(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＵＯ２ 或いはＧｄ２ Ｏ３ 入りＵＯ２ 核燃料ペレットを製造する際に発生するスクラップを空気中で加熱して酸化しＵ３Ｏ８ とする核燃料ウランスクラップの酸化回収方法において、粉末スクラップ、成形体スクラップの両者或いはその一方に焼結体スクラップを混合すると同時に、空気中にて４００℃〜５００℃での第一段階の酸化処理を行った後、５００℃〜８００℃での第二段階の酸化処理を行い、上記第一段階の酸化処理では前記粉末スクラップ及び成形体スクラップを主に酸化すると同時に、前記焼結体スクラップを粉砕メディアとして使用することにより前記粉末スクラップ及び成形体スクラップの酸化粉末を微粉末化し、前記第二段階の酸化処理では残った焼結体スクラップを主に酸化し全体を微粉末化することを特徴とする酸化回収法。
【請求項２】
粉末スクラップ、成形体スクラップ、焼結体スクラップの混合比率は焼結体を８０ｗｔ％以上とし残りを粉末スクラップ或いは成形体スクラップまたはそれらの両者を混合したものとすることを特徴とする、請求項１記載の酸化回収法。
【請求項３】
回収はバッチ方式とし容器内に入れられた上記混合物が容器の回転により混合し、混合する際の焼結体スクラップ同志の衝突或いは焼結体スクラップと容器壁との衝突により、これらに挟まれた粉末スクラップ及び成形体スクラップが酸化及び粉砕が繰り返されながら微粉末化されるようにしたことを特徴とする、請求項１または２記載の酸化回収法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
核燃料ペレット製造工程で発生するスクラップの酸化回収法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
ＵＯ２或いはＧｄ２Ｏ３入りＵＯ２核燃料ペレットを製造する工程にて発生するスクラップの性状は粉末、成形体、焼結体に分類される。これらのスクラップは回収されて再度製造工程に投入されるが、この回収方法には湿式と乾式の２種類がある。湿式法は粉末、成形体、焼結体の性状にかかわらず一般的には硝酸に溶解後、再沈殿処理にてＵＯ２に粉末化する。
【０００３】
一方、乾式法は一般的には空気雰囲気中にて、粉末及び成形体の場合は４００℃〜５００℃にて酸化、ＵＯ２焼結体は５００℃〜５５０℃にて酸化、Ｇｄ２Ｏ３入りＵＯ２焼結体は５５０℃〜８００℃にて酸化し、Ｕ３Ｏ８粉末とした後、ＵＯ２粉末に１０ｗｔ％程度混合して使用する。
【０００４】
すなわち、一般的には空気中にてＵＯ２スクラップ及びＧｄ２Ｏ３入りＵＯ２スクラップを酸化処理する場合、酸化時間を１〜２時間とすると、粉末及び成形体の場合は４００℃〜５００℃にて、ＵＯ２焼結体は５００℃〜５５０℃にて、Ｇｄ２Ｏ３入りＵＯ２焼結体は５５０℃〜８００℃にて酸化することにより全体がＵ３Ｏ８粉末となる。ここで１００メッシュを超える粉末についてはペレットを作る際に金相に規定された値以上の大きさの空孔をつくるために使用不可となる。そこで、図１に示すように酸化後のＵ３Ｏ８粉末は篩にかけ１００メッシュ以下のものをＵＯ２粉末に１０ｗｔ％程度添加することで再利用可能となる。
【０００５】
ところが、焼結体は酸化すると微細なＵ３Ｏ８粉末となり９０％を超えるものが１００メッシュ以下となるが、粉末や成形体スクラップは酸化すると酸化と同時に初期焼結がおこりＵ３Ｏ８粉末の凝集化が起こるため、酸化後の１００メッシュ以下の粉末は全体の１０％以下となり生産効率が低い。
【０００６】
そこで、図２に示すように、粉末スクラップ或いは成形体スクラップは空気雰囲気中で４００℃〜５００℃の温度で１〜２時間酸化した後、ハンマミルタイプやボ−ルミルタイプ或いはジェットミルタイプの粉砕機により粉砕し、その後１００メッシュの篩により１００メッシュ以下のサイズの粒径を有するＵ３Ｏ８粉末を回収することも提案されている。しかし、このように粉砕機で粉砕する場合には、粉砕機の追加設置や工程の煩雑さからコストアップとなる。また、一度焼結体に性状を変えた後（粉末スクラップは成形して焼結、成形体スクラップは焼結）、酸化する方法もあるがこれもコストアップとなる。以上のことから粉末や成形体スクラップを直接酸化し１００メッシュ以下の粉末の収率を９０％以上まで向上させる手段が望まれる。
【０００７】
本発明は。このような点に鑑み、ＵＯ２或いはＧｄ２Ｏ３入りＵＯ２核燃料ペレットを製造する際に発生する粉末、成形体、焼結体スクラップを空気雰囲気中にてＵ３Ｏ８粉末として酸化回収する方法において、酸化回収後にＵＯ２粉末に添加して核燃料ペレットを製造する際にペレットの金相に不具合が発生しない１００メッシュ以下のサイズの粒径を有するＵ３Ｏ８粉末の回収率を向上させることができる回収方法を得ることを目的とする。特に粉末及び成形体のスクラップにおいて酸化後の１００メッシュ以下の粉末回収率は従来の酸化方法では１０％以下であることよりこれを凝集したＵ３Ｏ８の粉砕工程の導入或いは一度焼結体にして酸化する工程の導入無しに、直接酸化する方法において９０％以上まで向上させることを目的とする。
【０００８】
請求項１に係る発明は、ＵＯ２ 或いはＧｄ２ Ｏ３ 入りＵＯ２ 核燃料ペレットを製造する際に発生するスクラップを空気中で加熱して酸化しＵ３Ｏ８ とする核燃料ウランスクラップの酸化回収方法において、粉末スクラップ、成形体スクラップの両者或いはその一方に焼結体スクラップを混合すると同時に、空気中にて４００℃〜５００℃での第一段階の酸化処理を行った後、５００℃〜８００℃での第二段階の酸化処理を行い、上記第一段階の酸化処理では前記粉末スクラップ及び成形体スクラップを主に酸化すると同時に、前記焼結体スクラップを粉砕メディアとして使用することにより前記粉末スクラップ及び成形体スクラップの酸化粉末を微粉末化し、前記第二段階の酸化処理では残った焼結体スクラップを主に酸化し全体を微粉末化することを特徴とする。
【０００９】
請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明において、粉末、成形体、焼結体の混合比率は焼結体を８０ｗｔ％以上とし残りを粉末或いは成形体またはそれらの両者を混合したものとすることを特徴とする。
【００１０】
請求項３に係る発明は、請求項１または２に係る発明において、回収はバッチ方式とし容器内に入れられた上記混合物が容器の回転により混合し、混合する際の焼結体同志の衝突或いは焼結体と容器壁との衝突により、これらに挟まれた粉末及び成形体が酸化及び粉砕が繰り返されながら微粉末化されるようにしたことを特徴とする。
【００１２】
【発明の実施の形態】
以下添付図面を参照して本発明の実施の形態を説明する。
【００１３】
図３は本発明の酸化回収方法の工程図であり、ＵＯ２或いはＧｄ２Ｏ３入りＵＯ２核燃料ペレットを製造する際に発生する粉末スクラップ、成形体スクラップ、及び焼結体スクラップの３種類を同時に円筒形の酸化用容器に入れ、そこで３種類のスクラップを所定時間だけ混合・加熱して酸化を行い、その後１００メッシュの篩で１００メッシュ以下のサイズの粒径を有するＵ３Ｏ８粉末を回収する。
【００１４】
図４は上記酸化用容器の概略構成を示す図であり、酸化用容器１は円筒状を呈しており水平の中空軸２の周りに回動可能に軸支されている。そして、上記酸化用容器１の外周部にはヒータ３が配設されており、上記中空軸２によって上記酸化用容器１内に空気が流通するようにしてある。
【００１５】
しかして、上記円筒形の酸化用容器１内に粉末スクラップ、成形体スクラップ、及び焼結体スクラップの３種類を同時に入れ、ヒータ３により加熱しながら上記酸化用容器１を回転させるとともに、その酸化用容器１内に空気を流通させると、酸化用容器１内に入れられた粉末スクラップ、成形体スクラップ、及び焼結体スクラップの３種類が同時に混合されるとともに空気雰囲気内で酸化される。しかも、同時に酸化用容器１の回転により円柱形である焼結体スクラップ同志の衝突または上記焼結体と容器壁との衝突により、これらに挟まれた粉末及び成形体の酸化及び粉砕が繰り返されながら微粉末化される。
【００１６】
このように、粉末スクラップ、成形体スクラップ、及び焼結体スクラップの３種類を同時に円筒形の酸化用容器に入れ、そこで３種類のスクラップを所定時間だけ混合・加熱して酸化を行うことによって、粉末スクラップおよび成形体スクラップも酸化と同時に微粉化され、１００メッシュ以下のサイズの粒径となり、１００メッシュ以下の粉末の回収率を向上させることができる。
【００１７】
次に、本発明における実施例について説明する。
【００１８】
（実施例１）
ＵＯ２或いはＧｄ２Ｏ３入りＵＯ２核燃料ペレットを製造する際に発生する粉末、成形体、焼結体スクラップをそれぞれ１０ｗｔ％、１０ｗｔ％、８０ｗｔ％の割合として円筒形の酸化用容器１に入れる。その後第１段階酸化工程において４００〜５００℃の温度にて１時間〜２時間加熱し粉末及び成形体を主に酸化する。その後第２段階酸化工程において５００〜８００℃の温度にて１〜２時間加熱し残った焼結体を酸化する。この時の容器内の雰囲気は空気である。酸化終了後容器から取り出した粉末を１００メッシュの篩にかけ通過した粉末は、図５に示すように合計で９２％以上となった。しかして、この粉末をＵＯ２粉末と混合し再利用する。
【００１９】
（実施例２）
粉末、成形体、焼結体スクラップの割合を５ｗｔ％、５ｗｔ％、９０ｗｔ％とする。以降の工程は同様である。この場合粉末の回収率は９４％以上であった。
【００２０】
（実施例３）
粉末と焼結体スクラップの割合を２０ｗｔ％と８０ｗｔ％とする。
以降の工程は同様である。そしてこの場合の粉末回収率は９５％以上であった。
【００２１】
（実施例４）
成形体と焼結体スクラップの割合を２０ｗｔ％と８０ｗｔ％とする。
以降の工程は同様である。そしてこの場合の粉末回収率は９２％以上であった。
【００２２】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明は、粉末や成形体のスクラップを焼結体にすることなく、１００メッシュ以下の粉末の収率を焼結体を酸化する際の収率と同程度とすることができ、しかも特別の粉砕機を設ける必要もない等の効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】核燃料ペレット製造工程で発生するスクラップの酸化回収工程図。
【図２】粉末・成形体スクラップの回収工程図。
【図３】本発明の粉末、成形体、焼結体スクラップの酸化回収工程図。
【図４】酸化用容器の概略構成図。
【図５】（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）は各実施例による粉末回収率を示す図。
【符号の説明】
１  酸化用容器
２  中空軸
３  ヒータ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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