(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィン100重量部に、下記化１で示される環状リン化合物（以下、化合物Ａという）0.001〜１重量部およびハロゲン捕捉剤（以下、化合物Ｂという）0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
【化１】
0003805388.tif 000020
（ただし、式中Ｒ1は炭素数１〜４のアルキリデン基を、Ａr1およびＡr2はアルキルアリーレン基、シクロアルキルアリーレン基、アリールアリーレン基もしくはアラールキルアリーレン基をそれぞれ示す。）
【請求項２】
化合物Ｂが、脂肪酸金属塩、アルカノイル乳酸金属塩、脂肪族ヒドロキシ酸金属塩、ハイドロタルサイト類、リチウムアルミニウム複合水酸化物塩、金属酸化物、金属水酸化物、炭酸金属塩、脂肪族リン酸金属塩、エポキシ化合物、脂肪族アミン、脂肪族アミド、ヒンダートアミン系化合物、アミノトリアジン系化合物またはこれらの２種以上の混合物である請求項１記載の結晶性ポリオレフィン組成物。
【請求項３】
結晶性ポリオレフィン100重量部に、化合物Ａ0.001〜１重量部および下記▲１▼〜▲３▼から選ばれた１種または２種以上の化合物（以下、化合物Ｃという）0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
▲１▼脂肪族モノカルボン酸ナトリウム
▲２▼炭素数２〜６の脂肪族ヒドロキシ酸ナトリウム
▲３▼アルカノイル乳酸ナトリウム
【請求項４】
アイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とメルトフローレート（ＭＦＲ：230℃における荷重21.18Ｎを加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐出量）との関係が1.00≧Ｐ≧0.015 logＭＦＲ＋0.955である結晶性プロピレン単独重合体100重量部に、化合物Ａ0.001〜１重量部、下記▲１▼〜▲７▼から選ばれた１種または２種以上のマグネシウム化合物（以下、化合物Ｄという）0.001〜１重量部および下記化４で示されるフルオロフォスファイト系化合物（以下、化合物Ｅという）0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
▲１▼脂肪酸マグネシウム
▲２▼脂肪族リン酸マグネシウム
▲３▼酸化マグネシウム
▲４▼水酸化マグネシウム
▲５▼炭酸マグネシウム
▲６▼下記化２で示される環状リン化合物のマグネシウム塩
▲７▼下記化３で示されるマグネシウムフォスフィネート系化合物
【化２】
0003805388.tif 000021
【化３】
0003805388.tif 000022
【化４】
0003805388.tif 000023
（ただし、式中Ａr3〜Ａr6はアリーレン基、アルキルアリーレン基、シクロアルキルアリーレン基、アリールアリーレン基もしくはアラールキルアリーレン基を、Ｒ2は直接結合、炭素数１〜４のアルキリデン基もしくは硫黄原子を、Ａr7およびＡr8はアルキルアリーレン基もしくはシクロアルキルアリーレン基をそれぞれ示す。）
【請求項５】
結晶性プロピレン単独重合体のアイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とメルトフローレート(ＭＦＲ)との関係が1.00≧Ｐ≧0.015 logＭＦＲ＋0.955である第１段階重合体が全重合体量の70〜95重量％であり、ついで全重合体量の30〜５重量％のエチレンもしくはエチレンとプロピレンを１段階以上で重合させてなりエチレン含有量が全重合体量の３〜20重量％である結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体100重量部に、化合物Ａ0.001〜１重量部、化合物Ｄ0.001〜１重量部および化合物Ｅ0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、▲１▼透明性、▲２▼剛性および耐熱剛性、または▲３▼引張伸度に優れた成形品が得られる結晶性ポリオレフィン組成物に関する。さらに詳しくは、▲１▼触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィン、特定の環状リン化合物およびハロゲン捕捉剤のそれぞれ特定量からなる透明性に優れた成形品が得られる結晶性ポリオレフィン組成物、▲２▼結晶性ポリオレフィン、特定の環状リン化合物および特定のナトリウム塩のそれぞれ特定量からなる剛性および耐熱剛性に優れた成形品が得られる結晶性ポリオレフィン組成物、または▲３▼特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性プロピレン単独重合体もしくは結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体、特定構造を有する環状リン化合物、特定のマグネシウム化合物および特定構造を有するフルオロフォスファイト系化合物のそれぞれ特定量からなる引張伸度に優れた成形品が得られる結晶性ポリオレフィン組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に結晶性ポリオレフィンは比較的安価でかつ優れた機械的性質を有するので、射出成形品、中空成形品、フィルム、シ−ト、繊維など各種の成形品の製造に用いられている。
しかしながら、結晶性ポリオレフィンは優れた機械的性質を有する反面、該結晶性ポリオレフィンの高結晶性に起因して透明性が劣ることから、その使用用途に制限を受けるといった欠点がある。
また、各種の具体的用途によっては、機械的性質が充分とはいえない場合があり、その具体的用途の拡大に制限を受けるという問題がある。とりわけ剛性および耐熱剛性などの剛性面（以下、剛性面とは剛性および耐熱剛性を意味する。）に関しては、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ポリエチレンテレフタレートおよびポリブチレンテレフタレートなどのポリエステルなどにくらべて劣ることから、結晶性ポリオレフィンの使用上、具体的用途に制限を受ける場合があるという欠点がある。
【０００３】
このため、従来から結晶性ポリオレフィンの透明性もしくは剛性面を改善する目的で、各種の造核剤が用いられている。
また、結晶性プロピレン重合体の剛性面を向上させる目的で、本願と同一出願人の出願にかかわる特開昭58−104905号公報、特開昭58−104906号公報、特開昭58−104907号公報および特開昭59−22913号公報の各公報において特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性プロピレン単独重合体が提案されている。
一方、結晶性プロピレン重合体の具体的用途によっては、耐衝撃性が充分とはいえない場合があり、機械的衝撃を受ける成形品、もしくは低温で使用される成形品には使用されにくいといった欠点がある。一般にプラスチック材料の剛性面と耐衝撃性とは非両立的関係にあり、前者と後者を同時に改善し向上させることはきわめて困難な場合が多い。結晶性プロピレン重合体の具体的用途ひいては需要拡大のためには、前述の耐衝撃性のみならず剛性面を今一段と向上させることが要望される。これらの物性を改善することにより、他の汎用樹脂たとえばハイインパクトポリスチレン（ＨＩＰＳ）樹脂もしくはＡＢＳ樹脂が使用されている用途分野において結晶性プロピレン重合体を使用することが可能となる。結晶性プロピレン重合体の耐衝撃性の向上に関しては、いくつかの提案がなされている。とりわけプロピレンをエチレンとブロック共重合させる方法がよく知られている。得られた結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体は結晶性プロピレン単独重合体にくらべて低温耐衝撃性は著しく向上する反面、剛性面は低下するといった欠点がある。
このため、結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体の剛性面を向上する目的で、本願と同一出願人の出願にかかわる特開昭58−201816号公報において特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体が提案されている。
【０００４】
一方、特開平４−89838号公報にはポリプロピレン系重合体に水と多環アリーレンホスファイト系加工安定剤とを共存させて、ベント式押出機を用い、揮発分を除去しながら押出す色相の改善されたポリプロピレン系重合体組成物の製造方法が記載されている。また、該公報にはポリオレフィン製造において通常用いられる熱安定剤、紫外線吸収剤、スリップ剤、静電防止剤を併用し得ることが記載されている。また、特開平５−78527号公報にはアルキリデン-ビス（置換アリール）アシッドフォスファイトを含有する安定化されたポリオレフィンに通常の添加剤、例えば紫外線吸収剤および光保護剤、金属失活剤、他のフォスファイト、過酸化物分解剤、造核剤、可塑剤、潤滑剤、乳化剤、充填剤、カーボンブラック、カオリン、タルク、ガラス繊維、顔料、光学的艶出し剤、耐焔剤、帯電防止剤、および他の酸化防止剤を含んでいることができると記載されている。さらに、特開平６−41159号公報には有機ポリマー類用安定剤、例えばポリカーボネート類用安定剤として有用性を示すアルキリデン-ビス（アルキルアリール）アシッドフォスファイトを包含する広範な有機燐化合物に金属のカルボン酸塩、酸化物および炭酸塩から選択される酸捕捉剤を添加する有機燐化合物の安定化方法が記載されている。
【０００５】
他方、結晶性ポリオレフィンの重合において、ハロゲン含有マグネシウム化合物を触媒担体とすると、触媒の主成分である遷移金属（たとえば、チタン）当たりのポリマー収量が無担体の触媒（たとえば、四塩化チタンを金属アルミニウムで還元し、さらに粉砕により活性化した三塩化チタン−塩化アルミニウム混合物とジエチルアルミニウムモノクロライドとを組み合わせた系）を使用した場合にくらべて数百倍から数千倍も高く、しかも生成ポリマーの結晶性も高いため、触媒の除去（脱灰）や無定形ポリマーの抽出（脱ＡＰＯ）工程の不要な、新しい世代の触媒として脚光を浴びつつある。このような新しい型の触媒の代表的な例としては、特開昭47−9342号公報および特開昭50−126590号公報が挙げられる。
しかしながら、このような担持型触媒は、触媒の主成分である遷移金属当たりのポリマー収量は高いものの遷移金属担持濃度が低いことに相当して触媒担体当たりのポリマー収量が低く、従って無脱灰の結晶性ポリオレフィンには残留触媒担体による悪影響が出る。すなわち、触媒担体に担持された遷移金属成分の量は固体触媒成分当たり１％以下から高々10％（重量）であるため、触媒担体（マグネシウム化合物）当たりのポリマー収量は数千〜数万程度にしかならず、そのため脱灰処理を行わない場合には残存マグネシウム化合物（通常はハロゲン化マグネシウム化合物）によって製品ポリマーの品質低下を招くおそれがある。とりわけ、結晶性ポリオレフィン中に触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物が残存すると、結晶性ポリオレフィンを溶融加工する際、ハロゲン化マグネシウム化合物（たとえば、塩化マグネシウム）が熱分解しハロゲン化水素などの酸性物質を発生し、製品ポリマーの熱安定性、臭気、色相、腐食性、耐候性などが悪くなる傾向がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述の触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物が残存する結晶性ポリオレフィンおよび造核剤としてアルキリデン-ビス（置換アリール）アシッドフォスファイトからなる組成物から得られる成形品の透明性はほとんど改善されないという欠点がある。
前記特開平４−89838号公報にはポリプロピレン系重合体に水と多環アリーレンホスファイト系加工安定剤とを共存させて押出すことが記載されている。しかしながら、該公報には多環アリーレンホスファイト系加工安定剤は水を同伴することにより、一部は加水分解され有効濃度が低下することが記載されているものの、多環アリーレンホスファイト系加工安定剤から生成する加水分解物の明確な化学組成の記載はなく、また該加水分解物として多環アリーレンアシッドフォスファイトと熱安定剤としてアミノトリアジン系化合物もしくはヒドロキシルアミン、スリップ剤として脂肪酸金属塩、脂肪族リン酸金属塩もしくは脂肪族アミドまたは静電防止剤として脂肪族アミンもしくは脂肪族アミドとを併用し、ポリプロピレン系重合体として触媒残渣のハロゲン化マグネシウム化合物を含有するポリプロピレン系重合体を用いた組成物から得られる成形品の透明性を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
また、前記特開平５−78527号公報にはアルキリデン-ビス（アルキルアリール）アシッドフォスファイトと光保護剤としてヒンダートアミン系化合物、金属失活剤としてアミノトリアジン系化合物、造核剤として脂肪族ポリカルボン酸金属塩、脂環族カルボン酸金属塩、芳香族カルボン酸金属塩もしくは芳香族リン酸金属塩、潤滑剤として脂肪酸金属塩、脂肪族リン酸金属塩もしくは脂肪族アミド、充填剤として金属酸化物、金属水酸化物もしくは炭酸金属塩、耐焔剤として金属水酸化物、帯電防止剤として脂肪族アミンもしくは脂肪族アミドまたは他の酸化防止剤としてヒドロキシルアミンとを併用し、ポリオレフィンとして触媒残渣のハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィンを用いた組成物から得られる成形品の透明性を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
さらに、前記特開平６−41159号公報には有機ポリマー類として唯一ポリカーボネート類に有機燐化合物を使用することが記載されているものの、有機燐化合物としてアルキリデン-ビス（アルキルアリール）アシッドフォスファイトと金属のカルボン酸塩、酸化物および炭酸塩から選択される酸捕捉剤とを併用し、有機ポリマー類として触媒残渣のハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィンを用いた組成物から得られる成形品の透明性を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
【０００７】
一方、結晶性ポリオレフィンに従来公知の各種造核剤を配合した組成物から得られる成形品の剛性面は、ある程度改善はされるもののいまだ充分満足できるものではない。
前記特開平４−89838号公報にはポリプロピレン系重合体に水と多環アリーレンホスファイト系加工安定剤とを共存させて押出すことが記載されている。しかしながら、該公報には多環アリーレンホスファイト系加工安定剤は水を同伴することにより、一部は加水分解され有効濃度が低下することが記載されているものの、多環アリーレンホスファイト系加工安定剤から生成する加水分解物の明確な化学組成の記載はなく、また該加水分解物と特定のナトリウム塩とを併用したポリプロピレン系重合体組成物から得られる成形品の剛性面を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
また、前記特開平５−78527号公報にはアルキリデン-ビス（アルキルアリール）アシッドフォスファイトと潤滑剤として特定のナトリウム塩とを併用した結晶性ポリオレフィン組成物から得られる成形品の剛性面を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
さらに、前記特開平６−41159号公報には有機ポリマー類として唯一ポリカーボネート類に有機燐化合物を使用することが記載されているものの、有機燐化合物としてアルキリデン-ビス（アルキルアリール）アシッドフォスファイトと酸捕捉剤として特定のナトリウム塩とを併用した結晶性ポリオレフィン組成物から得られる成形品の剛性面を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
【０００８】
他方、前記特開昭58−104905号公報、特開昭58−104906号公報、特開昭58−104907号公報および特開昭59−22913号公報の各公報に提案された特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性プロピレン単独重合体または前記特開昭58−201816号公報に提案された特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体は、剛性面はかなり改善されるものの引張伸度が著しく低下してしまうといった欠点がある。
前記特開平４−89838号公報にはポリプロピレン系重合体に水と多環アリーレンホスファイト系加工安定剤とを共存させて押出すことが記載されている。しかしながら、該公報には多環アリーレンホスファイト系加工安定剤は水を同伴することにより、一部は加水分解され有効濃度が低下することが記載されているものの、多環アリーレンホスファイト系加工安定剤から生成する加水分解物の明確な化学組成の記載はなく、また該加水分解物として多環アリーレンアシッドフォスファイトとスリップ剤として脂肪酸マグネシウムもしくは脂肪族リン酸マグネシウムおよび熱安定剤としてフルオロフォスファイト系化合物とを併用し、ポリプロピレン系重合体として特定のアイソタクチックペンタッド分率を有するポリプロピレン系重合体を用いた組成物から得られる成形品の引張伸度を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
また、前記特開平５−78527号公報にはアルキリデン-ビス（アルキルアリール）アシッドフォスファイトと他のフォスファイトとしてアルキリデン-ビス（置換アリール）フルオロフォスファイトならびに潤滑剤として脂肪酸マグネシウムおよび脂肪族リン酸マグネシウム、充填剤として酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムおよび炭酸マグネシウムから選択されるマグネシウム化合物とを併用し、ポリオレフィンとして特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性プロピレン重合体を用いた組成物から得られる成形品の引張伸度を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
さらに、前記特開平６−41159号公報には有機ポリマー類として唯一ポリカーボネート類に有機燐化合物を使用することが記載されているものの、有機燐化合物としてアルキリデン-ビス（アルキルアリール）アシッドフォスファイトおよびアルキリデン-ビス（アルキルアリール）フルオロフォスファイトと酸捕捉剤としてマグネシウムのカルボン酸塩、酸化物および炭酸塩から選択されるマグネシウム化合物とを併用し、有機ポリマー類として特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性プロピレン重合体を用いた組成物から得られる成形品の引張伸度を改善させることは、なんら記載も示唆もない。
【０００９】
本発明者は、▲１▼触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物が残存する結晶性ポリオレフィンおよび造核剤としてアルキリデン-ビス（置換アリール）アシッドフォスファイトからなる組成物に関する上述の問題点を解決した組成物すなわち透明性の改善された結晶性ポリオレフィン組成物、▲２▼結晶性ポリオレフィン組成物に関する上述の問題点すなわち剛性面の改善された成形品を与える結晶性ポリオレフィン組成物、または▲３▼特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性プロピレン重合体に関する上述の問題点すなわち引張伸度の改善された成形品を与える結晶性ポリオレフィン組成物を得るべく鋭意研究した。
その結果、▲１▼本発明者は触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィン、特定の環状リン化合物およびハロゲン捕捉剤のそれぞれ特定量からなる結晶性ポリオレフィン組成物が、透明性を改善した成形品を与える組成物であること（本願第１発明）、▲２▼結晶性ポリオレフィン、特定の環状リン化合物および特定のナトリウム塩のそれぞれ特定量からなる結晶性ポリオレフィン組成物が、剛性面を改善した成形品を与える組成物であること（本願第２発明）、または▲３▼特定のアイソタクチックペンタッド分率を有する結晶性プロピレン単独重合体もしくは結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体、特定構造を有する環状リン化合物、特定のマグネシウム化合物および特定構造を有するフルオロフォスファイト系化合物のそれぞれ特定量からなる結晶性ポリオレフィン組成物が引張伸度を改善した成形品を与える組成物であること（本願第３発明）を見い出し、この知見に基づき本発明を完成した。
以上の記述から明らかなように、本発明の目的は成形品としたときの該成形品の▲１▼透明性、▲２▼剛性面、または▲３▼引張伸度が改善された結晶性ポリオレフィン組成物を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明は下記の構成を有する。
(1)触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィン100重量部に、下記化５で示される環状リン化合物（以下、化合物Ａという）0.001〜１重量部およびハロゲン捕捉剤（以下、化合物Ｂという。）0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
【化５】
0003805388.tif 000002
（ただし、式中Ｒ1は炭素数１〜４のアルキリデン基を、Ａr1およびＡr2はアルキルアリーレン基、シクロアルキルアリーレン基、アリールアリーレン基もしくはアラールキルアリーレン基をそれぞれ示す）
(2)化合物Ｂが、脂肪酸金属塩、アルカノイル乳酸金属塩、脂肪族ヒドロキシ酸金属塩、ハイドロタルサイト類、リチウムアルミニウム複合水酸化物塩、金属酸化物、金属水酸化物、炭酸金属塩、脂肪族リン酸金属塩、エポキシ化合物、脂肪族アミン、脂肪族アミド、ヒンダートアミン系化合物、アミノトリアジン系化合物またはこれらの２種以上の混合物である前記第１項記載の結晶性ポリオレフィン組成物。
(3)結晶性ポリオレフィン100重量部に、化合物Ａ0.001〜１重量部および下記▲１▼〜▲３▼から選ばれた１種または２種以上の化合物（以下、化合物Ｃという）0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
▲１▼脂肪族モノカルボン酸ナトリウム
▲２▼炭素数２〜６の脂肪族ヒドロキシ酸ナトリウム
▲３▼アルカノイル乳酸ナトリウム
【００１１】
(4)アイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とメルトフローレート（ＭＦＲ：230℃における荷重21.18Ｎを加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐出量）との関係が1.00≧Ｐ≧0.015 logＭＦＲ＋0.955である結晶性プロピレン単独重合体100重量部に、化合物Ａ0.001〜１重量部、下記▲１▼〜▲７▼から選ばれた１種または２種以上のマグネシウム化合物（以下、化合物Ｄという）0.001〜１重量部および下記化８で示さフルオロフォスファイト系化合物（以下、化合物Ｅという）0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
▲１▼脂肪酸マグネシウム
▲２▼脂肪族リン酸マグネシウム
▲３▼酸化マグネシウム
▲４▼水酸化マグネシウム
▲５▼炭酸マグネシウム
▲６▼下記化６で示される環状リン化合物のマグネシウム塩
▲７▼下記化７で示されるマグネシウムフォスフィネート系化合物
【化６】
0003805388.tif 000003
【化７】
0003805388.tif 000004
【化８】
0003805388.tif 000005
（ただし、式中Ａr3〜Ａr6はアリーレン基、アルキルアリーレン基、シクロアルキルアリーレン基、アリールアリーレン基もしくはアラールキルアリーレン基を、Ｒ2は直接結合、炭素数１〜４のアルキリデン基もしくは硫黄原子を、Ａr7およびＡr8はアルキルアリーレン基もしくはシクロアルキルアリーレン基をそれぞれ示す）
(5)結晶性プロピレン単独重合体のアイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とメルトフローレート(ＭＦＲ)との関係が1.00≧Ｐ≧0.015 logＭＦＲ＋0.955である第１段階重合体が全重合体量の70〜95重量％であり、ついで全重合体量の30〜５重量％のエチレンもしくはエチレンとプロピレンを１段階以上で重合させてなりエチレン含有量が全重合体量の３〜20重量％である結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体100重量部に、化合物Ａ0.001〜１重量部、化合物Ｄ0.001〜１重量部および化合物Ｅ0.001〜１重量部を含有した結晶性ポリオレフィン組成物。
【００１２】
本願第１発明で用いる結晶性ポリオレフィンは、触媒残渣のハロゲン化マグネシウム化合物を含有するものであり、たとえばハロゲン含有マグネシウム化合物を触媒担体とするチーグラー型コンプレックス触媒の存在下で重合して得られる結晶性ポリオレフィンであって、いまだ触媒残留物除去工程を経ていないか、または不完全な触媒残留物除去工程を経て得られる結晶性ポリオレフィンである。以下、具体的に説明する。
ハロゲン含有マグネシウム化合物を触媒担体とするチーグラー型コンプレックス触媒とは、チーグラー型コンプレックス触媒、すなわち周期律表第４〜第８族遷移金属化合物と周期律表第１〜第３族金属の有機金属化合物との組み合わせにより生成するコンプレックス触媒において、前者の遷移金属化合物がハロゲン含有マグネシウム化合物上に担持されているものである。ここで「触媒担体とする」もしくは「担持する」ということは、遷移金属化合物がハロゲン含有マグネシウム化合物上に単に物理的に載っている場合だけでなく両者が物理的、物理化学的もしくは化学的な相互作用または結合をなしている場合をも包含するものであり、またハロゲン含有マグネシウム化合物がなんらかの触媒作用をしている場合を排除するものではない。
【００１３】
チーグラー型コンプレックス触媒に用いられる遷移金属の代表的なものとしては、チタンおよびバナジウムなどを例示することができる。これらは最高原子価または還元された状態で使用され、ハロゲン化物、オキシハロゲン化物、アルコキシド、アルコキシハロゲン化物など、個々の金属にとって触媒性能上最も好ましい化合物の形として使用することができる。これらの遷移金属化合物としては、四塩化チタン、三塩化チタン、二塩化チタン、テトラブトキシチタン、トリブトキシチタンモノクロライド、ジブトキシチタンジクロライド、四塩化バナジウム、バナジウムオキシモノクロライド、三塩化バナジウムなどを例示でき、これらの単独使用はもちろんのこと２種以上を組み合わせて使用することもできる。有機金属化合物の代表的なものとしては、アルキルアルミニウム化合物、特にトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムモノハライド、アルキルアルミニウムジハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、ジアルキルアルミニウムモノハイドライド、アルキルアルミニウムジハイドライド（これらの化合物においてアルキル基はＣ1〜Ｃ8程度、ハロゲンは塩素、臭素、ヨウ素が好ましい）などを例示することができる。具体的には、たとえばトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリ-n-プロピルアルミニウム、トリ-i-プロピルアルミニウム、トリ-n-ブチルアルミニウム、トリ-i-ブチルアルミニウム、トリ-n-ヘキシルアルミニウム、トリ-n-オクチルアルミニウム、トリ-2-エチルヘキシルアルミニウム、ジエチルアルミニウムモノクロライド、ジエチルアルミニウムモノアイオダイド、エチルアルミニウムジクロライド、エチルアルミニウムセスキクロライド、ジエチルアルミニウムモノハイドライドなどを例示することができる。
【００１４】
触媒担体として好ましいハロゲン含有マグネシウム化合物としては、ジハロゲン化マグネシウム、オキシマグネシウムハロゲニド、オキシマグネシウムハロゲニドをアルキルアルミニウムジハロゲニド（たとえばエチルアルミニウムジクロライド）で処理してその一部がジハロゲン化マグネシウムに変質したもの、ジハロゲン化マグネシウムを各種の電子供与体化合物で処理して錯体化したものなどを例示することができる。
他方、触媒担体としてハロゲンを含有しないマグネシウム化合物（たとえば水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム）を使用し、有機金属化合物としてハロゲンを含有するものを使用して得られる結晶性ポリオレフィンにおいて、触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有するものも本願第１発明の結晶性ポリオレフィンに包含され、上述の本願第１発明の効果が得られる。
遷移金属触媒成分をハロゲン含有マグネシウム化合物担体上に担持するには、両者をボールミルなどの粉砕装置により共粉砕する方法、前者が液状の状態のとき（それ自身が液状、もしくは溶媒たとえば炭化水素、ハロゲン化炭化水素などによる溶液として）に後者を分散させる方法、もしくは両者を適当な共通溶媒に溶解する方法、その他既知ないし利用可能な任意の方法で実施することができる。
触媒性能向上の目的で、各種の電子供与性化合物を触媒製造の任意の段階で任意の触媒成分と任意の方法で組み合わせることもできる。代表的な例としては、(1)特開昭48−16986号公報に示されるように、Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルエチレンジアミンを四塩化チタンと反応させて１：１の分子化合物を予め調製して、これを無水塩化マグネシウムと共にミル中で粉砕したもの(Ａ)とトリエチルアルミニウムと安息香酸エチルとを予め反応させて得られる生成物(Ｂ)とを組み合わせてプロピレン重合用触媒を得る方法、(2)特開昭50−126590号公報に示されるように、無水塩化マグネシウムと安息香酸エチルをボールミル中で共粉砕し、次いでこの粉砕生成物を四塩化チタン中に懸濁させて四塩化チタンを塩化マグネシウム上に担持させ、これをヘキサンで処理して非担持四塩化チタンを洗い去って固体触媒成分を調製し、これをトリエチルアルミニウムと組み合わせてプロピレン重合用触媒を得る方法、その他がある。
【００１５】
本願第１発明で用いる結晶性ポリオレフィンの重合方法は、任意であって溶剤中での懸濁重合、液化モノマー中での懸濁重合、モノマーがガス状で存在する条件下で希釈を使用しないで行う気相重合法、その他がある。
本願第１発明でいう「触媒残留物除去工程」とは、重合により得られた結晶性ポリオレフィン中に含まれる触媒残渣を積極的に除去するために、アルコール類や水のように触媒と反応してこれを不活性化もしくは可溶化する化合物でこの結晶性ポリオレフィンを処理し、次いで濾過、乾燥、遠心分離などの物理的手段によって不活性化ないし可溶化触媒を除去する工程を意味する。従って、懸濁重合の際の分散媒（溶剤または液化モノマー）から生成ポリマーを分離する段階は、分散媒溶存触媒の除去が行われるかも知れないとしても本願第１発明でいう触媒残留物除去工程には該当しない。また、重合後に触媒を不活性化するために生成ポリマーにエーテル、アルコール、ケトン、エステル、水などの触媒毒を少量添加したり、分散媒を除去するため生成ポリマー懸濁液を水蒸気やチッ素などのガスで処理する工程も本願第１発明でいう触媒残留物除去工程には該当しない。
【００１６】
本願第１発明で用いる結晶性ポリオレフィンとしては、触媒残渣のハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィンであって、エチレン、プロピレン、ブテン-1、ペンテン-1、4-メチル-ペンテン-1、ヘキセン-1、オクテン-1などのα-オレフィンの結晶性単独重合体、これら２種以上のα-オレフィンの結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体、上述のα-オレフィンと酢酸ビニルもしくはアクリル酸エステルとの共重合体、該共重合体のケン化物、これらα-オレフィンと不飽和シラン化合物との共重合体、これらα-オレフィンと不飽和カルボン酸もしくはその無水物との共重合体、該共重合体と金属イオン化合物との反応生成物、上述のα-オレフィンの結晶性単独重合体、結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体を不飽和カルボン酸もしくはその誘導体で変性した変性ポリオレフィン、上述のα-オレフィンの結晶性単独重合体、結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体を不飽和シラン化合物で変性したシラン変性ポリオレフィンなどを例示することができ、これら結晶性ポリオレフィンの単独使用はもちろんのこと、２種以上の結晶性ポリオレフィンを混合して用いることもできる。
【００１７】
また、上述の触媒残渣のハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィンに各種合成ゴム（たとえば非晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体、非晶性エチレン-プロピレン-非共役ジエン３元共重合体、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、フッ素ゴム、スチレン-ブタジエン系ゴム、アクリロニトリル-ブタジエン系ゴム、スチレン-ブタジエン-スチレンブロック共重合体、スチレン-イソプレン-スチレンブロック共重合体、スチレン-エチレン-ブチレン-スチレンブロック共重合体、スチレン-プロピレン-ブチレン-スチレンブロック共重合体、エチレン-エチレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体、エチレン-プロピレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体など）または熱可塑性合成樹脂（たとえばアタクチックポリスチレン、シンジオタクチックポリスチレン、スチレン-アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、塩素化ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、フッ素樹脂、石油樹脂（たとえばＣ5系石油樹脂、水添Ｃ5系石油樹脂、Ｃ9系石油樹脂、水添Ｃ9系石油樹脂、Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、水添Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、酸変性Ｃ9系石油樹脂など）、ＤＣＰＤ樹脂（たとえばシクロペンタジエン系石油樹脂、水添シクロペンタジエン系石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ5共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ5共重合石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂などの軟化点80〜200℃のＤＣＰＤ樹脂）などを混合して用いることもできる。
触媒残渣のハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性プロピレン単独重合体、プロピレン成分を70重量％以上含有する結晶性プロピレン共重合体であって、結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体、結晶性プロピレン-ブテン-1ランダム共重合体、結晶性エチレン-プロピレン-ブテン-1 ３元共重合体、結晶性プロピレン-ヘキセン-ブテン-1 ３元共重合体およびこれらの２種以上の混合物が特に好ましく用いられる。
【００１８】
本願第２発明で用いる結晶性ポリオレフィンは、エチレン、プロピレン、ブテン-1、ペンテン-1、4-メチル-ペンテン-1、ヘキセン-1、オクテン-1などのα-オレフィンの結晶性単独重合体、これら２種以上のα-オレフィンの結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体、上述のα-オレフィンと酢酸ビニルもしくはアクリル酸エステルとの共重合体、該共重合体のケン化物、これらα-オレフィンと不飽和シラン化合物との共重合体、これらα-オレフィンと不飽和カルボン酸もしくはその無水物との共重合体、該共重合体と金属イオン化合物との反応生成物、上述のα-オレフィンの結晶性単独重合体、結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体を不飽和カルボン酸もしくはその誘導体で変性した変性ポリオレフィン、上述のα-オレフィンの結晶性単独重合体、結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体を不飽和シラン化合物で変性したシラン変性ポリオレフィンなどを例示することができ、これら結晶性ポリオレフィンの単独使用はもちろんのこと、２種以上の結晶性ポリオレフィンを混合して用いることもできる。
【００１９】
また、上述の結晶性ポリオレフィンに各種合成ゴム（たとえば非晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体、非晶性エチレン-プロピレン-非共役ジエン３元共重合体、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、フッ素ゴム、スチレン-ブタジエン系ゴム、アクリロニトリル-ブタジエン系ゴム、スチレン-ブタジエン-スチレンブロック共重合体、スチレン-イソプレン-スチレンブロック共重合体、スチレン-エチレン-ブチレン-スチレンブロック共重合体、スチレン-プロピレン-ブチレン-スチレンブロック共重合体、エチレン-エチレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体、エチレン-プロピレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体など）または熱可塑性合成樹脂（たとえばアタクチックポリスチレン、シンジオタクチックポリスチレン、スチレン-アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、塩素化ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、フッ素樹脂、石油樹脂（たとえばＣ5系石油樹脂、水添Ｃ5系石油樹脂、Ｃ9系石油樹脂、水添Ｃ9系石油樹脂、Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、水添Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、酸変性Ｃ9系石油樹脂など）、ＤＣＰＤ樹脂（たとえばシクロペンタジエン系石油樹脂、水添シクロペンタジエン系石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ5共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ5共重合石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂などの軟化点80〜200℃のＤＣＰＤ樹脂）などを混合して用いることもできる。
結晶性プロピレン単独重合体、プロピレン成分を70重量％以上含有する結晶性プロピレン共重合体であって、結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体、結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体、結晶性プロピレン-ブテン-1ランダム共重合体、結晶性エチレン-プロピレン-ブテン-1 ３元共重合体、結晶性プロピレン-ヘキセン-ブテン-1 ３元共重合体およびこれらの２種以上の混合物が特に好ましく用いられる。
【００２０】
本願第３発明で用いる結晶性プロピレン単独重合体は、アイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とメルトフローレート(ＭＦＲ)との関係が1.00≧Ｐ≧0.015 logＭＦＲ＋0.955を満足する結晶性プロピレン単独重合体（以下、ＨＣＰＰ(Ｈ)と略記する）である。
このようなＨＣＰＰ(Ｈ)は、たとえば本願と同一出願人の出願にかかわる特開昭58−104907号公報に記載された製造方法によって製造することができる。すなわち、有機アルミニウム化合物(i)（たとえばトリエチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムモノクロライドなど）もしくは有機アルミニウム化合物(i)と電子供与体（たとえばジイソアミルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテルなど）との反応生成物(v)を四塩化チタンと反応させて得られる固体生成物(ii)に、さらに電子供与体と電子受容体（たとえば無水塩化アルミニウム、四塩化チタン、四塩化バナジウムなど）とを反応させて得られる固体生成物(iii)を有機アルミニウム化合物(i)および芳香族カルボン酸エステル(iv)（たとえば安息香酸エチル、p-トルイル酸メチル、p-トルイル酸エチル、p-トルイル酸-2-エチルヘキシルなど）と組合せ、該芳香族カルボン酸エステル(iv)と該固体生成物(iii)のモル比率iv／iii＝0.1〜10.0とした触媒（以下、触媒(ＭＣ)と略記する）の存在下にプロピレンを１段階以上で重合させることによって得ることができる。
また、ハロゲン化マグネシウムに担持されたハロゲン化チタン触媒成分と有機アルミニウム触媒成分を含む高活性触媒組成物に電子供与体触媒成分を組み合わせた高活性高立体規則性触媒組成物（以下、触媒(ＨＡＣ)と略記する。）の存在下にプロピレンを１段階以上で重合させることによって得ること（好ましくは無脱灰プロセス）もできる。
【００２１】
また、本願第３発明で用いる結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体は、結晶性プロピレン単独重合体のアイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とメルトフローレート(ＭＦＲ)との関係が1.00≧Ｐ≧0.015 logＭＦＲ＋0.955である第１段階重合体が全重合体量の70〜95重量％であり、ついで全重合体量の30〜５重量％のエチレンもしくはエチレンとプロピレンを１段階以上で重合させてなりエチレン含有量が全重合体量の３〜20重量％である結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体（以下、ＨＣＰＰ(Ｂ)と略記する）である。
ＨＣＰＰ(Ｂ)は、第１段階目の重合においては、全重合体量（ただし、重合溶媒に対して可溶性の重合体を除く）の70〜95重量％のプロピレンを重合させる。ついで第２段階目以降においてはエチレンもしくはエチレンとプロピレンを１段階以上で重合させる。この第２段階目以降において前述の全重合体量の30〜５重量％のエチレンもしくはエチレンとプロピレンを１段階以上で重合させる。ただし、最終的に得られた重合体（ただし、重合溶媒に溶出した可溶性の重合体を除く）中のエチレン含有量は全重合体量の３〜20重量％の範囲内になければならない。従って、第１段階目でプロピレンのみを全重合体量の70重量％重合させた場合には、第２段階目でブロック共重合されるエチレン量は20重量％以下に限定されるから、その場合は残余の10〜27重量％についてはプロピレンまたはプロピレンとエチレンを除く他のα-オレフィンをブロック共重合させなければならない。しかしながら第１段階目でプロピレンを80重量％重合させた場合には、第２段階目でエチレンのみを20重量％重合することができる。以上のように、エチレンを重合させることができる段階の限定と全重合体中のエチレン含有量の限定の範囲内であれば、第２段階目においてエチレンを単独でまたはエチレンとプロピレンもしくは他のα-オレフィンとを混合して１段階または多段階でブロック共重合を行うことができる。
このようなＨＣＰＰ(Ｂ)は、たとえば本願と同一出願人の出願にかかわる特開昭58−201816号公報に記載された製造方法によって製造することができる。すなわち、触媒(ＭＣ)の存在下に全重合体量の70〜95重量％のプロピレンを重合させ、ついで全重合体量の30〜５重量％のエチレンもしくはエチレンとプロピレンを１段階以上で重合させてエチレン含有量を３〜20重量％となるように共重合させることによって得ることができる。また、触媒(ＨＡＣ)の存在下に全重合体量の70〜95重量％のプロピレンを重合させ、ついで全重合体量の30〜５重量％のエチレンもしくはエチレンとプロピレンを１段階以上で重合させてエチレン含有量を３〜20重量％となるように共重合させること（好ましくは無脱灰プロセス）によって得ることもできる。上述の１段階とは、これらの単量体の連続的なもしくは１時的な供給の１区分を意味する。
【００２２】
ここで、アイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とは、マクロモレキュールズ、６巻、６号、11月〜12月、925〜926頁（1973年）［Ｍacromolecules，Vol．６，No．６，Ｎovember−Ｄecember，925−926（1973）］に発表されている方法、すなわち13Ｃ-ＮＭＲを使用して測定されるプロピレン系重合体分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック分率である。言いかえると該分率は、プロピレンモノマー単位が５個連続してアイソタクチック結合したプロピレンモノマー単位の分率を意味する。上述の13Ｃ-ＮＭＲを使用した測定におけるスペクトルのピークの帰属の決定は、マクロモレキュールズ、８巻、５号、９月〜10月、687〜689頁（1975年)［Ｍacromolecules，Vol．８，No．５，Ｓeptember−Ｏctober，687−689（1975）］に基づいて行う。ちなみに後述の実施例における13Ｃ-ＮＭＲによる測定にはＦＴ-ＮＭＲの270ＭＨzの装置を用い、27,000回の積算測定により、シグナル検出限界をアイソタクチックペンタッド分率で0.001にまで向上させて行った。
上記ＨＣＰＰ(Ｈ)およびＨＣＰＰ(Ｂ)におけるアイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)とメルトフローレート(ＭＦＲ)との関係式の要件は、一般にＭＦＲの低い結晶性プロピレン単独重合体の前記分率Ｐは低下するので、使用すべき結晶性プロピレン単独重合体として、そのＭＦＲに対応したＰの下限値を限定することを構成要件としたものである。そして該Ｐは分率であるから1.00が上限となり、ＭＦＲは通常0.05〜100g／10分である。また、ＭＦＲはＪＩＳ Ｋ 7210に準拠し、230℃、荷重21.18Ｎで測定し、エチレン含有量は赤外線吸収スペクトル法で測定する。
【００２３】
また、本願第３発明で用いるＨＣＰＰ(Ｈ)またはＨＣＰＰ(Ｂ)は、本願第３発明の効果を損なわない範囲で、ＨＣＰＰ(Ｈ)またはＨＣＰＰ(Ｂ)の範囲外のアイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)を有する通常の結晶性プロピレン系重合体すなわち結晶性プロピレン単独重合体、プロピレン成分を70重量％以上含有するプロピレンとエチレン、ブテン-1、ペンテン-1、4-メチル-ペンテン-1、ヘキセン-1、オクテン-1などのα-オレフィンの１種または２種以上との低結晶性ないし結晶性ランダム共重合体もしくは結晶性ブロック共重合体、プロピレンと酢酸ビニルもしくはアクリル酸エステルとの共重合体もしくは該共重合体のケン化物、プロピレンと不飽和シラン化合物との共重合体、プロピレンと不飽和カルボン酸もしくはその無水物との共重合体もしくは該共重合体と金属イオン化合物との反応生成物など、または結晶性プロピレン系重合体を不飽和カルボン酸もしくはその誘導体で変性した変性プロピレン系重合体、結晶性プロピレン系重合体を不飽和シラン化合物で変性したシラン変性プロピレン系重合体などを混合して用いることもでき、また、各種合成ゴム（たとえばエチレン-プロピレン共重合体ゴム、エチレン-プロピレン-非共役ジエン共重合体ゴム、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、スチレン-ブタジエン系ゴム、アクリロニトリル-ブタジエン系ゴム、スチレン-ブタジエン-スチレンブロック共重合体、スチレン-イソプレン-スチレンブロック共重合体、スチレン-エチレン-ブチレン-スチレンブロック共重合体、スチレン-プロピレン-ブチレン-スチレンブロック共重合体、エチレン-エチレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体、エチレン-プロピレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体など）
【００２４】
または熱可塑性合成樹脂（たとえば超低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、非晶性エチレン-環状アルケン共重合体（たとえば、非晶性エチレン-テトラシクロドデセン共重合体）、ポリブテン、ポリ-4-メチルペンテン-1の如き結晶性プロピレン系重合体を除くポリオレフィン、アタクチックポリスチレン、シンジオタクチックポリスチレン、スチレン-アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体、メタクリル-ブタジエン-スチレン共重合体、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、フッ素樹脂、石油樹脂（たとえばＣ5系石油樹脂、水添Ｃ5系石油樹脂、Ｃ9系石油樹脂、水添Ｃ9系石油樹脂、Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、水添Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、酸変性Ｃ9系石油樹脂など）、ＤＣＰＤ樹脂（たとえばシクロペンタジエン系石油樹脂、水添シクロペンタジエン系石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ5共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ5共重合石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂などの軟化点80〜200℃のＤＣＰＤ樹脂）など）を混合して用いることもできる。
【００２５】
本発明で用いられる化合物Ａとしては、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-ノニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジノニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-シクロヘキシルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス｛4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル｝アシッドフォスファイト、2,2'-i-プロピリデン-ビス（4-ノニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジメチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-s-ブチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-オクチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジフェニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジベンジルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-α-メチルベンジルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-i-プロピリデン-ビス（4,6-ジベンジルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-ブチリデン-ビス｛4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル｝アシッドフォスファイトおよび2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジメチルフェニル）アシッドフォスファイトなどを例示でき、特に2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトが好ましい。これら化合物Ａは、たとえば三塩化リンと2,2'-アルキリデンビスフェノールを反応させたのち水を反応させ加水分解するか、または2,2'-アルキリデン-ビス（置換アリール）フォスファイトを加水分解することによって得ることができる。これら化合物Ａの単独使用はもちろんのこと２種以上の化合物Ａを併用することもできる。該化合物Ａの含有割合は、▲１▼触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィン、▲２▼結晶性ポリオレフィン、または▲３▼ＨＣＰＰ(Ｈ)もしくはＨＣＰＰ(Ｂ)100重量部に対して0.001〜１重量部、好ましくは0.01〜0.5重量部である。0.001重量部未満の含有割合では▲１▼透明性、▲２▼剛性および耐熱剛性、または▲３▼引張伸度の改善効果が充分に発揮されず、また１重量部を超えても構わないが、それ以上の▲１▼透明性、▲２▼剛性および耐熱剛性、または▲３▼引張伸度の改善効果が期待できず実際的でないばかりでなくまた不経済である。
【００２６】
本発明で用いられる化合物Ｂとしては、脂肪酸金属塩（たとえば酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、α-メチル酪酸、ヘキサン酸、ソルビン酸、オクタン酸、2-エチルヘキサン酸、ノナン酸、デカン酸、カプロレイン酸、ウンデカン酸、ウンデシレン酸、ラウリン酸、リンデル酸、ミリスチン酸、フィゼテリン酸、ミリストレイン酸、パルミチン酸、パルミトレイン酸、ヒラゴ酸、ステアリン酸、ペトロセリン酸、オレイン酸、エライジン酸、アスクレピン酸、バクセン酸、リノール酸、α-エレオステアリン酸、β-エレオステアリン酸、プニカ酸、リノレン酸、γ-リノレン酸、モロクチ酸、ステアリドン酸、ステアロール酸、アラキン酸、ガドレイン酸、ゴンドイン酸、アラキドン酸、ベヘン酸、セトレイン酸、エルカ酸、ブラシジン酸、イワシ酸、リグノセリン酸、セラコレイン酸、ニシン酸、セロチン酸、キシメン酸、モンタン酸、メリシン酸、ルメクエン酸などの脂肪酸の金属塩）、アルカノイル乳酸金属塩（たとえばドデカノイル乳酸、テトラデカノイル乳酸およびオクタデカノイル乳酸などのアルカノイル乳酸の金属塩）、脂肪族ヒドロキシ酸金属塩（たとえばグリコール酸、乳酸、ヒドロアクリル酸、α-オキシ酪酸、タルトロン酸、グリセリン酸、リンゴ酸、酒石酸、メソ酒石酸、ブドウ酸、クエン酸、2-ヒドロキシテトラデカン酸、イプロール酸、2-ヒドロキシヘキサデカン酸、ヤラピノール酸、ユニペリン酸、アンブレットール酸、アリューリット酸、2-ヒドロキシオクタデカン酸、12-ヒドロキシオクタデカン酸、18-ヒドロキシオクタデカン酸、9,10-ジヒドロキシオクタデカン酸、リシノール酸、カムロレン酸、リカン酸、フェロン酸、セレブロン酸などの脂肪族ヒドロキシ酸の金属塩）、
脂環族カルボン酸金属塩（ナフテン酸金属塩）、芳香族カルボン酸金属塩（たとえば安息香酸、p-t-ブチル安息香酸などの芳香族カルボン酸の金属塩）、脂環族ヒドロキシ酸金属塩（ヒドロキシナフテン酸金属塩）、芳香族ヒドロキシ酸金属塩（たとえばサリチル酸、m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシ安息香酸、3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシ安息香酸などの芳香族ヒドロキシ酸の金属塩）、アミノ酸金属塩、
【００２７】
ハイドロタルサイト類、塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレートおよび塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・サルフェート・ハイドレートなどのリチウムアルミニウム複合水酸化物塩、金属酸化物、金属水酸化物、炭酸金属塩、リン酸金属塩、脂肪族リン酸金属塩（たとえば（モノ，ジミックスド）ヘキシルリン酸、（モノ，ジミックスド）オクチルリン酸、（モノ，ジミックスド）2-エチルヘキシルリン酸、（モノ，ジミックスド）デシルリン酸、（モノ，ジミックスド）ラウリルリン酸、（モノ，ジミックスド）ミリスチルリン酸、（モノ，ジミックスド）パルミチルリン酸、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸、（モノ，ジミックスド）オレイルリン酸、（モノ，ジミックスド）リノールリン酸、（モノ，ジミックスド）リノリルリン酸、（モノ，ジミックスド）ドコシルリン酸、（モノ，ジミックスド）エルシルリン酸、（モノ，ジミックスド）テトラコシルリン酸、（モノ，ジミックスド）ヘキサコシルリン酸、（モノ，ジミックスド）オクタコシルリン酸塩などの脂肪族リン酸の金属塩）、芳香族リン酸金属塩（たとえばビス（p-t-ブチルフェニル）リン酸、モノ（p-t-ブチルフェニル）リン酸、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）リン酸、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）リン酸、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）リン酸、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）リン酸などの芳香族リン酸の金属塩）、三塩基性硫酸鉛、
ヒドラゾン、アルケン、環状エステル、有機金属化合物、ベンズヒドロール、エポキシ化合物（たとえばエピクロルヒドリンとビスフェノールＡとの縮合物、2-メチルエピクロルヒドリンとビスフェノールＡとの縮合物、トリグリシジルイソシアヌレート、エポキシ化大豆油、エポキシ化アマニ油、エポキシ化ヒマシ油など）、ヒドロキシルアミン、
【００２８】
脂肪族アミン（たとえばオクチルアミン、ラウリルアミン、ミリスチルアミン、パルミチルアミン、ステアリルアミン、オレイルアミン、ココアミン、タロウアミン、ソイアミン、Ｎ,Ｎ-ジココアミン、Ｎ,Ｎ-ジタロウアミン、Ｎ,Ｎ-ジソイアミン、Ｎ-ラウリル-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミン、Ｎ-ミリスチル-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミン、Ｎ-パルミチル-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミン、Ｎ-ステアリル-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミン、Ｎ-ココ-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミン、Ｎ-タロウ-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミン、Ｎ-ソイ-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ,Ｎ-ジタロウアミン、Ｎ-メチル-Ｎ,Ｎ-ジココアミン、Ｎ-オレイル-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ-タロウ-1,3-ジアミノプロパン、ヘキサメチレンジアミン、Ｎ-ラウリル-Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ-パルミチル-Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ-ステアリル-Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ-ドコシル-Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ-ココ-Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ-タロウ-Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ-ソイ-Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ,Ｎ-トリエチル-Ｎ-ベンジルアンモニウムクロライド、Ｎ-ラウリル-Ｎ,Ｎ-ジメチル-Ｎ-ベンジルアンモニウムクロライド、Ｎ-ミリスチル-Ｎ,Ｎ-ジメチル-Ｎ-ベンジルアンモニウムクロライド、Ｎ-ステアリル-Ｎ,Ｎ-ジメチル-Ｎ-ベンジルアンモニウムクロライド、Ｎ-ココ-Ｎ,Ｎ-ジメチル-Ｎ-ベンジルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ジオレイル-Ｎ,Ｎ-ジメチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ジココ-Ｎ,Ｎ-ジメチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ジタロウ-Ｎ,Ｎ-ジメチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ジソイ-Ｎ,Ｎ-ジメチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）-Ｎ-ラウリル-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）-Ｎ-ステアリル-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）-Ｎ-オレイル-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）-Ｎ-ココ-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（ポリオキシエチレン）-Ｎ-ラウリル-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（ポリオキシエチレン）-Ｎ-ステアリル-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（ポリオキシエチレン）-Ｎ-オレイル-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、Ｎ,Ｎ-ビス（ポリオキシエチレン）-Ｎ-ココ-Ｎ-メチルアンモニウムクロライド、
【００２９】
Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ラウリルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）トリデシルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ミリスチルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）パルミチルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ステアリルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）オレイルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ドコシルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）オクタコシルアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ココアミノベタイン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）タロウアミノベタイン、ヘキサメチレンテトラミン、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ラウリルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）トリデシルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ミリスチルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）パルミチルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ステアリルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）オレイルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ドコシルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）オクタコシルアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ココアミン、Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）タロウアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ラウリルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）トリデシルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ミリスチルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）パルミチルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ステアリルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）オレイルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ドコシルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）オクタコシルアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）ココアミン、Ｎ-メチル-Ｎ-（2-ヒドロキシエチル）タロウアミン、
【００３０】
Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ラウリルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）トリデシルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ミリスチルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）パルミチルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ステアリルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）オレイルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ドコシルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）オクタコシルアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ココアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）タロウアミンなどのＮ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）脂肪族アミン、該Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）脂肪族アミンとラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、ベヘン酸、エルカ酸などの脂肪酸とのモノもしくはジエステル、ポリオキシエチレンラウリルアミノエーテル、ポリオキシエチレンステアリルアミノエーテル、ポリオキシエチレンオレイルアミノエーテル、ポリオキシエチレンココアミノエーテル、ポリオキシエチレンタロウアミノエーテル、Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラ（2-ヒドロキシエチル）-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラ（2-ヒドロキシエチル）-1,6-ジアミノヘキサン、Ｎ-ラウリル-Ｎ,Ｎ',Ｎ'-トリス（2-ヒドロキシエチル）-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ-ステアリル-Ｎ,Ｎ',Ｎ'-トリス（2-ヒドロキシエチル）-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ-ココ-Ｎ,Ｎ',Ｎ'-トリス（2-ヒドロキシエチル）-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ-タロウ-Ｎ,Ｎ',Ｎ'-トリス（2-ヒドロキシエチル）-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ,Ｎ-ジココ-Ｎ',Ｎ'-ビス（2-ヒドロキシエチル）-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ,Ｎ-ジタロウ-Ｎ',Ｎ'-ビス（2-ヒドロキシエチル）-1,3-ジアミノプロパン、Ｎ-ココ-Ｎ,Ｎ',Ｎ'-トリス（2-ヒドロキシエチル）-1,6-ジアミノヘキサン、Ｎ-タロウ-Ｎ,Ｎ',Ｎ'-トリス（2-ヒドロキシエチル）-1,6-ジアミノヘキサン、Ｎ,Ｎ-ジココ-Ｎ',Ｎ'-ビス（2-ヒドロキシエチル）-1,6-ジアミノヘキサンおよびＮ,Ｎ-ジタロウ-Ｎ',Ｎ'-ビス（2-ヒドロキシエチル）-1,6-ジアミノヘキサンなど）、
【００３１】
脂肪族アミド（たとえばオレイン酸アミド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド、モンタン酸アミド、Ｎ-ステアリルステアリン酸アミド、Ｎ-オレイルオレイン酸アミド、Ｎ-ステアリルオレイン酸アミド、Ｎ-オレイルステアリン酸アミド、Ｎ-ステアリルエルカ酸アミド、Ｎ-オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-ラウリン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-ミリスチン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-パルミチン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-パルミトレイン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-ステアロアミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-12-ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-オレイン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-ベヘン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-エルカ酸アミド、Ｎ,Ｎ'-メチレン-ビス-モンタン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-ラウリン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-ミリスチン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-パルミチン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-パルミトレイン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-ステアロアミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-12-ヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-オレイン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-ベヘン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-エルカ酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-モンタン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ヘキサメチレン-ビス-ステアロアミド、Ｎ,Ｎ'-ヘキサメチレン-ビス-オレイン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ヘキサメチレン-ビス-ベヘン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジステアリルシュウ酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジオレイルシュウ酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジステアリルコハク酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジオレイルコハク酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジステアリルアジピン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジステアリルセバシン酸アミド、Ｎ,Ｎ'-ジオレイルセバシン酸アミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ラウリルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）トリデシルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ミリスチルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）パルミチルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ステアリルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）オレイルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ドコシルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）オクタコシルアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ココアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）タロウアミド、ポリオキシエチレンラウリルアミドエーテル、ポリオキシエチレンステアリルアミドエーテル、ポリオキシエチレンオレイルアミドエーテル、ポリオキシエチレンココアミドエーテル、ポリオキシエチレンタロウアミドエーテルなど）、
【００３２】
ヒンダートアミン系化合物（たとえば4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、1-アリル-4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、1-ベンジル-4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、1-(4-t-ブチル-2-ブテニル）-4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、4-ステアロイルオキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、4-メタクリロイルオキシ-1,2,2,6,6-ペンタメチルピペリジン、1-ベンジル-2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジルマレート、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）サクシネート、ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）サクシネート、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）アジペート、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）セバケート、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）フマレート、ビス（1,2,3,6-テトラメチル-2,6-ジエチル-4-ピペリジル）セバケート、ビス（1-アリル-2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）フタレート、ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）セバケート、1,1'-（1,2-エタンジイル）ビス（3,3,5,5-テトラメチルピペラジノン）、2-メチル-2-（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ-Ｎ-（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）プロピオンアミド、2-メチル-2-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）イミノ-Ｎ-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）プロピオンアミド、1-プロパギル-4-β-シアノエチルオキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、1-アセチル-2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル-アセテート、トリメリット酸-トリス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）エステル、1-アクリロイル-4-ベンジルオキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）ジブチルマロネート、ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）ジベンジル-マロネート、ビス（1,2,3,6-テトラメチル-2,6-ジエチル-4-ピペリジル）ジベンジル-マロネート、ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）-2-（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）-2-n-ブチルマロネート、
【００３３】
ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-1,5-ジオキサスピロ［5.5］ウンデカン-3,3-ジカルボキシレート、ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）-1,5-ジオキサスピロ［5.5］ウンデカン-3,3-ジカルボキシレート、ビス（1-アセチル-2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-1,5-ジオキサスピロ［5.5］ウンデカン-3,3-ジカルボキシレート、1,3-ビス［2,2'-［ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-1,3-ジオキサシクロヘキサン-5,5-ジカルボキシレート］］、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-2-［1-メチルエチル］-1,3-ジオキサシクロヘキサン-5,5-ジカルボキシレート］］、1,2-ビス［2,2'-［ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-2-メチル-1,3-ジオキサシクロヘキサン-5,5-ジカルボキシレート］］、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-2-［2-（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル）］エチル-2-メチル-1,3-ジオキサシクロヘキサン-5,5-ジカルボキシレート、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-1,5-ジオキサスピロ［5.11］ヘプタデカン-3,3-ジカルボキシレート、ヘキサン-1',6'-ビス-4-カルバモイルオキシ-1-n-ブチル-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン）、トルエン-2',4'-ビス（4-カルバモイルオキシ-1-n-ブチル-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン）、ジメチル-ビス（2,2,6,6-テトラメチルピペリジン-4-オキシ）-シラン、フェニル-トリス（2,2,6,6-テトラメチルピペリジン-4-オキシ）-シラン、トリス（1-プロピル-2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-フォスファイト、トリス（1-プロピル-2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-フォスフェート、フェニル-［ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）］-フォスフォネート、テトラキス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボンアミド、テトラキス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボンアミド、
【００３４】
2-ジブチルアミノ-4,6-ビス（9-アザ-3-エチル-8,8,10,10-テトラメチル-1,5-ジオキサスピロ［5.5］-3-ウンデシルメトキシ）-s-トリアジン、2-ジブチルアミノ-4,6-ビス（9-アザ-3-エチル-8,8,9,10,10-ペンタメチル-1,5-ジオキサスピロ［5.5］-3-ウンデシルメトキシ）-s-トリアジン、テトラキス（9-アザ-3-エチル-8,8,10,10-テトラメチル-1,5-ジオキサスピロ［5.5］-3-ウンデシルメチル）-1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（9-アザ-3-エチル-8,8,9,10,10-ペンタメチル-1,5-ジオキサスピロ［5.5］-3-ウンデシルメチル）-1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、トリデシル・トリス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、トリデシル・トリス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、ジ（トリデシル）・ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、ジ（トリデシル）・ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、2,2,4,4-テトラメチル-7-オキサ-3,20-ジアザジスピロ［5,1,11,2］ヘンエイコサン-21-オン、3,9-ビス［1,1-ジメチル-2-｛トリス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジルオキシカルボニル）ブチルカルボニルオキシ｝エチル］-2,4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカン、3,9-ビス［1,1-ジメチル-2-｛トリス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジルオキシカルボニル）ブチルカルボニルオキシ｝エチル］-2,4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカン、ポリ（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジルアクリレート）、ポリ（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジルアクリレート）、ポリ（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジルメタクリレート）、ポリ（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジルメタクリレート）、ポリ［［ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イタコネート］［ビニルブチルエーテル］］、ポリ［［ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）イタコネート］［ビニルブチルエーテル］］、ポリ［［ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イタコネート］［ビニルオクチルエーテル］］、ポリ［［ビス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）イタコネート］［ビニルオクチルエーテル］］、ジメチルサクシネート-2-（4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジル）エタノール縮合物、
【００３５】
ポリ［ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［エチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-（ジエチルイミノ）-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-［（2-エチルヘキシル）イミノ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-［（1,1,3,3-テトラメチルブチル）イミノ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-（シクロヘキシルイミノ）-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-モルフォリノ-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-（ブトキシイミノ）-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-［（1,1,3,3-テトラメチルブチル）オキシ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［オキシ［6-［（1-ピペリジル）-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイルオキシ-1,2-エタンジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-3-オキソ-1,4-ピペリジル）-1,2-エタンジイル］［（3,3,5,5-テトラメチル-2-オキソ-1,4-ピペリジル）-1,2-エタンジイル］］、ポリ［オキシ［6-［（1,1,3,3-テトラメチルブチル）イミノ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイルオキシ-1,2-エタンジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-3-オキソ-1,4-ピペリジル）-1,2-エタンジイル］［（3,3,5,5-テトラメチル-2-オキソ-1,4-ピペリジル）-1,2-エタンジイル］］、ポリ［［6-［（エチルアセチル）イミノ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）ブチルイミノ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、
【００３６】
1,6,11-トリス［｛4,6-ビス（Ｎ-ブチル-Ｎ-（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）アミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル｝アミノ］ウンデカン、1,6,11-トリス［｛4,6-ビス（Ｎ-ブチル-Ｎ-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）アミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル｝アミノ］ウンデカン、1,6,11-トリス［｛4,6-ビス（Ｎ-オクチル-Ｎ-（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）アミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル｝アミノ］ウンデカン、1,6,11-トリス［｛4,6-ビス（Ｎ-オクチル-Ｎ-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）アミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル｝アミノ］ウンデカン、1,5,8,12-テトラキス［4,6-ビス（Ｎ-（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）-ブチルアミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル］-1,5,8,12-テトラアザドデカン、1,5,8,12-テトラキス［4,6-ビス（Ｎ-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）-ブチルアミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル］-1,5,8,12-テトラアザドデカンなど）、
【００３７】
アミノトリアジン系化合物（たとえば2,4,6-トリアミノ-1,3,5-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-メチル-1,3,5-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-フェニル-1,3,5-トリアジン、1,4-ビス（3,5-ジアミノ-2,4,6-トリアジニル）ブタン、3,9-ビス［2-（3,5-ジアミノ-2,4,6-トリアザフェニル）エチル］-2,4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカンなど）などを例示できる。
また、金属としてはリチウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、亜鉛もしくはアルミニウムなどを例示でき、上述の金属塩としては正塩はもちろんのこと、各種の塩基性塩を包含する。
特に脂肪酸金属塩、アルカノイル乳酸金属塩、脂肪族ヒドロキシ酸金属塩、ハイドロタルサイト類、リチウムアルミニウム複合水酸化物塩、金属酸化物、金属水酸化物、炭酸金属塩、脂肪族リン酸金属塩、エポキシ化合物、脂肪族アミン、脂肪族アミド、ヒンダートアミン系化合物、アミノトリアジン系化合物およびこれらの２種以上の混合物が好ましい。これら化合物Ｂの単独使用はもちろんのこと、２種以上の化合物Ｂを併用することもできる。該化合物Ｂの含有割合は、▲１▼触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィン100重量部に対して0.001〜１重量部、好ましくは0.01〜0.5重量部である。0.001重量部未満の含有割合では▲１▼透明性の改善効果が充分に発揮されず、また１重量部を超えても構わないが、それ以上の▲１▼透明性の改善効果が期待できず実際的でないばかりでなくまた不経済である。
【００３８】
本発明で用いられる化合物Ｃとしては酢酸ナトリウム、プロピオン酸ナトリウム、酪酸ナトリウム、吉草酸ナトリウム、α-メチル酪酸ナトリウム、ヘキサン酸ナトリウム、ソルビン酸ナトリウム、オクタン酸ナトリウム、2-エチルヘキサン酸ナトリウム、ノナン酸ナトリウム、デカン酸ナトリウム、カプロレイン酸ナトリウム、ウンデカン酸ナトリウム、ウンデシレン酸ナトリウム、ラウリン酸ナトリウム、リンデル酸ナトリウム、ミリスチン酸ナトリウム、フィゼテリン酸ナトリウム、ミリストレイン酸ナトリウム、パルミチン酸ナトリウム、パルミトレイン酸ナトリウム、ヒラゴ酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ペトロセリン酸ナトリウム、オレイン酸ナトリウム、エライジン酸ナトリウム、アスクレピン酸ナトリウム、バクセン酸ナトリウム、リノール酸ナトリウム、α-エレオステアリン酸ナトリウム、β-エレオステアリン酸ナトリウム、プニカ酸ナトリウム、リノレン酸ナトリウム、γ-リノレン酸ナトリウム、モロクチ酸ナトリウム、ステアリドン酸ナトリウム、ステアロール酸ナトリウム、アラキン酸ナトリウム、ガドレイン酸ナトリウム、ゴンドイン酸ナトリウム、アラキドン酸ナトリウム、ベヘン酸ナトリウム、セトレイン酸ナトリウム、エルカ酸ナトリウム、ブラシジン酸ナトリウム、イワシ酸ナトリウム、リグノセリン酸ナトリウム、セラコレイン酸ナトリウム、ニシン酸ナトリウム、セロチン酸ナトリウム、キシメン酸ナトリウム、モンタン酸ナトリウム、メリシン酸ナトリウム、ルメクエン酸ナトリウム、
【００３９】
2-ヒドロキシテトラデカン酸ナトリウム、イプロール酸ナトリウム、2-ヒドロキシヘキサデカン酸ナトリウム、ヤラピノール酸ナトリウム、ユニペリン酸ナトリウム、アンブレットール酸ナトリウム、アリューリット酸ナトリウム、2-ヒドロキシオクタデカン酸ナトリウム、12-ヒドロキシオクタデカン酸ナトリウム、18-ヒドロキシオクタデカン酸ナトリウム、9,10-ジヒドロキシオクタデカン酸ナトリウム、リシノール酸ナトリウム、カムロレン酸ナトリウム、リカン酸ナトリウム、フェロン酸ナトリウム、セレブロン酸ナトリウム、
【００４０】
グリコール酸ナトリウム、乳酸ナトリウム、ヒドロアクリル酸ナトリウム、α-オキシ酪酸ナトリウム、タルトロン酸ナトリウム、グリセリン酸ナトリウム、リンゴ酸ナトリウム、酒石酸ナトリウム、メソ酒石酸ナトリウム、ブドウ酸ナトリウム、クエン酸ナトリウム、ドデカノイル乳酸ナトリウム、テトラデカノイル乳酸ナトリウムおよびオクタデカノイル乳酸ナトリウムなどを例示でき、
【００４１】
特にステアリン酸ナトリウムが好ましい。これら化合物Ｃの単独使用はもちろんのこと、２種以上の化合物Ｃを併用することもできる。該化合物Ｃの含有割合は、▲２▼結晶性ポリオレフィン100重量部に対して0.001〜１重量部、好ましくは0.01〜0.5重量部である。0.001重量部未満の含有割合では▲２▼剛性面の改善効果が充分に発揮されず、また１重量部を超えても構わないが、それ以上の▲２▼剛性面の改善効果が期待できず実際的でないばかりでなくまた不経済である。
【００４２】
本発明で用いられる化合物Ｄとしては、酢酸マグネシウム、プロピオン酸マグネシウム、n-酪酸マグネシウム、i-酪酸マグネシウム、n-吉草酸マグネシウム、i-吉草酸マグネシウム、n-ヘキサン酸マグネシウム、n-オクタン酸マグネシウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム、デカン酸マグネシウム、ラウリン酸マグネシウム、ミリスチン酸マグネシウム、ミリストレイン酸マグネシウム、パルミチン酸マグネシウム、パルミトレイン酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、オレイン酸マグネシウム、リノール酸マグネシウム、リノレン酸マグネシウム、アラキン酸マグネシウム、ベヘン酸マグネシウム、エルカ酸マグネシウム、リグノセリン酸マグネシウム、セロチン酸マグネシウム、モンタン酸マグネシウム、メリシン酸マグネシウム、12-ヒドロキシオクタデカン酸マグネシウム、リシノール酸マグネシウム、セレブロン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ヘキシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）オクチルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）2-エチルヘキシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）デシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ラウリルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ミリスチルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）パルミチルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）オレイルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）リノールリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）リノリルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ドコシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）エルシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）テトラコシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ヘキサコシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）オクタコシルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、
【００４３】
10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、7-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジメチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリメチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-エチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-エチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-エチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジエチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリエチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-i-プロピル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-i-プロピル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-i-プロピル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-i-プロピル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-i-プロピル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
【００４４】
2-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1,8-ジ-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1,6-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,7-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,8-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
【００４５】
2,6,8-トリ-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-フェニル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-（α-メチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
【００４６】
6-（α-メチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-（α-メチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ（α-メチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ（α-メチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6-ジ（α,α-ジメチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-シクロヘキシル-8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-（α-メチルベンジル）-8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-8-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-8-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-シクロヘキシル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6-ジ-t-ブチル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドおよび2,6-ジシクロヘキシル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドなどの環状リン化合物のマグネシム塩、
【００４７】
マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-メチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（6-メチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-5'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジメチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリメチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-エチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-エチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-エチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジエチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリエチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-i-プロピル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-i-プロピル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-i-プロピル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-i-プロピル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-i-プロピル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-s-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、
【００４８】
マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-s-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-s-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（6,6'-ジ-s-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-s-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,6'-ジ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4'-ジ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,5'-ジ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（6,4'-ジ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-t-アミル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-アミル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-t-アミル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-t-アミル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-t-アミル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、
【００４９】
マグネシウム-ビス（5-t-オクチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-オクチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-t-オクチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-t-オクチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-t-オクチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-シクロヘキシル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-シクロヘキシル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-フェニル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス［5-（α-メチルベンジル）-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-4'-（α-メチルベンジル）-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、
【００５０】
マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-6'-（α-メチルベンジル）-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ（α-メチルベンジル）-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、マグネシウム-ビス［5,4',6'-トリ（α-メチルベンジル）-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、マグネシウム-ビス［5,4'-ジ（α,α-ジメチルベンジル）-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-ブチル-6'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-ベンジル-6'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-シクロヘキシル-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-ベンジル-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-4'-（α-メチルベンジル）-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-ブチル-6'-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-ベンジル-6'-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-ブチル-6'-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-シクロヘキシル-6'-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4'-ジ-t-ブチル-6'-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）およびマグネシウム-ビス（5,4'-ジシクロヘキシル-6'-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）などを例示でき、
【００５１】
特に2-エチルヘキサン酸マグネシウム、ラウリン酸マグネシウム、ミリスチン酸マグネシウム、パルミチン酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、オレイン酸マグネシウム、ベヘン酸マグネシウム、エルカ酸マグネシウム、モンタン酸マグネシウム、12-ヒドロキシオクタデカン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩およびマグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）が好ましい。これら化合物Ｄの単独使用はもちろんのこと、２種以上の化合物Ｄを併用することもできる。該化合物Ｄの含有割合は、▲３▼ＨＣＰＰ(Ｈ)もしくはＨＣＰＰ(Ｂ)100重量部に対して0.001〜１重量部、好ましくは0.01〜0.5重量部である。0.001重量部未満の含有割合では▲３▼引張伸度の改善効果が充分に発揮されず、また酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムおよび炭酸マグネシウムを除く化合物Ｄは１重量部を超えても構わないが、それ以上の▲３▼引張伸度の改善効果が期待できず実際的でないばかりでなくまた不経済であり、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムおよび炭酸マグネシウムについては１重量部を超えると▲３▼引張伸度の改善効果は達成されない。
【００５２】
本発明で用いられる化合物Ｅとしては、2,2'-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-ビス（4-t-アミル-6-メチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-ビス（4-s-エイコシルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-ノニルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジノニルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-シクロヘキシルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-i-プロピリデン-ビス（4-ノニルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジメチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-s-ブチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-オクチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-ブチリデン-ビス（4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジメチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-チオ-ビス（4-t-オクチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-チオ-ビス（4,6-ジ-s-アミルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-チオ-ビス（4,6-ジ-i-オクチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-チオ-ビス（5-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-チオ-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-チオ-ビス（4-メチル-6-α-メチルベンジルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-チオ-ビス（3-メチル-4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび2,2'-チオ-ビス（4-t-アミルフェニル）フルオロフォスファイトなどを例示でき、
【００５３】
特に2,2'-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび2,2'-チオ-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトが好ましい。これら化合物Ｅの単独使用はもちろんのこと２種以上の化合物Ｅを併用することもできる。該化合物Ｅの含有割合は、▲３▼ＨＣＰＰ(Ｈ)もしくはＨＣＰＰ(Ｂ)100重量部に対して0.001〜１重量部、好ましくは0.01〜0.5重量部である。0.001重量部未満の含有割合では▲３▼引張伸度の改善効果が充分に発揮されず、また１重量部を超えても構わないが、それ以上の▲３▼引張伸度の改善効果が期待できず実際的でないばかりでなくまた不経済である。
【００５４】
本願第１発明の組成物にあっては、通常結晶性ポリオレフィンに添加される各種の添加剤たとえばフェノール系、チオエーテル系、リン系（ただし、化合物Ａを除く）などの酸化防止剤、光安定剤（ただし、化合物Ｂを除く）、重金属不活性化剤（銅害防止剤；ただし、化合物Ｂを除く）、透明化剤（ただし、化合物Ａおよび化合物Ｂを除く）、造核剤（ただし、化合物Ａおよび化合物Ｂを除く）、滑剤（ただし、化合物Ｂを除く）、帯電防止剤（ただし、化合物Ｂを除く）、防曇剤、アンチブロッキング剤、無滴剤、過酸化物の如きラジカル発生剤、難燃剤（ただし、化合物Ｂを除く）、難燃助剤、顔料、有機系や無機系の抗菌剤、無機充填剤（たとえばタルク、マイカ、クレー、ウォラストナイト、ゼオライト、カオリン、ベントナイト、パーライト、ケイソウ土、アスベスト、二酸化ケイ素、二酸化チタン、硫化亜鉛、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ガラス繊維、チタン酸カリウム、炭素繊維、カーボンブラック、グラファイトおよび金属繊維など）、カップリング剤（たとえばシラン系、チタネート系、ボロン系、アルミネート系、ジルコアルミネート系など）の如き表面処理剤で表面処理された前記無機充填剤または有機充填剤（たとえば木粉、パルプ、故紙、合成繊維、天然繊維など）を本発明の目的を損なわない範囲で併用することができる。
【００５５】
本願第２発明の組成物にあっては、通常結晶性ポリオレフィンに添加される各種の添加剤たとえばフェノール系、チオエーテル系、リン系（ただし、化合物Ａを除く）などの酸化防止剤、光安定剤、重金属不活性化剤（銅害防止剤）、透明化剤（ただし、化合物Ａを除く）、造核剤（ただし、化合物Ａを除く）、滑剤、帯電防止剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、無滴剤、過酸化物の如きラジカル発生剤、難燃剤、難燃助剤、顔料、ハロゲン捕捉剤（ただし、化合物Ｃを除く）、金属石ケン類などの分散剤もしくは中和剤（ただし、化合物Ｃを除く）、有機系や無機系の抗菌剤、無機充填剤（たとえばタルク、マイカ、クレー、ウォラストナイト、ゼオライト、カオリン、ベントナイト、パーライト、ケイソウ土、アスベスト、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ハイドロタルサイト、塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレート、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、硫化亜鉛、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ガラス繊維、チタン酸カリウム、炭素繊維、カーボンブラック、グラファイトおよび金属繊維など）、カップリング剤（たとえばシラン系、チタネート系、ボロン系、アルミネート系、ジルコアルミネート系など）の如き表面処理剤で表面処理された前記無機充填剤または有機充填剤（たとえば木粉、パルプ、故紙、合成繊維、天然繊維など）を本発明の目的を損なわない範囲で併用することができる。
【００５６】
本願第３発明の組成物にあっては、通常結晶性プロピレン重合体に添加される各種の添加剤たとえばフェノール系、チオエーテル系、リン系などの酸化防止剤（ただし、化合物Ａおよび化合物Ｅを除く）、光安定剤、重金属不活性化剤（銅害防止剤）、透明化剤、β晶造核剤、滑剤（ただし、化合物Ｄを除く）、帯電防止剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、無滴剤、難燃剤（ただし、化合物Ｄを除く）、難燃助剤、顔料、ハロゲン捕捉剤（ただし、化合物Ｄを除く）、金属石ケン類などの分散剤もしくは中和剤（ただし、化合物Ｄを除く）、有機系や無機系の抗菌剤、無機充填剤（たとえばタルク、マイカ、クレー、ウォラストナイト、ゼオライト、カオリン、ベントナイト、パーライト、ケイソウ土、アスベスト、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、ハイドロタルサイト、塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレート、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化カルシウム、硫化亜鉛、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ガラス繊維、チタン酸カリウム、炭素繊維、カーボンブラック、グラファイトおよび金属繊維など）、カップリング剤（たとえばシラン系、チタネート系、ボロン系、アルミネート系、ジルコアルミネート系など）の如き表面処理剤で表面処理された前記無機充填剤または有機充填剤（たとえば木粉、パルプ、故紙、合成繊維、天然繊維など）を本発明の目的を損なわない範囲で併用することができる。
【００５７】
本願第１発明の組成物は、たとえば▲１▼触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィンに前記の化合物Ａおよび化合物Ｂならびに通常結晶性ポリオレフィンに添加される前述の各種添加剤のそれぞれ所定量を、本願第２発明の組成物は、たとえば▲２▼結晶性ポリオレフィンに前記の化合物Ａおよび化合物Ｃならびに通常結晶性ポリオレフィンに添加される前述の各種添加剤のそれぞれ所定量を、また本願第３発明の組成物は、たとえば▲３▼ＨＣＰＰ(Ｈ)もしくはＨＣＰＰ(Ｂ)に前記の化合物Ａ、化合物Ｄおよび化合物Ｅならびに通常結晶性プロピレン重合体に添加される前述の各種添加剤のそれぞれ所定量を、通常の混合装置たとえばヘンシェルミキサー（商品名）、スーパーミキサー、リボンブレンダー、バンバリミキサーなどを用いて混合し、通常の単軸押出機、２軸押出機、ブラベンダーまたはロールなどで、溶融混練温度150℃〜300℃、好ましくは180℃〜270℃で溶融混練ペレタイズすることにより得ることができる。得られた組成物は射出成形法、押出成形法、ブロー成形法などの各種成形法により目的とする成形品の製造に供される。
【００５８】
また、本発明の組成物は、各種の後処理を施される用途、たとえば、医療用途もしくは食品包装用途などの放射線による滅菌を施される用途または塗装性、印刷性などの表面特性の改善のために、成形後、低温プラズマ処理、コロナ放電処理などが施される用途などにも用いることができる。
【００５９】
【実施例】
以下、実施例および比較例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。
なお、実施例および比較例で用いた評価方法は次の方法によった。
１）透明性：得られたペレットを用いて長さ50mm、巾25mm、厚み１mmの試験片を射出成形法により作成し、該試験片を用いてヘイズを測定（ＡＳＴＭ Ｄ-1003-61に準拠）することにより評価した。高透明性の材料とはヘイズ値が小さいものをいう。
２）剛性：曲げ試験により評価した。すなわち得られたペレットを用いて長さ100mm、巾10mm、厚み４mmの試験片を射出成形法により作成し、該試験片を用いて曲げ弾性率を測定（ＪＩＳ Ｋ 7203に準拠）することにより剛性を評価した。高剛性の材料とは曲げ弾性率の大きなものをいう。
３）耐熱剛性：荷重たわみ温度試験により評価した。すなわち得られたペレットを用いて長さ130mm、巾13mm、厚み6.5mmの試験片を射出成形法により作成し、該試験片を用いて熱変形温度を測定（ＪＩＳ Ｋ 7207に準拠；0.451MPa）することにより耐熱剛性を評価した。高耐熱剛性の材料とは熱変形温度の高いものをいう。
４）耐衝撃性：アイゾット衝撃試験により評価した。すなわち得られたペレットを用いて長さ63.5mm、巾13mm、厚み3.5mmの試験片（ノッチ有り）を射出成形法により作成し、該試験片を用いて23℃におけるアイゾット衝撃強度を測定（ＪＩＳ Ｋ 7110に準拠）することにより耐衝撃性を評価した。耐衝撃性の優れた材料とはアイゾット衝撃強度の大きいものをいう。
５）引張伸度：引張試験により評価した。すなわち得られたペレットを用いて長さ175mm、巾10mm、厚み3.3mmのＪＩＳ１号試験片を射出成形法により作成し、該試験片を用いて引張伸度を測定（ＪＩＳ Ｋ 7113に準拠）評価した。引張伸度の優れた材料とは引張伸度の大きいものをいう。
【００６０】
製造例１〜３（実施例79〜105および比較例22〜51で用いるＨＣＰＰ(Ｈ)の製造方法）
(1)触媒の調製
n-ヘキサン600ml、ジエチルアルミニウムモノクロライド(ＤＥＡＣ)0.50モル、ジイソアミルエーテル1.20モルを25℃で１分間で混合し５分間同温度で反応させて反応生成液(v)（ジイソアミルエーテル／ＤＥＡＣのモル比2.4）を得た。窒素置換された反応器に四塩化チタン4.0モルを入れ、35℃に加熱し、これに上記反応生成液(v)の全量を180分間で滴下したのち、同温度に30分間保ち、75℃に昇温してさらに１時間反応させ、室温(20℃)まで冷却し上澄液を除き、n-ヘキサン4,000mlを加えてデカンテーションで上澄液を除く操作を４回繰り返して、固体生成物(ii)190gを得た。この固体生成物(ii)の全量をn-ヘキサン3,000ml中に懸濁させた状態で、20℃でジイソアミルエーテル160gと四塩化チタン350gとを室温にて約１分間で加え65℃で１時間反応させた。反応終了後、室温まで冷却し、上澄液をデカンテーションによって除いたのち、4,000mlのn-ヘキサンを加え10分間攪拌し、静置して上澄液を除く操作を５回繰り返したのち、減圧下で乾燥させ固体生成物(iii)を得た。
(2)予備活性化触媒の調製
内容積20 lの傾斜羽根付きステンレス製反応器を窒素ガスで置換したのち、n-ヘキサン15 l、ジエチルアルミニウムモノクロライド42g、固体生成物(iii)30gを室温で加えたのち、水素15Nlを入れ、プロピレン分圧0.588MPaで５分間反応させ、未反応プロピレン、水素およびn-ヘキサンを減圧で除去し、予備活性化触媒(vi)を粉粒体で得た（固体生成物(iii)１g当りプロピレン82.0g反応）。
【００６１】
(3)プロピレンの重合
窒素ガスで置換した内容積250 lのタービン型攪拌羽根付きステンレス製重合器内に乾燥したn-ヘキサン100 lついでジエチルアルミニウムモノクロライド10g、前記予備活性化触媒(vi)10gおよびp-トルイル酸メチル11.0gを仕込み、さらに水素を製造例１は100Nl、製造例２は200Nlおよび製造例３は410Nlそれぞれ添加した。ついで器内の温度を70℃に昇温後、該器内にプロピレンを供給し、器内の圧力を1.079MPaに昇圧した。そして温度を70℃、圧力を1.079MPaに維持しながら４時間重合を継続後、メタノールを25 l供給し、温度を80℃に昇温した。30分後、さらに20重量％の水酸化ナトリウム水溶液を100g加え20分間攪拌し、純水50 lを加えたのち、残存プロピレンを排出した。水層を抜き出したのち、さらに50 lの純水を加え10分間攪拌水洗し、水層を抜き出し、さらにＨＣＰＰ(Ｈ)−n-ヘキサンスラリーを抜き出し、スラリーを濾過し、該濾過物を乾燥して白色のＨＣＰＰ(Ｈ)粉末を得た。得られたＨＣＰＰ(Ｈ)は前述のメルトフローレート(ＭＦＲ)およびアイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)を求めるのに供した。これらの分析結果を表１に示した。
なお、製造例１〜３で得られたＨＣＰＰ(Ｈ)を、以下それぞれＨＣＰＰ(Ｈ)−[１]、ＨＣＰＰ(Ｈ)−[２]およびＨＣＰＰ(Ｈ)−[３]と略記する。
【００６２】
製造例４〜６（実施例106〜132および比較例52〜81で用いるＨＣＰＰ(Ｂ)の製造例）
(1)触媒の調製
n-ヘキサン600ml、ジエチルアルミニウムモノクロライド(ＤＥＡＣ)0.50モル、ジイソアミルエーテル1.20モルを25℃で１分間で混合し５分間同温度で反応させて反応生成液(v)（ジイソアミルエーテル／ＤＥＡＣのモル比2.4）を得た。窒素置換された反応器に四塩化チタン4.0モルを入れ、35℃に加熱し、これに上記反応生成液(v)の全量を180分間で滴下したのち、同温度に30分間保ち、75℃に昇温してさらに１時間反応させ、室温(20℃)まで冷却し上澄液を除き、n-ヘキサン4,000mlを加えてデカンテーションで上澄液を除く操作を４回繰り返して、固体生成物(ii)190gを得た。この固体生成物(ii)の全量をn-ヘキサン3,000ml中に懸濁させた状態で、20℃でジイソアミルエーテル160gと四塩化チタン350gとを室温にて約１分間で加え65℃で１時間反応させた。反応終了後、室温まで冷却し、上澄液をデカンテーションによって除いたのち、4,000mlのn-ヘキサンを加え10分間攪拌し、静置して上澄液を除く操作を５回繰り返したのち、減圧下で乾燥させ固体生成物(iii)を得た。
(2)予備活性化触媒の調製
内容積20 lの傾斜羽根付きステンレス製反応器を窒素ガスで置換したのち、n-ヘキサン15 l、ジエチルアルミニウムモノクロライド42g、固体生成物(iii)30gを室温で加えたのち、水素15Nlを入れ、プロピレン分圧0.588MPaで５分間反応させ、未反応プロピレン、水素およびn-ヘキサンを減圧で除去し、予備活性化触媒(vi)を粉粒体で得た（固体生成物(iii)１g当りプロピレン82.0g反応）。
【００６３】
(3)重合方法
窒素ガスで置換した内容積400 lのタービン型攪拌羽根付きステンレス製重合器内に乾燥したn-ヘキサン250 lついでジエチルアルミニウムモノクロライド10g、前記予備活性化触媒(vi)10gおよびp-トルイル酸メチル11.0gを仕込み、さらに水素を気相ガス中の濃度で製造例４は６モル％、製造例５は８モル％および製造例６は10モル％をそれぞれ保つように添加した。ついで器内の温度を70℃に昇温後、該器内にプロピレンを供給し、器内の圧力を1.079MPaに昇圧した。そして温度を70℃、圧力を1.079MPaに維持しながら４時間重合を継続後、プロピレンの供給を停止し、未反応のプロピレンを放出し、重合器内のスラリーの一部を採取して濾過、洗浄および乾燥して白色のＨＣＰＰ(Ｈ)粉末を得た。得られたＨＣＰＰ(Ｈ)は前述のメルトフローレート(ＭＦＲ)およびアイソタクチックペンタッド分率(Ｐ)を求めるのに供した。これらの分析結果を表２に示した。
未反応のプロピレンを放出後、重合器内を温度60℃、圧力0.108MPaに保ち、第２段階目の重合原料としてエチレンの供給比率が製造例４〜６は33重量％とそれぞれなるように維持し、エチレンの全供給量が製造例４は2.4kg、製造例５は5.4kgおよび製造例６は8.8kgとそれぞれなるようにエチレンとプロピレンを２時間連続的に供給した。２時間重合後、エチレンおよびプロピレンの供給を停止し、未反応のエチレンおよびプロピレンを放出した。ついで重合器内にメタノールを25 l供給し、温度を75℃に昇温した。30分後、さらに20重量％の水酸化ナトリウム水溶液を100g加え20分間攪拌し、純水100 lを加えたのち、残存プロピレンを排出した。水層を抜き出したのち、さらに100 lの純水を加え10分間攪拌水洗し、水層を抜き出し、さらにＨＣＰＰ(Ｂ)−n-ヘキサンスラリーを抜き出し、スラリーを濾過し、該濾過物を乾燥して白色のＨＣＰＰ(Ｂ)粉末を得た。得られたＨＣＰＰ(Ｂ)は前述のメルトフローレート(ＭＦＲ)および各エチレン含有量を求めるのに供した。これらの分析結果を表２に示した。
なお、製造例４〜６で得られたＨＣＰＰ(Ｂ)を、以下それぞれＨＣＰＰ(Ｂ)−[１]、ＨＣＰＰ(Ｂ)−[２]およびＨＣＰＰ(Ｂ)−[３]と略記する。
【００６４】
実施例１〜17、比較例１〜２
結晶性ポリオレフィンとしてＭＦＲ6.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体（塩化マグネシウム含有量40ppm）100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジノニルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｂとして酢酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、モンタン酸亜鉛、オクタデカノイル乳酸カルシウム、塩基性12-ヒドロキシオクタデカン酸マグネシウム、グリコール酸リチウム、乳酸カルシウム、酒石酸亜鉛、クエン酸ナトリウム、塩基性マグネシウム・アルミニウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレートもしくは塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレートおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表３に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例１〜２としてＭＦＲが6.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体（塩化マグネシウム含有量40ppm）100重量部に後述の表３に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例１〜17に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
透明性の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により透明性の評価を行った。これらの結果を表３に示した。
【００６５】
実施例18〜34、比較例３〜４
結晶性ポリオレフィンとしてＭＦＲ7.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体（エチレン含有量4.0重量％、塩化マグネシウム含有量54ppm）100重量部に、化合物Ａとして2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｂとして酸化亜鉛、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸カルシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸亜鉛、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート、エポキシ化大豆油、ヘキサメチレンテトラミン、トリイソプロパノールアミン、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ココアミンもしくはＮ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）タロウアミンおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表４に記載した配合割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例３〜４としてＭＦＲが7.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体（エチレン含有量4.0重量％、塩化マグネシウム含有量54ppm）100重量部に後述の表４に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例18〜34に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
透明性の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により透明性の評価を行った。これらの結果を表４に示した。
【００６６】
実施例35〜51、比較例５〜６
結晶性ポリオレフィンとしてＭＦＲ6.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体（塩化マグネシウム含有量15ppm）15重量％、ＭＦＲ7.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレン-ブテン-1 ３元共重合体（エチレン含有量4.0重量％、ブテン-1含有量4.5重量％、塩化マグネシウム含有量95ppm）80重量％およびＭＩ（190℃における荷重21.18Ｎを加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐出量）5.0g／10分の安定化されていない粉末状チーグラー・ナッタ系高密度エチレン-プロピレン共重合体（密度0.950g／cm3、メチル分岐3.0個／1000炭素、塩化マグネシウム含有量20ppm）５重量％とからなる合計100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジフェニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-i-プロピリデン-ビス（4,6-ジベンジルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-ブチリデン-ビス（4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｂとしてオクタデカン酸2-［（2-ヒドロキシエチル）オクタデシルアミノ］エチルエステル（オクタデシルイミノ）ジエチレンジステアレート、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-ステアロアミド、Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ココアミド、2,4,6-トリアミノ-1,3,5-トリアジン、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）セバケート、ポリ［［6-［（1,1,3,3-テトラメチルブチル）イミノ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］、ポリ［［6-モルフォリノ-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］もしくは1,5,8,12-テトラキス［4,6-ビス（Ｎ-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）-ブチルアミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル］-1,5,8,12-テトラアザドデカンおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表５に記載した配合割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例５〜６としてＭＦＲが6.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体（塩化マグネシウム含有量15ppm）15重量％、ＭＦＲが7.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレン-ブテン-1 ３元共重合体（エチレン含有量4.0重量％、ブテン-1含有量4.5重量％、塩化マグネシウム含有量95ppm）80重量％およびＭＩが5.0g／10分の安定化されていない粉末状チーグラー・ナッタ系高密度エチレン-プロピレン共重合体（密度0.950g／cm3、メチル分岐3.0個／1000炭素、塩化マグネシウム含有量20ppm）５重量％とからなる合計100重量部に後述の表５に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例35〜51に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
透明性の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により透明性の評価を行った。これらの結果を表５に示した。
【００６７】
実施例52〜60、比較例７〜11
結晶性ポリオレフィンとしてＭＦＲ6.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジノニルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｃとして酢酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウムもしくはモンタン酸ナトリウムおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表６に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例７〜11としてＭＦＲが6.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体100重量部に後述の表６に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例52〜60に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
剛性および耐熱剛性の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により剛性および耐熱剛性の評価を行った。これらの結果を表６に示した。
【００６８】
実施例61〜69、比較例12〜16
結晶性ポリオレフィンとしてＭＦＲ4.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体（エチレン含有量8.5重量％）100重量部に、化合物Ａとして2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｃとして12-ヒドロキシオクタデカン酸ナトリウム、グリコール酸ナトリウムもしくは乳酸ナトリウムおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表７に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例12〜16としてＭＦＲが4.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体（エチレン含有量8.5重量％）100重量部に後述の表７に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例61〜69に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
剛性、耐熱剛性および耐衝撃性の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により剛性、耐熱剛性および耐衝撃性の評価を行った。これらの結果を表７に示した。
【００６９】
実施例70〜78、比較例17〜21
結晶性ポリオレフィンとしてＭＦＲ7.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体（エチレン含有量2.5重量％）90重量％およびＭＩ15.0g／10分の安定化されていない粉末状チーグラー・ナッタ系高密度エチレン単独重合体10重量％とからなる合計100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジフェニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-i-プロピリデン-ビス（4,6-ジベンジルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-ブチリデン-ビス（4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｃとして酒石酸ナトリウム、クエン酸ナトリウムもしくはオクタデカノイル乳酸ナトリウムおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表８に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例17〜21としてＭＦＲが7.0g／10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体（エチレン含有量2.5重量％）90重量％およびＭＩが15.0g／10分の安定化されていない粉末状チーグラー・ナッタ系高密度エチレン単独重合体10重量％とからなる合計100重量部に後述の表８に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例70〜78に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
剛性および耐熱剛性の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により剛性および耐熱剛性の評価を行った。これらの結果を表８に示した。
【００７０】
実施例79〜87、比較例22〜31
結晶性プロピレン重合体として製造例１で製造したＭＦＲ2.5g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｈ)−[１]100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジノニルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｄとして酢酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）2-エチルヘキシルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩もしくはマグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、化合物Ｅとして2,2'-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトもしくは2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表９に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例22〜31としてＭＦＲが2.5g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｈ)−[１]100重量部に後述の表９に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例79〜87に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
引張伸度の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により引張伸度の評価を行った。これらの結果を表９に示した。
【００７１】
実施例88〜96、比較例32〜41
結晶性プロピレン重合体として製造例２で製造したＭＦＲ10.6g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｈ)−[２]100重量部に、化合物Ａとして2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｄとしてステアリン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、2,6,8-トリ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩もしくはマグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、化合物Ｅとして2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトもしくは2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表10に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例32〜41としてＭＦＲが10.6g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｈ)−[２]100重量部に後述の表10に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例88〜96に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
引張伸度の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により引張伸度の評価を行った。これらの結果を表10に示した。
【００７２】
実施例97〜105、比較例42〜51
結晶性プロピレン重合体として製造例３で製造したＭＦＲ34.0g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｈ)−[３]100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジフェニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-i-プロピリデン-ビス（4,6-ジベンジルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-ブチリデン-ビス（4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｄとしてオレイン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、2-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩もしくはマグネシウム-ビス（5-シクロヘキシル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、化合物Ｅとして2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトもしくは2,2'-チオ-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表11に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例42〜51としてＭＦＲが34.0g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｈ)−[３]100重量部に後述の表11に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例97〜105に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
引張伸度の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により引張伸度の評価を行った。これらの結果を表11に示した。
【００７３】
実施例106〜114、比較例52〜61
結晶性プロピレン重合体として製造例４で製造したＭＦＲ8.5g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｂ)−[１]（エチレン含有量4.2重量％）100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジノニルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｄとしてベヘン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、6-フェニル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩もしくはマグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-フェニル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、化合物Ｅとして2,2'-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトもしくは2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表12に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例52〜61としてＭＦＲが8.5g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｂ)−[１]（エチレン含有量4.2重量％）100重量部に後述の表12に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例106〜114に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
引張伸度の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により引張伸度の評価を行った。これらの結果を表12に示した。
【００７４】
実施例115〜123、比較例62〜71
結晶性プロピレン重合体として製造例５で製造したＭＦＲ9.0g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｂ)−[２]（エチレン含有量8.5重量％）100重量部に、化合物Ａとして2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｄとしてモンタン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、2-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩もしくはマグネシウム-ビス（5-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、化合物Ｅとして2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトもしくは2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表13に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例62〜71としてＭＦＲが9.0g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｂ)−[２]（エチレン含有量8.5重量％）100重量部に後述の表13に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例115〜123に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
引張伸度の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により引張伸度の評価を行った。これらの結果を表13に示した。
【００７５】
実施例124〜132、比較例72〜81
結晶性プロピレン重合体として製造例６で製造したＭＦＲ7.7g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｂ)−[３]（エチレン含有量12.1重量％）100重量部に、化合物Ａとして2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジフェニルフェニル）アシッドフォスファイト、2,2'-i-プロピリデン-ビス（4,6-ジベンジルフェニル）アシッドフォスファイトもしくは2,2'-ブチリデン-ビス（4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル）アシッドフォスファイト、化合物Ｄとして12-ヒドロキシオクタデカン酸マグネシウム、（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、6-（α-メチルベンジル）-8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩もしくはマグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-4'-（α-メチルベンジル）-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］、化合物Ｅとして2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトもしくは2,2'-チオ-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の表14に記載した含有割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で200℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較例72〜81としてＭＦＲが7.7g／10分の安定化されていない粉末状ＨＣＰＰ(Ｂ)−[３]（エチレン含有量12.1重量％）100重量部に後述の表14に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例124〜132に準拠して溶融混練処理してペレットを得た。
引張伸度の評価に用いる試験片は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形により調製した。
得られた試験片を用いて前記の試験方法により引張伸度の評価を行った。これらの結果を表14に示した。
【００７６】
表３〜表14に示される本発明にかかわる化合物および添加剤は下記の通りである。
化合物Ａ［１］：2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［２］：2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［３］：2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジノニルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［４］：2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［５］：2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［６］：2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［７］：2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジフェニルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［８］：2,2'-i-プロピリデン-ビス（4,6-ジベンジルフェニル）アシッドフォスファイト
化合物Ａ［９］：2,2'-ブチリデン-ビス（4-メチル-6-（1'-メチルシクロヘキシル）フェニル）アシッドフォスファイト
【００７７】
化合物Ｂ［１］：酢酸リチウム
化合物Ｂ［２］：ステアリン酸カルシウム
化合物Ｂ［３］：モンタン酸亜鉛
化合物Ｂ［４］：オクタデカノイル乳酸カルシウム
化合物Ｂ［５］：塩基性12-ヒドロキシオクタデカン酸マグネシウム（0.44ＭgＯ・Ｃ17Ｈ34(ＯＨ)ＣＯＯＭg1/2）
化合物Ｂ［６］：グリコール酸リチウム
化合物Ｂ［７］：乳酸カルシウム
化合物Ｂ［８］：酒石酸亜鉛
化合物Ｂ［９］：クエン酸ナトリウム
化合物Ｂ［10］：塩基性マグネシウム・アルミニウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレート（Ｍg4.5Ａl2(ＯＨ)13ＣＯ3・3.5Ｈ2Ｏ）［協和化学工業(株)製ＤＨＴ−４Ａ］
化合物Ｂ［11］：塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレート（Ａl4Ｌi2(ＯＨ)12ＣＯ3・1.6Ｈ2Ｏ）
化合物Ｂ［12］：酸化亜鉛
化合物Ｂ［13］：水酸化マグネシウム
化合物Ｂ［14］：炭酸カルシウム
化合物Ｂ［15］：（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸カルシウム
化合物Ｂ［16］：（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸亜鉛
化合物Ｂ［17］：ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フォスフェート
化合物Ｂ［18］：エポキシ化大豆油
化合物Ｂ［19］：ヘキサメチレンテトラミン
化合物Ｂ［20］：トリイソプロパノールアミン
化合物Ｂ［21］：Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ココアミン
化合物Ｂ［22］：Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）タロウアミン
化合物Ｂ［23］：オクタデカン酸2-［（2-ヒドロキシエチル）オクタデシルアミノ］エチルエステル
化合物Ｂ［24］：（オクタデシルイミノ）ジエチレンジステアレート
化合物Ｂ［25］：オレイン酸アミド
化合物Ｂ［26］：エルカ酸アミド
化合物Ｂ［27］：Ｎ,Ｎ'-エチレン-ビス-ステアロアミド
化合物Ｂ［28］：Ｎ,Ｎ-ビス（2-ヒドロキシエチル）ココアミド
化合物Ｂ［29］：2,4,6-トリアミノ-1,3,5-トリアジン
化合物Ｂ［30］：ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）セバケート
化合物Ｂ［31］：ポリ［［6-［（1,1,3,3-テトラメチルブチル）イミノ］-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］
化合物Ｂ［32］：ポリ［［6-モルフォリノ-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル］  ［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル）イミノ］］
化合物Ｂ［33］：1,5,8,12-テトラキス［4,6-ビス（Ｎ-（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル）-ブチルアミノ）-1,3,5-トリアジン-2-イル］-1,5,8,12-テトラアザドデカン
【００７８】
化合物Ｃ［１］：酢酸ナトリウム
化合物Ｃ［２］：ステアリン酸ナトリウム
化合物Ｃ［３］：モンタン酸ナトリウム
化合物Ｃ［４］：12-ヒドロキシオクタデカン酸ナトリウム
化合物Ｃ［５］：グリコール酸ナトリウム
化合物Ｃ［６］：乳酸ナトリウム
化合物Ｃ［７］：酒石酸ナトリウム
化合物Ｃ［８］：クエン酸ナトリウム
化合物Ｃ［９］：オクタデカノイル乳酸ナトリウム
【００７９】
化合物Ｄ［１］：酢酸マグネシウム
化合物Ｄ［２］：ステアリン酸マグネシウム
化合物Ｄ［３］：オレイン酸マグネシウム
化合物Ｄ［４］：ベヘン酸マグネシウム
化合物Ｄ［５］：モンタン酸マグネシウム
化合物Ｄ［６］：12-ヒドロキシオクタデカン酸マグネシウム
化合物Ｄ［７］：（モノ，ジミックスド）2-エチルヘキシルリン酸マグネシウム
化合物Ｄ［８］：（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム
化合物Ｄ［９］：酸化マグネシウム
化合物Ｄ［10］：水酸化マグネシウム
化合物Ｄ［11］：炭酸マグネシウム
化合物Ｄ［12］：10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩
化合物Ｄ［13］：2,6,8-トリ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩
化合物Ｄ［14］：2-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩
化合物Ｄ［15］：6-フェニル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩
化合物Ｄ［16］：2-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩
化合物Ｄ［17］：6-（α-メチルベンジル）-8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩
化合物Ｄ［18］：マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）
化合物Ｄ［19］：マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）
化合物Ｄ［20］：マグネシウム-ビス（5-シクロヘキシル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）
化合物Ｄ［21］：マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-フェニル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）
化合物Ｄ［22］：マグネシウム-ビス（5-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）
化合物Ｄ［23］：マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-4'-（α-メチルベンジル）-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート］
【００８０】
化合物Ｅ［１］：2,2'-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト
化合物Ｅ［２］：2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト
化合物Ｅ［３］：2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト
化合物Ｅ［４］：2,2'-エチリデン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト
化合物Ｅ［５］：2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト
化合物Ｅ［６］：2,2'-チオ-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル）フルオロフォスファイト
リチウム塩１：ステアリン酸リチウム
リチウム塩２：塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレート（Ａl4Ｌi2(ＯＨ)12ＣＯ3・1.6Ｈ2Ｏ）
【００８１】
フェノール系酸化防止剤１：2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール
フェノール系酸化防止剤２：テトラキス［メチレン-3-（3',5'-ジ-t-ブチル-4'-ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン
フェノール系酸化防止剤３：トリス（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート
フェノール系酸化防止剤４：1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）ベンゼン
フェノール系酸化防止剤５：n-オクタデシル-β-（4'-ヒドロキシ-3',5'-ジ-t-ブチルフェニル）プロピオネート
フェノール系酸化防止剤６：トリス（4-t-ブチル-3-ヒドロキシ-2,6-ジメチルベンジル）イソシアヌレート
リン系酸化防止剤１：ビス（2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェニル）-ペンタエリスリトール-ジフォスファイト
リン系酸化防止剤２：トリス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）フォスファイト
リン系酸化防止剤３：ビス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）-ペンタエリスリトール-ジフォスファイト
リン系酸化防止剤４：ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-アミルフェニル）］-3,9-ビス（1,1-ジメチル-2-ヒドロキシエチル）-2,4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカン-ジフォスファイト
リン系酸化防止剤５：テトラキス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）-4,4'-ビフェニレン-ジ-フォスフォナイト
【００８２】
【表１】
0003805388.tif 000006
【００８３】
【表２】
0003805388.tif 000007
【００８４】
【表３】
0003805388.tif 000008
【００８５】
【表４】
0003805388.tif 000009
【００８６】
【表５】
0003805388.tif 000010
【００８７】
【表６】
0003805388.tif 000011
【００８８】
【表７】
0003805388.tif 000012
【００８９】
【表８】
0003805388.tif 000013
【００９０】
【表９】
0003805388.tif 000014
【００９１】
【表１０】
0003805388.tif 000015
【００９２】
【表１１】
0003805388.tif 000016
【００９３】
【表１２】
0003805388.tif 000017
【００９４】
【表１３】
0003805388.tif 000018
【００９５】
【表１４】
0003805388.tif 000019
【００９６】
表３に記載の実施例および比較例は、結晶性ポリオレフィンとして塩化マグネシウム含有量40ppmの結晶性プロピレン単独重合体を用いた場合である。表３からわかるように、実施例１〜17は本願第１発明にかかわる化合物Ａおよび化合物Ｂを含有するものであり、実施例１〜17と比較例１（化合物Ａおよび化合物Ｂを含有しないもの）とをくらべてみると、実施例１〜17は透明性が著しく優れていることがわかる。また、化合物Ａを含有し化合物Ｂを含有しない比較例２と実施例１〜17をくらべてみると、比較例２は比較例１とくらべても明らかなように化合物Ａ含有によって透明性は改善されるもののいまだ充分満足できるものではなく、化合物Ａに化合物Ｂを併用した実施例１〜17は透明性が著しく改善されていることがわかる。従って、本願の第１の発明にかかわる触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィン、化合物Ａおよび化合物Ｂの３成分の特定量の含有を同時に満たさない比較各例は、本願第１発明の効果を奏さないことが明らかである。すなわち、本願第１発明で得られる透明性は、触媒残渣としてハロゲン化マグネシウム化合物を含有する結晶性ポリオレフィンに化合物Ａおよび化合物Ｂを含有させたときにはじめてみられる特有の効果であるといえる。
【００９７】
表４〜表５は結晶性ポリオレフィンとして、それぞれ塩化マグネシウム含有量54ppmの結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体、塩化マグネシウム含有量15ppmの結晶性プロピレン単独重合体、塩化マグネシウム含有量95ppmの結晶性エチレン-プロピレン-ブテン-1 ３元共重合体および塩化マグネシウム含有量20ppmのチーグラー・ナッタ系高密度エチレン-プロピレン共重合体の混合物を用いたものであり、これらについても上述と同様の効果が確認された。
【００９８】
表６に記載の実施例および比較例は、結晶性ポリオレフィンとして結晶性プロピレン単独重合体を用いた場合である。表６からわかるように、実施例52〜60は本願の第２の発明にかかわる化合物Ａおよび化合物Ｃを含有するものであり、実施例52〜60と比較例７（化合物Ａおよび化合物Ｂを含有しないもの）とをくらべてみると、実施例52〜60は剛性面が著しく優れていることがわかる。また、化合物Ａのみを含有した比較例８と実施例52〜60をくらべてみると、比較例８の剛性面の改善効果は比較例７とくらべても明らかなようにある程度認められるもののいまだ充分満足できるものではない。同様に、化合物Ｂのみを含有した比較例９と実施例52〜60をくらべてみると、比較例９の剛性面の改善効果はほとんどないことがわかる。さらに、実施例52〜60において化合物Ｂをリチウム塩１〜２に替えた比較例10〜11と実施例52〜60をくらべてみると、比較例10〜11の剛性面の改善効果は比較例８と同程度であり、化合物Ａにリチウム塩１〜２を併用してもほとんど剛性面の改善効果が認められないことがわかる。従って、本願の第２の発明にかかわる化合物Ａおよび化合物Ｃの２成分の含有を同時に満たさない比較各例は、本願の第２の発明の効果を奏さないことが明らかである。すなわち、本願の第２の発明で得られる剛性面は、結晶性ポリオレフィンに化合物Ａおよび化合物Ｃを含有したときにはじめてみられる特有の効果であるといえる。
【００９９】
表７〜表８は、結晶性ポリオレフィンとして、それぞれ結晶性エチレン-プロピレンブロック共重合体、結晶性エチレン-プロピレンランダム共重合体および高密度エチレン単独重合体の混合物を用いたものであり、これらについても上述と同様の効果が確認された。
また、表７の本願第２発明の組成物である実施各例において、化合物Ａおよび化合物Ｃを含有することによって剛性面の向上に伴う耐衝撃性の低下がみられず、比較各例とくらべても耐衝撃性は何ら遜色のないことが確認された。
【０１００】
表９に記載の実施例および比較例は、結晶性プロピレン重合体としてＨＣＰＰ(Ｈ)−[１]を用いた場合である。表９からわかるように、実施例79〜87は本願の第３の発明にかかわる化合物Ａ、化合物Ｄおよび化合物Ｅを含有したものであり、実施例79〜87と比較例22（化合物Ａ、化合物Ｄおよび化合物Ｅを含有しないもの）とをくらべてみると、実施例79〜87は引張伸度が著しく優れていることがわかる。化合物Ａ、化合物Ｄもしくは化合物Ｅをそれぞれ単独に含有した比較例23〜27と実施例79〜87をくらべてみると、比較例23〜27の引張伸度は比較例22と同程度でありほとんど改善されないことがわかる。また、化合物Ａ、化合物Ｄないし化合物Ｅの内の２成分をそれぞれ含有した比較例28〜30と実施例79〜87をくらべてみると、比較例28〜30の引張伸度は比較例22と同程度であり、本願の第３の発明にかかわる化合物Ａ、化合物Ｄないし化合物Ｅの内の２成分をそれぞれ併用しても引張伸度はほとんど改善されないことがわかる。さらに、実施例79〜87において化合物Ｄ［９］〜［11］を本願第３発明の含有割合を超えて含有した比較例31と実施例79〜87をくらべてみると、比較例31は化合物Ａ、化合物Ｄおよび化合物Ｅを含有しているにもかかわらず引張伸度の改善効果はほとんど認められないことがわかる。従って、本願第３発明にかかわる化合物Ａ、化合物Ｄおよび化合物Ｅの３成分の特定量の含有を同時に満たさない比較各例は、本願第３発明の効果を奏さないことが明らかである。すなわち、本願第３発明で得られる引張伸度は、ＨＣＰＰ(Ｈ)に化合物Ａ、化合物Ｄおよび化合物Ｅをそれぞれ特定量含有したときにはじめてみられる特有の効果であるといえる。
【０１０１】
表10〜表14は、結晶性プロピレン重合体としてそれぞれＨＣＰＰ(Ｈ)−[２]、ＨＣＰＰ(Ｈ)−[３]、ＨＣＰＰ(Ｂ)−[１]、ＨＣＰＰ(Ｂ)−[２]、ＨＣＰＰ(Ｂ)−[３]を用いたものであり、これらについても上述と同様の効果が確認された。
【０１０２】
【発明の効果】
本願第１発明の結晶性ポリオレフィン組成物は、透明性が大幅に改善される。
本願第２発明の組成物は、(1)成形品としたときの該成形品の剛性面が著しく優れている。(2)成形品の薄肉化を計ることができ省資源に寄与するばかりでなく、成形時の冷却速度も早くなるので単位時間当りの成形速度を早くすることができ生産性の向上にも寄与できる。
本願第３発明の組成物は、ＨＣＰＰ(Ｈ)またはＨＣＰＰ(Ｂ)を用いて成形品としたときの該成形品の引張伸度が著しく優れている。