(57)【要約】  本発明の一態様のガス吸光分光測定装置は、レーザ照射部（１）と、光共振器（２）と、該光共振器（２）から取り出された光を検出する第１検出部（３）と、を具備し、ＣＲＤＳ測定により被測定ガス中の成分濃度を求めるものであり、レーザ照射部（１）は、レーザ光源（１０）と、レーザ光源（１０）から放出されたレーザ光をその周波数のまま又は所定倍して選択的に出射可能である周波数変換部（１２）と、出射されたレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調する周波数変調部（１３，１４）と、光共振器（２）への照射光に対する戻り光を検出する第２検出部（１８）と、第２検出部（１８）による検出信号と前記変調信号とに基づいて光共振器（２）に照射されたレーザ光の周波数と光共振器（２）のモード周波数との差に応じたエラー信号を生成し、該エラー信号に応じてレーザ光源（１０）における発振周波数を制御するフィードバック制御部（１９１，１１）と、を備える。
2021048967.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光をその周波数のまま又は周波数を所定倍して選択的に出射可能である周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調する周波数変調部と、
前記光共振器に照射された前記周波数変調部による変調後のレーザ光に対する、該光共振器からの戻り光を検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記変調信号とに基づいて、前記光共振器に照射されたレーザ光の周波数と該光共振器のモード周波数との差を反映したエラー信号を生成し、該エラー信号に応じて前記レーザ光源の発振周波数を制御するフィードバック制御部と、
を備えるガス吸光分光測定装置。
【請求項２】
レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光を複数に分岐する分岐部と、
前記分岐部で分岐された一つのレーザ光を周波数を所定倍して出射する周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、第１変調信号を用いて周波数変調する第１の周波数変調部と、
前記分岐部で分岐された他のレーザ光を、第２変調信号を用いて周波数変調する第２の周波数変調部と、
前記第１の周波数変調部により変調された第１のレーザ光と前記第２の周波数変調部により変調された第２のレーザ光とをそれぞれ光学的に分離可能な態様で共に前記光共振器に入射させる合一部と、
前記光共振器に照射された前記第１のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光、及び、該光共振器に照射された前記第２のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光を、それぞれ独立に検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記第１変調信号とに基づいて、前記第１のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第１のエラー信号を生成し、該エラー信号に応じて前記レーザ光源における発振周波数をフィードバック制御し、それにより該発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該フィードバック制御の状態を維持する、又は、前記第２のレーザ光に由来する戻り光に対する前記第２検出部による検出信号と前記第２変調信号とに基づいて、該第２のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第２のエラー信号を生成し、該第２のエラー信号に応じたフィードバック制御を行うことにより前記レーザ光源における発振周波数の制御を続行するフィードバック制御部と、
を備えるガス吸光分光測定装置。
【請求項３】
レーザ光源の発振周波数を光共振器の共振周波数にロックする周波数ロック方法であって、
レーザ光の周波数を、前記発振周波数の整数倍に変換する第１工程と、
周波数が変換された前記レーザ光を、変調信号を用いて変調する第２工程と、
変調された前記レーザ光を前記光共振器に入射させる第３工程と、
前記光共振器からの戻り光を検出する第４工程と、
検出した前記戻り光と前記変調信号とに基づいて、前記光共振器に入射したレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差に応じたエラー信号を生成する第５工程と、
前記エラー信号をフィードバックして前記レーザ光源の発振周波数を制御する第６工程と、
を実行する周波数ロック方法。
【請求項４】
請求項３に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該工程におけるフィードバック制御を維持しつつ、前記レーザ光源からのレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７の工程、
をさらに実行するガス吸光分光測定方法。
【請求項５】
請求項３に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、前記レーザ光源から放出された基本周波数のレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調して前記光共振器に照射し、その戻り光に基づくフィードバック制御を実施しつつ、前記レーザ光源からの基本周波数のレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７の工程、
をさらに実行するガス吸光分光測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、レーザ光に対する吸収を利用して被測定ガス中の成分濃度を測定するガス吸光分光測定装置及びガス吸光分光測定方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
被測定ガス中の特定の成分の濃度を測定する手法として、レーザ吸収分光法が広く利用されている。レーザ吸収分光法には幾つかの手法があるが、その手法の一つとして、キャビティリングダウン吸収分光法（Cavity Ring-Down absorption Spectroscopy、以下、慣用に従って「ＣＲＤＳ」と称すことがある）がある。ＣＲＤＳは、光共振器を用いて光吸収のための実効光路長を長くすることにより検出感度を改善する手法である（非特許文献１など参照）。【０００３】
図５は一般的なＣＲＤＳ装置の概略構成図である。図５において、レーザ光源部１００から射出された所定波長のレーザ光は光スイッチ１０１を通して、被測定ガスが収容されている筒状の測定セル２０に導入される。測定セル２０の両端には、高反射率（ごく僅かに光が透過する）を有するミラー２１、２２が対向して配置されている。この測定セル２０及び一対のミラー２１、２２が光共振器２を構成する。この光共振器２は例えばレーザ装置等で一般的に用いられているファブリペロー共振器と同様のものであり、共振し得る光の波長（周波数）はセル長等の共振条件に応じて決まっている。なお、光共振器２は、２枚のミラーを対向して配置した構成の共振器でなく、３枚以上のミラーで構成されるリング型の共振器であってもよい。【０００４】
光共振器２において共振し得る周波数は一般にモード周波数と呼ばれる。図６は、モード周波数とレーザ光の周波数との関係を示すスペクトルである。図６に示すように、モード周波数は所定の周波数間隔で以て存在し、光共振器２に導入されたレーザ光の周波数がこのモード周波数と一致しないとき、光のパワーは光共振器２内に蓄積されない。一方、レーザ光源部１００においてレーザ光の発振周波数がモード周波数と一致するように調整されると、光のパワーが光共振器２内に蓄積される。【０００５】
ＣＲＤＳ装置では、光のパワーが光共振器２内に十分に蓄積された状態で、該光共振器２へ入射するレーザ光を光スイッチ１０１によって急峻に遮断する。すると、その直前に光共振器２内に蓄積されていた光は、一対のミラー２１、２２の間を多数回（実際には数千〜数万回）往復する。その間、測定セル２０内に封入されている被測定ガス中の成分による吸収を受けて光は徐々に減衰していく。その際に、光共振器２の出射側ミラー２２を経て外部へと漏れ出る一部の光の減衰の状態を、光検出器３によって連続的に検出する。光検出器３により検出したデータに基づいて光の減衰の時定数（リングダウン時間）を求めることで、そのときのレーザ光の周波数における被測定ガス中の目的成分の吸収係数を算出することができる。そして、その吸収係数に基づいて、目的成分の絶対濃度を求めることができる。また、レーザ光源部１００におけるレーザ光の発振周波数を所定の範囲で走査しながら、同様にキャビティリングダウン（ＣＲＤ）信号の測定を繰り返すことにより、被測定ガス中の目的成分による吸収スペクトルを取得することもできる。【０００６】
被測定ガス中の目的成分の吸収係数αを求めるには、通常、次の(1)式が用いられる（特許文献１等参照）。
α＝（１／ｃ）｛（１／τ）−（１／τ0）｝      …(1)
ここで、ｃは光速、τは測定セル２０内に被測定ガスが収容されているときのリングダウン時間、τ0は測定セル２０内に被測定ガスが収容されていない（例えば真空状態である）とき又は被測定ガス中の成分による吸収が全く無視できるときのリングダウン時間である。一方、目的成分（吸収物質）の吸収係数α、数密度ｎ、及び吸収断面積σの関係は次の(2)式で示される。
α＝ｎσ      …(2)【０００７】
したがって、(1)式及び(2)式を用いて、二つのリングダウン時間τ、τ0から、吸収断面積が既知である成分についての絶対濃度を計算することができる。ＣＲＤＳ装置では、光共振器２を用いて光が被測定ガス中を透過する実効的な距離（光路長）を伸ばしているため、二つのリングダウン時間τ、τ0の差が大きくなる。それによって、微量な目的成分によるごく僅かな光吸収をも検出することができ、他の方式のレーザ吸収分光法に比べて高い検出感度を実現することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１１−１１９５４１号公報
【特許文献２】特開２０１５−３２７００号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】橋口幸治、「ガス中微量水分の高効率な計測技術に関する調査研究」、産業技術総合研究所、産総研計量標準報告、2015年10月、Vol.9、No.2、pp.185-205
【非特許文献２】ドレバー（R. W. P. Drever）、ほか６名、「レーザ・フェイズ・アンド・フリクエンシー・スタビライゼイション・ユージング・アン・オプティカル・リゾネータ（Laser Phase and Frequency Stabilization Using an Optical Resonator）」、アプライド・フィジックス（Appl. Phys.）B、1983年、Volume 31、Issue 2、pp.97?105
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
上述したようにＣＲＤＳ装置では原理的に、光共振器のモード周波数とレーザ光の発振周波数とが一致した状態で測定を実施する必要がある。光共振器のモード周波数とレーザ光の発振周波数とを一致させる手法として、非特許文献２に詳細に開示されているＰＤＨ（Pound-Drever-Hall）法がしばしば用いられる。【００１１】
ＰＤＨ法を利用したＣＲＤＳ装置（特許文献２等参照）では、レーザ光源部からのレーザ光の発振周波数を位相変調素子により変調して光共振器に入射させる。そして、その入射光に対し光共振器において反射されて戻って来た光を光検出器により検出し、その検出信号を変調信号で同期検波することによりエラー信号を取得する。このエラー信号はレーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数との差の情報を有しており、発振周波数とモード周波数との一致性が高いほどエラー信号は小さくなる。そこで、エラー信号が最も小さくなるようにレーザ光源部におけるレーザ光の発振周波数を制御することにより、該発振周波数をモード周波数に一致させる。こうしたフィードバック制御により、レーザ光の発振周波数を光共振器のモード周波数にロックさせることができる。【００１２】
上記ＰＤＨ法等により周波数をロックさせる手法を用いない場合には、例えばレーザ光の発振周波数を変化させながら該発振周波数と光共振器のモード周波数と一致するタイミングを待ってＣＲＤ信号を取得する必要がある。そのため、測定を実施することができるタイミングがかなり限定される。これに対し、ＰＤＨ法を利用するとレーザ光の発振周波数をモード周波数に常に一致させておくことができるため、単位時間当たりの測定回数を増やすことができ、測定効率を大幅に改善することができる。【００１３】
しかしながら、従来のＰＤＨ法を用いたＣＲＤＳ装置は次のような問題を有する。
ＰＤＨ法によりレーザ光の発振周波数をフィードバック制御するためには、その制御の開始時点でエラー信号が得られている必要がある。ＰＤＨ法を実施する一般的な回路では、上記エラー信号はレーザ光の発振周波数とモード周波数との差が小さいとき（一般的には周波数スペクトル上の縦モードのパルス線幅程度以下であるとき）にしか得られない。一方、ＣＲＤＳ装置において高い検出精度や感度を達成するには、縦モードのパルス線幅を狭くする（厳密には縦モードのパルス線幅が狭くなる共振条件とする）必要があり、そうするとＰＤＨ法におけるエラー信号を生成できる周波数領域も非常に狭くなる。このため、ＣＲＤＳ装置にＰＤＨ法を適用する場合、ごく狭い縦モードのパルス線幅の周波数領域にレーザ光の発振周波数が収まるように、該レーザ光の発振周波数を高い精度で以て制御する必要がある。【００１４】
即ち、ＣＲＤＳ装置における測定精度や感度を高めるために光共振器の縦モードのパルス線幅を狭めると、レーザ光の発振周波数を高い精度で制御する必要が生じ、レーザ光源部やレーザ制御回路のコストが高くなってしまう。逆に、レーザ光の発振周波数を制御する精度を緩和するには、光共振器の縦モードのパルス線幅を広げる必要があり、そうするとＣＲＤＳ装置における測定精度や感度が低下してしまうというジレンマがある。【００１５】
本発明は上記課題を解決するために成されたものであり、その目的とするところは、ＰＤＨ法を利用したＣＲＤＳ装置において、レーザ光の発振周波数の高精度な制御を行うことなく、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させ、それら周波数が一致した状態を維持しながら高い精度及び感度の測定を実施することができるガス吸光分光測定装置及びガス吸光分光測定方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明に係るガス吸光分光測定装置の一態様は、レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光をその周波数のまま又は周波数を所定倍して選択的に出射可能である周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調する周波数変調部と、
前記光共振器に照射された前記周波数変調部による変調後のレーザ光に対する、該光共振器からの戻り光を検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記変調信号とに基づいて、前記光共振器に照射されたレーザ光の周波数と該光共振器のモード周波数との差を反映したエラー信号を生成し、該エラー信号に応じて前記レーザ光源の発振周波数を制御するフィードバック制御部と、
を備える。【００１７】
本発明に係るガス吸光分光測定装置の他の態様は、レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光を複数に分岐する分岐部と、
前記分岐部で分岐された一つのレーザ光を周波数を所定倍して出射する周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、第１変調信号を用いて周波数変調する第１の周波数変調部と、
前記分岐部で分岐された他のレーザ光を、第２変調信号を用いて周波数変調する第２の周波数変調部と、
前記第１の周波数変調部により変調された第１のレーザ光と前記第２の周波数変調部により変調された第２のレーザ光とをそれぞれ光学的に分離可能な態様で共に前記光共振器に入射させる合一部と、
前記光共振器に照射された前記第１のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光、及び、該光共振器に照射された前記第２のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光を、それぞれ独立に検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記第１変調信号とに基づいて、前記第１のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第１のエラー信号を生成し、該エラー信号に応じて前記レーザ光源における発振周波数をフィードバック制御し、それにより該発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該フィードバック制御の状態を維持する、又は、前記第２のレーザ光に由来する戻り光に対する前記第２検出部による検出信号と前記第２変調信号とに基づいて、該第２のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第２のエラー信号を生成し、該第２のエラー信号に応じたフィードバック制御を行うことにより前記レーザ光源における発振周波数の制御を続行するフィードバック制御部と、
を備える。【００１８】
また本発明に係る周波数ロック方法の一態様は、レーザ光源の発振周波数を光共振器の共振周波数にロックする周波数ロック方法であって、
前記レーザ光源によるレーザ光の周波数を、前記発振周波数の整数倍に変換する第１工程と、
周波数が変換された前記レーザ光を、変調信号を用いて変調する第２工程と、
変調された前記レーザ光を前記光共振器に入射させる第３工程と、
前記光共振器からの戻り光を検出する第４工程と、
検出した前記戻り光と前記変調信号とに基づいて、前記光共振器に入射したレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差に応じたエラー信号を生成する第５工程と、
前記エラー信号をフィードバックして前記レーザ光源の発振周波数を制御する第６工程と、
を実行するものである。【００１９】
また本発明に係るガス吸光分光測定方法の一態様は、上記態様の周波数ロック方法を用い、前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該工程におけるフィードバック制御を維持しつつ、前記レーザ光源からのレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７の工程、
をさらに実行するものである。【００２０】
また本発明に係るガス吸光分光測定方法の他の態様は、上記態様の周波数ロック方法を用い、前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、前記レーザ光源から放出された基本周波数のレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調して前記光共振器に照射し、その戻り光に基づくフィードバック制御を実施しつつ、前記レーザ光源からの基本周波数のレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７の工程、
をさらに実行するものである。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の上記各態様のガス吸光分光測定装置、周波数ロック方法、及びガス吸光分光測定方法における、レーザ光の発振周波数のフィードバック制御の手法は、上述したＰＤＨ法によるものである。また、ここでレーザ光源部から放出されるレーザ光の周波数を変換する際の「所定倍」とは、典型的には１以外の自然数（正の整数）倍であり、通常は２倍である。【００２２】
本発明の上記各態様のガス吸光分光測定装置、周波数ロック方法、及びガス吸光分光測定方法では、例えば装置の起動直後等の、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とが一致していない状態では、そのレーザ光の基本周波数ではなく、それを所定倍例えば２倍した周波数のレーザ光を利用したＰＤＨ法によるフィードバック制御により、レーザ光源の発振周波数が調整される。光共振器に用いられるミラーの反射率は光の周波数に依存し、基本周波数において高い反射率を示すミラーの反射率は、所定倍の周波数においては基本周波数における反射率よりも下がる。そのため、所定倍の周波数における光共振器の縦モードのパルス幅は基本周波数におけるそれよりも広くなり、レーザ光の周波数とモード周波数とのずれが或る程度大きくても適切なエラー信号が得られ、レーザ光の周波数がモード周波数に一致するように良好なフィードバック制御が行われる。【００２３】
このようにして、本発明の上記各態様のガス吸光分光測定装置、周波数ロック方法、及びガス吸光分光測定方法によれば、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数を高い精度で制御することなく、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させ、それが維持された状態で高い精度及び感度のＣＲＤＳ測定を実施することができる。【００２４】
その結果、レーザ光の発振周波数を高で精度で以て制御する必要がなくなることで、装置のコストを抑えることができる。
また、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させてその状態を維持することができるので、単位時間当たりに実施可能な測定の回数を増やし測定効率を向上させることができる。
また、一定の周波数間隔で現れる各モード周波数に対してレーザ光の発振周波数を順番に迅速に一致させるような制御も可能であるので、広い周波数領域に亘るＣＲＤ信号を取得する際にも測定時間を短縮することができる。
さらにまた、従来はＰＤＨ法によるレーザ光の発振周波数の制御を適用することが困難であった反射率が極めて高い超高反射ミラーを、光共振器のミラーとして採用することができるので、ＣＲＤＳの測定精度や感度を従来よりも高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の第１の実施形態であるＣＲＤＳ装置の要部の構成図。
【図２】第１の実施形態のＣＲＤＳ装置において測定開始前の処理の手順の一例を示すフローチャート。
【図３】本実実施形態のＣＲＤＳ装置においてレーザ光の周波数のフィードバック制御の際に得られるエラー信号の周波数依存性を示す図。
【図４】本発明の第２の実施形態であるＣＲＤＳ装置の要部の構成図。
【図５】一般的なＣＲＤＳ装置の概略構成図。
【図６】光共振器のモード周波数とレーザ光の発振周波数との関係を示す概略スペクトル図。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
［第１の実施形態］
本発明に係るガス吸光分光測定装置の第１の実施形態について、添付図面を参照して説明する。
図１は、第１の実施形態のＣＲＤＳ装置の要部の構成図である。図２は、本実施形態のＣＲＤＳ装置において測定開始前の処理の手順の一例を示すフローチャートである。図３は、本実実施形態のＣＲＤＳ装置において、レーザ光の周波数のフィードバック制御の際に得られるエラー信号の周波数依存性を示す図である。
【００２７】
図１に示すように、本実施形態のＣＲＤＳ装置は、レーザ光源部１０を含むレーザ照射部１と、光共振器２と、主光検出器３と、を備える。光共振器２及び主光検出器３は、図５に示した従来の一般的なＣＲＤＳ装置における構成要素と同じであり、同じ符号を付してある。
【００２８】
レーザ照射部１は、レーザ光源部１０のほか、レーザ制御部１１、周波数変換部１２、発振部１３、位相変調部１４、光スイッチ１５、偏光ビームスプリッタ１６、１／４波長板１７、副光検出器１８、及び信号処理部１９、を含む。
【００２９】
周波数変換部１２は、レーザ光源部１０で生成された基本周波数（波長）νのレーザ光をそのまま、又は２倍の周波数（２ν）のレーザ光に変換して、選択的に出射するものである。この出射するレーザ光の周波数の切替えは、機械的に又は電気的に制御される。
具体的な例としては、周波数変換部１２は、ガルバノミラー等の高速に光路を切替え可能である素子を用い、非線形光学結晶や擬似位相整合素子を通過する光路と通過しない光路とを切り替える、或いは、両方の光路に光を並行に入射させ、音響光学変調器（ＡＯＭ＝Acoust Optical Modulator）等を用いて一方の光路を選択的に遮断することで、得られるレーザ光の周波数を切り替える構成とすることができる。また別の例としては、擬似位相整合素子のように変換できる入射波長の許容範囲が非常に狭い素子を用いる場合には、その素子の温度変化によって波長変換効率を大きく変化させることができるので、それによって基本波と倍波を切り替えるようにすることもできる。
【００３０】
位相変調部１４は例えば、電気的に光の屈折率を変化させることが可能な電気光学変調器（ＥＯＭ＝Electro-Optic Modulator）であり、発振部１３から入力される変調信号に基づいて、周波数変換部１２を介して入射されたレーザ光の周波数及び位相に変調を施すものである。
【００３１】
光スイッチ１５は図５中の光スイッチ１０１と同じであり、位相変調部１４を介して入射されたレーザ光を短時間で遮断する光学素子である。偏光ビームスプリッタ１６は、光スイッチ１５を介して入射された光の一つの偏光成分（例えばＳ偏光）を選択的に透過させるとともに、１／４波長板１７を介して戻って来た、入射光とは異なる偏光成分（例えばＰ偏光）の戻り光を内部の反射面で略直角方向に反射させるものである。
【００３２】
１／４波長板１７は、直線偏光状態と円偏光状態とを可逆的に変化させる光学素子であり、偏光ビームスプリッタ１６から到来する光の偏光状態を変化させて光共振器２に入射させるとともに、該光共振器２から戻って来た光の偏光状態を再び変化させて偏光ビームスプリッタ１６へと戻す。副光検出器１８は偏光ビームスプリッタ１６において反射された戻り光を検出可能な位置に設置され、その戻り光の強度に応じた電気信号を出力する。信号処理部１９は機能ブロックとして、エラー信号生成部１９１とロック判定部１９２とを含む。レーザ制御部１１は信号処理部１９からの信号に応じてレーザ光源部１０の発振周波数を調整する。
【００３３】
本実施形態のＣＲＤＳ装置の動作を説明する。
ここでは一例として、光共振器２の往復の共振器長Ｌが１ｍ、周波数変換部１２において周波数の変換を行わない場合のレーザ光の基本周波数νに対するミラー２１、２２の反射率Ｒが９９．９９％、周波数変換部１２において周波数変換を行うことで得られる周波数２νのレーザ光を光共振器２に入射させた場合のミラー２１、２２の反射率Ｒが９９％、であるとする。光共振器２における縦モードのパルス線幅は、次の(3)式で表すことができる。
νFWHM≒｛ｃ（１−Ｒ）｝／２πＬ√Ｒ      …(3)
(3)式は、ミラー２１、２２の反射率が縦モードのパルス線幅に大きな影響を及ぼすことを意味している。
【００３４】
(3)式によれば、周波数νにおける縦モードのパルス半値全幅は約５kHz、周波数２νにおける縦モードのパルス半値全幅は約０．５MHz（＝５００kHz）となる。ＰＤＨ法においてエラー信号が適切に得られる周波数範囲が縦モードのパルス半値全幅の２倍程度であると想定すると、エラー信号が取得可能である周波数範囲は、周波数νにおいては±５kHz、周波数２νにおいては±０．５MHzとなる。即ち、光共振器２に導入するレーザ光の周波数を２倍に上げることで、エラー信号が取得可能である周波数範囲は約１００倍に広がることになり、初期的なレーザ光の周波数の精度が大幅に緩和される。
【００３５】
図３には、基本周波数νの光を用いたときにエラー信号生成部１９１で生成されるエラー信号の周波数依存性を実線で示している。エラー信号の絶対値が小さくなる（ゼロに近づく）ようにレーザ光の発振周波数を制御する場合、エラー信号が周波数に対して単調に変化する周波数範囲でしか適切なエラー信号が得られない。図３に示したように、基本周波数νの光について適切なエラー信号が取得可能である周波数範囲は非常に狭い。これに対し、基本周波数２νの光についてのエラー信号は点線で示すように、適切なエラー信号が取得可能である周波数範囲はかなり拡大される。当初のレーザ光の周波数がこの周波数範囲に入っていれば、ＰＤＨ法によりレーザ光の周波数がモード周波数に一致するように調整される。そこで、本実施形態のＣＲＤＳ装置では、ＣＲＤＳ測定を実施する際に以下の手順でレーザ光の周波数を調整している。
【００３６】
レーザ光の基本周波数が光共振器２のモード周波数に一致していない初期状態では、ロック判定部１９２は非ロック状態であることを示す信号を出力する。この信号を受けて周波数変換部１２はレーザ光源部１０から入射されたレーザ光の周波数を２倍に変換し、周波数２νのレーザ光を出射させる（ステップＳ１）。
【００３７】
このレーザ光は、発振部１３で生成される変調信号に基づいて位相変調部１４で周波数変調され、光スイッチ１５、偏光ビームスプリッタ１６、及び１／４波長板１７を経て光共振器２に照射される。偏光ビームスプリッタ１６を通過する際に直線偏光状態である特定の偏光成分（例えばＳ偏光）が選択され、１／４波長板１７を通過する際に直線偏光は円偏光に変換される。光共振器２に照射されたレーザ光は測定セル２０内に入り一対のミラー２１、２２の間で往復反射するが、その光の一部は、入射側ミラー２１を通してレーザ照射部１へと戻る。
【００３８】
この戻り光は１／４波長板１７を経て偏光ビームスプリッタ１６に達する。１／４波長板１７で円偏光から直線偏光に変換されると、先の入射時とは異なる偏光成分（例えばＰ偏光）になるため、この戻り光は偏光ビームスプリッタ１６の内部の面で反射されて副光検出器１８へと向かう。副光検出器１８は入射した戻り光の強度に応じた検出信号を出力する。戻り光に基づく検出信号は、光共振器２の共振モードに関する情報を含む。エラー信号生成部１９１は、この検出信号と発振部１３から得られる変調信号とから、光共振器２のモード周波数とレーザ光の周波数２νとの差の情報を含むエラー信号を生成する。レーザ光の周波数２νとモード周波数との差が小さいほどエラー信号（絶対値）は小さくなる。レーザ制御部１１は上記エラー信号が小さくなるようにレーザ光源部１０におけるレーザ光の発振周波数を制御する。即ち、ＰＤＨ法によるフィードバック制御を実行することで、レーザ光の周波数２νと光共振器２におけるモード周波数とを一致させる（ステップＳ２）。
【００３９】
なお、レーザ光の基本周波数νとモード周波数とが一致していて該レーザ光が光共振器２で共振する状態である場合、その２倍の周波数２νのレーザ光も光共振器２で共振する。何故なら、光共振器２の共振条件は、共振周波数をｆ、往復の共振器長をＬとしたとき、
ｆ＝ｎ・（ｃ／Ｌ）    （但し、ｎは自然数）    …(4)
であるから、基本周波数の光が共振する場合には、当然、その整数倍の周波数の光も共振することになる。
【００４０】
上述したように、光共振器２に導入されるレーザ光の周波数が２νである場合の、エラー信号が取得可能である周波数範囲は±０．５MHzとかなり広い。そのため、レーザ光源部１０におけるレーザ光の当初の発振周波数νの２倍の周波数とモード周波数との差が或る程度大きくても、つまりは発振周波数が高い精度で制御されていなくても、適切なフィードバック制御に必要なエラー信号を生成し周波数のロック動作を実施することができる。
【００４１】
エラー信号生成部１９１で生成されるエラー信号は、レーザ光の周波数２νとモード周波数との差をリアルタイムで反映している。そこで、ロック判定部１９２は生成されたエラー信号に基づいて周波数２νとモード周波数とのずれが所定の周波数範囲に収まっているか否かを繰り返し判定する（ステップＳ３）。具体的には、周波数νにおいてエラー信号が取得可能である周波数範囲、例えばモード周波数±５kHzに収まっているか否かを判定すればよい。ロック判定部１９２は、周波数ずれが所定の周波数範囲に収まる（ステップＳ３でＹｅｓ）とロック状態であることを示すロック検出信号を出力する。
【００４２】
上記ロック検出信号に応じて周波数変換部１２は出射するレーザ光の周波数を２νからν、つまり基本周波数に切り替える（ステップＳ４）。光共振器２の共振モードは周波数軸上で、周波数０から等周波数間隔の位置に現れる。したがって、レーザ光の周波数２νにおいてその周波数とモード周波数とが十分に一致していれば、レーザ光の周波数がνに変化してもその周波数とモード周波数とが十分に一致している。そのため、周波数変換部１２においてレーザ光の周波数が切り替えられたあとも、それ以前と同様に、ＰＨＤ法によるフィードバック制御が継続され、レーザ光源部１０でのレーザ光の発振周波数はモード周波数に十分に一致した状態に維持される（ステップＳ５）。もちろん、このときに、ロック判定部１９２は、周波数ずれが所定の周波数範囲に収まっていることを示すロック検出信号を出力し続ける。
【００４３】
そして、光共振器２に導入するレーザ光の周波数をνに維持した状態で、ＣＲＤＳによる測定を実施する（ステップＳ６）。即ち、光共振器２の内部にレーザ光のパワーを蓄積したあとに光スイッチ１５により光を遮断し、出射側ミラー２２を通して漏出する光の強度変化を主光検出器３で検出する。このときには縦モードのパルス線幅が狭く、ミラー２１、２２の反射率は非常に高いので、高感度の測定を行うことができる。また、ＰＤＨ法によりレーザ光の発振周波数がモード周波数に一致している状態が継続されるので、単位時間当たりのＣＲＤＳによる測定の回数を増やすことができ、高い測定効率を達成することができる。
【００４４】
以上のように本実施形態のＣＲＤＳ装置では、レーザ光源部１０でのレーザ光の発振周波数を高精度に制御することなく、高感度のＣＲＤＳの測定を行うことができる。また、レーザ光の発振周波数と光共振器２のモード周波数とを迅速に一致させることができるので測定を直ぐに開始することができると共に、単位時間当たりの測定回数を増やし測定効率を高めることができる。
【００４５】
また、広範囲の周波数領域に亘るＣＲＤ信号を取得したい場合に、一定の周波数間隔で現れる各共振モードに対してレーザ光の発振周波数を順番に一致させていきながら各モード周波数におけるＣＲＤ信号を取得していく方法がある。本実施形態のＣＲＤＳ装置では、複数のモードの周波数それぞれに対してレーザ光の発振周波数を順番に迅速に一致させることができるので、上記方法により広範囲の周波数領域に亘るＣＲＤ信号を取得するのに有益である。
【００４６】
なお、図１に示した構成において、光学素子を含む各部の配置は一例であり、例えば光スイッチ１５を１／４波長板１７と光共振器２との間に配置する等、その配置を適宜変更することは当然可能である。
【００４７】
［第２の実施形態］
次に、本発明に係るガス吸光分光測定装置の第２の実施形態について、添付図面を参照して説明する。
図４は第２の実施形態のＣＲＤＳ装置の要部の構成図である。このＣＲＤＳ装置では、周波数νのレーザ光と周波数２νのレーザ光とを切り替えて光共振器２に入射するのではなく、周波数が互いに異なる二つのレーザ光を同時に光共振器２に入射する構成となっている。
【００４８】
図４に示すように、レーザ照射部４は、レーザ光源部４０、光カプラ４１、第２発振部４２、第２位相変調部４３、第２光サーキュレータ４４、１／２波長板４５、周波数変換部４６、第１発振部４７、第１位相変調部４８、第１光サーキュレータ４９、偏光ビームスプリッタ５０、光スイッチ５１、第１副光検出器５２、第２副光検出器５３、信号処理部５４、及びレーザ制御部５５、を含む。第１の実施形態の装置と同様に、信号処理部５４は機能ブロックとして、エラー信号生成部５４１及びロック判定部５４２を含む。
【００４９】
光カプラ４１は入射した光を複数（ここでは二つ）に分割する光学素子であり、スプリッタでもよい。また、第１、第２光サーキュレータ４９、４４は、三つのポートを有する非往復式で且つ一方向型の光学素子である。即ち、第１ポートに入射された光は第２ポートへのみ出射され、第２ポートへ入射された光は第３ポートのみに出射される。また、１／２波長板４５は、入射された直線偏光を所定角度だけ回転させて出射させる光学素子である。
【００５０】
本実施形態のＣＲＤＳ装置において、ＣＲＤＳ測定を実施する際の動作を説明する。
レーザ光源部４０で生成された周波数νのレーザ光は光カプラ４１で２系統に分岐され、その一方は第２位相変調部４３に、他方は１／２波長板４５を通して周波数変換部４６に導入される。第２発振部４２で生成された変調信号に基づいて第２位相変調部４３において、周波数νのレーザ光の周波数（及び位相）は変調され、第２光サーキュレータ４４を通して偏光ビームスプリッタ５０に入射される。一方、１／２波長板４５はレーザ光の直線偏光の偏光方位を所定角度だけ回転させることで、例えばＳ偏光をＰ偏光に変換する。周波数変換部４６はこのレーザ光の周波数をνから２倍の２νに変換し、第１位相変調部４８は第１発振部４７で生成された変調信号に基づいて、周波数２νのレーザ光の周波数を変調する。変調を受けたレーザ光は、第１光サーキュレータ４９を通して偏光ビームスプリッタ５０に入射される。
【００５１】
偏光ビームスプリッタ５０は、第２光サーキュレータ４４を経て入射した周波数ν（但し変調されている）のレーザ光の特定の偏光成分（例えばＳ偏光）を選択的に透過させ光スイッチ５１へ向かわせる。また、偏光ビームスプリッタ５０は、第１光サーキュレータ４９を経て入射した周波数２ν（但し変調されている）のレーザ光の特定の偏光成分（例えばＰ偏光）を選択的に反射させ、光スイッチ５１に向かわせる。したがって、光スイッチ５１が開放状態であるとき、光共振器２には、周波数がνでＳ偏光であるレーザ光と周波数が２νでＰ偏光であるレーザ光とが共に導入される。
【００５２】
周波数νのＳ偏光であるレーザ光と周波数２νのＰ偏光であるレーザ光とは一対のミラー２１、２２間で往復反射するが、その光の一部は入射側ミラー２１を透過して偏光ビームスプリッタ５０に戻る。この戻り光の偏光状態は元の照射光の偏光状態と同じである。そのため、周波数νのＳ偏光である戻り光は偏光ビームスプリッタ５０を透過して第２光サーキュレータ４４まで戻り、第２光サーキュレータ４４により進行方向が変えられて第２副光検出器５３に入射する。一方、周波数２νのＰ偏光である戻り光は偏光ビームスプリッタ５０で反射されて第１光サーキュレータ４９まで戻り、第１光サーキュレータ４９で進行方向が変えられて第１副光検出器５２に入射する。
【００５３】
上述したように、波長νの光と波長２νの光はいずれも光共振器２において共振する。したがって、第１副光検出器５２による検出信号及び第２副光検出器５３による検出信号はいずれも、光共振器２の共振モードに関する情報を含む。信号処理部５４においてエラー信号生成部５４１は、第２副光検出器５３による検出信号と第２発振部４２による変調信号とから、光共振器２のモード周波数とレーザ光の周波数νとの差の情報を含む第２エラー信号を生成するとともに、第１副光検出器５２による検出信号と第１発振部４７による変調信号とから、光共振器２のモード周波数とレーザ光の周波数２νとの差の情報を含む第１エラー信号を生成する。
【００５４】
レーザ光の基本周波数が光共振器２のモード周波数に一致していない初期状態では、ロック判定部５４２は非ロック状態であることを示す信号を出力する。この場合、エラー信号生成部５４１は、周波数２νの戻り光に基づくエラー信号を選択してレーザ制御部５５に送り、レーザ制御部５５はこのエラー信号が小さくなるようにレーザ光源部４０におけるレーザ光の発振周波数を制御する。即ち、周波数２νのレーザ光を用いたＰＤＨ法によるフィードバック制御を実行することで、レーザ光の発振周波数とモード周波数とを一致させる。
【００５５】
ロック判定部５４２は上記二つのエラー信号から、レーザ光の発振周波数とモード周波数とのずれが所定の周波数範囲に収まっているか否かを判定し、周波数ずれが所定の周波数範囲に収まる状態になるとロック検出信号を出力する。この信号を受けてエラー信号生成部５４１は、周波数２νの戻り光に基づくエラー信号ではなく、周波数νの戻り光に基づくエラー信号を選択してレーザ制御部５５に送るように動作を切り替える。このように切り替えられたあとは、周波数νのレーザ光を用いたＰＨＤ法によるフィードバック制御が実行され、レーザ光源部１０でのレーザ光の発振周波数はモード周波数に十分に一致した状態に維持される。
【００５６】
このようにレーザ光源部１０でのレーザ光の発振周波数がモード周波数に十分に一致し状態でＣＲＤＳの測定が実施される。なお、ＣＲＤＳの測定は周波数が２νのレーザ光を用いても行うことができるが、周波数２νでは周波数がνである場合に比べてミラー２１、２２の反射率が低いため、リングダウン時間が短く、その分だけ測定精度及び感度が低くなる。周波数が２νであるレーザ光を用いてＣＲＤＳの測定を行うことの利点は実質的にないため、ＣＲＤＳの測定は周波数がνであるレーザ光を用いて行えばよい。
【００５７】
［第２の実施形態の変形例］
上記第２の実施形態のＣＲＤＳ装置では、第１の実施形態のＣＲＤＳ装置と同様に、ＰＤＨ法によるフィードバック制御に利用する光の周波数を当初の２νからνへと切り替えている。これは一般に、レーザ光の発振周波数とモード周波数が一旦一致したあとは、周波数νの光を用いたＰＨＤ法によるフィードバック制御を実施したほうが、レーザ光の発振周波数の揺らぎを抑えて高い精度を維持することができるためである。但し、周波数２νの光を用いたＰＨＤ法によるフィードバック制御を行っている状態でも、レーザ光の発振周波数の揺らぎが測定精度のうえで実質的に問題になることはあまりない。
【００５８】
そこで、第２の実施形態のＣＲＤＳ装置では、ＰＤＨ法によるレーザ光の発振周波数のフィードバック制御は周波数２νの光を利用して実施し、周波数νの光について得られたエラー信号はＣＲＤＳによる測定が可能な状態になったことの判定にのみ利用するようにその構成を変更してもよい。具体的には、エラー信号生成部５４１はレーザ制御部５５に送るエラー信号を常に周波数２νの光を利用したエラー信号にし、ロック判定部５４２は周波数νの光について得られたエラー信号が所定の範囲に収まったときにロック検出信号を出力し、図示しない制御部は、そのロック検出信号が得られてからＣＲＤＳの測定を実施する。こうした構成でも、第１、第２の実施形態のＣＲＤＳ装置とほぼ同様に、レーザ光の発振周波数の高精度の制御を行うことなく、高精度及び高感度の測定を実施することができる。
【００５９】
なお、上記実施形態では、レーザ光の発振周波数（基本周波数）を２倍にしていたが、これは２以外の自然数倍にしてもよい。このようにレーザ光の周波数を変化させても、光共振器２で共振が生じることは上記説明から明らかである。ただし、実際には、基本周波数を２倍にするだけで適切なエラー信号が取得できる周波数範囲は大幅に拡大されるため、基本周波数を３以上の自然数倍にする必要性は実質的にない。
【００６０】
また、光共振器２で共振する光の周波数は往復の共振器長に依存するから、第１の実施形態の装置では、レーザ光の発振周波数をｎ倍にする際にそのｎが自然数から若干ずれていても光共振器２の往復の共振器長を微調整することで共振を生じさせることができる。したがって、レーザ光の発振周波数を厳密に自然数倍する構成でなくてもよい。
【００６１】
また、上記実施形態はいずれも本発明の各態様の一例であり、本発明の趣旨の範囲で適宜に変形や修正、追加などを行っても、本願特許請求の範囲に包含されることは明らかである。
【００６２】
［種々の態様］
以上、図面を参照して本発明における実施形態を説明したが、上記複数の実施形態及びその変形例は、以下の態様の具体例であることが当業者には容易に理解される。
【００６３】
（第１項）本発明の一態様に係るガス吸光分光測定装置は、レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光をその周波数のまま又は周波数を所定倍して選択的に出射可能である周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調する周波数変調部と、
前記光共振器に照射された前記周波数変調部による変調後のレーザ光に対する、該光共振器からの戻り光を検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記変調信号とに基づいて、前記光共振器に照射されたレーザ光の周波数と該光共振器のモード周波数との差を反映したエラー信号を生成し、該エラー信号に応じて前記レーザ光源の発振周波数を制御するフィードバック制御部と、
を備えるものである。
【００６４】
第１項に記載のガス吸光分光測定装置では、例えば装置の起動直後等の、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とが一致していない状態では、そのレーザ光の基本周波数ではなく、それを所定倍した周波数のレーザ光を利用したＰＤＨ法によるフィードバック制御により、レーザ光源の発振周波数がモード周波数に一致するように調整される。
【００６５】
所定倍の周波数における光共振器の縦モードのパルス幅は基本周波数におけるそれよりも広いため、ＰＤＨ法によるフィードバック制御を行うのに適切なエラー信号が得られる周波数範囲が広くなる。それにより、レーザ光の周波数とモード周波数との差が或る程度大きくても、レーザ光の周波数がモード周波数に一致するように良好なフィードバック制御が行われ、該レーザ光の発振周波数は調整される。そして、レーザ光の発振周波数がモード周波数に十分に一致する状態になったときに、基本周波数のレーザ光を利用したＰＤＨ法によるフィードバック制御に移行し、例えばレーザ光の発振周波数がモード周波数に十分に一致した状態で測定が実行される。
【００６６】
このようにして第１項に記載のガス吸光分光測定装置によれば、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数を高い精度で制御することなく、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させ、それが維持された状態で高い精度及び感度のＣＲＤＳ測定を実施することができる。レーザ光の発振周波数を高で精度で以て制御する必要がなくなることで、装置のコストを抑えることができる。また、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させてその状態を維持することができるので、単位時間当たりに実施可能な測定の回数を増やし測定効率を向上させることができる。
【００６７】
（第２項）本発明の他の態様に係るガス吸光分光測定装置は、レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光を複数に分岐する分岐部と、
前記分岐部で分岐された一つのレーザ光を周波数を所定倍して出射する周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、第１変調信号を用いて周波数変調する第１の周波数変調部と、
前記分岐部で分岐された他のレーザ光を、第２変調信号を用いて周波数変調する第２の周波数変調部と、
前記第１の周波数変調部により変調された第１のレーザ光と前記第２の周波数変調部により変調された第２のレーザ光とをそれぞれ光学的に分離可能な態様で共に前記光共振器に入射させる合一部と、
前記光共振器に照射された前記第１のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光、及び、該光共振器に照射された前記第２のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光を、それぞれ独立に検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記第１変調信号とに基づいて、前記第１のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第１のエラー信号を生成し、該エラー信号に応じて前記レーザ光源における発振周波数をフィードバック制御し、それにより該発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該フィードバック制御の状態を維持する、又は、前記第２のレーザ光に由来する戻り光に対する前記第２検出部による検出信号と前記第２変調信号とに基づいて、該第２のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第２のエラー信号を生成し、該第２のエラー信号に応じたフィードバック制御を行うことにより前記レーザ光源における発振周波数の制御を続行するフィードバック制御部と、
を備えるものである。
【００６８】
上記第１項に記載のガス吸光分光測定装置では、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数をフィードバック制御するループ中においてレーザ光の周波数が切り替えられるのに対し、上記第２項に記載のガス吸光分光測定装置では、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数をフィードバック制御するループ中においてレーザ光源でのレーザ光の発振周波数の制御に利用されるエラー信号が切り替えられる。つまりは光の切替えではなく電気信号が切り替えられる。したがって、第２項に記載のガス吸光分光測定装置においても、装置の起動直後等の、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とが一致していない状態では、基本周波数を所定倍した周波数のレーザ光を利用したＰＤＨ法によるフィードバック制御により、レーザ光源の発振周波数がモード周波数に一致するように調整される。そして、レーザ光の発振周波数がモード周波数に十分に一致する状態になったときに、基本周波数のレーザ光を利用したＰＤＨ法によるフィードバック制御に移行し、例えばレーザ光の発振周波数がモード周波数に十分に一致した状態で測定が実施される。
【００６９】
第２項に記載のガス吸光分光測定装置によれば、第１項に記載の装置と同様に、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数を高い精度で制御することなく、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させ、それが維持された状態で高い精度及び感度のＣＲＤＳ測定を実施することができる。レーザ光の発振周波数を高で精度で以て制御する必要がなくなることで、装置のコストを抑えることができる。また、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させてその状態を維持することができるので、単位時間当たりに実施可能な測定の回数を増やし測定効率を向上させることができる。
【００７０】
（第３項）本発明の一態様に係る周波数ロック方法は、レーザ光源の発振周波数を光共振器の共振周波数にロックする周波数ロック方法であって、
前記レーザ光源によるレーザ光の周波数を、前記発振周波数の整数倍に変換する第１工程と、
周波数が変換された前記レーザ光を、変調信号を用いて変調する第２工程と、
変調された前記レーザ光を前記光共振器に入射させる第３工程と、
前記光共振器からの戻り光を検出する第４工程と、
検出した前記戻り光と前記変調信号とに基づいて、前記光共振器に入射したレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差に応じたエラー信号を生成する第５工程と、
前記エラー信号をフィードバックして前記レーザ光源の発振周波数を制御する第６工程と、
を実行するものである。
【００７１】
第３項に記載の周波数ロック方法によれば、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数を高い精度で制御することなく、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させ、その周波数をロックさせることができる。
【００７２】
（第４項）また本発明の一態様に係るガス吸光分光測定方法は、第３項に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該工程におけるフィードバック制御を維持しつつ、前記レーザ光源からのレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７の工程、
をさらに実行するものである。
【００７３】
（第５項）本発明の他の態様に係るガス吸光分光測定方法は、第３項に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、前記レーザ光源から放出された基本周波数のレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調して前記光共振器に照射し、その戻り光に基づくフィードバック制御を実施しつつ、前記レーザ光源からの基本周波数のレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７の工程、
をさらに実行するものである。
【００７４】
第４項及び第５項に記載のガス吸光分光測定方法によれば、レーザ光の発振周波数がモード周波数に十分に一致した状態で測定が実施されるので、高い精度及び感度のＣＲＤＳ測定を実施することができる。
【符号の説明】
【００７５】
１、４…レーザ照射部
１０、４０…レーザ光源部
１１、５５…レーザ制御部
１２、４６…周波数変換部
１３、４２、４７…発振部
１４、４３、４８…位相変調部
１５、５１…光スイッチ
１６、５０…偏光ビームスプリッタ
１７…１／４波長板
１８、５２、５３…副光検出器
１９、５４…信号処理部
１９１、５４１…エラー信号生成部
１９２、５４２…ロック判定部
２…光共振器
２０…測定セル
２１、２２…ミラー
３…主光検出器
４１…光カプラ
４４、４９…光サーキュレータ
４５…１／２波長板
【図１】
2021048967.tif 000003
【図２】
2021048967.tif 000004
【図３】
2021048967.tif 000005
【図４】
2021048967.tif 000006
【図５】
2021048967.tif 000007
【図６】
2021048967.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】令和3年6月4日(2021.6.4)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項２】
レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光を複数に分岐する分岐部と、
前記分岐部で分岐された一つのレーザ光を周波数を所定倍して出射する周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、第１変調信号を用いて周波数変調する第１の周波数変調部と、
前記分岐部で分岐された他のレーザ光を、第２変調信号を用いて周波数変調する第２の周波数変調部と、
前記第１の周波数変調部により変調された第１のレーザ光と前記第２の周波数変調部により変調された第２のレーザ光とをそれぞれ光学的に分離可能な態様で共に前記光共振器に入射させる合一部と、
前記光共振器に照射された前記第１のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光、及び、該光共振器に照射された前記第２のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光を、それぞれ独立に検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記第１変調信号とに基づいて、前記第１のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第１のエラー信号を生成し、該第１のエラー信号に応じて前記レーザ光源における発振周波数をフィードバック制御し、それにより該発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該フィードバック制御の状態を維持する、又は、前記第２のレーザ光に由来する戻り光に対する前記第２検出部による検出信号と前記第２変調信号とに基づいて、該第２のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第２のエラー信号を生成し、該第２のエラー信号に応じたフィードバック制御を行うことにより前記レーザ光源における発振周波数の制御を続行するフィードバック制御部と、
を備えるガス吸光分光測定装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項４】
請求項３に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該工程におけるフィードバック制御を維持しつつ、前記レーザ光源からのレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７工程、
をさらに実行するガス吸光分光測定方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項５】
請求項３に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、前記レーザ光源から放出された基本周波数のレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調して前記光共振器に照射し、その戻り光に基づくフィードバック制御を実施しつつ、前記レーザ光源からの基本周波数のレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７工程、
をさらに実行するガス吸光分光測定方法。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
上記ＰＤＨ法等により周波数をロックさせる手法を用いない場合には、例えばレーザ光の発振周波数を変化させながら該発振周波数と光共振器のモード周波数とが一致するタイミングを待ってＣＲＤ信号を取得する必要がある。そのため、測定を実施することができるタイミングがかなり限定される。これに対し、ＰＤＨ法を利用するとレーザ光の発振周波数をモード周波数に常に一致させておくことができるため、単位時間当たりの測定回数を増やすことができ、測定効率を大幅に改善することができる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本発明に係るガス吸光分光測定装置の他の態様は、レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光を複数に分岐する分岐部と、
前記分岐部で分岐された一つのレーザ光を周波数を所定倍して出射する周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、第１変調信号を用いて周波数変調する第１の周波数変調部と、
前記分岐部で分岐された他のレーザ光を、第２変調信号を用いて周波数変調する第２の周波数変調部と、
前記第１の周波数変調部により変調された第１のレーザ光と前記第２の周波数変調部により変調された第２のレーザ光とをそれぞれ光学的に分離可能な態様で共に前記光共振器に入射させる合一部と、
前記光共振器に照射された前記第１のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光、及び、該光共振器に照射された前記第２のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光を、それぞれ独立に検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記第１変調信号とに基づいて、前記第１のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第１のエラー信号を生成し、該第１のエラー信号に応じて前記レーザ光源における発振周波数をフィードバック制御し、それにより該発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該フィードバック制御の状態を維持する、又は、前記第２のレーザ光に由来する戻り光に対する前記第２検出部による検出信号と前記第２変調信号とに基づいて、該第２のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第２のエラー信号を生成し、該第２のエラー信号に応じたフィードバック制御を行うことにより前記レーザ光源における発振周波数の制御を続行するフィードバック制御部と、
を備える。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
また本発明に係るガス吸光分光測定方法の一態様は、上記態様の周波数ロック方法を用い、前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該工程におけるフィードバック制御を維持しつつ、前記レーザ光源からのレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７工程、
をさらに実行するものである。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
また本発明に係るガス吸光分光測定方法の他の態様は、上記態様の周波数ロック方法を用い、前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、前記レーザ光源から放出された基本周波数のレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調して前記光共振器に照射し、その戻り光に基づくフィードバック制御を実施しつつ、前記レーザ光源からの基本周波数のレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７工程、
をさらに実行するものである。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
その結果、レーザ光の発振周波数を高い精度で以て制御する必要がなくなることで、装置のコストを抑えることができる。
また、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させてその状態を維持することができるので、単位時間当たりに実施可能な測定の回数を増やし測定効率を向上させることができる。
また、一定の周波数間隔で現れる各モード周波数に対してレーザ光の発振周波数を順番に迅速に一致させるような制御も可能であるので、広い周波数領域に亘るＣＲＤ信号を取得する際にも測定時間を短縮することができる。
さらにまた、従来はＰＤＨ法によるレーザ光の発振周波数の制御を適用することが困難であった反射率が極めて高い超高反射ミラーを、光共振器のミラーとして採用することができるので、ＣＲＤＳの測定精度や感度を従来よりも高めることができる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
【図１】本発明の第１の実施形態であるＣＲＤＳ装置の要部の構成図。
【図２】第１の実施形態のＣＲＤＳ装置において測定開始前の処理の手順の一例を示すフローチャート。
【図３】第１の実施形態のＣＲＤＳ装置においてレーザ光の周波数のフィードバック制御の際に得られるエラー信号の周波数依存性を示す図。
【図４】本発明の第２の実施形態であるＣＲＤＳ装置の要部の構成図。
【図５】一般的なＣＲＤＳ装置の概略構成図。
【図６】光共振器のモード周波数とレーザ光の発振周波数との関係を示す概略スペクトル図。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
［第１の実施形態］
本発明に係るガス吸光分光測定装置の第１の実施形態について、添付図面を参照して説明する。
図１は、第１の実施形態のＣＲＤＳ装置の要部の構成図である。図２は、本実施形態のＣＲＤＳ装置において測定開始前の処理の手順の一例を示すフローチャートである。図３は、本実施形態のＣＲＤＳ装置において、レーザ光の周波数のフィードバック制御の際に得られるエラー信号の周波数依存性を示す図である。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６６】
このようにして第１項に記載のガス吸光分光測定装置によれば、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数を高い精度で制御することなく、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させ、それが維持された状態で高い精度及び感度のＣＲＤＳ測定を実施することができる。レーザ光の発振周波数を高い精度で以て制御する必要がなくなることで、装置のコストを抑えることができる。また、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させてその状態を維持することができるので、単位時間当たりに実施可能な測定の回数を増やし測定効率を向上させることができる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
（第２項）本発明の他の態様に係るガス吸光分光測定装置は、レーザ照射部と、被測定ガスが収容される測定セルを含む、前記レーザ照射部から照射された光を共振させる光共振器と、該光共振器から取り出された光を検出する第１検出部と、を具備し、キャビティリングダウン吸収分光法により前記被測定ガス中の成分濃度を求めるガス吸光分光測定装置であって、前記レーザ照射部は、
発振周波数の調整が可能であるレーザ光源と、
前記レーザ光源から放出されたレーザ光を複数に分岐する分岐部と、
前記分岐部で分岐された一つのレーザ光を周波数を所定倍して出射する周波数変換部と、
前記周波数変換部から出射されたレーザ光を、第１変調信号を用いて周波数変調する第１の周波数変調部と、
前記分岐部で分岐された他のレーザ光を、第２変調信号を用いて周波数変調する第２の周波数変調部と、
前記第１の周波数変調部により変調された第１のレーザ光と前記第２の周波数変調部により変調された第２のレーザ光とをそれぞれ光学的に分離可能な態様で共に前記光共振器に入射させる合一部と、
前記光共振器に照射された前記第１のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光、及び、該光共振器に照射された前記第２のレーザ光に対する該光共振器からの戻り光を、それぞれ独立に検出する第２検出部と、
前記第２検出部による検出信号と前記第１変調信号とに基づいて、前記第１のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第１のエラー信号を生成し、該第１のエラー信号に応じて前記レーザ光源における発振周波数をフィードバック制御し、それにより該発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該フィードバック制御の状態を維持する、又は、前記第２のレーザ光に由来する戻り光に対する前記第２検出部による検出信号と前記第２変調信号とに基づいて、該第２のレーザ光の周波数と前記光共振器のモード周波数との差を反映した第２のエラー信号を生成し、該第２のエラー信号に応じたフィードバック制御を行うことにより前記レーザ光源における発振周波数の制御を続行するフィードバック制御部と、
を備えるものである。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６９】
第２項に記載のガス吸光分光測定装置によれば、第１項に記載の装置と同様に、レーザ光源におけるレーザ光の発振周波数を高い精度で制御することなく、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させ、それが維持された状態で高い精度及び感度のＣＲＤＳ測定を実施することができる。レーザ光の発振周波数を高い精度で以て制御する必要がなくなることで、装置のコストを抑えることができる。また、レーザ光の発振周波数と光共振器のモード周波数とを迅速に一致させてその状態を維持することができるので、単位時間当たりに実施可能な測定の回数を増やし測定効率を向上させることができる。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７２】
（第４項）また本発明の一態様に係るガス吸光分光測定方法は、第３項に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、該工程におけるフィードバック制御を維持しつつ、前記レーザ光源からのレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７工程、
をさらに実行するものである。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
（第５項）本発明の他の態様に係るガス吸光分光測定方法は、第３項に記載の周波数ロック方法を用い、
前記レーザ光源の発振周波数を前記光共振器のモード周波数に合わせたあと、前記レーザ光源から放出された基本周波数のレーザ光を、変調信号を用いて周波数変調して前記光共振器に照射し、その戻り光に基づくフィードバック制御を実施しつつ、前記レーザ光源からの基本周波数のレーザ光を用いたキャビティリングダウン吸収分光法による測定を実行する第７工程、
をさらに実行するものである。
【国際調査報告】
2021048967.tif 000009
2021048967.tif 000010
2021048967.tif 000011
2021048967.tif 000012