(57)【要約】  本開示の一実施形態の発光デバイスは、Ａｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）からなる第１層と、第１層上に設けられ、第１層に対して格子緩和したＡｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）からなる第２層と、第２層上に設けられ、第２層に対して格子緩和したＡｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）からなると共に、活性層を含む第３層とを備え、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮ、第１層の面内方向の格子定数ａ１、第２層の面内方向の格子定数ａ２および第３層の面内方向の格子定数ａ３がａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する。
2020021979.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）からなる第１層と、
前記第１層上に設けられ、前記第１層に対して格子緩和したＡｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）からなる第２層と、
前記第２層上に設けられ、前記第２層に対して格子緩和したＡｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）からなると共に、活性層を含む第３層とを備え、
ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮ、前記第１層の面内方向の格子定数ａ１、前記第２層の面内方向の格子定数ａ２および前記第３層の面内方向の格子定数ａ３がａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する
発光デバイス。
【請求項２】
前記第１層の面内方向の格子定数ａ１と前記第２層の面内方向の格子定数ａ２とは（ａ２−ａ１）／ａ１＜−０．０６％の関係を満たし、前記第２層の面内方向の格子定数ａ２と前記第３層の面内方向の格子定数ａ３とは（ａ３−ａ２）／ａ２＞０．０６％の関係を満たし、前記第１層の面内方向の格子定数ａ１とＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮとは（ａ１−ａＧＡＮ）／ａＧＡＮ＞０．３３％の関係を満たす、請求項１に記載の発光デバイス。
【請求項３】
前記第３層は前記活性層を含む複数の層を有し、前記活性層および前記複数の層はともに面内方向の格子定数ａ３を有する、請求項１に記載の発光デバイス。
【請求項４】
前記第２層は面内方向の格子定数ａ２の複数の層を有し、前記格子定数ａ２の複数の層の総厚が１００ｎｍ以上である、請求項１に記載の発光デバイス。
【請求項５】
前記第３層は面内方向の格子定数ａ３の複数の層を有し、前記格子定数ａ３の複数の層の総厚が１００ｎｍ以上である、請求項１に記載の発光デバイス。
【請求項６】
前記第２層はクラッド層を有し、前記第３層は光ガイド層を有する、請求項１に記載の発光デバイス。
【請求項７】
更に、基板を有し、
前記基板上に、前記第１層、前記第２層および前記第３層がこの順に設けられている、請求項１に記載の発光デバイス。
【請求項８】
更に、前記基板と前記第１層との間にバッファ層を有し、
前記バッファ層は、窒化ガリウム（ＧａＮ），窒化ガリウムインジウム（ＧａＩｎＮ），窒化ガリウムアルミニウム（ＡｌＧａＮ），窒化アルミニウム（ＡｌＮ）または窒化アルミニウムガリウムインジウム（ＡｌＧａＩｎＮ）からなる、請求項７に記載の発光デバイス。
【請求項９】
前記基板は、窒化ガリウム（ＧａＮ）基板により構成されている、請求項７に記載の発光デバイス。
【請求項１０】
前記基板は、サファイア基板、シリコン（Ｓｉ）基板、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）基板または酸化亜鉛（ＺｎＯ）基板により構成されている、請求項７に記載の発光デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、例えば窒化ガリウム（ＧａＮ）系材料を用いた発光デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
窒化ガリウム（ＧａＮ）系材料を用いた発光デバイスの開発が活発に行われている。発光デバイスとしては、例えば、半導体レーザ（Laser Diode;ＬＤ）および発光ダイオード（Light Emitting Diode;ＬＥＤ）等が挙げられる。このような発光デバイスでは、例えば、基板よりも面内の格子定数が大きい発光層が設けられている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−１１５１０５号公報
【発明の概要】
【０００４】
ところで、ＧａＮ系材料を用いた発光デバイスでは、青色帯域および緑色帯域の光を発するＬＤやＬＥＤが実用化されているが、緑色帯域に関しては十分な発光が得られておらず、発光効率の改善が求められている。また、赤色帯域においてはＧａＩｎＰ系材料が用いられているが、ＧａＩｎＰ系のＬＥＤおよびＬＤは、高温時における発光効率が低いという課題がある。
【０００５】
発光効率を向上させることが可能な発光デバイスを提供することが望ましい。
【０００６】
本開示の一実施形態の発光デバイスは、Ａｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）からなる第１層と、第１層上に設けられ、第１層に対して格子緩和したＡｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）からなる第２層と、第２層上に設けられ、第２層に対して格子緩和したＡｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）からなると共に、活性層を含む第３層とを備えたものであり、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮ、第１層の面内方向の格子定数ａ１、第２層の面内方向の格子定数ａ２および第３層の面内方向の格子定数ａ３がａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する。
【０００７】
本開示の一実施形態の発光デバイスでは、ＧａＮよりも面内方向の格子定数が大きな第１層上に、第１層に対して格子緩和した第２層および第２層に対して格子緩和すると共に、活性層を含む第３層をこの順に積層するようにした。上記ＧａＮ、第１層、第２層および第３層は面内方向の格子定数として順にａＧａＮ、ａ１、ａ２、ａ３を有すると共に、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する。これにより、ＧａＮに対して格子緩和しながらも単結晶性に優れ、且つ、結晶欠陥が少ない活性層を形成する。
【０００８】
本開示の一実施形態の発光デバイスによれば、面内方向の格子定数がＧａＮの格子定数ａＧＡＮよりも大きく、且つａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する格子定数ａ１を有する第１層、格子定数ａ２を有する第２層および活性層を含むと共に、格子定数ａ３を有する第３層をこの順に積層するようにしたので、単結晶性に優れ、且つ、結晶欠陥が少ない活性層が得られ、活性層の発光効率を向上させることが可能となる。即ち、高い発光効率を有する発光デバイスを提供することが可能となる。
【０００９】
なお、ここに記載された効果は必ずしも限定されるものではなく、本開示中に記載されたいずれの効果であってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本開示の実施の形態に係る発光デバイスの構成を表す断面模式図である。
【図２】ＡｌＧａＩｎＮからなる層におけるＡｌおよびＩｎの組成に対するバンドギャップと格子定数との関係を表す図である。
【図３Ａ】図１に示した発光デバイスの製造工程を説明する断面模式図である。
【図３Ｂ】図３Ａに続く工程を表す断面模式図である。
【図３Ｃ】図３Ｂに続く工程を表す断面模式図である。
【図４】本開示の変形例１に係る発光デバイスの構成を表す断面模式図である。
【図５】本開示の変形例２に係る発光デバイスの構成を表す断面模式図である。
【図６】本開示の変形例３に係る発光デバイスの構成を表す断面模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本開示における実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。以下の説明は本開示の一具体例であって、本開示は以下の態様に限定されるものではない。また、本開示は、各図に示す各構成要素の配置や寸法、寸法比等についても、それらに限定されるものではない。なお、説明する順序は、下記の通りである。
１．実施の形態（ＧａＮよりも面内方向の格子定数が大きな３層を格子定数の大きさが大小大となるように積層した例）
１−１．発光デバイスの構成
１−２．発光デバイスの製造方法
１−３．作用・効果
２．変形例１（第２層に厚膜のＧａＮ層を用いた例）
３．変形例２（第２層に超格子を用いた例）
４．変形例３（半導体レーザ素子としての構成の一例）
【００１２】
＜１．実施の形態＞
図１は、本開示の一実施の形態に係る発光デバイス（発光デバイス１）の断面構成を模式的に表したものである。この発光デバイス１は、例えば可視領域、特に５００ｎｍ以上の波長の光を出射する半導体レーザまたは発光ダイオード等である。本実施の形態の発光デバイス１は、基板１１上に、面内方向の格子定数ａ１を有する第１層１３、面内方向の格子定数ａ２を有する第２層１４および面内方向の格子定数ａ３を有する第３層１６がこの順に積層されている。各面内方向の格子定数ａ１，ａ２，ａ３は、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮよりも大きく、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有している。
【００１３】
（１−１．発光デバイスの構成）
発光デバイス１は、上記のように、基板１１上に、第１層１３、第２層１４および第３層１６がこの順に積層されており、第３層１６内に発光層（活性層１７）を有する。本実施の形態の発光デバイス１は、窒化ガリウム（ＧａＮ）系材料を用いて形成されている。更に、基板１１と第１層１３との間にはバッファ層１２が、第２層１４と第３層１６との間には、歪層１５が設けられている。第１層１３、第２層１４および第３層１６は、上記のように、面内方向の格子定数としてそれぞれａ１，ａ２，ａ３を有し、これらはＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮよりも大きく、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有している。
【００１４】
基板１１は、例えば窒化ガリウム（ＧａＮ）基板であり、その厚みは例えば３００μｍ〜５００μｍである。例えば、ＧａＮ基板のｃ面が主面として用いられている。なお、基板１１は、窒化ガリウム（ＧａＮ）基板の他、例えば、サファイア基板、シリコン（Ｓｉ）基板、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）基板および酸化亜鉛（ＺｎＯ）基板を用いてもよい。
【００１５】
バッファ層１２は、第１層１３を格子緩和させるためのものであり、基板１１と第１層１３との間に設けられている。バッファ層１２は、例えば低温バッファ層であり、例えば、４００℃〜７５０℃程度の低温で形成された、非単結晶の層である。非単結晶の例としては、例えば、アモルファスおよび多結晶等が挙げられる。バッファ層１２は、例えば、窒化ガリウム（ＧａＮ），窒化ガリウムインジウム（ＧａＩｎＮ），窒化ガリウムアルミニウム（ＡｌＧａＮ），窒化アルミニウム（ＡｌＮ）または窒化アルミニウムガリウムインジウム（ＡｌＧａＩｎＮ）により構成されている。バッファ層１２の厚みは、例えば１０ｎｍ〜１００ｎｍである。
【００１６】
第１層１３は、バッファ層１２に接して設けられている。第１層１３は、Ａｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）からなる。第１層１３のインジウム（Ｉｎ）組成ｘ１（％）は、例えば０．５％以上３０％以下である。バッファ層１２上に設けられた第１層１３は、基板１１（ＧａＮ基板）の面内方向（例えばｃ面）の格子定数よりも大きい面内方向の格子定数ａ１を有し、格子緩和されている。第１層１３は、基板１１に対して完全緩和されていてもよいし、部分緩和されていてもよい。なお、完全緩和とは直下の層に対して歪がない状態を指し、部分緩和とは直下の層に対して歪を有している状態を指す。第１層１３の厚みは、例えば１００ｎｍ〜２０００ｎｍである。第１層１３の厚みを１００ｎｍ以上、より好ましくは５００ｎｍ以上にすることにより、１００ｎｍ未満の厚みを有する場合に比べ、単結晶性に優れ低転位密度の結晶が構成される。
【００１７】
図２は、ＡｌＧａＩｎＮからなる層におけるＡｌおよびＩｎの組成に対するバンドギャップ（Ｅｇ［ｅＶ］）およびＧａＮに対する格子不整合度（ｄａ／ａ）の等高線を表したものである。第１層１３の具体的な組成としては、例えばＧａＩｎＮが挙げられるが、Ａｌを含んだＡｌＧａＩｎＮとしてもよい。ａはＧａＮの格子定数で、ｄａはＡｌＩｎＧａＮとＧａＮとの格子定数差であり、ｄａ／ａはＡｌＧａＩｎＮとＧａＮとの格子不整合度を表す。例えばｄａ／ａ＝０の等高線上のＡｌＧａＩｎＮはその格子定数がＧａＮと等しい。つまり、本等高線よりも上の領域であれば、ＧａＮよりも格子定数の大きな４元混晶を得ることができる。また、通常、ＧａＮ基板上にＧａＩｎＮを成長させた場合、面内方向の格子定数ａは同一で、ＧａＩｎＮは成長方向に結晶格子が歪んだ状態となるようにエピタキシャルに成長していくが、上記のように、ＧａＩｎＮの基板１１側に低温バッファ層（バッファ層１２）を設けることにより面内方向の格子定数ａがＧａＮよりも大きな、つまり、緩和したＧａＩｎＮ層を得ることができる。また、緩和したＧａＩｎＮ層を得るには、バッファ層を用いる方法の他に、ＧａＩｎＮの積層厚みをＧａＮに対する臨界膜厚よりも厚く成長させるという方法も挙げられる。
【００１８】
第２層１４は、第１層１３に接して設けられている。第２層１４は、Ａｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）からなる。第１層１３上に設けられた第２層１４は、第１層１３の面内方向の格子定数よりも小さい面内方向の格子定数ａ２を有し、格子緩和されている。第２層１４は、第１層１３対して完全緩和されていてもよいし、部分緩和されていてもよい。第２層１４は、複数の層から構成されており、例えば、図１に示したように、第１層１３上に、ＧａＩｎＮからなる層（ＧａＩｎＮ層）１４Ａ、ＧａＮからなる層（ＧａＮ層）１４Ｂ、ｎ−ＧａＩｎＮとＧａＮとの積層構造からなる層（ｎ−ＧａＩｎＮ／ＧａＮ層）１４Ｃおよびｎ−ＧａＩｎＮからなる層（ｎ−ＧａＩｎＮ層）１４Ｄがこの順に積層されている。第２層１４の厚みは、例えば１００ｎｍ〜２０００ｎｍである。第２層１４の厚みを１００ｎｍ以上、より好ましくは５００ｎｍ以上にすることにより、１００ｎｍ未満の厚みを有する場合に比べ、平坦性に優れ低転位密度の結晶が構成される。第２層１４上には、例えばＧａＮからなる歪層１５が例えば１ｎｍ〜５０ｎｍの厚みで設けられている。
【００１９】
第３層１６は、歪層１５に接して設けられている。第３層１６は、Ａｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）からなる。第２層１４上に設けられた第３層１６は、第２層１４の面内方向の格子定数よりも大きな面内方向の格子定数ａ３を有し、格子緩和されている。第３層１６は、第２層１４に対して完全緩和されていてもよいし、部分緩和されていてもよい。第３層１６は、複数の層から構成されており、例えば、図１に示したように、例えばＧａＩｎＮからなる活性層１７を間に、ｎ−ＧａＩｎＮからなる層（ｎ−ＧａＩｎＮ層）１６Ａおよびｐ−ＧａＩｎＮからなる層（ｐ−ＧａＩｎＮ層）１６Ｂがこの順に積層されている。第３層１６の厚みは、例えば１００ｎｍ〜２０００ｎｍである。
【００２０】
本実施の形態で発光デバイス１は、上記のように、基板１１上に順に積層された第１層１３、第２層１４および第３層１６の面内方向の格子定数ａ１，ａ２，ａ３が、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を満たすようになっている。これにより、第２層１４および第３層１６の平坦性および単結晶性に優れ、低転位密度な結晶層を形成することができる。
【００２１】
第１層１３の面内方向の格子定数ａ１は、（ａ１−ａＧａＮ）／ａＧａＮ＞０．３３％を満たすような大きさとなっていることが好ましい。第２層１４の面内方向の格子定数ａ２の大きさは、第１層１３の面内方向の格子定数ａ１と基板１１の格子定数ａＧａＮとの間の値となっており、第２層１４の面内方向の格子定数ａ２は、（ａ２−ａ１）／ａ１＜−０．０６％を満たすような大きさとなっていることが好ましい。第３層１６の面内方向の格子定数ａ３は、第２層１４の格子定数ａ２よりも大きな値となっており、第３層１６の面内方向の格子定数ａ３は、（ａ３−ａ２）／ａ２＞０．０６％を満たすような大きさとなっていることが好ましい。第１層１３の格子定数ａ１と第３層１６の格子定数ａ３との大小関係はどちらが大きくてもよいが、格子定数ａ１と格子定数ａ３とが近い値をとることで、さらに優れた平坦性および高い単結晶性を有すると共に、低転位密度な結晶を有する第２層１４および第３層１６が構成される。
【００２２】
本実施の形態の発光デバイス１は、上記関係を満たす第１層１３、第２層１４および第３層１６を順に積層した３段構造とすることで、平坦性に優れ、且つ、貫通転位が少ない状態でＧａＮよりも面内方向の格子定数が大きい単結晶からなる活性層１７が得られる。よって、活性層１７の発光効率を大きく向上させることが可能となる。
【００２３】
なお、第１層１３、第２層１４および第３層１６が面内方向に異方性を有する結晶構造を有する場合には、少なくとも一方向の格子定数が上記関係を満たせばよい。また、第３層１６上には更に別の層が設けられていてもよく、例えばさらに格子緩和した層を設けるようにしてもよい。
【００２４】
更に、第１層１３と第２層１４との間には、第２層１４と第３層１６との間の歪層１５のように他の層が設けられていてもよい。第１層１３と第２層１４との間および第２層１４と第３層１６との間に設けられる層は、例えば段階的に格子定数が変化していてもよい。
【００２５】
（１−２．発光デバイスの製造方法）
本実施の形態の発光デバイス１は、例えば以下のように製造することができる。図３Ａ〜図３Ｃは、発光デバイス１の製造方法を工程順に表したものである。
【００２６】
まず、図３Ａに示したように、基板１１上にバッファ層１２を形成する。具体的には、ＧａＮからなる基板１１上に４００℃〜７５０℃の温度で窒化ガリウムインジウム（ＧａＩｎＮ）を成長させることによりバッファ層１２を形成する。
【００２７】
次に、図３Ｂに示したように、バッファ層１２上に第１層１３を形成する。第１層１３は、例えば、７００℃〜９００℃の温度で、バッファ層１２上にＡｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）を成長させることにより形成する。低温で形成されたバッファ層１２上の第１層１３では、面内方向の格子定数ａ１が窒化ガリウム（ＧａＮ）よりも大きくなっている。即ち、第１層１３は、格子緩和されて形成されている。
【００２８】
続いて、図３Ｃに示したように、この第１層１３上に第２層１４を形成する。第２層１４は、例えば、７００℃〜１０００℃の温度で、第１層１３上にＡｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）を成長させることにより形成する。具体的には、例えば、第１層１３上にＧａＩｎＮ層１４Ａを例えば５００ｎｍの厚みで形成したのち、ＧａＮ層１４Ｂを例えば５００ｎｍの厚みで形成する。続いて、ＧａＮ層１４Ｂ上にｎ−ＧａＩｎＮ／ＧａＮ層１４Ｃを例えば５００ｎｍの厚みで形成する。次に、ｎ−ＧａＩｎＮ／ＧａＮ層１４Ｃ上にｎ−ＧａＩｎＮ層１４Ｄを例えば５００ｎｍの厚みで形成する。第２層１４を構成する各層１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃ，１４Ｄでは、面内方向の格子定数ａ２が、それぞれ、第１層１３の面内方向の格子定数ａ１よりも小さくなっている。即ち、第２層１４は、格子緩和されて形成されている。次に、第２層１４を形成したのち、この第２層１４上に、歪層１５を例えば５ｎｍで形成する。
【００２９】
最後に、歪層１５上に第３層１６を形成する。第３層１６は、例えば、７００℃〜９００℃の温度で、歪層１５上にＡｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）を成長させることにより形成する。具体的には、例えば、歪層１５上にｎ−ＧａＩｎＮ層１６Ａを例えば２００ｎｍの厚みで形成したのち、活性層１７を例えば３ｎｍの厚みで形成する。続いて、活性層１７上にｐ−ＧａＩｎＮ１６Ｂを例えば２００ｎｍの厚みで形成する。第３層１６を構成する各層１６Ａ，１６Ｂ，１７では、面内方向の格子定数ａ３が、それぞれ、第２層１４の面内方向の格子定数ａ２よりも大きくなっている。即ち、第３層１６は、格子緩和されて形成されている。なお、ｎ−ＧａＩｎＮ層１６Ａおよびｐ−ＧａＩｎＮ１６Ｂはアンドープでもよい。
【００３０】
第２層１４の面内方向の格子定数をａ２に、第３層１６の面内方向の格子定数をａ３に変化させる方法について説明する。これら面内方向の格子定数を変化させる層は、上記の構成例ではＧａＩｎＮ層１４Ａとｎ−ＧａＩｎＮ層１６Ａが相当するが、例えば、ＧａＩｎＮ層１４Ａやｎ−ＧａＩｎＮ層１６Ａ層を直接下層に対して臨界厚みを超える厚膜に形成することが挙げられる。あるいは、３次元成長を促す成長条件を適用し結晶内に空隙を導入する方法がある。また、上記のように、ｎ−ＧａＩｎＮ層１６Ａにてａ２からａ３へ面内の格子定数を拡大させる際に、歪層１５のように、一度ａ２よりも格子定数の小さい結晶を導入し、その後に格子定数の大きいｎ−ＧａＩｎＮ層１６Ａを積層することでａ３への格子緩和を生じさせやすくすることが可能となる。更に、別の方法としては、ＧａＩｎＮ／ＧａＮやＡｌＧａＮ／ＧａＮあるいはＡｌＧａＮ／ＧａＩｎＮ等の超格子構造を成長方向に組成変調し格子緩和を促す方法等がある。ここで、歪層１５の面内方向の格子定数はその厚みによって、ａＧａＮとａ３との間の格子定数を持ち得る。以上により、図１に示した発光デバイス１が完成する。
【００３１】
（１−３．作用・効果）
窒化ガリウム（ＧａＮ）系材料を用いた発光デバイスは、可視領域の発光素子として開発されており、その用途の１つとしてＲＧＢの発光素子を用いたディスプレイがある。可視領域のうち、青色帯域および緑色帯域は、ＧａＮ系材料を用いたＬＥＤやＬＤで既に実用化されているが、緑色帯域の光を発するＬＥＤおよびＬＤでは発光効率の改善が求められている。赤色帯域の光を発する発光デバイスではＧａＩｎＰ系材料が用いられているが、ＧａＩｎＰ系の材料を用いたＬＥＤおよびＬＤは、高温時における発光効率が低いという課題がある。
【００３２】
一般に、ＧａＮ系材料を用いた可視領域の発光素子は、活性層にＧａＩｎＮが用いられている。ＧａＩｎＮは、Ｉｎの組成が大きくなるに従い、発光波長が長くなる。活性層の厚みにもよるが、例えば１６％で青色帯域、２３％で緑色帯域および３３％で赤色帯域となる。一方で、Ｉｎの組成が大きくなるにつれて発光再結合確率の減少および非発光再結合確率の増大が生じ、青色帯域よりも長い波長領域において良好な発光特性を有するＬＥＤやＬＤを提供することは困難である。発光再結合確率の減少の要因は、Ｉｎ組成の揺らぎの増大およびピエゾ分極の増大が挙げられる。非発光再結合確率の増大については、ＧａＮ基板やＧａＮテンプレート基板と、ＧａＩｎＮ活性層との間の格子不整合度の増大に起因する結晶欠陥の発生が挙げられる。また、前述したピエゾ分極はＧａＮ基板やＧａＮテンプレート基板と、ＧａＩｎＮ活性層との間の格子不整合度に比例して大きくなるため、ＧａＩｎＮ活性層の歪量を低減することが発光効率を向上させる重要な要因となる。
【００３３】
ＧａＩｎＮ活性層の歪量を低減させる方法の一つとしては、ＧａＩｎＮ基板を用いることが考えられるが、結晶性の良好なＧａＩｎＮバルク基板を得ることは難しい。この他、ＧａＩｎＮに対して格子整合するＳｃＡｌＭｇＯ4、ＺｎＯおよびＭｇＡｌ2Ｏ4といった異種材料からなる基板を用いることが考えられるが、異種材料基板上において高品質な結晶を得ることは容易ではない。また、ＧａＮ基板やＧａＮテンプレート基板上に格子緩和したＧａＩｎＮを積層し、さらにその上に活性層を成長させる方法が考えられる。具体的には、例えばＧａＮテンプレート基板上にＧａＩｎＮ／ＧａＮの超格子を用いた構造や、低温ＧａＩｎＮバッファ層上にＧａＩｎＮ層を積層した構造が挙げられる。しかしながら、上記方法を用いて得られる格子緩和したＧａＩｎＮはＸ線回折ピークの単峰性が低く、結晶欠陥が多い。結晶性の悪いＧａＩｎＮに対して、その上に結晶性に優れた活性層を成長させることは困難である。
【００３４】
これに対して、本実施の形態の発光デバイス１では、ＧａＮからなる基板１１上に、Ａｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）からなる第１層１３と、第１層１３に対して格子緩和したＡｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）からなる第２層１４と、第２層１４に対して格子緩和したＡｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）からなると共に、活性層１７を含む第３層１６を順に積層するようにした。第１層１３の面内方向の格子定数ａ１、第２層１４の面内方向の格子定数ａ２および第３層１６の面内方向の格子定数ａ３は、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧａＮよりも大きく、且つ、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する。これにより、ＧａＮに対して格子緩和しながらも単結晶性に優れ、且つ、貫通転位が少なく、平坦性が良好な活性層１７を形成することが可能となる。
【００３５】
上記メカニズムについて説明する。仮に、面内方向の格子定数ａ１からなる第１層１３のみを基板１１と活性層との間に設けた場合、第１層１３上には、貫通転位が多く、表面の平坦性が悪化した活性層が形成される。一方、本実施の形態のように、第１層１３上に、第１層１３の面内方向の格子定数ａ１よりも小さい面内方向の格子定数ａ２を有する第２層１４を形成することにより、横方向成長が得やすいＧａＮ層を厚く成長させることが可能となる。これにより、貫通転位が少なく、平坦性が良好な活性層１７を形成することが可能となる。
【００３６】
また、仮に、基板１１と活性層との間に、面内方向の格子定数ａ２を有する第２層１４と面内方向の格子定数ａ３を有する第３層１６の２段構成の層を設けた場合、第３層１６において平坦性の著しい悪化や、貫通電位密度の増大が生じる。一方で、本実施の形態のように、基板１１と活性層との間の面内方向の格子定数を３段階で変化させる構造とした場合、面内方向の格子定数をａ２からａ３（ａ２＜ａ３）へと変化させる際に平坦性の悪化や貫通電位密度の増大は生じない。これは、大きな面内方向の格子定数ａ１を有する第１層１３が第２層１４の下方に設けられているからであり、面内方向の格子定数をａ２からａ３（ａ２＜ａ３）へと拡大させる際に、上記のように、ｎ−ＧａＩｎＮ層１６Ａ層に、例えば結晶内に空隙を導入した場合に大きさがより小さな空隙によって格子定数をａ２からａ３（ａ２＜ａ３）に拡大させることが可能となり、平坦性の悪化が改善される。
【００３７】
以上のように、本実施の形態の発光デバイス１では、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧａＮよりも大きく、且つ、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する、面内方向の格子定数ａ１の第１層１３、面内方向の格子定数ａ２の第２層１４および面内方向の格子定数ａ３の第３層１６をこの順に積層するようにした。これにより、活性層１７の貫通転位密度が低く、平坦性が向上した活性層１７が得られる。即ち、高い発光効率を有する発光デバイスを提供することが可能となる。
【００３８】
特に、緑色帯域および赤色帯域の光を発するＧａＩｎＮからなる活性層１７では、活性層の歪量が低減されるため、活性層１７に生じるピエゾ分極が低減され、発光再結合確率が増大する。また、活性層１７で発生する欠陥が低減されることで、非発光再結合確率が低減される。よって、ＧａＩｎＮからなる活性層１７の発光効率を大きく向上させることが可能となる。
【００３９】
次に、本開示の変形例（変形例１〜３）について説明する。以下では、上記実施の形態と同様の構成要素については同一の符号を付し、適宜その説明を省略する。
【００４０】
＜２．変形例１＞
図４は、本開示の変形例（変形例１）に係る発光デバイス（発光デバイス２）の断面構成を模式的に表したものである。この発光デバイス２は、例えば可視領域、特に５００ｎｍ以上の波長の光を出射する半導体レーザまたは発光ダイオード等である。発光デバイス２は、上記実施の形態と同様に、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮよりも大きく、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する格子定数ａ１の第１層１３、格子定数ａ２の第２層２４および格子定数ａ３の第３層１６がこの順に積層されている。本変形例では、第２層２４が、例えば５ｎｍ以上の厚みを有するＧａＮ層２４Ａ、ｎ−ＧａＩｎＮ／ＧａＮ層１４Ｃおよびｎ−ＧａＩｎＮ層１４Ｄの３層からなる点が上記実施の形態とは異なる。
【００４１】
ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を満たす格子定数ａ２を有する第２層２４は、最も第１層１３側に設けられる層をＧａＩｎＮから構成する以外に、臨界膜厚を超える厚みを有するＧａＮ層２４Ａで形成することでも得られる。なお、第２層２４を構成するｎ−ＧａＩｎＮ／ＧａＮ層１４Ｃおよびｎ−ＧａＩｎＮ層１４Ｄは、上記実施の形態と同様の構成を有する。
【００４２】
このように、第２層２４の最も第１層１３側に設けられる層としてＧａＩｎＮ層１４Ａに代えて、例えば、臨界膜厚を超える５ｎｍ以上の厚みを有するＧａＮ層２４Ａを設けることで、第１層１３に対して格子緩和すると共に、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮよりも大きく、且つ、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する発光デバイス２を形成することができる。即ち、上記実施の形態と同等の特性を有する発光デバイス２を提供することが可能となる。
【００４３】
＜３．変形例２＞
図５は、本開示の変形例（変形例２）に係る発光デバイス（発光デバイス３）の断面構成を模式的に表したものである。この発光デバイス３は、例えば可視領域、特に５００ｎｍ以上の波長の光を出射する半導体レーザまたは発光ダイオード等である。発光デバイス３は、上記実施の形態と同様に、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮよりも大きく、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する格子定数ａ１の第１層１３、格子定数ａ２の第２層３４および格子定数ａ３の第３層１６がこの順に積層されている。本変形例では、第２層３４が、ＡｌＧａＮとＧａＮとが積層され超格子構造を有するＡｌＧａＮ／ＧａＮ層３４Ａと、ｎ−ＧａＩｎＮ／ＧａＮ層１４Ｃおよびｎ−ＧａＩｎＮ層１４Ｄとの３層からなる点が上記実施の形態とは異なる。
【００４４】
ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を満たす格子定数ａ２を有する第２層３４は、最も第１層１３側に設けられる層をＧａＩｎＮや厚膜形成したＧａＮから構成する以外に、ＡｌＧａＮとＧａＮとが積層された超格子構造を有する層（ＡｌＧａＮ／ＧａＮ層）３４Ａで形成することでも得られる。ＡｌＧａＮ／ＧａＮ層３４Ａは、ＡｌＧａＮ／ＧａＮの積層構造の他に、ＡｌＧａＮとＧａＩｎＮあるいはＡｌＧａＮとＧａＮを積層させた構造としても同様の効果が得られる。なお、第２層３４を構成するｎ−ＧａＩｎＮ／ＧａＮ層１４Ｃおよびｎ−ＧａＩｎＮ層１４Ｄは、上記実施の形態と同様の構成を有する。
【００４５】
このように、第２層３４の最も第１層１３側に設けられる層としてＧａＩｎＮ層１４Ａに代えて、ＡｌＧａＮ／ＧａＮ等の超格子構造を有する層（ＡｌＧａＮ／ＧａＮ層）３４Ａを設けることで、第１層１３に対して格子緩和すると共に、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮよりも大きく、且つ、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する発光デバイス２を形成することができる。即ち、上記実施の形態と同等の特性を有する発光デバイス３を提供することが可能となる。
【００４６】
＜４．変形例３＞
図６は、本開示の変形例（変形例３）に係る発光デバイス（発光デバイス４）の断面構成を模式的に表したものである。この発光デバイス４は、例えば可視領域、特に５００ｎｍ以上の波長の光を出射する半導体レーザである。本変形例の発光デバイス４は、上記実施の形態と同様に、ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮよりも大きく、ａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する格子定数ａ１の第１層４３、格子定数ａ２の第２層４４および格子定数ａ３の第３層４６がこの順に積層されており、第２層４４中にはクラッド層４５があり、第３層４６には活性層４７および光ガイド層が形成されている。更に、第３層４６上には、クラッド層４８およびコンタクト層４９が積層されている。
【００４７】
本変形例の発光デバイス４は、第１層４３、クラッド層４５を含む第２層４４、活性層４７を含む光ガイド層を構成する第３層４６、クラッド層４８、コンタクト層４９がこの順に積層されている。
【００４８】
基板１１は、例えば窒化ガリウム（ＧａＮ）基板であり、その厚みは例えば３００μｍ〜５００μｍである。例えば、窒化ガリウム（ＧａＮ）基板のｃ面が主面として用いられている。
【００４９】
第１層４３は、基板１１に接して設けられている。第１層４３は、上記実施の形態における第１層１３と同様に、基板１１（窒化ガリウム（ＧａＮ）基板）の面内方向（例えばｃ面）の格子定数よりも大きい面内方向の格子定数ａ１を有し、格子緩和されている。第１層４３は、例えばＧａＩｎＮからなるバッファ層（ＧａＩｎＮバッファ層）４３Ａと、Ａｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）からなる層（例えば、Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎ層）４３Ｂとがこの順に積層されている。ＧａＩｎＮバッファ層４３Ａの厚みは、例えば１０ｎｍ〜１００ｎｍである。Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎ層４３Ｂの厚みは、例えば例えば１００ｎｍ〜２０００ｎｍである。
【００５０】
第２層４４は、第１層４３に接して設けられている。第２層４４は、Ａｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）からなる。第１層４３上に設けられた第２層４４は、上記実施の形態における第２層１４と同様に、第１層４３の面内方向の格子定数よりも小さい面内方向の格子定数ａ２を有し、格子緩和されている。第２層４４は、第１層４３対して完全緩和されていてもよいし、部分緩和されていてもよい。
【００５１】
第２層４４は、複数の層から構成されており、例えば、図６に示したように、第１層４３上に、ＧａＮからなる層（ＧａＮ層）４４Ａ、ＧａＮ／Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎからなる層（ＧａＮ／Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎ層）４４ＢおよびＧａＮからなる層（ＧａＮ層）４４Ｃがこの順に積層されている。ＧａＮ層４４Ｃ上には、さらにクラッド層４５として、それぞれＧａＮ／ＧａＩｎＮからなるＧａＮ／Ｇａ0.97Ｉｎ0.03Ｎ層４５ａ、ＧａＮ／Ｇａ0.96Ｉｎ0.04Ｎ層４５ｂ、ＧａＮ／Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎ層４５ｃおよびＧａＮ／Ｇａ0.94Ｉｎ0.06Ｎ層４５ｄがこの順に積層されている。第２層４４の厚みは、例えば３０ｎｍ〜７５０ｎｍである。例えば、ＧａＮ層４４Ａの厚みは、例えば３０ｎｍ〜７５０ｎｍである。ＧａＮ／Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎ層４４Ｂの厚みは、例えば１００ｎｍ〜１０００ｎｍである。ＧａＮ層４４Ｃの厚みは、例えば３０ｎｍ〜２００ｎｍである。ＧａＮ／Ｇａ0.97Ｉｎ0.03Ｎ層４５ａの厚みは、例えば３０ｎｍ〜５００ｎｍである。ＧａＮ／Ｇａ0.96Ｉｎ0.04Ｎ層４５ｂの厚みは、例えば３０ｎｍ〜５００ｎｍである。ＧａＮ／Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎ層４５ｃの厚みは、例えば３０ｎｍ〜５００ｎｍである。ＧａＮ／Ｇａ0.94Ｉｎ0.06Ｎ層４５ｄの厚みは、例えば３０ｎｍ〜５００ｎｍである。
【００５２】
第３層４６は、第２層４４を構成するクラッド層４５に接して設けられている。第３層４６は、Ａｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）からなる。第２層４４上に設けられた第３層４６は、第２層４４の面内方向の格子定数よりも大きな面内方向の格子定数ａ３を有し、格子緩和されている。第３層４６は、第２層４４（具体的には、クラッド層４５）に対して完全緩和されていてもよいし、部分緩和されていてもよい。第３層４６は、複数の層から構成されており、例えば、図６に示したように、例えばＧａＮ／Ｇａ0.92Ｉｎ0.08Ｎからなる層（ＧａＮ／Ｇａ0.92Ｉｎ0.08Ｎ層４６Ａ）、単一量子井戸あるいは多重量子井戸からなる活性層４７、ＧａＮ層４６ＢおよびＧａＮ／Ｇａ0.94Ｉｎ0.06Ｎ層４６Ｃがこの順に積層されており、所謂光ガイド層を形成している。ＧａＮ／Ｇａ0.92Ｉｎ0.08Ｎ層４６Ａはｎ型ドープおよびアンドープのいずれでもよく、ＧａＮ／Ｇａ0.94Ｉｎ0.06Ｎ層４６Ｃも同様に、ｐ型ドープおよびアンドープのいずれでもよい。
【００５３】
クラッド層４８は、例えば第３層４６を構成するＧａＮ／Ｇａ0.94Ｉｎ0.06Ｎ層４６Ｃに接して設けられている。クラッド層４８は、例えばＧａＮ／Ｇａ0.95Ｉｎ0.05Ｎ層からなる。クラッド層４８の厚みは、例えば５０ｎｍ〜５００ｎｍである。コンタクト層４９は、例えばクラッド層４８に接して設けられている。コンタクト層４９は、例えばＧａＮからなる。コンタクト層４９の厚みは、例えば１０ｎｍである。クラッド層４８およびコンタクト層４９は、それぞれ、ｐ型ドープされており、ドーパントとして例えばマグネシウム（Ｍｇ）が用いられる。
【００５４】
なお、第２層４４と第３層４６との間には、図示していないが、例えばＧａＮからなる歪層が例えば３〜１０ｎｍの厚みで形成されている。
【００５５】
このように、第２層４４と第３層４６との間にａ２よりも面内方向の格子定数が小さいＧａＮを挿入すると共に、第２層４４上に、第２層４４よりもＩｎ組成の高いＧａＩｎＮ層（ＧａＮ／Ｇａ0.92Ｉｎ0.08Ｎ層）４６Ａを成長させることで、第３層４６の格子定数ａ３を拡大させることができる。よって、通常の手法であるＧａＮ基板上にコヒーレント成長した活性層に比べ、より歪の小さい活性層４７が形成され、活性層４７の発光効率を大きく向上させることが可能となる。
【００５６】
半導体レーザにおいて良好な光閉じ込めを得るためには、クラッド層および光ガイド層それぞれにおいて数百ｎｍ以上の厚膜が必要となる。一般的な発光デバイスでは、デバイス全域は面内方向の格子定数は同一であって全層が基板に対してコヒーレントに成長されるが、例えばデバイス全層が比亜ｋりガイド層と同等の格子定数ａを有する場合、光ガイド層は厚膜を成長できるが、クラッド層の積層厚は臨界膜厚の観点から設計厚みが制限される。逆に、デバイス全層がクラッド層と同等の格子定数を有する場合、光ガイド層の積層厚が臨界膜厚の観点から制限される。一方で、本実施の形態であれば、クラッド層および光ガイド層はそれぞれで所望の格子定数（ａ２，ａ３）を選択することが可能となり、光閉じ込めに対する設計の自由度が上がり、良好な光閉じ込めと内部ロスの小さいレーザ構造を設計することが可能となり、半導体レーザのしきい電流やスロープ効率を大きく向上させられる。
【００５７】
これに対して、本変形例では、クラッド層４５および光ガイド層を構成する第３層４６それぞれにおいて、所望のＩｎ組成のＧａＩｎＮと合致する格子定数を適用できるため、構造設計の自由度を向上させることが可能となる。また、光閉じ込めやロスが低減されるため、高いデバイス特性を有する半導体レーザを提供することが可能となる。
【００５８】
以上、実施の形態および変形例１〜３を挙げて本開示を説明したが、本開示は上記実施の形態に限定されるものではなく、種々変形可能である。例えば、上記実施の形態において例示した発光デバイス１の構成要素、配置および数等は、あくまで一例であり、全ての構成要素を備える必要はなく、また、他の構成要素をさらに備えていてもよい。
【００５９】
更に、上記実施の形態等では、基板１１上に発光層（活性層１７）を有する発光デバイス１を例に挙げて説明したが、本開示は、発光以外の機能層を有する電子デバイスにも適用可能である。
【００６０】
なお、本明細書に記載された効果はあくまで例示であってこれに限定されるものではなく、また他の効果があってもよい。
【００６１】
なお、本開示は、以下のような構成も可能である。
（１）
Ａｌx2Ｉｎx1Ｇａ(1-x1-x2)Ｎ（０＜ｘ１＜１，０≦ｘ２＜１）からなる第１層と、
前記第１層上に設けられ、前記第１層に対して格子緩和したＡｌy2Ｉｎy1Ｇａ(1-y1-y2)Ｎ（０＜ｙ１＜１，０≦ｙ２＜１）からなる第２層と、
前記第２層上に設けられ、前記第２層に対して格子緩和したＡｌz2Ｉｎz1Ｇａ(1-z1-z2)Ｎ（０＜ｚ１＜１，０≦ｚ２＜１）からなると共に、活性層を含む第３層とを備え、
ＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮ、前記第１層の面内方向の格子定数ａ１、前記第２層の面内方向の格子定数ａ２および前記第３層の面内方向の格子定数ａ３がａＧＡＮ＜ａ２＜ａ１，ａ３の関係を有する
発光デバイス。
（２）
前記第１層の面内方向の格子定数ａ１と前記第２層の面内方向の格子定数ａ２とは（ａ２−ａ１）／ａ１＜−０．０６％の関係を満たし、前記第２層の面内方向の格子定数ａ２と前記第３層の面内方向の格子定数ａ３とは（ａ３−ａ２）／ａ２＞０．０６％の関係を満たし、前記第１層の面内方向の格子定数ａ１とＧａＮの面内方向の格子定数ａＧＡＮとは（ａ１−ａＧＡＮ）／ａＧＡＮ＞０．３３％の関係を満たす、前記（１）に記載の発光デバイス。
（３）
前記第３層は前記活性層を含む複数の層を有し、前記活性層および前記複数の層はともに面内方向の格子定数ａ３を有する、前記（１）または（２）に記載の発光デバイス。
（４）
前記第２層は面内方向の格子定数ａ２の複数の層を有し、前記格子定数ａ２の複数の層の総厚が１００ｎｍ以上である、前記（１）乃至（３）のうちのいずれかに記載の発光デバイス。
（５）
前記第３層は面内方向の格子定数ａ３の複数の層を有し、前記格子定数ａ３の複数の層の総厚が１００ｎｍ以上である、前記（１）乃至（４）のうちのいずれかに記載の発光デバイス。
（６）
前記第２層はクラッド層を有し、前記第３層は光ガイド層を有する、前記（１）乃至（５）のうちのいずれかに記載の発光デバイス。
（７）
更に、基板を有し、
前記基板上に、前記第１層、前記第２層および前記第３層がこの順に設けられている、前記（１）乃至（６）のうちのいずれかに記載の発光デバイス。
（８）
更に、前記基板と前記第１層との間にバッファ層を有し、
前記バッファ層は、窒化ガリウム（ＧａＮ），窒化ガリウムインジウム（ＧａＩｎＮ），窒化ガリウムアルミニウム（ＡｌＧａＮ），窒化アルミニウム（ＡｌＮ）または窒化アルミニウムガリウムインジウム（ＡｌＧａＩｎＮ）からなる、前記（７）に記載の発光デバイス。
（９）
前記基板は、窒化ガリウム（ＧａＮ）基板により構成されている、前記（７）または（８）に記載の発光デバイス。
（１０）
前記基板は、サファイア基板、シリコン（Ｓｉ）基板、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）基板または酸化亜鉛（ＺｎＯ）基板により構成されている、前記（７）または（８）に記載の発光デバイス。
【００６２】
本出願は、日本国特許庁において２０１８年７月２７日に出願された日本特許出願番号２０１８−１４０８４３号を基礎として優先権を主張するものであり、この出願の全ての内容を参照によって本出願に援用する。
【００６３】
当業者であれば、設計上の要件や他の要因に応じて、種々の修正、コンビネーション、サブコンビネーション、および変更を想到し得るが、それらは添付の請求の範囲やその均等物の範囲に含まれるものであることが理解される。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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