(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（３）〜（１５）で表される化合物及びこれらの生理的に許容される塩から選ばれる１種乃至は２種以上の化合物を含有する化粧料。
【化１】
0003813733.tif 000024
【化２】
0003813733.tif 000025
【化３】
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【化４】
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【化５】
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【化６】
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【化７】
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【化８】
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【化９】
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【化１０】
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【化１１】
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【請求項２】
上記式（３）で表されるマイリオシンを含有する、請求項１に記載の化粧料。
【請求項３】
シワの形成予防作用及び／又はシワの改善作用を有することを特徴とする、請求項１又は２に記載の化粧料。
【請求項４】
イザリア（Isaria）属の菌、マイセリア（Mycelia）属の菌及びマイリオコッカム（Myriococcum）属の菌から選ばれる１種乃至は２種以上の菌の培養液及び／又はその精製物のかたちでマイリオシンを含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の化粧料。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は化粧料に関し、詳しくはシワの形成予防やシワの改善に有効な化粧料に関する。
【０００２】
【従来の技術分野】
人間の避けられない加齢変化の１つにシワ形成がある。シワの形成はその人の容貌を著しく変えるため、往年の美人がシワの形成によってその美貌を損なうことも少なくない。この為、シワの形成についてその解決を目指して種々の研究が為されたが、そのメカニズムについてすら、厳密な意味で定説が形成されていないのが現状である。従って、シワについての対応策としては、経験上得られたシワ改善剤であるα−ヒドロキシカルボン酸を用いたり、レチノイド類を用いたりすることや、皮膜形成剤によって物理的にシワを伸ばして目立たなくさせることぐらいしか存在しなかった。しかしながら、これらシワ改善剤の有するシワ改善作用は実用に十分な程度にまで優れているとは言えず、又、有効濃度での肌荒れなどの副次的な好ましくない作用の発現の可能性が高いことは、その使用を大きく制限するものであり、その効果を十分に発現できない場合が少なくなかった。又、皮膜形成剤によるシワ伸ばしは、シワの根本的な解決とは到底言えるものではなかった。即ち、有効なシワの形成予防及び／又は改善手段が求められていた。
【０００３】
一方、一般式（１）で表される化合物の多くは、イザリア（Isaria）属の菌、マイセリア（Mycelia）属の菌あるいはマイリオコッカム（Myriococcum）属の菌の代謝物中に見い出され、免疫抑制作用並びに自己免疫疾患予防効果を有することが、特開平１−１０４０８７、ＷＯ９０／０２７２７、特開平３−１２８３４７の公報等により開示されているが、これらの化合物やその誘導体等が優れたシワの形成予防作用及び／又はシワの改善作用（以下、「シワ予防・改善作用」と表すこともある）を有していることは全く知られていなかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、この様な状況のもとで為されたものであり、シワの形成予防及び／又は改善作用に優れる化粧料を提供することを課題とする。
【０００５】
【課題の解決手段】
本発明者らは、上記課題を解決するために、種々の化合物について、シワ予防・改善作用を指標にスクリーニングに励み、鋭意研究を重ねた結果、イザリア（Isaria）属の菌、マイセリア（Mycelia）属の菌及びマイリオコッカム（Myriococcum）属の菌の代謝物中に見い出された化合物を含む一般式（１）で表される化合物やそのγ−ラクトン、及び生理的に許容されるそれらの塩に、実用に十分な程度に優れたシワの形成予防作用及び／又はシワの改善作用を見い出し、本発明を完成させるに至った。
【０００６】
すなわち本発明は、下記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトン、並びにこれらの生理的に許容される塩から選ばれる１種乃至は２種以上の化合物を含有する化粧料である。
【０００７】
【化２３】
0003813733.tif 000002
（但し、一般式（１）中、Ｒ1、Ｒ3は、それぞれが独立してアシル化されていてもよい水酸基を表し、Ｒ2はカルボキシル基を表し、Ｒ4は水素原子又は水酸基を表し、Ｒ5は水素原子又はアシル基を表し、Ｒ6は下記式（２）で表される基又はヒドロキシエチル基を表す。）
【０００８】
【化２４】
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【０００９】
【化２５】
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本発明の化粧料が含有する上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトンとして、具体的には、下記式（３）〜（２３）で表される化合物等を挙げることができる。なお、下記式（７），（８）については立体異性の２種の化合物を示す。同様に下記式（９），（１０）についても立体異性の２種の化合物を示す。
【００１０】
【化２６】
0003813733.tif 000005
【００１１】
【化２７】
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【００１２】
【化２８】
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【００１３】
【化２９】
0003813733.tif 000008
【００１４】
【化３０】
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【００１５】
【化３１】
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【００１６】
【化３２】
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【００１７】
【化３３】
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【００１８】
【化３４】
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【００１９】
【化３５】
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【００２０】
【化３６】
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【００２１】
【化３７】
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【００２２】
【化３８】
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【００２３】
【化３９】
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【００２４】
【化４０】
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【００２５】
【化４１】
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【００２６】
【化４２】
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【００２７】
【化４３】
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【００２８】
【化４４】
0003813733.tif 000023
また、本発明の化粧料が含有する上記一般式（１）で表される化合物として、好ましくは、上記式（３）で表されるマイリオシン等を挙げることができる。
【００２９】
本発明の化粧料は、具体的には、シワの形成予防作用及び／又はシワの改善作用を有する、上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトン、並びにこれらの生理的に許容される塩を含有し、それによってシワの形成予防作用及び／又はシワの改善作用を有する化粧料として用いられる。
【００３０】
さらに、上記一般式（１）で表される化合物のうちで、例えば、本発明の化粧料に好ましく用いられる上記式（３）で表されるマイリオシンは、イザリア（Isaria）属の菌、マイセリア（Mycelia）属の菌及びマイリオコッカム（Myriococcum）属の菌から選ばれる１種乃至は２種以上の菌の培養液及び／又はその精製物として本発明の化粧料に含有させることができる。
【００３１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明について詳細に説明を加える。まず、本発明の化粧料に含まれる上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトン、並びにこれらの生理的に許容される塩について説明する。
［１］一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトン、並びにこれらの生理的に許容される塩
本発明の化粧料に含まれる上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトン、並びにこれらの生理的に許容される塩から選ばれる１種乃至は２種以上の化合物は、具体的には、シワの形成予防作用及び／又はシワの改善作用を有する化合物として本発明の化粧料に含まれるものである。
【００３２】
上記一般式（１）で表される化合物についてまず説明する。一般式（１）中、Ｒ1、Ｒ3は、それぞれ独立してアシル化されていてもよい水酸基を表し、Ｒ2はカルボキシル基を表し、Ｒ4は水素原子又は水酸基を表し、Ｒ5は水素原子又はアシル基を表し、Ｒ6は上記式（２）で表される基又はヒドロキシエチル基を表す。Ｒ1、Ｒ3がアシル化される場合、そのアシルとしては、例えば、アセチル、プロピオニル、ブチリル、ピバロイル等の炭素数２〜５のアルカノイル；ベンゾイル、フェニルアセチル等の炭素数７〜１１の芳香族アシル等が例示される。これらのうちでも、本発明においては、アセチル基を好ましく挙げることができる。
【００３３】
また、Ｒ5がアシル基の場合、具体的なアシルとしては、例えば、アセチル、プロピオニル、ブチリル、ピバロイル等の炭素数２〜５のアルカノイル；ベンゾイル、フェニルアセチル等の炭素数７〜１１の芳香族アシル等が例示される。これらのうちでも、アセチル基を本発明において好ましく挙げることができる。
【００３４】
本発明に用いられる上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトンとして、より具体的には、上記式（３）に示されるマイリオシン、上記式（４）〜（１０）に示されるマイセステリシン類、上記式（１１）〜（２３）に示されるマイリオシン誘導体等が挙げられる。
【００３５】
また、本発明の化粧料に含まれる、上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトンの生理的に許容される塩としては、上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトンの生理的に許容される塩であれば特段の限定はされないが、具体的には、塩酸塩、硫酸塩、燐酸塩等の鉱酸塩、クエン酸塩、シュウ酸塩等の有機酸塩、炭酸塩、ナトリウム塩やカリウム塩などのアルカリ金属塩、マグネシウム塩やカルシウム塩などのアルカリ土類金属塩、アンモニウム塩、トリエチルアミン塩やトリエタノールアミン塩等の有機アミン塩、アルギニン塩やリジン塩等の塩基性アミノ酸塩等が例示できる。
【００３６】
本発明の化粧料には、上記説明した一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトン、並びにこれらの生理的に許容される塩から選ばれる１種又は２種以上が組み合わされて用いられる。
【００３７】
また、これらの化合物のうちでも、本発明の化粧料に特に好ましく用いられるのは、上記式（３）で表されるマイリオシンである。
【００３８】
本発明に用いられる上記一般式（１）で表される化合物及びそのγ−ラクトン並びにこれらの生理学的に許容される塩は、具体的には、以下の様にして製造することができる。
【００３９】
例えば、上記式（３）に示されるマイリオシン及び上記式（４）〜（１０）に示されるマイセステリシン類は、イザリア（Isaria）属に属する菌、マイセリア（Mycelia）属に属する菌及びマイリオコッカム（Myriococcum）属に属する菌等の代謝物中に、それぞれ見い出すことができる。
【００４０】
上記イザリア（Isaria）属に属する菌として、具体的には、イザリア  シンクレイリー（Isaria sinclairii）等が、より具体的には、イザリア  シンクレイリー（Isaria sinclairii）ＡＴＣＣ２４４００等が挙げられる。また、マイセリア（Mycelia）属に属する菌として、具体的には、マイセリア  ステリリア（Mycelia sterillia）等が、より具体的には、マイセリア  ステリリア（Mycelia sterillia）ＡＴＣＣ２０３４９等が挙げられる。さらに、マイリオコッカム（Myriococcum）属に属する菌として、具体的には、マイリオコッカム  アルボマイセス（Myriococcum albomyces）等が、より具体的には、マイリオコッカム  アルボマイセス（Myriococcum albomyces）ＡＴＣＣ１６４２５等が挙げられる。
【００４１】
また、上記イザリア属菌、マイセリア属菌、マイリオコッカム属菌等を用いて、本発明の化粧料に用いるマイリオシンやマイセステリシン類を製造する方法としては、通常の前記化合物群を製造する方法と同様の方法を採用することができる。具体的には、これらの菌体を、これらが生育するのに適した培地を用いて、至適条件下で培養し、得られた培養液を濾過等により菌体と培養濾液に分離した後、前記菌体と培養濾液について、それぞれ溶媒抽出やカラムクロマトグラフィー等の分画処理を行うことにより、上記マイリオシンやマイセステリシン類を分画、精製する方法等を挙げることができる。
【００４２】
上記培養の条件としては、例えば、マイセリア  ステリリアを培養する際の好ましい条件として、培地としてＧＰＹ培地（１Ｌあたり、グルコース３０ｇ、ペプトン５ｇ、酵母エキス３ｇ、ＫＨ2ＰＯ4 ０．３ｇ、Ｋ2ＨＰＯ4 ０．３ｇ、ＭｇＳＯ4・７Ｈ2Ｏ  ０．３ｇ、ｐＨ５．５）を用いた、温度３０〜５０℃での６〜１２日間の通気撹拌（１ｖｖｍ、３００ｒｐｍ程度）培養等を挙げることができる。
【００４３】
また、培養液から目的物質を分取する際に通常行われる溶媒抽出に用いる抽出溶媒として、具体的には、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、１，３−ブタンジオール等のアルコール類、アセトンやメチルエチルケトン等のケトン類、テトラヒドロフランやジエチルエーテルなどのエーテル類、酢酸エチルやギ酸メチル等のエステル類、クロロホルムや塩化メチレン等のハロゲン化炭化水素類等が好ましく例示できる。又、分画、精製手段として、具体的には、ブタノール−水或いはクロロホルム−水等の液液抽出やシリカゲル、イオン交換樹脂等を担体としたクロマトグラフィー等が好ましく例示できる。
【００４４】
また、上記式（１１）〜（１６）で表されるマイリオシン誘導体や、一般式（１）で表される化合物のγ−ラクトンである上記式（１７）〜（２３）に示される化合物、あるいは、これら以外の一般式（１）で示される化合物やそのγ−ラクトン等は、上記マイリオシンやマイセステリシン類を原料として、常法に従って化学修飾を加えることにより容易に製造することができる。
【００４５】
具体的には、マイリオシンやマイセステリシン類（以下、「マイリオシン等」ということもある）をピリジン中、無水酢酸等で処理する等によりその水酸基や、アミノ基をアシル化することができる。また、マイリオシン等の不飽和結合に水素を添加して飽和結合とするには、マイリオシン等に、メタノール中、パラジウム炭素存在下で水素添加する等の方法が挙げられる。さらに、マイリオシン等をメタノール中、水素化ホウ素ナトリウム処理する等によりマイリオシン等のカルボニル基を還元してアルコールとすることができる。また、例えば、マイリオシン等を塩化水素飽和−無水酢酸液中、亜鉛末処理する等の方法により、マイリオシン等のカルボニル基をメチレン基にすることが可能である。
【００４６】
また、マイリオシン等のカルボニル基をオキシム基に置換するには、例えば、マイリオシン等を、エタノール中、炭酸ナトリウム存在下、塩化ヒドロキシルアミンと反応させればよく、カルボニル基をエチレンジチオケタール基に置換するには、マイリオシン等を、ジクロロメタン中、三フッ化ホウ素・エーテレート存在下、１，２−エチレンジオールと反応させる等の方法が挙げられる。さらに、マイリオシン等のカルボキシル基と４位の水酸基を脱水反応させてγ−ラクトンを形成させるには、具体的には、マイリオシン等を、メタノール中、塩酸処理する方法等が挙げられる。
【００４７】
また、上記一般式（１）で示される化合物やそのγ−ラクトンの生理的に許容される塩は、やはり常法に従って、例えば、目的とする塩を得るのに適当な酸や塩基を用いて前記化合物を処理することにより製造することができる。
【００４８】
以上、本発明の化粧料に用いる化合物について代表的な製造方法を上述したが、本発明に用いる化合物はこれらの製造方法により得られるものに限定されるものではなく、いかなる製造方法により得られた化合物であっても、上記一般式（１）で示される化合物及びそのγ−ラクトン並びにこれらの生理的に許容される塩であれば本発明に用いることが可能である。
【００４９】
更に、上記各化合物は、これを含む組成物のかたちで、例えば、マイリオシンやマイセステリシン類の場合、上記菌体を培養して得られる培養液等から各化合物を単離せずに、培養液のまま、或いは、培養液を濃縮した濃縮物、培養液を抽出処理して得られる抽出物、精製途中で得られる粗精製物等のかたちで、本発明の化粧料に含有させることもできる。つまり、上記の形態を含めて、上記一般式（１）で示される化合物及びそのγ−ラクトン並びにこれらの生理的に許容される塩を含有する化粧料であれば、本発明の技術的範囲に属するものである。
［２］本発明の化粧料
本発明の化粧料は、上記一般式（１）で示される化合物及びそのγ−ラクトン並びにこれらの生理的に許容される塩の少なくとも１種の化合物を含有することを特徴とする。また、これらの化合物は、これらを含む組成物のかたちで本発明の化粧料に含有させることができる。
【００５０】
本発明に用いられる上記化合物群は、後記実施例に示す如く、優れたシワ予防・改善作用を有する為、これを含有する本発明の化粧料は、優れたシワ予防・改善効果を有する。従って、本発明の化粧料は、シワの形成予防用並びに、紫外線や経年変化で生じたシワの改善用の化粧料として用いることが好適である。また、本発明の化粧料は、一般的な基礎化粧料やメークアップ化粧料として適用され得るが、上記シワ予防・改善効果を有効にし得る、化粧水、乳液、クリーム、パック等の基礎化粧料に特に好ましく適用される。また、対象年齢としては特に制限されないが、本発明の化粧料は、中高年以上の人向けに好適に用いられる。
【００５１】
本発明の化粧料においては、上記一般式（１）で示される化合物及びそのγ−ラクトン並びにこれらの生理的に許容される塩の、唯一種を含有させることもできるし、二種以上を組み合わせて含有させることもできる。また、本発明の化粧料における、前記化合物群の好ましい含有量は、かかる化合物群の総量として、化粧料全量に対して、０．０００１〜１０重量％が好ましく、更に好ましくは０．０００５〜１重量％である。
【００５２】
更に本発明の化粧料においては、上記一般式（１）で示される化合物及びそのγ−ラクトン並びにこれらの生理的に許容される塩以外に、通常化粧料で使用される各種剤形に応じた任意成分を含有することができる。
【００５３】
かかる任意成分としては、例えば、水；ワセリンやマイクロクリスタリンワックス等のような炭化水素類；ホホバ油やゲイロウ等のエステル類；牛脂、オリーブ油等のトリグリセライド類；セタノール、オレイルアルコール等の高級アルコール類；ステアリン酸、オレイン酸等の脂肪酸類；グリセリンや１，３−ブタンジオール等の多価アルコール類；非イオン界面活性剤、アニオン界面活性剤、カチオン界面活性剤、両性界面活性剤等の各種界面活性剤；エタノール、カーボポール（カルボキシビニルポリマー）等の増粘剤；防腐剤；紫外線吸収剤；抗酸化剤；色素；粉体類；香料等を好ましく例示できる。
【００５４】
本発明の化粧料は、上記一般式（１）で示される化合物及びそのγ−ラクトン並びにこれらの生理的に許容される塩の少なくとも１種と、製造しようとする化粧料の剤形に応じて適宜選択される任意成分の各適当量を配合し、常法に従って各種剤形に応じた処理を行うことにより、製造することができる。
【００５５】
【実施例】
以下、本発明について実施例を挙げて更に詳細に説明を加えるが、本発明がかかる実施例にのみ限定を受けないことは言うまでもない。
【００５６】
【製造例】
マイセリア・ステリリア（M.sterilia）ＡＴＣＣ２０３４９をＧＰＹ培地中で１０日間、通気攪拌（１ｖｖｍ、３００ｒｐｍ）培養した。得られた培養液４．５Ｌを濾過により菌体と培養濾液に分離した。培養濾液はアンバーライトＸＡＤ−２（Bed vol.１Ｌ）に通液しマイリオシンを吸着後、さらに水１Ｌを通液し洗浄した。次に３０％メタノール溶液１Ｌ、５０％メタノール溶液１Ｌ、８０％メタノール溶液３Ｌを順次通液し、マイリオシンを含む８０％メタノール溶出画分を採取した。
【００５７】
一方、菌体はその湿重量の約５倍量のメタノールにて３回抽出後、その抽出液に水を加えて３０％メタノール溶液とし、アンバーライトＸＡＤ−２（Bed vol.１Ｌ）に通液し、マイリオシンを吸着後、３０％メタノール溶液１Ｌ、５０％メタノール溶液１Ｌ、８０％メタノール溶液３Ｌを順次通液し、マイリオシンを含む８０％メタノール溶出画分を採取した。
【００５８】
上記のごとくして得られた培養濾液および菌体からの８０％メタノール溶出画分を合わせて減圧濃縮後、凍結乾燥してマイリオシンを含む粉末１ｇを得た。この粉末をメタノールにて再結晶を繰り返しマイリオシン５００ｍｇを得た。
【００５９】
【実施例１】
下記表１に示す処方に従って化粧水を作成した。即ち、処方成分を撹拌可溶化し化粧水を得た。
【００６０】
【表１】
成    分                  配合量（重量部）
──────────────────────────
マイリオシン                  ０．００１
エタノール                  １０．０００
水                          ８９．９９９
【００６１】
【実施例２】
ヘアレスマウスのシワ形成モデルに上記実施例１で得られた化粧水を適用する以下の試験を行い、本発明の化粧料のシワ改善作用を評価した。
【００６２】
５匹ずつ２群のヘアレスマウスの背部に、ＵＶＢ（長波長紫外線）を１０週間照射してシワ形成モデルを作製した。その後、このシワ形成モデルの１群には上記実施例１で得られた化粧水を、もう１群にはエタノールのみを、シワが形成された背部に１日１回、週に５日の割合で４週間塗布し続けた。４週間の塗布期間終了後、各モデルの背部からレプリカを採取し、得られたレプリカのそれぞれについて、次の基準に従ってシワスコアを付した。
（シワスコア基準）
０：方向性のある構造は認められない。
１：繊維状の細い構造が方向性をもって認められる。
２：方向性をもった繊維状の細い構造とともに太い棒状の構造が認められる。
３：方向性をもった太い棒状の構造が認められる。
【００６３】
上記シワスコアを用いた評価は、レプリカ上の方向性をもった線状の構造をシワとして定義して評価したものである。したがって、上記シワスコア基準に従えば、スコアが高いほどシワ形成が進んだ皮膚状態と評価される。
【００６４】
上記で得られたシワスコアについて各群の平均値を算出し図１に示した。また、両群のシワスコアについて、Ｍａｎｎ−Ｗｈｉｔｎｅｙ検定により有意差検定を行った。結果は、実施例１の化粧水塗布群のシワスコアは、エタノールのみを塗布したマウス群のシワスコアに比べ、危険率０．０５以下で有意に小さかった。これらの結果から、実施例１で得られた本発明の化粧料は、シワ改善作用に優れることが明かである。
【００６５】
また、上記塗布期間中、実施例１の化粧水を塗布されたシワ形成モデルの皮膚に炎症等の好ましくない副次的な変化は観察されず、本発明の化粧料が安全性においても優れることが確認された。
【００６６】
【実施例３】
下記表２に示す処方に従って化粧水を作成した。即ち、処方成分を撹拌可溶化し化粧水を得た。得られた化粧水は、上記実施例１で得られた化粧水同様に、優れたシワ改善作用を有していた。
【００６７】
【表２】
成    分                  配合量（重量部）
──────────────────────────
マイリオシン                  ０．０１
グリセリン                    ５．００
１，３−ブタンジオール        ５．００
エタノール                  １０．００
水                          ７９．９４
ヒビテングルコネート          ０．０５
（グルコン酸クロルヘキシジン）
【００６８】
【実施例４】
下記表３に示す処方に従って化粧水を作成した。即ち、処方成分を撹拌可溶化し化粧水を得た。得られた化粧水は、上記実施例１で得られた化粧水同様に、優れたシワ改善作用を有していた。
【００６９】
【表３】
成    分                  配合量（重量部）
──────────────────────────
マイリオシン                    ０．１
グリセリン                      ５．０
１，３−ブタンジオール          ５．０
エタノール                    １０．０
水                            ７９．８
塩化ベンザルコニウム            ０．１
【００７０】
【実施例５】
下記表４に示す処方に従ってクリームを作成した。即ち、表４の（イ）成分を混練りし、これに（ロ）成分を加えて希釈し、８０℃に加熱した。これに、撹拌しながら予め８０℃に加熱しておいた（ハ）成分を徐々に加え、撹拌冷却してクリームを得た。得られたクリームは、上記実施例１で得られた化粧水同様に、優れたシワ改善作用を有していた。
【００７１】
【表４】
成        分                        配合量（重量部）
───────────────────────────────
（イ）成分
７０％マルチトール水溶液                  ５．０
グリセリン                                ５．０
１，３−ブタンジオール                    ５．０
メチルパラベン                            ０．３
トリグリセリンジイソステアレート          ５．０
マイリオシン                              ０．０１
（ロ）成分
流動パラフィン                          １０．０
軽質イソパラフィン                        ５．０
ジメチコン                                ５．０
（ハ）成分
水                                      ５９．６９
【００７２】
【実施例６】
下記表５に示す処方に従ってパック料を作成した。即ち、処方成分をニーダーで良く混練りし、パック料を得た。
【００７３】
【表５】
成    分                      配合量（重量部）
──────────────────────────
ポリ酢酸ビニルエマルジョン        ７０．００
ポリビニルアルコール              １０．００
１，３−ブタンジオール              ７．００
マイリオシン                        ０．０５
水                                １２．９５
【００７４】
【発明の効果】
本発明の化粧料は、含有するマイリオシン等の作用により、シワの形成予防及び／又は改善作用に優れるものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】  実施例１で得られた化粧水のシワ改善作用を示す図である。
【図１】
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