(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
被処理物を載置するステージを内部に収納する金属製の反応容器の器壁の一部に絶縁性材料よりなる窓を設置し、該窓の外側に水冷可能な平板状コイルよりなる高周波電極を配置し、該高周波電極に高周波電源を接続して反応容器の内部に低気圧プラズマを発生するプラズマ発生装置において、
高周波電極と前記ステージとの間に高周波電圧を印加する回路と高周波電極に高周波電流を通流する回路が切替え可能な整合回路が、高周波電源と高周波電極との間に備えられているとともに、高周波電源の出力を遮断して前記の整合回路の切替えを行なうスイッチを有することを特徴とするプラズマ発生装置。
【請求項２】
前記整合回路に、一個の一次巻線と二個の二次巻線により構成された高周波電力を負荷に応じて変圧／変流する整合トランスが備えられていることを特徴とする請求項１記載のプラズマ発生装置。
【請求項３】
被処理物を載置するステージを内部に収納する金属製の反応容器の器壁の一部に絶縁性材料よりなる窓を設置し、該窓の外側に水冷可能な平板状コイルよりなる高周波電極を配置し、該高周波電極に高周波電源を接続して反応容器の内部に低気圧プラズマを生じるプラズマ発生装置で、高周波電極と前記ステージとの間に高周波電圧を印加する回路と高周波電極に高周波電流を通流する回路が切替え可能な整合回路を高周波電源と高周波電極との間に備えたプラズマ発生装置の運転方法において、
被処理物の処理プロセスに必要な電力に応じて前記の整合回路を切替えてプラズマ電力を制御するとともに、高周波電源の出力を遮断して前記の整合回路の切替えを行なうことを特徴とするプラズマ発生装置の運転方法。
【請求項４】
整合回路の切替え時の高周波電源の出力の前記遮断時間が１０秒以下であることを特徴とする請求項３記載のプラズマ発生装置の運転方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、プラズマを用いて灰化、エッチング、薄膜形成を行うプラズマ処理装置に係わり、特に酸素含有雰囲気中のプラズマにより生じる活性酸素原子を利用して使用済みイオン交換樹脂の灰化減容処理を行うプラズマ処理装置のプラズマ発生装置およびそのプラズマ電力制御方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図２は、この種のプラズマ処理装置の一例として特願平１０−２８４０６４号に記載の高周波誘導コイルを利用したイオン交換樹脂の減容処理装置の構成を模式的に示した断面図である。本減容処理装置は、被処理用のイオン交換樹脂３を搭載した処理皿４を内蔵する反応容器２、コイルの生じる電磁界を反応容器２の内部に透過させるための絶縁性材料の石英よりなる平板窓７、平板窓７の上部に巻装された高周波誘導コイル８、高周波誘導コイル８に高周波電力を供給する高周波電源１により構成され、反応容器２には、反応容器２の内部を排気する図示しない減圧ポンプに接続される排気口６、反応容器２の内部に酸素あるいは酸素を含む複数のガスを導入するためのガス導入口５が備えられている。また、イオン交換樹脂３を搭載した処理皿４は、移動機構１０により鉛直方向に移動可能に組み込まれた移動ステージ９の上に置載されており、被処理用のイオン交換樹脂３を効果的な位置に配置して、効率的な灰化減容処理が行えるよう構成されている。
【０００３】
本装置で発生されるプラズマ１２は、高周波誘導コイル８に高周波電流を通電することにより電磁誘導現象によって得られる誘導結合プラズマである。その基本的な原理は金属などの誘導加熱と同一であり、電磁誘導によりθ方向に生じる誘導電界によってプラズマ中に渦電流を生じさせて加熱するものであり、無電極で高密度のプラズマが得られるという特長を持つ。
【０００４】
酸素含有雰囲気において上記のごとくプラズマ１２を発生させると、プラズマ１２中では、次式で代表される過程により化学的活性の高い酸素原子や酸素イオンが生成される。
【０００５】
【化１】
5 eV 以上の電子衝突；
Ｏ2 ＋ｅ→Ｏ2* ＋ｅ→Ｏ2 ＋ｅ＋ｈν→Ｏ＋Ｏ＋ｅ
12 eV 以上の電子衝突；
Ｏ2 ＋ｅ→Ｏ2* ＋ｅ→Ｏ2+ ＋２ｅ→Ｏ＋Ｏ+ ＋２ｅ
これらの活性粒子は、イオン交換樹脂３や樹脂の分解ガスに直接作用して、アルキル基から水素を引き抜いたり、Ｃ−Ｃ結合への割り込みや切断を経て炭化水素の酸化を行う。その結果、イオン交換樹脂３は CO や CO2、H2O へとガス化され減容される。また、イオン交換樹脂３の交換基に吸着されていたコバルト等の金属イオンは減容残さ中に酸化物として残留する。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
上記の装置は、樹脂の灰化処理に優れた性能を有しており、特に原子力設備からの廃棄物のイオン交換樹脂の減容処理に有効である。
本装置を用いて実際に樹脂を処理する際には樹脂の性状に合わせた処理が必要となる。すなわち、例えば温度耐性が大きくプラズマの加熱で熱分解しにくい樹脂の場合には、プラズマ入力パワーを大きくして活性粒子数を増し、処理効率を上げて不完全酸化物の生成を抑える必要がある。一方、キレート材を多量に含む樹脂や温度耐性の低い樹脂の場合には、プラズマ入力パワーを下げてプラズマによる加熱を抑制し、熱分解ガスの大量発生を抑えて、活性粒子不足による不完全酸化物の生成に起因するタール等の生成を効果的に低減させることが必要であり、樹脂が枯れ始め、熱分解ガスの放出量が低下するに従ってプラズマ入力パワーを徐々に上げて処理される。このように処理される樹脂の状況に応じてプラズマ入力パワーを調整し、生成している活性粒子量に応じて熱分解気化ガスの発生量を調整することによって気相における完全酸化が達成されることとなる。
【０００７】
プラズマ入力パワーが適正値に比して過大になると、熱分解ガスが大量に発生し、反応容器２の内壁にタールが付着する。反応容器２の壁面の温度は室温程度と低く、プラズマによる活性酸素原子も届きにくいので、付着したタールは処理されないまま残留する。本構成のプラズマ処理装置には、反応容器２の圧力を調整するためのバルブや移動機構１０により鉛直方向に駆動される移動ステージ９を備えており、これらの駆動部にタールが付着すると所期の性能が保たれなくなるため、付着したタールを適宜除去する必要がある。それゆえタールが付着すると、このタールの除去作業のために装置の稼動率が低下することとなる。特に原子力設備からの放射能を帯びた樹脂の場合にはタールの除去作業自体が困難である。したがって、このような事態を引き起こすタールの付着を回避するために、被処理樹脂の性状に合わせたプラズマ入力パワーの精密な制御が必要である。
【０００８】
一方、本構成のプラズマ処理装置において生じるプラズマには、図３に発生原理を示したごとく高周波誘導コイル８に流れる高周波電流により発生する誘導電界Ｅ1 によるインダクティブな誘導結合プラズマ１２のほかに、図４に発生原理を示したごとく高周波誘導コイル８に印加される高周波電圧による静電界Ｅ2 によるキャパシティブな容量結合プラズマ１２が存在する。このうち、容量結合主体のプラズマ（Ｅモードプラズマ）は一般にプラズマ密度が低い場合に発生し、誘導結合主体のプラズマ（Ｈモードプラズマ）はプラズマ密度の高い場合に発生する。ＥモードからＨモードへの遷移はプラズマ密度に依存し、プラズマ密度がある値以上になるとプラズマへのパワーの供給が急激に増大する。この現象は一般にモードジャンプと呼ばれている。図５は、このモードジャンプの例を示す特性図で、高周波誘導コイル８に通電する電流値がある点を超えるとプラズマ入力が急激に増大していることが判る。このジャンプを生じている電流値以下で生じているプラズマがＥモードプラズマであり、この電流値より高い電流値で生じているプラズマがＨモードプラズマである。
【０００９】
既に述べたように、誘導プラズマにおけるモードジャンプはプラズマの発生メカニズムが異なることに起因する。Ｅモードプラズマ発生の等価回路は図６に示した通りである。図において、 Lc はコイルのインダクタンス、 Rc はコイルの抵抗、 Cw は窓部分の形成するキャパシタンス、 Rp はプラズマの等価抵抗、Ｖは電圧、Ｉはプラズマに流れる電流である。Ｅモードでは、絶縁性材料の石英よりなる平板窓の部分がコンデンサ Cw を形成し、インピーダンスＺc ＝１／（ωCw）となって、プラズマの等価抵抗 Rp に流れる電流Ｉを制限する。このときプラズマに入力されるパワーは I2Rp であり、電流Ｉはコイルに印加される電圧Ｖによって決まるため（Ｉ＝Ｖ／ωLc）、プラズマ入力パワーはコイル電圧Ｖに比例する。一方、Ｈモードプラズマ発生の等価回路は、コイルのインダクタンス、コイルの抵抗、プラズマの等価抵抗を、それぞれ Lc 、 Rc 、 Rp で表し、プラズマに流れる電流によるインダクタンスを Lp で表示すれば、図７に示した通りとなり、誘導コイルに通電される電流値に依存してプラズマ入力パワーが供給されることがわかる。すなわち、Ｅモードの入力パワーはコイル電圧に依存し、Ｈモードの入力パワーはコイル電流に依存する。しかしながら、このコイル電圧とコイル電流をそれぞれ個別に制御することは不可能であるため、モードジャンプが発生する。ＥモードからＨモードへの遷移を防ぎ、ＥモードとＨモードの中間領域のプラズマパワーを得るためには、コイルに電流を通流しないで、コイルと被処理物を載置するステージとの間に電圧を印加するＥモードプラズマ専用の回路とする必要がある。図８において、（ａ）は通常の整合回路、すなわちＨモードプラズマ専用の回路の場合の系統図であり、（ｂ）はＥモードプラズマ専用の回路に変更した場合の系統図である。（ｂ）のごときＥモードプラズマ専用の回路においては、原理的にＨモードへの遷移はあり得ず、印加電圧によるリニアなパワー制御が可能である。しかしながら欠点として、印加電圧が過大になるためＨモード並みのパワーを得ることは事実上困難であり、高密度／ハイパワーのプラズマの発生は不可能である。
【００１０】
これを解決する方策として、プラズマ発生原理の異なる複数のプラズマ発生装置、例えば、Ｅモードプラズマ専用の回路を組み込んだ装置とＨモードプラズマ専用の回路を組み込んだ装置を備え、処理プロセスの段階に応じて使用する方式も考えられるが、設置スペース並びにコストからみて実用に適さない。
したがって、前述のように本処理装置において樹脂を処理する際には、タールの発生を抑えるために最適なプラズマ入力パワーに制御する必要があるにもかかわらず、上記のようにプラズマ入力にはモードジャンプが存在するがためにプラズマ入力の制御が制限され、例えば図４に見られるごとく、ＥモードからＨモードに遷移する中程度のパワー入力を得ることは事実上不可能となるという問題点がある。
【００１１】
本発明は上記のごとき現状技術の問題点を考慮してなされたもので、その目的は、処理される樹脂の性状に合致したプラズマ入力パワーの精密な制御が可能で、高稼動率での運転が可能な、コンパクトで低コストのプラズマ発生装置、ならびにそのプラズマ発生装置の好適な運転方法を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明においては、
被処理物を載置するステージを内部に収納する金属製の反応容器の器壁の一部に絶縁性材料よりなる窓を設置し、この窓の外側に水冷可能な平板状コイルよりなる高周波電極を配置し、高周波電極に高周波電源を接続して反応容器の内部に低気圧プラズマを生じるプラズマ発生装置において、
（１）高周波電極とステージとの間に高周波電圧を印加する回路と高周波電極に高周波電流を通流する回路が切替え可能な整合回路を、高周波電源と高周波電極との間に備えることとする。
【００１３】
（２）さらに上記（１）の整合回路に、一個の一次巻線と二個の二次巻線により構成された高周波電力を負荷に応じて変圧／変流する整合トランスを備えることとする。
（３）また、上記（１）のごとく構成されたプラズマ発生装置の運転方法として、被処理物の処理プロセスに必要な電力に応じて前記の整合回路を切替えてプラズマ電力を制御する運転方法を用いることとする。
【００１４】
（４）さらに上記（３）のごとくプラズマ電力を制御するために整合回路を切替える際に、例えば高々１０秒間、高周波電源の出力を遮断することとする。
プラズマ発生装置の高周波電源と高周波電極との間に、上記（１）のごとく切替え可能な整合回路を備えれば、高周波電極とステージとの間に高周波電圧を印加する回路を選択することによってＥモードプラズマに対応するパワーを投入することが可能となる。このとき平板状コイルよりなる高周波電極には電流が通電されないので、誘導による電磁界は発生せず、Ｈモードプラズマへの遷移は起こらない。一方、整合回路を切替えて高周波電極に高周波電流を通流する回路を選択すれば、Ｈモードプラズマに対応するパワーが投入されることとなる。したがって、Ｅモードプラズマへのパワー供給時にＥモードプラズマ用の高周波電極とステージとの間に高周波電圧を印加する回路に切替えておけば、Ｈモードに遷移するプラズマ密度のしきい値に到達したとしても、コイルには電流が通電されないのでＨモードプラズマは発生せず、急激なパワー注入、すなわちモードジャンプは起こらない。一方、処理プロセスの過程で、よりパワーを必要とする処理ステップに移行した際には、Ｈモードプラズマ用の高周波電極に高周波電流を通流する回路に切替えることによって、プラズマ密度の高いＨモードプラズマが得られる。本構成とすれば、整合回路の切替えのみによってＥモードプラズマとＨモードプラズマが得られるので、コンパクト、低コストの装置で効果的にプラズマを発生させることができる。
【００１５】
さらに、上記の（２）のごとく構成すれば、異なるインピーダンスを持つ二種類のプラズマに一台の整合用トランスで対応できることとなるので、整合回路系をコンパクトに構成することができ、プラズマ発生装置のコンパクト化、低コスト化に特に有効である。
したがって、上記の（３）のごとくプラズマ発生装置を運転すれば、ＥモードプラズマとＨモードプラズマがそれぞれ選択的に得られ、処理プロセスに対応して効果的にプラズマを発生させることができる。特に、上記の（４）のごとく、整合回路を切替える際に高周波電源の出力を遮断すれば、高電圧／大電流での切替えが不要となるので回路スイッチの負荷が軽減し、スイッチのコストを下げることができる。また、この際の出力遮断時間を１０秒以下とすれば、処理プロセス中のプロセス停止時間が短く抑えられ、プラズマ処理プロセスに及ぼす影響を小さくすることができる。
【００１６】
【発明の実施の形態】
図１は、本発明のプラズマ発生装置の実施例の電気系統の構成図である。本構成は、図８に示した構成例を基に形成されたものであり、図８との相違点は、高周波電源２０と負荷である高周波電極８およびプラズマ１２との間を接続する整合回路２３を切替え可能に構成した点にある。
【００１７】
すなわち、本実施例のプラズマ発生装置においては、整合回路２３に、一個の一次巻線２４ａと二個の二次巻線２４ｂ，２４ｃにより構成された高周波電力を負荷に応じて変圧／変流する整合トランス２４が組み込まれ、二次巻線２４ｂは、スイッチ２５，２６を介して高周波誘導コイル８に高周波電流を通流する回路に、もう一方の二次巻線２４ｃは、スイッチ２７，２８を介して高周波誘導コイル８と反応容器２、したがって被処理用の樹脂を載置したステージとの間に高周波電圧を印加する回路に接続されている。
【００１８】
したがって、本整合回路２３において、スイッチ２５，２６を遮断し、スイッチ２７，２８を投入すれば、高周波誘導コイル８とステージとの間に高周波電圧が印加され、Ｅモードプラズマが得られることとなる。また、スイッチ２７，２８を遮断し、スイッチ２５，２６を投入すれば、高周波誘導コイル８に高周波電流が流れて、Ｈモードプラズマが得られることとなる。すなわち、スイッチ操作によりＥモードプラズマとＨモードプラズマが切替えられ、それぞれ単独にパワーコントロールできることとなる。
【００１９】
なお、本構成において、スイッチ操作によりＥモードプラズマとＨモードプラズマを切替える際には高周波電源回路２０の出力を遮断する方法が採られており、各スイッチは高電圧／大電流の切替えを行う必要はない。また、切替え時の高周波電源回路２０の出力遮断時間を約１０秒以内とすれば、プラズマ停止時間は短時間に抑えられ、プラズマ処理に及ぼす影響を小さくすることができる。
【００２０】
【発明の効果】
上述のごとく、本発明によれば、
（１）プラズマ発生装置を請求項１あるいは２のごとく構成することとしたので、複数台の発生装置を備えなくともＥモード〜Ｈモードの遷移によるプラズマ入力パワーのジャンプ現象が回避されることとなり、被処理樹脂の性状に合わせた制御が可能で、かつ、低コストでコンパクトなプラズマ発生装置が得られることとなった。
【００２１】
（２）また、請求項１あるいは２のごとく構成されたプラズマ発生装置を請求項３あるいは４あるいは５のごとき運転方法によって運転することとしたので、低コストでコンパクトなプラズマ発生装置により、効率的にプラズマを発生させて被処理用の樹脂を処理することができることとなった。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のプラズマ発生装置の実施例の電気系統の基本構成を示す系統図
【図２】特願平１０−２８４０６４号に記載の高周波誘導コイルを利用したイオン交換樹脂の減容処理装置の構成を模式的に示す断面図
【図３】図２の処理装置における誘導結合プラズマ（Ｈモードプラズマ）の発生原理を示す模式図
【図４】図２の処理装置における容量結合プラズマ（Ｅモードプラズマ）の発生原理を示す模式図
【図５】図２の処理装置におけるモードジャンプの例を示す特性図
【図６】図２の処理装置におけるＥモードプラズマ発生の等価回路
【図７】図２の処理装置におけるＨモードプラズマ発生の等価回路
【図８】図２の処理装置の電気系統図で、（ａ）はＨモードプラズマ専用の回路の場合の系統図、（ｂ）はＥモードプラズマ専用の回路に変更した場合の系統図
【符号の説明】
１    高周波電源
２    反応容器
３    イオン交換樹脂
４    処理皿
５    ガス導入口
６    排気口
７    平板窓
８    高周波誘導コイル
９    移動ステージ
１０    移動機構
１２    プラズマ
２０    高周波電源回路
２３    整合回路
２４    整合トランス
２４ａ    一次巻線
２４ｂ，２４ｃ    二次巻線
２５，２６    スイッチ（Ｈモードプラズマ回路）
２７，２８    スイッチ（Ｅモードプラズマ回路）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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