【手続補正書】
【提出日】平成30年3月8日(2018.3.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複合分離膜の多孔性コーティング層用のスラリーであって、
無機物粒子と、有機バインダー高分子と、及び溶媒とを含んでなり、
前記無機物粒子が、０．０１μｍ〜１５μｍの直径を有してなり、
前記有機バインダー高分子が、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐トリクロロエチレン、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、シアノエチルプルラン、シアノエチルスクロース、プルラン、及びポリイミドからなる群より選択される一種又は二種以上の混合物を含んでなるものであり、
前記スラリーが、無機物粒子の直径に従って下記数式１で得られる値を下限値とし、１０，０００ｃＰを上限値とする粘度を有することを特徴とする、スラリー。
η  ≧  ４０ｄ2
（数式１）
〔上記数式１において、
ηはスラリーの粘度（単位：ｃＰ）を表し、
ｄは無機物粒子の平均直径（単位：μｍ）を表す。〕
【請求項２】
前記溶媒が、アセトン、テトラハイドロフラン、メチレンクロライド、クロロホルム、ジメチルホルムアミド、Ｎ‐メチル‐２‐ピロリドン（ＮＭＰ）、及びシクロヘキサンから選択された一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１に記載のスラリー。
【請求項３】
前記溶媒１００重量部を基準にして、
前記無機物粒子１０〜５０重量部と、
前記有機バインダー高分子１〜１０重量部とを含むことを特徴とする、請求項１又は２に記載のスラリー。
【請求項４】
前記無機物粒子が、誘電率が５以上の無機物粒子、リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子、及びそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項１〜３の何れか一項に記載のスラリー。
【請求項５】
前記誘電率が５以上の無機物粒子が、ＢａＴｉＯ3、Ｐｂ（Ｚｒx、Ｔｉ1-x）Ｏ3（０＜ｘ＜１）、Ｐｂ1-xＬａxＺｒ1-yＴｉyＯ3（０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１）、（１−ｘ）Ｐｂ（Ｍｇ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3-xＰｂＴｉＯ3（０＜ｘ＜１）、ＨｆＯ2、ＳｒＴｉＯ3、ＳｎＯ2、ＣｅＯ2、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ2、ＳｉＯ2、Ｙ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＣ及びＴｉＯ2からなる群より選択された一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項４に記載のスラリー。
【請求項６】
前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子が、Ｌｉ3ＰＯ4、ＬｉxＴｉy（ＰＯ4）3（０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、ＬｉxＡｌyＴｉz（ＰＯ4）3（０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜３）、（ＬｉＡｌＴｉＰ）xＯy系列ガラス（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１３）、ＬｉxＬａyＴｉＯ3（０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、ＬｉxＧｅyＰzＳw（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、０＜ｗ＜５）、ＬｉxＮy（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜２）、ＳｉＳ2（ＬｉxＳｉyＳz、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜２、０＜ｚ＜４）系列ガラス、及びＰ2Ｓ5（ＬｉxＰyＳz、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜３、０＜ｚ＜７）系列ガラスからなる群より選択された一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項４に記載のスラリー。
【請求項７】
前記スラリーの粘度が、下記数式２で得られる値を下限値とする粘度を有することを特徴とする、請求項１〜６の何れか一項に記載のスラリー。
η  ＝  ４０ｄ2
（数式２）
〔上記数式２において、
ηはスラリーの粘度（単位：ｃＰ）を表し、
ｄは無機物粒子の平均直径（単位：μｍ）を表す。〕
【請求項８】
電気化学素子用複合分離膜の多孔性コーティング層用のスラリーを製造する方法であって、
無機物粒子と、有機バインダー高分子と、及び溶媒とを分散してなり、
前記無機物粒子が、０．０１μｍ〜１５μｍの直径を有してなり、
前記スラリーが、無機物粒子の直径に従って下記（数式１）で得られる値を下限値とし、１０，０００ｃＰを上限値とする粘度を有するように調製してなることを含んでなり、
前記多孔性コーティング層が、前記無機物粒子が充填されて互いに接触した状態で前記有機バインダー高分子によって互いに結着し、これによって前記無機物粒子同士の間にインタースティシャル・ボリューム（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｖｏｌｕｍｅｓ）が形成された構造を備えてなり、
前記有機バインダー高分子が、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐トリクロロエチレン、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、シアノエチルプルラン、シアノエチルスクロース、プルラン、及びポリイミドからなる群より選択される一種又は二種以上の混合物含んでなるものである、スラリーの製造方法。
η  ≧  ４０ｄ2
（数式１）
〔上記式１において、
ηはスラリーの粘度（単位：ｃＰ）を表し、
ｄは無機物粒子の平均直径（単位：μｍ）を表す。〕
【請求項９】
前記溶媒が、アセトン、テトラハイドロフラン、メチレンクロライド、クロロホルム、ジメチルホルムアミド、Ｎ‐メチル‐２‐ピロリドン（ＮＭＰ）、及びシクロヘキサンから選択された一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項８に記載のスラリーの製造方法。
【請求項１０】
前記溶媒１００重量部を基準にして、
前記無機物粒子１０〜５０重量部と、
前記有機バインダー高分子１〜１０重量部とを含むことを特徴とする、請求項８又は９に記載のスラリーの製造方法。
【請求項１１】
多孔性コーティング層を備えた電気化学素子用の複合分離膜であって、
前記多孔性コーティング層が、無機物粒子と、有機バインダー高分子とを備えてなり、
前記無機物粒子が、０．０１μｍ〜１５μｍの直径を有してなり、
前記有機バインダー高分子が、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐トリクロロエチレン、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、シアノエチルプルラン、シアノエチルスクロース、プルラン、及びポリイミドからなる群より選択される一種又は二種以上の混合物を含んでなるものであり、
前記多孔性コーティング層が、無機物粒子と、有機バインダー高分子と、及び溶媒とを含んでなるスラリーで形成されたものであり、
前記スラリーが、無機物粒子の直径に従って下記数式１で得られる値を下限値とし、１０，０００ｃＰを上限値とする粘度を有することを特徴とする、複合分離膜。
η  ≧  ４０ｄ2
（数式１）
〔上記数式１において、
ηはスラリーの粘度（単位：ｃＰ）を表し、
ｄは無機物粒子の平均直径（単位：μｍ）を表す。〕
【請求項１２】
前記溶媒が、アセトン、テトラハイドロフラン、メチレンクロライド、クロロホルム、ジメチルホルムアミド、Ｎ‐メチル‐２‐ピロリドン（ＮＭＰ）、及びシクロヘキサンから選択された一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１１に記載の複合分離膜。
【請求項１３】
前記溶媒１００重量部を基準にして、
前記無機物粒子１０〜５０重量部と、
前記有機バインダー高分子１〜１０重量部とを含むことを特徴とする、請求項１１又は１２に記載の複合分離膜。
【請求項１４】
前記無機物粒子が、誘電率が５以上の無機物粒子、リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子、及びそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項１１〜１３の何れか一項に記載の複合分離膜。
【請求項１５】
前記誘電率が５以上の無機物粒子が、ＢａＴｉＯ3、Ｐｂ（Ｚｒx、Ｔｉ1-x）Ｏ3（０＜ｘ＜１）、Ｐｂ1-xＬａxＺｒ1-yＴｉyＯ3（０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１）、（１−ｘ）Ｐｂ（Ｍｇ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3-xＰｂＴｉＯ3（０＜ｘ＜１）、ＨｆＯ2、ＳｒＴｉＯ3、ＳｎＯ2、ＣｅＯ2、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ2、ＳｉＯ2、Ｙ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＣ及びＴｉＯ2からなる群より選択された一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１４に記載の複合分離膜。
【請求項１６】
前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子が、Ｌｉ3ＰＯ4、ＬｉxＴｉy（ＰＯ4）3（０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、ＬｉxＡｌyＴｉz（ＰＯ4）3（０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜３）、（ＬｉＡｌＴｉＰ）xＯy系列ガラス（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１３）、ＬｉxＬａyＴｉＯ3（０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、ＬｉxＧｅyＰzＳw（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、０＜ｗ＜５）、ＬｉxＮy（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜２）、ＳｉＳ2（ＬｉxＳｉyＳz、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜２、０＜ｚ＜４）系列ガラス、及びＰ2Ｓ5（ＬｉxＰyＳz、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜３、０＜ｚ＜７）系列ガラスからなる群より選択された一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１４に記載の複合分離膜。
【請求項１７】
前記スラリーの粘度が、下記数式２で得られる値を下限値とする粘度を有することを特徴とする、請求項１１〜１６の何れか一項に記載の複合分離膜。
η  ＝  ４０ｄ2
（数式２）
〔上記数式２において、
ηはスラリーの粘度（単位：ｃＰ）を表し、
ｄは無機物粒子の平均直径（単位：μｍ）を表す。〕
【請求項１８】
前記多孔性コーティング層が、前記無機物粒子が充填されて互いに接触した状態で前記有機バインダー高分子によって互いに結着し、これによって前記無機物粒子同士の間にインタースティシャル・ボリューム（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｖｏｌｕｍｅｓ）が形成された構造を備えてなる、請求項１１〜１７の何れか一項に記載の複合分離膜。
【請求項１９】
電気化学素子であって、
正極と、負極と、及び前記正極と前記負極との間に介在された分離膜とを備えてなり、
前記分離膜が、請求項１１〜１８の何れか一項に記載の複合分離膜である、電気化学素子。