(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
セパレータの表面から突出する導電性介在物を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって製造するにあたり、プレス成形前のセパレータの素材板の表裏面を片面の研削量が前記素材板の厚さの１４．３％以上で２３．７％以下となるように研削し、前記素材板中に存在する導電性介在物の曲げ方向を含む断面で見た板厚断面での面方向のフェレ径の平均値をｘ、板厚方向のフェレ径の平均値をｙとした場合、ｘおよびｙが、０．５≦ｘ／ｙ≦１．２を満たすことを特徴とする燃料電池用金属製セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池が備える金属製セパレータの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池は、平板状の電極構造体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）の両側にセパレータが積層された積層体が１ユニットとされ、複数のユニットが積層されて燃料電池スタックとして構成される。電極構造体は、正極（カソード）および負極（アノード）を構成する一対のガス拡散電極の間にイオン交換樹脂等からなる電解質膜が挟まれた三層構造である。ガス拡散電極は、電解質膜に接触する電極触媒層の外側にガス拡散層が形成されたものである。また、セパレータは、電極構造体のガス拡散電極に接触するように積層され、ガス拡散電極との間にガスを流通させるガス流路や冷媒流路が形成されている。このような燃料電池によると、例えば、負極側のガス拡散電極に面するガス流路に燃料である水素ガスを流し、正極側のガス拡散電極に面するガス流路に酸素や空気等の酸化性ガスを流すと電気化学反応が起こり、電気が発生する。
【０００３】
上記セパレータは、負極側の水素ガスの触媒反応により発生した電子を外部回路へ供給する一方、外部回路からの電子を正極側に送給する機能を具備する必要がある。そこで、セパレータには黒鉛系材料や金属系材料からなる導電性材料が用いられており、特に金属系材料のものは、機械的強度に優れている点や、薄板化による軽量・コンパクト化が可能である点で有利であるとされている。金属製のセパレータは、例えば、表面に導電経路を形成する導電性介在物が分散・露出したステンレス鋼からなる薄板を素材とし、この素材板をプレス成形して上記ガス流路や冷媒流路を形成したものが挙げられる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
上記ガス流路や冷媒流路は、素材板を断面凹凸状に曲げ加工して得られる表裏の溝で構成されるが、曲げ加工によって角となるＲ部の外面側においては引っ張り応力によって表面の伸び量が大きくなるので、母材と導電性介在物との界面に割れが生じて導電性介在物が脱落する場合がある。導電性介在物が脱落したセパレータを用いると、燃料電池の運転中に脱落痕を起点とする孔食が生成し、腐食が進行したり、接触抵抗が増大したりするといった問題が生じる。また、導電性介在物の形状によっては、その介在物を起点とする割れが発生しやすく、かつ助長されてしまう場合があった。図１は、セパレータの素材板１０をプレス成形してセパレータ１０Ａを製造した際の曲げ加工によって、導電性介在物３０を起点とした割れの発生状況を示している。同図に示すように、特に、中央に析出している断面縦長の形状の導電性介在物３０は、母材２０に対してくさびを打ったように作用して割れ２０ａが発展し、こうなると燃料ガスや酸化性ガスのリークが生じてセパレータとしての機能の低下を招くことになる。
【０００５】
よって本発明は、プレス成形時の導電性介在物の脱落や導電性介在物を起点とした割れを防止して健全なセパレータを製造することができる燃料電池用金属製セパレータの製造方法を提供することを目的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記のように曲げ加工によって生じる導電性介在物の脱落や導電性介在物を起点とした母材の割れは、析出している導電性介在物の板厚断面での面方向および板厚方向の各フェレ径の比に依存することを見い出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、セパレータの表面から突出する導電性介在物を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって製造するにあたり、プレス成形前のセパレータの素材板の表裏面を片面の研削量が前記素材板の厚さの１４．３％以上で２３．７％以下となるように研削し、前記素材板中に存在する導電性介在物の曲げ方向を含む断面で見た板厚断面での面方向のフェレ径の平均値をｘ、板厚方向のフェレ径の平均値をｙとした場合、ｘおよびｙが、０．５≦ｘ／ｙ≦１．２を満たすことを特徴とする。ここで言うフェレ径ｘ，ｙは、図２に示すように、導電性介在物における素材板１０の面方向の投影像の最大幅がフェレ径ｘであり、素材板１０の板厚方向の投影像の最大幅がフェレ径ｙである。
【０００７】
本発明のセパレータの素材板は、オーステナイト系ステンレス鋼等の連続鋳造スラブを圧延したものが好適に用いられ、鋼中に析出した導電性介在物は、圧延によって破砕されたり伸ばされて変形する。その場合の導電性介在物の変形の度合いは、図３に示すように、表面に近いほど圧延の影響を大きく受けて導電性介在物は鋼板の面方向に沿って扁平になり、板厚の中央付近では析出時の形状（図３では縦長楕円状である）が比較的保たれる。したがって、圧延後の鋼板の表面を研削することによって導電性介在物のフェレ径ｘ，ｙを制御することができる。
【０００８】
なお、上記オーステナイト系ステンレス鋼は、本発明に係るセパレータの材質として好適である。具体的には、表１に示す各成分と、残部がＦｅ，Ｂおよび不可避的不純物とを含有し、かつ、ＣｒおよびＢが次の式を満足している。
Ｃｒ（ｗｔ％）＋３×Ｍｏ（ｗｔ％）−２．５×Ｂ（ｗｔ％）≧１７
そして、Ｂが、Ｍ２ＢおよびＭＢ型の硼化物、Ｍ２３（Ｃ，Ｂ）６型の硼化物として表面に析出しており、これら硼化物が、セパレータの表面に導電経路を形成する導電性介在物である。
【０００９】
【表１】
0003816385.tif 000002
【００１０】
【実施例】
次に、本発明の実施例を説明する。
Ａ．セパレータの製造
表２に示す各成分と、残部がＦｅおよび不可避的不純物とを含有するオーステナイト系ステンレス鋼を連続鋳造した。次いで、得られたスラブを、表３に示すように０．２ｍｍから０．４７ｍｍの２８種類の厚さに冷間圧延して試料Ｎｏ．１〜２８の材料板を得た。次に、これら材料板から２００ｍｍ×２００ｍｍの正方形板を切り出し、窒素ガス中で１１００℃にて１０分間の熱処理を施した。この後、りん酸系電解液（ジャスコ社製：６Ｃ  ０１６）を用いた電解研磨により両面を研削して厚さ０．２ｍｍに仕上げ、導電性介在物の板厚断面での面方向のフェレ径の平均値をｘ、板厚方向のフェレ径の平均値をｙとした場合のｘ／ｙの値を異ならせた２８種類の素材板（試料Ｎｏ．１〜２８）を得た。表３に、片面電解研磨量と研削後の厚さを示す。また、表４に試料Ｎｏ．１〜２８のｘ／ｙの値を示す。ｘ／ｙの値は、表面の研削によって制御することができた。
【００１１】
【表２】
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【００１２】
【表３】
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【００１３】
【表４】
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【００１４】
次に、試料Ｎｏ．１〜２８の素材板を、それぞれ５０ｔｏｎのプレス荷重でプレス成形し、セパレータを得た。図４は成形されるセパレータの全体平面を示しており、図５は、セパレータの凹凸成形部分の一部断面および設計寸法を示している。
【００１５】
Ｂ．導電性介在物の脱落率および割れ発生の基点となった導電性介在物の割合の測定
上記のようにして製造した試料Ｎｏ．１〜２８のセパレータから、曲げ加工されたＲ部を含むようにして、１０ｍｍ×２０ｍｍの試験片をワイヤーカット法により切り出して得た。これら試験片を、２０ｍｍ断面が観察面となるように、油圧式自動樹脂埋め機で直径３０ｍｍの円柱状熱硬化型フェノール樹脂に埋め込んだ。この試験片の観察面を、耐水研磨紙を用いて粗さ♯６００、♯１０００の順に研磨した。次いで、ダイヤモンドペーストを３μｍ、０．２５μｍの順で用いて試験片の観察面をバフ研磨し、鏡面に仕上げた。この試験片の観察面を、倒立型金属顕微鏡によって４００倍の倍率で撮像し、得られた写真から、次のようにして導電性介在物の脱落率および割れ発生の基点となった導電性介在物の割合を求めた。
【００１６】
ａ）導電性介在物の脱落率
母材から突出する導電性介在物の個数（ａ）と、母材から導電性介在物が抜け落ちてできた孔の個数（ｂ）とを計測した。そして、ａ＋ｂが１０００となるまで計測し、ａ，ｂの数値を次の式にあてはめて導電性介在物の脱落率を求めた。
脱落率（％）＝｛ｂ／（ａ＋ｂ）｝×１００
ｂ）割れ発生の基点となった導電性介在物の割合
母材から突出する導電性介在物の個数（ａ）と、発生した母材の割れの起点となった導電性介在物の個数（ｃ）とを計測した。そして、ａ＋ｃが１０００となるまで計測し、ａ，ｃの数値を次の式にあてはめて割れ発生の基点となった導電性介在物の割合を求めた。
割れ発生の起点となった導電性介在物の割合（％）
＝｛ｃ／（ａ＋ｃ）｝×１００
上記測定の結果を表４に示すとともに、図６にグラフ化した。
【００１７】
表４の測定結果および図６によれば、上記ｘ／ｙの値が０．５以上に確保されていると、導電性介在物の脱落率は０が保持され、逆に０．５未満では急激に脱落率が上昇している。また、ｘ／ｙが１．２以下では、導電性介在物が起点となった割れは発生していないが、１．２を超えると導電性介在物を起点とした割れが発生している。したがって、導電性介在物の脱落と、導電性介在物を起点とした割れの発生は、導電性介在物の板厚断面での面方向のフェレ径の平均値をｘ、板厚方向のフェレ径の平均値をｙとした場合のｘ／ｙの値を０．５〜１．２の範囲内に制御することで防止することができることが実証された。
【００１８】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、プレス成形前のセパレータの素材板中に存在する導電性介在物の板厚断面での面方向および板厚方向の各フェレ径の比を適切な値に制御することにより、プレス成形時の導電性介在物の脱落や導電性介在物を起点とした割れが防止されて健全なセパレータを製造することができるといった効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】  セパレータをプレス成形した際に生じる導電性介在物を起点とした割れの発生状況を模式的に示す図である。
【図２】  フェレ径ｘ，ｙの定義を説明するための素材板の断面図である。
【図３】  圧延による導電性介在物の板厚方向の変形状況を説明するための圧延鋼の模式的断面図である。
【図４】  本発明の実施例で製造したセパレータの平面を示す写真である。
【図５】  本発明の実施例で製造したセパレータの凹凸成形部分の断面図である。
【図６】  本発明の実施例の測定結果を示す線図である。
【符号の説明】
１０…素材板、１０Ａ…セパレータ、２０…母材、２０ａ…割れ、
３０…導電性介在物。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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