(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ホモポリプロピレンのマトリックス樹脂とガラス長繊維との複合体からなり、該マトリックス樹脂と該ガラス長繊維との間に親和性を付与する親和性付与成分を含むマスターバッチを、ポリプロピレン成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であると共に、ポリプロピレン成分中にポリエチレン成分のドメインが形成された海−島構造を有し、且つ、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準じ温度２３０℃及び荷重２１．１８Ｎの条件で計測されるメルトフローレートが２１．３〜４４．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン・プロピレンブロック共重合体の希釈樹脂で希釈してなり、
上記マスターバッチのマトリックス樹脂は、ポリプロピレン成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であり、且つ、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準じ温度２３０℃及び荷重２１．１８Ｎの条件で計測されるメルトフローレートが１２０〜３００ｇ／１０ｍｉｎであると共に上記希釈樹脂のメルトフローレートの６倍以上１０倍以下であり、
上記ガラス長繊維は、カップリング剤で表面処理がなされており、且つ、全体質量に対して質量百分率で３０〜５０％含まれ、
上記親和性付与成分は、上記カップリング剤と化学結合する官能基を有する無水マレイン酸変性ポリプロピレン及びアクリル酸変性ポリプロピレンのうち少なくとも一方を構成成分として含む酸変性ポリプロピレンであることを特徴とする成形用ガラス長繊維強化樹脂材料。
【請求項２】
請求項１に記載された成形用ガラス長繊維強化樹脂材料において、
上記マスターバッチの複合体は、その形態が長さ１０〜１２ｍｍの棒状のペレットであり、且つ、上記ガラス長繊維がその長手方向に配向していることを特徴とする成形用ガラス長繊維強化樹脂材料。
【請求項３】
請求項１又は２に記載された成形用ガラス長繊維強化樹脂材料の樹脂成分を加熱溶融させ、該溶融物をせん断流動させながら混練した後、該混練した溶融物を所定形状に成形することを特徴とする樹脂成形品の成形方法。
【請求項４】
請求項３に記載された樹脂成形品の成形方法において、
上記混練した溶融物を成形型に注入することにより型内圧力１４．７ＭＰａ以下で上記所定形状に成形することを特徴とする樹脂成形品の成形方法。
【請求項５】
請求項３又は４に記載された樹脂成形品の成形方法において、
射出圧縮成形法により初期の型クリアランスを６．７ｍｍ以下に設定して最小肉厚２ｍｍ以下の樹脂成形品を成形することを特徴とする樹脂成形品の成形方法。
【請求項６】
請求項１又は２に記載された成形用ガラス長繊維強化樹脂材料の樹脂成分を加熱溶融させ、該溶融物をせん断流動させながら混練した後、該混練した溶融物を所定形状に成形してなる樹脂成形品であって、
曲げ強度が１７０ＭＰａ以上で且つアイゾット衝撃値が２８ＫＪ／ｍ2以上であることを特徴とする樹脂成形品。
【請求項７】
請求項６に記載された樹脂成形品において、
最大投影面積が１０００ｃｍ2以上で且つ最小肉厚が２ｍｍ以下であることを特徴とする樹脂成形品。
【請求項８】
請求項６又は７に記載された樹脂成形品において、
車両のシュラウドモジュール、ドアモジュール、リフトゲートモジュール、バンパーモジュール及びステップ部材のいずれかであることを特徴とする樹脂成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリプロピレン（以下「ＰＰ」と略す）成分を有するマトリックス樹脂とガラス長繊維との複合体をマスターバッチとし、これをエチレン・プロピレンブロック共重合体の希釈樹脂で希釈してなる成形用ガラス長繊維強化樹脂材料、及び樹脂成形品の成形方法、並びに樹脂成形品に関する。
【０００２】
【従来の技術】
自動車用部品等の各種工業用品の材料として、機械的特性、成形加工性等が極めて優れていることから、長さ１０ｍｍ程度の樹脂とガラス長繊維との複合体を用いた樹脂材料が広く使用されている。
【０００３】
そして、かかる樹脂材料として、特開平７−２３２３２４号公報には、メルトフローレート（以後「ＭＦＲ」と称する）が７０〜３００ｇ／１０ｍｉｎである変性ＰＰ樹脂を溶融させ、それをガラス繊維束に含浸させた後、長さ２〜５０ｍｍに切断して得られるペレットをマスターバッチとし、これをＰＰ樹脂で希釈したものが開示されており、かかる構成によれば、引き抜き法で製造されるマスターバッチ中のガラス長繊維の分散性向上等を図り、マスターバッチをＰＰ樹脂で希釈することによる成形品の強度低下を防止することができる、との内容が記載されている。
【０００４】
特公平３−２５３４０号公報には、低分子量の熱可塑性ポリマーと体積百分率で３０％以上の強化用ガラスフィラメントとを含むガラス長繊維強化ペレットと、このペレットを構成する熱可塑性ポリマーよりも高分子量の熱可塑性ポリマーとをブレンドしたものが開示されており、かかる構成によれば、ガラス長繊維の樹脂による濡れ性の向上を図り、成形品の曲げ弾性率を向上させることができる、との内容が記載されている。
【０００５】
特開平１１−１５２０６２号公報には、熱可塑性樹脂（ＰＰ、エチレン・プロピレンブロック共重合体等）をマトリックスとし、互いに平行に配列されたガラス繊維を２０〜８０質量％含有する全長２〜１００ｍｍのガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレットを原材料に含み、その原材料を射出成形してなる自動車用フロントエンドであって、ガラス繊維の含有率が１５〜５０質量％であり且つその重量平均繊維長が１〜２０ｍｍであるものが開示されており、かかる構成によれば、優れた耐振動疲労特性及び耐衝撃性が確保されるとともに、反り変形が抑制される、との内容が記載されている。
【０００６】
第２７２１７０２号特許公報には、重合品プロピレン重合体（プロピレンホモポリマー等）と補強材（ガラス繊維等）とをブレンドした組成物であって、重合品プロピレン重合体は約５５〜４３０ｇ／１０分のＭＦＲを有し、補強材は重合品プロピレン重合体材料及び補強材の全質量を基にして約２０〜６５％含まれるものが開示されており、かかる構成によれば、低ＭＦＲの重合品重合体で作られた繊維強化組成物より良好な流れ特性を有し、同時に、成形品の強度およびこわさに関して、それらの特性の低下が抑制される、との内容が記載されている。
【０００７】
特開平６−３４０７８４号公報には、実質的に全てが少なくとも３ｍｍ以上の長さを有し、直径が２０μｍ以下の強化用ガラス繊維２０〜８０質量部と、少なくとも一部が不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性され、且つ重合体全体のＭＦＲが５０ｇ／１０分以上の結晶性プロピレン系重合体（プロピレン単独重合体、エチレン・プロピレン共重合体等）８０〜２０質量部とからなり、強化用ガラス繊維が重合体成分中に互いにほぼ平行な状態で配列して存在しているガラス繊維結束構造物を３〜９７質量％と、ＭＦＲが５０ｇ／１０分以上の結晶性プロピレン系重合体（プロピレン単独重合体、エチレン・プロピレン共重合体等）を９７〜３％と、から構成されたプロピレン系耐熱樹脂成形材料が開示されており、かかる構成によれば、射出成形等により得られる成形品は、耐熱性、成形性、耐成形反りが優れ、且つ軽量であるために、例えば、軽量で高度な耐熱性、成形寸法安定性が求められる自動車部品に適用することができる、との内容が記載されている。また、エチレン系エラストマー（エチレン・プロピレン二元共重合ゴム（ＥＰＭ）、エチレン・プロピレン・非共役ジエン三元共重合ゴム（ＥＰＤＭ）等）及びスチレン系エラストマー（水素添加スチレン−ブタジエンブロック共重合体等）から選ばれた少なくとも一種のエラストマーをさらに添加することによって、成形品の衝撃強度や成形反り抑制性を向上させることができる、との内容も記載されている。
【０００８】
特開平１１−２２８７５９号公報には、ＭＦＲが１〜１０００ｇ／１０分であり、プロピレン単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上で、且つクロス分別クロマトグラフによる４０℃以下の溶出量が２．０質量％以下であるプロピレン系樹脂（プロピレン単独重合体、エチレン・プロピレンブロック共重合体等）９０〜３０質量％と、ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であるエラストマー（エチレン・プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ）、エチレン・プロピレン・ジエン共重合ゴム（ＥＰＤＭ）等）１０〜７０質量％と、そのプロピレン系樹脂及びエラストマーの総質量に対して５〜７５質量％の無機フィラー（ガラス繊維等）と、が混練されてなるプロピレン系樹脂組成物が開示されており、かかる構成によれば、射出成形等により成形された成形品は、耐傷付き性及び曲げ弾性率が著しく改良されることとなる、との内容が記載されている。
【０００９】
ＷＯ０１／７２５１１号公報には、マトリックスポリマーと、ガラス長繊維と、それらの間に親和性を付与する親和性付与成分とを備え、少なくともマトリックスポリマーとガラス長繊維とが複合体を形成してなる成形用ガラス長繊維強化樹脂材料において、マトリックスポリマーは、アイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であるＰＰ成分を有し、且つ、ＭＦＲが１００〜３００ｇ／１０ｍｉｎであり、ガラス長繊維が全体質量に対して質量百分率で３０〜５０％含まれているものが開示されており、かかる構成によれば、マトリックスポリマーのＭＦＲが適度に高い水準にあるので（分子量が低い）、ガラス長繊維の折損が有効に抑止されることとなって衝撃強度の高い成形品を成形することができる、との内容が記載されている。また、同公報には、アイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であるＰＰ成分を含むマトリックスポリマーと、ガラス長繊維と、それらの間に親和性を付与する親和性付与成分とを有し、少なくともマトリックスポリマーとガラス長繊維とが複合体を形成してなるマスターバッチと、アイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であるＰＰ成分を有してなる希釈ポリマーと、を備えた成形用ガラス長繊維強化樹脂材料において、マスターバッチのマトリックスポリマーのＭＦＲが希釈ポリマーのＭＦＲの２倍よりも大きく、ガラス長繊維が全体質量に対して質量百分率で３０〜５０％含まれているものが開示されており、かかる構成によれば、マスターバッチのマトリックスポリマーと希釈ポリマーとが大きな粘度差を有し、しかも、前者が後者よりも粘度が低いことから前者の方がガラス長繊維に対する濡れ性がより高いので、ガラス長繊維がマトリックスポリマーで被覆保護された状態が維持されることとなってその折損が有効に抑止されることとなり、衝撃強度の高い成形品を成形することができる、との内容が記載されている。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、樹脂成形品の成形方法として、プレス成形法と射出成形法とを挙げることができる。これらを比較してみると、プレス成形法では複雑な形状を成形するのが困難であるのに対し、複雑な形状も容易に成形できる射出成形法では成形の自由度が高い。また、プレス成形法では開口部等は打ち抜き等により後加工する必要があるのに対し、かかる後加工が不要である射出成形法では加工性が良好である。さらに、プレス成形法では樹脂板（ブランク）の金型へのセット、加熱及び圧縮という工程を経る必要があるのに対し、溶融樹脂材料を金型に射出して連続的に成形を行える射出成形法では生産性が高い。従って、以上の各観点からは、射出成形法の方がプレス成形法に比べて優れているということができる。
【００１１】
しかしながら、同一のガラス長繊維強化樹脂材料を用いて成形を行った場合、射出成形法で成形された成形品とプレス成形法により成形された成形品とでは同等レベルの曲げ強度を有するものの、前者は後者に比較して衝撃強度（アイゾット衝撃値）が著しく低いという問題がある。樹脂成形品の曲げ強度は含有するガラス長繊維量に依存するのに対し、衝撃強度は含有するガラス長繊維の繊維長に依存することが知られているが、上記現象は、射出成形法における材料投入から成形に至るまでの間にガラス長繊維が折損されて短くなっていることを意味するものである。事実、プレス成形法では、繊維長１０ｍｍ強のガラス長繊維を有する樹脂材料を用いて成形した場合、樹脂成形品から抽出したガラス長繊維の長さが約１０ｍｍであるのに対し、射出成形法では繊維長１０ｍｍの長繊維を有する樹脂材料を用いて成形した場合、樹脂成形品から抽出したガラス長繊維の長さが約０．９ｍｍとなっているという実験結果が得られている。そして、かかるガラス長繊維の折損は、図９に示すように、射出成型機のシリンダー内に樹脂の固相７と溶融相８とが形成され、その固相７と溶融相８との界面での樹脂相間のせん断によりガラス長繊維が曲げられるために起こる、又は、溶融相８における樹脂のせん断流動中の座屈によりガラス長繊維が曲げられるために起こる、と考えられている。
【００１２】
かかる問題に対して、上記特開平７−２３２３２４号公報に記載されているようにガラス長繊維の分散性及び接着性を向上させることによって衝撃強度の向上を図ることができるが、プレス成形品の水準のものを成形することはできない。また、ＰＰエラストマーやポリエチレンエラストマーを添加することによってさらに衝撃強度の向上を図ることもできるが、かかる手段では曲げ強度が低下するという問題が生じる。
【００１３】
また、肉厚が数ｍｍ程度の薄肉の部分を有する樹脂成形品を射出成形又は射出圧縮成形する場合、溶融樹脂材料を成形用金型内のキャビティ全体に行き渡らせるためには、型内圧力が通常よりも高くなるように成形用金型の型締力も高める必要がある。しかしながら、このように高い型締力で型内圧力を高めて成形すると、成形された樹脂成形品に内部歪みが残留し易く、それが開放されることによって反り等の変形が生じることがあるという問題がある。さらに、１つの樹脂成形品の成形のために割り当てられる型締力が高くなるので、１回の溶融樹脂材料の供給で成形することができる樹脂成形品の個数が少なく、そのために生産性が低いという問題もある。
【００１４】
本発明は、かかる点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、成形加工時におけるガラス長繊維の折損を抑制でき、高い衝撃強度と高い曲げ強度とを備えた樹脂成形品を成形することができ、しかも、低い型内圧力で成形でき、従って、薄肉部分を有する樹脂成形品であっても成形することができる成形用ガラス長繊維強化樹脂材料、及び樹脂成形品の成形方法、並びに樹脂成形品を提供することにある。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、マスターバッチのマトリックス樹脂と希釈樹脂との粘度差を大きくしたものである。
【００１６】
具体的には、本発明に係る成形用ガラス長繊維強化樹脂材料は、ホモＰＰのマトリックス樹脂とガラス長繊維との複合体からなり、該マトリックス樹脂と該ガラス長繊維との間に親和性を付与する親和性付与成分を含むマスターバッチを、ＰＰ成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であると共に、ＰＰ成分中にポリエチレン成分のドメインが形成された海−島構造を有し、且つ、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準じ温度２３０℃及び荷重２１．１８Ｎの条件で計測されるメルトフローレートが２１．３〜４４．０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン・プロピレンブロック共重合体の希釈樹脂で希釈してなり、
上記マスターバッチのマトリックス樹脂は、ＰＰ成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であり、且つ、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準じ温度２３０℃及び荷重２１．１８Ｎの条件で計測されるメルトフローレートが１２０〜３００ｇ／１０ｍｉｎであると共に上記希釈樹脂のメルトフローレートの６倍以上１０倍以下であり、
上記ガラス長繊維は、カップリング剤で表面処理がなされており、且つ、全体質量に対して質量百分率で３０〜５０％含まれ、
上記親和性付与成分は、上記カップリング剤と化学結合する官能基を有する無水マレイン酸変性ＰＰ及びアクリル酸変性ＰＰのうち少なくとも一方を構成成分として含む酸変性ＰＰであることを特徴とする。
【００１７】
上記の構成によれば、マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが希釈樹脂のＭＦＲの６倍以上であるので、両者は大きな粘度差を有し、しかも、前者が後者よりも粘度が低いことから前者の方がガラス長繊維に対する濡れ性がより高く、例えば、成形機のシリンダー内で樹脂材料が加熱及び混練された際には、ガラス長繊維がマトリックス樹脂で被覆保護された状態が維持されることとなってその折損が有効に抑止される。また、マトリックス樹脂のＭＦＲが１２０ｇ／１０ｍｉｎ以上３００ｇ／１０ｍｉｎ以下であるので、例えば、成形機のシリンダー内において樹脂材料の溶融粘度が全体的に低くなり、そのためにマトリックス樹脂の固相と溶融相との粘度差が小さくなり、それらの相互作用によるガラス長繊維の折損もが有効に抑止される。さらに、上記希釈樹脂がエチレン・プロピレンブロック共重合体であるので、そのＰＰ成分中にポリエチレン成分のドメインが形成された海−島構造を構成し、加えられる衝撃がＰＰ成分とポリエチレン成分との境界部分でエネルギー吸収される。従って、樹脂成形品として衝撃強度の高いものを成形することができる。
【００１８】
マトリックス樹脂のＰＰ成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上である、すなわち、メチル基の大部分がポリマーチェーンに沿って同じ立体配置となっており、ＰＰ分子同士はできるだけ密に配列して結晶化度が高い状態で固化する。また、ＭＦＲがマトリックス樹脂のものよりも低いエチレン・プロピレンブロック共重合体が樹脂成分の高強度化に寄与する。従って、樹脂成形品として高い曲げ強度を有するものを成形することができる。
【００１９】
マトリックス樹脂のＭＦＲが希釈樹脂のＭＦＲの６倍よりも大きいので、両者が大きな粘度差を有し、ガラス長繊維がマトリックス樹脂により被覆保護され、その過度の分散が抑止されて樹脂成形品表面に露出するものが少なくなる。また、マトリックス樹脂が希釈樹脂よりも低粘度で流動速度が高いので、流動路内壁にマトリックス樹脂層を形成しながら流動し、樹脂材料が成形型内のキャビティに充填される際にもキャビティ内壁にマトリックス樹脂層が形成され、樹脂成形品にマトリックス樹脂による厚肉のスキン層が形成される。従って、樹脂成形品としてガラス長繊維の露出が少なく外観意匠性の極めて良好なものを成形することができる。
【００２０】
樹脂材料を加熱溶融させた溶融物が高い流動性を有し、薄肉部分を有する樹脂成形品であっても低い型内圧力で成形することができるので、成形された薄肉部分を有する樹脂成形品に残留する歪みが少なく、従って、樹脂成形品に反り等の変形が発生するのを抑止することができる。また、射出成形や射出圧縮成形等により樹脂成形品を成形する場合、１つの樹脂成形品の成形のために割り当てられる成形型の型締力が低くなるので、１回の溶融樹脂材料の供給で成形することができる樹脂成形品の個数を多くすることができ、それによって生産性を高めることができる。さらに、薄肉部分を有する樹脂成形品を成形することができるので、消費樹脂材料の低減、及びそれによるコスト低減、並びに樹脂成形品の軽量化を図ることができる。
【００２１】
ここで、アイソタクチックペンタッド分率は、ポリマーの立体規則性（タクチシチー）の指標となるものである。ＰＰは、モノマー単位に１つのメチル基を有するため立体異性を生じる。そして、ポリマーチェーンに沿ったメチル基の立体配置がランダムなものをアタクチック、交互に立体配置が異なるものをシンジオタクチック、立体配置が同じものをアイソタクチックという。また、ＰＰにおける連続する２つのモノマー単位、すなわち、２連子（ダイアッド）を見たとき、これらのメチル基の立体配置が同じものをメソ（ｍ）、異なるものをラセミ（ｒ）という。アイソタクチックペンタッド分率は、任意の５つの連続するモノマー単位、すなわち、５連子（ｐｅｎｔａｄ）を見たときのメチル基の立体配置が全て同じ（メソが４つ連続して配列（ｍｍｍｍ）した状態）である割合をいい、ｍｍｍｍ分率ともいう。従って、このアイソタクチックペンタッド分率が高いＰＰは、固化時に分子が規則的に配列して結晶化度が高くなり、それによって成形品の曲げ強度も高いものとなる。５連子（ｐｅｎｔａｄ）におけるメチル基の立体配置については、高分解能13ＣＮＭＲスペクトルの共鳴領域により各立体配置の帰属が明確化されると共に、その強度により割合が定量化されることとなり、アイソタクチックペンタッド分率は下記式によって算出される。
【００２２】
【数１】
0003757875.tif 000002
【００２３】
そして、本発明に係る樹脂材料では、ＰＰ成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であるが、これが９５％より低い場合、高い曲げ強度の樹脂成形品を成形することができない。
【００２４】
ＭＦＲは、ポリマーの溶融粘度の指標となるものであり、ＪＩＳ  Ｋ７２１０（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８）に準ずる円管押出流１０分間当たりのポリマー吐出量のグラム数である。円管押出の条件は各ポリマー種により試験温度及び試験荷重が選定されるが、本出願におけるＭＦＲは、試験温度が２３０℃、試験荷重が２１．１８Ｎの条件下で計測されるものである。
【００２５】
本発明に係る樹脂材料では、マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが希釈樹脂のＭＦＲの６倍以上であるが、これが６倍よりも小さいと、加熱溶融させた際、薄肉の部分を有する樹脂成形品を低い型内圧力で成形することができるのに十分低い流動性を得ることができない。
【００２６】
本発明に係る樹脂材料では、ガラス長繊維が全体質量に対して質量百分率で３０％以上５０％以下含まれるが、これが３０％より低い場合、高い曲げ弾性率の樹脂成形品を成形することができない。他方、質量百分率が５０％より高い場合、樹脂成形品におけるガラス長繊維含有量が高くなるので、高い衝撃強度と高い曲げ強度とを備えた樹脂成形品を成形することも可能であるが、溶融させた際の流動性が低く、低粘度のマトリックス樹脂を適用することによりガラス長繊維の折損を抑制するという本発明の作用が適正に営まれず、樹脂成形品の耐久性等の面で支障をきたす虞がある。特に、大型の樹脂成形品を成形するために樹脂材料を高圧で成形型に押し込むような場合、成形機中及び成形型内でガラス長繊維が折損する確率が高くなる。本発明の特徴の１つは、ガラス長繊維含有量が質量百分率で３０％以上５０％以下という範囲において衝撃強度及び曲げ強度のいずれもが高い樹脂成形品が実現される点にあるものである。
【００２７】
本発明に係る樹脂材料では、上記希釈樹脂のＭＦＲが２１．３ｇ／１０ｍｉｎ以上４４．０ｇ／１０ｍｉｎ以下であるので、低圧成形された樹脂成形品として、曲げ強度が１７０ＭＰａ以上で且つアイゾット衝撃値が２８ＫＪ／ｍ2以上の高い物理特性を有するものを成形することができる。つまり、後に実施例で示すように、希釈樹脂のＭＦＲが２１．３ｇ／１０ｍｉｎよりも小さいと高いアイゾット衝撃値を得ることができず、希釈樹脂のＭＦＲが４４．０ｇ／１０ｍｉｎよりも大きいと高い曲げ強度を得ることができない。なお、アイゾット衝撃値は、ＪＩＳ  Ｋ７１１０（ＩＳＯ  １８０）に準ずるアイゾット衝撃試験方法において試験片を破壊するのに要した吸収エネルギーを試験片の切り欠き部の元の断面積で除した値であり、衝撃強度の指標となるものである。
【００２８】
本発明に係る樹脂材料では、上記マスターバッチが上記マトリックス樹脂と上記ガラス長繊維との間に親和性を付与する親和性付与成分を含み、該親和性付与成分が該ガラス長繊維の表面処理に用いられているカップリング剤と化学結合する官能基を有する酸変性ＰＰであり、それが無水マレイン酸変性ＰＰ及びアクリル酸変性ＰＰのうち少なくとも一方を構成成分とするものであるので、酸変性部分がガラス長繊維表面のカップリング剤と化学結合すると共に、ＰＰ部分がマトリックス樹脂のＰＰ成分に拡散することとなり、ガラス長繊維とマトリックス樹脂との間に強固な結合が形成されることとなる。そして、マトリックス樹脂とガラス長繊維との間に高い親和性が付与され、それにマトリックス樹脂の溶融粘度が小さい（分子量が小さい）ことも相俟って、ガラス長繊維間にマトリックス樹脂が十分に含浸し、マトリックス樹脂中でのガラス長繊維の分散が良好なものとなる。
【００２９】
本発明に係る樹脂材料の上記マスターバッチの複合体の形態は、特に限定されるものではないが、長さ１０ｍｍ以上１２ｍｍ以下の棒状のペレットであって、該ガラス長繊維がその長手方向に配向している構成であることが好ましい。かかる構成によれば、樹脂成形品のガラス長繊維含有量にバラツキが生じることが無く、且つ十分な衝撃強度を有効に確保することができるからである。つまり、ペレットの長さが１０ｍｍ未満では、樹脂成形品に含まれるガラス長繊維も短くなり、十分な衝撃強度を得られない。また、ペレットの長さが１２ｍｍより長くなると、成形機の材料投入口であるホッパーで分級やブリッジが生じ、樹脂成形品のガラス長繊維含有量にバラツキを生じることとなる。かかる棒状のペレットは、マトリックス樹脂等を溶融させた浴中にガラス繊維束を浸漬してガラス繊維間に溶融物を含浸させ、これを固化させた後に長手方向に切断する、いわゆる引き抜き法によって製造することができる。
【００３０】
本発明に係る樹脂成形品の成形方法は、上記樹脂材料の樹脂成分を加熱溶融させ、該溶融物をせん断流動させながら混練した後、該混練した溶融物を所定形状に成形することを特徴とする。本発明に係る樹脂材料は、射出成形法、射出圧縮成形法、押出プレス成形法等のように、シリンダー内で樹脂成分を加熱溶融させ、その溶融物をせん断流動させながら混練するといった樹脂材料に極めて過酷な履歴を与える成形方法において、特に著しい作用・効果を奏するものである。
【００３１】
本発明に係る樹脂成形品の成形方法は、上記混練した溶融物を成形型に注入することにより型内圧力１４．７ＭＰａ以下で上記所定形状に成形するようにしてもよい。このようにすれば、１つの樹脂成形品を成形するために割り当てられる成形型の型締力を低くすることができるので、１回の溶融樹脂材料の供給で成形することができる樹脂成形品の個数を多くすることができ、それによって生産性を高めることができる。
【００３２】
本発明の樹脂成形品の成形方法は、射出圧縮成形法により初期の型クリアランスを６．７ｍｍ以下に設定して最小肉厚２ｍｍ以下の樹脂成形品を成形するようにしてもよい。このように本発明に係る樹脂材料を用い、射出圧縮成形により初期の型クリアランスを６．７ｍｍ以下に設定することにより、従来、射出圧縮成形法では成形することができなかった最小肉厚が２ｍｍ以下の樹脂成形品を成形することができる。そして、このように薄肉の樹脂成形品を成形することができるので、消費樹脂材料の低減、及びそれによるコスト低減、並びに樹脂成形品の軽量化を図ることができる。また、初期の型クリアランスを好ましくは１ｍｍ以下、さらに好ましくは０．７ｍｍ以下に設定することにより、最小肉厚２ｍｍ以下の樹脂成形品を安定して成形することができる。
【００３３】
本発明に係る樹脂成形品は、上記本発明に係る樹脂材料の樹脂成分を加熱溶融させ、該溶融物をせん断流動させながら混練した後、該混練した溶融物を所定形状に成形してなる樹脂成形品であり、そして、曲げ強度が１７０ＭＰａ以上で且つアイゾット衝撃値が２８ＫＪ／ｍ2以上であることを特徴とする。本発明に係る樹脂材料を用いれば、このように曲げ強度が１７０ＭＰａ以上で且つアイゾット衝撃値が２８ＫＪ／ｍ2以上である樹脂成形品を成形することもできる。
【００３４】
本発明に係る樹脂成形品は、最大投影面積が１０００ｃｍ2以上で且つ最小肉厚が２ｍｍ以下であるものであってもよい。本発明に係る樹脂材料を用いれば、最大投影面積が１０００ｃｍ2以上であり、しかも、最小肉厚が２ｍｍ以下の薄肉部分を有する大型樹脂成形品を成形することができる。かかる樹脂成形品は、従来、射出成形や射出圧縮成形等によっては成形することができなかったものである。
【００３５】
そして、本発明に係る樹脂成形品としては、特に限定されるものではないが、車両のシュラウドモジュール、ドアモジュール、リフトゲートモジュール、バンパーモジュール、ステップ部材及び構造インストルメントパネル部材等を挙げることができる。
【００３６】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、マスターバッチのマトリックス樹脂及び希釈樹脂の粘度差が大きいので、樹脂成形品として衝撃強度及び曲げ強度が共に高く、且つ、ガラス長繊維の露出が少なく外観意匠性の極めて良好なものを成形することができる。
【００３７】
また、低い型内圧力で成形することができるので、樹脂成形品に反り等の変形が発生するのを抑止することができると共に、成形型の型締力を低くすることができ、樹脂成形品の生産性を高めることができる。
【００３８】
また、薄肉部分を有する樹脂成形品を成形することができるので、消費樹脂材料の低減、及びそれによるコスト低減、並びに樹脂成形品の軽量化を図ることができる。
【００３９】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。
【００４０】
＜ガラス長繊維強化ＰＰ樹脂材料＞
本発明の実施形態に係るガラス長繊維強化ＰＰ樹脂材料は、射出成形や射出圧縮成形や押出プレス成形による低圧成形により樹脂成形品を成形するために用いられるものである。
【００４１】
この樹脂材料は、マトリックス樹脂、ガラス長繊維、及びそれらの間に親和性を付与する親和性付与成分からなるペレット状の複合体をマスターバッチとし、これをエチレン・プロピレンブロック共重合体からなるペレット状の希釈樹脂で希釈してなる。
【００４２】
マトリックス樹脂は、アイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であり、且つ、ＭＲＦが１２０〜３００ｇ／１０ｍｉｎであるホモＰＰである。
【００４３】
ガラス長繊維は、Ｅガラス等の無アルカリガラスであり、表面はアミノシラン等のカップリング剤で処理されている。
【００４４】
親和性付与成分は、ガラス長繊維に表面処理されているカップリング剤と化学反応する官能基を有し、マトリックス樹脂であるホモＰＰに拡散容易な無水マレイン酸変性ＰＰ又はアクリル酸変性ＰＰ等の酸変性ＰＰである。ここで、ホモＰＰと酸変性ＰＰとの混合割合は、前者が５〜９５％であるのに対し、後者が９５〜５％である。
【００４５】
マスターバッチのペレットは、長さ１０〜１２ｍｍの棒状であり、ガラス長繊維がその長手方向に配向した形態となっている。かかるペレット状のマスターバッチは、ホモＰＰと酸変性ＰＰとを溶融させた浴中にガラス繊維束を浸漬してガラス繊維間にその溶融物を含浸させ、これを固化させた後に長手方向に切断する、いわゆる引き抜き法によって製造される。
【００４６】
希釈樹脂であるエチレン・プロピレンブロック共重合体は、ＰＰ成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であり、且つ、ＭＦＲが２１．３〜４４．０ｇ／１０ｍｉｎである。そして、この希釈樹脂がマスターバッチに混合されることにより、ガラス長繊維の含有量が全体質量に対して質量百分率で３０〜５０％とされている。
【００４７】
上記のように、マスターバッチのマトリックス樹脂であるホモＰＰのＭＦＲは１２０〜３００ｇ／１０ｍｉｎである一方、希釈樹脂であるエチレン・プロピレンブロック共重合体のＭＦＲは２１．３〜４４．０ｇ／１０ｍｉｎであるが、前者が後者の６倍以上１０倍以下のものとされている。すなわち、マトリックス樹脂であるホモＰＰと希釈樹脂であるエチレン・プロピレンブロック共重合体とは大きな粘度差を有し、前者が後者よりも低粘度となっている。
【００４８】
上記の樹脂材料によれば、マスターバッチのマトリックス樹脂であるホモＰＰのＭＦＲが希釈樹脂であるエチレン・プロピレンブロック共重合体のＭＦＲの６倍以上であるので、両者は大きな粘度差を有し、しかも、前者が後者よりも粘度が低いことから前者の方がガラス長繊維に対する濡れ性がより高く、例えば、成形機のシリンダー内で樹脂材料が加熱及び混練された際には、図１に示すように、ガラス長繊維９がマトリックス樹脂１０で被覆保護された状態が維持されることとなってその折損が有効に抑止される。また、マトリックス樹脂のＭＦＲが１２０〜３００ｇ／１０ｍｉｎであるので、例えば、成形機のシリンダー内において樹脂材料の溶融粘度が全体的に低くなり、そのためにマトリックス樹脂の固相と溶融相との粘度差が小さくなり、それらの相互作用によるガラス長繊維の折損もが有効に抑止される。さらに、希釈樹脂がエチレン・プロピレンブロック共重合体であり、図２に示すように、希釈樹脂１１のエチレン・プロピレンブロック共重合体がＰＰ成分１１ａ中にポリエチレン成分１１ｂのドメインが形成された海−島構造を構成するので、加えられる衝撃がＰＰ成分１１ａとポリエチレン成分１１ｂとの境界部分でエネルギー吸収される。従って、樹脂成形品として衝撃強度の高いものを成形することができる。
【００４９】
マトリックス樹脂であるホモＰＰのアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上である、すなわち、メチル基の大部分がポリマーチェーンに沿って同じ立体配置となっており、しかも、希釈樹脂であるエチレン・プロピレンブロック共重合体のＰＰ成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％以上であり、ＰＰ分子及びＰＰ成分同士ができるだけ密に配列して結晶化度が高い状態で固化する。また、ＭＦＲがマトリックス樹脂のものよりも低い希釈樹脂が樹脂成分の高強度化に寄与する。従って、樹脂成形品として高い曲げ強度を有するものを成形することができる。
【００５０】
マトリックス樹脂であるホモＰＰのＭＦＲが希釈樹脂であるエチレン・プロピレンブロック共重合体のＭＦＲの６倍よりも大きいので、両者が大きな粘度差を有することによってガラス長繊維がマトリックス樹脂により被覆保護され、その過度の分散が抑止される。また、図１に示すように、マトリックス樹脂１０が希釈樹脂１１よりも低粘度で流動速度が高いので、マトリックス樹脂１０が流動路内壁にマトリックス樹脂層１０ａを形成しながら流動し、樹脂材料が成形型内のキャビティに充填される際にもキャビティ内壁にマトリックス樹脂層が形成され、樹脂成形品にマトリックス樹脂による厚肉のスキン層が形成される。従って、樹脂成形品としてガラス長繊維の露出が少なく外観意匠性の極めて良好なものを成形することができる。
【００５１】
樹脂材料を加熱溶融させた溶融物が高い流動性を有し、薄肉部分を有する樹脂成形品であっても低い型内圧力で成形することができるので、成形された薄肉部分を有する樹脂成形品に残留する歪みが少なく、従って、反り等の変形が発生するのを抑止することができる。また、射出成形や射出圧縮成形等により樹脂成形品を成形する場合、１つの樹脂成形品の成形のために割り当てられる型締力が低くなるので、１回の溶融樹脂材料の供給で成形することができる樹脂成形品の個数を多くすることができ、それによって生産性を高めることができる。
【００５２】
希釈樹脂のＭＦＲが２１．３〜４４．０ｇ／１０ｍｉｎであるので、低圧成形された樹脂成形品として、曲げ強度が１７０ＭＰａ以上で且つアイゾット衝撃値が２８ＫＪ／ｍ2以上の高い物理特性を有するものを成形することができる。
【００５３】
マスターバッチの形態が長さ１０〜１２ｍｍの棒状のペレットであって、ガラス長繊維がその長手方向に配向しているので、成形される樹脂成形品のガラス長繊維含有量にバラツキが生じることが無く、且つ、十分な衝撃強度を有効に確保することができる。
【００５４】
親和性付与成分として、無水マレイン酸変性ＰＰ又はアクリル酸変性ＰＰ等の酸変性ＰＰが用いられているので、酸変性部分がガラス長繊維表面のカップリング剤と化学結合すると共に、ＰＰ部分がマトリックス樹脂であるホモＰＰに拡散し、ガラス長繊維とマトリックス樹脂との間に強固な結合が形成されるようになっている。また、引き抜き法によるマスターバッチの製造上、マトリックス樹脂のガラス繊維への含浸が十分でない場合、図３（ａ）に示すように、マトリックス樹脂２ａ中でガラス長繊維３ａが十分に分散しないペレット１ａが得られるが、上記酸変性ＰＰが用いられていることによって、マトリックス樹脂とガラス繊維との間に高い親和性が付与され、これにマトリックス樹脂の溶融粘度が小さい（分子量が小さい）ことも相俟って、ガラス繊維間にマトリックス樹脂が十分に含浸し、図３（ｂ）に示すように、ペレット１ｂのマトリックス樹脂２ｂ中でのガラス長繊維３ｂの分散性が良好なものとなっている。
【００５５】
＜射出圧縮成形機及び成形方法＞
上記樹脂材料を用いて射出圧縮成形法により樹脂成形品を成形する場合について説明する。もちろん、射出成形法や押出プレス法によって成形してもよく、下記に述べるようなせん断力を低減した構成の混練用スクリューを射出成形機に適用したもの、及び通常の混練用スクリューを射出圧縮成形機に適用したものも使用可能である。
【００５６】
成形に用いる射出圧縮成形機は、混練用スクリューに設けられたフライトのピッチ及びフライト溝が従来のものに比べて大きく設定されていることから、フライト部でのガラス長繊維にかかるせん断力が低減されるようになっている。また、逆流防止弁における樹脂材料の流路が従来のものに比べて大きく設定されており、さらに、押し金にスプラインが設けられていないことから、射出圧縮成形機のヘッド部でのガラス長繊維にかかるせん断力が低減されるようになっている。これらによって、射出圧縮成形機の改良による樹脂材料のガラス長繊維の折損抑止が図られている。
【００５７】
また、射出圧縮成形機では、図４（ａ）〜（ｃ）に示すように、成形用金型１３０は、シリンダ側の第１金型片１３１とそれに対向する第２金型片１３２とからなり、第２金型片１３２の第１金型片１３１側に突出して形成された凸部１３２ａの外側面と第１金型片１３１の第２金型片１３２側に形成された凹部１３１ａの内側面とが相互に摺動可能に当接して閉塞したキャビティを構成している。そして、図４（ｃ）に示すように、第１金型片１３１と第２金型片１３２とが最も近接した状態のキャビティが成形対象である樹脂成形品の形状に対応し、その状態を基準とした第１及び第２金型片１３１，１３２間の距離である型クリアランスを所定のものに設定して保持することができるようになっている。
【００５８】
そして、このような射出圧縮成形機を用いた樹脂成形品の成形は、以下のような手順により行われる。
【００５９】
まず、上記の樹脂材料を準備する。
【００６０】
次いで、準備した樹脂材料をホッパーから射出圧縮成形機に投入する。また、図４（ａ）に示すように、成形用金型１３０の初期の型クリアランスを６．７ｍｍ以下（好ましくは１．０ｍｍ以下）に設定する。
【００６１】
次いで、射出圧縮成形機に投入した樹脂材料を、シリンダ内で加熱することによりその樹脂成分を溶融させると共に混練用スクリューを回転させることにより混練する。
【００６２】
次いで、加熱及び混練した樹脂材料を成形用金型１３０内のキャビティに射出する。
【００６３】
次いで、図４（ｂ）に示すように、第１及び第２金型片１３１，１３２を近づけて型クリアランスをゼロとして成形用金型１３０を所定の型締力で型締めし、図４（ｃ）に示すように、キャビティを成形対象の樹脂成形品の形状に対応したものとする。
【００６４】
次いで、成形用金型１３０内に射出された樹脂材料を所定時間保圧する。このとき、樹脂が成形用金型１３０を押圧する圧力である型内圧力は１４．７ＭＰａ以下である。
【００６５】
最後に、成形用金型１３０を型開きして樹脂成形品を取り出す。
【００６６】
以上のような樹脂成形品の成形方法は、樹脂材料の樹脂成分を加熱溶融させ、その溶融物をせん断流動させながら混練した後、混練した溶融物を所定形状に成形するものであり、樹脂材料に極めて過酷な履歴を与えるものであるので、上記樹脂材料による作用・効果が特に著しく奏され、特に、最大投影面積が１０００ｃｍ2以上で且つ最小肉厚が２ｍｍ以下といった大型板状の樹脂成形品を成形するのに好適である。
【００６７】
また、成形時に発生する型内圧力が１４．７ＭＰａ以下であるので、１つの樹脂成形品を成形するために割り当てられる型締力を低くすることができ、１回の溶融樹脂材料の射出で成形することができる樹脂成形品の個数を多くすることができ、それによって生産性を高めることができる。
【００６８】
さらに、初期の型クリアランスを６．７ｍｍ以下（好ましくは１．０ｍｍ以下）に設定しているので、最小肉厚２ｍｍ以下の樹脂成形品であっても成形することができる。かかる最小肉厚２ｍｍ以下の樹脂成形品は、従来、射出圧縮成形法では成形することができなかったものである。そして、このように最小肉厚が２ｍｍ以下の薄肉部分を有する樹脂成形品を成形することができるので、消費樹脂材料の低減、及びそれによるコスト低減、並びに樹脂成形品の軽量化を図ることができる。
【００６９】
＜樹脂成形品＞
図５は、上記射出圧縮成形機を用いて上記樹脂材料により成形した樹脂成形品であるドアモジュールを示す。このドアモジュールは、最大投影面積が１０００ｃｍ2以上で且つ最小肉厚が２ｍｍ以下のもので、また、曲げ強度が１７０ＭＰａ以上で且つアイゾット衝撃値が２８ＫＪ／ｍ2以上で、さらに、表面に露出したガラス長繊維が極めて少なく外観意匠性の極めて良好なものである。従来、かかる特性を有するドアモジュール５は、射出圧縮成形による樹脂成形品として成形することができなかったものである。
【００７０】
図６は、上記射出圧縮成形機と同様のガラス長繊維の折損抑止対策が講じられた射出成形機を用いて上記樹脂材料により成形した樹脂成形品であるシュラウドモジュール６を示す。このシュラウドモジュール６は、シュラウドアッパー、シュラウドサイドメンバー、ヘッドランプ支持部、ラジエータ及びコンデンサー支持部、冷却ファンモータ支持部、ボンネットラッチ支持部等が一体に成形されたものであり、従来２３部品で構成されていたものが、射出成形によって一体化したものを成形することができるので、部品点数低減、コスト低減等を図ることができる。このシュラウドモジュールも上記のドアモジュールと同等の品質を有する。
【００７１】
（その他の実施形態）
上記実施形態では、樹脂成形品を車両のドアモジュール及びシュラウドモジュールとしたが、特にこれに限定されるものではなく、リフトゲートモジュール、バンパーモジュール、ステップ部材及び構造インストルメントパネル部材等であってもよい。
【００７２】
【実施例１】
（試験評価サンプル）
以下の各例に係る樹脂材料を試験評価サンプルとして調整した。また、各例の構成について表１に示す。
【００７３】
＜例１＞
アイソタクチックペンタッド分率が９８％で且つＭＦＲが２４ｇ／１０ｍｉｎであるホモＰＰをマトリックス樹脂とし、これとアクリル酸変性ＰＰとの溶融混合物にガラス繊維束を浸漬した後に固化させ、これを長手方向に平均長さ１０ｍｍに切断してなるペレット状のマスターバッチを準備した。このマスターバッチは、ホモＰＰ５０．１％、無水マレイン酸変性ＰＰ１．９％及びガラス長繊維４８％の各質量百分率で構成されているものであった。
【００７４】
そして、このマスターバッチ１００質量部に対し、ＰＰ成分のアイソタクチックペンタッド分率が９５％で且つＭＦＲが１０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン・プロピレンブロック共重合体のペレット状の希釈樹脂を２０質量部混合して構成された樹脂材料を例１とした（マスターバッチ８３．３質量％、希釈樹脂１６．７質量％）。例１は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝２．４のものである。なお、希釈によりガラス長繊維の全体質量に対して占める質量百分率は４０％となった。
【００７５】
＜例２＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが４０ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例２とした。例２は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝４．０のものである。
【００７６】
＜例３＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが６０ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例３とした。例３は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝６．０のものである。
【００７７】
＜例４＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが１００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例４とした。例４は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝１０．０のものである。
【００７８】
＜例５＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが１２０ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例５とした。例５は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝１２．０のものである。
【００７９】
＜例６＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが３００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例６とした。例６は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝３０．０のものである。
【００８０】
＜例７＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが５００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例７とした。例７は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝５０．０のものである。
【００８１】
＜例８＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが７２ｇ／１０ｍｉｎで且つ希釈樹脂のＭＦＲが３０ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例８とした。例８は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝２．４のものである。
【００８２】
＜例９＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが１２０ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例８と同一構成の樹脂材料を例９とした。例９は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝４．０のものである。
【００８３】
＜例１０＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが１８０ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例８と同一構成の樹脂材料を例１０とした。例１０は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝６．０のものである。
【００８４】
＜例１１＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが３００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例８と同一構成の樹脂材料を例１１とした。例１１は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝１０．０のものである。
【００８５】
＜例１２＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが５００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例８と同一構成の樹脂材料を例１２とした。例１２は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝１６．７のものである。
【００８６】
＜例１３＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが１２０ｇ／１０ｍｉｎで且つ希釈樹脂のＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１と同一構成の樹脂材料を例１３とした。例１３は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝２．４のものである。
【００８７】
＜例１４＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが２００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１３と同一構成の樹脂材料を例１４とした。例１４は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝４．０のものである。
【００８８】
＜例１５＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが３００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１３と同一構成の樹脂材料を例１５とした。例１５は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝６．０のものである。
【００８９】
＜例１６＞
マスターバッチのマトリックス樹脂のＭＦＲが５００ｇ／１０ｍｉｎであることを除いて例１３と同一構成の樹脂材料を例１６とした。例１６は、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝１０．０のものである。
【００９０】
【表１】
0003757875.tif 000003
【００９１】
（試験評価方法）
＜曲げ強度＞
各例に係る樹脂材料により板状の試験片を射出成形した。次いで、この試験片を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１７１（ＩＳＯ  １７８）に準じて曲げ試験を実施し、曲げ強度を測定した。
【００９２】
＜アイゾット衝撃値＞
各例に係る樹脂材料により一辺が１０ｍｍで他辺が４ｍｍの長方形断面で、長さが６４．０ｍｍの棒状体を射出成形した。そして、ＪＩＳ  Ｋ７１１０（ＩＳＯ  １８０）のアイゾット衝撃試験方法に示されているように、各棒状体に切り欠き部を設けてＪＩＳ  Ｋ７１１０−ＩＳＯ  １８０／１Ａ試験片を作成した。このとき、各試験片の切り欠き部の幅等を計測した。次いで、この試験片を用い、同規格に準じてアイゾット衝撃試験を実施した。
【００９３】
そして、ハンマの回転軸周りのモーメント（ＷＲ）と、ハンマの持ち上げ角度（α）と、試験片破壊後のハンマの振り上がり角度（β）と、衝撃試験時のエネルギー損失（Ｌ）とから、次式に基づき試験片を破壊するのに要した吸収エネルギー（Ｅ）を算出した。
【００９４】
【数２】
0003757875.tif 000004
【００９５】
さらに、この吸収エネルギー（Ｅ）と、試験片の切り欠き部の幅（ｂ）と、試験片の切り欠き部付近の厚さ（ｔ）と、試験片の切り欠き深さ（ｄ）とから、次式に基づきアイゾット衝撃値（ａkI）を算出した。
【００９６】
【数３】
0003757875.tif 000005
【００９７】
＜バーフロー試験＞
ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝２．４、４．０、６．０及び１０．０の代表として、それぞれ例１３、例９、例１５及び例１１についてバーフロー試験を実施した。
【００９８】
幅２５ｍｍ、長さ１５００ｍｍで且つダイレクトゲートの直径が８ｍｍであるバーフロー金型を成形機（日精１６０ｔ成形機）に装着した。そして、シリンダー温度を２５０℃及び金型温度を６０℃に設定し、ホッパーからシリンダー内に樹脂材料を投入して溶融させ、その溶融樹脂材料を金型に射出速度１５ｍ／ｓで射出して流動長を計測した。例１３については、樹脂成形品の肉厚が２．０ｍｍ、２．２ｍｍ及び２．５ｍｍのそれぞれの場合で射出圧力を３０ＭＰａ、６０ＭＰａ及び９０ＭＰａとした試験評価を行った。例９については、樹脂成形品の肉厚が１．５ｍｍ、２．０ｍｍ、２．２ｍｍ及び２．５ｍｍのそれぞれの場合で射出圧力を３０ＭＰａ、６０ＭＰａ及び９０ＭＰａとした試験評価、並びに肉厚が４．０ｍｍの場合で射出圧力を１５ＭＰａ、３０ＭＰａ、４５ＭＰａ及び６０ＭＰａとした試験評価を行った。例１５については、樹脂成形品の肉厚が１．５ｍｍ、２．０ｍｍ、２．２ｍｍ及び２．５ｍｍのそれぞれの場合で射出圧力を３０ＭＰａ、６０ＭＰａ及び９０ＭＰａとした試験評価、並びに肉厚が４．０ｍｍの場合で射出圧力を１５ＭＰａ、３０ＭＰａ及び４５ＭＰａとした試験評価を行った。例１１については、樹脂成形品の肉厚が１．５ｍｍ、２．０ｍｍ、２．２ｍｍ及び２．５ｍｍのそれぞれの場合で射出圧力を３０ＭＰａ、６０ＭＰａ及び９０ＭＰａとした試験評価を行った。
【００９９】
（試験評価結果）
アイゾット衝撃値及び曲げ強度の試験結果を表１に示す。また、試験結果よりＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ毎の希釈樹脂のＭＦＲとアイゾット衝撃値との関係を表２及び図７に示す。さらに、試験結果よりＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ毎の希釈樹脂のＭＦＲと曲げ強度との関係を表３及び図８に示す。
【０１００】
【表２】
0003757875.tif 000006
【０１０１】
【表３】
0003757875.tif 000007
【０１０２】
表１によれば、例１のアイゾット衝撃値が例２〜６のものよりも高くなっているものの、全体的には、希釈樹脂のＭＦＲが同じであれば、マトリックス樹脂のＭＦＲが高いほどアイゾット衝撃値が大きくなっているのが分かる。これは、マトリックス樹脂の溶融粘度が低いほど、マトリックス樹脂のガラス長繊維を被覆してその折損を抑止する効果が高くなるためであると考えられる。同様に、マトリックス樹脂のＭＦＲが同じであれば、希釈樹脂のＭＦＲが高いほどアイゾット衝撃値が大きくなっているのが分かる。これは、希釈樹脂の溶融粘度が低いほど、樹脂材料の溶融粘度が全体的に低くなり、そのために成形時に固相と溶融相との粘度差が小さくなって、それらの相互作用によるガラス長繊維の折損を抑止する効果が高くなるためであると考えられる。
【０１０３】
また、希釈樹脂のＭＦＲが１０ｇ／１０ｍｉｎである例１〜７では明確ではないものの、全体的には、希釈樹脂のＭＦＲが同じであれば、マトリックス樹脂のＭＦＲが高いほど曲げ強度が小さくなっているのが分かる。これは、マトリックス樹脂の分子量が低いほど、その脆さが曲げ強度に反映されるためであると考えられる。同様に、マトリックス樹脂のＭＦＲが同じであれば、希釈樹脂のＭＦＲが高いほど曲げ強度が小さくなっているのが分かる。これも、希釈樹脂の分子量が低いほど、その脆さが曲げ強度に反映されるためであると考えられる。
【０１０４】
表２及び図７によれば、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂが大きいほど、希釈樹脂のＭＦＲを高めることによるアイゾット衝撃値の向上効果が大きいことが分かる。これより、マトリックス樹脂及び希釈樹脂の粘度差が大きいほど、マトリックス樹脂のガラス長繊維を被覆してその折損を抑止する効果が高いということが推測される。そして、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂを６．０以上とした場合、アイゾット衝撃値として２８ＫＪ／ｍ2以上を得るには、少なくともＭＦＲが２１．３ｇ／１０ｍｉｎ以上の希釈樹脂を用いればよい。
【０１０５】
表３及び図８によれば、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂが大きいほど、希釈樹脂のＭＦＲを高めることによる曲げ強度の低下が大きいことが分かる。これより、マトリックス樹脂及び希釈樹脂の分子量差が大きいほど、分子量の小さいマトリックス樹脂の脆さの影響が高いということが推測される。そして、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂを１０．０以下とした場合、曲げ強度として１７０ＭＰａ以上を得るには、少なくともＭＦＲが４４．０ｇ／１０ｍｉｎ以下の希釈樹脂を用いればよい。
【０１０６】
バーフロー試験の結果を表４に示す。
【０１０７】
【表４】
0003757875.tif 000008
【０１０８】
表４によれば、ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝２．４の例１３とＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝４．０の例９とを比較すると、前者の方が後者よりも流動性が高いことが分かる。これは、これらのものではマトリックス樹脂及び希釈樹脂に粘度差があるものの、希釈樹脂の流動性の影響が大きいためであると考えられる。ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝４．０〜１０．０の例９、例１５及び例１１を比較すると、マトリックス樹脂及び希釈樹脂の粘度差が大きいと流動性が高いことが分かる。これは、これらのものではマトリックス樹脂及び希釈樹脂に粘度差が大きく、低粘度であるマトリックス樹脂の流動性の影響が大きいためであると考えられる。なお、例１５と例１１とでは、例１５の方が流動長の値が高い。これは、例１５の希釈樹脂のＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎと高いことが影響していると考えられる。
【０１０９】
【実施例２】
（試験評価サンプル）
実施例１の例９（ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝４．０：低流動性）及び１１（ＭＦＲ（マトリックス樹脂）Ａ／ＭＦＲ（希釈樹脂）Ｂ＝１０．０：高流動性）に係る樹脂材料を試験評価サンプルとした。
【０１１０】
（試験評価方法）
以下の各条件毎に薄板状の樹脂成形品を射出圧縮成形する試行を複数回ずつ行い、そのときの型内圧力を計測すると共に、成形された樹脂成形品の成形状態を観察し（賦形性）、また、最小肉厚の部分の肉厚を測定した。なお、各試行での射出圧縮成形条件を表５に示す。
【０１１１】
＜条件Ａ：試行１〜３０＞
例９の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力４．９０ＭＮ、ピストン移動量を１３０ｍｍ、型クリアランス６．７ｍｍ、射出圧設定８０％及びシリンダー温度２４０℃とした。なお、ピストン移動量は、それにシリンダー断面積を乗ずることにより射出される樹脂材料量となるので、射出する樹脂材料量を設定するものである。また、射出圧設定は、最大射出圧力１４０ＭＰａに対する百分率であり、樹脂材料の射出圧力を設定するものである。さらに、シリンダー温度は、樹脂材料の温度を設定するものである。
【０１１２】
＜条件Ｂ：試行３１〜３５＞
例９の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力４．９０ＭＮ、ピストン移動量を１２０ｍｍ、型クリアランス６．７ｍｍ、射出圧設定８０％及びシリンダー温度２４０℃とした。
【０１１３】
＜条件Ｃ：試行３６〜６５＞
例１１の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力４．９０ＭＮ、ピストン移動量を１２０ｍｍ、型クリアランス６．７ｍｍ、射出圧設定８０％及びシリンダー温度２４０℃とした。
【０１１４】
＜条件Ｄ：試行６６〜６７＞
例１１の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力２．９４ＭＮ、ピストン移動量を１２０ｍｍ、型クリアランス６．７ｍｍ、射出圧設定８０％及びシリンダー温度２４０℃とした。
【０１１５】
＜条件Ｅ：試行６８〜７０＞
例１１の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力２．９４ＭＮ、ピストン移動量を１２０ｍｍ、型クリアランス４．３ｍｍ、射出圧設定８０％及びシリンダー温度２４０℃とした。
【０１１６】
＜条件Ｆ：試行７１〜７３＞
例１１の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力２．９４ＭＮ、ピストン移動量を１２０ｍｍ、型クリアランス４．３ｍｍ、射出圧設定９９％及びシリンダー温度２４０℃とした。
【０１１７】
＜条件Ｇ：試行７４〜７５＞
例１１の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力２．９４ＭＮ、ピストン移動量を１２０ｍｍ、型クリアランス０．６ｍｍ、射出圧設定９９％及びシリンダー温度２５０℃とした。
【０１１８】
＜条件Ｈ：試行７６〜８５＞
例１１の樹脂材料を用い、射出圧縮成形の条件を、型締力２．４５ＭＮ、ピストン移動量を１２０ｍｍ、型クリアランス０．６ｍｍ、射出圧設定９９％及びシリンダー温度２５０℃とした。
【０１１９】
【表５】
0003757875.tif 000009
【０１２０】
（試験評価結果）
各条件毎の試験結果を以下に記載すると共に概要を表６に示す。
【０１２１】
＜条件Ａ：試行１〜３０＞
全ての試行において樹脂成形品に欠肉が生じなかった。成形時に発生した型内圧力の平均は２４．６ＭＰａであった。樹脂成形品の最小肉厚の平均は２．０７ｍｍであった。
【０１２２】
＜条件Ｂ：試行３１〜３５＞
５回の試行のうち２回は樹脂成形品に欠肉が生じなかったが、３回は樹脂成形品に欠肉が生じた。欠肉がなかった場合において、成形時に発生した型内圧力の平均は２３．７ＭＰａであった。樹脂成形品の最小肉厚についての測定は行わなかった。
【０１２３】
＜条件Ｃ：試行３６〜６５＞
全ての試行において樹脂成形品に欠肉が生じなかった。成形時に発生した型内圧力の平均は２２．２ＭＰａであった。樹脂成形品の最小肉厚の平均は１．８２ｍｍであった。
【０１２４】
＜条件Ｄ：試行６６〜６７＞
２回の試行のうちいずれでも樹脂成形品に欠肉が生じた。型内圧力及び樹脂成形品の最小肉厚についての測定は行わなかった。
【０１２５】
＜条件Ｅ：試行６８〜７０＞
３回の試行のうち１回は樹脂成形品に欠肉が生じなかったが、２回は樹脂成形品に欠肉が生じた。型内圧力及び樹脂成形品の最小肉厚についての測定は行わなかった。
【０１２６】
＜条件Ｆ：試行７１〜７３＞
３回の試行のうち１回は樹脂成形品に欠肉が生じなかったが、２回は樹脂成形品に欠肉が生じた。型内圧力及び樹脂成形品の最小肉厚についての測定は行わなかった。
【０１２７】
＜条件Ｇ：試行７４〜７５＞
全ての試行において樹脂成形品に欠肉が生じなかった。成形時に発生した型内圧力の平均は１５．５ＭＰａであった。樹脂成形品の最小肉厚の平均は１．８２ｍｍであった。
【０１２８】
＜条件Ｈ：試行７６〜８５＞
全ての試行において樹脂成形品に欠肉が生じなかった。成形時に発生した型内圧力の平均は１４．３ＭＰａであった。樹脂成形品の最小肉厚の平均は１．８２ｍｍであった。
【０１２９】
【表６】
0003757875.tif 000010
【０１３０】
以上の結果によれば、条件Ａ及びＢは射出する樹脂材料量の条件のみが異なるが、前者では全試行で樹脂成形品に欠肉が生じなかったのに対し、後者では５試行のうち３試行で樹脂成形品に欠肉が生じた。これは、条件Ｂでは、樹脂材料が成形金型内のキャビティ全体に流動して行き渡るのに十分な量が供給されなかったためであると考えられる。
【０１３１】
条件Ｂ及びＣは樹脂材料種、すなわち、条件Ｂが流動性の低い例９であり、条件Ｃが流動性の高い例１１であるという条件のみが異なるが、前者では樹脂成形品に欠肉が生じた試行があったのに対し、後者では全試行で樹脂成形品に欠肉が生じなかった。これは、例１１の樹脂材料が流動性が高いので、例９では樹脂成形品に欠肉を生じるような樹脂材料量であっても、樹脂材料が成形金型内のキャビティ全体に流動して行き渡るためであると考えられる。また、条件Ｃで成形された樹脂成形品は、最小肉厚が２ｍｍ以下であり、これは、条件Ａで例９の樹脂材料により成形された樹脂成形品では従来決して得ることができなかったものである。
【０１３２】
条件Ｃ及びＤは型締力の条件のみが異なるが、前者では全試行で樹脂成形品に欠肉が生じなかったのに対し、後者では全試行で樹脂成形品に欠肉が生じた。これは、型締力の低い条件Ｄでは、型締めによる樹脂材料の流動作用が低くなるためであると考えられる。
【０１３３】
条件Ｄ及びＥは型クリアランスの条件のみが異なるが、前者では全試行で樹脂成形品に欠肉が生じたのに対し、後者では３試行のうち２試行で樹脂成形品に欠肉が生じた。これは、型締力が低くても、型クリアランスを狭くすることにより樹脂材料の流動性が高められて欠肉が生じることなく樹脂成形品を成形できることを示すものであると考えられる。
【０１３４】
条件Ｅ及びＦは射出圧力の条件のみが異なるが、前者では３試行のうち２試行で樹脂成形品に欠肉が生じたのに対し、後者では３試行のうち１試行で樹脂成形品に欠肉が生じた。これは、射出圧力の高い条件Ｆでは、射出圧力の低い条件Ｅよりも、樹脂材料が成形金型内のキャビティ全体に流動して行き渡るためであると考えられる。
【０１３５】
条件Ｆ及びＧは型クリアランス及び樹脂材料の温度の条件が異なるが、前者では３試行のうち１試行で樹脂成形品に欠肉が生じたのに対し、後者では全試行で樹脂成形品に欠肉が生じなかった。これは、条件Ｇでは、条件Ｄ及びＥの比較において示された型クリアランスを狭くする効果に加え、樹脂材料の温度が高いことにより条件Ｆよりもその流動性が高くされ、樹脂材料が成形金型内のキャビティ全体に流動して行き渡るためであると考えられる。また、条件Ｇでは、条件Ｃよりも型クリアランスが狭く、且つ射出圧力が高く、且つ樹脂材料の温度が高く設定されているので、樹脂材料の流動性が高く、従って、条件Ｃに比べて型内圧力が大幅に低くなっている。このように型内圧力を低くできれば、薄肉部分を有する樹脂成形品であっても、成形された薄肉部分を有する樹脂成形品に残留する歪みが少なく、反り等の変形が発生するのを抑止することができる。
【０１３６】
条件Ｇ及びＨは型締力のみの条件が異なるが、いずれの条件においても全試行で樹脂成形品に欠肉が生じなかった。条件Ｃ及びＤの比較では、型締力を低くすることによって樹脂成形品に欠肉が生じやすくなるという結果であったが、これは、型クリアランスを小さくしたり、射出圧力を高めたり、樹脂材料の温度を上げたりして樹脂成形品の流動性を高めることにより、かかる問題が解消されることを示すものである。また、型締力を低くすることにより型内圧力が１４．７ＭＰａ以下にまで低くなっているが、これによって上記型内圧力を低くすることによる効果をより有効に享受することができる。さらに、型締力を低くすることにより、１つの樹脂成形品の成形のために割り当てられる型締力が低くなるので、１回の溶融樹脂材料の供給で成形することができる樹脂成形品の個数を多くすることができ、それによって生産性を高めることができる。具体的には、条件Ａの場合、例９の樹脂材料により４．９０ＭＮの型締力で１つの樹脂成形品が成形され、条件Ｈの場合、例１１の樹脂材料により２．４５ＭＮの型締力で１つの樹脂成形品が成形される。つまり、後者の型締力は前者のものの半分である。従って、型締力以外の条件を条件Ｈと同一とすれば、例１１の樹脂材料により４．９０ＭＮの型締力で２つの樹脂成形品を成形することができることとなる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  樹脂材料の流動状態を示す説明図である。
【図２】  エチレン・プロピレンブロック共重合体の構造を示す説明図である。
【図３】  ペレットのマトリックス樹脂中でのガラス長繊維の分散状態を示す説明図である。
【図４】  成形用金型の構成を示す説明図である。
【図５】  ドアモジュールの正面図である。
【図６】  シュラウドモジュールの斜視図である。
【図７】  希釈樹脂のＭＦＲと樹脂成形品のアイゾット衝撃値との関係を示すグラフである。
【図８】  希釈樹脂のＭＦＲと樹脂成形品の曲げ強度との関係を示すグラフである。
【図９】  射出成形機内におけるマトリックス樹脂及びガラス長繊維の状態を示す説明図である。
【符号の説明】
１ａ，１ｂ  ペレット
２ａ，２ｂ，１０  マトリックス樹脂
３ａ，３ｂ，９  ガラス長繊維
１１ａ  ＰＰ成分
１１ｂ  ポリエチレン成分
５  ドアモジュール
６  シュラウドモジュール
７  固相
８  溶融相
１１  希釈樹脂
１２  流動路内壁
１３０  成形用金型
１３１  第１金型片
１３１ａ  凸部
１３２  第２金型片
１３２ａ  凹部
【図１】
0003757875.tif 000011
【図２】
0003757875.tif 000012
【図３】
0003757875.tif 000013
【図４】
0003757875.tif 000014
【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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