(57)【要約】厚い放熱性樹脂組成物の製造に適した無機粉体およびそれを用いた放熱性樹脂組成物を提供する。放熱性樹脂組成物２０に使用される無機粉体１０であって、粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子１１と、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子１２とを含み、前記第２の無機粒子１２の含有量が３０〜９５質量％である、無機粉体。また、樹脂３０と、無機粉体１０と、を含む放熱性樹脂組成物２０であって、前記樹脂１００重量部に対し、前記第２の無機粒子１２を１００重量部以上含む、放熱性樹脂組成物２０。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放熱性樹脂組成物に使用される無機粉体であって、
粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子と、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子とを含み、
前記第２の無機粒子の含有量が３０〜９５質量％である、無機粉体。
【請求項２】
断面ＳＥＭ像において、前記第２の無機粒子の内部に存在する孔は、最大寸法４０μｍ未満である、請求項１に記載の無機粉体。
【請求項３】
さらに、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の第３の無機粒子を含む、請求項１または２に記載の無機粉体。
【請求項４】
樹脂と、請求項１〜３のいずれかに記載の無機粉体と、を含む放熱性樹脂組成物であって、
前記樹脂１００重量部に対し、前記第２の無機粒子を１００重量部以上含む、放熱性樹脂組成物。
【請求項５】
放熱性樹脂組成物に使用される、無機粒子を含む無機粉体の製造方法であって、
粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子と、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子とを、前記無機粉体が前記第２の無機粒子を３０〜９５質量％含むように混合する工程を含む、無機粉体の製造方法。
【請求項６】
前記第１の無機粒子および／または前記第２の無機粒子と、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の第３の無機粒子を混合する工程をさらに含む、請求項５に記載の無機粉体の製造方法。
【請求項７】
樹脂と、無機粒子む無機粉体とを含む放熱性樹脂組成物の製造方法であって、
粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子と、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子と、樹脂原料とを、前記無機粉体が前記第２の無機粒子を３０〜９５質量％含むように、かつ、前記樹脂原料１００重量部に対し、前記第２の無機粒子が１００重量部以上で配合されるように、混合する工程と、
得られた混合物を成形する工程と、を含む放熱性樹脂組成物の製造方法。
【請求項８】
前記無機粉体は、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の第３の無機粒子をさらに含む、請求項７に記載の放熱性樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放熱性樹脂組成物用無機粉体およびそれを用いた放熱性樹脂組成物、並びにそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
発熱素子と放熱部材との間に配置される熱伝導性材料として、シリコーンエラストマーと、熱伝導性フィラーと、セラミックス焼結体とを含む放熱性樹脂組成物が知られている（例えば、特許文献１）。特許文献１では、セラミックス焼結体の平均粒径を熱伝導性フィラーの平均粒径の５倍以上とすることにより、実装寸法のばらつきが小さい放熱性樹脂組成物の形成を可能としている。【０００３】
特許文献１において、好ましい熱伝導性フィラーの平均粒径は０．５μｍ〜１００μｍであり、好ましいセラミックス焼結体の平均粒径は３ｍｍ以下である。好ましい配合比としては、液状シリコーンエラストマー１００重量部に対して、熱伝導性フィラーが１００〜１２００重量部、セラミックス焼結体が５〜３０重量部である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０００−２３２１９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年、電気自動車、ロボットなど、種々のデバイスの電動化が進んでいる。各電動デバイスに含まれる電子部品（発熱体）の設置位置、設置態様などによって、発熱体と放熱部材との間の隙間の寸法は様々である。様々な隙間の寸法に適合できるように、様々な寸法形状の放熱性樹脂組成物が必要とされている。例えば、従来よりも厚い（例えば、厚さ５ｍｍ以上の）放熱性樹脂組成物が求められている。【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載された放熱性樹脂組成物を厚く形成すると、平均粒径０．５〜１００μｍの微細な熱伝導性フィラーを用いているため、互いに接触しない熱伝導性フィラーの割合が増加し、放熱性樹脂組成物の放熱性能が低下する。放熱性能を向上するために熱伝導性フィラーの配合量を増加させると、硬化前の液状樹脂組成物の粘度が高くなりすぎて、液状樹脂組成物の流動性が低下して成形性が悪化する問題がある。また、熱伝導性フィラーの配合量を増加させると、放熱性樹脂組成物の粘着性、接着性、柔軟性などの物性が低下する問題も生じる。【０００７】
そこで、本発明は、厚い放熱性樹脂組成物の製造に適した無機粉体およびそれを用いた放熱性樹脂組成物を提供することを目的とする。さらに、本発明は、無機粉体および放熱性樹脂組成物の製造に適した製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の態様１は、
放熱性樹脂組成物に使用される無機粉体であって、
粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子と、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子とを含み、
前記第２の無機粒子の含有量が３０〜９５質量％である、無機粉体である。【０００９】
本発明の態様２は、
断面ＳＥＭ像において、前記第２の無機粒子の内部に存在する孔は、最大寸法４０μｍ未満である、態様１に記載の無機粉体である。【００１０】
本発明の態様３は、
さらに、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の第３の無機粒子を含む、態様１または２に記載の無機粉体である。【００１１】
本発明の態様４は、
樹脂と、態様１〜３のいずれかに記載の無機粉体と、を含む放熱性樹脂組成物であって、
前記樹脂１００重量部に対し、前記第２の無機粒子を１００重量部以上含む、放熱性樹脂組成物である。【００１２】
本発明の態様５は、
放熱性樹脂組成物に使用される、無機粒子を含む無機粉体の製造方法であって、
粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子と、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子とを、前記無機粉体が前記第２の無機粒子を３０〜９５質量％含むように混合する工程を含む、無機粉体の製造方法である。【００１３】
本発明の態様６は、
前記第１の無機粒子および／または前記第２の無機粒子と、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の第３の無機粒子を混合する工程をさらに含む、態様５に記載の無機粉体の製造方法である。【００１４】
本発明の態様７は、
樹脂と、無機粒子を含む無機粉体とを含む放熱性樹脂組成物の製造方法であって、
粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子と、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子と、樹脂原料とを、前記無機粉体が前記第２の無機粒子を３０〜９５質量％含むように、かつ、前記樹脂原料１００重量部に対し、前記第２の無機粒子が１００重量部以上で配合されるように、混合する工程と、
得られた混合物を成形する工程と、を含む放熱性樹脂組成物の製造方法である。【００１５】
本発明の態様８は、
前記無機粉体は、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の第３の無機粒子をさらに含む、態様７に記載の放熱性樹脂組成物の製造方法である。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、厚い放熱性樹脂組成物の製造に適した無機粉体およびそれを用いた放熱性樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、無機粉体および放熱性樹脂組成物の製造に適した製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、実施の形態１に係る放熱性樹脂組成物の模式断面図である。
【図２】図２は、無機粒子の粒度分布曲線の一例である。
【図３】図３は、無機粒子の粒度分布曲線の別の例である。
【図４】図４は、無機粒子の断面ＳＥＭ像の模式図である。
【図５】図５（ａ）〜図５（ｆ）は、放熱性樹脂組成物の製造方法を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
＜実施の形態１＞
１．無機粉体１０、樹脂３０および放熱性樹脂組成物２０
図１は、実施の形態１に係る放熱性樹脂組成物２０の模式断面図である。図１では、シート状の放熱性樹脂組成物２０を示している。放熱性樹脂組成物２０は、無機粉体１０と樹脂３０を含んでいる。ここで「無機粉体１０」とは、複数の第１の無機粒子１１および複数の第２の無機粒子１２から構成された粒子の集合体のことである。放熱性樹脂組成物２０の内部では、複数の第１無機粒子１１および複数の第２の無機粒子１２の多くが隣接する他の第１の無機粒子１１および／または第２の無機粒子１２と接触している。樹脂３０は、無機粒子の間の隙間を埋めており、これにより、第１の無機粒子１１および第２の無機粒子１２は固定されている。
以下に、放熱性樹脂組成物２０に使用される無機粉体１０、樹脂３０、およびそれらを含む放熱性樹脂組成物２０について説明する。
【００１９】
（１）無機粉体１０
無機粉体１０は、少なくとも、粒径５３μｍ未満の第１の無機粒子１１と、粒径１００μｍ以上の第２の無機粒子１２とを含んでいる。
無機粉体１０を含む放熱性樹脂組成物２０を形成すると、放熱性樹脂組成物２０の下面２０ｂと上面２０ａの間に、第１の無機粒子１１および／または第２の無機粒子１２が複数配置される。樹脂３０に比べて第１の無機粒子１１および第２の無機粒子１２は熱伝導率が高いので、放熱性樹脂組成物２０の放熱経路は、互いに接触または近接した第１の無機粒子１１および第２の無機粒子１２を優先的に通過するように形成される。放熱性樹脂組成物２０の下面２０ｂに発熱体（電子部品など）、上面２０ａに放熱部材（ヒートシンクなど）を配置した場合、熱は、下面２０ｂの近傍に存在する第１の無機粒子１１および／または第２の無機粒子１２から、放熱性樹脂組成物２０の上面２０ａの近傍に存在する第１の無機粒子１１および／または第２の無機粒子１２へと伝達される。
【００２０】
図１に示す第１の伝熱路Ｐ１は、下面２０ｂの近傍に存在する第２の無機粒子１２と、放熱性樹脂組成物２０の上面２０ａの近傍に存在する第２の無機粒子１２とから形成される。それらの第２の無機粒子１２は互いに接触しているため、他の無機粒子を介すことなく伝熱路Ｐ１を形成できる。第２の無機粒子１２は、第１の無機粒子１１に比べて粒径が大きいため、少ない個数（図１では２個）の第２の無機粒子１２のみで伝熱路を形成することができる。
【００２１】
また、放熱経路Ｐ１ｘでは、放熱経路Ｐ１ｘを形成する複数の無機粒子１２は、互いに近接しているが、互いに接触してはいない。つまり、それら無機粒子１２の間に隙間Ｇが生じる。図１に示すように、無機粒子１２の間の隙間Ｇは、無機粒子に比べて熱伝導率の低い樹脂３０で埋められている。放熱経路Ｐ１ｘ上に隙間Ｇが存在すると、その放熱経路Ｐ１ｘは、隙間Ｇを埋める樹脂３０によって、熱伝導性が低下する。そのため、放熱経路上には、隙間Ｇの数が少ない方が好ましい。
放熱経路を形成する無機粒子の数が多いほど、無機粒子の間の隙間Ｇの数は増加する。そこで、上述したように、第２の無機粒子１２を用いて、放熱経路を形成する無機粒子の数を減らすことが望ましく、これにより無機粒子間の隙間Ｇの数を減らして、放熱性樹脂組成物２０の熱伝導性を向上することができる。
【００２２】
その一方で、第２の無機粒子１２のみを含む放熱性樹脂組成物の場合、複数の第２の無機粒子１２の間に大きな空間が生じやすい。その空間は、熱伝導率の低い樹脂３０で埋められるため、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能が低下する。そこで、放熱性樹脂組成物２０が、第２の無機粒子１２に加えて、第２の無機粒子１２と比べて粒径の小さい第１の無機粒子１１も含むことにより、第２の無機粒子１２と第１の無機粒子１１の両方を利用した伝熱路を形成することができる。
【００２３】
例えば、図１に示す第２の伝熱路Ｐ２は、下面２０ｂの近傍に存在する第１の無機粒子１１と、放熱性樹脂組成物２０の上面２０ａの近傍に存在する第２の無機粒子１２と、それら第１の無機粒子１１および第２の無機粒子１２の両方に接触する他の第２の無機粒子１２とから形成される。
別の例では、図１に示す第３の伝熱路Ｐ３は、下面２０ｂの近傍に存在する第１の無機粒子１１と、当該第１の無機粒子１１と接触する第２の無機粒子１２と、当該第２の無機粒子１２と接触する他の第１の無機粒子１１と、当該他の第１の無機粒子１１と接触する、放熱性樹脂組成物２０の上面２０ａの近傍に存在する他の第２の無機粒子１２とから形成される。
第２の無機粒子１２が入ることのできない空間に、第１の無機粒子１１が入ることにより、第２の伝熱路Ｐ２および第３の伝熱路Ｐ３が新たに形成されて、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能を向上することができる。
【００２４】
このように、放熱性能の良好な放熱性樹脂組成物２０を得るために、放熱性樹脂組成物２０に使用される無機粉体は、第２の無機粒子１２と、第１の無機粒子１１とを共に含む。
【００２５】
無機粉体１０は、第１の無機粒子１１と、第２の無機粒子１２とを含む。
無機粉体１０が第２の無機粒子１２を含むことは、目開き１００μｍのメッシュを用いた湿式篩法により確認できる。同様に、無機粉体１０が第１の無機粒子１１を含むことは、目開き５３μｍのメッシュを用いた湿式篩法により確認できる。
本明細書において、目開き１００μｍのメッシュおよび目開き５３μｍのメッシュとして、ＪＩＳ  Ｚ  ８８０１：２００６に規定された標準篩を用いることができる。
本明細書において、湿式篩法は、ＪＩＳ  Ｋ  ００６９：１９９２に準拠した方法で実施することができる。
【００２６】
無機粉体１０が第１の無機粒子１１を含むことは、粒径１００μｍ未満の粒度分布曲線を測定した場合に、粒径５３μｍ未満の範囲に頻度を観測することでも確認できる。頻度は、粒径５３μｍ未満の範囲に少なくとも１本のピークとして観測できることもある。頻度をピークとして観測する場合、粒度分布曲線の粒径５３μｍ未満の範囲にピークが明確に現れる程度に、無機粉体１０は第１の無機粒子１１を含有していることが分かる。粒度分布曲線において、粒径５３μｍ未満にピークが明確に現れていることにより、第１の無機粒子１１による放熱性能の向上効果と、第２の無機粒子１２による放熱性能の向上効果とが十分に発揮されて、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能をより向上することができる。
【００２７】
粒度分布曲線の測定では、まず、目開き１００μｍのメッシュを用いて、湿式篩法にて第２の無機粒子１２を無機粉体１０から取り除く。第２の無機粒子１２を含まない無機粉体１０（これを「粒径１００μｍ未満の無機粉体１０」と称する）を、レーザー粒度分布測定装置〔日機装（株）製「マイクロトラック：ＭＴ−３３００」〕を用いて、レーザー回折法により粒度分布を測定する。得られた粒度分布曲線において、粒径５３μｍ未満の範囲に頻度を観測できるか否かを確認する。
【００２８】
図２は、無機粉体１０の粒度分布曲線の一例であり、粒径１００μｍ未満の無機粉体１０について測定している。図２の粒度分布曲線には、この粒径５３μｍ未満の範囲に１本のピークＸ１が存在する。このピークＸ１は、粒径１００μｍ未満の無機粉体１０が第１の無機粒子１１を含むことを示している。
【００２９】
無機物粉体１０は、さらに他の粒径の無機粒子を含んでいてもよい。例えば、無機物粉体１０は、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の第３の無機粒子を含むことができる。
無機物粉体１０が第３の無機粒子を含むことは、目開き１００μｍのメッシュと、目開き５３μｍのメッシュとを用いた湿式篩法により確認できる。
無機粉体１０が第３の無機粒子を含むことは、粒径１００μｍ未満の無機粉体１０の粒度分布曲線において、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の範囲に頻度を観測することでも確認できる。頻度は、粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の範囲にピークとして観測できることもある。
【００３０】
図３は、粒径１００μｍ未満の無機粉体１０における粒径１００μｍ未満の粒度分布曲線の別の例であり、４本のピークが存在する。粒径５３μｍ未満の範囲にある３本のピークＸ１ａ、Ｘ１ｂ、Ｘ１ｃは、粒径１００μｍ未満の無機粉体１０が、第１の無機粒子１１を含むことを示している。粒径５３μｍ以上、粒径１００μｍ未満の範囲にある１本のピークＸ３は、粒径１００μｍ未満の無機粉体１０が第３の無機粒子を含むことを示している。
【００３１】
第２の無機粒子１２は、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下である。ＢＥＴ比表面積は、無機粒子の表面の多孔性の程度を知る指標となり、ＢＥＴ比表面積（ｍ２/ｇ）が大きいほど無機粒子の表面に細孔を多く含む。
無機粒子の表面の細孔は、放熱性樹脂組成物２０に含まれている樹脂３０の原料となる液状の樹脂原料を吸収する。そのため、表面細孔の多い無機粒子を用いると、無機粒子間を固定する樹脂３０が不足して、放熱性樹脂組成物２０を成形できなくなる恐れがある。放熱性樹脂組成物２０を成形できるように樹脂原料の配合量を増加すると、相対的に無機粉体１０の配合量が低減して、得られる放熱性樹脂組成物２０の放熱性能が低下することがある。
【００３２】
第２の無機粒子のＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下とすることにより、樹脂原料の配合量を過度に増加することなく、第２の無機粒子の配合量を増加することができ、熱伝導率の高い放熱性樹脂組成物２０を成形することができる。
【００３３】
無機粉体１０に含まれる第２の無機粒子１２のＢＥＴ比表面積の測定は、次のように行う。目開き１００μｍのメッシュを用いて、湿式篩法にて第２の無機粒子１２を、無機粉体１０から捕集する。得られた第２の無機粒子１２について、ＢＥＴ比表面積測定装置〔島津製作所社製「２３００−ＰＣ−１Ａ」〕を用いて窒素吸着法により測定する。本明細書においては、ＢＥＴ比表面積は、ＪＩＳ  Ｚ  ８８３０：２０１３に基づいて測定する。
【００３４】
上述したように、無機粉体１０に含まれる第２の無機粒子１２が、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能に大きく影響する。放熱性樹脂組成物２０の放熱性能を向上する観点から、無機粉体１０に含まれる第２の無機粒子１２の含有量は、無機粉体１０の全量を１００質量％としたときに、３０〜９５質量％である。第２の無機粒子１２の含有量は、好ましくは３５〜８５質量％、より好ましくは４０〜８０質量％である。
【００３５】
無機粉体１０に含まれる第２の無機粒子１２の含有量の測定は、次のように行う。所定量（例えばＰ（ｇ））の無機粉体１０を取り分け、目開き１００μｍのメッシュを用いて、湿式篩法にて第２の無機粒子１２を無機粉体１０から捕集する。捕集した第２の無機粒子１２の質量（ｇ）を測定し、測定値を、最初に取り分けた無機粉体１０の質量Ｐ（ｇ）で除することで、第２の無機粒子１２の含有量（質量％）を求める。
【００３６】
無機粉体１０は、第１の無機粒子１１と第２の無機粒子１２のみを含んでもよい。その場合、無機粉体１０に含まれる第１の無機粒子１１の含有量は、１００（質量％）から、上述のように求めた第２の無機粒子１２の含有量（質量％）を引いた値である。具体的には、無機粉体１０に含まれる第１の無機粒子１１の含有量は、無機粉体１０の全量を１００質量％としたときに、５〜７０質量％であり、好ましくは１５〜６５質量％、より好ましくは２０〜６０質量％である。
【００３７】
無機粉体１０は、第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子を含んでもよい。その場合、無機粉体１０に含まれる第１の無機粒子１１の含有量は、例えば４〜６５質量％、好ましくは５〜６５質量％、より好ましくは８〜４０質量％であり、第３の無機粒子の含有量は、１〜４０質量％、好ましくは５〜４０質量％、より好ましくは１０〜３０質量％である。
【００３８】
無機粉体１０が、第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子を含む場合、第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子の含有量の測定は、次のように行う。
所定量（例えばＰ（ｇ））の無機粉体１０を取り分け、目開き１００μｍのメッシュを用いて、湿式篩法にて第２の無機粒子１２を無機粉体１０から捕集する。捕集した第２の無機粒子１２の質量（ｇ）を測定し、測定値を、最初に取り分けた無機粉体１０の質量Ｐ（ｇ）で除することで、第２の無機粒子１２の含有量（質量％）を求める。
【００３９】
第２の無機粒子１２を除去した後の無機粉体１０（粒径１００μｍ未満の無機粉体１０）について、目開き５３μｍのメッシュを用いて、湿式篩法にて第１の無機粒子１１と第３の無機粒子とを篩別する。第１の無機粒子１１の質量（ｇ）と第３の無機粒子の質量（ｇ）とをそれぞれ測定し、各測定値を、最初に取り分けた無機粉体１０の質量Ｐ（ｇ）で除することで、第１の無機粒子１１の含有量（質量％）および第３の無機粒子の含有量（質量％）を求める。
【００４０】
無機粉体１０に含まれる無機粒子は、その内部に存在する空洞が小さい、または、空洞が存在しないことが好ましい。
特に、第２の無機粒子１２内部に存在する空洞が小さい、または、空洞が存在しないと、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能を向上する効果が高い。図４に示すように、第２の無機粒子１２の断面ＳＥＭ像には、内部の空洞が孔１５１、１５２として観察されることがある。この断面ＳＥＭ像において、第２の無機粒子１２の内部に存在する孔１５１、１５２は、寸法４０μｍ未満であることが好ましい。ここで「寸法」とは、断面に現れた孔の面積に等しい面積を有する円の直径、すなわち円相当径を指す。また、「第２の無機粒子１２の内部に存在する孔１５１、１５２は、寸法４０μｍ未満」には、孔の寸法が０μｍの場合（つまり、孔が存在しない場合）を含む。
【００４１】
孔１５１、１５２の断面ＳＥＭ像での観察では、まず、無機粉体１０を樹脂埋めした樹脂試料を作成し、その樹脂試料の表面を研磨して無機粉体１０の無機粒子（第１の無機粒子１１および第２の無機粒子１２を含み、第３の無機粒子を含んでもよい）の断面を露出させる。樹脂試料の研磨面の任意位置でＳＥＭ像を撮影し、無機粒子の断面を観察する。そして、それらの無機粒子のうち、第２の無機粒子１２の断面ＳＥＭ像に対し、その粒子内で観察される孔の面積を求め、その面積の円相当径を算出することにより、孔の寸法を測定することが可能である。
【００４２】
具体的には、無機粉体１０を樹脂埋めした樹脂試料を、クロスセクションポリッシャ（ＣＰ）で加工して、無機粉体１０中の無機粒子の断面を露出させる。この研磨断面をＳＥＭで観察し、第２の無機粒子１２を探して、測定対象を決定する。ここで、第２の無機粒子１２は、粒子の最大寸法（最大直径）が１００μｍ以上の粒子として観察される。例えば、倍率３００倍で、縦３００μｍ×横４２０μｍの視野で、測定対象の第２の無機粒子１２内に存在する個々の孔１５１、１５２が明確に確認できるように、ＳＥＭ像を撮像する。得られた断面ＳＥＭ像を、ＩｍａｇｅＪなどの画像解析ソフトを用いて、無機粒子内の孔が抽出されるように二値化する。得られた二値化像から孔の面積を算出し、その面積の円相当径を求めることで、孔の寸法を測定することが可能である。この方法にて、無作為に抽出した１５個の第２の無機粒子１２について孔を観察し、１５個全ての第２の無機粒子１２で、内部に寸法４０μｍ以上の孔がない場合に「第２の無機粒子１２の内部に存在する孔１５１、１５２は、寸法４０μｍ未満」の要件を満たすと判断する。
【００４３】
第２の無機粒子１２の粒径が大きい場合（例えば３ｍｍ以上）、ＣＰ加工で、ひとつの第２の無機粒子１２の全体の断面を露出することが困難である。その場合、研磨紙を用いて粗研磨を行い、その後、研磨剤を用いて鏡面仕上げを行ってもよい。超音波洗浄により孔に詰まった研磨くずを取り除いた後、この研磨断面を用いて、ＳＥＭ観察から孔の有無および寸法の測定を行ってもよい。
【００４４】
無機粉体１０が含む第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２、第３の無機粒子などの無機粒子としては、熱伝導性の高い無機材料から成る粒子が好ましく、特に、熱伝導性が１５Ｗ／ｍＫ以上の無機材料から成る粒子が好ましい。そのような無機材料としては、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素などのセラミックスが好適である。無機粒子は、セラミックス粒子であることが好ましい。セラミックスは高い熱伝導率を有するので、セラミックス粒子を用いると、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能を向上することができる。また、絶縁性のセラミックスを無機粒子として用いる場合は、発熱体と放熱部材の間に放熱性樹脂組成物２０を配置したときに、発熱体と放熱部材の短絡を抑制できる。そのため、無機粒子は絶縁性のセラミックス粒子であることがより好ましく、具体的には、アルミナ粒子、窒化アルミニウム粒子、窒化ホウ素、窒化ホウ素、窒化ケイ素であることがより好ましい。なかでも、価格が安価であることから、アルミナがさらに好ましい。
【００４５】
また、無機粉体１０が含む第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２、第３の無機粒子などの無機粒子として、水酸化アルミニウム粒子を用いることができる。水酸化アルミニウムは、熱伝導率はセラミックスに劣るものの、難燃性であることから、高温環境下で使用する放熱性樹脂組成物２０を製造するのに好適である。
【００４６】
無機粉体１０には、少なくとも第１の無機粒子１１と第２の無機粒子１２が含まれるが、それらの無機粒子は、同じ無機材料から成っても、異なる無機材料から成ってもよい。例えば、第１の無機粒子１１はアルミナ粒子から成り、第２の無機粒子１２は窒化ケイ素粒子から成ってもよい。また、無機粉体１０が、さらに第３の無機粒子を含む場合に、第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子の全てが同じ無機材料から成ってもよく、いずれも異なる無機材料から成ってもよく、または、それら３つの無機粒子のうち２つが同じ無機材料から成り、残りの１つは異なる無機材料から成ってもよい。さらには、第１の無機粒子１１が、異なる無機材料から成る２種以上の無機粒子（いずれも、粒径５３μｍ未満）を含んでいてもよく、第２の無機粒子１２が、異なる無機材料から成る２種以上の無機粒子（いずれも、粒径１００μｍ以上）を含んでいてもよい。
【００４７】
無機粉体１０は、無機材料以外の成分（例えば、有機化合物）を含んでいてもよい。例えば、無機粒子は、表面処理されていてもよい。表面処理としては、特に限定されないが、例えば、シランカップリング剤；チタネートカップリング剤；オレイン酸、ステアリン酸などの脂肪族カルボン酸；安息香酸などの芳香族カルボン酸およびそれらの脂肪酸エステル；メチルシリケート、エチルシリケートなどのシリケート化合物；リン酸；リン酸化合物；界面活性剤などによる処理が挙げられる。特に、シランカップリング剤が好ましく、表面処理によって無機粒子と樹脂との親和性を向上できる。無機粒子と樹脂との親和性が高くなると、無機粒子を樹脂原料に添加したときの樹脂原料の粘度上昇が小さくなり、無機粒子の配合量を増加させることができる（無機粒子の充填性の向上）。
【００４８】
シランカップリング剤としては、エポキシシラン、アミノシラン、ビニルシラン、アクリルシラン、フルオロシランなどを適宜選択して使用できる。具体的なシランカップリング剤としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２ − (３ ， ４ − エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、３ − グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３ − グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３ − グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３ − グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、Ｎ − ２ − （ アミノエチル） − ３ − アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ − ２ − （ アミノエチル） − ３ − アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ − ２ − （ アミノエチル） − ３ − アミノプロピルトリエトキシシラン、３ − アミノプロピルトリメトキシシラン、３ − アミノプロピルトリエトキシシラン、３ − トリエトキシシリル− Ｎ − （ １ ， ３− ジメチル-ブチリデン） プロピルアミン、Ｎ − フェニル− ３ − アミノプロピルトリメトキシシラン、トリフルオロプロピルトリメトキシシランなどがある。
【００４９】
また、無機粒子を表面処理する方法としては特に限定されず、乾式および湿式のいずれの処理方法でも行うこともでき、または、あらかじめ樹脂３０に表面処理剤を混合するインテグラル法で行うこともできる。表面処理により、無機粒子と樹脂との親和性向上、および無機粒子の充填性の向上が可能となる。
【００５０】
（２）樹脂３０
図１に示すように、樹脂３０は、無機粉体１０に含まれる第１の無機粒子１１および第２の無機粒子１２の間の隙間を埋めており、これにより、第１の無機粒子１１および第２の無機粒子１２は固定されている。
樹脂３０に適した樹脂材料は特に限定されないが、例えばエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、シリコーンゴム、アクリル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、ポリオレフィン、フッ素樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミドなどのポリイミド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、全芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、マレイミド変性樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＡＳ（アクリロニトリル−アクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴム−スチレン）樹脂、ポリグリコール酸樹脂、ポリフタルアミド、ポリアセタール、ポリウレタン、ナイロン樹脂などを好ましく挙げることができる。特に、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、シリコーンゴムが好ましい。
【００５１】
放熱性樹脂組成物２０に含まれる樹脂３０と無機粉体１０は、好ましい配合比で配合することができる。例えば、樹脂１００重量部に対して、無機粉体１０５重量部以上であることが望ましい。
なお、無機粉体１０に含まれる第２の無機粒子１２は、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能に対する影響が大きい。よって、樹脂３０に対する第２の無機粒子１２の配合比を十分に高くすることにより、放熱性樹脂組成物２０の放熱性能を向上することができる。樹脂１００重量部に対して、第２の無機粒子１２は、好ましくは１００重量部以上であり、より好ましくは２００重量部以上であり、更に好ましくは５００重量部以上であり、特に好ましくは１０００重量部以上である。
【００５２】
（３）放熱性樹脂組成物２０
放熱性樹脂組成物２０に含まれる樹脂３０と無機粉体１０の配合比は、あらかじめ測定した放熱性樹脂組成物２０の質量と、放熱性樹脂組成物２０から樹脂３０を取り除いて得られる無機粉体１０の質量と、から求めることができる。
放熱性樹脂組成物２０に含まれる樹脂３０と第２の無機粒子１２の配合比は、放熱性樹脂組成物２０から樹脂３０を取り除いて得られる無機粉体１０の質量と、目開き１００μｍのメッシュを使用して、湿式篩別により無機粉体１０から捕集される第２の無機粒子１２の質量と、から求めることができる。
【００５３】
放熱性樹脂組成物２０に含まれる無機粉体１０について、粒度分布の測定、第２の無機粒子１２のＢＥＴ比表面積の測定、および第２の無機粒子１２の含有量を測定するには、以下のような手順で行うことができる。
まず、放熱性樹脂組成物２０から樹脂３０を取り除いて、無機粉体１０を得る。放熱性樹脂組成物２０から樹脂３０を取り除く具体的な方法としては、溶剤で樹脂３０を溶解して除去する方法、放熱性樹脂組成物２０を灰化して樹脂３０を除去する方法などが挙げられる。得られた無機粉体１０について、目開き１００μｍのメッシュを用いて湿式篩別することにより、第２の無機粒子１２が得られる。第２の無機粒子１２について、ＢＥＴ比表面積の測定を行う。また、篩別前の無機粉体１０と、篩別した第２の無機粒子１２とをそれぞれ秤量して、無機粉体１０に含まれる第２の無機粒子１２の含有量の割合を求めることができる。
【００５４】
２．製造方法
（１）無機粉体１０の製造方法
無機粉体１０の製造方法は、第１の無機粒子１１と第２の無機粒子１２とを混合する工程を含む。必要に応じて、第３の無機粒子を混合する工程をさらに含んでもよい。
第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子を混合する場合には、それらを順次混合しても、または同時に混同してもよい。例えば、それら３種の無機粒子から２種を選択して混合し、得られた混合物に、残り１種の無機粒子を混合してもよい。あるいは、それら３種の無機粒子を同時に混合してもよい。
【００５５】
第２の無機粒子１２としては、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下であるものを使用する。また、得られた無機粉体１０が第２の無機粒子１２を３０〜９５質量％含むように、各無機粒子の配合量を決定する。
【００５６】
無機粒子（第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２、および第３の無機粒子）は、いずれも市販されているものを利用してもよい。特に、第２の無機粒子１２としては、粉砕用無機材料ボールが好適である。
【００５７】
また、第２の無機粒子１２は、例えば、無機粒子を、造粒機を用いて造粒し、得られた緻密な造粒物を、乾燥、焼結する方法で製造することができる。具体的には、例えば、第２の無機粒子１２がアルミナ粒子の場合、粒径が１μｍ以下のαアルミナ種粒子のスラリーを作製し、当該スラリーとαアルミナ前駆体とを混合し、得られた混合物を乾燥し、乾燥後の混合物を高温焼成する方法により、第２の無機粒子１２としてのアルミナ粒子を製造することができる。なお、αアルミナ前駆体とは、焼成することによりαアルミナに転移する化合物であり、αアルミナ前駆体として、水酸化アルミニウムやγアルミナ、δアルミナ、θアルミナなどの遷移アルミナなどが挙げられる。
また、第２の無機粒子１２は、無機粒子を電気溶融法で溶融固化し、得られた固化物を粉砕する方法でも製造することができる。具体的には、例えば、第２の無機粒子１２がアルミナ粒子の場合、バイヤー法などで得られたアルミナを電気炉にて高温溶融した後、溶融物を固化し、得られたインゴットを粉砕する方法により、第２の無機粒子１２としてのアルミナ粒子を製造することができる。
このような方法によって第２の無機粒子１２を製造すると、断面ＳＥＭ像において、内部に存在する孔の寸法が４０μｍ未満である第２の無機粒子１２が得られる。
【００５８】
（２）放熱性樹脂組成物２０の製造方法
放熱性樹脂組成物２０の製造方法は、以下の工程１〜２を含む。
工程１：第１の無機粒子１１と第２の無機粒子１２とを含む無機粉体１０と、樹脂原料と、を混合する工程
工程２：得られた混合物を成形する工程
図５（ａ）〜（ｆ）を参照しながら、各工程について詳述する。
【００５９】
（工程１：混合工程）
工程１では、第１の無機粒子１１と第２の無機粒子１２とを含む無機粉体１０と、樹脂原料３００とを混合して、混合物２００を得る工程である。第２の無機粒子１２としては、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下であるものを使用する。無機粉体１０は、第３の無機粒子１３をさらに含んでもよい。
第２の無機粒子１２と樹脂原料３００との配合比については、無機粉体１０の全量を１００質量％としたときに第２の無機粒子が３０〜９５質量％となるように、また、樹脂原料３００が１００重量部に対して第２の無機粒子１２を１００重量部以上となるように、配合する。
【００６０】
図５（ａ）〜（ｃ）は、工程１の一例を図示している。図５（ａ）および（ｂ）に示すように、第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子１３を混合して、無機粉体１０を得る。図５（ｃ）に示すように、得られた無機粉体１０と、液状の樹脂原料３００とを、適切な手段（例えば攪拌機）を用いて混合して混合物２００を得る。
なお、図５（ａ）〜（ｃ）では、まず無機粉体１０を準備し、無機粉体１０と樹脂原料３００とを混合しているが、これに限定されず、最終的に混合物２００が得られるのであれば、異なる手順を用いてもよい。例えば、第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子１３を、樹脂原料３００に順次添加してもよい。
【００６１】
（工程２：成形工程）
工程２では、工程１で得られた混合物２００を、型９０に入れて硬化させることにより、放熱性樹脂組成物２０を得る工程である。図５（ｄ）〜（ｆ）は、工程２の一例を図示している。
図５（ｄ）に示すように、混合物２００を所望の型９０に入れる。図５（ｅ）に示すように、型９０に入れた状態で混合物２００を硬化させる。これにより、放熱性樹脂組成物２０が得られる。樹脂原料３００が熱硬化性樹脂の場合には、混合物２００を硬化温度まで加熱して硬化させる。樹脂原料３００が熱可塑性樹脂の場合には、混合物２００における樹脂原料３００は高温の溶融状態であるので、その混合物２００を冷却することにより、混合物２００における樹脂原料を固化させる。最後に、放熱性樹脂組成物２０を型９０から取り出す（図５（ｆ））。
【実施例】
【００６２】
表１に示す第１の無機粒子１１、第２の無機粒子１２および第３の無機粒子（粒子Ａ〜Ｍ）を使用し、表２に示す割合で無機粒子を混合して、無機粉体を得た。得られた無機粉体と、樹脂原料（エポキシ樹脂）、添加物（硬化剤、硬化触媒、表面処理剤）を、表２に示す割合となるように配合して、自転・公転ミキサーで混練し、混合物を得た。離型処理をしたポリエステルフィルム上に置いた型枠に混合物を投入し、もう一枚の離型処理したポリエステルフィルムを載せることで成形した。なお、仕込み充填率が９５質量％以上の場合は、さらにプレス成形機を用いて加圧成形した。その後、１２０℃、１２０分の条件下で加熱硬化させることにより、放熱性樹脂組成物を得た。
なお、表２の「仕込み充填率」とは、混合物中の無機粉体の含有量（質量％）である。【００６３】
使用した粒子Ａ〜Ｊ（表１および２）は以下の通りであった。
（第２の無機粒子１２：粒子Ａ〜Ｆ）
・粒子Ａ：平均粒径１ｍｍの粉砕用アルミナボール（ニッカトー製、商品名：ＨＤ−１）
・粒子Ｂ：平均粒径０．３ｍｍの粉砕用アルミナボール（アズワン製、商品名：ＡＬ９−０．３）
・粒子Ｃ：平均粒径０．２ｍｍの粉砕用アルミナボール（アズワン製、商品名：ＡＬ９−０．２）
・粒子Ｄ：平均粒径１５ｍｍのルミナボール（ニッカトー製、商品名：ＨＤ−１５）
・粒子Ｅ：平均粒径２ｍｍのアルミナ粒子（住友化学社製、商品名：ＡＫＱ−１０）
・粒子Ｆ：平均粒径０．３ｍｍの炭化ケイ素粒子（太平洋ランダム製、商品名：ＲＣ−２４）【００６４】
（第３の無機粒子１３：粒子Ｇ〜Ｈ）
・粒子Ｇ：平均粒径７０μｍのアルミナ粒子（デンカ社製、商品名：ＤＡＷ−７０）
・粒子Ｈ：炭化ケイ素粒子（太平洋ランダム製、商品名：ＲＣ−１００Ｆ）を１０５μｍメッシュで乾式篩別し、平均粒径を８０μｍに調整した炭化ケイ素粒子
なお、粒子ＧおよびＨは、第３の無機粒子１３（粒径が５３μｍ以上、１００μｍ未満）だけでなく、第３の無機粒子１３以外の無機粒子（粒径が５３μｍ未満、または１００μｍ以上）も含み得るが、本実施例では、便宜上、粒子ＧおよびＨを第３の無機粒子１３に分類した。【００６５】
（第１の無機粒子１１：粒子Ｉ〜Ｍ）
・粒子Ｉ：平均粒径４５μｍのアルミナ粒子（デンカ社製、商品名：ＤＡＷ−４５）
なお、粒子Ｉは、第１の無機粒子１１（粒径が５３μｍ未満）だけでなく、第１の無機粒子１１以外の無機粒子（粒径が５３μｍ以上）も含み得るが、本実施例では、便宜上、粒子Ｉを第１の無機粒子１１に分類した。
・粒子Ｊ：平均粒径１２μｍのアルミナ粒子（デンカ社製、商品名：ＤＡＷ−１０）
・粒子Ｋ：平均粒径５μｍのアルミナ粒子（デンカ社製、商品名：ＤＡＷ−０５）
・粒子Ｌ：平均粒径０．４μｍのアルミナ粒子（住友化学社製、商品名：ＡＡ−０３）
・粒子Ｍ：平均粒径０．３μｍのアルミナ粒子（デンカ社製、商品名：ＡＦＳＰ−２０）【００６６】
使用した樹脂原料、硬化剤、硬化触媒、表面処理剤（表２）は以下の通りであった。
・樹脂原料３００：エポキシ樹脂（ｅｐｏｘｙ８２８）
・硬化剤：脂環式骨格酸無水物（新日本理化社製、商品名：ＭＨ−７００）
・硬化触媒：イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製、商品名：１Ｂ２ＰＺ）
・表面処理剤：３-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（東レ・ダウコーニング社製、商品名：Ｚ-６０４０）【００６７】
【表１】
2020138335.tif 000003
【００６８】
【表２】
2020138335.tif 000004
【００６９】
得られた無機粉体、および放熱性樹脂組成物について、以下の項目について測定または評価した。
（１）第２の無機粒子１２の含有量
表２の配合で得られた無機粉体１０ｇを取り分け、目開き１００μｍのメッシュを用いて、湿式篩法にて第２の無機粒子１２を捕集した。
捕集した無機粒子の質量（ｇ）を測定し、測定値を、最初に取り分けた無機粉体の質量１０ｇで除することで、無機粉体中の第２の無機粒子１２の含有量（質量％）を求めた。結果を表２に示す。
（２）粒度分布曲線
「（１）第２の無機粒子１２の割合」において、第２の無機粒子１２が除去された後の無機粉体１０（粒径１００μｍ未満の無機粉体１０）について、粒度分布を測定し、粒度分布曲線を作成した。
粒径１００μｍ未満の無機粉体１０を、レーザー粒度分布測定装置〔日機装（株）製「マイクロトラック：ＭＴ−３３００」〕を用いて、レーザー回折法により粒度分布を測定した。
得られた粒度分布曲線において、粒径５３μｍ未満の範囲と、粒径５３μｍ以上１００μｍ未満の範囲との各々において、頻度が観測されるか否かを確認した、表２に示した。【００７０】
（３）成形性
表２の配合で得られた混合物について、成形性の評価試験を行った。評価基準は以下の通りとした。表２の「成形性」の欄に、評価試験を示す。
「○」：問題なく成形できた。
「△」：成形はできたものの、成形体中に気泡を多く含んでいた。
「×」：無機粒子と樹脂との混合物の粘度が高くなり過ぎて成形できなかった、または、混合物が粉状で成形できなかった。【００７１】
（４）熱伝導率
表２の配合で得られた混合物を、幅１０ｍｍ×長さ１０ｍｍ×厚さ１ｍｍに成形し、その後に樹脂を固化させて、放熱性樹脂組成物（測定用の試料）を作成した。レーザーフラッシュ法による熱抵抗測定機（ＮＥＴＺＳＣＨ社製、ＬＦＡ４６７）を用いて、試料の熱伝導率を測定した。熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ未満を「不可」、５Ｗ／ｍＫ以上１０Ｗ／ｍＫ未満を「良」、１０Ｗ／ｍＫ以上を「優」とする。なお、比較例２および４は、混合物の成形性が悪く、測定用の試料を調製できなかったため、熱伝導率の測定を行わなかった。【００７２】
実施例１〜７および比較例１〜６について、以下に考察する。
実施例１〜７は、使用した第２の無機粒子１２（平均粒径２００μｍ〜１５０００の粒子Ａ〜ＤおよびF）のＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下であった。また、篩別した第２の無機粒子１２も、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以下であった。
実施例１〜７の無機粉体は、第２の無機粒子１２を３０〜９５質量％含んでいた。それらの無機粉体の粒度分布曲線を確認すると、粒径５３μｍ未満の範囲に頻度が観測された。これにより、実施例１〜７の無機粒子は、第１の無機粒子１１を含むことが確認された。なお、実施例５および６では、さらに、粒度分布曲線の粒径５３μｍ以上、１００μｍ未満の範囲に頻度が観測された。これにより、実施例５および６の無機粒子は、第３の無機粒子１３を含むことが確認された。【００７３】
実施例１〜７の放熱性樹脂組成物（測定用の試料）では、樹脂１００重量部に対する第２の無機粒子１２の配合量は１００重量部以上であり、得られた測定用試料の熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ以上と良好であった。特に、実施例２、４および６では、樹脂１００重量部に対する第２の無機粒子１２の配合量は１０００重量部以上であり、得られた測定用試料は、１０Ｗ／ｍＫ以上と優れた熱伝導率を示した。【００７４】
比較例１の無機粉体は、粒度分布曲線の粒径５３μｍ未満の範囲に頻度が観測されなかった。つまり、比較例１の無機粉体は、第１の無機粒子１１を含んでいない。そのため、放熱性樹脂組成物の保形性が悪く、成形体中に大きな気泡を含んでおり、放熱性樹脂組成物（測定用の試料）の熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ未満となった。【００７５】
比較例２の無機粉体は、使用した第２の無機粒子１２（平均粒径２０００μｍの粒子Ｅ）のＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以上であった。また、篩別した第２の無機粒子１２も、ＢＥＴ比表面積が２ｍ２/ｇ以上であった。そのため、第２の無機粒子１２が樹脂原料を吸収して、混合物が粉状となった。その結果、混合物の成形性が著しく悪化して、放熱性樹脂組成物（測定用の試料）を調製することができなかった。【００７６】
比較例３、５および６の無機粉体は、第２の無機粒子１２を含んでいなかった。そのため、放熱性樹脂組成物（測定用の試料）の熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ未満となった。
比較例４の無機粉体は、第２の無機粒子１２を含んでいなかった。さらに、放熱性樹脂組成物（測定用の試料）を調製する際の仕込み充填率が高かったため、無機粉体と樹脂との混合物の粘度が高くなり過ぎた。そのため、混合物の成形性が著しく悪化して、放熱性樹脂組成物（測定用の試料）を調製することができなかった。
【符号の説明】
【００７７】
１０  無機粉体
１１  第１の無機粒子
１２  第２の無機粒子
１３  第３の無機粒子
２０  放熱性樹脂組成物
２００  混合物
３０  樹脂
３００  樹脂原料
９０  型
１５１、１５２  孔
【図１】
2020138335.tif 000005
【図２】
2020138335.tif 000006
【図３】
2020138335.tif 000007
【図４】
2020138335.tif 000008
【図５】
2020138335.tif 000009
【国際調査報告】
2020138335.tif 000010
2020138335.tif 000011
2020138335.tif 000012
2020138335.tif 000013
2020138335.tif 000014