(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
表皮材とポリプロピレン系樹脂製基材との間に、
ポリプロピレン系樹脂からなる内層、少なくとも高融点樹脂層を含む中間層、およびポリエチレン系樹脂からなる外層を含む少なくとも３層の多層ホットメルトフィルムを、
その内層側が上記ポリプロピレン系樹脂製基材と接するように接着一体化した自動車用内装材。
【請求項２】
内層を構成するポリプロピレン系樹脂が融点１３５℃〜１７０℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）０.５〜３０（ｇ／１０分）を有する請求項１記載の多層ホットメルトフィルム。
【請求項３】
外層を構成するポリエチレン系樹脂が融点７０〜１４０℃、ＭＦＲ２〜５０（ｇ／１０分）を有する請求項１または２記載の多層ホットメルトフィルム。
【請求項４】
中間層を構成する高融点樹脂が融点１７０〜２７０℃を有する請求項１〜３のいずれかに記載の多層ホットメルトフィルム。
【請求項５】
中間層を構成する高融点樹脂がナイロン６樹脂、ナイロン６６樹脂、ナイロン６−６６樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂またはポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂から選ばれる請求項４記載の多層ホットメルトフィルム。
【請求項６】
ポリプロピレン系樹脂製基材がポリプロピレン系発泡樹脂である請求項１記載の積層体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は非通気性のホットメルトフィルム、特にポリプロピレン系樹脂を接着するに適した非通気性ホットメルトフィルムおよびこのホットメルトフィルムにより積層された積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
自動車や室内用内装材として、表皮材と基材をホットメルトフィルムを介して接着された積層体が用いられている。特に自動車用内装材は軽量化、断熱性、非通気性などの観点から種々の工夫が凝らされている。内装材の素材としては従来から、表皮材として不織布を用いたもの、基材としては軽量化、断熱性などの観点から熱成形性ポリウレタン、ダンボール、レジンボードなどを用いたものが多用されてきた。
【０００３】
ホットメルトフィルムとしては、断面方向への通気性を阻止するため非通気性のフィルムの両面をホットメルト接着フィルムでサンドイッチ状にラミネートした多層ホットメルトフィルムが提案されている。例えば、特開平７−６８７２１号公報は内層と外層に融点の低いホットメルトポリエチレン系樹脂、中間層に融点の高いナイロン系樹脂を用いた自動車内装材貼合わせ用多層ホットメルトフィルムを開示している。
【０００４】
特開昭６４−６９６８４号公報は、中間層として高融点のポリオレフィン系樹脂層、その両面にポリアミド系樹脂接着層を有する多層ホットメルトフィルムを開示している。このホットメルトフィルムはポリアミド系樹脂の高い熱融着性を利用したものであるが接合すべき基材と表皮材についての配慮はなされていない。
【０００５】
最近、自動車用をはじめ種々の用途に用いられる積層体には、低価格・軽量化と省資源という市場および環境面からの要請に応えるため、安価で再使用性に優れたポリプロピレン系樹脂、特にポリプロピレン系発泡樹脂が基材として多用されるようになってきた。
ポリプロピレン系樹脂は熱可塑性樹脂であるため、ホットメルトフィルムを介して表層材と積層する場合、プレス圧が高いとポリプロピレン系樹脂がホットプレス面にくっつくという問題がある。これを避けるために、ポリプロピレン系樹脂を基材とする積層体を製造する方法として、ホットプレスの代わりにコールドプレスを用いる方法が選ばれるようになってきた。コールドプレスの場合はホットプレスの場合以上に高い加圧力を加えないとアンカー効果が期待できず基材とホットメルトフィルムとの間に十分な接着力が得られない。しかし接着力を増すために加圧力を高めると一般に多孔質等からなる軟質の基材が潰れてしまうという問題が発生する。
従来上記のような用途に使用する積層体を製造するために用いられてきたホットメルトフィルムは、ポリプロピレン樹脂との接着性が乏しいポリアミド樹脂またはポリエチレン樹脂が表面に使用されていたため、上記の問題に対応できなかった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、ポリプロピレン系樹脂、特に発泡ポリプロピレン系樹脂を接着するに好適なホットメルトフィルム、およびこのホットメルトフィルムを介して表層材と基材、特にポリプロピレン系樹脂または発泡ポリプロピレン系樹脂製基材とを一体化した積層体を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂からなる内層、少なくとも高融点樹脂層を含む中間層、およびポリエチレン系樹脂からなる外層を含む少なくとも３層の多層ホットメルトフィルムに関する。
詳しくは、本発明は、内層を構成するポリプロピレン系樹脂が融点１３５℃〜１７０℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）０.５〜３０（ｇ／１０分）、外層を構成するポリエチレン系樹脂が融点７０〜１４０℃、ＭＦＲ２〜５０（ｇ／１０分）、中間層を構成する高融点樹脂が融点１７０〜２７０℃の特性をそれぞれ有する上記多層ホットメルトフィルムに関する。
また本発明は、表皮材とポリプロピレン系樹脂製基材、特にポリプロピレン系発泡樹脂製基材との間に上記の多層ホットメルトフィルムをその内層側が上記基材と接するように接着一体化した積層体に関する。
【０００８】
本発明の多層ホットメルトフィルムは、内層がポリプロピレン系樹脂であるため、近年建築材料、自動車内装、工業製品等の分野で多用されるようになってきたポリプロピレン系材料に優れた接着性を発揮することができるという特徴を有する。
例えば、ふたつの材料を貼り合わせる場合に、便利で簡単な方法としてホットメルトフィルムを接着剤として介在させて両材料をプレスを用いて接合する方法が好んで用いられるが、この場合一方がポリプロピレンのような熱可塑性樹脂であれば、熱可塑性樹脂がプレス面に融着するためホットプレスを使用することができない。一方コールドプレスではホットメルトフィルムの軟化が不十分となり接着不良が生じる。接着不良を解消するため、このような場合には、コールドプレスでふたつの材料とホットメルトフィルムとを加圧接着にかけるに先立って、まず熱可塑性樹脂である一方の材料とホットメルトフィルムとを加熱、加圧ロール、加熱加圧プレス等を用いて仮貼りし、次いで積層体を成形するためにこれを２００〜２３０℃で加熱して、これに更にもう一方の材料を重ねてコールドプレスにかけることが行われている。しかし一方の材料が発泡材料のような構造を有する材料の場合はこの方法で高いプレス圧を加えると形がつぶれてしまうため、加圧力を低くせざるを得ず、その結果しばしば接着不良が生じた。例えば自動車の内装材、特に天井材は基材である発泡ポリプロピレンと表皮材とをホットメルトフィルムを介して接着一体化して形成されている。本発明の多層ホットメルトフィルムはその内層がポリプロピレン系樹脂で構成されているため、この内層側をポリプロピレン系樹脂である基材側に配置するように使用すればその界面の接着性は高く、このような用途に最適であり、基材の発泡体を壊すことなく比較的低圧のコールドプレスで良好に基材と表皮材とを一体化することができる。
【０００９】
多層ホットメルトフィルムの内層および外層は融点の低い熱可塑性樹脂であるため、比較的低温に設定されたコールドプレスを用いて熱接着が可能である。
また本発明の多層ホットメルトフィルムは中間層として高融点の樹脂を使用しているためホットメルト時に溶融や圧縮応力によるピンホールの発生を防止することができるため、例えば自動車の天井材等の場合、表皮材の汚れの原因等となる表皮材側から基材側への通気を遮断することができるという特徴を有する。
【００１０】
【発明の実施の形態】
次に本発明の多層ホットメルトフィルムの構成について説明する。
本発明の多層ホットメルトフィルムは、ポリプロピレン系樹脂からなる内層、少なくとも高融点樹脂層を含む中間層、およびポリエチレン系樹脂からなる外層を含む少なくとも３層からなる。
内層として用いられるポリプロピレン系樹脂としては、例えばホモポリプロピレン、プロピレン-エチレンブロック共重合体、プロピレン-ブテンランダム共重合体、エチレン-プロピレン-ブテン三元共重合体、またはこれらの酸変性樹脂、例えばマレイン酸変性ポリプロピレン樹脂が挙げられる。これらの樹脂は単独で使用しても混合物であってもよい。好ましくはポリプロピレンおよびマレイン酸変性ポリプロピレンである。
ポリプロピレン系樹脂は、融点が１３５〜１７０℃、好ましくは１５５〜１７０℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）が０.５〜３０（ｇ／１０分）、好ましくは０.５〜１０（ｇ／１０分）である。
【００１１】
外層として用いられるポリエチレン系樹脂としては、例えば各種ポリエチレン樹脂（低密度、中密度、高密度、線状低密度、分岐状低密度）またはそれらの酸変性樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体、エチレン-エチルアクリレート共重合体、エチレン-メチルアクリレート共重合体、エチレン-ブチルアクリレート共重合体、エチレン-メチルメタアクリレート共重合体、エチレン-ブチルメタアクリレート共重合体、エチレン-（メタ）アクリレート共重合体、エチレン-マレイン酸共重合体、エチレン-イタコン酸共重合体、エチレン-αオレフィン共重合体、エチレン-アクリル酸エステル-メタクリル酸三元共重合体、エステル-メタクリル酸-アクリル酸三元共重合体またはそれらの酸変性樹脂などが挙げられる。これらの樹脂は単独で使用しても混合物であってもよい。
上記ポリエチレン系樹脂は、融点が７０〜１４０℃、好ましくは９０〜１３０℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２〜５０（ｇ／１０分）、好ましくは５〜３０（ｇ／１０分）である。
【００１２】
中間層として用いられる高融点樹脂としては、融点が１７０〜２７０℃、好ましくは１９０〜２５０℃のものが用いられ、例えばナイロン樹脂、ＰＥＴ樹脂、ＰＢＴ樹脂が挙げられる。
【００１３】
多層ホットメルトフィルムを構成するポリプロピレン系樹脂（内層）、高融点樹脂（中間層）およびポリエチレン系樹脂（外層）の好ましい厚さは、それぞれ１０〜５０μｍ、１０〜５０μｍおよび１５〜７５μｍである。
【００１４】
本発明の多層ホットメルトフィルムは、前記三層構成に加えて、高融点樹脂層とポリプロピレン系樹脂層またはポリエチレン系樹脂層との間に別の樹脂層を設けて四層以上の多層構造としてもよく、また高融点樹脂層そのものを多層構造としてもよい。このような樹脂層は主として高融点樹脂層とポリプロピレン系樹脂層またはポリエチレン系樹脂層とを接着させるための接着剤層、あるいは両者の融着性が不十分な場合になじませるための仲介層、あるいは流動性調節のための層等であり、種々の機能をもつ。
多層ホットメルトフィルムの総厚は３５〜１５０μｍ、好ましくは６０〜１３０μｍである。
【００１５】
本発明のもう一つの主題は、表皮材とポリプロピレン系樹脂製基材との間に上記の多層ホットメルトフィルムを介在させて表皮材と基材とを接着一体化した積層体である。
ポリプロピレン系樹脂製基材としては、例えばホモポリプロピレン、プロピレン-エチレンブロック共重合体、プロピレン-ブテンランダム共重合体、エチレン-プロピレン-ブテン三元共重合体やこれらの混合物、特にそれらの発泡体が挙げられ、またかかるポリプロピレン樹脂は、無機充填材、ガラス繊維等の各種充填材が含まれてもよく、更には、顔料、滑剤、帯電防止剤、安定剤等の各種添加剤を含有してもよい。特にガラス繊維との複合体は高剛性であり寸法安定性もよい。
【００１６】
積層体の表皮材として用いられる材料には特に限定はないが、例えば不織布（例えば、ポリエステル繊維、ポリプロピレン繊維などからなる不織布）、織物、ニット、起毛ニット、およびこれらの裏面に発泡ウレタン等が裏打ちされたもの等を例示することができる。
本発明の積層体は、主として自動車の天井材、ドアトリム、リアパッケージ等の内装材、または壁装飾材料、天井装飾材料等として利用することができる。
【００１７】
本発明において、多層ホットメルトフィルムの製法は特に限定的ではなく、共押出法、押出ラミネート法、ドライラミネート法など従来積層フィルムを製造するために一般的に採用されている任意の方法が使用できる。
【００１８】
本発明の積層体の製法は、まず得られた多層ホットメルトフィルムを予め基材または表皮材とラミネートして一体化しておくことが好ましい。特に好ましくは、多層ホットメルトフィルムをその内層が基材と接するように配置し、基材製造時の余熱または熱ロール、熱プレス等を利用して仮貼りしておく。こうして得られた多層ホットメルトフィルムが仮貼りされた基材を加熱し、次いでこれをコールドプレス上で表皮材と重ねて、基材とホットメルトフィルムと表皮材とを熱融着して一体化するのが好ましい。
なおコールドプレスは６０℃以下の温度で所望の圧力をかけて行うことができる。
なお、本発明においてメルトフローレート（ＭＦＲ）とはＪＩＳ Ｋ−７２１０で定義された特性である。
【００１９】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明を説明する。
〔多層ホットメルトフィルムの製造〕
実施例 １
次の構成を有する四層ホットメルトフィルム
0003739563.tif 000002
を次のようにして作製した。
インフレーション共押出により，ＰＰ／ＭＡＰＰ／６ＮＹの三層フィルムを成形し、次いでこのフィルム上にＭＡＥ−ＥＡ共重合樹脂をＴダイ押出してラミネートし、四層ホットメルトフィルムを作製した。
【００２０】
実施例 ２
次の構成を有する四層ホットメルトフィルム
0003739563.tif 000003
を実施例１と同様にして作製した。
【００２１】
実施例 ３
次の構成を有する三層ホットメルトフィルム
0003739563.tif 000004
をＴダイ共押出により成形した。
【００２２】
実施例 ４
次の構成を有する五層ホットメルトフィルム
0003739563.tif 000005
をインフレーション共押出により成形した。
【００２３】
比較例 １
次の構成を有する四層ホットメルトフィルム
0003739563.tif 000006
をインフレーション共押出により作製した。
【００２４】
〔積層体の作製〕
ガラス繊維補強ポリプロピレン発泡樹脂製複合基材に、実施例１〜４または比較例１で作製した多層ホットメルトフィルムをその内層側が上記基材側に来るようにして重ねて、１７０℃に加熱した熱ロールに通した後、この多層フィルム付き基材をオーブン中で２００℃に加熱した。これをオーブンから取り出してその多層フィルム側に不織布表皮を重ねて、６０℃に加熱したコールドプレスで０.０５ｋｇ／ｃｍ2の圧力で３０秒間プレスして、積層体を作製した。
【００２５】
得られた積層体を接着強度、耐熱性およびピンホールの有無について評価した。測定結果を表１に示した。
【表１】
0003739563.tif 000007
【００２６】
評価方法は次に示すとおりである。
〔評価方法〕
接着強度：  積層体を２５ｍｍ幅にカットし、接着強度を測定しようとする界面を一部剥離し、両方の剥離片をつかんでインストロン型引張試験機にかけて引っ張った。その強度を接着強度とした。
測定条件：２３℃、１８０°剥離、引張速度２００ｍｍ／ｍｉｎ
耐熱クリープ：  積層体を２５ｍｍ幅にカットして、基材から表皮材を部分的に剥がし、これを１８０°に開いて、表皮材に１００ｇの荷重をかけ８５℃の雰囲気中に２４時間放置し、剥がれの程度を測定した。
ピンホールの有無：  基材から表皮材を剥がした非通気性フィルム面に、市販のピンホール検出液（日本工材（株）製、ミクロチェック）をスプレーし、１分間放置後、液を拭き取り、ピンホールの有無を評価した。
【００２７】
【発明の効果】
本発明の多層ホットメルトフィルムはポリプロピレン系材料に対して良好な接着性能を有し、このフィルムを接着層として用いてポリプロピレン系樹脂製基材と表皮材とを一体化して得られた積層体は各界面がよく接着し、また非通気性を保つため表皮材の汚れ問題を改善できるとともに、基材の表面に多層フィルムのポリプロピレン樹脂層が形成されるため基材の剛性をも向上させるうる。したがって本発明の多層ホットメルトフィルムは自動車内装材料用接着剤としてとして好適である。