(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満である。）混合物を押出装置に投入し、押出しの加圧力により押出装置に設けた直径５０〜３００μｍのノズル穴から押出して押出物を得る工程、
得られた押出物を、最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた形状に整粒する工程、
および得られた整粒を９０〜１５０℃で加熱する工程を有することを特徴とする希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法において、９０〜１５０℃で加熱する処理を施した後の整粒に対し、０．０１〜０．５重量％の潤滑剤を添加する工程を有することを特徴とする希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法。
【請求項３】
希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂および潤滑剤とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満であり、潤滑剤が０．０１〜０．５重量％添加されている。）、圧縮成形法による希土類ボンド磁石用コンパウンドであって、
最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた粒状であり、ＪＩＳ規格（Ｚ２５０２）に基づく流動性が１．８４〜２．４３ｇ／秒の範囲内にあることを特徴とする希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【請求項４】
請求項３に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、９０〜１５０℃で加熱する処理が施されていることを特徴とする希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【請求項５】
Ｒ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする平均結晶粒径が０．０１〜０．５μｍのＲ−Ｔ−Ｂ系合金の粉末（ＲはＹを含む希土類元素の１種または２種以上、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）と熱硬化性樹脂および潤滑剤とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満であり、潤滑剤が０．０１〜０．５重量％添加されている。）Ｒ−Ｔ−Ｂ系コンパウンドを、圧縮成形し、加熱硬化してなるＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石であって、
前記コンパウンドは、最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた粒状であり、ＪＩＳ規格（Ｚ２５０２）に基づく流動性が１．８４〜２．４３ｇ／秒の範囲内にあり、
前記ボンド磁石は、（外径寸法−内径寸法）／２  で定義する肉厚が０．３〜３ｍｍでありかつ高さ寸法が５０ｍｍ以下のリング形状を有し、１成形品の密度が６．０ｇ／ｃｍ３以上であるとともに１成形品の高さ方向における両端部の密度が高く中心部の密度が低い密度分布を有し、かつ１成形品における密度の最大値と最小値の差が０．３ｇ／ｃｍ３以下であり、外径寸法の真円からのずれが１０μｍ未満であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石。
【請求項６】
請求項５に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石において、内径寸法の真円からのずれが１０μｍ未満であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石。
【請求項７】
Ｒ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする平均結晶粒径が０．０１〜０．５μｍのＲ−Ｔ−Ｂ系合金の粉末（ＲはＹを含む希土類元素の１種または２種以上、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）と熱硬化性樹脂および潤滑剤とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満であり、潤滑剤が０．０１〜０．５重量％添加されている。）Ｒ−Ｔ−Ｂ系コンパウンドを、圧縮成形し、加熱硬化してなるＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石であって、
前記コンパウンドは、最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた粒状であり、ＪＩＳ規格（Ｚ２５０２）に基づく流動性が１．８４〜２．４３ｇ／秒の範囲内にあり、
前記ボンド磁石は、外径寸法が５０ｍｍ以下、高さ寸法が５０ｍｍ以下の中実円筒形状を有し、１成形品の密度が６．０ｇ／ｃｍ３以上であるとともに１成形品の高さ方向における両端部の密度が高く中心部の密度が低い密度分布を有しており、さらに１成形品における密度の最大値と最小値の差が０．３ｇ／ｃｍ３以下であり、かつ外径寸法の真円からのずれが１０μｍ未満であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は良好な寸法精度と高い磁気特性とを具備するＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石、特に薄肉または薄肉長尺形状のものに関する。また本発明は、前記ボンド磁石を実現可能な原料コンパウンドならびにその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
希土類ボンド磁石に多用されている磁石粉末は、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする合金組成に調整した溶湯を、溶湯急冷法により超急冷しいったん非晶質合金を得る。続いて必要に応じて粉砕後、熱処理を施して結晶化したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする等方性の磁石粉末である。その他、前記合金組成に調整後、ストリップキャスト法または高周波溶解法等により溶解、鋳造して得られた合金を粉砕し、続いていわゆる水素化、相分解、脱水素、再結合処理法（特許第１９４７３３２号参照）を適用して異方性を有する微細再結晶組織のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ型金属間化合物を主相とするボンド磁石用粉末としたものがある。あるいは前記非晶質合金の薄片をホットプレス等により温間で加圧成形し高密度化後さらに温間で据込み加工等の塑性加工を施すことにより異方性を有する微細結晶組織のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ型金属間化合物を主相とするボンド磁石用粉末としたものがある。
昨今の希土類ボンド磁石には高性能化（薄肉化）とともに厳しい寸法精度が求められつつある。例えば移動体通信用の電子ブザーに用いる場合、振動板とのギャップ調整により音質を調整する方法が採用される。組立工程も自動化ラインで行われるため、希土類ボンド磁石を含めた電子ブザー用部品の寸法精度を向上することが性能向上に必須である。また、例えばコンピュータのハードディスクドライブを構成するスピンドルモーター用、ＣＤ−ＲＯＭ駆動装置のモーター用、さらには今後ＤＶＤ（デジタルビデオディスク）用の希土類ボンド磁石に対して、特に高い磁気特性（薄肉化）および厳しい寸法精度の要求が見込まれる。接着剤による継ぎ目をなくすことで組立工数の削減とともに高性能化を実現できるため、長尺でかつ一体ものの希土類ボンド磁石のニーズがある。さらに薄肉長尺品形状の希土類ボンド磁石を求めるニーズもある。ここで、本発明における長尺とは高さ寸法が１０ｍｍ以上のもの、薄肉とは肉厚が３ｍｍ以下のものをいう。このように、昨今の希土類ボンド磁石には薄肉化、長尺化または薄肉長尺化とともに磁気特性および寸法精度のさらなる向上が求められている。
【０００３】
薄肉または薄肉長尺形状の希土類ボンド磁石は、成形方法および使用するコンパウンドの性状等により磁気特性および寸法精度が大きく影響を受ける。前記希土類ボンド磁石の成形方法として、圧縮成形、射出成形または押出成形の採用が一般的である。圧縮成形法による場合は、希土類ボンド磁石用のコンパウンドを所定の成形金型のキャビティに充填後加圧成形して成形体を作製する。その後加熱硬化して希土類ボンド磁石を得る。近年、メカプレスあるいはロータリープレスといった圧縮成形技術の進展により高速成形が可能となった。しかし、ボンド磁石の製品形状が薄肉化または薄肉長尺化するに従い、キャビティへの給粉が困難になる他、特に充填深さ方向（加圧方向）への圧力伝達が不十分になり、１成形品内において加圧力を直接受ける両端部に比べて中央部付近の密度が低くなるという問題がある。この密度ばらつきは磁気特性、製品寸法のばらつきを招来する。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、良好な寸法精度と高い磁気特性とを具備するＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石、特に薄肉または薄肉長尺形状のものを提供することである。また本発明は、前記ボンド磁石を実現可能な原料コンパウンドならびにその製造方法を提供することである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決した本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法は、希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満である。）混合物を押出装置に投入し、押出しの加圧力により押出装置に設けた直径５０〜３００μｍのノズル穴から押出して押出物を得る工程、得られた押出物を、最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた形状に整粒する工程、および得られた整粒を９０〜１５０℃で加熱する工程を有することを特徴とする。９０〜１５０℃で加熱する処理を施した後の整粒に対し、０．０１〜０．５重量％の潤滑剤を添加することが好ましい。
前記ノズル穴から強制的に押出されたものはノズル穴の直径と略同一の断面積を有する略円柱状細粒形状を呈する。その後、切断力と遠心力の作用下で整粒する方式の整粒装置（マルメライザーまたはドライスプレー等）で整粒して丸みを帯びたコンパウンドの粒にする。このコンパウンド粒を用いて圧縮成形法により薄肉品または薄肉長尺品を成形した場合、１成形品における密度のばらつきが非常に小さくなるとともに、従来に比べて良好な磁気特性および寸法精度を実現できる。従来より、希土類磁石粉末と樹脂との混練（後述の予備混練に相当）には二軸混練機等を用いて、さらにペレタイジングしてペレット状のコンパウンドを得ている。この従来のコンパウンド（ペレット）は空隙をかなり含み、角張った不定形状のため流動性（成形性）に乏しいという欠点を有する。従来のペレットを用いて、圧縮成形法により、薄肉または薄肉長尺形状の希土類ボンド磁石を作製すると、１成形品において大きな密度のばらつきを発生し、加圧力の直接作用する両端部に比べて中心部の密度が大きく低下するという問題がある。同時に中実円筒状の場合は外径真円度が、リング形状の場合は外径／内径真円度が劣化する。真円度不良のリング磁石を用いて回転子を構成し、回転機に組み込んだ場合は、前記リング磁石の真円度不良を反映して回転子の偏芯量が大きくなり、回転時の回転子と固定子との間隔（エアギャップ間隔）の不均一性が増大する。エアギャップ間隔の不均一性の増大は回転機の出力ばらつきを招来する。また、回転子と固定子の接触事故を未然に防ぐために、回転子の偏芯量を加味したエアギャップ間隔を採用せざるを得ず、高効率の回転機を構成できないという問題がある。本発明者らは、従来のペレットを前記穴径に形成したノズル穴を付設した押出装置に投入し、ノズル穴から混練物を強制的に押出すことにより押出物の密度を高め、続いて押出物を切断と整粒とが同時に行える整粒装置に投入して丸みを帯びた粒状のコンパウンドを得た。このコンパウンドを用いて圧縮成形法により希土類ボンド磁石を作製すると、１成形品内での密度のばらつきが小さく抑えられ、同時に高い磁気特性と良好な寸法精度が得られることを知見した。特に、マルメライザーを用いてその回転盤の回転速度と回転盤上面に設けた溝部の形状、配置、寸法との相関から最適な整粒条件を設定すると、回転盤の回転とともに前記略円柱状細粒物がほぼその直径と等しい長さで切断されつつ回転力により丸められ、比表面積の小さなコンパウンドになった。このコンパウンドに対して潤滑剤（ステアリン酸カルシウム等）を０．０１〜０．５ｗｔ％相当分添加したものは良好な流動性および圧力伝達性を示す。潤滑剤の添加量が０．０１ｗｔ％未満では潤滑効果が得られず、０．５ｗｔ％超では添加効果が飽和する。
【０００６】
本発明において、最大径とはコンパウンド、磁石粉末またはノズル穴断面を撮影した写真において、その最大長を最大径と定義する。最小径とは最大径に直交する方向の最大長をいう。このことを模式的に図１４に示す。
【０００７】
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドは、希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂および潤滑剤とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満であり、潤滑剤が０．０１〜０．５重量％添加されている。）、圧縮成形法による希土類ボンド磁石用コンパウンドであって、最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた粒状であり、ＪＩＳ規格（Ｚ２５０２）に基づく流動性が１．８４〜２．４３ｇ／秒の範囲内にあることを特徴とする。前記コンパウンドは、９０〜１５０℃で加熱する処理を施すことにより良好な流動性を具備することができる。
前記コンパウンドの一粒内に最小径が３〜４０μｍの希土類磁石粉末の粒子が平均値で１０個以上含まれる。本発明のコンパウンドは軟化状態で前記穴径のノズル穴を強制的に通過する際に高い加圧力を受けるので希土類磁石粉末が結着樹脂中に密に充填される。よって、個々のコンパウンド粒内には少なくとも最小径が３〜４０μｍの希土類磁石粉末の粒子が平均値で１０個以上充填される。充填個数が１０個未満では従来よりも磁気特性、寸法精度を改善することが困難である。コンパウンドの形態は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により確認することができる。（ａ／ｂ）が３を超えると長細の形状になり流動性（給粉性）が大きく低下し、（ａ／ｂ）が１．００のものは工業生産上作製が困難である。平均粒径 （ａ＋ｂ）／２ はノズル穴の径寸法により制約されるため、５０〜３００μｍが適当である。５０μｍ未満では前記Ｒ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする磁石粉末を分散したコンパウンドの押出しが困難な場合があり、３００μｍ超ではコンパウンドの流動性が大きく低下する。
ノズル穴の作製はドリル加工によるのが実用的である。直径３００μｍ以下のノズル穴はレーザー加工または電子ビーム加工により形成することがより好ましく、ノズル穴の寸法精度を高められる。コンパウンドの平均粒径に対応してノズル穴の直径は５０〜３００μｍにされる。ノズル穴の直径が５０μｍ未満では磁石粉末の詰まりにより押出が困難な場合が発生し、３００μｍ超では従来に比べてコンパウンドの流動性、圧力伝達性、さらには希土類ボンド磁石の磁気特性および寸法精度を改善することが困難になる。ノズル穴の断面形状は楕円、矩形または不定形であってもよいが、いずれにしろノズル穴の断面形状において最大径を３００μｍ以下、最小径を５０μｍ以上とすることがコンパウンドの流動性、圧力伝達性を改善するために必要である。コンパウンドの一粒内に平均値で１０個以上含まれる希土類磁石粉末粒子の最小径の上限は、溶湯急冷法によるＲ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする磁石粉末を用いる場合、溶湯急冷法による非晶質合金薄片の厚みの最大値（約４０μｍ）に相当し、最小径の下限は３μｍである。３μｍ未満では酸化劣化が顕著になる。
【０００８】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする平均結晶粒径が０．０１〜０．５μｍのＲ−Ｔ−Ｂ系合金の粉末（ＲはＹを含む希土類元素の１種または２種以上、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）と熱硬化性樹脂及び潤滑剤とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満であり、潤滑剤が０．０１〜０．５重量％添加されている。）Ｒ−Ｔ−Ｂ系コンパウンドを、圧縮成形し、加熱硬化したもので、前記コンパウンドは、最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた粒状であり、ＪＩＳ規格（Ｚ２５０２）に基づく流動性が１．８４〜２．４３ｇ／秒の範囲内にあり、前記ボンド磁石は、（外径寸法−内径寸法）／２  で定義する肉厚が０．３〜３ｍｍでありかつ高さ寸法が５０ｍｍ以下（より好ましくは５〜５０ｍｍ）のリング形状を有し、１成形品の密度が６．０ｇ／ｃｍ３以上であるとともに１成形品の高さ方向における両端部の密度が高く中心部の密度が低い密度分布を有し、かつ１成形品における密度の最大値と最小値の差が０．３ｇ／ｃｍ３以下（より好ましく０．２ｇ／ｃｍ３以下）であり、外径寸法の真円からのずれが１０μｍ未満になっている。また内径寸法の真円からのずれが１０μｍ未満になっている。
よって、この薄肉または薄肉長尺リング磁石を用いて回転子を構成し、回転機に組み込んだ場合、エアギャップの間隔を従来より狭めることが可能で、高効率の回転機を構成することができる。なお、前記リング形状範囲を外れると、従来に比べて高い磁気特性および良好な寸法精度を実現困難な場合が発生する。
【０００９】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする平均結晶粒径が０．０１〜０．５μｍのＲ−Ｔ−Ｂ系合金の粉末（ＲはＹを含む希土類元素の１種または２種以上、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）と熱硬化性樹脂および潤滑剤とから実質的になる（但し、熱硬化性樹脂の含有量は０．５重量％以上２０重量％未満であり、潤滑剤が０．０１〜０．５重量％添加されている。）Ｒ−Ｔ−Ｂ系コンパウンドを、圧縮成形し、加熱硬化したもので、前記コンパウンドは、最大径ａと最小径ｂの比（ａ／ｂ）が１．００を超えて３以下であり、かつ（ａ＋ｂ）／２  で定義する平均粒径が５０〜３００μｍである丸みを帯びた粒状であり、ＪＩＳ規格（Ｚ２５０２）に基づく流動性が１．８４〜２．４３ｇ／秒の範囲内にあり、前記ボンド磁石は、外径寸法が５０ｍｍ以下（より好ましくは３０ｍｍ以下、さらに好ましくは２５ｍｍ以下）、高さ寸法が５０ｍｍ以下の中実円筒形状を有し、１成形品の密度が６．０ｇ／ｃｍ３以上であるとともに１成形品の高さ方向における両端部の密度が高く中心部の密度が低い密度分布を有しており、さらに１成形品における密度の最大値と最小値の差が０．３ｇ／ｃｍ３以下（より好ましくは０．２ｇ／ｃｍ３以下）であり、かつ外径寸法の真円からのずれが１０μｍ未満になっている。なお、前記中実円筒形状範囲を外れると、従来に比べて高い磁気特性および良好な寸法精度を実現困難な場合が発生する。
【００１０】
本発明に用いる磁石粉末として、例えばＲ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系合金の粉末（ＲはＹを含む希土類元素の１種または２種以上、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用いる。この磁石粉末は、Ｒ：８〜１６ａｔ％、Ｂ：４〜１１ａｔ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部を３０ａｔ％以下のＣｏで置換してもよい）の主成分および不可避不純物からなる組成に調整したＲ−Ｔ−Ｂ系合金を溶解後、溶湯急冷法により超急冷しいったん非晶質合金を作製する。その後、必要に応じて粉砕後、熱処理して得られる。熱処理は真空中または不活性ガス雰囲気で５５０〜８００℃×１〜５時間加熱する条件で行う。５５０℃×１時間未満では結晶化が十分でなく、８００℃×５時間超では結晶粒が粗大化する。熱処理により、平均結晶粒径が０．０１〜０．５μｍの微細な多結晶体であり、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする等方性のボンド磁石用希土類磁石粉末が得られる。平均結晶粒径が０．０１μｍ未満および０．５μｍ超ではボンド磁石の保磁力ｉＨｃ、不可逆減減率が大きく低下する。主相の定義は磁石粉末の断面を電子顕微鏡や光学顕微鏡により撮影した断面写真において主相の面積比率が５０％以上のものをいう。磁気特性を改善するために、前記磁石粉末に添加元素ＭとしてＮｂ、Ｗ、Ｖ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｐ、Ｃ、Ｚｎの１種または２種以上を０．００１〜５ａｔ％含むことがよい。含有量が０．００１ａｔ％未満では添加効果が認められず、５ａｔ％超では残留磁束密度Ｂｒおよび／またはｉＨｃが低下する。
【００１１】
また、Ｓｍ２Ｔｍ１７（ＴｍはＣｏ、Ｆｅ、Ｃｕを必ず含み、さらにＺｒ、Ｈｆ、Ｔｉの１種または２種以上を含む）および／またはＳｍＣｏ５を主相とする希土類磁石粉末を用いることができる。
また、Ｔｈ２Ｚｎ１７型、Ｔｈ２Ｎｉ１７型、ＴｂＣｕ７型の結晶構造相のいずれかを磁石主相とするＳｍ−Ｔｎ−Ｎ系合金粉末（ＴｎはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用いることができる。また、ＴｈＭｎ１２型の結晶構造相を磁石主相とするＮｄ−Ｔｎ’−Ｎ系合金粉末（Ｔｎ’はＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用いてもよい。
【００１２】
本発明のコンパウンドに配合する希土類磁石粉末は、前記ノズルの穴寸法より細かく粉砕した後、結着樹脂と混合（混練）する。粉砕は不活性ガス雰囲気に保持したバンタムミル、ディスクミル、振動ミル、アトライターあるいはジェットミル等で行なう。コンパウンドの押出時のノズル穴の詰まり防止のために、粉砕後の希土類磁石粉末を前記ノズル穴の寸法より細かい目開きの篩いで篩分するかあるいは前記ノズルの穴寸法より細かい粒径分布に分級しておくことが必要である。
【００１３】
樹脂として、熱硬化性樹脂を用いる。押出混練および圧縮成形には熱硬化性液状樹脂が特に適している。
具体例を挙げれば、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、フッ素樹脂またはケイ素樹脂の液状樹脂がよい。特に、液状エポキシ樹脂は取り扱いが容易で良好な耐熱性を示し、安価であるため最もよい。固形（粉末状）樹脂では粘性が無いため前記穴径のノズル穴を通過させることが容易ではない。
コンパウンドに占める樹脂量は重量比で０.５％以上でかつ２０％未満が好ましい。樹脂量が０.５％未満では希土類磁石粉末の周囲を十分に覆うことができず前記穴径のノズル穴を通過させることが容易ではない。押出条件を選択すれば強制的に前記穴径のノズル穴を通過させることができるが、樹脂分が乏しいので結着作用が弱く押出物から希土類磁石粉末が分離、飛散することが多い。樹脂量が２０％以上では結着樹脂の占める体積比率が大きくなり希土類ボンド磁石の磁気特性が大きく低下する。
成形体に加熱硬化のための熱処理を施し、経時的な製品寸法の劣化および／または磁気特性の劣化を抑えることが好ましい。加熱硬化の加熱条件は大気中または不活性ガス雰囲気で１００〜２００℃×０．５〜５時間が好ましい。１００℃×０．５時間未満では加熱硬化の重合反応が不十分であり、２００℃×５時間超では熱処理の効果が飽和する。特に、Ａｒガス雰囲気中で加熱硬化処理を行うと、高い（ＢＨ）ｍａｘを得られるので好ましい。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、実施例により本発明を説明するが、これら実施例により本発明が限定されるものではない。
【００１５】
（実施例１）
希土類磁石粉末として、平均結晶粒径が０．０６〜０．１１μｍであり、ａｔ％でＮｄ１１．７Ｆｅ８２．３Ｂ６の主成分組成を有するＭＱＩ（マグネクエンチインターナショナル）社製の等方性ＭＱＰ−Ｂ材を用いた。この磁石粉末は厚さが２０〜４０μｍで平板の大きさが最長部分で約５００〜６００μｍの不定形平板状の形態を有する。前記磁石粉末を窒素ガス雰囲気中でバンタムミルにより粉砕した後、１２５μｍアンダーに分級した。分級後の磁石粉末に対して２.５ｗｔ％相当の液状エポキシ樹脂を添加し混合した。続いて、約９０℃に加熱した二軸混練機に投入し、予備混練してペレットを得た。
次に、予備混練したペレットを、図１３の上側に示す押出装置に投入した。投入したペレットは軟化状態でスクリュー２の回転とともに押出装置の先端に設置されたノズル４に向かって練られつつ搬送される。ノズル４は押出圧力を効率良く伝達するために半球のドーム形状に形成してある。スクリュー２により搬送された混練物は押出力によって最終的にノズル４に多数設けた直径０.２ｍｍの穴７から押出された。押出物は略円柱状細粒形状を呈し、その直径はほぼノズルの穴７の直径寸法になっていた。
次に、押出された略円柱状細粒物を図１３の下側に示すマルメライザーに回収し整粒した。この整粒に際し、押出された直後の略円柱状細粒物は適当な長さで自然に切れて、その直径に対し長さ方向の寸法が１００〜５００倍の細長い形状になっている。これらをマルメライザーの回転盤１１上に乗せて１００r.p.m.で回転すると、回転盤１１の上面に設けた溝部（図示省略）およびシールド１２の内面に接触または衝突しながら回転移動して行き、最終的に長さ寸法がその略円柱状細粒物のほぼ直径寸法に切断されつつ丸められた粒状になった。この整粒後のコンパウンド粒は若干粘性を帯びているので、１２０℃×１時間の加熱処理を施した後、さらに潤滑剤としてステアリアン酸カルシウムを０.０５ｗｔ％相当分添加し圧縮成形用のコンパウンドとした。前記加熱処理は９０〜１５０℃×０．５〜１．５時間が好ましく、９０〜１２０℃×０．５〜１．５時間がより好ましい。９０℃×０．５時間未満では粘性の除去が十分でなく、１５０℃×１．５時間超では重合が進んでボンド磁石の密度が低下する。
上記製造工程を図１に示す。また、押出後の代表的な略円柱状細粒物の外観を図２に示す。また、整粒後の代表的な圧縮成形用のコンパウンドの外観を図３に示す。
（比較例１）
実施例１の予備混練ペレット（従来のコンパウンド）を比較例１のペレットとする。その外観を図４に示す。
図２より、押出された略円柱状細粒物は表面に若干凹凸を有するもののほぼノズルの穴７に対応した直径寸法に押出されていることがわかる。
次に、図３と図４の比較から、本発明のコンパウンドはマルメライザーによる整粒によって完全な球形ではないが丸みを帯びていることがわかる。実施例１の丸みを帯びた粒状コンパウンドのうち２００個を任意にサンプリングしてＳＥＭ写真に撮影し、評価したところ、各コンパウンド粒の最大径ａと最小径ｂとの比（ａ／ｂ）はいずれも１．００を超えて３以内であり、（ａ＋ｂ）／２  で定義した平均粒径は１７０μｍだった。
また図３から、本発明のコンパウンドは多数の磁石粉末粒子の集合体であることがわかる。本発明のコンパウンドの一粒に含まれる磁石粉末粒子の充填個数を調べるために、実施例１のコンパウンドの任意のものをアセトン中に浸して樹脂分を除いた後、磁石粒子の充填数をカウントした。その結果、コンパウンド一粒に含まれる磁石粒子の最小径は３〜２０μｍであり、コンパウンド一粒あたり１２〜５３個含まれていた。
【００１６】
（比較例２）
実施例１において、分級後のＭＱＰ−Ｂ材粉末に対し０．４５ｗｔ％相当の液状エポキシ樹脂を添加した以外は実施例１と同様にして圧縮成形用のボンド磁石用コンパウンドを作製した。このコンパウンドの作製に際し、図１３の押出装置を用いてコンパウンドを押出す工程が困難を極め、実施例１の押出条件に比べて押出温度を高める等の調整を施してようやく押出すことができた。しかし、押出直後のものから磁石粉末が分離または飛散する現象が観察された。このコンパウンドの外観を図５に示す。
【００１７】
（実施例２）
実施例１において、押出時のノズル穴７の直径を５０、１００、１５０、３００μｍに各々変えた以外は実施例１と同様にして本発明のコンパウンドを作製した。
（比較例３）
実施例１において、押出時のノズル穴７の直径を４００μｍとした以外は実施例１と同様にしてコンパウンドを作製した。
次に、実施例１のコンパウンド（ノズル穴７の直径２００μｍの場合）とノズル穴７の直径を５０、１００、１５０、３００μｍとして作製した実施例２の４種のコンパウンドについて、金型キャビティへの給粉性を評価した。給粉性の評価にはＪＩＳ規格（Ｚ２５０２）に基づく流動率測定装置を用いた。まず各々のコンパウンドを８０ｇずつ秤量した後、流動率測定装置に設けた直径２ｍｍの貫通穴を、各コンパウンドの所定量が通過する時間を測定した。次いで、単位時間当たりに前記貫通穴から落下するコンパウンドの重量に換算して評価した。同様にして、比較例１のペレット、比較例３のコンパウンドの流動性を評価した。結果を表１に示す。表１より、ノズル穴７の直径が５０〜３００μｍの場合にコンパウンドの流動性が改善されることがわかる。
【００１８】
【表１】
0003812926.tif 000002
【００１９】
（実施例３）
次に、実施例１のコンパウンドを用いて圧縮成形法により等方性ボンド磁石を作製し、評価した結果を説明する。
実施例１のコンパウンドはほぼ球形であり、圧力伝達性に優れていると予想されたため、直径が１０ｍｍのキャビティを有する圧縮成形金型を用い、充填深さ（加圧方向のキャビティの深さ）を変えることにより、圧縮成形圧力６トン／ｃｍ２の条件で、コンパウンドの充填量を変化させて、高さ（Ｌ）がＬ＝３〜３０ｍｍの中実円筒形状の成形体を得た。次いで加熱硬化し、等方性の希土類ボンド磁石を得た。得られた希土類ボンド磁石の２０℃における最大エネルギー積（ＢＨ）maxと高さ（Ｌ）との関係を図６（ａ）の（○）に示す。図６（ａ）の（○）で示す等方性ボンド磁石の密度はいずれも６．１（ｇ/ｃｍ３）超であり、外径寸法の真円からのずれ（真円度）は４〜７μｍであり小さかった。
次に、前記希土類ボンド磁石のうちＬ＝１０ｍｍのものを、図６（ｂ）に示すようにＬ方向に略等長に３分割して、密度の分布を調べた。その結果、Ｎｏ．２１（左端部）が６．１９（ｇ/ｃｍ３）、Ｎｏ．２２（中央部）が６．０２（ｇ/ｃｍ３）、Ｎｏ．２３（右端部）が６．１８（ｇ/ｃｍ３）だった。続いて、 Ｌ＝３０ｍｍのものを、Ｌ方向に略等長に１０分割して、密度の分布を調べた。その結果、左端部が６．１７（ｇ/ｃｍ３）で最も高く、中央部の２切断片が６．０１〜６．０２（ｇ/ｃｍ３）で最も低く、右端部が６．１６（ｇ/ｃｍ３）で２番めに高かった。
（比較例４）
比較例１のペレットを用いた以外は実施例３と同様にして、Ｌ＝３〜３０ｍｍの等方性ボンド磁石を作製し、評価した。結果を図６（ａ）の（●）に示す。
図６（ａ）の（●）で示す等方性ボンド磁石の密度はいずれも６．０（ｇ/ｃｍ３）未満であり、外径寸法の真円からのずれは１６〜２６μｍであり大きかった。
次に、実施例３と同様にして、図６（ａ）の（●）で示すＬ＝１０ｍｍのボンド磁石を３分割し、密度分布を調べた。その結果、 Ｎｏ．３１（左端部）が５．９８（ｇ/ｃｍ３）、Ｎｏ．３２（中央部）が５．４１（ｇ/ｃｍ３）、Ｎｏ．３３（右端部）が５．９６（ｇ/ｃｍ３）だった。続いて、 図６（ａ）の（●）で示すＬ＝３０ｍｍのものを、Ｌ方向に略等長に１０分割して、密度の分布を調べた。その結果、左端部が５．９７（ｇ/ｃｍ３）で最も高く、中央部の２切断片が５．３８〜５．４０（ｇ/ｃｍ３）で最も低く、右端部が５．９６（ｇ/ｃｍ３）で２番めに高かった。
図６（ａ）に示すように、実施例１のコンパウンドを用いた場合、Ｌ＝５〜１０ｍｍのときに１１．１ＭＧＯｅという最高特性が得られ、Ｌ＝３０ｍｍでも１０．７ＭＧＯｅが得られた。この（ＢＨ）maxの低下は３．６％であり小さい。これに対し、比較例１のペレットを用いた場合、Ｌが大きくなる（長尺になる）と（ＢＨ）maxが激減することがわかる。例えばＬ＝５ｍｍで１０．１ＭＧＯｅを得たが、Ｌ＝３０ｍｍでは８．７ＭＧＯｅに低下した。この（ＢＨ）maxの低下は約１４％であり、大きい。実施例３と比較例４との（ＢＨ）max、外径寸法の真円度、密度、密度分布の顕著な差は、実施例１のコンパウンドと比較例１のペレットの差である。
次に、本発明者らは、実施例１のコンパウンドおよび比較例１のペレットを、各々、圧縮成形金型の直径５０ｍｍのキャビティに充填し、加圧して、直径（Ｄ）が５０ｍｍ、高さ（Ｌ）が５０ｍｍの等方性の中実円筒状ボンド磁石を圧縮成形した。加熱硬化後、Ｌ方向に１０分割し、両端部および中央部の密度分布を調べた。その結果、いずれも両端部の密度が最も高く中央部の密度が最も低かった。また、両端部と中央部の密度の差は、実施例１のコンパウンドを用いた場合は０．３（ｇ/ｃｍ３）未満だったが、比較例１のペレットを用いた場合では０．３（ｇ/ｃｍ３）を大きく超えており密度のばらつきが大きかった。また、前記加熱硬化後のものの外形寸法の真円からのずれは、実施例１のコンパウンドを用いた場合では１０μｍ未満だったが、比較例１のペレットを用いた場合は１５μｍ超だった。
以上から、比較例１のペレットに比べて本発明のコンパウンドが圧縮成形時の給粉性、圧力伝達性に優れていることがわかる、また本発明によれば、 Ｄ≦５０ｍｍでかつ  Ｌ≦５０ｍｍ、より好ましくは  Ｄ≦３０ｍｍ  でかつ  Ｌ＝３〜５０ｍｍという等方性の中実円筒形状の希土類ボンド磁石とした場合、従来に比べて１成形品内の密度ばらつきを小さく抑えられるので高い磁気特性と良好な外径寸法の真円度を実現することができる。
【００２０】
（実施例４）
実施例１のコンパウンドを用いて、外径２２ｍｍ、内径２０ｍｍ、高さ寸法規格が１１．８〜１２．０ｍｍの等方性の薄肉長尺リング磁石を圧縮成形した。径方向の寸法精度は金型でほぼ決まるが、高さ寸法はコンパウンドの給粉性（充填性）、圧力伝達性により大きく変動する。したがって、複数の成形体を成形し、成形体の高さ寸法の変動程度からコンパウンドの給粉性（充填性）、圧力伝達性を評価することができる。メカプレスを用いて、成形圧力が約５.５トン／ｃｍ２になるように充填深さ、加圧力を調整した後、連続して圧縮成形した。連続成形回数（成形体個数）と得られた成形体の高さ寸法の関係を図７に示す。
（比較例５）
比較例１のペレットを用いた以外は、実施例４と同様にして連続成形し、図７の結果が得られた。
図７に示すように、比較例１のペレットを用いて作製した比較例５の連続成形体の高さ寸法のばらつきが大きく、高さ寸法規格を満たしていないことがわかる。このため、比較例５の連続成形体のうち、高さ寸法が１１．８ｍｍ未満のものを除外した。さらに高さ寸法が１２．０ｍｍ超のものを選別後、続いて加熱硬化した後に研磨して高さ寸法規格内に仕上げる工程を要した。これに対し、実施例１のコンパウンドを用いて作製した実施例４の連続成形体は全て高さ寸法規格内に入っており、加熱硬化後も高さ寸法規格を満たしていた。
【００２１】
実施例４、比較例５の連続成形体の高さ寸法、密度の測定結果を表２に示す。
表２より、実施例４の連続成形体の平均密度は６．０９ｇ／ｃｍ３だったが、比較例５の連続成形体の平均密度は５．５７ｇ／ ｃｍ３であり、低かった。
次に、実施例４および比較例５の連続成形体の密度分布を調べたところ、いずれも１成形品における両端部の密度が高く中心部の密度が低い密度分布を有していた。実施例４の連続成形体の、１成形品における密度の最大値と最小値の差はいずれも０．２ｇ／ ｃｍ３以下だった。これに対し、比較例５の連続成形体の、１成形品における密度の最大値と最小値の差はいずれも０．３ｇ／ ｃｍ３超だった。
次に、実施例４で作製した高さ１１．９０ｍｍ、密度６．１０ｇ／ｃｍ３の成形体および比較例５で作製した高さ１１．９０ｍｍ、密度５．５６ｇ／ ｃｍ３の成形体を加熱硬化した。その後、磁束量が飽和する条件で着磁して磁束量を測定した結果、両者の密度差に比例した磁束量の差が認められた。
【００２２】
【表２】
0003812926.tif 000003
【００２３】
（実施例５）
実施例４の薄肉長尺リング磁石を加熱硬化後、外径の真円度を測定した結果を図８に示す。また、比較例５の薄肉長尺リング磁石を加熱硬化後、外径の真円度を測定した結果を図９に示す。測定に供した薄肉長尺リング磁石は実施例４および比較例５で作製したうちの、それぞれ、（高さ、最短）寸法品および（高さ、最長）寸法品の２個である。
図９より、比較例５の薄肉長尺リング磁石の外径寸法はいずれも真円から大きくずれており、外径寸法の真円からのずれは１６〜２８μｍに達した。
これに対し、図８に示すように、実施例４の薄肉長尺リング磁石はいずれも外径寸法の真円からのずれが最大８μｍ（６〜８μｍ）であり、小さい。
このように、本発明のコンパウンドを用いて等方性の薄肉長尺リング形状のボンド磁石を作製した場合、外形寸法の真円からのずれを従来に比べて約１／２以下（１０μｍ以下）に低減できることがわかる。この外径寸法の真円度の差は実施例１のコンパウンドと比較例１のペレットの給粉性、圧力伝達性の差に起因する圧縮成形体のスプリングバックによるものと判断する。
（実施例６）
図８に示す実施例４の薄肉長尺リング磁石の（高さ、最長）寸法品および（高さ、最短）寸法品の２個について、内径の真円度を測定した結果を図１０に示す。また、図９に示す比較例５の薄肉長尺リング磁石の（高さ、最長）寸法品および（高さ、最短）寸法品の２個について、内径の真円度を測定した結果を図１１に示す。
図１０より、実施例４の薄肉長尺リング磁石の内径寸法の真円からのずれは５〜６μｍであり小さかった。これに対し、図１１より、比較例５の薄肉長尺リング磁石の内径寸法の真円からのずれは１６〜２５μｍであり、大きい。
次に、本発明者らは、実施例１のコンパウンドおよび比較例１のペレットを用いて、外径２０ｍｍ、内径１９．４ｍｍ（肉厚０．３ｍｍ）、高さ５ｍｍの等方性薄肉リングおよび外径２５ｍｍ、内径１９ｍｍ（肉厚３ｍｍ）、高さ５０ｍｍの等方性薄肉長尺リングを圧縮成形した。続いて加熱硬化後、前記と同様にして外径および内径の真円度を測定した。その結果、実施例１のコンパウンドを用いた場合はいずれも外径および内径寸法の真円からのずれは１０μｍ以下だった。これに対し、比較例１のペレットを用いた場合は外径および内径寸法の真円からのずれは１５μｍ超であり大きかった。
【００２４】
（実施例７）
上パンチおよび下パンチで加圧する方式の圧縮成形機に設けた成形用金型のキャビティに実施例１のコンパウンドを充填し、成形圧力５．８トン／ｃｍ２で、外径３０ｍｍ、内径２５ｍｍ（肉厚２．５ｍｍ）、高さ（Ｌ）が３０ｍｍの等方性の薄肉長尺リング磁石を成形した。加熱硬化後、図１２（ｂ）に示すように、Ｌ方向に略等長に１０分割して、各切断片（Ｎｏ．４１〜５０）の密度を測定した。結果を図１２（ａ）に示す。図１２（ａ）および図１２（ｂ）中のＮｏ．は符合する。
（比較例６）
比較例１のペレットを用いた以外は実施例７と同様にして外径３０ｍｍ、内径２５ｍｍ（肉厚２．５ｍｍ）、高さ（Ｌ）が３０ｍｍの等方性の薄肉長尺リング磁石を成形した。加熱硬化後、図１２（ｂ）に示すように、Ｌ方向に略等長に１０分割して、各切断片（Ｎｏ．５１〜６０）の密度を測定した。結果を図１２（ａ）に示す。図１２（ａ）および図１２（ｂ）中のＮｏ．は符合する。
図１２（ａ）より、実施例１のコンパウンドを用いた実施例７の薄肉長尺リング磁石の密度は、上パンチ側の端部（Ｎｏ．４１）が６．１３（ｇ/ｃｍ３）で最も高く、下パンチ側の端部（Ｎｏ．５０）が６．１２（ｇ/ｃｍ３）で２番目に高く、中央部（Ｎｏ．４５、４６）が５．９５（ｇ/ｃｍ３）で最も低かった。これに対し、比較例１のペレットを用いた比較例６の薄肉長尺リング磁石の密度は、上パンチ側の端部（Ｎｏ．５１）が５．９５（ｇ/ｃｍ３）、下パンチ側の端部（Ｎｏ．６０）が５．９４（ｇ/ｃｍ３）、中央部のＮｏ．５５で５．３１（ｇ/ｃｍ３）、Ｎｏ．５６で５．２９（ｇ/ｃｍ３）となり低かった。
次に、実施例７で作製した薄肉長尺リング磁石の内径および外径の真円度を測定した結果、内径および外径寸法の真円からのずれは１０μｍ未満だった。これに対し、比較例６で作製した薄肉長尺リング磁石の内径および外径寸法の真円からのずれは１５μｍ超だった。
次に、実施例７および比較例６のＬ＝３０ｍｍの薄肉長尺リング状ボンド磁石に、磁束量が飽和する条件で外周面に対称４極着磁を施し、磁束量を測定した。その結果、実施例７の薄肉長尺リング状ボンド磁石は比較例６のものに比較して磁束量が約３％高かった。
次に、前記の対称４極着磁した実施例７および比較例６のＬ＝３０ｍｍの薄肉長尺リング状ボンド磁石を用いて回転子を構成し、ブラシレスＤＣモータに組み込んで最高効率を評価した。このブラシレスＤＣモータは、回転子と固定子間の平均のエアギャップ間隔を０．３ｍｍに調整してある。ブラシレスＤＣモータの最高効率は下記式で定義する。
最高効率＝回転数１５００r.p.m.以下で評価した、
｛（出力）／（入力）×１００（％）｝の最大値
入力（Ｗ）＝固定子巻線に通電される、印加電流Ｉ（Ａ）×印加電圧（Ｖ）
出力（Ｗ）＝トルク（ｋｇｆ・ｃｍ）×回転数（r.p.m.）×0.01027
その結果、比較例６のＬ＝３０ｍｍの薄肉長尺リング状ボンド磁石を用いた場合に比べて、実施例７のＬ＝３０ｍｍの薄肉長尺リング状ボンド磁石を用いた場合の方がブラシレスＤＣモータの最高効率が１．３％大きかった。この最高効率の差は回転子に用いたリング状ボンド磁石における磁束量の差および外径／内径の真円度の差によるものである。
【００２５】
上記実施例では等方性の希土類ボンド磁石およびそれに用いるコンパウンドならびにその製法を記載した。磁気等方性の希土類磁石粉末に替えて、例えば異方性を有する平均（再）結晶粒径が０．０１〜０．５μｍのＲ２Ｔ１４Ｂ型金属間化合物を主相とする希土類磁石粉末を用いて、上記実施例と同様の押出、整粒処理を施せば流動性、圧力伝達性の良好な異方性のコンパウンドが得られる。この異方性のコンパウンドを用いて磁場中圧縮成形すれば、従来よりも密度分布の不均一性が改善されて、磁気特性および真円度を向上した異方性の中実円筒状またはリング状の希土類ボンド磁石を実現することができる。
【００２６】
【発明の効果】
以上記述の通り、本発明によれば、良好な寸法精度と高い磁気特性とを具備するＲ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石、特に薄肉または薄肉長尺形状のものを提供することができる。また、前記ボンド磁石を実現可能な原料コンパウンドならびにその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のコンパウンドの製造工順を示す図である。
【図２】本発明のコンパウンドに係わる押出後の外観を走査型電子顕微鏡で観察した写真の一例を示す図である。
【図３】本発明のコンパウンドの外観を走査型電子顕微鏡で観察した写真の一例を示す図である。
【図４】比較例のコンパウンドの外観を走査型電子顕微鏡で観察した写真を示す図である。
【図５】比較例のコンパウンドの外観を走査型電子顕微鏡で観察した写真を示す図である。
【図６】長尺化に伴う（ＢＨ）maxの変化の一例を示す図（ａ）、および切断片の位置を示す図（ｂ）である。
【図７】薄肉長尺リング磁石を連続成形した場合の高さ寸法のばらつきを示す図である。
【図８】本発明による薄肉長尺リング磁石の外径寸法の真円度の一例を示す図である。
【図９】比較例の薄肉長尺リング磁石の外径寸法の真円度を示す図である。
【図１０】本発明による薄肉長尺リング磁石の内径寸法の真円度の一例を示す図である。
【図１１】比較例の薄肉長尺リング磁石の内径寸法の真円度を示す図である。
【図１２】本発明の薄肉長尺リング状ボンド磁石の密度分布の一例を示す図（ａ）、および切断片の位置を示す図（ｂ）である。
【図１３】本発明に用いる押出装置および整粒装置の一例を示す断面図である。
【図１４】最大径、最小径を定義する模式図である。
【符号の説明】
２  スクリュー、４  ノズル、７  ノズル穴、１１  回転盤、
１２  シールド。
【図１】
0003812926.tif 000004
【図２】
0003812926.tif 000005
【図３】
0003812926.tif 000006
【図４】
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【図５】
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【図６】
0003812926.tif 000009
【図７】
0003812926.tif 000010
【図８】
0003812926.tif 000011
【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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