(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素を含む改質ガスを生成する改質器と、
改質ガスに含まれる一酸化炭素を除去する触媒層を備えた少なくとも一つの一酸化炭素除去装置と、
改質器と一酸化炭素除去装置との間に介装され、改質ガスが導入される熱交換器と、
を備えた燃料改質装置において、
前記熱交換器に第１冷媒を循環し、第１冷媒の温度を制御する第１循環装置と、
前記一酸化炭素除去装置に第２冷媒を循環し、第２冷媒の温度を制御する第２循環装置とを設け、
第１冷媒の温度が第２冷媒の温度よりも低く設定されることを特徴とする燃料改質装置。
【請求項２】
前記第１循環装置と前記第２循環装置とに共通する熱交換器を備えたことを特徴とする請求項１に記載の燃料改質装置。
【請求項３】
熱交換器に流入する第１冷媒の流量を調節する流量調整手段と、
前記一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を検出する温度検出手段とを設け、
前記改質ガスの温度が所定値となるように第１冷媒の流量を調整することを特徴とする請求項２に記載の燃料改質装置。
【請求項４】
前記第１循環装置は、第１冷媒を燃料電池スタックに循環することを特徴とする請求項１に記載の燃料改質装置。
【請求項５】
水素を含む改質ガスを生成する改質器と、
改質ガスに含まれる一酸化炭素を除去する触媒層を備えた少なくとも一つの一酸化炭素除去装置と、
改質器と一酸化炭素除去装置との間に介装され、改質ガスが導入される熱交換器と、
前記熱交換器と前記一酸化炭素除去装置に冷媒を循環し、冷媒の温度を制御する循環装置とを備えたことを燃料改質装置において、
冷媒は前記熱交換器を流通した後に前記一酸化炭素除去装置に流通されるとともに、前記熱交換器に流入する冷媒の温度が前記一酸化炭素除去装置に流通する冷媒の温度よりも低く設定されることを特徴とする燃料改質装置。
【請求項６】
前記循環装置は冷媒が前記熱交換器をバイパスするためのバイパス流路を備えたことを特徴とする請求項５に記載の燃料改質装置。
【請求項７】
前記熱交換器における冷媒の吸熱量を予測し、予測した吸熱量に基づき前記一酸化炭素除去装置に流入する冷媒の温度を演算する冷媒温度演算手段を備え、
前記一酸化炭素除去装置に流入する冷媒の温度が所定値になるように前記熱交換器に流入する冷媒の温度を設定することを特徴とする請求項５または６に記載の燃料改質装置。
【請求項８】
熱交換器に流入する冷媒の流量を制御する流量制御手段と、
前記一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を検出する温度検出手段とを備え、
前記温度検出手段の検出値に基づき改質ガスの温度が所定温度となるように前記流量制御手段を制御することを特徴とする請求項６に記載の燃料改質装置。
【請求項９】
燃料電池スタックに冷媒を循環させる燃料電池スタック用循環装置を備え、
前記循環装置の冷媒の放熱が燃料電池スタック用冷媒との熱交換によって行われることを特徴とする請求項５または６に記載の燃料改質装置。
【請求項１０】
第２冷媒の温度は、一酸化炭素除去装置の触媒層の活性温度から設定されることを特徴とする請求項１に記載の燃料改質装置。
【請求項１１】
冷媒の温度は、一酸化炭素除去装置の触媒層の活性温度から設定されることを特徴とする請求項５から８のいずれか一つに記載の燃料改質装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、炭化水素を含む改質用燃料を改質することにより、水素を含む改質ガスを生成する燃料改質装置の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、この種の燃料改質装置は特開２０００−０７２４０３号公報に記載されるように改質器、一酸化炭素除去装置、蒸発器等から構成される。
【０００３】
ここで一酸化炭素除去装置には、酸化触媒が充填されており、改質ガス中の一酸化炭素を酸化剤と優先的に酸化させて、改質ガス中の一酸化炭素濃度を燃料電池スタックの発電効率が低下しないレベルに低下させることができる。このときの反応は下式にて表せる。
【０００４】
２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2              （１）
この反応は発熱反応であり、反応の進行に伴って触媒の温度は上昇する。しかしながら触媒の最適活性温度範囲は限られており、温度範囲を超えて上昇すると反応選択性が低下し、下式のような副反応が活発となる。
【０００５】
ＣＯ2＋Ｈ2→ＣＯ＋Ｈ2Ｏ        （２）
２Ｈ2＋Ｏ2→２Ｈ2Ｏ            （３）
（２）式の反応は改質ガス中の一酸化炭素を増加させ、また（２）、（３）式は改質ガス中の水素を消費することになり、これらの反応によって燃料電池スタックの発電効率の低下を招くことになる。
【０００６】
一方で、触媒の温度が最適活性温度範囲を下回る場合には、（１）式の反応が抑制されて、改質ガス中の一酸化炭素を酸化させることができず、改質ガス中の一酸化炭素濃度を低減することができない。このため触媒との間で熱交換して触媒の温度を調整する冷媒が触媒の最適活性温度範囲以下の温度である場合には、（１）式の反応速度にあわせて冷媒の流量を緻密に制御しないと触媒が最適活性温度範囲以下の温度になることが考えられる。
【０００７】
このように触媒内では発熱反応と熱交換とが同時に進行しており、触媒内部の温度にバラツキが生じる。つまり、触媒の入口付近では酸化剤濃度が高く、（１）式や（３）式の反応速度が早く、触媒温度は上昇し、高温となる。そして触媒の温度が最適活性温度範囲を超えると副反応が活発化して一酸化炭素除去能力を低下させる。また、酸化剤が反応によって消費され、出口付近ほど酸化剤濃度が低下する傾向となる。これにともない触媒の温度も出口付近ほどその温度が低くなる傾向を示す。そのバラツキ（入口と出口での触媒の温度差）は触媒に流入する改質ガスの温度が高いほど顕著であり、このバラツキを抑制するために触媒に流入する改質ガスの温度を最適温度に制御する技術が特開２０００−７２４０３号公報に記載されている。
【０００８】
これは一酸化炭素除去装置の上流に熱交換器を備え、触媒に流入する改質ガスの温度を熱交換器を循環する冷媒によって制御し、改質ガスは触媒の温度が最適活性温度範囲となるような温度で触媒に供給されるものである。また冷媒の循環装置を簡素化するために熱交換器を循環する冷媒と一酸化炭素除去装置を循環する冷媒を共用としている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、この従来技術では一酸化炭素除去装置に流入する時点で改質ガスの温度は最適温度に制御されており、触媒の入口側で（１）式の反応が促進され、触媒の温度は入口側で急激に上昇する。この入口側での触媒の温度を触媒活性に有効な温度範囲内に保持するように冷媒の温度を設定する。
【００１０】
従来技術の冷媒の循環装置は熱交換器を循環する冷媒と一酸化炭素除去装置を循環する冷媒を共用しており、熱交換器を循環する冷媒の温度を下げると必然的に一酸化炭素除去装置を循環する冷媒の温度も低下する。
【００１１】
一酸化炭素除去装置を循環する冷媒の温度を触媒の温度が最適活性温度範囲となるような温度より低く設定しても、触媒温度を検出して冷媒の流量を緻密に制御することで触媒の温度を最適活性温度範囲に制御することは可能である。しかし、触媒温度を検出することは容易ではなく、また複雑な制御システムにより冷媒の流量を緻密に制御しなければならないという問題がある。
【００１２】
そこで本発明は、このような問題を解決する、触媒温度を検出することなしに触媒を最適温度に維持することのできる一酸化炭素除去装置を備えた燃料改質装置を提供することを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
第１の発明は、水素を含む改質ガスを生成する改質器と、改質ガスに含まれる一酸化炭素を除去する触媒層を備えた少なくとも一つの一酸化炭素除去装置と、改質器と一酸化炭素除去装置との間に介装され、改質ガスが導入される熱交換器と、を備えた燃料改質装置において、前記熱交換器に第１冷媒を循環し、第１冷媒の温度を制御する第１循環装置と、前記一酸化炭素除去装置に第２冷媒を循環し、第２冷媒の温度を制御する第２循環装置とを設け、第１冷媒の温度が第２冷媒の温度よりも低く設定する。
【００１４】
第２の発明は、第１の発明において、前記第１循環装置と前記第２循環装置とに共通する熱交換器を備える。
【００１５】
第３の発明は、第２の発明において、熱交換器に流入する第１冷媒の流量を調節する流量調整手段と、前記一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を検出する温度検出手段とを設け、前記改質ガスの温度が所定値となるように第１冷媒の流量を調整する。
【００１６】
第４の発明は、第１の発明において、前記第１循環装置は、第１冷媒を燃料電池スタックに循環する。
【００１７】
第５の発明は、水素を含む改質ガスを生成する改質器と、改質ガスに含まれる一酸化炭素を除去する触媒層を備えた少なくとも一つの一酸化炭素除去装置と、改質器と一酸化炭素除去装置との間に介装され、改質ガスが導入される熱交換器と、熱交換器と一酸化炭素除去装置に冷媒を循環し、冷媒の温度を制御する循環装置とを備えたことを燃料改質装置において、冷媒は熱交換器を流通した後に一酸化炭素除去装置に流通されるとともに、熱交換器に流入する冷媒の温度が一酸化炭素除去装置に流通する冷媒の温度よりも低く設定される。
【００１８】
第６の発明は、第５の発明において、前記循環装置は冷媒が熱交換器をバイパスするためのバイパス流路を備える。
【００１９】
第７の発明は、第５または６の発明において、熱交換器における冷媒の吸熱量を予測し、予測した吸熱量に基づき一酸化炭素除去装置に流入する冷媒の温度を演算する冷媒温度演算手段を備え、一酸化炭素除去装置に流入する冷媒の温度が所定値になるように熱交換器に流入する冷媒の温度を設定する。
【００２０】
第８の発明は、第６の発明において、熱交換器に流入する冷媒の流量を制御する流量制御手段と、一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を検出する温度検出手段とを備え、温度検出手段の検出値に基づき改質ガスの温度が所定温度となるように流量制御手段を制御する。
【００２１】
第９の発明は、第５または６の発明において、燃料電池スタックに冷媒を循環させる燃料電池スタック用循環装置を備え、循環装置の冷媒の放熱が燃料電池スタック用冷媒との熱交換によって行われる。
【００２２】
第１０の発明は、第１の発明において、第２冷媒の温度は、一酸化炭素除去装置の触媒層の活性温度から設定される。
第１１の発明は、第５から８のいずれか一つの発明において、冷媒の温度は、一酸化炭素除去装置の触媒層の活性温度から設定される。
【００２３】
【発明の効果】
第１、１０の発明では、燃料改質装置において、改質ガスを生成する改質器と、熱交換器と、改質ガスに含まれる一酸化炭素を除去する触媒層を備えた少なくとも一つの一酸化炭素除去装置とを備え、熱交換器に第１冷媒を循環し、第１冷媒の温度を制御する第１循環装置と、一酸化炭素除去装置に第２冷媒を循環し、第２冷媒の温度を制御する第２循環装置とを設け、第１冷媒の温度を第２冷媒の温度（例えば一酸化炭素除去装置の触媒層の活性温度から設定される温度）よりも低く設定するので、第１冷媒によって冷却された改質ガスが一酸化炭素除去装置に導入され、一酸化炭素除去装置の改質ガス導入口近傍での酸化反応速度が抑制され、入口近傍での急激な触媒温度の上昇を防止できる。また第２冷媒は触媒層の活性温度から設定されるので、最適な活性状態を維持することができる。このようにして、熱交換器および一酸化炭素除去装置の触媒層の温度を測定せずに、また第１、２冷媒の流量を緻密に制御することなしに簡単な構成で触媒を活性温度に維持することができる。
【００２４】
第２の発明では、第１循環装置と第２循環装置とに共通する熱交換器を備えたので、高温用ラジエータを外気と熱交換しないため、レイアウトの自由度が高まり、システムとしての小型化や低コスト化が可能となる。
【００２５】
第３の発明では、熱交換器に流入する第１冷媒の流量を調節する流量調整手段と、一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を検出する温度検出手段とを設け、改質ガスの温度が所定値となるように第１冷媒の流量を調整するので、始動直後などの熱交換器を循環する冷媒の温度が所定値を下回る場合には熱交換器を通過した改質ガスの温度もまた既定の目標値を下回ることになることを検知できる。このような場合に、熱交換器を循環する冷媒の流量を減少して改質ガスの温度を目標値まで高めることにより、一酸化炭素除去装置の入り口付近での（１）式の反応が促進されず、一酸化炭素の濃度が十分に下がらないことを防止することができる。
【００２６】
第４の発明では、第１循環装置は、第１冷媒を燃料電池スタックに循環するので、反応熱を除去し燃料電池スタックの昇温を防止することができる。また燃料電池スタックの冷媒循環装置を熱交換器の冷媒循環装置と共用することができるので、システムの小型化、低コスト化を図ることができる。
【００２７】
第５の発明では、燃料改質装置において、改質器と、熱交換器と、少なくとも一つの一酸化炭素除去装置とを上流側から配置し、熱交換器と一酸化炭素除去装置に冷媒を循環させる循環装置とを備え、冷媒は熱交換器を流通した後に一酸化炭素除去装置に流通されるとともに、熱交換器に流入する冷媒の温度が一酸化炭素除去装置に流通する冷媒の温度よりも低く設定されるので、触媒の温度が急激に上昇し、触媒の最適活性温度を超えることを抑制し、一酸化炭素除去性能および効率を低下させる副反応を抑制することができる。
【００２８】
第６の発明では、循環装置は冷媒が熱交換器をバイパスするためのバイパス流路を備えるので、システムの効率が向上するという効果を生じる。
【００２９】
第７の発明では、熱交換器における冷媒の吸熱量を予測し、予測した吸熱量に基づき一酸化炭素除去装置に流入する冷媒の温度を演算する冷媒温度演算手段を備え、一酸化炭素除去装置に流入する冷媒の温度が所定値になるように熱交換器に流入する冷媒の温度を設定するので、冷媒温度が所定値から乖離し、この影響で一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度が目標値から乖離した場合でも一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を目標の温度に変化させることができる。
【００３０】
第８の発明では、熱交換器に流入する冷媒の流量を制御する流量制御手段と、一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を検出する温度検出手段とを備え、
温度検出手段の検出値に基づき改質ガスの温度が所定温度となるように流量制御手段を制御するので、冷媒温度が所定値から乖離し、この影響で一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度が目標値から乖離した場合でも一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を目標の温度に変化させることができる。
【００３１】
第９の発明では、燃料電池スタックに冷媒を循環させる燃料電池スタック用循環装置を備え、循環装置の冷媒の放熱が燃料電池スタック用冷媒との熱交換によって行われるので、システムが小型化、低コスト化するという効果がある。
【００３２】
【発明の実施の形態】
図１に本発明の実施形態の構成を示す。
【００３３】
本実施形態の燃料改質装置は、改質器１と、熱交換器２と、一酸化炭素炭素除去装置３、４と、低温冷媒用ポンプ５と、低温冷媒用ラジエータ６と、低温冷媒用サーモスタット７と、高温冷媒用ポンプ１０と、高温冷媒用ラジエータ１１と、高温冷媒用サーモスタット１２とから構成される。
【００３４】
ここで使用する冷媒を区別するため、熱交換器２と熱交換するための冷媒を冷媒Ａ、一酸化炭素除去装置３、４と熱交換するための冷媒を冷媒Ｂ、熱交換器と一酸化炭素除去装置の両方と熱交換するための冷媒を冷媒Ａ＋Ｂ、燃料電池スタックのみと熱交換するための冷媒を冷媒Ｃと以下記載することにする。
【００３５】
改質器１には炭化水素系燃料の蒸気と水蒸気と酸化剤が混合された混合ガスが導入される。なお本実施形態では炭化水素系燃料としてメタノールを、酸化剤として空気を用いた場合を想定して説明する。
【００３６】
混合ガスは改質器１に導入されると改質器１内に充填された触媒ａ（例えばＣｕ／ＺｎＯ）と反応して水素を含んだ改質ガスを生成する。生成された改質ガスは約３００℃の高温のガスである。この改質ガス中には一酸化炭素が約１．５ｖｏｌ％存在している。
【００３７】
改質器１から流出した改質ガスは熱交換器２に流入し、熱交換される（冷却作用を受ける）。熱交換器２には低温冷媒用ポンプ５から冷媒Ａが供給されて、ここで改質ガスと熱交換する冷媒Ａは約８５℃に保持され、改質ガスは冷媒Ａとの熱交換によって、約８５から９０℃に冷却される。熱交換器２としてはプレートフィン積層型熱交換器を、冷媒Ａとしてエチレングリコールと水との混合液を想定している。
【００３８】
なお、冷媒Ａの温度は本実施形態では８５℃としたが冷媒Ａの温度は冷媒Ｂの温度より低く制御され、かつ一酸化炭素除去装置３、４に用いられる触媒ｂ（例えば一酸化炭素を選択的に酸化させるＲｕ／Ａｌ2Ｏ3触媒）の活性温度によって決定されるものである。
【００３９】
熱交換器２を通過した受熱した冷媒Ａはメイン流路８を通過して低温冷媒用ラジエータ６に導入され、熱を放出する。しかしながら、改質ガス量の少ない部分負荷運転時などでは低温冷媒用ラジエータ６での冷媒Ａの放熱量が熱交換器２での冷媒の吸熱量を上回り、冷媒Ａの温度が所定値よりも低下してしまうことが考えられる。そこで、低温冷媒用ラジエータ６をバイパスして低温冷媒用ポンプ５の吸い込み側に接続する流路９を設け、吸熱量が少ないような場合には冷媒Ａをバイパス流路９にも導入し、冷媒Ａの温度が下がり過ぎないように所定温度に制御する。冷媒Ａの温度を制御するためにメイン流路８とバイパス流路９との合流部にサーモスタット７を設置し、冷媒Ａの温度に応じて開度を制御し、冷媒Ａのバイパス流量をコントロールし、冷媒Ａの温度を制御する。
【００４０】
これらにより冷媒Ａの第１循環装置を構成する。
【００４１】
熱交換器２を通過した改質ガスは再び酸化剤（空気）を追加されて、一酸化炭素炭素除去装置３に導入される。一酸化炭素炭素除去装置３では触媒ｂの働きによって改質ガス中の一酸化炭素濃度は約３０００ｐｐｍまで低減する。
【００４２】
そして更に酸化剤を加えられた改質ガスは、一酸化炭素炭素除去装置３の下流に備えられた一酸化炭素除去装置４に導入される。一酸化炭素除去装置４でさらに改質ガス中の一酸化炭素が低減され、４０ｐｐｍ以下の濃度で燃料電池スタックに供給される。
【００４３】
なお本実施形態では一酸化炭素除去装置３、４は２個直列に配置したが、一酸化炭素除去装置の個数はこれにとらわれることはなく、一酸化炭素除去の要求性能や燃料改質装置の運転条件等によって決定すればよい。
【００４４】
一酸化炭素炭素除去装置３、４では充填された触媒ｂによって、改質ガスが導入されると触媒上で前記した（１）式から（３）式に示した反応が生じる。
【００４５】
（１）式と（３）式の反応は発熱を伴った反応であり反応の進行とともに触媒ｂの温度も上昇する。したがって触媒ｂの温度を良好な触媒反応のための適正な温度に維持するためには、一酸化炭素炭素除去装置３、４に冷媒Ｂ、例えばオイルを循環させて反応熱を除去する必要がある。
【００４６】
直列の配置した２つの一酸化炭素炭素除去装置３、４はそれぞれ熱交換器３ａ、４ａを備える。熱交換器３ａ、４ａは、例えばプレートフィン積層型の構造を有しており、熱交換のための改質ガスが通過する流路と冷媒Ｂが循環する流路とを備えている。なお改質ガスが通過する流路には上述の触媒ｂがコーティングされる。
【００４７】
ここで冷媒Ｂの温度は触媒ｂの温度を最適活性温度範囲に維持するように制御され、本実施形態の触媒ｂの最適活性温度範囲は１００〜２００℃であるので、冷媒Ｂの温度は一酸化炭素除去装置の入口で１００℃となるように制御する。
【００４８】
このように冷媒Ｂの温度を触媒ｂの最適活性温度に維持することにより、触媒ｂの温度を常に最適活性温度とすることができ、触媒ｂの温度が活性温度に達していない場合に生じる（１）式の反応速度が遅くなることを抑止し、結果として改質ガス中の一酸化炭素の濃度が低減しないという問題を防止する。
【００４９】
冷媒Ｂはポンプ１０から吐出されて一酸化炭素炭素除去装置３の熱交換器３ａに供給されて、触媒ｂと熱交換して反応熱を吸収する。続いて冷媒Ｂは下流の一酸化炭素除去装置４の熱交換器４ａに導入されて、同様に反応熱を吸収する。触媒ｂとの熱交換によって冷媒Ｂは昇温して、メイン流路１３を通過して高温冷媒用ラジエータ１１に導入されて外部に熱を放出する。
【００５０】
このように冷媒Ｂの第２循環装置を構成する。
【００５１】
また、部分負荷運転時などでは高温冷媒用ラジエータ１１での冷媒Ｂの放熱量が一酸化炭素除去装置３、４での冷媒Ｂの吸熱量を上回り、冷媒Ｂの温度が所定値よりも低下してしまうことが考えられる。そこで、低温冷媒用ラジエータ６の場合と同様に、高温冷媒用ラジエータ１１をバイパスする流路１４を設け、吸熱量が少ないような場合には、冷媒Ｂをバイパス流路１４にも導入し、冷媒Ｂの温度を所定温度に制御する。冷媒Ｂの温度を制御するためにメイン流路１３とバイパス流路１４との合流部にサーモスタット１２を設置し、その開度を制御することで冷媒Ｂの流路をコントロールし、冷媒Ｂの温度を制御する。
【００５２】
これまで説明したように本実施形態では、冷媒の循環装置を熱交換器２用と一酸化炭素炭素除去装置３、４用の２つに分離して配置し、熱交換器に循環させる冷媒Ａの温度を一酸化炭素除去装置に循環させる冷媒Ｂよりも低く設定することにより、熱交換器および一酸化炭素除去装置の触媒の温度を測定することなしに、また冷媒Ａ、Ｂの流量を緻密に制御することなしに簡単な構成で触媒を活性温度に維持することができる。
【００５３】
触媒ｂでは発生した反応熱の大部分は熱交換によって冷媒Ｂに伝熱されるが、一部の熱は触媒ｂを加熱するために費やされ、触媒ｂが昇温することになる。したがって触媒ｂの温度が最適活性温度範囲を超えて、反応選択性が低下すると（２）式、（３）式に示した副反応が活発に生じ、これらの副反応は前述したように燃料電池スタックの発電量を低下させるので好ましくない。
【００５４】
酸化反応の反応速度は触媒の温度と酸化剤の濃度に依存することは既に述べた。つまり、一酸化炭素除去装置３、４の入口に近い部分での触媒温度は、触媒ｂの活性温度を考慮した温度の冷媒Ｂが導入された直後であるため最適活性温度範囲にあり、同時に酸化剤濃度も高いので、酸化反応は急速に進行して触媒ｂの温度は急激に上昇することになる。
【００５５】
しかしながら本実施形態では、熱交換器２に導入される冷媒Ａの温度を触媒ｂの活性温度よりも低い約８５℃に制御し、一酸化炭素炭素除去装置３に流入する改質ガスの温度を８５〜９０℃としているので、一酸化炭素炭素除去装置３の入口付近での酸化反応の速度が遅くなり、触媒ｂの温度の急激な上昇を抑制することができる。本実施形態での一酸化炭素除去装置内の改質ガスの流れ方向での位置と触媒温度との関係を図２に示す。このように本実施形態においては一酸化炭素除去装置内の副反応が抑制されて、一酸化炭素除去性能および効率が向上する。さらに冷媒Ｂの温度を触媒ｂの最適活性温度範囲とすることにより、触媒ｂの温度を常に最適活性温度とすることができ、触媒ｂの温度が活性温度に達していない場合に生じる（１）式の反応速度が遅くなることを抑止し、結果として改質ガス中の一酸化炭素の濃度が低減しないという問題を防止する。
【００５６】
なお改質ガスおよび冷媒の温度条件は本実施形態の数値に限らず、触媒や冷媒の種類や濃度等によって変更されるべきであることは言うまでもない。
【００５７】
図３に第２の実施形態を示す。これは第１の実施形態における高温冷媒用のラジエータ１１からの放熱手段を外気との熱交換ではなく、熱交換器２を循環する冷媒Ａと熱交換するように流路を接続したものである。
【００５８】
熱交換器２から流出した冷媒Ａは高温冷媒用ラジエータ１１に導入されて冷媒Ｂと熱交換し、その後低温冷媒用ラジエータ６につながるメイン流路８と低温冷媒用ラジエータ６を通過するバイパス流路９に導入される。
【００５９】
このような構成とすることにより、高温冷媒用ラジエータ１１と外気との熱交換を促進するために設置される送風ファンを廃止でき、または外気導入部近傍へ高温冷媒用ラジエータ１１を設置する必要がなく、レイアウトの自由度が高まり、システムとしての小型化や低コスト化が可能となる。
【００６０】
図４に第３の実施形態を示し、これは、第２の実施形態の構成に改質ガスの温度を測定する温度検出手段１５（例えばサーミスタ温度計）、熱交換器２に循環する冷媒Ａの流量を調整する冷媒の流量調整手段１６（例えば流量調整弁）、温度検出手段１５から出力された温度信号を入力し、流量調整手段へ流量を指示する信号（流量調整弁の場合には弁の開度を制御する信号）を出力するコントローラ１７を追加したものである。
【００６１】
温度検出手段１５は熱交換器２と一酸化炭素炭素除去装置３との間に設置されており、また冷媒の流量調整手段１６は冷媒Ａのメイン流路８の熱交換器２上流に設置される。
【００６２】
図５にはコントローラ１７で行われる制御内容に関するフローチャートを記載する。
【００６３】
これによるとまずステップＳ１で改質ガスの温度を温度検出手段１５で測定する。
【００６４】
ステップＳ２で改質ガス温度を目標温度と比較し、改質ガス温度が目標温度に達していない時にはステップＳ３に進み、改質ガス温度と目標温度は等しい時には制御を終了し、改質ガス温度が目標温度より高い時にはステップＳ４に進む。
【００６５】
ステップＳ３では、改質ガスの温度を高めるように冷媒Ａの流量を低下させるため、例えば流量調整弁では開度を狭くするよう制御する。
【００６６】
ステップＳ４では、改質ガスの温度を低めるように冷媒Ａの流量を増加させるため、例えば流量調整弁では開度を広くするよう制御する。
【００６７】
このような構成とすることで、始動直後などの熱交換器２を循環する冷媒Ａの温度が所定値を下回る場合には熱交換器２を通過した改質ガスの温度もまた既定の目標値を下回ることになることを検知できる。このような場合に、熱交換器２を循環する冷媒Ａの流量を減少して改質ガスの温度を目標値まで高めることにより、一酸化炭素除去装置の入り口付近での（１）式の反応が促進されず、一酸化炭素の濃度が十分に下がらないことを防止することができる。
【００６８】
次に図６に第４の実施形態を示す。これは第１の実施形態の構成において、低温冷媒用ポンプ１９と熱交換器２との間に燃料電池スタック１８を設置し、燃料電池スタック１８に空気を導入できるようにしたものである。
【００６９】
一酸化炭素除去装置４を通過して一酸化炭素濃度が４０ｐｐｍ以下まで低下した改質ガスは燃料電池スタック１８のアノード側に導入される。また同時に空気も導入される。燃料電池スタック１８内では改質ガスと空気の導入により、（３）式の反応が生じ、電気が発生するとともに反応熱が生じる。
【００７０】
この反応熱によって燃料電池スタック１８が加熱され、最適作動温度を維持できなくなる恐れがあるため、反応熱を除去する必要がある。そこで低温触媒用ポンプ５から吐出した冷媒Ａを燃料電池スタック１８内に導入することにより、反応熱を除去し燃料電池スタック１８の昇温を防止することができる。
【００７１】
また燃料電池スタック１８の冷媒循環装置を熱交換器２の冷媒循環装置と共用することができるので、システムの小型化、低コスト化を図ることができる。
【００７２】
次に図７に示す第５の実施形態について説明する。これは第１の実施形態で熱交換器２と一酸化炭素炭素除去装置３、４とで別に構成した冷媒の循環装置を１つにまとめたものである。
【００７３】
つまり冷媒Ａ＋Ｂは熱交換器２、一酸化炭素炭素除去装置３と４の順番で熱交換を行い、冷媒Ａ＋Ｂは加熱される。昇温した冷媒Ａ＋Ｂはメイン流路２７を通って冷媒用ラジエータ２５に導入されて熱を外部に放熱し、温度を低下させる。温度の低下した冷媒Ａ＋Ｂは再び熱交換器２へ戻る。
【００７４】
しかしながら、部分負荷運転時などでは冷媒用ラジエータ２５での冷媒Ａ＋Ｂの放熱量が一酸化炭素除去装置での冷媒Ａ＋Ｂの吸熱量を上回り、冷媒Ａ＋Ｂの温度が所定値よりも低下してしまうことが考えられる。そこで、冷媒用ラジエータ２５をバイパスする流路２８を設け、吸熱量が少ないような場合には、冷媒Ａ＋Ｂをバイパス流路２８にも導入し、冷媒Ａ＋Ｂの温度を所定温度に制御する。冷媒Ａ＋Ｂの温度を制御するためにメイン流路２７とバイパス流路２８との合流部にサーモスタット２６を設置し、その開度を制御することで冷媒Ａ＋Ｂの流路をコントロールし、冷媒Ａ＋Ｂの温度を制御する。
【００７５】
本実施形態における冷媒Ａ＋Ｂの温度制御内容は一酸化炭素炭素除去装置３の入口で触媒ｂの最適活性温度の下限温度である１００℃となるように制御する（Ｒｕ／Ａｌ2Ｏ3触媒の場合）。
【００７６】
つまり、熱交換器２における冷媒の吸熱量の予測から熱交換器２での冷媒Ａ＋Ｂの温度上昇を推定する（この推定は図示しない冷媒温度演算手段によって行う）。例えば熱交換器２における冷媒Ａ＋Ｂの温度上昇が１０℃と推定される場合には、熱交換器２に導入される冷媒Ａ＋Ｂの温度は９０℃となるように制御する。冷媒Ａ＋Ｂの吸熱量の推定は冷媒Ａ＋Ｂの温度上昇を温度計で測定してもよいし、改質ガスと冷媒Ａ＋Ｂの流量および流入温度と熱交換器２の性能から算出することもできる。９０℃の冷媒Ａ＋Ｂを熱交換器２に導入することによって改質ガスは９０〜９５℃に冷やされて、酸化剤を追加されて一酸化炭素炭素除去装置３に導入される。
【００７７】
一酸化炭素炭素除去装置３の入口付近では改質ガスの温度が最適温度にあり、さらに酸化剤の濃度も高い状態にあるので、酸化反応が急速に進行し、触媒ｂの温度が急激に上昇することが起こりうる。しかしながら本実施形態では、一酸化炭素炭素除去装置３に導入される改質ガスの温度を９０〜９５℃に制御しているため、前述した酸化反応を抑制することができる。したがって、触媒ｂの温度が急激に上昇し、触媒ｂの最適活性温度を超えることを抑制し、一酸化炭素除去性能および効率を低下させる副反応を抑制することができる。
【００７８】
図８には第６の実施形態を示し、これは第５の実施形態に対して、熱交換器２を冷媒Ａ＋Ｂが通過しないようにバイパス流路３０を設けたものである。なお熱交換器２に冷媒Ａ＋Ｂを流通する流路をメイン流路２９とし、熱交換器２の下流でメイン流路２９とバイパス流路３０が合流する。
【００７９】
通常、冷媒Ａ＋Ｂの吸熱量は熱交換器２よりも一酸化炭素炭素除去装置３、４の方が大きく、冷媒Ａ＋Ｂの全量を熱交換器２に流通した場合には熱交換器２に対する流量の過剰が生じる。熱交換器２は構造上、摩擦損失が大きく冷媒Ａ＋Ｂを過剰に流通することで、摩擦損失が増加し、余分な冷媒用ポンプ２４の駆動力を必要とすることになる。
【００８０】
本実施形態においては、熱交換器２が必要とする流量の冷媒Ａ＋Ｂのみをメイン流路２９に供給し、それ以外の冷媒Ａ＋Ｂについてはバイパス流路３０を通過させて、一酸化炭素除去装置に直接供給するようにしたので、第５の実施形態の効果を維持しつつ、熱交換器２での摩擦損失を低減し、必要な冷媒用ポンプ２４の駆動力を低減できる。したがってシステムの効率が向上するという効果を生じる。
【００８１】
図９に示す第７の実施形態は第６の実施形態に対して、熱交換器２に流通する冷媒Ａ＋Ｂの流量を制御する流量調整手段３１を熱交換器２の上流に設け、熱交換器２から出た改質ガスの温度を測定する温度検出手段１５を設置し、この温度検出手段１５が検出した温度に基づいて流量調整手段３１、例えば流量調整弁の開度を制御するコントローラ１７を設けたものである。
【００８２】
コントローラ１７で行われる制御内容については図５に示したフローチャートと同様であり、フローチャートについては既に説明済みであるのでここでの説明は割愛する。
【００８３】
このような構成とすることによって、冷媒温度が所定値から乖離し、この影響で一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度が目標値から乖離した場合でも一酸化炭素除去装置に流入する改質ガスの温度を目標の温度に変化させることができる。
【００８４】
図１０に示す第８の実施形態は、第５の実施形態の構成において燃料電池スタック１８に冷媒（以下冷媒Ｃとして、熱交換器２と一酸化炭素炭素除去装置３と４と熱交換する冷媒Ａ＋Ｂと区別する）を循環する循環装置を追加したものである。
【００８５】
冷媒用ポンプ１９から吐出した冷媒Ｃは燃料電池スタック１８に流入して、燃料電池スタック１８を冷却し、冷媒用ラジエータ２５に流入する。冷媒用ラジエータ２５で冷媒Ｃは一酸化炭素除去装置４から冷媒用ラジエータ２５に流入してきた冷媒と熱交換し、冷媒を冷却する。冷媒との熱交換で昇温した冷媒Ｃは冷媒Ａ用ラジエータ２０に流入し外部に放熱する。
【００８６】
しかしながら、部分負荷運転時などでは冷媒用ラジエータ２０での冷媒の放熱量が燃料電池スタック１８と冷媒用ラジエータ２５での冷媒の吸熱量を上回り、冷媒Ｃの温度が所定値よりも低下してしまうことが考えられる。そこで、冷媒用ラジエータ２０をバイパスする流路２３を設け、吸熱量が少ないような場合には、冷媒Ａをバイパス流路２３にも導入し、冷媒Ｃの温度を所定温度に制御する。冷媒の温度を制御するためにメイン流路２７とバイパス流路２８との合流部にサーモスタット２１を設置し、その開度を制御することで冷媒Ｃの流路をコントロールし、冷媒の温度を制御する。
【００８７】
このような構成により、冷媒用ラジエータ２５で外気と熱交換する場合に比べて、熱交換をするための送風ファンを装着したり、外気導入部近傍へラジエータを設置する必要がないため、システムが小型化、低コスト化するという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】  第１の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【図２】  同じく一酸化炭素除去装置内の触媒温度と位置との関係を示す図である。
【図３】  第２の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【図４】  第３の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【図５】  第３の実施形態におけるコントローラの制御内容を説明するフローチャートである。
【図６】  第４の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【図７】  第５の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【図８】  第６の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【図９】  第７の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【図１０】  第８の実施形態における燃料改質装置の起動時の構成を示す図である。
【符号の説明】
Ａ  熱交換器用冷媒
Ｂ  一酸化炭素除去装置用冷媒
Ｃ  燃料電池スタック用冷媒
Ａ＋Ｂ  熱交換器用と一酸化炭素除去装置用に共通する冷媒
１  改質器
２  熱交換器
３  一酸化炭素除去装置
４  一酸化炭素除去装置
５  低温冷媒用ポンプ
６  低温用ラジエータ
１０  高温冷媒用ポンプ
１１  高温用ラジエータ
１８  燃料電池スタック
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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