(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原燃料を脱硫する脱硫触媒層を収容した脱硫器と、改質ガス中の一酸化炭素含有量を低減する一酸化炭素変成触媒層を収容した一酸化炭素変成器とを隣接して配置かつ一体化して断熱外皮を施して形成された燃料反応器において、
前記脱硫器に供給する原燃料の流路を有し前記改質ガスおよび一酸化炭素変成反応の熱により前記原燃料を加熱する熱交換器を、前記一酸化炭素変成触媒層中に備えることを特徴とする燃料反応器。
【請求項２】
前記熱交換器よりも改質ガス通流方向下流の前記一酸化炭素変成触媒層中に、冷却器を備えることを特徴とする請求項１に記載の燃料反応器。
【請求項３】
前記熱交換器が、複数の平板を間隙を設けて重ね合わせて配してなるプレート型熱交換器よりなり、かつ、前記プレート型熱交換器の隣接する平板の間隔が、当該平板の間に充填された前記一酸化炭素変成用触媒粒子の代表直径の少なくとも５倍以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料反応器。
【請求項４】
原燃料を脱硫する脱硫触媒層を収容した脱硫器と、改質ガス中の一酸化炭素含有量を低減する一酸化炭素変成触媒層を収容した一酸化炭素変成器とを隣接して配置かつ一体化して断熱外皮を施して形成された燃料反応器において、
前記脱硫器に供給する原燃料の流路を有し前記改質ガスの熱により前記原燃料を加熱する熱交換器を、前記一酸化炭素変成器内に備えることを特徴とする燃料反応器。
【請求項５】
前記熱交換器が前記一酸化炭素変成触媒層よりも前記改質ガス通流方向上流側の伝熱体充填層中に配置されていることを特徴とする請求項４に記載の燃料反応器。
【請求項６】
前記熱交換器の上流で前記原燃料の一部を分岐して前記脱硫器へ直接通流させる原燃料分岐回路を備えることを特徴とする請求項１から５の何れかに記載の燃料反応器。
【請求項７】
前記断熱外皮内に、前記一酸化炭素変成器より取出される改質ガスの一部を分岐させて、前記原燃料に合流させる循環回路を備え、かつ、該循環回路に流量調整用の固定オリフィスを有することを特徴とする請求項１から６の何れかに記載の燃料反応器。
【発明の詳細な説明】
【発明の属する技術分野】
本発明は、炭化水素を主成分とする原燃料を水素にとんだガスに改質する前後において、原燃料の脱硫および改質ガス中のＣＯガス変化を行う燃料反応器に係わり、特に、燃料電池本体の燃料極に供給する燃料ガスの生成に用いられる反応器の構成に適するものである。
【従来の技術】
図５は、従来の燃料電池発電装置の反応ガス系、冷却水系の基本構成を示すフロー図である。図において、４は、単位セルを積層し、適宜冷却板を介装して構成された燃料電池本体、６は脱硫器、７はＣＯ変成器、８は改質器、９はエゼクタ、１０は水蒸気分離器である。また、１は、改質器８のバーナー８ａへと燃焼用の空気を供給するブロア、２は、燃焼用の空気を加熱する燃焼系予熱器、３は、燃料電池本体４の空気極へと反応用の空気を送るブロア、５は、導入した炭化水素を主成分とする原燃料を脱硫器６へ送るに先立って加熱するための燃料ガス予熱器であり、１１は、水蒸気分離器１０に貯えられた水を燃料電池本体の冷却板へと送り、加熱されて排出される水と水蒸気の気液二相流を再び水蒸気分離器１０へと戻す役割を果たす冷却水循環ポンプである。また、１２は、この冷却水循環系より熱を回収するための熱回収用熱交換器である。
本系統においては、導入した炭化水素を主成分とする原燃料を、まず燃料ガス予熱器５で加熱したのち脱硫器６へと送って脱硫する。次いでエゼクタ９で水蒸気分離器１０より送られた水蒸気と混合し、改質器８へと送って水素濃度の高い改質ガスとする。なお、本図の系統では、改質器８へ送るに先立って燃料ガス予熱器５を経由させて加温している。得られた高温の改質ガスは、燃料ガス予熱器５で上記の原燃料の加熱に利用されたのち、ＣＯ変成器７へと送られ、残存するＣＯの濃度が１％以下となるよう変成される。このようにして得られた燃料ガスは、燃料電池本体４の燃料極へと送られ、発電反応に供される。なお、生成された燃料ガスの一部は、脱硫器６へ送られる原燃料に混合されてリサイクルガスとして用いられる。燃料電池本体４の内部では燃料ガス中の水素のみが消費される。燃料極より排出されたガスは、改質器８のバーナー８ａへと送られ、空気と混合させて未反応の水素、あるいは微量に含まれるメタンやＣＯを燃焼させることにより、改質器８の加熱に有効に利用されている。また、バーナー８ａより排出される燃焼生成水を含んだ燃焼排ガスは、燃焼系予熱器２において燃焼用の空気および燃料極排ガスを加熱したのち、空気極からの反応生成水を含んだ排ガスとともに水回収系へと送られ、生成水が回収される。
図６は、本構成の反応ガス系で用いられているＣＯ変成器７の構成を示す断面図である。支柱１８により支持され、外面に断熱材１４が配された金属製の円筒状容器１３の内部に触媒１５が収納され、上面と下面にガス入口、ガス出口が備えられている。また、本変成器には、模式的に示したヒーター１６と冷却配管１７が組み込まれており、起動時には、ヒーター１６を作動させて触媒を所定温度に加熱したのちＣＯ変成操作を開始される。定常運転時には、触媒反応に伴って生じる発熱を、冷却配管１７に冷却水を通流して除去し、所定温度に保持して運転が持続される。なお、原燃料の脱硫操作を行う脱硫器６も同様の金属製円筒状容器より構成されており、冷却配管１７を備えていない点を除き、図４の構成と基本的に同様の構成である。
【発明が解決しようとする課題】
従来の燃料電池発電装置では、上記のごとく、燃料ガス予熱器５、脱硫器６、改質器８、さらにはＣＯ変成器７を組み込むことにより、原燃料を燃料ガスとして使用可能なガスへと生成し、燃料電池本体４へと送って安定した発電運転が行われている。
しかしながら、本構成においては、上記のごとく多数の反応器や予熱器、さらにはこれらを連結する配管系が必要となる。これらの機器を近接して配置することとすれば設置スペースが小さくなるが、機器間の配管の接続作業が困難となり、長時間の作業が必要となるので製造コストが多額となる。このため、従来の燃料電池発電装置においては、これらの機器をある程度の間隔を空けて配置しており、そのためかなりの広さの設置スペースを採らざるをえず、コンパクトな発電装置を形成する上で問題点の一つとなっていて。また、これらの機器や配管は、200℃〜400℃の高温で用いられるので、熱効率を高く維持するには断熱構成として形成する必要があるが、多数の機器や配管より構成される装置では、断熱構成として形成するのにコストが掛かり、また多大な熱損失の発生は不可避であるという難点がある。
この発明の目的は、原燃料より燃料ガスを生成する際に用いられる反応装置がコンパクトに形成され、所要スペースが小さく、かつ熱損失の小さい反応ガス系を備えた燃料反応器を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明においては、原燃料を脱硫する脱硫触媒層を収容した脱硫器と、改質ガス中の一酸化炭素含有量を低減する一酸化炭素変成触媒層を収容した一酸化炭素変成器とを隣接して配置かつ一体化して断熱外皮を施して形成された燃料反応器を構成し、かつ、
（１）前記脱硫器に供給する原燃料の流路を有し前記改質ガスおよび一酸化炭素変成反応の熱により前記原燃料を加熱する熱交換器を、前記一酸化炭素変成触媒層中に備えることとする。
（２）上記の（１）において、前記熱交換器よりも改質ガス通流方向下流の前記一酸化炭素変成触媒層中に、冷却器を備える構成とする。
（３）上記の（２）において、前記熱交換器を、複数の平板を間隙を設けて重ね合わせて配してなるプレート型熱交換器より構成することとし、かつ、その隣接する平板の間隔を、当該平板の間に充填された一酸化炭素変成用触媒粒子の代表直径の少なくとも５倍以上とする。
（４）また、前記脱硫器に供給する原燃料の流路を有し前記改質ガスの熱により前記原燃料を加熱する熱交換器を、前記一酸化炭素変成器内に備えることとする。
（５）上記の（４）において、前記熱交換器を、一酸化炭素変成触媒層よりも改質ガス通流方向上流側の伝熱体充填層中に配置して構成する。
（６）また、上記の（１）から（５）において、前記熱交換器の上流で前記原燃料の一部を分岐して前記脱硫器へ直接通流させる原燃料分岐回路を備えることとする。
（７）また、上記の（１）から（６）において、前記断熱外皮内に前記一酸化炭素変成器より取出される改質ガスの一部を分岐させて、前記原燃料に合流させる循環回路を備え、かつ、該循環回路に流量調整用の固定オリフィスを有することとする。
上記（１）のごとくすれば、所要設置スペースを小さくすることができる。
また、改質手段で改質され変成手段へと導入された改質ガスは高温であり、変成手段におけるＣＯ変成反応は、次式のごとく発熱反応である。
【化１】
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ  →  ＣＯ2 ＋Ｈ2       ΔＨ＝ 9.84 ［kcal/mol］
したがって、上記（１）および（２）のごとく、改質ガスの顕熱および変成操作で生じた発熱を用いる熱交換器とすれば、導入されたガス体は、効果的に加熱されて反応器内部に組み込まれた脱硫手段へと送られることとなる。外部より加熱手段を持ち込む必要もなく、また熱交換器と脱硫手段とを連結する配管も同一反応器内に一体化して組み込むことができるので、所要設置スペースが小さく、コンパクトな反応ガス系が構成できる。
また、熱交換器として、ガス体を通流する複数の平板を間隙を設けて重ね合わせて構成されるプレート型熱交換器を用い、間隙に高温の変成用触媒粒子を配することとすれば、変成用触媒粒子との熱交換によりガス体が加熱されることとなるが、運転に伴い温度変動を受けると、金属材料よりなる平板と変成用触媒粒子との間には熱膨張差に起因する熱応力が生じ、熱応力が過大になると強度の弱い変成用触媒粒子が圧壊して微少な粒子となる事態が生じる。このように変成用触媒粒子が圧壊して微少な粒子になると、触媒層中の空隙が小さくなり、通流するガスの圧力損失が増大するので、ガス流量が低下し、燃料電池発電装置の発電性能が低下する事態となる恐れがある。
図５は、変成用触媒層中にプレート型熱交換器を配した変成器における圧力損失の特性図で、平板間の間隙の異なる３種類のプレート型熱交換器について、運転開始前（特性１）および１万時間運転後（特性２〜４）に、窒素ガスを通流して単体としての特性試験を行い、得られた圧力損失を相対値として表示したものである。本試験に用いられている変成用触媒は、直径 1/4インチ、高さ 1/8インチ、従って代表直径 1/4インチのペレット状触媒であり、図５の特性１〜特性４に表示の代表直径比は、用いたプレート型熱交換器の平板間の間隙と上記の変成用触媒の代表直径との比を表示している。図に見られるように、平板の間隙を20mmとして多数の平板を配した代表直径比が３の場合には、当初（特性１）の圧力損失は微少であるが、１万時間運転後（特性４）には当初の１０倍以上の圧力損失を生じており、熱応力によって変成用触媒粒子が圧壊して微少な粒子となり圧力損失が大幅に増大したことがわかる。一方、特性２、特性３はいずれも１万時間運転後に測定した結果であるが、いずれの場合にも圧力損失は微少な値であり、変成用触媒粒子の圧壊が抑制されている。すなわち、プレート型熱交換器の平板間の間隙をより広くし代表直径比を９あるいは５としたことにより、変成用触媒粒子に加わる熱応力が緩和され、圧壊が回避されたことがわかる。
したがって、上記の（３）のごとく、プレート型熱交換器を用い、かつ、その隣接する平板の間隙を、充填されている変成用の触媒粒子の代表直径の少なくとも５倍以上とすれば、変成器の性能低下をもたらすことなく、効果的にガス体の加熱を行うことができる。
また、上記の（４）および（５）のごとくとすれば、上記（１）の場合と同様に、外部より加熱手段を持ち込む必要がなく、また熱交換器と脱硫手段とを連結する配管も同一反応器内に一体化して組み込むことができるので、所要設置スペースが小さく、コンパクトな反応ガス系が構成できる。また本構成では、上記（１）の場合と異なり、変成手段に導入された改質ガスの顕熱のみを加熱に用い、変成操作で生じたＣＯ変成反応の発熱を用いていないので、長時間の運用に伴い変成反応の発熱量が変化する事態が生じても、これに影響されることなく安定して脱硫操作およびＣＯ変成操作を行うことができる。
また、上記の（６）のごとくとすれば、改質器の性能変化等によって導入される改質ガスの温度条件が変動する事態が生じても、原燃料ガスの一部を原燃料分岐回路に分岐させて直接脱硫器へ通流させることにより、脱硫器での反応温度を所定温度に制御することが可能となるので、安定して脱硫操作を行うことができる。
また、上記の（７）のごとくすれば、従来例で見られた配管からの放熱による循環回路でのドレン化が防止でき、また、配管温度が常に燃料反応器の温度に保持されるので、循環回路を流れるガスの温度の監視が不要となるので、監視機器や監視保護項目が削減され、装置の運用を簡潔に行うことが可能となる。
【発明の実施の形態】
＜実施例１＞
図１は、本発明の燃料反応器を燃料電池発電装置内に組み込んだ実施例１の反応ガス系、冷却水系の基本構成を示すフロー図である。本図において、図５に示した従来の構成例の構成部品と同一機能を有する構成部品には同一符号を付し、重複する説明は省略する。  本実施例の構成と従来例の構成との差異は、燃料ガスの生成に用いられる脱硫器やＣＯ変成器の構成にある。すなわち、図５に示した従来例においては、これらの機器がそれぞれ個別の独立した機器として構成されていたのに対して、図１に示した本実施例では、脱硫器２０ａとＣＯ変成器２０ｂと熱交換器２０ｃとを一体に組み込んだ燃料反応器２０が用いられている点が特徴である。本構成においては、燃料反応器２０に組み込まれたＣＯ変成器２０ｂの上部の、改質器８から送られる改質ガスの入口部分に近接して熱交換器２０ｃが配されており、熱交換器２０ｃに導入された原燃料は、高温の改質ガスと変成反応による発熱を加熱源として加熱され、脱硫器２０ａへと送られて脱硫されたのち、燃料反応器２０よりエゼクタ９へと送られる。また、改質器８から送られた改質ガスは、ＣＯ変成器２０ｂに送られ、上部の熱交換器２０ｃの部分で原燃料の加熱に供されるとともに、ＣＯ濃度が１％以下となるように変成される。なお、ＣＯ変成器２０ｂには水蒸気分離器１０の冷却水を循環させる冷却配管が組み込まれており、変成用触媒の温度を所定温度以下に冷却して、変成反応の促進を図っている。
図２は、上記の実施例１の反応ガス系に用いられる燃料反応器の具体的構成を示す縦断面図である。
図に見られるように、本実施例の燃料反応器においては、変成用触媒２６を充填したＣＯ変成器２２と脱硫用触媒２７を充填した脱硫器２１が併置して組み込まれ、一体化されている。また、一体化された燃料反応器の外面には各機器の温度を効果的に所定温度に保持するための断熱材２８が配されている。このうち、ＣＯ変成器２２には、上部の改質ガス入口に近接する部分に原燃料を導入して加熱する熱交換器２３が、またその下側部分に冷却水を用いて触媒温度を調整するための冷却器２４が配されており、さらに、ＣＯ変成器２２と脱硫器２１には、それぞれ起動時に触媒を加熱するためのヒーター２５Ａ，２５Ｂが組み込まれている。
また、ＣＯ変成器２２の上部に配された熱交換器２３は、蛇行するガス通路を備えた複数の平板を、図中紙面に垂直方向に重ね合わせて構成されており、隣接する平板間の間隔は、その間に充填される変成用触媒２６の代表直径の 1/4インチの５倍以上となるように32 mmに選定されている。原燃料入口より導入された原燃料は、図示しないヘッダーより複数の平板に分岐して供給され、出口で合流するよう構成されている。
本構成では、原燃料入口２９より熱交換器２３へと導入された原燃料は、改質ガス入口３１より変成用触媒２６へと導入された高温の改質ガスの顕熱、ならびにＣＯ変成器２２での変成反応に伴う発熱によって加熱されて脱硫器２１へと送られる。脱硫器２１で脱硫されたガスは、脱硫ガス出口より排出され、エゼクタを経て改質器へと送られ改質される。得られた改質ガスは、上部の改質ガス入口３１より本燃料反応器のＣＯ変成器２２へと戻され、変成用触媒２６によってＣＯ濃度の低いガスへと変成されて変成ガス出口３２より放出され、燃料電池本体へと送られる。
本構成の燃料反応器には、ガス体の加熱手段、脱硫手段、変成手段が一体化して組み込まれており、かつこれらが共通の断熱材で覆われているので、この燃料反応器を用いて反応ガス系を構成すれば、所要設置スペースが小さく、かつ熱損失の小さいシステムが得られることとなる。
＜実施例２＞
図３は、本発明の燃料反応器を燃料電池発電装置内に組み込んだ実施例２の反応ガス系、冷却水系の基本構成を示すフロー図である。
本実施例の構成においても、図１に示した実施例１の構成と同様に、脱硫器２０ａとＣＯ変成器２０ｂと熱交換器２０ｃとを一体に組み込んだ燃料反応器２０が用いられている。実施例１の構成との相違点の第１は、導入したガス体を加熱する熱交換器２０ｃの加熱源として、改質器８から送られる改質ガスの顕熱のみを用いている点にある。したがって、熱交換器２０ｃに導入された原燃料は、高温の改質ガスにより加熱され、脱硫器２０ａへと送られて脱硫されたのち、燃料反応器２０よりエゼクタ９へと送られる。また、改質器８から送られた改質ガスは、ＣＯ変成器２０ｂへと送られ、ＣＯ濃度が１％以下となるように変成される。実施例１の構成との相違点の第２は、熱交換器２０ｃへ導入される原燃料の一部を分岐させて直接脱硫器２０ａと送る、温度制御可能なガス分岐回路３４が備えられている点にある。このため、本装置では、改質器８から熱交換器２０ｃへと送られた改質ガスの温度条件が変動する事態が生じても、脱硫器２０ａへ送られるガス体の温度は所定温度に維持され、脱硫されることとなる。また、実施例１の構成との相違点の第３は、ＣＯ変成器２０ｂより取出されるガス体の一部を原燃料に合流させて熱交換器２０ｃに再循環させる循環回路３６を設け、この循環回路３６に固定オリフィス３５を組み込み、上記のガス分岐回路３４とともに、図中破線で示した断熱外被領域４０に含めることとし、脱硫器２０ａ、ＣＯ変成器２０ｂ、および熱交換器２０ｃと一体に組み込んで構成されたことにある。これにより、コンパクトでシステム効率の高い燃料反応器が構成されている。
図４は、実施例２の反応ガス系に用いられる燃料反応器の具体的構成を示す縦断面図である。
図４に見られるように、本実施例の燃料反応器においても、図２に示した実施例１の燃料反応器と同様に、変成用触媒２６を充填したＣＯ変成器２２と脱硫用触媒２７を充填した脱硫器２１が併置して組み込まれ、一体化されており、その外面には各機器の温度を効果的に所定温度に保持するための断熱材２８が配されている。一方、本実施例の構成では、実施例１と異なり、ＣＯ変成器２２の上部に設置された熱交換器２３が、良熱伝導性のアルミナボールからなる伝熱体３３を配して構成されている。したがって、原燃料入口２９より導入されたガス体は、改質ガス入口３１より導入される改質ガスの顕熱のみを加熱源とする熱交換器２０ｃにおいて加熱されたのち、脱硫器２１へと送られる。また、本実施例の構成においては、断熱材２８で保温された断熱領域に、熱交換器２３へ導入される原燃料の一部を分岐させて直接脱硫器２１と送る、温度制御可能なガス分岐回路３４が備えられている。さらに、本構成では、ＣＯ変成器２２より取出されるガス体の一部を原燃料に合流させて熱交換器２３へと再循環させる、固定オリフィス３５を組み込んだ循環回路３６が備えられており、上記のガス分岐回路３４と同様に断熱材２８で保温された断熱領域に配されている。
したがって、本実施例の構成とすれば、実施例１の構成と同様に、所要設置スペースが小さく、かつ熱損失の小さい燃料反応器が構成され、さらに、脱硫器の反応温度が安定に制御され、また、変成反応の発熱量の変化に影響されることなく安定して脱硫操作、ＣＯ変成操作が行われることとなる。
【発明の効果】
上述のように、本発明によれば、
（１）原燃料を脱硫する脱硫触媒層を収容した脱硫器と、改質ガス中の一酸化炭素含有量を低減する一酸化炭素変成触媒層を収容した一酸化炭素変成器とを隣接して配置かつ一体化して断熱外皮を施して形成された燃料反応器を構成し、かつ、前記脱硫器に供給する原燃料の流路を有し改質ガスにより、若しくは改質ガスおよび一酸化炭素変成反応の熱により前記原燃料を加熱する熱交換器を、前記一酸化炭素変成器中に備える構成とすることにより、効果的に小型化され、かつ効果的に断熱されるので、コンパクトな構成によって原燃料から燃料ガスを生成する燃料反応器として好適である。
（２）また、上記の熱交換器を、複数の平板を間隙を設けて重ね合わせて配してなるプレート型熱交換器より構成することとし、かつ、その隣接する平板の間隔を、当該平板の間に充填された一酸化炭素変成用触媒粒子の代表直径の少なくとも５倍以上とすれば、変成器の性能低下を引き起こすことなく、かつ効果的にガス体を加熱することができるので、所要スペースが小さく、かつ熱損失の小さい燃料反応器としてより一層好適である。
（３）またさらに、前記熱交換器の上流で前記原燃料の一部を分岐して前記脱硫器へ直接通流させる原燃料分岐回路を備えることとすれば、脱硫器の反応温度の制御が容易となり安定した脱硫操作が行えるので、コンパクトな構成によって原燃料から燃料ガスを生成する燃料反応器としてより好適である。
（４）またさらに、断熱外皮内に一酸化炭素変成器より取出される改質ガスの一部を分岐させて、原燃料に合流させる循環回路を備え、かつ、該循環回路に流量調整用の固定オリフィスを有することとすれば、配管からの放熱による循環回路でのドレン化が防止でき、また、循環回路を流れるガスの温度監視が不要となり、監視システムがシンプルとなるので、コンパクトな構成によって原燃料から燃料ガスを生成する燃料反応器としてより一層好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の燃料反応器の実施例１を燃料電池発電装置に組み込んだ場合の反応ガス系、冷却水系の基本構成を示すフロー図
【図２】  本発明の燃料反応器の実施例１の具体的構成を示す縦断面図
【図３】  本発明の燃料反応器の実施例２を燃料電池発電装置に組み込んだ場合の反応ガス系、冷却水系の基本構成を示すフロー図
【図４】  本発明の燃料反応器の実施例２の具体的構成を示す縦断面図
【図５】  従来の燃料反応器を燃料電池発電装置に組み込んだ場合の反応ガス系、冷却水系の基本構成を示すフロー図
【図６】  図５に示した従来のＣＯ変成器の構成を示す断面図
【図７】  変成用触媒層中にプレート型熱交換器を配した変成器における圧力損失の特性図
【符号の説明】
１    ブロア
２Ａ    燃焼系予熱器
３    ブロア
４    燃料電池本体
８    改質器
８ａ    バーナー
９    エゼクタ
１０    水蒸気分離器
１１    冷却水循環ポンプ
１２    熱回収用熱交換器
２０    燃料反応器
２０ａ    脱硫器
２０ｂ    ＣＯ変成器
２０ｃ    熱交換器
２１    脱硫器
２２    ＣＯ変成器
２３    熱交換器
２４    冷却器
２５Ａ，２５Ｂ    ヒーター
２６    変成用触媒
２７    脱硫用触媒
２８    断熱材
２９    原燃料入口
３０    脱硫ガス出口
３１    改質ガス入口
３２    変成ガス出口
３４    ガス分岐回路
３５    固定オリフィス
３６    循環回路
４０    断熱外被領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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