(57)【要約】  基材（Ｙ）及び粘着剤層（Ｘ）を有し、いずれかの層に膨張性粒子を含む、膨張性の粘着シート（Ｉ）と、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有する硬化樹脂膜形成用シート（II）と、を備え、粘着シート（Ｉ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層してなる粘着性積層体であって、前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで分離する、粘着性積層体に関する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材（Ｙ）及び粘着剤層（Ｘ）を有し、いずれかの層に膨張性粒子を含む、膨張性の粘着シート（Ｉ）と、
熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有する硬化樹脂膜形成用シート（II）と、を備え、
粘着シート（Ｉ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層してなる粘着性積層体であって、
前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで分離する、粘着性積層体。
【請求項２】
前記膨張性粒子が、熱膨張性粒子である、請求項１に記載の粘着性積層体。
【請求項３】
熱硬化性樹脂層（Ｚ）が、重合体成分（Ａ）及び熱硬化性成分（Ｂ）を含む熱硬化性組成物（ｚ）から形成された層である、請求項１又は２に記載の粘着性積層体。
【請求項４】
粘着シート（Ｉ）が有する粘着剤層（Ｘ）が、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）からなり、
第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）により基材（Ｙ）が挟持され、
第１粘着剤層（Ｘ１）の粘着表面が、熱硬化性樹脂層（Ｚ）と直接積層した構成を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
【請求項５】
基材（Ｙ）が、膨張性粒子を含む膨張性基材層（Ｙ１）を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
【請求項６】
粘着剤層（Ｘ）が、非膨張性粘着剤層である、請求項５に記載の粘着性積層体。
【請求項７】
基材（Ｙ）が、膨張性基材層（Ｙ１）及び非膨張性基材層（Ｙ２）を有する、請求項５に記載の粘着性積層体。
【請求項８】
膨張性基材層（Ｙ１）の表面上に第１粘着剤層（Ｘ１）が積層し、
非膨張性基材層（Ｙ２）の表面上に第２粘着剤層（Ｘ２）が積層した構成を有する、請求項７に記載の粘着性積層体。
【請求項９】
第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）が、非膨張性粘着剤層である、請求項８に記載の粘着性積層体。
【請求項１０】
硬化樹脂膜形成用シート（II）が、熱硬化性樹脂層（Ｚ）のみからなる、請求項１〜９のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
【請求項１１】
硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面に封止対象物を載置し、
前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させ、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成するために用いられる、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
【請求項１２】
前記封止材を熱硬化させる際に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化し、硬化樹脂膜を形成可能であり、
前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得るために用いられる、請求項１１に記載の粘着性積層体。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか一項に記載の粘着性積層体の使用方法であって、
硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面に封止対象物を載置し、
前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させ、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成する、
粘着性積層体の使用方法。
【請求項１４】
前記封止材を硬化させる際に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させて、硬化樹脂膜を形成させると共に、
前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得る、
請求項１３に記載の粘着性積層体の使用方法。
【請求項１５】
請求項１〜１２のいずれか一項に記載の粘着性積層体を用いて硬化樹脂膜付き硬化封止体を製造する方法であって、下記工程（ｉ）〜（iii）を有する、硬化樹脂膜付き硬化封止体の製造方法。
・工程（ｉ）：前記粘着性積層体が有する粘着シート（Ｉ）の粘着剤層（Ｘ）の粘着表面と支持体とを貼付し、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面の一部に、封止対象物を載置する工程。
・工程（ii）：前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させて、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成すると共に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させ、硬化樹脂膜を形成する工程。
・工程（iii）：前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得る工程。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粘着性積層体、及び、粘着性積層体の使用方法、並びに、当該粘着性積層体を用いた硬化樹脂膜付き硬化封止体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
粘着シートは、部材を半永久的に固定する用途だけでなく、建材、内装材、電子部品等を加工したり検査したりする際に、対象となる部材を仮固定するための仮固定用途に使用される場合がある。
このような仮固定用途の粘着シートには、使用時の接着性と、使用後の剥離性との両立が要求される。【０００３】
例えば、特許文献１には、基材の少なくとも片面に、熱膨張性微小球を含有する熱膨張性粘着層が設けられた、電子部品切断時の仮固定用の加熱剥離型粘着シートが開示されている。
この加熱剥離型粘着シートは、熱膨張性粘着層の厚さに対して、熱膨張性微小球の最大粒子径を調整し、加熱前の熱膨張性粘着層の表面の中心線平均粗さを０．４μｍ以下に調整している。
特許文献１には、当該加熱剥離型粘着シートは、電子部品切断時には、被着体との貼付面積を十分に確保できるため、チップ飛び等の接着不具合を防止し得る接着性を発揮でき、一方で、使用後には、加熱して熱膨張性微小球を膨張させれば、被着体との接触面積を減少させ、容易に剥離することができる旨の記載がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第３５９４８５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１に記載されたような粘着シートを用いた加工の工程では、粘着シートを用いて加工すべき対象物（以下、「加工対象物」ともいう）を仮固定し、加工対象物に対して加工を実施した後、加工対象物が粘着シートから分離される。
ところで、上記加工として、半導体チップ等の加工対象物を硬化性樹脂からなる封止材によって被覆し、当該封止材を硬化させて、硬化封止体を形成する封止加工を施す場合がある。
ここで、特許文献１に記載されたような粘着シートを用いて、上記の封止加工を施した場合、硬化封止体を形成した後、加熱して当該粘着シートと硬化封止体とを分離した際に、分離後の硬化封止体が熱収縮によって反ってしまう傾向にある。
反りが生じて表面が平坦でない硬化封止体は、例えば、次工程で硬化封止体の研削を行った場合に、割れが発生し易くなる等の弊害が生じ易くなったり、硬化封止体を装置によって搬送する際に、アームによる硬化封止体の受け渡し時に不具合が発生し易くなる。【０００６】
また、硬化封止体の一方の表面にさらに樹脂膜を設けて樹脂膜付き硬化封止体とする場合もある。
このような樹脂膜付き硬化封止体を製造するには、通常は、形成した硬化封止体の一方の表面に、別途用意した樹脂膜形成用シートを貼付し、樹脂膜形成用シートを硬化させて樹脂膜を形成するという工程を経る必要がある。
加えて、硬化封止体は、上述のとおり、製造時に反りが生じ易いため、この硬化封止体の反りに起因した、樹脂膜形成用シートを貼付する際の作業性の低下や、硬化してなる樹脂膜と硬化封止体との密着性の低下といった点も懸念される。
また、得られる樹脂膜付き硬化封止体も、さらに反りが大きくなる場合もあり、次工程で様々な弊害を招く恐れがある。【０００７】
本発明は、封止対象物を支持体に固定して封止加工を実施することができると共に、封止加工後にはわずかな力で支持体から一括して容易に分離することができ、且つ、反りを抑制して平坦な表面を有する、硬化樹脂膜付きの硬化封止体を生産性を向上させて製造できる粘着性積層体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、基材及び粘着剤層を有し、いずれかの層に膨張性粒子を含む層を含む、膨張性の粘着シート（Ｉ）と、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有する硬化樹脂膜形成用シート（II）と、を備え、粘着シート（Ｉ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層した構成を有する粘着性積層体が、上記課題を解決し得ることを見出した。【０００９】
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［１３］に関する。
［１］基材（Ｙ）及び粘着剤層（Ｘ）を有し、いずれかの層に膨張性粒子を含む、膨張性の粘着シート（Ｉ）と、
熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有する硬化樹脂膜形成用シート（II）と、を備え、
粘着シート（Ｉ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層してなる粘着性積層体であって、
前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで分離する、粘着性積層体。
［２］前記膨張性粒子が、熱膨張性粒子である、上記［１］に記載の粘着性積層体。
［３］熱硬化性樹脂層（Ｚ）が、重合体成分（Ａ）及び熱硬化性成分（Ｂ）を含む熱硬化性組成物（ｚ）から形成された層である、上記［１］又は［２］に記載の粘着性積層体。
［４］粘着シート（Ｉ）が有する粘着剤層（Ｘ）が、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）からなり、
第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）により基材（Ｙ）が挟持され、
第１粘着剤層（Ｘ１）の粘着表面が、熱硬化性樹脂層（Ｚ）と直接積層した構成を有する、上記［１］〜［３］のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
［５］基材（Ｙ）が、膨張性粒子を含む膨張性基材層（Ｙ１）を有する、上記［１］〜［４］のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
［６］粘着剤層（Ｘ）が、非膨張性粘着剤層である、上記［５］に記載の粘着性積層体。
［７］基材（Ｙ）が、膨張性基材層（Ｙ１）及び非膨張性基材層（Ｙ２）を有する、上記［５］に記載の粘着性積層体。
［８］膨張性基材層（Ｙ１）の表面上に第１粘着剤層（Ｘ１）が積層し、
非膨張性基材層（Ｙ２）の表面上に第２粘着剤層（Ｘ２）が積層した構成を有する、上記［７］に記載の粘着性積層体。
［９］第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）が、非膨張性粘着剤層である、上記［８］に記載の粘着性積層体。
［１０］硬化樹脂膜形成用シート（II）が、熱硬化性樹脂層（Ｚ）のみからなる、上記［１］〜［９］のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
［１１］硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面に封止対象物を載置し、
前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させ、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成するために用いられる、上記［１］〜［１０］のいずれか一項に記載の粘着性積層体。
［１２］前記封止材を熱硬化させる際に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化し、硬化樹脂膜を形成可能であり、
前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得るために用いられる、上記［１１］に記載の粘着性積層体。
［１３］上記［１］〜［１２］のいずれか一項に記載の粘着性積層体の使用方法であって、
硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面に封止対象物を載置し、
前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させ、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成する、
粘着性積層体の使用方法。
［１４］前記封止材を硬化させる際に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させて、硬化樹脂膜を形成させると共に、
前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得る、
上記［１３］に記載の粘着性積層体の使用方法。
［１５］上記［１］〜［１２］のいずれか一項に記載の粘着性積層体を用いて硬化樹脂膜付き硬化封止体を製造する方法であって、下記工程（ｉ）〜（iii）を有する、硬化樹脂膜付き硬化封止体の製造方法。
・工程（ｉ）：前記粘着性積層体が有する粘着シート（Ｉ）の粘着剤層（Ｘ）の粘着表面と支持体とを貼付し、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面の一部に、封止対象物を載置する工程。
・工程（ii）：前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させて、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成すると共に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させ、硬化樹脂膜を形成する工程。
・工程（iii）：前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得る工程。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の粘着性積層体は、封止対象物を支持体に固定して封止加工を実施することができると共に、封止加工後にはわずかな力で支持体から一括して容易に分離することができる。
また、当該粘着性積層体を用いることで、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を、生産性を向上させて製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の第一態様の粘着性積層体の構成を示す、当該粘着性積層体の断面模式図である。
【図２】本発明の第二態様の粘着性積層体の構成を示す、当該粘着性積層体の断面模式図である。
【図３】本発明の第三態様の粘着性積層体の構成を示す、当該粘着性積層体の断面模式図である。
【図４】図１（ａ）に示す粘着性積層体１ａを用いて硬化樹脂膜付き硬化封止体を製造する工程を示した断面模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本明細書において、対象となる層が「非膨張性層」であるか否かは、膨張させるための処理を３分間行った後、当該処理の前後での下記式から算出される体積変化率が５体積％未満である場合、当該層は「非膨張性層」であると判断する。
・体積変化率（％）＝｛（処理後の前記層の体積−処理前の前記層の体積）／処理前の前記層の体積｝×１００
なお、「膨張させるための処理」としては、例えば、熱膨張性粒子を含む層である場合、当該熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）で３分間の加熱処理を行えばよい。
【００１３】
本明細書において、「有効成分」とは、対象となる組成物に含まれる成分のうち、希釈溶媒を除いた成分を指す。
本明細書において、質量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法で測定される標準ポリスチレン換算の値であり、具体的には実施例に記載の方法に基づいて測定した値である。
本明細書において、例えば、「（メタ）アクリル酸」とは、「アクリル酸」と「メタクリル酸」の双方を示し、他の類似用語も同様である。
本明細書において、好ましい数値範囲（例えば、含有量等の範囲）について、段階的に記載された下限値及び上限値は、それぞれ独立して組み合わせることができる。例えば、「好ましくは１０〜９０、より好ましくは３０〜６０」という記載から、「好ましい下限値（１０）」と「より好ましい上限値（６０）」とを組み合わせて、「１０〜６０」とすることもできる。
【００１４】
〔粘着性積層体の特性〕
本発明の粘着性積層体は、基材（Ｙ）及び粘着剤層（Ｘ）を有し、いずれかの層に膨張性粒子を含む、膨張性の粘着シート（Ｉ）と、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有する硬化樹脂膜形成用シート（II）と、を備え、粘着シート（Ｉ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層した構成を有する。
本発明の粘着性積層体は、粘着シート（Ｉ）のいずれかの層を、膨張性粒子を含む層とすることで、当該膨張性粒子を膨張させる処理（以下、「膨張処理」ともいう）によって、粘着シート（Ｉ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで分離することができる。
【００１５】
つまり、本発明の粘着性積層体は、膨張処理によって、膨張性粒子が膨張し、当該膨張性粒子を含む層の表面に凹凸が生じ、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との接触面積が減少する。その結果、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐにて、わずかな力で一括して容易に分離することができる。
【００１６】
なお、界面Ｐで分離する際に行う、膨張性粒子を膨張させる処理としては、使用する膨張性粒子の種類に合わせて選択される。
例えば、熱膨張性粒子を用いる場合には、当該熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）以上の温度での加熱処理が適当である。
【００１７】
また、本発明の粘着性積層体は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有する硬化樹脂膜形成用シート（II）を備えており、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の一方の表面は粘着シート（Ｉ）と直接積層した構成となる。
なお、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の粘着シート（Ｉ）が積層する側とは反対の表面側には、封止対象物が載置される。封止対象物は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の他方の表面上に直接載置してもよく、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の他方の表面上に設けられた粘着剤層を介して載置してもよい。
【００１８】
本発明の粘着性積層体は、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面に封止対象物を載置し、前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させ、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成するために用いられることが好ましい。
加えて、本発明の粘着性積層体は、前記封止材を熱硬化させる際に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化し、硬化樹脂膜を形成可能であり、前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得るために用いられることがより好ましい。
【００１９】
例えば、特許文献１に記載されたような粘着シートの粘着表面に、封止対象物を載置後、封止対象物及びその周辺部の粘着表面を封止材で被覆して、封止材を熱硬化させ、硬化封止体を製造する場合を考える。
封止材を熱硬化させた際、封止材が収縮しようとする応力が働くが、粘着シートが支持体に固定されているため、封止材の応力は抑制されている。
しかしながら、支持体及び粘着シートから分離して得られた硬化封止体は、収縮しようとする応力を抑制し難くなる。分離後の硬化封止体は、封止対象物が存在する側の表面側と、その反対の表面側とで、封止材の存在量が異なるため、収縮応力に差が生じ易い。その収縮応力の差が硬化封止体に生じる反りの原因となる。
また、生産性の観点から、加熱後の硬化封止体は、ある程度の熱を帯びた状態で、支持体及び粘着シートから分離されることが一般的である。そのため、分離後も、封止材の硬化は進行すると共に、自然冷却に伴う収縮も生じるため、硬化封止体に反りがより生じ易い状態となる。
【００２０】
これに対して、本発明の粘着性積層体は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有する硬化樹脂膜形成用シート（II）を備えていることで、以下の理由から、硬化封止体の反りを抑制することができる。
つまり、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面に封止対象物を載置し、封止材で被覆して、封止材を熱硬化させると、同時に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化する。この際、封止材の存在量が少なく、封止材の硬化による収縮応力が小さいと考えられる封止対象物が存在する側の表面側には、熱硬化性樹脂層（Ｚ）が設けられているため、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の熱硬化による収縮応力が働く。
その結果、硬化封止体の２つの表面間の収縮応力の差を小さくすることができ、反りが効果的に抑制された硬化封止体を得ることができると考えられる。
また、硬化封止体の反りの抑制に寄与している熱硬化性樹脂層（Ｚ）は、熱硬化することで硬化樹脂膜とすることができる。そして、上述の膨張処理を行い、界面Ｐで分離させることで、別途硬化樹脂膜を形成するための工程を経ずに、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造することができると考えられる。
【００２１】
〔粘着性積層体の構成〕
図１〜３は、本発明の第一態様〜第三態様の粘着性積層体の構成を示す、当該粘着性積層体の断面模式図である。以下、本発明の一態様である、図１〜３に示す粘着性積層体の構成について説明する。
なお、以下の本発明の第一態様〜第三態様の粘着性積層体において、支持体と貼付する粘着剤層（Ｘ）（もしくは第２粘着剤層（Ｘ２））の粘着表面、及び、硬化樹脂膜形成用シート（II）の粘着シート（Ｉ）側とは反対側の表面には、さらに剥離材を積層した構成としてもよい。
【００２２】
＜第一態様の粘着性積層体＞
本発明の第一態様の粘着性積層体としては、図１に示す粘着性積層体１ａ、１ｂが挙げられる。
粘着性積層体１ａ、１ｂは、基材（Ｙ）及び粘着剤層（Ｘ）を有する粘着シート（Ｉ）と、熱硬化性樹脂層（Ｚ）からなる硬化樹脂膜形成用シート（II）とを備え、粘着シート（Ｉ）の基材（Ｙ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層した構成を有する。
【００２３】
ところで、本発明の粘着性積層体が有する粘着シート（Ｉ）は、いずれかの層に膨張性粒子を含む。
本発明の第一態様の粘着性積層体は、図１に示すように、基材（Ｙ）が、膨張性粒子を含む膨張性基材層（Ｙ１）を有する。
膨張性基材層（Ｙ１）を有する基材（Ｙ）としては、図１（ａ）に示す粘着性積層体１ａのように、膨張性基材層（Ｙ１）のみからなる単層構成の基材であってもよく、図１（ｂ）に示す粘着性積層体１ｂのように、膨張性基材層（Ｙ１）及び非膨張性基材層（Ｙ２）を有する複層構成の基材であってもよい。
【００２４】
図１（ａ）に示す粘着性積層体１ａは、膨張処理によって、膨張性基材層（Ｙ１）に含まれる膨張性粒子が膨張し、膨張性基材層（Ｙ１）の表面に凹凸が生じ、熱硬化性樹脂層（Ｚ）との接触面積が減少する。
一方で、粘着剤層（Ｘ）の粘着表面が支持体と十分に密着するように貼付されることで、膨張性基材層（Ｙ１）の粘着剤層（Ｘ）側の表面に、凹凸を生じさせる力が発生しても、粘着剤層からの反発する力が生じ易い。そのため、膨張性基材層（Ｙ１）の粘着剤層（Ｘ）側の表面には、凹凸が形成され難い。
その結果、粘着性積層体１ａは、粘着シート（Ｉ）の基材（Ｙ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで、わずかな力で一括して容易に分離可能となる。
なお、粘着性積層体１ａが有する粘着剤層（Ｘ）を、支持体に対する粘着力が高くなるような粘着剤組成物から形成することで、界面Ｐでより容易に分離可能となるように設計することも可能である。
【００２５】
なお、膨張性粒子による応力を粘着剤層（Ｘ）側に伝達するのを抑制する観点から、図１（ｂ）に示す粘着性積層体１ｂのように、基材（Ｙ）が、膨張性基材層（Ｙ１）及び非膨張性基材層（Ｙ２）を有するものであることが好ましい。
膨張性基材層（Ｙ１）の膨張性粒子の膨張による応力は、非膨張性基材層（Ｙ２）にて抑制されるため、粘着剤層（Ｘ）へはほとんど伝達されない。
そのため、粘着剤層（Ｘ）の支持体との密着性は、膨張処理の前後でほとんど変わらず、支持体との密着性を良好に保持することができる。
なお、図１（ｂ）に示す粘着性積層体１ｂのように、膨張性基材層（Ｙ１）と硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層し、非膨張性基材層（Ｙ２）の表面上に粘着剤層（Ｘ）が積層した構成であることが好ましい。
【００２６】
＜第二態様の粘着性積層体＞
本発明の第二態様の粘着性積層体としては、図２に示す粘着性積層体２ａ、２ｂが挙げられる。
粘着性積層体２ａ、２ｂは、粘着シート（Ｉ）が有する粘着剤層（Ｘ）が、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）からなり、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）により基材（Ｙ）が挟持され、第１粘着剤層（Ｘ１）の粘着表面が、熱硬化性樹脂層（Ｚ）と直接積層した構成を有する。
なお、本発明の第二態様の粘着性積層体において、第２粘着剤層（Ｘ２）の粘着表面は、支持体に貼付される。
【００２７】
本発明の第二態様の粘着性積層体においても、基材（Ｙ）が、膨張性粒子を含む膨張性基材層（Ｙ１）を有するものであることが好ましい。
膨張性基材層（Ｙ１）を有する基材（Ｙ）としては、図２（ａ）に示す粘着性積層体２ａのように、膨張性基材層（Ｙ１）のみからなる単層構成の基材であってもよく、図２（ｂ）に示す粘着性積層体２ｂのように、膨張性基材層（Ｙ１）及び非膨張性基材層（Ｙ２）を有する複層構成の基材であってもよい。
【００２８】
ただし、上述のとおり、膨張処理の前後で第２粘着剤層（Ｘ２）と支持体との密着性を良好に保持する粘着性積層体とする観点から、基材（Ｙ）が、膨張性基材層（Ｙ１）及び非膨張性基材層（Ｙ２）を有するものであることが好ましい。
なお、本発明の第二態様の粘着性積層体において、膨張性基材層（Ｙ１）及び非膨張性基材層（Ｙ２）を有する基材（Ｙ）を用いる場合、図２（ｂ）に示すように、膨張性基材層（Ｙ１）の表面上に第１粘着剤層（Ｘ１）が積層し、非膨張性基材層（Ｙ２）の表面上に第２粘着剤層（Ｘ２）が積層した構成を有することが好ましい。
【００２９】
本発明の第二態様の粘着性積層体は、膨張処理によって、基材（Ｙ）を構成する膨張性基材層（Ｙ１）中の膨張性粒子が膨張し、膨張性基材層（Ｙ１）の表面に凹凸が生じる。
そして、膨張性基材層（Ｙ１）の表面に生じた凹凸によって第１粘着剤層（Ｘ１）も押し上げられ、第１粘着剤層（Ｘ１）の粘着表面にも凹凸が形成されるため、第１粘着剤層（Ｘ１）と熱硬化性樹脂層（Ｚ）との接触面積が減少する。
その結果、膨張処理によって、粘着シート（Ｉ）の第１粘着剤層（Ｘ１）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで、わずかな力で一括して容易に分離可能となる。
なお、本発明の第二態様の粘着性積層体において、界面Ｐでよりわずかな力で一括して容易に分離可能な粘着性積層体とする観点から、粘着シート（Ｉ）が有する基材（Ｙ）の膨張性基材層（Ｙ１）と、第１粘着剤層（Ｘ１）とが直接積層した構成であることが好ましい。
【００３０】
＜第三態様の粘着性積層体＞
本発明の第三態様の粘着性積層体としては、図３に示す粘着性積層体３が挙げられる。
図３に示す粘着性積層体３は、基材（Ｙ）の一方の表面側に、膨張性粒子を含む膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）を有し、基材（Ｙ）の他方の表面側に、非膨張性粘着剤層である第２粘着剤層（Ｘ２）を有する粘着シート（Ｉ）を備え、第１粘着剤層（Ｘ１）と硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接積層した構成を有する。
粘着性積層体３において、第２粘着剤層（Ｘ２）の粘着表面は、支持体に貼付される。
なお、本発明の第三態様の粘着性積層体が有する基材（Ｙ）は、非膨張性基材層から構成されていることが好ましい。
【００３１】
本発明の第三態様の粘着性積層体は、膨張処理によって、膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）中の膨張性粒子が膨張し、第１粘着剤層（Ｘ１）の表面に凹凸が生じ、第１粘着剤層（Ｘ１）と熱硬化性樹脂層（Ｚ）との接触面積が減少する。
一方で、第１粘着剤層（Ｘ１）の基材（Ｙ）側の表面は、基材（Ｙ）が積層しているため、凹凸は生じ難い。
そのため、膨張処理によって、第１粘着剤層（Ｘ１）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）側の表面に凹凸が形成され易く、その結果、粘着シート（Ｉ）の第１粘着剤層（Ｘ１）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで、わずかな力で一括して容易に分離可能となる。
【００３２】
〔粘着性積層体の各種物性〕
本発明の一態様の粘着性積層体は、膨張処理によって、粘着シート（Ｉ）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで、わずかな力で一括して容易に分離可能となる。
ここで、本発明の一態様の粘着性積層体において、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化させて硬化樹脂膜とした後に、膨張処理によって、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）が硬化してなる硬化樹脂膜との界面Ｐで分離する際の剥離力（Ｆ１）としては、通常０〜２０００ｍＮ／２５ｍｍ、好ましくは０〜１０００ｍＮ／２５ｍｍ、より好ましくは０〜５００ｍＮ／２５ｍｍ、更に好ましくは０〜１５０ｍＮ／２５ｍｍ、より更に好ましくは０〜１００ｍＮ／２５ｍｍ、より更に好ましくは０〜５０ｍＮ／２５ｍｍである。
剥離力（Ｆ１）が０ｍＮ／２５ｍｍである場合には、実施例に記載の方法で剥離力を測定しようとしても、剥離力が小さ過ぎるために測定不可となる場合も含まれる。
【００３３】
また、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の熱硬化前及び膨張処理前において、封止対象物を十分に固定して、封止作業に悪影響を及ぼさないようにする観点から、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）との密着性は高いことが好ましい。
上記観点から、本発明の一態様の粘着性積層体において、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の熱硬化前及び膨張処理を行う前における、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）との界面Ｐで分離する際の剥離力（Ｆ０）としては、好ましくは１００ｍＮ／２５ｍｍ以上、より好ましくは１３０ｍＮ／２５ｍｍ以上、更に好ましくは１６０ｍＮ／２５ｍｍ以上であり、また、好ましくは５００００ｍＮ／２５ｍｍ以下である。
【００３４】
本発明の一態様の粘着性積層体において、剥離力（Ｆ１）と剥離力（Ｆ０）との比〔（Ｆ１）／（Ｆ０）〕は、好ましくは０〜０．９、より好ましくは０〜０．８、更に好ましくは０〜０．５、より更に好ましくは０〜０．２である。
【００３５】
剥離力（Ｆ１）及び剥離力（Ｆ０）は、実施例に記載の方法に基づき測定された値を意味する。
なお、剥離力（Ｆ１）を測定する際の温度条件としては、熱膨張性粒子を用いた場合には、その熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）以上であればよい。
また、剥離力（Ｆ０）を測定する際の温度条件としては、熱膨張性粒子を用いた場合には、その熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）未満であればよいが、基本的には、室温（２３℃）である。
【００３６】
本発明の一態様の粘着性積層体において、室温（２３℃）における、粘着シート（Ｉ）が有する粘着剤層（Ｘ）（第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２））の粘着力としては、好ましくは０．１〜１０．０Ｎ／２５ｍｍ、より好ましくは０．２〜８．０Ｎ／２５ｍｍ、更に好ましくは０．４〜６．０Ｎ／２５ｍｍ、より更に好ましくは０．５〜４．０Ｎ／２５ｍｍである。
粘着シート（Ｉ）が第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）を有する場合、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）の粘着力は、それぞれ上記範囲であることが好ましいが、支持体との密着性を向上させ、界面Ｐで一括してより容易に分離可能とする観点から、支持体と貼付される第２粘着剤層（Ｘ２）の粘着力が、第１粘着剤層（Ｘ１）の粘着力よりも高いことがより好ましい。
【００３７】
また、本発明の一態様の粘着性積層体において、封止対象物との密着性を良好とする観点から、硬化樹脂膜形成用シート（II）の封止対象物が載置される側の表面が、粘着性を有するものであることが好ましい。
具体的には、室温（２３℃）における、硬化樹脂膜形成用シート（II）の封止対象物が載置される側の表面の粘着力としては、好ましくは０．０１〜５Ｎ／２５ｍｍ、より好ましくは０．０５〜４Ｎ／２５ｍｍ、更に好ましくは０．１〜３Ｎ／２５ｍｍである。
ここで、硬化樹脂膜形成用シート（II）が熱硬化性樹脂層（Ｚ）のみから構成されている場合には、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面の粘着力が上記範囲となるように調整されていればよい。
また、硬化樹脂膜形成用シート（II）が、熱硬化性樹脂層（Ｚ）及び粘着剤層を有する場合には、粘着剤層の粘着力が上記範囲になるように調整されていればよい。
【００３８】
なお、本明細書において、これらの粘着力は、実施例に記載の方法により測定された値を意味する。
【００３９】
粘着シート（Ｉ）が有する基材（Ｙ）は、非粘着性の基材である。
本発明において、非粘着性の基材か否かの判断は、対象となる基材の表面に対して、ＪＩＳ  Ｚ０２３７：１９９１に準拠して測定したプローブタック値が５０ｍＮ／５ｍｍφ未満であれば、当該基材を「非粘着性の基材」と判断する。
本発明の一態様で用いる粘着シート（Ｉ）が有する基材（Ｙ）の表面におけるプローブタック値は、それぞれ独立に、通常５０ｍＮ／５ｍｍφ未満であるが、好ましくは３０ｍＮ／５ｍｍφ未満、より好ましくは１０ｍＮ／５ｍｍφ未満、更に好ましくは５ｍＮ／５ｍｍφ未満である。
なお、本明細書において、基材の表面におけるプローブタック値は、実施例に記載の方法により測定された値を意味する。
【００４０】
以下、本発明の粘着性積層体を構成する各層について説明する。
【００４１】
［粘着シート（Ｉ）の構成］
本発明の粘着性積層体が有する粘着シート（Ｉ）は、基材（Ｙ）及び粘着剤層（Ｘ）を有し、いずれかの層に膨張性粒子を含む、膨張性の粘着シートである。
膨張性粒子を含む層が、基材（Ｙ）の構成に含まれる場合と、粘着剤層（Ｘ）の構成に含まれる場合とで、本発明の一態様で用いる粘着シート（Ｉ）は、以下の態様に分けられる。
・第一態様の粘着シート（Ｉ）：膨張性粒子を含む膨張性基材層（Ｙ１）を有する基材（Ｙ）を備える粘着シート（Ｉ）。
・第二態様の粘着シート（Ｉ）：基材（Ｙ）の両面側に、膨張性粒子を含む膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）と、非膨張性粘着剤層である第２粘着剤層（Ｘ２）を有する粘着シート（Ｉ）。
【００４２】
＜第一態様の粘着シート（Ｉ）＞
第一態様の粘着シート（Ｉ）としては、図１〜２に示すように、基材（Ｙ）が、膨張性粒子を含む膨張性基材層（Ｙ１）を有するものが挙げられる。
第一態様の粘着シート（Ｉ）において、界面Ｐでわずかな力で一括して容易に分離可能とする観点から、粘着剤層（Ｘ）は、非膨張性粘着剤層であることが好ましい。
具体的には、図１に示す粘着性積層体１ａ、１ｂが有する粘着シート（Ｉ）においては、粘着剤層（Ｘ）が、非膨張性粘着剤層であることが好ましい。
また、図２に示す粘着性積層体２ａ、２ｂが有する粘着シート（Ｉ）においては、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）のいずれもが、非膨張性粘着剤層であることが好ましい。
【００４３】
第一態様の粘着シート（Ｉ）の膨張処理前の基材（Ｙ）の厚さは、好ましくは１０〜１０００μｍ、より好ましくは２０〜７００μｍ、更に好ましくは２５〜５００μｍ、より更に好ましくは３０〜３００μｍである。
【００４４】
第一態様の粘着シート（Ｉ）の膨張処理前の粘着剤層（Ｘ）の厚さは、好ましくは１〜６０μｍ、より好ましくは２〜５０μｍ、更に好ましくは３〜４０μｍ、より更に好ましくは５〜３０μｍである。
【００４５】
なお、本明細書において、例えば、図２に示すように、粘着シート（Ｉ）が、複数の粘着剤層を有する場合、上記の「粘着剤層（Ｘ）の厚さ」は、それぞれの粘着剤層の厚さ（図２では、粘着剤層（Ｘ１）及び（Ｘ２）のそれぞれの厚さ）を意味する。
また、本明細書において、粘着性積層体を構成する各層の厚さは、実施例に記載の方法により測定された値を意味する。
【００４６】
第一態様の粘着シート（Ｉ）において、膨張処理前における、膨張性基材層（Ｙ１）と粘着剤層（Ｘ）との厚さ比〔（Ｙ１）／（Ｘ）〕としては、好ましくは１０００以下、より好ましくは２００以下、更に好ましくは６０以下、より更に好ましくは３０以下である。
当該厚さ比が１０００以下であれば、膨張処理によって、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐでわずかな力で一括して容易に分離可能となる粘着性積層体とすることができる。
なお、当該厚さ比は、好ましくは０．２以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは１．０以上、より更に好ましくは５．０以上である。
【００４７】
また、第一態様の粘着シート（Ｉ）では、基材（Ｙ）が、図１（ａ）に示すような、膨張性基材層（Ｙ１）のみから構成されたものであってもよく、図１（ｂ）に示すような、硬化樹脂膜形成用シート（II）側に膨張性基材層（Ｙ１）を有し、粘着剤層（Ｘ）側に非膨張性基材層（Ｙ２）を有するものであってもよい。
【００４８】
第一態様の粘着シート（Ｉ）において、膨張処理前における、膨張性基材層（Ｙ１）と非膨張性基材層（Ｙ２）との厚さ比〔（Ｙ１）／（Ｙ２）〕としては、好ましくは０．０２〜２００、より好ましくは０．０３〜１５０、更に好ましくは０．０５〜１００である。
【００４９】
＜第二態様の粘着シート（Ｉ）＞
第二態様の粘着シート（Ｉ）としては、図３に示すように、基材（Ｙ）の両面側に、それぞれ、膨張性粒子を含む膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）と、非膨張性粘着剤層である第２粘着剤層（Ｘ２）を有するものが挙げられる。
なお、第二態様の粘着シート（Ｉ）は、膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）とが直接接触する。
なお、第二態様の粘着シート（Ｉ）において、基材（Ｙ）は、非膨張性基材であることが好ましい。非膨張性基材は、非膨張性基材層（Ｙ２）のみから構成されたものであることが好ましい。
【００５０】
第二態様の粘着シート（Ｉ）において、膨張処理前における、膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）と、非膨張性粘着剤層である第２粘着剤層（Ｘ２）との厚さ比〔（Ｘ１）／（Ｘ２）〕としては、好ましくは０．１〜８０、より好ましくは０．３〜５０、更に好ましくは０．５〜１５である。
【００５１】
また、第二態様の粘着シート（Ｉ）において、膨張処理前における、膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）と、基材（Ｙ）との厚さ比〔（Ｘ１）／（Ｙ１）〕としては、好ましくは０．０５〜２０、より好ましくは０．１〜１０、更に好ましくは０．２〜３である。
【００５２】
以下、粘着シート（Ｉ）を構成するいずれかの層に含まれる膨張性粒子について説明した上で、基材（Ｙ）を構成する膨張性基材層（Ｙ１）、非膨張性基材層（Ｙ２）、及び粘着剤層（Ｘ）に関して詳述する。
【００５３】
＜膨張性粒子＞
本発明で用いる膨張性粒子としては、所定の膨張処理によって膨張する粒子であればよい。
本発明の一態様で用いる、膨張性粒子の２３℃における膨張前の平均粒子径は、好ましくは３〜１００μｍ、より好ましくは４〜７０μｍ、更に好ましくは６〜６０μｍ、より更に好ましくは１０〜５０μｍである。
なお、膨張性粒子の膨張前の平均粒子径とは、体積中位粒子径（Ｄ５０）であり、レーザ回折式粒度分布測定装置（例えば、Ｍａｌｖｅｒｎ社製、製品名「マスターサイザー３０００」）を用いて測定した、膨張前の膨張性粒子の粒子分布において、膨張前の膨張性粒子の粒子径の小さい方から計算した累積体積頻度が５０％に相当する粒子径を意味する。
【００５４】
本発明の一態様で用いる、膨張性粒子の２３℃における膨張前の９０％粒子径（Ｄ９０）としては、好ましくは１０〜１５０μｍ、より好ましくは２０〜１００μｍ、更に好ましくは２５〜９０μｍ、より更に好ましくは３０〜８０μｍである。
なお、膨張性粒子の膨張前の９０％粒子径（Ｄ９０）とは、レーザ回折式粒度分布測定装置（例えば、Ｍａｌｖｅｒｎ社製、製品名「マスターサイザー３０００」）を用いて測定した、膨張前の膨張性粒子の粒子分布において、膨張前の膨張性粒子の粒子径の小さい方から計算した累積体積頻度が９０％に相当する粒子径を意味する。
【００５５】
本発明の一態様で用いる膨張性粒子としては、膨張開始温度（ｔ）以上の加熱処理によって膨張する熱膨張性粒子であることが好ましい。
本発明の一態様で用いる熱膨張性粒子は、封止材を硬化させる際には膨張しない、封止材の硬化温度よりも高い膨張開始温度（ｔ）を有する粒子であればよく、具体的には、膨張開始温度（ｔ）が６０〜２７０℃に調整された熱膨張性粒子であることが好ましい。
なお、膨張開始温度（ｔ）は、使用する封止材の硬化温度に応じて適宜選択される。
なお、本明細書において、熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）は、以下の方法に基づき測定された値を意味する。
【００５６】
（熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）の測定法）
直径６．０ｍｍ（内径５．６５ｍｍ）、深さ４．８ｍｍのアルミカップに、測定対象となる熱膨張性粒子０．５ｍｇを加え、その上からアルミ蓋（直径５．６ｍｍ、厚さ０．１ｍｍ）をのせた試料を作製する。
動的粘弾性測定装置を用いて、その試料にアルミ蓋上部から、加圧子により０．０１Ｎの力を加えた状態で、試料の高さを測定する。そして、加圧子により０．０１Ｎの力を加えた状態で、２０℃から３００℃まで１０℃／ｍｉｎの昇温速度で加熱し、加圧子の垂直方向における変位量を測定し、正方向への変位開始温度を膨張開始温度（ｔ）とする。
【００５７】
熱膨張性粒子としては、熱可塑性樹脂から構成された外殻と、当該外殻に内包され、且つ所定の温度まで加熱されると気化する内包成分とから構成される、マイクロカプセル化発泡剤であることが好ましい。
マイクロカプセル化発泡剤の外殻を構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、塩化ビニリデン−アクリロニトリル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスルホン等が挙げられる。
【００５８】
外殻に内包された内包成分としては、例えば、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン、イソブタン、イソペンタン、イソヘキサン、イソヘプタン、イソオクタン、イソノナン、イソデカン、シクロプロパン、シクロブタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロヘプタン、シクロオクタン、ネオペンタン、ドデカン、イソドデカン、シクロトリデカン、ヘキシルシクロヘキサン、トリデカン、テトラデカン、ペンタデカン、ヘキサデカン、ヘプタデカン、オクタデカン、ナノデカン、イソトリデカン、４−メチルドデカン、イソテトラデカン、イソペンタデカン、イソヘキサデカン、２，２，４，４，６，８，８−ヘプタメチルノナン、イソヘプタデカン、イソオクタデカン、イソナノデカン、２，６，１０，１４−テトラメチルペンタデカン、シクロトリデカン、ヘプチルシクロヘキサン、ｎ−オクチルシクロヘキサン、シクロペンタデカン、ノニルシクロヘキサン、デシルシクロヘキサン、ペンタデシルシクロヘキサン、ヘキサデシルシクロヘキサン、ヘプタデシルシクロヘキサン、オクタデシルシクロヘキサン等が挙げられる。
これらの内包成分は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）は、内包成分の種類を適宜選択することで調整可能である。
【００５９】
本発明の一態様で用いる熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）以上の温度まで加熱した際の体積最大膨張率は、好ましくは１．５〜１００倍、より好ましくは２〜８０倍、更に好ましくは２．５〜６０倍、より更に好ましくは３〜４０倍である。
【００６０】
＜膨張性基材層（Ｙ１）＞
本発明の一態様で用いる粘着シート（Ｉ）が有する膨張性基材層（Ｙ１）は、膨張性粒子を含有し、所定の膨張処理によって、膨張し得る層である。
膨張性基材層（Ｙ１）中の膨張性粒子の含有量は、膨張性基材層（Ｙ１）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは１〜４０質量％、より好ましくは５〜３５質量％、更に好ましくは１０〜３０質量％、より更に好ましくは１５〜２５質量％である。
【００６１】
なお、膨張性基材層（Ｙ１）と積層する他の層との層間密着性を向上させる観点から、膨張性基材層（Ｙ１）の表面に対して、酸化法や凹凸化法等による表面処理、易接着処理、あるいはプライマー処理を施してもよい。
酸化法としては、例えば、コロナ放電処理、プラズマ放電処理、クロム酸処理（湿式）、熱風処理、オゾン、及び紫外線照射処理等が挙げられ、凹凸化法としては、例えば、サンドブラスト法、溶剤処理法等が挙げられる。
【００６２】
本発明の一態様において、膨張性基材層（Ｙ１）は、熱膨張性粒子を含む熱膨張性基材層であることが好ましく、当該熱膨張性基材層が下記要件（１）を満たすものであることがより好ましい。
・要件（１）：熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）における、熱膨張性基材層の貯蔵弾性率Ｅ’（ｔ）が、１．０×１０７Ｐａ以下である。
なお、本明細書において、所定の温度における熱膨張性基材層の貯蔵弾性率Ｅ’は、実施例に記載の方法により測定された値を意味する。
【００６３】
上記要件（１）は、熱膨張性粒子が膨張する直前の熱膨張性基材層の剛性を示す指標といえる。
粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐでわずかな力で容易に分離可能とするためには、膨張開始温度（ｔ）以上の温度まで加熱した際に、粘着シート（Ｉ）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）と積層している側の表面に、凹凸が形成され易くする必要がある。
つまり、上記要件（１）を満たす熱膨張性基材層は、膨張開始温度（ｔ）で熱膨張性粒子が膨張して十分に大きくなり、熱硬化性樹脂層（Ｚ）が積層している側の粘着シート（Ｉ）の表面に、凹凸が形成され易くなる。
その結果、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐでわずかな力で容易に分離可能となる粘着性積層体となり得る。
【００６４】
要件（１）で規定する、熱膨張性基材層の貯蔵弾性率Ｅ’（ｔ）は、上記観点から、好ましくは９．０×１０６Ｐａ以下、より好ましくは８．０×１０６Ｐａ以下、更に好ましくは６．０×１０６Ｐａ以下、より更に好ましくは４．０×１０６Ｐａ以下、より更に好ましくは１．０×１０６Ｐａ以下である。
また、膨張した熱膨張性粒子の流動を抑制し、熱硬化性樹脂層（Ｚ）が積層している側の粘着シート（Ｉ）の表面に形成される凹凸の形状維持性を向上させ、界面Ｐでわずかな力でより容易に分離可能とする観点から、要件（１）で規定する、熱膨張性基材層の貯蔵弾性率Ｅ’（ｔ）は、好ましくは１．０×１０３Ｐａ以上、より好ましくは１．０×１０４Ｐａ以上、更に好ましくは１．０×１０５Ｐａ以上である。
【００６５】
膨張性基材層（Ｙ１）は、樹脂及び膨張性粒子を含む樹脂組成物（ｙ）から形成することが好ましい。
なお、樹脂組成物（ｙ）には、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、基材用添加剤を含有してもよい。
基材用添加剤としては、例えば、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、着色剤等が挙げられる。
なお、これらの基材用添加剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの基材用添加剤を含有する場合、それぞれの基材用添加剤の含有量は、前記樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０００１〜２０質量部、より好ましくは０．００１〜１０質量部である。
【００６６】
膨張性基材層（Ｙ１）の形成材料である樹脂組成物（ｙ）に含まれる膨張性粒子については、上述のとおりであり、熱膨張性粒子であることが好ましい。
膨張性粒子の含有量は、樹脂組成物（ｙ）の有効成分の全量（１００質量％）に対して、好ましくは１〜４０質量％、より好ましくは５〜３５質量％、更に好ましくは１０〜３０質量％、より更に好ましくは１５〜２５質量％である。
【００６７】
膨張性基材層（Ｙ１）の形成材料である樹脂組成物（ｙ）に含まれる樹脂としては、非粘着性樹脂であってもよく、粘着性樹脂であってもよい。
つまり、樹脂組成物（ｙ）に含まれる樹脂が粘着性樹脂であっても、樹脂組成物（ｙ）から膨張性基材層（Ｙ１）を形成する過程において、当該粘着性樹脂が重合性化合物と重合反応し、得られる樹脂が非粘着性樹脂となり、当該樹脂を含む膨張性基材層（Ｙ１）が非粘着性となればよい。
【００６８】
樹脂組成物（ｙ）に含まれる前記樹脂の質量平均分子量（Ｍｗ）としては、好ましくは１０００〜１００万、より好ましくは１０００〜７０万、更に好ましくは１０００〜５０万である。
また、当該樹脂が２種以上の構成単位を有する共重合体である場合、当該共重合体の形態は、特に限定されず、ブロック共重合体、ランダム共重合体、及びグラフト共重合体のいずれであってもよい。
【００６９】
樹脂の含有量は、樹脂組成物（ｙ）の有効成分の全量（１００質量％）に対して、好ましくは５０〜９９質量％、より好ましくは６０〜９５質量％、更に好ましくは６５〜９０質量％、より更に好ましくは７０〜８５質量％である。
【００７０】
なお、上記要件（１）を満たす膨張性基材層（Ｙ１）を形成する観点から、樹脂組成物（ｙ）に含まれる前記樹脂としては、アクリルウレタン系樹脂及びオレフィン系樹脂から選ばれる１種以上を含むことが好ましい。
また、上記アクリルウレタン系樹脂としては、以下の樹脂（Ｕ１）が好ましい。
・ウレタンプレポリマー（ＵＰ）と、（メタ）アクリル酸エステルを含むビニル化合物とを重合してなるアクリルウレタン系樹脂（Ｕ１）。
【００７１】
（アクリルウレタン系樹脂（Ｕ１））
アクリルウレタン系樹脂（Ｕ１）の主鎖となるウレタンプレポリマー（ＵＰ）としては、ポリオールと多価イソシアネートとの反応物が挙げられる。
なお、ウレタンプレポリマー（ＵＰ）は、更に鎖延長剤を用いた鎖延長反応を施して得られたものであることが好ましい。
【００７２】
ウレタンプレポリマー（ＵＰ）の原料となるポリオールとしては、例えば、アルキレン型ポリオール、エーテル型ポリオール、エステル型ポリオール、エステルアミド型ポリオール、エステル・エーテル型ポリオール、カーボネート型ポリオール等が挙げられる。
これらのポリオールは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
本発明の一態様で用いるポリオールとしては、ジオールが好ましく、エステル型ジオール、アルキレン型ジオール及びカーボネート型ジオールがより好ましく、エステル型ジオール、カーボネート型ジオールが更に好ましい。
【００７３】
エステル型ジオールとしては、例えば、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６−ヘキサンジオール等のアルカンジオール；エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール等のアルキレングリコール；等のジオール類から選択される１種又は２種以上と、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、４，４−ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルメタン−４，４'−ジカルボン酸、コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ヘット酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、ヘキサヒドロフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、メチルヘキサヒドロフタル酸等のジカルボン酸及びこれらの無水物から選択される１種又は２種以上と、の縮重合体が挙げられる。
具体的には、ポリエチレンアジペートジオール、ポリブチレンアジペートジオール、ポリヘキサメチレンアジペートジオール、ポリヘキサメチレンイソフタレートジオール、ポリネオペンチルアジペートジオール、ポリエチレンプロピレンアジペートジオール、ポリエチレンブチレンアジペートジオール、ポリブチレンヘキサメチレンアジペートジオール、ポリジエチレンアジペートジオール、ポリ（ポリテトラメチレンエーテル）アジペートジオール、ポリ（３−メチルペンチレンアジペート）ジオール、ポリエチレンアゼレートジオール、ポリエチレンセバケートジオール、ポリブチレンアゼレートジオール、ポリブチレンセバケートジオール及びポリネオペンチルテレフタレートジオール等が挙げられる。
【００７４】
アルキレン型ジオールとしては、例えば、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６−ヘキサンジオール等のアルカンジオール；エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール等のアルキレングリコール；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチレングリコール等のポリアルキレングリコール；ポリテトラメチレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール；等が挙げられる。
【００７５】
カーボネート型ジオールとしては、例えば、１，４−テトラメチレンカーボネートジオール、１，５−ペンタメチレンカーボネートジオール、１，６−ヘキサメチレンカーボネートジオール、１，２−プロピレンカーボネートジオール、１，３−プロピレンカーボネートジオール、２，２−ジメチルプロピレンカーボネートジオール、１，７−ヘプタメチレンカーボネートジオール、１，８−オクタメチレンカーボネートジオール、１，４−シクロヘキサンカーボネートジオール等が挙げられる。
【００７６】
ウレタンプレポリマー（ＵＰ）の原料となる多価イソシアネートとしては、芳香族ポリイソシアネート、脂肪族ポリイソシアネート、脂環式ポリイソシアネート等が挙げられる。
これらの多価イソシアネートは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、これらの多価イソシアネートは、トリメチロールプロパンアダクト型変性体、水と反応させたビュウレット型変性体、イソシアヌレート環を含有させたイソシアヌレート型変性体であってもよい。
【００７７】
これらの中でも、本発明の一態様で用いる多価イソシアネートとしては、ジイソシアネートが好ましく、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、２，４−トリレンジイソシアネート（２，４−ＴＤＩ）、２，６−トリレンジイソシアネート（２，６−ＴＤＩ）、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＨＭＤＩ）、及び脂環式ジイソシアネートから選ばれる１種以上がより好ましい。
【００７８】
脂環式ジイソシアネートとしては、例えば、３−イソシアネートメチル−３，５，５−トリメチルシクロヘキシルイソシアネート（イソホロンジイソシアネート、ＩＰＤＩ）、１，３−シクロペンタンジイソシアネート、１，３−シクロヘキサンジイソシアネート、１，４−シクロヘキサンジイソシアネート、メチル−２，４−シクロヘキサンジイソシアネート、メチル−２，６−シクロヘキサンジイソシアネート等が挙げられるが、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）が好ましい。
【００７９】
本発明の一態様において、アクリルウレタン系樹脂（Ｕ１）の主鎖となるウレタンプレポリマー（ＵＰ）としては、ジオールとジイソシアネートとの反応物であり、両末端にエチレン性不飽和基を有する直鎖ウレタンプレポリマーが好ましい。
当該直鎖ウレタンプレポリマーの両末端にエチレン性不飽和基を導入する方法としては、ジオールとジイソシアネート化合物とを反応してなる直鎖ウレタンプレポリマーの末端のＮＣＯ基と、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートとを反応させる方法が挙げられる。
【００８０】
ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００８１】
アクリルウレタン系樹脂（Ｕ１）の側鎖となる、ビニル化合物としては、少なくとも（メタ）アクリル酸エステルを含む。
（メタ）アクリル酸エステルとしては、アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートから選ばれる１種以上が好ましく、アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートを併用することがより好ましい。
【００８２】
アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートを併用する場合、アルキル（メタ）アクリレート１００質量部に対する、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートの配合割合としては、好ましくは０．１〜１００質量部、より好ましくは０．５〜３０質量部、更に好ましくは１．０〜２０質量部、より更に好ましくは１．５〜１０質量部である。
【００８３】
当該アルキル（メタ）アクリレートが有するアルキル基の炭素数としては、好ましくは１〜２４、より好ましくは１〜１２、更に好ましくは１〜８、より更に好ましくは１〜３である。
【００８４】
また、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートとしては、上述の直鎖ウレタンプレポリマーの両末端にエチレン性不飽和基を導入するために用いられるヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートと同じものが挙げられる。
【００８５】
（メタ）アクリル酸エステル以外のビニル化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン等の芳香族炭化水素系ビニル化合物；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル等のビニルエーテル類；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、（メタ）アクリロニトリル、Ｎ−ビニルピロリドン、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、メタ（アクリルアミド）等の極性基含有モノマー；等が挙げられる。
これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００８６】
ビニル化合物中の（メタ）アクリル酸エステルの含有量としては、当該ビニル化合物の全量（１００質量％）に対して、好ましくは４０〜１００質量％、より好ましくは６５〜１００質量％、更に好ましくは８０〜１００質量％、より更に好ましくは９０〜１００質量％である。
【００８７】
ビニル化合物中のアルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートの合計含有量としては、当該ビニル化合物の全量（１００質量％）に対して、好ましくは４０〜１００質量％、より好ましくは６５〜１００質量％、更に好ましくは８０〜１００質量％、より更に好ましくは９０〜１００質量％である。
【００８８】
本発明の一態様で用いるアクリルウレタン系樹脂（Ｕ１）において、ウレタンプレポリマー（ＵＰ）に由来の構成単位（ｕ１１）と、ビニル化合物に由来する構成単位（ｕ１２）との含有量比〔（ｕ１１）／（ｕ１２）〕としては、質量比で、好ましくは１０／９０〜８０／２０、より好ましくは２０／８０〜７０／３０、更に好ましくは３０／７０〜６０／４０、より更に好ましくは３５／６５〜５５／４５である。
【００８９】
（オレフィン系樹脂）
樹脂組成物（ｙ）に含まれる樹脂として好適な、オレフィン系樹脂としては、オレフィンモノマーに由来の構成単位を少なくとも有する重合体である。
上記オレフィンモノマーとしては、炭素数２〜８のα−オレフィンが好ましく、具体的には、エチレン、プロピレン、ブチレン、イソブチレン、１−ヘキセン等が挙げられる。
これらの中でも、エチレン及びプロピレンが好ましい。
【００９０】
具体的なオレフィン系樹脂としては、例えば、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ、密度：８８０ｋｇ／ｍ３以上９１０ｋｇ／ｍ３未満）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度：９１０ｋｇ／ｍ３以上９１５ｋｇ／ｍ３未満）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ、密度：９１５ｋｇ／ｍ３以上９４２ｋｇ／ｍ３未満）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ、密度：９４２ｋｇ／ｍ３以上）、直鎖状低密度ポリエチレン等のポリエチレン樹脂；ポリプロピレン樹脂（ＰＰ）；ポリブテン樹脂（ＰＢ）；エチレン−プロピレン共重合体；オレフィン系エラストマー（ＴＰＯ）；ポリ（４−メチルー１−ペンテン）（ＰＭＰ）；エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）；エチレンービニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）；エチレン−プロピレン−（５−エチリデン−２−ノルボルネン）等のオレフィン系三元共重合体；等が挙げられる。
【００９１】
本発明の一態様において、オレフィン系樹脂は、さらに酸変性、水酸基変性、及びアクリル変性から選ばれる１種以上の変性を施した変性オレフィン系樹脂であってもよい。
【００９２】
例えば、オレフィン系樹脂に対して酸変性を施してなる酸変性オレフィン系樹脂としては、上述の無変性のオレフィン系樹脂に、不飽和カルボン酸又はその無水物を、グラフト重合させてなる変性重合体が挙げられる。
上記の不飽和カルボン酸又はその無水物としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、グルタコン酸、テトラヒドロフタル酸、アコニット酸、（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水グルタコン酸、無水シトラコン酸、無水アコニット酸、ノルボルネンジカルボン酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物等が挙げられる。
なお、不飽和カルボン酸又はその無水物は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００９３】
オレフィン系樹脂に対してアクリル変性を施してなるアクリル変性オレフィン系樹脂としては、主鎖である上述の無変性のオレフィン系樹脂に、側鎖として、アルキル（メタ）アクリレートをグラフト重合させてなる変性重合体が挙げられる。
上記のアルキル（メタ）アクリレートが有するアルキル基の炭素数としては、好ましくは１〜２０、より好ましくは１〜１６、更に好ましくは１〜１２である。
上記のアルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、後述のモノマー（ａ１’）として選択可能な化合物と同じものが挙げられる。
【００９４】
オレフィン系樹脂に対して水酸基変性を施してなる水酸基変性オレフィン系樹脂としては、主鎖である上述の無変性のオレフィン系樹脂に、水酸基含有化合物をグラフト重合させてなる変性重合体が挙げられる。
上記の水酸基含有化合物としては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート類；ビニルアルコール、アリルアルコール等の不飽和アルコール類等が挙げられる。
【００９５】
（アクリルウレタン系樹脂及びオレフィン系樹脂以外の樹脂）
本発明の一態様において、樹脂組成物（ｙ）には、本発明の効果を損なわない範囲で、アクリルウレタン系樹脂及びオレフィン系樹脂以外の樹脂を含有してもよい。
そのような樹脂としては、例えば、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール等のビニル系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル系樹脂；ポリスチレン；アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体；三酢酸セルロース；ポリカーボネート；アクリルウレタン系樹脂には該当しないポリウレタン；ポリスルホン；ポリエーテルエーテルケトン；ポリエーテルスルホン；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルイミド、ポリイミド等のポリイミド系樹脂；ポリアミド系樹脂；アクリル樹脂；フッ素系樹脂等が挙げられる。
【００９６】
ただし、上記要件（１）を満たす膨張性基材層（Ｙ１）を形成する観点から、樹脂組成物（ｙ）中のアクリルウレタン系樹脂及びオレフィン系樹脂以外の樹脂の含有割合は、少ない方が好ましい。
アクリルウレタン系樹脂及びオレフィン系樹脂以外の樹脂の含有割合としては、樹脂組成物（ｙ）中に含まれる樹脂の全量１００質量部に対して、好ましくは３０質量部未満、より好ましくは２０質量部未満、より好ましくは１０質量部未満、更に好ましくは５質量部未満、より更に好ましくは１質量部未満である。
【００９７】
（無溶剤型樹脂組成物（ｙ１））
本発明の一態様で用いる樹脂組成物（ｙ）として、質量平均分子量（Ｍｗ）が５００００以下のエチレン性不飽和基を有するオリゴマーと、エネルギー線重合性モノマーと、上述の膨張性粒子を配合してなり、溶剤を配合しない、無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）が挙げられる。
無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）では、溶剤を配合しないが、エネルギー線重合性モノマーが、前記オリゴマーの可塑性の向上に寄与するものである。
無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）から形成した塗膜に対して、エネルギー線を照射することで、上記要件（１）を満たす膨張性基材層（Ｙ１）を形成し易い。
【００９８】
なお、無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）に配合される膨張性粒子の種類や形状、配合量（含有量）については、上述のとおりである。
【００９９】
無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）に含まれる前記オリゴマーの質量平均分子量（Ｍｗ）は、５００００以下であるが、好ましくは１０００〜５００００、より好ましくは２０００〜４００００、更に好ましくは３０００〜３５０００、より更に好ましくは４０００〜３００００である。
【０１００】
また、前記オリゴマーとしては、上述の樹脂組成物（ｙ）に含まれる樹脂のうち、質量平均分子量が５００００以下のエチレン性不飽和基を有するものであればよいが、上述のウレタンプレポリマー（ＵＰ）が好ましい。
なお、当該オリゴマーとしては、エチレン性不飽和基を有する変性オレフィン系樹脂も使用し得る。
【０１０１】
無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）中における、前記オリゴマー及びエネルギー線重合性モノマーの合計含有量は、無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）の全量（１００質量％）に対して、好ましくは５０〜９９質量％、より好ましくは６０〜９５質量％、更に好ましくは６５〜９０質量％、より更に好ましくは７０〜８５質量％である。
【０１０２】
エネルギー線重合性モノマーとしては、例えば、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、アダマンタン（メタ）アクリレート、トリシクロデカンアクリレート等の脂環式重合性化合物；フェニルヒドロキシプロピルアクリレート、ベンジルアクリレート、フェノールエチレンオキシド変性アクリレート等の芳香族重合性化合物；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、モルホリンアクリレート、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカプロラクタム等の複素環式重合性化合物等が挙げられる。
これらのエネルギー線重合性モノマーは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１０３】
前記オリゴマーとエネルギー線重合性モノマーの配合比（前記オリゴマー／エネルギー線重合性モノマー）は、好ましくは２０／８０〜９０／１０、より好ましくは３０／７０〜８５／１５、更に好ましくは３５／６５〜８０／２０である。
【０１０４】
本発明の一態様において、無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）は、さらに光重合開始剤を配合してなることが好ましい。
光重合開始剤を含有することで、比較的低エネルギーのエネルギー線の照射によっても、十分に硬化反応を進行させることができる。
【０１０５】
光重合開始剤としては、例えば、１−ヒドロキシ−シクロへキシル−フェニル−ケトン、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンジルフェニルサルファイド、テトラメチルチウラムモノサルファイド、アゾビスイソブチロルニトリル、ジベンジル、ジアセチル、８−クロールアンスラキノン等が挙げられる。
これらの光重合開始剤は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１０６】
光重合開始剤の配合量は、前記オリゴマー及びエネルギー線重合性モノマーの全量（１００質量部）に対して、好ましくは０．０１〜５質量部、より好ましくは０．０１〜４質量部、更に好ましくは０．０２〜３質量部である。
【０１０７】
＜非膨張性基材層（Ｙ２）＞
基材（Ｙ）を構成する非膨張性基材層（Ｙ２）の形成材料としては、例えば、紙材、樹脂、金属等が挙げられ、本発明の一態様の粘着性積層体の用途に応じて適宜選択することができる。
【０１０８】
紙材としては、例えば、薄葉紙、中質紙、上質紙、含浸紙、コート紙、アート紙、硫酸紙、グラシン紙等が挙げられる。
樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体等のビニル系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル系樹脂；ポリスチレン；アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体；三酢酸セルロース；ポリカーボネート；ポリウレタン、アクリル変性ポリウレタン等のウレタン樹脂；ポリメチルペンテン；ポリスルホン；ポリエーテルエーテルケトン；ポリエーテルスルホン；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルイミド、ポリイミド等のポリイミド系樹脂；ポリアミド系樹脂；アクリル樹脂；フッ素系樹脂等が挙げられる。
金属としては、例えば、アルミニウム、スズ、クロム、チタン等が挙げられる。
【０１０９】
これらの形成材料は、１種から構成されていてもよく、２種以上を併用してもよい。
２種以上の形成材料を併用した非膨張性基材層（Ｙ２）としては、紙材をポリエチレン等の熱可塑性樹脂でラミネートしたものや、樹脂を含む樹脂フィルム又はシートの表面に金属膜を形成したもの等が挙げられる。
なお、金属層の形成方法としては、例えば、上記金属を真空蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング等のＰＶＤ法により蒸着する方法、又は、上記金属からなる金属箔を一般的な粘着剤を用いて貼付する方法等が挙げられる。
【０１１０】
なお、非膨張性基材層（Ｙ２）と積層する他の層との層間密着性を向上させる観点から、非膨張性基材層（Ｙ２）が樹脂を含む場合、非膨張性基材層（Ｙ２）の表面に対しても、上述の膨張性基材層（Ｙ１）と同様に、酸化法や凹凸化法等による表面処理、易接着処理、あるいはプライマー処理を施してもよい。
【０１１１】
また、非膨張性基材層（Ｙ２）が樹脂を含む場合、当該樹脂と共に、樹脂組成物（ｙ）にも含有し得る、上述の基材用添加剤を含有してもよい。
【０１１２】
非膨張性基材層（Ｙ２）は、上述の方法に基づき判断される、非膨張性の層である。
そのため、上述の式から算出される非膨張性基材層（Ｙ２）の体積変化率（％）としては、５体積％未満であるが、好ましくは２体積％未満、より好ましくは１体積％未満、更に好ましくは０．１体積％未満、より更に好ましくは０．０１体積％未満である。
【０１１３】
また、非膨張性基材層（Ｙ２）は、体積変化率が上記範囲である限り、膨張性粒子を含有してもよい。例えば、非膨張性基材層（Ｙ２）に含まれる樹脂を選択することで、膨張性粒子が含まれていたとしても、体積変化率を上記範囲に調整することは可能である。
ただし、非膨張性基材層（Ｙ２）中の膨張性粒子の含有量は、少ないほど好ましい。
具体的な膨張性粒子の含有量としては、非膨張性基材層（Ｙ２）の全質量（１００質量％）に対して、通常３質量％未満、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、更に好ましくは０．０１質量％未満、より更に好ましくは０．００１質量％未満である。
【０１１４】
＜粘着剤層（Ｘ）＞
本発明の一態様で用いる粘着シート（Ｉ）が有する粘着剤層（Ｘ）は、粘着性樹脂を含む粘着剤組成物（ｘ）から形成することができる。
また、粘着剤組成物（ｘ）は、必要に応じて、架橋剤、粘着付与剤、重合性化合物、重合開始剤等の粘着剤用添加剤を含有してもよい。
以下、粘着剤組成物（ｘ）に含まれる各成分について説明する。
なお、粘着シート（Ｉ）が、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）を有する場合においても、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）も、以下に示す各成分を含有する粘着剤組成物（ｘ）から形成することができる。
【０１１５】
（粘着性樹脂）
本発明の一態様で用いる粘着性樹脂としては、当該樹脂単独で粘着性を有し、質量平均分子量（Ｍｗ）が１万以上の重合体であればよい。
本発明の一態様で用いる粘着性樹脂の質量平均分子量（Ｍｗ）としては、粘着力の向上の観点から、好ましくは１万〜２００万、より好ましくは２万〜１５０万、更に好ましくは３万〜１００万である。
【０１１６】
具体的な粘着性樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、ポリイソブチレン系樹脂等のゴム系樹脂、ポリエステル系樹脂、オレフィン系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリビニルエーテル系樹脂等が挙げられる。
これらの粘着性樹脂は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、これらの粘着性樹脂が、２種以上の構成単位を有する共重合体である場合、当該共重合体の形態は、特に限定されず、ブロック共重合体、ランダム共重合体、及びグラフト共重合体のいずれであってもよい。
【０１１７】
本発明の一態様で用いる粘着性樹脂は、上記の粘着性樹脂の側鎖に重合性官能基を導入した、エネルギー線硬化型の粘着性樹脂であってもよい。
エネルギー線硬化型の粘着性樹脂を含む組成物から形成した粘着剤層とすることで、エネルギー線を照射することで粘着力を低下させることができる。
当該重合性官能基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基等が挙げられる。
また、エネルギー線としては、紫外線や電子線が挙げられるが、紫外線が好ましい。
なお、エネルギー線を照射して粘着力を低下し得る粘着剤層の形成材料としては、重合性官能基を有するモノマー又はオリゴマーを含有する組成物であってもよい。
これらの組成物には、さらに光重合開始剤を含有することが好ましい。
【０１１８】
本発明の一態様において、優れた粘着力を発現させる観点から、粘着性樹脂が、アクリル系樹脂を含むことが好ましい。
なお、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）を有する粘着シート（Ｉ）を用いる場合、硬化樹脂膜形成用シート（II）と接触している第１粘着剤層（Ｘ１）にアクリル系樹脂が含まれることで、第１粘着剤層の表面に凹凸を形成させ易くすることができる。
【０１１９】
粘着性樹脂中のアクリル系樹脂の含有割合としては、粘着剤組成物（ｘ）又は粘着剤層（Ｘ）に含まれる粘着性樹脂の全量（１００質量％）に対して、好ましくは３０〜１００質量％、より好ましくは５０〜１００質量％、更に好ましくは７０〜１００質量％、より更に好ましくは８５〜１００質量％である。
【０１２０】
粘着性樹脂の含有量としては、粘着剤組成物（ｘ）の有効成分の全量（１００質量％）又は粘着剤層（Ｘ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは３５〜１００質量％、より好ましくは５０〜１００質量％、更に好ましくは６０〜９８質量％、より更に好ましくは７０〜９５質量％である。
【０１２１】
（架橋剤）
本発明の一態様において、粘着剤組成物（ｘ）は、官能基を有する粘着性樹脂を含有する場合、さらに架橋剤を含有することが好ましい。
当該架橋剤は、官能基を有する粘着性樹脂と反応して、当該官能基を架橋起点として、粘着性樹脂同士を架橋するものである。
【０１２２】
架橋剤としては、例えば、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、アジリジン系架橋剤、金属キレート系架橋剤等が挙げられる。
これらの架橋剤は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの架橋剤の中でも、凝集力を高めて粘着力を向上させる観点、及び入手し易さ等の観点から、イソシアネート系架橋剤が好ましい。
【０１２３】
架橋剤の含有量は、粘着性樹脂が有する官能基の数により適宜調整されるものであるが、官能基を有する粘着性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜１０質量部、より好ましくは０．０３〜７質量部、更に好ましくは０．０５〜５質量部である。
【０１２４】
（粘着付与剤）
本発明の一態様において、粘着剤組成物（ｘ）は、粘着力をより向上させる観点から、さらに粘着付与剤を含有してもよい。
本明細書において、「粘着付与剤」とは、上述の粘着性樹脂の粘着力を補助的に向上させる成分であって、質量平均分子量（Ｍｗ）が１万未満のオリゴマーを指し、上述の粘着性樹脂とは区別されるものである。
粘着付与剤の質量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは４００〜１００００、より好ましくは５００〜８０００、更に好ましくは８００〜５０００である。
【０１２５】
粘着付与剤としては、例えば、ロジン系樹脂、テルペン系樹脂、スチレン系樹脂、石油ナフサの熱分解で生成するペンテン、イソプレン、ピペリン、１，３−ペンタジエン等のＣ５留分を共重合して得られるＣ５系石油樹脂、石油ナフサの熱分解で生成するインデン、ビニルトルエン等のＣ９留分を共重合して得られるＣ９系石油樹脂、及びこれらを水素化した水素化樹脂等が挙げられる。
【０１２６】
粘着付与剤の軟化点は、好ましくは６０〜１７０℃、より好ましくは６５〜１６０℃、更に好ましくは７０〜１５０℃である。
なお、本明細書において、粘着付与剤の「軟化点」は、ＪＩＳ  Ｋ  ２５３１に準拠して測定した値を意味する。
粘着付与剤は、単独で用いてもよく、軟化点や構造が異なる２種以上を併用してもよい。
そして、２種以上の複数の粘着付与剤を用いる場合、それら複数の粘着付与剤の軟化点の加重平均が、上記範囲に属することが好ましい。
【０１２７】
粘着付与剤の含有量は、粘着剤組成物（ｘ）の有効成分の全量（１００質量％）又は粘着剤層（Ｘ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは０．０１〜６５質量％、より好ましくは０．１〜５０質量％、更に好ましくは１〜４０質量％、より更に好ましくは２〜３０質量％である。
【０１２８】
（光重合開始剤）
本発明の一態様において、粘着剤組成物（ｘ）が、エネルギー線硬化型の組成物であり、エネルギー線硬化型の粘着性樹脂、もしくは、重合性官能基を有するモノマー又はオリゴマーを含む場合、当該組成物は、さらに光重合開始剤を含有することが好ましい。
光重合開始剤を含有することで、比較的低エネルギーのエネルギー線の照射によっても、十分に硬化反応を進行させることができる。
なお、光重合開始剤としては、上述の無溶剤型樹脂組成物（ｙ１）に配合されるものと同じものが挙げられる。
【０１２９】
光重合開始剤の含有量は、エネルギー線硬化型の粘着性樹脂１００質量部もしくは重合性官能基を有するモノマー又はオリゴマー１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜１０質量部、より好ましくは０．０３〜５質量部、更に好ましくは０．０５〜２質量部である。
【０１３０】
（粘着剤用添加剤）
本発明の一態様において、粘着剤組成物（ｘ）は、本発明の効果を損なわない範囲で、上述の添加剤以外にも、一般的な粘着剤に使用される粘着剤用添加剤を含有していてもよい。
このような粘着剤用添加剤としては、例えば、酸化防止剤、軟化剤（可塑剤）、防錆剤、顔料、染料、遅延剤、反応促進剤（触媒）、紫外線吸収剤、帯電防止剤等が挙げられる。
なお、これらの粘着剤用添加剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１３１】
これらの粘着剤用添加剤を含有する場合、それぞれの粘着剤用添加剤の含有量は、粘着性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０００１〜２０質量部、より好ましくは０．００１〜１０質量部である。
【０１３２】
なお、膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）を有する上述の第二態様の粘着シート（Ｉ）を用いる場合、膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）の形成材料としては、上述の粘着剤組成物（ｘ）に、さらに膨張性粒子を含有する膨張性粘着剤組成物（ｘ１１）から形成される。
当該膨張性粒子は、上述のとおりである。
膨張性粒子の含有量としては、膨張性粘着剤組成物（ｘ１１）の有効成分の全量（１００質量％）又は膨張性粘着剤層の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは１〜７０質量％、より好ましくは２〜６０質量％、更に好ましくは３〜５０質量％、より更に好ましくは５〜４０質量％である。
【０１３３】
一方、粘着剤層（Ｘ）が非膨張性粘着剤層である場合、非膨張性粘着剤層の形成材料である粘着剤組成物中の膨張性粒子の含有量は極力少ないほど好ましい。
非膨張性粘着剤層の形成材料である粘着剤組成物（ｘ）中の膨張性粒子の含有量としては、粘着剤組成物（ｘ）の有効成分の全量（１００質量％）又は粘着剤層（Ｘ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、更に好ましくは０．０１質量％未満、より更に好ましくは０．００１質量％未満である。
【０１３４】
なお、図２に示す粘着性積層体２ａ、２ｂのように、非膨張性粘着剤層である、第１粘着剤層（Ｘ１）及び第２粘着剤層（Ｘ２）を有する粘着シート（Ｉ）を用いる場合、２３℃における、非膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）の貯蔵せん断弾性率Ｇ’（２３）は、好ましくは１．０×１０８Ｐａ以下、より好ましくは５．０×１０７Ｐａ以下、更に好ましくは１．０×１０７Ｐａ以下である。
非膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）の貯蔵せん断弾性率Ｇ’（２３）が１．０×１０８Ｐａ以下であれば、例えば、図２に示す粘着性積層体２ａ、２ｂのような構成とした際に、膨張処理による膨張性基材層（Ｙ１）中の膨張性粒子の膨張により、硬化樹脂膜形成用シート（II）と接触している第１粘着剤層（Ｘ１）の表面に凹凸が形成され易くなる。
その結果、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐでわずかな力で一括して容易に分離可能となる粘着性積層体とすることができる。
なお、２３℃における、非膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）の貯蔵せん断弾性率Ｇ’（２３）は、好ましくは１．０×１０４Ｐａ以上、より好ましくは５．０×１０４Ｐａ以上、更に好ましくは１．０×１０５Ｐａ以上である。
【０１３５】
［硬化樹脂膜形成用シート（II）の構成］
本発明の粘着性積層体が有する硬化樹脂膜形成用シート（II）は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を有するものである。
本発明の一態様で用いる硬化樹脂膜形成用シート（II）は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）のみからなる単層構成であってもよく、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の一方の表面側に他の層を設けた複層構成であってもよい。
ただし、本発明の一態様で用いる硬化樹脂膜形成用シート（II）において、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の一方の表面側には他の層を設けてもよいが、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の他方の表面側は、他の層は設けず、粘着シート（Ｉ）と直接積層する。
【０１３６】
ここで、本発明の一態様で用いる硬化樹脂膜形成用シート（II）において、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の一方の表面側に、さらに粘着剤層を有していてもよく、また、熱硬化性樹脂層（Ｚ）と前記粘着剤層との間に非熱硬化性基材層を有していてもよい。
上記粘着剤層は、上述の粘着剤層（Ｘ）の形成材料である粘着剤組成物（ｘ）から形成することができる。また、上記非熱硬化性基材層も、上述の非膨張性基材層（Ｙ２）と同様の形成材料から形成することができる。
以下、硬化樹脂膜形成用シート（II）が有する熱硬化性樹脂層（Ｚ）について説明する。
【０１３７】
＜熱硬化性樹脂層（Ｚ）＞
熱硬化性樹脂層（Ｚ）は、熱硬化して硬化樹脂膜を形成し得る組成物から形成されていればよいが、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、重合体成分（Ａ）及び熱硬化性成分（Ｂ）を含む熱硬化性組成物（ｚ）から形成された層であることが好ましい。
なお、熱硬化性組成物（ｚ）は、更に、着色剤（Ｃ）、カップリング剤（Ｄ）、及び無機充填材（Ｅ）から選ばれる１種以上を含有してもよいが、上記観点から、少なくとも無機充填材（Ｅ）を含有することが好ましい。
【０１３８】
熱硬化性樹脂層（Ｚ）の厚さとしては、好ましくは１〜５００μｍ、より好ましくは５〜３００μｍ、更に好ましくは１０〜２００μｍ、より更に好ましくは１５〜１００μｍである。
【０１３９】
反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、２３℃における、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化してなる硬化樹脂膜の貯蔵弾性率Ｅ’は、好ましくは１．０×１０７Ｐａ以上、より好ましくは１．０×１０８Ｐａ以上、更に好ましくは１．０×１０９Ｐａ以上、より更に好ましくは５．０×１０９Ｐａ以上であり、また、好ましくは１．０×１０１３Ｐａ以下、より好ましくは１．０×１０１２Ｐａ以下、更に好ましくは５．０×１０１１Ｐａ以下、より更に好ましくは１．０×１０１１Ｐａ以下である。
【０１４０】
以下、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の形成材料である熱硬化性組成物（ｚ）に含まれる各種成分について、説明する。
【０１４１】
（重合体成分（Ａ））
熱硬化性組成物（ｚ）に含まれる重合体成分（Ａ）は、質量平均分子量が２万以上であり、少なくとも１種の繰り返し単位を有する化合物を意味する。
形成される熱硬化性樹脂層（Ｚ）に重合性成分（Ａ）を含有することで、熱硬化性樹脂層（Ｚ）に可とう性及び造膜性を付与し、シート性状維持性を良好とすることができる。
重合体成分（Ａ）の質量平均分子量（Ｍｗ）としては、好ましくは２万以上、より好ましくは２万〜３００万、更に好ましくは５万〜２００万、より更に好ましくは１０万〜１５０万、より更に好ましくは２０万〜１００万である。
【０１４２】
成分（Ａ）の含有量は、熱硬化性組成物（ｚ）の有効成分の全量（１００質量％）又は熱硬化性樹脂層（Ｚ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは５〜５０質量％、より好ましくは８〜４０質量％、更に好ましくは１０〜３０質量％である。
【０１４３】
重合体成分（Ａ）としては、例えば、アクリル系重合体、ポリエステル、フェノキシ系樹脂、ポリカーボネート、ポリエーテル、ポリウレタン、ポリシロキサン、ゴム系重合体等が挙げられる。
これらの重合体成分（Ａ）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
なお、本明細書において、エポキシ基を有するアクリル系重合体や、エポキシ基を有するフェノキシ樹脂は、熱硬化性を有しているが、これらが質量平均分子量が２万以上であり、少なくとも１種の繰り返し単位を有する化合物であれば、重合体成分（Ａ）の概念に含まれるものとする。
【０１４４】
これらの中でも、重合体成分（Ａ）が、アクリル系重合体（Ａ１）を含むことが好ましい。
重合体成分（Ａ）中のアクリル系重合体（Ａ１）の含有割合は、重合体成分（Ａ）の全量（１００質量％）に対して、好ましくは６０〜１００質量％、より好ましくは７０〜１００質量％、更に好ましくは８０〜１００質量％、より更に好ましくは９０〜１００質量％である。
【０１４５】
（アクリル系重合体（Ａ１））
アクリル系重合体（Ａ１）の質量平均分子量（Ｍｗ）は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）に可とう性及び造膜性を付与する観点から、好ましくは２万〜３００万、より好ましくは１０万〜１５０万、更に好ましくは１５万〜１２０万、より更に好ましくは２５万〜１００万である。
【０１４６】
アクリル系重合体（Ａ１）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面に良好な粘着性を付与する観点、及び、粘着性積層体を用いて製造される硬化樹脂膜付き硬化封止体の信頼性を向上させる観点から、好ましくは−６０〜５０℃、より好ましくは−５０〜３０℃、更に好ましくは−４０〜１０℃、より更に好ましくは−３５〜５℃である。
【０１４７】
アクリル系重合体（Ａ１）としては、アルキル（メタ）アクリレートを主成分とする重合体が挙げられ、具体的には、炭素数１〜１８のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ａ１’）（以下、「モノマー（ａ１’）」ともいう）に由来する構成単位（ａ１）を含むアクリル系重合体が好ましく、構成単位（ａ１）と共に官能基含有モノマー（ａ２’）（以下、「モノマー（ａ２’）」ともいう）に由来する構成単位（ａ２）を含むアクリル系共重合体がより好ましい。
アクリル系重合体（Ａ１）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
なお、アクリル系重合体（Ａ１）が共重合体である場合、当該共重合体の形態は、ブロック共重合体、ランダム共重合体、交互共重合体、グラフト共重合体のいずれであってもよい。
【０１４８】
モノマー（ａ１’）が有するアルキル基の炭素数は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）に可とう性及び造膜性を付与する観点から、好ましくは１〜１８であり、より好ましくは１〜１２、更に好ましくは１〜８である。当該アルキル基は、直鎖アルキル基であってもよく、分岐鎖アルキル基であってもよい。
これらのモノマー（ａ１’）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１４９】
粘着性積層体を用いて製造される硬化樹脂膜付き硬化封止体の信頼性を向上させる観点から、モノマー（ａ１’）が、炭素数１〜３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートを含むことが好ましく、メチル（メタ）アクリレートを含むことがより好ましい。
上記観点から、炭素数１〜３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートに由来する構成単位（ａ１１）の含有量は、アクリル系重合体（Ａ１）の全構成単位（１００質量％）に対して、好ましくは１〜８０質量％、より好ましくは５〜８０質量％、更に好ましくは１０〜８０質量％である。
【０１５０】
また、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化させてなる硬化樹脂膜のグロス値を上昇させ、レーザーマーキング適性を向上させる観点から、モノマー（ａ１’）が、炭素数４以上のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートを含むことが好ましく、炭素数４〜６のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートを含むことがより好ましく、ブチル（メタ）アクリレートを含むことが更に好ましい。
上記観点から、炭素数４以上（好ましくは４〜６、更に好ましくは４）のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートに由来する構成単位（ａ１２）の含有量は、アクリル系重合体（Ａ１）の全構成単位（１００質量％）に対して、好ましくは１〜７０質量％、より好ましくは５〜６５質量％、更に好ましくは１０〜６０質量％である。
【０１５１】
構成単位（ａ１）の含有量は、アクリル系重合体（Ａ１）の全構成単位（１００質量％）に対して、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは５０〜９９質量％、更に好ましくは５５〜９０質量％、更に好ましくは６０〜９０質量％である。
【０１５２】
モノマー（ａ２’）としては、ヒドロキシ基含有モノマー及びエポキシ基含有モノマーから選ばれる１種以上が好ましい。
なお、モノマー（ａ２’）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１５３】
ヒドロキシ基含有モノマーとしては、上述の水酸基含有化合物と同じものが挙げられ、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートがより好ましい。
【０１５４】
エポキシ含有モノマーとしては、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、β−メチルグリシジル（メタ）アクリレート、（３，４−エポキシシクロヘキシル）メチル（メタ）アクリレート、３−エポキシシクロ−２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等のエポキシ基含有（メタ）アクリレート；グリシジルクロトネート、アリルグリシジルエーテル等が挙げられる。
これらの中でも、エポキシ含有モノマーとしては、エポキシ基含有（メタ）アクリレートが好ましく、グリシジル（メタ）アクリレートがより好ましい。
【０１５５】
構成単位（ａ２）の含有量は、アクリル系重合体（Ａ１）の全構成単位（１００質量％）に対して、好ましくは１〜５０質量％、より好ましくは５〜４５質量％、更に好ましくは１０〜４０質量％、より更に好ましくは１０〜３０質量％である。
【０１５６】
なお、アクリル系重合体（Ａ１）は、本発明の効果を損なわない範囲において、上記の構成単位（ａ１）及び（ａ２）以外の他のモノマーに由来する構成単位を有していてもよい。
その他のモノマーとしては、例えば、酢酸ビニル、スチレン、エチレン、α−オレフィン等が挙げられる。
【０１５７】
＜熱硬化性成分（Ｂ）＞
熱硬化性成分（Ｂ）は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化させて、硬質の硬化樹脂膜を形成する役割を担うものであり、質量平均分子量が２万未満の化合物である。
硬化性成分（Ｂ）の質量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１０，０００以下、より好ましくは１００〜１０，０００である。
【０１５８】
熱硬化性成分（Ｂ）としては、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、エポキシ基を有する化合物であるエポキシ化合物（Ｂ１）及び熱硬化剤（Ｂ２）を含むことが好ましく、エポキシ化合物（Ｂ１）及び熱硬化剤（Ｂ２）と共に、さらに硬化促進剤（Ｂ３）を含むことがより好ましい。
【０１５９】
エポキシ化合物（Ｂ１）としては、例えば、多官能系エポキシ樹脂、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル及びその水添物、オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェニレン骨格型エポキシ樹脂等の分子中に２官能以上有し、質量平均分子量が２万未満であるエポキシ化合物等が挙げられる。
エポキシ化合物（Ｂ１）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１６０】
エポキシ化合物（Ｂ１）の含有量は、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、重合体成分（Ａ）１００質量部に対して、好ましくは１〜５００質量部、より好ましくは３〜３００質量部、更に好ましくは１０〜１５０質量部、より更に好ましくは２０〜１２０質量部である。
【０１６１】
熱硬化剤（Ｂ２）は、エポキシ化合物（Ｂ１）に対する硬化剤として機能する。
熱硬化剤としては、１分子中にエポキシ基と反応し得る官能基を２個以上有する化合物が好ましい。
当該官能基としてはフェノール性水酸基、アルコール性水酸基、アミノ基、カルボキシル基、及び酸無水物等が挙げられる。これらの中でも、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、フェノール性水酸基、アミノ基、又は酸無水物が好ましく、フェノール性水酸基、又はアミノ基がより好ましく、アミノ基が更に好ましい。
【０１６２】
フェノール基を有するフェノール系熱硬化剤としては、例えば、多官能系フェノール樹脂、ビフェノール、ノボラック型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン系フェノール樹脂、ザイロック型フェノール樹脂、アラルキルフェノール樹脂等が挙げられる。
アミノ基を有するアミン系熱硬化剤としては、例えば、ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）等が挙げられる。
これらの熱硬化剤（Ｂ２）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１６３】
熱硬化剤（Ｂ２）の含有量は、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、エポキシ化合物（Ｂ１）１００質量部に対して、好ましくは０．１〜５００質量部、より好ましくは１〜２００質量部である。
【０１６４】
硬化促進剤（Ｂ３）は、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化させる際に、熱硬化の速度を高める機能を有する化合物である。
硬化促進剤（Ｂ３）としては、例えば、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン類；２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール類；トリブチルホスフィン、ジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の有機ホスフィン類；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩等が挙げられる。
これらの硬化促進剤（Ｂ１３）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１６５】
硬化促進剤（Ｂ３）の含有量は、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、エポキシ化合物（Ｂ１）及び熱硬化剤（Ｂ２）の合計量１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜１０質量部、より好ましくは０．１〜６質量部、更に好ましくは０．３〜４質量部である。
【０１６６】
＜着色剤（Ｃ）＞
本発明の一態様で用いる熱硬化性組成物（ｚ）は、さらに着色剤（Ｃ）を含有してもよい。
着色剤（Ｃ）を含む熱硬化性組成物（ｚ）から形成した熱硬化性樹脂層（Ｚ）は、熱硬化して硬化樹脂膜とした際に、当該硬化樹脂膜が、周囲の装置から発生する赤外線等を遮蔽して、封止対象物（半導体チップ等）の誤作動を防止することができる。
【０１６７】
着色剤（Ｃ）としては、有機又は無機の顔料及び染料を用いることができる。
染料としては、例えば、酸性染料、反応染料、直接染料、分散染料、カチオン染料等のいずれの染料であっても用いることが可能である。
また、顔料としては、特に制限されず、公知の顔料から適宜選択して用いることができる。
これらの中でも、電磁波や赤外線の遮蔽性が良好で、且つレーザーマーキング法による識別性をより向上させる観点から、黒色顔料が好ましい。
黒色顔料としては、例えば、カーボンブラック、酸化鉄、二酸化マンガン、アニリンブラック、活性炭等が挙げられるが、半導体チップの信頼性を高める観点から、カーボンブラックが好ましい。
なお、これらの着色剤（Ｃ）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１６８】
成分（Ｃ）の含有量は、熱硬化性組成物（ｚ）の有効成分の全量（１００質量％）又は熱硬化性樹脂層（Ｚ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは０．１〜３０質量％、より好ましくは０．５〜２５質量％、更に好ましくは１．０〜１５質量％、より更に好ましくは１．２〜５質量％である。
【０１６９】
＜カップリング剤（Ｄ）＞
本発明の一態様で用いる熱硬化性組成物（ｚ）は、さらにカップリング剤（Ｄ）を含有してもよい。
カップリング剤（Ｄ）を含む熱硬化性組成物（ｚ）から形成した熱硬化性樹脂層（Ｚ）は、封止対象物との接着性を向上させることができる。また、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化させてなる硬化樹脂膜について、耐熱性を損なうことなく、耐水性を向上させることもできる。
【０１７０】
カップリング剤（Ｄ）としては、成分（Ａ）や成分（Ｂ）が有する官能基と反応する化合物が好ましく、具体的には、シランカップリング剤が好ましい。
シランカップリング剤としては、例えば、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−（メタクリロキシプロピル）トリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−６−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−６−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルファン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、イミダゾールシラン等が挙げられる。
これらのカップリング剤（Ｄ）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【０１７１】
カップリング剤（Ｄ）の分子量としては、好ましくは１００〜１５０００、より好ましくは１２５〜１００００、より好ましくは１５０〜５０００、更に好ましくは１７５〜３０００、より更に好ましくは２００〜２０００である。
【０１７２】
成分（Ｄ）の含有量は、熱硬化性組成物（ｚ）の有効成分の全量（１００質量％）又は熱硬化性樹脂層（Ｚ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは０．０１〜１０質量％、より好ましくは０．０５〜７質量％、更に好ましくは０．１０〜４質量％、より更に好ましくは０．１５〜２質量％である。
【０１７３】
＜無機充填材（Ｅ）＞
本発明の一態様で用いる熱硬化性組成物（ｚ）は、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、さらに無機充填材（Ｅ）を含有することが好ましい。
無機充填材（Ｅ）を含む熱硬化性組成物（ｚ）から形成した熱硬化性樹脂層（Ｚ）は、封止材を熱硬化させる際に、硬化封止体の２つの表面間の収縮応力の差を小さくなるように、当該熱硬化性樹脂層（Ｚ）の熱硬化の程度を調整することができる。その結果、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を得ることができる。
また、熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化してなる硬化樹脂膜の熱膨張係数を適度な範囲に調整することでき、封止対象物の信頼性を向上させることができる。また、当該硬化樹脂膜の吸湿率を低減させることもできる。
【０１７４】
無機充填材（Ｅ）としては、非膨張性のものであればよく、例えば、シリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム、酸化チタン、酸化鉄、炭化珪素、窒化ホウ素等の粉末、これらを球形化したビーズ、単結晶繊維及びガラス繊維等の非熱膨張性粒子が挙げられる。
これらの無機充填材（Ｅ）は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、シリカ、又はアルミナが好ましい。
【０１７５】
無機充填材（Ｅ）の平均粒子径としては、形成される熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化してなる硬化樹脂膜のグロス値を向上させる観点から、好ましくは０．３〜５０μｍ、より好ましくは０．５〜３０μｍ、更に好ましくは０．７〜１０μｍである。
【０１７６】
成分（Ｅ）の含有量は、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を製造可能な粘着性積層体とする観点から、熱硬化性組成物（ｚ）の有効成分の全量（１００質量％）又は熱硬化性樹脂層（Ｚ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは２５〜８０質量％、より好ましくは３０〜７０質量％、更に好ましくは４０〜６５質量％、より更に好ましくは４５〜６０質量％である。
【０１７７】
＜その他の添加剤＞
本発明の一態様で用いる熱硬化性組成物（ｚ）は、本発明の効果を損なわない範囲で、さらに、上述の成分（Ａ）〜（Ｅ）以外の他の添加剤を含有してもよい。
他の添加剤としては、例えば、架橋剤、レベリング剤、可塑剤、帯電防止剤、酸化防止剤、イオン捕捉剤、ゲッタリング剤、連鎖移動剤等が挙げられる。
ただし、成分（Ａ）〜（Ｅ）以外の他の添加剤の合計含有量としては、熱硬化性組成物（ｚ）の有効成分の全量（１００質量％）又は熱硬化性樹脂層（Ｚ）の全質量（１００質量％）に対して、好ましくは０〜２０質量％、より好ましくは０〜１０質量％、更に好ましくは０〜５質量％である。
【０１７８】
〔粘着性積層体の使用方法〕
本発明の粘着性積層体は、封止対象物を支持体に固定して封止加工を実施することができると共に、封止加工後にはわずかな力で支持体から一括して容易に分離することができる。また、当該粘着性積層体を用いることで、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を生産性を向上させて製造することができる。
そのため、本発明の粘着性積層体は、
硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面に封止対象物を載置し、
前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させ、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成する、
といった使用方法が好ましい。
【０１７９】
なお、上記の使用方法において、前記封止材を硬化させる際に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させて、硬化樹脂膜を形成させると共に、前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得るように使用することが好ましい。
【０１８０】
上述のように本発明の粘着性積層体を使用することで、反りを抑制して平坦な表面を有する硬化樹脂膜付きの硬化封止体を、生産性を向上させて製造することができる。
なお、上記の使用方法において、粘着性積層体の好適な構成は上述のとおりであり、封止材の種類や、封止材の被覆方法、熱硬化の諸条件等については、以下に示す、「硬化樹脂膜付き硬化封止体の製造方法」の項に記載のとおりである。
【０１８１】
〔硬化樹脂膜付き硬化封止体の製造方法〕
本発明の粘着性積層体を用いて硬化樹脂膜付き硬化封止体を製造する方法としては、下記工程（ｉ）〜（iii）を有する方法が挙げられる。
・工程（ｉ）：前記粘着性積層体が有する粘着シート（Ｉ）の粘着剤層（Ｘ）の粘着表面と支持体とを貼付し、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面の一部に、封止対象物を載置する工程。
・工程（ii）：前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し、当該封止材を熱硬化させて、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成すると共に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させ、硬化樹脂膜を形成する工程。
・工程（iii）：前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得る工程。
図４は、図１（ａ）に示す粘着性積層体１ａを用いて硬化樹脂膜付き硬化封止体を製造する工程を示した断面模式図である。以下、図４を適宜参照しながら、上述の各工程について説明する。
【０１８２】
＜工程（ｉ）＞
工程（ｉ）は、前記粘着性積層体が有する粘着シート（Ｉ）の粘着剤層（Ｘ）の粘着表面と支持体とを貼付し、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面の一部に、封止対象物を載置する工程である。
図４（ａ）には、本工程にて、粘着性積層体１ａを用いて、粘着シート（Ｉ）の粘着剤層（Ｘ）の粘着表面を支持体５０に貼付し、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面の一部に、封止対象物６０を載置した状態を示している。
なお、図４（ａ）においては、図１（ａ）に示す粘着性積層体１ａを用いた例を示しているが、他の構成を有する本発明の粘着性積層体を用いる場合においても、同様に、前記支持体、前記粘着性積層体、及び前記封止対象物をこの順で積層又は載置する。
【０１８３】
工程（ｉ）における温度条件としては、膨張性粒子が膨張しない温度で行われることが好ましい。
例えば、膨張性粒子として、熱膨張性粒子を用いる場合には、当該熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）未満であればよいが、０〜８０℃の環境下（膨張開始温度（ｔ）が６０〜８０℃である場合には、膨張開始温度（ｔ）未満の環境下）で行われることが好ましい。
【０１８４】
前記支持体は、粘着性積層体の粘着剤層（Ｘ）の粘着表面の全面に貼付されることが好ましい。
したがって、支持体は、板状であることが好ましい。また、粘着剤層（Ｘ）の粘着表面と貼付される側の支持体の表面の面積は、図４に示すように、粘着剤層（Ｘ）の粘着表面の面積以上であることが好ましい。
【０１８５】
前記支持体を構成する材質としては、封止対象物の種類や、工程（ii）で使用する封止材の種類等に応じて、機械強度や耐熱性等の要求される特性を考慮の上、適宜選択される。
具体的な支持体を構成する材質としては、例えば、ＳＵＳ等の金属材料；ガラス、シリコンウエハ等の非金属無機材料；エポキシ樹脂、ＡＢＳ樹脂、アクリル樹脂、エンジニアリングプラスチック、スーパーエンジニアリングプラスチック、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂等の樹脂材料；ガラスエポキシ樹脂等の複合材料等が挙げられ、これらの中でも、ＳＵＳ、ガラス、及びシリコンウエハ等が好ましい。
なお、エンジニアリングプラスチックとしては、ナイロン、ポリカーボネート（ＰＣ）、及びポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等が挙げられる。
スーパーエンジニアリングプラスチックとしては、ポリフェニレンスルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、及びポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）等が挙げられる。
【０１８６】
前記支持体の厚さは、封止対象物の種類や、工程（ii）で使用する封止材の種類等に応じて適宜選択されるが、好ましくは２０μｍ以上５０ｍｍ以下であり、より好ましくは６０μｍ以上２０ｍｍ以下である。
【０１８７】
一方、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面の一部に載置される封止対象物としては、例えば、半導体チップ、半導体ウエハ、化合物半導体、半導体パッケージ、電子部品、サファイア基板、ディスプレイ、パネル用基板等が挙げられる。
【０１８８】
例えば、封止対象物が半導体チップである場合、本発明の粘着性積層体を用いることで、硬化樹脂膜付き半導体チップを製造することができる。
半導体チップは、従来公知のものを使用することができ、その回路面には、トランジスタ、抵抗、コンデンサー等の回路素子から構成される集積回路が形成されている。
そして、半導体チップは、回路面とは反対側の裏面が、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面で覆われるように載置されることが好ましい。この場合、載置後、半導体チップの回路面が表出した状態となる。
半導体チップの載置には、フリップチップボンダー、ダイボンダー等の公知の装置を用いることができる。
半導体チップの配置のレイアウト、配置数等は、目的とするパッケージの形態、生産数等に応じて適宜決定すればよい。
【０１８９】
ここで、ＦＯＷＬＰ、ＦＯＰＬＰ等のように、半導体チップをチップサイズよりも大きな領域を封止材で覆って、半導体チップの回路面だけではなく、封止材の表面領域においても再配線層を形成するパッケージに適用されることが好ましい。
そのため、半導体チップは、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面の一部に載置されるものであり、複数の半導体チップが、一定の間隔を空けて整列された状態で、当該表面に載置されることが好ましく、複数の半導体チップが、一定の間隔を空けて、複数行且つ複数列のマトリックス状に整列された状態で当該表面に載置されることがより好ましい。
半導体チップ同士の間隔は、目的とするパッケージの形態等に応じて適宜決定すればよい。
【０１９０】
＜工程（ii）＞
工程（ii）は、前記封止対象物と、当該封止対象物の少なくとも周辺部の硬化樹脂膜形成用シート（II）の前記表面とを封止材で被覆し（以下、「被覆処理」ともいう）、当該封止材を熱硬化させて（以下、「熱硬化処理」ともいう）、前記封止対象物を含む硬化封止体を形成すると共に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させ、硬化樹脂膜を形成する工程である。
【０１９１】
工程（ii）の被覆処理においては、まず、封止対象物と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面の少なくとも封止対象物の周辺部と、を封止材で被覆する。
封止材は、封止対象物の表出している面全体を覆いつつ、複数の半導体チップ同士の間隙にも充填される。
例えば、図４（ｂ）には、封止対象物６０及び硬化樹脂膜形成用シート（II）の表面をすべて覆うように封止材で被覆した状態を示している。
【０１９２】
封止材は、封止対象物及びそれに付随する要素を外部環境から保護する機能を有するものである。
本発明の製造方法で用いる封止材は、熱硬化性樹脂を含む、熱硬化性の封止材である。
また、封止材は、室温で、顆粒状、ペレット状、フィルム状等の固形であってもよく、組成物の形態となった液状であってもよいが、作業性の観点から、フィルム状の封止材である封止樹脂フィルムが好ましい。
【０１９３】
被覆方法としては、従来の封止工程に適用されている方法の中から、封止材の種類に応じて適宜選択して適用することができ、例えば、ロールラミネート法、真空プレス法、真空ラミネート法、スピンコート法、ダイコート法、トランスファーモールディング法、圧縮成形モールド法等を適用することができる。
【０１９４】
そして、被覆処理を行った後、封止材を熱硬化させて、封止対象物が封止材によって封止されてなる硬化封止体を得る。
なお、工程（ii）の被覆処理及び熱硬化処理は、膨張性粒子が膨張しない温度で行われ、例えば、熱膨張性粒子を含む層を有する粘着性積層体を用いる場合、当該熱膨張性粒子の膨張開始温度（ｔ）未満の温度条件で行われることが好ましい。
また、被覆工程と熱硬化工程とは、別々に実施してもよいが、被覆工程において封止材を加熱する場合には、当該加熱によって、そのまま封止材を熱硬化させ、被覆工程と熱硬化工程とを同時に実施してもよい。
【０１９５】
本工程においては、封止材の熱硬化処理と同時に、熱硬化性樹脂層（Ｚ）も熱硬化させ、硬化樹脂膜を形成する。
本発明の製造方法においては、図４（ｂ）に示すように、封止材７０で封止された封止対象物６０側に熱硬化性樹脂層（Ｚ）が設けられた状態で、熱硬化処理を行う。
熱硬化性樹脂層（Ｚ）が設けられているため、得られる硬化封止体の２つの表面間の収縮応力の差を小さくすることができ、硬化封止体に生じる反りが効果的に抑制できる考えられる。
【０１９６】
＜工程（iii）＞
工程（iii）は、前記膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離させ、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得る工程である。
図４（ｃ）は、膨張性粒子を膨張させる処理によって、界面Ｐで分離した状態を示している。
図４（ｃ）に示すように、界面Ｐで分離させることで、封止対象物６０が封止されてなる硬化封止体８０と、熱硬化性樹脂層（Ｚ）が熱硬化されてなる硬化樹脂膜（Ｚ’）とを有する、硬化樹脂膜付き硬化封止体１００を得ることができる。
なお、硬化樹脂膜（Ｚ’）の存在は、硬化封止体に生じる反りが効果的に抑制し得る機能を有すると共に、封止対象物を保護し、封止対象物の信頼性の向上に寄与する。
【０１９７】
工程（iii）での「膨張させる処理」は、使用している膨張性粒子の種類に応じて施されるものである。
例えば、熱膨張性粒子を用いている場合、熱膨張開始温度（ｔ）以上での加熱によって、当該熱膨張性粒子を膨張させることで、硬化樹脂膜形成用シート（II）側の粘着シート（Ｉ）の表面に凹凸が生じる。その結果、界面Ｐでわずかな力で一括して容易に分離することができる。
熱膨張性粒子を膨張させる際の「膨張開始温度（ｔ）以上の温度」としては、「膨張開始温度（ｔ）＋１０℃」以上「膨張開始温度（ｔ）＋６０℃」以下であることが好ましく、「膨張開始温度（ｔ）＋１５℃」以上「膨張開始温度（ｔ）＋４０℃」以下であることがより好ましい。
なお、粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで分離させ易くする観点から、加熱時の熱源は、支持体側に設けることが好ましい。
【０１９８】
このようにして得られた、硬化樹脂膜付き硬化封止体は、この後、硬化封止体を半導体チップの回路面が露出するまで研削して、回路面に対して再配線を行ったり、外部電極パッドを形成し、外部電極パッドと外部端子電極とを接続させる等の工程を経てもよい。
また、硬化封止体に外部端子電極が接続された後、個片化させ、半導体装置を製造することもできる。
【実施例】
【０１９９】
本発明について、以下の実施例により具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。なお、以下の製造例及び実施例における物性値は、以下の方法により測定した値である。【０２００】
＜質量平均分子量（Ｍｗ）＞
ゲル浸透クロマトグラフ装置（東ソー株式会社製、製品名「ＨＬＣ−８０２０」）を用いて、下記の条件下で測定し、標準ポリスチレン換算にて測定した値を用いた。
（測定条件）
・カラム：「ＴＳＫ  ｇｕａｒｄ  ｃｏｌｕｍｎ  ＨＸＬ−Ｌ」「ＴＳＫ  ｇｅｌ  Ｇ２５００ＨＸＬ」「ＴＳＫ  ｇｅｌ  Ｇ２０００ＨＸＬ」「ＴＳＫ  ｇｅｌ  Ｇ１０００ＨＸＬ」（いずれも東ソー株式会社製）を順次連結したもの
・カラム温度：４０℃
・展開溶媒：テトラヒドロフラン
・流速：１．０ｍＬ／ｍｉｎ【０２０１】
＜各層の厚さの測定＞
株式会社テクロック製の定圧厚さ測定器（型番：「ＰＧ−０２Ｊ」、標準規格：ＪＩＳ  Ｋ６７８３、Ｚ１７０２、Ｚ１７０９に準拠）を用いて測定した。【０２０２】
＜膨張性基材層（Ｙ１）の貯蔵弾性率Ｅ’＞
形成した膨張性基材層（Ｙ１）を、縦５ｍｍ×横３０ｍｍ×厚さ２００μｍの大きさとし、剥離材を除去したものを試験サンプルとした。
動的粘弾性測定装置（ＴＡインスツルメント社製，製品名「ＤＭＡＱ８００」）を用いて、試験開始温度０℃、試験終了温度３００℃、昇温速度３℃／分、振動数１Ｈｚ、振幅２０μｍの条件で、所定の温度における、当該試験サンプルの貯蔵弾性率Ｅ’を測定した。【０２０３】
＜粘着剤層（Ｘ１）及び（Ｘ２）の貯蔵せん断弾性率Ｇ’＞
形成した粘着剤層（Ｘ１）及び（Ｘ２）を、直径８ｍｍの円形に切断したものを、剥離材を除去し、重ね合わせて、厚さ３ｍｍとしたものを試験サンプルとした。
粘弾性測定装置（Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒ社製、装置名「ＭＣＲ３００」）を用いて、試験開始温度０℃、試験終了温度３００℃、昇温速度３℃／分、振動数１Ｈｚの条件で、ねじりせん断法によって、所定の温度における、試験サンプルの貯蔵せん断弾性率Ｇ’を測定した。【０２０４】
＜熱硬化性樹脂層（Ｚ）の熱硬化後の硬化樹脂膜の貯蔵弾性率Ｅ’＞
熱硬化性樹脂層（Ｚ）を厚さ２００μｍになるように積層した後、大気雰囲気下でオーブン内に入れ、１３０℃で、２時間加熱して、厚さ２００μｍの熱硬化性樹脂層（Ｚ）を熱硬化させ、硬化樹脂膜とした。
動的粘弾性測定装置（ＴＡインスツルメント社製，製品名「ＤＭＡＱ８００」）を用いて、試験開始温度０℃、試験終了温度３００℃、昇温速度３℃／分、振動数１１Ｈｚ、振幅２０μｍの条件で、２３℃における、形成した硬化樹脂膜の貯蔵弾性率Ｅ’を測定した。【０２０５】
＜プローブタック値＞
測定対象となる基材を一辺１０ｍｍの正方形に切断した後、２３℃、５０％ＲＨ（相対湿度）の環境下で２４時間静置したものを試験サンプルとした。
２３℃、５０％ＲＨ（相対湿度）の環境下で、プローブタックテスター（テスター産業株式会社製、製品名「ＴＥ−６００１」）を用いて、試験サンプルの表面におけるプローブタック値を、ＪＩＳ  Ｚ０２３７：１９９１に準拠して測定した。
具体的には、直径５ｍｍのステンレス鋼製のプローブを、１秒間、接触荷重０．９８Ｎ／ｃｍ２で試験サンプルの表面に接触させた後、当該プローブを１０ｍｍ／秒の速度で、試験サンプルの表面から離すのに必要な力を測定し、得られた値を、その試験サンプルのプローブタック値とした。【０２０６】
＜粘着力の測定＞
剥離フィルム上に形成した粘着剤層又は熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面に、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム（東洋紡株式会社製、製品名「コスモシャインＡ４１００」）を積層した。
そして、剥離フィルムを除去し、表出した粘着剤層又は熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面を、被着体であるステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４  ３６０番研磨）に貼付し、２３℃、５０％ＲＨ（相対湿度）の環境下で、２４時間静置した後、同じ環境下で、ＪＩＳ  Ｚ０２３７：２０００に基づき、１８０°引き剥がし法により、引っ張り速度３００ｍｍ／分にて、２３℃における粘着力を測定した。【０２０７】
製造例１（ウレタンプレポリマーの合成）
窒素雰囲気下の反応容器内に、質量平均分子量１，０００のポリカーボネートジオール１００質量部（固形分比）に対して、イソホロンジイソシアネートを、ポリカーボネートジオールの水酸基とイソホロンジイソシアネートのイソシアネート基との当量比が１／１となるように配合し、さらにトルエン１６０質量部を加え、窒素雰囲気下にて、撹拌しながら、イソシアネート基濃度が理論量に到達するまで、８０℃で６時間以上反応させた。
次いで、２−ヒドロキシエチルメタクリレート（２−ＨＥＭＡ）１．４４質量部（固形分比）をトルエン３０質量部に希釈した溶液を添加して、両末端のイソシアネート基が消滅するまで、更に８０℃で６時間反応させ質量平均分子量２．９万のウレタンプレポリマーを得た。【０２０８】
製造例２（アクリルウレタン系樹脂の合成）
窒素雰囲気下の反応容器内に、製造例１で得たウレタンプレポリマー１００質量部（固形分比）、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）１１７質量部（固形分比）、２−ヒドロキシエチルメタクリレート（２−ＨＥＭＡ）５．１質量部（固形分比）、１−チオグリセロール１．１質量部（固形分比）、及びトルエン５０質量部を加え、撹拌しながら、１０５℃まで昇温した。
そして、反応容器内に、さらにラジカル開始剤（株式会社日本ファインケム製、製品名「ＡＢＮ−Ｅ」）２．２質量部（固形分比）をトルエン２１０質量部で希釈した溶液を、１０５℃に維持したまま４時間かけて滴下した。
滴下終了後、１０５℃で６時間反応させ、質量平均分子量１０．５万のアクリルウレタン系樹脂の溶液を得た。【０２０９】
製造例３（熱硬化性組成物の調製）
下記に示す種類及び配合量（いずれも「有効成分比」）の各成分を配合し、さらにメチルエチルケトンで希釈し、均一に撹拌して、固形分濃度（有効成分濃度）６１質量％の硬化性組成物の溶液を調製した。
・アクリル系重合体：配合量＝２６．０７質量部
ｎ−ブチルアクリレート１０質量部、メチルアクリレート７０質量部、グリシジルメタクリレート５質量部、及び２−ヒドロキシエチルアクリレート１５質量部を共重合してなるアクリル系重合体（質量平均分子量：４０万、ガラス転移温度：−１℃）、上記成分（Ａ１）に相当。
・エポキシ化合物（１）：配合量＝１０．４質量部
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製、製品名「ｊＥＲ８２８」、エポキシ当量＝１８４〜１９４ｇ／ｅｑ）、上記成分（Ｂ１）に相当。
・エポキシ化合物（２）：配合量＝５．２質量部
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社製、製品名「エピクロンＨＰ−７２００ＨＨ」、エポキシ当量＝２５５〜２６０ｇ／ｅｑ）、上記成分（Ｂ１）に相当。
・エポキシ化合物（３）：配合量＝１．７質量部
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製、製品名「ｊＥＲ１０５５」、エポキシ当量＝８００〜９００ｇ／ｅｑ）、上記成分（Ｂ１）に相当。
・熱硬化剤：配合量＝０．４２質量部
ジシアンジアミド（ＡＤＥＫＡ社製、製品名「アデカハードナーＥＨ−３６３６ＡＳ」、活性水素量＝２１ｇ／ｅｑ）、上記成分（Ｂ２）に相当。 
・硬化促進剤：配合量＝０．４２質量部
２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール（四国化成工業株式会社製、製品名「キュアゾール２ＰＨＺ」）、上記成分（Ｂ３）に相当。
・着色剤：配合量＝０．２０質量部
カーボンブラック（三菱化学株式会社製、製品名「＃ＭＡ６５０」、平均粒子径＝２８ｎｍ）、上記成分（Ｃ）に相当。
・シランカップリング剤：配合量＝０．０９質量部
３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業株式会社製、製品名「ＫＢＭ４０３」）、分子量＝２３６．６４、上記成分（Ｄ）に相当。
・無機充填材：配合量＝５５．５質量部
シリカフィラー（アドマテックス社製、製品名「ＳＣ２０５０ＭＡ」、平均粒子径＝０．５μｍ）、上記成分（Ｅ）に相当。【０２１０】
以下の実施例での各層の形成で使用した粘着性樹脂、添加剤、熱膨張性粒子、及び剥離材の詳細は以下のとおりである。【０２１１】
＜粘着性樹脂＞
・アクリル系共重合体（ｉ）：２−エチルヘキシルアクリレート（２ＥＨＡ）／２−ヒドロキシエチルアクリレート（ＨＥＡ）＝８０．０／２０．０（質量比）からなる原料モノマーに由来の構成単位を有する、Ｍｗ６０万のアクリル系共重合体。
・アクリル系共重合体（ii）：ｎ−ブチルアクリレート（ＢＡ）／メチルメタクリレート（ＭＭＡ）／２−ヒドロキシエチルアクリレート（ＨＥＡ）／アクリル酸＝８６．０／８．０／５．０／１．０（質量比）からなる原料モノマーに由来の構成単位を有する、Ｍｗ６０万のアクリル系共重合体。【０２１２】
＜添加剤＞
・イソシアネート架橋剤（ｉ）：東ソー株式会社製、製品名「コロネートＬ」、固形分濃度：７５質量％。【０２１３】
＜熱膨張性粒子＞
・熱膨張性粒子（ｉ）：株式会社クレハ製、製品名「Ｓ２６４０」、膨張開始温度（ｔ）＝２０８℃、平均粒子径（Ｄ５０）＝２４μｍ、９０％粒子径（Ｄ９０）＝４９μｍ。【０２１４】
＜剥離材＞
・重剥離フィルム：リンテック株式会社製、製品名「ＳＰ−ＰＥＴ３８２１５０」、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムの片面に、シリコーン系剥離剤から形成した剥離剤層を設けたもの、厚さ：３８μｍ。
・軽剥離フィルム：リンテック株式会社製、製品名「ＳＰ−ＰＥＴ３８１０３１」、ＰＥＴフィルムの片面に、シリコーン系剥離剤から形成した剥離剤層を設けたもの、厚さ：３８μｍ。【０２１５】
実施例１
図２（ｂ）に示す粘着性積層体２ｂにおいて、粘着シート（Ｉ）の第２粘着剤層（Ｘ２）、及び、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）上に、さらに剥離材を積層した構成を有する粘着性積層体を、以下の手順にて作製した。
［１］粘着シート（Ｉ）の作製
（１−１）第１粘着剤層（Ｘ１）の形成
粘着性樹脂である、上記アクリル系共重合体（ｉ）の固形分１００質量部に、上記イソシアネート系架橋剤（ｉ）５．０質量部（固形分比）を配合し、トルエンで希釈し、均一に撹拌して、固形分濃度（有効成分濃度）２５質量％の粘着剤組成物を調製した。
そして、上記重剥離フィルムの剥離剤層の表面に、当該粘着剤組成物を塗布して塗膜を形成し、当該塗膜を１００℃で６０秒間乾燥して、厚さ５μｍの非熱膨張性粘着剤層である第１粘着剤層（Ｘ１）を形成した。
なお、２３℃における、第１粘着剤層（Ｘ１）の貯蔵せん断弾性率Ｇ’（２３）は、２．５×１０５Ｐａであった。
また、上記方法に基づき測定した、第１粘着剤層（Ｘ１）の粘着力は、０．３Ｎ／２５ｍｍであった。【０２１６】
（１−２）第２粘着剤層（Ｘ２）の形成
粘着性樹脂である、上記アクリル系共重合体（ii）の固形分１００質量部に、上記イソシアネート系架橋剤（ｉ）０．８質量部（固形分比）を配合し、トルエンで希釈し、均一に撹拌して、固形分濃度（有効成分濃度）２５質量％の粘着剤組成物を調製した。
そして、上記軽剥離フィルムの剥離剤層の表面に、当該粘着剤組成物を塗布して塗膜を形成し、当該塗膜を１００℃で６０秒間乾燥して、厚さ１０μｍの第２粘着剤層（Ｘ２）を形成した。
なお、２３℃における、第２粘着剤層（Ｘ２）の貯蔵せん断弾性率Ｇ’（２３）は、９．０×１０４Ｐａであった。
また、上記方法に基づき測定した、第２粘着剤層（Ｘ２）の粘着力は、１．０Ｎ／２５ｍｍであった。【０２１７】
（１−３）基材（Ｙ）の作製
製造例２で得たアクリルウレタン系樹脂の固形分１００質量部に、上記イソシアネート系架橋剤（ｉ）６．３質量部（固形分比）、触媒として、ジオクチルスズビス（２−エチルヘキサノエート）１．４質量部（固形分比）、及び上記熱膨張性粒子（ｉ）を配合し、トルエンで希釈し、均一に撹拌して、固形分濃度（有効成分濃度）３０質量％の樹脂組成物を調製した。
なお、得られた樹脂組成物中の有効成分の全量（１００質量％）に対する、熱膨張性粒子（ｉ）の含有量は２０質量％であった。
そして、非熱膨張性基材である、厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（東洋紡株式会社製、製品名「コスモシャインＡ４１００」、プローブタック値：０ｍＮ／５ｍｍφ）の表面上に、当該樹脂組成物を塗布して塗膜を形成し、当該塗膜を１００℃で１２０秒間乾燥して、厚さ５０μｍの膨張性基材層（Ｙ１）を形成した。
ここで、上記の非熱膨張性基材であるＰＥＴフィルムは、非膨張性基材層（Ｙ２）に相当する。
以上のようにして、厚さ５０μｍの膨張性基材層（Ｙ１）及び厚さ５０μｍの非膨張性基材層（Ｙ２）からなる基材（Ｙ）を作製した。【０２１８】
なお、膨張性基材層（Ｙ１）の物性値を測定するサンプルとして、上記軽剥離フィルムの剥離剤層の表面に、当該樹脂組成物を塗布して塗膜を形成し、当該塗膜を１００℃で１２０秒間乾燥して、厚さ５０μｍの膨張性基材層（Ｙ１）を同様に形成した。
そして、上述の測定方法に基づき、膨張性基材層（Ｙ１）の各温度における貯蔵弾性率及びプローブタック値を測定した。当該測定結果は、以下のとおりであった。
・２３℃における貯蔵弾性率Ｅ’（２３）＝２．０×１０８Ｐａ
・１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（１００）＝３．０×１０６Ｐａ
・２０８℃における貯蔵弾性率Ｅ’（２０８）＝５．０×１０５Ｐａ
・プローブタック値＝０ｍＮ／５ｍｍφ【０２１９】
（１−４）各層の積層
上記（１−３）で作製した基材（Ｙ）の非膨張性基材層（Ｙ２）と、上記（１−２）で形成した第２粘着剤層（Ｘ２）とを貼り合わせると共に、膨張性基材層（Ｙ１）と、上記（１−１）で形成した第１粘着剤層（Ｘ１）とを貼り合せた。
そして、軽剥離フィルム／第２粘着剤層（Ｘ２）／非膨張性基材層（Ｙ２）／膨張性基材層（Ｙ１）／第１粘着剤層（Ｘ１）／重剥離フィルムをこの順で積層してなる、粘着シート（Ｉ）を作製した。【０２２０】
［２］硬化樹脂膜形成用シート（II）の作製
上記軽剥離フィルムの剥離処理面上に、製造例３で調製した硬化性組成物の溶液を塗布し塗膜を形成し、当該塗膜を１２０℃で２分間乾燥させて、厚さ２５μｍの熱硬化性樹脂層（Ｚ）を形成し、熱硬化性樹脂層（Ｚ）及び軽剥離フィルムからなる硬化樹脂膜形成用シート（II）を作製した。
なお、形成した熱硬化性樹脂層（Ｚ）の粘着力は０．５Ｎ／２５ｍｍであった。
また、熱硬化性樹脂層（Ｚ）の熱硬化後の硬化樹脂膜の貯蔵弾性率Ｅ’は６．５×１０９Ｐａであった。【０２２１】
［３］粘着性積層体の作製
上記［１］で作製した粘着シート（Ｉ）の重剥離フィルムを除去し、表出した第１粘着剤層（Ｘ１）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の表出している熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面とを貼り合せ、粘着性積層体を得た。【０２２２】
当該粘着性積層体について、膨張処理である加熱処理の前後それぞれにおける、粘着シート（Ｉ）の第１粘着剤層（Ｘ１）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで分離する際の剥離力（Ｆ０）、（Ｆ１）を下記方法に基づき測定した。
その結果、加熱処理前の界面Ｐで分離する際の剥離力（Ｆ０）＝２００ｍＮ／２５ｍｍ、加熱処理後の界面Ｐで分離する際の剥離力（Ｆ１）＝０ｍＮ／２５ｍｍとなり、剥離力（Ｆ１）と剥離力（Ｆ０）との比〔（Ｆ１）／（Ｆ０）〕は０であった。【０２２３】
＜剥離力（Ｆ０）の測定＞
作製した粘着性積層体を２３℃、５０％ＲＨ（相対湿度）の環境下で、２４時間静置した後、粘着性積層体の粘着シート（Ｉ）側の軽剥離フィルムを除去し、表出した第２粘着剤層（Ｘ２）をステンレス板（ＳＵＳ３０４、３６０番研磨）に貼付した。
次いで、粘着性積層体が貼付されたステンレス板の端部を、万能引張試験機（オリエンテック社製，製品名「テンシロン  ＵＴＭ−４−１００」）の下部チャックへ固定した。
また、粘着性積層体の粘着シート（Ｉ）の第１粘着剤層（Ｘ１）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで剥離するように、万能引張試験機の上部チャックで粘着性積層体の硬化樹脂膜形成用シート（II）を固定した。
そして、上記と同じ環境下で、ＪＩＳ  Ｚ０２３７：２０００に基づき、１８０°引き剥がし法により、引張速度３００ｍｍ／分で、界面Ｐで剥離した際に測定された剥離力を「剥離力（Ｆ０）」とした。【０２２４】
＜剥離力（Ｆ１）の測定＞
作製した粘着性積層体の粘着シート（Ｉ）側の軽剥離フィルムを除去し、表出した第２粘着剤層（Ｘ２）をステンレス板（ＳＵＳ３０４、３６０番研磨）に貼付した。
そして、ステンレス板及び粘着性積層体を、２４０℃で３分間加熱し、粘着性積層体の熱膨張性基材層（Ｙ１）中の熱膨張性粒子を膨張させた。
その後は、上述の剥離力（Ｆ０）の測定と同様にし、上記条件にて、粘着シート（Ｉ）の第１粘着剤層（Ｘ１）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面Ｐで剥離した際に測定された剥離力を「剥離力（Ｆ１）」とした。
なお、剥離力（Ｆ１）の測定において、万能引張試験機の上部チャックで、粘着性積層体の硬化樹脂膜形成用シート（II）を固定しようとした際、界面Ｐで硬化樹脂膜形成用シート（II）が完全に分離してしまい、固定ができない場合には、測定を終了し、その際の剥離力（Ｆ１）は「０ｍＮ／２５ｍｍ」とした。【０２２５】
実施例２
以下の手順により、硬化樹脂膜付き硬化封止体を作製した。
（１）半導体チップの載置
実施例１で作製した粘着性積層体が有する粘着シート（Ｉ）側の軽剥離フィルムを除去し、表出した粘着シート（Ｉ）の第２粘着剤層（Ｘ２）の粘着表面を支持体（ガラス）と貼付した。
そして、硬化樹脂膜形成用シート（II）側の軽剥離フィルムも除去し、表出した熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面上に、９個の半導体チップ（それぞれのチップサイズは６．４ｍｍ×６．４ｍｍ、チップ厚さは２００μｍ（♯２０００））を、各半導体チップの回路面とは反対側の裏面が当該表面と接するように、必要な間隔で空けて載置した。【０２２６】
（２）硬化封止体の形成
９個の前記半導体チップと、当該半導体チップの少なくとも周辺部の熱硬化性樹脂層（Ｚ）の表面とを、封止材である、熱硬化性の封止樹脂フィルムによって被覆し、真空加熱加圧ラミネーター（ＲＯＨＭ  ａｎｄ  ＨＡＡＳ社製の「７０２４ＨＰ５」）を用いて、封止樹脂フィルムを熱硬化させ、硬化封止体を作製した。
なお、封止条件は、下記のとおりである。
・予熱温度：テーブル及びダイアフラム共に１００℃
・真空引き：６０秒間
・ダイナミックプレスモード：３０秒間
・スタティックプレスモード：１０秒間
・封止温度：１８０℃×６０分間
なお、この封止樹脂フィルムの熱硬化と共に、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）も、上記の環境下で硬化させて、硬化樹脂膜とした。【０２２７】
（３）界面Ｐでの分離
上記（２）の後、熱膨張性粒子の膨張開始温度（２０８℃）以上となる２４０℃で３分間の加熱処理を行った。そして、粘着シート（Ｉ）の第１粘着剤層（Ｘ１）と、硬化樹脂膜形成用シート（II）の熱硬化性樹脂層（Ｚ）が熱硬化してなる硬化樹脂膜との界面Ｐにて、一括して容易に分離することができた。
界面Ｐで分離後、硬化樹脂膜付き硬化封止体を得ることができた。
なお、得られた硬化樹脂膜付き硬化封止体を、室温（２５℃）まで冷却したが、反りは見られなかった。
【符号の説明】
【０２２８】
１ａ、１ｂ、２ａ、２ｂ、３    粘着性積層体
（Ｉ）    粘着シート
（Ｘ）    粘着剤層
（Ｘ１）    第１粘着剤層
（Ｘ２）    第２粘着剤層
（Ｙ）    基材
（Ｙ１）    熱膨張性基材層
（Ｙ２）    非熱膨張性基材層
（II）    硬化樹脂膜形成用シート
（Ｚ）    熱硬化性樹脂層
（Ｚ’）    硬化樹脂膜
Ｐ    粘着シート（Ｉ）と硬化樹脂膜形成用シート（II）との界面
５０    支持体
６０    封止対象物
７０    封止材
８０    硬化封止体
１００    硬化樹脂膜付き硬化封止体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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