(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
全分散液に対し１６〜４０重量％となる量の、不飽和カルボン酸含量５〜３０重量％のエチレン・不飽和カルボン酸共重合体（Ａ）、共重合体（Ａ）のカルボキシル基を中和可能なカウンターカチオン（Ｂ）、共重合体（Ａ）１００重量部当たり、多価金属水酸化物（Ｃ）８０〜３００重量部及び３０％水溶液における粘度が２００ｍＰａ・ｓ以下で分子量が６０以上のアルコール性水酸基含有化合物（Ｄ）０．１〜２０重量部とからなる分散安定性に優れたペースト状水性分散液。
【請求項２】
ポットライフが１００日以上である請求項１に記載のぺ一スト状水性分散液。
【請求項３】
基材に、請求項１又は２記載のペースト状水性分散液を塗布、乾燥して塗布膜を形成させてなる積層体。
【請求項４】
全分散液に対し１６〜４０重量％となる量の、不飽和カルボン酸含量５〜３０重量％のエチレン・不飽和カルボン酸共重合体（Ａ）、共重合体（Ａ）のカルボキシル基を中和可能なカウンターカチオン（Ｂ）、共重合体（Ａ）１００重量部当たり、多価金属水酸化物（Ｃ）８０〜３００重量部、３０％水溶液における粘度が２００ｍＰａ・ｓ以下で分子量が６０以上のアルコール性水酸基含有化合物（Ｄ）及び水（Ｅ）を、圧力容器中、共重合体（Ａ）の融点以上の温度で剪断力をかけて混合させることを特徴とする請求項１または２に記載のペースト状水性分散液の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、分散安定性に優れたペースト状水性分散液及びその製法に関する。とくに多量の多価金属水酸化物を含有する塗布膜、とりわけ難燃性に優れた塗布膜を形成させるのに好適なペースト状水性分散液及びその製法に関する。本発明はまた、基材に、上記塗布膜を形成させてなる積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、非ハロゲン系の難燃材料として、水酸化マグネシウムや水酸化アルミニウムのような多価金属水酸化物を多量に配合したオレフィン重合体組成物が注目されるようになってきた。このような組成物は、オレフィン重合体と同様の成形方法によって成形され、例えば押出成形によって電線、ケーブルなどの被覆材にして使用されている。しかしながらこのような組成物は、加工上の制約から、薄肉の被覆材として使用することは非常に難しい。そこで多価金属水酸化物を多量に配合したオレフィン重合体の分散液にして使用することが考えられるが、分散安定性に優れた分散液を得ることは容易ではなかった。
【０００３】
例えば、エチレン・アクリル酸共重合体やエチレン・メタクリル酸共重合体で代表されるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体と、そのカルボキシル基を中和することが可能なカウンターカチオンからなる分散安定性に優れた水性分散液は古くから知られている。このような水性分散液への無機化合物の添加可能性については、多くの提案において示唆されてはいるが、実際このような水性分散液に多価金属水酸化物を共重合体の等重量以上のような多量の配合割合で配合しようとすると、固化やゲル化が生じたり、あるいは短期間に相分離するなど、分散安定性に優れた水性分散液を得ることは難しかった。
【０００４】
例えば、特開昭４７−２７２４１号公報には、アクリル酸含量が２０モル％のエチレン・アクリル酸共重合体のアルカリ水溶液に消石灰や水酸化アルミニウムを大量に分散させた水性分散液が開示されているが、時間の経過とともに分散液粘度が上昇することが示されているところから、分散安定性に優れた水性分散液でないことは明らかである。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明者らは、多価金属水酸化物を多量に含有し、しかも長期にわたって均一な分散状態を保持することのできるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体の水性分散液を得るべく検討を行った。その結果、使用する原料やその使用量を選択するとともに適当な助剤を使用すること及びその製法を工夫することにより、目的とする分散安定性に優れた水性分散液が得られることを見いだすに至った。したがって本発明の目的は、多価金属水酸化物を多量に含有し、長期にわたって安定な分散状態を維持しうるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体水性分散液及びその製造方法を提供することにある。本発明の他の目的は、基材に、上記水性分散液を塗布、乾燥して塗布膜を形成させてなる積層体を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、全分散液に対し１６〜４０重量％となる量の、不飽和カルボン酸含量５〜３０重量％のエチレン・不飽和カルボン酸共重合体（Ａ）、共重合体（Ａ）のカルボキシル基を中和可能なカウンターカチオン（Ｂ）、共重合体（Ａ）１００重量部当たり、多価金属水酸化物（Ｃ）８０〜３００重量部及び３０％水溶液における粘度が２００ｍＰａ・ｓ以下で分子量が６０以上のアルコール性水酸基含有化合物（Ｄ）０．１〜２０重量部とからなる分散安定性に優れたペースト状水性分散液に関する。
【０００７】
本発明はまた、基材に、上記水性分散液を塗布、乾燥して塗布膜を形成させてなる積層体に関する。
【０００８】
本発明はまた、全分散液に対し１６〜４０重量％となる量の、不飽和カルボン酸含量５〜３０重量％のエチレン・不飽和カルボン酸共重合体（Ａ）、共重合体（Ａ）のカルボキシル基を中和可能なカウンターカチオン（Ｂ）、共重合体（Ａ）１００重量部当たり、多価金属水酸化物（Ｃ）８０〜２００重量部、３０％水溶液における粘度が２００ｍＰａ・ｓ以下で分子量が６０以上のアルコール性水酸基含有化合物（Ｄ）及び水（Ｅ）を、圧力容器中、共重合体（Ａ）の融点以上の温度で剪断力をかけて混合させることを特徴とする上記分散安定性に優れたペースト状水性分散液の製造方法に関する。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明は既述のように、使用する原料、その使用割合、その製法などの選択が重要であり、これらの組み合わせによって分散安定性に優れたペースト状水性分散液が得られるのである。
【００１０】
まず本発明の水性分散液のベースポリマーとなるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、不飽和カルボン酸含有量が５〜３０重量％、好ましくは１０〜３０重量％の共重合体が用いられる。共重合体における不飽和カルボン酸含量が少なすぎると、水分散性良好な分散液を得ることが難しく、一方、不飽和カルボン酸含量が上記範囲より多い共重合体を使用すると、安定な水性分散液が得られないのみならず、形成される塗布膜の耐水性、機械的強度の低下が起こるので好ましくない。
【００１１】
このようなエチレン・不飽和カルボン酸共重合体は、エチレンと不飽和カルボン酸の二元共重合体のみならず、任意に他の単量体が共重合された多元共重合体であってもよく、任意の単量体は、例えば、０〜３０重量％、好ましくは０〜２０重量％の量で共重合されていてもよい。
【００１２】
ここに不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチルなどを例示することができる。とくに好ましいのは、アクリル酸又はメタクリル酸である。
【００１３】
上記任意に共重合されていてもよい他の単量体としては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルのようなビニルエステル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｎブチル、アクリル酸イソオクチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチルなどの不飽和カルボン酸エステル、一酸化炭素、二酸化硫黄などを例示することができる。
【００１４】
エチレン・不飽和カルボン酸共重合体としてはまた、１９０℃、２１６０ｇ荷重におけるメルトフローレートが１０〜１００００ｇ／１０分、好ましくは２０〜５０００ｇ／１０分の範囲のものを使用するのが望ましい。すなわち、メルトフローレートの非常に低いものを用いた場合には、良好な水性分散液を得ることが難しく、またその値が非常に大きいものを使用すると、水性分散液から得られる塗布膜の強度が不足するので好ましくない。
【００１５】
これらエチレン共重合体は、構成する単量体を、高圧ラジカル重合法によって共重合することにより、得ることができる。
【００１６】
本発明の水性分散液においては、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体（Ａ）は、そのカルボキシル基を中和することが可能なカウンターカチオン（Ｂ）の作用によって、アイオノマーとして水中に微分散される。カウンターカチオン（Ｂ）は、リチウム、ナトリウム、カリウムなどのアルカリ金属のイオンやアンモニウムイオンである。これらカウンターカチオンは、水性分散液を調製する際に、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムのようなアルカリ金属の水酸化物、濃厚アンモニア水などを使用することによって形成させることができる。
【００１７】
共重合体（Ａ）を中和するために添加するカウンターカチオンの量は、その種類にもよるが、共重合体（Ａ）のカルボキシル基基準で３０〜１２０モル％、好ましくは４０〜１００モル％中和するのに相当する量を存在させることが望ましい。カウンターカチオンの使用量が少なすぎると良好な水性分散液を得ることができず、またその使用量が多すぎるとゲル化を起こすことがあるからである。
【００１８】
本発明において使用される多価金属水酸化物（Ｃ）は、１個以上の水酸基を有する多価金属の化合物であって、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化アルミニウム、水酸化クロム、水酸化コバルト、水酸化鉄、水酸化銅、ドーソナイト、ハイドロタルサイトなどを例示することができる。これらの中では、とくに水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ドーソナイト、ハイドロタルサイト等を使用するのが好ましい。これらはまた、粒子径が０．１〜５μｍ、とくに０．２〜３μｍ程度のものを使用するのが好ましい。
【００１９】
本発明において使用されるアルコール性水酸基含有化合物（Ｄ）は、水溶性のものであって、３０％水溶液の粘度（２３℃）が２００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは１５０ｍＰａ・ｓの範囲にあって、分子量が６０以上のものである。すなわち化合物（Ｄ）を使用することによって、水性分散液のポットライフが改善されるのみならず、金属水酸化物（Ｃ）配合によって生ずる水性分散液からの塗布膜の脆さが改善される。化合物（Ｄ）の代わりに、水不溶性のアルコール性水酸基含有化合物を用いても、効果が全くないかあるいはその効果が小さく、また水溶性のアルコール性水酸基含有化合物であっても３０％水溶液の粘度が上記範囲を越えるような粘調な水溶液を与えるようなものを使用すると、水性分散液の粘度が高くなり過ぎるので、安定な水性分散液とならない。また水溶性であっても、メタノール、エタノールのような分子量が小さく、共重合体（Ａ）に対する可塑化効果の小さいものを使用すると、調製した水性分散液中の多価金属水酸化物が沈殿しやすくなり、保存安定性に優れた水性分散液とするのは難しい。
【００２０】
アルコール性水酸基含有化合物（Ｄ）として好ましいものは、分子量が２０００以下の多価アルコール、多価アルコールの部分エステル、多価アルコールの部分エーテル、これらのアルキレンオキサイド付加物、アルキルアミンのアルキレンオキシド付加物、アルキルアミドのアルキレンオキシド付加物などである。
【００２１】
多価アルコールとしては、具体的には、グリセリン、プロパントリオール、ヘキサントリオール、ペンタエリスリトール、ソルビトール、ジグリセリン、トリグリセリンなどを例示することができるが、とくに水酸基を３個以上有する炭素数が３〜６程度のものを使用するのが好ましい。
【００２２】
多価アルコールの部分エステルとしては、例えば、グリセリンのモノ又はジ脂肪酸エステル、ソルビタンのモノ又はジ脂肪酸エステル、グリセリンモノ脂肪酸エステルのモノ硼酸エステル、ジグリセリンのモノ脂肪酸エステルのモノ硼酸エステルなどである。このような部分エステルを構成する脂肪酸成分としては、炭素数が１２〜２２程度、とくに１４〜２０程度のものが好ましい。具体的には、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、オレイン酸、ヒドロキシステアリン酸などを挙げることができる。
多価アルコールのアルキレンオキシド付加物としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレングリコールなどを挙げることができる。
【００２３】
又、上記アルキルアミンのアルキレンオキシド付加物としては、例えば式（１）で表されるものを代表として挙げることができる。
【化１】
0003770364.tif 000002
（式中、Ｒは炭素数１２〜２２程度のアルキル基、ｍ，ｎは任意の整数でｍ＋ｎ≧１）
【００２４】
また、上記アルキルアミドのアルキレンオキシド付加物としては、例えば式（２）で表されるものを代表例として挙げることができる。
【化２】
0003770364.tif 000003
（式中、Ｒ、ｍ、ｎは式（１）と同じ。）
【００２５】
本発明において、水性分散液におけるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体（Ａ）の濃度も重要であって、多価金属水酸化物（Ｃ）の使用量によっても若干異なるが、一般には１６〜４０重量％、好ましくは１８〜３５重量％の濃度となるように調製する必要があり、この濃度が低すぎると水性分散液の粘度が小さくなり過ぎて、多価金属水酸化物（Ｃ）が沈殿しやすくなり、また逆にその濃度が高くなり過ぎると、水性分散液の粘度も高くなり過ぎ、安定な分散液となりにくくなる。
【００２６】
水性分散液における多価金属水酸化物（Ｃ）の使用量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対し、８０〜３００重量部、好ましくは１００〜２５０重量部の範囲である。すなわち金属水酸化物（Ｃ）の使用量が前記範囲より少ないと、水性分散液の粘度が充分に上がらず、金属水酸化物の多くが沈殿するか、又は金属水酸化物を含む無機層と分散液層とが分離してしまい、安定性が損なわれる。また金属水酸化物の使用量を多くしすぎると、水性分散液の塗布膜が脆くなりすぎるので、いずれも好ましくない。
【００２７】
いずれにしても、共重合体（Ａ）と多価金属水酸化物（Ｃ）に起因する固形分濃度が２６〜７５重量％程度、とくに４０〜７０重量％程度になるように調整するのがよい。
【００２８】
本発明の水性分散液におけるアルコール性水酸基含有化合物（Ｄ）の使用量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対し、０．１〜２０重量部、とくに１〜１０重量部の範囲である。すなわち化合物（Ｄ）の使用量が過少であると、安定性に優れた水性分散液を得ることが難しく、またその配合量が多くなりすぎると粘度が低下し、多価金属水酸化物が沈殿や分離を起こすので好ましくない。
【００２９】
このような成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）を含有する水性分散液は、後述の方法により製造することが可能であり、ペースト状となる。とくにポットライフの長い水性分散液を得るためには、水性分散液の粘度（２３℃）が、１０００〜１０００００ｍＰａ・ｓ、とくに１５００〜５０００ｍＰａ・ｓ程度となるように、また平均粒子径が１０００〜５００００ｎｍ、とくに１５００〜１００００ｎｍとなるようなペースト状に調製するのが好ましい。すなわちこのような粘度及び平均粒子径を維持することにより、簡単に水性分散液が固化したり、あるいは分離や沈殿を生ずるようなことがなく、ポットライフを１００日以上にすることができる。なおポットライフは、水性分散液を調製後、外観の変化がない期間、すなわち上記のような固化、沈殿、分離などを生ぜず、均一な状態で存在できる期間をいう。
【００３０】
上記ペースト状水性分散液を製造するには、上記のような場合の（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）各成分及び所定量の水（Ｅ）とを、（Ａ）成分の融点以上、好ましくは１００℃以上、一層好ましくは１３０〜１６０℃程度の温度で、剪断力をかけながら混合させることによって調製することができる。好ましくは、撹拌装置を設けたオートクレーブ中、撹拌条件下に上記各成分を混合することによって調製することができる。
【００３１】
本発明の水性分散液には、任意に種々の添加剤を配合することができる。このような添加剤の例としては、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、帯電防止剤、可塑剤、顔料、染料、滑剤、ブロッキング防止剤、接着剤、架橋剤、補強剤、増粘剤、発泡剤、抗菌剤、防黴剤、筆記性改良剤、無機充填剤などを挙げることができる。
【００３２】
本発明の水性分散液は、コーティング剤として種々の基材に塗布することにより、塗布膜を形成することができる。
【００３３】
本発明の水性分散液はまた、他の重合体分散液により改質され、あるいは他の重合体分散液の改質を目的として、他の重合体分散液と任意割合で配合することができる。一般には固型分換算（重量比）で１０／９０〜９０／１０、とくに２０／８０〜８０／２０の割合で配合するのがよい。
【００３４】
このような他の重合体水性分散液としては、ｐＨが７以上のもの、あるいはアンモニア水等でｐＨを７以上にしたものであって、本発明の水性分散液と混合したときにゲル化しないようなものを選択する必要がある。またその固型分濃度が２〜６０％、好ましくは５〜５０％程度のものであって、その平均粒子径が１〜１００００ｎｍ、好ましくは５〜５０００ｎｍのものを選択することが望ましい。
【００３５】
このような他の重合体水性分散液としては、例えば、ポリ酢酸ビニル、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、水溶性アクリル樹脂、アクリルアミド樹脂、メタアクリルアミド樹脂、アクリロニトリル樹脂、メタアクリロニトリル樹脂、スチレン・アクリル酸共重合体、水溶性ポリウレタン樹脂、水溶性スチレン・マレイン酸共重合体、スチレン・ブタジエン共重合体、ハイインパクトポリスチレン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリエステル樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン共重合体、ポリエチレン、酸化ポリエチレン、プロピレン・エチレン共重合体、無水マレイン酸グラフトポリオレフィン、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、ＥＰＤＭ、フェノール樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の水性分散液を挙げることができる。これらは勿論、２種以上使用してもよい。
【００３６】
本発明の水性分散液、あるいはこれと他の重合体水性分散液の混合水性分散液は、任意の基材に塗布することができる。このような基材としては、高、中、低密度ポリエチレン、エチレン・α−オレフィン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体又はそのアイオノマー、エチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体又はそのアイオノマー、ポリプロピレン、ポリ−１−ブテン、ポリ−４−メチル−１−ペンテンのようなオレフィン重合体又は共重合体、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレン、ＡＢＳ型樹脂、スチレン・ブタジエンブロック共重合体又はその水素添加物のようなスチレン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートのようなポリエステル、ナイロン６、ナイロン６６のようなポリアミド、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル及びこれらの任意割合の混合物などの熱可塑性重合体、天然ゴム、合成ゴムのようなゴム材料、フェノール樹脂、ポリウレタンのような熱硬化性樹脂、鉄、銅、アルミニウム、ステンレスのような金属、木材、紙、レーヨン、皮革等の天然素材などを例示することができる。熱可塑性重合体にあっては、フィルム、シート、中空成形品、射出成形品、織布、不織布、合成皮革など種々の成形品に適用することができる。
【００３７】
基材に水性分散液を塗布するには、公知の方法、例えばロールコーティング、刷毛塗り、スプレー塗布などを採用することができる。基材には、接着性等を改良する目的で下塗り剤を塗布しておいてもよく、またコロナ処理等の表面処理を施しておいてもよい。塗布膜の厚みは任意であるが、１〜１００μｍ程度の薄膜のみならず、１０ｍｍ以下程度の厚肉の膜を形成することができる。塗布膜には、耐水性、耐久性等を改良する目的で、電子線照射による架橋処理を施してもよい。
【００３８】
【発明の効果】
本発明によれば、多価金属水酸化物を多量に含有する貯蔵安定性が優れた水性分散液を提供することができる。このような水性分散液から得られる塗布膜は、難燃性に優れているところから、基材の難燃化被覆として有用である。また他の各種重合体水性分散液の改質剤として利用することができる。
【００３９】
【実施例】
以下に実施例を挙げて本発明を詳しく説明する。なお、実施例及び比較例において用いた水性分散液を構成する原料成分の種類、及び水性分散液の物性測定法は次の通りである。
【００４０】
1. 原料
（Ａ）エチレン・不飽和カルボン酸共重合体
0003770364.tif 000004
【００４１】
（Ｂ）カウンターカチオン
Ｂ▲１▼：ＫＯＨ（純度８６％）  和光純薬株式会社製
Ｂ▲２▼：ＮａＯＨ  和光純薬株式会社製
【００４２】
（Ｃ）多価金属水酸化物
Ｃ▲１▼：Ｍｇ（ＯＨ）２
Ｃ▲２▼：Ｃａ（ＯＨ）２
【００４３】
（Ｄ）アルコール性水酸基含有化合物
0003770364.tif 000005
【００４４】
２．水性分散液の物性評価方法
▲１▼粘度
ＪＩＳ  ６８３３準拠
【００４５】
▲２▼ポットライフ
外観が変化（固化又は分離沈殿）するまでの日数
【００４６】
▲３▼外観
目視により下記３段階で評価
○：適度な粘度を保ち、長期に渡って安定に存在。
×：粘度が増加し、固化してしまう。
××；沈殿・分離が発生。
【００４７】
▲４▼ｐＨ
ＪＩＳ  Ｋ６８３３準拠
【００４８】
▲５▼平均粒径
レーザー光散乱式粒度分布測定装置ＮＩＣＯＭＰ  ３７０ＨＰＬによる。
【００４９】
▲６▼難燃試験
ＵＬ９４垂直燃焼試験に準拠して測定した。
【００５０】
［実施例１〜８］
３００ｍｌオートクレーブ中に共重合体（Ａ）、カチオン（Ｂ）、多価金属水酸化物（Ｃ）及び水酸基含有化合物（Ｄ）を表１に示す量仕込み、１５０℃で１時間撹拌して水分散液を得た。結果を表２に示す。何れの分散液も良好な分散性及び安定性を示した。
【００５１】
［比較例１］
実施例１に於いて、水酸基含有化合物を用いなかった以外は実施例１と同様にして水性分散液を得た。結果を表２に示す。水分散液は徐々に増粘し、数日で固化してしまった。
【００５２】
［比較例２］
実施例１に於いて、エチレン・メタクリル酸共重合体濃度を15ｗｔ％にして水性分散液を調製した。結果を表２に示す。水性分散液の粘度が非常に小さく、水酸基含有化合物が数日で沈殿してしまった。
【００５３】
［比較例３］
実施例１に於いて、水酸化マグネシウムの添加量を共重合体に対し５０重量％とし、実施例１と同様にして水性分散液を調製した。結果を表２にしめす。水分散液の粘度が小さく、多価金属水酸化物が数日で沈殿してしまった。
【００５４】
【表１】
0003770364.tif 000006
＊カチオン（Ｂ）の添加量：いずれも共重合体の全カルボン酸に対する中和度が７０モル％
＊＊  （Ｃ）及び（Ｄ）の添加量：共重合体１００重量部に対する重量部
【００５５】
【表２】
0003770364.tif 000007
【００５６】
［実施例９］(難燃性テスト)
実施例３で得られたペースト状水性分散液をＰＥＴ上に塗布し、１００℃で３０分乾燥し、約２ｍｍ厚のシートを得た。このシートのＵＬ９４垂直テストによる難燃性評価結果はＶ−０であった。
【００５７】
［実施例１０］
実施例３で得られたペースト状水性分散液を上質紙両面に塗布し、１００℃で３０分乾燥し、全体で約２ｍｍ厚の３層積層体を得た。この積層体のＵＬ９４垂直テストによる難燃性評価結果はＶ−０であった。