(57)【要約】ガソリン自動車用燃料と燃料電池システム用燃料の貯蔵・供給において、貯蔵設備の増加を避け、２基の貯蔵装置（タンク）を用いて３種類の燃料（ハイオクタン価ガソリン、レギュラーガソリン、燃料電池システム用燃料）を供給する。Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｂ）ハイオクタン価ガソリンとの、混合物からなるリサーチ法オクタン価が８９．０以上のレギュラーガソリン、及びＡ）燃料電池システム用燃料と、Ｃ）レギュラーガソリンとの、混合物からなるリサーチ法オクタン価が９６．０以上のハイオクタン価ガソリン、並びにこれら混合ガソリンの貯蔵及び／または供給システム。
2002046334.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｂ）ハイオクタン価ガソリンとの、混合物からなるリサーチ法オクタン価が８９．０以上のレギュラーガソリン。
【請求項２】
燃料電池システム用燃料の、硫黄分含有量が５０質量ｐｐｍ以下であり、飽和分が３０容量％以上であり、芳香族分が５０容量％以下であり、オレフィン分が３５容量％以下であり、飽和分中のパラフィン分の割合が６０容量％以上であり、密度が０．７８ｇ／ｃｍ３以下であり、蒸留初留点が２４℃以上８０℃以下、５０容量％留出温度が６０℃以上１２０℃以下、９０容量％留出温度が１００℃以上１９０℃以下、蒸留終点が１３０℃以上２３０℃以下の蒸留性状であり、リード蒸気圧が１０ｋＰａ以上１００ｋＰａ未満であることを特徴とする請求項１に記載のレギュラーガソリン。
【請求項３】
前記燃料電池システム用燃料の、液体で、１気圧、１５℃における熱容量が、２．６ｋＪ／ｋｇ℃以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のレギュラーガソリン。
【請求項４】
前記燃料電池システム用燃料の、蒸発潜熱が、４００ＫＪ／ｋｇ以下であることを特徴とする請求項１〜３何れかに記載のレギュラーガソリン。
【請求項５】
前記燃料電池システム用燃料の、酸化安定度が、２４０分以上であることを特徴とする請求項１〜４何れかに記載のレギュラーガソリン。
【請求項６】
Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｃ）レギュラーガソリンとの、混合物からなるリサーチ法オクタン価が９６．０以上のハイオクタン価ガソリン。
【請求項７】
燃料電池システム用燃料の、硫黄分含有量が５０質量ｐｐｍ以下であり、飽和分が３０容量％以上であり、芳香族分が５０容量％以下であり、オレフィン分が３５容量％以下であり、飽和分中のパラフィン分の割合が６０容量％以上であり、密度が０．７８ｇ／ｃｍ３以下であり、蒸留初留点が２４℃以上８０℃以下、５０容量％留出温度が６０℃以上１２０℃以下、９０容量％留出温度が１００℃以上１９０℃以下、蒸留終点が１３０℃以上２３０℃以下の蒸留性状であり、リード蒸気圧が１０ｋＰａ以上１００ｋＰａ未満であることを特徴とする請求項６に記載のハイオクタン価ガソリン。
【請求項８】
前記燃料電池システム用燃料の、液体で、１気圧、１５℃における熱容量が、２．６ｋＪ／ｋｇ℃以下であることを特徴とする請求項６または７に記載のハイオクタン価ガソリン。
【請求項９】
前記燃料電池システム用燃料の、蒸発潜熱が、４００ＫＪ／ｋｇ以下であることを特徴とする請求項６〜８何れかに記載のハイオクタン価ガソリン。
【請求項１０】
前記燃料電池システム用燃料の、酸化安定度が、２４０分以上であることを特徴とする請求項６〜９何れかに記載のハイオクタン価ガソリン。
【請求項１１】
前記Ａ）の燃料電池システム用燃料をガソリン自動車用燃料の貯蔵装置に貯蔵し、前記Ｂ）のハイオクタン価ガソリンを他のガソリン自動車用燃料の貯蔵装置に貯蔵し、需要に応じてこれらの貯蔵装置より、前記Ａ）の燃料電池システム用燃料と前記Ｂ）のハイオクタン価ガソリンを混合して、請求項１〜５何れかに記載のレギュラーガソリンとして供給することを特徴とする燃料電池システム用燃料及びガソリン自動車用燃料の貯蔵及び／または供給システム。
【請求項１２】
前記Ａ）の燃料電池システム用燃料をガソリン自動車用燃料の貯蔵装置に貯蔵し、前記Ｃ）のレギュラーガソリンを他のガソリン自動車燃料の貯蔵装置に貯蔵し、需要に応じてこれらの貯蔵装置より、前記Ａ）の燃料電池システム用燃料と前記Ｃ）のレギュラーガソリンを混合して、請求項６〜１０何れかに記載のハイオクタン価ガソリンとして供給することを特徴とする燃料電池システム用燃料及びガソリン自動車用燃料の貯蔵及び／または供給システム。
【請求項１３】
前記貯蔵装置が既存のハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの貯蔵装置であることを特徴とする請求項１１または１２に記載の燃料電池システム用燃料及びガソリン自動車用燃料の貯蔵及び／または供給システム。
【発明の詳細な説明】
技術分野
本発明は、燃料電池システム用燃料とガソリンの混合物からなる混合ガソリンに関する。また、本発明は、該混合ガソリンの貯蔵及び／または供給システムに関する。
背景技術
近年、将来の地球環境に対する危機感の高まりから、地球にやさしいエネルギー供給システムの開発が求められている。特に、地球温暖化防止のためのＣＯ２低減、ＴＨＣ（排出ガス中の未反応の炭化水素）、ＮＯｘ、ＰＭ（排出ガス中の粒子状物質：すす、燃料・潤滑油の高沸点・高分子の未燃成分）等有害物質の低減を、高度に達成することが要求されている。そのシステムの具体例としては、従来のオットー・ディーゼルシステムに代わる自動車動力システム、あるいは火力に代わる発電システムが挙げられる。
そこで、理想に近いエネルギー効率を持ち、基本的にはＨ２ＯとＣＯ２しか排出しない燃料電池が、社会の要望に応えるに最も有望なシステムと期待されている。そして、このようなシステムの達成のためには、機器の技術開発だけではなく、それに最適な燃料の開発が必要不可欠である。
従来、燃料電池システム用の燃料としては、水素、メタノール、炭化水素系燃料が考えられている。
発明の開示
燃料電池システム用の燃料として、水素は、特別の改質装置を必要としない点で有利であるが、常温で気体のため、貯蔵性及び車両等への搭載性に問題があり、供給に特別な設備が必要である。また引火の危険性も高く取り扱いに注意が必要である。
メタノールは、水素への改質が比較的容易である点で有利であるが、重量あたりの発電量が小さく、有毒のため取り扱いにも注意が必要である。また、腐食性があるため、貯蔵・供給に特殊な設備が必要である。
炭化水素系燃料は、貯蔵性及び車両等への搭載性が優れ、特に既存のサービスステーションでの供給が可能で、インフラ面での期待が大きい。しかし、従来のガソリンでは、含まれる硫黄分、添加剤などが、燃料電池の改質反応に用いられる触媒や燃料電池（特に固体高分子型）の電極に悪影響を及ぼすことが指摘されており、従来のガソリンを燃料電池用の燃料とすることはできなかった。
なお、燃料電池システムの能力を充分に発揮させるためには、燃料電池システム用燃料として、重量あたりの発電量が多いこと、ＣＯ２発生量当たりの発電量が大きいこと、燃料電池システム全体としての燃費が良いこと、改質触媒、水性ガスシフト反応触媒、一酸化炭素除去触媒、燃料電池スタック等、燃料電池システムの劣化が小さく初期性能が長時間持続できること、システムの起動時間が短いこと、貯蔵安定性や引火点など取り扱い性が良好なことなどが求められる。
また、燃料電池システムでは、燃料及び改質器を所定の温度に保つことが必要なため、発電量からそれに必要な熱量（予熱及び反応に伴う吸発熱をバランスさせる熱量）を差し引いた発電量が、燃料電池システム全体の発電量となる。したがって、燃料を改質させるために必要な温度が低い方が予熱量が小さく有利になり、システムの起動時間も短く有利になり、また燃料の予熱に必要な重量あたりの熱量が小さいことも必要である。予熱が十分でない場合、排出ガス中に未反応の炭化水素（ＴＨＣ）が多くなり、重量あたりの発電量を低下させるだけでなく、大気汚染の原因となる可能性がある。逆にいえば、同一システムを同一温度で稼働させた場合に、排出ガス中のＴＨＣが少なく、水素への変換率が高い方が有利である。
一方、既存のサービスステーションや油槽所では、燃料貯蔵タンクをハイオクタン価ガソリン、レギュラーガソリン、軽油、灯油等の製品ごとに有している。そのため、燃料電池用の炭化水素系燃料を供給する場合、既存の製品も同時に供給することを考慮すると、サービスステーションや油槽所にて新たに専用タンクを増設する必要が生じ、少なからずインフラ面での再整備の必要性があった。
本発明は、このような状況を鑑み、ガソリン自動車用燃料と燃料電池システム用燃料とを混合して、他種のガソリン自動車用燃料（混合ガソリン）を提供するにより、貯蔵設備の増加を避けることを目的とする。また、本発明は、貯蔵設備の増加を避けた、前記混合ガソリンの貯蔵及び／または供給システムを提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、ガソリンと燃料電池システム用燃料を混合することにより上記課題を解決できることを見出し、本発明に至った。
すなわち、本発明に係る第１の混合ガソリンは、
（１）Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｂ）ハイオクタン価ガソリンとの、混合物からなるリサーチ法オクタン価が８９．０以上のレギュラーガソリンである。ここで、Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｂ）ハイオクタン価ガソリンとの混合比は、混合物のリサーチ法オクタン価が８９．０以上となるのであれば、１：９９〜９９：１の広い範囲をとることができる。
上記混合ガソリンからなるレギュラーガソリンは、さらに、以下のような付加的要件を満たすものがより好ましい。
（２）燃料電池システム用燃料の、硫黄分含有量が５０質量ｐｐｍ以下であり、飽和分が３０容量％以上であり、芳香族分が５０容量％以下であり、オレフィン分が３５容量％以下であり、飽和分中のパラフィン分の割合が６０容量％以上であり、密度が０．７８ｇ／ｃｍ３以下であり、蒸留初留点が２４℃以上８０℃以下、５０容量％留出温度が６０℃以上１２０℃以下、９０容量％留出温度が１００℃以上１９０℃以下、蒸留終点が１３０℃以上２３０℃以下の蒸留性状であり、リード蒸気圧が１０ｋＰａ以上１００ｋＰａ未満である。
（３）前記燃料電池システム用燃料の、液体で、１気圧、１５℃における熱容量が、２．６ｋＪ／ｋｇ℃以下である。
（４）前記燃料電池システム用燃料の、蒸発潜熱が、４００ＫＪ／ｋｇ以下である。
（５）前記燃料電池システム用燃料の、酸化安定度が、２４０分以上である。
また、本発明に係る第２の混合ガソリンは、
（６）Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｃ）レギュラーガソリンとの、混合物からなるリサーチ法オクタン価が９６．０以上のハイオクタン価ガソリンである。ここで、Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｃ）レギュラーガソリンとの、混合比は、混合物のリサーチ法オクタン価が９６．０以上となるのであれば、１：９９〜９９：１の広い範囲をとることができる。
上記混合ガソリンからなるハイオクタン価ガソリンは、さらに、以下のような付加的要件を満たすものがより好ましい。
（７）燃料電池システム用燃料の、硫黄分含有量が５０質量ｐｐｍ以下であり、飽和分が３０容量％以上であり、芳香族分が５０容量％以下であり、オレフィン分が３５容量％以下であり、飽和分中のパラフィン分の割合が６０容量％以上であり、密度が０．７８ｇ／ｃｍ３以下であり、蒸留初留点が２４℃以上８０℃以下、５０容量％留出温度が６０℃以上１２０℃以下、９０容量％留出温度が１００℃以上１９０℃以下、蒸留終点が１３０℃以上２３０℃以下の蒸留性状であり、リード蒸気圧が１０ｋＰａ以上１００ｋＰａ未満である。
（８）前記燃料電池システム用燃料の、液体で、１気圧、１５℃における熱容量が、２．６ｋＪ／ｋｇ℃以下である。
（９）前記燃料電池システム用燃料の、蒸発潜熱が、４００ＫＪ／ｋｇ以下である。
（１０）前記燃料電池システム用燃料の、酸化安定度が、２４０分以上である。
さらに、本発明に係る第１の燃料電池システム用燃料及びガソリン自動車用燃料の貯蔵及び／または供給システムは、
（１１）前記Ａ）の燃料電池システム用燃料をガソリン自動車用燃料の貯蔵装置に貯蔵し、前記Ｂ）のハイオクタン価ガソリンを他のガソリン自動車用燃料の貯蔵装置に貯蔵し、需要に応じてこれらの貯蔵装置より、前記Ａ）の燃料電池システム用燃料と前記Ｂ）のハイオクタン価ガソリンを混合して、前記（１）〜（５）何れかに記載のレギュラーガソリンとして供給する。
また、本発明に係る第２の燃料電池システム用燃料及びガソリン自動車用燃料の貯蔵及び／または供給システムは、
（１２）前記Ａ）の燃料電池システム用燃料をガソリン自動車用燃料の貯蔵装置に貯蔵し、前記Ｃ）のレギュラーガソリンを他のガソリン自動車用燃料の貯蔵装置に貯蔵し、需要に応じてこれらの貯蔵装置より、前記Ａ）の燃料電池システム用燃料と前記Ｃ）のレギュラーガソリンを混合して、前記（６）〜（１０）何れかに記載のハイオクタン価ガソリンとして供給する。
上記第１及び第２の燃料電池システム用燃料及びガソリン自動車用燃料の貯蔵及び／または供給システムは、さらに、以下のような付加的要件を満たすものがより好ましい。
（１３）前記貯蔵装置が既存のハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの貯蔵装置である。
発明の実施の形態
本発明を実施することによって、２基の貯蔵装置（タンク）を用いて３種類の燃料（ハイオクタン価ガソリン、レギュラーガソリン、燃料電池システム用燃料）を供給することができる。以下、図を用いてさらに詳細に説明する。
図１は、Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｂ）ハイオクタン価ガソリンとの、混合物からレギュラーガソリンを供給する場合である。２基の貯蔵装置、すなわちタンクＡとタンクＢ、に夫々燃料電池システム用燃料と、ハイオクタン価ガソリンが貯蔵され、需要に応じてこれら燃料電池システム用燃料と、ハイオクタン価ガソリンが供給される。レギュラーガソリンの需要があった場合は、これらタンクＡとタンクＢより所定の割合で燃料電池システム用燃料と、ハイオクタン価ガソリンが配管により導かれ、その際両燃料は配管内でまたは図示されない混合器で混合され、リサーチ法オクタン価が８９．０以上のレギュラーガソリンが調製される。こうして、２基の貯蔵装置（タンク）を用いて３種類の燃料（ハイオクタン価ガソリン、レギュラーガソリン、燃料電池システム用燃料）を供給することができる。
一方、図２は、Ａ）燃料電池システム用燃料と、Ｃ）レギュラーガソリンとの、混合物からリサーチ法オクタン価が９６．０以上のハイオクタン価ガソリンを供給する場合である。２基の貯蔵装置、すなわちタンクＡとタンクＢ、に夫々燃料電池システム用燃料と、レギュラーガソリンが貯蔵され、需要に応じてこれら燃料電池システム用燃料と、レギュラーガソリンが供給される。ハイオクタン価ガソリンの需要があった場合は、これらタンクＡとタンクＢより所定の割合で燃料電池システム用燃料と、レギュラーガソリンが配管により導かれ、その際両燃料は配管内でまたは図示されない混合器で混合され、リサーチ法オクタン価が９６．０以上のハイオクタン価ガソリンが調製される。こうして、２基の貯蔵装置（タンク）を用いて３種類の燃料（ハイオクタン価ガソリン、レギュラーガソリン、燃料電池システム用燃料）を供給することができる。
好適には、本発明により、従来ガソリン（レギュラーもしくはハイオクタン価の一方）に使われていた既存の貯蔵タンクの一つを燃料電池システム用燃料の貯蔵タンクに転用し、燃料電池システム用燃料と自動車用ガソリンを供給する。また、既存の貯蔵タンクの他方には従来通りガソリンの一方（レギュラーもしくはハイオクタン価の一方）に使用する。これにより、サービスステーション（給油所）または油槽所において新たな貯蔵装置（タンク）を増設することなく、また、供給可能な既存製品数を減らすことなく、効率的に燃料電池システム用燃料が供給できる。
最も好ましい実施の形態では、既存のレギュラーガソリン用貯蔵タンクを燃料電池システム用燃料タンクに転用し、燃料電池システム用燃料とハイオクタン価ガソリンを所定の割合にてブレンドすることで、新たにレギュラーガソリンを調製し、これら３種類の燃料を供給する。
本発明が適用される燃料電池システムとしては、燃料電池車、定置式燃料電池システムを問わない。定置式燃料電池システムの場合、特に好ましいのはサービスステーション等のガソリン給油施設のある場所に設置した場合である。定置式燃料電池システム専用の燃料タンクとしてガソリン貯蔵タンクを転用することができ、サービスステーションでの従来のガソリン製品（レギュラー、ハイオク）を減らすことなく、ガソリン自動車、燃料電池システム両方に燃料が供給できる。
ここで、本発明でいうリサーチ法オクタン価（ＲＯＮ）とは、ＪＩＳ　Ｋ　２２８０「オクタン価及びセタン価試験方法」により測定されるリサーチ法オクタン価を意味する。
本発明において、Ａ）成分である燃料電池システム用燃料の組成及び性状として次のようなものが好ましい。
本発明で用いられる燃料電池システム用燃料の硫黄分含有量については何ら制限はないが、改質触媒、水性ガスシフト反応触媒、一酸化炭素除去触媒、燃料電池スタック等、燃料電池システムの劣化が小さく初期性能が長時間持続できることなどから、燃料全量基準で、５０質量ｐｐｍ以下であることが好ましく、３０質量ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１０質量ｐｐｍ以下であることがさらにより好ましく、１質量ｐｐｍ以下であることがさらにより好ましく、０．１質量ｐｐｍ以下であることが最も好ましい。
ここで、硫黄分とは、１質量ｐｐｍ以上の場合、ＪＩＳ　Ｋ　２５４１「原油及び石油製品−硫黄分試験方法」により測定される硫黄分を、１質量ｐｐｍ未満の場合、ＡＳＴＭ　Ｄ４０４５−９６「Ｓｔａｎｄａｒｄ　Ｔｅｓｔ　Ｍｅｔｈｏｄ　ｆｏｒ　Ｓｕｌｆｕｒ　ｉｎ　Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ　Ｐｒｏｄｕｃｔｓ　ｂｙ　Ｈｙｄｒｏｇｅｎｏｌｙｓｉｓ　ａｎｄ　Ｒａｔｅｏｍｅｔｒｉｃ　Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ」により測定される硫黄分を意味している。
本発明で用いられる燃料電池システム用燃料において、飽和分、芳香族分及びオレフィン分の各含有量ついては何ら制限はないが、飽和分（Ｖ（Ｓ））は３０容量％以上、芳香族分（Ｖ（Ａｒ））は５０容量％以下、オレフィン分（Ｖ（Ｏ））は３５容量％以下が好ましい。以下、これらを個別に説明する。
Ｖ（Ｓ）は、重量あたりの発電量が多いこと、ＣＯ２発生量当たりの発電量が大きいこと、燃料電池システム全体としての燃費が良いこと、排出ガス中のＴＨＣが少ないこと、システムの起動時間が短いことなどから、３０容量％以上が必要であり、４０容量％以上であることが好ましく、５０容量％以上であることがより好ましく、６０容量％以上であることがさらにより好ましく、７０容量％以上であることがさらにより一層好ましく、８０容量％以上であることが尚更好ましく、９０容量％以上であることが特に好ましく、９５容量％以上であることが最も好ましい。
Ｖ（Ａｒ）は、重量あたりの発電量が多いこと、ＣＯ２発生量当たりの発電量が大きいこと、燃料電池システム全体としての燃費が良いこと、排出ガス中のＴＨＣが少ないこと、システムの起動時間が短いこと、改質触媒の劣化が小さく初期性能が長時間持続できることなどから、５０容量％以下が必要であり、４５容量％以下であることが好ましく、４０容量％以下であることがより好ましく、３５容量％以下であることがさらにより好ましく、３０容量％以下であることがさらにより一層好ましく、２０容量％以下であることが尚更好ましく、１０容量％以下であることが特に好ましく、５容量％以下であることが最も好ましい。
本発明で用いられる燃料電池システム用燃料においては、硫黄分と芳香族分の好ましい範囲が二つながらに満足することが、改質触媒の劣化が小さく初期性能を長く維持できることから、最も好ましい。
Ｖ（Ｏ）は、重量あたりの発電量が多いこと、ＣＯ２発生量当たりの発電量が大きいこと、改質触媒の劣化が小さく初期性能が長時間持続できること、貯蔵安定性が良好なことなどから、３５容量％以下が好ましく、２５容量％以下であることがより好ましく、２０容量％以下であることがさらにより好ましく、１５容量％以下であることがさらにより好ましく、１０容量％以下であることが最も好ましい。
上記のＶ（Ｓ）、Ｖ（Ａｒ）、及びＶ（Ｏ）は、全てＪＩＳ　Ｋ　２５３６「石油製品−炭化水素タイプ試験方法」の蛍光指示薬吸着法により測定される値である。
また、本発明で用いられる燃料電池システム用燃料において、燃料の飽和分中のパラフィン分の割合については何ら制限されないが、重量あたりの発電量が多いこと、ＣＯ２発生量当たりの発電量が大きいことなどから、飽和分中のパラフィン分の割合が６０容量％以上が必要であり、６５容量％以上であることが好ましく、７０容量％以上であることがより好ましく、７５容量％以上であることがさらにより好ましく、８０容量％以上であることがさらにより一層好ましく、８５容量％以上であることが尚更好ましく、９０容量％以上であることが特に好ましく、９５容量％以上であることが最も好ましい。
上記の飽和分及びパラフィン分は、以下に示すガスクロマトグラフィー法により定量される値である。すなわち、カラムにはメチルシリコンのキャピラリーカラム、キャリアガスにはヘリウムまたは窒素を、検出器には水素イオン化検出器（ＦＩＤ）を用い、カラム長２５〜５０ｍ、キャリアガス流量０．５〜１．５ミリリットル／ｍｉｎ、分割比１：５０〜１：２５０、注入口温度１５０〜２５０℃、初期カラム温度−１０〜１０℃、終期カラム温度１５０〜２５０℃、検出器温１５０〜２５０℃の条件で測定した値である。
上記のパラフィン分の量は、上記したガスクロマトグラフィー法により定量された値である。
また、本発明で用いられる燃料電池システム用燃料において、燃料の密度については何ら制限されないが、重量あたりの発電量が多く、燃料電池システム全体としての燃費が良いこと、排出ガス中のＴＨＣが少ないこと、システムの起動時間が短いこと、改質触媒の劣化が小さく初期性能が長時間持続できるなどの点から、０．７８ｇ／ｃｍ３以下が好ましい。
ここで、密度とは、ＪＩＳ　Ｋ　２２４９「原油及び石油製品の密度試験方法並びに密度・質量・容量換算表」により測定される密度を意味する。
本発明で用いられる燃料電池システム用燃料の蒸留性状は何ら制限されないが、蒸留初留点（初留点０）が２４℃以上８０℃以下であることが好ましく、２４℃以上５０℃以下がより好ましい。５０容量％留出温度（Ｔ５０）が６０℃以上１２０℃以下であることが好ましく、７５℃以上１１０℃以下がより好ましく、７８℃以上１００℃以下がより好ましい。９０容量％留出温度（Ｔ９０）が１００℃以上１９０℃以下であることが好ましく、１００℃以上１７０℃以下がより好ましい。蒸留終点が１３０℃以上２３０℃以下であることが好ましく、１３０℃以上２２０℃以下がより好ましい。
蒸留初留点（初留点０）が低いと、燃料電池システム用燃料として使用した場合、引火性が高くなり、また蒸発ガス（ＴＨＣ）が発生し易くなり、取扱性に問題がある。
５０容量％留出温度（Ｔ５０）についても同様であり、上記規定値より低いと、燃料電池システム用燃料として使用した場合、引火性が高くなり、また蒸発ガス（ＴＨＣ）が発生し易くなり、取扱性に問題がある。
一方、９０容量％留出温度（Ｔ９０）及び蒸留終点は、燃料電池システム用燃料として使用した場合、重量あたりの発電量が多い、ＣＯ２発生量当たりの発電量が大きい、燃料電池システム全体としての燃費が良い、排出ガス中のＴＨＣが少ない、システムの起動時間が短い、改質触媒の劣化が小さく初期性能が持続できるなどの点から規定される。
なお、上記した蒸留初留点（初留点０）、５０容量％留出温度（Ｔ５０）、９０容量％留出温度（Ｔ９０）、蒸留終点は、ＪＩＳ　Ｋ　２２５４「石油製品−蒸留試験方法」によって測定される蒸留性状である。
また、本発明で用いられる燃料電池システム用燃料において、燃料のリード蒸気圧（ＲＶＰ）については何ら制限されないが、重量あたりの発電量の点から、１０ｋＰａ以上、１００ｋＰａ未満が好ましい。２０ｋＰａ以上９０ｋＰａ未満がより好ましく、５０ｋＰａ以上７５ｋＰａ未満が最も好ましい。
ここで、リード蒸気圧（ＲＶＰ）とは、ＪＩＳ　Ｋ　２２５８「原油及び燃料油蒸気圧試験方法（リード法）」により測定される蒸気圧（リード蒸気圧（ＲＶＰ）を意味する。
また、本発明で用いられる燃料電池システム用燃料において、燃料の熱容量については何ら制限はないが、燃料電池システム全体としての燃費が良いことから、液体で、１気圧、１５℃における熱容量が、２．６ｋＪ／ｋｇ℃以下が好ましい。
また、本発明で用いられる燃料電池システム用燃料において、燃料の蒸発潜熱については何ら制限はないが、燃料電池システム全体としての燃費が良いことから、蒸発潜熱が、４００ＫＪ／ｋｇ以下が好ましい。
これら熱容量及び蒸発潜熱は、上記したガスクロマトグラフィー法により定量された各成分ごとの含有量と、「Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ　Ｄａｔａ　Ｂｏｏｋ−Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ　Ｒｅｆｉｎｉｎｇ」の「Ｖｏｌ．１，Ｃｈａｐ．１　Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｄａｔａ，Ｔａｂｌｅ　１Ｃ１」に記載されている各成分ごとの単位重量あたりの数値を基に計算で求める。
また、本発明で用いられる燃料電池システム用燃料において、燃料の酸化安定度については何ら制限はないが、貯蔵安定性の点から、２４０分以上が好ましい。ここで、酸化安定度はＪＩＳ　Ｋ　２２８７「ガソリン酸化安定度試験方法（誘導期間法）」によって測定した酸化安定度である。
本発明で用いられる燃料電池システム用燃料の製造方法については、特に制限はない。具体的には例えば、原油を常圧蒸留して得られるナフサ留分を脱硫処理した脱硫フルレンジナフサ、脱硫フルレンジナフサをさらに蒸留処理した軽質分である脱硫軽質ナフサ、脱硫フルレンジナフサをさらに蒸留処理した重質分である脱硫重質ナフサ、脱硫重質ナフサを改質した改質ガソリンをさらに蒸留処理した軽質分である軽質改質ガソリン、脱硫重質ナフサを改質した改質ガソリンをさらに蒸留処理した中重質分である中重質改質ガソリン、脱硫重質ナフサを改質した改質ガソリンをさらに蒸留処理した重質分である重質改質ガソリン、中重質改質ガソリンをスルフォラン装置にかけて芳香族分を抽出した残りの留分であるスルフォランラフィネート、重油留分を流動接触分解装置にて処理して得られる分解ガソリン、分解ガソリンを蒸留処理した軽質分である軽質分解ガソリン、ブタン・ブテン留分をアルキレーション装置にかけて得られるガソリン留分であるアルキレート、アルキレートを脱硫処理した脱硫アルキレート、脱硫されたブタン・ブテン留分による低硫黄アルキレート、脱硫重質ナフサを異性化装置にかけて得られるガソリン留分である異性化ガソリン、天然ガス、石炭等をＣＯとＨ２に分解後、合成・分解・異性化する等して得られる合成燃料のナフサ分であるＧＴＬナフサ、ＬＰＧ、ＬＰＧを脱硫処理した脱硫ＬＰＧ、ＭＴＢＥ、エタノール、ＤＭＥ等の基材を１種または２種以上を用いて製造される。また、上記の基材を１種または２種以上を混合した後に、水素化あるいは吸着等によって脱硫することによっても製造できる。
上記の燃料において、硫黄含有量をさらに減少させたい場合、例えば、５０質量ｐｐｍ以下の燃料としたい場合で、上記方法で得られる燃料の硫黄含有量をさらに減少させる必要がある場合、特に分解ガソリンの場合には、分解ガソリンからさらに水素化脱硫装置等を用いて硫黄分を取り除く、もしくは、分解ガソリンを製造する流動接触分解装置（ＦＣＣ）の原料油中硫黄分を必要量だけ低下させる等の処理を行なう。水素化脱硫装置による脱硫の場合、製油所で用いられる一般的な水素化脱硫方法では、オレフィン分の水素化反応の併発によりオクタン価の低下があるので、特開平７−１５７７７４号公報、米国特許第５３５２３５４号、米国特許第６０１３５９８号のようなオクタン価低下の極力少ない方法を用いるのが好ましい。
これらの中でも、本発明で用いられる燃料電池システム用燃料の製造基材として好ましいものとしては、脱硫軽質ナフサ、脱硫フルレンジナフサ、異性化ガソリン、アルキレート、アルキレートを脱硫処理した脱硫アルキレート、脱硫されたブタン・ブテン留分による低硫黄アルキレート、スルフォランラフィネート、軽質分解ガソリン、軽質改質ガソリン、中重質改質ガソリン、分解ガソリンの軽質留分を脱硫処理した脱硫軽質分解ガソリン、ＧＴＬナフサ、ＬＰＧ、ＬＰＧを脱硫処理した脱硫ＬＰＧ、ＭＴＢＥ等が挙げられる。
本発明で用いられる燃料電池システム用燃料には、識別のために着色剤、酸化安定剤向上のために酸化防止剤、金属不活性化剤、腐食防止のための腐食防止剤、燃料ラインの清浄性維持のために清浄剤等の添加剤を添加することもできる。しかし、改質触媒の劣化が小さく初期性能が長時間維持できることから、着色剤は１０ｐｐｍ以下が好ましく、５ｐｐｍ以下がより好ましい。同様の理由により、酸化防止剤は３００ｐｐｍ以下が好ましく、２００ｐｐｍ以下がより好ましく、１００ｐｐｍ以下が更により好ましく、１０ｐｐｍ以下が最も好ましい。同様の理由により、金属不活性剤は５０ｐｐｍ以下が好ましく、３０ｐｐｍ以下がより好ましく、１０ｐｐｍ以下が更により好ましく、５ｐｐｍ以下が最も好ましい。また、同様に改質触媒の劣化が小さく初期性能を長時間維持できることから、腐食防止剤は５０ｐｐｍ以下が好ましく、３０ｐｐｍ以下がより好ましく、１０ｐｐｍ以下が更により好ましく、５ｐｐｍ以下が最も好ましい。同様の理由により、清浄剤は３００ｐｐｍ以下が好ましく、２００ｐｐｍ以下がより好ましく、１００ｐｐｍが最も好ましい。
本発明の混合ガソリンは、ガソリン自動車用燃料として用いられる。本発明でいう自動車用としては車種は何ら制限されない。また、本発明でいう燃料電池システムには、燃料の改質器、一酸化炭素浄化装置、燃料電池等が含まれるが、本発明の燃料電池システム用燃料は如何なる燃料電池システムにも好適に用いられる。
燃料の改質器は、燃料を改質して燃料電池の燃料である水素を得るためのものである。改質器としては、具体的には、例えば、
（１）加熱気化した燃料と水蒸気を混合し、銅、ニッケル、白金、ルテニウム等の触媒中で加熱反応させることにより、水素を主成分とする生成物を得る水蒸気改質型改質器、
（２）加熱気化した燃料を空気と混合し、銅、ニッケル、白金、ルテニウム等の触媒中または無触媒で反応させることにより、水素を主成分とする生成物を得る部分酸化型改質器、
（３）加熱気化した燃料を水蒸気及び空気と混合し、銅、ニッケル、白金、ルテニウム等の触媒層前段にて、（２）の部分酸化型改質を行ない、後段にて部分酸化反応の熱発生を利用して、（１）の水蒸気型改質を行なうことにより、水素を主成分とする生成物を得る部分酸化・水蒸気改質型改質器、
等が挙げられる。
一酸化炭素浄化装置とは、上記の改質装置で生成されたガスに含まれ、燃料電池の触媒毒となる一酸化炭素の除去を行なうものであり、具体的には、
（１）改質ガスと加熱気化した水蒸気を混合し、銅、ニッケル、白金、ルテニウム等の触媒中で反応させることにより、一酸化炭素と水蒸気より二酸化炭素と水素を生成物として得る水性ガスシフト反応器、
（２）改質ガスを圧縮空気と混合し、白金、ルテニウム等の触媒中で反応させることにより、一酸化炭素を二酸化炭素に変換する選択酸化反応器等が挙げられ、これらを単独または組み合わせて使用される。
燃料電池としては、具体的には、例えば、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）、リン酸型燃料電池（ＰＡＦＣ）、溶融炭酸塩型燃料電池（ＭＣＦＣ）、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）等が挙げられる。
燃料電池システムとしては、発電を主目的とした定置式燃料電池システムや自動車用動力源を主目的とした燃料電池システム（いわゆる燃料電池車）などが挙げられる。
定置式の場合、燃料電池システムにて発生する熱を有効に利用するコジェネレーションシステム等も考えられ、工場等用向けの大型なものから家庭用向けの小型なものまで幅広く検討されている。
今回の各燃料電池用燃料の供給システムとしては、燃料電池車、定置式燃料電池システムを問わない。定置式燃料電池システムとしてはサービスステーション等に設置した場合、特に有効である。
定置式燃料電池システム専用の燃料タンクを新たにサービスステーションに設置することなく、従来のガソリンタンクに燃料電池システム用燃料を入れることで、ガソリン自動車、燃料電池システム両方に燃料が供給できる。
本発明において用いられるハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの製法及び性状について以下説明する。
本発明において用いられるハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンは、従来周知の任意の方法で製造することができる。この際用いられるガソリン基材としては、具体的には例えば、任意の性状を有する、原油を常圧蒸留して得られる軽質ナフサ；接触分解法、水素化分解法等で得られる分解ガソリン；接触改質法で得られる改質ガソリン；オレフィンの重合によって得られる重合ガソリン；イソブタン等の炭化水素に低級オレフィンを付加（アルキル化）することによって得られるアルキレート；軽質ナフサを異性化装置でイソパラフィンに転化して得られる異性化ガソリン；脱ｎ−パラフィン油；ブタン；芳香族炭化水素化合物；プロピレンを二量化し、続いてこれを水素化して得られるパラフィン留分等が挙げられる。
典型的な配合例を示すと、例えば
（１）改質ガソリン：０〜７０容量％
（２）改質ガソリンの軽質留分（沸点範囲：２５〜１２０℃程度）：０〜３５容量％
（３）改質ガソリンの重質留分（沸点範囲：１１０℃〜２００℃程度）：０〜４５容量％
（４）分解ガソリン：０〜５０容量％
（５）分解ガソリンの軽質留分（沸点範囲：２５〜９０℃程度）：０〜４５容量％
（６）分解ガソリンの重質留分（沸点範囲：９０〜２００℃程度）：０〜４０容量％
（７）アルキレート：０〜４０容量％
（８）プロピレンを二量化し、続いてこれを水素化して得られるパラフィン留分：０〜３０容量％
（９）異性化ガソリン：０〜３０容量％
（１０）ＭＴＢＥ：０〜１５容量％
（１１）軽質ナフサ：０〜２０容量％
（１２）ブタン：０〜１０容量％
を調合することによって得ることができる。
また、ガソリンを製造するにあたっては、ベンゼンの含有量を低減させる必要がある場合がある。その際のベンゼンの低減方法は特に限定されず任意であるが、特にベンゼンは改質ガソリン中に多く含まれていることから、改質ガソリンの配合割合を少なくすること、及び
（１）改質ガソリンを蒸留してベンゼン留分を除去する
（２）改質ガソリン中のベンゼンをスルホラン等の溶剤を用いて抽出する
（３）改質ガソリン中のベンゼンを他の化合物に転化する
（Ａ）ベンゼンを水素化しシクロヘキサン、メチルシクロペンタン等に転化する
（Ｂ）ベンゼン及び炭素数９以上の芳香族炭化水素化合物とを反応させ、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等に転化する
（Ｃ）ベンゼンを低級オレフィン（エチレン、プロピレン等）または低級アルコール（メタノール、エタノール等）を用いてアルキル化する
（４）接触改質装置の原料として、炭素数６の炭化水素化合物を蒸留して除去した脱硫重質ナフサを用いる
（５）接触改質装置の運転条件を変更する
等の方法によって、改質ガソリン中のベンゼン濃度を低下させる処理を行ない、これをガソリン基材として用いること等が、好適なものとして挙げられる。
本発明において用いられるハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの性状、組成については、特に規定されるものではない。しかしながら、通常、ＪＩＳ　Ｋ　２２５４「石油製品−蒸留試験方法」によって測定される蒸留性状が、下記を満たすことが望ましい。
蒸留初留点（初留点０）　　　：２０〜４５℃
１０容量％留出温度（Ｔ１０）：３５〜５５℃
３０容量％留出温度（Ｔ３０）：５５〜７５℃
５０容量％留出温度（Ｔ５０）：７５〜１００℃
７０容量％留出温度（Ｔ７０）：１００〜１３０℃
９０容量％留出温度（Ｔ９０）：１１０〜１８０℃
蒸留終点　　　　　　　　　　：１３０〜２１０℃
初留点の下限値は２０℃、好ましくは２５℃であることが望ましい。２０℃に満たない場合には高温条件下で始動性が悪化する可能性がある。一方、初留点の上限値は４５℃、好ましくは４０℃、より好ましくは３５℃であることが望ましい。４５℃を超える場合には低温始動性に不具合を生じる可能性がある。
Ｔ１０の下限値は３５℃、好ましくは４０℃であることが望ましい。３５℃に満たない場合には高温条件下で始動性が悪化する可能性がある。一方、Ｔ１０の上限値は５５℃、好ましくは５０℃、より好ましくは４８℃であることが望ましい。５５℃を超える場合には低温始動性に不具合を生じる可能性がある。
Ｔ３０の下限値は５５℃、好ましくは６０℃であることが望ましい。５５℃に満たない場合には高温運転性に不具合を生じたりインジェクタ内でガソリンのコーキングを生じたりする可能性がある。一方、Ｔ３０の上限値は７５℃、好ましくは７０℃、より好ましくは６８℃であることが望ましい。７５℃を超える場合には低温運転性に不具合を生じる可能性がある。
Ｔ５０の下限値は７５℃、好ましくは８０℃であることが望ましい。７５℃に満たない場合には高温運転性に不具合を生じる可能性がある。一方、Ｔ５０の上限値は１００℃、好ましくは９５℃、より好ましくは９３℃であることが望ましい。１００℃を超える場合には低温及び常温運転性に不具合を生じる可能性がある。
Ｔ７０の下限値は１００℃であることが望ましい。一方、Ｔ７０の上限値は１３０℃、好ましくは１２５℃、より好ましくは１２３℃、最も好ましくは１２０℃であることが望ましい。１３０℃を越える場合には低温及び常温運転性に不具合を生じる可能性がある。
Ｔ９０の下限値は１１０℃、好ましくは１２０℃であることが望ましい。１１０℃に満たない場合は燃費が低下する可能性がある。一方、Ｔ９０の上限値は、低温及び常温運転性の悪化、排出ガスの増加、エンジンオイルのガソリン希釈及びスラッジの発生を抑制することができるなどの点から、１８０℃、好ましくは１５０℃、より好ましくは１４０℃であることが望ましい。
蒸留終点の下限値は１３０℃であることが望ましい。一方、蒸留終点の上限値は、２１０℃、好ましくは２００℃、より好ましくは１９５℃、最も好ましくは１９０℃であることが望ましい。終点が２１０℃を越える場合には常温運転性に不具合を生じる可能性がある。
また、本発明において用いられる上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの蒸気圧には特に制限はないが、インジェクタ内でのガソリンコーキングの不具合が生じず、またエバポエミッションの量が抑えられることから、蒸気圧は７０ｋＰａ以下が好ましく、より好ましくは６５ｋＰａ以下、さらにより好ましくは６０ｋＰａ以下、最も好ましくは５５ｋＰａ以下であることが望ましい。ここでいう蒸気圧とは、ＪＩＳ　Ｋ　２２５８「原油及び燃料油蒸気圧試験方法（リード法）」により測定される蒸気圧（リード蒸気圧（ＲＶＰ）を意味する。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの密度（１５℃）には特に制限はないが、０．７３〜０．７７ｇ／ｃｍ３であることが望ましい。密度の下限値は燃費の点から０．７３ｇ／ｃｍ３が好ましく、より好ましくは０．７３５ｇ／ｃｍ３である。一方、密度の上限値は加速性及びプラグのくすぶりの観点から０．７７ｇ／ｃｍ３が好ましく、より好ましくは０．７６ｇ／ｃｍ３である。
ここで、密度とは、ＪＩＳ　Ｋ　２２４９「原油及び石油製品の密度試験方法並びに密度・質量・容量換算表」により測定される密度を意味する。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンは、四エチル鉛等のアルキル鉛化合物を実質的に含有しないガソリンであり、たとえ極微量の鉛化合物を含有する場合でも、その含有量はＪＩＳ　Ｋ　２２５５「ガソリン中の鉛分試験方法」の適用区分下限値以下である。
上記レギュラーガソリンのオクタン価には特に制限はないが、よりアンチノッキング性を高めるため、リサーチ法オクタン価（ＲＯＮ）は８９．０以上が好ましく、より好ましくは９０以上、さらにより好ましくは９０．５以上、最も好ましくは９１以上であることが望ましい。また、より高速走行中のアンチノック性を高めるために、モーター法オクタン価（ＭＯＮ）は８０以上が好ましく、より好ましくは８０．５以上、最も好ましくは８１以上であることが望ましい。
上記ハイオクタン価ガソリンのオクタン価には特に制限はないが、よりアンチノッキング性を高めるため、リサーチ法オクタン価（ＲＯＮ）は９６．０以上が好ましく、より好ましくは９８．０以上、さらにより好ましくは９８．５以上、最も好ましくは９９．５以上であることが望ましい。また、より高速走行中のアンチノック性を高めるために、モーター法オクタン価（ＭＯＮ）は８０以上が好ましく、より好ましくは８０．５以上、最も好ましくは８１以上であることが望ましい。
ここで、リサーチ法オクタン価及びモーター法オクタン価とは、それぞれ、ＪＩＳ　Ｋ　２２８０「オクタン価及びセタン価試験方法」により測定されるリサーチ法オクタン価及びモーター法オクタン価をそれぞれ意味する。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンにおいて、飽和分、オレフィン分及び芳香族分の各含有量については特に制限はないが、下記を満たすことが望ましい。
飽和分（Ｖ（Ｐ））　　　：５０〜１００容量％
オレフィン分（Ｖ（Ｏ））：０〜１５容量％
芳香族分（Ｖ（Ａｒ））　：０〜３５容量％
Ｖ（Ｐ）は、インジェクタ内でのガソリンのコーキング防止、及びプラグのくすぶりを低減させる、排出ガスのオゾン生成能を低く抑える、排出ガス中のベンゼン濃度を低減させる、すすを発生させない等の観点から、好ましくは５０〜１００容量％、より好ましくは６０〜１００容量％、最も好ましくは７０〜１００容量％であることが望ましい。
また、Ｖ（Ｏ）は、インジェクタ内でのガソリンのコーキング防止の観点から、好ましくは０〜１５容量％、より好ましくは０〜１０容量％、さらにより好ましくは０〜７容量％、最も好ましくは０〜５容量％であることが望ましい。
さらに、Ｖ（Ａｒ）は、プラグのくすぶりを低減させる、排出ガスのオゾン生成能を低く抑える、排出ガス中のベンゼン濃度を低減させる、すすを発生させない等の観点から、好ましくは０〜３５容量％、より好ましくは０〜３０容量％、さらにより好ましくは０〜２５容量％、最も好ましくは０〜２０容量％であることが望ましい。
上記のＶ（Ｐ）、Ｖ（Ｏ）及びＶ（Ａｒ）は、全てＪＩＳ　Ｋ　２５３６「石油製品−炭化水素タイプ試験方法」の蛍光指示薬吸着法により測定される値である。
また、上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの各成分の含有量には特に制限はないが、以下のような条件を満たすことが望ましい。
（１）　Ｖ（Ｂｚ）　　　：０〜１容量％
（２）　Ｖ（Ｔｏｌ）　　：０〜３０容量％
（３）　Ｖ（Ｃ８Ａ）　　：０〜２０容量％
（４）　Ｖ（Ｃ９Ａ）　　：０〜１０容量％
（５）　Ｖ（Ｃ１０＋Ａ）：０〜５容量％
（６）　Ｖ（ＰＡ）＝０
または
2002046334.tif 000003
上記のＶ（Ｂｚ）は、ガソリン組成物全量基準のベンゼン含有量を示し、その値が好ましくは０〜１容量％、より好ましくは０〜０．５容量％であることが望ましい。ベンゼンの含有量を０〜１容量％とすることによって、排出ガス中のベンゼン濃度を低く抑えることができる。
上記のＶ（Ｔｏｌ）及びＶ（Ｃ８Ａ）は、それぞれガソリン組成物全量基準のトルエン含有量及び炭素数８の芳香族炭化水素化合物含有量を示し、Ｖ（Ｔｏｌ）が好ましくは０〜３０容量％、より好ましくは０〜２０容量％、Ｖ（Ｃ８Ａ）が好ましくは０〜２０容量％、より好ましくは０〜１５容量％であることが望ましい。なお、炭素数８の芳香族炭化水素化合物としては、エチルベンゼン、キシレン（全ての置換異性体を含む）等が挙げられる。
上記のＶ（Ｃ９Ａ）は、ガソリン組成物全量基準の炭素数９の芳香族炭化水素化合物含有量を示し、排出ガスのオゾン生成能を低く抑えるために、その値は好ましくは０〜１０容量％、より好ましくは０〜３容量％に抑えられることが望ましい。炭素数９の芳香族炭化水素としては、ｎ−プロピルベンゼン、イソプロピルベンゼン（クメン）、エチルメチルベンゼン（全ての置換異性体を含む）、トリメチルベンゼン（全ての置換異性体を含む）等が挙げられる。
上記のＶ（Ｃ１０＋Ａ）は、ガソリン組成物全量基準の炭素数１０以上の芳香族炭化水素化合物含有量を示し排出ガスのオゾン生成能を低く抑えるために、その量が好ましくは０〜５容量％、より好ましくは０〜１容量％、最も好ましくは０容量％に抑えられることが望ましい。炭素数１０以上の芳香族炭化水素化合物としては、ジエチルベンゼン（全ての置換異性体を含む）、ジメチルエチルベンゼン（全ての置換異性体を含む）、テトラメチルベンゼン（全ての置換異性体を含む）、ｎ−ブチルメチルベンゼン（全ての置換異性体を含む）等が挙げられる。
上記のＶ（ＭＡ）及びＶ（ＰＡ）は、それぞれガソリン組成物全量を基準としたモノアルキル置換芳香族炭化水素化合物含有量（容量％）及び２つ以上のアルキル基で置換された芳香族炭化水素化合物含有量（容量％）を示すが、本発明にあってはＶ（ＰＡ）が０であるか、またはＶ（ＰＡ）が０でない場合は、前者の含有量と後者の含有量の比、Ｖ（ＭＡ）／Ｖ（ＰＡ）が好ましくは１以上、より好ましくは１．５以上、最も好ましくは２以上に維持されることが望ましい。
なお、上記したＶ（Ｂｚ）、Ｖ（Ｔｏｌ）、Ｖ（Ｃ８Ａ）、Ｖ（Ｃ９Ａ）、Ｖ（Ｃ１０＋Ａ）、Ｖ（ＭＡ）及びＶ（ＰＡ）は、いずれもＪＩＳ　Ｋ　２５３６「石油製品−炭化水素タイプ試験方法」のガスクロマトグラフ法で定量して得られる値である。
上記のＶ（Ｃ４）は、ガソリン組成物全量を基準とした炭素数４の炭化水素化合物含有量を示す。エバポエミッションの量をより低く抑えられる点から、Ｖ（Ｃ４）が好ましくは０〜１０容量％、より好ましくは０〜５容量％、最も好ましくは０〜３容量％であることが望ましい。炭素数４の炭化水素化合物としては、ｎ−ブタン、２−メチルブタン（イソブタン）、１−ブテン、２−ブテン、２−メチルプロペン等が挙げられる。
上記のＶ（Ｃ５）は、ガソリン全量を基準とした炭素数５の脂肪族炭化水素化合物含有量を示し、その下限値は好ましくは１０容量％、より好ましくは１５容量％、上限値は好ましくは３５容量％、より好ましくは３０容量％であることが望ましい。炭素数５の脂肪族炭化水素化合物の含有量を１０容量％以上にすることで、常温運転性により優れたガソリン組成物が得られる。また、これを３５容量％以下にすることで高温運転性により優れたガソリン組成物が得られる。そして、インジェクタ内でのガソリンのコーキング防止の観点から、炭素数５の脂肪族炭化水素化合物の中の不飽和炭化水素化合物の含有量（Ｖ（Ｃ５ｏ））（容量％）は０であるか、あるいは炭素数５の脂肪族炭化水素化合物の中の飽和炭化水素化合物の含有量（Ｖ（Ｃ５ｐ））（容量％）とＶ（Ｃ５ｏ）との比、すなわち、Ｖ（Ｃ５ｐ）／Ｖ（Ｃ５ｏ）が好ましくは１以上、より好ましくは１．５以上、さらにより好ましくは２以上、最も好ましくは３以上であることがさらに望ましい。炭素数５の飽和脂肪族炭化水素化合物としては、ｎ−ペンタン、２−メチルブタン（イソペンタン）、２，２−ジメチルプロパン（ネオペンタン）等が挙げられ、同じく不飽和脂肪族炭化水素化合物としては、１−ペンテン、２−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル−２−ブテン、３−メチル−１−ブテン等が挙げられる。
上記のＶ（Ｃ６）は、ガソリン組成物全量を基準とした炭素数６の脂肪族炭化水素化合物の含有量を示し、その下限値は好ましくは１０容量％、より好ましくは１５容量％、上限値は好ましくは３０容量％、より好ましくは２５容量％であることが望ましい。炭素数６の脂肪族炭化水素化合物の含有量を１０容量％以上にすることで、常温運転注により優れたガソリン組成物が得られる。また、これを３０容量％以下にすることで高温運転性により優れたガソリン組成物が得られる。そして、インジェクタ内でのガソリンのコーキング防止の観点から、炭素数６の脂肪族炭化水素化合物の中の飽和炭化水素化合物の含有量（Ｖ（Ｃ６ｏ））（容量％）が０であるか、或るいは炭素数６の脂肪族炭化水素化合物の中の飽和炭化水素化合物の含有量（Ｖ（Ｃ６ｐ））（容量％）とＶ（Ｃ６ｏ）との比、すなわち、Ｖ（Ｃ６ｐ）／Ｖ（Ｃ６ｏ）は好ましくは２以上、より好ましくは３以上、さらにより好ましくは５以上、最も好ましくは１０以上であることがさらに望ましい。炭素数６の飽和脂肪炭化水素化合物としては、ｎ−ヘキサン、２−メチルペンタン、３−メチルペンタン、２，２−ジメチルブタン、２，３−ジメチルブタン等が挙げられ、同じく不飽和脂肪族炭化水素化合物としては、１−ヘキセン、２−ヘキセン、３−ヘキセン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−メチル−２−ペンテン、３−メチル−２−ペンテン、４−メチル−２−ペンテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−２−ブテン等が挙げられる。
上記のＶ（Ｃ７＋ｐ）は、ガソリン組成物全量を基準とした炭素数７以上の飽和脂肪族炭化水素化合物の含有量を示し、その下限値は好ましくは１０容量％、より好ましくは２０容量％、上限値は好ましくは５０容量％、より好ましくは４５容量％であることが望ましい。炭素数７以上の飽和脂肪族炭化水素化合物の含有量を１０容量％以上にすることで、常温運転性により優れたガソリン組成物が得られ、これを５０容量％以下にすることで高温運転性により優れたガソリン組成物が得られる。炭素数７以上の飽和脂肪族炭化水素化合物としては、ｎ−ヘプタン、２−メチルヘキサン、３−メチルヘキサン、２，２−ジメチルペンタン、２，３−ジメチルペンタン、２，４−ジメチルペンタン、３，３−ジメチルペンタン、３−エチルペンタン、２，２，３−トリメチルブタン等が挙げられる。
上記Ｖ（Ｃ９＋）は、ガソリン組成物全量を基準とした炭素数９以上の炭化水素化合物の含有量を示し、低温及び常温運転性の点から、またエンジンオイルのガソリン希釈を低減させ、排出ガスの増加、エンジンオイルの劣化及びスラッジ発生を防止できること等から、この値が好ましくは０〜１７容量％、より好ましくは０〜５容量％、最も好ましくは０容量％であることが望ましい。
なお、上記したＶ（Ｃ４）、Ｖ（Ｃ５）、Ｖ（Ｃ５ｐ）、Ｖ（Ｃ５ｏ）、Ｖ（Ｃ６）、Ｖ（Ｃ６ｐ）、Ｖ（Ｃ６ｏ）、Ｖ（Ｃ７＋ｐ）及びＶ（Ｃ９＋）は、以下に示すガスクロマトグラフィー法により定量される値を意味する。すなわち、カラムにはメチルシリコンのキャピラリーカラム、キャリアガスにはヘリウムまたは窒素を、検出器には水素イオン化検出器（ＦＩＤ）を用い、カラム長２５〜５０ｍ、キャリアガス流量０．５〜１．５ｍｌ／ｍｉｎ、分割比１：５０〜１：２５０、注入口温度１５０〜２５０℃、初期カラム温度−１０〜１０℃、終期カラム温度１５０〜２５０℃、検出器温度１５０〜２５０℃の条件で測定した値である。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンにおいて含酸素化合物の含有量は特に制限はないが、ガソリン組成物全量基準で酸素元素換算で好ましくは０〜２．７質量％、より好ましくは０〜２．０質量％であることが望ましい。含有量が２．７質量％を越える場合は、ガソリン組成物の燃費が悪化し、また排出ガス中のＮＯｘが増加する可能性がある。
ここで含酸素化合物とは、炭素数２〜４のアルコール類、炭素数４〜８のエーテル類等を意味する。本発明に係るガソリン組成物に配合可能な含酸素化合物としては、エタノール、メチルターシャリーブチルエーテル（ＭＴＢＥ）、エチルターシャリーブチルエーテル、ターシャリーアミルメチルエーテル（ＴＡＭＥ）、ターシャリーアミルエチルエーテル等が挙げられ、これらの中でもＭＴＢＥ、ＴＡＭＥが好ましく、最も好ましくはＭＴＢＥである。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンにおいて硫黄分含有量は特に制限はないが、ガソリン組成物全量基準で、好ましく５０ｐｐｍ以下、より好ましくは３０ｐｐｍ以下、さらにより好ましくは２０ｐｐｍ以下、最も好ましくは１０ｐｐｍ以下であることが望ましい。硫黄分含有量が５０ｐｐｍを越える場合、排出ガス処理触媒の性能に悪影響を及ぼし、排出ガス中のＮＯｘ、ＣＯ、ＨＣの濃度が高くなる可能性があり、またベンゼンの排出量も増加する可能性がある。
ここで、硫黄分とは、ＪＩＳ　Ｋ　２５４１「原油及び石油製品−硫黄分試験方法」により測定される硫黄分を意味する。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンは、ＪＩＳ　Ｋ　２２６１「石油製品−自動車ガソリン及び航空燃料油−実在ガム試験方法−噴射蒸発法」により測定した未洗実在ガムが、２０ｍｇ／１００ｍｌ以下であって、洗浄実在ガムが３ｍｇ／１００ｍｌ以下、好ましくは１ｍｇ／１００ｍｌ以下であることが望ましい。未洗実在ガム及び洗浄実在ガムが上記の値を超えた場合は、燃料導入系統において析出物が生成したり、吸入弁が膠着する心配がある。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの、ＪＩＳ　Ｋ　２２７９「原油及び石油製品−発熱量試験方法及び計算による推定方法」により測定した総発熱量は、４００００Ｊ／ｇ以上、好ましくは４５０００Ｊ／ｇ以上であることが望ましい。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンの、ＪＩＳ　Ｋ　２２８７「ガソリン酸化安定度試験方法（誘導期間法）」によって測定した酸化安定度は、４８０分以上、好ましくは１４４０分以上であることが望ましい。酸化安定度が４８０分に満たない場合は、貯蔵中にガムが生成する可能性がある。
上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンは、銅板腐食（５０℃、３ｈ）が１、好ましくは１ａであることが望ましい。銅板腐食が１を越える場合は、燃料系統の導管が腐食する可能性がある。ここで、銅板腐食とは、ＪＩＳ　Ｋ　２５１３「石油製品−銅板腐食試験方法」（試験温度５０℃、試験時間３時間）に準拠して測定されるものである。
さらに、上記ハイオクタン価ガソリン及びレギュラーガソリンは、灯油混入量が０〜４容量％であることが望ましい。ここで、灯油混入量とはガソリン組成物全量基準での炭素数１３〜１４の炭化水素含有量（容量％）を表し、この量は以下に示すガスクロマトグラフィー法により定量して得られるものである。すなわち、カラムにはメチルシリコンのキャピラリーカラム、キャリアガスにはヘリウムまたは窒素を、検出器には水素イオン化検出器（ＦＩＤ）を用い、カラム長２５〜５０ｍ、キャリアガス流量０．５〜１．５ｍｌ／ｍｉｎ、分割比１：５０〜１：２５０、注入口温度１５０〜２５０℃、初期カラム温度−１０〜１０℃、終期カラム温度１５０〜２５０℃、検出器温度１５０〜２５０℃の条件で測定した値である。
実施例
実施例の各燃料に用いられる基材の性状等を表１に示す。
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実施例に用いた各燃料の混合比及び性状等を表２に示す。
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これら各燃料について、燃料電池システム評価試験、ガソリン自動車用燃料評価試験を行なった。
燃料電池システム評価試験
（１）水蒸気改質型
燃料と水を電気加熱により気化させ、貴金属系触媒を充填し電気ヒーターで所定の温度に維持した改質器に導き、水素分に富む改質ガスを発生させた。
改質器の温度は、試験の初期段階において改質が完全に行なわれる最低の温度（改質ガスにＴＨＣが含まれない最低温度）とした。
改質ガスを水蒸気と共に一酸化炭素処理装置（水性ガスシフト反応）に導き、改質ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換した後、生成したガスを固体高分子型燃料電池に導き発電を行なった。
評価に用いた水蒸気改質型の燃料電池システムのフローチャートを図３に示す。
（２）部分酸化型
燃料を電気加熱により気化させ、予熱した空気と共に貴金属系触媒を充填し電気ヒーターで１１００℃に維持した改質器に導き、水素分に富む改質ガスを発生させた。
改質ガスを水蒸気と共に一酸化炭素処理装置（水性ガスシフト反応）に導き、改質ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換した後、生成したガスを固体高分子型燃料電池に導き発電を行なった。
評価に用いた部分酸化型の燃料電池システムのフローチャートを図４に示す。
（３）評価方法
評価試験開始直後に改質器から発生する改質ガス中のＨ２、ＣＯ、ＣＯ２、ＴＨＣ量について測定を行った。同じく、評価試験開始直後に一酸化炭素処理装置から発生する改質ガス中のＨ２、ＣＯ、ＣＯ２、ＴＨＣ量について測定を行った。
評価試験開始直後及び開始１００時間後の燃料電池における発電量、燃料消費量、並びに燃料電池から排出されるＣＯ２量について測定を行なった。
各燃料を所定の改質器温度にまで導くために要する熱量（予熱量）は、熱容量、蒸発潜熱から計算した。
また、これら測定値・計算値及び燃料発熱量から、改質触媒の性能劣化割合（試験開始１００時間後の発電量／試験開始直後の発電量）、熱効率（試験開始直後の発電量／燃料発熱量）、予熱量割合（予熱量／発電量）を計算した。
ガソリン自動車用燃料評価試験
「ＣＲＣ　Ｒｅｐｏｒｔ　Ｎｏ．４８３」に記載されたＣＲＣ法に準拠した走行パターンに従って運転した際の常温（２５℃）での運転性を評価した。評価内容は、表７に示す評価項目で発生した表８に示す現象の程度によって与えられるデメリット評価点数と、表９に示す評価内容に対応する係数とから、「評価点数」×「係数」を計算し、最後に全項目について集計し、評価した。評価点数が高くなるほど、ガソリンとして使用するには問題が多くなる。評価点数が４０以下であるものを自動車用ガソリンとして使用するには問題はないとすることができ、３０以下であればより好ましい。
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各測定値・計算値・評価点を表６に示す。
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発明の効果
上記の通り、ガソリン自動車用燃料と燃料電池システム用燃料とを混合して、他種のガソリン自動車用燃料（混合ガソリン）を提供するにより、２基の貯蔵装置（タンク）を用いて３種類の燃料（ハイオクタン価ガソリン、レギュラーガソリン、燃料電池システム用燃料）を供給する。これにより、貯蔵設備の増加を避けることができる。また、本発明は、貯蔵設備の増加を避けた、前記混合ガソリンの貯蔵及び／または供給システムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
図１は、本発明の一実施の形態を示す概念図である。
図２は、本発明の他の実施の形態を示す概念図である。
図３は、燃料電池システム燃料の評価に用いた水蒸気改質型燃料電池システムのフローチャートである。
図４は、燃料電池システム燃料の評価に用いた部分酸化型燃料電池システムのフローチャートである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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