(57)【要約】本願は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための高速流動床反応器、装置及び方法を開示し、トルエン・メタノールからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するプロセスは、ＭＴＯ反応とアルキル化反応との競争問題を解決又は改善し、ＭＴＯ反応及びアルキル化反応の相乗作用を実現し、物質移動及び反応を制御することにより、アルキル化反応とＭＴＯ反応との競争を調整して最適化させ、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの選択性を相乗的に向上させる。該高速流動床反応器は、第１の反応器供給材料分配器と、複数の第２の反応器供給材料分配器を含み、前記第１の反応器供給材料分配器と複数の第２の反応器供給材料分配器が前記高速流動床反応器の反応領域におけるガス流れ方向に沿って順次配置されている。
2020521621.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための高速流動床反応器であって、
第１の反応器供給材料分配器と、複数の第２の反応器供給材料分配器を含み、前記第１の反応器供給材料分配器及び複数の第２の反応器供給材料分配器は、前記高速流動床反応器におけるガス流れ方向に沿って順次配置されている、ことを特徴とする高速流動床反応器。
【請求項２】
前記高速流動床反応器は、第１の反応器気固分離器と、第２の反応器気固分離器を含み、前記第１の反応器気固分離器は、希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置され、前記第２の反応器気固分離器は、希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置され、
前記第１の反応器気固分離器には、再生触媒の入口が設けられ、前記第１の反応器気固分離器の触媒出口が反応領域の底部に設置され、前記第１の反応器気固分離器のガス出口が希薄相領域に設置され、
前記第２の反応器気固分離器の入口が前記希薄相領域に設置され、前記第２の反応器気固分離器の触媒出口が前記反応領域に設置され、前記第２の反応器気固分離器のガス出口が高速流動床反応器の製品ガスの出口に接続され、
前記反応領域は、前記高速流動床反応器の下部に位置し、前記希薄相領域は、前記高速流動床反応器の上部に位置する、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項３】
前記第１の反応器気固分離器及び第２の反応器気固分離器は、サイクロン分離器である、ことを特徴とする請求項２に記載の高速流動床反応器。
【請求項４】
前記第２の反応器供給材料分配器は、２〜１０個である、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項５】
前記高速流動床反応器は、前記高速流動床反応器ハウジングの内部又は外部に設置された反応器放熱器を含む、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項６】
前記反応器放熱器は、前記複数の反応器供給材料分配器の間に設けられている、ことを特徴とする請求項５に記載の高速流動床反応器。
【請求項７】
前記高速流動床反応器は、反応器ストリッパーを含み、前記反応器ストリッパーは、高速流動床反応器の底部において外から内へ反応器ハウジングを貫通し且つ高速流動床反応器の反応領域に開口し、前記反応器ストリッパーの底部には、反応器のストリッピングガスの入口と再生対象触媒の出口が設けられている、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項８】
反応器ハウジングの内部における前記反応器ストリッパーの開口の水平面からの高さが、第１の反応器供給材料分配器よりも高い、ことを特徴とする請求項７に記載の高速流動床反応器。
【請求項９】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置であって、
請求項１〜８のいずれか１項に記載の高速流動床反応器のうちの少なくとも１つと、触媒を再生するための流動床再生器とを備える、ことを特徴とする装置。
【請求項１０】
前記流動床再生器は、乱流流動床再生器であり、再生器ハウジング、再生器気固分離器、再生器放熱器及び再生器ストリッパーを含み、流動床再生器の下部が再生領域であり、流動床再生器の上部が再生器希薄相領域であり、再生器供給材料分配器が再生領域の底部に設置され、再生器放熱器が再生領域に設置され、再生器気固分離器が希薄相領域又は再生器ハウジングの外部に設置され、
前記再生器気固分離器の入口が再生器希薄相領域に設置され、前記再生器気固分離器の触媒出口が再生領域に設置され、再生器ストリッパーが再生器ハウジングの底部で開口している、ことを特徴とする請求項９に記載の装置。
【請求項１１】
前記流動床再生器は、再生器ハウジング、再生器供給材料分配器、再生器気固分離器、再生器放熱器、排煙出口、及び再生器ストリッパーを含み、
前記流動床再生器の下部が再生領域であり、流動床再生器の上部が希薄相領域であり、
前記再生器供給材料分配器が再生領域の底部に設置され、再生器放熱器が再生領域に設置され、再生器気固分離器が希薄相領域又は再生器ハウジングの外部に設置され、再生器気固分離器の入口が希薄相領域に設置され、再生器気固分離器の触媒出口が再生領域に設置され、再生器気固分離器のガス出口が排煙出口に接続され、再生器ストリッパーが再生器ハウジングの底部で開口し、
前記反応器ストリッパーの再生対象触媒の出口が再生対象シュートの入口に接続され、再生対象シュートには、再生対象スプール弁が設けられ、再生対象シュートの出口が再生対象ライザーの入口に接続され、再生対象ライザーの底部には、再生対象上昇ガスの入口が設けられ、再生対象ライザーの出口が流動床再生器の希薄相領域に接続され、
前記再生器ストリッパーの底部には、再生器のストリッピングガスの入口が設けられ、再生器ストリッパーの底部が再生シュートの入口に接続され、再生シュート内には、再生スプール弁が設けられ、再生シュートの出口が再生ライザーの入口に接続され、再生ライザーの底部には、再生上昇ガスの入口が設けられ、再生ライザーの出口が第１の反応器気固分離器の再生触媒の入口に接続され、前記第１の反応器気固分離器が流動床反応器の希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置されている、ことを特徴とする請求項９に記載の装置。
【請求項１２】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産する方法であって、
請求項１〜８のいずれか１項に記載の高速流動床反応器のうちの少なくとも１つが使用される、ことを特徴とする方法。
【請求項１３】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとを含有する原料Ａを第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送り、メタノール及び／又はジメチルエーテルを含有する原料Ｂを複数の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れＣ、並びに再生対象触媒を生成する、ことを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記流れＣを分離して、パラキシレン、低級オレフィン、Ｃ５＋鎖状炭化水素、芳香族炭化水素副生成物、並びに未転化のメタノール、ジメチルエーテル及びトルエンを得て、
未転化のメタノール及びジメチルエーテルを、複数の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送り、芳香族炭化水素副生成物及び未転化のトルエンを、第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒に接触させる、ことを特徴とする請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記再生対象触媒は、流動床再生器で再生された後、高速流動床反応器の反応領域の底部に入る、ことを特徴とする請求項１３に記載の方法。
【請求項１６】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとを含有する流れＡを、高速流動床反応器の下方における第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させるステップ（１）と、
メタノール及び／又はジメチルエーテルを含有する流れＢを、第１の反応器供給材料分配器の上方に順次配置された２〜１０個の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れＣ、並びに再生対象触媒を生成するステップ（２）と、
ステップ（２）で得られた流れＣを分離して、未転化のメタノール及びジメチルエーテルの流れＣ−１、及びベンゼン、オルトキシレン、メタキシレン、エチルベンゼン及びＣ９＋芳香族炭化水素を含む芳香族炭化水素副生成物と未転化のトルエンとの流れＣ−２を得て、流れＣ−１を２〜１０個の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、流れＣ−２を第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させるステップ（３）と、
ステップ（２）で得られた再生対象触媒を流動床再生器で再生し、再生触媒を、第１の反応器気固分離器で気固分離して高速流動床反応器の反応領域の底部に充填するステップ（４）と、を好ましくは含む、ことを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項１７】
第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物において、芳香族炭化水素の分子モル数とメタノール及び／又はジメチルエーテルの炭素モル数との比が、０．５より大きい、ことを特徴とする請求項１３に記載の方法。
【請求項１８】
複数の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物における全ての含酸素化合物と、第１の反応器供給材料分配器により送られるメタノールとのモル比が、１より大きい、ことを特徴とする請求項１３に記載の方法。
【請求項１９】
前記触媒の再生において、請求項９〜１１のいずれか１項に記載の装置のうちの少なくとも１つが使用される、ことを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項２０】
再生対象触媒は、反応器ストリッパー、再生対象シュート、再生対象スプール弁及び再生対象ライザーを通って流動床再生器の希薄相領域に入り、
前記再生媒体は、流動床再生器の再生領域に導入されて、再生対象触媒と炭素燃焼反応を生じ、ＣＯ及びＣＯ２を含有する排煙並びに再生触媒を生成し、排煙は、再生器気固分離器で除塵された後排出され、
前記再生触媒は、再生器ストリッパー、再生シュート、再生スプール弁及び再生ライザーを通って、第１の反応器気固分離器の入口に入り、気固分離された後高速流動床反応器の反応領域の底部に入り、
前記反応器のストリッピングガスは、反応器のストリッピングガスの入口から反応器ストリッパーに入り再生対象触媒と向流接触した後高速流動床反応器に入り、再生対象上昇ガスは、再生対象上昇ガスの入口から再生対象ライザーに入り再生対象触媒と並流接触した後流動床再生器の希薄相領域に入り、
前記再生器のストリッピングガスは、再生器のストリッピングガスの入口から再生器ストリッパーに入り再生触媒と向流接触した後流動床再生器に入り、再生上昇ガスは、再生上昇ガスの入口から再生ライザーに入り再生触媒と並流接触した後第１の反応器気固分離器の入口に入り、前記第１の反応器気固分離器は、流動床反応器の希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置されている、ことを特徴とする請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記再生触媒の炭素含有量が０．５ｗｔ％以下である、ことを特徴とする請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
前記再生媒体は、空気、酸素欠乏空気又は水蒸気のうちの少なくとも１種であり、
及び／又は、前記反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス、及び再生上昇ガスは、水蒸気及び／又は窒素ガスである、ことを特徴とする請求項２０に記載の方法。
【請求項２３】
前記高速流動床反応器の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が１．０ｍ／ｓ〜８．０ｍ／ｓ、反応温度が３５０℃〜６００℃、反応圧力が０．１ＭＰａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が５０ｋｇ／ｍ３〜５００ｋｇ／ｍ３である、ことを特徴とする請求項１２〜２２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２４】
前記流動床再生器の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が０．１ｍ／ｓ〜２ｍ／ｓ、再生温度が５００℃〜７５０℃、再生圧力が０．１ＭＰａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が２００ｋｇ／ｍ３〜１２００ｋｇ／ｍ３である、ことを特徴とする請求項２３に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、パラキシレン（ＰＸ）を生産し低級オレフィンを併産する装置及び生産方法に関し、特に、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンのアルキル化によりパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産する流動床装置及生産方法に適用でき、化学・化学工業の分野に属する。
【背景技術】
【０００２】
パラキシレン（ＰＸ）は、石油化学業界の基本的な有機原料の１つであり、化学繊維、合成樹脂、農薬、医薬品や高分子材料などの様々な分野に幅広く使用されている。現在、パラキシレンは、主にトルエン、Ｃ９芳香族炭化水素及び混合キシレンを原料として、不均化、異性化、吸着分離または深冷分離によって生産される。生成物中のパラキシレンの含有量は熱力学により制御されるので、パラキシレンはＣ８混合芳香族炭化水素のうち２４％以下だけを占め、プロセスにおける材料循環処理量が大きく、設備が巨大であり、そして運用コストが高い。特にキシレンの３つの異性体は沸点の差が非常に小さく、従来の蒸留技術によって高純度のパラキシレンを得ることは困難であり、高価な吸着分離プロセスを使用しなければならない。近年、中国内外の多くの特許には、パラキシレンの新しい生産スキームが開示されており、その中でも、トルエン・メタノールのアルキル化技術は、パラキシレンを高い選択率で生産するための新しい方法であり、これは産業界において重視化されて多くの注目を集めている。
【０００３】
低級オレフィンであるエチレン、プロピレンは、２種の基本的な石油化学工業用の原料であり、それらの需要量が高まっている。エチレン及びプロピレンは、主にナフサを原料として生産され、石油由来である。近年、エチレン及びプロピレンを製造するための非石油経路、特にメタノール転化による低級オレフィン（ＭＴＯ）の製造経路がますます注目されており、この経路は、中国の石油に対する需要や石油への依存を緩和させるための石油代替戦略を達成するための重要な方法である。
【０００４】
従来のトルエンアルキル化方法には、反応器の上流でトルエンとメタノールを混合し、次に混合物として反応器に供給するものが含まれる。反応器のタイプは、固定床と流動床を含む。トルエンの転化率を上げるために、さまざまな固定床及び流動床プロセスで反応物の段階的注入が採用されている。
【０００５】
ＭＴＯ反応とアルキル化反応との競争は、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの選択性へ影響を与える主な要素である。同一反応器において２つの反応を同時に進行させると、プロセスが簡素化される反面、トルエンの転化率が低く、異なる反応器においてそれぞれ２つの反応を進行させると、プロセスが複雑であるが、トルエンの転化率とパラキシレンの収率が高い。従って、トルエン・メタノールのアルキル化によりパラキシレンを製造して低級オレフィンを併産するプロセスは、アルキル化反応とＭＴＯ反応の競争を調整して最適化させ、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの選択性を向上させるために、プロセスの配置や反応器の設計において大きな進歩が必要とされる。
【０００６】
パラキシレン及び低級オレフィンを調製するための上記の新経路では、反応過程がすべて酸触媒反応である。ＺＳＭ−５分子篩触媒に基づくトルエンのメタノールによるアルキル化によりパラキシレンを生産する過程には、メタノールからオレフィンを製造する反応が存在する。この反応過程では、主に下記の反応が起きる。
Ｃ６Ｈ５−ＣＨ３＋ＣＨ３ＯＨ→Ｃ６Ｈ４−（ＣＨ３）２＋Ｈ２Ｏ      （１）
ｎＣＨ３ＯＨ→（ＣＨ２）ｎ＋ｎＨ２Ｏ      ｎ＝２，３      （２）
【０００７】
メタノールは、トルエン・メタノールのアルキル化反応の原料でありながら、ＭＴＯ反応の原料であるが、ＭＴＯの反応レートは、トルエン・メタノールのアルキル化反応レートよりもはるかに高い。
【０００８】
ＭＴＯ反応の特徴の１つは、反応レートがトルエン・メタノールのアルキル化反応の反応レートよりもはるかに高いことであり、もう１つの重要な特徴は、触媒に炭素が堆積すると、メタノールの転化率が低下し、低級オレフィンの選択性が上昇することである。したがって、触媒への炭素堆積を制御することは、ＭＴＯ反応における低級オレフィンの選択性を向上させるのに有効な手段である。
【０００９】
以上の分析から、本技術分野では、トルエンの転化率、パラキシレンの収率及び低級オレフィンの収率を相乗的に高めるために、触媒設計と反応器設計の２つの側面からアルキル化反応とＭＴＯ反応の競争を調整して最適化させる必要があることがわかった。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本出願の一態様によれば、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための高速流動床反応器を提供し、該高速流動床反応器は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するプロセスにおける、メタノールを転化して低級オレフィンを製造する（単に、ＭＴＯという）反応とアルキル化反応との競争の問題を解決又は改善し、ＭＴＯ反応及びアルキル化反応の相乗作用を実現し、物質移動及び反応を制御することによりアルキル化反応とＭＴＯ反応の競争を調整して最適化させ、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの選択性を相乗的に向上させる。
【００１１】
本発明者らの実験的研究から、トルエンとメタノールが同時に供給され、原料中のメタノールの含有量が低い場合、ＭＴＯ反応がメタノール（アルキル化反応物）のほとんどをすぐに消費し、トルエン・メタノールのアルキル化反応が抑えられて、トルエンの転化率が低くなることが明らかになった。原料中のメタノールの含有量が過度に過剰である場合、分子篩細孔内におけるメタノールとトルエンとの拡散速度の差により単位時間あたりのトルエンの吸着量が低くなる。これは、トルエン・メタノールのアルキル化反応にも不利である。したがって、反応領域でのメタノールとトルエンの濃度を最適化させることは、トルエンの転化率とパラキシレンの収率を高めるのに有効な手段である。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための高速流動床反応器であって、第１の反応器供給材料分配器と、複数の第２の反応器供給材料分配器を含み、前記第１の反応器供給材料分配器及び複数の第２の反応器供給材料分配器は、前記高速流動床反応器におけるガス流れ方向に沿って順次配置されている。
【００１３】
好ましくは、前記高速流動床反応器は、第１の反応器気固分離器と、第２の反応器気固分離器を含み、前記第１の反応器気固分離器は、希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置され、前記第２の反応器気固分離器は、希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置され、
前記第１の反応器気固分離器には、再生触媒の入口が設けられ、前記第１の反応器気固分離器の触媒出口が反応領域の底部に設置され、前記第１の反応器気固分離器のガス出口が希薄相領域に設置され、
前記第２の反応器気固分離器の入口が前記希薄相領域に設置され、前記第２の反応器気固分離器の触媒出口が前記反応領域に設置され、前記第２の反応器気固分離器のガス出口が高速流動床反応器の製品ガスの出口に接続され、
前記反応領域は、前記高速流動床反応器の下部に位置し、前記希薄相領域は、前記高速流動床反応器の上部に位置する。
【００１４】
好ましくは、前記第１の反応器気固分離器及び第２の反応器気固分離器は、サイクロン分離器である。
【００１５】
好ましくは、前記第２の反応器供給材料分配器は、２〜１０個である。
【００１６】
好ましくは、前記高速流動床反応器は、前記高速流動床反応器ハウジングの内部又は外部に設置された反応器放熱器を含む。
【００１７】
さらに好ましくは、前記反応器放熱器は、前記複数の反応器供給材料分配器の間に設けられている。
【００１８】
好ましくは、前記高速流動床反応器は、反応器ストリッパーを含み、前記反応器ストリッパーは、高速流動床反応器の底部において外から内へ反応器ハウジングを貫通し且つ高速流動床反応器の反応領域に開口し、前記反応器ストリッパーの底部には、反応器のストリッピングガスの入口と再生対象触媒の出口が設けられている。
【００１９】
さらに好ましくは、反応器ハウジングの内部における前記反応器ストリッパーの開口の水平面からの高さが、第１の反応器供給材料分配器よりも高い。
【００２０】
本願においては、低級オレフィンは、エチレン、プロピレン、ブテンのうちの少なくとも１種を含む。
【００２１】
本願においては、「メタノール及び／又はジメチルエーテル」は、供給材料中のメタノールが完全に又は一部的にジメチルエーテルで代替することができ、メタノールのみを含む、ジメチルエーテルのみを含む、又はメタノールとジメチルエーテルの両方を含むといった３種の状況を含む。
【００２２】
本願においては、「メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンと」は、メタノールとトルエン、ジメチルエーテルとトルエン、又はメタノール、ジメチルエーテル及びトルエンといった３種の状況を含む。
【００２３】
特に断らない限り、本願におけるメタノールは、いずれも完全に又は一部的にジメチルエーテルで代替することができ、メタノールの量に関しては、ジメチルエーテルを同じ炭素原子数のメタノールに換算して計算するようにしてもよい。
【００２４】
本願の他の形態によれば、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置を提供しており、該装置は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するプロセスにおける、ＭＴＯ反応とアルキル化反応との競争問題を解決又は改善し、ＭＴＯ反応及びアルキル化反応の相乗作用を実現し、物質移動及び反応を制御することにより、アルキル化反応とＭＴＯ反応との競争を調整して最適化させ、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの選択性を相乗的に向上させる。
【００２５】
前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置は、上記いずれか１項に記載の高速流動床反応器のうちの少なくとも１つと、触媒を再生するための流動床再生器とを備える。
【００２６】
好ましくは、前記流動床再生器は、乱流流動床再生器であり、再生器ハウジング、再生器気固分離器、再生器放熱器及び再生器ストリッパーを含み、流動床再生器の下部が再生領域であり、流動床再生器の上部が再生器希薄相領域であり、再生器供給材料分配器が再生領域の底部に設置され、再生器放熱器が再生領域に設置され、再生器気固分離器が希薄相領域又は再生器ハウジングの外部に設置され、
前記再生器気固分離器の入口が再生器希薄相領域に設置され、前記再生器気固分離器の触媒出口が再生領域に設置され、再生器ストリッパーが再生器ハウジングの底部で開口している。
好ましくは、前記流動床再生器は、再生器ハウジング、再生器供給材料分配器、再生器気固分離器、再生器放熱器、排煙出口、及び再生器ストリッパーを含み、
前記流動床再生器の下部が再生領域であり、流動床再生器の上部が希薄相領域であり、
再生器供給材料分配器が再生領域の底部に設置され、再生器放熱器が再生領域に設置され、再生器気固分離器が希薄相領域又は再生器ハウジングの外部に設置され、再生器気固分離器の入口が希薄相領域に設置され、再生器気固分離器の触媒出口が再生領域に設置され、再生器気固分離器のガス出口が排煙出口に接続され、再生器ストリッパーが再生器ハウジングの底部で開口し、
前記反応器ストリッパーの再生対象触媒の出口が再生対象シュートの入口に接続され、再生対象シュートには、再生対象スプール弁が設けられ、再生対象シュートの出口が再生対象ライザーの入口に接続され、再生対象ライザーの底部には、再生対象上昇ガスの入口が設けられ、再生対象ライザーの出口が流動床再生器の希薄相領域に接続され、
前記再生器ストリッパーの底部には、再生器のストリッピングガスの入口が設けられ、再生器ストリッパーの底部が再生シュートの入口に接続され、再生シュート内には、再生スプール弁が設けられ、再生シュートの出口が再生ライザーの入口に接続され、再生ライザーの底部には、再生上昇ガスの入口が設けられ、再生ライザーの出口が第１の反応器気固分離器の再生触媒の入口に接続され、前記第１の反応器気固分離器が流動床反応器の希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置されている。
【００２７】
本願の他の形態によれば、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法を提供しており、該方法は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するプロセスにおいて、ＭＴＯ反応とアルキル化反応との競争問題を解決又は改善し、ＭＴＯ反応及びアルキル化反応の相乗作用を実現し、物質移動及び反応を制御することにより、アルキル化反応とＭＴＯ反応との競争を調整して最適化させ、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの選択性を相乗的に向上させる。
【００２８】
前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産する方法は、前の形態に記載の高速流動床反応器のうちの少なくとも１つを用いる。
【００２９】
好ましくは、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとを含有する原料Ａを第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送り、メタノール及び／又はジメチルエーテルを含有する原料Ｂを複数の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れＣ、並びに再生対象触媒を生成する。
【００３０】
好ましくは、前記流れＣを分離して、パラキシレン、低級オレフィン、Ｃ５＋鎖状炭化水素、芳香族炭化水素副生成物、並びに未転化のメタノール、ジメチルエーテル及びトルエンを得て、
未転化のメタノール及びジメチルエーテルを、複数の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送り、芳香族炭化水素副生成物及び未転化のトルエンを、第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒に接触させる。
【００３１】
好ましくは、前記再生対象触媒は、流動床再生器で再生された後、高速流動床反応器の反応領域の底部に入る。
【００３２】
好ましくは、前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法は、
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンを含有する流れＡを、高速流動床反応器の下方における第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させるステップ（１）と、
メタノール及び／又はジメチルエーテルを含有する流れＢを、第１の反応器供給材料分配器の上方に順次配置された２〜１０個の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れＣ、並びに再生対象触媒を生成するステップ（２）と、
ステップ（２）で得られた流れＣを分離して、未転化のメタノール及びジメチルエーテルの流れＣ−１、及びベンゼン、オルトキシレン、メタキシレン、エチルベンゼン及びＣ９＋芳香族炭化水素を含む芳香族炭化水素副生成物及び未転化のトルエンの流れＣ−２を得て、流れＣ−１を２〜１０個の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、流れＣ−２を第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させるステップ（３）と、
ステップ（２）で得られた再生対象触媒を流動床再生器で再生し、再生触媒を第１の反応器気固分離器で気固分離して高速流動床反応器の反応領域の底部に充填するステップ（４）とを含む。
【００３３】
好ましくは、第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物において、芳香族炭化水素の分子モル数とメタノール及び／又はジメチルエーテルの炭素モル数との比が、０．５より大きい。
【００３４】
さらに好ましくは、第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物において、芳香族炭化水素の分子モル数とメタノール及び／又はジメチルエーテルの炭素モル数との比が、０．５〜５である。
【００３５】
本願においては、分子モル数は、前記物質中の分子数を示すモル数であり、炭素モル数は、前記物質中の炭素原子数を示すモル数である。
【００３６】
好ましくは、複数の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物における全ての含酸素化合物と、第１の反応器供給材料分配器により送られるメタノールとのモル比が、１より大きい。
【００３７】
さらに好ましくは、複数の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物における全ての含酸素化合物と、第１の反応器供給材料分配器により送られるメタノールとのモル比が、１〜２０である。
【００３８】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法に記載の触媒再生装置は、前の形態に記載のメタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置のうちの少なくとも１つを用いる。
【００３９】
さらに好ましくは、再生対象触媒は、反応器ストリッパー、再生対象シュート、再生対象スプール弁及び再生対象ライザーを通って流動床再生器の希薄相領域に入り、
前記再生媒体は、流動床再生器の再生領域に導入されて、再生対象触媒と炭素燃焼反応を生じ、ＣＯ及びＣＯ２を含有する排煙並びに再生触媒を生成し、排煙は、再生器気固分離器で除塵された後排出され、
前記再生触媒は、再生器ストリッパー、再生シュート、再生スプール弁及び再生ライザーを通って、第１の反応器気固分離器の入口に入り、気固分離された後高速流動床反応器の反応領域の底部に入り、
前記反応器のストリッピングガスは、反応器のストリッピングガスの入口から反応器ストリッパーに入り再生対象触媒と向流接触した後高速流動床反応器に入り、再生対象上昇ガスは、再生対象上昇ガスの入口から再生対象ライザーに入り再生対象触媒と並流接触した後流動床再生器の希薄相領域に入り、
前記再生器のストリッピングガスは、再生器のストリッピングガスの入口から再生器ストリッパーに入り再生触媒と向流接触した後流動床再生器に入り、再生上昇ガスは、再生上昇ガスの入口から再生ライザーに入り再生触媒と並流接触した後第１の反応器気固分離器の入口に入り、前記第１の反応器気固分離器は、流動床反応器の希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置されている。
【００４０】
好ましくは、前記再生触媒の炭素含有量が０．５ｗｔ％以下である。
【００４１】
好ましくは、前記再生媒体は、空気、酸素欠乏空気又は水蒸気のうちの少なくとも１種であり、
及び／又は、前記反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス、及び再生上昇ガスは、水蒸気及び／又は窒素ガスである。
【００４２】
好ましくは、前記高速流動床反応器の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が１．０ｍ／ｓ〜８．０ｍ／ｓ、反応温度が３５０℃〜６００℃、反応圧力が０．１ＭＰａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が５０ｋｇ／ｍ３〜５００ｋｇ／ｍ３である。
【００４３】
本願においては、前記高速流動床反応器において、触媒は流動状態で下部の濃厚相領域及び上部の希薄相領域に存在する。濃厚相領域は、前記高速流動床反応器の反応領域である。
【００４４】
好ましくは、前記流動床再生器の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が０．１ｍ／ｓ〜２ｍ／ｓ、再生温度が５００℃〜７５０℃、再生圧力が０．１ＭＰａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が２００ｋｇ／ｍ３〜１２００ｋｇ／ｍ３である。
【００４５】
本願は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための高速流動床反応器を提供し、前記高速流動床反応器は、反応器ハウジング２、ｎ個の反応器供給材料分配器（３−１〜３−ｎ）、反応器気固分離器４、反応器気固分離器５、反応器放熱器６、製品ガスの出口７、及び反応器ストリッパー８を含み、高速流動床反応器１の下部が反応領域であり、高速流動床反応器１の上部が希薄相領域であり、ｎ個の反応器供給材料分配器（３−１〜３−ｎ）は、下から上へ反応領域に配列され、反応器放熱器６は、反応領域又は反応器ハウジング２の外部に設置され、反応器気固分離器４及び反応器気固分離器５は、希薄相領域又は反応器ハウジング２の外部に設置され、反応器気固分離器４には、再生触媒の入口が設けられ、反応器気固分離器４の触媒出口が反応領域の底部に設置され、反応器気固分離器４のガス出口が希薄相領域に設置され、反応器気固分離器５の入口が希薄相領域に設置され、反応器気固分離器５の触媒出口が反応領域に設置され、反応器気固分離器５のガス出口が製品ガスの出口７に接続され、反応器ストリッパー８は、高速流動床反応器の底部において外から内へ反応器ハウジングを貫通し且つ高速流動床反応器１の反応領域に開口し、反応器ストリッパー８の底部には、反応器のストリッピングガスの入口９が設けられ、且つ反応器ストリッパーの底部には、再生対象触媒の出口が設けられている。
【００４６】
好適な一実施形態では、高速流動床反応器１のｎ個の反応器供給材料分配器（３−１〜３−ｎ）は、下から上へ反応領域に設置され、３≦＜ｎ≦１１であり、ｎは、反応器供給材料分配器の総数である。
【００４７】
好適な一実施形態では、新しい触媒が反応器ストリッパーに直接入らないように、反応器ハウジング２の内部における反応器ストリッパー８の開口の水平面からの高さが、第１の反応器供給材料分配器よりも高い。
【００４８】
好適な一実施形態では、反応器気固分離器４及び反応器気固分離器５は、サイクロン分離器である。
【００４９】
本願は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置をさらに提供し、前記装置は、上記高速流動床反応器１と、触媒を再生するための流動床再生器１４とを備える。
【００５０】
好適な一実施形態では、流動床再生器１４は、乱流流動床再生器である。
【００５１】
好適な一実施形態では、流動床再生器１４は、再生器ハウジング１５、再生器供給材料分配器１６、再生器気固分離器１７、再生器放熱器１８、排煙出口１９、及び再生器ストリッパー２０を含み、流動床再生器１４の下部が再生領域であり、流動床再生器１４の上部が希薄相領域であり、再生器供給材料分配器１６は、再生領域の底部に設置され、再生器放熱器１８は、再生領域に設置され、再生器気固分離器１７は、希薄相領域又は再生器ハウジング１５の外部に設置され、再生器気固分離器１７の入口が希薄相領域に設置され、再生器気固分離器１７の触媒出口が再生領域に設置され、再生器気固分離器１７のガス出口が排煙出口１９に接続され、再生器ストリッパー２０の入口が再生器ハウジング１５の底部に接続され、
反応器ストリッパー８の再生対象触媒の出口が再生対象シュート１０の入口に接続され、再生対象シュート１０には、再生対象スプール弁１１が設けられ、再生対象シュート１０の出口が再生対象ライザー１２の入口に接続され、再生対象ライザー１２の底部には、再生対象上昇ガスの入口１３が設けられ、再生対象ライザー１２の出口が流動床再生器１４の希薄相領域に接続され、且つ、再生器ストリッパー２０の底部には、再生器のストリッピングガスの入口２１が設けられ、再生器ストリッパー２０の底部が再生シュート２２の入口に接続され、再生シュート２２内には、再生スプール弁２３が設けられ、再生シュート２２の出口が再生ライザー２４の入口に接続され、再生ライザー２４の底部には、再生上昇ガスの入口２５が設けられ、再生ライザー２４の出口が反応器気固分離器４の入口に接続される。
【００５２】
別の態様によれば、本願は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法を提供し、
トルエン及びメタノールを含有する原料を高速流動床反応器１の最下方の反応器供給材料分配器３−１により高速流動床反応器１の反応領域に送り、メタノールを高速流動床反応器１における反応器供給材料分配器３−２〜３−ｎにより高速流動床反応器１の反応領域に送って触媒と接触させ、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れ、並びに炭素を含有する再生対象触媒を生成するステップと、
高速流動床反応器１からのパラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れを、製品分離システムに送って分離して、パラキシレン；エチレン；プロピレン；ブテン；Ｃ５＋鎖状炭化水素；ベンゼン、オルトキシレン、メタキシレン、エチルベンゼン及びＣ９＋芳香族炭化水素を含む芳香族炭化水素副生成物；未転化のメタノール、ジメチルエーテル及びトルエンを得て、未転化のメタノール及びジメチルエーテルを反応器供給材料分配器３−２〜３−ｎにより高速流動床反応器１の反応領域に送り、芳香族炭化水素副生成物及び未転化のトルエンを反応器供給材料分配器３−１により高速流動床反応器１の反応領域に送って触媒と接触させて、生成物に転化するステップと、
再生対象触媒を流動床再生器１４で再生し、再生触媒を反応器気固分離器４で気固分離して高速流動床反応器１の反応領域の底部に充填するステップとを含む。
【００５３】
好適な一実施形態では、本願の前記方法は、上記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置を用いて行われる。
【００５４】
好適な一実施形態では、再生対象触媒は、反応器ストリッパー８、再生対象シュート１０、再生対象スプール弁１１及び再生対象ライザー１２を通って流動床再生器１４の希薄相領域に入り、
再生媒体は、再生器供給材料分配器１６から流動床再生器１４の再生領域に導入されて、再生対象触媒と炭素燃焼反応を生じ、ＣＯ及びＣＯ２を含有する排煙並びに再生触媒を生成し、排煙は、再生器気固分離器１７で除塵された後排出され、
再生触媒は、再生器ストリッパー２０、再生シュート２２、再生スプール弁２３及び再生ライザー２４を通って、反応器気固分離器４の入口に入り、気固分離された後高速流動床反応器１の反応領域の底部に入り、
反応器のストリッピングガスは、反応器のストリッピングガスの入口９から反応器ストリッパー８に入り再生対象触媒と向流接触した後高速流動床反応器１に入り、再生対象上昇ガスは、再生対象上昇ガスの入口１３から再生対象ライザー１２に入り再生対象触媒と並流接触した後流動床再生器１４の希薄相領域に入り、
再生器のストリッピングガスは、再生器のストリッピングガスの入口２１から再生器ストリッパー２０に入り再生触媒と向流接触した後流動床再生器１４に入り、再生上昇ガスは、再生上昇ガスの入口２５から再生ライザー２４に入り再生触媒と並流接触した後反応器気固分離器４の入口に入る。
【００５５】
本願の前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法では、高速流動床反応器の最下方の反応器供給材料分配器３−１から入った混合物における、芳香族炭化水素とメタノールとの物質量比が、０．５より大きく、より好ましくは１より大きい。
【００５６】
本願の前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法では、反応器供給材料分配器３−２〜３−ｎから入った含酸素化合物と、反応器供給材料分配器３−１から入ったメタノールとの物質量比が、１より大きく、より好ましくは５より大きい。
【００５７】
好適な一実施形態では、前記触媒には、ＨＺＳＭ−５分子篩が含まれ、該触媒は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとのアルキル化、メタノールからのオレフィンの製造、及びメタノールの芳香族化の機能を同時に備える。
【００５８】
好適な一実施形態では、前記触媒には、ＨＺＳＭ−１１分子篩が含まれ、該触媒は、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとのアルキル化、メタノールからのオレフィンの製造、及びメタノールの芳香族化の機能を同時に備える。
【００５９】
好適な一実施形態では、前記再生触媒の炭素含有量が０．５ｗｔ．％未満であり、より好ましくは再生触媒の炭素含有量が０．１ｗｔ．％未満である。
【００６０】
好適な一実施形態では、前記高速流動床反応器の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が１．０ｍ／ｓ〜８．０ｍ／ｓ、反応温度が３５０℃〜６００℃、反応圧力が０．１Ｍｐａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が５０ｋｇ／ｍ３〜５００ｋｇ／ｍ３である。
【００６１】
好適な一実施形態では、前記流動床再生器の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が０．１ｍ／ｓ〜２ｍ／ｓ、再生温度が５００℃〜７５０℃、再生圧力が０．１Ｍｐａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が２００ｋｇ／ｍ３〜１２００ｋｇ／ｍ３である。
【００６２】
好適な一実施形態では、前記再生媒体は、空気、酸素欠乏空気又は水蒸気のうちのいずれか１種又は任意の複数種の混合物であり、前記反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス及び再生上昇ガスは、水蒸気又は窒素ガスである。
【００６３】
本願の前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法において、トルエンの転化率は、５０％より高く、メタノールの転化率は、７０％より高く、パラキシレンの選択性は、９０％より高く、芳香族炭化水素に基づくパラキシレンの単通収率は、４８％より高く、鎖状炭化水素における低級オレフィン（エチレン＋プロピレン＋ブテン）の選択性は、７０％より高く、良好な技術的効果が得られる。
【００６４】
本願における高速流動床反応器の主な特徴は、芳香族炭化水素原料が最下方の反応器供給材料分配器から供給され、含酸素化合物がｎ個の反応器供給材料分配器により別々に供給され、高活性の再生触媒が直接反応領域の底部に供給されることである。芳香族炭化水素原料は、新しいトルエン、未転化のトルエン、及び芳香族炭化水素副生成物を含み、含酸素化合物は、新しいメタノール、未転化のメタノール、及びジメチルエーテルを含む。第一に、反応領域の下部では、触媒活性が高く、トルエンのアルキル化反応、芳香族炭化水素副生成物の異性化反応、及びメチル転移反応などに有利であり、第二に、含酸素化合物の多段階供給方式を用いるため、含酸素化合物のごく一部のみが反応器の底部から供給され、底部領域では、含酸素化合物の濃度が低く、芳香族炭化水素の濃度が高く、分子篩細孔内において、低拡散速度である芳香族炭化水素に対する高拡散速度である含酸素化合物の吸着競争の優位性を弱めて、芳香族炭化水素のほとんどが底部領域内で触媒に吸着されることを確保し、第三に、含酸素化合物のほとんどが中上部から供給され、含酸素化合物の転化反応が主に反応領域の中上部で起こり、それにより、底部領域における高活性の再生触媒について、ＭＴＯ反応中に炭素が堆積することにより生じる活性の急速な低下を回避し、第四に、反応領域の中上部領域における触媒の堆積炭素含有量が高いので、ＭＴＯ反応における低級オレフィンの選択性向上に寄与し、第五に、含酸素化合物の多段階供給方式を用いるので、反応領域内の含酸素化合物の濃度分布は比較的均一であり、十分なアルキル化反応物を提供し、触媒に吸着された芳香族炭化水素とアルキル化反応物とが接触すると、アルキル化反応が迅速に起こり、それにより、トルエンの転化率及びパラキシレンの収率が向上する。
【００６５】
前記のとおり、本出願における高速流動床反応器は、トルエン・メタノールのアルキル化反応及びＭＴＯ反応の競争を調整して最適化させ、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの収率を相乗的に向上させることができる。
【００６６】
本出願は、反応器設計及びプロセス配置の観点から、トルエンに対するメタノール及び／又はジメチルエーテルの濃度を制御することにより、アルキル化反応及びＭＴＯ反応の競争を調整して最適化させ、パラキシレンの収率及び低級オレフィンの選択性を向上させ、それにより、ＭＴＯ反応がメタノール及び／又はジメチルエーテルのほとんどを急速に消費してアルキル化反応を抑制することもなく、メタノール及び／又はジメチルエーテルの含有量が過度に過剰であるためＭＴＯ反応が大量に発生し、単位時間あたりに触媒に吸着されるトルエンの量が少なくなることでアルキル化反応を損なうこともない。
【発明の効果】
【００６７】
本願により達成し得る有益な効果は、以下を含む。
（１）本出願による流動床反応器及び装置は、原料の反応レートの差が大きい共同供給系において、異なる原料流れを異なる領域に分配させて原料を供給することによって、物質移動及び反応を制御し、更に共同供給系を調整して最適化させ、アルキル化反応とＭＴＯ反応の競争を調整して最適化させ、トルエンの転化率、パラキシレンの収率、及び低級オレフィンの選択性を相乗的に向上させる。
【００６８】
（２）本出願によるメタノール・トルエンからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産する方法は、高いトルエンの転化率と高いパラキシレンの選択性を両立させ、トルエンの転化率は、５０％より大きく、キシレン異性体における生成物中のパラキシレンの選択性は、９０％より大きく、芳香族炭化水素に基づくパラキシレンの質量の単通収率は、４８％より大きく、このため、良好な技術的効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００６９】
【図１】本願による一実施態様のメタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置の模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００７０】
以下、実施例を参照しながら本願を詳細に説明するが、本願は、これら実施例に制限されない。
【００７１】
特に明記しない限り、本願の実施例における原料及び触媒は、すべて市販品として入手される。
【００７２】
本願の一実施形態として、メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置の模式図は、図１に示され、該装置は、高速流動床反応器１を含み、この高速流動床反応器１は、反応器ハウジング２、ｎ個の反応器供給材料分配器３−１〜３−ｎ（図１には、３−１〜３−ｎの間の分配器として、３−ｉを例示する）、反応器気固分離器４、反応器気固分離器５、反応器放熱器６、製品ガスの出口７、及び反応器ストリッパー８を含み、高速流動床反応器１の下部が反応領域であり、高速流動床反応器１の上部が希薄相領域であり、ｎ個の反応器供給材料分配器３−１〜３−ｎは、下から上へ反応領域に配列され、３≦ｎ≦１１であり、反応器放熱器６は、反応領域又は反応器ハウジング２の外部に設置され、反応器気固分離器４及び反応器気固分離器５は、希薄相領域又は反応器ハウジング２の外部に設置され、反応器気固分離器４の入口が再生ライザー２４に接続され、反応器気固分離器４の触媒出口が反応領域の底部に設置され、反応器気固分離器４のガス出口が希薄相領域に設置され、反応器気固分離器５の入口が希薄相領域に設置され、反応器気固分離器５の触媒出口が反応領域に設置され、反応器気固分離器５のガス出口が製品ガスの出口７に接続され、反応器ストリッパー８の入口が高速流動床反応器１の反応領域内にあり、その水平面からの高さが第１の反応器供給材料分配器より高い。
【００７３】
図１に示すように、該装置は、流動床再生器１４を含み、この流動床再生器１４は、再生器ハウジング１５、再生器供給材料分配器１６、再生器気固分離器１７、再生器放熱器１８、排煙出口１９、及び再生器ストリッパー２０を含み、流動床再生器１４の下部が再生領域であり、流動床再生器１４の上部が希薄相領域であり、再生器供給材料分配器１６は、再生領域の底部に設置され、再生器放熱器１８は、再生領域に設置され、再生器気固分離器１７は、希薄相領域又は再生器ハウジング１５の外部に設置され、再生器気固分離器１７の入口が希薄相領域に設置され、再生器気固分離器１７の触媒出口が再生領域に設置され、再生器気固分離器１７のガス出口が排煙出口１９に接続され、再生器ストリッパー２０の入口が再生器ハウジング１５の底部に接続される。
【００７４】
図１に示すように、反応器ストリッパー８の底部には、反応器のストリッピングガスの入口９が設けられ、反応器ストリッパー８の底部が再生対象シュート１０の入口に接続され、再生対象シュート１０には、再生対象スプール弁１１が設けられ、再生対象シュート１０の出口が再生対象ライザー１２の入口に接続され、再生対象ライザー１２の底部には、再生対象上昇ガスの入口１３が設けられ、再生対象ライザー１２の出口が流動床再生器１４の希薄相領域に接続され、
図１に示すように、再生器ストリッパー２０の底部には、再生器のストリッピングガスの入口２１が設けられ、再生器ストリッパー２０の底部が再生シュート２２の入口に接続され、再生シュート２２には、再生スプール弁２３が設けられ、再生シュート２２の出口が再生ライザー２４の入口に接続され、再生ライザー２４の底部には、再生上昇ガスの入口２５が設けられ、再生ライザー２４の出口が反応器気固分離器４の入口に接続される。
【００７５】
本願の上記実施態様では、流動床再生器１４は、乱流流動床再生器であってもよく、反応器気固分離器４、反応器気固分離器５及び再生器気固分離器１７は、サイクロン分離器であってもよい。
【００７６】
本願の一特定実施態様では、本願の前記メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための方法は、
トルエン及びメタノールを含有する原料を、高速流動床反応器１の最下方の反応器供給材料分配器３−１により高速流動床反応器１の反応領域に送り、メタノールを高速流動床反応器１における反応器供給材料分配器３−２〜３−ｎにより高速流動床反応器１の反応領域に送り、触媒と接触させて、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れ、並びに炭素を含有する再生対象触媒を生成するステップａ）と、
高速流動床反応器１からの、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れを製品分離システムに送って分離して、パラキシレン；エチレン；プロピレン；ブテン；Ｃ５＋鎖状炭化水素；ベンゼン、オルトキシレン、メタキシレン、エチルベンゼン及びＣ９＋芳香族炭化水素を含む芳香族炭化水素副生成物；未転化のメタノール、ジメチルエーテル及びトルエンを得て、未転化のメタノール及びジメチルエーテルを反応器供給材料分配器３−２〜３−ｎにより高速流動床反応器１の反応領域に送り、芳香族炭化水素副生成物及び未転化のトルエンを反応器供給材料分配器３−１により高速流動床反応器１の反応領域に送り、触媒と接触させて、生成物に転化するステップｂ）と、
再生対象触媒が、反応器ストリッパー８、再生対象シュート１０、再生対象スプール弁１１、及び再生対象ライザー１２を通って流動床再生器１４の希薄相領域に入るステップｃ）と、
再生媒体を再生器供給材料分配器１６から流動床再生器１４の再生領域に導入し、再生媒体及び再生対象触媒に炭素燃焼反応を発生させ、ＣＯ及びＣＯ２を含有する排煙並びに再生触媒を生成し、排煙を再生器気固分離器１７で除塵して排出するステップｄ）と、
再生触媒が、再生器ストリッパー２０、再生シュート２２、再生スプール弁２３及び再生ライザー２４を通って反応器気固分離器４の入口に入り、気固分離された後、高速流動床反応器１の反応領域の底部に入るステップｅ）と、
反応器のストリッピングガスが、反応器のストリッピングガスの入口９から反応器ストリッパー８に入り再生対象触媒と向流接触した後高速流動床反応器１に入り、再生対象上昇ガスが、再生対象上昇ガスの入口１３から再生対象ライザー１２に入り再生対象触媒と並流接触した後流動床再生器１４の希薄相領域に入るステップｆ）と、
再生器のストリッピングガスが、再生器のストリッピングガスの入口２１から再生器ストリッパー２０に入り再生触媒と向流接触した後流動床再生器１４に入り、再生上昇ガスが、再生上昇ガスの入口２５から再生ライザー２４に入り再生触媒と並流接触した後反応器気固分離器４の入口に入るステップｇ）とを含む。
【００７７】
本願をさらに説明し、本願の技術案を理解しやすくするために、本願の典型的且つ非限定的な実施例を以下に示す。
【００７８】
実施例１
図１に示した装置を用いた。ただし、高速流動床反応器１には、反応器気固分離器４が含まれず、再生ライザー２４は、直接高速流動床反応器１の希薄相領域に接続された。高速流動床反応器１は、１個の反応器供給材料分配器３−１を含んだ。
【００７９】
高速流動床反応器１の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約１．０ｍ／ｓ、反応温度が約５００℃、反応圧力が約０．１５ＭＰａ、ベッド密度が約３５０ｋｇ／ｍ３であった。
【００８０】
流動床再生器１４の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約１．０ｍ／ｓ、再生温度が約６５０℃、再生圧力が約０．１５ＭＰａ、ベッド密度が約３５０ｋｇ／ｍ３であった。
【００８１】
触媒には、ＨＺＳＭ−５分子篩が含まれ、再生触媒の炭素含有量が約０．２ｗｔ．％であった。
【００８２】
再生媒体は、空気であり、反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス、及び再生上昇ガスは、水蒸気であった。
【００８３】
高速流動床反応器の最下方の反応器供給材料分配器３−１から入った混合物は、芳香族炭化水素とメタノールとの物質量比が０．５であった。
【００８４】
実験結果は、以下のとおりであった。トルエンの転化率は、２２％であり、メタノールの転化率は、９５％であり、パラキシレンの選択性は、９９％であり、芳香族炭化水素に基づくパラキシレンの単通収率は、２１％であり、鎖状炭化水素における低級オレフィン（エチレン＋プロピレン＋ブテン）の選択性は、６４％であった。
【００８５】
実施例２
図１に示した装置を用いた。ただし、高速流動床反応器１には、３個の反応器供給材料分配器３−１〜３−３が含まれ、反応器気固分離器４は、反応器ハウジング２の外部に設置された。
【００８６】
高速流動床反応器１の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約１．０ｍ／ｓ、反応温度が約５００℃、反応圧力が約０．１５ＭＰａ、ベッド密度が約３５０ｋｇ／ｍ３であった。
【００８７】
流動床再生器１４の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約１．０ｍ／ｓ、再生温度が約６５０℃、再生圧力が約０．１５ＭＰａ、ベッド密度が約３５０ｋｇ／ｍ３であった。
【００８８】
触媒には、ＨＺＳＭ−５分子篩が含まれ、再生触媒の炭素含有量が約０．２ｗｔ．％であった。
【００８９】
再生媒体は、空気であり、反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス、及び再生上昇ガスは、水蒸気であった。
【００９０】
高速流動床反応器の最下方の反応器供給材料分配器３−１から入った混合物は、芳香族炭化水素とメタノールとの物質量比が、２であった。
【００９１】
反応器供給材料分配器３−２〜３−３から入った含酸素化合物と反応器供給材料分配器３−１から入ったメタノールとの物質量比が、３であった。
【００９２】
実験結果は、以下のとおりであった。トルエンの転化率は、５０％であり、メタノールの転化率は、９３％であり、パラキシレンの選択性は、９６％であり、芳香族炭化水素に基づくパラキシレンの単通収率は、４８％であり、鎖状炭化水素における低級オレフィン（エチレン＋プロピレン＋ブテン）の選択性は、７２％であった。
【００９３】
本例が実施例１と異なる点は、以下のとおりである。
（１）実施例１では、再生触媒が高速流動床反応器の希薄相領域に入るが、本例では、再生触媒が高速流動床反応器の底部に入る。
（２）実施例１では、メタノールが１個の反応器供給材料分配器３−１から供給されるが、本例では、メタノールは、３個の反応器供給材料分配器（３−１〜３−３）の各々から供給される。
【００９４】
実施例１と比較すると、本実施例では、触媒がまず高濃度の芳香族炭化水素原料と接触するため、トルエンの転化率、パラキシレンの収率及び低級オレフィンの選択性を大幅に向上させた。
【００９５】
実施例３
図１に示した装置を用いた。ただし、高速流動床反応器１には、６個の反応器供給材料分配器３−１〜３−６が含まれ、反応器気固分離器４は、反応器ハウジング２の内部に設置された。
【００９６】
高速流動床反応器１の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約６．０ｍ／ｓ、反応温度が約５７０℃、反応圧力が約０．７ＭＰａ、ベッド密度が約６０ｋｇ／ｍ３であった。
【００９７】
流動床再生器１４の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約１．７ｍ／ｓ、再生温度が約６００℃、再生圧力が約０．７ＭＰａ、ベッド密度が約２２０ｋｇ／ｍ３であった。
【００９８】
触媒には、ＨＺＳＭ−１１分子篩が含まれ、再生触媒の炭素含有量が約０．１ｗｔ．％であった。
【００９９】
再生媒体は、空気であり、反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス、及び再生上昇ガスは、水蒸気であった。
【０１００】
高速流動床反応器の最下方の反応器供給材料分配器３−１から入った混合物は、芳香族炭化水素とメタノールとの物質量比が、４であった。
【０１０１】
反応器供給材料分配器３−２〜３−６から入った含酸素化合物と、反応器供給材料分配器３−１から入ったメタノールとの物質量比が、２０であった。
【０１０２】
実験結果は、以下のとおりであった。トルエンの転化率は、５５％であり、メタノールの転化率は、７４％であり、パラキシレンの選択性は、９０％であり、芳香族炭化水素に基づくパラキシレンの単通収率は、５８％であり、鎖状炭化水素における低級オレフィン（エチレン＋プロピレン＋ブテン）の選択性は、７３％であった。
【０１０３】
実施例４
図１に示した装置を用いた。ただし、高速流動床反応器１には、４個の反応器供給材料分配器３−１〜３−４が含まれ、反応器気固分離器４は、反応器ハウジング２の外部に設置された。
【０１０４】
高速流動床反応器１の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約３．０ｍ／ｓ、反応温度が約４２０℃、反応圧力が約０．３ＭＰａ、ベッド密度が約１８０ｋｇ／ｍ３であった。
【０１０５】
流動床再生器１４の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が約１．２ｍ／ｓ、再生温度が約７００℃、再生圧力が約０．３ＭＰａ、ベッド密度が約３３０ｋｇ／ｍ３であった。
【０１０６】
触媒には、ＨＺＳＭ−５分子篩が含まれ、再生触媒の炭素含有量が約０．１ｗｔ．％であった。
【０１０７】
再生媒体は、水蒸気であり、反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス、及び再生上昇ガスは、窒素ガスであった。
【０１０８】
高速流動床反応器の最下方の反応器供給材料分配器３−１から入った混合物は、芳香族炭化水素とメタノールとの物質量比が、３であった。
【０１０９】
反応器供給材料分配器３−１〜３−４から入った含酸素化合物と反応器供給材料分配器３−１から入ったメタノールとの物質量比が、１０であった。
【０１１０】
実験結果は、以下のとおりであった。トルエンの転化率は、５２％であり、メタノールの転化率は、８３％であり、パラキシレンの選択性は、９１％であり、芳香族炭化水素に基づくパラキシレンの単通収率は、５３％であり、鎖状炭化水素における低級オレフィン（エチレン＋プロピレン＋ブテン）の選択性は、７１％であった。
【０１１１】
以上は、本願のいくつかの実施例に過ぎず、本願を何ら制限するものではなく、本願は、好適実施例をもって以上のように開示したが、本願を制限するものではない。当業者であれば、本願の技術案の範囲から逸脱することなく、上記で開示された技術内容に基づいて行われる変化又は修正は、いずれも均等の実施態様に相当し、すべて技術案の範囲に属する。
【符号の説明】
【０１１２】
１−高速流動床反応器、２−反応器ハウジング、３−反応器供給材料分配器（３−１〜３−ｎ）、４−反応器気固分離器、５−反応器気固分離器、６−反応器放熱器、７−製品ガスの出口、８−反応器ストリッパー、９−反応器のストリッピングガスの入口、１０−再生対象シュート、１１−再生対象スプール弁、１２−再生対象ライザー、１３−再生対象上昇ガスの入口、１４−流動床再生器、１５−再生器ハウジング、１６−再生器供給材料分配器、１７−再生器気固分離器、１８−再生器放熱器、１９−排煙出口、２０−再生器ストリッパー、２１−再生器のストリッピングガスの入口、２２−再生シュート、２３−再生スプール弁、２４−再生ライザー、２５−再生上昇ガスの入口。
【図１】
2020521621.tif 000003
【手続補正書】
【提出日】令和1年11月27日(2019.11.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための高速流動床反応器であって、
第１の反応器供給材料分配器と、複数の第２の反応器供給材料分配器を含み、前記第１の反応器供給材料分配器及び複数の第２の反応器供給材料分配器は、前記高速流動床反応器におけるガス流れ方向に沿って順次配置されている、ことを特徴とする高速流動床反応器。
【請求項２】
前記高速流動床反応器は、第１の反応器気固分離器と、第２の反応器気固分離器を含み、前記第１の反応器気固分離器は、希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置され、前記第２の反応器気固分離器は、希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置され、
前記第１の反応器気固分離器には、再生触媒の入口が設けられ、前記第１の反応器気固分離器の触媒出口が反応領域の底部に設置され、前記第１の反応器気固分離器のガス出口が希薄相領域に設置され、
前記第２の反応器気固分離器の入口が前記希薄相領域に設置され、前記第２の反応器気固分離器の触媒出口が前記反応領域に設置され、前記第２の反応器気固分離器のガス出口が高速流動床反応器の製品ガスの出口に接続され、
前記反応領域は、前記高速流動床反応器の下部に位置し、前記希薄相領域は、前記高速流動床反応器の上部に位置し、
好ましくは、前記第１の反応器気固分離器及び第２の反応器気固分離器は、サイクロン分離器である、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項３】
前記第２の反応器供給材料分配器は、２〜１０個である、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項４】
前記高速流動床反応器は、前記高速流動床反応器ハウジングの内部又は外部に設置された反応器放熱器を含み、
好ましくは、前記反応器放熱器は、前記複数の反応器供給材料分配器の間に設けられている、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項５】
前記高速流動床反応器は、反応器ストリッパーを含み、前記反応器ストリッパーは、高速流動床反応器の底部において外から内へ反応器ハウジングを貫通し且つ高速流動床反応器の反応領域に開口し、前記反応器ストリッパーの底部には、反応器のストリッピングガスの入口と再生対象触媒の出口が設けられ、
好ましくは、反応器ハウジングの内部における前記反応器ストリッパーの開口の水平面からの高さが、第１の反応器供給材料分配器よりも高い、ことを特徴とする請求項１に記載の高速流動床反応器。
【請求項６】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産するための装置であって、
請求項１に記載の高速流動床反応器のうちの少なくとも１つと、触媒を再生するための流動床再生器とを備える、ことを特徴とする装置。
【請求項７】
前記流動床再生器は、乱流流動床再生器であり、再生器ハウジング、再生器気固分離器、再生器放熱器及び再生器ストリッパーを含み、流動床再生器の下部が再生領域であり、流動床再生器の上部が再生器希薄相領域であり、再生器供給材料分配器が再生領域の底部に設置され、再生器放熱器が再生領域に設置され、再生器気固分離器が希薄相領域又は再生器ハウジングの外部に設置され、
前記再生器気固分離器の入口が再生器希薄相領域に設置され、前記再生器気固分離器の触媒出口が再生領域に設置され、再生器ストリッパーが再生器ハウジングの底部で開口している、ことを特徴とする請求項６に記載の装置。
【請求項８】
前記流動床再生器は、再生器ハウジング、再生器供給材料分配器、再生器気固分離器、再生器放熱器、排煙出口、及び再生器ストリッパーを含み、
前記流動床再生器の下部が再生領域であり、流動床再生器の上部が希薄相領域であり、
前記再生器供給材料分配器が再生領域の底部に設置され、再生器放熱器が再生領域に設置され、再生器気固分離器が希薄相領域又は再生器ハウジングの外部に設置され、再生器気固分離器の入口が希薄相領域に設置され、再生器気固分離器の触媒出口が再生領域に設置され、再生器気固分離器のガス出口が排煙出口に接続され、再生器ストリッパーが再生器ハウジングの底部で開口し、
前記反応器ストリッパーの再生対象触媒の出口が再生対象シュートの入口に接続され、再生対象シュートには、再生対象スプール弁が設けられ、再生対象シュートの出口が再生対象ライザーの入口に接続され、再生対象ライザーの底部には、再生対象上昇ガスの入口が設けられ、再生対象ライザーの出口が流動床再生器の希薄相領域に接続され、
前記再生器ストリッパーの底部には、再生器のストリッピングガスの入口が設けられ、再生器ストリッパーの底部が再生シュートの入口に接続され、再生シュート内には、再生スプール弁が設けられ、再生シュートの出口が再生ライザーの入口に接続され、再生ライザーの底部には、再生上昇ガスの入口が設けられ、再生ライザーの出口が第１の反応器気固分離器の再生触媒の入口に接続され、前記第１の反応器気固分離器が流動床反応器の希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置されている、ことを特徴とする請求項６に記載の装置。
【請求項９】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとからパラキシレンを生産し低級オレフィンを併産する方法であって、
請求項１に記載の高速流動床反応器のうちの少なくとも１つが使用される、ことを特徴とする方法。
【請求項１０】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとを含有する原料Ａを第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送り、メタノール及び／又はジメチルエーテルを含有する原料Ｂを複数の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れＣ、並びに再生対象触媒を生成する、ことを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記流れＣを分離して、パラキシレン、低級オレフィン、Ｃ５＋鎖状炭化水素、芳香族炭化水素副生成物、並びに未転化のメタノール、ジメチルエーテル及びトルエンを得て、
未転化のメタノール及びジメチルエーテルを、複数の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送り、芳香族炭化水素副生成物及び未転化のトルエンを、第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒に接触させる、ことを特徴とする請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記再生対象触媒は、流動床再生器で再生された後、高速流動床反応器の反応領域の底部に入る、ことを特徴とする請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
メタノール及び／又はジメチルエーテルとトルエンとを含有する流れＡを、高速流動床反応器の下方における第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させるステップ（１）と、
メタノール及び／又はジメチルエーテルを含有する流れＢを、第１の反応器供給材料分配器の上方に順次配置された２〜１０個の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、パラキシレン及び低級オレフィン製品を含有する流れＣ、並びに再生対象触媒を生成するステップ（２）と、
ステップ（２）で得られた流れＣを分離して、未転化のメタノール及びジメチルエーテルの流れＣ−１、及びベンゼン、オルトキシレン、メタキシレン、エチルベンゼン及びＣ９＋芳香族炭化水素を含む芳香族炭化水素副生成物と未転化のトルエンとの流れＣ−２を得て、流れＣ−１を２〜１０個の第２の反応器供給材料分配器の各々により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させ、流れＣ−２を第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器の反応領域に送って触媒と接触させるステップ（３）と、
ステップ（２）で得られた再生対象触媒を流動床再生器で再生し、再生触媒を、第１の反応器気固分離器で気固分離して高速流動床反応器の反応領域の底部に充填するステップ（４）と、を好ましくは含む、ことを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１４】
第１の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物において、芳香族炭化水素の分子モル数とメタノール及び／又はジメチルエーテルの炭素モル数との比が、０．５より大きく、
好ましくは、複数の第２の反応器供給材料分配器により高速流動床反応器に送られる混合物における全ての含酸素化合物と、第１の反応器供給材料分配器により送られるメタノールとのモル比が、１より大きい、ことを特徴とする請求項１０に記載の方法。
【請求項１５】
前記触媒の再生において、請求項６に記載の装置のうちの少なくとも１つが使用される、ことを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１６】
再生対象触媒は、反応器ストリッパー、再生対象シュート、再生対象スプール弁及び再生対象ライザーを通って流動床再生器の希薄相領域に入り、
前記再生媒体は、流動床再生器の再生領域に導入されて、再生対象触媒と炭素燃焼反応を生じ、ＣＯ及びＣＯ２を含有する排煙並びに再生触媒を生成し、排煙は、再生器気固分離器で除塵された後排出され、
前記再生触媒は、再生器ストリッパー、再生シュート、再生スプール弁及び再生ライザーを通って、第１の反応器気固分離器の入口に入り、気固分離された後高速流動床反応器の反応領域の底部に入り、
前記反応器のストリッピングガスは、反応器のストリッピングガスの入口から反応器ストリッパーに入り再生対象触媒と向流接触した後高速流動床反応器に入り、再生対象上昇ガスは、再生対象上昇ガスの入口から再生対象ライザーに入り再生対象触媒と並流接触した後流動床再生器の希薄相領域に入り、
前記再生器のストリッピングガスは、再生器のストリッピングガスの入口から再生器ストリッパーに入り再生触媒と向流接触した後流動床再生器に入り、再生上昇ガスは、再生上昇ガスの入口から再生ライザーに入り再生触媒と並流接触した後第１の反応器気固分離器の入口に入り、前記第１の反応器気固分離器は、流動床反応器の希薄相領域又は反応器ハウジングの外部に設置されている、ことを特徴とする請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記再生触媒の炭素含有量が０．５ｗｔ％以下である、ことを特徴とする請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記再生媒体は、空気、酸素欠乏空気又は水蒸気のうちの少なくとも１種であり、
及び／又は、前記反応器のストリッピングガス、再生器のストリッピングガス、再生対象上昇ガス、及び再生上昇ガスは、水蒸気及び／又は窒素ガスである、ことを特徴とする請求項１６に記載の方法。
【請求項１９】
前記高速流動床反応器の反応領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が１．０ｍ／ｓ〜８．０ｍ／ｓ、反応温度が３５０℃〜６００℃、反応圧力が０．１ＭＰａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が５０ｋｇ／ｍ３〜５００ｋｇ／ｍ３である、ことを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項２０】
前記流動床再生器の再生領域の反応条件は、ガスの見かけ線速度が０．１ｍ／ｓ〜２ｍ／ｓ、再生温度が５００℃〜７５０℃、再生圧力が０．１ＭＰａ〜１．０ＭＰａ、ベッド密度が２００ｋｇ／ｍ３〜１２００ｋｇ／ｍ３である、ことを特徴とする請求項１９に記載の方法。
【国際調査報告】
2020521621.tif 000004
2020521621.tif 000005
2020521621.tif 000006
2020521621.tif 000007