(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽水炉の使用済酸化物燃料を機械的または酸化することにより被覆管材を取り除く脱被覆工程と、この脱被覆工程で脱被覆された後の使用済酸化物燃料を還元して金属にする酸化物燃料還元工程と、前記脱被覆した前記被覆管材のジルコニウム合金を溶融する溶融工程と、前記酸化物燃料還元工程において金属形態で回収されるウランおよび超ウラン元素を一括して、前記溶融工程で得られる溶融ジルコニウム合金と合せて溶融し、ジルコニウム合金とし、そのジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後のジルコニウム合金を金属燃料に成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする使用済燃料の再処理方法。
【請求項２】
前記溶融工程において、ウランを主成分とする金属形態の回収物と前記使用済酸化物燃料の被覆管材を高温で溶融して一括してジルコニウム合金とし、この溶融工程で不純物としてジルコニウム合金の表面に浮遊するジルコニウムおよびウランを主成分とする混合酸化物を前記還元工程に戻して還元処理することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項３】
前記脱被覆工程において、前記被覆管材を取り除く方法はロールの間に端栓を除去した被覆管をはさんで機械的に被覆管をしごくことにより使用済酸化物燃料を粉末化して取り除くか、またはボロキシデーションにより使用済酸化物燃料を酸化して粉末化して被覆管と分離することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項４】
前記酸化物燃料還元工程において、使用済酸化物燃料を還元する方法は、使用済酸化物燃料の粉末に還元剤を使用して金属に還元するか、または使用済酸化物燃料の粉末を加熱して水素ガスを直接接触させて還元して金属にするか、または加熱した溶融塩中にＣａ，Ｍｇ，ＮａもしくはＬｉの還元剤を入れて使用済酸化物燃料と反応させて金属に還元することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項５】
前記溶融工程において、還元されたウランを主成分とする金属から超ウラン元素核種を主成分とするＴＲＵ金属を電解精製または、溶融合金により抽出して回収し、希土類元素などの核分裂生成物を分離除去する分離・精製工程を設けることを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項６】
前記成分調整工程は、劣化ウラン、回収ウラン、または天然ウランを金属形態で使用し、前記脱被覆されたジルコニウム合金中のジルコニウムがウラン、超ウラン元素の重量に対して下記の条件となるように、ウラン・超ウラン元素・ジルコニウム合金化することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
10  W/O ＜  ＷZr／（ＷU ＋ＷTRU ＋ＷZr）＜40  W/O
ここで、ＷU は燃料中のウランの重量、
ＷTRU は燃料中の超ウランの重量、
ＷZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
【請求項７】
前記成型加工工程でＵ−Ｚｒ合金を主成分とする金属燃料に成型加工する場合に、前記成分調整工程は、劣化ウラン、回収ウラン、または天然ウランを金属形態で使用し、前記脱被覆されたジルコニウム合金中のジルコニウムが、ウラン・超ウラン素の重量に対して下記の条件となるように、ウラン・ジルコニウム合金化することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
10  W/O ＜  ＷZr／（ＷU ＋ＷZr）＜40  W/O
ここで、ＷU は燃料中のウランの重量、
ＷZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
【請求項８】
前記溶融工程において、前記脱被覆工程で脱被覆された被覆管材とそれに付着している燃料を一緒に溶融炉などに入れ、被覆管材のジルカロイを溶融させ、比重差を利用して前記脱被覆されたジルコニウム合金を回収することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項９】
前記脱被覆工程で脱被覆して回収された被覆管材の表面を還元処理した後、ジルコニウム合金として金属燃料の製造のための原料の一部として使用することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項１０】
前記成型加工工程において、前記金属燃料を原子炉で使用するまで合金形態で保管、貯蔵することを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項１１】
軽水炉使用済酸化物燃料の湿式法による再処理によりウランとともに回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを金属形態に転換する酸化物燃料還元工程と、軽水炉使用済酸化物燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収するジルカロイ被覆管回収工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムと前記回収されたジルカロイ被覆管材を溶融して燃料物質とジルコニウムの合金とする溶融工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを利用して前記ジルコニウム合金のプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウム濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後の金属を金属燃料として成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする使用済燃料の再処理方法。
【請求項１２】
高速炉使用済酸化物燃料の湿式法による再処理によりウランとともに回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを金属形態に転換する酸化物燃料還元工程と、軽水炉使用済酸化物燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収するジルカロイ被覆管回収工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムと前記回収されたジルカロイ被覆管材を溶融して燃料物質とジルコニウムの合金とする溶融工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを利用して前記ジルコニウム合金のプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウム濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後の金属を金属燃料として成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする使用済燃料の再処理方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は原子力発電所等から発生する使用済燃料の再処理方法に係り、特に酸化物燃料および混合酸化物燃料の再処理を行って高速炉用金属燃料を製造すると同時に軽水炉使用済み燃料の再処理により発生する廃棄物を大幅に低減を達成することができる使用済燃料の再処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
軽水炉使用済原子燃料中から再度燃料として使用可能なウラン（Ｕ）およびプルトニウム（Ｐｕ）を分離する方法（使用済燃料再処理）として、現在実用化されているのは、ピューレックス法である。これは使用済燃料を濃厚硝酸に溶解した後、この硝酸中からウラン、プルトニウムを溶融抽出により分離精製する方法であるが、硝酸および抽出用有機溶媒を大量に使用するため廃棄物量が多いこと、また、装置が大型化する問題がある。
【０００３】
これ以外の方法としては、硝酸、有機溶媒を用いないものとして、高温冶金法、高温化学法が種々研究・提案されている。一方、金属燃料の製造に係わる乾式再処理方法と酸化物燃料の乾式再処理方法は経済性向上について有望な方法として、開発されている。
【０００４】
また、軽水炉使用済燃料の従来のピューレックス法による再処理では、ジルカロイと呼ばれる燃料棒被覆管は、酸化物燃料を硝酸溶液による溶解分離（脱被覆）されている。この分離後の被覆管は放射性廃棄物（ハルエンドピース）として管理・保管される。
【０００５】
このように、軽水炉使用済燃料の再処理では従来のピューレックス法による再処理システムにおいては脱被覆した被覆管に付着する硝酸を洗浄する際に、被覆管に付着するウラン・ＴＲＵを除去することができるが、完全に除去することは難しい。このようなドラム缶詰したハルエンドヒースの保管にはハルモニターなどで残存するウラン・ＴＲＵ量をモニターするための検出装置が使用される。
【０００６】
また、上述の軟式再処理において軽水炉使用済燃料を再処理し金属形態でウラン・ＴＲＵを回収する場合、酸化物燃料を還元する前に燃料棒から取り出すが、ジルカロイ被覆管に付着したウラン・ＴＲＵについては回収される廃棄物化される。したがって、従来例では、再処理工程全体として、ウラン・ＴＲＵの回収効率を若干低下させる可能性があるという面を有している。
【０００７】
ジルカロイ被覆管の主成分はジルコニウム金属である。また、高速炉用金属燃料はジルコニウムを利用したウラン・プルトニウム・ジルコニウム三元合金（Ｕ−Ｐｕ−Ｚｒ系合金）をナトリウムボンド状態で使用することにより、高燃焼度が達成できることが知られている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
この使用済み被覆管材にはもともと不純物ウランが微量含まれている。このために使用済み被覆管は広い意味で高レベル廃棄物となる。軽水炉で使用された被覆管は、現在の再処理技術では廃棄物源として大きな要因のひとつである。ハル（溶解後の被覆管残査）の貯蔵・管理を含め、これらの付属設備の必要な建設・管理コストがかかることになる。
【０００９】
また、ハルに最後まで付着して回収されない燃料物質の未回収部分は、システム全体の燃料物質の損失（ロス）となり、高レベル廃棄物の保管・管理の上で重要である。したがって、このロスを低減することは重要である。
【００１０】
一方、エネルギー生産量に対して、このハルの発生割合を低減化するための手段として位置づけできる高燃焼度化に向けた開発は行われているが、現在実用化されているピューレックス法による再処理において一次廃棄物となるハルを高レベル廃棄物化しないための開発はほとんど行われていない。
【００１１】
現在、軽水炉時代が長期化する状況にあり、使用済み被覆管のリサイクルは長期の視点で重要である。そこで、ハルを廃棄物とせず再利用することは軽水炉を利用したことによる廃棄物の負担を解決することになる。軽水炉を基本とした将来の原子燃料サイクルと原子炉システムに移行していく段階で、現在の再処理技術では廃棄物となる物質をエネルギー生産リサイクルに利用するシステムをつくりあげることの意義は大きい。現状では、この視点による研究開発はほとんどない。
【００１２】
現在の原子力発電の主流であるウラン燃料を使用する軽水炉の使用済み燃料から生成されているプルトニウムおよびマイナーアクチニド（ネプチニウム，アメリシウム，およびキュリウムなど）を効率よく回収し、リサイクルすることは、ウラン資源の大幅な有効利用のために必要なことである。
【００１３】
軽水炉使用済み燃料の再処理においては、プルトニウムの回収効率と経済性向上に最も重点が置かれている。一方、今後の再処理量の増大により、再処理にもとづく一次および二次廃棄物の低減は重要になってくる。放射性廃棄物の管理は厳密に行われることおよび長期間に亘るので、管理しなければならない費用は廃棄物量の増大とともに大幅に増大する可能性がある。
【００１４】
直接的エネルギー生産に”これまで従来の技術により廃棄物”と分類される物質を再利用することは、廃棄物量の低減とともに長期間の廃棄物管理貯蔵費用を大幅に低減できることになり、燃料サイクルおよびバックエンド費用の大幅低減とともに経済性向上に有効となる。しかしながら、これらの要望に対する技術が確立されていないことが、課題なのである。
【００１５】
本発明は上記課題を解決するためになされたもので、軽水炉原子力発電所から発生するウラン酸化物または混合酸化物燃料などの使用済をリサイクルする原子燃料サイクルシステムを形成するうえで、従来の再処理システムで発生する放射性廃棄量の大幅低減を図るとともに、従来の廃棄物を有効利用物質に転じながら、低コストで再処理するシステムと燃料を製造することができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【００１６】
本発明は硝酸等の溶液を使用しない乾式再処理により、ウランとプルトニウムを高効率で分離し、精製して従来の技術では廃棄物となるジルコニウムと合わせて金属燃料を製造することができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【００１７】
本発明は軽水炉使用済燃料の再処理方法において、軽水炉燃料の被覆管がジルカロイ製であることを利用して、ウランのリサイクルだけでなく、従来はハルエンドピースとして廃棄される使用済被覆管材等の廃棄物もリサイクルすることができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【００１８】
本発明は使用済の酸化物燃料および混合酸化物燃料から被覆管から被覆管を機械的または酸化処理により取り除いた後、酸化物を還元して金属にした後、この金属形態の燃料と、取り除いた被覆管と再び合わせて合金として射出成型により高速炉の金属燃料を製造することができる使用済燃料を提供することにある。
【００１９】
本発明は、再処理対象の軽水炉使用済燃料棒（チャンネルボックスをはずした状態）のウラン・超ウラン元素（ＴＲＵ）・ジルコニウム合金の割合を保ち、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ系またはＵ−Ｚｒ系の金属燃料を製造し、再処理によりジルコニウム合金の廃棄物を発生させないことを目指す使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【００２０】
本発明は脱被覆されたジルコニウム合金に付着した酸化物形態の軽水炉燃料はジルコニウム合金とともに乾式で処理し、再処理システム系から外に排出しない方式を使用することにより、燃料物質の回収効率を向上させることができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【００２１】
再処理システムにおけるＴＲＵ物質のシステムからの最終ロスを低減することは、最終処分廃棄物が潜在的に有する放射性毒性を低減することになる。最終処分容器は、多重のバリヤを有し、廃棄物がもれ出すことがないように設計，工夫されているが、エネルギー生産という利便に対し、廃棄物量が少ないことが望ましい。
【００２２】
従来広く知られていることは、軽水炉使用済燃料からの放射性廃棄物のうち、ＴＲＵを99.9％システム内に回収すれば、廃棄物のもつ潜在リスクは、エネルギー生産に利用するウラン鉱石の採取にともなう潜在リスクと1000年後には同程度かそれ以下になるということである。したがって、99.9％以上の回収率は一種の開発ターゲットとみられている。
【００２３】
また、本発明は上記に鑑みてなされたもので、ピューレックス法などの湿式法で行われる再処理法で燃料物質と軽水炉被覆管材が分離され、高レベル廃棄物にジルカロイ被覆管がまわされるシステムが稼働し、廃棄物が貯蔵・管理されている場合、再処理方法の変更により、高レベル廃棄物からジルカロイ（ハルエンドピース）を回収し、再利用して、原子燃料サイクル全体として廃棄物の大幅低減となる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【００２４】
本発明は高速炉使用済み燃料を金属形態に転換し、上述のハルエンドピースを回収し、ジルコニウム合金として高速炉燃料として再利用し、原子燃料サイクル全体として廃棄物の低減に寄与する使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【００２５】
【課題を解決するための手段】
本発明は軽水炉の使用済酸化物燃料を機械的または酸化することにより被覆管材を取り除く脱被覆工程と、この脱被覆工程で脱被覆された後の使用済酸化物燃料を還元して金属にする酸化物燃料還元工程と、前記脱被覆した前記被覆管材のジルコニウム合金を溶融する溶融工程と、この溶融工程で使用済酸化物燃料から金属形態で回収されるウランおよび超ウラン元素と前記ジルコニウム合金を一括して溶融してジルコニウム合金とし、そのジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後のジルコニウム合金を金属燃料に成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする。
【００２６】
また、本発明は軽水炉使用済酸化物燃料の湿式法による再処理によりウランとともに回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを金属形態に転換する酸化物燃料還元工程と、軽水炉使用済酸化物燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収するジルカロイ被覆管回収工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムと前記回収されたジルカロイ被覆管材を溶融して燃料物質とジルコニウムの合金とする溶融工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを利用して前記ジルコニウム合金のプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウム濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後の金属を金属燃料として成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする。
【００２７】
さらに、本発明は高速炉使用済酸化物燃料の湿式法による再処理によりウランとともに回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを金属形態に転換する酸化物燃料還元工程と、軽水炉使用済酸化物燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収するジルカロイ被覆管回収工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムと前記回収されたジルカロイ被覆管材を溶融して燃料物質とジルコニウムの合金とする溶融工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを利用して前記ジルコニウム合金のプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウム濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後の金属を金属燃料として成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする。
【００２８】
基本的には、(1) 軽水炉または高速炉の使用済燃料棒から機械的または化学的方法によって被覆管を取り外す。(2) 燃料物質は還元工程および乾式再処理によりＴＲＵ／Ｕ，Ｕを金属形態で回収する。(3) 脱被覆したジルカロイをＴＲＵ／Ｕが付着したまま溶融し、ジルカロイとともに金属形態として回収する（乾式方法）。(2) と(3) から得られた金属を溶融し、例えば射出成型により金属燃料を製造する。(2) で回収されるＴＲＵは希土類元素（ＲＥ）と混在した場合はジルカロイとの混合率を10％以上として金属燃料を製造する。
【００２９】
【作用】
本発明に係わる再処理システムは、燃料解体・脱被覆工程と酸化物燃料の還元工程と電解精製によるＴＲＵ回収工程、被覆管の回収・処理・リサイクル工程と製品としての燃料製造工程からなる。
【００３０】
軽水炉使用済み燃料は、チャンネルボックスと燃料棒束（バンドル）から構成される。再処理の前処理として、燃料はチャンネルボックスとバンドル部に解体される。以後は燃料棒バンドルを再処理対象として扱う場合を中心に述べる。
【００３１】
燃料棒バンドルからグリッドスペーサなどをはずし燃料棒の状態まで解体される。燃料棒は被覆管を燃料ミートと分離する脱被覆工程に送る。分離された燃料ミートは酸化物形態であるので、金属形態とするための還元工程に送られる。
【００３２】
前記脱被覆工程においては、使用済燃料は機械的もしくは酸化処理により脱被覆されるので、硝酸や有機溶媒を用いずに、揮発性の核分裂生成物（ＦＰ）が除去できる。２次廃棄物は発生しない。燃料と分離された被覆管はせん断される。せん断された使用済み被覆管には粉末上の酸化物燃料が付着されているので、機械的にこれらを除去し、前記粉末化された大部分の酸化物形態の使用済み燃料と合流させ、つぎの再処理工程にまわす。
【００３３】
分離された被覆管の内側表面には、付着した酸化物燃料粉末と炉心内で照射されている間に燃料ペレットから放出されるＦＰが被覆管内面をアタックした結果、一部のＦＰ核種はジルカロイ被覆管内面に入り込む。文献（H.Kleykamp,J.Nucl.Mat.,84,109(1979))によれば、Ｃｓ−Ｚｒ−Ｓｎ−Ｏの薄い層が被覆管内面に形成される。ＦＰとしてはＣｓが蓄積する。
【００３４】
また、燃料−被覆管の照射中の接触により酸化ジルコニウムＺｒＯ2 相と、これと燃料の間にＵ−Ｚｒ−Ｃｓ相が形成されている（文献J.Bazin et.al.,Trans.Am.Nucl.Soc.,20,235(1975)) と考えられている。
【００３５】
被覆管中に拡散しているＦＰの分布は、表面から10μｍ以内にＦＰのＣｓとＲｕの98％が分布していることが示されている（T.Hirabayshi et.,J.Nucl.Mat.,174,45(1990))。また、α線を放出する燃料核種については、主として被覆管の内面に存在していることも示されている。
【００３６】
これらのことから、使用済み燃料の被覆管の内面へのＦＰの付着形態は、Ｕ−Ｚｒ−ＦＰ−ＯまたはＣｓ−Ｚｒ−Ｓｎ−Ｏのような混合酸化物形態をとっていると推定される。このＵ−Ｚｒ−Ｃｓ−ＯのようなＦＰを含む酸化物層の厚みは10μｍ以下であり、Ｃｓ−Ｚｒ−Ｓｎ−Ｏの混合酸化物層の厚みは20μｍ以下と言える。ＦＰはほとんど被覆管の内部には10μｍ以下であり、酸素は20μｍ以下の拡散である。
【００３７】
軽水炉の被覆管肉厚は 0.86mm 程度であるので、被覆管へのＦＰの分布は僅かなものであり、ジルコニウム合金を再度溶解し、金属燃料の希釈材として使用する場合は微量の不純物と見なせる量である。
【００３８】
即ち、被覆管内面がすべて一様に20μｍの厚さの混合酸化物層ができているという、大幅な過大評価をしても被覆管体積の約1/50であり、軸方向の分布とＦＰの被覆管内の拡散分布を考えれば、燃料棒単位でみると、ジルカロイ体積の約1/500 と推定できる量と見なせる。
【００３９】
このせん断された被覆管については還元工程において、上述の薄い混合酸化物層に含まれる酸素を除去する。その後、高速炉用金属燃料の成分とする。この溶解工程で、被覆管に付着し残留した酸化物形態の燃料物質は回収し、燃料物質の還元工程にもどし、ジルカロイのインゴットを製造する際に廃棄物の発生をさせない。僅かに製品としての前記インゴットに混入する酸化物形態の物質は不純物として扱うことが出来る量である。
【００４０】
燃料物質の処理については、前述のように被覆管材を再利用するためにインゴット化と併行して、酸化物形態から金属形態への還元を行う。この還元法については、還元剤としてＣａを用いる方法が知られている（R.Pierre et.al.,pp336-341,Proceedings of RECOD’91(1991)。また特願平6-193032「使用済み燃料の再処理方法」にも還元方法について示されている。
【００４１】
この燃料物質の還元は溶融塩を使用する乾式法で行い、２次廃棄物を発生させない。燃料物質は金属形態でウラン・ＴＲＵの混合体として回収される。希土類元素（ＲＥ）の一部は金属形態の燃料物質に付随して回収される。
【００４２】
還元され金属形態となった燃料物質は分離・精製工程において、燃料物質であるＴＲＵを回収する。ＴＲＵを回収する方法としてＣｕ−Ｍｇ合金とＺｎ−Ｍｇ合金を使う方法が知られている（R.Pierre et.al.,pp336-341,Proceedings of RECOD’91(1991)。このときウランも同時にある程度回収する。また、軽水炉使用済み燃料中に生成されるＴＲＵの代表的な組成例はプルトニウム（Ｐｕ）が約90％であり、その他の約10％がマイナーアクチニド（ＭＡ）からなる。ＭＡはネプチニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）からなるが、Ｃｍの量は他の二つに比べて少ない。ＴＲＵの回収はウランとともに行うことと、ＴＲＵを一括して扱い、単体のＰｕの回収を行わない。
【００４３】
この電解精製工程で回収されたＴＲＵを多く含む金属とウランを主成分とする金属、および被覆管から作成したジルコニウムを主成分とする金属をもとに、高速炉で使用する金属燃料のために、ＴＲＵ含有量を調整する成分調整工程において、一括溶融しＴＲＵ−Ｕ−Ｚｒ合金を製造する。
【００４４】
この合金には、これまで述べたように、軽水炉燃料のジルカロイ被覆管を構成する元素成分と少量のセシウムＣｓなどのＦＰ元素と前記の金属燃料に対する還元・電解工程で挙動をともにするＲＥ元素が含まれるものである。
【００４５】
成分調整工程においては、ＴＲＵ回収に付随して入ってくるＲＥ量に依存してジルコニウムを主成分とする金属の混合量も調整する。このようにＴＲＵ濃度とジルコニウム量を調整した溶融金属を射出成型により燃料を成型加工する成型加工工程により燃料スラグを製造する。
【００４６】
前述のウランを主成分とする回収金属についても、軽水炉燃料のジルカロイ被覆管から製造したインゴットとの合金を製造する。また、この場合はブランケット燃料に相当するものを製造するので、回収ウラン中に含まれるＲＥの混入割合のほかに、高速炉の増殖特性などの性能目標に合わせて、ジルコニウム量を調整する。
【００４７】
このウランを主成分とする金属形態の回収物と当該使用済燃料の被覆管を溶融して一括してジルコニウム合金とし、射出成型により燃料を成型加工する成型加工工程により燃料スラグを製造する。
【００４８】
これらの工程全体として、軽水炉使用済み燃料の燃料棒の再処理において、燃料物質の他にジルカロイ被覆管材も一括して、高速炉システムにおいて再利用する。これにより、軽水炉使用済み燃料から高速炉用燃料を製造する場合、従来の再処理法では廃棄物とされていた被覆管材料を再利用することが可能となり、廃棄物が大幅に低減する。その結果、エネルギー生産に直接役立たない廃棄物を長期間貯蔵管理するためのコストを大幅に低減できるので、燃料サイクル全体の経済性向上に寄与する。
【００４９】
これらの一連の再処理工程を経て、軽水炉使用済み燃料棒バンドルを再処理し、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ，Ｕ−Ｚｒ系合金を中心とし、ＲＥなどのＦＰをある程度含む金属燃料棒形態として保管・貯蔵する。これにより、再処理による製品には強い核拡散抵抗性をもたらすことができる。
【００５０】
また、この再処理では軽水炉使用済燃料からの被覆管も同時に回収するので、そこに付着するＴＲＵも回収されシステム全体として、ＴＲＵの回収効率が向上し、システム内に滞留させ、外部へのＴＲＵロスを大幅に低減させることができる。
【００５１】
【実施例】
本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第１の実施例を図１を参照しながら説明する。なお、図１はこの第１の実施例を詳しく説明するための基本的な流れ線図である。
【００５２】
すなわち、本発明の第１の実施例は図１に示したように軽水炉の使用済燃料から被覆管を取り除く脱被覆工程１と、この脱被覆工程１から取り出された酸化物燃料を還元して金属にする酸化物燃料還元工程２と、この酸化物燃料還元工程２で生成した燃料金属と脱被覆工程１で取り除かれた被覆管とを合わせて加熱炉で溶融して合金にする溶融工程５と、この溶融工程５で生成した合金にウランまたはＴＲＵを加えて成分を調整する成分調整工程６と、この成分調整工程６で調整された合金を例えば射出成型法により成型加工して金属燃料とする成型加工工程７から成っている。なお、溶融工程５において酸化物等が残存している場合にはフィードバックライン３により酸化物還元工程２に戻されて再還元される。
【００５３】
軽水炉燃料棒に使用されている被覆管はジルカロイと呼ばれている。これはジルコニウム金属に錫（Ｓｎ）を 1.2％から 1.7％の範囲で添加している。そのたの化学成分としては鉄（Ｆｅ）が 0.24 ％程度以下、クロム（Ｃｒ）が 0.15 ％程度以下、ニッケル（Ｎｉ）が 0.08 ％以下（Ｆｅ＋Ｃｒ＋Ｎｉ 0.18 ％から 0.38 ％程度の範囲）である。
【００５４】
一方、これまでの金属燃料の照射実績としては、ジルコニウムとの合金燃料であるＵ−10％Ｚｒ合金、Ｐｕ−Ｕ−10wt％Ｚｒ３元合金の高速炉用金属燃料は燃焼度が最高18％程度まで達しても健全であることが示されている（例えば、文献R.G.Pahl et.al.,”Steady State Irradiation Testing of U-Pu-Zr Fuel to ＞18％ Burnup ”，Proc.of Int ′l Fast Reactor Safety Meeting,Vol.IV,p129,Snowbird,Utah,1990) 。
【００５５】
図10に高速炉用金属燃料要素の概略図を示している。図10において符号21は被覆管で、この被覆管21の上下両端部は上部端栓28と下部端栓29により閉塞され、被覆管21内に上部軸ブランケット22，燃料23，下部軸ブランケット24およびボンドナトリウム25が収納されている。符号26はボンドナトリウム液面，27はガスプレナムである。
【００５６】
高速炉内の金属燃料の照射による特徴を図10の（ａ），（ｂ），（ｃ）を使って説明する。図10では(1) 初期を（ａ）で付し、(2) 燃焼度１〜２％を（ｂ）で付し、(3) 燃焼度＞２％を（ｃ）で付している。
【００５７】
図10中（ａ）は照射開始時の燃料の状態を示している。核分裂の多い炉心部分の燃料25はスメア密度75％としている。核分裂の少ない上下部軸ブランケット22，24ではスメア密度80％としている例である。金属燃料スラグとしてはもっとも高密度で熱伝導度が大きい状態である。燃料スラグと被覆管21の間にはボンドナトリウム25が充填されている。
【００５８】
図10（ｂ）は、燃焼度が２％程度までの段階であるが、核分裂がすすんで燃料スラグ内に揮発性ＦＰガスが溜り、これによりスラグがスウェリングし、軸方向・径方向に膨張する。スメア密度を75％としているので、被覆管との接触が生ずるが軽い拘束状態となり、被覆管をこわすことがないように工夫されている。
【００５９】
燃料スラグの膨張によりボンドナトリウムが追い出され、上部ガスプレナム領域ではボンドナトリウム液面31のレベルが上昇する。燃料スラグは軸方向にもある程度膨張する。燃料スラグ中にＦＰガスが蓄積されるので、熱伝導度は初期に比べて半分程度まで低下する。図10（ｂ）中、符号30はスエリングした燃料部分である。
【００６０】
更に、燃焼度が進んだ状態が（ｃ）である。径方向への膨張は軽い拘束で進まない。燃料スラグ中のガスによる空隙が大きくなることにより、ガス空隙間が連通する。このとき、ガスプレナムの圧力も上昇してくることもあり、ボンドナトリウムが連通した空隙部分に浸入することになる。
【００６１】
これにより、ボンドナトリウム液面32のレベルが低下する。金属間の空隙にナトリウムが浸入することにより、燃料スラグ全体の熱伝導度が（ｂ）の状態から増大する。これらの現象の進展はＲＥが混入する金属燃料でも同様に生ずるものである。図10（ｃ）中、符号33は下部軸ブランケット，34は上部軸ブランケットである。
【００６２】
次に、三元系合金（Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ）のジルコニウムの替わりにジルカロイを使用することを、ジルカロイの添加物スズ（Ｓｎ）の量と核分裂により自然と蓄積する量の関係を明確にすることにより説明する。
【００６３】
高速炉燃料の核分裂により生成されるＦＰのうちＳｎの蓄積は、燃焼度10％あたり、重金属の重量の約 0.05 ％である。即ち、 100KgのＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ３元合金金属燃料中の90Kgの燃料物質が10％の燃焼度になると、核分裂により 0.045KgのＳｎが蓄積する。これはＺｒの約 0.5％に相当する。この燃焼度から更に倍近い高燃焼度に達しても図11に示すようにＺｒ−Ｓｎの相図（文献J.P.Abriata et.al.,Bull.Alloy Phase Diagrams,4(2)(1983))からも健全なことが示されている。
【００６４】
したがって、金属燃料の照射からは、ここで再利用の対象となっているジルカロイには、Ｓｎは 1.6％程度の混在と少ないので、照射実績からみて金属燃料の希釈材としての利用は可能と考えられる。
【００６５】
また、ジルカロイ被覆管表面に入り込んでいるＣｓなどのＦＰは微量であり、金属燃料自身の核分裂により蓄積するＣｓそのものに比べても量的に問題となることはない。参考までに高速炉燃料の核分裂で蓄積するＣｓ量は、前述の90Kg燃料が10％燃焼度では約１Kg生成されているので、Ｚｒの10％にあたる。これは既にのべたジルカロイへのＣｓの拡散量より大きく、照射実績からは問題ないので、はじめから存在していても問題となることはないと予想される。
【００６６】
（第１の実施例の１）
本実施例は第１の発明に係る第１の実施例の基本を説明するもので、請求項１に対応し図１に応じた工程によって使用済燃料が再処理される。
【００６７】
燃料物質の処理については、【実施例】の冒頭で説明したように被覆管材を再利用するためにインゴット化と併行して、酸化物形態から金属形態への還元を行い、この燃料物質の還元は乾式方法で行う。すなわち、図１に示したように２次廃棄物を発生させない脱被覆工程１と、酸化物燃料還元工程２と、溶融工程５と、成分調整工程６と成型加工工程７とからなる使用済燃料の再処理方法において、使用済燃料は還元されて金属となる。成型加工工程７において高速炉の金属燃料として製造され、ジルカロイ被覆管による高レベル廃棄物を発生しない。
【００６８】
なお、比較のため、従来の湿式法のピューレックス法で使用済燃料を再処理して使用済燃料の被覆管をドラム缶に詰めて貯蔵することにより発生するＴＲＵ廃棄物発生量を表１に示す。年間は軽水炉使用済み燃料再処理規模が約 800トンの場合である。
【００６９】
【表１】
0003735392.tif 000002
【００７０】
表１からわかるように、本発明の第１の実施例では使用済燃料被覆管は溶融されてジルコニウム合金となり高速炉の金属燃料となるので、ＴＲＵの固体および液体の放射性廃棄物を発生させない。これに対して従来例では毎年1600本の被覆管用のＴＲＵ廃棄物のドラム缶が発生する。
【００７１】
（第１の実施例の２）
本実施例は請求項２に対応するもので、第１の実施例における溶融工程５を具体的に説明したものである。
【００７２】
すなわち、図１に示した溶融工程５においてはウランを主成分とする金属形態の回収物と当該使用済燃料の被覆管を1300℃以上の高温で溶融して一括してジルコニウム合金にする。これにより半減期の長いアクチニド核種は金属形態となり、金属燃料成分となる。
【００７３】
また、溶融工程５で不純物としてジルコニウム合金の表面に比重差により浮遊するジルコニウムおよびウランを主成分とする混合酸化物はフィードバックライン３で示すように酸化物燃料還元工程２に戻してこの還元工程２において還元されて金属形態となる。すべてのアクチニド核種および不純物元素の中に含まれる核分裂生成物は金属形態となり、前記溶融工程５で溶融されて被覆管材の主成分であるジルコニウム合金の中に取り込まれて金属燃料成分となる。
【００７４】
なお、比較のため、溶融工程５で生成する不純物の混合酸化物を酸化物燃料還元工程２に戻さずにＴＲＵ廃棄物とする場合と比較する。ここで、ジルカロイの被覆管の表面および表面から酸素が浸透して複合酸化物を形成している部分を20μｍと仮定する。ジルカロイの被覆管の厚みは 0.86mm 程度の場合、 0.02 ／ 0.86 ＝ 0.0233 。
【００７５】
すなわち、使用済燃料被覆管の２％が不純物の混合酸化物の形で酸化物燃料還元工程２に戻されずに、ＴＲＵ廃棄物として発生することになる。ＴＲＵ廃棄物の発生量を比較した結果を表２に示す。
【００７６】
【表２】
0003735392.tif 000003
【００７７】
表２からわかるように、本発明の実施例では溶融工程５で生成する不純物の混合酸化物も酸化物燃料還元工程２に戻されて還元されて金属になるため、ＴＲＵ廃棄物は発生しない。還元工程に戻さない場合には、１年に４ｔほどドラム缶にして20本のＴＲＵ廃棄物が発生する。
【００７８】
（第１の実施例の３）
本実施例は請求項３に対応するもので、第１の実施例における脱被覆工程１を具体的に説明したものである。
【００７９】
すなわち、図１に示した脱被覆工程１においては、使用済燃料棒から被覆管を取り除く方法はロールの間に被覆管をはさんで機械的に被覆管をしごくことにより使用済酸化物燃料を粉末化して取り除くか、またはボロキシデーション等により使用済酸化物燃料を酸化して粉末化して被覆管と分離する。ボロキシデーションとはＵＯ2 酸化粉末化し、これによってトリチウム等の揮発性核分裂生成物を乾式除去することである。
【００８０】
脱被覆工程１の具体列としては、約４ｍの長さの軽水炉の使用済燃料棒の被覆管を２本のロールではさみ、かつこのロールの高さ方向の位置を任意にずらすことにより燃料棒がたわみながら進んで被覆管の内側にある燃料ペレットが歪むことにより粉末化されて微細な粒子となる。また、使用済酸化物燃料ＵＯ2 を酸化してＵ3 Ｏ8 にすることにより粉末化して被覆管から取り除く。
【００８１】
なお、比較のため脱被覆工程１の代りに湿式法である硝酸溶液を用いて使用済酸化物燃料を溶解して被覆管から取り除く場合に発生するＴＲＵ廃液の発生量（使用済燃料１ｔ当たり、廃液濃縮前）を表３に示す。
【００８２】
【表３】
0003735392.tif 000004
【００８３】
表３からわかるように、本発明の実施例では硝酸溶液を用いないので、被覆管を機械的に取り除くまたは、ボロキシデーションする際には、ＴＲＵの液体廃棄物は発生しない。一方、湿式法では、硝酸溶液により溶解分離するので使用した硝酸溶液は高レベル廃液となるため、高レベル廃液を多量に発生させる。
【００８４】
（第１の実施例の４）
本実施例は請求項４に対応するもので、第１の実施例における酸化物燃料還元工程２を具体的に説明したものである。
【００８５】
すなわち、図１に示した酸化物燃料還元工程２では還元処理方法として乾式法を採用する。使用済酸化物燃料の粉末を水素ガスを直接接触させて還元する酸化物燃料還元工程２では、温度を 300℃以上にすることが重要である。
なお、比較のため温度が 300℃以下の場合（ 250℃）と 300℃以上の場合（ 350℃）のＵＯ2 の還元率を表４に示す。
【００８６】
【表４】
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【００８７】
ＵＯ2 の金属Ｕへの還元反応の活性化自由化エネルギーは温度が高いほど大きく、還元温度が 300℃以下の場合は、ＵＯ2 の金属Ｕへの還元反応の活性化自由化エネルギーが小さくなるので、ＵＯ2 の金属Ｕへの還元反応が起こりにくくなり、還元されないＵＯ2 が残留するが、還元温度が 300℃以上の場合には活性化自由エネルギーが大きくなるのでＵＯ2 の金属Ｕへの還元率が増加する。
【００８８】
酸化物燃料還元工程２では高温溶融塩の中に還元剤としてアルカリ土類金属もしくはアルカリ金属元素であるＣａ，Ｍｇ，ＮａもしくはＮａとＬｉを溶解させ、溶融塩の中に入れたバスケットの中に脱被覆後の酸化物燃料を入れる。
【００８９】
また、前記還元工程２において還元剤を溶解した溶融塩に使用済酸化物燃料を入れて反応させて金属に還元させるが、還元剤として使用する金属としては、還元力の強いアルカリ土類金属元素であるＣａ，Ｍｇまたはアルカリ金属元素であるＮａまたはＬｉであることが重要である。なお、比較のため、前記還元工程２で還元剤としてアルカリ土類金属元素もしくはアルカリ金属元素を用いず、過酸化水素を用いた場合のＵＯ2 還元率を表５に示す。
【００９０】
【表５】
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【００９１】
表５からわかるように、本発明の実施例では還元力の強い還元剤を用いるのでＵＯ2 はほぼ 100％還元されるが、還元力の弱い過酸化水素を用いる場合には、ＵＯ2 は 100％還元されない。
【００９２】
（第１の実施例の５）
本実施例は請求項５に対応するもので、第１の実施例における溶融工程５を具体的に説明したものである。
【００９３】
すなわち、図１に示した溶融工程５においては、還元されたウランを主成分とする金属からアクチニド核種を主成分とするＴＲＵ金属を細かいメッシュ状バスケットに陽極を差込み、溶融塩に入れる。燃料物質は金属形態でウランとＴＲＵの混合体としてバスケット内に回収される。この溶融工程５で一部のＦＰが同時に除去される。希土類元素（ＲＥ）の一部は金属形態の燃料物質に付随して回収される。
【００９４】
還元された金属形態となった燃料物質は図９に示した電解精製工程17において、燃料物質であるＴＲＵを回収する。この場合、ウランも同時にある程度回収する。また、ＴＲＵはプルトニウム（Ｐｕ）が約90％であり、その他の約10％がマイナーアクチニド（ＭＡ）からなる。
【００９５】
ＭＡはネプチニウムＮｐ、アメリシウムＡｍ、キュリウムＣｍからなるが、Ｃｍの量は他の二つに比べて少ない。ＴＲＵの回収はウランとともに行うこととＴＲＵを一括して扱い、単体のＰｕの回収を行わない。
【００９６】
この回収では、ＦＰであるＲＥの一部が付随して回収される。前述の燃料物質の還元工程を含めて回収されるＴＲＵに付随して回収されるＲＥは、ＴＲＵの約1/5 から1/10程度となる。
【００９７】
また、ウランも別な電極に回収される。ここでも電解精製電位の調整により、ＴＲＵ，ＲＥの混合がある程度生ずる。しかし、前述のＴＲＵ回収電極とは異なりウランの回収を中心とする。
【００９８】
この電解精製工程17で回収されたＴＲＵを多く含む金属とウランを主成分とする金属、および被覆管から作成したジルコニウムを主成分とする金属をもとに、高速炉で使用する金属燃料のために、ＴＲＵ含有量を調整する成分調整工程６において、一括溶融しＴＲＵ−Ｕ−Ｚｒ合金を製造する。
【００９９】
この合金には、これまで述べたように、軽水炉燃料のジルカロイ被覆管を構成する元素成分と少量のセシウムＣｓなどのＦＰ元素と前記の金属燃料に対する還元・電解工程で挙動をともにするＲＥ元素が含まれるものである。
【０１００】
（第１の実施例の６）
本実施例は前記第１の実施例の５における溶融工程５の他の例を示したものである。
【０１０１】
前記第１の実施例の６の溶融工程５において、還元されたウランを主成分とする金属からアクチニド核種を主成分とするＴＲＵ金属をＭｇを主成分とする溶融合金に溶解させる（図９参照、金属抽出工程18）。この場合、ＴＲＵ金属の中から多量にあるＵを分離することを目的として、Ｕの溶解度の低い合金であることが重要である。
【０１０２】
合金の組成の公知例としては、Ｃｕ−30wt％Ｍｇ合金を使用する。この合金にＭｇの塩化物を接触させてアクチニド核種を移行させＵと分離し、さらにアクチニド核種を回収するために別な組成のＭｇ合金を接触させて核分裂生成物の希土類元素を分離する。この合金の組成としては、アクチニド核種を抽出しやすく（抽出速度が早く）、希土類元素の抽出しにくい（抽出速度が遅い）必要がある。一例としてはＺｎ−10wt％Ｍｇ合金を使用する。
【０１０３】
この回収では、ＦＰであるＲＥの一部が付随して回収れる。前述の燃料物質の酸化物燃料還元工程２を含めた回収されるＴＲＵに付随して回収されるＲＥは、ＴＲＵの約1/3 から1/4 程度となる。本発明では使用する合金としてはＭｇとＣｄ，Ｂｉ，Ｐｂを主成分とする合金を使用して同様の効果を得る。
【０１０４】
次に、軽水炉使用済燃料棒バンドルを再処理し、ウラン・ＴＲＵのリサイクルに加えてジルカロイ被覆管の再利用リサイクルを行う場合のマスバランスを示す。濃縮ウランを初期燃料とする軽水炉燃料の例では、１燃料集合体あたり次のジルカロイ量となる。
燃料重量    重金属    約174kg ／SA  SA；集合体
燃料棒関係（水ロッド分、上下端栓を含む）  ジルカロイ２  約55kg／SA
チャンネルボックス関係（スペーサ分含む）  ジルカロイ４  約39kg／SA
【０１０５】
使用済燃料はチャンネルボックス分をはずし、再処理には燃料棒として行うとすると、ジルカロイ２（典型例としてはＳｎは 1.6％含まれている）の割合は約24％（55／(174+55)) である。
【０１０６】
軽水炉使用済燃料の被覆管を再利用する軽水炉−高速炉の共生系では高速炉に金属燃料を使用することを想定すると、従来の再処理では廃棄物としていた放射化ジルコニウムの約60％をサイクル内に滞留させ再利用することになる。廃棄物が半減する効果をもつことがわかる。
【０１０７】
軽水炉使用済燃料中に生成するＴＲＵの量を含めたバランスの概略はつぎのようになる。３万MWd/t 程度の燃焼度に達したウランを燃料として軽水炉使用済み燃料ではＴＲＵ含有量は重元素重量の約 0.9％である。前述の燃料集合体について見ると、取り出しされる重元素重量の概略はつぎのようである。
0003735392.tif 000007
【０１０８】
燃料集合体の炉心からの取り出しから再処理までの冷却時間の長さにより生成されたＰｕ241 がベータ崩壊してＡｍ241 に核変換するので、ＴＲＵの成分割合はある程度変化するが概ねつぎのようである。
Pu 1.5Kg× 0.9＝ 1.35 Kg
MA； 0.15 Kg：Np 0.077Kg，Am 0.070Kg，Cm 0.004Kg
【０１０９】
これらのＭＡはすべて、Ｐｕと区別せずに一括回収する電解精製工程17を利用する実施例を説明するが、ＭＡの一部が回収ウランとともに回収される場合、またＰｕのみが高速炉用燃料として使用される場合においても同様に以下の実施例は適用・準用することができる。
【０１１０】
本実施例に係る電解精製工程17ではＴＲＵはプルトニウムＰｕの回収だけでなく、ＴＲＵ全体を一括して回収する。高速炉用金属燃料炉心の代表的な特性としての燃料のＴＲＵ富化度（定義  ＷTRU ／（ＷTRU ＋Ｗu ）；ＷTRU は燃料重元素中のＴＲＵ重量、Ｗu はウランの重量）は20％ないし30％となる。
【０１１１】
このことをもとに、軽水炉使用済み燃料集合体一体のＴＲＵ、ウラン、ジルカロイのバランスの概略はつぎのようになる。ここでは、金属燃料中のジルカロイの割合を、従来のＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ金属燃料の例と同じの10％としている。
【０１１２】
従来開発されているＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合金は、天然存在比のジルコニウムが使用されている。はじめから放射化により生成されるＺｒ93を含む照射例はほとんど報告されていない。ジルコニウムの天然同位体存在比は安定核のＺｒ90（51.5％），Ｚｒ91（11.2％），Ｚｒ92（17.1％），Ｚｒ94（17.4％），Ｚｒ96（ 2.8％）である。
【０１１３】
炉心内で生成されたＺｒ93の半減期は約 150万年と長い。Ｚｒ95は半減期65日で短い。放射性ジルコニウムの中性子吸収断面積は高速炉スペクトルでは表６の例のようである。天然同位体の値よりやや大きいが、燃料のＴＲＵ富化度を含め高速炉の特性に影響を与えるほどの違いにはない。
【０１１４】
【表６】
0003735392.tif 000008
【０１１５】
ＴＲＵ富化度20％の金属燃料では、炉心燃料の製造に使用する回収物量とその他の物量は表７のようになる。
【０１１６】
【表７】
0003735392.tif 000009
【０１１７】
ＴＲＵ富化度30％の金属燃料では、炉心燃料の製造に使用する回収物量とその他の物量は表８のようになる。
【０１１８】
【表８】
0003735392.tif 000010
【０１１９】
（第１の実施例の７）
本実施例は請求項10に対応するもので、第１実施例における成型加工工程７を具体的に説明したものである。軽水炉使用済み燃料の再処理によるＴＲＵ・ウラン・ジルカロイの回収では、高速炉用燃料の製造にはＴＲＵの量によって主要な物質バランスが支配される。前述の表７，８の例からは、高速炉燃料のＴＲＵ富化度の違いにはあまり依存しない。ウランとジルカロイは、炉心燃料に使われない分についてはブランケット用金属燃料とするなどの将来のエネルギー生産のために貯蔵される。
【０１２０】
請求項10に対する実施例は、前述の組合せにより炉心燃料とその他用の合金を製造し、保存・貯蔵する。これにより、貯蔵中にも製品の核拡散抵抗性が大きくできる。
【０１２１】
すなわち、軽水炉使用済燃料から回収されるウラン、ＴＲＵ、ジルカロイはすべてウラン、ジルコニウム合金またウラン、ＴＲＵ、ジルコニウム合金金属燃料として成型加工工程７で加工成型し、原子炉で使用するまで前記合金形態で保管、貯蔵する。
【０１２２】
このようなエネルギー生産に直接利用できるウラン・ジルコニウム合金形態またはその主要成分を貯蔵・保管管理をすることは、従来のハンエンドピースの保管・管理とは本質的に異なるプラスの経済効果であり、サイクル全体の経済性向上につながる。
【０１２３】
（第１の実施例の８）
本実施例は請求項６に対応するもので、第１実施例における成分調整工程６を具体的に説明したものである。
【０１２４】
前記第１の実施例に示した成分調整工程６においては、劣化ウラン、回収ウラン、または天然ウランを金属形態で使用し、前記脱被覆されたジルカロイ中のジルコニウムが、ウラン・ＴＲＵの重量に対して下記の条件となるように、ウラン・ＴＲＵ・ジルコニウム合金化することを特徴とする金属形態の燃料の成分調整方法である。
【０１２５】
10  W/O ＜  ＷZr／（ＷU ＋ＷTRU ＋ＷZr）＜40  W/O
ここで、ＷU は燃料中のウランの重量、
ＷTRU は燃料中のＴＲＵの重量、
ＷZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
【０１２６】
軽水炉使用済み燃料の再処理により回収するウランとジルカロイをもとにしたＵ−Ｚｒ合金は、上記の物質バランスで示されるウランとジルカロイの割合である約25％のジルカロイ（添加物としてのＳｎ約 1.6％を考慮してもジルコニウム割合は約24％）を含む。
【０１２７】
更に、軽水炉燃料のチャンネルボックスなどの構造材として使用されているジルカロイの再利用をする場合には、ウランとのジルカロイの比率は最大約36％となる。これらのＵ−Ｚｒ合金は、Ｚｒ割合が増加すると溶融温度が上昇することが知られているので1300℃以上の高温を使用する。
【０１２８】
上述のようなジルカロイ割合が、約25％ないし約36％という高含有率のＵ−Ｚｒ金属燃料をブランケットに配置すると親物質であるＵ238 の割合が少なくなっているので、炉心全体の増殖特性などが低下することが考えられる。これはまた、ジルカロイ含有率を調整することにより、炉心全体の増殖比の調整を行うことができることを意味している。
【０１２９】
この成分調整工程６では、軽水炉使用済み燃料から回収されたジルカロイを使用して、ウラン濃縮にともない発生する劣化ウラン、または従来の方法で再処理された使用済み燃料から回収された回収ウラン、もしくは、天然ウランそのものを金属形態として使用することにより、ジルカロイ割合を10％程度から前述の約36％（約40％）の範囲に調整することができる。
【０１３０】
つぎに、回収ＴＲＵを使用する炉心燃料用金属燃料の成分調整例を説明する。本発明に係わるＴＲＵの回収にともない核分裂生成物ＦＰのうちの希土類（ＲＥ；レアアース）元素が完全には分離できない。高速炉では、中性子スペクトルが硬いのでＲＥの混入による核的許容力はもともと大きいという特長がある。
【０１３１】
しかし、ＲＥの燃料への混入により、燃料実効密度の低下と中性子の寄生吸収を増大させることになる。したがって、炉心特性の観点からは、ＲＥの混入は避ける方が望ましい。このために、軽水炉使用済み燃料を金属燃料高速炉システムに導入するために、請求項４に記す酸化物燃料還元工程２を利用する。
【０１３２】
前記還元工程２により、ＲＥ元素はもともとの量の1/5 ないし1/7 程度に低減する。しかし、分離できない分はＴＲＵとともに回収される。取り出し平均約３万MWd/t の軽水炉使用済み燃料の再処理により、ＴＲＵと混在して回収されるＲＥの重量の概略はつぎのようになる。
【０１３３】
0003735392.tif 000011
【０１３４】
即ち、高速炉用燃料中には約 2.5％ないし約５％程度混入する可能性がある。これは実質的な金属燃料密度を約 2.5％ないし約５％程度低減することをもたらす。
【０１３５】
（第１の実施例の９）
本実施例は請求項６に対応するもので、前記第１の実施例の８における成分調整工程６の他の例である。
【０１３６】
前述のように、ＴＲＵの回収にともないレアアース（ＲＥ）元素群が同時に回収されＴＲＵに混入する場合は、これらの燃料の物性値に対する影響を把握する必要がある。
【０１３７】
ここで、前記ＲＥ元素群の中でとくに核分裂収率の大きいランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジウム（Ｎｄ）が重要である。これらのＲＥの割合はほぼつぎのようになる。
La：Ce：Pr：Nd＝14：27：13：46（W/O)
Ｐｕ、Ｕ、Ｚｒの主成分に対して、これらのＲＥ元素群のそれぞれの元素の温度と相変化の関係は表９に示されている。
【０１３８】
【表９】
0003735392.tif 000012
【０１３９】
一方、ここで対象としている合金または混合金属について、現在まで十分な測定結果がない状況である。そこで、単体の測定値をもとに、ここで注目している合金と金属混合物の性質を推測する必要がある。表10にはジルカロイの融点とともにＲＥ合金の融点（推定値）を示す。ジルカロイはジルコニウムより融点が約 100℃低い。ＲＥ合金の融点は主要ＲＥの融点がほぼ同程度の融点であり、 900℃付近である。
【０１４０】
【表１０】
0003735392.tif 000013
【０１４１】
また、高速炉の炉心の性能・安全特性に重要な溶融温度と熱伝導度に着目する。単体元素の特性と合金・混合体の性質は金属元素の溶解度などの関係から単純な重ね合わせなどとは異なることが知られている。
【０１４２】
図12から図14にＵ−Ｚｒ合金およびＵ−Ｐｕ−Ｚｒ合金の融点と熱伝導度のＺｒ濃度またはＰｕ濃度依存性などを示している。融点と熱伝導度はＺｒおよびＰｕの割合に敏感である。また、図12はＰｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の融点のＰｕ重量割合依存性を示しており、ＲＥ混合金属の融点も示してある。図12中、ａはＲＥ合金の融点、ｂはＵ−Ｐｕ−10％Ｚｒ合金の融点である。
【０１４３】
図13はＵ−Ｚｒ，Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の融点のＺｒ量依存性を示したもので、図13（ａ）はＵ−Ｚｒ合金の場合を示し、図13（ｂ）はＵ−Ｐｕ−Ｚｒ合金の場合を示している。図13（ａ）中の曲線ＣはＵ−Ｚｒの融点を示し、図13（ｂ）中の曲線ｄはＵ−Ｐｕ−Ｚｒの融点を示している。
【０１４４】
また、図14はＵ−Ｚｒ，Ｕ−Ｐｕ−Ｚｒ合金の熱伝導度のＺｒ量依存性を示している。温度は約 800℃付近の値で、図中曲線ｅはＵ−Ｚｒの熱伝導度で、曲線ｆはＵ−Ｐｕ−Ｚｒの熱伝導度を示している。
【０１４５】
これらの合金にＲＥ元素が混在するときの金属の状態は、次のように考えられる。ＲＥ元素は原子が大きいのでＵ−ＴＲＵ−Ｚｒ合金には溶けないと考えられる。即ち、金属状態の内部では、合金化するのではなく、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ相とＲＥ相が混在する。したがって、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ合金とＲＥ合金はそれぞれの相が混在して金属燃料スラグ中に存在する。
【０１４６】
前述の軽水炉使用済み燃料を本発明の実施例に係る再処理方法で得られる物質バランスの前述の例から、ＲＥ混在の有無状態による融点と熱伝導度という炉心設計に重要な特性がどのようになるかを比較した結果を表11に示す。
【０１４７】
燃料はＰｕ約 1.35Kg （ＴＲＵ約 1.5Kg）と付随するＲＥ約 0.26Kg 、ＴＲＵ富化度約25％（前記のＴＲＵ富化度20％と30％の中間の値；Ｐｕ富化度も約25％相当）の例とする。ＲＥ元素の重量とＰｕ重量の比率は、ＲＥ：Ｐｕ＝１：５の例である。また、ジルコニウムは燃料中の割合が約10％としている。
【０１４８】
ＲＥが混入した状態でも、金属燃料は核分裂にともないスウェリングが生じ、金属燃料スラグ中に空隙poreが生成される。これにより図10で示したように燃焼状態とともに熱伝導度が変化する。この状況に対応して、表11の熱伝導度が３種類示されている。
【０１４９】
【表１１】
0003735392.tif 000014
【０１５０】
この表11の結果から、ＲＥ元素がＴＲＵ（ほぼＰｕ量に相当）の約20％付随する燃料の性質はつぎのように言える。即ち、
(a) ＲＥ元素の混合により、金属Ｐｕ−Ｕ−10％Ｚｒ−ＲＥの溶融温度はＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合金の融点より低下する。これはＲＥ相の融点が３元合金の値より低いことが支配的である。
【０１５１】
(b) ＲＥ元素の混合により、金属Ｕ−10％Ｚｒ−ＲＥの溶融温度はＵ−10％Ｚｒ合金の融点より低下することが予想できる。
(c) ＲＥ元素の混合により、金属Ｐｕ−Ｕ−10％Ｚｒ−ＲＥの熱伝導度はＰｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合金の熱伝導度より低下する。これはＲＥ金属の熱伝導度が３元合金の値より低いことによる。
【０１５２】
(d) ＲＥ元素の混合により、金属Ｕ−10％Ｚｒ−ＲＥの熱伝導度はＵ−10％Ｚｒ合金の熱伝導度より低下することが予想される。
これらの特徴を考慮して、高速炉の炉心設計を行う必要がある。この場合、ＲＥを含む燃料では密度が低下し、従来と同一サイズの燃料ピンを使用する場合は、ＲＥ相では発熱がほとんどないので、Ｕ−ＴＲＵ−Ｚｒ相部分で比出力が増大する。
【０１５３】
したがって、ＲＥを含む燃料を使用する高速炉プラントの熱効率が、従来の高速炉（ＲＥを含まない燃料を使用）のプラントの熱効率と同等とするためには、燃料の許容線出力の増大が可能な燃料とすることが必要である。そのためには、既に説明したようにジルコニウムの割合を増大させるという方策をとるのが有効である。
【０１５４】
従来の金属燃料（ｐｕ−Ｕ−10％Ｚｒ合金燃料）炉心における金属材料の融点と照射中の燃料最高温度（熱伝導度と冷却材・被覆管温度に依存する）の関係を、ＲＥと混在する金属燃料においても保たれるようにするために、10％を越えるジルコニウム割合となるようにする。
【０１５５】
このために、前記脱被覆されたジルカロイに含まれるジルコニウムが、ウラン・ＴＲＵの重量に対して下記の条件となるように、ウラン・ＴＲＵ・ジルコニウム合金化することを特徴とする金属燃料を使用する。
【０１５６】
10  W/O ＜  ＷZr／（ＷU ＋ＷTRU ＋ＷZr）＜40  W/O
ここで、ＷU は燃料中のウランの重量、
ＷTRU は燃料中のＴＲＵの重量、
ＷZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
【０１５７】
即ち、Ｚｒの混合割合は従来の照射実績がある約10％より大きく、Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の比出力の増大となり、最高温度が増大することが生じても、融点を高くすることで、燃料溶融までの余裕度を確保する。
【０１５８】
（第１の実施例の10）
本実施例は請求項７に対応するもので第１の実施例における成分調整工程６のさらに他の例である。
【０１５９】
本発明の第１の実施例に係る再処理方法により回収されるウランとジルカロイを利用するＵ−Ｚｒ合金を主成分とする金属燃料において、ウランの回収において希土類元素（ＲＥ）が混入する場合、またはウランにＴＲＵ・ＭＡの一部が混入する場合は、前述のように合金の融点が低下する傾向をもつので、ジルコニウムを従来のＵ−10％Ｚｒの場合よりも多くする。
即ち、ウラン・ＴＲＵの重量に対して下記の条件となるように、ウラン・ジルコニウム合金化の成分を調整する。
【０１６０】
10  W/O ＜  ＷZr／（ＷU ＋ＷZr）＜40  W/O
ここで、ＷU は燃料中のウランの重量、
ＷZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
Ｚｒ割合の最大は、既に述べたように軽水炉使用済み燃料一体における重核種とジルカロイ重量の比率の最大値より設定したものである。
【０１６１】
つぎに、軽水炉使用済燃料の再処理工程で燃料物質から分離された被覆管に付着している燃料の粉等の処理について述べる。軽水炉使用済み燃料棒を脱被覆工程１から発生する被覆管に付着している燃料の粉等を本再処理の廃棄物とせずに、回収し、主工程に取り込むことが重要である。しかも、回収においては２次廃棄物を発生しないものであることが必要である。
【０１６２】
金属燃料は燃料ピンのなかでナトリウムと共存させて利用するので、ナトリウムと酸素の反応生成物を生成しないようにするために、酸化物を除去する必要がある。表12はジルコニウムとＴＲＵ酸化物とウラン酸化物の密度（比重）と融点を示している。
【０１６３】
【表１２】
0003735392.tif 000015
【０１６４】
（第１の実施例の11）
本実施例は請求項８に対応するもので、図１に示した溶融工程５の他の実施例であり、図１および図３により説明する。
図３はジルカロイ被覆材に付着した燃料酸化物の分離流れ図で、図３には使用済燃料棒からはずされた被覆管の処理工程をブロックフローで示している。
【０１６５】
すなわち、図３において、軽水炉使用済燃料をせん断後の被覆管材８には使用済燃料物質とＦＰが付着している。これをルツボ加熱（電気加熱）の溶融炉などに入れ溶融工程５で一括してジルカロイを溶融させる。
【０１６６】
ＴＲＵ酸化物とジルカロイの比重の違いとＦＰ酸化物のように浮遊するものを、ある程度時間をかけて比重差を用いた分離法により分離する。この金属を金属冷却工程９で冷却し、溶融ジルカロイを回収工程10に送り、燃料物質の還元工程（図１の酸化物燃料還元工程２）を経て回収される燃料物質金属と合金を作成する。
【０１６７】
一方、ＴＲＵ酸化物とＦＰ酸化物を回収工程10により分離し、図１の酸化物燃料還元工程２に送り、他の燃料酸化物とともに金属形態として燃料中に閉じこめる。これにより、使用済被覆管の再利用にともなう高レベル廃棄物の発生を防ぎ、ＴＲＵ回収率を高くすることができる。分離法は物理的であり、２次廃棄物を発生しない。
【０１６８】
（第１の実施例の12）
本実施例は請求項９に対応するもので、図２により説明する。
すなわち、図２において脱被覆工程１で脱被覆して回収された被覆管材等の表面を還元する脱被覆管還元工程４を設け、この還元工程４の後、溶融工程５から成型加工工程７を経てジルコニウム合金として金属燃料の製造に使用することにある。
【０１６９】
本実施例によれば酸化物燃料の粉およびＦＰ酸化物が付着する被覆管材を脱被覆管還元工程４で処理し、図１に示したように溶融工程５に酸化物形態の物質をフィードバックさせない方法である。
【０１７０】
図４から図６により脱被覆管還元工程４から金属燃料の成型加工工程７までの具体的実施例を説明する。
図４は脱被覆したジルカロイの表面に付着している酸化物形態の燃料物質から酸素を分離し還元する実施例を示す。本実施例では請求項４の還元方法を適用する。即ち、脱被覆管還元工程４では、ジルカロイ表面で高温化した高温水素ガスを被覆管材８に直接接触させ、ＴＲＵやウランを金属形態へと転換し、発生する水蒸気は放出させる。
【０１７１】
これを乾燥工程12により水分を取り除き、ジルカロイ表面上に析出した重金属付着ジルカロイを一括溶融工程11に導いて溶融させ、金属燃料製造（成型加工工程７）に利用する方法を使用する。成分調整工程６は対象により、一括溶融工程11前の調整と成型加工工程７前で可能である。この方法は酸素を湿分として系の外に出すのみである。
【０１７２】
図５は、脱被覆したジルカロイの表面に付着している酸化物形態の燃料物質から酸素を分離し還元する実施例を示す。ここでも請求項４の還元方法を適用する。図５に示した燃料物質の還元工程13では高温溶融塩の中に還元剤であるＣａ、Ｍｇ、ＮａもしくはＬｉの金属を溶融塩に溶解し、バスケット状の容器内に脱被覆したジルカロイを酸化物形態の燃料粒子が付着した状態で投入し、酸化物を金属形態に還元させる。
【０１７３】
燃料物質は電極で回収する。この回収物質は分離・精製工程14に移し、燃料物質の金属形態への転換を行う溶融工程５に合流させる。ジルカロイは取り出し、回収されたウラン・ＴＲＵと一括して溶融させ（溶融工程５）、成分精製工程６を経て、成型加工工程７で金属燃料を製造する。
【０１７４】
ジルカロイの表面には、軽水炉の中で照射中に内側の表面に薄い酸化物膜が形成されることを前に述べた。この酸化物の酸素もできるだけ除去するろことが望ましい。そのために、請求項４の高温水素のような高温還元性ガスにより還元反応をさせ酸素を取り除く。
【０１７５】
この実施例を図６により説明する。還元工程４で、ＦＰ酸化物やＺｒ酸化物を還元し、湿分を乾燥工程12で除去し、別に回収されている金属形態の燃料物質とともに溶融工程５でジルコニウム合金化する。
【０１７６】
これまでに述べてきた還元などの工程からは、酸素が回収される本質的には放射性廃棄物の新たな発生はない。還元剤は本発明の再処理方法の中でリサイクル再使用できるものである。
【０１７７】
したがって、上記各請求項に記載されているウラン・ＴＲＵ・ジルコニウムの全体の重量割合は、再処理対象となっている軽水炉使用済燃料に含まれているものをすべて使用または再処理工程内部に滞留させることにより、従来の湿式再処理方法に比べて新たに外部への廃棄物を発生させないことが可能である。
【０１７８】
ここまで説明した実施例では、軽水炉使用済み燃料は濃縮ウランを使用する燃料棒を再処理する場合を扱ってきた。軽水炉ではピューレックス法による再処理により回収されるプルトニウム等を燃料とする混合酸化物燃料（ＭＯＸ燃料）も使用される。このＭＯＸ燃料の使用済み燃料を再処理して高速炉用金属燃料を製造する場合にも適用できる。
【０１７９】
これまでは、軽水炉使用済燃料の再処理として、燃料と被覆管物質を同時に処理することを中心に実施例を示した。一方、ここでは述べてきたような金属燃料を高速炉で本格的にリサイクルするまでに、従来のピューレックス法による軽水炉使用済燃料の再処理により、被覆管廃棄物が蓄積することが考えられる。このような状況では、高レベル廃棄物量の低減のために、燃料物質とは別にジルカロイ被覆管材を、本再処理方法を使用することにより再利用・リサイクルすることが考えられる。
【０１８０】
（第２の実施例）
本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第２の発明である第２の実施例を図７により説明する。
【０１８１】
本実施例は請求項11に対応するもので、従来の湿式法（ピューレックス法）で軽水炉燃料を再処理して得られるＰｕを利用することにある。この場合、軽水炉燃料が濃縮ウランまたはＭＯＸ燃料の場合でもＰｕが回収され（Ｐｕ，Ｕ混合物）、Ｎｐ，Ａｍ，Ｃｍは廃棄物にまわされる。Ｎｐについては一部がＰｕ＋Ｎｐとして回収されるが、本実施例ではＰｕ，Ｐｕ＋Ｎｐと回収ジルカロイ被覆管を利用して金属燃料を製造することにある。
【０１８２】
図７はピューレックス法等による軽水炉使用済燃料湿式法による再処理19により、燃料物質が回収され、また廃棄物化される被覆管材を一時貯蔵・保管から回収して再利用する場合の請求項11に対する実施例を示している。図１または図２の再処理フローにおける還元工程２、溶融工程５を組み合わせたフローである。
【０１８３】
図７において、軽水炉使用済燃料湿式法による再処理19においてはウラン、Ｐｕが回収される。Ｎｐ，Ａｍ，Ｃｍなどのマイナーアクチニド（ＭＡ）は高レベル廃棄物にまわされる。高レベル廃棄物ハルエンドピース（使用済被覆管）に分離され、回収ウラン，Ｐｕはリサイクルされる。
【０１８４】
従来例では酸化物形態の燃料として軽水炉用および高速炉用燃料が製造されている。この状況がある場合には、これら酸化物燃料は還元工程２で還元されて金属となり、分離、精製されたのち溶融工程５で処理され、以下図１と同じ工程をたどる。
【０１８５】
一方、高レベル廃棄物ハルエンドピースは貯蔵、保管後、ジルカロイ被覆管回収工程16を経て、前処理工程15で溶融工程５へ直接向うか、脱被覆管還元工程４へ向うか選択される。
【０１８６】
また、前記の高レベル廃棄物からＭＡを回収する工程がある場合には、金属形態化したＭＡを本リサイクルシステムに含めることも可能である。
さらに、使用済燃料からＰｕを回収する従来のピューレックス法の工程に改良を加え、マイナーアクチニドの一部ＮｐをＰｕとともに回収する改良湿式法による回収ウラン，Ｐｕ−Ｎｐ混合物を取り込むことも可能である。
【０１８７】
成分調整工程では回収Ｐｕ及び回収ＭＡを利用してＴＲＵを、またＺｒ濃度を調整することができる。本実施例によれば、金属燃料として高速炉でリサイクルすることにより原子燃料サイクル全体として廃棄物の大幅低減が可能である。
【０１８８】
（第３の実施例）
本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第３の発明である第３の実施例を図８により説明する。
【０１８９】
本実施例は請求項12に対応するものであり、高速炉燃料について酸化物燃料（ＭＯＸ）ベースの湿式再処理からの生成物を利用したもので、これまで説明した第１および第２の実施例とは異なるのである。
【０１９０】
図８は混合酸化物燃料（Ｕ／ＰｕまたはＵ／ＴＲＵの酸化物燃料）を使用している高速炉の使用済燃料の再処理20と、軽水炉使用済燃料の再処理20ａの廃棄物として扱われる被覆管廃棄物の再利用を組み合わせる場合のフローの実施例を示している。
【０１９１】
高速炉の先行炉では主としてＵ−Ｐｕ混合酸化物燃料が使用されている。この使用済燃料の再処理も一部湿式法で行われている。このように従来は、酸化物形態の燃料が製造されている。
【０１９２】
前述の軽水炉へのＰｕの利用と同時に高速炉用燃料を製造する場合に比べて、高速炉におけるリサイクルでは、ＰｕのほかにＮｐ，Ａｍ，Ｃｍ等のＭＡが含まれる場合にも燃料として使用できるという核的な特徴がある。また、一部のＦＰがＭＡの回収とともに燃料に混入しても、その許容範囲は広い。
このような燃料が酸化物として製造するシステムがあっても、その製品を本実施例に取り込むことができる。
【０１９３】
図８において、高速炉の使用済燃料の再処理20により処理された酸化物形態のウラン、超ウラン元素（ＴＲＵ）等の回収燃料物質を酸化物燃料還元工程２により金属形態に転換したのち、分離、精製工程を経て溶融工程５で溶融する。
【０１９４】
一方、軽水炉使用済燃料の再処理20ａにより処理れた高レベル廃棄物ハンエンドピース（使用済被覆管）をジルカロイ被覆管回収工程16から前処理工程15を経て脱被覆管還元工程４で還元して溶融工程５で溶融するか、または脱被覆管還元工程４を経由しないで直接溶融工程５で溶融する。その後は図１または図２と同様の方法により金属燃料に加工する。
【０１９５】
すなわち、金属形態の燃料物質と回収ジルカロイを溶融工程５において燃料物質とジルコニウの合金とし、このジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度に成分調整工程で調整する。次に金属を金属燃料として成型加工工程で加工する。
【０１９６】
なお、本実施例では、ＭＡを回収して、Ｐｕ，Ｕ酸化物と混合して酸化物形態とする高速炉燃料で、混合量については目的，制約により変化するので、湿式法，改良湿式法による再処理生成物を回収ジルカロイ被覆管とともに金属燃料とする以外に一度廃棄物化されたＭＡを回収して金属形態とし、Ｐｕ・Ｕ＋ＭＡを回収ジルカロイと金属燃料化することも含んでいる。
【０１９７】
本実施例によれば、酸化物形態の燃料物質を還元する酸化物燃料還元工程２と、金属形態となった燃料物質と再利用する対象ジルカロイ（ハルエンドピース）を一括溶融する溶融工程５は必要な付属処理を行い、図１または図２と同様に高速炉燃料をリサイクルし同時に、廃棄物量の低減化を行うことができる。
【０１９８】
【発明の効果】
本発明によれば、軽水炉使用済み燃料の再処理工程全体として燃料物質の他にジルカロイ被覆管材も一括して、高速炉システムに再利用することができる。これにより、軽水炉使用済み燃料から高速炉用燃料を製造する場合、従来の再処理法では廃棄物とされていた被覆管材料を再利用することが可能となり、廃棄物が大幅に低減する。
【０１９９】
その結果、エネルギー生産に直接役立たない廃棄物を長期間貯蔵管理するためのコストを大幅に低減できるので、燃料サイクル全体の経済性向上に寄与する。また、ＴＲＵロスを大幅に低減することがき、ＴＲＵ回収率が向上する。さらに、再処理により得られた製品は、ウラン・ジルコニウム金属とすべて混合しているので、核拡散抵抗性が大きい。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第１の実施例を示す流れ線図。
【図２】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第２の実施例を示す流れ線図。
【図３】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着した燃料酸化物の分離フローの第１の例を示す流れ線図。
【図４】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着した燃料酸化物の分離フローの第２の例を示す流れ線図。
【図５】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着した燃料酸化物の分離フローの第３の例を示す流れ線図。
【図６】本発明の第１の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着したＦＰ酸化物の分離フローを示す流れ線図。
【図７】本発明の第２の実施例における使用済ジルカロイ被覆管材の再利用のフローを示す流れ線図。
【図８】本発明の第３の実施例における使用済ジルカロイ被覆管材の再利用のフローを示す流れ線図。
【図９】本発明の第１の実施例における分離・精製工程を示すブロック図。
【図１０】本発明実施例の作用を説明するための高速炉用金属燃料要素の初期時から燃焼時の変化を示す模式図。
【図１１】同じく、ジルコニウム（Ｚｒ）とスズ（Ｓｎ）合金の相状態を示す相図。
【図１２】同じく、Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の融点のＰｕ重量割合依存性を示す特性図。
【図１３】（ａ）は同じく、Ｕ−Ｚｒ合金の融点のＺｒ量依存性を示す特性図、（ｂ）はＰｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の融点のＺｒ重量割合依存性を示す特性図。
【図１４】同じく、Ｕ−Ｚｒ，Ｐｕ−Ｕ−Ｚｒ合金の熱伝導度のＺｒ重量割合依存性を示す特性図。
【符号の説明】
１…脱被覆工程、２…酸化物燃料還元工程、３…フィードバックライン、４…脱被覆管還元工程、５…溶融工程、６…成分調整工程、７…成型加工工程、８…せん断後の被覆管材、９…金属冷却工程、10…回収工程、11…一括溶融工程、12…乾燥工程、13…燃料物質の還元工程、14…分離，精製工程、15…前処工程、16…ジルカロイ被覆管回収工程、17…電解精製工程、18…金属抽出工程、19…軽水炉使用済燃料湿式法による再処理、20…高速炉の使用済燃料の再処理、20ａ…軽水炉使用済燃料の再処理、21…被覆管、22…上部軸ブランケット（80％スメア密度）、23…燃料（75％スメア密度）、24…下部軸ブランケット（80％スメア密度）、25…ボンドナトリウム、26…ａのボンドナトリウム液面、27…ガスプレナム、28…上部端栓、29…下部端栓、30…スエリングした燃料部分、31…ｂのボンドナトリウム液面、32…ｃのボンドナトリウム液面、33…ｃの下部軸ブランケット、34…ｃの上部軸ブランケット。
【図１】
0003735392.tif 000016
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
0003735392.tif 000022
【図８】
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【図９】
0003735392.tif 000024
【図１０】
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【図１１】
0003735392.tif 000026
【図１２】
0003735392.tif 000027
【図１３】
0003735392.tif 000028
【図１４】
0003735392.tif 000029