(57)【要約】  蛍光Ｘ線スペクトルに含まれる種々の影響を考慮した定性を実行する。Ｘ線分析装置（１００）は、測定装置（１）と、分析部（５）と、を備える。測定装置（１）は、測定対象である試料（Ｓ）から発生する蛍光Ｘ線スペクトルを測定する。分析部（５）は、第１蛍光Ｘ線スペクトルに関する第１パラメータと、第１パラメータを用いたときの分析結果に関する第１結果情報とを含む教師データを用いて学習させた学習モデルに、測定した第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する第２パラメータを入力して得られる第２結果情報に基づいて、第２蛍光Ｘ線スペクトルを発生させた試料（Ｓ）の分析をする。
2020121918.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
測定対象である試料から発生する蛍光Ｘ線スペクトルを測定する測定装置と、  第１蛍光Ｘ線スペクトルに関する第１パラメータと、前記第１パラメータを用いたときの分析結果に関する第１結果情報とを含む教師データを用いて学習させた学習モデルに、前記測定装置にて測定した第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する第２パラメータを入力して得られる第２結果情報に基づいて、前記第２蛍光Ｘ線スペクトルを発生させた試料の分析をする分析部と、  を備える、Ｘ線分析装置。
【請求項２】
前記測定装置にて測定された第３蛍光Ｘ線スペクトルに関する第３パラメータを前記第１パラメータとして取得し、前記第３パラメータを用いて得られた分析結果に関する第３結果情報を前記第１結果情報として取得する取得部をさらに備える、請求項１に記載のＸ線分析装置。
【請求項３】
前記教師データは、前記第３結果情報のうち適切に分析をできた第３結果情報を前記第１結果情報として含み、この第３結果情報を得たときに用いられた前記第３パラメータを前記第１パラメータとして含む、請求項２に記載のＸ線分析装置。
【請求項４】
前記分析部は、前記蛍光Ｘ線スペクトルと前記試料に含まれると推定される元素の理論スペクトルとの一致度を表す相関係数が所定の閾値以上であるか否かに基づいて、分析をし、  分析結果に関する結果情報は、前記相関係数との比較に用いられる前記閾値である、請求項１〜３のいずれかに記載のＸ線分析装置。
【請求項５】
前記分析部は、前記蛍光Ｘ線スペクトルと前記理論スペクトルとの前記相関係数が所定の閾値以上であれば、当該理論スペクトルを生じる元素を前記試料に含まれる元素と特定する、請求項４に記載のＸ線分析装置。
【請求項６】
前記第１パラメータ及び前記第２パラメータは前記蛍光Ｘ線スペクトルである、請求項１〜５のいずれかに記載のＸ線分析装置。
【請求項７】
前記教師データは、校正用試料を用いて取得した蛍光Ｘ線スペクトルに関する情報と、前記校正用試料に含まれる元素と当該元素の組成比とを含む、請求項１〜６のいずれかに記載のＸ線分析装置。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載のＸ線分析装置と、  前記Ｘ線分析装置と接続されたサーバーと、  を備える、Ｘ線分析システム。
【請求項９】
前記サーバーは前記分析部に相当する機能を有する、請求項８に記載のＸ線分析システム。
【請求項１０】
請求項１〜７のいずれかに記載の複数のＸ線分析装置が相互に接続された、Ｘ線分析システム。
【請求項１１】
測定対象である試料から発生する蛍光Ｘ線スペクトルを測定するステップと、  第１蛍光Ｘ線スペクトルに関する第１パラメータと、前記第１パラメータを用いたときの分析結果に関する第１結果情報とを含む教師データを用いて学習モデルを学習させるステップと、  前記学習をさせた前記学習モデルに、測定して得られた第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する第２パラメータを入力して得られる第２結果情報に基づいて、前記第２蛍光Ｘ線スペクトルを発生させた試料の分析をするステップと、  を備える、分析方法。
【請求項１２】
請求項１１に記載の分析方法をコンピュータに実行させるプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、測定対象から発生する蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて、その測定対象を分析するための装置、その装置により構成されたＸ線分析システム、測定対象を分析する分析方法、及び、当該分析方法を実行するプログラムに関する。
【背景技術】
【０００２】  従来、測定対象から発生する蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて、当該測定対象に含まれる元素の分析を行う手法が知られている。例えば、蛍光Ｘ線スペクトルに含まれるピークを「ピーク分離」手法を用いて分離し、分離されたピークに基づいて測定対象に含まれる元素を特定する（例えば、特許文献１を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−４１０６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】  蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて測定対象の元素を分析する際には、当該蛍光Ｘ線スペクトルに関係する各種パラメータが用いられる。得られた蛍光Ｘ線スペクトルから正確な元素の分析結果を得るためには、このパラメータを適切に設定する必要がある。  従来、このパラメータは、経験に基づいて設定されていた。蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて元素の分析をするに際して、経験から導き出されたパラメータが必ずしも最適ではない可能性がある。【０００５】  また、測定装置にて測定される蛍光Ｘ線スペクトルには、測定対象の元素から発生する蛍光Ｘ線に由来するスペクトル以外にも、測定装置に由来する影響（例えば、サムピーク、エスケープピーク）、蛍光Ｘ線以外の測定対象に由来するスペクトル（例えば、測定対象からの回折スペクトル）などが含まれる。  しかしながら、経験のみに基づいて上記パラメータを決定する場合には、これらの影響を考慮して、最適なパラメータを設定することは極めて難しい。【０００６】  本発明の目的は、蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて測定対象に含まれる元素を分析するＸ線分析システムにおいて、蛍光Ｘ線スペクトルに含まれる種々の影響を考慮した分析を実行することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】  以下に、課題を解決するための手段として複数の態様を説明する。これら態様は、必要に応じて任意に組み合せることができる。  本発明の一見地に係るＸ線分析装置は、測定装置と、分析部と、を備える。  測定装置は、測定対象である試料から発生する蛍光Ｘ線スペクトルを測定する。  分析部は、第１蛍光Ｘ線スペクトルに関する第１パラメータと、第１パラメータを用いたときの分析結果に関する第１結果情報とを含む教師データを用いて学習させた学習モデルに、測定装置にて測定した第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する第２パラメータを入力して得られる第２結果情報に基づいて、第２蛍光Ｘ線スペクトルを発生させた試料の分析をする。  第１蛍光Ｘ線スペクトルに関する第１パラメータと当該第１パラメータを用いたときの分析結果に関する第１結果情報とを含む教師データを用いて学習モデルを生成し、その学習モデルを用いて分析を実行することで、蛍光Ｘ線スペクトルに含まれる種々の影響を考慮した定性を実行できる。【０００８】  上記のＸ線分析システムは、取得部をさらに備えてもよい。取得部は、測定装置にて測定された第３蛍光Ｘ線スペクトルに関する第３パラメータを第１パラメータとして取得し、第３パラメータを用いて得られた分析結果に関する第３結果情報を第１結果情報として取得する。  これにより、Ｘ線分析装置自身が備える測定装置で取得したデータを教師データとして使用できる。【０００９】  教師データは、第３結果情報のうち適切に分析をできた第３結果情報を第１結果情報として含み、この第３結果情報（試料を適切に定性できた第３結果情報）を得たときに用いられた第３パラメータを第１パラメータとして含んでいてもよい。  これにより、Ｘ線分析装置を用いて目的とする適切な定量結果を得られるよう学習モデルを学習させ、当該学習モデルにより適切に試料の定性を実行できる。【００１０】  分析部は、蛍光Ｘ線スペクトルと試料に含まれると推定される元素の理論スペクトルとの一致度を表す相関係数が所定の閾値以上であるか否かに基づいて、分析をしてもよい。この場合、分析結果に関する結果情報は、相関係数との比較に用いられる閾値である。  これにより、元素を分析するためのパラメータを学習により最適化して、精度のよい定性を実行できる。【００１１】  分析部は、蛍光Ｘ線スペクトルと理論スペクトルとの相関係数が所定の閾値以上であれば、当該理論スペクトルを生じる元素を試料に含まれる元素と特定してもよい。  これにより、簡便な計算により試料に含まれる元素を特定できる。【００１２】  第１パラメータ及び第２パラメータは、蛍光Ｘ線スペクトルであってもよい。これにより、試料の分析を適切に実行できる。【００１３】  教師データは、校正用試料を用いて取得した蛍光Ｘ線スペクトルに関する情報と、校正用試料に含まれる元素と当該元素の組成比とを含んでもよい。これにより、正確なデータであると分かっている校正用試料に関するデータを用いて、適切な学習を実行できる。【００１４】  本発明の他の見地に係るＸ線分析システムは、上記のＸ線分析装置と、このＸ線分析装置と接続されたサーバーと、を備える。このＸ線分析システムは、より柔軟な分析を実行できる。【００１５】  上記の��線分析システムのサーバーは、分析部に相当する機能を有してもよい。これにより、サーバーが独自に学習モデルを有し、当該学習モデルを用いて分析を実行できる。【００１６】  本発明のさらなる他の見地に係るＸ線分析システムは、複数の上記Ｘ線分析装置が相互に接続されている。これにより、Ｘ線分析装置同士でデータを交換するなど、より柔軟な分析を実行できる。【００１７】  本発明のさらなる他の見地に係る分析方法は、以下のステップを備える。  ◎測定対象である試料から発生する蛍光Ｘ線スペクトルを測定するステップ。  ◎第１蛍光Ｘ線スペクトルに関する第１パラメータと、第１パラメータを用いたときの試料の分析結果に関する第１結果情報とを含む教師データを用いて学習モデルを学習させるステップ。  ◎学習をさせた学習モデルに、測定して得られた第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する第２パラメータを入力して得られる第２結果情報に基づいて、第２蛍光Ｘ線スペクトルを発生させた試料の分析をするステップ。【００１８】  蛍光Ｘ線スペクトルに関する第１パラメータと当該第１パラメータを用いたときの分析結果に関する第１結果情報とを含む教師データを用いて学習モデルを生成し、その学習モデルを用いて分析を実行することで、蛍光Ｘ線スペクトルに含まれる種々の影響を考慮した分析を実行できる。
【発明の効果】
【００１９】  蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて測定対象を分析する場合に、蛍光Ｘ線スペクトルに含まれる種々の影響を考慮した分析を実行できる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】第１実施形態に係るＸ線分析装置の構成を示す図。
【図２】第１実施形態に係る情報処理装置の機能ブロック構造を示す図。
【図３】Ｘ線分析システムを用いた試料の分析動作を示すフローチャート。
【図４】第４実施形態に係るＸ線分析システムを示す図。
【図５】第５実施形態に係るＸ線分析システムを示す図。
【発明を実施するための形態】
【００２１】１．第１実施形態（１）Ｘ線分析装置の全体構成  以下、図１を用いて、第１実施形態に係るＸ線分析装置の構成を説明する。図１は、第１実施形態に係るＸ線分析装置の構成を示す図である。第１実施形態に係るＸ線分析装置１００は、当該装置自体で試料の定性を実行するスタンドアローン型の装置である。  Ｘ線分析装置１００は、測定対象である試料Ｓから発生する蛍光Ｘ線スペクトルを用いて、当該試料Ｓの定性を実行するための装置である。第１実施形態に係るＸ線分析装置１００は、試料Ｓに含まれる元素を定性できる。  具体的に、Ｘ線分析装置１００は、測定装置１と、情報処理装置３と、を備える。
【００２２】（２）測定装置  測定装置１は、試料Ｓから発生する蛍光Ｘ線スペクトルを測定するための装置である。測定装置１は、試料台１１と、Ｘ線源１３と、Ｘ線検出部１５と、スペクトル生成部１７と、制御部１９と、を有する。  試料台１１は、試料Ｓを載置するための部材である。Ｘ線源１３は、試料台１１に載置された試料ＳにＸ線を照射する装置である。Ｘ線源１３は、例えば、ロジウム（Ｒｈ）をターゲットとしたＸ線管である。なお、Ｘ線源１３のターゲットはロジウムに限られず、銅（Ｃｕ）などの他のターゲットを使用することもできる。
【００２３】  Ｘ線検出部１５は、Ｘ線源１３により試料ＳにＸ線を照射することで発生した蛍光Ｘ線を検出する装置である。Ｘ線検出部１５は、例えば、高純度Ｓｉを用いた半導体検出器である。このＸ線検出部１５は、検出した蛍光Ｘ線のエネルギーに比例した信号を出力する。
【００２４】  スペクトル生成部１７は、Ｘ線検出部１５が出力した信号を受け付け、各値の信号をカウントし、Ｘ線検出部１５が検出した蛍光Ｘ線のエネルギーとカウント数との関係、即ち蛍光Ｘ線スペクトルを生成する処理を行う。制御部１９は、Ｘ線源１３及びスペクトル生成部１７など測定装置１の各構成要素を制御する。
【００２５】  上記のスペクトル生成部１７及び制御部１９は、例えば、ＣＰＵと、記憶装置（ＲＡＭ、ＲＯＭなど）と、各種入出力インタフェースと、にて構成されるコンピュータシステムである。上記スペクトル生成部１７及び制御部１９の機能の全部又は一部は、上記コンピュータシステムの記憶装置に記憶されたプログラムにより実現されてもよい。  また、上記スペクトル生成部１７及び制御部１９の機能の全部又は一部は、ＳｏＣ（Ｓｙｓｔｅｍ  ｏｎ  Ｃｈｉｐ）などのハードウェアにより実現されてもよい。  さらに、スペクトル生成部１７と制御部１９は個別のコンピュータシステムとして構成されてもよいし、１つのコンピュータシステムにその機能が集約されていてもよい。
【００２６】（３）情報処理装置（３−１）概略  情報処理装置３は、例えば、ＣＰＵと、記憶装置（ＲＡＭ、ＲＯＭ、ＳＳＤ、ハードディスクなど）と、各種入出力インタフェースと、にて構成されるコンピュータシステムである。情報処理装置３は、主として、測定装置１にて得られた蛍光Ｘ線スペクトルを用いて、試料Ｓの分析を実行する。情報処理装置３の以下に説明する機能の全部又は一部は、記憶装置に記憶されたプログラムにより実現されてもよく、ハードウェアにより実現されてもよい。  また、情報処理装置３は、測定装置１にて用いられる各種パラメータ、及び／又は、測定装置１の制御信号を、スペクトル生成部１７及び／又は制御部１９に送信する。さらに、測定装置１にて発生した異常を報知する信号などの各種信号を、制御部１９及び／又はスペクトル生成部１７から受信する。  以下、図２を用いて、第１実施形態に係る情報処理装置３の機能ブロックを説明する。図２は、第１実施形態に係る情報処理装置の機能ブロック構造を示す図である。情報処理装置３は、分析部５と、記憶部７と、取得部９と、を有する。
【００２７】（３−２）分析部  分析部５は、スペクトル生成部１７により生成された蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて、当該蛍光Ｘ線スペクトルを発生させた試料Ｓの分析をする。本実施形態の分析部５は、試料Ｓの分析のうち、蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて試料Ｓの定性をするアルゴリズムとして、自動定性アルゴリズムを使用する。自動定性アルゴリズムは、主に、（１）ピーク分離、（２）相関係数の算出、（３）相関係数と閾値との比較による最終候補元素の絞り込み、との過程を経て、試料Ｓに含まれる元素を絞り込んで定性するアルゴリズムである。
【００２８】（３−３）分析部の機能ブロック  以下、本実施形態の分析部５の機能ブロックを説明する。分析部５は、ピーク分離部５１と、相関係数算出部５２と、元素特定部５３と、学習部５４と、定量部５５と、を有する。  ピーク分離部５１は、測定装置１にて測定した蛍光Ｘ線スペクトルのピーク分離により、試料Ｓに含まれる元素の絞り込みを実行する。具体的には、ピーク分離部５１は、記憶部７に記憶されている元素データＥＤに基づいて生成した理論スペクトルを用いて、ピーク分離を行う。  相関係数算出部５２は、測定装置１にて測定した蛍光Ｘ線スペクトルと、ピーク分離部５１を通過して絞り込まれた元素の理論スペクトルとの相関係数を算出する。この相関係数は、測定された蛍光Ｘ線スペクトルと理論スペクトルとの一致度を表す係数であり、その値が大きいほど一致度が高いことを意味する。相関係数は、相関係数を算出する公知の式を用いて算出できる。
【００２９】  元素特定部５３は、相関係数算出部５２にて算出した相関係数が所定の閾値以上であった理論スペクトルを生じる元素を、試料Ｓに含まれる元素として特定する。すなわち、上記の閾値は、ある特定の元素が試料Ｓに存在するか否かを決定する指標となる値である。
【００３０】  本実施形態において、元素特定部５３は、情報処理装置３の入力装置（例えば、キーボードなど）を用いて手動設定された閾値、又は、学習部５４に測定装置１にて測定した蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータを入力することで出力される閾値、のいずれかを選択して使用する。手動設定される閾値は、例えば、実験的に評価して決定した閾値である。  
【００３１】  学習部５４は、蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータを入力パラメータ（第１パラメータ、第２パラメータの一例）として入力し、元素特定部５３にて用いられる閾値（第１結果情報、第２結果情報の一例）を出力する、例えば、入力層と出力層とを少なくとも含むニューラルネットワーク（学習モデルの一例）にて構成される学習モデルである。
【００３２】  学習部５４に入力できる入力パラメータとしては、例えば、取得した蛍光Ｘ線スペクトルそのものとできる。この場合、測定された全エネルギー範囲の蛍光Ｘ線スペクトルを入力してもよいし、特定の絞り込まれたエネルギー範囲の蛍光Ｘ線スペクトルを入力してもよい。  その他、入力パラメータとしては、各元素から発生する蛍光Ｘ線のピーク位置、ピーク比率、ピーク面積、試料Ｓの光学像、蛍光Ｘ線スペクトルの測定条件、測定装置１の周囲環境の情報（温度、湿度、気圧など）、ある特定の蛍光Ｘ線スペクトルと閾値とを用いた際に元素の特定が適切に行われたか否かを示す情報（特定成否情報と呼ぶ）、などがある。  特定成否情報は、例えば、元素を適切に特定できた場合に「１」と、適切に特定できなかった場合に「０」と設定される値である。
【００３３】  定量部５５は、相関係数が所定の閾値以上である理論スペクトルを生じた元素について、試料Ｓに含まれる元素の濃度を算出（定量）し、定量結果として出力する。
【００３４】（３−４）記憶部  記憶部７は、情報処理装置３の記憶装置の記憶領域の一部であり、少なくとも、分析部５にて自動定性アルゴリズムを実行するために必要なデータを記憶する。具体的には、記憶部７は、元素データＥＤと、教師データＴＤと、を記憶する。  元素データＥＤは、上記の各元素の理論スペクトルを算出するために用いられる当該元素に関するパラメータである。このパラメータは、特定の元素のみを含む物質を試料Ｓとして、測定装置１を用いて実測した蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて算出されたものであってもよいし、公知のデータベースなどに登録されているパラメータであってもよい。
【００３５】（３−５）教師データ  教師データＴＤは、学習部５４の学習モデルを生成するためのデータである。教師データＴＤは、学習部５４に入力される入力パラメータと、学習部５４から出力される出力パラメータと、により構成される。
【００３６】  教師データＴＤに含まれる入力パラメータは、蛍光Ｘ線スペクトル（第１蛍光Ｘ線スペクトルと呼ぶ）に関するパラメータ（第１パラメータと呼ぶ）である。この第１パラメータの基になる第１蛍光Ｘ線スペクトルは、測定装置１にて測定された蛍光Ｘ線スペクトルだけでなく、他の測定装置（Ｘ線分析装置）にて測定された蛍光Ｘ線スペクトルを含んでいてもよい。  本実施形態においては、教師データＴＤに含まれる入力パラメータは、学習部５４から閾値を出力するために入力される入力パラメータと同一である。  具体的には、教師データＴＤの入力パラメータとして、例えば、第１蛍光Ｘ線スペクトル、各元素から発生する蛍光Ｘ線のピーク位置、ピーク比率、ピーク面積、試料Ｓの光学像、第１蛍光Ｘ線スペクトルの測定条件、第１蛍光Ｘ線スペクトルを測定時の周囲環境の情報（温度、湿度、気圧など）、過去の特定成否情報、などがある。
【００３７】  一方、教師データＴＤに含まれる出力パラメータは、上記第１パラメータを用いたときの元素の分析結果に関する情報（第１結果情報と呼ぶ）である。  本実施形態では、教師データＴＤに含まれる出力パラメータは、対応する第１蛍光Ｘ線スペクトルを用いて元素の特定をする際に用いられた閾値である。
【００３８】（３−６）取得部  取得部９は、例えば、情報処理装置３の入出力インタフェース、記憶媒体読み取り装置である。取得部９は、測定装置１と接続されている。  取得部９は、測定装置１にて測定された蛍光Ｘ線スペクトル（第３蛍光Ｘ線スペクトルの一例）に関するパラメータ（第３パラメータの一例）と、元素特定部５３において手動設定された閾値（第３結果情報の一例）と、を取得して、必要に応じてこれらデータを関連付けて教師データＴＤとして記憶部７に記憶する。  これにより、Ｘ線分析装置１００自身が備える測定装置１で取得したデータを教師データＴＤとして使用できる。
【００３９】  なお、取得部９は、試料Ｓの分析時にＸ線分析装置１００にて設定した各種条件の内容を判断し、ある特定の条件が設定された場合に、測定装置１にて測定された蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータと、元素特定部５３において手動設定された閾値とを取得し、これらを関連付けて教師データＴＤとして記憶部７に記憶してもよい。  上記の特定の条件としては、例えば、Ｘ線分析装置１００にて特定の材質／元素の分析を行うと決定した場合がある。この場合、設定した特定の条件自体を教師データＴＤの入力パラメータとして含めてもよい。例えば、ある特定の材質／元素の分析を行うと決定した場合に、その特定の材質／元素の蛍光Ｘ線スペクトルを測定するために設定された各種条件（例えば、Ｘ線源１３に対する設定条件、Ｘ線検出部１５に対する設定条件など）を、教師データＴＤの入力パラメータとして含めてもよい。  これにより、Ｘ線分析装置１００の使用状況に応じた教師データＴＤを生成して、当該使用状況に最適化した学習モデルを学習部５４に生成できる。
【００４０】  また、取得部９は、ネットワークなどを介して、他の測定装置（Ｘ線分析装置）、コンピュータシステムなどと接続されている。この場合、取得部９は、例えば、他の測定装置１にて測定された蛍光Ｘ線スペクトルに関する情報と、その蛍光Ｘ線スペクトルを用いて元素の分析を実行したときの分析結果に関する情報と、を教師データＴＤとして取得する。  例えば、他の測定装置１にて測定された蛍光Ｘ線スペクトルと、当該蛍光Ｘ線スペクトルを用いて自動定性アルゴリズムにて定性した結果、及び／又は、当該蛍光Ｘ線スペクトルを用いて手動にて定性した結果、とを教師データＴＤとして取得できる。
【００４１】  その他、取得部９は、例えば、特定の校正用試料を用いて取得した蛍光Ｘ線スペクトルと、当該校正用試料に含まれる元素とその組成比と、を教師データＴＤとして取得できる。この場合、異常であるスペクトル、本システムでは使用しないスペクトル（測定しない元素のスペクトル）などは教師データＴＤとして取得しないようにしてもよい。  さらに、記憶部７などに記憶されている分析結果、及び／又は、他の測定装置１の記憶装置などに記憶されている分析結果に付されているファイル名からその分析結果がどの物質の結果かを判定し、必要な分析結果のみを教師データＴＤとして取得してもよい。  また、電子ファイル形式の分析結果に記されている測定結果等を参照して、その分析結果がどの物質の結果かを判定し、必要な分析結果のみを教師データＴＤとして取得してもよい。
【００４２】（４）Ｘ線分析システムの動作（４−１）学習部の学習動作  以下、上記の構成を有するＸ線分析装置１００を用いて試料Ｓの元素の分析を行う際の動作を説明する。まず、学習部５４が自律的に最適な閾値を出力するようになるまでの学習部５４の学習動作を説明する。以下の説明は、学習部５４がニューラルネットワークによる学習モデルであると仮定する。  まず、１つの教師データＴＤの入力パラメータを学習部５４に入力する。次に、その入力パラメータが入力されたときに学習部５４から出力される値（閾値）と、使用中の教師データＴＤの出力パラメータの値（閾値）とを比較する。この比較結果に基づいて、これら２つの値（閾値）に差がなくなるよう、ニューラルネットワークの２つのノード間の「重み」を調整する。この「重み」の調整方法としては、ニューラルネットワークで用いられる公知の方法を用いることができる。
【００４３】  上記の「重み」の調整を、記憶部７に記憶された他の教師データＴＤを用いて繰り返し実行することで、学習部５４に教師データＴＤの入力パラメータを入力すれば、当該教師データＴＤの出力パラメータの値（閾値）が出力される学習モデルが生成される。なお、一度用いた教師データＴＤを再使用して学習部５４を学習させてもよい。
【００４４】（４−２）元素の分析動作  次に、図３を用いて、Ｘ線分析装置１００を用いた試料Ｓの元素の分析動作を説明する。図３は、Ｘ線分析システムを用いた試料の元素の分析動作を示すフローチャートである。  最初に、試料台１１に測定対象となる試料Ｓを載置し、その試料Ｓに向けてＸ線源１３からＸ線を発生させる。当該Ｘ線が試料Ｓに照射されることで、試料Ｓから蛍光Ｘ線が発生する。Ｘ線検出部１５が、当該試料Ｓから発生した蛍光Ｘ線を検出し、スペクトル生成部１７に出力する。スペクトル生成部１７は、Ｘ線検出部１５から受信した蛍光Ｘ線のエネルギー値とカウント数から、蛍光Ｘ線のエネルギー値と蛍光Ｘ線強度とを関連付けた蛍光Ｘ線スペクトルを生成する。  以下、測定対象である試料Ｓから発生した蛍光Ｘ線スペクトルを、「第２蛍光Ｘ線スペクトル」と呼ぶ。
【００４５】  その後、分析部５が、ステップＳ１において、スペクトル生成部１７にて生成した第２蛍光Ｘ線スペクトルを取得する。取得した第２蛍光Ｘ線スペクトルは、ピーク分離部５１に入力される。その後、自動定性アルゴリズムを用いた元素の定性が実行される。  具体的には、第２蛍光Ｘ線スペクトルを取得したピーク分離部５１が、ステップＳ２において、第２蛍光Ｘ線スペクトルのピーク分離を実行する。
【００４６】  その後、相関係数算出部５２が、ステップＳ３において、第２蛍光Ｘ線スペクトルと、上記ステップＳ２のピーク分離を実行した結果絞り込まれた元素（試料Ｓに含まれると推定される元素）の理論スペクトルとの相関係数を算出する。
【００４７】  相関係数を算出後、元素特定部５３が、相関係数と閾値との比較に基づいて、試料Ｓに含まれる元素を特定する。このとき、元素特定部５３は、ステップＳ４において、上記閾値を手動設定するか、又は、学習モデルとしての学習部５４から出力される閾値を用いるかを判断する。
【００４８】  例えば、教師データＴＤのデータ数が不十分であり学習部５４の学習が進んでおらず、学習部５４に閾値を算出させないと決定した場合（ステップＳ４で「Ｙｅｓ」）、学習部５４が正確な閾値を算出できないので、閾値を手動設定すると決定する。  その後、ステップＳ５において、元素特定部５３が、ステップＳ３にて算出された相関係数が手動設定された閾値以上であれば、その相関係数を算出した理論スペクトルを発生させた元素は試料Ｓに含まれると特定する。
【００４９】  手動設定した閾値を用いて元素を特定後、ステップＳ６において、取得部９は、当該手動設定した閾値を出力パラメータとして取得し、そのときの第２蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータを入力パラメータとして取得し、これらパラメータを関連付けて教師データＴＤとして記憶部７に記憶する。
【００５０】  このとき、上記手動設定した閾値を用いた元素の特定結果が正しくない場合など、元素の特定結果が適切でなかった場合、取得部９は、不適切な特定結果を出力したときの閾値と、このときの第２蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータと、を教師データＴＤとして採用しなくてもよい。  すなわち、取得部９は、試料Ｓに含まれる元素を適切に定性できた閾値と、この閾値を得たときに用いられた第２蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータと、を教師データＴＤとして取得してもよい。これにより、Ｘ線分析装置１００を用いて目的とする適切な定量結果を得られるよう学習部５４を学習させ、当該学習部５４により適切に試料Ｓの定性を実行できる。
【００５１】  試料Ｓに含まれる元素を適切に定性できた閾値を含む教師データＴＤを取得する場合に、取得部９は、元素を適切に定性できた閾値とそのときの第２蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータのみを含む新たな教師データＴＤを個別に生成してもよい。  または、元素を適切に定性できなかった閾値を含む既存の教師データＴＤに、元素を適切に定性できた閾値とそのときの第２蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータを追加してもよい。
【００５２】  一方、学習部５４に閾値を算出させると決定した場合（ステップＳ４で「Ｎｏ」）、学習部５４に閾値を出力させ、その閾値を元素特定部５３に入力する。  具体的には、まず、ステップＳ７において、第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する入力パラメータ（第２パラメータと呼ぶ）を学習部５４に入力する。これにより、学習モデルとしての学習部５４は、当該第２蛍光Ｘ線スペクトルに対する閾値を出力する。第２パラメータは、例えば、上記の第１パラメータと同種類のパラメータを含んでいる。
【００５３】  なお、学習部５４に上記の特定成否情報（元素の特定が適切に実行できなかったか否かを示す情報）が入力される場合であって、学習部５４に最適な閾値を出力させる場合には、学習部５４の特定成否情報の入力には「１」（すなわち、元素の特定が適切に実行されたことを表す値）を入力する。  これにより、学習モデルとしての学習部５４に対して、第２蛍光Ｘ線スペクトルに対して適切な閾値を出力するよう指令できる。
【００５４】  その後、元素特定部５３が、ステップＳ８において、ステップＳ４で算出した相関係数が学習部５４から入力した閾値以上であれば、その相関係数を算出した理論スペクトルを発生させた元素が試料Ｓに含まれると特定する。
【００５５】  なお、学習部５４から出力した閾値を用いて元素を特定後、取得部９は、当該出力した閾値を出力パラメータとして取得し、そのときに学習部５４に入力した第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する入力パラメータを入力パラメータとして取得し、これらパラメータを関連付けて教師データＴＤとして記憶部７に記憶してもよい。
【００５６】  このとき、取得部９は、試料Ｓに含まれる元素を適切に定性できた閾値と、この閾値を得たときに用いられた第２蛍光Ｘ線スペクトルに関するパラメータと、を教師データＴＤとして取得してもよい。
【００５７】  また、学習部５４から出力した閾値を用いて適切に元素を特定できなかった場合には、手動設定により当該閾値を編集し、当該編集後の閾値を用いて、再度元素の特定を実行してもよい。  このとき、編集後の閾値を用いて適切に元素の特定ができた場合には、取得部９は、当該編集後の閾値を出力パラメータとして取得し、そのときに学習部５４に入力した第２蛍光Ｘ線スペクトルに関する入力パラメータを入力パラメータとして取得し、これらパラメータを関連付けて教師データＴＤとして記憶部７に記憶してもよい。
【００５８】  なお、元素特定部５３は、上記元素の特定結果に基づいて、元素の定量を行ってもよい。この場合に、ある元素について定量結果に誤差があると認められる場合には、その元素は試料Ｓに含まれていないと決定してもよい。
【００５９】  元素の特定を終了後、試料Ｓに含まれると特定された元素を、試料Ｓの分析結果として出力する。  なお、試料Ｓの分析結果として、試料Ｓに含まれると特定された元素のみでなく、定量部５５が定量結果を出力してもよい。また、この定量結果には、元素の濃度（組成比）に基づいて特定した試料Ｓの材質に関する情報を含んでいてもよい。この出力された定量結果は、例えば、情報処理装置３のディスプレイなどに表示される。
【００６０】  測定装置１にて取得される蛍光Ｘ線スペクトルには、試料Ｓの結晶構造に関する情報が含まれる場合があるので、元素特定部５３は、上記の元素の特定結果（及び第２蛍光Ｘ線スペクトル）に基づいて、試料Ｓの結晶構造を、試料Ｓの分析結果として出力してもよい。
【００６１】（５）まとめ  このように、相関係数との比較に用いられる閾値を機械学習させることで、これまでは経験に基づいて決定していた閾値を、当該閾値を決定する際の経験（蛍光Ｘ線スペクトルに現れる傾向など）を機械学習させて最適な閾値を自動的に算出できる。  また、機械学習においては、ユーザが把握できなかったデータの傾向を学習により取得することもできるので、学習モデルを用いて閾値を出力することで、これまでにないより適切な閾値を出力できる。
【００６２】（６）第１実施形態に係る分析部の変形例  上記の分析部５は、上記ステップＳ３で算出された相関係数との比較に用いられる最適な閾値を機械学習により学習させていた。しかし、これに限られず、上記の自動定性アルゴリズムの他の過程においても、機械学習を用いることができる。  例えば、上記のステップＳ３において、第２蛍光Ｘ線スペクトルと理論スペクトルとの相関係数を算出する際のパラメータ種類及びその値を機械学習させてもよい。この学習をさせる学習モデルにおいては、蛍光Ｘ線スペクトル、理論スペクトル、その理論スペクトルを発生させる元素の元素データＥＤ、などを入力パラメータとし、相関係数の算出に用いるパラメータ種類とその値、相関係数を算出に用いるスペクトルのエネルギー幅、などを出力パラメータとできる。  これにより、最適な相関係数を、経験等に頼ることなく自動的に算出できる。
【００６３】２．第２実施形態  上記の第１実施形態にて説明した自動定性アルゴリズムだけでなく、蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて試料Ｓの分析をする他のアルゴリズムに対しても機械学習を適用できる。  例えば、（１）全元素に対して、各元素の理論スペクトルのピーク位置と、測定した蛍光Ｘ線スペクトルのピーク位置との一致度を、０〜１００の値の大きさとして算出し、（２）この一致度がどの範囲にあるかにより、試料Ｓにその元素が含まれているか否かを特定する、とのアルゴリズムによる元素の定性にも機械学習を適用できる。
【００６４】  なお、上記のような他のアルゴリズムを用いた元素の定性をする場合にも、Ｘ線分析装置１００の基本的な機能及び構成は、第１実施形態にて説明した構成とほぼ同じである。従って、ここでは、第２実施形態に係るＸ線分析装置の構成についての説明は省略する。
【００６５】  上記の定性アルゴリズムを用いる場合、例えば、試料Ｓに特定の元素が含まれているか否かを決定する一致度の値の範囲を、機械学習にて学習させることができる。  この場合、この機械学習をさせる学習モデルには、例えば、上記の一致度を算出するために用いるパラメータを入力とし、一致度の値の範囲を出力とできる。一致度を算出するためのパラメータとしては、例えば、測定された蛍光Ｘ線スペクトルのピーク位置、ピーク比率、ピーク面積、及び、理論スペクトルのピーク位置、ピーク比率、ピーク面積などがある。
【００６６】３．第３実施形態  上記の第１実施形態及び第２実施形態においては、特定のアルゴリズムにより試料Ｓに含まれる元素の分析（定性）を行っていた。しかし、これに限られず、機械学習を用いて、測定された蛍光Ｘ線スペクトルから直接的に試料Ｓの分析を行ってもよい。  なお、測定された蛍光Ｘ線スペクトルから直接的に試料Ｓの分析をする場合にも、Ｘ線分析装置１００の基本的な機能及び構成は、第１実施形態にて説明した構成とほぼ同じである。従って、ここでは、第３実施形態に係るＸ線分析装置の構成についての説明は省略する。
【００６７】  この場合には、上記の分析部５を、測定された蛍光Ｘ線スペクトルを入力とし、試料Ｓに含まれる各元素の有無を出力とする１つの学習モデルとできる。例えば、分析部５を、ディープラーニングなどのニューラルネットワークにて構成された学習モデルとできる。  このような分析部５においては、例えば、試料Ｓに含まれる各元素の含有量、試料Ｓの材質、結晶構造など試料Ｓについての他の情報をさらに出力に含んでいてもよい。  上記の分析部５においては、例えば、蛍光Ｘ線スペクトルを教師データＴＤの入力パラメータとし、元素の分析結果（例えば、自動定性の結果、手動定性の結果など）を教師データＴＤの出力パラメータとする。
【００６８】４．第４実施形態  上記の第１実施形態〜第３実施形態において、Ｘ線分析装置１００は、スタンドアローンの分析装置であった。しかし、これに限られず、第４実施形態に係るＸ線分析システム２００は、図４に示すように、上記の複数のＸ線分析装置１００がネットワーク（例えば、ＬＡＮ、インターネットなどのＷＡＮ）により相互通信可能に接続されていてもよい。  図４は、第４実施形態に係るＸ線分析システムを示す図である。
【００６９】  この場合、Ｘ線分析装置１００は、ピア・トゥー・ピア（Ｐ２Ｐ）にて互いにデータをやりとりしてもよい。例えば、互いが有する教師データＴＤ、実測した蛍光Ｘ線スペクトル、学習部５４の学習モデルなどを互いに融通できる。  また、一部のＸ線分析装置１００は、他のＸ線分析装置１００との通信を制限するよう設定されてもよい。
【００７０】５．第５実施形態  また、第４実施形態にて示したように、複数のＸ線分析装置１００が相互に接続される場合に限られず、図５に示すように、第５実施形態に係るＸ線分析システム３００においては、ネットワークに接続されたサーバー１０に、（複数の）Ｘ線分析装置１００が集約されて接続されていてもよい。  図５は、第５実施形態に係るＸ線分析システムを示す図である。
【００７１】  サーバー１０は、例えば、ＣＰＵと、大容量の記憶装置（ＲＡＭ、ＲＯＭ、ＳＳＤ、ハードディスクなど）と、各種入出力インタフェースと、にて構成される大規模コンピュータシステムである。
【００７２】  第５実施形態においては、サーバー１０が、サーバー１０に接続された複数のＸ線分析装置１００から、各Ｘ線分析装置１００にて測定した蛍光Ｘ線スペクトルをダウンロードし、教師データＴＤとしてサーバー１０の記憶装置に記憶してもよい。
【００７３】  また、サーバー１０は、上記の第１実施形態〜第３実施形態にて説明した分析部５に相当する機能を備えていてもよい。この分析部５に相当する機能は、サーバー１０で実行されるプログラムにより実現される。  この場合、サーバー１０は、各Ｘ線分析装置１００からダウンロードした蛍光Ｘ線スペクトルを教師データＴＤとして、分析部に対応する機能部分の学習をさせてもよい。さらに、学習モデルとしての分析部と、教師データＴＤとして集めた蛍光Ｘ線スペクトルとを用いて、サーバー１０自身が試料Ｓの分析を自動的に実行してもよい。  さらに、サーバー１０自身が仮想の蛍光Ｘ線スペクトルを生成し、その蛍光Ｘ線スペクトルを用いて自動的に元素の分析を実行してもよい。また、自身で行った元素の分析結果を教師データＴＤとしてもよい。
【００７４】  このように、各Ｘ線分析装置１００から蛍光Ｘ線スペクトルを教師データＴＤとして収集し、サーバー１０自身が元素の分析を実行して教師データＴＤを生成することで、サーバー１０は、膨大な教師データＴＤを保有できる。
【００７５】  また、サーバー１０は、各Ｘ線分析装置１００からの要求に従って、自身が保有する膨大な教師データＴＤの一部または全部を各Ｘ線分析装置１００に提供してもよい。さらに、サーバー１０は、各Ｘ線分析装置１００からの要求に従って、膨大な教師データＴＤを用いて生成された学習モデルを各Ｘ線分析装置１００に提供してもよい。
【００７６】６．他の実施形態  以上、本発明の複数の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。特に、本明細書に書かれた複数の実施形態及び変形例は必要に応じて任意に組み合せ可能である。  図３のフローチャートを用いて説明した分析動作において、各ステップの処理内容、及び／又は、各ステップの処理の順番は、発明の要旨を逸脱しない範囲で変更できる。
【産業上の利用可能性】
【００７７】  本発明は、測定対象から発生する蛍光Ｘ線スペクトルに基づいて、その測定対象の定性をするための装置及び／又はシステムに広く適用できる。
【符号の説明】
【００７８】１００ Ｘ線分析装置２００、３００Ｘ線分析システム１     測定装置１１   試料台１３   Ｘ線源１５   Ｘ線検出部１７   スペクトル生成部１９   制御部３     情報処理装置５     分析部５１   ピーク分離部５２   相関係数算出部５３   元素特定部５４   学習部５５   定量部７     記憶部９     取得部１０   サーバーＥＤ   元素データＳ     試料ＴＤ   教師データ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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