(57)【要約】  自己熱交換型に匹敵する高い省エネルギー性が得られるのに加え、圧力損失を著しく小さくできる反応器、および反応器内部の流路にフィルターを配置することにより、加熱再生が容易な排出粒子状物質減少装置（ＤＰＦ）等の用途に好適な反応器である。  この反応器は、伝熱面、好ましくは波形伝達体により形成される伝熱面、によって隔てられた２つの流路を有する２流体向流型熱交換構造の一方あるいは両流路の好ましくは中央部に、触媒層や電熱ヒータなどの加熱手段を設けることにより、２流体間で一方の流体の下流から他方の流体の上流へと相互に熱移動させるものである。さらに、この反応器の流路には、加熱手段と同位置および／または近傍にフィルターを設けることができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
伝熱面によって隔てられた２つの流路を有する２流体向流型の熱交換器構造からなる反応器であって、熱交換が行われる流路の少なくとも一部分に化学反応を促進するための加熱手段を設けたことを特徴とする反応器。
【請求項２】
前記加熱手段が触媒層であることを特徴とする請求項１に記載の反応器。
【請求項３】
１つの流体を２分割した後、互いに向流させるものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の反応器。
【請求項４】
前記熱交換器構造における伝熱面を構成する伝熱体が波形であり、かつ２流体を、主として該伝熱体の波形部分の一方およびその裏側の空隙部を波形の稜線方向および／または谷線方向に沿って向流させるものであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の反応器。
【請求項５】
２流体の各流路内に、流線方向において加熱手段と、該加熱手段と同位置および／または近傍に燃焼性微粒子を補足するフィルターとを配置したことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱交換機能を備えた反応器に関し、特にエネルギー消費を節約するための熱工学分野、及び大気や排ガス浄化を目的とする環境技術分野に適用し得る好適な技術に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
化学反応器と熱交換器を組み合わせることは、化学反応プロセスにおけるエネルギー効率を高めるための手段として広く行われている。しかし、化学反応器と熱交換器が分離した装置である場合には、これらの接続部分での熱損失が大きいとともに全体形状が概して大きくなるため、熱回収率を高めることが困難である。このため、熱交換器と反応器を一体化させた装置も使われはじめている。【０００３】
このような従来の熱交換型反応器では、反応物を含む同一流体の上流と下流の間で熱を交換する自己熱交換型となっている。通常の加熱反応器の場合には、温度が高くなった下流から予備加熱が必要な上流へと熱を移動させるように設計されている。さらに、自己熱交換型の熱反応器としては、図１に示すように、熱交換器の内部において伝熱面となる隔壁に端部を設けそこで反応物を含む流体を反転することにより、該隔壁の互いに反対面を流体の上流と下流が逆方向に流れることにより、向流形熱交換機能を付与したものが提案されている（例えば、非特許文献１参照）。しかし、このような流路構成では、狭隘な熱交換器内部の流路長が長くなるため、圧力損失が極めて高くなるという問題点がある。【０００４】
また、このような欠点が解消されるものとして、図２に示すように、熱交換を行う伝熱体隔壁の長手方向ほぼ中央部に、該隔壁の互いに反対側に流体の入口及び出口を設け、隔壁の長手方向両端部で流体を反転させる構造をとった反応器も提案されている（例えば、特許文献１参照）。この方式では、反応物を含む流体が反応器内の熱交換機能を持つ構造体の内部で自然に２分割され、該両端部方向へそれぞれ流れていく。このため、出入口を熱交換器構造体の端部に設けた図１の場合と比べて、流路長および各部分の流量が半減され、流体の圧力損失を小さくすることができる。しかし、この方式では、温度が極大となる主反応領域が反応器両端部の２箇所あるため、両反応領域の温度を均等にすることが困難である。特に、流体が気体の場合、その粘性抵抗は温度の上昇とともに増すので、一方の反応領域が他方よりわずかでも温度が高くなると、該領域に分割される流体の比率が小さくなり、その結果、該流路側の熱回収率が高まって益々該反応領域の温度が高くなってしまう。一方、反対流路側では、流量が増すため熱回収率が低くなり、益々その反応領域の温度が低くなってしまう。つまり、このような、熱交換器内部で流路を分割する方式では、流体の分配比および両反応領域における温度極大値の差が拡大する特性があり、反応器としては極めて重大な欠点を有する。低温側の流路をより多く通る流体では、必要とする反応速度に達せず、所期の反応率が得られなくなるおそれがある。さらに、温度の極大値が２箇所しかも反応器の端部に広がっているので、放熱度も高く、反応領域を効率よく高温に保つことが困難な場合もある。【０００５】
【特許文献１】特開２０００−１８９７５７号公報
【非特許文献１】橋本健治編「ケミカルエンジニアリング」、培風館、１９９７発行、第７９頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、このような従来技術の実情に鑑みてなされたもので、熱交換器と化学反応器が一体化した、コンパクトで熱回収率が高く、さらに圧力損失が低い熱交換機能を備えた反応器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明によれば、下記（１）〜（５）の反応器が提供される。
（１）伝熱面によって隔てられた２つの流路を有する２流体向流型の熱交換器構造からなる反応器であって、熱交換が行われる流路の少なくとも一部分に化学反応を促進するための加熱手段を設けたことを特徴とする反応器。
（２）前記加熱手段が触媒層であることを特徴とする前記（１）に記載の反応器。
（３）１つの流体を２分割した後、互いに向流させるものであることを特徴とする前記（１）又は（２）に記載の反応器。
（４）前記熱交換器構造における伝熱面を構成する伝熱体が波形であり、かつ２流体を、主として該伝熱体の波形部分の一方およびその裏側の空隙部を波形の稜線方向および／または谷線方向に沿って向流させるものであることを特徴とする前記（１）〜（３）のいずれかに記載の反応器。
（５）２流体の各流路内に、流線方向において加熱手段と、該加熱手段と同位置および／または近傍に燃焼性微粒子を補足するフィルターとを配置したことを特徴とする前記（１）〜（４）のいずれかに記載の反応器。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、化学反応によって発生する熱及び化学反応を継続するために加える熱を、排出される流体から回収して、化学反応が起こる主要部分に再供給するものであるから、補助加熱の少ない、あるいはこれを全く必要としない省エネルギー性の高い反応器が提供される。
本発明の反応器は、従来の連続した１流路のみからなる自己熱交換型の反応器と比べて、熱交換機能を持つ部分の流量および流路長を共に半分に短縮できるので、圧力損失を著しく小さくすることができ、この点においても圧送に必要なエネルギーを節約できる。
また、本発明の反応器は、流体が反応器内の熱交換機能を持つ構造体の内部で自然に２分割される従来の自己熱交換型の反応器と比べて、主反応領域における温度の不均等化が生じ難く、また、放熱による熱損失も少なくすることができる。
本発明の反応器は、省エネルギー性の高い、脱臭装置や自動車排ガスコンバーター等の低濃度有機成分処理装置、あるいはディーゼルエンジンから排出される粒子状物質を捕捉・除去する粒子状物質減少装置（ＤＰＦ）等の用途に好適に用いられる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】図１は、従来公知の一端に流路反転部を有する自己熱交換型の反応器の概略構成図である。
【図２】図２は、従来公知の両端部に流路反転部を持つ自己熱交換型の反応器の概略構成図である。
【図３】図３は、本発明の反応器の基本構成図であり、２流体向流型熱交換機能を備えた反応器の主要部断面図である。  図３（ａ）は、触媒反応を加熱手段とするものを示す。  図３（ｂ）は、電熱ヒータを加熱手段とするものを示す。
【図４】図４は、本発明の他の反応器の構成図であり、実質的に同等な流体を互いに向流させる導入経路を付加した２流体向流型熱交換機能を備えた反応器の主要部断面図である。  図４（ａ）は、１つの流体を２分割した後導入するものを示す。  図４（ｂ）は、多気筒エンジンにおいて半数の気筒ずつ排ガスをまとめて導入するものを示す。
【図５】本発明のさらに他の反応器の構成図であり、波形伝熱体を用いた２流体向流型熱交換構造を持つ反応器の主要部斜透視図である。  図５（ａ）は、波形伝熱体とこれに設置した触媒層を示すものである。  図５（ｂ）は、図５（ａ）の構造体を収納した反応器主要部と流体の流路を示すものである。
【図６】本発明のさらに他の反応器の構成図であり、フィルター材と組み合わせた波形伝熱体を用いた粒子状物質減少機能を具備する２流体向流型熱交換構造を持つ反応器の主要部断面図である。  図６（ａ）は、波形伝熱体空隙部の一部をフィルター材で充填したものを示す。  図６（ｂ）は、平板型フィルター材を２枚のスペーサーで挟み幾何学的ろ過面積を大きくしたものを示す。  図６（ｃ）は、平板型フィルター材と流体流れをフィルター面方向に衝突させる形態を持つスペーサーを組み合わせたものを示す。
【符号の説明】
【００１０】
１              容器
２、２’、２”   流体入口
３、３’、３”   流体出口
４、４’        流体反転部
５              触媒層
６              触媒を担持した伝熱体隔壁
７              電熱ヒータおよびその電源
８              三方ジョイント
９              流量調節バルブ
１０            エンジン
１１            波形伝熱体
１２            波形伝熱体を収納した容器の正面
１３            波形伝熱体を収納した容器の背面
１４            フィルター
１５            平板型フィルター材
１６            スペーサー
１７            流体流れを曲げる機能を持つスペーサー
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明における熱交換機能を備えた反応器について、幾つかの実施の形態を図面を参照して詳細に説明するが、本発明は、これらの実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を包含する限り様々な変更が可能である。【００１２】
（第１の実施の形態）
図３は、本発明の第１の形態に係る２流体向流型熱交換器機能を備えた反応器の主要部の断面概略図である。
図３（ａ）は、多管円筒型熱交換器構造をベースとした本発明の反応器の一例であり、入口２と出口３は、それぞれ反応容器１の内部をこの図で左から右へと流れる反応成分を含む第１流体の入口および出口である。一方、入口２’と出口３’は、第１流体の流路と伝熱面で隔てられ、さらに容器１の内部をこの図で右から左へと流れる第２流体の出入口である。５は、第１流体の流路中央付近の一部分に設けた触媒層であり、該触媒層を本発明における反応器の加熱手段とした例である。【００１３】
次に、この装置の作用を説明する。炭化水素と空気の混合物など、触媒層５によって発熱反応を起こしうる組成の第１流体が、流体入口２より容器１に入り右方向へ流れる。流路途中の触媒層５において、該反応が引き起こされる結果、この部分で熱が発生し、これによって触媒層５および第１流体が加熱される。この加熱された第１流体が触媒層５から流体出口３へと流れる間（図中の区間Ｒ）、第１流体から伝熱面、さらに伝熱面から第２流体への熱伝導によって、第１流体が冷却される一方、これと向流する第２流体は加熱される。次いで、前記区間で加熱された第２流体が触媒層５から流体出口３’の間（図中の区間Ｌ）を流れる場合、第２流体の方が伝熱面で隔てられた第１流体より高温になっている。このため、第２流体から第１流体へ熱移動することにより、第２流体が冷却される一方、第１流体が加熱される。以上の熱移動様態により、本来、第１流体とともに外部へと排出されてしまう反応熱が容器１の内部へと回収され、その結果として、一方的なプラグフロー型反応器と比べて、触媒層５の温度を反応熱により高く保つことができる反応器となる。【００１４】
触媒層５に用いる触媒の種類は、流体中に含まれる反応成分によって適宜決めるものであり、組成が限定されるものではない。例えば、反応成分が炭化水素と空気中の酸素である場合は、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒなどの貴金属微粒子をアルミナまたはゼオライトなどの高表面積材料に微粒子の形で担持した触媒や、ＭｎＯ２、Ｃｏ３Ｏ４、ＮｉＯ、ＣｕＯなどの金属酸化物やその複合酸化物など、酸化触媒活性の高いものを使用することが好ましい。【００１５】
流線方向における触媒層５の位置は、熱回収率を最大化して触媒層５における温度を最高にするためには向流の中央付近とすることが最も効果的であるが、中央部からずらして配置してもよい。触媒層５の流路方向厚さについては、熱回収率を向上させるためには短いほど望ましいが、反応率を向上させるためには長いほど望ましいので、必要とする総合性能に応じて両条件の兼ね合いから決定すればよい。また、触媒層５は、この形態では流路内に充填する様態としてあるが、伝熱面にコーティングしてもよい。さらに、本形態では第１流体のみが反応成分を含み、第１流体流路の一部分のみに触媒層を配置したものであるが、第１流体とともに第２流体も同様の、あるいは異なる反応成分を含み、その反応を促進する触媒層を第２流体流路の一部分に配置してもよい。この場合、両触媒層とも中央部に配置することが最も効果的であるが、流線方向において意図的に個別にずらして配置してもよい。また、熱交換器構造としてここでは多管円筒型を用いたが、プレートフィン型やうずまき型など、向流が可能な他の形態でもよい。【００１６】
図３（ｂ）は、加熱手段として前記のような触媒反応を用いることなく、流路内に設置した電熱ヒータ７を用いたものである。電熱ヒータ７による加熱と熱回収作用により、電熱ヒータ７を設置した部分の温度を効果的に高くでき、これによって熱反応を進行させる反応器となる。本形態では、第１流体の流路内のみに電熱ヒータ７を配置したが、同様に第２流体の一部分にも配置してもよい。この場合も電熱ヒータは流線方向に対して中央付近に配置することが熱回収率を最大化する上で最も効果的であるが、意図的に中央部からずらして配置してもよい。また、電熱ヒータだけでなく、マイクロ波、電磁誘導加熱をはじめとするその他の物理的加熱手段を用いることも可能である。
さらに、以上のような触媒反応と物理的加熱手段を組み合わせて使用してもよい。【００１７】
（第２の実施の形態）
図４は、本発明における他の形態の反応器の断面概略図である。
この形態の反応器は、もともと一つの、あるいは、実質的に同等の流体を２分割して向流する第１および第２流体としたものである。すなわち、図４（ａ）では、流体入口２から入った反応流体を三方ジョイント８の部分で２分割した後、容器１の２つの流体入口２’および２”に導く配管構造が備えられている。また、触媒層５が熱交換構造内の第１、第２流体の両流路途中に配置されている。これにより、第１の実施の形態で説明したのと同様の熱回収機構により触媒層５付近における温度を高くすることが可能になる。
この構造は、流体が反応器内の熱交換機能を持つ構造体の内部で自然に２分割される従来の自己熱交換型の反応器と比べ、温度が極大値となる主反応領域が両流路で共通な１箇所となるため、両流路間で温度が不均等化することが少ない。また、温度の極大値が反応器中央部の１箇所に限定され、保温手段を講ずることも容易であるため、放熱による熱損失をより小さくすることができる。なお、本発明では、図４（ａ）に示したように、三方ジョイント８で分割した流路の一方あるいは両方の途中に流量調節バルブ９を適宜設けて、流体入口２’と２”から入る反応流体の分配比を等分あるいは他の意図する割合に設定してもよい。【００１８】
図４（ｂ）は、反応流体が偶数個の気筒を持つエンジン１０の排ガスであり、半数の気筒からの排ガスを第１流体、残りの半数の気筒からの排ガスを第２流体として互いに向流させる配管構造を備えたものである。図４（ａ）の場合と同じく、両流体の流路途中に触媒層５を設けている。このようにすることにより、流量調節バルブ９のような分配比を調節する機構がなくても組成および流量がほぼ等しい第１および第２流体を互いに向流させて反応器に導入することができる。その結果、２分割された排ガスの上流−下流間で互いに熱回収が実現され、反応器中央部分の温度を高くすることができる。
このように、この構造によれば、流体が反応器内の熱交換機能を持つ構造体の内部で自然に２分割される従来の自己熱交換型の反応器と異なり、反応器内の２つの流路間で流量が不均等化することによる熱回収率低下のおそれが全くないので、想定し得る最高性能に近い性能を発揮することができる。【００１９】
（第３の実施の形態）
図５は、本発明における他の形態の反応器を斜透視図で示したものである。
図５（ａ）は、耐熱性を有するステンレス板などの長方形の伝熱体を波形に成形し、さらにその長手方向の中央部付近に触媒層５を配置したものである。波形の隣り合う平面部分は、一定の間隔で互いに平行になるように成形することが最も望ましい。このようにするために、波形の空隙部全体あるいは一部にステンレス金網などの耐熱性と通気性を有する材料をスペーサーとして挟んでもよい。図５（ｂ）は、この触媒層５を備えた波形伝熱体１１を、直方体の容器１に収納したものである。容器１は、図５（ｂ）の上面の長手方向両端部近くに第１流体の入口２’と出口３’が設けられ、下面にも該出口３’、入口２’の裏側にそれぞれ、第２流体の入口２”および出口３”が設けられている。また、図５（ｂ）の正面および背面では容器１と波形伝熱体１１のすき間は適当なシール材により密封されている。【００２０】
次に、この形態の反応器の作用を説明する。それぞれ流体入口２’および２”から入った第１および第２流体は、波形伝熱体１１を挟んで波形の一方の面の空隙部と反対面の空隙部を波形の稜線（あるいは谷線）方向に沿って互いに向流し、熱交換を行う。触媒層５の作用で発熱反応を起こす成分が両流体中に含まれている場合、流体入口２’（および流体出口３”）から触媒層５の区間では、第２流体（図中の斜線矢印）から第１流体（黒矢印）へと熱移動が起こり、触媒層５から流体出口３’（および流体入口２”）の区間では、逆に第１流体から第２流体へと熱移動が起こる。すなわち、両部分とも、すでに触媒層５を通過して反応が終わった流体から触媒層５へ流入しようとする流体へと熱が移動する。その結果、両流体とも予熱されることにより触媒層５における温度を高く保ち、反応を円滑に進行させることができる。本形態では加熱手段として触媒反応を用いたが、前記形態１と同様に、第１および第２両流体、あるいはいずれかの流体の流路内に電熱ヒータあるいはその他の物理的加熱手段を配置して、熱反応器としてもよいし、触媒反応と物理的加熱手段を兼ね備えてもよい。【００２１】
（第４の実施の形態）
図６は、本発明における他の形態の反応器を、波形伝熱体１１の平面部分に垂直な断面図で示したものである。
図６（ａ）は、気体中に浮遊する燃焼性微粒子を捕捉することが可能なフィルター１４を、波形伝熱体１１の中央付近の空隙部に充填したものである。図示していないが、このフィルター１４には、流体に含まれる反応成分を反応させて発熱を促す作用を持つ触媒を担持するか、フィルターを配置したのと同じ区間において、波形伝熱体１１の両面に同様の触媒を担持するか、あるいはフィルターを直接加熱することができる電熱ヒータ等の物理的加熱手段を配置する。【００２２】
例えば、ディーゼルエンジン排ガスなどの炭素微粒子（燃焼性微粒子の一例である）を含む気体をこの反応器の両流体入口２’、２”から導入すると、炭素微粒子がフィルター１４で捕捉される。酸素が含まれる処理気体にプロパンやエチレンなどの炭化水素やＨ２をあらかじめ添加して触媒を作用させるか、あるいは電熱ヒータを用いることによりフィルター１４を加熱すると、発生する熱およびこの反応器内での熱回収作用により、フィルター１４の温度を容易に高温にすることができる。これにより、炭素微粒子が酸化除去され、フィルター機能を維持することができる。【００２３】
図６（ａ）の形態では、フィルター１４は単に流路の一部に充填するのみであるが、図６（ｂ）のようにしてもよい。すなわち、耐熱性と通気性を有するステンレス金網等のスペーサー１６で柔軟性を持つ平板型フィルター材１５を挟んだ後、波形伝熱体１１の各空隙部に収納する。平板型フィルター材１５の下流側端部は、上流側に配置したスペーサー１６よりも波形の長手方向に長く、平板型フィルター材１５の上流側端部は下流側に配置したスペーサー１６よりも長くして、平板型フィルター材１５の上流端部と下流端部を空隙の両側の伝熱体面に互い違いに密着させる。このような構造を採ることにより、各フィルター材の平板面を通過するような流路が形成され、図６（ａ）と比べて幾何学的なろ過面積を増加させ、ひいては、フィルターによる圧力損失を小さくすることができる。なおスペーサー１６は、触媒の支持構造体、あるいは電熱ヒータとしての機能を兼ね備えてもよい。【００２４】
さらに、図６（ｃ）のように、２つの平板型フィルター材１５の間に、流体の流れをフィルター面に衝突させる方向に曲げる周期構造を有する耐熱性と通気性のあるスペーサー１７を挟んで使用してもよい。このようなスペーサーとしては、平織型ステンレス金網や、多数の小穴を持つ波形の金属板などを用いる。このような構造とすることにより、フィルター面への流体の衝突により燃焼性微粒子が捕捉される一方、フィルターの中を流体が貫通する図６（ａ）の場合と比べて圧力損失を下げることができる。なお、この場合も、フィルター材１５やそれに接する伝熱体表面、あるいは流体流れを曲げる機能を持つスペーサー１７表面に触媒を担持したり、流体の流れを曲げる機能を持つスペーサー１７が電熱ヒータを兼用するなどして加熱手段としてもよい。
＜実施例＞
以下、本発明を実施例によりさらに具体的に説明するが、本発明はこれらに実施例によって何ら限定されるものではない。
【実施例１】
【００２５】
図４(a)に示すような一つの流体を２分割させて互いに向流させる配管構造を備えるとともに、図５に示すような波形のステンレス製伝熱体および流路形態を有し、図６(c)のフィルター材に相当する箇所に酸化触媒を担持させた耐熱性の繊維片を配置した熱交換型反応器を作製した。
すなわち、厚さ0.03mm、幅300mm、長さ1600mm余の帯状ステンレス薄板を長手方向に対して直角に40mm間隔で波形に39回折り曲げた伝熱板を作った。この波形構造体の一方の面において、波形構造体長手方向の一方の端部から50〜150mmの箇所に、白金触媒を担持した厚さ0.25mm、縦80mm 、横100mmの1100℃の耐熱性を持つムライト製平織繊維片20枚を、伝熱構造体の各波形の山（20個）に被せるようにして挟んだ。
これと同様に、同組成、同寸法の繊維片19枚を、波形構造体の反対の面において、先ほどとは反対の長手方向端部から50〜150mmの箇所にも挟んだ。使用した白金触媒は、γ−アルミナに対しPt微粒子を10重量%担持したものであり、これら各構成品の総重量は、ムライト製繊維片97g、γ−アルミナ7.2g、Pt0.72gであった。【００２６】
次に、波形構造体の平らな各面の隙間に、スペーサーとして繊維片のないところには線径0.45mm、８メッシュのステンレス製平織金網（厚さ約1mm）を、また繊維片を挟んであるところには線径0.25mm、16メッシュのステンレス製平織金網（厚さ約0.5mm）を挟んだ。さらに、これらの波形構造体、白金触媒を担持した繊維片、金網スペーサーを、肉厚0.6mmで直方体（内寸40mmｘ47mmｘ300mm）のステンレス製容器に収納して熱交換型反応器からなる第１号反応器とした。
なお、当該反応器には、図５に示すように長手方向の両端から約20mmのところ４カ所に10x47mmの長方形開口部を設け、これら各開口部に直径19mmの円管を側面を部分的に切り落とした形にして、被せるように取り付けることにより、流体の出入口とした。
この第１号反応器を用いて、触媒を担持した繊維片が挟まれている箇所（触媒層）が反応器の長手方向中央部よりも出口側に近くなるような流れ方向とし、濃度0.02〜0.13％のエチレンを含む模擬汚染空気を流速30〜180L/minで流した場合のエチレン除去率や熱回収性能などを調べた。得られた結果を表１に示す。【００２７】
【表１】
2005075800.tif 000002
【００２８】
これらの反応では、反応開始時以外は外部から加熱することはなく、当反応器の中で進行する触媒酸化反応によって発生する反応熱のみで反応層の温度を維持し、自発的な触媒反応を持続できた。表１より、流速約30（空間速度=3200h-1）、60（同6400h-1）、120（同12800h-1）、176L/min（同18800h-1）の条件において、エチレン除去率は、それぞれ最高99.7、97、94、95%に達していた。
また、自発的な触媒燃焼を継続できるエチレン濃度は、それぞれ0.045、0.056、0.096、0.127%であり、いずれも熱回収機能を持たない通常の触媒層では到底実現できない低濃度である。また、中央部温度に比べて出口温度は大幅に低く、熱が触媒層の下流から上流へ移動していることが容易に推測される。出口温度と入口温度の差が理論上昇温度よりも小さいのは、処理された空気とともに排出される分以外にも反応器への熱伝導や反応器周囲の空気への対流による熱損失があるためである。これらの熱損失を考慮に入れても、それぞれの流速における最高熱回収率は83、82、74、68％という高い値に達していた。さらに反応器前後の差圧（圧力損失）は、流速30L/minでは19〜28mmAqと小さく、また流速176L/minでも281mmAqに過ぎなかった。
【実施例２】
【００２９】
前記の第１号反応器を用いて、エチレンと同様な流れ方向とし、濃度0.02〜0.06％のトルエンを含む模擬汚染空気を流速約60ないし122L/minで流した場合のトルエン除去率や熱回収性能などを調べた。得られた結果を表２に示す。【００３０】
【表２】
2005075800.tif 000003
【００３１】
この例では、補助加熱のために処理空気に水素を添加した結果も併せて示した。水素濃度がゼロの自発触媒酸化の結果から、トルエンについてもエチレンの場合と同様に、高い除去率、低い自発触媒酸化濃度、高い熱回収率が達成されていることがわかった。さらに流速122L/minにおいて、水素を0.5%あるいは1.0%添加することにより、それぞれ0.040%、0.020%という低濃度でもトルエンを97%以上除去できることを確認した。
【実施例３】
【００３２】
図６(c)に示す構造の反応器が、ディーゼルエンジンから排出される粒子状物質（PM）を除去できることを検証するため、第２号反応器を作製した。この第２号反応器の配管構造および反応器本体の構成、形状、寸法は、いずれも第1号反応器とほぼ同じである。ただし、波形構造体の両面ともにムライト質繊維片の横寸を40mm（使用総重量は36g）とし、そこに触媒としてPt（総重量0.36g）およびMoO3（同0.36g）を担持し、これを波形構造体の長手方向端部より130〜170mmの範囲、すなわち反応器中央部に配置した。また、繊維片のある部分に配置した16メッシュの各金網にはγ−アルミナ担持Ptをコーティングした（Pt総重量=0.17g、γ−アルミナ総重量=1.7g）。
この第２号反応器を用いて、排気量2180ccのディーゼルエンジンを搭載したディーゼル車をシャーシダイナモメータ上で車速60km/hに相当する条件で運転した際に発生する排ガスの一部を導入し、さらに、水素を添加してその触媒燃焼により内部を加熱した場合のPM捕集率や圧力損失の経時変化などを調べた。得られた結果を表３に示す。【００３３】
【表３】
2005075800.tif 000004
【００３４】
なお、PM捕集率は、反応器前後のPM濃度を瞬時微粒子質量計測装置(TEOM)により測定した結果から見積もったものである。第１号反応器と同程度の高い熱回収率を持つとともに、PMを50%捕捉していることが確認される。また、本装置内部のPM堆積状況を示す指標となる圧力損失の経時変化は、排ガス流量45L/minでは中央部温度456℃以上では安定しており、水素濃度を下げて同温度が380℃となって初めて顕著に上昇傾向を見せた。すなわち、中央部温度を456℃以上とすれば、PM酸化が十分な早さで進行しPM堆積量が増加することがなく、PMの連続捕集・酸化除去が可能なものと推察される。同様に、排ガス流量60Lminの場合には、中央部温度を585℃まで上昇させれば連続捕集・酸化除去が可能であることが確認された。
【図１】
2005075800.tif 000005
【図２】
2005075800.tif 000006
【図３】
2005075800.tif 000007
【図４】
2005075800.tif 000008
【図５】
2005075800.tif 000009
【図６】
2005075800.tif 000010
【国際調査報告】
2005075800.tif 000011
2005075800.tif 000012
2005075800.tif 000013
2005075800.tif 000014