(57)【要約】  本発明は、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分を含む、封止用組成物を提供する。  （Ａ）ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴム  （Ｂ）無機フィラー  （Ｃ）２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子及び配位原子が酸素原子である単座配位子が中心金属に結合した金属錯体【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ）〜（Ｃ）成分を含む、封止用組成物。
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴム
（Ｂ）無機フィラー
（Ｃ）２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子及び配位原子が酸素原子である単座配位子が中心金属に結合した金属錯体
【請求項２】
（Ｃ）金属錯体の中心金属がアルミニウム、チタンまたはジルコニウムである、請求項１記載の封止用組成物。
【請求項３】
（Ｃ）金属錯体が、一般式（１）：
【化１】
2019189723.tif 000007
（式中、
Ｍは周期表の第２周期から第６周期の金属を表し、
Ｒ１及びＲ３はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアリール基、又は置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
Ｒ２は水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアルコキシカルボニル基、置換基を有していてもよいアリール基、又は置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
Ｘは配位原子が酸素原子である単座配位子を表し、
［  ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の実線は共有結合を表し、
［  ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の破線は配位結合を表し、並びに
ｍは３または４の整数であり、ｎは１〜３の整数であり、及びｍ＞ｎである。）
で表される金属錯体である、請求項１記載の封止用組成物。
【請求項４】
式（１）中のＭがアルミニウム、チタンまたはジルコニウムである、請求項３記載の封止用組成物。
【請求項５】
（Ｂ）無機フィラーが（Ｃ）金属錯体で表面処理されている、請求項１〜４のいずれか一項記載の封止用組成物。
【請求項６】
ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴムが、ポリイソブチレン骨格を有するポリマーである、請求項１〜５のいずれか一項記載の封止用組成物。
【請求項７】
ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂、及び／又は、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む、請求項１〜６のいずれか一項記載の封止用組成物。
【請求項８】
ポリオレフィン系ゴムが、酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴム、及び／又は、エポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む、請求項１〜６のいずれか一項記載の封止用組成物。
【請求項９】
下記の（ａ）〜（ｄ)の少なくとも一つを満たす、請求項１〜６のいずれか一項記載の封止用組成物。
（ａ）ポリオレフィン系樹脂が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂及びエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む。
（ｂ）ポリオレフィン系ゴムが酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴム及びエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む。
（ｃ）ポリオレフィン系樹脂が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂を含み、ポリオレフィン系ゴムがエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む。
（ｄ）ポリオレフィン系ゴムが酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムを含み、ポリオレフィン系樹脂がエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む。
【請求項１０】
さらに、組成物の不揮発成分１００質量％に対して１０質量％以下の（Ｄ）粘着付与樹脂を含む、請求項１〜９のいずれか一項記載の封止用組成物。
【請求項１１】
フレキシブル電子デバイスの封止用である、請求項１〜１０のいずれか一項記載の封止用組成物。
【請求項１２】
フレキシブル電子デバイスがフレキシブル有機ＥＬデバイスである、請求項１１記載の封止用組成物。
【請求項１３】
支持体と、該支持体上に形成された、請求項１〜８及び１０のいずれか１項記載の組成物の層とを含む、封止用シート。
【請求項１４】
支持体と、該支持体上に形成された、請求項９記載の組成物の層とを含み、組成物の層が、酸無水物基とエポキシ基との反応により形成された架橋構造を有する、封止用シート。
【請求項１５】
支持体が、剥離性支持体、防湿性支持体および円偏光板から選ばれる少なくとも一つで構成されている、請求項１３又は１４記載の封止用シート。
【請求項１６】
フレキシブル電子デバイスの封止用である、請求項１３〜１５のいずれか１項記載の封止用シート。
【請求項１７】
フレキシブル電子デバイスがフレキシブル有機ＥＬデバイスである、請求項１６記載の封止用シート。
【請求項１８】
プラスチック基板上に形成された電子素子が、請求項１〜８及び１０のいずれか１項に記載の封止用組成物で封止されている、フレキシブル電子デバイス。
【請求項１９】
プラスチック基板上に形成された電子素子が、請求項９又は１０記載の封止用組成物で封止されており、封止用組成物が、酸無水物基とエポキシ基との反応により形成された架橋構造を有する、フレキシブル電子デバイス。
【請求項２０】
電子素子が有機ＥＬ素子であり、当該フレキシブル電子デバイスがフレキシブル有機ＥＬデバイスである、請求項１８又は１９記載のフレキシブル電子デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は封止用組成物に関し、具体的にはフレキシブル電子デバイスにおける電子素子等の封止等に好適な封止用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は発光材料に有機物質を使用した発光素子であり、低電圧で高輝度の発光を得ることができるため近年脚光を浴びている。しかしながら、有機ＥＬ素子は水分に極めて弱く、素子内部を外気中の水分から遮断することが必要となる。このため、基板上に形成された発光層の全面を覆うように組成物によって封止層を形成して有機ＥＬ素子を封止することが行われる。このような封止用組成物には、素子が形成された基板との良好な接着性が必要となるために粘着付与樹脂が使用されることがある。例えば、特許文献１には、ポリイソブチレン樹脂と、エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂と、粘着付与樹脂と、エポキシ樹脂とを含有する組成物が開示されている。また特許文献２には、スチレン−イソブチレン変性樹脂及び粘着付与樹脂を含有する組成物が開示されている。また、特許文献３には、ポリオレフィン系樹脂、ハイドロタルサイト類及び粘着付与樹脂を含む封止用組成物が開示されている。【０００３】
また、近年では、柔軟で折り曲げ可能なフレキシブル電子デバイス（以下、単に、「フレキシブルデバイス」とも略称する。）の開発が盛んに進められており、例えば、フレキシブル有機ＥＬデバイスに使用する封止材料においては、屈曲性に優れることが求められるようになってきている。一方、ポリオレフィン系ゴム等を使用した組成物は一般に屈曲性にも優れるため、フレキシブル電子デバイス用の封止材料として有利であると考えられる。また、封止材料の耐湿性等の性能を向上させるために無機フィラーの添加が有用であると考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開２０１１／６２１６７号パンフレット
【特許文献２】国際公開２０１３／１０８７３１号パンフレット
【特許文献３】国際公開２０１７／０５７７０８号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、本発明者等の検討では、ポリオレフィン系樹脂やポリオレフィン系ゴムを含む組成物に無機フィラーを添加するとフレキシブルデバイスの屈曲性や、電子素子を具備する基板（以下、「素子基板」とも略称する。）と組成物との接着性の低下をもたらす傾向にあることが分かった。従って、本発明の目的は、接着性および屈曲性に優れた封止用組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、２つの配位原子が酸素原子である二座配位子と配位原子が酸素原子である単座配位子とが中心金属に配位した構造の金属錯体を無機フィラーとともにポリオレフィン系樹脂又はポリオレフィン系ゴムに配合して得られる組成物は、接着性及び屈曲性に優れた組成物となり得ることを見出し、本発明を完成するに至った。【０００７】
すなわち、本発明は以下の特徴を有する。
［１］  下記（Ａ）〜（Ｃ）成分を含む、封止用組成物。
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴム
（Ｂ）無機フィラー
（Ｃ）２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子及び配位原子が酸素原子である単座配位子が中心金属に結合した金属錯体
［２］  （Ｃ）金属錯体の中心金属がアルミニウム、チタンまたはジルコニウムである、上記［１］記載の封止用組成物。
［３］  （Ｃ）金属錯体が、一般式（１）：【０００８】
【化１】
2019189723.tif 000002
【０００９】
（式中、
Ｍは周期表の第２周期から第６周期の金属を表し、
Ｒ１及びＲ３はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアリール基、又は置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
Ｒ２は水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアルコキシカルボニル基、置換基を有していてもよいアリール基、又は置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
Ｘは配位原子が酸素原子である単座配位子を表し、
［  ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の実線は共有結合を表し、
［  ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の破線は配位結合を表し、並びに
ｍは３または４の整数であり、ｎは１〜３の整数であり、及びｍ＞ｎである。）
で表される金属錯体である、上記［１］記載の封止用組成物。
［４］  式（１）中のＭがアルミニウム、チタンまたはジルコニウムである、上記［３］記載の封止用組成物。
［５］  （Ｂ）無機フィラーが（Ｃ）金属錯体で表面処理されている、上記［１］〜［４］のいずれか一つに記載の封止用組成物。
［６］  ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴムが、ポリイソブチレン骨格を有するポリマーである、請求項１〜５のいずれか一つに記載の封止用組成物。
［７］  ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂、及び／又は、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む、上記［１］〜［６］のいずれか一つに記載の封止用組成物。
［８］  ポリオレフィン系ゴムが、酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴム、及び／又は、エポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む、上記［１］〜［６］のいずれか一つに記載の封止用組成物。
［９］  下記の（ａ）〜（ｄ)の少なくとも一つを満たす、上記［１］〜［６］のいずれか一つに記載の封止用組成物。
（ａ）ポリオレフィン系樹脂が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂及びエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む。
（ｂ）ポリオレフィン系ゴムが酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴム及びエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む。
（ｃ）ポリオレフィン系樹脂が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂を含み、ポリオレフィン系ゴムがエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む。
（ｄ）ポリオレフィン系ゴムが酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムを含み、ポリオレフィン系樹脂がエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む。
［１０］  さらに、組成物の不揮発成分１００質量％に対して１０質量％以下の（Ｄ）粘着付与樹脂を含む、上記［１］〜［９］のいずれか一つに記載の封止用組成物。
［１１］  フレキシブル電子デバイスの封止用である、上記［１］〜［１０］のいずれか一つに記載の封止用組成物。
［１２］  フレキシブル電子デバイスがフレキシブル有機ＥＬデバイスである、上記［１１］記載の封止用組成物。
［１３］  支持体と、該支持体上に形成された、上記［１］〜［８］及び［１０］のいずれか一つに記載の組成物の層とを含む、封止用シート。
［１４］  支持体と、該支持体上に形成された、上記［９］記載の組成物の層とを含み、組成物の層が、酸無水物基とエポキシ基との反応により形成された架橋構造を有する、封止用シート。
［１５］  支持体が、剥離性支持体、防湿性支持体および円偏光板から選ばれる少なくとも一つで構成されている、上記［１３］又は［１４］記載の封止用シート。
［１６］  フレキシブル電子デバイスの封止用である、上記［１３］〜［１５］のいずれか一つに記載の封止用シート。
［１７］  フレキシブル電子デバイスがフレキシブル有機ＥＬデバイスである、上記［１６］記載の封止用シート。
［１８］  プラスチック基板上に形成された電子素子が、上記［１］〜［８］及び［１０］のいずれか一つに記載の封止用組成物で封止されている、フレキシブル電子デバイス。
［１９］  プラスチック基板上に形成された電子素子が、上記［９］記載の封止用組成物で封止されており、封止用組成物が、酸無水物基とエポキシ基との反応により形成された架橋構造を有する、フレキシブル電子デバイス。
［２０］  電子素子が有機ＥＬ素子であり、当該フレキシブル電子デバイスがフレキシブル有機ＥＬデバイスである、上記［１８］又は［１９］記載のフレキシブル電子デバイス。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、接着性及び屈曲性に優れた封止用組成物を実現することができる。従って、本発明の封止用組成物は特に素子基板がプラスチック基板からなるフレキシブル電子デバイス用の封止材料として優れた効果を奏する。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
［封止用組成物］
本発明の封止用組成物（以下、単に「組成物」とも略称する。）は、必須成分として、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴム、（Ｂ）無機フィラー、並びに（Ｃ）２つの配位原子が酸素原子である二座配位子と配位原子が酸素原子である単座配位子とが中心金属に結合している金属錯体を含有する。
【００１２】
＜（Ａ）ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴム＞
本発明の封止用組成物は、ポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴム（以下、「（Ａ）成分」ともいう。）を含む。ポリオレフィン系樹脂及びポリオレフィン系ゴムはそれぞれオレフィン由来の骨格を有するものであれば特に制限なく使用することができる。なお、ここでいう「オレフィン」は、モノオレフィン及び／又はジオレフィンを意味する。モノオレフィンとしては、好ましくは、エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブチレン（イソブテン）、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン等のα−オレフィンが挙げられ、ジオレフィンとしては、好ましくは、１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン等が挙げられる。モノオレフィン及びジオレフィンはそれぞれ１種であっても２種以上であってよい。
【００１３】
本発明において、（Ａ）成分は、１種のポリマー又は２種以上のポリマーの混合物であってよく、例えば、１種のポリオレフィン系樹脂、１種のポリオレフィン系ゴム、２種以上のポリオレフィン系樹脂の混合物、２種以上のポリオレフィン系ゴムの混合物、１種以上のポリオレフィン系樹脂と１種以上のポリオレフィン系ゴムの混合物等の種々の態様を含むことができる。
【００１４】
（ポリオレフィン系樹脂）
ポリオレフィン系樹脂は、ホモポリマー、ランダム共重合体、またはブロック共重合体のいずれであってもよい。また、共重合体は、（ｉ）２種以上のモノオレフィンの共重合体、（ｉｉ）モノオレフィンとジオレフィンとの共重合体、または（ｉｉｉ）モノオレフィンと不飽和カルボン酸エステル（例えば、メチルメタクリレート等）や芳香族ビニル（例えば、スチレン等）等のオレフィン以外のエチレン性不飽和化合物（ジエン系モノマーを除く）との共重合体等が挙げられる。
【００１５】
ポリオレフィン系樹脂は、ポリイソブチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂が好ましい。ここで、「ポリイソブチレン系樹脂」とは、ポリマーを構成する全オレフィンモノマー単位のうちの主単位（最大含有量単位）がイソブチレンである樹脂を指し、「ポリプロピレン系樹脂」とは、ポリマーを構成する全オレフィンモノマー単位のうちの主単位（最大含有量単位）がプロピレンである樹脂を指す。
【００１６】
なお、ポリイソブチレン系樹脂が共重合体の場合、イソブチレン以外のモノマー単位としては、例えば、１-ブテン、スチレン等が挙げられる。ポリプロピレン系樹脂が共重合体の場合、プロピレン以外のモノマー単位としては、例えば、エチレン、１-ブテン、イソプレン等が挙げられる。
【００１７】
ポリオレフィン系樹脂は、封止用組成物の封止対象への接着性、組成物の接着湿熱耐性等をより向上させる観点から、酸無水物基（即ち、カルボニルオキシカルボニル基（−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−））を有するポリオレフィン系樹脂、及び／又は、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含むことができる。酸無水物基としては、例えば、無水コハク酸に由来する基、無水マレイン酸に由来する基、無水グルタル酸に由来する基等が挙げられる。酸無水物基は１種または２種以上を有することができる。酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂は、例えば、酸無水物基を有する不飽和化合物で、ポリオレフィン系樹脂をラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、酸無水物基を有する不飽和化合物を、オレフィンとともにラジカル共重合するようにしてもよい。同様に、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂は、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基を有する不飽和化合物で、ポリオレフィン系樹脂をラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、エポキシ基を有する不飽和化合物を、オレフィンとともにラジカル共重合するようにしてもよい。
【００１８】
酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂としては、酸無水物基を有するポリイソブチレン系樹脂、酸無水物基を有するポリプロピレン系樹脂が好ましい。また、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂としては、エポキシ基を有するポリイソブチレン系樹脂、エポキシ基を有するポリプロピレン系樹脂が好ましい。
【００１９】
酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂において、樹脂中の酸無水物基の濃度は、０．０５〜１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１〜５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。酸無水物基の濃度はＪＩＳ  Ｋ  ２５０１の記載に従い、樹脂１ｇ中に存在する酸を中和するのに必要な水酸化カリウムのｍｇ数として定義される酸価の値より得られる。
【００２０】
エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂において、樹脂中のエポキシ基の濃度は、０．０５〜１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１〜５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。エポキシ基濃度はＪＩＳ  Ｋ  ７２３６−１９９５に基づいて得られるエポキシ当量から求められる。
【００２１】
（ポリオレフィン系ゴム）
ポリオレフィン系ゴムとしては、例えば、ブチルゴム（ＩＩＲ）（イソブチレンとイソプレンとのゴム状共重合体）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、カルボキシル化されたスチレンとブタジエンとのゴム状共重合体（ＸＳＢＲ）、塩素化されたイソブチレンとイソプレンとのゴム状共重合体（ＣＩＩＲ）、臭素化されたイソブチレンとイソプレンとのゴム状共重合体（ＢＩＩＲ）等が挙げられる。これらは１種または２種以上を使用することができる。なかでも、ブチルゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴムが好ましいく、ブチルゴムがより好ましい。
【００２２】
ポリオレフィン系ゴムは、封止用組成物の封止対象への接着性、組成物の接着湿熱耐性等をより向上させる観点から、酸無水物基（即ち、カルボニルオキシカルボニル基（−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−））を有するポリオレフィン系ゴム、及び／又は、エポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含むことができる。酸無水物基としては、例えば、無水コハク酸に由来する基、無水マレイン酸に由来する基、無水グルタル酸に由来する基等が挙げられる。酸無水物基は１種または２種以上を有することができる。酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムは、例えば、酸無水物基を有する不飽和化合物で、ポリオレフィン系ゴムをラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、酸無水物基を有する不飽和化合物を、オレフィン等とともにラジカル共重合するようにしてもよい。同様に、エポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムは、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基を有する不飽和化合物で、ポリオレフィン系ゴムをラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、エポキシ基を有する不飽和化合物を、オレフィン等とともにラジカル共重合するようにしてもよい。
【００２３】
酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムとしては、酸無水物基を有するブチルゴム、酸無水物基を有するイソプレンゴム、酸無水物基を有するブタジエンゴムが好ましく、特に好ましくは、酸無水物基を有するブチルゴムである。また、エポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムとしては、エポキシ基を有するブチルゴム、エポキシ基を有するイソプレンゴム、エポキシ基を有するブタジエンゴムが好ましく、特に好ましくは、エポキシ基を有するブチルゴムである。
【００２４】
酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムにおいて、ゴム中の酸無水物基の濃度は、０．０５〜１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１〜５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。酸無水物基の濃度はＪＩＳ  Ｋ  ２５０１の記載に従い、ゴム１ｇ中に存在する酸を中和するのに必要な水酸化カリウムのｍｇ数として定義される酸価の値より得られる。
【００２５】
エポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムにおいて、ゴム中のエポキシ基の濃度は、０．０５〜１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１〜５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。エポキシ基濃度はＪＩＳ  Ｋ  ７２３６−１９９５に基づいて得られるエポキシ当量から求められる。
【００２６】
本発明の好ましい一態様として、（Ａ）成分がポリイソブチレン骨格を有するポリマー（樹脂及び／又はゴム）であることが挙げられる。この場合、ポリイソブチレン骨格の占める割合は（Ａ）成分全体の５０〜１００質量％が好ましく、より好ましくは６０〜１００質量％である。
【００２７】
また、（Ａ）成分が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂及び／又は酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムを含む態様の場合、（Ａ）成分全体当たりの酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂及び／又は酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムの量は、好ましくは１〜７０質量％、より好ましくは１０〜５０質量％である。また、（Ａ）成分が、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂及び／又はエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む態様の場合、（Ａ）成分全体当たりのエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂及び／又はエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムの量は、好ましくは１〜７０質量％、より好ましくは１０〜５０質量％である。
【００２８】
（Ａ）成分は、封止用組成物の耐湿性等をより一層向上させる観点から、以下の（ａ）〜（ｄ）の少なくとも一つを満たす態様であることが好ましい。
（ａ）ポリオレフィン系樹脂が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂及びエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む。
（ｂ）ポリオレフィン系ゴムが酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴム及びエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む。
（ｃ）ポリオレフィン系樹脂が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂を含み、ポリオレフィン系ゴムがエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムを含む。
（ｄ）ポリオレフィン系ゴムが酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムを含み、ポリオレフィン系樹脂がエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む。
【００２９】
このような（Ａ）成分は、加熱により酸無水物基とエポキシ基が反応して架橋構造を形成し得る。このため、本発明の組成物は耐透湿性等がより一層向上した封止層を形成し得る。なお、架橋構造の形成は組成物による封止後（すなわち、封止層の形成後）に行うこともできるが、例えば有機ＥＬ素子等、封止対象のデバイスが熱に弱い素子を含むものである場合、封止用シートの製造時に基材上に形成した組成物層に架橋構造を形成しておくのが望ましい。
【００３０】
なお、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂及び／又は酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムとエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂及び／又はエポキシ基を有するポリオレフィン系ゴムとの割合は適切な架橋構造が形成できれば特に限定されないが、エポキシ基と酸無水物基とのモル比（エポキシ基：酸無水物基）は、好ましくは１００：１０〜１００：２００、より好ましくは１００：５０〜１００：１５０、特に好ましくは１００：９０〜１００：１１０である。
【００３１】
本発明において、（Ａ）成分の特に好ましい態様は、（ｉ）ブチルゴムか、(ii)酸無水物基を有するブチルゴム及びエポキシ基を有するブチルゴムの混合物か、或いは、(iii)ブチルゴム、酸無水物基を有するブチルゴム及びエポキシ基を有するブチルゴムの混合物、である。
【００３２】
（Ａ）成分の数平均分子量は、特に限定はされないが、封止用組成物のワニスの良好な塗工性と組成物における他の成分との良好な相溶性をもたらすという観点から、１，０００，０００以下が好ましく、７５０，０００以下がより好ましく、５００，０００以下がより一層好ましく、４００，０００以下がさらに好ましい。一方、封止用組成物のワニスの塗工時のハジキを防止し、形成される封止用組成物層の耐透湿性を発現させ、機械強度を向上させるという観点から、２,０００以上が好ましく、１０，０００以上がより好ましく、３０,０００以上がさら一層好ましく、５０,０００以上が特に好ましい。なお、数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法（ポリスチレン換算）で測定される。ＧＰＣ法による数平均分子量は、測定装置として社島津製作所製ＬＣ−９Ａ／ＲＩＤ−６Ａを、カラムとして昭和電工社製Ｓｈｏｄｅｘ Ｋ−８００Ｐ／Ｋ−８０４Ｌ／Ｋ−８０４Ｌを、移動相としてトルエン等を用いて、カラム温度４０℃にて測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。
【００３３】
本発明において、（Ａ）成分として、ポリオレフィン系樹脂とポリオレフィン系ゴムを併用する場合、両者の配合割合（ポリオレフィン系樹脂／ポリオレフィン系ゴム）は、質量比で、１／９９〜５０／５０が好ましく、１０／９０〜４５／５５がより好ましい。
【００３４】
以下、（Ａ）成分の具体例を説明する。
ポリプロピレン系樹脂の具体例として、例えば、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ３４１」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ２７９」（無水マレイン酸変性プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：３６質量％、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：３５，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ２７６」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：３６質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：５７，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ３１２」（無水マレイン酸変性プロピレン−ブテンランダム共共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：６０，９００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ３１３」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）等が挙げられる。
【００３５】
ポリイソブチレン系樹脂の具体例として、例えば、ＢＡＳＦ社製「オパノールＢ１００」（ポリイソブチレン、粘度平均分子量：１，１１０，０００）、ＢＡＳＦ社製「Ｎ５０ＳＦ」（ポリイソブチレン、粘度平均分子量：４００，０００）等が挙げられる。
【００３６】
ポリオレフィン系ゴムの具体例として、例えば、ＪＳＲ社製「０６５」（ブチルゴム）、星光ＰＭＣ社製「ＥＲ６４１」（無水マレイン酸変性ブチルゴム、酸無水物基濃度０．４６ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量５７，０００）、星光ＰＭＣ社製「ＥＲ８５０」（グリシジルメタクリレート変性ブチルゴム、エポキシ基濃度０．６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量１１０，０００）、クレイトンポリマー社製「ＩＲ−３０７」、「ＩＲ−３１０」（イソプレンゴム、数平均分子量２，０００，０００））、宇部興産社製「ＢＲ１５０Ｂ」（ブタジエンゴム、数平均分子量５００，０００）等が挙げられる。
【００３７】
本発明の封止用組成物中の（Ａ）成分の含有量は特に制限はないが、良好な塗工性と相溶性をもたらし、良好な取り扱い性（タック抑制）を確保できるという観点から、該含有量は、組成物中の不揮発分全体あたり、９０質量％以下が好ましく、８５質量％以下がより好ましく、８２質量％以下がより一層好ましく、８０質量％以下がさらに好ましい。また、組成物の耐透湿性等を向上させるという観点から、該含有量は、組成物中の不揮発分全体あたり、２０質量％以上が好ましく、２５質量％以上がより好ましく、３０質量％以上がさらに好ましい。
【００３８】
＜（Ｂ）無機フィラー＞
本発明の封止用組成物は、耐透湿性等の観点から、無機フィラー（以下、「（Ｂ）成分」ともいう）を含有する。
【００３９】
無機フィラーとしては、特に、限定されず、ナノシリカ等のシリカ；酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム、酸化アルミニウム、酸化バリウム等の金属酸化物；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物；炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等の金属炭酸塩；窒化アルミニウム、窒化チタン等の金属窒化物；チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス等のチタン酸金属塩；ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム等のジルコン酸金属塩；ホウ酸アルミニウム；天然又は合成クレイ、有機修飾したクレイ等の鉱物系フィラー等が挙げられる。中でも、鉱物系フィラーが好ましい。
【００４０】
鉱物系フィラーにおいて、天然または合成クレイとしては、例えば、マイカ(ｍｉｃａ)、フルオロマイカ(ｆｌｕｏｒｏｍｉｃａ)、パイロフィライト(ｐｙｒｏｐｈｙｌｌｉｔｅ)、海緑石(ｇｌａｕｃｏｎｉｔｅ)、蛭石(ｖｅｒｍｉｃｕｌｉｔｅ)、セピオライト(ｓｅｐｉｏｌｉｔｅ)、アロホン(ａｌｌｏｐｈｏｎｅ)、イモゴライト(ｉｍｏｇｏｌｉｔｅ)、タルク(ｔａｌｃ)、イライト(ｉｌｌｉｔｅ)、ソボカイト(ｓｏｂｏｃｋｉｔｅ)、スビンフォーダイト(ｓｖｉｎｆｏｒｄｉｔｅ)、カオリナイト(ｋａｏｌｉｎｉｔｅ)、ディッカイト(ｄｉｃｋｉｔｅ)、ナクライト(ｎａｃｒｉｔｅ)、アナウキサイト(ａｎａｕｘｉｔｅ)、絹雲母(ｓｅｒｉｃｉｔｅ)、レディカイト(ｌｅｄｉｋｉｔｅ)、モントロナイト(ｍｏｎｔｒｏｎｉｔｅ)、メタハロイサイト(ｍｅｔａｈａｌｌｏｙｓｉｔｅ)、蛇紋石粘土(ｓｅｒｐｅｎｔｉｎｅ ｃｌａｙ)、クリンタイル(ｃｈｒｙｓｏｔｉｌｅ)、アンチゴライト(ａｎｔｉｇｏｒｉｔｅ)、アタパルジャイト(ａｔｔａｐｕｌｇｉｔｅ)、パリゴルスカイト(ｐａｌｙｇｏｒｓｋｉｔｅ)、木節粘土(Ｋｉｂｕｓｈｉ ｃｌａｙ)、蛙目粘土(ｇａｉｒｏｍｅ ｃｌａｙ)、ヒシンゲライト(ｈｉｓｉｎｇｅｒｉｔｅ)、緑泥石(ｃｈｌｏｒｉｔｅ)、モンモリロナイト(ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ)、ナトリウムモンモリロナイト(ｓｏｄｉｕｍ ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ)、マグネシウムモンモリロナイト(ｍａｇｎｅｓｉｕｍ ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ)、カルシウムモンモリロナイト(ｃａｌｃｉｕｍ ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ)、ノントロナイト(ｎｏｎｔｒｏｎｉｔｅ)、ベントナイト(ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ)、バイデライト(ｂｅｉｄｅｌｌｉｔｅ)、ヘクトライト(ｈｅｃｔｏｒｉｔｅ)、ナトリウムヘクトライト(ｓｏｄｉｕｍ ｈｅｃｔｏｒｉｔｅ)、サポナイト(ｓａｐｏｎｉｔｅ)、ソーコナイ(ｓａｕｃｏｎｉｔｅ)、フルオロヘクトライト(ｆｌｕｏｒｏｈｅｃｔｏｒｉｔｅ)、ステベンサイト(ｓｔｅｖｅｎｓｉｔｅ)、ボルコンスコアイト(ｖｏｌｋｏｎｓｋｏｉｔｅ)、マガディアイト(ｍａｇａｄｉｉｔｅ)、ケニヤアイト(ｋｅｎｙａｉｔｅ)、ハロイサイト(ｈａｌｌｏｙｓｉｔｅ)、ハドロタルサイト(ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ)、スメクタイト(ｓｍｅｃｔｉｔｅ)、スメクタイト型(ｓｍｅｃｔｉｔｅ−ｔｙｐｅ)クレイなどを例示することができる。
【００４１】
有機修飾したクレイとは、非官能性クレイを一つ以上の有機化剤(ｉｎｔｅｒｃａｌａｎｔ)と相互作用させて製造したスメクタイトまたはスメクタイト型クレイを意味する。この時、使われる有機化剤の種類は、一般的に中性またはイオン性有機化合物である。中性有機化合物の例としては、アミド、エステル、ラクタム、ニトリル、ウレア、カーボネート、ホスフェート、ホスホネート、スルフェート、スルホネート又はニトロ化合物等の極性化合物のモノマー性、オリゴマー性またはポリマー性化合物が挙げられる。このような中性有機化合物は、クレイの電荷平衡イオンを完全に置換することなく、水素結合を通じてクレイの層間に挿入される。また、イオン性有機化合物の例としては、アンモニウム(１級、２級、３級又は４級)、ホスホニウム、スルホニウム誘導体、芳香族または脂肪族アミン、ホスフィン及びスルフィドなどのオニウム化合物；及び４級窒素原子と結合した少なくとも１つの長鎖脂肪族基(例えば、オクタデシル、ミリスチルまたはオレイル)を有する４級アンモニウムイオンなどのオニウムイオンのような陽イオン性界面活性剤が挙げられる。
【００４２】
鉱物系フィラーの中でも、耐湿性等の観点からマイカ、ハイドロタルサイト、スメクタイトが好ましく、また本発明の組成物により形成される封止層を透明にし易くする観点から、スメクタイト、ハイドロタルサイトがより好ましく、特にハイドロタルサイトが好ましい。
【００４３】
以下、無機フィラーとして特に好ましいハイドロタルサイトについて説明する。ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイト、および焼成ハイドロタルサイトに分類することができ、特に組成物の透明性や耐湿性の観点から半焼成ハイドロタルサイトが好ましい。未焼成ハイドロタルサイトは、例えば、天然ハイドロタルサイト（Ｍｇ６Ａｌ２（ＯＨ）１６ＣＯ３・４Ｈ２Ｏ）に代表されるような層状の結晶構造を有する金属水酸化物であり、例えば、基本骨格となる層［Ｍｇ１−ＸＡｌＸ（ＯＨ）２］Ｘ＋と中間層［（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ］Ｘ−からなる。本発明における未焼成ハイドロタルサイトは、合成ハイドロタルサイト等のハイドロタルサイト様化合物を含む概念である。ハイドロタルサイト様化合物としては、例えば、下記式（Ｉ）および下記式（ＩＩ）で表されるものが挙げられる。
【００４４】
［Ｍ２＋１−ｘＭ３＋ｘ（ＯＨ）２］ｘ＋・［（Ａｎ−）ｘ／ｎ・ｍＨ２Ｏ］ｘ− 
（Ｉ）
（式中、Ｍ２＋はＭｇ２＋、Ｚｎ２＋などの２価の金属イオンを表し、Ｍ３＋はＡｌ３＋、Ｆｅ３＋などの３価の金属イオンを表し、Ａｎ−はＣＯ３２−、Ｃｌ−、ＮＯ３−などのｎ価のアニオンを表し、０＜ｘ＜１であり、０≦ｍ＜１であり、ｎは正の数である。）
式（Ｉ）中、Ｍ２＋は、好ましくはＭｇ２＋であり、Ｍ３＋は、好ましくはＡｌ３＋であり、Ａｎ−は、好ましくはＣＯ３２−である。
【００４５】
Ｍ２＋ｘＡｌ２（ＯＨ）２ｘ＋６−ｎｚ（Ａｎ−）ｚ・ｍＨ２Ｏ      （ＩＩ）
（式中、Ｍ２＋はＭｇ２＋、Ｚｎ２＋などの２価の金属イオンを表し、Ａｎ−はＣＯ３２−、Ｃｌ−、ＮＯ３−などのｎ価のアニオンを表し、ｘは２以上の正の数であり、ｚは２以下の正の数であり、ｍは正の数であり、ｎは正の数である。）
式（ＩＩ）中、Ｍ２＋は、好ましくはＭｇ２＋であり、Ａｎ−は、好ましくはＣＯ３２−である。
【００４６】
半焼成ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイトを焼成して得られる、層間水の量が減少または消失した層状の結晶構造を有する金属水酸化物をいう。「層間水」とは、組成式を用いて説明すれば、上述した未焼成の天然ハイドロタルサイトおよびハイドロタルサイト様化合物の組成式に記載の「Ｈ２Ｏ」を指す。
【００４７】
一方、焼成ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイトまたは半焼成ハイドロタルサイトを焼成して得られ、層間水だけでなく、水酸基も縮合脱水によって消失した、アモルファス構造を有する金属酸化物をいう。
【００４８】
未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、飽和吸水率により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、１重量％以上２０重量％未満である。一方、未焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、１重量％未満であり、焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、２０重量％以上である。
【００４９】
上記の「飽和吸水率」は、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトまたは焼成ハイドロタルサイトを天秤にて１．５ｇ量り取り、初期質量を測定した後、大気圧下、６０℃、９０％ＲＨ（相対湿度）に設定した小型環境試験器（エスペック社製ＳＨ−２２２）に２００時間静置した場合の、初期質量に対する質量増加率を言い、下記式（ｉ）：
飽和吸水率（質量％）＝１００×（吸湿後の質量−初期質量）／初期質量      （ｉ）
で求めることができる。
【００５０】
半焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、好ましくは３質量％以上２０質量％未満、より好ましくは５質量％以上２０質量％未満である。
【００５１】
また、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、熱重量分析で測定される熱重量減少率により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトの２８０℃における熱重量減少率は１５質量％未満であり、かつその３８０℃における熱重量減少率は１２質量％以上である。一方、未焼成ハイドロタルサイトの２８０℃における熱重量減少率は、１５質量％以上であり、焼成ハイドロタルサイトの３８０℃における熱重量減少率は、１２質量％未満である。
【００５２】
熱重量分析は、日立ハイテクサイエンス社製ＴＧ／ＤＴＡ ＥＸＳＴＡＲ６３００を用いて、アルミニウム製のサンプルパンにハイドロタルサイトを５ｍｇ秤量し、蓋をせずオープンの状態で、窒素流量２００ｍＬ／分の雰囲気下、３０℃から５５０℃まで昇温速度１０℃／分の条件で行うことができる。熱重量減少率は、下記式（ｉｉ）：
熱重量減少率（質量％）
＝１００×（加熱前の質量−所定温度に達した時の質量）／加熱前の質量      （ｉｉ）
で求めることができる。
【００５３】
また、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、粉末Ｘ線回折で測定されるピークおよび相対強度比により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトは、粉末Ｘ線回折により２θが８〜１８°付近に二つにスプリットしたピーク、または二つのピークの合成によりショルダーを有するピークを示し、低角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度（＝低角側回折強度）と、高角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度（＝高角側回折強度）の相対強度比（低角側回折強度／高角側回折強度）は、０．００１〜１，０００である。一方、未焼成ハイドロタルサイトは８〜１８°付近で一つのピークしか有しないか、または低角側に現れるピークまたはショルダーと高角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度の相対強度比が前述の範囲外となる。焼成ハイドロタルサイトは８°〜１８°の領域に特徴的ピークを有さず、４３°に特徴的なピークを有する。粉末Ｘ線回折測定は、粉末Ｘ線回折装置（PANalytical社製、Empyrean）により、対陰極ＣｕＫα（１．５４０５Å）、電圧：４５Ｖ、電流：４０ｍＡ、サンプリング幅：０．０２６０°、走査速度：０．０６５７°／ｓ、測定回折角範囲（２θ）：５．０１３１〜７９．９７１１°の条件で行った。ピークサーチは、回折装置付属のソフトウエアのピークサーチ機能を利用し、「最小有意度：０．５０、最小ピークチップ：０．０１°、最大ピークチップ：１．００°、ピークベース幅：２．００°、方法：２次微分の最小値」の条件で行うことができる。
【００５４】
未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトの具体例としては、以下のものが挙げられる。
・ＤＨＴ−４Ｃ（協和化学工業社製）：半焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１５ｍ２/ｇ）
・ＤＨＴ−４Ａ−２（協和化学工業社製）：半焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１３ｍ２/ｇ）
・ＫＷ−２２００（協和化学工業社製）：焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１４６ｍ２／ｇ）
・ＤＨＴ−４Ａ（協和化学工業社製）：未焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１０ｍ２/ｇ）
【００５５】
無機フィラーの平均粒径は、特に限定されるものではないが、封止対象物への影響や耐湿性の観点から、２５μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以下がさらに好ましく、５μｍ以下が特に好ましく、１μｍ以下が最も好ましい。一方、無機フィラーの分散性や組成物の粘度の観点から、０．００１μｍ以上が好ましく、０．０１μｍ以上がより好ましく、０．１μｍ以上がさらに好ましい。
【００５６】
無機フィラーの平均粒径はミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的にはレーザー回折式粒度分布測定装置により、無機フィラーの粒度分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機フィラーを超音波により水中に分散させたものを好ましく使用することができる。レーザー回折式粒度分布測定装置としては、堀場製作所社製ＬＡ−５００等を使用することができる。
【００５７】
なお無機フィラーのうち、ハイドロタルサイトの平均粒径は、１〜１，０００ｎｍが好ましく、１０〜８００ｎｍがより好ましい。ハイドロタルサイトの平均粒子径は、レーザー回折散乱式粒度分布測定（ＪＩＳ Ｚ ８８２５）により粒度分布を体積基準で作成したときの該粒度分布のメディアン径である。
【００５８】
また無機フィラーのうち、ハイドロタルサイトのＢＥＴ比表面積は、１〜２５０ｍ２／ｇが好ましく、５〜２００ｍ２／ｇがより好ましい。ハイドロタルサイトのＢＥＴ比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ Ｍｏｄｅｌ １２１０  マウンテック社製）を用いて試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて算出することができる。
【００５９】
（Ｂ）成分は、表面処理剤で表面処理したものを用いることができる。表面処理に使用する表面処理剤としては、例えば、高級脂肪酸、アルキルシラン類、シランカップリング剤等を使用することができ、なかでも、高級脂肪酸、アルキルシラン類が好適である。表面処理剤は、１種または２種以上を使用できる。
【００６０】
高級脂肪酸としては、例えば、ステアリン酸、モンタン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸などの炭素数１８以上の高級脂肪酸が挙げられ、中でも、ステアリン酸が好ましい。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。アルキルシラン類としては、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ｎ−オクタデシルジメチル（３−（トリメトキシシリル）プロピル）アンモニウムクロライド等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。シランカップリング剤としては、例えば、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピル（ジメトキシ）メチルシランおよび２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのエポキシ系シランカップリング剤；３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシランおよび１１−メルカプトウンデシルトリメトキシシランなどのメルカプト系シランカップリング剤；３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−メチルアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルジメトキシメチルシランなどのアミノ系シランカップリング剤；３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド系シランカップリング剤、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランおよびビニルメチルジエトキシシランなどのビニル系シランカップリング剤；ｐ−スチリルトリメトキシシランなどのスチリル系シランカップリング剤；３−アクリルオキシプロピルトリメトキシシランおよび３−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリレート系シランカップリング剤；３−イソシアネートプロピルトリメトキシシランなどのイソシアネート系シランカップリング剤、ビス（トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド系シランカップリング剤；フェニルトリメトキシシラン、メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、イミダゾールシラン、トリアジンシラン等を挙げることができる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００６１】
（Ｂ）成分の表面処理は、例えば、未処理の（Ｂ）成分を混合機で常温にて攪拌させながら、表面処理剤を添加噴霧して５〜６０分間攪拌することによって行なうことができる。混合機としては、公知の混合機を使用することができ、例えば、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、バブルコーンブレンダー等のブレンダー、ヘンシェルミキサーおよびコンクリートミキサー等のミキサー、ボールミル、カッターミル等が挙げられる。又、ボールミルなどで吸湿材を粉砕する際に、前記の高級脂肪酸、アルキルシラン類またはシランカップリング剤を混合し、表面処理する方法も可能である。表面処理剤の処理量は（Ｂ）成分の種類または表面処理剤の種類等によっても異なるが、（Ｂ）成分１００質量部に対して１〜１０質量部が好ましい。
【００６２】
本発明において、（Ｂ）成分は１種または２種以上を使用することができる。組成物中の（Ｂ）成分の含有量は特に限定はされないが、組成物により形成される封止層とフレキシブル電子デバイスの電子素子及びプラスチック基板との密着性および封止層の透明性の観点から、該含有量は、組成物中の不揮発分の合計１００質量％あたり、６０質量％以下が好ましく、５５質量％以下が好ましく、５０質量％以下がより好ましく、４５質量％以下がさらに好ましい。また、耐湿性等の効果を十分得るという観点から、該含有量は、組成物中の不揮発分の合計１００質量％あたり、３質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上がさらに好ましい。
【００６３】
＜（Ｃ）金属錯体＞
本発明の組成物は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分とともに、２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子及び配位原子が酸素原子である単座配位子が中心金属に結合した金属錯体（以下、「（Ｃ）成分」ともいう）を含有する。
【００６４】
本発明において、金属錯体とは、金属原子またはイオンに他の原子、分子、イオンが結合した化学種のことである。また、配位子とは、金属原子またはイオンに結合している分子またはイオンを指す。また、当該結合に直接かかわっている原子を配位原子といい、配位原子が２つの配位子を二座配位子、配位原子が１つの配位子を単座配位子という。
【００６５】
（Ｃ）成分は、２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子（以下、「酸素・二座配位子」とも略称する）及び配位原子が酸素原子である単座配位子（以下、「酸素・単座配位子」とも略称する）が中心金属に結合した構造の金属錯体であれば、特に制限されず、該構造を満たす、公知の金属錯体を使用することができる。中でも、中心金属が周期表の第２周期から第６周期の金属である金属錯体が好ましく、より好ましくは中心金属が第３周期から第５周期の金属である金属錯体であり、さらに好ましくは中心金属がＡｌ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｉｎ、又はＳｎである金属錯体であり、特に好ましくは中心金属がＡｌ（アルミニウム）、Ｔｉ（チタン）、又はＺｒ（ジルコニウム）である金属錯体である。
【００６６】
酸素・二座配位子としては、例えば、下記式（ａ）で表される化合物が挙げられる。
【００６７】
【化２】
2019189723.tif 000003
【００６８】
式（ａ）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は後掲の式（１）中のそれらと同義である。
【００６９】
式（ａ）で表される化合物は中心金属に配位する前の酸素・二座配位子を表す。なお、本発明においては、中心金属に配位した状態の酸素・二座配位子と中心金属に配位する前の酸素・二座配位子とを、特に区別せずに「酸素・二座配位子」と称することがある。当該式（ａ）で表される化合物の具体例は、後掲の式（１）で表される金属錯体における酸素・二座配位子の具体例と同義である。
【００７０】
酸素・単座配位子としては、例えば、アルコキシドアニオン（ＲＯ−）、カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ−）等が挙げられる。酸素・単座配位子の具体例も、後掲の式（１）で表される金属錯体における酸素・単座配位子の具体例と同義である。なお、本発明においては、中心金属に配位した状態の酸素・単座配位子、中心金属に配位する前の酸素・単座配位子（アルコール（ＲＯＨ）、カルボン酸（ＲＣＯＯＨ））を特に区別せずに、「酸素・単座配位子」と称することがある。
【００７１】
また、（Ｃ）成分の金属錯体において、酸素・二座配位子の数は１以上であり、好ましくは１以上３以下であり、より好ましくは２である。酸素・二座配位子の数が複数の場合、それらは同一の配位子であっても、異なる配位子であってもよいが、同一の配位子が好ましい。また、酸素・単座配位子の数は１以上であり、好ましくは１以上３以下であり、より好ましくは２又は３である。酸素・単座配位子が複数の場合、それらは同一の配位子であっても、異なる配位子であってもよいが、同一の配位子が好ましい。
【００７２】
（Ｃ）成分は、下記一般式（１）で表される金属錯体（以下、式（１）の金属錯体ともいう）がより好ましい。
【００７３】
【化３】
2019189723.tif 000004
【００７４】
式（１）において、
Ｍは金属錯体の中心金属であり、周期表の第２周期から第６周期の金属を表す。好ましくは第３周期から第５周期の金属であり、より好ましくはＡｌ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｉｎ、又はＳｎであり、さらに好ましくはＡｌ（アルミニウム）、Ｔｉ（チタン）、又はＺｒ（ジルコニウム）である。
Ｒ１及びＲ３はそれぞれ独立に、水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、又はアラルキル基を表す。
Ｒ２は水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アルコキシカルボニル基、アリール基、又はアラルキル基を表す。
Ｘは酸素・単座配位子を表す。
【００７５】
［  ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の実線は共有結合を表し、［  ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の破線は配位結合を表す。
【００７６】
ｍは３または４の整数であり、ｎは１〜３の整数であり、ｍ＞ｎである。
【００７７】
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３におけるアルキル基は、直鎖状または分枝鎖状のいずれでもよい。アルキル基の炭素数は、好ましくは１〜２０、さらに好ましくは１〜１０、特に好ましくは１〜６である。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、１−エチルプロピル基、ヘキシル基、イソヘキシル基、１，１−ジメチルブチル基、２，２−ジメチルブチル基、３，３−ジメチルブチル基、２−エチルブチル基等が挙げられる。アルキル基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。
【００７８】
上記のハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。上記の置換基を有していてもよいアミノ基としては、例えば、アミノ基、モノ−またはジ−アルキルアミノ基（例、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、エチルアミノ基、ジエチルアミノ基、プロピルアミノ基、ジブチルアミノ基）、モノ−またはジ−シクロアルキルアミノ基（例、シクロプロピルアミノ基、シクロヘキシルアミノ基）、モノ−またはジ−アリールアミノ基（例、フェニルアミノ基）、モノ−またはジ−アラルキルアミノ基（例、ベンジルアミノ基、ジベンジルアミノ基）、複素環アミノ基（例、ピリジルアミノ基）等が挙げられる。
【００７９】
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３におけるアルコキシ基は、好ましくは炭素数が１〜６のアルコキシ基であり、例えば、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、イソプロポキシ、ブトキシ、イソブトキシ、ｓｅｃ−ブトキシ、ｔｅｒｔ−ブトキシ、ペンチルオキシ、ヘキシルオキシ等が挙げられる。アルコキシ基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。
【００８０】
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３におけるアリール基の炭素数は、好ましくは６〜１８、より好ましくは６〜１４である。アリール基としては、例えば、フェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基、１−アントリル基、２−アントリル基、９−アントリル基等が挙げられる。アリール基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルケニル基、置換基を有していてもよいアルキニル基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。
【００８１】
上記のアルケニル基は直鎖状または分枝鎖状のいずれでもよい。アルケニル基の炭素数は、好ましくは２〜１０、より好ましくは２〜６である。例えば、エテニル基（即ち、ビニル基）、１−プロペニル基、２−プロペニル基、２−メチル−１−プロペニル基、１−ブテニル基、２−ブテニル基、３−ブテニル基、３−メチル−２−ブテニル基、１−ペンテニル基、２−ペンテニル基、３−ペンテニル基、４−ペンテニル基、４−メチル−３−ペンテニル基、１−ヘキセニル基、３−ヘキセニル基、５−ヘキセニル基等が挙げられる。アルケニル基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。
【００８２】
上記のアルキニル基は、直鎖状または分枝鎖状のいずれでもよい。アルキニル基の炭素数は、好ましくは２〜１０、より好ましくは２〜６である。例えば、エチニル基、１−プロピニル基、２−プロピニル基、１−ブチニル基、２−ブチニル基、３−ブチニル基、１−ペンチニル基、２−ペンチニル基、３−ペンチニル基、４−ペンチニル基、１−ヘキシニル基、２−ヘキシニル基、３−ヘキシニル基、４−ヘキシニル基、５−ヘキシニル基、４−メチル−２−ペンチニル基等が挙げられる。アルキニル基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。
【００８３】
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３におけるアラルキル基の炭素数は、好ましくは７〜１６である。例えば、ベンジル基、フェネチル基、ナフチルメチル基、フェニルプロピル基等が挙げられる。アラルキル基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。
【００８４】
Ｒ２におけるアルコキシカルボニル基は、好ましくはアルコキシの炭素数が１〜６のアルコキシカルボニル基であり、例えば、メトキシカルボニル、エトキシカルボニル、プロポキシカルボニル、イソプロポキシカルボニル、ブトキシカルボニル、イソブトキシカルボニル、ｓｅｃ−ブトキシカルボニル、ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル、ペンチルオキシカルボニル、ヘキシルオキシカルボニル等が挙げられる。アルコキシカルボニル基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例は、前述のアルキル基の置換基であるハロゲン原子のそれと同様であり、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述のアルキル基の置換基である置換基を有していてもよいアミノ基のそれと同様である。
【００８５】
式中、Ｘで表される酸素・単座配位子は、通常、ブレンステッド酸の共役塩基であり、例えば、アルコキシドアニオン（ＲＯ−）、カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ−）等が挙げられる。
【００８６】
アルコキシドアニオン（ＲＯ−）において、有機基Ｒは脂肪族基または芳香族基のいずれでもよい。また、脂肪族基は飽和脂肪族基または不飽和脂肪族基のいずれでもよい。有機基Ｒの炭素数は、好ましくは１〜２０、さらに好ましくは１〜１０、特に好ましくは１〜６である。アルコキシドアニオン（ＲＯ−）としては、例えば、メトキシド、エトキシド、プロポキシド、イソプロポキシド、ブトキシド、イソブトキシド、ｓｅｃ−ブトキシド、ｔｅｒｔ−ブトキシド、ペンチルオキシド、ヘキシルオキシド等が挙げられる。
【００８７】
カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ−）において、有機基Ｒは脂肪族基または芳香族基のいずれでもよい。また、脂肪族基は飽和脂肪族基または不飽和脂肪族基のいずれでもよい。有機基Ｒの炭素数は、好ましくは１〜２０、さらに好ましくは１〜１０、特に好ましくは１〜６である。カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ−）としては、例えば、酢酸、プロピオン酸、安息香酸等のカルボン酸に対応するカルボキシレートアニオン等が挙げられる。
【００８８】
式中の［  ］内が酸素・二座配位子を表す。酸素・二座配位子の具体例としては、アセチルアセトン、３−メチル−２，４−ペンタンジオン、アセチルアセトアルデヒド、２，４−ヘキサンジオン、２，４−ヘプタンジオン、５−メチル−２，４−ヘキサンジオン、５，５−ジメチル−２，４−ヘキサンジオン、ベンゾイルアセトン、ベンゾイルアセトフェノン、サリチルアルデヒド、１，１，１−トリフルオロアセチルアセトン、１，１，１，５，５，５−ヘキサフルオロアセチルアセトン、３−メトキシ−２，４−ペンタンジオン、３−シアノ−２，４−ペンタンジオン、３−ニトロ−２，４−ペンタンジオン、３−クロロ−２，４−ペンタンジオン、アセト酢酸、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、アセト酢酸プロピル、サリチル酸、サリチル酸メチル、マロン酸、マロン酸ジメチル、マロン酸ジエチル等が挙げられる。中心金属に配位した状態では、酸素・二座配位子は、それからプロトンを一つまたはそれ以上取り去った構造となる。
【００８９】
式（１）の金属錯体の具体例としては以下のものが挙げられる。中心金属ＭがＡｌ（アルミニウム）の金属錯体として、例えば、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミニウム９−オクタデシニルアセト−アセテートジイソプロポキシド）、アルミニウムエチルアセトアセテートジイソプロピレート、アルミニウムエチルアセトアセテートジｎ−ブチレート、アルミニウムプロピルアセトアセテートジイソプロピレート、アルミニウムｎ−ブチルアセトアセテートジイソプロピレート等が挙げられる。
【００９０】
また、中心金属ＭがＴｉ（チタン）の金属錯体として、例えば、チタンアリルアセトアセテートトリイソプロポキサイド、チタンジ−ｎ−ブトキサイド（ビス−２，４−ペンタンジオネート）、チタンジイソプロポキサイドビス（テトラメチルヘプタンジオネート）、チタンジイソプロポキサイドビス（エチルアセトアセテート）、チタンメチルフェノキサイド、チタンオキシドビス（ペンタンジオネート）等が挙げられる。
【００９１】
また、中心金属ＭがＺｒ（ジルコニウム）の金属錯体として、例えば、ジルコニウムアリルアセトアセテートトリイソプロポキサイド、ジルコニウムジ−ｎ−ブトキシド（ビス−２，４−ペンタンジオネート）、ジルコニウムジイソプロポキシド（ビス−２，４−ペンタンジオネート）、ジルコニウムジイソプロポキシドビス（テトラメチルヘプタンジオネート）、ジルコニウムジイソプロポキシドビス（エチルアセトアセテート）、ジルコニウムブトキシド（アセチルアセテート）（ビスエチルアセトアセテート）、ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート等が挙げられる。
【００９２】
（Ｃ）成分は１種または２種以上を使用することができる。組成物中の（Ｃ）成分の含有量は特に限定はされないが、本発明の目的をより高いレベルで達成する観点から、組成物中の不揮発分の合計１００質量％あたり、０．１〜５質量％が好ましく、０．３〜３質量％がより好ましい。０．１質量％以上とすることで、無機フィラーの十分な表面修飾を容易に達成し、目的の効果が得られ易くなる傾向となり、５質量％以下とすることで、（Ｃ）成分由来のアウトガスによる封止対象への影響を抑制し易くなる傾向となる。
【００９３】
本発明の（Ｃ）成分とは異なる金属錯体、例えば、酸素・二座配位子が中心金属に結合した金属錯体であっても、その中心金属に酸素・単座配位子が結合していない金属錯体や、酸素・単座配位子が中心金属に結合した金属錯体であっても、その中心金属に酸素・二座配位子が結合していない金属錯体を、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分とともに配合しても、目的の優れた接着性と優れた屈曲性を兼ね備えた組成物を実現することができない。その理由は必ずしも明らかではないが、本発明の（Ｃ）成分である酸素・二座配位子及び酸素・単座配位子が中心金属に結合した構造を有する金属錯体は、加水分解されやすい酸素・単座配位子を有するため、（Ｂ）成分である無機フィラーの表面を修飾しやすく、（Ｂ）成分を（Ａ）成分のポリオレフィン系樹脂及び／又はポリオレフィン系ゴム中に十分に分散させることができ、さらに、組成物が封止対象に貼合すると、酸素・二座配位子が、封止対象の表面に存在するガラス、プラスチック、無機膜等の表面の官能基とキレート交換して強固な結合を生じ、その結果、封止対象の屈曲等の変形に対する組成物の追従性が向上し、それによって、接着性及び屈曲性に優れた組成物になると推測される。
【００９４】
＜（Ｄ）粘着付与樹脂＞
本発明の封止用組成物には、必要により封止対象への接着性を高めるために、粘着付与樹脂（以下、「（Ｄ）成分」とも略称する）」を配合することができる。但し、本発明の樹脂組成物は、粘着付与樹脂を含まなくとも十分な接着性を達成可能であり、一方、粘着付与樹脂の配合は樹脂組成物の高温領域での安定性を低下させる傾向にある。従って、粘着付与樹脂を配合する場合の配合量は、組成物中の不揮発分の合計１００質量％あたり、２０質量％以下が好ましく、１０質量％以下が好ましく、９質量％以下がより好ましく、８質量％以下がさらに好ましく、７質量％以下がさらに好ましく、６質量％以下がさらに好ましく、５質量％以下がさらに好ましく、４質量％以下がさらに好ましく、３質量％以下がさらに好ましく、２質量％以下がさらに好ましく、１質量％以下がさらに好ましく、０質量％が最も好ましい。
【００９５】
粘着付与樹脂は、特に限定されず、テルペン系粘着付与樹脂、テルペンフェノール系粘着付与樹脂、ロジン系粘着付与樹脂、水素添加テルペン系樹脂、芳香族変性テルペン系樹脂等、クマロン樹脂、インデン樹脂、石油樹脂（脂肪族系石油樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、ジシクロペンタジエン（以下、「ＤＣＰＤ」とも略称する）系石油樹脂、水添ジシクロペンタジエン系石油樹脂等）等が挙げられるが、接着性及び透明性の観点から、ジシクロペンタジエン系石油樹脂、水添ジシクロペンタジエン系石油樹脂がより好ましく、水添ジシクロペンタジエン系石油樹脂が特に好ましい。
【００９６】
＜（Ｅ）添加剤＞
本発明の効果を損なわない範囲内で、本発明の組成物には、鉱物油系軟化剤、植物油系軟化剤、サブファクチス、脂肪酸、脂肪酸塩、合成有機化合物、合成オイル等の軟化剤；硬化剤；ゴム粒子、シリコーンパウダー、ナイロンパウダー、フッ素樹脂パウダー等の有機充填剤；シリコン系、フッ素系、高分子系等の消泡剤またはレベリング剤；トリアゾール化合物、チアゾール化合物、トリアジン化合物、ポルフィリン化合物等の密着性付与剤；オルベン、ベントン等の増粘剤；酸化防止剤；熱安定剤；光安定剤等の添加剤を配合することができる。
【００９７】
（硬化剤）
本発明の組成物がエポキシ基を有するポリイソブチレン系樹脂、エポキシ基を有するイソブチレン系ゴム等を含む場合は、本発明の組成物は硬化剤を含んでいてもよい。硬化剤は特に限定されず、アミン系硬化剤、グアニジン系硬化剤、イミダゾール系硬化剤、ホスホニウム系硬化剤、フェノール系硬化剤などが挙げられる。
【００９８】
アミン系硬化剤としては、特に制限はないが、テトラメチルアンモニウムブロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイド等の４級アンモニウム塩；ＤＢＵ（１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７）、ＤＢＮ（１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン−５）、ＤＢＵ−フェノール塩、ＤＢＵ−オクチル酸塩、ＤＢＵ−ｐ−トルエンスルホン酸塩、ＤＢＵ−ギ酸塩、ＤＢＵ−フェノールノボラック樹脂塩等のジアザビシクロ化合物；ベンジルジメチルアミン、２−（ジメチルアミノメチル）フェノール、２，４，６−トリス（ジアミノメチル）フェノール（ＴＡＰ）等の３級アミンおよびそれらの塩、芳香族ジメチルウレア、脂肪族ジメチルウレア等のジメチルウレア化合物；等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００９９】
グアニジン系硬化剤としては、特に制限はないが、ジシアンジアミド、１−メチルグアニジン、１−エチルグアニジン、１−シクロヘキシルグアニジン、１−フェニルグアニジン、１−（ｏ−トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７−トリアザビシクロ［４．４．０］デカ−５−エン、７−メチル−１，５，７−トリアザビシクロ［４．４．０］デカ−５−エン、１−メチルビグアニド、１−エチルビグアニド、１−ｎ−ブチルビグアニド、１−ｎ−オクタデシルビグアニド、１，１−ジメチルビグアニド、１，１−ジエチルビグアニド、１−シクロヘキシルビグアニド、１−アリルビグアニド、１−フェニルビグアニド、１−（ｏ−トリル）ビグアニド等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【０１００】
イミダゾール系硬化剤としては、特に制限はないが、１Ｈ−イミダゾール、２−メチル−イミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチルー２−エチル−４−メチル−イミダゾール、２−フェニル−４，５−ビス（ヒドロキシメチル）−イミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−イミダゾール、２−ドデシル−イミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチル−イミダゾール等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【０１０１】
ホスホニウム系硬化剤としては、特に制限はないが、トリフェニルホスフィン、ホスホニウムボレート化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、ｎ−ブチルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムデカン酸塩、（４−メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【０１０２】
フェノール系硬化剤としては、特に制限はないが、ＭＥＨ−７７００、ＭＥＨ−７８１０、ＭＥＨ−７８５１（明和化成社製）、ＮＨＮ、ＣＢＮ、ＧＰＨ（日本化薬社製）、ＳＮ１７０、ＳＮ１８０、ＳＮ１９０、ＳＮ４７５、ＳＮ４８５、ＳＮ４９５、ＳＮ３７５、ＳＮ３９５（東都化成社製）、ＴＤ２０９０（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤の具体例としては、ＬＡ３０１８（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。トリアジン骨格含有フェノールノボラック硬化剤の具体例としては、ＬＡ７０５２、ＬＡ７０５４、ＬＡ１３５６（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【０１０３】
組成物中の硬化剤の含有量は特に制限はないが、封止層（組成物層）の耐湿性等の低下を防止するという観点から、組成物中の不揮発分の合計１００質量％あたり、５質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。一方、組成物のタックを抑制させるという観点から、組成物中の不揮発分の合計１００質量％あたり、０．０１質量％以上が好ましく、０．０５質量％以上がより好ましい。
【０１０４】
＜（Ｆ）有機溶剤＞
本発明の組成物には、例えば、後述の支持体上に組成物の層が形成された封止用シートを作製する際の組成物の塗工性等の観点から、有機溶剤を配合することができる。有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（以下、「ＭＥＫ」とも略称する）、シクロヘキサノン等のケトン類、酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、カルビトールアセテート等の酢酸エステル類、セロソルブ、ブチルカルビトール等のカルビトール類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等を挙げることができる。かかる有機溶剤は、１種のみを使用してもよく、２種以上を併用してもよい。有機溶剤の量は、特に限定されないが、塗工性の観点から組成物の粘度（２５℃）が３００〜２０００ｍＰａ・ｓとなる量を使用するのが好ましい。
【０１０５】
＜組成物の製造方法＞
本発明の組成物は、上述の成分（少なくとも（Ａ）成分〜（Ｃ）成分を含む）を、混練ローラーや回転ミキサーなどを用いて混合することによって製造することができる。（Ｂ）成分と（Ｃ）成分を先に混合した後、その混合物に、他の成分（少なくとも（Ａ）成分を含む他の成分）を混合してもよい。また、（Ｃ）成分と（Ｂ）成分以外のいずれかを混合した後、（Ｂ）成分を混合し、その後残りの成分を混合してもよい。
【０１０６】
＜用途＞
本発明の封止用組成物は、特に、薄膜トランジスタ、ＬＣＤ素子、ＬＥＤ素子、ＥＬ素子（有機ＥＬ素子、無機ＥＬ素子）、太陽電池等の電子素子が薄厚のプラスチック基板（プラスチックフィルム）上に形成されたフレキシブル電子デバイスの封止用として好適である。フレキシブル電子デバイスの薄厚のプラスチック基板（プラスチックフィルム）には、例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）、ポリ（ブチレンテレフタレート）（ＰＢＴ）、ポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、ポリスルホン（ＰＳＯ）及びポリ（ｐ−フェニレンエーテルスルホン）（ＰＥＳ）などのフィルム等のプラスチックフィルムが使用されるが、本発明の組成物は、これら各種のプラスチックフィルムに対して、優れた接着性を示す。
【０１０７】
本発明の組成物は、封止対象に接するように配設される。好適には、支持体上に組成物の層が形成された封止用シートを組成物の層が封止対象（例えば、フレキシブル電子デバイスの素子基板に接するようにラミネートして、封止を行う。
【０１０８】
＜封止用シート＞
例えば、有機溶剤を配合してワニス状にした本発明の組成物を支持体上に塗布し、得られた塗膜を加熱あるいは熱風吹きつけ等で乾燥することにより、支持体上に本発明の組成物の層が形成されたシートである封止用シートが得られる。組成物に、（Ａ）成分として、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂又は酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴム、及び、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂又は酸無水物基を有するポリオレフィン系ゴムを含む組成物を使用して調製した封止用シートの場合、その調製時に、酸無水物基とエポキシ基とを反応させて、架橋構造を形成しておくことで、組成物の層の耐透湿性が高まり、封止性能（空気中の水分や酸素の遮断性能等）がより高い封止用シートが得られる。
【０１０９】
封止用シートに使用する支持体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミドなどのプラスチックフィルムが挙げられる。プラスチックフィルムとしては、特にＰＥＴが好ましい。また支持体はアルミ箔、ステンレス箔、銅箔等の金属箔であってもよい。支持体はマット処理、コロナ処理の他、離型処理を施してあってもよい（以下、「離型処理が施された支持体」を「剥離性支持体」とも称す）。離型処理としては、例えば、シリコーン樹脂系離型剤、アルキッド樹脂系離型剤、フッ素樹脂系離型剤等の離型剤による離型処理が挙げられる。本発明において支持体が離型層を有する場合、該離型層も支持体の一部とみなす。支持体の厚さは、特に限定されないが、取扱い性等の観点から、好ましくは２０〜２００μｍ、より好ましくは２０〜１２５μｍである。
【０１１０】
剥離性支持体は、本発明の組成物の層が形成される側の片面に離型処理が施された支持体であり、封止用シートを実際に封止構造の形成に使用する前に剥離される支持体である。このため、剥離性支持体には必ずしも防湿性は必要ではないが、封止用シートが封止に供されるまでの保管期間の組成物の層への水分の侵入を防止する観点からは、防湿性を有することが好ましい。封止用シートの防湿性を向上させるために、バリア層を有するプラスチックフィルムを支持体として用いてもよい（以下、かかるバリア層を有するプラスチックフィルムを「防湿性支持体」とも称す）。このバリア層としては、例えば、窒化ケイ素等の窒化物、酸化アルミニウム等の酸化物、ステンレス箔、アルミ箔の金属箔等が挙げられる。プラスチックフィルムとしては、上述のプラスチックフィルムが挙げられる。バリア層を有するプラスチックフィルムは市販品を使用してもよい。また、防湿性支持体は金属箔とプラスチックフィルムを複合ラミネートしたフィルムであってもよい。例えば、アルミ箔付きポリエチレンテレフタレートフィルムの市販品としては、東海東洋アルミ販売社製「ＰＥＴツキＡＬ１Ｎ３０」、福田金属社製「ＰＥＴツキＡＬ３０２５」等が挙げられる。また、２層以上の複層構造を有するもの、例えば、上記のプラスチックフィルムと上記の金属箔とを接着剤を介して張り合わせたものも使用できる。このものは安価であり、ハンドリング性の観点からも有利である。
【０１１１】
封止用シートにおいて、組成物の層は、保護フィルムで保護されていてもよい。保護フィルムで保護することにより、組成物層表面へのゴミ等の付着やキズを防止することができる。保護フィルムは、支持体と同様のプラスチックフィルムを用いるのが好ましい。また、保護フィルムもマット処理、コロナ処理の他、離型処理を施してあってもよい。保護フィルムの厚さは特に制限されないが、通常１〜１５０μｍ、好ましくは１０〜１００μｍである。
【０１１２】
封止用シートは、支持体に、防湿性を有し、かつ、透過率の高い支持体を使用すれば、封止用シートを、封止対象にラミネートすることで、高い耐湿性を備えた封止構造を形成することができる。このような、防湿性を有し、かつ、透過率の高い支持体としては、表面に酸化ケイ素（シリカ）、窒化ケイ素、ＳｉＣＮ、アモルファスシリコン等の無機物を蒸着させたプラスチックフィルム等が挙げられる。プラスチックフィルムとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミド等が挙げられる。プラスチックフィルムとしては、特にＰＥＴが好ましい。市販されている防湿性を有するプラスチックフィルムの例としては、テックバリアＨＸ、ＡＸ、ＬＸ、Ｌシリーズ（三菱樹脂社製）やさらに防湿効果を高めたＸ−ＢＡＲＲＩＥＲ（三菱樹脂社製）等が挙げられる。支持体として、２層以上の複層構造を有するものを使用しても良い。
【０１１３】
なお、剥離性支持体を有した封止用シートの場合、封止用シートを封止対象にラミネート後、支持体を剥離して、別途用意した封止基材（防湿性を有するプラスチックフィルム、銅箔、アルミニウム箔などの金属箔）をラミネートすることができる。
【０１１４】
本発明の封止用シートの支持体には円偏光板を使用することができる。一般に円偏光板は偏光板と１／４波長板により構成される。円偏光板を支持体として使用する場合は、一般に１／４波長板が組成物層側に配置される。また、円偏光板と防湿性支持体の双方を含む支持体を用いる場合、好ましくは防湿性支持体が組成物層側に配置され、円偏光板の１／４波長板が防湿性支持体側に配置される。防湿性支持体と円偏光板は接着剤等により接着することができ、接着剤としては、透明性の高い接着剤であれば特に限定されず、例えば、アクリル系接着剤、ポリビニルアルコール系接着剤等が使用される。
【０１１５】
なお、円偏光板には、偏光子（偏光板）を保護する保護フィルムを設けることができ、この保護フィルムも公知のものを使用することができ、例えば、特開２０１６−１０５１６６号公報や国際公開２０１４／００３１８９号パンフレット等に記載の保護フィルムを挙げることができる。
【０１１６】
本発明の封止用シートにおいて、支持体は、剥離性支持体、防湿性支持体および円偏光板から選ばれる少なくとも一つで構成されていることが好ましい。
【０１１７】
＜フレキシブル電子デバイス＞
本発明の組成物によって、電子素子が封止された、フレキシブル電子デバイスを製造する場合、上記封止用シートを用いて封止を行うのが好適である。すなわち、フレキシブル電子デバイスの、電子素子を具備するプラスチック基板（素子基板）に本発明の封止用シートをラミネートすることで、電子素子が封止されたフレキシブル電子デバイスが得られる。
【０１１８】
本発明の封止用組成物は、封止対象への接着性に優れ、かつ、屈曲性に優れるので、フレキシブル電子デバイスの高性能化及び長寿命化を図ることができる。
【実施例】
【０１１９】
以下に実施例を示して本発明をより詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の記載において、成分および共重合単位の量における「部」および「％」は、特に断りがない限り、それぞれ、「質量部」および「質量％」を意味する。【０１２０】
実施例および比較例に用いた原料は以下の通りである。
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂又はポリオレフィン系ゴム
・０６５（ＪＳＲ社製）：ブチルゴム（イソブチレン・イソプレン共重合体）
・Ｎ５０ＳＦ（ＢＡＳＦ社製）：ポリイソブチレン（数平均分子量：４００，０００
・ＥＲ８５０（星光ＰＭＣ社製）：グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）変性ブチルゴム（エポキシ基濃度０．６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量１１０，０００）の２０％トルエン溶液
・ＥＲ６４１（星光ＰＭＣ社製）：無水マレイン酸（ＭＡ）変性ブチルゴム（酸無水物基濃度０．４６ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量５７，０００）の３５％トルエン溶液【０１２１】
（Ｂ）無機フィラー
・ＤＨＴ−４Ｃ（協和化学工業社製）：半焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積１５ｍ２／ｇ）
・ＭＫ３００（コープケミカル社製）：マイカ（平均粒子径１５μｍ）
・ＳＴＮ（コープケミカル社製）：スメクタイト（平均粒子径５０ｎｍ）【０１２２】
（Ｃ）金属錯体
（チタン錯体）
・オルガチックスＴＣ７１０（マツモトファインケミカル社製）：チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）  Ｔｉ含有量７．１質量％
・オルガチックスＴＣ７５０（マツモトファインケミカル社製）：チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）  Ｔｉ含有量１１．０質量％【０１２３】
（アルミニウム錯体）
・アルミキレートＭ（川研ファインケミカル社製）：アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート【０１２４】
（ジルコニウム錯体）
・オルガチックスＺＣ５４０（マツモトファインケミカル社製）：ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート【０１２５】
（Ｃ’）金属錯体
（チタン錯体）
・プレンアクト３８Ｓ（味の素ファインテクノ社製）：チタンイソプロポキシトリス（ジオクチルピロホスフェート）【０１２６】
（アルミニウム錯体）
・ＡＬ−３２００（松本ファインケミカル社製）：アルミニウムビスエチルアセトアセテートモノアセチルアセトネート【０１２７】
（ジルコニウム錯体）
・オルガチックスＺＣ３２０（マツモトファインケミカル社製）：ステアリン酸ジルコニウム【０１２８】
（Ｅ）添加剤
（Ｅ−１）酸化防止剤
・Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０（ＢＡＳＦ社製）
（Ｅ−２）硬化剤
・アミン系硬化剤（２，４，６−トリス（ジアミノメチル）フェノール、以下「ＴＡＰ」と略記する。）【０１２９】
（Ｆ）有機溶剤
・トルエン
・イプゾール＃１０００（出光社製）：芳香族系混合溶剤【０１３０】
＜実施例１＞
ブチルゴム（０６５）３部にイプゾール１００を２０部加えて３時間撹拌し、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部および半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ−４Ｃ）２０部を３本ロールで分散させて、混合物を得た。得られた混合物に、ブチルゴム（０６５）８７部にトルエンを４９３部加えて３時間撹拌して得た溶解品を全量加え、さらに酸化防止剤（Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０）１部とトルエン９部を配合し、得られた混合物を高速回転ミキサーで均一に分散して、組成物のワニス（ワニス１）を得た。【０１３１】
＜実施例２＞
ブチルゴム（０６５）３部にイプゾール１００を２０部加えて３時間撹拌し、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部および半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ−４Ｃ）２０部を３本ロールで分散させて、混合物を得た。得られた混合物に、ブチルゴム（０６５）３７部にトルエンを２２６．６部加えて３時間撹拌し、グリシジルメタクリレート変性ブチルゴム（ＥＲ８５０、２０％トルエン溶液）１００部、及び無水マレイン酸変性ブチルゴム（ＥＲ６４１，３５％トルエン溶液）８６部、酸化防止剤（Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０）１部とトルエン９部、アミン系硬化剤（ＴＡＰ）０．２部を配合し、得られた混合物を高速回転ミキサーで均一に分散して、組成物のワニス（ワニス２）を得た。【０１３２】
＜実施例３＞
ブチルゴム（０６５）の代わりに、ポリイソブチレン（Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｎ５０ＳＦ）を使用し、半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ−４Ｃ）２０部を１５部にし、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部の代わりに、チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）（ＴＣ７１０）１部を加えた以外はワニス２（実施例２）と同様にして、組成物のワニス（ワニス３）を得た。【０１３３】
＜実施例４＞
チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）（ＴＣ７１０）１部の代わりに、チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）（ＴＣ７５０）１部を加えた以外はワニス３（実施例３）と同様にして、組成物のワニス（ワニス４）を得た。【０１３４】
＜実施例５＞
チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）（ＴＣ７１０）１部の代わりに、ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート（ＺＣ５４０）２．２部を加えた以外はワニス３（実施例３）と同様にして、組成物のワニス（ワニス５）を得た。【０１３５】
＜実施例６＞
ブチルゴム（０６５）３部にイプゾール１００を２０部加えて３時間撹拌し、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部およびマイカ（ＭＫ３００）２０部を３本ロールで分散させて、混合物を得た。得られた混合物に、ブチルゴム（０６５）８７部にトルエンを４９３部加えて３時間撹拌して得た溶解品を全量加え、得られた混合物を高速回転ミキサーで均一に分散して、組成物のワニス（ワニス６）を得た。【０１３６】
＜実施例７＞
マイカ（ＭＫ３００）２０部の代わりに、スメクタイト（ＳＴＮ）２０部を加えた以外はワニス６（実施例６）と同様にして、組成物のワニス（ワニス７）を得た。【０１３７】
＜比較例１＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部を含まない以外はワニス１（実施例１）と同様にして、組成物のワニス（ワニス８）を得た。【０１３８】
＜比較例２＞
ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート（ＺＣ５４０）２．２部の代わりに、ステアリン酸ジルコニウム（ＺＣ３２０）１．２部を使用した以外はワニス５（実施例５）と同様にして、組成物のワニス（ワニス９）を得た。【０１３９】
＜比較例３＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部を含まない以外はワニス６（実施例６）と同様にして、組成物のワニス（ワニス１０）を得た。【０１４０】
＜比較例４＞
チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）（ＴＣ７１０）１部の代わりに、アルミニウムビスエチルアセトアセテートモノアセチルアセトネート（ＡＬ−３２００）１部を加えた以外はワニス３（実施例３）と同様にして、組成物のワニス（ワニス１１）を得た。【０１４１】
＜比較例５＞
チタンジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）（ＴＣ７１０）１部の代わりに、チタンイソプロポキシトリス（ジオクチルピロホスフェート）（プレンアクト３８Ｓ）１部を加えた以外はワニス３（実施例３）と同様にして、組成物のワニス（ワニス１２）を得た。【０１４２】
＜封止用シートの作製＞
各実施例及び各比較例で調製した各ワニスを使用し、シリコーン系離型処理剤で離型処理されたＰＥＴフィルムの離型処理面上にワニスを塗工し、１２０℃、１５分乾燥して、封止用シート（各実施例及び各比較例の封止用シート）を作製した。【０１４３】
＜評価＞
各実施例及び各比較例の封止用シートについて以下の評価を行った。【０１４４】
＜接着性評価＞
封止用シートを長さ５０ｍｍおよび幅２０ｍｍにカットし、カットした封止用シートを、バッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｖ−１６０）を用いて、長さ１００ｍｍおよび幅２５ｍｍのアルミ箔／ＰＥＴ複合フィルム「ＰＥＴツキＡＬ１Ｎ３０」（アルミ箔：３０μｍ、ＰＥＴ：２５μｍ、：東洋アルミ販売社製商品名）のＰＥＴ面にラミネートした。ラミネートは、温度８０℃、時間３００秒、圧力０．３ＭＰａの条件で行った。そして封止用シートのシリコーン系離型処理剤で離型処理されたＰＥＴフィルムを剥離し、露出した組成物層上に、さらにガラス板（長さ７６ｍｍ、幅２６ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ、マイクロスライドガラス）を上記と同じ条件でラミネートした。得られた積層体について、アルミ箔／ＰＥＴ複合フィルムの長さ方向に対して、１８０度方向に、引張り速度を３００ｍｍ／分として剥離したときの、ガラス板面に対する接着強度（剥離強度）を測定し、下記の基準で接着性を評価した。【０１４５】
良好（○）：接着強度が０．３ｋｇｆ／ｃｍ以上
可（△）：接着強度が０．２以上〜０．３ｋｇｆ／ｃｍ未満
不良（×）：接着強度が０．２ｋｇｆ／ｃｍ未満【０１４６】
＜屈曲性評価＞
＜サンプル＞
（１）サンプルＡ
シクロオレフィンポリマーフィルム（厚さ：５０μｍ）上に無機膜（厚さ５００ｎｍのＳｉＯ２膜）を形成したバリアフィルムの無機膜面上に、封止用シートをバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｖ−１６０）を用いて貼り合わせ、屈曲性評価用フィルム（サンプルＡ）とした。【０１４７】
（２）サンプルＢ
シクロオレフィンポリマーフィルム（厚さ：５０μｍ）上に無機膜（厚さ５００ｎｍのＳｉＯ２膜）を形成したバリアフィルムの無機膜面上に、封止用シートをバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｖ−１６０）を用いて貼り合わせて貼合フィルムを得、貼合フィルムの封止用シート側とポリイミドフィルム（厚さ２５μｍ）をバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｖ−１６０）を用いて貼り合わせて、屈曲性評価用フィルム（サンプルＢ）とした。【０１４８】
＜屈曲性試験＞
（１）サンプルＡ
屈曲性評価用フィルムをＵ字折り返し試験機（ユアサ社製）にて、封止用シートが内側になるように設置し、曲率半径５ｍｍ、屈曲速度６０ｒｐｍ／ｍｉｎにて、１万回ずつ屈曲し、屈曲後の無機膜のクラックを顕微鏡にて確認した。屈曲性評価は１０万回まで実施した。
（２）サンプルＢ
屈曲性評価用フィルムをＵ字折り返し試験機（ユアサ社製）にて、シクロオレフィンポリマーフィルムが内側になるように設置し、曲率半径５ｍｍ、屈曲速度６０ｒｐｍ／ｍｉｎにて、千回ずつ屈曲し、屈曲後の無機膜のクラックを顕微鏡にて確認した。屈曲性評価は１万回まで実施した。【０１４９】
（評価の基準）
サンプルＡ
良好（○）：１０万回の屈曲後、クラックなし（１００Ｋ＜）
可（△）：８万〜１０万回の屈曲でクラック発生（８０Ｋ〜１００Ｋ）
不良（×）：８万回未満の屈曲でクラック発生（８０Ｋ＞）【０１５０】
サンプルＢ
良好（○）：１万回の屈曲後、クラックなし（１０Ｋ＜）
可（△）：８千〜１万回の屈曲でクラック発生（８Ｋ〜１０Ｋ）
不良（×）：８千回未満の屈曲でクラック発生（８Ｋ＞）【０１５１】
下記表１および２に実施例の組成物及び比較例の組成物の構成と評価試験の結果を示す。【０１５２】
【表１】
2019189723.tif 000005
【０１５３】
【表２】
2019189723.tif 000006
【０１５４】
上記表中、溶剤以外の数値は全て不揮発分の値を示す。上記表の結果から、実施例１〜７の封止フィルムは、ガラスとの密着力に優れ、屈曲性評価においても、屈曲後の界面のクラックが抑えられる傾向が認められた。
【産業上の利用可能性】
【０１５５】
本発明の封止用組成物は、フレキシブル電子デバイスにおける電子素子等を封止するために好適である。【０１５６】
本願は、日本で出願された特願２０１８−０６６９２２号を基礎としており、その内容は本願明細書に全て包含される。
【国際調査報告】
2019189723.tif 000008
2019189723.tif 000009
2019189723.tif 000010
2019189723.tif 000011