(57)【要約】開示されているのは、カラギナンと、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、酵素処理ローヤルゼリー組成物、ガラクトマンナン、ガラクトマンナンを含む多糖類及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種と、カラギナン、デキストリン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、酵素処理ローヤルゼリー組成物、並びにデキストリンと、カラギナン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、酵素処理ローヤルゼリー組成物である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
カラギナンと、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、固形状の酵素処理ローヤルゼリー組成物。
【請求項２】
1質量%を超える量のカラギナンと、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む酵素処理ローヤルゼリー組成物。
【請求項３】
ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーと、該酵素処理ローヤルゼリー100質量部当たり1質量部を超える量のカラギナンとを含む酵素処理ローヤルゼリー組成物。
【請求項４】
ガラクトマンナン、ガラクトマンナンを含む多糖類及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種と、カラギナン、デキストリン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、酵素処理ローヤルゼリー組成物。
【請求項５】
デキストリンと、カラギナン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、酵素処理ローヤルゼリー組成物。
【請求項６】
前記ガラクトマンナンを含む多糖類が、ローカストビーンガム、タラガム及びフェヌグリークガムからなる群から選択される少なくとも1種である、請求項４に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物。
【請求項７】
前記組成物が凍結乾燥物である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物。
【請求項８】
ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加し、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下に置くことを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法。
【請求項９】
ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加し、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下に置くことを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿及び着色抑制方法。
【請求項１０】
ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加して、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下で凍結乾燥処理することを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法。
【請求項１１】
ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加して、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下で凍結乾燥処理することを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿及び着色抑制方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、吸湿が抑制されてなる酵素処理ローヤルゼリー組成物に関する。また、本発明は、酵素処理ローヤルゼリーの経時的に生じる吸湿を抑制する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ローヤルゼリーは、有用な天然素材であるが、一方でアレルギー反応を引き起こす場合があることが知られている。そこで、アレルゲンとなりえるタンパク質を分解又は低分子化してアレルゲン量を低減させる方法が種々検討されている。【０００３】
例えば、ローヤルゼリーについてアレルゲン量を低減させる方法、言い換えれば低アレルゲン化ローヤルゼリーを調製する方法としては、ローヤルゼリーに糖分解酵素処理及び蛋白質分解酵素処理を施す方法(特許文献１)、ローヤルゼリーにエンド型中性ペプチダーゼ処理を施す方法(特許文献２)、エンドペプチダーゼ作用とエキソペプチダーゼ作用の両方を有するアルカリ性ペプチダーゼでローヤルゼリーを一段階酵素処理する方法(特許文献３)、及びエンドペプチダーゼ作用を有する酵素とエキソペプチダーゼ作用を有する酵素を用いてローヤルゼリーを同時又は逐次的に酵素処理する方法(特許文献４)などが提案されている。【０００４】
しかし、ペプチダーゼによりタンパク質を分解し、低アレルゲン化されたローヤルゼリー(酵素分解ローヤルゼリー)は、酵素処理していないローヤルゼリーと比べて温度及び湿度の影響を受けやすく、加温、加湿条件などの過酷条件下で着色して褐色化が進行する。かかる着色は、酵素分解によって断片化されたペプチド及びアミノ酸のアミド基と還元糖のアノメリック炭素との間に起こるメイラード反応によるものと考えられる。【０００５】
このような酵素処理ローヤルゼリーの着色を抑制する方法として、特許文献５では酵素処理ローヤルゼリーをローカストビーンガムとの共存下におくことが報告されている。また、特許文献６では、ローヤルゼリーと、デンプン及びデキストロース当量が18以下のデキストリンから選ばれる少なくとも一種とを溶媒に溶解した後、凍結乾燥することで経時的な外観の変色を防止することができることが報告されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】日本国特開2002-112715号公報
【特許文献２】日本国特開2005-287411号公報
【特許文献３】日本国特開2007-295919号公報
【特許文献４】日本国特開2007-295920号公報
【特許文献５】日本国特許第4182366号公報
【特許文献６】日本国特開2011-152103号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、酵素分解ローヤルゼリーは、酵素分解していないローヤルゼリーと比べて、吸湿性が高いという問題も存在している。吸湿性の高さは粒割れ等の原因や、操作性の低下等にも繋がる。【０００８】
本発明は、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーを含みながらも吸湿が抑制されてなる酵素処理ローヤルゼリー組成物、特に凍結乾燥された酵素処理ローヤルゼリー組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、酵素処理ローヤルゼリーについて吸湿を抑制する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、酵素処理ローヤルゼリーをカラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下におくことで、その経時的吸湿が有意に防止できるという知見を得た。さらには、吸湿防止に加えて着色も防止できることを見出した。【００１０】
本発明は、これら知見に基づき、更に検討を重ねて完成されたものであり、以下の酵素処理ローヤルゼリー組成物、酵素処理ローヤルゼリー組成物の製造方法及び酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法を提供するものである。【００１１】
(I) 酵素処理ローヤルゼリー組成物
(I-1) カラギナンと、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、固形状の酵素処理ローヤルゼリー組成物。
(I-2) 1質量%を超える量のカラギナンと、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む酵素処理ローヤルゼリー組成物。
(I-3) ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーと、該酵素処理ローヤルゼリー100質量部当たり1質量部を超える量のカラギナンとを含む酵素処理ローヤルゼリー組成物。
(I-4) ガラクトマンナン、ガラクトマンナンを含む多糖類及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種と、カラギナン、デキストリン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、酵素処理ローヤルゼリー組成物。
(I-5) デキストリンと、カラギナン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含む、酵素処理ローヤルゼリー組成物。
(I-6) 前記ガラクトマンナンを含む多糖類が、ローカストビーンガム、タラガム及びフェヌグリークガムからなる群から選択される少なくとも1種である、(I-4)に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物。
(I-7) 前記組成物が凍結乾燥物である、(I-1)〜(I-6)のいずれか一項に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物。【００１２】
(II) 酵素処理ローヤルゼリー組成物の製造方法
(II-1) ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナンを添加することを特徴とする、(I-1)〜(I-3)のいずれか一項に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物の製造方法。
(II-2) ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、ガラクトマンナン、ガラクトマンナンを含む多糖類及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種と、カラギナン、デキストリン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種とを添加することを特徴とする、(I-4)に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物の製造方法。
(II-3) ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、デキストリンと、カラギナン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種とを添加することを特徴とする、(I-5)に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物の製造方法。
(II-4) 前記ガラクトマンナンを含む多糖類が、ローカストビーンガム、タラガム及びフェヌグリークガムからなる群から選択される少なくとも1種である、(II-2)に記載の製造方法。
(II-5) (II-1)〜(II-4)のいずれか一項に記載の製造方法において、更に凍結乾燥処理を行うことを特徴とする、(I-7)に記載の酵素処理ローヤルゼリー組成物の製造方法。【００１３】
(III) 酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法
(III-1) ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加し、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下に置くことを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法。
(III-2) ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加し、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下に置くことを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿及び着色抑制方法。
(III-3) ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加して、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下で凍結乾燥処理することを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法。
(III-4) ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加し、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下で凍結乾燥処理することを特徴とする、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿及び着色抑制方法。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、アレルギー性の低減による安全性の向上を実現しつつ、ペプチダーゼ分解によって生じる吸湿が抑制された酵素処理ローヤルゼリー組成物を提供することができる。また、本発明によれば、吸湿の抑制に加えて着色も同時に抑制された酵素処理ローヤルゼリー組成物を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】試験例２で使用したカラーチャートを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１７】
なお、本明細書において「含む、含有する(comprise)」とは、「本質的にからなる(essentially consist of)」という意味と、「のみからなる(consist of)」という意味をも包含する。
【００１８】
（１）酵素処理ローヤルゼリー組成物及びその製造方法
本発明の酵素処理ローヤルゼリー組成物は、以下の(a)〜(e)を特徴とする。
(a) カラギナンと、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含み固形状であること
(b) 1質量%を超える量(又は1.5、2、3、3.5、5若しくは10質量%以上の量)のカラギナンと、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含むこと
(c) ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーと、該酵素処理ローヤルゼリー100質量部当たり1質量部を超える量(又は1.5、2、3、3.5、5、10若しくは200質量部以上の量)のカラギナンとを含むこと
(d) ガラクトマンナン、ガラクトマンナンを含む多糖類及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種と、カラギナン、デキストリン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含むこと
(e) デキストリンと、カラギナン及びプルランからなる群から選択される少なくとも1種と、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーとを含むこと
【００１９】
当該酵素処理ローヤルゼリー組成物は、酵素処理ローヤルゼリー中での吸湿が抑制されている上に、褐色物質の生成が抑制されて褐色化の進行が抑えられており、その意味で経時的に安定化している。
【００２０】
上記(d)の構成では、ガラクトマンナン及びガラクトマンナンを含む多糖類は、後述する実施例において示されているように吸湿抑制効果は高くないが、カラギナン、デキストリン及びプルランの吸湿抑制効果を妨げることは無いため、酵素処理ローヤルゼリー組成物としては、優れた吸湿及び着色抑制効果が得られる。
【００２１】
ローヤルゼリーは、蜜蜂のうち日齢3〜12日の働き蜂が下咽頭腺及び大腮腺から分泌する分泌物を混合して作る乳白色のゼリー状物質である。ローヤルゼリー中の主な生理活性成分としては、例えば、ローヤルゼリーに特有な10-ハイドロキシデセン酸(以下、「デセン酸」と記載する)等の有機酸類をはじめ、タンパク質、脂質、糖類、ビタミンB類、葉酸、ニコチン酸、パントテン酸等のビタミン類、各種ミネラル類等が挙げられる。このローヤルゼリーの生理活性及び薬理作用としては、抗菌作用、免疫増強作用、抗うつ作用、抗腫瘍作用、抗炎症作用、血流量増加作用等が知られている。また、制癌剤の副作用低減及び放射線傷害時の延命効果も報告されている。
【００２２】
酵素分解ローヤルゼリーの製造に用いられるローヤルゼリーとしては、特に制限されず、例えば、生ローヤルゼリー、生ローヤルゼリーを乾燥させて粉末化したローヤルゼリー粉、生ローヤルゼリーを水若しくは含水エタノール等により抽出した物等を挙げることができる。
【００２３】
ローヤルゼリーの産地は、制限されず、日本、中国、ブラジル、ヨーロッパ諸国、オセアニア諸国、アメリカ等のいずれであってもよい。
【００２４】
本発明が対象とする酵素分解ローヤルゼリーは、ローヤルゼリーをタンパク質分解酵素で処理した物である。好ましくは、ペプチダーゼ処理によってローヤルゼリーに含まれるタンパク質に起因するアレルギー反応が抑制されてなる、低アレルゲン化酵素分解ローヤルゼリーである。したがって、本発明の酵素分解ローヤルゼリーには、ローヤルゼリー中に含まれるタンパク質のペプチダーゼ分解物の他に、前述するデセン酸等の有機酸類、脂質、糖類、ビタミン類、及び各種ミネラル類が含まれ得る。
【００２５】
ローヤルゼリーを酵素分解するのに使用される酵素としては、ペプチダーゼを好適に挙げることができる。使用されるペプチダーゼは、エンドペプチダーゼ作用及びエキソペプチダーゼ作用の少なくとも一方を有していればよいが、好ましくは少なくともエンドペプチダーゼ作用を有する物、より好ましくはこれら両方の作用を有する物である。
【００２６】
本発明の酵素分解ローヤルゼリーは、好ましくはローヤルゼリーに含まれるタンパク質を加水分解して低アレルゲン化された物である。このためには、ローヤルゼリーを、少なくともエンドペプチダーゼ作用を有するペプチダーゼ(エンドペプチダーゼ)を用いて、好ましくはエンドペプチダーゼ作用及びエキソペプチダーゼ作用の両方を有するペプチダーゼを用いて、加水分解することが好ましい。ここで、エンドペプチダーゼ作用及びエキソペプチダーゼ作用の両方を有するペプチダーゼとして、これら両方の作用を同時に有するペプチダーゼを単独で使用してもよいし、また、エンドペプチダーゼ作用を有するペプチダーゼ(エンドペプチダーゼ)とエキソペプチダーゼ作用を有するペプチダーゼ(エキソペプチダーゼ)とを組み合わせて使用してもよい。
【００２７】
本発明で使用することができるエンドペプチダーゼとしては、少なくともエンドペプチダーゼ活性を有するタンパク質分解酵素であれば如何なる物であってもよい。例えば、動物由来(例えば、トリプシン、キモトリプシン等)、植物由来(例えば、パパイン等)、又は微生物由来(例えば、乳酸菌、酵母、カビ、枯草菌、放線菌等)のエンドペプチダーゼを広く例示することができる。
【００２８】
エキソペプチダーゼとしては、少なくともエキソペプチダーゼ活性を有するタンパク質分解酵素であれば如何なる物であってもよい。例えば、カルボキシペプチダーゼ、アミノペプチダーゼ、若しくは微生物由来(例えば、乳酸菌、アスペルギルス属菌、リゾープス属菌等)のエキソペプチダーゼ、又はエンドペプチダーゼ活性も併せて有するパンクレアチン、ペプシン等を例示することができる。
【００２９】
ところでペプチダーゼには、実質的にエキソペプチダーゼ作用のみを有するエキソペプチダーゼ、実質的にエンドペプチダーゼ作用のみを有するエンドペプチダーゼ、並びにエキソペプチダーゼ作用及びエンドペプチダーゼ作用の両方を有するペプチダーゼが存在する。これらのうち、エキソペプチダーゼ作用及びエンドペプチダーゼ作用の両方を有する酵素は、エンドペプチダーゼ作用が強力な場合には「エンドペプチダーゼ」として使用可能であり、エキソペプチダーゼ作用が強力な場合には「エキソペプチダーゼ」として使用可能であり、エキソペプチダーゼ作用とエンドペプチダーゼ作用とが同等又はほぼ同等の場合には、エンドペプチダーゼ作用及びエキソペプチダーゼ作用を同時に有するペプチダーゼとして使用可能である。
【００３０】
このようなペプチダーゼのうち、エキソペプチダーゼ作用を有する酵素の好ましい例としては、例えば、アスペルギルス・オリゼー(Aspergillus orizae)産生ペプチダーゼ、アスペルギルス・ソーエ(Aspergillus sojae)産生ペプチダーゼ、アスペルギルス属産生ペプチダーゼ、リゾプス・オリゼー(Rhizopus oryzae)産生ペプチダーゼ等を挙げることができる。
【００３１】
また、エンドペプチダーゼ作用を有するペプチダーゼの好ましい例としては、例えば、バチルス・サブチリス(Bacillus subtilis)産生ペプチダーゼ、バチルス・リシェニフォルミス(Bacillus licheniformis)産生ペプチダーゼ、バチルス・ステアロサーモフィラス(Bacillus stearothermophilus)産生ペプチダーゼ、バチルス・アミロリケファシエンス(Bacillus amyloliquefaciens)産生ペプチダーゼ、バチルス属産生ペプチダーゼ等を挙げることができる。
【００３２】
さらに、エキソペプチダーゼ作用及びエンドペプチダーゼ作用の両方を有するペプチダーゼ、特にアルカリ性ペプチダーゼの好ましい例としては、例えば、ストレプトマイセス・グリセウス(Streptomyces griseus)産生ペプチダーゼ、アスペルギルス・オリゼー(Aspergillus orizae)産生ペプチダーゼ、アスペルギルス・メレウス(Aspergillus melleus)産生ペプチダーゼ等を挙げることができる。かかるペプチダーゼを使用した酵素処理によれば、一段階酵素処理でタンパク質を低分子化することができるので、操作が簡便であるとともに、ローヤルゼリーに含まれる有用成分の生理活性の消失及び大幅な低減を防止することができるという利点がある。
【００３３】
ローヤルゼリーに対するペプチダーゼの使用量は、使用するローヤルゼリー濃度、酵素力価、反応温度及び反応時間により異なり一概には言えない。一般的には、ローヤルゼリーに含まれるタンパク質1 g当り50〜10000作用単位の割合でペプチダーゼを用いることが好ましい。なお、このとき、ペプチダーゼのローヤルゼリーへの添加は、一度に添加してもよく、少量ずつ分割して添加してもよい。
【００３４】
ペプチダーゼ処理に際してローヤルゼリーのpHは、使用酵素の至適pHに対応して、pH2〜12、好ましくはpH7.5〜10、より好ましくはpH7.8〜9の範囲から選択される。具体的には、前記ローヤルゼリーにペプチダーゼを添加する前に、使用酵素の種類によりpH2〜12、好ましくはpH7.5〜10、より好ましくはpH7.8〜9の範囲内になるように、酸、アルカリ剤、あるいは緩衝剤の添加により所望のpHに調整される。この場合、酸としては、塩酸、硫酸、硝酸、リン酸、酢酸等を；アルカリ剤としては水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸カリウム等を；また、緩衝剤としては、リン酸緩衝剤、クエン酸緩衝剤等をそれぞれ例示することができる。
【００３５】
ペプチダーゼ処理の温度は、特に制限はなく、ペプチダーゼ作用、好ましくはエンドペプチダーゼ作用、より好ましくはエンドペプチダーゼ作用及びエキソペプチダーゼ作用の両作用が発現する最適温度範囲を含む、実用に供せられ得る範囲、すなわち、通常30〜70℃の範囲から選択される。温度をペプチダーゼの至適温度(好ましくは約40〜55℃)より低温又は高温、例えば、50〜60℃の範囲に維持することによりペプチダーゼ処理工程での腐敗を防止することもできる。ペプチダーゼ処理の時間は、使用酵素の種類、反応温度、pH等の反応条件に依存し、特に限定されない。
【００３６】
なお、ローヤルゼリーは、そのまま、又は水に溶解若しくは分散させた状態でタンパク質分解酵素処理に供することができる。ローヤルゼリーが乾燥形態である場合は、水に溶解させた状態でタンパク質分解酵素処理に供することが好ましい。
【００３７】
ペプチダーゼ処理の停止は、ペプチダーゼを失活又は除去することにより行う。失活操作は加熱処理(例えば、80℃で15分間等)により行うことができる。
【００３８】
本発明における酵素分解ローヤルゼリーは、少なくとも前述するようにペプチダーゼで処理したローヤルゼリーであればよく、ペプチダーゼ処理だけでなく、その他の酵素との組み合わせ処理、例えば、ペプチダーゼ処理と合わせて糖分解酵素処理したローヤルゼリーも含まれる。
【００３９】
本発明において使用されるカラギナン(carrageenan)とは、紅藻類から得られる多糖類であって、ガラクトース、アンヒドロガラクトース、硫酸などから構成される多糖類である。
【００４０】
本発明において使用されるプルラン(pullulan)とは、オーレオバシディウム・プルランスが生産する水溶性の多糖類であって、グルコース3分子がα-1,4結合したマルトトリオースがα-1,6結合で繋がった構造を有する多糖類である。
【００４１】
本発明において使用されるデキストリンとは、デンプンを酸、酵素、熱などで加水分解することで得られる多糖類である。デキストリンとしては、例えば、マルトデキストリン、デキストリン、シクロデキストリン、難消化性デキストリンなどが挙げられる。また、デキストリン当量(DE)は特に制限されず、いずれのDEを有するデキストリンも使用することができる。
【００４２】
本発明において使用されるキサンタンガム(xanthan gum)は、キサントモナス・カンペストリスが生産する多糖類であり、グルコース、マンノース、及びグルクロン酸から構成される多糖類である。
【００４３】
本発明において使用されるアラビアガム(arabic gum)とは、アカシアセネガルなどの樹皮から分泌される多糖類であり、ガラクトース、アラビノース、ラムノース、及びグルクロン酸から構成される多糖類である。
【００４４】
本発明において使用されるガラクトマンナンとは、D−ガラクトースとD−マンノースとから構成される多糖を広く意味する。具体的には、ガラクトマンナンは、β-1,4結合したマンノース残基の主鎖(マンナン)にガラクトース残基が側鎖としてα-1,6結合した構造を有する。なお、マンノース残基とガラクトース残基の割合は特に制限されない。
【００４５】
また、本発明ではガラクトマンナンに代えて、又はこれと組み合わせて、ガラクトマンナンを含む多糖類を使用することもできる。当該多糖類としては、好適にはガラクトマンナンを主成分とする多糖類、具体的には、ローカストビーンガム、グアガム、タラガム、フェヌグリークガムなどが例示される。好ましくはローカストビーンガム、タラガム、及びフェヌグリークガムであり、より好ましくはローカストビーンガムである。なお、これらの多糖類は単独で、又は2種以上を任意に組み合わせて使用することができる。
【００４６】
本発明が対象とするガラクトマンナンを含む多糖類には、ガラクトマンナン並びにその構成糖であるD−ガラクトース及びD−マンノース以外に、例えばD−グルコース等の、他の糖を含む多糖類が含まれる。この場合、50%程度以上の割合で上記ガラクトマンナンを含み、残りの成分としてD−ガラクトースと、D−マンノースとそれ以外の糖を包含する多糖類であってもよい。
【００４７】
本発明の酵素処理ローヤルゼリー組成物に含まれる上記多糖類(「カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム、キサンタンガム、ガラクトマンナン、及びガラクトマンナンを含む多糖類」のことを意味する。以下も同様)の割合は、酵素処理ローヤルゼリー組成物中に含まれる酵素処理ローヤルゼリー100質量部(固形分)当たり、これらの総量として、0.1〜200質量部、1〜100質量部、1〜10質量部、又は200質量部以上である。かかる成分の配合量が少なすぎると吸湿及び着色抑制性が低下する。
【００４８】
本発明の酵素処理ローヤルゼリー組成物に含まれる多糖類の割合は、多糖類の総量として、1質量%を超える量、1.5質量%以上、2質量%以上、3質量%以上、又は10〜90質量%である。
【００４９】
本発明の酵素処理ローヤルゼリー組成物は、上記多糖類を、ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前後、又は同時に添加することによって製造することができる。好ましくは、ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理後、すなわち酵素処理ローヤルゼリーに添加混合することによって製造される。
【００５０】
本発明の酵素処理ローヤルゼリー組成物は、その形態を特に制限せず、液状でも固体状でもよいが、凍結乾燥形態を有することが好ましい。当該凍結乾燥物は、上記多糖類を、ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前後又は同時に、好ましくはペプチダーゼ処理後の酵素処理ローヤルゼリーに添加混合し、次いでこれを凍結乾燥処理に供することによって調製することができる。なお、凍結乾燥処理は定法に従って行うことができる。
【００５１】
斯くして調製される本発明の酵素処理ローヤルゼリー組成物は、ドリンク剤、シロップ剤などの液剤の形態であってもよく、凍結乾燥物(例えば、凍結乾燥粉末)、あるいはこれに適当な添加剤を加えてタブレット、チュアブル錠、カプセル、顆粒などの形態とすることもできる。
【００５２】
（２）酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法
本発明の酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法(又は吸湿及び着色抑制方法)は、ローヤルゼリーのペプチダーゼ処理の前、同時又は後に、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加し、酵素処理ローヤルゼリーを上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下におくことによって実施することができる。
【００５３】
ここで対象とするローヤルゼリー、使用するペプチダーゼの種類及びペプチダーゼ処理、並びに使用するカラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムについては、（１）に前述の通りである。
【００５４】
また、酵素処理ローヤルゼリーの吸湿抑制方法(又は吸湿及び着色抑制方法)は、ペプチダーゼで処理された酵素処理ローヤルゼリーに、カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種を添加して、酵素処理ローヤルゼリーと上記カラギナン、デキストリン、プルラン、アラビアガム及びキサンタンガムからなる群から選択される少なくとも1種との共存下で凍結乾燥処理することによっても実施することができる。
【００５５】
当該方法によって得られる凍結乾燥物は、酵素処理ローヤルゼリーを吸湿抑制(又は吸湿及び着色抑制)した状態で含む本発明において好適な酵素処理ローヤルゼリー組成物である。凍結乾燥処理も（１）に記載する方法で実施することができる。
【実施例】
【００５６】
以下、本発明を実施例により詳細に説明する。しかし、本発明はこれら実施例等になんら限定されるものではない。【００５７】
実施例１〜５、比較例１〜２
中国産生ローヤルゼリー500 gを2000 mLビーカーに量りとり、イオン交換水250 mLを加えて均一になるまで攪拌してローヤルゼリー希釈液を調製した。これに2N NaOH水溶液を加えてローヤルゼリー希釈液のpHを8.6〜8.9に調整した。次に、エキソペプチダーゼ作用及びエンドペプチダーゼ作用の両方を有するペプチダーゼ5 gをイオン交換水50 mLに溶かした溶液を上記のローヤルゼリー希釈液に加え、更にイオン交換水を、イオン交換水の全量が500 mLになるように加えた。反応混合物をプロペラで撹拌しながら50〜55℃(恒温水槽)で2時間反応させて、加水分解を行った。次いで、恒温水槽の温度を80℃に上げて15分間加熱し酵素を失活させた後、酵素処理ローヤルゼリー(溶液)を得た。この酵素処理ローヤルゼリー溶液137ｇを300 mLビーカーに量りとり、これに、下記に示す処方に従って、表１〜４に示す多糖類を0.9 g及び結晶セルロースを1.7 g加えて均一になるまで攪拌した。これを凍結乾燥し、酵素処理ローヤルゼリー組成物(凍結乾燥物)を得た(凍結乾燥物中の多糖類の含量3.1質量%：酵素処理ローヤルゼリー100質量部(固形分)に対する多糖類の質量：3.4質量部)。【００５８】
(処方)
酵素処理ローヤルゼリー溶液       137 g
多糖類                           0.9 g
結晶セルロース                   1.7 g【００５９】
試験例１：吸湿抑制性
実施例及び比較例の多糖類入り酵素処理ローヤルゼリー組成物を、それぞれ「35℃、湿度75%RH条件」の気密条件下、暴露条件下に72時間放置し、重量の変化を測定することにより安定性(吸湿抑制性)を評価した。なお、「35℃、湿度75%RH条件」には、恒温恒湿器を利用して調整した。【００６０】
1回目の試験結果を表１に、2回目の試験結果を表２に示す。その結果、表１及び２に示すように、デキストリン、アラビアガム、キサンタンガム、プルラン及びカラギナンを配合して多糖類入りの酵素処理ローヤルゼリー組成物とすることで、ローカストビーンガムを配合した時よりも酵素処理ローヤルゼリーの吸湿性が抑えられることが判明した。【００６１】
【表１】
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【００６２】
【表２】
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【００６３】
試験例２：着色抑制性
実施例及び比較例の多糖類入り酵素処理ローヤルゼリー組成物を、それぞれ「35℃、湿度75%RH条件」の気密条件下、暴露条件下に72時間放置し、着色の程度を目視で経時的に観察し、図１に示すカラーチャートを使用して安定性(着色抑制性)を評価した。なお、「35℃、湿度75%RH条件」には、恒温恒湿器を利用して調整した。【００６４】
1回目の試験結果を表３に、2回目の試験結果を表４に示す。その結果、表３及び４に示すように、デキストリン、アラビアガム、キサンタンガム、プルラン及びカラギナンを配合して多糖類入りの酵素処理ローヤルゼリー組成物とすることで、ローカストビーンガムを配合した時と同等に酵素処理ローヤルゼリーの着色化が抑えられることが判明した。【００６５】
【表３】
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【００６６】
【表４】
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【図１】
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【国際調査報告】
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