(57)【要約】  本発明は、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供可能な酸無水物基含有ブロック共重合体を提供することを目的とする。本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体は、酸無水物基を含有するブロック共重合体であり、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位［ａ１］、および／または芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる構造単位［ａ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位［ｂ１］、および／または鎖状共役ジエン化合物に由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位［ｂ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ｂ］とを所定の質量分率で有し、前記構造単位［ａ２］および［ｂ２］の少なくとも一方を含有することを特徴とする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸無水物基を含有するブロック共重合体であり、
芳香族ビニル化合物に由来する構造単位［ａ１］、および／または芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる構造単位［ａ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ａ］と、
鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位［ｂ１］、および／または鎖状共役ジエン化合物に由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位［ｂ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ｂ］と、を有し、
前記構造単位［ａ１］および［ａ２］が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＡとし、前記構造単位［ｂ１］および［ｂ２］が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＢとしたときの、ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）が５／９５以上２９／７１以下であり、
前記構造単位［ａ２］および［ｂ２］の少なくとも一方を含有する、酸無水物基含有ブロック共重合体。
【請求項２】
前記酸無水物基が無水マレイン酸基および／または無水イタコン酸基を含む、請求項１に記載の酸無水物基含有ブロック共重合体。
【請求項３】
前記鎖状共役ジエン化合物がイソプレンであり、
イソプレンに由来する構造単位、およびイソプレンに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位のうち、１，２−付加重合のみに由来する構造単位と、１，２−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＰとし、３，４−付加重合のみに由来する構造単位と、３，４−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＱとし、１，４−付加重合のみに由来する構造単位と、１，４−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＲとしたときの、下記式：
構造単位比Ｓ＝（ｗＰ＋ｗＱ）／（ｗＰ＋ｗＱ＋ｗＲ）
で表わされる構造単位比Ｓの値が０．３以上である、請求項１または２に記載の酸無水物基含有ブロック共重合体。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の酸無水物基含有ブロック共重合体と、
金属酸化物の微粒子、金属ホウ化物の微粒子、および近赤外線吸収色素からなる群から選択される少なくとも１種の添加剤（Ｘ）とを含む、樹脂組成物。
【請求項５】
前記添加剤（Ｘ）が金属酸化物の微粒子を含み、
前記金属酸化物がセシウムドープ酸化タングステンを含む、請求項４に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
前記添加剤（Ｘ）が金属ホウ化物の微粒子を含み、
前記金属ホウ化物がホウ化ランタンを含む、請求項４または５に記載の樹脂組成物。
【請求項７】
請求項４〜６のいずれかに記載の樹脂組成物からなる樹脂層を少なくとも１層含む、樹脂シート。
【請求項８】
請求項７に記載の樹脂シートを少なくとも１枚備える、合わせガラス。
【請求項９】
８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内に光線透過率が５０％以下の領域を有する、請求項８に記載の合わせガラス。
【請求項１０】
５００ｎｍの波長での光線透過率が６０％以上である、請求項９に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸無水物基含有ブロック共重合体、樹脂組成物、樹脂シート、および合わせガラスに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ブロック共重合体の水素化物（以下、「ブロック共重合体水素化物」と称することがある。）および該ブロック共重合体水素化物に酸無水物基、アルコキシシリル基等が導入されたものは、合わせガラス用の中間膜、太陽電池用の封止材、有機エレクトロルミネッセンス素子用の封止材等の優れた柔軟性および透明性が要求される用途に有用である（例えば、特許文献１〜３参照）。【０００３】
上記ブロック共重合体水素化物を添加剤と混合して得られた樹脂組成物は、通常、ペレット状態にされた後に押出成形やカレンダー成形等によりシート状に加工される。そして、樹脂組成物をシート状に加工して得られる樹脂シートは、基材上に積層されることによって、合わせガラス用中間膜、太陽電池用封止材、有機エレクトロルミネッセンス素子用封止材等の用途に使用されている。【０００４】
ところで、合わせガラスは、衝突物により割れた場合にもガラス破片の飛散が少なく、また、衝突物の貫通に対しても抵抗することができるため、安全性に優れている。そのため、合わせガラスは、自動車、航空機、および建築物の窓ガラス等として広く使用されている。【０００５】
また、近年、自動車等の快適性を高めるため、遮音性、遮熱性等の特性に優れた合わせガラスが求められている。そのため、合わせガラス用中間膜として使用される樹脂シートに対しても、上記特性に優れることが要求される。そこで、上記特性を高めることを目的として、樹脂シートに使用されるブロック共重合体水素化物およびブロック共重合体水素化物を含む樹脂組成物の改良が行なわれている。【０００６】
例えば特許文献４では、芳香族ビニル化合物由来の単量体単位を主成分とする重合体ブロックおよび鎖状共役ジエン化合物（直鎖状共役ジエン、分岐鎖状共役ジエン）由来の単量体単位を主成分とする重合体ブロックを所定の比率で含んでなるブロック共重合体を水素化したブロック共重合体水素化物にアルコキシシリル基を導入してなる変性ブロック共重合体水素化物を中間膜に使用することにより、得られる合わせガラスの遮音性能を向上させることが提案されている。
また、特許文献５では、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とする重合体ブロック３０〜５５質量％と、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位を主成分とする重合体ブロック４５〜７０質量％とを含んでなるブロック共重合体を水素化したブロック共重合体水素化物に酸無水物基を導入してなる変性ブロック共重合体水素化物と、所定の波長領域の赤外線を遮蔽する機能を有する金属酸化物微粒子および／または近赤外線吸収色素とを配合してなる樹脂組成物からなるシートを用いることで、優れた遮熱機能を有し、且つ、耐湿性および耐久性にも優れる合わせガラスを提供することが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】国際公開第２０１１／０９６３８９号
【特許文献２】国際公開第２０１３／１７６２５８号
【特許文献３】国際公開第２０１４／０９１９４１号
【特許文献４】国際公開第２０１６／１０４７４０号
【特許文献５】国際公開第２０１７／１３５１７７号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、上記従来の変性ブロック共重合体水素化物を含む樹脂組成物からなるシートには、透明性を確保しつつ接着性を向上させるという点において改善の余地があった。【０００９】
そこで、本発明は、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供することを目的とする。また、本発明は、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供可能な酸無水物基含有ブロック共重合体、および樹脂組成物を提供することを目的とする。さらに、本発明は、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを備える合わせガラスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記課題を解決することを目的として鋭意検討を行った。そして、本発明者は、所定の２種類の重合体ブロックを所定の質量分率で有し、且つ、所定の構造単位を含有する酸無水物基含有ブロック共重合体を用いれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供できることを見出し、本発明を完成させた。【００１１】
即ち、本発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位［ａ１］、および／または芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる構造単位［ａ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位［ｂ１］、および／または鎖状共役ジエン化合物（直鎖状共役ジエン、分岐鎖状共役ジエン）に由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位［ｂ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ｂ］と、を有し、前記構造単位［ａ１］および［ａ２］が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＡとし、前記構造単位［ｂ１］および［ｂ２］が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＢとしたときの、ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）が５／９５以上２９／７１以下であり、前記構造単位［ａ２］および［ｂ２］の少なくとも一方を含有することを特徴とする。このように、所定の構造単位［ａ１］および／または［ａ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ａ］と、所定の構造単位［ｂ１］および／または［ｂ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ｂ］とを所定の質量分率で含み、且つ、前記構造単位［ａ２］および［ｂ２］の少なくとも一方を含有する酸無水物基含有ブロック共重合体を用いれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供することができる。【００１２】
ここで、本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体は、前記酸無水物基が無水マレイン酸基および／または無水イタコン酸基を含むことが好ましい。酸無水物基として無水マレイン酸基および／または無水イタコン酸基を含めば、酸無水物基含有ブロック共重合体を含む樹脂組成物を用いて形成された樹脂シートは、更に優れた接着性を発揮することができる。【００１３】
また、本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体は、前記鎖状共役ジエン化合物がイソプレンであり、イソプレンに由来する構造単位、およびイソプレンに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位のうち、１，２−付加重合のみに由来する構造単位と、１，２−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＰとし、３，４−付加重合のみに由来する構造単位と、３，４−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＱとし、１，４−付加重合のみに由来する構造単位と、１，４−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＲとしたときの、下記式：
構造単位比Ｓ＝（ｗＰ＋ｗＱ）／（ｗＰ＋ｗＱ＋ｗＲ）
で表わされる構造単位比Ｓの値が０．３以上であることが好ましい。鎖状共役ジエンがイソプレンである場合の上記式で表わされる構造単位比Ｓが０．３以上であれば、酸無水物基含有ブロック共重合体を含む樹脂組成物を用いて形成された樹脂シートは、接着性および透明性を良好に両立することができると共に、優れた遮音性を発揮することもできる。【００１４】
また、本発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の樹脂組成物は、上述したいずれかの酸無水物基含有ブロック共重合体と、金属酸化物の微粒子、金属ホウ化物の微粒子、および近赤外線吸収色素からなる群から選択される少なくとも１種の添加剤（Ｘ）とを含むことを特徴とする。このように、上述したいずれかの酸無水物基含有ブロック共重合体と、所定の添加剤とを含む樹脂組成物を用いれば、優れた接着性および透明性を両立し得ると共に、優れた遮熱性を発揮し得る樹脂シートを提供することができる。【００１５】
ここで、本発明の樹脂組成物は、前記添加剤（Ｘ）が金属酸化物の微粒子を含み、前記金属酸化物がセシウムドープ酸化タングステンを含むことが好ましい。添加剤（Ｘ）が金属酸化物の微粒子を含み、当該金属酸化物がセシウムドープ酸化タングステンを含めば、当該樹脂組成物を用いて形成された樹脂シートは、接着性および透明性を良好に両立することができると共に、更に優れた遮熱性を発揮することができる。
また、本発明の樹脂組成物は、前記添加剤（Ｘ）が金属ホウ化物の微粒子を含み、前記金属ホウ化物がホウ化ランタンを含むことが好ましい。添加剤（Ｘ）が金属ホウ化物の微粒子を含み、当該金属ホウ化物がホウ化ランタンを含めば、当該樹脂組成物を用いて形成された樹脂シートは、接着性および透明性を良好に両立することができると共に、更に優れた遮熱性を発揮することができる。【００１６】
さらに、本発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の樹脂シートは、上述したいずれかの樹脂組成物からなる樹脂層を少なくとも１層含むことを特徴とする。このように、上述したいずれかの樹脂組成物からなる樹脂層を少なくとも１層含む樹脂シートは、優れた接着性および透明性を両立することができる。【００１７】
また、本発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の合わせガラスは、上述した樹脂シートを少なくとも１枚備えることを特徴とする。このように、上述した樹脂シートを少なくとも１枚用いれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを備える合わせガラスを提供することができる。【００１８】
ここで、本発明の合わせガラスは、８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内に光線透過率が５０％以下の領域を有することが好ましく、さらに、５００ｎｍの波長での光線透過率が６０％以上であることがより好ましい。８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内に光線透過率が５０％以下の領域を有する合わせガラスであれば、接着性および透明性を良好に両立しつつ、優れた遮熱性を発揮することができ、さらに、当該合わせガラスの５００ｎｍの波長での光線透過率が６０％以上であれば、優れた遮熱性を発揮しつつ、更に優れた透明性を発揮することができる。
なお、本発明において、光線透過率は積分球式分光光度計を用いて測定することができる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供可能な酸無水物基含有ブロック共重合体、および樹脂組成物を提供することができる。そして、本発明によれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供することができる。さらに、本発明によれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを備える合わせガラスを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
ここで、本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体は、本発明の樹脂組成物の調製に用いられる。そして、本発明の樹脂シートは、本発明の樹脂組成物からなる樹脂層を少なくとも１層含む。さらに、本発明の合わせガラスは、本発明の樹脂シートを少なくとも１枚備える。
【００２１】
（酸無水物基含有ブロック共重合体）
本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体は、酸無水物基を含有するブロック共重合体であり、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位［ａ１］、および／または芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる構造単位［ａ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位［ｂ１］、および／または鎖状共役ジエン化合物に由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位［ｂ２］を主成分として含有する重合体ブロック［Ｂ］とを所定の質量分率で有し、且つ、前記構造単位［ａ２］および［ｂ２］の少なくともいずれか一方を含有することを特徴とする。なお、酸無水物基含有ブロック共重合体が、上述した構造単位［ａ２］および［ｂ２］の少なくとも一方を含有することで、得られる樹脂シートの耐候性を十分に高く確保することができる。
【００２２】
＜酸無水物基＞
酸無水物基は、酸無水物基含有ブロック共重合体を含む樹脂組成物中に添加され得る添加剤の分散性を高めて、製造される樹脂シートの透明性を向上させると共に、当該樹脂シートに優れた接着性を発揮させる機能を有する。
酸無水物基としては、無水マレイン酸基、無水シトラコン酸基、無水イタコン酸基、無水２，３−ジメチルマレイン酸基、無水５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸基、無水アリルコハク酸基、無水２−フェニルマレイン酸基、無水ｃｉｓ−アコニット酸基などが挙げられる。中でも、酸無水物基の導入に用いる不飽和カルボン酸無水物の工業的入手の容易さの観点から、酸無水物基は、無水マレイン酸基、無水イタコン酸基、無水５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸基であることが好ましく、樹脂シートの接着性および透明性を更に良好に両立する観点から、無水マレイン酸基および無水イタコン酸基であることがより好ましい。
【００２３】
そして、酸無水物基含有ブロック共重合体中の酸無水物基の含有割合は、特に限定されないが、酸無水物基含有ブロック共重合体全体を１００質量％とした場合に、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、０．３質量％以上であることが更に好ましく、９質量％以下であることが好ましく、６．５質量％以下であることがより好ましく、３．８質量％以下であることが更に好ましい。酸無水物基含有ブロック共重合体中の酸無水物基の含有割合が０．０１質量％以上であれば、得られる樹脂シートの透明性を更に高めることができる。一方、酸無水物基含有ブロック共重合体中の酸無水物基の含有割合が９質量％以下であれば、得られる樹脂シートの低吸水性を高めることができる。
【００２４】
＜重合体ブロック［Ａ］＞
重合体ブロック［Ａ］は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位［ａ１］、および／または芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる構造単位［ａ２］を主成分として含有する。
【００２５】
＜＜構造単位［ａ１］＞＞
芳香族ビニル化合物に由来する構造単位［ａ１］を形成し得る芳香族ビニル化合物としては、スチレンおよびその誘導体が挙げられ、具体的には、スチレン、α−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン、４−モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、４−モノフルオロスチレン、および４−フェニルスチレンなどが挙げられる。これらの中でも、得られる樹脂シートの低吸水性を高める観点から、スチレン、α−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン、および４−フェニルスチレンを用いることが好ましく、工業的な入手の容易さから、スチレンを用いることが特に好ましい。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００２６】
＜＜構造単位［ａ２］＞＞
構造単位［ａ２］は、芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる構造単位である。そして、芳香族ビニル化合物としては、構造単位［ａ１］を形成し得る芳香族ビニル化合物として上述したものと同じものが挙げられる。また、構造単位［ａ２］においては、芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の一部のみが水素化されていてもよいし、不飽和結合の全部が水素化されていてもよいが、得られる樹脂シートの耐候性を高める観点から、芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の全部が水素化されていることが好ましい。なお、構造単位［ａ２］は、芳香族ビニル化合物の芳香環中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる化合物のビニル基の付加重合のみに由来する構造単位であってもよい。具体的に、芳香族ビニル化合物の芳香環中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる化合物としては、ビニルシクロヘキサン、１−ビニル−１−シクロヘキセン、３−ビニル−１−シクロヘキセン、４−ビニル−１−シクロヘキセン、１−ビニル−１，３−シクロヘキサジエン、２−ビニル−１，３−シクロヘキサジエン、５−ビニル−１，３−シクロヘキサジエン、３−ビニル−１，４−シクロヘキサジエン、４−ビニル−１，４−シクロヘキサジエン等の化合物およびそれらの誘導体などが挙げられる。
【００２７】
＜＜その他の構造単位＞＞
なお、重合体ブロック［Ａ］は、構造単位［ａ１］および［ａ２］以外の構造単位を含んでいてもよく、そのようなその他の構造単位は、後述する鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位［ｂ１］、および／または鎖状共役ジエン化合物に由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位［ｂ２］であってもよい。また、その他の構造単位を形成しうる化合物としては、極性基を含有しないものが好ましく、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン、１−エイコセン、４−メチル−１−ペンテン、４，６−ジメチル−１−ヘプテンなどの鎖状オレフィン；などが挙げられる。なお、その他の構造単位を形成しうる化合物として、「構造単位［ａ２］」の項で上述した芳香族ビニル化合物の芳香環中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる化合物以外の環状オレフィンを用いることもできる。
【００２８】
＜＜組成等＞＞
そして、重合体ブロック［Ａ］中の構造単位［ａ１］および［ａ２］の含有割合は、重合体ブロック［Ａ］中の全繰り返し単位を１００質量％とした場合に、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは１００質量％である。重合体ブロック［Ａ］中の構造単位［ａ１］および［ａ２］の含有割合が８０質量％以上であれば、得られる樹脂シートの耐熱性を十分に高く確保できる。
【００２９】
ここで、酸無水物基含有ブロック共重合体中の重合体ブロック［Ａ］の数は、通常５つ以下、好ましくは４つ以下、より好ましくは３つ以下であり、また、好ましくは２つ以上である。
なお、酸無水物基含有ブロック共重合体が重合体ブロック［Ａ］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ａ］中の構造単位の組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００３０】
＜重合体ブロック［Ｂ］＞
重合体ブロック［Ｂ］は、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位［ｂ１］、および／または鎖状共役ジエン化合物に由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位［ｂ２］を主成分として含有する。
【００３１】
＜＜構造単位［ｂ１］＞＞
鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位［ｂ１］を形成し得る鎖状共役ジエン化合物としては、特に限定されないが、得られる樹脂シートの低吸水性を高める観点から、極性基を含有しないものが好ましく、具体的には、１，３−ブタジエン、イソプレン（２−メチル−１,３−ブタジエン）、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエンなどが好ましく挙げられる。これらの中でも、工業的な入手の容易さから１，３−ブタジエン、イソプレンが特に好ましく、遮音性に優れた樹脂シートを製造する観点から、イソプレンが最も好ましい。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００３２】
＜＜構造単位［ｂ２］＞＞
構造単位［ｂ２］は、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位である。そして、鎖状共役ジエン化合物としては、構造単位［ｂ１］を形成し得る鎖状共役ジエン化合物として上述したものと同じものが挙げられる。
【００３３】
＜＜その他の構造単位＞＞
なお、重合体ブロック［Ｂ］は、構造単位［ｂ１］および［ｂ２］以外の構造単位を含んでいてもよく、そのようなその他の構造単位は、上述した芳香族ビニル化合物に由来する構造単位［ａ１］、および／または芳香族ビニル化合物に由来する構造中の不飽和結合の少なくとも一部を水素化してなる構造単位［ａ２］であってもよい。また、その他の構造単位は「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述した鎖状オレフィンおよび環状オレフィンから形成されてもよい。
【００３４】
＜＜組成等＞＞
そして、重合体ブロック［Ｂ］中の構造単位［ｂ１］および［ｂ２］の含有割合は、重合体ブロック［Ｂ］中の全繰り返し単位を１００質量％とした場合に、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは１００質量％である。重合体ブロック［Ｂ］中の構造単位［ｂ１］および［ｂ２］の含有割合が８０質量％以上であれば、得られる樹脂シートの柔軟性が高まるため、例えば、当該樹脂シートを備える合わせガラスは、環境の急激な温度変化に対しても割れ等の不具合を発生し難い。
【００３５】
ここで、酸無水物基含有ブロック共重合体中の重合体ブロック［Ｂ］の数は、通常４つ以下、好ましくは３つ以下、より好ましくは２つ以下、更に好ましくは１つである。
なお、酸無水物基含有ブロック共重合体が重合体ブロック［Ｂ］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ｂ］中の構造単位の組成は同一であっても異なっていてもよい。
【００３６】
＜質量分率＞
ここで、構造単位［ａ１］および［ａ２］が酸無水物基含有ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＡとし、構造単位［ｂ１］および［ｂ２］が酸無水物基含有ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＢとしたときの、ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）は、５／９５以上であることが必要であり、７／９３以上であることが好ましく、１５／８５以上であることがより好ましく、１０／９０以上であることが更に好ましく、２９／７１以下であることが必要であり、２７／７３以下であることが好ましく、２５／７５以下であることがより好ましい。ｗＡ／ｗＢの比が５／９５以上であれば、樹脂シートの耐熱性を十分に高く確保できる。一方、ｗＡ／ｗＢの比が２９／７１以下であれば、樹脂シートの低温での接着性を十分に高く確保できる。
【００３７】
＜構造単位比Ｓ＞
本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体は、上述した鎖状共役ジエン化合物がイソプレンである場合、イソプレンに由来する構造単位、およびイソプレンに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位のうち、１，２−付加重合のみに由来する構造単位と、１，２−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが酸無水物基含有ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＰとし、３，４−付加重合のみに由来する構造単位と、３，４−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが酸無水物基含有ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＱとし、１，４−付加重合のみに由来する構造単位と、１，４−付加重合のみに由来する構造中の不飽和結合を水素化してなる構造単位とが酸無水物基含有ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＲとしたときの、下記式：
構造単位比Ｓ＝（ｗＰ＋ｗＱ）／（ｗＰ＋ｗＱ＋ｗＲ）
で表わされる構造単位比Ｓの値が０．３以上であることが好ましく、０．４以上であることがより好ましく、０．５以上であることが更に好ましく、０．５５以上であることが一層好ましく、０．６５以下であることが好ましい。上記構造単位比Ｓの値が上記所定の範囲内であれば、酸無水物基含有ブロック共重合体を含む樹脂組成物を用いて形成された樹脂シートは、優れた遮音性を発揮することができる。
【００３８】
＜ブロック構造＞
酸無水物基含有ブロック共重合体のブロックの構造は、鎖状型ブロックでもラジアル型ブロックでも良いが、機械的強度の観点から、鎖状型ブロックであることが好ましい。また、酸無水物基含有ブロック共重合体は、重合体ブロック［Ｂ］の両端に重合体ブロック［Ａ］が結合した構造（すなわち、Ａ−Ｂ−Ａの順に並んだ構造）を少なくとも１箇所有することが好ましい。
そして、酸無水物基含有ブロック共重合体の特に好ましい構造としては、重合体ブロック［Ｂ］の両端に重合体ブロック［Ａ］が結合してなるトリブロック共重合体（Ａ−Ｂ−Ａ）、および、重合体ブロック［Ａ］の両端に重合体ブロック［Ｂ］が結合し、さらに、該２つの重合体ブロック［Ｂ］の他端にそれぞれ重合体ブロック［Ａ］が結合してなるペンタブロック共重合体（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａ）が挙げられ、トリブロック共重合体（Ａ−Ｂ−Ａ）が最も好ましい。
【００３９】
＜物性＞
酸無水物基含有ブロック共重合体の物性は特に限定されることはないが、例えば、酸無水物基含有ブロック共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２０,０００以上であることが好ましく、２５,０００以上であることがより好ましく、３０,０００以上であることが更に好ましく、９０，０００以下であることが好ましく、８５,０００以下であることがより好ましく、８０,０００以下であることが更に好ましく、７５，０００以下であることが一層好ましい。酸無水物基含有ブロック共重合体の重合平均分子量が２０,０００以上であれば、得られる樹脂シートの機械的強度を高めることができ、９０，０００以下であれば、当該樹脂シートの加工性を向上させることができる。
また、酸無水物基含有ブロック共重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３．５以下であることが好ましく、２．５以下であることが好ましく、２．０以下であることが更に好ましい。分子量分布が３．５以下であれば、得られる樹脂シートの機械的強度を高めることができる。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶媒とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による、標準ポリスチレン換算値として測定することができる。
【００４０】
＜調製方法＞
本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体を調製する方法としては、特に限定されないが、例えば、
（１）まず、ブロック共重合体［Ｃ］を調製し、次いで、当該ブロック共重合体［Ｃ］を水素化し、さらに、得られた水素化物［Ｄ］を酸無水物変性させて酸無水物変性水素化物［Ｅ］を得ることにより調製する方法；
（２）まず、ブロック共重合体［Ｃ’］を調製し、次いで、当該ブロック共重合体［Ｃ’］を酸無水物変性させて、さらに、得られた酸無水物変性体［Ｄ’］を水素化して酸無水物変性体水素化物［Ｅ’］を得ることにより調製する方法；
（３）まず、酸無水物基含有構造単位を含むブロック共重合体［Ｃ”］を調製し、次いで、当該ブロック共重合体［Ｃ”］を水素化して酸無水物基含有水素化物［Ｅ”］を得ることにより調製する方法；
等が挙げられる。
【００４１】
ここで、（２）または（３）の調製方法の場合、水素化反応の条件によっては、ブロック共重合体［Ｃ’］の酸無水物変性体（即ち、酸無水物変性体［Ｄ’］）、またはブロック共重合体［Ｃ”］が有する酸無水物基の一部が分解されるおそれがある。したがって、最終的に得られる酸無水物基含有ブロック共重合体中の酸無水物基の含有量を十分に高く確保し、更に優れた透明性および接着性を有する樹脂シートを製造する観点から、（１）の調製方法を用いることが特に好ましい。
以下に、上述した（１）〜（３）の調製方法に用いられるブロック共重合体［Ｃ］、［Ｃ’］および［Ｃ”］、ならびに水素化および酸無水物変性の方法について詳述する。
【００４２】
＜＜ブロック共重合体［Ｃ］および［Ｃ’］＞＞
ブロック共重合体［Ｃ］および［Ｃ’］は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を主成分として含有する重合体ブロック［Ａ’］と、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位を主成分として含有する重合体ブロック［Ｂ’］とを所定の質量分率で含むブロック共重合体であることが必要である。
【００４３】
［重合体ブロック［Ａ’］］
重合体ブロック［Ａ’］に好適に含まれる芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を形成し得る芳香族ビニル化合物としては、酸無水物基含有ブロック共重合体の「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述したものと同じものが挙げられる。そして、重合体ブロック［Ａ’］中の芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有割合は、「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述した重合体ブロック［Ａ］中の構造単位［ａ１］および［ａ２］の含有割合の範囲と同じ範囲で調整することができる。また、重合体ブロック［Ａ’］は芳香族ビニル化合物に由来する構造単位以外の構造単位を含んでいてもよく、そのようなその他の構造単位は、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位であってもよい。また、その他の構造単位は、「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述した鎖状オレフィンおよび環状オレフィンから形成されてもよい。
そして、ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］中の重合体ブロック［Ａ’］の数も、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体中の重合体ブロック［Ａ］の数と同じ範囲内で調整することができる。
なお、ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］が重合体ブロック［Ａ’］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ａ’］中の構造単位の組成は同一であっても異なっていてもよい。
【００４４】
［重合体ブロック［Ｂ’］］
重合体ブロック［Ｂ’］に好適に含まれる鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位を形成し得る鎖状共役ジエン化合物としては、酸無水物基含有ブロック共重合体の「重合体ブロック［Ｂ］」の項で上述したものと同じものが挙げられる。そして、重合体ブロック［Ｂ’］中の鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位の含有割合は、「重合体ブロック［Ｂ］」の項で上述した重合体ブロック［Ｂ］中の構造単位［ｂ１］および［ｂ２］の含有割合の範囲と同じ範囲で調整することができる。また、重合体ブロック［Ｂ’］は鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位以外の構造単位を含んでいてもよく、そのようなその他の構造単位は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位であってもよい。また、その他の構造単位は、「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述した鎖状オレフィンおよび環状オレフィンから形成されてもよい。
そして、ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］中の重合体ブロック［Ｂ’］の数も、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体中の重合体ブロック［Ｂ］の数と同じ範囲内で調整することができる。
なお、ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］が重合体ブロック［Ｂ’］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ｂ’］中の構造単位の組成は同一であっても異なっていてもよい。
【００４５】
［質量分率］
ここで、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］全体に占める質量分率をｗＡ’とし、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］全体に占める質量分率をｗＢ’としたときの、ｗＡ’とｗＢ’との比（ｗＡ’／ｗＢ’）は、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体におけるｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）の範囲と同じ範囲で調整することができる。
なお、ブロック共重合体［Ｃ］におけるｗＡ’とｗＢ’との比（ｗＡ’／ｗＢ’）は、当該ブロック共重合体［Ｃ］を水素化した後に酸無水物変性して得られる酸無水物変性水素化物［Ｅ］（酸無水物基含有ブロック共重合体）におけるｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）と一致する。また、ブロック共重合体［Ｃ’］におけるｗＡ’とｗＢ’との比（ｗＡ’／ｗＢ’）は、当該ブロック共重合体［Ｃ’］を酸無水物変性した後に水素化して得られる酸無水物変性体水素化物［Ｅ’］（酸無水物基含有ブロック共重合体）におけるｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）と一致する。
【００４６】
［構造単位比Ｓ’］
ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］は、上述した鎖状共役ジエン化合物がイソプレンである場合、イソプレンに由来する構造単位のうち、１，２−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］全体に占める質量分率をｗＰ’とし、３，４−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］全体に占める質量分率をｗＱ’とし、１，４−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］全体に占める質量分率をｗＲ’としたときの、下記式：
構造単位比Ｓ’＝（ｗＰ’＋ｗＱ’）／（ｗＰ’＋ｗＱ’＋ｗＲ’）
で表わされる構造単位比Ｓ’の値が、０．３以上であることが好ましく、０．４以上であることがより好ましく、０．５以上であることが更に好ましく、０．５５以上であることが一層好ましく、０．６５以下であることが好ましい。上記構造単位比Ｓ’の値が上記所定の範囲内であれば、酸無水物基含有ブロック共重合体を含む樹脂組成物を用いて形成された樹脂シートは、優れた遮音性を発揮することができる。
なお、構造単位比Ｓ’は、本明細書の実施例に記載の方法により求めることができる。
また、ブロック共重合体［Ｃ］における構造単位比Ｓ’は、当該ブロック共重合体［Ｃ］を水素化した後に酸無水物変性して得られる酸無水物変性水素化物［Ｅ］（酸無水物基含有ブロック共重合体）における構造単位比Ｓと一致する。また、ブロック共重合体［Ｃ’］における構造単位比Ｓ’は、当該ブロック共重合体［Ｃ’］を酸無水物変性した後に水素化して得られる酸無水物変性体水素化物［Ｅ’］（酸無水物基含有ブロック共重合体）における構造単位比Ｓと一致する。
【００４７】
ここで、上述した１，２−付加重合のみに由来する構造単位および／または３，４−付加重合のみに由来する構造単位を含有する重合体ブロックは、鎖状共役ジエン化合物と、必要に応じて、芳香族ビニル化合物、鎖状オレフィン、環状オレフィン等のその他の構造単位を形成し得る化合物とを、電子供与原子を有する特定の化合物（以下、「ランダム化剤」と称することがある。）の存在下で重合させることにより得ることができる。１，２−付加重合のみに由来する構造単位と３，４−付加重合のみに由来する構造単位との含有量の合計は、ランダム化剤の種類と添加量に依存することから、上述した構造単位比Ｓ’の値はランダム化剤の添加量によって制御することができる。
【００４８】
ランダム化剤として使用し得る電子供与原子（例えば、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ））を有する化合物としては、エーテル化合物、アミン化合物、ホスフィン化合物、などが挙げられる。これらの中でも、重合体ブロックの分子量分布を小さくすることができ、その水素添加反応を阻害し難いという観点から、エーテル化合物が好ましい。
【００４９】
ランダム化剤の具体例としては、例えば、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールジイソプロピルエーテル、エチレングリコールジブチルエーテル、エチレングリコールメチルフェニルエーテル、プロピレングリコールジメチルエーテル、プロピレングリコールジエチルエーテル、プロピレングリコールジイソプロピルエーテル、プロピレングリコールジブチルエーテル、ジ（２−テトラヒドロフリル）メタン、ジエチレングリコールジブチルエーテル、ジプロピレングリコールジブチルエーテル、テトラメチルエチレンジアミン、などが挙げられる。中でも、１，２−付加重合のみに由来する構造単位および／または３，４−付加重合のみに由来する構造単位の質量分率を高め、構造単位比Ｓ’の値を増大させ、得られる樹脂シートの遮音性を更に高める観点から、エチレングリコールジブチルエーテルを用いることが好ましい。
【００５０】
ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］の調製時におけるこれらのランダム化剤の使用量は、鎖状共役ジエン化合物１００質量部に対して、０．００１質量部以上であることが好ましく、０．０１質量部以上であることがより好ましく、１０質量部以下であることが好ましく、１質量部以下であることがより好ましい。
【００５１】
［ブロック構造］
ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］のブロックの構造は、鎖状型ブロックでもラジアル型ブロックでも良いが、機械的強度の観点から、鎖状型ブロックであるものが好ましい。また、ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］は、重合体ブロック［Ｂ’］の両端に重合体ブロック［Ａ’］が結合した構造（すなわち、Ａ’−Ｂ’−Ａ’の順に並んだ構造）を少なくとも１箇所有することが好ましい。
そして、ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］の特に好ましい構造としては、重合体ブロック［Ｂ’］の両端に重合体ブロック［Ａ’］が結合してなるトリブロック共重合体（Ａ’−Ｂ’−Ａ’）、および、重合体ブロック［Ａ’］の両端に重合体ブロック［Ｂ’］が結合し、さらに、該２つの重合体ブロック［Ｂ’］の他端にそれぞれ重合体ブロック［Ａ’］が結合してなるペンタブロック共重合体（Ａ’−Ｂ’−Ａ’−Ｂ’−Ａ’）が挙げられ、トリブロック共重合体（Ａ’−Ｂ’−Ａ’）が最も好ましい。
【００５２】
［調製方法］
ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］の調製方法は特に限定されず、例えば、リビングアニオン重合を用いて、芳香族ビニル化合物を含有する組成物と鎖状共役ジエン化合物を含有する組成物とを交互に重合させることで、ブロック共重合体［Ｃ］または［Ｃ’］を調製することができる。
【００５３】
＜＜ブロック共重合体［Ｃ”］＞＞
ブロック共重合体［Ｃ”］は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を主成分として含有する重合体ブロック［Ａ”］と、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位を主成分として含有する重合体ブロック［Ｂ”］とを所定の質量分率で含み、且つ、酸無水物基含有構造単位を含むブロック共重合体であることが必要である。
【００５４】
［酸無水物基含有構造単位］
酸無水物基含有構造単位を形成し得る酸無水物としては、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、無水イタコン酸、無水２，３−ジメチルマレイン酸、無水５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸、無水アリルコハク酸、無水２−フェニルマレイン酸、無水ｃｉｓ−アコニット酸などのエチレン性不飽和カルボン酸無水物が挙げられる。中でも、工業的入手の容易さの観点から、酸無水物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸を用いることが好ましく、樹脂シートの接着性および透明性を更に良好に両立する観点から、無水マレイン酸および無水イタコン酸を用いることがより好ましい。なお、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５５】
そして、ブロック共重合体［Ｃ”］中の酸無水物基含有構造単位の含有割合は、特に限定されないが、ブロック共重合体［Ｃ”］全体を１００質量％とした場合に、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、０．３質量％以上であることが更に好ましく、９質量％以下であることが好ましく、６．５質量％以下であることがより好ましく、３．８質量％以下であることが更に好ましい。ブロック共重合体［Ｃ”］中の酸無水物基含有構造単位の含有割合が０．０１質量％以上であれば、得られる樹脂シートの透明性を更に高めることができる。一方、ブロック共重合体［Ｃ”］中の酸無水物基含有構造単位の含有割合が９質量％以下であれば、得られる樹脂シートの低吸水性を高めることができる。
【００５６】
［重合体ブロック［Ａ”］］
重合体ブロック［Ａ”］に好適に含まれる芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を形成し得る芳香族ビニル化合物としては、酸無水物基含有ブロック共重合体の「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述したものと同じものが挙げられる。また、重合体ブロック［Ａ”］は芳香族ビニル化合物に由来する構造単位以外の構造単位を含んでいてもよく、そのようなその他の構造単位は、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位であってもよい。また、その他の構造単位は、「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述した鎖状オレフィンおよび環状オレフィンから形成されてもよく、上述した酸無水物から形成されてもよい。
そして、ブロック共重合体［Ｃ”］中の重合体ブロック［Ａ”］の数も、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体中の重合体ブロック［Ａ］の数と同じ範囲内で調整することができる。
なお、ブロック共重合体［Ｃ”］が重合体ブロック［Ａ”］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ａ”］中の構造単位の組成は同一であっても異なっていてもよい。
【００５７】
［重合体ブロック［Ｂ”］］
重合体ブロック［Ｂ”］に好適に含まれる鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位を形成し得る鎖状共役ジエン化合物としては、酸無水物基含有ブロック共重合体の「重合体ブロック［Ｂ］」の項で上述したものと同じものが挙げられる。また、重合体ブロック［Ｂ”］は鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位以外の構造単位を含んでいてもよく、そのようなその他の構造単位は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位であってもよい。また、その他の構造単位は、「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述した鎖状オレフィンおよび環状オレフィンから形成されてもよく、上述した酸無水物から形成されてもよい。
そして、ブロック共重合体［Ｃ”］中の重合体ブロック［Ｂ”］の数も、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体中の重合体ブロック［Ｂ］の数と同じ範囲内で調整することができる。
なお、ブロック共重合体［Ｃ”］が重合体ブロック［Ｂ”］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ｂ”］中の構造単位の組成は同一であっても異なっていてもよい。
【００５８】
［質量分率］
ここで、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ”］全体に占める質量分率をｗＡ”とし、鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ”］全体に占める質量分率をｗＢ”としたときの、ｗＡ”とｗＢ”との比（ｗＡ”／ｗＢ”）は、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体におけるｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）の範囲と同じ範囲で調整することができる。
なお、ブロック共重合体［Ｃ”］におけるｗＡ”とｗＢ”との比（ｗＡ”／ｗＢ”）は、当該ブロック共重合体［Ｃ”］を水素化して得られる酸無水物基含有水素化物［Ｅ”］（酸無水物基含有ブロック共重合体）におけるｗＡとｗＢとの比（ｗＡ／ｗＢ）と一致する。
【００５９】
［構造単位比Ｓ”］
ブロック共重合体［Ｃ”］は、上述した鎖状共役ジエン化合物がイソプレンである場合、イソプレンに由来する構造単位のうち、１，２−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ”］全体に占める質量分率をｗＰ”とし、３，４−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ”］全体に占める質量分率をｗＱ”とし、１，４−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体［Ｃ”］全体に占める質量分率をｗＲ”としたときの、下記式：
構造単位比Ｓ”＝（ｗＰ”＋ｗＱ”）／（ｗＰ”＋ｗＱ”＋ｗＲ”）
で表わされる構造単位比Ｓ”の値は、０．３以上であることが好ましく、０．４以上であることがより好ましく、０．５以上であることが更に好ましく、０．５５以上であることが一層好ましく、０．６５以下であることが好ましい。上記構造単位比Ｓ”の値が上記所定の範囲内であれば、酸無水物基含有ブロック共重合体を含む樹脂組成物を用いて形成された樹脂シートは、優れた遮音性を発揮することができる。
なお、上記構造単位比Ｓ”の値は、本明細書の実施例に記載された構造単位比Ｓ’の算出方法と同様の方法により求めることができる。
また、ブロック共重合体［Ｃ”］における構造単位比Ｓ”は、当該ブロック共重合体［Ｃ”］を水素化して得られる酸無水物基含有水素化物［Ｅ”］（酸無水物基含有ブロック共重合体）における構造単位比Ｓと一致する。
そして、上記構造単位比Ｓ”の値は、「ブロック共重合体［Ｃ］および［Ｃ’］」の項で上述したランダム化剤を用いることによって制御することができ、ランダム化剤の使用量も当該項で上述した範囲内で調整することができる。
【００６０】
［ブロック構造］
ブロック共重合体［Ｃ”］のブロックの構造は、鎖状型ブロックでもラジアル型ブロックでも良いが、機械的強度の観点から、鎖状型ブロックであるものが好ましい。また、ブロック共重合体［Ｃ”］は、重合体ブロック［Ｂ”］の両端に重合体ブロック［Ａ”］が結合した構造（すなわち、Ａ”−Ｂ”−Ａ”の順に並んだ構造）を少なくとも１箇所有することが好ましい。
そして、ブロック共重合体［Ｃ”］の特に好ましい構造としては、重合体ブロック［Ｂ”］の両端に重合体ブロック［Ａ”］が結合してなるトリブロック共重合体（Ａ”−Ｂ”−Ａ”）、および、重合体ブロック［Ａ”］の両端に重合体ブロック［Ｂ”］が結合し、さらに、該２つの重合体ブロック［Ｂ”］の他端にそれぞれ重合体ブロック［Ａ”］が結合してなるペンタブロック共重合体（Ａ”−Ｂ”−Ａ”−Ｂ”−Ａ”）が挙げられ、トリブロック共重合体（Ａ”−Ｂ”−Ａ”）が最も好ましい。
【００６１】
［調製方法］
ブロック共重合体［Ｃ”］の調製方法は特に限定されず、例えば、リビングアニオン重合を用いて、芳香族ビニル化合物および酸無水物を含有する組成物（Ａ）と、鎖状共役ジエン化合物および酸無水物を含有する組成物（Ｂ）とを交互に重合させることで、ブロック共重合体［Ｃ”］を調製することができる。
【００６２】
＜＜水素化＞＞
ブロック共重合体［Ｃ］、ブロック共重合体［Ｃ’］の酸無水物変性体（即ち、酸無水物変性体［Ｄ’］）、およびブロック共重合体［Ｃ”］中の不飽和結合を水素化する方法（水素化方法）としては特に限定されず、既知の方法を採用することができるが、水素化率を高くしつつ、重合体鎖切断反応を抑制しうる水素化方法が好ましい。このような水素化方法としては、例えば、国際公開第２０１１／０９６３８９号、国際公開第２０１２／０４３７０８号などに記載された方法を挙げることができる。また、得られる樹脂シートの耐候性および耐熱性を高める観点から、上記ブロック共重合体または酸無水物変性体における鎖状共役ジエン化合物に由来する構造単位中の不飽和結合のみを選択的に水素化する方法を用いることが好ましい。このような水素化方法としては、例えば、特開２０１５−７８０９０号公報などに記載された方法を挙げることができる。
なお、上述した方法で得られる水素化物は、通常、水素化触媒および／または重合触媒などを除去した後、水素化物を含む反応溶液から回収して得られる。回収された水素化物の形態は限定されるものではないが、例えばペレット形状とすることができる。
【００６３】
［水素化率］
そして、水素化により得られる水素化物の水素化率は、９０％以上であることが好ましく、９７％以上であることがより好ましく、９９％以上であることが更に好ましい。水素化率が９０％以上であれば、得られる樹脂シートの耐候性を十分に高く確保できる。
なお、水素化率は、本明細書の実施例に記載の方法により測定することができる。
【００６４】
＜＜酸無水物変性＞＞
酸無水物変性は通常、ブロック共重合体［Ｃ］の水素化物（即ち、水素化物［Ｄ］）またはブロック共重合体［Ｃ’］と、エチレン性不飽和カルボン酸無水物とを、過酸化物の存在下で反応（酸無水物変性）させて、水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］に酸無水物基を導入することにより行なわれる。
【００６５】
［エチレン性不飽和カルボン酸無水物］
酸無水物変性に用い得るエチレン性不飽和カルボン酸無水物としては、水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］と反応（例えば、グラフト重合）して、当該水素化物またはブロック共重合体に酸無水物基を導入し得るものであれば、特に限定されない。このようなエチレン性不飽和カルボン酸無水物としては、例えば、ブロック共重合体［Ｃ”］の項で上述したものを用いることができる。
なお、導入される酸無水物基は、使用するエチレン性不飽和カルボン酸無水物に対応する。
エチレン性不飽和カルボン酸無水物の使用量は、水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］１００質量部に対して、０．０１質量部以上であることが好ましく、０．１質量部以上であることが好ましく、０．３質量部以上であることがより好ましく、通常１０質量部以下であり、７質量部以下であることが好ましく、４質量部以下であることがより好ましい。エチレン性不飽和カルボン酸無水物の使用量が０．０１質量部以上であれば、得られる樹脂シートの透明性を更に高めることができる。一方、エチレン性不飽和カルボン酸無水物の使用量が１０質量部以下であれば、得られる樹脂シートの低吸水性を高めることができる。
【００６６】
［過酸化物］
酸無水物変性に用いる過酸化物としては、１分間半減期温度が１７０℃以上１９０℃以下のものが好ましく使用され、例えば、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ヘキシルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジ−（２−ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンなどの有機過酸化物が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
過酸化物の使用量は、水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］１００質量部に対して、通常０．０５質量部以上であり、好ましくは０．１質量部以上であり、より好ましくは０．２質量部以上であり、通常２質量部以下であり、好ましくは１質量部以下であり、より好ましくは０．５質量部以下である。
【００６７】
［反応方法］
水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］とエチレン性不飽和カルボン酸無水物とを過酸化物の存在下で反応させる方法は特に限定されないが、例えば、これらの成分を二軸押出機にて混練することにより、当該水素化物または重合体に酸無水物基を導入することができる。混練温度は、通常１８０℃以上であり、好ましくは１８５℃以上であり、より好ましくは１９０℃以上であり、通常２２０℃以下であり、好ましくは２１０℃以下であり、より好ましくは２００℃以下である。混練時間は、通常０．１分以上であり、好ましくは０．２分以上であり、より好ましくは０．３分以上であり、通常１０分以下であり、好ましくは５分以下であり、より好ましくは２分以下である。このような混練温度、混練時間となるように適宜設定して、連続的に混練、押し出しをすればよい。
【００６８】
［酸無水物基の導入量］
上述のようにして酸無水物変性を行うことにより水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］に導入される酸無水物基の量は、水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］１００質量部当たり、０．０１質量部以上であることが好ましく、０．１質量部以上であることがより好ましく、０．３質量部以上であることが更に好ましく、１０質量部以下であることが好ましく、７質量部以下であることがより好ましく、４質量部以下であることが更に好ましい。酸無水物基の導入量が、当該水素化物またはブロック共重合体１００質量部当たり０．０１質量部以上であれば、得られる樹脂シートの透明性を更に高めることができる。一方、酸無水物基の導入量が、当該水素化物またはブロック共重合体１００質量部当たり１０質量部以下であれば、得られる樹脂シートの低吸水性を高めることができる。
なお、本発明において、水素化物［Ｄ］またはブロック共重合体［Ｃ’］１００部当たりに導入される酸無水物基の量は、当該水素化物またはブロック共重合体から得られた酸無水物変性体をフーリエ変換型赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）により測定し、得られたＩＲスペクトルにおける酸無水物基に由来する１７９０ｃｍ−１のピーク強度から算出することができる。
【００６９】
（樹脂組成物）
本発明の樹脂組成物は、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体と、金属酸化物の微粒子、金属ホウ化物の微粒子、および近赤外線吸収色素からなる群から選択される少なくとも１種の添加剤（Ｘ）とを含み、任意にその他の成分を更に含んでいてもよい。上述した酸無水物基含有ブロック共重合体と、添加剤（Ｘ）とを含む樹脂組成物を用いれば、優れた接着性および透明性を両立し得ると共に、優れた遮熱性を発揮し得る樹脂シートを得ることができる。
【００７０】
ここで、本発明の樹脂組成物の調製方法は特に限定されることはなく、例えば、酸無水物基含有ブロック共重合体を主成分として含有するペレットに、添加剤（Ｘ）等を添加し、既知の混合機で混合することにより調製することができる。なお、上記ペレット中の酸無水物基含有ブロック共重合体の含有量は、好ましくは９０質量％以上であり、より好ましくは９５質量％以上であり、更に好ましくは９９質量％以上である。
【００７１】
＜添加剤（Ｘ）＞
添加剤（Ｘ）は、金属酸化物の微粒子、金属ホウ化物の微粒子、および近赤外線吸収色素からなる群から選択される少なくとも１種の添加剤であり、樹脂シートに優れた遮熱性を付与し得る成分である。
【００７２】
＜金属酸化物の微粒子＞
金属酸化物の微粒子としては、酸化錫、アルミニウムドープ酸化錫、インジウムドープ酸化錫、アンチモンドープ酸化錫等の錫酸化物の微粒子；酸化亜鉛、アルミニウムドープ酸化亜鉛、インジウムドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、錫ドープ酸化亜鉛、珪素ドープ酸化亜鉛等の亜鉛酸化物の微粒子；酸化チタン、ニオブドープ酸化チタン等のチタン酸化物の微粒子；酸化タングステン、ナトリウムドープ酸化タングステン、セシウムドープ酸化タングステン、タリウムドープ酸化タングステン、ルビジウムドープ酸化タングステン等のタングステン酸化物の微粒子；酸化インジウム、錫ドープ酸化インジウム等のインジウム酸化物の微粒子；等が挙げられる。中でも、樹脂シートの遮熱性を更に高める観点から、金属酸化物の微粒子として、セシウムドープ酸化タングステンの微粒子を用いることが好ましい。
これらの金属酸化物の微粒子は、１種を単独で、または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００７３】
ここで、金属酸化物の微粒子の平均粒子径は、通常０．００１μｍ以上であり、好ましくは０．００５μｍ以上であり、より好ましくは０．０１μｍ以上であり、通常０．２μｍ以下であり、好ましくは０．１５μｍ以下であり、より好ましくは０．１μｍ以下である。金属酸化物の微粒子の平均粒子径が０．００１μｍ以上であれば、樹脂シートは更に優れた遮熱性を発揮することができる。一方、金属酸化物の微粒子の平均粒子径が０．２μｍ以下であれば、樹脂シートの透明性を十分に高く確保することができる。
なお、本発明において、「平均粒子径」は、ＪＩＳ Ｚ８８２５に準拠し、レーザー回折法により体積平均粒子径として測定することができる。
【００７４】
また、樹脂組成物中の金属酸化物の微粒子の含有量は、酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上であり、好ましくは０．００２質量部以上であり、より好ましくは０．００５質量部以上であり、更に好ましくは０．２５質量部以上であり、一層好ましくは０．５質量部以上であり、通常２．０質量部以下であり、好ましくは１．５質量部以下であり、より好ましくは１．２５質量部以下である。樹脂組成物中の金属酸化物の微粒子の含有量が酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して０．００１質量部以上であれば、樹脂シートは更に優れた遮熱性を発揮することができる。一方、樹脂組成物中の金属酸化物の微粒子の含有量が酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して２．０質量部以下であれば、樹脂シートの透明性を十分に高く確保することができる。
【００７５】
＜金属ホウ化物の微粒子＞
金属ホウ化物の微粒子としては、ホウ化ランタン（六ホウ化ランタン、ＬａＢ６）、ホウ化セリウム（ＣｅＢ６）、ホウ化タングステン（Ｗ２Ｂ５）等の微粒子が挙げられる。中でも、樹脂シートの遮熱性を更に高める観点から、金属ホウ化物の微粒子として、ホウ化ランタンの微粒子を用いることが好ましい。
これらの金属ホウ化物の微粒子は、１種を単独で、または２種以上を組み合わせて使用することができる。
なお、金属ホウ化物の微粒子の平均粒子径は、通常０．００１μｍ以上であり、好ましくは０．００５μｍ以上であり、より好ましくは０．０１μｍ以上であり、通常０．２μｍ以下であり、好ましくは０．１５μｍ以下であり、より好ましくは０．１μｍ以下である。金属ホウ化物の微粒子の平均粒子径が０．００１μｍ以上であれば、樹脂シートは更に優れた遮熱性を発揮することができる。一方、金属ホウ化物の微粒子の平均粒子径が０．１５μｍ以下であれば、樹脂シートの透明性を十分に高く確保することができる。
【００７６】
また、樹脂組成物中の金属ホウ化物の微粒子の含有量は、酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上であり、好ましくは０．００２質量部以上であり、より好ましくは０．００５質量部以上であり、通常１．０質量部以下であり、好ましくは０．５質量部以下であり、より好ましくは０．３質量部以下であり、更に好ましくは０．２質量部以下である。樹脂組成物中の金属ホウ化物の微粒子の含有量が酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して０．００１質量部以上であれば、樹脂シートは更に優れた遮熱性を発揮することができる。一方、樹脂組成物中の金属ホウ化物の微粒子の含有量が酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して１．０質量部以下であれば、樹脂シートの透明性を十分に高く確保することができる。
【００７７】
＜近赤外線吸収色素＞
近赤外線吸収色素は、８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内のいずれかの領域の赤外線を遮蔽する機能を有するものである。
ここで、「８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内のいずれかの領域の赤外線を遮蔽する機能を有する」とは、「近赤外線吸収色素が、８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内のいずれかの領域において、赤外線を吸収して、結果として赤外線が通過するのを遮断する機能を有する」という意味である。近赤外線吸収色素は、８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内のいずれかの領域において、最大吸収波長を有するものであっても、８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲外のいずれかの領域において、最大吸収波長を有するものであってもよい。
【００７８】
近赤外線吸収色素としては、例えば、フタロシアニン化合物、ナフタトシアニン化合物、ポリメチン化合物、ジフェニルメタン化合物、アントラキノン化合物、ペンタジエン化合物、アゾメチン化合物などが挙げられる。
【００７９】
また、樹脂組成物中の近赤外線吸収色素の含有量は、酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上であり、好ましくは０．００２質量部以上であり、より好ましくは０．００５質量部以上であり、通常１．０質量部以下であり、好ましくは０．７質量部以下であり、より好ましくは０．５質量部以下である。樹脂組成物中の近赤外線吸収色素の含有量が酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して０．００１質量部以上であれば、樹脂シートは更に優れた遮熱性を発揮することができる。一方、樹脂組成物中の近赤外線吸収色素の含有量が酸無水物基含有ブロック共重合体１００質量部に対して１．０質量部以下であれば、樹脂シートの透明性を十分に高く確保することができる。
【００８０】
＜その他の成分＞
本発明の樹脂組成物は、所望の効果が得られる範囲内で、上述した酸無水物基含有ブロック共重合体および添加剤（Ｘ）以外のその他の成分を含んでいてもよい。ここで、その他の成分には、酸無水物基含有ブロック共重合体の調製時に使用されたことにより樹脂組成物中に残存する添加剤等も含まれるものとする。
その他の成分としては、例えば、粘着剤、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤等が挙げられる。なお、酸化防止剤としては、例えば、ペンタエリスリトール・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］などのフェノール系酸化防止剤を用いることができる。
【００８１】
（樹脂シート）
本発明の樹脂シートは、上述した樹脂組成物からなる樹脂層を少なくとも１層含むことを特徴とする。上述した樹脂組成物からなる樹脂層を少なくとも１層含む樹脂シートであれば、優れた接着性および透明性を両立することができる。したがって、本発明の樹脂シートは、合わせガラスの中間膜として好適に使用することができる。
本発明の樹脂シートは、上述した樹脂組成物からなる樹脂層を少なくとも１層含む限り、特に限定されることなく、例えば、上述した樹脂組成物を成形して得られる樹脂層のみで構成された単層シートまたは多層シートであってもよいし、当該樹脂層と、当該樹脂層以外の機能層とを積層してなる積層シートであってもよい。なお、樹脂シートが上述した樹脂組成物からなる樹脂層を複数備える場合、当該樹脂層は同一の樹脂組成物によって形成されていてもよいし、互いに異なる樹脂組成物によって形成されていてもよい。
【００８２】
ここで、樹脂組成物を成形して樹脂層（単層シート）を作製する方法としては、特に限定されることはなく、例えば、溶融押出し成形法、カレンダー成形法、インフレーション成形、などを挙げることができる。
溶融押出し成形法により樹脂層（単層シート）を作製する場合、樹脂組成物の温度およびダイを、１４０℃以上とすることが好ましく、１５０℃以上とすることがより好ましく、１６０℃以上とすることが特に好ましく、２２０℃以下とすることが好ましく、２１０℃以下とすることがより好ましく、２００℃以下とすることが特に好ましい。樹脂組成物およびダイの温度を１４０℃以上とすることにより、流動性が悪化するのを防止して、樹脂層（単層シート）の表面にゆず肌やダイライン等の不良を生じるのを防止すると共に、押出し速度を上げて、工業的に有利に成形することができ、樹脂組成物およびダイの温度を２２０℃以下とすることにより、流動性が高くなり過ぎるのを防止して、均等な厚さの樹脂層（単層シート）を成形することができる。
【００８３】
樹脂層（単層シート）の厚みは、特に制限はなく、例えば、０．０１ｍｍ以上であることが好ましく、０．０５ｍｍ以上であることがより好ましく、０．１ｍｍ以上であることが好ましく、３．０ｍｍ以下であることが好ましく、２．５ｍｍ以下であることがより好ましく、２．０ｍｍであることが特に好ましい。
樹脂層（単層シート）の厚みを０．０１ｍｍ以上とすることにより、樹脂層（単層シート）にシワが発生するのを防止することができ、樹脂層（単層シート）の厚みを３．０ｍｍ以下とすることにより、樹脂層（単層シート）の透明性を十分に高く確保することができる。
【００８４】
上述した樹脂層と、当該樹脂層以外の機能層とを積層してなる積層シートを作製する場合、機能層としては、例えば、接着層を用いることができる。
そして、積層シートを製造する方法としては、特に限定されることはなく、例えば、（ｉ）樹脂層と接着層とを熱プレス等の加熱手段で貼り合わせる方法、（ｉｉ）樹脂層に接着剤組成物を噴霧、塗布し、溶剤を除去する方法、（ｉｉｉ）樹脂層を接着剤組成物にディッピングし、溶剤を除去する方法、（ｉｖ）樹脂層を押出し成形しながら、予め準備した接着層を樹脂層の少なくとも１面以上にラミネートする方法、（ｖ）樹脂層と接着層とを溶融成形時に共押出し成形する方法などの公知の方法を用いることができる。
【００８５】
ここで、接着層の形成に用いられる接着剤組成物としては、特に限定されることはなく、樹脂層および被着材との接着性が良好な公知の接着剤を含むものを使用することができる。
例えば、被着材がガラスの場合に好適な接着剤としては、例えば、スチレン等の芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を主成分とする重合体ブロックと、イソプレン等の鎖状共役ジエン化合物を主成分とする重合体ブロックとからなるブロック共重合体の水素化物のアルコキシシラン変性体／酸無水物変性体；等が挙げられる。なお、上記ブロック共重合体の水素化物の酸無水物変性体は、本発明の酸無水物基含有ブロック共重合体には該当しないものとする。そして、上述した接着剤の中でも、透明性および防湿性の観点から、スチレン等の芳香族ビニル化合物を主成分とする重合体ブロックと、イソプレン、等の鎖状共役ジエン化合物を主成分とする重合体ブロックとからなるブロック共重合体の水素化物のアルコキシシラン変性体を用いることが好ましい。
【００８６】
接着層の厚みは、特に限定されることはなく、０．０２ｍｍ以上であることが好ましく、０．０５ｍｍ以上であることがより好ましく、０．１ｍｍ以上であることが更に好ましく、５ｍｍ以下であることが好ましく、３ｍｍ以下であることがより好ましく、１ｍｍ以下であることが更に好ましい。接着層の厚みを０．０２ｍｍ以上とすることにより、樹脂シートおよび被着材に対して十分な接着力を有する接着層を得ることができる。また、接着層の厚みを５ｍｍ以下とすることにより、樹脂シートの透明性を十分に高く確保することができる。
【００８７】
なお、積層シートが樹脂層の両面に接着層を備える場合、樹脂層の両面に配置された２枚の接着層は同一の接着剤組成物によって形成されていても、互いに異なる接着剤組成物によって形成されていてもよい。
【００８８】
（合わせガラス）
本発明の合わせガラスは、上述した樹脂シートを少なくとも１枚備えることを特徴とする。本発明の合わせガラスは、上述したように、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを備えるため、例えば、建築物の窓ガラス、屋根用ガラス、部屋用遮熱壁材、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス、サンルーフ用ガラス、並びに、鉄道車両および船舶用の窓ガラス、などとして有用である。
【００８９】
そして、本発明の合わせガラスは、上述した樹脂シートを少なくとも１枚備える限り、特に限定されることはないが、通常、上述した樹脂シートを２枚のガラス板の間に介在させて一体化した積層体である。ここで、ガラス板と樹脂シートとの間には接着用シートが介在していてもよい。なお、接着用シートは、「樹脂シート」の項で上述した接着剤組成物を用いて既知の方法により形成することができる。
【００９０】
＜製造方法＞
合わせガラスを製造する方法としては、特に制限はなく、（ｉ）オートクレーブを使用する方法、（ｉｉ）真空ラミネータを使用する方法、などが挙げられる。例えば、第１のガラス板／接着用シート／樹脂シート／接着用シート／第２のガラス板の順に重ね、減圧可能な耐熱性の樹脂製袋に入れて脱気後、（ｉ）オートクレーブを使用して、加熱加圧下で接着させて合わせガラスを製造する方法、（ｉｉ）真空ラミネータを使用して、加熱下で真空圧着して接着させる方法、などがある。
オートクレーブを使用する場合、加熱温度は、１００℃以上であることが好ましく、１５０℃以下であることが好ましく、加熱時間は１５分以上６０分以下が好ましく、また、圧力（ゲージ圧）は、０．３ＭＰａ以上であることが好ましく、１．１ＭＰａ以下であることが好ましい。一方、真空ラミネータを使用する場合、加熱温度は、１３０℃以上であることが好ましく、１７０℃以下であることが好ましく、また、圧力は、０．０１ＭＰａ以上であることが好ましく、０．１ＭＰａ以下であることが好ましい。
【００９１】
＜＜ガラス板＞＞
使用するガラス板の厚みとしては、特に制限はないが、通常、０．５ｍｍ以上１０ｍｍ以下程度である。また、ガラス板として、厚みが０．０５ｍｍ以上０．５ｍｍ以下程度の極薄ガラス板を使用することもできる。また、例えば、厚み２．１ｍｍのガラス板／厚み２．４ｍｍの成形体（例えば、樹脂シートからなる中間膜）／厚み０．５ｍｍの薄膜ガラス板の３層構成となるような、異なる厚みのガラス板を使用することもできる。
【００９２】
ガラス板の材質としては、特に制限はなく、例えば、アルミノ珪酸ガラス、アルミノ硼珪酸ガラス、ウランガラス、カリガラス、珪酸ガラス、結晶化ガラス、ゲルマニウムガラス、石英ガラス、ソーダガラス、鉛ガラス、バリウム硼珪酸ガラス、硼珪酸ガラス、などが挙げられる。
【００９３】
なお、合わせガラスに用いる２枚以上のガラス板同士は、厚みや材質等が互いに同一であっても、相異なっていてもよい。
【００９４】
＜光線透過率＞
ここで、本発明の合わせガラスは、８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内に光線透過率が５０％以下の領域を有することが好ましい。８００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の波長の範囲内に光線透過率が５０％以下の領域を有する合わせガラスであれば、優れた遮熱性を発揮し得る。
さらに、本発明の合わせガラスは、５００ｎｍの波長での光線透過率が６０％以上であることが好ましい。５００ｎｍの波長での光線透過率が６０％以上である合わせガラスであれば、更に優れた透明性を発揮し得る。
【実施例】
【００９５】
以下に、本発明を実施例および比較例によりさらに詳細に説明するが、本発明は、以下の実施例のみに限定されるものではない。なお、「部」および「％」は特に断りのない限り、質量基準である。また、複数種類の化合物を共重合して調製される重合体において、ある化合物に由来する構造単位の当該重合体全体に占める質量分率は、別に断らない限り、通常は、その重合体の調製時に重合する全化合物の総質量に占める当該ある化合物の質量の比率(仕込み比)と一致する。
本実施例における測定および評価は、以下の方法によって行なった。【００９６】
＜構造単位比Ｓ’＞
ブロック共重合体における構造単位比Ｓ’は、ブロック共重合体の１Ｈ−ＮＭＲスペクトル（測定溶媒：重クロロホルム、測定機器：ＢＲＵＫＥＲ社製「ＡＶＡＮＣＥ  ５００」）に基づいて算出した。具体的には、取得された１Ｈ−ＮＭＲスペクトルにおいて、ポリマー主鎖にある炭素−炭素不飽和結合部の炭素に結合した１Ｈのピーク面積を、１，２−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体全体に占める質量分率ｗＰ’と、３，４−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体全体に占める質量分率ｗＱ’との合計（ｗＰ’＋ｗＱ’）に相当する値とし、ポリマー側鎖にある炭素−炭素不飽和結合部の炭素に結合した１Ｈのピーク面積を、１，４−付加重合のみに由来する構造単位がブロック共重合体全体に占める質量分率ｗＲ’に相当する値とすることで、両者の値の比率から、構造単位比Ｓ’［＝（ｗＰ’＋ｗＱ’）／（ｗＰ’＋ｗＱ’＋ｗＲ’）］の値を算出した。【００９７】
＜水素化率＞
各製造例における水素化反応に用いるブロック共重合体と、水素化反応により得られる水素化物とについて、溶媒として重クロロホルムを用いた１Ｈ−ＮＭＲ測定を行い、ブロック共重合体の主鎖、側鎖および芳香環に存在した全不飽和結合のうち消失した不飽和結合の割合を算出することで、ブロック共重合体水素化物の水素化率を求めた。【００９８】
＜重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＞
酸無水物基変性水素化物（酸無水物基含有ブロック共重合体）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による、標準ポリスチレン換算値として求めた。ＧＰＣは３８℃において測定した。測定装置としては、東ソー社製「ＨＬＣ８０２０ＧＰＣ」を用いた。
さらに上記と同様にして、数平均分子量（Ｍｎ）を測定した後、酸無水物基変性水素化物の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。【００９９】
＜全光線透過率＞
合わせガラスの全光線透過率の測定は、積分球式分光光度計（日本分光社製「Ｖ−６７０」）を使用して、３００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の波長の範囲内で測定した。【０１００】
＜遮音性＞
樹脂シートから長さ３００ｍｍ、幅２５ｍｍの試験片を切り出し、長さ３００ｍｍ、幅２５ｍｍ、厚さ１．２ｍｍの２枚のソーダガラス板の間に当該試験片１枚を挟持させて、遮音性評価用の合わせガラス試験片を作製した。当該合わせガラスについて、ＪＩＳ  Ｋ７３９１に基づき、振動減衰試験装置（リオン社製「ＳＡ−０２」）を使用して、中央加振法により周波数に対応した損失係数を測定した。ここで求めた損失係数と、合わせガラスの共振周波数との比から、周波数に対応した音響透過損失を求めることにより、合わせガラスが備える樹脂シートの遮音性を評価した。
樹脂シートの遮音性は、周波数２０００〜４０００Ｈｚの範囲において、音響透過損失の値が３５ｄＢを下回る領域が無い場合はＡ（良好）とし、音響透過損失の値が３５ｄＢを下回る領域が有る場合はＢ（不良）として評価した。【０１０１】
＜透明性＞
樹脂シートの透明性は、合わせガラスのヘイズを測定することにより評価した。合わせガラスのヘイズは、ヘイズメータ（日本電色工業社製「ＮＤＨ７０００ＳＰ」）を用いて測定した。合わせガラスのヘイズの値が小さいほど、合わせガラスの備える樹脂シートの透明性は良好であるといえる。そして、樹脂シートの透明性は以下の基準により評価した。
Ａ：合わせガラスのヘイズが１未満である。
Ｂ：合わせガラスのヘイズが１以上３以下である。
Ｃ：合わせガラスのヘイズが３超である。【０１０２】
＜接着性＞
＜＜ソーダガラス板に対する接着性＞＞
厚さ１．１ｍｍ、縦１００ｍｍ、横１００ｍｍの１枚のソーダガラス板と、当該ソーダガラス板と同じ縦および横の長さで切り出した１枚の樹脂シートとを重ね合わせて作製した樹脂シート／ソーダガラス板の積層物を、ＮＹ（ナイロン）／ＰＰ（ポリプロピレン）製の厚さ７５μｍの袋に入れ、袋の開口部の中央部を２００ｍｍ幅残して両側をヒートシーラーでヒートシールした後、密封パック器（パナソニック社製「ＢＨ−９５１」）を使用して、袋内を脱気しながら開口部をヒートシールして積層物を密封包装し、その後、密封包装した積層物をオートクレーブに入れて、３０分間、温度１００℃、圧力０．８ＭＰａで加熱加圧し、接着性評価用試験片を作製した。当該試験片を、試験法ＪＩＳ  Ｋ６８５４−２に準拠して、１８０°はく離試験を行うことにより、当該試験片が備える樹脂シートの接着性を評価した。樹脂シートのソーダガラス板に対する接着性は、当該試験片の接着力が１０Ｎ以上である場合にＡ（良好）、当該試験片の接着力が１０Ｎ未満である場合にＢ（不良）として評価した。
＜＜アクリル樹脂板に対する接着性＞＞
厚さ１．１ｍｍ、縦１００ｍｍ、横１００ｍｍのソーダガラス板に代えて、厚さ１ｍｍ、縦５０ｍｍ、横１００ｍｍのアクリル樹脂板を用いたこと以外は、上述したソーダガラス板に対する接着性の評価と同様にして、樹脂シートのアクリル樹脂板に対する接着性を評価した。【０１０３】
（製造例１）
＜ブロック共重合体［Ｃ１］の調製＞
攪拌装置を備え、内部が充分に窒素置換された反応器に、脱水シクロヘキサン２７０部、ランダム化剤としてのエチレングリコールジブチルエーテル０．５３部を入れ、さらに、重合開始剤としてのｎ−ブチルリチウム（１５％シクロヘキサン溶液）０．４７部を加えた。全容を６０℃で攪拌しながら、芳香族ビニル化合物としての脱水スチレン１２．５部を４０分間に亘って連続的に反応器内に添加した。添加終了後、さらに６０℃で２０分間全容を攪拌した。反応液をガスクロマトグラフィーにより測定したところ、この時点での重合転化率は９９．５％であった。【０１０４】
次に、鎖状共役ジエン化合物としての脱水イソプレン７５．０部を、反応液に１００分間に亘って連続的に添加し、添加終了後そのまま２０分間攪拌を続けた。この時点での重合転化率は９９．５％であった。
その後、更に、芳香族ビニル化合物としての脱水スチレン１２．５部を、６０分間に亘って連続的に添加し、添加終了後そのまま全容を３０分間攪拌した。この時点での重合転化率はほぼ１００％であった。【０１０５】
ここで、反応液に重合停止剤としてのイソプロピルアルコール０．５部を加えて反応を停止させた。得られたブロック共重合体［Ｃ１］の構造単位比Ｓ’は０．５８であった。【０１０６】
＜水素化物［Ｄ１］の製造＞
次に、上記重合体溶液を、攪拌装置を備えた耐圧反応器に移送し、水素化触媒として珪藻土担持型ニッケル触媒（日揮触媒化成社製、製品名「Ｅ２２Ｕ」、ニッケル担持量６０％）７．０部、および脱水シクロヘキサン８０部を添加して混合した。反応器内部を水素ガスで置換し、さらに溶液を攪拌しながら水素を供給し、温度１９０℃、圧力４．５ＭＰａにて６時間水素化反応を行なった。【０１０７】
水素化反応終了後、反応溶液をろ過して水素化触媒を除去した後、ろ液に、フェノール系酸化防止剤であるペンタエリスリトール・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（コーヨ化学研究所社製「Ｓｏｎｇｎｏｘ（登録商標）１０１０」）０．１部を溶解したキシレン溶液１．０部を添加して溶解させた。
次いで、上記溶液を、円筒型濃縮乾燥器（日立製作所社製「コントロ」）を用いて、温度２６０℃、圧力０．００１ＭＰａ以下で、溶液から溶媒であるシクロヘキサン、キシレン及びその他の揮発成分を除去した。連続して溶融ポリマーをダイからストランド状に押出し、冷却後、ペレタイザーにより水素化物［Ｄ１］のペレット９３部を得た。得られたペレット状の水素化物［Ｄ１］の水素化率はほぼ１００％であった。【０１０８】
（製造例２）
芳香族ビニル化合物としての脱水スチレンの添加量を、１２．５部を２回の合計２５部から、７．５部を２回の合計１５部に変更し、鎖状共役ジエン化合物としての脱水イソプレンの添加量を、７５部から８５部に変更したこと以外は、製造例１のブロック共重合体［Ｃ１］の調製と同様にして、ブロック共重合体［Ｃ２］を調製した。なお、ブロック共重合体［Ｃ２］の構造単位比Ｓ’は０．５５であった。
次いで、ブロック共重合体［Ｃ２］を含む重合体溶液を用いて、製造例１の水素化物［Ｄ１］の製造と同様にして、水素化物［Ｄ２］を得た。得られたペレット状の水素化物［Ｄ２］の水素化率はほぼ１００％であった。【０１０９】
（製造例３）
攪拌装置を備え、内部が充分に窒素置換された反応器に、脱水シクロヘキサン５５０部、芳香族ビニル化合物としての脱水スチレン２５部、ランダム化剤としてのジ−ｎ−ブチルエーテル（ジブチルエーテル）０．４７５部を入れ、６０℃で撹拌しながらさらに、重合開始剤としてのｎ−ブチルリチウム（１５％シクロヘキサン溶液）０．９部を加えた。添加終了後、そのままさらに６５℃で６０分間全容を攪拌した。反応液をガスクロマトグラフィーにより測定したところ、この時点での重合転化率は９９．９％であった。
次に、鎖状共役ジエン化合物としての脱水イソプレン５０．０部を加え、添加終了後そのまま４０分間攪拌を続けた。この時点での重合転化率は９９．６％であった。
その後、更に、芳香族ビニル化合物としての脱水スチレン２５部を加え、添加終了後そのまま全容を６０分間攪拌した。この時点での重合転化率はほぼ１００％であった。【０１１０】
ここで、反応液に重合停止剤としてのメタノール２．０部を加えて反応を停止させた。得られたブロック共重合体［Ｃ３］の構造単位比Ｓ’は０．０８であった。【０１１１】
次いで、ブロック共重合体［Ｃ３］を含む重合体溶液を用いて、製造例１の水素化物［Ｄ１］の製造と同様にして、水素化物［Ｄ３］を得た。得られたペレット状の水素化物［Ｄ３］の水素化率はほぼ１００％であった。【０１１２】
（製造例４）
ランダム化剤を、エチレングリコールジブチルエーテル０．５３部からジ−ｎ−ブチルエーテル（ジブチルエーテル）０．４７５部に変更したこと以外は、製造例１のブロック共重合体［Ｃ１］の調製と同様にして、ブロック共重合体［Ｃ４］を調製した。なお、ブロック共重合体［Ｃ４］の構造単位比Ｓ’は０．０８であった。
次いで、ブロック共重合体［Ｃ４］を含む重合体溶液を用いて、製造例１の水素化物［Ｄ１］の製造と同様にして、水素化物［Ｄ４］を得た。得られたペレット状の水素化物［Ｄ４］の水素化率はほぼ１００％であった。【０１１３】
（実施例１）
＜酸無水物変性水素化物［Ｅ１］の製造＞
製造例１で得られた水素化物［Ｄ１］のペレット１００部に対して、エチレン性不飽和カルボン酸無水物としての無水マレイン酸２．０部および２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（日油社製「パーヘキサ（登録商標）２５Ｂ」、１分間半減期：１７９．８℃）０．２部を添加した。この混合物を、二軸押出機（東芝機械社製「ＴＥＭ−３７Ｂ」）を用いて、樹脂温度２００℃、滞留時間６０〜７０秒で混練し、ストランド状に押出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］のペレット９６部を得た。【０１１４】
得られた酸無水物変性水素化物［Ｅ１］のペレット１０部をシクロヘキサン１００部に溶解した後、脱水アセトン４００部中に注いで、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］を凝固させ、精製した。凝固物を分離し、２５℃で真空乾燥して、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］のクラム９．０部を単離した。
得られた酸無水物変性水素化物［Ｅ１］のクラムを用いて、ＦＴ−ＩＲスペクトルを測定したところ、酸無水物基に由来する１７９０ｃｍ−１のピークが観察され、当該ピーク強度から、水素化物［Ｄ１］１００部に対して、無水マレイン酸０．１８部が結合したことが確認された。【０１１５】
また、得られた酸無水物変性水素化物［Ｅ１］について、重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めたところ、重量平均分子量（Ｍｗ）は７５，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５９であった。【０１１６】
＜樹脂シートの作製＞
そして、得られた酸無水物変性水素化物［Ｅ１］のペレット１００部に対し、添加剤（Ｘ）としてのセシウムドープ酸化タングステン（以下、「ＣＷＯ」と称することがある。；住友金属鉱山社製「ＹＭＤＳ−８７４」、平均粒子径：５５ｎｍ）０．５部を加え、ミキサーにて混合した。この混合物を、幅４００ｍｍのＴダイを備えた二軸押出機（東芝機械社製「ＴＥＭ−３７Ｂ」）を用いて、溶融樹脂温度２００℃、Ｔダイ温度２００℃の条件にて押出成形し、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］に添加剤（Ｘ）としてのＣＷＯを配合した樹脂組成物［Ｅ１Ｃ１］からなる樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］（厚さ：７６０μｍ）を作製した。
そして、得られた樹脂シートの遮音性および接着性を評価した。結果を表１に示す。【０１１７】
＜合わせガラスの作製＞
得られた樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］から、縦２９０ｍｍ、横２９０ｍｍの試験片を切り出した。
また、別途、国際公開第２０１２／０４３７０８号に記載の方法に従って作製した、ブロック共重合体（スチレン由来の構造単位／イソプレン由来の構造単位の含有割合：５０／５０（質量比））の水素化物のアルコキシシラン変性体（アルコキシシリル基含有量：１．８％、重量平均分子量（Ｍｗ）：３９，０００）からなる厚さ１００μｍの接着用シートから、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのシートを切り出した。
次いで、上記樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］の試験片と、接着用シートとを、厚さ１．１ｍｍ、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍの２枚のソーダガラス板の間に、ソーダガラス板／接着用シート／樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］／接着用シート／ソーダガラス板の順に重ねて積層物とした。樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］は接着用シートの中央部に配置し、合わせガラスにした場合に、樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］の端部が全周に亘って接着用シートの端部より内側に位置し、接着用シート内に封入されるようにした。
この積層物を、ＮＹ（ナイロン）／ＰＰ（ポリプロピレン）製の厚さ７５μｍの袋に入れ、袋の開口部の中央部を２００ｍｍ幅残して両側をヒートシーラーでヒートシールした後、密封パック器（パナソニック社製「ＢＨ−９５１」）を使用して、袋内を脱気しながら開口部をヒートシールして積層物を密封包装した。
その後、密封包装した積層物をオートクレーブに入れて、３０分間、温度１４０℃、圧力０．８ＭＰａで加熱加圧し、合わせガラス［Ｅ１Ｇ１］を作製した。【０１１８】
そして、得られた合わせガラス［Ｅ１Ｇ１］の全光線透過率および透明性を測定および評価した。結果を表１に示す。【０１１９】
（実施例２〜４）
添加剤（Ｘ）としてのＣＷＯの添加量を、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］のペレット１００部に対して０．５部から０．２５部、１．２５部、および２部にそれぞれ変更した樹脂組成物［Ｅ１Ｃ２］、［Ｅ１Ｃ３］、および［Ｅ１Ｃ４］を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、樹脂シート［Ｅ１Ｓ２］、［Ｅ１Ｓ３］、および［Ｅ１Ｓ４］（各厚さ：７６０μｍ）を作製した。
次いで、樹脂シート［Ｅ１Ｓ２］、［Ｅ１Ｓ３］、および［Ｅ１Ｓ４］をそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス［Ｅ１Ｇ２］、［Ｅ１Ｇ３］、および［Ｅ１Ｇ４］を作製し、同様の項目について測定および評価を行なった。結果を表１に示す。【０１２０】
（実施例５）
製造例１で得られた水素化物［Ｄ１］のペレット１００部に対して、エチレン性不飽和カルボン酸無水物として、無水マレイン酸２．０部に代えて、無水イタコン酸２．０部を添加したこと以外は、実施例１と同様にして、酸無水物変性水素化物［Ｅ２］のペレット９６部を取得し、同様の項目について測定を行なったところ、重量平均分子量（Ｍｗ）は７５，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５９であった。なお、実施例１と同様の方法で測定したところ、水素化物［Ｄ１］１００部に対して、無水イタコン酸０．１７部が結合したことが確認された。
次いで、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］に代えて、酸無水物変性水素化物[Ｅ２]を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、酸無水物変性水素化物［Ｅ２］に添加剤（Ｘ）としてのＣＷＯを配合した樹脂組成物［Ｅ２Ｃ１］からなる樹脂シート［Ｅ２Ｓ１］（厚さ：７６０μｍ）、を作製した。さらに、樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］に代えて、樹脂シート［Ｅ２Ｓ１］を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス［Ｅ２Ｇ１］を作製し、同様の項目について測定および評価を行なった。結果を表１に示す。【０１２１】
（実施例６）
添加剤（Ｘ）として、セシウムドープ酸化タングステン（ＣＷＯ）０．５部に代えて、六ホウ化ランタン（住友金属鉱山社製「ＫＨＤＳ−０６」、平均粒子径：４０ｎｍ）０．２部を添加した樹脂組成物［Ｅ１Ｃ５］を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、樹脂シート［Ｅ１Ｓ５］（厚さ：７６０μｍ）を作製した。
次いで、樹脂シート［Ｅ１Ｓ５］を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス［Ｅ１Ｇ５］を作製し、同様の項目について測定および評価を行なった。結果を表１に示す。【０１２２】
（実施例７および８）
製造例１で得られた水素化物［Ｄ１］のペレット１００部に代えて、製造例２で得られた水素化物［Ｄ２］、および製造例４で得られた水素化物［Ｄ４］をそれぞれ使用したこと以外は、実施例１と同様にして、酸無水物変性水素化物［Ｅ３］および［Ｅ４］のペレットをそれぞれ９６部取得し、同様の項目について測定を行なったところ、酸無水物変性水素化物［Ｅ３］については、重量平均分子量（Ｍｗ）は７４，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．６１であり、酸無水物変性水素化物［Ｅ４］については、重量平均分子量（Ｍｗ）は７５，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５９であった。なお、実施例１と同様の方法で測定したところ、酸無水物変性水素化物［Ｅ３］では、水素化物［Ｄ２］１００部に対して、無水マレイン酸０．１８部が結合し、酸無水物変性水素化物［Ｅ４］では、水素化物［Ｄ４］１００部に対して、無水マレイン酸０．１７部が結合したことが確認された。
次いで、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］に代えて、酸無水物変性水素化物[Ｅ３]および［Ｅ４］をそれぞれ使用したこと以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物［Ｅ３Ｃ１］からなる樹脂シート［Ｅ３Ｓ１］（厚さ：７６０μｍ）、および樹脂組成物［Ｅ４Ｃ１］からなる樹脂シート［Ｅ４Ｓ１］（厚さ：７６０μｍ）を作製した。さらに、樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］に代えて、樹脂シート［Ｅ３Ｓ１］および［Ｅ４Ｓ１］をそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス［Ｅ３Ｇ１］および［Ｅ４Ｇ１］を作製し、同様の項目について測定および評価を行なった。結果を表１に示す。【０１２３】
（比較例１）
製造例１で得られた水素化物［Ｄ１］のペレット１００部に代えて、製造例３で得られた水素化物［Ｄ３］を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、酸無水物変性水素化物［Ｅ５］のペレット９６部を取得し、同様の項目について測定を行なったところ、重量平均分子量（Ｍｗ）は４４，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．２０であった。なお、実施例１と同様の方法で測定したところ、水素化物［Ｄ３］１００部に対して、無水マレイン酸１．７部が結合したことが確認された。
次いで、酸無水物変性水素化物［Ｅ１］に代えて、酸無水物変性水素化物[Ｅ５]を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、酸無水物変性水素化物［Ｅ５］に添加剤（Ｘ）としてのＣＷＯを配合した樹脂組成物［Ｅ５Ｃ１］からなる樹脂シート［Ｅ５Ｓ１］（厚さ：７６０μｍ）を作製した。さらに、樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］に代えて、樹脂シート［Ｅ５Ｓ１］を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス［Ｅ５Ｇ１］を作製し、同様の項目について測定および評価を行なった。結果を表１に示す。【０１２４】
（比較例２）
酸無水物変性水素化物［Ｅ１］に代えて、酸無水物変性をしていない水素化物[Ｄ１]を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、水素化物［Ｄ１］に添加剤（Ｘ）としてのＣＷＯを配合した樹脂組成物［Ｄ１Ｃ１］からなる樹脂シート［Ｄ１Ｓ１］（厚さ：７６０μｍ）を作製した。なお、水素化物［Ｄ１］の重量平均分子量（Ｍｗ）は７５，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５９であった。そして、樹脂シート［Ｅ１Ｓ１］に代えて、樹脂シート［Ｄ１Ｓ１］を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス［Ｄ１Ｇ１］を作製し、同様の項目について測定および評価を行なった。結果を表１に示す。【０１２５】
【表１】
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【０１２６】
表１より、所定の構造単位［ａ１］および／または［ａ２］を主成分として含有する重合体ブロック[Ａ]と、所定の構造単位［ｂ１］および／または［ｂ２］を主成分として含有する[Ｂ]とを所定の質量分率で有し、且つ、前記構造単位［ａ２］および［ｂ２］の少なくとも一方を含有する酸無水物基含有ブロック共重合体を用いた実施例１〜８の樹脂シートは、優れた接着性および透明性を両立し得ることが分かる。
一方、重合体ブロック[Ａ]と重合体ブロック[Ｂ]との質量分率が所定の範囲外である酸無水物基含有ブロック共重合体を用いた比較例１の樹脂シートは、透明性は良好であるものの、接着性に劣ることが分かる。
さらに、酸無水物基を含有しないブロック共重合体を用いた比較例２の樹脂シートは、接着性および透明性のいずれにも劣ることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【０１２７】
本発明によれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供可能な酸無水物基含有ブロック共重合体、および樹脂組成物を提供することができる。そして、本発明によれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを提供することができる。さらに、本発明によれば、優れた接着性および透明性を両立し得る樹脂シートを備える合わせガラスを提供することができる。
【国際調査報告】
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