【手続補正書】
【提出日】平成21年4月1日(2009.4.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料油を水素処理条件下で水素処理触媒と接触させる工程を含む水素処理方法であって、前記水素処理触媒が、新鮮金属含有水素処理触媒または再生された金属含有水素処理触媒を、触媒活性化条件下において水素および硫化剤の存在下でありかつ選択的失活剤の非存在下に一酸化炭素で処理することによって活性化された金属含有水素処理触媒であることを特徴とする水素処理方法。
【請求項２】
原料油を水素処理条件下で水素処理触媒と接触させる工程を含む水素処理方法であって、前記水素処理触媒が、
（ａ）新鮮金属含有水素処理触媒または再生された金属含有水素処理触媒を一酸化炭素前駆体で処理する工程；および
（ｂ）一酸化炭素前駆体で処理された工程（ａ）からの触媒を、触媒活性化条件下において選択的失活剤の非存在下に水素および硫化剤と接触させる工程
によって活性化された金属含有水素処理触媒であることを特徴とする水素処理方法。
【請求項３】
前記水素処理触媒は、前記触媒の硫化中に硫化水素が発生するように予備硫化された新鮮触媒であり、前記予備硫化は、硫黄、多硫化物を含む硫化物、メルカプタン、チオカルボン酸およびそのエステル等の予備硫化剤によるものであることを特徴とする請求項１または２に記載の水素処理方法。
【請求項４】
触媒活性化条件は、ＣＯ濃度を１０〜１００，０００ｗｐｐｍとし、硫化水素を加えた水素を、存在する気体の全容量を基準として１０〜９９．９９９容量％の濃度で存在させ（ただし、前記硫化水素は、金属酸化物、金属塩または金属錯体を対応する硫化物形態に変換するのに十分な量で存在する）、３４５７６ｋＰａまで（５０００ｐｓｉｇまで）の全圧、０．１〜１０ｈｒ−１の液空間速度（ＬＨＳＶ）（ただし、液状担体が存在する）、１４９℃〜４２７℃（３００°〜８００°Ｆ）の温度および０．１７８〜１７８００ｍ３／ｍ３（１〜１００，０００ｓｃｆ／Ｂ触媒）の全気体比で、前記金属含有触媒をＣＯで処理することを含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素処理方法。
【請求項５】
前記金属が、金属酸化物、金属塩または金属錯体の形態にあってもよく、前記水素処理触媒に使用される前記金属が、周期律表の第３〜１０族からのものであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の水素処理方法。
【請求項６】
前記ＣＯ処理が、前記硫化剤の導入前、硫化剤と同時または一部硫化を行った後に開始されてもよいことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の水素処理方法。
【請求項７】
ＣＯを発生する前記前駆体が、二酸化炭素、カルボン酸、炭酸塩、ホルムアルデヒド、グリオキサル、カルボニル等であり、水素処理触媒に使用される前記金属が、周期律表の第３〜１０族からのものであることを特徴とする請求項２に記載の水素処理方法。
【請求項８】
前記金属が、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、ＣｏおよびＲｕよりなる群から選択される少なくとも１つであることを特徴とする請求項７に記載の水素処理方法。
【請求項９】
ＣＯまたはＣＯ前駆体を用いた触媒の処理を、選択的失活剤の非存在下に実施することを特徴とする請求項１または２に記載の水素処理方法。
【請求項１０】
前記水素処理は、水素化、水素化処理、水素化脱硫、水添脱窒素、水素化脱金属、水素化精製、水素化脱芳香族、水素異性化、水素化脱ロウ、水素化分解、温和な圧力条件下での水素化分解および官能基を含む有機化合物の還元を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の水素処理方法。
【請求項１１】
水素処理条件は、１２０℃〜５３８℃（２４８°Ｆ〜１０００°Ｆ）の温度、４４６ｋＰａ〜３４５７６ｋＰａ（５０ｐｓｉｇ〜５０００ｐｓｉｇ）の圧力、０．１〜２０ｈｒ−１の液空間速度および１７．８〜１７８０ｍ３／ｍ３（１００〜１０，０００ｓｃｆ／Ｂ）の水素処理気体比を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の水素処理方法。
【請求項１２】
前記水素処理方法は、水素化処理条件下における水素化処理であり、
前記水素化処理は、水素化脱硫、水添脱窒素および水素化脱芳香族を含み、
前記水素化処理工程条件は、１２０℃〜５００℃（２４８〜１０００°Ｆ）の温度、４４６〜２７６８１ｋＰａ（５０〜４０００ｐｓｉｇ）の圧力、１７．８〜１７８０ｍ３／ｍ３（１００〜１０，０００ｓｃｆ／Ｂ）の水素処理気体比、および０．１〜１０ｈｒ−１の液空間速度を含み、
前記水素化処理触媒は、Ｃｏ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｗおよびこれらの混合物、または少なくとも１種の第８〜１０族非貴金属および少なくとも２種の第６族金属のバルク金属であって、第６族金属対第８〜１０族非貴金属の比が１０：１〜１：１０であるバルク金属を含むことを特徴とする請求項１０に記載の水素処理方法。
【請求項１３】
前記水素処理方法は、水素化脱ロウ条件下における水素化脱ロウであり、
前記水素化脱ロウは、結晶性または非晶質のいずれでもよい脱ロウ触媒を含み、
前記結晶性物質は、少なくとも１種の１０若しくは１２員環細孔を含むゼオライトまたはアルミノリン酸塩であってよく、
前記脱ロウ触媒は、少なくとも１種の第６族金属、少なくとも１種の第８〜１０族金属またはこれらの混合物である金属水素化成分を含み、
前記水素化脱ロウ条件は、２００℃〜５００℃（３９２°Ｆ〜９３２°Ｆ）の温度、７９０ｋＰａ〜２０７８６ｋＰａ（１００ｐｓｉｇ〜３０００ｐｓｉｇ）の圧力、０．１〜１０ｈｒ−１の液空間速度および４５〜１７８０ｍ３／ｍ３（２５０〜１０，０００ｓｃｆ／Ｂ）の水素処理気体比を含む
ことを特徴とする請求項１０に記載の水素処理方法。
【請求項１４】
前記水素処理方法は、水素化精製条件下における水素化精製であり、
前記水素化精製触媒は、第６族金属、第８〜１０族金属およびこれらの混合物を含み、
前記水素化精製触媒は、強力な水素化能を有する少なくとも１種の金属硫化物を含み、また金属の量が触媒を基準として３０重量％以上のバルク金属触媒も含んでいてもよく、
前記水素化精製条件は、１５０℃〜３５０℃（３０２°Ｆ〜６６２°Ｆ）の温度、２８５９ｋＰａ〜２０７８６ｋＰａ（４００ｐｓｉｇ〜３０００ｐｓｉｇ）の全圧、０．１〜５ＬＨＳＶ（ｈｒ−１）の液空間速度および４４．５〜１７８０ｍ３／ｍ３（２５０〜１０，０００ｓｃｆ／Ｂ）の水素処理気体比を含む
ことを特徴とする請求項１０に記載の水素処理方法。
【請求項１５】
前記水素処理方法は、水素化分解条件下における水素化分解であり、
前記水素化分解触媒は、第６族若しくは第８〜１０族金属、その酸化物または硫化物等の水素化成分を含み、
前記水素化分解条件は、２０４℃〜５１０℃（３９９°Ｆ〜９５０°Ｆ）の温度、７９０ｋＰａ〜３４５７６ｋＰａ（１００ｐｓｉｇ〜５０００ｐｓｉｇ）の全圧、０．１〜１０ｈｒ−１の空間速度および１７．８〜１７８０ｍ３／ｍ３（１００〜１００００ｓｃｆ／Ｂ）の水素処理気体比を含む
ことを特徴とする請求項１０に記載の水素処理方法。
【請求項１６】
前記水素化分解触媒は、ゼオライトＹ、ＵＳＹ、Ｘ、ベータ、ＲｅＹ、モルデナイト、フォージャサイト、ＺＳＭ−１２および他の大孔径ゼオライト、またはＳＡＰＯ−１１、ＳＡＰＯ−３１、ＳＡＰＯ−４１、ＭＡＰＯ−１１、ＥＬＡＰＯ−３１等のＳＡＰＯ等の非晶質触媒または結晶性触媒であることを特徴とする請求項１５に記載の水素処理方法。
【請求項１７】
前記水素処理方法は、官能基を含む有機化合物の還元であり、
前記官能基はカルボニルであり、
カルボニル基を含む前記有機化合物は、ケトン、アルデヒド、エステル、アミドまたはカルボン酸である
ことを特徴とする請求項１０に記載の水素処理方法。