(57)【要約】  厚肉部や突起などの肉厚変化を有する立体形状をプレス成形で得る場合であっても、機械特性やキャビティへの充填性に優れ、未充填や樹脂の未含浸といった問題を回避しつつ、バリの低減に有効な繊維強化樹脂を提供するため、強化繊維と熱硬化性樹脂からなるプリプレグのプリフォームをプレス成形する繊維強化樹脂の製造方法であって、（ａ）プリフォームを作製するプリフォーム作製工程と、（ｂ）前記プリフォームを金型に配置するとともに予熱する配置・予熱工程と、（ｃ）前記プリフォームを製品形状に変形させるプレス工程と、（ｄ）前記プリフォームを加圧しながら硬化させる硬化工程とを含み、前記（ｃ）のプレス工程の開始時点において、前記プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅが、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きいことを特徴とする繊維強化樹脂の製造方法とする。
2019188195.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維と熱硬化性樹脂からなるプリプレグのプリフォームをプレス成形する繊維強化樹脂の製造方法であって、
（ａ）プリフォームを作製するプリフォーム作製工程と、
（ｂ）前記プリフォームを金型に配置するとともに予熱する配置・予熱工程と、
（ｃ）前記プリフォームを製品形状に変形させるプレス工程と、
（ｄ）前記プリフォームを加圧しながら硬化させる硬化工程とを含み、
前記（ｃ）のプレス工程の開始時点において、前記プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅが、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きいことを特徴とする繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項２】
強化繊維と熱硬化性樹脂からなるプリプレグのプリフォームをプレス成形する繊維強化樹脂の製造方法であって、
（ａ）プリフォームを作製するプリフォーム作製工程と、
（ｂ）前記プリフォームを金型に配置するとともに予熱する配置・予熱工程と、
（ｃ）前記プリフォームを製品形状に変形させるプレス工程と、
（ｄ）前記プリフォームを加圧しながら硬化させる硬化工程とを含み、
前記（ｃ）のプレス工程の直前において、前記プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅを、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きくすることを特徴とする繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項３】
前記（ａ）のプリフォーム作製工程において、前記プリフォームの特定部に前記プリフォームの特定部以外の領域よりも熱硬化性樹脂の硬化度の大きなプリプレグを用いることを特徴とする、請求項１または２に記載の繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項４】
前記（ｂ）の配置・予熱工程において、前記プリフォームの特定部を前記プリフォームの特定部以外の領域よりも高い温度で予熱することを特徴とする、請求項１から３のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項５】
前記金型の前記プリフォームの特定部に対応する位置に凸部を設け、前記（ｂ）の配置・予熱工程において前記プリフォームの特定部を前記凸部に接触させることを特徴とする、請求項１から４のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項６】
前記凸部が立ち壁形状であることを特徴とする、請求項５に記載の繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項７】
前記特定部が前記プリフォームの周縁部であることを特徴とする、請求項１から６のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項８】
平面状態の面積が前記金型のキャビティの投影面積以上であるプリフォームを用いることを特徴とする、請求項１から７のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、強化繊維と熱硬化性樹脂からなるプリプレグのプレス成形方法に関するものである。より具体的には、本発明は、特にプリプレグをプレス成形した場合であっても繊維の乱れや製品余剰部であるバリを生じにくく、かつ機械特性や表面概観に優れた成形品を得ることができる、繊維強化樹脂の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化樹脂は、軽量かつ高強度、高剛性であるため、釣り竿やゴルフシャフト等のスポーツ・レジャー用途、自動車や航空機等の産業用途などの幅広い分野で用いられている。繊維強化樹脂の製造には、強化繊維等の長繊維からなる繊維補強材に樹脂を含浸した中間材料であるプリプレグを使用する方法が好適に用いられる。プリプレグを所望の形状に切断した後に積層、賦形し、金型内で加熱硬化させることにより繊維強化樹脂からなる成形品を得ることができる。（例えば特許文献１）
また、熱可塑性樹脂もしくは熱硬化性樹脂を含浸させたプリプレグを積層した積層体と金型を予備加熱するとともに、積層体よりも寸法の小さなワークホルダによって積層体の周縁部付近を挟持しつつ、樹脂粘度を低下させた後、積層体をワークホルダから金型側へ引き込みながら金型内で加熱または冷却して固化又は半硬化させることにより繊維強化樹脂からなるプリフォームを成形する方法が開示されている。（例えば特許文献２）
また、厚み変化や凹凸変化を有する形状は良好な充填性を持つ材料で成形することが望ましく、プリプレグに微小な切込を挿入することで形状への追従性を向上させた切込挿入プリプレグなどの材料がプレス成形に用いられている。（たとえば特許文献３）
また、熱硬化性樹脂を予熱した場合、はじめに樹脂の温度上昇に伴って粘度が低下し、続いて樹脂の硬化反応により粘度が上昇する。この現象を利用して、一般的にプリフォームを予熱して樹脂の硬化度を高めた後にプレス成形する方法が採られることが多い。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−１４３３４３号公報
【特許文献２】特開２００８−６８５３２号公報
【特許文献３】国際公開第２０１７／０７３４６０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところが、予熱時間を短くし、樹脂の硬化度が小さい状態でプレス成形すると、製品形状へのプリフォームの追従性は高まるが、製品形状外に大きなバリを生じて材料歩留まりが低下したり、材料流動に伴って繊維乱れを生じて機械特性が低下したり、バリを除去するための後加工に時間がかかるという課題があった。【０００５】
一方、予熱時間を長くし、樹脂の硬化度が大きい状態でプレス成形すると、バリは減少するものの、プリフォームの追従性が低下し、肉厚変化部や角部、凹凸部などで未充填や樹脂の未含浸が発生して機械特性が低下する場合がある。【０００６】
また、同様の圧縮成形の方法において、プリフォームが略成形品形状の立体形状となるようにプリプレグを積層、賦形し、これをプレスする従来の方法では、プリフォームの製造に多くの時間とコストを要する課題がある。【０００７】
さらに、積層体よりも寸法の小さなワークホルダによって積層体の周縁部付近を挟持しつつ、該積層体をワークホルダから金型へ引き込みながら凹凸形状に賦形する従来の方法では、引き込みに伴って実際に挟持される部分が最初に挟持していた部分からずれていくことになる。そのため、積層体周縁部でシワや繊維の乱れを生じて機械特性が低下する課題や、挟持部外がバリとなり後加工に時間がかかる課題があった。さらに、この方法を成形品の製造に応用した場合、ワークホルダ外周が開放されているため、プレス成形時の圧力で材料がワークホルダ外周へ流出してしまい、機械特性や表面外観に優れた成形品を得られない課題があった。【０００８】
したがって従来技術では、たとえ形状への追従性に優れた材料を用いつつ成形条件を調整しようとも、生産効率と機械特性を両立させつつ、繊維の乱れやバリの少ない成形品を得るのは極めて困難であった。【０００９】
そこで本発明の目的は、上記のような問題点に着目し、厚肉部や突起などの肉厚変化を有する立体形状をプレス成形で得る場合であっても、機械特性やキャビティへの充填性に優れ、未充填や樹脂の未含浸といった問題を回避しつつ、バリの低減に有効な繊維強化樹脂の製造方法および該方法により製造した成形品を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、上記の課題を解決せんとするものであり、以下のいずれかの構成を有する。
（１）  強化繊維と熱硬化性樹脂からなるプリプレグのプリフォームをプレス成形する繊維強化樹脂の製造方法であって、
（ａ）プリフォームを作製するプリフォーム作製工程と、
（ｂ）前記プリフォームを金型に配置するとともに予熱する配置・予熱工程と、
（ｃ）前記プリフォームを製品形状に変形させるプレス工程と、
（ｄ）前記プリフォームを加圧しながら硬化させる硬化工程とを含み、
前記（ｃ）のプレス工程の開始時点において、前記プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅが、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きいことを特徴とする繊維強化樹脂の製造方法。
（２）  強化繊維と熱硬化性樹脂からなるプリプレグのプリフォームをプレス成形する繊維強化樹脂の製造方法であって、
（ａ）プリフォームを作製するプリフォーム作製工程と、
（ｂ）前記プリフォームを金型に配置するとともに予熱する配置・予熱工程と、
（ｃ）前記プリフォームを製品形状に変形させるプレス工程と、
（ｄ）前記プリフォームを加圧しながら硬化させる硬化工程とを含み、
前記（ｃ）のプレス工程の直前において、前記プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅを、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きくすることを特徴とする繊維強化樹脂の製造方法。
（３）  前記（ａ）のプリフォーム作製工程において、前記プリフォームの特定部に前記プリフォームの特定部以外の領域よりも熱硬化性樹脂の硬化度の大きなプリプレグを用いることを特徴とする、前記（１）または（２）に記載の繊維強化樹脂の製造方法。
（４）  前記（ｂ）の配置・予熱工程において、前記プリフォームの特定部を前記プリフォームの特定部以外の領域よりも高い温度で予熱することを特徴とする、前記（１）から（３）のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
（５）  前記金型の前記プリフォームの特定部に対応する位置に凸部を設け、前記（ｂ）の配置・予熱工程において前記プリフォームの特定部を前記凸部に接触させることを特徴とする、前記（１）から（４）のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
（６）  前記凸部が立ち壁形状であることを特徴とする、前記（５）に記載の繊維強化樹脂の製造方法。
（７）  前記特定部が前記プリフォームの周縁部であることを特徴とする、前記（１）〜（６）のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
（８）  平面状態の面積が前記金型のキャビティの投影面積以上であるプリフォームを用いることを特徴とする、前記（１）から（７）のいずれかに記載の繊維強化樹脂の製造方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明に係る繊維強化樹脂の製造方法よれば、プリフォームの特定部の樹脂の硬化度が大きく、特定部において材料流動が抑制される。そのため、立体形状、特に厚肉部や突起などの肉厚変化を有する形状の繊維強化樹脂を得る場合であっても、プレス成形の圧力によってプリフォームを容易に変形させつつ、繊維の乱れやバリの低減が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の製造工程の一例を示す図である。
【図２】本発明におけるプリフォームの特定部の例を示す図である。
【図３】本発明によって得られる繊維強化樹脂の一例を示す図であって、肉厚変化や凹凸変化を有する繊維強化樹脂の図である。
【図４】実施例で用いた金型（ａ）、および該金型のキャビティ（ｂ）の形状を示す図である。
【図５】本発明におけるプリフォームの例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明は、強化繊維と熱硬化性樹脂によるプリプレグをプレス成形した場合であっても繊維の乱れやバリを生じにくく、かつ機械特性や表面概観に優れた成形品が得られる、製造方法および成形品に関するものであり、以下に、本発明の実施形態の詳細を説明する。
【００１４】
［製造工程］
本発明に係る具体的な製造方法は、
（ａ）プリフォームを作製するプリフォーム作製工程と、
（ｂ）前記プリフォームを金型に配置するとともに予熱する配置・予熱工程と、
（ｃ）前記プリフォームを製品形状に変形させるプレス工程と、
（ｄ）前記プリフォームを加圧しながら硬化させる硬化工程と
を含み、前記（ｃ）のプレス工程の直前において、前記プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅを、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きくするものである。ここで、前記（ｃ）のプレス工程の直前において熱硬化性樹脂の硬化度αｅ、αｉの関係を前述のとおりにするというのは、前記（ｃ）のプレス工程の開始時点において、前記プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅが、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きい状態であればよいということである。
【００１５】
以下、図を用いて説明する。図１は本発明の製造工程の一例を示す図である。
【００１６】
まず、例えば図１（ａ）に示すように、プリフォーム作製工程が実施される。カッターや鋏、自動裁断機によりプリプレグ１を所定形状に裁断し、積層することでプリフォーム２が作製される。プリフォーム２は、全体をバグフィルムなどで覆った後に真空引きによってプリプレグ同士を密着させることが好ましい。なお、ここでは複数枚のプリプレグ１を積層してプリフォーム２を作製しているが、本発明においては必ずしも積層体とする必要はなく、プリプレグ１層でプリフォームとしてもよい。
【００１７】
成形品前駆体に相当するプリフォーム２を作製したのち、図１（ｂ）に示すように配置・予熱工程が実施される。金型（一方の型３、他方の型４）を熱硬化性樹脂の硬化温度以上まで調温した後、他方の金型４のキャビティ５にプリフォーム２を配置する。プリフォーム２を他方の金型４に配置した瞬間から、該プリフォームの予熱が開始され、熱硬化性樹脂が硬化反応を開始する。次いで一方の金型３を所定位置まで閉じ、プリフォームを所定時間予熱する。なお、一方の型３と他方の型４は、位置関係を逆に、一方の型３にプリフォーム２を配置するようにしても何ら差し支えない。
【００１８】
配置・予熱工程に続いて、あるいは同時に、図１（ｃ）に示すようにプレス工程が実施される。プリフォーム２が一方の金型３と他方の金型４で加圧されることにより製品形状であるキャビティ形状に変形させられる。プリフォーム２は、金型の外へはほとんど流出することなく加圧され、キャビティ５のほとんど全てを満たすこととなる。
【００１９】
さらに続いて、図１（ｄ）に示すように硬化工程が実施される。キャビティ形状に変形したプリフォームを加圧しながら保持し、熱硬化性樹脂を硬化させ、成形品７を得る。
【００２０】
続いて、各工程について詳細に説明する。
【００２１】
［（ａ）プリフォーム作製工程］
プリフォーム作製工程では、例えば、裁断されたプリプレグを積層することでプリフォームが作製される。プリプレグ１層のみでプリフォームとしてもよい。また、プリフォームは、平板状のプリプレグをそのまま配置するだけでなく、図５に示すように、ロール形状にしたり、折り畳んだり、さらにはそれらを組み合わせるようにして構成してもよい。本発明で用いられるプリプレグは、強化繊維と熱硬化性樹脂から構成される。
【００２２】
（強化繊維）
プリプレグに用いられる強化繊維の形態としては、例えば、連続繊維を用いることができる。強化繊維として連続繊維を用いたプリプレグによるプリフォームは、その成形品が負荷にさらされたときに繊維が持つ強度を利用しやすいため、高強度である構成として例示することができる。連続繊維を用いたプリプレグとしては、その連続繊維が同じ方向に並んだ一方向プリプレグや、連続繊維が織られた形態の織物プリプレグ、もしくは連続繊維が編まれたブレーディングに樹脂を含浸した構成を例示することができる。
【００２３】
強化繊維として連続繊維を用いたプリプレグに切り込みを部分的に挿入し（すなわち連続繊維を横切るように複数の切り込みをいれ）、切込挿入プリプレグとして用いることもできる。機械特性の観点からは、一方向プリプレグに切込を挿入し、切込挿入プリプレグとして用いることが好ましい。また、切込挿入プリプレグは、強化繊維を連続繊維としただけの、切り込みのはいっていない通常のプリプレグと併用してプリフォームに使用することができる。
【００２４】
切込挿入プリプレグをプリフォームに使用することは、本発明の好ましい態様の一つとして例示することができる。このプリプレグによると、切込挿入箇所に開口やずれが生じやすくなり、プリプレグの強化繊維方向への伸張性が向上する。また、圧縮成形時の流動で切込挿入箇所が開放して強化繊維の繊維束同士が離反することで、プリプレグとして柔軟性を示すようになり、流動性が高まる。このようにしてプリプレグが流動できる構成とすることで、成形品端部にまで強化繊維が到達する。その結果、樹脂過多となる領域が減じられ、機械特性と外観に優れた成形品を得ることができる。なお、流動性の点から、前記切込挿入箇所の切断面は、プリプレグの厚み方向に貫通していること（すなわち前記切り込みがプリプレグの厚み方向に亘って全域に入っていること）が好ましい
切込み挿入プリプレグが含む切断された強化繊維の長さ（すなわち切り込みによって切断された強化繊維の長さ）は、好ましくは３ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、より好ましくは５ｍｍ以上７５ｍｍ以下であり、さらに好ましくは１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下である。強化繊維の長さを上記好ましい範囲の下限値以上とすることで、成形品は十分な機械特性を発現する。一方、強化繊維の長さを上記好ましい範囲の上限値以下とすることで、プリフォームは成形時に十分な流動性を得られる。
【００２５】
切込挿入箇所の切断長（切込深さ）は、切り込み方向とプリプレグの強化繊維の主軸方向の成す角によって異なるが、プリプレグの強化繊維の繊維直交方向への投影長さとして、好ましくは０．０５ｍｍ以上２５ｍｍ以下であり、より好ましくは０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下であり、さらに好ましくは０．１５ｍｍ以上５ｍｍ以下である。切断長を上記好ましい範囲の下限値以上とすることで、切込挿入箇所の開放量が大きくなり、プリフォームは十分な流動性を発現する。一方、切断長を上記好ましい範囲の上限値以下とすることで、切込挿入箇所の開放が抑制され、外観品位や機械特性に優れた成形品を得られる。
【００２６】
プリプレグとして好ましい強化繊維の体積含有率は、好ましくは４０％以上８０％未満であり、より好ましくは４５％以上７５％未満であり、さらに好ましくは５０％以上７０％未満である。上述したように、一方向プリプレグや切込挿入プリプレグは、強化繊維の充填効率に優れることから、強化繊維の補強効果を引き出すのに好適であり、成形品の剛性を改善する上で効果的である。
【００２７】
プリプレグに含まれる強化繊維の量は、シート状物とした場合における強化繊維の目付け量（ｇ／ｍ２）として、５０ｇｓｍ以上１０００ｇｓｍ未満であることが好ましい。強化繊維束に熱硬化性樹脂を含浸した小片あるいはチョップド繊維束を前駆体とするプリプレグにおいては、目付け量が小さすぎると、プリプレグの面内に強化繊維が存在しない空孔を生じる場合がある。目付けを上記好ましい範囲の下限値以上とすることにより繊維強化樹脂おいて弱部となる空孔を排除することができるようになる。また、目付けが上記好ましい範囲の上限未満であれば、成形の予熱において内部へ熱を均一に伝えることができるようになる。目付けは、構造としての均一性と伝熱の均一性を両立させる上で、より好ましくは１００ｇｓｍ以上６００ｇｓｍ未満であり、さらに好ましくは１５０ｇｓｍ以上４００ｇｓｍ未満である。強化繊維の目付け量の測定は、強化繊維のシート状物から１０ｃｍ角の領域を切り出し、その質量を測り、面積で除することで実施する。測定は強化繊維のシート状物の異なる部位について１０回行い、その平均値を強化繊維の目付け量として採用する。
【００２８】
プリプレグとして、熱硬化性樹脂が強化繊維に未含浸である部位を含んだプリプレグを用いることもできる。ここで未含浸の部位とは、強化繊維の表面に熱硬化性樹脂が付着していない部位のことである。プリプレグにおける樹脂未含浸の部位は、プレス成形等の圧縮成形を経ることにより他の部位から流動してくる熱硬化性樹脂が含浸し、健全な部位として所望の特性を発現しうる。
【００２９】
プリプレグに用いられる強化繊維としては、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、金属繊維、天然繊維、および鉱物繊維などを使用することができ、これらは１種または２種以上を併用することができる。中でも、比強度と比剛性が高く軽量化効果の観点から、ＰＡＮ系、ピッチ系およびレーヨン系などの炭素繊維が好ましく用いられる。また、得られる成形品の導電性を高めるという観点から、ニッケルや銅やイッテルビウムなどの金属を被覆した強化繊維を用いることもできる。
【００３０】
（熱硬化性樹脂）
プリプレグに使用される熱硬化性樹脂としては、例えば、不飽和ポリエステル、ビニルエステル、エポキシ、フェノール、ユリア・メラミン、マレイミドおよびポリイミド等の樹脂、これらの共重合体、変性体、および、これらの少なくとも２種類をブレンドした樹脂が挙げられる。中でも、得られる成形品の力学特性の観点からエポキシ樹脂が好ましく用いられる。また、プリプレグは（ｃ）プレス工程と（ｄ）硬化工程で硬化させるため、用いる熱硬化性樹脂の未硬化状態のガラス転移温度は８０℃以下であることが好ましく、より好ましくは７０℃以下であり、さらに好ましくは６０℃以下である。
【００３１】
熱硬化性樹脂の硬化度の測定は、例えば示差走査熱量計を用いて反応前後の発熱量を比較することで測定できる。すなわち、熱硬化性樹脂の硬化度が０％のプリプレグの発熱量をＨ０（Ｊ）、測定するプリプレグの発熱量をＨ１（Ｊ）とすると、硬化度α（％）は次の式で求めることができる。
α＝｛（Ｈ０−Ｈ１）／Ｈ０｝×１００
（プリフォームの構成）
本発明においては、所望形状に裁断されたプリプレグを単体で用いたり、複数のプリプレグを積層したり、該プリプレグの積層体を複数組み合わせることで、製品形状に適したプリフォームを作製し、成形に用いることができる。また、プリフォームとして、複数の分割されたプリフォームを用いること、すなわち、所望する製品形状を複数のプリフォームから構成することができる。
【００３２】
プリプレグの積層体などプリフォームは三次元形状に予め賦形されていることが好ましい。このようなプリフォームを用いると、金型キャビティの形状に近い形状となるため、プリプレグの積層体などプリフォームのプレス成形中の流動が抑制され、該プリフォームが含む強化繊維の乱れを抑制でき、機械特性に優れた成形品を得ることができる。さらに、このようなプリフォームを用いると、プリフォームの形状が成形品の形状と近い形状であるため、金型キャビティへのプリフォームの配置が容易になる。
【００３３】
プリフォームの体積は、製品形状に近いものを用いることが好ましい。プリフォームの体積を、得られる成形品の体積の１００％以上１２０％以下とすることが好ましい。１００％以上とすることでプリフォームに十分な成形圧力を付与することができる。一方、１２０％以下とすることで、製品形状外への材料流出を抑制でき、材料歩留まりが向上する。
【００３４】
プリフォームの厚みは、いずれの領域も製品形状の８０％以上２００％以下とすることが好ましく、例えば、８０％以上１００未満の領域と１００％以上２００％以下の領域とを設けるなど、面内で分布を持たせることが好ましい。部分的に８０％以上１００％未満の領域を設けることで、プリフォームの体積を１００％以上１２０％以下に保ちつつ、厚みが１００％以上２００％以下の領域を設けることができる。厚みが１００％以上２００％以下の領域は、配置・予熱工程において、他の領域（厚みが薄い領域）よりも先に一方の金型と他方の金型の両方に同時に接触するため、他の領域よりも樹脂の硬化反応が促進される。その結果、材料流動が抑制されることで繊維の乱れが抑制されるとともに、バリを低減できる。
【００３５】
プリフォームの平面状態の面積を金型キャビティの投影面積以上とすることも好ましい態様である。なお、「平面状態の面積」とは、プリフォームを金型に配置するのではなく、ただそのまま平面に配置した際の、プリフォーム厚み方向への投影面積をいう。例えば、図５に示すようなプリフォームを用いる場合は、図５に示す形のままの紙面上下方向へ投影した面積が、「平面状態の面積」となる。また、金型キャビティの投影面積の投影方向は型開き方向である。上記構成の場合、例えば特定部としてプリフォーム外周全体をプリフォーム中央部（特定部以外の領域）に先んじて金型に接触させることができる。この構成は、金型がキャビティ外周に立ち壁を有する場合に特に有効である。
【００３６】
プリフォームは、平板状のプリプレグをそのまま配置するだけでなく、図５に示すように、ロール形状にしたり、折り畳んだり、さらにはそれらを組み合わせるようにして構成してもよい。例えば、プリプレグの積層体とラフ形状のプリフォーム要素（プリプレグ）とを組合せてプリフォームとすることも好ましい態様の例である。ラフ形状のプリフォーム要素とは、例えばプリプレグを巻き上げた巻物構造としたり（図５（ａ））、プリプレグを折りたたんだ折畳構造としたり（図５（ｂ））、それら構造から一部を引き抜くことにより線状に変形させた構造のものをいう。ラフ形状のプリフォーム要素を用いることで、プリプレグの積層にかかる時間を省略することができる。
【００３７】
プリプレグの積層体とラフ形状のプリフォーム要素とが固着されていることも好ましい態様の例である。このような構成では、プリフォームの搬送や金型キャビティへのプリフォームの配置工程において適切なハンドリング性が備わるほか、プリプレグとラフ形状のプリフォーム要素との相対的な位置関係が、工程間に亘り維持されるようになる。金型キャビティにおける部位ごとのチャージ率が適正化されることにより、成形品の歩留まりの向上に効果をもたらす。
【００３８】
固着の方法としては、プリプレグのタックを利用して押圧により固着する方法や、振動溶着や超音波溶着等を用いて固着する方法を例示することができる。
【００３９】
そして、本発明においては、プレス工程の開始時点において、プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅが、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きい状態となるようにする。そのため、プリフォームの特定部には、該プリフォームの特定部以外の領域よりも熱硬化性樹脂の硬化度の大きなプリプレグを用いることが好ましい。このような構成では、（ｃ）プレス工程において特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅ（％）がプリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉ（％）よりも大きくなるため、特定部においては材料流動を抑えることで繊維の乱れを抑制しつつ、特定部以外では十分な材料流動によって複雑形状への追従が可能となり、機械特性と製品外観に優れた成形品を得ることができる。
【００４０】
プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉ（％）は、プレス工程の開始時点において、０．５％以上３０％以下であることが好ましい。硬化度αｉが小さすぎると、ハンドリング時にプリフォームが容易に変形してしまい、金型への配置精度が低下する可能性がある。硬化度αｉを上記好ましい範囲の下限値以上とすることで、プリフォームの配置精度が向上する。一方、硬化度αｉが大きすぎると、プレス成形の成形圧力によってプリフォームの流動が生じる前に、熱硬化性樹脂がゲル化してしまい、十分な流動性を得られない場合がある。硬化度αｉを上記好ましい範囲の上限値以下とすることで、プリフォームは成形時に十分な流動性を得られるようになる。
【００４１】
得られる成形品の意匠性を改善する観点から、プリフォームの表面には、加飾フィルム、透明フィルムおよび色調フィルムからなる群から選択された少なくとも一種を接着することが好ましい。ここで、加飾フィルムとしては、そのフィルム表面に、意匠および／または幾何学的紋様を有していることが好ましい。また、透明フィルムとしては、そのフィルムの可視光線の透過率が８０〜１００％の樹脂を用いることが好ましい。また、色調フィルムとしては、有機系および／または無機系の顔料や着色剤を含有することが好ましい。その他、必要に応じ、光沢フィルム、プリントフィルム、帯電防止フィルム、遮光フィルム、および耐熱フィルムなどを用いることができる。
【００４２】
（プリフォームの特定部および該特定部以外の領域）
前述のプリフォームの特定部の例を図２（ａ）〜（ｄ）に示す。プリフォームの特定部は、繊維の乱れを抑制して製品の機械特性を向上させる観点から、製品使用時に大きな荷重やひずみの発生する領域であることが好ましい。
【００４３】
また、プリフォームの特定部は、繊維の乱れを抑制して製品の外観を向上させる観点から、製品使用時に外部に露出する領域であることが好ましい。
【００４４】
さらに、プリフォームの特定部は、材料流動を抑制してバリを抑制する観点から、プリフォームの周縁部であることが好ましい。かかる構成において、プリフォームの周縁部は実質的に製品形状の周縁部となるが、周縁部全体を、前記プレス工程の開始時点に熱硬化性樹脂の硬化度が他より大きな特定部とする必要はなく、必要に応じて不連続に複数の特定部を設定可能である。プレス工程の開始時点でプリフォームの周縁部の熱硬化性樹脂の硬化度を他の領域より大きくしておくことで、プレス工程の最中においても、プリフォームの周縁部は他の領域より硬化度が大きくなり材料流動が抑制されてバリが低減される。一方、プリフォームの特定部以外の領域は周縁部に比べて硬化度が小さく、材料流動が抑制されておらず、複雑な形状に追従することができる。ここで周縁部とは、形状の外周であってもよいし、後加工により穴あけ、トリム加工される形状内部の閉じた周状の領域であってもよい。
【００４５】
プリフォームの特定部以外の領域は、所望の製品形状を成形するためにプリフォームの特定部よりもプリフォームの流動や伸張が必要な箇所のことをいい、プリフォームの特定部以外の領域を指す。例えばプリフォームの特定部としてバリを抑制するためにプリフォームの周縁部を特定部として選択した場合は、プリフォームの周縁部に囲まれた内部の領域が該特定部以外の領域となり、特定部として製品主要部の外観や機械特性を向上させる観点からプリフォームの内部を特定部として選択した場合は、プリフォームの特定部以外の領域はプリフォームの周縁部となる。
【００４６】
［（ｂ）配置・予熱工程］
（ｂ）配置・予熱工程は、基本的に、プリフォームを一方の金型に配置して該プリフォームの加熱を開始してから他方の金型がプリフォームに接触するまでの工程である。プリフォームは一方の金型のキャビティに配置されるとともに予熱される。
【００４７】
（金型）
本発明に用いる金型は、プリフォームを高温高圧下で硬化させることのできる金型であればよく、少なくとも一方の型と他方の型の２つの金型（上型・下型または雄型・雌型）からなる。それぞれの金型は分割構造や入れ子構造を有することができる。少なくとも一方の型と他方の型の２つの金型の間には、製品形状を含むキャビティが設けられる。金型は電気ヒータや熱媒により温調され、キャビティが成形温度に加熱される。
【００４８】
２つの金型には、閉じたときに該金型の内部を気密に保つことのできる構造を有する金型を用いることが好ましい。ここで、気密とは、金型を満たすのに十分な量のプリフォームを金型内に入れ、加圧した際にも、プリフォームを構成するエポキシ樹脂が金型から実質的に漏れ出さないことを言う。内部を気密に保つ金型としては、金型を締めたときに一方の型と他方の型が接触する部分にシアエッジ構造やゴムシール構造を採用した金型が挙げられる。また、金型の内部を気密に保つものであればいかなる構造を採用した金型であってもよい。
【００４９】
そして、本発明においては、プレス工程の開始時点において、プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅが、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きい状態となるようにするが、そのために、本発明に用いる金型には、プリフォームの特定部に対応する位置に凸部が設けられていることが好ましい。この構成とすることで、プリフォームの特定部が他の領域よりも先に金型に接触し予熱中に他の領域よりも加熱されやくなるため、特定部の硬化度がその他の領域に比べて大きくなり、プレス工程において材料流動が抑制され、繊維の乱れを低減できる。
【００５０】
前記凸部は、立ち壁形状であっても良い。凸部が立ち壁形状である場合、製品形状の周縁部に対応する位置に設けることが好ましい。これにより、配置・予熱工程においてプリフォームの周縁部が凸部に接触するため、周縁部の硬化度が大きくなり、プレス工程において材料流動が抑制され、バリを低減できる。
【００５１】
また、同様の観点から、本発明に用いる金型は、プリフォームの特定部に対応する位置が他の部位よりも高温であることが好ましい。例えば金型の特定部を入れ子構造とし、入れ子を他の部位よりも高温になるように電気ヒータや熱媒により加熱すれば、プリフォームの特定部が他の領域よりも高温で加熱されるため、プレス工程の開始時点において特定部の硬化度が他の領域よりも大きくなる。
【００５２】
配置・予熱工程における金型の温度は、用いる熱硬化性樹脂にもよるが、１００℃以上２２０℃未満とすることが好ましい。金型の予熱温度が１００℃以上であれば、十分に樹脂の硬化反応を起こすことができ、高い生産性で成形品を得ることができる。また、該温度が２２０℃未満であれば、樹脂の蓄熱による過剰反応により生じるガスの発生を抑制でき、成形品の未充填やボイドの発生を防ぐことができる。
【００５３】
（配置方法）
プリフォームは、前記一方の型のキャビティに、手または治具、あるいは自動機によって配置される。
【００５４】
プリフォームは、特定部が金型に接触するように配置することが望ましい。例えば平面状態の面積が金型キャビティの投影面積以上であるプリフォームを使用する場合は、プリフォームを必要に応じて折り曲げながら配置し、特定部を金型に接触させ、その他の領域を金型に接触させないことが好ましい。こうすることで、特定部の硬化度がその他の領域に比べて大きくなり、プレス工程において材料流動が抑制され、繊維の乱れを低減できる。
【００５５】
また、複数の分割プリフォームを用いる場合は、特定部に位置する分割プリフォームを他の分割プリフォームに先んじて配置することで、特定部の硬化度がその他の領域に比べて大きくなり、プレス工程において材料流動が抑制され、繊維の乱れを低減できる。
【００５６】
（予熱方法）
プリフォームは、一方の金型に配置した瞬間から予熱され始め、熱硬化性樹脂が硬化反応を開始する。次いで他方の型を所定位置まで閉じ、プリフォームを所定時間予熱する。
【００５７】
前記プリフォームの特定部は、前述の金型を用いた方法や前述の配置方法により、前記プリフォームの特定部以外の領域よりも長時間もしくは高い温度で予熱することが好ましい。
【００５８】
前記所定位置は、０ｍｍ以上１００ｍｍ以下とすることが好ましく、さらに好ましくは０ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。０ｍｍ以上とすることで、金型のプリフォームへの接触を最小限に抑えることができ、プリフォームの位置ずれや繊維の乱れを抑制できる。１００ｍｍ以下とすることで、金型外の雰囲気によるプリフォームの冷却を抑制し、プリフォームを十分に予熱することができる。なお、前記所定位置とは、最終的な型締め完了時の、一方の金型と他方の型との相対的な位置関係を０ｍｍとし、その位置関係との差を表す値である。
【００５９】
前記所定位置における予熱時間は０秒以上３０分以下とすることが好ましい。プリフォームの配置時間にもよるが、反応の早い樹脂を用いる場合は、予熱工程の時間を０秒としても良い。
【００６０】
予熱により、プレス工程直前（すなわちプレス工程開始時）の樹脂の粘度を１０Ｐａ・ｓ以上１０００Ｐａ・ｓ以下とすることが好ましい。樹脂粘度が小さ過ぎるとプリプレグの樹脂のみがプリプレグから染み出すように流動するが、粘度を１０Ｐａ・ｓ以上とすることで、強化繊維も樹脂とともに流動させることができ、成形品の機械特性や外観が向上する。一方、樹脂粘度が大き過ぎるとプリフォームが製品形状に追従しにくい場合や、強化繊維全体に樹脂が含浸せず成形品表面外観が損なわれる場合がある。粘度を１０００Ｐａ・ｓ以下とすることで、プリフォームが製品形状に追従し、強化繊維全体に樹脂が含浸する。
【００６１】
［（ｃ）プレス工程］
プレス工程はプリフォームを金型で変形させる工程であり、予熱・配置工程が終了してからプリフォームが製品形状に追従するまでの工程である。
【００６２】
プレスの型締め速度は、遅すぎると型締め完了前に樹脂粘度が上昇してプリフォームが製品形状に追従できなくなり、速過ぎると材料が金型外に飛び出す場合があるばかりか、金型や装置に撃力が加わり故障の原因となる。この観点から、型締め速度は０．２ｍｍ／ｓ以上５０ｍｍ／ｓ以下とすることが好ましく、０．５ｍｍ／ｓ以上２５ｍｍ／ｓ以下とすることがさらに好ましく、１．２ｍｍ／ｓ以上１２ｍｍ／ｓ以下とすることがさらに好ましい。
【００６３】
成形圧力は、プレス荷重をキャビティの型締め方向の投影面積で除することで求められる。成形圧力は小さすぎるとプリフォームが製品形状に十分追従せず、大きすぎると成形装置が大掛かりなものとなり、生産性が低下するため、ゲージ圧力で０．１ＭＰａ以上３０ＭＰａとすることが好ましい。
【００６４】
［（ｄ）硬化工程］
硬化工程は、プリフォームが製品形状に追従してから、熱硬化性樹脂の硬化が完了するまでの工程を言う。硬化工程においてプリフォームは実質的に流動せず、前記特定部の繊維乱れやバリが抑制された状態で熱硬化性樹脂が硬化し、成形品となる。
【００６５】
硬化工程に続いて、金型を開き、成形品を脱型する。脱型された成形品は必要に応じてトリム加工や穴あけ加工などの後加工が施され、最終製品形状となる。
【００６６】
以上のように、本発明においては、プレス工程の開始時点において、プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅが、前記プリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きい状態になるようにすることで、例えば図３に示すような厚肉部や突起などの肉厚変化を有する立体形状をプレス成形で得る場合であっても、機械特性やキャビティへの充填性に優れ、未充填や樹脂の未含浸といった問題を回避しつつ、バリも低減することができる。なお、かかる硬化度にするためには、（ｉ）前記特定部に、該特定部以外の領域よりも熱硬化性樹脂の硬化度の大きなプリプレグを用いたり、（ｉｉ）前記特定部を、該特定部以外の領域よりも高い温度で予熱したり、（ｉｉｉ）前記特定部を、該特定部以外の領域よりも長時間予熱したり、（ｉｖ）前記特定部を、該特定部以外の領域よりもより多くの熱を付与して予熱したりすればよいが、これらは単独で採用しても、２つ以上を同時に採用してもよい。
【実施例】
【００６７】
次に、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。実施例で用いた評価方法は、次のとおりである。【００６８】
（１）プリフォームの寸法： 
プリフォームを構成するプリプレグの厚み、幅、長さについて、ノギスを用いて１ｍｍ単位で測定した。【００６９】
（２）プリフォームの硬化度：
プリフォームを構成するプリプレグの積層体の、特定部と特定部以外の領域とからそれぞれ２０ｍｇの試料を切り出し、示差走査熱量計を用いてそれぞれの発熱量Ｈ１（Ｊ）を測定した。次いで、熱硬化性樹脂の硬化度が０％であるプリプレグの発熱量Ｈ０（Ｊ）を測定し、硬化度α（％）を次の式で求めた。
α＝｛（Ｈ０−Ｈ１）／Ｈ０｝×１００
（３）成形品の充填性： 
図４に示すキャビティを持つ金型を用いて、プリフォームのプレス成形を実施した。成形品の充填は、成形品端部の断面を研磨観察して次の基準で評価した。ＡとＢを合格とした。
Ａ：成形品に充填不良による欠けが見られず、かつ、成形品の端部において繊維強化と熱硬化性樹脂がともに存在する。
Ｂ：成形品に充填不良による欠けが見られないが、成形品の端部において熱硬化性樹脂のみしか存在しない。
Ｃ：成形品に充填不良による欠けが見られる。【００７０】
（４）成形品の表面概観： 
成形品の表面概観は、特定部において目視による凹凸や繊維乱れが見られないものをＡ、凹凸や繊維乱れが確認できるものをＣとして判別した。表面に成形不良に起因する黄変や樹脂リッチによる凹凸が生じたものについてもＣと分類した。ここでＡを合格とした。【００７１】
（５）成形品のバリ：
成形品のバリを次の基準で評価した。Ａを合格とした。
Ａ：成形品に充填不良による欠けが見られず、かつ、プリフォームの特定部においてキャビティ形状外部に生じたバリの重量Ｗ２（ｇ）が製品重量Ｗ３（ｇ）の１％未満である。
Ｃ：成形品に充填不良による欠けが見られる、もしくは、プリフォームの特定部においてキャビティ形状外部に生じたバリの重量Ｗ２（ｇ）が製品重量Ｗ３（ｇ）の１％以上である。【００７２】
特定部に生じたバリの重量Ｗ２（ｇ）は、脱型時の成形品の重量Ｗ０（ｇ）と特定部としての周縁部をトリム後の成形品の重量Ｗ１（ｇ）の差として求めた。製品重量Ｗ３（ｇ）は、特定部以外の必要箇所を全てトリムした後の成形品の重量とした。【００７３】
本発明の実施例で用いたプリプレグは、次のとおりである。【００７４】
［プリプレグ］
プリプレグとして、一方向プリプレグＰ３４３２Ｓ−２０（東レ株式会社製）を用いた。このプリプレグの特性は次の通りである。以降、これをプリプレグ（Ａ）とする。
・炭素繊維密度：１．８０ｇ／ｃｍ３
・炭素繊維引張強度：４．９ＧＰａ
・炭素繊維引張弾性率：２３０ＧＰａ
・糸目付：２００
・樹脂含有率：３３％
・厚み：０．１９ｍｍ
［切込挿入プリプレグ］
プリプレグ（Ａ）に自動裁断機を用いて切込を挿入することで、切込挿入プリプレグを作製した。なお、切込挿入箇所の切断長（切込深さ）は１ｍｍ（強化繊維の繊維直交方向への投影長さ０．２４ｍｍ）、切込方向とプリプレグの強化繊維の主軸方向の成す角は１４°、切り込みによって切断された強化繊維の平均長さは２５ｍｍであった。また、切込はプリプレグの厚み方向に貫通させた。切込以外の特性は前述の一方向プリプレグ（Ａ）と同様である。以降、これをプリプレグ（Ｂ）とする。【００７５】
［硬化度の大きなプリプレグ］
プリプレグ（Ｂ）を８０度のオーブンでしばらく加熱し、硬化度の大きなプリプレグを作製した。以降、これをプリプレグ（Ｃ）とする。【００７６】
（実施例１）
プリプレグ（Ａ）を、長さ方向（図４に示すキャビティ５への配置時にそのキャビティ５の長さ方向１１となる方向）と強化繊維の主軸方向との成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ１０２ｍｍ×幅１０２ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（１）、すなわちプリフォームを得た。これを２枚作製した。なお、［４５／０／−４５／９０］における各数字は、前記長手方向を０°方向とし、該長さ方向と強化繊維の主軸方向との成す角の大きさ（°）を表す。また、「２ｓ」とは、［  ］内の組合せを２回繰り返して積層した積層体と、この積層体と逆順に積層した積層体とを準備し、これらを対称となるように積層した態様を示す。得られたプリプレグの積層体（１）の１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００７７】
ついで、熱硬化性樹脂の硬化度を大きくするプリフォームの特定部を、プリフォーム外周である周縁部全体と定め、図４に示す金型の立ち壁部６に周縁部を接触させながら積層体を配置し、さらに予熱工程を実施し、プリフォームを型から取り出した。このとき、前述の方法によりプリフォームの特定部としてのプリフォーム周縁部とプリフォームの特定部以外の領域としてのプリフォーム中央部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００７８】
次に、もう１枚のプリプレグの積層体を用いて同様に配置・予熱工程を実施し、次いで、該プリフォームを５ＭＰａで加圧しながら同金型内で１０分間加熱することでプレス工程、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観、成形品のバリの結果を表１に示す。【００７９】
（実施例２）
プリプレグ（Ｂ）を、長さ方向と強化繊維の主軸方向の成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ１００ｍｍ×幅８０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（２−１）を得た。これを２枚作製した。さらに、プリプレグ（Ａ）を長さ１００ｍｍ×幅１０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（２−２）を得た。これを４枚作製した。得られたプリプレグの積層体（２−１）、（２−２）の各１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００８０】
ついで、熱硬化性樹脂の硬化度を大きくするプリフォームの特定部を、製品主要部となるプリフォーム内部と定め、図４に示す金型の中央部に積層体（２−１）を配置した。しばらく待った後、積層体（２−１）の両側に積層体（２−２）を１枚ずつ計２枚配置し、予熱工程を実施した。前述の方法によりプリフォームの特定部としてのプリフォーム中央部とプリフォームの特定部以外の領域としてのプリフォーム周縁部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００８１】
次に、残りのプリプレグの積層体を用いて同様に配置・予熱工程を実施し、次いで、実施例１と同様にプレス工程、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観の結果を表１に示す。【００８２】
（実施例３）
プリプレグ（Ｂ）を、長さ方向と強化繊維の主軸方向の成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ９５ｍｍ×幅１１０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（３）、すなわちプリフォームを得た。これを２枚作製した。得られたプリプレグの積層体（３）の１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００８３】
ついで、熱硬化性樹脂の硬化度を大きくするプリフォームの特定部を、プリフォーム外周のうち、短辺側（長さ９５ｍｍ側）の２辺周辺と定め、図１（ｂ）に示すよう金型の立ち壁部に前記短辺側の２辺が接触するように積層体を湾曲させながら配置し、さらに予熱工程を実施した。前述の方法により、プリフォームの特定部としてのプリフォーム外周の２辺とプリフォームの特定部以外の領域としてのプリフォーム中央部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００８４】
次に、もう１枚のプリプレグの積層体を用いて同様に配置・予熱工程を実施し、次いで、実施例１と同様にプレス工程、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観、成形品のバリの結果を表１に示す。【００８５】
（実施例４）
プリプレグ（Ｂ）を、長さ方向と強化繊維の主軸方向の成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ１００ｍｍ×幅８０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（４−１）を得た。これを２枚作製した。さらに、プリプレグ（Ｃ）を長さ１００ｍｍ×幅１０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（４−２）を得た。これを４枚作製した。得られたプリプレグの積層体（４−１）、（４−２）の各１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００８６】
ついで、熱硬化性樹脂の硬化度を大きくするプリフォームの特定部を、プリフォーム外周のうち、積層体（４−２）の長辺側の２辺周辺と定め（つまり、積層体（４−１）、（４−２）を並べて構成される１００ｍｍ角の正方形プリフォームにおいて、その外周に対応する積層体（４−２）の辺）、金型の中央部に積層体（４−１）を、積層体（４−１）の両側に積層体（４−２）を同時に配置し、予熱工程を実施した。前述の方法により、プリフォームの特定部としてのプリフォーム外周の２辺とプリフォームの特定部以外の領域としてのプリフォーム中央部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００８７】
次に、残りのプリプレグの積層体を用いて同様に配置・予熱工程を実施し、次いで、実施例１と同様にプレス工程、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観、成形品のバリの結果を表１に示す。【００８８】
（実施例５）
プリプレグ（Ｂ）を、長さ方向と強化繊維の主軸方向の成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ１００ｍｍ×幅８０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（５−１）を得た。これを２枚作製した。さらに、プリプレグ（Ｃ）を長さ１００ｍｍ×幅１０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（５−２）を得た。これを４枚作製した。得られたプリプレグの積層体（５−１）、（５−２）の各１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００８９】
ついで、熱硬化性樹脂の硬化度を大きくするプリフォームの特定部を、プリフォーム外周のうち、積層体（５−２）の長辺側の２辺周辺と定め（つまり、積層体（５−１）、（５−２）を並べて構成される１００ｍｍ角の正方形プリフォームにおいて、その外周に対応する積層体（５−２）の辺）、金型の中央部に積層体（５−１）を、積層体（５−１）の両側に積層体（５−２）を同時に配置し、すぐに型締めした場合の、金型がプリフォームに接触するまでの時間に相当する時間だけ経過した後に、金型からそれら積層体（５−１）、（５−２）を取り出した。前述の方法により、プリフォームの特定部としてのプリフォーム外周の２辺とプリフォームの特定部以外の領域としてのプリフォーム中央部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００９０】
次に、残りのプリプレグの積層体を用いて同様に配置後、すぐに実施例１と同様にプレス工程を実施した。さらに、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観、成形品のバリの結果を表１に示す。
（実施例６）
プリプレグ（Ｂ）を、長さ方向と強化繊維の主軸方向との成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ１０２ｍｍ×幅１０２ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（６）、すなわちプリフォームを得た。これを２枚作製した。得られたプリプレグの積層体（６）の１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００９１】
ついで、熱硬化性樹脂の硬化度を大きくするプリフォームの特定部を、プリフォーム外周である周縁部全体と定め、図４に示す金型について、立ち壁部６近傍の図示しない電気ヒータの温度設定を高くすることで、立ち壁部６の平均の表面温度をその他の領域の平均温度よりも１０℃高くした。【００９２】
続いて、図４に示す金型の立ち壁部６に周縁部を接触させながら積層体を配置し、さらに予熱工程を実施し、プリフォームを型から取り出した。このとき、前述の方法によりプリフォームの特定部としてのプリフォーム周縁部とプリフォームの特定部以外の領域としてのプリフォーム中央部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００９３】
次に、もう１枚のプリプレグの積層体を用いて同様に配置・予熱工程を実施し、次いで、該プリフォームを５ＭＰａで加圧しながら同金型内で１０分間加熱することでプレス工程、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観、成形品のバリの結果を表１に示す。【００９４】
（比較例１）
プリプレグ（Ａ）を、長さ方向と強化繊維の主軸方向の成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ９０ｍｍ×幅９０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０／０／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（比―１）を得た。これを２枚作製した。得られたプリプレグの積層体（比―１）の１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００９５】
ついで、金型の中央部に積層体を配置し、さらに予熱工程を実施した。このとき、前述の方法によりプリフォームの周縁部とプリフォームの中央部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００９６】
次に、もう１枚のプリプレグの積層体を用いて同様に配置・予熱工程を実施し、次いで、実施例１と同様の方法でプレス工程、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観、成形品のバリの結果を表１に示す。【００９７】
（比較例２）
プリプレグ（Ｂ）を、長さ方向と強化繊維の主軸方向の成す角が０、±４５、９０度となるように、長さ９０ｍｍ×幅９０ｍｍの寸法にそれぞれ裁断し、積層構成が［４５／０／−４５／９０／０／９０］２ｓとなるように積層し、プリプレグの積層体（比―２）を得た。これを２枚作製した。得られたプリプレグの積層体（比―１）の１枚について、前述の方法で寸法、硬化度を測定した。【００９８】
ついで、金型の中央部に積層体を配置し、さらに予熱工程を実施した。このとき、前述の方法によりプリフォームの周縁部とプリフォームの中央部のプレス工程直前の硬化度を測定した。【００９９】
次に、もう１枚のプリプレグの積層体を用いて同様に配置・予熱工程を実施し、次いで、実施例１と同様の方法でプレス工程、硬化工程を実施し、成形品を得た。評価した硬化度、成形品の充填性、成形品の表面外観、成形品のバリの結果を表１に示す。【０１００】
【表１】
2019188195.tif 000003
【０１０１】
表１に示すように、実施例１から６は、プリフォームの特定部における熱硬化性樹脂の硬化度αｅをプリフォームの特定部以外の領域における熱硬化性樹脂の硬化度αｉよりも大きくすることで、特定部におけるプリフォームの流動を抑制しつつ、特定部以外の領域ではプリフォームが良流動となる。その結果、端部まで欠けが無い成形品が得られるとともに、表面概観に優れ、かつ、ボイドや樹脂リッチがほとんどない力学的特性の良好な成形品が得られた。一方、比較例１では、特定部を設けず、積層体の面内全体を均一な硬化度として成形したため、成形品外周に大きなバリが見られたことに加え、流動が阻害されて大きな樹脂リッチが生じたり繊維の乱れが生じて表面概観に劣る結果となった。さらに、比較例２では、樹脂リッチは見られないものの、成形品外周に繊維の乱れを生じた。
【産業上の利用可能性】
【０１０２】
本発明は、釣り竿やゴルフシャフト等のスポーツ・レジャー用途、自動車や航空機等の産業用途などの幅広い分野において、厚肉部や突起などの肉厚変化を有する立体形状をプレス成形で得る場合に特に好適である。
【符号の説明】
【０１０３】
１  プリプレグ
２  プリフォーム
３  一方の型（上型）
４  他方の型（下型）
５  キャビティ
６  凸部（立ち壁）
７  成形品
８  特定部
９  特定部以外の領域
１０  後加工により穴あけ、トリム加工される形状内部の閉じた周状の領域
１１  長さ方向
【図１】
2019188195.tif 000004
【図２】
2019188195.tif 000005
【図３】
2019188195.tif 000006
【図４】
2019188195.tif 000007
【図５】
2019188195.tif 000008
【国際調査報告】
2019188195.tif 000009
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