(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱分解法により製造された粒子を含有し、前記の粒子は非磁性の二酸化ケイ素−マトリックス内に超常磁性の酸化鉄ドメインを有することを特徴とする、研磨粒子含有分散液。
【請求項２】
平均粒度が４００ｎｍより小さい、請求項１記載の分散液。
【請求項３】
粒子のＢＥＴ−表面積が５０〜６００ｍ２／ｇである、請求項１又は２記載の分散液。
【請求項４】
分散液の固体含有量が、全分散液に対して０．１〜７０質量％である、請求項１から３までのいずれか１項記載の分散液。
【請求項５】
分散液のｐＨ値が３〜１２である、請求項１から４までのいずれか１項記載の分散液。
【請求項６】
分散液が、全分散液に対して少なくとも１種の酸化剤０．３〜２０質量％を含有する、請求項１から５までのいずれか１項記載の分散液。
【請求項７】
分散液が、全分散液に対して少なくとも１種の酸化活性剤０．００１〜２質量％を含有する、請求項１から６までのいずれか１項記載の分散液。
【請求項８】
分散液が、全分散液に対して少なくとも１種の腐食防止剤０．００１〜２質量％を含有する、請求項１から７までのいずれか１項記載の分散液。
【請求項９】
分散液が、全分散液に対して少なくとも１種の表面活性物質０．００１〜１０質量％を含有する、請求項１から８までのいずれか１項記載の分散液。
【請求項１０】
研磨粒子を少なくとも２００ＫＪ／ｍ３のエネルギーの導入で分散させることを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項記載の分散液の製造方法。
【請求項１１】
研磨粒子の粉砕及び分散のために、分散すべき粒子を高圧下におき、ノズルを介して放圧させ、相互に又は装置の壁部領域に対して衝突させる装置を使用する、請求項１０記載の分散液の製造方法。
【請求項１２】
誘電層、金属層、メタロイド層、低い誘電率を有する層（低誘電率材料）の化学機械研磨のため及び化学機械研磨の後の研磨体の分離のための、請求項１から９までのいずれか１項記載の分散液の使用。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は研磨粒子含有分散液、その製造及び使用に関する。
【０００２】
【従来の技術】
極めて低い誘電率を有する材料からなる酸化物表面又は金属表面を、いわゆる"low-k"表面を化学機械研磨（ＣＭＰ−プロセス）する場合、研磨剤−分散液は中心的な役割を有する。一般に、この分散液は他の成分の他に、研磨粒子又は研磨粒子混合物を含有する。電子工業の小型化が進むと共に、研磨剤−分散液に対する要求も高度になる。
【０００３】
ＵＳ６０８３８３９では、低誘電率表面のポリシングのために磁性分散液をＣＭＰプロセスに使用することが記載されている。このポリシング装置自体には同じ又は異なる磁界強度を誘導することができかつ空間的に別個に配置されている磁気コイルが設けられている。さらに、ポリシングすべき表面までの距離を変えることができ、それによりポリシングすべき表面への磁気粒子の力の作用を変えることができる。
【０００４】
ＵＳ６０８３８３９に記載された磁性分散液の場合には、均一でない粒子、つまり二酸化ケイ素もしくは酸化セリウムと磁性粒子との物理的混合物であり、これが多様な粒度、多様な硬度、水性分散液中での多様な挙動を有することが欠点である。二酸化ケイ素もしくは酸化セリウムの役割は研磨剤である。この強磁性粒子は、磁気コイルとの関連で、粒子を運動させる。実際に、これらの粒子特性は明確に分けられていない。この強磁性粒子は研磨特性も有し、かつ再凝集及び場合により堆積する傾向がある。他方で磁気的な影響は非磁性粒子に関して部分的に伝達されるだけである。
【０００５】
ＵＳ６２３８２７９には、磁性粒子、この場合では酸化鉄−粒子をＣＭＰプロセスの前に除去する方法が記載されている。
【０００６】
ＵＳ６０８３８３９においては、さらに、この力の作用及び分散液の運動は主に強磁性粒子を介して行われ、表面を削る研磨粒子を介して行われないことが欠点である。この研磨粒子はつまり分散液中でも強磁性粒子の運動によって一緒に運動するが、表面へ圧力をかけることはない。このことは低下及び不均一な研磨を生じさせる。
【０００７】
【特許文献１】
ＵＳ６０８３８３９
【特許文献２】
ＵＳ６２３８２７９
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、先行技術の欠点を回避する分散液を提供することであった。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明の対象は、熱分解法（pyrogen）により製造された粒子を含有し、この粒子は非磁性の金属酸化物マトリックス又はメタロイド酸化物マトリックス内に超常磁性の金属酸化物ドメインを有していることを特徴とする研磨粒子含有分散液であり、これにより前記課題は解決される。
【００１０】
本発明の範囲内で分散液とは、分散媒体として水相及び／又は有機相を有する媒体中に研磨粒子が微分散していることであると解釈される。
【００１１】
熱分解法により製造された粒子とは、高温で気相中で得られる高分散性粒子であると解釈される。Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, Vol. A23, 635頁以降、第５版にこの粒子が二酸化ケイ素の例に関して詳細に記載されている。
【００１２】
ドメインとは、この場合では、金属酸化物マトリックス又はメタロイド酸化物マトリックスの表面内及び表面上の空間的に相互に隔てられた超常磁性の領域であると解釈される。熱分解法による製造プロセスによって、この研磨粒子は十分に無孔性でかつ表面上にヒドロキシル基を有していない。外部磁場がかかる際に、この粒子は超常磁性特性を示す。しかしながらこの粒子は永久的に磁化されず、わずかな残留磁化しか示さない。
【００１３】
超常磁性とは、作用する外部磁場の不在では、基本的な磁気双極子の永久的な（同一方向に向いた）配置を示さないような物質の特性であると解釈される。しかしながら外部磁場の存在では強磁性材料と同様に高い磁化率を示す。超常磁性は、通常、強磁性物質内の結晶領域の直径が所定の臨界値を下回る場合に生じる。
【００１４】
粒子の超常磁性ドメインの割合は１〜９９．６質量％であることができる。この範囲内で、非磁性マトリックスによって空間的に隔てられた、超常磁性ドメインの領域が存在する。３０質量％より大きな、特に５０質量％より大きな超常磁性ドメインの割合を有する領域が有利である。超常磁性領域の割合と共に、粒子へ到達可能な磁性作用も増加する。
【００１５】
この超常磁性ドメインは有利にＦｅ、Ｃｒ、Ｅｕ、Ｙ、Ｓｍ又はＧｄの酸化物を含有することができ、これらの超常磁性特性はすでに公知である。このドメイン内で、金属酸化物は均一な変態又は異なる変態で存在する。
【００１６】
その他に、粒子中に非磁性の変態の領域も存在する。この領域は前記のドメインを有する非磁性マトリックスの混合酸化物であることができる。これについての例として、鉄シリカライト（ＦｅＳｉＯ４）が用いられる。この非磁性成分は超常磁性に関連して非磁性マトリックスと同様の挙動をする。つまり、この粒子は依然として超常磁性であるが、非磁性成分の割合が向上すると共に飽和磁化が低下する。
【００１７】
特に有利な超常磁性ドメインは、ガンマ−Ｆｅ２Ｏ３（γ−Ｆｅ２Ｏ３）、Ｆｅ３Ｏ４、ガンマ−Ｆｅ２Ｏ３（γ−Ｆｅ２Ｏ３）とＦｅ３Ｏ４との混合物及び／又は前記の鉄を含有する非磁性化合物の混合物の形の酸化鉄である。
【００１８】
非磁性の金属酸化物マトリックス又は非磁性のメタロイド酸化物マトリックスは、Ｓｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｃｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｂ、Ｚｒ又はＧｅの金属又はメタロイドの酸化物を含めることができる。二酸化ケイ素が特に有利である。超常磁性ドメインの空間的分離の他に、このマトリックスは超常磁性ドメインの酸化数を安定化する課題がある。たとえば超常磁性の酸化鉄相としてのマグネタイトは、二酸化ケイ素マトリックスによって安定化される。
【００１９】
本発明による分散液の、熱分解法により製造された研磨粒子は、非磁性の金属酸化物マトリックス又はメタロイド酸化物マトリックス内に３〜２０ｎｍの直径を有する超常磁性の金属酸化物−ドメインを有する粒子であることができる。この粒子は、５０〜１０００ｐｐｍの塩化物含有量を有し、かつ５００ｐｐｍより少ない、有利に１００ｐｐｍより少ない炭素含有量を有することができる。
【００２０】
この粒子は熱分解プロセスの実施に依存して異なる凝集等級を示す。影響するパラメータは、滞留時間、温度、圧力、使用した化合物の分圧、反応後の冷却の種類及び位置であることができる。十分に球形〜十分に凝集した形の粒子の広範囲なスペクトルを得ることができる。
【００２１】
この粒子はたとえば熱分解プロセスにより得ることができる。この場合、超常磁性ドメインの金属成分を含有する化合物及び非磁性マトリックスの金属成分又はメタロイド成分を有する化合物を、仕上がった時の所望な割合に応じて蒸発させ、空気及び／又は酸素及び燃焼ガスと混合し、バーナー中で反応させることができる。
【００２２】
この反応体、金属酸化物マトリックス又はメタロイド酸化物マトリックスの前駆体及び超常磁性ドメインの前駆体は、この場合たとえば、２種の無機又は２種の有機の性質であるか又は有機化合物及び無機化合物からなる混合物であることができる。
【００２３】
この粒子は、無機試薬又は有機試薬の吸着、表面での反応又は複合化により変性することができる。
【００２４】
たとえば、表面変性試薬を用いて後続して処理することにより、粒子に部分的に又は完全に疎水化された表面を付与することができる。この製造は、二酸化ケイ素、二酸化チタン及び酸化アルミニウムに対して、ＤＥ−Ａ−１１６３７８４、ＤＥ−Ａ−１９６１６７８１、ＤＥ−Ａ−１９７５７２１０又はＤＥ−Ａ−４４０２３７０、ＤＥ−Ａ−１９８９２９８４５、ＤＥ−Ａ−４２０２６９５、ＤＥ−Ａ−４２０２６９４に記載された方法と同様に行うことができる。
【００２５】
この粒子は、さらに部分的に又は完全に他の金属酸化物又はメタロイド酸化物で被覆されていてもよい。これはたとえば、粒子を溶液中に含まれる有機金属化合物中に分散させることによって得ることができる。加水分解触媒の添加後に有機金属化合物をその酸化した形態に変換し、これを粒子に析出させる。このような有機金属化合物の例は、ケイ素のアルコラート（Ｓｉ（ＯＲ）４）、アルミニウムのアルコラート（Ａｌ（ＯＲ）３）又はチタンのアルコラート（Ｔｉ（ＯＲ）４）である。
【００２６】
本発明による分散液中の研磨粒子の粒度は、有利な実施態様において４００ｎｍより小さい。特に有利に１５０ｎｍより小さい範囲である。
【００２７】
本発明による分散液中に分散した粒子は、５０〜６００ｍ２／ｇのＢＥＴ−表面を有する。
【００２８】
本発明による分散液の固体含有量は、まず第１に目的の用途に合わせられる。運搬コストを節約するために、できる限り高い固体含有量を有する分散液を達成するようにし、所定の適用、たとえば化学機械研磨の場合には低い固体含有量を有する分散液が使用される。本発明の場合に有利に、固体含有量は分散液の全量に対して０．１〜７０質量％、特に有利に１〜３０質量％の範囲である。この範囲内で本発明による分散液は良好な安定性を示す。
【００２９】
この分散液は、３〜１２のｐＨ値を有することができる。有利にこのｐＨ値は６〜１０．５である。ｐＨ値の調整は、酸又は塩基によって行うことができ、さらにこの分散液の安定化を高めるために使用される。この場合、一方で研磨粒子の等電点に、他方で分散液中に存在する他の物質、たとえば酸化剤の安定性に留意しなければならない。
【００３０】
酸として、無機酸、有機酸又は前記のものの混合物を使用することができる。
【００３１】
無機酸として、特にリン酸、亜リン酸、硝酸、塩酸、硫酸、これらの混合物及びこれらの酸性に反応する塩を使用することができる。
【００３２】
有機酸として有利に一般式：ＣｎＨ２ｎ＋１ＣＯ２Ｈ（前記式中、ｎ＝０〜６又はｎ＝８，１０，１２，１４，１６）のカルボン酸又は一般式：ＨＯ２Ｃ（ＣＨ２）ｎＣＯ２Ｈ（前記式中、ｎ＝０〜４）のジカルボン酸又はＲ１Ｒ２Ｃ（ＯＨ）ＣＯ２Ｈ（式中、Ｒ１＝Ｈ、Ｒ２＝ＣＨ２、ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、ＣＨ（ＯＨ）ＣＯ２Ｈ）のヒドロキシカルボン酸、又はフタル酸サリチル酸又は前記の酸の酸性に反応する塩、又は前記の酸とその塩との混合物が使用される。
【００３３】
ｐＨ値の向上は、アンモニア、アルカリ金属水酸化物、アミン又はテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドの添加により行うことができる。アンモニア及び水酸化カリウムが特に有利である。
【００３４】
さらに、本発明の分散液は、分散液の全量に対して少なくとも１種の酸化剤を０．３〜２０質量％含有することができ、この酸化剤は過酸化水素、過酸化水素−付加物、たとえば尿素−付加物、有機過酸、無機過酸、イミノ過酸、過硫酸塩、過ホウ酸塩、過炭酸塩、酸化性金属塩及び／又は前記のものの混合物であることができる。過酸化水素及びその付加物が特に有利である。
【００３５】
本発明の分散液の他の成分に対して若干の酸化剤の安定性が悪いために、分散液を利用する直前にこれらを初めて添加することが有利である。
【００３６】
さらに、本発明による分散液は少なくとも１種の酸化活性剤を含有することができ、この目的は化学機械研磨の際の酸化速度を高めることである。適当な酸化触媒は、Ａｇ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｏｓ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｖの金属塩及びこれらの混合物である。さらに、カルボン酸、ニトリル、尿素、アミド及びエステルが適している。この酸化触媒の濃度は、酸化剤及び研磨作用に依存して、分散液の全量に対して０．００１〜２質量％の範囲内で変えることができる。０．０１〜０．０５質量％の範囲内が特に有利である。
【００３７】
さらに、本発明による分散液は、分散液の全量に対して、少なくとも１種の腐食防止剤０．００１〜２質量％を含有することができる。適当な防止剤は窒素含有複素環式化合物、たとえばベンゾトリアゾール、置換ベンゾイミダゾール、置換ピラジン、置換ピラゾール及びこれらの混合物のグループである。
【００３８】
この分散液をさらに、たとえば研磨剤の沈殿、凝集及び酸化剤の分解に対して安定化するために、この分散液に、分散液の全量に対して、非イオン性、カチオン性、アニオン性又は両性の種類の表面活性剤０．００１〜１０質量％を添加することができる。
【００３９】
本発明による分散液は、他の研磨剤として、多様な量の金属酸化物又はメタロイド酸化物を含有することもできる。特別な実施態様において、これは二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、二酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化セリウム及び／又は酸化ゲルマニウムのような酸化物である。熱分解法により製造された酸化物、並びにその物理的及び化学的混合物が特に有利である。化学的混合物とは、熱分解反応の前に混合された熱分解酸化物の前駆体から得られるような混合物である。この熱分解酸化物の化学的混合物は、たとえばＤＥ１９６５０５００に記載されたようなドープされた酸化物でもある。本発明による分散液はさらに磁性金属粒子、たとえば鉄粒子を含有することもできる。
【００４０】
本発明による分散液は、ＵＳ６０８３８３９とは反対に、化学機械研磨の際に均一なポリシング結果を生じる一体の研磨粒子を含有する。さらに、この分散液は、強磁性粒子を含有する分散液よりも凝集性及び堆積性に関してはるかに高い安定性を有する。安定性とは、貯蔵安定性並びにポリシング工程の間の安定性であると解釈される。さらに、磁性部分及び研磨部分が一つの粒子内に存在する本発明による分散液の粒子は、磁場がかけられた場合にポリシングすべき表面上に均一な圧力が及ぶことになる。このことはポリシングすべき表面全体にわたり均一な研磨速度が生じる。
【００４１】
本発明のもう一つの対象は、少なくとも２００ＫＪ／ｍ３のエネルギー導入を行う分散装置及び／又は粉砕装置を用いた分散液の製造方法である。これには、ロータ−ステータ原則によるシステム、たとえばウルトラ−テュラックス−装置（Ultra-Turrax-Maschine）、又は攪拌式ボールミルが属する。比較的高いエネルギー導入は、遊星型ニーダー／遊星型ミキサーを用いることも可能である。しかしながら、これらのシステムの効果は、必要な大きさの剪断エネルギーを粒子の粉砕のために導入するために、加工される混合物の十分に高い粘度と関連している。
【００４２】
高圧均質化を用いて、１５０ｎｍよりも小さな粒度を有する分散液を得ることができる。この装置の場合、高圧下にある前分散された２種の懸濁液流を１つのノズルを介して放圧する。この分散液噴流は相互に正確に当たり、粒子はそれ自体粉砕される。他の実施態様の場合には、前分散液は同様に高圧下におかれるが、保護した壁部領域に粒子を衝突させる。より小さな粒子を得るために、この操作を任意にしばしば繰り返して行うことができる。
【００４３】
本発明のもう一つの対象は、本発明による分散液を誘電層、たとえば二酸化ケイ素層及び窒化物層、金属層、メタロイド層及び極めて低い誘電率を有する材料、いわゆる低誘電率材料からなる層の化学機械研磨に使用することである。
【００４４】
この低誘電率材料、一般にポリマーの有機材料は、化学機械研磨の際にそれ自体変形する、たとえば湾曲する傾向がある。それによりポリシングの際に均一でない表面が生じてしまう。さらに、この材料は一般に比較的軟質であり、ポリシングの際に引っ掻き傷が生じることがある。本発明による分散液は、特にポリシングすべき表面に研磨粒子をプランジャを用いずに、磁場を用いて、たとえばＵＳ６０８３８３９に記載されたように力を作用させるポリシング装置と組み合わせて、低誘電率材料のポリシングに効果的に使用できる。
【００４５】
一般に酸化剤を使用する金属表面のポリシングの場合に、本発明による分散液の研磨粒子は同時に酸化触媒として用いられ、この機能を完全に又は部分的に担うことができる。特に本発明による分散液の研磨粒子の超常磁性ドメインとして酸化鉄を用いた場合に、酸化の促進を達成することができる。固体酸化触媒を使用することによって、ＵＳ６２３８２７９に記載された、ＣＭＰ−プロセスにおいて通常使用される可溶性鉄化合物、たとえば硝酸鉄ＩＩが、酸化剤の存在で酸化して不均一なサイズの酸化鉄−凝集物及び集合体になってしまうという問題を回避することができる。
【００４６】
さらに、本発明による分散液の研磨粒子の超常磁性の性質は、ポリシングプロセスの後に外部磁場をかけることによって汚染された分散液から分離することができ、場合により再使用又は再度調製することができる。
【００４７】
【実施例】
分析
本発明による分散液の平均粒度ｄ５０を、Horiba社の粒度分析機ＬＢ−５００で測定した。
【００４８】
粉末
この粉末は、２００１年８月１６日付けのドイツ連邦共和国特許出願の出願番号１０１４００８９．６に記載したと同様に製造した。
【００４９】
ＳｉＣｌ４  ０．５７ｋｇ／ｈを、約２００℃で蒸発させ、水素４．１Ｎｍ３／ｈ並びに空気１１Ｎｍ３／ｈと一緒に混合区域内へ供給した。
【００５０】
さらに、２５質量％の塩化鉄（ＩＩＩ）水溶液から、２成分ノズルを用いて得られたエアゾールを、キャリアガス（窒素３Ｎｍ３／ｈ）を用いてバーナー内部の混合区域内へ導入した。
【００５１】
均一に混合されたガス−エアゾール−混合物を、その箇所で約１４００℃の断熱燃焼温度で約５０ｍｓｅｃの滞留時間で燃焼させた。
【００５２】
この断熱燃焼温度は、反応器内へ導入される材料流の質量−及びエネルギー収支から算出される。エネルギー収支の場合に、水素燃焼の反応エンタルピー及び四塩化ケイ素から二酸化ケイ素への反応の反応エンタルピー並びに塩化鉄（ＩＩＩ）から酸化鉄（ＩＩ）への反応の反応エンタルピーと、水溶液の蒸発とが考慮される。
【００５３】
滞留時間は、断熱燃焼温度の場合に貫流する装置容量と、プロセスガスの運転容量流との商から算出される。
【００５４】
火炎加水分解法により、公知のように、反応ガス及び酸化鉄でドープして生じた二酸化ケイ素粉末Ｐ１とを冷却し、フィルターを用いて固体を廃ガス流から分離する。
【００５５】
次の工程で、水蒸気含有の窒素で処理することによりなお付着する塩酸残留物を粉末から除去する。
【００５６】
粉末Ｐ２及びＰ３は、Ｐ１と同様に製造する。反応温度を表１に記載し、粉末Ｐ１〜Ｐ３の分析データを表２に記載する。
【００５７】
【表１】
0003793496.tif 000002
【００５８】
【表２】
0003793496.tif 000003
【００５９】
分散液
分散装置として次のものを使用した：
ディソルバー：分散ディスク（ｄ＝４０ｍｍ）を備えたタイプＬＲ３４、Pendraulik社、Springe （ドイツ連邦共和国在）。
【００６０】
ウルトラ−テュラックス：分散工具Ｓ２５Ｎ−２５Ｇを備えたT 25 basic、IKA社、Staufen （ドイツ連邦共和国在）。
【００６１】
７ｍｍの直径を有する超音波フィンガを備えた超音波プロセッサ  ＵＰ４００Ｓ、Dr. Hielscher社、Stuttgart（ドイツ連邦共和国在）。
【００６２】
分散液Ｄ１：粉末Ｐ１  １２．０ｇを蒸留水１０８ｇに添加し、引き続き、１ＭのＮａＯＨをｐＨ値が９．１〜９．２になる程度に添加した。ディソルバーを用いて２０００ｒｐｍで５分間分散させた。
【００６３】
分散液Ｄ２：Ｄ１と同様に行うが、ディソルバーを用いて分散させた後に、ウルトラ−テュラックスを用いて１００００ｒｐｍで５分間にわたり分散させた。
【００６４】
分散液Ｄ３：Ｄ２と同様に行うが、ディソルバー及びウルトラ−テュラックスを用いた分散の後に、超音波を用いて８０％の振幅で４分間にわたり分散させた。
【００６５】
分散液Ｄ４〜Ｄ７：粉末Ｐ１  ９．６ｇを蒸留水１１０．４ｇに添加し、引き続きｐＨ値がＤ４の場合に７．８、Ｄ５の場合に８．９、Ｄ６の場合に９．８、Ｄ７の場合に１０．７になる程度に１Ｍ  ＮａＯＨを添加した。引き続きＤ３に記載したと同様に分散させた。
【００６６】
分散液Ｄ８：粉末Ｐ２  ０．６ｇを蒸留水１１９．４ｇに添加し、引き続きＮａＯＨの添加を行わずにＤ１に記載したと同様に分散させた。
【００６７】
分散液Ｄ９：粉末Ｐ２  ０．６ｇを蒸留水１１９．４ｇに添加し、引き続きＮａＯＨの添加を行わずにＤ２に記載したと同様に分散させた。
【００６８】
分散液Ｄ１０：粉末Ｐ２  ０．６ｇを蒸留水１１９．４ｇに添加し、引き続きＮａＯＨの添加を行わずにＤ３に記載したと同様に分散させた。
【００６９】
分散液Ｄ１１：粉末Ｐ２  ６ｇを蒸留水１１４ｇに添加し、引き続きＮａＯＨの添加を行わずにＤ１に記載したと同様に分散させた。
【００７０】
分散液Ｄ１２：粉末Ｐ２  ６ｇを蒸留水１１４ｇに添加し、引き続きＮａＯＨの添加を行わずにＤ２に記載したと同様に分散させた。
【００７１】
分散液Ｄ１３：粉末Ｐ２  ６ｇを蒸留水１１４ｇに添加し、引き続きＮａＯＨの添加を行わずにＤ３に記載したと同様に分散させた。
【００７２】
分散液Ｄ１４：粉末Ｐ３  ６ｇを蒸留水１１４ｇに添加し、引き続きｐＨ値が７．８になる程度に１Ｍ  ＮａＯＨを添加した。引き続きＤ３に記載したと同様に分散させた。
【００７３】
分散液１５：粉末Ｐ３  １２ｇを蒸留水１０８ｇに添加し、引き続きｐＨ値が８．８になる程度に１Ｍ  ＮａＯＨを添加した。引き続きＤ３に記載したと同様に分散させた。
【００７４】
分散液の分析値を表３に記載した。
【００７５】
【表３】
0003793496.tif 000004