(57)【要約】  捲縮複合繊維を含む不織布層Ａ、及び、平均繊維径１．３５μｍ未満である極細繊維を含む不織布層Ｂを備え、不織布積層体の総目付に対する前記不織布層Ｂの目付の割合が２．０％〜８．０％である不織布積層体及び衛生用品である。
2020196663.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
捲縮複合繊維を含む不織布層Ａ、及び、
平均繊維径１．３５μｍ未満である極細繊維を含む不織布層Ｂを備え、
不織布積層体の総目付に対する前記不織布層Ｂの目付の割合が２．０％〜８．０％である不織布積層体。
【請求項２】
前記極細繊維の平均繊維径が、１．００μｍ以上１．３５μｍ未満である請求項１に記載の不織布積層体。
【請求項３】
不織布積層体の総目付に対する前記不織布層Ｂの目付の割合が、５．０％〜８．０％である請求項１又は請求項２に記載の不織布積層体。
【請求項４】
前記不織布層Ａはスパンボンド不織布の層であり、
前記不織布層Ｂはメルトブローン不織布の層である請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の不織布積層体。
【請求項５】
前記捲縮複合繊維は、オレフィン系重合体（Ａ）から構成される（ａ）部、及び、オレフィン系重合体（Ｂ）から構成される（ｂ）部の少なくとも２の領域を有し、
前記（ａ）部と前記（ｂ）部との質量比〔（ａ）：（ｂ）〕が、１０：９０〜６０：４０であり、
前記オレフィン系重合体（Ａ）の融点が前記オレフィン系重合体（Ｂ）の融点よりも高いこと、及び、前記オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗが前記オレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ／Ｍｗよりも大きいことの少なくとも一方を満たす請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の不織布積層体。
【請求項６】
前記オレフィン系重合体（Ａ）及び前記オレフィン系重合体（Ｂ）は、プロピレン系重合体である請求項５に記載の不織布積層体。
【請求項７】
前記捲縮複合繊維は、前記（ａ）部が芯部（ａ’）であり前記（ｂ）部が鞘部（ｂ’）である偏芯芯鞘構造を有する請求項５又は請求項６に記載の不織布積層体。
【請求項８】
エンボス加工により熱融着されている請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の不織布積層体。
【請求項９】
前記エンボス加工によるエンボス面積率が、５％〜２０％である請求項８に記載の不織布積層体。
【請求項１０】
請求項１〜請求項９のいずれか１項に記載の不織布積層体を有する衛生用品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、不織布積層体及び衛生用品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリオレフィン（例えばポリプロピレン）を用いた不織布は通気性等に優れていることから、紙おむつや生理用品等の衛生材料として利用されているが、さらなる特性の向上が要求されている。例えば、柔軟性、嵩高性、及び機械的強度をさらに向上させたポリプロピレンを用いた不織布が求められている。【０００３】
柔軟性、嵩高性などに優れる不織布を得る方法として、不織布を構成するポリオレフィンを用いた繊維を捲縮させる方法が種々提案されている。
例えば、特許文献１には、融点が異なる二種類のプロピレン系重合体を用いた偏芯芯鞘構造を有する複合繊維とした場合に、鞘部に用いる低融点のプロピレン系重合体よりＭｚ／Ｍｗが大きい高融点のプロピレン系重合体を芯部に用いて複合繊維とすると、より高度に捲縮した捲縮複合繊維が得られることが記載されている。【０００４】
また、特許文献２及び特許文献３には、捲縮複合繊維積層体の中間層に、メルトブローン繊維を積層した複合体が記載されている。【０００５】
特許文献１：国際公開第２０１１−１２９２１１号
特許文献２：米国特許出願公開第２０１７／０３３５４９８号明細書
特許文献３：国際公開第２０１７／１９８３３６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記特許文献１に記載の複合繊維は、加工時のネックインが大きくなることが懸念され、高速成形時における安定生産に課題があると考えられる。
なお、本開示においてネックインとは、例えば、不織布をＭＤ方向（繊維の流れ方向）に引っ張られた場合に、繊維の伸縮により不織布のＣＤ方向（繊維の流れ方向と直交する方向）の長さが短くなる現象を意味する。【０００７】
特許文献２及び特許文献３に記載の複合体は、中間層として導入されているメルトブローン層の繊維径及び目付が大きく、曲げ剛性が比較的高いと考えられる。そのため、特に衛生用品において重要となる不織布積層体自体の柔軟性（例えば、クッション性、ドレープ性等）、及び、耐ネックイン性に劣る可能性があると推測される。【０００８】
本開示の実施形態が解決しようとする課題は、曲げ剛性が低く抑えられていることで良好な柔軟性を示し、かつ、耐ネックイン性に優れる不織布積層体及び衛生用品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決する手段には、以下の態様が含まれる。
＜１＞  捲縮複合繊維を含む不織布層Ａ、及び、平均繊維径１．３５μｍ未満である極細繊維を含む不織布層Ｂを備え、不織布積層体の総目付に対する前記不織布層Ｂの目付の割合が２．０％〜８．０％である不織布積層体。
＜２＞  前記極細繊維の平均繊維径が、１．００μｍ以上１．３５μｍ未満である＜１＞に記載の不織布積層体。
＜３＞  不織布積層体の総目付に対する前記不織布層Ｂの目付の割合が、５．０％〜８．０％である＜１＞又は＜２＞に記載の不織布積層体。
＜４＞  前記不織布層Ａはスパンボンド不織布の層であり、前記不織布層Ｂはメルトブローン不織布の層である＜１＞〜＜３＞のいずれか１つに記載の不織布積層体。
＜５＞  前記捲縮複合繊維は、オレフィン系重合体（Ａ）から構成される（ａ）部、及び、オレフィン系重合体（Ｂ）から構成される（ｂ）部の少なくとも２の領域を有し、前記（ａ）部と前記（ｂ）部との質量比〔（ａ）：（ｂ）〕が、１０：９０〜６０：４０であり、前記オレフィン系重合体（Ａ）の融点が前記オレフィン系重合体（Ｂ）の融点よりも高いこと、及び、前記オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗが前記オレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ／Ｍｗよりも大きいことの少なくとも一方を満たす＜１＞〜＜４＞のいずれか１つに記載の不織布積層体。
＜６＞  前記オレフィン系重合体（Ａ）及び前記オレフィン系重合体（Ｂ）は、プロピレン系重合体である＜５＞に記載の不織布積層体。
＜７＞  前記捲縮複合繊維は、前記（ａ）部が芯部（ａ’）であり前記（ｂ）部が鞘部（ｂ’）である偏芯芯鞘構造を有する＜５＞又は＜６＞に記載の不織布積層体。
＜８＞  エンボス加工により熱融着されている＜１＞〜＜７＞のいずれか１つに記載の不織布積層体。
＜９＞  前記エンボス加工によるエンボス面積率が、５％〜２０％である＜８＞に記載の不織布積層体。
＜１０＞  ＜１＞〜＜９＞のいずれか１つに記載の不織布積層体を有する衛生用品。
【発明の効果】
【００１０】
本開示の実施形態によれば、曲げ剛性が低く抑えられていることで良好な柔軟性を示し、かつ、耐ネックイン性に優れる不織布積層体及び衛生用品を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本開示の捲縮複合繊維の一例を示す斜視図である。
【図２】不織布の柔軟性試験方法を説明する図である。
【図３】本開示の捲縮複合繊維の一例を示す断面図である。
【図４】本開示の捲縮複合繊維の一例を示す断面図である。
【図５】本開示の捲縮複合繊維の一例を示す断面図である。
【図６】本開示の捲縮複合繊維の一例を示す断面図である。
【図７】本開示の捲縮複合繊維の一例を示す断面図である。
【図８】本開示の捲縮複合繊維の一例を示す断面図である。
【図９】本開示におけるスパンボンド不織布製造装置の一例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本開示の不織布積層体及び衛生用品について、詳細に説明するが、本開示は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本開示の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
【００１３】
本開示において、「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において「工程」との語は、独立した工程だけではなく、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、本用語に含まれる。
本開示において組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計量を意味する。
本開示において、「ＭＤ」（Ｍａｃｈｉｎｅ  Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）方向とは、不織布製造装置における不織ウェブの進行方向を指す。「ＣＤ」（Ｃｒｏｓｓ  Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）方向とは、ＭＤ方向に垂直で、主面（不織布の厚さ方向に直交する面）に平行な方向を指す。
本開示において、組成物中の各成分の量について言及する場合、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合には、特に断らない限り、組成物中に存在する複数の物質の合計量を意味する。
本開示において「層」との語には、当該層が存在する領域を観察したときに、当該領域の全体に形成されている場合に加え、当該領域の一部にのみ形成されている場合も含まれる。
【００１４】
≪不織布積層体≫
本開示の不織布積層体は、捲縮複合繊維を含む不織布層Ａ、及び、平均繊維径１．３５μｍ未満である極細繊維を含む不織布層Ｂを備え、不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合が２．０％〜８．０％である。
【００１５】
捲縮複合繊維含む不織布層のみを用いた積層体は、ネックインの縮み幅が大きいため耐ネックイン性に劣る傾向があった。
また、極細繊維を含む不織布層Ｂは、耐ネックイン性を向上させ得るものの、曲げ剛性を増加させ、柔軟性を低下させる要因となり得る。
【００１６】
本開示の不織布積層体は、上記の構成を備えることで曲げ剛性が低く抑えられていることで良好な柔軟性を示し、かつ、耐ネックイン性に優れる。
極細繊維は捲縮複合繊維よりも細い繊維である。そのため、不織布積層体中において、極細繊維は、捲縮複合繊維と比較して、より均一に分散され得る。
また、極細繊維は不織布積層体の形状を保持することに寄与し得るため、不織布積層体に極細繊維が含まれることで、不織布積層体が横縦方向に引っ張られた場合の縦横方向の収縮（即ちネックイン現象）が抑制されると推測される。
なお、本開示における「柔軟性」は、曲げ剛性が低く抑えられており、ドレープ性に優れていることによる不織布積層体自体の柔軟性を意味する。
【００１７】
＜捲縮複合繊維を含む不織布層Ａ＞
本開示の不織布積層体は、捲縮複合繊維を含む不織布層Ａを備える。
本開示の不織布積層体が捲縮複合繊維を含む不織布層Ａを備えることで、不織布積層体の曲げ剛性を低下させることができ、柔軟性を向上させることができる。
捲縮複合繊維としては、不織布積層体の曲げ剛性を低下させて柔軟性を向上させる観点から、スパンボンド法により製造されたスパンボンド繊維であることが好ましい。
【００１８】
不織布層Ａは、捲縮複合繊維以外に、スパンボンド不織布、カード式エアスルー不織布、エアレイド不織布、ニードルパンチ式スパンボンド不織布、湿式不織布、乾式不織布、乾式パルプ不織布、フラッシュ紡糸不織布、開繊不織布、種々公知の不織布等を含んでいてもよいが、捲縮複合繊維のみを含むことが好ましい。
捲縮複合繊維は、例えば複合繊維が捲縮可能な断面形状を有することで形成することができる。
【００１９】
上記捲縮複合繊維は、スパンボンド法により、複数種類の重合体から構成されることができ、上記重合体としては、オレフィン系重合体、ポリエステル系重合体、ナイロン等が挙げられる。
上記の中でも、不織布積層体自体の柔軟性、強度及び耐水性の観点から、上記重合体はオレフィン系重合体であることが好ましい。
【００２０】
本開示における捲縮複合繊維は、例えば、特定の重合体から構成される（ａ）部、及び、上記特定の重合体とは異なる他の重合体から構成される（ｂ）部の少なくとも２の領域を有していてもよい。
また、本開示の不織布積層体における捲縮複合繊維は、オレフィン系重合体（Ａ）から構成される（ａ）部、及び、オレフィン系重合体（Ｂ）から構成される（ｂ）部の少なくとも２の領域を有することが好ましい。
【００２１】
（オレフィン系重合体（Ａ））
オレフィン系重合体（Ａ）としては、エチレン系重合体、プロピレン系重合体等が挙げられる。上記の中でも、オレフィン系重合体（Ａ）としては、プロピレン系重合体であることが好ましい。
なお、オレフィン系重合体（Ａ）は、１種類の重合体で構成されてもよく、２種類以上の重合体、即ち２種類以上の重合体の混合体であってもよい。
【００２２】
エチレン系重合体は、エチレン由来の構造単位を主体とする重合体であり、エチレン単独重合体及びエチレンとエチレン以外のα−オレフィンとの共重合体を含む概念である。
例えば、エチレン単独重合体、及びエチレンとエチレン以外のα−オレフィンとの共重合体（エチレン／α−オレフィンランダム共重合体）のいずれでもよい。
【００２３】
エチレン／α−オレフィンランダム共重合体は、例えば、エチレンと、エチレン以外の炭素数２〜１０の１種又は２種以上のα−オレフィンとのランダム共重合体であることが好ましい。
【００２４】
柔軟性に優れる観点から、エチレンと共重合するα−オレフィンの具体例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン等が挙げられる。
【００２５】
エチレン／α−オレフィンランダム共重合体としては、例えば、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体などが挙げられる。
エチレン系重合体は、異なるエチレン系重合体を２種以上含んでもよい。
【００２６】
オレフィン系重合体（Ａ）として用いられるプロピレン系重合体は、プロピレン由来の構造単位を主体とする重合体であり、プロピレン単独重合体及びプロピレンとプロピレン以外のα−オレフィンとの共重合体（プロピレン／α−オレフィンランダム共重合体）を含む概念である。
例えば、プロピレン系重合体は、プロピレン単独重合体であってもよく、プロピレンとプロピレン以外のα−オレフィンとの共重合体であってもよく、プロピレン単独重合体、及びプロピレンとプロピレン以外のα−オレフィンとの共重合体の両方を含んでいてもよい。
【００２７】
プロピレン／α−オレフィンランダム共重合体は、プロピレンと、プロピレン以外の炭素数２〜１０の１種又は２種以上のα−オレフィンとのランダム共重合体であることが好ましい。
【００２８】
柔軟性に優れる観点から、プロピレンと共重合するα−オレフィンの好ましい具体例としては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン等が挙げられる。
【００２９】
プロピレン／α−オレフィンランダム共重合体としては、例えば、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体などが挙げられる。
【００３０】
プロピレン／α−オレフィンランダム共重合体におけるα−オレフィンの含有量は、特に限定されず、例えば１０モル％以下であることが好ましく、５モル％以下であることがより好ましく、２モル％以下であることがさらに好ましく、１モル％以下であることが特に好ましい。
【００３１】
プロピレン系重合体は、異なるプロピレン系重合体を２種以上含んでもよく、プロピレン系重合体とエチレン系重合体とを含んでもよい。
【００３２】
上記の中でも、機械強度に優れる観点から、オレフィン系重合体（Ａ）としては、プロピレンの単独重合体であることが好ましい。
【００３３】
オレフィン系重合体（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）（ＡＳＴＭ    Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２，１６０ｇ）は、紡糸性の観点から、２０ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分であることが好ましく、３０ｇ／１０分〜８０ｇ／１０分であることがより好ましい。
一方、ＭＦＲが１００ｇ／１０分以下であることで、得られる不織布積層体の引張強度等を向上させることができる。
【００３４】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）は、オレフィン系重合体（Ｂ）に比べて、融点が高いことが好ましく、その差が１０℃を超えることが好ましく、その差が１２℃〜４０℃の範囲にあることがより好ましい。
オレフィン系重合体（Ａ）とオレフィン系重合体（Ｂ）との融点差を大きくすることにより、より捲縮性に優れる複合繊維から捲縮複合繊維を得ることができる。
【００３５】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）は、融点が１５５℃以上であることが好ましく、１５７℃〜１６５℃であることがより好ましい。
オレフィン系重合体（Ａ）の融点が１５５℃以上であることで、オレフィン系重合体（Ａ）の融点とオレフィン系重合体（Ｂ）の融点との差を、１０℃を超える差にすることがより容易となるため、捲縮性に優れる複合繊維から捲縮複合繊維を得ることができる。
【００３６】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）のＺ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比〔Ｍｚ／Ｍｗ（Ａ）〕は、良好な捲縮性を発現させる観点から２．０以上であることが好ましく、紡糸性の観点から、Ｍｚ／Ｍｗ（Ａ）は４．５以下であることが好ましい。
上記同様の観点から、オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗ（Ａ）は、２．１〜４．５がより好ましく、２．１〜３．０がさらに好ましい。
【００３７】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）は、Ｍｗが１５万〜２５万であることが好ましく、また、Ｍｚが３０万〜６０万であることが好ましい。
【００３８】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）は、分子量分布として定義される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比〔Ｍｗ／Ｍｎ（Ａ）〕が２．０〜４．０であることが好ましく、２．２〜３．５がより好ましい。
【００３９】
本開示において、オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ、Ｍｗ、Ｍｎ、Ｍｚ／Ｍｗ（Ａ）及びＭｗ／Ｍｎ（Ａ）は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）によって、後述記載の方法で測定することができる。
【００４０】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）は、通常、所謂チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分を組み合わせたチーグラー・ナッタ型触媒、あるいはシクロペンタジエニル骨格を少なくとも１個有する周期律表第４族〜第６族の遷移金属化合物及び助触媒成分からなるメタロセン触媒を用いて、スラリー重合、気相重合、バルク重合で、例えばプロピレンを単独重合、あるいは、例えばプロピレンと少量のα−オレフィンとを共重合させることにより得られる。その際、Ｍｚ、Ｍｗ及びＭｚ／Ｍｗが上記範囲になるように、ＭＦＲが異なるプロピレン系重合体、特に、プロピレン系重合体に当該プロピレン系重合体に比べてＭＦＲが小さいプロピレン系重合体を少量混合あるいは多段重合することによって製造し得るし、直接重合することによっても得ることができる。
【００４１】
また、オレフィン系重合体（Ａ）のＭｗ／Ｍｎ（Ａ）及びＭｚ／Ｍｗ（Ａ）は、特定の触媒を使用して重合条件により調整する方法、重合体を過酸化物等により分解して調整する方法、分子量の異なる２種類以上の重合体を混合して調整する方法等により調整できる。
【００４２】
なお、本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）としては、市販の該当品、例えば、日本ポリプロ株式会社から、商品名ノバテックＰＰ  ＳＡ０６Ａで製造・販売されているプロピレン系重合体を用いることも可能である。
【００４３】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）には、本開示の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、帯電防止剤、防曇剤、ブロッキング防止剤、滑剤、核剤、顔料等の添加剤或いは他の重合体を必要に応じて配合することができる。
【００４４】
（オレフィン系重合体（Ｂ））
オレフィン系重合体（Ｂ）としては、エチレン系重合体、プロピレン系重合体等が挙げられる。
オレフィン系重合体（Ｂ）におけるエチレン系重合体は、上述のオレフィン系重合体（Ａ）の項に記載されるエチレン系重合体と同様であり、好ましい態様についても同様である。
【００４５】
オレフィン系重合体（Ｂ）におけるプロピレン系重合体は、上述のオレフィン系重合体（Ａ）の項に記載されるプロピレン系重合体と同様であり、好ましい態様についても同様である。
また、オレフィン系重合体（Ｂ）におけるプロピレン系重合体としては、以下の態様も好ましい。
【００４６】
オレフィン系重合体（Ｂ）として用いられるプロピレン系重合体としては、プロピレンの単独重合体であってもよく、上述のオレフィン系重合体（Ａ）の項に挙げられるプロピレンと少量の一種以上のα−オレフィン（但し、プロピレンを除く）との共重合体であってもよい。
上記の中でも、耐ネックイン性と柔軟性とのバランスに優れる観点から、オレフィン系重合体（Ｂ）として用いられるプロピレン系重合体としては、プロピレンと少量の一種以上のα−オレフィンとの共重合体がより好ましく、中でも、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体などのプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体がさらに好ましい。
【００４７】
オレフィン系重合体（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）（ＡＳＴＭ    Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２，１６０ｇ）は、上述のオレフィン系重合体（Ａ）におけるＭＦＲと同様の観点から、同様の範囲であることが好ましい。
【００４８】
オレフィン系重合体（Ｂ）は、融点が１２０℃〜１５５℃であることが好ましく、１２５℃〜１５０℃の範囲にあることがより好ましい。
オレフィン系重合体（Ｂ）の融点が１２０℃以上であることで、耐熱性を良好に保持することができる。
【００４９】
オレフィン系重合体（Ｂ）は、Ｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比〔Ｍｚ／Ｍｗ（Ｂ）〕が、２．５以下であることが好ましく、２．３以下であることがより好ましい。
【００５０】
オレフィン系重合体（Ｂ）は、Ｍｗが１５万〜２５万であることが好ましく、また、Ｍｚが３０万〜６０万の範囲にあることが好ましい。
【００５１】
オレフィン系重合体（Ｂ）は、分子量分布として定義される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比〔Ｍｗ／Ｍｎ（Ｂ）〕が２．０〜４．０であることが好ましく、２．２〜３．５の範囲にあることがより好ましい。
【００５２】
本開示において、オレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ、Ｍｗ、Ｍｎ、Ｍｚ／Ｍｗ（Ｂ）及びＭｗ／Ｍｎ（Ｂ）は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）によって、後述記載の方法で測定することができる。
【００５３】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ｂ）は、上記オレフィン系重合体（Ａ）と同様の重合方法で製造し得るが、例えばオレフィン系重合体（Ｂ）としてプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体を用いる場合には、Ｍｚ、Ｍｗ及びＭｚ／Ｍｗが上記範囲になるように、ＭＦＲが異なるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体を少量混合あるいは多段重合することによって製造してもよく、直接重合することによって製造してもよい。
【００５４】
オレフィン系重合体（Ｂ）のＭｗ／Ｍｎ（Ｂ）及びＭｚ／Ｍｗ（Ｂ）を調整する方法としては、特定の触媒を使用して重合条件により調整する方法、重合体を過酸化物等により分解して調整する方法、分子量の異なる２種類以上の重合体を混合して調整する方法等が挙げられる。
【００５５】
オレフィン系重合体（Ｂ）は、市販の該当品、例えば、株式会社プライムポリマーから、商品名プライムポリプロ  Ｓ１１９で製造・販売されているプロピレン系重合体を用いることも可能である。
【００５６】
本開示におけるオレフィン系重合体（Ｂ）には、本開示の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、帯電防止剤、防曇剤、ブロッキング防止剤、滑剤、核剤、顔料等の添加剤或いは他の重合体を必要に応じて配合することができる。
【００５７】
得られる不織布積層体の機械強度、耐ネックイン性と柔軟性とのバランスに優れる観点から、上記オレフィン系重合体（Ａ）及び上記オレフィン系重合体（Ｂ）は、プロピレン系重合体であることが好ましく、オレフィン系重合体（Ａ）がプロピレン単独重合体であり、オレフィン系重合体（Ｂ）がプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体であることが好ましい。
【００５８】
本開示において、上記オレフィン系重合体（Ａ）の融点は上記オレフィン系重合体（Ｂ）の融点よりも高いこと、及び、上記オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗは上記オレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ／Ｍｗよりも大きいことの少なくとも一方を満たすことが好ましい。これによって、捲縮複合繊維の捲縮性を良好にすることができる。
また、オレフィン系重合体（Ａ）及びオレフィン系重合体（Ｂ）の、融点（Ｔｍ）、Ｍｚ／Ｍｗ及びＭＦＲが、以下の関係を満たすことがより好ましい。
【００５９】
＜△Ｔｍ＞
本開示において、オレフィン系重合体（Ａ）の融点はオレフィン系重合体（Ｂ）の融点よりも高いことが好ましい。
これによって、より捲縮性に優れる複合繊維から捲縮複合繊維を得ることができる。
【００６０】
より捲縮性に優れる複合繊維から捲縮複合繊維を得る観点から、本開示の（ａ）部を構成するオレフィン系重合体（Ａ）の融点と（ｂ）部を構成するオレフィン系重合体（Ｂ）の融点の差が１０℃を超えることが好ましく、その差が１２℃〜４０℃であることがより好ましい。
また、オレフィン系重合体（Ｂ）の融点が１５５℃以下であることで、オレフィン系重合体（Ａ）との融点差を、１０℃を超える差にすることがより容易となる。
【００６１】
△Ｔｍの値は、（ａ）部及び（ｂ）部の原料となるオレフィン系重合体（Ａ）及びオレフィン系重合体（Ｂ）それぞれの融点を求め、その差により算出される。
【００６２】
本開示において融点は次のように測定される。
１）オレフィン系重合体をパーキンエルマー社製示差走査熱量分析（ＤＳＣ）の測定用パンにセットし、３０℃から２００℃まで、１０℃／分で昇温し、２００℃で１０分間保持した後、３０℃まで１０℃／分で降温する。
２）次に、再び、３０℃から２００℃まで１０℃／分で昇温し、その間に観測されたピークから融点を求める。
【００６３】
＜△Ｍｚ／Ｍｗ＞
本開示において、オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗはオレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ／Ｍｗよりも大きいことが好ましい。
これによって、捲縮性に優れる複合繊維から捲縮複合繊維を得ることができる。
【００６４】
本開示の（ａ）部を構成するオレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗ（Ａ）と（ｂ）部を構成するオレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ／Ｍｗ（Ｂ）の差〔Ｍｚ／Ｍｗ（Ａ）−Ｍｚ／Ｍｗ（Ｂ）：△Ｍｚ／Ｍｗ〕の絶対値は、０．０１〜２．０であることが好ましく、０．０３〜１．０であることがより好ましく、０．０５〜０．４０であることがさらに好ましい。
△Ｍｚ／Ｍｗが０．０１以上であることで、捲縮性に優れる複合繊維から捲縮複合繊維が得られる。一方、△Ｍｚ／Ｍｗが２．０以下であることで、紡糸性を良好に保持できる。
なお、ＭｚはＺ平均分子量と呼ばれ、公知であり、以下の式（１）で定義される。
【００６５】
【数１】
2020196663.tif 000003
【００６６】
式（１）中、Ｍｉは重合体〔オレフィン系重合体（Ａ）及びオレフィン系重合体（Ｂ）：以下、併せた場合は「オレフィン系重合体」と呼ぶ。〕の分子量、Ｎｉは重合体（オレフィン系重合体）のモル数である。
【００６７】
一般に、Ｍｚは、重合体の高分子量成分をより反映した分子量と考えられている。よって、Ｍｚ／Ｍｗは、一般的な分子量分布の指標であるＭｗ／Ｍｎよりも、より高分子量成分を反映した分子量分布を表す。この値は、繊維の捲縮性に影響する。
【００６８】
△Ｍｚ／Ｍｗは、（ａ）部及び（ｂ）部を構成するオレフィン系重合体（Ａ）及びオレフィン系重合体（Ｂ）それぞれの、Ｍｚ／ＭｗをＧＰＣ分析により求め、その差の絶対値により算出される。
【００６９】
本開示においてＧＰＣ分析は、以下の条件で実施される。
１）プロピレン重合体３０ｍｇをｏ−ジクロロベンゼン２０ｍＬに１４５℃で完全に溶解させる。
２）当該溶液を孔径が１．０μｍの焼結フィルターで濾過し、試料とする。
３）当該試料をＧＰＣにより分析し、ポリスチレン（ＰＳ）換算して、平均分子量及び分子量分布曲線を求める。
【００７０】
測定機器や測定条件は以下のとおりとする。
測定装置    ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ    ＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）
解析装置    データ処理ソフトＥｍｐｏｗｅｒ２（Ｗａｔｅｒｓ社製）
カラム    ＴＳＫｇｅｌ    ＧＭＨ６−ＨＴ×２＋ＴＳＫｇｅｌ    ＧＭＨ６−ＨＴＬ×２（いずれも７．５ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ、東ソー社製）
カラム温度    １４０℃
移動相    ｏ−ジクロロベンゼン    （０．０２５％ｂｕｔｙｌａｔｅｄ  ｈｙｄｒｏｘｙｔｏｌｕｅｎｅ    ＢＨＴ含有）
検出器    示差屈折率計
流速    １ｍＬ／ｍｉｎ
試料濃度    ３０ｍｇ／２０ｍＬ
注入量    ５００μＬ
サンプリング時間間隔    １ｓ
カラム校正    単分散ポリスチレン（東ソー社製）
分子量換算    ＰＳ換算／標準換算法
【００７１】
＜ＭＦＲ比＞
本開示の（ａ）部を構成するオレフィン系重合体（Ａ）のＭＦＲと（ｂ）部を構成するオレフィン系重合体（Ｂ）のＭＦＲの比（以下「ＭＦＲ比」ともいう）は、特に限定はされないが、０．８〜１．２であることが好ましい。
本開示におけるオレフィン系重合体（Ａ）及びオレフィン系重合体（Ｂ）のＭＦＲは、２０ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分であることが好ましい。
【００７２】
本開示においてＭＦＲは、ＡＳＴＭ    Ｄ１２３８に準拠して、荷重；２，１６０ｇ及び温度；２３０℃で求められる。
【００７３】
＜（ａ）部と（ｂ）部の質量比＞
本開示の捲縮複合繊維における（ａ）部と（ｂ）部との質量比〔（ａ）：（ｂ）〕は、１０：９０〜６０：４０であることが好ましい。
（ａ）部と（ｂ）部との質量比が上記の範囲内であることで、捲縮複合繊維の形成に用いる複合繊維の捲縮性をより良好にすることができ、不織布積層体の柔軟性をより向上させることができる。
上記の観点から、（ａ）部と（ｂ）部との質量比〔（ａ）：（ｂ）〕は、１０：９０〜５０：５０がより好ましく、２０：８０〜４０：６０がさらに好ましい。
【００７４】
本開示における捲縮複合繊維は、オレフィン系重合体（Ａ）から構成される（ａ）部、及び、オレフィン系重合体（Ｂ）から構成される（ｂ）部の少なくとも２の領域を有し、上記（ａ）部と上記（ｂ）部との質量比〔（ａ）：（ｂ）〕が、１０：９０〜６０：４０であり、上記オレフィン系重合体（Ａ）及び上記オレフィン系重合体（Ｂ）は、Ｍｚ／Ｍｗ、融点及びＭＦＲの少なくとも１つが異なる態様であることが好ましい。
【００７５】
本開示の不織布積層体は、捲縮複合繊維が、オレフィン系重合体（Ａ）から構成される（ａ）部、及び、オレフィン系重合体（Ｂ）から構成される（ｂ）部の少なくとも２の領域を有し、
（ａ）部と（ｂ）部との質量比〔（ａ）：（ｂ）〕が、１０：９０〜６０：４０であり、
オレフィン系重合体（Ａ）の融点がオレフィン系重合体（Ｂ）の融点よりも高いこと、及び、オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗがオレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ／Ｍｗよりも大きいことの少なくとも一方を満たすことが好ましい。
【００７６】
本開示の捲縮複合繊維は、上記オレフィン系重合体（Ａ）及びオレフィン系重合体（Ｂ）から構成される捲縮複合繊維であって、横断面が（ａ）部及び（ｂ）部の少なくとも２の領域を有する捲縮複合繊維であって、
上記（ａ）部と上記（ｂ）部の質量比〔（ａ）：（ｂ）〕が、１０：９０〜６０：４０であり、上記（ａ）部はオレフィン系重合体（Ａ）から、上記（ｂ）部はオレフィン系重合体（Ｂ）からそれぞれ構成され、上記オレフィン系重合体（Ａ）のＭｚ／Ｍｗ（Ａ）と上記オレフィン系重合体（Ｂ）のＭｚ／Ｍｗ（Ｂ）の差〔Ｍｚ／Ｍｗ（Ａ）−Ｍｚ／Ｍｗ（Ｂ）：△Ｍｚ／Ｍｗ〕が、０．１０〜２．２であり、上記オレフィン系重合体（Ａ）の融点〔Ｔｍ（Ａ）〕と上記オレフィン系重合体（Ｂ）の融点〔Ｔｍ（Ｂ）〕の差〔△Ｔｍ＝Ｔｍ（Ａ）−Ｔｍ（Ｂ）〕が１０℃を超える、捲縮複合繊維であってもよい。
【００７７】
本開示における捲縮複合繊維の平均繊維径は、糸性、捲縮性、並びに、不織布積層体とした場合の耐ネックイン性及び機械強度に優れる観点から、８μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、１４μｍ以上であることがさらに好ましい。
また、本開示における捲縮複合繊維の平均繊維径は、不織布積層体とした場合の不織布積層体自体の柔軟性に優れる観点から、２３μｍ以下であることが好ましく、２０μｍ以下であることがより好ましく、１７μｍ以下であることがさらに好ましく、１６．６μｍ以下であることが特に好ましい。
なお、本開示において平均繊維径は、実施例の項に記載の方法で測定する。
【００７８】
図１は、本開示の捲縮複合繊維の一例を示す斜視図である。図中、１０は（ａ）部、２０は（ｂ）部である。
【００７９】
本開示の横断面が（ａ）部及び（ｂ）部の少なくとも２の領域を有する捲縮複合繊維は、捲縮複合繊維の横断面において、（ａ）部占める割合が、（ｂ）部を占める割合が、上記したように、質量比〔（ａ）：（ｂ）〕にして、１０：９０〜６０：４０、好ましくは１０：９０〜５０：５０、より好ましくは２０：８０〜４０：６０である。
【００８０】
かかる構成を有する捲縮複合繊維は、特に限定はされず、種々公知の形状をとり得る。具体的には、例えば、（ａ）部及び（ｂ）部が互いに接するサイド・バイ・サイド型（並列型）捲縮複合繊維、あるいは、（ａ）部が芯部（ａ’）であり、（ｂ）部が鞘部（ｂ’）からなる芯鞘型捲縮複合繊維を挙げることができる。
【００８１】
芯鞘型捲縮複合繊維は、芯部と鞘部とからなり、捲縮した繊維をいう。芯部（ａ’）は、繊維の断面内において芯部（ａ’）とは異なる重合体に少なくとも一部が取り囲まれるように配列され、かつ繊維の長さ方向に延びる部分をいう。
鞘部（ｂ’）は、繊維の断面内において芯部（ａ’）の少なくとも一部を取り囲むように配列され、かつ繊維の長さ方向に延びる部分をいう。芯鞘型捲縮複合繊維のうち、繊維の断面内における繊維の芯部（ａ’）の中心と鞘部（ｂ’）の中心が同一でないものを偏芯芯鞘構造の捲縮複合繊維（偏芯芯鞘型捲縮複合繊維とも称する。）という。
【００８２】
〜偏芯芯鞘構造〜
本開示の不織布積層体において、捲縮複合繊維は、上記（ａ）部が芯部（ａ’）であり上記（ｂ）部が鞘部（ｂ’）である偏芯芯鞘構造を有することが好ましい。
捲縮複合繊維が上記偏芯芯鞘構造を有することで、捲縮複合繊維の形成に用いる複合繊維の捲縮性をより良好にすることができ、不織布積層体の柔軟性をより向上させることができる。
上記偏芯芯鞘構造は、例えば、Ｍｚ／Ｍｗがより大きいオレフィン系重合体（Ａ）から構成される（ａ）部を芯部に、Ｍｚ／Ｍｗがより小さいオレフィン系重合体（Ｂ）から構成される（ｂ）部を鞘部に用いてもよい。
【００８３】
偏芯芯鞘型捲縮複合繊維には、芯部（ａ’）の側面が露出した「露出型」と、芯部（ａ’）の側面が露出していない「非露出型」が存在する。
偏芯芯鞘型捲縮複合繊維としては、露出型の偏芯芯鞘型捲縮複合繊維であることが好ましい。捲縮性に優れた偏芯芯鞘型捲縮複合繊維となり得るからである。また、芯部（ａ’）と鞘部（ｂ’）が接する断面は、直線であっても曲線であってもよく、芯部の断面は円形であっても、楕円あるいは方形であってもよい。
芯部と鞘部の接合面が直線で、芯部の一部が捲縮複合繊維の表面に露出した複合繊維は、サイド・バイ・サイド型とも呼ばれる。
図３〜図８に、本開示における捲縮複合繊維の断面図の他の例を示す。
【００８４】
捲縮複合繊維の製造方法としては、公知の方法を用いることができる。例えば、図９に示す不織布製造装置において、原料を押し出す押出機１及び１’から押し出された原料を紡糸する際、上記の芯鞘型捲縮複合繊維等の捲縮複合繊維の態様を形成することができる。
【００８５】
本開示の捲縮複合繊維は、短繊維であっても、長繊維であってもよいが、長繊維である方が、不織布にした場合に、捲縮複合繊維の不織布からの脱落がなく、耐毛羽立ち性に優れるので好ましい。捲縮複合繊維の捲縮数は、特に限定されず、例えば、５個／２５ｍｍ以上が挙げられる。嵩高く、柔軟性に優れるスパンボンド不織布とする観点で、捲縮数は、２０個／２５ｍｍ以上であることが好ましく、２５個／２５ｍｍ以上であることがより好ましい。
【００８６】
捲縮複合繊維を用いた不織布としては、冷却時に繊維に歪を生じさせて捲縮させた顕在捲縮スパンボンド不織布等を例示できる。顕在捲縮スパンボンド不織布の長繊維としては、結晶化温度、融点、軟化点、結晶化速度、溶融粘度等が異なる異種の熱可塑性樹脂を複合した、偏芯芯鞘型複合長繊維、並列型（サイド・バイ・サイド型）複合長繊維、偏芯中空複合長繊維等が挙げられる。
【００８７】
＜極細繊維を含む不織布層Ｂ＞
本開示の不織布積層体は、平均繊維径１．３５μｍ未満である極細繊維を含む不織布層Ｂを備える。
本開示の不織布積層体が不織布層Ｂを備えることで、不織布積層体の耐ネックイン性を向上させることができる。
【００８８】
極細繊維は、不織布積層体のネックイン性をより一層向上させる観点から、メルトブローン法により製造されたメルトブローン不織布であることが好ましい。
【００８９】
不織布層Ｂは、極細繊維以外に、メルトブローン不織布、カード式エアスルー不織布、エアレイド不織布、ニードルパンチ式スパンボンド不織布、湿式不織布、乾式不織布、乾式パルプ不織布、フラッシュ紡糸不織布、開繊不織布、種々公知の不織布等を含んでいてもよいが、極細繊維のみを含むことが好ましい。
【００９０】
本開示の不織布積層体において、極細繊維の平均繊維径は、１．３５μｍ未満である。
これによって均一性に優れ地合いの良い積層体になり、耐ネックイン性が優れる不織布積層体を得ることができる。
上記同様の観点から、極細繊維の平均繊維径は１．３４μｍ以下であることが好ましい。
また、極細繊維の平均繊維径は、単糸強度が高く、充分な機械特性を示す不織布積層体が得られる観点から、１．００μｍ以上であることが好ましい。
充分な機械特性を示す不織布積層体が得られることに加えてさらに、均一性に優れ地合いの良い積層体になり、耐ネックイン性が優れる不織布積層体を得ることができる観点から、１．２０μｍ以上であることがより好ましく、１．３０μｍ以上であることがさらに好ましい。
極細繊維の平均繊維径の測定方法は、実施例の項に記載の通りである。
【００９１】
不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合は、２．０％〜８．０％である。
不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合が２．０％以上であることで、均一性に優れ地合いの良い積層体になり、耐ネックイン性が優れる不織布積層体を得ることができる。
上記同様の観点から、不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合が５．０％以上であることが好ましく、６．０％以上であることがより好ましく、６．３％以上であることがさらに好ましい。
【００９２】
不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合が８．０％以下であることで、曲げ剛性が低く、不織布積層体自体の柔軟性に優れる不織布積層体を得ることができる。
上記同様の観点から、不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合が８．０％以下であることが好ましく、７．０％以下であることがより好ましく、６．８％以下であることがさらに好ましい。
【００９３】
なお、本開示における「ネックイン係数」とは、幅保持率（％）／目付（ｇ／ｍ２）で算出される値である。
また「幅保持率（％）」、「目付（ｇ／ｍ２）」は、実施例の項に記載の方法で算出される値である。
本開示における「積層体の総目付に占める極細繊維の目付の割合」は、不織布層Ｂの目付（ｇ／ｍ２）／不織布積層体の目付（ｇ／ｍ２）で算出される値である。
幅保持率の測定方法は、実施例の項に記載の通りである。
【００９４】
（耐水圧）
本開示の不織布積層体において、耐水圧の値と極細繊維の目付との間には正の相関があることが知られている。そのため、耐水圧の値から極細繊維の目付を見積もることが可能である。
これによって、耐水圧の値より見積もられた極細繊維の目付を用いて、不織布層Ｂの目付比率を概算することができる。
耐水圧の値から極細繊維の目付を見積もるための換算式は、以下の式１で表される。
なお、式１は、国際公開第２０１７／１９８３３６号の実験例におけるＳＭＳ不織布積層体、及び、本開示における実験例のデータから算出した式である。
耐水圧［ｍｍＨ２Ｏ］＝５５．７×極細繊維の目付［ｇ／ｍ２］＋９７．０      式１
【００９５】
上記の換算式を用いて耐水圧の値から見積もられた極細繊維の目付を用いて、不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合を算出することができる。
【００９６】
極細繊維を構成する材料としては、種々公知の熱可塑性樹脂、例えば、
エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセンのα−オレフィンの単独若しくは共重合体である高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン、プロピレン系重合体（プロピレン単独重合体、ポリプロピレンランダム共重合体、プロピレン・α−オレフィン共重合体等）、ポリ１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体等のオレフィン系重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン−６、ナイロン−６６、ポリメタキシレンアジパミド等のポリアミド系重合体；ポリ塩化ビニル、ポリイミド、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリアクリロニトリル、ポリカーボネート、ポリスチレン、アイオノマー、熱可塑性ポリウレタンあるいはこれらの混合物等を例示することができる。
上記の中でも、極細繊維を構成する材料としては、オレフィン系重合体であることが好ましく、プロピレン系重合体であることがより好ましい。
【００９７】
＜プロピレン系重合体＞
極細繊維としては、上記オレフィン系重合体の中でも、耐薬品性の観点からプロピレン系重合体であることが好ましい。
かかるプロピレン系重合体としては、融点（Ｔｍ）が１５５℃以上、好ましくは１５７℃〜１６５℃の範囲にあるプロピレンの単独重合体、及び、プロピレンと、炭素数２以上の１種又は２種以上のα−オレフィン（プロピレンは除く）と、の共重合体であるプロピレン・α−オレフィン共重合体であることが好ましい。
炭素数２以上の１種又は２種以上のα−オレフィン（プロピレンは除く）としては、炭素数２〜１０の１種又は２種以上のα−オレフィン（例えば、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン等）が好ましく、炭素数２〜８の１種又は２種以上のα−オレフィンがより好ましい。これらの中でもプロピレン単独重合体がより好ましい。プロピレン・α−オレフィン共重合体のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、全構成単位に対し、０．５質量％〜２５質量％であることが好ましく、１．０質量％〜２０質量％であることがより好ましい。
プロピレン系重合体は、溶融紡糸し得る限り、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８、２３０℃、荷重２，１６０ｇ）は特に限定はされないが、例えば１ｇ／１０分〜３，０００ｇ／１０分であってもよく、好ましくは５００ｇ／１０分〜２，０００ｇ／１０分であり、さらに好ましくは７００ｇ／１０分〜１，６００ｇ／１０分である。
【００９８】
本開示の不織布積層体において、不織布層Ｂの目付は０．５ｇ／ｍ２〜１．５ｇ／ｍ２の範囲であることが好ましく、０．７ｇ／ｍ２〜１．５ｇ／ｍ２の範囲であることがより好ましい。不織布層Ｂの目付が０．５ｇ／ｍ２〜１．５ｇ／ｍ２であることで、耐ネックイン性と柔軟性とのバランスに優れ、薄い捲縮不織布が得られる。
なお、本開示における目付の測定方法は、実施例の項に記載した通りである。
【００９９】
（ネックイン係数）
本開示の不織布積層体は、１００Ｎ／ｍで伸展させた場合のネックイン係数が５．０以上である。
本開示の不織布積層体のネックイン係数が５．０以上であることで、不織布積層体の目付を抑制し、ネックイン現象を良好に抑制することができる。
上記同様の観点から、不織布積層体は１００Ｎ／ｍで伸展させた場合のネックイン係数が５．２以上であることが好ましく、５．４以上であることがより好ましい。
【０１００】
なお、ネックイン係数を調整する方法としては、例えば、以下の方法が挙げられる。
捲縮複合繊維及び極細繊維に含まれる樹脂として、適切な単位構造及び上記単位構造の結合パターンを有する樹脂を選択することによりネックイン係数を調整する方法。
捲縮複合繊維及び極細繊維に含まれる樹脂として、適切な物性（例えば、分子量分布、結晶性等）を有する樹脂を選択することによりネックイン係数を調整する方法。
積層体における各層の目付比率を変更することによりネックイン係数を調整する方法。
【０１０１】
本開示の不織布積層体としては、不織布層Ａはスパンボンド不織布の層であり、不織布層Ｂはメルトブローン不織布の層であることが好ましい。
【０１０２】
（他の繊維を含む層）
本開示の不織布積層体は、上述の不織布層Ａ及び不織布層Ｂ以外に、他の繊維を含む層を備えていてもよい。
他の繊維を含む層としては、不織布層Ａに該当しないスパンボンド不織布を含む層、不織布層Ｂに該当しないメルトブローン不織布を含む層、湿式不織布を含む層、乾式不織布を含む層、乾式パルプ不織布を含む層、フラッシュ紡糸不織布を含む層、開繊不織布を含む層等、種々公知の不織布を含む層を挙げることができる。
上記の中でも、耐ネックイン性を向上させつつ、近年の衛生材料に求められているクッション性及び柔軟性を高い水準で維持する観点から、他の繊維を含む層としては、不織布層Ｂに該当しないメルトブローン不織布を含む層であることが好ましい。
【０１０３】
（不織布積層体の目付）
本開示の不織布積層体の目付（不織布積層体の単位面積当たりの質量）は、ネックイン現象を抑制する観点から８ｇ／ｍ２〜２５ｇ／ｍ２であることが好ましく、１０ｇ／ｍ２〜２３ｇ／ｍ２であることがより好ましく、１２ｇ／ｍ２〜１８ｇ／ｍ２であることがさらに好ましく、１２ｇ／ｍ２〜１５ｇ／ｍ２であることが特に好ましい。
【０１０４】
本開示の不織布積層体は、エンボス加工により熱融着されていることが好ましい。
不織布積層体上記捲縮複合繊維がエンボス加工により互いに熱融着されていることで、繊維の安定性及び強度を良好に維持できる。
【０１０５】
本開示の不織布積層体は、上記エンボス加工によるエンボス面積率が５％〜２０％であることが好ましい。上記の範囲であると衛生材料に求められる機械強度と柔軟性を両立できる。
上記同様の観点から、エンボス加工のエンボス面積率が７％〜１５％であることがより好ましい。
エンボス加工の方法については、公知の方法を用いることができ、例えば特開２０１７−１５３９０１号公報に記載の方法を用いてもよい。
【０１０６】
＜不織布積層体の用途等＞
本開示の不織布積層体は、種々の層と積層して様々な用途に適用することができる。
具体的には、例えば、編布、織布、不織布、フィルム、衛生用品等を挙げることができる。上記の中でも、本開示の不織布積層体が良好なクッション性、柔軟性及び耐ネックイン性を示すことから、不織布積層体の用途は、本開示の不織布積層体を有する衛生用品であることが好ましい。
本開示において、捲縮複合繊維を含む不織布層Ａ、極細繊維を含む不織布層Ｂ、及び、必要に応じて含まれる他の繊維を含む層を積層する（貼り合せる）場合は、エンボス加工、超音波融着等の熱融着法、ニードルパンチ、ウォータージェット等の機械的交絡法、ホットメルト接着剤、ウレタン系接着剤等の接着剤による方法、押出しラミネート等をはじめ、種々公知の方法を採り得る。
【０１０７】
（不織布積層体の態様）
本開示の不織布積層体の好ましい態様としては、スパンボンド法で製造した捲縮複合繊維からなるスパンボンド不織布（捲縮）及びメルトブローン繊維からなるメルトブローン不織布（極細繊維）と、必要に応じて積層されるその他の不織布と、の積層体が挙げられる。
具体的には、スパンボンド不織布（捲縮）／メルトブローン不織布（極細繊維）／スパンボンド不織布（捲縮）／スパンボンド不織布（捲縮）、スパンボンド不織布（非捲縮）／メルトブローン不織布（極細繊維）／スパンボンド不織布（捲縮）／スパンボンド不織布（捲縮）、スパンボンド不織布（非捲縮）／メルトブローン不織布（極細繊維）／スパンボンド不織布（非捲縮）／スパンボンド不織布（捲縮）等の４層構造の積層体；
スパンボンド不織布（捲縮）／メルトブローン不織布（極細繊維）／スパンボンド不織布（捲縮）、スパンボンド不織布（非捲縮）／メルトブローン不織布（極細繊維）／スパンボンド不織布（捲縮）等の３層構造の積層体；
メルトブローン不織布（極細繊維）／スパンボンド不織布（捲縮）等の２層構造の積層体などが挙げられる。
上記の中でも、不織布積層体の柔軟性と耐ネックイン性とを両立させる観点から、本開示の不織布積層体は、上記３層構造及び４層構造の積層体であることが好ましく、４層構造の積層体がより好ましい。
【０１０８】
また、上記の中でも、不織布積層体の柔軟性と耐ネックイン性とを両立させる観点から、本開示の不織布積層体は、スパンボンド不織布（捲縮）／メルトブローン不織布（極細繊維）／スパンボンド不織布（捲縮）／スパンボンド不織布（捲縮）の構造がさらに好ましい。
【０１０９】
（不織布積層体の製造方法）
不織布積層体の製造方法としては、特に制限はなく、公知の方法を用いることができる。
例えば、図９に示す不織布製造装置を用いることができる。
上記不織布製造装置は、オレフィン系重合体（Ａ）及びオレフィン系重合体（Ｂ）を押し出す押出機１及び１’と、押し出された原料を紡糸して繊維３とする紡糸用口金２と、繊維３を延伸するエジェクター５と、延伸後の繊維を捕集することにより不織布８とするコレクター装置６と、不織布８の少なくとも一部を熱融着するボンディングユニット９と、熱融着後の不織布を巻き取るワインダーと、を備える。コレクター装置６は、繊維を捕集する面（補集面）の下部に、吸引によって繊維を効率良く補集するためのサクションユニット７を備える。この不織布製造装置において、紡糸用口金２によって得られた繊維３は、繊維を冷却するための空気（クエンチエアー）によって冷却される。
【実施例】
【０１１０】
以下、本開示を実施例によりさらに具体的に説明するが、本開示はその主旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。なお、特に断りのない限り、「部」は質量基準である。【０１１１】
本実施例において目付（ｇ／ｍ２）は、以下の方法により測定した。
測定対象の不織布から１００ｍｍ（繊維の流れ方向：ＭＤ）×１００ｍｍ（繊維の流れ方向と直交する方向：ＣＤ）の試験片を１０点採取する。試験片の採取場所は、ＣＤ方向にわたって１０箇所とする。次いで、採取した各試験片に対して上皿電子天秤（研精工業社製）を用いて、それぞれ質量〔ｇ〕を測定して各試験片の質量の平均値を求める。
上記で求めた平均値から１ｍ２当たりの質量〔ｇ〕に換算し、各不織布の目付〔ｇ／ｍ２〕とする。【０１１２】
本実施例において平均繊維径は、以下の方法で測定する。
まず、電子顕微鏡を用いて、倍率を適宜調整して（例えば２００倍）繊維不織布の写真を撮影し、繊維不織布を構成する繊維のうち、任意の繊維５０本を選び、選択した繊維の幅（直径）を測定する。そして、測定した繊維の幅（直径）の平均値として算出した値を平均繊維径とする。
なお、極細繊維（メルトブローン繊維を含む）の平均繊維径についても、電子顕微鏡の倍率を適宜調整（例えば１，０００倍）して、上述の平均繊維径の測定方法を用いて測定する。【０１１３】
幅保持率は、以下の方法により算出する。
まず、冶具を用い、冶具間の距離は３５０ｍｍとして、幅２００ｍｍ×長さ４５０ｍｍの不織布積層体の長さ方向の両端を挟む。次に引張試験機に上記不織布積層体をセットして１００Ｎ／ｍの張力で引っ張った後、幅を測定する。そして以下の式にて幅保持率を算出する。
幅保持率（％）＝（引張時の幅（ｍｍ）／初期の幅（ｍｍ））×１００【０１１４】
＜評価＞
各実施例及び比較例について、以下の各評価を行い、各評価結果を表２に示した。
（引張強度）
不織布積層体について、ＪＩＳ  Ｌ  １９０６に準拠して測定した。不織布積層体から、幅２５ｍｍ×長さ２００ｍｍの試験片を採取し、引張試験機を用いてチャック間距離１００ｍｍ、ヘッドスピード１００ｍｍ／ｍｉｎで、ＭＤ（繊維の流れ方向）：５点、及びＣＤ（繊維の流れ方向と直交する方向）：５点を測定し、それぞれ平均値を算出して引張強度（Ｎ／２５ｍｍ）を求めた。【０１１５】
（耐水圧）
耐水圧ＪＩＳ  Ｌ１０７２Ａ法（低水圧法）に準じて行った。約１５×１５ｃｍの試験片を４枚ずつ採取し、耐水度試験装置（テスター産業（株）製）に試験片の表面が水に当てられるように取り付け、常温水が入れられた水準装置を６０±３ｃｍ／分又は１０±０．５ｃｍ／分の速さで上昇させて試験片に水圧をかけて試験片の反対側の３箇所から水が漏れたときの水位を測定し、その際の圧力から耐水圧を求めた。【０１１６】
（柔軟性）
ＪＩＳ  Ｌ１０９６準拠し、いわゆるカンチレバー法により柔軟性を評価した。具体的には、以下の方法で行った。
１）２ｃｍ×１５ｃｍの試験片３０を準備し、図２に示すような試験台４０の上に静置した。
２）試験片３０をゆっくり矢印方向へ押出し、試験片が折れ曲がるまでに移動させた距離５０を測定した。
３）試験片のＭＤが移動方向に平行である場合と、試験片のＣＤが移動方向に平行である場合について測定した。
なお、上記で測定される数値が高いほど不織布積層体は剛性に優れ、低いほど不織布積層体は柔軟性に優れる。【０１１７】
（ネックイン係数）
耐ネックイン性の指標として、既述の方法により幅保持率を測定して、測定した幅保持率を用いて、幅保持率（％）／目付（ｇ／ｍ２）で算出される値としてネックイン係数を算出した。
なお、ネックイン係数が高い程耐ネックイン性が良好である。【０１１８】
（紡糸性）
各実施例又は比較例において、各層を構成する重合体を紡糸した際の糸切れ回数を測定し、以下の評価基準に従って評価した。
Ａ：糸切れなし
Ｂ：糸切れが１回以上発生した。【０１１９】
（成形性）
エンボス加工において、エンボスロールを５分間走行させ、不織布積層体がエンボスロールを通過する際に生じる付着状態を確認し、下記評価基準に従って評価した。
Ａ：目視にて付着が全く確認されない状態。
Ｂ：目視にて付着が確認される状態、又はエンボスロールに巻付く状態【０１２０】
＜実施例１＞
（第１層）
下記のＩＡ成分と下記のＩＢ成分とを用いて、スパンボンド法により複合溶融紡糸を行い、サイド・バイ・サイド型の捲縮複合繊維（以下「捲縮複合繊維Ｉ」とする）から形成される不織ウェブを移動捕集面上に堆積させて、第１層を作製した。上記捲縮複合繊維Ｉは、ＩＡ成分／ＩＢ成分の質量比が４０／６０であった。
第１層における捲縮複合繊維Ｉの平均繊維径、及び、第１層における目付は表１に示す。
−捲縮複合繊維Ｉのオレフィン系重合体（Ａ）（ＩＡ成分）−
融点１６２℃、Ｍｚ／Ｍｗ２．２４、ＭＦＲ：６０ｇ／１０分（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して温度２３０℃、荷重２，１６０ｇで測定。以下、特に特定しない限り同様。）のプロピレン単独重合体（ｈ−ＰＰ）
−捲縮複合繊維Ｉのオレフィン系重合体（Ｂ）（ＩＢ成分）−
融点１４２℃、Ｍｚ／Ｍｗ２．１９、ＭＦＲ６０ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体（ｒ−ＰＰ）【０１２１】
（第２層）
上記第１層に記載の方法及び成分と同様の方法及び成分にて、上記第１層の不織ウェブ上に第２層を作製し、積層構造の不織ウェブを作製した。
第２層における捲縮複合繊維Ｉの平均繊維径、及び、第２層における目付は表１に示す。【０１２２】
（第３層）
融点１５９℃、ＭＦＲが８５０ｇ／１０分のプロピレン単独重合体を、メルトブローン不織布製造装置のダイに供給し、表１に記載の成形温度に加熱されたダイから、メルトブローン用ノズル（直径０．３２ｍｍ、４１ｈｏｌｅ／ｉｎｃｈ）を用いて、ノズルの両側から吹き出す表１に記載の成形温度の高温高速空気と伴に吐出し、表１に記載のＤＣＤ（紡糸口金の表面からコレクターまでの距離）で吐出される繊維（非捲縮複合繊維Ｉ）をインラインで第１層及び第２層の不織ウェブ上に堆積させて第３層を作製し、積層構造の不織ウェブを作製した。
第３層における非捲縮複合繊維Ｉの平均繊維径、及び、第３層における目付は表１に示す。【０１２３】
（第４層）
第１層に記載の方法及び成分と同様の方法及び成分にて、第３層の不織ウェブ上に第４層を作製し、積層構造の不織ウェブを作製した。
第４層における捲縮複合繊維Ｉの平均繊維径、及び、第４層における目付は表１に示す。【０１２４】
次いで、積層構造の不織ウェブを、下記エンボスロールで下記エンボス条件により熱融着してＳＳＭＳ不織布積層体を得た。圧着部のエンボス面積率は、１１％であった。なお、不織布積層体全体の総目付は表１に示す。
−エンボスロール−
エンボス面積率：１１％
エンボスアスペクト比：４．１ｍｍ／ｍｍ２
エンボス母材のロックウェル硬度：３７ＨＲＣ
−エンボス条件−
エンボス温度：１４２℃
エンボス線圧：７８４Ｎ／ｃｍ【０１２５】
＜実施例２、実施例３、比較例１、及び、比較例２＞
第１層、第２層及び第４層の平均繊維径を表１の通りに調整し、第３層の平均繊維径を表１の通りに調整し、第１層〜第４層の目付を表１に記載の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして、表１に記載の総目付を有するＳＳＭＳ不織布積層体を得た。【０１２６】
＜比較例３＞
（第１層）
実施例１の（第１層）の項に記載の方法と同様の方法を用いて、第１層を作製した。
第１層における捲縮複合繊維Ｉの平均繊維径、及び、第１層における目付は表１に示す。【０１２７】
（第２層）
下記のＩＩＡ成分と下記のＩＩＢ成分とを用いて、スパンボンド法により複合溶融紡糸を行い、サイド・バイ・サイド型の捲縮複合繊維（以下「捲縮複合繊維ＩＩ」とする）から形成される不織ウェブを、インラインで、第１層の不織ウェブ上に堆積させて第２層を作製し、積層構造の不織ウェブを作製した。捲縮複合繊維ＩＩは、ＩＩＡ成分／ＩＩＢ成分の質量比が４０／６０であった。
第２層における捲縮複合繊維ＩＩの平均繊維径、及び、第２層における目付は表１に示す。
−捲縮複合繊維ＩＩのオレフィン系重合体（Ａ）（ＩＩＡ成分）−
融点１４２℃、ＭＦＲ６０ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体と融点１６２℃、ＭＦＲ３ｇ／１０分のプロピレン単独重合体との質量比（プロピレン・エチレンランダム共重合体／プロピレン単独重合体）が９６対４の混合体（Ｍｚ／Ｍｗ２．５４）。
−捲縮複合繊維ＩＩのオレフィン系重合体（Ｂ）（ＩＩＢ成分）−
融点１４２℃、Ｍｚ／Ｍｗ２．１９、ＭＦＲ６０ｇ／１０分のプロピレン・エチレンランダム共重合体【０１２８】
（第３層）
成形温度を表１に記載の温度とし、ＤＣＤを表１に記載のＤＣＤとした以外は、実施例１の（第３層）の項に記載の方法と同様の方法を用いて第３層を作製した。
第３層における非捲縮複合繊維Ｉの平均繊維径、及び、第３層における目付は表１に示す。【０１２９】
（第４層）
第２層に記載の方法及び成分と同様の方法及び成分にて、第３層の不織ウェブ上に第４層を作製し、積層構造の不織ウェブを作製した。
第４層における捲縮複合繊維ＩＩの平均繊維径、及び、第４層における目付は表１に示す。【０１３０】
次いで、実施例１と同様の方法及びエンボス条件にて、積層構造の不織ウェブをエンボスロールにより熱融着してＳＳＭＳ不織布積層体を得た。圧着部のエンボス面積率は、１１％であった。なお、不織布積層体全体の総目付は表１に示す。
＜比較例４及び比較例５＞
第１層、第２層及び第４層の平均繊維径を表１の通りに調整し、第３層の平均繊維径を表１の通りに調整し、第１層〜第４層の目付を表１に記載の通りに変更した以外は、比較例３と同様にして、表１に記載の総目付を有するＳＳＭＳ不織布積層体を得た。【０１３１】
＜比較例６及び比較例７＞
第１層、第２層及び第４層の平均繊維径を表１の通りに調整し、第１層、第２層及び第４層の目付を表１に記載の通りに変更し、第３層を作製しなかった以外は、比較例３と同様にして、表１に記載の総目付を有する不織布積層体を得た。【０１３２】
【表１】
2020196663.tif 000004
【０１３３】
【表２】
2020196663.tif 000005
【０１３４】
表２に記載の通り、捲縮複合繊維を含む不織布層Ａ（第１、第２及び第４層）、及び、平均繊維径１．３５μｍ未満である極細繊維を含む不織布層Ｂ（第３層）を備え、不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂの目付の割合が２．０％〜８．０％である実施例１〜実施例３は、柔軟性及び耐ネックイン性に優れていた。
一方、不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂ（第３層）の目付の割合が８．０％超である比較例１はカンチレバーの値が高く柔軟性に劣っていた。
不織布積層体の総目付に対する不織布層Ｂ（第３層）の目付の割合が２．０％未満である比較例２は、ネックイン係数の値が低く、耐ネックイン性に劣っていた。
不織布層Ｂ中の極細繊維の平均繊維径が１．３５μｍ以上である比較例３〜比較例５について、比較例３及び５は柔軟性及び耐ネックイン性の両方に劣っており、比較例４は耐ネックイン性に劣っていた。
平均繊維径１．３５μｍ未満である極細繊維を含む不織布層Ｂを備えていない比較例６及び比較例７について、比較例６は耐ネックイン性に劣っており、比較例７は不織布積層体を採取できなかった。【０１３５】
２０１９年３月２７日に出願された日本国特許出願２０１９−０６１５９５号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書に参照により取り込まれる。
【図１】
2020196663.tif 000006
【図２】
2020196663.tif 000007
【図３】
2020196663.tif 000008
【図４】
2020196663.tif 000009
【図５】
2020196663.tif 000010
【図６】
2020196663.tif 000011
【図７】
2020196663.tif 000012
【図８】
2020196663.tif 000013
【図９】
2020196663.tif 000014
【国際調査報告】
2020196663.tif 000015
2020196663.tif 000016
2020196663.tif 000017
2020196663.tif 000018