(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子表面の粒界部に凹凸が存在する緻密な多結晶体粒子からなり、粒度分布測定装置により測定される凝集粒子径が０．１〜１００μｍ、ＢＥＴ比表面積が１．５〜１．９ｍ2／ｇ、重装密度が０．５５〜２．０ｇ／ｃｍ3、ＳＥＭ画像から求めた数平均粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値が１．１以上３以下であることを特徴とする窒化アルミニウム粉末。
【請求項２】
８面以上の多面体形状で、六方最密格子であるα−アルミナの六方格子面に平行な最大粒子径をＤ、六方格子面に垂直な粒子径をＨとしたとき、Ｄ／Ｈが０．５以上３．０以下のα型アルミナ粒子よりなるアルミナ粉末を、還元剤の存在下、窒素を含む雰囲気中にて焼成することを特徴とする、粒子表面の粒界部に凹凸が存在する多結晶体粒子からなり、粒度分布測定装置により測定される凝集粒子径が０．１〜１００μｍ、重装密度が０．５５〜２．０ｇ／ｃｍ3、ＳＥＭ画像から求めた数平均粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値が１．１以上３以下である窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項３】
生成した窒化アルミニウム粉末のＢＥＴ比表面積が原料のアルミナ粉末のＢＥＴ比表面積より大きい請求項２記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項４】
請求項１記載の窒化アルミニウム粉末を焼結して得られる焼結体。
【請求項５】
請求項１記載の窒化アルミニウム粉末をフィラーとして添加してなる樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、窒化アルミニウム粉末、その製造方法及びその用途に関する。
【０００２】
【従来の技術】
窒化アルミニウムは電気絶縁性に優れ、かつ高熱伝導性を有する物質であり、窒化アルミニウム焼結体あるいは窒化アルミニウム粉末をフィラーとして用いた樹脂等の成形体は、高熱伝導性部材として期待されている。
【０００３】
特にエレクトロニクス分野においては、ＩＣの高集積化の進展に伴い半導体素子から発生する熱の放散の問題が重要になってきており、窒化アルミニウム部材を使用することによる熱放散の向上が検討されている。また、パワートランジスタの高出力化に伴い基板の熱放散性向上が望まれているが、窒化アルミニウムを用いた部材は高熱伝導性の基板材料として注目されている。
【０００４】
窒化アルミニウム粉末を製造する方法は、アルミナ粉末をカーボン等の還元剤の存在下で窒素を含む雰囲気中で加熱する還元窒化法、アルミニウム粉末を窒素を含む雰囲気中で加熱する直接窒化法、塩化アルミニウムを窒素を含む雰囲気中で加熱する気相合成法がある。本願発明は還元窒化法に関するものである。
【０００５】
ＳＥＭ写真による観察では粒界が明瞭には認めらない従来の窒化アルミニウム粉末においては一般に、小さい粒子よりなる粉末は焼結しやすいが、粒子が小さくなるほど粒子と粒子の間に引力として働くファンデルワールス力の影響が大きくなるので粒子同士が強く凝集し、小さな粒子よりなる粉末は嵩高くなり、取扱いが困難である。また、焼結前の成形体密度が低く、焼結前後の収縮が大きくなる。一方、大きな粒子よりなる粉末は嵩が低く取扱いが容易であり、成形体密度が高くなるが、焼結が困難である。
【０００６】
また、樹脂等に添加してフィラーとして使用した場合、従来の窒化アルミニウム粉末は粒子の表面が滑らかなために、粒子と樹脂との接着に問題があり、表面に凹凸がある粉末は粒子に空孔を有し、樹脂が内部まで入り込まず欠陥の原因となる等の問題があった。特に樹脂と粒子の接着が不十分であると、樹脂が空気中より吸収した水分が接着面の剥離を生じさせ、さらに剥離した空隙に水分が侵入し複合体の水分吸収が増加するという問題が生じる。吸収された水分は窒化アルミニウムの粒子を劣化させるので、吸収水分は少ない方が好ましい。
【０００７】
樹脂フィラーとして使用することのできる窒化アルミニウム粉末について、これまで種々の検討が行われてきた。例えば特開平３−２３２０６号公報においては、単一粒子の平均径が３μｍ以上で、丸味をおびた形状を有し、実質的に酸窒化アルミニウムスピネルを含まず、単一粒子径の揃った窒化アルミニウム粉末が開示されている。該公報第１図に窒化アルミニウム粉末の写真が開示されているが、粒子の表面が滑らかである。粒子の表面が滑らかであると、マトリックスである樹脂等と粒子との接着性が不十分なことがあり、粒子の表面の凹凸によるアンカー効果が必要となる。
【０００８】
特開平４−７４７０５号公報においては、平均粒子径が７〜３００μｍの範囲にあり、かつ長径と短径の比が１．５以下である球状窒化アルミニウム粒子が開示されている。該公報の第１図に窒化アルミニウム粉末の写真が開示されているが、深い空孔を有する粒子からなっている。粒子に深い空孔があいていると空孔の中まで樹脂が入り込まず欠陥の原因となる。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明の目的は、焼結が容易で、かつ取扱いが容易で、焼結用として用いた場合、高い熱伝導度を有し、フィラーとして用いた場合、粒子とマトリックス樹脂の接着において、アンカー効果を有するが空孔の原因にはならない適当な凹凸を有する粒子よりなる、窒化アルミニウム粉末、その製造方法およびその用途を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、前記目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、粒界が明瞭に認められる実質的に破砕面を有しない多結晶体粒子からなる窒化アルミニウム粉末が、焼結用およびフィラー用に適していることを見出し、本発明を完成させたものである。
【００１１】
すなわち、本発明は下記の発明からなる。
〔１〕粒界が明瞭に認められる多結晶体粒子からなり、粒度分布測定装置により測定される凝集粒子径が０．１〜１００μｍ、重装密度が０．５５〜２．０ｇ／ｃｍ3 、ＳＥＭ画像から求めた数平均粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値が１．１以上３以下であることを特徴とする窒化アルミニウム粉末。
〔２〕８面以上の多面体形状で、六方最密格子であるα−アルミナの六方格子面に平行な最大粒子径をＤ、六方格子面に垂直な粒子径をＨとしたとき、Ｄ／Ｈが０．５以上３．０以下のα型アルミナ粒子よりなるアルミナ粉末を、還元剤の存在下、窒素を含む雰囲気中にて焼成することを特徴とする前記項〔１〕記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
〔３〕生成した窒化アルミニウム粉末のＢＥＴ比表面積が原料のアルミナ粉末のＢＥＴ比表面積より大きい前記項〔２〕記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
〔４〕前記項〔１〕記載の窒化アルミニウム粉末を焼結して得られる焼結体。
〔５〕前記項〔１〕記載の窒化アルミニウム粉末をフィラーとして添加してなる樹脂組成物。
【００１２】
以下本発明について詳細に説明する。
本発明による窒化アルミニウム粉末の粒子は、粒界が明瞭に認められる多結晶体粒子よりなる。本発明の窒化アルミニウム粉末を焼結体製造用に使用した場合、粒子内の粒界によって分けられた結晶が最小単位として焼結するため、焼結が容易となる。また取扱いについては多結晶体である粒子全体が最小単位として作用するので、取扱いが容易となる。
【００１３】
よって、本発明の窒化アルミニウム粉末は、取扱いにおいて作用する最小単位が焼結における最小単位より大きいものであり、その重装密度は０．５５ｇ／ｃｍ3 以上であるため取扱いが容易で、かつ焼結も容易である。粉砕により破砕面を有する粒子を形成して重装密度を０．５５ｇ／ｃｍ3 以上とすることもできるが、粉砕により窒化アルミニウム粉末中の酸素含有量が増大したり、微細な粒子が混入して焼結むらの原因となったりするため、破砕面を有する粒子からなる窒化アルミニウム粉末は焼結用粉末として適当ではない。
【００１４】
本発明の窒化アルミニウム粉末は多結晶体粒子からなり、粒界が明瞭に認められ、粒子表面の粒界部に凹凸が存在するため、滑らかな表面を有する粒子より表面積が大きくなり、ＢＥＴ比表面積から求めた粒子径はＳＥＭ画像から求めた数平均粒子径より小さくなる。ＳＥＭ画像から求めた数平均粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値は１．１以上３以下である。
ＳＥＭ画像から求めた数平均粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値が１．１未満であると、窒化アルミニウム粉末を樹脂にフィラーとして添加して複合体を製造した場合、粒子の表面が平滑であるため粒子表面と樹脂との接着が不十分となり、複合体の水分の吸収量が大きくなり好ましくない。
数平均粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値が３より大きくなると、粒子に深い空孔があいているためフィラーとして使用した場合、空孔の中まで樹脂が入り込みにくく、欠陥の原因となるため好ましくない。また焼結体用に使用した場合、凝集が強くなり焼結性が低下するため好ましくない。
【００１５】
粒子に粒界が明瞭に認められない窒化アルミニウム粉末では、粒子表面が平滑であるため、樹脂に添加した場合に樹脂と粒子の接着が不十分となりやすいため、フィラー用途には適当でなく、また、多結晶体であっても多孔体であると、深い空孔の内部まで樹脂が入り込みにくく欠陥の原因となるため好ましくない。
よって粒界が明瞭に認められ、かつ多結晶体粒子よりなる本発明の窒化アルミニウム粉末は、適当な凹凸を有するため焼結体用途やフィラー用途に好適に使用され得る。
【００１６】
本発明の窒化アルミニウム粉末の粒度分布測定装置により測定される凝集粒子径は０．１μｍ以上、１００μｍ以下であり、重装密度は０．５５〜２．０ｇ／ｃｍ3 である。重装密度は高い方が好ましいが、２．０ｇ／ｃｍ3 を超えることは実質的に困難である。
凝集粒子径は、粒子が小さいと酸化が進みやすく長期保存ができないので０．１μｍ以上であることが必要であり、０．５μｍ以上であることが好ましい。凝集粒子径が０．１μｍ未満では、重装密度が０．５５ｇ／ｃｍ3 より小さくなり、焼結体用途に使用した場合には焼結前の取扱いが困難となり、またフィラー用途に使用した場合にはフィラーとして樹脂に添加できる量が少なくなるため好ましくない。
また、凝集粒子径は、１００μｍ以下であることが必要であり、好ましくは５０μｍ以下、特に焼結体製造用には５μｍ以下がさらに好ましく、３μｍ以下が最も好ましい。凝集粒子径が１００μｍより大きいと、焼結体用途に使用した場合には焼結体密度が小さくなり、またフィラー用途に使用した場合には該窒化アルミニウム粉末を添加して製造した樹脂成形体の表面に凹凸が生じやすくなるため好ましくない。
【００１７】
本発明の窒化アルミニウム粉末は、アルミナ粉末をカーボン等の還元剤の存在下、窒素を含む雰囲気中で加熱する還元窒化法、アルミニウム粉末を窒素を含む雰囲気中で加熱する直接酸化法、塩化アルミニウムを窒素を含む雰囲気中で加熱する気相合成法等の方法により製造することが可能であるが、還元窒化法により製造することが好ましい。
以下に還元窒化法による本発明の窒化アルミニウム粉末の製造方法について説明する。
本発明の窒化アルミニウム粉末を製造するための原料の代表例としては、８面以上の多面体形状で、六方最密格子であるα−アルミナの六方格子面に平行な最大粒子径をＤ、六方格子面に垂直な粒子径をＨとしたとき、Ｄ／Ｈが０．５以上３．０以下である、実質的に破砕面を有しない、α型アルミナ粒子よりなるアルミナ粉末が挙げられる。
該アルミナ粉末を原料として使用することにより、粒界が明瞭に認められる多結晶体粒子よりなり、粒度分布測定装置により測定される凝集粒子径が０．１〜１００μｍで、重装密度が０．５５ｇ／ｃｍ3 以上、ＳＥＭ画像から求めた数平均粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値は１．１以上３以下である実質的に破砕面を有しない窒化アルミニウム粉末を容易に製造することができる。
【００１８】
原料のアルミナ粉末が、８面以上の多面体形状で、六方最密格子であるα−アルミナの六方格子面に平行な最大粒子径をＤ、六方格子面に垂直な粒子径をＨとしたとき、Ｄ／Ｈが０．５以上３．０以下である、実質的に破砕面を有しない、α型アルミナ粒子よりなるアルミナ粉末である場合、還元窒化により得られた窒化アルミニウム粉末は明瞭な粒界を有しており、表面に凹凸が生じているため、ＢＥＴ比表面積が増加する。よって、原料のアルミナ粉末のＢＥＴ比表面積に対して得られる窒化アルミニウム粉末のＢＥＴ比表面積は大きくなる。従って、上記のα型アルミナ粒子よりなるアルミナ粉末を原料として用いることが好ましい。
一方、窒化アルミニウム粉末のＢＥＴ比表面積が原料のアルミナ粉末のＢＥＴ比表面積より大きくない場合は、窒化アルミニウム粉末の粒子に明瞭な粒界が存在しないため好ましくない。例えば、破砕面を有する不定型アルミナ粒子を原料として用いた場合は、明瞭な粒界が形成されないため、本発明の目的には適当でない。
【００１９】
本発明の窒化アルミニウム粉末は、焼結用に用いた場合、焼結が容易でかつ取扱いが容易であり、高い熱伝導度を有する焼結体を得ることができる。また、樹脂等に添加するフィラーとして用いた場合、アンカー効果を有するが空孔の原因とはならない適度な凹凸を有するため粒子とマトリックス樹脂の接着性が良好であり、工業上きわめて有用である。
【００２０】
本発明の窒化アルミニウム粉末は、一般的な方法により焼結することができる。焼結助剤を使用する場合は、酸化イットリウム、酸化カルシウム、稀土類酸化物を０．１〜１０重量％添加することができる。バインダーを使用するばあい、アクリル樹脂、ポリビニールブチラールを窒化アルミニウム粉末１００重量部に対して０．１〜１０重量部、可塑剤を使用する場合はジオクチルフタレート、ジブチルフタレートを窒化アルミニウム粉末１００重量部に対して０．１〜１０重量部使用することができる。窒化アルミニウム粉末と焼結助剤とバインダーおよび可塑剤の混合方法は、ボールミル、振動ミル、らいかい機、ニーダーを使用することができ、混合に際してエタノール、メタノール、ブタノール、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン等の溶剤を使用することができる。窒化アルミニウム粉末と焼結助剤とバインダー等の混合物を乾燥させ、一軸プレス、ラバープレスにより成形体を作製することができる。また、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤とバインダー等の混合物を溶剤中に分散させた状態で、ドクターブレード、カレンダーロールにより成形体を作製することができる。焼結は窒素またはアルゴン中１〜１０気圧で行うかまたは、１００〜２０００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力を加えたホットプレス、または１００〜３０００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力を加えた熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）により行うことができる。焼結温度は１６００〜２０００℃が好ましい。焼結温度が１６００℃未満では密度が理論密度の９０％未満となり緻密な焼結体が得られない場合があり、焼結温度が２０００℃を超えると焼結体に色むらが発生する場合がある。
本発明の窒化アルミニウム粉末を、一般的な方法により樹脂等にフィラーとして添加し複合体を作製することができる。フィラーとして添加する対象は特に限定されないが、本発明の窒化アルミニウム粉末は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、シリコーンゴムに添加することができる。硬化剤、可塑剤、着色剤、安定剤、離型剤等を添加することは差支えない。窒化アルミニウム粉末を樹脂等に添加するには、ロール、ニーダー、ラボブラストミルにより混練することができる。添加量は２０〜８０体積％が好ましく、添加量が２０体積％未満では熱伝導度上昇が少なく、８０体積％を超えて添加すると樹脂が不足し成形体中に空孔が発生する場合がある。成形は注型、トランファー成形、プレス成形、射出成形により行うことができる。
【００２１】
【実施例】
次に本発明を実施例によりさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
なお、本発明における各種の測定はつぎのようにして行った。
１）数平均粒子径およびＤ／Ｈの測定
ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡、日本電子株式会社製：Ｔ−３００）を使用して粉末粒子の写真を写し、その写真から５ないし１０個の粒子を選び出して画像解析を行い、その平均値として求めた。数平均粒子径を以下単に粒子径ということがある。
２）重量平均凝集粒子径の測定
アルミナ粉末については、マスターサイザー（マルバーン社製）を使用し、レーザー回折散乱法により測定した。以下、単に凝集粒子径ということがある。測定の前処理として、分散剤としてヘキサメタリン酸ナトリウムを水に０．１５重量％溶解させた水中に添加し、超音波ホモジナイザーにより超音波を２分間照射して分散させた。
窒化アルミニウム粉末については、ＳＡ−ＣＰ２（島津製作所製）を使用し、遠心沈降法により測定した。以下、単に凝集粒子径ということがある。測定の前処理として、分散剤として第一工業製薬製セラモＤ−１８を０．０２重量％溶解させたエタノール中に窒化アルミニウム粉末を添加し、超音波洗浄機により超音波を１０分間照射して分散させた。
３）結晶相
Ｘ線回折法（株式会社リガク製、ＲＡＤ−Ｃ）により測定した。
４）単結晶の判定
日本電子株式会社製透過型電子顕微鏡Ｊ−４０００型により粉末粒子を観察した。
５）ＢＥＴ比表面積
フローソーブＩＩ（マイクロメリティックス社製）により測定した。
６）ＢＥＴ比表面積から求めた粒子径
窒化アルミニウムの密度を３．２６ｇ／ｃｍ3 とし、次式により算出する。
粒径＝６÷（ＢＥＴ比表面積）÷（密度）
７）重装密度の測定
窒化アルミニウム粉末をメスシリンダ−に、メスシリンダ−を振動させたり窒化アルミニウム粉末を圧縮することなしに約２００ｍｌ入れ、メスシリンダ−を３ｃｍの高さから１００回落下させた後にメスシリンダ−の目盛りを読んで窒化アルミニウム粉末の体積を測定した。メスシリンダ−に入れた窒化アルミニウム粉末の重量を１００回落下後の窒化アルミニウム粉末の体積で除して重装密度を算出した。
【００２２】
実施例１
住友化学工業株式会社製の水酸化アルミニウム（商品名：ＡＫＰ−ＤＡ）を水に分散させて作製したスラリーに、住友化学工業株式会社製α型アルミナ粉末（商品名：ＡＫＰ−３０、粒子径０．５μｍ）を添加し、乾燥させてアルミナの原料とした。水酸化アルミニウムスラリーを乾燥焼成して生成するアルミナ１００重量部に対して、ＡＫＰ−３０を０．１重量部添加した。このようにして得た原料を片側を閉じた石英炉芯管に１ｋｇ仕込み、１１００℃に保持した炉内に挿入し３０分間保持した。その後、石英炉芯管に雰囲気導入管と排気管を有する蓋を付け、塩化水素ガス３０体積％、窒素７０体積％よりなる雰囲気ガスを毎分２００ｍｌ流して１時間保持した後、反応した粉末を炉から抜出し自然放冷した。
得られた粉末についてＸ線回折による分析を行ったところ、α型アルミナであり、それ以外のピークは見られなかった。走査型電子顕微鏡による観察の結果、８〜１０の面を有する多面体粒子が生成しており実質的に破砕面は見られなかった。その粒子径は１．５μｍ、Ｄ／Ｈは１．０であった。凝集粒子径は３．２μｍ、ＢＥＴ比表面積は１．２ｍ2 ／ｇであった。透過型電子顕微鏡により粉末粒子を観察した結果、粒界は見当らず単結晶粒子であった。
得られた多面体状アルミナ粒子からなる粉末５１０ｇとカーボン（電気化学工業株式会社製アセチレンブラック）２４０ｇとをボールミルにより混合した。分散媒には、１８００ｇの水に、第一工業製薬株式会社製ノイゲンＥＡ−１３７を２８．８ｇ、和光純薬工業株式会社製ポリエチレングリコール（＃１０００）を７．５ｇ、硝酸アルミニウム〔Ａｌ（ＮＯ3 ）3 ・９Ｈ2 Ｏ〕を４．４９ｇ、１Ｎ硝酸を１８ｇ溶解した液を使用した。１６時間のボールミル混合の後、乾燥機にて１１０℃で乾燥させた。該混合物をグラファイト製トレーに１５ｍｍ厚さに仕込み、窒素気流中１６５０℃で５時間焼成した。窒素流量は原料１ｋｇにつき１時間当り常温常圧に換算して０．３８ｍ3 とした。得られた反応生成物を空気中にて６７０℃で２時間焼成し、余剰カーボンを焼成除去した。こうして得られた窒化アルミニウム粉末の酸素量は１．０１重量％、重装密度は０．６６ｇ／ｃｍ3 であり、粒界が明瞭に認められる実質的に破砕面を有しない緻密な多結晶体であった。粒子径は１．５μｍであった。凝集粒子径は２．８μｍ、ＢＥＴ比表面積は１．９ｍ2 ／ｇであった。ＢＥＴ比表面積から求めた粒子径は０．９７μｍとなり、粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値は１．５であった。
得られた窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤として酸化イットリウム粉末を３重量％、バインダーとしてアクリル樹脂を１重量％添加し、ブタノールを使用してボールミルにより混合した。混合粉末を乾燥後、金型を使用して３００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で直径１３ｍｍ、高さ１０ｍｍの形状に成形し、１５００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力でラバープレス処理を行った。得られた成形体を、グラファイト容器に入れた窒化アルミニウム粉末と窒化ホウ素粉末の１：１混合粉末中に埋没させ、窒素雰囲気中常圧にて１８５０℃で焼結した。１８５０℃における保持時間は５時間とした。得られた焼結体の密度を測定した結果、３．２９ｇ／ｃｍ3 （理論密度の１００％）であった。焼結体の熱伝導度をレーザーフラッシュ法により測定した結果、１８９Ｗ／ｍＫであった。
凝集粒子径が２．８μｍである上記の窒化アルミニウム粉末をエポキシ樹脂（商品名：スミエポキシＥＳＣＮ−１９５−ＸＬ、住友化学工業社製）に添加し、さらにエポキシ樹脂１００重量部に対して、硬化剤としてフェノールノボラック（商品名タマノル７５８、荒川化学工業製）を５４．３重量部、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィン（和光純薬製）を１．５重量部、離型剤としてカルナバワックスを１．５重量部、カップリング剤（商品名ＳＨ−６０４０、東レダウコーニングシリコーン製）を２．０重量部添加した。該窒化アルミニウム粉末が５０体積％となるようにして、１１０℃でロールにより混練を実施した。体積％は窒化アルミニウム粉末の密度を３．２ｇ／ｃｍ3 、エポキシ樹脂の密度を１．２ｇ／ｃｍ3 として計算した。該混合物をトランスファー成形により円盤状に成形し、１８０℃に加熱して硬化させて複合体を製造した。得られた複合体を８５℃、相対湿度８５％の雰囲気に１００時間晒し、吸収水分量を重量増加により測定した結果、０．５１重量％であった。
【００２３】
実施例２
ＡＫＰ−３０の添加量を０．０５重量部とした以外は実施例１と同様にして実質的に破砕面を有しない８〜１２面を有する多面体状のα型アルミナ粒子よりなるアルミナ粉末を作製した。粒子径は２．５μｍ、Ｄ／Ｈは１．０であった。凝集粒子径は３．８μｍ、ＢＥＴ比表面積は０．７ｍ2 ／ｇであった。
得られたアルミナ粉末を使用して、１６５０℃における焼成時間を６時間とした以外は実施例１と同様にして窒化アルミニウム粉末を得た。こうして得られた窒化アルミニウム粉末の酸素量は０．６９重量％、重装密度は０．６２ｇ／ｃｍ3 であり、粒子は粒界が明瞭に認められる実質的に破砕面を有しない緻密な多結晶体であった。粒子径は２．５μｍであった。凝集粒子径は４．１μｍ、ＢＥＴ比表面積は１．５ｍ2 ／ｇであった。ＢＥＴ比表面積から求められる粒子径は１．２μｍとなり、粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値は２．１であった。
該窒化アルミニウム粉末を実施例１と同様にしてエポキシ樹脂に添加して複合体を製造し、実施例１と同様にして吸収水分量を重量増加により測定した結果、０．４５重量％であった。
【００２４】
比較例１
住友化学工業株式会社製のアルミナ（商品名：ＡＭＳ−１２、粒子径は０．３μｍ、凝集粒子径は０．６μｍ、ＢＥＴ比表面積は７．１ｍ2 ／ｇ、Ｄ／Ｈは１．０）を使用し、反応条件を１６００℃で５時間とした以外は実施例１と同様にして窒化アルミニウム粉末を作製した。ＡＭＳ−１２をＳＥＭにて観察した結果、破砕面を有する粒子より成っていた。生成した窒化アルミニウム粒子には明瞭な粒界が見られなかった。窒化アルミニウム粉末の酸素量は１．１０重量％、重装密度は０．５０ｇ／ｃｍ3 であった。粒子径は０．５μｍ、凝集粒子径は１．９μｍ、ＢＥＴ比表面積は３．８ｍ2 ／ｇであった。ＢＥＴ比表面積から求められる粒子径は０．４８μｍとなり、粒子径をＢＥＴ比表面積より求めた粒子径で除した値は１．０４であった。
該窒化アルミニウム粉末を実施例１と同様にして焼結体を得た。得られた焼結体の密度を測定した結果、３．２４ｇ／ｃｍ3 （理論密度の９８％）であった。焼結体の熱伝導度をレーザーフラッシュ法により測定した結果、１７５Ｗ／ｍＫであった。
該窒化アルミニウム粉末を実施例１と同様にしてエポキシ樹脂に添加して複合体を製造し、実施例１と同様にして吸収水分量を重量増加により測定した結果、１．０６重量％であった。
【００２５】
【発明の効果】
本発明の方法により得られる窒化アルミニウム粉末は、焼結用に用いた場合、焼結が容易でかつ取扱いが容易であり、焼結体としたときに高い焼結体密度と熱伝導度が得られる。また、樹脂等に添加するフィラーとして用いた場合、粒子とマトリックス樹脂の接着性が良好となり、吸収水分量が少なくなる等、工業上きわめて有用である。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例２で観察された窒化アルミニウム粉末の粒子構造を示す。図面に代わる写真。倍率８８００倍の走査型電子顕微鏡写真。
【図１】
0003814842.tif 000002