(57)【要約】【課題】保磁力および着磁磁場が低く、着磁磁場が低くても、高い残留磁束密度を有し、マイナー曲線平坦性が高いＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を提供すること。【解決手段】１種以上の希土類元素(R)と、鉄または鉄およびCoが必須の遷移金属元素(T)と、Bと、GaまたはGaおよびAlである元素Mと、Cと、を含み、R、T、B、M、Cの原子数比率をそれぞれa、b、c、d、eとした時に、14%≦a≦20%、70%≦b≦82%、4%≦c≦7%、0.009≦d/b≦0.035、0.025≦e/b≦0.055であり、R2T14B型正方晶構造を有する主相結晶粒子とR-T-M-C相を有する粒界相とを有し、主相結晶粒子内のR、T、M、Cの比率をRMP、TMP、MMP、CMPとし、R-T-M-C相内のR、T、M、Cの比率をRRC、TRC、MRC、CRCとした時に、RRC>RMP、TRC<TMP、MRC>MMPおよびCRC>CMPであり、0.07≦MRC/TRC≦0.65であるＲ−Ｔ−Ｂ系磁石である。【選択図】図６
2019230457.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１種以上の希土類元素と、鉄を含む１種以上、または、鉄およびコバルトを含む２種以上の遷移金属元素と、ホウ素と、ガリウム、または、ガリウムおよびアルミニウムである元素Ｍと、炭素と、を含むＲ−Ｔ−Ｂ系磁石であって、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる元素の合計を１００ａｔ％とし、前記希土類元素の含有比率をａとし、前記遷移金属元素の含有比率をｂとし、前記ホウ素の含有比率をｃとし、前記元素Ｍの含有比率をｄとし、前記炭素の含有比率をｅとした時に、前記ａ、ｂ、ｃ、ｄおよびｅが、
１４ａｔ％≦ａ≦２０ａｔ％、
７０ａｔ％≦ｂ≦８２ａｔ％、
４ａｔ％≦ｃ≦７ａｔ％、
０．０１０≦ｄ／ｂ≦０．０３５、
０．０２５≦ｅ／ｂ≦０．０５５である関係を満足し、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相結晶粒子と、前記主相結晶粒子間に存在する粒界相と、を有し、
前記粒界相は、前記希土類元素と、前記遷移金属元素と、前記元素Ｍと、前記炭素と、を含むＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相を有し、
前記主相結晶粒子内に含まれる希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素の含有比率を、それぞれ、ＲＭＰ、ＴＭＰ、ＭＭＰおよびＣＭＰとし、前記Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相に含まれる希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素の含有比率を、それぞれ、ＲＲＣ、ＴＲＣ、ＭＲＣおよびＣＲＣとした時に、前記Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相は、ＲＲＣ＞ＲＭＰ、ＴＲＣ＜ＴＭＰ、ＭＲＣ＞ＭＭＰおよびＣＲＣ＞ＣＭＰである関係を満足し、
前記ＲＲＣおよび前記ＭＲＣが、
０．０７≦ＭＲＣ／ＲＲＣ≦０．６５である関係を満足することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系磁石。
【請求項２】
前記主相結晶粒子の平均結晶粒子径Ｄ５０が２．５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石。
【請求項３】
前記粒界相は、前記主相結晶粒子内に含まれる希土類元素、酸素、炭素および窒素の含有比率よりも、希土類元素、酸素、炭素および窒素の含有比率が高いＲ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相を有し、
前記粒界相の面積を１００％としたときに、前記Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率が１０％以上であり、
前記粒界相において、前記主相結晶粒子内に含まれる希土類元素の含有比率よりも、希土類元素の含有比率が高い相の最大面積が７０μｍ２以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石。
【請求項４】
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石において、炭素の濃度分布におけるＣＶ値が０．８５以下であることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石。
【請求項５】
前記希土類元素が、Ｎｄと、Ｙ、ＣｅおよびＳｍからなる群から選ばれる１種以上と、を含むことを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石。
【請求項６】
前記希土類元素がＲ１とＲ２とＳｍとから構成され、
前記Ｒ１は、Ｎｄを含み、Ｙ、ＣｅおよびＳｍを含まない１種以上の希土類元素であり、前記Ｒ２は、ＹおよびＣｅから選ばれる１種以上の元素であり、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の総原子数を１とした場合において、希土類元素の総原子数に対するＲ２の原子数の比率をｘとし、希土類元素の総原子数に対するＳｍの原子数の比率をｙとしたときに、
前記ｘおよびｙは、（ｘ、ｙ）平面において、点Ａ（０．０００，０．０５０）、点Ｂ（０．０００，０．１５０）、点Ｃ（０．７００，０．１００）、点Ｄ（０．７００，０．０００）、点Ｅ（０．３００，０．０００）を頂点とする５角形を構成する直線上および当該５角形に囲まれる領域内にあることを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石。
【請求項７】
請求項１から６のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を備えるモータ。
【請求項８】
請求項１から６のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を備える発電機。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石、モータおよび発電機に関する。本発明は、特に可変磁力モータ、発電機を構成する可変磁束磁石に好適なＲ−Ｔ−Ｂ系磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
民生、産業、輸送機器の動力装置として、インバータ制御による省エネルギー化が可能で、高効率な永久磁石同期モータが用いられてきた。しかしながら、永久磁石の磁束が一定である永久磁石同期モータは、回転速度に比例して誘起電圧が高くなるため、幅広い回転速度での駆動が困難となる。そのため、中・高速域および軽負荷時において、誘起電圧が電源電圧以上とならないよう、電機子電流による減磁界により永久磁石の磁束を相殺させ鎖交磁束を減少させる、弱め界磁制御という手法が永久磁石同期モータに適用されるようになった。しかし、減磁界を印加し続けるためにモータ出力に寄与しない電機子電流を常時流し続けるため、結果としてモータの効率を低下させてしまうという問題がある。【０００３】
このような問題を解決するために、たとえば、特許文献１には、外部から磁界を作用させることにより、磁化が可逆的に変化する低保磁力のＳｍ−Ｃｏ系永久磁石（可変磁束磁石）と、可変磁束磁石に磁界を作用させる固定磁束磁石とを組み合わせた可変磁力モータが記載されている。可変磁力モータでは、中・高速域および軽負荷時において、可変磁束磁石の磁化を小さくすることによって誘起電圧を低下させ、従来のような弱め界磁によるモータの効率低下を抑制することができる。【０００４】
しかしながら、特許文献１に記載されているＳｍ−Ｃｏ系永久磁石は、その主要な原料であるＣｏの価格が高く、高コストであるという問題があった。また、可変磁束磁石であるＳｍ−Ｃｏ系永久磁石の飽和磁化は最大でも１２．５ｋＧ程度であり、固定磁束磁石であるネオジム磁石の飽和磁化には及ばない。そのため、固定磁束磁石と可変磁束磁石との磁力の差が生じて、可変磁力モータの出力および効率が低下するという問題があった。【０００５】
そこで、可変磁束磁石用の磁石として、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石を適用することが考えられる。【０００６】
特許文献２には、残留磁束密度Ｂｒが１１ｋＧ以上であり、保磁力ＨｃＪが５ｋＯｅ以下であり、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界が１．１０ＨｃＪ以下であるＲ−Ｔ−Ｂ系磁性体が記載されている。このＲ−Ｔ−Ｂ系磁性体は、希土類元素Ｒ、遷移金属元素Ｔ及びホウ素Ｂを含む結晶粒子を備え、結晶粒子内でのＣｕの含有率が、結晶粒子内の全元素に対して０．５〜０．６原子％であることが記載されている。【０００７】
特許文献３には、組成が（Ｃｅ１−ｘ−ｙＲ１ｘＲ２ｙ）ａＦｅｂＣｏｃＢｄＭｅＸｆＣｇＡｈである永久磁石が記載されている。Ｒ１は、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｌａから選ばれる少なくとも１種であり、Ｒ２は、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｒ１で選ばれなかった元素から選ばれる少なくとも１種である。また、Ｍは、Ｔｉ等の元素であり、Ｘは、Ｇａ等の元素であり、Ａは、ＦおよびＯから選ばれる少なくとも１種である。この永久磁石は、磁化状態を変化させることができ、低保磁力であることが記載されている。【０００８】
特許文献４には、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が記載されている。このＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石においては、平均結晶粒径が０．０１μｍ以上２μｍ以下でありＮｄ２Ｔ１４Ｂ型結晶相の集合組織を有する粉末粒子が結合しており、この粉末粒子間に位置する領域に希土類リッチ相が存在し、その希土類リッチ相の個数密度が１．６×１０４個／ｍｍ２以上である。しかしながら、このＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は高保磁力を得ることを目的としており、可変磁束磁石に適用できる磁気特性を有していない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１０−３４５２２号公報
【特許文献２】国際公開第２０１２／０９０７６５号
【特許文献３】特開２０１０−７４０８４号公報
【特許文献４】特開２０１２−９９８５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特許文献２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁性体は、従来の可変磁力モータ用Ｓｍ−Ｃｏ系磁石よりも高い残留磁束密度を有しており、可変磁力モータの高出力化および高効率化が期待される。しかしながら、特許文献２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁性体は、飽和着磁状態における磁気特性しか記載されていない。【００１１】
ここで飽和着磁状態とは、飽和磁場印加により試料が磁化された状態をいう。特許文献２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁性体は、飽和着磁状態の残留磁束密度を実現するためには、保磁力に対して少なくとも３倍以上高い着磁磁場Ｈｍａｇが必要となる。そのため、特許文献２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁性体は低保磁力であるにも関わらず当該Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁性体の磁化切替に要する着磁磁場Ｈｍａｇは大きくなる。着磁磁場Ｈｍａｇが大きくなると、モータのステータコイルで印加できる磁場の上限を超えてしまうという問題があった。【００１２】
また、本発明者らは、可変磁力モータの高効率運転範囲を広くするためには、磁石の着磁状態と減磁状態における運転ポイントの誘起電圧の変化率が大きいことが好ましいが、そのためには、磁化切替に係るマイナーループにおいて、磁場の変化に対して磁化の変化が小さいことが必要であることを見出した。特に、ヒステリシス曲線の第２および第３象限から第１および第４象限まで、磁化の変化が小さいことが好ましい。この望ましい状態を、本明細書では、マイナー曲線平坦性が高いと表現する。【００１３】
しかしながら、特許文献２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁性体は、飽和着磁状態ですら、磁場の変化に対する磁化の変化が大きい。したがって、飽和磁場よりも低い磁場で着磁した場合のマイナーループにおいては、磁場の変化に対する磁化の変化がさらに大きくなってしまうという問題があった。【００１４】
また、特許文献３においては、着磁磁場が１０ｋＯｅである時に、第２および第３象限におけるマイナー曲線平坦性は比較的に良好であることが記載されているが、第１および第４象限におけるマイナー曲線平坦性は何ら評価されていない。第１および第４象限におけるマイナー曲線平坦性が低い場合、磁化を変化させるための折り返し磁場が特定できず、制御不能となってしまう。【００１５】
本発明は、このような実状に鑑みてなされ、保磁力および着磁磁場が低く、着磁磁場が低い状態においても、高い残留磁束密度を有し、マイナー曲線平坦性が高いＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を提供すること、および当該Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石を備えるモータおよび発電機を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記目的を達成するため、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石は、
［１］１種以上の希土類元素と、鉄を含む１種以上、または、鉄およびコバルトを含む２種以上の遷移金属元素と、ホウ素と、ガリウム、または、ガリウムおよびアルミニウムである元素Ｍと、炭素と、を含むＲ−Ｔ−Ｂ系磁石であって、
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる元素の合計を１００ａｔ％とし、希土類元素の含有比率をａとし、遷移金属元素の含有比率をｂとし、ホウ素の含有比率をｃとし、元素Ｍの含有比率をｄとし、炭素の含有比率をｅとした時に、ａ、ｂ、ｃ、ｄおよびｅが、
１４ａｔ％≦ａ≦２０ａｔ％、
７０ａｔ％≦ｂ≦８２ａｔ％、
４ａｔ％≦ｃ≦７ａｔ％、
０．０１０≦ｄ／ｂ≦０．０３５、
０．０２５≦ｅ／ｂ≦０．０５５である関係を満足し、
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相結晶粒子と、主相結晶粒子間に存在する粒界相と、を有し、
粒界相は、希土類元素と、遷移金属元素と、元素Ｍと、炭素と、を含むＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相を有し、
主相結晶粒子内に含まれる希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素の含有比率を、それぞれ、ＲＭＰ、ＴＭＰ、ＭＭＰおよびＣＭＰとし、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相に含まれる希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素の含有比率を、それぞれ、ＲＲＣ、ＴＲＣ、ＭＲＣおよびＣＲＣとした時に、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相は、ＲＲＣ＞ＲＭＰ、ＴＲＣ＜ＴＭＰ、ＭＲＣ＞ＭＭＰおよびＣＲＣ＞ＣＭＰである関係を満足し、
ＲＲＣおよびＭＲＣが、０．０７≦ＭＲＣ／ＲＲＣ≦０．６５である関係を満足することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系磁石である。【００１７】
［２］主相結晶粒子の平均結晶粒子径Ｄ５０が２．５０μｍ以下であることを特徴とする［１］に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石である。【００１８】
［３］粒界相は、主相結晶粒子内に含まれる希土類元素、酸素、炭素および窒素の含有比率よりも、希土類元素、酸素、炭素および窒素の含有比率が高いＲ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相を有し、
粒界相の面積を１００％としたときに、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率が１０％以上であり、
粒界相において、主相結晶粒子内に含まれる希土類元素の含有比率よりも、希土類元素の含有比率が高い相の最大面積が７０μｍ２以下であることを特徴とする［１］または［２］に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石である。【００１９】
［４］Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石において、炭素の濃度分布におけるＣＶ値が０．８５以下であることを特徴とする［１］から［３］のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石である。【００２０】
［５］希土類元素が、Ｎｄと、Ｙ、ＣｅおよびＳｍからなる群から選ばれる１種以上と、を含むことを特徴とする［１］から［４］のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石である。【００２１】
［６］希土類元素がＲ１とＲ２とＳｍとから構成され、
Ｒ１は、Ｎｄを含み、Ｙ、ＣｅおよびＳｍを含まない１種以上の希土類元素であり、Ｒ２は、ＹおよびＣｅから選ばれる１種以上の元素であり、
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の総原子数を１とした場合において、希土類元素の総原子数に対するＲ２の原子数の比率をｘとし、希土類元素の総原子数に対するＳｍの原子数の比率をｙとしたときに、
ｘおよびｙは、（ｘ、ｙ）平面において、点Ａ（０．０００，０．０５０）、点Ｂ（０．０００，０．１５０）、点Ｃ（０．７００，０．１００）、点Ｄ（０．７００，０．０００）、点Ｅ（０．３００，０．０００）を頂点とする５角形を構成する直線上および当該５角形に囲まれる領域内にあることを特徴とする［１］から［５］のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石である。【００２２】
［７］［１］から［６］のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を備えるモータである。【００２３】
［８］［１］から［６］のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を備える発電機である。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、保磁力および着磁磁場が低く、着磁磁場が低い状態においても、高い残留磁束密度を有し、マイナー曲線平坦性が高いＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を提供することができ、さらに当該Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石を備えるモータおよび発電機を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、可変磁束磁石に求められる特性を説明するための模式的なヒステリシスループである。
【図２】図２は、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石の断面を示す模式図である。
【図３】図３は、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素がＲ１とＲ２とＳｍとで構成され、それらの総原子数比を１とした場合において、Ｒ２の原子数比とＳｍの原子数比との関係を示すグラフである。
【図４】図４は、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石が回転子に組み込まれたモータの断面模式図である。
【図５】図５は、本発明の実施例において、磁場を２４０ｋＡ／ｍ、２８０ｋＡ／ｍ、３２０ｋＡ／ｍとした場合のマイナーループを示す図である。
【図６】図６は、本発明の実施例において、着磁磁場が３２０ｋＡ／ｍである場合のマイナーループにおいて、マイナー曲線平坦性を示す図である。
【図７】図７は、図５において、可変磁束磁石の磁化変化範囲を磁化の正の領域に限定した場合のマイナーループを示す図である。
【図８】図８は、本発明の実施例において、モータ評価機の誘起電圧特性を示す図である。
【図９】図９は、本発明の実施例において、モータ評価機のトルク特性を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を、具体的な実施形態に基づき、以下の順序で詳細に説明する。
１．可変磁束磁石に求められる特性
２．Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石
２．１  主相結晶粒子
２．１．１  主相結晶粒子の組成
２．１．２  主相結晶粒子の結晶粒子径
２．２  粒界相
２．２．１  Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相
２．２．２  Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相
２．２．３  Ｒリッチ相
２．２．４  粒界相を構成する相の同定
２．３  Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の組成
３．Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の製造方法
３．１  合金作製工程
３．１．１  ＨＤＤＲ処理
３．２  粉砕工程
３．３  成形工程
３．４  焼結工程
４．モータ
５．本実施形態における効果
【００２７】
（１．可変磁束磁石に求められる特性）
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石は、可変磁束磁石である。このような可変磁束磁石には、保磁力が高い通常のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石とは異なる特性が求められる。そこで、まず、可変磁束磁石に求められる特性について説明する。
【００２８】
可変磁束磁石は、外部からの磁場により着磁および減磁を繰り返すことにより、磁化状態の切替えが可能な磁石であり、高磁化状態と低磁化状態とを可逆的に実現できる。このような可変磁束磁石が組み込まれた可変磁力モータでは、電機子等の磁場を回転数および負荷状態に応じて制御することにより、高いトルクが必要な場合（低回転時または高負荷時）には、着磁時の動作点において大きな磁束を示すように、高いトルクが必要ない場合（高回転時または低負荷時）には、減磁時の動作点において小さな磁束を示すように可変磁束磁石の磁化状態が制御される。このような可変磁束磁石では、着磁時の動作点における磁化と、減磁時の動作点における磁化との差が大きくなり、着磁時と減磁時とにおいて、モータの誘起電圧の変化率が大きくなる。その結果、可変磁力モータのトルクの変化率が大きくなり、モータの効率を高めることができる。
【００２９】
可変磁束磁石の磁化状態は所定のマイナーループに従って切り替えられる。マイナーループは、図１に示すヒステリシスループＨＬ上で負の折り返し磁場を印加後、再び磁場を増加させていく場合に示す磁化変化挙動である。本実施形態におけるマイナーループは、正方向磁場Ｈｍａｇを印加して着磁した後、負の折り返し磁場Ｈｒｅｖを印加し、再び磁場Ｈｍａｇまで磁場を掃引する場合の磁化変化挙動である。
【００３０】
可変磁束磁石に求められる特性としては、まず、省エネルギーおよび外部から印加する磁場の上限を考慮して、磁化切替えに要する着磁磁場Ｈｍａｇを小さくする必要がある。本実施形態では、着磁磁場Ｈｍａｇは、繰り返し測定に対する再現性が得られる必要最低限の磁場として定義する。着磁磁場Ｈｍａｇを低くするには、可変磁束磁石の保磁力が小さいことが求められる。
【００３１】
また、可変磁力モータが高効率で作動可能な範囲を広くするためには、可変磁束磁石の着磁時と減磁時との間の磁化変化量を大きくする必要があり、そのためには、着磁磁場Ｈｍａｇにおいて、マイナーループの残留磁束密度Ｂｒが高いことが求められる。
【００３２】
さらに、マイナーループ中で負の折り返し磁場Ｈｒｅｖから磁場Ｈｍａｇまで磁場を掃引する場合にできるだけＨｍａｇに近い磁場まで、すなわち、ヒステリシス曲線の第２および第３象限から第１および第４象限まで、磁化が変化しないことが望ましい。磁化が変化すると、磁化の可変範囲が狭くなる、磁化の制御が困難となる等の不具合が生じるからである。
【００３３】
上述したように、上記の磁化の変化状態はマイナー曲線平坦性という指標で表すことができる。本実施形態では、マイナー曲線平坦性は、磁化が０からのマイナーループの磁化が、飽和磁化Ｊｓに対して５０％反転する磁場Ｈ_５０％Ｊｓと保磁力ＨｃＪ＿Ｈｍａｇとの比率として定義する。すなわち、マイナー曲線平坦性＝１００×（Ｈ_５０％Ｊｓ／ＨｃＪ＿Ｈｍａｇ）である。マイナー曲線平坦性が高いほど、負の折り返し磁場Ｈｒｅｖから磁場Ｈｍａｇまでの間の磁化の変化が小さいことになり、好ましい。
【００３４】
たとえば、図１において、Ｈｍａｇから、負の折り返し磁場Ｈｒｅｖ＝−ＨｃＪ＿Ｈｍａｇを印加し、再びＨｍａｇまで掃引すると、磁化はＭＬ１またはＭＬ２に沿って変化する。磁化がＭＬ１に沿って変化する場合、ＨｒｅｖからＨｍａｇに掃引しても、磁化の変化は小さく、Ｈ_５０％ＪｓはＨｃＪ＿Ｈｍａｇに非常に近い。したがって、磁化がＭＬ１に沿って変化する場合、マイナー曲線平坦性は高い。
【００３５】
一方、磁化がＭＬ２に沿って変化する場合、ＨｒｅｖからＨｍａｇへ掃引すると、磁化はすぐに変化し、Ｈ_５０％ＪｓはＨｃＪ＿Ｈｍａｇよりもかなり小さい。したがって、磁化がＭＬ２に沿って変化する場合、マイナー曲線平坦性は低い。
【００３６】
ところで、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、ニュークリエーション（Ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ）型磁化反転機構を有している。そのため、主相結晶粒子は通常多磁区構造を有しており、粒内に磁壁が存在し、高い着磁磁場Ｈｍａｇまで残り続けるため、外部から印加される磁場に応じて磁壁の移動が容易に生じて、磁化が大きく変化する。また、粒子ごとにニュークリエーション磁場が異なるため、この要因によっても、外部から印加される磁場に応じて、磁化が大きく変化する。
【００３７】
すなわち、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石特有の磁化反転機構に起因して、低い着磁磁場Ｈｍａｇでの着磁性が悪い。また、マイナーループ中で負の折り返し磁場Ｈｒｅｖから磁場Ｈｍａｇまで磁場を掃引する場合には、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石特有の磁化反転機構に起因して、ピンニング型の磁石に比べて、磁化が変化しやすい。
【００３８】
したがって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石において、正方向磁場Ｈｍａｇでの着磁後の減磁過程、および負の折り返し磁場Ｈｒｅｖからの増磁過程で当該磁石の磁化の変化を抑制するためには、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の磁気特性を担うＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒子が、着磁磁場Ｈｍａｇが低い場合であっても、単磁区構造を有し、着磁後の単磁区構造が安定していることが好ましい。
【００３９】
（２．Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石）
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石は、１種以上の希土類元素（Ｒ）と、鉄を含む１種以上、または、鉄およびコバルトを含む２種以上の遷移金属元素（Ｔ）と、ホウ素（Ｂ）と、元素Ｍと、炭素（Ｃ）とを含んでいる。
【００４０】
希土類元素（Ｒ）は、長周期型周期表の第３族に属するスカンジウム（Ｓｃ）とイットリウム（Ｙ）とランタノイド元素とから構成される。ランタノイド元素は、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）およびルテチウム（Ｌｕ）である。また、本実施形態では、希土類元素は、Ｎｄと、Ｙ、ＣｅおよびＳｍから選ばれる１種以上と、を含むことが好ましい。
【００４１】
元素Ｍは、ガリウム（Ｇａ）、または、ガリウム（Ｇａ）およびアルミニウム（Ａｌ）である。すなわち、元素Ｍにはガリウムが含まれる。
【００４２】
また、図２に示すように、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石１は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相結晶粒子２と、主相結晶粒子間に存在する粒界相４と、を有する。以降、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物を、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物ともいう。図２に示す構造を有するＲ−Ｔ−Ｂ系磁石としては、原料合金粉末を成形して得られる成形体を焼結させて得られる焼結磁石が例示される。
【００４３】
本実施形態では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、酸化防止のためにその表面に樹脂、金属等から構成される保護膜を有していてもよい。
【００４４】
（２．１  主相結晶粒子）
本実施形態では、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる主相結晶粒子は、強磁性を示し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の磁気特性を担っている。
【００４５】
（２．１．１  主相結晶粒子の組成）
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の大部分は、主相結晶粒子に含まれる。したがって、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物を構成する希土類元素の種類は、通常、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の種類と一致するが、一致しなくてもよい。すなわち、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の一部が、主相結晶粒子を構成する希土類元素として含まれていなくてもよい。
【００４６】
本実施形態では、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物におけるＴは、鉄（Ｆｅ）を含む１種以上の遷移金属元素、または、鉄（Ｆｅ）およびコバルト（Ｃｏ）を含む２種以上の遷移金属元素である。Ｃｏは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に必要とされる特性に応じてＲ２Ｔ１４Ｂ化合物に含まれる元素であり、当該特性に応じてその含有量を設定すればよい。本実施形態では、Ｃｏ量は、Ｔ量を１００ａｔ％とした場合、０ａｔ％以上１０ａｔ％以下であることが好ましい。
【００４７】
Ｃｏ量を上記の範囲内とすることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石におけるキュリー温度を高めることができ、温度上昇に対する保磁力の低下を抑制することが可能となる。さらに、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の耐食性を向上させることができる。
【００４８】
本実施形態では、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物において、Ｂはホウ素である。Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に必要とされる特性に応じて、ホウ素（Ｂ）の一部は炭素（Ｃ）により置換されていてもよいが、主相結晶粒子内に存在するＣ量は少ない方が好ましい。具体的には、主相結晶粒子に含まれるＴの含有比率（濃度）をＴＭＰ（ａｔ％）、Ｃの含有比率（濃度）をＣＭＰ（ａｔ％）とした時に、ＣＭＰ／ＴＭＰ≦０．０１であることが好ましい。
【００４９】
ＣＭＰ／ＴＭＰを測定するには、主相結晶粒子のＣ濃度を精度よく測定する必要がある。このような方法としては、たとえば、３次元アトムプローブ（3 Dimensional Atom Probe：３ＤＡＰ）を用いる方法が例示される。
【００５０】
（２．１．２  主相結晶粒子の結晶粒子径）
本実施形態では、主相結晶粒子が単磁区構造を安定して有するように、主相結晶粒子の結晶粒子径を小さくしている。主相結晶粒子の結晶粒子径は、可変磁束磁石に求められる特性、特に、マイナー曲線平坦性に大きな影響を与えるからである。本実施形態では、主相結晶粒子の結晶粒子径分布におけるＤ５０は２．５０μｍ以下であることが好ましい。以降、Ｄ５０を主相結晶粒子の平均結晶粒子径とする。Ｄ５０は２．００μｍ以下であることがより好ましく、１．００μｍ以下であることがさらに好ましい。また、Ｄ５０は、０．２５μｍ以上であることが好ましく、０．３０μｍ以上であることがより好ましい。Ｄ５０は、主相結晶粒子の結晶粒子径の大きさの指標であり、Ｄ５０が上記の範囲内である場合には、主相結晶粒子の結晶粒子径が小さいと判断できる。
【００５１】
なお、Ｄ５０は、後述するＨＤＤＲ処理を行う場合には、ＨＤＤＲ処理、後述するＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相、焼結条件等により制御される。また、Ｄ５０は、ＨＤＤＲ処理を行わない場合には、後述する微粉砕条件、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相、焼結条件等により制御される。
【００５２】
Ｄ５０が大きすぎる場合、主相結晶粒子の結晶粒子径が大きくなるので、主相結晶粒子の単磁区構造が不安定となり、マイナー曲線平坦性が低下する傾向にある。
【００５３】
Ｄ５０が小さく粒成長が不十分である場合、焼結が不十分であることを意味しており、焼結体に空隙が発生する傾向にある。空隙が発生すると、Ｂｒが低下する傾向にあり、好ましくない。また、Ｄ５０が小さくなることで、ＨｃＪ＿Ｈｍａｇも増加する傾向があるため、好ましくない。したがって、本実施形態では、Ｄ５０の下限値は０．２５μｍであることが好ましい。
【００５４】
なお、本実施形態において、Ｄ５０は、たとえば、以下のようにして測定すればよい。
【００５５】
焼結後の磁石（焼結体）の研磨断面において、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて、所定の面積を有する領域を観察し、当該領域の反射電子像を得る。研磨断面は配向軸に平行であっても、配向軸に直交していても、あるいは配向軸と任意の角度であってよい。得られた反射電子像を公知のソフトウェアにより解析し、主相結晶粒子を同定する。所定数の主相結晶粒子の輪郭を抽出して、主相結晶粒子の面積を算出し、主相結晶粒子の面積の累積分布が５０％となる面積を有する円の直径（円相当径）をＤ５０とすることができる。
【００５６】
観察する領域は、たとえば、１０〜４０μｍ角の領域であることが好ましい。また、面積を算出する主相結晶粒子の個数は、たとえば、１５０〜３００個程度であることが好ましい。
【００５７】
（２．２  粒界相）
図２に示すように、粒界相４は、主相結晶粒子２間に存在している。粒界相４は、主として、２つの主相結晶粒子間に形成される二粒子粒界４ａと、３つ以上の主相結晶粒子間に形成される三重点４ｂと、から構成される。粒界相は、主相結晶粒子とは組成が異なる種々の相から構成されている。粒界相を構成する相は、たとえば、後述する方法により同定することができる。
【００５８】
（２．２．１  Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相）
本実施形態では、粒界相は、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相を有している。Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相は、少なくとも、希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素を含有し、主相結晶粒子内に含まれる希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素の含有比率（ａｔ％）を、それぞれ、ＲＭＰ、ＴＭＰ、ＭＭＰおよびＣＭＰとし、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相に含まれる希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素の含有比率（ａｔ％）を、それぞれ、ＲＲＣ、ＴＲＣ、ＭＲＣおよびＣＲＣとした時に、ＲＲＣ＞ＲＭＰ、ＴＲＣ＜ＴＭＰ、ＭＲＣ＞ＭＭＰおよびＣＲＣ＞ＣＭＰである関係を満足する領域である。
【００５９】
換言すれば、粒界相中に、主相結晶粒子に含まれる元素Ｍおよび炭素よりも多くの元素Ｍおよび炭素が存在している領域がある。このようなＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相は、粒界相に、元素Ｍおよび炭素が多く存在することにより形成されやすい。
【００６０】
本実施形態では、元素Ｍは、ガリウム（Ｇａ）、または、ガリウム（Ｇａ）およびアルミニウム（Ａｌ）である。すなわち、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相には、元素Ｍとして、少なくともガリウムが含まれる。
【００６１】
なお、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相に含まれる希土類元素の種類は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の種類と同じであってもよいし、少なくてもよい。
【００６２】
焼結時に、粒界相中にＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されることにより、微細化された主相結晶粒子を均等に粒成長させることができる。その結果、焼結後の主相結晶粒子の平均粒子径Ｄ５０は、焼結前に比べてそれほど大きくならず、上述した範囲内とすることができ、しかも空隙が少ない緻密な焼結体を得ることができる。換言すれば、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が粒界相中に形成されることにより、主相結晶粒子の粒成長を制御することができ、主相結晶粒子のＤ５０を上記の範囲内とすることが容易となる。
【００６３】
本実施形態では、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相において、ＭＲＣ／ＲＲＣが０．０７以上０．６５以下である。ＭＲＣ／ＲＲＣを上記の範囲内とすることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石におけるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が占める割合が適切となり、緻密な焼結体が得られる焼結温度において、主相結晶粒子を適度に粒成長させ、Ｄ５０を上述した範囲内とすることができるので、マイナー曲線平坦性が向上する傾向にある。
【００６４】
ＭＲＣ／ＲＲＣは０．１０以上であることが好ましい。また、ＭＲＣ／ＲＲＣは０．５６以下であることが好ましい。
【００６５】
ＭＲＣ／ＲＲＣが大きすぎる場合、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石におけるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が占める割合が大きくなりすぎ、主相が占める割合が低下する傾向にある。その結果、残留磁束密度Ｂｒが低下する傾向にある。
【００６６】
ＭＲＣ／ＲＲＣが小さすぎる場合、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されにくくなり、主相結晶粒子の結晶粒子径を制御できなくなり、緻密な焼結体が得られないような低い焼成温度においても、異常粒成長が生じて、粗大な主相結晶粒子が形成される傾向にある。その結果、マイナー曲線平坦性が低下する傾向にある。
【００６７】
また、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相において、ＣＲＣ／ＲＲＣが０．１０以上０．８７以下であることが好ましい。ＣＲＣ／ＲＲＣを上記の範囲内とすることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石におけるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が占める割合が適切となり、緻密な焼結体が得られる焼結温度において、主相結晶粒子を適度に粒成長させ、Ｄ５０を上述した範囲内とすることができる傾向にある。また、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相の磁性が非強磁性となる傾向にある。その結果、マイナー曲線平坦性が向上する傾向にある。
【００６８】
ＣＲＣ／ＲＲＣは０．３１以上であることがより好ましい。また、ＣＲＣ／ＲＲＣは０．８２以下であることがより好ましい。
【００６９】
ＣＲＣ／ＲＲＣが大きすぎる場合、緻密な焼結体が得られる焼結温度が高くなってしまう傾向にある。焼結温度が高くなりすぎると、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されても異常粒成長を抑制することができなくなってしまう。一方、異常粒成長しないような低い焼成温度で焼結すると、焼結体に空隙が発生する傾向にある。その結果、残留磁束密度Ｂｒが低下する傾向にある。
【００７０】
ＣＲＣ／ＲＲＣが小さすぎる場合、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されにくくなり、主相結晶粒子の結晶粒子径を制御できなくなり、緻密な焼結体が得られない温度においても、異常粒成長が生じて、粗大な主相結晶粒子が形成される傾向にある。その結果、マイナー曲線平坦性が低下する傾向にある。
【００７１】
なお、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相には、Ｂ（ホウ素）が含まれていてもよいが、その濃度は低いことが好ましい。具体的には、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相に含まれるホウ素の含有比率（ａｔ％）をＢＲＣとした時に、ＢＲＣ／ＲＲＣが０．３０未満であることが好ましく、０．２４以下であることがより好ましい。
【００７２】
さらに、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相には、Ｏ（酸素）が含まれていてもよいが、その濃度は低いことが好ましい。具体的には、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相に含まれる酸素の含有比率（ａｔ％）をＯＲＣとした時に、ＯＲＣ／ＲＲＣが０．２０未満であることが好ましい。
【００７３】
（２．２．２  Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相）
本実施形態では、粒界相は、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相を有していることが好ましい。Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相は、少なくとも、希土類元素、酸素、炭素および窒素を含有し、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相に含まれる希土類元素、酸素、炭素および窒素の含有比率（ａｔ％）が、主相結晶粒子内に含まれる希土類元素、酸素、炭素および窒素の含有比率（ａｔ％）よりも高い領域である。
【００７４】
Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相は、粒界相に、炭素が多く存在することにより形成されやすい。
【００７５】
なお、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相に含まれる希土類元素の種類は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の種類と同じであってもよいし、少なくてもよい。
【００７６】
粒界相がＲ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相を有する場合、粒界相全体の面積を１００％としたときに、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率が１０％以上であることが好ましい。Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相は、粒界相において、凝集して存在するよりも分散して存在しやすい。したがって、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率が上記の範囲を満足することにより、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相が適度に分散して形成されるので、粒界相を構成する相のうち、三重点に凝集しやすいＲリッチ相がＲ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相により分断される。その結果、三重点に形成されるＲリッチ相の最大面積を抑制することができる。
【００７７】
Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率は３０％以上であることがより好ましく、５２％以上であることがさらに好ましい。一方、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率は６０％以下であることが好ましく、５７％以下であることがより好ましい。
【００７８】
（２．２．３  Ｒリッチ相）
Ｒリッチ相は、Ｒリッチ相に含まれる希土類元素の含有比率が、主相結晶粒子内に含まれる希土類元素の含有比率よりも高い相である。このようなＲリッチ相としては、たとえば、上記のＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相、主相結晶粒子内に含まれる希土類元素、ホウ素および炭素の含有比率より希土類元素、ホウ素および炭素の含有比率が高く、主相結晶粒子内に含まれる遷移金属元素の含有比率よりも遷移金属元素の含有比率が低いＲ−Ｔ−Ｂ−Ｃ相が例示される。
【００７９】
本実施形態では、粒界相におけるＲリッチ相の最大面積は７０μｍ２以下であることが好ましく、６０μｍ２以下であることがより好ましく、１３．２μｍ２以下であることがさらに好ましい。
【００８０】
このようなＲリッチ相は三重点に凝集して形成されやすく、反磁性または常磁性である。したがって、このようなＲリッチ相が三重点に形成されると、隣接する主相結晶粒子の磁化からの漏えい磁場が収束して粒界相を貫いて回り込み、Ｒリッチ相中に局所的な反磁場が発生しやすくなる。三重点に形成されたＲリッチ相の面積が大きいと、発生した反磁場が大きくなるので、特に高温において、主相結晶粒子の逆磁区発生磁場が著しく低下してしまう。その結果、保磁力の温度係数βの絶対値が大きくなってしまう。
【００８１】
換言すれば、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率が上記の範囲を満足することにより、三重点に形成されるＲリッチ相の面積を小さくできるので、保磁力の温度係数βの絶対値を抑制することができる。
【００８２】
なお、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相も、希土類元素の含有比率が主相結晶粒子よりも高いため、Ｒリッチ相に含まれる。しかしながら、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相は、上述したように、分散して形成されやすいため、最大面積を示すＲリッチ相がＲ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相である可能性は非常に低い。
【００８３】
また、上述したＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相およびＲ−Ｔ−Ｂ−Ｃ相は、炭素を含む相である。したがって、粒界相において、これらの相の最大面積が抑制されるということは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石において、炭素が局所的に存在せず、比較的分散して分布していることを意味する。
【００８４】
本実施形態では、このような炭素の濃度分布をＣＶ（変動係数）値として表す。炭素の濃度分布のＣＶ値は、０．８５以下であることが好ましく、０．６７以下であることがより好ましく、０．５０以下であることがさらに好ましい。ＣＶ値が上記の範囲を満足することにより、保磁力の温度係数βの絶対値を抑制することができる。
【００８５】
（２．２．４  粒界相を構成する相の同定）
粒界相を構成する相の同定は、本実施形態では、以下のようにして行うことができる。まず、上述した主相結晶粒子のＤ５０を測定する場合と同様に、ＳＥＭを用いて、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の断面の反射電子像から主相結晶粒子と粒界相とを同定する。
【００８６】
粒界相は、反射電子像において、コントラストが異なる領域から構成されている。また、コントラストの違いは組成の違いを反映している。したがって、粒界相が、組成の異なる相から構成されていることが分かる。
【００８７】
次に、当該断面を、たとえば、波長分散型Ｘ線分光器（wavelength-dispersive X-ray spectrometer）を用いるＥＰＭＡ（電子線マイクロアナライザー：Electron Probe Micro Analyzer）により、当該断面に存在する元素の分布を測定し、元素マッピングデータを得る。
【００８８】
続いて、当該断面の元素マッピングデータに含まれる各粒界相の組成を、各元素の特性Ｘ線強度に基づき定量的に求め、反射電子像において上記した相の組成条件に合致する相を特定する。すなわち、粒界相の組成の測定結果から、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相、Ｒ−Ｔ−Ｂ−Ｃ相等に属する領域を特定する。
【００８９】
また、ＭＲＣ／ＲＲＣおよびＣＲＣ／ＲＲＣについては、上記において同定されたＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相における各元素の特性Ｘ線強度の値から、それぞれ算出すればよい。
【００９０】
反射電子像において各相を特定した後、Ｒリッチ相に属する相の個々の閉じた領域について、ピクセル数を算出する。ピクセル数が最も多い相が、面積が最も大きいＲリッチ相である。さらに、反射電子像のスケールバー等から、１ピクセルの面積を算出する。面積が最も大きいＲリッチ相のピクセル数と１ピクセルの面積との積をＲリッチ相の最大面積とすればよい。また、全粒界相におけるＲ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相の面積比率は、全ての粒界相に属するピクセル数を１００％としたときに、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相に属するピクセル数の割合として算出すればよい。
【００９１】
また、炭素の濃度分布のＣＶ値については、ＥＰＭＡによる元素マッピングデータにおいて、測定点（ピクセル）ごとの炭素の検出量の情報を得る。得られた炭素の検出量の情報から、測定点における炭素の検出量の標準偏差と炭素の検出量の平均値とを算出して、下記の式からＣＶ値を算出すればよい。
ＣＶ値＝炭素の検出量の標準偏差／炭素の検出量の平均値
【００９２】
（２．３  Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の組成）
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石において、希土類元素（Ｒ）の含有比率ａは、１４ａｔ％以上２０ａｔ％以下であり、遷移金属元素（Ｔ）の含有比率ｂは、７０ａｔ％以上８２ａｔ％以下であり、ホウ素（Ｂ）の含有比率ｃは、４ａｔ％以上７ａｔ％以下である。
【００９３】
本実施形態では、ＭとＴとの比率が所定の範囲内である。具体的には、０．００９≦ｄ／ｂ≦０．０３５である。ｄ／ｂが上記の範囲内であることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石におけるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が占める割合が適切となり、緻密な焼結体が得られる焼結温度において、主相結晶粒子を適度に粒成長させ、Ｄ５０を上述した範囲内とすることができる傾向にある。その結果、マイナー曲線平坦性が向上する傾向にある。
【００９４】
ｄ／ｂは０．０１４以上であることが好ましい。一方、ｄ／ｂは０．０３０以下であることが好ましい。
【００９５】
ｄ／ｂが大きすぎる場合、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石におけるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が占める割合が大きくなりすぎ、主相が占める割合が低下する傾向にある。その結果、残留磁束密度Ｂｒが低下する傾向にある。
【００９６】
ｄ／ｂが小さすぎる場合、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されにくくなり、主相結晶粒子の結晶粒子径を制御できなくなり、緻密な焼結体が得られない温度においても、異常粒成長が生じて、粗大な主相結晶粒子が形成される傾向にある。その結果、マイナー曲線平坦性が低下する傾向にある。
【００９７】
また、本実施形態では、ＣとＴとの比率が所定の範囲内である。具体的には、０．０２５≦ｅ／ｂ≦０．０５５である。ｅ／ｂが上記の範囲内であることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石におけるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が占める割合が適切となり、緻密な焼結体が得られる焼結温度において、主相結晶粒子を適度に粒成長させ、Ｄ５０を上述した範囲内とすることができる傾向にある。その結果、マイナー曲線平坦性が向上する傾向にある。
【００９８】
ｅ／ｂは０．０３３以上であることが好ましい。一方、ｅ／ｂは０．０５０以下であることが好ましい。
【００９９】
ｅ／ｂが大きすぎる場合、緻密な焼結体が得られる焼結温度が高くなってしまう傾向にある。焼結温度が高くなりすぎると、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されても異常粒成長を抑制することができなくなってしまう。一方、異常粒成長しないような低い焼成温度で焼結すると、焼結体に空隙が発生する傾向にある。その結果、残留磁束密度Ｂｒが低下する傾向にある。
【０１００】
ｅ／ｂが小さすぎる場合、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されにくくなり、主相結晶粒子の結晶粒子径を制御できなくなり、緻密な焼結体が得られない温度においても、異常粒成長が生じて、粗大な主相結晶粒子が形成される傾向にある。その結果、マイナー曲線平坦性が低下する傾向にある。
【０１０１】
また、本実施形態では、良好な特性を有する可変磁束磁石を得る観点から、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の希土類元素は、上述したように、Ｎｄと、Ｙ、ＣｅおよびＳｍから選ばれる１種以上と、を含むことが好ましい。さらに、希土類元素を、Ｒ１とＲ２とＳｍとの３つのグループに分けることが好ましい。具体的には、Ｒ１は、Ｎｄを含み、Ｙ、ＣｅおよびＳｍを含まない１種以上の希土類元素であり、Ｒ２は、Ｙ、Ｃｅから選ばれる１種以上の元素である。
【０１０２】
ＹおよびＣｅは、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物である場合の異方性磁界が、Ｎｄ等のＲ１よりも小さい。また、Ｓｍ２Ｔ１４Ｂ化合物は面内異方性を有しているため、Ｒ１２Ｔ１４Ｂ化合物が示す強い異方性磁界を少量で劇的に低くすることができる。そこで、Ｎｄを、ＹおよびＣｅから選ばれる１種以上および／またはＳｍで置換することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の保磁力を小さくできる。さらに、Ｒ２とＳｍとがＲ１を置換する割合を制御することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の保磁力を小さくできることに加えて、可変磁束磁石に好適な磁気特性をより高めることができる。
【０１０３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素が、上記のＲ１とＲ２とＳｍとから構成される場合、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素の総原子数を１とした場合において、希土類元素の総原子数に対するＲ２の原子数の比率を「ｘ」とし、希土類元素の総原子数に対するＳｍの原子数の比率を「ｙ」としたときに、希土類元素を示すＲは、（Ｒ１１−ｘ−ｙＲ２ｘＳｍｙ）と表すことができる。
【０１０４】
ｘおよびｙは、図３に示す点Ａ（０．０００，０．０５０）、点Ｂ（０．０００，０．１５０）、点Ｃ（０．７００，０．１００）、点Ｄ（０．７００，０．０００）、点Ｅ（０．３００，０．０００）を頂点とする５角形を構成する直線上および当該５角形に囲まれる領域（図３ではハッチング部分）内であることが好ましい。ｘおよびｙが図３に示す上記の範囲内であることにより、磁石の保磁力をさらに低くしつつ、着磁磁場も低くなり、かつその低い着磁磁場において高い残留磁束密度と良好なマイナー曲線平坦性とを得ることができる。
【０１０５】
また、ｘおよびｙは、図３に示す点Ｆ（０．０００，０．０７５）、点Ｇ（０．０００，０．１２５）、点Ｈ（０．１００，０．１２５）、点Ｉ（０．２００，０．１００）、点Ｊ（０．２００，０．０５０）、点Ｋ（０．１００，０．０７５）をこの順に時計回りに結ぶ直線上および当該直線に囲まれる領域（図３ではクロスハッチング部分）内であることがより好ましい。ｘおよびｙが図３に示す上記の範囲内であることにより、上記の効果をより高めることができる。
【０１０６】
また、ｘおよびｙは、ｘ＝０、かつ０．０７５≦ｙ≦０．１２５であることがさらに好ましい。すなわち、Ｒ１をＳｍで上記の範囲内で置換することがさらに好ましい。ｘおよびｙが上記の関係を満足することにより、上記の効果をさらに高めることができる。
【０１０７】
本実施形態では、良好な特性を有する可変磁束磁石を得る観点から、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の遷移金属元素におけるＦｅまたはＦｅおよびＣｏが占める比率は０．９０以上であることが好ましい。
【０１０８】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、主相結晶粒子の粉末冶金工程中での反応を促進する元素Ａを含有してもよい。元素Ａは、銅（Ｃｕ）、ジルコニウム（Ｚｒ）およびニオブ（Ｎｂ）からなる群から選ばれる１種以上である。Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる元素の合計を１００ａｔ％とした場合、これらの元素の合計含有量は０．０５〜１．００ａｔ％の範囲内であることが好ましい。なお、Ｃｕの含有量は０．２０ａｔ％以下であることが好ましい。
【０１０９】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に銅を添加することにより、主相結晶粒子の表面層を反応させ、歪み、欠陥等を除去できる。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石にジルコニウムおよび／またはニオブを添加することにより、焼結時の主相結晶粒子の粗大化を防ぎ、微細な粒子径を保ったままＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を緻密化することができる。
【０１１０】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、バナジウム（Ｖ）、銀（Ａｇ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）等を含んでいてもよい。また、原料に由来する不純物、製造時に混入する不純物等の不可避的不純物を含んでもよい。本実施形態では、上記のＴｉ等の元素および不可避的不純物の含有量の合計は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石において、１ａｔ％以下であることが好ましい。
【０１１１】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、酸素（Ｏ）を所定の範囲で含有していてもよい。Ｏ（酸素）の含有量は１０００〜８０００ｐｐｍであることが好ましい。Ｏの含有量が少なすぎると、磁石の耐食性が不十分となり、Ｏの含有量が多すぎると、磁石中に液相が十分に形成されなくなり、保磁力が低下する。耐食性および保磁力をより良好に得るために、１５００〜３０００ｐｐｍであることが好ましい。
【０１１２】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、窒素（Ｎ）を所定の範囲で含有していてもよい。Ｎの含有量が８０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。Ｎの含有量が多すぎると、保磁力が不十分となる傾向にある。
【０１１３】
焼結後のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石の組成は、たとえば、ＩＣＰ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＡＥＳ：Inductively Coupled Plasma Atomic Emission Spectroscopy）にて測定することが可能である。
【０１１４】
また、焼結後のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石中の酸素量、炭素量、窒素量の測定方法は、従来、一般的に知られている方法を用いることができる。酸素量は、たとえば、不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法により測定され、炭素量は、たとえば、酸素気流中燃焼−赤外線吸収法により測定され、窒素量は、たとえば、不活性ガス融解−熱伝導度法により測定される。
【０１１５】
（３．Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の製造方法）
次に、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石の製造方法の一例について以下に説明する。
【０１１６】
（３．１  合金作製工程）
まず、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を製造するための原料金属を準備する。原料金属は、真空または不活性ガス雰囲気中で溶解され、所定の組成を有する原料合金が作製される。
【０１１７】
原料金属としては、たとえば、希土類金属または希土類合金、純鉄、フェロボロン、および、これらの合金等が例示される。原料合金の組成は、所望のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石の組成に応じて調整すればよい。また、溶解時に、元素Ｍの原料金属を添加してもよい。
【０１１８】
原料金属を溶解して原料合金を得る方法は、公知の溶解法であれば、特に制限されず、たとえば、ストリップキャスト法、高周波誘導溶解等が例示される。溶解時の雰囲気としては、真空または不活性ガスとすることが好ましく、アルゴン（Ａｒ）雰囲気がより好ましい。
【０１１９】
ストリップキャスト法では、原料金属をＡｒ雰囲気などの非酸化雰囲気中で溶解して得た原料合金の溶湯を回転するロールの表面に出湯させる。ロールで急冷された溶湯は、薄板または薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１μｍ〜５０μｍの均質な組織を有している。また、還元拡散法によって得られた合金を原料合金として用いることもできる。
【０１２０】
本実施形態では、原料合金を用いて磁石を製造する方法としては、１種類の原料合金を用いるいわゆるシングル合金法を採用するが、主相結晶粒子であるＲ２Ｔ１４Ｂ化合物を主体とする主相形成用原料合金（低Ｒ合金）と、低Ｒ合金よりＲを多く含み、粒界相の形成に有効に寄与する粒界相形成用原料合金（高Ｒ合金）とを用いるいわゆる混合法を採用してもよい。
【０１２１】
（３．１．１  ＨＤＤＲ処理）
本実施形態では、原料合金に対して、ＨＤＤＲ（Hydrogenation-Disproportionation-Desorption-Recombination）処理を行うことが好ましい。ＨＤＤＲ処理とは、原料合金の水素化（Hydrogenation）、不均化（Disproportionation）、脱水素化（Desorption）、および再結合（Recombination）を順次実行することにより、微細化された結晶粒を化学的に得るプロセスである。ＨＤＤＲ処理により得られる原料合金を用いてＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を製造することにより、焼結後の主相結晶粒子の結晶粒子径を小さく、かつその粒度分布を狭くすることができる。
【０１２２】
ＨＤＤＲ処理では、原料合金を、Ｈ２ガス雰囲気またはＨ２ガスと不活性ガスとの混合雰囲気中で７００℃〜９００℃に保持し、それによって原料合金を水素化させた後、雰囲気におけるＨ２ガスの分圧が１３Ｐａ以下になるまで、７００℃〜９００℃で原料合金を脱水素処理し、次いで冷却する。これにより、微細な組織のＨＤＤＲ合金が得られる。
【０１２３】
（３．２  粉砕工程）
作製された原料合金（ＨＤＤＲ合金またはＨＤＤＲ処理を行わなかった原料合金）は粉砕工程に供される。混合法による場合には、低Ｒ合金および高Ｒ合金は別々に、または、一緒に粉砕される。粉砕工程は、粗粉砕工程と微粉砕工程とに分けられる。まず、原料合金を粒径が数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。
【０１２４】
粗粉砕は、原料合金に水素を吸蔵させた後に放出させることにより粉砕を行なう水素粉砕が効果的である。水素放出処理は、希土類焼結磁石として不純物となる水素を減少させることを目的として行われる。水素吸蔵時の温度は室温である。水素吸蔵後の脱水素のための加熱保持の温度は、２００〜４００℃以上とし、望ましくは３００℃とする。保持時間は、保持温度との関係、原料合金の組成、重量等によって変わり、１ｋｇ当たり少なくとも３０分以上、望ましくは１時間以上とする。水素放出処理は、真空中又はＡｒガスフローにて行う。
【０１２５】
本実施形態では、粗粉砕工程は、水素粉砕とすることが好ましいが、原料合金に対し、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用いてさらに機械的な粗粉砕を行ってもよい。
【０１２６】
粗粉砕工程後、微粉砕工程を行う。微粉砕には主にジェットミルが用いられ、粒径が数百μｍ程度である粗粉砕後の粉末を、平均粒径１．２μｍ〜４μｍ、好ましくは１．５μｍ〜３μｍとなるまで粉砕する。ジェットミルは、高圧の不活性ガスを狭いノズルから開放することにより高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットまたは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。粉砕された粉末は粉砕機内蔵の分級ロータおよび粉砕機下流のサイクロンによって分級される。
【０１２７】
微粉砕には湿式粉砕を用いてもよい。湿式粉砕にはボールミルや湿式アトライタ等が用いられ、粒径が数百μｍ程度である粗粉砕粉末を、平均粒径１．５μｍ〜４μｍ、好ましくは２μｍ〜３μｍとなるまで粉砕する。湿式粉砕では適切な分散媒を選択することにより、合金粉が酸素に触れることなく粉砕が進行するため、酸素濃度が低い微粉末が得られる。
【０１２８】
本実施形態では、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相の炭素源として、および、後述する成形工程時の潤滑、磁石の配向性の向上等を目的として、微粉砕時、および／または、微粉砕後の粉体に、脂肪酸または脂肪酸の誘導体や炭化水素等を０．５ｗｔ％〜２．０ｗｔ％程度添加することができる。
【０１２９】
脂肪酸または脂肪酸の誘導体としては、たとえば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスイソステアリン酸アミド、ラウリド酸アミド等が例示され、炭化水素としては、パラフィン、ナフタレン等が例示される。
【０１３０】
（３．３  成形工程）
続いて、微粉砕後の粉体を成形する。本実施形態では、成形は磁場を印加しながら行う。磁場中成形における成形圧力は０．３ｔｏｎ／ｃｍ２〜３ｔｏｎ／ｃｍ２（３０ＭＰａ〜３００ＭＰａ）の範囲とすればよい。成形圧力は成形開始から終了まで一定であってもよく、漸増または漸減してもよく、あるいは不規則変化してもよい。成形圧力が低いほど配向性は良好となるが、成形圧力が低すぎると成形体の強度が不足してハンドリングに問題が生じるので、この点を考慮して成形圧力を設定すればよい。磁場中成形で得られる成形体の最終的な相対密度は、通常、４０％〜６０％である。
【０１３１】
印加する磁場は、９６０ｋＡ／ｍ〜１６００ｋＡ／ｍ程度とすればよい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状の磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。
【０１３２】
（３．４  焼結工程）
成形体は焼結工程に供される。焼結は真空または不活性ガス雰囲気中にて行う。保持温度および保持時間は、磁石の組成、合金粉の粉砕方法、主相結晶粒子の平均結晶粒子径および粒度分布等を考慮して、調整すればよい。本実施形態では、保持温度が８００℃〜１０００℃、保持時間が１分〜２０時間であることが好ましい。保持時間は、４時間〜２０時間であることがより好ましい。
【０１３３】
本実施形態では、焼結時に、粒界相において、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されることにより、微細化されたＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒子の異常粒成長が抑制された状態である程度粒成長する。その結果、主相結晶粒子の結晶粒子径を、上記のＤ５０の範囲内とすることができる。
【０１３４】
焼結後、得られた焼結体に時効処理を施してもよい。時効処理条件は、焼結体の微細構造を考慮して、適宜設定すればよい。たとえば、処理温度は４００℃〜９００℃の温度範囲に設定することができる。
【０１３５】
（４．モータ）
本実施形態に係るモータは、上記のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を備えていれば、その構成は特に制限されないが、本実施形態では、モータの回転子に上記のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石が組み込まれる。図４に、本実施形態に係るモータ１０の一例を示す。
【０１３６】
図４は、本実施形態に係るモータ１０の回転軸方向から見た断面模式図であり、９０°回転対称なので、対称な部分は省略している。図４に示すように、モータ１０は、回転子１１および固定子１６を有している。
【０１３７】
回転子１１は、回転子鉄心１２と積層磁石１５とから構成されている。回転子鉄心１２は電磁鋼板を積層して構成されている。積層磁石１５は、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石から構成される可変磁束磁石１３と、可変磁束磁石１３よりも保磁力および磁化が大きな永久磁石から構成される固定磁束磁石１４ａ、１４ｂと、から構成されている。また、積層磁石１５は、回転子鉄心１２内に埋め込まれている。
【０１３８】
図４に示すように、固定磁束磁石１４ａ、１４ｂは、可変磁束磁石１３の両主面に、積層磁石１５の厚み方向に重ねあわせるように配置され、一体化されている。また、図４に示すように、可変磁束磁石１３と固定磁束磁石１４ａ、１４ｂの磁化方向は積層磁石１５の厚み方向に平行である。すなわち、可変磁束磁石１３と固定磁束磁石１４ａ、１４ｂは磁化方向が同一方向になるように、磁気的に直列に配置される。積層磁石１５の磁化方向（中心軸方向）がｄ軸、積層磁石間の中心軸方向がｑ軸となる。
【０１３９】
回転子１１の外周側には、エアギャップを介して固定子１６が配置されている。固定子１６は、電機子鉄心１７と電機子巻線１８とから構成される。瞬間的に大きなｄ軸電流を電機子巻線１８に流すことにより磁界が発生し、可変磁束磁石１３の磁化を可逆的に変化させて、その磁束量を可逆的に変化させる。
【０１４０】
可変磁束磁石では、着磁時の動作点における磁化と、減磁時の動作点における磁化との差が大きくなり、着磁時と減磁時とにおいて、モータの誘起電圧の変化率が大きくなる。その結果、可変磁力モータのトルクの変化率が大きくなり、モータの効率を高めることができる。
【０１４１】
特に、図４に示すように、回転子鉄心１２に埋め込む磁石として、固定磁束磁石１４ａ、１４ｂを可変磁束磁石１３と直列積層配置された積層磁石１５を用いることによりモータの効率をさらに高めることができる。
【０１４２】
積層磁石１５に替えて可変磁束磁石１３単体を埋め込んだ場合、モータの通常運転時の動作点は、保磁力の小さな可変磁束磁石１３の磁化曲線の屈曲点を超えた不可逆減磁領域に位置し、可変磁束磁石１３が本来持つ残留磁束密度Ｂｒを有効利用することができず、最大着磁状態の磁束、および、着磁状態と減磁状態とにおける磁束の変化量も減少する。その結果、可変磁束磁石１３が本来有する性能に応じたモータの効率が得られない。
【０１４３】
これに対して、積層磁石１５を用いることにより、可変磁束磁石１３の通常運転時の動作点を正磁場方向にシフトさせ、磁化曲線の屈曲点を超えない可逆領域にとどめることができて、最大着磁状態の磁束、および、着磁状態と減磁状態とにおける磁束の変化量を増加することができる。
【０１４４】
さらに、固定磁束磁石と可変磁束磁石とを直列積層配置する場合には、図４に示すように、可変磁束磁石１３の両主面を挟むように、固定磁束磁石１４ａ、１４ｂを配置することが好ましい。図４に示す配置に替えて、可変磁束磁石１３単体、または、可変磁束磁石１３の片面に固定磁束磁石１４を積層配置にした場合、ｄ軸電流による可変磁束磁石１３内を通る磁束線の向きは、エアギャップから遠ざかるに従って磁化方向とずれてしまう。その結果、可変磁束磁石１３内部に作用する磁場は不均一となり、可変磁束磁石１３内部の着磁状態も不均一になる。
【０１４５】
これに対して、図４に示す配置とした場合、可変磁束磁石１３内を通る磁束線の向きは磁化方向に整流され、可変磁束磁石１３内部に作用する磁場は均一となり、可変磁束磁石１３内部の着磁状態も均一となる。これにより、最大着磁状態の磁束、および、着磁状態と減磁状態とにおける磁束の変化量を増加することができる。
【０１４６】
なお、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石は、発電機にも好適に適用されるが、発電機の構成は、上記のモータの構成と同じであるので、説明を省略する。
【０１４７】
（５．本実施形態における効果）
本実施形態では、可変磁束磁石として好適なＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を得るために、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる主相結晶粒子間に存在する粒界相に、主相結晶粒子のＲ濃度、Ｍ濃度、Ｃ濃度よりも高く、主相結晶粒子のＴ濃度よりも低いＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相を存在させている。このＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相は、焼結時に、粒界相に形成されることにより、主相結晶粒子の粒成長を制御することができ、主相結晶粒子を緻密な焼結体が得られる程度に粒成長させつつ、主相結晶粒子の異常粒成長を抑制することができる。
【０１４８】
その結果、主相結晶粒子の単磁区構造が安定となり、かつ主相結晶粒子のニュークリエーション磁場のバラツキが抑制される。したがって、ニュークリエーション型の磁石では、機構的に解決が困難であった低磁場での着磁性およびマイナーループの急勾配の問題を解決し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石でありながら、可変磁束磁石に必要な特性、特に、マイナー曲線平坦性を良好とすることができる。
【０１４９】
また、主相結晶粒子のＤ５０を上述した範囲内とすることにより、主相結晶粒子の単磁区構造をより安定させることができるので、マイナー曲線平坦性がさらに良好になる。
【０１５０】
また、粒界相の構造を上記のように制御することにより、マイナー曲線平坦性を良好に維持しつつ、高温での保磁力の低下率を抑制することができる。
【０１５１】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素として、Ｎｄ２Ｔ１４Ｂ化合物に代表されるＲ１２Ｔ１４Ｂ化合物の高い異方性磁界を低くすることができる希土類元素でＲ１を置換することにより、可変磁束磁石に必要な特性を維持しつつ、低保磁力を実現することができる。特に、Ｒ１に対するＹおよび／Ｃｅの置換割合と、Ｒ１に対するＳｍの置換割合とを制御することにより、保磁力を低下させつつ、着磁磁場も低くし、その低い着磁磁場における残留磁束密度およびマイナー曲線平坦性を良好にすることができる。
【０１５２】
以上、本発明の実施形態について説明してきたが、本発明は上記の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の範囲内において種々の態様で改変しても良い。
【実施例】
【０１５３】
以下、実施例において、本発明をさらに詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。【０１５４】
（実験例１）
まず、表１に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石が得られるように原料を配合し、それらの原料を溶解したのち、ストリップキャスティング法により鋳造して、フレーク状の原料合金を得た。【０１５５】
次いで、実験例１−１〜１−１７に係る試料の原料合金に対してＨＤＤＲ処理を行った。ＨＤＤＲ処理では、Ｈ２ガス雰囲気で８００℃に保持することにより、水素化させた後、雰囲気におけるＨ２ガスの分圧が１Ｐａ以下になるまで、８００℃で脱水素処理し、次いで冷却することにより、ＨＤＤＲ合金を得た。実験例１−１８〜１−２１に係る試料の原料合金に対しては、ＨＤＤＲ処理を行わなかった。【０１５６】
次にＨＤＤＲ合金に対して室温で水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気で３００℃での１時間の熱処理の後、一旦室温まで冷却し、真空雰囲気で再び３００℃での１時間の熱処理を行う水素粉砕を行った。その後、得られた粉砕物をＡｒ雰囲気下で室温まで冷却した。【０１５７】
次に、粗粉砕粉末に、粒界相における炭素源および粉砕助剤として、ラウリン酸アミドを０．５〜２．０質量％を添加した後、ジェットミルを用いて微粉砕を行った。微粉砕に際しては、実験例１−１〜１−１８および１−２０に係る試料については、微粉砕粉末の平均粒径が１．５μｍとなるように、実験例１−１９および１−２１に係る試料については、微粉砕粉末の平均粒径が２．０μｍとなるように、ジェットミルの分級ロータの回転速度を調節した。【０１５８】
得られた微粉砕粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填し、１２００ｋＡ／ｍの磁場を印加しながら１２０ＭＰａの圧力を加える磁場中成形を行い、成形体を得た。【０１５９】
その後、得られた成形体を、真空中、表２に示す温度で４時間保持して焼結した後、急冷して、焼結体（Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石）を得た。そして、得られた焼結体をＡｒ雰囲気下、５９０℃で１時間の時効処理を施し、実験例１−１〜１−２１の各Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の試料を得た。【０１６０】
なお、本実施例では、ＨＤＤＲ処理から焼結までの各工程を、５０ｐｐｍ未満の酸素濃度の不活性ガス雰囲気下で行った。【０１６１】
得られた実験例１−１〜１−２１の試料について、組成分析を行った結果を表１に示す。なお、表１に示した各元素の含有量はＩＣＰ発光分光分析法により測定した。また、組成分析結果より、ｘおよびｙを算出し、ｘとｙとの関係を図３にプロットした。【０１６２】
【表１】
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【０１６３】
得られた試料について、主相結晶粒子のＤ５０を以下のようにして測定した。【０１６４】
まず、試料の切断面において、１０μｍ角の領域をＳＥＭにより観察し、反射電子像を得た。得られた反射電子像を画像解析ソフトに取り込んで、２００個の主相結晶粒子について、それらの輪郭を抽出し、主相結晶粒子の面積を求めた。得られた主相結晶粒子の面積の累積分布が５０％となる面積円相当径をそれぞれＤ５０とした。結果を表２に示す。【０１６５】
（空隙の面積比率の算出）
まず、得られた各試料の断面の表面をイオンミリングで削り、最表面の酸化等の影響を除いた後、イオンミリング後の断面をＥＰＭＡ（電子線マイクロアナライザー：Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｐｒｏｂｅ  Ｍｉｃｒｏ  Ａｎａｌｙｚｅｒ）を用いて、４０μｍ角の領域について、反射電子像を得た。得られた反射電子像の画像を所定レベルで２値化し、空隙部分を同定して、空隙部分の面積を算出した。算出した空隙部分の面積を、主相結晶粒子の面積と粒界相の面積と空隙部分の面積との合計で割ることにより、全面積に占める空隙の面積比率を算出した。結果を表２に示す。【０１６６】
（粒界相を構成する相の同定）
上記と同様にして、反射電子像を得た後、当該領域の元素マッピング（２５６点×２５６点）を行なった。得られた反射電子像および元素マッピングデータより、以下のような手順で、粒界相に占めるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相、Ｒ−Ｏ−Ｃ−Ｎ相およびＲ−Ｔ−Ｂ−Ｃ相を同定した。【０１６７】
空隙部分を除去した反射電子像の画像を２値化し、主相結晶粒子領域と粒界相領域とを同定し、主相結晶粒子の面積と粒界相の面積とを算出した。なお、２値化は反射電子像の信号強度を基準に行った。【０１６８】
得られた反射電子像および元素マッピングデータから、主相結晶粒子および粒界相を構成するコントラストの異なる領域を特定した。次に、主相結晶粒子領域において、ＥＰＭＡによる点分析を行いＲ、Ｔ、Ｍ、Ｂ、Ｃ、ＯおよびＮの各元素の特性Ｘ線強度の平均値と標準偏差を算出した。各元素について、主相結晶粒子領域における特性Ｘ線強度の平均値に標準偏差の３倍を加えた値を算出し、これらを主相結晶粒子領域における各元素の含有比率（ａｔ％）とした。なお、主相結晶粒子領域における希土類元素、遷移金属元素、元素Ｍおよび炭素の含有比率を、ＲＭＰ、ＴＭＰ、ＭＭＰおよびＣＭＰとした。【０１６９】
なお、ＣＭＰを精度よく測定するために、実験例１−１２の試料において、５個の異なる主相結晶粒子について３ＤＡＰを用いて、ＣＭＰおよびＴＭＰを測定し、ＣＭＰ／ＴＭＰを算出した。ＣＭＰ／ＴＭＰは０．００４８であった。【０１７０】
続いて、粒界相を構成するコントラストの異なる領域において、ＥＰＭＡによる点分析を行い、主相結晶粒子領域における特性Ｘ線強度の値（平均値＋３×標準偏差）よりも特性Ｘ線強度の値が大きい領域と小さい領域とを、各元素（Ｒ、Ｔ、Ｍ、Ｂ、Ｃ、ＯおよびＮ）について特定した。【０１７１】
粒界相を構成するコントラストの異なる領域において、Ｒ、Ｍ、Ｃの各元素の濃度が主相結晶粒子内よりも大きい領域と、Ｔの濃度が主相結晶粒子内よりも小さい領域と、がすべて重なり合う領域を、粒界相におけるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相とした。【０１７２】
また、粒界相を構成するコントラストの異なる領域において、Ｒ、Ｃ、Ｏ、Ｎの各元素の濃度が主相結晶粒子内よりも大きい領域がすべて重なり合う領域を、粒界相におけるＲ−Ｃ−Ｏ−Ｎ相とした。【０１７３】
また、粒界相を構成するコントラストの異なる領域において、Ｒ、Ｂ、Ｃの各元素の濃度が主相結晶粒子内よりも大きい領域と、Ｔの濃度が主相結晶粒子内よりも小さい領域と、がすべて重なり合う領域を、粒界相におけるＲ−Ｔ−Ｂ−Ｃ相とした。【０１７４】
なお、上記において同定されたＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相において、定量分析を行い、各元素の含有比率（ＲＲＣ、ＴＲＣ、ＭＲＣおよびＣＲＣ）を算出した。定量分析は、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相内の３箇所について行い、測定値の平均値から、その試料のＭＲＣ／ＲＲＣおよびＣＲＣ／ＲＲＣの値を算出した。結果を表２に示す。【０１７５】
また、Ｒリッチ相に属する相の個々の閉じた領域について、ピクセル数を算出し、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相及びＲ−Ｔ−Ｂ−Ｃ相におけるピクセル数が最も多い相を特定した。さらに、反射電子像のスケールバーから、１ピクセルの面積を算出し、ピクセル数と１ピクセルの面積との積からＲリッチ相の最大面積を算出した。本実施例では、最大面積を示すＲリッチ相はＲ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相またはＲ−Ｔ−Ｂ−Ｃ相であった。結果を表２に示す。【０１７６】
次に、得られた元素マッピングデータより、以下のような手順で、炭素の濃度分布のＣＶ値を算出した。面分析により得られた炭素の検出量（炭素濃度）の情報に基づき、炭素の検出量の標準偏差と炭素の検出量の平均値とを算出し、下記の式よりＣＶ値を算出した。結果を表２に示す。
ＣＶ値（％）＝炭素の検出量の標準偏差／炭素の検出量の平均値【０１７７】
（磁気特性）
続いて、得られた試料の着磁磁場Ｈｍａｇと、着磁磁場Ｈｍａｇにおける保磁力ＨｃＪおよび残留磁束密度Ｂｒを、ＢＨトレーサーを用いて、以下のようにして測定した。【０１７８】
まず、最大磁場２３９０ｋＡ／ｍで測定したＪ−Ｈヒステリシス曲線（メジャーループ）の保磁力ＨｃＪ＿３０ｋＯｅと等しい磁場の値から、一定間隔で最大磁場を増加させながらマイナーループを測定し、マイナーループが閉じて、かつ対称な形状となる磁場を求め、これを着磁磁場Ｈｍａｇとした。実験例１−９についてのマイナーループの測定結果を図５に示す。図５においては、磁場が、２４０ｋＡ／ｍ、２８０ｋＡ／ｍ、３２０ｋＡ／ｍのいずれの場合にも、閉じたマイナーループが得られているが、対称な形状であるマイナーループは３２０ｋＡ／ｍのみであった。したがって、実験例１−９の着磁磁場Ｈｍａｇは、３２０ｋＡ／ｍであった。本実施例では、Ｈｍａｇは８００ｋＡ／ｍ以下である試料を良好であると判断した。結果を表３に示す。【０１７９】
続いて、着磁磁場Ｈｍａｇ印加時における保磁力をＨｃＪ＿Ｈｍａｇとし、着磁磁場Ｈｍａｇ印加時における残留磁束密度をＢｒ＿Ｈｍａｇとした。本実施例では、ＨｃＪ＿Ｈｍａｇは５７６ｋＡ／ｍ以下である試料を良好であると判断した。また、Ｂｒ＿Ｈｍａｇは０．９１Ｔ以上である試料を良好であると判断した。結果を表３に示す。【０１８０】
得られた試料の保磁力の温度係数は以下のようにして測定した。まず、室温（２３℃）での試料の最低着磁磁場における保磁力を測定し、これをＨｃＪ＿２３℃とする。次に試料を１８０℃に加熱し５分程度保持する。試料の温度が安定した状態にて、最低着磁磁場における保磁力を測定し、これをＨｃＪ＿１８０℃とする。このとき、保磁力の温度係数β（％／℃）を
β＝（ＨｃＪ＿１８０℃−ＨｃＪ＿２３℃）／ＨｃＪ＿２３℃／（１８０−２３）＊１００
とした。可変磁束磁石として使用するためには保磁力の温度係数βは少なくとも−０．４５％／℃以上であることが好ましく、−０．４０％／℃以上がより好ましい。【０１８１】
続いて、マイナー曲線平坦性を以下のようにして測定した。図６に、実験例１−９について、負の折り返し磁場Ｈｒｅｖを変化させながら測定したマイナーループ群を示す。複数の負の折り返し磁場Ｈｒｅｖからの磁化曲線のうち、マイナーループの第２、第３象限の保磁力に相当する動作点（−ＨｃＪ＿Ｈｍａｇ，０）からの磁化曲線（図６の太線）について、着磁磁場Ｈｍａｇ印加時の磁気分極Ｊｓの５０％となる磁場をＨ＿５０％Ｊｓとしたときのマイナーループの保磁力ＨｃＪ＿Ｈｍａｇとの比である（１００×Ｈ＿５０％Ｊｓ／ＨｃＪ＿Ｈｍａｇ）をマイナー曲線平坦性とした。本実施例では、マイナー曲線平坦性は６３％以上である試料を良好であると判断した。結果を表３に示す。【０１８２】
（モータ無負荷特性評価）
実験例１−１〜１−２１の磁石を、図４に示すモータの可変磁束磁石１３として用いた場合のモータの特性を室温で評価した。固定磁束磁石１４ａ、１４ｂとしてはＮｄＦｅＢ磁石（ＨｃＪ＝２０００ｋＡ／ｍ、Ｂｒ＝１．２６Ｔ）を用いた。可変磁束磁石１３の磁化方向厚みは５ｍｍ、固定磁束磁石１４ａ、１４ｂの磁化方向厚みはともに０．５ｍｍ、積層磁石１５全体で６ｍｍとした。この時、ｄ軸電流の許容範囲は−６０〜６０Ａであり、ｄ軸電流により可変磁束磁石に印加可能な磁界の範囲は−１３０〜１３０ｋＡ／ｍである。【０１８３】
図５に示す実験例１−９の可変磁束磁石のＪ−Ｈ曲線においては、磁石磁化が正から負の領域まで対称的なヒステリシスになるために必要な着磁磁場Ｈｍａｇは３２０ｋＡ／ｍである。これに対して、モータで印加可能なｄ軸電流による磁場範囲は−１３０〜１３０ｋＡ／ｍと、着磁磁場Ｈｍａｇよりも低い。しかしながら、図７に示すように、可変磁束磁石の磁化変化範囲を磁化の正の領域に限定することで、着磁磁場Ｈｍａｇの半分以下の１３０ｋＡ／ｍでも、着磁状態と減磁状態との磁化変化量を比較的大きくすることが可能である。この性質を利用することにより、Ｈｍａｇが１３０ｋＡ／ｍ以上の磁石についても、モータの特性評価を可能となった。【０１８４】
実験例１−１〜１−２１の可変磁束磁石をモータ評価機に搭載して、着磁および減磁後の無負荷状態の誘起電圧特性を以下のようにして測定した。まず、正の最大ｄ軸電流６０Ａを印加して最大着磁状態にした後、無負荷状態にて、回転数６００ｒｐｍでのＵ−Ｖ相間の誘起電圧を測定する。次に負のｄ軸電流を−６０Ａまで一定間隔で大きくしながら、ｄ軸電流印加後の無負荷状態での誘起電圧を測定する。これにより、第２象限の減磁過程における誘起電圧の変化が得られる。続いて、正のｄ軸電流を６０Ａまで一定間隔で大きくしながら、ｄ軸電流印加後の無負荷状態での誘起電圧を測定することで、第１象限の着磁過程における誘起電圧の変化が得られる。この測定で得られた誘起電圧の最大値と最小値の変化率を、磁石の着磁および減磁後の誘起電圧変化率として導出した。本実施例では、誘起電圧変化率は３０％以上である試料を良好であると判断した。結果を表３に示す。また、実験例１−９の可変磁束磁石を搭載したモータ評価機の誘起電圧特性を図８に示す。【０１８５】
実験例１−１〜１−２１の可変磁束磁石をモータ評価機に搭載して、ｄ軸電流＝６０Ａによる着磁状態およびｄ軸電流＝−６０Ａによる減磁状態それぞれについて、電流位相βに対するトルク特性を測定し、それぞれの状態における最大トルク値から、磁石の着磁および減磁後のトルク変化率を導出した。本実施例では、トルク変化率は１５％以上である試料を良好であると判断した。結果を表３に示す。また、実験例１−９の可変磁束磁石を搭載したモータ評価機のトルク特性を図９に示す。【０１８６】
【表２】
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【０１８７】
【表３】
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【０１８８】
表２および３より、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｃ相が形成されることにより、可変磁束磁石に求められる特性を満足することが確認できた。【０１８９】
また、本実施例に係るＲ−Ｔ−Ｂ系磁石をモータに組み込んだ場合、磁石の着磁および減磁後の誘起電圧およびトルクの変化率が大きくなることが確認できた。【０１９０】
（実験例２）
表４および５に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石が得られるように原料を配合した以外は、実験例１と同じ方法により、試料を作製し、実験例１と同じ方法により、試料を評価した。実験例２−１〜２−５５の試料の組成分析を行った結果を表４および５に示す。また、組成分析結果より、ｘおよびｙを算出し、ｘとｙとの関係を図３にプロットした。また、実験例２−１〜２−５５の試料の評価結果を表６から９に示す。【０１９１】
【表４】
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【０１９２】
【表５】
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【０１９３】
【表６】
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【０１９４】
【表７】
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【０１９５】
【表８】
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【０１９６】
【表９】
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【０１９７】
表６から９より、Ｎｄの一部を、ＹまたはＣｅで置換することにより、可変磁束磁石に求められる特性を満足しつつ、保磁力を低下させることができることが確認できた。
【産業上の利用可能性】
【０１９８】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石は、可変磁束磁石に求められる特性を満足するので、可変磁束磁石に好適である。
【符号の説明】
【０１９９】
１…  Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石
２…  主相結晶粒子
４…  粒界相
４ａ…  二粒子粒界
４ｂ…  三重点
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【国際調査報告】
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