【手続補正書】
【提出日】平成30年4月24日(2018.4.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
非水マグネシウム電解質を調製する方法であって、前記非水マグネシウム電解質は、
エーテル酸素を含有する非水溶媒と、
次の式（Ｉ）
[A]2Mg(溶媒)y (I)
（式中、溶媒は、前記エーテル酸素を含有する非水溶媒であり、ｙは、２から６の整数であり、
式中、Ａは、水安定性ホウ酸アニオンまたは水安定性カルボランアニオンの少なくとも１つである）
のマグネシウム塩とを含有し、
塩化物イオンを含有せず、
前記方法は、
式RMgClのグリニャール試薬を、
ｉ）式BR3のボラン
（式中、各Ｒは、独立して、任意にＦで置換された１から６個の炭素原子のアルキル基、任意にＦで置換されたアリール基、および任意にＦで置換されたアルキルフェニル基からなる群から選択される）、または
ｉｉ）式[Mg2(μ-Cl)3・6THF]Aのマグネシウム塩を得るための、テトラヒドロフランにおける式C2B10H12のカルボラン
（式中、Ａは、
ｉ）次の式（ＩＩ）
(BR4)- (II)
（式中、各Ｒは、独立して、任意にＦで置換された１から６個の炭素原子のアルキル基、任意にＦで置換されたアリール基、および任意にＦで置換されたアルキルフェニル基からなる群から選択される）
のホウ酸アニオン、または、
ｉｉ）次の式（ＩＩＩ）
(C2B10H11)- (III)
のカルボランアニオンである）
と反応させるステップと、
次の式
[Mg2(μ-Cl)3・6THF]A + M2CO3/ MHCO3 (aq) → MA + [Mg2(μ-Cl)3・6THF](CO3)
に従って、水性媒体においてアニオンＡ−のＭ＋塩を形成するステップと、
前記水性媒体からＭＡ塩を抽出するステップと、
前記抽出物から遊離ＭＡ塩を分離するステップと、
前記式（Ｉ）のＭｇ塩を得るための、前記ＭＡ塩の前記金属イオンＭ＋に対するＭｇ２＋のイオン交換のステップとを含み、前記金属イオンＭ＋は、Ｌｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｒｂ＋、Ｃｓ＋、およびＡｇ＋からなる群から選択される少なくとも１つである、方法。
【請求項２】
Ｍ＋は、Ａｇ＋である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
Ｍ＋は、Ｋ＋である、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
ＫＡ塩はエーテルで抽出され、
前記ＫＡ塩は、真空下で前記エーテルを除去することによって分離される、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
ＫＮＯ３が不溶性である媒体において、次のイオン交換（ｂ）
KA + AgNO3 → AgA + KNO3(s) (b)
に従ってアニオンＡのＡｇ＋塩を形成するステップと、
ＡｇＡ塩の溶液から析出されるＫＮＯ３（ｓ）を除去するステップとをさらに含む、請求項４に記載の方法。 
【請求項６】
前記式（ＩＩ）のホウ酸アニオンは、次の式（ＩＶ）
[BPh4]- (IV)
（式中、各Ｐｈ基は独立して、任意にＦで置換されたアリール基、および任意にＦで置換されたアルキルフェニル基からなる群から選択される）
のアニオンである、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記式（ＩＶ）のホウ酸アニオンは、次の式（Ｖ）
[(C6F5)3B (C6H5)]-(V)
のアニオンである、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記式（ＩＶ）のホウ酸アニオンは、次の式（ＶＩ）
[(Mes)3B (C6H5)]- (VI)
（式中、Ｍｅｓは、３，５−ジメチルフェニル基である）
のアニオンである、請求項６に記載の方法。
【請求項９】
Ａは、次の式（ＩＩＩ）
(C2B10H11)- (III)
のカルボランアニオンであり、
前記カルボランアニオンは、オルト−カルボランのアニオン、メタ−カルボランのアニオンまたはパラ−カルボランのアニオンである、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記エーテル酸素を含有する非水溶媒は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジメトキシエタン（ＤＭＥ）およびジエチレングリコールジメチルエーテル（ジグリム）（ＤＧＭ）の少なくとも１つである、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
テトラヒドロフランと、
次の式（ＶＩＩ）
[(C6F5)3B(C6H5)]2Mg(THF)6 (VII)
（式中、ＴＨＦは、テトラヒドロフラン分子である）
の塩とを含有するマグネシウム電解質を調製する方法であって、前記方法は、
式C6H5MgClのグリニャール試薬をテトラヒドロフランにおける式B(C6F5)3のボランと反応させ、式[Mg2(μ-Cl)3・6THF][(C6H5)B(C6F5)3]のマグネシウム塩を得るステップと、
[Mg2(μ-Cl)3・6THF][(C6H5)B(C6F5)3] + K2CO3 / KHCO3 (aq) → K [(C6H5)B(C6F5)3+ [Mg2(μ-Cl)3・6THF](CO3)に従って、水性媒体においてアニオン(C6H5)B(C6F5)3のＫ＋塩を形成するステップと、
ＫＮＯ３が不溶性である媒体において、次のイオン交換（ｂ）
K[(C6H5)B(C6F5)3] + AgNO3 → Ag[(C6H5)B(C6F5)3] + KNO3(s) (b)
に従ってアニオン(C6H5)B(C6F5)3-のＡｇ＋塩を形成するステップと、
Ag[(C6H5)B(C6F5)3]塩の溶液から析出されるＫＮＯ３（ｓ）を除去するステップと、
次の反応式
2((C6H5)B(C6F5)3)Ag + MgBr2 → ((C6H5)B(C6F5)3)2Mg(THF)6+ 2AgBr
に従うＴＨＦにおけるＡｇに対するＭｇのイオン交換のステップと、
前記マグネシウム電解質からのＡｇＢｒの除去のステップとを含み、前記マグネシウム電解質は、塩化物イオンを含有しない、方法。
【請求項１２】
テトラヒドロフランと、
次の式（ＶＩＩＩ）
[(Mes)3B (C6H5)]2Mg(THF)6 (VIII)
（式中、ＴＨＦは、テトラヒドロフラン分子であり、
Ｍｅｓは、３，５−ジメチルフェニル基である）
の塩とを含有するマグネシウム電解質を調製する方法であって、前記方法は、
式C6H5MgClのグリニャール試薬をテトラヒドロフランにおける式B(Mes)3のボランと反応させ、次の式
[Mg2(μ-Cl)3・6THF][(C6H5)B(Mes)3]
のマグネシウム塩を得るステップと、
次の式
[Mg2(μ-Cl)3・6THF] ((C6H5)B(Mes)3+ K2CO3 / KHCO3 (aq) → K [(C6H5)B(Mes)3] + [Mg2(μ-Cl)3・6THF](CO3)
に従って、水性媒体においてアニオン(C6H5)B(Mes)3のＫ＋塩を形成するステップと、
ＫＮＯ３が不溶性である媒体において、次のイオン交換（ｂ）
K((C6H5)B(Mes)3 + AgNO3→ Ag[(C6H5)B(C6F5)3] + KNO3(s) (b)
に従ってアニオン(C6H5)B(Mes)3-のＡｇ＋塩を形成するステップと、
Ag[(C6H5)B(Mes)3]塩の溶液から析出されるＫＮＯ３（ｓ）を除去するステップと、
次の式
2((C6H5)B(Mes)3)Ag + MgBr2→ ((C6H5)B(Mes)3)2Mg(THF)6+ 2AgBr 
に従うＴＨＦにおけるＡｇに対するＭｇのイオン交換のステップと、
前記マグネシウム電解質からのＡｇＢｒの除去のステップとを含み、前記マグネシウム電解質は、塩化物イオンを含有しない、方法。
【請求項１３】
請求項１に記載の方法に従って得られるマグネシウム電解質であって、
エーテル酸素を含有する非水溶媒と、
次の式（Ｉ）
[A]2Mg(溶媒)y (I)
（式中、溶媒は、前記エーテル酸素を含有する前記非水溶媒であり、
前記溶媒は、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、グリム、モノグリム、ジメチルグリコール、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルグリム、ジグリム、プログリム、エチルジグリム、トリグリム、ブチルジグリム、テトラグリム、ポリグリム、ハイグリムからなる群から選択される少なくとも１つであり、
ｙは、２から６の整数であり、
Ａは、
次の式（ＩＩ）
(BR4)- (II)
（式中、Ｒ基は、それぞれ独立して、任意にＦで置換された１から６個の炭素原子のアルキル基、任意にＦで置換されたアリール基、および任意にＦで置換されたアルキルフェニル基からなる群から選択される）、および
次の式（ＩＩＩ）
(C2B10H11)- (III)
からなるアニオン群から選択される水安定性ホウ酸アニオンまたは水安定性カルボランアニオンである）
の塩とを含有し、
前記マグネシウム電解質は、塩化物を含有しない、マグネシウム電解質。
【請求項１４】
マグネシウムを含む負極と、
正極と、
請求項１３に記載のマグネシウム電解質とを備える、マグネシウム電池。
【請求項１５】
前記負極は、マグネシウムである、請求項１４に記載のマグネシウム電池。
【請求項１６】
前記正極の活物質は、硫黄、黒鉛炭素、炭素繊維、ガラス状炭素、熱分解炭素、アモルファス炭素、Ｍｏ６Ｓ８、ＭｎＯ２、ＣｕＳ、Ｃｕ２Ｓ、Ａｇ２Ｓ、ＣｒＳ２、ＶＯＰＯ４、ＴｉＳ２、Ｖ２Ｏ５、ＭｇＶＯ３、ＭｏＳ２、ＭｇＶ２Ｏ５、ＭｏＯ３、ＣｕＣｒ２Ｓ４、ＭｇＣｒ２Ｓ４、ＭｇＭｎ２Ｏ４、Ｍｇ２ＭｎＯ４、ＭｇＦｅ２（ＰＯ４）３、ＭｇＶ２（ＰＯ４）３、ＭｇＭｎＳｉＯ４、ＭｇＦｅ２（ＰＯ４）２、Ｍｇ０．５ＶＰＯ４Ｆ、ＴｉＰ２Ｏ７、ＶＰ２Ｏ７およびＦｅＦ３からなる群から選択される少なくとも１つの成分を含む、請求項１４に記載のマグネシウム電池。
【請求項１７】
Ａは、次の式（ＩＩ）
(BR4)- (II)
（式中、Ｒ基は、それぞれ独立して、任意にＦで置換された１から６個の炭素原子のアルキル基、任意にＦで置換されたアリール基、および任意にＦで置換されたアルキルフェニル基からなる群から選択される）
のホウ酸アニオンである、請求項１４に記載のマグネシウム電池。
【請求項１８】
前記式（ＩＩ）のホウ酸アニオンは、次の式（ＩＶ）
[B (C6H5)4]- (IV)
（式中、各Ｐｈ基は、独立して、任意にＦで置換されたアリール基、および任意にＦで置換されたアルキルフェニル基からなる群から選択される）
のアニオンである、請求項１７に記載のマグネシウム電池。
【請求項１９】
前記式（ＩＩ）のホウ酸アニオンは、次の式（Ｖ）
[(C6F5)3B (C6H5)]-(V)
のアニオンである、請求項１７に記載のマグネシウム電池。
【請求項２０】
前記式（ＩＩ）のホウ酸アニオンは、次の式（ＶＩ）
[(Mes)3B (C6H5)]- (VI)
（式中、Ｍｅｓは、３，５−ジメチルフェニル基である）
のアニオンである、請求項１７に記載のマグネシウム電池。
【請求項２１】
Ａは、次の式（ＩＩＩ）
(C2B10H11)- (III)
のカルボランアニオンであり、
前記カルボランアニオンは、オルト−カルボラン、メタ−カルボランまたはパラ−カルボランのアニオンである、請求項１４に記載のマグネシウム電池。