(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ハロゲン系消毒剤を排水に添加して排水を消毒する方法において、消毒剤を添加された排水中の残留ハロゲン濃度をモニターして、残留ハロゲン濃度が所定の数値以下に低下した時点で排水に紫外線照射を行うことを特徴とする排水の消毒方法。
【請求項２】
排水が、雨水を含む下水である請求項１に記載の消毒方法。
【請求項３】
ハロゲン系消毒剤が、臭素又はヨウ素を含むものである請求項１又は２に記載の消毒方法。
【請求項４】
排水を消毒する消毒槽；消毒槽に排水を供給する排水供給管；消毒槽に消毒剤を供給する消毒剤供給管；消毒槽内の被処理水の残留ハロゲン濃度を測定する測定器；消毒槽内の被処理水に紫外線を照射する紫外線照射装置；測定された被処理水の残留ハロゲン濃度が所定値以下になった時点で紫外線照射装置を稼働させる制御手段；消毒処理された被処理水を排出する排出管；を具備することを特徴とする排水の消毒装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、排水を消毒する方法及び装置に関し、特に、雨水を含む下水の消毒方法及び装置に関する。本発明は、特に、合流式下水道における越流水を消毒する用途に適している。
【０００２】
【従来の技術】
現在、一般家庭排水及び産業排水は、通常、雨水と共に下水処理場に送られて、順に、沈砂池処理（砂礫除去）、固液分離処理（懸濁物質（SS）除去）、活性汚泥処理（有機物分解）及び消毒の各工程からなる浄化・消毒処理を経た後、河川、湖沼、港湾、沿岸海域などの公共用水域に放流されている。一般家庭排水及び産業排水と、雨水とを同一管に捕集して下水処理場へ送る下水道方式を「合流式下水道」といい、この合流式下水道を流れている雨水を含む下水を雨水混入下水という。
【０００３】
この合流式下水道においては、降水量が多く、下水処理場での処理可能量を超える多量の雨水混入下水が流入するおそれがある場合には、雨水混入下水の一部を未処理のまま、雨水吐出室、ポンプ場などの下水排除施設から公共用水域に放流している。また、雨水混入下水の一部は、下水処理場で沈砂池処理のみを施した後、公共用水域に放流している。このように、雨水を多量に含み、未処理のまま放流される雨水混入下水を「合流式下水道越流水」という。
【０００４】
この合流式下水越流水には、一般的に、放流規制値（３，０００CFU/mL）を大きく越える大腸菌群（数万〜数十万CFU/mL）が含まれており、生物学的酸素要求量（ＢＯＤ）及び懸濁物質（ＳＳ）についても、それぞれ放流規制値が１６０mg/L及び２００mg/Lであるのに対して数十〜数百mg/及び数十〜数千mg/Lと非常に高くなる場合がある。公共用水域への汚濁負荷及び衛生上の観点からも、合流式下水道越流水を未処理のまま公共用水域へ排出することは避けなければならない。なお、CFUとは、コロニー形成単位（Colony Forming Unit）を意味する。
【０００５】
従来、下水処理における消毒剤としては、塩素系消毒剤が広く用いられている。しかしながら、塩素系消毒剤を用いて合流式下水道越流水を消毒する場合には、合流式下水道越流水中にアンモニウムイオンが含まれていると、塩素系消毒剤の消毒活性成分である活性塩素がアンモニウムイオンと反応してクロラミンを形成し、殺菌力が低下してしまうこと；接触時間が短いと消毒効果が得られないこと；消毒剤を多量に添加すると活性塩素が系中に残留してしまうこと；等の問題点がある。
【０００６】
そこで、本出願人は、特に合流式下水道越流水に対する有効な消毒方法として、臭素系消毒剤又はヨウ素系消毒剤を沈砂池に添加し、沈砂池滞留中に排水を消毒する方法を提案した。臭素系消毒剤又はヨウ素系消毒剤は、アンモニウムイオンの存在下でも消毒効果が低減せず、塩素系消毒剤に比べて消毒に要する時間が短く、消毒活性成分の残留も少ない、という優れた効果を示す。
【０００７】
しかしながら、合流式下水道越流水の水量と水質は時々刻々と変化し、過不足なく消毒剤を添加することは極めて難しい。消毒効果を優先するあまりに必要以上に消毒剤を添加すると放流先で残留ハロゲンが検知されて、放流先の環境に悪影響を与えることが懸念される。一方、残留ハロゲンが検知されないように消毒剤の添加量を抑え過ぎると十分な消毒効果が得られない。
【０００８】
下水、排水の消毒において、消毒剤を使用しない方法として紫外線を照射する方法がある。この方法は大腸菌群等の細菌の核を損傷することで殺菌効果があると言われており、被処理水に消毒活性が残留することがなく、過剰処理を行っても放流先に悪影響を及ぼすことがない。しかしながら、紫外線照射を合流式下水道越流水に適用する場合には、被処理水の濁質濃度が高く紫外線の透過率が低下する；滞留時間が短く照射時間を長く確保することができない；紫外線のみで消毒を行おうとすると、大量の紫外線照射が必要となり装置が大型化する；などの問題がある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らは、上記の各種従来技術の問題点を検討し、特に合流式下水道越流水の消毒処理において、放流先に消毒活性を残留させず、且つ消毒効果を向上する方法を提供すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成するに至った。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
上記の課題を解決するために、本発明に係る方法は、ハロゲン系消毒剤を排水に添加して排水を消毒する方法において、消毒剤を添加された排水中の残留ハロゲン濃度をモニターして、残留ハロゲン濃度が所定の数値以下に低下した時点で排水に紫外線照射を行うことを特徴とする排水の消毒方法に関する。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係る技術思想について説明する。
排水の消毒にハロゲン系消毒剤を用いる場合、消毒効果の指標として残留ハロゲン濃度がある。一般に、残留ハロゲン濃度は消毒処理の進行と共に低下し、ハロゲン濃度の低下につれて消毒効果は低減する。そして、残留ハロゲン濃度が０になると、消毒活性成分が消費し尽くされたことを意味し、もはや消毒効果は望めない。
【００１２】
一方、被処理水中の大腸菌群などの細菌は、消毒剤への暴露によって暴露後短時間で活性を失う。しかしながら、消毒剤に暴露することによって全ての大腸菌群が暴露後短時間で活性を失うわけではなく、大腸菌群の一部には損傷は与えられるものの活性を失うまでには至らないものが存在する。本発明者らは、研究の結果、排水中の細菌をハロゲン系消毒剤に暴露すると、暴露後の活性によって便宜的に４つのグループに分けることができることを知見した。その概念を図１に示す。排水中に含まれる大腸菌群は、ハロゲン系消毒剤を添加すると、残留ハロゲンがなくなった時点（活性低下時）では、消毒剤によって活性を失った群（第１グループ）と、消毒剤によって損傷を受けたが今だ活性を失っていない群と（図１の中央図の「損傷あり」の群）、全く損傷を受けていない群（第４グループ）とに分けることができる（図１の中央）。その後、系をそのままで保持すると、消毒剤によって損傷を受けたが今だ活性を失ってはいない群が、更に二つのグループに分けられる。これは、消毒剤によって受けた損傷の影響により最終的に活性を失う群（第２グループ）と、消毒剤によって損傷を受けたがその後の時間の経過によって損傷が回復して最終的には活性を保つ群（第３グループ）である（図１の右図）。即ち、消毒剤の処理によって最終的に減少する大腸菌群は第１及び第２グループであり、第３グループは、消毒剤の効果はあったものの、最終的に活性を失わせるまでには至らなかったものである。
【００１３】
本発明者らは、この第３グループの大腸菌群について、消毒剤によって損傷を受けた状態で紫外線照射にかけることにより、損傷の回復を阻害して、最終的に活性を失わせしめることができることを見出した。したがって、消毒剤単独では損傷を与えるものの活性を失わせるまでには至らなかった大腸菌群等の細菌に対しても有効な消毒を行うことが可能になった。
【００１４】
なお、消毒剤添加後の排水中の大腸菌群等の細菌の挙動が上記第１〜第４グループに区分される基準についてははっきりとは解明されていない。しかしながら、理論に縛られるものではないが、投入された消毒剤の活性成分と個々の細菌との実際の距離（即ち消毒剤への暴露の程度）、個々の細菌の種類及び性質（薬品耐性等）などによって異なる挙動を示すものと考えられる。
【００１５】
本発明に係る方法においては、まず排水に消毒剤を添加して消毒剤による消毒処理を行い、消毒剤を添加された排水中の残留ハロゲン濃度をモニターして、残留ハロゲン濃度が所定の数値以下に低下した時点で排水に紫外線照射を行う。
【００１６】
本発明方法において用いることのできる消毒剤としては、通常、放流下水の消毒に用いることのできるものであれば特に制限なく用いることができるが、本発明においては、酸化能力を有する消毒剤が特に好ましく用いられる。
【００１７】
酸化能力を有する消毒剤としては、次亜塩素酸ソーダ、塩素、さらし粉などの塩素系消毒剤や、ＢＣＤＭＨ（１−ブロモ−３−クロロ−５，５−ジメチルヒダントイン）等の臭素系消毒剤などが挙げられるが、これらに制限されない。特に、合流式下水道の越流水の消毒に本発明方法を用いる場合には、短時間での消毒効果、消毒成分の非残留性などの点から、臭素又はヨウ素を含む消毒剤を用いることが好ましい。
【００１８】
消毒液の添加率は、処理する排水中に含まれる大腸菌群等の細菌の濃度によっても変動するが、一般に、有効ハロゲン濃度（塩素換算値）として、排水の量に対して０．００５〜５０mg/Lが好ましく、０．２〜３０mg/Lがより好ましく、０．５〜２０mg/Lが更に好ましい。消毒液の添加率が０．００５mg/Lよりも少ない場合には、有効な消毒効果が期待できず、消毒液添加率が５０mg/Lを超えると消毒剤が残留するために好ましくない。
【００１９】
本発明方法において、排水に照射する紫外線の量は、排水中に初期状態で含まれる大腸菌群などの細菌数や排水量などの種々のパラメータによって異なるが、一般に、２〜５０W-s/Lのレベルが好ましく用いられ、５〜２０W-s/Lのレベルがより好ましく用いられる。また、排水に対する紫外線の照射時間は、照射率等のパラメータによって異なり、照射率が低い場合には、同じ照射量を与える為により長時間の照射が必要である。これは、紫外線照射のみによって排水中の大腸菌群等の細菌の消毒を行う従来法においては、２００W-s/Lの量の紫外線（２０W/Lの照射率において１０秒間の照射に相当）を照射する必要があったのと比較して、極めて小さい量及び時間であり、より小型の装置によって、より迅速な処理を行うことが可能である。
【００２０】
本発明方法において、消毒剤を添加した排水に紫外線を照射する時期は、排水中の消毒剤の活性がなくなった時点で紫外線の照射を行うことが好ましい。具体的には、排水中の残留ハロゲン濃度をモニターして、例えば、濃度が０．２mg/L as Cl2以下、より好ましくは０．０５mg/L as Cl2以下となった時点で紫外線の照射を行うことが好ましい。なお、排水中の残留ハロゲン濃度は、吸光光度法（ジエチル−ｐ−フェニレンジアミン法）、比色法（オルトトリジン法）などの方法によって測定することができる。上記の０．０５mg/L as Cl2はジエチル−ｐ−フェニレンジアミン吸光光度法によるハロゲン濃度測定の検出限界下限値であり、従って、実施上は、ジエチル−ｐ−フェニレンジアミン吸光光度法によって残留ハロゲン濃度をモニターしてその測定値が検出限界以下になった時点で紫外線の照射を行えばよい。
【００２１】
本発明によれば、従来の消毒剤単独による処理では損傷を与えるのみで、消毒活性が消失した以降には損傷を回復して最終的には活性を維持していた大腸菌群についても、有効に活性を失わせることができ、従来よりも少ない消毒剤量でより有効な消毒が可能になる。また、紫外線照射のみで消毒を行う従来法と比べても、必要な紫外線の照射量及び照射時間が大幅に少なくて済み、装置の小型化及びより迅速な消毒処理を行うことが可能になる。
【００２２】
なお、本発明方法によっても、図１の第４グループ（消毒剤によっても活性を失わず、損傷も受けないグループ）については消毒できない。しかしながら、この第４グループの細菌の数は当初に加える消毒剤の量を増減することによって制御可能である（即ち、消毒剤の量を増やせば第４グループの細菌数は減少する）ので、放流水中にハロゲンが残留せず、且つ、最終的に大腸菌群数の放流規制値である３０００CFU/mL以下になるように、消毒剤の添加量を制御することによって、有効な排水の消毒を実施することが可能になる。
【００２３】
更に、本発明によれば、上記に説明した消毒方法を実施するための消毒装置が提供される。即ち、本発明の他の態様は、排水を消毒する消毒槽；消毒槽に排水を供給する排水供給管；消毒槽に消毒剤を供給する消毒剤供給管；消毒槽内の被処理水の残留ハロゲン濃度を測定する測定器；消毒槽内の被処理水に紫外線を照射する紫外線照射装置；測定された被処理水の残留ハロゲン濃度が所定値以下になった時点で紫外線照射装置を稼働させる制御手段；消毒処理された被処理水を排出する排出管；を具備することを特徴とする排水の消毒装置に関する。
【００２４】
本発明に係る排水の消毒装置の一具体例の概念を図６に示す。
図６に示す本発明の一具体例に係る排水の消毒装置は、消毒槽２を有する。消毒槽２には、処理される排水を供給する排水供給管１及び消毒槽２に消毒剤を添加するための消毒剤供給管３が接続されている。また、消毒槽２には、消毒槽内の被処理水の残留ハロゲン濃度を測定するための測定手段４、及び槽内の被処理水に紫外線を照射する紫外線照射装置５が取り付けられている。図６に示す装置の運転にあたっては、処理される排水を供給管１から消毒槽２内に導入し、所定量の消毒剤を供給管３から同様に消毒槽２内に供給する。消毒槽２内では、撹拌装置８によって消毒剤が添加された被処理水が撹拌されて、消毒剤による消毒処理が行われる。一方、消毒槽２内の被処理水の残留ハロゲン濃度をハロゲン濃度測定装置４によってモニターする。そして、残留ハロゲン濃度が、所定の値、例えばハロゲン濃度の検出限界である０．０５mg/L as Cl2以下となった時点で、制御装置６によって紫外線照射装置５を稼働して、紫外線の照射を開始する。そして、所定時間の紫外線照射が行われて、消毒処理が終了した被処理水は排出管７より公共用水域に排出される。
【００２５】
また、図７には、本発明方法によって排水の連続処理を行うための消毒装置の一具体例を示す。排水（被処理水）及び消毒剤が消毒槽１１に供給されて、撹拌装置１２によって消毒剤が添加された被処理水が撹拌されて、消毒剤による消毒処理が行われる。なお、下水の処理を行う場合には、沈砂池を消毒槽１１として用いることができる。次に、処理水は排出管１３を通って排出される。排出管１３には残留ハロゲン計が配置されており、排出管１３内の処理水の残留ハロゲン濃度が測定される。ここで、処理水の残留ハロゲン濃度が所定の値以下であった場合には、紫外線照射装置１により紫外線照射処理が行われる。一方、排出管１３内の処理水の残留ハロゲン濃度が所定の値以上であった場合には、紫外線照射装置１は稼働させずに、そのまま排出管１４に引き続き送られる。そして、排出管１４に配置されている残留ハロゲン計によって、処理水中の残留ハロゲン濃度を再度測定して、所定の値以下となったことを確認したら紫外線照射装置２によって紫外線照射処理を行い、その後排出管１５によって公共用水域に放流する。なお、図７には残留ハロゲン計と紫外線照射装置の対を２つ並べた形態を示しているが、必要に応じてこの対を更に設置することもできる。
【００２６】
【実施例】
以下において、実施例により本発明をより具体的に説明する。なお、以下の実施例は、本発明の好ましい具体的態様を説明するものであり、本発明はこれらによって限定されるものではない。
【００２７】
実施例１
合流式下水道の排水を採取してビーカーテストを行った。消毒剤としては、１−ブロモ−２−クロロ−５，５−ジメチルヒダントイン（ＢＣＤＭＨ）を用い、排水に対する消毒剤の添加量を３mg/L（有効ハロゲン濃度：塩素換算値）として、消毒剤添加後の経過時間に対する残留ハロゲン濃度と大腸菌群数の関係を求めた。結果を図２に示す。なお、大腸菌群数の測定は下水試験法のデソキシコール酸塩培地法により、残留ハロゲン濃度の測定はオルトトリジン法によって行った。ＢＣＤＭＨ添加後１００秒の時点で残留ハロゲン濃度が０．０５mg/L as Cl2（検出限界）以下となり、消毒活性がなくなったが（Ａ時点）、その後も大腸菌群数が減少し、最終的に１８０CFU/mLとなった。Ａ時点までの大腸菌群数の減少は、消毒剤によって図１に示す第１グループが活性消失したことを示し、Ａ時点以降の大腸菌群数の減少は、第２グループが、消毒剤によって受けた損傷により最終的に活性を消失したことを示すものであると理解される。
【００２８】
次に、同じ排水に対して、同じ消毒剤を同量添加し、残留ハロゲン濃度が０．０５mg/L as Cl2（検出限界）以下となった時点で、紫外線ランプ（株式会社ユーヴィ製ＡＨＨ−１５Ｓ）によって紫外線照射を行った。紫外線の波長は２５４nm、照射出力は１W/L、照射時間は１０秒であった。結果を図３に示す。図２と比較して、図３においては、残留ハロゲンが検出限界以下になった時点（Ａ時点）以降の大腸菌群数の減少が大きいことが分かる。最終的な大腸菌群数は６０CFU/mLであった。これは、図１に示す第３グループ（消毒剤によって損傷を受けたが活性を失うまでには至らなかったグループ）の大腸菌群についても、紫外線照射により損傷の回復が妨げられて、最終的に活性消失に至ったことを示すものと理解される。
【００２９】
実施例２
実施例１と同じ排水を用いて、ＢＣＤＭＨの添加量を２mg/L（有効ハロゲン濃度：塩素換算値）として同様の試験を行った。消毒剤添加のみの結果を図４に、消毒剤添加と紫外線照射とを組合せた結果を図５に示す。図４では、実施例１と同様に、残留ハロゲンが検出限界以下になった時点（Ｂ時点）以降も大腸菌群数が減少し、最終的に１０００CFU/mLとなった。図５では、図４と比べてＢ時点以降の大腸菌群数の減少が大きく、最終的な大腸菌群数は２５０CFU/mLであった。実施例１と同様に、消毒剤で損傷を受けたが活性を失うまでには至らなかった大腸菌群についても、紫外線照射により損傷の回復が妨げられて、最終的に活性消失に至ったことが示された。なお、実施例１で紫外線照射を行わなかった場合の最終的な大腸菌群数が１８０CFU/mLであったことを鑑みると、ＢＣＤＭＨ添加量を２／３に減らしても、紫外線照射を併用することによって、最終的な大腸菌群数を同等程度まで低減できることが分かった。
【００３０】
【発明の効果】
本発明によれば、より少ない消毒剤量でより有効な排水の消毒を達成することが可能になり、例えば、合流式下水道の越流水の消毒のように、残留ハロゲンが問題となる用途において極めて有効である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明者らによって知見された消毒剤による大腸菌群の変化を示す図である。
【図２】実施例１において、紫外線照射を行わない場合のＢＣＤＭＨ添加後の大腸菌群数と残留ハロゲン濃度の経時変化を示すグラフである。
【図３】実施例１において、残留ハロゲン濃度が検出限界以下になった時点で紫外線照射を行った場合のＢＣＤＭＨ添加後の大腸菌群数と残留ハロゲン濃度の経時変化を示すグラフである。
【図４】実施例２において、紫外線照射を行わない場合のＢＣＤＭＨ添加後の大腸菌群数と残留ハロゲン濃度の経時変化を示すグラフである。
【図５】実施例２において、残留ハロゲン濃度が検出限界以下になった時点で紫外線照射を行った場合のＢＣＤＭＨ添加後の大腸菌群数と残留ハロゲン濃度の経時変化を示すグラフである。
【図６】本発明方法を実施するための消毒装置の一具体例を示す概略図である。
【図７】本発明方法を連続的に実施するための消毒装置の一具体例を示す概略図である。
【図１】
0003857071.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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