(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
生分解プラスチックおよび／または光分解性プラスチックからなる基体シート上に、水溶性バインダーを含む転写層が設けられ、転写後に転写層の非転写部分が水洗除去可能であることを特徴とする転写材。
【請求項２】
生分解プラスチックおよび／または光分解性プラスチックからなる基体シート上に、水溶性バインダーからなる離型層が設けられ、その上に少なくとも図柄層が設けられ、転写後に転写層の非転写部分が水洗除去可能であることを特徴とする転写材。
【請求項３】
生分解プラスチックおよび／または光分解性プラスチックからなる基体シート上に、水溶性バインダーからなる剥離層が設けられ、その上に少なくとも図柄層が設けられ、転写後に転写層の非転写部分が水洗除去可能であることを特徴とする転写材。
【請求項４】
請求項１記載の転写材の転写層を被転写体面に転写し基体シートを剥離した後、基体シート上に残存する転写層の非転写部分を水洗して除去することにより基体シートを廃棄可能とすることを特徴とする転写材の廃棄前処理方法。
【請求項５】
請求項２記載の転写材の転写層を被転写体面に転写し基体シートを剥離した後、基体シート上に残存する離型層を水洗して除去することにより基体シートを廃棄可能とすることを特徴とする転写材の廃棄前処理方法。
【請求項６】
請求項３記載の転写材の転写層を被転写体面に転写し基体シートを剥離した後、基体シート上に残存する剥離層の非転写部分を水洗して除去することにより基体シートを廃棄可能とすることを特徴とする転写材の廃棄前処理方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
この発明は、転写後に基体シートを廃棄しても公害問題を起こすことがない転写材とその廃棄前処理方法に関する。とくに、化粧品容器、電気製品、生活用品などの加飾に利用できる転写材として好適なものである。また、記録媒体への磁気層形成のための磁気転写材や熱溶融あるいは昇華タイプの感熱転写材など種々の転写材に適応できる。
【０００２】
【従来の技術】
物品の表面を装飾する方法として、転写法がある。転写法とは、基体シート上に、剥離層、図柄層、接着層などからなる転写層を形成した転写材を用い、加熱加圧して転写層を被転写体に密着させた後、基体シートを剥離して、被転写体面に転写層のみを転移して装飾を行う方法である。また、被転写体が樹脂成形品である場合に、転写法をより合理的に行う方法として、成形同時転写法がある。成形同時転写法とは、転写材を成形金型内に挟み込み、金型内に樹脂を射出充満させ、冷却して樹脂成形品を得るのと同時に成形品表面に転写材を接着させた後、基体シートを剥離して、被転写体面に転写層を転移して装飾を行う方法である。
【０００３】
従来、転写材の基体シートとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ナイロンなどのプラスチックフィルム、または、これらのプラスチックフィルムを積層したものを使用していた。
【０００４】
基体シートは転写層を形成する印刷加工時と、転写加工時または成形同時転写加工時に有用なものであるが、転写層が成形品に転移した後は、基体シートは成形品から剥がしとられ、不要のものとして廃棄されていた。基体シートを廃棄する方法としては、燃やすか、土中に埋めるか、海中に投棄するなどの方法が一般的である。しかし、基体シートであるプラスチックフィルムを燃やすと、燃焼熱を発するものが多く、大気の温暖化を促進したり、大気を汚染したりする公害問題が生じる。また土中に埋めたり、海中に投棄したりする場合も、プラスチックフィルムは分解せず、堆積していくため、やはり公害問題が生じる。
【０００５】
そこで、転写材の基体シートを分解性プラスチックで構成することが考えられる。分解性プラスチックとしては、微生物により分解する生分解プラスチックと、紫外線などの光により分解する光分解性プラスチックとがある。いずれの分解性プラスチックも分解されて低分子化合物となり、最終的には炭酸ガスと水になるため、公害問題を生じない。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、転写材を被転写体に転写する際には、転写材と被転写体との間で位置ずれがあるため、転写層は本来転写したいパターンよりも大きく形成するのが通常である。また、サーマルヘッドにより加熱された部分のみを転写する場合は、転写するパターンがわずかで、大部分は基体シート側に残る（図４参照）。したがって、基体シートが分解性プラスチックであっても、被転写体に転写されず基体シート上に残る転写層の残部分は非分解性プラスチックであるので、基体シートを廃棄すると公害問題を引き起こすことに変わりはない。
【０００７】
したがって、この発明は、上記のような問題を解決することにあり、転写後に基体シートを廃棄しても公害問題を起こすことがない転写材とその廃棄前処理方法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
この発明は、以上の目的を達成するために、転写材を、生分解プラスチックおよび／または光分解性プラスチックからなる基体シート上に、水溶性バインダーを含む転写層が設けられ、転写後に転写層の非転写部分が水洗除去可能であるように構成した。
【０００９】
また、転写材を、生分解プラスチックおよび／または光分解性プラスチックからなる基体シート上に、水溶性バインダーからなる離型層が設けられ、その上に少なくとも図柄層が設けられ、転写後に転写層の非転写部分が水洗除去可能であるように構成した。また、生分解プラスチックおよび／または光分解性プラスチックからなる基体シート上に、水溶性バインダーからなる剥離層が設けられ、その上に少なくとも図柄層が設けられ、転写後に転写層の非転写部分が水洗除去可能であるように構成した。
【００１０】
また、転写材の廃棄前処理方法を、請求項１記載の転写材の転写層を被転写体面に転写し基体シートを剥離した後、基体シート上に残存する転写層の非転写部分を水洗して除去することにより基体シートを廃棄可能とするように構成した。また、請求項２記載の転写材の転写層を被転写体面に転写し基体シートを剥離した後、基体シート上に残存する離型層を水洗して除去することにより基体シートを廃棄可能とするように構成した。また、請求項３記載の転写材の転写層を被転写体面に転写し基体シートを剥離した後、基体シート上に残存する剥離層の非転写部分を水洗して除去することにより基体シートを廃棄可能とするように構成した。
【００１１】
図面を参照しながらこの発明をさらに詳しく説明する。
【００１２】
図１は、この発明の転写材の一実施例を示す平面図である。図２は、この発明の転写材を用いて成形同時転写を行う一実施例を示す断面図である。図３は、この発明の転写材を用いて得ることのできる転写成形品の一実施例を示す断面図である。図４は、転写工程の一実施例を示す斜視図である。図中、１は転写材、２は基体シート、３は離型層、４は剥離層、５は図柄層、６は接着層、７は転写層、８は金型、９は被転写体、１０は成形材料、１１は射出口、１４は被転写体に転写される転写層パターン部、１５は転写されずに基体シート側に残る転写層パターン部をそれぞれ示す。
【００１３】
この発明の転写材１は、分解性プラスチックからなる基体シート２上に、水溶性バインダーを含む転写層７または水溶性バインダーからなる離型層３あるいは剥離層４を設けたものである（図１参照）。
【００１４】
基体シート２の材質としては、分解性プラスチックを用いる。分解性プラスチックとしては、微生物により分解する生分解プラスチックと、紫外線などの光により分解する光分解性プラスチックとがある。いずれも分解されて低分子化合物となり最終的には炭酸ガスと水になると考えられている。
【００１５】
生分解性プラスチックはその全部または一部が、土中または水中のバクテリア、菌類、藻類などの微生物の働きで、二酸化炭素、水、メタンなどの低分子化合物に分解される高分子物または配合物を含むものである。生分解性プラスチックとしては、次のようなものがある。
（1）化学合成脂肪族ポリエステル系樹脂（ポリエステルオレフィン系樹脂、ポリエステルアミド系樹脂、ポリエステルエーテル系樹脂など）
（2）天然高分子ポリビニルアルコール系樹脂（澱粉変性ポリビニルアルコール共重合体系樹脂、エチレンポリビニルアルコール共重合体系樹脂など）
（3）天然高分子澱粉ポリカプロラクトン系樹脂
（4）天然高分子セルロース系樹脂
（5）化学合成ポリ乳酸系樹脂
（6）微生物生産ポリエステル系樹脂（ポリヒドロキシアルカノエート系樹脂など）
【００１６】
光分解性プラスチックは、太陽光線中の紫外線などの光で高分子鎖が切れて低分子化合物に分解されるポリマーである。光分解性プラスチックとしては、次のようなものがある。
（1）一酸化炭素とポリエチレンの共重合体系樹脂
（2）二酸化炭素とポリエチレンの共重合体系樹脂
【００１７】
また、上記した各材料どうしのポリマーアロイや、ポリエチレンに澱粉や植物性油などの生分解誘引剤を混ぜて生分解するようにした分解性プラスチックを用いてもよい。分解性プラスチックを基体シート２として用いるためにフィルム化する方法としては、インフレーションフィルム成形法、押出成形法などによる方法が一般的である。また、引っ張り強度や寸法安定性を高めるために、２軸延伸を行うとよい。
【００１８】
基体シート２からの転写層７の剥離性がよい場合には、基体シート２上に転写層７を直接設ければよい。基体シート２からの転写層７の剥離性を改善するためには、基体シート２上に転写層７を設ける前に、離型層３を全面的に形成してもよい。離型層３は、転写後または成形同時転写後に基体シート２を剥離した際に、基体シート２とともに転写層７から離型する。場合によっては層内離型を起こし、一部が転写層７の最外面に残存することもある。離型層３の材質としては、メラミン樹脂系離型剤、シリコーン樹脂系離型剤、フッ素樹脂系離型剤、セルロース誘導体系離型剤、尿素樹脂系離型剤、ポリオレフィン樹脂系離型剤、パラフィン系離型剤およびこれらの複合型離型剤などを用いることができる。転写層７および剥離層４が水溶性でない場合は、離型層３を水溶性バインダーで構成する。化粧品容器、電気製品、生活用品などの加飾に転写材１を利用する場合、転写後の図柄に耐水性が必要なので、転写層７を水溶性とするのではなく、離型層３のみまたは離型層３がない場合に剥離層４のみを水溶性にすることによって、転写後の図柄が耐性を有するようにできる。水溶性バインダーを用いるのは、転写後に、基体シート２から離型層３を除去する際、コスト面や環境衛生的を考慮すれば、有機溶剤で除去するよりも水で除去する方が優れているからである。水溶性バインダーとしては、アクリル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリウレタン樹脂、セルロース樹脂、ポリエステル樹脂、アルキッド樹脂などがある。離型層３の形成方法としては、ロールコート法、スプレーコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法がある。
【００１９】
剥離層４は、基体シート２または離型層３上に全面的または部分的に形成する。剥離層４は、転写後または成形同時転写後に基体シート２を剥離した際に、基体シート２または離型層３から剥離して被転写体９の最外面となる層である。なお、剥離層４が層内剥離を起こす場合には、層内剥離した面が最外面となる。また、離型層３が層内離型を起こしている場合には、転写層７の表面に残存している離型層３が、被転写体９の最外面となる。剥離層４の材質としては、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、セルロース系樹脂、ゴム系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂などのほか、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体系樹脂などのコポリマーを用いるとよい。剥離層４に硬度が必要な場合には、紫外線硬化性樹脂などの光硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂などの放射線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂などを選定して用いるとよい。転写層７および離型層３が水溶性でない場合は、剥離層４を水溶性バインダーで構成する。水溶性バインダーとしては、離型層３を水溶性とした場合と同様の樹脂を用いるとよい。剥離層４は、着色したものでも、未着色のものでもよい。剥離層４の形成方法としては、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法がある。
【００２０】
転写層７は、剥離層４、図柄層５、接着層６などからなる層であり、転写後に被転写体９の表面に密着する層である。離型層３および剥離層４が水溶性でない場合は、転写層７が水溶性と案留ように構成する。つまり、剥離層４、図柄層５、接着層６などの各層を水溶性バインダーで、あるいは水溶性バインダーを主成分として構成する。昇華タイプの感熱転写材１などのように、転写層７の中の染顔料のみが転移し、転写層７の樹脂バインダーはすべて基体シート２側に残るような場合には、転写層７全体を水溶性にした方が好ましい。水溶性バインダーとしては、離型層３、剥離層４を水溶性とする場合と同様の樹脂を用いるとよい。
【００２１】
図柄層５は、剥離層４の上に、通常は印刷層として形成する。印刷層の材質としては、転写層７を水溶性としない場合、ポリビニル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリビニルアセタール系樹脂、ポリエステルウレタン系樹脂、セルロースエステル系樹脂、アルキド樹脂、塩化ビニル酢酸ビニル共重合体樹脂、熱可塑ウレタン系樹脂、メタアクリル系樹脂、アクリル酸エステル系樹脂、塩化ゴム系樹脂、塩化ポリエチレン系樹脂、塩素化ポリプロピレン系樹脂などの樹脂をバインダーとし、転写層７を水溶性とする場合は水溶性バインダーを用い、適切な色の顔料または染料を着色剤として含有する着色インキを用いるとよい。顔料としては、インジゴ、アリザリン、カーサミン、アントシアニン、フラボノイド、シコニンなどの植物色素やアゾ、キサンテン、トリフェニルメタンなどの食用色素、黄土、緑土などの天然無機顔料の他、炭酸カルシウム、酸化チタン、アルミニウムレーキ、マダーレーキ、コチニールレーキなどが好ましい。印刷層の形成方法としては、オフセット印刷法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法などの通常の印刷法などを用いるとよい。特に、多色刷りや階調表現を行うには、オフセット印刷法やグラビア印刷法が適している。また、単色の場合には、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法を採用することもできる。印刷層は、表現したい図柄に応じて、全面的に設ける場合や部分的に設ける場合もある。
【００２２】
また、図柄層５は、金属薄膜層からなるもの、あるいは印刷層と金属薄膜層との組み合わせからなるものでもよい。金属薄膜層は、図柄層５として金属光沢を表現するためのものであり、真空蒸着法、スパッターリング法、イオンプレーティング法、鍍金法などで形成する。表現したい金属光沢色に応じて、アルミニウム、ニッケル、金、白金、クロム、鉄、銅、スズ、インジウム、銀、チタニウム、鉛、亜鉛などの金属、これらの合金または化合物を使用する。部分的な金属薄膜層を形成する場合の一例としては、金属薄膜層を必要としない部分に溶剤可溶性樹脂層を形成した後、その上に全面的に金属薄膜を形成し、溶剤洗浄を行って溶剤可溶性樹脂層と共に不要な金属薄膜を除去する方法がある。この場合によく用いる溶剤は、水または水溶液である。また、別の一例としては、全面的に金属薄膜を形成し、次に金属薄膜を残しておきたい部分にレジスト層を形成し、酸またはアルカリでエッチングを行い、レジスト層を除去する方法がある。なお、金属薄膜層を設ける際に、他の転写層７と金属薄膜層との密着性を向上させるために、前アンカー層や後アンカー層を設けてもよい。前アンカー層および後アンカー層の材質としては、２液性硬化ウレタン樹脂、熱硬化ウレタン樹脂、メラミン系樹脂、セルロースエステル系樹脂、塩素含有ゴム系樹脂、塩素含有ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、ビニル系共重合体樹脂樹脂などを使用するとよい。前アンカー層および後アンカー層の形成方法としては、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法がある。
【００２３】
接着層６は、被転写体９面に上記の各層を接着するものである。接着層６は、図柄層５上に形成する。接着層６としては、被転写体９の素材に適した感熱性あるいは感圧性の樹脂を適宜使用する。たとえば、転写層７を水溶性としない場合、被転写体９の材質がアクリル系樹脂の場合はアクリル系樹脂を用いるとよい。また、被転写体９の材質がポリフェニレンオキシド・ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、スチレン共重合体系樹脂、ポリスチレン系ブレンド樹脂の場合は、これらの樹脂と親和性のあるアクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂などを使用すればよい。さらに、被転写体９の材質がポリプロピレン樹脂の場合は、塩素化ポリオレフィン樹脂、塩素化エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、環化ゴム、クマロンインデン樹脂が使用可能である。また、塩化ビニル酢酸ビニル系樹脂、塩素化ポリプロピレン系樹脂などを使用してもよい。転写層７を水溶性とする場合、水溶性バインダーを適宜選択して使用するとよい。接着層６の形成方法としては、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法がある。
【００２４】
転写層７の構成は、上記した態様に限定されるものではなく、たとえば、図柄層５の材質として被転写体９との接着層６性に優れたものを使用する場合には、接着層６を省略することができる。また、転写層７として磁性体を含有する磁気層を使用すれば、記録媒体へ磁気層を形成する磁気転写材１を得ることができる。また、転写層７として加熱のみで転移するものを用いれば、熱溶融タイプの感熱転写材１を得ることができる。
【００２５】
被転写体９としては、樹脂成形品、ゴム製品、金属製品、木工品、ガラス製品、陶磁器製品もしくは各種材質からなる複合製品などを挙げることができる。被転写体９は、透明、半透明、不透明のいずれでもよい。また、被転写体９は、着色されていても、着色されていなくてもよい。樹脂としては、ポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＮ樹脂などの汎用樹脂を挙げることができる。また、ポリフェニレンオキシド・ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアセタール系樹脂、アクリル系樹脂、ポリカーボネート変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、超高分子量ポリエチレン樹脂などの汎用エンジニアリング樹脂やポリスルホン樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリフェニレンオキシド系樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリイミド樹脂、液晶ポリエステル樹脂、ポリアリル系耐熱樹脂などのスーパーエンジニアリング樹脂を使用することもできる。さらに、ガラス繊維や無機フィラーなどの補強材を添加した複合樹脂も使用できる。
【００２６】
前記した層構成の転写材１を用い、転写法を利用して被転写体９面に装飾を行う方法について説明する。まず、被転写体９面に、転写材１の接着層６側を密着させる。次に、シリコンラバーなどの耐熱ゴム状弾性体を備えたロール転写機、アップダウン転写機などの転写機を用い、温度80〜260℃程度、圧力50〜200kg／m2程度の条件に設定した耐熱ゴム状弾性体を介して転写材１の基体シート２側から熱と圧力とを加える。こうすることにより、接着層６が被転写体９表面に接着する。最後に、冷却後に基体シート２を剥がすと、基体シート２と剥離層４との境界面で剥離が起こり、転写が完了する。また、基体シート２上に離型層３を設けた場合は、基体シート２を剥がすと、離型層３と剥離層４との境界面で剥離が起こり、転写が完了する。これらの場合において、剥離層４が層内剥離を起こし、また離型層３が層内離型を起こすことがある。
【００２７】
次に、前記した転写材１を用い、射出成形による成形同時転写法を利用して被転写体９である樹脂成形品の面に装飾を行う方法について説明する（図２参照）。まず、可動型と固定型とからなる成形用金型８内に転写材１を送り込む。その際、枚葉の転写材１を１枚づつ送り込んでもよいし、長尺の転写材１の必要部分を間欠的に送り込んでもよい。長尺の転写材１を使用する場合、位置決め機構を有する送り装置を使用して、転写材１の図柄層５と成形用金型８との見当が一致するようにするとよい。また、転写材１を間欠的に送り込む際に、転写材１の位置をセンサーで検出した後に転写材１を可動型と固定型とで固定するようにすれば、常に同じ位置で転写材１を固定することができ、図柄層５の位置ずれが生じないので便利である。成形用金型８を閉じた後、固定型に設けたゲートより溶融樹脂を金型８内に射出充満させ、被転写体９を形成するのと同時にその面に転写材１を接着させる。成形材料１０としては、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリメタクリル酸メチルなどの汎用成形樹脂を用いる。また、生分解性プラスチックや光分解性プラスチックなどの分解性プラスチックであってもよい。被転写体９である樹脂成形品を冷却した後、成形用金型８を開いて樹脂成形品を取り出す。最後に、基体シート２を剥がすことにより、転写が完了する（図３参照）。
【００２８】
【作用】
この発明の転写材は、分解性プラスチックからなる基体シート上に、水溶性バインダーを含む転写層または水溶性バインダーからなる離型層あるいは剥離層を設けたので、次の作用を有する。
【００２９】
転写層は水溶性バインダーを含むので、転写後に基体シートを水洗すると、転写層は水に溶けて除去される。また、離型層あるいは剥離層は水溶性バインダーからなるので、転写後に基体シートを水洗すると、離型層あるいは剥離層は水に溶けて他の転写層とともに除去される。水洗後の基体シートは、いずれにしても転写層を有さず分解性プラスチックのみになり、土中に埋めるなどすると分解する。
【００３０】
【実施例】
実施例１
分解性プラスチックとして澱粉変性ポリビニルアルコール共重合体樹脂を用い、下記の条件でフィルム成形を行って基体シートに用いる厚さ30μｍのプラスチックフィルムを得た。
【００３１】
フイルム成形条件
ＬＤＰＥ用インフレーション製膜加工
押出機            Ｌ／Ｄ比＝20〜30
スクリュー        圧縮比2.0〜3.0フルフライトタイプ
ダイス            スパイラル丸ダイギャップ0.5〜0.8ｍｍ
押出温度          130〜150℃
スクリュー回転数  60ｒｐｍ以上
【００３２】
次に、離型層として下記のインキ組成物を用い、剥離層として塩素化ポリプロピレン系樹脂インキを用い、図柄層として塩素化ポリプロピレン系樹脂インキ（金赤色）を用い、接着層としてポリエステル系樹脂インキを用い転写材を得た。
【００３３】
離型層用水溶性バインダーインキ組成物
水溶性バインダー  ヒドロキシプロピルセルロース              50重量％
溶剤              イソプロピルアルコール／トルエン＝１／３  50重量％
【００３４】
このようにして得た転写材を用いて転写加工を行った後、基体シートを水洗して離型層とともに剥離層、図柄層、接着層を除去し、基体シートを土中に廃棄したところ、６ヶ月後にはプラスチック化合物は検出されなかった。
【００４３】
【発明の効果】
この発明は、以上のとおりの構成、作用を有するので、次のような優れた効果を有する。
【００４４】
この発明の転写材とその廃棄前処理方法は、転写層または離型層あるいは剥離層を水洗により容易に除去でき、転写後の基体シートは転写層を有さず分解性プラスチックのみになるので、転写後の基体シートを土中などに廃棄しても公害問題を起こさない。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の転写材の一実施例を示す平面図である。
【図２】この発明の転写材を用いて成形同時転写を行う一実施例を示す断面図である。
【図３】この発明の転写材を用いて得ることのできる転写成形品の一実施例を示す断面図である。
【図４】転写工程の一実施例を示す斜視図である。
【符号の説明】
１  転写材
２  基体シート
３  離型層
４  剥離層
５  図柄層
６  接着層
７  転写層
８  金型
９  被転写体
１０  成形材料
１１  射出口
１４  被転写体に転写される転写層パターン部
１５  転写されずに基体シート側に残る転写層パターン部
【図１】
0003842314.tif 000002
【図２】
0003842314.tif 000003
【図３】
0003842314.tif 000004
【図４】
0003842314.tif 000005