(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インクからなる２色以上の熱溶融性蛍光インク層を各々別の基材フィルムに設けてなる複数の熱転写シートを用意し、
上記複数の熱転写シートのうち一つを、当該熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層が被印字面の画像形成領域と向き合うようにして重ね合わせ、当該熱溶融性蛍光インク層を印字すべき画像情報に従って加熱して熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により、且つ、既に形成された又はこれから形成される他の色のドットと重ならないように熱移行させてから当該熱溶融性蛍光インク層を引き離し、その後、他の熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に熱溶融性蛍光インクを熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することを特徴とする、蛍光画像形成方法。
【請求項２】
可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インクからなる２色以上の熱溶融性蛍光インク層を同一の基材フィルム上に面順次に設けてなる熱転写シートを用意し、
上記熱転写シートに設けられた熱溶融性蛍光インク層のうち一つを、被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、当該熱溶融性蛍光インク層を印字すべき画像情報に従って加熱して熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により、且つ、既に形成された又はこれから形成される他の色のドットと重ならないように熱移行させてから当該熱溶融性蛍光インク層を引き離し、その後、同一の熱転写シートの他の熱溶融性蛍光インク層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に熱溶融性蛍光インクを熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することを特徴とする、蛍光画像形成方法。
【請求項３】
前記熱転写シートは、前記熱溶融性蛍光インク層と共に、さらに可視光の照射により視認可能な着色剤を含有する着色剤転写層を同一の基材フィルム上に面順次に設けてなり、
上記熱転写シートの前記着色剤転写層を前記被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、印字すべき画像情報に従って当該着色剤転写層を加熱して着色剤を熱移行させることにより、
紫外線の照射により蛍光色を発する前記画像と共に、可視光の照射により認識できる画像を形成することを特徴とする、請求項２に記載の蛍光画像形成方法。
【請求項４】
前記熱転写シートは、前記熱溶融性蛍光インク層と共に、さらに熱溶融性ブラックインキからなる熱溶融ブラックインキ層を同一の基材フィルム上に面順次に設けてなり、
上記熱転写シートの前記熱溶融ブラックインキ層を前記被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、印字すべき画像情報に従って当該熱溶融ブラックインキ層を加熱して熱溶融性ブラックインキを熱移行させることにより、
紫外線の照射により蛍光色を発する前記画像と共に、可視光の照射により認識できる黒色画像を形成することを特徴とする、請求項２又は３に記載の蛍光画像形成方法。
【請求項５】
前記熱転写シートは、前記熱溶融性蛍光インク層と共に、さらに転写性保護層を同一の基材フィルム上に面順次に設けてなり、
上記熱転写シートの前記転写性保護層を前記被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、当該転写性保護層を熱移行させることにより、前記画像形成領域を被覆することを特徴とする、請求項２乃至４いずれかに記載の蛍光画像形成方法。
【請求項６】
前記請求項１乃至５いずれかに記載の蛍光画像形成方法により形成される印画物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有価証券や紙幣等の重要書類、ＩＤカードやクレジットカード等のカード類など財産的価値の大きい物品の偽造防止に寄与する熱転写方法、当該方法に用いられる熱転写シート、及び、それを用いて作成された印画物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有価証券、紙幣、ＩＤカード、クレジットカード等の偽造防止手法が種々知られている。例えば、コピーするのが困難なように微細文字や彩紋パターンを印刷したり、３原色では再現できない金色や銀色の転写箔、パステル調やパール調のインキ、蛍光色インキなどの特殊な色材で文字や画像を形成したり、或いは、高度な製造技術を必要とするホログラム画像を設けることが行われている。
【０００３】
また、可視光に対してほとんど吸収を有せず、ほぼ無色か白色でありながら、紫外線を照射すると可視光の蛍光を発する蛍光剤を用いて、通常の使用環境では視覚的に判別不可能の画像を形成し、紫外線ランプ等を用いて蛍光画像の有無を検証して真贋判定を行う手法も行われている。
【０００４】
特開昭６２−１１１８００号公報には、このような蛍光剤を使用した感熱転写シートが記載されている。また、特開平８−２０７４５２号公報には、レッド、ブルー、グリーンの３原色或いはこれに加えてブラックの熱移行性染料層と共に、熱移行性蛍光染料を含有する特色転写層を連続シート上に区画して設けた熱転写シートが開示されている。
【０００５】
前述のような可視光に対してほとんど吸収を有せず、ほぼ無色か白色でありながら、紫外線を照射すると可視光の蛍光を発する蛍光剤を用いたとしても、全く或いはほぼ同様の色材を用いれば偽造を行うことは原則的に可能である。実際上、現在知られている無色蛍光剤の色調はレッド、ブルー、グリーンの３色にほぼ大別されているが、各色の蛍光剤の色調は、その製造者が異なっていても類似している。例えば、レッドの発光をする無色蛍光剤は、発光波長が６１５ｎｍ付近のものが一般的であり、それらを目視で判別することは困難である。従って、偽造者は「本物」に使用されている無色蛍光剤そのものでなく、類似の無色蛍光剤を入手することで偽造を行うことができる場合がある。
【０００６】
特開平７−１２５４０３号公報には、紫外線により発光する色素として蛍光顔料又は蛍光染料を配合したインクを用いる熱溶融転写により被転写体上に２種以上のインクの印像が一部重なり合うように形成して紫外線により３色以上に発光する印像を形成する方法が記載されている。
【０００７】
また、特開２０００−１５８８２３号公報には、複数色の無機無色蛍光剤転写層を有する熱溶融転写シートを用いて蛍光フルカラーの印像を形成する方法が記載されている。
【０００８】
しかしながら、これらの方法では、蛍光フルカラーの印像を形成するために複数色のインクを重ねて印字するので、被印字面上でインク層が積層されて多層構造となる部分が生じ、印像の耐擦過性が低下するという問題がある。
【０００９】
また、複数色のインク層が積層した部分では、下層側のインク層に到達する紫外線量が上層側と比べて少なくなり、下層側の発光能力が低下する結果、蛍光色の混色による色調を自在に調節することが困難になるという問題もある。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記実情に鑑みて成し遂げられたものであり、耐擦過性に優れた蛍光フルカラー画像を形成することができ、且つ、２以上の蛍光色を組み合わせた混色の色調を自在に調節できる蛍光画像形成方法、及び、高度な偽造防止機能を備えた印画物を提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために本発明により提供される蛍光画像形成方法は、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インクからなる２色以上の熱溶融性蛍光インク層を同一又は別の基材フィルムに設けてなる１つ又は２つ以上の熱転写シートを用い、印字すべき画像情報に従って１つ又は２つ以上の上記熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層を加熱して、熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により且つ各色のドットが重ならないように付着させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することを特徴としている。
【００１２】
蛍光インクを複数色、重ね印字すると、各色のインク層が積層して耐擦過性の低下を招くという問題がある。また、蛍光インクを複数色、重ね印字すると、下層側のインク層に到達する紫外線量が上層側と比べて少なくなり、下層側の発光能力が低下する結果、蛍光色の混色による色調をコントロールすることが困難になるという問題もある。
【００１３】
これに対して、本発明に係る方法では、各色の熱溶融性蛍光インクをドットマトリックス方式により且つ各色のドットが重ならないように付着させる、いわゆる面積階調により混色を生じさせ、各色のドット群の面積率を変えることによって蛍光色の色調をコントロールするので、インク層の積層部分は形成されない。従って、インク層の積層による耐擦過性の低下を招かず、且つ、インク層の積層による下層の蛍光発色低下も生じないので蛍光色の色調を容易にコントロールできる。従って、印画物に高い偽造防止性を付与することができる
【００１４】
上記の蛍光画像形成方法の具体的一態様においては、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インクからなる２色以上の熱溶融性蛍光インク層を各々別の基材フィルムに設けてなる複数の熱転写シートを組み合わせて用いて、２色以上の蛍光色を印字することができる。
【００１５】
この場合には、上記複数の熱転写シートのうち一つを、当該熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層が被印字面の画像形成領域と向き合うようにして重ね合わせ、当該熱溶融性蛍光インク層を印字すべき画像情報に従って加熱して熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により、且つ、既に形成された又はこれから形成される他の色のドットと重ならないように熱移行させてから当該熱溶融性蛍光インク層を引き離し、その後、他の熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に熱溶融性蛍光インクを熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することができる。
【００１６】
また、上記蛍光画像形成方法の、別の具体的態様においては、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インクからなる２色以上の熱溶融性蛍光インク層を同一の基材フィルム上に面順次に設けてなる熱転写シートを用いて、２色以上の蛍光色を印字することも可能である。
【００１７】
この場合には、上記熱転写シートに設けられた熱溶融性蛍光インク層のうち一つを、被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、当該熱溶融性蛍光インク層を印字すべき画像情報に従って加熱して熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により、且つ、既に形成された又はこれから形成される他の色のドットと重ならないように熱移行させてから当該熱溶融性蛍光インク層を引き離し、その後、同一の熱転写シートの他の熱溶融性蛍光インク層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に熱溶融性蛍光インクを熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することができる。
【００１８】
上記の熱転写シートには、熱溶融性蛍光インク層と共に、着色剤転写層、熱溶融ブラックインキ層、又は転写性保護層のうちの一つ又は二つ以上を面順次に設け、同じ熱転写シートを用いて蛍光画像と共に、可視光の照射により認識できる画像、ブラックインキの可視画像又は転写性保護層のうちの一つ又は二つ以上を熱転写できるようにするのが好ましい。着色剤転写層としては、例えば、昇華熱転写可能な染料層や溶融熱転写可能な熱溶融性インキ層を設けることができる。また、着色剤転写層は、イエロー（Ｙ）、マゼンタ（Ｍ）、シアン（Ｃ）又はその他の色調の中から２以上を任意に選択して、他の転写層と共に面順次に設けてもよい。
【００２９】
【発明の実施の形態】
以下において本発明を詳しく説明する。本発明は、以下の第一及び第二の蛍光画像形成方法を提供する。
【００３０】
（第１の蛍光画像形成方法）
第１の方法においては、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する２色以上の蛍光インクを、印字すべき画像情報に従って、被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により且つ各色のドットが重ならないように付着させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成する。
【００３１】
蛍光インクを複数色、重ね印字すると、各色のインク層が積層して耐擦過性の低下を招くという問題がある。また、蛍光インクを複数色、重ね印字すると、下層側のインク層に到達する紫外線量が上層側と比べて少なくなり、下層側の発光能力が低下する結果、蛍光色の混色による色調をコントロールすることが困難になるという問題もある。
【００３２】
これに対して、本発明に係る第一の方法では、各色の蛍光インクをドットマトリックス方式により且つ各色のドットが重ならないように付着させる、いわゆる面積階調により混色を生じさせ、各色のドット群の面積率を変えることによって蛍光色の色調をコントロールするので、インク層の積層部分は形成されない。従って、インク層の積層による耐擦過性の低下を招かず、且つ、インク層の積層による下層の蛍光発色低下も生じないので蛍光色の色調を容易にコントロールできる。
【００３３】
この方法は、無色蛍光剤の何らかのマトリックス中に溶解、分散してインク化し、無色蛍光剤をインクごと被印字面に付着させる画像形成方法、例えば、熱溶融転写やインクジェットなどの方法に適用できる。
【００３４】
以下において、熱溶融転写を行う場合を代表例として上記第一の方法を説明する。
【００３５】
本発明の第一の方法を熱転写方法により行う場合には、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インクからなる２色以上の熱溶融性蛍光インク層を各々別の基材フィルムに設けてなる複数の熱転写シートを組み合わせて用いて、２色以上の蛍光色を印字することができる。
【００３６】
この場合には、上記複数の熱転写シートのうち一つを、当該熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層が被印字面の画像形成領域と向き合うようにして重ね合わせ、当該熱溶融性蛍光インク層を印字すべき画像情報に従って加熱して熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により、且つ、既に形成された又はこれから形成される他の色のドットと重ならないように熱移行させてから当該熱溶融性蛍光インク層を引き離し、その後、他の熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に熱溶融性蛍光インクを熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することができる。
【００３７】
図１は、本発明で用いられる熱転写シートの一例（１０１）の模式的断面図である。熱転写シート１０１は、基材フィルム１の一面に、離型層３を介して、熱溶融性蛍光インク層２を設け、同基材フィルム１の他面側にサーマルヘッド等の加熱素子とのスティッキング防止や滑り性向上を図るための耐熱層を設けた構成をとっている。熱溶融性蛍光インク層は、レッド（Ｒ）、ブルー（Ｂ）又はグリーン（Ｇ）等の任意の無色蛍光剤を熱溶融性ビヒクル（マトリックス）に溶解又は分散させて基材フィルム上に塗工したものであり、これを加熱することにより無色蛍光剤を熱溶融性ビヒクルごと被印字面に熱移行させることができる。図１に示すような構成を取り、且つ、他の熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層に含有されているのとは互いに異なる色調を発する無色蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インク層を備えた熱転写シートを複数用いて、２色以上の蛍光色を印字することができる。
【００３８】
また、本発明においては、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する熱溶融性蛍光インクからなる２色以上の熱溶融性蛍光インク層を同一の基材フィルム上に面順次に設けてなる熱転写シートを用いて、２色以上の蛍光色を印字することも可能である。
【００３９】
この場合には、上記熱転写シートに設けられた熱溶融性蛍光インク層のうち一つを、被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、当該熱溶融性蛍光インク層を印字すべき画像情報に従って加熱して熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により、且つ、既に形成された又はこれから形成される他の色のドットと重ならないように熱移行させてから当該熱溶融性蛍光インク層を引き離し、その後、同一の熱転写シートの他の熱溶融性蛍光インク層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に熱溶融性蛍光インクを熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することができる。
【００４０】
一つの熱転写シートを用いて、２色以上の蛍光色を印字する方法によれば、連続シート状の熱転写シートに２色以上の熱溶融性蛍光インク層を面順次に設け、ロール状に巻き取って感熱転写プリンターに取り付け、この一巻の熱転写シートから複数の蛍光色を印字することが可能であり、プリンターを小型化し、構造を簡素化するのに有効である。また、熱転写シートに複数の熱溶融性蛍光インク層と共に、熱溶融ブラックインキ層や昇華性染料層や熱溶融性インキ層のような着色剤転写層、或いは、転写性保護層等を設けることにより、一巻の熱転写シートから蛍光色だけでなく、可視光の照射により視認できる一般的な着色剤や保護層なども同一の被印字面に転写できるようになり、プリンターの小型化、簡素化に更に有効である。同一の被印字面に蛍光色画像と共に可視光の照射により認識できる有色画像を形成する場合には、熱溶融性蛍光インク層による蛍光剤転写工程と熱溶融ブラックインキ層、昇華性染料層、熱溶融性インキ層のような着色剤転写層による色材転写工程は、どちらを先に行っても良いが、蛍光色画像が通常の有色画像により隠蔽されないように、先に有色画像を印字してから蛍光色画像を印字するのが好ましい。
【００４１】
図２は、この場合に用いられる熱転写シートの一例（１０２）の模式的断面図である。熱転写シート１０２は、基材フィルム１の一面に、可視光により視認可能なイエロー（Ｙ）、マゼンタ（Ｍ）及びシアン（Ｃ）の各熱溶融性インキ層７（７Ｙ、７Ｍ、７Ｃ）、熱溶融ブラックインキ層５、レッド（Ｒ）、ブルー（Ｂ）及びグリーン（Ｇ）の各熱溶融性蛍光インク層２（２Ｒ、２Ｂ、２Ｇ）、及び、転写性保護層６が、面順次に、すなわち同一の基材フィルム上に熱転写時のフィルム送り方向に沿って並列させて、設けた構成をとっている。
【００４２】
図２の熱転写シート１０２においては、熱溶融性蛍光インク層２と共に、熱溶融性インキ層７、熱溶融ブラックインキ層５及び転写性保護層６もまた、基材フィルム上に離型層３を介して設けられている。また、熱転写シート１０２の基材フィルムの背面側には、上記図１の熱転写シート１０１と同様に耐熱層４が設けられている。
【００４３】
本発明において熱転写シートを構成する基材フィルムとしては、熱転写プロセスに耐えられる耐熱性とフィルム強度を有するフィルム材料を適宜選択して用いることができ、従来の熱転写シートに使用されているものは本発明において問題なく使用できる。好ましい基材フィルムの具体例としては、グラシン紙、コンデンサー紙、パラフィン紙などの薄紙；ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルサルホン等の耐熱性の高いポリエステル、ポリプロピレン、ポリカーボネート、酢酸セルロース、ポリエチレンの誘導体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、ポリアミド、ポリメチルペンテン、アイオノマー等の各種プラスチック材料からなる延伸又は未延伸フィルム；及び、上記各材料を組み合わせた積層フィルムを挙げることができる。
【００４４】
基材フィルムの厚さは、フィルムの強度、耐熱性等の物性が適切になるように材料に応じて適宜選択することができ、通常は、１〜１００μｍ程度のものが好ましく用いられる。
【００４５】
本発明において熱溶融性蛍光インク層は、一又は二以上の蛍光剤を熱溶融性ビヒクルに溶解又は分散させてなる層であり、可視光の照射に対してはほぼ無色であるが、紫外線の照射に対しては可視色の蛍光を発する有機蛍光剤（すなわち無色蛍光剤）とバインダー樹脂とを少なくとも含有する。なお、本発明において「ほぼ無色」とは、当該蛍光剤を用いて印字を行った時に被印字面の地色がいかなる色調であっても可視光下では存在していることが視認困難で印字内容は全く判別できないことを意味するものと定義する。
【００４６】
無色蛍光剤としては種々のものが知られており、本発明では有機系の無色蛍光剤であれば特に限定されず、市販されているものも有効に使用することができる。無色蛍光剤には有機物と無機物とがあるが、本発明においては有機無色蛍光剤を用いる。有機無色蛍光剤は、バインダー樹脂と相溶化し熱溶融性インキを透明にすることができるので、可視光下での不可視性に優れ、有機無色蛍光剤を用いて印字を行った場合には、印画物の通常の使用状態においては偽造防止のための蛍光剤印字が施されていることを発見しにくい。
【００４７】
これに対して、無機無色蛍光剤は固体微粒子であり溶剤や樹脂等に不溶であるため、バインダー樹脂及び溶剤に混合して塗膜を形成した際に粒子間の光散乱を来たし白色を呈することが多く、可視光下での無色性、透明性、不可視性に劣る。従って、もし仮に無機無色蛍光剤を用いるとすると、可視光下においても被印字面の地色を隠蔽してしまい、印画物の通常の使用状態において偽造防止のための蛍光剤印字が施されていることが発見されやすい。かかる理由により、本発明では有機無色蛍光剤を使用する。
【００４８】
熱溶融性蛍光インク層は、熱溶融性のバインダー樹脂を主成分とする熱転写性ビヒクルに無色蛍光剤を溶解又は分散させた熱溶融性蛍光インクにより形成されるものであり、熱溶融性蛍光インク中の無色蛍光剤をビヒクルと共に被印字面へ熱移行させる。
【００４９】
熱溶融性蛍光インクとしては、市販の無色蛍光インクのうちで有機無色蛍光剤を用いたものを有効に用いることができる。例えば、レッド発色蛍光インクとしてシンロイヒ（株）製Ｒ−５０、グリーン発色蛍光インクとして同社製Ｒ−７０、ブルー発色蛍光インクとして同社製ＭＲ−３０等を例示することができる。
【００５０】
また、市販の有機無色蛍光剤を熱溶融性バインダー樹脂等に分散又は溶解させて熱溶融性蛍光インクを調製することもできる。市販の無色蛍光剤としては、例えば、レッド発色蛍光剤として日本化薬（株）製ＬＣ−０００１、グリーン発色蛍光剤として三井化学（株）製ＥＧ−５０２、ブルー発色蛍光剤としてチバガイギー社製ユビテックスＯＢ等を例示することができる。
【００５１】
熱転写性ビヒクルを形成する熱溶融性バインダー樹脂及びその他の配合成分は、有機無色蛍光剤と共に被印字面へ移行するので、被印字面の画像の視認性を損なわないために出来るだけ透明性の高いものを用いるのが好ましく、特にビヒクルの主成分である熱溶融性バインダー樹脂は可視光下で実質的に無色透明であることが好ましい。
【００５２】
熱溶融性のバインダー樹脂としては、透明性が高く、熱転写プロセスの加熱温度で溶融し被印字面に融着し得るものが用いられる。具体的には、ポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリルウレタン樹脂、塩化ビニル系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、塩化ビニル／酢酸ビニル共重合樹脂、ポリアミド系樹脂、これらの各樹脂をシリコーン変性させた樹脂、これらの各樹脂の混合物などを用いることができる。
【００５３】
熱溶融性蛍光インク層には、必要に応じて、その他の成分を配合してもよい。例えば、熱溶融性蛍光インク層にシリカ等の無機微粒子を配合することによって、転写時の箔切れ性を向上させることができる。
【００５４】
熱溶融性蛍光インク層中の無色蛍光剤とバインダー樹脂の配合割合は、性能上の要求に応じて適宜決定すればよい。紫外線照射による蛍光色の発光強度は無色蛍光剤の存在量に依存するので、その配合割合が大きいほど鮮明な色彩を表現できる。しかし、無色蛍光剤は一般的な色材と比べて高価なので、必要以上に多く配合すると不経済である。また、無色蛍光剤のバインダー樹脂との相溶性が高くない場合には、あまり無色蛍光剤の配合割合を大きくすると、熱溶融性蛍光インク層中で無色蛍光剤が析出するなどの弊害が生じる。これらを勘案して、熱溶融性蛍光インク中の無色蛍光剤の配合割合は、当該熱溶融性蛍光インク全体の０．０１〜５０重量％程度、特に０．１〜２０重量％程度とするのが好ましく、また、バインダー樹脂の配合割合は当該熱溶融性蛍光インク全体の５０〜９９．９９重量％程度、特に８０〜９９．９重量％程度とするのが好ましい。
【００５５】
熱溶融性蛍光インク層の厚みは、通常は０．２〜５μｍ、好ましくは０．４〜３μｍとする。熱溶融性蛍光インク層の厚みが０．２μｍに満たない場合には層厚みの均一性に乏しくなり発色ムラを助長する。一方、熱溶融性蛍光インク層の厚みが５μｍを超えると、転写時の箔切れが悪化して、所望の領域以外にも熱溶融性蛍光インク層が転写されるという不具合が生じる恐れがある。
【００５６】
熱溶融性蛍光インク層を基材フィルム上に形成するには、無色蛍光剤、バインダー樹脂、及び、必要に応じてその他の成分を、トルエン、メチルエチルケトン、酢酸エチル、イソプロパノール等の単独溶剤又はこれらの混合溶剤に溶解又は分散して得られた塗工液を、グラビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート等の従来公知の方法で基材フィルム上に塗工し、乾燥させることにより形成することができる。
【００５７】
また、熱溶融性蛍光インク層を形成する場合には、無色蛍光剤、熱溶融性バインダー樹脂、及び、必要に応じてその他の成分を配合した塗工材料を溶剤で溶解するのではなく、加熱溶融し、ホットメルトコート、ホットラッカーコート、グラビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート等の従来公知の方法で基材フィルム上に塗工し、冷却することにより形成してもよい。
【００５８】
本発明の第一の方法で用いられる熱転写シートには、熱溶融性蛍光インク層に加えて、イエロー、マゼンタ、シアン、ブラック等の着色剤層を面順次に設けることが出来る。着色剤層としては、昇華性染料を含有する染料層や熱溶融性インキ層を用いることが出来る。
【００５９】
染料層は、非熱溶融性のバインダー樹脂を主成分とする非転写性ビヒクルに昇華性染料を溶解又は分散させたものであり、染料層中の昇華性染料のみを被印字面へ熱移行させることができる。昇華性染料は透明性が高いので、被印字面内の同一の画像形成領域に、蛍光色画像を先に形成した後に昇華性染料を用いて可視画像を形成する場合でも、可視画像によって蛍光色画像が隠蔽されないと言う利点がある。
【００６０】
昇華性染料としては、従来公知の昇華熱転写方式の熱転写シートに用いられている昇華性染料を使用することができる。具体的には、黄色染料としてはホロンブリリアントイエロー６ＧＬ、ＰＴＹ−５２、マクロレックスイエロー６Ｇ等を例示することができ、赤色染料としては、ＭＳレッドＧ、マクロレックスレッドバイオレットＲ、セレスレッド７Ｂ、サマロンレッドＨＢＳＬ、ＳＫルビンＳＥＧＬ等を例示することができ、青色染料としては、カヤセットブルー７１４、ワクソリンブルーＡＰ−ＦＷ、ホロンブリリアントブルーＳ−Ｒ、ＭＳブルー１００、ダイトーブルーＮｏ．１等を例示することができる。また、上記各色相の昇華性染料を組み合わせることによりブラック等の任意の色相の染料層を形成することができる。
【００６１】
また、染料層の非熱溶融性のバインダー樹脂、及び、その他の配合成分としては、後述する昇華型の蛍光染料層の非転写性ビヒクルと同じものを用いることができる。
【００６２】
染料層中の昇華性染料の配合割合は、通常、当該染料層全体の５〜９０重量％程度、好ましくは１０〜７０重量％程度とするのが好ましい。染料層の厚みは、通常は０．２〜５μｍ、好ましくは０．４〜２μｍとする。
【００６３】
染料層を基材フィルム上に形成するには、昇華性染料、バインダー樹脂、及び、必要に応じてその他の成分を、トルエン、メチルエチルケトン、酢酸エチル、イソプロパノール等の単独溶剤又はこれらの混合溶剤に溶解又は分散して得られた塗工液を、グラビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート等の従来公知の方法で基材フィルム上に塗工し、乾燥させることにより形成することができる。
【００６４】
熱溶融性インキ層は、イエロー、マゼンタ、シアン又はブラック等の着色剤と熱溶融性ビヒクルからなる熱溶融性有色インキにより形成され、熱溶融性ビヒクルは熱溶融性バインダーを主成分とし、必要に応じて他の成分を含有する。着色剤としては、有機又は無機の顔料、染料などを用いることができる。
【００６５】
ここで、イエローの着色剤としては、例えば、カラーインデックス表示でＰＹ−１３８、ＰＹ−１３９、ＰＹ−１５１などを挙げることができる。マゼンタの着色剤としては、例えば、ＰＲ−１７７、ＰＲ−１８５、ＰＲ−２０８などを挙げることができる。また、シアンの着色剤としては、例えば、ＰＢ−１５、ＰＢ−１５：１、ＰＢ−１５：６などを挙げることができる。
【００６６】
特に、熱溶融ブラックインキ層を形成する場合には、ブラックの着色剤としては、カーボンブラックが好ましく用いられる。カーボンブラックは、有機又は無機の顔料及び染料の中でも、充分な着色濃度を有し、光、熱、高温等により変色や退色を生じないなど、記録材料として良好な特性を有しており、高濃度で明瞭な文字や記号を印字することが出来る。
【００６７】
熱溶融性バインダーとしては、受像シートへの接着性及び耐スクラッチ性の観点から、以下の１）から５）に示すバインダー樹脂のいずれかを使用することが好ましい。
１）アクリル樹脂、
２）アクリル樹脂＋塩化ゴム、
３）アクリル樹脂＋塩化ビニル／酢酸ビニル共重合体樹脂、
４）アクリル樹脂＋セルロース系樹脂、
５）塩化ビニル／酢酸ビニル共重合体樹脂、
上記バインダー樹脂に代えてワックス等を使用してもよく、上記バインダー樹脂にワックス等を加えて使用してもよい。ワックスの代表例としては、マイクロクリスタリンワックス、カルナウバワックス、パラフィンワックス等を例示できる。さらに、フィッシャートロプシュワックス、各種低分子量ポリエチレンワックス、木ロウ、ミツロウ、鯨ロウ、イボタロウ、羊毛ロウ、セラックワックス、キャンデリラワックス、ペトロラタム、一部変性ワックス、脂肪酸エステル、脂肪酸アミド等の種々のワックスを用いることも出来る。
【００６８】
熱溶融インキ層を基材フィルム上に形成するには、上記熱溶融性蛍光インク層と同様に、必要な材料を溶剤に溶解又は分散して得られた塗工液を基材フィルム上に塗工し、乾燥させるか、或いは、必要な材料を加熱溶融し基材フィルム上に塗工し、冷却することにより形成することができる。熱溶融性インキ層の厚みは、必要な着色濃度と熱感度との関係から決定され、通常は０．２〜１０μｍ程度の範囲とするのが好ましい。
【００６９】
本発明で用いられる熱転写シートには、熱溶融性蛍光インク層に加えて、転写性保護層を面順次に設けることが出来る。転写性保護層は、被印字面の画像形成が完了した後に、画像形成領域に転写される。保護層は、従来から熱転写画像の保護層として用いられている各種の樹脂で形成することができ、例えば、ポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリルウレタン樹脂、これらの樹脂をシリコーン変性させた樹脂、これらの樹脂の混合物、電離放射線硬化性樹脂、紫外線遮断性樹脂等を用いることができる。
【００７０】
電離放射線硬化性樹脂を含有する保護層は、耐可塑剤性や耐擦過性が特に優れている。電離放射線硬化性樹脂としては公知のものを使用することができ、例えば、ラジカル重合性のポリマー又はオリゴマーに、必要に応じて光重合開始剤を添加してなり、電子線や紫外線等の電離放射線により架橋重合可能な組成物を用いることが出来る。
【００７１】
保護層の厚みは、保護層形成用樹脂の種類にもよるが、通常は０．５〜１０μｍ程度の範囲とするのが好ましい。
【００７２】
保護層は機能の異なる複数の層からなる多層構造であっても良く、例えば保護層の最表面に接着層が形成されていてもよい。接着層は、例えば、アクリル樹脂、塩化ビニル系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、塩化ビニル／酢酸ビニル共重合体樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂のような加熱時接着性の良好な樹脂で形成することができる。接着層の厚みは、通常は０．１〜５μｍ程度の範囲とする。
【００７３】
転写性保護層を形成するには、保護層形成用樹脂をトルエン、メチルエチルケトン、酢酸エチル、イソプロパノール等の単独溶剤又はこれらの混合溶剤に溶解、又は分散させて得られた保護層用塗布液を、グラビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート等の従来公知の方法で基材フィルム又は剥離層上に塗工し、乾燥させることにより形成することができる。電離放射線硬化性樹脂を用いた場合には、塗工層を乾燥後、紫外線や電子線等の電離放射線を照射して塗工層を硬化する。
【００７４】
転写性保護層が、上記接着層のような付加的な層を有する多層構造の場合には、保護層形成用樹脂を含有する保護層用塗布液、熱接着性樹脂を含有する接着層用塗布液、及び、その他必要に応じて付加される層を形成するための塗布液を予め調製しておき、それらを所定の順序で基材フィルム又は離型層の上に塗布し、乾燥させればよい。各層の間には適切なプライマー層を形成しても良い。
【００７５】
離型層は、熱溶融性蛍光インク層、熱溶融ブラックインキ層、或いは、転写性保護層を熱転写シートから受像シートへ容易に転写させられるように、基材フィルムとこれらの層との間に設けられる。熱溶融性蛍光インク層、熱溶融ブラックインキ層、或いは、転写性保護層は、離型層との界面で剥離して受像シートに転写され、離型層は基材フィルム上に残る。この離型層は、基材フィルムがコロナ放電処理のような易接着処理（接着性向上処理）を施されている場合に特に効果的である。
【００７６】
離型層は、例えば、ウレタン樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、或いは、それらの混合物などを用いて形成できる。離型層は、上述の熱溶融性蛍光インク層や転写性保護層の場合と同様に、離型層形成用樹脂を溶剤で溶解又は分散させて塗布液とし、公知の方法で基材フィルム上に塗工することにより形成できる。その厚みは、通常は、０．１〜５μｍ程度とするのが好ましい。
【００７７】
上記基材フィルムの背面側、すなわち熱溶融性蛍光インク層が設けられていない方の面には、サーマルヘッドなどの加熱素子との融着を防止したり、給紙性を改良したり、本発明の熱転写シートをロール状に巻き取った時に背面側と前面側とのブロッキングを防止したりするために、耐熱層を設けるのが望ましい。
【００７８】
このような耐熱層は、例えば、硬化性シリコーンオイル、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ポリビニルブチラール樹脂等の樹脂や、その硬化物を用いて形成することができる。また、耐熱層の滑性を制御する等の目的で、前記したような材料に、界面活性剤や各種フィラーを添加する場合がある。耐熱層は、上述の熱溶融性蛍光インク層や転写性保護層の場合と同様に、耐熱層形成材料を溶剤で溶解又は分散させて塗布液とし、公知の方法で基材フィルム上に塗工することにより形成できる。
【００７９】
次に、上記した熱転写シートを用いて、蛍光色画像（偽造防止マーク）を形成する方法について説明する。第一の方法を熱溶融転写法により行う場合には、１又は２以上の熱転写シートに設けられた複数の熱溶融性蛍光インク層のうち一つを、被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、当該熱溶融性蛍光インク層を印字すべき画像情報に従って加熱して熱溶融性蛍光インクを被印字面の画像形成領域へ、ドットマトリックス方式により、且つ、既に形成された又はこれから形成される他の色のドットと重ならないように熱移行させてから当該熱溶融性蛍光インク層を引き離し、その後、同一の又は他の熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に熱溶融性蛍光インクを熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成する。
【００８０】
第一の方法は、いわゆる面積階調であり、図３に示すように、２色以上の蛍光インクを、各色調の転写面積を調節してドット状に、且つ、各色のドットが重なり合わないように被印字面へ熱移行させる。この方法によれば、転写された各ドットの蛍光色は微視的には単色であるが、各ドットの転写面積単位を充分小さくすることにより、人間の眼には各色のドット群の面積比に応じて加法混色された蛍光色が視認される。この方法を熱溶融転写に適用する場合、通常の熱転写プリンターに搭載されているような、１５０ＤＰＩ程度又はそれ以上の解像度を有するサーマルヘッドを用いれば、加法混色された蛍光色を認識せしめるのに充分である。ドット群の面積の調節は、ドットの数や１ドット面積の一方又は両方を増減することにより行うことが出来る。
【００８１】
無色蛍光剤の色調は、レッド、ブルー、グリーンの３色にほぼ大別されているが、本発明の方法によれば、それらのどれか一つではなく、２種、３種又はそれ以上の色調を使用して、可視光では判別できない複数の蛍光色を発する画像を形成するので、偽造困難である。
【００８２】
本発明によれば、さらに高度な偽造防止性を付与し得る。レッド、ブルー及びグリーンの各色を、それぞれの強度を適当に調整したうえで混合することにより、白色光を含む任意の色調の蛍光色を作り出すことができる。通常の色材は可視光を吸収し補色を発色する。これに対して無色蛍光剤は、紫外線を吸収して可視色の蛍光を発色するものであり、その混色は加法混色の法則に従う。従って、異なる色調の蛍光を発する無色蛍光剤を組み合わせて使用すると、白色を含む多様な色調の蛍光色を任意に作り出すことが出来る。混色により得られる蛍光色の色調は無段階に変化させ得るので、階調性を有したフルカラーの蛍光色画像を形成することも可能である。この性質を利用して、本発明においては、複数の無色蛍光剤を用いて混色の蛍光色を含む複数の蛍光色を発する画像を形成することができ、高度な偽造防止性を付与し得る。特に、レッド、ブルー及びグリーンの３原色を組み合わせることにより階調性を有したフルカラーの蛍光色画像を形成すると非常に高度な偽造防止性を付与できるので好ましい。
【００８３】
（第２の蛍光画像形成方法）
第２の方法においては、可視光の照射に対してほぼ無色であり、且つ、紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する２色以上の有機蛍光剤を用いる昇華熱転写を行って、印字すべき画像情報に従って、各色の有機蛍光剤を被印字面の画像形成領域へ熱移行させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成する。
【００８４】
有機無色蛍光剤の中でも昇華性の高いものを用いて昇華熱転写を行う場合には、ドットマトリックス方式ではなく、重ね印字を行ったとしても、上述した第一の方法と同様の効果が得られる。
【００８５】
すなわち、本発明に係る第二の方法では、熱転写時に染料層のマトリックスは熱転写シート上に残り、無色蛍光剤のみが昇華して被印字面に拡散するので、被印字面に拡散させた時の不可視性に優れ、蛍光剤を用いて印字されていることが発見され難い。
【００８６】
また、本発明に係る第二の方法では、無色蛍光剤のみが被印字面に熱拡散し、２色以上を重ね印字してもインクの積層構造は形成されないので、インク層の積層による耐擦過性の低下や、インク層の積層による下層側の蛍光発色能力の低下を招かない。
【００８７】
さらに、無色蛍光剤の熱移行量は、加熱エネルギーを変化させることによって任意に調節することができ、異なる色調の蛍光を発する無色蛍光剤を組み合わせて使用すると、白色を含む多様な色調の蛍光色を任意に作り出すことが出来る。しかも、混色により得られる蛍光色の色調は無段階に変化させることができる。従って、第二の方法においても、第一の方法と同様に、階調性を有したフルカラーの蛍光色画像を形成することが可能である。
【００８８】
本発明の第二の方法を熱転写方法により行う場合には、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する２色以上の蛍光染料層を各々別の基材フィルムに設けてなる複数の熱転写シートを組み合わせて用いて、２色以上の蛍光色を印字することができる。
【００８９】
この場合には、上記熱転写シートのうち一つを、当該熱転写シートの蛍光染料層が被印字面の画像形成領域と向き合うようにして重ね合わせ、当該蛍光染料層を印字すべき画像情報に従って加熱して有機蛍光剤を被印字面の画像形成領域へ熱拡散させてから当該蛍光染料層を引き離し、その後、他の熱転写シートの蛍光染料層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に有機蛍光剤を熱拡散させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することができる。
【００９０】
また、本発明においては、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を含有する２色以上の蛍光染料層を同一の基材フィルム上に面順次に設けてなる熱転写シートを用いて、２色以上の蛍光色を印字することも可能である。
【００９１】
この場合には、上記熱転写シートに設けられた複数の蛍光染料層のうち一つを、被印字面の画像形成領域に向き合わせて重ね合わせ、当該蛍光染料層を印字すべき画像情報に従って加熱して有機蛍光剤を被印字面の画像形成領域へ熱拡散させてから当該蛍光染料層を引き離し、その後、同一の熱転写シートの他の蛍光染料層を順次、同様に用いて同じ画像形成領域に有機蛍光剤を熱拡散させることにより、紫外線照射を受けた時に複数の蛍光色及び／又はそれらの混色である蛍光色を発する画像を形成することができる。
【００９２】
第二の方法で用いる昇華熱転写シートとしては、第一の方法で用いられるものとして前記図１及び図２に示した熱転写シートの熱溶融性蛍光インク層を、昇華性の高い無色蛍光剤を含有する蛍光染料層に置き換えたものを用いることができる。ただし、蛍光染料層は、ビヒクルを含む染料層全体を熱移行させる必要が無いので、離型層を介して基材フィルム上に設ける必要は無く、むしろ、非転写性ビヒクルと基材フィルムの間の密着性を向上させるために、基材フィルムをコロナ放電処理したり、プライマー層を介在させるなどの密着性向上処理を施すのが好ましい。
【００９３】
蛍光染料層は、昇華性の無色蛍光剤を非転写性のビヒクルに溶解又は分散させて基材フィルム上に塗工したものであり、これを加熱することにより、有機蛍光剤のみを蛍光色転写層から被印字面へ熱拡散させることができ、非転写性ビヒクルは熱転写シート上にそのまま残る。
【００９４】
昇華性の高い有機無色蛍光剤としては、上記第一の方法で例示したものを用いることができる。非転写性ビヒクルは、非熱溶融性のバインダー樹脂を主成分とし、必要に応じて他の成分を配合してなる。
【００９５】
非熱溶融性のバインダー樹脂としては、熱転写プロセスの加熱温度では溶融しないものが用いられる。具体的には、従来から昇華型染料層用のバインダー樹脂として用いられている、エチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、メチルセルロース、酢酸セルロース、酢酪酸セルロースのようなセルロース系樹脂；ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルブチラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルピロリドン、ポリ（メタ）アクリルアミドのようなビニル系樹脂；ポリウレタン樹脂；ポリアミド樹脂；ポリエステル系樹脂；これらの樹脂の混合物等を例示することができ、これらの中ではセルロース系、ビニルアセタール系、ビニルブチラール系、ポリエステル系の樹脂が耐熱性、染料移行性等の点から好ましい。
【００９６】
昇華型蛍光染料層には、必要に応じて、その他の成分を配合してもよい。例えば、蛍光染料層と被転写体との摩擦調節や巻き取り状態でのブロッキングを防止するために、シリコーンオイルやポリエチレンワックス等の離型剤を配合することができる。
【００９７】
第二の方法で用いられる蛍光染料層中の無色蛍光剤とバインダー樹脂の配合割合も、第一の方法で用いられる熱溶融性蛍光インキと同様に、性能上の要求に応じて適宜決定すればよい。無色蛍光剤の配合割合は、当該蛍光染料層全体の０．１〜８０重量％程度、特に１〜５０重量％程度とするのが好ましく、また、バインダー樹脂の配合割合は当該蛍光染料層全体の２０〜９９．９重量％程度、特に５０〜９９重量％程度とするのが好ましい。蛍光染料層中での無色蛍光剤の配合割合は、熱溶融性蛍光インキ層中での無色蛍光剤の配合割合と比べて大きいほうが好ましい。その理由は、昇華型熱転写の場合には、転写層中の蛍光剤の全てが被転写体に移行されることはなく、ある程度の量が転写層中に残留してしまうため、鮮明な蛍光色画像を形成するためには転写層中の蛍光色含有量を大きくする必要があるからである。
【００９８】
蛍光染料層の厚みは、前記熱溶融性蛍光インキ層と同様に、通常は０．２〜５μｍ、好ましくは０．４〜３μｍとする。
【００９９】
蛍光染料層を基材フィルム上に形成するには、無色蛍光剤、バインダー樹脂、及び、必要に応じてその他の成分を、トルエン、メチルエチルケトン、酢酸エチル、イソプロパノール等の単独溶剤又はこれらの混合溶剤に溶解又は分散して得られた塗工液を、グラビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート等の従来公知の方法で基材フィルム上に塗工し、乾燥させることにより形成することができる。
【０１００】
第二の方法で蛍光画像を形成する場合には、上述したように、被印字面の同じ場所に２色以上を重ね印字したとしても、耐擦過性に優れた蛍光フルカラー画像が得られ、その色調を容易にコントロールできる。さらに第二の方法においては、第一の方法で行われるようなドットマトリックス方式により蛍光印字を行うことも差し支えなく、その場合でも耐擦過性に優れた蛍光フルカラー画像が得られ、その色調を容易にコントロールできる。
【０１０１】
【実施例】
（塗工液の調製）
以下に示す各組成の耐熱層用塗工液、離型層用塗工液、蛍光色転写層用塗工液、熱溶融ブラックインキ層用塗工液、及び、保護層用塗工液を調製した。
【０１０２】
＜耐熱層用塗工液＞
・ポリビニルブチラール樹脂（エスレックＢＸ−１、積水化学工業（株）製）：３．６重量部
・ポリイソシアネート（バーノックＤ７５０、大日本インキ化学工業（株）製）：８．６重量部
・リン酸エステル系界面活性剤（プライサーフＡ２０８Ｓ、第一製薬工業（株）製）：２．８重量部
・タルク（ミクロエースＰ−３、日本タルク工業（株）製）：０．７重量部
・メチルエチルケトン：３２．０重量部
・トルエン：３２．０重量部
＜離型層用塗工液＞
・ウレタン樹脂（クリスボン９００４、ＤＩＣ製）：２０．０重量部
・ポリビニルアセトアセタール樹脂（ＫＳ−５、積水化学工業（株）製）：５．０重量部
・ジメチルホルムアミド：８０．０重量部
・メチルエチルケトン：１２０．０重量部
＜溶融型蛍光色転写層用塗工液１（レッド）＞
・有機系レッド蛍光剤（Ｒ−５０、シンロイヒ（株）製）：全量
＜溶融型蛍光色転写層用塗工液２（グリーン）＞
・有機系グリーン蛍光剤（Ｒ−７０、シンロイヒ（株）製）：全量
＜溶融型蛍光色転写層用塗工液３（ブルー）＞
・有機系ブルー蛍光剤（ＭＲ−３０、シンロイヒ（株）製）：全量
＜無機系溶融型蛍光色転写層用塗工液１（レッド）＞
・無機系レッド蛍光剤（Ｙ2Ｏ3：Ｅｕ）：０．５重量部
・塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂（＃１０００ＡＫＴ、電気化学工業（株）製）：１００．０重量部
・トルエン：１５０．０重量部
・メチルエチルケトン：１５０．０重量部
＜無機系溶融型蛍光色転写層用塗工液２（グリーン）＞
・無機系グリーン蛍光剤（ＺｎＳ：Ｃｕ、Ａｌ）：０．５重量部
・塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂（＃１０００ＡＫＴ、電気化学工業（株）製）：１００．０重量部
・トルエン：１５０．０重量部
・メチルエチルケトン：１５０．０重量部
＜無機系溶融型蛍光色転写層用塗工液３（ブルー）＞
・無機系ブルー蛍光剤（Ｃａ2Ｂ5Ｏ9Ｃｌ：Ｅｕ2＋）：０．５重量部
・塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂（＃１０００ＡＫＴ、電気化学工業（株）製）：１００．０重量部
・トルエン：１５０．０重量部
・メチルエチルケトン：１５０．０重量部
＜熱溶融ブラックインキ層用塗工液＞
・塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂溶液（＃１０００ＡＫＴ、電気化学工業（株）製）：２０．０重量部
・カーボンブラック：１０．０重量部
・メチルエチルケトン／トルエン（重量比１／１）：７０．０重量部
＜保護層用塗工液＞
・塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂溶液（＃１０００ＡＫＴ、電気化学工業（株）製）：１００．０重量部
・トルエン：１５０．０重量部
・メチルエチルケトン：１５０．０重量部
（熱転写シート用基材フィルムの作成）
厚さ６μｍの易接着処理済みポリエチレンテレフタレートフィルムの一方の面に、グラビアコーターを用いて前述の耐熱層用塗工液を固形分換算で０．８ｇ／ｍ2の割合で塗布、乾燥して耐熱層を形成した。このようにして作成した基材フィルムを用いて後述する各実施例の熱転写シートを作成した。
【０１０３】
（実施例１）
グラビアコーターを用いて、前記熱転写シート用基材フィルムの耐熱層を設けたのとは反対側の面に、前記離型層用塗工液を固形分換算で１ｇ／ｍ2の割合で塗布、乾燥して離型層を形成した。次に、前記溶融型蛍光色転写層用塗工液１（レッド）を、前記離型層上に固形分換算で１ｇ／ｍ2の割合で塗布、乾燥して蛍光色転写層を形成し、溶融型熱転写シート１を作成した。
【０１０４】
また、溶融型蛍光色転写層用塗工液１の代わりに溶融型蛍光色転写層用塗工液２（グリーン）、及び、溶融型蛍光色転写層用塗工液３（ブルー）を使用した以外は同様にして、溶融型熱転写シート２及び溶融型熱転写シート３をそれぞれ作成した。
【０１０５】
（実施例２）
グラビアコーターを用いて、前記熱転写シート用基材フィルムの耐熱層を設けたのとは反対側の面に、前記離型層用塗工液を固形分換算で１ｇ／ｍ2の割合で塗布、乾燥して離型層を形成した。次に、グラビア印刷機を用いて前記溶融型蛍光色転写層用塗工液１（レッド）、溶融型蛍光色転写層用塗工液２（グリーン）、及び、溶融型蛍光色転写層用塗工液３（ブルー）を、前記離型層上に上記の順序で面順次に、それぞれ固形分換算で１ｇ／ｍ2の割合で塗布、乾燥して各色の蛍光色転写層を形成し、溶融型熱転写シート４を作成した。なお、各蛍光色転写層は、基材フィルムの流れ方向に沿って、１５ｃｍずつの長さで、１ｃｍの隙間を置いて形成した。
【０１０６】
（実施例３）
前記実施例２において、３色の蛍光色転写層と共に熱溶融ブラックインキ層を面順次で形成した以外は実施例２と同様にして、溶融型熱転写シート５を作成した。熱溶融ブラックインキ層は、前記熱溶融ブラックインキ用塗工液をグラビア印刷機を用いて前記離型層上の蛍光色転写層の次の位置に、固形分換算で０．７ｇ／ｍ2の割合で且つ基材フィルムの流れ方向に沿って１５ｃｍの長さで前後に１ｃｍの隙間を置いて形成した。
【０１０７】
（実施例４）
前記実施例２において、３色の蛍光色転写層と共に転写性保護層を面順次で形成した以外は実施例２と同様にして、溶融型熱転写シート６を作成した。転写性保護層は、前記保護層用塗工液をグラビア印刷機を用いて前記離型層上の蛍光色転写層の次の位置に、固形分換算で０．８ｇ／ｍ2の割合で且つ基材フィルムの流れ方向に沿って１５ｃｍの長さで前後に１ｃｍの隙間を置いて形成した。
【０１１０】
（比較例１）
有機系の溶融型蛍光色転写層用塗工液１、２、３の代わりに、無機系の蛍光色転写層用塗工液１、２、３を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例の溶融型熱転写シート１、２及び３をそれぞれ作成した。
【０１１１】
（評価方法及び結果）
以上の実施例及び比較例で作成した熱転写シートを用いて、下記いずれかの階調方法にて印画物を作成し、評価した。なお、熱転写受像シートは全てオリンパス光学工業（株）のカラープリンターＰ−４００用ＬサイズペーパーＡ４を用いた。
（１）面積階調画像１
アドビ社製のフォトレタッチソフトウエア「フォトショップ」を用いて、面積階調画像１を有する比較印画物２を作成した。これは通常のディザ法による面積階調画像であり、Ｒ、Ｇ、Ｂ各色の色ドットは重なる部分を有する。
（２）面積階調画像２
次に、既述のようにＲ、Ｇ、Ｂの各色の色ドットが重ならないように配慮した面積画像２を有する印画物１、印画物２、印画物３、印画物４、及び、比較印画物１を作成した。
【０１１２】
＜印画物１の作成＞
実施例１において作成した溶融型熱転写シート１と上記熱転写受像シートを重ね合わせ、サーマルヘッドとプラテンロールの間に挟み込んで圧接しながら、１６０ｍＪ／ｍｍ2、印字スピード３３．３ｍｓｅｃ／ｌｉｎｅ（送りピッチ６ｌｉｎｅ／ｍｍ）の条件でエネルギーを印加した後、両者を剥離して、熱転写受像シート上に無色蛍光剤からなる画像を形成した。
【０１１３】
次に、前記溶融型熱転写シート１を用いて画像を形成した領域に、溶融型熱転写シート２、及び、溶融型熱転写シート３を用いた以外は同様にして印字を行うことにより、各蛍光色の混色部分を含む上記面積階調画像２を形成した。得られた無色蛍光剤からなる画像は、可視光下ではほぼ無色で視認困難であり、市販のブラックライト（発光波長３６５ｎｍ）を照射すると画像形成部分が概略白色の発光を示し、はっきりと視認出来た。用いたレッド、グリーン、ブルーそれぞれの色調とは明らかに異なる色調が得られた。
【０１１４】
＜印画物２の作成＞
実施例２において得られた溶融型熱転写シート４を用い、上記印画物１を作成するのと同じ印字条件でレッド、グリーン、ブルーの各色の蛍光色を受像シート上の同一領域内に順次転写して、各蛍光色の混色部分を含む上記面積階調画像２を形成した。
【０１１５】
得られた無色蛍光剤からなる画像は、可視光下ではほぼ無色で視認困難であり、市販のブラックライト（発光波長３６５ｎｍ）を照射すると画像形成部分において用いた各無色蛍光剤の色調が加法混色され、フルカラーの発光を示し、はっきりと視認出来た。
【０１１６】
＜印画物３の作成＞
実施例３において得られた溶融型熱転写シート５を用い、上記印画物１を作成するのと同じ印字条件で、熱溶融ブラックインキによる黒色、及び、レッド、グリーン、ブルーの各色の蛍光色を受像シート上の同一領域内に順次転写して、熱溶融ブラックインキからなる文字と、各蛍光色の混色部分を含む上記面積階調画像２とを形成した。
【０１１７】
得られた印画物は、可視光下では熱溶融ブラックインキに由来する黒色の文字画像しか認識できず、通常の熱転写記録画像と何ら変わらないように見えた。しかし、市販のブラックライト（発光波長３６５ｎｍ）を照射すると蛍光剤の画像形成部分において各無色蛍光剤の色調が加法混色され、フルカラーの発光を示し、はっきりと視認出来た。
【０１１８】
＜印画物４の作成＞
実施例４において得られた溶融型熱転写シート６を用い、上記印画物１を作成するのと同じ印字条件で、レッド、グリーン、ブルーの各色の蛍光色、及び、転写性保護層を受像シート上の同一領域内に順次転写して、各蛍光色の混色部分を含む上記面積階調画像２を形成すると共に、当該画像を保護層で被覆した。
【０１１９】
得られた画像は、可視光下ではほぼ無色で視認困難であるが、市販のブラックライト（発光波長３６５ｎｍ）を照射すると画像形成部分において各無色蛍光剤の色調が加法混色され、フルカラーの発光を示し、はっきりと視認出来た。
【０１２２】
＜比較印画物１の作成＞
比較例１において得られた比較用溶融型熱転写シート１、２及び３を用いた以外は上記印画物１を作成するのと同じ印字条件で、無機系無色蛍光剤からなる上記面積階調画像２を形成した。得られた画像は、可視光下で概略白色を示し、何らかの画像が形成されていることがはっきりと見て取れた。
【０１２３】
この画像に市販のブラックライト（発光波長３６５ｎｍ）を照射すると、画像形成部分がブルーの発光を示し、はっきりと視認出来た。
【０１２４】
＜比較印画物２の作成＞
比較印画物１と同じ条件で比較用溶融型熱転写シート１、２及び３を用い、面積階調画像１を形成した。得られた画像は、可視光下で概略白色を示し、何らかの画像が形成されていることがはっきりと見て取れた。
【０１２５】
この画像に市販のブラックライト（発光波長３６５ｎｍ）を照射すると、蛍光画像の形成部分は、Ｒ、Ｇ、Ｂの各色、及び、それらの加法混色の色調を確認できたが、自然なフルカラー画像は得られなかった。蛍光画像をマイクロスコープで拡大観察したところ、Ｒ、Ｇ、Ｂの各色の転写層の２色又は３色が重なった部分は、重なった下側の転写層の発色が弱く、自然な加法混色画像に見えないことが分かった。また、各色が重なった部分は、手指で摩擦すると容易に剥がれ落ちてしまい、実用に耐える耐擦過性を有しないことが確認できた。
【０１２６】
上記各試験の概要をまとめ、下記第１表に示す。
【０１２７】
【表１】
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【０１２８】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明に係る蛍光画像形成方法によれば、可視光の照射に対してほぼ無色であり且つ紫外線の照射に対して互いに異なる色調の蛍光を発する有機蛍光剤を用いて、可視光では認識できない任意の色調を有する蛍光画像を形成することができ、しかも、得られる蛍光画像は耐擦過性に優れ、蛍光の色調コントロールも容易である。従って、印画物に高い偽造防止性を付与することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る熱転写シートの一例を示す模式的断面図である。
【図２】本発明に係る熱転写シートの別の一例を示す模式的断面図である。
【図３】本発明において面積階調により混色の蛍光色を生じさせる原理を説明する図である。
【符号の説明】
１…基材フィルム
２…熱溶融性蛍光インク層
３…離型層
４…耐熱層
５…熱溶融ブラックインキ層
６…転写性保護層
７…熱溶融性インキ層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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