(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機マトリックス中に球状アルミナ粉末と非球状アルミナ粉末とを含有してなる熱伝導性充填剤が３０〜８０体積％配合されて形成され、前記球状アルミナ粉末は平均粒径が５０〜８０μｍであり、かつ該球状アルミナ粉末の３０μｍ以下の粒径のものの割合が熱伝導性充填剤中に５体積％以下であり、さらに前記非球状アルミナ粉末は平均粒径が５μｍ未満であり、該非球状アルミナ粉末の割合が熱伝導性充填剤中に２０〜５０体積％以下であることを特徴とする熱伝導性シート。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、例えば電子機器内における発熱性電子部品と放熱器の間や、発熱性電子部品と金属製伝熱板との間に介在されて使用される熱伝導性シートに関するものである。さらに詳しくは、内部に含有される熱伝導性充填剤の充填量に見合った熱伝導性を充分に発揮することができる熱伝導性シートに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、コンピュータのＣＰＵ（中央処理装置）を代表とする電子素子の高性能化に伴い、その消費電力も増大しており、それらの電子素子を冷却する冷却技術がコンピュータの性能を維持する上で非常に重要な技術となってきている。この様な傾向から発熱部品である電子素子と冷却部材との間に介在させて用いられる熱伝導性シートの性能も重要となってきており、より高い熱伝導率を有する熱伝導性シートが求められてきている。そこで、例えば特開昭６３−２０３４０号公報に記載されているように、熱伝導性充填剤を高充填させることによって熱伝導性シートの熱伝導率をより高く持たせている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
前記特開昭６３−２０３４０号公報には、最大粒径が１５０μｍで平均粒径５〜３５μｍであり、かつカッティングエッジを有しない形状である球状コランダム粒子からなる高熱伝導性ゴムと合成樹脂との組成物が提案されている。この様に球状アルミナ粉末は有機高分子中に分散させ易く、高充填でき、熱伝導性シートに用いる熱伝導性充填剤としては非常に有用である。そのため、上記特開昭６３−２０３４０号公報のほかにも、特開平１１−８７９５８号公報に記載されているようにその他の熱伝導性充填剤との組み合わせによるものや特開２０００−１６１６号公報のように有機マトリックスを変更して、熱伝導性充填剤をより高充填させて高熱伝導にすることが検討されている。
【０００４】
ところが、熱伝導性充填剤を高充填することについての検討はなされているが、熱伝導性充填剤の高充填によって高熱伝導性が達成される機構の検討は充分になされていない。従って、球状アルミナの高充填性を利用して、高充填はしているもののその充填量に見合った熱伝導性を充分に発揮できていないという問題点があった。
【０００５】
本発明は、以上の従来技術に存在する問題点に着目してなされたものである。その目的とするところは、熱伝導性充填剤の充填量に見合った熱伝導性を充分に発揮することができる熱伝導性シートを提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、請求項１に記載の発明の熱伝導性シートは、有機マトリックス中に球状アルミナ粉末と非球状アルミナ粉末とを含有してなる熱伝導性充填剤が３０〜８０体積％配合されて形成され、前記球状アルミナ粉末は平均粒径が５０〜８０μｍであり、かつ該球状アルミナ粉末の３０μｍ以下の粒径のものの割合が熱伝導性充填剤中に５体積％以下であり、さらに前記非球状アルミナ粉末は平均粒径が５μｍ未満であり、該非球状アルミナ粉末の割合が熱伝導性充填剤中に２０〜５０体積％以下であることを特徴とするものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明の熱伝導性シートの実施形態について詳細に説明する。
本実施形態の熱伝導性シートは、有機マトリックス中に熱伝導性充填剤が３０〜８０体積％配合されて形成されている。熱伝導性充填剤は３０μｍ以下の粒径のものが５体積％以下で、かつ平均粒径が５０〜８０μｍである球状アルミナ粉末が含有されている。
【００１０】
有機マトリックスは、機械的強度、耐熱性、耐久性など各種仕様性能に応じて選択することができ、組成、硬化方法等は特に限定されない。有機マトリックスは具体的には、シリコーンゲル（ゲルゴム）、ポリウレタンゲルなどのゲル状体、合成ゴム、天然ゴムなどのゴム、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂などの熱硬化性樹脂、熱可塑性エラストマーなどから選ばれる。これらの有機マトリックスはいずれか一種類とは限らず、二種類以上を併用しても良い。
【００１１】
合成ゴムのうちシリコーンゴムは加工性に優れ、耐熱性が高く、物性値の温度依存性が小さい点から好ましい。さらには、シリコーンゴムよりも架橋密度が低く、非常に低硬度であるシリコーンゲルが、シリコーンゴムの特性に加え、電子部品への密着性、追従性及び荷重低下の点から特に好ましい。シリコーンゲルは、低粘性液体シリコーンを硬化して得られる非常に軟らかいエラストマー状のものである。
【００１２】
シリコーンゴムは、公知のポリオルガノシロキサンを硬化することによって得られる。シリコーンゴムの硬化方法は限定されるものではなく、有機過酸化物によるラジカル反応、ビニル基を含むポリオルガノシロキサンとケイ素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンとの白金系触媒による付加反応、縮合反応等が挙げられる。
【００１３】
次に、熱伝導性充填剤としては、球状アルミナ粉末を必須成分として含有し、それに必要に応じてその他の熱伝導性充填剤が用いられる。熱伝導性充填剤中の球状アルミナ粉末は通常５０体積％を越える量で含有され、その他の熱伝導性充填剤は５０体積％以下の量で配合される。
【００１４】
球状アルミナ粉末は、アルミナ粉末のうち粒子形状が球状ないし球状に近い形状をなす粉末である。アルミナ粉末は熱伝導性に優れ、低粘度で、電気絶縁性も良好で、コストも安いものであり、特に電子部品に用いられる熱伝導性シートとして優れている。球状アルミナ粉末は、粒径３０μｍ以下のものが５体積％以下で、かつ平均粒径が５０〜８０μｍの範囲であることが必要である。粒径３０μｍ以下のものの割合が５体積％以下の粉末であるということは、微粉をほとんど含んでいないという意味であり、球状アルミナ粉末は粒度分布が平均粒径近辺での粒度分布の狭い（シャープな）狭帯域であることを表している。
【００１５】
粒径３０μｍ以下のものの割合が５体積％を越えると、必然的に粒径の小さい微粉が増えることになり、また平均粒径が同じであれば大きい粒径の粉末も存在することとなり、粒度分布が広帯域なものになる。大きさの揃った粒子を用いると最も充填密度が高くなるという最密充填理論を考慮すると、様々な大きさの粒子が混在することは好ましくない傾向であり、熱伝導性充填剤の充填密度が低下してしまう。よって、粒径３０μｍ以下のものの割合が５体積％以下であることによって粒度分布が狭帯域となり、より高充填し易くなる。
【００１６】
球状アルミナ粉末の平均粒径が８０μｍを越える場合、球状アルミナ粉末を有機マトリックス中に配合して成形した熱伝導性シートの表面が粗くなり、熱伝導性シートを切断したときの切断面からの脱落も起こり易くなるため不適当である。一方、球状アルミナ粉末の平均粒径が５０μｍ未満の場合、一つの粒子の体積が減り、同体積充填すると充填粒子量が増えるため粉体間の接触熱抵抗が増えることになり熱伝導率が低下してしまい、不適当である。従って、平均粒径が５０〜８０μｍの範囲の球状アルミナ粉末を使用することによって脱落が起こらず、また熱伝導率も良好な熱伝導性シートを得ることができる。
【００１７】
その他の熱伝導性充填剤としては、前記球状アルミナ粉末以外の非球状アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、炭素（炭素繊維など）などの粉末が用いられる。
【００１８】
熱伝導性充填剤は、前記の球状アルミナ粉末にさらに平均粒径が５μｍ未満の微粉末熱伝導性充填剤を含有し、該微粉末熱伝導性充填剤の割合が熱伝導性充填剤中に２０〜５０体積％であることが望ましい。微粉末熱伝導性充填剤は、球状アルミナ粉末間の隙間を効率良く埋める形となるため、熱伝導率が良好となり、熱伝導性充填剤量の充填量が同じであれば熱伝導性を向上させることができる。しかも、組成物の粘度が低くなり、作業性及び加工性が良好となる。
【００１９】
微粉末熱伝導性充填剤の平均粒径が５μｍ以上の場合、前述した球状アルミナ粉末間の隙間を充分に埋めることができず、熱伝導性シートの熱伝導性が低下する。また、非球状アルミナ粉末の割合が２０体積％未満であると、球状アルミナ粉末間の隙間が埋めきれず、熱伝導性が悪くなり好ましくない。一方、非球状アルミナ粉末の割合が５０体積％を越えると、微粉末熱伝導性充填剤が球状アルミナ粉末間の隙間以上に充填されることになり、粘度の上昇や、熱伝導性の悪化などが起こり、好ましくない。従って、平均粒径が５μｍ未満の微粉末熱伝導性充填剤を熱伝導性充填剤の２０〜５０体積％の割合で配合することによって熱伝導性が良好な熱伝導性シートを得ることができる。
【００２０】
上記の微粉末熱伝導性充填剤としては、前述した球状アルミナ粉末以外の非球状アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、炭素（炭素繊維など）などの微粉末が用いられるが、これらのうち非球状アルミナ粉末を用いることが好ましい。非球状アルミナ粉末は、球状アルミナ粉末とのなじみが良くなり、接触しやすくなって熱伝導性の向上と、組成物の粘度低下を図ることができる。
【００２１】
球状アルミナ粉末、非球状アルミナ粉末などの微粉末熱伝導性充填剤は、必要に応じてシランカップリング剤、チタネートカップリング剤等により表面処理されていてもよい。
【００２２】
熱伝導性充填剤の配合割合は前記のように３０〜８０体積％の範囲である。この配合割合が３０体積％未満の場合、熱伝導性シートの熱伝導性が不足するため不適当である。一方、８０体積％を越える場合、有機マトリックスに熱伝導性充填剤を配合した組成物の粘度が高くなり、成形加工性が困難となってしまうため不適当である。従って、熱伝導性充填剤の配合割合を３０〜８０体積％の範囲とすることによって熱伝導性、成形加工性共に良好な熱伝導性シートを得ることができる。
【００２３】
本実施形態では熱伝導性充填剤のほかに、その他添加剤を含んでいても差し支えない。そのような添加剤としては例えば可塑剤、粘着剤、補強剤、着色剤、耐熱向上剤等が挙げられる。
【００２４】
次に、熱伝導性シートの製造方法について説明すると、その方法は特に限定されないが、有機マトリックス中に熱伝導性充填剤、添加剤など配合して撹拌し、分散させた後、バーコータ法、ドクターブレード法、Ｔダイによる押出成形法、カレンダー成形法などによってシート化する方法が挙げられる。
【００２５】
得られた熱伝導性シートの熱伝導率は１．０Ｗ／ｍＫ以上であることが好ましい。熱伝導率が１．０Ｗ／ｍＫ未満の場合、発熱部品の熱を効率よく冷却部品に伝えることができなくなるからである。
【００２６】
また、熱伝導性シートの硬度はアスカーＣ硬度で５０以下であることが好ましい。アスカーＣ硬度が５０を越える場合、発熱部品に取り付けたときに形状追従性が悪くなったり、発熱部品を破損させてしまったりするので好ましくない。なお、アスカーＣ硬度は、日本ゴム規格協会で定められた規格ＳＲＩＳ０１０１に基づくものである。
【００２７】
熱伝導性シートの厚みは０．１〜５ｍｍの範囲であることが好ましい。この厚みが０．１ｍｍよりも薄いと取り扱い作業性が悪くなり、延いては生産性が悪くなる。一方、５ｍｍよりも厚くなると熱伝導性シートの熱抵抗が上がってしまい、かつ製品コストが嵩むので好ましくない。
【００２８】
熱伝導性シートは、その片面又は両面及びシート内に、作業性向上や補強目的でシート状、繊維状、網目状の部材を積層したり、埋没させたりして用いてもよい。
【００２９】
以上の実施形態によって発揮される効果を以下にまとめて記載する。
・  実施形態で説明した熱伝導性シートによれば、熱伝導性充填剤、特に球状アルミナ粉末がより効率的に充填される。すなわち、有機マトリックス中に配合される熱伝導性充填剤は３０μｍ以下の粒径の微粉が５体積％以下と少なく、しかも平均粒径が５０〜８０μｍという適正な範囲にある。このため、球状アルミナ粉末を含有する熱伝導性充填剤の充填量に見合った熱伝導性を充分に発揮することができる。
【００３０】
・  また、さらに平均粒径が５μｍ未満の微粉末熱伝導性充填剤を含有し、該微粉末熱伝導性充填剤の割合が熱伝導性充填剤中に２０〜５０体積％であることにより、球状アルミナ間の隙間を微粉末熱伝導性充填剤が効率良く埋める形となる。このため、熱伝導性シートの熱伝導性を向上させることができる。従って、同じ熱伝導性を得るための熱伝導性充填剤の使用量を減少させることができ、熱伝導性充填剤の充填量が同じであれば、熱伝導性を向上させることができる。しかも、球状アルミナ間の隙間を微粉末熱伝導性充填剤が埋めることにより、組成物の粘度が低下し、熱伝導性シートを得るための作業性及び加工性が良好となる。
【００３１】
・  さらに、微粉末熱伝導性充填剤として非球状アルミナ粉末を使用することにより、球状アルミナ粉末とのなじみが良くなり、接触しやすくなって熱伝導性が一層向上し、組成物の粘度がより低下し、熱伝導性シートを得るための作業性及び加工性が一層良好となる。その上、アルミナの特性によって熱伝導性シートの電気絶縁性を高めることができる。
【００３２】
・  よって、本実施形態の熱伝導性シートを、電子機器内における発熱性電子部品と放熱器の間や、発熱性電子部品と金属製伝熱板との間に介在させることにより、発熱部品の放熱性に優れ、電子機器の性能をより維持することが可能となる。ゆえに、情報機器、映像機器、移動体通信機器等の電子機器の高機能化、小型化、軽量化などに対応する熱伝導性シートとして工業上非常に有用である。
【００３３】
【実施例】
以下、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態を具体的に説明する。
（実施例１〜３）
有機マトリックスとして比重１．０の付加型のシリコーンゲル〔旭化成ワッカーシリコーン（株）製のＳＬＭ  ７７０９４〕を用い、このシリコーンゲル１００重量部に対し、熱伝導性充填剤として球状アルミナ粉末と、非球状アルミナ粉末とを表１に示す割合で配合した。付加型のシリコーンゲルは、ビニル基を含むポリオルガノシロキサンとケイ素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンとの白金系触媒による付加反応で得られたものである。球状アルミナ粉末は、３０μｍ以下の粒径のものが１体積％であり、平均粒径が６０μｍである。非球状アルミナ粉末は、平均粒径が３μｍである。
【００３４】
また、このシリコーン組成物を攪拌脱泡機を用いて均一になるまで混合攪拌し、この状態の２５℃における粘度を回転粘度計で測定した。さらに、この組成物を１２０℃で３０分加熱して硬化させ、厚み１ｍｍの熱伝導性シートを作製した。
【００３５】
得られた熱伝導性シートについて熱伝導率を測定した。得られた粘度と熱伝導率の結果を表１に示した。熱伝導率はこのシートを１０％圧縮したときの厚み方向における熱伝導率である。以下、実施例４〜６並びに比較例１及び２の粘度と熱伝導率の測定も同様の操作によって測定した。なお、表１及び表２における％は体積％を表す。
（実施例４）
実施例１において、熱伝導性充填剤として球状アルミナ粉末のみを用いる以外は実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。そして、シリコーン組成物の粘度と熱伝導性シートの熱伝導率を測定した。それらの結果を表１に示した。
（実施例５及び６）
実施例１において、熱伝導性充填剤として球状アルミナ粉末と非球状アルミナとの配合割合を変化させた以外は実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。そして、シリコーン組成物の粘度と熱伝導性シートの熱伝導率を測定した。
それらの結果を表２に示した。
（比較例１）
実施例１において、球状アルミナ粉末として３０μｍ以下の粒径のものが１０体積％である粉末を使用した以外は実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。そして、シリコーン組成物の粘度と熱伝導性シートの熱伝導率を測定した。それらの結果を表２に示した。
（比較例２）
実施例１において、球状アルミナ粉末として平均粒径が４８μｍである粉末を使用した以外は実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。そして、シリコーン組成物の粘度と熱伝導性シートの熱伝導率を測定した。それらの結果を表２に示した。
【００３６】
【表１】
0003807995.tif 000002
【００３７】
【表２】
0003807995.tif 000003
表１及び表２に示したように、球状アルミナ粉末と非球状アルミナ粉末との配合割合を同一として、球状アルミナ粉末中の微粉の割合と球状アルミナ粉末の平均粒径を比較した（実施例２と、比較例１，２）ところ、粘度、熱伝導率共に実施例２の方が良好であることがわかる。また、非球状アルミナ粉末を配合した場合（実施例５,６）には、非球状アルミナ粉末を配合しない場合（実施例４）に比べて粘度及び熱伝導率が向上した。
【００３８】
なお、本発明は前記実施形態を以下のように変更して実施することもできる。
・  アルミナ（酸化アルミニウム）としては、一般のα型のほか、β型（Ｎａ2Ｏ・１１Ａｌ2Ｏ3）やγ型のものを使用することもできる。
【００３９】
・  その他の熱伝導性充填剤として、その形状が球状をなすものを使用することも可能である。
・  平均粒径が５μｍ未満の微粉末熱伝導性充填剤を熱伝導性充填剤中に２０〜５０体積％となるように、平均粒径が５μｍ以上の熱伝導性充填剤を配合することもできる。
【００４０】
さらに、前記実施形態より把握される技術的思想について以下に記載する。
・  前記有機マトリックスはシリコーンゴム又はシリコーンゲルである請求項１に記載の熱伝導性シート。このように構成した場合、熱伝導性シートは加工性に優れ、耐熱性が高く、かつ物性値の温度依存性を小さくすることができる。
【００４１】
・  前記熱伝導性充填剤中には球状アルミナ粉末が５０体積％を越える量で含有されている請求項１に記載の熱伝導性シート。このように構成した場合、熱伝導性シートはその中に含まれる熱伝導性充填剤の充填量に見合った熱伝導性を充分に発揮することができる。
【００４２】
・  前記熱伝導性充填剤のうち、球状アルミナ以外のその他の熱伝導性充填剤は、平均粒径が５μｍ未満の微粉末熱伝導性充填剤である請求項１に記載の熱伝導性シート。このように構成した場合、請求項１に記載の発明の効果に加え、熱伝導性シートの熱伝導性を高め、熱伝導性シートを得るための作業性及び加工性を良好にすることができる。
【００４３】
【発明の効果】
本発明は以上のように構成されているため、次のような効果を奏する。
請求項１に記載の発明の熱伝導性シートによれば、熱伝導性を向上させることができるとともに、熱伝導性シートを得るための作業性及び加工性が良好となる。また、電気絶縁性を高めることができる。