(57)【要約】  充填材は、１以上の充填材要素を有し、充填材要素は、平面状の液膜形成面を有する本体部と、直線方向に沿って液膜形成面に対して立設される１以上の壁部とを有する。壁部の側面は、液膜形成面上に液体が形成する液膜の表面位置において液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有する。
2019151230.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
立位に設置される少なくとも１つの薄層状の充填材要素を有する気液接触用の充填材であって、前記薄層状の充填材要素は、
液流れ方向に伸長する平面状の液膜形成面を有する本体部と、
液流れ方向に沿って、前記液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部と
を有し、前記壁部の側面は、前記液膜形成面に液体が形成する液膜の表面位置において前記液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有する充填材。
【請求項２】
前記傾斜面は、凸型の曲面又は傾斜平面であり、前記壁部の側面は、前記液膜形成面と不連続である請求項１に記載の充填材。
【請求項３】
前記所定角度は、前記側面に対して液体が成す後退接触角を含む範囲の角度である請求項１又は２に記載の充填材。
【請求項４】
前記所定角度において、前記液膜形成面に液体が形成する液膜における臨界ウェーバー数は、理論値の１〜１０倍の値である請求項１〜３の何れか一項に記載の充填材。
【請求項５】
前記所定角度は、前記側面に対して液体が成す後退接触角の０．８〜３．０倍である請求項１〜４の何れか一項に記載の充填材。
【請求項６】
前記傾斜面は、円柱面、長円柱面及び楕円柱面の何れかの部分面を含む凸型の曲面である請求項１〜５の何れか一項に記載の充填材。
【請求項７】
前記凸型の曲面は、部分円柱面を含み、前記円柱面の曲率半径において、前記液膜形成面に液体が形成する液膜における臨界ウェーバー数は、理論値の１〜１０倍の値である請求項６に記載の充填材。
【請求項８】
前記壁部は、前記液膜形成面を基準として、液体が形成する液膜の表面を超える高さを有する請求項１〜７の何れか一項に記載の充填材。
【請求項９】
前記充填材要素は、１対の前記壁部を有し、前記１対の壁部は、前記液膜形成面の両側端に伸長する請求項１〜８の何れか一項に記載の充填材。
【請求項１０】
立位に設置して使用される少なくとも１つの薄層状の充填材要素を有する充填材の製造方法であって、
平面状の液膜形成面を有する本体部と、直線に沿って前記液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部とを有する薄層状の充填材要素を設計する設計工程であって、前記壁部の側面が、前記液膜形成面に液体が形成する液膜の表面位置において前記液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有するように設計する前記設計工程と、
原料素材を用いて、設計された前記薄層状の充填材要素を作製する作製工程と
を有する充填材の製造方法。
【請求項１１】
供給される液体によって液膜を形成する液膜形成構造であって、
平面状の液膜形成面を有する本体部と、
前記液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部と
を有し、前記壁部の側面は、前記液膜形成面に液体が形成する液膜の表面位置において前記液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有する液膜形成構造。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、気液接触における気体−液体間の物質移動を促進するための充填材、その製造方法及び液膜形成構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、化学プラントや火力発電所等において、様々な種類のガスを含む排ガス等の被処理ガスから、気液接触を利用して特定のガスを分離、除去又は回収するガス分離装置が使用されている。例えば、二酸化炭素回収装置では、モノエタノールアミン水溶液等の吸収液に二酸化炭素を含むガスを接触させることによって二酸化炭素を吸収分離し、吸収した後の吸収液を加熱しながら気液接触させることによって二酸化炭素を気相に放出させて回収する。また、排ガスから有害ガス成分を除去するためのガス浄化装置や、混合ガスから特定ガス成分を分離するためのガス分離装置においても、気液接触を利用して吸収液による特定ガス成分の吸収が行われる。【０００３】
一般的に、気液接触を行う装置は、吸収液とガスとの接触面積を増大させるための充填材を有し、充填材表面において吸収液とガスとを気液接触させて、ガス中の特定ガス成分を吸収液に吸収させる。気液接触面積の増大に有用な充填材の具体的な形態として、様々なものが提案されている。【０００４】
特開平６−２１０１２１号公報（下記特許文献１）に記載される気液接触装置では、気液接触面積を増加させるために、充填材の気液接触面が中心線平均粗さ５０μｍ以上の粗面部、複数の穿設孔を有する多孔面部、又は、網状物、の何れかからなるように構成されている。また、特開平６−２６９６２８号公報（特許文献２）に記載される気液接触装置では、気液接触面が、板状体の表面に網状体を貼着した素材によって構成される。特公平７−１２１３５７号公報（特許文献３）に記載された気液接触装置では、立体編物が垂直又は略垂直方向に多数列設された気液接触ユニットによって気液接触部を構成している。【０００５】
一方、特開平６−２６９６２９号公報（特許文献４）においては、水平断面の形状が円、半円弧、螺旋形等である管状構造体を充填物として用いる気液接触装置が記載される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平６−２１０１２１号公報
【特許文献２】特開平６−２６９６２８号公報
【特許文献３】特公平７−１２１３５７号公報
【特許文献４】特開平６−２６９６２９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、特許文献１〜特許文献３に記載される充填材は、加工に手間が掛かり、製造コストが大幅に増加する。特に、金網や立体編物等の網状体は、強度が不足して形状が歪み易いため、単体で自立させることが難しい。このため、立設して処理を行う際に強度を有する支持部材が必要となるので、それによる重量増加が、充填材の支持構造上の問題を生じ、装置の重量増加や大型化、材料コスト及び製造コストの増加に繋がる。【０００８】
又、充填材中を流れるガスの流路が複雑な形状になる構造では、ガスの流れが充填材によって阻害されて圧力損失が大きくなり、ガス供給におけるエネルギー効率が低下する。ガス供給におけるエネルギー効率を良くするには、ガスの流れが直線に近いことが好ましい。この点において、特許文献４に記載される充填物は、気液接触面が鉛直に構成され、ガスの流通抵抗が小さい。しかし、この文献の構造では、充填材全体への的確な液体供給が難しく、不均等な供給になり易いために、充填材を流下する吸収液が局所に集中する場合があり、気液接触面積の増大は予想外に難しい。又、空間利用における均等性があまり高くない構造であり、充填容積当たりの気液接触面積においても改善の余地が少ない。【０００９】
操業時の消費エネルギーを低く抑えるには、ガスの流通抵抗による圧力損失を抑制することが必要である。そのためには、平板材（薄層材）を並列させてその間にガスを通過させる充填材を使用することが望ましく、このような構造の充填材では製造加工コストも削減可能である。しかし、この場合においても、材料選択や構造設計上の都合によって補強材を付設すると、補強材の存在によって気液接触面の減少や液体による濡れに問題が生じる点を解消する必要が生じる。【００１０】
本開示は、上述した問題点に鑑みて創案されたものであり、気液接触における圧力損失を抑制しつつ、構造に起因する濡れ阻害を解消して良好な気液接触及び効率的な成分移行を実現可能な、気液接触用の充填材、その製造方法及び液膜形成構造を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本開示の一態様によれば、充填材は、立位に設置される少なくとも１つの薄層状の充填材要素を有する気液接触用の充填材であって、前記薄層状の充填材要素は、液流れ方向に伸長する平面状の液膜形成面を有する本体部と、液流れ方向に沿って、前記液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部とを有し、前記壁部の側面は、前記液膜形成面に液体が形成する液膜の表面位置において前記液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有することを要旨とする。【００１２】
前記傾斜面は、凸型の曲面又は傾斜平面であってよく、前記壁部の側面は、前記液膜形成面と不連続であってよい。また、前記所定角度は、前記側面に対して液体が成す後退接触角を含む範囲の角度である。前記所定角度において、前記液膜形成面に液体が形成する液膜における臨界ウェーバー数は、理論値の１〜１０倍の値であってよい。前記所定角度は、前記側面に対して液体が成す後退接触角の０．８〜３．０倍であってよい。【００１３】
前記傾斜面は、円柱面、長円柱面及び楕円柱面の何れかの部分面を含む凸型の曲面であってよい。前記凸型の曲面は、部分円柱面の一部を含み、前記円柱面の曲率半径において、前記液膜形成面に液体が形成する液膜における臨界ウェーバー数は、理論値の１〜１０倍の値であってよい。【００１４】
前記壁部は、前記液膜形成面を基準として、液体が形成する液膜の表面を超える高さを有すると、スペーサーとして有用である。前記壁部の側面は、前記傾斜面に接続して伸長する伸長面を含む。前記充填材要素は、１対の前記壁部を有し、前記１対の壁部は、前記液膜形成面の両側端に伸長するように構成してもよい。【００１５】
また、本開示の一態様によれば、充填材の製造方法は、立位に設置して使用される少なくとも１つの薄層状の充填材要素を有する充填材の製造方法であって、平面状の液膜形成面を有する本体部と、直線に沿って前記液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部とを有する薄層状の充填材要素を設計する設計工程であって、前記壁部の側面が、前記液膜形成面に液体が形成する液膜の表面位置において前記液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有するように設計する前記設計工程と、原料素材を用いて、設計された前記薄層状の充填材要素を作製する作製工程とを有することを要旨とする。
更に、本開示の一態様によれば、液膜形成構造は、供給される液体によって液膜を形成する液膜形成構造であって、平面状の液膜形成面を有する本体部と、前記液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部とを有し、前記壁部の側面は、前記液膜形成面に液体が形成する液膜の表面位置において前記液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有することを要旨とする。
【発明の効果】
【００１６】
気液接触における圧力損失を抑制しつつ、良好な気液接触及び効率的な成分移行を実現できる気液接触用の充填材が得られ、操業時のエネルギー効率が良好な気液接触装置の提供が可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、充填材を使用した気液接触装置の一実施形態を示す概略構成図である。
【図２】図２（ａ）は、充填材を構成する板材上の液体の流れの解析について説明する概略図、図２（ｂ）は、図２（ａ）の板材上に形成される液膜を説明するための、流れ方向に水平な断面図である。
【図３】図３は、充填材を構成する充填材要素の基本的な一形態を説明するための断面図である。
【図４】図４は、充填材要素の基本的な他の一形態を説明するための断面図である。
【図５】図５は、充填材要素の壁部の側面における傾斜角度θと、臨界ウェーバー数Ｗecとの関係を示すグラフである。
【図６】図６は、充填材要素上に形成される液膜及びその測定を説明するための断面図である。
【図７】図７（ａ）〜（ｅ）は、平面状の傾斜面を有する充填材要素の実施形態を示す概略図である。
【図８】図８は、平面状の傾斜面を有する充填材要素の他の実施形態を示す概略図である。
【図９】図９（ａ）〜（ｅ）は、平面状の傾斜面を有する充填材要素の、更に他の実施形態を示す概略図である。
【図１０】図１０（ａ）〜（ｅ）は、凸曲面状の傾斜面を有する充填材要素の実施形態を示す概略図である。
【図１１】図１１は、凸曲面状の傾斜面を有する充填材要素の他の実施形態を示す概略図である。
【図１２】図１２（ａ）〜（ｄ）は、凸曲面状の傾斜面を有する充填材要素の、更に他の実施形態を示す概略図である。
【図１３】図１３（ａ）〜（ｄ）は、凸曲面状の傾斜面を有する充填材要素の、更に他の実施形態を示す概略図である。
【図１４】図１４（ａ），（ｂ）は、凸曲面状の傾斜面を有する充填材要素の応用例を示す概略図である。
【図１５】図１５（ａ）〜（ｃ）は、実験測定に基づいて作成した、傾斜面を有する充填材要素上に形成される液膜の表面形状を示すグラフ（縦軸：液膜の高さｈ（mm）、横軸：流路の側端からの距離ｘ（mm））である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下に、本開示の実施形態について図面を参照して詳細に説明する。尚、実施形態において示す寸法、材料、その他、具体的な数値等は、開示内容の理解を容易とするための例示にすぎず、特に断る場合を除き、本開示を限定するものではない。又、本願明細書及び図面において、実質的に同一の機能及び構成を有する要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略し、本開示に直接関係のない要素は図示を省略する。
【００１９】
気液接触用の充填材を用いた気液接触装置は、例えば、図１のように概略的に記載することができる。平板材Ｆを用いた充填材１は、気液接触装置２の容器３内に装填され、気体−液体接触用の充填材として使用することができる。充填材１の上方に配置される散布管４から充填材１へ液体Ａを散布するために、液体供給ライン５を通じて液体Ａが散布管４へ供給される。ガス供給ライン６を通じてガスＧを気液接触装置２へ供給すると、液体は、充填材１の平板材Ｆ上を平面に沿って流下し、上昇するガスＧと接触する。この気液接触の間に、液体は、充填材１上で液膜を形成して、例えば、ガスＧ中の特定成分を吸収し、特定成分が除去されたガスＧ’は、容器３頂部に接続されるガス排出ライン７を通じて外部へ放出される。吸収液として機能した液体Ａ’は、容器３の底部に貯留された後、底部に接続される排液ライン８を通じて外部へ排出される。充填材１は、長方形の平板材を立位に設置したものを使用し、気液接触装置２において、充填材１におけるガスＧ及び液体Ａの流路は、所定間隔で並列する平板材間の真っ直ぐで簡素な薄層形状の間隙である。従って、流通抵抗が少なく、製造加工コストも削減可能であり、板材間の間隔を適宜調整してガス流量を制御できる。
【００２０】
ガスと液体とを接触させる際のガスの流通抵抗は、操業時の消費エネルギーを左右する。操業費用を削減するには、このような並列する複数の平板材を用いて充填材１を構成することが有効である。しかし、容積当たりの気液接触面積を大きくするために平板材を薄くするに従って、強度が低下して変形や撓みを生じ易くなる。充填材の要件は、供給される液体の重量及び落下エネルギーの負荷に対する耐久性だけでなく、多段構造の装置や大型の装置の場合には、積載される重量に対する耐久性や、装置の組立作業時に想定される負荷への耐力も必要となる。従って、鉛直方向の自立状態を良好に維持できる平板材であっても、操業時や組立持の負荷に耐えるように構造的な補強が必要となる場合がある。
【００２１】
平板材の変形や撓みは、液体の流れ方向に沿って伸長する補強材を付設することによって防止可能である。例えば、図２（ａ）に示すように、平板材Ｆの濡れ面（液膜形成面）に垂直なリブＺを補強材として、液流れ方向に沿って平板材Ｆの両側端に立設すると、平板材Ｆの液流れ方向についての強度が向上して撓みや変形が抑制される。それと共に、複数の平板材Ｆ間の間隔を保持するスペーサーとしての役割もする。しかし、補強材の存在は、補強材を付設した部分における濡れ面積の損失だけでなく、その周辺の液膜への影響による濡れ面積の減少も懸念される。具体的には、平板材の表面を流下する液体Ａによって形成される液膜が、図２（ａ）のように補強材の付近で破断し、液体Ａの流れが収束して局所に集中して流れる。このため、液流れ方向に伸長する液膜形成面上に液膜が形成されない部分が生じる現象（ドライアウト）を引き起こす。液膜が破断すると、濡れ面積（気液接触面積）が減少するだけでなく、液体Ａの流速が増加して液体が充填材表面に滞留する時間が短くなる。従って、気液接触効率、つまり、吸収効率が著しく低下する。故に、補強の際に、液膜形成への影響を極力抑制した形態に構成することが有用である。
【００２２】
図２（ａ）のような液膜形成においては、平板材Ｆ及びリブＺの表面の濡れ性に起因して両部材の表面に沿った方向に張力が作用し、リブＺ付近で液膜にメニスカス（液膜表面の湾曲）が形成される。この時、液膜の表面は、リブＺの近くにおいて、図２（ｂ）に示すような、液膜の厚さが局所的に最小になる最小化領域Ｒtが現れた形状になる。この最小化領域Ｒtの出現が顕著になると、液膜破断が起こり、ドライアウトが生じる。つまり、最小化領域Ｒtが現れないような液膜形成が可能な条件が判明すれば、液膜形成時のドライアウトが抑制されて気液接触が良好に行われる充填材を提供することが可能である。
【００２３】
メニスカス現象は、主に固気液三相の接触角で変化し、液体の物性や固体表面の状態等が影響因子となる。つまり、液膜形成は、液体の物性及び固−液接触条件によって変化する。このため、発明者等は、平面状（薄層状）の液膜形成面を有する本体部と、直線方向に沿って液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部とを有する充填材要素において、液体が壁部に沿って液膜形成面上を流れる状態において形成される液膜の表面形状について調査した。そして、液膜形成に影響を及ぼす要素についての検討結果として、壁部の側面が根元において液膜形成面と連続するように凹面状に湾曲する構造を既に見出している（参照：ＰＣＴ国際公開番号ＷＯ２０１８／０２５７５７Ａ１）。しかし、更なる検討の結果、上記の構造以外に、メニスカスの形成を抑制して液膜破断の防止が可能な新たな形態を見出した。つまり、壁部の側面が液膜形成面と不連続な形態においても、液膜破断の防止が可能な構造が存在し得る。本願においては、壁部の側面が、液膜形成面と不連続であって、且つ、液膜破断の防止が可能なように好適化された充填材要素の構造を提示し、その詳細を以下に説明する。
【００２４】
液膜形成面上に液体が形成する液膜の表面形状は、壁部の側面付近において、壁部の側面に対する液体の濡れ性の影響を受け、壁部の側面に接触する液膜の表面は、側面に対して後退接触角を成す。従って、液膜表面が、側面に対して後退接触角を成しつつ平坦（液膜形成面と平行）な状態を維持し得るならば、液膜表面のメニスカスが最も生じ難いと見なすことができる。つまり、液膜の表面位置（液膜高さ）における壁部の側面が、液体の後退接触角θRに相当する傾斜角度θ（液膜形成面に対する角度。図３を参照）の傾斜面であれば、液膜表面は液膜形成面に水平な状態に維持されてメニスカスの形成が抑制される。このような壁部の側面と液膜表面との幾何学的関係に基づいて、以下の事項が導出される。
【００２５】
先ず、上述の幾何学的関係に基づいて、既に提示した凹曲面（部分円柱面。つまり円柱面の一部）状に壁部の側面が形成される形態において、側面が上記のように傾斜する最適な曲率半径Ｒsが得られている。曲率半径Ｒsの最適値Ｒcは、上述の壁部の側面と液膜表面との幾何学的関係に基づいて、下記式（１）のように表すことができ、液体の後退接触角θR、及び、臨界条件における液膜厚さδcによって表される。臨界条件とは、ウェーバー数が最小値（臨界ウェーバー数）になる条件である。曲率半径が最適値Ｒcである凹曲面においては、液膜厚さδc以上の厚さで液膜を形成すれば、最小化領域Ｒtが消失してメニスカスの形成が抑制される。最適値を含む好適な範囲内で曲率半径を設定して凹曲面を形成することによって、液膜の破断を抑制することができる。
Ｒc  ＝  δc／（１−cosθR）    （１）
【００２６】
更に、上述の幾何学的関係に基づいて、壁部の側面が凹曲面以外の形状である新たな形態として、壁部の側面が、液膜形成面と不連続な傾斜面を有する形態を提示することができる。これには、傾斜面が平面である形態、及び、凸曲面である形態が含まれる。そして、これらにおいても、最適条件を設定することができ、液膜破断を抑制可能な壁部の構造を決定することができる。
【００２７】
壁部の側面が平面状の傾斜面を有する形態は、例えば、図３のように表すことができる。図３において、充填材要素１０は、平面状の液膜形成面Ｓfを有する薄層状の本体部Ｂと、液膜形成面Ｓfに対して立設される少なくとも１つ（図３においては両側端に一対）の壁部Ｗとを有し、壁部Ｗは、液流れ方向に沿って直線状に本体部Ｂに一体形成される。壁部Ｗの側面、つまり、傾斜面Ｓpは、液膜形成面Ｓfに対して傾斜する平面である。傾斜面Ｓpの液膜形成面Ｓfに対する傾斜角度θは、液体が側面に対して成す後退接触角θRに相当する。尚、傾斜角度θは、傾斜面Ｓp及び液膜形成面Ｓfの外角とし、０°＜θ＜９０°である。つまり、壁部の側面は、液膜の表面位置において、液体の後退接触角θRに相当する傾斜角度θで液膜形成面に対して傾斜する。この状態において、液膜の表面は、図３のように、壁部の側面付近においても平坦に維持することが可能であり、メニスカスの形成抑制に最適な条件となる。つまり、傾斜角度θの最適値は、液体の後退接触角θRである。
【００２８】
一方、壁部の側面が凸曲面状の傾斜面を有する形態は、例えば、図４のように表すことができる。図４において、充填材要素２０は、平面状の液膜形成面Ｓfを有する薄層状の本体部Ｂと、液膜形成面Ｓfに対して立設される少なくとも１つの壁部Ｗ’とを有し、図４においては充填材要素２０の一側端のみを記載する。壁部Ｗ’は、液流れ方向に沿って直線状に本体部Ｂに一体形成される。壁部Ｗ’の側面は、凸型の曲面状の傾斜面Ｓcであり、より具体的には、部分円柱面状に形成されている。この場合においても、傾斜面Ｓcの曲率半径Ｒsを適正に設定することによって、傾斜面Ｓcは、液膜の表面位置において、液膜形成面Ｓfに対して液体の後退接触角θRに相当する傾斜角度θで傾斜する。つまり、液膜の高さにおける壁部Ｗ’の側面は、図３における傾斜面Ｓpと同様に機能する。この曲率半径Ｒsの最適値Ｒcは、上述の壁部の側面と液膜表面との幾何学的関係に基づいて、下記式（２）のように表すことができる（式中、δcは、膜厚（液膜の高さ）、αは、壁部Ｗ’の側面を構成する部分円柱面の中心角である）。尚、最適値Ｒcは、中心角αの設定によって変更することができ、中心角αを増加させれば、曲率半径の最適値Ｒcは減少する。中心角α＝９０°（四分円柱状の壁部Ｗ’）においては、曲率半径の最適値Ｒcは、δc／cosθRになる。
Ｒc  ＝  δc／（cosθR−cosα）    （２）
【００２９】
液膜における臨界ウェーバー数は、上述の傾斜面の傾斜角度θが９０°から減少するに従って減少して、理論値（壁部がない液膜形成面において同条件で形成される液膜についての理論計算値）に近づき、傾斜角度θが、液体の後退接触角θR又はそれに近い値であると、実質的に最小になる（後述の図５参照）。臨界ウェーバー数が小さい程、液体の濡れを良好に維持し易くなる。従って、臨界ウェーバー数が小さくなるように傾斜角度θを設定することによって、壁部付近におけるメニスカスの形成及び液膜破断を抑制し易くなり、傾斜角度θの最適値は、液体の後退接触角θRである。後退接触角θRは、液体の種類、及び、壁部の側面を構成する材質及び表面状態によって異なるので、傾斜角度θの最適値は、使用する液体によって異なる。従って、使用する液体に基づいて、傾斜面の傾斜角度θを適宜設定するとよい。但し、傾斜角度θは、最適値でなくてもよく、傾斜角度θが、後退接触角θRを含むある程度の範囲内の角度であれば、臨界ウェーバー数は最小値に近い値になり、メニスカスの抑制に有効である。
【００３０】
この範囲は、使用する液体及び壁部側面の状態に基づいて決定することができる。概して、臨界ウェーバー数が、理論値の１〜１０倍程度、好ましくは１〜５倍程度、より好ましくは１〜３倍程度の範囲にあるような傾斜角度θを設定するとよい。これに基づくと、傾斜角度θ（０°＜θ＜９０°）は、概して、後退接触角θRの３．０倍程度以下において設定することができる。従って、後退接触角θRの０．８〜３．０倍程度、好ましくは０．８〜２．５倍程度、より好ましくは０．８〜２．０倍程度の範囲を、所定角度として設定することができる。但し、充填材としての使用においては、液体の後退接触角はさほど大きい角度ではなく、傾斜角度θが後退接触角θR未満では、壁部の側面が液膜形成面と同一状態に近くなる。これは、液膜形成の点では問題ないが、リブとしての補強機能が失われ、スペーサーとして利用し難くなる。従って、上記の好ましい範囲を考慮して、後退接触角θR以上且つ９０°未満の範囲内で傾斜角度θを設定すると実用的であると言える。
【００３１】
図５は、傾斜角度θと臨界ウェーバー数との関係を示すグラフである。このグラフは、壁部の側面が凹曲面（曲率半径＝３．０、４．５、５．５及び６．０）である充填材要素における測定結果に基づいて作成したものである。具体的には、液体として水を用いて、最小濡れ流量における液膜を形成して臨界ウェーバー数を測定すると共に、液膜の側端が接触する位置における凹曲面の傾斜角度を調べ、これらの結果をグラフ化している。この充填材要素（ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）製）の壁部側面に対する水の後退接触角θRは、約２４°である。図５によれば、傾斜角度θが減少するに従って、臨界ウェーバー数が理論値に近づき、後退接触角θR付近において臨界ウェーバー数が最小になることが判る。
【００３２】
図５に示される関係は、図３のような壁部の側面が傾斜平面を有する同材質の充填材要素を用いた測定結果と整合する。液膜形成面に対する傾斜角度θが２０°である傾斜平面を壁部側面に設けた充填材要素に、水を供給して液膜を形成し、臨界ウェーバー数を測定した値は、０．５８であり、この値は、図５のグラフに示される傾向を裏付けている。このように、液体の後退接触角θRに基づいて、壁部の側面の傾斜角度θを設定することによって、臨界ウェーバー数を減少させて、液膜におけるメニスカス形成を抑制し液膜破断を防止することができる。
【００３３】
前述したように、壁部の側面における傾斜面の液膜形成面に対する傾斜角度θは、液膜の表面位置において、上述の所定角度、後退接触角を含む範囲であればよい。換言すれば、液膜の高さより高い位置及び低い位置における傾斜角度は特に制限されない。従って、壁部の側面の形状は、図３又は図４に示す形状には限定されず、様々な変形が可能である。図４に示す凸型の曲面は、部分円柱面状であるが、他の凸曲面形状であってもよく、例えば、長円柱面や楕円柱面を軸方向に沿って分割した部分面、つまり、部分長円柱面、部分楕円柱面等が挙げられる。楕円の短軸が液膜形成面と平行になるような縦長の楕円柱面であると、壁部の根元の広がりを縮小でき、液膜形成面の面積を確保する場合に有利である。また、類似の形状として、輪郭が放物線や双曲線等の円錐曲線を描く凸曲面形状の傾斜面であってもよい。或いは、凸型の曲面と傾斜平面とを組み合わせた形状に、傾斜面を構成してもよい。例えば、上面を傾斜平面状とし、それに連続する下面を凸曲面状として傾斜面を構成すると、縦長の楕円柱面状の傾斜面の場合と同様に、壁部の根元の広がりを縮小することができ、液膜形成面の面積確保に有利である。また、傾斜平面状の上面と、液膜形成面に垂直な平面状の下面とによって傾斜面を構成してもよい。このように、液膜の表面位置の近辺において、壁部の側面の傾斜角度が、液体の後退接触角又はそれに近い値であればよく、表面位置より上側又は下側における側面の形状は、必要に応じて適宜変形することができる。
【００３４】
壁部の側面が凸型の曲面（部分円柱面）状である図４のような充填材要素について、曲率半径Ｒsの最適値は、1)実験による測定、2)数値流体力学（ＣＦＤ）に基づく流れの解析、或いは、3)理論計算、の何れかを利用して決めることができる。一つの手法として、液膜形成面上に形成される液膜の表面形状を求めることによる決定が挙げられ、他の手法として、臨界ウェーバー数Ｗecを求めることによる決定が挙げられる。液膜の表面形状を求める手法では、得られる表面形状の中で最適な表面形状になる時の曲率半径Ｒsを直接決定することができる。臨界ウェーバー数Ｗecを求める手法では、臨界ウェーバー数Ｗecと曲率半径Ｒsとの相関関係を調べて、臨界ウェーバー数Ｗecが最小となる時の曲率半径Ｒsの値を最適値と見なすことができる。
【００３５】
臨界ウェーバー数Ｗecは、液膜形成においてドライアウトが出現又は消滅する臨界条件におけるウェーバー数Ｗeである。ウェーバー数Ｗeは、下記式（３）によって表すことができる無次元数であり、式中、ρは、液体の密度、Ｕ及びδは、Nusseltの理論式による液体の平均速度及び液膜の平均厚さ、σは、液体の表面張力である。従って、ウェーバー数Ｗeは、例えば、液膜形成面へ供給する液体の流量を増加させる、つまり、液膜速度又は液膜厚さが増加することによって増加する。又、ウェーバー数Ｗeは、液膜の面積率（液膜形成面全体に対して液膜が形成される面積の割合）との相関性があることが判明している。具体的には、液膜の面積率は、ウェーバー数Ｗeが増加するに従って増大し、臨界ウェーバー数Ｗecにおいて、液膜の面積率が１に達する（液膜が全面に形成され、ドライアウトが消滅する）。つまり、臨界ウェーバー数Ｗecは、ドライアウトが消滅する条件において取り得る液膜厚さの最小値に対応し、下記式（４）で表される。従って、充填材要素２０の液膜形成面Ｓf上に液膜を形成する実験において得られる臨界ウェーバー数Ｗecと、充填材要素２０の傾斜面Ｓcにおける曲率半径Ｒsとの関係を調べ、臨界ウェーバー数Ｗecが最小になる時の曲率半径Ｒsが最適値Ｒcとなる。
Ｗe  ＝  （ρ×Ｕ2×δ）／σ
＝  （ρ×Γ2）／（σ×δc）    （３）
Ｗec  ＝  （ρ×Ｕc2×δc）／σ
＝  （ρ×Γ2）／（σ×δc）    （４）
【００３６】
前述の臨界ウェーバー数Ｗecを示す式（４）において、Nusseltの理論式に従って、液膜の厚さδcを、液膜流れの幅方向単位長さ当たりの流量Γ（ｍ２／ｓ）を用いて表すと、下記式（５）のようになり、式中、ｇは、重力加速度、βは、液膜形成面の水平面に対する角度である。従って、式（４）及び（５）から、臨界ウェーバー数Ｗecにおける液膜の厚さδcは、式（６）のように求められる。
【数１】
2019151230.tif 000003
【００３７】
一方、壁部がない平板材における臨界ウェーバー数Ｗecの理論値は、以下の式（７）の解として与えられ、式中、θAは、平板材に対する液体の前進接触角、νは液体の動粘度、σは表面張力、ρは密度である。式（７）において、θAが４０〜１１０°、νが０．９〜７．６mm2／ｓ、σが３４〜７２ｍＮ／ｍの範囲においては、臨界ウェーバー数Ｗecの値は、０．１〜１．２の範囲の値である。この値は、様々な液体及び接触角の値に対して、実験値と良い一致を示す。Ｗecに対する物性の影響は比較的小さく、粘性係数が水を基準として数倍程度までの範囲であれば、臨界ウェーバー数Ｗecの値は、θAの関数として近似することができ、Ｗec≒０．８３３(１−θA）、となる。
【数２】
2019151230.tif 000004
【００３８】
上記の式（７）の臨界ウェーバー数Ｗecを用いて、式（６）から液膜厚さδを求めて、これを臨界条件における液膜厚さδcとすると、この値において、前述の幾何学的関係に基づいた図３及び図４の形態が成立し、図４においては、式（２）が成立する。従って、図４における曲率半径Ｒsの最適値は、液膜厚さδcを用いて式（２）から得られるＲcである。このように、曲率半径Ｒsの最適値は、式（２）〜（７）を用いた理論計算によって決定することができる。この方法では、曲率半径Ｒsの最適値は、臨界ウェーバー数Ｗecに基づいて決定される。
【００３９】
ところで、金属板の濡れ特性は、表面の汚れ具合や使用した経過時間、周囲環境等に依存して敏感に変化する可能性がある。この点に関して、充填材要素において壁部の側面が平面又は凸曲面の傾斜面を有する形態（図３及び図４）は、側面が凹曲面を有する形態に比べて、液膜表面の安定性が良いという利点を有する。つまり、以下に示すように、壁部の側面における状態変化等に起因する後退接触角の変動が曲率半径の最適値Ｒcに与える影響は、側面が平面又は凸曲面の傾斜面を有する形態の方が、凹曲面を有する形態より小さい。
【００４０】
具体的には、曲率半径の最適値Ｒcについて、後退接触角θRに対する感度を評価する式として、前述の式（１）及び（２）の各々を後退接触角θRで微分した式を求めると、式（１）からは下記式（８）が、式（２）からは下記式（９）が各々得られる。
ｄＲc／ｄθR  ＝  （−δc×sinθR）／（１−cosθR）2       （８）
ｄＲc／ｄθR  ＝  （δc×sinθR）／（cosθR−cosα）2      （９）
【００４１】
ステンレス鋼板等の金属材の場合、後退接触角θRは、概して２０°程度であり、式（８）の分母はかなり小さい値になるので、式（８）の絶対値は大きくなる。これに比べて、式（９）の分母は、中心角αによって変化するが、α≒９０°においては明らかに式（８）の分母より大きく、式(９)の絶対値は式（８）の絶対値より小さい。例えば、後退接触角θRが２０°から３０°へ変化した場合を想定すると、式（１）における曲率半径の最適値Ｒcは、５．６mmから２．５mmへ変化して、式（８）で示す感度の値は約３５となる。この時、液膜の側端は、壁部の側面から液膜形成面の方へ移行し、液膜破断が生じ易くなる。これに比べて、式(２)における曲率半径の最適値Ｒc（α＝９０°の時）は、０．４mmから０．４３mmへ変化し、式（９）の感度は約０．１４となる。このように、図４の形態では、側面における後退接触角の変化、つまり、濡れ性の変化による最適条件の変動が小さいので、側面における濡れ性の変化が液膜形成に与える影響は、側面が凹曲面を有する形態より小さい。従って、状況変化に対して対応性が良く、安定な液膜形成が可能である。この点に関して、図３の傾斜平面を有する形態は、図４の凸曲面を有する形態と、凹曲面を有する形態との中間的であると見なせる。図４の形態における上述の利点は、傾斜面を部分楕円柱面などの他の凸曲面に変形した場合も有し、有効性の大小は、曲面の構成に依存する。
【００４２】
実験測定においては、例えば図６のように、充填材要素に液体を供給して液膜形成面Ｓf上を流下させて液膜を形成し、ニードルプローブＰを用いた触針法に従って液膜表面Ｓaの位置（液膜の高さｈ）が測定される。壁部Ｗの側面Ｓwからの距離ｘと、液膜の高さｈ（本体部Ｂの液膜形成面を基準とする）との関係をグラフに示すことによって、液膜の表面形状が得られる。得られるグラフから、充填材要素の傾斜面Ｓcにおける曲率半径Ｒsを変更することによって液膜の形状が変化する。又、図４から解るように、中心角αの設定によっても液膜の形状は変化する。ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）製の充填材要素（壁部間距離：５０mm、使用時の液膜形成面の水平面に対する角度β：６０°）に、液体として水（２０℃、ウェーバー数Ｗe＝０．８）を供給した場合、中心角α＝９０°においては、曲率半径Ｒsが０．１〜１mm程度の範囲において、最小化領域が消失する最適値となる。このように、壁部Ｗと本体部Ｂとの境界に設ける傾斜面Ｓcの曲率を変えて液膜の表面形状の変化を調べることによって、液膜の表面形状に最小化領域が現れないような最適な曲率を決定することができる。従って、所望の気液接触条件においてこのような測定を行うことで、好適な充填材要素の形状を設計できる。
【００４３】
液膜の表面形状の測定データから液膜の高さの最小値と液膜中央部の値とを曲率半径Ｒs毎に抽出して、これらの高さの差を算出すると、液膜の高さの差における変化は顕著であるので、判断が容易になる。つまり、液膜の高さの差に基づいて、曲率半径Ｒsの最適値の決定を簡便に行える。液膜の高さの差に基づいた曲率半径Ｒsの最適値の決定は、データ処理による自動化に適した方法と言える。
【００４４】
液膜形成は、液体の表面張力、密度、動粘度や、液膜形成面の状態（材質、粗さ等）によって変化するので、このような条件が変化すれば、曲率半径Ｒsの最適値も変化する。又、液膜形成は、液膜形成面の角度βによっても変化するので、充填材の使用状況が異なれば、最適値も変化する。上述のような測定データは、ＣＦＤ解析を利用して得ることも可能であるので、実験測定に代えてＣＦＤ解析を用いて曲率半径Ｒsを決定することで、条件設定の変更に対応してもよい。形成される液膜の形状は、液体の物性によって変化するが、何れにしても、臨界ウェーバー数Ｗecと曲率半径Ｒsとの関係は、同様の変化傾向を示す。従って、使用する液体を様々に変更しても、曲率半径Ｒsを最適化することによって、液膜形成における最小化領域の出現を抑制することができる。
【００４５】
壁部の側面が液膜形成面に垂直である充填材要素上に液膜を形成した場合の液膜の高さ（膜厚）ｈと壁部からの距離ｘとの関係を、実験測定及びＣＦＤ解析の各々によって求めると、実験測定及びＣＦＤ解析の結果は、理論計算によって得られる結果と近いことが判明している。又、凹曲面の傾斜面を有する壁部の場合も、実験測定及びＣＦＤ解析の結果と理論計算値との整合性があることも解っている。従って、壁部側面が凸曲面状の傾斜面Ｓcを有するように形成された充填材要素についても、傾斜面Ｓcの曲率半径Ｒsと液膜の表面形状との関係から曲率半径Ｒsの最適値を決定することができる。
【００４６】
上述のように、側面が傾斜面Ｓp又は傾斜面Ｓcを有する壁部Ｗは、液膜破断の抑制に有効な形状であるので、図２のリブＺのように、液流れ方向に沿って液膜形成面の側端全長にわたって壁部Ｗを設けることができる。しかし、これに限定されず、側面が傾斜面Ｓp又は傾斜面Ｓcを有すれば、流れ方向に沿った複数の短い壁部に分割してもよく、間隔をあけて複数の短い壁部Ｗを配置してよい。又、壁部Ｗは、本体部Ｂと一体に形成する必要はなく、適切な接合方法を利用して、別体として形成した壁部Ｗを本体部Ｂに接着してもよい。従って、側面が傾斜面Ｓp又は傾斜面Ｓcを有するように根元が拡がった複数の短いリブ片を用いて、平板状の本体部Ｂの液膜形成面上にリブ片がほぼ均等に分布するように適切な間隔で液膜形成面に接着して充填材要素を構成してもよい。
【００４７】
壁部Ｗは、本体部Ｂの強度を向上して撓みや変形を抑制する補強材としての役割を有する。更に、液体が形成する液膜の表面を超える高さを有するように壁部を構成すると、充填材要素間の間隔を保持するスペーサーとしての役割も果たす。この場合、充填材要素間に形成される空間（流路）における気体の流通抵抗が少なくなるように、壁部の高さを設定するとよい。つまり、壁部Ｗの高さは、液膜形成面を基準として、気体が流れ易い間隔を確保するのに必要な高さに設定される。このような壁部の側面は、上述の傾斜面に接続して伸長する伸長面Ｓe（例えば、図７参照）を含む。
【００４８】
上述のように、図３，４に示す充填材要素１０，２０の構成は、基本的な構成であり、様々な応用及び変形が可能である。以下に、その具体例を説明するが、本願における充填材要素は、これらに限定されず、気液接触の実施環境や充填材の製造条件等を考慮して様々に変更することができる。
【００４９】
図７（ａ）〜（ｃ）の充填材要素１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃは、壁部と本体部とが一体に構成される実施形態であり、傾斜面Ｓpは、平面状である。図７（ｄ）及び１３（ｅ）の充填材要素１０Ｄ，１０Ｅは、別体として用意した壁部及び本体部を接合して、充填材要素１０Ａ，１０Ｃと同様の形状に構成する実施形態である。充填材要素１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃは、平板状の素材に溝を形成する切削加工や、溶融原料の型成形等によって作製することができる。充填材要素１０Ｄ，１０Ｅは、原料素材から各部を作製し、素材に適用可能な接合方法によって壁部と本体部とを接着することで得られるので、各部の成形加工に適用可能な方法が幅広い。
【００５０】
図７（ａ）の充填材要素１０Ａは、本体部ＢＡの両側端の壁部ＷＡ及び中央の壁部ＷＡ’を有し、両側端のみに壁部を有する形態に比べて、壁部による補強効果が大きい。つまり、壁部の数及び位置は、補強の必要度合いに応じて適宜変更すれることができる。本体部の両側端に壁部を設ける必要はなく、一側又は両側に壁部を設けない構成も可能である。例えば、図７（ｂ）の充填材要素１０Ｂは、本体部ＢＢの一側端には壁部が設けられず、又、壁部ＷＢ’は、中央から外れた位置に設けられる。この充填材要素１０Ｂは、強度バランスの点で偏っているが、充填材要素から組み立てられる充填材全体としてのバランスが良好であるか、或いは、壁部の位置が全体として一列に揃うようであれば利用可能である。壁部ＷＡ，ＷＡ’の側面は、各々、液膜形成面Ｓfに接続する傾斜面Ｓpと、傾斜面Ｓpに接続する伸長面Ｓeとを有し、壁部ＷＡ，ＷＡ’は、充填材要素間の間隔を保持するスペーサーとして機能するための高さを有する。
【００５１】
液膜形成面が鉛直になるように充填材要素を設置して使用した場合、壁部間の液膜形成面だけでなく、壁部と反対側の背面においても液膜が形成可能である。従って、そのような使用形態においては、両面において液膜破断を抑制し得ると好ましい。図７（ｃ）の充填材要素１０Ｃは、複数の充填材要素を並列させて組み立てた充填材において、本体部ＢＣの背面Ｓbにおける液膜破断を抑制可能な構成である。充填材要素１０Ｃにおいて、壁部ＷＣ，ＷＣ’の先端が、根元と同様に広がって傾斜面Ｓp’が形成される。従って、充填材要素１０Ｃを積層状態に並列させた時、壁部ＷＣ，ＷＣ’の先端が隣りの充填材要素の背面に密接して、先端の傾斜面Ｓp’が隣の充填材要素の背面と連続する。傾斜面Ｓp’の傾斜角度、つまり、隣接する充填材要素の背面Ｓbに対する外角は、根元の傾斜面Ｓpと同じであり、背面は、液膜形成面Ｓfと同じ状態になる。原料素材が金属等の展延性を有する場合、充填材要素１０Ｃは、鍛造等の圧力による塑性加工を利用して、図７（ａ）の形状の充填材要素１０Ａの壁部ＷＡ，ＷＡ’の先端を変形させて、壁部ＷＣ，ＷＣ’の先端部のように成形して得ることができる。素材が加熱等によって軟化する場合は、壁部先端を軟化させて同様に成形することができる。図７（ｃ）のような形態は、壁部ＷＣ，ＷＣ’の高さを低くして、壁部ＷＣ，ＷＣ’の側面を傾斜面Ｓp，Ｓp’のみで構成するような変更も可能である。
【００５２】
図７（ｄ）及び図７（ｅ）の充填材要素１０Ｄ，１０Ｅにおいて、本体部ＢＤ，ＢＥは、平板状である。従って、壁部ＷＤ、ＷＤ’，ＷＥ，ＷＥ’に相当するリブを加工して、平板に接合することによって作製できる。これらの形態は、1)壁部及び本体部を異なる素材で作製可能である、2)成形加工のやり直しが容易で製造ロスを削減し易い、などの利点がある。接合方法としては、例えば、公知の接着剤の利用や、熱圧着、溶着、融着等が挙げられる。又、充填材要素１０Ｄ，１０Ｅは、位置決めと接合とを同時に行えるように変形することができる。例えば、本体部ＢＤ，ＢＥを構成する平板において、壁部を接合する位置に嵌め込み用の溝又は孔を設けて、この溝又は孔に嵌合し得る突起が壁部ＷＤ、ＷＤ’，ＷＥ，ＷＥ’の底面（接合面）から突出するように壁部を作製すると、突起を溝又は孔に嵌合することによって両者の接合が完了する。
【００５３】
図８に示す充填材要素１０Ｆは、表裏両面に液膜形成面を有する一実施形態である。本体部ＢＦの両面において壁部ＷＦが立設され、壁部ＷＦの根元に傾斜面Ｓp，Ｓp’が形成されるので、本体部ＢＦの両面に好適な液膜形成面が形成される。故に、この実施形態は、鉛直な立位での使用については、単独でも複数による積層状態でも良い。
【００５４】
図９（ａ）〜（ｅ）は、塑性加工可能な薄層板状の素材に曲げ加工を施すことによって作製可能な充填材要素の実施形態を示す。従って、これらの実施形態では、本体部ＢＧ〜ＢＫと壁部ＷＧ〜ＷＫとが一体である。
【００５５】
図９（ａ）の充填材要素１０Ｇは、コルゲート様に曲げ加工を施した実施形態であり、一面においては、両側端に傾斜面Ｓｐを有する液膜形成面が形成され、他面においては、傾斜面Ｓp’を有する液膜形成面が形成される。従って、この実施形態では、充填材要素１０Ｆと同様に、鉛直な立位での使用において、良好な液膜が両面に形成される。壁部ＷＧに挟まれた液膜形成面の背面側において、液膜形状に最小化領域は生じず、背面側においても良好に液膜が形成される。
【００５６】
図９（ｂ）の充填材要素１０Ｈは、図７（ａ），（ｄ）の充填材要素１０Ａ，１０Ｄに対応する形状に成形した実施形態である。壁部ＷＨの先端は、薄層板状素材の一部を屈折さて密接させることで形成され、壁部ＷＨの根元を屈折させて傾斜面Ｓpが形成される。これにより、両側端が傾斜面Ｓpに連続する液膜形成面が、一面側において構成される。従って、充填材要素１０Ｈは、図７（ａ），（ｄ）の充填材要素１０Ａ，１０Ｄと同様の機能を有し、鉛直方向から傾斜させて設置した状態（角度β＜９０°）での使用において、壁部ＷＨ間の液膜形成面上に良好な液膜が形成される。
【００５７】
図９（ｃ）の充填材要素１０Ｉは、図７（ｃ），（ｅ）の充填材要素１０Ｃ，１０Ｅに対応する形状に成形した実施形態である。壁部ＷＩは、図９（ｂ）の壁部ＷＨを形成した後に、壁部先端が根元と同様に広がるように成形加工を施すことによって得られ、図７（ｃ）の実施形態について記載したような塑性加工が利用可能である。
【００５８】
充填材要素１０Ｈは、図９（ｄ）のように変形しても良い。同様に、充填材要素１０Ｇは、図９（ｅ）のように変形しても良い。充填材要素１０Ｊ，１０Ｋの壁部ＷＪ，ＷＫは、薄層板状素材をＶ字形に屈折させて形成され、壁部ＷＪ，ＷＫの側面の全面が、本体部ＢＪに対して傾斜する傾斜面Ｓpを構成する。これらの実施形態は、加工し易い形態であり、スペーサー又は固定具等を別途使用する場合に有用である。
【００５９】
図１０は、壁部の側面が凸曲面の傾斜面Ｓcを有する実施形態を示す。つまり、図７〜９の実施形態における傾斜側面を凸曲面に変形した例に相当する。図１０（ａ）〜（ｃ）の充填材要素２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃでは、壁部と本体部とが一体に構成される。図１０（ｄ）及び１３（ｅ）の充填材要素２０Ｄ，２０Ｅは、図７の充填材要素１０Ｄ，１０Ｅと同様に、別体として用意した壁部及び本体部を接合して、充填材要素２０Ａ，２０Ｃと同様の形状に構成する実施形態である。
【００６０】
図１０（ａ）の充填材要素２０Ａは、本体部ＢＬの両側端の壁部ＷＬ及び中央の壁部ＷＬ’を有する。壁部の数及び位置は、補強の必要度合いに応じて適宜変更すれることができる。本体部の両側端に壁部を設ける必要はなく、一側又は両側に壁部を設けない構成も可能である。例えば、図１０（ｂ）の充填材要素２０Ｂは、本体部ＢＭの一側端には壁部ＷＭが設けられるが、他端には設けられず、また、壁部ＷＭ’は、中央から外れた位置に設けられる。
【００６１】
図１０（ｃ）の充填材要素２０Ｃは、複数の充填材要素を並列させて組み立てた充填材において、本体部ＢＮの背面Ｓbにおける液膜破断を抑制可能な構成である。充填材要素２０Ｃにおいて、壁部ＷＣ，ＷＣ’の先端が、根元と同様に広がって、根元の傾斜面Ｓcと同じ曲率半径の傾斜面Ｓc’が形成される。従って、充填材要素２０Ｃを積層状態に並列させた時、壁部ＷＮ，ＷＮ’の先端が、隣の充填材要素の背面に密接して、先端の傾斜面Ｓc’が隣の充填材要素の背面と接続し、背面は、液膜形成面Ｓfと同じ状態になる。従って、液膜形成面が鉛直になるように充填材要素を設置して使用した場合、壁部間の液膜形成面だけでなく、壁部と反対側の背面においても液膜が形成可能であり、両面において液膜破断を抑制し得る。原料素材が金属等の展延性や熱可塑性を有する場合、充填材要素２０Ｃは、鍛造等の圧力による塑性加工や軟化を利用して、図１０（ａ）の形状の充填材要素２０Ａの壁部ＷＬ，ＷＬ’の先端を変形させて、壁部ＷＮ，ＷＮ’の先端部のように成形して得ることができる。図１０（ｃ）のような形態は、壁部ＷＮ，ＷＮ’の高さを低くして、壁部ＷＮ，ＷＮ’の側面を傾斜面Ｓc，Ｓc’のみで構成するような変更も可能である。
【００６２】
図１０（ｄ）及び１０（ｅ）の充填材要素２０Ｄ，２０Ｅにおいて、本体部ＢＰ，ＢＱは、平板状であり、図７（ｄ）及び７（ｅ）の実施形態と同様に、壁部ＷＰ、ＷＰ’，ＷＱ，ＷＱ’に相当するリブを加工して平板に接合することによって作製できる。従って、これらの形態は、充填材要素１０Ｄ，１０Ｅと同様の利点を有する。又、充填材要素２０Ｄ，２０Ｅは、位置決めと接合とを同時に行えるように変形することができる。つまり、本体部ＢＰ，ＢＱの壁部を接合する位置に、嵌め込み用の溝又は孔を設け、この溝又は孔に嵌合し得る突起を壁部ＷＰ、ＷＰ’，ＷＱ，ＷＱ’の底面（接合面）に設けてもよい。
【００６３】
図１１に示す充填材要素２０Ｆは、充填材要素１０Ｆと同様に、本体部ＢＲの両面に液膜形成面を有する一実施形態である。本体部ＢＲの両面において、壁部ＷＲ，ＷＲ’が立設されて、壁部ＷＲ，ＷＲ’の根元に傾斜面Ｓc，Ｓc’が形成される。
【００６４】
図１０及び図１１の実施形態において、壁部の側面は、傾斜面Ｓpに接続する伸長面Ｓeを有する。充填材要素の間隔が小さい場合、或いは、壁部にスペーサーとしての機能が無くてよい場合は、図１２のような、壁部の側面に伸長面Ｓeがない実施形態に構成することができる。図１２（ａ）の充填材要素２０Ｇは、半円柱状の壁部ＷＳ，ＷＳ’が、所定間隔で並行するように薄層状の本体部ＢＳ上に設けられ、図１２（ｂ）の充填材要素２０Ｈでは、長円柱を二分した形状に壁部ＷＴを変形している。従って、充填材要素２０Ｇ及び充填材要素２０Ｈにおける傾斜面Ｓcは、何れも、四分円柱面状に湾曲する。図１２（ｃ）及び図１２（ｄ）は、本体部の両面に壁部を有するように充填材要素２０Ｇを変形した例を示す。図１２(ｃ)の充填材要素２０Ｉでは、本体部ＢＵと壁部ＷＵ，ＷＵ’とが一体に形成されているが、図１２(ｄ)の充填材要素２０Ｊでは、本体部ＢＶと壁部ＷＶ，ＷＶ’は別体であり、これらは嵌め合い固定又は接合等によって一体化されている。本体部ＢＶと壁部ＷＶ，ＷＶ’との固定については、例えば、円柱状の壁部ＷＪの側面の本体部ＢＶを接合する位置に、嵌め込み用の溝孔を設けて、この溝孔に本体部ＢＶを嵌合することによって両者を簡便に固定することができる。
【００６５】
図１３は、塑性加工可能な薄層板状の素材に曲げ加工を施すことによって作製可能な充填材要素の実施形態であり、図１３（ａ）及び１３（ｂ）は、各々、図１２（ａ）及び図１２（ｂ）の充填材要素２０Ｇ，２０Ｈと同様の傾斜面Ｓｃを有する。図１３（ａ）の充填材要素２０Ｇにおいては、平板状の本体部ＢＷと、半円柱面状に湾曲した壁部ＷＷ，ＷＷ’が交互に接続された形状である。図１３（ｂ）の充填材要素２０Ｉにおいては、平板状の本体部ＢＸと、長円柱面を二分した形状に湾曲した壁部ＷＸ，ＷＸ’が交互に接続された形状である。
【００６６】
図１３（ｃ）は、図９（ａ）の充填材要素１０Ｇに類似したコルゲート様に曲げ加工を施した実施形態である。この充填材要素２０Ｊの壁部ＷＸ，ＷＸ’は、隣接する２つの円柱面に沿ってＳ字状に湾曲する。充填材要素２０Ｊの一面においては、両側端に傾斜面Ｓcを有する液膜形成面Ｓｆが形成され、他面においては、両側端に傾斜面Ｓc’を有する液膜形成面Ｓf’が形成される。従って、この実施形態では、充填材要素２０Ｆと同様に、鉛直な立位での使用において、良好な液膜が両面に形成される。壁部ＷＹに挟まれた液膜形成面の背面側において、液膜形状に最小化領域は生じず、背面側においても良好に液膜が形成される。
【００６７】
図１３（ｄ）も、図１３(ｃ)の充填材要素２０Ｊと同様にコルゲート様に曲げ加工を施した実施形態である。但し、この充填材要素２０Ｋの壁部ＷＺ，ＷＺ’は、離れた２つの円柱面に沿ってＳ字状に湾曲する。つまり、壁部ＷＺ，ＷＺ’は、各々、２つの湾曲する部分を１つの平面部分が滑らかに接続するように成形される。このため、充填材要素２０Ｊの一面において、傾斜面Ｓc及びそれに連続する傾斜面Ｓｐを両側端の各々に有する液膜形成面Ｓｆが形成され、他面においては、傾斜面Ｓc’及びそれに連続する傾斜面Ｓp’を両側端の各々に有する液膜形成面Ｓf’が形成される。
【００６８】
図７〜１３に示した形状は、前述した短いリブ片の形状に適用してもよく、液膜形成面上にリブ片を付設した際に、液膜形成面状に形成される液膜の安定性が損なわれるのを防止することができる。又、金属製の薄板材を充填材要素として利用する際に、リブ片を付設する代わりに図１４（ａ）又は図１４（ｂ）のような突部Ｐ１，Ｐ２を適宜形成して、スペーサーの機能を備えた充填材要素２０Ａ，３０Ｂが得られる。このような場合にも、本開示の技術を応用可能である。具体的には、充填材要素２０Ａ，３０Ｂは、突部Ｐ１，Ｐ２が半円柱状になるように成形され、突部Ｐ１，Ｐ２の側面が上述の傾斜面Ｓcを有する。つまり、充填材要素２０Ａ，３０Ｂの液流れ方向に垂直な断面の形状は、図１３（ａ）のようになる。従って、突部Ｐ１，Ｐ２の軸方向に沿って流れる液体が突部Ｐ１，Ｐ２の両側に形成する液膜においては、液膜破断が抑制される。突部Ｐ１，Ｐ２の両側を流れる液体は、突部の下端より下方において次第に濡れ拡がって合流する。このような突部は、切り絞り、切り起こし、押し込み等の加工技術などを利用して形成することができる。図１４の形態は、側面が平面状の傾斜面Ｓｐを有するように変形してもよい。
【００６９】
充填材の製造方法は、充填材要素を設計する設計工程と、原料素材を用いて充填材要素を作製する作製工程とを有する。設計工程において、本体部と少なくとも１つの壁部とを有する充填材要素を、壁部の側面が、液膜形成面上に液体が形成する液膜の表面位置において、液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有するように設計する。その際に、壁部の側面は、傾斜面として、凸曲面又は傾斜平面を有するように設計され、以下のような決定手順の決定工程によって、傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsの最適値が得られる。傾斜角度の最適値又はそれに近い値の範囲を所定角度として設定し、好適な傾斜角度の傾斜平面を設計することができる。又、凸曲面については、臨界ウェーバー数Ｗecを用いて、臨界条件における液膜厚さδcを求め、この液膜厚さδcを用いた計算によって、曲率半径の最適値Ｒcを決定することができる。このようにして、臨界ウェーバー数が小さくなる曲率半径を有する傾斜面Ｓcを設計することができる。
【００７０】
＜決定手順＞
実験測定によって傾斜面の傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsの最適値を決定するには、充填材要素の素材を用いて、異なる傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsで傾斜面を設けた充填材要素の候補を作製し、各充填材要素を用いて、前述したような液膜の表面形状又は臨界ウェーバー数Ｗecの測定を繰り返し行う。
【００７１】
表面形状の測定においては、図１５のような、傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsにおける表面形状のデータ（距離ｘ及び液膜の高さｈ）が得られる（詳細は後述する）。得られた表面形状から、最小化領域の出現が最も抑制された（又は消滅する）表面形状になる傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsを決定する。或いは、各傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsにおける液膜の高さの最小値と液膜中央部の値を、表面形状のデータから抽出し、液膜の高さの最小値と液膜中央部の値との差が最小になる傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsを決定する。つまり、液膜の高さの最小値と液膜中央部の値との差を各傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsについて計算し、これらを比較することで、傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsの最適値が決定される。
【００７２】
臨界ウェーバー数Ｗecの測定においては、図５のような臨界ウェーバー数Ｗecと傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsとの関係が得られるので、得られた関係に基づいて、臨界ウェーバー数Ｗecが最小値になる傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsを、最適値として決定する。
【００７３】
上述の作業において、実験測定の代わりにＣＦＤ解析を行うことによって、傾斜角度θ又は曲率半径Ｒsの最適値を同様に決定できる。ＣＦＤ解析は、既知の解析手法であるので、常法に従って行うとよい。一流体モデルにおける質量保存式（連続の式）及び運動量保存式（Navier-Stokes方程式）を解くことで、三次元非定常流れの数値的な解析結果が得られる。解析において、汎用熱流体解析ソフトウェアを用いることができ、例えば、ＦＬＵＥＮＴ（登録商標、ＡＮＳＹＳ社）等が挙げられる。気液界面の挙動は、界面追跡法を用いて予測することができ、その一例としてＶＯＦ（Volume of Fluid）モデルなどが挙げられる。気体、液体及び固体（液膜形成面）の種類を定め、液膜形成面の角度β及び雰囲気温度を設定して、液体の流入境界における液膜厚さを規定し、一様流速で流入する条件で解析することができる。
【００７４】
理論値としての傾斜平面の傾斜角度θの最適値は、壁部の側面に対する液体の後退接触角θRであるので、理論計算によって凸曲面の曲率半径Ｒsの最適値を決定する方法の一例を以下に記載する。この方法においては、臨界ウェーバー数Ｗecと曲率半径Ｒsとの関係に基づいて、曲率半径Ｒsの最適値を決定する。
【００７５】
条件設定として、先ず、使用する充填材要素の素材及び液体の組成、及び、実施条件（温度）を設定する。これらに基づいて、液体の物性（密度、粘性、表面張力）、及び、固液接触に関する特性（前進接触角及び後退接触角）を設定する。更に、充填材要素の設置条件（液膜形成面の水平面に対する角度β）を定める。
【００７６】
次に、前述の式（７）に基づく近似計算に従って、液体の前進接触角θAから臨界ウェーバー数Ｗecを計算する。得られた臨界ウェーバー数Ｗecと、液体の動粘度ν、表面張力σ、密度ρ、液膜形成面の水平面に対する角度βとを用いて、前述の式（６）に基づいて、臨界条件における液膜厚さδcを計算する。この値を用いて、前述の式（２）から曲率半径の最適値Ｒcを求める。この値が、曲率半径Ｒsの最適値となる。
【００７７】
得られた曲率半径Ｒsの最適値は、近似的な値であるが、この値に基づいて上述の実験計測又はＣＦＤ解析を行うと、最適値の確認や調整が可能である。つまり、実験測定及びＣＦＤ解析は、理論計算によって決定される曲率半径Ｒsの最適値を確認又は調整するために用いてもよい。理論計算によって曲率半径Ｒsの候補範囲を絞り、これに基づいて充填材要素を試作して実験測定やＣＦＤ解析を行うことによって、充填材要素を高精度で効率良く設計することができる。従って、気液接触装置２における実施条件の変更や装置改良に対応する場合においても有用である。曲率半径Ｒsは、概して、０．３〜５０mm程度の範囲内の値を設定することができる。金属面に対する液体の後退接触角θRは、２０〜３０°程度であることが多く、その場合、曲率半径Ｒsは、上述のような手法で０．３〜１０mm程度の値に決定することができる。傾斜面の傾斜角度θ及び曲率半径Ｒsは、最適値を含むある程度の幅の範囲内に設定することが可能である。
【００７８】
前術のように設計された充填材要素を複数用意して、壁部の位置が列に揃うように並列状態に組み立てることによって、充填材１を構成することができる。充填材１を構成する際に、壁部Ｗがスペーサーとして機能し得る点を考慮すると、充填材要素の設計において、スペーサーとしての要件に従って壁部Ｗの高さを設定すると良い。強度の観点から、壁部Ｗは、液膜形成面に対して実質的に垂直に設けるとよい。充填材１に液体Ａ及びガスＧを供給した際に、液膜形成及びガスの流通が良好に行える間隔で流路が構成されるように設定すると好都合である。ガスの流通抵抗が低くなるように壁部Ｗの高さ（壁部Ｗの頂部と液膜形成面とのレベル差）を設定するとよい。一般的な気液接触条件では、１mm程度以上の高さであると良く、１〜１０mm程度に設定すると、容積当たりの気液接触効率などの点でも良好である。壁部の高さは、曲率半径Ｒsより小さくてもよく、傾斜面Ｓcの曲率半径Ｒsに等しい高さの場合では、傾斜面Ｓcは、円柱面の１／４となる。高さが傾斜面Ｓcの曲率半径Ｒsを超える場合、壁部Ｗの側面Ｓwは、傾斜面Ｓcの上側に伸長する伸長面を有し、伸長面は、液膜形成面に対して垂直であってよい。しかし、図１３（ｃ），（ｄ）のように、高さが曲率半径Ｒsを超える形態において伸長面がない構成も可能である。
【００７９】
又、本体部を補強する点から、壁部Ｗの厚さ及び壁部Ｗ間の距離（≒液膜形成面の幅）は、補強要件を満たすように設定するとよい。液膜形成面の幅が減少すると、形成される液膜に最小化領域は生じ難くなるので、補強要件に基づいて設定される壁部Ｗ間の距離が小さいと、傾斜面の傾斜角度θ及び曲率半径Ｒsは、最適値に特定する必要はなくなる。
【００８０】
上述のような傾斜面Ｓp，Ｓcの設計に基づいて、長方形の平板材を用いて充填材要素を作製することができる。例えば、図３又は図４のような、液膜形成面の両側端に１対の壁部を有する充填材要素１０又は充填材要素２０が得られる。壁部間の距離（≒液膜形成面の幅）が壁部の高さの２倍以上に設定されるような、流れ方向に垂直な断面が略長方形である流路において、液膜形成面上を流れる液体を収束させずに、液流れ方向に伸長する液膜を好適に形成することができる。従って、液体とガスとが良好に接触する。実用的には、壁部間の距離が壁部の高さの５〜１０００倍程度、特に１０〜１００倍程度であるような薄層状の流路を構成して、好適な液膜形成による効率的な気液接触と充填材要素の強度確保とを両立できる。このような構成は、容積当たりの気液接触面積を大きく設定できるので、ガスの圧力損失（つまり、エネルギー消費の増加）を抑制しつつ大容量の処理を効率的に実施することが可能である。従って、大型の気液接触装置への適用において有利である。
【００８１】
このように、壁部側面と液膜形成面との境界に好適な傾斜面を有するように充填材要素を設計することによって、壁部による液膜形成への影響が抑制され、良好な状態で液膜が形成される充填材要素が提供される。平面状の液膜形成面に対して壁部が立設することによって、本体部が補強される。多数の充填材要素を並列させて充填材を組み立てる際に、壁部がスペーサーとしても機能するので、組み立て作業が容易である。従って、気液接触処理を行う際の充填材の変形や歪みが抑制できると共に、軽量化を図ることが可能である。故に、充填材を適用する装置の軽量化ができる。又、充填材の製造加工費用を削減でき、経済的に非常に有利である。
【００８２】
上述のような薄層状の充填材要素を利用して、四角柱状や円柱状の充填材に限らず、多角柱状の充填材や楕円柱状等の様々な柱状の充填材を構成可能である。円柱状の充填材を構成するための充填材要素の本体部Ｂの形状は、円柱を軸方向に沿って等間隔に切断した平行な断面に対応する長方形であり、使用する充填材要素の横幅は各々異なる。全ての充填材要素を並べて充填材１を組み立て、これを、円環状の側壁を有する容器３内に装填する。充填材要素を並列させた状態において壁部が真っ直ぐ連なるように壁部の位置を揃えると、充填材全体としての強度が得られる。
【００８３】
上述のような充填材１を用いた気液接触装置２によって処理されるガスＧとして、例えば、化学プラントや火力発電所等の設備内で発生した廃ガス（排ガス）や反応ガスが挙げられ、屡々、二酸化炭素や、窒素酸化物、硫黄酸化物等の酸性ガスが特定成分として処理される。ガスＧから除去する特定成分に応じて、吸収液として使用する液体Ａが選択され、例えば、二酸化炭素の回収除去には、環状アミン化合物やアルカノール系アミンやフェノール系アミン、アルカリ金属塩等のアルカリ剤の水溶液が屡々用いられ、硫黄酸化物の除去には、カルシウム化合物、マグネシウム化合物などのアルカリ剤の水性液が一般的に用いられる。二酸化炭素の回収において屡々用いられるモノエタノールアミン（ＭＥＡ）水溶液では、二酸化炭素との反応によって、カルバミン酸塩・アミン塩（カーバメート）、炭酸塩、重炭酸塩等が生じる。
【００８４】
このため、気液接触装置２を構成する各部は、上述したようなガスＧの成分や液体Ａに含まれる化学薬剤に対して耐性を有する素材で製造される。そのような素材として、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、ニッケル、チタン、炭素鋼、真鍮、銅、モネル、銀、スズ、ニオブ等の金属や、ポリエチレン、ポリプロピレン、ＰＴＦＥ等の樹脂が挙げられる。充填材１及びこれを構成する充填材要素も、少なくとも表面が、上述のような、処理するガスＧ及び使用する液体Ａとの反応（腐食）を生じない耐食性の素材で構成される。素材は、やすりがけ、サンドブラスト処理、紫外線オゾン処理、プラズマ処理などの表面加工によって表面に微小な凹凸を形成して表面粗さを付与したものであっても良く、また、コーティング等による表面の改質によって、上述のような使用条件に合うように調製した素材であってもよい。金属素材を用いる場合、充填材要素は、厚さが均一な平板又は薄層材に、溝加工や曲げ加工を施すことによって容易に作成することができる。樹脂素材で作成する場合は、曲げ加工において熱を加える、或いは、型に溶融樹脂を投入して成型することによって作製可能である。金属線を用いた金網やパンチングメタル板、エキスパンドメタル板等の網目状の板材は、単体で自立可能な程度に強度を保持しつつ重量を減少させることが可能な板材であり、液体の濡れ広がりにおいても優れた性質を示すので、充填材として好ましい素材である。極めて目が細かい場合、蛇行流の集合体として形成される液膜は層状に近づいて、平板に類似した液膜形成が可能になるので、例えば、図９，１３のような充填材要素を構成する素材に適用しても良い。
【００８５】
このように、本開示によって、排ガスや混合ガス等の被処理ガスから酸性ガスや有害ガス等の特定ガス成分を分離、除去又は回収するガス浄化装置、ガス分離装置等への適用に適した充填材が提供される。又、被処理ガスと吸収液との気液接触に優れた性能を発揮する充填材の製造方法が提案される。尚、本開示に係る充填材１は、上述のような特定成分を吸収・分離・除去するための気液接触装置に限らず、蒸留、精製、放散等の化学プロセスを含む種々の化学プラントにおいて使用される装置（蒸留塔、精製塔、放散塔（再生塔）等）に適用することも可能である。
【００８６】
上述のような充填材要素の構造においては、供給される液体によって液膜を形成する際に液膜破断を防止できるので、上述の構造は、充填材の構造としてだけでなく、様々な液体を用いて液膜を形成するための液膜形成構造として利用可能である。液体が、乾燥又は固化によって固定化されれば、液膜から固体状（ゲルを含む）の薄膜が形成される。従って、液膜形成構造を成膜技術に適用することができる。例えば、塗装液を供給して素材表面に塗膜を形成する塗装技術において利用することが可能である。具体的には、平面状の液膜形成面に対して立設される壁部の側面が、上述のような所定角度で傾斜する傾斜面を有する液膜形成構造を有する被塗装体を用意し、塗装液を液膜形成面に供給する。これにより、塗装液の液膜破断が抑制されて、平面状の液膜形成面上に塗装液が良好に濡れ広がるので、塗装液の乾燥又は固化によって液膜が固定されると、液膜形成面上に塗膜が形成された被塗装体が得られる。壁部は、必要に応じて、塗膜形成後に被塗装体から除去するとよい。本開示の液膜形成構造は、塗膜の形成不全の抑制、及び、塗膜の均質性の向上に有効である。
【００８７】
従って、本開示によって、供給される液体によって液膜を形成する液膜形成構造が提供される。その構造は、平面状の液膜形成面を有する本体部と、液膜形成面に対して立設される少なくとも１つの壁部とを有し、壁部の側面は、液膜形成面に液体が形成する液膜の表面位置において液膜形成面に対して所定角度で傾斜する傾斜面を有する。液膜は、液膜形成面上に良好に形成され、壁部は、必要に応じて、塗膜形成後に液膜形成面を有する本体部から除去するとよい。
【００８８】
上述の液膜形成構造を塗装技術などに適用する場合、例えば、図１２（ｄ）のような本体部ＢＶと壁部ＷＶ，ＷＶ’が別体である構造は、壁部を本体部に着脱可能に構成できるので、液膜形成後に壁部を除去する上で有用である。つまり、液体供給の前に、嵌め合い固定によって本体部と壁部を一体化して被塗装体として用い、液膜形成後に壁部を取り外して表面に塗膜を有する本体部を得ることができる。また、図９及び図１３に記載されるような薄層板を用いた構造は、後加工が比較的容易であるので、液膜形成後に壁部を切断することによって複数の本体部を互いに分離してもよい。この場合、壁部片を有する本体部が得られる。壁部に切り欠きを設けて切断作業が容易になるように変形してもよい。壁部の根元で切断するように切り欠きを設けて、壁部が無い本体部を得ることも可能であり、この場合、切り欠きは、液膜形成面と反対の面側に設けるとよい。
【００８９】
上述の液膜形成構造において、有機質又は無機質の材料を含む液体を用いて、様々な膜又は薄層を生成することができる。例えば、樹脂溶液を用いた樹脂フィルムの製造や、有機質又は無機質のゾル液を用いたゲル膜の製造などにも適用可能である。薄膜形成用のパレットに図７〜図１３に挙げるような液膜形成構造を適用して、樹脂溶液やゾル液をパレットに供給すると、所定の寸法及び形状の薄膜を効率的に多数製造することができる。液膜破断の抑制によって、比較的大きい寸法の薄膜を形成する際の均質性を高める上で有用であり、製造効率の向上に貢献することができる。
【実施例】
【００９０】
＜試料Ｓ１，Ｓ２の作製＞
長さが６０mmのステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）製の平板材を用意し、断面が長方形の流路（横幅＜５０mm、深さ＜５mm）を平板材の長さ方向に沿って形成した。この作業は、放電加工による削り出し、及び、φ２０mmのエンドミルを用いた仕上げによって行った。更に、エンドミルを用いて、流路の底面及び側面に加工を加えて、横幅が５０mm、深さが５mmで、流路底面の両側に、２０°（試料Ｓ１）又は２５°（試料Ｓ２）の傾斜角度θ（底面に対する外角）で傾斜した平面を有する形状に仕上げて、試料Ｓ１，Ｓ２の充填材要素として以下の測定において使用した。【００９１】
＜参考試料Ｃ１，Ｃ２の作製＞
長さが６０mmのステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）製の平板材を用意し、断面が長方形の流路（横幅＜５０mm、深さ＜５mm）を平板材の長さ方向に沿って形成した。この作業は、放電加工による削り出し、及び、φ２０mmのエンドミルを用いた仕上げによって行った。更に、先端の曲率が適切なラジアスエンドミルを選択して用いて、流路の底面及び側面に加工を加え、横幅が５０mm、深さが５mmで、流路底面の両側に四分円柱面状に湾曲した凹型の曲面（曲率半径Ｒs＝６．０mm（参考試料Ｃ１）又は６．５mm（参考試料Ｃ２））を有する形状に仕上げて、参考試料Ｃ１，Ｃ２の充填材要素として以下の測定において使用した。【００９２】
＜水を用いた液膜形成＞
（液膜の表面形状の測定）
上述で作製した、傾斜角度θが２０°である傾斜平面を有する流路を形成した試料Ｓ１の充填材要素を用いて、液膜の表面形状の測定を以下のように行った。【００９３】
水平面に対する平板材の角度βが６０°であるように平板材を設置し、液体として水（２０℃、ウェーバー数Ｗe＝０．８）を所定の流量で流路に供給し、流路底面（液膜形成面）上を流下させて液膜を形成した。水の供給は、流路の幅方向単位当たりの供給量が同一になるように均等に行った。【００９４】
ニードルプローブ（触針の外径＝０．５mm、鉛直方向に対する触針角度ψ＝１０°）を用いた触針法に従って、流路の供給口から３０mm下流側の位置における液膜の表面を、流路の幅方向に沿って測定した。測定結果から、液膜形成面を基準とする液膜の表面位置として液膜の高さを決定した。流路の側端からの距離ｘと液膜の高さｈとの関係をグラフに示すことによって、図１５（ａ）のような表面形状が得られた。【００９５】
また、試料Ｓ１の充填材要素の代わりに、参考試料Ｃ１として作製した充填材要素を用いて、同様に液膜の表面形状を測定した結果を、図１５（ａ）に併せて記載する。【００９６】
（臨界ウェーバー数Ｗecの測定）
上述の液膜表面の形状測定と同様に充填材要素を設置して、流路に水（２０±０．５℃）を供給する際に、流量を徐々に増加させた。これによって、流路底面上に形成される液膜が拡がり、ドライアウト領域が消滅して流路底面全体に液膜が形成された時の水の流量を決定した。これを用いて、式（４）から臨界ウェーバー数Ｗecを計算したところ、試料Ｓ１の充填材要素における値は０．５８であり、参考試料Ｃ１の充填材要素における値は０．５１であった。【００９７】
＜エタノール水溶液を用いた液膜形成＞
流路に供給する液体を、エタノール濃度（質量値）が２０％の水溶液（２０℃、ウェーバー数Ｗe＝０．８）に代えたこと以外は上述と同様の操作を繰り返して、液膜の表面形状を測定した。その結果、流路の側端からの距離ｘと液膜の高さｈとの関係を示すグラフは、図１５（ｂ）に示すような表面形状を描いた。又、臨界ウェーバー数Ｗecの値は、０．２９であった。【００９８】
更に、試料Ｓ１の充填材要素の代わりに、参考試料Ｃ１として作製した充填材要素を用いて、同様にエタノール水溶液による液膜の表面形状を測定した。その結果を、図１５（ｂ）に併せて記載する。また、臨界ウェーバー数Ｗecの測定において得られた値は、０．２１であった。【００９９】
＜グリセリン水溶液を用いた液膜形成＞
使用する充填材要素を試料Ｓ１から試料Ｓ２（傾斜角度θ＝２５°）に代え、流路に供給する液体を、グリセリン濃度（質量値）が６０％の水溶液（２０℃、ウェーバー数Ｗe＝０．８）に代えたこと以外は上述と同様の操作を繰り返して、液膜の表面形状を測定した。その結果、流路の側端からの距離ｘと液膜の高さｈとの関係を示すグラフは、図１５（ｃ）のような表面形状を描いた。また、臨界ウェーバー数Ｗecの値は、０．０６であった。【０１００】
更に、試料Ｓ２の充填材要素の代わりに、参考試料Ｃ２として作製した充填材要素を用いて、同様にグリセリン水溶液による液膜の表面形状を測定した。その結果を、図１５（ｃ）に併せて記載する。また、臨界ウェーバー数Ｗecの測定において得られた値は、０．０９であった。【０１０１】
＜測定結果の評価＞
臨界ウェーバー数Ｗecについて、上述の測定に基づいて得られた値を、理論値、及び、側面が液膜形成面に垂直な平面である場合の値と共に示すと、表１のようになる。表１によれば、傾斜平面の傾斜角度θが後退接触角θRに相当する状態において、臨界ウェーバー数Ｗecは理論値に非常に近い値を示し、側面が垂直である場合に比べて極めて小さい（約１１〜２５％程度）ことが理解される。そして、液膜破断の抑制に非常に有効な凹型の曲面を形成した充填材要素と比較しても殆ど差はなく、寧ろ、６０％グリセリン水溶液を用いた場合は、より有効であると言える。試料Ｓ１，Ｓ２の充填材要素における傾斜平面の傾斜角度θは、壁部の側面に対する液体の後退接触角θRの測定値が約２０°（水及び２０％エタノール水溶液）、及び、約２５°（６０％グリセリン水溶液）であったことに基づいて設定されており、表１の結果は、この設定に妥当性があることを裏付けるものである。このように側面の形状によって臨界ウェーバー数Ｗecの値は大きく変化する。【０１０２】
【表１】
2019151230.tif 000005
【０１０３】
又、図１５（ａ）〜（ｃ）によれば、傾斜角度θが液体の後退接触角θRに相当する傾斜平面を有する充填材要素において、液膜は、表面に最小化領域Ｒtが殆ど生じず、ほぼ平坦な表面形状であることが理解される。この点は、何れの液体を用いた場合にも共通し、又、凹曲面を有する充填材要素における液膜の表面形状と同様である。従って、使用する液体が成す後退接触角θRに対応して壁部の側面に設ける傾斜面の傾斜角度θを調整すれば、液膜破断を抑制して液膜形成綿の濡れを確保できることが明らかである。側面に設ける傾斜面は、平面に限らず、凸曲面であってもよく、液膜の表面位置における傾斜角度が後退接触角θRに相当すればよい。そのような状態における臨界ウェーバー数Ｗecの値は、理論値に近づき、臨界ウェーバー数Ｗecの値が小さいほど、メニスカスが生じ難く、液膜破断が抑制される。【０１０４】
以上、添付図面を参照しながら本開示の実施形態について説明したが、本開示はこのような実施形態に限定されず、特許請求の範囲に記載された範疇において、当業者が想到し得る各種の変更例又は修正例についても当然に本開示の技術的範囲に属するものと理解される。
【産業上の利用可能性】
【０１０５】
操業時におけるエネルギー効率が良好な気液接触装置が提供され、圧力損失を抑制しつつ良好な気液接触及び効率的な成分移行を実現できる。従って、経済性の向上に基づく汎用化によって、化学処理や製造加工における効率の向上、燃焼ガス等の排ガスの処理の普及による環境汚染の防止等に貢献可能である。又、装置の軽量化や製造加工費用の削減によって、資源の有効利用にも寄与することができる。更に、塗装や薄膜形成などの各種成膜における製造効率の向上に寄与し得る。
【図１】
2019151230.tif 000006
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【手続補正書】
【提出日】令和2年9月8日(2020.9.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
図７（ａ）〜（ｃ）の充填材要素１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃは、壁部と本体部とが一体に構成される実施形態であり、傾斜面Ｓpは、平面状である。図７（ｄ）及び７（ｅ）の充填材要素１０Ｄ，１０Ｅは、別体として用意した壁部及び本体部を接合して、充填材要素１０Ａ，１０Ｃと同様の形状に構成する実施形態である。充填材要素１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃは、平板状の素材に溝を形成する切削加工や、溶融原料の型成形等によって作製することができる。充填材要素１０Ｄ，１０Ｅは、原料素材から各部を作製し、素材に適用可能な接合方法によって壁部と本体部とを接着することで得られるので、各部の成形加工に適用可能な方法が幅広い。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５９】
図１０は、壁部の側面が凸曲面の傾斜面Ｓcを有する実施形態を示す。つまり、図７の実施形態における傾斜側面を凸曲面に変形した例に相当する。図１０（ａ）〜（ｃ）の充填材要素２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃでは、壁部と本体部とが一体に構成される。図１０（ｄ）及び１０（ｅ）の充填材要素２０Ｄ，２０Ｅは、図７の充填材要素１０Ｄ，１０Ｅと同様に、別体として用意した壁部及び本体部を接合して、充填材要素２０Ａ，２０Ｃと同様の形状に構成する実施形態である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
図７〜１３に示した形状は、前述した短いリブ片の形状に適用してもよく、液膜形成面上にリブ片を付設した際に、液膜形成面状に形成される液膜の安定性が損なわれるのを防止することができる。又、金属製の薄板材を充填材要素として利用する際に、リブ片を付設する代わりに図１４（ａ）又は図１４（ｂ）のような突部Ｐ１，Ｐ２を適宜形成して、スペーサーの機能を備えた充填材要素３０Ａ，３０Ｂが得られる。このような場合にも、本開示の技術を応用可能である。具体的には、充填材要素３０Ａ，３０Ｂは、突部Ｐ１，Ｐ２が半円柱状になるように成形され、突部Ｐ１，Ｐ２の側面が上述の傾斜面Ｓcを有する。つまり、充填材要素３０Ａ，３０Ｂの液流れ方向に垂直な断面の形状は、図１３（ａ）のようになる。従って、突部Ｐ１，Ｐ２の軸方向に沿って流れる液体が突部Ｐ１，Ｐ２の両側に形成する液膜においては、液膜破断が抑制される。突部Ｐ１，Ｐ２の両側を流れる液体は、突部の下端より下方において次第に濡れ拡がって合流する。このような突部は、切り絞り、切り起こし、押し込み等の加工技術などを利用して形成することができる。図１４の形態は、側面が平面状の傾斜面Ｓｐを有するように変形してもよい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０３】
又、図１５（ａ）〜（ｃ）によれば、傾斜角度θが液体の後退接触角θRに相当する傾斜平面を有する充填材要素において、液膜は、表面に最小化領域Ｒtが殆ど生じず、ほぼ平坦な表面形状であることが理解される。この点は、何れの液体を用いた場合にも共通し、又、凹曲面を有する充填材要素における液膜の表面形状と同様である。従って、使用する液体が成す後退接触角θRに対応して壁部の側面に設ける傾斜面の傾斜角度θを調整すれば、液膜破断を抑制して液膜形成面の濡れを確保できることが明らかである。側面に設ける傾斜面は、平面に限らず、凸曲面であってもよく、液膜の表面位置における傾斜角度が後退接触角θRに相当すればよい。そのような状態における臨界ウェーバー数Ｗecの値は、理論値に近づき、臨界ウェーバー数Ｗecの値が小さいほど、メニスカスが生じ難く、液膜破断が抑制される。
【国際調査報告】
2019151230.tif 000021
2019151230.tif 000022
2019151230.tif 000023
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