(57)【要約】比較的簡単な構造で振動部材の振動特性に影響をほとんど与えることなく支持することができ、小型化が容易な複合材料振動装置を提供する。第１の音響インピーダンス値Ｚ１を有する材料からなり、振動発生源となる振動部材と、第１の音響インピーダンス値Ｚ１よりも低い第２の音響インピーダンス値Ｚ２を有する、熱により硬化される硬化性樹脂、硬化剤及びシリコーン化合物を少なくとも含む樹脂組成物の硬化物からなり、かつ前記振動部材に連結された反射層と、前記第２の音響インピーダンス値Ｚ２よりも大きな第３の音響インピーダンス値Ｚ３を有する材料からなり、前記反射層の前記振動部材が連結されている側とは反対側に連結された保持部材とを備え、反射層と保持部材との界面において振動部材から反射層に伝播してきた振動が反射されるように構成されている。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の音響インピーダンス値Ｚ１を有する材料からなり、振動発生源となる振動部材と、
第１の音響インピーダンス値Ｚ１よりも低い第２の音響インピーダンス値Ｚ２を有する、熱により硬化される硬化性樹脂、硬化剤及びシリコーン化合物を少なくとも含む樹脂組成物の硬化物からなり、かつ前記振動部材に連結された反射層と、
前記第２の音響インピーダンス値Ｚ２よりも大きな第３の音響インピーダンス値Ｚ３を有する材料からなり、前記反射層の前記振動部材が連結されている側とは反対側に連結された保持部材とを備え、
反射層と保持部材との界面において振動部材から反射層に伝播してきた振動が反射されるように構成されていることを特徴とする、複合材料振動装置。
【請求項２】
前記硬化性樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする、請求項１に記載の複合材料振動装置。
【請求項３】
前記シリコーン化合物が前記樹脂組成物中に６〜６０ｗｔ％含まれることを特徴とする、請求項１または２に記載の複合材料振動装置。
【請求項４】
前記シリコーン化合物がシリコーン樹脂パウダーである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の複合材料振動装置。
【請求項５】
前記シリコーン化合物が、ポリオルガノシルセスキオキサン硬化物で被覆されたシリコーンゴムパウダーであることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の複合材料振動装置。
【請求項６】
前記反射層は、５ＭＨｚでの音速が２６００ｍ／ｓ以下であり、かつ５ＭＨｚでの減衰係数が３．５ｄＢ／ｍｍ以下であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の複合材料振動装置。
【請求項７】
前記振動部材が圧電振動素子である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の複合材料振動装置。
【請求項８】
請求項１に記載の複合材料振動装置の製造方法であって、
前記振動部材および前記保持部材を準備する工程と、
熱または光により硬化される硬化性樹脂、硬化剤、及びシリコーン化合物を少なくとも含む未硬化の樹脂組成物を準備する工程と、
前記未硬化の樹脂組成物により、前記振動部材および前記保持部材を貼り合わせる工程と、
前記未硬化の樹脂組成物を硬化させ、前記振動部材および前記保持部材に連結された前記反射層を形成する工程とを備えることを特徴とする、複合材料振動装置の製造方法。
【請求項９】
請求項１に記載の複合材料振動装置の製造方法であって、
前記振動部材および前記保持部材を準備する工程と、
硬化性樹脂、硬化剤、及びシリコーン化合物を少なくとも含む樹脂シートを準備する工程と、
前記樹脂シートを、前記振動部材および前記保持部材の間に配置する工程と、
前記樹脂シートを硬化させ、前記振動部材および前記保持部材に連結された前記反射層を形成する工程とを備えることを特徴とする、複合材料振動装置の製造方法。
【請求項１０】
前記硬化が加熱により行われることを特徴とする、請求項８または９に記載の複合材料振動装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、音響インピーダンスが異なる複数の材料部分が結合された複合材料振動装置に関し、例えば、圧電素子などの振動部材に低音速かつ低減衰の反射層連結がされている複合材料振動装置に関する。
【背景技術】
【０００２】  従来、圧電共振子や圧電フィルタを構成する圧電共振部品として、圧電振動素子の上下にケース基板を積層した構造のものが広く用いられている。この場合、圧電素子の圧電振動部の振動を妨げないための空間を積層体内に形成しなければならない。従って、積層されるケース基板の圧電素子側の面に空洞を形成するための凹部を形成する方法、あるいは圧電素子にケース基板を積層するにあたり、空洞を形成するために接着剤塗布エリアを空洞を除いた領域とする方法などが用いられていた。【０００３】  上記のように、従来の積層型の圧電共振部品では、圧電振動部の振動を妨げないための空洞を形成しなければならず、そのため小型化が困難であった。また、コストを削減することが困難であった。【０００４】  他方、空洞を有しない積層構造のバルク型音波フィルタが開示されている（特許文献１参照）。図３に示すように、バルク型音波フィルタ２１１では、基板２１２上に多数の膜を積層することにより圧電フィルタが構成されている。【０００５】  すなわち、この積層構造中には、圧電層２１３が形成されており、圧電層２１３の上面及び下面に電極２１４、２１５が積層されて、圧電共振子が構成されている。【０００６】  上記圧電共振子の下面には、シリコンやポリシリコンなどの膜を積層することにより、上層２１６、中層２１７及び下層２１８からなる積層構造の音響ミラー２１９が構成されている。また、圧電共振子の上面にも、同様の積層構造を有する音響ミラー２２０が積層されており、該音響ミラー２２０上に保護膜としてのパッシベーション膜２２１が形成されている。【０００７】  上記音響ミラー２１９では、中層２１７の音響インピーダンスが、上層２１６及び下層２１８の音響インピーダンスよりも高くされている。音響ミラー２２０においても、同様に中層の音響インピーダンスが、上層及び下層の音響インピーダンスよりも高くされている。【０００８】  上記バルク型音波フィルタ２１１では、音響ミラー２１９、２２０を圧電共振子部分に積層することにより、圧電共振子から伝播してきた振動が圧電共振子側に反射される。従って、圧電共振子部分の共振特性に影響を与えることなく、基板２１２を用いて機械的に保持することができる。【０００９】  他方、下記の特許文献２には、振動部材としての圧電素子に対して、圧電素子よりも音響インピーダンスが低い反射層を介して、保持部材を連結してなる複合材料振動装置が開示されている。ここでは、反射層の音響インピーダンスＺ２が圧電素子の音響インピーダンスＺ１よりも小さく、かつ保持部材の音響インピーダンスＺ３よりも小さくされている。圧電素子から反射層に伝播してきた振動が反射層と保持部材との界面で反射される。そのため、大きな振動減衰域を必要とすることなく、圧電素子を支持することが可能であるとされている。上記反射層は、例えばエポキシ樹脂により構成される旨が示されている。
【特許文献１】特開平１０−２７０９７９号公報
【特許文献２】特開２００２−１６４７６４号公報
【発明の開示】
【００１０】  図３に示したバルク型音波フィルタ２１１では、音響ミラー２１９、２２０は、圧電共振子側から伝播してきた振動を反射させるように構成されているが、各音響ミラー２１９、２２０は、それぞれ、中層の上下に上層及び下層を積層してなり、中層の音響インピーダンスが上層及び下層の音響インピーダンスより高くされている。従って、音響ミラー２１９、２２０として多数の材料層を積層しなければならず、空洞の形成は省略し得るものの、バルク型音波フィルタ２１１では、多数の材料層を積層しなければならないため、小型化、特に低背化が困難であった。また、製造工程も煩雑であった。
【００１１】  さらに、上記バルク型音波フィルタ２１１では、圧電共振子の側方振動が伝播するが、交互に伝播してきた振動が、圧電共振子の側方部分においてダンピングされ、従って圧電共振子部分の側方が固定されていることにより圧電共振子の共振特性が保持構造により劣化するという問題もあった。
【００１２】  特許文献２に記載の複合材料振動装置では、上記のように、圧電素子に、音響インピーダンスをＺ２が相対的に低い反射層を介して保持部材が連結されていた。そのため、圧電素子の特性に影響を与えることなく、保持部材により圧電素子を支持することができるとされていた。
【００１３】  しかしながら、エポキシ樹脂を用いて反射層を形成した場合、必ずしも圧電素子の電気的特性の低下を抑制することなく、圧電素子を機械的に支持することはできなかった。すなわち、反射層を介して圧電素子に保持部材を連結したとしても、十分な電気的特性を得ることは困難であることがあった。
【００１４】  本発明の目的は、上述従来技術の欠点を解消し、比較的簡単な構造で振動部材の振動特性に影響をほとんど与えることなく支持することができ、小型化が容易であり、さらに電気特性に優れた複合材料振動装置を提供することにある。
【００１５】  上記目的を達成するため、本発明の複合材料振動装置は、第１の音響インピーダンス値Ｚ１を有する材料からなり、振動発生源となる振動部材と、第１の音響インピーダンス値Ｚ１よりも低い第２の音響インピーダンス値Ｚ２を有する、熱により硬化される硬化性樹脂、硬化剤及びシリコーン化合物を少なくとも含む樹脂組成物の硬化物からなり、かつ前記振動部材に連結された反射層と、前記第２の音響インピーダンス値Ｚ２よりも大きな第３の音響インピーダンス値Ｚ３を有する材料からなり、前記反射層の前記振動部材が連結されている側とは反対側に連結された保持部材とを備え、反射層と保持部材との界面において振動部材から反射層に伝播してきた振動が反射されるように構成されていることを特徴とする。
【００１６】  本発明の複合材料振動装置のある特定の局面では、前記硬化性樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする。
【００１７】  さらに、本発明の複合材料振動装置の他の特定の局面では、前記シリコーン化合物が前記樹脂組成物中に６〜６０ｗｔ％含まれている。
【００１８】  本発明の複合材料振動装置の更に別の特定の局面では、前記シリコーン化合物が、ポリオルガノシルセスキオキサン硬化物で被覆されたシリコーンゴムパウダーである。
【００１９】  本発明の複合材料振動装置では、好ましくは、前記反射層における、５ＭＨｚでの音速が２６００ｍ／ｓ以下であり、かつ５ＭＨｚでの減衰係数が３．５ｄＢ／ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００２０】  本発明に係る複合材料振動装置の製造方法は、本発明の複合材料振動装置を得るための方法であって、前記振動部材および前記保持部材を準備する工程と、
熱により硬化される硬化性樹脂、硬化剤、及びシリコーン化合物を少なくとも含む未硬化の樹脂組成物を準備する工程と、前記未硬化の樹脂組成物により、前記振動部材および前記保持部材を貼り合わせる工程と、前記未硬化の樹脂組成物を硬化させ、前記振動部材および前記保持部材に連結された前記反射層を形成する工程とを備えることを特徴とする。
【００２１】  また、本発明に係る複合材料振動装置の他の特定の局面では、該製造方法は、前記振動部材および前記保持部材を準備する工程と、熱硬化性樹脂、硬化剤、及びシリコーン化合物を少なくとも含む樹脂シートを準備する工程と、前記樹脂シートを、前記振動部材および前記保持部材の間に配置する工程と、前記樹脂シートを硬化させ、前記振動部材および前記保持部材に連結された前記反射層を形成する工程とを備えることを特徴とする。
【００２２】  本発明に係る製造方法では、好ましくは、上記樹脂組成物の硬化は、加熱により行われる。
【００２３】  本発明の複合材料振動装置を用いれば、樹脂を硬化することのみで反射層の形成が可能となり、複数の材料層を積層する必要がなくなるため、製造工程が簡略化できる。また、前記反射層に用いられる樹脂は、接着性も有していることから、複合材料振動装置の低背化、小型化、低コスト化が可能となる。さらに、本発明の複合材料振動装置の反射層は低音速かつ低減衰であるため、前記複合材料振動装置の電気特性が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】図１は本発明の複合材料振動装置の分解斜視図である。
【図２】図２は本発明の複合材料振動装置の外観を示す斜視図である。
【図３】図３は従来の複合材料振動装置としてのバルク型音波フィルタを示す縦断面図である。
【符号の説明】
【００２５】１…複合材料振動装置
２…圧電共振子
３、４…反射層
５、６…保持部材
１１…励振電極
１２、１３…容量電極
１４、１５…外部電極
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】  以下、本発明の複合材料振動装置について説明する。【００２７】  図１は、本発明の第１の実施例に係る複合材料振動装置の分解斜視図であり、図２は外観を示す斜視図である。【００２８】  本実施例の複合材料振動装置１では、振動部材としての圧電共振子２が用いられている。圧電共振子２は、矩形板状の形状を有するチタン酸ジルコン酸鉛系圧電セラミックスからなるセラミック板を用いて構成されている。該セラミック板は、厚み方向に分極処理されている。また、セラミック板の上面中央には、励振電極１１が形成されている。図１では図示されていないが、下面中央にも、励振電極が形成されている。励振電極１１及び下面の励振電極は、セラミック板の端面に至るように形成され、それぞれ、外部電極１４、１５に電気的に接続されている。【００２９】  励振電極１１と下面の励振電極との間に交流電圧を印加することにより、圧電共振子２は厚みすべり振動モードで励振される。なお、セラミック板の音響インピーダンス値Ｚ１は、１８．８×１０６Ｎ・ｓ・ｍ−３である。【００３０】  圧電共振子２の上面及び下面には、第１、第２の反射層３、４が積層されている。反射層３、４の外側面には、すなわち、圧電共振子２が連結されている面とは反対側の面には、第１、第２の保持部材５、６が積層されている。反射層３，４を構成している材料は、乾燥、加熱や化学反応などにより接着する材料である。【００３１】  より具体的には、本実施例の一例では、反射層３、４は、熱硬化性樹脂、硬化剤およびシリコーン化合物を少なくとも含む樹脂組成物を硬化させたものであり、その音響インピーダンス値Ｚ２は３．１×１０６Ｎ・ｓ・ｍ−３以下である。さらに前記反射層３、４は、５ＭＨｚでの音速が２６００ｍ／ｓ以下であり、かつ５ＭＨｚでの減衰係数が３．５ｄＢ／ｍｍ以下である。これにより、電気特性に優れた複合材料振動装置を得ることができる。【００３２】  保持部材５、６は、本実施例では、矩形板状の形状を有するセラミック板により構成されており、その音響インピーダンス値Ｚ３は１８．８×１０６Ｎ・ｓ・ｍ−３である。下方の保持部材６の上面には、一対の容量電極１２、１３が形成されている。容量電極１２、１３と保持部材６を介して対向するように、保持部材６の下面中央に容量電極（図示せず）が形成されている。容量電極１２、１３及び下面の容量電極により、保持部材６にコンデンサが構成されている。【００３３】  図１に示されている各部材を積層して形成した積層体の一方の端面に、図２に示されている外部電極１４が形成されている。また、積層体の他方端面にも外部電極１５が形成されている。外部電極１４、１５は、それぞれ、圧電共振子２の励振電極１１及び下面の励振電極に電気的に接続されている。【００３４】  また、外部電極１４、１５は、それぞれ、容量電極１２、１３に電気的に接続されている。したがって、外部電極１４、１５と保持部材６の下面に形成された容量電極と外部と電気的に接続することにより、３端子型の容量内蔵型圧電発振子として複合材料振動装置１が動作する。【００３５】  本実施例の複合材料振動装置１では、振動部材としての圧電共振子２の上面及び下面に第１、第２の反射層３、４が連���されており、各反射層３、４の圧電共振子２に連結されている側とは反対側の面に保持部材５、６が連結されている。したがって、圧電共振子２の振動を妨げないための空洞は形成されていない。よって、空洞を形成する必要がないため、低背化、小型化、低コスト化が可能となる。【００３６】  本発明の反射層に用いられる硬化性樹脂としては、加熱により硬化するものであれば特に限定されない。また、硬化性樹脂の室温における形状は特に限定されず、室温で液状または固体状のいずれであっても構わない。例えば、熱硬化性の樹脂としては、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリイミド樹脂等が挙げられる。【００３７】  上記熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂を用いることが好ましい。これにより、接着力が優れ信頼性に優れたものを得ることができる。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、アラルキル型エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、ナフタレンノボラック型エポキシ樹脂、芳香族アミン型エポキシ樹脂、フェノール系多官能型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンフェノール型エポキシ樹脂等が挙げられる。【００３８】  また、前記エポキシ樹脂は１種のみが用いられても良く、また２種類以上が併用されていても良い。【００３９】  本発明の反射層に用いられる硬化剤としては、硬化性樹脂を硬化させる適宜の化合物である。熱硬化性樹脂に用いられる硬化剤としては、例えば、アミン類、脂肪族ポリアミン類、変性脂肪族ポリアミン類、酸無水物、フェノール、イミダゾール類、エポキシアダクトイミダゾール、アミンアダクト、ジアミノジフェニルスルフォン等が挙げられる。さらに、前記硬化剤は１種類で用いても良く、また２種類以上を混合して用いても良い。【００４０】  本発明において、反射層に用いられるシリコーン化合物としては、例えば、ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリメチルシルセスキオキサン等が挙げられる。また、シリコーン化合物としては、樹脂状物、すなわちシリコーンレジンが用いられてもよい。また、シリコーン化合物は、液状物でもよく、パウダー状物でもよい。耐熱性が高いのでパウダー状物が好ましい。さらに、前記シリコーン化合物は１種のみが用いられても良く、また２種類以上が併用されていても良い。【００４１】  また、本発明の反射層に用いられるシリコーン化合物の配合量に関しては、反射層を構成する樹脂組成物中に６ｗｔ％〜６０ｗｔ％含有されていることが望ましい。前記配合量が６ｗｔ％未満では、樹脂組成物中の音速が低下しないため、複合材料振動装置の電気特性が悪化しがちとなる。一方、６０ｗｔ％を越えると、樹脂組成物の粘度が高くなり、複合材料振動装置の反射層を形成する際、前記樹脂組成物の流動性が低下し、所望の形に成形するまでに時間を要することとなることがある。【０���４２】  また、本発明においては、上記反射層に含まれるシリコーン化合物としては、ポリオルガノシルセスキオキサン硬化物で被覆されているシリコーンゴムパウダーを好適に用いることができる。ここで、ポリオルガノシルセスキオキサン硬化物とは、ポリオルガノシルセスキオキサンを重合反応により硬化させた物質である。このポリオルガノシルセスキオキサン硬化物はＲＳｉＯ３／２で表される。式中のＲは、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、オクタデシル、エイコシル等のアルキル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、ビニル基、アリル基等のアルケニル基、β−フェニルエチル基、β−フェニルプロピル基のようなアラルキル基、クロロメチル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基等の１価のハロゲン化炭化水素基、およびエポキシ基、アミノ基、メルカプト基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基等の反応性を有する炭化水素基から選ばれる少なくとも１種以上の炭素数１〜２０の１価炭化水素基である。このようなポリオルガノシルセスキオキサン硬化物で被覆したシリコーンゴムパウダーの粒径は特に限定されないが、例えば平均粒径０．１〜１００μｍ程度のものが用いられる。【００４３】  上記ポリオルガノシルセスキオキサン硬化物で被覆されたシリコーンゴムパウダーを反射層を構成するための樹脂組成物に添加する場合には、その添加割合は、上記樹脂組成物全体の６ｗｔ％〜６０ｗｔ％の範囲とすることが望ましい。６ｗｔ％未満では、上記シリコーンゴムパウダーを添加したことによる効果、すなわち音速を十分に低めることが困難となることがある。また、６０ｗｔ％を超えると、樹脂組成物の粘度が高くなり、複合材料振動装置の反射層を形成する際、前記樹脂組成物の流動性が低下し、所望の形に成形するまでに時間を要することとなることがある。【００４４】  さらには、これら本発明の反射層を構成する材料の他に、用途にあわせて硬化性、密着性、チクソトロピック性等を付与するため、例えば、溶融シリカ、破砕シリカ、微粉シリカ、タルク、ガラスなど無機充填剤およびそれらの疎水化、親水化など表面処理を施した無機充填剤、ライフ安定剤、アルコキシシラン等のカップリング剤、レベリング剤、希釈剤、難燃剤、潤滑剤、レオロジーコントロール剤、沈降防止剤、密着性付与剤、顔料、分散剤、消泡剤などを添加してもよい。【００４５】  なお、本発明に係る複合材料振動装置の製造に際しては、上述した振動部材と保持部材とを反射層で連結するに際し、反射層を構成するための樹脂組成物を振動部材及び前記保持の少なくとも一方に塗布し、しかる後振動部材と保持部材とを該樹脂組成物を介して接着した後に、樹脂組成物を硬化する方法を用いることができる。もっとも、反射層を構成する樹脂組成物は、半硬化状態のシート状接着剤として提供されてもよい。その場合には、樹脂組成物としては、硬化性樹脂、硬化剤、上記シリコーン化合物に加えて、適宜のシート化材料を必要に応じて含むものが好適に用いられる。半硬化状態のシート状接着剤として用意された樹脂組成物を用いる場合には、該半硬化状態のシート状接着剤を、振動部��と保持部材との間に配置し、これら３つの部材を密着させた状態でシート状接着剤としての樹脂組成物を硬化させればよい。【００４６】  硬化方法については特に限定されず、樹脂組成物が熱により活性化される硬化剤を含む場合には、加熱により硬化すればよく、それによりエポキシ樹脂等の硬化性樹脂を硬化させてもよい。【００４７】  以下、本発明における実験例について説明する。
（１）実験例１
（ａ）樹脂硬化物の作製
まず、反射層に用いられる樹脂組成物の出発原料として、熱硬化性樹脂１と２、硬化剤１、およびシリコーン化合物を準備した。ここで、熱硬化性樹脂１はＰ−アミノフェノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量＝９７ｇ／ｅｑ）であり、熱硬化性樹脂２はテトラグリシジルアミノジフェニルメタン型エポキシ樹脂（エポキシ当量＝１２０ｇ／ｅｑ）、硬化剤１は２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、およびシリコーン化合物は平均粒径２μｍの球状シリコーン樹脂パウダーを用いた。【００４８】  次に、これら原料を表１に示す組成の樹脂組成物が得られるように秤量し、プラネタリーミキサーを用いて攪拌および真空攪拌を行い、表１に示す試料番号１〜５の樹脂組成物を得た。その後、フッ化エチレン樹脂金型内に前記樹脂組成物を流し込み、真空脱泡した後、オーブン内にて１５０℃、１時間静置し、目的とする樹脂硬化物を得た。【００４９】
【表１】
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【００５０】（ｂ）複合材料振動装置の作製
図１および図２に示すように、音響インピーダンス値１８．８×１０６Ｎ・ｓ・ｍ−３のセラミックを用いた圧電共振子２に試料番号１〜５の硬化前の樹脂組成物を塗布し、音響インピーダンス値１８．８×１０６Ｎ・ｓ・ｍ−３のセラミックで構成された保持部材５、６と貼り合わせ、オーブン内にて１５０℃、１時間静置し、樹脂組成物を硬化させた。前記樹脂組成物を塗布する際、硬化後の樹脂硬化物（反射層）の厚みが、圧電共振子の発振波長（λ）に対して４分の１（λ／４）となるように塗布厚を調整した。次に、図１および図２に示す外部電極１４、１５を形成して目的とする複合材料振動装置を得た。
（ｃ）樹脂硬化物の特性評価
（ａ）で作製した樹脂硬化物について、音速、減衰係数、密度、および音響インピーダンスを評価した。【００５１】  ここで、音速（ｍ／ｓ）については、超音波粘性弾性測定装置（ＲＡＭ−１００００／ＲＩＴＥＣ社製）を用いて、５ＭＨｚにおける値（縦波）を以下の式１から算出した。ここで、式１のＬは樹脂硬化物の厚み（ｍ）、ｔは超音波が伝播するまでの時間（ｓ）を示す。
式１：音速＝Ｌ／ｔ【００５２】  また、減衰係数（ｄＢ／ｍｍ）については、前記超音波粘性弾性測定装置を用いて５ＭＨｚにおける値（縦波）を以下の式２から算出した。ここで、式２のＡ０は測定装置の緩衝材底面での反射波の振幅（ｍ）、Ａは前記緩衝材と樹脂硬化物の境界面での反射波の振幅（ｍ）、Ｂは樹脂硬化物底面での反射波の振幅（ｍ）、Ｌは樹脂硬化物の厚み（ｍ）を示す。
式２：減衰係数＝｛ｌｎ［（Ａ０２−Ａ２）／（Ａ０Ｂ）］｝／（１７．３７２×Ｌ×１０３）【００５３】  また、密度（１０３・ｋｇ／ｍ３）は、樹脂硬化物の重量（ｋｇ）と体積（ｍ３）から算出した。音響インピーダンス（１０６Ｎ・ｓ・ｍ−３）は、５ＭＨｚにおける値（縦波）について、前記密度と音速の測定値を用いて以下の式３から算出した。
式３：音響インピーダンス＝密度×音速
（ｄ）複合材料振動装置の電気特性の評価
（ｂ）で作製した複合材料振動装置について、電気特性を測定した。前記電気特性は、位相の最大値を測定した。前記位相の最大値が大きいものが電気特性が優れているといえる。表１においては、位相の最大値が７８ｄｅｇ以上となる場合を○、７８ｄｅｇ未満を×と表記した。【００５４】  前記（ｃ）と（ｄ）の評価結果を表１に示す。ここで、表１において、＊印を付したものは本発明の範囲外のものであり、それ以外は本発明の範囲内のものである。【００５５】  表１から明らかなように、シリコーン化合物を含む試料番号１〜４については、音速と減衰係数が低い値となり、かつ電気特性も良好であった。一方、シリコーン化合物を含まない試料番号５は、試料番号１〜４と比較して、音速と減衰係数が共に増加し、また電気特性も悪くなることが分かった。
（２）実験例２
（ｅ）樹脂硬化物と複合材料振動装置の作製
まず、反射層に用いられる樹脂組成物の出発原料として、実施例１と同様の熱硬化性樹脂１と２、シリコーン化合物を準備した。また、硬化剤２としてエポキシアダクトイミダゾールと、カルボキシル基末端アクリロニトリルブタジエン共重合体を準備した。【００５６】  次に、これら原料を表２に示す組成の樹脂組成物が得られるように秤量し、プラネタリーミキサーを用いて攪拌および真空攪拌を行い、表２に示す試料番号６〜１１の樹脂組成物を得た。その後、（ａ）と同様に、目的とする樹脂硬化物を得た。【００５７】
【表２】
2005050838.tif 000004
【００５８】  また、表２に示す試料番号６〜１１の硬化前の樹脂組成物を用いて、（ｂ）と同様にして、目的とする複合材料振動装置を得た。
（ｆ）樹脂硬化物の特性と、複合材料振動装置の電気特性の評価
（ｅ）で作製した樹脂硬化物について、（ｃ）と同様に音速、減衰係数、密度、および音響インピーダンスを評価した。【００５９】  また、（ｅ）で作製した複合材料振動装置についても、（ｄ）と同様に電気特性を測定した。【００６０】  前記樹脂硬化物と複合材料振動装置の評価結果を表２に示す。ここで、表２において、＊印を付したものは本発明の範囲外のものであり、それ以外は本発明の範囲内のものである。【００６１】  表２から明らかなように、シリコーン化合物を含む試料番号６〜１０については、音速と減衰係数が低い値となり、かつ電気特性も良好であった。一方、シリコーン化合物を含有せず、カルボキシル基末端アクリロニトリルブタジエン共重合体を含有する試料番号１１は、試料番号６〜１０と比較して、音速と減衰係数が共に増加し、また電気特性も悪くなることが分かった。
（３）実験例３
（ｇ）樹脂硬化物と複合材料振動装置の作製
まず、反射層に用いられる樹脂組成物の出発原料として、実施例２と同様の熱硬化性樹脂１と２、シリコーン化合物、およびポリメチルメタクリレートを準備した。また、硬化剤３としてポリオキシプロピレンジアミン（平均分子量２３０、活性水素当量６０ｇ／ｅｑ）を準備した。【００６２】  次に、これら原料を表３に示す組成の樹脂組成物が得られるように秤量し、プラネタリーミキサーを用いて攪拌および真空攪拌を行い、表３に示す試料番号１２〜１４の樹脂組成物を得た。その後、（ａ）と同様に、目的とする樹脂硬化物を得た。【００６３】
【表３】
2005050838.tif 000005
【００６４】  また、表３に示す試料番号１２〜１４の硬化前の樹脂組成物を用いて、（ｂ）と同様にして、目的とする複合材料振動装置を得た。
（ｈ）樹脂硬化物の特性と、複合材料振動装置の電気特性の評価
（ｇ）で作製した樹脂硬化物について、（ｃ）と同様に音速、減衰係数、密度、および音響インピーダンスを評価した。【００６５】  また、（ｇ）で作製した複合材料振動装置についても、（ｄ）と同様に電気特性を測定した。【００６６】  前記樹脂硬化物と複合材料振動装置の評価結果を表３に示す。ここで、表３において、＊印を付したものは本発明の範囲外のものであり、それ以外は本発明の範囲内のものである。【００６７】  表３から明らかなように、シリコーン化合物を含む試料番号１２と１３については、音速と減衰係数が低い値となり、かつ電気特性も良好であった。一方、シリコーン化合物を含有せず、ポリメチルメタクリレートを含有する試料番号１３は、試料番号１１、１２と比較して、音速と減衰係数が共に増加し、また電気特性も悪くなることが分かった。【００６８】  （４）実験例４
（ｋ）樹脂硬化物と複合材料振動装置の作製
まず、反射層に用いられる樹脂組成物の出発原料として、実験例１で用いた熱硬化性樹脂１及び硬化剤１を準備した。また、シリコーン化合物として、ポリメチルシルセスキオキサン硬化物で被覆した、ＪＩＳ−Ａ硬度７５（ＪＩＳ−Ｋ−６３０１）のシリコーンゴムパウダーを準備した。【００６９】  次に、これらの原料を表５に示す組成の試料番号１７〜２０の樹脂硬化物が得られるように秤量し、プラネタリーミキサーを用いて攪拌および真空攪拌を行い、表４に示す試料番号１７〜２０の樹脂組成物を得た。その後（ａ）と同様にして、目的とする樹脂硬化物を得た。【００７０】  また、表４に示す試料番号１５〜１８の硬化前の樹脂組成物を用いて、（ｂ）と同様にして、目的とする複合材料振動装置を得た。
（ｌ）樹脂硬化物の特性と、複合材料振動装置の電気特性の評価
（ｋ）で作製した樹脂硬化物について、（ｃ）と同様に音速、減衰係数、密度、および音響インピーダンスを評価した。【００７１】  また、（ｋ）で作製した複合材料振動装置についても、（ｄ）と同様に電気特性を測定した。【００７２】  樹脂硬化物と複合材料振動装置の評価結果を表４に示す。ここで、表４において、＊印を付したものは本発明の範囲外のものであり、それ以外は本発明の範囲内のものである。【００７３】
【表４】
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【００７４】  表４から明らかなように、シリコーン化合物を含む試料番号１５、１６、１７については、音速が低い値となり、かつ電気特性も良好であった。一方、シリコーン化合物を含有しない試料番号１８は、試料番号１５、１６、１７と比較して、音速が増加し、また、電気特性も悪くなることがわかった。【００７５】  （５）実験例５
ｍ）音響反射樹脂シートの作製
熱硬化性樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ）、ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２１５ｇ／ｅｑ）、硬化剤としてフェノールノボラック（ＯＨ当量１０５ｇ／ｅｑ）、熱可塑性樹脂としてポリビニルブチラール樹脂（重量平均分子量５００００）、シリコーン化合物としてシリコーンレジンパウダー（ポリメチルシルセスキオキサン、平均粒径２μｍ）、溶剤としてメチルエチルケトンを用意した。下記表５に示すように、これらの内の適宜の化合物を秤量し、プラネタリーミキサーで１時間攪拌をおこないスラリーを作製した。なお、ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂とポリビニルブチラール樹脂はあらかじめ溶剤であるメチルエチルケトンに溶解させたものを用いた。得られたスラリーを真空脱泡した後、シリコーンコート面が上になるようにしてキャリアフィルム（ＰＥＴ、厚み５０μｍ）上に５０℃でシート成形することで音響反射樹脂シートを作製した。なお、シート成形はドクターブレードを用いてクリアランス２００μｍ、巻き取り速度１５ｃｍ／分の条件でおこなった。【００７６】  ｎ）複合材料振動装置作製及び電気特性評価
図１および図２に示すように圧電共振子２とキャリアフィルムから剥離した音響反射樹脂シートからなる反射層３、４を保持部材５、６と貼り合わせ、加圧しながら１５０℃／１時間の条件で硬化させた。その後、外部電極１４，１５を形成して複合材料振動装置を作製した。なお、音響反射樹脂シートは、硬化後に厚みがおおよそλ／４になるように調整した。なお、λは圧電共振子の発振波長である。得られた複合材料振動装置の電気特性として位相の最大値を測定した。なお、位相の最大値は、大きい方が電気特性に優れたものであり、位相の最大値が７８ｄｅｇ以上となる場合を○、それ以下の場合を×として判定をおこなった。【００７７】  ｏ）にじみ
ｍ）で得られた音響反射樹脂シートをガラス基板の間に位置合わせして貼り合わせた後、専用の治具を用いて加圧下で１５０℃／１時間の条件で硬化させた。その後、ガラス基板からのにじみ幅を測長器で測定してにじみを評価した。なお、にじみは幅３ｍｍ以下の場合を○、それ以上の場合を×として判定をおこなった。【００７８】  ｐ）接着性
ｎ）で得られた複合材料振動装置の接着性をダイシェアー試験で確認した。なお、接着性は固着強度が５Ｎとなる場合を○、それ以下の場合を×とした。【００７９】  ｑ）樹脂シートの作製
比較例１として、熱硬化性樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ）、ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２１５ｇ／ｅｑ）、硬化剤としてフェノールノボラック（ＯＨ当量１０５ｇ／ｅｑ）、熱可塑性樹脂としてポリビニルブチラール樹脂（重量平均分子量５００００）、溶剤としてメチルエチルケトンを用い、プラネタリーミキサーで１時間攪拌をおこないスラリーを作製した。なお、ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂とポリビニルブチラール樹脂はあらかじめ溶剤であるメチルエチルケトンに溶解させたものを用いた。得られたスラリーを真空脱泡した後、シリコーンコート面が上になるようにしてキャリアフィルム（ＰＥＴ、厚み５０μｍ）上に５０℃でシート成形することで反射樹脂シートを作製した。なお、シート成形はドクターブレードを用いてクリアランス２００μｍ、巻き取り速度１５ｃｍ／分の条件でおこなった。【００８０】  ｒ）複合材料振動装置作製および電気特性評価
図１および図２に示すように圧電共振子２とキャリアフィルムから剥離した樹脂シートからなる反射層３、４を保持部材５、６と貼り合わせ、加圧しながら１５０℃／１時間の条件で硬化させた。その後、外部電極１４，１５を形成して複合材料振動装置を作製した。なお、音響反射樹脂シートは、硬化後に厚みがおおよそλ／４になるように調整した。なお、λは圧電共振子の発振波長である。得られた複合材料振動装置の電気特性として位相の最大値を測定した。なお、位相の最大値は、大きい方が電気特性に優れたものであり、位相の最大値が７８ｄｅｇ以上となる場合を○、それ以下の場合を×として判定をおこなった。【００８１】  ｓ）液状エポキシ樹脂組成物の作製
比較例２として、ｐ−アミノフェノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量９７ｇ／ｅｑ）、硬化剤としてエポキシアダクトイミダゾール、微粉シリカ（疎水処理シリカ、１次粒径１６ｎｍ）、シリコーン化合物としてシリコーンレジンパウダー（ポリメチルシルセスキオキサン、平均粒径２μｍ）から構成される液状エポキシ樹脂組成物をプラネタリーミキサーで１時間攪拌をおこない液状のエポキシ樹脂組成物を作製した。【００８２】  ｔ）複合材料振動装置作製および電気特性評価
図１および図２に示すように圧電共振子２へ（１）で作製した液状エポキシ樹脂組成物をディスペンサーで塗布後、保持部材と貼り合わせし、さらに保持部材６へ（１）で作製した液状エポキシ樹脂組成物をディスペンサーで塗布して貼り合わせすることで圧電共振子２と保持部材５、６の間に液状エポキシ樹脂組成物を塗布した。その後、加圧しながら１５０℃／１時間の条件で硬化させた。以下、樹脂と同様に複合材料振動装置作製を作製して評価をおこなった。
下記表５に評価結果を示す。ここで、表５において、＊印を付したものは本発明の範囲外のものであり、それ以外は本発明の範囲内のものである。【００８３】
【表５】
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【００８４】  表５から音響反射樹脂シートを用いた試料番号１９は、シリコーン化合物を含有しない試料番号２０に比べてシリコーン化合物含有により電気特性に優れたものであることがわかった。また、液状エポキシ樹脂組成物を用いた試料番号２１に比べてにじみに優れたものであることがわかった。これは液状のエポキシ樹脂組成物では流動性が大きいためににじみが大きかったのに対して音響反射樹脂シートでは流動性が小さいためと考えられる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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