(57)【要約】  フッ化水素を含有する電解液の電解を高い電流密度で行う場合でも、電解液中での再結合反応や陽極室及び陰極室の気相部中での再結合反応が生じにくく、電解液を高い電流効率で電解してフッ素ガスを製造可能なフッ素ガス製造装置を提供する。フッ素ガス製造装置は、電解槽（１）と、電解槽（１）の内部の天井面から鉛直方向下方に延び電解槽（１）を陽極室（１２）と陰極室（１４）に区画する隔壁（７）と、陽極（３）と、陰極（５）と、を備える。隔壁（７）の下端は電解液（１０）に浸漬し、隔壁（７）のうち電解液（１０）に浸漬している部分の鉛直方向の長さ（Ｈ）は、電解槽（１）の内部の底面から電解液（１０）の液面までの距離の１０％以上３０％以下である。陰極（５）は全体が電解液（１０）に浸漬し、陰極（５）の上端は、隔壁（７）の下端よりも鉛直方向下方位置に配置されている。陽極３は、その一部が電解液（１０）の液面から露出する。
2020085066.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フッ化水素を含有する電解液を電気分解してフッ素ガスを電解合成するフッ素ガス製造装置であって、
電解液を収容する電解槽と、
前記電解槽の内部の天井面から鉛直方向下方に延び、前記電解槽の内部を陽極室と陰極室に区画する筒状の隔壁と、
前記陽極室内に配された陽極と、
前記陽極に対向して配された陰極と、
を備え、
前記隔壁の下端は前記電解液に浸漬しており、前記隔壁のうち前記電解液に浸漬している部分の鉛直方向の長さは、前記電解槽の内部の底面から前記電解液の液面までの距離の１０％以上３０％以下であり、
前記陰極は全体が前記電解液に浸漬しており、前記陰極の上端は、前記隔壁の下端と鉛直方向同位置、又は、前記隔壁の下端よりも鉛直方向下方位置に配置されており、
前記陽極は、その一部が前記電解液の液面から露出するように設置されているフッ素ガス製造装置。
【請求項２】
前記陽極へ給電を行う陽極用接続部材と、前記陰極へ給電を行う陰極用接続部材と、をさらに備え、
前記陽極用接続部材は、その一端が直流電源の正極に接続され、他端が前記電解槽の壁体を貫通して前記陽極に接続されているとともに、前記陽極用接続部材と前記電解槽は絶縁されており、
前記陰極用接続部材は、その一端が前記電解槽の底壁、又は、側壁のうち前記隔壁の下端よりも鉛直方向下方位置の部分に接続され、他端が前記陰極に接続されており、
前記電解槽と前記直流電源の負極が接続されている請求項１に記載のフッ素ガス製造装置。
【請求項３】
前記陰極用接続部材が、流体を流通可能な金属製の管である請求項２に記載のフッ素ガス製造装置。
【請求項４】
前記陽極及び前記陰極が平板状であるとともに、前記陽極、前記陰極、前記隔壁、及び前記電解槽の内部の側面は、鉛直方向に平行をなすように設けられており、
前記陽極と前記陰極の最短距離Ａは、２．０ｃｍ以上５．０ｃｍ以下であり、
前記陽極と前記隔壁の最短距離Ｂは、０．５ｃｍ以上２．５ｃｍ以下で、且つ、前記最短距離Ａよりも小さく、
前記陽極のうち前記陰極に対向していない部分と前記電解槽の内部の側面との最短距離Ｃは、前記最短距離Ａの１．５倍以上３倍以下である請求項１〜３のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
【請求項５】
前記電解槽の内部の底面がフッ素樹脂製又はセラミックス製の電気絶縁性の層状部材で覆われている請求項１〜４のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
【請求項６】
前記陰極のうち前記陽極に対向する部分は、モネル（商標）、ニッケル、及び銅から選ばれる少なくとも１種の材質で形成される請求項１〜５のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
【請求項７】
前記陰極のうち前記陽極に対向する部分は、平板、又は、開口率２０％以下で貫通孔が設けられた平板で構成される請求項１〜６のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
【請求項８】
前記隔壁から鉛直方向下方に延び前記電解槽の内部を前記陽極室と前記陰極室に区画する隔膜を有しない請求項１〜７のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はフッ素ガス製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
フッ素ガスは、フッ化水素を含有する電解液を電気分解することによって合成（電解合成）することができる。フッ素ガスの電解合成を工業的に行うフッ素ガス製造装置においては、陽極で発生したフッ素ガスと陰極で発生した水素ガスが接触してフッ化水素になる反応（以下、「再結合反応」と記すこともある）を防ぐため、陽極で発生したフッ素ガスと陰極で発生した水素ガスが混合しないように隔壁が設けられている。【０００３】
しかしながら、従来のフッ素ガス製造装置においては、陽極の電流密度が０．１〜０．１５Ａ／ｃｍ2程度と小さいにもかかわらず、隔壁によるフッ素ガスと水素ガスの分離が完全ではない場合があった。そのため、電解液中で再結合反応が発生したり、水素ガスが陽極室内に漏れ込んで気相部中でフッ素ガスと再結合反応したり、フッ素ガスが陰極室内に漏れ込んで気相部中で水素ガスと再結合反応したりすることがあり、電流効率の低下を招いていた。また、高い電流密度で電解を行うと、フッ素ガスと水素ガスの分離性が低下するため、電流効率の低下の度合いが大きくなる傾向があった。【０００４】
特許文献１には、隔壁のうち電解液に浸漬している部分の鉛直方向の長さを制御することによって、陽極で発生したガスと陰極で発生したガスの分離性を向上させる技術が開示されているが、両ガスの分離性は十分ではなく、電流効率の低下を十分に防止できてはいなかった。
非特許文献１には、工業的に使用されるフッ素ガス製造用電解槽の設計について開示されているが、０．２Ａ／ｃｍ2未満の電流密度で電解を行う電解槽であって、高い電流密度で電解可能な電解槽ではなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】日本国特許公報  第２７６６８４５号
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】クーン（Ｋｕｈｎ）著，「インダストリアル・エレクトロケミカル・プロセシズ」，エルゼビア・パブリッシング社，１９７１年，ｐ．６−６９
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、フッ化水素を含有する電解液の電解を高い電流密度で行う場合でも、電解液中での再結合反応や陽極室及び陰極室の気相部中での再結合反応が生じにくく、電解液を高い電流効率で電解してフッ素ガスを製造することができるフッ素ガス製造装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記課題を解決するため、本発明の一態様は以下の［１］〜［８］の通りである。
［１］  フッ化水素を含有する電解液を電気分解してフッ素ガスを電解合成するフッ素ガス製造装置であって、
電解液を収容する電解槽と、
前記電解槽の内部の天井面から鉛直方向下方に延び、前記電解槽の内部を陽極室と陰極室に区画する筒状の隔壁と、
前記陽極室内に配された陽極と、
前記陽極に対向して配された陰極と、
を備え、
前記隔壁の下端は前記電解液に浸漬しており、前記隔壁のうち前記電解液に浸漬している部分の鉛直方向の長さは、前記電解槽の内部の底面から前記電解液の液面までの距離の１０％以上３０％以下であり、
前記陰極は全体が前記電解液に浸漬しており、前記陰極の上端は、前記隔壁の下端と鉛直方向同位置、又は、前記隔壁の下端よりも鉛直方向下方位置に配置されており、
前記陽極は、その一部が前記電解液の液面から露出するように設置されているフッ素ガス製造装置。【０００９】
［２］  前記陽極へ給電を行う陽極用接続部材と、前記陰極へ給電を行う陰極用接続部材と、をさらに備え、
前記陽極用接続部材は、その一端が直流電源の正極に接続され、他端が前記電解槽の壁体を貫通して前記陽極に接続されているとともに、前記陽極用接続部材と前記電解槽は絶縁されており、
前記陰極用接続部材は、その一端が前記電解槽の底壁、又は、側壁のうち前記隔壁の下端よりも鉛直方向下方位置の部分に接続され、他端が前記陰極に接続されており、
前記電解槽と前記直流電源の負極が接続されている［１］に記載のフッ素ガス製造装置。
［３］  前記陰極用接続部材が、流体を流通可能な金属製の管である［２］に記載のフッ素ガス製造装置。【００１０】
［４］  前記陽極及び前記陰極が平板状であるとともに、前記陽極、前記陰極、前記隔壁、及び前記電解槽の内部の側面は、鉛直方向に平行をなすように設けられており、
前記陽極と前記陰極の最短距離Ａは、２．０ｃｍ以上５．０ｃｍ以下であり、
前記陽極と前記隔壁の最短距離Ｂは、０．５ｃｍ以上２．５ｃｍ以下で、且つ、前記最短距離Ａよりも小さく、
前記陽極のうち前記陰極に対向していない部分と前記電解槽の内部の側面との最短距離Ｃは、前記最短距離Ａの１．５倍以上３倍以下である［１］〜［３］のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。【００１１】
［５］  前記電解槽の内部の底面がフッ素樹脂製又はセラミックス製の電気絶縁性の層状部材で覆われている［１］〜［４］のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
［６］  前記陰極のうち前記陽極に対向する部分は、モネル（商標）、ニッケル、及び銅から選ばれる少なくとも１種の材質で形成される［１］〜［５］のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。【００１２】
［７］  前記陰極のうち前記陽極に対向する部分は、平板、又は、開口率２０％以下で貫通孔が設けられた平板で構成される［１］〜［６］のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
［８］  前記隔壁から鉛直方向下方に延び前記電解槽の内部を前記陽極室と前記陰極室に区画する隔膜を有しない［１］〜［７］のいずれか一項に記載のフッ素ガス製造装置。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、フッ化水素を含有する電解液の電解を高い電流密度で行う場合でも、電解液中での再結合反応や陽極室及び陰極室の気相部中での再結合反応が生じにくく、電解液を高い電流効率で電解してフッ素ガスを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一実施形態に係るフッ素ガス製造装置の構造を説明する断面図である。
【図２】図１のフッ素ガス製造装置を、図１とは異なる平面で仮想的に切断して示した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の一実施形態について以下に説明する。なお、本実施形態は本発明の一例を示したものであって、本発明は本実施形態に限定されるものではない。また、本実施形態には種々の変更又は改良を加えることが可能であり、その様な変更又は改良を加えた形態も本発明に含まれ得る。
【００１６】
本実施形態に係るフッ素ガス製造装置の構造を、図１及び図２を参照しながら説明する。なお、図１は、フッ素ガス製造装置の陽極３及び陰極５の板面に直交し且つ鉛直方向に平行な平面で、フッ素ガス製造装置を仮想的に切断して示した断面図である。また、図２は、フッ素ガス製造装置の陽極３及び陰極５の板面に平行で且つ鉛直方向に平行な平面で、フッ素ガス製造装置を仮想的に切断して示した断面図である。
【００１７】
図１及び図２に示すフッ素ガス製造装置は、フッ化水素を含有する電解液１０を電気分解してフッ素ガスを電解合成する装置である。このフッ素ガス製造装置は、内部に電解液１０を収容する電解槽１と、電解槽１の内部に配されて電解液１０に浸漬される陽極３と、電解槽１の内部に配されて電解液１０に浸漬されるとともに陽極３に対向して配された陰極５と、を備えている。
【００１８】
電解槽１の内部は、電解槽１の内部の天井面（図１及び図２の例では、電解槽１の蓋１ａの裏面）から鉛直方向下方に延びる筒状の隔壁７によって、陽極室１２と陰極室１４に区画されている。詳述すると、筒状の隔壁７に囲まれた内側の領域及びその下方の領域が陽極室１２であり、筒状の隔壁７の外側の領域及びその下方の領域が陰極室１４である。そして、陽極室１２内に陽極３が配され、陰極室１４内に陰極５が配されている。ただし、電解液１０の液面上の空間は、隔壁７によって陽極室１２内の空間と陰極室１４内の空間に分離されており、電解液１０のうち隔壁７の下端よりも上方側の部分については隔壁７によって分離されているが、電解液１０のうち隔壁７の下端よりも下方側の部分については隔壁７によって直接的には分離されておらず連続している。
【００１９】
陽極３の形状は特に限定されるものではなく、例えば円柱状でもよいが、本実施形態においては平板状をなしており、その板面が鉛直方向に平行をなすように陽極室１２内に配されている。また、陰極５の形状は特に限定されるものではなく、例えば円柱状でもよいが、本実施形態においては平板状をなしており、その板面が陽極３の板面と平行をなして対向し且つ２つの陰極５、５で陽極３を挟むように、陰極室１４内に配されている。
【００２０】
隔壁７の形状は、筒状であるならば特に限定されるものではなく、円筒状であっても角筒状であってもよいが、本実施形態においては隔壁７は四角筒状をなしている。そして、隔壁７は、４つの壁体が鉛直方向に平行をなすように配されているとともに、４つの壁体のうち対向する２つの壁体が陽極３の両板面にそれぞれ平行をなして対向するように配されている。
【００２１】
電解槽１の形状は特に限定されるものではないが、本実施形態においては直方体状をなしている。そして、電解槽１の４つの側壁が、鉛直方向に平行をなし且つ隔壁７の４つの壁体に対してそれぞれ平行をなして対向するように設けられている。よって、電解槽１の内部の側面（すなわち、電解槽１の側壁の内側面）は鉛直方向に平行をなし、陽極３の板面、陰極５の板面、及び隔壁７の４つの壁体のうち陽極３の両板面に対向する２つの壁体にそれぞれ平行をなして対向することとなる。
【００２２】
このような構造の本実施形態のフッ素ガス製造装置において、陰極５はその全体が電解液１０に浸漬するように設置されており、陽極３はその一部が電解液１０の液面から露出するように設置されている。また、隔壁７の下端は電解液１０に浸漬しており、隔壁７のうち電解液１０に浸漬している部分の鉛直方向の長さＨ（以下「隔壁の浸漬長さＨ」と記すこともある）は、電解槽１の内部の底面から電解液１０の液面までの距離（以下「液面高さ」と記すこともある）の１０％以上３０％以下とされている。さらに、陰極５の上端は、隔壁７の下端と鉛直方向同位置、又は、隔壁７の下端よりも鉛直方向下方位置に配置されている（図１及び図２の例では、陰極５の上端は、隔壁７の下端よりも鉛直方向下方位置に配置されている）。
【００２３】
本実施形態のフッ素ガス製造装置の陽極３と陰極５との間に、例えば電流密度０．２Ａ／ｃｍ2以上１Ａ／ｃｍ2以下の電流を供給すると、電解液１０が電解され、陽極３においてフッ素ガス（Ｆ2）を主成分とする陽極ガスが生成され、陰極５において水素ガス（Ｈ2）を主成分とする陰極ガスが副生される。
陽極ガスは、陽極室１２内の電解液１０の液面上の空間に溜まり、陰極ガスは、陰極室１４内の電解液１０の液面上の空間に溜まる。電解液１０の液面上の空間は、隔壁７によって陽極室１２内の空間と陰極室１４内の空間に区画されているので、陽極ガスと陰極ガスは混合しないようになっている。
【００２４】
陽極室１２には、陽極３で生成された陽極ガスを陽極室１２内から電解槽１の外部に排出する排気口２１が設けられており、陰極室１４には、陰極５で生成された陰極ガスを陰極室１４内から電解槽１の外部に排出する排気口２３が設けられている。
陰極５の表裏両板面のうち、陽極３に対向する板面とは反対側の板面には、陰極５や電解液１０を冷却するための冷却器が装着されている。図１及び図２に示すフッ素ガス製造装置の例では、水等の冷却用流体が流れる金属製の管である冷却管１６が、冷却器として陰極５に装着されている。冷却管１６に水蒸気等の加温用流体を流して、陰極５や電解液１０を加温することもできる。
【００２５】
電解を行うとジュール熱が発生するため電解液１０を冷却する必要があるが、陰極５を冷却すると電解液１０の温度低下で比重が高くなるので、陰極５の背面（陽極３に対向する側の面とは反対側の面）において後述の下降流が促進される。その結果、水素ガスの陽極室１２への漏れ込みが生じにくくなり、電流効率の低下が抑制される。電解を停止している時には、電解液１０を加温する必要がある場合があるので、冷却管１６に水蒸気等の加温用流体を流通できるようにしておくことが好ましい。流通する水や水蒸気の電導度は、低いことが望ましい。電導度の高い水を使用すると、漏れ電流が水に流れて電流効率が低下するおそれがある。
【００２６】
このような構造の本実施形態のフッ素ガス製造装置を使用すれば、フッ化水素を含有する電解液１０の電解を高い電流密度（例えば０．２Ａ／ｃｍ2以上１Ａ／ｃｍ2以下）で行う場合でも、電解液１０中での再結合反応や陽極室１２及び陰極室１４の気相部中での再結合反応が生じにくく、電解液１０を高い電流効率で電解してフッ素ガスを工業的に製造することができる。本実施形態のフッ素ガス製造装置の構造による効果について、以下に詳細に説明する。
【００２７】
（１）陰極は全体が電解液に浸漬しており、陰極の上端は、隔壁の下端と鉛直方向同位置、又は、隔壁の下端よりも鉛直方向下方位置に配置されている構成について
陰極５の上端が、隔壁７の下端と鉛直方向同位置、又は、隔壁７の下端よりも鉛直方向下方位置に配置されていることにより、隔壁７の複極化が抑制されるという効果が奏される。隔壁が陽極と陰極に挟まれると、隔壁のうち挟まれた部分が複極化するため、隔壁のうち陽極に面した部分で水素ガスが発生したり、隔壁のうち陰極に面した部分でフッ素ガスが発生したりする。その結果、電流効率が低下する場合があるとともに、隔壁のうち陰極に面した部分が電食により薄くなって劣化する場合がある。本実施形態のフッ素ガス製造装置は、隔壁７が陽極３と陰極５に挟まれていないので、隔壁７の複極化が抑制され、電流効率の低下や隔壁７の劣化が生じにくい。
【００２８】
また、陰極５の全体が電解液１０に浸漬するように設置され、陰極５の上端が電解液１０の液面よりも鉛直方向下方位置に配置されていることにより、電解時の電流効率が向上するという効果が奏される。この点について、以下に詳細に説明する。
陰極５で発生した水素ガスの気泡は非常に細かい気泡であり、この気泡が上昇して電解液１０の液面に到達するが、電解液１０の液面に到達しても全ての気泡が瞬時にはじけて気相部に放出される訳ではなく、電解液１０の浴動の流れに乗って電解液１０中に滞留する気泡も存在している。
【００２９】
陰極の上端が電解液の液面よりも上方に位置する場合には、陰極のうち陽極に対向する部分での気泡の発生に伴って電解液の上昇流が発生するが、電解液の下降流が発生する場所は隔壁の近傍しかない。そのため、陰極と隔壁が対向している部分で上昇流と下降流が生まれるので、水素ガスの気泡が陰極と隔壁の間で渦流を作り滞留するようになる。この水素ガスの気泡の滞留部分は、通電を開始してから次第に成長し、隔壁の下端近傍まで水素ガスの気泡を含む渦流が発生するようになる。そして、水素ガスの気泡が隔壁を乗り越えて陽極室内に流れ込むこととなり、電流効率が低下する。
【００３０】
これに対して、陰極５の上端が電解液１０の液面よりも下方に位置する場合には、陰極５のうち陽極３に対向する部分では気泡の発生に伴って電解液１０の上昇流が発生するが、陰極５の上端と電解液１０の液面の間では電解液１０が流動することができるので、陰極５の背面側に向かっての浴動が発生して、陰極５の背面側に電解液１０の下降流が形成される。そのため、電解液１０中に滞留する水素ガスの気泡が陽極室１２内に漏れ込む量は減少するので、電流効率の低下が生じにくい。
【００３１】
このように、本実施形態のフッ素ガス製造装置を使用すれば、陰極５で発生した水素ガスの陽極室１２内への漏れ込みを抑制してフッ素ガスと水素ガスを高い分離性で分離することができるため、高い電流密度で電解を行う場合でも、フッ化水素を含有する電解液１０を高い電流効率で電解してフッ素ガスを製造することができる。
【００３２】
（２）隔壁の下端は電解液に浸漬しており、隔壁の浸漬長さＨは液面高さの１０％以上３０％以下である構成について
隔壁７の浸漬長さＨが液面高さの１０％以上であれば、水素ガスの気泡が陽極室１２内に漏れ込む量が減少するため、電流効率の低下が生じにくい。一方、隔壁７の浸漬長さＨが液面高さの３０％以下であれば、陽極３及び陰極５のうち電極として機能する部分が多くなるので、電解される電解液１０の量も多くなり経済的である。つまり、陽極３及び陰極５のうち隔壁７と対向している部分は電極として機能しにくいので、隔壁７の浸漬長さＨは小さい方が好ましい。隔壁７の浸漬長さＨは液面高さの１０％以上３０％以下である必要があるが、１２％以上２０％以下であることがより好ましい。
なお、電解反応によって電解液中のフッ化水素が消費され液面高さが低下した場合は、フッ化水素を補充して上記範囲を維持することが好ましい。上記範囲を維持する方法として、例えば以下の方法を挙げることができる。
【００３３】
１つめは、陰極室１４において、電解液に浸漬させた窒素ガス吹き込み式差圧計を用いて電解液の液面高さを求め、液面高さの低下を検知して、予め設定した液面高さの低下量に到達したときにフッ化水素を補充する方法である。前記差圧計によって隔壁７の浸漬長さＨに対応した水柱圧を求め、その圧力から隔壁７の浸漬長さＨを求めることができる。
２つめは、電気抵抗を測定するタイプの液レベルセンサーを２つ用いる方法である。すなわち、上部センサー（Ａセンサー）と下部センサー（Ｂセンサー）を設置し、両方のセンサーが液中から離れたことを感知したときにフッ化水素の供給を開始し、両方のセンサーが液中に浸漬しているときにはフッ化水素の供給を停止することで、液面高さを制御することができる。
【００３４】
（３）陽極の一部が電解液の液面から露出する構成について
陽極３には、陽極３へ給電を行う陽極用接続部材１５が接続される場合があり、陽極３と陽極用接続部材１５との接合にはボルト接合、溶接接合等の手段が用いられるが、陽極３と陽極用接続部材１５との接合部分が電解液１０に浸漬すると、腐食したり電気抵抗が増加したりするおそれがある。陽極３の一部が電解液１０の液面から露出していれば、その露出部分と陽極用接続部材１５とを接合することができ、電解液１０への浸漬を防ぐことができる。陽極３で発生したフッ素ガスの気泡は、水素ガスの気泡に比べて大きいので、陽極３の上端が電解液１０の液面よりも上方に位置していても、陽極３と隔壁７の間において電解液１０の下降流が発生しにくい。
【００３５】
本実施形態のフッ素ガス製造装置によって製造されたフッ素ガスは、六フッ化ウラン（ＵＦ6）、六フッ化硫黄（ＳＦ6）、四フッ化炭素（ＣＦ4）、三フッ化窒素等の含フッ素化合物を化学合成する際の出発原料として使用することができる。フッ素ガスや、六フッ化ウラン、六フッ化硫黄、四フッ化炭素、三フッ化窒素等の含フッ素化合物は、原子力産業分野、半導体産業分野、医農薬品分野、民生用分野等において有用である。
【００３６】
以下、本実施形態に係るフッ素ガス製造装置について、さらに詳細に説明する。
（ａ）電解槽
電解合成を行う電解槽１の材質は特に限定されるものではないが、耐食性の点から、銅、軟鋼、モネル（商標）、ニッケル合金、フッ素樹脂等を使用することが好ましい。
電解槽１を介して陽極３や陰極５に給電する場合は、電解槽１を金属等の導電性の材質で形成する必要があるが、電解槽１を介さずに陽極３や陰極５に給電する場合は電解槽１を導電性の材質で形成する必要はなく、絶縁性の材質で電解槽１を形成してもよい。
【００３７】
また、電解槽１は、複数の部材に分離しない一体型のものでもよいし、分離可能な複数の部材からなる分離型のものでもよい。図１及び図２に示すフッ素ガス製造装置の電解槽１は分離型であり、電解液１０を収容する本体１ｂと、本体１ｂの上部開口を塞ぐ蓋１ａとで構成されている。蓋１ａと本体１ｂは、フッ素ガス及び水素ガスが電解槽１の外部へ漏出することを防ぐために、気密性を有するように取り付けることが好ましい。
【００３８】
詳細は後述するが、図１及び図２に示すフッ素ガス製造装置の場合は、電解槽１の本体１ｂを介して陰極５に給電するようになっているので、本体１ｂは金属等の導電性の材質で形成されている。このとき、蓋１ａも金属等の導電性の材質で形成されている場合には、本体１ｂと蓋１ａを絶縁する必要がある。
【００３９】
（ｂ）陽極
陽極３の材質は、フッ化水素を含有する電解液中で使用できるものであれば特に限定されるものではないが、例えば、金属、炭素が使用可能であり、導電性ダイヤモンドで被覆された炭素電極を好ましく用いることができる。
陽極３の形状は特に限定されるものではなく、平板状、メッシュ状、パンチングプレート状、プレートを丸めたような形状、発生した気泡を電極の裏面に誘導するような形状、電解液の循環を考慮した三次元構造をしたものなど、自由に設計することができる。なお、パンチングプレートとは、貫通孔を設けるパンチング加工を施した平板である。
【００４０】
（ｃ）陰極
陰極５の材質は、フッ化水素を含有する電解液中で使用できるものであれば特に限定されるものではないが、例えば、金属が使用可能である。金属の種類としては、例えば、鉄、銅、ニッケル、モネル（商標）があげられる。特に、陰極５のうち陽極３に対向する部分は、モネル（商標）、ニッケル、及び銅から選ばれる少なくとも１種の材質で形成されることが好ましく、モネル（商標）で形成されることがより好ましい。
【００４１】
金属の種類によって、発生する水素ガスの気泡の径が変化する傾向があり、水素ガスの気泡の径が大きい方が、フッ素ガスと水素ガスの隔壁７による分離性が良好となる。陰極５の材質として鉄を用いると、発生する水素ガスの気泡の径は比較的小さいが、陰極５の材質としてモネル（商標）を用いると、発生する水素ガスの気泡の径は比較的大きい。そのため、発生した水素ガスの気泡が陰極５から鉛直方向上方に上昇し、渦流に巻き込まれる気泡が減少するので、フッ素ガスと水素ガスの隔壁７による分離性が向上し、電流効率が高くなる。ニッケルや銅は、強度がモネル（商標）に比べて劣るものの、発生する水素ガスの気泡の径はモネル（商標）とほぼ同程度である。
【００４２】
陰極５の形状については、陽極３と同様であるが、陰極５のうち陽極３に対向する部分については、平板で構成されるか、又は、開口率２０％以下で貫通孔が設けられた平板（すなわちパンチングプレート）で構成されることが好ましい。特に、陰極５のうち陽極３に対向する部分が平板で構成されていると、水素ガスの気泡が上昇するときに主に垂直成分のみの速度成分で上昇するため、好ましい。電解液１０中の気泡の上昇速度が速ければ速いほど、液面ではじけやすくなるので、気泡の上昇の速度成分が垂直成分のみであることは、気泡をはじけやすくする上で重要である。
【００４３】
パンチングプレートの貫通孔の開口部の形状や大きさについては特に制限はないが、開口率が２０％以下であることが好ましい。開口率が２０％よりも大きいパンチングプレートでも使用することは可能であるが、貫通孔の開口部が存在することによって水素ガスの気泡の上昇が阻害され、水平方向の速度成分が発生するため、フッ素ガスと水素ガスの隔壁による分離性が低下するおそれがある。なお、開口率は、「全ての貫通孔の開口部の開口面積の総和」を「陰極のうち陽極に対向している部分の縦の長さと横の長さの積で得られる面積」で除した値の百分率として算出される。
【００４４】
（ｄ）電解液
電解液の一例について説明する。電解液としては、フッ化水素（ＨＦ）を含有する溶融塩を用いることができる。例えば、フッ化水素とフッ化カリウム（ＫＦ）の混合溶融塩や、フッ化水素とフッ化セシウム（ＣｓＦ）の混合溶融塩や、フッ化水素とフッ化カリウムとフッ化セシウムの混合溶融塩を用いることができる。
【００４５】
フッ化水素とフッ化カリウムの混合溶融塩中のフッ化水素とフッ化カリウムのモル比は、例えば、フッ化水素：フッ化カリウム＝１．５〜２．５：１とすることができる。フッ化水素とフッ化セシウムの混合溶融塩中のフッ化水素とフッ化セシウムのモル比は、例えば、フッ化水素：フッ化セシウム＝１．０〜４．０：１とすることができる。フッ化水素とフッ化カリウムとフッ化セシウムの混合溶融塩中のフッ化水素とフッ化カリウムとフッ化セシウムのモル比は、例えば、フッ化水素：フッ化カリウム：フッ化セシウム＝１．５〜４．０：０．０１〜１．０：１とすることができる。
【００４６】
電解液１０がフッ化水素とフッ化カリウムの混合溶融塩である場合は、電解中の電解液１０のフッ化水素濃度は３８質量％以上４２質量％以下であることが好ましい。電解中の電解液１０のフッ化水素濃度の制御は、以下のようにして行うことができる。すなわち、電解液１０へのフッ化水素の補充量と電解液１０の液面高さ及び電解液１０のフッ化水素濃度との関係を予め把握した上で、電解液１０へフッ化水素を補充して電解液１０の液面高さを制御することによって、電解液１０のフッ化水素濃度を上記の範囲内に制御することができる。
【００４７】
電解液には、一般に０．１質量％以上５質量％以下の水分が含有されている。電解液に含有されている水分が３質量％よりも多い場合は、例えば特開平７−２５１５号公報に記載の方法によって、電解液に含有されている水分を３質量％以下に低下させた上で、電解に使用してもよい。一般に、電解液中の水分量を簡便に低下させることは難しいので、フッ素ガスを工業的に電解合成する場合には、コスト面から、水分の含有量が３質量％以下のフッ化水素を原料として使用することが好ましい。
【００４８】
（ｅ）電流密度
電解時に陽極３に給電する電流の電流密度は特に限定されるものではないが、０．２Ａ／ｃｍ2以上１Ａ／ｃｍ2以下とすることができる。本実施形態のフッ素ガス製造装置を使用すれば、電解液１０の電解を０．２Ａ／ｃｍ2以上１Ａ／ｃｍ2以下という高い電流密度で行っても、電解液１０中での再結合反応や陽極室１２及び陰極室１４の気相部中での再結合反応が生じにくく、電解液１０を高い電流効率で電解してフッ素ガスを製造することができる。
なお、陽極が多孔質体でない場合や粗面化処理を行っていない場合は、上記の電流密度は、表面が平滑であると仮定したときの陽極の表面積当たりの電流、つまり見かけの電流密度であってもよい。
【００４９】
（ｆ）陽極、陰極、及び隔壁の配置
陽極３、陰極５、及び隔壁７は、以下のような３つの条件を満たすように配置することが好ましい（図１を参照）。
・陽極３と陰極５の最短距離Ａは、２．０ｃｍ以上５．０ｃｍ以下である。
・陽極３と隔壁７の最短距離Ｂは、０．５ｃｍ以上２．５ｃｍ以下で、且つ、最短距離Ａよりも小さい。
・陽極３のうち陰極５に対向していない部分と電解槽１の内部の側面との最短距離Ｃは、最短距離Ａの１．５倍以上３倍以下である。
【００５０】
陽極３と陰極５の最短距離Ａが２．０ｃｍ以上であれば、フッ素ガスと水素ガスの隔壁７による分離性が良好となり、電流効率が高くなりやすい。陽極３と陰極５の最短距離Ａが５．０ｃｍ以下であれば、電解液１０の抵抗が低くなり電解槽電圧が低くなるため、消費電力のロスが生じにくく経済的である。
【００５１】
陽極３と隔壁７の最短距離Ｂが０．５ｃｍ以上であれば、フッ素ガスと水素ガスの隔壁７による分離性が良好となり、電流効率が高くなりやすい。陽極３と隔壁７の最短距離Ｂが２．５ｃｍ以下であれば、陽極３と隔壁７の間に下降流が形成されにくいので、陰極５で発生した水素ガスが下降流に巻き込まれることによる電流効率の悪化が生じにくい。また、陽極３と隔壁７の最短距離Ｂが２．５ｃｍ以下であれば、電解液１０の抵抗が低くなり電解槽電圧が低くなるため、消費電力のロスが生じにくく経済的である。
【００５２】
陽極３のうち陰極５に対向していない部分と電解槽１の内部の側面との最短距離Ｃが最短距離Ａの１．５倍以上であれば、陽極３と電解槽１の内部の側面（側壁）とに挟まれた隔壁７が複極化しにくいため、電流効率が低下しにくい。陽極３のうち陰極５に対向していない部分と電解槽１の内部の側面との最短距離Ｃが最短距離Ａの３倍以下であれば、電解槽１が小型となり電解液１０の使用量が少量となるため、経済的である。
【００５３】
（ｇ）接続部材
陽極３や陰極５には直接的に給電を行ってもよいが、接続部材を介して給電を行ってもよい。図１及び図２の例では、フッ素ガス製造装置は陽極用接続部材１５と陰極用接続部材１６をさらに備え、陽極３には陽極用接続部材１５を介して給電が行われるようになっており、陰極５には陰極用接続部材１６を介して給電が行われるようになっている。
【００５４】
陽極用接続部材１５は、例えば棒状の部材であり、その一端が直流電源２０の正極に接続され、他端が電解槽１の蓋１ａを貫通して陽極３に接続されている。そして、電解槽１の蓋１ａが金属等の導電性の材質で形成されている場合には、陽極用接続部材１５と電解槽１の蓋１ａは絶縁される。
【００５５】
本実施形態のフッ素ガス製造装置においては、冷却管１６が陰極用接続部材としても利用されている。すなわち、陰極用接続部材１６は、例えば金属製の管であり、その一端が電解槽１の本体１ｂの側壁のうち隔壁７の下端よりも鉛直方向下方位置の部分に溶接等の方法で接続されており（電解槽１の本体１ｂの底壁に接続されていてもよい）、他端が陰極５に接続されている。電解槽１の本体１ｂの壁体は金属等の導電性の材質で形成されており、さらに、電解槽１の本体１ｂの側壁と直流電源２０の負極が接続されているので、電流が電解槽１の本体１ｂの側壁と陰極用接続部材１６を介して陰極５に給電される。
【００５６】
陰極用接続部材１６が、電解槽１の本体１ｂの側壁のうち隔壁７の下端よりも鉛直方向下方位置の部分、又は、電解槽１の底壁に接続されると、隔壁７が陽極３と陰極用接続部材１６に挟まれる構造とはならないので、隔壁７が複極化しにくく電流効率が優れたものとなりやすい。
【００５７】
また、電解槽１の本体１ｂにマイナスの電圧を負荷するので、電解槽１の蓋１ａも金属等の導電性の材質で形成されている場合には、電解槽１の蓋１ａに接続されている隔壁７を電気的に中立な電圧にするために、電解槽１の蓋１ａと本体１ｂとを絶縁することが好ましい。隔壁７が電気的に中立な電圧であれば、隔壁７が陽極になったり陰極になったりしにくいので、電流効率が良好となる。
【００５８】
（ｈ）その他
（ｈ−１）シート
電解槽１の内部の底面は、フッ素樹脂製又はセラミックス製の電気絶縁性の層状部材１８で覆われていてもよい。層状部材１８としては、シート状の部材やフィルム状の部材があげられる。電気絶縁性の層状部材１８が電解槽１の内部の底面を覆っていれば、電解槽１の壁体が導電性の材質で形成されていても、電解槽１の内部の底面と陽極３との間に電流が流れることがない。そのため、電解槽１の内部の底面で水素ガスが発生することを抑制することができるので、電解槽１の内部の底面で発生した水素ガスと陽極３で発生したフッ素ガスとの再結合反応を防ぐことができる。電解槽１の内部の底面で水素ガスが発生すると、その水素ガスは陽極３に接近しやすいため、フッ素ガスとの再結合反応をおこすおそれがある。
【００５９】
フッ素樹脂やセラミックスの種類は、電解液に対して耐食性を有するならば特に限定されるものではない。フッ素樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン樹脂、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体樹脂、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体樹脂、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体樹脂、ポリビニリデンフルオライド樹脂、ポリクロロトリフルオロエチレン樹脂、クロロトリフルオエチレン・エチレン共重合体樹脂があげられる。セラミックスとしては、例えば、アルミナがあげられる。
【００６０】
（ｈ−２）隔膜
本実施形態のフッ素ガス製造装置は、隔壁７から鉛直方向下方に延びる隔膜（図示せず）を有しないことが好ましい。この隔膜は、隔壁７によっては直接的に区画されていない部分（隔壁７の下端よりも下方側の部分）の陽極室１２と陰極室１４とを、直接的に区画するためのものであり、隔壁７の下端から連続して鉛直方向下方に向かって延びるように、陽極３と陰極５との間に設けられるものである。
【００６１】
隔壁７に金属製の網等からなる隔膜を設置すると、この部分に複極化が生じ、隔膜の金属が溶解反応を起こして電流効率が低下するおそれがある。また、電解液１０に溶出した隔膜の金属が陰極５で還元されて、金属フッ化物のスラッジが発生するおそれがあるので、スラッジを定期的に除去しなければならなくなり、電解合成の連続した操作ができにくくなる。
【実施例】
【００６２】
以下に実施例及び比較例を示して、本発明をより具体的に説明する。
〔実施例１〕
図１及び図２に示すフッ素ガス製造装置と同様の構成のフッ素ガス製造装置を用いて、フッ素ガスの電解合成を行った。電解槽１は、蓋１ａ及び本体１ｂともに鉄製であり、縦７１０ｍｍ、横２４０ｍｍ、高さ５９０ｍｍの直方体状である。電解槽１は、電解液１０を収容し底面及び側面を含む本体１ｂと、本体１ｂの上部開口を塞ぐ蓋１ａとで構成されており、本体１ｂと蓋１ａは絶縁されている（絶縁部材は図示しない）。また、この電解槽１の本体１ｂの内部の底面は、厚さ５ｍｍのポリテトラフルオロエチレン製シートからなる層状部材１８で覆われている。【００６３】
蓋１ａの裏面（電解槽１の内部の天井面に相当する）には、四角筒状でモネル（商標）製の隔壁７が設けられている。電解槽１の内部は隔壁７によって陽極室１２と陰極室１４に区画されているが、電解槽１（蓋１ａ）には、陽極３で生成されたフッ素ガスを陽極室１２内から電解槽１の外部に排出する排気口２１が設けられており、陰極５で生成された水素ガスを陰極室１４内から電解槽１の外部に排出する排気口２３が設けられている。【００６４】
陽極室１２内に設置された陽極３は、導電性ダイヤモンドで被覆された炭素電極であり、その形状は縦４５０ｍｍ、横２８０ｍｍ、厚さ７０ｍｍの平板状である。陽極３は、電解槽１の内部に２枚設置されている。また、陽極３と、電解槽１の外部に設置された直流電源２０の正極とが、陽極用接続部材１５によって接続され、陽極用接続部材１５は電解槽１の蓋１ａを貫通するように設けられている。また、陽極用接続部材１５と電解槽１の蓋１ａとは絶縁されている（絶縁部材は図示しない）。
陰極室１４内に設置された陰極５はモネル（商標）製であり、その形状は縦２８０ｍｍ、横６７０ｍｍ、厚さ２ｍｍの平板状である。【００６５】
陰極５には鉄製の冷却管１６が溶接されていて、陰極５や電解液１０を冷却できるようになっている。また、この冷却管１６の端部は、電解槽１の本体１ｂの側壁を貫通して外部に突出しているとともに、電解槽１の本体１ｂの側壁に溶接されている。冷却管１６には、１２０℃の水蒸気又は６０℃の温水を流通できるようになっている。休電時には冷却管１６に水蒸気を流通することにより加温して電解液１０の温度を維持することができ、通電時には流量を制御しつつ冷却管１６に温水を流通することにより電解温度を制御することができるようになっている。【００６６】
さらに、電解槽１の本体１ｂの側壁と、電解槽１の外部に設置された直流電源２０の負極とが接続されているので、直流電流が直流電源２０から電解槽１の本体１ｂの側壁と冷却管１６を介して陰極５に給電されるようになっている。
電解液１０としては、フッ化カリウムとフッ化水素の混合溶融塩（フッ化カリウムとフッ化水素のモル比は、フッ化カリウム：フッ化水素＝１：２）を用いた。そして、隔壁７の浸漬長さＨが６．５ｃｍとなるように、電解液１０を電解槽１の内部に投入した。電解液１０の液面高さは４４．０ｃｍであるので、隔壁７の浸漬長さＨは電解液１０の液面高さの１４．８％となっている。【００６７】
また、電気抵抗を測定するタイプの２つの液レベルセンサー、すなわち上部のＡセンサー及び下部のＢセンサーを、電解槽１に設置した。フッ化水素の供給を停止させるＡセンサーは、隔壁７の浸漬長さＨ＝６．５ｃｍで作動する位置に設置し、フッ化水素の供給を開始させるＢセンサーは、隔壁７の浸漬長さＨ＝５．５ｃｍで作動する位置に設置した。電解液レベルが４３．０ｃｍであるので、隔壁７の浸漬長さＨ＝５．５ｃｍは電解液１０の液面高さの１２．８％となっている。【００６８】
陽極３は、その一部が電解液１０の液面から露出している。陰極５は全体が電解液１０に浸漬しており、陰極５の上端は、隔壁７の下端よりも鉛直方向下方位置に配されている。
陽極３と陰極５の最短距離Ａは３．０ｃｍであり、陽極３と隔壁７の最短距離Ｂは１．０ｃｍである。陽極３のうち陰極５に対向していない部分と電解槽１の本体１ｂの内部の側面との最短距離Ｃは６．５ｃｍであり、最短距離Ａの２．１７倍である。
陰極室１４内の電解液１０の液面の面積は、１０８４ｃｍ2である。【００６９】
このフッ素ガス製造装置に、見かけの電流密度が０．３Ａ／ｃｍ2になるように９４０Ａの直流電流を流し、電解槽１の温度を９０℃に保持しながら電解を行った。
通電開始後、約１．９時間で電解液レベルが低下して下部のＢセンサー位置を下回ったが、１０００ｇ／ｈの供給量でフッ化水素を補充することによって約４．４時間で上部のＡセンサー位置まで電解液レベルが回復した。この挙動を繰り返すことによって、約１００時間の電解を継続した。
その結果、フッ素ガスと水素ガスが生成し、フッ素ガスの発生電流効率は９９％であり、水素ガスの発生電流効率は９９％であった。【００７０】
なお、フッ素ガスの発生電流効率は、陽極３で実際に発生したフッ素ガスをヨウ化カリウム水溶液に吸収させて定量測定した値の、通電量から電気分解反応式にしたがって算出されるフッ素ガス発生量に対する割合である。また、水素ガスの発生電流効率は、陰極５で発生したガスを流量既知の窒素ガスで希釈してガスクロマトグラフィーで水素ガス濃度を測定して得られる水素ガス量の、通電量から電気分解反応式にしたがって算出される水素ガス発生量に対する割合である。【００７１】
〔実施例２〕
陰極５の材質を銅とした点以外は、実施例１と同様にして電解を行った。その結果、フッ素ガスの発生電流効率は９９％であり、水素ガスの発生電流効率は９９％であった。
〔実施例３〕
見かけの電流密度が０．９Ａ／ｃｍ2になるように２８２０Ａの直流電流を流し、フッ化水素の補充時の供給量を２５００ｇ／ｈとした点以外は、実施例１と同様にして電解を行った。
通電開始後、約０．６時間で電解液レベルが低下して下部のＢセンサー位置を下回ったが、上記の供給量でフッ化水素を補充することによって約３．３時間で上部のＡセンサー位置まで電解液レベルが回復した。この挙動を繰り返すことによって、約１００時間の電解を継続した。
その結果、フッ素ガスの発生電流効率は９７％であり、水素ガスの発生電流効率は９７％であった。【００７２】
〔実施例４〕
陰極５の材質を開口率４７％のモネル（商標）製パンチングプレートとした点以外は、実施例１と同様にして電解を行った。
通電開始後、約２．３時間で電解液レベルが低下して下部のＢセンサー位置を下回ったが、１０００ｇ／ｈの供給量でフッ化水素を補充することによって約３．０時間で上部のＡセンサー位置まで電解液レベルが回復した。この挙動を繰り返すことによって、約１００時間の電解を継続した。
その結果、フッ素ガスの発生電流効率は８１％であり、水素ガスの発生電流効率は８１％であった。【００７３】
〔実施例５〕
見かけの電流密度が１．５Ａ／ｃｍ2になるように４７００Ａの直流電流を流し、フッ化水素の補充時の供給量を３０００ｇ／ｈとした点以外は、実施例１と同様にして電解を行った。
通電開始後、約０．６時間で電解液レベルが低下して下部のＢセンサー位置を下回ったが、上記の供給量でフッ化水素を補充することによって約１．８時間で上部のＡセンサー位置まで電解液レベルが回復した。この挙動を繰り返すことによって、約１００時間の電解を継続した。
その結果、フッ素ガスの発生電流効率は８２％であり、水素ガスの発生電流効率は８２％であった。【００７４】
〔実施例６〕
フッ化水素の供給を停止させるＡセンサーは隔壁７の浸漬長さＨ＝１１．０ｃｍで作動する位置に設置し、フッ化水素の供給を開始させるＢセンサーは隔壁７の浸漬長さＨ＝６．５ｃｍで作動する位置に設置した点以外は、実施例１と同様にして電解を行った。隔壁７の浸漬長さＨ＝１１．０ｃｍは、電解液レベルが４８．５ｃｍであるので、電解液の液面高さの２２．７％となっており、隔壁７の浸漬長さＨ＝６．５ｃｍは、電解液レベルが４４．０ｃｍであるので、電解液の液面高さの１４．８％となっている。
通電開始後、約１．９時間で電解液レベルが低下して下部のＢセンサー位置を下回ったが、１０００ｇ／ｈの供給量でフッ化水素を補充することによって約４．４時間で上部のＡセンサー位置まで電解液レベルが回復した。この挙動を繰り返すことによって、約１００時間の電解を継続した。
その結果、フッ素ガスの発生電流効率は９９％であり、水素ガスの発生電流効率は９９％であった。【００７５】
〔比較例１〕
陰極５の縦の寸法を２８０ｍｍから７０ｍｍ長くして３５０ｍｍとして、陰極５の上端が電解液１０の液面から露出するようにした点以外は、実施例１と同様にして電解を行った。
通電開始後、約２．９時間で電解液レベルが低下して下部のＢセンサー位置を下回ったが、１０００ｇ／ｈの供給量でフッ化水素を補充することによって約２．４時間で上部のＡセンサー位置まで電解液レベルが回復した。この挙動を繰り返すことによって、約１００時間の電解を継続した。
その結果、フッ素ガスと水素ガスが気相部中で反応する破裂音が電解中に時折発生した。そして、フッ素ガスの発生電流効率は６５％であり、水素ガスの発生電流効率は６５％であった。【００７６】
〔比較例２〕
フッ化水素の供給を停止させるＡセンサーは隔壁７の浸漬長さＨ＝２．５ｃｍで作動する位置に設置し、フッ化水素の供給を開始させるＢセンサーは隔壁７の浸漬長さＨ＝１．５ｃｍで作動する位置に設置した点以外は、実施例１と同様にして電解を行った。隔壁７の浸漬長さＨ＝２．５ｃｍは、電解液レベルが４０．０ｃｍであるので、電解液の液面高さの６．２５％となっており、隔壁７の浸漬長さＨ＝１．５ｃｍは、電解液レベルが３９．０ｃｍであるので、電解液の液面高さの３．８％となっている。
通電開始後、約２．６時間で電解液レベルが低下して下部のＢセンサー位置を下回ったが、１０００ｇ／ｈの供給量でフッ化水素を補充することによって約２．７時間で上部のＡセンサー位置まで電解液レベルが回復した。この挙動を繰り返すことによって、約１００時間の電解を継続した。
その結果、フッ素ガスと水素ガスが気相部中で反応する破裂音が電解中に時折発生した。そして、フッ素ガスの発生電流効率は７３％であり、水素ガスの発生電流効率は７３％であった。
【符号の説明】
【００７７】
１        電解槽
３        陽極
５        陰極
７        隔壁
１０        電解液
１２        陽極室
１４        陰極室
１５        陽極用接続部材
１６        冷却管（陰極用接続部材）
１８        層状部材
２０        直流電源
２１        排気口（陽極ガス用）
２３        排気口（陰極ガス用）
【図１】
2020085066.tif 000003
【図２】
2020085066.tif 000004
【国際調査報告】
2020085066.tif 000005
2020085066.tif 000006
2020085066.tif 000007
2020085066.tif 000008