(57)【要約】  放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することを可能とする、樹脂成形体を提供する。  オレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とを含み、膨張黒鉛の膨張倍率が、５０ｍｌ／ｇ以上、６００ｍｌ／ｇ以下であり、膨張黒鉛の含有量が、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下であり、板状黒鉛の体積平均粒子径が、３０μｍ以上、５００μｍ以下であり、板状黒鉛の含有量が、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である、樹脂成形体。【特許請求の範囲】
【請求項１】
オレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、前記膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とを含み、
前記膨張黒鉛の膨張倍率が、５０ｍｌ／ｇ以上、６００ｍｌ／ｇ以下であり、
前記膨張黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下であり、
前記板状黒鉛の体積平均粒子径が、３０μｍ以上、５００μｍ以下であり、
前記板状黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である、樹脂成形体。
【請求項２】
オレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、前記膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とを含み、
前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛の混合物の膨張倍率が、１０ｍｌ／ｇ以上、５００ｍｌ／ｇ以下であり、
前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径が、４０μｍ以上、４００μｍ以下であり、
前記膨張黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下であり、
前記板状黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である、樹脂成形体。
【請求項３】
前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛の総含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５０重量部以上、５００重量部以下である、請求項１又は２に記載の樹脂成形体。
【請求項４】
前記膨張黒鉛と前記板状黒鉛との含有量比（膨張黒鉛／板状黒鉛）が、０．０５以上、０．５以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項５】
燃焼規格ＵＬ９４に準拠して測定された難燃レベルがＶ１以上である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項６】
一次粒子径が、０．００１μｍ以上、４０μｍ以下である、難燃剤をさらに含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項７】
前記難燃剤の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５重量部以上、１００重量部以下である、請求項６に記載の樹脂成形体。
【請求項８】
体積平均粒子径が、０．００１μｍ以上、４０μｍ以下であり、前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛とは異なる無機フィラーをさらに含む、請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項９】
前記無機フィラーの含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５重量部以上、１００重量部以下である、請求項８に記載の樹脂成形体。
【請求項１０】
前記樹脂成形体が主面を有し、
前記主面における面内方向の熱伝導率が、３Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項１１】
放熱シャーシ、放熱筐体、又はヒートシンク形状である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、屋内外で使用する通信機器や、防犯カメラ又はスマートメータなどの電子機器の筐体、カーナビ、スマートメータなどのマルチインフォメーションディスプレイ、車載カメラの放熱シャーシ、ＬＥＤ放熱ヒートシンク、ＳｏＣ、あるいはＧＤＣ等の放熱板には、金属板や、熱伝導性を有する樹脂成形体などが用いられている。なお、ＳｏＣとは「Ｓｙｓｔｅｍ−ｏｎ−ａ−ｃｈｉｐ」のことをいい、ＧＤＣとは「Ｇｒａｐｈｉｃｓ  Ｄｉｓｐｌａｙ  Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ」のことをいう。【０００３】
このような機構部品には、機器内部で発生する熱を効率的に外部へ放出する放熱性に加え、高い難燃性が求められている。【０００４】
下記の特許文献１には、熱可塑性樹脂１００質量部と、黒鉛１０〜２００質量部と、難燃剤５〜５０質量部と、を含み、ＪＩＳ  Ｒ２６１８に準拠した熱伝導率が１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつＵＬ−９４規格の難燃レベルがランクＶ−１以上である熱可塑性樹脂組成物が開示されている。上記難燃剤としては、リン酸エステル系化合物等が用いられている。また、特許文献１の樹脂組成物は、熱伝導性及び難燃性に優れることが記載されている。【０００５】
下記の特許文献２には、ポリオレフィン系樹脂１００質量部に対し、熱伝導フィラーを３０〜２００質量部、及び難燃剤を１〜８０質量部含むポリオレフィン樹脂組成物が開示されている。上記難燃剤としては、臭素やアンチモン等のハロゲン系難燃剤や、リン酸塩等のノンハロゲン系難燃剤が記載されている。また、特許文献２においても、上記のようなポリオレフィン樹脂組成物が、難燃性や放熱性を備えることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１３−４３９４９号公報
【特許文献２】特開２０１５−１８９７８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
近年、ＣＰＵの高速化に伴い、従来よりも高い放熱性と難燃性が求められている。しかしながら、特許文献１や特許文献２の樹脂成形体では、放熱性がなお十分ではなかった。特に、放熱性を高めようとすると、難燃性が低下する場合が多く、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することが難しいという問題があった。【０００８】
本発明の目的は、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することを可能とする、樹脂成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明に係る樹脂成形体の広い局面では、オレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、前記膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とを含み、前記膨張黒鉛の膨張倍率が、５０ｍｌ／ｇ以上、６００ｍｌ／ｇ以下であり、前記膨張黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下であり、前記板状黒鉛の体積平均粒子径が、３０μｍ以上、５００μｍ以下であり、前記板状黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である。【００１０】
本発明に係る樹脂成形体の他の広い局面では、オレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、前記膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とを含み、前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛の混合物の膨張倍率が、１０ｍｌ／ｇ以上、５００ｍｌ／ｇ以下であり、前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径が、４０μｍ以上、４００μｍ以下であり、前記膨張黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下であり、前記板状黒鉛の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である。【００１１】
本発明に係る樹脂成形体のある特定の局面では、前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛の総含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５０重量部以上、５００重量部以下である。【００１２】
本発明に係る樹脂成形体の他の特定の局面では、前記膨張黒鉛と前記板状黒鉛との含有量比（膨張黒鉛／板状黒鉛）が、０．０５以上、０．５以下である。【００１３】
本発明に係る樹脂成形体のさらに他の特定の局面では、燃焼規格ＵＬ９４に準拠して測定された難燃レベルがＶ１以上である。【００１４】
本発明に係る樹脂成形体のさらに他の特定の局面では、一次粒子径が、０．００１μｍ以上、４０μｍ以下である、難燃剤をさらに含む。【００１５】
本発明に係る樹脂成形体のさらに他の特定の局面では、前記難燃剤の含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５重量部以上、１００重量部以下である。【００１６】
本発明に係る樹脂成形体のさらに他の特定の局面では、体積平均粒子径が、０．００１μｍ以上、４０μｍ以下であり、前記膨張黒鉛及び前記板状黒鉛とは異なる無機フィラーをさらに含む。【００１７】
本発明に係る樹脂成形体のさらに他の特定の局面では、前記無機フィラーの含有量が、前記オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５重量部以上、１００重量部以下である。【００１８】
本発明に係る樹脂成形体のさらに他の特定の局面では、前記樹脂成形体が主面を有し、前記主面における面内方向の熱伝導率が、３Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である。【００１９】
本発明に係る樹脂成形体のさらに他の特定の局面では、放熱シャーシ、放熱筐体、又はヒートシンク形状である。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することを可能とする、樹脂成形体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、放熱シャーシの模式的斜視図である。
【図２】図２は、放熱筐体の模式的斜視図である。
【図３】図３は、ヒートシンク形状の模式的斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２３】
本願の第１の発明に係る樹脂成形体は、オレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とを含む。膨張黒鉛の膨張倍率は、５０ｍｌ／ｇ以上、６００ｍｌ／ｇ以下である。膨張黒鉛の含有量は、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である。また、板状黒鉛の体積平均粒子径は、３０μｍ以上、５００μｍ以下である。板状黒鉛の含有量は、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である。
【００２４】
本願の第１の発明の樹脂成形体は、上記の構成を備えているので、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することができる。
【００２５】
従来の樹脂成形体では、熱可塑性樹脂と、フィラーと、難燃剤とが用いられることがあるが、放熱性がなお十分でなかった。特に、放熱性を高めようとすると、難燃性が低下する場合が多く、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することが難しいという問題があった。また、難燃剤として、ハロゲン系難燃剤やリン系難燃剤を用いる場合が多く、環境的側面からも好ましくないという問題もある。
【００２６】
本発明者らは、膨張黒鉛の膨張倍率と、板状黒鉛の体積平均粒子径とに着目し、膨張倍率が特定の範囲にある膨張黒鉛と、平均粒子径が特定の範囲にある板状黒鉛とをそれぞれ特定の割合で含有することにより、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立できることを見出した。
【００２７】
本願の第２の発明に係る樹脂成形体は、オレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とを含む。膨張黒鉛及び前記板状黒鉛の混合物の膨張倍率が、１０ｍｌ／ｇ以上、５００ｍｌ／ｇ以下である。膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径が、４０μｍ以上、４００μｍ以下である。膨張黒鉛の含有量は、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である。また、板状黒鉛の含有量は、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、３００重量部以下である。
【００２８】
本願の第２の発明の樹脂成形体は、上記の構成を備えているので、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することができる。
【００２９】
従来の樹脂成形体では、熱可塑性樹脂と、フィラーと、難燃剤とが用いられることがあるが、放熱性がなお十分でなかった。特に、放熱性を高めようとすると、難燃性が低下する場合が多く、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立することが難しいという問題があった。また、難燃剤として、ハロゲン系難燃剤やリン系難燃剤を用いる場合が多く、環境的側面からも好ましくないという問題もある。
【００３０】
本発明者らは、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の膨張倍率と、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径とに着目し、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の膨張倍率と膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径とがそれぞれ特定の範囲にあり、膨張黒鉛と板状黒鉛とをそれぞれ特定の割合で含有することにより、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立できることを見出した。
【００３１】
以下、本願の第１の発明及び第２の発明を総称して本願発明と称する場合があるものとする。
【００３２】
本発明の樹脂成形体は、高い放熱性を有するので、例えば、機構部品における放熱板に用いた場合、電子機器内部で発生する熱を効率的に外部へ放出することができる。また、同時に高い難燃性も発現することができる。そのため、電子機器の信頼性を高めることができる。
【００３３】
また、膨張黒鉛や板状黒鉛のような炭素材料によって難燃性を高めることができるので、ハロゲン系難燃剤やリン系難燃剤を含まない、あるいは少量添加した場合においても、高い難燃性を得ることができる。そのため、環境的側面からも好適に用いることができる。
【００３４】
もっとも、本発明においては、膨張黒鉛や板状黒鉛とは異なる難燃剤を含んでいてもよい。膨張黒鉛や板状黒鉛と難燃剤とを併用することで、難燃剤を単独で使用したときと比較しても、難燃性をさらに一層高めることができる。
【００３５】
本発明において、膨張黒鉛の膨張倍率は、５０ｍｌ／ｇ以上、好ましくは８０ｍｌ／ｇ以上、より好ましくは１５０ｍｌ／ｇ以上、６００ｍｌ／ｇ以下、好ましくは５００ｍｌ／ｇ以下、より好ましくは３５０ｍｌ／ｇ以下である。膨張黒鉛の膨張倍率が上記下限値以上である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。膨張黒鉛の膨張倍率が上記上限値以下である場合、樹脂と混練する際の分散性をより一層高めることができ、樹脂成形体の成形性や機械的物性をより一層高めることができる。
【００３６】
膨張黒鉛の膨張倍率は、例えば、以下の方法により測定することができる。
【００３７】
まず、常温での比容積（ｍｌ／ｇ）と加熱後の比容積の差で評価し、電気炉で予め７００℃に加熱した石英ビーカーに熱膨張材料（膨張黒鉛）を１ｇ投入して、すばやく７００℃に加熱した電気炉に１分間入れた後、外に取り出し、室温になるまで徐冷する。その後、膨張した材料のゆるみ見かけ比重（ｇ／ｍｌ）を測定し、膨張倍率＝１／ゆるみ見かけ比重で算出することができる。
【００３８】
また、膨張黒鉛の含有量は、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、３００重量部以下、好ましくは２００重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。膨張黒鉛の含有量が上記下限値以上である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。膨張黒鉛の含有量が上記上限値以下である場合、樹脂成形体の表面性をより一層良好にすることができ、機械的物性をより一層高めることができる。
【００３９】
本発明において、膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛とは、膨張倍率が、１０ｍｌ／ｇ未満の板状黒鉛である。本明細書においては、この膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛を、特に断りのない限りにおいて、単に板状黒鉛というものとする。
【００４０】
板状黒鉛の体積平均粒子径は、３０μｍ以上、好ましくは４０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上、さらに好ましくは１５０μｍ以上、５００μｍ以下、好ましくは４００μｍ以下、より好ましくは３５０μｍ以下、さらに好ましくは３００μｍ以下である。板状黒鉛の体積平均粒子径が、上記下限値以上である場合、樹脂成形体の放熱性をより一層高めることができる。また、板状黒鉛の体積平均粒子径が、上記上限値以下である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。なお、異なる体積平均粒子径の板状黒鉛を２種類以上組み合わせて使用してもよい。
【００４１】
また、本発明において、板状黒鉛の体積平均粒子径とは、ＪＩＳ  Ｚ  ８８２５：２０１３に準拠し、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置を用いて、レーザー回折法により、体積基準分布で算出した値をいう。
【００４２】
より具体的には、例えば、板状黒鉛をその濃度が２重量％となるように石鹸水溶液（中性洗剤：０．０１％含有）に投入し、超音波ホモジナイザーを用いて３００Ｗの出力で超音波を１分間照射し、懸濁液を得る。次に、懸濁液についてレーザー回折／散乱式の粒度分析測定装置（日機装社製、製品名「マイクロトラックＭＴ３３００」）により板状黒鉛の体積粒子径分布を測定する。この体積粒子径分布の累積５０％の値を板状黒鉛の体積平均粒子径として算出することができる。
【００４３】
本発明において、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の膨張倍率は、好ましくは５０ｍｌ／ｇ以上、より好ましくは１００ｍｌ／ｇ以上、好ましくは３５０ｍｌ／ｇ以下、より好ましくは３００ｍｌ／ｇ以下、さらに好ましくは２５０ｍｌ／ｇ以下、特に好ましくは２００ｍｌ／ｇ以下である。膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の膨張倍率が上記下限値以上である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の膨張倍率が上記上限値以下である場合、樹脂と混練する際の分散性をより一層高めることができ、樹脂成形体の成形性や機械的物性をより一層高めることができる。なお、異なる体積平均粒子径の板状黒鉛を２種類以上組み合わせて使用した場合は、膨張黒鉛と２種類以上の板状黒鉛との混合物の膨張倍率であるものとする。
【００４４】
本発明において、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径は、好ましくは６０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上、好ましくは３５０μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、さらに好ましくは３００μｍ未満、特に好ましくは２５０μｍ以下である。膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径が、上記下限値以上である場合、樹脂成形体の放熱性をより一層高めることができる。また、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径が、上記上限値以下である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。なお、異なる体積平均粒子径の板状黒鉛を２種類以上組み合わせて使用した場合は、膨張黒鉛と２種類以上の板状黒鉛との混合物の体積平均粒子径であるものとする。
【００４５】
膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の体積平均粒子径は、例えば、樹脂成形体から切り出した試験片を６００℃の温度で加熱して樹脂を除去することにより、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物を取り出して、上述した膨張倍率や体積平均粒子径の測定方法により測定すればよい。
【００４６】
膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物の膨張倍率は、例えば、以下のようにして測定することができる。樹脂成形体から切り出した試験片１．５ｇに、ジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む、オルトジクロロベンゼン（ｏ−ＤＣＢ）溶液（ＢＨＴ：ｏ−ＤＣＢ（重量比）＝５０：５０）１０００ｍｌ添加して、混合液を得る。次に、混合液を、溶解ろ過装置（例えば、ＴＯＳＨＯ社製、商品名「ＤＦ−８０２０」など）により、混合液の温度を１４５℃、回転速度２５ｒｐｍとして、２時間振とうさせて、オレフィン系樹脂を全て溶解させて、樹脂を除去する。それによって、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物を取り出して、上述した膨張倍率の測定方法により、測定すればよい。
【００４７】
板状黒鉛の含有量は、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、１０重量部以上、好ましくは７０重量部以上、より好ましくは１００重量部以上であり、３００重量部以下好ましくは２００重量部以下、より好ましくは１５０重量部以下である。板状黒鉛の含有量が上記下限値以上である場合、放熱性をより一層高めることができる。板状黒鉛の含有量が上記上限値以下である場合、樹脂と混練する際の分散性をより一層高めることができ、樹脂成形体の成形性や機械的物性をより一層高めることができる。
【００４８】
本発明において、膨張黒鉛及び板状黒鉛の総含有量は、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは１００重量部以上、さらに好ましくは１５０重量部以上、好ましくは５００重量部以下、より好ましくは３００重量部以下である。膨張黒鉛及び板状黒鉛の総含有量が上記下限値以上である場合、放熱性及び難燃性をより一層高めることができる。膨張黒鉛及び板状黒鉛の総含有量が上記上限値以下である場合、樹脂と混練する際の分散性をより一層高め、樹脂成形体の成形性や機械的物性をより一層高めることができる。
【００４９】
本発明においては、膨張黒鉛と板状黒鉛との含有量比（膨張黒鉛／板状黒鉛）が、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．１以上、好ましくは０．５以下、より好ましくは０．３以下である。上記含有量比（膨張黒鉛／板状黒鉛）が上記下限値以上である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。上記含有量比が上記上限値以下である場合、樹脂成形体の放熱性をより一層高めることができる。
【００５０】
本発明においては、樹脂成形体の燃焼規格ＵＬ９４に準拠して測定された難燃レベルが、Ｖ１以上であることが好ましく、Ｖ０以上であることがより好ましい。この場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。
【００５１】
本発明においては、樹脂成形体の主面における面内方向の熱伝導率が、好ましくは３Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、より好ましくは８Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、さらに好ましくは１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、特に好ましくは１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、最も好ましく２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である。面内方向の熱伝導率の上限値は、特に限定されないが、例えば、５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）である。
【００５２】
なお、上記主面は、平面であってもよく、曲面であってもよい。また、本発明において主面とは、樹脂成形体の外表面における複数の面のうち最も面積の大きい面であり、連なっている面をいうものとする。
【００５３】
面内方向の熱伝導率は、下記式（１）を用いて計算することができる。
【００５４】
熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））＝比重（ｇ／ｃｍ３）×比熱（Ｊ／ｇ・Ｋ）×熱拡散率（ｍｍ２／ｓ）…式（１）
【００５５】
熱拡散率は、例えば、ネッチジャパン社製、品番「キセノンフラッシュレーザーアナライザ  ＬＦＡ４６７  ＨｙｐｅｒＦｌａｓｈ」を用いて測定することができる。
【００５６】
本発明の樹脂成形体は、ポリオレフィン系樹脂と、膨張黒鉛と、板状黒鉛とを含む樹脂組成物の成形体である。本発明の樹脂成形体は、上記樹脂組成物を、例えば、プレス加工、押出加工、押出ラミ加工、または射出成形などの方法によって成形することで得ることができる。
【００５７】
本発明の樹脂成形体は、放熱性及び難燃性の双方に優れている。そのため、本発明の樹脂成形体は、例えば、屋内外で使用する通信機器や、防犯カメラ又はスマートメータなどの電子機器の筐体に好適に用いることができる。あるいは、カーナビ、スマートメータなどのマルチインフォメーションディスプレイ、車載カメラの放熱シャーシ、ＬＥＤ放熱ヒートシンク等のヒートシンク、ＳｏＣ、ＧＤＣ等の放熱板に好適に用いることができる。
【００５８】
本発明の樹脂成形体は、放熱シャーシ、放熱筐体、又はヒートシンク形状であることが好ましい。以下、図１〜図３を参照して、放熱シャーシ、放熱筐体、及びヒートシンク形状の具体例について説明する。
【００５９】
図１は、放熱シャーシの模式図である。樹脂成形体が放熱シャーシである場合、図１の矢印Ａで示す部分が主面である。
【００６０】
図２は、放熱筐体の模式図である。樹脂成形体が放熱筐体である場合、図２の矢印Ｂで示す部分が主面である。なお、図１及び図２に示すように、主面は凹凸を有していてもよい。
【００６１】
図３は、ヒートシンク形状の模式図である。樹脂成形体がヒートシンク形状である場合、図３の矢印Ｃで示す部分が主面である。具体的には、底板部の一方側の主面とフィン部の表面が主面である。このように、複数の主面が存在していてもよい。
【００６２】
なお、このような樹脂成形体の表面には、回路形成されていてもよい。
【００６３】
以下、本発明の樹脂成形体を構成する材料の詳細について説明する。
【００６４】
（オレフィン系樹脂）
本発明の樹脂成形体は、オレフィン系樹脂を含む。オレフィン系樹脂としては、特に限定されず、公知のポリオレフィンを用いることができる。ポリオレフィンの具体例としては、エチレン単独重合体であるポリエチレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体などのポリエチレン系樹脂が挙げられる。また、ポリオレフィンは、プロピレン単独重合体であるポリプロピレン、プロピレン−α−オレフィン共重合体などのポリプロピレン系樹脂、ブテン単独重合体であるポリブテン、ブタジエン、イソプレンなどの共役ジエンの単独重合体又は共重合体などであってもよい。これらのポリオレフィンは、単独で用いてもよく、複数を組み合わせて用いてもよい。耐熱性や弾性率をより一層高める観点から、ポリオレフィンは、ポリプロピレンであることが好ましい。
【００６５】
また、ポリオレフィン（オレフィン系樹脂）は、エチレン成分を含有していることが好ましい。エチレン成分の含有量は、５質量％〜４０質量％であることが好ましい。エチレン成分の含有量が、上記範囲内にある場合、樹脂成形体の耐衝撃性をより一層高めつつ、耐熱性をより一層高めることができる。
【００６６】
（膨張黒鉛）
本発明の樹脂成形体は、膨張黒鉛を含む。膨張黒鉛としては、特に限定されず、従来公知のものを用いることができる。膨張黒鉛としては、例えば、天然鱗状グラファイト、熱分解グラファイト、キッシュグラファイト等の粉末を、濃硫酸、硝酸、セレン酸等の無機酸と、濃硝酸、過塩素酸、過塩素酸塩、過マンガン酸塩、重クロム酸塩、過酸化水素等の強酸化剤とで処理してグラファイト層間化合物を生成させたものを用いることができる。このように、膨張黒鉛は、黒鉛の層状構造を維持したままの結晶化合物であることが望ましい。
【００６７】
膨張黒鉛は、酸処理して得られた膨張黒鉛が、アンモニア、脂肪族低級アミン、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物等で中和されたものであってもよい。
【００６８】
脂肪族低級アミンとしては、例えば、モノメチルアミン、ジメチルアミン、トリメチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン等が挙げられる。
【００６９】
アルカリ金属化合物及びアルカリ土類金属化合物としては、例えば、カリウム、ナトリウム、カルシウム、バリウム、マグネシウム等の水酸化物、酸化物、炭酸塩、硫酸塩、有機酸塩等が挙げられる。
【００７０】
このような膨張黒鉛の具体例としては、例えば、日本化成社製、「ＣＡ−６０Ｓ」等が挙げられる。
【００７１】
膨張黒鉛の体積平均粒子径は、好ましくは４０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上、さらに好ましくは１５０μｍ以上、好ましくは８００μｍ以下、より好ましくは５００μｍ以下、さらに好ましくは３５０μｍ以下である。膨張黒鉛の体積平均粒子径が上記下限値以上である場合、膨張倍率をより一層大きくすることができ、放熱性及び難燃性をより一層高めることができる。膨張黒鉛の体積平均粒子径が上記上限値以下である場合、樹脂と混練する際の分散性をより一層高め、樹脂成形体の成形性や機械的物性をより一層高めることができる。なお、膨張黒鉛の体積平均粒子径は、板状黒鉛の体積平均粒子径と同様の方法で測定することができる。
【００７２】
（板状黒鉛）
本発明の樹脂成形体は、膨張黒鉛とは異なる板状黒鉛を含む。板状黒鉛としては、板状の黒鉛である限りにおいて特に限定されないが、例えば、黒鉛、薄片化黒鉛又はグラフェンなどを用いることができる。放熱性及び難燃性をより一層高める観点からは、好ましくは黒鉛又は薄片化黒鉛である。これらは、単独で用いてもよく、複数を併用してもよい。なお、黒鉛は、鱗片状黒鉛であってもよい。
【００７３】
薄片化黒鉛とは、元の黒鉛を剥離処理して得られるものであり、元の黒鉛よりも薄いグラフェンシート積層体をいう。薄片化黒鉛にするための剥離処理としては、特に限定されず、超臨界流体などを用いた機械的剥離法、あるいは酸を用いた化学的剥離法のいずれを用いてもよい。薄片化黒鉛におけるグラフェンシートの積層数は、元の黒鉛より少なければよいが、１０００層以下であることが好ましく、５００層以下であることがより好ましく、２００層以下であることがさらに好ましい。
【００７４】
板状黒鉛のアスペクト比は、好ましくは５以上、より好ましくは２１以上、好ましくは２０００以下、より好ましくは１０００以下、さらに好ましくは１００以下である。板状黒鉛のアスペクト比が、上記下限以上である場合、面方向における放熱性をより一層高めることができる。また、板状黒鉛のアスペクト比が上記上限以下である場合、射出成型時に黒鉛粒子自身がオレフィン系樹脂中でより一層折れ曲がり難い。そのため、ガスバリア性能をより一層高め、難燃性をより一層向上させることができる。なお、本明細書において、アスペクト比とは、板状黒鉛の厚みに対する板状黒鉛の積層面方向における最大寸法の比をいう。
【００７５】
なお、板状黒鉛の形状及び厚みは、例えば、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）又は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定することができる。より一層観察し易くする観点から、樹脂成形体から切り出した試験片を６００℃で加熱することで樹脂を飛ばして透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）又は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察することが望ましい。なお、試験片は、樹脂を飛ばして板状黒鉛の厚みを測定できる限り、樹脂成形体の主面に沿う方向に沿って切り出してもよく、樹脂成形体の主面に直交する方向に沿って切り出してもよい。
【００７６】
（難燃剤）
本発明の樹脂成形体は、さらに他の難燃剤を含んでいてもよい。他の難燃剤としては、特に限定されないが、臭素化合物、リン化合物、塩素化合物、アンチモン化合物、金属水酸化物、窒素化合物、ホウ素化合物などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、複数を併用してもよい。
【００７７】
難燃性をより一層高める観点からは、難燃剤として、ハロゲン系難燃剤及びリン系難燃剤の少なくとも一方を含有することが好ましい。なかでも、成型時のガス発生から生じる焦げをより一層効果的に防止するため、リン系難燃剤を用いることが好ましい。
【００７８】
難燃剤の含有量は、特に限定されないが、例えば、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５重量部以上、１００重量部以下であることが好ましい。難燃剤の含有量が上記下限値以上である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。また、難燃剤の含有量が上記上限値以下である場合、樹脂成形体の放熱性をより一層高めることができる。
【００７９】
難燃剤の一次粒子径は、好ましくは０．００１μｍ以上、より好ましくは０．０１μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上、特に好ましくは１μｍ以上、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下である。
【００８０】
特に、本発明においては、体積平均粒子径が、４０μｍ以上、５００μｍ以下の板状黒鉛と、一次粒子径が、０．００１μｍ以上、４０μｍ以下である難燃剤とを組み合わせることによって、放熱性の低下をより一層抑制しつつ、難燃性をより一層高めることができる。なお、難燃剤の一次粒子径は、例えば、透過型電子顕微鏡により得られた難燃剤の画像データを用いて求めた平均一次粒子径である。透過型電子顕微鏡としては、例えば、日本電子社製、製品名「ＪＥＭ−２２００ＦＳ」を用いることができる。
【００８１】
ハロゲン系難燃剤としては、特に限定されないが、例えば、低分子臭素含有化合物や、ハロゲン化されたポリマーやオリゴマーなどが挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【００８２】
低分子臭素含有化合物としては、例えば、パークロロペンタシクロデカン、ヘキサブロモベンゼン、ペンタブロモトルエン、ヘキサブロモビフェニル、デカブロモビフェニル、ヘキサブロモシクロデカン、デカブロモジフェニルエーテル、オクタブロモジフェニルエーテル、ヘキサブロモジフェニルエーテル、ビス（ペンタブロモフェノキシ）エタン、エチレンビス−（テトラブロモフタルイミド）、テトラブロモビスフェノールＡ等が挙げられる。
【００８３】
ハロゲン化されたポリマーやオリゴマーとしては、臭素化ポリカーボネート、臭素化エポキシ化合物、臭素化フェノキシ化合物、ポリ（臭素化ベンジルアクリレート）、臭素化ポリフェニレンエーテル、臭素化ビスフェノールＡ／塩素化シアヌル／臭素化フェノール縮合物等が挙げられる。
【００８４】
また、ハロゲン系難燃剤には、難燃助剤としての酸化アンチモン類を併用することが好ましい。酸化アンチモン類としては、特に限定されないが、例えば、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【００８５】
難燃助剤としての酸化アンチモン類の含有量は、特に限定されないが、ハロゲン系難燃剤１００重量部に対して、好ましくは１重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは２００重量部以下、より好ましくは１００重量部である。なかでも、ハロゲン系難燃剤のハロゲン原子２〜５個当たり、アンチモン原子１個の割合で添加することが特に好ましい。
【００８６】
リン系難燃剤としては、特に限定されないが、例えば、下記一般式（１）で示されるリン化合物、赤燐、又はポリリン酸アンモニウム等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【００８７】
【化１】
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【００８８】
一般式（１）中、Ｒ１及びＲ３は、同一であってもよく、異なっていてもよい。Ｒ１及びＲ３は、それぞれ、水素、炭素数１〜１６の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、又は、炭素数６〜１６のアリール基を示す。Ｒ２は、水酸基、炭素数１〜１６の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、炭素数１〜１６の直鎖状あるいは分岐状のアルコキシル基、炭素数６〜１６のアリール基、又は炭素数６〜１６のアリールオキシ基を示す。
【００８９】
一般式（１）で表される化合物としては、特に限定されず、例えば、メチルホスホン酸、メチルホスホン酸ジメチル、メチルホスホン酸ジエチル、エチルホスホン酸、ｎ−プロピルホスホン酸、ｎ−ブチルホスホン酸、２−メチルプロピルホスホン酸、ｔ−ブチルホスホン酸、２，３−ジメチル−ブチルホスホン酸、オクチルホスホン酸、フェニルホスホン酸、ジオクチルフェニルホスホネート、ジメチルホスフィン酸、メチルエチルホスフィン酸、メチルプロピルホスフィン酸、ジエチルホスフィン酸、ジオクチルホスフィン酸、フェニルホスフィン酸、ジエチルフェニルホスフィン酸、ジフェニルホスフィン酸、ビス（４−メトキシフェニル）ホスフィン酸等が挙げられる。なかでも、ｔ−ブチルホスホン酸は、高価ではあるものの、難燃性をより一層高めることができる。また、これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【００９０】
赤燐としては、特に限定されず、市販の赤燐を用いることができる。もっとも、耐湿性をより一層高め、混練時に自然発火しない等の安全性をより一層高める観点から、赤燐粒子の表面をポリリン酸アンモニウム樹脂でコーティングしたもの等を好適に用いることができる。
【００９１】
（無機フィラー）
本発明の樹脂成形体は、さらに無機フィラーを含んでいてもよい。無機フィラーとしては、特に限定されず、例えば、金属酸化物、金属水酸化物、金属炭酸塩、カルシウム塩、シリカ、珪藻土、ドーソナイト、硫酸バリウム、タルク、クレー、マイカ、モンモリロナイト、ベントナイト、活性白土、セピオライト、イモゴライト、セリサイト、ガラス繊維、ガラスビーズ、シリカ系バルーン、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、カーボンブラック、グラファイト、炭素繊維、炭素バルーン、木炭粉末、各種金属粉、チタン酸カリウム、硫酸マグネシウム、チタン酸ジルコン酸鉛、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、アルミニウムボレート、硫化モリブデン、炭化ケイ素、ステンレス繊維、ホウ酸亜鉛、各種磁性粉、スラグ繊維、フライアッシュ、脱水汚泥等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【００９２】
金属酸化物としては、アルミナ、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化錫、酸化アンチモン、フェライト等が挙げられる。
【００９３】
金属水酸化物としては、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ハイドロタルサイト等が挙げられる。
【００９４】
金属炭酸塩としては、塩基性炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸亜鉛、炭酸ストロンチウム、炭酸バリウム等が挙げられる。
【００９５】
カルシウム塩としては、硫酸カルシウム、石膏繊維、ケイ酸カルシウム等が挙げられる。
【００９６】
無機フィラーの体積平均粒子径は、好ましくは０．００１μｍ以上、より好ましくは０．０１μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上、特に好ましくは１μｍ以上、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下、さらに好ましくは１μｍ以下である。
【００９７】
特に、本発明においては、体積平均粒子径が、３０μｍ以上、５００μｍ以下の板状黒鉛と、体積平均粒子径が、０．００１μｍ以上、４０μｍ以下である無機フィラーとを組み合わせることによって、放熱性の低下をより一層抑制しつつ、難燃性をより一層高めることができる。なお、無機フィラーの体積平均粒子径は、板状黒鉛の体積平均粒子径と同様の方法で測定することができる。
【００９８】
無機フィラーの含有量は、特に限定されないが、例えば、オレフィン系樹脂１００重量部に対し、５重量部以上、１００重量部以下であることが好ましい。無機フィラーの含有量が上記下限値以上である場合、樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。また、無機フィラーの含有量が上記上限値以下である場合、樹脂と混練する際の分散性をより一層高め、樹脂成形体の成形性や機械的物性をより一層高めることができる。
【００９９】
（繊維系フィラー）
本発明の樹脂成形体は、さらに繊維系フィラーを含んでいてもよい。上記繊維系フィラーとしては、例えば、金属繊維、炭素繊維、セルロース繊維、アラミド繊維又はガラス繊維が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【０１００】
繊維系フィラーの含有量は、特に限定されないが、ポリオレフィン系樹脂１００重量部に対し、１重量部以上、２００重量部以下であることが好ましい。繊維系フィラーの含有量が上記範囲内にある場合、樹脂成形体を形成する際の樹脂組成物により一層優れた流動性を付与することができる。
【０１０１】
炭素繊維としては、特に限定されないが、ＰＡＮ系若しくはピッチ系の炭素繊維などを用いることができる。
【０１０２】
（その他の添加剤）
本発明の樹脂成形体は、さらに任意成分として様々な添加剤が含まれていてもよい。添加剤としては、例えば、フェノール系、リン系、アミン系、イオウ系などの酸化防止剤；ベンゾトリアゾール系、ヒドロキシフェニルトリアジン系などの紫外線吸収剤；金属害防止剤；各種充填剤；帯電防止剤；安定剤；顔料などが挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【０１０３】
以下、本発明の樹脂成形体の製造方法の一例について説明する。
【０１０４】
（樹脂成形体の製造方法）
本発明の樹脂成形体は、例えば、以下の方法により製造することができる。
【０１０５】
まず、ポリオレフィン系樹脂と、膨張黒鉛、板状黒鉛とを含む樹脂組成物を用意する。樹脂組成物中には、上述したさまざまな材料がさらに含まれていてもよい。樹脂組成物中においては、ポリオレフィン系樹脂中に膨張黒鉛が分散されていることが好ましい。この場合、得られる樹脂成形体の難燃性をより一層高めることができる。ポリオレフィン系樹脂中に膨張黒鉛や板状黒鉛を分散させる方法については、特に限定されないが、ポリオレフィン系樹脂を加熱溶融させて膨張黒鉛や板状黒鉛と混練することで、より一層均一に分散させることができる。
【０１０６】
上記混練方法については、特に限定されないが、例えば、プラストミルなどの二軸スクリュー混練機、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロール、加圧式ニーダーなどの混練装置を用いて、加熱下において混練する方法などが挙げられる。これらのなかでも、加圧式ニーダーを用いて溶融混練する方法が好ましい。
【０１０７】
次に、用意した樹脂組成物を、例えば、プレス加工、押出加工、押出ラミ加工、または射出成形などの方法によって成形することで、樹脂成形体を得ることができる。
【０１０８】
このように本発明の樹脂成形体においては、目的とする用途に応じて、物性を適宜調整することができる。
【０１０９】
以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を挙げることにより、本発明の効果を明らかにする。なお、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【０１１０】
（実施例１）
オレフィン系樹脂としてのポリプロピレン（ＰＰ）１００重量部と、膨張黒鉛１０重量部と、板状黒鉛としての鱗片状黒鉛１００重量部とを、ラボプラストミル（東洋精機社製、品番「Ｒ１００」）を用いて、１８０℃で溶融混練することにより樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、樹脂組成物の温度１８０℃、金型の温度４０℃にて射出成形することで、縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×厚み２ｍｍの樹脂成形体を得た。なお、ポリプロピレンとしては、日本ポリプロ社製、商品名「ＢＣ１０ＨＲＦ」を用いた。膨張黒鉛としては、富士黒鉛工業社製、商品名「ＥＸＰ−８０Ｓ２２０」（膨張倍率２００ｍｌ／ｇ、体積平均粒子径：１８０μｍ）を用いた。鱗片状黒鉛としては、中越黒鉛工業所社製、商品名「ＣＰＢ−１００」（体積平均粒子径：１００μｍ）を用いた。
【０１１１】
また、得られた樹脂成形体を切り出した試験片を６００℃で加熱することで樹脂を除去し、板状黒鉛及び膨張黒鉛の混合物を取り出して以下の体積平均粒子径の測定に供した。
【０１１２】
体積平均粒子径は、ＪＩＳ  Ｚ  ８８２５に準拠して、粒子径解析−レーザー回折／散乱法により測定した。具体的には、上記のようにして得られた混合物をその濃度が２重量％となるように石鹸水溶液（中性洗剤：０．０１％含有）に投入し、超音波ホモジナイザーを用いて３００ｗの出力で超音波を１分間照射し、これにより懸濁液を得た。次に、懸濁液についてレーザー回折・散乱式の粒度分析測定装置（日機装社製、製品名「マイクロトラックＭＴ３３００」）により混合物の体積粒子径分布を測定し、この体積粒子径分布の累積５０％の値を混合物の平均体積粒子径として算出した。なお、以下の実施例及び比較例においても同様の方法で求めた。
【０１１３】
また、樹脂成形体から切り出した試験片１．５ｇに、ジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む、オルトジクロロベンゼン（ｏ−ＤＣＢ）溶液（ＢＨＴ：ｏ−ＤＣＢ（重量比）＝５０：５０）１０００ｍｌ添加して、混合液を得た。次に、混合液を、溶解ろ過装置（例えば、ＴＯＳＨＯ社製、商品名「ＤＦ−８０２０」など）により、混合液の温度を１４５℃、回転速度２５ｒｐｍとして、２時間振とうさせて、オレフィン系樹脂を全て溶解させて、樹脂を除去した。それによって、膨張黒鉛及び板状黒鉛の混合物を取り出して以下の膨張倍率の測定に供した。
【０１１４】
膨張倍率の測定に際しては、常温での比容積（ｍｌ／ｇ）と加熱後の比容積の差で評価し、電気炉で予め７００℃に加熱した石英ビーカーに上記のようにして得られた混合物を１ｇ投入して、すばやく７００℃に加熱した電気炉に１分間入れた後、外に取り出し、室温になるまで徐冷した。その後、膨張した材料のゆるみ見かけ比重（ｇ／ｍｌ）を測定し、膨張倍率＝１／ゆるみ見かけ比重で算出した。なお、以下の実施例及び比較例においても同様の方法で求めた。
【０１１５】
（実施例２）
膨張黒鉛の添加量を２０重量部としたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１１６】
（実施例３）
膨張黒鉛の添加量を３０重量部としたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１１７】
（実施例４）
膨張黒鉛の添加量を１００重量部としたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１１８】
（実施例５）
膨張黒鉛の添加量を２００重量部としたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１１９】
（実施例６）
膨張黒鉛の添加量を３００重量部としたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２０】
（実施例７）
膨張黒鉛として、膨張倍率８０ｍｌ／ｇ、体積平均粒子径：３０μｍ（富士黒鉛工業社製、商品名「ＥＸＰ−１００Ｓ」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２１】
（実施例８）
膨張黒鉛として、膨張倍率４００ｍｌ／ｇ、体積平均粒子径：５００μｍ（伊藤黒鉛工業社製、商品名「９５３２４００Ａ」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２２】
（実施例９）
板状黒鉛の添加量を５０重量部としたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２３】
（実施例１０）
板状黒鉛の添加量を２００重量部としたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２４】
（実施例１１）
板状黒鉛の添加量を３００重量部としたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２５】
（実施例１２）
体積平均粒子径３０μｍの鱗片状黒鉛（伊藤黒鉛工業社製、商品名「−３００」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２６】
（実施例１３）
体積平均粒子径２００μｍの鱗片状黒鉛（伊藤黒鉛工業社製、商品名「ＸＤ１５０」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２７】
（実施例１４）
体積平均粒子径３００μｍの鱗片状黒鉛（中越黒鉛工業所社製、商品名「ＣＰＢ−８０」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２８】
（実施例１５）
板状黒鉛として鱗片状黒鉛の代わりに体積平均粒子径３０μｍの薄片化黒鉛（日本黒鉛社製、商品名「ＵＰ−３５Ｎ」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１２９】
（実施例１６）
板状黒鉛として鱗片状黒鉛の代わりに体積平均粒子径１００μｍの薄片化黒鉛（アイテック社製、商品名「ｉＧｒａｆｅｎ−α」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３０】
（実施例１７）
板状の黒鉛として鱗片状黒鉛の代わりに体積平均粒子径２００μｍの薄片化黒鉛（中越黒鉛社製、商品名「ＢＳＰ−２００ＡＫ」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３１】
（実施例１８）
板状の黒鉛として鱗片状黒鉛の代わりに体積平均粒子径３００μｍの薄片化黒鉛（中越黒鉛社製、商品名「ＢＳＰ−３００ＡＫ」）を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３２】
（実施例１９）
オレフィン系樹脂としてのポリプロピレン（ＰＰ）１００重量部と、膨張黒鉛２０重量部と、板状黒鉛としての鱗片状黒鉛１００重量部と、難燃剤としてハロゲン系難燃剤１０重量部とをラボプラストミル（東洋精機社製、品番「Ｒ１００」）を用いて、１８０℃で溶融混練することにより樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、樹脂組成物の温度１８０℃、金型の温度４０℃にて射出成形することで、縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×厚み２ｍｍの樹脂成形体を得た。ポリプロピレンとしては、日本ポリプロ社製、商品名「ＢＣ１０ＨＲＦ」を用いた。膨張黒鉛としては、富士黒鉛工業社製、商品名「ＥＸＰ−８０Ｓ２２０」（膨張倍率２００ｍｌ／ｇ、体積平均粒子径：１８０μｍ）を用いた。鱗片状黒鉛としては、中越黒鉛工業所社製、商品名「ＣＰＢ−１００」（体積平均粒子径：１００μｍ）を用いた。また、ハロゲン系難燃剤として、アンチモンと、鈴裕化学社製、商品名「ファイアカットＰ−１５９０」（一次粒子径：３．５μｍ）を用いた。
【０１３３】
（実施例２０）
ハロゲン系難燃剤を２０重量部としたこと以外は、実施例１９と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３４】
（実施例２１）
ハロゲン系難燃剤を５０重量部としたこと以外は、実施例１９と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３５】
（実施例２２）
ハロゲン系難燃剤の代わりに、リン系難燃剤としてのポリリン酸アンモニウム（クラリアントケミカルズ社製、商品名「ＡＰ４２３」、一次粒子径：８μｍ）を用いたこと以外は、実施例１９と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３６】
（実施例２３）
リン系難燃剤としてのポリリン酸アンモニウム（クラリアントケミカルズ社製、商品名「ＡＰ４２３」）を２０重量部としたこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３７】
（実施例２４）
リン系難燃剤としてのポリリン酸アンモニウム（クラリアントケミカルズ社製、商品名「ＡＰ４２３」）を５０重量部としたこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３８】
（実施例２５）
ハロゲン系難燃剤の代わりに、金属水酸化物としての水酸化アルミニウム（アルモリックス社製、商品名「Ｂ−３２５」、体積平均粒子径：２７μｍ）を用いたこと以外は、実施例１９と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１３９】
（実施例２６）
難燃剤としての水酸化アルミニウム（アルモリックス社製、商品名「Ｂ−３２５」、体積平均粒子径：２７μｍ）を２０重量部としたこと以外は、実施例２５と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４０】
（実施例２７）
難燃剤としての水酸化アルミニウム（アルモリックス社製、商品名「Ｂ−３２５」、体積平均粒子径：２７μｍ）を５０重量部としたこと以外は、実施例２５と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４１】
（実施例２８）
ハロゲン系難燃剤の代わりに、無機フィラーとしてのアルミナ（デンカ社製、商品名「ＤＡＭ−０３」、体積平均粒子径：４μｍ）を用いたこと以外は、実施例２０と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４２】
（実施例２９）
ハロゲン系難燃剤の代わりに、無機フィラーとしての炭酸カルシウム（白石カルシウム社製、商品名「μｐｏｗｄｅｒ  ３Ｓ」、体積平均粒子径：１μｍ）を用いたこと以外は、実施例２０と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４３】
（実施例３０）
ハロゲン系難燃剤の代わりに、無機フィラーとしてのカーボンブラック（ライオン社製、商品名「ＥＣ２００Ｌ」、一次粒子径：４０ｎｍ）を用いたこと以外は、実施例２０と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４４】
（実施例３１）
無機フィラーとしてのアルミナ（デンカ社製、商品名「ＤＡＭ−０３」、体積平均粒子径：４μｍ）１０重量部をさらに添加したこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４５】
（実施例３２）
無機フィラーとしての炭酸カルシウム（白石カルシウム社製、商品名「μｐｏｗｄｅｒ  ３Ｓ」、体積平均粒子径：１μｍ）１０重量部をさらに添加したこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４６】
（実施例３３）
無機フィラーとしてのカーボンブラック（ライオン社製、商品名「ＥＣ２００Ｌ」、一次粒子径：４０ｎｍ）１０重量部をさらに添加したこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４７】
（実施例３４）
ガラス繊維（日本電気硝子社製、商品名「ＨＰ３２７３」、繊維径１３μｍ、繊維長：４．５ｍｍ）１０重量部をさらに添加したこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４８】
（実施例３５）
ガラス繊維（日本電気硝子社製、商品名「ＨＰ３２７３」、繊維径１３μｍ、繊維長：４．５ｍｍ）５０重量部をさらに添加したこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１４９】
（実施例３６）
ガラス繊維（日本電気硝子社製、商品名「ＨＰ３２７３」、繊維径１３μｍ、繊維長：４．５ｍｍ）１００重量部をさらに添加したこと以外は、実施例２２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１５０】
（実施例３７）
ポリプロピレン（ＰＰ）の代わりにポリエチレン（ＰＥ、プライムポリマー社製、商品名「２２０８Ｊ」）を用いたこと以外は、実施例２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１５１】
（実施例３８）
ポリプロピレン（ＰＰ）の代わりに環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ、ポリプラスチックス社製、商品名「５０１３Ｌ−１０」）を用いたこと以外は、実施例２と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１５２】
（比較例１）
膨張黒鉛として、膨張倍率４５ｍｌ／ｇ、体積平均粒子径：１００μｍ（伊藤黒鉛工業社製、商品名「９５３２４００Ａ」）を用い、板状黒鉛の添加量を２００重量部としたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１５３】
（比較例２）
膨張黒鉛の添加量を２重量部としたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１５４】
（比較例３）
膨張黒鉛として、膨張倍率８０ｍｌ／ｇ、体積平均粒子径：３０μｍ（富士黒鉛工業社製、商品名「ＥＸＰ−１００Ｓ」）を用い、板状黒鉛として、体積平均粒子径７μｍの鱗片状黒鉛（伊藤黒鉛工業社製、商品名「−３００」）５０重量部を用いたこと以外は、実施例３と同様にして樹脂成形体を得た。
【０１５５】
（評価方法）
実施例及び比較例で得られた樹脂成形体について、以下の評価を行った。結果を下記の表１〜表４に示す。
【０１５６】
＜難燃性＞
樹脂成形体を平面視において長方形状となるように長さ１２５ｍｍ×幅１３ｍｍ×厚み１．５ｍｍに裁断して試験片を作製し、試験片（樹脂成形体）の燃焼性をＵＬ９４  Ｖ試験に準拠して評価した。ＵＬ９４  Ｖ試験は、Ｖ０、Ｖ１、Ｖ２で評価し、当てはまらないものは該当せずと表記した。
【０１５７】
＜面内方向の熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））＞
面内方向の熱伝導率（面内方向熱伝導率）は、ネッチジャパン社製、品番「キセノンフラッシュレーザーアナライザ  ＬＦＡ４６７  ＨｙｐｅｒＦｌａｓｈ」を用いて測定した。具体的には実施例及び比較例に記載の方法で縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×厚み２ｍｍに成形した樹脂成形体から、縦１０ｍｍ×横２ｍｍ×厚み２ｍｍに打ち抜き、測定サンプルとした。面内方向熱伝導率が測定できる向きで測定サンプルをホルダにはめ込み、３０℃における熱拡散率を測定し、以下の式（１）に従って熱伝導率を算出した。
【０１５８】
熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））＝比重（ｇ／ｃｍ３）×比熱（Ｊ／ｇ・Ｋ）×熱拡散率（ｍｍ２／ｓ）…式（１）
【０１５９】
【表１】
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【０１６０】
【表２】
2020158913.tif 000004
【０１６１】
【表３】
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【０１６２】
【表４】
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【０１６３】
表１〜表４から明らかなように、実施例１〜３８の樹脂成形体は、放熱性及び難燃性を高いレベルで両立できていることが確認できた。他方、比較例１〜３の樹脂成形体では、放熱性及び難燃性のうち少なくともいずれかが十分でなかった。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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