(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
２５ｋＶ／ｃｍ以上の電界中に置いた半導体にコヒーレントなパルスであるポンプ光とプローブ光とを当てて行うものであって、
前記電界の強度及びポンプ光とプローブ光との時間差、または、前記電界の強度若しくはポンプ光とプローブ光との時間差を変化させることで励起される差分透過スペクトルの振動構造を制御することによって、半導体のプローブ光に対する透過率、反射率の変化を制御する透過率／反射率制御方法。
【請求項２】
半導体に２５ｋＶ／ｃｍ以上の電界を印加する電界印加手段と、
半導体にコヒーレントな光パルスであるポンプ光を当てるポンプ光照射手段と、
半導体にコヒーレントな光パルスであるプローブ光を当てるプローブ光照射手段とを具備し、
前記電界の強度及びポンプ光とプローブ光との時間差、または、前記電界の強度若しくはポンプ光とプローブ光との時間差を変化させることで励起される差分透過スペクトルの振動構造を制御することによって、半導体のプローブ光に対する透過率、反射率の変化を制御してなる変調装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、超高速変調デバイス等への応用が可能な、半導体の透過率、反射率のエネルギ制御に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、フェムト秒レーザに代表される安定した超短パルス光源を利用できるようになり、様々な分野への適用が進められている。典型例としては、試料に光パルスを照射し、その透過光あるいは反射光を測定することにより当該試料に関する種々の特性を調べるものが挙げられる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
また、光波と電波との境界にあるTHz帯域の利用技術は、GHz帯域や赤外〜可視域を利用するものと比較して立ち後れていたが、フェムト秒レーザ等の普及に伴いこの帯域を用いた超高速通信の研究等も進展しつつある。
【０００４】
そこで本発明は、特にフェムト秒光パルスを用いた超高速通信における変調デバイスを実現することを目的とし、その基盤となる半導体の透過率、反射率の変化を制御する技術を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
半導体を２５ｋＶ／ｃｍ以上の電界中に置き、この半導体にコヒーレントなパルスであるポンプ光とプローブ光とを当てて、キャリア励起に伴う透過率、反射率の変化を惹起する。このとき、前記電界の強度及びポンプ光とプローブ光との時間差、または、前記電界の強度若しくはポンプ光とプローブ光との時間差を変化させることで励起される差分透過スペクトルの振動構造を制御することによって、半導体のプローブ光に対する透過率、反射率の変化を制御することができる。
【０００６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の一実施形態を、図面を参照して説明する。図１に、本実施形態における変調装置の構成を示す。このものは、半導体１と、半導体１に電界を印加する電界印加手段２と、半導体１にポンプ光Ｐ１を照射するポンプ光照射手段３１と、半導体１にプローブ光Ｐ２を照射するプローブ光照射手段３２とを具備する。半導体１は、高速応答を実現するべく、GaAs（ガリウム砒素）等のキャリア寿命が短い材料を用いたものであることが望ましい。電界印加手段２は、半導体１を数十KV/cm程度ないしそれ以上の高電界中に置くことを可能とするとともに、電界の大きさを外部より可変に制御し得るものである。ポンプ光照射手段３１、プローブ光照射手段３２は、それぞれコヒーレントな光パルスであるポンプ光Ｐ１、プローブ光Ｐ２を半導体１に照射するものであり、ポンプ光Ｐ１の照射タイミングとプローブ光Ｐ２照射タイミングとの間の時間差を可変に制御し得る時間差制御手段により両者を関連づけてある。
【０００７】
実験的に上記の変調装置を具現するには、図２に示すように、いわゆるポンプ−プローブ法の測定実験装置に類似したものを構築すればよい。即ち、フェムト秒レーザ３をビームスプリッタ４により２つに分けてその各々をポンプ光Ｐ１、プローブ光Ｐ２とし、これらをレンズ５によって集光して半導体１に照射する。なお、図１、図２では模式的に示してあるためにそうはなっていないが、半導体１におけるポンプ光Ｐ１照射部位とプローブ光Ｐ２照射部位とができるだけ集中しているようにする。ポンプ光Ｐ１の半導体１への入射タイミングとプローブ光Ｐ２の半導体１への入射タイミングとの時間差を調整する方法としては、ポンプ光Ｐ１とプローブ光Ｐ２との光路長の差を調整することがその一つに挙げられる。図示例では、可動ステージ等を用いて構成した光路長調整装置６をプローブ光Ｐ２の光路上に配置しており、これを時間差制御手段として利用する。また、図示例の電界印加手段２は、可変電圧源２１と、半導体１に取り付けるべき透明電極２２とを内包している。透明電極２２は、TiO（チタンオキサイド）等を用いたものである。
【０００８】
そして、電界を印加した半導体１のキャリアをポンプ光Ｐ１（若しくは、プローブ光Ｐ２）により励起して半導体１の透過率、反射率を変化させ、しかる後プローブ光Ｐ２（若しくは、ポンプ光Ｐ１）を半導体１に照射する。このとき、半導体１の反射率、透過率の変化に応じて、当該半導体１を透過するプローブ光Ｐ２（若しくは、ポンプ光Ｐ１）が変化する。例えば、このような透過プローブ光Ｐ２若しくは透過ポンプ光Ｐ１を、変調装置の出力として扱うことができる。
【０００９】
因みに、図２に示している装置をポンプ−プローブ法測定実験装置として使用するときには、プローブ光Ｐ２をさらにビームスプリッタ７により分割してリファレンス光Ｐ３を生成し、試料を透過あるいは反射したプローブ光Ｐ２とリファレンス光Ｐ３とを観測して両者の差をとることで透過光強度あるいは反射光強度の変化分を測定する。
【００１０】
このような構成の変調装置の作用に関して詳述する。以降、図２に示す変調装置をポンプ−プローブ法の測定実験装置と見なし、光励起電子・ホール対の非相互作用モデルを用いて、特に高電界下における半導体１のポンプ−プローブ励起に関する理論解析を行う
既に述べたように、超短パルスレーザに関する技術が進歩し、キャリヤのダイナミクスを実時間領域で観測できるようになった。とりわけ、ポンプ−プローブ法は、半導体内キャリヤのダイナミクスに関する超短時間域現象への理解の増進に大きく貢献している。高電界下における超高速キャリヤのダイナミクスに関しては、昨今、いくつかの実験研究が報告されている［参考文献１，２］。Herbst等［３］は、電界印加時における量子細線内キャリヤの超高速現象について理論研究を行った。また、M.IidaとS.Katayamaは、高電界下におけるキャリヤ密度マトリックスの超短時間域展開について、キャリヤのLOフォノン散乱（Longitudinal Optical；縦形光学効果）を考慮に入れて研究を行った［４，５］。しかしながら、DTS（Differential Transmission Spectrum；差分透過スペクトル）測定等の実験中に、どのように高電界効果が現れるかについてはいまだ明らかでない。
【００１１】
よってここでは、高電界印加時における化合物半導体１のポンプ−プローブ励起について理論的に追究する。但し、解析の簡便化のため、キャリア対キャリアの相互作用や、キャリア対LOフォノンの相互作用については無視するものとする。
【００１２】
バンド間分極をコヒーレントに励起すると、バンドギャップより上でDTS並びにキャリヤ密度に振動構造が出現する。また、DTSの形は、ポンプ励起、プローブ励起時に出現する高電界効果により変化する。結果を先に述べると、比較的長いパルス（例えば、パルス幅100fs）でポンプ励起するとDTSに振動構造が誘起され、比較的短いパルス（例えば、パルス幅20fs）でプローブ励起すると、電界印加によるキャリヤ発生（field-assisted generation）に伴い低エネルギ側にシフトしたピーク構造が現れることが判明した。また、DTSにおける振動周期は電界エネルギの2/3に依存する。DTS並びにキャリア密度分布に現れる振動構造は、Franz-Keldysh振動に類似している。
【００１３】
便宜上、ｚ軸に沿った電界Ｅを印加したときの直接ギャップ半導体１（GaAs等）について考察する。励起過程に生ずる高電界効果のみに焦点を当てるため、キャリヤの散乱メカニズムを無視して計算を進める。従って、自由キャリヤ因数をＨ０、古典的な光対キャリヤの相互作用をＨＬとおいた場合のハミルトニアンは、Ｈ＝Ｈ０＋ＨＬとなる。また、第二量子化（場の量子化）において、非相互作用因数は、式（数１）で与えられる。
【００１４】
【数１】
0003760230.tif 000002
【００１５】
ｃ†(ｄ†)、ｃ(ｄ)は電子（ホール）の生成と消滅を表す演算子であり、波数ベクトルｋ＝(ｋｘ,ｋｙ)である。また、Ｅｇをバンドギャップエネルギ、（数２）を電子（ホール）の有効質量、（数３）をいわゆる電気光学エネルギとすると、電子、ホールの単一粒子エネルギは各々（数４）、（数５）で表される。
【００１６】
【数２】
0003760230.tif 000003
【００１７】
【数３】
0003760230.tif 000004
【００１８】
【数４】
0003760230.tif 000005
【００１９】
【数５】
0003760230.tif 000006
【００２０】
ここで、ｍｒは換算質量を表し（数６）、Ｆ＝ｅＥ（e；電荷）である。
【００２１】
【数６】
0003760230.tif 000007
【００２２】
また、対応する電子の包絡線関数［５−７］は（数７）である。
【００２３】
【数７】
0003760230.tif 000008
【００２４】
ここで、（数８）、（数９）、Ｓは正規化領域である。
【００２５】
【数８】
0003760230.tif 000009
【００２６】
【数９】
0003760230.tif 000010
【００２７】
これより求めた高電界下における光対キャリヤの相互作用は、（数１０）となる。
【００２８】
【数１０】
0003760230.tif 000011
【００２９】
ＨＬにおいて、重複積分（数１１）［７］を用いることにより、光パルスが試料に入射したときの電界方向に沿った状態を結合する。
【００３０】
【数１１】
0003760230.tif 000012
【００３１】
そして、電子についての密度マトリックス（数１２）、ホールについての密度マトリックス（数１３）並びにバンド間分極（数１４）を用いることで、物理量を得ることができる。
【００３２】
【数１２】
0003760230.tif 000013
【００３３】
【数１３】
0003760230.tif 000014
【００３４】
【数１４】
0003760230.tif 000015
【００３５】
これらの密度マトリックスに対する運動式は、ハイゼンベルグ表示においては（数１５）を用いて定義される。
【００３６】
【数１５】
0003760230.tif 000016
【００３７】
これらの結合式は、電子の場合（数１６）のように表される。また、ホールについても電子と同様の結合式が得られる。バンド間分極については、（数１７）のようになる。
【００３８】
【数１６】
0003760230.tif 000017
【００３９】
【数１７】
0003760230.tif 000018
【００４０】
上記運動式の解を求めるとともに、以下の方法によりDTSを算出する。まず、GaAsの材料パラメータは（数１８）のように仮定した。
【００４１】
【数１８】
0003760230.tif 000019
【００４２】
キャリヤ散乱を無視して計算することから、運動式を解くことにより各波数ｋを別個に求めることができる。また、ｋ空間からエネルギ空間への変換も可能である。本議論では、コヒーレント光パルスによって半導体キャリアが励起された「pump-on」状態と半導体キャリアが励起されていない「pump-off」状態とについて各々独立した計算式を与えて、ポンプ−プローブ実験のシミュレーションを行う。透過スペクトルＴ(ω)は、バンド間分極Ｐ(ω)の虚数因数に比例する［８］。従って、DTSは下式（数１９）より求められる［９］。
【００４３】
【数１９】
0003760230.tif 000020
【００４４】
ここで、Ｔｐ(Ｐｐ)は「pump-on」信号、Ｔ０(Ｐ０)は「pump-off」透過信号、Ｅ０はプローブ光Ｐ２のレーザ電界である。なお、高電界下における密度マトリックスの時間展開を計算するだけでも莫大な計算リソースが必要となるため、フーリエ変換を完全に算出することは困難である。よってここでは、以下の近似を用いて計算を行った。パルス持続時間τＬのガウスパルス（数２０）を用い、適切な初期分布を想定して、上記式（数１７）を形式的に積分する。
【００４５】
【数２０】
0003760230.tif 000021
【００４６】
この解は、（数２１）で表される。
【００４７】
【数２１】
0003760230.tif 000022
【００４８】
パルス包絡線は励起レーザの振動時間に比べて長い時間スケールを有することから、この積分形式のフーリエ変換は（数２２）を代入して行う。
【００４９】
【数２２】
0003760230.tif 000023
【００５０】
本議論においては、上式（数２２）は正しい。よって、（数２３）の関数として（数２４）をプロットすることにより、スペクトル（数２５）の近似を行うことができる。
【００５１】
【数２３】
0003760230.tif 000024
【００５２】
【数２４】
0003760230.tif 000025
【００５３】
【数２５】
0003760230.tif 000026
【００５４】
この近似を用い、ポンプ光Ｐ１とプローブ光Ｐ２との間の時間差δtを変化させてDTSを算出する。また、レーザ電界は
（数２６）と表される。
【００５５】
【数２６】
0003760230.tif 000027
【００５６】
そして、後述するシミュレーションでは、（数２７）より計算を開始し、ポンプ光Ｐ１、プローブ光Ｐ２の消失後十分な時間を経過させてから計算を終了するものとした。
【００５７】
【数２７】
0003760230.tif 000028
【００５８】
DTSに関する考察を始める前に、高電界印加時におけるバンド間電子の密度マトリックスについて簡単に述べる。図３は、（数２８）の条件下での、(ｔ,εｋｅ)面における電子分布関数ｎｋ００ｅ(ｔ)の時間展開を示すものである。
【００５９】
【数２８】
0003760230.tif 000029
【００６０】
図３では、エネルギ関数としての電子密度に顕著な振動構造が認められる。量子細線構造において、電界印加に伴うキャリヤ発生のため主要なピークが低エネルギ側にシフトすることが数学的に示唆されていた［３］。今回、Airy関数の記述に基づく処理を行った結果、分布関数のピークシフトを確認することができた。キャリヤ密度マトリックスの詳細な解析については、別の機会に譲る。
【００６１】
上述の近似に基づくDTSのシミュレーションにあたって、ポンプ光Ｐ１として100fsのガウスパルスを、プローブ光Ｐ２として20fsのガウスパルスをそれぞれ使用した。また、Ｅｉｐｕｍｐ：Ｅｉｐｒｏｂｅ＝５：１、ポンプ光Ｐ１とプローブ光Ｐ２とのdetuningを120meVと仮定して計算を行った。図４は、100kV/cmの静電界印加時におけるエネルギ関数としてのDTSを、δt＝−50fs、δt＝0fs、δt＝100fsの各々について求めた結果である。DTSにおいても電子密度マトリックスのものと類似の振動現象が確認され、その振動振幅はδtが負から正へ変化するのに伴い増大することがわかった。振動現象は、静電界方向の状態間で干渉が生じたことに起因すると思われる。さらに、遅れ時間が負の場合のスペクトルは、遅れ時間が正の場合のスペクトルと比較して逆の位相を有することもわかった。これは、無電界下において遅れ時間が負の場合に観測される振動とは異なる［９］。
【００６２】
図５は、δt＝100fsとした場合のDTSの電界強度依存性を示す。ここでは、静電界を25kV/cm、50kV/cm、100kV/cmと仮定した。エネルギバンドギャップ付近（〜Ｅｇ＝1.45eV）では、DTSに比較的大きな振動振幅がみられた。一方で、これより高いエネルギ領域では、各々の電界下におけるエネルギ関数としてのDTSの振動は適当な周期と減衰とを示した。振動は、（数２９）により発生し、その振動周期は電界エネルギの2/3に比例する。
【００６３】
【数２９】
0003760230.tif 000030
【００６４】
DTSの詳細を解析するため、δt＝100fsとし、25kV/cm、50kV/cm、100kV/cmの電界を印加した場合におけるＰｉ(ω)の虚数部及びＥ０(ω)を描出した｛但し、添字ｉ；ｐ(pump-on)あるいは０(pump-off)｝。上記式（数１９）から明らかなように、これらの数はDTSを構成するものである。図６(ａ)、図６(ｂ)では、ポンプ励起により生じた顕著な振動構造が認められる。また、図６(ｂ)に示しているように、ＩｍＰ０に対するＥの増加に比例してピークの低エネルギ側へのシフトとバンドの拡張とが生じる。この原因としては、超短プローブ光Ｐ２によるエネルギの不安定化、電界印加に伴うキャリヤ発生（field-assisted generation）、等が挙げられる。また、もっと短いポンプ光Ｐ１を使用した場合には、DTSが顕著なピークシフトを示すことが予想される。
【００６５】
本議論は、光励起電子・ホール系の非相互作用モデルにより、化合物半導体１のポンプ励起、プローブ励起に関する計算シミュレーションを行ったものである。高電界下においては、バンドギャップエネルギより上でDTSの振動現象が出現することが判明した。なお、DTSにおいて、光励起電子・ホール間のクーロン相互作用が重要な役割を果たすことはよく知られている。将来的には、クーロン相互作用を考慮に入れたシミュレーションを展開する予定である。また、ポンプ入射したフォトンの散乱等については考慮しなかったが、今後は実際の実験状況を取り入れたシミュレーションを行うつもりである。
【００６６】
以上より、半導体１に印加する電界の大きさＥ、半導体１にポンプ光Ｐ１とプローブ光Ｐ２と当てる時間差δtを調整することで、DTSの振動現象を惹起、制御し得ることが示された。このことは半導体１の透過率、反射率のエネルギ変化を制御し得ることと同義であり、この結果を利用して半導体１に照射される光の変調を高速に行うことが可能となる。特に、本実施形態における変調装置は、半導体１に少なくとも25kV/cm以上の電界を印加した状態で働かせるものであり、このことにより生じる高電界効果を利用したものとなっている。
【００６７】
なお、本発明に係る変調装置の各部の具体的構成は以上に詳述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形が可能である。
【００６８】
参考文献；
［１］W.Sha et al.,Phys.Rev.Lett.67,2553（1991）.
［２］A.Leitenstorfer et al.,Phys.Rev.Lett.82,5140（1999）.
［３］M.Herbst et al.,Phys.Stat.Sol.（b）204,358（1997）.
［４］M.Iida and S.Katayama,Physica B 272,344（1999）.
［５］M.Iida and S.Katayama,Solid State Commun.67,2553（2001）.
［６］R.Bertoncini et al.,Phys.Rev.B 41,1390（1990）.
［７］A.V.Kuzunetsov and C.J.Stanton,Phys.Rev.B 48,10828（1993）.
［８］C.Furst et al.,Phys.Rev.Lett.78,3733（1997）.
［９］H.Haug and S.W.Koch,Quantum Theory of the Optical and Electronic Properties of Semiconductors 3rd Ed.,（World Scientific,Singapore,1994）and K.El Sayed and G.J.Stanton,Phys.Rev.B 55,9671（1997）.
【００６９】
【発明の効果】
以上に詳述した本発明によれば、２５ｋＶ／ｃｍ以上の電界中において半導体のプローブ光に対する透過率、反射率のエネルギ変化を制御することが、前記電界の強度及びポンプ光とプローブ光との時間差、または、前記電界の強度若しくはポンプ光とプローブ光との時間差を変化させることで励起される差分透過スペクトルの振動構造を制御することによって可能となり、このことを利用して半導体に照射される光の変調を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態における変調装置を模式的に示す図。
【図２】同実施形態における変調装置の具体的な構成例を示す図。
【図３】  100kV/cm電界中における電子密度分布と時間、エネルギとの関係を示す図。
【図４】半導体に当てるポンプ光とプローブ光との時間差δt＝-50fs、0fs、100fsの各場合におけるDTSを示す図（静電界100kV/cmを仮定）。
【図５】半導体に印加した静電界25kV/cm、50kV/cm、100kV/cmの各場合におけるDTSを示す図（時間差δt＝100fsを仮定）。
【図６】静電界25kV/cm、50kV/cm、100kV/cmの各場合における、−Ｉｍ(Ｐｐ−Ｐ０)、Ｅ０並びにＩｍＰ０を示す図（時間差δt＝100fsを仮定）。
【符号の説明】
１…半導体
２…電界印加手段
３１…ポンプ光照射手段
３２…プローブ光照射手段
Ｐ１…ポンプ光
Ｐ２…プローブ光
【図１】
0003760230.tif 000031
【図２】
0003760230.tif 000032
【図３】
0003760230.tif 000033
【図４】
0003760230.tif 000034
【図５】
0003760230.tif 000035
【図６】
0003760230.tif 000036