(57)【要約】  本発明の共重合体水素化物は、芳香族ビニル単量体単位と鎖状共役ジエン単量体単位とを含む共重合体の水素化物である。共重合体の水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定した溶出曲線が有する少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークのうち、最も溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第１ピークとし、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第２ピークとしたとき、第２ピークの溶出時間に基づく分子量（第２ピーク分子量）に対する第１ピークの溶出時間に基づく分子量（第１ピーク分子量）の比が１．５０以上である。また、第２ピーク分子量が１０００以上である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
芳香族ビニル単量体単位と鎖状共役ジエン単量体単位とを含む共重合体の水素化物であって、
前記共重合体の水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線が、少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークを有し、
前記少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークのうち、最も溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第１ピークとし、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第２ピークとしたときに、前記第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）に対する前記第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）の比（前記第１ピーク分子量／前記第２ピーク分子量）が１．５０以上であり、前記第２ピーク分子量が１０００以上である、共重合体水素化物。
【請求項２】
前記第１ピーク分子量が１５０００以上２０００００以下である、請求項１に記載の共重合体水素化物。
【請求項３】
芳香族ビニル単量体単位を主成分とする少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン単量体単位を主成分とする少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とからなるブロック共重合体を水素化した共重合体水素化物であって、
前記ブロック共重合体中の全芳香族ビニル単量体単位が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＡとし、前記ブロック共重合体中の全鎖状共役ジエン単量体単位が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＢとしたときの、ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ：ｗＢ）が２０：８０〜６０：４０であるブロック共重合体の、主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合を水素化してなる、請求項１または２に記載の共重合体水素化物。
【請求項４】
前記ブロック共重合体の芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化率９０％以上で水素化してなる、請求項３に記載の共重合体水素化物。
【請求項５】
前記ブロック共重合体がトリブロック共重合体またはペンタブロック共重合体である、請求項３または４に記載の共重合体水素化物。
【請求項６】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物と、リン系酸化防止剤およびフェノール系老化防止剤の少なくとも何れかと、を含む共重合体水素化物含有組成物であって、
前記リン系酸化防止剤および前記フェノール系老化防止剤の合計含有量が、前記共重合体水素化物１００質量部に対して０．００１質量部以上１．０質量部以下である、共重合体水素化物含有組成物。
【請求項７】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物と、加工助剤とを含む共重合体水素化物含有組成物であって、
前記加工助剤の含有量が、前記共重合体水素化物１００質量部に対して４０質量部以下である、共重合体水素化物含有組成物。
【請求項８】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物を製造する製造方法であって、
有機リチウム化合物を含む開始剤を用いて、芳香族ビニル単量体と鎖状共役ジエン単量体とを共重合させる共重合工程と、
前記共重合工程により得られた共重合体を水素化する水素化工程と、を含む、共重合体水素化物の製造方法。
【請求項９】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む、合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記アルコキシシリル基の導入量が、前記共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下である、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物に酸無水物基が導入された変性体を含む、合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記酸無水物基の導入量が、前記共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下である、請求項１１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
２層以上の合わせガラス用中間膜が積層されてなる合わせガラス用中間膜積層体であって、少なくとも一方の最外層が請求項９から１２の何れかに記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス用中間膜積層体。
【請求項１４】
一方の最外層が請求項９または１０に記載の合わせガラス用中間膜であり、他方の最外層が請求項１１または１２に記載の合わせガラス用中間膜である、請求項１３に記載の合わせガラス用中間膜積層体。
【請求項１５】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物を含む、封止材。
【請求項１６】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む、封止材。
【請求項１７】
前記アルコキシシリル基の導入量が、前記共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下である、請求項１６に記載の封止材。
【請求項１８】
前記共重合体水素化物からなる層と、前記共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体からなる層とを備える多層構造である、請求項１５から１７の何れかに記載の封止材。
【請求項１９】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物を含む、光学フィルム。
【請求項２０】
請求項６に記載の共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる、医療用成形体。
【請求項２１】
請求項２０に記載の医療用成形体を製造する医療用成形体の製造方法であって、
前記フェノール系老化防止剤の配合量が、前記共重合体水素化物１００質量部に対し、下記式１で表されるＷ質量部以上０．５０質量部以下である共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる医療用成形体を、照射線量Ｅで、高エネルギー線照射することを含む、医療用成形体の製造方法。
Ｗ＝［０．４６×（１００−Ｈ）＋０．０４］×（Ｅ／２５）・・・式１
（式１中、Ｗは、共重合体水素化物１００質量部に対するフェノール系酸化防止剤の質量部を表し、Ｈは、共重合体水素化物のパーセント単位で表示された水素化率を表し、Ｈは９９〜１００の数値である。Ｅは、高エネルギー線のｋＧｙ単位で表示される照射線量を表す。）
【請求項２２】
請求項１から５の何れかに記載の共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む、接着剤。
【請求項２３】
有機溶剤をさらに含み、前記有機溶剤の含有量が前記変性体１００質量部に対して１００質量部以上１０００質量部以下であり、前記変性体が前記有機溶剤に溶解している、請求項２２に記載の接着剤。
【請求項２４】
前記有機溶剤の沸点が９０℃以上である、請求項２３に記載の接着剤。
【請求項２５】
シランカップリング剤をさらに含み、前記シランカップリング剤の含有量が前記変性体１００質量部に対して０．１質量部以上１０質量部以下である、請求項２２から２４の何れかに記載の接着剤。
【請求項２６】
架橋助剤および有機過酸化物をさらに含む、請求項２２から２５の何れかに記載の接着剤。
【請求項２７】
耐熱性樹脂と金属とを接着する、請求項２２から２６の何れかに記載の接着剤。
【請求項２８】
請求項２２に記載の接着剤を含む接着剤シートと熱可塑性樹脂シートとが接着されてなる、接合体。
【請求項２９】
請求項２８に記載の接合体を製造する接合体の製造方法であって、
前記接着剤シートおよび前記熱可塑性樹脂シートのいずれか一方の接着面に、プラズマ照射、エキシマ紫外線照射、およびコロナ放電から選択される少なくとも１種の活性化処理を行う工程（１）と、
前記接着剤シートおよび前記熱可塑性樹脂シートの接着面を重ね合わせ、加圧圧縮する工程（２）と、を含む、接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、共重合体水素化物およびその製造方法、共重合体水素化物含有組成物、合わせガラス用中間膜、合わせガラス用中間膜積層体、封止材、光学フィルム、医療用成形体およびその製造方法、接着剤、ならびに、接合体およびその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来より、芳香族ビニル単量体単位と共役ジエン単量体単位とからなる共重合体の水素化物は、例えば、（ｉ）保持力、タック、粘着力の性能のバランスに優れ、かつ低溶融粘度の粘接着剤用組成物のベースポリマー（例えば、特許文献１）や、（ｉｉ）流動性、圧縮永久ひずみ性、柔軟性に優れる熱可塑性エラストマー組成物（例えば、特許文献２）、など、様々な目的乃至用途に用いられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−１２６８２２号公報
【特許文献２】特開２０１６−２０５０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記従来の共重合体の水素化物は、金型転写性を向上させるという点において改善の余地があった。さらに、上記従来の共重合体の水素化物を用いたフィルム成形における膜厚ムラを抑制するという点においても改善の余地があった。【０００５】
そこで、本発明は、上述した改善点を有利に解決する手段を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、上記課題を解決することを目的として鋭意検討を行った。そして、本発明者は、共重合体の水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線が、最も溶出時間の早いピークトップを示す所定の共重合体水素化物由来ピーク（第１ピーク）と、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す所定の共重合体水素化物由来ピーク（第２ピーク）とを有する共重合体水素化物を用いることで、金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができることを見出し、本発明を完成するに至った。
なお、本明細書において、膜厚ムラは、「Ｔダイ押出によりフィルムを成形する際の引張方向の厚み変動」を意味し、この厚み変動膜厚ムラが小さいことが求められる。【０００７】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の共重合体水素化物は、芳香族ビニル単量体単位と鎖状共役ジエン（直鎖状共役ジエン、分岐鎖状共役ジエン）単量体単位とを含む共重合体の水素化物であって、前記共重合体の水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線が、少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークを有し、前記少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークのうち、最も溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第１ピークとし、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由ピークを第２ピークとしたときに、前記第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）に対する前記第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）の比（前記第１ピーク分子量／前記第２ピーク分子量）が１．５０以上であり、前記第２ピーク分子量が１０００以上である、ことを特徴とする。このように、共重合体水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線が、最も溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピーク（第１ピーク）と、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピーク（第２ピーク）とを有し、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量に対する第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量の比が所定範囲内であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量が所定範囲内である共重合体水素化物を用いることで金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができる。
なお、本発明において、共重合体が「単量体単位を含む」とは、「その単量体を用いて得た共重合体中に単量体由来の構造単位が含まれている」ことを意味する。【０００８】
そして、本発明の共重合体水素化物において、前記第１ピーク分子量が１５０００以上２０００００以下である、ことが好ましい。
前記第１ピーク分子量が１５０００以上２０００００以下である共重合体水素化物を用いれば、金型転写性、フィルム成型加工性を良好に維持することができるからである。【０００９】
そして、本発明の共重合体水素化物において、芳香族ビニル単量体単位を主成分とする少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン単量体単位を主成分とする少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とからなるブロック共重合体を水素化した共重合体水素化物であって、前記ブロック共重合体中の全芳香族ビニル単量体単位が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＡとし、前記ブロック共重合体中の全鎖状共役ジエン単量体単位が前記ブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＢとしたときの、ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ：ｗＢ）が２０：８０〜６０：４０であるブロック共重合体の、主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合を水素化してなる、ことが好ましい。
ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ：ｗＢ）が２０：８０〜６０：４０であるブロック共重合体の、主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合を水素化してなる共重合体水素化物を用いれば、共重合体水素化物の低温下での耐衝撃性および剛性が低下するのを抑制することができるからである。
なお、本発明において、「芳香族ビニル単量体単位」は、「芳香族ビニル単量体（芳香族ビニル化合物）に由来する構造単位」を意味し、「鎖状共役ジエン単量体単位」は、「鎖状共役ジエン単量体（鎖状共役ジエン化合物）に由来する構造単位」を意味し、「芳香族ビニル単量体単位を主成分とする」は、「芳香族ビニル単量体単位を５０質量％超含有する」ことを意味し、「鎖状共役ジエン単量体単位を主成分とする」は、「鎖状共役ジエン単量体単位を５０質量％超含有する」ことを意味する。
また、本発明において、「水素化率」とは、共重合体に含まれる全不飽和結合のうち水素化された不飽和結合の割合を示し、本明細書の実施例に記載の1Ｈ−ＮＭＲを用いた手法で求めることができる。【００１０】
そして、本発明の共重合体水素化物において、ブロック共重合体の芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化率９０％以上で水素化してなる、ことが好ましい。
ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ：ｗＢ）が２０：８０〜６０：４０であるブロック共重合体の、芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化率９０％以上で水素化してなる共重合体水素化物を用いれば、共重合体水素化物の低温下での耐衝撃性および剛性が低下するのをより抑制することができるからである。【００１１】
そして、本発明の共重合体水素化物において、前記ブロック共重合体がトリブロック共重合体またはペンタブロック共重合体である、ことが好ましい。
トリブロック共重合体またはペンタブロック共重合体の水素化物である共重合体水素化物を用いれば、金型転写性、およびフィルム成形加工性を維持したまま、低温化での耐衝撃性、剛性を低下させることない樹脂を得ることができるからである。【００１２】
また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の共重合体水素化物含有組成物は、上述した何れかの共重合体水素化物と、リン系酸化防止剤およびフェノール系老化防止剤の少なくとも何れかと、を含む共重合体水素化物含有組成物であって、前記リン系酸化防止剤および前記フェノール系老化防止剤の合計含有量が、前記共重合体水素化物１００質量部に対して０．００１質量部以上１．０質量部以下である、ことを特徴とする。
このように、上述した何れかの共重合体水素化物と、リン系酸化防止剤およびフェノール系老化防止剤の少なくとも何れかとを所定量含有する共重合体水素化物含有組成物を用いることで、金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができる。【００１３】
また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の共重合体水素化物含有組成物は、上述した何れかの共重合体水素化物と、加工助剤とを含む共重合体水素化物含有組成物であって、前記加工助剤の含有量が、前記共重合体水素化物１００質量部に対して４０質量部以下である、ことを特徴とする。
このように、上述した何れかの共重合体水素化物と、加工助剤とを所定量含有する共重合体水素化物含有組成物を用いることで、合わせガラス用の中間膜とした場合に、耐熱性の低下を抑制すると共に、溶出物が増加するのを抑制することができる。【００１４】
また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、上述した何れかの共重合体水素化物の製造方法であって、有機リチウム化合物を含む開始剤を用いて、芳香族ビニル単量体と鎖状共役ジエン単量体とを共重合させる共重合工程と、前記共重合工程により得られた共重合体を水素化する水素化工程と、を含む、ことを特徴とする。
このように、有機リチウム化合物を含む開始剤を用いて、芳香族ビニル単量体と鎖状共役ジエン単量体とを共重合させることにより得られた共重合体を水素化することで、金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができる共重合体水素化物を効率的に製造することができる。【００１５】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の合わせガラス用中間膜は、上述した何れかの共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む、ことを特徴とする。
このように、共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含むことにより、保存後の接着性が低下するのを抑制することができる。【００１６】
そして、本発明の合わせガラス用中間膜において、前記アルコキシシリル基の導入量が、前記共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下である、ことが好ましい。
アルコキシシリル基の導入量が、共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下であることで、保存後の接着性が低下するのを確実に抑制することができる。【００１７】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の合わせガラス用中間膜は、上述した何れかの共重合体水素化物に酸無水物基が導入された変性体を含む、ことを特徴とする。
このように、共重合体水素化物に酸無水物基が導入された変性体を含むことにより、保存後の接着性が低下するのを抑制することができる。【００１８】
そして、本発明の合わせガラス用中間膜において、前記酸無水物基の導入量が、前記共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下である、ことが好ましい。
酸無水物基の導入量が、共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下であることで、保存後の接着性が低下するのを確実に抑制することができる。【００１９】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の合わせガラス用中間膜積層体は、２層以上の合わせガラス用中間膜が積層されてなる合わせガラス用中間膜積層体であって、少なくとも一方の最外層が上述した何れかの合わせガラス用中間膜である、ことを特徴とする。
このように、少なくとも一方の最外層が上述した何れかの合わせガラス用中間膜であることにより、耐衝撃性を向上させることができる。【００２０】
そして、本発明の合わせガラス用中間膜積層体において、一方の最外層が上述した何れかの共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む合わせガラス用中間膜であり、他方の最外層が上述した何れかの共重合体水素化物に酸無水物基が導入された変性体を含む合わせガラス用中間膜である、ことが好ましい。
一方の最外層が共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む合わせガラス用中間膜であり、他方の最外層が共重合体水素化物に酸無水物基が導入された変性体を含む合わせガラス用中間膜であることで、耐衝撃性を向上させることができるからである。【００２１】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の封止材は、上述した何れかの共重合体水素化物を含む、ことを特徴とする。
このように、共重合体水素化物を含むことにより、保存後の接着性が低下するのを抑制することができる。【００２２】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の封止材は、上述した何れかの共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む、ことを特徴とする。
このように、共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含むことにより、保存後の接着性が低下するのを抑制することができる。【００２３】
そして、本発明の封止材において、前記アルコキシシリル基の導入量が、前記共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下である、ことが好ましい。
アルコキシシリル基の導入量が、共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上１０質量部以下であることで、保存後の接着性が低下するのを確実に抑制することができる。【００２４】
そして、本発明の封止材において、前記共重合体水素化物からなる層と、前記共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体からなる層とを備える多層構造である、ことが好ましい。
共重合体水素化物からなる層と、共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体からなる層とを備える多層構造であることで、保存後の接着力の低下を抑制することができるからである。【００２５】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の光学フィルムは、上述した何れかの共重合体水素化物を含む、ことを特徴とする。
このように、上述した何れかの共重合体水素化物を含むことにより、レタデーションの精度を向上させることができると共に、保存後の光漏れを抑制することができる。【００２６】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の医療用成形体は、上述した何れかの共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる、ことを特徴とする。
このように、上述した何れかの共重合体水素化物含有組成物から形成されてなることにより、強度の精度を向上させることができる。【００２７】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の医療用成形体の製造方法は、上述した医療用成形体を製造する医療用成形体の製造方法であって、前記フェノール系老化防止剤の配合量が、前記共重合体水素化物１００質量部に対し、下記式１で表されるＷ質量部以上０．５０質量部以下である共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる医療用成形体を、照射線量Ｅで、高エネルギー線照射することを含む、ことを特徴とする。
Ｗ＝［０．４６×（１００−Ｈ）＋０．０４］×（Ｅ／２５）・・・式１
（式１中、Ｗは、共重合体水素化物１００質量部に対するフェノール系酸化防止剤の質量部を表し、Ｈは、共重合体水素化物のパーセント単位で表示された水素化率を表し、Ｈは９９〜１００の数値である。Ｅは、高エネルギー線のｋＧｙ単位で表示される照射線量を表す。）
このように、フェノール系老化防止剤の配合量が、共重合体水素化物１００質量部に対し、式１で表されるＷ質量部以上０．５０質量部以下である共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる医療用成形体を、照射線量Ｅで、高エネルギー線照射することにより、溶出を低減することができる。【００２８】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の接着剤は、上述した何れかの共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含む、ことを特徴とする。
このように、上述した何れかの共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含むことにより、保存後の接着力を向上させることができる。【００２９】
そして、本発明の接着剤において、有機溶剤をさらに含み、有機溶剤の含有量が変性体１００質量部に対して１００質量部以上１０００質量部以下であり、変性体が有機溶剤に溶解している、ことが好ましい。
有機溶剤をさらに含み、有機溶剤の含有量が変性体１００質量部に対して１００質量部以上１０００質量部以下であり、変性体が有機溶剤に溶解していることで、保存後の接着力を向上させることができるからである。【００３０】
そして、本発明の接着剤において、有機溶剤の沸点が９０℃以上であることが好ましい。
有機溶剤の沸点が９０℃以上であることで、保存後の接着力を確実に向上させることができるからである。【００３１】
そして、本発明の接着剤において、シランカップリング剤をさらに含み、前記シランカップリング剤の含有量が前記変性体１００質量部に対して０．１質量部以上１０質量部以下であることが好ましい。
シランカップリング剤をさらに含み、シランカップリング剤の含有量が変性体１００質量部に対して０．１質量部以上１０質量部以下であることで、保存後の接着力を確実に向上させることができるからである。【００３２】
そして、本発明の接着剤において、架橋助剤および有機過酸化物をさらに含むことが好ましい。
架橋助剤および有機過酸化物をさらに含むことで、保存後の接着力をさらに向上させることができるからである。【００３３】
そして、本発明の接着剤により、耐熱性樹脂と金属とを良好に接着することができる。【００３４】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の接合体は、上述のいずれかの接着剤を含む接着剤シートと熱可塑性樹脂シートとが接着されてなる、ことを特徴とする。
このように、上述のいずれかの接着剤を含む接着剤シートと熱可塑性樹脂シートとが接着されてなることにより、保存後の接着力を向上させることができる。【００３５】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の接合体の製造方法は、上述の接合体を製造する接合体の製造方法であって、前記接着剤シートおよび前記熱可塑性樹脂シートのいずれか一方の接着面に、プラズマ照射、エキシマ紫外線照射、およびコロナ放電から選択される少なくとも１種の活性化処理を行う工程（１）と、前記接着剤シートおよび前記熱可塑性樹脂シートの接着面を重ね合わせ、加圧圧縮する工程（２）と、を含む、ことを特徴とする。
このように、接着剤シートおよび熱可塑性樹脂シートのいずれか一方の接着面に、プラズマ照射、エキシマ紫外線照射、およびコロナ放電から選択される少なくとも１種の活性化処理を行い、接着剤シートおよび熱可塑性樹脂シートの接着面を重ね合わせ、加圧圧縮することにより、保存後の接着力を向上した接合体を製造することができる。
【発明の効果】
【００３６】
本発明によれば、金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができる共重合体水素化物、該共重合体水素化物を含有する共重合体水素化物含有組成物、該共重合体水素化物を製造する方法、該共重合体水素化物の変性体を含む合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜の２層以上が積層されてなる合わせガラス用中間膜積層体、該共重合体水素化物を含む封止材、該共重合体水素化物の変性体を含む封止材、該共重合体水素化物を含む光学フィルム、該共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる医療用成形体、該医療用成形体を製造する製造方法、該共重合体水素化物の変性体を含む接着剤、該接着剤を含む接着剤シートと熱可塑性樹脂シートが積層されてなる接合体、および該接合体を製造する製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】共重合体水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線の一例を説明するための図である。なお、図１の縦軸は、ポリスチレン換算分子量（左縦軸）または感度（ｍＶ）（右縦軸）を示し、図１の横軸は、溶出時間（分）を示す。
【図２】金型転写評価用金型の断面図を示す。
【図３Ａ】本発明の合わせガラス用中間膜積層体の一例を示す（その１）。
【図３Ｂ】本発明の合わせガラス用中間膜積層体の一例を示す（その２）。
【図３Ｃ】本発明の合わせガラス用中間膜積層体の一例を示す（その３）。
【図３Ｄ】本発明の合わせガラス用中間膜積層体の一例を示す（その４）。
【図３Ｅ】本発明の合わせガラス用中間膜積層体の一例を示す（その５）。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
ここで、本発明の共重合体水素化物は、本発明の共重合体水素化物含有組成物の調製に用いられる。また、本発明の共重合体水素化物は、本発明の共重合体水素化物の製造方法により得られる。
【００３９】
（共重合体水素化物）
本発明の共重合体水素化物は、芳香族ビニル単量体単位と鎖状共役ジエン単量体単位とを含む共重合体の水素化物であって、共重合体の水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線が、少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークを有し、前記少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークのうち、最も溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第１ピークとし、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第２ピークとしたときに、前記第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）に対する前記第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）の比（前記第１ピーク分子量／前記第２ピーク分子量）が所定範囲内であり、前記第２ピーク分子量が所定範囲内である、ことを特徴とする。
そして、本発明の共重合体水素化物は、共重合体水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線が、最も溶出時間の早いピークトップを示す所定の共重合体水素化物由来ピーク（第１ピーク）と、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す所定の共重合体水素化物由来ピーク（第２ピーク）とを有するため、金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができる。
【００４０】
＜共重合体＞
共重合体は、本発明の共重合体水素化物の前駆体である。
共重合体は、芳香族ビニル単量体単位および鎖状共役ジエン単量体単位を含む重合体であればその構造は特に限定されず、ブロック共重合体、グラフト共重合体、ランダム共重合体、テーパードブロック共重合体、などの何れであってもよい。そして、低温衝撃強度および引張強度の観点から、共重合体は、芳香族ビニル単量体単位を主成分とする重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン単量体単位を主成分とする重合体ブロック［Ｂ］とを含有するブロック共重合体であることが好ましい。
なお、テーパードブロック共重合体は、ブロック共重合体部分のみならずランダム共重合部分を含むブロック共重合体、または、ブロック共重合体部分の組成比が連続的に変化するブロック共重合体を意味する。なお、テーパードブロック共重合体は、ブロック共重合体Ａとブロック共重合体Ｂとの結合部分にＡ，Ｂ組成のランダム共重合部分を含むブロック共重合体であってもよく、ブロック共重合体Ａとブロック共重合体Ｂとの結合部分にＡ，Ｂ組成が連続的に組成変化するブロック共重合体であってもよい。
以下、共重合体が上述したブロック共重合体である場合の組成および構造について詳述するが、共重合体の構造は、ブロック共重合体に限定されるものではなく、この記載に限定されるものではない。
【００４１】
ここで、共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、７０００以上であることが好ましく、１００００以上であることがより好ましく、１２０００以上であることが更に好ましく、１９００００以下であることが好ましく、１５００００以下であることがより好ましく、１０００００以下であることが更に好ましい。共重合体の重合平均分子量が７０００以上であれば、押出成形にてフィルム成形をすることができ、１９００００以下であれば、金型転写性を改良することができる。
また、共重合体（１）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、６以下であることが好ましく、５以下であることが好ましく、４以下であることが更に好ましい。分子量分布が６以下であれば、金型転写性と膜厚ムラを改善することができる。
なお、本発明において、重合体の「重量平均分子量」および「分子量分布」は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。
【００４２】
＜＜芳香族ビニル単量体単位＞＞
芳香族ビニル単量体単位を形成しうる芳香族ビニル単量体としては、スチレンおよびその誘導体が挙げられ、具体的には、スチレン、α−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン、４−モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、４−モノフルオロスチレン、および４−フェニルスチレンなどが挙げられる。これらの中でも、吸湿性を低減すべく、極性基を含有しないもの、具体的には、スチレン、α−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン、および４−フェニルスチレンが好ましく、工業的な入手の容易さからスチレンが特に好ましい。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４３】
＜＜鎖状共役ジエン単量体単位＞＞
鎖状共役ジエン単量体単位を形成しうる鎖状共役ジエン単量体としては、特に限定されないが、吸湿性を低減すべく、極性基を含有しないものが好ましく、具体的には、１，３−ブタジエン、イソプレン（２−メチル−１，３−ブタジエン）、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエンなどが好ましく挙げられる。これらの中でも、工業的な入手の容易さから１，３−ブタジエン、イソプレンが特に好ましい。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４４】
＜＜重合体ブロック［Ａ］＞＞
重合体ブロック［Ａ］中の芳香族ビニル単量体単位の含有割合は、重合体ブロック［Ａ］中の全繰り返し単位を１００質量％とした場合に、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは１００質量％である。重合体ブロック［Ａ］中の芳香族ビニル単量体単位の含有割合が８０質量％以上であれば、共重合体水素化物中の重合体ブロック［Ａ］由来のミクロ相分離ドメインを維持することができ、引張強度および芳香族単量体ブロックの耐熱性を維持することができる。
【００４５】
なお、重合体ブロック［Ａ］は、芳香族ビニル単量体単位以外の単量体単位を含んでいてもよく、そのようなその他の単量体単位は、鎖状共役ジエン単量体単位であってもよい。また、その他の単量体単位を形成しうる単量体としては、吸湿性を低減すべく、極性基を含有しないものが好ましく、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン、１−エイコセン、４−メチル−１−ペンテン、４，６−ジメチル−１−ヘプテンなどの鎖状オレフィン；ビニルシクロヘキサンなどの環状オレフィンが挙げられる。
なお、ブロック共重合体である共重合体が重合体ブロック［Ａ］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ａ］の単量体組成は同一あってもよく、異なっていてもよい。
【００４６】
＜＜重合体ブロック［Ｂ］＞＞
重合体ブロック［Ｂ］中の鎖状共役ジエン単量体単位の含有割合は、重合体ブロック［Ｂ］中の全繰り返し単位を１００質量％とした場合に、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは１００質量％である。重合体ブロック［Ｂ］中の鎖状共役ジエン単量体単位の含有割合が６０質量％以上であれば、共重合体中の重合体ブロック［Ｂ］由来のガラス転移温度（Ｔｇ）を得ることができ、低温衝撃強度を維持することができる。
【００４７】
なお、重合体ブロック［Ｂ］は、鎖状共役ジエン単量体単位以外の単量体単位を含んでいてもよく、そのようなその他の単量体単位は、芳香族ビニル単量体単位であってもよいし、その他の単量体単位は「重合体ブロック［Ａ］」の項で上述した鎖状オレフィン、環状オレフィンから形成されてもよい。
なお、ブロック共重合体である共重合体が重合体ブロック［Ｂ］を複数有する場合は、複数の重合体ブロック［Ｂ］の単量体組成は同一あってもよく、異なっていてもよい。
【００４８】
＜＜ブロック共重合体＞＞
ブロック共重合体は、本発明の共重合体水素化物の１種であるブロック共重合体水素化物の前駆体であり、少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とを含有する高分子である。
ここで、ブロック共重合体である共重合体中の重合体ブロック［Ａ］の数は、通常５つ以下、好ましくは４つ以下、より好ましくは３つ以下であり、更に好ましくは２つである。
また、ブロック共重合体である共重合体中の重合体ブロック［Ｂ］の数は、通常４つ以下、好ましくは３つ以下、より好ましくは２つ以下、また、更に好ましくは１つである。
【００４９】
−ｗＡ：ｗＢ−
ブロック共重合体中の全芳香族ビニル単量体単位がブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＡとし、ブロック共重合体中の全鎖状共役ジエン単量体単位がブロック共重合体全体に占める質量分率をｗＢとしたときに、ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ：ｗＢ）は、好ましくは２０：８０〜６０：４０、より好ましくは、２５：７５〜６０：４０、更に好ましくは、４０：６０〜６０：４０である。
ｗＡが多過ぎる場合は、共重合体から得られる共重合体水素化物の低温下での耐衝撃性が低下するおそれがある。一方、ｗＡが少な過ぎる場合は、共重合体から得られる共重合体水素化物の剛性が低下するおそれがある。
なお、「ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ：ｗＢ）」については、ブロック共重合体を製造する過程において、ブロック共重合体の重合に用いた芳香族ビニル単量体、鎖状共役ジエン単量体およびその他のビニル系化合物の部数と、ガスクロマトグラフィー（ＧＣ）を使用して測定されたブロック共重合体の各ブロックの重合終了段階での用いたモノマーの重合体への重合転化率により、各単量体単位の質量分率を算出することができる。
【００５０】
−ブロック構造−
ブロック共重合体である共重合体のブロックの形態は、鎖状型ブロックでもラジアル型ブロックでもよいが、鎖状型ブロックであるものが、機械的強度に優れ好ましい。また、ブロック共重合体である共重合体は、重合体ブロック［Ｂ］の両端に重合体ブロック［Ａ］が結合した構造（すなわち、Ａ−Ｂ−Ａの順に並んだ構造）を少なくとも１箇所有することが好ましい。
そしてブロック共重合体である共重合体の特に好ましい形態としては、重合体ブロック［Ｂ］の両端に重合体ブロック［Ａ］が結合してなるトリブロック共重合体（Ａ−Ｂ−Ａ）、および、重合体ブロック［Ａ］の両端に重合体ブロック［Ｂ］が結合し、更に、該２つの重合体ブロック［Ｂ］の他端にそれぞれ重合体ブロック［Ａ］が結合してなるペンタブロック共重合体（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａ）が挙げられ、トリブロック共重合体（Ａ−Ｂ−Ａ）が最も好ましい。
【００５１】
＜共重合体の水素化＞
上述した共重合体中の不飽和結合（例えば、主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合、並びに、芳香環の炭素−炭素不飽和結合などを含む）を水素化することで、共重合体水素化物を得ることができる。
【００５２】
−水素化率−
そして、水素化による得られる共重合体水素化物の水素化率は、９０モル％以上であることが好ましく、９７モル％以上であることが好ましく、９９モル％以上であることがより好ましい。水素化率が９０モル％以上であれば、耐候性を改良することができる。
【００５３】
−分子量−
ここで、共重合体水素化物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、７０００以上であることが好ましく、１００００以上であることがより好ましく、１２０００以上であることが更に好ましく、１９００００以下であることが好ましく、１５００００以下であることがより好ましく、１０００００以下であることが更に好ましい。共重合体の重合平均分子量が７０００以上であれば、押出成形にてフィルム成形をすることができ、１９００００以下であれば、金型転写性を改良することができる。
また、共重合体水素化物の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、７以下であることが好ましく、６以下であることが好ましく、５以下であることが更に好ましい。分子量分布が７以下であれば、金型転写性および膜厚ムラを改善することができる。
【００５４】
共重合体水素化物の、鎖状共役ジエン化合物に由来する炭素−炭素不飽和結合の水素化率、並びに、芳香族ビニル化合物に由来する炭素−炭素不飽和結合の水素化率は、例えば、共重合体および共重合体水素化物の1Ｈ−ＮＭＲを測定することにより、求めることができる。
【００５５】
共重合体中の不飽和結合の水素化方法や反応形態等は特に限定されず、公知の方法に従って行えばよい。
共重合体の鎖状共役ジエン化合物に由来する主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合を選択的に水素化する方法としては、例えば、特開２０１５−７８０９０号公報等に記載された公知の水素化方法が挙げられる。
また、共重合体の鎖状共役ジエン化合物に由来する主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合、並びに、芳香族ビニル化合物に由来する芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化する方法としては、例えば、国際公開第２０１１／０９６３８９号、国際公開第２０１２／０４３７０８号等に記載された方法が挙げられる。
【００５６】
水素化反応終了後においては、水素化触媒、或いは、水素化触媒および重合触媒を反応溶液から除去した後、得られた溶液から溶剤を除去して共重合体水素化物を回収することができる。
【００５７】
−ブロック共重合体水素化物−
ブロック共重合体水素化物は、本発明の共重合体水素化物の１種である。
ブロック共重合体水素化物は、ブロック共重合体の鎖状共役ジエン化合物に由来する主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合のみを選択的に水素化した高分子であってもよいし、ブロック共重合体の鎖状共役ジエン化合物に由来する主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合並びに芳香族ビニル化合物に由来する芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化した高分子であってもよいし、これらの混合物であってもよい。
【００５８】
ブロック共重合体の鎖状共役ジエン化合物に由来する主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合のみを選択的に水素化する場合、主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合の水素化率は、通常９５％以上、好ましくは９７％以上、より好ましくは９９％以上であり、芳香族ビニル化合物に由来する芳香環の炭素−炭素不飽和結合の水素化率は、通常１０％以下、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下である。
なおここで、「主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合を水素化すること」は、「ブロック共重合体における鎖状共役ジエン化合物に由来の二重結合を水素化すること」を意味し、「芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化すること」は、「ブロック共重合体における芳香環に由来の二重結合を水素化すること」を意味する。
【００５９】
ブロック共重合体の鎖状共役ジエン化合物に由来する主鎖および側鎖の炭素−炭素不飽和結合、並びに、芳香族ビニル化合物に由来する芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化する場合、水素化率は、全炭素−炭素不飽和結合の９０％以上、好ましくは９５％以上、より好ましくは９９％以上である。
【００６０】
＜シラン変性＞
上記得られた共重合体水素化物と、エチレン性不飽和シラン化合物とを、過酸化物の存在下で反応（シラン変性）させて、共重合体水素化物にアルコキシシリル基を導入してもよい。
なお、導入されるアルコキシシリル基は、シラン変性に用いられる後述のエチレン性不飽和シラン化合物に対応するが、（ｉ）ガラス、金属等の異種材料との接着、（ｉｉ）溶融シリカ、粉砕シリカ、モンモリロナイト等のいわゆるクレー、ガラスファイバー、カーボンファイバー、カーボンナノチューブ、セルロースナノファイバー、金属粒子、等の分散性の観点から、メトキシシリル基、エトキシシリル基が好ましく、メトキシシリル基がより好ましい。ここで、アルコキシシリル基は、共重合体水素化物に直接結合されてもよく、アルキレン基やアルキレンオキシカルボニルアルキレン基などの２価の有機基を介して結合されてもよい。
【００６１】
＜＜エチレン性不飽和シラン化合物＞＞
シラン変性に用いるエチレン性不飽和シラン化合物としては、共重合体水素化物と反応（例えばグラフト重合）して、共重合体水素化物にアルコキシシリル基を導入しうるものであれば特に限定されない。このようなエチレン性不飽和シラン化合物としては、例えばビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリエトキシシラン、ジメトキシメチルビニルシラン、ジエトキシメチルビニルシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシランなどが挙げられる。これらの中でもビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランが好ましく、ビニルトリメトキシシランがより好ましい。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
エチレン性不飽和シラン化合物の使用量は、共重合体水素化物１００質量当たり、通常０．１質量部以上、好ましくは０．２質量部以上、より好ましくは０．３質量部以上、通常１０質量部以下、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下である。
【００６２】
＜＜過酸化物＞＞
シラン変性に用いる過酸化物としては、１分間半減期温度が１７０〜１９０℃のものが好ましく使用され、例えば、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ヘキシルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジ−（２−ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンなどの有機過酸化物が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
過酸化物の使用量は、共重合体水素化物１００質量部当たり、通常０．０５質量部以上、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは０．２質量部以上、通常２質量部以下、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．５質量部以下である。
【００６３】
＜＜アルコキシシリル基の導入量＞＞
シラン変性を行うことにより共重合体水素化物に導入されるアルコキシシリル基の量は、共重合体水素化物１００質量部当たり、０．１質量部以上であることが好ましく、０．５質量部以上であることがより好ましく、１質量部以上であることが更に好ましく、１０質量部以下であることが好ましく、５質量部以下であることがより好ましく、３質量部以下であることが更に好ましい。
【００６４】
−分子量−
上記シラン変性により得られた共重合体水素化物（シラン変性体）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、通常、導入されるアルコキシシリル基の量が少ないため、原料として用いた共重合体水素化物のそれと大きくは変わらず、７０００以上であることが好ましく、１００００以上であることがより好ましく、１２０００以上であることが更に好ましく、１９００００以下であることが好ましく、１５００００以下であることがより好ましく、１０００００以下であることが更に好ましい。シラン変性体の重合平均分子量が７０００以上であれば、シラン変性体の機械的強度を高めることができ、１９００００以下であれば、シラン変性体の加工性を確保することができる。
また、シラン変性体の分子量分布は、７．５以下であることが好ましく、６．５以下であることが好ましく、５．５以下であることが更に好ましい。分子量分布が７．５以下であれば、共重合体水素化物から得られるシラン変性体の加工性や機械的強度を高めることができる。
なお、シラン変性体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、過酸化物の存在下でシラン変性を行うため、重合体の架橋反応、切断反応が併発することにより、原料として用いた共重合体水素化物のそれよりも大きくなる傾向がある。
【００６５】
＜ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線＞
共重合体水素化物を含有する試料のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線における共重合体水素化物由来ピークの数は、少なくとも２つである限り、特に制限はないが、４つ以下であることが好ましく、３つ以下であることがより好ましく、２つであることが特に好ましい。
ここで、溶出曲線は、共重合体水素化物由来ピークを検出可能なものであればよく、共重合体水素化物のみをＧＰＣ測定することにより得られた溶出曲線だけでなく、共重合体水素化物を含む組成物より得られた溶出曲線（例えば、老化防止剤と共重合体水素化物とを含む組成物）であってもよい。
なお、本明細書において、「ピーク」とは「ベースラインに対して突出した部分」を意味し、「ピークトップ」とは「示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（ｍＶ）が一番高い頂点」を意味する。
ここで、少なくとも２つの共重合体水素化物由来ピークのうち、最も溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第１ピークとし、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物由来ピークを第２ピークとする。例えば、図１では、Ａが第１ピークであり、Ｂが第２ピークであり、溶出時間約１６分で検出されるＣが共重合体水素化物を製造するときに使われた溶媒（例えば、シクロヘキサン）に由来するピークであり、１６．５分以降のマイナス側に検出される２つのピークはＧＰＣ測定で用いた溶媒としてのテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に由来するピークである。Ｄは老化防止剤に由来するピークである。
また、図１において、ＥはＧＰＣで測定された標準ポリスチレンの分子量のプロット（キャリブレーションカーブ）であり、図１に示すように、このキャリブレーションカーブとＧＰＣで測定された共重合体水素化物の溶出時間から、「第１ピークの感度が最も高い溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）」および「第２ピークの感度が最も高い溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）」を算出する。
なお、図１の溶出曲線では、Ｄの老化防止剤由来のピークは、本発明の共重合体水素化物によるものではない。
【００６６】
＜＜第１ピーク＞＞
第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）は、特に制限はないが、１５０００以上であることが好ましく、１６３００以上であることがより好ましく、２００００以上であることが更に好ましく、２５０００以上であることが一層好ましく、４５０００以上であることがより一層好ましく、２０００００以下であることが好ましく、１７００００以下であることがより好ましく、１４００００以下であることが更に好ましく、９６０００以下であることが一層好ましく、８８４００以下であることがより一層好ましい。第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が、１５０００以上であれば、樹脂の衝撃強度を確保することができ、２００，０００以下であれば、フィルムを押し出し成型することができる。
【００６７】
＜＜第２ピーク＞＞
第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）は、１０００以上である限り、特に制限はないが、１２００以上であることが好ましく、１３００以上であることがより好ましく、１５００以上であることが更に好ましく、１８００以上であることが一層好ましく、９２００以上であることがより一層好ましく、１５３８００以下であることが好ましく、１０００００以下であることがより好ましく、５００００以下であることが更に好ましく、４７１００以下であることが一層好ましい。第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が、１０００以上であり、かつ、１５３８００以下であれば金型転写性を改良することができる。
【００６８】
第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）に対する第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）の比（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量）は、１．５０以上である限り、特に制限はないが、２．０以上であることが好ましく、４．０以上であることがより好ましく、４．８９以上であることが更に好ましく、２００以下であることが好ましく、１５０以下であることがより好ましく、１００以下であることが更に好ましく、７３．８５以下であることが一層好ましく、１３．５８以下であることがより一層好ましい。第２ピーク分子量に対する第１ピーク分子量の比が、２．０以上であり、かつ、２００以下であれば、膜厚ムラをより改良することができる。
【００６９】
第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）に対する第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）の比（第１ピークトップ感度（ｍＶ）／第２ピークトップ感度（ｍＶ））は、特に制限はないが、０．０１以上であることが好ましく、０．０１５以上であることがより好ましく、０．０２以上であることが更に好ましく、４．０１以上であることが一層好ましく、６．８８以上であることがより一層好ましく、９．３６以上であることが更に一層好ましく、１０．１８以上であることが特に好ましく、９９以下であることが好ましく、７０以下であることがより好ましく、５０以下であることが更に好ましく、２６．３９以下であることが一層好ましい。第２ピークトップ感度（ｍＶ）に対する第１ピークトップ感度（ｍＶ）の比が、０．０１以上であれば、金型転写性をより改良することができ、９９以下であれば、膜厚ムラをより改良することができる。
なお、本発明において、「示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（ｍＶ）」は、ＧＰＣ溶出曲線の各ピークにおけるピークトップ感度を意味し、例えば、図１では、「ピークトップ感度（ｍＶ）」に相当する。
【００７０】
なお、水素化反応（水添反応）に供する共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）と、水素化温度（水添温度）と、水素化反応時間（水添反応時間）と、水素化反応（水添反応）における水素供給停止時間とを適宜調整することにより、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線において所定の第１ピークと所定の第２ピークとを有する共重合体水素化物が得られる。
【００７１】
（共重合体水素化物の製造方法）
本発明の共重合体水素化物の製造方法は、本発明の共重合体水素化物を製造する製造方法であり、共重合工程と、水素化工程とを含み、必要に応じて、シラン変性工程等のその他の工程を含む。
【００７２】
＜共重合工程＞
共重合工程は、有機リチウム化合物を含む開始剤を用いて、芳香族ビニル単量体と鎖状共役ジエン単量体とを共重合させる工程である。
共重合の方法は、有機リチウム化合物を含む開始剤を用いた共重合である限り、特に限定されず、芳香族ビニル単量体と鎖状共役ジエン単量体を含む単量体組成物を、既知の方法で重合することにより、共重合体を調製することができる。
【００７３】
−有機リチウム化合物−
有機リチウム化合物は、通常、アニオン重合に用いられるものであり、特に制限はなく、例えば、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、ｎ−プロピルリチウム、ｉｓｏ−プロピルリチウム、ベンジルリチウム等のモノ有機リチウム化合物；１，４−ジリチオブタン、１，５ージリチオペンタン、１，６ージリチオヘキサン、１，１０−ジリチオデカン、１，１−ジリチオジフェニレン、ジリチオポリブタジエン、ジリチオポリイソプレン、１，４−ジリチオベンゼン、１，２−ジリチオ−１，２−ジフェニルエタン、１，４−ジリチオ−２−エチルシクロヘキサン、１，３，５−トリリチオベンゼン、１，３，５−トリリチオ−２，４，６−トリエチルベンゼン等の多官能性有機リチウム化合物；などが挙げられる。これらの中でも、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム等のモノ有機リチウム化合物が好ましい。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７４】
＜水素化工程＞
水素化工程は、共重合工程により得られた共重合体を水素化する工程である。
共重合体中の不飽和結合を水素化する方法（水素化方法）としては、特に限定されず、既知の方法を採用することができるが、水素化率を高くしつつ、重合体鎖切断反応を抑制しうる水素化方法が好ましい。このような水素化方法としては、例えば、国際公開第２０１１／０９６３８９号、国際公開第２０１２／０４３７０８号などに記載された方法を挙げることができる。
【００７５】
＜シラン変性工程＞
シラン変性工程は、水素化工程により得られた共重合体水素化物をシラン変性する工程である。
共重合体水素化物をシラン変性する方法は、特に限定されないが、例えば、共重合体水素化物と、エチレン性不飽和シラン化合物と、過酸化物とを二軸押出機にて混練することにより、共重合体水素化物にアルコキシシリル基を導入することができる。混練温度は、通常１８０℃以上、好ましくは１８５℃以上、より好ましくは１９０℃以上、通常２２０℃以下、好ましくは２１０℃以下、より好ましくは２００℃以下である。混練時間は、通常０．１分間以上、好ましくは０．２分間以上、より好ましくは０．３分間以上、通常１０分間以下、好ましくは５分間以下、より好ましくは２分間以下程度である。このような混練温度、混練時間となるように適宜設定して、連続的に混練、押出しをすればよい。
【００７６】
（共重合体水素化物含有組成物）
本発明の共重合体水素化物含有組成物は、上述した本発明の共重合体水素化物と、リン系酸化防止剤、フェノール系老化防止剤、および加工助剤の少なくとも何れかと、を含み、必要に応じて、その他の成分を含む。
【００７７】
＜リン系酸化防止剤＞
リン系酸化防止剤は、特に制限はなく、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシリホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェノル）ホスファイト、トリス（２，４−ジーｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９、１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０ホスファフェナントレンー１０−オキサイド等のモノホスファイト系化合物、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）４，４’−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）等のジホスファイト系化合物；６−〔３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロポキシ〕−２，４，８，１０−テトラキス−ｔ−ブチルジベンゾ〔ｄ，ｆ〕〔１．３．２〕ジオキサフォスフェピン、６−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロポキシ〕−２，４，８，１０−テトラキス−ｔ−ブチルジベンゾ〔ｄ，ｆ〕〔１．３．２〕ジオキサフォスフェピン等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７８】
＜フェノール系老化防止剤＞
フェノール系老化防止剤は、特に制限はなく、例えば、ペンタエリスリチル・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，９−ビス｛２−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロオニルオキシ］−１，１−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７９】
本発明の共重合体水素化物含有組成物における、共重合体水素化物１００質量部に対するリン系酸化防止剤およびフェノール系老化防止剤の合計含有量は、０．００１質量部以上１．０質量部以下である限り、特に制限はないが、０．００３質量部以上であることが好ましく、０．００５質量部以上であることがより好ましく、０．８質量部以下であることが好ましく、０．５質量部以下であることがより好ましい。共重合体水素化物１００質量部に対するリン系酸化防止剤およびフェノール系老化防止剤の合計含有量が、０．００１質量部以上であれば、酸化を防止することができ、１．０質量部以下であれば、樹脂表面へのブリードを抑制することができる。
【００８０】
＜加工助剤＞
加工助剤としては、共重合体水素化物に均一に溶解ないし分散できるものが好ましく、数平均分子量が３００以上５，０００以下の炭化水素系重合体がより好ましい。
【００８１】
炭化水素系重合体の具体例としては、ポリイソブチレン、ポリブテン、ポリ−４−メチルペンテン、ポリ−１−オクテン、ポリイソプレン、エチレン・α−オレフィン共重合体、ポリイソプレン−ブタジエン共重合体等の低分子量体及びその水素化物；などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
これらの中でも、透明性、耐光性を維持し、軟化効果に優れている点で、低分子量（数平均分子量が、好ましくは５００以上、好ましくは３，０００以下、より好ましくは２，５００以下）のポリイソブチレン水素化物（ＨＰＢ）が好ましい。
【００８２】
低分子量の炭化水素系重合体の配合量は、共重合体水素化物１００質量部に対して、通常、４０質量部以下、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは２０質量部以下、更に好ましくは１５質量部以下である。低分子量の炭化水素系重合体の配合量が上記好ましい範囲内であれば、合わせガラス用の中間膜とした場合に、耐熱性が低下するのを抑制することができ、溶出物が増加するのを抑制することができる。
【００８３】
＜その他の成分＞
その他の成分は、特に制限はなく、用途により例えば、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロック共重合体水素化物以外の重合体、ペレットのブロッキング防止剤、赤外線遮蔽／吸収剤、金属石鹸、着色剤、酸無水物、無機酸化物（粉砕シリカ、焼成シリカ等）などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００８４】
本発明の共重合体水素化物または共重合体水素化物含有組成物は、合わせガラス用の中間膜（前記合わせガラスは、熱線反射膜、透明導電膜、調光膜、高弾性樹脂層等を含んでいてもよい）、封止材（太陽光発電素子、ＯＬＥＤ等）、光学フィルム（位相差フィルム、偏光板保護フィルム等）、医療用成形体（バイアル、シリンジ、輸液バッグ、培養容器接着剤等）、接着シート、接着剤などに好適に使用される。
【００８５】
（合わせガラス用中間膜）
本発明の合わせガラス用中間膜は、合わせガラスに用いられる中間膜であり、本発明の共重合体水素化物にアルコキシシリル基または酸無水物基が導入された変性体を含み、必要に応じて、加工助剤、紫外線吸収剤（ＵＶＡ）等のその他の成分を含む。
合わせガラスは、上記合わせガラス用中間膜以外に、熱線反射膜、透明導電膜、調光膜、高弾性樹脂層等を含んでいてもよい。
合わせガラスの中間膜により接着される接着物としては、ガラス、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂等のプラスチック、などが挙げられる。
なお、合わせガラスの詳細および好適例などについては、例えば、国際公開２０１３／１７６２５８号、国際公開２０１６／００６６１０号に記載の通りである。
【００８６】
＜アルコキシシリル基が導入された変性体＞
アルコキシシリル基としては、トリメトキシシリル基、トリエトキシシリル基等の、トリ（炭素数１〜６アルコキシ）シリル基；メチルジメトキシシリル基、メチルジエトキシシリル基、エチルジメトキシシリル基、エチルジエトキシシリル基、プロピルジメトキシシリル基、プロピルジエトキシシリル基等の、（炭素数１〜２０アルキル）ジ（炭素数１〜６アルコキシ）シリル基；フェニルジメトキシシリル基、フェニルジエトキシシリル基等の、（アリール）ジ（炭素数１〜６アルコキシ）シリル基；等が挙げられる。また、アルコキシシリル基は、ブロック共重合体水素化物（Ｄ）に、炭素数１〜２０のアルキレン基や、炭素数２〜２０のアルキレンオキシカルボニルアルキレン基等の２価の有機基を介して結合していてもよい。
【００８７】
合わせガラス用中間膜における共重合体水素化物へのアルコキシシリル基の導入量は、共重合体水素化物１００質量部に対し、０．１質量部以上であることが好ましく、０．２質量部以上であることがより好ましく、０．３質量部以上であることがさらに好ましく、１．１質量部以上であることが一層好ましく、１．８質量部以上であることがより一層好ましく、１０質量部以下であることが好ましく、５質量部以下であることがより好ましく、３質量部以下であることがさらに好ましい。
アルコキシシリル基の導入量が上記下限以上であると、接着力を向上させることができ、一方、アルコキシシリル基の導入量が上記上限以下であると、異物の発生を抑制することができる。
アルコキシシリル基が導入されたことは、ＩＲスペクトルで確認することができる。また、その導入量は、1Ｈ−ＮＭＲスペクトルにて算出することができる。
【００８８】
共重合体水素化物にアルコキシシリル基を導入する方法は、特に限定されない。例えば、共重合体水素化物に、有機過酸化物の存在下で、エチレン性不飽和シラン化合物を反応（グラフト化反応）させることにより、アルコキシシリル基を導入する方法が挙げられる。
【００８９】
なお、アルコキシシリル基の詳細および好適例などについては、例えば、特開２０１７−１５９５９０号公報、国際公開２０１５／１０５１２７号、国際公開２０１６／００６６１０号、国際公開２０１２／０４３７０８号、国際公開２０１４／０９１９４１号、特開２０１７−１７１８３３号公報、に記載の通りである。
【００９０】
＜酸無水物基が導入された変性体＞
酸無水物基が導入された変性体を調製する方法としては、特に限定されず、例えば、共重合体水素化物に有機過酸化物の存在下で、不飽和カルボン酸無水物をグラフト化反応させることにより、酸無水物基を導入することができる。
共重合体水素化物に酸無水物基を導入することにより熱可塑性樹脂との接着性を高めることができる。
グラフト化反応に使用する不飽和カルボン酸無水物としては、共重合体水素化物とグラフト化反応して、共重合体水素化物に酸無水物基を導入するものであれば、特に限定されない。
不飽和カルボン酸無水物としては、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、無水イタコン酸、２，３−ジメチルマレイン酸無水物、５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸無水物、アリルコハク酸無水物、２−フェニルマレイン酸無水物、ｃｉｓ−アコニット酸無水物等が挙げられる。これらの中でも、工業的入手の容易さの観点から、無水マレイン酸、無水イタコン酸、５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸無水物が好適に用いられる。これらの不飽和カルボン酸無水物は、それぞれ単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
グラフト化反応に使用する有機過酸化物としては、１分間半減期温度が１７０℃以上１９０℃以下のものが好ましく使用される。
有機過酸化物としては、例えば、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ヘキシルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ジ（２−ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン等が好適に用いられる。
これらの有機過酸化物は、それぞれ単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
共重合体水素化物への酸無水物基の導入量は、共重合体水素化物１００質量部に対し、０．１質量部以上であることが好ましく、０．２質量部以上であることがより好ましく、０．３質量部以上であることが更に好ましく、１．８質量部以上であることが特に好ましく、１０質量部以下であることが好ましく、５質量部以下であることがより好ましく、３質量部以下であることが特に好ましい。
酸無水物基の導入量が上限以下であると、得られる変性体の吸湿性が高くなるのを抑制して、腐食発生を抑制することができる。一方、酸無水物基の導入量が下限以上であると、変性体層の熱可塑性樹脂層に対する接着性を十分発現させることができる。
酸無水物基が導入されたことは、ＩＲスペクトルで確認することができる。また、その導入量は、ＩＲスペクトルの吸光度から算出することができる。
グラフト化反応に使用する不飽和酸無水物の量は、共重合体水素化物１００質量部に対して、０．１質量部以上であることが好ましく、０．２質量部以上であることがより好ましく、０．３質量部以上であることが更に好ましく、１．８質量部以上であることが特に好ましく、１０質量部以下であることが好ましく、５質量部以下であることがより好ましく、３質量部以下であることが特に好ましい。
同時に使用する有機過酸化物の量は、共重合体水素化物１００質量部に対して、０．０３質量部以上であることが好ましく、０．０５質量部以上であることがより好ましく、０．１質量部以上であることが特に好ましく、１．５質量部以下であることが好ましく、１．０質量部以下であることがより好ましく、０．５質量部以下であることが特に好ましい。
共重合体水素化物と不飽和カルボン酸無水物とを、過酸化物の存在下で反応させる方法は、特に限定されない。例えば、ブロック共重合体水素化物、不飽和カルボン酸無水物及び過酸化物からなる混合物を、二軸混練機にて溶融状態で所望の時間混練することにより、ブロック共重合体水素化物に酸無水物基を導入することができる。
なお、酸無水物基の詳細および好適例などについては、例えば、特開２０１７−１５９５９０号公報に記載の通りである。
【００９１】
＜加工助剤＞
合わせガラス用中間膜における加工助剤としては、前記共重合体水素化物含有組成物における加工助剤と同様であり、その好適例や添加量も前記共重合体水素化物含有組成物における加工助剤と同様である
【００９２】
＜紫外線吸収剤（ＵＶＡ）＞
紫外線吸収剤（ＵＶＡ）としては、例えば、ベンゾトリアゾール系、トリアジン系、などが挙げられる。これらの中でも、耐光性の点で、ベンゾトリアゾール系が好ましい。
紫外線吸収剤（ＵＶＡ）の添加量としては、特に制限はないが、共重合体水素化物１００質量部当たり、０．０１質量部以上であることが好ましく、０．１質量部以上であることがより好ましく、０．２質量部以上であることが特に好ましく、５質量部以下であることが好ましく、２質量部以下であることがより好ましく、１質量部以下であることが特に好ましい。紫外線吸収剤（ＵＶＡ）の添加量が上記下限以上であれば、耐光性を向上させることができ、一方、紫外線吸収剤（ＵＶＡ）の添加量が上記上限以下であれば、紫外線吸収剤（ＵＶＡ）のブリードアウトを抑制することができる。
【００９３】
合わせガラス用中間膜の厚みとしては、特に制限はなく、１００μｍ以上であることが好ましく、２００μｍ以上であることがより好ましく、３００μｍ以上であることが特に好ましく、１０００μｍ以下であることが好ましく、９００μｍ以下であることがより好ましく、８００μｍ以下であることが特に好ましい。合わせガラス用中間膜の厚みが上記下限以上であれば、耐衝撃性を向上させることができ、一方、合わせガラス用中間膜の厚みが上記上限以下であれば、合わせガラス作製時の作業性の悪化を抑制することができる。
【００９４】
（合わせガラス用中間膜積層体）
本発明のガラス用中間膜積層体は、２層以上の合わせガラス用中間膜が積層されてなる合わせガラス用中間膜積層体であって、少なくとも一方の最外層が本発明の合わせガラス用中間膜であり、例えば、図３Ａに示すガラス用中間膜積層体３００、図３Ｂに示すガラス用中間膜積層体３１０、図３Ｃに示すガラス用中間膜積層体３２０、図３Ｄに示すガラス用中間膜積層体３３０、図３Ｅに示すガラス用中間膜積層体３４０が挙げられる。なお、図３Ａ〜図３Ｅにおいて、共重合体水素化物からなる層をＨＳＩＳ層３０とし、共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体からなる層をＳｉ−ＨＳＩＳ層４０とし、共重合体水素化物に酸無水物基が導入された変性体からなる層を酸無水物基変性ＨＳＩＳ層５０としている。
ここで、本発明のガラス用中間膜積層体は、図３Ｄに示すガラス用中間膜積層体３３０、図３Ｅに示すガラス用中間膜積層体３４０などのように、一方の最外層がＳｉ−ＨＳＩＳ層４０であり、他方の最外層が酸無水物基変性ＨＳＩＳ層５０であることが好ましい。
【００９５】
合わせガラス用中間膜積層体の厚みとしては、特に制限はなく、１００μｍ以上であることが好ましく、２００μｍ以上であることがより好ましく、３００μｍ以上であることが特に好ましく、１０００μｍ以下であることが好ましく、９００μｍ以下であることがより好ましく、８００μｍ以下であることが特に好ましい。合わせガラス用中間膜積層体の厚みが上記下限以上であれば、耐衝撃性を向上させることができ、一方、合わせガラス用中間膜積層体の厚みが上記上限以下であれば、合わせガラス作製時の作業性の悪化を抑制することができる。
【００９６】
（封止材）
本発明の封止材は、本発明の共重合体水素化物、または、本発明の共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含み、必要に応じて、加工助剤、紫外線吸収剤（ＵＶＡ）等のその他の成分を含む。
封止材の具体例としては、特に制限はなく、太陽光発電素子用封止材、ＯＬＥＤ用封止材、などが挙げられる。
また、封止材は、共重合体水素化物からなる層と、共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体からなる層とを備える多層構造であることが好ましい。
なお、封止材の詳細および好適例などについては、例えば、国際公開２０１２／０４３７０８号、国際公開２０１５／０９９０７９号、国際公開２０１４／０９１９４１号に記載の通りである。
【００９７】
＜アルコキシシリル基が導入された変性体＞
封止材におけるアルコキシシリル基が導入された変性体としては、前記合わせガラス用中間膜におけるアルコキシシリル基が導入された変性体と同様であり、その好適例も前記合わせガラス用中間膜におけるアルコキシシリル基が導入された変性体と同様である。
【００９８】
＜加工助剤＞
封止材における加工助剤としては、前記共重合体水素化物含有組成物における加工助剤と同様であり、その好適例や添加量も前記共重合体水素化物含有組成物における加工助剤と同様である。
【００９９】
＜紫外線吸収剤（ＵＶＡ）＞
封止材における紫外線吸収剤（ＵＶＡ）としては、前記合わせガラス用中間膜における紫外線吸収剤（ＵＶＡ）と同様であり、その好適例や添加量も前記合わせガラス用中間膜における紫外線吸収剤（ＵＶＡ）と同様である。
【０１００】
封止材の厚みとしては、特に制限はなく、１μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることが特に好ましく、１０ｍｍ以下であることが好ましく、１０００μｍ以下であることがより好ましく、５００μｍ以下であることが特に好ましい。封止材の厚みが上記下限以上であれば、封止部の欠陥発生を抑制することができ、一方、封止材の厚みが上記上限以下であれば、封止時の作業性の低下を抑制することができる。
【０１０１】
（光学フィルム）
本発明の光学フィルムは、本発明の共重合体水素化物を含み、必要に応じてその他の成分を含む。
光学フィルムの具体例としては、特に制限はなく、位相差フィルム、偏光板保護フィルム、などが挙げられる。
なお、光学フィルムの詳細および好適例などについては、例えば、国際公開２０１５／００５２９２号、国際公開２０１６／０６００７０号、国際公開２０１５／００２０２０号に記載の通りである。
【０１０２】
（医療用成形体）
本発明の医療用成形体は、本発明の共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる。
医療用成形体の具体例としては、特に制限はなく、バイアル、シリンジ、輸液バッグ、培養容器接着剤、などが挙げられる。
なお、医療用成形体の詳細および好適例などについては、例えば、国際公開２０１５／０３３８７６号に記載の通りである。
【０１０３】
（医療用成形体の製造方法）
本発明の医療用成形体の製造方法は、本発明の医療用成形体を製造する医療用成形体の製造方法であって、フェノール系老化防止剤の配合量が、共重合体水素化物１００質量部に対し、下記式１で表されるＷ質量部以上０．５０質量部以下である共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる医療用成形体を、照射線量Ｅで、高エネルギー線照射することを含む。
Ｗ＝［０．４６×（１００−Ｈ）＋０．０４］×（Ｅ／２５）・・・式１
（式１中、Ｗは、共重合体水素化物１００質量部に対するフェノール系酸化防止剤の質量部を表し、Ｈは、共重合体水素化物のパーセント単位で表示された水素化率を表し、Ｈは９９〜１００の数値である。Ｅは、高エネルギー線のｋＧｙ単位で表示される照射線量を表す。）
【０１０４】
＜高エネルギー線照射による滅菌処理＞
本発明の医療用成形体の製造方法は、本発明の医療用成形体を、照射線量Ｅで高エネルギー線照射することを特徴とする。
医療用成形体を、無菌状態を維持するために、菌を通過させない樹脂フィルムからなる密閉容器に内包させた状態で高エネルギー線を照射して滅菌処理を行うことが好ましい。滅菌処理された医療用成形体は、使用されるまでの間、樹脂フィルムからなる密閉容器中に無菌状態を維持して保管される。
実用的には、医療用成形体をポリエチレンなどの樹脂製袋に入れ、開口部をヒートシールなどの方法で密閉し、さらにその密閉袋を樹脂フィルムからなる袋などで多重に包装し、それをダンボール箱やプラスチックケース内に梱包して輸送できる状態にし、そのまま高エネルギー線を照射して滅菌処理する方法などが実施される。
【０１０５】
高エネルギー線照射による滅菌処理を行う際に、医療用成形体を内包させておく樹脂フィルムから密閉容器としては、樹脂で成形された単層又は多層の袋やケースが使用できる。用いる樹脂としては、エチレン−ビニルアルコール共重合体、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアミド−６、ポリアミド−６６、ポリアミド−１２などが挙げられる。これらの樹脂は一種又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
密閉方法としては、医療用成形体を樹脂製袋などに内包した後、開口部をヒートシールする方法などが利用できる。
【０１０６】
密閉容器を構成する樹脂フィルムとして、例えば、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド−６などからなる、酸素透過度が１００ｃｃ／ｍ2・ｄａｙ・ａｔｍ以下のフィルムを使用し、医療用成形体を内包した密閉容器内に、脱酸素剤を同時に内包させるなどの方法により密閉容器内の酸素濃度を低下させた状態で、高エネルギー線照射による滅菌処理を行った場合は、滅菌処理後の医療用成形体から水中への溶出物によるｐＨ変化がより抑制されるため好ましい。
【０１０７】
利用できる高エネルギー線としては、Ｘ線、ガンマ線、ベータ線、電子線、中性子腺などが挙げられ、滅菌処理としては、特にガンマ線又は電子線の照射による方法が汎用的で好ましく採用される。
医療用成形体の滅菌処理では、高エネルギー線の好ましい照射線量は、通常２０ｋＧｙ〜３５ｋＧｙである。照射線量がこれより少ない場合は滅菌効果が十分でなく、これより多い場合は、照射に時間を要することに加え、滅菌処理後のブロック共重合体水素化物からなる医療用成形体からの溶出物が増加する場合がある。
【０１０８】
滅菌済み医療用成形体としては、注射用の薬液容器、アンプル、輸液バッグ、固体薬容器、点眼薬容器、点滴薬容器、検査薬容器、栄養剤容器などの液体又は粉体、固体の薬品容器；血液検査用のサンプリング用試験管、採血管、検体容器などのサンプル容器；輸液チューブ、配管、継ぎ手、バルブ、コック等の配管材料；コンタクトレンズ用保存容器；義歯床、人工心臓、人工腎臓などの人工臓器やその部品などが例示される。これらの中でも、長期にわたり、薬品、特に液体薬品を保存する輸液バッグ、栄養剤容器、薬ビン、アンプルなどにおいては、容器からの溶出物量が少ないため、特に好ましい。
なお、医療用成形体の製造方法の詳細および好適例などについては、例えば、国際公開２０１５／０３３８７６号に記載の通りである。
【０１０９】
（接着剤）
本発明の接着剤は、本発明の共重合体水素化物にアルコキシシリル基が導入された変性体を含み、必要に応じて、有機溶剤、シランカップリング剤、架橋助剤、有機過酸化物、加工助剤、などをさらに含む。
本発明の接着剤は、耐熱性樹脂と金属とを接着してもよく、本発明の接着剤を含む接着剤シートと熱可塑性樹脂シートとが接着されていてもよい。
なお、接着剤の詳細および好適例などについては、例えば、特開２０１７−１７１８３３号公報、国際公開２０１７／１５４７１８号に記載の通りである。
【０１１０】
＜アルコキシシリル基が導入された変性体＞
接着剤におけるアルコキシシリル基が導入された変性体としては、前記合わせガラス用中間膜におけるアルコキシシリル基が導入された変性体と同様であり、その好適例も前記合わせガラス用中間膜におけるアルコキシシリル基が導入された変性体と同様である。
【０１１１】
＜有機溶剤＞
有機溶剤としては、例えば、トルエン、キシレン、ソルベントナフサ等の芳香族系溶剤；デカリン等の飽和炭化水系溶剤；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ジメチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素系溶剤；テトラヒドロフラン等のエーテル系溶剤；リモネン等のテルペン系溶剤；シクロヘキサノン等のケトン系溶剤；などが挙げられる。
これらの有機溶剤はそれぞれ単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用
してもよい。
これらの中でも、基材へ塗布された接着剤からの溶剤の揮発性及び塗布工程での作業性の点で、トルエンが好ましい。
有機溶剤の沸点として、特に制限はないが、９０℃以上であることが好ましく、１００℃以上であることがより好ましく、１０５℃以上であることが特に好ましく、１５０℃以下であることが好ましく、１４０℃以下であることがより好ましく、１３０℃以下であることが特に好ましい。有機溶剤の沸点が上記下限以上であれば、塗膜形成時に有機溶剤を容易に除去することができ、一方、有機溶剤の沸点が上記上限以下であれば、接着剤層を均質に形成することができる。
【０１１２】
有機溶剤の含有量としては、特に制限はないが、変性体１００質量部当たり、１００質量部以上であることが好ましく、１５０質量部以上であることがより好ましく、２００質量部以上であることが更に好ましく、３００質量部以上であることが特に好ましく、１０００質量部以下であることが好ましく、８００質量部以下であることがより好ましく、６００質量部以下であることが特に好ましい。有機溶剤の含有量が上記下限以上であれば、安定して塗工することができ、一方、有機溶剤の含有量が上記上限以下であれば、塗膜の乾燥時間を短縮することができる。
【０１１３】
＜シランカップリング剤＞
シランカップリング剤としては、特に制限はないが、エポキシシラン系カップリング剤、アミノシラン系カップリング剤が好ましく、エポキシシラン系カップリング剤が特に好ましい。
エポキシシラン系カップリング剤の具体例としては、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。
アミノシラン系カップリング剤の具体例としては、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ビニルベンジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらの中でも、接着性の点で、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランが好ましい。
シランカップリング剤の含有量としては、特に制限はないが、変性体１００質量部当たり、０．１質量部以上であることが好ましく、０．２質量部以上であることがより好ましく、０．５質量部以上であることが更に好ましく、１．０質量部以上であることが特に好ましく、１０質量部以下であることが好ましく、５質量部以下であることがより好ましく、３質量部以下であることが特に好ましい。シランカップリング剤の含有量が上記下限以上であれば、接着力を向上させることができ、一方、シランカップリング剤の含有量が上記上限以下であれば、接着剤の経時での粘度増加を抑制することができる。
【０１１４】
＜架橋助剤＞
架橋助剤としては、トリアリルイソシアヌレート、多価アクリル酸エステル、多価メタクリル酸エステル等が挙げられる。これらの架橋助剤は、それぞれ単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの中でも、接着力の向上の点で、トリアリルイソシアヌレートが好ましい。
架橋助剤の含有量としては、特に制限はないが、変性体１００質量部当たり、０．０１質量部以上であることが好ましく、０．１質量部以上であることがより好ましく、１質量部以上であることが更に好ましく、２質量部以上であることが特に好ましく、５質量部以下であることが好ましく、３質量部以下であることがより好ましく、２質量部以下であることが特に好ましい。架橋助剤の含有量が上記下限以上であれば、接着力を向上させることができ、一方、架橋助剤の含有量が上記上限以下であれば、接着剤の経時での粘度増加を抑制することができる。
【０１１５】
＜有機過酸化物＞
有機過酸化物としては、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルチクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、ｎ−ブチル−４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ヘキシルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ラウロイルパーオキシド、ジプロピオニルパーオキシド、ｐ−メンタンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。これらの有機過酸化物は、それぞれ単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの中でも、接着力の向上の点で、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンが好ましい。
有機過酸化物の含有量としては、特に制限はないが、変性体１００質量部当たり、０．０１質量部以上であることが好ましく、０．０５質量部以上であることがより好ましく、０．１質量部以上であることが更に好ましく、０．２質量部以上であることが特に好ましく、１質量部以下であることが好ましく、０．５質量部以下であることがより好ましく、０．３質量部以下であることが特に好ましい。有機過酸化物の含有量が上記下限以上であれば、接着力を向上させることができ、一方、有機過酸化物の含有量が上記上限以下であれば、接着剤の経時での粘度増加を抑制することができる。
【０１１６】
＜加工助剤＞
接着剤における加工助剤としては、前記共重合体水素化物含有組成物における加工助剤と同様であり、その好適例や添加量も前記共重合体水素化物含有組成物における加工助剤と同様である。
【０１１７】
＜耐熱性樹脂と金属との接着＞
耐熱性樹脂としては、通常１８０℃以上、好ましくは２２０℃以上、より好ましくは２６０℃以上の耐熱変形性を有する耐熱性樹脂、例えば、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、芳香族ポリアミド樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエーテルサルホン樹脂、液晶ポリマー、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ビスマレイミド樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、などが挙げられる。耐熱変形性は、ＪＩＳ  Ｋ７９１９−１法（プラスチック−荷重たわみ温度の求め方）に従って求められる荷重たわみ温度で評価できる。
金属の具体例としては、例えば、アルミニウム、ガリウム、インジウム、チタン、バナジウム、クロム、モリブデン、タングステン、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、パラジウム、白金、銅、銀、金、亜鉛等の金属；鉄合金、銅合金、アルミ合金、ニッケル合金、半田、ウッドメタル、超鋼合金、ホワイトゴールド等の合金；などが挙げられる。
接着時の加熱温度としては、特に制限はないが、１００℃以上であることが好ましく、１１０℃以上であることがより好ましく、１２０℃以上であることが特に好ましく、２００℃以下であることが好ましく、１９０℃以下であることがより好ましく、１８０℃以下であることが特に好ましい。接着時の加熱温度が上記下限以上であれば、接着力を向上させることができ、一方、接着時の加熱温度が上記上限以下であれば、接着後の反りを抑制することができる。
【０１１８】
（接合体）
本発明の接合体は、本発明の接着剤を含む接着剤シートと熱可塑性樹脂シートとが接着されてなる。
本発明の接着剤を含む接着剤シートの厚みとしては、特に制限はないが、５μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、１５μｍ以上であることが特に好ましく、１００μｍ以下であることが好ましく、８０μｍ以下であることがより好ましく、５０μｍ以下であることが特に好ましい。接着剤シートの厚みが上記下限以上であれば、接着力を向上させることができ、一方、接着剤シートの厚みが上記上限以下であれば、接着剤層のはみ出しを抑制することができる。
熱可塑性樹脂シートとしては、優れた透明性および機械的強度の点で、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、（メタ）アクリル酸エステル（共）重合体が好適に挙げられる。
本発明の接合体の厚みとしては、特に制限はないが、０．０２ｍｍ以上であることが好ましく、０．１ｍｍ以上であることがより好ましく、０．２ｍｍ以上であることが特に好ましく、１０ｍｍ以下であることが好ましく、２ｍｍ以下であることがより好ましく、１ｍｍ以下であることが特に好ましい。接合体の厚みが上記下限以上であれば、接合体の破断を抑制することができ、一方、接合体の厚みが上記上限以下であれば、接合体の加工性の悪化を抑制することができる。
なお、接合体の詳細および好適例などについては、例えば、国際公開２０１７／１５４７１８号に記載の通りである。
【０１１９】
（接合体の製造方法）
本発明の接合体の製造方法は、本発明の接合体を製造する接合体の製造方法であって、接着剤シートおよび熱可塑性樹脂シートのいずれか一方の接着面に、プラズマ照射、エキシマ紫外線照射、およびコロナ放電から選択される少なくとも１種の活性化処理を行う工程（１）と、接着剤シートおよび熱可塑性樹脂シートの接着面を重ね合わせ、加圧圧縮する工程（２）と、を含む。
なお、接合体の製造方法の詳細および好適例などについては、例えば、国際公開２０１７／１５４７１８号に記載の通りである。
【０１２０】
＜工程（１）＞
工程（１）は、接着剤シートおよび熱可塑性樹脂シートのいずれか一方の接着面に、プラズマ照射、エキシマ紫外線照射、およびコロナ放電から選択される少なくとも１種の活性化処理を行う工程である。均一に表面処理を行うことが可能であることから、プラズマ照射および／またはコロナ放電処理が好ましい。
【０１２１】
＜＜活性化処理＞＞
活性化処理は、プラズマ照射、エキシマ紫外線照射、およびコロナ放電から選択される少なくとも１種である。
【０１２２】
−プラズマ照射−
プラズマ照射としては、大気圧下でプラズマ照射を行う常圧プラズマ照射、減圧下でプラズマ照射を行う減圧プラズマ照射が挙げられ、より簡便な方法により、均一に表面処理を行う観点から、常圧プラズマ照射が好ましい。
常圧プラズマ照射は、大気圧下、水素、ヘリウム、窒素、酸素、アルゴンから選択される少なくとも１種のガス雰囲気下で行うことが好ましく、大気圧下、窒素と乾燥空気、または、窒素と酸素との混合ガス雰囲気下で行うことがさらに好ましい。
窒素の流量は、５０ＮＬ／分以上であることが好ましく、１５０ＮＬ／分以下であることが好ましい。乾燥空気または酸素の流量は、０．１ＮＬ／分以上であることが好ましく、５ＮＬ／分以下であることが好ましい。
プラズマ照射の出力は、０．５ｋＷ以上であることが好ましく、２ｋＷ以下であることが好ましい。
プラズマ照射の周波数は出力に対応した共振周波数であることが好ましく、具体的には１０ＫＨｚ以上であることが好ましく、１００ＫＨｚ以下であることが好ましい。
プラズマ照射の照射速度は１ｃｍ／分以上であることが好ましく、１００ｃｍ／分以下であることが好ましい。
プラズマ発生源と、接着剤シートまたは熱可塑性樹脂シートとの距離は、１ｍｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。
プラズマ照射を減圧下で行うときは、０．００１ｋＰａ以上１０ｋＰａ以下（絶対圧）の低圧ガス（アルゴンガス、酸素ガス、窒素ガス、又はこれらの混合ガス等）を用いてプラズマ処理を行うことが好ましい。
低圧ガスとしては、窒素と酸素との混合ガスを用いることが特に好ましい。
窒素と酸素との混合比は体積比で１０：１〜１：１０であることが好ましく、混合ガスの流量は０．１ＮＬ／分以上であることが好ましく、１０ＮＬ／分以下であることが好ましい。
プラズマ照射の出力は、５０Ｗ以上であることが好ましく、５００Ｗ以下であることが好ましい。
【０１２３】
−エキシマ紫外線照射−
エキシマ紫外線照射は、窒素と乾燥空気または酸素との混合気体を流しながらエキシマ紫外線ランプを用いてエキシマ紫外線照射することが好ましい。該混合気体の酸素濃度は、通常１％以上であり、３％以上であることが好ましく、通常１５％以下であり、５％以下であることが好ましい。混合気体の流量は、３リットル／分以上７リットル／分以下であることが好ましい。
エキシマ紫外線ランプと、接着剤シートまたは熱可塑性樹脂シートとの接着面との距離は、１０ｍｍ以下が好ましく、１ｍｍ以上５ｍｍ以下がより好ましい。照射の強度は、２０ｍＷ以上１００ｍＷ以下であることが好ましく、３０ｍＷ以上５０ｍＷ以下であることがより好ましい。
【０１２４】
−コロナ放電−
コロナ放電は、乾燥空気雰囲気下で行うことが好ましく、乾燥空気の流量は１０ＮＬ／分以上であることが好ましく、１００ＮＬ／分以下であることが好ましい。コロナ放電の出力は、２５０Ｗ以上であることが好ましく、１０００Ｗ以下であることが好ましく、放電電量は、２０Ｗ・分／ｍ2以上であることが好ましく、５５０Ｗ・分／ｍ2以下であることが好ましい。電極と、接着剤シートまたは熱可塑性樹脂シートとの距離は、１ｍｍ以上であることが好ましく、２０ｍｍ以下であることが好ましい。
【０１２５】
＜工程（２）＞
工程（２）は、接着剤シートおよび熱可塑性樹脂シートの接着面を重ね合わせ、加圧圧縮する工程である。
接着剤シートの接着面および熱可塑性樹脂シートの接着面を重ね合わせ、加熱圧着する方法は、特に制限はなく、例えば、接着剤シートの接着面及び熱可塑性樹脂シートの接着面を重ね合わせ、更に必要に応じて、その他の部材を重ね合わせ、得られる積層物を可撓性の袋（以下、「バッグ」ということがある。）に入れて、バッグ内の空気を脱気しながら、加熱して貼り合わせる方法；前記積層物をバックに入れて、バッグ内の空気を脱気した後、オートクレーブ中で、加熱加圧して貼り合わせる方法：などが挙げられる。
【０１２６】
オートクレーブ中で加圧する場合、加圧圧力は、通常、０．１ＭＰａ以上であり、０．２ＭＰａ以上であることが好ましく、０．３ＭＰａ以上であることがより好ましく、通常、１．５ＭＰａ以下であり、１．２ＭＰａ以下であることが好ましく、１．０ＭＰａ以下であることがより好ましい。
加熱する場合、温度は、通常、８０℃以上であり、９０℃以上であることが好ましく、通常、１８０℃以下であり、１６０℃以下であることが好ましく、１４０℃以下であることがより好ましい。
温度及び圧力が上記範囲であれば、十分な接着強度が得られ、また、接着面に気泡等の不良も発生し難い。
オートクレーブ中で加圧する時間は、通常、１０分以上であり、１５分以上であることが好ましく、２０分以上であることがより好ましく、通常、６０分以下であり、５０分以下であることが好ましく、４０分以下であることがより好ましい。
バッグに入れて加熱加圧して接合体を成形する方法は、自動車用合わせガラス等のように曲面形状を有する接合体を製造する方法として特に有用である。
【０１２７】
また、接合体が平面形状の物であれば、プレス、真空ラミネータ、真空プレス、ロールラミネータ等の加圧機を使用して加圧し、圧着する方法等も適用できる。
加圧時の圧力は、通常、０．１ＭＰａ以上であり、０．５ＭＰａ以上であることが好ましく、通常、１０ＭＰａ以下であり、３ＭＰａ以下であることが好ましい。
加圧の時間は、通常、１分以上であり、５分以上であることが好ましく、通常、３０分以下であり、１０分以下であることが好ましい。
【０１２８】
以上のようにして得られる接合体は、接着剤シートと熱可塑性樹脂シートとの界面が強固に接着しており、高温高湿環境下に長時間暴露した後であっても、強固な接着強度を維持し、剥離等の不具合が発生し難いものである。
【実施例】
【０１２９】
以下、本発明について実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、以下の説明において、量を表す「％」および「部」は、特に断らない限り、質量基準である。
また、複数種類の単量体を共重合して製造される重合体において、ある単量体を重合して形成される構造単位の前記重合体における割合は、別に断らない限り、通常は、その重合体の重合に用いる全単量体に占める当該ある単量体の比率（仕込み比）と一致する。
実施例および比較例において、共重合体の重量平均分子量および分子量分布並びにＧＰＣ溶出曲線分析、共重合体水素化物の水素化率、共重合体水素化物の重量平均分子量およびＧＰＣ溶出曲線分析（第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）、第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ））、共重合体水素化物シラン変性体の重量平均分子量およびＧＰＣ溶出曲線分析、共重合体水素化物およびそのシラン変性体の金型転写性、共重合体水素化物およびそのシラン変性体を用いたフィルム成形における膜厚ムラ、および、ガラス密着強度は、下記の方法で評価した。【０１３０】
＜共重合体の重量平均分子量および分子量分布並びにＧＰＣ溶出曲線分析＞
テトラヒドロフランを溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）による標準ポリスチレン換算値として、４０℃において、０．６ｃｃ／分の速度で測定した。測定装置としては、東ソー社製ＨＬＣ８３２０ＧＰＣを用い、カラムはＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ  Ｇ５０００ＨＬＸ、Ｇ４０００ＨＬＸ，Ｇ２０００ＨＬＸ３本を直列につなぎ、ポリマー量４ｍｇ／１ｃｃの濃度に調整し測定した。【０１３１】
＜共重合体水素化物の水素化率＞
共重合体水素化物の水素化率（モル％）は、1Ｈ−ＮＭＲ測定（測定溶媒：ＣＤＣｌ3）を実施し、共重合体中に存在した全不飽和結合のうち消失した不飽和結合の割合を算出することで導出した。【０１３２】
＜共重合体水素化物の重量平均分子量およびＧＰＣ溶出曲線分析＞
テトラヒドロフランを溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）による標準ポリスチレン換算値として、４０℃において、０．６ｃｃ／分の速度で測定した。測定装置としては、東ソー社製ＨＬＣ８３２０ＧＰＣを用い、カラムはＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ  Ｇ５０００ＨＬＸ、Ｇ４０００ＨＬＸ，Ｇ２０００ＨＬＸ３本を直列につなぎ、ポリマー量４ｍｇ／１ｃｃの濃度に調整し測定した。【０１３３】
＜共重合体水素化物シラン変性体の重量平均分子量およびＧＰＣ溶出曲線分析＞
テトラヒドロフランを溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）による標準ポリスチレン換算値として、４０℃において、０．６ｃｃ／分の速度で測定した。測定装置としては、東ソー社製ＨＬＣ８３２０ＧＰＣを用い、カラムはＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ  Ｇ５０００ＨＬＸ、Ｇ４０００ＨＬＸ，Ｇ２０００ＨＬＸ３本を直列につなぎ、ポリマー量４ｍｇ／１ｃｃの濃度に調整し測定した。【０１３４】
＜共重合体水素化物およびそのシラン変性体の金型転写性＞
Ｔダイ押し出し機で得られたフィルムをミカドテクノス（株）真空熱加圧装置ＶＳ３０−３０３０を用い、温度１７０℃、真空度−１００ｋＰａの減圧で１分予熱し、０．４ＭＰａの圧力で５秒プレスした。評価に使用した金型は図２に示す。
得られたサンプルの断面をＫＥＹＥＮＣＥデジタルマイクロスコープＶＨＸ−１０００を使い、２つの頭頂部に基準線を引き、谷部分の深さを測定した。求めた測定結果より下式により金型転写性（％）を求めた。
金型転写性（％）＝（谷部の測定結果／金型設計深さ）×１００
なお、金型転写性は、１００％に近いことが好ましく、９０％〜１０５％の範囲であればよい。【０１３５】
＜共重合体水素化物およびそのシラン変性体を用いたフィルム成形における膜厚ムラ＞
株式会社テクノベルのＫＺＷ１５ＴＷ−６０ＭＧ−ＮＨ（１００）２軸押し出し機にＴダイを取り付けた装置を使い、１７０℃の温度条件で、目標膜厚４７０μｍを狙いフィルムを成形し、搬送される長尺のフィルムの幅方向中央部の膜厚を連続的に測定した。測定装置としては、ＫＥＹＥＮＣＥ社製の分光干渉変異タイプ多層膜厚測定機ＳＩ−Ｔ１０を用いた。膜厚の周期が観察される範囲で観察を行い、当該周期における最大厚みｔｍａｘ、最小厚みｔｍｉｎ、平均厚みｔａｖｅを求めた。これらを元に、下式に従い膜厚ムラ（％）を算出した。
膜厚ムラ（％）＝（（ｔｍａｘ−ｔｍｉｎ）／ｔａｖｅ）×１００
評価基準は下記の通りである。
◎：膜厚ムラ１５％以内
○：膜厚ムラ１５％超２５％以内
△：膜厚ムラ２５％超３５％以内
×：膜厚ムラ３５％超【０１３６】
＜ガラス密着強度＞
作製したガラス積層体（基材＋樹脂シート）５０ｍｍ×７５ｍｍの短辺方向に、カッターを用いて、基材としてのフロートガラスが完全に切断される状態まで、１０ｍｍ幅で切り込みを入れた。切り込みの一端を剥離試験でチャック可能な程度に剥き出し、引張試験用サンプルを作製した。なお、測定には、厚みが不均一である両端を使用せず、厚みが均一な中央部を用いた。万能測定器（Ｉｎｓｔｒｏｎ製、Ｉｎｓｔｒｏｎ５５８０）を用いて、「ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−２」に記載された「１８０°剥離」に基づいて、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、試験片幅１０ｍｍにて、「１８０°剥離試験」を行い、Ｓ−Ｓカーブが安定した数値を剥離強度として記録した。
評価基準は下記の通りである。
◎：２０Ｎ／１０ｍｍ以上
○：１０Ｎ／１０ｍｍ以上２０Ｎ／１０ｍｍ未満
×：１０Ｎ／１０ｍｍ未満【０１３７】
（製造例１）
十分に窒素置換された攪拌装置を備えた反応器に脱水シクロヘキサン５５０部、脱水スチレン２５部、ｎ−ブチルエーテル０．４７５部を入れ、６０℃で撹拌しながら、ｎ−ブチルリチウム（１５％ｎ−ヘキサン溶液）２．９３部を加えて重合を開始した。６５℃で６０分間重合反応させた。ガスクロマトグラフィーにより測定したこの時点での重合添加率は９９．９％であった。次に、脱水イソプレン５０．０部を加え、そのまま４０分間撹拌を続けた。この時点での重合添加率は９９．６％であった。その後、更に脱水スチレンを２５．０部加え、６０分間反応させた。この時点での重合添加率はほぼ１００％であった。ここでメタノール２．０部添加し反応を停止した。
得られたブロック共重合体１は、重量平均分子量（Ｍｗ）が１１７００、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が１２４００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．０２であり、Ｓ−Ｉ−Ｓ（スチレンブロック−イソプレンブロック−スチレンブロック）のトリブロック共重合体であった。【０１３８】
（製造例２）
十分に窒素置換された攪拌装置を備えた反応器に脱水シクロヘキサン５５０部、脱水スチレン２５部、ｎ−ブチルエーテル０．４７５部を入れ、６０℃で撹拌しながら、ｎ−ブチルリチウム（１５％ｎ−ヘキサン溶液）２．３４部を加えて重合を開始した。６５℃で６０分間重合反応させた。ガスクロマトグラフィーにより測定したこの時点での重合添加率は９９．９％であった。次に、脱水イソプレン５０．０部を加え、そのまま４０分間撹拌を続けた。この時点での重合添加率は９９．６％であった。その後、更に脱水スチレンを２５．０部加え、６０分間反応させた。この時点での重合添加率はほぼ１００％であった。ここでメタノール２．０部添加し反応を停止した。
得られたブロック共重合体２は、重量平均分子量（Ｍｗ）が１５３００であり、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が１６１００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．０３であり、Ｓ−Ｉ−Ｓ（スチレンブロック−イソプレンブロック−スチレンブロック）のトリブロック共重合体であった。【０１３９】
（製造例３）
十分に窒素置換された攪拌装置を備えた反応器に脱水シクロヘキサン５５０部、脱水スチレン２５部、ｎ−ブチルエーテル０．４７５部を入れ、６０℃で撹拌しながら、ｎ−ブチルリチウム（１５％ｎ−ヘキサン溶液）０．９０部を加えて重合を開始した。６５℃で６０分間重合反応させた。ガスクロマトグラフィーにより測定したこの時点での重合添加率は９９．９％であった。次に、脱水イソプレン５０．０部を加え、そのまま４０分間撹拌を続けた。この時点での重合添加率は９９．６％であった。その後、更に脱水スチレンを２５．０部加え、６０分間反応させた。この時点での重合添加率はほぼ１００％であった。ここでメタノール２．０部添加し反応を停止した。
得られたブロック共重合体３は、重量平均分子量（Ｍｗ）が４２９００であり、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が４４３００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．０３であり、Ｓ−Ｉ−Ｓ（スチレンブロック−イソプレンブロック−スチレンブロック）のトリブロック共重合体であった。【０１４０】
（製造例４）
十分に窒素置換された攪拌装置を備えた反応器に脱水シクロヘキサン５５０部、脱水スチレン２５部、ｎ−ブチルエーテル０．４７５部を入れ、６０℃で撹拌しながら、ｎ−ブチルリチウム（１５％ｎ−ヘキサン溶液）０．４７部を加えて重合を開始した。６５℃で６０分間重合反応させた。ガスクロマトグラフィーにより測定したこの時点での重合添加率は９９．９％であった。次に、脱水イソプレン５０．０部を加え、そのまま４０分間撹拌を続けた。この時点での重合添加率は９９．６％であった。その後、更に脱水スチレンを２５．０部加え、６０分間反応させた。この時点での重合添加率はほぼ１００％であった。ここでメタノール２．０部添加し反応を停止した。
得られたブロック共重合体４は、重量平均分子量（Ｍｗ）が９３１００であり、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が９５１００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．０６であり、Ｓ−Ｉ−Ｓ（スチレンブロック−イソプレンブロック−スチレンブロック）のトリブロック共重合体であった。【０１４１】
（実施例１）
上記製造例２に記載の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製、ニッケル含有量３３％）４部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１８０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１８０℃となったところで、１５分間水素の供給をせず、１８０℃の温度を一定に保った。１５分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し５時間水素化反応を行った（水素化率：９９．８％）。水素化反応後の共重合体水素化物のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が１６４００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が１２００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．１６であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は１５２００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が１３．６７であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が２６．３９であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１４２】
（実施例２）
上記製造例３に記載の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）５部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１８０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１８０℃となったところで、２０分間水素の供給をせず、１８０℃の温度を一定に保った。２０分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し６時間水素化反応を行った（水素化率：９９．５％）。水素化反応後の共重合体水素化物のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が４５０００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が２３５００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．６６であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は３７８００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が１．９１であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が４．０１であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１４３】
（実施例３）
上記製造例３に記載の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）４部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１８０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１８０℃となったところで、６０分間水素の供給をせず、１８０℃の温度を一定に保った。６０分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し６時間水素化反応を行った（水素化率：９９．９％）。水素化反応後の共重合体水素化物のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が４５０００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が９２００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．４５であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は４３９００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が４．８９であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が１０．１８であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１４４】
（実施例４）
上記製造例３に記載の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）５部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１９０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１９０℃となったところで、７０分間水素の供給をせず、１９０℃の温度を一定に保った。７０分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し６時間水素化反応を行った（水素化率：９９．７％）。水素化反応後の共重合体水素化物のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が４５０００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が１１００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が５．５５であり、重量平均分子量（Ｍｗ）が２４７００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が４０．９１であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が６．８８であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１４５】
（実施例５）
上記製造例４に記載の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）６部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で２００℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が２００℃となったところで、１２２分間水素の供給をせず、２００℃の温度を一定に保った。１２２分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し８時間水素化反応を行った（水素化率：９７．２％）。水素化反応後の共重合体水素化物のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が９６０００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が１３００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が６．９８であり、重量平均分子量（Ｍｗ）が５１８００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が７３．８５であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が２．３３であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１４６】
（実施例６）
下記に示すように、「共重合体水素化物のシラン変性体の製造」および「ガラス積層体の作製」を行った。
ここで、共重合体水素化物のシラン変性体のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が１６３００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が１２００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２３であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は１４９００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が１３．５８であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が２５．０２であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物のシラン変性体について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行い、得られた共重合体水素化物のシラン変性体を用いて作製したガラス積層体（基材＋樹脂シート）にてガラス密着強度を測定し評価した。結果を表１に示す。【０１４７】
＜共重合体水素化物のシラン変性体の調製＞
実施例１で得られた共重合体水素化物のペレット１００部に対して、ビニルトリメトキシシラン２．０部、および、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（日油社製「パーヘキサ（登録商標）２５Ｂ」）０．２部を添加した。この混合物を、二軸押出機（株式会社テクノベル製、商品名：ＫＺＷ１５ＴＷ−６０ＭＧ−ＮＨ（１００））を用いて、樹脂温度２００℃、混練時間６０秒〜７０秒で混練した。得られた混練物を、ストランド状に押し出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、共重合体水素化物のアルコキシシラン変性体（アルコキシシラン変性体Ａ）のペレット９７部を得た。
得られたアルコキシシラン変性体Ａのペレットを上記二軸押出機にＴダイを取り付けた装置を使い、１７０℃の温度条件で、目標膜厚３３０μｍでフィルムを成形した。搬送される長尺のフィルムを５０ｍｍ×７５ｍｍに裁断した（表２）。【０１４８】
＜ガラス積層体（基材＋樹脂シート）の作製＞
樹脂シートとしての「上記長尺のフィルム（アルコキシシラン変性体［Ａ］、５０ｍｍ×７５ｍｍ）」、および、基材としての「厚み規格ＦＬ３のフロートガラス（所定寸法５０ｍｍ×７５ｍｍ）」を準備し、基材と樹脂シートを貼り合わせて、積層体（基材＋樹脂シート）を作製した。なお、ガラス表面の油膜や付着物を除去するため、予め超音波洗浄機にて洗浄後に乾燥処理したフロートガラスを基材として用いた。
熱板を１５０℃に加熱した真空ラミネーター（日清紡メカトロニクス（株）製、商品名：ＰＶＬ−１１００）にテフロン（登録商標）−ガラスクロスシートを敷いた上で、基材と樹脂シートを貼り合わせた積層体（基材＋樹脂シート）を、熱板側を基材面として設置した。さらに、真空ラミネーターに設置した積層体（基材＋樹脂シート）の樹脂シート面の上にテフロン−ガラスクロスシートを被せて、真空ラミネーターのチャンバーを閉じ、直ちに真空排気を開始した。真空排気開始から時間を計測し、５分間排気加熱を行った後、上部チャンバーを大気解放し、１気圧でプレスを１０分間行い、ラミネートを行った。１０分間プレスした後に下部チャンバーを大気解放し、ラミネートサンプルを取り出し、室温まで冷却し、ガラス積層体（基材＋樹脂シート）を作製した。【０１４９】
（実施例７）
実施例６において、実施例１で得られた共重合体水素化物を用いる代わりに、実施例３で得られた共重合体水素化物を用いたこと以外は、実施例６と同様に、「共重合体水素化物のシラン変性体の製造」および「ガラス積層体の作製」を行い、得られた共重合体水素化物のシラン変性体（アルコキシシラン変性体Ｂ）について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行い、得られた共重合体水素化物のシラン変性体を用いて作製したガラス積層体（基材＋樹脂シート）にてガラス密着強度を測定し評価した。結果を表１に示す。
ここで、共重合体水素化物のシラン変性体のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が４５１００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が９２００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５３であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は４４１００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が４．９０であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が９．３６であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。【０１５０】
（比較例１）
上記製造例１に記載の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）４部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１９０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１９０℃となったところで、１４分間水素の供給をせず、１９０℃の温度を一定に保った。１４分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し５時間水素化反応を行った（水素化率：９９．８％）。水素化反応後の共重合体水素化物のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が１３０００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が９００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２１であり、重量平均分子量（Ｍｗ）が１０４００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が１４．４４であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が２９．７４であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１５１】
（比較例２）
上記製造例３に記載の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）４部および脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１７０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１７０℃となったところで、２０分間水素の供給をせず、１７０℃の温度を一定に保った。２０分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し７時間水素化反応を行った（水素化率：９９．８％）。水素化反応後の共重合体水素化物のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が４５０００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が３１２００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．７６であり、重量平均分子量（Ｍｗ）が３９５００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が１．４４であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が２．３６であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。
さらに、得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１５２】
（比較例３）
実施例６において、実施例１で得られた共重合体水素化物を用いる代わりに、比較例１で得られた共重合体水素化物を用いたこと以外は、実施例６と同様に、「共重合体水素化物のシラン変性体の製造」および「ガラス積層体の作製」を行い、得られた共重合体水素化物のシラン変性体（アルコキシシラン変性体Ｃ）について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行い、得られた共重合体水素化物のシラン変性体を用いて作製したガラス積層体（基材＋樹脂シート）にてガラス密着強度を測定し評価した。結果を表１に示す。
ここで、共重合体水素化物のシラン変性体のＧＰＣ溶出曲線において、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が１２９００であり、第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第２ピーク分子量）が９００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２５であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は９９００であった。第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が１４．３３であり、第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第１ピークトップ感度）（ｍＶ）／第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（第２ピークトップ感度）（ｍＶ）が２８．９３であり、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。【０１５３】
（実施例８）
実施例３で得られた共重合体水素化物１００部に対してフェノール系酸化防止剤であるペンタエリスリトール・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦ社製、製品名「イルガノックス（登録商標）１０１０」）を０．１部添加した共重合体水素化物含有組成物Ａについて、実施例３と同様に、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。【０１５４】
（実施例９）
実施例３で得られた共重合体水素化物を、液状物を添加できるサイドフィーダーを備えた二軸押出機（製品名「ＴＥＭ３７ＢＳ」、東芝機械社製）を用いて、樹脂温度１９０℃で押し出し、サイドフィーダーから加工助剤としてポリイソブチレン水素化物（ＨＰＢ）（製品名「日油ポリブテン（登録商標）１０ＳＨ」、日油社製）を共重合体水素化物１００部に対して１５部の割合になるように連続的に添加し、得られた混練物を、ストランド状に押し出し、水冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、共重合体水素化物含有組成物Ｂのペレットを得た。
さらに、得られた共重合体水素化物含有組成物Ｂについて、実施例３と同様に、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。【０１５５】
（実施例１０）
実施例９において、実施例３で得られた共重合体水素化物を用いる代わりに、実施例７で得られたアルコキシシラン変性体Ｂを用いたこと以外は、実施例９と同様に、共重合体水素化物組成物を作製し、得られた共重合体水素化物含有組成物Ｃについて、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。さらに、得られた共重合体水素化物含有組成物Ｃを用いて作製したガラス積層体（基材＋樹脂シート）にてガラス密着強度を測定し評価した。
【０１５６】
なお、以下に示す表１中、
「第１ピーク分子量」は第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量を示し、
「第２ピーク分子量」は第２ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量を示し、
「第１ピークトップ感度（ｍＶ）」は第１ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（ｍＶ）を示し、
「第２ピークトップ感度（ｍＶ）」は第２ピークのピークトップが示す示差屈折計（ＲＩ）の検出感度（ｍＶ）を示す。【０１５７】
（製造例Ｘ）
製造例３において、２回目の脱水スチレンを加える際に７５℃にしたこと以外は、製造例３と同様にしてブロック共重合体Ｘを得た。
得られたブロック共重合体Ｘは、重量平均分子量（Ｍｗ）が４４８００であり、第１ピークの溶出時間に基づく標準ポリスチレン換算分子量（第１ピーク分子量）が８５８００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．６４であり、Ｓ−Ｉ−Ｓ（スチレンブロック−イソプレンブロック−スチレンブロック）のトリブロック共重合体であった。【０１５８】
（実施例１１）
製造例Ｘで得られたブロック共重合体の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に
移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）５部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１８０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１８０℃となったところで、２０分間水素の供給をせず、１８０℃の温度を一定に保った。２０分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し６時間水素化反応を行って共重合体水素化物（第１ピーク分子量：８８４００、第２ピーク分子量：４７０００、第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．８８、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：１．９６、重量平均分子量（Ｍｗ）：４０３００、第１ピークトップ感度（ｍＶ）：４．３、第２ピークトップ感度（ｍＶ）：１１２．７、第１ピークトップ感度（ｍＶ）／第２ピークトップ感度（ｍＶ）：０．０４、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）を得た。得られた共重合体水素化物について、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行った。結果を表１に示す。【０１５９】
（実施例１２）
実施例６において、実施例１で得られた共重合体水素化物を用いる代わりに、実施例１１で得られた共重合体水素化物を用いたことと、ビニルトリメトキシシランの添加量を２．０部から１．８部に変更した以外は、実施例６と同様に、「共重合体水素化物のシラン変性体の製造」および「ガラス積層体の作製」を行い、得られた共重合体水素化物のシラン変性体（アルコキシシラン変性体Ｄ、第１ピーク分子量：８８１００、第２ピーク分子量：４７１００、第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．８７、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．０５、重量平均分子量（Ｍｗ）：３９７００、第１ピークトップ感度（ｍＶ）：３．４、第２ピークトップ感度（ｍＶ）：１０１．７、第１ピークトップ感度（ｍＶ）／第２ピークトップ感度（ｍＶ）：０．０３、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）を得た。得られたシラン変性体Ｄについて、金型転写性およびフィルム成形における膜厚ムラの評価を行い、得られた共重合体水素化物のシラン変性体を用いて作製したガラス積層体（基材＋樹脂シート）にてガラス密着強度を測定し評価した。結果を表１に示す。【０１６０】
【表１】
2020080202.tif 000003
【表２】
2020080202.tif 000004
【０１６１】
表１より、実施例１〜１０は、最も溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物（そのシラン変性体も含む）由来ピーク（第１ピーク）と、２番目に溶出時間の早いピークトップを示す共重合体水素化物（そのシラン変性体も含む）由来ピーク（第２ピーク）とを有し、第１ピーク分子量／第２ピーク分子量が１．５０以上であり、第２ピーク分子量が１０００以上である共重合体水素化物（そのシラン変性体も含む）を用いているので、上記を満たさない比較例１〜３と比較して、金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができることが分かる。
さらに、水素化反応（水添反応）に供する共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）と、水素化温度（水添温度）と、水素化反応時間（水添反応時間）と、水素化反応（水添反応）における水素供給停止時間とを適宜調整することにより、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した溶出曲線において、所定の第１ピークと所定の第２ピークとを有する共重合体水素化物が得られることが分かった。
表１より、実施例１および３で得られた共重合水素化物をシラン変性した変性体を用いて作製したガラス積層体（実施例６、７および１０）は、比較例１で得られた共重合水素化物をシラン変性した変性体を用いて作製したガラス積層体（比較例３）よりも、ガラス密着強度が高いことが分かった。【０１６２】
（製造例５）
実施例２で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．９１、第２ピーク分子量：２３５００、水素化率：９９．５％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物１（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１６３】
（製造例６）
実施例３で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．８９、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物２（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１６４】
（製造例７）
比較例１で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１４．４４、第２ピーク分子量：９００、水素化率：９９．８％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物３（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１６５】
（製造例８）
比較例２で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．４４、第２ピーク分子量：３１２００、水素化率：９９．８％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物４（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１６６】
（製造例９）
実施例３で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．８９、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）１００部に対して加工助剤であるポリイソブチレン水素化物（ＨＰＢ）（製品名「日油ポリブテン（登録商標）１０」、日油社製）を１５部添加した組成物５（表２−２参照）について、後述の実施例での評価を行った。【０１６７】
（製造例１０）
実施例６において、ビニルトリメトキシシランの添加量を２．０部から１．８部に変更したこと以外は、実施例６と同様にして得られたシラン変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１３．５８、第２ピーク分子量：１２００、水素化率：９９．５％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物６（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１６８】
（製造例１１）
実施例７において、ビニルトリメトキシシランの添加量を２．０部から１．８部に変更したこと以外は、実施例７と同様にして得られたシラン変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．９０、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物７（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１６９】
（製造例１２）
実施例７において、ビニルトリメトキシシランの添加量を２．０部から１．１部に変更したこと以外は、実施例７と同様にして得られたシラン変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．９０、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物８（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１７０】
（製造例１３）
実施例７において、ビニルトリメトキシシランの添加量を２．０部から１．８部に変更したこと以外は、実施例７と同様にして得られたシラン変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．９０、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）１００部に対して加工助剤であるポリイソブチレン水素化物（ＨＰＢ）（製品名「日油ポリブテン（登録商標）１０」、日油社製）を１５部添加した組成物９（表２−２参照）について、後述の実施例での評価を行った。【０１７１】
（製造例１４）
比較例３において、ビニルトリメトキシシランの添加量を２．０部から１．８部に変更したこと以外は、実施例７と同様にして得られたシラン変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１４．３３、第２ピーク分子量：９００、水素化率：９９．８％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物１０（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１７２】
（製造例１５）
実施例７において、「共重合体水素化物のシラン変性体の製造」を行う代わりに、下記の「共重合体水素化物の変性体の製造」を行ったこと以外は、実施例７と同様にして得られた変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：５．０５、第２ピーク分子量：９１００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物１１（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１７３】
＜共重合体水素化物の変性体の調製＞
実施例３で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．８９、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）のペレット１００部に対して、無水マレイン酸１．８部、および、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（日油社製、製品名「パーヘキサ（登録商標）２５Ｂ」）０．２部を添加した。この混合物を、二軸押出機（株式会社テクノベル製、商品名：ＫＺＷ１５ＴＷ−６０ＭＧ−ＮＨ（１００））を用いて、樹脂温度２００℃、混練時間６０秒〜７０秒で混練した。得られた混練物を、ストランド状に押し出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、共重合体水素化物の変性体のペレット９６部を得た。【０１７４】
（製造例１６）
比較例３において、「共重合体水素化物のシラン変性体の製造」を行う代わりに、下記の「共重合体水素化物の変性体の製造」を行ったこと以外は、比較例３と同様にして得られた変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１４．５３、第２ピーク分子量：９００、水素化率：９９．８％）をそのまま組成物１２（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１７５】
＜共重合体水素化物の変性体の調製＞
比較例１で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１４．４４、第２ピーク分子量：９００、水素化率：９９．８％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）のペレット１００部に対して、無水マレイン酸１．８部、および、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（日油社製、製品名「パーヘキサ（登録商標）２５Ｂ」）０．２部を添加した。この混合物を、二軸押出機（株式会社テクノベル製、商品名：ＫＺＷ１５ＴＷ−６０ＭＧ−ＮＨ（１００））を用いて、樹脂温度２００℃、混練時間６０秒〜７０秒で混練した。得られた混練物を、ストランド状に押し出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、共重合体水素化物の変性体のペレット９６部を得た。【０１７６】
（製造例１７）
実施例３で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．８９、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）１００部に対してフェノール系老化防止剤（酸化防止剤）であるペンタエリスリトール・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦ社製、製品名「イルガノックス（登録商標）１０１０」）を０．１０部添加した組成物１３（表２−２参照）について、後述の実施例での評価を行った。【０１７７】
（製造例１８）
実施例３で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：４．８９、第２ピーク分子量：９２００、水素化率：９９．９％）１００部に対してフェノール系老化防止剤（酸化防止剤）であるペンタエリスリトール・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦ社製、製品名「イルガノックス（登録商標）１０１０」）を０．５５部添加した組成物１４（表２−２参照）について、後述の実施例での評価を行った。【０１７８】
（製造例１９）
製造例３において、２回目の脱水スチレンを加える際に７５℃にしたこと以外は同様にして重合体溶液を得た。得られた重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移送し、水素化触媒としてのシリカーアルミナ担持型ニッケル触媒（製品名：Ｔ−８４００ＲＬ、クラリアント触媒（株）社製）５部、および、脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。常温状態にて反応内部を水素ガスにて置換しゲージ圧力で２ＭＰａ加圧した状態で１８０℃まで昇温した。耐圧反応容器の内部温度が１８０℃となったところで、２０分間水素の供給をせず、１８０℃の温度を一定に保った。２０分後、水素圧を４．５ＭＰａまで加圧し６時間水素化反応を行って得られた重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．８８、第２ピーク分子量：４７０００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物１５（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１７９】
（製造例２０）
製造例１０において、実施例１で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１３．５８、第２ピーク分子量：１２００、水素化率：９９．５％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）を用いる代わりに、製造例１９で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．８８、第２ピーク分子量：４７０００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）を用いたこと以外は、製造例１０と同様にして得られた変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．８７、第２ピーク分子量：４７１００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）をそのまま組成物１６（表２−２参照）として用いて、後述の実施例での評価を行った。【０１８０】
（製造例２１）
製造例２０で得られた変性体（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．８７、第２ピーク分子量：４７１００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）１００部に対して加工助剤であるポリイソブチレン水素化物（ＨＰＢ）（製品名「日油ポリブテン（登録商標）１０」、日油社製）を１５部添加した組成物１７（表２−２参照）について、後述の実施例での評価を行った。【０１８１】
（製造例２２）
製造例１９で得られた共重合体水素化物（第１ピーク分子量／第２ピーク分子量：１．８８、第２ピーク分子量：４７０００、水素化率：９９．９％、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０）１００部に対してフェノール系老化防止剤（酸化防止剤）であるペンタエリスリトール・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦ社製、製品名「イルガノックス（登録商標）１０１０」）を０．１０部添加した組成物１８（表２−２参照）について、後述の実施例での評価を行った。【０１８２】
【表２−２】
2020080202.tif 000005
【０１８３】
（実施例Ａ１）
下記のように、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」、「保存後の接着強度の精度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。
＜合わせガラス用中間膜の作製＞
製造例１１で得られた組成物７を、空気を流通させた熱風乾燥機を用いて５０℃で４時間加熱して、溶存空気を除去した後、２５ｍｍφのスクリューを備えた樹脂溶融押出し機を有するＴダイ式フィルム溶融押出し成形機（Ｔダイ幅３００ｍｍ）を使用し、押出し機から組成物７を溶融温度２００℃、Ｔダイ温度２００℃、ロール温度５０℃の成形条件にて、厚さ５００μｍ、幅２８０ｍｍのシートを押出し成形して、合わせガラス用中間膜シート（５００μｍ）を作製した。
＜合わせガラスの作製＞
作製した合わせガラス用中間膜シートを、厚さ３．２ｍｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍｍの２枚の白板ガラス板に挟み、真空ラミネータにて、１５０℃の温度で、５分間真空脱気した後、５分間真空加圧接着し、その後１７０℃で更に１０分間真空加圧接着することにより、ガラス／中間膜シート／ガラスの構成の合わせガラス試験片を作製した。
＜保存後の接着強度の評価＞
中間膜シート端部に非接着部位を設けて厚さ２ｍｍ、幅７５ｍｍ、長さ６５ｍｍの白板ガラス板と重ね合わせ、真空ラミネータ（ＰＶＬ０２０２Ｓ、日清紡メカトロニクス社製、以下にて同じ。）にて、１７０℃の温度で、５分間真空脱気した後、１０分間真空加圧接着することにより、剥離試験用合わせガラス試験片を作製した。作製した剥離試験用合わせガラス試験片を、高温高湿環境下（８５℃、湿度８５％）に１０００時間保管した。
中間膜シート面に１０ｍｍ幅に切れ目を入れ、試験片当たり５か所の剥離部を設け、それぞれの剥離部について中間膜シートの非接着部位から、剥離速度５０ｍｍ／分で、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−２に基づいて１８０度剥離試験を行うことにより、保存後の接着強度（平均）およびその精度（変動係数）を評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜接着強度の評価基準＞＞
◎：３０Ｎ／ｃｍ以上
○：２５Ｎ／ｃｍ以上、３０Ｎ／ｃｍ未満
△：２０Ｎ／ｃｍ以上、２５Ｎ／ｃｍ未満
×：２０Ｎ／ｃｍ未満
＜＜精度の評価基準＞＞
◎：２％以下
○：２％超、５％以下
△：５％超、１０％以下
×：１０％超
＜耐衝撃性の評価＞
作製した合わせガラス試験片を使用して、恒温恒湿槽中で、−４０℃で３時間保存した後、恒温恒湿槽から取り出し直後に、ＪＩＳ  Ｒ  ３２１２の方法を参照して、重さ２ｋｇの鋼球を２ｍの高さからガラス面に落下させ、割れの状況を目視観察して、耐衝撃性を評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：鋼球が貫通なし、かつガラス破片の脱落なし
○：鋼球が貫通なし、かつガラス破片が一部脱落
△：鋼球が貫通なし、かつガラス破片の脱落多数
×：鋼球が貫通【０１８４】
（実施例Ａ２）
実施例Ａ１において、製造例１１で得られた組成物７を用いる代わりに、製造例１２で得られた組成物８を用いたこと以外は、実施例Ａ１と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」、「保存後の接着強度の精度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。【０１８５】
（実施例Ａ３）
実施例Ａ１において、製造例１１で得られた組成物７を用いてガラス／中間膜シート／ガラスの構成の合わせガラスを作製する代わりに、製造例１５で得られた組成物１１を用いて下記に示す「合わせガラスの作製」を行ってプラスチック／中間膜シート／プラスチックの構成の合わせガラスを作製したこと以外は、実施例Ａ１と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「保存後の接着強度の評価」、「保存後の接着強度の精度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。
＜合わせガラスの作製＞
作製した合わせガラス用中間膜シートを、厚さ３．２ｍｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍｍの２枚のプラスチック板（ポリカーボネート樹脂板）に挟み、真空ラミネータにて、１５０℃の温度で、５分間真空脱気した後、５分間真空加圧接着し、その後１７０℃で更に１０分間真空加圧接着することにより、プラスチック／中間膜シート／プラスチックの構成の合わせガラス試験片を作製した。【０１８６】
（実施例Ａ４）
実施例Ａ１と同様に、製造例１１で得られた組成物７を用いて、「合わせガラス用中間膜シートの作製」を行って中間膜シートＡ（２５０μｍ）を得た。
実施例Ａ３と同様に、製造例１５で得られた組成物１１を用いて、「合わせガラス用中間膜シートの作製」を行って中間膜シートＢ（２５０μｍ）を得た。
その後、下記のように「合わせガラスの作製」を行い、実施例Ａ１と同様に、「保存後の接着強度の評価」、「保存後の接着強度の精度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。
＜合わせガラスの作製＞
作製した中間膜シートＡ，Ｂの２枚を重ねて、厚さ３．２ｍｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍｍの白板ガラス板とプラスチック板（ポリカーボネート樹脂板）との間に挟み、真空ラミネータにて、１５０℃の温度で、５分間真空脱気した後、５分間真空加圧接着し、その後１７０℃で更に１０分間真空加圧接着することにより、ガラス／中間膜シートＡ／中間膜シートＢ／プラスチックの構成の合わせガラスを作製した。【０１８７】
（実施例Ａ５）
実施例Ａ１と同様に、製造例１１で得られた組成物７を用いて、「合わせガラス用中間膜シートの作製」を行って中間膜シートＡ（４０μｍ）を得た。
実施例Ａ１において、製造例１１で得られた組成物７を用いる代わりに、製造例９で得られた組成物５を用いたこと以外は、「合わせガラス用中間膜シートの作製」を行って中間膜シートＣ（４２０μｍ）を得た。
その後、下記のように「合わせガラスの作製」を行い、実施例Ａ１と同様に、「保存後の接着強度の評価」、「保存後の接着強度の精度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。
＜合わせガラスの作製＞
作製した中間膜シートＡ，Ｃ，Ａの３枚を重ねて、厚さ３．２ｍｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍｍの２枚の白板ガラス板に挟み、真空ラミネータにて、１５０℃の温度で、５分間真空脱気した後、５分間真空加圧接着し、その後１７０℃で更に１０分間真空加圧接着することにより、ガラス／中間膜シートＡ／中間膜シートＣ／中間膜シートＡ／ガラスの構成の合わせガラスを作製した。【０１８８】
（実施例Ａ６）
実施例Ａ１において、製造例１１で得られた組成物７を用いる代わりに、製造例１３で得られた組成物９を用いたこと以外は、実施例Ａ１と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。【０１８９】
（実施例Ａ７）
実施例Ａ６において、製造例１３で得られた組成物９を用いる代わりに、製造例１３で得られた組成物９に紫外線吸収剤（ＵＶＡ）としての２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３２９、ＢＡＳＦジャパン社製）を０．８部添加した組成物を用いたこと以外は、実施例Ａ６と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。【０１９０】
（実施例Ａ８）
実施例Ａ６において、製造例１３で得られた組成物９を用いる代わりに、製造例２１で得られた組成物１７を用いたこと以外は、実施例Ａ１と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。【０１９１】
（比較例Ａ１）
実施例Ａ１において、製造例１１で得られた組成物７を用いる代わりに、製造例１４で得られた組成物１０を用いたこと以外は、実施例Ａ１と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。【０１９２】
（比較例Ａ２）
実施例Ａ３において、製造例１５で得られた組成物１１を用いる代わりに、製造例１６で得られた組成物１２を用いたこと以外は、実施例Ａ３と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。【０１９３】
（比較例Ａ３）
実施例Ａ５において、製造例１１で得られた組成物７を用いる代わりに、製造例１４で得られた組成物１０を用い、さらに、実施例Ａ５において、製造例９で得られた組成物５を用いる代わりに、製造例７で得られた組成物３を用いたこと以外は、実施例Ａ５と同様にして、「合わせガラス用中間膜シートの作製」、「合わせガラスの作製」、「保存後の接着強度の評価」および「耐衝撃性の評価」を行った。結果を表３に示す。【０１９４】
【表３】
2020080202.tif 000006
【０１９５】
（実施例Ｂ１）
下記のように、「封止材の作製」、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。
＜封止材の作製＞
製造例６で得られた組成物２を、二軸押出機（製品名「ＴＥＭ３７Ｂ」、東芝機械社製）を用いて、樹脂温度２１０℃、滞留時間８０〜９０秒で混練し、ストランド状に押出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、アルコキシシリル化重合体を含有する太陽電池素子封止材のペレットを得た。
得られた太陽電池素子封止材のペレットを、空気を流通させた熱風乾燥機を用いて５０℃で４時間加熱して、溶存空気を除去した後、２５ｍｍφのスクリューを備えた樹脂溶融押出し機を有するＴダイ式フィルム溶融押出し成形機（Ｔダイ幅３００ｍｍ）を使用し、太陽電池素子封止材を溶融温度２００℃、Ｔダイ温度２００℃、ロール温度５０℃の成形条件にて、厚さ３５０μｍ、幅２８０ｍｍのシートを押出し成形して、押出し成形シート（単層の封止材）を得た。得られた押出し成形シート（単層の封止材）はロールに巻き取り回収した。
＜保存後の接着力の評価＞
シート端部に非接着部位を設けて厚さ２ｍｍ、幅２５ｍｍ、長さ６５ｍｍのソーダライムガラス基板と重ね合わせ、真空ラミネータ（ＰＶＬ０２０２Ｓ、日清紡メカトロニクス社製）を使用して、５０℃で１０分間加熱加圧処理した後、更に１８０℃で１０分間加熱加圧接着することにより、剥離試験用試験片を作製した。同様の剥離試験用試験片を作製し、得られた５個の剥離試験用試験片を、高温高湿環境下（８５℃、湿度８５％）に１０００時間保管した後に、シート面の幅方向の中央部に１０ｍｍ幅に切れ目を入れ、シートの非接着部位から、剥離速度５０ｍｍ／分で、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−１に準じて９０度剥離試験を行い、各試験片の剥離強度を測定して、保存後の接着力（平均）およびその精度（変動係数）を評価した。なお、評価基準は以下の通りとし、剥離強度が大きいほど、ガラスとの接着性が良い。
＜＜接着力の評価基準＞＞
◎：３０Ｎ／ｃｍ以上
○：２５Ｎ／ｃｍ以上、３０Ｎ／ｃｍ未満
△：２０Ｎ／ｃｍ以上、２５Ｎ／ｃｍ未満
×：２０Ｎ／ｃｍ未満
＜＜精度の評価基準＞＞
◎：２％以下
○：２％超、５％以下
△：５％超、１０％以下
×：１０％超
＜保存後の透過率の評価＞
得られた押出し成形シート（単層の封止材）を、高温高湿環境下（８５℃、湿度８５％）に１０００時間保管した後に、真空ラミネータ（ＰＶＬ０２０２Ｓ、日清紡メカトロニクス社製）を使用して、１５０℃で１０分間加熱加圧処理した後、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従い測定することにより、保存後の透過率を評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：９０％以上
○：８０％以上、９０％未満
△：７０％以上、８０％未満
×：７０％未満【０１９６】
（実施例Ｂ２）
実施例Ｂ１において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例１１で得られた組成物７を用いたこと以外は、実施例Ｂ１と同様にして、「封止材の作製」、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。【０１９７】
（実施例Ｂ３）
実施例Ｂ１において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例１２で得られた組成物８を用いたこと以外は、実施例Ｂ１と同様にして、「封止材の作製」、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。【０１９８】
（実施例Ｂ４）
下記のように「封止材の作製」を行ったこと以外は、実施例Ｂ１と同様に、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。
＜封止材の作製＞
製造例６で得られた組成物２を用いて、厚さを３０５μｍにした以外は実施例Ｂ１と同様に、押出成形シート（単層の封止材）を得た。さらに、製造例１１で得られた組成物７を用いて、厚さを５０μｍにした以外は実施例Ｂ１と同様に、押出成形シート（単層の封止材）を得た。得られた２枚の押出しシートを、２００ｍｍ×２００ｍｍサイズに切り出し、２枚重ねて、さらに離形性ＰＥＴフィルム（厚さ１００μｍ）で挟み、真空ラミネータを使用して温度１８０℃で、５分間真空脱気し、更に１０分間真空プレスして、厚さ３５０μｍの２層の封止材を作製した。【０１９９】
（実施例Ｂ５）
実施例Ｂ１において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例１３で得られた組成物９に紫外線吸収剤（ＵＶＡ）としての２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３２９、ＢＡＳＦジャパン社製）を０．８部添加した組成物を用いたこと以外は、実施例Ｂ１と同様にして、「封止材の作製」、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。【０２００】
（実施例Ｂ６）
実施例Ｂ１において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例２１で得られた組成物１７を用いたこと以外は、実施例Ｂ１と同様にして、「封止材の作製」、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。【０２０１】
（比較例Ｂ１）
実施例Ｂ１において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例７で得られた組成物３を用いたこと以外は、実施例Ｂ１と同様にして、「封止材の作製」、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。【０２０２】
（比較例Ｂ２）
実施例Ｂ１において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例１４で得られた組成物１０を用いたこと以外は、実施例Ｂ１と同様にして、「封止材の作製」、「保存後の接着力の評価」および「保存後の透過率の評価」を行った。結果を表４に示す。【０２０３】
【表４】
2020080202.tif 000007
【０２０４】
（実施例Ｃ１）
下記のように、「光学フィルムの作製」、「レタデーション精度の評価」、「光漏れの評価」および「保存後の光漏れの評価」を行った。結果を表５に示す。
＜光学フィルムの作製＞
製造例５で得られた組成物１を、空気を流通させた熱風乾燥機を用いて５０℃で、４時間加熱処理を行った。この加熱処理後のペレットを１時間以内に、ポリマーフィルターおよび炭化タングステンを材質としたダイスリップ全幅における表面粗さＲａの平均値０．０３μｍのダイスリップを有するＴ型ダイスを備えた押出し機に供給し、シリンダー温度２３０℃で、８０℃に保持したキャスティングドラム上にシート状に押出し、延伸はせずに冷却し、厚さ１５０μｍの長尺の溶融押出しフィルムを作製した。溶融押出しフィルムはロールに巻き取った。
次に、溶融押出しフィルムをロールから引き出して、国際公開第２０１５／００５２９２号の図１に示すようなテンター延伸機に連続的に供給して、テンター延伸機の把持手段の走行速度はフィルム両端でほぼ等しくなるようにして、延伸ゾーン温度１４３℃にてθ1＝４５°で延伸を行い、幅１９００ｍｍの光学フィルム（斜め延伸フィルム）を得た。延伸後、得られた延伸フィルムの幅方向の中央部１３４０ｍｍを残し両端部をトリミングし、ロールに巻き取り、幅１３４０ｍｍの光学フィルムを得た。
＜レタデーション精度の評価＞
位相差計（製品名「ＫＯＢＲＡ（登録商標）２１−ＡＤＨ」、王子計測社製）を用いて、波長５９０ｎｍで、光学フィルムの幅方向に、フィルムの中央部１３４０ｍｍにわたり５ｃｍ間隔で位相差を測定し、その平均値を測定値とした。また、位相差の最大値および最小値のそれぞれと平均値との差の大きい方をレタデーション精度（％）として評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：１％以下
○：１％超、２％以下
△：２％超、３％以下
×：３％超
＜光漏れの評価＞
作製した光学フィルム２枚を互いの延伸軸が直交するように貼りあわせて積層体を作製した。この積層体をそれぞれ延伸フィルムの延伸軸が偏光板の透過軸に対して４５度となるようにして偏光板で挟んだ。次に、この偏光板を挟んだ積層体にバックライトにより光を透過させ、偏光板から法線方向の距離で３０ｍｍの所に照度計（横河メータ＆インスツルメンツ社製、製品名「５１００１」）を配置し、照度を測定することにより、光漏れを評価した。なお、評価基準は以下の通りとし、バックライトは、照度５０００ルクスのものと、１００００ルクスのものを用いた。
＜＜評価基準＞＞
◎：バックライト５０００ルクス、１００００ルクス共に透過照度２００ルクス未満
○：バックライト５０００ルクスで透過照度２００ルクス未満、１００００ルクスで透過照度２００ルクス以上３００ルクス未満
△：バックライト５０００ルクス、１００００ルクス共に透過照度２００ルクス以上３００ルクス未満
×：バックライト５０００ルクス、１００００ルクス共に透過照度３００ルクス以上
＜保存後の光漏れの評価＞
作製した光学フィルムを高温高湿環境下（８５℃、湿度８５％）に１０００時間保管した後に、上記光漏れの評価を行うことにより、保存後の光漏れを評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：バックライト５０００ルクス、１００００ルクス共に透過照度２００ルクス未満
○：バックライト５０００ルクスで透過照度２００ルクス未満、１００００ルクスで透過照度２００ルクス以上３００ルクス未満
△：バックライト５０００ルクス、１００００ルクス共に透過照度２００ルクス以上３００ルクス未満
×：バックライト５０００ルクス、１００００ルクス共に透過照度３００ルクス以上【０２０５】
（実施例Ｃ２）
実施例Ｃ１において、製造例５で得られた組成物１を用いる代わりに、製造例６で得られた組成物２を用いたこと以外は、実施例Ｃ１と同様にして、「光学フィルムの作製」、「レタデーション精度の評価」、「光漏れの評価」および「保存後の光漏れの評価」を行った。結果を表５に示す。【０２０６】
（実施例Ｃ３）
実施例Ｃ１において、製造例５で得られた組成物１を用いる代わりに、製造例１９で得られた組成物１５を用いたこと以外は、実施例Ｃ１と同様にして、「光学フィルムの作製」、「レタデーション精度の評価」、「光漏れの評価」および「保存後の光漏れの評価」を行った。結果を表５に示す。【０２０７】
（比較例Ｃ１）
実施例Ｃ１において、製造例５で得られた組成物１を用いる代わりに、製造例７で得られた組成物３を用いたこと以外は、実施例Ｃ１と同様にして、「光学フィルムの作製」、「レタデーション精度の評価」、「光漏れの評価」および「保存後の光漏れの評価」を行った。結果を表５に示す。【０２０８】
（比較例Ｃ２）
実施例Ｃ１において、製造例５で得られた組成物１を用いる代わりに、製造例８で得られた組成物４を用いたこと以外は、実施例Ｃ１と同様にして、「光学フィルムの作製」、「レタデーション精度の評価」、「光漏れの評価」および「保存後の光漏れの評価」を行った。結果を表５に示す。【０２０９】
【表５】
2020080202.tif 000008
【０２１０】
（実施例Ｄ１）
下記のように、「輸液バッグの作製」、「強度の精度の評価」、「溶出の評価」および「ブリードアウトの評価」を行った。結果を表６に示す。なお、酸化防止量パラメータは非該当であった（Ｗが小さくて、下記式１を満たさなかった）。
Ｗ＝［０．４６×（１００−Ｈ）＋０．０４］×（Ｅ／２５）・・・式１
＜輸液バッグの作製＞
製造例５で得られた組成物１を用いて、厚さを２００μｍにした以外は実施例Ａ１と同様にシートを作製した。得られたシートを１５ｃｍ×１５ｃｍのサイズに切り出し、切り出したシートを２枚重ねて３辺をヒートシールすることにより、輸液バッグを作製した。
この輸液バッグ１０個を、直鎖状短鎖分岐ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）製袋（縦３５×横２５ｃｍ、厚さ０．０５ｍｍ）に入れて、ヒートシールして密封した。このように密封した輸液バッグを更にまとめて、直鎖状短鎖分岐ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）製袋（４５リットル）にて包装して、ダンボール箱に複数梱包した。ダンボール箱に梱包したままガンマ線照射（線量２５ｋＧｙ、コーガアイソープ社）による滅菌処理を行った。
＜強度の精度の評価＞
滅菌処理した輸液バッグに水１００ｇを入れた後に残り１辺をヒートシールしたものを５個準備し、ＪＩＳ  Ｚ  ２０２０を参考に、高さ１ｍから直立姿勢で落下させ、水漏れが発生していない場合は、水漏れするまで繰り返し、水漏れが発生するまでの落下回数の平均値と標準偏差から変動係数（標準偏差／平均値×１００）を求めることにより、強度の精度を評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：１０％以下
○：１０％超、２０％以下
△：２０％超、３０％以下
×：３０％超
＜溶出の評価＞
ガンマ線照射前と後で、輸液バッグから長さ６０ｍｍ、幅１０ｍｍの試験片を切り出し、第十六改正日本薬局方「プラスチック製医薬品容器試験法」に従った溶出物試験を行い、ｐＨ差の評価を行うことにより、溶出を評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：±０．６以内
○：±０．６超、±０．８以内
△：±０．８超、±１．０以内
×：±１．０超
＜ブリードアウトの評価＞
上記の作製し輸液バッグの表面を、目視による観察およびＡＴＲ法（減衰全反射法）により輸液バッグの壁内部のＩＲスペクトルと、経時での輸液バッグ表面のＩＲスペクトルをそれぞれ測定した。成形から３０日後の輸液バッグのＩＲスペクトルで、表面と内部の酸化防止剤に由来する吸収帯の強度の比率（表面の強度／内部の強度）で、ブリードアウトを評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：１．２倍以内
○：１．２倍超、１．３倍以内
△：１．３倍超、１．５倍以内
×：１．５倍超【０２１１】
（実施例Ｄ２）
下記のように、「バイアルの作製」、「強度の精度の評価」、「溶出の評価」および「ブリードアウトの評価」を行った。結果を表６に示す。なお、酸化防止量パラメータは非該当であった（Ｗが小さくて、上記式１を満たさなかった）。
＜バイアルの作製＞
製造例６で得られた組成物２を、射出ブロー成形機（日精エーエスビー機械社製、製品名「ＡＳＢ−５０ＭＢ」）を用いて、先ず、シリンダー温度２４０℃、射出金型温度６０℃で射出成形してプリフォームを作製し、次いで、プリフォームの加熱ポット温度１５０℃、ブロー圧０．５ＭＰａ、ブロー金型温度６０℃でブロー成形して、直径５０ｍｍ×高さ９０ｍｍ、側壁厚み１ｍｍの単層のバイアルを作製した。
このバイアル１０本を、直鎖状短鎖分岐ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）製袋（縦３５×横２５ｃｍ、厚さ０．０５ｍｍ）に入れて、ヒートシールして密封した。このように密封したバイアルを更にまとめて、直鎖状短鎖分岐ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）製袋（４５リットル）にて包装して、ダンボール箱に複数梱包した。ダンボール箱に梱包したままガンマ線照射（線量２５ｋＧｙ、コーガアイソープ社）による滅菌処理を行った。
＜強度の精度の評価＞
滅菌処理したバイアルに水１００ｇを入れた後にゴム栓で封をしたものを５個準備し、実施例Ｄ１と同様にして、強度の精度を評価した。
＜溶出の評価＞
ガンマ線照射前と後で、バイアルの側面から長さ６０ｍｍ、幅１０ｍｍの試験片を切り出し、実施例Ｄ１と同様に溶出を評価した。
＜ブリードアウトの評価＞
上記の射出ブロー成形したバイアルの表面を、実施例Ｄ１と同様に、ブリードアウトを評価した。【０２１２】
（実施例Ｄ３）
実施例Ｄ２において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例１７で得られた組成物１３を用いたこと以外は、実施例Ｄ２と同様にして、「バイアルの作製」、「強度の精度の評価」、「溶出の評価」および「ブリードアウトの評価」を行った。結果を表６に示す。なお、酸化防止量パラメータは該当であった（上記式１を満たした）。【０２１３】
（実施例Ｄ４）
実施例Ｄ２において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例１８で得られた組成物１４を用いたこと以外は、実施例Ｄ２と同様にして、「バイアルの作製」、「強度の精度の評価」、「溶出の評価」および「ブリードアウトの評価」を行った。結果を表６に示す。なお、酸化防止量パラメータは非該当であった（Ｗが大きくて、上記式１を満たさなかった）。【０２１４】
（実施例Ｄ５）
実施例Ｄ２において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例２２で得られた組成物１８を用いたこと以外は、実施例Ｄ２と同様にして、「バイアルの作製」、「強度の精度の評価」、「溶出の評価」および「ブリードアウトの評価」を行った。結果を表６に示す。なお、酸化防止量パラメータは該当であった（上記式１を満たした）。【０２１５】
（比較例Ｄ１）
実施例Ｄ１において、製造例５で得られた組成物１を用いる代わりに、製造例７で得られた組成物３を用いたこと以外は、実施例Ｄ１と同様にして、「輸液バッグの作製」、「強度の精度の評価」、「溶出の評価」および「ブリードアウトの評価」を行った。結果を表６に示す。なお、酸化防止量パラメータは非該当であった（Ｗが小さくて、上記式１を満たさなかった）。【０２１６】
（比較例Ｄ２）
実施例Ｄ２において、製造例６で得られた組成物２を用いる代わりに、製造例８で得られた組成物４を用いたこと以外は、実施例Ｄ２と同様にして、「バイアルの作製」、「強度の精度の評価」、「溶出の評価」および「ブリードアウトの評価」を行った。結果を表６に示す。なお、酸化防止量パラメータは非該当であった（Ｗが小さくて、上記式１を満たさなかった）。【０２１７】
【表６】
2020080202.tif 000009
【０２１８】
（実施例Ｅ１）
下記のように、「接着剤の作製」、「保存後の接着力の評価」および「誘電率の評価」を行った。結果を表７に示す。
＜接着剤の作製＞
製造例１０で得られた組成物６（１００部）を、トルエン（沸点１１０℃）３００部に溶解させた後、シランカップリング剤としての３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（ＫＢＭ−４０３、信越シリコーン社製）１部を添加して、均一に混合することにより、接着剤溶液を作製した。
＜保存後の接着力の評価＞
銅箔（厚み１０〜５０μｍ）の片面に、部分的に接着剤を塗布しない箇所を残し、溶剤を除去させた後の接着剤層の厚みが１５μｍになるように接着剤溶液を塗布し、イナ−トオーブン中で溶剤を蒸発除去させた。
接着剤を塗布した銅箔を、接着剤を塗布していない箇所を含み、接着剤の塗布面が幅１５ｍｍ×長さ１５０ｍｍの大きさになるように切断して試験片とした。次に、この試験片とポリイミド樹脂フィルム（厚み５０μｍ）とを対向させて重ね合わせ、所定の条件で加熱加圧して接着して剥離強度測定用の試験片を作製した。
その後、作製した剥離強度測定用の試験片を高温高湿環境下（８５℃、湿度８５％）に１０００時間保管した後に、銅箔の接着剤を塗布していない部分を引張り試験機（製品名「ＡＧＳ−１０ＫＮＸ」、島津製作所社製）に固定し、剥離速度１００ｍｍ／分で、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−３に準じてＴ形剥離試験を行い、保存後の接着力を評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：１５Ｎ／ｃｍ以上
○：１０Ｎ／ｃｍ超、１５Ｎ／ｃｍ未満
△：４Ｎ／ｃｍ超、１０Ｎ／ｃｍ未満
×：４Ｎ／ｃｍ未満
＜誘電率の評価＞
離形性ＰＥＴフィルム（厚さ１００μｍ）上に、接着剤層の厚みが２０〜３０μｍになるように接着剤溶液を塗布し、イナ−トオーブン中で溶剤を蒸発除去させた。離形性ＰＥＴフィルムから接着剤層を剥がし、接着剤層を多数重ねて、１４０℃で真空プレス成形して、厚み７００〜７６０μｍの接着剤シートを成形した。得られた接着剤シートを、イナ−トオーブン中で、１５０℃で１時間加熱処理して揮発成分を除去させ、誘電率を評価する試料とした。この接着剤シートから、縦８０ｍｍ、横１．５ｍｍの試験片を作製し、空洞共振器摂動法（ＡＳＴＭ  Ｄ２５２０）より、５ＧＨｚでの比誘電率を測定して評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜評価基準＞＞
◎：２．５以下
○：２．５超、３．０以下
△：３．０超、４．０以下
×：４．０超【０２１９】
（実施例Ｅ２）
下記のように「接着剤の作製」を行ったこと以外は、実施例Ｅ１と同様にして「保存後の接着力の評価」および「誘電率の評価」を行った。結果を表７に示す。
＜接着剤の作製＞
製造例１１で得られた組成物７（１００部）を、トルエン（沸点１１０℃）（３００部）に溶解させた後、シランカップリング剤としての３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＫＢＭ−５０３、信越シリコーン社製）（１部）、架橋助剤としてのトリアリルイソシアヌレート（製品名「ＴＡＩＣ（登録商標）」、日本化成社製）（２部）、および有機過酸化物としての２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（製品名「パーヘキサ（登録商標）２５Ｂ」、日油社製）（０．２部）を添加して、均一に混合することにより、接着剤を作製した。【０２２０】
（実施例Ｅ３）
実施例Ｅ２において、製造例１１で得られた組成物７を用いる代わりに、製造例２０で得られた組成物１６を用いたこと以外は、実施例Ｅ２と同様にして、「接着剤の作製」、「保存後の接着力の評価」および「誘電率の評価」を行った。結果を表７に示す。【０２２１】
（比較例Ｅ１）
実施例Ｅ１において、製造例１０で得られた組成物６を用いる代わりに、製造例１５で得られた組成物１１を用いたこと以外は、実施例Ｅ１と同様にして、「接着剤の作製」、「保存後の接着力の評価」および「誘電率の評価」を行った。結果を表７に示す。【０２２２】
【表７】
2020080202.tif 000010
【０２２３】
（実施例Ｆ１）
下記のように、「接合体の作製」および「保存後の接着力の評価」を行った。結果を表８に示す。
＜接合体の作製＞
製造例１０で得られた組成物６を、幅４００ｍｍのＴダイを備えた二軸押出し機（東芝機械社製、製品名「ＴＥＭ−３７Ｂ」）および梨地パターンのエンボスロールを備えたシート引取機を使用し、シリンダー温度２００℃、Ｔダイ温度２００℃、エンボスロール温度５０℃の成形条件にて押出して、厚さ３３０μｍのシート（Ｆ１）を作製した。
ポリカーボネート樹脂シート（Ｓ１）（帝人化成社製、製品名「パンラインシート」、ＰＣ−２１５１、厚み０．２ｍｍ）から、縦３００ｍｍ、横２００ｍｍの試験片を作製し、片面を、コロナ表面処理装置（ウェッジ社製、Ａ３ＳＷ−ＬＷ）を使用して、出力６０Ｗで、電極とサンプル間の距離１０ｍｍ、処理速度１ｍ／ｍｉｎの条件でコロナ放電処理を行った。コロナ放電処理を行ったポリカーボネート樹脂シート（Ｓ１ｃ）の処理面と、上記の作製したシート（Ｆ１）から切り出した、縦３００ｍｍ、横２００ｍｍの試験片を、縦端部の５０ｍｍには離形フィルムを挟み、対向させて重ねた。
このシート（Ｆ１）と樹脂シート（Ｓ１ｃ）の積層物を、ＮＹ／接着層／ＰＰの層構成を有する厚み７５μｍの樹脂製の袋に入れた。袋の開口部の中央部を２００ｍｍ幅残して両側をヒートシーラーでヒートシールした後、密封パック器（パナソニック社製、ＢＨ−９５１）で使用して、袋内を脱気しながら開口部をヒートシールして積層物を密封包装した。その後、密封包装しながら開口部をヒートシールして積層物を密封包装した。その後、密封包装した積層物をオートクレーブに入れて、温度１４０℃、圧力０．８０ＭＰａで３０分間加熱し、接合体（Ｆ１／Ｓ１ｃ）を製造した。
＜保存後の接着力の評価＞
製造した接合体（Ｆ１／Ｓ１ｃ）を高温高湿環境下（８５℃、湿度８５％）１０００時間保管した後に、接合体（Ｆ１／Ｓ１ｃ）の幅方向中央部から１ｃｍ幅でＴ形はく離試験片を５本切り出し、シート（Ｆ１）と樹脂シート（Ｓ１ｃ）の界面の剥離強度を測定し、平均値と標準偏差を求めた。平均値を保存後の接着力として、変動係数（標準偏差／平均値×１００）を保存後の接着力精度として評価した。なお、評価基準は以下の通りとした。
＜＜接着力の評価基準＞＞
◎：１２Ｎ／ｃｍ以上
○：８Ｎ／ｃｍ以上、１２Ｎ／ｃｍ未満
△：４Ｎ／ｃｍ以上、８Ｎ／ｃｍ未満
×：４Ｎ／ｃｍ未満
＜＜精度の評価基準＞＞
◎：２％以下
○：２％超、５％以下
△：５％超、１０％以下
×：１０％超【０２２４】
（実施例Ｆ２）
実施例Ｆ１において、製造例１０で得られた組成物６を用いる代わりに、製造例１１で得られた組成物７を用いたこと以外は、実施例Ｆ１と同様にして、「接合体の作製」および「保存後の接着力の評価」を行った。結果を表８に示す。【０２２５】
（実施例Ｆ３）
実施例Ｆ１において、製造例１０で得られた組成物６を用いる代わりに、製造例１３で得られた組成物９を用いたこと以外は、実施例Ｆ１と同様にして、「接合体の作製」および「保存後の接着力の評価」を行った。結果を表８に示す。【０２２６】
（実施例Ｆ４）
実施例Ｆ１において、製造例１０で得られた組成物６を用いる代わりに、製造例２１で得られた組成物１７を用いたこと以外は、実施例Ｆ１と同様にして、「接合体の作製」および「保存後の接着力の評価」を行った。結果を表８に示す。【０２２７】
（比較例Ｆ１）
実施例Ｆ１において、製造例１０で得られた組成物６を用いる代わりに、製造例１４で得られた組成物１０を用いたこと以外は、実施例Ｆ１と同様にして、「接合体の作製」および「保存後の接着力の評価」を行った。結果を表８に示す。【０２２８】
【表８】
2020080202.tif 000011
【産業上の利用可能性】
【０２２９】
本発明によれば、金型転写性を向上させることができると共に、フィルム成形における膜厚ムラを抑制することができる共重合体水素化物、該共重合体水素化物を含有する共重合体水素化物含有組成物、および該共重合体水素化物を製造する方法、該共重合体水素化物の変性体を含む合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜の２層以上が積層されてなる合わせガラス用中間膜積層体、該共重合体水素化物を含む封止材、該共重合体水素化物の変性体を含む封止材、該共重合体水素化物を含む光学フィルム、該共重合体水素化物含有組成物から形成されてなる医療用成形体、該医療用成形体を製造する製造方法、該共重合体水素化物の変性体を含む接着剤、該接着剤を含む接着剤シートと熱可塑性樹脂シートが積層されてなる接合体、および該接合体を製造する製造方法を提供することができる。
【符号の説明】
【０２３０】
３０      ＨＳＩＳ層
４０      Ｓｉ−ＨＳＩＳ層
５０      酸無水物基変性ＨＳＩＳ層
３００    ガラス用中間膜積層体
３１０    ガラス用中間膜積層体
３２０    ガラス用中間膜積層体
３３０    ガラス用中間膜積層体
３４０    ガラス用中間膜積層体
【図１】
2020080202.tif 000012
【図２】
2020080202.tif 000013
【図３Ａ】
2020080202.tif 000014
【図３Ｂ】
2020080202.tif 000015
【図３Ｃ】
2020080202.tif 000016
【図３Ｄ】
2020080202.tif 000017
【図３Ｅ】
2020080202.tif 000018
【国際調査報告】
2020080202.tif 000019
2020080202.tif 000020
2020080202.tif 000021
2020080202.tif 000022