料ＭＴＢＥ Ｉａが、予備塔Ｋ３中で、低沸成分、例えばＣ4−及びＣ5−炭化水素を含有する塔頂生成物（ＶＩＩ）（ＩＸの誤記）と、低沸成分が取り除かれたＭＴＢＥを含有する流れ（Ｉ）とに分離され、この流れが返送流（ＶＩＩＩ）と混合され、かつ塔Ｋ１へ導かれる点で相違する。」
（１ｋ）「【０１４２】
  原料ＭＴＢＥ（Ｉ）を、返送流（ＶＩＩＩ）と混合してＭＴＢＥ流とし、この流れをフィードとして塔Ｋ１中へ供給する。返送流（ＶＩＩＩ）は、反応部（Ｒ）において未反応のＭＴＢＥの全量、副成分であるジイソブテン及び２−メトキシブタン及びメタノールを含有する塔Ｋ４の留出物流である。返送流（ＶＩＩＩ）及び前記混合物からもたらされる塔Ｋ１へのフィード流の想定される組成は、第５表に示されている。
【０１４３】
  第５表：例１についての返送流（ＶＩＩＩ）及び塔Ｋ１のフィード流の組成。
【０１４４】
【表５】
」
（１ｌ）
「【０１４５】
  例１における塔Ｋ１の分離課題は、ジイソブテンの分離である。この塔は、５２の理論段を有し、かつ１．２の還流比及び０．９５MPa(abs)の圧力で運転される。物質添加を、上から数えて段３０の上方で行う。塔頂温度は１４０．７℃であり、塔底温度は１８１．２℃である。塔頂生成物（ＩＩ）として、ジイソブテン不含であるガス状留分が得られる、第６表参照。ＭＴＢＥ含量は約９４．５質量％である。既に述べたように、とりわけジイソブテンが分離されるべきであるので、約１．１質量％では、まだ特記すべき２−メトキシブタンが含まれている。塔底生成物（ＩＩＩ）中のＭＴＢＥ含量は、２４質量％である。還流比及び／又は分離能を増大させることにより、塔底生成物中のＭＴＢＥ含量は、さらに減少されることができた。
【０１４６】
  第６表：例１についての塔Ｋ１の留出物流（ＩＩ）及び塔底流（ＩＩＩ）の組成。
【０１４７】
【表６】
【０１４８】
  塔Ｋ１の留出物流（ＩＩ）を、反応温度にさらに加熱した後に、反応部（Ｒ）に供給する。反応器を２８５℃及び０．８５MPa(abs)で運転する。これらの反応条件の場合に、約９０％のＭＴＢＥ転化率となり、２−メトキシブタンの転化率は約２２％である。反応器排出物（ＩＶ）の組成は、第７表に示されている。
【０１４９】
  第７表：例１についての反応器排出物（ＩＶ）並びに塔Ｋ２の留出物流（Ｖ）及び塔底流（ＶＩ）の組成。
【０１５０】
【表７】
【０１５１】
  反応器排出物（ＩＶ）を部分的に凝縮させ、かつ二相で塔Ｋ２に供給する。この塔は、４２の理論段を有し、かつ０．３の還流比及び０．６５MPa(abs)の圧力で運転される。物質添加を、上から数えて段２８の上方で行う。塔頂温度は５１．５℃であり、塔底温度は１１４．９℃である。塔頂生成物（Ｖ）は、９５質量％よりも大きいイソブテンの純度を有するイソブテンである、第７表参照。２−メトキシブタンが塔Ｋ１中でごく僅かにのみ減損されたことにより、２−メトキシブタンの分解により生じている線状ブテン類の含量は、約４３００質量ppmで相対的に高いが、しかし依然として５０００質量ppmを下回る。それゆえ、前記イソブテン生成物は、線状ブテン類がこれらの濃度で妨害しない多くの工業的合成に使用されることができる。必要に応じて、水での抽出により、メタノールは除去されることができ、残留水及びジメチルエーテルはその後の蒸留により除去されることができる。
【０１５２】
  塔Ｋ２の塔底生成物（ＶＩ）は主に、未反応ＭＴＢＥ（約２２質量％）及びメタノール（約７５質量％）からなる。それに加えて、とりわけ、未反応２−メトキシブタン、ｔ−ブタノール、水及び反応により生じたジイソブテンが含まれている。この流れを塔Ｋ４に供給する。
【０１５３】
  第８表：例１についての塔Ｋ４の塔底流（ＶＩＩ）の組成。
【０１５４】
【表８】
【０１５５】
  塔Ｋ４は、３５の理論段を有し、かつ２．８の還流比及び０．１５MPa(abs)の圧力で運転される。物質添加を、上から数えて段１０の上方で行う。塔頂温度は６０．８℃であり、塔底温度は７５．０℃である。塔底生成物（ＶＩＩ）の組成は、第８表に示されており、塔Ｋ４の留出物（ＶＩＩＩ）の組成は、第５表に一緒に記載されている。この塔中で、ＭＴＢＥ、２−メトキシブタン及びジイソブテンは少量のメタノールと共に塔頂を経て蒸留される。その際、これらの成分とメタノールとのアゼオトロープ形成が利用される。さらに加えて、全ての低沸成分（ジメチルエーテル、ブテン類及びＣ5−炭化水素）も分離されるので、９９質量％を上回るメタノールを有し、唯一の副成分としてなお水及びｔ−ブタノールを含有する極めて純粋な塔底生成物が取得されることができる。それゆえ、このメタノールは、商品を意味し、かつ常用の工業的合成、例えばエステル化又はエーテル化に使用されることができるほど高い純度を有する。必要に応じて、このメタノールは、しかしまた別の蒸留工程において一層より高い純度に濃縮されることもできる。塔Ｋ４の留出物（ＶＩＩＩ）を、塔Ｋ１のフィードと混合する。」
（２）刊行物２
（２ａ）「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、殊に純粋な１−ブテンおよびメチル−ｔ−ブチルエーテル（ＭＴＢＥ）の製造に好適な、少ないイソブテン含量を有する高純度ラフィネートＩＩ（Ｃ４−炭化水素混合物）を製造する方法に関する。」 
（２ｂ）「【０００９】イソブテン含有Ｃ４−炭化水素混合物、例えばラフィネートＩまたは水素添加されたクラック−Ｃ４とメタノールからＭＴＢＥを製造するため、工業界では頻繁に酸性イオン交換樹脂（スルホン酸基）が不均一系触媒として使用される。反応は１つの反応器または直列に接続された複数の反応器中で行われ、この場合、触媒は有利に固体床中に配置されている。メタノール、イソブテンおよびＭＴＢＥが平衡状態にある生成物が生じる。各反応器中では反応条件（温度、メタノール−過剰、等）に相応して平衡変換率が調節される。このことは、工業的方法において常用される反応条件の場合、使用されるイソブテンの約９６％が変換されることを意味する。この混合物は引き続き、蒸留によりＭＴＢＥを含有する塔底精留と、Ｃ４−炭化水素およびメタノールを内容物とする塔頂精留とに分離されることができる。共沸結合したメタノールの分離後、このようにして製造されたラフィネートＩＩは、イソブテン含量が高いため、純粋な１−ブテンの製造には不適当である。」
（２ｃ）「【００５６】Ｃ４−炭化水素混合物（ラフィネートＩまたは選択的に水素添加されたクラック−Ｃ４）（１）は、酸性のイオン交換樹脂を含有する反応器（３）中でメタノール（２）と反応し、ＭＴＢＥ含有反応混合物（４）に変換され、混合物は触媒充填物（５ａ）の下部の反応蒸留塔（５）内に供給される。塔頂生成物（６）として、メタノールおよび、イソブテン３００ｗｐｐｍ未満を有するＣ４−流が見られる。塔底生成物（７）として、ＭＴＢＥが排出される。」
（２ｄ）「【００６０】第１Ａ表：反応蒸留塔の流れの組成
【００６１】
【表１】
」
（２ｅ）
「【図１】
」
（３）刊行物３
（３ａ）「【０００５】
　本発明の対象は、メタノール及び水を含有する混合物からメタノールを回収する方法において、該方法は、多段階の蒸発と後接続された一連の蒸留段階とを含み、かつ多段階の蒸発の最後の蒸発段階において得られた底部生成物を、一連の蒸留段階の第１の蒸留段階に供給する方法である。この多段階の蒸発は、少なくとも２つの蒸発段階を含み、その際、それぞれの蒸発段階は蒸発器を有し、かつこの多段階の蒸発においては、圧力をそれぞれの蒸発段階から次の蒸発段階にかけて減らす。この場合、第２の蒸発段階及びそれぞれの後続の蒸発段階の蒸発器は、それぞれ先行の段階の蒸気状の頂部生成物で加熱する。一連の蒸留段階は、少なくとも２つの蒸留段階を含み、その際、それぞれの蒸留段階は、蒸留塔及び蒸発器を有し、かつ第２の蒸留段階及びそれぞれの後続の蒸留段階にそれぞれ先行の蒸留段階の底部生成物を供給する。この一連の蒸発段階においては、圧力をそれぞれの蒸留段階から次の蒸留段階にかけて高め、かつ最後の蒸留段階を除き、それぞれの蒸留段階において、蒸発器はそれぞれ、後続の蒸留段階の蒸留塔の蒸気状の頂部生成物で加熱される。」
（３ｂ）「【００１３】
  本発明にかかる方法は更に、一連の少なくとも２つの蒸留段階を含み、その際、この一連の蒸留段階において、圧力をそれぞれの蒸留段階から次の蒸留段階にかけて高める。この場合、これらの蒸留段階のそれぞれは、蒸留塔及び蒸発器を有する。多段階の蒸発の最後の蒸発段階において得られる液体の底部生成物は、第１の蒸留段階の蒸留塔の中部に供給する。第２の蒸留段階及びそれぞれの後続の蒸留段階は、それぞれ、先行の蒸留段階の蒸留塔中で得られた底部生成物を、蒸留塔の中部に供給する。最後の蒸留段階においては、蒸発器を熱媒で、好ましくは蒸気で加熱する。先行の蒸留段階の蒸発器は、それぞれそのすぐ後続の蒸留段階の蒸留塔の蒸気状の蒸発物で加熱する。第１の蒸留段階の蒸留塔頂部で得られる蒸発物は、別個の冷却器中で凝縮させ、その際、好ましくは、冷却水をこの蒸発物の凝縮に使用する。この蒸留段階の数は、第１の蒸留段階に供給される混合物の組成及び、最後の蒸留段階の蒸留塔中で得られる底部生成物中の所望のメタノール残留含有率に応じて選択し、好ましくは２つの蒸留段階である。
【００１４】
  この一連の蒸留段階における圧力勾配は、第１の蒸留段階の蒸留塔の塔底における沸点が、第２の蒸留段階の蒸留塔からの蒸発物の凝縮温度と比べて低くなるように選択することで、第２の蒸留段階からの蒸発物の凝縮熱が第１の蒸留段階の蒸発器の加熱に利用され、かつこの蒸発物は蒸発器中で凝縮される。これと同じことは、別の蒸留段階間の圧力勾配にも当てはまる。
【００１５】
  第１の蒸留段階においては、好ましくは０．５〜２ｂａｒ、特に好ましくは０．８〜１．５ｂａｒの圧力を使用することで、十分な圧力差及び温度差が一連の蒸留段階にわたって達せられ、かつ第１の蒸留段階の塔頂で生ずる蒸発物を経済的に冷却水で凝縮することができる。最後の蒸留段階における圧力は、好ましくは、３〜１０ｂａｒ、特に好ましくは４〜７ｂａｒの範囲内で選択し、これにより十分な圧力差及び温度差が一連の蒸留段階にわたって達せられ、かつ最後の蒸留段階の蒸発器の加熱に経済的な熱媒、好ましくは蒸気を４〜１６ｂａｒの圧力で使用することができる。」
　 
（４）刊行物４
（４ａ）「（１）アルキル第３級アルキルエーテルから第３級オレフィンを製造する方法において、触媒として、アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金属の水酸化物又は弱酸塩で処理されたシリカアルミナを使用し、かつ反応系に水を添加しつつ反応を行なうことを特徴とする第３級オレフィンの製造方法。」（特許請求の範囲（１））
（４ｂ）「本発明者らは、以上に述べた方法で第３級オレフィンを製造する場合に、反応系に水を添加しつつ反応を実施することにより、ジアルキルエーテル及び第３級オレフィンのオリゴマーの副生を減少させ得ることができ、その結果目的物である第３級オレフィンの収率を向上させ得ることを見い出した。」（３頁右上欄１５行〜左下欄１行）  
（４ｃ）「実施例１
　市販のシリカアルミナ触媒・・・を・・・０．０４Ｎ苛性ソーダ溶液１００ｍｌ中へ投入した。３０分間室温で放置後、触媒を取り出し５００℃にて５時間焼成した。
　このようにして得られた触媒２０ｍｌを、ＳＵＳ製反応管に充てん（原文は漢字）し、外側より電気炉で加熱しながら原料のｔ−ブチルメチルエーテルを３０ｍｌ／ｈｒの供給速度で、又水を１．２ｍｌ／ｈｒの供給速度で気化器を経由して供給した。・・・反応液を分析した結果、ｔ−ブチルメチルエーテル転化率９３％、ジメチルエーテル選択率０．２％、ジイソブチレン選択率０．４％であった。」（３頁右下欄１〜１６行）  
　  
（５）刊行物５
（５ａ）「（１）ｔ−ブチルアルコールを含有する混合を分留塔で分留し、 分留したｔ−ブチルアルコールを蒸発して揮発度の低い不純物を含有する留分を蒸発ｔ−ブチルアルコールと分離して分留塔に循環させ、蒸発ｔ−ブチルアルコールを脱水帯で脱水してイソブチレンを作り、イソブチレンをアルカリ水溶液と接触させて、廃水流を作ることよりなり、分留したｔ−ブチルアルコールの最大約８５重量％までを蒸発し、蒸発したｔ−ブチルアルコールを脱水帯に送出することを特徴とする、ｔ−ブチルアルコールからのイソブチレンの製造法。」（特許請求の範囲（１））
（５ｂ）「本発明の目的のひとつは、ｔ−ブチルアルコールの蒸発器の伝導面のよごれを低下させることによって、・・・実働時間を増すことにある。
　本発明の別の目的は、プロピレンオキシド製造プラントからの排出廃水中の熱交換表面の沈着物を軟化させて沈着物をさらに容易に除去できるようにすることにある。」（２頁右下欄５〜１２行）
（５ｃ）「脱水反応器１６からの留出物は管１７を通って苛性液スクラバー塔１８に送入され、ここで粗イソブチレンから、管１９を通りスクラバー１８に送入される苛性水溶液の作用によって酸性化合物を除去する。一般に苛性水溶液は約５重量％以下、たとえば約０．１％のＮａＯＨを含む。スクラバー塔１８からの粗イソブチレンは塔頂から管２０を通り、別の蒸留塔（図示せず）へ入り、ここでイソブチレンは所要の純度まで精製される。・・・塔底の苛性水溶液２４は管１９を通ってスクラバー塔１８に循環され、その一部は管２５を通ってパージされる。ストリッパー２２からの塔頂留分２３は燃料として使用することができる。」（３頁右下欄２０行〜４頁左上欄１９行）
（５ｄ）第１図  「
  」
５　刊行物１に記載された発明
　上記摘記事項（１ａ）には、「気相中でのＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造方法であって、
ａ）原料ＭＴＢＥ（Ｉ）と返送流ＶＩＩＩとからなり、ＭＴＢＥを含有する流れを蒸留により分離する工程、その際に、ＭＴＢＥを含有する塔頂流（ＩＩ）と、ＭＴＢＥよりも高沸点の塔底流（ＩＩＩ）とが得られ、
ｂ）工程ａ）において得られた塔頂流（ＩＩ）を接触分解して分解生成物（ＩＶ）を得る工程、
ｃ）工程ｂ）において得られた分解生成物（ＩＶ）を、９０質量％よりも多いイソブテンを含有する塔頂流（Ｖ）と、ジイソブテン、ＭＴＢＥ並びに分解生成物（ＩＶ）中に含まれている５０％よりも多いメタノールを含有する塔底流（ＶＩ）とに、蒸留により分離する工程、
ｄ）工程ｃ）において得られた塔底流を、メタノールが塔底生成物（ＶＩＩ）として及びＭＴＢＥが塔頂生成物（ＶＩＩＩ）中で９９％よりも多く得られる条件下で蒸留により分離する工程及び
ｅ）塔頂生成物（ＶＩＩＩ）を工程ａ）へ返送する工程
を有する製造方法」が記載され、上記摘記事項（１ｄ）には、処理工程ｂ）における主反応は、イソブテン及びメタノールへのＭＴＢＥの分解であることが記載され、摘記（１ｌ）には、表７に、例１についての反応器排出物（ＩＶ）並びに塔Ｋ２の留出物流（Ｖ）及び塔底流（ＶＩ）の組成が示され、表７の反応器排出物（ＩＶ）の質量流量［ｋｇ／ｈ］とメタノール及び水の質量割合［ｋｇ／ｋｇ］の値と、塔底生成物Ｋ２（ＶＩ）の質量流量［ｋｇ／ｈ］とメタノール及び水の質量割合［ｋｇ／ｋｇ］の値とを比較計算することで、反応器排出物（ＩＶ）のメタノール及び水の５０質量％以上が塔底生成物Ｋ２（ＶＩ）に含まれたことは明らかであるので、刊行物１には、「気相中でのＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造方法であって、
ａ）原料ＭＴＢＥ（Ｉ）と返送流ＶＩＩＩとからなり、ＭＴＢＥを含有する流れを蒸留により分離する工程、その際に、ＭＴＢＥを含有する塔頂流（ＩＩ）と、ＭＴＢＥよりも高沸点の塔底流（ＩＩＩ）とが得られ、
ｂ）工程ａ）において得られた塔頂流（ＩＩ）を接触分解して、イソブテン及びメタノールへのＭＴＢＥの分解を主反応として行い、分解生成物（ＩＶ）を得る工程、
ｃ）工程ｂ）において得られた分解生成物（ＩＶ）を、９０質量％よりも多いイソブテンを含有する塔頂流（Ｖ）と、ジイソブテン、ＭＴＢＥ並びに分解生成物（ＩＶ）中に含まれているものの５０％よりも多いメタノール及び水を含有する塔底流（ＶＩ）とに、蒸留により分離する工程、
ｄ）工程ｃ）において得られた塔底流を、メタノールが塔底生成物（ＶＩＩ）として及びＭＴＢＥが塔頂生成物（ＶＩＩＩ）中で９９％よりも多く得られる条件下で蒸留により分離する工程及び
ｅ）塔頂生成物（ＶＩＩＩ）を工程ａ）へ返送する工程
を有する、気相中でのＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造方法。」（以下「刊行物１発明」という。）が開示されているといえる。 
６　対比・判断  
（１）本件発明１について  
ア　対比
  本件発明１と刊行物１発明とを対比すると、刊行物１発明の工程ａ）は、ＭＴＢＥを含有する流れを蒸留により分離して、その際に、ＭＴＢＥを含有する塔頂流（ＩＩ）を蒸留によって分離しており、摘記（１ｌ）から表６に、例１についての塔Ｋ１の留出物流（ＩＩ）及び塔底流（ＩＩＩ）の組成が示され、留出物Ｋ１（ＩＩ）には、ＭＴＢＥ及びｔ−ブタノールが含有されているので、本件発明１の工程ｂ）に相当している。
　また、 刊行物１発明の工程ｂ）は、摘記（１ｃ）記載されるように、ＭＴＢＥの分解のために金属酸化物等の酸性触媒、つまり不均一系触媒を用いており、摘記（１ｌ）から、表７に、反応器排出物（ＩＶ）に、イソブテン、メタノール、ＭＴＢＥ、ｔ−ブタノール及び水を含有していることが示されているので、本件発明１の工程ｃ）に相当している。
　さらに、刊行物１発明の工程ｃ）は、摘記（１ｌ）から、表７に、例１についての反応器排出物（ＩＶ）並びに塔Ｋ２の留出物流（Ｖ）及び塔底流（ＶＩ）の組成が示され、表７の反応器排出物（ＩＶ）の質量流量［ｋｇ／ｈ］とメタノール及び水の質量割合［ｋｇ／ｋｇ］の値と、塔底生成物Ｋ２（ＶＩ）の質量流量［ｋｇ／ｈ］とメタノール及び水の質量割合［ｋｇ／ｋｇ］の値とを比較計算することで、反応器排出物（ＩＶ）のメタノール及び水の５０質量％以上が塔底生成物Ｋ２（ＶＩ）に含まれたことは明らかであるので、刊行物１発明の（ＶＩ）には、（ＩＶ）に含まれていたメタノールと水のそれぞれ５０％以上が含まれているといえるので、本件発明１の工程ｄ）に相当している。
　したがって、本件発明１と刊行物１発明とは、「ＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造法であって、ｂ）ＭＴＢＥ分離；ＭＴＢＥを含有する流れから、ＭＴＢＥ及びＴＢＡを含有する流（Ｖ）を蒸留分離する工程、
ｃ）ＭＴＢＥ分解；流（Ｖ）を、不均一系触媒を用いて気相中で分解して、少なくともイソブテン、メタノール、ＭＴＢＥ及び水を含有する流（ＶＩ）を取得する工程、
ｄ）イソブテン分離；流（ＶＩ）を蒸留分離して、流（ＶＩ）中に含まれた、それぞれ５０質量％より多いメタノール量、及び水量を含有する流（ＶＩＩ）、並びにイソブテンを含有する流（ＸＶＩＩ）を取得する工程、
を経る、ＭＴＢＥの分解によるイソブテンの製造方法。」である点で一致し、以下の点で相違している。  
　  
相違点：本件発明１では、ａ）ＭＴＢＥ合成；イソブテン含有炭化水素混合物（ＩＩ）を、１つ以上のメタノール含有流（ＶＩＩＩ、ＩＸ）中に含まれたメタノール（ＩＩＩ）と、酸性イオン交換体を用いて反応させて、ＭＴＢＥ及びＴＢＡを含有する流（ＩＶ）を取得する工程を備え、ｅ）水分離；流（ＶＩＩ）から水を、１質量％を下回る割合に蒸留分離して、流（ＶＩＩＩ）を取得する工程を備え、ｆ）返送；メタノール含有流（ＶＩＩＩ）をＭＴＢＥ合成に完全に又は部分的に返送する工程を備えているのに対して、刊行物１発明では、工程ａ）のＭＴＢＥ合成の工程を備えておらず、工程ｅ）ｆ）の水の分離及びメタノール含有流の返送に相当する工程を備えておらず、メタノールとＭＴＢＥを蒸留により分離する工程（刊行物１発明の工程ｄ））、塔頂生成物（ＶＩＩＩ）を刊行物１発明の工程ａ）へ返送する工程を備えている点  
イ　相違点についての判断
　以下、相違点について検討する。  
（ア）相違点の構成について  
　刊行物１には、摘記（１ｈ）に、「
工業用ＭＴＢＥは、公知の方法に従い
Ｃ
4
−炭化水素混合物、例えばラフィネートＩ又は選択的に水素化されたクラック−Ｃ
4
と、メタノールとの反応により製造されることができる
イソブテン含有Ｃ
４
−炭化水素混合物、例えばラフィネートＩまたは水素添加されたクラック−Ｃ
４
とメタノールからＭＴＢＥを製造するため、工業界では頻繁に酸性イオン交換樹脂（スルホン酸基）が不均一系触媒として使用される
メタノール、イソブテンおよびＭＴＢＥが平衡状態にある生成物が生じる
　しかしながら、工程ｅ）ｆ）に関して、刊行物１発明は、本件発明１の工程ａ）に相当するＭＴＢＥ合成工程を備えていない発明であり、イソブテンを蒸留分離後、メタノールが含まれた塔底生成物とＭＴＢＥが含まれた塔頂生成物を蒸留分離し、ＭＴＢＥが含まれた塔頂生成物を本件発明１の工程ｂ）に相当する刊行物１発明の工程ａ）へ返送することを構成とする発明である。
　そして、刊行物１摘記（１ｌ）の表８において、塔底生成物Ｋ４（ＶＩＩ）として、メタノールが取得され、結果的に水が０．５０２８質量％の割合になっていることが示されているとしても、この工程に対する供給流である表７の（ＶＩ）の時点で、水は、すでに０．３４６８質量％となっており、刊行物１のｄ）工程自体は、水分離の工程であるとはいえず、あくまでも、返送するためのＭＴＢＥが９９％よりも多く含まれた生成物流を形成するための工程であり、本件発明１の工程ｅ）に相当しない。
　さらに、刊行物１の摘記（１ｌ）に塔底生成物Ｋ４（ＶＩＩ）として得られたメタノールが純粋で商品としてエステル化やエーテル化反応に用いることができるとの記載があるとしても、刊行物１発明は、本件発明１の工程ａ）に相当するＭＴＢＥ合成工程を備えていない発明であり、塔底生成物Ｋ４（ＶＩＩ）として得られたメタノールをＭＴＢＥ合成工程に返送することが当業者に容易であるとはいえない。
（イ）特許異議申立人の主張について
　特許異議申立人は、参考資料１、３、５を示して、ＭＴＢＥの合成と分解とを経由したイソブテンの製造方法の分野において、プロセスの途中で生じた高純度のメタノールをＭＴＢＥ合成に返送することは周知であるとして、本件発明１の工程ｆ）は刊行物１に記載されているに等しいと主張している。
　しかしながら、仮に、一般的にプロセスの途中で生じた高純度のメタノールをＭＴＢＥ合成に返送することが知られているとしても、本件発明１の工程ａ）〜ｅ）を経て、水分離工程で生じたメタノール含有流（ＶＩＩＩ）を工程ａ）に返送することとは、方法として異なっており、記載されているに等しいとはいえないし、参考資料の記載を考慮してもなお、刊行物１発明において、メタノールとＭＴＢＥを蒸留により分離し、ＭＴＢＥを９９％より多く含んだ塔頂生成物（ＶＩＩＩ）を、刊行物１発明のＭＴＢＥの分離工程へ返送するのに替えて、水が１質量％を下回るメタノール含有流をＭＴＢＥ合成工程に返送する構成に変更することは当業者が容易に想到するともいえない。
ウ　効果について
　本願明細書【表４】に、反応器供給流の水分を低下させるほど、イソブテンの転化率が向上することが示され、例２と例３の比較により本件発明１の工程ｅ）の有無によって、顕著な効果を奏していることが確認できる。
エ　小括
　他の刊行物を含めて検討しても、刊行物２〜５は、それぞれ、イソブテン含有Ｃ４−炭化水素混合物とメタノールからＭＴＢＥを製造するため、酸性イオン交換樹脂を不均一系触媒として使用すること、メタノールと水の混合物からメタノールを回収する方法として、圧力調整した多段階蒸留塔を用いること、アルキル第３級アルキルエーテルから第３級オレフィンを製造する方法において、反応系に水を添加しつつ反応を行うこと、ｔ−ブチルアルコールからのイソブチレンの製造法において、イソブチレンをアルカリ水溶液と接触させて、廃水流をつくることを開示するにとどまるから、本件発明１は、刊行物１〜５記載の発明及び参考資料１、３、５から、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
（２）本件発明２〜１３について  
ア　本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１において、さらに、工程ｃ）で取得する、少なくともイソブテン、メタノール、ＭＴＢＥ及び水を含有する流（ＶＩ）に、ＴＢＡを含有していること、工程ｄ）で取得する流れ（ＶＩＩ）が、メタノール及び水だけでなく、流れ（ＶＩ）に含まれたものの５０質量％より多いＴＢＡを含有することを特定したものである。
　本件発明１で検討したとおり、本件発明１の工程ｅ），ｆ）に相当する構成を容易に想到するといえない以上、本件発明２は、刊行物１〜５記載の発明及び参考資料１、３、５から、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
イ　本件発明３〜５について
　本件発明３〜５は、本件発明１において、さらに、「流（ＶＩＩ）からの前記水分離を２つの塔内で実施し、その際、第１の水分離塔を、より低い圧力で運転し、且つその塔底生成物を、より高い圧力で運転される第２の水分離塔内で更に精製すること」「前記第１の水分離塔を、少なくとも部分的に、前記第２の水分離塔の蒸気により加熱すること」「前記第２の水分離塔内で、付加的に水−メタノール混合物を蒸留すること」を特定したものである。
　刊行物３の摘記（３ａ），摘記（３ｂ）から、メタノール及び水を含有する混合物からメタノールを回収する方法において、「一連の蒸留段階は、少なくとも２つの蒸留段階を含み、その際、それぞれの蒸留段階は、蒸留塔及び蒸発器を有し、かつ第２の蒸留段階及びそれぞれの後続の蒸留段階にそれぞれ先行の蒸留段階の底部生成物を供給する。この一連の蒸発段階においては、圧力をそれぞれの蒸留段階から次の蒸留段階にかけて高め」ること、「先行の蒸留段階の蒸発器は、それぞれそのすぐ後続の蒸留段階の蒸留塔の蒸気状の蒸発物で加熱する」ことが記載されているといえる。
　しかしながら、メタノール及び水を含有する混合物からメタノールを回収する方法として記載された刊行物３の記載事項を、刊行物１発明にそのまま適用できるかどうかはさておき、本件発明１で検討したとおり、本件発明１の工程ｅ），ｆ）に相当する構成を容易に想到するといえない以上、本件発明３〜５は、刊行物１〜５記載の発明及び参考資料１、３、５から、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ウ　本件発明６について
　本件発明６は、本件発明１において、さらに、「前記流（Ｖ）に、水又は水蒸気を添加すること」を特定したものである。
　刊行物４の摘記（４ａ）〜摘記（４ｃ）から、アルキル第３級アルキルエーテルから第３級オレフィンを製造する方法において、触媒として、アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金属の水酸化物又は弱酸塩で処理されたシリカアルミナを使用し、かつ反応系に水を添加しつつ反応を行なうことで、ジアルキルエーテル及び第３級オレフィンのオリゴマーの副生を減少させ得ることができ、その結果目的物である第３級オレフィンの収率を向上させ得ることが記載されているといえる。
　しかしながら、刊行物４の記載事項を、刊行物１発明に適用することができると仮定しても、本件発明１で検討したとおり、本件発明１の工程ｅ），ｆ）に相当する構成を容易に想到するといえない以上、本件発明６は、刊行物１〜５記載の発明及び参考資料１、３、５から、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
エ　本件発明７〜１３について
　本件発明７〜１３は、本件発明１において、さらに、少なくとも「前記イソブテン分離及び／又は前記水分離に際してアルカリ液流を添加すること」を特定したものである。
　刊行物５の摘記（５ａ）〜摘記（５ｄ）から、ｔ−ブチルアルコールからのイソブチレンの製造法として、装置の熱伝導面のポリマー沈着物を除去することを目的として、イソブチレンをアルカリ水溶液と接触させて、廃水流を作ることや、粗イソブチレンから、苛性水溶液の作用によって酸性化合物を除去することが記載されているといえる。
　しかしながら、刊行物５の記載事項は、本件発明７〜１３における、装置の腐食防止のために酸性ｐＨ状態を回避するためにアルカリ液流を添加することとは、目的が異なっており、刊行物１発明に適用する動機付けはない。
　また、仮に適用したとしても、本件発明１で検討したとおり、本件発明１の工程ｅ），ｆ）に相当する構成を容易に想到するといえない以上、本件発明７〜１３は、刊行物１〜５記載の発明及び参考資料１、３、５から、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
７　むすび  
　したがって、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、請求項１ないし１３に係る特許を取り消すことはできない。  
　また、他に請求項１ないし１３の特許を取り消すべき理由を発見しない。  
　よって、結論のとおり決定する。  
【異議決定日】
平成２７年１２月１５日（２０１５．１２．１５）