(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）以下のｂ）に示す燐光物質層と接触した状態の、放射線標識化生物学的試料を含有する試料層；
ｂ）前記の放射線標識化生物学的試料により放出されるエネルギーを吸収して、光エネルギーを発生させることができる、次式：
Ｍ(w-n) Ｍ' n Ｏ wＸ
（前記式中、
Ｍは、イットリウム、ランタン、ガドリニウムまたはルテチウムの少なくとも１種であり、
Ｍ’は、ジスプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ホルミウム、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、テルビウム、ツリウムまたはイッテルビウムの少なくとも１種であり、
Ｘは、中間カルコゲン（Ｓ、ＳｅもしくはＴｅ）またはハロゲンであり、
ｎは、０．０００２〜０．２であり、そして
ｗは、Ｘがハロゲンの場合は１であり、Ｘがカルコゲンの場合は２である。）の希土類オキシカルコゲニドおよびハロゲン化物燐光物質から選択される燐光物質を含有し、透明支持体上に担持されている燐光物質層；および
ｃ）前記燐光物質層の面と反対側の前記透明支持体の面と接触した状態の、前記光エネルギーを記録するための手段；
を順に含んでなる集成体。
【請求項２】
ａ）以下のｂ）に示す燐光物質層と接触した状態の、放射線標識化生物学的試料を含有する試料層；
ｂ）前記の放射線標識化生物学的試料により放出されるエネルギーを吸収して、光エネルギーを発生させることができる、カルシウムタングステート、ニオブ活性化もしくはツリウム活性化イットリウムタンタレート、およびテルビウム活性化ガドリニウムもしくはルテチウムオキシスルフィドを含む燐光物質から選択される燐光物質を含有し、透明支持体上に担持されている燐光物質層；および
ｃ）前記燐光物質層の面と反対側の前記透明支持体の面と接触した状態の、前記光エネルギーを記録するための手段；
を順に含んでなる集成体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、放射線マーカーでマークされている生物学的試料を検出することにより作成される画像の記録に関する分野に向けられている。この分野は、オートラジオグラフィと称されることがある。
【０００２】
【従来の技術】
オートラジオグラフは、試験片内の放射線同位元素標識化物質の空間分布の記録である。オートラジオグラフは、放射線同位元素からの発光が、典型的に直接にまたは発光増幅紙を経て、写真フィルムの乳剤層（１層または複数層）中の感光性ハロゲン化銀粒子にエネルギーを放出して、乳剤層に潛像を形成する際に形成される。乳剤層に記録された潛像を、化学的現像剤および定着剤の作用により、増幅、定着、次いで可視化する。得られる光学濃度パターンもしくは可視画像を用いて、試料片中の放射線同位元素分布の位置決めおよび定量を行うことができ、これは、例えば、核酸配列、全身画像形成およびプロテイン・ブロッティングに用いることができる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
増幅紙（増幅スクリーン）法を近代の生物学に従来適用する際に遭遇する固有の困難性としては、多くの有用な放射線同位元素は、フィルムを容易に通過しない粒子を発生させるので、したがって、これらの粒子は増幅紙にほとんど到達しないので、僅かしか画像の増強が起こらないことである。さらに、従来の構成では、励起燐光物質スクリーンにより形成される画像の直接電子的捕捉に適用できない。これは、スクリーンを構成する厚い燐光物質材料およびバッキング材料が光を透過させず、そして生物学的試料が通常半透明だからである。
【０００４】
医療放射線およびＸ線回折における増幅紙法の使用を限定する別の理由は、画像の検知感度と空間解像力が相互に関連しており、したがって、スクリーンを厚くすると、一方を高めるが、他方を犠牲にすることになるからである。したがって、感度と空間解像力は、逆の関係で関連づけられている。
さらに、この構成の増幅紙を使用すると、”まだらな（ｍｏｔｔｌｅｄ）”画像がフィルム上に形成されるとの知見を得た。これは、例えば、フィルムが、低エネルギー放射線を発生させることができる燐光物質と直接接触し、極めて長期間フィルムを露光する可能性を有する（オートラジオグラフィ法の特徴である）ためであると思われる。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明によれば、ａ）以下のｂ）に示す燐光物質層と接触した状態の、放射線標識化生物学的試料を含有する試料層；
ｂ）前記の放射線標識化生物学的試料により放出されるエネルギーを吸収して、光エネルギーを発生させることができる燐光物質を含有し、透明支持体上に担持されている燐光物質層；および
ｃ）前記燐光物質層の面と反対側の前記透明支持体の面と接触した状態の、前記光エネルギーを記録するための手段；
を、順に含んでなる集成体を提供する。
【０００６】
本発明の利点は、増幅紙を透過（ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ）構成に用いることである。試料放射線は、直接燐光物質と相互反応し、一方、画像捕捉手段（例えば、通常のハロゲン化銀フィルムまたは電子画像捕捉装置のいずれか）はスクリーンの他の面に施される。高エネルギー照射および低エネルギー照射の検知の両者について、最適の燐光物質および支持体厚さが達成されて、空間解像および検知感度を最適化する。さらに、信号−雑音比（ＳＮ比）が、大幅に改良される（すなわち、まだらが低減する）。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明の集成体においては、試料からのβ線が燐光物質層の燐光物質を励起する。しかしながら、燐光物質層は、透明支持体により、光エネルギー記録手段から隔離されている。その結果、前記の長期露光による画像中のまだらが実質的に除去される。特定の理論に縛られることを欲しないが、このように配置すると、燐光物質のための透明支持体が燐光物質組成物から直接発生する低レベルのエネルギーを吸収すると信じられている。
【０００８】
透過装置として、本発明の集成体は、ハロゲン化銀画像形成と画像の直接電子捕捉（フィルムなしの）の両者に適応可能である。したがって、前記記載において、”前記光エネルギー記録手段”とは、従来のハロゲン化銀写真フィルムおよび各種の電子画像捕捉方法、例えば、ＣＣＤアレイ等の両者を含む。
本発明は、高エネルギーおよび低エネルギーの同位元素画像形成に適応できる。高エネルギー照射については、本発明集成体では、従来スクリーンと同一の検知感度を保持しながら僅かに良好な画質が得られるが、実質的により少ない燐光物質を含むスクリーンを使用する。低エネルギー照射については、本発明集成体は、画像増幅体として極めて高い性能を示し、一方、従来の集成体は全く使用することができない。
【０００９】
本発明の集成体１を図１に示す（説明のために、集成体の各種素子は互いに分離した状態で示す。実際には、これらの素子は直接接触している。試料、フィルムおよび増幅紙は、カセッテ、例えば、オートラジオグラフィ露光間にこれらの素子を密着させるための１層またはそれ以上のフォームバッキングを有するＸ線カセッテ中に載置することが多い）。試料からの放射線（典型的にβ線）は、燐光物質と直接相互反応する。β粒子からのエネルギーの大部分またはすべてが、燐光物質に消散する。
【００１０】
図１に、試料層１０を示す。このような試料層は、例えば、生物学的試料を印加電圧の作用により分離する電気泳動装置から得られる。次に、これらの生物学的材料は適切な吸収剤、例えば、当該技術分野において知られているようなナイロンメッシュに転写することができる。この試料層の生物学的材料を、次に放射線同位元素で“標識（ｔａｇｇｅｄ）”し、層中に”放射線標識化生物学的試料”１５を形成することができる。この試料層は、燐光物質の表面上に直接形成することもできるが、さらに典型的には別個に形成し、その後に燐光物質層上に載置することができる。この試料層１０は、このように、透明支持体２５上に担持される燐光物質層２０と接触している。この透明支持体を、次に、燐光物質から発生する光を記録するための手段（図１においては、感光性乳剤層３５および支持体３７を含む３０により表される写真フィルム）と接触させた状態で載置する。写真フィルム支持体側上に、場合により、図１において４０で表される反射層を配備することもできる。露光は、室温または−７０℃（露光は数日を要する）で行うことができる。低温は、潛像を安定化し、そしてフィルムの低照度相反則不軌を防止する。
【００１１】
対照として、従来技術の集成体を図２に示す。ここでも１０は、放射線標識化生物学的試料１５を含む試料層を表す。従来技術の場合は、試料層は、感光性乳剤層３５および支持体３７を含む感光性フィルム３０と接触している。燐光物質層２０は、フィルム３０と接触している。放射線標識化生物学的試料１５からのイオン線は、フィルム支持体３７を通過して燐光物質層２０まで到達しなければならず、そして次に燐光物質層２０からの光をフィルム３０により記録する。
【００１２】
本明細書において用いられる用語”試料層”とは、放射線同位元素を加えた試料細片およびその上またはその中に試料細片と放射線同位元素が載置されている材料、例えば、濾紙、ナイロンウエブ、ガラススライド、プラスチックスライド、アクリルアミドゲルまたはプラスチック・ラップを意味する。
場合により施される反射層４０は、例えば、可撓性支持体上の蒸着金属であることができる。或いは、場合により施される反射層４０は、反射体、例えば、二酸化チタンで満たされた支持体、または反射性二酸化チタンまたは他の反射体、例えば、硫酸バリウムを塗布した支持体であることができる。現在好ましい反射層は、まず第一にアルミニウムの蒸着層、次にアブレーション抵抗性を付与するための二酸化ケイ素の蒸着層を有する層である。特に好ましい構成では、透明支持体上に燐光物質のスクリーンが配置され、この透明支持体は、テープのような可撓性ヒンジで一端に沿って反射シートに結合している。この構成では、スクリーンと反射シート間に写真フィルム細片をスリップさせるのに都合がよい。次に、本発明集成体を形成するように、試料を燐光物質層と接触させて載置する。
【００１３】
オートラジオグラフ画像形成が行われる試料細片のタイプとしては、例えば、核酸、全身細片、プロテイン、植物および他のクロマトグラフ吸着体、アクリルアミド、およびアグロースゲルにおける試料細片材料が挙げられる。オートラジオグラフ画像形成が行われる試験の通常タイプは、ＤＮＡ配列、Ｓｏｕｔｈｅｒｎ  Ｂｌｏｔｔｉｎｇ，Ｎｏｔｈｅｒｎ  ＢｌｏｔｔｉｎｇおよびＬｉｂｒａｒｙ  Ｓｃｒｅｅｎｉｎｇが挙げられる。
【００１４】
試料細片は、湿潤であっても乾燥していてもよい。試料細片が湿潤である場合は、ある種の薄い防水性材料、例えば、プラスチックラップに包んで、フィルムの湿潤化を防止すべきである。
試料に加える放射線同位元素のタイプは、オートラジオグラフィ画像形成方法の態様の選択に影響を与える。異なる放射線同位元素は、異なるタイプの放射線と異なるレベルの放射線を発生させる。典型的な放射線同位元素を以下に示す。
【００１５】
【表１】
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【００１６】
一実施態様において、本発明集成体は、高エネルギー照射の検知用に最適化され、燐光物質層は、従来の構成の燐光物質の３２Ｐ検知効率に匹敵するのに十分な厚さである。例えば、燐光物質が、テルビウムで活性化されたガドリニウムオキシスルフィドである場合は、約４３０〜１０７０ｇ／ｍ2 （４０〜１００ｇ／フィート2 ）の範囲の燐光物質塗布量が有用である。燐光物質が別の材料である場合も、当業者は適切な塗布量を容易に決定することができる。
【００１７】
本発明集成体は、低エネルギー照射についても最適化することができ、本実施例において、３５Ｓ画像形成の基準に基いて最適化することができる。このことは、遙に少量の燐光物質を用いて最高感度を達成することができ、そしてより薄いプラスチック支持体を用いて可能な最高の空間解像を維持する。低エネルギー検知実施のための燐光物質のオーバーコートもまた３５Ｓ画像形成について最適化でき、検知感度に影響を与えないように十分に薄く、それでもなお適度の保護を与えるのに十分な程に厚い。低エネルギー実施態様は、超−低エネルギー照射（３Ｈ）を高めることができる。例えば、燐光物質がガドリニウムオキシスルフィドである場合は、燐光物質塗布量が約１００〜３３０ｇ／ｍ2 （１０〜３０ｇ／フィート2 ）の範囲であるのが有用である。燐光物質が別の材料である場合も、当業者は適切な塗布量を容易に決定することができる。
【００１８】
ポリマー（例えば、アクリルポリマーまたはセルロースアセテート）の薄いオーバーコートを燐光物質層上に塗布することができる。このオーバーコートは、透明であってもよいし、または色素を含有させて、色素が存在するために、試料と燐光物質スクリーン表面間にコントラストが存在する点で顧客に利便を与えるようにしてもよい。このようなオーバーコートは、低エネルギーのβ線またはＸ線検知に深刻な影響を与えることなく、画像捕捉プロセスへの迷光物による障害を防止するのに役立つであろう。本発明の意味の範囲内で、試料層はなお、この薄いオーバーコートの存在にもかかわらず燐光物質層と接触する。
【００１９】
使用するプラスチックバッキング材料は、約５０〜１８０μｍ（０．００２〜０．００７インチ）の厚さ範囲の明澄なポリ（エチレンテレフタレート）であることができる。支持体は、燐光物質層に適度の支えを与えるのに十分な厚さを必要とするに過ぎない。厚い燐光物質層が必要である場合は、前記範囲の最高限度の支持体を使用する。より少量の燐光物質が必要である場合は、前記範囲の最低限度の支持体を使用する。他の通常の透明支持体材料、例えば、アセテートベースまたはポリ（メチルメタクリレート）もまた使用することができる。保護オーバーコートの範囲は、約０．２〜３μｍのポリマーであることができる。
【００２０】
先述のように、”光エネルギー記録手段”は写真フィルムであることができる。現在好ましい写真フィルムは、平板状ハロゲン化銀粒子を有する。このタイプの市販フィルムの一つは、Ｅａｓｔｍａｎ  Ｋｏｄａｋ  Ｃｏｍｐａｎｙ、Ｒｏｃｈｅｓｔｅｒ，Ｎｅｗ  ＹｏｒｋのＢｉｏＭａｘ（登録商標）である。広範囲の他のフィルムも使用できる。
【００２１】
このように、本発明方法に用いる好ましいフィルムは、少なくとも１種の高アスペクト比平板状粒子乳剤を有する。フィルムは、単一−または二重−コーテッドのいずれであることもできるが、好ましくは、単一−コーテッドフィルムである。高アスペクト比平板状粒子ハロゲン化銀乳剤は、分散媒体および平板状ハロゲン化銀粒子からなる。ハロゲン化銀乳剤に適用するものとして、”高アスペクト比”とは、本明細書において、０．３μｍ未満の厚さおよび少なくとも０．６μｍの直径を有するハロゲン化銀粒子が、６：１、好ましくは、８：１より大きい平均アスペクト比を有し、これらの粒子が、ハロゲン化銀粒子の総投影面積の少なくとも５０％を占めることを要件とするものと定義する。本発明の好ましい高アスペクト比平板状粒子ハロゲン化銀乳剤は、０．３μｍ未満（最適には０．２μｍ未満）の厚さおよび少なくとも２μｍの直径を有するハロゲン化銀粒子が、少なくとも１２：１の平均アスペクト比を有するものである。好ましくは、これらの粒子は４μｍの最小直径および少なくとも１２：１の、さらに好ましくは、少なくとも２０：１の、最も好ましくは少なくとも３０：１の平均アスペクト比を有する。本発明の好ましい態様において、前記の厚さおよび直径の基準を満足するハロゲン化銀粒子が、これらのハロゲン化銀粒子の総投影面積の少なくとも７０％、最適には少なくとも９０％を占める。
【００２２】
本発明に用いるハロゲン化銀乳剤の前記の粒子特性は、当該技術分野において良く知られている操作により容易に確認することができる。本明細書に用いられるものとして、用語”アスペクト比”とは、粒子の厚さに対する直径の比を指す。粒子の”直径”は、乳剤試料細片の顕微鏡写真または電子顕微鏡で観察するものとして、粒子の投影面積と等しい面積の円の直径として定義される。乳剤試料細片の増影電子顕微鏡から、各粒子の厚さおよび直径を決定し、そして０．３μｍ未満の厚さおよび少なくとも０．６μｍの直径を有するこれらの平板状粒子を同定することが可能である。このことから、このような各平板状粒子のアスペクト比が算出でき、そして０．３μｍ未満の厚さおよび少なくとも０．６μｍの直径の基準に合致する、試料細片中のすべての平板状粒子のアスペクト比を平均してそれらの平均アスペクト比を得ることができる。この定義により、平均アスペクト比は、個々の平板状粒子アスペクト比の平均である。実際には、０．３μｍ未満の厚さおよび少なくとも０．６μｍの直径を有する平板状粒子の平均の厚さおよび平均の直径を得、そしてこれらの二つの平均値の比としての平均アスペクト比を算出することは、通常さらに容易である。平均アスペクト比を決定するのに、個々のアスペクト比の平均を用いても、あるいは厚さと直径の平均を用いても、意図する粒子測定の許容範囲内で、得られる平均アスペクト比は有意に異なることはない。厚さと直径の基準に合致する平板状ハロゲン化銀粒子の投影面積を合計し、顕微鏡写真中の残りのハロゲン化銀粒子の投影面積を別個に合計することができ、これらの二つの合計から、厚さと直径の基準に合致する平板状粒子により得られるハロゲン化銀粒子の総投影面積の％を算出することができる。
【００２３】
前記の決定において、より厚い平板状粒子（オートラジオグラフィ特性が劣る）から、本発明において意図される特異的に薄い平板状粒子を区別するために、０．３μｍ未満の参考の平板状粒子厚さを選択する。参考の粒子直径としては、０．６μｍを選択する。これは、直径がこれより低いと、平板状粒子と、非平板状粒子を顕微鏡写真中で区別することが必ずしも可能ではないからである。用語”投影化面積（ｐｒｏｊｅｃｔｅｄ  ａｒｅａ）”は、当該技術分野において通常用いられている用語”投影面積（ｐｒｏｊｅｃｔｉｏｎ  ａｒｅａ）および”投影性面積（ｐｒｏｊｅｃｔｉｖｅ  ａｒｅａ）と同じ意味で用いられる（例えば、ＪａｍｅｓおよびＨｉｇｇｉｎｓのＦｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ  ｏｆ  Ｐｈｏｔｏｇｒａｐｈｉｃ  Ｔｈｅｏｒｙ，Ｍｏｒｇａｎ  ａｎｄ  Ｍｏｒｇａｎ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１５頁を参照されたい）。
【００２４】
高アスペクト比平板状粒子乳剤の例およびそれらの製造方法は、具体的に、Ｗｉｌｇｕｓらの米国特許第４，４３４，２２６号、Ｄａｕｂｅｎｄｉｅｋらの米国特許第４，４１４，３１０号、Ｗｅｙの米国特許第４，３９９，２１５号、Ｓｏｌｂｅｒｇらの米国特許第４，４３３，０４８号、Ｋｏｆｒｏｎらの米国特許第４，４３９，５２０号、Ｍｉｇｎｏｔの米国特許第４，３８６，１５６号、Ｅｖａｎｓら等の米国特許第４，５０４，５７０号、Ｍａｓｋａｓｋｙの米国特許第４，４００，４６３号、Ｗｅｙらの米国特許第４，４１４，３０６号、Ｍａｓｋａｓｋｙの米国特許第４，４３５，５０１号および第４，６４３，９６６号、Ｄａｕｂｅｎｄｉｅｋらの米国特許第４，６７２，０２７号および第４，６９３，９６４号、Ｄｉｃｋｅｒｓｏｎらの米国特許第４，９９７，７５０号、Ｎｏｔｔｏｒｆの米国特許第４，７２２，８８６号、Ｅｌｌｉｓの米国特許第４，８０１，５２２号、Ｄｉｃｋｅｒｓｏｎの米国特許第４，４１４，３０４号、Ｔｕｆａｎｏらの米国特許第４，８０４，６２１号に開示されており、当業者にも知られている。
【００２５】
分光増感色素を、フィルムの乳剤層中に包含せしめることができ、放射線同位元素、オートグラフィ画像形成物質、増感紙の燐光物質または前記の各種組み合わせから、フィルムが露らされる電磁気放射線の波長に相当するスペクトルの領域に吸収ピークを示すように選択する。好ましい燐光物質はガドリニウムオキシスルフィドであり、したがって好ましい分光増感色素は粒子を緑光に増感する。このような緑色増感色素としては、トリカルボシアニン色素、およびベンゾイミダゾロカルボシアニン色素が挙げられる。後者の色素は、引用することにより本明細書に包含する米国特許第５，２１０，０１４号に記載されている。さらに、青色光発生増感紙と共に使用するための、青色に増感する色素がある。これらの色素としては、モノカルボシアニンおよびメロシアニン色素が挙げられる。このようなガドリニウムオキシスルフィドスクリーンは、Ｎａｔｈの米国特許第３，８７８，１１９号およびＢｕｃｈａｎａｎらの米国特許第３，７２５，７０４号に開示されており、これらは引用することにより本明細書に包含する。しかしながら、本発明方法においては、フィルムを青色光に分光増感し、次いで青色光発光増感紙、例えば、ランタンオキシブロミドおよびカルシウムタングステートの燐光物質増感紙を有するフィルムを用いることも有用である。
【００２６】
増感紙は任意の都合のよい形態をとることができ、ガドリニウムオキシスルフィド増感紙が好ましいが、満足できるレベルで発光する任意の増感紙を、本発明方法に、分光増感を施したフィルムと共にまたはそのようなフィルムなしに用いることができる。本発明方法に有用な増感紙の例は、Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｄｉｓｃｌｏｓｕｒｅ，Ｖｏｌ．１８４，１９７９年８月、Ｉｔｅｍ  １８４３１，第ＩＸ章に開示されている。本発明の集成体に用いられる増感紙は透明支持体を含む。燐光物質およびバインダーを含有する蛍光層を支持体上に塗布する。光吸収剤、例えば、炭素、顔料または色素、並びに光散乱剤、例えば、チタニアを用いて、増感紙発光のスピードおよび／または鮮鋭性を調整することができる。
【００２７】
有用な増感紙の例は、式：
Ｍ(w-n) Ｍ' n Ｏ wＸ
（前記式中、
Ｍは、イットリウム、ランタン、ガドリニウムまたはルテチウムの少なくとも１種であり、
Ｍ’は、ジスプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ホルミウム、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、テルビウム、ツリウムまたはイッテルビウムの少なくとも１種であり、
Ｘは、中間カルコゲン（Ｓ、ＳｅもしくはＴｅ）またはハロゲンであり、
ｎは、０．０００２〜０．２であり、そして
ｗは、Ｘがハロゲンの場合は１であり、Ｘがカルコゲンの場合は２である。）
の希土類オキシカルコゲニドおよびハロゲン化物燐光物質から選択される燐光物質からなる蛍光層を有するものである。
【００２８】
他の特に好ましい燐光物質としては、カルシウムタングステート、ニオブ活性化もしくはツリウム活性化イットリウムタンタレート、およびテルビウム活性化ガドリニウムもしくはルテチウムオキシスルフィドが挙げられる。
カルシウムタングステート燐光物質は、Ｗｙｎｄ等の米国特許第２，３０３，９４２号に具体的に説明されている。ニオブ活性化および希土類活性化イットリウム、ルテチウムおよびガドリニウムのタンタレートは、Ｂｒｉｘｎｅｒの米国特許第４，２２５，６５３号に開示されている。希土類活性化ガドリニウムおよびイットリウム中間カルコゲン燐光物質は、Ｒｏｙｃｅの米国特許第３，４１８，２４６号に教示されている。希土類活性化ランタンおよびルテチウム中間カルコゲン燐光物質は、Ｙｏｃｏｍの米国特許第３，４１８，２４７号に具体的に説明されている。テルビウム−活性化ランタン、ガドリニウムおよびルテチウムオキシスルフィド燐光物質は、Ｂｕｃｈａｎａｎらの米国特許第３，７２５，７０４号およびＮａｔｈの米国特許第３，８７８，１１９号に開示されている。セリウム活性化ランタンオキシクロリド燐光物質は、Ｓｗｉｎｄｅｌｌｓの米国特許第２，７２９，６０４号に教示されている。テルビウム活性化および場合によりセリウム活性化ランタンおよびガドリニウムオキシハライド燐光物質は、Ｒａｂａｔｉｎの米国特許第３，６１７，７４３号およびＦｅｒｒｉらの米国特許第３，９７４，３８９号に開示されている。希土類活性化希土類オキシハライド燐光物質は、Ｒａｂａｔｉｎの米国特許第３，５９１，５１６号および第３，６０７，７７０号に開示されている。テルビウム活性化およびイッテルビウム活性化希土類オキシハライド燐光物質は、Ｒａｂａｔｉｎの米国特許第３，６６６，６７６号に開示されている。ツリウム活性化ランタムオキシクロリドまたはオキシブロミド燐光物質は、Ｒａｂａｔｉｎの米国特許第３，７９５，８１４号に具体的に説明されている。イットリウムのガドリニウムに対する比が９３：７〜９７：３である（Ｙ，Ｇｄ）2 Ｏ2 Ｓ：Ｔｂ燐光物質は、Ｙａｌｅの米国特許第４，４０５，６９１号に具体的に説明されている。Ｌｕｃｋｙ等の米国特許第４，３１１，４８７号に開示されている、ビスマスとイッテルビウム活性化ランタンオキシクロリド燐光物質により具体的に説明されるように、非希土類の共−活性剤を用いることもできる。燐光物質の混合物、並びに同一スクリーンの別個の層の燐光物質の塗膜もまた特に認識されている。カルシウムタングステートおよびイットリウムタンタレートの燐光物質混合物は、Ｐａｔｔｅｎの米国特許第４，３８７，１４１号に開示されている。活性化ランタンオキシハライド、例えば、ツリウム等の燐光物質は、Ｂｒｉｎｅ等の米国特許第４，４９９，１５９号に記載されている方法で製造する。イットリウムタンタレートおよびランタンオキシハライド燐光物質の混合物は、Ｚｅｇａｒｓｋｉの米国特許第５，０６９，９８２号に記載されている。さらに他の増感紙についての参考文献としては、ＤｅＢｏｅｒらの米国特許第４，７３３，０９０号が挙げられる。
【００２９】
燐光物質層は、別のバインダーを必要としないことが認められているが、大部分の用途では、燐光物質層は、燐光物質層に構造上の凝集性を付与するのに十分なバインダーを含有する。一般に、本発明の実施に有用なバインダーは、当該技術分野において通常用いられているものである。バインダーは、一般に広範囲の各種の既知高分子から選択され、それらはＸ線および発生した光線に対して透過性である。当該技術分野において通常用いられるバインダーとしては、ポリ（ビニルアルコール）のナトリウムｏ−スルホベンゾアルデヒドアセタール、クロロスルホン化ポリエチレン；高分子ビスフェノールポリカーボネートおよびビスフェノールカボネートとポリ（アルキレンオキシド）を含む共重合体の混合物；水性エタノール溶解性ナイロン；ポリ（アルキルアクリレートおよびメタクリレート）およびポリ（アルキルアクリレートおよびメタクリレート）とアクリル酸およびメタクリル酸との共重合体；ポリ（ビニルブチラール）；並びにポリウレタンエラストマーが挙げられる。これらのそして他の有用なバインダーは、米国特許第２，５０２，５２９号、第２，８８７，３７９号、第３，６１７，２８５号、第３，３００，３１０号、第３，３００，３１１号および第３，７４３，８３３号、並びにＲｅｓｅａｒｃｈ  Ｄｉｓｃｌｏｓｕｒｅ，Ｖｏｌ．１５４，１９７７年２月、Ｉｔｅｍ  １５４４４、およびＶｏｌ．１８２，１９７９年６月に開示されている。特に好ましいバインダーは、ポリウレタン、例えば、商標”Ｅｓｔａｎｅ”の下にＧｏｏｄｒｉｃｈ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．から市販されているもの、および商標”Ｐｅｒｍｕｔｈａｎｅ”の下にＡ．Ｈ．Ｓｔａｈｌから市販されているものである。
【００３０】
図３のダイアグラムは、燐光発光を導くイオン化を増幅することによる、燐光増幅紙により形成される画像の増幅方法を表す。
図３において、参照番号は図１と同一の意味を有する。さらに燐光物質層の両面に透過性導電層２７を示す。これらの透過性（透明な）導電層は、例えば、蒸着インジウムスズ酸化物または酸化第一銅の層であることができる。
【００３１】
燐光物質が非導電性である場合は、有害な影響を与えることなく、０．１ｍｍの増感紙に１０００ボルトもの大量の電圧を印加することが実用的である。実験観察によれば、ガドリニウムオキシスルフィド燐光物質は非導電体である。０．１ｍｍの燐光物質に印加された１００００Ｖ／ｍｍの電界は、平均５０ｅｖ電子に対して１Ｋｅｖの大量の電圧を与え、これは第二のイオン化による他の電子の生成に寄与し、そして燐光物質の発光／効率を増大させる。
【００３２】
好ましい実施態様において、燐光物質のみに電場を加えることが望ましい。これは、そうすることが実用的であり、安全であり、そして汚染物質（例えば、取り扱われるフィルム）から予想される放電物質がないからである。さらに、燐光物質は、単一の誘電定数を有するので、それらの結果がさらに説明し易い；したがって、印加電場をさらによく知ることができる。図３におけるアルミニウム箔電極間の、すべての異なる材料の誘電定数が同一であるならば、燐光物質に印加された電場は、既知の（略）厚さから評価することができる。燐光物質は、プラスチックの支持体およびフィルムより遙に高い誘電定数を有する。印加電場は、燐光物質高揚フィルム捕捉方法を用いる、イオン照射検出の感度を高める。
【００３３】
高エネルギー照射については、試料および燐光物質間の導電性オーバーコ−トは、検出効率に重大な影響を与えることなく数μｍであることができるであろう。このようなオーバーコートは、可視光およびＵＶスペクトルに対して半透明であり、周囲の光の適用を可能にする。
画像捕捉の際、フィルム（または電子装置）の迷光露光を低減するオーバーコート組成物について先に述べた。このようにすれば、用途を増大させるであろう。オーバーコートが数μｍの導電体であるならば、周囲光のオートラジオグラフィをさらに拡張適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の集成体の断面図である（実際の比率で示したものではない）。
【図２】従来技術の集成体の断面図である（同じく、実際の比率で示したものではない）。
【図３】燐光物質層の両面上に透明導電性層を用いる、本発明の集成体の断面図である（同じく、実際の比率で示したものではない）。
【符号の説明】
１０…試料層
１５…放射線標識化生物学的試料
２０…燐光物質層
２５…透明支持体
２７…透明導電層
３０…写真フィルム
３５…写真乳剤層
３７…支持体
４０…反射層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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