(57)【要約】  着色を抑制し、透明性を向上可能な有機ＥＬ素子を提供する。  本発明の有機ＥＬ素子は、第１の基板と、陽極と、有機ＥＬ層と、陰極と、第２の基板と、光取出し層とを含み、前記第１の基板と、前記陽極と、前記有機ＥＬ層と、前記陰極と、前記第２の基板とが、この順序で積層されており、前記有機ＥＬ層は、発光層を含み、前記光取出し層は、前記第１の基板または前記第２の基板の少なくとも一方において、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側の面、または前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側の面の少なくとも一方に配置されていることを特徴とする。
2019187265.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の基板と、陽極と、有機ＥＬ層と、陰極と、第２の基板と、光取出し層とを含み、
前記第１の基板と、前記陽極と、前記有機ＥＬ層と、前記陰極と、前記第２の基板とが、この順序で積層されており、
前記有機ＥＬ層は、発光層を含み、
前記光取出し層は、前記第１の基板または前記第２の基板の少なくとも一方において、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側の面、または前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側の面の少なくとも一方に配置されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記陽極および前記陰極が、透明電極である、請求項１記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記光取出し層が、微小構造層または屈折率調整層の少なくとも一方である、請求項１または２記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記微小構造層における微小構造が、大気側に向かう凸状である、請求項３記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記微小構造層における微小構造が、前記微小構造層が配置された基板と反対側に向かう突起を有する形状である、請求項３または４記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記微小構造層における微小構造の高さおよび幅が、可視光の波長域以下の大きさである、請求項３から５のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
前記屈折率調整層が、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側に向かうほど屈折率が小さくなる層である、請求項３から６のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
前記屈折率調整層が、複数の層を含む積層構造であり、
前記複数の層は、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側に向かうほど屈折率が小さくなる、請求項３から７のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項９】
請求項１から８のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする、有機ＥＬ照明装置。
【請求項１０】
微小構造層または屈折率調整層の少なくとも一方を含むことを特徴とする、有機ＥＬ素子の着色抑制をする光取出し用フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子、有機ＥＬ照明装置、および有機ＥＬ素子の着色抑制をする光取出し用フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
デザイン性の高い有機ＥＬ素子として、透明性を有し、両面から光を取り出すことが可能な有機ＥＬ素子が知られている（特許文献１）。前記有機ＥＬ素子は、基板および電極に透明な材料を用いることにより形成できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１０−１４４４７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、前記両面発光の有機ＥＬ素子においても、実際は、着色が生じ、色が濃く見えるという問題があった。【０００５】
そこで、本発明は、有機ＥＬ素子の着色を抑制し、透明性を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記目的を達成するために、本発明の有機ＥＬ素子は、
第１の基板と、陽極と、有機ＥＬ層と、陰極と、第２の基板と、光取出し層とを含み、
前記第１の基板と、前記陽極と、前記有機ＥＬ層と、前記陰極と、前記第２の基板とが、この順序で積層されており、
前記有機ＥＬ層は、発光層を含み、
前記光取出し層は、前記第１の基板または前記第２の基板の少なくとも一方において、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側の面、または前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側の面の少なくとも一方に配置されていることを特徴とする。【０００７】
本発明の有機ＥＬ照明装置は、前記本発明の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする。【０００８】
本発明の有機ＥＬ素子の着色抑制をする光取出し用フィルムは、微小構造層および屈折率調整層の少なくとも一方を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、有機ＥＬ素子の着色を抑制し、透明性を向上できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、実施形態１における有機ＥＬ素子を横からみた模式図（断面図）である。
【図２】図２は、従来例における有機ＥＬ素子を横からみた模式図（断面図）である。
【図３】図３は、実施形態２における有機ＥＬ素子を横からみた模式図（断面図）である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
つぎに、本発明の実施形態について、図を用いて説明する。本発明は、下記の実施形態によって何ら限定および制限されない。なお、以下の図面において、同一部分には、同一符号を付している。各実施形態における説明は、それぞれ、互いを援用できる。さらに、各実施形態の構成は、特に言及がない限り、組合せ可能である。また、図面においては、説明の便宜上、各部の構造は適宜簡略化して示す部分があり、各部の寸法比等は、実際とは異なり、模式的に示す場合がある。
【００１２】
（実施形態１）
図１は、本実施形態における有機ＥＬ素子１を横からみた模式図（断面図）である。図１に示すように、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、両面発光型の有機ＥＬ素子であり、前記第１の基板である基板１０と、陽極１１と、有機ＥＬ層１２と、陰極１３と、封止層１４と、前記第２の基板である封止基板１５と、光取出し層である微小構造層１６とを含み、これらが前記順序で積層されている。本実施形態において、有機ＥＬ素子１の外側を、大気という。また、有機ＥＬ素子１から光が出射される方向、すなわち、図１における上方向および下方向を、大気側ともいう。有機ＥＬ層１２は、正孔注入層１２１と、正孔輸送層１２２と、発光層１２３と、電子輸送層１２４と、電子注入層１２５とを含み、これらが前記順序で積層されている。なお、正孔注入層１２１、正孔輸送層１２２、電子輸送層１２４、電子注入層１２５、および封止層１４は、必須の構成要件ではなく、有機ＥＬ素子１に含まれてもよいし、含まれなくてもよい。また、有機ＥＬ素子１において、陽極１１と陰極１３とが、前記順序とは逆に積層されていてもよい。
【００１３】
本実施形態において、基板１０、陽極１１、有機ＥＬ層１２、陰極１３、封止層１４、封止基板１５、および微小構造層１６は、透明性を有する材料を用いて形成される。
【００１４】
基板１０の形成材料は、例えば、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル；ポリイミド；ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル等のアクリル系樹脂；ポリエーテルサルフォン；ポリ炭酸エステル；無アルカリガラス、ソーダガラス、ソーダライムガラス、硼珪酸ガラス、アルミノ珪酸ガラス、石英ガラス等があげられる。基板１０の大きさ（長さおよび幅）は、特に制限されず、例えば、所望の有機ＥＬ素子１の大きさに応じて、適宜設定すればよい。基板１０の厚さも、特に制限されず、その形成材料、使用環境等に応じて、適宜設定でき、例えば、１ｍｍ以下である。
【００１５】
基板１０は、例えば、前記材料を用いた基板上に、さらに、保護層を形成したものでもよい。前記保護層は、例えば、水および酸素等の浸入を防ぐため、ガスバリア性を有していることが好ましい。前記保護層を形成する材料としては、ガスバリア性、および光透過性の観点から、例えば、無機酸化膜、無機酸窒化膜、無機窒化膜、および無機フッ化膜等からなる群のうち少なくとも一つを使用できる。具体的には、例えば、シリコン酸窒化膜（ＳｉＯｘＮｙ）、シリコン酸化膜（ＳｉＯ２）、シリコン窒化膜（ＳｉＮｘ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、およびフッ化マグネシウム（ＭｇＦ２）等があげられる。前記保護層は、例えば、単層からなる層でもよく、複数の層からなる層でもよい。後者の場合、例えば、ガスバリア性を高めるために、複数の前記ガスバリア性の膜を積層できる。前記保護層は、例えば、化学気相蒸着法（ＣＶＤ）、および反応性スパッタリング法（リアクティブスパッタリング法）により形成できる。
【００１６】
また、フレキシブル性を有する有機ＥＬ素子１とする場合、前記保護層に可撓性をもたせるため、前記保護層には、さらに緩衝層を積層してもよい。前記緩衝層を形成する材料としては、透過性、可撓性、および熱安定性の観点から、例えば、エポキシ系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂、イミド系樹脂、アミド系樹脂、ウレタン系、およびオレフィン系樹脂、前記樹脂材料に無機材料のシリカ等を添加した有機−無機ハイブリッド材料、ならびに、塗布型のシリコン酸化膜等の無機材料があげられる。前記保護層および前記緩衝層は、例えば、交互に積層してもよい。
【００１７】
陽極１１の形成材料は、例えば、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等があげられる。陽極１１は、例えば、スパッタリング法により形成できる。
【００１８】
発光層１２３は、電極から注入された電子と正孔とを再結合させ、蛍光、燐光等を発光させる層である。発光層１２３は、発光材料を含む。前記発光材料は、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、ビスジフェニルビニルビフェニル（ＢＤＰＶＢｉ）、１，３−ビス（ｐ−ｔ−ブチルフェニル−１，３，４−オキサジアゾールイル）フェニル（ＯＸＤ−７）、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（ＢＰＰＣ）、１，４ビス（Ｎ−ｐ−トリル−Ｎ−４−（４−メチルスチリル）フェニルアミノ）ナフタレン等の低分子化合物、または、ポリフェニレンビニレン系ポリマー等の高分子化合物等があげられる。
【００１９】
また、前記発光材料は、例えば、ホストとドーパントとの二成分系からなり、ホスト分子で生成した励起状態のエネルギーがドーパント分子へ移動してドーパント分子が発光する材料でもよい。このような発光材料は、具体的には、例えば、ホストのＡｌｑ３等のキノリノール金属錯体に、ドーパントの４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）、２，３−キナクリドン等のキナクリドン誘導体、もしくは、３−（２’−ベンゾチアゾール）−７−ジエチルアミノクマリン等のクマリン誘導体をドープしたもの、ホストの電子輸送性材料であるビス（２−メチル−８−ヒドロキシキノリン）−４−フェニルフェノール−アルミニウム錯体に、ドーパントのペリレン等の縮合多環芳香族をドープしたもの、または、ホストの正孔輸送層材料である４，４’−ビス（ｍ−トリルフェニルアミノ）ビフェニル（ＴＰＤ）に、ドーパントのルブレン等をドープしたもの、ホストの４，４’−ビスカルバゾリルビフェニル（ＣＢＰ）、４，４’−ビス（９−カルバゾリル）−２，２’−ジメチルビフェニル（ＣＤＢＰ）等のカルバゾール化合物に、ドーパントの白金錯体、トリス−（２フェリニルピリジン）イリジウム錯体（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）、（ビス（４，６−ジ−フルオロフェニル）−ピリジネート−Ｎ，Ｃ２’）ピコリネートイリジウム錯体（ＦＩｒ（ｐｉｃ））、（ビス（２−（２’−ベンゾ（４，５−α）チエニル）ピリジネート−Ｎ，Ｃ２’）（アセチルアセトネート）イリジウム錯体（Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ））、Ｉｒ（ｐｉｃ）３、Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）等のイリジウム錯体をドープしたもの等があげられる。前記発光材料は、例えば、有機ＥＬ素子１の目的とする発光色に応じて、適宜選択できる。
【００２０】
発光層１２３は、例えば、物理気相蒸着（ＰＶＤ）により形成でき、具体的には、例えば、抵抗過熱を用いた真空蒸着法により形成できる。発光層１２３は、例えば、ホスト材料に各色のドーパント（ゲスト材料）をドーピング（共蒸着）することにより形成できる。
【００２１】
正孔注入層１２１を形成する材料としては、例えば、銅フタロシアニン（Ｃｕ−Ｐｃ）、ｍ−ＭＴＤＡＴＡ、２−ＴＮＡＴＡ、およびＴＣＴＡ等のスターバースト型芳香族アミン等のアリールアミン誘導体、スピロ−TAD、2,3,6,7,10,11−ヘキサシアノ−1,4,5,8,9,12−ヘキサアザトリフェニレン（HAT-CN）、ならびに、正孔注入性有機材料に五酸化バナジウムや三酸化モリブデン等を化学ドーピングしたもの等があげられる。正孔輸送層１２２を形成する材料としては、例えば、ビス（ジ（ｐ−トリル）アミノフェニル）−１，１−シクロヘキサン、Ｎ,Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１,１’−ビフェニル）−４,４’−ジアミン（α−ＮＰＤ）、４，４'−ビス（ｍ−トリルフェニルアミノ）ビフェニル（ＴＰＤ）、ＴＡＰＣ等のトリフェニルジアミン類、トリフェニルアミンをさらに多量化したＴＰＴＲ、ＴＰＴＥ、ＮＴＰＡ、スターバースト型芳香族アミン等があげられる。電子輸送層１２４を形成する材料としては、例えば、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（Ｂｕ−ＰＢＤ）、２，９‐ジメチル‐４，７‐ジフェニル‐１，１０‐フェナントロリン（BCP）、１，３−ビス（ｐ−ｔ−ブチルフェニル−１，３，４−オキサジアゾールイル）フェニル（ＯＸＤ−７）等のオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、キノリノール系の金属錯体、トリフェニルジアミン誘導体等があげられる。電子注入層１２５を形成する材料としては、例えば、リチウムおよびセシウム等のアルカリ金属、カルシウム等のアルカリ土類金属のフッ化物や酸化物、さらに、ＢＣＰ等の電子輸送性材料に、セシウム等のアルカリ金属やアルカリ土類金属をドープしたもの、ならびに、マグネシウム銀、リチウムアルミニウム合金等があげられる。
【００２２】
有機ＥＬ層１２は、例えば、さらに、正孔または電子をブロックし発光効率を高めるキャリアブロック層を含んでもよい。前記キャリアブロック層は、例えば、電子ブロック層および正孔ブロック層である。前記正孔ブロック層の材料は、例えば、２，９−ジメチル−４，７−ジフェニル−１，１０−フェナントロリン（ＢＣＰ）、トリフェニルジアミン誘導体、トリアゾール誘導体等である。
【００２３】
正孔注入層１２１、正孔輸送層１２２、電子輸送層１２４、電子注入層１２５、および前記キャリアブロック層は、例えば、物理気相蒸着（ＰＶＤ）により形成でき、具体的には、例えば、抵抗過熱を用いた真空蒸着法により形成できる。
【００２４】
陰極１３の形成材料は、例えば、アルミニウム、銀、ＡｌＮｄ、ＭｏＮｂ合金等があげられる。陰極１３は、例えば、物理気相蒸着（ＰＶＤ）により形成でき、具体的には、例えば、電子ビームによる真空蒸着、およびスパッタリング法により形成できる。
【００２５】
封止層１４は、例えば、接着層、および充填層である。
【００２６】
前記接着層は、例えば、基板間の貼り合せ材を含む層である。前記貼り合せ材としては、例えば、エポキシ系、アクリル系およびシリコーン系の接着剤、ならびに粘着剤を用いたものがあげられる。
【００２７】
前記充填層は、例えば、気体および樹脂等の充填材等を含む層である。前記気体は、例えば、窒素、アルゴン、およびネオン等の不活性ガス、ならびに希ガスである。前記樹脂は、例えば、エポキシ系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂、イミド系樹脂、アミド系樹脂、ウレタン系およびオレフィン系樹脂である。
【００２８】
封止基板１５は、有機ＥＬ素子１を封止する。封止基板１５を形成する材料としては、例えば、無アルカリガラスおよびソーダガラス等の透明なガラス類、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルフォン）、ＰＩ（ポリイミド）、およびＣＯＰ（シクロオレフィンポリマー）等のフィルム、シート類、ならびに樹脂基板等があげられる。封止基板１５においても、例えば、前記保護層および前記緩衝層を形成できる。
【００２９】
微小構造層１６は、有機ＥＬ素子１の界面における光の反射を防止し、これにより、有機ＥＬ素子１から大気への光の取り出しを向上させるための層である。
【００３０】
前述のように、これまで、両面発光の有機ＥＬ素子においても、実際は、着色が生じ、色が濃く見えることが問題となっていた。これに対し、本発明者らは、鋭意研究の結果、図２に示すように、素子の界面、特に、素子の基板と大気との界面における光の反射により、光が大気側へ出射されずに素子内にとどまり、さらに、素子の表側および裏側において前記反射が生じて多重反射となるため、光が大気側へ出射されるまでに、素子内の有機材料等を繰り返し通過することになり、前記有機材料等による光の吸収が繰り返され、有機ＥＬ素子の着色が増長しているとの知見を得た。そして、このことから、素子の界面における光の反射を防止することで、有機ＥＬ素子の着色を抑制できることを見いだすに至った。本発明によれば、前記界面に、光取出し層を設けることにより、前記界面における光の反射を防止し、有機ＥＬ素子１から大気への光の取り出しを向上させることができる。このため、有機ＥＬ素子１の着色を抑制し、有機ＥＬ素子１の透明性を向上させることができる。
【００３１】
微小構造層１６は、図１に示すように、平坦化層１６２中に、複数の微小構造１６１が形成されて構成されている。より具体的には、封止基板１５上に微小構造１６１が形成され、平坦化層１６２で平坦化・封止されて微小構造層１６が形成されている。なお、平坦化層１６２は、必須の構成要件ではなく、微小構造層１６において、含まれてもよいし、含まれなくてもよい。具体的には、例えば、微小構造層１６を、封止基板１５の大気側の面に設ける場合、平坦化層１６２は、含まれなくてもよい。微小構造層１６が平坦化層１６２を含まないことで、例えば、平坦化層１６２における屈折率の調整が不要となる。
【００３２】
図１において、微小構造層１６は、封止基板１５に形成されているが、これには制限されず、例えば、基板１０に形成されてもよい。また、微小構造層１６は、封止基板１５および基板１０の両方に形成されてもよい。微小構造層１６が、例えば、基板１０に形成される場合、上記説明および以下の説明において、「封止基板１５」を、「基板１０」に読み替えることができる。
【００３３】
微小構造１６１は、図１に示すように、微小構造層１６における封止基板１５側の面から大気側に向かう、凸状の構造である。微小構造１６１の形状は、特に制限されず、例えば、有機ＥＬ素子１のデザインや出光の方向等により、適宜設定できる。前記形状は、具体的には、例えば、円錐および角錐等の錐体、錐体台、円柱および角柱等の柱体、半球、半球台、半楕円体、釣鐘形状、レンチキュラー形状等の突起を有する形状があげられる。なお、前述のように、本発明は、透明性を向上させることを目的とする。このため、微小構造１６１は、例えば、光の散乱をより低減した形状であることが好ましい。前記形状は、例えば、前記錐体等の、大気側に向かうほど径が細くなる先細り形状、および前記半球形状である。微小構造１６１を前記形状とすることにより、例えば、臨界角以上での界面への入射光を減らすことができ、全反射を抑えることができる。このため、例えば、光をより多く取り出すことができる。微小構造１６１の幅および高さ、ならびに間隔は、特に制限されず、例えば、幅および高さが、それぞれ、例えば、０．４５〜１００μｍ、０．５〜５０μｍ、０．７〜２０μｍ、間隔が、例えば、０〜１００μｍ、０〜５０μｍ、０〜２０μｍである。微小構造１６１の形状、大きさ、および間隔は、例えば、規則性を持っていてもよいし、例えば、光の干渉を低減するため、規則性を持たなくてもよい。
【００３４】
微小構造層１６における微小構造１６１の体積比率は、例えば、１〜５０％とするのが好ましい。具体的には、微小構造層１６の強度低下により割れやクラック等が入ることを防止しやすいという観点から、前記体積比率は、５０％以下が好ましい。また、反射を抑制し視認側への導光を得る観点から、前記体積比率は、１％以上が好ましい。
【００３５】
微小構造１６１の形成材料は、特に制限されず、例えば、透明な熱可塑性の有機材料、フォトレジスト材料等を用いることができる。前記材料としては、具体的には、例えば、チオウレタン系樹脂、およびポリホスホネート系樹脂、ならびに、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）樹脂、フェノール（ノボラック）樹脂、ポリイミド樹脂、エポキシ樹脂、およびシリコーン樹脂等の高屈折率の樹脂に、酸化チタン等の高屈折率化材料を微量添加したもの等があげられる。微小構造１６１の形成材料として、前記熱可塑性材料を用いる場合、微小構造１６１は、例えば、前記熱可塑性材料を、一定パターンを繰り返した押し型でインプリントする方法、およびナノインプリント技術等により形成できる。前記フォトレジスト材料を用いる場合、微小構造１６１は、例えば、一定パターンを繰り返したフォトマスクを用いたフォトリソグラフィ等により形成できる。微小構造１６１の形成材料は、例えば、微小構造層１６が形成される封止基板１５と同じ材料により形成されることが好ましい。これにより、封止基板１５と微小構造１６１との間における屈折率差による反射が生じないため、光の取り出し効率の向上を図ることができる。
【００３６】
また、微小構造１６１は、例えば、封止基板１５の表面を処理することにより、形成してもよい。具体的には、封止基板１５の材料が、透明フレキシブルフィルム、および熱可塑性の樹脂等である場合、微小構造１６１は、例えば、前記押し型等により、形成できる。封止基板１５の材料が、ガラス等である場合、微小構造１６１は、例えば、エッチング処理、およびサンドブラスト処理等により、形成できる。
【００３７】
平坦化層１６２の形成材料は、特に限定されず、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリアミド、ポリエーテルスルホン等のポリエーテル類、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエステルアミド、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリオレフィン、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）等のアクリル系樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ビニル／アリルエステル（ＰＥＴ等）樹脂等の透明樹脂、ならびに酸化シリコン、酸化アルミニウム、酸化チタン等の無機酸化物、および金属酸化物があげられる。平坦化層１６２の形成材料は、１種類のみ用いてもよいし、複数種類を併用してもよい。
【００３８】
なお、図１において、微小構造層１６は、封止基板１５における、有機ＥＬ層１２の積層側と反対側の面に形成されているが、これには制限されず、例えば、微小構造層１６は、封止基板１５における、有機ＥＬ層１２の積層側の面に形成されてもよい。この場合、微小構造１６１は、微小構造層１６における有機ＥＬ層１２の積層側の面から封止基板１５側の面に向かう、凸状の構造である。
【００３９】
この場合、微小構造層１６は、平坦化層１６２を含むことが好ましい。微小構造層１６が平坦化層１６２を含むことで、例えば、陽極−有機層−陰極の膜厚を均一にできる。このため、例えば、素子内における陽極−陰極間距離が短い部分に電界が集中することなく、有機層の短絡を防ぐことができる。
【００４０】
微小構造層１６が、封止基板１５における、有機ＥＬ層１２の積層側の面に形成される場合、有機ＥＬ素子１は、例えば、以下のようにして作製できる。すなわち、例えば、まず、封止基板１５上に、平坦化層１６２を成膜する。そして、平坦化層１６２の表面に、微小インプリント（ナノインプリント）技術による型押し等により、微小構造１６１に対応する型を形成する。その後、前記型に、微小構造１６１の材料を、充填する。また、例えば、封止基板１５上に、平坦化層１６２を、ポジ型の感光性を持たせて成膜した後、アンダー露光、およびアンダー現像等を行い、微小構造１６１に対応する型を形成し、前記型に、微小構造１６１の材料を充填することにより、微小構造層１６を形成してもよい。前記型の形状は、例えば、底辺となるフォトマスクの形状により、任意に設計できる。
【００４１】
微小構造層１６を形成することにより、例えば、大気との界面において、基板側からの光の入射角が、全反射の臨界角未満となり、前記界面における光の反射を防止できる。また、例えば、反射が生じた場合でも、前記反射光が前記微小構造内の別の界面に再度入射し、光を大気側に取り出すことができる。これにより、有機ＥＬ素子内の多重反射を抑制し、素子の着色を抑制して透明性を向上させることができる。さらに、微小構造層１６を形成することにより、例えば、外部から有機ＥＬ素子１に入射する光のうち、臨界角を超えて入射する光の割合が減るため、有機ＥＬ素子１表面における反射を抑制でき、これによっても、素子の透明性を向上できる。
【００４２】
（実施形態２）
本実施形態の有機ＥＬ素子２は、図３に示すように、光取出し層として、微小構造層１６に代えて、屈折率調整層２６を含む点以外は、実施形態１の有機ＥＬ素子１と同様である。
【００４３】
光が透過する際、有機ＥＬ素子に含まれる各層の界面において、前記各層の屈折率差に基づき、臨界角が生じる。例えば、電極がＩＴＯの場合、その屈折率は約１．９、基板がガラス（ソーダガラス、無アルカリガラス等）の場合、その屈折率は約１．５、大気の屈折率は約１．０であり、それぞれの屈折率差が大きい。そして、前記臨界角以上の入射角で入射した光は、前記各層の界面で全反射される。本発明によれば、前記各層の界面において、屈折率調整層２６を形成することにより、前記界面の屈折率差を小さくし、前記界面における反射を抑制できる。
【００４４】
屈折率調整層２６は、図３に示すように、高屈折率層２６１と、中屈折率層２６２と、低屈折率層２６３とを含み、封止基板１５側から、これらが前記順序で積層されている。そして、本実施形態において、封止基板１５、高屈折率層２６１、中屈折率層２６２、低屈折率層２６３、および大気は、この順で屈折率が小さくなる。ただし、屈折率の順は、屈折率調整層２６において、封止基板１５側から大気側にかけて屈折率が小さくなっていればよく、前記順序には限定されず、例えば、高屈折率層２６１が、封止基板１５よりも屈折率が大きくてもよいし、低屈折率層２６３が、大気よりも屈折率が小さくてもよい。高屈折率層２６１が、例えば、封止基板１５よりも屈折率が大きい場合、例えば、封止基板１５側からの光が高屈折率層２６１に入射しやすくなり、光を屈折率調整層２６に取り込みやすくなるため、光が有機ＥＬ層１２側に反射し、再度吸収が生じることを防ぐことができる。
【００４５】
屈折率調整層２６は、前記３層には限定されず、屈折率が、封止基板１５側から大気側に向かって大きくなっていればよく、例えば、１〜１０層、１〜６層、１〜３層の範囲とすることができる。
【００４６】
屈折率調整層２６を形成する材料は、特に制限されず、例えば、TiO2（屈折率  ｎ＝2.40）、ZrO2（ｎ＝2.00）、Al2O3（ｎ＝1.60）、SiO2（ｎ＝1.46）、MgF2（ｎ＝1.37）、フッ素樹脂（ｎ＝1.33）、ポリシロキサン（ｎ＝1.30）、ポーラスシリカ膜（ｎ＝1.16）等があげられる。
【００４７】
屈折率調整層２６は、例えば、前記層状構造には限定されず、１つの層において、封止基板１５側から大気側に向かって屈折率が変化する層でもよい。このような屈折率調整層２６の材料は、例えば、ポーラスシリカ膜等があげられる。ポーラスシリカ膜等は、多孔質であり、空気孔の大きさ（占有率）を調整できることから、連続的な屈折率の変化を持った膜（傾斜多孔質膜）を形成できる。
【００４８】
本実施形態の有機ＥＬ素子２は、例えば、さらに、高屈折率層２６１、中屈折率層２６２、および低屈折率層２６３において、それぞれ、光学膜厚（ｎｄ）を、１／４λ、１／２λ、１／４λとすることができる。このように屈折率調整層２６の膜厚を設定することにより、光の干渉が生じるため、外部から有機ＥＬ素子２に入射する光の表面反射を抑制でき、有機ＥＬ素子２の透過率を向上できる。
【００４９】
なお、図３において、屈折率調整層２６は、封止基板１５における、有機ＥＬ層１２の積層側と反対側の面に形成されているが、これには制限されず、例えば、屈折率調整層２６は、封止基板１５における、有機ＥＬ層１２の積層側の面に形成されてもよい。この場合、屈折率調整層２６は、封止基板１５側から有機ＥＬ層側にかけて屈折率が大きくなっている。
【００５０】
屈折率調整層２６を形成することにより、例えば、大気との界面における屈折率差を小さくでき、前記界面における光の反射を防止できる。これにより、有機ＥＬ素子内の多重反射を抑制し、素子の着色を抑制して透明性を向上させることができる。
【００５１】
（透過率の測定）
本発明の有機ＥＬ素子を作製し、透過率が向上することを確認した。
【００５２】
有機ＥＬ素子は、透明基板に、透明電極（陽極電極層）、正孔注入層、正孔輸送層、赤色発光材料と緑色発光材料の共蒸着層、青色発光層、正孔ブロック層、電子輸送層、電子注入層、陰極電極層、保護膜、封止基板、および屈折率調整層を形成した。前記各層は、物理気相蒸着（ＰＶＤ）により形成した。前記透明電極層、および前記陰極電極層は、スパッタリング法により形成した。前記正孔注入層、前記正孔輸送層、前記正孔ブロック層、前記電子輸送層、および前記電子注入層は、抵抗加熱による真空蒸着法により形成した。前記発光層は、ホスト材料に各色のドーパント（ゲスト材料）をドーピング（共蒸着）することにより形成した。前記透明電極は、スパッタリング法により一様に成膜した後、フォトエッチングおよびフォトリソグラフィ法を用いて、陽極電極のパターンを形成した。陰極層のパターニングには、パターンを形成する部分に孔を形成したステンシルマスクを使用した。前記保護膜は、化学気相蒸着法（ＣＶＤ）を用いて形成した。前記封止基板は、下記材料を用いて作製し、シリコーン系およびアクリル系の貼合せ材（粘着剤）を用いて、前記保護膜に貼り合せた。前記屈折率調整層は、前記基板および前記封止基板の両方またはいずれか一方の表面に、スパッタリング法を用いて形成した。また、比較例として、前記屈折率調整層を形成しなかった点以外は同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
【００５３】
各層の材料および厚みは、以下の通りとした。
透明基板：  無アルカリガラス  ０．４ｍｍ
陽極電極層：ＩＴＯ  １５０ｎｍ
正孔注入層：銅フタロシアニン  １５ｎｍ
正孔輸送層：α−ＮＰＤ  ４５ｎｍ
赤色緑色発光層：ＣＢＰ＋Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）／ＣＢＰ＋Ｉｒ(ｐｐｙ)３  ２０ｎｍ
青色発光層：ＣＢＰ＋ＦＩｒ（ｐｉｃ）１０ｎｍ 
正孔ブロック層：ＢＣＰ  ５ｎｍ
電子輸送層：Ａｌｑ３  ４０ｎｍ
電子注入層：Ｍｇ：Ａｇ  １０：１   １０ｎｍ
陰極電極層：ＩＴＯ  １００ｎｍ
保護膜：シリコン酸窒化膜  ＳｉＯＮ  １００ｎｍ
封止基板：  ＰＥＴフィルム  １００μｍ
【００５４】
前記屈折率調整層は、前記透明基板および前記封止基板側から、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＦ２を材料に用いた各層の積層構造とした。前記積層構造において、前記各層の光学膜厚は、人の視感度の最も高い５５５ｎｍに対して、前記ＴｉＯ２、および前記ＭｇＦ２の各層の光学膜厚が、１／４波長となるように設定し、前記Ａｌ２Ｏ３の層の光学膜厚が、１／２波長となるように設定した。
【００５５】
前記有機ＥＬ素子について、分光光度計で全光束を測定し、透過率を算出した。全光束の測定は、ラブスフェア社製  積分球型全光束測定システム、積分球は1000ｍｍのものを用いて行なった。また、透過率の測定は、島津製作所製  紫外可視分光光度計を用いて行なった。
【００５６】
この結果、透過率は、有機ＥＬ素子の両面に屈折率調整層を形成した場合、屈折率調整層を形成しなかった場合と比較して、平均２１％向上し、青色領域においては、平均２６％向上した。このように、前記屈折率調整層を形成することにより、透過率が向上し、素子の着色が抑制されることを確認できた。また、前記透過率の向上した割合が、青色領域において、より高かったことから、前記屈折率調整層を形成することにより、黄色味の改善（低減）効果が得られることがわかった。
【００５７】
屈折率調整層を有機ＥＬ素子の片面のみに形成した場合、透過率の向上した割合は、いずれも、両面に形成した場合の５０％程度であった。なお、透過率は、屈折率調整層を、陰極側である前記封止基板の表面に設けた場合、陽極側である前記透明基板の表面に設けた場合と比較して、１〜３％程度大きかった。このことは、前記陰極側において、前記封止基板と前記陰極電極との間は、前記貼合せ材による貼合せを行っていることにより、反射が抑制されているため、相対的に、前記封止基板と大気との界面における反射の寄与分が大きくなるためと考えられる。ただし、これは推測であり、本発明は、前記推測には制限されない。
【００５８】
全光束は、有機ＥＬ素子の両面に屈折率調整層を形成した場合、屈折率調整層を形成しなかった場合と比較して、平均２８％向上し、青色領域においては、平均３１％向上した。このように、屈折率調整層を形成することにより、全光束が向上することを確認できた。また、前記効果は、青色領域において、より高い傾向があった。このことから、屈折率調整層を形成することにより、有機ＥＬ素子の内部における繰り返しの光の吸収が抑えられ、発光時の光の取り出し効率の向上および色味の改善にも寄与することが示された。
【００５９】
（実施形態３）
本実施形態の有機ＥＬ素子１は、微小構造１６１の大きさが小さい点以外は、実施形態１の有機ＥＬ素子１と同様である。
【００６０】
本実施形態において、微小構造１６１の幅および高さ、ならびに間隔は、例えば、可視光の波長域近傍以下である。また、微小構造１６１の間隔は、例えば、回折波が発生しない程度の大きさである。前記大きさは、具体的には、例えば、幅および高さが、それぞれ、例えば、１００〜７００ｎｍ、１５０〜５００ｎｍ、２００〜４５０ｎｍ、間隔が、例えば、０〜５００ｎｍ、０〜４００ｎｍ、０〜３００ｎｍである。ここで、微小構造層１６において、厚さ方向に封止基板１５側に近づくに従って、ほとんどが微小構造１６１により構成されるようになり、大気の占める面積が非常に小さくなる。一方、大気側に近づくに従って、微小構造１６１の占める面積が非常に小さくなる。そして、微小構造１６１の幅および高さ、ならびに間隔を、前記値に設定すると、例えば、光と微小構造１６１との相互作用が小さくなる。このため、微小構造層１６において、封止基板１５側から大気側に向かって微小構造１６１の占める割合が変化するに従って、微小構造層１６の見かけ上の屈折率も、微小構造１６１の屈折率から平坦化層１６２の屈折率へと変化することになる。
【００６１】
本実施形態において、微小構造層１６は、平坦化層１６２を含まないことが好ましい。この場合、微小構造層１６において、封止基板１５側から大気側に向かって微小構造１６１の占める割合が変化するに従って、微小構造層１６の見かけ上の屈折率が、微小構造１６１の屈折率から大気の屈折率へと変化する。
【００６２】
本実施形態の有機ＥＬ素子１によっても、屈折率の見かけ上の変化により、実施形態２と同様の効果を得ることができる。本実施形態は、例えば、有機ＥＬ素子１を、微細な表現が必要な、小さな発光素子とする場合において、好適である。
【００６３】
（実施形態４）
本発明の有機ＥＬ照明装置は、前記本発明の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする。本発明の有機ＥＬ照明装置によれば、着色を抑制し、透明性を向上できる。
【００６４】
前記本発明の有機ＥＬ素子は、例えば、車載用ランプ等に利用できる。具体的には、前記本発明の有機ＥＬ素子を複数枚重ねて配置することにより、立体的に発光するランプを形成できる。また、この際、例えば、前記複数枚の有機ＥＬ素子の末端の有機ＥＬ素子のみにおいて、片側の基板等を、透明ではなく鏡面状に形成することにより、反射を利用して、より複雑な発光を得ることができる。
【００６５】
（実施形態５）
本発明の有機ＥＬ素子の光取出し用フィルムは、着色抑制用フィルムであって、前記微小構造層および前記屈折率調整層の少なくとも一方を含むことを特徴とする。
【００６６】
前記フィルムは、例えば、前記微小構造層および前記屈折率調整層の材料により、形成できる。前記微小構造層および前記屈折率調整層の構成等は、例えば、前述のとおりである。
【００６７】
本実施形態のフィルムは、例えば、前記微小構造層および前記屈折率調整層に、さらに、基板と貼り合せるための接着層を設けてもよい。前記接着層の材料として、例えば、実施形態２に記載のように、基板と光取り出し用フィルムとの屈折率差を考慮した材料を用いることにより、前記基板と前記光取り出し用フィルムとの界面における反射を抑制できる。このような前記接着層の材料としては、例えば、シリコーン系やアクリル系の材料があげられる。これにより、基板と光取り出し用フィルムとの界面において、より反射を押さえ、光をより取り出すことができる。
【００６８】
本発明のフィルムによれば、有機ＥＬ素子において、着色を抑制し、透明性を向上できる。
【００６９】
以上、実施形態を参照して本発明を説明したが、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。本発明の構成や詳細には、本発明のスコープ内で当業者が理解しうる様々な変更をできる。
【００７０】
この出願は、２０１８年３月２６日に出願された日本出願特願２０１８−０５９００９を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明によれば、有機ＥＬ素子における着色を抑制し、透明性を向上できる。このため、例えば、本発明によれば、例えば、デザイン性の高い有機ＥＬ素子を提供できる。また、多重反射を抑制することにより、光の取り出し効率が改善するため、外部量子効率、電力効率等を向上できる。【００７２】
上記の実施形態の一部または全部は、以下の付記のようにも記載しうるが、以下には限定されない。
（付記１）
第１の基板と、陽極と、有機ＥＬ層と、陰極と、第２の基板と、光取出し層とを含み、
前記第１の基板と、前記陽極と、前記有機ＥＬ層と、前記陰極と、前記第２の基板とが、この順序で積層されており、
前記有機ＥＬ層は、発光層を含み、
前記光取出し層は、前記第１の基板または前記第２の基板の少なくとも一方において、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側の面、または前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側の面の少なくとも一方に配置されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
（付記２）
前記陽極および前記陰極が、透明電極である、付記１記載の有機ＥＬ素子。
（付記３）
前記光取出し層が、微小構造層または屈折率調整層の少なくとも一方である、付記１または２記載の有機ＥＬ素子。
（付記４）
前記微小構造層における微小構造が、大気側に向かう凸状である、付記３記載の有機ＥＬ素子。
（付記５）
前記微小構造層における微小構造が、前記微小構造層が配置された基板と反対側に向かう突起を有する形状である、付記３または４記載の有機ＥＬ素子。
（付記６）
前記微小構造層における微小構造の高さおよび幅が、可視光の波長域以下の大きさである、付記３から５のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
（付記７）
前記屈折率調整層が、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側に向かうほど屈折率が小さくなる層である、付記３から６のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
（付記８）
前記屈折率調整層が、複数の層を含む積層構造であり、
前記複数の層は、前記陽極、前記有機ＥＬ層、および前記陰極が積層された側と反対側に向かうほど屈折率が小さくなる、付記３から７のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
（付記９）
付記１から８のいずれかに記載の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする、有機ＥＬ照明装置。
（付記１０）
微小構造層または屈折率調整層の少なくとも一方を含むことを特徴とする、有機ＥＬ素子の着色抑制をする光取出し用フィルム。
（付記１１）
前記フィルムは、前記有機ＥＬ素子の基板に配置されるフィルムであり、
前記微小構造層における微小構造が、前記フィルムが前記基板に配置された状態において、前記基板と反対側に向かう凸状である、付記１０記載のフィルム。
（付記１２）
前記フィルムは、前記有機ＥＬ素子の基板に配置されるフィルムであり、
前記屈折率調整層が、前記基板と反対側に向かうほど屈折率が小さくなる層である、付記１０記載のフィルム。
【符号の説明】
【００７３】
１、２              有機ＥＬ素子
１０                基板
１１                陽極
１２                有機ＥＬ層
１２１              正孔注入層
１２２              正孔輸送層
１２３              発光層
１２４              電子輸送層
１２５              電子注入層
１３                陰極
１４                封止層
１５                封止基板
１６                微小構造層
２６                屈折率調整層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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2019187265.tif 000007
2019187265.tif 000008
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