(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
(A) (a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量部に対し、(b）５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチレンテレフタレート樹脂５〜80重量部を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物 100重量部に対し、
(B) 結晶核剤 0.001〜５重量部及び
(C) 無機充填剤10〜200 重量部
を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を鏡面金型で成形してなる、表面光沢が60％以上であり高剛性を有するポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【請求項２】
(A) (a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量部に対し、(b）５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチレンテレフタレート樹脂５〜80重量部を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物 100重量部に対し、
(B) 結晶核剤 0.001〜５重量部及び
(C) 無機充填剤10〜200 重量部
を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物をシボ付き金型で成形してなる、均一なシボ表面を有し、高剛性を有するポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【請求項３】
(a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂が、10〜45Ｊ／ｇの融解熱を有するものである請求項１又は２記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
（ただし、融解熱（ΔHm）は、走査型示差熱量測定装置（DSC)を用い、 280℃にて１分間溶融保持した試料を10℃／min の速度で30℃まで降温し、再度10℃／min で昇温した時の熱量（ピーク面積）と測定試料の重量から算出される値である。）
【請求項４】
(b) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチレンテレフタレート樹脂が、10〜45Ｊ／ｇの融解熱を有するものである請求項１〜３の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
（但し、融解熱（ΔHm）は、走査型示差熱量測定装置（DCS)を用い、280 ℃にて１分間溶融保持した試料を10℃／min の速度で30℃まで降温し、再度10℃／min で昇温した時の熱量（ピーク面積）と測定試料の重量から算出される値である。）
【請求項５】
(a) ポリブチレンテレフタレート樹脂のコモノマーユニットがイソフタル酸残基及び／又は1,4 −ブタンジオール以外のアルキレングリコール残基である請求項１〜４の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【請求項６】
(b) ポリエチレンテレフタレート樹脂のコモノマーユニットがイソフタル酸残基及び／又はエチレングリコール以外のアルキレングリコール残基である請求項１〜５の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【請求項７】
(B) 結晶核剤がボロンナイトライドである請求項１〜６の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【請求項８】
(C) 無機充填剤がガラス繊維、カーボン繊維、ガラスビーズ、ガラスフレーク、タルク及びマイカから選ばれた１種又は２種以上である請求項１〜７の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【請求項９】
(C) 無機充填剤がガラス繊維、タルク及びマイカから選ばれた１種又は２種以上である請求項８記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【請求項１０】
(C) 無機充填剤の配合量が50〜150 重量部である請求項１〜９の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明はポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を成形してなる成形品に関する。さらに詳しくは、本発明は成形時、高い金型への転写性を示す樹脂組成物を用いることにより、非常に良好な外観を示し、更に機械物性、成形性に優れたポリブチレンテレフタレート樹脂製成形品を提供するものである。
本発明の成形品は自動車、建築、電気・電子機器およびその他の諸工業の分野での外装部品および摺動部品に好適に用いられる。特に高剛性にてかつ良好な外観が必要な自動車外装部品に好適に用いられる。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
結晶性熱可塑性ポリエステル樹脂、例えばポリアルキレンテレフタレート樹脂等は機械的性質、電気的性質、その他物理的・化学的特性に優れ、かつ、加工性が良好であるがゆえにエンジニアリングプラスチックとして自動車、電気・電子部品等の広範な用途に使用されている。
かかる結晶性熱可塑性ポリエステル樹脂は、単独でも種々の成形品に用いられているが、利用分野によってはその性質、特に機械的性質を改善する目的で、様々な強化剤、添加剤を配合することが行われてきた。そして、高い機械的強度、剛性の要求される分野においては、ガラス繊維、カーボン繊維等に代表される繊維状の強化剤を用いることが周知である。しかしながら、繊維状強化剤を含む結晶性熱可塑性ポリエステル樹脂は、機械的強度、剛性等は高いが、多量に添加した場合、得られた成形品の表面外観は無機充填剤（強化剤）が浮き出し、さらに流動性の低下によるフローマーク等が表面に発生し、十分な外観を得ることが困難である。特にポリブチレンテレフタレート樹脂の如く、高結晶性ポリマーは成形時の結晶化に伴い、金型への転写性も悪いため、満足する外観を得ることは困難である。これらの問題を解決する方法として、ポリブチレンテレフタレート樹脂に非結晶性ポリマーを添加する方法、およびタルク、炭酸カルシウム等の微粉末充填剤を添加する方法等が挙げられる。また成形面では樹脂温度を上げ、流動性を向上させる方法および金型温度を上げ、結晶化速度を遅らせ、転写性を向上させる方法等が一般的に用いられる。しかしながら、非結晶性ポリマーを添加する場合、十分な外観を得るためには、多量に添加する必要があり、そのため機械的物性の低下および表面での剥離等の問題を有している。また微粉末充填剤を添加する方法では十分な良外観を得ることは困難であり、また高い機械的強度、剛性を得るには多量の添加が必要である。さらに成形時での改良は樹脂温度を上げることによる熱分解劣化および金型温度を上げることにより成形サイクル時間が長くなり、経費増加となる。そのため、高い機械的強度、剛性を有し、良好な外観を有した成形品の開発が望まれていた。
【０００３】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は上記課題に鑑み、無機充填剤を添加した高強度・剛性を有しかつ、表面光沢が60％以上あるいは良好なシボ面を形成する表面外観の優れたポリブチレンテレフタレート樹脂成形品を得るため鋭意検討した。その結果、変性ポリブチレンテレフタレート共重合体に変性ポリエチレンテレフタレート共重合体を併用した場合、多量の無機充填剤を添加しても成形品表面は非常に良好な表面光沢（外観）を有し、かつ優れた機械的強度、成形性を有することを見出し、本発明を完成するに到った。
即ち、本発明は
(A) (a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量部に対し、(b）５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチレンテレフタレート樹脂５〜80重量部を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物 100重量部に対し、
(B) 結晶核剤 0.001〜５重量部及び
(C) 無機充填剤10〜200 重量部
を配合したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を成形してなる良好な外観を有する成形品である。
【０００４】
以下、順次本発明の樹脂製成形品の構成成分について詳しく説明する。
まず、本発明に用いられる樹脂組成物(A) は、(a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂と(b）５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチレンテレフタレート樹脂とから構成される。本発明の樹脂製成形品の基体樹脂である(a) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリブチレンテレフタレート樹脂とは、テレフタル酸またはそのエステル形成誘導体と炭素数４のアルキレングリコールまたはそのエステル形成誘導体を重縮合反応して得られるポリブチレンテレフタレートを主成分とし、これに５〜40モル％（好ましくは10〜35モル％）の他のコモノマーユニットを導入した共重合体である。
また、もう一方の樹脂成分である(b) ５〜40モル％のコモノマーユニットを含有するポリエチレンテレフタレート樹脂とは、テレフタル酸またはそのエステル形成誘導体と炭素数２のアルキレングリコールまたはそのエステル形成誘導体を重縮合反応して得られるポリエチレンテレフタレートを主成分とし、これに５〜40モル％（好ましくは10〜35モル％）の他のコモノマーユニットを導入した共重合体である。
かかる(a) および(b) の共重合体を構成するための第３成分（コモノマー）としては、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジフェニルエタンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカン二酸の如き公知のジカルボン酸およびこれらのアルキル、アルコキシまたはハロゲン置換体等が挙げられる。またこれらのジカルボン酸化合物はエステル形成可能な誘導体、例えばジメチルエステルの如き低級アルコールエステルの形で重縮合に使用し、コポリマー成分として導入することも可能である。
また、コポリマーを構成するための第３成分として使用されるジヒドロキシ化合物の例を示せば、エチレングリコール、プロパンジオール、ブタンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ハイドロキノン、レゾルシン、ジヒドロキシフェニル、ナフタレンジオール、ジヒドロキシジフェニルエーテル、シコロヘキサンジオール、2,2 −ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ジエトキシ化ビスフェノールＡの如き比較的低分子量のジヒドロキシ化合物、及びこれらのアルキル、アルコキシ又はハロゲン置換体等である。
本発明では、上記の如く化合物を第３成分として重縮合により生成する、ポリブチレンテレフタレート共重合体およびポリエチレンテレフタレート共重合体の何れも使用することができるが、好ましくは芳香族ジカルボン酸変性またはアルキレングリコール変性ポリブチレンテレフタレート共重合体およびポリエチレンテレフタレート共重合体、更に好ましくはイソフタル酸変性ポリブチレンテレフタレート共重合体またはエチレングリコール変性ポリブチレンテレフタレート共重合体およびイソフタル酸変性ポリエチレンテレフタレート共重合体が使用される場合、本発明の効果が顕著である。
また、これらの他に三官能性モノマー、即ちトリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、ペンタエリスリトール、トリメチロールプロパン等を少量併用した分岐又は架橋構造を有するポリエステルであってもよい。
ここでコモノマーユニットの導入量は５〜40モル％であり、好ましくは10〜35モル％、特に好ましくは10〜25モル％である。導入量が５モル％未満では、結晶性が高いため、金型への転写性が悪く、充分な表面光沢を得ることが困難である。また導入量が40モル％を越えると、強度および熱安定性の低下が大きく、かつ後記する結晶核剤を配合しても充分な結晶化度および結晶化速度が得られず、その結果、成形サイクルの低下、離型性の低下を引き起こし、良好な成形品が安定して得られず、実用的に使用し得ない。
【０００５】
また良外観を得るのに好ましい融解熱および融点を具体的に明示するならば、(a) ポリブチレンテレフタレート共重合体の場合、融解熱は10〜45Ｊ／ｇであり、融点は 150〜220 ℃であり、また(b) ポリエチレンテレフタレート共重合体の場合、融解熱は10〜45Ｊ／ｇであり、融点は 180〜240 ℃であり、このような特性を有する樹脂が好ましい。ここで融解熱（ΔHm）は、走査型示差熱量測定装置（DSC)を用い、 280℃にて１分間溶融保持した試料を10℃／min の速度で30℃まで降温し、再度10℃／min で昇温した時の熱量（ピーク面積）と測定試料の重量から算出される値である。
従って、５〜40モル％という特定量のコモノマーユニットを導入した(a) ポリブチレンテレフタレート共重合体と(b) ポリエチレンテレフタレート共重合体とからなる樹脂組成物(A) に、後述する(B) 結晶核剤を配合し、後述する(C) 無機充填剤を添加した成形品の外観は著しく改善されるのみばかりか、高い熱安定性および機械的強度、剛性を維持することが可能である。
変性したポリブチレンテレフタレート共重合体を単独で使用しても、ある程度外観は改善されるものの、その効果は充分ではなく、また強度低下および熱安定性の低下が大きく、強化剤の添加効果が減少する。また未変性のポリブチレンテレフタレート樹脂に変性されたポリエチレンテレフタレート共重合体を添加した場合も外観改良の効果は認められるものの、その効果は充分でなく、多量に無機充填剤を添加した場合、充填剤の表面への浮き出しを抑制することは困難である。ここで、成形品（鏡面）の表面光沢が60％以上であると、充填剤の表面への浮き出しもなく外装部品として使用可能なレベルである。また、このレベルであればシボの付いた表面の場合、充填剤の浮き出しによるシボの爛れ等も発生しない。シボには梨地タイプ、皮シボタイプ等あるが、何れのタイプでも同様である。なお、表面光沢とは、JIS K7105 の光沢度測定に準拠して、デジタル変角光沢度測定に準拠して、デジタル変角光沢計（スガ試験機（株）製 UGV−40）にて45度−45度反射における光沢度をいう。
ここで添加する(b) ポリエチレンテレフタレート共重合体の添加量は(a) ポリブチレンテレフタレート共重合体 100重量部に対し、５〜80重量部が好ましい。特に好ましくは10〜50重量部である。添加量が５重量部未満では充分な外観を得ることは困難であり、また80重量部を越えると、結晶化剤を添加しても、成形サイクル性、離型性が悪く、良好な成形品が得られず、また高い金型温度の必要性が生じ経済的に成形品が得られない。
【０００６】
本発明の組成物の必須構成成分である(B) 結晶核剤としては、有機物、無機物の何れも使用することができる。無機物としては、Zn粉末、Al粉末などの単体や、窒化アルミ、窒化チタン、ボロンナイトライドなどの窒化物を単独又は２種以上混合して使用することができる。
又、有機物としては、シュウ酸カルシウム、シュウ酸ナトリウム、安息香酸カルシウム、フタル酸カルシウム、酒石酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ポリアクリル酸塩などの有機塩類、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン等の高分子、高分子の架橋物などを単独又は２種以上混合して使用することができる。
特に好ましいものはボロンナイトライドである。
(B) 結晶核剤の使用量は、(A) 成分 100重量部あたり 0.001〜５重量部であり、好ましくは 0.002〜３重量部である。 0.001重量部より過小の場合は結晶化速度増大効果が充分ではない。５重量部より過大の場合は、成形品が脆くなり好ましくない。
【０００７】
次に本発明で用いられる(C) 無機充填剤は機械的強度、剛性および耐熱性、電気的性質等の性能に優れた成形品を得るために必須とされる成分である。
これには目的に応じて繊維状、粉粒状、板状の充填剤が用いられるが、高い機械的強度、剛性を得るには、繊維状の充填剤が好ましく使用される。
繊維状充填剤としては、ガラス繊維、アスベスト繊維、カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジルコニア繊維、チタン酸カリ繊維、窒化硼素繊維、さらにステンレス、アルミニウム、チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの無機質繊維状物があげられる。特に代表的な繊維状充填剤はガラス繊維、又はカーボン繊維である。なお、ポリアミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂などの高融点有機質繊維状物質も使用することができる。
一方、粉粒状充填物としてカーボンブラック、シリカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、ミルドガラスファイバー、硅酸カルシウム、硅酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレー、硅藻土、ウォラストナイトの如き硅酸塩、酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、アルミナの如き金属酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、その他炭化硅素、窒化硅素、各種金属粉末が挙げられる。
又、板状充填剤としてはマイカ、ガラスフレーク、各種の金属箔等が挙げられる。これらの中で非繊維状無機充填剤としてはガラスフレーク、マイカ粉、タルク、ガラスビーズ、ミルドガラスファイバーが好ましい。
これらの充填剤(C) は一種又は二種以上併用することができる。繊維状充填剤、特にガラス繊維と粉粒状及び／又は板状充填剤の併用は特に機械的強度と寸法精度、電気的性質等を兼備する上で好ましい組み合わせである。
又、これらの充填剤(C) の使用にあたっては、必要ならば収束剤又は表面処理剤を使用することが望ましい。この例を示せば、エポキシ系化合物、アクリル系化合物、イソシアネート系化合物、シラン系化合物、チタネート系化合物等の官能性化合物である。これ等の化合物は予め表面処理又は収束処理を施して用いるか、又は材料調製の際同時に添加してもよい。
(C) 成分としての充填剤の使用量は、(A) 成分 100重量部あたり10〜200 重量部であり、好ましくは50〜150 重量部である。特に充填剤を70重量部以上添加した場合、本発明の成形品外観は顕著に効果が現れる。過少の場合はポリアルキレン変性品を使用する効果が見えにくく、過大の場合は成形品が脆くなり好ましくない。
また、併用される官能性表面処理剤の使用量は、充填剤に対し０〜10重量％、好ましくは0.05〜５重量％である。
【０００８】
又、本発明の成形品材料には更に酸化防止剤を添加することにより、得られた成形品はより高い熱安定性、特に長期熱安定性および機械物性を示す。
酸化防止剤としては、ヒンダードフェノール系、アミン系、リン系、チオエーテル系等の化合物が使用できる。
ヒンダードフェノール系化合物の一例を示せば、1,6 −ヘキサンジオールビス〔３−（3,5 −ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、ペンタエリスリトールテトラキス〔３−(3,5−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコールビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕などである。
【０００９】
アミン化合物の一例を示せば、Ｎ−フェニル−Ｎ’−イソプロピル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン、4,4'−ビス−（４−α，α−ジメチルベンジル）ジフェニルアミン、ジフェニルアミンとアセトンとの縮合反応物、Ｎ−フェニルナフチルアミン、N,N'−ジ−β−ナフチルフェニレンジアミンなどである。
リン系化合物としては、フォスファイト系及びフォスフォナイト系有機化合物が好ましく、例えば、トリフェニルフォスファイト、トリ（ノニルフェニル）フォスファイト等のトリアリルフォスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジフォスファイト、サイクリックネオペンタンテトライル−ビス−（2,4 −ジ−ｔ−ブチルフェニル−フォスファイト）、ジ−（2,6 −ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト等の耐熱性フォスファイト類、テトラキス（2,4 −ジ−ｔ−ブチルフェニル）−4,4 −ビフェニレンフォスフォナイト等のフォスフォナイト化合物等が代表例として挙げられる。
【００１０】
又、チオエーテル系化合物としてはジラウリルチオジプロピオネート、ジミリスチルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ラウリルステアリルチオジプロピオネート、テトラキス〔メチレン−３−（ドデシルチオ）プロピオネート〕メタン、ジアルキル（ C12〜C18 ）−3,3 −チオジプロピオネートなどが挙げられる。
好ましくはヒンダードフェノール系化合物およびリン系化合物の１種または２種以上の併用である。特に好ましくはペンタエリスリトールテトラキス〔３−（3,5 −ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコールビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕およびジ−（2,6 −ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト、テトラキス（2,4 −ジ−ｔ−ブチルフェニル）−4,4 −ビフェニレンフォスフォナイトの１種またはヒンダードフェノール系化合物とリン系化合物の併用である。
特にリン系安定剤の添加は(a) ポリブチレンテレフタレート樹脂と(b) ポリエチレンテレフタレート樹脂のエステル交換を抑制する効果が高く、得られた成形品はより高い耐熱性を示す。
ここで使用する(D) 酸化防止剤の添加量は(A) 成分 100重量部に対し0.01〜５重量部であり、好ましくは0.05〜３重量部である。
【００１１】
さらに本発明の成形品には、その目的に応じ所望の特性を付与するために、一般に熱可塑性樹脂等に添加される公知の物質を更に添加併用した組成物を用いても良い。例えば、紫外線吸収剤、光安定剤等の安定剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、染料や顔料等の着色剤、潤滑剤、可塑剤等を配合することが可能である。
更に又、樹脂成分として本発明の目的を阻害しない範囲で他の熱可塑性樹脂（例えばポリエチレン、ポリプロピレン、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイドなど）、熱硬化性樹脂（例えばフェノール樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂など）、軟質熱可塑性樹脂（例えばエチレン／エチルアクリレート、エチレン／酢酸ビニル共重合体、ポリエステルエラストマーなど）を添加した組成物を用いることもでき、これらの樹脂は、１種のみでなく２種以上を併用してもよい。
【００１２】
本発明に用いる組成物の調製は、従来の樹脂組成物調製法として一般に用いられる設備と方法により容易に調製される。例えば、各成分を混合した後、１軸又は２軸の押出機により練込押出してペレットを調製し、しかる後成形する方法、一旦組成の異なるペレットを調製し、そのペレットを所定量混合して成形に供し成形後に目的組成の成形品を得る方法、成形機に各成分の１又は２以上を直接仕込む方法等、何れも使用できる。また、樹脂成分の一部を細かい粉体としてこれ以外の成分と混合し添加することは、これらの成分の均一配合を行う上で好ましい方法である。
樹脂を金型に充填するための成形法としては、射出成形法、押出圧縮成形法等があるが射出成形法が一般的である。
【００１３】
【実施例】
以下、実施例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
尚、以下の例に示した物性評価の測定法は次の通りである。
・引張強度
ASTM D-638（試験片ASTM  タイプ型：厚み３mm）に準拠して、測定した。
・曲げ強度・曲げ弾性率
ASTM D-790に準じて曲げ弾性率を測定した。
また、成形品の外観状態については下記の方法にて測定した。
（１）表面光沢
下記条件にて成形した試験片（70mm×40mm×３mm厚さ）を用いて、JIS K7105 の光沢度測定に準拠して、デジタル変角光沢計（スガ試験機（株）製UGV-40) にて45度−45度反射における光沢度測定した。
0003761598.tif 000002
（２）表面外観（鏡面）
上記成形試験片の表面状態を目視にて観察し、下記点数を付けた。
１；表面に充填剤の浮きや流動マークがなく、均一な表面を示す。
２；表面に充填剤の浮きはないものの、流動マークが見られる。
３；表面に多少充填剤の浮きが見られる。
４；表面に充填剤の浮きが激しく見られ、流動マークも見られる。
（３）表面外観（シボ面）
梨地ＧＲ−００３の梨地タイプのシボ面を有する金型を使用し、下記成形条件にて、シボ付き成形品を成形し、その成形品の表面状態を目視にて観察し、下記点数を付けた。
１；表面に充填剤の浮きや流動マークがなく、均一なシボ表面を示す。
２；表面に充填剤の浮きはないものの、多少光沢ムラ、流動マークが見られる。
３；表面に多少充填剤の浮きが見られ、光沢の不均一が見られる。
４；表面に充填剤の浮きが激しく見られ、シボ面の爛れの発生が見られる。
0003761598.tif 000003
実施例１
ジメチルイソフタレートを12.5モル％共重合することにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝43Ｊ／ｇ、Tm＝205 ℃）(a-1) 100 重量部に、ジメチルイソフタレートを12モル％共重合することにより変性したポリエチレンテレフタート共重合体（ΔHm＝40Ｊ／ｇ、Tm＝235 ℃）(b-1) を30重量部添加してポリブチレンテレフタレート樹脂組成物(A) を調製し、(A) 100 重量部当たり、ボロンナイトライド(B-1) を 0.5重量部、ガラス繊維(C-1) を 100重量部添加した樹脂組成物を成形し、その成形品について上記各種評価を行った。
比較例１〜４
実施例１に対し、未変性のポリブチレンテレフタレート樹脂(a'-1)のみを使用した場合を比較例１、変性ポリブチレンテレフタレート共重合体(a-1) のみを使用した場合を比較例２、未変性のポリブチレンテレフタレート樹脂(a'-1)と未変性のポリエチレンテレフタレート樹脂(b'-1)を使用した場合を比較例３、未変性のポリブチレンテレフタレート樹脂(a'-1)と変性ポリエチレンテレフタレート共重合体(b-1) を使用した場合を比較例４とし、その他の添加剤、および添加量は実施例１と同様にして、各種評価を行った。
比較例５
実施例１に対し、(C) 結晶核剤成分を省略した以外は実施例１と同様にして、各種評価を行った。
実施例２〜３
実施例１の各成分の添加量を変更した以外は実施例１と同様にして、各種評価を行った。
実施例４〜９
表１に示す如く、下記する変性ポリブチレンテレフタレート共重合体および変性ポリエチレンテレフタレート共重合体を使用し、ボロンナイトライド(B-1) 、ガラス繊維(C-1) を添加した樹脂組成物を成形し、その成形品について各種評価を行った。
実施例10〜15
表２に示す如く、結晶核剤(B) および無機充填剤(C) を変更した樹脂組成物を用いた以外は実施例１と同様に評価した。
比較例６〜13
表３、４に示す如く、本発明の要件を満足しない組合せの樹脂組成物を成形し、その成形品について各種評価を行った。
これらの結果を表１〜４に示す。
尚、実施例および比較例に使用したポリブチレンテレフタレート共重合体およびポリエチレンテレフタレート共重合体は以下の通りである。
・ポリブチレンテレフタレート共重合体の種類
(a-1) ジメチルイソフタレートを12.5モル％共重合することにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝43Ｊ／ｇ、Tm＝205 ℃）
(a-2) ジメチルイソフタレートを30モル％共重合することにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝32Ｊ／ｇ、Tm＝171 ℃）
(a-3) ジメチルイソフタレートを40モル％共重合することにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝21Ｊ／ｇ、Tm＝152 ℃）
(a-4) エチレングリコールを17.5モル％共重合することにより変性したポリブチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝35Ｊ／ｇ、Tm＝205 ℃）
(a'-1)未変性ポリブチレンテレフタレート樹脂
(a'-2)ジメチルイソフタレートを50モル％共重合することにより、変性したポリブチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝11Ｊ／ｇ、Tm＝133 ℃）
・ポリエチレンテレフタレート共重合体の種類
(b-1) ジメチルイソフタレートを12モル％共重合することにより変性したポリエチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝40Ｊ／ｇ、Tm＝235℃）
(b-2) ジメチルイソフタレートを20モル％共重合することにより変性したポリエチレンテレフタレート共重合体（ΔHm＝20Ｊ／ｇ、Tm＝218℃）
(b'-1)未変性ポリエチレンテレフタレート樹脂
【００１４】
【表１】
0003761598.tif 000004
【００１５】
【表２】
0003761598.tif 000005
【００１６】
【表３】
0003761598.tif 000006
【００１７】
【表４】
0003761598.tif 000007
【００１８】
【発明の効果】
以上述べたように、特定組成の共重合ポリブチレンテレフタレートに特定組成の共重合ポリエチレンテレフタレートをブレンドし、更に特定の結晶核剤および無機充填剤を添加した組成物からなる本発明の成形品は特に高強度でかつ良好な外観が要望される自動車、電機および建材等の外装部品および摺動部品に応用される。