(57)【要約】本発明の合わせガラス用中間膜は、周波数１Ｈｚ、せん断モードで測定された１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が１５０００Ｐａ以下であって、所定の方法で作成した十字剥離試験サンプルに対して、下記の条件で十字剥離試験を行い測定される接着力が０．３Ｎ／ｍｍ2以上である。十字剥離試験：２３℃にて速度１０ｍｍ／分で、ポリカーボネート板ガラスをクリアフロート板ガラスから、接着面と垂直方向に剥離させたときの最大荷重（Ｎ）を測定し、その最大荷重（Ｎ）を接着力とする。
2020130117.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
周波数１Ｈｚ、せん断モードで測定された１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が１５０００Ｐａ以下であって、下記の第１、第２及び第３の工程をこの順に経て得られる十字剥離試験サンプルに対して、下記の条件で十字剥離試験を行い測定される接着力が０．３Ｎ／ｍｍ2以上である合わせガラス用中間膜。
第１の工程：縦１５ｍｍ及び横１５ｍｍの合わせガラス用中間膜と、ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１．８ｍｍ、縦２５ｍｍ及び横１００ｍｍのクリアフロート板ガラスと、ＪＩＳ  Ｋ６７３５に準拠した厚み２ｍｍ、縦２５ｍｍ及び横１００ｍｍのポリカーボネート板ガラスとを用意する。合わせガラス用中間膜を介してクリアフロート板ガラスとポリカーボネート板ガラスを十字に合わせる。
第２の工程：合わせガラス用中間膜の厚みが一定となるように合わせガラス用中間膜と同じ厚みのスペーサーを用いて、真空ラミネーターにおいて、合わせガラス用中間膜を介して重ね合わせたクリアフロート板ガラスと、ポリカーボネート板ガラスとを、６０℃、０．１ＭＰａの条件で３分間仮圧着をする。
第３の工程：仮圧着したクリアフロート板ガラスと、ポリカーボネート板ガラスとを、８０℃、０．５ＭＰａの条件で１時間本圧着を行う。
十字剥離試験：２３℃にて速度１０ｍｍ／分で、ポリカーボネート板ガラスをクリアフロート板ガラスから、接着面と垂直方向に剥離させたときの最大荷重（Ｎ）を測定し、その最大荷重（Ｎ）を接着力とする。
【請求項２】
−５０〜１５０℃の温度領域において低温側から数えて１番目のガラス転移温度（Ｔｇ１）が−５℃以下である請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
アクリル樹脂を含む請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
さらにポリビニルアセタール樹脂を含む請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
活性エネルギー線によって硬化された樹脂を含む請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
可塑剤の含有量が、合わせガラス用中間膜に含まれる樹脂１００質量部に対して、０質量部以上１０質量部未満である請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜と、前記合わせガラス用中間膜を介して積層される第１及び第２のガラスを備え、
前記第１のガラスが有機ガラスであり、かつ前記第２のガラスが有機ガラス及び無機ガラスのいずれかである合わせガラス。
【請求項８】
前記第２のガラスが無機ガラスである請求項７に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、２枚のガラス板の間に、合わせガラス用中間膜を介在させ一体化させた合わせガラスが広く知られている。合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂に可塑剤が配合された可塑化ポリビニルアセタールより形成されることが多い。合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の車両、航空機、建築物等の窓ガラスとして広く使用されている。【０００３】
合わせガラスにおけるガラス板としては、一般的には無機ガラスが広く使用されるが、無機ガラスは、重量が重い、衝撃を受けた際に割れが発生するなどの問題がある。そのため、合わせガラス板の一方にポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート板などの有機ガラスが使用されることがある。
合わせガラスは、一般的に２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を配置して、オートクレーブなどにより、高温、高圧下で加熱圧着することで製造することが一般的である。しかし、合わせガラスは、２枚のガラス板の一方が有機ガラスであると、無機ガラスと、有機ガラスの線膨張係数の違いなどにより、加熱圧着後に室温に戻した際に反り、割れ、層間剥離（デラミレーション）などが発生することがある。【０００４】
従来、線膨張係数の違いにより反り、割れなどが発生することを防止するために、例えば、特許文献１には、合わせガラス用中間膜として、紫外線硬化可能な粘着剤層を有する粘着シートを使用し、２枚のガラス板の間に粘着シートを配置した状態で、粘着剤層を紫外線硬化することで合わせガラスを得る方法が開示されている。この方法によると、２枚のガラス板の接着に、オートクレーブなどによる加熱圧着が必要とされないので、反り、割れなどの発生が防止される。
また、例えば特許文献２には、有機ガラス板と無機ガラス板とを合わせガラス用中間膜を介して、８０℃を超え１５０℃未満の温度で加熱圧着し、その後、合わせガラスを、３０℃／分以上５００℃／分以下の平均冷却速度で６０℃まで冷却することで、冷却時に発生する反りを抑えることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００２−３４８１５０号公報
【特許文献２】特開２０１２−３５６３３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１のように、２枚のガラス板を紫外線硬化により接着すると、製造工程上の制約が多く、量産化ができないおそれがある。一方で、オートクレーブなどの加圧圧着により、無機ガラスと有機ガラスを接着させる場合、特許文献２のように製造条件を調整することで一定量反りなどを抑えることはできるが、ガラス面積が大きいなど反りが発生しやすい合わせガラスにおいては、反り、割れ、及び層間剥離が十分に抑えられないなど改善の余地がある。【０００７】
そこで、本発明は、オートクレーブなどの加圧圧着により、無機ガラスと有機ガラスなどを接着させて合わせガラスを得るような場合でも、反り、割れ、及び層間剥離を十分に抑制することが可能な合わせガラス用中間膜を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、鋭意検討の結果、１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）、及び所定の条件で実施される十字剥離試験で測定される接着力を調整することで上記課題を解決できることを見出し、以下の本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［８］を提供する。
［１］周波数１Ｈｚ、せん断モードで測定された１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が１５０００Ｐａ以下であって、下記の第１、第２及び第３の工程をこの順に経て得られる十字剥離試験サンプルに対して、下記の条件で十字剥離試験を行い測定される接着力が０．３Ｎ／ｍｍ2以上である合わせガラス用中間膜。
第１の工程：縦１５ｍｍ及び横１５ｍｍの合わせガラス用中間膜と、ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１．８ｍｍ、縦２５ｍｍ及び横１００ｍｍのクリアフロート板ガラスと、ＪＩＳ  Ｋ６７３５に準拠した厚み２ｍｍ、縦２５ｍｍ及び横１００ｍｍのポリカーボネート板ガラスとを用意する。合わせガラス用中間膜を介してクリアフロート板ガラスとポリカーボネート板ガラスを十字に合わせる。
第２の工程：合わせガラス用中間膜の厚みが一定となるように合わせガラス用中間膜と同じ厚みのスペーサーを用いて、真空ラミネーターにおいて、合わせガラス用中間膜を介して重ね合わせたクリアフロート板ガラスと、ポリカーボネート板ガラスとを、６０℃、０．１ＭＰａの条件で３分間仮圧着をする。
第３の工程：仮圧着したクリアフロート板ガラスと、ポリカーボネート板ガラスとを、８０℃、０．５ＭＰａの条件で１時間本圧着を行う。
十字剥離試験：２３℃にて速度１０ｍｍ／分で、ポリカーボネート板ガラスをクリアフロート板ガラスから、接着面と垂直方向に剥離させたときの最大荷重（Ｎ）を測定し、その最大荷重（Ｎ）を接着力とする。
［２］−５０〜１５０℃の温度領域において低温側から数えて１番目のガラス転移温度（Ｔｇ１）が−５℃以下である上記［１］に記載の合わせガラス用中間膜。
［３］アクリル樹脂を含む上記［１］又は［２］に記載の合わせガラス用中間膜。
［４］さらにポリビニルアセタール樹脂を含む上記［３］に記載の合わせガラス用中間膜。
［５］活性エネルギー線によって硬化された樹脂を含む上記［１］〜［４］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［６］可塑剤の含有量が、合わせガラス用中間膜に含まれる樹脂１００質量部に対して、０質量部以上１０質量部未満である上記［１］〜［５］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［７］上記［１］〜［６］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜と、前記合わせガラス用中間膜を介して積層される第１及び第２のガラスを備え、
前記第１のガラスが有機ガラスであり、かつ前記第２のガラスが有機ガラス及び無機ガラスのいずれかである合わせガラス。
［８］前記第２のガラスが無機ガラスである上記［７］に記載の合わせガラス。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の合わせガラス用中間膜によれば、オートクレーブなどの加圧圧着により、無機ガラスと有機ガラスなどを接着させて合わせガラスを得るような場合でも、反り、割れ、及び層間剥離を十分に抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】十字剥離試験を説明するための斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の合わせガラス用中間膜について詳細に説明する。
［合わせガラス用中間膜］
本発明の合わせガラス用中間膜（以下、単に「中間膜」ということがある）は、以下の要件（Ｉ）、及び（ＩＩ）を充足する。
（Ｉ）周波数１Ｈｚ、せん断モードで測定された中間膜の１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が１５０００Ｐａ以下である。
（ＩＩ）所定のクリアフロート板ガラスとポリカーボネート板ガラスを、所定の条件で中間膜を介してオートクレーブで加熱圧着した合わせガラスの十字剥離試験による接着力が０．３Ｎ／ｍｍ２以上である。
本発明の中間膜は、要件（Ｉ）及び要件（ＩＩ）を充足することで、無機ガラスと有機ガラスをオートクレーブなどの加圧接着により、中間膜を介して接着させて、合わせガラスを得ても、反り、割れ、及び層間剥離を十分に抑制することが可能な中間膜を提供できる。特に、割れ及び反りは、要件（ＩＩ）で示すように接着力を高くすると発生しやすくなるが、本発明では、要件（Ｉ）のように平均貯蔵弾性率（Ｇ’）を１５０００Ｐａ以下と低くすることで、接着力が高い場合でも割れ及び反りの発生を有効に抑制できる。
【００１２】
一方で、中間膜の１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が１５０００Ｐａより大きくなると、オートクレーブなどにより加圧接着して、有機ガラスと無機ガラスとを中間膜を介して接着させると、冷却時に反りが発生したり、割れが発生したりする。平均貯蔵弾性率（Ｇ’）は、割れ及び反りの発生をより抑制するために、１３０００Ｐａ以下が好ましく、１００００Ｐａ以下がさらに好ましい。
また、中間膜の１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）は、要件（ＩＩ）で示す接着力を高めやすくするために、１０００Ｐａ以上が好ましく、２５００Ｐａ以上がさらに好ましい。
なお、本発明では、周波数１Ｈｚ、せん断モードで−５０〜２００℃において５℃／分の昇温速度で粘弾性測定を行い、１℃毎に貯蔵弾性率を検出して、検出された貯蔵弾性率の１１０〜１５０℃における相加平均値を平均貯蔵弾性率（Ｇ’）とした。
【００１３】
また、十字剥離試験による接着力を０．３Ｎ／ｍｍ2未満とすると、オートクレーブなどの加圧接着により、有機ガラスと無機ガラスとを中間膜を介して接着させると、十分な接着力が得られずに、有機ガラスと無機ガラスの間に剥離が生じたりする。剥離を十分に抑える観点から、十字剥離試験による接着力は、０．３５Ｎ／ｍｍ2以上が好ましく、０．５Ｎ／ｍｍ2以上がより好ましく、０．７Ｎ／ｍｍ2以上がさらに好ましい。
また、十字剥離試験による接着力は、剥離を抑制させる観点からは高ければ高いほどよく上限は限定されないが、実用的には例えば１０Ｎ／ｍｍ2以下である。また、加熱圧着後の冷却時に反りを発生しにくくする観点から、十字剥離試験による接着力は、好ましくは５Ｎ／ｍｍ2以下、より好ましくは１．２Ｎ／ｍｍ2以下である。
【００１４】
なお、十字剥離試験による接着力の測定方法は、下記の第１、第２及び第３の工程をこの順に経て得られる十字剥離試験サンプルに対して行う。
第１の工程：縦１５ｍｍ及び横１５ｍｍの中間膜と、ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１．８ｍｍ、縦２５ｍｍ及び横１００ｍｍのクリアフロート板ガラスと、ＪＩＳ  Ｋ６７３５に準拠した厚み２ｍｍ、縦２５ｍｍ及び横１００ｍｍのポリカーボネート板ガラスとを用意する。中間膜を介してクリアフロート板ガラスとポリカーボネート板ガラスを十字に合わせる。
第２の工程：中間膜の厚みが一定となるように中間膜と同じ厚みのスペーサーを用いて、真空ラミネーターにおいて、中間膜を介して重ね合わせたクリアフロート板ガラスと、ポリカーボネート板ガラスとを、６０℃、０．１ＭＰａの条件で３分間仮圧着をする。
第３の工程：仮圧着したクリアフロート板ガラスと、ポリカーボネート板ガラスとを、８０℃、０．５ＭＰａの条件で１時間本圧着を行う。
【００１５】
十字剥離試験は、２３℃にて速度１０ｍｍ／分で、ポリカーボネート板ガラスをクリアフロート板ガラスから、接着面と垂直方向に剥離させたときの最大荷重（Ｎ）を測定し、その最大荷重（Ｎ）を接着力とする。
より具体的には、図１に示す冶具にセットして接着力を測定すればよい。冶具は、箱体１１と、押圧部材２０からなる。箱体１１及び押圧部材２０は、ＳＵＳからなる。箱体１１は、上面が開口した直方体状であり、互いに対向する側面１３、１３の上端面に矩形の切り欠き１４、１４が設けられる。押圧部材２０は、矩形のベース部１６と、ベース１６の長手方向における両端部に直角に接続される押圧片１７、１７が設けられたコの字状の部材である。各押圧片１７は、幅Ｗが２０ｍｍ、厚さＴが５ｍｍであり、押圧片１７、１７間の距離Ｌは３５ｍｍである。
十字剥離試験サンプル１０は、ポリカーボネート板２２が下側に配置されるように、クリアフロート板ガラス２１を切り欠き１４、１４間に掛け渡して配置する。ポリカーボネート板ガラス３１を、速度１０ｍｍ／分で接着面と垂直方向である鉛直下向きＸに荷重を作用させて剥離させたときの最大荷重（Ｎ）を測定し、その最大荷重（Ｎ）から接着力（Ｎ／ｍｍ2）を求める。
【００１６】
本発明の中間膜は、−５０〜１５０℃の温度領域において低温側から数えて１番目のガラス転移温度（Ｔｇ１）が−５℃以下であることが好ましい。ガラス転移温度（Ｔｇ１）を−５℃以下とすることで、１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）を低くしつつ、上記要件（ＩＩ）に示す接着力を高めやすくなる。ガラス転移温度（Ｔｇ１）は、これら観点から、より好ましくは−１０℃以下、さらに好ましくは−１５℃以下、よりさらに好ましくは−２２℃以下である。ガラス転移温度（Ｔｇ１）は、−５０℃以上であればその下限は限定されないが、−４０℃以上であってもよい。
【００１７】
ガラス転移温度（Ｔｇ１）は、特に限定されないが、後述するように、中間膜に含有される樹脂の種類、各樹脂の量などを適宜調整することで上記範囲内に調整しやすくなる。
なお、ガラス転移温度（Ｔｇ１）は、上記粘弾性測定の結果から得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度であり、−５０〜１５０℃の温度領域において低温側から数えて１番目のピーク温度である。
【００１８】
本発明の中間膜は、樹脂を含む。本発明の中間膜に使用される樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。樹脂として、熱可塑性樹脂を使用することで、オートクレーブなどの加熱圧着により、一対のガラスを中間膜を介して容易に接着できるようになる。
中間膜に使用される樹脂としては、例えばアクリル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ）、ポリウレタン樹脂（ＰＵ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂（ＥＶＡ）、アイオノマー樹脂、ポリアミド樹脂（ＰＡ）、イソブチレン樹脂が挙げられる。これら樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。
【００１９】
中間膜に使用される樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよいが、上記した接着力を高めつつ、１１０〜１５０℃における平均貯蔵弾性率（Ｇ’）を低くする観点からは２種以上を併用することが好ましい。また、２種以上併用することで、中間膜は、海島構造などの相分離構造を有することが好ましい。相分離構造を有する場合、海部に硬い樹脂を用いることで接着力、取扱性を向上させ、島部に柔らかい樹脂を用いることが好ましい。このような構成により、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）を低くできる。ただし、海部に柔らかい樹脂、島部に硬い樹脂を用いてもよい。上記の硬い樹脂としては、ポリビニルアセタールが好ましく、上記の柔らかい樹脂としては、アクリル樹脂が好ましい。
【００２０】
本発明の中間膜において、樹脂は主成分を構成するものであり、中間膜における樹脂の含有量は、中間膜全量基準で、通常７５質量％以上、好ましくは８５質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上である。また、樹脂の含有量の上限は、特に限定されず、１００質量％である。
【００２１】
中間膜は、樹脂としてアクリル樹脂を含むことが好ましい。アクリル樹脂を含むことで、ガラス転移温度（Ｔｇ１）を低い値に調整して、上記した平均貯蔵弾性率（Ｇ’）及び接着力を所望の範囲内に調整しやすくなる。アクリル樹脂の含有量は、中間膜に含まれる樹脂全量基準で、例えば５０質量％以上、好ましくは６５質量％以上、より好ましくは７２質量％以上、さらに好ましくは８２質量％以上である。
また、中間膜において、アクリル樹脂の含有量は、樹脂成分として単独で使用されてもよく、中間膜に含まれる樹脂全量基準で１００質量％以下であればよい。ただし、上記した平均貯蔵弾性率（Ｇ’）及び接着力を所望の範囲内に調整しやすし、反り、割れ、及び剥離をより抑制する観点からは、アクリル樹脂以外の成分を含有したほうがよい。そのような観点から、アクリル樹脂の上記含有量は、９５質量％以下が好ましく、９０質量％以下がより好ましい。
【００２２】
また、中間膜は、上記したように、アクリル樹脂に加えて、アクリル樹脂以外の樹脂を含有してもよい。アクリル樹脂以外の樹脂は、上記した樹脂から適宜選択して使用すればよいが、ポリビニルアセタール樹脂を使用することが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂としては、後述するようにポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）を使用することが好ましい。
本発明では、アクリル樹脂に加えて、ポリビニルアセタール樹脂、特にＰＶＢを中間膜が含有することで、上記した平均貯蔵弾性率（Ｇ’）及び接着力を所望の範囲内に調整しやすくし、反り、割れ、及び層間剥離を抑制しやすくなる。これら観点から、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、中間膜に含まれる樹脂全量基準で、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、また、例えば５０質量％以下であるが、好ましくは３５質量％以下、より好ましくは２８質量％以下、さらに好ましくは１８質量％以下である。
【００２３】
また、ＰＶＢを使用する場合も、中間膜におけるＰＶＢの含有量は、上記のポリビニルアセタール樹脂の含有量と同様であり、樹脂全量基準で５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、また、例えば５０質量％以下であるが、好ましくは３５質量％以下、より好ましくは２８質量％以下、さらに好ましくは１８質量％以下である。
【００２４】
また、本発明では、中間膜に含まれる樹脂は、活性エネルギー線によって硬化された樹脂（以下、「第１成分」ともいう）を含むことが好ましい。中間膜が、活性エネルギー線によって硬化（例えば、重合）される樹脂を含むことで、第１成分の硬化時に加熱しなくてもよいので、熱履歴による性能低下などが防止できる。中間膜が第１成分を含む場合、中間膜に含まれる樹脂は第１成分単独であってもよいが、第１成分に加えて、第１成分以外の樹脂（以下、「第２成分」ともいう）を含むことが好ましい。
ここで、第１及び第２成分は、上記で列挙した樹脂から適宜選択すればよいが、第１成分がアクリル樹脂であることが好ましく、第１成分がアクリル樹脂で第２成分がポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましく、第１成分がアクリル樹脂で第２成分がＰＶＢであることがさらに好ましい。
【００２５】
また、中間膜が第１及び第２成分を含有する場合、後述するように、第２成分の存在下に、第１成分の前駆体をエネルギー線によって硬化させるとよい。このように、第２成分の存在下に第１成分の前駆体をエネルギー線によって硬化させると、加熱により第２成分が劣化することなどが防止される。また、第２成分を海部、第１成分を島部とする海島構造が形成されやすくなる。
なお、第１成分の前駆体とは、活性エネルギー線が照射して重合することで第１成分となるものであり、第１成分よりも重合度が低いポリマーやオリゴマーであってもよいが、一般的にはモノマーが使用される。
【００２６】
（アクリル樹脂）
本発明で使用するアクリル樹脂は、アクリル重合体である。アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を分子内に有するアクリルモノマーの単独重合体、又は、アクリルモノマーをモノマー単位として含む共重合体である。アクリル重合体は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
本発明の中間膜がアクリル樹脂を含有する場合、上記したガラス転移温度（Ｔｇ１）は、アクリル樹脂に起因して発現することが好ましい。したがって、アクリル重合体を構成するモノマーは、アクリル樹脂のガラス転移温度が、上記したガラス転移温度（Ｔｇ１）で示した所望の範囲内となるように適宜選択するとよい。
なお、本明細書において、「（メタ）アクリロイル基」は、アクリロイル基又はメタクリロイル基を意味し、「（メタ）アクリレート」はアクリレート又はメタクリレートを意味し、他の類似する用語も同様である。
【００２７】
アクリル重合体を構成するアクリルモノマーとしては、例えば（メタ）アクリロイルオキシ基を１つ有する単官能モノマーを使用する。そのようなアクリルモノマーとしては、例えば、アルキル（メタ）アクリレート、脂環構造含有（メタ）アクリレート、芳香環含有（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
また、単官能のアクリルモノマーは、環状エーテル基、水酸基、カルボキシル基、アミノ基、アミド基、ポリオキシエチレン基、アルコキシ基などの官能基を有するモノマー（以下、「官能基含有モノマー」ともいう）であってもよい。官能基モノマーとしては、具体的には、環状エーテル基含有（メタ）アクリレート、水酸基含有（メタ）アクリレート、カルボキシル基含有アクリルモノマー、アミノ基含有アクリルモノマー、アミド基含有アクリルモノマー、ポリオキシエチレン基含有アクリルモノマー、アルコキシ基含有アクリルモノマーなどが挙げられる。
アクリルモノマーは、１種単独で使用してもよいが、２種以上を併用することが好ましい。２種以上併用することで、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）及び接着力を所望の範囲内に制御しやすくなる。
【００２８】
アルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば炭素数が１〜１８であるアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。具体的には、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ミリスチル（メタ）アクリレート、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらの中では、アルキル基の炭素数が１〜８のアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、ガラス転移温度（Ｔｇ１）を所望の範囲内に調整しやすくする観点からは、アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレートが好ましい。
【００２９】
脂環構造含有（メタ）アクリレートとしては、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等が挙げられる。芳香環含有（メタ）アクリレートとしては、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。なお、これら脂環構造含有（メタ）アクリレート、芳香環含有（メタ）アクリレートは、上記した官能基を有さない（メタ）アクリレートである。
【００３０】
環状エーテル基含有（メタ）アクリレートとしては、エポキシ環、オキセタン環、テトラヒドロフラン環、ジオキソラン環、ジオキサン環を有するものが挙げられる。これらの中では、接着力などの観点から、エポキシ環又はジオキソラン環を含有する（メタ）アクリレートが好ましく、特にジオキソラン環含有（メタ）アクリレートが好ましい。
エポキシ環含有（メタ）アクリレートとしては、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテルが挙げられる。
オキセタン環含有（メタ）アクリレートとしては（３−メチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレートが挙げられる。
テトラヒドロフラン環含有（メタ）アクリレートとしては、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、γ−ブチロラクトン（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステルなどが挙げられる。
ジオキソラン環含有（メタ）アクリレートとしては、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２，２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
ジオキサン環含有（メタ）アクリレートとしては、（５−エチル−１，３−ジオキサン−５−イル）メチル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
環状エーテル基含有（メタ）アクリレートの好適な具体例は、グリシジル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレートであるが、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレートがより好ましい。
【００３１】
カルボキシル基含有アクリルモノマーとしては、アクリル酸、メタクリル酸、ω−カルボキシ−ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレート等が挙げられる。ω−カルボキシ−ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレートにおけるポリカプロラクトンの繰り返し単位数は、２〜５程度であるが、好ましくは２〜３である。カルボキシル基含有アクリルモノマーは、好ましくはω−カルボキシ−ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレートである。
水酸基含有アクリルモノマーとしては、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシプロピルフタレート、２−メタクロイルオキシエチル−２−ヒドロキシルプロピルフタレート等が挙げられる。
アミノ基含有アクリルモノマーとしては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）メタクリレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
アミド基含有モノマーとしては、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド及びＮ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
ポリオキシエチレン含有（メタ）アクリレートとしてはジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレートが挙げられる。
アルコキシ含有モノマーとしては、３−メトキシブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
【００３２】
アクリル重合体を構成するアクリルモノマーとしては、単官能アクリルモノマーに加えて、多官能アクリルモノマーを使用してもよい。多官能アクリルモノマーとしては、多官能（メタ）アクリレートが挙げられる。
多官能（メタ）アクリレートとしては２，２−ビス［４−（（メタ）アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２−（メタ）アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００３３】
アクリル重合体を構成するアクリルモノマーは、官能基含有モノマーを含有することが好ましく、官能基含有モノマーとして、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートを含有することがより好ましい。本発明では、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートを使用することで、接着力を向上させやすくなる。また、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートとしては、上記したようにジオキソラン環を含有することがより更に好ましい。
【００３４】
アクリル重合体を構成するモノマーにおける環状エーテル基含有（メタ）アクリレートの含有量は、アクリル重合体を構成する全モノマー基準（以下、単に「全モノマー基準ともいう」）で、好ましくは８質量％以上５５質量％以下、より好ましくは１２質量％以上４５質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以上３５質量％以下である。
アクリル重合体を構成するモノマーは、官能基含有モノマーとして、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートに加えて、接着力を確保する観点などから、他の官能基含有モノマーを含有してもよい。そのような官能基モノマーとしては、特に限定されないが、カルボキシル基含有アクリルモノマーが好ましい。
なお、カルボキシル基含有アクリルモノマーは、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートがエポキシ環含有（メタ）アクリレートであるときに使用されることがより好ましい。カルボキシル基含有アクリルモノマーとエポキシ環含有（メタ）アクリレートを併用することで、接着力などを向上させやすくなる。
カルボキシル基含有アクリルモノマーを使用する場合、アクリル重合体を構成するモノマーにおけるカルボキシル基含有アクリルモノマーの含有量は、全モノマー基準で、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは２質量％以上２０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以上１５質量％以下である。
【００３５】
また、アクリル重合体を構成するモノマーは、上記した官能基含有モノマーに加えて、アルキル（メタ）アクリレート、脂環構造含有（メタ）アクリレート、及び芳香環含有（メタ）アクリレートから選択される１種以上を含有することが好ましい。これらから選択されるモノマーの含有量合計は、モノマー全量基準で、好ましくは４５質量％以上９２質量％以下、より好ましくは５０質量％以上８８質量％以下、さらに好ましくは５５質量％以上８５質量％以下である。
上記した中では、アルキル（メタ）アクリレートを使用することが好ましい。すなわち、アクリル重合体を構成するモノマーは、環状エーテル基含有（メタ）アクリレートと、アルキル（メタ）アクリレートを含有することがさらに好ましい。アルキル（メタ）アクリレートを使用することで、ガラス転移温度（Ｔｇ１）を所望の範囲内に調整して、上記した平均貯蔵弾性率（Ｇ’）と、接着力を所定の範囲内に調整しやすくなる。アクリル重合体を構成するアルキル（メタ）アクリレートの含有量は、全モノマー基準で、好ましくは２５質量％以上８０質量％以下、より好ましくは３０質量％以上７０質量％以下、さらに好ましくは４５質量％以上６５質量％以下である。
【００３６】
また、アクリル重合体を構成するモノマーは、アルキル（メタ）アクリレートに加えて、芳香環含有（メタ）アクリレートを含有することがさらに好ましい。
芳香環含有（メタ）アクリレートの含有量は、全モノマー基準で、好ましくは８質量％以上４０質量％以下、より好ましくは１０質量％以上３５質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以上３０質量％以下である。
【００３７】
アクリル重合体を構成するモノマーは、上記した（メタ）アクリロイル基を分子内に有するアクリルモノマーに加えて、アクリルモノマー以外のビニルモノマーを併用してもよい。アクリル重合体は、溶液重合法、懸濁重合法などで重合させてもよいが、後述するように、活性エネルギー線を照射することで重合させることが好ましい。
【００３８】
（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られる。また、ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルなどのポリビニルエステルをけん化することにより得られる。ポリビニルアセタール樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
ポリビニルアルコールとしては、鹸化度８０〜９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。ポリビニルアルコールの平均重合度は、ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度を所望の範囲内に調整するために、１５０以上１５００以下が好ましい。ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ    Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００３９】
ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されないが、１〜１０であることが好ましく、２〜６がより好ましく、４がさらに好ましい。アセタール基としては、具体的にはブチラール基が特に好ましく、したがって、ポリビニルアセタール樹脂としては、ポリビニルブチラール樹脂が好ましい。ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは４０モル％以上であり、また、好ましくは８５モル％以下である。また、アセタール化度は、６０モル％以上がより好ましく、より好ましくは７５モル％以下である。アセタール化度をこれら範囲内とすることで、水酸基量を後述する所望の範囲内に調整しやすくなる。なお、アセタール化度とは、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基がアセトアセタール基である場合には、アセトアセタール化度を意味し、アセタール基がブチラール基である場合には、ブチラール化度を意味する。
【００４０】
ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、好ましくは１５モル％以上であり、また、好ましくは３５モル％以下である。水酸基量を１５モル％以上とすることで、中間膜のガラス板との接着性が良好になり、上記した接着力を向上させやすい。また、水酸基量を３５モル％以下とすることで、中間膜が硬くなって平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が高くなりすぎることを防止する。
これら観点から、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、より好ましくは２０モル％以上、さらに好ましくは２５モル％以上であり、また、より好ましくは３３モル％以下である。
【００４１】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上であり、また、好ましくは２０モル％以下である。アセチル化度が、上記下限値以上とすることで、アクリル樹脂などの他の樹脂との相溶性などが良好になりやすい。また、上記上限値以下とすることで、中間膜の耐湿性が高くなる。これら観点からアセチル化度は、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上であり、また、より好ましくは１０モル％以下、更に好ましくは５モル％以下、より更に好ましくは３モル％以下である。
なお、水酸基量、アセタール化度（ブチラール化度）、及びアセチル化度は、ＪＩＳ    Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することができる。
【００４２】
ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は、好ましくは１００以上１５００以下である。平均重合度を上記上限値以下に調整することで、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）を比較的低い値にして、ガラス板の割れ、反り、層間剥離などを防止しやすくなる。また、下限値以上とすることで、中間膜の機械強度などが良好になりやすい。これら観点からポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は、１５０以上がより好ましく、２００以上がさらに好ましく、２２０以上がよりさらに好ましく、また、平均重合度は、１３００以下がより好ましく、１１００以下がさらに好ましく、９００以下がよりさらに好ましい。
なお、ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は、原料となるポリビニルアルコールの平均重合度と同じであり、ポリビニルアルコールの平均重合度によって求めることができる。
【００４３】
ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒドなどの炭素数２〜６のアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。
これらのアルデヒドは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４４】
（ポリビニルアルコール樹脂）
ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ）は、従来公知の方法に従って、酢酸ビニルなどのビニルエステルを重合してポリマーを得た後、ポリマーをケン化、すなわち加水分解することにより得られる。ＰＶＡとしては、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４５】
ＰＶＡは、未変性のＰＶＡであってもよいし、変性ＰＶＡであってもよい。未変性ＰＶＡとしてはポリビニルエステルをケン化したものが挙げられる。変性ＰＶＡは、ビニルエステルと他の不飽和モノマーとの重合体をケン化したものが挙げられる。
他の不飽和モノマーとしては、ビニルエステル以外のモノマーであって、ビニル基などの炭素−炭素二重結合を有するモノマーが挙げられる。具体的には、オレフィン類、（メタ）アクリル酸及びその塩、（メタ）アクリル酸エステル類、（メタ）アクリル酸以外の不飽和酸類、その塩及びエステル、（メタ）アクリルアミド類、Ｎ−ビニルアミド類、ビニルエーテル類、ニトリル類、ハロゲン化ビニル類、アリル化合物、ビニルシリル化合物、酢酸イソプロペニル、スルホン酸基含有化合物、アミノ基含有化合物等が挙げられる。
【００４６】
オレフィン類としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン及びイソブテン等が挙げられる。（メタ）アクリル酸エステル類としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｉ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、及び（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル等が挙げられる。
（メタ）アクリル酸以外の不飽和酸類、その塩及びエステルとしては、マレイン酸及びその塩、マレイン酸エステル、イタコン酸及びその塩、イタコン酸エステル、メチレンマロン酸及びその塩、メチレンマロン酸エステルなどが挙げられる。
（メタ）アクリルアミド類としては、アクリルアミド、ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−エチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド等が挙げられる。Ｎ−ビニルアミド類としては、Ｎ−ビニルピロリドン等が挙げられる。ビニルエーテル類としては、メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−プロピルビニルエーテル、ｉ−プロピルビニルエーテル及びｎ−ブチルビニルエーテル等が挙げられる。
【００４７】
ニトリル類としては、（メタ）アクリロニトリル等が挙げられる。ハロゲン化ビニル類としては、塩化ビニル及び塩化ビニリデン等が挙げられる。アリル化合物としては、酢酸アリル及び塩化アリル等が挙げられる。ビニルシリル化合物としては、ビニルトリメトキシシラン等が挙げられる。
スルホン酸基含有化合物としては、（メタ）アクリルアミドプロパンスルホン酸などの（メタ）アクリルアミドアルカンスルホン酸及びその塩、エチレンスルホン酸、アリルスルホン酸、メタアリルスルホン酸等のオレフィンスルホン酸あるいはその塩などが挙げられる。
アミノ基含有化合物としては、アリルアミン、ポリオキシエチレンアリルアミン、ポリオキシプロピレンアリルアミン、ポリオキシエチレンビニルアミン、ポリオキシプロピレンビニルアミン等が挙げられる。
また、変性ＰＶＡとしては、ＰＶＡに、グラフト重合等により、カルボキシル基、スルホン酸基、アミノ基、ピロリドン基などを付加したものであってもよい。
【００４８】
（ポリウレタン樹脂）
ポリウレタン樹脂としては、イソシアネート化合物と、ジオール化合物とを反応して得られるポリウレタン、イソシアネート化合物と、ジオール化合物、さらに、ポリアミンなどの鎖長延長剤を反応させることにより得られるポリウレタンなどが挙げられる。また、ポリウレタン樹脂は、硫黄原子を含有するものでもよい。その場合には、上記ジオールの一部又は全部を、ポリチオール及び含硫黄ポリオールから選択されるものとするとよい。ポリウレタン樹脂を使用することで、有機ガラスとの接着性を良好になりやすい。
【００４９】
（エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂）
エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂としては、非架橋型のエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよいし、また、高温架橋型のエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよい。また、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂としては、エチレン−酢酸ビニル共重合体けん化物、エチレン−酢酸ビニルの加水分解物などのようなエチレン−酢酸ビニル変性体樹脂も用いることができる。
【００５０】
エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７３０「エチレン・酢酸ビニル樹脂試験方法」に準拠して測定される酢酸ビニル含量が好ましく１０〜５０質量％、より好ましくは２０〜４５質量％である。酢酸ビニル含量をこれら下限値以上とすることで、上記接着力が高くなり、また、合わせガラスの耐貫通性が良好になりやすくなる。また、酢酸ビニル含量をこれら上限値以下とすることで、中間膜の破断強度が高くなり、合わせガラスの耐衝撃性が良好になる。
【００５１】
（アイオノマー樹脂）
アイオノマー樹脂としては、特に限定はなく、様々なアイオノマー樹脂を用いることができる。具体的には、エチレン系アイオノマー、スチレン系アイオノマー、パーフルオロカーボン系アイオノマー、テレケリックアイオノマー、ポリウレタンアイオノマー等が挙げられる。これらの中では、合わせガラスの機械強度、耐久性、透明性などが良好になる点、ガラスへの接着性に優れる点から、エチレン系アイオノマーが好ましい。
【００５２】
エチレン系アイオノマーとしては、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーが透明性と強靭性に優れるため好適に用いられる。エチレン・不飽和カルボン酸共重合体は、少なくともエチレン由来の構成単位および不飽和カルボン酸由来の構成単位を有する共重合体であり、他のモノマー由来の構成単位を有していてもよい。
不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等が挙げられ、アクリル酸、メタクリル酸が好ましく、メタクリル酸が特に好ましい。また、他のモノマーとしては、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、１−ブテン等が挙げられる。
エチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、該共重合体が有する全構成単位を１００モル％とすると、エチレン由来の構成単位を７５〜９９モル％有することが好ましく、不飽和カルボン酸由来の構成単位を１〜２５モル％有することが好ましい。
エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体が有するカルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和または架橋することにより得られるアイオノマー樹脂であるが、該カルボキシル基の中和度は、通常は１〜９０％であり、好ましくは５〜８５％である。
【００５３】
アイオノマー樹脂におけるイオン源としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム、亜鉛等の多価金属が挙げられ、ナトリウム、亜鉛が好ましい。
【００５４】
アイオノマー樹脂の製造方法としては特に限定はなく、従来公知の製造方法によって、製造することが可能である。例えばアイオノマー樹脂として、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを用いる場合には、例えば、エチレンと不飽和カルボン酸とを、高温、高圧下でラジカル共重合を行い、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体を製造する。そして、そのエチレン・不飽和カルボン酸共重合体と、上記のイオン源を含む金属化合物とを反応させることにより、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを製造することができる。
【００５５】
（可塑剤）
中間膜は、上記樹脂に加えてさらに可塑剤を含有してもよい。中間膜は、可塑剤を含有することにより柔軟となり、ガラスなどに対する接着性を高くすることもできる。ただし、本発明の中間膜は、可塑剤を含有しないか、含有していても少量であることが好ましい。可塑剤を少量のみ含有し又は含有させないことで、中間膜から有機ガラスに可塑剤が移行して有機ガラスに曇りが生じるなどの不具合が防止できる。
また、本発明では、可塑剤が少量であっても、上記のように、例えば、アクリル樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂などのアクリル樹脂以外の樹脂を使用することで、中間膜を柔軟にしつつ、接着力を優れたものにすることができる。
可塑剤の含有量は、樹脂１００質量部に対して、例えば、０質量部以上１０質量部未満であり、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下、さらに好ましくは１質量部以下、最も好ましくは０質量部である。すなわち、最も好ましくは中間膜が可塑剤を含有しない。
【００５６】
可塑剤としては、例えば、有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。可塑剤は１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。
【００５７】
一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと、一塩基性有機酸とのエステルが挙げられる。グリコールとしては、各アルキレン単位が炭素数２〜４、好ましくは炭素数２又は３であり、アルキレン単位の繰り返し数が２〜１０、好ましくは２〜４であるポリアルキレングリコールが挙げられる。また、グリコールとしては、炭素数２〜４、好ましくは炭素数２又は３のモノアルキレングリコール（すなわち、繰り返し単位が１）でもよい。
グリコールとしては、具体的には、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコール、テトラプロピレングリコール、ブチレングリコールなどが挙げられる。
一塩基性有機酸としては、炭素数３〜１０の有機酸が挙げられ、具体的には、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸などが挙げられる。
【００５８】
具体的な一塩基性有機酸としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，２−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，２−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレートなどがが挙げられる。
【００５９】
また、多塩基性有機酸エステルとしては、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の炭素数４〜１２の二塩基性有機酸と、炭素数４〜１０のアルコールとのエステル化合物が挙げられる。炭素数４〜１０のアルコールは、直鎖でもよいし、分岐構造を有していてもよいし、環状構造を有してもよい。
具体的には、セバシン酸ジブチル、アゼライン酸ジオクチル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、ジブチルカルビトールアジペート、混合型アジピン酸エステルなどが挙げられる。また、油変性セバシン酸アルキドなどでもよい。混合型アジピン酸エステルとしては、炭素数４〜９のアルキルアルコール及び炭素数４〜９の環状アルコールから選択される２種以上のアルコールから作製されたアジピン酸エステルが挙げられる。
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等のリン酸エステルなどが挙げられる。
可塑剤としては、上記したなかでも、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）が特に好適に用いられる。
【００６０】
（光重合開始剤）
本発明の中間膜は、活性エネルギー線によって硬化された樹脂（第１成分）を含む場合、光重合開始剤が配合されることが好ましい。光重合開始剤としては、例えば、ベンゾフェノン系化合物、α−アミノアルキルフェノン、α−ヒドロキシアルキルフェノンなどのアセトフェノン系化合物、アシルフォスフィンオキサイド系化合物、チタノセン系化合物、オキシムエステル系化合物、ベンゾインエーテル系化合物、チオキサントン等が挙げられる。これらの中では、アセトフェノン系化合物が好ましい。
上記光ラジカル重合開始剤のうち市販されているものとしては、例えば、ＩＲＧＡＣＵＲＥ１８４、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３７９、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３７９ＥＧ、ＩＲＧＡＣＵＲＥ６５１、ＩＲＧＡＣＵＲＥ７８４、ＩＲＧＡＣＵＲＥ８１９、ＩＲＧＡＣＵＲＥ９０７、ＩＲＧＡＣＵＲＥ２９５９、ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ＯＸＥ０１、ルシリンＴＰＯ（いずれもＢＡＳＦ社製）、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル（いずれも東京化成工業社製）等が挙げられる。
光重合開始剤は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００６１】
中間膜における光重合開始剤の配合量は、第１成分（活性エネルギー線によって硬化された樹脂）１００質量部に対して、好ましくは０．０５質量部以上１０質量部以下、より好ましくは０．２質量部以上５質量部以下である。光重合開始剤の配合量をこれら下限値以上とすることで、第１成分の光硬化性が良好となる。また、上限値以下とすることで、配合量に見合った光硬化性を発現できる。
【００６２】
（その他の添加剤）
中間膜は、樹脂として第１成分を含む場合、連鎖移動剤が配合されてもよい。連鎖移動剤としては、特に限定されないが、ペンタエリスリトールテトラキス（３−メルカプトブチレート）などのメルカプト化合物が挙げられる。連鎖移動剤を使用すると、第１成分が高分子量化することが抑制できるので、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）を低くできる。
また、中間膜は、連鎖移動剤以外にも種々の添加剤が配合されてもよい。具体的には、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、接着力調整剤、顔料、染料、蛍光増白剤、結晶核剤等が挙げられる。
【００６３】
中間膜の厚さは、特に限定されないが、好ましくは０．０５ｍｍ以上３ｍｍ以下である。中間膜の厚さを上記範囲内とすることで、中間膜の接着性が良好となり、耐貫通性などがも良好になる。また、上記下限値以下とすることで、中間膜の透明性が低下することを防止する。中間膜の厚さは、より好ましくは０．１ｍｍ以上、さらに好ましくは０．２５ｍｍ以上であり、また、より好ましくは２ｍｍ以下である。
【００６４】
＜合わせガラス用中間膜の製造方法＞
次に、中間膜の製造方法について説明する。以下では、中間膜に含有される樹脂として、活性エネルギー線によって硬化された樹脂（第１成分）を使用する実施形態について詳しく説明する。
本発明の一実施形態における中間膜の製造方法では、まず、中間膜を形成するための硬化性樹脂材料を調製するとよい。本発明の一実施形態では、硬化性樹脂材料は、第１成分の前駆体を含有する。また、硬化性樹脂材料は、第１成分の前駆体に加えて、第２成分を含むことが好ましい。また、硬化性樹脂材料は、光重合開始剤を含有することが好ましく、さらに必要に応じてその他の添加剤を含有してもよい。硬化性樹脂材料は通常液状である。
【００６５】
また、本発明では、上記のとおり、第１成分がアクリル樹脂であることが好ましい。第１成分がアクリル樹脂である場合、硬化性樹脂材料に配合される第１成分の前駆体としては、アクリルモノマーなどのアクリル重合体を構成するモノマー成分を使用するとよい。第１成分の前駆体がモノマー成分である場合には、後述する活性エネルギー線の照射により、モノマー成分が重合されて重合体となる。また、硬化性樹脂材料に配合される第２成分としては、アクリル樹脂以外の樹脂を使用すればよいが、好ましくはポリビニルアセタール樹脂を使用する。ポリビニルアセタール樹脂などの第２成分は、既に重合されたものを硬化性樹脂材料に配合すればよい。
本製造方法では、第１成分の前駆体と、第２成分を混合することで、中間膜には海島構造などの相分離構造を形成しやすくなる。
【００６６】
硬化性樹脂材料の調製方法は、特に限定されないが、第１成分の前駆体に加え、必要に応じて配合される第２成分、光重合開始剤、可塑剤、その他の添加剤を混合機において混合させることで調製するとよい。また、硬化性樹脂材料には、必要に応じて溶剤が加えられて、溶剤により希釈されてもよい。溶剤により希釈する場合、後述するように活性エネルギー線を照射する前などに乾燥などして、溶剤を除去とするとよい。
混合機としては、特に限定されないが、自転・公転ミキサー、攪拌翼を備える攪拌機等の公知の攪拌機を使用することができる。
【００６７】
上記のように調製された硬化性樹脂材料は、次に、膜状に形成すればよい。硬化性樹脂材料を膜状に形成する方法は、特に限定されないが、基材上、又は離型処理を施した離型フィルム上に硬化性樹脂材料を塗工して行えばよい。
また、基板上に配置した基材、又は離型処理を施した離型フィルム上に、硬化性樹脂材料を塗工などした後、基板の上にスペーサーなどを介して、別の基板を重ね合わせて、２枚の基板の間に膜状の硬化性樹脂材料を形成すればよい。これにより、硬化性樹脂材料の硬化物（すなわち、中間膜）は、スペーサーの高さに応じた厚さを有することになる。また、別の基板の硬化性樹脂材料に接触する面には、基材、又は離型処理を施した離型フィルムなどが配置されていればよい。２枚の基板は、少なくともいずれか一方が活性エネルギー線を透過すればよく、通常はガラス板が使用される。
【００６８】
次に、膜状に形成された硬化性樹脂材料に、活性エネルギー線を照射する。活性エネルギー線としては、第１成分を硬化できる限り限定されないが、紫外線、電子線、α線、β線、γ線等の電離放射線が挙げられる。これらのなかでも特に、硬化性および利便性の点から紫外線（ＵＶ）が好ましい。活性エネルギー線は、膜状に形成された硬化性樹脂材料の一方の面側（すなわち、基板の一方の面側）から照射してもよいし、硬化性樹脂材料の両面側（すなわち、基板の両面側）から照射してもよい。
【００６９】
活性エネルギー線は、その照射量を適宜調整することで、硬化性樹脂材料に含有される第１成分の硬化度（重合度）を調整し、それにより、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）も調整できる。具体的には、活性エネルギー線の照射量を大きくすれば、第１成分の重合度が高くなり、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が大きくなる。また、活性エネルギー線の照射量を小さくすれば、第１成分の重合度が低くなり、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が小さくなる。
活性エネルギー線の照射量は、特に限定されないが、要件（ＩＩ）の接着力を確保しつつ、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）を所定の範囲内に調整しやすくする観点から、１００ｍＪ／ｃｍ2以上１５０００ｍＪ／ｃｍ2以下が好ましく、５００ｍＪ／ｃｍ2以上３０００ｍＪ／ｃｍ2以下がより好ましい。
【００７０】
活性エネルギー線が照射され、第１成分が硬化されることで中間膜が得られる。得られた中間膜に、基材や離型フィルムが積層されている場合には、それらは適宜中間膜から剥離させるとよい。
【００７１】
なお、中間膜の製造方法は、上記方法に限定されず、他のいかなる方法でもよい。例えば、樹脂、及びその他必要に応じて配合される添加剤を混練して樹脂組成物を得て、得られた樹脂組成物を押出成形、プレス成形などして中間膜を得てもよい。この場合、樹脂は予め重合されたものを使用すればよい。したがって、樹脂として第１成分を使用する場合でも、活性エネルギー線を照射などすることで、第１成分の前駆体を予め硬化（重合）しておき、その硬化（重合）して得た第１成分を、他の成分と混合させればよい。
【００７２】
なお、以上の説明においては、中間膜が１層の樹脂層からなる単層構造である態様について説明したが、中間膜は複数の樹脂層が積層された多層構造を有してもよい。多層構造の場合においても、中間膜全体が上記各構成を有するように、各樹脂層の組成を適宜調整すればよい。例えば、各樹脂層を構成する樹脂は、上記した樹脂から適宜選択して使用すればよい。
【００７３】
［合わせガラス］
本発明の合わせガラスは、上記した合わせガラス用中間膜と、中間膜を介して積層される第１及び第２のガラスとを備える。本発明の合わせガラスに使用される中間膜は上記で説明したとおりであるので、その説明は省略する。
【００７４】
本発明の合わせガラスにおいては、第１のガラスが有機ガラスであり、かつ第２のガラスが有機ガラス及び無機ガラスのいずれかである。有機ガラスは、一般的に線膨張係数が大きく、後述する加熱圧着後の冷却により比較的大きく収縮される。そのため、第１及び第２のガラスの少なくともいずれかが有機ガラスであると、合わせガラスに反り、割れ、及び層間剥離が発生しやすくなるが、本発明では、中間膜が上記した構成を有することで、そのような有機ガラスの収縮に起因する反り、割れ、及び層間剥離を抑制することができる。
【００７５】
本発明では、第１のガラスが有機ガラスであり、第２のガラスが無機ガラスであることが好ましい。このように、第１のガラスに有機ガラス、第２のガラスに無機ガラスを使用すると、これらの線膨張係数差により、反り、破損、及び層間剥離がより一層発生しやすくなるが、本発明では、中間膜が上記した構成を有することで、線膨張係数差に起因する反り、割れ、及び層間剥離を抑制することができる。
【００７６】
［無機ガラス］
本発明において使用する無機ガラスは、無機ガラス板からなるものであり、特に限定されるものではないが、例えば、フロート板ガラス、強化ガラス、着色ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、紫外線吸収板ガラス、赤外線反射板ガラス、赤外線吸収板ガラス、グリーンガラス等が挙げられる。無機ガラスは表面処理などが行われてもよい。
無機ガラスの厚さは、特に限定されないが、好ましくは０．１ｍｍ以上、さらに好ましくは１．０ｍｍ以上であり、また、好ましくは５．０ｍｍ以下、さらに好ましくは３．２ｍｍ以下である。
【００７７】
［有機ガラス］
本発明において使用する有機ガラスは、有機ガラス板からなるものであり、特に限定されるものではないが、ポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート板、アクリロニトリルスチレン共重合体板、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体板、ポリエステル板、フッ素系樹脂板、ポリ塩化ビニル板、塩素化ポリ塩化ビニル板、ポリプロピレン板、ポリスチレン板、ポリサルホン板、エポキシ樹脂板、フェノール樹脂板、不飽和ポリエステル樹脂板、ポリイミド樹脂板等が挙げられる。有機ガラスは、適宜表面処理などが行われてもよい。
上記した中では、透明性、耐衝撃性、耐燃焼性に優れる点から、ポリカーボネート板が好ましく、透明性が高く、耐候性、機械強度に優れる点から、ポリメチルメタクリレート板が好ましく、これらの中ではポリカーボネート板が好ましい。
【００７８】
具体的な有機ガラスの厚さは、特に限定されないが、好ましくは０．１ｍｍ以上、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上であり、また、好ましくは５．０ｍｍ以下、さらに好ましくは３．０ｍｍ以下である。
【００７９】
本発明の合わせガラスは、各種分野に使用可能である。具体的には、自動車、電車などの車両、船舶、飛行機などの各種乗り物、あるいは、ビル、マンション、一戸建て、ホール、体育館などの各種建築物等の窓ガラスに使用される。
【００８０】
（合わせガラスの製造方法）
本発明の合わせガラスは、無機ガラスと有機ガラスの間に中間膜を配置させ、その後、これらを加熱圧着させることで製造するとよい。無機ガラスと有機ガラスの間に中間膜を配置させる方法は、特に限定されず、例えば、予め製造しておいた中間膜を無機ガラスと有機ガラスの間に挟みこむとよい。また、中間膜が複数の樹脂層からなる場合には、別々に用意した樹脂層を、無機ガラスと有機ガラスの間に重ね合わせて配置させ、その後、加熱圧着させてもよい。
【００８１】
無機ガラス、有機ガラスの間に、中間膜又は複数の樹脂層を配置させた後、加熱圧着する前に、必要に応じて、無機ガラスと有機ガラスの間に残留する空気を脱気してもよい。脱気の方法は、特に限定されないが、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして行うとよい。
また、加熱圧着する前に、仮接着を行ってもよい。仮接着は、例えば、中間膜又は複数の樹脂層が間に配置された無機ガラスと有機ガラスとを、必要に応じて加熱しながら、比較的低い圧力により押圧することで行うとよい。仮接着は、例えば真空ラミネーターにて行うとよい。仮接着は、脱気を行う場合には、脱気後に行ってもよいし、脱気とともに行ってもよい。
【００８２】
加熱圧着の方法は、特に限定されないが、無機ガラスと有機ガラスの間に中間膜又は複数の樹脂層を配置した状態で、これらを加熱しながら圧力を加えるとよい。加熱温度は、好ましくは６０℃以上１５０℃以下、より好ましくは７０℃以上１２０℃以下である。また、圧力は０．４ＭＰａ以上１．５ＭＰａ以下であることが好ましく、０．５ＭＰａ以上１．３ＭＰａ以下であることがより好ましい。また、加熱圧着は、オートクレーブを用いて行う方法、加熱プレスで行う方法などが挙げられるが、オートクレーブを用いて行うことが好ましい。オートクレーブなどを用いて加熱圧着することで、その加熱圧着後の冷却において、合わせガラスに反り、割れ、層間剥離などが発生しやすいが、本発明では、上記した中間膜を使用することで、そのような反り、割れ、層間剥離などが抑制される。
【実施例】
【００８３】
本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。【００８４】
実施例、比較例における各物性の測定方法及び評価方法は以下のとおりである。
［十字剥離試験］
２５ｍｍ×１００ｍｍ、厚さ１．８ｍｍのガラス板、２５ｍｍ×１００ｍｍ、厚さ２ｍｍのポリカーボネート板を被着体として用いた。ガラス板としてはクリアフロート板ガラス（セントラル硝子株式会社製）を、ポリカーボネート板ガラスとしては「Ｃ１６００」（タキロンシーアイ株式会社製）を使用した。また、各実施例、比較例で得られた中間膜を、１５ｍｍ×１５ｍｍの大きさに切り出した。
中間膜を介して２枚の被着体を十字に合わせてテープで仮止めし、中間膜の厚みが一定となるように、中間膜と同じ厚さである０．８ｍｍのスペーサーを用いて、真空ラミネーターにおいて６０℃、０．１ＭＰａの条件で３分間仮圧着した。その後、オートクレーブにおいて８０℃、０．５ＭＰａの条件で１時間本圧着を行うことで十字剥離試験サンプルを得た。
得られた十字剥離試験サンプル１０は、図１に示す冶具にセットして明細書に記載の方法に従って、テンシロン（オリエンテック社製、商品名「ＵＴＡ−５００」）を用いて、クリアフロート板ガラスを固定し、かつポリカーボネート板ガラスに荷重を作用させて接着力（Ｎ／ｍｍ2）を求めた。【００８５】
［平均貯蔵弾性率（Ｇ’）］
中間膜を、長さ１０ｍｍ、幅５ｍｍで切り出し、動的粘弾性測定装置（アイティー計測制御株式会社製、商品名「ＤＶＡ−２００」）を用いて粘弾性測定を行い、せん断貯蔵弾性率を測定した。測定条件は、以下のとおりであった。−５０℃から２００℃まで昇温させ、−５０℃から１℃毎に貯蔵弾性率を検出し、検出された貯蔵弾性率の１１０〜１５０℃における相加平均値を平均貯蔵弾性率（Ｇ’）とした。
（測定条件）
変形様式：せん断モード、測定温度：−５０℃〜２００℃、昇温速度：５℃／分、測定周波数：１Ｈｚ、歪：１％
［ガラス転移温度（Ｔｇ１）］
上記粘弾性の測定結果から得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度を読み取り、−５０〜１５０℃の温度領域において低温側から数えて１番目のピーク温度をガラス転移温度（Ｔｇ１）とした。【００８６】
各実施例、比較例で得られた合わせガラスサンプルを以下の評価基準により、層間剥離（デラミレーション）、割れ、及び反りについて評価した。
（層間剥離）
Ａ：得られた合わせガラスサンプルの層間に剥離は見られなかった。
Ｂ：得られた合わせガラスサンプルの角部の層間に剥離が見られたが、角部以外の周辺部には剥離が見られなかった。
Ｃ：得られた合わせガラスサンプルの角部以外の周辺部に剥離が見られた。
Ｄ：得られた合わせガラスサンプルの層間に著しい剥離が見られた。
（割れ）
Ａ：得られた合わせガラスサンプルに割れが見られなかった。
Ｄ：得られた合わせガラスサンプルに割れが見られた。
（反り）
各実施例、比較例で得られた、オートクレーブ処理直後の合わせガラスサンプルのガラス面に２５ｍｍ×３０５ｍｍ、厚さ２ｍｍのＳＵＳ板を重ね、端から３５ｍｍをクランプで挟んで固定し、クランプから２７０ｍｍ離れた位置における合わせガラスサンプルとＳＵＳ板の端の隙間を反りとして測定し、その反り量により以下の評価基準で評価した。なお、反り量は、有効数字を小数点第１位までの値にして評価した。
Ａ：０．９ｍｍ以下
Ｂ：１．０ｍｍ以上２．９ｍｍ以下
Ｃ：３．０ｍｍ以上４．９ｍｍ以下
Ｄ：５．０ｍｍ以上【００８７】
［実施例１〜５、比較例１、２、４］
（硬化性樹脂材料の調製）
表１に示す成分を表１に示す所定の比率で攪拌容器に配合した。配合物を自転・公転ミキサー（「あわとり練太郎  ＡＲＥ−３１０」、株式会社シンキー社製）を用いて、２０００ｒｐｍで９分間攪拌し、その後２２００ｒｐｍで３分間脱泡処理を行なった。配合物が均一となるまでこの作業を繰り返し、液状の硬化性樹脂材料を得た。【００８８】
（中間膜の作製）
塗工ガラスの上面にＰＥＴ離型フィルム（商品名「ＰＥＴ５０×１−Ｃ」、ニッパ社製）の離型処理面が上になるように酢酸エチルで密着させた。ＰＥＴ離型フィルムの離型処理面上に上記で得た硬化性樹脂材料を塗工した後、ＰＥＴ離型フィルム上の端部２辺に硬化物が所定の厚みになるようにスペーサーを配置した。塗工ガラスと同じサイズの紫外線透過ガラスを用意し、紫外線透過ガラスの上にもＰＥＴ離型フィルムの離型処理面が露出するように酢酸エチルで密着させた。塗工ガラスと紫外線透過ガラスの間に、硬化性樹脂材料、及びスペーサーを挟み込み、かつＰＥＴ離型フィルムの離型処理面が内側に向くように、硬化性樹脂材料の上に紫外線透過ガラスを被せた。その後、紫外線透過ガラスの上から、紫外線照射機を用いて照度３ｍＷ／ｃｍ2で、照射量が９００ｍＪ／ｃｍ2となるように紫外線を照射させて、硬化性樹脂材料を硬化させ中間膜を得た。中間膜の厚さは０．８ｍｍであった。【００８９】
（合わせガラスの作製）
２５ｍｍ×３０５ｍｍ、厚さ１．８ｍｍのガラス板と、２５ｍｍ×３０５ｍｍ、厚さ２ｍｍのポリカーボネート板を、３０ｍｍ×３１０ｍｍに切り出した中間膜を介して貼り合わせ、テープで仮止めし、真空ラミネーター（商品名「ＭＶＬＰ５００／６００」、株式会社名機製作所製）において６０℃、０．１ＭＰａの条件で３分間仮接着した。その後、オートクレーブ（商品名「ＨＰ−５０５０ＭＡＨ−Ｈ１４」、株式会社協真エンジニアリング製）において８０℃、０．５ＭＰａの条件で１時間本圧着を行うことで合わせガラスサンプルを得た。ガラス板としてはフロート板ガラス（セントラル硝子株式会社製）を、ポリカーボネート板としては「Ｃ１６００」（タキロンシーアイ株式会社製）を使用した。【００９０】
［比較例３］
中間膜の作製をポリウレタン樹脂をシート状に成形することで行った以外は、実施例１と同様に実施した。【００９１】
【表１】
2020130117.tif 000003
【００９２】
表１におけるポリビニルアセタール樹脂は以下のとおりである。なお、ポリビニルアセタール１、及びポリビニルアセタール２は、ポリビニルブチラール樹脂であり、ポリビニルアセタール３はアセタール基がアセトアセタール基であるポリビニルアセトアセタール樹脂であった。
【表２】
2020130117.tif 000004
【００９３】
表１におけるアクリルモノマーは以下のとおりである。
（アクリルモノマー）
ＢＡ：ｎ−ブチルアクリレート
ＢｚＡ：ベンジルアクリレート
ＭＥＤＯＬ−１０：（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチルアクリレート、商品名「ＭＥＤＯＬ−１０」、大阪有機化学工業株式会社
Ｍ−５３００：ω−カルボキシ−ポリカプロラクトンモノアクリレート、商品名「アロニックスＭ−５３００」、東亞合成株式会社製
ＧＭＡ：グリシジルメタクリレート
ＥＨＡ：２−エチルヘキシルアクリレート
Ａａｃ：アクリル酸
ＭＯＩ：２−メタクリロイルオキシエチルイソシアネート【００９４】
表１におけるポリビニルアセタール樹脂及びアクリルモノマー以外は以下のとおりである。
ＰＵ：ポリウレタン樹脂、商品名「ＡＧ８４５１」、日本ルーブリゾール株式会社製
可塑剤：トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
光重合開始剤：商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ１８４」、チバスペシャリティケミカルズ社製
連鎖移動剤：ペンタエリスリトールテトラキス（３−メルカプトブチレート）、商品名「カレンズ−ＭＴＰＥ１」昭和電工株式会社製【００９５】
以上の各実施例では、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が１５０００Ｐａ以下で、かつ十字剥離試験による接着力が０．３Ｎ／ｍ2以上であったため、層間剥離、割れ、反りの全てを抑制することができた。それに対して、比較例では、平均貯蔵弾性率（Ｇ’）が１５０００Ｐａより大きくなり、また、十字剥離試験による接着力が０．３Ｎ／ｍ2未満であったため、層間剥離、割れ、反りの全てを抑制することができなかった。
【図１】
2020130117.tif 000005
【国際調査報告】
2020130117.tif 000006
2020130117.tif 000007
2020130117.tif 000008
2020130117.tif 000009