(57)【要約】  融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ未満である非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び高粘度オイル（Ａ−２）からなる群より選ばれる少なくとも１種、並びに融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３〜８０Ｊ／ｇであるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有する樹脂組成物であって、前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、前記高粘度オイル（Ａ−２）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び前記高粘度オイル（Ａ−２）を合計で５．０〜９９．５質量％、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を０．５〜９５．０質量％含む、樹脂組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ未満である非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び高粘度オイル（Ａ−２）からなる群より選ばれる少なくとも１種、並びに示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ以上８０Ｊ／ｇ以下であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有する樹脂組成物であって、
前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、前記高粘度オイル（Ａ−２）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び前記高粘度オイル（Ａ−２）を合計で５．０質量％以上９９．５質量％以下、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を０．５質量％以上９５．０質量％以下含む、樹脂組成物。
【請求項２】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が下記（１）を満たす、請求項１に記載の樹脂組成物。
（１）示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークトップとして定義される融点（Ｔｍ−Ｄ）が、観測されないか又は０℃以上１２０℃以下である。
【請求項３】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の極限粘度［η］が、０．０１ｄＬ／ｇ以上２．００ｄＬ／ｇ以下である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位を０モル％を超え２０モル％以下含む、請求項１〜３のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
【請求項５】
前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）が、プロピレン、イソブチレン及びイソプレンからなる群より選ばれる少なくとも１種に由来する構成単位を含む、請求項１〜４のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
【請求項６】
更に、粘着付与樹脂（Ｃ）を含む、請求項１〜５のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
【請求項７】
更に、低粘度オイル（Ｄ）を含む、請求項１〜６のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
【請求項８】
更に、ワックス（Ｅ）を含む、請求項１〜７のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
【請求項９】
更に前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のいずれにも該当しないポリオレフィン系樹脂（Ｆ）を含む、請求項１〜８のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
【請求項１０】
前記ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）の、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が、８０Ｊ／ｇを超える、請求項９に記載の樹脂組成物。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１つに記載の樹脂組成物からなるホットメルト接着剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物に関し、詳しくは、特定の非晶性ポリオレフィン樹脂及び／又は高粘度オイル並びに特定のポリプロピレン系樹脂を含有する樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ブチルゴム（イソブチレン−イソプレンゴム）やポリイソブチレンは、気体透過性が低く、タイヤチューブやシーリング材に用いられている。ブチルゴムやポリイソブチレンだけでは強度が不十分なため、種々の樹脂が配合された樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献１を参照。）。
しかしながら、従来の樹脂組成物では、接着性が十分でないという課題があった。例えば特許文献１では、ポリイソブチレンとポリエチレン系樹脂との組成物が検討されているが、この組み合わせでは接着強度が不十分である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特表２０１４−５２７５５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明が解決しようとする課題は、接着性に優れた樹脂組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、上記の課題を解決するべく鋭意検討した結果、下記の発明により当該課題を解決できることを見出した。すなわち、本願開示は、以下に関する。
＜１＞示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ未満である非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び高粘度オイル（Ａ−２）からなる群より選ばれる少なくとも１種、並びに示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ以上８０Ｊ／ｇ以下であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有する樹脂組成物であって、
前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、前記高粘度オイル（Ａ−２）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び前記高粘度オイル（Ａ−２）を合計で５．０質量％以上９９．５質量％以下、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を０．５質量％以上９５．０質量％以下含む、樹脂組成物。
＜２＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が下記（１）を満たす、上記＜１＞に記載の樹脂組成物。
（１）示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークトップとして定義される融点（Ｔｍ−Ｄ）が、観測されないか又は０℃以上１２０℃以下である。
＜３＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の極限粘度［η］が、０．０１ｄＬ／ｇ以上２．００ｄＬ／ｇ以下である、上記＜１＞又は＜２＞に記載の樹脂組成物。
＜４＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位を０モル％を超え２０モル％以下含む、上記＜１＞〜＜３＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
＜５＞前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）が、プロピレン、イソブチレン及びイソプレンからなる群より選ばれる少なくとも１種に由来する構成単位を含む、上記＜１＞〜＜４＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
＜６＞更に、粘着付与樹脂（Ｃ）を含む、上記＜１＞〜＜５＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
＜７＞更に、低粘度オイル（Ｄ）を含む、上記＜１＞〜＜６＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
＜８＞更に、ワックス（Ｅ）を含む、上記＜１＞〜＜７＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
＜９＞更に前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のいずれにも該当しないポリオレフィン系樹脂（Ｆ）を含む、上記＜１＞〜＜８＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
＜１０＞前記ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）の、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が、８０Ｊ／ｇを超える、上記＜９＞に記載の樹脂組成物。
＜１１＞上記＜１＞〜＜１０＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物からなるホットメルト接着剤。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の樹脂組成物は接着性に優れ、ホットメルト接着剤の用途に好適である。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１（ａ）】実施例における接着力の測定方法を示す説明図である。
【図１（ｂ）】実施例における接着力の測定方法を示す説明図である。
【図１（ｃ）】実施例における接着力の測定方法を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本実施形態の樹脂組成物は、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ未満である非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び高粘度オイル（Ａ−２）からなる群より選ばれる少なくとも１種、並びに融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３〜８０Ｊ／ｇであるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有する樹脂組成物であって、前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、前記高粘度オイル（Ａ−２）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、前記非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び前記高粘度オイル（Ａ−２）を合計で５．０〜９９．５質量％、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を０．５〜９５．０質量％含む、樹脂組成物である。
【０００９】
＜非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）＞
本実施形態で用いる非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）は、非晶性である。本発明における「非晶性ポリオレフィン樹脂」とは、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ未満である樹脂をいう。
上記融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、熱量変化の無い低温側の点と熱量変化の無い高温側の点とを結んだ線をベースラインとして、ＤＳＣ測定により得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークを含むライン部分と当該ベースラインとで囲まれる面積を求めることで算出される。なお、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、モノマー濃度や反応圧力を適宜調整することで制御することができる。
【００１０】
また、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークのピークトップとして定義される融点（Ｔｍ−Ｄ）が観測されないことが好ましい。
【００１１】
非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）は、下記式（１）で表される構造を含むことが好ましい。
【化１】
2019167872.tif 000002
［Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素数１〜１８の炭化水素基を表す。ただし、Ｒ1及びＲ2がいずれも水素原子であることはない。炭化水素基は、直鎖であってもよく、分岐していてもよい。］
【００１２】
非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）は、第四級炭素を有するオレフィンモノマーを含むことが好ましい。具体的には、上記式（１）において、Ｒ1及びＲ2がいずれも炭化水素基を表すことが好ましい。ここで、「第四級炭素」とは、４個の炭素原子と結合した炭素原子をいう。
非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）は、上記式（１）で表される構造の他に、エチレン、イソプレン、無水マレイン酸、スチレン、α−メチルスチレン等に由来する構成単位を含んでもよい。
【００１３】
また、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）は、プロピレン、イソブチレン及びイソプレンからなる群より選ばれる少なくとも１種に由来する構成単位を含むことが好ましい。
【００１４】
非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）の具体例としては、アタクチックポリプロピレン、プロピレン／α−オレフィン共重合体、エチレン／プロピレン／α−オレフィン共重合体、ポリイソブチレン、イソブチレン／イソプレン共重合体、イソブチレン／ｎ−ブチレン共重合体、イソブチレン／無水マレイン酸共重合体、エチレン／イソブチレン共重合体、エチレン／プロピレン／イソブチレンターポリマー、エチレン／スチレン／イソブチレンターポリマー、エチレン／α−メチルスチレン／イソブチレンターポリマー、プロピレン／イソブチレン共重合体、スチレン／イソブチレン共重合体、およびα−メチルスチレン／イソブチレン共重合体等が挙げられる。
【００１５】
非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）の市販品としては、ＪＸＴＧエネルギー（株）製の「テトラックス」、イネオス社製「Ｉｎｄｏｐｏｌ」及び住友化学（株）製「タフセレン」等が挙げられる。
【００１６】
＜高粘度オイル（Ａ−２）＞
本発明における「高粘度オイル」とは、４０℃の動粘度が２５０ｃＳｔ以上であるオイルを意味する。
高粘度オイル（Ａ−２）としては、特に限定されず、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、イソパラフィン系オイル等の鉱物油、芳香族系の鉱物油系炭化水素、エチレン−プロピレン共重合体、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリ（α−オレフィン）等の低分子量物等の合成樹脂系炭化水素、アルキルベンゼンやひまし油、あまに油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、ジブチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等のエステル系可塑剤等が例示できる。中でも、鉱物油系炭化水素、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイルが好ましく用いられる。特にパラフィン系炭化水素の炭素数が全炭素数の５０％を占めるパラフィン系オイルが好ましい。
【００１７】
高粘度オイル（Ａ−２）の４０℃の動粘度は、通常２５０ｃＳｔ以上、好ましくは３００ｃＳｔ以上、より好ましくは３３０ｃＳｔ以上、更に好ましくは３５０ｃＳｔ以上であり、そして、好ましくは１０万ｃＳｔ以下、より好ましくは５万ｃＳｔ以下、更に好ましくは１万ｃＳｔ以下、より更に好ましくは５，０００ｃＳｔ以下、特に好ましくは１，０００ｃＳｔ以下である。４０℃の動粘度が２５０ｃＳｔ未満であると、ブリードしやすくなってしまい、１０万ｃＳｔ以下であれば、入手が容易である。なお、動粘度は、ＩＳＯ３１０４に準拠して測定した値である。
【００１８】
高粘度オイル（Ａ−２）の市販品としては、出光興産（株）製の「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３８０」、「ダイアナプロセスオイルＰＳ−４３０」；ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ社製の「ＡＰ／Ｅ  Ｃｏｒｅ」、「ＳｐｅｃｔｒａＳｙｎ」；三井化学（株）製の「ルーカント」、シェブロン社製の「Ｓｙｎｆｌｕｉｄ」、シェブロンＵＳＡ社製の「Ｋａｙｄｏｌオイル」、クラリアント社製の「Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＰＡ ３３０ ＴＰ」及びイネオス社製の「Ｄｕｒａｓｙｎ」等が挙げられる（いずれも商品名）。
【００１９】
前記樹脂組成物中における非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び高粘度オイル（Ａ−２）の合計含有量は、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、５．０質量％以上９９．５質量％以下である。５．０質量％未満では、界面強度を低下させるおそれがあり、９９．５質量％を超えると組成物自体の強度を低下させるおそれがある。このような観点から、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び高粘度オイル（Ａ−２）の合計含有量は、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１５質量％以上、更に好ましくは２０質量％以上であり、より更に好ましくは３０質量％以上であり、そして、好ましくは９９質量％以下、より好ましくは９５質量％以下、更に好ましくは９０質量％以下であり、より更に好ましくは８５質量％以下、特に好ましくは７５質量％以下である。
【００２０】
＜ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）＞
本実施形態で用いるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ以上８０Ｊ／ｇ以下である。融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が３Ｊ／ｇ未満であると、組成物自体の強度が不十分となり、８０Ｊ／ｇを超えると、界面接着強度が低下するおそれがある。このような観点から、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、好ましくは２０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは２５Ｊ／ｇ以上、更に好ましくは２７Ｊ／ｇ以上、より更に好ましくは３０Ｊ／ｇ以上であり、そして、好ましくは５０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは４５Ｊ／ｇ以下、更に好ましくは４０Ｊ／ｇ以下である。
上記融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）の算出については、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）の説明で述べたのと同様である。
【００２１】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、下記（１）を満たすことが好ましい。
（１）示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークトップとして定義される融点（Ｔｍ−Ｄ）が、観測されないか又は０℃以上１２０℃以下である。
【００２２】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の融点（Ｔｍ−Ｄ）は、エラストマー樹脂組成物の柔軟性を高める観点から、観測されないか又は０℃以上１２０℃以下であることが好ましい。融点が観測される場合には、同様の観点から、より好ましくは３０℃以上、更に好ましくは３５℃以上、より更に好ましくは４０℃以上であり、そして、より好ましくは９０℃以下、更に好ましくは８５℃以下、より更に好ましくは８０℃以下、より更に好ましくは７０℃以下である。
なお、融点は、モノマー濃度や反応圧力を適宜調整することで制御可能である。
【００２３】
また、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の極限粘度［η］は、好ましくは０．０１ｄＬ／ｇ以上、より好ましくは０．１０ｄＬ／ｇ以上、更に好ましくは０．３０ｄＬ／ｇ以上、より更に好ましくは０．４０ｄＬ／ｇ以上であり、そして、好ましくは２．００ｄＬ／ｇ以下、より好ましくは１．８０ｄＬ／ｇ以下、更に好ましくは１．７０ｄＬ／ｇ以下、より更に好ましくは１．５０ｄＬ／ｇ以下、より更に好ましくは１．００ｄＬ／ｇ以下である。極限粘度［η］を０．０１ｄＬ／ｇ以上とすることで、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及び高粘度オイル（Ａ−２）とポリプロピレン系樹脂（Ｂ）との混合性をより高めることができる。また、２．００ｄＬ／ｇ以下とすることで、加工性をより改善することができる。このことは、例えば、タルク等のフィラーを含む樹脂組成物においても同様である。
【００２４】
なお、上記極限粘度［η］は、１３５℃のテトラリン中、ウベローデ型粘度計で還元粘度（ηSP／ｃ）を測定し、下記式（ハギンスの式）を用いて算出される。
ηSP／ｃ＝［η］＋Ｋ［η］2ｃ
ηSP／ｃ（ｄＬ／ｇ）：還元粘度
［η］（ｄＬ／ｇ）：極限粘度
ｃ（ｇ／ｄＬ）：ポリマー粘度
Ｋ＝０．３５（ハギンス定数）
【００２５】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３．０以下、より好ましくは２．８以下、更に好ましくは２．６以下、より更に好ましくは２．５以下であり、そして、好ましくは１．５以上、より好ましくは１．６以上、更に好ましくは１．７以上、より更に好ましくは１．８以上である。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を上記範囲内とすることで、樹脂組成物の柔軟性をより高め、樹脂組成物のべたつきをより抑制することができる。
なお、本実施形態において、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）法により測定したポリスチレン換算の重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎより算出した値である。
【００２６】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、上述の融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が上記範囲を満たせば、特に限定されないが、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンブロック共重合体、プロピレン−ブテンブロック共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン三元ランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体、又はプロピレン−α−オレフィングラフト共重合体等から選択されるプロピレン系重合体であることが好ましく、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン三元ランダム共重合体から選択されるプロピレン系重合体であることがより好ましく、プロピレン単独重合体であることがさらに好ましい。
【００２７】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が共重合体である場合は、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位を、０モル％を超えて２０モル％以下含むことが、架橋によるブツ発生を抑制し、樹脂組成物の柔軟性を高める観点から好ましい。このような観点から、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは１．０モル％以上であり、そして、より好ましくは１８．５モル％以下、更に好ましくは１５．０モル％以下、より更に好ましくは１０．０モル％以下である。
【００２８】
また、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、炭素数が２のオレフィンを含有する共重合体の場合には、炭素数が２のオレフィン（すなわち、エチレンモノマー）の構成単位が、好ましくは０モル％を超え２０モル％以下、より好ましくは０モル％を超え１８モル％以下、更に好ましくは０モル％を超え１６モル％以下、より更に好ましくは０モル％を超え１４モル％以下である。また、炭素数が４以上のαオレフィンを含有する共重合体の場合には、炭素数が４以上のα−オレフィン含有量が、好ましくは０モル％を超え３０モル％以下、より好ましくは０モル％を超え２５モル％以下、更に好ましくは０モル％を超え２０モル％以下である。
【００２９】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）としては市販品を用いることができる。具体例としては、「Ｌ−ＭＯＤＵ」（登録商標）（出光興産（株）製）の「Ｓ４００」、「Ｓ６００」、「Ｓ９０１」が挙げられる。非晶質ポリα−オレフィンの市販品として、ＲＥＸｔａｃ，ＬＬＣ社製の「ＲＥＸｔａｃ」、エボニック社製の「Ｖｅｓｔｏｐｌａｓｔ」、Ｅａｓｔｍａｎ社製の「Ｅａｓｔｏｆｌｅｘ」、「Ａｅｒａｆｉｎ」等も挙げられる（いずれも商品名）。プロピレン系エラストマーの市販品として、三井化学（株）製の「タフマーＸＭ」、「タフマーＰＮ」、「タフマーＳＮ」；（株）プライムポリマー製の「プライムＴＰＯ」；ダウ・ケミカル（株）製の「Ｖｅｒｓｉｆｙ」；エクソンモービル社製の「Ｖｉｓｔａｍａｘｘ」、「Ｌｉｎｘａｒ」、クラリアント社製の「Ｌｉｃｏｃｅｎｅ」；バセル社製の「Ａｄｆｌｅｘ」等も挙げられる（いずれも商品名）。
【００３０】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、チーグラーナッタ型の触媒やメタロセン触媒等の重合触媒の存在下で単量体を重合させて得ることができる。中でも、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、メタロセン触媒により得られるポリプロピレン系樹脂であることが好ましい。メタロセン触媒は均一系触媒の一種であり、得られる重合体は狭い分子量分布や狭い組成分布を有する均一な重合体となる。
【００３１】
前記樹脂組成物中におけるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の含有量は、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、０．５質量％以上９５．０質量％以下である。０．５質量％未満では、組成物自体の強度を低下させるおそれがあり、９５．０質量％を超えると界面接着強度を低下させるおそれがある。このような観点から、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の含有量は、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計量１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１０質量％以上、より更に好ましくは１５質量％以上、特に好ましくは２５質量％であり、そして、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下、より更に好ましくは７０質量％以下である。
【００３２】
前記樹脂組成物中における非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計含有量は、樹脂組成物１００質量％に対して、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは７５質量％以上である。
【００３３】
（粘着付与樹脂（Ｃ））
本実施形態の樹脂組成物は、粘着付与樹脂（Ｃ）を更に含有してもよい。
粘着付与樹脂としては、例えば、脂肪族系炭化水素石油樹脂の水素化誘導体、ロジン誘導体樹脂、ポリテルペン樹脂、石油樹脂、油溶性フェノール樹脂などからなる常温で固体、半固体あるいは液状のもの等を挙げることができる。これらは単独で又は二種以上を組み合わせて用いてもよい。本発明では、ベースポリマーとの相溶性を考慮して、水素添加物を用いることが好ましい。中でも、熱安定性に優れる石油樹脂の水素化物がより好ましい。
【００３４】
粘着付与樹脂の市販品としては、以下を挙げることができる。
原油及びナフサ精製過程で得られる原料を用いて製造した粘着付与剤としては、「アイマーブ」（出光興産（株）製）、「アルコン」（荒川化学工業（株）製）、「クイントン」（日本ゼオン（株）製）、「Ｔ−ＲＥＺ」（ＪＸＴＧエネルギー（株）製）、「Ｅｓｃｏｒｅｚ」、「Ｏｐｐｅｒａ」（以上、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社製）、「Ｅａｓｔｏｔａｃ」、「Ｒｅｇａｌｉｔｅ」、「Ｒｅｇａｌｒｅｚ」、「Ｐｌａｓｔｏｌｙｎ」（以上、Ｅａｓｔｍａｎ社製）、「Ｓｕｋｏｌｅｚ」（Ｋｏｌｏｎ社製）及び「Ｗｉｎｇｔａｃｋ」、「Ｎｏｒｓｏｌｅｎｅ」（以上、Ｃｒａｙ  Ｖａｌｌｅｙ社製）等を挙げることができる（いずれも商品名）。
オレンジ等から得られる精油を原料として用いて製造した粘着付与剤としては、「クリアロン」（ヤスハラケミカル（株）製）及び「Ｓｙｌｖａｌｉｔｅ」、「Ｓｙｌｖａｒｅｓ」（Ａｒｉｚｏｎａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社製）等を挙げることができる（いずれも商品名）。
ロジン等の原料を用いて製造した粘着付与剤としては、「ハリタック」、「ネオトール」（ハリマ化成（株）製）及び「エステルガム」、「ペンセル」（荒川化学工業（株）製）等を挙げることができる（いずれも商品名）。
【００３５】
本発明の樹脂組成物における粘着付与樹脂（Ｃ）の含有量は、粘着性向上、塗布性、及び粘度低下による被着体への濡れ性向上の観点から、樹脂組成物中における非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計含有量１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは３０質量部以上、更に好ましくは４０質量部以上、より更に好ましくは５０質量部以上であり、そして、好ましくは２００質量部以下、より好ましくは１５０質量部以下、更に好ましくは１２０質量部以下、より更に好ましくは１００質量部以下である。
【００３６】
また、粘着付与樹脂の軟化点は特に限定されるものではないが、軟化点が高すぎると塗布時のホットメルト接着剤の粘度増加により塗布性が悪くなり、軟化点が低すぎるとホットメルト接着剤の熱安定性が悪くなり、メルター内で焼け付きが発生して接着性や臭気に悪影響を与える。以上の理由から、粘着付与樹脂の軟化点は、好ましくは８０℃以上、より好ましくは８５℃以上、更に好ましくは９０℃以上であり、そして、好ましくは１３０℃以下、より好ましくは１２０℃以下、更に好ましくは１１０℃以下である。
【００３７】
（低粘度オイル（Ｄ））
本実施形態の樹脂組成物は、低粘度オイル（Ｄ）を更に含有してもよい。本発明における「低粘度オイル」とは、４０℃動粘度が２５０ｃＳｔ未満であるオイルを意味する。
低粘度オイル（Ｄ）としては、特に限定されず、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、イソパラフィン系オイル等の鉱物油、芳香族系の鉱物油系炭化水素、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリ（α−オレフィン）等の低分子量物等の合成樹脂系炭化水素、アルキルベンゼンやひまし油、あまに油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、ジブチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等のエステル系可塑剤等が例示できる。中でも、鉱物油系炭化水素、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイルが好ましく用いられる。特にパラフィン系炭化水素の炭素数が全炭素数の５０％を占めるパラフィン系オイルが好ましい。
【００３８】
また、鉱物油系炭化水素の重量平均分子量は５０〜２，０００、特に１００〜１，５００のものが好ましい。低粘度オイル（Ｄ）の４０℃の動粘度は、好ましくは２５０ｃＳｔ未満、より好ましくは３〜２２０ｃＳｔ、特に５〜２００ｃＳｔである。なお、動粘度は、ＩＳＯ３１０４に準拠して測定した値である。
【００３９】
低粘度オイル（Ｄ）の市販品としては、出光興産（株）製の「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」、「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」（９０ｃＳｔ）、「ダイアナプロセスオイルＰＷ−１５０」、「ダイアナプロセスオイルＰＳ−３２」、「ダイアナプロセスオイルＰＳ−９０」及び「ＰａｒａＬｕｘオイル」等が挙げられる（いずれも商品名）。
【００４０】
本発明の樹脂組成物における低粘度オイル（Ｄ）の含有量は、粘着性向上、塗布性、及び粘度低下による被着体への濡れ性向上の観点から、樹脂組成物中における非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計含有量１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上であり、そして、好ましくは２００質量部以下、より好ましくは１００質量％以下、更に好ましくは５０質量部以下である。
【００４１】
（ワックス（Ｅ））
本実施形態の樹脂組成物は、ワックス（Ｅ）を更に含有してもよい。
ワックスとしては、例えば、動物ワックス、植物ワックス、カルナウバワックス、キャンデリラワックス、木蝋、蜜蝋、鉱物ワックス、石油ワックス、パラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス、ペトロラタム、高級脂肪酸ワックス、高級脂肪酸エステルワックス、フィッシャー・トロプシュワックス等を例示できる。
ただし、本発明の樹脂組成物におけるワックス（Ｅ）の含有量は、塗布性向上の観点から、樹脂組成物中における非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計含有量１００質量部に対して、好ましくは２５質量部未満であり、更に好ましくは添加しないほうがよい。ワックスの添加量が多くなると塗布性が低下する。
【００４２】
（その他の添加剤）
また、本実施形態の樹脂組成物は、必要に応じて可塑剤、無機フィラー、酸化防止剤等の各種添加剤を更に含有してもよい。
可塑剤としては、フタル酸エステル類、アジピン酸エステル類、脂肪酸エステル類、グリコール類、エポキシ系高分子可塑剤などを例示できる。
無機フィラーとしては、タルク、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、ウォラストナイト、シリカ、クレー、雲母、カオリン、酸化チタン、ケイソウ土、尿素系樹脂、スチレンビーズ、澱粉、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、炭酸マグネシウム、アルミナ、石英粉末などを例示できる。
酸化防止剤としては、トリスノニルフェニルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、「アデカスタブ１１７８」（株式会社ＡＤＥＫＡ製）、「スタミライザーＴＮＰ」（住友化学株式会社製）、「イルガフォス１６８」（ＢＡＳＦ社製）、「ＳａｎｄｓｔａｂＰ−ＥＰＱ」（サンド社製）、等のリン系酸化防止剤、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、ｎ−オクタデシル−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、「スミライザーＢＨＴ」（住友化学株式会社製）、「イルガノックス１０１０」（ＢＡＳＦ社製）等のフェノール系酸化防止剤、ジラウリル−３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）、「スミライザーＴＰＬ」（住友化学株式会社製）、「ＤＬＴＰ「ヨシトミ」」（三菱化学株式会社製）、「アンチオックスＬ」（日油株式会社製）等のイオウ系酸化防止剤などを例示できる。
【００４３】
さらに、本実施形態の樹脂組成物においては、架橋剤や架橋助剤等を添加して部分架橋させることも可能である。
架橋剤としては、有機パーオキサイド、イオウ、イオウ化合物、フェノール樹脂等のフェノール系加硫剤等が挙げられる。これらの中では、有機パーオキサイドが好ましい。有機パーオキサイドの具体例としては、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−３−ヘキシン；２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）−ヘキサン；ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート；ジクミルパーオキサイド；ｔ−ブチルクミルパーオキサイド；ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド；１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン；ベンゾイルパーオキサイド；１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、ｐ−クロロベンゾイルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド等が挙げられる。これらの中では、臭気性、スコーチ安定性の点で、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）−３−ヘキシン、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレートが好ましく、中でも、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンが最も好ましい。
【００４４】
また、架橋助剤としては、例えば、Ｎ−メチル−Ｎ，４−ジニトロソアニリン、ニトロソベンゼン、ジフェニルグアニジン、ジビニルベンゼン、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、エチレンジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート、キノンジオキシム、ｐ，ｐ’−ジベンゾイルキノンジオキシム、ビスマレイミド、フェニレンビスマレイミド、トリメチロールプロパン−Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンジマレイミド、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ビニルブチラート、ビニルステアレート、不飽和シラン化合物、硫黄等が挙げられる。このような架橋助剤を用いることにより、均一かつ緩和な架橋反応が期待できる。
これらの架橋助剤の中では、トリアリルシアヌレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジビニルベンゼン、ビスマレイミドが好ましい。これらは、取扱いが容易であり、被架橋処理物の主成分である非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）との相溶性が良好であり、かつ、有機過酸化物を可溶化する作用を有し、有機過酸化物の分散剤として働くため、熱処理による架橋効果が均質で、柔軟性と物性とのバランスのとれた樹脂組成物が得られる。
【００４５】
架橋剤及び架橋助剤は、それぞれ１種を用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
架橋剤及び架橋助剤を使用する場合は、（Ａ−１）、（Ａ−２）、（Ｂ）〜（Ｅ）成分の合計量１００質量部に対して、０．１〜５質量部の範囲で任意に使用し、架橋度を調整することができる。
なお、架橋助剤として不飽和シラン化合物を使用した場合には、さらにシラノール縮合触媒の存在下で水分と接触させて架橋を進行させることができる。
【００４６】
また、本実施形態の樹脂組成物は、必要に応じて、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）又はオレフィン重合体（Ｂ）のいずれにも該当しないポリオレフィン系樹脂（Ｆ）を更に含有してもよい。当該ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）は、具体的には、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料を窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから得られる融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が８０Ｊ／ｇを超えるポリオレフィン系樹脂である。そのようなポリオレフィン系樹脂（Ｆ）の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン／α−オレフィン共重合体、プロピレン／α−オレフィン共重合体等が挙げられる。当該ポリオレフィンの市販品としては、例えば、（株）プライムポリマー製の「プライムポリプロＹ−２０４５ＧＰ」（プロピレン−エチレン共重合体）等が挙げられる。
【００４７】
［樹脂組成物の製造方法］
本発明の樹脂組成物は、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）、高粘度オイル（Ａ−２）及びオレフィン重合体（Ｂ）に、好ましくは粘着付与樹脂（Ｃ）、低粘度オイル（Ｄ）及びワックス（Ｅ）からなる群から選ばれる少なくとも１種を、更に必要に応じて他の各種添加剤を、ヘンシェルミキサー等を用いてドライブレンドし、単軸又は２軸押出機、プラストミルやバンバリーミキサー等により溶融混練することで製造することができる。
【００４８】
＜ホットメルト接着剤＞
本発明のホットメルト接着剤は、上記樹脂組成物からなる。本発明のホットメルト接着剤は、接着性に優れる。
【実施例】
【００４９】
次に実施例により、本発明を具体的に説明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定されるものではない。【００５０】
実施例及び比較例で使用した原料は以下の通りである。
＜非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）＞
・（Ａ１−１）「テトラックス  ３Ｔ」：ポリイソブチレン、ＪＸＴＧエネルギー（株）製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−２）「テトラックス  ４Ｔ」：ポリイソブチレン、ＪＸＴＧエネルギー（株）製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−３）「タフセレン  Ｘ１１０２」：非晶性ポリプロピレン、住友化学（株）製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−４）下記製造例２で得られたプロピレン系重合体（Ａ１−４）、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−５）「Ｉｎｄｏｐｏｌ  Ｈ−５０」：ポリイソブチレン、イネオス社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−６）「Ｉｎｄｏｐｏｌ  Ｈ−１８０００」：ポリイソブチレン、イネオス社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−７）「Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｎ５０ＳＦ」：ポリイソブチレン、ＢＡＳＦ社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−８）「ＹＳレジン  ＰＸ３００Ｎ」：テルペン樹脂、ヤスハラケミカル社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ
・（Ａ１−９）「Ｉｎｄｏｐｏｌ  Ｈ−２１００」：ポリイソブチレン、イネオス社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝０Ｊ／ｇ【００５１】
製造例１
［（１，２’−ジフェニルシリレン）（２，１’−ジフェニルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド〔下記式（ａ１２）で表される遷移金属化合物〕の合成］
【化２】
2019167872.tif 000003
【００５２】
２−ブロモインデン１５．０ｇ（７６．９ｍｍｏｌ）をエーテル２００ｍＬに溶解し、０℃でｎ−ブチルリチウムのヘキサン溶液（２．６５Ｍ，２９．０ｍＬ，７６．９ｍｍｏｌ）を滴下した。２５℃に上げ３時間撹拌後、０℃でｔ−ブチルリチウム（１．６９Ｍ，９１．０ｍＬ，１５３．８ｍｍｏｌ）を滴下した。２５℃で３時間撹拌後、−７８℃でジクロロジフェニルシラン８．０ｍＬ（３８．５ｍｍｏｌ）を添加し、２５℃に上げて終夜撹拌した。この反応溶液にテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）８０ｍＬを加え、−７８℃でジクロロジフェニルシラン８．０ｍＬ（３８．５ｍｍｏｌ）を添加し、２５℃に上げて終夜撹拌した。反応混合物に水１００ｍＬを加え撹拌すると、白色沈殿が生成した。この沈殿物を濾別し、減圧乾燥することにより（１，２’−ジフェニルシリレン）（２，１’−ジフェニルシリレン）ビス（インデン）４．９５ｇを得た（収率２２％）。
1Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ3）による測定の結果は、δ４．４４（２Ｈ，−ＣＨ−），６．６４−７．６４（３０Ｈ，−ＣＨ＝，Ｓｉ−Ｐｈ，Ａｒ−Ｈ）であった。【００５３】
（１，２’−ジフェニルシリレン）（２，１’−ジフェニルシリレン）ビス（インデン）４．９５ｇ（８．３ｍｍｏｌ）にＴＨＦ５０ｍＬ及びエーテル９０ｍＬを加え、−２０℃でｎ−ブチルリチウム（２．６５Ｍ，６．６ｍＬ，１７．５ｍｍｏｌ）を添加した。２５℃で４時間撹拌後、生成した黄白色固体を濾別し乾燥した。この固体をＴＨＦ４０ｍＬに溶解し、０℃でヨウ化メチルトリメチルシラン２．４ｍＬ（１６．２ｍｍｏｌ）を添加し、２５℃で３時間撹拌後、７０℃で３時間加熱撹拌した。反応溶液を放冷後、水２５ｍＬを加え分液後、溶液を乾燥し溶媒を留去することにより黄白色固体として（１，２’−ジフェニルシリレン）（２，１’−ジフェニルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチルインデン）を４．２８ｇ得た（収率６７％）。
1Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ3）による測定の結果は、δ０．８８，１．２０（４Ｈ，−ＣＨ2−Ｓｉ），４．０８（２Ｈ，−ＣＨ−）７．０２−７．８０（２８Ｈ，Ｓｉ−Ｐｈ，Ａｒ−Ｈ）であった。【００５４】
（１，２’−ジフェニルシリレン）（２，１’−ジフェニルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチルインデン）１．４９ｇ（１．９ｍｍｏｌ）にＴＨＦ１５ｍＬ及びエーテル２０ｍＬを加え、−２０℃でｎ−ブチルリチウム（２．６５Ｍ）１．５ｍＬを添加した。２５℃で６時間撹拌後、生成した黄白色沈殿を濾別乾燥した。この固体をジクロロメタン２５ｍＬに溶解し、０℃でジクロロメタン１０ｍＬに懸濁した四塩化ジルコニウム０．３７ｇ（１．６ｍｍｏｌ）を添加した。２５℃で終夜撹拌後、濾過し母液を濃縮することにより（１，２’−ジフェニルシリレン）（２，１’−ジフェニルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドを０．８５ｇ得た（収率５７％）。
1Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ3）による測定の結果は、δ−０．４２（ｓ，Ｓｉ（ＣＨ3）3，１８Ｈ）；２．１６，２．４６（ｄ，−ＣＨ2−Ｓｉ，４Ｈ）；６．９−７．６（ｍ，Ａｒ−Ｈ，Ｐｈ−Ｓｉ，２６Ｈ）であった。【００５５】
製造例２
（プロピレン系重合体の調製）
加熱乾燥した１リットルオートクレーブに、窒素雰囲気下、室温でヘプタン４００ｍＬ及びトリイソブチルアルミニウム０．４ミリモルを加え、撹拌した後、触媒種として（１，２’−ジフェニルシリレン）（２，１’−ジフェニルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドを０．２マイクロモル、助触媒としてジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．８マイクロモル、それぞれ加えた。続いて水素を０．０５ＭＰａ張り込んだ後、４０℃に昇温しながら、プロピレンで圧力を０．８５ＭＰａに保ちながら１９分間重合した。重合反応終了後、オートクレーブ内に反応生成物とメタノールを投入し、充分撹拌した後、内容物を乾燥しプロピレン系重合体（Ａ１−４）を１２８ｇ得た。【００５６】
＜高粘度オイル（Ａ−２）＞
・（Ａ２−１）「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３８０」：オイル、出光興産（株）製、４０℃における動粘度４００ｃＳｔ
・（Ａ２−２）「Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＰＡ ３３０ ＴＰ」：非晶性プロピレン／エチレン共重合体、クラリアント社製、１５０℃における動粘度４５０ｃＳｔ
・（Ａ２−３）「Ｌｕｃａｎｔ  ＬＸ９００Ｚ」：エチレン／α−オレフィン共重合体、三井化学（株）製、４０℃における動粘度４００ｃＳｔ以上
・（Ａ２−４）「Ｄｕｒａｓｙｎ  ＰＡＯ  １８０Ｒ」：ポリα−オレフィン、イネオス社製、４０℃における動粘度９２７．５ｃＳｔ
・（Ａ２−５）「Ｌｕｃａｎｔ  ＬＸ４００」：エチレン／α−オレフィン共重合体、三井化学（株）製、４０℃における動粘度４００ｃＳｔ以上【００５７】
＜ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）＞
・（Ｂ−１）「エルモーデュ  Ｓ４００」：メタロセン触媒により得られたポリプロピレン系樹脂、出光興産（株）製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３６Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝８０℃、極限粘度［η］＝０．４ｄＬ／ｇ
・（Ｂ−２）「エルモーデュ  Ｓ６００」：メタロセン触媒により得られたポリプロピレン系樹脂、出光興産（株）製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３８Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝８０℃、極限粘度［η］＝０．６ｄＬ／ｇ
・（Ｂ−３）「エルモーデュ  Ｓ９０１」：メタロセン触媒により得られたポリプロピレン系樹脂、出光興産（株）製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３７Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝８０℃、極限粘度［η］＝０．９ｄＬ／ｇ
・（Ｂ−４）「ビスタマックス  ８８８０」：プロピレン系エラストマー、エクソンモービル社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝５５Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝１００℃、極限粘度［η］＝０．３ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝１，１００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−５）「ビスタマックス  ８７８０」：プロピレン系エラストマー、エクソンモービル社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３０Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝１００℃、極限粘度［η］＝０．３５ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝４，３００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−６）「ビスタマックス  ８３８０」：プロピレン系エラストマー、エクソンモービル社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３０Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝１００℃、極限粘度［η］＝０．４ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝７，８００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−７）「Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  １６０２」：プロピレン系エラストマー、クラリアント社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３５Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝７０℃、極限粘度［η］＝０．３６ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝２，８００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−８）「Ａｅｒａｆｉｎ  １８０」：プロピレン系エラストマー、イーストマン社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３０Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝１１０℃、極限粘度［η］＝０．４９ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝２０，０００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−９）「Ｅａｓｔｏｆｌｅｘ  Ｐ１０１０」：プロピレン単独重合体、イーストマン社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３０Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝１３０℃、極限粘度［η］＝０．１５ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝１，０００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−１０）「Ｖｅｓｔｏｐｌａｓｔ  ７０８」：Ｃ３／Ｃ２／Ｃ４共重合体、エボニック社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝４０Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝１０５℃、極限粘度［η］＝０．４０ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝８，１００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−１１）「Ｖｅｓｔｏｐｌａｓｔ  ７０４」：Ｃ３／Ｃ２／Ｃ４共重合体、エボニック社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝３５Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝９５℃、極限粘度［η］＝０．３４ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝３，３００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−１２）「Ｖｅｓｔｏｐｌａｓｔ  ３０８」：Ｃ４／Ｃ３／Ｃ２共重合体、エボニック社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝１０Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝４５℃、極限粘度［η］＝０．４０ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝１２，０００ｍＰａ・ｓ
・（Ｂ−１３）「Ｖｅｓｔｏｐｌａｓｔ  ８２８」：Ｃ４／Ｃ３／Ｃ２共重合体、エボニック社製、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）＝２５Ｊ／ｇ、融点（Ｔｍ−Ｄ）＝１６０℃、極限粘度［η］＝０．５３ｄＬ／ｇ、１９０℃における溶融粘度＝２８，０００ｍＰａ・ｓ【００５８】
＜粘着付与樹脂（Ｃ）＞
・（Ｃ−１）「エスコレッツ５３００」：水添石油樹脂、東燃化学合同会社製【００５９】
＜低粘度オイル（Ｄ）＞
・（Ｄ−１）「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」：パラフィン系オイル、出光興産（株）製、４０℃における動粘度９０ｃＳｔ【００６０】
＜ワックス（Ｅ）＞
・（Ｅ−１）「Ｈｉ−ｗａｘ  ＮＰ５０６」：ポリプロピレンワックス、三井化学（株）製【００６１】
＜その他のポリプロピレン系樹脂（ポリオレフィン系樹脂（Ｆ））＞
・（Ｆ−１）「プライムポリプロＹ−２０４５ＧＰ」：プロピレン−エチレン共重合体、（株）プライムポリマー製、エチレン含有量＝４質量％【００６２】
なお、非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ−１）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の物性は下記方法で測定した。
〔ＤＳＣ測定〕
示差走査型熱量計（パーキン・エルマー社製、「ＤＳＣ−７」）を用い、試料１０ｍｇを窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）として求めた。また、得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークのピークトップから融点（Ｔｍ−Ｄ）を求めた。
なお、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、熱量変化の無い低温側の点と熱量変化の無い高温側の点とを結んだ線をベースラインとして、示差走査型熱量計（パーキン・エルマー社製、「ＤＳＣ−７」）を用いた、ＤＳＣ測定により得られた融解吸熱カーブのピークを含むライン部分と当該ベースラインとで囲まれる面積を求めることで算出される。【００６３】
〔極限粘度［η］〕
粘度計（（株）離合社製、商品名：「ＶＭＲ−０５３Ｕ−ＰＣ・Ｆ０１」）、ウベローデ型粘度管（測時球容積：２〜３ｍＬ、毛細管直径：０．４４〜０．４８ｍｍ）、溶媒としてテトラリンを用いて、０．０２〜０．１６ｇ／ｄＬの溶液を１３５℃にて測定した。【００６４】
〔１９０℃における溶融粘度〕
ＡＳＴＭ  Ｄ３２３６に準拠して、ブルックフィールド型回転粘度計を用いて１９０℃で樹脂組成物の溶融粘度（Ｂ型粘度）を測定した。【００６５】
実施例１〜７３及び比較例１〜１４
表１〜７に記載の種類及び配合量の各成分を、ラボプラストミルを用いて２３０℃で３分間溶融混練し、樹脂組成物を調製した。なお、表１〜７中、配合量の単位は「質量％である。また、表１〜７中、空欄は配合なしを表す。【００６６】
（評価）
以下に示す測定条件により、各実施例及び比較例で得られた樹脂組成物の特性を測定した。結果を表１〜７に示す。【００６７】
（１）接着力
接着力の測定方法について、図１（ａ）〜（ｃ）を参照しながら説明する。
まず、アセトンで洗浄したポリプロピレンフィルム２（１４０ｍｍ×７５ｍｍ×２０μｍ）の下方部分（図１では手前部分）に、表１及び３に示す樹脂組成物のプレス成型品１（２５ｍｍ×１５ｍｍ×１ｍｍ）を乗せ、さらにその上から前記ポリプロピレンフィルム２と同様のポリプロピレンフィルム３を乗せ、１２０℃、４分間、５ＭＰａでプレスし、プレスサンプル４を得た（図１（ａ））。プレスサンプル４において、プレス成形品１は、プレスによって押し広がった形状のプレス成形品１ａとなる（図１（ｂ））。
次に、得られたプレスサンプル４を幅２５ｍｍの短冊状に切断し（図１（ｂ）中の点線にて切断）、測定サンプル５を得た（図１（ｂ））。引張試験機を用いて、測定サンプル５のポリプロピレンフィルム２を矢印Ａ方向に、測定サンプル５のポリプロピレンフィルム３を矢印Ｂ方向に、１８０°、引張速度１００ｍｍ／ｓｅｃ、２３℃の条件下で引っ張るピール試験を３回実施し、それぞれの回において得られた最大接着力の平均値を接着力とした（図１（ｃ））。【００６８】
（２）Ｂ型粘度計による粘度測定
表２に示す樹脂組成物について、ＡＳＴＭ  Ｄ３２３６に準拠して、ブルックフィールド型回転粘度計を用いて１６０℃で樹脂組成物の溶融粘度（Ｂ型粘度）を測定した。【００６９】
（３）ピール強度（Ｔ−Ｐｅｅｌ強度）
不織布（ＮＷ）に、表２に示す樹脂組成物３ｇ／ｍ2を塗布温度１５０℃、ライン速度１５０ｍ／ｍｉｎ、スパイラル径１５ｍｍの条件下で塗布した後、ポリエチレンフィルム（ＰＥ）を重ね合わせ、圧力１ＭＰａでプレスし貼り合わせた。室温（２３℃）で４週間放置した後、貼り合わせたサンプルの基材進行方向に対して垂直の方向（ＣＤ方向）に２５ｍｍ幅に切断し、Ｔ型剥離強度（ピール強度）を測定した。測定環境は、２３℃、５０％ＲＨ、剥離速度１００ｍｍ/ｍｉｎであり、剥離強度の値は、極大値２点の平均値とした。
Ｔ−Ｐｅｅｌ強度は接着力の強さを表す指標であり、強度が高いほど剥離しにくく好ましい。【００７０】
【表１】
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【００７１】
【表２】
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【００７２】
【表３】
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【００７３】
【表４】
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【００７４】
【表５】
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【００７５】
【表６】
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【００７６】
【表７】
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【００７７】
表１〜７の結果より、本発明の樹脂組成物は、接着性に優れることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
本発明の樹脂組成物は、接着性に優れ、粘着剤、ホットメルト接着剤、シーリング材、コーキング剤等に好適に用いることができる。
【図１（ａ）】
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【図１（ｂ）】
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【図１（ｃ）】
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【国際調査報告】
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