(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
充填材と、１種以上のメタセシス重合性シクロオレフィン系化合物と、メタセシス重合触媒とを含む重合性組成物を重合させて得られる封止部材により封止する工程を備え、
上記重合性組成物は、粘度が２３℃において３ポアズ未満である重合性液状物であり、
上記封止部材は、２３℃における曲げ弾性率が５００ＭＰａ以下であることを特徴とする電気・電子部品の製造方法。
【請求項２】
上記重合性組成物は、上記メタセシス重合性シクロオレフィン系化合物に対して０．００１〜２０重量％の上記メタセシス重合触媒を含み、
上記メタセシス重合触媒は、次の一般式（１）で表される化合物である請求項１記載の電気・電子部品の製造方法。
【化１】
0003807139.tif 000006
（Ｍはルテニウム又はオスミウムを示し、Ｘ及びＸ１はそれぞれ独立にアニオン性配位子を示し、Ｌ及びＬ１はそれぞれ独立に中性の電子供与基を示し、Ｑ及びＱ１はそれぞれ独立に水素、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基を示し、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基は置換基を有していてもよい。）
【請求項３】
上記重合性組成物は、上記メタセシス重合性シクロオレフィン系化合物に対して０．００１〜２０重量％の上記メタセシス重合触媒を含み、
上記メタセシス重合触媒は、次の一般式（２）で表される化合物である請求項１記載の電気・電子部品の製造方法。
【化２】
0003807139.tif 000007
（Ｍはルテニウム又はオスミウムを示し、Ｘ及びＸ１はそれぞれ独立にアニオン性配位子を示し、Ｌ及びＬ１はそれぞれ独立に中性の電子供与基を示し、Ｑ及びＱ１はそれぞれ独立に水素、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基を示し、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基は置換基を有していてもよい。）
【請求項４】
上記重合性組成物は、上記メタセシス重合性シクロオレフィン系化合物に対して０．００１〜２０重量％の上記メタセシス重合触媒を含み、
上記メタセシス重合触媒は、次の一般式（３）で表される化合物である請求項１記載の電気・電子部品の製造方法。
【化３】
0003807139.tif 000008
（Ｍはルテニウム又はオスミウムを示し、Ｘ及びＸ１はそれぞれ独立にアニオン性配位子を示し、Ｌ及びＬ１はそれぞれ独立に中性の電子供与基を示し、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数２〜１８のアルケニル基、炭素数２〜１８のアルキニル基、アリール基、炭素数１〜１８のカルボキシレート基、炭素数１〜１８のアルコキシ基、炭素数２〜１８のアルケニルオキシ基、炭素数２〜１８のアルキニルオキシ基、炭素数２〜１８のアリルオキシ基、炭素数２〜１８のアルコキシカルボニル、炭素数１〜１８のアルキルチオ基、炭素数１〜１８のアルキルスルホニル基又は炭素数１〜１８のアルキルスルフィニル基を示し、Ｒ３は水素、アリール基又は炭素数１〜１８のアルキル基を示す。）
【請求項５】
上記封止部材のガラス転移温度が８０℃以下である請求項１〜４のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項６】
上記封止部材の線膨張係数が２３℃において１００×１０−６／Ｋ以上である請求項１〜５のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項７】
上記封止部材の吸水率が２３℃で２４時間水浸漬時に０.１％未満である請求項１〜６のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項８】
上記封止部材の誘電率が２３℃において３.０以下である請求項１〜７のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項９】
重合性液状物が改質剤、重合速度調節剤、発泡剤、消泡剤、着色剤、安定化剤、接着性付与剤、難燃剤、カップリング剤および有機過酸化物からなる添加剤から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１〜８のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項１０】
重合性液状物が溶剤を含まない請求項１〜９のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項１１】
重合性液状物が、分子量３００未満のメタセシス重合性シクロオレフィン系化合物から選ばれる２種以上の組合せからなる請求項１〜１０のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項１２】
実質的に酸素の存在下に成形される請求項１〜１１のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【請求項１３】
電気・電子部品が、磁性体の中心コア、その外側に巻かれた一次コイル、二次コイル、その外側に配設された磁性体の外部コアを備えたイグニッションコイルである請求項１〜１２のいずれかに記載の電気・電子部品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はシリコンチップ、トランス、コイル、ＬＳＩ、ＩＣ、トランジスタ、ダイオード、電源スイッチ類、抵抗素子、コンデンサなどの電気・電子部品、あるいはこれらの部品を搭載した支持基板を含む電気・電子部材を封止した電気・電子部品に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
電気・電子機器の小型化、薄型化に伴い、使用される部材の高密度化、高集積化が進んできており、特に半導体関連部材におけるその進歩は目覚しいものがある。これらの電気・電子部品では、一般に絶縁性、耐湿性、耐熱衝撃性、耐リフロークラック性などの電気・電子部品の信頼性を向上させるため、金、銀、銅、アルミ、真鍮、亜鉛、シリコン、ゲルマニウム、４２アロイ、ステンレスなどの無機系部材を高分子材料で封止する。例えばＩＣでは、シリコンチップを主にエポキシ樹脂で封止し、イグニッションコイルでは、コイルはエポキシ樹脂やシリコーン樹脂で封止されている。また、セラミックやエポキシ樹脂支持基板にＩＣ、ベアチップなどの素子部材を搭載した電気・電子回路部材は、使用される環境によりアクリル樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂などで封止されている。これら封止用樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂などの熱硬化性樹脂と、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンサルファイドなどのエンジニアリングプラスチック（熱可塑性樹脂）が挙げられる。これらの封止用樹脂の中では、無機材料との接着性に最も優れる点よりエポキシ樹脂が最も代表的なものとして使用されている。
【０００３】
これら電気・電子部品の封止に用いる樹脂には、無機部材とポリマーの界面剥離を防止するため、線膨張係数をシリコンチップ、アルミ電極、銅線などの無機部材に近づけること、すなわち低線膨張係数であることが、一般に求められる。さらに、電気・電子部材からの発熱、例えば半導体作動時に発生するジュール熱や銅線コイルの電気抵抗による発熱などの熱を拡散し、電気・電子部品の耐久寿命や信頼性向上を図るため、熱伝導率を高めることが一般に求められる。これら低線膨張係数化および高熱伝導率化のためには、一般的にシリカや水酸化アルミニウムのような無機充填材を添加する。しかし、充填材の添加は、樹脂の機械特性を硬くて脆いものにしてしまうためクラックが発生し易くなり、部品の耐ヒートサイクル性が低下してしまう。また、無機充填材を添加した重合性液状物（重合硬化前の樹脂原料）は、一般に室温で固形かあるいは数十〜数百ポアズ以上の高粘度になってしまうため流動性に乏しく、高密度集積回路や微細回路などの封止には適用できない。
【０００４】
例えば、特開平１０−２１９０８０では低粘度化エポキシ樹脂プレポリマーが提案されている。このプレポリマーは、例えば２９ポアズという低い粘度を実現している。しかし、この水準の粘度では、依然、高密度集積回路や微細回路を十分に封止できない。さらに、硬化物（樹脂）のガラス転移温度が１１０℃であり、実使用温度下では機械的に硬くて脆い性質を示すため、耐ヒートサイクル試験においてクラックが発生しやすいという問題が起こる。
【０００５】
そこで、機械的な靱性に優れるエンジニアリングプラスチックを用いて封止する方法も検討されてきている。例えば、特開平１０-２９２１１８では、ポリフェニレンサルファイドを、シリンダー温度３００℃の押出成形でＩＣチップなどの電子部品を封止する方法が提案されている。しかし、エンジニアリングプラスチックは熱可塑性樹脂であり、その成形には一般に３００℃以上の高温を必要とし、そのような高温下でもなお数百ポアズ程度の高い溶融粘度を示すため、微細回路を十分に含浸するのは極めて困難である。
【０００６】
一方、封止樹脂の剥離やクラックによる電気・電子部品の信頼性低下を防ぐため、シリコーン樹脂やウレタン樹脂などの低弾性率のポリマーを封止樹脂として用いる場合もある。しかし、シリコーン樹脂やウレタン樹脂のプレポリマーは一般的に粘度が高く含浸性が悪い。また、これらのポリマーの誘電率はオレフィン系樹脂に比べて高く、電気的特性に劣る。このため、特開平８−３１６３７３では成形時の樹脂充填方法を最適化し、特開平１０−２３３４７２では部品の構造を最適化する方法が提案されているが、これらの改良方法だけでは未だ微細回路を十分含浸できない。また、特開平５−２８７０７７でプレポリマーの粘度を下げたシリコーン樹脂が提案されているが、それでも粘度は３ポアズ以上あり、依然微細回路を十分に含浸できる水準まで至っていない。
【０００７】
一方、ノルボルネン系化合物をメタセシス重合して得られるシクロオレフィン系樹脂は機械的特性、電気的特性および耐水性などに優れることが知られており、特公平５−４１０８８ではノルボルネン系化合物の反応射出成形により電気・電子部品を封止する製造方法が提案されている。また特開平９−１８３８３３では、新たなメタセシス重合触媒による電気・電子部品の封止に好適なノルボルネン系化合物が提案されている。さらに、特開平１０-１８２９２２では、メタセシス重合性シクロオレフィン系化合物（プレポリマー）は充填材を添加しても粘度が低く、電気・電子部品の封止に好適であることが示されている。しかし、これらは全てジシクロペンタジエンなどのノルボルネン系化合物と無機充填材を組合せたプレポリマーの硬化物により封止されており、得られる硬化物はガラス転移温度が高い反面、無機部材への接着性に乏しく、かつ弾性率も高いため、無機部材との界面で容易に剥離が発生してしまうという問題がある。
【０００８】
また、前記特公平５−４１０８８で記載のメタセシス重合触媒系は、特開昭５９−５１９１１号公報に示されるタングステン及びモリブデンの有機アンモニウム塩から選ばれた触媒成分とアルコキシアルキルアルミニウムハライド及びアリールオキシアルミニウムハライドから選ばれた活性化剤とを組み合わせたものと同様のものであり、酸素で失活しやすいため、成形は不活性雰囲気にしなければならないという問題もある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
上記の通り、エポキシ樹脂など弾性率が高い硬質な樹脂では剥離やクラックという問題が発生しやすく、電気・電子部品の信頼性に問題がある。また、シリコーン樹脂やウレタン樹脂などの弾性率が低い軟質な樹脂では、プレポリマーの粘度が高いため含浸性が悪く、高密度集積回路や微細回路を十分に封止できないという問題がある。また、シクロオレフィン系樹脂としてジシクロペンタジエンをメタセシス重合して得られるポリマーも弾性率が高いため剥離という問題がある。さらにメタセシス重合触媒を用いたシクロオレフィン系樹脂による封止は、成形する場合に完全に不活性ガス雰囲気にしなければならないという問題がある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
電気・電子部品の樹脂封止、特に微細回路を含む部品の樹脂封止について鋭意検討した結果、粘度が３ポアズ未満で、硬化後の樹脂の曲げ弾性率が５００ＭＰａ以下となるような重合性液状物で封止することにより電気・電子部品の精密注型成形性および耐はんだリフロー性が向上することを見出し本発明を完成した。さらに、オレフィン系樹脂を得るために、特定のメタセシス重合触媒を用いると、空気中の酸素や水分の影響を受け難いため、成形バラツキの少ない電気・電子部品が提供されることを見出した。
【００１１】
すなわち本発明は、粘度が２３℃において３ポアズ未満である重合性液状物を重合させてなる、２３℃における曲げ弾性率が５００ＭＰａ以下の低弾性率樹脂により封止された電気・電子部品である。
また本発明は、２３℃における曲げ弾性率が５００ＭＰａ以下のオレフィン系の低弾性率樹脂により封止された電気・電子部品である。粘度が２３℃において３ポアズ未満である重合性液状物を重合させた樹脂であることができる。
低弾性率樹脂は、ガラス転移温度が８０℃以下、線膨張係数が２３℃において１００ｐｐｍ以上、吸水率が２３℃で２４時間水浸漬時に０.１％未満、誘電率が２３℃において３.０以下であることが好ましい。
重合性液状物は、充填材を含むことができ、また改質剤、重合速度調節剤、発泡剤、消泡剤、着色剤、安定化剤、接着性付与剤、難燃剤、カップリング剤および有機過酸化物からなる添加剤から選ばれる少なくとも１種を含むことができる。
重合性液状物は溶剤を含まないものが好ましい。
重合性液状物は１種または２種以上のメタセシス重合性シクロオレフィン系化合物からなるものが好ましく、また分子量３００未満のメタセシス重合性シクロオレフィン系化合物から選ばれる２種以上の組合せからなるものが好ましい。
重合性液状物は、メタセシス重合触媒により重合されるもので、メタセシス重合触媒として次の一般式（１）（２）（３）で表される触媒が使用される。
【００１２】
【化４】
0003807139.tif 000002
（Ｍはルテニウム又はオスミウムを示し、Ｘ及びＸ１はそれぞれ独立にアニオン性配位子を示し、Ｌ及びＬ１はそれぞれ独立に中性の電子供与基を示し、Ｑ及びＱ１はそれぞれ独立に水素、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基を示し、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基は置換基を有していてもよい。）
【００１３】
【化５】
0003807139.tif 000003
（Ｍはルテニウム又はオスミウムを示し、Ｘ及びＸ１はそれぞれ独立にアニオン性配位子を示し、Ｌ及びＬ１はそれぞれ独立に中性の電子供与基を示し、Ｑ及びＱ１はそれぞれ独立に水素、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基を示し、アルキル基、アルケニル基又は芳香族基は置換基を有していてもよい。）
【００１４】
【化６】
0003807139.tif 000004
（Ｍはルテニウム又はオスミウムを示し、Ｘ及びＸ１はそれぞれ独立にアニオン性配位子を示し、Ｌ及びＬ１はそれぞれ独立に中性の電子供与基を示し、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数２〜１８のアルケニル基、炭素数２〜１８のアルキニル基、アリール基、炭素数１〜１８のカルボキシレート基、炭素数１〜１８のアルコキシ基、炭素数２〜１８のアルケニルオキシ基、炭素数２〜１８のアルキニルオキシ基、炭素数２〜１８のアリルオキシ基、炭素数２〜１８のアルコキシカルボニル、炭素数１〜１８のアルキルチオ基、炭素数１〜１８のアルキルスルホニル基又は炭素数１〜１８のアルキルスルフィニル基を示し、Ｒ３は水素、アリール基又は炭素数１〜１８のアルキル基を示す。）
電気・電子部品は、実質的に酸素の存在下に成形されることができる。
電気・電子部品として、磁性体の中心コア、その外側に巻かれた一次コイル、二次コイル、その外側に配設された磁性体の外部コアを備えたイグニッションコイルを封止することができる。
【００１５】
【発明の実施の形態】
本発明の電気・電子部品は、２３℃における粘度が３ポアズ未満の重合性液状物で、かつＪＩＳ−Ｋ−７２０３に規定される２３℃における曲げ弾性率が５００ＭＰａ以下の低弾性率樹脂が封止用樹脂として用いられる。
上記重合性液状物の粘度は３ポアズ未満であるが、好ましくは０．０５ポアズ〜２．０ポアズである。フライバックトランスやイグニッションコイルなどの電気・電子部品の場合、重合性液状物の粘度が３ポアズを越えると巻線コイル内部への含浸性が悪くなり、未充填部分が発生して絶縁性が低下することが見い出された。また、同様に粘度が３ポアズを超える重合性液状物をＤＩＰに代表される半導体素子封止材として用いた場合、チップとリードフレーム、ポリイミドフィルムやセラミックなどの基板との接続配線を切断してしまうことが見い出された。封止用樹脂の曲げ弾性率は５００ＭＰａ以下であるが、好ましくは３００ＭＰａ以下さらに好ましくは１００ＭＰａ以下である。５００ＭＰａを超えると剥離やクラックが発生しやすくなる。
【００１６】
上記の特性をもつ封止用樹脂の種類は特に制約されない。例えばエポキシ樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂およびメタクリル樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、オレフィン系樹脂など、２３℃で液状であり、３ポアズ未満の重合性液状物であればよい。好ましくは、アクリル樹脂およびメタクリル樹脂、ポリエステル樹脂、オレフィン系樹脂である。特に好ましくは電気特性が優れる点からオレフィン系樹脂である。
【００１７】
本発明の電気・電子部品に用いられる樹脂のガラス転移温度は８０℃以下が好ましく、更に好ましくは５０℃以下、より好ましくは２５℃以下とされる。ガラス転移温度が８０℃を超えると、封止用樹脂の内部にクラックが発生しやすくなる。また同様の理由から、樹脂の線膨張係数は１００ｐｐｍ以上が好ましい。さらに、封止用樹脂の吸水率は２３℃で２４時間水浸漬時に０．１％未満が好ましい。吸水率が０．１％以上では、絶縁性や耐はんだリフロー性が低下する傾向にある。また電気・電子部品の高密度化、高集積化に伴い、電磁波の相互干渉がないよう、樹脂の誘電率は２．０〜３．０が好ましく、より好ましくは２．０〜２．９である。
【００１８】
本発明の電気・電子部品に用いられる封止用樹脂には、物性、外観、成形性を考慮し、必要に応じて充填材、改質剤、重合速度調節剤、発泡剤、消泡剤、着色剤、安定化剤、接着性付与剤、難燃剤、カップリング剤および有機過酸化物などを任意に添加することができる。
【００１９】
本発明で用いられる充填材とは、例えば溶融シリカ、結晶シリカ、珪砂、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、クレーなどの無機系充填材と木粉、ポリエステル、シリコーン、ポリスチレンアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）などのビーズ状の有機系充填材が挙げられる。この中で、電気特性および熱伝導性の点からシリカおよび水酸化アルミニウムが好ましい。この市販品としてはＣＲＴ−ＡＡ、ＣＲＴ−Ｄ、ＲＤ−８（（株）龍森製  商品名）、ＣＯＸ−３１（（株）マイクロ製商品名）、Ｃ−３０３Ｈ、Ｃ−３１５Ｈ、Ｃ−３０８（住友化学工業（株）製商品名）、ＳＬ−７００（竹原化学工業（株）製商品名）などが挙げられる。これら無機充填材の配合量は樹脂中０〜９５重量％が好ましく、より好ましくは１０〜９５重量％、さらにより好ましくは３０〜９５重量％である。配合量が９５重量％を超えると樹脂の誘電率が３．０を越えてしまうため、電気的特性が低下し易い。さらに好ましくは３０〜７５重量％とされる。粒径、形状、品位などは電気・電子部品の用途により、適宜決めることができるが、平均粒径は０．１〜１００μｍの間のものが好ましく、特に好ましくは１〜５０μｍのものである。これらの平均粒径の異なるものを組み合た方が細密充填性および流動性を向上できる。さらに、無機充填材の形状は球状であることが好ましい。
【００２０】
また、ミルドガラス、カットファイバー、マイクロファイバー、マイクロバルーン、鱗片状ガラス粉、炭素繊維、アラミド繊維などの無機・有機繊維状充填材も挙げられ、これらを併用することもできる。目的に応じ、適宜、アスペクト比や形状を選ぶ。これら繊維状充填材の配合量は低弾性率樹脂１００重量部に対し０〜２０重量部が好ましく、より好ましくは０〜１０重量部である。
【００２１】
本発明で用いられる改質剤としては、例えばエラストマー、天然ゴム、ブタジエン系ゴムおよびスチレンーブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、スチレンーブタジエンースチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−マレイン酸共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体などの共重合体、ポリメタクリル酸メチル、ポリ酢酸ビニル、ポリスチレンなどの熱可塑性樹脂などが挙げられる。また、これらの共重合体および熱可塑性樹脂はエステル化されていても良く、極性基がグラフトされていてもよい。また、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂およびこれらの誘導体を配合し物性を改良することもできる。さらに、例えばエポキシとノルボルネンモノカルボキシリックアシッドを反応させて得られる化合物、イソシアネート化合物とノルボルネン−オールを反応させて得られる化合物、ハイミック酸変性ポリエステル、石油樹脂なども挙げられる。
【００２２】
石油樹脂には、エチレンプラントから精製される公知のＣ５またはＣ９留分を原料に製造されるものが挙げられ、例えば、クイントン（日本ゼオン製商品名）や熱可塑性ポリノルボルネン樹脂ノルソレックス（日本ゼオン製商品名）などが挙げられる。これら石油樹脂は、数平均分子量が１０００以上であることが好ましく、より好ましくは樹脂骨格中に水酸基やエステル基などの官能基を有しているものである。
【００２３】
これら改質剤の配合量は、目的とする樹脂の物性にもよるが、一般に重合性液状物１００重量部に対し０．２〜５０重量部の範囲で用いることができる。さらに好ましくは０．５〜４０重量部の範囲である。０．２重量部未満では改質剤の効果が発現し難く、５０重量部以上では重合性が低下してしまう傾向にある。
【００２４】
本発明で用いられる重合速度調節剤として、アクリル樹脂やポリエステル樹脂などのラジカル重合性樹脂ではメチルスチレンダイマーなどの連鎖移動剤が挙げられる。オレフィン系樹脂では、トリイソプロピルフォスフィン、トリフェニルフォスフィン、トリシクロヘキシルフォスフィンなどのリン酸塩が挙げられ、これらは重合性液状物１００重量部に対し０．００５〜２０重量部用いることができる。これら重合速度調節剤の配合量は、成形のための可使時間を制御する目的であり、可使時間が短くても良い時にはその使用量を少なくし、長くしたいときは多くする。
【００２５】
消泡剤としては例えば、シリコン系オイル、フッ素オイル、ポリカルボン酸系ポリマーなど公知の消泡剤が挙げられ、通常重合性液状物１００重量部に対し０．００１〜５重量部添加することができる。
【００２６】
発泡剤としては例えばペンタン、プロパン、ヘキサンなどの低沸点炭化水素系化合物、炭酸ガス、水蒸気などの一般公知の物理発泡剤、アゾビスイソブチロニトリルやＮ’Ｎ−ジニトロソペンタメチレンテトラミンなどのアゾ系化合物やニトロソ化合物などの分解により窒素ガスを発生する化合物など一般公知の化学発泡剤が挙げられる。
【００２７】
着色剤としては、二酸化チタン、コバルトブルー、カドミウムエローなどの無機顔料、カーボンブラック、アニリンブラック、β−ナフトール、フタロシアニン、キナクリドン、アゾ系、キノフタロン、インダンスレンブルーなどの有機系顔料が挙げられ、所望する色調に応じてそれぞれを配合する。これらは、２種以上組み合わせて使用しても良い。通常、これら顔料の添加量は重合性液状物１００重量部に対し、０．１〜５０重量部添加することができる。
【００２８】
本発明に用いられる安定化剤としては、紫外線吸収剤、光安定化剤および酸化防止剤が挙げられる。紫外線吸収剤としては、例えばフェニルサリシレート、パラ−ｔ−ブチルフェニルサリシレートなどのサリチル酸系紫外線吸収剤、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’ジメトキシベンゾフェノンなどのベンゾフェノン系紫外線吸収剤、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾールなどのベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３’−ジフェニルアクリレート、エチル−２−シアノ−３，３’−ジフェニルアクリレートなどのシアノアクリレート系紫外線吸収剤が挙げられる。これらは単独または２種類以上併用しても良い。これら紫外線吸収剤の添加量は電気・電子部品の使用環境、ハウジングの有無、要求特性により適宜決められるが、通常重合性液状物１００重量部に対し、０．０５〜２０重量部使用することができる。
【００２９】
また光安定化剤としてはビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジニル）セバケート、コハク酸ジメチル・１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物などのヒンダードアミン系光安定剤が挙げられる。この光安定剤は通常重合性液状物１００重量部に対し０．０５〜２０重量部添加できる。
【００３０】
さらに本発明に用いられる酸化防止剤としては、パラベンゾキノン、トルキノン、ナフトキノンなどのキノン類、ハイドロキノン、パラ−ｔ−ブチルカテコール、２，５−ジ−ｔ−ブチルハイドロキノンなどのハイドロキノン類、ジ−ｔ−ブチル・パラクレゾールハイドロキノンモノメチルエーテル、ピロガロールなどのフェノール類、ナフテン酸銅やオクテン酸銅などの銅塩、トリメチルベンジルアンモニウムクロライド、トリメチルベンジルアンモニウムマレエート、フェニルトリメチルアンモニウムクロライドなどの第４級アンモニウム塩類、キノンジオキシムやメチルエチルケトオキシムなどのオキシム類、トリエチルアミン塩酸塩やジブチルアミン塩酸塩などのアミン塩酸塩類、鉱油、精油、脂肪油などの油類などが挙げられる。これら酸化防止剤は充填材との相性や目的とする成形作業性および樹脂保存安定性などの条件により種類、量を変えて添加する。通常、添加量は重合性液状物１００重量部に対し１０〜１０，０００ｐｐｍ使用することができる。
【００３１】
本発明で用いられる接着性付与剤としてはシラン系カップリング剤が挙げられる。シランカップリング剤としては、通常式ＹＳｉＸ（Ｙは官能基を有し、Ｓｉに結合する１価の基、Ｘは加水分解性を有しＳｉに結合する１価の基）で表される。上記Ｙ中の官能基としては、例えばビニル、アミノ、エポキシ、クロロ、メルカプト、メタクリルオキシ、シアノ、カルバメート、ピリジン、スルホニルアジド、尿素、スチリル、クロロメチル、アンモニウム塩、アルコール等の基がある。Ｘとしては、例えばクロル、メトキシ、エトキシ、メトキシエトキシ等がある。具体例としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、γ−（２−アミノエチル）−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノフェニルトリエトキシシラン、メルカプトエチルトリエトキシシラン、メタクリルオキシエチルジメチル（３−トリメトキシシリルプロピル）アンモニウムクロライド、３−（Ｎ−スチリルメチル−２−アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン塩酸塩等が挙げられ，これらを混合して使用することも可能である。シラン系カップリング剤は重合性液状物１００重量部に対し通常０．００１〜５重量部添加することができる。
【００３２】
難燃剤としては、ヘキサブロムベンゼン、テトラブロムビスフェノールＡ、デカブロムジフェニルオキサイド、トリブロムフェノール、ジブロモフェニルグリシジルエーテル、パークロロペンタシクロデカン、ヘット酸誘導体等のハロゲン系化合物が単独または２種以上併用される。また、リン酸トリス（ジクロロプロピル）、リン酸トリス（ジブロモプロピル）などのリン酸化合物、ホウ酸化合物なども併用できる。さらに、助難燃剤としては三酸化アンチモン、酸化鉄、水素化アルミなどが挙げられ、これらを難燃剤と併用するとより難燃効果が高められる。通常ハロゲン系難燃剤はシクロオレフィン系化合物１００重量部に対し１〜５０重量部で三酸化アンチモン等の助難燃剤は１〜１５重量部の範囲で用いられる。また、プラスチック用充填材として市販の水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの水和物も難燃を目的とした充填材として用いることができる。これらの添加量は重合性液状物１００重量部に対し１０〜３００重量部の範囲で用いることが好ましい。
【００３３】
このほかにも、充填材の濡れ性を改良するため、例えばビックケミー社製ＢＹＫシリーズなどの市販の湿潤剤や分散剤に代表されるカップリング剤を添加することができる。また、作業性を改良するためにはシリコン系オイルやステアリン酸亜鉛などの離型剤なども添加することができる。
【００３４】
さらに有機過酸化物も添加することができる。有機過酸化物としては例えばクメンハイドロパーオキサイド、ターシャリブチルパーオキシ２−エチルヘキサネート、メチルエチルケトンパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、アセチルアセトンパーオキサイド、ビス−４−ターシャリブチルシクロヘキサンジカーボネート、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ターシャリブチルパーオキシ）ヘキシン−３など公知のものが挙げられ、これらは２種以上併用しても良い。添加量は通常重合性液状物１００重量部に対して０．１〜１０重量部とされる。
【００３５】
本発明に用いられる重合性液状物には溶剤を含まない。この溶剤とは、ベンゼン、トルエン、キシレン、酢酸エチル、メチルエチルケトンなど一般公知の非反応性希釈溶剤のことである。但し、上記添加剤の中で、市販品に含まれる溶剤は、これを無視するものとする。しかし、この場合でも溶剤は重合性液状物に対し２重量部未満であることが、硬化時の膨れを防止する上で好ましい。
重合性液状物の粘度や低弾性率樹脂の機械的特性や電気的特性を調整するため、通常アクリル系モノマー、メタクリル系モノマー、ビニル系モノマー、ジアリルフタレートなどの低粘度の反応性希釈剤を用いても良く、これらは１種あるいは２種以上を併用してもよい。
【００３６】
本発明で用いられるオレフィン系樹脂の原料としてポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブタジエンなど一般公知の汎用樹脂も挙げられるが、シクロオレフィン系化合物が好ましく、特に好ましくはメタセシス重合可能なシクロオレフィン化合物である。メタセシス重合可能なシクロオレフィン化合物としては、ノルボルネン系シクロオレフィン化合物と非ノルボルネン系シクロオレフィン化合物に大別される。ノルボルネン系シクロオレフィン化合物としては、例えば置換又は非置換のノルボルネン、メチルノルボルネン、ジメチルノルボルネン、エチルノルボルネン、エチリデンノルボルネン、ブチルノルボルネンなどの二環ノルボルネン、ジシクロペンタジエン（シクロペンタジエンの二量体）、ジヒドロジシクロペンタジエン、メチルジシクロペンタジエン、ジメチルジシクロペンタジエンなどの三環ノルボルネン、テトラシクロドデセン、メチルテトラシクロドデセン、ジメチルシクロテトラドデセンなどの四環ノルボルネン、トリシクロペンタジエン（シクロペンタジエンの三量体）、テトラシクロペンタジエン（シクロペンタジエンの四量体）などの五環以上のノルボルネンなどが挙げられる。非ノルボルネン系シクロオレフィン化合物としては、例えばシクロブテン、シクロペンテン、シクロオクテン、シクロドデセン、テトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデンなどが挙げられる。また、２個以上のノルボルネン基を有する化合物、例えばテトラシクロドデカジエン、対称型トリシクロペンタジエン等を多官能架橋剤として用いることもできる。さらに、ハイミック酸、無水ハイミック酸、ノルボルナジエンなどのノルボルネン誘導体も用いることが可能である。これらのメタセシス重合性シクロオレフィン化合物を１種または２種以上組み合わせて用いることができる。
【００３７】
これらの中で、入手の容易さ、経済性などからジシクロペンタジエン、メチルテトラシクロドデセン、エチリデンノルボルネン、トリシクロペンタジエン、シクロオクテン、シクロオクタジエン、シクロドデカトリエンなどが好ましい。
【００３８】
ジシクロペンタジエンは、事前に加熱処理することで、ジシクロペンタジエンの一部をトリシクロペンタジエンやテトラシクロペンタジエン等のシクロペンタジエンオリゴマーにしたり、不純物であるビニルノルボルネンやメチルビニルノルボルネンをテトラヒドロインデンやメチルテトラヒドロインデンに異性化したりすることができる。加熱処理は通常１２０〜２５０℃で、０．５〜１０時間程度である。
【００３９】
なお、通常の市販されているこれらオレフィン樹脂の原料には不純物を含んでいることがある。例えばジシクロペンタジエンには、ビニルノルボルネン、テトラヒドロインデン、メチルビニルノルボルネン、メチルテトラヒドロインデン、メチルジシクロペンタジエン、ジメチルジシクロペンタジエン、トリシクロペンタジエン等を含んでおり、シクロオクタジエンには未反応ブタジエンやシクロオクタンなどを不純物として含んでいることがある。種々の純度のシクロオレフィン化合物が市販されているが、特に精製をしなくても良い。本発明の電気・電子部品に用いるこれら原料としては、通常９０％以上、好ましくは９５％以上、特に好ましくは９８％以上の純度ものである。
【００４０】
これらのシクロオレフィン化合物の中で、分子量３００未満のシクロオレフィン化合物を２種以上併用して、樹脂の弾性率を制御することができる。ジシクロペンタジエンやトリシクロペンタジエンなどの双環体あるいは多環体を重合して得られる樹脂は硬質なため、シクロペンテン、シクロオクテン、シクロオクタジエン、シクロドデカトリエン、シクロオクタテトラエンなどの単環体を併用させて、弾性率を低下させることができる。弾性率を低下するために用いられるこれら単環シクロオレフィン化合物は、多環体と単環体の配合総モル数に対して、４０モル％を越え９９モル％未満の範囲で配合することが好ましい。単環体が４０モル％未満では弾性率が５００ＭＰａ以上になってしまう。また、９９モル％以上使用すると架橋密度が低いため、樹脂の靭性が低くなってしまう。
【００４１】
本発明において用いることのできるメタセシス重合触媒は、従来知られているような触媒成分と活性化剤とを組み合わせた２液系の複分解触媒系とは異なり、空気中の酸素や水分によって容易にその触媒活性を失わずに、メタセシス重合性シクロオレフィン系化合物を複分解（メタセシス）反応で開環重合させることができる触媒である。このようなメタセシス重合触媒として好ましいものは、前記した一般式（１）
【００４２】
【化７】
0003807139.tif 000005
一般式（Ａ）中、Ｍはルテニウムまたはオスミウムを示す。ＸおよびＸ１はそれぞれ独立にアニオン配位子を示す。アニオン配位子は、中心金属への配位を外したときに陰性電荷をもつ基のことである。このような基としては、例えば、水素、ハロゲン、ＣＦ3ＣＯ3、ＣＨ3ＣＯ2、ＣＦＨ2ＣＯ2、（ＣＨ3）3ＣＯ、
（ＣＦ3）2（ＣＨ3）ＣＯ、（ＣＦ3）（ＣＨ3）2ＣＯ、炭素数１〜５のアルキル基、端素数１〜５のアルコキシ基、フェニル基、フェノキシ基、トシル基、メシル基、トルフルオロメタンスルホネート基等があり、特に好ましいものは両方にハロゲン（特に、塩素）である。
【００４３】
ＬおよびＬ１はそれぞれ独立に中性の電子供与基を示す。中性の電子供与基は、中心金属への配位を外したときに中性電荷をもつ基のことである。このような基としては、例えば、ＰＲ２Ｒ３Ｒ４（ここで、Ｒ２は２級のアルキル基またはシクロアルキル基、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立に、アリール基、炭素数１〜１０の１級アルキル基もしくは２級アルキル基、シクロアルキル基を示す。）で表されるホスフィン系電子供与基や、ピリジン、ｐ-フルオロピリジン、イミダゾリリデン化合物等がある。好ましいＬおよびＬ１は、両方共に−Ｐ（シクロヘキシル）３、−Ｐ（シクロペンチル）３、または−Ｐ（イソプロピル）３であるが
、ＬおよびＬ１互いに異なる電子供与基であっても良い。
【００４４】
Ｑ及びＱ１は、それぞれ独立に水素、アルキル基、アルケニル基または芳香族基を示す。アルキル基としては炭素数１〜２０のアルキル基、アルケニル基としては炭素数２〜２０のアルケニル基、芳香族基としてはアリール基等があり、前記アルキル基、アルケニル基または芳香族基は置換基を有していても良い。
【００４５】
このような触媒の具体的なものとして、好ましくは図１に示すＲｕカルベン触媒が挙げられる。
以下に図１に示すＲｕカルベン触媒の合成例を示す。
＜合成例＞
５００ｍｌのＦｉｓｈｅｒ−Ｐｏｒｔｅｒ  ｂｏｔｔｌｅにシクロオクタジエンルテニウムジクロライド（２１ｍｍｏｌ）、トリシクロヘキシルホスフィン（４２ｍｍｏｌ）、水酸化ナトリウム（７．２ｇ）、酸素を除去したｓｅｃ−ブタノール２５０ｍｌを入れ、水素２気圧下、９０℃で加熱する。水素の吸収が終了するまで数回加圧を繰り返し、一晩撹拌を続ける。水素の圧力をかけたままで室温まで冷却し、淡黄色の沈殿物を得る。水３０ｍｌを加え沈殿物を濾過し、水素気流中で乾燥して、Ｒｕ（Ｈ）２（Ｈ２）２（Ｐｃｙ３）２を得る（収率約８０％）。次に、このＲｕ（Ｈ）２（Ｈ２）２（Ｐｃｙ３）２（１．５ｍｍｏｌ）をジクロロエタン溶液３０ｍｌに溶解し、−３０℃に冷却する。３−クロロ−３−メチル−１−ブチン（１．５ｍｍｏｌ）を加える。溶液は即座に赤紫に変わり、そのまま１５分反応させる。冷却浴をはずし、脱ガスしたメタノール（２０ｍｌ）を加えると紫色の結晶が沈殿する。メタノールで洗浄し、乾燥させて目的の触媒を得る（収率９５％）。（参考文献：Ｏｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃｓ、  第１６巻、１８号、３８６７ページ（１９９７年））
【００４６】
このメタセシス重合触媒の添加量は、シクロオレフィン系重合性液状物に対し０．００１〜２０重量％であるが、経済性および硬化速度の理由から好ましくは０．０１〜５重量％の範囲が好ましい。
【００４７】
通常、重合はシクロオレフィン系重合性液状物にメタセシス重合触媒を加え溶かしたのち、加熱して行うことができる。重合性液状物にメタセシス重合触媒を加え溶かす際の温度は、通常は０〜８０℃、好ましくは室温〜５０℃である。重合体を得るための加熱の操作は１段階加熱でも２段階加熱あるいは多段加熱でもよい。１段階加熱とする場合は、その温度は、通常０〜２５０℃、好ましくは２０〜２００℃であり、２段階加熱とする場合は、１段階目の温度は、通常は０〜１５０℃、好ましくは１０〜１００℃であり、２段階目の温度は、通常は２０〜２００℃、好ましくは３０〜１８０℃である。また、重合時間は触媒の量および重合温度により適宜決めることができるが、通常１分〜５０時間である。
【００４８】
本発明の電気・電子部品の成形方法としては、例えば、真空注入成形法、加圧注入成形法、含浸成形法、ＲＴＭ成形法、ディッピング、ハンドレイアップやスプレイアップなどの積層成形法、プレス成形法、フィラメントワインディング法、遠心成形法、真空または加圧バック法、連続成形法、引抜き成形法、射出成形法、トランスファー成形などが挙げられる。本発明の一般式（１）〜（３）に示すメタセシス重合触媒を用いる場合は、これらの成形で不活性雰囲気にする必要はない。
【００４９】
本発明の電気・電子部品は、電気・電子部材とハウジングが一体成形されても良く、そのハウジングの材質はＳＵＳ、銅、鉄、アルミ、セラミックスなどの無機材料および熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、生分解性樹脂、天然樹脂などの有機材料の中から目的、用途によって選ばれるもので制限はない。また、部品の形状や寸法も目的により任意に設計される。
【００５０】
【実施例】
以下本発明を実施例により説明する。なお実施例中、部とは特に限定しない限り重量部を意味する。
＜樹脂１：オレフィン系低弾性率樹脂＞
高純度ジシクロペンタジエン（丸善石油化学製、純度９９％以上）５０重量部、シクロオクタジエン（ＨＵＬＳ社製  純度９８．５％以上）５０重量部、およびシランカップリング剤（日本ユニカー製ＦＺ−３７７８）０．１重量部を混合した。次いで平均粒径１５μｍの溶融シリカ（（株）龍森製ヒューズレックスＲＤ−８）を所定量添加しコンパウンドを得た。このコンパウンドに図１で示されるメタセシス重合触媒０．２重量部を注型直前に添加し供試した。硬化条件は３８℃×２時間＋１００℃×１時間＋１２５℃×１時間とした。
【００５１】
＜樹脂２：アクリル系低弾性率樹脂＞
ラウリルメタクリレート９０部（共栄社化学製ライトエステルＬ）にポリプロピレングリコールジメタクリレート（共栄社化学製ＮＫエステル９ＰＧ）１０部を混合し、さらに重合触媒としてｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．５部を添加した。硬化条件は４０℃×１ｈ＋６０℃×３ｈ＋８０℃×１ｈ＋１００℃×１ｈとした。
【００５２】
＜樹脂３：ポリエステル系低弾性率樹脂＞
撹拌機、コンデンサ、窒素ガス導入管および温度計を取り付けた２リットルの４つ口フラスコにジエチレングリコール４６３部、ネオペンチルグリコール４５４部、アジピン酸９２７部、無水マレイン酸１５６部を仕込み、窒素ガスをゆっくり流しながらマントルヒータを用いて１ｈで１５０℃に昇温し、１ｈ保温後、５ｈかけて２２０℃に昇温した。その温度で６ｈ保温し、酸価３０の不飽和ポリエステルを得た。これにハイドロキノン０．０１％を溶解したスチレンモノマーに不飽和ポリエステル分が７０重量％となるように溶解し、２５℃の粘度が０．１９Ｐａｓの不飽和ポリエステル樹脂液とした。この樹脂液１００部に有機過酸化物として、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート０．１５部、クメンハイドロパーオキサイド０．４５部、過酸化ベンゾイル０．８部を添加した。硬化条件は８０℃×３ｈ＋１２５℃×３ｈとした。
【００５３】
＜樹脂４：ジシクロペンタジエン系樹脂１＞
樹脂１と同様の高純度ジシクロペンタジエン１００重量部、およびシランカップリング剤（日本ユニカー製ＦＺ−３７７８）０．１重量部を混合した。次いで平均粒径１５μｍの溶融シリカ（（株）龍森製ヒューズレックスＲＤ−８）を所定量攪拌混合しコンパウンドを得た。図１に示されるメタセシス重合触媒を用いて、樹脂１と同様に硬化させた。
【００５４】
＜樹脂５：ジシクロペンタジエン系樹脂２＞
樹脂１で用いたジシクロペンタジエンにジエチルアルミニウムクロライドを４０ミリモル濃度、ｎ−プロピルアルコールを５２ミリモル濃度および四塩化ケイ素２０ミリモル濃度それぞれを窒素パージしたドライボックス内で添加しＡ液とした。また、Ａ液と同様にジシクロペンタジエンに対しトリデシルアンモニウムモリブデネートを１０ミリモル濃度添加しＢ液を作製した。このＡ液およびＢ液を５０重量部づつ混合し、速やかに平均粒径１５μｍの溶融シリカ（（株）龍森製ヒューズレックスＲＤ−８）１００重量部を混合攪拌し、窒素雰囲気下で等量づつ混合して供試した。硬化条件は５０℃×０．５ｈ＋１２５℃×３ｈとした。
【００５５】
＜樹脂６：エポキシ樹脂＞
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂１００重量部（東都化成（株）製ＹＤ−１２８）にシランカップリング剤０．１重量部（東芝シリコーン製、ＴＳＡ−７２０）を混合してＡ液とした。一方、硬化剤としてメチルテトラヒドロ無水フタル酸（日立化成工業（株）製ＨＮ−２２００）８７重量部に２−エチル−４−メチルイミダゾールを２部配合しＢ液とした。このＡ液５０重量部およびＢ液を４５重量部を混合し、さらに平均粒径１５μｍの溶融シリカ１００重量部（（株）龍森製ヒューズレックスＲＤ−８）を混合し十分に攪拌して供試した。硬化条件は１００℃×１ｈ、１２５℃×２ｈおよび１４０℃×３ｈとした。
【００５６】
＜樹脂７：シリコーン樹脂＞
市販の放熱タイプシリコーン樹脂（信越シリコーン製ＫＥ−１２２３）を供試した。硬化条件は１００℃×１ｈとした。
【００５７】
＜樹脂８：ウレタン樹脂＞
市販の注型用ウレタン樹脂（日立化成工業（株）製ＫＵ−７０７）１００重量部に、シランカップリング剤（日本ユニカー製ＡＺ−６１７１）を０．１重量部混合攪拌し、加熱により付着水分を除去した平均粒径１５μｍの溶融シリカ（（株）龍森製ヒューズレックスＲＤ−８）１００重量部を混合攪拌した。硬化条件は５０℃×３ｈ＋１００℃×２ｈとした。
【００５８】
試験方法
＜粘度＞
Ｂ型粘度計、２３℃、ロータ＃３、６０ｒｐｍの条件で粘度を測定した。
＜曲げ弾性率＞
３ｍｍ厚の注型板を作製しＪＩＳ−Ｋ−７２０３に準拠し測定した。
試験片形状：２５×８０×３ｍｍ、試験スパン：４８ｍｍ、試験速度１００ｍｍ／分
＜モデル含浸試験＞
直径１５ｍｍのポリプロピレン製試験管に１００℃で１時間乾燥したガラスビーズ（平均粒径８０μｍ）を振動させながら試験管内に高さで約６０ｍｍになるように充填した後、秤量してガラスビーズの重量（Ｗ０ｇ）を測定した。次いで、樹脂組成物をガラスビーズ充填済みのポリプロピレン製試験管に高さで約６０ｍｍになるよう注入し、１０ｍｍＨｇに減圧して１０分間放置した後、規定の条件で熱硬化させた。この後、含浸されずに硬化物から分離されるガラスビーズを集めてその重量（Ｗ１ｇ）を測定した。次式よりモデル含浸率を算出した。
モデル含浸率（％）＝｛（Ｗ０−Ｗ１）／Ｗ０｝×１００
【００５９】
＜部品モデル１（イグニッションコイル用封止材）＞
イグニッションコイルの断面構造の一例を図２に示す。
イグニッションコイルは、磁性体の中心コア１、外部コア２、一次ボビン３、一次コイル４、二次ボビン５、二次コイル６、端子７などで構成されている。一次コイルは直径０．５ｍｍ程度のエナメル線を約２００回、二次コイルは直径０．０５ｍｍ程度のエナメル細線を２００００回程度ボビンに巻線されている。一次コイルはバッテリーに接続され直流電流が流れるが、点火タイミング調整電子回路部品およびパワースイッチにより流れる電流を断続させて磁束を変化させ、自己誘導作用により一次電圧を得る。この一次電圧を一次コイルと二次コイルの相互誘導作用により２０〜４０ＫＶの高電圧とし、端子に接続した点火プラグに火花放電を起こさせる。
【００６０】
部品モデル１は、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）製ケース材に磁性体コア、アルミ電極、点火タイミング制御回路部品（構成：ＩＣ付セラミック基板／エポキシ樹脂で部品封止）、変性ポリフェニレンオキサイド（ＰＰＯ）ボビンの１次コイルおよび２次コイルを組み込んだイグニッションコイルに図３の表１に示した供試試料を、５ｔｏｒｒ×１分間の脱泡条件で注型し、３０℃×１ｈ＋５０℃×１ｈ＋８０℃×１ｈ＋１２０×１ｈの硬化条件で硬化した。
【００６１】
＜部品モデル２（イグニッションコイル用一括封止材）＞
点火タイミング制御回路部品（構成：ベアチップＩＣ付セラミック基板／部品未封止）を用いた以外、部品モデル１と同様の部材構成のイグニッションコイルに図３の表１に示した供試試料を、５ｔｏｒｒ×１分間の脱泡条件で注型し、３０℃×１ｈ＋５０℃×１ｈ＋８０℃×１ｈ＋１２０×１ｈの硬化条件で硬化し、電子回路部品とコイルの一括封止イグニッションコイルを得た。
【００６２】
＜部品モデル３（ケースレスイグニッションコイル用一括封止材）＞
磁性体コア、真鍮電極、点火タイミング制御回路部品（構成：ベアチップＩＣ付セラミック基板／部品未封止）および変性ポリフェニレンオキサイド（ＰＰＳ）ボビンの１次コイルおよび２次コイルを金型の中央に配し、表１に示した供試試料を、５ｔｏｒｒ×１分間の脱泡条件で注型し、３０℃×１ｈ＋５０℃×１ｈ＋８０℃×１ｈ＋１２０×１ｈの硬化条件で硬化後、金属ケースより封止部材を取り出して、一括封止ケースレスイグニッションコイルを得た。
【００６３】
＜部品モデル４（ＩＣ部品封止材）＞
２５×２５×５ｍｍの変性ＰＰＯ製凹型ケース材の中央に１５  角のエポキシ樹脂封止１６ピンＤＩＰ型ＩＣ付セラミック基板を配し、あらかじめ脱泡した供試試料を流し込み成形品を得た。
【００６４】
＜部品モデル５（ＤＩＰ型ＩＣ封止材）＞
５ｍｍの酸化膜を有するシリコンチップにアルミ配線を施したテスト素子を使用し、部分銀メッキを施した４２アロイのリードフレームにエポキシ系銀ペーストで接続し、サーモソニック型ワイヤボンダにより２００℃で素子のボンディングパッドとインナーリードを１０μｍの金線にて接続した。その後、予め脱泡した供試試料をポッティングし、硬化して１６ピン型ＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ    Ｐａｃｋａｇｅ）型半導体封止パッケージを得た。
【００６５】
＜出力特性＞
部品モデル１〜３を（−４０℃×３０分＋１２５℃×３０分）を１サイクルとするヒートサイクル試験を４００サイクル行い、試験後に一次電圧として１２Ｖ印加したときに、２次電圧として２０ＫＶ以上の出力が得られるか試験した。また、試験後の部品を切断して剥離の有無を光学顕微鏡により観察した。
＜成形性＞
部品モデル４で、金線ワイヤーの切断状態を軟質Ｘ線で確認し、断線がなかったものを○、断線があったものを×とした。
＜耐はんだリフロー性＞
部品モデル４および５を、８５℃／８５％ＲＨの雰囲気に１６８時間放置した後、２４０℃×１０秒間の加熱を３回行いクラック発生の観察ならびに通電試験を行った。
【００６６】
実施例および比較例の結果を図３の表１に示した。本発明の電気・電子部品は、弾性率の高いエポキシ樹脂やジシクロペンタジエン系樹脂ならびに弾性率の低いシリコーン樹脂、ウレタン樹脂を用いて封止した部品よりも優れた出力特性、成形性および耐はんだリフロー性を有していた。この結果は、本発明の電気・電子部品が優れた信頼性を有していることを示している。
【００６７】
【発明の効果】
本発明の電気・電子部品により、高密度化、高集積化に対応する長寿命、高耐久性の電気・電子機器を広く提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  Ｒｕカルベン触媒の化学構造式。
【図２】  イグニッションコイルの断面図。
【図３】  実施例および比較例の結果を示す表１。
【符号の説明】
１．磁性体の中心コア
２．磁性体の外部コア
３．一次ボビン
４．一次コイル
５．二次ボビン
６．二次コイル
７．端子
【図１】
0003807139.tif 000009
【図２】
0003807139.tif 000010
【図３】
0003807139.tif 000011