(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
同じものでも異なるものでもよい第１層（ａ）および第２層（ｂ）を含む貼り合わせ多層フィルム基体であって、各層は密度が少なくとも０．９４の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を少なくとも５０重量％含み、各層は少なくとも第１方向に、第１方向に対して実質的に垂直な第２方向の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されており；そして（ｂ）は、（ｂ）の第１延伸方向が（ａ）の第１延伸方向と実質的に並行するように（ａ）に貼り合わされており、
該多層フィルム基体が、（ａ）の内側と（ｂ）の内側との間に貼り合わせ用接着剤樹脂（ｃ）をさらに含み、該貼り合わせ用接着剤樹脂が、縦方向に延伸される延伸可能な成分を含み、第１および第２層に対して実質的に垂直に延伸されている樹脂となっている、
上記のフィルム基体。
【請求項２】
（ａ）および（ｂ）の両者がそれらの少なくとも片側にプロピレンコポリマースキンをさらに含む、請求項１に記載のフィルム基体。
【請求項３】
（ａ）および（ｂ）の両者がそれらの内側および外側の両方にプロピレンコポリマースキンをさらに含む、請求項２に記載のフィルム基体。
【請求項４】
プロピレンコポリマースキンが１０〜２０重量％のＬＤＰＥを含む、請求項１〜３項のいずれかに記載のフィルム基体。
【請求項５】
（ｂ）が熱貼り合わせによって（ａ）に貼り合わされている、請求項１〜４のいずれかに記載のフィルム基体。
【請求項６】
貼り合わせ用接着剤樹脂が低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）および／または線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）を含む、請求項１に記載のフィルム基体。
【請求項７】
プライマーが（ａ）および（ｂ）の内側のプロピレンコポリマースキンと貼り合わせ用接着剤樹脂との間に施されている、請求項１〜６のいずれかに記載のフィルム基体。
【請求項８】
（ｃ）がＡＢＡ構造のものであり、ＬＬＤＰＥのコアー層ＢおよびＬＤＰＥの層Ａを含む、請求項１〜７のいずれかに記載のフィルム基体。
【請求項９】
第１方向が横断方向（ＴＤ）であり、第２方向が縦方向（ＭＤ）である、請求項１〜８のいずれかに記載のフィルム基体。
【請求項１０】
（ａ）および（ｂ）の間にセキュリティのための工夫（ｄ）をさらに含む、請求項１〜９のいずれかに記載のフィルム基体。
【請求項１１】
（ｄ）が（ａ）および（ｂ）の内側にあるプライマー被覆の間に施されている、請求項１０に記載のフィルム基体。
【請求項１２】
（ｄ）が光学的に可変性の工夫（ＯＶＤ）、磁気的な工夫、電子的な工夫、または希土類元素を含有する工夫のうちの少なくとも１つを含む、請求項１１に記載のフィルム基体。
【請求項１３】
（ｄ）が、回折格子、液晶、重ねられた屈折性でレンズ状のかつ透明な格子を用いたまたは用いない交差格子によって生じるモアレパターン、可変干渉パターンを生じる間隔をあけた部分的に反射性のかつ部分的に透明な被覆、複屈折もしくは偏光層、またはゾーンプレートのうちの少なくとも１つよりなるＯＶＤを含む、請求項１２に記載のフィルム基体。
【請求項１４】
ＯＶＤが、回折パターンと共に型押しされた金属化熱可塑性フィルムよりなる反射回折格子を含む、請求項１３に記載のフィルム基体。
【請求項１５】
少なくとも１つの外側が不透明被覆で外面被覆されている、請求項１〜１４のいずれかに記載のフィルム基体。
【請求項１６】
フィルム基体を貫通する透明な窓をさらに含む、請求項１５に記載のフィルム基体。
【請求項１７】
窓がＯＶＤの位置と合っており、これによって基体のどちら側からも見えるようにしてある、請求項１６に記載のフィルム基体。
【請求項１８】
銀行紙幣のような有価の券の形の請求項１〜１７のいずれかに記載のフィルム基体。
【発明の詳細な説明】
本発明は、トラベラーズチェックおよび銀行小切手を含めた銀行紙幣、有価証券書類(security documents)のような紙状製品の製造に用いるための多層フィルム、並びにそれらの製造法に関する。さらに詳しくは、本発明は、銀行紙幣および有価証券書類の製造に一般に用いられる高品質紙の特徴を有する貼り合わせ多層フィルム構造物に関する。
銀行紙幣または有価証券書類の製造には、３００年にわたってラッグペーパーが用いられてきた。周知のように、ラッグペーパーは、折り目性、引き裂き抵抗、印刷性および型押し性を含めたそのような用途に非常に望まれるいくつかの性質を有する。
これらの非常に望まれる性質は次のように特徴づけられる：折り目性とは、基体を畳むすなわち折ることができ、かつ広がらずに折り目を維持することができる能力である。引き裂き抵抗とは、基体がすでに始まっているおよび始まっていない引き裂きおよび穴あきに耐える能力である。印刷性とは、基体がリソグラフィー印刷プロセスの際に用いられるインクを吸収および結合する能力である。型押し性とは、基体を凹版印刷プロセスの圧力下で変形させて得られる銀行紙幣または有価証券書類に浮き出た像を形成する能力であり、浮き出た変形部分に残る凹版インクは、銀行紙幣または有価証券書類にかなりの触質性すなわち手触りをもたらす。明らかなように、これらの性質が組合わさって銀行紙幣等におなじみの手触りおよび機能性が得られる。
カラーコピーおよびコンピューターグラフィックスキャナーの出現で銀行紙幣の偽造は著しく増加した。すかし、金属化糸、および光学的に可変性の工夫（ＯＶＤ）、例えばホトクロミックス、ホログラフィックスおよび回折格子を用いることによって基体をさらに保証された安全なものにしようとする計画が主要紙幣用紙製造業者によって進められているが、これらの努力が偽造防止に大いに有望であるとは思えない。
透明な”窓”を銀行紙幣に組み込むと、プラスチック基体のセキュリティ性は大きくなる。この窓のために、スキャナーまたはカラーコピーによって紙幣をコピーすることができないことは確実である。さらに、セキュリティのための工夫および印刷を保護するための銀行紙幣の裏面印刷を含めた他の安全性に関する特徴を、銀行紙幣内または銀行紙幣上に取り入れることができる。
本発明では、
（ａ）  密度が少なくとも０．９４の高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む、内側および外側を有する第１層、ただし、この第１層は、少なくとも第１方向に、第１方向に対して実質的に垂直な第２方向の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている；
（ｂ）  密度が少なくとも０．９４の高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む、内側および外側を有する第２層、ただし、この第２層は、少なくとも第１方向に、第１方向に対して実質的に垂直な第２方向の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている；並びに
（ｃ）  低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）および線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）よりなる群から選択される成分を含む、（ａ）および（ｂ）の内側の間に配置された貼り合わせ用接着剤樹脂
を含み、第２層は第１層に、第２層の第１延伸方向が第１層の第１延伸方向と実質的に並行するように貼り合わされている、銀行紙幣および有価証券紙の製造の際に用いるための耐カール性で横断面が対称的な貼り合わせ多層フィルム基体を提供する。
別の態様では、本発明は、
ｉ）  横断方向（ＴＤ）に、縦方向（ＭＤ）の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている、密度が少なくとも０．９４ｇ／ｃｃの高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む、内側および外側を有する第１層（ａ）を、横断方向に、縦方向の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている、密度が少なくとも０．９４の高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む、内側および外側を有する第２層（ｂ）に、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）および線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）よりなる群から選択される成分を含む貼り合わせ用接着剤樹脂で、第２層の延伸の横断方向が、第１層の延伸の横断方向と実質的に並行し、これによって型押し可能な基体が形成されるように、貼り合わせること；並びに
ii）  この基体を型押しすること
を含む銀行紙幣の製造法に関する。
得られるフィルムは、良好な折り目特性、および高温、例えば６６℃（１５０°Ｆ）でもカールのないフィルムをもたらす対称構造を含めた他の性質を示し、これらの性質によってこれらのフィルムは銀行紙幣および他の有価証券書類の製造に非常に適したものとなる。
別の態様では、本発明は、
（ａ）  密度が少なくとも０．９４の高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む、内側および外側を有する第１層、ただし、この第１層は、横断方向（ＴＤ）に、縦方向（ＭＤ）の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている；並びに
（ｂ）  密度が少なくとも０．９４の高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む、内側および外側を有する第２層、ただし、この第２層は、横断方向に、縦方向の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている
を含み、第２層は第１層に、第２層の延伸の横断方向が、第１層の延伸の横断方向と実質的に並行するように貼り合わされている、型押し可能な貼り合わせ多層フィルム基体から製造される銀行紙幣または株券のような有価の券(security to ken)に関する。
さらに別の態様では、本発明は、
ｉ）  密度が少なくとも０．９４ｇ／ｃｃの高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む，内側および外側を有する、延伸された高密度ポリエチレン層の両側にコポリマーポリプロピレンスキンを施すこと、ただし、この層は横断方向（ＴＤ）に、縦方向（ＭＤ）の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている：
ii）  上記の層の片側に施されたコポリマーポリプロピレンスキンを、接着促進プライマーで被覆し、これによって下塗りされた表面を有する第１の下塗りされた層（ａ）を得ること；
iii）  工程ｉ）およびii）を繰り返して、下塗りされた表面を有する第２の下塗りされた層（ｂ）を得ること；
iv）  下塗りされた層の片側の下塗りされた表面にセキュリティのための不連続な工夫を施すこと；
v）  下塗りされた層の間に延伸可能な貼り合わせ用接着剤樹脂を施し、そして貼り合わせ用接着剤樹脂を延伸しながら、下塗りされた層を一緒に貼り合わせて、実質的に透明な貼り合わせ物を得ること；
vi）  実質的に透明な貼り合わせ物の少なくとも片側を、不透明インクで、セキュリティのための工夫と位置を合わせてグラビア印刷し、これによってセキュリティのための工夫と位置の合った透明な窓を得て、フィルム基体の少なくとも片側、好ましくはどちらの側からも見えるようにすること
を含む、銀行紙幣、有価証券紙および類似物の製造に用いるための型押しされた耐カール性の貼り合わせ多層フィルム基体の製造法に関する。
本発明の銀行紙幣および他の有価証券書類の製造の際に用いる多層フィルム基体の形成では、基体の少なくとも２つの層は、密度が少なくとも０．９４、好ましくは少なくとも０．９４５の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を過半量含む。これらのフィルム層はもっぱら、単一ＨＤＰＥ樹脂、ＨＤＰＥ樹脂混合物、または少量の別のポリマー材料、例えば低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、ポリプロピレン、エチレンビニルアルコール（ＥＶＯＨ）コポリマー、エチレンプロピレン（ＥＰ）コポリマーもしくはエチレン−プロピレン−ブテン−１（ＥＰＢ）コポリマーを含有するＨＤＰＥの混合物からなっていてもよいが、本発明を実施する際には単一ＨＤＰＥ樹脂またはＨＤＰＥ樹脂のブレンドが特に好ましい。マイクロクリスタリンワックス等のような加工用添加剤を好ましいＨＤＰＥ樹脂と共に用いると、押し出し機トルクの減少によって押し出し機内での加工特性が改善される。ＨＤＰＥ樹脂のブレンドまたはマイクロクリスタリンワックスのいずれかと共に製造されたフィルムは、フィルムがＴＤ方向に破断する傾向として現れるフィルムのスプリット性を減じることが分かっている。
ＨＤＰＥポリマーのブレンドを用いるとき、そのようなブレンドは、好ましくは密度がいずれも０．９４以上の、２種以上のポリマーを含有しうる。ＨＤＰＥポリマーのブレンドは、過半量のメルトインデックス０．６〜１．２のＨＤＰＥ、並びに異なるメルトインデックスを有する１種以上のポリマーを含むのが好ましい。
三成分ブレンドも望ましい。適した三成分ブレンドは、密度０．９６以上およびメルトインデックス０．５〜２．０のＨＦＰＥ  ５０〜９８重量％、好ましくは８４〜９６重量％；密度０．９４以上およびメルトインデックス０．１〜０．５のＨＤＰＥ  １〜２５重量％、好ましくは３〜８重量％；並びに密度０．９６以上およびメルトインデックス２〜８のＨＤＰＥ  １〜２５重量％、好ましくは３〜８重量％を一般に含む。少量成分である第２および第３ＨＤＰＥポリマーはほぼ同量で存在するのが好ましい。
特に好ましいものとして、本発明のフィルム基体は、
ａ）密度が少なくとも０．９４の高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む第１層、ただし、この第１層は、少なくとも第１方向、例えば横断方向（ＴＤ）に、第１方向に対して実質的に垂直な方向、例えば縦方向（ＭＤ）の延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている；並びに
ｂ）やはり密度が少なくとも０．９５の高密度ポリエチレンを少なくとも５０重量％含む第２層、ただし、この第２層は、やはり少なくとも第１方向、例えばＴＤに、第１方向に対して実質的に垂直な方向、例えばＭＤの延伸率の少なくとも３倍以上の延伸率で延伸されている
を含み、第２層はフィルム基体へ、第２層の第１延伸方向が第１層の第１延伸方向に対して実質的に平行（またはこれと並行）になるように貼り合わされている。不均衡二軸延伸ＨＤＰＥフィルムの製造法はについては米国特許第４，８７０，１２２号に記載されている。
明らかなように、ここに記載の種類の多層フィルムの引き裂き抵抗を改善するには、ＬＬＤＰＥのような延伸可能な貼り合わせ樹脂が層の間に配置され、そして延伸された樹脂の一次延伸方向が第１および第２ＨＤＰＥフィルム層の一次延伸方向に対して実質的に垂直になるように延伸される場合に、第１延伸方向が互いに実質的に平行に並ぶように貼り合わされた不均衡２軸延伸ＨＤＰＥフィルムが高い引き裂き抵抗を示しうることを見いだした。１つの態様では、貼り合わせ用接着剤樹脂の一次延伸方向におけるそのような延伸は、貼り合わせ工程自体の間に、好ましくは縦方向（ＭＤ）に達成される。
ＨＤＰＥフィルム層の延伸率は、適当な延伸率が望まれる物理的性質をもたらす限り本発明の重要な側面である。密度が０．９５７以上の高密度ＨＤＰＥ樹脂は、キャスト押し出しによって薄いフィルムに直接製造することができるが、カール性、均一性および平面性の問題が存在する。従って、性質のバランスがベストな０．０２〜０．０４ｍｍ（０．８〜１．５ミル）の薄いＨＤＰＥフィルムは、０．３〜０．５ｍｍ（１２〜２０ミル）のキャストゲージを有するフィルムから製造された不均衡二軸延伸フィルムを用い、これらをストレッチ、すなわち、延伸によって所望のゲージに減じると得られる。
フィルムは一般的な方法で製造および延伸する。フィルムをその延伸温度に加熱し、まず２組のニップロール間でＭＤ延伸する。所望の延伸比となるように第２ロールは第１ロールより速い速度で回転させる。次に、フィルムを加熱し、そしてテンターで横断方向の延伸を行うことによって、フィルムをＴＤ延伸する。一般に、ＭＤ延伸は６０〜１２０℃で、ＴＤ延伸は１１０〜１４５℃で行う。
第１フィルム方向の延伸率は、第１方向に対して実質的に垂直な方向の延伸率の少なくとも３倍以上であるが、各ＨＤＰＥフィルム層は縦方向（ＭＤ）に１．１〜２．０倍、横断方向（ＴＤ）に６〜１２倍の程度で延伸するとさらに好ましい。１．２５倍のＭＤ延伸で線速度１４０ｆｐｍに相当するキャスター速度１１０ｆｐｍ以下にて、優れた品質を有するＨＤＰＥフィルム層を製造しうることを見いだした。
この不均衡延伸率を用いると、構造物のＨＤＰＥ成分に興味深い効果が生じる。この効果は、目に見える波じわおよび縦じわの出現であり、波じわは横断延伸方向に平行である。低倍率の下で、ＨＤＰＥフィルムの１平方センチメートル当たり５〜３０本の延伸方向に対して一般に平行な不連続で起伏のある波じわおよび縦じわが見られる。この効果はフィルムの外観を少し半透明にし、これによってぼんやりかすんだ物体がフィルムを通して見える傾向となる。この効果は、層が不均衡に延伸されたことを示している。本発明の実施の際に用いられる高密度ポリエチレンとしては、例えば米国特許第４，８７０，１２２号に記載のものがある。
本発明の紙状製品に必要とされる所望の表面特性を得るために、１種以上のスキン層を、例えば、延伸前に被覆または同時押し出しすることによって、あるいは一方のまたは両方の延伸操作の後にＨＤＰＥを被覆することによって、多層ＨＤＰＥ基体材料に公知の方法で施してもよい。スキン層は、この目的に用いられる一般的な材料と、ポリオレフィンフィルム、特にポリエチレンフィルムとを組み合わせたものでもよい。例えば、すぐプレスできる表面にするために、ポリマー樹脂を充填剤、繊維、顔料等と必要に応じてブレンドしてもよい。さらに、米国特許第４，３７７，６１６号、第４，６３２，８６９号、第４，７５８，４６２号等に記載のようなボイドを有するフィルムを多層ＨＤＰＥ基体に積層して、これらの構造物の性質を本発明のフィルムに付与してもよい。
上記のようなＨＤＰＥ含有層（ａ）および（ｂ）は、内側および外側のうちの少なくとも片側に、好ましくは両側に、コポリマーポリプロピレンスキン、例えばエチレン−プロピレン−ブテン−１ターポリマーをさらに含んでいてもよい。特に好ましい態様では、スキン自体は、層（ａ）および（ｂ）の貼り合わせに用いられる接着剤樹脂の成分と類似の成分を含んでいてもよい。例えば、特に好ましい態様では、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）はスキンの１０〜２０重量％を構成することができ、残りはコポリマーポリプロピレンである。
貼り合わされる面間の接着性をより大きくするのに適した接着促進プライマー、例えばポリエチレンイミド、エポキシ、ポリウレタンおよびアクリル樹脂よりなる群から選択されるポリマーは、コポリマーポリプロピレンスキン（（ａ）および（ｂ）の内側の）と貼り合わせ用接着剤樹脂との間に施すことができる。プライマー組成物については米国特許第４，４４７，４９４号および第４，６８１，８０３号に記載されている。
また、張り合わせの前または後に、基体に型押し、染色、印刷、テクスチャー性付与または他の処理を施してもよい；これは貼り合わされる層の内面または外面に行われ、その結果、例えば、銀行紙幣の特徴、その重要性または有用性の視覚的および／または触覚的識別手段が得られる。
本発明を実施するために用いうる貼り合わせ技術は当業界で公知であり、例えば次のものが挙げられる：貼り合わせ用接着剤樹脂、好ましくは透明な薬剤での接着結合もしくは接合；溶媒の霧を表面に噴霧して結合する溶媒結合；熱可塑性シートを熱間圧延または加圧操作する熱結合による熱接着；１つの層を第２層にキャストし、そして第２層が基体を形成するキャスト貼り合わせ；または当業界で公知のカレンダリング操作のような押し出しもしくは圧伸貼り合わせ。
セキュリティのための不連続な工夫、例えば工学的に可変性の工夫（ＯＶＤ）を基体に組み込むとき、これらは基体に付けたパウチに封入することができる。他方、光学的に可変性の工夫自体は貼り合わせ基体の一方（もしくは両方）の層または層間に組み込んでもよく、物理的に不連続な工夫を層間に形成した透明に限定されたパウチ内に組み込む必要は必ずしもない。
光学的に可変性の工夫（ＯＶＤ）、磁気的な工夫、電子的な工夫、および希土類元素を含有する工夫よりなる群から選択されるようなどのような適したセキュリティのための工夫も本発明で用いることができる。
本明細書で用いる”光学的に可変性”という用語は、可逆的で予測可能なようにかつ再現性があるように外見を変化させることが容易に行いうる工夫を意味するのに用いる。そのような工夫の外見は、例えば、体熱または指圧、見る角度の変化、および見るときの照明条件によって変えうる。本発明によって考えられる工夫の種類を次に挙げる：回折格子、液晶、フレネルレンズのような重ねた屈折レンズ状で透明な格子を用いまたは用いずに格子を交差させるによって得られるモアレパターンおよび類似のパターン、可変干渉パターン等を生じる間隔をあけた部分的に反射性のかつ部分的に透明な被覆、複屈折もしくは偏光層またはゾーンプレート。
一般に、この特徴をもつ光学的に有効な工夫は、熟練者でなくとも容易に認識され、しかも写真および印刷技術によって再現するのは極めて困難である。さらに、再現性のあるいずれか１つのそのような工夫をつくりだすこと、およびそのような工夫を本発明によるようなプラスチックラミネートに組み込むことは、偽造をたくらむ大多数の者の方策を越えるものと予想される。銀行紙幣のような柔軟な紙状製品を求める場合、光学的に可変性の工夫は、もちろん好ましくはそれら自体がシート状で柔軟性かつ薄いものであるべきである；また好ましくは、そのような工夫は、ラミネートに用いられるプラスチック材料と適合したものであって、結合を容易にし、時間がたつにつれて生じる反発性の変化を和らげるものである。
本発明による１つの好ましい形の光学的に可変性の工夫は、回折パターンと共に型押しされた金属化熱可塑性フィルムからなる反射回折格子である。偽造目的での型押しパターンへのアクセスを防ぐには、金属化フィルムの各側に金属層と似た溶解度特性を有する熱可塑性材料層を用いて、選択腐食による分離を極めて難しくすることが本発明では好ましい。別の好ましい工夫は、写真で再現する微細な線によって形成されるモワレパターンまたは薄いフィルムの各側の小さな点のパターンである。点および線の間隔は細か過ぎて印刷技術によっては容易に再現することができず、そしてまたモワレパターンはさらに拡大したときに示すことができるものである。独特な回折およびモワレパターンは銀行紙幣に用いるのにしばしば好ましく、それらの技術はコンピューターおよび光還元法によってこれらの製造に利用しうる。
額面金額の低い銀行紙幣の製造では、偽造に対する適当なレベルのセキュリティ性は、銀行紙幣を貫通している透明な”窓”を単に設けることによって得られる。上記のように、そのような窓のために、スキャナーまたはカラーコピーで銀行紙幣をまねることができないことは確実である。さらに、セキュリティのための工夫および印刷を保護するために銀行紙幣の裏面印刷を行うことを含めた他のセキュリティ性の特徴を、銀行紙幣内または上に組み込むこともできる。
本発明のフィルムと類似しているが”交差延伸された”フィルムは、６６℃（１５０°Ｆ）以上の温度ではカールしやすいことが分かっている。そのような交差延伸フィルムは、第２層がフィルム基体へ、第２層の第１（一次）延伸方向が第１層の第１（一次）延伸方向に対して実質的に垂直となるように張り合わされている以外は本発明のフィルムと類似している。そのようなカール性は、各層の縦方向および横断方向の高温における収縮の差から生じると考えられる。層の被覆またはスキンの収縮係数が層のＨＤＰＥ成分のものとは異なる場合にも、カール性は影響を受けやすくなる。そのような不均衡な収縮およびそれに伴うカール性は、第１層の鏡像として第１層と同一の第２層をこれに貼り合わせることによって１つの層の全体収縮性を釣り合わせることにより避けることができる。換言すると、層状フィルム構造物の半分は他方の鏡像であり、対称面は層状フィルム構造物横断面の水平中線に沿っている。これは横断面対称層状フィルム構造物を提供する。そのようなフィルムの例はＡＢＡ、ＡＢＢＡ、ＡＢＣＣＢＡおよびＡＢＣＤＣＢＡ構造のものであり、各文字はフィルム層、スキン、被覆または接着剤層を表す。そのような横断面対称層状構造物は必ず”平行延伸”構造物である。すなわち、鏡像要件を満たすために、第１層の一次延伸方向は第２層の一次延伸方向に対して平行である。そのような構造は、相対する収縮力が有意な程度に違いに相殺する対称構造物を提供する。しかしながら、２つのＴＤ延伸フィルムを用いる場合、そのような２層平行構造は１方向、例えばＴＤの引き裂き特性が乏しくなりやすい。
結合している層の一次延伸方向に対して実質的に垂直な一次延伸方向に延伸された線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）貼り合わせ樹脂を用いると、明らかに引き裂き易さが減じることをこのたび見いだした。貼り合わせ用樹脂はそれ自体、好ましくは樹脂を少なくとも部分的にまたは完全に固化した後、好ましくは縦方向に、貼り合わせの際にある程度延伸することができる。そのような延伸は１．５〜１０倍、好ましくは４〜６倍であり、貼り合わせ用接着剤樹脂の全体引き落とし１０％以上、好ましくは２０％以上、例えば７５％に相当する。
用いられる貼り合わせ用接着剤樹脂の分子量が増加するにつれて、例えばより高分子量のＬＬＤＰＥとなるのにつれて、貼り合わせ処理から得られる延伸効果は改善され、縦方向および横断方向ともに引き裂き抵抗が改善され、そして、その上、耐カール性を示す多層フィルムが得られる。
１つの特に好ましい態様では、押し出し貼り合わせ用接着剤樹脂はそれ自体ＡＢＡ構造のものであり、すなわち、樹脂はＬＬＤＰＥ（Ｂ層）のコアーおよびＬＤＰＥの外層またはスキン層（Ａ層）を有する。貼り合わせ樹脂のＡＢＡ構造は、Ａ層が貼り合わせ用接着剤樹脂と延伸されたＨＤＰＥ層との間に高い結合強度をもたらす限り有利であり、より高分子量のコアー（Ｂ層）は貼り合わせの際の縦方向延伸の結果、横断方向に引き裂き抵抗性をもたらす。ＬＤＰＥのみを含む貼り合わせ用接着剤樹脂は、下塗りしない場合、３００〜８００ｇ／インチの、下塗りしたＨＤＰＥ層を有する場合、６００〜１４００ｇ／インチの結合強度となりうる。そのような結合強度は、非常に剥がれ難くい製品、従って、ＨＤＰＥ層の間に配置されたセキュリティのための工夫が不正に変更される可能性が少ない製品を提供する。ＡＢＡ貼り合わせ用接着剤樹脂を使用すると、少なくとも２つのファクターによって横断方向の引き裂き抵抗性を向上させると同時に、同様な結合強度を提供する。
次の実施例で本発明を説明する。実施例において特に断りがなければ、全ての部は重量によるものである。
実施例１
この実施例では、良好な折り目特性を有する銀行紙幣の製造に適した、本発明により製造される多層フィルム基体の製造について示す。
最終厚さ１．１５ミルの多層の層延伸フィルム基体は、ＨＤＰＥを両側のコポリマーポリプロピレンスキンと共に同時押し出しして第１層（ａ）を形成することによって製造した。用いたＨＤＰＥ樹脂はテキサス州ダラスのオクシデンタル・ケミカル社から入手しうる、密度０．９６およびメルトインデックス１．０のＯｘｙｃｈｅｍ  Ｍ−６２１１であった。コポリマーポリプロピレンスキンは日本のチッソ社から入手しうるエチレン−プロピレン−ブテン−１ターポリマーのＣｈｉｓｓｏ  ７５１０  ９０％、およびコネチカット州ノーウォークのモービル・ケミカル社から入手しうる低密度ポリエチレンのＭｏｂｉｌ  ＬＫＡ−７５３  １０％を含んでいた。ＨＤＰＥは得られたフィルム層（ａ）の９０％、一方、スキンは１０％（各側に５％）からなっていた。（ａ）と全く同じ第２フィルム層（ｂ）も形成した。次に、第１および第２フィルム（ａ）および（ｂ）を、テンター内で約１１５℃でＭＤに１．４倍、そして１１５〜１４０℃でＴＤ方向に６〜１２倍、例えば１０倍延伸した。
次いで、延伸層（ａ）および（ｂ）の内側のコポリマースキンをポリエチレンイミン（ＰＥＩ）プライマーで被覆して、透明な１．１５ミルのＯＨＤフィルムを形成した。
フィルム（ａ）上に、光学的に可変性の工夫（ＯＶＤ）を互いに所定の間隔で、最終的にはフィルムから製造される各銀行紙幣上の同じ位置にＯＶＤがくるように置く。
フィルム（ａ）および（ｂ）を、これらの間に貼り合わせ用接着剤ＬＤＰＥ樹脂であるテキサス州ヒューストンのシェブロン・ケミカル社から入手しうるＣｈｅｖｒｏｎ  １０１７を施すことによって貼り合わせた。貼り合わせ用接着剤樹脂はそれ自体、貼り合わせ工程の間に縦方向に延伸され、これによって横断方向（ＴＤ）の引き裂き抵抗が高くなる。貼り合わせは一般的な技術によって行われ、最終厚さが約３．０ミルの多層フィルム基体が得られ、貼り合わせ用接着剤樹脂それ自体は約０．７ミルの厚さとなる。
得られた基体は実質的に透明であり、その物理的性質は以下の表に示す。
次いで、不透明インクを使用して基体の両側をグラビア印刷した。グラビア印刷は、不透明インクまたは被覆が基体内に埋め込まれたＯＶＤと位置が合うように施され、すなわち、被覆がＯＶＤを覆うのを避けるように施され、これによって上記の工夫と位置が合った透明な窓が提供され、印刷された基体の両側からＯＶＤを見ることができるように実施した。グラビア印刷された基体は厚さが３．７５ミルであり、印刷後巻き取ってもまたはシートにしそして位置を合わせて裁断して約３０インチ×３０インチのすぐ印刷可能なシートにし、次いで、これらを５００シートの単位に包装してもよい。製品は良好な折り目性、両方向の引き裂き抵抗性、印刷堅牢性を示し、銀行紙幣基体よりも印刷時に少ないインクを必要としてもより良好な分解能を提供する。さらに、製品は高い貯蔵温度（１８０°Ｆで２４時間）でカールしにくかった。従って、製品は、銀行紙幣の印刷に用いられる従来の紙基体の代わりとなる有利な特性を有する。
製品はまた、フィルム（ａ）と（ｂ）との層間の高い結合強度のため、剥がれにくく、偽造目的でＯＶＤを分離するのが極めて困難である。
実施例２
使用貼り合わせ用接着剤樹脂が、ＬＬＤＰＥ貼り合わせグレード接着剤樹脂であるミシガン州ミッドランドのダウ・ケミカル社から入手しうるＤｏｗｌｅｘ  ３０１０であった以外は、実施例１を繰り返した。得られた基体の特性は以下の表に示す。実施例２において接着剤樹脂としてより高分子量のＬＬＤＰＥを用いると、ＴＤ引き裂き強さが増加した。
実施例３
使用貼り合わせ用接着剤樹脂がＡＢＡ構造のものであり、Ａが貼り合わせ樹脂全体の２０％（片側当たり１０％）を構成するＬＤＰＥであり、Ｂが貼り合わせ樹脂全体の８０％を構成するＬＬＤＰＥである以外は、実施例１を繰り返す。得られる基体の特性は以下の表に示す。層（ａ）および（ｂ）の間にＡＢＡ貼り合わせ用接着剤樹脂を用いると、フィルム（ａ）および（ｂ）の層の間の結合強度は高くなる。これは、互いに貼り合わされている貼り合わせ用接着剤樹脂およびコポリマースキン両方にＬＤＰＥ成分が存在することによるものと考えられる。さらに、より容易に延伸しうるより高分子量のＬＬＤＰＥが貼り合わせ用接着剤樹脂のコアーに存在すると、ＡＢＡ貼り合わせ用接着剤樹脂の縦方向の延伸から生じるＴＤ引き裂き強度は優れたものになる。
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