(57)【要約】  本発明は、ポリビニルアセタール樹脂材料から構成されるポリビニルアセタール樹脂フィルムであって、厚さが５〜３５０μｍであり、一方の面と他方の面とを比較して、表面がより粗い面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ａ）μｍとし、より滑らかな面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ａ）μｍとしたとき、式（１）および式（２）：  Ｒｚ１（ａ）＞１．１×Ｒｚ２（ａ）      （１）  ３＞Ｒｚ２（ａ）      （２）を満たし、かつ、面Ａの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）で除した値および面Ｂの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ２（ａ）で除した値がそれぞれ０〜０．３０であり、  前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が１００〜１０００ｍＰａ・ｓであり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムの総質量に基づいて０〜２０質量％である、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂材料から構成されるポリビニルアセタール樹脂フィルムであって、厚さが５〜３５０μｍであり、一方の面と他方の面とを比較して、表面がより粗い面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ａ）μｍとし、より滑らかな面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ａ）μｍとしたとき、式（１）および式（２）：
Ｒｚ１（ａ）＞１．１×Ｒｚ２（ａ）      （１）
３＞Ｒｚ２（ａ）      （２）
を満たし、かつ、面Ａの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）で除した値および面Ｂの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ２（ａ）で除した値がそれぞれ０〜０．３０であり、
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が１００〜１０００ｍＰａ・ｓであり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムの総質量に基づいて０〜２０質量％である、ポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項２】
式（３）：
Ｒｚ１（ａ）＜５      （３）
をさらに満たす、請求項１に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項３】
５０℃で３０分間保持した後の、面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ｂ）μｍとし、面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ｂ）μｍとしたとき、式（４）、式（５）および式（６）：
０．７×Ｒｚ１（ａ）≦Ｒｚ１（ｂ）≦１．３×Ｒｚ１（ａ）      （４）
０．７×Ｒｚ２（ａ）≦Ｒｚ２（ｂ）≦１．３×Ｒｚ２（ａ）      （５）
Ｒｚ１（ｂ）＞Ｒｚ２（ｂ）      （６）
を満たす、請求項１または２に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項４】
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が３００ｍＰａ・ｓ以下である、請求項１〜３のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項５】
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きい、請求項１〜４のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項６】
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が２．７以上である、請求項１〜５のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項７】
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂が、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアセタール樹脂の混合物、または、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアルコール系樹脂の混合物のアセタール化物である、請求項１〜６のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの面Ａ側が内側になるよう巻回されてなる、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロール。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの面Ａ側が外側になるよう巻回されてなる、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロール。
【請求項１０】
請求項８または９に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムロールを−２０℃〜６０℃の温度下で保管することを含む、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロールの保管方法。
【請求項１１】
請求項１〜７のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも一方の面に機能性層を有する、機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項１２】
前記機能性層が導電層である、請求項１１に記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項１３】
前記導電層を形成する材料が銀または銅を含んでなる、請求項１２に記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項１４】
前記導電層が線幅１〜３０μｍの複数の線状導電性材料で構成されている、請求項１２または１３に記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
【請求項１５】
ポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも一方の面に、機能性層を構成する材料をコート、印刷またはラミネートすることを含む、請求項１１〜１４のいずれかに記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１６】
透明基材と、請求項１〜７のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは請求項１１〜１５のいずれかに記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムとを含む、積層体。
【請求項１７】
複数の透明基材の間に、請求項１〜７のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは請求項１１〜１５のいずれかに記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムが挟持された、積層体。
【請求項１８】
さらに可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を含む、請求項１６または１７に記載の積層体。
【請求項１９】
前記透明基材がガラスである、請求項１６〜１８のいずれかに記載の積層体。
【請求項２０】
請求項１６〜１９のいずれかに記載の積層体からなる乗物用ガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムおよびそのフィルムロール、並びに前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを含む積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリビニルアセタール樹脂から構成されるフィルムは、透明性、柔軟性、衝撃吸収性、ガラスとの接着性等に優れるため、各種車両や建築用の合わせガラス用中間膜として広く用いられている。このようなフィルムは、一般に、その取扱性の観点から芯材にロール状に巻回された状態で保管されることが多いが、保管中に隣接するフィルム同士が強く密着し、経時的にフィルム同士が自着しやすいという問題がある。このようなフィルムロールにおける自着を防止するために、例えば、エンボス加工などにより両面に微細な凹凸を付与した可塑化ポリビニルアセタール樹脂層やシートから構成される合わせガラス用中間膜が提案されている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−２９００４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１に記載されているような両面に微細な凹凸が形成されている樹脂フィルムであっても、両面が同じような表面形状であることにより、該樹脂フィルムをロール状に巻回する際に接触する樹脂フィルムの一方の面の凹凸と他方の面の凹凸とが嵌合しやすくなる。このため、結局、樹脂フィルム同士の密着性は強くなる傾向にあり、巻出し時にフィルムが破れやすくなったり、巻出し時にフィルムの表面に凹凸が生じるなどしてフィルム表面が不均一になったりするといった問題が生じ、保管時の自着の抑制効果としては必ずしも満足のいくものではなかった。特に、高温環境下となりやすいフィルムロールの保管時や輸送、運搬時においては自着がより生じやすくなることから、幅広い温度域、とりわけ高温環境下においても自着を抑制する効果に優れる樹脂フィルムが求められている。【０００５】
そこで、本発明は、ロール状に巻回した際に経時的なフィルムロールの自着を生じ難く、特に高温環境に曝された場合であっても自着抑制効果に優れ、ロールから巻き出した時に均一な表面を有する、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者等は、上記課題を解決すべく鋭意検討を行った結果、本発明に到達した。すなわち本発明は、以下の好適な態様を提供するものである。
［１］ポリビニルアセタール樹脂材料から構成されるポリビニルアセタール樹脂フィルムであって、厚さが５〜３５０μｍであり、一方の面と他方の面とを比較して、表面がより粗い面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ａ）μｍとし、より滑らかな面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ａ）μｍとしたとき、式（１）および式（２）：
Ｒｚ１（ａ）＞１．１×Ｒｚ２（ａ）      （１）
３＞Ｒｚ２（ａ）      （２）
を満たし、かつ、面Ａの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）で除した値および面Ｂの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ２（ａ）で除した値がそれぞれ０〜０．３０であり、
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が１００〜１０００ｍＰａ・ｓであり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムの総質量に基づいて０〜２０質量％である、ポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［２］式（３）：
Ｒｚ１（ａ）＜５      （３）
をさらに満たす、前記［１］に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［３］５０℃で３０分間保持した後の、面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ｂ）μｍとし、面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ｂ）μｍとしたとき、式（４）、式（５）および式（６）：
０．７×Ｒｚ１（ａ）≦Ｒｚ１（ｂ）≦１．３×Ｒｚ１（ａ）    （４）
０．７×Ｒｚ２（ａ）≦Ｒｚ２（ｂ）≦１．３×Ｒｚ２（ａ）    （５）
Ｒｚ１（ｂ）＞Ｒｚ２（ｂ）      （６）
を満たす、前記［１］または［２］に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［４］前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が３００ｍＰａ・ｓ以下である、前記［１］〜［３］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［５］前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きい、前記［１］〜［４］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［６］前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が２．７以上である、前記［１］〜［５］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［７］前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂が、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアセタール樹脂の混合物、または、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアルコール系樹脂の混合物のアセタール化物である、前記［１］〜［６］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［８］前記［１］〜［７］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの面Ａ側が内側になるよう巻回されてなる、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロール。
［９］前記［１］〜［７］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの面Ａ側が外側になるよう巻回されてなる、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロール。
［１０］前記［８］または［９］に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムロールを−２０℃〜６０℃の温度下で保管することを含む、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロールの保管方法。
［１１］前記［１］〜［７］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも一方の面に機能性層を有する、機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［１２］前記機能性層が導電層である、前記［１１］に記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［１３］前記導電層を形成する材料が銀または銅を含んでなる、前記［１２］に記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［１４］前記導電層が線幅１〜３０μｍの複数の線状導電性材料で構成されている、前記［１２］または［１３］に記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム。
［１５］ポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも一方の面に、機能性層を構成する材料をコート、印刷またはラミネートすることを含む、前記［１１］〜［１４］のいずれかに記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法。
［１６］透明基材と、前記［１］〜［７］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは前記［１１］〜［１５］のいずれかに記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムとを含む、積層体。
［１７］複数の透明基材の間に、前記［１］〜［７］のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは前記［１１］〜［１５］のいずれかに記載の機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムが挟持された、積層体。
［１８］さらに可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を含む、前記［１６］または［１７］に記載の積層体。
［１９］前記透明基材がガラスである、前記［１６］〜［１８］のいずれかに記載の積層体。
［２０］前記［１６］〜［１９］のいずれかに記載の積層体からなる乗物用ガラス。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、ロール状に巻回した際に経時的なフィルムロールの自着を生じ難く、特に高温環境に曝された場合であっても自着抑制効果に優れ、ロールから巻き出した時に均一な表面を有する、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０００９】
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルム＞
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、一方の面と他方の面とを比較して、表面がより粗い面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ａ）μｍとし、より滑らかな面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ａ）μｍとしたとき、式（１）および式（２）：
Ｒｚ１（ａ）＞１．１×Ｒｚ２（ａ）      （１）
３＞Ｒｚ２（ａ）      （２）
を満たし、かつ、面Ａの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）で除した値および面Ｂの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ２（ａ）で除した値がそれぞれ０〜０．３０である。合わせガラス用中間膜に用いられるような従来のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、一般的にその両表面が同じような表面形状を有するが、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、一方の面と他方の面とが互いに異なる表面形状を有する。これにより、製膜後の長尺のフィルムをロール状に巻回する際に隣接する樹脂フィルムの一方の面と他方の面との間に微細な空隙が生じ、フィルム同士の密着性が適度に低下するため経時的な自着を抑制することができる。また、フィルム同士の自着や空気の巻込みによるロールじわの発生を抑制することができ、巻き出し時に均一な表面を有するフィルムロールを得ることができる。さらに、樹脂フィルムをロール状に巻回した際に重なり合うフィルム同士の表面に、部分的に同じ形状（同程度の粗さ）を有する箇所が存在するとかかる部分で自着が生じやすくなることから、本発明の樹脂フィルムにおいては、各表面における表面形状を均一にすることにより、比較的自着の生じやすくなる高温環境に曝した場合においても高い自着抑制効果を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得ることができる。
【００１０】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムにおいて、上記「十点平均粗さの平均値」とは、各表面において測定する向きが互いに平行になり、かつ測定する間隔が互いに３ｃｍ以上離れるように選んだ任意の５箇所の十点平均粗さの平均値である。特に本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムが押出成形などの連続工程で生産されている場合、十点平均粗さを測定する向きは押出成形などの成形向き（フィルムの長尺方向）と同じとし、さらにポリビニルアセタール樹脂フィルムの幅が５０ｃｍを超える場合、測定はポリビニルアセタール樹脂フィルムの幅方向の一方の端部から、幅の１７±２％の位置、幅の３４±２％の位置、幅の５０±２％の位置、幅の６７±２％の位置および幅の８３±２％の位置の５箇所で測定した十点平均粗さの平均値とする。なお、樹脂フィルム表面の十点平均粗さは、表面粗さ計またはレーザー顕微鏡を用いて、ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４に準拠して測定することができる。接触式の表面粗さ計による測定が好ましい。具体的には、後述の実施例に記載の方法により測定することができる。
【００１１】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムにおいて、Ｒｚ１（ａ）とＲｚ２（ａ）は、式（１）：
Ｒｚ１（ａ）＞１．１×Ｒｚ２（ａ）      （１）
を満たす。Ｒｚ１（ａ）が１．１×Ｒｚ２（ａ）以下である場合、樹脂フィルムの一方の面と他方の面とが互いに類似した表面形状となり、該樹脂フィルムをロール状に巻回した際に隣接するフィルム表面の間に適度な空隙が生じ難く、自着を抑制しにくくなり、樹脂フィルムを巻き出した際に不均一なフィルム表面を生じる一因となり得る。フィルム表面が不均一であると、例えば樹脂フィルムに導電層などの機能性層等を設ける場合、その工程中または積層後に機能性層の変形や破壊が起こりやすくなる。本発明において、Ｒｚ１（ａ）は、好ましくは１．３×Ｒｚ２（ａ）以上、より好ましくは１．５×Ｒｚ２（ａ）以上、さらに好ましくは１．８×Ｒｚ２（ａ）以上、特に好ましくは２×Ｒｚ２（ａ）以上である。自着抑制の観点からは、Ｒｚ１（ａ）がＲｚ２（ａ）と比較して１．１倍より大きければよいため、上記関係における係数の上限は特に限定されるものではなく、Ｒｚ１（ａ）とＲｚ２（ａ）との差がポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚みを超えない関係となればよいが、Ｒｚ２（ａ）が０μｍより大きい場合には、通常Ｒｚ１（ａ）は１０００×Ｒｚ２（ａ）以下である。なお、Ｒｚ１（ａ）およびＲｚ２（ａ）の測定温度は室温である。
【００１２】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、式（２）：
３＞Ｒｚ２（ａ）      （２）
を満たす。すなわち、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面のうち、より滑らかな面Ｂの十点平均粗さの平均値は３μｍ未満である。より滑らかな面Ｂの表面粗さが３μｍ以上であると、樹脂フィルムの両表面が比較的粗い面となり、例えば樹脂フィルムに導電層などの機能性層等を設ける場合、その工程中または積層後に機能性層の変形や破壊が起こりやすくなる。Ｒｚ２（ａ）は、好ましくは２．５μｍ未満、より好ましくは２μｍ未満、さらに好ましくは１．５μｍ未満、特に好ましくは１μｍ未満である。Ｒｚ２（ａ）が上記上限以下であると、高い自着抑制効果を得られやすい。また、このような十点平均粗さの平均値を有する面Ｂ側がロールの外側になるように樹脂フィルムを巻回することにより、保管中や輸送、運搬中などにゴミや埃などの異物が付着し難くなり、一方、該面Ｂがロールの内側になるように樹脂フィルムを巻回することにより、ゴミや埃などの異物が樹脂フィルム上に付着しても容易に取り除くことができる。したがって、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、フィルムロールが曝される環境等に応じてロールの巻回方向を選択することで作業効率を向上させ得る点においても有利である。なお、例えば樹脂フィルムに導電層などの機能性層等を設ける場合に、より滑らかである面Ｂ側に積層することによりその変形や破壊を抑制しやすくなる観点から、Ｒｚ２（ａ）の下限は特に限定されるものではなく０μｍであってよい。
【００１３】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、式（３）：
Ｒｚ１（ａ）＜５      （３）
を満たすことが好ましい。すなわち、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面のうち、より粗い面Ａの十点平均粗さの平均値Ｒｚ１（ａ）は、好ましくは５μｍ未満である。Ｒｚ１（ａ）の上限が５μｍ未満であると、面Ａの表面粗さが粗くなり過ぎず、より滑らかな面Ｂと接した際に適度な空隙が生じやすく、高い自着抑制効果を得られやすい。また、例えば樹脂フィルムにガラス等の透明基材を積層して積層体を得る場合により粗い面である面Ａ側に透明基材を積層することにより、積層体への泡がみを効果的に抑制しやすいという利点もある。Ｒｚ１（ａ）は、より好ましくは４．５μｍ以下、さらに好ましくは４μｍ以下である。また、Ｒｚ１（ａ）は、好ましくは０．８μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、さらに好ましくは１．５μｍ以上、特に好ましくは２μｍ以上である。より粗い面Ａの表面粗さが上記下限以上であると、より滑らかな面Ｂと接した際に適度な空隙が生じやすく、高い自着抑制効果を得られやすい。さらに、このような十点平均粗さの平均値を有する面Ａ側がロールの内側になるように樹脂フィルムを巻回することにより、保管中や輸送、運搬中などにゴミや埃などの異物が付着し難くなり、一方、該面Ａがロールの外側になるように樹脂フィルムを巻回することにより、ゴミや埃などの異物が樹脂フィルム上に付着しても容易に取り除くことができる。したがって、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、フィルムロールが曝される環境等に応じてロールの巻回方向を選択することで作業効率を向上させ得る点においても有利である。
【００１４】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムにおいて、面Ａの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）で除した値および面Ｂの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ２（ａ）で除した値は、それぞれ０〜０．３０である。各面の十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）またはＲｚ２（ａ）で除した値は、各表面における表面粗さの均一性を表す一指標となり得、これらがそれぞれ上記範囲にある場合、樹脂フィルムの各表面が均一な表面形状を有する傾向にある。この場合、樹脂フィルムをロール状に巻回した際に重なり合うフィルム同士の表面に、部分的に同じ形状（同程度の粗さ）を有する箇所が存在する可能性が低くなり、かかる部分で類似する形状を有する面Ａの凹凸と面Ｂの凹凸とが嵌合することにより生じる自着を防止することができる。本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、このように各表面における表面形状の均一性を制御することにより、比較的自着の生じやすくなる高温環境に曝した場合においても高い自着抑制効果を得ることができる。面Ａの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）で除した値および面Ｂの十点平均粗さの標準偏差をＲｚ２（ａ）で除した値は、それぞれ、好ましくは０．２５以下、より好ましくは０．２以下であり、その下限の理想値は０であるが、例えば０．０１以上であってもよい。
【００１５】
本発明において、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの十点平均粗さの平均値Ｒｚ１（ａ）およびＲｚ２（ａ）は、それぞれ、例えば、ポリビニルアセタール樹脂材料を溶融押出法により製膜する際に用いるロールの表面形状やロールの材質を制御する、溶融押出成形する際のプレス圧を制御する、エンボス加工の条件（樹脂フィルム温度およびロール表面温度の等）を制御するなどの方法により調整することができる。また、各面の十点平均粗さの標準偏差をＲｚ１（ａ）またはＲｚ２（ａ）で除した値は、ポリビニルアセタール樹脂材料を溶融押出法により製膜する際に用いるロールの表面形状やロールの材質を制御する、溶融押出成形する際のプレス圧を制御する、エンボス加工の条件（樹脂フィルム温度およびロール表面温度等）を制御することなどにより調整することができる。
【００１６】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、５０℃で３０分間保持した後の、面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ｂ）μｍとし、面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ｂ）μｍとしたとき、式（４）、式（５）および式（６）：
０．７×Ｒｚ１（ａ）≦Ｒｚ１（ｂ）≦１．３×Ｒｚ１（ａ）    （４）
０．７×Ｒｚ２（ａ）≦Ｒｚ２（ｂ）≦１．３×Ｒｚ２（ａ）    （５）
Ｒｚ１（ｂ）＞Ｒｚ２（ｂ）      （６）
を満たすことが好ましい。上記式（４）、（５）および（６）を満たすことにより、比較的自着の生じやすくなる高温環境に曝した場合においても高い自着抑制効果を得ることができる。Ｒｚ１（ｂ）およびＲｚ２（ｂ）は、それぞれ、加熱前（室温下）の表面粗さの平均値であるＲｚ１（ａ）およびＲｚ２（ａ）と比較して変化が小さいことが好ましく、
０．８×Ｒｚ１（ａ）≦Ｒｚ１（ｂ）≦１．２×Ｒｚ１（ａ）    （７）
０．８×Ｒｚ２（ａ）≦Ｒｚ２（ｂ）≦１．２×Ｒｚ２（ａ）    （８）
を満たすことがより好ましい。
【００１７】
さらに、本発明においてポリビニルアセタール樹脂フィルムは、広い温度域において、室温下の表面粗さの平均値であるＲｚ１（ａ）およびＲｚ２（ａ）と比較して加熱後の変化が小さいことが好ましく、例えば、６０℃で３０分間保持した後の、面Ａの十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ｃ）μｍとし、面Ｂの十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ｃ）μｍとしたとき、式（９）、式（１０）および式（１１）：
０．７×Ｒｚ１（ａ）≦Ｒｚ１（ｃ）≦１．３×Ｒｚ１（ａ）    （９）
０．７×Ｒｚ２（ａ）≦Ｒｚ２（ｃ）≦１．３×Ｒｚ２（ａ）  （１０）
Ｒｚ１（ｃ）＞Ｒｚ２（ｃ）      （１１）
を満たすことが好ましい。
【００１８】
本発明において、各表面の表面粗さやその均一性を制御する、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するポリビニルアセタール樹脂材料の組成を調整する、溶融押出成形する際のプレス圧を制御する、エンボス加工の条件（樹脂フィルム温度およびロール表面温度等）を制御する、などにより上記式（４）〜（１１）を満たすポリビニルアセタール樹脂フィルムを得ることができる。
【００１９】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚みは５〜３５０μｍである。厚みが５μｍ未満であると、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの収縮や変形が生じやすくなる。また、厚みが３５０μｍより大きいと、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムに隣接して可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を貼合した場合に、該可塑化ポリビニルアセタール樹脂層から本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムへの可塑剤移行量が多くなり、積層体の耐貫通性が低下しやすくなり、例えば乗物用ガラスとして該積層体を用いた場合の衝突時の頭部衝撃の低減効果を十分に得ることが難しくなる。ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、さらに好ましくは３０μｍ以上であり、また、好ましくは３３０μｍ以下、より好ましくは２９５μｍ以下、さらに好ましくは２７０μｍ以下、特に好ましくは２５０μｍ以下、さらにより好ましくは１５０μｍ以下、特により好ましくは１２０μｍ以下、最も好ましくは１００μｍ未満である。ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚みが前記下限値以上かつ前記上限値以下であると、上述した問題が生じ難く、かつ、良好な製膜性が得られやすい。
なお、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚みは、例えば厚さ計またはレーザー顕微鏡等を用いて測定できる。
【００２０】
（ポリビニルアセタール樹脂）
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、ポリビニルアセタール樹脂を含むポリビニルアセタール樹脂材料から構成される。ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールまたはエチレンビニルアルコールコポリマー等のポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化によって製造される樹脂である。なお、本発明において「ポリビニルアセタール樹脂材料」には、ポリビニルアセタール樹脂からなるもの、および、ポリビニルアセタール樹脂を含む樹脂組成物からなるもののいずれもが含まれる。
【００２１】
本発明におけるポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂は、１つのポリビニルアセタール樹脂であるか、または粘度平均重合度、アセタール化度、酢酸ビニル単位含有量、ビニルアルコール単位含有量、エチレン単位含有量、アセタール化に用いられるアルデヒドの分子量、および鎖長のうちいずれか１つ以上がそれぞれ異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂であってよい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、溶融成形の容易性の観点、並びに合わせガラスに機能性層等を設ける場合の変形および合わせガラス使用時のガラスのずれ等を防ぎやすい観点から、ポリビニルアセタール樹脂は、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアセタール樹脂の混合物であるか、または粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアルコール系樹脂の混合物のアセタール化物であることが好ましい。
【００２２】
本発明に用いられるポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは４０モル％以上、より好ましくは４５モル％以上、さらに好ましくは５０モル％以上、さらにより好ましくは６０モル％以上、特に好ましくは６８モル％以上であり、好ましくは８６モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、さらに好ましくは８２モル％以下である。アセタール化度は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準とした、アセタールを形成する上記単位の量である。アセタール化度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、得られるポリビニルアセタール樹脂フィルムの力学的強度が十分なものになりやすく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が良好になりやすいため好ましい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が、前記した下限値と上限値との範囲内であることが好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、耐水性の観点からは６５モル％以上であることが好ましい。アセタール化度は、アセタール化反応におけるアルデヒドの使用量を調整することにより調整できる。
【００２３】
ポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位含有量は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上であり、さらに好ましくは０．５モル％以上であり、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下であり、特に好ましくは０．５〜３モル％または５〜８モル％である。酢酸ビニル単位の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準とした酢酸ビニル単位の量である。酢酸ビニル単位含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の極性に影響を及ぼし得、それによってポリビニルアセタール樹脂フィルムの可塑剤相溶性または機械的強度が変化し得る。酢酸ビニル単位含有量が前記した下限値と上限値との範囲内であると、場合により隣接して積層される可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との良好な接合、および光学歪の低減等が達成されやすい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位含有量が、前記範囲内であることが好ましい。酢酸ビニル単位の含有量は、原料のポリビニルアルコール系樹脂のケン化度を適宜調整することにより調整できる。
【００２４】
ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量は、好ましくは９〜３６モル％、より好ましくは１８〜３４モル％、さらに好ましくは２２〜３４モル％、さらにより好ましくは２６〜３４モル％、特に好ましくは２６〜３１モル％、特により好ましくは２６〜３０モル％である。ビニルアルコール単位含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準としたビニルアルコール単位の量である。ビニルアルコール単位含有量が前記範囲内であると、場合により隣接して積層される可塑化ポリビニルアセタール樹脂フィルムとの屈折率差が小さくなり、光学むらの少ない合わせガラスを得やすい。一方で、さらに遮音性能を合わせて付与するために好ましいビニルアルコール単位含有量は９〜２９モル％、より好ましくは１２〜２６モル％、さらに好ましくは１５〜２３モル％、特に好ましくは１６〜２０モル％である。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量が、前記範囲内であることが好ましい。ビニルアルコール単位含有量は、アセタール化反応におけるアルデヒドの使用量を調整することにより前記範囲内に調整できる。
【００２５】
ポリビニルアセタール樹脂は通常、アセタールを形成する単位、ビニルアルコール単位および酢酸ビニル単位から構成されており、これらの各単位量は、例えばＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」または核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定される。
【００２６】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度は、１００〜１０００ｍＰａ・ｓである。前記粘度が１００ｍＰａ・ｓより小さいと、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを合わせガラスとして用いた際に十分な耐熱性を確保することが難しく、１０００ｍＰａ・ｓより大きいと良好な製膜性を得にくい。
【００２７】
本発明の一態様において、ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度は、好ましくは３００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは２５０ｍＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは２００ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは１８０ｍＰａ・ｓ以下である。前記粘度が前記上限値以下であると、該ポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いて合わせガラスを作製した場合に加熱温度または加熱時間を所望の範囲としやすく、ポリビニルアセタール樹脂の未溶融部が残りにくくなるため、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの黄変が起こりにくい。上記粘度が好適である具体的な例としては、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との間のほぼ全面に、無機物層、或いは可塑剤を浸透させにくい樹脂層、例えばポリエステル樹脂またはポリオレフィン系樹脂等を含んでなる機能性層が形成されている場合等が挙げられる。かかる態様における上記粘度の下限値は、ポリビニルアセタール樹脂の未溶融部のない合わせガラスが得られやすい観点から、好ましくは１００ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは１２０ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは１５０ｍＰａ・ｓ以上である。
【００２８】
また、本発明の別の一態様において、ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度は、好ましくは２００ｍＰａ・ｓより大きく、より好ましくは２１０ｍＰａ・ｓ以上、さらに好ましくは２２０ｍＰａ・ｓ以上、さらにより好ましくは２３０ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは２４０ｍＰａ・ｓ以上、さらにより好ましくは２５０ｍＰａ・ｓ以上、特により好ましくは２６５ｍＰａ・ｓ以上である。ポリビニルアセタール樹脂の前記粘度が前記下限値以上であると、高温になってもガラスがずれにくい合わせガラスが得られやすく、例えば機能性層や導電体などの構造体を積層した場合にもこれらの変形および破壊を十分に抑制することができる。かかる態様における上記粘度の上限値は、良好な製膜性が得られやすい観点から、通常は１０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは８００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは５００ｍＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは４５０ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは４００ｍＰａ・ｓ以下である。
【００２９】
前記粘度は、粘度平均重合度の高いポリビニルアルコール系樹脂を原料または原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用または併用することにより調整できる。ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用されるポリビニルアセタール樹脂が複数の樹脂の混合物からなる場合、前記粘度は、そのような混合物の粘度である。
【００３０】
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量は、好ましくは１１５，０００〜２００，０００、より好ましくは１２０，０００〜１６０，０００、特に好ましくは１３０，０００〜１５０，０００である。ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量が前記範囲内であると、好適なフィルム製膜性および好適なフィルム物性（例えば、ラミネート適性、耐クリープ性および破断強度）が得られやすい。前記ピークトップ分子量は、粘度平均重合度の高いポリビニルアルコール系樹脂を原料または原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用または併用することにより調整できる。
【００３１】
前記ポリビニルアセタール樹脂材料中のポリビニルアセタール樹脂の分子量分布、即ち重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは２．７以上、より好ましくは２．８以上、特に好ましくは２．９以上である。ポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が前記下限値以上であると、製膜性および好適なフィルム物性（例えば、ラミネート適性、耐クリープ性および破断強度）を両立させやすい。前記分子量分布は、粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコール系樹脂の混合物をアセタール化したり、粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化物を混合したりすることにより調整できる。分子量分布の上限値は特に限定されなるものではないが、製膜しやすさの観点から、通常は１０以下、好ましくは５以下である。
【００３２】
前記ポリビニルアセタール樹脂材料が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量および分子量分布が、上記範囲内であることが好ましい。
なお、ピークトップ分子量および分子量分布は、例えばゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、分子量既知のポリスチレンを標準として求められる。
【００３３】
本発明に用いられるポリビニルアセタール樹脂は、従来公知の方法により製造でき、代表的には、ポリビニルアルコール系樹脂（例えばポリビニルアルコール樹脂またはエチレンビニルアルコールコポリマー）をアルデヒドによりアセタール化することによって製造できる。限定されるものではないが、具体的には例えば、濃度３〜３０質量％のポリビニルアルコールまたはエチレンビニルアルコールコポリマーの水溶液を８０〜１００℃の温度範囲で保持した後、１０〜６０分かけて徐々に冷却し、温度が−１０〜３０℃まで低下したところで、アルデヒドおよび酸触媒を添加し、温度を一定に保ちながら、３０〜３００分間アセタール化反応を行う。次に、反応液を３０〜２００分かけて２０〜８０℃の温度まで昇温し、３０〜３００分保持した後、反応液を必要に応じて濾過した後、アルカリ等の中和剤を添加して中和し、樹脂を濾過、水洗および乾燥することにより、本発明に使用し得るポリビニルアセタール樹脂を製造できる。
【００３４】
アセタール化反応に用いる酸触媒は特に限定されず、有機酸および無機酸のいずれも使用できる。そのような酸触媒の例として、酢酸、パラトルエンスルホン酸、硝酸、硫酸および塩酸等が挙げられる。これらの中でも、酸の強度および洗浄時の除去のしやすさの観点から、塩酸、硫酸および硝酸が好ましく用いられる。
【００３５】
好適な破断エネルギーを有するポリビニルアセタール樹脂が得られやすい観点から、ポリビニルアセタール樹脂の製造に使用されるアルデヒドまたはケト化合物は、２〜１０個の炭素原子を有する直鎖状、分岐状または環状化合物であることが好ましく、直鎖状または分岐状化合物であることがより好ましい。これにより、相応の直鎖状または分岐状のアセタール基がもたらされる。また、本発明において使用されるポリビニルアセタール樹脂は、複数のアルデヒドまたはケト化合物の混合物により、ポリビニルアルコールまたはエチレンビニルアルコールコポリマーをアセタール化して得られるアセタール化物であってもよい。
【００３６】
本発明において使用されるポリビニルアセタール樹脂は、少なくとも１つのポリビニルアルコール系樹脂と、２〜１０個の炭素原子を有する１つ以上の脂肪族非分岐のアルデヒドとの反応により生じるものであることが好ましい。そのようなアルデヒドとしては、好適な破断エネルギーを有するポリビニルアセタール樹脂が得られやすい観点から、ｎ−ブチルアルデヒドが好ましい。アセタール化に使用するアルデヒドにおけるｎ−ブチルアルデヒドの含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは９９質量％以上であり、１００質量％であってもよい。本発明の好ましい一態様において、ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂である。
【００３７】
ポリビニルアセタール樹脂を製造するために使用されるポリビニルアルコール系樹脂は、単独であるか、または粘度平均重合度若しくは加水分解度等が異なるポリビニルアルコール系樹脂の混合物であってよい。
【００３８】
ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは１００以上、より好ましくは３００以上、さらに好ましく４００以上、さらにより好ましくは６００以上、特に好ましくは７００以上、特により好ましくは７５０以上である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が前記下限値以上であると、合わせガラスの作製時に機能性層の変形および破壊を抑制しやすく、得られる合わせガラスにおいて熱によりガラスがずれる現象を防止し得る。また、ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは３０００以下、さらに好ましくは２５００以下、特に好ましくは２３００以下、特により好ましくは２０００以下である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が前記上限値以下であると、良好な製膜性を得やすい。
【００３９】
なお、ポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平均重合度の値は、上記したポリビニルアルコール系樹脂の好ましい粘度平均重合度の値と同一である。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度が、前記下限値以上かつ前記上限値以下であることが好ましい。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。
【００４０】
ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、良好な製膜性を得やすい観点から、未架橋のポリビニルアセタールを含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが、架橋されたポリビニルアセタールを含むことも可能である。ポリビニルアセタールを架橋するための方法は、例えば、ＥＰ  １５２７１０７Ｂ１およびＷＯ  ２００４／０６３２３１  Ａ１（カルボキシル基含有ポリビニルアセタールの熱自己架橋）、ＥＰ  １６０６３２５  Ａ１（ポリアルデヒドにより架橋されたポリビニルアセタール）、およびＷＯ  ２００３／０２０７７６  Ａ１（グリオキシル酸により架橋されたポリビニルアセタール）に記載されている。また、アセタール化反応条件を適宜調整することで、生成する分子間アセタール結合量をコントロールしたり、残存水酸基のブロック化度をコントロールしたりすることも有用な方法である。
【００４１】
（可塑剤）
本発明において、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの総質量に基づいて０〜２０質量％である。前記可塑剤量が２０質量％を超えると、良好な製膜性が得られにくくなる。また、特に高温環境下で樹脂フィルムが自着しやすくなり均一な表面を得難くなったり、変形を生じやすくなったりする傾向にあるため、例えば機能性層を積層して合わせガラスを作製する場合、良好な機能性を発揮し得なくなる。可塑剤量を少なくするまたは可塑剤を配合しないことにより、ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、成膜性および取扱性に優れる傾向にあるが、同時に低可塑または無可塑のポリビニルアセタール樹脂フィルムでは、ロールじわが発生しやすくなる傾向にある。本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムでは、樹脂フィルムの両表面の十点平均粗さおよびその均一性を細かく制御することにより、樹脂フィルムの一方の面と他方の面とが異なる表面形状を有し、かつ、各表面全体が均一な表面粗さを有する。このため、可塑剤量が少ないことに起因して本来ロールじわが生じやすい樹脂フィルムであっても、隣接する樹脂フィルム間に適度な空隙を生じ、ロールじわの発生を効果的に抑制することができ、フィルムを巻き出した際に均一なフィルム表面が得られやすい。したがって、比較的滑らかな面（面Ｂ）に機能性層等を積層することにより、機能性層の経時的な変形および破壊を生じ難い合わせガラスを得ることができ、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、機能性層等を有する合わせガラス用の樹脂フィルムとして好適に使用し得る。
【００４２】
前記可塑剤量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの総質量に基づいて好ましくは０〜１９質量％、より好ましくは０〜１５質量％、さらに好ましくは０〜１０質量％、特に好ましくは０〜５質量％である。ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量が前記範囲内であると、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製膜性および取扱性が優れる傾向にあり、また、機能性層等を有する合わせガラスの作製に好適に使用し得る樹脂フィルムとなる。
【００４３】
ポリビニルアセタール樹脂フィルム中に可塑剤が含まれる場合、可塑剤として、好ましくは、下記群の１つまたは複数の化合物が使用される。
・多価の脂肪族または芳香族酸のエステル。例えば、ジアルキルアジペート（例えば、ジヘキシルアジペート、ジ−２−エチルブチルアジペート、ジオクチルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジヘプチルアジペート、ジノニルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート）；アジピン酸とアルコール若しくはエーテル化合物を含むアルコールとのエステル（例えば、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ジ（ブトキシエトキシエチル）アジペート）；ジアルキルセバケート（例えば、ジブチルセバケート）；セバシン酸と脂環式若しくはエーテル化合物を含むアルコールとのエステル；フタル酸のエステル（例えば、ブチルベンジルフタレート、ビス−２−ブトキシエチルフタレート）；および脂環式多価カルボン酸と脂肪族アルコールとのエステル（例えば、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニルエステル）が挙げられる。
・多価の脂肪族若しくは芳香族アルコールまたは１つ以上の脂肪族若しくは芳香族置換基を有するオリゴエーテルグリコールのエステルまたはエーテル。例えば、グリセリン、ジグリコール、トリグリコール、テトラグリコール等と、直鎖状若しくは分岐状の脂肪族若しくは脂環式カルボン酸とのエステルが挙げられる。具体的には、ジエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）（以下において、「３ＧＯ」と称することもある）、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘキサノエート、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、およびジプロピレングリコールジベンゾエートが挙げられる。
・脂肪族または芳香族アルコールのリン酸エステル。例えば、トリス（２−エチルヘキシル）ホスフェート、トリエチルホスフェート、ジフェニル−２−エチルヘキシルホスフェート、およびトリクレジルホスフェートが挙げられる。
・クエン酸、コハク酸および／またはフマル酸のエステル。
【００４４】
また、多価アルコールと多価カルボン酸とからなるポリエステル若しくはオリゴエステル、これらの末端エステル化物若しくはエーテル化物、ラクトン若しくはヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル若しくはオリゴエステル、またはこれらの末端エステル化物若しくはエーテル化物等を可塑剤として用いてもよい。
【００４５】
ポリビニルアセタール樹脂フィルム中に可塑剤が含まれる場合、該ポリビニルアセタール樹脂フィルムと積層され得る可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との間で可塑剤が移行することに伴う問題（例えば、経時的な物性変化等の問題）を抑制する観点から、積層する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれるものと同じ可塑剤、または該可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の物性（例えば、耐熱性、耐光性、透明性および可塑化効率）を損なわない可塑剤を使用することが好ましい。このような観点から、可塑剤として、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコール−ビス（２−エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコール−ビスヘプタノエートが含まれることが好ましく、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）が含まれることが特に好ましい。
【００４６】
さらに、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、別の添加剤を含んでいてよい。そのような添加剤としては、例えば、水、紫外線吸収剤、酸化防止剤、接着調整剤、増白剤若しくは蛍光増白剤、安定剤、色素、加工助剤、耐衝撃性改良剤、流動性改良剤、架橋剤、顔料、発光材料、屈折率調整剤、遮熱材料、有機若しくは無機ナノ粒子、焼成ケイ酸および表面活性剤等が挙げられる。
【００４７】
ポリビニルアセタール樹脂フィルム中のゲルの量を少なくすることにより、ポリビニルアセタール樹脂フィルム上に凸状欠陥が生じにくくなり、Ｒｚ値を比較的低い範囲に制御しやすくなる。ポリビニルアセタール樹脂フィルム中のゲルの量を少なくするためには、ポリビニルアセタール樹脂のペレット化時や製膜時のゲルの生成を抑制することが有用であり、そのためには、酸化防止剤等の安定化剤を、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するポリビニルアセタール樹脂材料に添加することが有用である。
【００４８】
酸化防止剤としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤および硫黄系酸化防止剤等が挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。
【００４９】
フェノール系酸化防止剤の例としては、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、および２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレート等のアクリレート系化合物、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、オクタデシル−３−（３，５−）ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、ビス（３−シクロヘキシル−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）メタン、３，９−ビス（２−（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ）−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、およびトリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）等のアルキル置換フェノール系化合物、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３−メチル−５−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、および２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジン等のトリアジン基含有フェノール系化合物等が挙げられる。
【００５０】
リン系酸化防止剤としては、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、トリス（シクロヘキシルフェニル）ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、および１０−デシロキシ−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン等のモノホスファイト系化合物、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（ジフェニルモノアルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ジ−トリデシルホスファイト−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、およびテトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンホスファイト等のジホスファイト系化合物等が挙げられる。これらの中でもモノホスファイト系化合物が好ましい。
【００５１】
硫黄系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル３，３−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオプロピオネート）、および３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン等が挙げられる。
【００５２】
これらの酸化防止剤は単独で、或いは２種以上を組み合わせて用いることができる。酸化防止剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上である。酸化防止剤の量が前記下限値以上であると、ポリビニルアセタール樹脂の分解等によるゲルの生成が効果的に抑制されやすい。また、酸化防止剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、通常は５質量部以下、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．１質量部以下である。酸化防止剤の添加量は５質量部より多くしてもよいが、ゲル生成抑制に関する格段の効果は望めない。
【００５３】
また、ポリビニルアセタール樹脂の酸化劣化を防止するために、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造工程の少なくとも一部を窒素雰囲気下で行うこと、例えば、押出機を用いてポリビニルアセタール樹脂フィルムを製造する際にフィード口および吐出口付近を窒素置換することも好ましい。
【００５４】
その他の安定化剤としては、紫外線吸収剤、紫外線遮蔽剤および光安定剤等が挙げられる。
【００５５】
紫外線吸収剤としては、２−（５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２−ヒドロキシ−３，５−ビス（α，α’−ジメチルベンジル）フェニル］−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、および２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルベンゾエート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、および４−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）−１−（２−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）エチル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン等のヒンダードアミン系紫外線吸収剤、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、およびヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等のベンゾエート系紫外線吸収剤、およびマロン酸エステル系紫外線吸収剤等が挙げられる。
【００５６】
マロン酸エステル系紫外線吸収剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、および２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。市販のマロン酸エステル系紫外線吸収剤を使用してもよく、その例としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５、およびＨｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【００５７】
紫外線遮蔽剤としては、シュウ酸アニリド化合物、例えば、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、および２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）等の窒素原子上に置換されたアリール基等を有するシュウ酸ジアミド類等が挙げられる。
【００５８】
紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂に対して質量基準で、好ましくは１０ｐｐｍ以上、より好ましくは１００ｐｐｍ以上である。紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量が前記下限値以上であると、充分な効果が発揮されやすい。また、紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂に対して質量基準で、通常は５０，０００ｐｐｍ以下、好ましくは１０，０００ｐｐｍ以下である。紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量を５０，０００ｐｐｍより多くしてもよいが、ゲル生成抑制に関する格段の効果は望めない。
紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤は、単独で、または２種以上を組み合わせて使用できる。
【００５９】
光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤を使用でき、その市販品の例としては、株式会社ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブＬＡ−５７（商品名）」が挙げられる。
【００６０】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルム中のポリビニルアセタール樹脂の量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの総質量に基づいて７５質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましく、８５質量％以上がさらに好ましく、９０質量％以上がより好ましく、９５質量％以上が特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂フィルム中のポリビニルアセタール樹脂の量が前記範囲内であると、透明性、製膜性および取扱性に優れたポリビニルアセタール樹脂フィルムを製造しやすく、また、機能性層等を有する合わせガラスの作製に好適に使用し得る樹脂フィルムとなる。
【００６１】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、多成分による層分離構造を有していてもよいが、層分離構造は島成分の平均粒径が１００ｎｍ未満であることが好ましく、８０ｎｍ未満であることがより好ましく、海島の層分離構造を示さないことが特に好ましい。海島の層分離構造を示さないか、十分に細かい粒径を示すことにより、車のフロントガラスなどにも使用可能な透明性を確保できる。
【００６２】
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法＞
ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法は特に限定されない。前記ポリビニルアセタール樹脂、場合により所定量の可塑剤、および必要に応じて他の添加剤を配合し、これを均一に混練した後、押出法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法、インフレーション法等の公知の製膜方法によりフィルム状に成形することで作製し得る。
【００６３】
公知の製膜方法の中でも特に押出機を用いてフィルムを製造する方法が好適に採用される。押出時の樹脂温度は１５０〜２５０℃が好ましく、１７０〜２３０℃がより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎるとポリビニルアセタール樹脂が分解を起こし、揮発性物質の含有量が多くなる。一方で温度が低すぎる場合にも、揮発性物質の含有量は多くなる。揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から、減圧により揮発性物質を除去することが好ましい。
【００６４】
溶融押出において、表面形状や材質の異なる冷却ロールを用いることにより、樹脂フィルム表面の十点平均粗さおよびその均一性（各表面の十点平均粗さの標準偏差／Ｒｚ１（ａ）またはＲｚ２（ａ）の値）を特定の範囲に制御することができる。例えば、平滑な面を形成するために、金属弾性ロールおよび金属剛体ロール等の鏡面金属冷却ロールに代表される平滑な（鏡面）冷却ロールを用いることができ、粗い面を形成するために、所望の表面形状（表面粗さ）に対応した金属弾性ロールやゴム弾性ロール、エンボスロールを用いることができる。樹脂フィルムの各表面の十点平均粗さおよびその均一性が上記特定の範囲となるよう、樹脂フィルムの両表面の表面形状を制御するためにこれらのロールを適宜選択し、Ｔダイから押出した樹脂材料を製膜することが好ましい。例えば、押出した樹脂材料をニップするロール対の一方を鏡面ロールに、他方を凹凸を形成するのに適したエンボスロール等にすることで、平滑な面と比較的粗い面とを有する樹脂フィルムを得ることができる。そのような成型において、エンボスロールの表面形状のばらつきが小さいものを選ぶ、あるいは押出成形時の幅方向における、エンボス形状の賦形率が同じになるような成形条件を選ぶことで、各表面の十点平均粗さの標準偏差／Ｒｚ１（ａ）、またはＲｚ２（ａ）を本発明の好適な範囲に制御することができる。
【００６５】
ポリビニルアセタール樹脂フィルムの両表面の表面形状を制御しやすく、上記特定の十点平均粗さおよびその均一性を得やすい観点から、製膜時のロール対の少なくとも一方に金属ロール、ゴムロールから選ばれるロールを用いることが好ましく、金属ロールを用いることがより好ましい。また、同様の観点から、冷却ロールから剥離する際のポリビニルアセタール樹脂フィルムの温度は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度より、好ましくは５℃以上、より好ましくは１０℃以上、さらに好ましくは１５℃以上、特に好ましくは２０℃以上低いことが好ましい。冷却ロールから剥離する際のポリビニルアセタール樹脂フィルムの温度と上記ガラス転移温度とが上記関係を満たすと、冷却ロールからの剥離時のポリビニルアセタール樹脂フィルムの粘着性に起因する表面荒れ、またはフィルムの収縮等に起因する厚さむらが低減されやすい。なお、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂である場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度と、冷却ロールの剥離点でのポリビニルアセタール樹脂フィルムの温度とが上記関係を満たすことが好ましい。
【００６６】
本発明において、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面の十点平均粗さおよびその均一性（各表面の十点平均粗さの標準偏差／Ｒｚ１（ａ）またはＲｚ２（ａ）の値）は、いずれもフィルムの表面形状に影響を受けるものではあるが、十点平均粗さとその均一性とは必ずしも一定の相関関係にあるものではない。したがって、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムにおいては、各表面の十点平均粗さと各表面の十点平均粗さの標準偏差／Ｒｚ１（ａ）またはＲｚ２（ａ）の値とを上記所定の範囲にそれぞれ制御することが重要である。
【００６７】
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムロール＞
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、一方の面と他方の面とが互いに異なる表面形状を有し、かつ、各表面全体における表面粗さが均一であるため、該樹脂フィルムをロール状に巻回した際の自着抑制効果に優れているとともに、より粗い面を有する面Ａ側がロールの内側になるように樹脂フィルムを巻回することにより、保管中や輸送、運搬中などにゴミや埃などの異物が付着し難くなり、一方、該面Ａがロールの外側になるように樹脂フィルムを巻回することにより、ゴミや埃などの異物が樹脂フィルム上に付着しても容易に取り除くことができる。異物が付着しにくい、または、異物の除去がしやすいことは、それぞれ、該フィルムロールを利用する際の作業効率を向上させ得る点においても有利である。したがって、本発明は、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの面Ａ側が内側になるよう巻回されてなるポリビニルアセタール樹脂フィルムロール、および、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの面Ａ側が外側になるよう巻回されてなるポリビニルアセタール樹脂フィルムロールも対象とする。
【００６８】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムロールは、公知の方法および装置／設備を用いて製造することができ、例えば、適当な巻芯に、長尺の本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを任意の面が内側または外側となるように巻回すればよい。巻芯を構成する材料としては、例えばポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ケイ素樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂等の合成樹脂；アルミニウム等の金属；繊維強化プラスチック；紙等が挙げられる。巻芯は、通常、円筒状または円柱状等の形状をなし、その直径は、例えば２０〜２００ｍｍであってよい。また、フィルムロールの直径（巻取り後の直径）は、特に限定されるものではないが、通常３０〜８００ｍｍである。
【００６９】
樹脂フィルムの巻回時の張力、巻取速度、温度等は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの組成、幅、厚さ等に応じて適宜選択すればよい。
【００７０】
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムロールの保管方法＞
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、高温環境を含む幅広い温度域において、高い自着抑制効果を有する。このため、本発明は、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムロールを−２０℃〜６０℃の温度下で保管することを含む、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロールの保管方法にも関する。特に、一般に、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを低温（例えば２０℃以下）で保管する場合と比較して、３０℃以上の高温、特に５０℃以上の高温になり得る環境で保管する場合、保管中に自着することがあるが、樹脂フィルムの両表面の表面形状およびその均一性を適切に制御することにより、長期間に亘り保管する場合であっても、フィルム同士の自着が生じ難くなる。したがって、本発明の保管方法では、特に５０℃以上の温度で保管する場合でも優れた自着抑制効果を得ることができる。なお、本発明の保管方法において「〜℃（以上）の温度で保管する」とは、常にその温度以上の特定温度に管理された環境下で保管される場合に加えて、例えば室温下で保管することにより該特定温度以上の温度下に保管される期間を含む場合が含まれる。また、保管において、上記した温度以外の条件は特に制限されず、例えば、ポリビニルアセタール樹脂フィルムロールは静置されている状態でもよく、輸送等に供されて振動を受ける状態でもよい。
【００７１】
ポリビニルアセタール樹脂フィルムロールの保管条件は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの組成等に応じて適宜決定すればよい。
【００７２】
＜機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム＞
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、自着抑制効果に優れ、かつ、経時的な変形を生じ難く、ロールから巻き出した際の表面均一性が高いため、機能性層を積層するための樹脂フィルムとして好適である。したがって、本発明は、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも一方の面に機能性層を有する機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムも対象とする。本発明において機能性層は、合わせガラスなどの積層体に特定の機能を付与する層を意味する。機能性層は１層または複数層であってよい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが複数の機能性層を有する場合、それぞれの機能性層の種類は同じであってもよいし、異なっていてもよい。
【００７３】
機能性層を設ける場合、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面のうち、より滑らかな面である面Ｂに機能性層を設けることが好ましい。面Ｂに機能性層を設けることにより、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと機能性層との密着性が向上し、機能性層の経時的な変形や破壊が生じ難くなる。機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムが複数の機能性層を有する場合、機能性層の種類や目的により積層する面を適宜選択すればよいが、後述する積層体（合わせガラス）を形成する際に、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムのより粗い面である面Ａを透明基材と貼合することにより、合わせガラス等における発泡を効果的に抑制し得ることから、複数の機能性層はいずれも面Ｂ側に設けることが好ましい。
【００７４】
ポリビニルアセタール樹脂フィルムの機能性層を有する面において、ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、その面の全面に機能性層を有してもよいし、その面の一部に機能性層を有してもよい。後述するような可塑化ポリビニルアセタール樹脂層をポリビニルアセタール樹脂フィルムに積層して積層体を作製する場合は、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層中の可塑剤がポリビニルアセタール樹脂フィルムに移行できるよう、ポリビニルアセタール樹脂フィルムがその面の一部に機能性層を有することが好ましい。ただし、機能性層が可塑化ポリビニルアセタール樹脂層からポリビニルアセタール樹脂フィルムへの可塑剤の移行を阻害しない場合は、その限りでない。
【００７５】
機能性層は、好ましくは、導電層、赤外線反射層または紫外線反射層のような特定波長電磁波反射層、色補正層、赤外線吸収層、紫外線吸収層、蛍光・発光層、遮音層、エレクトロクロミック層、フォトクロミック層、サーモクロミック層、意匠性層および高弾性率層からなる群から選択される１つ以上である。
【００７６】
本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、可塑剤含有量が比較的少ないため樹脂フィルムの変形等を生じ難く、かつ、樹脂フィルムの両面が上記特定の表面粗さを有するよう構成されているため、機能性層を積層する面を適切に選択することにより機能性層の経時的な変形および破壊に対する高い抑制効果を得ることができる。このため、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、従来のポリビニルアセタール樹脂フィルムにおいて変形や破断の生じやすかった導電層を含む樹脂フィルムの製造に特に好適である。したがって、本発明の一態様において、機能性層は、好ましくは導電層である。
【００７７】
導電層の厚みは、電気抵抗および製造の容易性等の観点から、好ましくは１〜３０μｍ、より好ましくは２〜１５μｍ、特に好ましくは３〜１０μｍである。導電層の厚みは、厚み計またはレーザー顕微鏡等を用いて測定される。
【００７８】
導電層は、電気抵抗、発熱性能、電磁波吸収性および光学特性等の観点から、好ましくは、線状、格子状または網状の形状を有する。ここで、線状の例としては、直線状、波線状およびジグザグ状等が挙げられる。１つの導電層において、形状は単一であってもよいし、複数の形状が混在していてもよい。
【００７９】
ある態様、例えば印刷法により導電層を形成し、例えば前方視認性の確保が重要でない領域で積層体（合わせガラス）を部分的に加熱したり、センサーまたはアンテナとして使用したりする態様では、十分な発熱量またはセンサー若しくはアンテナとしての機能性の確保および製造容易性の観点から、導電層は線幅０．００１〜５ｍｍの複数の線状導電性材料で構成されていることが好ましい。即ち、前記した線状、格子状または網状の形状を構成する線状導電性材料（配線）の線幅は、好ましくは０．００１〜５ｍｍである。前記線幅は、より好ましくは０．０１〜２ｍｍ、特に好ましくは０．０３〜１ｍｍである。
【００８０】
別の態様、例えば積層体を全面的に加熱する態様では、十分な発熱量および良好な前方視認性の両方を確保しやすい観点から、導電層は線幅１〜３０μｍの複数の線状導電性材料で構成されていることが好ましい。即ち、前記した線状、格子状または網状の形状を構成する線状導電性材料の線幅は、好ましくは１〜３０μｍである。前記線幅は、より好ましくは２〜１５μｍ、特に好ましくは３〜１２μｍである。
【００８１】
導電層を構成する導電性材料は、電気抵抗または発熱量の確保の容易性、および製造容易性の観点から、好ましくは銀または銅を含んでなり、より好ましくは銀または銅のみからなる。また、経済的観点から、導電層を構成する導電性材料は、より好ましくは銅を含んでなり、より好ましくは銅のみからなる。
【００８２】
導電層が金属箔に基づく態様においては、導電層の少なくとも一面が低反射率処理されていることが好ましく、導電層の両面が低反射率処理されていることがより好ましい。本発明において「低反射率処理されている」とは、ＪＩＳ  Ｒ  ３１０６に準じて測定された可視光反射率が３０％以下となるよう処理されていることを意味する。前方視認性の観点からは、可視光反射率が１０％以下となるよう処理されていることがより好ましい。可視光反射率が前記上限値以下であると、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いて積層体を作製した際に、所望の可視光反射率を得やすく、積層体を乗物用合わせガラスとして使用した場合等に、前方視認性に優れる傾向にある。
【００８３】
低反射率処理の方法としては、例えば、黒化処理（暗色化処理）、褐色化処理およびめっき処理等が挙げられる。工程通過性の観点から、低反射率処理は黒化処理であることが好ましい。従って、良好な前方視認性の観点から、可視光反射率が１０％以下となるよう、導電層の片面、両面または全面が黒化処理されていることが特に好ましい。黒化処理は、具体的にはアルカリ系黒化液等を用いて行われる。
【００８４】
＜機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法＞
機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法は特に制限されず、例えば、機能性層を設けるポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面に、機能性層を構成する材料をコート、印刷またはラミネートすることを含む方法により製造できる。
【００８５】
前記機能性層を構成する材料をコート、印刷またはラミネートする方法は特に限定されない。
コートする方法としては、例えば、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂材料の溶融物を機能性層にコートする方法（例えば、機能性層上に前記樹脂材料を溶融押出する方法、若しくは機能性層上に前記樹脂材料をナイフ塗布等により塗布する方法）；ポリビニルアセタール樹脂フィルムに蒸着、スパッタリングまたは電気蒸着により機能性層を付与する方法；機能性層が樹脂材料からなる場合に、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂材料と機能性層を構成する樹脂材料とを同時に押出する方法；または機能性層を構成する樹脂材料の溶液中にポリビニルアセタール樹脂フィルムをディップする方法が挙げられる。
【００８６】
印刷する方法としては、例えば、スクリーン印刷、フレキソ印刷、またはグラビア印刷が挙げられる。当該印刷する方法では、機能性層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを積層する前に、乾燥するかまたは熱若しくは光により硬化するインクが使用される。
【００８７】
ラミネートする（貼合せる）方法としては、例えば、機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを重ねて熱圧着させる方法；溶媒、若しくはポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂および溶媒を含む樹脂材料（組成物）の溶液を、機能性層およびポリビニルアセタール樹脂フィルムの一方若しくは両方に塗布するか、または機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとの間に注入し、機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる方法；接着剤で機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる方法が挙げられる。接着剤を使用して接合する方法において使用できる接着剤としては、当技術分野において一般的に使用される接着剤を使用してよく、アクリレート系接着剤、ウレタン系接着剤、エポキシ系接着剤およびホットメルト接着剤が挙げられる。光学的に優れた特性が求められる態様では、接着剤に由来するヘイズが生じない観点から、接着剤を使用せずに機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合する方法が好ましい。
【００８８】
機能性層が導電層である態様では、印刷法において使用されるインクは、通常、導電性粒子および／または導電性繊維を含む。導電性粒子または導電性繊維は特に限定されず、例えば金属粒子（例えば金、銀、銅、亜鉛、鉄若しくはアルミニウムの粒子）；金属で被覆された粒子若しくは繊維（例えば銀めっきされたガラス繊維若しくはガラス小球）；または導電性カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラファイト若しくはグラフェンの粒子若しくは繊維等が挙げられる。さらに、導電性粒子は、導電性金属酸化物の粒子等の半導体の粒子、例えばインジウムドープ酸化スズ、インジウムドープ酸化亜鉛またはアンチモンドープ酸化スズの粒子であってもよい。前記インクは、導電性の観点から、銀粒子、銅粒子および／またはカーボンナノチューブを含むことが好ましく、銀粒子または銅粒子を含むことがより好ましく、経済的観点から銅粒子を含むことが特に好ましい。
【００８９】
本発明の好ましい一態様において、導電層（導電性構造体）は、金属箔のエッチング構造体である。この態様は、導電性構造体を付与する際の生産効率が高い観点および黒化処理がしやすい観点から好ましい。金属箔とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる工程は、例えば下記方法（Ｉ）〜（ＩＩＩ）のいずれかで行える。
（Ｉ）ポリビニルアセタール樹脂フィルムと金属箔とを重ねて熱圧着させる方法、
（ＩＩ）金属箔上にポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂材料の溶融物を被覆して接合する方法、例えば、金属箔上に前記樹脂材料を溶融押出する方法、若しくは金属箔上に前記樹材料をナイフ塗布等により塗布する方法、または
（ＩＩＩ）溶媒、若しくはポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂および溶媒を含む樹脂材料（組成物）の溶液または分散液を、金属箔およびポリビニルアセタール樹脂フィルムの一方若しくは両方に塗布するか、または金属箔とポリビニルアセタール樹脂フィルムとの間に注入し、金属箔とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる方法。
【００９０】
上記方法（Ｉ）における金属箔とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを熱圧着する際の接合温度は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂の種類に依存するが、通常は９０〜１７０℃、好ましくは１００〜１６０℃、より好ましくは１０５〜１５５℃、さらに好ましくは１０５〜１５０℃である。接合温度が上記範囲内であると、良好な接合強度を得やすい。
上記方法（ＩＩ）における押出時の樹脂温度は、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の揮発性物質の含有量を低下させる観点から、１５０〜２５０℃が好ましく、１７０〜２３０℃がより好ましい。
上記方法（ＩＩＩ）における溶媒としては、ポリビニルアセタール樹脂に通常使用される可塑剤を使用することが好ましい。
【００９１】
得られた金属箔付ポリビニルアセタール樹脂フィルムから導電層の所望の形状を形成する工程は、公知のフォトリソグラフィの手法を用いて行える。前記工程は、例えば後の実施例に記載のとおり、まず金属箔付ポリビニルアセタール樹脂フィルムの金属箔上にドライフィルムレジストをラミネートした後、フォトリソグラフィの手法を用いてエッチング抵抗パターンを形成し、次いで、エッチング抵抗パターンが付与されたポリビニルアセタール樹脂フィルムをエッチング液に浸漬して導電層の形状を形成した後、公知の方法により残存するフォトレジスト層を除去することによって行える。
【００９２】
＜積層体＞
本発明は、透明基材と、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムを含む積層体に関する。本発明はまた、複数の透明基材の間に、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムを含む積層体にも関する。
【００９３】
前記透明基材は、透明性、耐候性および力学強度の観点から、好ましくは無機ガラス（以下、単にガラスと称することもある）、またはメタクリル樹脂シート、ポリカーボネート樹脂シート、ポリスチレン系樹脂シート、ポリエステル系樹脂シート、ポリイミド系樹脂シート、若しくはポリシクロオレフィン系樹脂シート等の有機ガラスであり、より好ましくは無機ガラス、メタクリル樹脂シートまたはポリカーボネート樹脂シートであり、特に好ましくは無機ガラスである。無機ガラスとしては特に制限されないが、フロートガラス、強化ガラス、半強化ガラス、化学強化ガラス、グリーンガラスまたは石英ガラス等が挙げられる。また、使用する透明基材の形状に特に制限はなく、単純な平面状の透明基材であっても、曲率を有する透明基材であってもよい。
【００９４】
機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムを含む積層体において、前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムにおける機能性層は透明基材と接していてもよいし、後述する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層等の他の層と接していてもよい。
【００９５】
機能性層として導電層を含む場合、導電層の各配線は、通常、バスバーと接続される。バスバーとしては、当技術分野において通常使用されているバスバーが使用され、その例としては、金属箔テープ、導電性粘着剤付き金属箔テープおよび導電性ペースト等が挙げられる。また、導電層を形成する際同時に、金属箔の一部をバスバーとして残すことによりバスバーを形成してもよい。バスバーにはそれぞれ給電線が接続され、各給電線が電源に接続されることから、電流が導電性構造体に供給される。
【００９６】
本発明において、積層体は可塑化ポリビニルアセタール樹脂層をさらに含んでいてもよい。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、ポリビニルアセタール樹脂および可塑剤を含有する。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれるポリビニルアセタール樹脂および可塑剤としては、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成し得るものとして先に例示したものと同様のものを用いることができる。
【００９７】
可塑化ポリビニルアセタール樹脂層における可塑剤の含有量は、層の積層前の初期状態では、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の総質量に基づいて、好ましくは１６．０質量％以上、より好ましくは１６．１〜３６．０質量％、さらに好ましくは２２．０〜３２．０質量％、特に好ましくは２６．０〜３０．０質量％である。前記可塑剤含有量が前記範囲内であると、耐衝撃性に優れた合わせガラスが得られやすい。また、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層として、遮音機能を有する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を用いることもできる。その場合、可塑剤の含有量は、層の積層前の初期状態では、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の総質量に基づいて、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは３０〜５０質量％、さらに好ましくは３１〜４０質量％、特に好ましくは３２〜３５質量％である。
【００９８】
可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、必要に応じて、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する添加剤として例示したような添加剤を含有してよい。また、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムと同様の方法により製造できる。
【００９９】
可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の厚みは、好ましくは１００〜１６００μｍ、より好ましくは３５０〜１２００μｍ、さらに好ましくは７００〜９００μｍである。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の厚みが前記範囲内であると、優れた耐貫通性を得やすい。上記厚みは、厚み計またはレーザー顕微鏡等を用いて測定される。
【０１００】
積層体が可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を有する場合、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の量と、前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成するポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の量との差は、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下、特に好ましくは１モル％以下である。本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するポリビニルアセタール樹脂または可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成するポリビニルアセタール樹脂が複数の樹脂の混合物からなる場合、本発明のポリビニルアセタール樹脂層を構成するポリビニルアセタール樹脂の平均ビニルアルコール単位の量と、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層のポリビニルアセタール樹脂の平均ビニルアルコール単位の量とが、前記関係を満たしていることが好ましい。前記差が前記上限値以下であると、積層体において可塑剤が移行した後の平衡状態におけるポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との屈折率差が小さくなることから、互いに寸法が異なる可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを使用した場合にその境界が視認しにくいため好ましい。
【０１０１】
一方、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の量と、前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成するポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の量とに差をつけることで、可塑剤が移行した後の平衡状態においてポリビニルアセタール樹脂フィルムにおける可塑剤量と可塑化ポリビニルアセタール樹脂層における可塑剤量との間に差をつけ、遮音性能に優れる積層体を得ることも可能である。その場合、前記ビニルアルコール単位の量の差は好ましくは５モル％以上、より好ましくは８モル％以上である。
【０１０２】
可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は市販の可塑化ポリビニルブチラールシートであってもよく、赤外線吸収能または反射能を持つナノ粒子が分散された可塑化ポリビニルアセタール樹脂層、着色された可塑化ポリビニルアセタール樹脂層、または遮音機能を有する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層であってもよい。
【０１０３】
＜積層体の製造方法＞
積層体は、当業者に公知の方法で製造できる。例えば、透明基材の上に本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび場合により可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を任意の順で任意の枚数重ねて配置し、さらにもう１つの透明基材を重ねたものを、予備圧着工程として温度を高めることによってポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび場合により可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を透明基材に全面または局所的に融着させ、次いでオートクレーブで処理することで、積層体を製造できる。また、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムまたは機能性層付きポリビニルアセタール樹脂フィルム、並びに場合により可塑化ポリビニルアセタール樹脂層等の積層体を構成する透明基材以外の層をあらかじめ予備接着した上で２つの透明基材の間に配置して高温で互いに融着させることにより、積層体を製造してもよい。
この際、透明基材に接する本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面は、より粗い面である面Ａであることが好ましい。面Ａが透明基材と接することにより、透明基材とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを貼合する際に脱気しやすくなり、積層体（合わせガラス）における発泡を抑制することができる。
【０１０４】
本発明の積層体は、建物または乗物に用いられる合わせガラスとして使用できる。従って、本発明はまた、乗物用合わせガラスである積層体に関する。乗物用合わせガラスとは、汽車、電車、自動車、船舶または航空機といった乗物のための、フロントガラス、リアガラス、ルーフガラスまたはサイドガラス等を意味する。
【０１０５】
本発明において、積層体がポリビニルアセタール樹脂フィルムに隣接または近接して可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を含む場合、通常、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれる可塑剤は、時間経過に伴ってポリビニルアセタール樹脂フィルムの層に移行し、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれる可塑剤量とポリビニルアセタール樹脂フィルムの層に含まれる可塑剤量とは同程度となる。本発明において、この平均可塑剤量は、好ましくは１８〜３５質量％、より好ましくは２０〜３０質量％、特に好ましくは２５〜２９質量％である。平均可塑剤量が前記範囲内であると、例えば衝突時の乗車人物の頭部への衝撃が緩和される等、合わせガラスの所望の特性が得られやすい。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれる可塑剤の量、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の厚さ、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる可塑剤の量、およびポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さを調整することにより、平均可塑剤量は前記範囲内に調整できる。
【実施例】
【０１０６】
以下、実施例および比較例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されない。なお、以下の実施例において「％」は特に断りのない限り、「質量％」を意味する。【０１０７】
（１）ポリビニルアセタール樹脂材料
各実施例および比較例において用いたポリビニルアセタール樹脂の組成および物性を表１に示す。【０１０８】
【表１】
2020067184.tif 000002
【０１０９】
表１に記載のポリビニルアセタール樹脂ＡおよびＢの粘度は、以下の方法に従い測定した。
ポリビニルアセタール樹脂ＡおよびＢを、それぞれ、トルエン／エタノール＝１／１の混合溶液中に濃度１０質量％となるように加え、溶解させた。得られた溶液の粘度を、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定した。【０１１０】
［実施例１］
表１に記載のポリビニルアセタール樹脂ＡおよびＢを表２に示す質量比でブレンドし、ポリビニルアセタール樹脂材料を得た。得られたポリビニルアセタール樹脂材料の、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度を、上記ポリビニルアセタール樹脂ＡおよびＢの粘度と同様の方法により測定した。また、ピークトップ分子量および分子量分布を、下記の方法に従い測定、算出した。【０１１１】
＜ポリビニルアセタール樹脂材料のピークトップ分子量および分子量分布の測定＞
得られたポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するための樹脂を、ＧＰＣにより分析した。ＧＰＣ分析には、分析装置としてＶｉｓｃｏｔｅｋ製ＧＰＣｍａｘＴＤＡ３０５およびＲＩ検出器を用い、カラムとてＳｈｏｄｅｘ製ＧＰＣ  ＫＦ−８０６ＬおよびＧＰＣ  ＫＦ−８０６Ｌを２本連結して別途先端にガードカラムとしてのＳｈｏｄｅｘ製  ＫＦ−Ｇを連結したものを用い、ＴＨＦ溶媒および標準ポリスチレン（Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製  Ｅａｓｉｃａｌ  ＧＰＣ／ＳＥＣ  Ｃａｌｉｂｒａｔｉｏｎ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ  ＰＳ−１）を用い、解析ソフトとしてＯｍｎｉＳＥ、Ｃ４．７を用いた。４０℃、注入量１００μＬで測定を行い、前記樹脂のピークトップ分子量および分子量分布を求めた。結果を表２に示す。【０１１２】
ポリビニルアセタール樹脂ＡおよびＢをブレンドして得たポリビニルアセタール樹脂材料を、溶融混練してストランド状に押出し、ペレット化した。単軸押出機とＴダイを用いて、得られたペレットを２３０℃で溶融押出した。金属弾性ロールと金属鏡面ロールを用いて製膜を行い、厚み４５μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルム１（以下、単に「樹脂フィルム１」と称することがある）を得た。【０１１３】
（２）ポリビニルアセタール樹脂フィルムの物性／特性の評価
得られたポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面物性を、以下の方法に従い測定した。【０１１４】
＜十点平均粗さの平均値Ｒｚの測定および標準偏差の算出＞
樹脂フィルム１の十点平均粗さは、株式会社ミツトヨ製サーフテストＳＪ−３１０（測定力：０．７５ｍＮ、スタイラス形状：先端半径２μｍＲ／先端角度６０°）を用い、ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４に準拠して測定した。
具体的には、樹脂フィルム１の任意の面、任意の箇所について、１回目の十点平均粗さを測定した。その測定箇所から５ｃｍ離れた場所で、１回目の測定と測定方向が平行になるように２回目の十点平均粗さを測定した。次いで、２回目の測定箇所から５ｃｍ、１回目の測定箇所とは反対向きに離れた場所で、２回目の測定と測定方向が平行になるように、３回目の十点平均粗さを測定した。同様に４回目、５回目の十点平均粗さを測定し、それらの平均値および標準偏差を求めた。同様に、樹脂フィルム１のもう一方の面で十点平均粗さを測定し、それらの平均値、標準偏差を求めた。
算出した２つの十点平均粗さの平均値のうち、大きい方をＲｚ１（ａ）とし、その面の十点平均粗さの標準偏差をＳＤ１とし、ＳＤ１をＲｚ１（ａ）で除した値を算出した。また、十点平均粗さの平均値の小さい方をＲｚ２（ａ）とし、その面の十点平均粗さの標準偏差をＳＤ２とし、ＳＤ２をＲｚ２（ａ）で除した値を算出した。Ｒｚ１（ａ）、Ｒｚ２（ａ）、ＳＤ１／Ｒｚ１（ａ）およびＳＤ２／Ｒｚ２（ａ）を、それぞれ、表２に示す。【０１１５】
＜加熱後の樹脂フィルムの十点平均粗さの平均値Ｒｚの測定および標準偏差の算出＞
３０ｃｍ×３０ｃｍにカットした樹脂フィルム１を平らなＰＥＴシート上に置き、その４隅をテープで固定した。そのＰＥＴシートを５０℃に加熱した恒温槽に入れ、３０分放置した後、恒温槽から取り出した。上記と同様の方法で十点平均粗さを測定し、熱処理前の十点平均粗さの平均値がＲｚ１（ａ）であった方の面の十点平均粗さの平均値をＲｚ１（ｂ）、標準偏差をＳＤ３、熱処理前の十点平均粗さの平均値がＲｚ２（ａ）であった面の十点平均粗さの平均値をＲｚ２（ｂ）、標準偏差をＳＤ４とした。Ｒｚ１（ｂ）、Ｒｚ２（ｂ）、ＳＤ３／Ｒｚ１（ｂ）、ＳＤ４／Ｒｚ２（ｂ）、Ｒｚ１（ａ）／Ｒｚ１（ｂ）およびＲｚ２（ａ）／Ｒｚ２（ｂ）を、それぞれ、表２に示す。【０１１６】
［実施例２］
ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルアセタール樹脂Ｂを使用しないこと以外は実施例１と同様にして製膜し、ポリビニルアセタール樹脂フィルム２を得た。得られた樹脂フィルム２について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１１７】
［実施例３］
ポリビニルアセタール樹脂合計１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートを７．５質量部（ＰＶＢ樹脂と可塑剤との合計量の７％）添加した以外は実施例１と同様に製膜し、ポリビニルアセタール樹脂フィルム３を得た。得られた樹脂フィルム３について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１１８】
［実施例４〜６］
シートの厚さをそれぞれ２２μｍ、１２０μｍおよび２４０μｍとしたこと以外は実施例１と同様に製膜し、それぞれポリビニルアセタール樹脂フィルム４、５および６を得た。得られた樹脂フィルム４〜６について、それぞれ、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１１９】
［実施例７］
金属弾性ロールをゴム弾性ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、ポリビニルアセタール樹脂フィルム７を得た。得られた樹脂フィルム７について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２０】
［実施例８］
金属弾性ロールをエンボス１ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、ポリビニルアセタール樹脂フィルム８を得た。得られた樹脂フィルム８について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。
なお、実施例８〜１０および比較例２〜５で用いたエンボス１ロール〜エンボス６ロールは、それぞれ、表面凹凸の平均値およびばらつきが異なるエンボスロールである。【０１２１】
［実施例９］
金属弾性ロールをエンボス２ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、ポリビニルアセタール樹脂フィルム９を得た。得られた樹脂フィルム９について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２２】
［実施例１０］
金属鏡面ロールをエンボス３ロールに変更したこと以外は実施例９と同様に製膜し、ポリビニルアセタール樹脂フィルム１０を得た。得られた樹脂フィルム１０について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２３】
［実施例１１］
ポリビニルアセタール樹脂合計１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートを８．７質量部（ＰＶＢ樹脂と可塑剤との合計量の８％）添加した以外は実施例２と同様に製膜し、ポリビニルアセタール樹脂フィルム１１を得た。得られた樹脂フィルム１１について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２４】
［比較例１］
金属弾性ロールを金属鏡面ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、比較ポリビニルアセタール樹脂フィルム１を得た。得られた比較樹脂フィルム１について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２５】
［比較例２］
金属弾性ロールおよび金属鏡面ロールの両方をエンボス２ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、比較ポリビニルアセタール樹脂フィルム２を得た。得られた比較樹脂フィルム２について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２６】
［比較例３］
金属弾性ロールをエンボス４ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、比較ポリビニルアセタール樹脂フィルム３を得た。得られた比較樹脂フィルム３について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２７】
［比較例４］
金属弾性ロールをエンボス５ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、比較ポリビニルアセタール樹脂フィルム４を得た。得られた比較樹脂フィルム４について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２８】
［比較例５］
金属鏡面ロールをエンボス６ロールに変更したこと以外は比較例３と同様に製膜し、比較ポリビニルアセタール樹脂フィルム５を得た。得られた比較樹脂フィルム５について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１２９】
［比較例６］
金属弾性ロールをゴム弾性ロールに変更し、金属鏡面ロールをゴム弾性ロールに変更したこと以外は実施例１と同様に製膜し、比較樹脂フィルム６を得た。得られた比較樹脂フィルム６について、実施例１と同様の方法により、各表面の物性を測定した。結果を表２に示す。【０１３０】
【表２】
2020067184.tif 000003
【０１３１】
（３）ポリビニルアセタール樹脂フィルムロールの特性評価
上記実施例１〜１１および比較例１〜６のポリビニルアセタール樹脂フィルムをロール状に巻回した際（積層した際）の自着性、並びに、実施例１〜１１のポリビニルアセタール樹脂フィルムのロールにおけるほこりの付着性および除去性を以下の方法に従い評価した。【０１３２】
＜自着性の評価＞
１０ｍの樹脂フィルムを外径６インチの芯材に、Ｒｚ１（ａ）の十点平均粗さの平均値を有する面が内側になるように、張力５０Ｎで巻き付けたロールを作製した。得られたロールを５０℃で６時間保持した後、２３℃５０％ＲＨで２４時間静置した。前記ロールから樹脂フィルムを１０回転巻きだして、巻出した部分を切断、廃棄した後、残ったロールから長さ１０ｃｍ×幅３ｃｍの試験片（樹脂フィルムが２枚重なっている積層体）を切り出し、手ではく離することで自着性を評価した。評価基準は下記の通りである。結果を表３に示す。
Ａ：自着していない
Ｂ：自着しているが、手ではく離可能
Ｃ：自着しており、手で剥離できない、または剥がす際に樹脂フィルムの変形や破断がみられる【０１３３】
＜樹脂フィルムロールにおけるほこり付着性およびほこり除去性の評価＞
１０ｍの樹脂フィルムを外径６インチの芯材に、Ｒｚ１（ａ）の十点平均粗さの平均値を有する面が内側になるように、張力５０Ｎで巻き付けたロール（ロールＡ）を作製した。また、１０ｍの樹脂フィルムを外径６インチの芯材に、Ｒｚ１（ａ）の十点平均粗さの平均値を有する面が外側になるように、張力５０Ｎで巻き付けたロール（ロールＢ）を作製した。【０１３４】
（ほこり付着性）
ロールＡおよびロールＢをそれぞれ、ＪＩＳ  Ｂ９９２０（２００２）で規定される清浄度クラスがクラス６である部屋で２４時間保管した。保管後のロールの最も外側部分に存在する樹脂フィルムをサンプリングし、サンプルを手で振るった後、その表面（ロールにおいて外側であった面）の任意の５か所の１ｍｍ×１ｍｍ角の領域を縦横それぞれ１００倍に拡大した写真を走査型電子顕微鏡で撮影した。それぞれの写真において目視で確認できるほこりの数を数え、５か所の平均値（平均値１）を求めた。評価基準は下記の通りである。結果を表３に示す。
Ａ：平均値１が２個未満である
Ｂ：平均値１が２個以上５個未満である
Ｃ：平均値１が５個以上である【０１３５】
（ほこり除去性）
また、前記保管後のロールの最も外側に存在する樹脂フィルムをサンプリングし、サンプルを手で振るった後、さらにエアブローして、その表面（ロールにおいて外側であった面）の任意の５か所の１ｍｍ×１ｍｍ角の領域を縦横それぞれ１００倍に拡大した写真を走査型電子顕微鏡で撮影した。それぞれの写真において目視で確認できるほこりの数を数え、５か所の平均値（平均値２）を求めた。評価基準は下記の通りである。結果を表３に示す。
Ａ：平均値２を平均値１で除した値が０．２未満である
Ｂ：平均値２を平均値１で除した値が０．２以上０．５未満である
Ｃ：平均値２を平均値１で除した値が０．５以上である【０１３６】
【表３】
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【０１３７】
本発明に従う実施例１〜１１のポリビニルアセタール樹脂フィルムでは、ロール状に巻回し保管した際の自着抑制効果に優れていた。一方、本発明の規定を満たさない比較例１〜６のポリビニルアセタール樹脂フィルムでは、いずれも、保管時の自着抑制効果に劣ることが確認された。
【国際調査報告】
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