(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物をダブルロール圧縮機で圧縮成形し、水平回転移動する加熱炉床上に装入し、焼成して還元鉄を製造するに際し、前記混合物として、メディアン粒径１ｍｍ以上の粉鉄鉱石とメディアン粒径１ｍｍ以上の粉石炭とを粒径が０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下のものが４０ｍａｓｓ％以上となるまで混合粉砕した混合物を用いることを特徴とする還元鉄の製造方法。
【請求項２】
粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物をダブルロール圧縮機で圧縮成形し、水平回転移動する加熱炉床上に装入し、焼成して還元鉄を製造するに際し、前記混合物として、（累積篩下３０％比率粒径）／（累積篩下７０％比率粒径）が１／３以下となるように粒度調整した混合物を用いることを特徴とする還元鉄の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、粉状の鉄鉱石や鉄分を含んだダスト、スラッジ、スケール等の粉状鉄原料と石炭、コークス等の粉状固体還元剤とを混合した原料を炉床が水平に回転移動する加熱炉に装入して還元鉄を製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、粉状の鉄鉱石と粉状固体還元剤とを混合して塊成化し、これを炉床が水平に回転移動する加熱炉床（以下、「回転炉床」といい、この炉床を有する炉を「回転床炉」という）に装入して還元鉄を製造する技術が注目されている。
【０００３】
この回転床炉は古くからあるロータリーキルン炉とは異なり、設備コストが安価であるのが特徴であるが、一方、炉床が水平に回転するために原料の装入および製品の排出に配慮が必要である。その技術の代表的なものとしては、粉状の鉄鉱石と固体還元剤とを混合して塊成化物（ペレット）となし、これを高温に加熱することにより鉄鉱石中の酸化鉄を還元して固体状金属鉄とする技術がある（例えば、米国特許第３，４４３，９３１号明細書、特開平７−２３８３０７号公報）。
【０００４】
図１は、加熱を回転床炉を用いて行う従来の還元鉄の製造プロセスの一例の概略図である。図示するように、粉鉄鉱石と粉石炭にバインダーとしてのベントナイトを添加し、混練機で、さらに水分とタールを添加して混合する。この混合原料をペレタイザーまたはダブルロール圧縮機で塊成化し、回転床炉の原料装入部へ移送して炉内へ装入し、炉床の移動に伴って１回転させる間に鉄鉱石中の酸化鉄を高温還元して固体状金属鉄とする。得られた金属鉄は排出部から取り出される。
【０００５】
上記の還元鉄の製造方法において、粉状鉄原料としては、粉状の鉄鉱石の他に、製鉄所で発生する鉄分を含んだ各種のダストやスラッジ、スケールなどが使用でき、また、粉状固体還元剤としては、石炭、コークス、チャー、オイルコークスなどが使用可能である。これら鉄原料や固体還元剤は、場合によっては乾燥処理、破砕処理が施される。
【０００６】
粉状鉄原料と粉状固体還元剤は、次いで混練処理されるが、その際、必要に応じてバインダーとしての水分、タール、糖蜜、有機系樹脂、セメント、スラグ、ベントナイト、生石灰、軽焼ドロマイト、消石灰が添加される。
【０００７】
混練された原料は、皿型ペレタイザーにより球状のペレットに、またはダブルロール圧縮機によりブリケットに塊成化される。この場合、ペレットにするためには粒径が０．１ｍｍ以下の粒度の原料が適し、ブリケットには粒径が１ｍｍ以下の粒度のものが適するので、あらかじめ所定の粒度に微粉砕する必要がある。また、塊成化物（上記のペレット、ブリケットを指す）の強度を高めるため、塊成化後に乾燥処理または養生処理が施される場合もある。
【０００８】
得られた塊成化物は、ベルトコンベヤーで回転床炉の上部に送られ、そこから回転炉床上に幅広く分散するように装入シュートを用いて装入され、レベラーによりならされる。続いて、炉内を移動する間に加熱還元され、金属鉄となる。
【０００９】
回転床炉内は、炉内に燃料ガスと空気を送り込み燃焼させることによって１１００〜１３００℃の炉内温度が確保されている。この回転床炉の炉床上に上記の塊成化物を１０〜２０ｍｍの薄い厚みで敷き、主に炉内壁からの輻射熱で９００℃以上に昇温し、炉床が１回転する間に所定の金属化率に達するように炉床の回転速度を調整しつつ還元焼結させ、排出部からスクリューフィーダにより排出する。
【００１０】
しかしながら、上述のような従来の還元鉄の製造方法には、つぎのような問題がある。すなわち、塊成化物は、強度が弱いと回転床炉に装入されるまでの間に粉化し、小粒径の粒度の異なる塊成化物となるとともに粉を発生し、その状態で回転炉床に装入されるため、炉内に装入された発生粉は燃焼ガスにより飛散し、炉壁に溶融付着して、設備トラブルの原因となる。また、回転炉床に溶融付着したり、溶融浸食して、床面が荒れ、設備トラブルの原因となる。
【００１１】
さらには、塊成化物の粒度が異なるため焼成にむらを生じ、９２％程度の金属化率を有する還元鉄を製造するためには焼成時間を延長する必要が生じ、還元鉄の生産性が悪化する。
【００１２】
この問題を解決するためには、強度の高い塊成化物（すなわち、成形物）を得ることが必要であり、そのためには、粉状鉄原料および粉状固体還元剤の粒子間の粘着力が大きいことが必要である。そこで現状ではベントナイト（粘土物質）などをバインダーとして添加している。
【００１３】
しかし、バインダーは原料である粉状鉄原料および粉状固体還元剤の粒子間に均一に分散してはじめて効果を発揮するが、バインダー自体に粘着力があって分散性が悪く、通常の混合ではその効果が十分に発揮されていない。したがって、バインダーが添加されてはいるものの、十分に強度の高い塊成化物が得られてはおらず、粉化が完全に防止されているわけではない。また、有機系バインダーは高価なもので、製造コストを上昇させ、また、無機系バインダーは鉄分以外のスラグ分を含有するため還元鉄の品位を低下させるという欠点がある。
【００１４】
一方、回転床炉内で粉状鉄原料を還元するにあっては、粉状鉄原料粒子と粉状固体還元剤粒子との接触部、もしくはその近傍で還元反応が起るので、その機会を増やすために、それぞれの粒子の粒度を小さくする必要がある。これによって、粉状鉄原料の還元性を高めることができる。
【００１５】
しかし、鉄原料および固体還元剤を破砕して粒度を小さくするためには、細破砕するための設備と破砕エネルギーとが必要となる。例えば、石炭の大部分を０．１ｍｍ以下に破砕しようとすると摩鉱破砕をせねばならず、破砕部に多量の石炭が付着する。そのため、破砕する石炭を乾燥させて原料付着を防止しているが、この場合、設備としては、破砕設備だけではなく乾燥設備も必要となり、非常に大がかりな設備が必要となる。
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来の還元鉄の製造技術における上記の問題を解決することを課題としてなされたもので、その具体的な目的は、回転床炉に装入する成形物の強度を高め、あるいは更に粉状鉄原料の還元性を高めることにより、前述した小粒径の塊成化物や粉の発生に起因する設備トラブルの発生、さらには焼成時間の延長に伴う生産性の悪化を防止し得る還元鉄の製造方法を提供することにある。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の課題を解決するため検討を重ねた結果、Ａｌ2Ｏ3およびＳｉＯ2を所定量含む粉状鉄原料を用いることにより回転床炉に装入する成形物の強度を高め得ることを見いだした。また、適正な粒度構成の粉状鉄原料および粉状固体還元剤を用いることにより成形物の強度を高め、あるいは更に粉状鉄原料の還元性を高めることが可能であることを知見し、本発明をなすに至った。
【００１８】
本発明の要旨は、下記（１）および（２）の還元鉄の製造方法にある。
【００１９】
（１）粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物をダブルロール圧縮機で圧縮成形し、水平回転移動する加熱炉床上に装入し、焼成して還元鉄を製造するに際し、前記混合物として、メディアン粒径１ｍｍ以上の粉鉄鉱石とメディアン粒径１ｍｍ以上の粉石炭とを粒径が０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下のものが４０ｍａｓｓ％以上となるまで混合粉砕した混合物を用いることを特徴とする還元鉄の製造方法。
【００２０】
（２）粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物をダブルロール圧縮機で圧縮成形し、水平回転移動する加熱炉床上に装入し、焼成して還元鉄を製造するに際し、前記混合物として、（累積篩下３０％比率粒径）／（累積篩下７０％比率粒径）が１／３以下となるように粒度調整した混合物を用いることを特徴とする還元鉄の製造方法。
【００２１】
ここで、「粉状鉄原料」とは、酸化鉄が主成分の粉状の鉄原料であり、具体的には、前述した粉状の鉄鉱石や製鉄所で発生する鉄分を含んだダスト、スラッジ（例えば、焼結機発生ダスト、高炉発生ダスト、転炉発生ダスト、圧延工場発生スラッジ）、スケール等をいう。本発明においては、これらを単独で、または２種以上の混合物状態で使用することができる。
【００２２】
「粉状固体還元剤」とは、石炭、コークス、チャー、オイルコークス等の、主に炭素を含む固体物質の粉末である。これらも、単独で、または２種以上組み合わせて使用することができる。
【００２３】
【発明の実施の形態】
上記（１）の発明は、還元鉄を製造するに際し、粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物として、メディアン粒径１ｍｍ以上の粉鉄鉱石とメディアン粒径１ｍｍ以上の粉石炭とを粒径が０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下のものが４０ｍａｓｓ％以上となるまで混合粉砕した混合物を用いる還元鉄製造原料の成形方法である。なお、メディアン粒径とは、次の図３で説明するが、篩下累積曲線上で、累積比率が５０ｍａｓｓ％となるときの粒径である。
【００２４】
前述したように、適正な粒度構成の粉状鉄原料および粉状固体還元剤を用いることにより成形物の強度を高め、あるいは更に粉状鉄原料の還元性を高めることが可能である。
【００２５】
粉状鉄原料または粉状固体還元剤は、それぞれ、図３に例示するような粒度分布をもっている。この図は、粉鉄鉱石と粉石炭とを混合した混合原料（以下、粉状鉄原料と粉状固体還元剤との混合原料を「全原料」ともいう）の粒度分布の一例を、篩を通過した粒子の量を粒径（対数目盛り）に対してプロットした篩下累積曲線により表した図である。縦軸は篩下累積比率である。
【００２６】
この篩下累積曲線上で、累積比率が５０ｍａｓｓ％となるときの粒径をメディアン粒径（中央値径）と呼び、粒度分布をもつ粉体の代表径として用いられる。この篩下累積曲線の勾配が立っている時は粒度分布が狭い範囲となっており、逆に勾配が寝ている時は粒度分布は広い範囲をとる。そして、一般に、粒度分布が狭い粒子からなる原料混合物よりも幅広く分布している粒子からなる原料混合物の方が、細密な充填構造を得ることができ、気孔率が低下して、より高い強度の成形物が得られる。ただし、本発明（（１）および（２）の発明）におけるように、成形をダブルロール圧縮機で行う場合は、粉体原料の粒度が小さすぎると強度は高くならない。
【００２７】
図２は、粉鉄鉱石と粉石炭とを混合粉砕して種々のメディアン粒径の原料混合物とし、これをダブルロール圧縮機でブリケットに成形してその強度に対する粒度の影響を調査した結果であるが、粉鉄鉱石と粉石炭とを混合した全原料のメディアン粒径が小さくなるにつれてブリケット強度は低下している。これは、原料混合物を高速で回転するダブルロール圧縮機で成形すると、強い圧縮力が原料にかかるとき粒子間に入り込んだ空気は逃げにくく原料粒子とともに圧縮されるが、粒子径が小さいほど空気が残存しやすく強度を低下させるからである。したがって、本発明においては、粒子間の空気が逃げやすいように、粉体原料の粒度が小さくなりすぎないような配慮が必要である。
【００２８】
上記のように、粒度分布を適正に調整することによって成形物の強度を高めることができる。しかし、粒度分布を規定するだけでは、還元の際の金属化率は必ずしも高くはならない。
【００２９】
そこで、上記（１）の発明の方法では、メディアン粒径１ｍｍ以上の粉鉄鉱石とメディアン粒径１ｍｍ以上の粉石炭とを粒径が０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下のものが４０ｍａｓｓ％以上となるまで混合粉砕した混合物を原料として用いるのである。
【００３０】
メディアン粒径１ｍｍ以上の粉鉄鉱石とメディアン粒径１ｍｍ以上の粉石炭とを混合粉砕する理由は、粉鉄鉱石と粉石炭との接触面積を大きくし、金属化率を高めるためである。すなわち、粉鉄鉱石と粉石炭とを単純に混合するだけでは十分に混合されないので、粉砕機による破砕力を活用して均一に混合するのである。なお、上記のような粒径の粉鉄鉱石と粉石炭を混合粉砕するための原料として用いるのは、粉鉄鉱石と粉石炭のいずれについてもその粒径のものが得られやすいからである。
【００３１】
また、粒径が０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下のものが４０ｍａｓｓ％以上となるまで混合粉砕した原料混合物を圧縮成形用の原料として用いるのは、粉砕前のメディアン粒径がいずれも１ｍｍ以上の粗粒なので粒径を小さくするとともに、粉砕しすぎて細粒を多くしないため、および幅広い粒度分布をもたせるためで、後述する実施例に示すように、前記粒径のものが４０ｍａｓｓ％以上で高い金属化率の還元鉄が得られる。
【００３２】
上記（２）の発明は、同じく還元鉄を製造するに際し、粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物として、全原料の（篩下３０％累積比率粒径）／（篩下７０％累積比率粒径）が１／３以下となるように粒度調整された混合物を用いる還元鉄の製造方法である。なお、篩下３０％累積比率粒径とは、篩を通過した粒子の累積比率が３０ｍａｓｓ％となるときの粒径であり、篩下７０％累積比率粒径とは、同じく７０ｍａｓｓ％となるときの粒径である。
【００３３】
前述したように、原料粉体の粒度分布が狭く比較的均一な粒径の粉体よりも、幅広く分布している粉体の方が、細密な充填構造を得ることができ、成形物の気孔率が低下してより高い強度の成形物が得られるが、（２）の発明においては、全原料の粒度を上記のように規定することにより幅広い粒度構成を有する混合物とするのである。その際、（篩下３０％累積比率粒径）／（篩下７０％累積比率粒径）が１／３以下となるように規定するのは、後述する実施例に示すように、その範囲で高い金属化率を有する還元鉄が得られるからである。
【００３４】
また、還元鉄を製造するに際し、粉状鉄原料として、Ａｌ2Ｏ3およびＳｉＯ2を合計で４．０〜１０．０ｍａｓｓ％含有する原料を用いることが望ましい。
【００３５】
Ａｌ2Ｏ3やＳｉＯ2は粘土分を構成する主要成分であり、Ａｌ2Ｏ3やＳｉＯ2の含有量が高いほど、つまり、粘土分が多く含まれているほど成形物の強度を高くすることができる。粉状鉄原料中に含まれる粘土分は、バインダーの粘着成分のように分散性が悪くなく、粉状鉄原料を構成する各粒子に十分な粘着力を与えることができる。
【００３６】
すなわち、従来のようにバインダーが有している粘着力を活用するのではなく、粉状鉄原料中に含まれる粘土分を活用して成形原料の強度を高めるのである。
【００３７】
Ａｌ2Ｏ3およびＳｉＯ2の含有量を合計で４．０〜１０．０ｍａｓｓ％とするのは、４．０ｍａｓｓ％未満では粘土分が少なすぎて成形物の強度を高める効果が小さく、一方、１０ｍａｓｓ％を超えると還元鉄に粘土分が多く含まれ、製品として不適切であるからである。
【００３８】
また、還元鉄を製造するに際し、粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物として、全原料の（粉状鉄原料のメディアン粒径）／（粉状固体還元剤のメディアン粒径）が１／３以下または３／１以上となるように粒度調整された混合物を用いることが望ましい。
【００３９】
粉状鉄原料の還元性を高めるためには、前述したように粉状鉄原料および粉状固体還元剤の粒度が小さい方がよい。しかし、粉状鉄原料および粉状固体還元剤の両者とも粒度が小さいものである必要はなく、どちらか一方の粒度が小さく、他方の粒度は大きくても両者の接触は十分に確保される。すなわち、全原料の粒度分布を規定するのではなく、粉状鉄原料の粒径が小さい場合には粉状固体還元剤の粒径を大きくし、逆に粉状鉄原料の粒径が大きい場合には粉状固体還元剤の粒径を小さくするのである。
【００４０】
以上述べた本発明のうち、（１）および（２）の発明の方法で粉状鉄原料および／または粉状固体還元剤の粒度を調整するために用いる破砕機は、特定の種類のものに限定されない。インパクトミル、ローラーミル、ロッドミル、ボールミルなど、いずれを使用してもよい。
【００４１】
また、（１）および（２）の発明の方法において、粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物にバインダーが添加されていてもよい。バインダーの添加によって本発明の方法の効果が低下することはなく、何らの悪影響も受けない。
【００４２】
（１）および（２）の発明の方法にあっては、回転床炉に装入する原料成形物の形状は、ブリケットだけに限定されず、タイル状、板状、シート状などどのような形状のものであってもよい。
【００４３】
上述した本発明の方法によれば、回転床炉に装入する成形物の強度を高め、あるいは更に粉状鉄原料の還元性を高めることができ、その結果、前述した粉の発生に起因する設備トラブルの発生や、小粒径の成形物の発生による焼成時間の延長に伴う生産性の悪化を防止することができ、更には、高い金属化率の還元鉄を製造することができる。
【００４４】
【実施例】
表１に示す粉鉄鉱石と表２に示す粉石炭を用い、これらを表３に示す各ケースの条件で還元鉄を製造し、そのときの還元鉄の金属化率を求めて、本発明の効果を評価した。
【００４５】
還元鉄の製造は、前記の図１に示した製造工程にのっとり、直径２．０ｍのダブルロールを備えたダブルロール圧縮機を用いてブリケットとし、これを平板直線形シュートで回転床炉に装入し、焼成することにより行った。用いた回転炉床の設備仕様と操業条件を表４に示す。なお、操業に際し、原料装入から製品排出まで１０分になるように炉床の回転速度を調整した。
【００４６】
【表１】
0003837845.tif 000002
【００４７】
【表２】
0003837845.tif 000003
【００４８】
【表３】
0003837845.tif 000004
【００４９】
【表４】
0003837845.tif 000005
【００５０】
＜全原料粒度分布変更試験＞
粉鉄鉱石と粉石炭を用い、全原料の（篩下３０％累積比率粒径）／（篩下７０％累積比率粒径）を変えて、粒度分布の広がりが還元鉄の金属化率に及ぼす影響を調査した。
【００５１】
調査結果を図４に示す。同図において、ｄ３０とは、篩を通過した粒子の累積比率が３０ｍａｓｓ％となるときの粒径であり、ｄ７０とは、それが７０ｍａｓｓ％となるときの粒径である。また、図中に示したｄ５０とは篩通過粒子の累積比率が５０ｍａｓｓ％となるときの粒径で、メディアン粒径である。図示したように、メディアン粒径には関係なく、ｄ３０／ｄ７０が０．３３（１／３）以下のとき高い金属化率を示した。
【００５２】
＜破砕粒度変更試験＞
メディアン粒径が１ｍｍ以上の粉鉄鉱石と粉石炭を混合粉砕し、その粉砕の程度を変更することによって全原料中の０．１〜１ｍｍの粒径を有するものの比率を変えて、それが還元鉄の金属化率に及ぼす影響を調査した。
【００５３】
結果を図５に示す。０．１〜１ｍｍの粒径を有するものの比率が４０％以上のとき高い金属化率を示した。
【００５４】
【発明の効果】
本発明の方法によれば、粉状鉄原料と粉状固体還元剤の混合物をダブルロール圧縮機で圧縮成形し、回転炉床上に装入し、焼成して還元鉄を製造するに際し、回転床炉に装入する成形物の強度を高めて成形物の粉化を防止し、あるいは更に粉状鉄原料の還元性を高めて還元鉄の金属化率を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】回転床炉を用いて行う従来の還元鉄の製造プロセスの一例の概略図である。
【図２】ダブルロール圧縮機で成形したブリケットの強度に対する粉鉄鉱石と粉石炭からなる全原料の粒度（メディアン粒径）の影響を示す図である。
【図３】粉鉄鉱石と粉石炭からなる全原料の粒度分布を表す篩下累積曲線の一例を示す図である。
【図４】実施例で得られた結果の一例で、粉鉄鉱石と粉石炭からなる全原料の（篩下３０％累積比率粒径）／（篩下７０％累積比率粒径）が還元鉄の金属化率に及ぼす影響を示す図である。
【図５】実施例で得られた結果の一例で、粉鉄鉱石と粉石炭からなる全原料中の０．１〜１ｍｍの粒径を有するものの比率が金属化率に及ぼす影響を示す図である。
【図１】
0003837845.tif 000006
【図２】
0003837845.tif 000007
【図３】
0003837845.tif 000008
【図４】
0003837845.tif 000009
【図５】
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