(57)【要約】  熱伝達素子として優れた熱伝達性能と長期信頼性とを備える異方性グラファイト、異方性グラファイト複合体及びその製造方法を提供する。異方性グラファイトのグラファイト層の結晶配向面に垂直な面を、表面処理することで、特定の界面粗度とした異方性グラファイトを得る。また、特定の界面粗度の界面を有する異方性グラファイト、チタン含有金属層、および無機材質層を備える異方性グラファイト複合体とすることで、課題を解決する。
2019188915.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
異方性グラファイトであり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
前記異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
前記異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である面のうち少なくとも一つの面の表面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下である異方性グラファイト。
【請求項２】
前記異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である面のうち少なくとも一つの面の表面粗さが、２μｍ以上１０μｍ以下である請求項１に記載の異方性グラファイト。
【請求項３】
前記異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である２面の表面粗さが、２μｍ以上１０μｍ以下である請求項１に記載の異方性グラファイト。
【請求項４】
（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を備える異方性グラファイト複合体であり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
前記（ａ）異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
前記（ａ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層され、かつ、互いに接合されており、
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ａ）異方性グラファイトの界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下であり、
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下である、
異方性グラファイト複合体。
【請求項５】
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ａ）異方性グラファイトの界面の界面粗さが、２μｍ以上４μｍ以下である請求項４に記載の異方性グラファイト複合体。
【請求項６】
前記（ｂ）チタン含有金属層の厚さが、２０μｍ以上４０μｍ以下である請求項４または５に記載の異方性グラファイト複合体。
【請求項７】
前記（ｂ）チタン含有金属層のチタン含有量が、０．１重量％以上２．０重量％以下である請求項４〜６のいずれか一項に記載の異方性グラファイト複合体。
【請求項８】
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さが、２μｍ以上８μｍ以下である請求項４〜７のいずれか一項に記載の異方性グラファイト複合体。
【請求項９】
異方性グラファイト複合体の製造方法であり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
（ｉ）（ａ）異方性グラファイトの面であって、当該（ａ）異方性グラファイトに含まれるグラファイト層のＸ−Ｚ平面に平行な結晶配向面に垂直な面、のうち、少なくとも１つの面の表面を粗くする、または研磨する表面処理工程と、
（ｉｉ）前記（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を、前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層し、かつ、接合する接合工程と、を含む異方性グラファイト複合体の製造方法。
【請求項１０】
前記接合工程が、真空中、不活性ガス中、還元性ガス中、または不活性ガスと還元性ガスとの混合ガス中において、５０〜５００ｋｇ／ｍ２の荷重で、前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に積層された積層体を加圧しながら、７８０℃以上８３０℃以下で行なわれる請求項９に記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、異方性グラファイト、異方性グラファイト複合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器および電子デバイスから発生される熱を効果的に移動させて放熱する素子として、グラファイトが広く利用されている。【０００３】
とりわけ、六員環が共有結合で繋がったグラファイト構造を備え、各グラファイト構造がファンデルワールス力で結合されている異方性グラファイトは、高い熱伝導率を有する。異方性グラファイトは、熱源である電子機器および電子部品にて発生するホットスポットを抑制し、熱源から冷却器へ効率よく熱を伝える熱伝達素子として有用である。【０００４】
熱伝達素子を用いる場合には、熱源と熱伝達素子とを密に接触させる必要がある。異方性グラファイトは構造的に脆く崩れやすい性質を備えるため、特許文献１では、熱源と異方性グラファイトとの接触を考慮して、異方性グラファイトの表面に無機材質層を形成することが提案されている。特許文献１では、異方性グラファイトの表面に無機材質層を形成する方法として、異方性グラファイトと無機材質層との間に、０．０５ｍｍ〜０．１０ｍｍの厚さを有するチタン含有金属層をインサート材として用いることが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第５９３０６０４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
チタン含有金属層の熱伝導率は、異方性グラファイトの熱伝導率よりも低く、厚いチタン含有金属層を有する異方性グラファイト複合体では、熱伝達性能がよくない場合があった。一方、薄いチタン含有金属層を有する異方性グラファイト複合体では、異方性グラファイトとチタン含有金属層との間の接合強度、および／または、チタン含有金属層と無機材質層との間の接合強度が低くなる場合があった。接合強度が低くなると、電子機器や電子部品を繰り返し使用する中で、異方性グラファイトまたは無機材質層がチタン含有金属層から剥離してしまうため、異方性グラファイト複合体としての長期信頼性に課題があった。【０００７】
本発明では、熱伝達素子として優れた熱伝達性能および長期信頼性を備える異方性グラファイト、異方性グラファイト複合体、並びに、その製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、前述の課題解決のために鋭意検討を行った結果、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は：
［１］
異方性グラファイトであり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
前記異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
前記異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である面のうち少なくとも一つの面の表面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下である異方性グラファイト。【０００９】
［２］
（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を備える異方性グラファイト複合体であり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
前記（ａ）異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
前記（ａ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層され、かつ、互いに接合されており、
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ａ）異方性グラファイトの界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下であり、
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下である、
異方性グラファイト複合体。【００１０】
［３］
異方性グラファイト複合体の製造方法であり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
（ｉ）（ａ）異方性グラファイトの面であって、当該（ａ）異方性グラファイトに含まれるグラファイト層のＸ−Ｚ平面に平行な結晶配向面に垂直な面、のうち、少なくとも１つの面の表面を粗くする、または研磨する表面処理工程と、
（ｉｉ）前記（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を、前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層し、かつ、接合する接合工程と、を含む異方性グラファイト複合体の製造方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の一実施形態によれば、熱伝達素子として優れた熱伝達性能と長期信頼性とを備える異方性グラファイト、異方性グラファイト複合体及びその製造方法を提供することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】異方性グラファイトの斜視図である。
【図２】異方性グラファイト複合体の斜視図である。
【図３】異方性グラファイト複合体を評価した構造体の斜視図である。
【図４】異方性グラファイト複合体における、異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の走査型顕微鏡による像である。
【図５】異方性グラファイト複合体における、チタン含有金属層と無機材質層との界面の走査型顕微鏡による像である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の一実施形態について以下に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。本発明は、以下に説明する各構成に限定されるものではなく、請求の範囲に示した範囲で種々の変更が可能である。また、異なる実施形態または実施例にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態または実施例についても、本発明の技術的範囲に含まれる。さらに、各実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を組み合わせることにより、新しい技術的特徴を形成することができる。なお、本明細書中に記載された学術文献および特許文献の全てが、本明細書中において参考文献として援用される。また、本明細書において特記しない限り、数値範囲を表す「Ａ〜Ｂ」は、「Ａ以上（Ａを含みかつＡより大きい）Ｂ以下（Ｂを含みかつＢより小さい）」を意図する。
【００１４】
以下に、本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイト、（Ａ）異方性グラファイト複合体及びその製造方法を説明する。
【００１５】
＜１．（ａ）異方性グラファイト＞
本発明の一実施形態に係る異方性グラファイトは、異方性グラファイトであり、Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である面のうち少なくとも一つの面の表面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下であることを特徴とする。
【００１６】
本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトは、六員環が共有結合で繋がったグラファイト構造を有する層（換言すれば、グラファイト層）が多数積層したブロック状の形状を有する。ブロック状の（ａ）異方性グラファイトは、グラファイト層の結晶配向面と平行な方向に高い熱伝導性を有する。異方性グラファイトの「異方性」とは、グラファイト層が配向していることから、グラファイト層の結晶配向面と平行な方向および垂直な方向のそれぞれにおいて、異方性グラファイトの熱伝導性が大きく異なることを意味する。図１に、Ｘ軸、Ｘ軸に直交したＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸において、グラファイト層の結晶配向面１４がＸ−Ｚ平面に平行になるように配置された（ａ）異方性グラファイト１を示す。以下においては、便宜のため、当該ＸＹＺ軸を用いて説明を行なう。
【００１７】
＜結晶配向面に垂直な断面＞
図１に示すように、本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイト１は、Ｘ−Ｚ平面に平行な結晶配向面１４を有する。結晶配向面１４に垂直な断面は、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏面、Ｙ−Ｚ平面に平行である面１３とその裏面である。なお、結晶配向面１４に平行な面は、Ｘ−Ｚ平面に平行である面１２とその裏面である。
【００１８】
＜（ａ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さ＞
本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さは、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下がより好ましい。
【００１９】
＜（ａ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さ＞
本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さは、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下がより好ましい。
【００２０】
異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さと、異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さとは、（ｉ）同じであってもよく、（ｉｉ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さよりも、長くてもよく、（ｉｉｉ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さよりも、長くてもよい。
【００２１】
＜（ａ）異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さ＞
本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さは、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下が好ましく、１．０ｍｍ以上３．５ｍｍ以下がより好ましく、１．２ｍｍ以上２．５ｍｍ以下がさらに好ましい。
【００２２】
＜（ａ）異方性グラファイトの表面粗さ＞
本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトにおいて、グラファイト層の結晶配向面に垂直な面（図１の面１１とその裏面、面１３とその裏面）のうち、少なくとも一つの面の表面粗さは、１μｍ以上１５μｍ以下であり、２μｍ以上１０μｍ以下が好ましく、３μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましい。
【００２３】
前記表面粗さが１５μｍ以下の場合、チタン含有金属層を用いて、異方性グラファイトとその他の部材とを接合する際、接合面での原子拡散が進み易く、得られる異方性グラファイト複合体の熱伝達性能および長期信頼性のバランスが良い。一方、前記表面粗さが１μｍ以上の場合、接合面の比表面積が広くなることによって良好な原子拡散層を形成するため、得られる異方性グラファイト複合体の熱伝達性能および長期信頼性のバランスが良い。
【００２４】
また、本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトにおいて、グラファイト層の結晶配向面に垂直な面のうち、２つの面（例えば、対向する２面、図１の面１１とその裏面との２面、または、図１の面１３とその裏面との２面）の表面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下が好ましく、２μｍ以上１０μｍ以下がより好ましく、３μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましい。
【００２５】
なお、本発明における「表面粗さ」とは、表面の最も高い部分と最も低い部分との差分であり、いわゆる最大高さのことを指す。
【００２６】
＜異方性グラファイトの種類＞
本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトは、六員環が共有結合で繋がったグラファイト構造の面方向に高い熱伝導性を有するものであれば特に制限はされない。具体的に、（ａ）異方性グラファイトとしては、高分子分解異方性グラファイト、熱分解異方性グラファイト、押出成形異方性グラファイトおよびモールド成形異方性グラファイトなどを用いることが可能である。（ａ）異方性グラファイトが、六員環が共有結合で繋がったグラファイト構造の面方向に１５００Ｗ／ｍＫ以上の高い熱伝導率を有し、当該（ａ）異方性グラファイトを用いて製造される異方性グラファイト複合体の熱伝達性能が優れる観点から、（ａ）異方性グラファイトとしては、高分子分解異方性グラファイト、もしくは熱分解異方性グラファイトを使用することが好ましい。
【００２７】
＜異方性グラファイトの製造方法＞
本発明の一実施形態に係る（ａ）異方性グラファイトの製造方法としては、ポリイミドなどの高分子のフィルム積層体をグラファイト化して得られるグラファイトブロックを、切断する方法がある。切断方法としては、ダイヤモンドカッター、ワイヤーソーおよびマシニングなど公知の技術を適宜選択することが可能である。（ａ）異方性グラファイトの表面粗さを２０μｍ以下にし易くなる観点から、切断方法としては、ワイヤーソーが好ましい。また、表面を研磨もしくは粗面化する方法として、やすり研磨、バフ研磨およびブラスト処理など公知の技術を適宜用いることも可能である。
【００２８】
＜２．異方性グラファイト複合体＞
本発明の一実施形態に係る異方性グラファイト複合体は、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を備える異方性グラファイト複合体であり、Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、（ａ）異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、（ａ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、（ａ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、（ａ）異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層され、かつ、互いに接合されており、（ｂ）チタン含有金属層と接合している（ａ）異方性グラファイトの界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下であり、（ｂ）チタン含有金属層と接合している（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下であることを特徴とする。
【００２９】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体は、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、（ｃ）無機材質層を備える。例えば、図２のように、本発明の（Ａ）異方性グラファイト複合体２は、Ｚ軸方向に上から、（ｃ）無機材質層２３、（ｂ）チタン含有金属層２２、（ａ）異方性グラファイト２１、（ｂ）チタン含有金属層２２、（ｃ）無機材質層２３を備える。
【００３０】
＜（ａ）異方性グラファイト＞
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体において、（ａ）異方性グラファイトとしては、上述した＜１．（ａ）異方性グラファイト＞の欄にて説明した（ａ）異方性グラファイトを用いることができる。
【００３１】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体において、（ｂ）チタン含有金属層と接合している（ａ）異方性グラファイトの界面の界面粗さは、１μｍ以上１５μｍ以下であり、好ましくは２μｍ以上１０μｍ以下であり、より好ましくは２μｍ以上４μｍ以下であり、（ｂ）チタン含有金属層と接合している（ｃ）無機材質層の面の表面粗さは、１μｍ以上１５μｍ以下であり、好ましくは２μｍ以上８μｍ以下であり、より好ましくは３μｍ以上５μｍ以下である。
【００３２】
＜（ｂ）チタン含有金属層＞
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体においては、異方性グラファイトと無機材質層との間に、活性金属であるチタンを含む金属層を設けることで、（ａ）異方性グラファイトおよび（ｃ）無機材質層に対する金属層の濡れ性が極めて高くなり、原子拡散が良好に進みやすくなる。その結果、得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体は、長期信頼性に優れる。
【００３３】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体において、（ｂ）チタン含有金属層におけるチタン含有量は０．１重量％以上２．０重量％以下が好ましく、０．５重量％以上１．５重量％以下がより好ましい。（ｂ）チタン含有金属層におけるチタン含有量は１．５重量％よりも多くてもよい。（ｂ）チタン含有金属層におけるチタン含有量が２．０重量％以下であれば、（Ａ）異方性グラファイト複合体の長期信頼性に影響はない上に、熱伝導率が低いチタンの含有量を低く抑えることによって、得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体の熱伝達性能を良好にすることができる。一方、（ｂ）チタン含有金属層におけるチタン含有量が０．１重量％以上であれば、（ａ）異方性グラファイト、および（ｃ）無機材質層に対する金属層の濡れ性が上がり、原子拡散が進みやすくなるため、得られる異方性グラファイト複合体の長期信頼性を良好にすることができる。
【００３４】
（ｂ）チタン含有金属層に含まれるチタン以外の成分としては、特に限定されないが、熱伝導率が高く、得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体の熱伝達性能に優れる点から、（ｂ）チタン含有金属層は、銀および／または銅を含むことが好ましい。
【００３５】
（ｂ）チタン含有金属層の厚さについては、特に制限はないが、得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体が良好な熱伝達率を有すること、良好な長期信頼性を得られる点で、１０μｍ以上６０μｍ以下が好ましく、２０μｍ以上４０μｍ以下がより好ましい。
【００３６】
（ｂ）チタン含有金属層の形状は、所定の厚さを有する板もしくは箔であり得るが、スラリー状のチタン含有金属層および／またはパウダー状のチタン含有金属層を併用することも可能である。
【００３７】
＜（ｃ）無機材質層＞
（ｃ）無機材質層としては、金属層あるいはセラミック層が挙げられる。
【００３８】
＜金属層＞
（ｃ）無機材質層としての金属層について説明する。金属層を形成する金属としては特に制限されず、銅、アルミ、ニッケル、モリブデン、およびタングステンが挙げられる。（Ａ）異方性グラファイト複合体の熱伝達性能の観点から、銅が特に好ましい。また、金属は１種類のみ用いても良いし、複数種類用いても良く、例えば銅の表面に金および／またはニッケルなどのメッキを形成してもよい。
【００３９】
＜セラミックス層＞
（ｃ）無機材質層としてのセラミックス層について説明する。セラミックス層を形成するセラミックスとしては特に制限されず、アルミナ、ジルコニア、炭化珪素、窒化珪素、窒化ホウ素、および窒化アルミが挙げられる。（Ａ）異方性グラファイト複合体の熱伝達性能の観点から、炭化珪素あるいは窒化アルミが特に好ましい。
【００４０】
＜（ｃ）無機材質層の表面粗さ＞
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体において、（ｃ）無機材質層を形成する面のうち、（ｂ）チタン含有金属層と接合している（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さは、１μｍ以上１５μｍ以下であり、２μｍ以上８μｍ以下が好ましく、３μｍ以上５μｍ以下がより好ましい。前記（ｂ）と接合している（ｃ）の界面の界面粗さが１５μｍ以下であれば、加熱接合時に、（ｂ）チタン含有金属層と（ｃ）無機材質層との接合面での原子拡散が進みやすくなり、得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体の熱伝達性能および長期信頼性のバランスが優れる。
【００４１】
＜（ｃ）無機材質層の厚さ＞
（ｃ）無機材質層の厚さは、特に制限は無いが、１０μｍ以上１ｍｍ以下が好ましく、５０μｍ以上、５００μｍ以下がより好ましく、１００μｍ以上３００μｍ以下がさらに好ましい。前記（ｃ）無機材質層の厚さが１０μｍ以上であれば、（ｃ）無機材質層に十分な強度があり、良好な長期信頼性を有する異方性グラファイト複合体を得られる。前記（ｃ）無機材質層の厚さが１ｍｍ以下であれば、（ｃ）無機材質層の熱抵抗は小さく、熱伝達性能に優れる異方性グラファイト複合体を得られる。
【００４２】
＜（Ａ）異方性グラファイト複合体の製造方法＞
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体の製造方法について説明する。
【００４３】
本発明の一実施形態に係る異方性グラファイト複合体の製造方法は、Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、（ｉ）（ａ）異方性グラファイトの面であって、当該（ａ）異方性グラファイトに含まれるグラファイト層のＸ−Ｚ平面に平行な結晶配向面に垂直な面、のうち、少なくとも１つの面の表面を粗くする、または研磨する表面処理工程と、（ｉｉ）（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層し、かつ、接合する接合工程と、を含むことを特徴とする。
【００４４】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体は、上述のとおり、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層及び（ｃ）無機材質層を含む。
【００４５】
図２に、その製造方法の一例を示す。
【００４６】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体の製造方法は、（ａ）異方性グラファイトの面であって、当該（ａ）異方性グラファイトに含まれるグラファイト層のＸ−Ｚ平面に平行な結晶配向面に垂直な面、のうち、少なくとも１つの面の表面を粗くする、または研磨する表面処理工程を含む。
【００４７】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体の製造方法は、（ａ）異方性グラファイトの面であって、当該（ａ）異方性グラファイトに含まれるグラファイト層のＸ−Ｚ平面に平行な結晶配向面に垂直な面、のうち、２つの面（例えば、対向する２面、図１の面１１とその裏面との２面、または、図１の面１３とその裏面との２面）の表面を粗くする、または研磨する表面処理工程を含んでもよい。
【００４８】
表面処理工程によって、面の表面粗さが、所望の表面粗さ（例えば、１μｍ以上１５μｍ以下、好ましくは２μｍ以上１０μｍ以下、より好ましくは３μｍ以上５μｍ以下）に調節され得る。
【００４９】
表面処理工程の具体的な方法は、特に限定されない。面の表面を粗くする場合には、例えば、ブラスト処理、ヘアライン処理、または、梨地処理の方法によって、面の表面粗さを調節することができる。一方、面の表面を研磨する場合には、例えば、バフ研磨、ラップ研磨、または、ロータリー研磨の方法によって、面の表面粗さを調節することができる。
【００５０】
表面処理工程に供される（ａ）異方性グラファイトの形状は、特に限定されない。（ａ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さは、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下がより好ましい。（ａ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さは、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下がより好ましい。異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さと、異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さとは、（ｉ）同じであってもよく、（ｉｉ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さよりも、長くてもよく、（ｉｉｉ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さよりも、長くてもよい。（ａ）異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さは、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下が好ましく、１．０ｍｍ以上３．５ｍｍ以下がより好ましく、１．２ｍｍ以上２．５ｍｍ以下がさらに好ましい。表面処理工程では、（ａ）異方性グラファイトの形状が上述した形状になるように、（ａ）異方性グラファイトを、切断もしくは研磨してもよい。
【００５１】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体の製造方法では、Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とした場合、Ｚ軸方向に、上から、保持部材２４、（ｃ）無機材質層２３、（ｂ）チタン含有金属層２２、（ａ）異方性グラファイト２１、（ｂ）チタン含有金属層２２、（ｃ）無機材質層２３、保持部材２４を配置して積層体を形成し、当該積層体に荷重をかけて方向２５に沿って圧力を加え、当該状態で、真空環境下（例えば、１０−３Ｐａ）にて、積層体を加熱（例えば、７００〜１０００℃の温度範囲で３０分〜１時間）した後、常温まで冷却することにより、（Ａ）異方性グラファイト複合体２が得られる。
【００５２】
＜圧力＞
前記圧力については、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層が互いに接合される限りにおいては、特に制限はない。
【００５３】
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体の製造方法では、接合工程にて、５０〜５００ｋｇ／ｍ２の荷重で積層体を加圧することが好ましく、１００〜３００ｋｇ／ｍ２の荷重で積層体を加圧することがより好ましい。荷重が５０ｋｇ／ｍ２以上である場合には、（ａ）異方性グラファイトと（ｂ）チタン含有金属層との接合面、あるいは、（ｂ）チタン含有金属層と（ｃ）無機材質層との接合面において、原子拡散が進行しやすく、得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体は長期信頼性に優れる。荷重が５００ｋｇ／ｍ２以下である場合には、（ｂ）チタン含有金属層と接触していない（ｃ）無機材質層にまで、ろう材が濡れ拡がることがないので、熱源と異方性グラファイト複合体との接触不良を引き起こすことがない。
【００５４】
＜加熱＞
本発明の一実施形態に係る（Ａ）異方性グラファイト複合体の製造方法では、接合工程にて、前記加熱は、真空中、窒素および／またはアルゴンなどの不活性ガス中、水素などの還元性ガス中、または不活性ガスと還元性ガスとの混合ガス中で行われ得る。得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体の長期信頼性の観点から、真空中または還元性ガス中であることが好ましく、真空中であることがより好ましい。
【００５５】
上述のように荷重を加え、さらに７００〜１０００℃（より好ましくは、７８０℃以上８３０℃以下、更に好ましくは７９０℃以上８２０℃以下）に加熱することで、反応性の高い（ｂ）チタン含有金属層と（ａ）異方性グラファイトとの接合部分、及び、反応性の高い（ｂ）チタン含有金属層と（ｃ）無機材質層との接合部分の各々において、原子拡散する。これにより、（ｂ）チタン含有金属層に含まれるチタンが、（ａ）異方性グラファイト及び（ｃ）無機材質層とチタン化合物を形成するため、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、及び（ｃ）無機材質層が、あたかも一体物質のような強い構造体となる。その結果、得られる（Ａ）異方性グラファイト複合体は、熱伝達性能および長期信頼性に優れる。
【００５６】
また、得られた異方性グラファイト複合体は、公知の技術を用いて所定の形状に切断もしくは研磨をしたり、めっきをしたりすることも可能である。
【００５７】
本発明は、以下のように構成することもできる。
【００５８】
［１］
異方性グラファイトであり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
前記異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
前記異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
前記異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である面のうち少なくとも一つの面の表面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下である異方性グラファイト。
【００５９】
［２］
前記異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である面のうち少なくとも一つの面の表面粗さが、２μｍ以上１０μｍ以下である［１］に記載の異方性グラファイト。
【００６０】
［３］
前記異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である２面の表面粗さが、２μｍ以上１０μｍ以下である［１］に記載の異方性グラファイト。
【００６１】
［４］
（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を備える異方性グラファイト複合体であり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
前記（ａ）異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
前記（ａ）異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さが、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さが、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層され、かつ、互いに接合されており、
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ａ）異方性グラファイトの界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下であり、
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下である、
異方性グラファイト複合体。
【００６２】
［５］
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ａ）異方性グラファイトの界面の界面粗さが、２μｍ以上４μｍ以下である［４］に記載の異方性グラファイト複合体。
【００６３】
［６］
前記（ｂ）チタン含有金属層の厚さが、２０μｍ以上４０μｍ以下である［４］または［５］に記載の異方性グラファイト複合体。
【００６４】
［７］
前記（ｂ）チタン含有金属層のチタン含有量が、０．１重量％以上２．０重量％以下である［４］〜［６］のいずれかに記載の異方性グラファイト複合体。
【００６５】
［８］
前記（ｂ）チタン含有金属層と接合している前記（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さが、２μｍ以上８μｍ以下である［４］〜［７］のいずれかに記載の異方性グラファイト複合体。
【００６６】
［９］
異方性グラファイト複合体の製造方法であり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
（ｉ）（ａ）異方性グラファイトの面であって、当該（ａ）異方性グラファイトに含まれるグラファイト層のＸ−Ｚ平面に平行な結晶配向面に垂直な面、のうち、少なくとも１つの面の表面を粗くする、または研磨する表面処理工程と、
（ｉｉ）前記（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を、前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に、Ｚ軸方向に積層し、かつ、接合する接合工程と、を含む異方性グラファイト複合体の製造方法。
【００６７】
［１０］
前記接合工程が、真空中、不活性ガス中、還元性ガス中、または不活性ガスと還元性ガスとの混合ガス中において、５０〜５００ｋｇ／ｍ２の荷重で、前記（ａ）異方性グラファイト、前記（ｂ）チタン含有金属層、前記（ｃ）無機材質層の順に積層された積層体を加圧しながら、７８０℃以上８３０℃以下で行なわれる［９］に記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
【００６８】
本発明は、以下のように構成することもできる。
＜１＞
異方性グラファイトであり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
Ｘ軸に平行な辺の長さが４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
Ｙ軸に平行な辺の長さが４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
Ｚ軸方向の厚さが０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
異方性グラファイトのＸ−Ｙ平面に平行である面のうち少なくとも一つの面の表面粗さが１μｍ以上１５μｍ以下である異方性グラファイト。
＜２＞
表面粗さが２μｍ以上１０μｍ以下である＜１＞に記載の異方性グラファイト。
＜３＞
グラファイト層のＸ−Ｙ平面に平行である２面の表面粗さが、２μｍ以上１０μｍ以下である＜１＞に記載の異方性グラファイト。
＜４＞
（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、および（ｃ）無機材質層を備える異方性グラファイト複合体であり、
Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、
（ａ）におけるグラファイト層の結晶配向面が、Ｘ−Ｚ平面に平行に配置しており、
Ｘ軸に平行な辺の長さが４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
Ｙ軸に平行な辺の長さが４ｍｍ以上３００ｍｍ以下であり、
Ｚ軸方向の厚さが０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であり、
（ａ）（ｂ）（ｃ）の順に、Ｚ軸方向に積層かつ接合しており、
（ａ）の（ｂ）と接合している面の表面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下であり、
（ｃ）の（ｂ）と接合している面の表面粗さが、１μｍ以上１５μｍ以下である
異方性グラファイト複合体。
＜５＞
（ｂ）と接合している（ａ）の面の表面粗さが、２μｍ以上１０μｍ以下である＜４＞に記載の異方性グラファイト複合体。
＜６＞
（ｂ）チタン含有金属層の厚さが、２０μｍ以上４０μｍ以下である＜４＞あるいは＜５＞に記載の異方性グラファイト複合体。
＜７＞
（ｂ）チタン含有金属層のチタン含有量が、０．１重量％以上２．０重量％以下である＜４＞〜＜６＞のいずれかに記載の異方性グラファイト複合体。
＜８＞
（ｃ）の（ｂ）と接合している界面の表面粗さが、２μｍ以上８μｍ以下である＜４＞〜＜７＞のいずれかに記載の異方性グラファイト複合体。
＜９＞
異方性グラファイト複合体の製造方法であり、
（ｉ）異方性グラファイトのグラファイト層の結晶配向面に垂直な断面である面のうち、少なくとも１つの断面の表面を粗くする、あるいは研磨する表面処理工程、
（ｉｉ）Ｘ軸、Ｘ軸に直交するＹ軸、Ｘ−Ｙ平面に垂直なＺ軸とし、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層、（ｃ）無機材質層を、（ａ）（ｂ）（ｃ）の順に、Ｚ軸方向に積層かつ接合する接合工程を含む異方性グラファイト複合体の製造方法。
＜１０＞
接合工程が、真空中、不活性ガス中、還元性ガス中または不活性ガスと還元性ガスの混合ガス中において、５０〜５００ｋｇ／ｍ２の荷重で加圧しながら、７８０℃以上８３０℃以下で行なわれる＜９＞に記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
【実施例】
【００６９】
以下に、本発明の一実施形態に係る異方性グラファイト複合体およびその製造方法を、実施例および比較例を挙げて、詳細に説明するが、これらに限定されるものではない。【００７０】
＜表面粗さの測定方法＞
（ａ）異方性グラファイト、（ｃ）無機材質層の表面粗さについては、ミツトヨ製小型表面粗さ測定器（型番：ＳＪ−３１０）を用いて、単位をμｍとし、小数点第１位まで、５回測定した。それら５回の測定値から平均値を求め、平均値の小数点第１位を四捨五入した値を表面粗さの測定値とした（単位μｍ）。【００７１】
＜厚さの測定方法＞
（ｂ）チタン含有金属層の厚さについては、ミツトヨ製マイクロメータ（型番：ＭＤＣ−２５ＳＸ）を用いて、単位をμｍとし、最小１μｍ単位で５回測定した。それら５回の測定値から平均値を求め、平均値の小数点第１位を四捨五入した値を、厚さＴ２の測定値とした（単位μｍ）。【００７２】
＜異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さの測定方法＞
異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さについては、以下のように測定した。異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面に垂直な平面に沿って、ＩＭＴ社製卓上試料研磨機（型番：ＩＭ−Ｐ２）を用いて、異方性グラファイト複合体をバフ研磨することにより断面を作製し、更にブロードイオンビームを用いて断面を研磨した。当該断面を走査型電子顕微鏡にて観察（倍率：５０００倍）し、観察した範囲内での最大界面粗さを１μｍ単位で読み取った値を、異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さ（μｍ）とした。【００７３】
図４に実施例１の異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の走査型電子顕微鏡写真を示した。【００７４】
＜異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さの測定方法＞
異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さについては、以下のように測定した。異方性グラファイトにおけるグラファイト層の結晶配向面に垂直な平面に沿って、ＩＭＴ社製卓上試料研磨機（型番：ＩＭ−Ｐ２）を用いて、異方性グラファイト複合体をバフ研磨することにより断面を作製し、更にブロードイオンビームを用いて断面を研磨した。当該断面を走査型電子顕微鏡にて観察（倍率：２００倍）し、観察した範囲内での平均の最大界面粗さを１μｍ単位で読み取った値を、チタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さ（μｍ）とした。【００７５】
＜熱伝達性能の評価方法＞
図３に、異方性グラファイト複合体の熱伝達性能を評価するときの構造体を斜視図で表す。Ｚ軸方向に、上から、セラミックヒーター３１、異方性グラファイト複合体２、水冷ヒートシンク３２が積層している。なお、異方性グラファイト複合体２は、無機材質層２３、チタン含有金属層２２、異方性グラファイト２１、チタン含有金属層２２、無機材質層２３が積層している。【００７６】
２０ｍｍ×２０ｍｍ、厚さが５ｍｍの異方性グラファイト複合体２の上面中央部に、信越シリコーン製シリコングリース（型番：Ｇ７７５）を塗布したセラミックヒーター３１（坂口電熱社製マイクロセラミックヒーター、型番：ＭＳ−Ｍ５、５ｍｍ×５ｍｍ）を貼り付けた。さらに、異方性グラファイト複合体２の下面に信越シリコーン製シリコングリース（型番：Ｇ７７５）を塗布し、水冷ヒートシンク３２（ペパレス社製ヒートシンク、型番：ＴＲ−ＷＨＳ７Ｖ１）を貼り付けた。水冷ヒートシンク３２には、温度１８℃の水を循環させ、セラミックヒーター３１に１０Ｗの熱量を加えた状態で、異方性グラファイト複合体２の上面及びセラミックヒーター３１の熱画像を日本アビオニクス社製赤外線カメラ（型番：ＩｎｆＲｅｃ  Ｒ３００ＳＲ）で撮影した。この熱画像を解析し、セラミックヒーター３１の最大温度Ｋ１、および、異方性グラファイト複合体２の上面の最低温度Ｋ２を測定し、Ｋ１とＫ２の温度差（Ｋ１−Ｋ２）の値を算出した。【００７７】
以下の基準に基づき、熱伝達性能を判定した。
「Ａ」：Ｋ１とＫ２の温度差（Ｋ１−Ｋ２）が５℃以下である。
「Ｂ」：Ｋ１とＫ２の温度差（Ｋ１−Ｋ２）が５℃より大きく１０℃以下である。
「Ｃ」：Ｋ１とＫ２の温度差（Ｋ１−Ｋ２）が１０℃より大きい。
「Ａ」もしくは「Ｂ」であれば、熱が異方性グラファイト複合体２に均一に熱が広がっており、熱伝達性能に優れると判断した。【００７８】
＜長期信頼性の評価方法＞
エスペック製ヒートショック試験機（型番：ＴＳＡ−４３ＥＬ）に、異方性グラファイト複合体２を入れて、温度条件は−４０〜１５０℃、−４０℃及び１５０℃での定常時間は５分、サイクル数は５００サイクルのヒートショック試験を行った。【００７９】
ヒートショック試験前のセラミックヒーター３１の最大温度をＫ１０、ヒートショック試験後のセラミックヒーター３１の最大温度Ｋ１１として、温度変化（Ｋ１１−Ｋ１０）が３℃以下であれば「Ａ」、３℃より大きく５℃以下であれば「Ｂ」、５℃より大きければ「Ｃ」とし、「Ａ」もしくは「Ｂ」であれば、熱伝達性能が低下しておらず、長期信頼性に優れると判断した。【００８０】
＜製造例１（グラファイトブロックの作製）＞
グラファイトブロックの製造例を以下に示す。【００８１】
サイズ１００ｍｍ×１００ｍｍ、厚さ２５μｍのカネカ製ポリイミドフィルムを１５００枚積層した後、４０ｋｇ／ｃｍ２の加圧力でプレス加圧しながら、不活性ガス雰囲気下、２９００℃まで熱処理することによりグラファイトブロック（サイズ９０ｍｍ×９０ｍｍ、厚さ１５ｍｍ）を作製した。グラファイトブロックの熱伝導率は、グラファイト層の結晶配向面の方向において１５００Ｗ／ｍＫ、結晶配向面に対し垂直方向において５Ｗ／ｍＫであった。【００８２】
＜製造例２−１（異方性グラファイト（ａ１）の作製）＞
製造例１で作製したグラファイトブロック（サイズ９０ｍｍ×９０ｍｍ、厚さ１５ｍｍ）を、Ｘ軸、Ｘ軸と直交したＹ軸、Ｘ軸とＹ軸を含む平面に垂直なＺ軸において、グラファイトの結晶配向面がＸ−Ｚ平面と平行になるように配置し、ワイヤーソーを用いて、Ｘ−Ｙ平面において２０ｍｍ×２０ｍｍ、Ｚ軸方向の厚さ４．５ｍｍの寸法に切断した。そして、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とＹ−Ｚ平面に平行である面１３とそれらの裏面の表面粗さが５０μｍである異方性グラファイト（ａ１）を得た。【００８３】
＜製造例２−２（異方性グラファイト（ａ２））の作製）＞
図１のように、得られた異方性グラファイトの面のうち、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏側の面を、粒度８０００番のやすりで研磨して、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏面の表面粗さが５μｍである異方性グラファイト（ａ２）を得た。【００８４】
＜製造例２−３（異方性グラファイト（ａ３））の作製）＞
図１のように、得られた異方性グラファイトの面のうち、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏側の面を、粒度２０００番のやすりで研磨して、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏面の表面粗さが１２μｍである異方性グラファイト（ａ３）を得た。【００８５】
＜製造例２−４（異方性グラファイト（ａ４））の作製）＞
図１のように、得られた異方性グラファイトの面のうち、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏側の面を、粒度１０００番のやすりで研磨して、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏面の表面粗さが１５μｍである異方性グラファイト（ａ４）を得た。【００８６】
＜製造例２−５（異方性グラファイト（ａ５））の作製）＞
図１のように、得られた異方性グラファイトの面のうち、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏側の面を、粒度６００番のやすりで研磨して、Ｘ−Ｙ平面に平行である面１１とその裏面の表面粗さが３０μｍである異方性グラファイト（ａ５）を得た。【００８７】
（ａ１）異方性グラファイト：面１１と面１３とそれらの裏面の表面粗さが５０μｍである。【００８８】
（ａ２）異方性グラファイト：面１１とその裏面の表面粗さが５μｍである。【００８９】
（ａ３）異方性グラファイト：面１１とその裏面の表面粗さが１２μｍである。【００９０】
（ａ４）異方性グラファイト：面１１とその裏面の表面粗さが１５μｍである。【００９１】
（ａ５）異方性グラファイト：面１１とその裏面の表面粗さが３０μｍである。【００９２】
＜製造例３：（ｂ）チタン含有金属層の作製＞
（ｂ）チタン含有金属層として、（ｂ１）〜（ｂ４）を用いた。【００９３】
（ｂ１）チタン含有銀ろう（チタン含有量１．０重量％、厚さ３０μｍ、２０ｍｍ×２０ｍｍ）である。【００９４】
（ｂ２）チタン含有銀ろう（チタン含有量１．０重量％、厚さ５０μｍ、２０ｍｍ×２０ｍｍ）である。【００９５】
（ｂ３）チタン含有銀ろう（チタン含有量１．５重量％、厚さ３０μｍ、２０ｍｍ×２０ｍｍ）である。【００９６】
（ｂ４）銀ろう（チタン含有量０重量％、厚さ３０μｍ、２０ｍｍ×２０ｍｍ）である。【００９７】
＜製造例４：（ｃ）無機材質層の製造方法＞
（ｃ）無機材質層として、２０ｍｍ×２０ｍｍ、厚さ２００μｍの純銅の片側の表面を、粒度１０００〜８０００番のやすりで研磨して、以下の（ｃ１）〜（ｃ３）の純銅を得た。【００９８】
（ｃ１）２０ｍｍ×２０ｍｍ、厚さ２００μｍ、片面の表面粗さ３μｍの純銅である。【００９９】
（ｃ２）２０ｍｍ×２０ｍｍ、厚さ２００μｍ、片面の表面粗さ１０μｍの純銅である。【０１００】
（ｃ３）２０ｍｍ×２０ｍｍ、厚さ２００μｍ、片面の表面粗さ２０μｍの純銅である。【０１０１】
＜（ｄ）保持部材＞
（ｄ１）東洋炭素製の等方性黒鉛ブロック（型番：ＴＴＫ−９）を用いた。【０１０２】
〔実施例１〕
図２のように、Ｚ軸方向に、上から、保持部材２４として（ｄ１）、無機材質層２３として（ｃ１）、チタン含有金属層２２として（ｂ１）、異方性グラファイト２１として（ａ２）、チタン含有金属層２２として（ｂ１）、無機材質層２３として（ｃ１）、保持部材２４として（ｄ１）を積層した状態で、Ｚ軸方向の上下（荷重をかける方向２５）から、１００ｋｇ／ｍ２の荷重を加えた状態で、１０−３Ｐａの真空環境、及び８１０℃の温度範囲で３０分加熱した後、常温まで冷却し、（Ａ１）異方性グラファイト複合体２を得た。【０１０３】
（ａ２）異方性グラファイト：面１１とその裏面の表面粗さが５μｍである。【０１０４】
（ｂ１）チタン含有量が１．０％、厚さが３０μｍであるチタン含有銀ろうである。【０１０５】
（ｃ１）片面の表面粗さが３μｍである純銅である。【０１０６】
（ｄ１）東洋炭素製の等方性黒鉛ブロック（型番：ＴＴＫ−９）である。【０１０７】
図３のように、セラミックヒーター３１、（Ａ１）異方性グラファイト複合体２、水冷ヒートシンク３２からなる構造体を作製し、（Ａ）異方性グラファイト複合体の熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。【０１０８】
図４に示すように、実施例１に係る異方性グラファイト複合体４２において、異方性グラファイト４２とチタン含有金属層４１との界面（換言すれば、異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面部分４３）の界面粗さは、２μｍであった。また、図５に示すように、実施例１に係る異方性グラファイト複合体において、チタン含有金属層５１と無機材質層５２との界面（換言すれば、チタン含有金属層と無機材質層との界面部分５３）の界面粗さは３μｍであった。【０１０９】
〔実施例２〕
実施例１において、（ａ２）の代わりに、（ａ３）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ２）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、５μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは３μｍであった。【０１１０】
〔実施例３〕
実施例１において、（ｃ１）の代わりに、（ｃ２）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ３）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、２μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは１０μｍであった。【０１１１】
〔実施例４〕
実施例１において、（ｂ１）の代わりに、（ｂ２）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ４）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、２μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは３μｍであった。【０１１２】
〔実施例５〕
実施例１において、（ｂ１）の代わりに、（ｂ３）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ５）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、２μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは３μｍであった。【０１１３】
〔実施例６〕
実施例１において、（ａ２）の代わりに、（ａ４）を用い、（ｂ１）の代わりに、（ｂ２）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ６）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、７μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは１０μｍであった。【０１１４】
＜比較例１＞
実施例１において、（ａ２）の代わりに、（ａ５）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ７）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、２０μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは３μｍであった。【０１１５】
＜比較例２＞
実施例１において、（ａ２）の代わりに、（ａ４）を用い、（ｂ１）の代わりに、（ｂ２）を用い、（ｃ１）の代わりに、（ｃ３）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ８）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、７μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは２０μｍであった。【０１１６】
＜比較例３＞
実施例１において、（ｂ１）の代わりに、（ｂ４）を用いた以外は同様の方法により、（Ａ９）異方性グラファイト複合体を得て、熱伝達性能及び長期信頼性の評価を行った。なお、異方性グラファイト複合体における異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面の界面粗さは、２μｍであった。また、異方性グラファイト複合体におけるチタン含有金属層と無機材質層との界面の界面粗さは３μｍであった。【０１１７】
以下に、実施例および比較例で評価した異方性グラファイト複合体（Ａ１）〜（Ａ９）の熱伝達性能（Ｋ１−Ｋ２）および長期信頼性（Ｋ１１−Ｋ１０）の測定値、評価の結果をまとめた。【０１１８】
【表１】
2019188915.tif 000003
表１に示すとおり、実施例１〜６及び比較例１〜３によれば、（ａ）異方性グラファイト、（ｂ）チタン含有金属層及び（ｃ）無機材質層を備える異方性グラファイト複合体（Ａ）において、（ｂ）と接合している（ａ）の界面の界面粗さが１μｍ以上１５μｍ以下であり、（ｂ）と接合している（ｃ）無機材質層の界面の界面粗さが１μｍ以上１５μｍ以下である場合に、熱伝達性能及び長期信頼性に優れていること分かる。
【産業上の利用可能性】
【０１１９】
本発明の一実施形態によると、熱伝達性能および長期信頼性に優れた異方性グラファイトを得ることができる。そのため、本発明の一実施形態に係る、異方性グラファイト、異方性グラファイト複合体は、電子機器および電子部品などにおいて、好適に利用できる。
【符号の説明】
【０１２０】
１  異方性グラファイト
１１  Ｘ−Ｙ平面に平行である面
１２  Ｘ−Ｚ平面に平行である面
１３  Ｙ−Ｚ平面に平行である面
１４  グラファイト層の結晶配向面の一つ
２  異方性グラファイト複合体
２１  異方性グラファイト
２２  チタン含有金属層
２３  無機材質層
２４  保持部材
２５  荷重をかける方向
３  構造体
３１  セラミックヒーター
３２  水冷ヒートシンク
４１  チタン含有金属層
４２  異方性グラファイト
４３  異方性グラファイトとチタン含有金属層との界面部分
５１  チタン含有金属層
５２  無機材質層
５３  チタン含有金属層と無機材質層との界面部分
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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