(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
地下に埋設したＣ−１４含有放射性有機物の処理方法であって、該放射性有機物を放射線励起触媒と接触させて該放射性有機物を分解して放射性無機物を生成し、該放射性無機物を地下に存在する又は存在させたＣａ含有物質と結合またはＣａ含有物質に吸着させることを特徴とする放射性有機物の処理方法。
【請求項２】
前記放射線励起触媒が、ＴｉＯ2を主体とする触媒である請求項１に記載の処理方法。
【請求項３】
Ｃ−１４含有放射性有機物と放射線励起触媒とが収容体内に含まれ、前記収容体が地下に埋設されていることを特徴とする埋設構造体。
【請求項４】
前記収容体内にＣａ含有物質を更に含むことを特徴とする請求項３記載の埋設構造体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は放射性廃棄物の処理方法及び埋設構造体に関し、より詳細には地下に埋設したＣ−１４含有放射性有機物の処理方法及び埋設構造体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
原子力発電所や原子力発電所に関連する施設から発生する放射性廃棄物は放射線の種類や濃度に応じて各種処理が施され、最終的には数十メートルから数百メートルの地下に埋設処理されている。しかしながら放射性廃棄物は数十年〜数万年単位で埋設され続けるため、地殻変動や地下水の浸漬などが想定される。
【０００３】
例えば放射性廃棄物には放射性有機物を含んでいるものもあり、特に該放射性廃棄物が地下水と接触すると、放射性有機物が地下水に溶出することがある。放射性有機物が地下水に溶出すると、該地下水と共に地中を移動し、例えば地下水が地上に向けて移動すると、地下水に溶出した放射性有機物は放射性レベルが十分に低減される前に地表に到達してしまい、地上で高濃度の放射性物質が検出されることになる。
【０００４】
したがって放射性廃棄物の数十年〜数万年という長期に及ぶ地下埋設処理においては、珪砂やセメント材によって、放射性廃棄物を一体的に固めた埋設構造体として人工バリアを構築すると共に、該構造体の周囲をベントナイトなど疎水性を有する土壌で被覆して天然バリアを構築して地下水と放射性廃棄物が接触しない様にしている。尚、通常、埋設処理された放射性廃棄物から放射される放射線は、人工バリア，天然バリアによって遮断されて地表に高濃度の放射線が漏出することがない。
【０００５】
もっとも地殻変動が生じると人工バリア，天然バリア自体が破壊され、放射性廃棄物が地下水と接触することが考えられる。特に放射性有機物は放射性無機物と比べて人工バリアや天然バリアによる被吸着性・被結合性が低いため、放射性有機物埋設深度を深くして天然バリア層を厚くしたり、人工バリア層を厚くするなどして、たとえ放射性有機物が地下水に溶出しても、放射線濃度が低減されずに地表に到達することがない様に配慮されている。勿論、これら以外にも放射性廃棄物の埋設処理の安全を高め、高濃度の放射性物質が地上に漏出するのを防止する技術が提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
放射性廃棄物の埋設処理に関してはより高い安全性を確保すべく、日々研究が進められている。特にＣ−１４（放射性炭素）を含む放射性有機物の半減期は５千年以上であるため、地殻変動などあらゆる要因を想定し、更なる安全対策が検討されている。本発明の目的は、地下に埋設されたＣ−１４含有放射性有機物の処理方法及び埋設構造体を提供し、長期間におよぶ埋設処理の安全性を高めることにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決し得た本発明とは、放射性有機物を放射線励起触媒と接触させて該放射性有機物を分解して放射性無機物を生成し、該放射性無機物を地下に存在する又は存在させたＣａ含有物質と結合またはＣａ含有物質に吸着させることに要旨を有する放射性有機物の処理方法である。本発明を実施するにおいては前記放射線励起触媒が、ＴｉＯ2を主体とする触媒であることが推奨される。
【０００８】
また本発明はＣ−１４含有放射性有機物の埋設構造体であって、Ｃ−１４含有放射性有機物と放射線励起触媒とが収容体内に含まれ、前記収容体が地下に埋設されてなることに要旨を有する。
【０００９】
【発明の実施の形態】
Ｃ−１４含有放射性有機物を地下に埋設し適切に管理しても、放射性炭素（Ｃ−１４）は半減期が５７３０年と長く、地殻変動等の何らかの要因によって該放射性有機物が地下水に漏出する可能性もあることから、本発明者らは該放射性有機物の処理方法について鋭意研究を重ねた結果、Ｃ−１４含有放射性有機物を放射線励起触媒と接触させて該放射性有機物を分解して放射性無機物を生成し、該放射性無機物を地下に存在する又は存在させたＣａ含有物質と結合またはＣａ含有物質に吸着させて固定化することが放射性有機物の処理に有効であることを見出し本発明に至った。
【００１０】
Ｃ−１４含有放射性有機物とは、放射性炭素（Ｃ−１４）を含有する有機物であって、この様な有機物としては例えばＣＨ4，メタノールの様な低級有機物が例示される。
【００１１】
この様なＣ−１４含有放射性有機物は放射性廃棄物に含まれている。放射性廃棄物とは、原子力発電所に限定されず、再処理工場，成形加工工場，再転換工場，ウラン濃縮工場，転換工場，研究所など原子力発電に関連する施設から排出される高レベル放射性廃棄物，低レベル放射性廃棄物である（尚、放射線にはβ，γなど各種波長のものが存在するが特に限定されない。）。放射性廃棄物としては、ＴＲＵ廃棄物；被覆管，イオン交換樹脂，フィルタ，制御棒などの放射性廃棄物；使用済み作業衣・ペーパータオルなどを焼却処理した後の残滓，洗浄水を蒸発濃縮した後の残滓；一次系配管などの原子炉周りの配管・機器等の解体物，原子炉容器，炉内構造物，配管などの解体廃棄物；その他プラスチック、紙、フィルタ、金属、コンクリート、密封線源等の雑固廃棄物などが例示される。
【００１２】
通常、これら放射性廃棄物は単独または複数組合せて、或いは各種処理を施して地下に埋設される。放射性廃棄物に各種処理を施すとは、例えば放射性廃液を濃縮してセメント固化或いはプラスチック固化する処理；放射性廃棄物を燃焼させた残渣に他の物質を混合して固化する処理；放射性廃棄物を濃縮した廃液をガラスなどと混練して固化する処理などが挙げられる。これら放射性廃棄物は地下に埋設されるが、放射性有機物はこれら放射性廃棄物に含まれており、特に本発明ではこれら放射性廃棄物が地下水と接触することによって、該放射性廃棄物から溶出する放射性有機物の処理に好適に適用できる。
【００１３】
放射性廃棄物を埋設処理する場合、例えば地下（例えば地下数十メートル〜数千メートル程度の任意の深度）に放射性廃棄物を載置できる収容体を設け、該収容体に放射性廃棄物を収容すればよく、収容体の構造は特に限定されない。
【００１４】
以下、図面を参照しながら本発明の方法について更に詳述する。図１は地表から所望の深部まで地下坑道を掘り、トンネル最深平坦部に設けた収容体１を示す。尚、該収容体１にはＣ−１４含有放射性有機物を含む放射性廃棄物２が収容される。その際、収容体内における放射性廃棄物近傍に放射線励起触媒を供給することが望ましい。
【００１５】
放射線励起触媒とはＣ−１４含有放射性有機物が発する放射線によって化学反応を促進する触媒である。本発明では触媒は無光下で用いるが、波長４００ｎｍ以下（より好ましくは３９０ｎｍ以下）の光を照射したときに酸化分解特性を発現する触媒（光触媒）であればよく、この様な触媒であれば無光下であっても放射性有機物の発する放射線によって触媒が励起されて該放射性有機物を分解して放射性無機物を生成できるので望ましい。波長４００ｎｍ以下の光を照射したときに酸化分解性を発揮する触媒（光触媒）としては例えばＴｉＯ2，ＺｎＯ，ＳｒＴｉＯ3，ＷＯ3などが例示され、特に長期安定性（長期間安定して触媒活性を発揮する）及び長期耐久性（触媒の破損・損傷に対する耐久性が長い）に優れた特性を有するＴｉＯ2が推奨される。
【００１６】
尚、放射性廃棄物近傍に配置する放射線励起触媒としてはＴｉＯ2単独、又は他の放射線励起触媒と組合せたものでもよく、或いはＣａ含有物質，珪砂，酸化剤など任意の添加剤と混合して用いてもよいが、放射性廃棄物近傍にはＴｉＯ2を主体（５０％超）とする放射線励起触媒を供給することが好ましい。即ち、該放射性廃棄物近傍に供給する放射線励起触媒としてはＴｉＯ2を５０％超〜１００％（ＴｉＯ2含有率が高いほど好ましい）とすることがより好ましく、また該ＴｉＯ2が１００％以外のときの残部を他の放射線励起触媒としてもよい。勿論，酸化剤，Ｃａ含有物質など添加してもよいが、Ｃ−１４含有放射性有機物を効率的に分解処理するには放射線励起触媒のみで構成することが望ましい。
【００１７】
尚、放射線励起触媒の結晶構造については特に限定されず用途に応じて適宜決定すればよい。例えばＴｉＯ2の場合、結晶構造がアナターゼ型，ルチル型共に放射線で励起されて触媒活性を発揮する。例えばアナターゼ型はルチル型に比べて放射性有機物を分解する反応速度が速く、またルチル型はアナターゼ型に比べて安定相であり、放射線による触媒損傷・破損を生じ難い。したがって用途に応じて結晶構造を適宜選択すればよく、アナターゼ型，ルチル型のいずれか一方を単独、或いは組合せて用いてもよい。より優れた形状安定性，効果持続性，化学的安定性が要求される長期埋設処理においてはルチル型を主体（５０％超〜１００％）とすることが望ましい。
【００１８】
また放射線励起触媒は、Ｃ−１４含有放射性有機物との接触率を向上させるために、粉末状，顆粒状，網状，繊維状，など表面積が広い形状で用いることが望ましい。放射性有機物の発する放射線の線質がα線やβ線などの様に透過性が悪い場合でも、放射線励起触媒と放射性有機物とが接触すると直接放射線が放射線励起触媒に作用するので、十分な触媒効果（化学反応促進）を発揮する。またアナターゼ型ＴｉＯ2，ルチル型ＴｉＯ2を薄膜として被覆したステンレス鋼やチタンなどの金属材料、あるは不織布などの繊維を用いても良い。この様なＴｉＯ2を被覆した材料は、板状，網状，線状，繊維状にして用いてもよい。また収容体の構成部材としてもよい（例えば鉄筋コンクリート製の収容体の場合、鉄筋をＴｉＯ2皮膜で被覆したり、粉末状ＴｉＯ2をコンクリートに混入させてもよい）。
【００１９】
尚、金属材料に放射線励起触媒の皮膜を形成するには、チタンアルコキシドなどの有機系チタン化合物を金属材料に塗布して大気中で焼成すればよい。特に焼成の際、焼成温度を６００℃未満とすると触媒活性に優れたアナターゼ型ＴｉＯ2皮膜が形成される。また焼成温度を６００℃以上とすると、形状安定により優れたルチル型ＴｉＯ2皮膜が形成される。またチタンを主成分とする金属ターゲットをカソードとし、酸素含有雰囲気でアーク放電させて成膜する方法（アークイオンプレーティング：ＡＩＰ）により形成されるＴｉＯ2皮膜は、柱状結晶のルチル型ＴｉＯ2である。特にルチル型ＴｉＯ2の＜１１０＞方向がＴｉＯ2膜表面に垂直になるように強配向した場合は、耐久性に優れたルチル型ＴｉＯ2でありながら、アナターゼ型ＴｉＯ2に匹敵する触媒反応速度を実現でき、しかも形状安定性にも優れているので、激しい放射線損傷が予想される場合に有効である。
【００２０】
本発明において放射性有機物近傍とは、収容体内を意味し、放射線励起触媒と放射性廃棄物との接触・非接触は問わず、また収容体内において放射性有機物から放射線励起触媒までの具体的な距離については特に限定されないが、放射性有機物と放射線励起触媒との接触率を高めて放射性有機物の分解処理率を高めるには、放射線励起触媒と放射性廃棄物との距離は短い程好ましい。
【００２１】
図２は収容体１内に放射性廃棄物２を収容すると共に、該放射性廃棄物近傍に放射線励起触媒４を供給し（尚、この状態を埋設構造という）、更にその周りにＣａ含有物質３を供給した例を示す断面図である。上記の様に放射性有機物を放射線励起触媒と接触させると、該放射性有機物は分解されて放射性無機物になるため、Ｃａ含有物質を放射線励起触媒近傍に存在させておくと、該放射性無機物はＣａ含有物質と結合またはＣａ含有物質に吸着され、該放射性無機物を地下で固定できるので望ましい。勿論、Ｃａ含有物質は収容体外に存在させてもよい。またＣａ含有物質を人為的に地下に存在させなくても、元々地層中にはＣａ含有物質が存在しているため、該Ｃａ含有物質によっても放射性無機物を固定できる。
【００２２】
尚、放射性有機物を放射線励起触媒との接触によって効率的に分解して放射性無機物とすると共に、該放射性無機物を地下に固定するには図２に示す様に、放射性廃棄物に近い位置に放射線励起触媒を配置し、更に該放射線励起触媒の外側にＣａ含有物質を配置することが推奨される。
【００２３】
放射性有機物の近傍に放射線励起触媒を存在させた埋設構造体とすることによって、地下水が収容体内に漏出して放射性廃棄物と接触して、該地下水に放射性有機物が溶出したとしても、該地下水に溶出した放射性有機物が放射線励起触媒と接触すると、該触媒が該放射性有機物の発する放射線で励起されて該放射性有機物が分解されて放射性無機物となる。また該放射性無機物は、放射線励起触媒近傍に配設されたＣａ含有物質或いは地下に存在しているＣａ含有物質と結合、或いはＣａ含有物質に吸着されて、該地下水から除去されるため、地下水が地上に噴出したとしても、該地下水から高濃度の放射性物質が検出されることはない。
【００２４】
例えばＣ−１４含有放射性有機物としてメタノールを例示すると、地下水に溶出した該メタノールが放射線励起触媒と接触すると、該メタノールの発する放射線によって触媒が励起されて、メタノールが分解されて放射性無機物（ＣＯ2）を生成する。この様に分解されて生成した放射性無機物は、地下に存在するＣａ含有物質（例えば収容体に配設したＣａ含有物質、或いは土壌中に存在する又は存在させたＣａ含有物質など）と、結合、または吸着される。例えば該放射性無機物ＣＯ2はＣａ含有物質と結合してＣａＣＯ3となって地下に固定化される（即ち地下水から排除できる）。
【００２５】
放射性無機物は放射性有機物に比べてＣａ含有物質と結合又は吸着されやすいため、該結合，吸着によって地下で固定化されるため、地表への放出が防止できる。この様に放射性有機物が地下水へ溶出しても、放射性有機物を放射線励起触媒と接触させることによって、該放射性有機物は分解されて放射性無機物となると共に、地下に存在するＣａ化合物と結合或いは吸着されるので地表へ高濃度放射性物質が放出されることが防止できる。
【００２６】
本発明においてＣａ含有物質としては特に限定されず、Ｃａのみ或いはＣａを含有する物質である。Ｃａ含有物質としてはセメントが好適に用いられる。またＣａ含有物質には珪砂や酸化剤などの添加剤を含有させてもよい。図示例以外にも例えば放射性廃棄物近傍に放射線励起触媒を主体（５０％超〜１００％、尚、残部については任意の添加剤）とする材料を配設して埋設構造体とし、収納体壁面に近接するにつれて、放射線励起触媒の含有量を減少（５０％以下）させつつ、セメント（珪砂，酸化剤などの添加剤を添加してもよい）の含有量を増加させてもよい。
【００２７】
尚、酸化剤によっても放射性有機物を分解し得るが、反応により酸化剤自体が消費されてしまうので好ましくない。即ち、放射性有機物量の増大に伴って消費される酸化剤量も増えるため、有効酸化剤の残量が減少すると分解効果も低下する。例えばＣ−１４含有放射性有機物としてメタノールの分解を酸化剤（ＭｎＯ2）で行なう場合、該メタノールはＭｎＯ2による還元によって分解されるが、該還元によってＭｎＯ2も分解されてしまい、再利用ができない。したがって、メタノール量が増加すると可及的に残存する酸化剤量も減少するため、酸化剤を消費し尽くした後はメタノールは分解されず、該メタノールが地下水に溶出して該地下水に伴って地表に到達することがある。また放射性有機物を酸化分解するのに必要十分量の酸化剤を放射性有機物近傍に配設したとしても、酸化剤は地下に存在する他の被酸化性物質とも反応し、消費されてしまい、放射性有機物に対して十分な酸化分解作用が発揮できないことがある。特にＣ−１４（放射性炭素）は半減期が５７３０年と長期であるため、膨大な酸化剤が必要となることが予測され、現実的ではない。しかしながら放射線励起触媒は該放射性有機物の分解に伴って触媒自体が消費されないため、上記の様に反応によって消費されてしまう酸化剤と比べて必要量が膨大となる恐れもない。またこの様な長期間における化学的安定性，形状安定性，効果持続性に優れた素材としては酸化剤よりも放射線励起触媒が優れている。
【００２８】
【発明の効果】
以上説明した様に、本発明の方法によればＣ−１４含有放射性有機物は放射線励起触媒により分解されて放射性無機物となるため、地下に存するＣａ含有物質と結合またはＣａ含有物質に吸着させることによって地層中に固定することができる。
【００２９】
また本発明の構成によれば、Ｃ−１４含有放射性有機物が地下水に溶け込んだとしても、近傍に存在する放射線励起触媒によって該放射性有機物が分解されると共に、Ｃａ含有物と結合またはＣａ含有物質に吸着されるため、上記の如く地層中に固定することができ、該地下水が地表に到達したとしても、高濃度の放射性物質が検出されることがない。
【図面の簡単な説明】
【図１】  地下に放射性有機物を埋設するために掘削した通路を示す斜視図である。
【図２】  本発明の収納体の一例を示す断面図の概略図である。
【符号の説明】
１．収納体
２．放射性有機物
３．Ｃａ含有物
４．放射線励起触媒
【図１】
0003822488.tif 000002
【図２】
0003822488.tif 000003