(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光領域を有する層が陽極と陰極との間に設けられている電界発光素子をバイポーラ型の電流制御の駆動波形によって駆動するに際し、１画像表示期間内での前記駆動波形を素子の発光に寄与する発光期間と非発光期間とに分割し、前記発光期間に供給する電流の極性に対して前記非発光期間に供給する電流の極性を異ならせ、これらの両極性の駆動波形を、正極性値と負極性値の絶対値とこれらの供給時間とをかけ合わせた積分強度が互いに異なるように、非対称型のバイポーラ電流波形とすると共に、この非対称型のバイポーラ電流波形の印加時に発生した電極間電圧値の積分強度が前記発光期間と前記非発光期間とで互いに等しくなるように設定する、電界発光素子の駆動方法。
【請求項２】
１画像表示期間内での前記発光期間の比率であるデューティー比に応じて決まる電流値における電極間電圧の逆極性分に対応して、その逆極性分の電流値を電圧−電流曲線から算出し、この逆極性分の電流値を前記非発光期間に供給する、請求項１に記載した電界発光素子の駆動方法。
【請求項３】
発光領域を有する層が陽極と陰極との間に設けられている電界発光素子をバイポーラ型の電圧制御の駆動波形によって駆動するに際し、１画像表示期間内での前記駆動波形を素子の発光に寄与する発光期間と非発光期間とに分割し、前記発光期間に印加する電圧の極性に対して前記非発光期間に印加する電圧の極性を異ならせ、これらの両極性の駆動波形を、正極性値と負極性値の絶対値とこれらの印加時間とをかけ合わせた積分強度が前記発光期間と前記非発光期間とで互いに等しくなるように設定する、電界発光素子の駆動方法。
【請求項４】
１画像表示期間内での前記発光期間の比率であるデューティー比を３０〜７０％とする、請求項１又は３に記載した電界発光素子の駆動方法。
【請求項５】
前記発光期間と前記非発光期間との組を１画像表示期間内で複数個に分割する、請求項１又は３に記載した電界発光素子の駆動方法。
【請求項６】
リチウム、ナトリウム又はカルシウムなどのアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩からなる層が前記陰極の側に設けられていて、前記発光領域を有する層と接している、請求項１又は３に記載した電界発光素子の駆動方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、発光領域を有する層が陽極と陰極との間に設けられている電界発光素子（ＥＬ素子）の駆動方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ブラウン管（ＣＲＴ）は、輝度が高く、色再現性が良いため、ディスプレイとして最も多く使われているが、嵩高く、重く、また消費電力も大きいという問題がある。これに対して、軽量で高効率のフラットパネルディスプレイが、例えばコンピュータやテレビジョン受像機の画面表示用として盛んに研究、開発されている。
【０００３】
例えばアクティブマトリックス駆動などの液晶ディスプレイが、軽量で高効率のフラットパネルディスプレイとして商品化されている。
【０００４】
しかしながら、液晶ディスプレイは、視野角が狭く、また、自発光でないために、周囲が暗い環境下ではバックライトの消費電力が大きいことや、今後実用化が期待されている高精細度の高速ビデオ信号に対して十分な応答性能を有しないこと、残像現象が生じること等の問題点がある。特に、大画面サイズのディスプレイを製造することは困難であり、そのコストが高い等の課題もある。
【０００５】
これに対する代替として、発光ダイオードを用いたディスプレイの可能性があるが、やはり製造コストが高く、また、１つの基板上に発光ダイオードのマトリックス構造を形成することが難しい等の問題があり、ブラウン管に取って代わる低価格のディスプレイ候補としては、実用化までの課題が大きい。
【０００６】
これらの諸課題を解決する可能性のあるフラットパネルディスプレイとして、最近、有機発光材料を用いた有機電界発光素子（有機ＥＬ素子）が注目されている。即ち、発光材料として有機化合物を用いることにより、自発光で、応答速度が高速であり、視野角依存性の無いフラットパネルディスプレイの実現が期待されている。
【０００７】
有機電界発光素子の構成は、透光性の陽極と金属陰極との間に、電流の注入によって発光する発光材料を含む有機薄膜を形成したものである。
【０００８】
C.W.Tang 、S.A.VanSlyke 等は、“Applied Physics Letters ”第５１巻、１２号、９１３〜９１５頁（１９８７年）掲載の研究報告において、有機薄膜を正孔輸送性材料からなる薄膜と電子輸送性材料からなる薄膜との２層構造として、各々の電極から有機薄膜中に注入されたホールと電子が再結合することにより発光する素子構造（シングルヘテロ構造の有機ＥＬ素子）を開発した。この素子構造では、正孔輸送材料または電子輸送材料のいずれかが発光材料を兼ねており、発光は発光材料の基底状態と励起状態のエネルギーギャップに対応した波長帯で起きる。このような２層構造とすることにより、大幅な駆動電圧の低減、発光効率の改善が行われた。
【０００９】
その後、C.Adachi 、S.Tokita 、T.Tsutsui 、S.Saito 等の“Japanese Journal of Applied Physics ”第２７巻、２号、Ｌ２６９〜Ｌ２７１頁（１９８８年）掲載の研究報告に記載されているように、正孔輸送材料、発光材料、電子輸送材料の３層構造（ダブルヘテロ構造の有機ＥＬ素子）が開発され、更に、C.W.Tang 、S.A.VanSlyke 、C.H.Chen 等の“Journal of Applied Physics ”第６５巻、９号、３６１０〜３６１６頁（１９８９年）掲載の研究報告に記載されているように、電子輸送材料中に発光材料を含ませた素子構造などが開発された。これらの研究により、低電圧で、高輝度の発光の可能性が検証され、近年、研究開発が非常に活発に行われている。
【００１０】
発光材料に用いる有機化合物は、その多様性から、理論的には分子構造を変化させることによって発光色を任意に変えることができるという利点があると言える。従って、分子設計を施すことにより、フルカラーディスプレイに必要な色純度の良いＲ（赤）、Ｇ（緑）、Ｂ（青）の３色を揃えることは、無機物を用いた薄膜ＥＬ素子と比べて容易であると言える。
【００１１】
また、厳密な意味から言えば有機材料とは言えないが、金属イオンを中心に有機化合物が配位してなる金属錯体材料も電界発光素子材料として用いられており、一般的には有機ＥＬ発光材料の範疇として取り扱われている。
【００１２】
その典型的な例として、アルミニウムイオンを中心金属とし、８−キノリノールが３分子配位したトリス(８−キノリノール)アルミニウム[以下、Ａｌｑ3と略す。]が挙げられる。このＡｌｑ3の発光は、配位した８−キノリノールに局在したππ*励起状態からの蛍光と帰属されており、有機物からの発光と同等にしても支障はないかもしれない。また、近年、材料の多様化に伴い、遷移金属ならびに希土類金属を中心金属とする錯体材料であって金属と配位子の間の電荷移動励起状態(metal-to-ligand charge transfer;MLCT、ligand-to- metal charge transfer;LMCT)からの発光と帰属されるものについても取扱われてきている。
【００１３】
また、先述の有機化合物と同様に金属錯体材料を発光材料に用いた場合、その多様性から、理論的には有機物である配位子の分子構造や組み合わせを変化させ、さらに中心金属を変化させることによって、発光色を任意に変えることができるという利点があると言える。
【００１４】
さらに、発光効率の向上という面から、発光として蛍光を用いるのではなくリン光を用いる研究開発が近年、目立ち始めている。金属錯体の場合、中心金属の原子量が大きく、またその電子雲の広がりのため、励起状態間における系間交差の確率が増大し、一重項励起状態よりもさらに低い三重項励起状態からの発光、すなわちリン光が期待される。
【００１５】
さらに、高分子材料を発光材料とした高分子ＥＬデバイスも開発が盛んに行われている。この高分子材料は従来の低分子型のものと比較し、真空プロセスによらず、塗布法、印刷法などによって、比較的容易にデバイス化ができること、タクトタイムの短縮、製造装置への投資の削減などが期待されている。また、これらの高分子発光材料は、一般に導電性高分子に準じる構造を持っていることもあり、従来の低分子のものと比較して、低電圧で駆動が可能であることも、大きな利点として知られている。
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】
一般に有機ＥＬ素子は、その電極間に印加される電圧極性、すなわちそのときに流入する電流の方向が片側でしか発光を示さず、順バイアスでのみ電流を流し、発光することを許容するダイオード整流器である。従って、発光素子の駆動法としては、完全な直流電圧電流、もしくは片極性のパルスから構成される波形が用いられている。
【００１７】
しかしながら、このような直流駆動や片極性パルス駆動では、次の理由▲１▼〜▲３▼から素子劣化が生じ易い。
【００１８】
▲１▼素子構造内に不純物として含まれる可動性のイオン種が、単一層内又は電極間で分極し、これによって、偶発的もしくは必然的に素子が劣化すること。
▲２▼元来、電極構成材料として含有されていたものが、電界印加によってイオン化し、素子構造内に可動性のものとして流出し、これによって、緻密に設計した層構造の電界状態が変化し、素子劣化を引き起こすこと。
▲３▼有機材料の励起状態における分解。
【００１９】
これに対して、発光素子の安定性及び持続性を求めて、電圧制御の非対称型交流駆動法（特開平８−１８０９７２号公報）、バイポーラ型駆動法（特表平１１−５００５７４号公報）などが提案されている。
【００２０】
しかしながら、前者の駆動法では、有機ＥＬ素子を電流制御により、その発光強度を規定して駆動するために、抵抗変化が生じると十分な対応が取れず、非対称波形の最適化条件が不明である。また、後者の駆動法では、バイポーラ波形の両極性の帯域で発光させることを主旨とするものであるが、発光効率を高めた理想的に近いデバイス構造においては、ダイオード整流性が向上するが、逆バイアス時においても発光させることから、素子に極めて悪い劣化要因を引き起こすことになる。
【００２１】
また、特許第３１６９９７４号公報には、アノード電極とカソード電極間に直流電圧と逆方向の電圧を印加することにより、素子劣化を抑えることが述べられているが、直流電圧に対する逆方向電圧の大きさ及びタイミングの最適化については未だ検討が不十分である。
【００２２】
そこで、本発明の目的は、電界発光素子において、実際に駆動する際に最適化された駆動波形を素子に印加することにより、最大の課題である高信頼性、長寿命化を実現させ、液晶デバイスでは頻繁に見られる残像現象などを抑制させることにある。
【００２３】
【課題を解決するための手段】
即ち、本発明は、発光領域を有する層が陽極と陰極との間に設けられている電界発光素子をバイポーラ型の電流制御の駆動波形によって駆動するに際し、１画像表示期間内での前記駆動波形を素子の発光に寄与する発光期間と非発光期間とに分割し、前記発光期間に供給する電流の極性に対して前記非発光期間に供給する電流の極性を異ならせ、これらの両極性の駆動波形を、正極性値と負極性値の絶対値とこれらの供給時間とをかけ合わせた積分強度が互いに異なるように、非対称型のバイポーラ電流波形とすると共に、この非対称型のバイポーラ電流波形の印加時に発生した電極間電圧値の積分強度が前記発光期間と前記非発光期間とで互いに等しくなるように設定する、電界発光素子の駆動方法（以下、本発明の第１の駆動方法と称する。）に係るものである。
【００２４】
また、本発明は、発光領域を有する層が陽極と陰極との間に設けられている電界発光素子をバイポーラ型の電圧制御の駆動波形によって駆動するに際し、１画像表示期間内での前記駆動波形を素子の発光に寄与する発光期間と非発光期間とに分割し、前記発光期間に印加する電圧の極性に対して前記非発光期間に印加する電圧の極性を異ならせ、これらの両極性の駆動波形を、正極性値と負極性値の絶対値とこれらの印加時間とをかけ合わせた積分強度が前記発光期間と前記非発光期間とで互いに等しくなるように設定する、電界発光素子の駆動方法（以下、本発明の第２の駆動方法と称する。）も提供するものである。
【００２５】
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、従来の電界発光素子の材料ならびに素子構造であっても、駆動波形を最適化することによって、高輝度を保持したまま、長寿命化を実現できることを見い出し、本発明に到達した。
【００２６】
電界発光素子は一般にダイオード整流器の構造をとっており、一方の電界発光が発する電圧極性に対しては電流が流れるが、それとは逆極性の電圧に対してはほとんど電流が流れない。その性質を整流性、その電流値の比率を整流比と称されており、より実用化が進んでいるような電界発光素子において、整流比は１０4〜１０6にもなる。実際的な電界発光素子の駆動法としては、１画像表示期間あたりの発光時間、すなわちデューティー比は、発光強度を稼ぐためには、同じ印加波形強度であってもデューティー比を大きくすることにより補うことができ、また、動画表示などで残像現象を抑制し、画質にシャープさを出すにあたっては、デューティー比をある程度まで落として、１画像表示期間あたりに暗の（非発光）状態を含ませることは、周知のものである。
【００２７】
この１画像表示期間中で発光を生じさせていない暗状態においては、電流駆動型が主流となっている電界発光素子では、電流値０、すなわち擬似的な回路状態としては開回路状態になっている。このように、暗状態では開回路状態になるものの、連続駆動中は実効的には片側の電圧しか印加されない、直流駆動波形に近いものと考えられる。
【００２８】
従来から、液晶デバイス、プラズマ発光デバイスなどにおいて直流駆動に近い駆動系ではじまったものの、信頼性の観点からバイポーラ型の交流波形の駆動法へとシフトしてきている。既述した通り、非対称型電圧交流駆動による電界発光素子の駆動法も提案されているが、それらはいずれも、発光効率を最適化した高性能表示素子には適用されないのが現状である。
【００２９】
本発明の駆動方法においても、そうしたデバイスの開発指針に準じるものであるが、発光効率を最適化した高性能表示素子において、その最適なバイポーラ波形を提示するものである。
【００３０】
電界発光素子において、モノポーラ型のパルスをはじめとする擬似的な直流駆動において生じる素子劣化は、既述した如く下記▲１▼〜▲３▼に起因する。
【００３１】
▲１▼素子構造内に不純物として含まれる可動性のイオン種が、単一層内又は電極間で分極し、これによって、偶発的もしくは必然的に素子が劣化すること。
▲２▼元来、電極構成材料として含有されていたものが、電界印加によってイオン化し、素子構造内に可動性のものとして流出し、これによって、緻密に設計した層構造の電界状態が変化し、素子劣化を引き起こすこと。
▲３▼有機材料の励起状態における分解。
【００３２】
通常、発光させる極性に波形を印加した場合、流れる電流のかなりの部分は発光に直接関与する反応過程で消費される。その中で、劣化を引き起こす成分はわずかであったとしても、繰返しの積算により、着実に増大してくる。従って、これを抑制、緩和させるためには、１画像表示期間ごとで適切な対応をとることが重要である。
【００３３】
そこで、本発明者は、鋭意検討した結果、１画像表示期間内の非発光期間で電流値０、すなわち擬似的な開回路状態にするのではなく、逆極性の波形を導入してその最適駆動法を導き出し、本発明に到達したものである。
【００３４】
即ち、本発明によれば、発光領域を有する層が陽極と陰極との間に設けられている電界発光素子において、１画像表示期間あたりの駆動波形としてバイポーラ型の波形を素子に印加するに際し、発光させる期間と発光しない期間に分け、発光する期間で発生する電界と逆電界がかかるような波形(電流もしくは電圧)を非発光期間に与えると共に、電圧値と印加時間とをかけ合せた積分強度を発光期間と非発光期間とで互いに等しくなる（その差がゼロとなる）ように設定する。
【００３５】
【発明の実施の形態】
本発明の第１の駆動方法においては、１画像表示期間内での前記発光期間の比率であるデューティー比に応じて決まる電流値における電極間電圧の逆極性分に対応して、その逆極性分の電流値を電圧−電流曲線から算出し、この逆極性分の電流値を前記非発光期間に供給するのがよい。
【００３６】
また、本発明の第１及び第２の駆動方法において、１画像表示期間内での前記発光期間の比率であるデューティー比を３０〜７０％とすれば、素子の輝度を十分に保持できると同時に、素子の安定動作が可能となる。
【００３７】
また、発光過程に直接関与するのは、電界発光素子の電極間に流れ込む電子の流入によるものであるのに対し、素子の劣化に起因するものはイオン種であると考えられる。このイオン種は電子と比較して、嵩高く、それ故に移動度が極めて遅く、また、電極構成材料として金属状態のものが、イオン化するにあたっても、高周波数の駆動波形においては、その電極反応ではほぼ発生してこない。これらのことを踏まえ、１画像表示期間内の発光期間と非発光期間との組を複数に分割し、全体として高周波数化することにより、さらなる素子劣化の改善が図れる。なお、イオン種の移動度は電極間電界の大きさならびに時間に帰順されるので、実効的にイオン移動を発生させないためには、順電界と逆電界の強度を等しくする必要がある。
【００３８】
次に、本発明の好ましい実施の形態を図面参照下に説明する。
【００３９】
電界発光素子の電流制御駆動法において、特定の１画素に印加される波形を分離して表記すると、図１（ａ）のようになる。電流制御で駆動させ、かつそのときのデューティー比が例えば５０％であった場合(図１（ｂ）)、その電流値（Ｉ1）における素子間電圧の逆極性分を図２に示す固有の電圧−電流曲線の結果から算出し、その逆電圧分（−Ｖ2）の電流値（−Ｉ2）を流すようにすることにより、電流値×供給時間の積分強度は同じではないが、１画像表示期間内の電圧積分値がキャンセルされ、ゼロにすることができる。またデューティー比が５０％以外の場合には、上記した概念に従い、図１（ｃ）のように、電圧積分値がゼロになるように、非発光期間の電流値を設定する。
【００４０】
一方、電界発光素子の電圧制御駆動法においては、特定の１画素に印加される波形を分離して表記すると、図３（ａ）のようになる。本素子を電圧制御で駆動させ、かつそのときのデューティー比が例えば５０％であった場合、(図３（ｂ）)、非発光期間の電圧値として、発光期間の電圧の逆極性の値を設定することによって、１画像表示期間内の電圧積分値がキャンセルされ、ゼロとなる。また、デューティー比が５０％以外の場合には、それを加味して、図３（ｃ）のように、積分値がゼロになるように、非発光期間の電圧値を設定する。
【００４１】
このように、１画像表示期間毎に、そのデューティー比に応じて、非発光期間での逆極性の電流又は電圧を求め、発光期間と非発光期間とで電圧積分値が等しくなるように最適化することができるので、素子劣化の要因となるイオン種の分極や界面での電気化学反応などを確実に防止し、素子の信頼性の向上と長寿命化を実現することができる。
【００４２】
しかしながら、実際には、電流制御の駆動法において、最適化波形を導出するにあたり、１つの大きな問題点がある。この最適波形を導出する一つの基準として、電圧−電流曲線があることを示したが、一般にこれを測定するには、ある電圧、電流を印加したときの出力をほぼ定常状態になったところで検出する。例えば１画像表示期間が１６．７ｍｓでデューティー比＝５０％であるような場合、発光帯域、非発光帯域それぞれ８．３５ｍｓとなり、非定常状態(過渡状態)があることは容易に想像がつく。したがって、その微小時間での電圧積分値をゼロにするためには、定常状態の結果をそのまま用いることはできない。このため、発光素子の構造に応じ、定常状態で求めた電圧−電流曲線の結果を基準として導出した波形をもとに、図４で示すように波形のさらなる最適化を行うことができる(例えば、１画像表示期間が１６．７ｍｓでデューティー比＝５０％であるような場合)。
【００４３】
また、デューティー比＝５０％の場合を例にとれば、図５に示すように、これを１画像表示期間内で複数に均等もしくは不均等に分割して、波形を構成することも可能であり、発光期間−非発光期間の各組の中で電圧積分値がそれぞれゼロになるように逆方向電流値を最適化すればよい。このように波形を分割することにより、実効的な駆動周波数が増大するために、発光強度を十分としながら、イオン種の移動ならびに界面での電気化学的反応などを抑制できることもあり、より効果的な波形を導くことができる。
【００４４】
図６には、本発明に基づく電界発光素子の画素の構成例を示すものであり、ゲート電極ライン（選択ライン）で選択されたＴＦＴ（薄膜トランジスタ）からなる転送ゲートを介して、ソース電極ライン（信号ライン）からの図１（ａ）に示した如き信号電圧が電界発光素子（ＥＬ）に印加され、電流の流入量に応じて電界発光すると同時に、この電圧は蓄積容量（Ｃ）により再び次の信号電圧の印加時まで保持されることになる。
【００４５】
図７（ａ）、（ｂ）には、本発明に基づく電界発光素子の最も単純な構造例を示す。
【００４６】
図中、電界発光素子を形成するための基板１としては、ガラス、プラスチック及び他の適宜の材料を用いることができる。また、有機電界発光素子を他の表示素子と組み合わせて用いる場合には、基板を共用することもできる。２は透明電極であり、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）、ＳｎＯ2等を使用できる。
【００４７】
また、発光層は限定されるものではなく、所望な材料を用いることができ、低分子系と称される材料系、金属錯体系、また、高分子材料、ドーパント系など、従来公知の種々の材料を用いることができる。例えば、正孔輸送層３と電子輸送層４のいずれかを構成する材料が発光性を有する場合、これらの薄膜を積層した構造が使用できる。更に、本発明の目的を満たす範囲で電荷輸送性能を上げるために、正孔輸送層と電子輸送層のいずれか一方若しくは両方が、複数種の材料の薄膜を積層した構造、または、複数種の材料を混合した組成からなる薄膜を使用するのを妨げない。また、発光性能を上げるために、少なくとも１種以上の蛍光性の材料を用いて、図８（ａ）、（ｂ）に示すように、この発光性の薄膜５を正孔輸送層３と電子輸送層４の間に挟持した構造、更に少なくとも１種以上の蛍光性の材料を正孔輸送層若しくは電子輸送層、またはこれらの両方に含ませた構造を使用してもよい。何れの場合においても、発光効率を改善するために、正孔または電子の輸送を制御するための薄膜をその層構成に含ませるものである。
【００４８】
なお、陰極６としての電極材料はリチウム、マグネシウム、カルシウム等の活性な金属と銀、アルミニウム、インジウム等の金属との合金、或いはこれらの金属塩、さらにはこれらを積層した構造を使用できる。この場合、輝度半減時間の増大等の長寿命化や、電極電圧の低下、発光効率の向上の点で、リチウム、ナトリウム又はカルシウムなどのアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩からなる層が陰極の側に設けられていて、発光領域を有する層と接しているのがよい。
【００４９】
また、図中の封止、保護膜７は電界発光素子全体を覆う構造とすることにより、その効果が上がる。気密性が保たれれば、適宜の材料を使用することができる。
【００５０】
本発明に基づく電界発光素子においては、発光領域を有する層が、正孔輸送層と電子輸送層とが積層された積層構造（シングルへテロ構造）のものを図７に示したが、電子輸送層と発光層を兼ねた構造（図７（ａ））、正孔輸送層と発光層を兼ねた構造（図７（ｂ））のいずれでもよく、或いは、発光領域を有する層が正孔輸送層と発光層と電子輸送層とが順次積層された積層構造（ダブルヘテロ構造）を有した構造のものであってもよい（図８）。
【００５１】
さらに、ガラスおよびプラスティック等の基板側から発光光２０を取り出すもの以外にも、図８（ｂ）のように、封止、保護膜７の側から発光光２０を取り出す構造のものであってもよい（なお、図中の８は電源である）。
【００５２】
【実施例】
次に、本発明の実施例を示すが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００５３】
まず、本実施例に用いた有機電界発光素子の作製例を示す。
＜有機電界発光素子の構造１＞
構成材料としてそれぞれ公知である、下記構造式のＡｌｑ3（トリス（８−キノリノール）アルミニウム）を発光材料、下記構造式のＴＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン）を正孔輸送材料、ＬｉＦ及びＡｌを陰極材料として用いて、下記の要領で緑色発光素子を作製した。
【００５４】
【化１】
Ａｌｑ3（トリス（８−キノリノール）アルミニウム）：
0003861743.tif 000002
【化２】
ＴＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン）：
0003861743.tif 000003
【００５５】
まず、真空蒸着装置中に、１００ｎｍの厚さのＩＴＯからなる陽極が一表面に形成された３０ｍｍ×３０ｍｍのガラス基板をセッティングした。蒸着マスクとして複数の２．０ｍｍ×２．０ｍｍの単位開口を有する金属マスクを基板に近接して配置し、真空蒸着法により１０-4Ｐａ以下の真空下で、正孔輸送材料TPDを例えば５０ｎｍの厚さに成膜した。蒸着レートは各々０．１ｎｍ／秒とした。さらに、発光材料としてＡｌｑ3を正孔輸送層上に例えば５０ｎｍの厚さに成膜した。蒸着レートは０．２ｎｍ／秒とした。
【００５６】
陰極材料として先にＬｉＦ、引き続きＡｌを蒸着してなる積層膜を採用し、これらも蒸着により、蒸着レート０．０５ｎｍ／秒、１ｎｍ／秒として例えば０．５ｎｍ（ＬｉＦ膜）および１５０ｎｍ（Ａｌ膜）の厚さに形成し、実施例１〜１２による図９（ａ）に示す構造１の有機電界発光素子を作製した。
【００５７】
この素子を用い、窒素雰囲気下で、順バイアス直流電圧を加え、発光特性を評価した。発光色は緑色で、分光測定を行った結果、５６０ｎｍ付近に発光ピークを有するスペクトルを得た。また、電圧−電流曲線を図９（ｂ）に示した。分光測定は、大塚電子社製のフォトダイオードアレイを検出器とした分光器を用いた。また、電圧−輝度測定を行ったところ、図９（ｃ）に示すような輝度が得られた。
【００５８】
＜有機電界発光素子の構造２＞
上述の有機電界発光素子の構造１において、陰極材料にＬｉＦを用いず、Ａｌのみで構成した以外は同様にして、実施例１３による図１０（ａ）に示す構造２の有機電界発光素子を作製した。
【００５９】
この素子を用い、窒素雰囲気下で、順バイアス直流電圧を加え、発光特性を評価した。発光色は緑色で、分光測定を行った結果、５６０ｎｍ付近に発光ピークを有するスペクトルを得た。また、電圧−電流曲線を図１０（ｂ）に示した。分光測定は、大塚電子社製のフォトダイオードアレイを検出器とした分光器を用いた。また、電圧−輝度測定を行ったところ、図１０（ｃ）に示すような輝度が得られた。
【００６０】
＜有機電界発光素子の構造３＞
構成材料としてそれぞれ公知である、下記構造式のＭＥＨ−ＰＰＶ（ポリ（２−メトキシ−５−（２’−エチルヘキシロキシ）−１，４−フェニレンビニレン）を発光材料、下記構造式のＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４）−エチレンジオキシチオフェン）（Ｂａｙｅｒ社製）を正孔輸送材料、Ｃａ及びＡｌを陰極材料として用いて、下記の要領でオレンジ色発光素子を作製した。
【００６１】
【化３】
ＭＥＨ−ＰＰＶ（ポリ（２−メトキシ−５−（２’−エチルヘキシロキシ）−１，４−フェニレンビニレン）：
0003861743.tif 000004
【化４】
ＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４）−エチレンジオキシチオフェン）：
0003861743.tif 000005
【００６２】
まず、１００ｎｍの厚さのＩＴＯからなる陽極が一表面に形成された３０ｍｍ×３０ｍｍのガラス基板上に、ＰＥＤＯＴをスピンコート法により成膜し、１２０℃、２時間で大気中、クリーンオーブン内にて乾燥、焼成させ、膜厚５０ｎｍの膜厚とした。この上に、窒素ガスが充填され、かつ酸素ならびに水分を除去した環境を保つことができるグローブボックス内にて、ＭＥＨ−ＰＰＶのキシレン溶液をスピンコート法により成膜し、７０℃、２時間で乾燥、焼成させ、膜厚１００ｎｍとした。
【００６３】
これを通常環境下に暴露させることなく、真空蒸着装置内に移送し、真空蒸着法により１０-4Ｐａ以下の真空下で陰極を形成した。陰極材料として先にＣａ、引き続きＡｌを蒸着してなる積層膜を採用し、これらも蒸着により、蒸着レート１ｎｍ／秒として例えば１００ｎｍ（Ｃａ膜）及び１５０ｎｍ（Ａｌ膜）の厚さに形成し、実施例１４による図１１（ａ）に示す構造３の有機電界発光素子を作製した。
【００６４】
この素子を用い、窒素雰囲気下で、順バイアス直流電圧を加え、発光特性を評価した。発光色はオレンジ色であった。また、電圧−電流曲線を図１１（ｂ）に示した。また、電圧−輝度測定を行ったところ、図１１（ｃ）に示すような輝度が得られた。
【００６５】
比較例１
上記した構造１の有機電界発光素子を用い、１画像表示期間あたり６０Ｈｚ、すなわち画像表示時間として〜１６．７ｍｓとし、デューティー比＝５０％、すなわち、発光期間と非発光期間とを等分割した駆動波形を想定し、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2となり、かつその１画像表示期間内での非発光期間では、電流値がゼロ、仮想的には開回路状態になるような波形を設定した、擬似的モノポーラ型電流波形を図１２に示す。
【００６６】
そして、２５℃において、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2で、連続的に波形を印加し、強制劣化させた際、輝度が半減するまでの時間は１２００時間であった。ちなみに、加速試験として、６０℃で同様の輝度で連続的に波形を印加して、強制劣化させ、輝度が半減するまでの時間は１４０時間であった。
【００６７】
比較例２
上記した構造２の有機電界発光素子を用い、１画像表示期間あたり６０Ｈｚ、すなわち画像表示時間として〜１６．７ｍｓとし、デューティー比＝５０％、すなわち、発光期間と非発光期間とを等分割した駆動波形を想定し、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2となり、かつその１画像表示期間内での非発光期間では、電流値がゼロ、仮想的には開回路状態になるような波形を設定した、擬似的モノポーラ型電流波形を図１３に示す。
【００６８】
そして、６０℃の加速試験下で、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2で、連続的に波形を印加し、強制劣化させた際、輝度が半減するまでの時間は１１０時間であった。
【００６９】
比較例３
上記した構造３の有機電界発光素子を用い、１画像表示期間あたり６０Ｈｚ、すなわち画像表示時間として〜１６．７ｍｓとし、デューティー比＝５０％、すなわち、発光期間と非発光期間とを等分割した駆動波形を想定し、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2となり、かつその１画像表示期間内での非発光帯域では、電流値がゼロ、仮想的には開回路状態になるような波形を設定した、擬似的モノポーラ型電流波形を図１４に示す。
【００７０】
そして、２５℃において、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2で、連続的に波形を印加し、強制劣化させた際、輝度が半減するまでの時間は２０５時間であった。
【００７１】
実施例１〜９
上記した構造１の有機電界発光素子を用い、１画像表示期間あたり６０Ｈｚ、すなわち画像表示時間として〜１６．７ｍｓとし、デューティー比＝５、１０、３０、５０、７０、７５、８０、９０、９５％となる駆動波形を想定し、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2となり、かつその１画像表示期間内での電極間電圧の積分強度がほぼゼロになるように非発光期間における電流値を設定した矩形型のバイポーラ波形を各電圧値、電流値と共に図１５に示す。
【００７２】
そして、６０℃の加速試験下で、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2で、連続的に波形を印加し、強制劣化させた際、輝度が半減するまでの時間を下記の表１に示す。これによれば、デューティー比が８０％以上では逆極性の電圧値が、−２０Ｖ以下と非常に大きくなってしまい、それを印加すると絶縁破壊等が発生し、素子が壊れてしまうことがあった。また、デューティー比が小さい方が実効的な印加強度が弱くなるため、輝度が半減するための時間が長くなるものの、発光強度としては輝度の時間積分で効いてくるために、デューティー比が小さい場合には、暗い発光となる傾向がある。従って、デューティー比としては１０〜９０％、さらに好ましくは３０〜７０％において、比較例１に示した擬似的モノポーラ波形での場合よりも、輝度が半減するまでの時間を各段に増大させることができる。
【００７３】
【表１】
表１
0003861743.tif 000006
【００７４】
実施例１０〜１２
上記した構造１の有機電界発光素子を用い、１画像表示期間あたり６０Ｈｚ、すなわち画像表示時間として〜１６．７ｍｓとし、デューティー比＝５０％、すなわち、発光期間と非発光期間とを等分割し、かつ、それぞれを画像表示期間内にて２、５、１０分割した駆動波形を想定し（但し、各電圧値、電流値は同じ）、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2となり、かつその１画像表示期間内での電極間電圧の積分強度がほぼゼロになるように非発光期間における電流値を設定した矩形型のバイポーラ波形を図１６に示す。
【００７５】
そして、６０℃の加速試験下で、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2で、連続的に波形を印加し、強制劣化させた際、輝度が半減するまでの時間を下記の表２に示す。これによれば、比較例１に示した擬似的モノポーラ波形での場合よりも、輝度が半減するまでの時間が各段に増大し、かつ、実施例４と比べて、１画像表示期間内の発光期間を分割して高周波数化を施すことによる効果が見られた。
【００７６】
【表２】
表２
0003861743.tif 000007
【００７７】
実施例１３
上記した構造２の有機電界発光素子を用い、１画像表示期間あたり６０Ｈｚ、すなわち画像表示時間として〜１６．７ｍｓとし、デューティー比＝５０％となる駆動波形を想定し、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2となり、かつその１画像表示期間内での電極間電圧の積分強度がほぼゼロになるように非発光期間における電流値を設定した矩形型のバイポーラ波形を図１７に示す。
【００７８】
そして、６０℃の加速試験下で、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2で、連続的に波形を印加し、強制劣化させた際、輝度が半減するまでの時間は４４０時間であった。
【００７９】
なお、比較例２に示した擬似的モノポーラ波形で駆動させた場合よりも、各輝度が半減するまでの時間が増大するものの、上記した構造１の有機電界発光素子（実施例１〜５）で見られるほどの効果は見られない。これは、陰極側でのＬｉＦの有無の差と考えられ、イオン状態をとりやすく、比較的にイオン半径が小さく、易移動性であるアルカリ金属種の存在下で、本発明に基づく駆動法の効果が大きいことが分かる。幸いなことに、ＬｉＦ等が含まれるものにおいては、電極電圧の低下、発光効率の向上などが明らかであり、その効果も大きいことがわかる。
【００８０】
実施例１４
上記した構造３の有機電界発光素子を用い、１画像表示期間あたり６０Ｈｚ、すなわち画像表示時間として〜１６．７ｍｓとし、デューティー比＝５０％となる駆動波形を想定し、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2となり、かつその１画像表示期間内での電極間電圧の積分強度がほぼゼロになるように非発光帯域における電流値を設定した矩形型のバイポーラ波形を図１８に示す。
【００８１】
そして、２５℃において、初期輝度１００ｃｄ／ｍ2で、連続的に波形を印加し、強制劣化させた際、輝度が半減するまでの時間は５３０時間であった。
【００８２】
このことは、これまでに示した低分子系の発光材料に限らず、高分子発光材料系においても、また、Ｃａ金属を陰極とするような素子構造においても、本発明に基づく駆動法の効果が顕著に見られることを示す。
【００８３】
以上に述べた実施の形態及び実施例は、本発明の技術的思想に基づいて更に変形が可能である。
【００８４】
例えば、１画像表示期間内での駆動波形を変更してよく、また駆動する素子の構造や材質等も上述したものに限定されることはない。
【００８５】
【発明の作用効果】
本発明は上述したように、１画像表示期間あたりの駆動波形としてバイポーラ型の波形を素子に印加するに際し、発光させる期間と発光しない期間に分け、発光する期間で発生する電界と逆電界がかかるような波形（電流もしくは電圧）を非発光期間に与えると共に、電圧値と印加時間とをかけ合せた積分強度を発光期間と非発光期間とで互いに等しくなる（その差がゼロとなる）ように設定しているので、駆動波形を最適化することによって、高輝度を保持したまま、長寿命化を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の駆動方法による駆動波形の例（ａ）とその１画像表示期間内での発光期間及び非発光期間の具体的な波形の例（ｂ）、（ｃ）である。
【図２】同、波形を決めるための電流−電圧曲線図である。
【図３】本発明の駆動方法による駆動波形の他の例（ａ）とその１画像表示期間内での発光期間及び非発光期間の具体的な波形の例（ｂ）、（ｃ）である。
【図４】本発明の駆動方法による駆動波形を改善した例である。
【図５】本発明の駆動方法による駆動波形を更に改善した例である。
【図６】本発明の駆動方法で駆動される電界発光素子の画素の等価回路図（ａ）とその選択及び信号電圧の波形図（ｂ）である。
【図７】本発明の駆動方法で駆動される有機電界発光素子の構造例を示す概略断面図（ａ）、（ｂ）である。
【図８】本発明の駆動方法で駆動される有機電界発光素子の他の構造例を示す概略断面図（ａ）、（ｂ）である。
【図９】本発明の実施例による駆動方法で駆動される有機電界発光素子の構造１の概略断面図（ａ）とその電圧−電流特性図（ｂ）、電圧−輝度特性図（ｃ）である。
【図１０】本発明の実施例による駆動方法で駆動される有機電界発光素子の構造２の概略断面図（ａ）とその電圧−電流特性図（ｂ）、電圧−輝度特性図（ｃ）である。
【図１１】本発明の実施例による駆動方法で駆動される有機電界発光素子の構造３の概略断面図（ａ）とその電圧−電流特性図（ｂ）、電圧−輝度特性図（ｃ）である。
【図１２】構造１の有機電界発光素子を用いた比較例１による１画像表示期間内の駆動波形図である。
【図１３】構造２の有機電界発光素子を用いた比較例２による１画像表示期間内の駆動波形図である。
【図１４】構造３の有機電界発光素子を用いた比較例３による１画像表示期間内の駆動波形図である。
【図１５】構造１の有機電界発光素子を用いた本発明の実施例１〜９による駆動方法でデューティー比を変えたときの１画像表示期間内の駆動波形（ａ）と各電流値及び電圧値をまとめた表（ｂ）である。
【図１６】構造１の有機電界発光素子を用いた本発明の実施例１０〜１２による駆動方法で１画像表示期間内の駆動波形を複数に分割したときの駆動波形（ａ）と各電流値及び電圧値をまとめた表（ｂ）である。
【図１７】構造２の有機電界発光素子を用いた本発明の実施例１３による１画像表示期間内の駆動波形図である。
【図１８】構造３の有機電界発光素子を用いた本発明の実施例１４による１画像表示期間内の駆動波形図である。
【符号の説明】
１…基板、２…陽極、３…正孔輸送層、４…電子輸送層、５…発光層、
６…陰極、７…保護膜、８…電源、２０…発光光
【図１】
0003861743.tif 000008
【図２】
0003861743.tif 000009
【図３】
0003861743.tif 000010
【図４】
0003861743.tif 000011
【図５】
0003861743.tif 000012
【図６】
0003861743.tif 000013
【図７】
0003861743.tif 000014
【図８】
0003861743.tif 000015
【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
0003861743.tif 000019
【図１３】
0003861743.tif 000020
【図１４】
0003861743.tif 000021
【図１５】
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【図１６】
0003861743.tif 000023
【図１７】
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【図１８】
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