(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
衝撃波による瞬間的一軸加圧で発生する衝撃圧力30GPa以上で高速物体を立方晶ダイヤモンド粉末に衝突させることにより、立方晶ダイヤモンドの熱力学的安定領域内において、立方晶ダイヤモンド粉末にせん断応力を発生させることによって変形させて、立方晶ダイヤモンドと六方晶ダイヤモンドのそれぞれの積層構造間の転移を促進することにより立方晶ダイヤモンド粉末を六方晶ダイヤモンド粉末に変換すること特徴とする六方晶ダイヤモンドの粉末の合成法。
【請求項２】
平均粒径１０ミクロン以下の銅粉加圧成形体の表面に平均粒径３０〜５０ミクロンの立方晶ダイヤモンド粒子を固定してターゲットとし、パルスレーザにより飛翔体を加速してターゲットに衝突させることを特徴とする請求項１に記載の六方晶ダイヤモンドの粉末の合成法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、従来熱力学的には立方晶ダイヤモンドの安定領域と考えられている圧力・温度条件でも、効果的なせん（剪）断応力を利用する六方晶ダイヤモンド粉末の合成法に関し、詳しくは、従来知られている高速物体の衝突による衝撃圧縮法を用いて立方晶ダイヤモンドを六方晶ダイヤモンドに瞬間的に変換させるいわゆる衝撃加圧法による六方晶ダイヤモンド粉末の合成法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、六方晶ダイヤモンドの合成法は２つ知られていた。１つは、結晶性のよい黒鉛を室温のまま10GPa以上の高圧力下で圧縮し、約1000℃の温度で加熱する方法である。もう１つは、同様に、結晶性のよい黒鉛を多量の銅粉等金属と混合し、この混合物に50GPa程度の衝撃圧縮処理を行う方法である。
【０００３】
【発明が解決しょうとする課題】
このように、従来技術では黒鉛を出発原料に使用していた。これは、黒鉛の層間を圧力で縮めて新しい結合を生じさせると言う考えに基づくものである。この結果、どうしても立方晶ダイヤモンドと共存する形で六方晶ダイヤモンドが得られていた。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、立方晶ダイヤモンドと六方晶ダイヤモンドとの結晶構造の相違が単にそれぞれの積層構造の違いに由来していることに注目し、それぞれの積層構造間の転移はエネルギー的に僅差であり、衝撃圧縮のような一軸性圧縮で実現できるせん断応力の効果でその転移は促進されるだろうと言う新しい考え方に基づき、立方晶ダイヤモンドを出発原料に選択し、せん断応力の効果を利用することにより、立方晶ダイヤモンドにその熱力学的安定領域内でも適当な衝突速度で衝撃圧縮処理をある程度以上の衝撃圧を加えるようにすれば、六方晶ダイヤモンドに高収率で変換させ得ることを見いだした。
【０００５】
すなわち、本発明は、衝撃波による瞬間的一軸加圧で発生する衝撃圧力30GPa以上で高速物体を立方晶ダイヤモンド粉末に衝突させることにより、立方晶ダイヤモンドの熱力学的安定領域内において、立方晶ダイヤモンド粉末にせん断応力を発生させることによって変形させて、立方晶ダイヤモンドと六方晶ダイヤモンドのそれぞれの積層構造間の転移を促進することにより立方晶ダイヤモンド粉末を六方晶ダイヤモンド粉末に変換すること特徴とする六方晶ダイヤモンドの粉末の合成法である。さらに、本発明は、平均粒径１０ミクロン以下の銅粉加圧成形体の表面に平均粒径３０〜５０ミクロンの立方晶ダイヤモンド粒子を固定してターゲットとし、パルスレーザにより飛翔体を加速してターゲットに衝突させることを特徴とする上記の六方晶ダイヤモンドの粉末の合成法である。
【０００６】
【発明の実施の形態】
本発明では、高速物体の粉体への衝突による粉体の衝撃圧縮で発生する粉体を変形させるせん断応力の効果を利用して物質変換を行うので、実施の際には試料初期状態と衝撃環境の条件を選択する必要がある。試料初期状態とは出発原料の選択、高速物体である飛翔体の形状、材質などが重要であり、衝撃環境としては衝突速度、その衝撃圧、衝突時の飛翔体の傾きや平面性などが重要である。
【０００７】
出発原料の立方晶ダイヤモンド粉末は、高温高圧法等で合成された市販のものでよく、結晶性の良い、均質なものが望ましい。粒径は飛翔体のサイズにもよるが、飛翔体の直径をmmから数十cm程度とするとその10%以下程度が望ましい。この理由は飛翔体の直径程度の粒子、つまり単結晶試料になると効果的せん断応力の発生が弱まるからである。
【０００８】
飛翔体の形状は円盤型でも長方形や正方形でもよい。材質はアルミニウム、ステンレス鋼、銅など衝突後に化学的除去が容易なもので、しかも、衝撃圧縮中にダイヤモンド粉末と反応しないものがよい。飛翔体の衝突速度は、衝撃圧力の発生に影響する。衝突による衝撃圧縮では、衝突速度から圧力は算出されるので、必要な速度は、飛翔体の材質が決まれば既知となる。
【０００９】
衝撃環境の条件は、衝撃圧力とし30GPa以上が必要である。30GPa以下に下がると、発生するせん断応力が充分でなく、せん断応力によるダイヤモンド粉末の変形が小さすぎるため六方晶ダイヤモンドへの変換が起きにくい。
【００１０】
本発明の合成法に用いる衝撃処理法は、爆薬、一段式火薬銃、レーザーや電子ビーム等で加速された飛翔体の衝突速度の秒速約1.5km以上の範囲の衝突速度でよいので、これらの従来技術による加速方法を利用することができる。
【００１１】
圧力の上限については、600GPaでダイヤモンドが融解することを考慮し、また現在の技術的水準から言及すれば、約300〜500GPaが上限となる。この30〜500GPaの衝撃圧縮状態では、熱力学的に立方晶ダイヤモンドが安定である。しかし、せん断応力の存在する圧縮状態では立方晶ダイヤモンドが六方晶ダイヤモンドに変換することが可能である。これは、両者間のエネルギー差がわずかであり、せん断応力による変形で立方晶ダイヤモンドの積層構造の積層のずれが起るとその変換が可能であることを示す。
【００１２】
飛翔体の高速衝突時に生じるせん断応力には、飛翔体の形状、材質、衝突速度、及び衝突面の表面粗さ状態が重要である。更に詳細に見ればダイヤモンド外形も、その粒子が受けるせん断応力の大きさに影響する。また、飛翔体の衝突時の衝突面の形状は、どの加速方法を取るかで、例えば、レーザーや電子ビームで加速した時には、そのレーザーや電子ビームの強度の空間分布に依存した形状で衝突することになる。
【００１３】
通常はガウシアン分布であるので、その飛翔体形状は中心が尖ったお椀型になる。そのお椀の形は、せん断応力 の効果的発生に望ましい。爆薬や一段式火薬銃で加速された飛翔板は、通常傾きを持ち、その傾きの程度はせん断応力 の発生に影響する。これらせん断応力 の発生は、最終的にはダイヤモンド粒子形状と飛翔体形状の相対的関係できまる。つまり、どんな形の粒子にどんな形の飛翔体がどんな衝突速度で衝突するかで決まる。
【００１４】
ダイヤモンド粒子の固定方法については、衝撃圧縮時に充分な圧力を上げられかつせん断応力によるダイヤモンド粒子の変形に対して効果的であるためには、ダイヤモンド粒子が金属微粉末成形体中に埋め込まれる必要がある。この金属としては、ダイヤモンドと反応せず、衝撃インピーダンスが大きく、加圧成型が容易でしかも化学的処理等での除去が容易である、銅粉が望ましい。銅粉の粒子サイズは、少なくともダイヤモンド粒子より小さく、10ミクロン以下が望ましい。
【００１５】
【実施例】
実施例１
図１を用いて、実施例を説明する。立方晶ダイヤモンド粒子１（平均粒径30〜50ミクロン）を平均粒径10ミクロンの銅粉加圧成形体２の表面に固定してターゲット３とする。一方、パルスレーザ４で飛翔体の高速加速を行うために、10ミクロン厚のアルミニウム箔５にYAG基本波のパルス幅10ナノ秒のレーザー光をビーム径1.5ミリメートルに集光した。
【００１６】
衝撃圧は飛翔体の衝突直前の速度から、インピーダンスマッチ法で計算した。衝撃速度はあらかじめレーザーのパルスエネルギーと速度の関係を調べた実験結果に基づいて算出した。この実施例では、秒速4.8 Km／秒で10ミクロン厚のアルミニウム箔５をターゲット３に衝突させ、立方晶ダイヤモンド粒子１に対して約80 GPaの衝撃処理を行った。
【００１７】
回収試料は飛翔体のアルミニウムを塩酸で除去したあと、顕微ラマン分光法で同定された。その得られた結果は図２に示す。１は出発原料の立方晶ダイヤモンド。記号Cは立方晶ダイヤモンドの1332cm-1に対応する。２は衝撃処理後の生成物でCのピーク以外に六方晶ダイヤモンドに対応する新しいピークが共存。３は同一試料中の生成物で六方晶ダイヤモンドのみのピークを示す。図２に示されたように、場所によっては、100％の六方晶ダイヤモンドのピークが観察され、局所的にはほぼ１００％の高変換率で六方晶ダイヤモンドへ変換することが明らかになった。
【００１８】
【発明の効果】
以上、詳しく説明した通り、本発明の方法によって、一回の衝撃処理で立方晶ダイヤモンド粉末から高転換率で六方晶ダイヤモンド粉末を合成することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例１の方法の概略説明図である。
【図２】実施例１で得られた衝撃回収試料のラマン分光測定結果を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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