(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材フィルムの少なくとも片面にゴムフィルムを積層してなる複合ゴムフィルムにおいて、上記の基材フィルムがオレフィン系樹脂からなり、上記のゴムフィルムが接着性改良剤として多価アルコールのアクリル酸エステルおよび多価アルコールのメタクリル酸エステルの少なくとも一方を配合したゴム組成物からなり、かつ電子線照射で架橋され、上記の基材フィルムとゴムフィルムとが架橋により結合し、その層間剥離強度が４Ｎ／２０mm以上であることを特徴とする複合ゴムフィルム。
【請求項２】
基材フィルムの少なくとも片面にゴムフィルムを積層してなる複合ゴムフィルムにおいて、上記の基材フィルムがガラス転移点７０℃以上のエンジニアリングプラスチックからなり、上記のゴムフィルムが接着性改良剤として多価アルコールのアクリル酸エステルおよび多価アルコールのメタクリル酸エステルの少なくとも一方を配合したゴム組成物からなり、かつ電子線照射で架橋され、上記の基材フィルムとゴムフィルムとが架橋により結合し、その層間剥離強度が４Ｎ／２０mm以上であることを特徴とする複合ゴムフィルム。
【請求項３】
基材フィルムの少なくとも片面にゴムフィルムを積層してなる複合ゴムフィルムにおいて、上記の基材フィルムがフッ素系樹脂からなり、上記のゴムフィルムが接着性改良剤として多価アルコールのアクリル酸エステルおよび多価アルコールのメタクリル酸エステルの少なくとも一方を配合したゴム組成物からなり、かつ電子線照射で架橋され、上記の基材フィルムとゴムフィルムとが架橋により結合し、その層間剥離強度が４Ｎ／２０mm以上であることを特徴とする複合ゴムフィルム。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載された基材フィルムの少なくとも片面に、接着性改良剤として多価アルコールのアクリル酸エステルおよび多価アルコールのメタクリル酸エステルの少なくとも一方が配合された未架橋のゴム組成物をフィルム状に積層し、次いで電子線照射により架橋処理することを特徴とする複合ゴムフィルムの製造法。
【請求項５】
基材フィルムがあらかじめ活性線で表面処理される請求項４記載の複合ゴムフィルムの製造法。
【請求項６】
基材フィルムの表面にあらかじめポリエステル系ポリマー、ポリウレタン系ポリマー、ポリアクリル系ポリマーまたはこれらの混合物からなる易接着層が積層される請求項４記載の複合ゴムフィルムの製造法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、複合ゴムフィルムおよびその製造法に関し、より詳しくはゴムフィルムと合成樹脂製の基材フィルムとの積層体からなり、その層間剥離強度が優れ、各種分野のシール材やクッション材として使用可能な複合ゴムフィルムを提供する。
【０００２】
【従来の技術】
ゴムフィルムは、優れたクッション性を有しているため、産業上の広い分野でシール材やクッション材等に使用されている。しかし、ゴムフィルムは柔軟であるため、装置や部品に組み込む場合の作業性に劣っていた。一方、合成樹脂フィルム、例えばオレフィン系樹脂、ガラス転移点７０℃以上のエンジニアリングプラスチックまたはフッ素系樹脂からなるフィルムは、ゴムフィルムに比べて硬く、寸法安定性が良好で、装置や部品に組み込む場合の作業性に優れており、かつ滑り性が良好であるため、広い分野で利用されている。しかし、これらの合成樹脂フィルムは、弾力性やシール性が低いため、シール材やクッション材としては不適当であった。
【０００３】
したがって、ゴムフィルムと合成樹脂フィルムとを複合することによって、両者の欠点を補い、シール材やクッション材として使用でき、しかも作業性に優れた素材が得られる。しかしながら、ゴムフィルムは合成樹脂フィルムとの接着性に劣るため、両者を複合するには高価な接着剤や粘着剤を必要とし、またその接着力も充分でないため、高度な接着性が要求される分野へは適用できなかった。また、接着剤や粘着剤を用いることは、その耐熱性が問題になり、また貼合わせのための工数や厚みが増加したりする等の問題があり、適用範囲が限定されていた。
【０００４】
なお、シリコーンゴムの他の素材に対する接着性を向上する手段として、シリコーンゴムにアリルグリシジルエーテル、グリシジルアクリレートを配合すること（特開昭５４−１６２７５１号公報参照）、ヘキサビニルジシロキサン、ジメチルテトラビニルジシロキサン等のオルガノシロキサンを配合すること（特公平３−１１１４５２号公報参照）、アルケニルカーボネート基含有化合物およびメルカプトアセテート基含有化合物のいずれか一方または両者を配合すること（特開平８−１２０１７７号公報参照）等が知られているが、これらの方法を他のゴムフィルムと合成樹脂フィルムとの複合に適用しても、接着性の向上効果はなく、実用的でなかった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
この発明は、オレフィン系樹脂、ガラス転移点７０℃以上のエンジニアリングプラスチックまたはフッ素系樹脂からなる合成樹脂フィルムを基材フィルムとし、その表面に任意のゴムフィルムを接着剤や粘着剤によらずに直接一体化した複合ゴムフィルムであって、基材フィルムおよびゴムフィルム間の接着性に優れ、シール材やクッション材として利用でき、かつ前記の組み込み作業性に優れた複合ゴムフィルムおよびその製造法を提供するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
この発明の複合ゴムフィルムは、基材フィルムの少なくとも片面にゴムフィルムを積層してなる複合ゴムフィルムにおいて、上記の基材フィルムとゴムフィルムとが架橋により結合し、その層間剥離強度が４Ｎ／２０mm以上であることを特徴とする。なお、上記の層間剥離強度は、ゴムフィルムと基材フィルムの界面にナイフを入れ、その部分をトルエンに浸漬して界面剥離を発生させ、ＪＩＳ  Ｋ６８５４に準じてＴ型剥離法で測定される。
【０００７】
ただし、上記の層間剥離強度は、ゴムフィルムを構成するゴム組成物に接着性改良剤としてラジカル反応に対して活性な官能基を含む化合物である多価アルコールのアクリル酸エステルおよび多価アルコールのメタクリル酸エステルの少なくとも一方を配合し、その種類や配合量を選択することにより、かつ上記のゴムフィルムを電子線で架橋し、また基材フィルムに対する活性線処理や易接着層の積層等を付加することにより、４Ｎ／２０mm以上、好ましくは６Ｎ／２０mm以上、特に好ましくは８Ｎ／２０mm以上、最も好ましくは１０Ｎ／２０mm以上に設定される。１０Ｎ／２０mm以上に設定された場合は、両フィルムの界面にナイフで切り込みを入れ、その部分に指で応力を加えても剥離が起きない。
【０００８】
したがって、この発明の複合ゴムフィルムは、基材フィルムとゴムフィルムの界面で容易に剥離することがなく、ゴムフィルム層を備えることによりシール材やクッション材として利用でき、また基材フィルム層を備えることにより、取扱が容易となって前記の組み込み作業性に優れ、しかも接着剤を有しないため、その塗布工程が不要であり、接着剤層による厚みの増大がない。
【０００９】
基材フィルムとしては、請求項１記載のオレフィン系樹脂からなるフィルム、請求項２記載のガラス転移点７０℃以上のエンジニアリングプラスチックからなるフィルム、および請求項３記載のフッ素系樹脂からなるフィルムをそれぞれ用いることができる。
【００１０】
また、この発明の複合フィルムの製造法は、請求項４に記載のごとく、前記した基材フィルムの少なくとも片面に、接着性改良剤が配合された未架橋のゴム組成物をフィルム状に積層し、次いで電子線照射による架橋処理をすることを特徴とする。上記の接着性改良剤としては、前記のとおり、多価アルコールのアクリル酸エステルおよび多価アルコールのメタクリル酸エステルの少なくとも一方が用いられる。
【００１１】
第一の基材フィルムを構成するオレフィン系樹脂は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリペンテン、ポリヘキセン、ポリメチルペンテン等の単独重合体およびこれらの共重合体のいずれでもよい。なお、５０モル％以下であれば、オレフィン系以外のモノマー、例えば酢酸ビニルやビニルアルコール等を共重合したものであってもよい。そして、基材フィルムは、延伸フィルムおよび未延伸フィルムのいずれでもよい。また、その製造方法も何ら制限されない。
【００１２】
このオレフィン系樹脂からなるフィルムを基材フィルムとしてゴムフィルムと複合することにより、寸法安定性や滑り性が向上するが、特に炭素数２〜４のポリオレフィンおよびその共重合体を用いた場合は熱接着性が良好になり、また超高分子量ポリエチレンを用いた場合は摺動性が良好になる。また、ポリメチルペンテンを用いた場合は離型性が、またビニルアルコール共重合体を用いた場合はガスバリヤ性がそれぞれ良好になる。
【００１３】
第二の基材フィルムを構成するエンジニアリングプラスチックは、ガラス転移点が７０℃以上のものであればよく、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリイミドエステル、アラミド、全芳香族ポリエステル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルスルホン等が例示される。なお、これらの樹脂は共重合体であってもよい。そして、基材フィルムは、単層または複層のいずれでもよく、複層の場合は他の樹脂からなる層を含ませることができる。また、延伸フィルムまたは未延伸フィルムのいずれでもよい。また、製造方法も任意である。
【００１４】
このエンジニアリングプラスチックからなる基材フィルムをゴムフィルムと複合することにより、寸法安定性が向上すると共に、耐熱性および耐薬品性が向上する。
【００１５】
第三の基材フィルムを構成するフッ素系樹脂は、フッ素を含むモノマーの重合体であればよく、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＹＦＥ）、テトラフルオロエチレンとエチレンの共重合体（ＥＴＦＥ）、テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロエチレンとの共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレンとパーフルオルアルコキシエチレンとの共重合体（ＰＦＡ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリビニルフルオライド（ＰＶＦ）等が例示される。そして、基材フィルムは、延伸フィルムおよび未延伸フィルムのいずれでもよい。また、製造方法も任意である。
【００１６】
このフッ素系樹脂からなる基材フィルムをゴムフィルムと複合することにより、寸法安定性が向上すると共に、腰が強くなり、かつ耐熱性、耐薬品性および離型性が更に向上する。
【００１７】
上記のオレフィン系樹脂、エンジニアリングプラスチックおよびフッ素系樹脂からなる基材フィルムの厚みは、特に制限されないが、５〜５００μｍのものが好適であり、特に２０〜３００μｍが好ましい。
【００１８】
これらの基材フィルムは、請求項５に記載のごとく、活性線であらかじめ表面処理を施すことが好ましく、これによってゴムフィルムとの接着性が一層向上する。活性線処理としては、電子線やγ線のような放射線処理、紫外線処理、コロナ放電処理、プラズマ処理および火炎処理等が挙げられる。これらの処理は、いずれか一種を単独で行ってもよく、また複数種類の処理を併用してもよい。処理の雰囲気は、特に限定されないが、不活性ガスや還元性ガスの雰囲気が好ましい。また、処理時に少量の有機物ガスが共存してもよい。
【００１９】
また、上記の基材フィルムは、請求項６に記載のごとく、ポリエステル系ポリマー、ポリウレタン系ポリマー、ポリアクリル系ポリマーまたはこれらの混合物からなる易接着層をあらかじめ積層することができ、これによってゴムフィルムとの接着性を一層向上させることができる。
【００２０】
なお、上記の活性線処理や易接着層の積層は、製膜時に行うインライン法または製膜後に行うオフライン法のいずれで行ってもよい。また、易接着層を積層した後、この易接着層の表面を活性線で処理してもよい。
【００２１】
上記の基材フィルムと複合されるゴムフィルムは、天然ゴム（ＮＲ）、シリコーンゴム（Ｑ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリルゴム（ＡＣＭ）、フッ素ゴム（ＦＫＭ）等の任意のゴムまたはこれらの混合物に接着性改良剤を配合したゴム組成物で成形される。なお、基材フィルムとして前記のエンジニアリングプラスチックを用いる場合は、ゴムの中でも耐熱性の優れたシリコーンゴムやフッ素系ゴムの使用が好ましい。
【００２２】
接着性改良剤としては、前記のごとく、ラジカル反応に対して活性な反応基を含む化合物が用いられる。この化合物としては、アクリル酸誘導体、メタクリル酸誘導体およびアリル誘導体等が例示されるが、中でも不飽和結合を２個以上、特に３個以上有する誘導体が好ましい。これらの化合物は、ゴムの共架橋剤として広く使用されているが、この発明では多価アルコールのアクリル酸エステルやメタクリル酸エステルが用いられる。
【００２３】
上記多価アルコールのアクリル酸エステルやメタクリル酸エステルは、２個以上のアルコール性水酸基を有する多価アルコールのアルコール性水酸基２個以上をアクリル酸やメタクリル酸でエステル化したエステル化合物であり、例えばエチレングリコールジアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、１，３ブタンジオールジアクリレート、１，３ブタンジオールジメタクリレート、１，４ブタンジオールアクリレート、１，４ブタンジオールメタクリレート、１，６ヘキサンジオールジアクリレート、１，６ヘキサンジオールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、２，２′ビス（４−アクリロキシジエトキシフェニル）プロパン、２，２′ビス（４−メタクリロキシジエトキシフェニル）プロン、グリセリンジメタクリレート、グリセリントリアクリレート、グリセリントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、ペンタエリスリトールジアクリレート、ペンタエリスリトールジメタクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、テトラメチロールメタンジアクリレート、テトラメチロールメタンジメタクリレート、テトラメチロールメタントリアクリレート、テトラメチロールメタントリメタクリレート、テトラメチロールテトラアクリレート、テトラメチロールテトラメタクリレート、ダイマージオールジアクリレート、ダイマージオールジメタクリレート等が挙げられ、特に３個以上のアリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルを含む化合物が好ましい。なお、上記の化合物は、アクリル酸およびフタクリル酸のそれぞれの単独エステル化合物を例示したが、アクリル酸とメタクリル酸の混合エステルの形であってもよい。
【００２５】
上記ゴムフィルムの接着性改良剤は、いずれか一種を単独で用いてもよく、また二種以上を併用してもよい。また、この発明に用いられる接着改良剤は、上記の例示化合物に限定されるものではない。
【００２６】
上記接着性改良剤の配合量は、全ゴム成分１００重量部に対して０．２〜２０重量部、好ましくは０．５〜１０重量部であり、０．２重量部未満では基材フィルムとの接着強度が不十分となり、反対に２０重量部を超えると上記接着強度の向上効果が飽和に達し、かつゴムの物性が低下する。なお、必要に応じて補強性充填剤、顔料、染料、老化防止剤、酸化防止剤、離型剤、難燃剤、チクソトロピー性付与剤、充填剤用分散剤等を配合することができる。また、上記の接着性改良剤による接着性向上効果を促進させるための接着性向上促進剤として、過酸化物を配合することができる。
【００２７】
ゴムに上記配合剤を配合する方法は、特に限定されず、例えばゴムコンパウンドを作製する際に２本ロール、バンバリーミキサー、ドウミキサー（ニーダー）などのゴム練り機を用いて行ってもよく、またゴムを溶剤に溶解し、流延法で製膜する場合は、ゴムコンパウンドを溶媒に溶解して溶液を作製する際、または溶液にした後のいずれで添加配合してもよい。
【００２８】
基材フィルムにゴムフィルムを積層する方法は任意であり、例えばゴム組成物を溶媒に溶解した溶液を基材フィルムの表面に塗工、乾燥してゴムの薄膜を形成する方法、ゴム組成物を高圧下で基材フィルムの表面に押出してゴムの薄膜を形成する方法およびカレンダー法等が挙げられる。液状シリコーンゴムのような液状ゴムを用いる場合は、溶剤で希釈することなく塗工することができる。また、ポリエステルフィルム等の支持フィルムおよびゴムフィルムの積層体のゴムフィルム面に基材フィルムを積層する方法（以下、「支持フィルム法」という）を用いることもできる。
【００２９】
上記の支持フィルム法は、支持フィルムとして熱や溶媒に安定なフィルムを使用することにより、熱や溶剤による基材フィルムの伸縮変形を防止できる点で好ましい。この支持フィルム法では、支持フィルムが最終的に剥離されるが、その剥離時期はゴムの架橋前または架橋後のいずれでもよい。用いる支持フィルムとしては、ポリエステル系フィルムが好ましく、特にポリエチレンテレフタレートは特性と経済性のバランスが良好である。支持フィルムの厚みも特に限定されないが、ポリエチレンテレフタレートの場合は２５〜１００μｍが好ましい。また、この支持フィルムは、その表面形状をゴム表面に転写できるので、支持フィルムの表面粗度を変えることにより、複合ゴムフィルムのゴム表面の粗度を種々に制御することができる。
【００３０】
一方、基材フィルムにゴムフィルムを直接積層する場合にゴムフィルムの表面粗度を制御する方法としては、未架橋のゴムフィルム面に刻印ロールを圧接する方法または未架橋のゴムフィルム面に表面粗度の異なるフィルムまたは布帛からなるカバーシートを重ねる方法等を採用することができる。
【００３１】
架橋には電子線が用いられる。この電子線による方法は、過酸化物等のラジカル発生のための添加物を配合する必要がなく、これらの添加物の残渣によるゴム物性の低下がなく、しかも効率的に架橋でき、生産性が高いので好適である。
【００３２】
この発明において、上記の支持フィルムやカバーシートは最終的に剥離されるので、ゴムフィルムと基材フィルムの界面接着力よりもゴムフィルムと支持フィルムもしくはカバーシートの界面接着力を弱くする必要がある。すなわち、ゴムフィルムの両面の接着性に差をつける必要がある。前記の電子線を用いる方法は、その照射方法や照射条件の最適化で上記の接着性に差をつけることができる点においても好ましい方法である。
【００３３】
【発明の実施の形態】
実施形態１
シリコーンゴムコンパウンド、エチレンプロピレンジエンゴムコンパウンド、クロロプレンゴムコンパウンド等のゴムコンパウンドをトルエンに溶解し、このゴム溶液に接着性改良剤として多価アルコールのアクリル酸エステルやメタクリル酸エステル等を添加、攪拌し、得られたゴム溶液を、マット加工が施されたポリエチレンテレフタレート製支持フィルムの加工面に塗布し、オーブンで乾燥した後、そのゴム面に、放射線処理やコロナ放電処理、プラズマ処理等の活性線処理が施されたオレフィン系樹脂製基材フィルムの処理面を重ね、得られた積層体に基材フィルム側から電子線を照射してプレ架橋を行い、上記の支持フィルムを剥離したのち、再びゴムフィルム側から電子線照射によるポスト架橋を行ってオレフィン系樹脂からなる基材フィルムと任意のゴムフィルムとからなる複合ゴムフィルムを得る。
【００３４】
この実施形態では、支持フィルムを用い、かつ架橋を電子線照射によって行うので、厚みが均一な複合ゴムフィルムを経済的に製造することができる。また、電子線照射によるプレ架橋を基材フィルム側から行うので支持フィルムを円滑に剥離することができ、この剥離によって支持フィルムのマット加工面がゴム面に良好に転写される。そして、この剥離後にゴムフィルム側から再び電子線照射によるポスト架橋を行うので、架橋を完結させることができ、Ｔ型剥離法による剥離強度１０Ｎ／２０mm以上の複合ゴムフィルムが容易に得られる。
【００３５】
得られた複合ゴムフィルムは、基材フィルムの面を接着面として使用することにより、市販の汎用接着剤で所望の機材に容易に接着することができ、ゴムフィルムと基材フィルムの層間剥離強度が強いため、この界面から外力で剥離されることがなく、実用的である。また、ゴムフィルムと基材フィルムとからなる複合体であり、ゴムフィルム単体に比べて腰が強いため、任意の装置に組み込む際の作業性に優れる。したがって、ゴムフィルムの優れたクッション性を十分に活かしてシール材やクッション材として使用できる。なお、支持フィルムとしてマット加工がされてない汎用ポリエチレンテレフタレートフィルムを使用した場合は、平滑なゴム面が得られる。
【００３６】
実施形態２
実施形態１のゴムコンパウンドに前記の接着性改良剤を添加配合して混練し、これを支持フィルムのマット加工面にカレンダー法でフィルム状に積層し、更にそのゴム面に実施形態１の基材フィルムを重ねて積層し、得られた積層体に実施形態１と同様に架橋処理を施して複合ゴムフィルムを製造する。この複合ゴムフィルムは、実施形態１の複合ゴムフィルムと同様の性能を備え、同じ用途に使用することができる。
【００３７】
実施形態３
ゴムコンパウンドとして特に耐熱性シリコーンゴムやフッ素ゴム等の耐熱性に優れたゴムのコンパウンドを用いる以外は実施形態１と同様にしてゴム溶液を調製し、このゴム溶液を、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン等のガラス転移点が７０℃以上のエンジニアリングプラスチックからなり、あらかじめ前記の活性線で処理された基材フィルムの処理面に塗布し、オーブンで乾燥し、そのゴム面に、目付け用織物またはあらかじめエンボス加工が施されたポリエチレンフィルム等のカバーシートを重ね、以下、実施形態１と同様にプレ架橋、カバーシートの剥離およびポスト架橋を行ってエンジニリアリングプラスチックフィルムと耐熱性ゴムとからなる複合ゴムフィルムを製造する。この複合ゴムフィルムは、実施形態１と同様に層間剥離強度が強く、取扱い性が良好で、かつクッション性を有すると共に、耐熱性に優れるため、耐熱性が要求される分野での使用に好適である。
【００３８】
実施形態４
実施形態３において、基材フィルムを活性線で処理する代わりにポリエステル樹脂等の積層による易接着処理を行い、この処理面にゴム溶液を塗布する以外は実施形態３と同様にして、複合ゴムフィルムを製造する。得られた複合ゴムフィルムは、実施形態３と同様の性能を備え、同じ分野の使用に好適である。
【００３９】
実施形態５
実施形態３のゴムコンパウンドに過酸化物および接着性改良剤を添加して混練し、カレンダー法でフィルム状に成形しながら実施形態３の基材シート上に積層し、更にそのゴム面に実施形態３のカバーシートを積層し、以下、実施形態３と同様の架橋処理を行って耐熱性の複合ゴムフィルムを製造する。
【００４０】
実施形態６
実施形態３において、基材フィルムとしてフッ素系樹脂からなるフィルムを用い、かつカバーシートに代えて支持フィルム（マット加工が施されたポリエチレンテレフタレートフィルム）を用い、支持フィルム上にゴム溶液を塗布して乾燥し、そのゴム面に基材フィルムを重ねる以外は実施形態３と同様にしてフッ素系樹脂からなる基材フィルムと耐熱性ゴムフィルムとからなる複合ゴムフィルムを製造する。この複合ゴムフィルムは、耐熱性に優れると共に、基材フィルム面の摺動性と離型性に優れている。
【００４１】
実施形態７
実施形態５と同様に実施形態３のゴムコンパウンドに過酸化物および接着性改良剤を添加して混練し、カレンダー法でフィルム状に成形しながら実施形態６の支持フィルム上に積層し、更にそのゴム面に実施形態６の基材フィルムを重ね、以下は実施形態３と同様に架橋処理を行って実施形態６と同様の複合ゴムフィルムを製造する。
【００４２】
【実施例】
以下、実施例によって本発明を詳述する。なお、以下の記載で「部」は重量部を示す。
【００４３】
実施例１
市販の高強度型シリコーンゴムコンパウンドおよび市販の一般成形用シリコーンゴムコンパウンドを６０：４０の重量比で配合し、２本ロールを用い、１００〜２００℃の温度で混練して厚み３mmのゴムシートを成形し、この未加硫のゴムシートを１cm角の大きさに裁断し、得られた細片をトルエンに対する重量比率が２３％となるように秤量し、トルエンと共に真空脱泡装置付き攪拌機に投入し、大気圧下で１５時間攪拌して上記細片をトルエンに溶解した後、該溶液にトリメチロールプロパントリメタクリレートを、シリコーンゴムコンパウンド１００部に対して２部となるように添加し、均一に攪拌した後、真空脱泡装置を駆動し、ゲージ圧が−７５０mmHgの真空下で更に２０分間攪拌し、脱泡した。
【００４４】
次いで、上記の溶解、脱泡で得られたシリコーンゴム溶液をロールコーターに供給し、サンドマット加工を施した厚み０．０７５mmのポリエチレンテレフタレートからなる支持フィルムのマット加工面に乾燥後厚みが０．１５mmとなるように塗布し、続いてオーブンに導入し、８０℃で乾燥し、そのゴム面にコロナ処理を施した低密度ポリエチレンからなる厚み０．１mmの基材フィルムのコロナ処理面を重ね、圧着ロールを用い圧力４９Ｎ／cmで押さえて連続的に積層し、得られた積層体を更に連続して電子線照射装置に導入し、基材フィルム側から１５０ＫＶ、１０Ｍrad の電子線を照射してプレ架橋処理を行い、しかるのち支持フィルムを剥離し、シリコーンゴムフィルムとポリエチレンフィルムからなる総厚みが０．２５mmの複合体を得、これをロール状に巻取った。そして、上記の複合体を再び電子線照射装置に導入し、ゴムフィルム側から２００ＫＶ、１０Ｍrad の電子線を照射してポスト架橋を行い、支持フィルムのマット加工面が良好に転写された複合ゴムフィルムを得た。
【００４５】
得られた複合ゴムフィルムは、そのシリコーンゴムフィルムとポリエチレンフィルムの界面にナイフを入れ、その部分に指で応力を加えても界面剥離は生じない程度に層間剥離強度が強いものであった。また、上記のナイフで切り込みを入れた部分をトルエンに浸漬して界面剥離を発生させ、ＪＩＳ  Ｋ６８５４に準じてＴ型剥離法で剥離強度を測定したところ、１０Ｎ／２０mmの強度でシリコーンゴムの破壊が起こり、剥離強度は１０Ｎ／２０mm以上と判断された。また、この複合ゴムフィルムは、ゴムフィルム単独のものに比べて腰があり、取扱い性に優れており、またポリエチレンフィルム面を基材に接触させ、熱圧着することで熱接着が可能であり、汎用性の高いものであった。
【００４６】
比較例１
実施例１において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は実施例１と同様にして比較例１の複合ゴムフィルムを製造したところ、その層間剥離強度は０．１Ｎ／２０mmと低く、弱い外力で容易に層間剥離が発生するため、実用性に劣っていた。
【００４７】
実施例２
実施例１において、市販の高強力型シリコーンゴムコパウンド、市販の一般成形用シリコーンゴムコンパウンドおよび市販の導電型シリコーンゴムコンパウンドを７０：１０：２０の比率で混練すること、基材フィルムとしてプラズマ処理した厚み０．０５０mmの超高分子量ポリエチレンフィルムを用い、プラズマ処理面をシリコーンゴム面に向けて重ねること、およびプレ架橋時に電子線照射の加速電圧を２００ＫＶに、エネルギを１０Ｍrad に設定する以外は、実施例１と同様にして実施例２の複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は、実施例１と同様に強く、Ｔ型剥離法による剥離強度は、１１Ｎ／２０mmでゴムが破壊する程度であった。また、この実施例２の複合ゴムフィルムは、ゴムフィルム単独に比べて腰があり、取扱い性が良好であると共に、超高分子量ポリエチレン面の摺動性に優れ、例えばカメラのレンズの遮光リングとして好適であった。
【００４８】
比較例２
実施例２において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は実施例２と同様にして比較例２の複合ゴムフィルムを製造したところ、その層間剥離強度は０．５Ｎ／２０mmと低く、弱い外力で容易に層間剥離が発生するため、実用性に劣っていた。
【００４９】
実施例３
実施例２のトリメチロールプロパントリメタクリレートに代えてペンタエリスリトールテトラアクリレートをシリコーンゴムコンパウンド１００部当たり２部添加すること、シリコーンゴムの厚みを０．０５０mmに設定すること、基材フィルムとしてプラズマ処理したエチレン・ビニルアルコール共重合体（ビニルアルコールの共重合比３２モル％）からなるフィルムを用い、そのプラズマ処理面をゴム面に重ねること、およびプレ架橋処理条件を１７０ＫＶ、８Ｍrad に変更すること以外は実施例２と同様にして実施例３の複合ゴムフィルムを製造した。その界面剥離強度は、実施例１、２と同様に強く、取扱い性に優れており、またガスバリアー性にも優れ、実用性の高いものであった。
【００５０】
比較例３
実施例３において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は、実施例３と同様にして比較例３の複合ゴムフィルムを製造したところ、その層間剥離強度は０．５Ｎ／２０mmと低く、実用性に劣っていた。
【００５１】
実施例４
ゴムとしてＥＰＤＭ（エチレン含有量３４％）を用い、下記表１の配合で常法により混練した。表中、老化防止剤Ａは２−メルカプトベンズイミダゾールの亜鉛塩を、老化防止剤Ｂは４，４−（α，α−ジメチルベンジル）ジフェニルアミンをそれぞれ意味する。
表  １
ＥＰＤＭ                                                    １００．０部
ポリエチレングリコール                                          ２．５部
ステアリン酸                                                    ０．５部
老化防止剤Ａ                                                    １．５部
老化防止剤Ｂ                                                    ０．７部
フェノールホルムアルデヒド樹脂                                  ２．０部
ＭＡＦカーボン                                                ３０．０部
ＦＴカーボン                                                  ４０．０部
ナフテン系可塑剤                                              １５．０部
Ｎ，Ｎ′−ｍフェニレンジマレイミド                              １．５部
２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン    ５．０部
【００５２】
上記の混練ゴムを厚さ３mmのシートに成形した。この未加硫のゴムシートを切断して１cm角の細片とし、この細片をトルエンに対する重量比率が３０％となるように秤量し、トルエンと共に真空脱泡装置付き攪拌機に投入し、大気圧下で１５時間攪拌して上記細片をトルエンに溶解した後、該溶液にトリメチロールプロパントリメタクリレートを、ＥＰＤＭゴム１００部に対して５部となるように添加し、均一に攪拌した後、真空脱泡装置を駆動し、ゲージ圧−７５０mmHgの真空下で更に２０分間攪拌し、脱泡した。
【００５３】
得られたＥＰＤＭゴム溶液を用い、実施例２と同様にして未架橋のＥＰＤＭからなるゴムフィルム、超高分子量ポリエチレンフィルムの基材フィルムおよびポリエチレンテレフタレートの支持フィルムの積層体を製造し、この積層体を電子線照射装置に導き、基材フィルムの側から２５０ＫＶ、２０Ｍrad の電子線を照射してプレ架橋を行い、続いて支持フィルム側から２５０ＫＶ、１５Ｍrad の電子線を照射してポスト架橋を行い、しかるのち支持フィルムを剥離して実施例４の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は９Ｎ／２０mmと高く、取扱い性と摺動性に優れ、実用的であった。
【００５４】
比較例４
実施例４において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は、実施例４と同様にして比較例４の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は１Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００５５】
実施例５
実施例４において、ＥＰＤＭに代えてクロロプレンゴムを用いる以外は実施例４と同様にして実施例５の複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は８Ｎ／２０mmと高く、実用的であった。
【００５６】
比較例５
実施例５において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は、実施例５と同様にして比較例５の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は０．４Ｎ／２０mmと低く、実用性の劣るものであった。
【００５７】
実施例６
実施例１において、低密度ポリエチレンフィルムに代えて電子線照射で表面処理した厚み０．０５mmのポリメチルペンテンフィルムを基材フィルムに用いる以外は、実施例１と同様にして実施例６の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は実施例１と同様に優れていた。また、取扱い性に優れ、かつ基材フィルム（ポリメチルペンテンフィルム）の面が離型性に優れる点で実用性が高いものであった。
【００５８】
比較例６
実施例６において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は実施例６と同様にして比較例６の複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．１Ｎ／２０mmと低く、実用性に劣っていた。
【００５９】
実施例７
実施例１において、サンドマット加工を施したポリエチレンテレフタレートフィルムに代えて汎用のポリエチレンテレフタレートフィルムを支持フィルムに用いる以外は、実施例１と同様にして実施例７の複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は実施例１と同様に高く、実用性に優れると共に、ゴム表面の平滑度が高く、光沢が優れていた。
【００６０】
実施例８
市販の中強力型シリコーンゴムコンパウンド１００部にトリメチロールプロパントリアクリレートを２部添加して２本ロールで混練し、このゴムコンパウンドを、厚みが０．０５０mmのサンドマット加工したポリエチレンテレフタレートフィルム（支持フィルム）上にカレンダー法で厚みが０．３０mmとなるように積層し、更にゴムフィルム面に、プラズマ処理した厚み０．０５mmの超高分子量ポリエチレンフィルム（基材フィルム）のプラズマ処理面を重ねて積層した。次いで、この積層体を電子線照射装置に導き、基材フィルム側から２５０ＫＶ、１５Ｍrad の電子線を照射してプレ架橋を行い、しかるのち支持フィルムを剥離してシリコーンゴムと超高分子量ポリエチレンフィルムとからなる総厚み０．３０mmの複合体を得、これをロール状に巻取った。そして、再び電子線照射装置に導き、ゴムフィルム側から２５０ＫＶ、１０Ｍrad の電子線を照射してポスト架橋を行い、実施例８の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は１３Ｎ／２０mmを超える高度のものであり、実用性に優れていた。
【００６１】
実施例９
市販の耐熱性シリコーンゴムコンパウンド２本ロールで混練し、厚み３mmのゴムシートを成形し、この未加硫のゴムシートを１cm角の大きさに裁断し、得られた細片をトルエンに対する重量比率が３５％となるように秤量し、トルエンと共に真空脱泡装置付き攪拌機に投入し、大気圧下で１５時間攪拌して上記細片をトルエンに溶解した後、該溶液にペンタエリスリトールテトラアクリレートを、シリコーンゴムコンパウンド１００部に対して２部となるように添加し、均一に攪拌した後、真空脱泡装置を駆動し、ゲージ圧が−７５０mmHgの真空下で更に２０分間攪拌し、脱泡した。
【００６２】
得られたシリコーンゴム溶液をロールコーターに供給し、基材フィルムに塗布した。基材フィルムとして市販のポリイミドフィルム（東レ・デュポン社製「カプトン  ２００Ｈ」、ガラス転移点２５０℃以上、厚み０．０５０mm）に電子線照射による表面処理を施したものを用い、その処理面に上記ゴム溶液を乾燥後の厚みが０．２０mmとなるように塗布し、続いてオーブンに導入して８０℃で乾燥し、上記のゴム面に低密度ポリエチレンからなり片面にエンボス加工で微細な凹凸を形成した厚み０．１mmのカバーシートの加工面を重ね、圧着ロールを用い圧力４９Ｎ／cmで押さえながら連続的に積層し、得られた積層体を電子線照射装置に導入し、基材フィルムの側から１５０ＫＶ、１５Ｍrad の電子線を照射してプレ架橋処理を行い、しかるのち、カバーシートを剥離してシリコーンゴムフィルムとポリイミドフィルムとからなる総厚みが０．２５mmの複合体を得、これをロール状に巻取った。そして、上記の複合体を再び電子線照射装置に導入し、ゴムフィルム側から２００ＫＶ、１０Ｍrad の電子線を照射してポスト架橋を行い、カバーシートのエンボス加工面が良好に転写された複合ゴムフィルムを得た。
【００６３】
得られた複合ゴムフィルムは、そのシリコーンゴムフィルムとポリイミドフィルムの界面にナイフを入れ、その部分に指で応力を加えても界面剥離は生じない程度に層間剥離強度が強く、Ｔ型剥離法で測定した剥離強度は１０Ｎ／２０mmでシリコーンゴムの破壊が起こることから１０Ｎ／２０mm以上と判断された。また、この複合ゴムフィルムは、ゴムフィルム単独のものに比べて腰があり、取扱い性に優れており、また耐熱性にも優れ、高度な耐熱性が要求される分野のシール材やクッション材として実用性の高いものであった。
【００６４】
比較例７
実施例９において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例９と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．１Ｎ／２０mmと低く、弱い外力で層間剥離が起こり、実用性に欠けていた。
【００６５】
実施例１０
実施例９と同じ方法で調製したシリコーンゴム溶液をロールコーターに供給し、サンドマット加工を施した厚み０．０７５mmのポリエチレンテレフタレートからなる支持フィルムのマット加工面に乾燥後厚みが０．１５mmとなるように塗布し、続いて８０℃で乾燥し、そのゴム面に基材フィルムを積層した。基材フィルムとしては、市販のポリイミドフィルム（東レ・デュポン社製「カプトン１００Ｈ」、ガラス転移点２５０℃以上、厚み０．０２５mm）の片面にプラズマ処理を施したものを用い、そのプラズマ処理面をゴム面に重ね、圧着ロールを用いて圧力４９Ｎ／cmで押さえながら積層した。得られた積層体を電子線照射装置に導入し、基材フィルム側から２００ＫＶ、１０Ｍradの電子線を照射してプレ架橋処理を行い、しかるのち上記の支持フィルムを剥離してシリコーンゴムフィルムとポリイミドフィルムからなる総厚みが０．１７５mmの複合体を得、これをロール状に巻取った。そして、再び電子線照射装置に導入し、ゴムフィルム側から２００ＫＶ、１０Ｍradの電子線を照射してポスト架橋を行い、支持フィルムのマット加工面が良好に転写された複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は実施例９と同様に高度であった。
【００６６】
比較例８
実施例１０において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１０と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．１Ｎ／２０mmと低く、実用性が劣っていた。
【００６７】
実施例１１
実施例１０において、シリコーンゴムコンパウンドに代えて市販のフッ素ゴムコンパウンドを用いること、基材フィルムとして市販のポリイミドフィルムにポリエステル樹脂の塗布による易接着処理を施したものを用いること、およびゴムフィルムの厚みを０．１mmにすること以外は実施例１０と同様にして未架橋のフッ素ゴムを含む積層体を製造し、この積層体を電子線照射装置に導入し、基材フィルム側から２００ＫＶ、２０Ｍradの電子線を照射して架橋処理を行い、しかるのち上記の支持フィルムを剥離してフッ素ゴムフィルムとポリイミドフィルムからなる複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は８Ｎ／２０mmと高く、かつ耐熱性に優れた実用性の高いものであった。
【００６８】
比較例９
実施例１１において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１１と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．２Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００６９】
実施例１２
実施例９において、基材フィルムとして、ポリフェニレンサルファイドフィルム( 東レ社製「トレリナー」、ガラス転移点９２℃、厚み０．０５０mm）にポリエステル樹脂の塗布による易接着処理を施したもの用い、その処理面にシリコーンゴムフィルムを重ねる以外は実施例９と同様にして実施例１２の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は、実施例９と同様に１０Ｎ／２０mmを超える強さであり、かつ耐熱性にも優れ、高い実用性を備えていた。
【００７０】
比較例１０
実施例１２において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１２と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．２Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００７１】
実施例１３
ゴムコンパウンドとして市販のフッ素ゴムコンパウンド１００部に対して２部の２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンおよび３部のトリメチロールプロパントリメタクリレートを添加した配合物を、支持フィルムとして厚み０．０７５mmの市販の汎用ポリエステルフィルムを、基材フィルムとして実施例１２のポリフェニレンサルファイドフィルムにプラズマ処理を施したものをそれぞれ用い、フッ素ゴムコンパウンドをカレンダー法で厚み０．０３mmに成形して実施例１１と同じ構成の積層体を作り、この積層体を電子線照射装置に導き、基材フィルム側から２５０ＫＶ、１５Ｍradの電子線を照射してプレ架橋処理を行い、更に支持フィルム側から２５０ＫＶ、１５Ｍrad の電子線を照射してポスト架橋処理を行い、しかるのち上記の支持フィルムを剥離してフッ素ゴムフィルムとポリフェニレンサルファイドフィルムからなる複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は９Ｎ／２０mmと高く、実用性に優れていた。また、ゴムフィルム表面は、実施例１１に比べて平滑で、光沢が優れていた。
【００７２】
比較例１１
実施例１３において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は実施例１３と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．３Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００７３】
実施例１４
実施例９において、電子線照射をしたポリイミドフィルムに代え、市販の熱可塑性ポリイミドフィルム（三井化学社製「レグラス」、ガラス転移点２３０℃、厚み０．０５０mm）にプラズマ処理をしたものを基材フィルムとして用い、その他は実施例９と同様にして実施例１４の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は１０Ｎ／２０mmを超える強さであり、かつ耐熱性に優れた実用性の高いものであった。
【００７４】
比較例１２
実施例１４において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１４と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．２Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００７５】
実施例１５
実施例９において、その電子線照射をしたポリイミドフィルムに代え、市販のポリカーボネートフィルム（三菱ガス化学社製「ユーピロンフィルム」、ガラス転移点１４２℃、厚み０．１０mm）にプラズマ処理をしたものを基材フィルムとして用いる以外は、実施例９と同様にして実施例１５の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は、実施例９と同様に１０Ｎ／２０mmを超える強さであり、実用性に優れていた。
【００７６】
比較例１３
実施例１５において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１５と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．２Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００７７】
実施例１６
実施例９において、その電子線照射をしたポリイミドフィルムに代え、市販のポリエーテルエーテルケトンフィルム（三井化学社製「ＴＡＬＰＡ−２０００」、ガラス転移点１４３℃、厚み０．０２５mm）に電子線を照射したものを基材フィルムとして用いる以外は、実施例９と同様にして実施例１６の複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は実施例９と同様に１０Ｎ／２０mmを超える強さであり、実用性に優れていた。
【００７８】
比較例１４
実施例１６において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１６と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．２Ｎ／２０mmと低く、実用性が劣るものであった。
【００７９】
実施例１７
実施例９と同様にして得られた耐熱性のシリコーンゴム溶液をロールコーターに供給し、サンドマット加工を施した厚み０．０７５mmのポリエチレンテレフタレートフィルム（支持フィルム）のマット加工面に乾燥後厚みが０．２０mmとなるように塗布し、続いてオーブンに導入して８０℃で乾燥し、そのゴム面に、テトラフルオロエチレンとパーフルオロアルコキシエチレンとの共重合体（ＰＦＡ）からなり、プラズマ処理した厚み０．０５０mmの基材フィルムのプラズマ処理面を重ね、圧着ロールで圧力４９Ｎ／cmで押さえて連続的に積層した。
【００８０】
得られた積層体を電子線照射装置に導入し、基材フィルム側から２５０ＫＶ、１５Ｍrad の電子線を照射してプレ架橋処理を行い、支持フィルムを剥離してシリコーンゴムとＰＦＡからなる厚み０．２５mmの複合体とし、これをロール状に巻取った。次いで、この複合体を再び電子線照射装置に導入し、ゴムフィルム側から２００ＫＶ、１０Ｍradの電子線を照射してポスト架橋処理を行い、実施例１７の複合ゴムフィルムを得た。
【００８１】
この複合ゴムフィルムのゴム面には、支持フィルムのマット加工面が良好に転写されていた。また、界面にナイフで切り込みを入れ、その部分に指で応力を加えても界面剥離は起きず、またＴ型剥離法による剥離強度は１０Ｎ／２０mmを超える大きさであった。そして、ゴムフィルム単独のものに比べて腰があり、取扱い性に優れ、また耐熱性が高く、かつ基材フィルム面の摺動性と離型性が良好であり、高度な耐熱性が要求される分野のシール材やクッション材として好適であった。
【００８２】
比較例１５
実施例１７において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１７と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．１Ｎ／２０mmと低く、弱い外力で層間剥離が起こるため、実用性が劣るものであった。
【００８３】
実施例１８
実施例１７において、シリコーンゴムコンパウンドに代えて市販のフッ素ゴムコンパウンドを用いる以外は実施例１７と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は１２Ｎ／２０mmと高く、かつ耐熱性に優れており、実用性の高いものであった。
【００８４】
比較例１６
実施例１８において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例１８と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．５Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００８５】
実施例１９
実施例１７において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートに代えてトリメチロールプロパントリメタクリレートを用い、基材フィルムのＰＦＡフィルムにポリエステル樹脂からなる易接着層を積層する以外は実施例１７と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。この複合ゴムフィルムは、層間剥離強度が実施例１７と同程度の実用性の高い複合ゴムフィルムであった。
【００８６】
比較例１７
実施例１９において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は実施例１９と同様にして複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．２Ｎ／２０mmと低く、実用性が劣っていた。
【００８７】
実施例２０〜２２
実施例１７において、ＰＦＡフィルムに代え、テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロエチレンの共重合体（ＦＥＰ）からなるフィルム、テトラフルオロエチレンとエチレンとの共重合体（ＥＴＦＥ）からなるフィルムおよびポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）からなるフィルムをそれぞれ用い、これらにプラズマ処理を施す以外は実施例１７と同様にして実施例２０、実施例２１および実施例２２の複合ゴムフィルムを製造した。層間剥離強度は、いずれも実施例１７と同程度に高く、実用性に優れていた。
【００８８】
比較例１８〜２０
実施例２０〜２２において、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの添加を省略する以外は実施例２０〜２２と同様にして比較例１８〜２０の複合ゴムフィルムを製造した。これらは、いずれも層間剥離強度が低く、実用性に欠けていた。
【００８９】
実施例２３
ゴムコンパウンドとして、市販のフッ素ゴムコンパウンド１００部に対して２部の２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンおよび３部のトリメチロールプロパントリメタクリレートを添加した配合物を、支持フィルムとして厚み０．０７５mmの市販の汎用ポリエステルフィルムを、基材フィルムとしてプラズマ処理した厚み０．０７５mmのＦＥＰフィルムをそれぞれ用い、フッ素ゴムコンパウンドをカレンダー法で厚み０．０３０mmに成形し、実施例１８と同様に未加硫のフッ素ゴムフィルムを含む積層体を得た。
【００９０】
次いで、この積層体を電子線照射装置に導き、基材フィルム側から２５０ＫＶ、１５Ｍrad の電子線を照射してプレ架橋処理を行い、更に支持フィルム側から２５０ＫＶ、１５Ｍrad の電子線を照射してポスト架橋処理を行い、しかるのち支持フィルムを剥離してフッ素ゴムフィルムとＦＥＰフィルムからなる複合ゴムフィルムを得た。その層間剥離強度は１５Ｎ／２０mmと高く、実用性に優れていた。また、フッ素ゴムフィルム面は、実施例１８に比べて平滑性が高く、光沢が優れていた。
【００９１】
比較例２１
実施例２３において、トリメチロールプロパントリメタクリレートの添加を省略する以外は、実施例２３と同様にして比較例２１の複合ゴムフィルムを製造した。その層間剥離強度は０．５Ｎ／２０mmと低く、実用性に欠けていた。
【００９２】
【発明の効果】
上記のとおり、この発明によれば、オレフィン系樹脂、ガラス転移点７０℃以上のエンジニアリングプラスチックおよびフッ素系樹脂等の合成樹脂フィルムを基材フィルムとする複合ゴムフィルムであって、基材フィルムとゴムフィルムの界面から容易に剥離することがなく、かつ腰が強く、基材フィルム面の接着性が良く、基材フィルム面を接着面として装置に組み込む場合の作業性に優れ、しかもシール性とクッション性が良好な複合ゴムフィルムが容易に得られる。そして、使用する基材フィルムおよびゴムの選択により、熱接着性、摺動性、離型性、耐熱性、耐薬品性等を広い範囲で調整することができ、種々の分野のシール材やクッション材として利用することができる。