(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属電極と透明電極との間に、有機発光層を含む有機ＥＬ発光部を備えた有機ＥＬ素子であって、
前記金属電極の有機ＥＬ発光部側の面に設けられた透明導電膜を備え、
該透明導電膜の膜厚が、Ｌを前記有機発光層の前記金属電極側の面から前記金属電極と前記透明導電膜との界面までの光学的距離、λを前記有機発光層の発光波長として、次式を満足するように設定されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【数１】
0003783937.tif 000006
【請求項２】
前記有機発光層の発光波長と異なる波長の光を、前記金属電極と前記透明導電膜の少なくとも一方に吸収させ、前記有機発光層から発光される波長の光のみを前記透明電極から射出させることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記透明導電膜の材質は、Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ、Ｉｎ２Ｏ３−ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＳｎＯ２のいずれかであることを特徴とする請求項１および２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記透明導電膜は不純物添加され、前記有機発光層から発光される光の色と同じ色に着色されたものであることを特徴とする請求項２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記有機発光層は青色の光を発光し、
前記透明導電膜は、ＣｕＯ、Ｃｏ、または、Ｔｉのいずれかの不純物を１％以下の濃度で含有する、Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ、Ｉｎ２Ｏ３−ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＳｎＯ２のいずれかの材質で構成されており、
該透明導電膜が青色と異なる波長の光を吸収することを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記有機発光層は青色の光を発光し、
前記金属電極は、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｃｒ、または、これらの金属の合金からなり、
該金属電極が青色と異なる波長の光を吸収することを特徴とする請求項２に記載の有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機ＥＬ素子に関し、より詳細には、輝度の劣化を伴うことなく外部量子効率を向上させることが可能で、かつ、コントラスト改善可能な有機ＥＬ素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
１９８７年にＴａｎｇにより２層積層構造のデバイスで高い効率の有機ＥＬ素子が発表されて以来（Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ  ｅｔ  ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．５１，９１３（１９８７））、これまでに様々な有機ＥＬ素子が開発され、その一部は既に実用化されるに至っている。
【０００３】
図４は、従来の有機ＥＬ素子の構造を説明するための図で、陽極の透明電極４１の上に、正孔輸送層４２と、正孔注入層４３と、発光層４４と、電子輸送層４５と、電子注入層４６とが順次積層され、電子注入層４６の上に陰極である金属電極４７が設けられて素子を構成している。
【０００４】
図４に示した構成の有機ＥＬの量子効率は以下のように考えられている。先ず、陽極と陰極から到達した正孔と電子とが発光層内で電子−正孔対を形成して発光性の励起子となるが、この発光性励起子の生成確率は約２５％である。一方、発光層内で生成した光を素子の外部へ取り出す効率は、ｎを発光層の屈折率として、次式で与えられる。
【０００５】
【数３】
0003783937.tif 000002
【０００６】
一般的な発光層の屈折率は１．６であるので、この外部取出効率は約２０％となる。従って、理論的な外部量子効率の限界は、発光性励起子の生成確率（約２５％）と外部取出効率（約２０％）との積で与えられ約５％となる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、実際の有機ＥＬ素子の外部量子効率はこの理論値の６割程度である約３％と低く、このため、一定の輝度の光を外部に取り出すために素子に流す電流を大きくすると、輝度の劣化が進行してしまうことに加え、消費電力を増大させてしまうという問題が生じてしまう。
【０００８】
また、実際のパネルでは、外光により表示が見にくくなるコントラストの問題が実用上問題になっている。このようなコントラスト低下は、金属電極が外光を反射させることが一因に挙げられる。
【０００９】
本発明は、この問題に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、輝度の劣化を伴うことなく外部量子効率を向上させることが可能で、かつ、コントラスト改善可能な有機ＥＬ素子を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明は、この問題を解決するために、請求項１に記載の発明は、金属電極と透明電極との間に、有機発光層を含む有機ＥＬ発光部を備えた有機ＥＬ素子であって、前記金属電極の有機ＥＬ発光部側の面に設けられた透明導電膜を備え、該透明導電膜の膜厚が、Ｌを前記有機発光層の前記金属電極側の面から前記金属電極と前記透明導電膜との界面までの光学的距離、λを前記有機発光層の発光波長として、次式を満足するように設定されていることを特徴とする。
【００１１】
【数４】
0003783937.tif 000003
【００１２】
また、請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の有機ＥＬ素子において、前記有機ＥＬ発光層の発光波長と異なる波長の光を、前記金属電極と前記透明導電膜の少なくとも一方に吸収させ、前記有機ＥＬ発光層から発光される波長の光のみを前記透明電極から射出させることを特徴とする。
【００１６】
また、請求項３に記載の発明は、請求項１および２に記載の有機ＥＬ素子において、前記透明導電膜の材質は、Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ、Ｉｎ２Ｏ３−ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＳｎＯ２のいずれかであることを特徴とする。
【００１７】
また、請求項４に記載の発明は、請求項２に記載の有機ＥＬ素子において、前記透明導電膜は不純物添加され、前記有機発光層から発光される光の色と同じ色に着色されたものであることを特徴とする。
【００１８】
また、請求項５に記載の発明は、請求項４に記載の有機ＥＬ素子において、前記有機発光層は青色の光を発光し、前記透明導電膜は、ＣｕＯ、Ｃｏ、または、Ｔｉのいずれかの不純物を１％以下の濃度で含有する、Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ、Ｉｎ２Ｏ３−ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＳｎＯ２のいずれかの材質で構成されており、該透明導電膜が青色と異なる波長の光を吸収することを特徴とする。
【００１９】
また、請求項６に記載の発明は、請求項２に記載の有機ＥＬ素子において、前記有機発光層は青色の光を発光し、前記金属電極は、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｃｒ、または、これらの金属の合金からなり、該金属電極が青色と異なる波長の光を吸収することを特徴とする。
【００２３】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について説明する。
【００２４】
図１は、基板上に形成される本発明の有機ＥＬ素子の構成例を説明するための図で、この有機ＥＬ素子は、有機発光層を含む複数の有機層で構成される有機ＥＬ発光部を備え、具体的には、陽極の透明電極１１の上に、正孔輸送層１２と、正孔注入層１３と、発光層１４と、電子輸送層１５と、電子注入層１６とが順次積層され、電子注入層１６の上には透明導電膜１７が備えられており、この透明導電膜１７の上に陰極の金属層である金属電極１８が設けられて構成されている。なお、本発明の有機ＥＬ素子を構成するにあたっては、ガラス基板は、陽極の透明電極１１上、または、陰極の金属層である金属電極１８上の何れに設けることとしてもよい。
【００２５】
発光層１４から射出された光のうち正孔注入層１３側に射出された光は、正孔注入層１３および正孔輸送層１２を透過して透明電極１１から外部に取り出されるとともに、電子輸送層１５側に射出された光は、電子輸送層１５、電子注入層１６、および、透明導電膜１７を透過して金属電極１８で反射されて素子内部に戻る。従って、この反射光を素子内部で減衰させることなく外部へと取り出すことができれば外部量子効率を向上させることが可能である。
【００２６】
すなわち、素子を構成する電子輸送層１５、電子注入層１６、および、透明導電膜１７の各層の厚みをｄｉ（ｉ＝１，２，３）、屈折率をｎｉ（ｉ＝１，２，３）とすると、発光層１４から金属電極１８までの光学的距離Ｌは、これらの各層の光学的距離の和である次式で与えられる。
【００２７】
【数６】
0003783937.tif 000004
【００２８】
金属電極１８との透明導電膜１７との界面で光が反射する際には光の位相が反転するので、光が素子内部で強め合うための条件は、光の波長をλとして、
【００２９】
【数７】
0003783937.tif 000005
【００３０】
となる。
【００３１】
金属電極１８は陰極として用いられ、発光層１４との間には電子輸送層１５と電子注入層１６と透明導電膜１７とが介在するから、これらの層が担う光学的距離を式（３）を満足するように設計すれば外部量子効率の向上が図られることとなる。
【００３２】
しかし、電子注入層１６の厚みは０．５〜１ｎｍ程度と薄くする必要があることに加え、電子輸送層１５の厚みを厚くすると素子の輝度劣化が顕著になるという問題があるために、本発明の有機ＥＬ素子では、電子注入層１６と金属電極１８との間に透明導電膜１７を設け、金属電極１８で反射された光が上記の干渉条件を満足するように透明導電膜１７の膜厚を設定して素子内部で光の強度が減衰することなく外部に光を取り出すことで外部量子効率を向上させることとしている。
【００３３】
このように透明導電膜１７の膜厚を調節することで光学的距離を外部量子効率が最大となるように設定する方法は、単色のバックライトを用いて発光させるモノクロパネルやエリアカラーパネルはもとより、単色のバックライトから発せられる光を色変換層で受光させてＲＧＢの発光に変換させる色変換法を採用するカラーパネルで特に有用である。
【００３４】
また、有機ＥＬパネルの実用上の問題の一つに、外光によるコントラスト低下があり、この原因は、外部光が直接金属層で反射されることにあることが判明している。式（３）によれば、干渉により強められる波長の光は限定され、特定波長の光のみが反射されることとなるので、式（３）を満足しない波長の光の反射強度は減少し、本発明の有機ＥＬ素子が有機ＥＬパネルのコントラスト向上にも寄与することがわかる。
【００３５】
更にコントラストを改善させるためには、透明導電膜１７と金属電極１８とが積層された反射層を構成し、この反射層のうちの透明導電膜１７を発光色に着色して発光色以外は反射できない構造にすることや、金属電極１８の材料を発光色以外は吸収する特性を持つ材料にすることが有効である。このためには、透明導電膜１７外に取り出すことが不要な波長の光を、透明導電膜１７と金属電極１８との積層部で吸収させる方法と金属電極１８の材料に吸収させる方法が考えられる。なお、この場合、金属電極と発光層との間に介在する層の光学的距離が式（３）を満足するように各層を構成することが望ましいが、これに限定されるものではない。
【００３６】
特に、色変換方式カラーパネルでは、バックライトの青色であるので、反射金属としては、赤色に比べて青色の反射係数が大きい金属を用いることが有効であり、具体的には、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｃｒを用いるとよい。また、透明導電膜の青色化法は、透明導電膜を構成する酸化物層に、ＣｕＯ、Ｃｏ、Ｔｉを１％以下の量だけ添加等することで達成できる。
【００３７】
本発明の有機ＥＬ素子の構成は図１に示した構成の他、図２に示す構成であってもよい。
【００３８】
図２は、有機ＥＬ素子の下部電極を陽極とした場合の構造を説明するための図で、基板２９上に、金属電極２８と陽極の透明導電膜２７と正孔注入層２３と正孔輸送層２２と発光層２４と電子輸送層２５と電子注入層２６と陰極の透明電極２１とを順次積層した構成とされている。ここで、電子注入層２６と陰極の透明電極２１部分の構成は、電子注入層２６を、アルカリ、アルカリ土類金属の酸化物、フッ化物、ホウ化物、塩化物の極薄膜で形成し、この上に、Ａｌ等の金属の極薄膜を堆積させ、更にその上にＩｎ２Ｏ３−ＺｎＯ酸化層（ＩＺＯ）を設ける構造や、あるいは、電子注入層２６に直接ＩＺＯなどの透明酸化物からなる透明電極２１を堆積させる構成が考えられる。
【００３９】
なお、本発明は、図１及び図２に示した層構造の有機ＥＬ素子の他、例えば、正孔輸送層を備えない構成などの従来の有機ＥＬ素子構成として提案されているすべての有機ＥＬ素子に適用が可能である。
【００４０】
〔実施例１〕
図３は、本発明の有機ＥＬ素子を用いて構成した色変換方式カラーパネルの断面図である。ＴＦＴ３０２を備える基板３０１上に、反射金属としての金属電極３０３としてＣｒ（５ｎｍ）／Ｐｔ（１００ｎｍ）を堆積させ、更にその上に、陽極である透明導電膜３０４としてＩｎ２Ｏ３−ＺｎＯ酸化層（ＩＺＯ：屈折率２．２ｎｍ）を堆積させた。ここで使用する反射金属としての金属電極３０３は、その凹凸が４ｎｍ以下の導電体である金属や合金であればＣｒ／Ｐｔの積層体に限らない。また、ＩＺＯの成膜はスパッタ法によったが、電子ビーム蒸着法や抵抗加熱蒸着法等の他の成膜法であってもよい。
【００４１】
この透明導電膜３０４の上に正孔注入層３０５、正孔輸送層３０６、発光層３０７を抵抗加熱蒸着法により順次堆積させ、さらに電子輸送層３０８として８−ヒドロキシキノリンのＡｌ錯体（Ａｌｑ３）を２０ｎｍ積層している。
【００４２】
電子注入層と上部透明電極の積層部３０９は、電子注入層としてＬｉＦを０．５ｎｍ堆積させた後、上部透明電極に１ｎｍのＡｌと２２０ｎｍのＩＺＯを堆積させ、最後に、保護膜としてＳｉＯＮを３００ｎｍ堆積させて構成されている。
【００４３】
この構成の有機ＥＬ素子の光学距離は、陽極の下部電極であるＩＺＯの透明導電膜３０４と正孔注入層３０５と正孔輸送層３０６と金属電極３０３を構成するＰｔ膜の間で調整した。色変換方式バックライトの光の波長は４７０ｎｍで、正孔注入層３０５を８０ｎｍ、正孔輸送層３０６を２０ｎｍ堆積させたので、有機物の屈折率を１．８５とし、式（３）の干渉条件からＩＺＯ膜厚を１８３ｎｍとした。さらに下部電極を構成する透明導電膜３０４であるＩＺＯ膜には０．６％のＣｕＯを添加して青色に着色した。
【００４４】
こうして素子形成した基板３０１上に保護層３１６を設け、予めＲＧＢの色変換フィルタ３１１、３１２、３１３を作製してある基板３１０とを互いにむかい合わせて、その空隙にゲル体３１４を充填した状態で素子外周部に外周封止剤３１５で封止してパネルを完成させた。ここで、色変換フィルタとは、カラーフィルタ又は／及び蛍光フィルタを設けたフィルタである。
【００４５】
本実施例に示した構成のパネルの特性を従来の構成のパネルの特性と比較した結果、外部取り出し効率を２．０%から３．０%に向上させることができ、同輝度で流す電流を２／３に低減することが可能になった。さらに、コントラスト比は、１０００Ｌｘ下、１００ｃｄ／ｍ２で、２００：１を得た。
また、同様の比較実験をモノクロパネルやエリアカラーで実行したところ同様な結果が得られた。
【００４６】
〔実施例２〕
透明導電膜膜材料としてＩｎ２Ｏ３−ＺｎＯの代わりに膜厚２０１ｎｍのＩｎ２Ｏ３−ＳｎＯ２（ＩＴＯ）（屈折率２．０）を用いて実施例１と同様の比較を行なった場合でも、実施例１と同様な効果が得られた。このＩＴＯ膜は、スパッタ法、蒸着法、ＣＶＤ法などの方法により成膜が可能である。また、透明導電膜材料をＺｎＯまたはＳｎＯ２として光学距離を合わせた場合にも同様の結果が得られた。
【００４７】
以上説明したように、本発明によれば、有機ＥＬ素子の金属電極の発光層側の面に透明導電膜を設けこの透明導電膜の膜厚を調整して金属電極で反射される光が素子内で干渉して強め合うこととしたので輝度の劣化を伴うことなく外部量子効率を向上させることが可能となり、更に、金属電極と透明導電膜で特定の波長の光を吸収させることとしたのでコントラストが改善され、これにより、輝度の劣化を伴うことなく外部量子効率を向上させることが可能で、かつ、コントラスト改善可能な有機ＥＬ素子を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の構成例を説明するための図である。
【図２】本発明の有機ＥＬ素子の第２の構成例を説明するための図である。
【図３】本発明の有機ＥＬ素子を用いて構成した色変換方式カラーパネルの断面図である。
【図４】従来の有機ＥＬ素子の構造を説明するための図である。
【符号の説明】
１１、２１、４１  透明電極
１２、２２、４２、３０６  正孔輸送層
１３、２３、４３、３０５  正孔注入層
１４、２４、４４、３０７  発光層
１５、２５、４５、３０８  電子輸送層
１６、２６、４６  電子注入層
１７、２７、３０４  透明導電膜
１８、２８、４７、３０３  金属電極
２９、３０１、３１０  基板
３０２  ＴＦＴ
３０９  積層部
３１１、３１２、３１３  色変換フィルタ
３１４  ゲル体
３１５  外周封止剤
【図１】
0003783937.tif 000007
【図２】
0003783937.tif 000008
【図３】
0003783937.tif 000009
【図４】
0003783937.tif 000010