(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
コヒーレント光源からの光ビームを所定の焦点に対して一旦集光させて放射状光ビームを形成し、被検液を該焦点近傍で該放射状光ビーム内を該光ビームの光軸に直角に通過させ、該被検液中の粒子の存在により該光ビームに生じた回折光を、該流体に対して該光源とは反対側で光ビームの光路上に配置した光検出器により検出して電気信号に変換し、該電気信号の変化に基づいて該被検液に含まれる粒子の個数を検出するサブミクロン粒子検出方法において、
該被検液中の粒子が該光ビームを横切るのに要した時間を計測することにより、焦点近傍を通過する粒子により発生した回折縞は、その発生から消滅までに要する時間が短く、焦点から離れた位置を通過する微粒子により発生する回折縞は、発生から消滅までの時間が長くなる関係と、微粒子の粒径に応じて検出可能な通過位置が限定されるという関係とに基づいて、被検液中の粒子の寸法を弁別することを特徴とする方法。
【請求項２】
請求項１に記載された方法において、前記コヒーレント光源として半導体レーザを使用し、当該半導体レーザからの光ビームをレンズによって前記所定の焦点に対して一旦集光させて前記放射状光ビームを形成し、前記光検出器としてフォトダイオードを使用することを特徴とする方法。
【請求項３】
コヒーレント光を発生する光源と、該コヒーレント光を一旦ひとつの焦点に収束させて放射状光ビームとする光学系と、該焦点を含む所定の領域に微粒子数を計測すべき被検液を流通させる実質的に透明な導管と、該導管を透過した該光ビームを受ける受光素子と、該受光素子の出力信号を処理する信号処理手段とを備え、該被検液中に含まれる粒子により生じた光ビーム中の回折光を該受光素子で受けることにより該被検液中の粒子を検出する装置において、
前記信号処理装置が、焦点近傍を通過する粒子により発生した回折縞により受光素子の出力に発生する信号の周波数は高く、焦点から離れた位置を通過する微粒子により発生する回折縞により受光素子の出力に発生する信号の周波数は低くなる関係と、微粒子の粒径に応じて検出可能な通過位置が限定されるという関係とに基づいて、被検液中の粒子の寸法を弁別して、該粒子の粒径別の個数を表示する機能を有することを特徴とする流体中の微粒子を検出する装置。
【請求項４】
請求項３に記載された装置において、前記光学系がレンズであり、前記光源が半導体レーザであり、前記受光素子がフォトダイオードであることを特徴とする装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、流体中に含まれる微粒子の存在を検出し、且つ、検出した微粒子の粒径をも計測できる新規な方法と、その方法を応用した新規な測定装置の構成に関する。
【０００２】
【従来の技術】
所謂水質を評価する代表的な尺度として濁度が用いられている。濁度は、被検液中に存在する主に固形の不純物の濃度を計る尺度であり、以下に述べるようないくつかの方法によって計測されている。
(1) 試料の濁りを肉眼により観察し、標準液と比較して濁度を求める方法
(2) 試料に波長 660nm付近の光を照射し、入射光と透過光との強度比から濁度を求める方法
(3) 試料に波長 660nm付近の光を照射し、試料中の粒子による散乱光強度から濁度を求める方法
【０００３】
しかしながら、上記(1) の視覚的な濁度測定方法では測定範囲が１〜10度程度であり、１度以下の低い濁度の測定は事実上できない。また、上記(2) の透過光による濁度測定方法においても、低濁度の試料に対しては透過光の減光量が少なく、測定範囲は５度以上と言われている。更に、上記(3) の散乱光量による濁度測定方法は、水分子による散乱光や迷光によってブランク値が高くなるので、結局測定範囲は１〜５度程度とされている。この他にも、積分球などを用いた透過散乱光濁度測定方法も提案されているが、現状では、測定範囲の下限は 0.2度となっている。従って、例えば逆浸透膜や中空糸膜を用いた濾過水のように、濁度でいうと 0.1度以下に相当するようなレベルの水質評価は不可能であった。
【０００４】
これに対して、本件出願人はすでに、いったん収束させて放射状光ビームにしたレーザ光の焦点近傍においてはレーザ光の波長よりも粒径の小さな粒子によっても回折縞が生じるという特異な現象により、簡便な構成の装置で流体中の微粒子を検出する方法と装置を、特願平４−５６４１８号として提案している。
【０００５】
ここで提案されたのは、コヒーレント光源からの光ビームを所定の焦点に一旦集光させて放射状光ビームを形成し、この光ビームの焦点近傍の放射状光ビーム内を被検液に通過させ、被検液中の微粒子により光ビーム中に生じた明暗の分布を光検出器で検出する方法である。即ち、従来から知られている平行光光源を用いた方法では、光源の波長よりも粒径が小さな微粒子では回折縞が生じない。これに対して、上記のような特異な現象を利用した方法では、より微細な粒子をも容易に検出することができるようになった。
【０００６】
上記のような方法は、廉価な半導体レーザおよびフォトダイオードと簡素な光学系で実施できるので、高感度且つ高精度なサブミクロン粒子の検出をローコストに実施することを可能にした。また、実際には、サンプリングタイム６秒程度の短時間で検出処理を実行できるので、例えば半導体の製造現場等で超純水の純度をインラインで管理する等、工業上の利用価値は極めて高い。
【０００７】
更に、上記の方法を利用して、被検流体の単位体積当たりの微粒子による投影面積の総和を正確に求めることが可能になった。「投影面積の総和」は実質的に濁度の定義そのものであり、積分球方式等の透過散乱光を利用した方法と比較しても、100倍以上の高感度を実現できる。従って、非常に廉価である一方、高精度な濁度計としても利用できる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記の方法では、被検査対象に含まれる粒子の有無のみが検出され、各粒子の個別の評価、即ち、例えば粒子の粒径については全く評価できない。そこで、本発明は、上記従来技術の問題点を解決し、被検液中に含まれる粒子の数だけではなく、粒子の粒径の分布等をも検出することができる新規な方法と装置を提供することをその目的としている。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明により、コヒーレント光源からの光ビームを所定の焦点に対して一旦集光させて放射状光ビームを形成し、被検液を該焦点近傍で該放射状光ビーム内を該光ビームの光軸に直角に通過させ、該被検液中の粒子の存在により該光ビームに生じた回折光を、該流体に対して該光源とは反対側で光ビームの光路上に配置した光検出器により検出して電気信号に変換し、該電気信号の変化に基づいて該被検液に含まれる粒子の個数を検出するサブミクロン粒子検出方法において、該被検液中の粒子が該光ビームを横切るのに要した時間を計測することにより、焦点近傍を通過する粒子により発生した回折縞は、その発生から消滅までに要する時間が短く、焦点から離れた位置を通過する微粒子により発生する回折縞は、発生から消滅までの時間が長くなる関係と、微粒子の粒径に応じて検出可能な通過位置が限定されるという関係とに基づいて、被検液中の粒子の寸法を弁別することを特徴とする方法が提供される。
【００１０】
また、上記本発明に係る方法を実施する装置として、本発明により、コヒーレント光を発生する光源と、該コヒーレント光を一旦ひとつの焦点に収束させて放射状光ビームとする光学系と、該焦点を含む所定の領域に微粒子数を計測すべき被検液を流通させる実質的に透明な導管と、該導管を透過した該光ビームを受ける受光素子と、該受光素子の出力信号を処理する信号処理手段とを備え、該被検液中に含まれる粒子により生じた光ビーム中の回折光を該受光素子で受けることにより該被検液中の粒子を検出する装置において、前記信号処理装置が、焦点近傍を通過する粒子により発生した回折縞により受光素子の出力に発生する信号の周波数は高く、焦点から離れた位置を通過する微粒子により発生する回折縞により受光素子の出力に発生する信号の周波数は低くなる関係と、微粒子の粒径に応じて検出可能な通過位置が限定されるという関係とに基づいて、被検液中の粒子の寸法を弁別して、該粒子の粒径別の個数を表示する機能を有することを特徴とする流体中の微粒子を検出する装置が提供される。
【００１１】
すでに述べた通り、本発明に係る方法において被検液に照射するレーザ光は、被検液中に焦点を有する放射状の光ビームである。従って、焦点から離れるに従って、粒子がレーザビーム中を横切る距離は長くなる。ここで、いずれの粒子も一定の流速で流れる共通の被検液に分散されているので粒子の通過速度も一定であり、その結果、焦点近傍を通過する粒子よりも、焦点から離れた位置を流れる粒子の方が、レーザビームを横切るために要する時間が長くなる。
【００１２】
一方、前述の通り、本願発明に係る装置では、焦点付近を通過させることにより、照射したレーザ光の波長よりも粒径の小さな粒子（以下「小さな粒子」と記載する）を検出することができるという独特の構成を有している。換言すれば、このような小さな粒子は、焦点に非常に近い位置を通過しない限り検出されない。これに対して、レーザ光の波長よりも大きな粒径を有する粒子（以下「大きな粒子」と記載する）は、レーザ光の焦点から遠いところを通過した場合でも、通常の干渉縞を発生するので、これを検出することができる。
【００１３】
そこで、被検液中の粒子が光ビーム中を通過する時間を計測すると、これが長いものは、焦点から遠いところを通過したにものであることが判る。更に、このような粒子は、焦点から離れた位置を通過したにもかかわらず回折縞を生じさせているので、大きな粒子であることが判る。従って、従来の方法で検出された粒子の総量から大きな粒子の検出量を減ずると、小さな粒子の個別の量を知ることができる。
【００１４】
更に、上記のような処理を多段で繰り返すことにより、微粒子の粒径毎の粒子数を個別に検出することが可能になる。
【００１５】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、以下の開示は本発明の一実施例に過ぎず、本発明の技術的範囲を何等限定するものではない。
【００１６】
【実施例】
図１は、本発明に係る流体中の微粒子粒径測定装置の具体的な構成例を模式的に示す図である。
【００１７】
同図に示すように、この装置は、特願平４−５６４１８号に開示された装置と基本的な構成は共通している。即ち、同図に示すように、この装置は、コヒーレント光源であるレーザ１と、レーザ１の出射光を所定の焦点に一旦収束させるための収束光学系２と、この収束光学系２から生じた拡散光ビームの焦点近傍に被検液を流通させるための光学セル３と、光学セル３を通過した後の光ビームを受ける受光素子アレイ４とを備えている。
【００１８】
なお、上記の装置において、光源は廉価な半導体レーザ１を用いて構成することができる。また、収束光学系２としては、ガラスレンズまたはプラスティックレンズを適宜使用できる。更に、光学セル３としては、透明な石英管を、受光素子４としてはフォトダイオードまたはフォトダイオードアレイを使用できる。
【００１９】
また、図１では図示を省略しているが、受光素子アレイ４から出力された信号は、後述するような信号処理を行うための信号処理装置に接続される。
【００２０】
以上のように構成された装置において、光学セル３内を一定速度で流通する被検液に対して光学系２を介して光源１からコヒーレント光を照射する。尚、レーザー１としては任意のものを用いることができるが、発振波長が短ければ短いほど検出感度は向上する。また、レーザ出力は、より高出力であるほど小さな粒子に対する検出感度が高くなることが確認されている。ただし、実用上は、出力２ｍＷ以下のもので十分な機能を果たすことができる。
【００２１】
光学セル３は、少なくとも集束光の受光面および透過面を透明にする必要がある。この光学セルは迷光を心配する必要がないので単純な構造にすることができる。また、実際の装置では、レーザー１から出て集束された集束光が光学セル３に対して一定の位置、例えば光学セルの中心に集光させることができるように、光学系２には位置調節手段を適宜設けることが好ましい。光検出器４は、透過光に隠れている回折像を検出することにあり、感度についての要求は低い。従って、原理的には単一のフォトダイオードを用いることもできるが、実際にはフォトダイオードアレイを用いることが好ましい。このフォトダイオードアレイは被検出粒子を含む流れの方向に対しては垂直に配置し且つ光軸に対しても垂直に配置すると有利である。
【００２２】
図２は、この装置における粒子の検出作用を説明するための概念図である。
【００２３】
同図に示すように、被検液に収束光を照射した場合は、光の波長よりも粒径の小さな微粒子に対しても回折像（同心円状の回折縞模様）が現れるので、この回折像を受光素子で検出することにより、被検液中の微粒子の存在を正確に検出することができる。従って、被検液中の粒子数を計数することにより、被検液中に含まれる粒子の濃度に相関する測定値を得ることができる。
【００２４】
尚、実際の装置では、光検出器４のＳＮ比を良くするために、フォトダイオードアレイの各素子の信号を差動増幅器を用いて多段に重ね合わせて、微粒子が通過しない時、すなわち、フォトダイオードアレイの各素子に光が一様に当たっている状態での電気信号を零とし、回折像によっていずれかの素子に光量の変化が現われた時に、粒子の特性（数、寸法等）に応じた電気信号が発生するように構成することが好ましい。
【００２５】
更に、上記装置では、本発明の主旨である、被検液に含有される粒子の大きさの分布も検出することができる。
【００２６】
図３は、本発明に係る装置において、被検液中の粒子の寸法を弁別する仕組みを説明するための図である。
【００２７】
同図に示す通り、また、すでに述べた通り、上記装置において被検液に照射するレーザ光は被検液中に焦点を有する放射状の光ビームである。従って、図中にＡとして示すように、微粒子が焦点近傍を通過する場合は、粒子がレーザビーム中を横切る距離が短い。また、図中にＣとして示すように、微粒子が焦点から離れた位置を通過する場合は、粒子がレーザビーム中を横切る距離が長くなる。ここで、粒子はいずれも一定の流速で流れる共通の被検液に分散されているので、粒子の通過速度も一定であり、その結果、微粒子がレーザビームを横切るのに要する時間は、レーザビームの焦点からの距離に比例して長くなる。
【００２８】
なお、上記の現象を、微粒子により発生した回折縞の振るまいに着目して考えると、焦点近傍を通過する粒子により発生した回折縞は、その発生から消滅までに要する時間が短い。このため、回折縞により受光素子の出力に発生する信号の周波数は高くなる。また、焦点から離れた位置を通過する微粒子により発生する回折縞は、発生から消滅までの時間が長くなる。従って、この回折縞により受光素子の出力に発生する信号の周波数は低くなる。
【００２９】
一方、前述の通り、本発明に係る装置では、焦点近くを通過させることにより、小さな粒子を検出することができるという独特の構成を有している。換言すれば、このような小さな粒子は、焦点に非常に近い位置を通過しない限り回折縞を発生させることができない。これに対し、大きな粒子は、レーザ光の焦点から遠いところを通過した場合でも回折縞を発生させるので、これを検出することができる。
【００３０】
上記のような２種類の物理現象、即ち、微粒子の通過位置により生じる受光素子の出力信号の周波数の変化と、微粒子の粒径に応じて検出可能な通過位置が限定されるという２つの物理現象を組み合わせることにより、被検流体から検出した微粒子を、その粒径により切りわけることができる。即ち、ビーム通過時間が長い微粒子は必ず大きな粒子である。従って、検出した微粒子の総数から大きな粒子数を減じれば、小さな粒子の数も知ることができる。また、ビーム通過時間は前述のように受光素子の出力信号の周波数の変化として現れるので、受光素子の出力信号を処理することにより、粒子の大きさにより粒子数を分けることが可能になる。更に、上記のような切りわけを多段で処理することにより、所望の精度で粒径毎の粒子数を知ることができる。
【００３１】
図４は、上記のような一連の処理を実行するための信号処理回路の構成例を示す図である。
【００３２】
同図に示すように、この信号処理回路は、受光素子４の出力を受ける増幅回路５と、増幅回路５の出力を受けて波形整形する波形変形回路６、波形変形回路６の出力を受ける電圧−周波数変換回路７と、それぞれが増幅回路５の出力を受けるローパスフィルタ回路８、バンドパスフィルタ回路９およびハイパスフィルタ回路10を備えている。更に、波形変形回路６、電圧−周波数変換回路７、ローパスフィルタ回路８、バンドパスフィルタ回路９およびハイパスフィルタ回路10の各出力は、矩形信号変換回路11を介して、出力端子12〜16にそれぞれ結合されている。
【００３３】
上記のように構成された信号処理回路は、検出されたすべて微粒子に対応する信号を含む増幅器５の出力から、それぞれ以下のような意味を持つ信号を出力する。
【００３４】
即ち、波形変形回路６および電圧−周波数変換回路７の出力は、それぞれ低濃度時の濁度データ出力12、高濃度時の濁度データ出力13として出力される。この出力信号は、特願平４−５６４１８号において既に開示した方法に基づくものであり、低濃度時には粒子毎に生じる回折縞が個別に検出され、高濃度時には複数の回折縞が重畳された状態で検出される。
【００３５】
一方、各フィルタ回路８、９、10の出力は、前述した通り、粒子の通過位置に対応する信号周波数の高低に応じて、それぞれ、大粒子の粒子数データ出力14、大粒子と中粒子を合わせた粒子数データ出力15、大粒子、中粒子および小粒子を合わせた粒子数データ出力16となる。
【００３６】
なお、これらの各信号は、矩形信号変換回路11によりパルス信号に変換されて出力される。
【００３７】
上記のように構成された装置を使用して、予め正確な粒度分布が判っている調整済みの試料液を実際に測定に供した。
【００３８】
測定条件は、下記の表１に示す通りである。
【００３９】
【表１】
半導体レーザ；
波長            ：    波長685nm
出力            ：    ２ｍＷ
光学セル；
内径            ：    ４［mm］
材料            ：    溶融石英ガラス管(鏡面仕上げ)
光検出器          ：    フォトダイオード（１×７mm）
被検流体；
流体材料        ：    超純水
セル内での流速  ：    50［mm／秒］
被検流体に分散した微粒子；
材料            ：    ポリスチレン系ポリマー
粒径（ＣＶ値）  ：    ３％以下（タカログ値）
微粒子の直径    ：    0.506、1.001、1.418  ［μｍ］
微粒子の混合比  ：    １：１：１
【００４０】
上記のような条件で測定したところ、下記の表２に示すような、各出力パルス信号の相対値が得られた。
【００４１】
【表２】
大粒子の粒子数データ出力14                              ：  ５
大粒子と中粒子を合わせた粒子数データ出力15              ：  ７
大粒子、中粒子および小粒子を合わせた粒子数データ出力16  ：  ４
【００４２】
上記の測定結果に、それぞれの検出可能面積比を乗じたところ、下記の表３に示す測定値が得られた。
【００４３】
【表３】
大粒子の粒子数データ出力14                              ：  1.15
大粒子と中粒子を合わせた粒子数データ出力15              ：  2.38
大粒子、中粒子および小粒子を合わせた粒子数データ出力16  ：  4.00
【００４４】
表３に示す結果から判るように、各出力信号の比は概ね１：２：３であり、この測定方法が有効であることが確認された。従って、予め含まれる微粒子の粒径が判っている試料により測定装置を較正しておくことにより、粒径毎に精度良く微粒子を検出することが判る。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る濁度計の基本的な構成を模式的に示す図である。
【図２】図１に示した装置における光学的な作用を説明するための図である。
【図３】図１に示した装置において、粒子の寸法による弁別方法を説明するための図である。
【図４】図１に示した装置で使用できる信号処理回路の構成を示す図である。
【符号の説明】
１・・・レーザ、
２・・・光学系、
３・・・セル、
４・・・フォトダイオード、
５・・・増幅回路、
６・・・波形変形回路、
７・・・電圧−周波数変換回路、
８・・・ローパスフィルタ回路、
９・・・バンドパスフィルタ回路、
１０・・・ハイパスフィルタ回路、
１１・・・矩形信号変換回路、
１２・・・低濃度時の濁度データ出力端子、
１３・・・高濃度時の濁度データ出力端子、
１４・・・大粒子の粒子数データ出力端子、
１５・・・大粒子と中粒子を合わせた粒子数データ出力、
１６・・・大粒子、中粒子および小粒子を合わせた粒子数データ出力
【図１】
0003745947.tif 000002
【図２】
0003745947.tif 000003
【図３】
0003745947.tif 000004
【図４】
0003745947.tif 000005