(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学的イオン交換装置により、放射性物質及びホウ素を含有する放射性廃液からホウ素を選択的に分離する放射性廃液の処理方法。
【請求項２】
電気化学的イオン交換装置により、放射性物質及びホウ素を含有する放射性廃液からホウ素を選択的に分離し、
前記ホウ素が分離された放射性廃液を固化装置により固化処理する放射性廃液の処理方法。
【請求項３】
電気化学的イオン交換装置により、放射性物質及びホウ素を含有する放射性廃液からホウ素を選択的に分離し、
前記ホウ素が分離された放射性廃液を濃縮装置により減容して、非放射性処理水と放射性濃縮廃液とに分離し、
前記放射性濃縮廃液を固化装置により固化処理する放射性廃液の処理方法。
【請求項４】
請求項１乃至３の何れかにおいて、前記電気化学的イオン交換装置は、第１の電極を備えた陰イオン除去電気化学イオン交換セルを具備し、
前記陰イオン除去電気化学イオン交換セルにおいて、前記放射性廃液中のホウ素を前記電極に吸着させることにより、前記放射性廃液からホウ素を選択的に分離する放射性廃液の処理方法。
【請求項５】
請求項１乃至３の何れかにおいて、前記電気化学的イオン交換装置は、第２の電極を備えた陽イオン除去電気化学イオン交換セルと、第１の電極を備えた陰イオン除去電気化学イオン交換セルとを具備し、
前記陽イオン除去電気化学イオン交換セルにおいて、前記放射性廃液中の放射性物質を前記第２の電極に吸着させることにより、前記放射性廃液から放射性物質を選択的に分離し、
その後、前記陰イオン除去電気化学イオン交換セルにおいて、前記放射性廃液中のホウ素を前記第１の電極に吸着させることにより、前記放射性廃液からホウ素を選択的に分離する放射性廃液の処理方法。
【請求項６】
請求項４において、前記第１の電極は陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極である放射性廃液の処理方法。
【請求項７】
請求項５において、前記第１の電極は陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極であり、前記第２の電極は陽イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極である放射性廃液の処理方法。
【請求項８】
請求項４乃至７の何れかにおいて、前記放射性廃液中のホウ素を前記第１の電極に吸着させた後、前記ホウ素が分離された放射性廃液を前記陰イオン除去電気化学イオン交換セルから排出し、
その後、前記第１の電極に吸着させたホウ素を前記陰イオン除去電気化学イオン交換セル中のホールドアップ水中に脱離させる放射性廃液の処理方法。
【請求項９】
電気化学的イオン交換法により放射性物質及びホウ素を含有する放射性廃液からホウ素を選択的に分離する電気化学的イオン交換装置と、
前記ホウ素が分離された放射性廃液を固化処理する固化装置とを備えた放射性廃液の処理設備。
【請求項１０】
電気化学的イオン交換法により放射性物質及びホウ素を含有する放射性廃液からホウ素を選択的に分離する電気化学的イオン交換装置と、
前記ホウ素が分離された放射性廃液を減容して、非放射性処理水と放射性濃縮廃液とに分離する濃縮装置と、
前記放射性濃縮廃液を固化処理する固化装置とを備えた放射性廃液の処理設備。
【請求項１１】
請求項９又は１０において、前記電気化学的イオン交換装置は、電極を備えた陰イオン除去電気化学イオン交換セルを具備し、
前記陰イオン除去電気化学イオン交換セルにおいて、前記放射性廃液中のホウ素を前記電極に吸着させることにより、前記放射性廃液からホウ素を選択的に分離する放射性廃液の処理設備。
【請求項１２】
請求項９又は１０において、前記電気化学的イオン交換装置は、第２の電極を備えた陽イオン除去電気化学イオン交換セルと、第１の電極を備えた陰イオン除去電気化学イオン交換セルとを具備し、
前記陽イオン除去電気化学イオン交換セルにおいて、前記放射性廃液中の放射性物質を前記第２の電極に吸着させることにより、前記放射性廃液から放射性物質を選択的に分離し、
その後、前記陰イオン除去電気化学イオン交換セルにおいて、前記放射性廃液中のホウ素を前記第１の電極に吸着させることにより、前記放射性廃液からホウ素を選択的に分離する放射性廃液の処理設備。
【請求項１３】
請求項１１において、前記電極は陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極である放射性廃液の処理設備。
【請求項１４】
請求項１２において、前記第１の電極は陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極であり、前記第２の電極は陽イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極である放射性廃液の処理設備。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ホウ素を含む放射性廃液の処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
原子力施設から排出される放射性廃液を処理して固化体とする場合、セメント固化，プラスチック固化等、どのような固化方法をとるにしても固化体の発生量低減のためには、遠心薄膜乾燥機のように廃液を最も減容できる乾燥粉体化することが望ましい。
【０００３】
放射性物質及びホウ素を含む（通常、廃液中ではホウ酸として含まれる）廃液１１を乾燥粉体化する方法を図２に示す。水酸化ナトリウムとホウ酸の重量比率を０.２８〜０.４の範囲に調節して乾燥する方法(特公昭55−34397号公報）やカルシウムとホウ素のモル比を０.２〜０.７に調節して乾燥する方法（特公昭63−51520号公報）等が公知である。
【０００４】
電気化学的イオン交換法は、電気化学的脱イオン化方法(特開平7−308548号公報）や使用済み原子炉除洗液から放射性物質を取り除く方法（特開平6−94895号公報）が、廃液の再利用法として公知である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
前記放射性物質とホウ素を含む廃液１１を固化処理する２つの公知例では、水酸化ナトリウムまたはカルシウム塩２１を新たに添加する必要があり、そのため、本来、固化体１７に含まなくとも良い物質まで固化体１７にしてしまうという問題がある。そこで、前記ホウ素のみを分離し、固化することで上記の問題を解決できると考えた。
【０００６】
しかしながら、前記ホウ素は前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１中では陰イオンの形態をとっているが、陰イオン交換樹脂により前記ホウ素のみを選択的に分離・除去する方法では、前記陰イオン交換樹脂の再生操作に伴って発生する廃液、又は、使用済陰イオン交換樹脂が２次廃棄物として発生してしまうという問題がある。
【０００７】
さらに、分離された主として前記ホウ素を含む廃液１２は、系外放出または再利用しやすいように、除染されていること、かつ、できるだけ高濃度であることが望ましいと考えた。そこで、２次廃棄物の発生量が少なく、かつ、前記主としてホウ素を含む廃液１２中の前記ホウ素濃度を高くできる電気化学的イオン交換法を本プロセスに適用することで、さらなる上記の問題を解決できると考えた。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成する第１発明の特徴は、前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１を主として前記ホウ素を含む廃液１２と主として前記放射性物質を含む廃液１３に分離する分離装置１と、前記主として放射性物質を含む廃液１３を固化処理する固化装置３から構成されることにある。
【０００９】
前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１から前記ホウ素を分離した後、前記主として放射性物質を含む廃液１３を固化処理するため、水酸化ナトリウムまたはカルシウム塩２１の添加を必要としない。また、前記主としてホウ素を含む廃液１２は前記放射性物質を殆ど含まないため、系外放出が可能になる。
【００１０】
上記目的を達成する第２発明の特徴は、前記分離装置１として電気化学的イオン交換装置を用いることにある。前記電気化学的イオン交換装置では、装置電極へ電位差を印加することで、ホウ素除去電気化学イオン交換セル３２内のホールドアップ水へ前記ホウ素を脱着させるため、前記ホウ素除去電気化学イオン交換セル３２の容積を小さくし、電位差を高くすることで、前記主としてホウ素を含む廃液１２中の前記ホウ素の濃度を高濃度とでき、簡単な希釈操作で前記ホウ素の濃度調整が可能になる。
【００１１】
従って、第２発明の実施により、第１発明の効果に加えて、前記主としてホウ素を含む廃液１２中の前記ホウ素の濃度調整が容易になることで、系外放出が容易になり、また、前記主としてホウ素を含む廃液１２をホウ酸溶液等として再利用が容易になる。さらに、他の分離装置と比較して、２次廃棄物の発生量を低減できる。
【００１２】
【発明の実施の形態】
本発明の第１の実施形態を図１に示す。前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１を、前記主としてホウ素を含む廃液１２と主として前記放射性物質を含む廃液１３に分離する分離装置１にて処理する。この分離装置１として電気化学イオン交換装置を用いている。
【００１３】
電気化学的イオン交換装置の１つの実施例の概略図を図３に示す。本装置は特開平7−308548 号公報で公開されているものである。本分離装置１は２つの電気化学的イオン交換セルから構成されている。陽イオン除去電気化学イオン交換セル３１では、陽イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３４とＰｔ／Ｔｉ電極３３を用いている。２つめのセル３２は、陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３５とＰｔ／Ｔｉ電極３３を用いる。
【００１４】
前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１が前記陽イオン除去電気化学イオン交換セル３１を通過する際は、前記Ｐｔ／Ｔｉ電極３３を陽極，前記陽イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３４を陰極とする。陽イオンの形態で存在する前記放射性物質が前記陽イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３４に吸着する。次に、前記ホウ素除去電気化学イオン交換セル３２を通過させる際は、陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３５を陽極，Ｐｔ／Ｔｉ電極３３を陰極とする。前記ホウ素が前記陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３５に吸着した後、前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１はホウ素除去電気化学イオン交換セル３２から処理水３８として排出される。
【００１５】
前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１が通過した後、前記陽イオン除去電気化学イオン交換セル３１では前記Ｐｔ／Ｔｉ電極３３を陰極，前記陽イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３４を陽極とし、前記ホウ素除去電気化学イオン交換セル３２では陰イオン交換樹脂を有機バインダーで固めた電極３５を陰極，Ｐｔ／Ｔｉ電極３３を陽極として、陽イオン除去電気化学イオン交換セル３１及び前記ホウ素除去電気化学イオン交換セル３２のホールドアップ水中に前記放射性物質と前記ホウ素を脱着した後、陽イオン除去電気化学イオン交換セル３１及び前記ホウ素除去電気化学イオン交換セル３２より排出する。
【００１６】
処理水３８と前記放射性物質を含むホールドアップ水３６は、図１における前記主として放射性物質を含む廃液１３として濃縮装置２で減容され、非放射性処理水１５と放射性濃縮廃液１６が生成する。
【００１７】
放射性濃縮廃液１６は固化装置４で放射性固化体１８に処理される。この処理には、ペレット化技術，セメント固化技術，プラスチック固化技術等の公知の技術が適用できる。
【００１８】
前記ホウ素を含むホールドアップ水３７は、図１における前記主としてホウ素を含む廃液１２として再利用が可能なほか、余剰が生じた場合には前記非放射性処理水１５等と混合して系外放出することも可能である。前記電気化学的イオン交換装置では、前記ホウ素を吸着させた後に脱着するが、電位差を高くすることで脱着量を多くできるため、前記主としてホウ素を含む廃液１２中の前記ホウ素の濃度は、前記電気化学的イオン交換装置のセル３２の容積を小さくすることで高濃度とでき、簡単な希釈操作で前記ホウ素の濃度調整が可能になるため、系外放出や再利用が容易である。
【００１９】
第２の実施の形態を図３に示す。本実施の形態では、前記放射性物質及びホウ素を含む廃液１１がホウ素及び放射性物質を含む濃縮廃液である場合など、廃液の性状によっては、分離装置１で前記ホウ素を分離された前記主として放射性物質を含む廃液１３を直接固化できるため、第１実施例における濃縮装置２を使用せず、前記処理水３８及び前記放射性物質を含むホールドアップ水３６を直接固化処理する構成となっている。
【００２０】
第３の実施の形態は、第１の実施の形態中の分離装置１として陰イオン交換装置を用いる。本装置は、特開昭55−430 号公報として公知の装置である。本実施の形態では、陰イオン交換樹脂の再生操作では水酸化ナトリウム溶液等を洗浄液として通水するため、前記主としてホウ素を含む廃液１２の体積が陰イオン交換装置の空間体積の数倍となる。第１の実施の形態と比較すると、前記水酸化ナトリウム溶液を必要とし、前記主としてホウ素を含む廃液１２の量が増加する。再生操作をしない場合は、使用済陰イオン交換樹脂が２次廃棄物として発生する。第１の実施の形態では、電位差により陰イオン交換樹脂を再生させるため、本実施の形態では、使用済陰イオン交換樹脂の発生量が多い。
【００２１】
【発明の効果】
第１発明により、前記放射性物質とホウ素を含む廃液１１を前記主としてホウ素を含む廃液１２と前記主として放射性物質を含む廃液１３に分離することで、前記主として放射性物質を含む廃液１３のみを乾燥粉体化するため、乾燥粉体化の際の成分の調整を不要とし、また、前記放射性固化体１７の発生量を低減できる。さらに、前記主としてホウ素を含む廃液の系外放出や再利用が可能となる。第２発明により、前記主としてホウ素を含む廃液１２中の前記ホウ素の濃度調整が容易となるため、前記主としてホウ素を含む廃液１２の系外放出や再利用が容易となる。第２発明で用いる電気化学的イオン交換法は、吸着イオンの脱着に酸やアルカリを用いないで電位差を付加し、脱着を行うプロセスであるため、通常のイオン交換法と比べて使用済イオン交換樹脂などの２次廃棄物の発生量を低減できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の廃液処理方法を示す概略図である。
【図２】従来の廃液処理方法を示す概略図である。
【図３】電気化学的イオン交換装置を示す概略図である。
【図４】本発明の廃液処理方法の別の実施形態を示す概略図である。
【符号の説明】
１…分離装置、２…濃縮装置、３…固化装置、１１…放射性物質及びホウ素を含む廃液、１２…ホウ素を含む廃液、１３…主として放射性物質を含む廃液、
１４…非放射性処理水、１５…放射性濃縮廃液、１６…ホウ素を含む放射性濃縮廃液、１７…放射性固化体、２１…水酸化ナトリウムまたはカルシウム塩、３１…陽イオン除去電気化学イオン交換セル、３２…ホウ素除去電気化学イオン交換セル、３３…Ｐｔ／Ｔｉ電極、３４…陽イオン交換樹脂電極、３５…陰イオン交換樹脂電極、３６…放射性物質を含むホールドアップ水、３７…ホウ素を含むホールドアップ水、３８…処理水。
【図１】
0003858467.tif 000002
【図２】
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【図３】
0003858467.tif 000004
【図４】
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