(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
主成分が銀またはニッケルであり、放射状に延設した凸部および凹部を備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該凸部と、凹部とが相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法であって、
還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とすることを特徴とする導電粉の製造方法。
【請求項２】
主成分が銀またはニッケルであり、放射状に延設した針状の凸部および凹部を備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該凸部と、凹部とが相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法であって、
還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とすることを特徴とする導電粉の製造方法。
【請求項３】
主成分が銀またはニッケルであり、放射状に延設された桿状の凸部と、当該凸部の間隙に凹部とを備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該凸部と、凹部とが相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法であって、
還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とすることを特徴とする導電粉の製造方法。
【請求項４】
主成分が銀またはニッケルであり、放射状に延設された花弁状の凸部と、当該凸部の間隙に凹部とを備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該凸部と、凹部とが相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法であって、
還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とすることを特徴とする導電粉の製造方法。
【請求項５】
前記導電粉の平均粒径を０．１〜２２μｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の導電粉の製造方法。
【請求項６】
前記凸部の周囲に表面処理を施す工程をさらに含むとともに、当該表面処理として、メッキ処理または滑性化処理を実施することを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の導電粉の製造方法。
【請求項７】
前記放射状に延設した凸部および凹部を備えた導電粉以外の導電粉を、全体量に対して、１〜６５重量％の範囲内の値になるように添加する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の導電粉の製造方法。
【請求項８】
主成分が銀またはニッケルであり、放射状に延設した凸部および凹部を備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該凸部と、凹部とが相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造工程を含む導電性組成物の製造方法であって、
還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とすることを特徴とする導電粉の製造工程と、
前記導電粉と、樹脂とを混合する混合工程と、
を含むことを特徴とする導電性組成物の製造方法。
【請求項９】
前記導電粉の含有量を、前記樹脂１００重量部に対して、１〜４００重量部の範囲内の値とすることを特徴とする請求項８に記載の導電性組成物の製造方法。
【請求項１０】
前記樹脂として、無溶剤型樹脂を用いることを特徴とする請求項８または９に記載の導電性組成物の製造方法。
【請求項１１】
前記樹脂を添加して、電気抵抗率を５×１０-6〜１×１０-3Ω・ｃｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項８〜１０のいずれか一項に記載の導電性組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、導電粉および導電性組成物に関し、特に、電子工業等で用いられる樹脂を含んだ状態であっても高導電率（低電気抵抗率）が得られる導電粉、およびそれを用いた導電性組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、厚膜用ペーストや導電性接着剤等の用途において、所定量の金属粉末を樹脂中に混合分散させて構成した導電性組成物が多用されている。
このような導電性組成物に使用される金属粉末としては、例えば、硝酸銀等をヒドラジンやホルムアルデヒド、あるいはアスコルビン酸等の還元剤により還元して得られる還元銀粉末が知られており、特開昭６３−１７９００９号、特開平８−９２６１１号、特開平８−９２６１２号、特開平１０−８８２０６号、特開平１０−８８２０７号、特開２０００−１７０６号、特開２０００−１７０７号、特開２０００−１２９３１８号、特開２０００−２３９７１３号、特開２００１−４９３０９号および特開２００１−１０７１０１号等に開示されている。
【０００３】
また、特開平５−１５６３２６号公報、特開平１０−１８３２０８号公報、特開平１０−１８３２０９号公報、および特開２０００−２６５２０２号公報等には、熱分解法を用いて得られる非凝集体の微小球銀粉や鱗片状銀粉が開示されている。
また、特開平５−８１９２３号公報、特開平７−１０９５０１号公報、および特開平１１−３５０００２号公報等には、粉砕法を用いて得られる非凝集体の微小球銀粉や鱗片状銀粉が開示されている。
さらに、特開平９−１２５１１０号公報等には、電解法を用いて得られる樹枝状銀粉が開示されている。
しかしながら、従来の金属粉末は、いずれも隣接する金属粉末同士の表面における点接触を利用して、電気接続することを意図しているため、接触面積が小さく、樹脂を含んだ状態において接続導体間で得られる導通抵抗の値が大きいという問題が見られた。
また、従来の金属粉末は、樹脂を含んだ状態では、得られる導電率が一般に低く、そのため、接続導体間において導電性組成物を介して所定の導通抵抗を得るには、樹脂中に多量の金属粉末を添加しなければならなかった。したがって、従来の導電性組成物においては、導電性組成物の粘度が上昇し、取り扱いが困難であるという問題が見られた。また、このような導電性組成物の取り扱い性を向上させるために、金属粉末の添加量を過度に制限したり、あるいは、有機溶剤等の稀釈剤を多量に使用しなければならないという問題も見られた。
【０００４】
そこで、文献「１９８７年度接着と塗装研究会講座講演要旨集（１９８７年１２月１日〜２日講演内容）」、窪田ら、ページ３７〜４０によれば、接点密度の増加や、接点以外の個所における樹脂の充填等の観点から、球状銀粉と、薄片銀粉とを、重量比で１：３の割合で混合した導電粉を使用する方法（混合粒子法）が開示されている。
しかしながら、表３に示すように、混合粒子法を用いて得られた導電性組成物においても、その電気抵抗率は１．４×１０-3Ω・ｃｍ程度であり、いまだ不十分な値であった。
また、表１に、かかる導電性組成物における乾燥前および乾燥硬化後の組成を示すが、乾燥硬化後の樹脂量は約９重量％であり、銀粒子量は約９１重量％であった。したがって、等大球の単位空間充填率から推計される空隙率の値（４５％）から判断すると、かかる導電性組成物における樹脂の充填率は、約１／５程度である。そのため、乾燥硬化後の導電性組成物を電子顕微鏡で観察すると、内部に多数の空隙が観察され、逆に言うと、かかる導電性組成物は、導電粉が大過剰の樹脂不足状況から生まれた多孔質組織であり、接続信頼性に欠ける要因となっていた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本願発明者らは鋭意検討した結果、所定の製造方法によれば、得られる導電粉が、放射状に延設された凸部および当該凸部の間隙に凹部をそれぞれ備え、相互に嵌合連結することにより、樹脂を含んだ状態であっても、高い導電率を有することを見出し、本願発明を完成させたものである。
すなわち、本願発明は、樹脂を含んだ状態であっても高導電率を有する導電粉の製造方法及びそのような製造方法を含む導電性組成物の製造方法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本願発明によれば、主成分が銀又はニッケルであり、放射状に延設された凸部と、当該凸部の間隙に凹部とを備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該突起と、凹部とが相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法が提供される。すなわち、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とした製造方法が提供され、上述した問題点を解決することができる。
また、当該凸部の形状を考慮して、還元処理を実施する際に、以下の条件で導電粉を効率的に製造することができる。
（１）当該凸部が針状である場合、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とする。
（２）当該凸部が桿状である場合、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とする。
（３）当該凸部が花弁状である場合、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とする。
すなわち、このように導電粉の製造方法を実施することにより、放射状に延設された凸部と、凹部とが嵌合するか、あるいは凸部が凹部内部に一部浸入した状態で接触することにより、隣接する導電粉同士が、大面積で電気接触することができる。したがって、一般の電気配線に使用される差込型プラグと、これの受け口となるソケットの関係と同様に機能し、樹脂を含んだ状態であっても、得られる導電率が高い導電粉、逆に言えば、低い電気抵抗率（体積抵抗）を有する導電粉を得ることができる。
【０００７】
また、本願発明の導電粉の製造方法を実施するにあたり、導電粉の平均粒径を０．１〜２２μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
このように実施することにより、導電粉を樹脂中に容易に混合分散することができるとともに、微細回路等に使用した場合であっても、ショートの発生を有効に防止することができる。また、このように実施することにより、導電粉の製造も容易となる。
【０００８】
また、本願発明の導電粉の製造方法を実施するにあたり、凸部の周囲に表面処理を施す工程を含むとともに、当該表面処理として、メッキ処理または滑性化処理を実施することが好ましい。
このように表面処理として、メッキ処理を施すことにより、凸部を機械的に強化することができ、凸部が屈曲したり、折れたりすることを容易に防止することができる。また、表面処理として、滑性化処理を施すことにより、凸部が凹部内部に浸入しやすくなり、凸部の挿入時に、屈曲したり、折れたりすることを容易に防止することができる。
【００１０】
また、本願発明の導電粉の製造方法を実施するにあたり、放射状に延設した凸部および凹部を備えた導電粉以外の導電粉を、全体量に対して、１〜６５重量％の範囲内の値になるように添加する工程をさらに含むことが好ましい。
このように実施することにより、従来の導電粉（放射状に延設した凸部および凹部を備えた導電粉以外の導電粉）であっても一部利用することができ、導電粉全体として、樹脂を含んだ状態であっても高い導電率（低体積抵抗）を有する導電粉を、経済的に提供することができる。
【００１１】
また、本願発明の別の態様は、主成分が銀又はニッケルであり、放射状に延設された凸部および凹部を備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該凸部および凹部が相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法であって、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とすることを特徴とする導電粉の製造工程と、樹脂とを混合する工程と、を含む導電性組成物の製造方法である。
【００１２】
また、本願発明の導電性組成物の製造方法を実施するにあたり、導電粉の含有量を、樹脂１００重量部に対して、１〜４００重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
このように導電性組成物を製造することにより、所定の取り扱い性を有する導電性組成物が得られる一方、高導電率を有する導電性組成物を効率的に得ることができる。
【００１３】
また、本願発明の導電性組成物の製造方法を実施するにあたり、樹脂として、無溶剤型樹脂を用いることが好ましい。
このように導電性組成物を製造することにより、溶剤の影響を廃して、導電性組成物として使用した場合に、気泡の発生や接続導体間での腐食の発生をそれぞれ有効に防止することができるとともに、長時間にわたって優れた電気接続特性を得ることができる。
なお、本願発明の導電性組成物の製造方法を実施するにあたり、樹脂を添加して、電気抵抗率を５×１０-6〜１×１０-3Ω・ｃｍの範囲内の値とすることが好ましい。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、適宜図面を参照しながら、第１の実施形態においては、導電粉の製造方法、および第２の実施形態においては、導電性組成物に関する製造方法について、それぞれ具体的に説明する。
【００１５】
［第１の実施形態］
第１の実施形態は、主成分が銀又はニッケルであり、放射状に延設された凸部と、当該凸部の間隙に凹部とを備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該突起と、凹部とが相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法であって、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とする製造方法である。
また、当該凸部の形状を考慮して、還元処理を実施する際に、以下の条件で導電粉を製造することができる。
（１）当該凸部が針状である場合、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とする。
（２）当該凸部が桿状である場合、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とする。
（３）当該凸部が花弁状である場合、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とする。
なお、第１の実施形態の製造方法で得られる導電粉は、放射状に延設された凸部と、当該突起に嵌合するための凹部と、を備えるとともに、以下のいずれかの特徴を有している。
（１）隣接する導電粉間で、当該突起と、凹部とが相互に嵌合連結する導電粉である（第１特徴）。
（２）凸部の形状が、針状、桿状、又は花弁状からなる群から選択される少なくとも一つの形状である導電粉である（第２特徴）。
（３）実施例１の測定方法により得られる樹脂を含んだ状態での電気抵抗率が５×１０−６〜１×１０−３Ω・ｃｍの範囲内の値である導電粉である（第３特徴）。
そして、第１の実施形態の製造方法によって得られる導電粉は、第１〜第３特徴の少なくとも一つの特徴を有していれば、従来の問題を解決するのには十分であるが、二つ以上の特徴を有することも好ましい。
【００１６】
１．形状
（１）凸部
凸部（突起と称する場合がある。）は、図１（ａ）、（ｂ）、および（ｃ）に例示されるように、針状、桿状（棒状や竿状を含む。）、又は花弁状からなる群から選択される少なくとも一つの形状であることが好ましい。
この理由は、このように凸部を構成することにより、隣接する導電粉間で、凸部と凹部とが容易に嵌合連結することができ、導電経路の形成がさらに容易となるためである。
なお、針状の凸部を有する銀粉と、桿状の凸部を有する銀粉と、花弁状の凸部を有する銀粉とを組み合わせることにより、導電経路の形成がさらに容易となって、電気抵抗率がさらに低下することが判明している。より具体的には、導電粉の全体量を１００重量％としたときに、針状の凸部を有する銀粉を１０〜５０重量％、桿状の凸部を有する銀粉を１５〜５０重量％、および花弁状の凸部を有する銀粉を２０〜５０重量％の範囲内で適宜混合使用することにより、導電性組成物としての電気抵抗率を５×１０-6〜５×１０-5Ω・ｃｍの範囲内の値とすることが可能である。
【００１７】
また、凸部の長さを、当該凸部の先端に接して囲む閉曲面の成す球の平均半径の４０％超とすることが好ましい。
この理由は、このような凸部であれば、適当な大きさを有することになり、凹部との嵌合連結がより確実なものとなり、電気抵抗率がさらに低下するとともに、嵌合部分の機械的安定性も向上するためである。
なお、図１（ａ）に示される針状の凸部を有する銀粉の場合、平均粒子径が６μｍであって、凸部の平均長さは２．６μｍである。同様に、図１（ｂ）に示される桿状の凸部を有する銀粉の場合、平均粒子径が１１μｍであって、凸部の平均長さは３μｍである。さらに、図１（ｃ）に示される花弁状の凸部を有する銀粉の場合、平均粒子径が５μｍであって、凸部の平均長さは２μｍである。
よって、このような銀粉であれば、凹部との嵌合連結がより確実なものとなり、樹脂を含んだ状態での電気抵抗率がさらに低下するとともに、嵌合部分の機械的安定性も向上することになる。
【００１８】
（２）凹部
また、凹部（窪みと称する場合がある。）は、図１（ａ）、（ｂ）、および（ｃ）に例示されるように、凸部の間隙に設けられた、凸部と嵌合連結可能な窪み形状であれば良い。
この理由は、このように構成することにより、隣接する導電粉間で、凸部と凹部とが容易に嵌合連結することができ、導電経路の形成がさらに容易となるためである。
また、凹部の深さ（大きさ）を導電粉に占める凹部の体積、すなわち凹部からなる空隙率で表すことが可能である。具体的に、凸部の先端を囲む閉曲線からなる球の体積を１００容量％としたときに、凹部からなる空隙率を４０体積％以上の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる凹部からなる空隙率が４０容量％未満の値となると、凸部と、凹部との嵌合連結が不十分となる場合があるためである。一方、かかる凹部からなる空隙率が過度に大きくなると、導電粉の機械的強度が著しく低下する場合があるためである。
したがって、凹部からなる空隙率を４２〜７０容量％の範囲内の値とすることがより好ましく、４５〜６０容量％の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００１９】
なお、図１（ａ）に示される針状の凸部を有する銀粉の場合、平均粒子径が６μｍであって、凹部の空隙率は５４容量％である。
同様に、図１（ｂ）に示される桿状の凸部を有する銀粉の場合、平均粒子径が１１μｍであって、凹部の空隙率は４９容量％である。
さらに、図１（ｃ）に示される花弁状の凸部を有する銀粉の場合、平均粒子径が５μｍであって、凹部の空隙率は４７容量％である。
よって、このような凹部からなる空隙率を有する銀粉であれば、凸部との嵌合連結がより確実なものとなり、樹脂を含んだ状態での電気抵抗率がさらに低下するとともに、嵌合部分の機械的安定性も向上することになる。
【００２０】
２．平均粒径
また、導電粉の平均粒径を０．１〜２２μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる導電粉の平均粒径が０．１μｍとなると、所定の電気抵抗率を得るために、多量の導電粉を必要とする場合があるためである。一方、かかる導電粉の平均粒径が２２μｍとなると、樹脂中に均一に混合分散することが困難となったり、製造時間が過度に長くなったりする場合があるためである。
したがって、導電粉の平均粒径を１〜１５μｍの範囲内の値とすることがより好ましく、３〜１０μｍの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、導電粉の平均粒径は、レーザー方式のパーティクルカウンターにより測定することができるし、あるいは電子顕微鏡写真から実測することもでき、さらには、当該電子顕微鏡写真から、画像処理装置を用いて算出することもできる。
【００２１】
３．導電粉種
導電粉種としては、主成分が銀又はニッケルであれば足りるが、さらに、かかる主成分と、金、銅、アルミニウム、鉄、ジルコニウム、タングステン、スズ、鉛、半田等の組合せも好ましい。
この理由は、銀およびニッケルを主成分とすることにより、好適な電気抵抗率が得られやすいばかりか、比較的安価な導電粉を提供することができるためである。また、銀およびニッケルであれば、樹脂、特にエポキシ系樹脂やアクリル系樹脂との混合分散性に優れているためである。
【００２２】
４．表面処理
また、導電粉を構成するにあたり、導電粉の表面、特に導電粉の凸部に対して、表面処理、例えば、メッキ処理や摩擦低減処理が施してあることが好ましい。
この理由は、例えば、メッキ処理を施すことにより、導電粉の凸部等を機械的に強化することができ、導電粉自体の機械的強度を向上できるとともに、当該凸部が屈曲したり、折れたりすることを容易に防止することができるためである。
なお、メッキ処理を施す場合、メッキ効果等の効果を考慮して、メッキ厚さを、例えば、０．０１〜３μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
また、表面処理として、摩擦低減処理を施すことにより、隣接する導電粉間で、凸部と凹部とがすべりながら容易に嵌合連結することができ、導電経路の形成がさらに容易となる。このような摩擦低減処理剤としては、シリコーンオイルやフッ素系表面処理剤、あるいは界面活性剤等を好適に使用することができる。
なお、摩擦低減処理を施す場合、摩擦低減処理効果や電気絶縁性等を考慮して、摩擦低減処理剤の使用量を、例えば、導電粉１００重量部に対して、０．１〜３０重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
【００２３】
５．導電特性
（１）電気抵抗率
また、樹脂を含んだ状態での導電粉の電気抵抗率を５×１０-6〜１×１０-3Ω・ｃｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる電気抵抗率が５×１０-6Ω・ｃｍ未満の値になると、使用可能な導電粉の種類が過度に制限されたり、好適な導電粉の製造上の部留まりが過度に低下したりする場合があるためである。一方、かかる電気抵抗率が１×１０-3Ω・ｃｍを超えると、使用時の導通抵抗が高くなり、駆動電圧が高くなる場合があるためである。
したがって、樹脂を含んだ状態での導電粉の電気抵抗率を５×１０-6〜５×１０-4Ω・ｃｍの範囲内の値とすることがより好ましく、５×１０-6〜１×１０-4Ω・ｃｍの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、樹脂を含んだ状態での導電粉の電気抵抗率は、後述する実施例１に示す測定方法により測定することができる。
【００２４】
（２）抵抗温度係数（ＴＣＲ）
また、導電粉の抵抗温度係数（ＴＣＲ）を１×１０2〜１×１０5ｐｐｍ／℃の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる抵抗温度係数が１×１０2ｐｐｍ／℃未満の値になると、使用可能な導電粉の種類が過度に制限されたり、好適な導電粉の製造上の部留まりが過度に低下したりする場合があるためである。一方、かかる抵抗温度係数が１×１０5ｐｐｍ／℃を超えると、使用時に周囲温度が上昇した場合に、導通抵抗が高くなり、駆動電圧が高くなる場合があるためである。
したがって、導電粉の抵抗温度係数を５×１０2〜５×１０4ｐｐｍ／℃の範囲内の値とすることがより好ましく、１×１０3〜１×１０4ｐｐｍ／℃の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、導電粉の抵抗温度係数は、後述する実施例１に示す測定方法により測定することができる。
【００２５】
（３）抵抗温度ドリフト
また、導電粉の抵抗温度ドリフトを±５％以内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる抵抗温度ドリフトが±５％を超えると、使用時に周囲温度が上昇した場合に、導通抵抗が高くなり、駆動電圧が高くなる場合があるためである。ただし、かかる抵抗温度ドリフトが過度に小さくなると、使用可能な導電粉の種類が過度に制限されたり、好適な導電粉の製造上の部留まりが過度に低下したりする場合があるためである。
したがって、導電粉の抵抗温度ドリフトを±０．１〜３％の範囲内の値とすることがより好ましく、±０．５〜２％の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、導電粉の抵抗温度ドリフトは、後述する実施例１に示す測定方法により測定することができる。
【００２６】
（４）電流雑音指数
また、導電粉の電流雑音指数を小さくすることが好ましい。すなわち、電流が金属粒子の接点連鎖網を通過する際に、いわゆるＧｒ雑音とは別に、電流雑音が発生することが判明している。そして、この電流雑音は、小さい信号電圧や、高周波電圧に重畳されると、信号波形に重大な影響を与えることが判明している。すなわち、電流雑音は、電流を制御しているポテンシャル障壁が、接点に付随している種々の要因によって誘起されるために発生する交流電圧であって、キャリアの密度または電流が変調されて生じる周波数が比較的高いレベルの雑音であるためである。
ただし、かかる電流雑音指数を過度に小さくしようとすると、使用可能な導電粉の種類が過度に制限されたり、好適な導電粉の製造上の部留まりが過度に低下したりする場合がある。
したがって、具体的に、導電粉の電流雑音指数を１０ｄＢ以下の値とすることが好ましく、−５０〜５ｄＢの範囲内の値とすることがより好ましく、−３０〜０ｄＢの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、導電粉の電流雑音指数は、後述する実施例１に示す測定方法により測定することができる。
【００２７】
６．製造方法
第１の実施形態の導電粉を製造するにあたり、いわゆる液相還元法を使用することが好ましい。すなわち、所定量の還元剤を用いるとともに、所定の還元条件において、金属塩溶液中の金属塩や、金属錯体中の金属錯体等を還元反応させることにより、導電粉を析出させて、特定形状を有する導電粉を製造することが好ましい。
【００２８】
（１）金属塩溶液
金属塩溶液（金属錯体溶液を含む。）中の金属濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる金属濃度が０．１ｍｏｌ／リットル未満の値となると、導電粉の析出量が著しく低下し、導電粉の生産性が低下する場合があるためである。一方、かかる金属濃度が３ｍｏｌ／リットルを超えると、導電粉の形状を制御することが困難となって、同様に導電粉の生産性が低下する場合があるためである。したがって、金属塩溶液中の金属濃度を０．２〜２．５ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることがより好ましく、０．３〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
また、形成する凸部の形状に対応させて、金属塩溶液中の金属濃度を適宜調整することも好ましい。
例えば、針状や桿状の凸部を有する導電粉を製造する場合には、金属塩溶液中の金属濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることによって、所望の凸部を容易に形成することができる。また、例えば、花弁状の凸部を有する導電粉を製造する場合には、金属塩溶液中の金属濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることによって、花弁状の凸部を容易に形成することができる。
【００２９】
（２）還元剤
また、還元剤として、ホルムアルデヒド、水素化ホウ素ナトリウム、ヒドラジン、ヒドラジン化合物、ヒドロキノン、Ｌ−アスコルビン酸、ピロカテコール、ブドウ糖、次亜リン酸ナトリウム、亜硫酸塩、ギ酸、無水亜硫酸ナトリウム、Ｌ（＋）酒石酸、ギ酸アンモニウム、ロンガリット等の一種単独または二種以上の組み合わせが挙げられる。
これらの還元剤のうち、還元反応を容易に制御しやすいことから、Ｌ−アスコルビン酸、あるいは、Ｌ−アスコルビン酸とピロカテコールとの組み合わせを使用することがより好ましい。
【００３０】
また、このような還元剤の濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる還元剤の濃度が０．１ｍｏｌ／リットル未満の値となると、導電粉の析出量が著しく低下し、導電粉の生産性が低下する場合があるためである。一方、かかる還元剤の濃度が３ｍｏｌ／リットルを超えると、導電粉の形状を制御することが困難となって、同様に導電粉の生産性が低下する場合があるためである。
したがって、還元剤の濃度を０．２〜２．５ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることがより好ましく、０．３〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、形成する凸部の形状に対応させて、還元剤の濃度を適宜調整することも好ましい。
例えば、針状の凸部を有する導電粉を製造する場合には、還元剤の濃度を０．８〜２ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることによって、針状の凸部を容易に形成することができる。また、例えば、桿状や花弁状の凸部を有する導電粉を製造する場合には、還元剤の濃度を０．３〜０．７ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とすることによって、所望の凸部を容易に形成することができる。
【００３１】
（３）還元温度
また、還元処理を実施する際の還元温度（反応温度）を０〜３０℃の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる還元温度が０℃未満の値となると、導電粉の析出量が著しく低下し、導電粉の生産性が低下する場合があるためである。一方、かかる還元温度が３０℃を超えると、導電粉の形状を制御することが困難となって、同様に導電粉の生産性が低下する場合があるためである。
したがって、かかる還元温度を３〜２５℃の範囲内の値とすることがより好ましく、５〜２０℃の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００３２】
（４）超音波振動
還元処理を実施する際に超音波振動を与えることも好ましい。このように実施することにより、金属塩溶液中にキャビテーションを生じさせることができる。したがって、このキャビテーションを利用して、導電粉の析出方向を適宜調整し、針状、桿状、又は花弁状の凸部を有する導電粉を、それぞれ容易に製造することができる。
また、超音波振動を与えるにあたり、圧電振動子や電歪振動子、あるいは磁歪振動子等を用いるとともに、その振動周波数を一例として、２０ｋＨｚ〜３０００ｋＨｚの範囲とすることが好ましい。そして、所望の凸部の形状や大きさに対応させて、超音波振動の振動周波数や、超音波振動を与える時間を適宜変更することが好ましい。
【００３３】
［第２の実施形態］
第２の実施形態は、主成分が銀又はニッケルであり、放射状に延設された凸部および凹部を備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該凸部および凹部が相互に嵌合連結することにより導電経路を形成する液相還元法を用いた導電粉の製造方法であって、還元処理を実施する際の還元剤の濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とするとともに、金属塩溶液中の金属濃度を０．１〜３ｍｏｌ／リットルの範囲内の値とし、かつ、還元温度を０〜３０℃の範囲内の値とすることを特徴とする導電粉の製造工程と、樹脂とを混合する工程と、を含む導電性組成物の製造方法である。
なお、第２の実施形態の製造方法で得られる導電性組成物は、以下のいずれかの特徴を有する導電粉を含んでいる。
（１）隣接する導電粉間で、当該突起と、凹部とが相互に嵌合連結する導電粉である（第１特徴）。
（２）凸部の形状が、針状、桿状、又は花弁状からなる群から選択される少なくとも一つの形状である導電粉である（第２特徴）。
（３）実施例１の測定方法により得られる樹脂を含んだ状態での電気抵抗率が１×１０−６〜１×１０−３Ω・ｃｍの範囲内の値である導電粉である（第３特徴）。
【００３４】
１．導電粉
（１）態様
第１の実施形態と同様の導電粉が使用できるため、ここでの説明は省略する。
【００３５】
（２）添加量１
樹脂に対する導電粉の添加量は、使用用途等に応じて適宜選択することができるが、例えば、樹脂１００重量部に対して、１〜４００重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる導電粉の添加量が１重量部未満となると、得られる導電性組成物の電気抵抗率が過度に大きくなる場合があるためである。一方、かかる導電粉の添加量が４００重量部を超えると、得られる導電性組成物の接着強度が低下したり、粘度が過度に上昇し、取り扱いが困難となったりする場合があるためである。
したがって、導電粉の添加量を、樹脂１００重量部に対して、１０〜１００重量部の範囲内の値とすることがより好ましく、２０〜８０重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
【００３６】
一方、導電性組成物のうち、特に異方性導電接着剤として使用する場合には、樹脂１００重量部に対して、導電粉の添加量を０．１〜３０重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる導電粉の添加量が０．１重量部未満の値となると、接続導体間の導通抵抗が過度に高くなる場合があるためであり、一方、かかる導電粉の添加量が３０重量部を超えると、隣接導体間でショートが発生しやすくなる場合があるためである。
したがって、導電性組成物を異方性導電接着剤として使用する場合には、樹脂１００重量部に対して、導電粉の添加量を１〜２０重量部の範囲内の値とすることがより好ましく、３〜１０重量部の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００３７】
（３）添加量２
また、電気抵抗率に対する樹脂／導電粉の添加量の影響を、図３を参照して詳細に説明する。
図３は、横軸に樹脂（ビスフェノールＡ型エポキシの添加割合／重量％）を採って示してあり、縦軸に硬化後の導電性組成物の電気抵抗率（Ω・ｃｍ）の対数値を採って示してある。そして、図３中、ラインＡは、従来の導電性組成物（比較例参照）における特性図であり、ラインＢおよびＣで挟まれた斜線領域が、本発明の導電性組成物（実施例の導電粉Ａ１〜Ａ８参照）における特性範囲である。
図３から容易に理解できるように、本発明の導電性組成物は、樹脂量が３０重量％程度までは、電気抵抗率の対数値は−５以下の極めて低い値である。また、樹脂量が３０重量％を超えた場合、徐々に電気抵抗率の対数は小さくなるものの、樹脂量が６０重量％程度までは、電気抵抗率の対数値は−３以下であって、いまだ低い値である。
一方、従来の導電性組成物は、樹脂量が２０重量％程度までは、電気抵抗率の対数値は−３以下の値であるものの、樹脂量が３０重量％を超えると、急激に電気抵抗率が増加して、その対数値は−２以上の値となっている。
したがって、本発明の導電性組成物であれば、樹脂を比較的多量に添加した場合であっても、逆に言えば、導電粉の添加量を比較的少量にした場合であっても、従来の導電粉を使用した場合と比較して、極めて低い電気抵抗率を得ることができる。
よって、用途にもよるが、本発明の導電性組成物においては、樹脂量（硬化剤を含まない。）を約１〜６５重量％の範囲内の値とすることが好ましく、樹脂（硬化剤を含む。）量を基準にすれば、樹脂１００重量部に対して、導電粉の添加量を１〜４００重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
【００３８】
２．樹脂１
導電性組成物を構成する樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂、エステル系樹脂、エポキシ系樹脂、オキセタン系樹脂、フェノール系樹脂、シアネートエステル系樹脂、ウレタン系樹脂、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体（ＳＢＳ樹脂）、スチレン−イソプレン−スチレン共重合体（ＳＩＳ樹脂）、およびスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ樹脂）等の一種単独または二種以上の組み合わせが挙げられる。
これらの樹脂のうち、特に硬化系樹脂であることがより好ましい。このような硬化系樹脂であれば、使用時の粘度が低くて取り扱いやすいが容易であるばかりか、熱硬化や光硬化させることにより、さらに好適な電気抵抗率や機械的特性を、長期間にわたって得られるためである。
一方、ＳＢＳ樹脂、ＳＩＳ樹脂、およびＳＥＢＳ樹脂等の熱可塑性樹脂を使用することも好ましい。このような熱可塑性樹脂を使用することにより、物理架橋により優れた耐クリープ性が得られるとともに、所望の個所以外に導電性組成物が付着した場合には、溶剤等を利用して容易に除去することが可能である。
なお、ＳＢＳ樹脂等の熱可塑性樹脂を使用する場合、より優れた耐クリープ性が得られることから、例えば、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、テルペンフェノール樹脂やテルペン樹脂等の粘着付与剤を１０〜１５０重量部の範囲内で添加することが好ましい。
【００３９】
３．樹脂２
また、導電性組成物を構成する樹脂が、無溶剤型樹脂であることが好ましい。すなわち、導電性組成物に含まれる有機溶剤が、乾燥後等にも残留すると、それが、気泡発生の原因となったり、腐食や導通不良の原因となったりする場合があることが知られている。そこで、無溶剤型樹脂を使用することにより、有機溶剤の影響を排除して、気泡の発生や、接続導体間での腐食を有効に防止することができるとともに、優れた電気接続特性を長時間にわたって得ることができる。
また、本発明の場合、従来の導電性組成物と比較して、導電粉の使用量を低下させた場合でもあっても優れた導電特性を得ることができる。そのため、無溶剤型樹脂を使用したとしても、導電性組成物全体として、適当な粘度を得ることができ、取り扱い性が過度に低下することがないという利点がある。
なお、無溶剤型樹脂の種類としては、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂、エステル系樹脂、エポキシ系樹脂、オキセタン系樹脂、フェノール系樹脂、シアネートエステル系樹脂、ウレタン系樹脂等の上述した硬化系樹脂であって、導電粉を添加する前の室温における粘度が２００〜１００，０００ｍＰａ・ｓの範囲内の値であることが好ましく、５００〜１５，０００ｍＰａ・ｓの範囲内の値であることがより好ましい。
【００４０】
４．添加剤
導電性組成物中に、各種添加剤、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、金属イオン捕獲剤、粘度調整剤、無機フィラー、有機フィラー、カーボン繊維、着色剤、およびカップリング剤等を添加することも好ましい。
特に、導電性組成物は、導電粉を添加することによる酸化劣化が通常加速されるため、酸化防止剤として、アミン系酸化防止剤、フェノール系酸化防止剤、またはリン酸エステル系酸化防止剤等を、全体量に対して、０．１〜１０重量％の範囲内で添加することが好ましい。
【００４１】
５．製造方法
導電性組成物の製造方法は特に制限されるものではないが、例えば、プロペラミキサーやスパチュラ等を利用して、樹脂中に、所定量の導電粉を混合分散して、製造することが好ましい。また、導電粉と、樹脂とがより均一に混合するように、樹脂の一部を加熱して、その粘度を例えば１，０００〜１００，０００ｍＰａ・ｓの範囲内の値にすることも好ましい。
さらにまた、導電粉と、樹脂とがより均一に混合するように、導電粉の周囲を予めカップリング剤処理することも好ましい。例えば、導電粉１００重量部に対して、１〜１０重量部のγ−アミノプロピルトリエトキシシラン等を添加混合し、次いで、このようにカップリング剤処理した導電粉を、樹脂中に、混合分散することが好ましい。
一方、樹脂をフィルム状に予め形成しておき、その上に、所定量の導電粉をばら撒いたり、穴明きフィルターを介して、所望個所に導電粉を載置したりすることにより、導電性組成物を製造することも好ましい。このように製造することにより、導電粉に対して、攪拌時のせん断力が作用せず、導電粉の凸部を損傷するおそれが少なくなるためである。
【００４２】
【実施例】
[実施例１]
１．導電粉の製造および評価
（１）針状突起を有する銀粉の製造
容量５０ｍｌの容器内に、１ｍｏｌ／リットルの硝酸銀を収容し、冷却機で液温度が１２〜１３℃になるように冷却した。次いで、容器内に、１ｍｏｌ／リットルのＬ−アスコルビン酸を添加して、還元反応を実施した。その後、ビーカー内に析出生成した結晶を採取、水洗し、さらに乾燥して針状突起を有する銀粉（Ａ１）を得た。
【００４３】
（２）桿状突起を有する銀粉の製造
容量５０ｍｌの容器内に、１ｍｏｌ／リットルの硝酸銀を収容し、冷却機で液温度が１２〜１３℃になるように冷却した。次いで、容器内に、０．５ｍｏｌ／リットルのＬ−アスコルビン酸を添加して、還元反応を実施した。その後、ビーカー内に析出生成した結晶を採取、水洗し、さらに乾燥して桿状突起を有する銀粉（Ａ５）を得た。
【００４４】
（３）花弁状突起を有する銀粉の製造
容量５０ｍｌの容器内に、０．５ｍｏｌ／リットルの硝酸銀を収容し、冷却機で液温度が１２〜１３℃になるように冷却した。次いで、容器内に、０．５ｍｏｌ／リットルのＬ−アスコルビン酸を添加して、還元反応を実施した。その後、ビーカー内に析出生成した結晶を採取、水洗し、さらに乾燥して花弁状突起を有する銀粉（Ａ８）を得た。
【００４５】
（４）導電粉の評価
▲１▼電気抵抗率
攪拌機付きの容器内に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂であるエピコート８１９（油化シェルエポキシ（株）製）３０重量部に対して、針状突起等を有する３種類の銀粉をそれぞれ７０重量部混合添加した後、均一に混合するまで攪拌し、３種類のペースト状組成物とした。
次いで、３種類の得られたペースト状組成物１００重量部に対して、それぞれ脂肪族アミン系硬化剤であるエピキュアＴ（油化シェルエポキシ（株）製）を２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、電気抵抗率測定用の３種類の導電性組成物とした。
次いで、得られた３種類の導電性組成物を、アルミナ磁器基板上に、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍ×厚さ１００μｍのパターンにスクリーン印刷した後、１８０℃×３０分の条件で加熱硬化した。
次いで、４端子法により抵抗を測定し、それに断面積（１ｃｍ×０．０１ｃｍ）を掛けるとともに、長さ（１ｃｍ）で除することにより単位換算して、硬化後の導電性組成物における電気抵抗率（体積抵抗、Ω・ｃｍ）を、針状突起等を有する３種類の銀粉の電気抵抗率（体積抵抗、Ω・ｃｍ）として算出した。
【００４６】
▲２▼抵抗温度係数（ＴＣＲ）
得られた３種類の導電性組成物を、アルミナ磁器基板上に、縦２ｍｍ×横４０ｍｍ×厚さ３０μｍのパターンにそれぞれスクリーン印刷した後、１８０℃×３０分の条件で加熱硬化し、抵抗温度係数の測定試料とした。
次いで、２５〜１５０℃の範囲で温度プログラム炉にて、各測定試料を加熱し、差動トランスおよびデジタルマルチメーターにて各測定試料の厚さ変化を測定し、硬化後の導電性組成物における抵抗温度係数を、針状突起等を有する３種類の銀粉の抵抗温度係数として算出した。
【００４７】
▲３▼抵抗温度ドリフト（ＲＤ）
得られた３種類の導電性組成物を、アルミナ磁器基板上に、縦２ｍｍ×横４０ｍｍ×厚さ３０μｍのパターンにそれぞれスクリーン印刷した後、１８０℃×３０分の条件で加熱硬化し、抵抗温度ドリフトの測定試料とした。
次いで、４端子法により各測定試料の初期抵抗（Ｒo、Ω）を測定した後、２５℃の温度に、１０時間放置した後の抵抗（Ｒx、Ω）を同様に測定し、下式から抵抗温度ドリフト（％）を、針状突起等を有する３種類の銀粉の抵抗温度ドリフト（％）として算出した。
ＲＤ（％）＝（Ｒx−Ｒo）／Ｒo×１００
【００４８】
▲４▼電流雑音指数（ＮＦ）
得られた３種類の導電性組成物を、アルミナ磁器基板上に、縦１ｍｍ×横１００ｍｍ×厚さ１００μｍを有するパターンにそれぞれスクリーン印刷した後、１８０℃×３０分の条件で加熱硬化し、電流雑音指数の測定試料とした。
次いで、抵抗雑音測定器３１５Ｃ（米国Ｑｕａｎ−Ｔｅｃｈ社製）により、各測定試料の電流雑音電圧（Ｅ1）と、基準雑音電圧（Ｅ0）とを測定し、下式から抵抗雑音指数（ＮＦ）を、針状突起等を有する３種類の銀粉の抵抗雑音指数（ＮＦ）として算出した。
ＮＦ（ｄＢ）＝２０ｌｏｇ（Ｅ1／Ｅ0）
【００４９】
２．導電性組成物の製造および評価
（１）導電性組成物の製造
攪拌機付きの容器内に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂であるエピコート８１９（油化シェルエポキシ（株）製）を１５重量部と、フェノールノボラック型エポキシ樹脂であるエピコート１５２（油化シェルエポキシ（株）製）を１５重量部と、アルキルモノグリシジルエーテルであるＹＥＤ−１１１を５重量部とをそれぞれ収容し、これらの樹脂が均一になるまで攪拌混合した。
次いで、これらの樹脂３５重量部に対して、針状突起を有する銀粉を１５重量部と、桿状突起を有する銀粉を２０重量部と、花弁状突起を有する銀粉を３０重量部とをそれぞれ混合添加した後、均一に混合するまで攪拌し、ペースト状組成物とした。
次いで、得られたペースト状組成物１００重量部に対して、脂肪族アミン系硬化剤であるエピキュアＴ（油化シェルエポキシ（株）製）を２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、実施例１の導電性組成物とした。
【００５０】
（２）導電性組成物の評価
▲１▼電気抵抗率、抵抗温度係数、抵抗温度ドリフト、および電流雑音指数
銀粉の評価と同様に、電気抵抗率と、抵抗温度係数と、抵抗温度ドリフトと、電流雑音指数とをそれぞれ測定した。
【００５１】
▲２▼接着力
銅張りプリント配線基板における銅箔表面上に、導電性組成物を、縦５ｍｍ×横５ｍｍ×厚さ５０μｍを有するパターンにスクリーン印刷した後、縦４ｍｍ×横４ｍｍ×長さ１０ｍｍの銅チップを貼り付けた。次いで、１８０℃×３０分の条件で加熱硬化し、接着力測定試料とした。次いで、アムスラー引っ張り試験機を用いて、銅張りプリント配線基板から、銅チップを引き剥がす際の剥離強度（ｋｇｆ）を測定した。
【００５２】
[実施例２]
１．導電粉の製造および評価
（１）導電粉の製造
実施例１の析出条件を適宜変更して、表２に示すような針状突起を有する銀粉（Ａ２）、桿状突起を有する銀粉（Ａ６）、および花弁状突起を有する銀粉（Ａ７）をそれぞれ得た。
【００５３】
（２）導電粉の評価
実施例１と同様に、得られた銀粉を評価した。得られた結果を、表２〜３に示す。
【００５４】
２．導電性組成物の製造および評価
（１）導電性組成物の製造
攪拌機付きの容器内に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂であるエピコート８１９を２０重量部と、フェノールノボラック型エポキシ樹脂であるエピコート１５２を１０重量部と、アルキルモノグリシジルエーテルであるＢＧＥを５重量部とをそれぞれ収容し、これらの樹脂が均一になるまで攪拌混合した。
次いで、これらの樹脂３５重量部に対して、針状突起を有するＡ２銀粉を３０重量部と、桿状突起を有するＡ６銀粉を２０重量部と、花弁状突起を有するＡ７銀粉を３０重量部とをそれぞれ混合添加した後、均一に混合するまで攪拌し、ペースト状組成物とした。
次いで、得られたペースト状組成物１００重量部に対して、上述したエピキュアＴを２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、実施例２の導電性組成物とした。
【００５５】
（２）導電性組成物の評価
実施例１と同様に、得られた導電性組成物を評価した。得られた結果を、表４に示す。
【００５６】
[実施例３]
１．導電粉の製造および評価
（１）導電粉の製造
実施例１の析出条件を適宜変更して、表２に示すような針状突起を有する銀粉（Ａ３）および桿状突起を有する銀粉（Ａ４）をそれぞれ得た。また、実施例１と同様に、花弁状突起を有する銀粉（Ａ８）を得た。
【００５７】
（２）導電粉の評価
実施例１と同様に、得られた銀粉をそれぞれ評価した。得られた結果を、表２〜３に示す。
【００５８】
２．導電性組成物の製造および評価
（１）導電性組成物の製造
攪拌機付きの容器内に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂であるエピコート８１９を２５重量部と、フェノールノボラック型エポキシ樹脂であるエピコート１５２を５重量部と、アルキルモノグリシジルエーテルであるＢＧＥとを５重量部それぞれ収容し、これらの樹脂が均一になるまで攪拌混合した。
次いで、これらの樹脂３５重量部に対して、針状突起を有するＡ３銀粉を２０重量部と、桿状突起を有するＡ４銀粉を１５重量部と、花弁状突起を有するＡ８銀粉を３０重量部とをそれぞれ混合添加した後、均一に混合するまで攪拌し、ペースト状組成物とした。
次いで、得られたペースト状組成物１００重量部に対して、上述したエピキュアＴを２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、実施例３の導電性組成物とした。
【００５９】
（２）導電性組成物の評価
実施例１と同様に、得られた導電性組成物を評価した。得られた結果を、表４に示す。
【００６０】
[実施例４]
１．導電粉の製造および評価
（１）導電粉の製造
実施例１の硝酸銀のかわりに、硝酸ニッケルを使用するとともに、析出条件を適宜調整して、表２に示すような針状突起を有するニッケル粉（Ｎ１）と、花弁状突起を有するニッケル粉（Ｎ２）とを得た。
【００６１】
（２）導電粉の評価
実施例１と同様に、得られたニッケル粉をそれぞれ評価した。得られた結果を、表２〜３に示す。
【００６２】
２．導電性組成物の製造および評価
（１）導電性組成物の製造
攪拌機付きの容器内に、エピコート８１９を１５重量部と、エピコート１５２を１０重量部と、ＹＥＤ−１１１を１０重量部とをそれぞれ収容し、これらの樹脂が均一になるまで攪拌混合した。
次いで、これらの樹脂３５重量部に対して、針状突起を有するニッケル粉（Ｎ１）を１５重量部と、花弁状突起を有するニッケル粉（Ｎ２）を１１重量部と、市販の球状銀粉（平均粒径１μｍ）１０重量部と、薄片状銀粉（平均長径１０μｍ）２９重量部とをそれぞれ混合添加した後、均一になるまで攪拌し、ペースト状組成物とした。
次いで、得られたペースト状組成物１００重量部に対して、上述したエピキュアＴを２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、実施例４の導電性組成物とした。
【００６３】
（２）導電性組成物の評価
実施例１と同様に、得られた導電性組成物を評価した。得られた結果を、表４に示す。
【００６４】
[実施例５]
１．導電粉の準備
実施例４と同様のニッケル粉（Ｎ１）、市販の球状銀粉（平均粒径１μｍ）および薄片状銀粉（平均長径１０μｍ）銀粉をそれぞれ準備した。
【００６５】
２．導電性組成物の製造および評価
（１）導電性組成物の製造
攪拌機付きの容器内に、エピコート８１９を１５重量部と、エピコート１５２を１０重量部と、ＢＧＥを１０重量部とをそれぞれ収容し、これらの樹脂が均一になるまで攪拌混合した。
次いで、これらの樹脂３５重量部に対して、針状突起を有するニッケル粉（Ｎ１）を２６重量部と、市販の球状銀粉（平均粒径１μｍ）１０重量部と、薄片状銀粉（平均長径１０μｍ）２９重量部とを混合添加した後、均一になるまで攪拌し、ペースト状組成物とした。
次いで、得られたペースト状組成物１００重量部に対して、上述したエピキュアＴを２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、実施例５の導電性組成物とした。
【００６６】
（２）導電性組成物の評価
実施例１と同様に、得られた導電性組成物を評価した。得られた結果を、表４に示す。
【００６７】
[実施例６]
１．導電粉の準備
実施例４と同様のニッケル粉（Ｎ２）、市販の球状銀粉（平均粒径１μｍ）および薄片状銀粉（平均長径１０μｍ）銀粉をそれぞれ準備した。
【００６８】
２．導電性組成物の製造および評価
（１）導電性組成物の製造
攪拌機付きの容器内に、エピコート８１９を１５重量部と、エピコート１５２を１０重量部と、ＢＧＥを１０重量部とをそれぞれ収容し、これらの樹脂が均一になるまで攪拌混合した。
次いで、これらの樹脂３５重量部に対して、花弁状突起を有するニッケル粉（Ｎ２）を２６重量部と、市販の球状銀粉（平均粒径１μｍ）１０重量部と、薄片状銀粉（平均長径１０μｍ）２９重量部とを混合添加した後、均一になるまで攪拌し、ペースト状組成物とした。
次いで、得られたペースト状組成物１００重量部に対して、上述したエピキュアＴを２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、実施例６の導電性組成物とした。
【００６９】
（２）導電性組成物の評価
実施例１と同様に、得られた導電性組成物を評価した。得られた結果を、表４に示す。
【００７０】
[比較例１]
１．導電粉の準備
市販の銀粉を準備した。すなわち、球状銀粉（平均粒径１μｍ）および薄片状銀粉（平均長径１０μｍ）をそれぞれ準備した。
【００７１】
２．導電性組成物の製造および評価
（１）導電性組成物の製造
攪拌機付きの容器内に、エピコート８１９を１５重量部と、エピコート１５２を１０重量部と、ＢＧＥを１０重量部とをそれぞれ収容し、これらの樹脂が均一になるまで攪拌混合した。
次いで、これらの樹脂３５重量部に対して、市販の球状銀粉（平均粒径１μｍ）１６．３重量部と、薄片状銀粉（平均長径１０μｍ）４８．７重量部とを混合添加した後、均一になるまで攪拌し、ペースト状組成物とした。
次いで、得られたペースト状組成物１００重量部に対して、上述したエピキュアＴを２０重量部添加し、均一になるまで攪拌混合して、比較例１の導電性組成物とした。
【００７２】
（２）導電性組成物の評価
実施例１と同様に、得られた導電性組成物を評価した。得られた結果を、表４に示す。
【００７３】
【表１】
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【００７４】
【表２】
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【００７５】
【表３】
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【００７６】
【表４】
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【００７７】
【発明の効果】
本発明の導電粉によれば、放射状に延設された凸部と、当該凸部の間隙に凹部とを備えるとともに、隣接する導電粉間で、当該突起と、凹部とが相互に嵌合連結することにより、あるいは、放射状に延設された凸部と、当該凸部の間隙に凹部とを備えるとともに、当該凸部の形状が、針状、桿状、又は花弁状からなる群から選択される少なくとも一つの形状であることにより、さらには、放射状に延設された凸部と、当該凸部の間隙に凹部とを備えるとともに、電気抵抗率が１×１０-6〜１×１０-3Ω・ｃｍの範囲内の値であることにより、隣接する導電粉間での接触面積が大きくなり、樹脂を含んだ状態であっても、高導電率が得られる導電粉が得られるようになった。
【００７８】
また、本発明の導電性組成物によれば、使用する導電粉が放射状に延設された凸部および凹部を備えて、相互に嵌合連結することにより、あるいは、使用する導電粉が放射状に延設された凸部および凹部を備えて、凸部の形状が、針状、桿状、又は花弁状からなる群から選択される少なくとも一つの形状であることにより、さらには、使用する導電粉が、放射状に延設された凸部および凹部を備えて、電気抵抗率が１×１０-6〜１×１０-3Ω・ｃｍの範囲内の値であることにより、比較的少量の導電粉の添加によっても、高導電率が得られ、取り扱いが容易な導電性組成物が得られるようになった。
【００７９】
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の導電粉（３種類）の電子顕微鏡写真である。
【図２】  従来の導電粉（２種類）の電子顕微鏡写真である。
【図３】  導電性組成物における樹脂含有量と、電気抵抗率の対数との関係を示す特性図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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