(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質若しくは電解質を保持させた多孔質薄膜の面上に所定の間隔を置いて少なくとも一対のアノード、カソードが配されてなる燃料電池が複数個、集合してなり、燃料及び酸化剤の混合ガスを各燃料電池に流通させることにより発電する非隔膜式燃料電池モジュールであって、
当該非隔膜式燃料電池モジュールはその中央部分に、冷却媒体流通用の通路管を備え、前記各燃料電池は、冷却媒体流通用の前記通路管の周囲に放射状に配置され、又、前記通路管壁面に沿った方向に前記混合ガスが流通するよう構成されている
ことを特徴とする非隔膜式燃料電池モジュール。
【請求項２】
冷却媒体用の前記通路管は、各燃料電池の電極配置表面が臨む空間と連通され、冷却媒体には前記混合ガスが用いられている
ことを特徴とする請求項1に記載の非隔膜式燃料電池モジュール。
【請求項３】
前記電解質若しくは電解質を保持させた多孔質薄膜が板状支持体表面に形成されている
ことを特徴とする請求項1又は2に記載の非隔膜式燃料電池モジュール。
【請求項４】
前記燃料電池において、前記外周側の電極の気孔率を内周側よりも大きくされている
ことを特徴とする請求項1から３の何れかに記載の非隔膜式燃料電池モジュール。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、非隔膜式燃料電池に関し、特にそのモジュール構造に関する。
【０００２】
【従来の技術】
電解質膜若しくは電解質を保持させた多孔質薄膜の同一平面上に所定の間隔をとって配された一対のアノード及びカソードに、燃料及び酸化剤の混合ガスを流通させることにより発電する非隔膜式燃料電池（非隔膜式ＦＣ）としては、Ｐｔ電極とベーマイト薄膜層を用い、室温で水素と酸素の混合ガスを流通させ、発電を行なうものがあるが（Nature，343，547，1990）、このものでは数１００μA／ｃｍ2程度しか電流をとれなかった。
【０００３】
これに対して、近年、酸素イオン導伝体を電解質とし、実用可能な出力密度を得ているものが報告されている。例えば、アノードにＰｔ、カソードにＡｕ、電解質にＢaＣe0.8Ｙ0.2Ｏ3-αを用い、９５０℃でメタンと空気の混合ガスを流通させ、0.166Ｗ／ｃｍ2の出力密度が得られることが報告されている（第2回非隔膜式ＦＣ研究発表会予稿集，61，1993）。更に、アノードにNi+SDC，カソードにＳｍ0.5Ｓｒ0.5ＣoＯ3、電解質にＣｅ0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9を用い、４５０℃でエタンと空気の混合ガスを流通させ、０.４０Ｗ／ｃｍ2の出力密度が得られることが報告されている（Science，288，203，2000）。
【０００４】
これらの燃料に炭化水素を用いるものは、アノードの触媒作用により炭化水素を改質し、生成した水素が燃料電池反応に供せられる。この改質反応は、部分酸化改質反応であり、発熱を伴う反応である。
このような非隔膜式ＦＣの利点は、以下のとおりである。
▲１▼燃料と空気の混合供給の結果、セル周囲の雰囲気がマイルドになっているため、使用可能材料の幅が広がること。▲２▼雰囲気温度の低温化（min.３５０℃）により、周辺部材の耐熱性が軽減されること。▲３▼基本的に貴金属触媒を用いる必要がなく、コストの低減を図れること。▲４▼内部改質型であり、改質装置なしで、種々の燃料を使用でき、システムが簡略化されること。▲５▼作動温度が２００℃以上であるため、触媒被毒が生じ難く、また排熱の質が向上すること。
【０００５】
このような利点を有する非隔膜式ＦＣの電圧は１Ｖ以下と小さく、実用に供するためには複数セルを直列に接続し、高電圧化を図る必要がある。ところで、セルの高性能化を図る方策の一つに、アノード、カソード間の電解質上の距離を縮め内部抵抗を低減することが考えられ、従来の隔膜式燃料電池では、電解質の薄膜化が行われてきた。これに対し、アノード、カソードの雰囲気を区別する必要のない非隔膜式ＦＣでは両極を同一平面上に配し、その間隔を狭めることで同様の効果が得られる。
【０００６】
以上の観点から特許第２８１０９７７号に記載されているような櫛形のアノード、カソードを同一面に複数個連続的に配する形状が提案されている。
このような燃料電池集合体を従来の隔膜式燃料電池と同様に積層し、図２に示すようにモジュール化した場合、燃料電池反応熱に加え部分酸化改質反応の反応熱により発熱し、モジュール中央部分の温度が高くなる（この部分をヒートスポットという。図中黒塗り領域）。そのため、この部分の経時的劣化が他の部分に比べて著しく、モジュールの短寿命化につながった。
【０００７】
この解消策としては、冷却媒体専用のプレートを挿入することが考えられるが、１モルジュールに対し積層数に応じ複数枚必要となり、部品点数の大幅な増大につながった。
また、積層方向に貫通する図３に示すような冷却流路３０を設けることも一案であるが、混合燃料の流れが冷却流路によって乱されるため、新たなヒートスポットが発生し好ましくない。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
ここに、本発明の課題は、少ない部品点数と簡易な構造によりヒートスポットの発生を低減することが可能な非隔膜式ＦＣモジュールを提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために、本発明は、電解質若しくは電解質を保持させた多孔質薄膜の面上に所定の間隔を置いて少なくとも一対のアノード、カソードが配されてなる燃料電池が複数個、集合してなり、燃料及び酸化剤の混合ガスを各燃料電池に流通させることにより発電する非隔膜式燃料電池モジュールであって、当該非隔膜式燃料電池モジュールはその中央部分に、冷却媒体流通用の通路管を備え、前記各燃料電池は、冷却媒体流通用の前記通路管の周囲に放射状に配置され、又、前記通路管壁面に沿った方向に前記混合ガスが流通するよう構成されていることを特徴とする。
【００１０】
このような構成によってモジュールの中心部に冷却媒体用の通路管を設けても、混合ガスの流れへの影響を与えることなく、かつ、通路管に流通する冷媒の流量、流れの向きの調整により、ヒートスポットの発生を低減することができる。上記冷却媒体の一例としては、前記混合ガスを用いることができる。これによれば、新たに冷却媒体を用意する必要がなく、特に通常室温で供給される混合ガスの予熱が同時に行なわれ、電池集合体の入口部が低温となることも緩和され、良好なセルの反応状態が得られる。
【００１１】
更に、前記電解質若しくは電解質を保持させた多孔質薄膜が板状支持体表面に形成されているものとすることができる。
これにより、熱伝導性の高い金属により燃料電池の集合体全体に熱が伝わるために、ヒートスポットがより効果的に解消される。
また、前記燃料電池において、前記外周側の電極の気孔率を中央側よりも大きくしたものとすることができる。
【００１２】
これにより、一般に、燃料電池集合体の中央側より流速が遅いためセルにおいてガス拡散分極が生じやすい外周側の電極のガス拡散性が高まり、セルの反応状態が均一化し、全体として温度分布が更に均一化される。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下に図面を参考にしながら本発明にかかる実施の形態について具体的に説明する。
[構成]  図１は、本発明における非隔膜式ＦＣモジュールの模式図である。
この図に示すように、非隔膜式ＦＣモジュールＭｏは、円筒ケース１１と、このケース１１の中央部分に挿設された円筒内管１２と、燃料電池集合体１３と、集電板１４、１５から構成されている。
【００１４】
円筒ケース１１及び円筒内管１２は、熱伝導性に優れる金属材料（例えば、ＳＵＳ３１６製）からなる。
燃料電池集合体１３は、前記円筒ケース１１の内部空間内で、円筒内管１２との間に形成された空間部分に、板状の燃料電池１３１が複数、集合したものである。各燃料電池１３１のモジュール化は、円筒ケース内壁及び円筒内管の外壁に嵌め込み部（不図示）を切り欠き形成し、この嵌め込み部に挿通されることにより行われている。燃料電池１３１の嵌め込み部に挿通された部分は、アルミナ系若しくはジルコニア系粉末を含有する接着剤（アロンセラミックスなど）で接着固定されている。これにより、各燃料電池１３１…は、円筒内管１２を中心にしてその周囲に放射状に配列することになる。
【００１５】
各燃料電池１３１の構成・材質は、「Science，288，203，2000」に準じたものであり、電解質板１３１aの両表面に櫛形のアノード１３１ｂ・カソード１３１ｃをスクリーン印刷法により片面１５対、両面に３０対を各面において電気的に直列接続となるように対向形成したものである。
前記燃料電池集合体から集電は、円筒ケース１１上下に配置されたＮｉフェルトなどの多孔性の導電板１４、１５に導線を接続（不図示）することにより行なっている。
【００１６】
[動作・作用・効果] 上記構成において、円筒内管１２の上方より炭化水素及び酸素の混合ガスを供給し、モジュールを貫通させた後、下方でターンバックさせて、円筒内管１２と円筒ケース１１との間で各燃料電池１３１…同士間の空間部分１１ａに供給する。ここで、混合ガスのターンバックは、図示しないハウジングを用いて行なうことができる。
【００１７】
このようにして円筒内管１２に供給される混合ガスは、燃料電池を冷却する冷却媒体として機能する。つまり、円筒内管１２に導入する混合ガスの温度及び流量を適度な値に設定して導入することによって、円筒内管１２の周囲に配置された燃料電池１３１…と熱交換が行われる。そして、当該円筒内管内を流通した混合ガスは、当該円筒内管周囲に放射状に配置された燃料電池に供給されることになる。
【００１８】
このように冷却媒体をモジュールの中心部分に供給して、それが流れる円筒内管の周囲を放射状に囲む各燃料電池１３１…を強制的に冷却するので、モジュール全体の構造のコンパクト化を図るとともに、ヒートスポットの発生を効果的に低減することができる。なお、燃料電池１３１…からの伝熱が冷却媒体である混合ガスにより効率良く行われるようにするには、各燃料電池１３１…は、冷却媒体が流れる円筒内管１２に接触していることが望ましいことは言うまでもないが、接触していなくても、伝熱可能な程度に近接していれば良い。
【００１９】
また、円筒内管１２を流れた混合ガスは、燃料電池１３１…が臨む空間１１ａに供給されることになるが、当該空間１１ａ内では、前記円筒内管１２の外周壁面１２ａ及び各燃料電池１３１…の２つの表面１３１ｄ、１３１ｅに沿って流通することになる。そのため、モジュール内を流通する混合ガスは、燃料電池１３１…近傍において流通方向が乱されることなくスムーズに電池反応に供与され、流通方向が乱れることによって新たにヒートスポットが発生するという問題もない。
【００２０】
ちなみに、上記構成において、１ｋW（ＤＣ端子４２Ｖ）出力のモジュール構成は、一つの燃料電池においてセルが片面に１５個で両面併せて３０セル、電極の有効面積が２５ｃｍ2、燃料電池４枚が並列接続されたものが挙げられる。
[変形例]
▲１▼  上記燃料電池モジュールにおいて、電解質を溶射法によりＳＵＳ３１６製の板（厚み約１ｍｍ）の表面に形成し（厚み約１５０μｍ）たものを用いると、電解質にクラックが生じたとしても、燃料電池の形態が保持され発電が可能となるとともに、熱伝導性が向上し、燃料電池集合体全体の冷却が一層効果的に行われることになる。
▲２▼  また、電極（アノード、カソード）のモジュールの外周側に位置することになる電極部分をスクリーン印刷法にて形成するときに、電極スラリー中のＳＤＣ量を２０ｗｔ％（中央側１０ｗｔ％）とすることにより、外周側の気孔率を中央側よりも高めることができ、反応性を向上させることができる。
▲３▼  更に、上記構成においては、燃料電池に供給する反応用の混合ガスを燃料電池冷却用の冷却媒体にも用いたが、冷却媒体はそれ専用のものを用いても無論構わない。この場合に、流通方向を乱さないようにするには、反応用の混合ガスは冷却媒体を流通させる円筒内管の外壁面に沿うように流通させる必要がある。また、上記構成では、円筒内管１２内を流通し冷却媒体として機能した後に、反応用の混合ガスとして燃料電池に供与させるので、混合ガス入口部分では反応温度近くまで加熱された状態で供給される。この変形例においてもかかる作用・効果は、冷却媒体と反応用の混合ガスとの流通方向を反対にすること得られるのは言うまでもない。
▲４▼  上記構成では、各燃料電池１３１は、電解質板の表面に対向させて一対の電極が配されていたが、電解質板を挟むようにして一対の電極を設けるようにしても無論構わない。
【００２１】
【発明の効果】
以上説明してきたように、本発明の非隔膜式ＦＣモジュールの構成によれば、少ない部品点数と簡易な構成により、各燃料電池におけるヒートスポットの発生を低減し、長期にわたって発電可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態における非隔膜式ＦＣモジュールの構成を示す斜視図である（一部切り欠き）。
【図２】非隔膜式ＦＣモジュールの従来例の構成を示す斜視図である。
【図３】非隔膜式ＦＣモジュールの従来例の構成を示す斜視図である。
【符号の説明】
Ｍｏ  非隔膜式ＦＣモジュール
１１  円筒ケース
１２  円筒内管
１３  燃料電池集合体
１４、１５  集電板
１３１  燃料電池
【図１】
0003831600.tif 000002
【図２】
0003831600.tif 000003
【図３】
0003831600.tif 000004