(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
２−（４−フルオロフェニル）−１−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−３−トリメチルシリル−２−プロパノール及び下記化合物群Ａ１から選ばれる１種の化合物を有効成分として含有する農園芸用殺菌組成物であり、
化合物群Ａ１は、
１，１’−イミノジ（オクタメチレン）ジグアニジニウム  トリアセテート、
１，１’−イミノジ（オクタメチレン）ジグアニジニウム  トリス（アルキルベンゼンスルホナート）、
マンコゼブ、
ミルネブ、
テトラクロロイソフタロニトリル、
４−メチル−Ｎ−フェニル−６−（１−プロピニル）−２−ピリミジンアミン、
４，６−ジエチル−Ｎ−フェニル−２−ピリミジンアミン、
４−シクロプロピル−６−メチル−Ｎ−フェニル−２−ピリミジンアミン及び
Ｎ−トリクロロメチルチオテトラヒドロフタルイミドからなる群である。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、２−（４−フルオロフェニル）−１−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−３−トリメチルシリル−２−プロパノール及びイミノクタジン系殺菌剤等を有効成分として含有する相乗的に強化された殺菌作用を示す農園芸用殺菌組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
稲作において、いもち病と紋枯病は最も重要な病害である。
【０００３】
いもち病についてみると、近年高品質化の進んでいる栽培品種の多くは、本病に対する抵抗性が非常に弱いため、いもち病防除の重要性は益々高くなっている。また、紋枯病についても、近年機械移植による密植化が進み、早期栽培が定着する中で、各地で紋枯病の発生が増加し、大きな被害を与えている。
【０００４】
更に、野菜、果樹、花卉等の栽培においては、それぞれの作物について多種類の病害がほぼ同時に又は続いて発生し、防除適期がずれるなど、防除作業が複雑になる場合が多い。
【０００５】
したがって、防除作業の効率化のために、幅広い効力スペクトルと予防及び治療効果を併せて有する殺菌剤の開発が要望されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らは、このような状況をかんがみ、稲いもち病及び紋枯病、並びに、野菜、果樹、花卉等の様々な病害に対して優れた防除効果を有する農園芸用殺菌剤の開発に鋭意検討を続けた結果、２−（４−フルオロフェニル）−１−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−３−トリメチルシリル−２−プロパノールと、イミノクタジン系殺菌剤、ジチオカーバメート系殺菌剤、有機塩素系殺菌剤、アニリノピリミジン系殺菌剤及びＮ−トリハロメチルチオ系殺菌剤からなる群から選ばれる１種の化合物とを混用して使用することにより、それぞれを単独で使用する場合より低濃度においてより高い効果、すなわち優れた相乗効果を稲いもち病等に対して発揮することを見出し、本発明を完成した。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、２−（４−フルオロフェニル）−１−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−３−トリメチルシリル−２−プロパノール（以下、化合物１とする。）及び下記化合物群Ａから選ばれる１種の化合物を有効成分として含有する農園芸用殺菌組成物であり、
化合物群Ａは、
イミノクタジン系殺菌剤、ジチオカーバメート系殺菌剤、有機塩素系殺菌剤、アニリノピリミジン系殺菌剤及びＮ−トリハロメチルチオ系殺菌剤からなる群である。
【０００８】
化合物１は、下記式（Ｉ）
【０００９】
【化１】
0003848530.tif 000002
で表される公知の農園芸用殺菌剤であり、特開平５−２２２０６０号公報に記載されている。
【００１０】
本発明のイミノクタジン系殺菌剤としては、例えば、１，１’−イミノジ（オクタメチレン）ジグアニジン、１，１’−イミノジ（オクタメチレン）ジグアニジニウム  トリアセテート（以下、化合物２とする。）及び１，１’−イミノジ（オクタメチレン）ジグアニジニウム  トリス（アルキルベンゼンスルホナート）（以下、化合物３とする。）が挙げられ、好適には、１，１’−イミノジ（オクタメチレン）ジグアニジニウム  トリアセテート又は１，１’−イミノジ（オクタメチレン）ジグアニジニウム  トリス（アルキルベンゼンスルホナート）である。
【００１１】
化合物２は、下記式（ＩＩ）
【００１２】
【化２】
0003848530.tif 000003
で表される、一般名イミノクタジン酢酸塩として公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第７０９頁〜第７１２頁に記載されている。
【００１３】
化合物３は、下記式（ＩＩＩ）
【００１４】
【化３】
0003848530.tif 000004
で表される、一般名イミノクタジンアルベシル酸塩として公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第７０９頁〜第７１２頁に記載されている。
【００１５】
本発明のジチオカーバメート系殺菌剤としては、例えば、ニッケル  ビス（ジメチルジチオカーバメート）、マンコゼブ（以下、化合物４とする。）及びミルネブ（以下、化合物５とする。）が挙げられ、好適には、マンコゼブ又はミルネブである。
【００１６】
化合物４は、下記式（ＩＶ）
【００１７】
【化４】
0003848530.tif 000005
で表される公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第７６１頁〜第７６３頁に記載されている。
【００１８】
化合物５は、下記式（Ｖ）
【００１９】
【化５】
0003848530.tif 000006
で表される公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第１３４０頁に記載されている。
【００２０】
本発明の有機塩素系殺菌剤としては、例えば、ヘキサクロロベンゼン及びテトラクロロイソフタロニトリル（以下、化合物６とする。）が挙げられ、好適には、テトラクロロイソフタロニトリルである。
【００２１】
化合物６は、下記式（ＶＩ）
【００２２】
【化６】
0003848530.tif 000007
で表される、一般名クロロタロニル又はＴＮＰとして公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第２２７頁〜第２２９頁に記載されている。
【００２３】
本発明のアニリノピリミジン系殺菌剤としては、例えば、４−メチル−Ｎ−フェニル−６−（１−プロピニル）−２−ピリミジンアミン（以下、化合物７とする。）、４，６−ジエチル−Ｎ−フェニル−２−ピリミジンアミン（以下、化合物８とする。）及び４−シクロプロピル−６−メチル−Ｎ−フェニル−２−ピリミジンアミン（以下、化合物９とする。）が挙げられる。
【００２４】
化合物７は、下記式（ＶＩＩ）
【００２５】
【化７】
0003848530.tif 000008
で表される、一般名メパニピリムとして公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第７８４頁〜第７８５頁に記載されている。
【００２６】
化合物８は、下記式（ＶＩＩＩ）
【００２７】
【化８】
0003848530.tif 000009
で表される、一般名ピリメタニルとして公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第１０６８頁〜第１０６９頁に記載されている。
【００２８】
化合物９は、下記式（ＩＸ）
【００２９】
【化９】
0003848530.tif 000010
で表される、一般名シプロジニルとして公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第３１９頁〜第３２１頁に記載されている。
【００３０】
本発明のＮ−トリハロメチルチオ系殺菌剤としては、例えば、カプタフォル、ジクロフルアニド、フォルペット、トリルフルアニド、Ｎ−トリクロロメチルチオテトラヒドロフタルイミド（以下、化合物１０とする。）が挙げられ、好適には、Ｎ−トリクロロメチルチオテトラヒドロフタルイミドである。
【００３１】
化合物１０は、下記式（Ｘ）
【００３２】
【化１０】
0003848530.tif 000011
で表される、一般名キャプタンとして公知の農園芸用殺菌剤であり、ペスティサイド・マニュアル The Pesticide Manual 第１１編第１７７頁〜第１７９頁に記載されている。
【００３３】
【発明の実施の形態】
本発明の農園芸用殺菌組成物の有効成分である化合物１と、イミノクタジン系殺菌剤、ジチオカーバメート系殺菌剤又はアニリノピリミジン系殺菌剤との混合割合は、比較的広い範囲で変えることができるが、化合物１の重量が１に対して、イミノクタジン系殺菌剤、ジチオカーバメート系殺菌剤又はアニリノピリミジン系殺菌剤の重量は、通常、０．０１〜１００であり、好適には、０．２〜５である。
【００３４】
本発明の農園芸用殺菌組成物の有効成分である化合物１と、有機塩素系殺菌剤又はＮ−トリハロメチルチオ系殺菌剤との混合割合は、比較的広い範囲で変えることができるが、通常、化合物１の重量が１に対して、有機塩素系殺菌剤又はＮ−トリハロメチルチオ系殺菌剤の重量は、通常、０．０１〜１００であり、好適には、０．５〜１０である。
【００３５】
本発明の農園芸用殺菌組成物は、通常製剤分野で慣用される補助剤と一緒に使用される。化合物１及び、イミノクタジン系殺菌剤、ジチオカーバメート系殺菌剤、有機塩素系殺菌剤、アニリノピリミジン系殺菌剤又はＮ−トリハロメチルチオ系殺菌剤の有効成分は公知の方法で、例えば乳剤原液、噴霧可能なペースト、噴霧又は希釈可能な溶液、乳剤、水和剤、水溶剤、粉剤、そして例えばポリマー物質によるカプセル剤に製剤される。そしてまた、省力や安全性等を目的として、水中又は水面で容易に分散又は溶解する農薬製剤（粒剤、錠剤、水和剤、カプセル剤等）の形で適当な撥水剤、発泡剤、拡展剤等と共存させ、これを直接水溶紙に包んで水中に投げ込むことも可能である。さらに稲の育苗箱における箱施用も可能である。
【００３６】
上記の製剤は、そのままで又は水等で希釈し、植物体又は水面に施用するか、又は土壌に施用する。
【００３７】
すなわち、上記製剤を植物体へ散布又は散粉するか、水田等の水面若しくは土壌表面、又はイネの育苗箱へ散布、散粉又は散粒するか、或いは必要に応じてその後さらに土壌と混和する等種々の形態で使用できる。
【００３８】
また、種子処理剤として用いる場合には、種子粉衣処理、種子浸漬処理等として用いることができる。また、他の殺菌剤と混合して用いることにより、殺菌効力の増強をも期待できる。
【００３９】
さらに、他の殺菌剤、殺虫剤、殺ダニ剤、殺線虫剤、除草剤、種子消毒剤、肥料又は土壌改良剤と混合して、又は混合せずに同時に用いることもできる。
【００４０】
なお、本発明の農園芸用殺菌組成物は、水田、畑地、果樹園、牧草地、芝生地等の殺菌剤の有効成分として用いることができる。
【００４１】
本発明の農園芸用殺菌組成物の施用量は、有効成分の混合比、気象条件、製剤形態、施用時期、方法、場所、対象病害、対象作物等によっても異なるが、通常、１アール当たり０．０１ｇ〜１０００ｇであり、好適には、０．１ｇ〜１００ｇであり、乳剤、水和剤、懸濁剤、液剤等を水で希釈して施用する場合、その施用濃度は、通常、０．０００１％〜１％であり、好適には、０．００１％〜０．５％であり、粒剤、粉剤等は、なんら希釈することなくそのまま施用することができる。
【００４２】
本発明の農園芸用殺菌組成物を種子処理する場合、種子１ｋｇ当たりの有効成分合計量は、通常、０．００１ｇ〜５０ｇであり、好適には、０．０１ｇ〜１０ｇである。
【００４３】
本発明の農園芸用殺菌組成物を土壌処理する場合、１アール当たりの有効成分合計量は、通常、０．０１ｇ〜１０００ｇであり、好適には、０．１ｇ〜１００ｇである。
【００４４】
本発明の農園芸用殺菌組成物を水田に水面処理する場合、１ヘクタール当たりの有効成分合計量は、通常、０．００１ｋｇ〜４０ｋｇであり、好適には、０．０１ｋｇ〜１０ｋｇである。
【００４５】
本発明の農園芸用殺菌組成物を育苗箱処理する場合、１箱（３０ｃｍ×６０ｃｍ×３ｃｍ）当たりの有効成分合計量は、通常、０．１ｇ〜１００ｇであり、好適には、０．１ｇ〜５０ｇである。
【００４６】
本発明の農園芸用殺菌組成物を稲作場面で用いる場合、稲の苗を育苗箱で育成している時期から田植後収穫に至るまでの時期に使用することができ、しかも長期にわたって殺菌効果が持続する。また、本発明の農園芸用殺菌組成物を果樹又は野菜場面で用いる場合、それぞれの作物の全生育ステージにて使用することができる。
【００４７】
以下に実施例及び試験例を示し、本発明を更に詳しく説明するが、実施例における添加物、及び化合物、添加物の配合割合はこれらのみに限定されるものではない。なお実施例の使用割合を示す「部」は特に断りのない限り質量％である。
【００４８】
【実施例】
【００４９】
【実施例１】
粒剤（化合物１＋化合物２）
化合物１が０．５部、化合物２が２部、合成含水酸化ケイ素が１部、リグニンスルホン酸カルシウムが２部、ベントナイトが３０部及びカオリンクレーが残部をよく粉砕混合し、水を加えよく練り合わせ、造粒し、乾燥させて、有効成分２．５％を含有する粒剤を得る。
【００５０】
【実施例２】
粒剤（化合物１＋化合物３）
化合物２の代わりに化合物３を用いた以外は実施例１と同様にして、有効成分２．５％を含有する粒剤を得る。
【００５１】
【実施例３】
水和剤（化合物１＋化合物２）
化合物１が５部、化合物２が２０部、リグニンスルホン酸カルシウムが３部、ラウリル硫酸ナトリウムが２部及び合成含水酸化ケイ素が残部をよく粉砕混合して、有効成分２５％を含有する水和剤を得た。
【００５２】
【実施例４】
水和剤（化合物１＋化合物３）
化合物２の代わりに化合物３を用いた以外は実施例３と同様にして、有効成分２５％を含有する水和剤を得た。
【００５３】
【実施例５】
懸濁剤（化合物１＋化合物２）
化合物１が１部、化合物２が１０部、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエートが３部、カルボキシメチルセルロース（以下、ＣＭＣとよぶ。）が３部及び水が残部を混合し、粒度が５μｍ以下になるまで湿式粉砕して、有効成分１１％を含有する懸濁剤を得た。
【００５４】
【実施例６】
懸濁剤（化合物１＋化合物３）
化合物２の代わりに化合物３を用いた以外は実施例５と同様にして、有効成分１１％を含有する懸濁剤を得た。
【００５５】
【実施例７】
粉剤（化合物１＋化合物２）
化合物１が０．５部、化合物２が２部、カオリンクレーが８７部及びタルクが１０．５部をよく粉砕混合して、有効成分２．５％を含有する粉剤を得る。
【００５６】
【実施例８】
粉剤（化合物１＋化合物３）
化合物２の代わりに化合物３を用いた以外は実施例７と同様にして、有効成分２．５％を含有する粉剤を得る。
【００５７】
【実施例９】
乳剤（化合物１＋化合物２）
化合物１が５部、化合物２が２０部、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテルが１５部、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムが６部及びキシレンが５４部をよく混合して、有効成分２５％を含有する乳剤を得る。
【００５８】
【実施例１０】
乳剤（化合物１＋化合物３）
化合物２の代わりに化合物３を用いた以外は実施例９と同様にして、有効成分２５％を含有する乳剤を得る。
【００５９】
【実施例１１】
粒剤（化合物１＋化合物４）
化合物１が０．５部、化合物４が４部、合成含水酸化ケイ素が１部、リグニンスルホン酸カルシウムが２部、ベントナイトが３０部及びカオリンクレーが残部をよく粉砕混合し、水を加えよく練り合わせ、造粒し、乾燥させて、有効成分４．５％を含有する粒剤を得る。
【００６０】
【実施例１２】
粒剤（化合物１＋化合物５）
化合物４の代わりに化合物５を用いた以外は実施例１１と同様にして、有効成分４．５％を含有する粒剤を得る。
【００６１】
【実施例１３】
水和剤（化合物１＋化合物４）
化合物１が５部、化合物４が４０部、リグニンスルホン酸カルシウムが３部、ラウリル硫酸ナトリウムが２部及び合成含水酸化ケイ素が残部をよく粉砕混合して、有効成分４５％を含有する水和剤を得た。
【００６２】
【実施例１４】
水和剤（化合物１＋化合物５）
化合物４の代わりに化合物５を用いた以外は実施例１３と同様にして、有効成分４５％を含有する水和剤を得た。
【００６３】
【実施例１５】
懸濁剤（化合物１＋化合物４）
化合物１が０．５部、化合物４が４０部、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエートが３部、ＣＭＣが３部及び水が残部を混合し、粒度が５μｍ以下になるまで湿式粉砕して、有効成分４０．５を含有する懸濁剤を得た。
【００６４】
【実施例１６】
懸濁剤（化合物１＋化合物５）
化合物４の代わりに化合物５を用いた以外は実施例１５と同様にして、有効成分４０．５％を含有する懸濁剤を得た。
【００６５】
【実施例１７】
粉剤（化合物１＋化合物４）
化合物１が０．５部、化合物４が４部、カオリンクレーが８５部及びタルクが１０．５部をよく粉砕混合して、有効成分４．５％を含有する粉剤を得る。
【００６６】
【実施例１８】
粉剤（化合物１＋化合物５）
化合物４の代わりに化合物５を用いた以外は実施例１７と同様にして、有効成分４．５％を含有する粉剤を得る。
【００６７】
【実施例１９】
乳剤（化合物１＋化合物４）
化合物１が５部、化合物４が２０部、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテルが１５部、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムが６部及びキシレンが５４部をよく混合して、有効成分２５％を含有する乳剤を得る。
【００６８】
【実施例２０】
乳剤（化合物１＋化合物５）
化合物４の代わりに化合物５を用いた以外は実施例１９と同様にして、有効成分２５％を含有する乳剤を得る。
【００６９】
【実施例２１】
粒剤（化合物１＋化合物６）
化合物１が１部、化合物６が５部、合成含水酸化ケイ素が１部、リグニンスルホン酸カルシウムが２部、ベントナイトが３０部及びカオリンクレーが残部をよく粉砕混合し、水を加えよく練り合わせ、造粒し、乾燥させて、有効成分６％を含有する粒剤を得る。
【００７０】
【実施例２２】
水和剤（化合物１＋化合物６）
化合物１が５部、化合物６が２５部、リグニンスルホン酸カルシウムが３部、ラウリル硫酸ナトリウムが２部及び合成含水酸化ケイ素が残部をよく粉砕混合して、有効成分３０％を含有する水和剤を得た。
【００７１】
【実施例２３】
懸濁剤（化合物１＋化合物６）
化合物１が０．５部、化合物６が４０部、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエートが３部、ＣＭＣが３部及び水が残部を混合し、粒度が５μｍ以下になるまで湿式粉砕して、有効成分４０．５％を含有する懸濁剤を得る。
【００７２】
【実施例２４】
粉剤（化合物１＋化合物６）
化合物１が１部、化合物６が５部、カオリンクレーが８３．５部及びタルクが１０．５部をよく粉砕混合して、有効成分６％を含有する粉剤を得る。
【００７３】
【実施例２５】
乳剤（化合物１＋化合物６）
化合物１が５部、化合物６が２５部、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテルが１５部、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムが６部及びキシレンが４９部をよく混合して、有効成分２５％を含有する乳剤を得た。
【００７４】
【実施例２６】
粒剤（化合物１＋化合物７）
化合物１が０．５部、化合物７が２部、合成含水酸化ケイ素が１部、リグニンスルホン酸カルシウムが２部、ベントナイトが３０部及びカオリンクレーが残部をよく粉砕混合し、水を加えよく練り合わせ、造粒し、乾燥させて、有効成分２．５％を含有する粒剤を得る。
【００７５】
【実施例２７】
粒剤（化合物１＋化合物８）
化合物７の代わりに化合物８を用いた以外は実施例２６と同様にして、有効成分２．５％を含有する粒剤を得る。
【００７６】
【実施例２８】
粒剤（化合物１＋化合物９）
化合物７の代わりに化合物９を用いた以外は実施例２６と同様にして、有効成分２．５％を含有する粒剤を得る。
【００７７】
【実施例２９】
水和剤（化合物１＋化合物７）
化合物１が５部、化合物７が２０部、リグニンスルホン酸カルシウムが３部、ラウリル硫酸ナトリウムが２部及び合成含水酸化ケイ素が残部をよく粉砕混合して、有効成分２５％を含有する水和剤を得た。
【００７８】
【実施例３０】
水和剤（化合物１＋化合物８）
化合物７の代わりに化合物８を用いた以外は実施例２９と同様にして、有効成分２５％を含有する水和剤を得た。
【００７９】
【実施例３１】
水和剤（化合物１＋化合物９）
化合物７の代わりに化合物９を用いた以外は実施例２９と同様にして、有効成分２５％を含有する水和剤を得た。
【００８０】
【実施例３２】
懸濁剤（化合物１＋化合物７）
化合物１が０．５部、化合物７が５０部、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエートが３部、ＣＭＣが３部及び水が残部を混合し、粒度が５μｍ以下になるまで湿式粉砕して、有効成分５０．５％を含有する懸濁剤を得た。
【００８１】
【実施例３３】
懸濁剤（化合物１＋化合物８）
化合物７の代わりに化合物８を用いた以外は実施例３２と同様にして、有効成分５０．５％を含有する懸濁剤を得た。
【００８２】
【実施例３４】
懸濁剤（化合物１＋化合物９）
化合物７の代わりに化合物９を用いた以外は実施例３２と同様にして、有効成分５０．５％を含有する懸濁剤を得た。
【００８３】
【実施例３５】
粉剤（化合物１＋化合物７）
化合物１が０．５部、化合物２が２部、カオリンクレーが８７部及びタルクが１０．５部をよく粉砕混合して、有効成分２．５％を含有する粉剤を得る。
【００８４】
【実施例３６】
粉剤（化合物１＋化合物８）
化合物７の代わりに化合物８を用いた以外は実施例３５と同様にして、有効成分２．５％を含有する粉剤を得る。
【００８５】
【実施例３７】
粉剤（化合物１＋化合物９）
化合物７の代わりに化合物９を用いた以外は実施例３５と同様にして、有効成分２．５％を含有する粉剤を得る。
【００８６】
【実施例３８】
乳剤（化合物１＋化合物７）
化合物１が５部、化合物２が２０部、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテルが１５部、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムが６部及びキシレンが５４部をよく混合して、有効成分２５％を含有する乳剤を得る。
【００８７】
【実施例３９】
乳剤（化合物１＋化合物８）
化合物７の代わりに化合物８を用いた以外は実施例３８と同様にして、有効成分２５％を含有する乳剤を得る。
【００８８】
【実施例４０】
乳剤（化合物１＋化合物９）
化合物７の代わりに化合物９を用いた以外は実施例３８と同様にして、有効成分２５％を含有する乳剤を得る。
【００８９】
【実施例４１】
粒剤（化合物１＋化合物１０）
化合物１が０．５部、化合物１０が１０部、合成含水酸化ケイ素が１部、リグニンスルホン酸カルシウムが２部、ベントナイトが３０部及びカオリンクレーが残部をよく粉砕混合し、水を加えよく練り合わせ、造粒し、乾燥させて、有効成分１０．５％を含有する粒剤を得る。
【００９０】
【実施例４２】
水和剤（化合物１＋化合物１０）
化合物１が２．５部、化合物１０が２５部、リグニンスルホン酸カルシウムが３部、ラウリル硫酸ナトリウムが２部及び合成含水酸化ケイ素が残部をよく粉砕混合して、有効成分２７．５％を含有する水和剤を得た。
【００９１】
【実施例４３】
懸濁剤（化合物１＋化合物１０）
化合物１が１部、化合物１０が２０部、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエートが３部、ＣＭＣが３部及び水が残部を混合し、粒度が５μｍ以下になるまで湿式粉砕して、有効成分２１％を含有する懸濁剤を得た。
【００９２】
【実施例４４】
粉剤（化合物１＋化合物１０）
化合物１が０．５部、化合物１０が５部、カオリンクレーが８４部及びタルクが１０．５部をよく粉砕混合して、有効成分５．５％を含有する粉剤を得る。
【００９３】
【実施例４５】
乳剤（化合物１＋化合物１０）
化合物１が２．５部、化合物１０が２５部、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテルが１５部、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムが６部及びキシレンが５１．５部をよく混合して、有効成分２７．５％を含有する乳剤を得る。
【００９４】
次に本発明組成物が殺菌剤として有用であることを試験例で具体的に示す。
【００９５】
なお、相乗効果は、下記に示すコルビー（Colby）の式により判定した。
【００９６】
【数１】
Ｅ＝（Ｘ＋Ｙ）−Ｘ×Ｙ÷１００
Ｘは一方の有効成分の効果を、Ｙは他方の有効成分の効果を、Ｅは二種の有効成分の組み合わせに期待される作用（コルビーの計算値）を、完全に有効を１００、完全に無効な場合を０として、示したものである。
【００９７】
実際に測定される効果が、上記のコルビーの式で計算される効果Ｅよりも大きい場合は、二種の有効成分の組み合わせの作用は相乗的であると判定される。
【００９８】
【試験例１】
水和剤のイネいもち病に対する予防効果及び治療効果
実施例３及び４に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した７〜８葉期のイネ（品種：幸風）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布２日後（予防効果）に、イネいもち病菌（Pyricularia oryzae）の分生胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２２℃かつ相対湿度１００％の室内に置き、菌接種６日後に、上位２葉に形成された病班数を調査し、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表１に示す。なお、いもち病の防除価は、次式により求めた。
【００９９】
【数２】
0003848530.tif 000012
【０１００】
【表１】
0003848530.tif 000013
【０１０１】
【試験例２】
水和剤の大麦うどんこ病に対する予防効果及び治療効果
実施例５及び６に準じて調整した懸濁剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した１葉期の大麦（品種：赤神力）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布３日前（治療散布）又は散布３日後に、大麦うどんこ病菌（Erysiphe graminis f. sp. hordei）の分生胞子を振りかけて接種した。菌接種後、ポットを温度１５〜２０℃のガラス室内に置き、菌接種１０日後に、第１葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表２に示す。なお、うどんこ病の発病度及び防除価は、次式により求めた。
【０１０２】
【数３】
0003848530.tif 000014
【０１０３】
【数４】
防除価（％）＝｛１−（処理区の発病度）÷（無処理区の発病度）｝×１００
また、発病指数は次の判断基準により求めた。
（判断基準）
0003848530.tif 000015
【０１０４】
【表２】
0003848530.tif 000016
【０１０５】
【試験例３】
水和剤のイネいもち病に対する予防効果及び治療効果
実施例１３及び１４に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した７〜８葉期のイネ（品種：幸風）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布２日後（予防効果）に、イネいもち病菌（Pyricularia oryzae）の分生胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２２℃かつ相対湿度１００％の室内に置き、菌接種６日後に、上位２葉に形成された病班数を調査し、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表３に示す。なお、いもち病の防除価は、試験例１と同様にして求めた。
【０１０６】
【表３】
0003848530.tif 000017
【０１０７】
【試験例４】
水和剤の大麦うどんこ病に対する予防効果及び治療効果
実施例１５及び１６に準じて調整した懸濁剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した１葉期の大麦（品種：赤神力）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布３日前（治療散布）又は散布３日後に、大麦うどんこ病菌（Erysiphe graminis f. sp. hordei）の分生胞子を振りかけて接種した。菌接種後、ポットを温度１５〜２０℃のガラス室内に置き、菌接種１０日後に、第１葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表４に示す。なお、うどんこ病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２と同様にして求めた。
【０１０８】
【表４】
0003848530.tif 000018
【０１０９】
【試験例５】
水和剤のトマトえき病に対する予防効果及び治療効果
実施例１３及び１４に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した本葉２葉期のトマト苗（品種：福寿）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布３日後（予防効果）に、トマトえき病菌（Phytophthora infestans）の胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２５℃かつ相対湿度９０％以上のガラス室内に置き、菌接種１週間後に、本葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表５に示す。なお、えき病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２のうどんこ病と同様にして求めた。
【０１１０】
【表５】
0003848530.tif 000019
【０１１１】
【試験例６】
水和剤のイネいもち病に対する予防効果及び治療効果
実施例２２に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した７〜８葉期のイネ（品種：幸風）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布２日後（予防効果）に、イネいもち病菌（Pyricularia oryzae）の分生胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２２℃かつ相対湿度１００％の室内に置き、菌接種６日後に、上位２葉に形成された病班数を調査し、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表６に示す。なお、いもち病の防除価は、試験例１と同様にして求めた。
【０１１２】
【表６】
0003848530.tif 000020
【０１１３】
【試験例７】
水和剤の大麦うどんこ病に対する予防効果及び治療効果
実施例２５に準じて調整した乳剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した１葉期の大麦（品種：赤神力）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布３日前（治療散布）又は散布３日後に、大麦うどんこ病菌（Erysiphe graminis f. sp. hordei）の分生胞子を振りかけて接種した。菌接種後、ポットを温度１５〜２０℃のガラス室内に置き、菌接種１０日後に、第１葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表７に示す。なお、うどんこ病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２と同様にして求めた。
【０１１４】
【表７】
0003848530.tif 000021
【０１１５】
【試験例８】
水和剤のブドウべと病に対する予防効果及び治療効果
実施例２２に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した本葉２〜３葉期のブドウ苗（品種：ネオマスカット）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布３日後（予防効果）に、ブドウべと病菌（Plasmopara viticola）の胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２５℃かつ相対湿度９０％以上のガラス室内に置き、菌接種１週間後に、本葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表８に示す。なお、べと病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２のうどんこ病と同様にして求めた。
【０１１６】
【表８】
0003848530.tif 000022
【０１１７】
【試験例９】
水和剤のイネいもち病に対する予防効果及び治療効果
実施例２９、３０及び３１に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した７〜８葉期のイネ（品種：幸風）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布２日後（予防効果）に、イネいもち病菌（Pyricularia oryzae）の分生胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２２℃かつ相対湿度１００％の室内に置き、菌接種６日後に、上位２葉に形成された病班数を調査し、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表９に示す。なお、いもち病の防除価は、試験例１と同様にして求めた。
【０１１８】
【表９】
0003848530.tif 000023
【０１１９】
【試験例１０】
水和剤の大麦うどんこ病に対する予防効果及び治療効果
実施例３２、３３及び３４に準じて調整した懸濁剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した１葉期の大麦（品種：赤神力）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布３日前（治療散布）又は散布３日後に、大麦うどんこ病菌（Erysiphe graminis f. sp. hordei）の分生胞子を振りかけて接種した。菌接種後、ポットを温度１５〜２０℃のガラス室内に置き、菌接種１０日後に、第１葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表１０に示す。なお、うどんこ病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２と同様にして求めた。
【０１２０】
【表１０】
0003848530.tif 000024
【０１２１】
【試験例１１】
水和剤のキュウリ灰色かび病に対する予防効果及び治療効果
実施例２９、３０及び３１に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した１葉期のキュウリ幼苗（品種：アンコール）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布３日前（治療効果）又は散布３日後（予防効果）に、２５℃のシャーレ内で４日間培養したキュウリ灰色かび病菌（Botorytis cinerea）の菌糸塊を接種した。菌接種後、ポットを温度１５〜２０℃のガラス室内に置き、菌接種４日後に、本葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表１１に示す。なお、灰色かび病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２のうどんこ病と同様にして求めた。
【０１２２】
【表１１】
0003848530.tif 000025
【０１２３】
【試験例１２】
水和剤のイネいもち病に対する予防効果及び治療効果
実施例４２に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した７〜８葉期のイネ（品種：幸風）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布２日後（予防効果）に、イネいもち病菌（Pyricularia oryzae）の分生胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２２℃かつ相対湿度１００％の室内に置き、菌接種６日後に、上位２葉に形成された病班数を調査し、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表１２に示す。なお、いもち病の防除価は、試験例１と同様にして求めた。
【０１２４】
【表１２】
0003848530.tif 000026
【０１２５】
【試験例１３】
水和剤の大麦うどんこ病に対する予防効果及び治療効果
実施例４３に準じて調整した懸濁剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した１葉期の大麦（品種：赤神力）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布３日前（治療散布）又は散布３日後に、大麦うどんこ病菌（Erysiphe graminis f. sp. hordei）の分生胞子を振りかけて接種した。菌接種後、ポットを温度１５〜２０℃のガラス室内に置き、菌接種１０日後に、第１葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表１３に示す。なお、うどんこ病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２と同様にして求めた。
【０１２６】
【表１３】
0003848530.tif 000027
【０１２７】
【試験例１４】
水和剤のブドウべと病に対する予防効果及び治療効果
実施例４２に準じて調整した水和剤を水に希釈し、所定濃度の試験液を得た。５cm×５cmのポット内で栽培した本葉２〜３葉期のブドウ苗（品種：ネオマスカット）をターンテーブルに乗せ、これに上記試験液を３ポット当たり５０ｍｌ散布した。散布１日前（治療効果）又は散布３日後（予防効果）に、ブドウべと病菌（Plasmopara viticola）の胞子懸濁液を噴霧接種した。菌接種後、ポットを温度２０〜２５℃かつ相対湿度９０％以上のガラス室内に置き、菌接種１週間後に、本葉に形成された病班面積を調査し、発病指数、発病度（％）、防除価（％）及びコルビーの計算値を求めた。その結果を表１４に示す。なお、べと病の発病度、防除価及び発病指数は、試験例２のうどんこ病と同様にして求めた。
【０１２８】
【表１４】
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【０１２９】
【発明の効果】
本発明の農園芸用殺菌組成物は、種々の植物病原菌、特にイネの紋枯病、いもち病に対して相乗的に卓効を示すことから、農園芸用殺菌剤として優れたものである。
【０１３０】
本発明の農園芸用殺菌組成物は、種々の病害に対し高い相乗効果と適用範囲の拡大が期待でき、施用すべき有効成分量の低域及び省力の面で特徴を有する。
【０１３１】
本発明の農園芸用殺菌組成物が優れた効力を発揮する植物病害としては、例えばイネの紋枯病(Rhizoctonia solani)、いもち病(Pyricularia oryzae)、疑似紋枯病(Rhizoctonia solani III-B,Rhizoctonia oryzae,Sclerotium oryzae-sativae, Sclerotiumfumigotum )、穂枯れ症（Cochliobolus miyobeanus, Helminthosporium, sigmoideum var. irregulare, Sphaerulina oryzina) 、ばか苗病(Gibberella fujikuroi)、ムギ類のうどんこ病(Erysiphe graminis) 、さび病(Puccinia recondita,P.graminis, P.hordei, P.striiformis)、眼紋病(Pseudocercosporella herpotrichoides) 、株腐病(Rhizoctonia cerealis)、裸黒穂病(Ustilago tritici, U.nuda)、シバ等のブラウンパッチ病(Rhizoctonin solani)、リンゴの赤星病(Gymnosporangium yamadae)、黒星病(Venturia inaqualis)、うどんこ病(Phyllactinia pyri)、ナシの赤星病(Gymnosporangium asiaticum)、うどんこ病(Phyllactinia pyri)、黒星病(Venturia nashicola)、ブドウのべと病(Plasmopara viticola)、ウリ類のうどんこ病(Sphaerotheca fuliginea)等の病害が挙げられるが、本発明の農園芸用殺菌組成物の殺菌スペクトルは、これらに限定されない。