(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
基層（Ｉ）の両面上に表層（ＩＩ）が設けられた多層積層体において、該基層（Ｉ）が下記（イ）／（ロ）＝９５／５〜２０／８０重量％からなり、表層（ＩＩ）が下記（ハ）からなる多層積層体。
（イ）ポリオレフィン系樹脂
（ロ）共役ジエン系重合体の共役ジエン部分の二重結合が８０％以上飽和された、ポリスチレン換算の数平均分子量が５万〜７０万である水添ジエン系共重合体
（ハ）結晶性ポリ−４−メチル−１−ペンテン系樹脂
【請求項２】
上記（イ）成分がポリプロピレン系樹脂であり、かつ上記（ロ）成分が（ロ−ａ）共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物とのランダム共重合部分を主体とする重合体の共役ジエン部分の二重結合が飽和された水添ジエン系重合体である請求項１に記載の多層積層体。
【請求項３】
上記（ロ−ａ）水添ジエン系重合体の水添前重合体中の上記ランダム共重合部分の割合が、５０重量％以上である請求項２に記載の多層積層体。
【請求項４】
上記（ロ−ａ）水添ジエン系重合体を構成する共役ジエン化合物／芳香族ビニル化合物の、水添前重合体中における重量割合が、９５／５〜４０／６０である請求項２または３に記載の多層積層体。
【請求項５】
上記（ロ−ａ）水添ジエン系重合体の上記ランダム共重合部分中の全共役ジエンに対する１，２−または３，４−結合した共役ジエンの割合が、６０％以上である請求項２〜４のいずれか１項に記載の多層積層体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はフィルムおよびシート材料として好適な新規多層積層体に関し、更に詳しくは透明性、柔軟性、耐熱性、衝撃強度等に優れる多層積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
コンピューターなどの電子機器に使用される樹脂基盤にはフェノール樹脂などの熱硬化性樹脂が使用されている。これらの熱硬化性樹脂を基盤として成形する際には金型との間に樹脂製の離型フィルムを挟んで成形することが一般的である。この目的の樹脂製フィルムとしては１８０℃にもなる成形温度に耐えるため、耐熱性に優れる結晶性ポリ−４−メチル−１−ペンテン系樹脂フィルムが従来から使用されている。しかし、結晶性ポリ−４−メチル−１−ペンテン系樹脂フィルムは柔軟性に乏しく樹脂基盤表面形状への追随性に劣り、価格も高価であるという欠点がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記従来技術の諸問題を背景になされたものであり、その課題は、上記電子回路成型用フィルムなどに好適な、柔軟性、耐熱性に優れる多層積層体を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
即ち、本発明は、基層（Ｉ）の両面上に表層（ＩＩ）が設けられた多層積層体において、該基層（Ｉ）が下記（イ）／（ロ）＝９５〜２０／５〜８０重量％からなり、表層（ＩＩ）が下記（ハ）からなる多層積層体を要旨とする。
（イ）ポリオレフィン系樹脂
（ロ）共役ジエン系重合体の共役ジエン部分の二重結合が８０％以上飽和された、ポリスチレン換算の数平均分子量（以下単に「数平均分子量」という）が５万〜７０万である水添ジエン系共重合体
（ハ）結晶性ポリ−４−メチル−１−ペンテン系樹脂
【０００５】
以下、本発明について詳細に説明する。本発明の基層（Ｉ）に（イ）成分として使用されるポリオレフィン系樹脂は、１種または２種以上のモノオレフィンを高圧法または低圧法のいずれかによる重合から得られる樹脂であり、好ましくは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１であり、より好ましくはポリプロピレンである。
該ポリオレフィン樹脂は単独重合体であってもよく、次に示すような他のモノマーを共重合してある共重合体であってもよい。（イ）成分において、好ましい共重合成分としては、例えばエチレン（主たる重合体がポリエチレンの場合は除く）をはじめ、プロピレン（主たる重合体がポリプロピレンの場合は除く）、ブテン−１（主たる重合体がポリブテン−１である場合は除く）、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１などの直鎖状α−オレフィン、４−メチル−１−ペンテン、２−メチルプロペン−１、３−メチルペンテン−１、５−メチルヘキセン−１、４−メチルヘキセン−１、４，４−ジメチルペンテン−１などの分岐状α−オレフィン、アクリル酸、メタクリル酸、などのモノカルボン酸、マレイン酸、フマル酸、などのジカルボン酸やそのモノエステル、メチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレートなどのアクリル酸またはメタクリル酸エステル、酢酸ビニルなどの飽和カルボン酸のビニルエステル、スチレン、α−メチルスチレン、などの芳香族ビニル化合物、無水マレイン酸などの酸無水物、アクリロニトリルなどのα，β−不飽和ニトリル、ジシクロペンタジエン、エチリデンノルボルネンなどのジエンモノマーさらにアクリルアミド、メタクリルアミドなどが用いられる。
これら共重合可能なモノマーの内、ポリプロピレン共重合体におけるより好ましいモノマーとしてはエチレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１等の直鎖状α−オレフィンであり、特に好ましくは、エチレン、ブテン−１である。
これらの共重合可能なモノマーは単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いてもよい。
これら共重合成分の量としては好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下である。これらを共重合した場合の共重合体の様式については特に制限はなく、例えばランダム型、ブロック型、グラフト型、これらの混合型などいずれであってもよい。
【０００６】
ポリプロピレン系重合体においてはプロピレンの単独重合体または上記モノマーとのランダム共重合体がより好ましい。また、プロピレンの単独重合体においては高結晶性の単独重合体が好ましい。高結晶性の単独重合体は、たとえばチッソ（株）よりＨＣＰＰの名で市販されている。
本発明においては、プロピレン単独重合体またはランダム共重合体を使用することにより、透明性、耐熱性、柔軟性等の物性バランスに優れた多層積層体が得られる。
本発明組成物に配合可能なこれら（イ）ポリオレフィン系樹脂は、単独で用いても良く、また２種以上を組み合わせて用いても良い。
【０００７】
ポリオレフィン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、フィルムあるいはシートとして成形可能である限り特に制限はないが、ポリプロピレン系樹脂の場合、好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜１０ｇ／１０分とすることにより、成形性、透明性等に優れた多層積層体が得られる。基層（Ｉ）中のポリオレフィン系樹脂の配合量は、９５〜２０重量％、好ましくは９０〜３０重量％、最も好ましくは９０〜４０重量％である。この場合、ポリオレフィン系樹脂の配合量が２０重量％未満では、得られる多層積層体の強度および多層積層体の成形性が低下する。
【０００８】
次に、基層（Ｉ）の（ロ）成分として使用される水添ジエン系共重合体は、共役ジエン系重合体の共役ジエン部分の二重結合の水素添加率が８０％以上、好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上、かつ数平均分子量が５万〜７０万、好ましくは１０万〜６０万である水添ジエン系重合体である。
水素添加率が８０％未満であると透明性、機械的強度、耐熱性、耐候性、が劣る。数平均分子量が５万未満では得られる水添ジエン系共重合体をペレット化した場合ブロッキングしやすくなるほか、他の樹脂とブレンドした場合、機械的強度、成形外観が劣り、７０万を越えると加工性が劣る。
（ロ）成分としては、例えば共役ジエン化合物の単独重合体、共役ジエン化合物とビニル芳香族化合物のランダム共重合体、ビニル芳香族化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックからなるブロック共重合体、ビニル芳香族化合物の重合体ブロックとビニル芳香族化合物／共役ジエン化合物の共重合体ブロックからなるブロック共重合体などのジエン系重合体の水素添加物もしくはこれらの官能基変性体があげられる。
（ロ）成分としては、好ましくは共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物とのランダム共重合部分を主体とする重合体の共役ジエン部分の二重結合が飽和された水添ジエン系重合体（ロ−ａ）であり、これを用いると透明性、柔軟性、などにより優れた多層積層体が得られる。
【０００９】
以下、本発明の（ロ）成分について、水添ジエン系共重合体（ロ−ａ）を例にして説明する。基層（Ｉ）の（ロ−ａ）成分として使用される水添ジエン系共重合体は、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物とのランダム共重合部分を主体とする重合体（以下、「水添前重合体」ともいう）を水素添加したものである。ランダム共重合部分の水添前重合体中での割合は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上である。該ランダム共重合部分の割合が５０重量％未満の場合、得られる多層積層体の透明性、柔軟性、耐衝撃性等が低下する。
【００１０】
また上記ランダム共重合部分中の全共役ジエンに対する１，２または３，４−結合した共役ジエンの割合は、（イ）ポリオレフィン系樹脂がポリプロピレン系樹脂の場合、好ましくは６０％以上、より好ましくは６５％以上、さらに好ましくは７０％以上である。このランダム共重合部分中の全共役ジエンに対する１，２または３，４−結合した共役ジエンの割合が６０％未満の場合、（イ）ポリプロピレン系樹脂とブレンドした場合の透明性および柔軟性に対する改良効果が不十分となる。
【００１１】
水添前共重合体に用いられる共役ジエン化合物としては、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、クロロプレンなどが挙げられるが、工業的に利用でき、また物性の優れた水添ジエン系重合体を得るには、１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエンが好ましく、１，３−ブタジエン、イソプレンが特に好ましく、また芳香族ビニル化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｔ−ブチルスチレン、ジビニルベンゼン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−ｐ−アミノエチルスチレン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノエチルスチレン、ビニルピリジンなどが挙げられ、スチレン、α−メチルスチレンが好ましい。
水添前重合体を構成する共役ジエン化合物／芳香族ビニル化合物の重量割合は、本発明においては特に限定されるものではないが、好ましくは９５／５〜４０／６０、さらに好ましくは９３／７〜５０／５０である。芳香族ビニル化合物の割合が６０重量％を越えると得られた多層積層体の柔軟性が劣り、また５重量％未満であると得られた多層積層体の強度が劣る。
【００１２】
本発明の（ロ−ａ）成分は、上述のようにランダム共重合部分を主体とする重合体を水添することによって得られるが、この水添前重合体の分子鎖中には、下記のごとき他の重合体ブロックが含まれていてもよい。
水添前重合体に含まれてもよい他の重合体ブロックとしては、芳香族ビニル化合物重合体、１，４−結合を主体とするポリブタジエン重合体、および芳香族ビニル化合物と共役ジエン化合物からなり芳香族ビニル化合物が漸増するテーパー状重合体などがあげられる。
これらの他の重合体ブロックが存在すると、（ロ−ａ）成分の物性上の特徴は若干損なわれるものの、材料のブロッキング性が低下することにより取扱い性が向上するため、工業的に有用な場合がある。水添前重合体中の前記他の重合体ブロックの割合は、特に限定されるものではないが、５０重量％以下が好ましく、４０％重量以下がより好ましく、３０重量％以下がさらに好ましい。他の重合体ブロックの割合が５０重量％を越える場合、得られる多層積層体の透明性、柔軟性、耐寒性等が低下する。
【００１３】
前記水添前重合体は、カップリング剤の使用により重合体分子鎖がカップリング剤残基を介して延長または分岐された重合体であってもよい。
この際用いられるカップリング剤としては、例えばアジピン酸ジエチル、ジビニルベンゼン、メチルジクロロシラン、四塩化ケイ素、ブチルトリクロロケイ素、テトラクロロ錫、ブチルトリクロロ錫、ジメチルジクロロケイ素、テトラクロロゲルマニウム、１，２−ジブロモエタン、１，４−クロロメチルベンゼン、ビス（トリクロロシリル）エタン、エポキシ化アマニ油、トリレンジイソシアネート、１，２，４−ベンゼントリイソシアネートなどが挙げられる。
なお本発明の（ロ−ａ）成分としては、２種またはそれ以上の水添前重合体のブレンド物を水添したものも好適に用いられる。さらに、２種またはそれ以上の水添ジエン系重合体同士のブレンド物も、本発明の（ロ−ａ）成分として好適である。
【００１４】
本発明の（ロ−ａ）水添ジエン系重合体において、分子鎖中の共役ジエン部分の二重結合の水素添加率は、好ましくは８０％、より好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上である。８０％未満では、透明性、機械的強度、耐熱性、耐候性等が低下する。
さらに、本発明の（ロ）水添ジエン系重合体は、数平均分子量が好ましくは５万〜７０万、より好ましくは５万〜６０万である。５万未満では水添ジエン系共重合体をペレット化した場合ブロッキングしやすくなり、かつ（イ）ポリオレフィン系樹脂とブレンドした場合機械的強度が低下し、また７０万を越えると、流動性、加工性等が低下する。
【００１５】
前記水添ジエン系共重合体は、例えば特開平３―７２５１２号公報に開示されている方法によって製造することができる。
【００１６】
さらに、基層（Ｉ）の（ロ）成分として使用される水添ジエン系共重合体は、前記水添ジエン系共重合体に１種以上の官能基を導入した変性体であってもよい。前記官能基としては、例えばカルボキシル基、酸無水物基、水酸基、エポキシ基、アミノ基、アンモニウム塩基、ハロゲン原子含有基、スルホン酸基等や、これらの官能基から誘導される基、例えばエステル基等が挙げられる。このような官能基は、それらの種類に応じて、水添ジエン系共重合体（ロ）の水素添加の前または後に導入される。
【００１７】
本発明の基層（Ｉ）は、前記（イ）成分と（ロ）成分からなり、該樹脂組成物中の（ロ）成分の配合量は、５〜８０重量％、好ましくは１０〜７０％、最も好ましくは１０〜６５％である。この場合、（ロ）成分が８０重量％より多いと、得られる多層積層体の強度および成形性が低下する。
【００１８】
次に表層（ＩＩ）について述べる。本発明の表層（ＩＩ）を形成する結晶性ポリ−４−メチル−１−ペンテン系樹脂（ハ）はその製造方法が例えば英国特許９４２２９７号、９６８９３５号、１００１８０１号、１０１４８８６号および１０８５９１４号などに記載されているごとき４−メチル−１−ペンテン単独重合体、および他の共重合成分との共重合体の全てが含まれ、またこれらの混合物であっても良い。
４−メチル−１−ペンテンの共重合成分としては他のα−オレフィン、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−テトラデセン、１−オクタデセン等の炭素数２ないし２０のα−オレフィンである。
共重合体は通常４−メチル−１−ペンテンを８５モル％以上含む４−メチル−１−ペンテンを主体とした重合体である。これらの４−メチル−１−ペンテン系樹脂の曲げ弾性率は共重合成分の種類と割合によって決定されるが、曲げ初期弾性率が１０，０００ｋｇ／ｃｍ２以下の場合、基層と表層の接着強度および積層体の柔軟性に優れるのでより好ましい。４−メチル−１−ペンテン系樹脂のメルトフローレート（荷重：５ｋｇ、温度：２６０℃）は０．５ないし２００ｇ／１０分の範囲のものである。メルトフローレートが０．５ｇ／１０分未満のものは溶融粘度が高く成形性に劣りメルトフローレートが２００ｇ／１０分を越えるものは溶融粘度が低く成形性に劣る。これらの４−メチル−１−ペンテン系樹脂は、三井石油化学工業（株）からＴＰＸの名で商品化され供給されている。
【００１９】
本発明の多層積層体は（イ）ポリオレフィン系樹脂および（ロ）共役ジエン系重合体の共役ジエン部分の二重結合が８０％以上飽和された、数平均分子量が５万〜７０万である水添ジエン系共重合体から形成される基層（Ｉ）の両面に、（ハ）４−メチル−１−ペンテン系樹脂から形成される表層（ＩＩ）を積層してなるものであり、かかる多層積層体においては、基層と表層とが相互に補いあるいは相乗して、優れた特性を有する多層積層体が形成される。したがって本発明においては、基層（Ｉ）中の（イ）成分と（ロ）成分との組合せ、（ロ）成分の配合量、表層（ＩＩ）中の（ハ）成分の種類等の諸条件は、多層積層体の所望の特性に応じて適宜選定される。
【００２０】
本発明においては、本発明の特徴を本質的に損なわない範囲で、必要に応じてエチレン−プロピレン共重合体（ＥＰＭ）、エチレン−ブテン−１共重合体（ＥＢＭ）、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）、ポリブテン−１、ポリエチレン等のオレフィン系（共）重合体、アイオノマー、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、エチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）等の他の樹脂を、基層（Ｉ）および／または表層（ＩＩ）中に配合することもできる。
また基層（Ｉ）および／または表層（ＩＩ）には、本発明の特徴を本質的に損なわない範囲で、必要に応じてブロッキング防止剤、有機系抗菌剤、無機系抗菌剤、帯電防止剤、酸化防止剤、滑剤、防曇剤、着色剤、紫外線吸収剤等の公知の添加剤を配合することもできる。
前記ブロッキング防止剤としては、例えばシリカ、ゼオライト等が好適であり、これらは天然、合成の何れでもよい。また前記帯電防止剤としては、炭素数１２〜１８のアルキル基を有するＮ，Ｎ−ビス−（２−ヒドロキシエチル）−アルキルアミン類やグリセリン脂肪酸エステルが好ましい。さらに、前記滑剤としては、脂肪酸アミドが好ましく、具体的にはエルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド等が挙げられる。
【００２１】
本発明の基層（Ｉ）における（イ）成分と（ロ）成分との混合は、例えばバンバリーミキサー、ロールミル、押出機等の適宜の混合機を用いて行うことができるが、押出し機中で溶融混練することが好ましく、特に２軸押出し機を用いて溶融混練することが好ましい。このように２軸押出し機により溶融混練した樹脂組成物を使用することにより、フィルムおよびシート中のフィッシュアイが少なくなり、外観に優れるばかりでなく、透明性が更に優れたフィルムおよびシートが得られる。なお、２軸押出し機を用いて溶融混練した樹脂組成物は、通常、ペレット化して使用される。
本発明の多層積層体は、例えば、（ａ）基層と表層とをＴダイ法等の通常の方法でフィルムあるいはシートに成形したのち、熱貼合する方法、（ｂ）共押出しタイプのＴダイ押出し成形機により直接積層成形する方法、（ｃ）例えば前記（ａ）の方法で予め成形した基層あるいは表層の少なくとも一方の面に他方の層を押出しラミネートする方法等の公知の方法で積層して製造することができる。前記（ｂ）の方法に使用されるＴダイ押出し成形機のＴダイは、マルチマニホールドタイプまたはフィードブロックタイプの何れでもよい。
これらの方法のうち、好ましい方法は、（ｂ）の方法、すなわち、共押出しタイプのＴダイ押出し成形機を用いる方法である。前記（ｂ）の方法では、基材層の一方の面に表層を積層する２層共押出し法、基材層の両方の面に表層を積層する３層共押出し法のほか、４層以上の多層押出し法を採用することができる。なお、耐ブロッキング性、耐熱性の点から基材層の両面に表層を積層する事が好ましい。
【００２２】
本発明の多層積層体は、基層の一方の面または両方の面に表層が積層されているが、基層の両面に積層された各表層は同一でも異なってもよく、また基層の一方の面または両方の面に、表層を２層以上積層することもできる。本発明の多層積層体は、場合により２つ以上貼合して使用することもできる。
本発明の多層積層体表面には必要に応じてシボ、マットなどの意匠が施されていても良い。これらの意匠はフィルム成型時又は成形後に施すことができる。さらに本発明の多層積層体は綿やポリエステル等の布や紙などに貼り合わせて使用しても良い。
本発明の多層積層体の厚さは、多層積層体の所望の特性や用途に応じて適宜選択されるが、成形性および強度の観点から、１０μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは２０μｍ以上である。また、本発明の多層積層体における基層と表層との厚さの比率は、多層積層体の所望の特性や用途に応じて適宜選択されるが、基層／表層＝１／１〜２０／１の範囲にあるのが好ましく、より好ましくは基層／表層＝２／１〜８／１の範囲である。
【００２３】
【発明の実施の形態】
以下、実施例を挙げて本発明を更に具体的に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、これらの実施例に何ら制約されるものではない。
また、実施例および比較例中の各種評価は、次のようにして行った。
ビニル芳香族化合物の結合量（重量％）
赤外分析法による６７９cm-1のフェニル基の吸収により測定した。
共役ジエン部分のビニル結合含量（％）
赤外分析法を用い、ハンプトン法により算出した。
水素添加率（％）
溶媒として四塩化エチレンを用い、１００ＭＨｚでの 1Ｈ―ＮＭＲスペクトルにより算出した。
水添ジエン系共重合体の数平均分子量
溶媒としてトリクロルベンゼンを用い、１３５℃におけるゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレン換算して算出した。
耐熱性
得られたフィルムとアルミ箔を１８０℃で２．５kgｆ／ｃｍ2 の圧力で１０秒間ヒートシールした後以下の基準で評価した。
○：容易にはがれる
×：フィルムとアルミ箔が密着しておりはがしにくい。
柔軟性
樹脂基盤表面形状への形状追随性を以下の基準で判断した。
○：良い
×：悪い
【００２４】
実施例および比較例の配合処方に用いた各成分は、以下の通りである。
（イ）成分
（イ-1）ポリプロピレン（チッソ石油化学（株）製、商品名ＨＴ６００４）
（イ-2）ポリプロピレン（三菱化学（株）製、商品名ＦＸ４）
（ロ）成分
表１に示す水添ジエン系共重合体（ロ-1) 〜（ロ-2）を合成した。
これらの水添ジエン系共重合体のミクロ構造、数平均分子量および水素添加率を、表１に示す。
【００２５】
【表１】
0003731256.tif 000002
＊１）ＢＤ：ブタジエン
＊２）Ｓｔ：スチレン
【００２６】
（ハ）成分
（ハ−１）ポリ４−メチル−１−ペンテン系樹脂（三井石油化学工業（株）製  ＴＰＸ  ＭＸ−００４）
（ハ−２）ポリ４−メチル−１−ペンテン系樹脂（三井石油化学工業（株）製  ＴＰＸ  ＭＸ−００２）
【００２７】
【実施例】
実施例１
（イ−１）成分５０重量部と（ロ−１）成分５０重量部とを、（株）池貝製２軸押出し成形機ＰＣＭ−４５を用いて溶融混練りしたのちペレット化し、基層（Ｉ）用組成物のペレットを得た。上記基層（Ｉ）用組成物と表層用（ハ−１）を、フィードブロック付きＴダイを備えた３層フィルムが成形可能な押出し成形機（モダンマシナリー社製、基層用：６５ｍｍφ、表層用：５０ｍｍφ）に供給し、押出し温度２６０℃、冷却ロール温度３０℃として３層共押出しを行い、厚さ１５０μｍ、各層の厚み比率が１／６／１の３層積層体を得た。次いで、通常のエージングを行ったのち、各種評価を行った。その結果、得られた３層積層体は耐熱性、柔軟性が優れるものであった。評価結果を表２に示す。
【００２８】
【表２】
0003731256.tif 000003
【００２９】
実施例２〜７
組成、厚みおよび基層と表層の厚み比を表２に示した通りとした以外は実施例１と同様にして、各種評価を行った。その結果、得られた３層積層体は何れも、耐熱性、柔軟性が優れるものであった。評価結果を表２に示す。
【００３０】
比較例１、２
組成、厚みおよび基層と表層の厚み比を表４に示した通りとした以外は実施例１と同様にして、各種評価を行った。
比較例１は、基層の（イ）成分と（ロ）成分の組成比および種類が本発明の範囲外で実質的に（ハ−１）の単層フィルムであり耐熱性には優れるものの柔軟性が劣り好ましくなかった。
比較例２は、表層（ＩＩ）成分の種類が本発明の範囲外であり柔軟性には優れるものの耐熱性が劣り好ましくなかった。
評価結果を表３に示す。
【００３１】
【表３】
0003731256.tif 000004
【００３２】
【発明の効果】
以上実施例で示したように本発明の多層積層体は、耐熱性、柔軟性等に優れるので電子回路用の樹脂基盤成形用フィルムのほか、ポンチョ等の衣料用材料、衣料包装用フィルム、文具包装用フィルム、医療用包装フィルム等の各種包装材料、ブックカバー、ダイシングフィルム、医療用廃棄袋、文具、医療衛生材料、転写フィルム、表面保護フィルム、テ−ブルクロス等の様々な分野に好適に用いることができる。