(57)【要約】シリコン融液の対流パターン制御方法は、無磁場状態において回転している石英ルツボ内のシリコン融液表面における石英ルツボの回転中心と重ならない第１の計測点の温度を取得する工程と、第１の計測点の温度が周期変化になっていることを確認する工程と、第１の計測点の温度変化が所定の状態になったタイミングで、磁場印加部の駆動を開始してシリコン融液に水平磁場を印加し、その後、０．２テスラ以上に上げることで、シリコン融液内の水平磁場の印加方向に直交する平面における対流の方向を一方向に固定する工程とを備えている。
2020174598.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコン単結晶の製造に用いるシリコン融液の対流パターン制御方法であって、
無磁場状態において回転している石英ルツボ内のシリコン融液表面における前記石英ルツボの回転中心と重ならない第１の計測点の温度を取得する工程と、
前記第１の計測点の温度が周期変化になっていることを確認する工程と、
前記第１の計測点の温度変化が所定の状態になったタイミングで、前記シリコン融液に印加される水平磁場の強度を０．０１テスラにし、その後、０．２テスラ以上に上げることで、前記シリコン融液内の前記水平磁場の印加方向に直交する平面における対流の方向を一方向に固定する工程とを備えていることを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項２】
請求項１に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記第１の計測点は、前記石英ルツボの回転と同じ方向に回転する前記シリコン融液の表面における下降流の中心部分が通る位置にあることを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記第１の計測点の温度変化が前記所定の状態になったタイミングは、前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記シリコン融液の表面における下降流の中心部分が、Ｘ＞０に位置する第１のタイミングまたはＸ＜０に位置する第２のタイミングであり、
前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記温度変化が前記所定の状態になったタイミングが前記第１のタイミングの場合、前記Ｙ軸の負方向側から見たときの前記対流の方向を右回りに固定し、前記第２のタイミングの場合、前記対流の方向を左回りに固定することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項４】
請求項２に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第１の計測点の温度変化が以下の式（１）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（２）を満たす時刻ｔαに前記水平磁場を印加する磁場印加部の駆動を開始することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第１の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第１の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）
【数１】
2020174598.tif 000018
【数２】
2020174598.tif 000019
【請求項５】
請求項１から請求項３のいずれか一項に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記第１の計測点の温度を取得する工程は、引き上げ装置のチャンバまたはチャンバ内に配置された部材における第２の計測点の温度を温度計で計測し、この計測結果に基づいて、前記第１の計測点の温度を推定することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項６】
請求項５に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第２の計測点の温度変化が以下の式（３）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（４）を満たす時刻ｔβに前記水平磁場を印加する磁場印加部の駆動を開始することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第２の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第２の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：前記水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）
Ｔex：前記第２の仮想線上に位置する前記第１の計測点の温度変化が、前記第２の計測点の温度変化に反映されるまでの時間
【数３】
2020174598.tif 000020
【数４】
2020174598.tif 000021
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか一項に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法を実施する工程と、
前記水平磁場の強度を０．２テスラ以上に維持したまま、シリコン単結晶を引き上げる工程とを備えていることを特徴とするシリコン単結晶の製造方法。
【請求項８】
請求項７に記載のシリコン単結晶の製造方法において、
前記シリコン融液の対流パターン制御方法を実施した後、前記対流の方向が固定されたことを確認してから、前記シリコン単結晶を引き上げることを特徴とするシリコン単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリコン融液の対流パターン制御方法、および、シリコン単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
シリコン単結晶の製造にはチョクラルスキー法（以下、ＣＺ法という）と呼ばれる方法が使われる。このようなＣＺ法を用いた製造方法において、シリコン単結晶の酸素濃度を制御する方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。【０００３】
特許文献１には、シリコン融液が、種結晶の引き上げ軸を含みかつ磁場の印加方向に平行な面について、一方側から他方側に流動する状態において、シリコン融液に浸漬した種結晶を引き上げることで、シリコン単結晶の酸素濃度を制御できることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】再公表ＷＯ２０１７／０７７７０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１のような方法を用いても、シリコン単結晶ごとの酸素濃度がばらつく場合があった。【０００６】
本発明の目的は、シリコン単結晶ごとの酸素濃度のばらつきを抑制できるシリコン融液の対流パターン制御方法、および、シリコン単結晶の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法は、シリコン単結晶の製造に用いるシリコン融液の対流パターン制御方法であって、無磁場状態において回転している石英ルツボ内のシリコン融液表面における前記石英ルツボの回転中心と重ならない第１の計測点の温度を取得する工程と、前記第１の計測点の温度が周期変化になっていることを確認する工程と、前記第１の計測点の温度変化が所定の状態になったタイミングで、前記シリコン融液に印加される水平磁場の強度を０．０１テスラにし、その後、０．２テスラ以上に上げることで、前記シリコン融液内の前記水平磁場の印加方向に直交する平面における対流の方向を一方向に固定する工程とを備えていることを特徴とする。【０００８】
無磁場状態の（水平磁場を印加していない）シリコン融液には、当該シリコン融液の外側部分から上昇し中央部分で下降する下降流が生じている。この状態で石英ルツボを回転させると、下降流は、回転中心からずれた位置に移動し、石英ルツボの上方から見て、石英ルツボの回転方向に回転する。この状態で０．０１テスラの水平磁場がシリコン融液に印加されると、上方から見たときの下降流の回転が拘束される。その後、さらに磁場強度を上げると、シリコン融液の表面の中心を原点、上方をＺ軸の正方向、水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、Ｙ軸の負方向側から見たときのシリコン融液内の水平磁場の印加方向に直交する平面（以下、「磁場直交断面」という）における下降流の右側と左側における上昇方向の対流の大きさが変化する。そして、０．２テスラになると、シリコン融液内における印加方向のいずれの位置においても、いずれか一方の対流が消え去り、右回りか左回りの対流のみが残る。磁場直交断面において対流が右回りに固定された場合、シリコン融液は、左側が右側よりも高温になる。また、対流が左回りに固定された場合、シリコン融液は、右側が左側よりも高温になる。【０００９】
シリコン単結晶の引き上げ装置は、対称構造で設計されるものの、厳密に見た場合、構成部材が対称構造になっていないため、チャンバ内の熱環境も非対称となる。
例えば、磁場直交断面において石英ルツボの左側が右側よりも高温となるような熱環境の引き上げ装置において、対流が右回りで固定されると、右回りの対流ではシリコン融液の左側が高温になるため、熱環境との相乗効果でシリコン融液左側がより高温になる。一方、対流が左回りで固定されると、右回りの場合のような熱環境との相乗効果が発生せず、シリコン融液左側があまり高温にならない。
シリコン融液の温度が高いほど石英ルツボから溶出する酸素の量が多くなるため、上記のような熱環境の引き上げ装置を用いてシリコン単結晶を引き上げる場合には、対流を左回りで固定した場合よりも右回りで固定した場合の方が、シリコン単結晶に取り込まれる酸素量が多くなり、直胴部の酸素濃度も高くなる。【００１０】
下降流は、シリコン融液の表面における下降流に対応する部分の温度が最も低く、表面の外側に向かうにしたがって温度が徐々に高くなる温度分布によって発生する。このため、回転中の石英ルツボ内のシリコン融液における第１の計測点の温度は、下降流の回転に対応して周期的に変化する。水平磁場印加時におけるシリコン融液の対流の方向は、上方から見たときの下降流の回転方向の位置と、水平磁場の印加タイミングとによって決定される。
本発明によれば、シリコン融液の第１の計測点における温度変化が、所定の状態になったタイミングで、つまり、上方から見たときの下降流の回転方向の位置が、所定の位置になったタイミングで、０．０１テスラの水平磁場を印加し、その後０．２テスラ以上まで上げることによって、引き上げ装置の構造の対称性に関係なく、対流の方向を常時同じ方向に固定できる。したがって、この対流方向の固定によって、シリコン単結晶ごとの酸素濃度のばらつきを抑制できる。【００１１】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法において、前記第１の計測点は、前記石英ルツボの回転と同じ方向に回転する前記シリコン融液の表面における下降流の中心部分が通る位置にあることが好ましい。
本発明によれば、シリコン融液表面における下降流の中心部分が通る位置、つまり温度が最も低い位置を計測することによって、その温度変化をより正確に把握することができ、対流方向の固定をより正確に行える。【００１２】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法において、前記第１の計測点の温度変化が前記所定の状態になったタイミングは、前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記シリコン融液の表面における下降流の中心部分が、Ｘ＞０に位置する第１のタイミングまたはＸ＜０に位置する第２のタイミングであり、前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記温度変化が前記所定の状態になったタイミングが前記第１のタイミングの場合、前記Ｙ軸の負方向側から見たときの前記対流の方向を右回りに固定し、前記第２のタイミングの場合、前記対流の方向を左回りに固定することが好ましい。
本発明によれば、０．０１テスラの水平磁場を印加するタイミングを第１のタイミングまたは第２のタイミングにすることで、対流の方向を所望の一方向に固定できる。【００１３】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法において、前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第１の計測点の温度変化が以下の式（１）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（２）を満たす時刻ｔαに前記水平磁場を印加する磁場印加部の駆動を開始することが好ましい。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第１の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第１の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）【００１４】
【数１】
2020174598.tif 000003
【００１５】
【数２】
2020174598.tif 000004
【００１６】
本発明によれば、水平磁場の印加を開始してからシリコン融液に０．０１テスラの磁場が印加されるまでの時間を考慮に入れた式（２）に基づいて、対流方向の固定をより正確に行える。【００１７】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法において、前記第１の計測点の温度を取得する工程は、引き上げ装置のチャンバまたはチャンバ内に配置された部材における第２の計測点の温度を温度計で計測し、この計測結果に基づいて、前記第１の計測点の温度を推定することが好ましい。
本発明によれば、チャンバまたはチャンバ内の配置部材の第２の計測点の温度に基づいて、シリコン融液の第１の計測点の温度を推定することによっても、対流方向の固定を行える。【００１８】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法において、前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第２の計測点の温度変化が以下の式（３）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（４）を満たす時刻ｔβに前記水平磁場を印加する磁場印加部の駆動を開始することが好ましい。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第２の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第２の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：前記水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）
Ｔex：前記第２の仮想線上に位置する前記第１の計測点の温度変化が、前記第２の計測点の温度変化に反映されるまでの時間【００１９】
【数３】
2020174598.tif 000005
【００２０】
【数４】
2020174598.tif 000006
【００２１】
本発明によれば、水平磁場の印加を開始してからシリコン融液に０．０１テスラの磁場が印加されるまでの時間と、シリコン融液の第１の計測点における温度変化が計測対象の部材の第２の計測点の温度変化に反映されるまでの時間とを考慮に入れた式（４）に基づいて、対流方向の固定をより正確に行える。【００２２】
本発明のシリコン単結晶の製造方法は、前述したシリコン融液の対流パターン制御方法を実施する工程と、前記水平磁場の強度を０．２テスラ以上に維持したまま、シリコン単結晶を引き上げる工程とを備えていることを特徴とする。【００２３】
本発明のシリコン単結晶の製造方法において、前記シリコン融液の対流パターン制御方法を実施した後、前記対流の方向が固定されたことを確認してから、前記シリコン単結晶を引き上げることが好ましい。
本発明によれば、同じ引き上げ装置かつ同じ製造条件でシリコン単結晶を引き上げたとしても、結晶品質や引き上げ中の挙動が２つに分かれてしまう現象を回避できる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係る引き上げ装置の構造を示す模式図。
【図２】前記第１の実施の形態における水平磁場の印加状態および計測点の位置を示す模式図。
【図３】前記第１の実施の形態および本発明の第２の実施の形態における温度計測部の配置状態を示す模式図。
【図４】前記第１，第２の実施の形態における引き上げ装置の要部のブロック図。
【図５Ａ】前記第１，第２の実施の形態における水平磁場の印加方向とシリコン融液の対流の方向との関係を示す模式図であり、右回りの対流を表す。
【図５Ｂ】前記第１，第２の実施の形態における水平磁場の印加方向とシリコン融液の対流の方向との関係を示す模式図であり、左回りの対流を表す。
【図６】前記第１，第２の実施の形態におけるシリコン融液の対流の変化を示す模式図。
【図７】前記第１，第２の実施の形態における第１〜第３の計測点の温度変化とシリコン融液表面の温度分布との関係を示す模式図。
【図８】前記第１，第２の実施の形態におけるシリコン単結晶の製造方法を示すフローチャート。
【図９】前記第１，第２の実施の形態におけるシリコン単結晶の製造方法を示す説明図。
【図１０】前記第２の実施の形態に係る引き上げ装置の構造を示す模式図。
【図１１】前記第２の実施の形態および本発明の変形例における水平磁場の印加状態および計測点の位置を示す模式図。
【図１２】本発明の実施例の実験１における各時間での第１〜第３の計測点の温度および磁場強度の関係を示すグラフ。
【図１３】本発明の実施例の実験２における各時間での第１の計測点の温度および水平磁場を印加するタイミングの関係を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
［１］第１の実施の形態
図１には、本発明の第１の実施の形態に係るシリコン単結晶１０の製造方法を適用できるシリコン単結晶の引き上げ装置１の構造の一例を表す模式図が示されている。引き上げ装置１は、チョクラルスキー法によりシリコン単結晶１０を引き上げる装置であり、外郭を構成するチャンバ２と、チャンバ２の中心部に配置されるルツボ３とを備える。
ルツボ３は、内側の石英ルツボ３Ａと、外側の黒鉛ルツボ３Ｂとから構成される二重構造であり、回転および昇降が可能な支持軸４の上端部に固定されている。
【００２６】
ルツボ３の外側には、ルツボ３を囲む抵抗加熱式のヒーター５が設けられ、その外側には、チャンバ２の内面に沿って断熱材６が設けられている。
ルツボ３の上方には、支持軸４と同軸上で逆方向または同一方向に所定の速度で回転するワイヤなどの引き上げ軸７が設けられている。この引き上げ軸７の下端には種結晶８が取り付けられている。
【００２７】
チャンバ２内には、ルツボ３内のシリコン融液９の上方で育成中のシリコン単結晶１０を囲む筒状の熱遮蔽体１１が配置されている。
熱遮蔽体１１は、育成中のシリコン単結晶１０に対して、ルツボ３内のシリコン融液９やヒーター５やルツボ３の側壁からの高温の輻射熱を遮断するとともに、結晶成長界面である固液界面の近傍に対しては、外部への熱の拡散を抑制し、単結晶中心部および単結晶外周部の引き上げ軸方向の温度勾配を制御する役割を担う。
【００２８】
チャンバ２の上部には、アルゴンガスなどの不活性ガスをチャンバ２内に導入するガス導入口１２が設けられている。チャンバ２の下部には、図示しない真空ポンプの駆動により、チャンバ２内の気体を吸引して排出する排気口１３が設けられている。
ガス導入口１２からチャンバ２内に導入された不活性ガスは、育成中のシリコン単結晶１０と熱遮蔽体１１との間を下降し、熱遮蔽体１１の下端とシリコン融液９の液面との隙間を経た後、熱遮蔽体１１の外側、さらにルツボ３の外側に向けて流れ、その後にルツボ３の外側を下降し、排気口１３から排出される。
【００２９】
また、引き上げ装置１は、図２に示すような磁場印加部１４と、温度計測部１５とを備える。
磁場印加部１４は、それぞれ電磁コイルで構成された第１の磁性体１４Ａおよび第２の磁性体１４Ｂを備える。第１，第２の磁性体１４Ａ，１４Ｂは、チャンバ２の外側においてルツボ３を挟んで対向するように設けられている。磁場印加部１４は、中心の磁力線１４Ｃが石英ルツボ３Ａの中心軸３Ｃを通り、かつ、当該中心の磁力線１４Ｃの向きが図２における上方向（図１における紙面手前から奥に向かう方向）となるように、水平磁場を印加することが好ましい。中心の磁力線１４Ｃの高さ位置については特に限定されず、シリコン単結晶１０の品質に合わせて、シリコン融液９の内部にしてもよいし外部にしてもよい。
【００３０】
温度計測部１５は、シリコン融液９の表面９Ａ上の第１の計測点Ｐ１の温度を計測する。温度計測部１５は、シリコン融液９の表面９Ａの中心９Ｂから第１の計測点Ｐ１までの距離をＲ、石英ルツボ３Ａの内径の半径をＲＣとした場合、Ｒ／ＲＣが０．３７５以上１未満の関係を満たす第１の計測点Ｐ１を計測することが好ましい。
また、第１の計測点Ｐ１は、表面９Ａの中心９Ｂからずれた（石英ルツボ３Ａの回転中心から離れた）位置に設定されている。第１の計測点Ｐ１は、図２に示すように、シリコン融液９の表面９Ａの中心９Ｂを原点、上方をＺ軸の正方向（図１の上方向、図２の紙面手前方向）、水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向（図１の紙面奥方向、図２の上方向）とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、中心９ＢからＸ軸の正方向（図２の右方向）に延びる線を第１の仮想線９Ｆとし、中心９Ｂと第１の計測点Ｐ１とを通る線を第２の仮想線９Ｇとし、石英ルツボ３Ａの回転方向の角度を正の角度とした場合、第１の仮想線９Ｆと第２の仮想線９Ｇとのなす正の角度がθとなる位置に設定されている。本実施の形態では、石英ルツボ３Ａの回転方向が図２における左方向であり、第１の仮想線９Ｆから左方向に角度θだけ回転した位置の第２の仮想線９Ｇ上に、第１の計測点Ｐ１が設定されている。なお、石英ルツボ３Ａの回転方向が図２における右方向の場合、第１の仮想線９Ｆと第２の仮想線９Ｇとのなす正の角度は、第１の仮想線９Ｆから右方向に回転したときの角度、つまり、図２の例では、３６０°からθを減じた角度となる。
【００３１】
温度計測部１５は、反射部１５Ａと、放射温度計１５Ｂとを備える。
反射部１５Ａは、チャンバ２内部に設置されている。反射部１５Ａは、図３に示すように、その下端からシリコン融液９の表面９Ａまでの距離（高さ）Ｋが３００ｍｍ以上５０００ｍｍ以下となるように設置されていることが好ましい。また、反射部１５Ａは、反射面１５Ｃと水平面Ｆとのなす角度θｆが４０°以上５０°以下となるように設置されていることが好ましい。このような構成によって、第１の計測点Ｐ１から、重力方向の反対方向に出射する輻射光Ｌの入射角θ１および反射角θ２の和が、８０°以上１００°以下となる。反射部１５Ａとしては、耐熱性の観点から、一面を鏡面研磨して反射面１５Ｃとしたシリコンミラーを用いることが好ましい。
放射温度計１５Ｂは、チャンバ２外部に設置されている。放射温度計１５Ｂは、チャンバ２に設けられた石英窓２Ａを介して入射される輻射光Ｌを受光して、第１の計測点Ｐ１の温度を非接触で計測する。
【００３２】
また、引き上げ装置１は、図４に示すように、制御装置２０と、記憶部２１とを備える。
制御装置２０は、対流パターン制御部２０Ａと、引き上げ制御部２０Ｂとを備える。
対流パターン制御部２０Ａは、温度計測部１５での第１の計測点Ｐ１の計測結果に基づいて、図２におけるＹ軸の負方向側（図２の下側）から見たときのシリコン融液９の磁場直交断面（水平磁場の印加方向に直交する平面）における対流９０（図５Ａ，図５Ｂ参照）の方向を固定する。
引き上げ制御部２０Ｂは、対流パターン制御部２０Ａによる対流方向の固定後に、シリコン単結晶１０を引き上げる。
【００３３】
［２］本発明に至る背景
本発明者らは、同一の引き上げ装置１を用い、同一の引き上げ条件で引き上げを行っても、引き上げられたシリコン単結晶１０の酸素濃度が高い場合と、酸素濃度が低い場合があることを知っていた。従来、これを解消するために、引き上げ条件等を重点的に調査してきたが、確固たる解決方法が見つからなかった。
【００３４】
その後、調査を進めていくうちに、本発明者らは、石英ルツボ３Ａ中に固体の多結晶シリコン原料を投入して、溶解した後、水平磁場を印加すると、磁場直交断面（第２の磁性体１４Ｂ側（図１の紙面手前側、図２の下側）から見たときの断面）において、水平磁場の磁力線を軸として石英ルツボ３Ａの底部からシリコン融液９の表面９Ａに向かって回転する対流９０があることを知見した。その対流９０の回転方向は、図５Ａに示すように、右回りが優勢となる場合と、図５Ｂに示すように、左回りが優勢となる場合の２つの対流パターンであった。
【００３５】
このような現象の発生は、発明者らは、以下のメカニズムによるものであると推測した。
まず、水平磁場を印加せず、石英ルツボ３Ａを回転させない状態では、石英ルツボ３Ａの外周近傍でシリコン融液９が加熱されるため、シリコン融液９の底部から表面９Ａに向かう上昇方向の対流が生じている。上昇したシリコン融液９は、シリコン融液９の表面９Ａで冷却され、石英ルツボ３Ａの中心で石英ルツボ３Ａの底部に戻り、下降方向の対流が生じる。
【００３６】
外周部分で上昇し、中央部分で下降する対流が生じた状態では、熱対流による不安定性により下降流の位置は無秩序に移動し、中心からずれる。このような下降流は、シリコン融液９の表面９Ａにおける下降流に対応する部分の温度が最も低く、表面９Ａの外側に向かうにしたがって温度が徐々に高くなる温度分布によって発生する。例えば、図６（Ａ）の状態では、中心が石英ルツボ３Ａの回転中心からずれた第１の領域Ａ１の温度が最も低く、その外側に位置する第２の領域Ａ２、第３の領域Ａ３、第４の領域Ａ４、第５の領域Ａ５の順に温度が高くなっている。
【００３７】
そして、図６（Ａ）の状態で、中心の磁力線１４Ｃが石英ルツボ３Ａの中心軸３Ｃを通る水平磁場を印加すると、石英ルツボ３Ａの上方から見たときの下降流の回転が徐々に拘束され、図６（Ｂ）に示すように、水平磁場の中心の磁力線１４Ｃの位置からオフセットした位置に拘束される。
なお、下降流の回転が拘束されるのは、シリコン融液９に作用する水平磁場の強度が特定強度よりも大きくなってからと考えられる。このため、下降流の回転は、水平磁場の印加開始直後には拘束されず、印加開始から所定時間経過後に拘束される。
【００３８】
一般に磁場印加によるシリコン融液９内部の流動変化は、以下の式（５）で得られる無次元数であるMagnetic Number Mで表されることが報告されている（Jpn. J. Appl. Phys., Vol.33(1994) Part.2 No.4A, pp.L487-490）。
【００３９】
【数５】
2020174598.tif 000007
【００４０】
式（５）において、σはシリコン融液９の電気伝導度、Ｂ０は印加した磁束密度、ｈはシリコン融液９の深さ、ρはシリコン融液９の密度、ｖ０は無磁場でのシリコン融液９の平均流速である。
本実施の形態において、下降流の回転が拘束される水平磁場の特定強度の最小値は、０．０１テスラであることがわかった。０．０１テスラでのMagnetic Numberは１．９０４である。本実施の形態とは異なるシリコン融液９の量や石英ルツボ３Ａの径においても、Magnetic Numberが１．９０４となる磁場強度（磁束密度）から、磁場による下降流の拘束効果（制動効果）が発生すると考えられる。
【００４１】
図６（Ｂ）に示す状態から水平磁場の強度をさらに大きくすると、図６（Ｃ）に示すように、下降流の右側と左側における上昇方向の対流の大きさが変化し、図６（Ｃ）であれば、下降流の左側の上昇方向の対流が優勢になる。
最後に、磁場強度が０．２テスラになると、図６（Ｄ）に示すように、下降流の右側の上昇方向の対流が消え去り、左側が上昇方向の対流、右側が下降方向の対流となり、右回りの対流９０となる。右回りの対流９０の状態では、図５Ａに示すように、磁場直交断面において、シリコン融液９における右側領域９Ｄから左側領域９Ｅに向かうにしたがって、温度が徐々に高くなっている。
一方、図６（Ａ）の最初の下降流の位置を石英ルツボ３Ａの回転方向に１８０°ずらせば、下降流は、図６（Ｃ）とは位相が１８０°ずれた左側の位置で拘束され、左回りの対流９０となる。左回りの対流９０の状態では、図５Ｂに示すように、シリコン融液９における右側領域９Ｄから左側領域９Ｅに向かうにしたがって、温度が徐々に低くなっている。
このような右回りや左回りのシリコン融液９の対流９０は、水平磁場の強度を０．２テスラ未満にしない限り、維持される。
【００４２】
また、石英ルツボ３Ａの回転に伴うシリコン融液９の表面９Ａ上の第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度を計測すると、図７に示すようになると考えられる。石英ルツボ３Ａの回転方向は、上方から見て左回りである。第１の計測点Ｑ１を、シリコン融液９の表面９Ａの中心を通りかつ水平磁場の中心の磁力線１４Ｃと平行な仮想線９Ｃ上、つまり図２で規定した右手系のＸＹＺ直交座標系のＹ軸および中心の磁力線１４Ｃと重なる仮想線９Ｃ上の位置とした。第２の計測点Ｑ２を、表面９Ａの中心９Ｂを中心にして第１の計測点Ｑ１から左方向に９０°回転した位置とし、第３の計測点Ｑ３を、第１の計測点Ｑ１から右方向に９０°回転した位置とした。つまり、石英ルツボ３Ａの回転方向の角度を正の角度とした場合、第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３のそれぞれと中心９Ｂとを通る第２の仮想線９Ｇと、第１の仮想線９Ｆとのなす正の角度は、第１の計測点Ｑ１の場合は９０°、第２の計測点Ｑ２の場合は１８０°、第３の計測点Ｑ３の場合は０°となる。
【００４３】
第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度変化は、石英ルツボ３Ａの回転に応じて、周期関数で近似される状態になり、それぞれの位相が９０°ずつずれる。
そして、図７に示す状態Ｂから状態Ｄに移行するまでの間に、シリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場を印加し、その後０．２テスラまで磁場強度を上げると、対流９０の方向は、右側よりも左側の方が温度が高い右回りになり、状態Ｄから状態Ｂに移行するまでの間に、０．０１テスラの水平磁場が印加されると、左側よりも右側の方が温度が高い左回りになることがわかった。
【００４４】
つまり、第３の計測点Ｑ３の計測結果のみに着目し、当該第３の計測点Ｑ３の温度変化を正弦関数で表すと、正弦関数の値が０となる状態Ｂから、最小となる状態Ｃを経て、再び０となる状態Ｄまでの間の第１のタイミングで、換言すると、下降流の中心部分（シリコン融液９の表面９Ａにおける第１の領域Ａ１の最低温度部分）が、仮想線９Ｃに対しＸ軸の正方向側（図７の右側）に位置する第１のタイミングで、０．０１テスラの水平磁場が印加されると、右回りの対流９０になることがわかった。なお、下降流の中心部分は他の部分に比べ温度が低下していることから、放射温度計によって把握することができる。一方、０となる状態Ｄから、最大となる状態Ａを経て、再び０となる状態Ｂまでの間の第２のタイミングで、換言すると、下降流の中心部分（最低温度部分）が、仮想線９Ｃに対しＸ軸の負方向側（図７の左側）に位置する第２のタイミングで、０．０１テスラの水平磁場が印加されると、左回りの対流９０になることがわかった。
【００４５】
このことを数式で表すと、状態Ｄのタイミングを時刻０とした場合、０．０１テスラの水平磁場を、以下の式（６）を満たす時刻ｔαにシリコン融液９に印加し、その後０．２テスラまで磁場強度を上げると、左回りの対流９０になる。また、式（６）よりも時間π／ω後に、０．０１テスラの水平磁場を印加し、その後０．２テスラまで磁場強度を上げると、右回りの対流９０になる。
【００４６】
【数６】
2020174598.tif 000008
【００４７】
また、磁場印加部１４を駆動してから、実際にシリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場が印加されるまでの間には、所定時間が必要である。磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）をＨとした場合、０．０１テスラの水平磁場がシリコン融液９に印加されるまでの時間は０．０１／Ｈである。このことを考慮に入れると、式（６）で表される時刻ｔαに、シリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場を印加させるためには、以下の式（７）に示すように、時間０．０１／Ｈだけ前に、磁場印加部１４を駆動する必要がある。
【００４８】
【数７】
2020174598.tif 000009
【００４９】
さらに、第３の計測点Ｑ３以外の計測点で測定した場合、図２に示す計測点に対応する正の角度θも考慮に入れて、温度変化を正弦関数である式（１）で表す場合、式（７）は式（２）で表される。つまり、式（２）を満たす時刻ｔαに磁場印加部１４の駆動を開始すれば、シリコン融液９の対流９０の方向を所望の一方向に固定できる。
【００５０】
また、引き上げ装置１は、対称構造で設計されるものの、実際には、対称構造とはなっていないため、熱環境も非対称となる。熱環境が非対称となる原因は、チャンバ２、ルツボ３、ヒーター５、熱遮蔽体１１などの部材の形状が非対称であったり、チャンバ２内の各種部材の設置位置が非対称であったりすることが例示できる。
例えば、引き上げ装置１は、磁場直交断面において、石英ルツボ３Ａの左側が右側よりも高温となるような第１の熱環境や、左側が右側よりも低温となるような第２の熱環境となる場合がある。
【００５１】
第１の熱環境の場合、磁場直交断面で対流９０が右回りで固定されると、第１の熱環境との相乗効果でシリコン融液９の左側領域９Ｅがより高温になるため、以下の表１に示すように、石英ルツボ３Ａから溶出する酸素の量が多くなる。一方で、対流９０が左回りで固定されると、右回りの場合のような第１の熱環境との相乗効果が発生せず、左側領域９Ｅがあまり高温にならないため、石英ルツボ３Ａから溶出する酸素の量が右回りの場合と比べて多くならない。
したがって、第１の熱環境の場合、対流９０が右回りの場合には、シリコン単結晶１０の酸素濃度が高くなり、左回りの場合には、酸素濃度が高くならない（低くなる）関係があると推測した。
【００５２】
【表１】
2020174598.tif 000010
【００５３】
また、第２の熱環境の場合、対流９０が左回りで固定されると、シリコン融液９の右側領域９Ｄがより高温になるため、以下の表２に示すように、石英ルツボ３Ａから溶出する酸素の量が多くなる。一方で、対流９０が右回りで固定されると、左回りの場合のように右側領域９Ｄが高温にならないため、石英ルツボ３Ａから溶出する酸素の量が多くならない。
したがって、第２の熱環境の場合、対流９０が左回りの場合には、シリコン単結晶１０の酸素濃度が高くなり、右回りと推定した場合には、酸素濃度が低くなる関係があると推測した。
【００５４】
【表２】
2020174598.tif 000011
【００５５】
以上のことから、本発明者らは、シリコン融液９の表面９Ａにおける所定の計測点の温度を計測し、当該計測点における温度変化が所定の状態になったタイミングで、０．０１テスラの水平磁場を印加することによって、上方から見たときのシリコン融液Ｍの下降流の回転の位置を固定し、その後０．２テスラまで磁場強度を上げることによって、シリコン融液９の対流９０の方向を所望の一方向に固定でき、この固定方向を引き上げ装置１の炉内環境の非対称構造に応じて選択することによって、シリコン単結晶１０ごとの酸素濃度のばらつきを抑制できると考えた。
【００５６】
［３］シリコン単結晶の製造方法
次に、第１の実施の形態におけるシリコン単結晶の製造方法を図８に示すフローチャートおよび図９に示す説明図に基づいて説明する。
【００５７】
まず、引き上げ装置１の熱環境が上述の第１の熱環境、または、第２の熱環境であることを把握しておく。
また、シリコン融液９の対流９０の方向が右回りまたは左回りの場合に、シリコン単結晶１０の酸素濃度が所望の値となるような引き上げ条件（例えば、不活性ガスの流量、チャンバ２の炉内圧力、石英ルツボ３Ａの回転数など）を事前決定条件として予め決めておき、記憶部２１に記憶させる。
例えば、以下の表３に示すように、第１の熱環境において、対流９０の方向が右回りの場合に、酸素濃度が濃度Ａとなるような引き上げ条件Ａを事前決定条件として記憶させる。なお、事前決定条件の酸素濃度は、直胴部の長手方向の複数箇所の酸素濃度の値であってもよいし、前記複数箇所の平均値であってもよい。
【００５８】
【表３】
2020174598.tif 000012
【００５９】
そして、シリコン単結晶１０の製造を開始する。
まず、引き上げ制御部２０Ｂは、図８に示すように、チャンバ２内を減圧下の不活性ガス雰囲気に維持した状態で、ルツボ３を回転させるとともに、ルツボ３に充填した多結晶シリコンなどの固形原料をヒーター５の加熱により溶融させ、シリコン融液９を生成し（ステップＳ１）、チャンバ２の高温状態を保持する（ステップＳ２）。また、温度計測部１５は、第１の仮想線９Ｆと第２の仮想線９Ｇとのなす正の角度がθとなる位置の第１の計測点Ｐ１の温度計測を開始する。チャンバ２の高温状態の保持によって、第１の計測点Ｐ１における温度変化は、図９に示すように、式（１）に示す周期関数で表される状態になる。
【００６０】
対流パターン制御部２０Ａは、第１の計測点Ｐ１の温度変化が式（１）に示す状態になったことを確認すると（ステップＳ３）、図９に示すように、時刻ｔα1が以下の式（８）を満たすタイミングで、磁場印加部１４を駆動し、磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）（図９における磁場強度を示すグラフの傾き）がＨとなる状態で、シリコン融液９への水平磁場の印加を開始し（ステップＳ４）、０．２テスラ以上０．６テスラ以下のＧテスラまで磁場強度を上げる。
【００６１】
【数８】
2020174598.tif 000013
【００６２】
式（８）における左辺は図７の状態Ｂになる時刻であり、右辺は状態Ｄになる時刻である。以上の処理によって、状態Ｂから状態Ｃを経て、状態Ｄになるまでの第１のタイミングで、シリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場が印加され、その後０．２テスラまで磁場強度が上がることによって、対流９０が右回りに固定される。
そして、引き上げ制御部２０Ｂは、対流９０の方向が固定されたか否かを判断する（ステップＳ５）。対流９０の方向が固定され、図６（Ｄ）に示す状態になると、第１の計測点Ｐ１の温度に周期的な変動がなくなり、温度が安定する。引き上げ制御部２０Ｂは、第１の計測点Ｐ１の温度が安定した場合、対流９０の方向が固定されたと判断する。
そして、引き上げ制御部２０Ｂは、事前決定条件に基づいて、ルツボ３の回転数を制御し、水平磁場の印加を継続したままシリコン融液９に種結晶８を着液してから、所望の酸素濃度の直胴部を有するシリコン単結晶１０を引き上げる（ステップＳ６）。
一方、引き上げ制御部２０Ｂは、第１の計測点Ｐ１の温度が式（１）に示すような周期的な温度変化のままの場合、対流９０の方向が固定されていないと判断し、所定時間経過後に、ステップＳ５の処理を再度実施する。
【００６３】
以上のステップＳ１〜Ｓ６の処理が本発明のシリコン単結晶の製造方法に対応し、ステップＳ１〜Ｓ４の処理が本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法に対応する。
なお、ステップＳ３の温度変化の確認処理、ステップＳ４の水平磁場の印加開始処理、ステップＳ５における対流９０の方向の固定判断処理、ステップＳ６における引き上げ処理は、作業者の操作によって行ってもよい。
【００６４】
また、第１の熱環境においても対流９０を左回りに固定したい場合、あるいは、第２の熱環境において、対流９０を左回りに固定したい場合、時刻ｔα2が、式（８）の位相を１８０°ずらした以下の式（９）を満たすタイミングで、磁場印加部１４の駆動を開始すればよい。
【００６５】
【数９】
2020174598.tif 000014
【００６６】
式（９）における左辺は図７の状態Ｄになる時刻であり、右辺は状態Ｂになる時刻である。このため、式（９）に基づく制御では、状態Ｄから状態Ａを経て、状態Ｂになるまでの第２のタイミングで、シリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場が印加され、その後０．２テスラまで磁場強度が上がることによって、対流９０が左回りに固定される。この場合、ステップＳ５において、引き上げ制御部２０Ｂは、対流の方向が固定されたか否かを判断すればよい。
【００６７】
［４］第１の実施の形態の作用および効果
このような第１の実施の形態によれば、シリコン融液９の第１の計測点Ｐ１における温度変化が所定の状態になったタイミングで０．０１テスラの水平磁場を印加し、その後０．２テスラまで上げることによって、対流９０の方向を常時同じ方向に固定でき、シリコン単結晶１０ごとの酸素濃度のばらつきを抑制できる。
【００６８】
シリコン融液９の表面９Ａの温度を直接測定するため、その温度変化をより正確に把握することができ、対流方向の固定をより正確に行える。
【００６９】
水平磁場の印加を開始してから、シリコン融液９に０．０１テスラの磁場が印加されるまでの時間を考慮に入れた式（８）を用いることで、対流方向の固定をより正確に行える。
【００７０】
対流の方向が固定されたことを確認してから、シリコン単結晶１０を引き上げるため、同じ引き上げ装置１かつ同じ製造条件でシリコン単結晶１０を引き上げたとしても、結晶品質や引き上げ中の挙動が２つに分かれてしまう現象を回避できる。
【００７１】
［５］第２の実施の形態
次に、本発明の第２の実施の形態について説明する。なお、以下の説明では、既に説明した部分等については、同一符号を付してその説明を省略する。
前述した第１の実施の形態との相違点は、放射温度計１５Ｂの配置位置と、制御装置３０の構成と、シリコン単結晶の製造方法である。
【００７２】
放射温度計１５Ｂは、図１０に示すように、チャンバ２を構成する炉壁のうち断熱材６を覆う部分上の第２の計測点Ｐ２を計測する。第２の計測点Ｐ２は、石英ルツボ３Ａとほぼ同じ高さ位置に設けられている。第２の計測点Ｐ２は、図１１に示すように、シリコン融液９の表面９Ａの中心９Ｂを原点、上方をＺ軸の正方向（図１１の紙面手前方向）、水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向（図１１の上方向）とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、中心９ＢからＸ軸の正方向（図１１の右方向）に延びる線を第１の仮想線９Ｆとし、中心９Ｂと第２の計測点Ｐ２とを通る線を第２の仮想線９Ｈとし、石英ルツボ３Ａの回転方向の角度を正の角度とした場合、第１の仮想線９Ｆと第２の仮想線９Ｈとのなす正の角度がθとなる位置に設定されている。
【００７３】
制御装置３０は、図４に示すように、対流パターン制御部３０Ａと、引き上げ制御部２０Ｂとを備える。
対流パターン制御部３０Ａは、温度計測部１５での第２の計測点Ｐ２の計測結果に基づいて、図１１に示すような、シリコン融液９の表面９Ａ上の第１の計測点Ｐ１の温度を推定する。第１の計測点Ｐ１は、第２の仮想線９Ｈ上に位置し、かつ、シリコン融液９の表面９Ａにおける中心９Ｂから最も離れた位置である。
【００７４】
［６］シリコン単結晶の製造方法
次に、第２の実施の形態におけるシリコン単結晶の製造方法を説明する。
なお、第１の実施の形態と同様に、引き上げ装置１が第１の熱環境であり、表３に示す事前決定情報が記憶部２１に記憶されている場合を例示して説明する。
【００７５】
まず、引き上げ制御部２０Ｂは、図８に示すように、第１の実施の形態と同様のステップＳ１〜Ｓ２の処理を行う。また、温度計測部１５は、第２の計測点Ｐ２の温度計測を開始する。第２の計測点Ｐ２の温度は、第２の仮想線９Ｈ上かつシリコン融液９の表面９Ａ上の第１の計測点Ｐ１の温度を反映している。
【００７６】
対流パターン制御部３０Ａは、第２の計測点Ｐ２の計測結果に基づいて、第１の計測点Ｐ１の温度変化が式（１）に示す状態になったことを確認すると（ステップＳ１３）、時刻ｔβ1が以下の式（１０）を満たすタイミングで、磁場印加部１４を駆動し、磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）（図９における磁場強度を示すグラフの傾き）がＨとなる状態で、シリコン融液９への水平磁場の印加を開始する（ステップＳ４）。
【００７７】
【数１０】
2020174598.tif 000015
【００７８】
式（１０）におけるＴexは、第１の計測点Ｐ１の温度変化が、第２の計測点Ｐ２の温度変化に反映されるまでの時間である。また、式（１０）における左辺は図７の状態Ｂになる時刻であり、右辺は状態Ｄになる時刻である。以上の処理によって、状態Ｂから状態Ｃを経て、状態Ｄになるまでの第１のタイミングで、シリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場が印加され、その後０．２テスラまで磁場強度が上がることによって、対流９０が右回りに固定される。
そして、引き上げ制御部２０Ｂは、対流９０の方向が固定されたか否かを判断するステップＳ５の処理を行う。第１の計測点Ｐ１と同様に、対流９０の方向が固定されると、第２の計測点Ｐ２の温度が安定するため、引き上げ制御部２０Ｂは、第２の計測点Ｐ２の温度が安定したか否かに基づいて、ステップＳ５の処理を行う。
その後、引き上げ制御部２０Ｂは、事前決定条件に基づくステップＳ６の処理を行い、所望の酸素濃度の直胴部を有するシリコン単結晶１０を引き上げる。
【００７９】
以上のステップＳ１〜Ｓ２，Ｓ１３，Ｓ４〜Ｓ６の処理が本発明のシリコン単結晶の製造方法に対応し、ステップＳ１〜Ｓ２，Ｓ１３，Ｓ４の処理が本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法に対応する。
なお、第１の実施の形態と同様に、ステップＳ１３，Ｓ４，Ｓ５，Ｓ６の処理は、作業者の操作によって行ってもよい。
【００８０】
また、第１の熱環境においても対流９０を左回りに固定したい場合、あるいは、第２の熱環境において、対流９０を左回りに固定したい場合、時刻ｔβ2が、式（１０）の位相を１８０°ずらした以下の式（１１）を満たすタイミングで、磁場印加部１４の駆動を開始すればよい。
【００８１】
【数１１】
2020174598.tif 000016
【００８２】
［７］第２の実施の形態の作用および効果
このような第２の実施の形態によれば、第１の実施の形態と同様の作用効果に加えて、以下の作用効果を奏することができる。
チャンバ２の炉壁上の第２の計測Ｐ２点の温度に基づいて、シリコン融液９の第１の計測点Ｐ１の温度を推定することによっても、対流方向の固定を行える。また、放射温度計１５Ｂをチャンバ２外に設置するだけの簡単な方法で、対流方向の固定を行える。
【００８３】
水平磁場の印加を開始してから、シリコン融液９に０．０１テスラの磁場が印加されるまでの時間と、第１の計測点Ｐ１の温度変化が第２の計測点Ｐ２の温度変化に反映されるまでの時間とを考慮に入れた式（１０）を用いることで、対流方向の固定をより正確に行える。
【００８４】
［８］変形例
なお、本発明は上記実施の形態にのみ限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々の改良ならびに設計の変更などが可能である。
例えば、第１の実施の形態において、式（８）を用いずに、第１の計測点Ｐ１の周期的な温度変化に基づいて、シリコン融液９の表面９Ａの温度が、例えば状態Ｂから状態Ｃを経て状態Ｄになるまでの第１のタイミングを把握して、この第１のタイミングでシリコン融液９に印加される水平磁場が０．０１テスラとなるように、磁場印加部１４を制御することで、対流９０を右回りに固定してもよい（以下、「第１の変形例」という）。
第２の実施の形態においても、式（１０）を用いずに、第２の計測点Ｐ２の周期的な温度変化に基づいて、シリコン融液９の表面９Ａ上の第１の計測点Ｐ１の変化を推定し、第１の変形例と同様に磁場印加部１４を制御することで、対流９０を右回りに固定してもよい。
【００８５】
第１，第２の実施の形態のステップＳ５の処理において、第１，第２の計測点Ｐ１，Ｐ２の温度変化に基づいて、対流９０の方向が固定されたか否かを判断したが、予め、水平磁場の印加開始から何分後に対流９０の方向が固定されるかを調べておき、第１，第２の計測点Ｐ１，Ｐ２の温度を計測せずに、印加開始からの経過時間に基づいて、対流９０の方向が固定されたか否かを判断してもよい。
【００８６】
第２の実施の形態において、チャンバ２内に配置された部材上に第２の計測点を設定してもよい。具体的に、図１０に二点鎖線で示すように、第２の計測点Ｐ２をヒーター５の外周面上に設定し、断熱材６および炉壁に設けた開口部２Ｂを通して、放射温度計１５Ｂで第２の計測点Ｐ２の温度を計測してもよい。また、第２の計測点Ｐ２を熱遮蔽体１１の外周面上に設定し、チャンバ２に設けた石英窓２Ａを通して、放射温度計１５Ｂで第２の計測点Ｐ２の温度を計測してもよい。なお、第２の計測点Ｐ２をヒーター５や熱遮蔽体１１の外周面上に設定した場合も、図１１に示すように、第１，第２の計測点Ｐ１，Ｐ２は第２の仮想線９Ｈ上に位置する。
これらの場合、式（１０），（１１）におけるＴexの長さは、第１の計測点Ｐ１と第２の計測点Ｐ２との距離、これらの間に存在する部材などに応じて、第２の実施の形態とは異なる値に設定することが好ましい。
【００８７】
第２の磁性体１４Ｂ側（図１の紙面手前側）から見たときの平面を磁場直交断面として例示したが、第１の磁性体１４Ａ側（図１の紙面奥側（図２のＹ軸の正方向側））から見たときの平面を磁場直交断面として対流９０の方向を規定してもよい。
【実施例】
【００８８】
次に、本発明の実施例について説明する。なお、本発明は実施例に限定されるものではない。
［実験１：シリコン融液の温度変化と水平磁場の印加状態との関係確認］
図１に示す引き上げ装置１を用い、４００ｋｇの多結晶シリコン原料を用いてシリコン融液９を生成し、石英ルツボ３Ａを上から見て左方向に回転させた。そして、図７に示す第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度が周期的に変化し始めてから所定時間が経過した後、時刻ｔ1において、磁場印加部１４を駆動し、シリコン融液９への水平磁場の印加を開始した。水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度Ｈを０．０００２５テスラ／秒（０．０１５テスラ／分）にし、シリコン融液９に０．３テスラの磁場が印加されるまで磁場強度を上げ続けた。
第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度計測結果と水平磁場の印加状態との関係を図１２に示す。なお、図１２において、横軸の２つの目盛間の長さは６００秒を表す。【００８９】
図１２に示すように、第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度変化の周期は、それぞれ約５８０秒で同一であった。また、温度変化の周期の位相は、９０°ずつずれていた。
シリコン融液９に印加される磁場強度が０．０１テスラになった時刻ｔ2までは、第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度は周期的に変化していたが、時刻ｔ2以降は、周期性が徐々になくなり、０．２テスラを越えて暫く放置すると、第１，第３の計測点Ｑ３の温度が第２の計測点Ｑ２よりも高い状態で安定した。
このような温度関係から、シリコン融液９の対流９０が左回りに固定されたと考えられる。
以上のことから、０．０１テスラの水平磁場がシリコン融液９に印加されたときに下降流の回転が拘束され、その後、磁場強度が０．２テスラ以上まで上がったときに、シリコン融液９の対流９０が右回りまたは左回りに固定されることが確認できた。【００９０】
［実験２：水平磁場の印加タイミングと対流の固定方向との関係確認］
前述の実験１と同じ引き上げ装置１を用い、４００ｋｇの多結晶シリコン原料を用いてシリコン融液９を生成し、石英ルツボ３Ａを上から見て左方向に回転させた。そして、図７に示す第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度が周期的に変化し始めてから所定時間が経過した後、所定のタイミングで磁場印加部１４を駆動した。シリコン融液９に水平磁場が印加され、第１〜第３の計測点Ｑ３の温度が安定した後の第２，第３の計測点Ｑ２，Ｑ３の温度差に基づいて、シリコン融液９の対流９０の方向を推定した。【００９１】
磁場印加部１４の駆動するタイミングは、図１３に示すタイミングＡ，Ａ／Ｂ，Ｂ，Ｂ／Ｃ，Ｃ，Ｃ／Ｄ，Ｄ，Ｄ／Ａとした。第１の計測点Ｐ１の温度変化を式（１）でフィッティングし、シリコン融液９に印加される水平磁場が、０．０１テスラになるタイミングでの位相（ωｔ＋Ｂ）が０°のときを、タイミングＡ、４５°，９０°，１３５°，１８０°，２２５°，２７０°，３１５°のときを、それぞれタイミングＡ／Ｂ，Ｂ，Ｂ／Ｃ，Ｃ，Ｃ／Ｄ，Ｄ，Ｄ／Ａとした。
シリコン融液９の表面９Ａの温度は、タイミングＡでは、図７に示す状態Ａ（図１３において「Ａ」と示す）となり、タイミングＢ，Ｃ，Ｄでは、それぞれ状態Ｂ、状態Ｃ、状態Ｄとなる。また、タイミングＡ／Ｂでは、状態Ａと状態Ｂの中間の状態、タイミングＢ／Ｃ，Ｃ／Ｄ，Ｄ／Ａでは、状態Ｂと状態Ｃの中間、状態Ｃと状態Ｄの中間、状態Ｄと状態Ａの中間の状態となる。【００９２】
タイミングＡ，Ａ／Ｂ，Ｂ，Ｂ／Ｃ，Ｃ，Ｃ／Ｄ，Ｄ，Ｄ／Ａで０．０１テスラとなり、その後０．３テスラまで磁場強度を上げるように水平磁場を印加する実験を、それぞれ４回ずつ行った。各タイミングにおける対流９０の固定方向の推定結果を表４に示す。
なお、第２の計測点Ｑ２の温度が第３の計測点Ｑ３よりも高かった場合、シリコン融液９の対流９０が右回りに固定された推定し、第２の計測点Ｑ２の温度が第３の計測点Ｑ３よりも低かった場合、左回りに固定された推定した。【００９３】
表４に示すように、タイミングＡ，Ａ／Ｂ，Ｄ／Ａで、つまり状態Ｄから状態Ａを経て状態Ｂになるまでの第２のタイミングで、シリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場が印加された場合、対流９０の方向が左回りで固定される確率が１００％であった。また、タイミングＢ／Ｃ，Ｃ，Ｃ／Ｄで、つまり状態Ｂから状態Ｃを経て状態Ｄになるまでの第１のタイミングで、０．０１テスラの水平磁場が印加された場合、対流９０の方向が右回りで固定される確率が１００％であった。
一方、タイミングＤで、つまり状態Ｄのときに、０．０１テスラの水平磁場が印加された場合、対流９０の方向が左回りで固定される確率が５０％であり、タイミングＢで、つまり状態Ｂのときに、０．０１テスラの水平磁場が印加された場合、対流９０の方向が右回りで固定される確率が７５％であった。
以上のことから、状態Ｂまたは状態Ｄのときを除く第１のタイミングまたは第２のタイミングで、シリコン融液９に０．０１テスラの水平磁場を印加することで、対流９０の方向を右回りまたは左回りに確実に固定できることが確認できた。【００９４】
【表４】
2020174598.tif 000017
【符号の説明】
【００９５】
１…引き上げ装置、２…チャンバ、３Ａ…石英ルツボ、８…種結晶、９…シリコン融液、９Ｆ…第１の仮想線、９Ｇ，９Ｈ…第２の仮想線、１０…シリコン単結晶、１４…磁場印加部、１４Ｃ…磁力線、９０…対流、Ｐ１，Ｐ２…第１，第２の計測点。
【図１】
2020174598.tif 000022
【図２】
2020174598.tif 000023
【図３】
2020174598.tif 000024
【図４】
2020174598.tif 000025
【図５Ａ】
2020174598.tif 000026
【図５Ｂ】
2020174598.tif 000027
【図６】
2020174598.tif 000028
【図７】
2020174598.tif 000029
【図８】
2020174598.tif 000030
【図９】
2020174598.tif 000031
【図１０】
2020174598.tif 000032
【図１１】
2020174598.tif 000033
【図１２】
2020174598.tif 000034
【図１３】
2020174598.tif 000035
【手続補正書】
【提出日】令和2年6月5日(2020.6.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコン単結晶の製造に用いるシリコン融液の対流パターン制御方法であって、
無磁場状態において回転している石英ルツボ内のシリコン融液表面における前記石英ルツボの回転中心と重ならない第１の計測点の温度を取得する工程と、
前記第１の計測点の温度が周期変化になっていることを確認する工程と、
前記第１の計測点の温度変化が所定の状態になったタイミングで、磁場印加部の駆動を開始して前記シリコン融液に水平磁場を印加し、その後、０．２テスラ以上に上げることで、前記シリコン融液内の前記水平磁場の印加方向に直交する平面における対流の方向を一方向に固定する工程とを備えていることを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項２】
請求項１に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記第１の計測点は、前記石英ルツボの回転と同じ方向に回転する前記シリコン融液の表面における下降流の中心部分が通る位置にあることを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記第１の計測点の温度変化が前記所定の状態になったタイミングは、前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記シリコン融液の表面における下降流の中心部分が、Ｘ＞０に位置する第１のタイミングまたはＸ＜０に位置する第２のタイミングであり、
前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記温度変化が前記所定の状態になったタイミングが前記第１のタイミングの場合、前記Ｙ軸の負方向側から見たときの前記対流の方向を右回りに固定し、前記第２のタイミングの場合、前記対流の方向を左回りに固定することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項４】
請求項２に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第１の計測点の温度変化が以下の式（１）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（２）を満たす時刻ｔαに前記水平磁場を印加する前記磁場印加部の駆動を開始することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第１の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第１の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）
【数１】
2020174598.tif 000036
【数２】
2020174598.tif 000037
【請求項５】
請求項１から請求項３のいずれか一項に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記第１の計測点の温度を取得する工程は、引き上げ装置のチャンバまたはチャンバ内に配置された部材における第２の計測点の温度を温度計で計測し、この計測結果に基づいて、前記第１の計測点の温度を推定することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
【請求項６】
請求項５に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法において、
前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第２の計測点の温度変化が以下の式（３）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（４）を満たす時刻ｔβに前記水平磁場を印加する前記磁場印加部の駆動を開始することを特徴とするシリコン融液の対流パターン制御方法。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第２の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第２の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：前記水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）
Ｔex：前記第２の仮想線上に位置する前記第１の計測点の温度変化が、前記第２の計測点の温度変化に反映されるまでの時間
【数３】
2020174598.tif 000038
【数４】
2020174598.tif 000039
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか一項に記載のシリコン融液の対流パターン制御方法を実施する工程と、
前記水平磁場の強度を０．２テスラ以上に維持したまま、シリコン単結晶を引き上げる工程とを備えていることを特徴とするシリコン単結晶の製造方法。
【請求項８】
請求項７に記載のシリコン単結晶の製造方法において、
前記シリコン融液の対流パターン制御方法を実施した後、前記対流の方向が固定されたことを確認してから、前記シリコン単結晶を引き上げることを特徴とするシリコン単結晶の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法は、シリコン単結晶の製造に用いるシリコン融液の対流パターン制御方法であって、無磁場状態において回転している石英ルツボ内のシリコン融液表面における前記石英ルツボの回転中心と重ならない第１の計測点の温度を取得する工程と、前記第１の計測点の温度が周期変化になっていることを確認する工程と、前記第１の計測点の温度変化が所定の状態になったタイミングで、磁場印加部の駆動を開始して前記シリコン融液に水平磁場を印加し、その後、０．２テスラ以上に上げることで、前記シリコン融液内の前記水平磁場の印加方向に直交する平面における対流の方向を一方向に固定する工程とを備えていることを特徴とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法において、前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第１の計測点の温度変化が以下の式（１）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（２）を満たす時刻ｔαに前記水平磁場を印加する前記磁場印加部の駆動を開始することが好ましい。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第１の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第１の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
本発明のシリコン融液の対流パターン制御方法において、前記対流の方向を一方向に固定する工程は、前記第２の計測点の温度変化が以下の式（３）で表される周期関数で表される状態になった後、以下の式（４）を満たす時刻ｔβに前記水平磁場を印加する前記磁場印加部の駆動を開始することが好ましい。
ただし、
Ｔ（ｔ）：時刻ｔにおける前記第２の計測点の温度
ω：角周波数
Ａ：振動の振幅
Ｂ：時刻ｔが０のときの振動の位相
Ｃ：振動以外の成分を表す項
ｎ：整数
θ：前記シリコン融液の表面の中心を原点、鉛直上方をＺ軸の正方向、前記水平磁場の印加方向をＹ軸の正方向とした右手系のＸＹＺ直交座標系において、前記原点からＸ軸の正方向に延びる線を第１の仮想線とし、前記原点と前記第２の計測点とを通る線を第２の仮想線とし、前記石英ルツボの回転方向の角度を正の角度とした場合、前記第１の仮想線と前記第２の仮想線とがなす正の角度
Ｈ：前記水平磁場を印加開始時における磁場強度の上昇速度（テスラ／秒）
Ｔex：前記第２の仮想線上に位置する前記第１の計測点の温度変化が、前記第２の計測点の温度変化に反映されるまでの時間
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８２】
［７］第２の実施の形態の作用および効果
このような第２の実施の形態によれば、第１の実施の形態と同様の作用効果に加えて、以下の作用効果を奏することができる。
チャンバ２の炉壁上の第２の計測点Ｐ２の温度に基づいて、シリコン融液９の第１の計測点Ｐ１の温度を推定することによっても、対流方向の固定を行える。また、放射温度計１５Ｂをチャンバ２外に設置するだけの簡単な方法で、対流方向の固定を行える。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８９】
図１２に示すように、第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度変化の周期は、それぞれ約５８０秒で同一であった。また、温度変化の周期の位相は、９０°ずつずれていた。
シリコン融液９に印加される磁場強度が０．０１テスラになった時刻ｔ2までは、第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度は周期的に変化していたが、時刻ｔ2以降は、周期性が
徐々になくなり、０．２テスラを越えて暫く放置すると、第１，第３の計測点Ｑ１、Ｑ３の温度が第２の計測点Ｑ２よりも高い状態で安定した。
このような温度関係から、シリコン融液９の対流９０が左回りに固定されたと考えられる。
以上のことから、０．０１テスラの水平磁場がシリコン融液９に印加されたときに下降流の回転が拘束され、その後、磁場強度が０．２テスラ以上まで上がったときに、シリコン融液９の対流９０が右回りまたは左回りに固定されることが確認できた。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９０】
［実験２：水平磁場の印加タイミングと対流の固定方向との関係確認］
前述の実験１と同じ引き上げ装置１を用い、４００ｋｇの多結晶シリコン原料を用いてシリコン融液９を生成し、石英ルツボ３Ａを上から見て左方向に回転させた。そして、図７に示す第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度が周期的に変化し始めてから所定時間が経過した後、所定のタイミングで磁場印加部１４を駆動した。シリコン融液９に水平磁場が印加され、第１〜第３の計測点Ｑ１〜Ｑ３の温度が安定した後の第２，第３の計測点Ｑ２，Ｑ３の温度差に基づいて、シリコン融液９の対流９０の方向を推定した。
【国際調査報告】
2020174598.tif 000040
2020174598.tif 000041