(57)【要約】  本発明は、ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ）とを少なくとも有する積層フィルムであって、層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きく、層（Ａ）中の可塑剤の量が層（Ａ）の総質量に対して０〜３５質量％であり、層（Ａ）の厚さが１０〜３５０μｍであり、層（Ｂ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）及び１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）が式（１）及び式（２）を満たす、積層フィルムに関する。（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
2020067083.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ）とを少なくとも有する積層フィルムであって、層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きく、層（Ａ）中の可塑剤の量が層（Ａ）の総質量に対して０〜３５質量％であり、層（Ａ）の厚さが１０〜３５０μｍであり、層（Ｂ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）及び１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）が式（１）及び式（２）を満たす、積層フィルム。
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
【請求項２】
ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定される層（Ａ）の屈折率と層（Ｂ）の屈折率との屈折率差が０．１０以下であり、２枚のガラスで前記積層フィルムを挟持した合わせガラスのＪＩＳ  Ｋ７１３６に基づくヘイズ値が１．５％以下である、請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項３】
層（Ｂ）の厚さが１５０μｍ以下である、請求項１又は２に記載の積層フィルム。
【請求項４】
層（Ｂ）を構成する樹脂材料の１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が式（３）を満たす、請求項１〜３のいずれかに記載の積層フィルム。
（３）Ｅ’（１２０）≦５００ＭＰａ
【請求項５】
層（Ｂ）の少なくとも一方の表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項６】
層（Ｂ）が熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有する、請求項１〜５のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項７】
さらに別のポリビニルアセタール樹脂層（Ｃ）を有する、請求項１〜６のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項８】
さらに機能性層（Ｄ）を有する、請求項１〜７のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項９】
層（Ｄ）が０．０１〜２００μｍの厚さの熱線遮蔽性被覆層である、請求項８に記載の積層フィルム。
【請求項１０】
層（Ｄ）が導電性構造体である、請求項８又は９に記載の積層フィルム。
【請求項１１】
導電性構造体が印刷法、エッチング法又は蒸着法で形成されたものである、請求項１０に記載の積層フィルム。
【請求項１２】
導電性構造体が、金、銀、銅及び金属酸化物からなる群から選択される少なくとも１つの導電性材料を含有する、請求項１０又は１１に記載の積層フィルム。
【請求項１３】
層（Ａ）が熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有する、請求項１〜１２のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれかに記載の積層フィルムの最外層に剥離可能な保護フィルムを有する、保護フィルム付き積層フィルム。
【請求項１５】
請求項１〜１３のいずれかに記載の積層フィルム又は請求項１４に記載の保護フィルム付き積層フィルムから保護フィルムが剥離された積層フィルムが、２枚のガラスの間に挟持された合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ）とを少なくとも有する積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
建築用合わせガラス、ディスプレイの表面保護用の合わせガラス又は自動車用フロントガラス若しくはサイドガラス等には、ガラスが割れたときの飛散防止の目的で、２枚の無機ガラス又は有機ガラスの間に樹脂層を有する安全ガラスが主に用いられている。近年、そのような安全ガラスに、さらなる機能性（例えば、熱線遮蔽性、意匠性、導電性、光線反射性又は光線吸収性等）を付与することが増えている。その方法として、汎用性又は経済性に優れた薄いポリエチレンフタレート（以下、「ＰＥＴ」と称する）フィルム又はポリカーボネートフィルム（以下、「ＰＥＴフィルム等」と称する）の上に、上記したような機能を有する機能性層を印刷、熱圧着又は蒸着等により形成し、得られた機能性層付きフィルムを合わせガラス用中間膜として使用する方法が知られており、例えば特許文献１〜３には、そのような方法により、しわ等の外観欠陥がなく、透明な合わせガラスを製造できたことが記載されている。【０００３】
一方、近年使用が拡大している３Ｄ形状の合わせガラスでは、３Ｄ形状への追従性が求められる。しかし、一般的なＰＥＴフィルム等は、樹脂の特性又は製膜方法に起因して３Ｄ形状への追従性が悪く、合わせガラス作製時にＰＥＴフィルム等の上の機能性層にしわや切れが生じやすい。この問題に鑑み、成形性が改善されたＰＥＴフィルム等を用いた合わせガラス用中間膜が検討されており、例えば特許文献４には、２枚の樹脂中間膜の間にプラスチックフィルムを挟持してなるフィルムを用いて作製された合わせガラスであって、プラスチックフィルムが、特定の熱収縮率、特定の弾性率若しくは特定の伸び率を有し、ＰＥＴフィルム又はポリカーボネートフィルム等のプラスチックフィルムから選択される合わせガラスが記載されている。また、特許文献５には、少なくとも３層からなり、特定のヘイズを有する合わせガラス用ポリエステルフィルムであって、最外層の両方のポリエステルフィルムが特定の厚さ、特定の組成及び特定のヘイズを有するポリエステルフィルムが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−３５４３９号公報
【特許文献２】特開２００９−３５４４０号公報
【特許文献３】特開平６−９１５号公報
【特許文献４】特開２０１０−１８００８９号公報
【特許文献５】特開２０１４−１８０８４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
発明が解決しようとする課題は、合わせガラスに機能性等を付与する際に、ＰＥＴ又は一般的な中間膜を用いた場合に生じるような機能性層の歪み又は合わせガラスの透明性の悪化を抑制でき、形状への追従性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスに容易に使用できる積層フィルムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、前記課題を解決するために、積層フィルムについて詳細に検討を重ね、本発明を完成させるに至った。
即ち、本発明は、以下の好適な態様を包含する。
〔１〕ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ）とを少なくとも有する積層フィルムであって、層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きく、層（Ａ）中の可塑剤の量が層（Ａ）の総質量に対して０〜３５質量％であり、層（Ａ）の厚さが１０〜３５０μｍであり、層（Ｂ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）及び１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）が式（１）及び式（２）を満たす、積層フィルム。
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
〔２〕ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定される層（Ａ）の屈折率と層（Ｂ）の屈折率との屈折率差が０．１０以下であり、２枚のガラスで前記積層フィルムを挟持した合わせガラスのＪＩＳ  Ｋ７１３６に基づくヘイズ値が１．５％以下である、前記〔１〕に記載の積層フィルム。
〔３〕層（Ｂ）の厚さが１５０μｍ以下である、前記〔１〕又は〔２〕に記載の積層フィルム。
〔４〕層（Ｂ）を構成する樹脂材料の１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が式（３）を満たす、前記〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の積層フィルム。
（３）Ｅ’（１２０）≦５００ＭＰａ
〔５〕層（Ｂ）の少なくとも一方の表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である、前記〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の積層フィルム。
〔６〕層（Ｂ）が熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有する、前記〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の積層フィルム。
〔７〕さらに別のポリビニルアセタール樹脂層（Ｃ）を有する、前記〔１〕〜〔６〕のいずれかに記載の積層フィルム。
〔８〕さらに機能性層（Ｄ）を有する、前記〔１〕〜〔７〕のいずれかに記載の積層フィルム。
〔９〕層（Ｄ）が０．０１〜２００μｍの厚さの熱線遮蔽性被覆層である、前記〔８〕に記載の積層フィルム。
〔１０〕層（Ｄ）が導電性構造体である、前記〔８〕又は〔９〕に記載の積層フィルム。
〔１１〕導電性構造体が印刷法、エッチング法又は蒸着法で形成されたものである、前記〔１０〕に記載の積層フィルム。
〔１２〕導電性構造体が、金、銀、銅及び金属酸化物からなる群から選択される少なくとも１つの導電性材料を含有する、前記〔１０〕又は〔１１〕に記載の積層フィルム。
〔１３〕層（Ａ）が熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有する、前記〔１〕〜〔１２〕のいずれかに記載の積層フィルム。
〔１４〕前記〔１〕〜〔１３〕のいずれかに記載の積層フィルムの最外層に剥離可能な保護フィルムを有する、保護フィルム付き積層フィルム。
〔１５〕前記〔１〕〜〔１３〕のいずれかに記載の積層フィルム又は前記〔１４〕に記載の保護フィルム付き積層フィルムから保護フィルムが剥離された積層フィルムが、２枚のガラスの間に挟持された合わせガラス。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、合わせガラスに機能性等を付与する際に、ＰＥＴ又は一般的な中間膜を用いた場合に生じるような機能性層の歪み又は合わせガラスの透明性の悪化を抑制でき、形状への追従性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスに容易に使用できる積層フィルムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】耐熱クリープ性値の測定に用いる合わせガラスの模式図である。
【図２】鉄板が接着された、耐熱クリープ性値の測定に用いる合わせガラスの模式図である。
【図３】耐熱クリープ性値を測定するために、鉄板が接着された合わせガラスを、所定の角度に固定した状態の模式図である。
【図４】本発明に係る３Ｄ形状の合わせガラスの一態様を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明は、ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と熱可塑性樹脂層（Ｂ）とを少なくとも有する積層フィルムであって、層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きく、層（Ａ）中の可塑剤の量が層（Ａ）の総質量に対して０〜３５質量％であり、層（Ａ）の厚さが１０〜３５０μｍであり、層（Ｂ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）及び１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）が式（１）及び式（２）：
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
を満たす、積層フィルムを対象とする。
【００１０】
［ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）］
本発明の積層フィルムは、１層以上のポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）を有する。本発明の積層フィルムが複数の層（Ａ）を有する場合、層（Ａ）を構成するそれぞれの樹脂材料は同じであってもよいし、異なっていてもよい。なお、本発明において樹脂材料とは、樹脂からなる材料、又は樹脂を含む混合物（即ち樹脂組成物）を意味する。
【００１１】
本発明の積層フィルムにおける層（Ａ）は、樹脂成分としてポリビニルアセタール樹脂を含有する。層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂の含有量は、層（Ａ）の総質量に基づいて、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは６５質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。前記含有量の上限値は特に制限されない。前記含有量は、層（Ａ）の総質量に基づいて１００質量％以下である。
【００１２】
層（Ａ）は、多成分による相分離構造を有していてもよいが、相分離構造は島成分の平均粒径が１００ｎｍ未満であることが好ましく、８０ｎｍ未満であることがより好ましく、海島の相分離構造を示さないことが特に好ましい。海島の相分離構造を示さないか、十分に細かい粒径を示すことにより、車のフロントガラス等にも使用可能な透明性を確保できる。
【００１３】
本発明における層（Ａ）に含まれるポリビニルアセタール樹脂は、１つのポリビニルアセタール樹脂であるか、又は粘度平均重合度、アセタール化度、酢酸ビニル単位含有量、ビニルアルコール単位含有量、エチレン単位含有量、アセタール化に用いられるアルデヒドの分子量、及び鎖長のうちいずれか１つ以上がそれぞれ異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂であってよい。層（Ａ）が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、溶融成形の容易性の観点、並びに合わせガラス作製時の、後述する別のポリビニルアセタール樹脂層（Ｃ）又は機能性層（Ｄ）の歪み及び合わせガラス使用時のガラスのずれ等を防ぎやすい観点から、ポリビニルアセタール樹脂は、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアセタール樹脂の混合物であるか、又は粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアルコール系樹脂の混合物のアセタール化物であることが好ましい。
【００１４】
本発明に用いられるポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは４０モル％以上、より好ましくは４５モル％以上、さらに好ましくは５０モル％以上、さらにより好ましくは６０モル％以上、特に好ましくは６８モル％以上であり、好ましくは８６モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、さらに好ましくは８２モル％以下である。アセタール化度は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準とした、アセタールを形成する上記単位の量である。アセタール化度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、得られる層（Ａ）の力学的強度が十分なものになりやすく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が良好になりやすいため好ましい。層（Ａ）が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が、前記した下限値と上限値との範囲内であることが好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、耐水性の観点からは６５モル％以上であることが好ましい。アセタール化度は、アセタール化反応におけるアルデヒドの使用量を調整することにより調整できる。
【００１５】
ポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位含有量は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上であり、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下であり、特に好ましくは０．５〜３モル％又は５〜８モル％である。酢酸ビニル単位の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準とした酢酸ビニル単位の量である。酢酸ビニル単位含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の極性に影響を及ぼし得、それによって層（Ａ）の可塑剤相溶性又は機械的強度が変化し得る。酢酸ビニル単位含有量が前記した下限値と上限値との範囲内であると、場合により隣接して積層されてよい別のポリビニルアセタール樹脂層（Ｃ）との良好な接合が達成されやすく、また光学歪の低減等が達成されやすい。層（Ａ）が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位含有量が、前記範囲内であることが好ましい。酢酸ビニル単位の含有量は、原料のポリビニルアルコール系樹脂のケン化度を適宜調整することにより調整できる。
【００１６】
ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量は、好ましくは９〜３６モル％、より好ましくは１８〜３４モル％、さらに好ましくは２２〜３４モル％、さらにより好ましくは２６〜３４モル％、特に好ましくは２６〜３１モル％、特により好ましくは２６〜３０モル％である。ビニルアルコール単位含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準としたビニルアルコール単位の量である。ビニルアルコール単位含有量が前記範囲内であると、場合により隣接して積層される層（Ｃ）との屈折率差が小さくなり、光学むらの少ない合わせガラスを得やすい。一方で、さらに遮音性能を合わせて付与するために好ましいビニルアルコール単位含有量は９〜２９モル％、より好ましくは１２〜２６モル％、さらに好ましくは１５〜２３モル％、特に好ましくは１６〜２０モル％である。層（Ａ）が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量が、前記範囲内であることが好ましい。ビニルアルコール単位含有量は、アセタール化反応におけるアルデヒドの使用量を調整することにより前記範囲内に調整できる。
【００１７】
ポリビニルアセタール樹脂は通常、アセタールを形成する単位、ビニルアルコール単位及び酢酸ビニル単位から構成されており、これらの各単位量は、例えばＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」又は核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定される。
【００１８】
ポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度は、２００ｍＰａ・ｓより大きい。前記粘度が２００ｍＰａ・ｓ以下であると、合わせガラス作製時に機能性層（Ｄ）の歪みを十分に抑制することができず、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれを十分に抑制することができない。
合わせガラス作製時に場合により用いてよい層（Ｃ）から可塑剤が層（Ａ）へ移行する場合においては、前記粘度は、好ましくは２２０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２３０ｍＰａ・ｓ以上、さらにより好ましくは２４０ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは２６５ｍＰａ・ｓ以上である。また、合わせガラス作製時に場合により用いてよい層（Ｃ）から可塑剤が層（Ａ）へ移行しない場合、例えば間にバリア層が存在する場合等においては、前記粘度は、好ましくは２２０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２３０ｍＰａ・ｓ以上、さらにより好ましくは２４０ｍＰａ・ｓ以上である。ポリビニルアセタール樹脂の前記粘度が前記下限値以上であると、合わせガラスの作製時に層（Ｃ）又は層（Ｄ）の歪み及び割れが抑制されやすく、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれが防止されやすい。
【００１９】
層（Ａ）中の可塑剤の量が、層（Ａ）の総質量に対して０〜１０質量％の場合は、前記粘度は、良好な製膜性が得られやすい観点、及び合わせガラスの作製のしやすさから、通常は１５００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは１０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは８００ｍＰａ・ｓ以下、さらにより好ましくは５００ｍＰａ以下、特に好ましくは４５０ｍＰａ以下である。
層（Ａ）中の可塑剤の量が、層（Ａ）の総質量に対して１０〜３５質量％の場合は、前記粘度は、良好な製膜性が得られやすい観点、及び合わせガラスの作製のしやすさから、通常は３０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは２０００ｍＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは１５００ｍＰａ・ｓ以下である。
【００２０】
前記粘度は、粘度平均重合度の高いポリビニルアルコール系樹脂を原料又は原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用又は併用することにより調整できる。層（Ａ）を構成するために使用されるポリビニルアセタール樹脂が複数の樹脂の混合物からなる場合、前記粘度は、そのような混合物の粘度である。
【００２１】
ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量は、好ましくは１１５，０００〜２００，０００、より好ましくは１２０，０００〜１６０，０００、特に好ましくは１３０，０００〜１５０，０００である。ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量が前記範囲内であると、好適な製膜性及び好適な膜物性（例えば、ラミネート適性、耐クリープ性及び破断伸度）を得やすい。粘度平均重合度の高いポリビニルアルコール系樹脂を原料又は原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用又は併用することにより、ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量は前記範囲内に調整できる。
層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂の分子量分布、即ち重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは２．７以上、より好ましくは２．８以上、特に好ましくは２．９以上である。ポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が前記下限値以上であると、製膜性及び好適な膜物性（例えば、ラミネート適性、耐クリープ性及び破断強度）を両立させやすい。粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコール系樹脂の混合物をアセタール化したり、粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化物を混合したりすることにより、ポリビニルアセタール樹脂の分子量分布は前記下限値以上に調整できる。分子量分布の上限値は特に限定されない。製膜しやすさの観点から、分子量分布は、通常は１０以下、好ましくは５以下である。
層（Ａ）が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量及び分子量分布が、上記範囲内であることが好ましい。
ピークトップ分子量及び分子量分布は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、分子量既知のポリスチレンを標準として求められる。
【００２２】
ポリビニルアセタール樹脂は従来公知の方法により製造でき、代表的には、ポリビニルアルコール系樹脂（例えばポリビニルアルコール樹脂又はエチレンビニルアルコールコポリマー）をアルデヒドによりアセタール化することによって製造できる。具体的には例えば、ポリビニルアルコール系樹脂を温水に溶解し、得られた水溶液を所定の温度（例えば０℃以上、好ましくは１０℃以上、例えば９０℃以下、好ましくは２０℃以下）に保持しておいて、所要の酸触媒及びアルデヒドを加え、撹拌しながらアセタール化反応を進行させる。次いで、反応温度を７０℃程度に上げて熟成して、反応を完結させ、その後、中和、水洗及び乾燥を行って、ポリビニルアセタール樹脂の粉末を得ることができる。
【００２３】
本発明において使用されるポリビニルアセタール樹脂は、少なくとも１つのポリビニルアルコール系樹脂と、２〜１０個の炭素原子を有する１つ以上の脂肪族非分岐のアルデヒドとの反応により生じるものであることが好ましい。そのようなアルデヒドとしては、好適な破断エネルギーを有するポリビニルアセタール樹脂が得られやすい観点から、ｎ−ブチルアルデヒドが好ましい。アセタール化に使用するアルデヒドにおけるｎ−ブチルアルデヒドの含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは９９質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
【００２４】
従って、本発明の好ましい一態様では、ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂である。ポリビニルブチラール樹脂としては、ビニルエステルと他の単量体との共重合体をケン化して得られるポリビニルアルコール系重合体を、ブチルアルデヒドを用いてブチラール化した変性ポリビニルブチラール樹脂を用いることができる。前記した他の単量体としては、例えばエチレン及びプロピレン等が挙げられる。また、前記した他の単量体として、水酸基、カルボキシル基又はカルボキシレート基を有する単量体を用いることができる。
【００２５】
ポリビニルアセタール樹脂を製造するために使用されるポリビニルアルコール系樹脂は、単独であるか、又は粘度平均重合度若しくは加水分解度等が異なるポリビニルアルコール系樹脂の混合物であってよい。
【００２６】
ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは１００以上、より好ましくは３００以上、さらに好ましく４００以上、さらにより好ましくは６００以上、特に好ましくは７００以上、特により好ましくは７５０以上である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が前記下限値以上であると、合わせガラスの作製時に層（Ｃ）又は層（Ｄ）の歪み及び断線が抑制されやすく、得られる合わせガラスにおいて熱によりガラスがずれる現象が防止されやすい。また、ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは３０００以下、さらに好ましくは２５００以下、特に好ましくは２３００以下、特により好ましくは２０００以下である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が前記上限値以下であると、良好な製膜性を得やすい。
【００２７】
なお、ポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平均重合度の値は、上記したポリビニルアルコール系樹脂の好ましい粘度平均重合度の値と同一である。層（Ａ）が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度が、前記下限値以上かつ前記上限値以下であることが好ましい。
【００２８】
得られるポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位を好ましくは３０モル％以下に設定するために、ケン化度が７０モル％以上のポリビニルアルコール系樹脂を使用することが好ましい。ポリビニルアルコール系樹脂のケン化度が前記下限値以上であると、樹脂の透明性や耐熱性に優れる傾向にあり、またアルデヒドとの反応性も良好となる。ケン化度は、より好ましくは９５モル％以上である。
【００２９】
ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度及びケン化度は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。
【００３０】
層（Ａ）は、良好な製膜性を得やすい観点から、未架橋のポリビニルアセタールを含むことが好ましい。層（Ａ）が、架橋されたポリビニルアセタールを含むことも可能である。ポリビニルアセタールを架橋するための方法は、例えば、ＥＰ  １５２７１０７Ｂ１及びＷＯ  ２００４／０６３２３１  Ａ１（カルボキシル基含有ポリビニルアセタールの熱自己架橋）、ＥＰ  １６０６３２５  Ａ１（ポリアルデヒドにより架橋されたポリビニルアセタール）、及びＷＯ  ２００３／０２０７７６  Ａ１（グリオキシル酸により架橋されたポリビニルアセタール）に記載されている。また、アセタール化反応条件を適宜調整することで、生成する分子間アセタール結合量をコントロールしたり、残存水酸基のブロック化度をコントロールしたりすることも有用な方法である。
【００３１】
層（Ａ）の厚さは１０〜３５０μｍである。前記厚さは、好ましくは２０μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは３３０μｍ以下、より好ましくは２９５μｍ以下、さらに好ましくは２７０μｍ以下、さらにより好ましくは２５０μｍ以下、特に好ましくは１５０μｍ以下、特により好ましくは１２０μｍ以下、特にさらに好ましくは１００μｍ未満である。層（Ａ）の厚さが前記下限値以上であると、層（Ａ）の収縮又は変形に起因して層（Ｃ）又は層（Ｄ）に歪み等が生じる問題が起こりにくく、良好な製膜性を得やすい。また、層（Ａ）の厚さが前記上限値以下であると、層（Ａ）を用いた乗物用ガラスの耐衝撃性が小さくなる問題が起こりにくい。これは、層（Ａ）に場合により積層される層（Ｃ）からの可塑剤移行量を少ない範囲に抑制できるためである。層（Ａ）の厚さは、厚み計又はレーザー顕微鏡等を用いて測定できる。本発明の積層フィルムが複数の層（Ａ）を有する場合、各層（Ａ）の厚さが上記範囲内であることが好ましい。
【００３２】
層（Ａ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）は好ましくは１０００ＭＰａ未満であり、又は、層（Ａ）を構成する樹脂材料の１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）は好ましくは１０ＭＰａ未満である。
【００３３】
＜可塑剤＞
本発明において、層（Ａ）中の可塑剤の量は、層（Ａ）の総質量に対して０〜３５質量％である。前記可塑剤量が３５質量％を超えると、層（Ａ）を製膜することが難しく、特に加熱時の収縮率を低く抑えることが困難であり、層（Ｄ）を形成する際に層（Ｄ）の歪み及び／又は割れが生じやすい。
前記可塑剤量は、好ましくは０〜３３質量％、より好ましくは０〜３０質量％である。層（Ａ）中の可塑剤の量が前記範囲内であると、製膜性及び取扱い性に優れた層（Ａ）が製造されやすく、層（Ａ）を用いた合わせガラスの作製時に層（Ｄ）の歪み及び割れが抑制されやすい。
【００３４】
層（Ａ）中に可塑剤が含まれる場合、可塑剤として、好ましくは、下記群から選択される１以上の化合物が使用される。
・多価の脂肪族又は芳香族酸のエステル。例えば、ジアルキルアジペート（例えば、ジヘキシルアジペート、ジ−２−エチルブチルアジペート、ジオクチルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジヘプチルアジペート、ジノニルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート）；アジピン酸とアルコール若しくはエーテル化合物を含むアルコールとのエステル〔例えば、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ジ（ブトキシエトキシエチル）アジペート〕；ジアルキルセバケート（例えば、ジブチルセバケート）；セバシン酸と脂環式若しくはエーテル化合物を含むアルコールとのエステル；フタル酸のエステル（例えば、ブチルベンジルフタレート、ビス−２−ブトキシエチルフタレート）；及び脂環式多価カルボン酸と脂肪族アルコールとのエステル（例えば、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニルエステル）が挙げられる。
・多価の脂肪族若しくは芳香族アルコール又は１つ以上の脂肪族若しくは芳香族置換基を有するオリゴエーテルグリコールのエステル又はエーテル。例えば、グリセリン、ジグリコール、トリグリコール、テトラグリコール等と、直鎖状若しくは分岐状の脂肪族若しくは脂環式カルボン酸とのエステルが挙げられ、繰り返し単位２〜１０のオリゴアルキレングリコールの少なくとも片末端がエーテル結合若しくはエステル結合により炭素数２〜１４の基と結合している化合物、又は炭素数２〜１４のオリゴカルボン酸化合物とエーテル結合を含んでいてもよい炭素数２〜１４のアルコール化合物とのエステル化合物が挙げられる。具体的には、ジエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）（以下において、「３ＧＯ」と称することもある）、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘキサノエート、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、及びジプロピレングリコールジベンゾエートが挙げられる。
・脂肪族又は芳香族アルコールのリン酸エステル。例えば、トリス（２−エチルヘキシル）ホスフェート、トリエチルホスフェート、ジフェニル−２−エチルヘキシルホスフェート、及びトリクレジルホスフェートが挙げられる。
・クエン酸、コハク酸及び／又はフマル酸のエステル。
【００３５】
また、多価アルコールと多価カルボン酸とからなるポリエステル若しくはオリゴエステル、これらの末端エステル化物若しくはエーテル化物、ラクトン若しくはヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル若しくはオリゴエステル、又はこれらの末端エステル化物若しくはエーテル化物等を可塑剤として用いてもよい。
【００３６】
層（Ａ）中に可塑剤が含まれる場合、層（Ａ）と積層する場合の層（Ｃ）との間で可塑剤が移行することに伴う問題（例えば、経時的な物性変化等の問題）を抑制しやすい観点から、積層する層（Ｃ）に含まれるものと同じ可塑剤、又は層（Ｃ）の物性（例えば、耐熱性、耐光性、透明性及び可塑化効果）を損なわない可塑剤を使用することが好ましい。このような観点から、可塑剤としては、繰り返し単位２〜１０のオリゴアルキレングリコールの少なくとも片末端がエーテル結合若しくはエステル結合により炭素数２〜１４の基と結合している化合物、又は炭素数２〜１４のオリゴカルボン酸化合物とエーテル結合を含んでいてもよい炭素数２〜１４のアルコール化合物とのエステル化合物が好ましく、中でも３ＧＯ、トリエチレングリコール−ビス（２−エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘプタノエートがより好ましく、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）が特に好ましい。
【００３７】
層（Ａ）に含まれるポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の合計量は特に制限されないが、層（Ａ）の総質量に基づいて、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上、さらにより好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは９９質量％以上、極めて好ましくは９９．５質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
【００３８】
〔他の添加剤〕
層（Ａ）には、ポリビニルアセタール樹脂及び場合により含まれる可塑剤以外の成分として、さらに遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子又は有機遮熱性材料）、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、接着力調整剤及び／又は接着性を調整する各種添加剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料等が、必要に応じて添加されていてもよい。
【００３９】
＜紫外線吸収剤＞
紫外線吸収剤は、紫外線を吸収する能力を有する化合物である。紫外線吸収剤は、主に光エネルギーを熱エネルギーに変換する機能を有すると言われる化合物である。紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン類、ベンゾトリアゾール類、トリアジン類、ベンゾエート類、サリシレート類、シアノアクリレート類、蓚酸アニリド類、マロン酸エステル類、及びホルムアミジン類等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。上記の中でも、ベンゾトリアゾール類、トリアジン類、又は波長３８０〜４５０ｎｍにおけるモル吸光係数の最大値εｍａｘが１２００ｄｍ３・ｍｏｌ−１・ｃｍ−１以下である紫外線吸収剤が好ましい。
【００４０】
ベンゾトリアゾール類は、紫外線被照による着色等の光学特性低下を抑制する効果が高い。ベンゾトリアゾール類としては、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール（ＢＡＳＦ社製；商品名ＴＩＮＵＶＩＮ３２９）、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノール（ＢＡＳＦ社製；商品名ＴＩＮＵＶＩＮ２３４）、及び、２，２’−メチレンビス［６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−ｔｅｒｔ−オクチルフェノール］（株式会社ＡＤＥＫＡ製；ＬＡ−３１）等が好ましい。
【００４１】
波長３８０〜４５０ｎｍにおけるモル吸光係数の最大値εｍａｘが１２００ｄｍ３・ｍｏｌ−１・ｃｍ−１以下である紫外線吸収剤は、得られる積層フィルムの黄色味を抑制できる。このような紫外線吸収剤としては、２−エチル−２’−エトキシ−オキサルアニリド（クラリアントジャパン社製；商品名サンデユボアＶＳＵ）等が挙げられる。
【００４２】
上記した紫外線吸収剤の中で、紫外線被照による樹脂劣化が抑えられるという観点から、ベンゾトリアゾール類等が好ましく用いられる。
【００４３】
また、波長３８０ｎｍ付近の波長を効率的に吸収したい場合は、トリアジン類の紫外線吸収剤が好ましく用いられる。このような紫外線吸収剤としては、２，４，６−トリス（２−ヒドロキシ−４−ヘキシルオキシ−３−メチルフェニル）−１，３，５−トリアジン（株式会社ＡＤＥＫＡ製；ＬＡ−Ｆ７０）、及びその類縁体であるヒドロキシフェニルトリアジン系紫外線吸収剤（ＢＡＳＦ社製；ＴＩＮＵＶＩＮ４７７−ＤやＴＩＮＵＶＩＮ４６０やＴＩＮＵＶＩＮ４７９）等が挙げられる。
【００４４】
なお、紫外線吸収剤のモル吸光係数の最大値εｍａｘは、次のようにして測定する。シクロヘキサン１Ｌに紫外線吸収剤１０．００ｍｇを添加し、目視による観察で未溶解物がないように溶解させる。この溶液を１ｃｍ×１ｃｍ×３ｃｍの石英ガラスセルに注入し、日立製作所社製Ｕ−３４１０型分光光度計を用い、波長３８０〜４５０ｎｍでの吸光度を測定する。紫外線吸収剤の分子量（ＭＵＶ）と、測定された吸光度の最大値（Ａｍａｘ）とから次式により計算し、モル吸光係数の最大値εｍａｘを算出する。
εｍａｘ＝［Ａｍａｘ／（１０×１０−３）］×ＭＵＶ
【００４５】
層（Ａ）における紫外線吸収剤の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは０．２以上、より好ましくは０．５以上、特に好ましくは０．７以上であり、好ましくは１０．０以下、より好ましくは５．０以下、特に好ましくは３．０以下である。層（Ａ）における紫外線吸収剤の面密度（ｇ／ｍ２）が前記した下限値と上限値との範囲内であると、合わせガラスとした場合に、十分な紫外線吸収効果が発現されやすく、また、良好なヘイズ、良好な耐候性又は低減された色差変化を得やすい。
【００４６】
紫外線吸収剤の添加量は、層（Ａ）に含有されるポリビニルアセタール樹脂に対して質量基準で好ましくは１０ｐｐｍ以上、より好ましくは１００ｐｐｍ以上であり、好ましくは５０，０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１０，０００ｐｐｍ以下である。添加量前記下限値以上であると、十分な効果が発現されやすい。紫外線吸収剤の量を５０，０００ｐｐｍより多くしても格段の効果向上は望めない。
【００４７】
＜酸化防止剤＞
酸化防止剤は、酸素存在下においてそれ単体で樹脂の酸化劣化防止に効果を有するものである。例えば、リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、及びチオエーテル系酸化防止剤等が挙げられる。酸化防止剤としては、同一分子中にリン系酸化防止剤の効果を持つ部分及びヒンダードフェノール系酸化防止剤の効果を持つ部分を含む酸化防止剤を用いることもできる。これらの酸化防止剤は１種又は２種以上を用いることができる。中でも、着色による光学特性の劣化防止効果の観点から、リン系酸化防止剤及びヒンダードフェノール系酸化防止剤等が好ましく、リン系酸化防止剤とヒンダードフェノール系酸化防止剤との併用がより好ましい。リン系酸化防止剤とヒンダードフェノール系酸化防止剤とを併用する場合、リン系酸化防止剤の使用量とヒンダードフェノール系酸化防止剤の使用量の質量比である（リン系酸化防止剤の使用量）／（ヒンダードフェノール系酸化防止剤の使用量）は、１／５以上であることが好ましく、１／２以上であることがより好ましい。また、（リン系酸化防止剤の使用量）／（ヒンダードフェノール系酸化防止剤の使用量）は、２／１以下であることが好ましく、１／１以下であることがより好ましい。
【００４８】
リン系酸化防止剤としては、２，２−メチレンビス（４，６−ジｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト（株式会社ＡＤＥＫＡ製；商品名：アデカスタブＨＰ−１０）、トリス（２，４−ジｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（ＢＡＳＦ社製；商品名：ＩＲＧＡＦＯＳ１６８）、及び３，９−ビス（２，６−ジｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）−２，４，８，１０−テトラオキサー３，９−ジホスファスピロ［５．５］ウンデカン（株式会社ＡＤＥＫＡ製；商品名：アデカスタブＰＥＰ−３６）等が好ましい。
【００４９】
ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕（ＢＡＳＦ社製；商品名ＩＲＧＡＮＯ０１０１０）、及びオクタデシル−３−（３，５−ジｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート（ＢＡＳＦ社製；商品名ＩＲＧＡＮＯ０１０７６）等が好ましい。
【００５０】
同一分子中にリン系酸化防止剤の効果を持つ部分及びヒンダードフェノール系酸化防止剤の効果を持つ部分を含む酸化防止剤としては、６−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチル）プロポキシ］−２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチルジベンズ［ｄ，ｆ］［１，３，２］−ジオキサスホスフェピン（住友化学株式会社製；商品名スミライザーＧＰ）等が好ましい。
【００５１】
層（Ａ）における酸化防止剤の面密度は、好ましくは０．１ｇ／ｍ２以上、より好ましくは０．２ｇ／ｍ２以上、特に好ましくは０．５ｇ／ｍ２以上であり、好ましくは２．５ｇ／ｍ２以下、より好ましくは１．５ｇ／ｍ２以下、特に好ましくは２．０ｇ／ｍ２以下である。層（Ａ）における酸化防止剤の面密度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、合わせガラスとした場合に、十分な酸化防止効果が発現されやすく、また、良好なヘイズ又は低減された色差変化を得やすい。
【００５２】
酸化防止剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、通常５質量部以下、好ましくは４質量部以下、より好ましくは３質量部以下である。酸化防止剤の量が前記下限値以上であると、十分な酸化防止効果を得やすい。酸化防止剤の量を５質量部より多くしても格段の効果向上は望めない。
【００５３】
＜光安定剤＞
光安定剤は、主に光による酸化で生成するラジカルを捕捉する機能を有すると言われる化合物である。好適な光安定剤としては、２，２，６，６−テトラアルキルピペリジン骨格を持つ化合物等のヒンダードアミン（株式会社ＡＤＥＫＡ製；ＬＡ−５２やＬＡ−５７）（ＢＡＳＦ社製；ＴＩＮＵＶＩＮ６２２ＳＦやＴＩＮＵＶＩＮ７７０）等が挙げられる。
【００５４】
層（Ａ）における光安定剤の面密度は、好ましくは０．０５ｇ／ｍ２以上、より好ましくは０．５ｇ／ｍ２以上であり、好ましくは７０ｇ／ｍ２以下、より好ましくは３０ｇ／ｍ２以下である。
光安定剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．０５質量部以上であり、通常は１０質量部以下、より好ましくは５質量部以下である。光安定剤の配合量が前記下限値以上であると、十分な効果を得やすい。光安定剤の量を１０質量部より多くしても格段の効果向上は望めない。
【００５５】
＜遮熱材料＞
遮熱材料は、少なくとも近赤外波長領域の光線を吸収する機能を有するものである。好適な遮熱材料の例としては、熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子、例えば、錫ドープ酸化インジウム、アンチモンドープ酸化錫、アルミニウムドープ酸化亜鉛、インジウムドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、酸化タングステン、六ホウ化ランタン、六ホウ化セリウム、無水アンチモン酸亜鉛及び硫化銅等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、性能、安全性、原料入手性、価格等の観点から無水アンチモン酸亜鉛又は錫ドープ酸化インジウムを含むことが好ましい。
本発明の好ましい一態様では、層（Ａ）は熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有する。
【００５６】
層（Ａ）が遮熱材料を含有する場合、遮熱材料の赤外線吸収能は、赤外線が層（Ａ）を通過するときの光路長（ｍ）及び層（Ａ）中の遮熱材料の濃度（ｇ／ｍ３）に比例する。従って、遮熱材料の赤外線吸収能は、層（Ａ）における遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）に比例する。
【００５７】
層（Ａ）において遮熱材料として金属ドープ酸化タングステン（例えばセシウムドープ酸化タングステン）を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは０．１０以上、より好ましくは０．１５以上、特に好ましくは０．２０以上であり、好ましくは１．００以下、より好ましくは０．７０以下、特に好ましくは０．５０以下である。
【００５８】
層（Ａ）において遮熱材料として錫ドープ酸化インジウムを用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは０．５０以上、より好ましくは１．００以上、さらに好ましくは１．５０以上、特に好ましくは２．２５以上、最も好ましくは３．００以上であり、好ましくは１５．００以下、より好ましくは１０．５０以下、特に好ましくは７．５０以下である。
【００５９】
層（Ａ）おいて遮熱材料としてアンチモンドープ酸化錫を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは１．００以上、より好ましくは１．５０以上、特に好ましくは２．００以上であり、好ましくは１０．００以下、より好ましくは７．００以下、特に好ましくは５．００以下である。
【００６０】
層（Ａ）において遮熱材料としてフタロシアニン化合物を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは０．０１０以上、より好ましくは０．０１５以上、特に好ましくは０．０２０以上であり、好ましくは０．１００以下、より好ましくは０．０７０以下、特に好ましくは０．０５０以下である。
【００６１】
層（Ａ）において遮熱材料としてアルミニウムドープ酸化亜鉛を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは１．００以上、より好ましくは１．５０以上、特に好ましくは２．００以上であり、好ましくは１０．００以下、より好ましくは７．００以下、特に好ましくは５．００以下である。
【００６２】
層（Ａ）において遮熱材料としてアンチモン酸亜鉛を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは１．００以上、より好ましくは１．５０以上、特に好ましくは２．００以上であり、好ましくは１０．００以下、より好ましくは７．００以下、特に好ましくは５．００以下である。
【００６３】
層（Ａ）において遮熱材料として六ホウ化ランタンを用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、好ましくは０．０２以上、より好ましくは０．０３以上、特に好ましくは０．０４以上であり、好ましくは０．２０以下、より好ましくは０．１４以下、特に好ましくは０．１０以下である。
【００６４】
各遮熱材料についての前記面密度（ｇ／ｍ２）が前記した下限値と上限値との範囲内であると、合わせガラスとした場合に、十分な効果が発現されやすく、また、良好なヘイズ、良好な耐候性又は小さい色差変化を得やすい。
【００６５】
層（Ａ）が遮熱材料を含有する場合、少なくとも層（Ａ）が１種以上の紫外線吸収剤を含有することが好ましい。これにより、例えば、層（Ｂ）を内層とし、層（Ａ）を外層とした場合に、層（Ｂ）の熱可塑性樹脂が紫外線から保護されるとともに、積層フィルムの遮熱性を高めることができる。
【００６６】
また、例えば、本発明の積層フィルムが層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）という３層構成を有する場合、層（Ａ）に遮熱材料を含有させる態様とすることにより、層（Ａ）２層分の光路長を赤外線が通過することになるため、合わせガラスの可視光線透過率又はヘイズを損なわずに遮熱性を高めることができる。
【００６７】
＜接着力調整剤＞
層（Ａ）には、必要に応じて、ガラス等に対する積層フィルムの接着性を制御するために、接着力調整剤及び／又は接着性を調整するための各種添加剤を含有させてもよい。
【００６８】
接着性を調整するための各種添加剤としては、国際公開第０３／０３３５８３号に開示されているものを使用することもでき、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩が好ましく使用され、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。上記塩としてはオクタン酸、ヘキサン酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン酸等の有機酸；塩酸、硝酸等の無機酸の塩等が挙げられる。
【００６９】
接着力調整剤及び／又は接着性を調整するための各種添加剤の最適な添加量は、使用する添加剤により異なるが、得られる積層フィルムのガラスへの接着力が、パンメル試験（Ｐｕｍｍｅｌｔｅｓｔ；国際公開第０３／０３３５８３号等に記載）において、一般には３以上、１０以下になるように調整することが好ましく、特に高い耐貫通性を必要とする場合は３以上、６以下、高いガラス飛散防止性を必要とする場合は７以上、１０以下になるように調整することが好ましい。高いガラス飛散防止性が求められる場合は、接着力調整剤を添加しないことも有用な方法である。
【００７０】
［ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）の製造方法］
ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）の製造方法は特に限定されない。前記ポリビニルアセタール樹脂、場合により所定量の可塑剤、及び必要に応じて他の添加剤を配合し、これを均一に混練した後、押出法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法又はインフレーション法等の公知の製膜方法を用いて製造できる。
【００７１】
公知の製膜方法の中でも特に、押出機を用いてフィルムを製造する方法が好適に採用される。押出時の樹脂温度は１５０〜２５０℃が好ましく、１７０〜２３０℃がより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎるとポリビニルアセタール樹脂が分解を起こし、揮発性物質の含有量が多くなる。一方で樹脂温度が低すぎる場合にも、揮発性物質の含有量は多くなる。揮発性物質を効率的に除去するため、押出機のベント口から減圧により、揮発性物質を除去することもできる。
【００７２】
［熱可塑性樹脂層（Ｂ）］
本発明の積層フィルムは、ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）に加えて、１層以上の熱可塑性樹脂層（Ｂ）を有する。層（Ａ）と層（Ｂ）との組み合わせにより、本発明の積層フィルムは、場合によって有してもよい機能性層（Ｄ）の歪みを良好に防止する性能、優れた光学性能及び優れた曲面追従性を併せ持つことができる。層（Ｂ）は、積層フィルムのいずれの位置に配置されていてもよい。層（Ｄ）の歪み又は合わせガラスの透明性の悪化を抑制でき、形状への追従性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスを得やすい観点から、層（Ｂ）は、好ましくは層（Ａ）と隣接して積層されている。
【００７３】
層（Ｂ）を構成するフィルムの種類は式（１）「Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ」及び式（２）「Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ」を満たすフィルムであれば特に限定されず、アクリル系フィルムの他に、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）系フィルム、ポリビニルアセタール樹脂フィルム、アイオノマーフィルム、ポリアセタール（ＰＯＭ）フィルム、ポリプロピレン（ＰＰ）フィルム及びＰＥＴフィルム等を用いることができる。コスト、長期耐光性、透明性、又は合わせガラスとして加工する際の加工性の良さの観点から、層（Ｂ）としてはアクリル系フィルム、ポリビニルアセタール樹脂フィルム又はＰＥＴフィルムが好適に用いられる。これらのフィルムは、未延伸フィルムであってもよいし、延伸フィルムであってもよい。特に明記しない限り、フィルムは未延伸フィルムを意味する。なお、層（Ｂ）として使用できるポリビニルアセタール樹脂フィルムは、ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）とは異なる。
【００７４】
また、層（Ｂ）は、単一の熱可塑性樹脂材料からなる単層フィルムであってもよいし、複数の熱可塑性樹脂材料からなる層が積層された多層フィルムであってもよい。
【００７５】
また、層（Ｂ）に含まれる樹脂成分は、異なる樹脂を溶融混練時に混合したアロイ樹脂であってもよいし、単独の樹脂でもよい。即ち、例えば、層（Ａ）又は場合により積層されてよい層（Ｃ）若しくは層（Ｄ）との接着性を高めるために樹脂を改質する目的で、マレイン酸変性アクリル樹脂とアクリル樹脂とを溶融混練したアロイ樹脂であってもよいし、単独のマレイン酸変性アクリル樹脂であってもよい。
【００７６】
引張貯蔵弾性率Ｅ’は、後述の実施例に記載の方法で測定できる。
層（Ｂ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）及び１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）が、式（１）及び式（２）を満たすフィルムを作製する方法としては、例えば、層（Ｂ）に、弾性体粒子を含むアクリル系樹脂組成物を用いる方法が挙げられる。弾性体粒子は、少なくとも１層の内層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位及び／又は共役ジエン系単量体単位を有する架橋弾性重合体を含む架橋弾性重合体層であり、最外層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位を有する熱可塑性重合体を含む熱可塑性重合体層であることが好ましい。
また、式（１）及び式（２）を満たすフィルムを作製する方法としては、層（Ｂ）として、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が結合したブロック共重合体（Ｚ）と、メタクリル系樹脂（Ｍ）とを含むアクリル系樹脂組成物を用いる方法が挙げられる。この場合、ブロック共重合体（Ｚ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度〔η（Ｚ）〕が７５〜１５００Ｐａ・ｓであり、さらに、メタクリル系樹脂（Ｍ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度〔η（Ｍ）〕と溶融粘度〔η（Ｚ）〕の比〔η（Ｍ）／η（Ｚ）〕の値が１〜２０であることが好ましい。
【００７７】
層（Ｂ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）は、１０００ＭＰａ以上、好ましくは１１００ＭＰａ以上、より好ましくは１２００ＭＰａ以上である。引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）が１０００ＭＰａ未満となると、実用時におけるフィルムの剛性が足りずハンドリング性が悪くなり、また印刷やエッチング等の加工方法で層（Ｂ）上に機能性層を付与する工程において工程通過性悪化の原因となる。引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）は、通常１００００ＭＰａ以下である。
【００７８】
層（Ｂ）を構成する樹脂材料の１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）は、１０ＭＰａ以上、好ましくは３０ＭＰａ以上、より好ましくは５０ＭＰａ以上である。引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）が１０ＭＰａ未満となると、合わせガラスに加工する際に層（Ｂ）が熱ダレを起こし、機能性層の歪みや破断等の原因となる。引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）は、通常１００００ＭＰａ以下である。
【００７９】
層（Ｂ）を構成する樹脂材料の１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）は、好ましくは５００ＭＰａ以下、より好ましくは４００ＭＰａ以下、特に好ましくは３００ＭＰａ以下である。引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が前記上限値以下であると、合わせガラスに加工する際に層（Ｂ）が十分に柔らかくなって３Ｄ形状のガラスへの追従性を得やすく、機能性層のしわや切れが発生しにくい。引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）は、通常０．１ＭＰａ以上である。
【００８０】
層（Ｂ）と層（Ａ）又は場合により積層される層（Ｃ）若しくは層（Ｄ）と積層する前の層（Ｂ）の少なくとも一方の表面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、好ましくは０．１５μｍ以下、より好ましくは０．１２μｍ以下、特に好ましくは０．１０μｍ以下である。算術平均粗さ（Ｒａ）が前記上限値以下であると、合わせガラスに加工した後の優れた透明性を得やすく、また、隣接する層〔特に、場合により積層される層（Ｄ）〕との良好な接合性を得やすい。算術平均粗さ（Ｒａ）を前記上限値以下とする方法としては、例えば、Ｔダイを用いた溶融押出成膜法によりフィルムを成膜する工程において、十分に平滑な冷却ロール２本を用いてダイから吐出されるフィルムを挟みこむことにより鏡面性を付与するニップ成膜法や、十分に平滑な冷却ロール１本を用いて、ロール上にダイから吐出されるフィルムを成膜するキャスト成膜法等が挙げられる。算術平均粗さ（Ｒａ）は、レーザー顕微鏡を利用して測定することができる。算術平均粗さ（Ｒａ）はフィルム表面の任意の５箇所において測定された個々の算術平均粗さ（Ｒａ）の平均値として求めることができ、この値をμｍで表したものをいう。詳しくはＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１に準じて測定することができる。
【００８１】
層（Ｂ）の厚さは、好ましくは１５μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは１５０μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは７５μｍ以下である。層（Ｂ）の厚さが前記下限値以上であると、実用時におけるフィルムの十分なハンドリング性を得やすく、層（Ｂ）の厚さが前記上限値以下であると、３Ｄ形状のガラスへの優れた追従性を得やすい。
コーティング又は蒸着法を用いる場合は、層（Ｂ）の厚さは、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上であり、好ましくは１５０μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは７５μｍ以下である。層（Ｂ）の厚さが前記下限値以上であると、実用時における被膜安定性が優れ、層（Ｂ）の厚さが前記上限値以下であると、３Ｄ形状のガラスへの優れた追従性を得やすい。
本発明の積層フィルムが複数の層（Ｂ）を有する場合、各層（Ｂ）の厚さが上記範囲内であることが好ましい。
【００８２】
アクリル系フィルムは、上記条件を満たすものであれば任意のものを用いることができる。好ましくは、弾性体粒子を含むアクリル系樹脂組成物により形成されたアクリル系フィルム、より好ましくは、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）とメタクリル系樹脂（Ｍ）を任意の割合で混合したアクリル系樹脂組成物（Ｒ１）により形成されたアクリル系フィルムが用いられる。アクリル系樹脂組成物（Ｒ１）には、任意の添加剤が含まれていてもよい。
また、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が結合したブロック共重合体（Ｚ）とメタクリル系樹脂（Ｍ）を任意の割合で混合したアクリル系樹脂組成物（Ｒ２）により形成されたアクリル系フィルムも好適に用いられる。アクリル系樹脂組成物（Ｒ２）には、任意の添加剤が含まれていてもよい。
【００８３】
〔アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）〕
アクリル系フィルムに含まれるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）としては、公知のものを用いることができる。耐衝撃性等の観点から、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）としては、少なくとも１層の内層（最外層より内側の層）が、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位及び／又は共役ジエン系単量体単位を有する架橋弾性重合体を含む架橋弾性重合体層であり、最外層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位を有する熱可塑性重合体を含む熱可塑性重合体層であるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）が好ましい。
【００８４】
架橋弾性重合体層は、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位及び共役ジエン系単量体単位に由来する樹脂成分の含有量が、架橋弾性重合体層の総質量に対して５０質量％以上であることが好ましい。架橋弾性重合体層に含まれる架橋弾性重合体は、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位と共役ジエン系単量体単位以外の他の単量体単位を有するものであってもよい。また、架橋弾性重合体層には、架橋弾性重合体以外の重合体が含まれていてもよい。
【００８５】
熱可塑性重合体層は、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位に由来する樹脂成分が、熱可塑性重合体層の全質量に対して５０質量％以上であることが好ましい。熱可塑性重合体層に含まれる熱可塑性重合体は、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位以外の他の単量体単位を有するものであってもよい。また、熱可塑性重合体層には、熱可塑性重合体以外の重合体が含まれていてもよい。
【００８６】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）は、少なくとも１層の架橋弾性重合体層を含む１層又は複数層の内層が最外層の熱可塑性重合体層により覆われた、いわゆるコア／シェル構造ゴム粒子である。
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）において、最外層を除く少なくとも１層の内層を構成する架橋弾性重合体層は、この層の分子鎖と隣接する層中の分子鎖とがグラフト結合により結合されていることが好ましい。
【００８７】
架橋弾性重合体層に使用される炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、及びアクリル酸プロピル等が挙げられる。架橋弾性重合体層に使用される共役ジエン系単量体としては、例えば、１，３−ブタジエン及びイソプレン等が挙げられる。
【００８８】
架橋弾性重合体層には、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル及び／又は共役ジエン系単量体の他、これらと共重合可能なビニル系単量体を用いてもよい。共重合可能なビニル系単量体としては、例えば、メタクリル酸エステル、芳香族ビニル化合物、多官能性単量体等が挙げられる。
なお、本明細書において、「多官能性単量体」は、２以上の重合性官能基を有する単量体である。
【００８９】
本発明の積層フィルムを用いて作製した合わせガラスの耐衝撃性等の観点から、架橋弾性重合体層中の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位及び／又は共役ジエン系単量体単位に由来する樹脂成分の含有量は、架橋弾性重合体層の総質量に対して、６０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましい。
【００９０】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）において、最外層の熱可塑性重合体層に使用される炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステルとしては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル、及びメタクリル酸シクロヘキシル等が挙げられる。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の分散性の点から、熱可塑性重合体層中のメタクリル酸アルキルエステル単量体単位に由来する樹脂成分の含有量は、熱可塑性重合体層の総質量に対して、７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。
【００９１】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の層数は特に制限されず、２層、３層、又は４層以上である。熱安定性及び生産性の点で、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）は３層構造であることが特に好ましい。
【００９２】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）としては、中心側から、メタクリル酸メチル単位と、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、多官能性単量体単位とを含む架橋樹脂層からなる第１層と、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、メタクリル酸メチル単位（任意成分）と、多官能性単量体単位とを含む架橋弾性体層からなる第２層と、メタクリル酸メチル単位と、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位とを含む硬質熱可塑性樹脂層からなる第３層（最外層）とからなる３層構造重合体粒子（Ｙ１）が好ましい。第１層の架橋樹脂層は、３０〜９８．９９質量％のメタクリル酸メチル単位と、１〜６９．９９質量％の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、０．０１〜２質量％の多官能性単量体単位とを含むことが好ましい。第２層の架橋弾性体層は、７０〜９９．９質量％の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、０〜２９．９質量％のメタクリル酸メチル単位（任意成分）と、０．１〜５質量％の多官能性単量体単位とを含むことが好ましい。第３層の硬質熱可塑性樹脂層は、８０〜９９質量％のメタクリル酸メチル単位と、１〜２０質量％の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位とを含むことが好ましい。
【００９３】
３層構造重合体粒子（Ｙ１）において、各層の比率は特に制限されず、第１層が５〜４０質量％であり、第２層が２０〜５５質量％であり、第３層（最外層）が１５〜７５質量％であるのが好ましい。
【００９４】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は特に制限されず、０．０５μｍ以上であることが好ましく、０．０６μｍ以上であることがより好ましく、０．０７μｍ以上であることがさらに好ましい。また、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は、０．２５μｍ以下であることが好ましく、０．２０μｍ以下であることがより好ましく、０．１５μｍ以下であることがさらに好ましい。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径が０．０５μｍ未満では、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の取扱い性が低下する傾向がある。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径が０．２５μｍより大きくなると、本発明の合わせガラス用中間膜が、応力が加えられたときに白化して透過率が低下しやすくなる（つまり、耐応力白化性が悪化する）傾向がある。さらに粒子径の大きい多層構造重合体粒子（Ｙ）の添加割合が多いと、得られる合わせガラスのヘイズが増大する傾向がある。耐応力白化性やヘイズの観点から、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は、０．１５μｍ以下であることが好ましい。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は、例えば、乳化重合法により重合を行う際における界面活性剤の添加量や単量体の組成を変更することで、適宜、調整することができる。
【００９５】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率が１．４８５〜１．４９５の範囲となる重合体で構成されていることが、層（Ｂ）の透明性を高める観点から好ましい。
【００９６】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の重合法は特に制限されず、乳化重合法が好ましい。まず、１種又は２種以上の原料単量体を乳化重合させて芯粒子をつくった後、他の１種又は２種以上の単量体を芯粒子の存在下に乳化重合させて芯粒子の周りに殻を形成させる。次いで必要に応じて、芯と殻からなる粒子の存在下にさらに１種又は２種以上の単量体を乳化重合させて別の殻を形成させる。このような重合反応を繰り返すことにより、目的とするアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）を乳化ラテックスとして製造することができる。得られたラテックス中には、通常、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）に加えて、メタクリル酸メチル単位を有する直鎖のメタクリル系樹脂が存在する。
【００９７】
本発明に用いるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量は、層（Ｂ）の総質量に対して、４０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、６２質量％以上であることが特に好ましい。また、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量は、層（Ｂ）の総質量に対して、８０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることがより好ましく、６７質量％以下であることが特に好ましい。
なお、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量は、アセトンを用いて以下の方法にて求めるものとする。
層（Ｂ）を構成するアクリル系樹脂組成物を充分乾燥して水分を除去した後、その質量（Ｗ１）を測定する。次に、このアクリル系樹脂組成物を試験管に入れ、アセトンを加えて溶解し、アセトン可溶部を除去する。その後、真空加熱乾燥機を使用してアセトンを除去し、残留物を得る。この残留物から微粒子を分離し、次に得られた残留物の質量（Ｗ２）を測定する。次式に基づいて、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量を求める。
［アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量］＝（Ｗ２／Ｗ１）×１００（％）
【００９８】
〔メタクリル系樹脂（Ｍ）〕
アクリル系フィルムに用いるアクリル系樹脂組成物は、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）と、さらに、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）を含むことが好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）は、１種を単独で、又は、２種以上を用いることができる。
【００９９】
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、メタクリル酸メチル単位に合わせて、必要に応じて、２０質量％以下の共重合可能なビニル系単量体単位を含むことができる。ビニル系単量体としては特に制限されず、アクリル酸メチル等のアクリル酸エステル単量体；メタクリル酸エステル；芳香族ビニル化合物；等が挙げられる。これらは１種を単独で、又は、２種以上を用いることができる。
【０１００】
メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートは、１ｇ／１０分以上であることが好ましく、１．２ｇ／１０分以上であることがより好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートは、５ｇ／１０分以下であることが好ましく、３ｇ／１０分以下であることがより好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートが上記の範囲を超えると、メタクリル系樹脂（Ｍ）とアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）とを含むアクリル系樹脂組成物（Ｒ１）を溶融成形する際の粘り強さが低下する傾向にある。メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートが上記の範囲未満であると、アクリル系樹脂組成物（Ｒ１）を溶融成形する際の流動性が低下する傾向にある。メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）は、例えば、メタクリル酸メチルを含む単量体の重合に併用するアクリル酸エステルや連鎖移動剤の添加量を適切に調整することにより得ることができる。
【０１０１】
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率が１．４８５〜１．４９５の範囲となる重合体で構成されていることが、層（Ｂ）の透明性を高めやすい観点から好ましい。
【０１０２】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）とメタクリル系樹脂（Ｍ）を混合したアクリル系樹脂組成物（Ｒ１）中におけるメタクリル系樹脂（Ｍ）の配合量は特に制限されず、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）１００質量部に対して、１質量部以上であることが好ましく、５質量部以上であることがより好ましく、１５質量部以上であることが特に好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）の配合量は、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）１００質量部に対して、１００質量部以下であることが好ましく、７０質量部以下であることが好ましく、４５質量部以下であることが特に好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）の配合量が１００質量部より多くなると、層（Ｂ）を構成する樹脂材料の１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）を所望の範囲に調整することが困難になる傾向がある。
【０１０３】
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、市販品又はＩＳＯ８２５７−１の規定品を用いることができる。
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、公知方法により重合して用いることができる。ここで、メタクリル系樹脂（Ｍ）の重合法は特に制限されず、乳化重合法、懸濁重合法、塊状重合法、及び溶液重合法等が挙げられる。
【０１０４】
〔アクリル系ブロック共重合体（Ｚ）〕
メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）は、メタクリル酸エステルに由来する構成単位を主たる構成単位とするものである。メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）におけるメタクリル酸エステルに由来する構成単位の割合は、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９５質量％以上であることがさらに好ましく、９８質量％以上であることが特に好ましい。
【０１０５】
メタクリル酸エステルとしては、透明性及び耐熱性を向上させる観点から、メタクリル酸メチルがより好ましい。メタクリル酸エステルは、１種を単独で、又は、２種以上を組み合わせて重合することによって、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）を形成できる。
【０１０６】
メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗ(ｚ１)は、５，０００以上であることが好ましく、１５０，０００以下であることが好ましい。また、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗは、８，０００以上であることがより好ましく、１２，０００以上であることがさらに好ましい。また、重量平均分子量Ｍｗは、１２０，０００以下であることがより好ましく、１００，０００以下であることがさらに好ましい。
【０１０７】
ブロック共重合体（Ｚ）において、一分子中にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）が複数ある場合、其々のメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）を構成する構成単位の組成比や分子量は、相互に同じであってもよいし、異なっていてもよい。
【０１０８】
ブロック共重合体（Ｚ）におけるメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の割合は、透明性、柔軟性、成形加工性及び表面平滑性の観点から、１０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）におけるメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の割合が１０質量％以上であり、６０質量％以下であると、本発明のアクリル系樹脂組成物からなる層（Ｂ）の透明性、可撓性、耐屈曲性、耐衝撃性、柔軟性等に優れる。ブロック共重合体（Ｚ）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）が複数含まれる場合には、上記の割合は、すべてのメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の合計質量に基づいて算出する。
【０１０９】
アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）は、アクリル酸エステルに由来する構成単位を主たる構成単位とするものである。アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）におけるアクリル酸エステルに由来する構成単位の割合は、４５質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以上であることがさらに好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい。
【０１１０】
アクリル酸エステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、アクリル酸アミル、アクリル酸イソアミル、アクリル酸ｎ−ヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ペンタデシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸イソボルニル、アクリル酸フェニル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸フェノキシエチル、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−メトキシエチル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸アリル等が挙げられる。アクリル酸エステルは、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて重合することによって、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）を形成できる。
【０１１１】
アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）は、後述のアクリル系樹脂組成物（Ｒ２）の透明性を向上させる観点等から、アクリル酸アルキルエステルとアクリル酸芳香族エステルとからなることが好ましい。アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が、アクリル酸アルキルエステルとアクリル酸芳香族エステルとからなる場合、該アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）は、アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位５０〜９０質量％と（メタ）アクリル酸芳香族エステルに由来する構成単位５０〜１０質量％とを含むことが好ましい。
【０１１２】
アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗ(ｚ２)は、５，０００以上であることが好ましく、１５，０００以上であることがより好ましく、３０，０００以上であることが特に好ましい。アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗ(ｚ２)は、１２０，０００以下であることが好ましく、１１０，０００以下であることがより好ましく、１００，０００以下であることが特に好ましい。
【０１１３】
ブロック共重合体（Ｚ）におけるアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の割合は、透明性、柔軟性、成形加工性及び表面平滑性の観点から、１０質量％以上であることが好ましく、２０質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以下であることが好ましく、５５質量％以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）におけるアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の割合が１０質量％以上、６０質量％以下の範囲にあると、本発明のアクリル系樹脂組成物からなる層（Ｂ）の耐衝撃性、柔軟性等に優れる。ブロック共重合体（Ｚ）が一分子中にアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）を複数含む場合には、上記の割合は、すべてのアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の合計質量に基づいて算出する。
【０１１４】
ブロック共重合体（Ｚ）のメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）とアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）との結合形態は、特に限定されない。例えば、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の一末端にアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の一末端が繋がったもの〔（ｚ１）−（ｚ２）構造のジブロック共重合体〕；メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の両末端のそれぞれにアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の一末端が繋がったもの〔（ｚ２）−（ｚ１）−（ｚ２）構造のトリブロック共重合体〕；アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の両末端のそれぞれにメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の一末端が繋がったもの〔（ｚ１）−（ｚ２）−（ｚ１）構造のトリブロック共重合体〕等のメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）とアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）とが直列に繋がった構造のブロック共重合体が挙げられる。
【０１１５】
また、ブロック共重合体（Ｚ）は、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）及びアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）以外の重合体ブロック（ｚ３）を有するものであってもよい。
【０１１６】
ブロック共重合体（Ｚ）は、必要に応じて、分子鎖中又は分子鎖末端に水酸基、カルボキシル基、酸無水物、アミノ基等の官能基を有していてもよい。
【０１１７】
ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量Ｍｗ（Ｚ）は、５２,０００以上であることが好ましく、６０，０００以上であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量Ｍｗ（Ｚ）は、４００，０００以下であることが好ましく、３００，０００以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量が小さいと、溶融押出成形において十分な溶融張力を保持できず、良好な板状成形体が得られにくく、また得られた板状成形体の破断強度等の力学物性が低下する傾向がある。一方、ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量が大きいと、溶融樹脂の粘度が高くなり、溶融押出成形で得られる板状成形体の表面に微細なシボ調の凹凸や未溶融物（高分子量体）に起因するブツが発生し、良好な板状成形体が得られにくい傾向がある。
【０１１８】
また、ブロック共重合体（Ｚ）の分子量分布を表す重量平均分子量Ｍｗ（Ｚ）と数平均分子量Ｍｎ（Ｚ）の比であるＭｗ（Ｚ）／Ｍｎ（Ｚ）は、１．０以上であることが好ましく、２．０以下であることが好ましく、１．６以下であることがより好ましい。このような範囲内に分子量分布があることにより、本発明の合わせガラス用中間膜において、ブツの発生原因となる未溶融物の含有量を極めて少量とすることができる。
【０１１９】
ブロック共重合体（Ｚ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度〔η（Ｚ）〕は、７５〜１５００Ｐａ・ｓの範囲であることが好ましい。溶融粘度〔η（Ｚ）〕は、１５０Ｐａ・ｓ以上であることがより好ましく、３００Ｐａ・ｓ以上であることが特に好ましい。また、溶融粘度〔η（Ｚ）〕は、１０００Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、７００Ｐａ・ｓ以下であることが特に好ましい。溶融粘度〔η（Ｚ）〕が、７５〜１５００Ｐａ・ｓの範囲であることで、破断強度等の力学物性に優れ、表面の微細なシボ調の凹凸や未溶融物（高分子量体）に起因するブツの発生が抑制された、良好なフィルムを得ることができる。
【０１２０】
また、メタクリル系樹脂（Ｍ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度〔η（Ｍ）〕と溶融粘度〔η（Ｚ）〕の比〔η（Ｍ）／η（Ｚ）〕の値は、１以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましく、６以上であることがさらに好ましい。〔η（Ｍ）／η（Ｚ）〕の値は、２０以下であることが好ましく、１０以下であることがより好ましく、８以下であることがさらに好ましい。η（Ｍ）／η（Ｚ）の値が１〜２０の範囲であることで、良好な分散性を確保でき、機械的物性、光学特性に優れたフィルムとなる。
【０１２１】
２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける、メタクリル系樹脂（Ｍ）及びブロック共重合体（Ｚ）のそれぞれの溶融粘度は、キャピログラフ（株式会社東洋精機製作所製、型式１Ｄ）を用いて、２２０℃で、直径１ｍｍΦ、長さ１０ｍｍのキャピラリーより、ピストンスピード１０ｍｍ／分の速度で、溶融した樹脂を押出し、その際に生じるせん断応力から求めることができる。
【０１２２】
ブロック共重合体（Ｚ）のＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率は、１．４８５以上であることが好ましく、１．４８７以上であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の屈折率は、１．４９５以下であることが好ましく、１．４９３以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の屈折率が、１．４８５〜１．４９５の範囲にあると、層（Ｂ）の透明性が高くなる。なお、本明細書において「屈折率」とは、ＡＳＴＭ  Ｄ５４２の規定のとおり、測定波長５８７．６ｎｍ（ｄ線）で測定した値を意味する。
【０１２３】
ブロック共重合体（Ｚ）の製造方法は、特に限定されず、公知の手法に準じた方法を採用することができる。例えば、各重合体ブロックを構成する単量体をリビング重合する方法が一般に使用される。このようなリビング重合の手法としては、例えば、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用いアルカリ金属又はアルカリ土類金属塩等の鉱酸塩の存在下でアニオン重合する方法、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用い有機アルミニウム化合物の存在下でアニオン重合する方法、有機希土類金属錯体を重合開始剤として用い重合する方法、α−ハロゲン化エステル化合物を開始剤として用い銅化合物の存在下ラジカル重合する方法等が挙げられる。また、多価ラジカル重合開始剤や多価ラジカル連鎖移動剤を用いて、各ブロックを構成するモノマーを重合させ、本発明に用いられるブロック共重合体（Ｚ）を含有する混合物として製造する方法等も挙げられる。これらの方法のうち、特に、ブロック共重合体（Ｚ）が高純度で得られ、また分子量や組成比の制御が容易であり、且つ経済的であることから、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用い、有機アルミニウム化合物の存在下でアニオン重合する方法が好ましい。
【０１２４】
アクリル系フィルムに用いるアクリル系樹脂組成物（Ｒ２）は、ブロック共重合体（Ｚ）と、さらに、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）を含むことが好ましい。アクリル系樹脂組成物（Ｒ２）におけるブロック共重合体（Ｚ）の含有量は、メタクリル系樹脂（Ｍ）とブロック共重合体（Ｚ）との合計１００質量部に対し、１質量部以上であることが好ましく、１０質量部以上であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の含有量は、メタクリル系樹脂（Ｍ）とブロック共重合体（Ｚ）との合計１００質量部に対し、９０質量部以下であることが好ましく、４５質量部以下であることがより好ましく、３０質量部以下であることがさらに好ましい。アクリル系樹脂組成物（Ｒ２）におけるメタクリル系樹脂（Ｍ）の含有量がブロック共重合体（Ｚ）に対して少ないと、Ｔダイを用いた溶融押出成形により得られるシートの表面硬度が低下する傾向がある。
【０１２５】
ポリビニルアセタール樹脂フィルムもまた、式（１）及び（２）を満たすものであれば任意のものを層（Ｂ）として用いることができる。層（Ｂ）として使用されるポリビニルアセタール樹脂フィルムは、先に記載した層（Ａ）に用いられる材料及び製法を参照して製造することができる。
但し、層（Ｂ）として使用されるポリビニルアセタール樹脂フィルムについては、層（Ｂ）を構成する樹脂材料の引張貯蔵弾性率を所望の範囲に制御する観点から、層（Ｂ）中のポリビニルアセタール樹脂の原料としたポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は好ましくは１０００以上、より好ましくは１５００以上である。また、層（Ｂ）中のポリビニルアセタール樹脂は、少なくとも１つのポリビニルアルコール系樹脂と、２〜１０個の炭素原子を有する１つ以上の脂肪族非分岐のアルデヒドとの反応により生じるものであることが好ましいが、アセタール化に使用するアルデヒドにおけるアセトアルデヒドの含有量は、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは８０質量％以上であり、１００質量％であってもよい。アセタール化に使用するアルデヒドは、アセトアルデヒドとブチルアルデヒドの混合物であってもよい。
【０１２６】
層（Ｂ）として使用されるポリビニルアセタール樹脂フィルムは、可塑剤を含有してよい。そのような可塑剤としては、先に記載した層（Ａ）に含まれてよい可塑剤を使用できる。ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量は、当該ポリビニルアセタール樹脂フィルムの総質量に対して、好ましくは０〜２０質量％、より好ましくは０〜１０質量％、特に好ましくは０〜５質量％である。
【０１２７】
ＰＥＴフィルムもまた、式（１）及び（２）を満たすものであれば任意のものを層（Ｂ）用いることができる。
【０１２８】
〔他の添加剤〕
本発明の層（Ｂ）は、上記した成分以外に、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて、１種又は２種以上の任意成分を含むことができる。
任意成分としては、酸化防止剤、熱劣化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、熱線遮蔽剤、可塑剤、滑剤、離型剤、高分子加工助剤、接着力調整剤、帯電防止剤、難燃剤、染顔料、有機色素、耐衝撃性改質剤、発泡剤、充填剤及び蛍光体等の各種添加剤等が挙げられる。
【０１２９】
上記各種添加剤の合計量は特に制限されず、一般に層（Ｂ）の総質量に対して好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０５質量％以上であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。
【０１３０】
紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤としては、前述した層（Ａ）において含有され得るものを使用できる。
【０１３１】
＜熱劣化防止剤＞
熱劣化防止剤は、実質上無酸素の状態下で高熱にさらされたときに生じるポリマーラジカルを捕捉することによって樹脂の熱劣化を防止できるものである。熱劣化防止剤としては、２−ｔ−ブチル−６−（３’−ｔ−ブチル−５’−メチル−ヒドロキシベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート（住友化学株式会社製；商品名スミライザーＧＭ）、及び２，４−ジｔ−アミル−６−（３’，５’−ジｔ−アミル−２’−ヒドロキシ−α−メチルベンジル）フェニルアクリレート（住友化学株式会社製；商品名スミライザーＧＳ）等が好ましい。
【０１３２】
＜高分子加工助剤＞
高分子加工助剤としては、例えば、乳化重合法によって製造され、６０質量％以上のメタクリル酸メチル単位及びこれと共重合可能な４０質量％以下のビニル系単量体単位からなる重合体粒子が用いられる。高分子加工助剤は、極限粘度が３〜６ｄｌ／ｇであることが好ましい。
【０１３３】
層（Ｂ）に熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有させる場合、金属酸化物微粒子の含有量は、層（Ｂ）中の熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．００２質量部以上であり、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１．５質量部以下である。金属酸化物微粒子の含有量が前記下限値以上であると、期待する熱線遮蔽効果を得やすく、金属酸化物微粒子の含有量が前記上限値以下であると、層（Ｂ）の良好な透明性が保持されやすい。
本発明の好ましい一態様では、層（Ｂ）は熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有する。
【０１３４】
＜層間接着調整剤＞
層（Ｂ）と層（Ａ）との接着力を調整するため、層（Ｂ）又は層（Ａ）に層間接着調整剤を添加してもよい。層（Ｂ）に添加してよい層間接着調整剤としては、カルボキシル基、カルボキシル基の誘導体基、エポキシ基、ボロン酸基、ボロン酸基の誘導体基、アルコキシル基、又はアルコキシル基の誘導体基等の接着性官能基を有するポリオレフィン類が挙げられる。
【０１３５】
特に、接着性官能基を有するポリオレフィン類を層（Ｂ）に添加することで、層（Ｂ）と層（Ａ）との接着力を好適に調整することができる。接着性官能基を有するポリオレフィン類の添加量は、層（Ｂ）の熱可塑性樹脂１００質量部に対して、２０質量部以下であることが好ましく、１５質量部以下であることがより好ましく、１０質量部以下であることがさらに好ましい。接着性官能基を有するポリオレフィン類の添加量が２０質量部を超えると、合わせガラスを作製した際に、ヘイズが悪化することがある。接着性官能基を有するポリオレフィン類としては、上記ポリオレフィン類の中でもカルボキシル基を含有するポリプロピレンが、入手の容易さ、接着性の調整の及びしやすさ、及びヘイズの調整のしやすさの観点から好適である。
【０１３６】
層（Ｂ）の製造方法は特に限定されない。先に記載した層（Ａ）の製造方法を採用できる。また、層（Ｂ）として市販のフィルムも使用できる。例えば、市販のアクリル系フィルムとしては、株式会社クラレ製のＰＡＲＡＰＵＲＥ（登録商標）ＪＳ及びＰＡＲＡＰＵＲＥ（登録商標）ＨＩ等が挙げられ、市販のＰＥＴフィルムとしては、東洋紡株式会社製のコスモシャイン（登録商標）Ａ４３００、等が挙げられる。
【０１３７】
［別のポリビニルアセタール樹脂層（Ｃ）］
本発明の好ましい一態様では、積層フィルムは、さらに別のポリビニルアセタール樹脂層（Ｃ）を有する。積層フィルムが層（Ｃ）を有する場合、層（Ｃ）は一層でも複層でもよく、積層フィルムのいずれの位置に配置されていてもよい。
【０１３８】
層（Ｃ）は、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含有する。層（Ｃ）に含まれるポリビニルアセタール樹脂又は可塑剤としては、層（Ａ）に関して記載したポリビニルアセタール樹脂又は可塑剤を使用できる。層（Ａ）に関して記載したそれらの好ましい態様及び製造方法等は、層（Ｃ）について以下で特に言及をする態様を除き、層（Ｃ）に関して同様に適用できる。
【０１３９】
層（Ｃ）中のポリビニルアセタール樹脂の含有量は特に制限されない。層（Ｃ）の総質量に基づいて、好ましくは８４．０質量％以下、より好ましくは６０．０〜８３．９質量％である。
層（Ｃ）中の可塑剤の含有量は、積層前の初期状態において、層（Ｃ）の総質量に基づいて、好ましくは１６．０質量％以上、より好ましくは１６．１質量％以上、さらに好ましくは２０．０質量％超、さらにより好ましくは２２．０質量％以上、特に好ましくは２６．０質量％以上であり、好ましくは３６．０質量％以下、より好ましくは３２．０質量％以下、特に好ましくは３０．０質量％以下である。可塑剤含有量が前記した下限値と上限値との範囲内であると、耐衝撃性に優れた合わせガラスを得やすい。また、層（Ｃ）として、遮音性を有する層（Ｃ）を用いることもできる。その場合、可塑剤の含有量は、前記初期状態において、層（Ｃ）の総質量に基づいて、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは３０〜５０質量％、さらに好ましくは３１〜４５質量％、特に好ましくは３２〜４２質量％である。
層（Ｃ）は、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤に加えて、必要に応じて、先の層（Ａ）に関する〔他の添加剤〕の段落において記載した添加剤を含有してよい。ただし、層（Ｃ）中のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の合計量は９０質量％以上であることが好ましい。
【０１４０】
層（Ｃ）は、一方の端面側が厚く、他方の端面側が薄い楔形の断面形状を有していてもよい。その場合、断面形状は、一方の端面側から他方の端面側に漸次的に薄くなるような全体が楔形である形状であってもよいし、一方の端面から該端面と他方の端面の間の任意の位置までは同一の厚さで、該任意の位置から他方の端面まで漸次的に薄くなるような、断面の一部が楔形のものであってもよいし、製造上問題とならない限り、位置によらず任意の断面形状を有していてもよい。断面厚さが変わる層は、全ての層であってもよいし、一部の層のみであってもよい。層（Ｃ）がこのような断面形状を有することにより、本発明の積層フィルムは、層（Ｃ）以外のフィルム又は層の厚さプロファイルが平行平面である場合でも、楔形の厚さプロファイルを有することができ、自動車フロントガラスにおいてヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）に使用できる。
【０１４１】
層（Ｃ）は、単層でも複層でもよく、層（Ｃ）の合計厚さは、好ましくは１１００〜１００μｍ、より好ましくは１０００〜２００μｍ、特に好ましくは９００〜３００μｍである。層（Ｃ）の合計厚さが前記範囲内であると、層（Ｃ）の機能（例えば耐衝撃性又は遮音性等）の発現及び軽量化を両立しやすい。層（Ｃ）の厚さは、厚み計又はレーザー顕微鏡等を用いて測定できる。
【０１４２】
層（Ｃ）はまた、市販の可塑剤含有ポリビニルアセタール樹脂シートであってもよい。
層（Ｃ）を構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）は好ましくは１０００ＭＰａ未満であり、又は、層（Ｃ）を構成する樹脂材料の１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）は好ましくは１０ＭＰａ未満である。
【０１４３】
［機能性層（Ｄ）］
本発明の好ましい一態様では、積層フィルムは、さらに機能性層（Ｄ）を有する。積層フィルムが層（Ｄ）を有する場合、層（Ｄ）は一層でも複層でもよく、積層フィルムのいずれの位置に配置されていてもよい。積層フィルムが複数の層（Ｄ）を有する場合、それぞれの機能性層の種類は同じであってもよいし、異なっていてもよい。層（Ｄ）の歪み又は合わせガラスの透明性の悪化を抑制でき、形状への追従性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスを得やすい観点から、層（Ａ）のいずれか一方の面、又は層（Ｂ）が有する２つの面のうち算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である面に、層（Ｄ）を設けることが好ましい。
機能性層（Ｄ）は、着色層、光吸収層（赤外線吸収層又は紫外線吸収層のような特定波長電磁波吸収層）、光反射層（例えば赤外線反射層又は紫外線反射層のような特定波長電磁波反射層）、熱線遮蔽性被覆層、光散乱層、発光層（蛍光又は発光層）、導電層（導電性構造体）、繊維層、二重像防止層、色補正層、エレクトロクロミック層、フォトクロミック層、サーモクロミック層、意匠性層及び高弾性率層からなる群から選択される１以上の層である。積層フィルムが層（Ｄ）を有する場合、層（Ｄ）は積層フィルムの全面に積層されていてもよいし、その一部に積層されていてもよい。
【０１４４】
層（Ｄ）の厚さは、好ましくは２〜３００μｍ、より好ましくは５〜２００μｍである。層（Ｄ）の厚さが前記範囲内であると、層（Ｄ）の所望される機能（例えば、導電性、熱線遮蔽性又は光吸収性等）が発現されやすい。層（Ｄ）の厚さは、厚み計又はレーザー顕微鏡等を用いて測定できる。
【０１４５】
本発明の好ましい一態様では、層（Ｄ）は０．０１〜２００μｍの厚さの熱線遮蔽性被覆層である。層（Ｄ）としての熱線遮蔽性被覆層の厚さは、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは６０μｍ以下である。熱線遮蔽性被覆層の厚さが前記上限値以下であると、積層フィルムの優れた透明性が確保されやすい。
【０１４６】
本発明の別の好ましい一態様では、層（Ｄ）は導電性構造体である。本発明において、導電性構造体とは不連続な導電性構造体も含まれ、平面の層ではなく、個々に識別可能な構造体、例えば導体路、導線、それらで構成される網目状構造物、点又はそれらの組み合わせである。不連続の導電性構造体は、層（Ａ）又は層（Ｂ）の表面に設けられるか、又はその表面に埋め込まれてもよい。
【０１４７】
導電性構造体は、金属（例えば、金、銀、銅、インジウム、亜鉛、鉄、アルミニウム）及び／又は金属酸化物を導電性材料として含んでいることが好ましい。前記導電性材料に代えて又は前記導電性材料と組み合わせて、半導体材料も適切に層（Ｂ）に配置することができる。さらに、導電性構造体には、炭素系の導電性材料、例えばグラファイト、ＣＮＴ（カーボンナノチューブ）又はグラフェンが含まれていてよい。
本発明の好ましい一態様では、導電性構造体は、金、銀、銅及び金属酸化物からなる群から選択される少なくとも１つの導電性材料を含有する。
【０１４８】
層（Ｄ）の積層は、層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかの少なくとも片面に層（Ｄ）を構成する材料をコート、ラミネート又は印刷する方法又は層（Ｄ）に層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかを構成する材料をコート、ラミネート又は印刷する方法により実施できる。前記材料をコート、ラミネート又は印刷する方法は特に限定されない。
【０１４９】
前記材料をコートする方法としては、例えば、層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかを構成する樹脂材料の溶融物を層（Ｄ）にコートする方法〔例えば、層（Ｄ）上に前記樹脂材料を溶融押出する方法、若しくは層（Ｄ）上に前記樹脂材料をナイフ塗布等により塗布する方法〕；層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかに蒸着、スパッタリング又は電気蒸着により層（Ｄ）を付与する方法；層（Ｄ）が樹脂材料からなる場合に、層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかを構成する樹脂材料と層（Ｄ）を構成する樹脂材料とを同時に押出する方法；又は層（Ｄ）を構成する樹脂材料の溶液中に層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかをディップする方法；が挙げられる。
【０１５０】
前記材料をラミネートする方法としては、例えば、層（Ｄ）と層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかとを重ねて熱圧着させる方法；溶媒、若しくは層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかに含まれる樹脂及び溶媒を含む樹脂材料の溶液を、層（Ｄ）及び層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかの一方若しくは両方に塗布するか、又は層（Ｄ）と層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかとの間に注入し、層（Ｄ）と層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかとを接合させる方法；又は接着剤で層（Ｄ）と層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかとを接合させる方法；が挙げられる。接着剤を使用して接合する方法において使用される接着剤は、当技術分野において一般的に使用されている接着剤を使用してよく、その例としては、アクリレート系接着剤、ウレタン系接着剤、エポキシ系接着剤及びホットメルト接着剤が挙げられる。光学的に優れた特性が求められる態様では、接着剤に由来するヘイズが生じない観点から、接着剤を使用せずに層（Ｄ）と層（Ａ）又は層（Ｂ）のいずれかとを接合する方法が好ましい。
【０１５１】
前記材料を印刷する方法としては、例えば、スクリーン印刷、フレキソ印刷、又はグラビア印刷が挙げられる。上記印刷する方法では、層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを後続工程において積層する前に、乾燥するか又は熱若しくは光により硬化するインクが使用される。印刷法（「プリンテッド・エレクトロニクス（ｐｒｉｎｔｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ）」）を使用する場合、使用されるインク若しくは印刷用インクは、導電性粒子を含有する。導電性粒子は、金属粒子、例えば金、銀、銅、亜鉛、鉄若しくはアルミニウムの粒子、金属で被覆された材料、例えば銀めっきされたガラス繊維若しくはガラス小球粒子、又は導電性カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラファイト若しくはグラフェンの粒子であってよい。さらに、半導体の粒子、例えば、導電性金属酸化物、例えばインジウムドープ酸化スズ、インジウムドープ酸化亜鉛又はアンチモンドープ酸化スズの粒子である。なかでも、導電性粒子としては、金、銀、銅又は導電性金属酸化物の粒子が好ましい。
本発明の好ましい一態様では、導電性構造体は、印刷法、エッチング法又は蒸着法で形成されたものである。
【０１５２】
層（Ｄ）が導電性構造体であり、導電性構造体が金属箔に基づく態様では、金属箔と層（Ａ）又は層（Ｂ）とを接合させる工程は、例えば下記方法（Ｉ）〜（ＩＩＩ）により実施される。
（Ｉ）層（Ａ）又は層（Ｂ）と金属箔とを重ねて熱圧着させる方法、
（ＩＩ）金属箔上に層（Ａ）又は層（Ｂ）を構成する樹脂材料の溶融物を被覆して接合する方法、例えば、金属箔上に前記樹脂材料を溶融押出する方法、若しくは金属箔上に前記樹脂材料をナイフ塗布等により塗布する方法、又は
（ＩＩＩ）溶媒、若しくは層（Ａ）又は層（Ｂ）に含まれる樹脂及び溶媒を含む樹脂材料の溶液又は分散液を、金属箔及び層（Ａ）又は層（Ｂ）の一方若しくは両方に塗布するか、又は金属箔と層（Ａ）又は層（Ｂ）との間に注入し、金属箔と層（Ａ）又は層（Ｂ）とを接合させる方法。
【０１５３】
上記方法（Ｉ）における熱圧着時の接合温度は、層（Ａ）又は層（Ｂ）に含まれる樹脂の種類に依存するが、通常は９０〜１７０℃、好ましくは１００〜１６０℃、より好ましくは１１０〜１５５℃、さらに好ましくは１１０〜１５０℃である。接合温度が上記範囲内であると、良好な接合強度が得られやすい。
上記方法（ＩＩ）における押出時の樹脂温度は、層（Ａ）又は層（Ｂ）中の揮発性物質の含有量を低下させる観点から、１５０〜２５０℃が好ましく、１７０〜２３０℃がより好ましい。また、揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から、減圧により揮発性物質を除去することが好ましい。
上記方法（ＩＩＩ）における溶媒としては、ポリビニルアセタール樹脂に通常使用される可塑剤を使用することが好ましい。そのような可塑剤としては、先の＜可塑剤＞の段落に記載されているものが使用される。
【０１５４】
得られた金属箔付層（Ａ）又は層（Ｂ）から導電性構造体の所望の形状を形成する工程は、公知のフォトリソグラフィの手法を用いて実施される。前記工程は、例えば後の実施例に記載のとおり、まず、金属箔付層（Ａ）又は層（Ｂ）の金属箔上にドライフィルムレジストをラミネートした後、フォトリソグラフィの手法を用いてエッチング抵抗パターンを形成し、次いで、エッチング抵抗パターンが付与された層（Ａ）又は層（Ｂ）を銅エッチング液に浸漬して導電性構造体の形状を形成した後、公知の方法により残存するフォトレジスト層を除去することによって実施される。
【０１５５】
一般に、導電性構造体は、周波電磁界を電磁遮蔽するため又は合わせガラスの一部若しくは全面を加熱するため、電気回路、例えば配線又は送信及び／若しくは受信アンテナ並びに別の機能を作製するために使用することができるものである。積層フィルムが導電性構造体を有することによって、例えば加熱エレメントを合わせガラスに導入することができ、アンテナを例えば自動車分野においてラジオ波の受信のために、又は車両間通信において使用することができる。
【０１５６】
導電性構造体は、接触センサーとして仕上げられていてもよく、このことは、他の電子部材と相互に作用する合わせガラスの製造を可能にする。従って、例えば、合わせガラス（例えば乗用車のフロントガラス若しくはサイドガラス、又は扉のガラス）上での情報入力をアクセス制御に利用することができる。
【０１５７】
導電性構造体が電子構成部品、つまり導電性及び誘電性の構造体の多層構造体である場合は、さらに電子回路又は構成部品全体を設けることができる。そのような電子回路又は構成部品全体には、特にトランジスタ、抵抗器、チップ、センサー、ディスプレイ、発光ダイオード（例えばＯＬＥＤ）及び／又はスマートラベルが包含される。
【０１５８】
導電性構造体は、非常に小さいことがあり、肉眼では充分に認識することができない場合がある。導電性構造体の幅は、好ましくは１μｍ以上であり、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下、特に好ましくは１５μｍ以下である。特に、平坦な加熱領域（Ｈｅｉｚｆｅｌｄｅｒ）の場合、フィラメントの幅は２５μｍ未満である。加熱領域は、局所的にのみ、例えばフロントガラスの上側の光学センサー系の前にのみ導入されてもよい。
【０１５９】
［剥離可能な保護フィルム］
本発明の積層フィルムは、その最外層に剥離可能な保護フィルムを有してよい。よって、本発明の別の対象は、積層フィルムの最外層に剥離可能な保護フィルムを有する、保護フィルム付き積層フィルムである。そのような保護フィルムとしては、当技術分野で一般的なものを使用できる。
【０１６０】
［積層フィルム］
本発明の積層フィルムにおける積層構成は目的によって決められる。例えば下記積層構成を有してよいが、これらに限定されない。
・層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｄ）、
・層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）／層（Ｂ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）／層（Ａ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）／層（Ｃ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｄ）／層（Ｃ）、
・層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）、層（Ａ）／層（Ｃ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）／層（Ａ）、層（Ａ）／層（Ｃ）／層（Ｂ）／層（Ａ）／層（Ｃ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）／層（Ａ）／層（Ｃ）、層（Ｃ）／層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）／層（Ｃ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｄ）／層（Ｃ）／層（Ａ）、
・層（Ｃ）／層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）／層（Ａ）／層（Ｃ）及び
・層（Ｃ）／層（Ａ）／層（Ｃ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）／層（Ａ）／層（Ｃ）。
この中でも、特に、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｄ）及び層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｄ）／層（Ｃ）の構成が好ましく、特に層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｄ）／層（Ｃ）の構成が好ましい。
【０１６１】
上記の中でも、少なくとも２つの層（Ａ）の間に層（Ｂ）が積層された積層構成が好ましく、また、ガラスとの良好な接着力を得やすい観点から、層（Ａ）が最外層の少なくとも一層を構成していることが好ましい。
また、合わせガラスとした際の耐貫通性の観点から、積層フィルムが層（Ａ）及び層（Ｂ）に加えて少なくとも１層の層（Ｃ）を有することが好ましい。この場合、層（Ｃ）は層（Ａ）／層（Ｂ）の層（Ｂ）側と接していることが好ましく、層（Ａ）又は層（Ｂ）上に層（Ｄ）が存在する場合は層（Ｄ）と接していることが好ましい。
【０１６２】
本発明の積層フィルムにおいて、層（Ｃ）が存在する場合、層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量と、層（Ｃ）中のポリビニルブチラール樹脂のビニルアルコール単位含有量との差は、好ましくは６モル％以下、より好ましくは４モル％以下、特に好ましくは３モル％以下である。層（Ａ）中及び／又は層（Ｃ）中のポリビニルブチラール樹脂が複数の樹脂の混合物からなる場合、層（Ａ）に含まれる少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量と、層（Ｃ）に含まれる少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量との差が前記上限値以下であることが好ましい。前記差が前記上限値以下であると、積層フィルムにおいて可塑剤が移行した後の平衡状態において層（Ａ）と層（Ｃ）との屈折率差が小さくなることから、互いに寸法が異なる層（Ｃ）と層（Ａ）とを使用した場合にその境界が視認しにくいため好ましい。
一方、層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量を、層（Ｃ）中のポリビニルブチラール樹脂のビニルアルコール単位含有量よりも低くすることで、積層フィルムにおいて可塑剤が移行した後の平衡状態における層（Ａ）中の平均可塑剤量を３０質量％以上とすることも好ましい態様の１つである。その場合、層（Ａ）中のポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位含有量は、層（Ｃ）中のポリビニルブチラール樹脂のビニルアルコール単位含有量よりも、好ましくは６モル％以上低く、より好ましくは１０モル％以上低い。前記ビニルアルコール単位含有量の差が前記下限値以上であると、平衡状態での層（Ａ）の可塑剤量を十分に高くすることができ、遮音機能が付与された合わせガラスを得やすいため好ましい。
【０１６３】
層（Ａ）が層（Ｄ）と接する構成である場合、層（Ａ）の層（Ｄ）との接合面について、十点平均粗さＲｚ値は、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、特に好ましくは３μｍ以下であり、凹凸の平均間隔Ｓｍ値は、好ましくは５００μｍ以上、より好ましくは１０００μｍ以上、特に好ましくは１３００μｍ以上である。Ｒｚ値が前記上限値以下であり、又は、Ｓｍ値が前記下限値以上であると、均一な印刷、コート又はラミネートが達成されやすく、層（Ａ）とインク又は金属箔等との接合のむらが抑制されやすい。
【０１６４】
層（Ａ）がガラスと接する構成である場合、層（Ａ）のガラスとの接合面について、十点平均粗さＲｚ値は、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下であり、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは２μｍ以上であり、凹凸の平均間隔Ｓｍ値は、好ましくは１５００μｍ以下、より好ましくは１０００μｍ以下、特に好ましくは７００μｍ以下である。Ｒｚ値が前記上限値以下であり、又は、Ｓｍ値が前記上限値以下であると、脱気性に優れ、層（Ｄ）の歪みや割れを抑制できるとともに、しわが発生しにくくなる。
【０１６５】
Ｒｚ値及びＳｍ値は、表面粗さ計又はレーザー顕微鏡を用いて、ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４に準拠して測定される。
Ｒｚ値を前記上限値以下に、またＳｍ値を前記下限値以上に調整する方法としては、溶融押出法（例えば、Ｔダイを用いる方法若しくはインフレーション成形する方法等）又は溶媒キャスト法等を採用できる。好ましくは、Ｒｚ値及びＳｍ値は、Ｔダイから押出した溶融物を平滑な冷却ロールにより製膜することにより調整できる。また、より平滑な面を形成するために、弾性ロールと鏡面金属ロールとを組み合わせて用いることが好ましく、金属弾性ロールと鏡面金属ロールとを組み合わせて用いることがより好ましい。
【０１６６】
本発明の積層フィルムについて、ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定される層（Ａ）の屈折率と層（Ｂ）の屈折率との屈折率差は好ましくは０．１０以下、より好ましくは０．０８以下である。屈折率差が前記上限値以下であると、得られる合わせガラスの優れた透明性を得やすい。屈折率差は、例えば、層（Ａ）をポリビニルアセタール樹脂材料で構成し、層（Ｂ）を先に述べた樹脂材料で構成することにより前記上限値以下に調整できる。
【０１６７】
また、本発明の積層フィルムについて、２枚のガラスで積層フィルムを挟持した合わせガラスのＪＩＳ  Ｋ７１３６に基づくヘイズ値は好ましくは１．５％以下、より好ましくは１．０％以下、特に好ましくは０．８％以下である。ヘイズ値が前記上限値以下であることは、得られる合わせガラスが優れた透明性を有することを意味する。ヘイズ値は、例えば、層（Ａ）をポリビニルアセタール樹脂材料で構成し、層（Ｂ）を先に述べた樹脂材料で構成することにより前記上限値以下に調整できる。
【０１６８】
本発明の積層フィルムは、層（Ａ）及び層（Ｂ）の間に、接着剤層を有していてもよいが、積層フィルムの透明性の観点から、接着剤層を有さないことが好ましい。
【０１６９】
［積層フィルムの製造方法］
本発明の積層フィルムは、層（Ａ）及び層（Ｂ）、並びに場合により層（Ｃ）及び場合により層（Ｄ）を有する。その製造方法は特に限定されない。積層フィルムは、先の［機能性層（Ｄ）］の段落で述べたようなコート、ラミネート又は印刷による方法と同様の方法により製造できる。
積層フィルムが剥離可能な保護フィルムを有する場合は、得られた積層フィルムに、当技術分野で一般的な方法によって保護フィルムを積層すればよい。
【０１７０】
［合わせガラス］
本発明はまた、本発明の積層フィルム又は本発明の保護フィルム付き積層フィルムから保護フィルムが剥離された積層フィルムが、２枚のガラスの間に挟持された合わせガラスを対象とする。
【０１７１】
本発明におけるガラスは、透明性、耐候性及び力学的強度の観点から、好ましくは有機ガラス又は無機ガラスである。具体的には、好ましくは無機ガラス（本明細書においては、単に「ガラス」と称することもある）、又はメタクリル樹脂シート、ポリカーボネート樹脂シート、ポリスチレン系樹脂シート、ポリエステル系樹脂シート、若しくはポリシクロオレフィン系樹脂シート等の有機ガラスであり、より好ましくは無機ガラス、メタクリル樹脂シート又はポリカーボネート樹脂シートであり、特に好ましくは無機ガラスである。無機ガラスとしては、特に制限されないが、フロートガラス、強化ガラス、半強化ガラス、化学強化ガラス、グリーンガラス又は石英ガラス等が挙げられる。
【０１７２】
本発明の合わせガラスは、従来公知の方法で製造することが可能である。例えば、ガラスの上に、本発明の積層フィルム又は本発明の保護フィルム付き積層フィルムから保護フィルムが剥離された積層フィルムを配置し、さらにもう１枚のガラスを重ねたものを、予備圧着により全面又は局所的に相互に融着させ、次いでオートクレーブで処理することで、合わせガラスを製造できる。
また、積層フィルムの製造を合わせガラスの製造と同時に行うこともできる。即ち、ガラスの上に、例えば、層（Ａ）及び層（Ｂ）並びに任意に層（Ｃ）及び任意に層（Ｄ）を、又は一部の層を予め積層した積層フィルム（例えば層Ａ／層Ｂ／層Ｄ）と１層以上の層（Ｃ）を、任意の順で重ねて配置し、さらにもう１枚のガラスを重ねたものを、予備圧着により全面又は局所的に相互に融着させ、次いでオートクレーブで処理することで、合わせガラスを製造できる。
【０１７３】
予備圧着工程としては、過剰の空気を除去したり隣接する層同士の軽い接合を実施したりする観点から、バキュームバッグ、バキュームリング又は真空ラミネーター等の方法により減圧下に脱気する方法、ニップロールを用いて脱気する方法、及び高温下に圧縮成形する方法等が挙げられる。
【０１７４】
例えばＥＰ  １２３５６８３  Ｂ１に記載されているように、バキュームバッグ法又はバキュームリング法は約２×１０４Ｐａ及び１００〜１４５℃で実施される。
真空ラミネーターは加熱可能かつ真空可能なチャンバーからなり、このチャンバーにおいて約２０〜６０分の時間内に合わせガラスが形成される。通常は１Ｐａ〜３×１０４Ｐａの減圧及び１００〜２００℃、特に１３０〜１６０℃の温度で実施される。真空ラミネーターを用いる場合、温度及び圧力に応じて後続のオートクレーブ処理を行わなくてもよい。
【０１７５】
オートクレーブでの処理を行う場合は、例えば約１×１０６〜１．５×１０６Ｐａの圧力及び約１００〜１４５℃の温度で２０分〜２時間程度実施される。
【０１７６】
本発明の合わせガラスは、例えば建物又は乗物における合わせガラスとして使用される。乗物用のガラスとしては、汽車、電車、自動車、船舶又は航空機といった乗物のための、フロントガラス、リアガラス、ルーフガラス又はサイドガラス等が挙げられる。
【実施例】
【０１７７】
以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はかかる実施例により何ら限定されない。【０１７８】
［評価項目及び評価方法］
＜耐熱クリープ性値の測定＞
後述の実施例又は比較例で作製した層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルム及び層（Ｃ）としての可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルムを、幅１００ｍｍ及び長さ２７０ｍｍの寸法にカットした。カットした試料を、図１に示すように、長さ方向に３０ｍｍずらした幅１００ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ３ｍｍのガラスＡ及びＢの間に収まるよう、層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルムと層（Ｃ）としての可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルムとを重ねて下記「構成１」の順に配置し、真空ラミネーターを用いて１４０℃で接合を行った後、オートクレーブを用いて１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理することにより、合わせガラスを作製した。
［構成１］ガラスＡ／積層フィルム（層Ａ／層Ｂ）／可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルム（層Ｃ）／ガラスＢ
続いて、図２に示すように、ガラスＢの、可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルムとの接合面と反対側の面に１ｋｇの鉄板を接着剤で接着し、図３に示すように、長さ方向に３０ｍｍ突出している部分を上にして、鉄板付き試料が水平面に対して８０〜９０°となり、ガラスＢの鉄板が接着された部分が試料上部又は上面となるようにガラスＡを固定した状態で、１００℃の恒温槽に１週間放置した後に、ガラスＢのずれた距離（ｍｍ）を測定し、この値を耐熱クリープ性値とした。鉄板付き試料の水平面に対する角度が８０〜９０°のいずれの角度であっても、同等の耐熱クリープ性値が得られる。通常は、前記角度を８５°にして、耐熱クリープ性値を測定する。
各評価結果の判定基準は以下に従って実施した。
Ａ：１５ｍｍ以下
Ｂ：１５ｍｍより長い【０１７９】
＜ヘイズ値の測定＞
後述の実施例又は比較例において層（Ａ）、層（Ｂ）及び層（Ｃ）として用いた樹脂フィルム並びに層（Ａ）〜層（Ｃ）を用いて作製した合わせガラスについて、ヘイズメーター（スガ試験機社製）を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠してヘイズ値を測定した。【０１８０】
＜屈折率の測定＞
後述の実施例及び比較例において層（Ａ）及び層（Ｂ）として用いた各樹脂フィルムについて、カルニュー光学工業株式会社「ＫＰＲ−２０」を用い、ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に準拠して屈折率を測定した。【０１８１】
＜算術平均粗さ（Ｒａ）の測定＞
後述の実施例及び比較例において層（Ｂ）として用いた各樹脂フィルムについて、レーザー顕微鏡を利用してＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１に準じて算術平均粗さ（Ｒａ）を測定した。算術平均粗さ（Ｒａ）はフィルム表面の任意の５箇所において測定された個々の算術平均粗さ（Ｒａ）の平均値として求めることができ、この値をμｍで表したものをいう。各樹脂フィルムにおいて、層（Ｃ）又は層（Ｄ）と接することになる面を測定し、その値を算術平均粗さ（Ｒａ）として採用し、表３に記載した。【０１８２】
＜引張貯蔵弾性率の測定＞
実施例及び比較例において層（Ｂ）として用いた樹脂フィルムについて、下記方法により引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、Ｅ’（１００）及びＥ’（１２０）を測定した。
層（Ｂ）として用いた樹脂フィルムを、幅３ｍｍ及び長さ３ｃｍの寸法にカットし、動的粘弾性測定用サンプルを作製した。動的粘弾性装置（株式会社ユービーエム製、Ｒｈｅｏｇｅｌ−Ｅ４０００）を用い、２０ｍｍのチャック間距離、０．３Ｈｚの周波数、自動調整（１０μｍ、０．０５％）の歪み制御、自動静荷重（最低静荷重２５ｇ、自動制御値２００％）の静荷重制御、−１００℃から１４０℃まで３℃／分の昇温速度、及び引張モードで分析を行った。【０１８３】
＜３Ｄ形状合わせガラスの中間膜のしわ・切れ評価方法＞
実施例及び比較例において、後述の方法で作製される３Ｄ形状合わせガラスの中間膜のしわ・切れ評価方法としては、導電性インクを用いて層（Ｂ）に２．５ｍｍ間隔で書いた格子状の線を加飾層とみなし、目視による判別方法で実施した。各評価結果の判定基準は以下に従って実施した。
Ａ：中間膜のしわや切れが見られない。
Ｂ：わずかに中間膜のしわや切れが見られる。
Ｃ：中間膜しわや切れが見られる。【０１８４】
＜３Ｄ形状合わせガラスの中間膜の歪み評価方法＞
実施例及び比較例において、後述の方法で作製される３Ｄ形状合わせガラスの中間膜の歪み評価方法としては、導電性インクを用いて層（Ｂ）に２．５ｍｍ間隔で書いた格子状の線を導電性構造体又は加飾層とみなし、その線が曲がっている度合を目視により確認する方法で実施した。各評価結果の判定基準は以下に従って実施した。
Ａ：格子状の線の歪みが見られない。
Ｂ：格子状の線に大きな歪みが見られる。【０１８５】
実施例１
ポリビニルブチラール樹脂１（以下、「樹脂１」と称する）としての樹脂Ａ−１及びポリビニルブチラール樹脂２（以下、「樹脂２」と称する）としての樹脂Ａ−２を、７５：２５の質量比で混合し、溶融混練してストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを単軸押出機及びＴダイを用いて下記条件で溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑な厚さ５０μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルムａを得、これを層（Ａ）として用いた。
溶融押出条件
押出機の設定温度（樹脂材料の溶融温度）：２００℃、
Ｔダイの幅：５００ｍｍ、
Ｔダイのリップ開度：０．５ｍｍ、
Ｔダイからの溶融樹脂の吐出量：１５ｋｇ／ｈ【０１８６】
層（Ｂ）として、厚さが５０μｍであり、両面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である株式会社クラレ製ＰＡＲＡＰＵＲＥ（登録商標）ＪＳ（アクリル系フィルム）を用いた。以下において、このフィルムを「ＰＭＭＡ−１」と称する。
層（Ａ）と層（Ｂ）とを、熱プレス機を用いて１４０℃で１０分間加熱した後、１．２ＭＰａで１５分間加圧し、層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルムを得た。【０１８７】
アセタール化度７０モル％、酢酸ビニル単位含有量０．９モル％かつ原料としたポリビニルアルコールの粘度平均重合度約１７００のポリビニルブチラール樹脂７２質量％と、３ＧＯ（可塑剤）２８質量％とを二軸押出機で溶融混練し、ストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットをスクリュー径６５ｍｍ及びスクリュー径５０ｍｍの単軸ベント押出機に投入し、Ｔダイからフィルム状に押出し、厚さ７６０μｍの可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルム（以下、「ＰＶＢ−１」と称する）を得、これを層（Ｃ）として用いた。【０１８８】
＜光学性能評価（ヘイズ値測定）用合わせガラスの作製＞
まず、層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルム及び層（Ｃ）としてのＰＶＢ−１を５０ｍｍ×５０ｍｍの寸法にカットし、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ）、層（Ｃ）の順に重ね、熱プレス機を用いて１４０℃で１０分間加熱した後、１．２ＭＰａで１５分間加圧し、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／層Ｃ）を得た。次いで、厚さ２ｍｍ、５０ｍｍ×５０ｍｍの寸法の２枚のガラスの間に積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／層Ｃ）を配置してバキュームバッグに投入し、真空引きしながら１００℃で３０分間静置した。バキュームバッグから中身を取り出し、さらにオートクレーブにて１４０℃で６０分間静置し、目的の合わせガラスを得た。【０１８９】
＜３Ｄ形状評価用合わせガラスの作製方法＞
層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルム及び層（Ｃ）としてのＰＶＢ−１を、それぞれ直径１５０ｍｍの大きさの円状に切り出し、積層フィルムの層（Ｂ）の表面には１つの格子の大きさが５ｍｍ×５ｍｍとなるよう導電性インクで格子状の線を描いた。次いで、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ）、層（Ｃ）の順に重ね、熱プレス機を用いて１４０℃で１０分間加熱した後、１．２ＭＰａで１５分間加圧し、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／層Ｃ）を得た。次いで、図４に示す積層順となるように、直径１５０ｍｍ、高さ１５ｍｍの２枚の円盤状時計皿（３Ｄ形状のガラス３１及び３２）の間に積層フィルム〔層Ａ（３３）／層Ｂ（３４）／層Ｃ（３５）〕を配置してバキュームバッグに投入し、真空引きしながら１００℃で３０分間静置した。バキュームバッグから中身を取り出し、さらにオートクレーブにて１４０℃で６０分間静置し、目的の合わせガラス４０を得た。【０１９０】
実施例１で作製した層（Ａ）、層（Ｂ）、層（Ｃ）又は合わせガラスについて各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９１】
実施例２
層（Ｂ）として、厚さが５０μｍであり、両面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である株式会社クラレ製ＰＡＲＡＰＵＲＥ（登録商標）ＪＳに代えて、厚さ５０μｍの株式会社クラレ製ＰＡＲＡＰＵＲＥ（登録商標）ＨＩ（アクリル系フィルム。以下、「ＰＭＭＡ−２」と称する）を使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９２】
実施例３
樹脂１としての樹脂Ａ−１及び樹脂２としての樹脂Ａ−２を２５：７５の質量比で混合し、得られた混合物８２質量％と３ＧＯ（１８質量％）とを二軸押出機で溶融混練してストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを単軸押出機及びＴダイを用いて溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑な厚さ５０μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルムｂを得た。層（Ａ）として樹脂フィルムａに代えて樹脂フィルムｂを使用したこと以外は実施例２と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９３】
実施例４
樹脂１としての樹脂Ａ−２（７２質量％）と３ＧＯ（２８質量％）とを二軸押出機で溶融混練してストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを単軸押出機及びＴダイを用いて溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑な厚さ１００μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルムｃを得た。層（Ａ）として樹脂フィルムａに代えて樹脂フィルムｃを使用したこと以外は実施例２と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９４】
実施例５
アセトアルデヒドによりアセタール化された、アセタール化度７０モル％、酢酸ビニル単位含有量０．９モル％かつ原料としたポリビニルアルコールの粘度平均重合度約２４００のポリビニルアセタール樹脂をスクリュー径６５ｍｍ及びスクリュー径５０ｍｍの単軸ベント押出機に投入し、Ｔダイからフィルム状に押出し、厚さが５０μｍであり、両面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である熱可塑性樹脂フィルム「ＰＶＸ−１」を得た。層（Ｂ）としてＰＭＭＡ−１に代えてＰＶＸ−１を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９５】
実施例６
ブチルアルデヒド及びアセトアルデヒドによりアセタール化された（ブチルアルデヒド：アセトアルデヒド＝１：１）、アセタール化度７０モル％、酢酸ビニル単位含有量０．９モル％かつ原料としたポリビニルアルコールの粘度平均重合度約１７００のポリビニルアセタール樹脂をスクリュー径６５ｍｍ及びスクリュー径５０ｍｍの単軸ベント押出機に投入し、Ｔダイからフィルム状に押出し、厚さが５０μｍであり、両面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である熱可塑性樹脂フィルム「ＰＶＸ−２」を得た。層（Ｂ）としてＰＭＭＡ−１に代えてＰＶＸ−２を使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９６】
実施例７
層（Ｂ）としてＰＭＭＡ−１に代えて東洋紡株式会社製ＰＥＴ（コスモシャイン（登録商標）Ａ４３００、厚さ５０μｍ、両面の算術平均粗さ０．１５μｍ以下である）を使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９７】
実施例８
層（Ｂ）としてＰＭＭＡ−１に代えて東洋紡株式会社製ＰＥＴ（コスモシャイン（登録商標）Ａ４３００、厚さ１２５μｍ、両面の算術平均粗さ０．１５μｍ以下である）を使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９８】
実施例９
樹脂フィルムａの原料樹脂９９質量％とＣＩＫナノテック株式会社製ＩＴＯ（錫ドープ酸化インジウム、ＩＴＯ−Ｒ（登録商標））０．２質量％とを二軸押出機で溶融混練し、ストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを単軸押出機及びＴダイを用いて溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑な厚さ５０μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルムｅを得た。層（Ａ）として樹脂フィルムａに代えて樹脂フィルムｅを使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０１９９】
実施例１０
株式会社クラレ製ＰＡＲＡＰＵＲＥ（登録商標）ＪＳの原料樹脂９９．７質量％とＩＴＯ（０．３質量％）とを二軸押出機で溶融混練し、ストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを単軸押出機及びＴダイを用いて溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑な（算術平均粗さが０．１５μｍ以下である）厚さ１００μｍの熱可塑性樹脂フィルム「ＰＭＭＡ−３」を得た。層（Ｂ）としてＰＭＭＡ−１に代えてＰＭＭＡ−３を使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０２００】
実施例１１
アセタール化度７０モル％、酢酸ビニル単位含有量０．９モル％かつ原料としたポリビニルアルコールの粘度平均重合度約１７００のポリビニルブチラール樹脂７１．９質量％、３ＧＯ（２８質量％）及びＩＴＯ（０．１質量％）を二軸押出機で溶融混練し、ストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットをスクリュー径６５ｍｍ及びスクリュー径５０ｍｍの単軸ベント押出機に投入し、Ｔダイからフィルム状に押出し、厚さ７６０μｍのＩＴＯ含有可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルム（以下、「ＩＴＯ含有ＰＶＢ」と称する）を得た。層（Ｃ）としてＰＶＢ−１に代えてＩＴＯ含有ＰＶＢを使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０２０１】
実施例１２
実施例１で得られた層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルムに、片面が黒化処理された厚さ７μｍの銅箔を、黒化処理面と層（Ｂ）とが接するような向きで重ねた。ここで、ＪＩＳ  Ｒ  ３１０６に準じて測定された黒化処理面の可視光反射率は５．２％であった。次に、層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルムと層（Ｄ）としての銅箔とを重ねた積層物の上下を厚さ５０μｍのＰＥＴフィルムで挟み、１２０℃に設定した熱圧着ロールの間を通過（圧力：０．２ＭＰａ、速度０．５ｍ／分）させた後、ＰＥＴフィルムをはがすことで、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／銅箔）を得た。
次いで、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／銅箔）の銅箔上に、ドライフィルムレジストをラミネートした後、フォトリソグラフィの手法を用いてエッチング抵抗パターンを形成した。次に、前記エッチング抵抗パターンが形成された積層フィルムを、銅エッチング液に浸漬して導電層（導電性構造体）を形成した後、常法により、残存するフォトレジスト層を除去した。これにより、層（Ｄ）として導電層を有する、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／層Ｄ）を得た。この積層フィルムは、層（Ｂ）と層（Ｄ）である導電層との間に接着剤層を有していない。導電層は、縦横各５ｃｍの正方形の内部に、線幅１０μｍの銅線が５００μｍ間隔で格子状に並んだ銅メッシュ構造を有し、その上辺及び下辺がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
層（Ｄ）として導電層を有する、積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／層Ｄ）について、３Ｄ形状評価を行った。しわ、切れ及び歪みは観察されなかった。またこの際に、層（Ｄ）の導電層については、断線も変形も発生しなかった。【０２０２】
実施例１３
積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／層Ｃ）に代えて積層フィルム（層Ａ／層Ｂ／層Ｄ／層Ｃ）を作製するよう、層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルムと層（Ｃ）としてのＰＶＢ−１との間に層（Ｄ）としての熱線遮蔽性被覆層（株式会社３Ｍ製クリスタリン７０、厚さ５０μｍ）をさらに積層したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製した。３Ｄ形状評価を行ったところ、しわ、切れ及び歪みは観察されなかった。また、耐熱クリープ性値はＡ評価であり、合わせガラスのヘイズ値は０．９であった。【０２０３】
実施例１４
層（Ｂ）の原料として、実施例６の熱可塑性樹脂フィルム「ＰＶＸ−２」の原料樹脂を、エタノールに溶解させ、７質量％エタノール溶液を調製した。調製したエタノール溶液を、実施例１と同様に得た厚さ５０μｍの樹脂フィルムａ上にアプリケーターを用いてコーティングし、常温・常圧で乾燥させ、厚さが１０μｍであり、両面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である熱可塑性樹脂フィルム「ＰＶＸ−３」を層（Ａ）上に作製し、層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルムを得た。層（Ｂ）としてＰＭＭＡ−１に代えてＰＶＸ−３を使用したこと、及び層（Ａ）／層（Ｂ）の積層フィルムをコーティングにより得たこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０２０４】
比較例１
樹脂１としての樹脂Ａ−１（７２質量％）と３ＧＯ（２８質量％）とを二軸押出機で溶融混練してストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを単軸押出機及びＴダイを用いて溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑な厚さ１００μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルムｄを得た。層（Ａ）として樹脂フィルムａに代えて樹脂フィルムｄを使用したこと以外は実施例２と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０２０５】
比較例２
厚さを５００μｍに変更したこと以外は樹脂フィルムｃと同様にして樹脂フィルムｃ’を作製し、層（Ａ）として樹脂フィルムａに代えて樹脂フィルムｃ’を使用したこと以外は実施例７と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０２０６】
比較例３
層（Ｂ）として〔Ｅ’（４０）＝１９００ＭＰａ及びＥ’（１００）＝７００ＭＰａを有する〕ＰＭＭＡ−１に代えて〔Ｅ’（４０）＝６００ＭＰａ及びＥ’（１００）＝０．５ＭＰａを有する〕厚さ５０μｍの樹脂フィルムａを使用したこと以外は実施例１と同様にして、積層フィルム及び合わせガラスを作製し、各種評価を行った。評価結果を表３に示す。【０２０７】
実施例及び比較例において使用した樹脂Ａ−１及び樹脂Ａ−２の物性値を表１に示す。
【表１】
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【０２０８】
実施例及び比較例において使用したポリビニルアセタール樹脂フィルムａ〜ｅを構成する樹脂材料の組成及びガラス転移温度を表２に示す。
【表２】
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ポリビニルアセタール樹脂フィルムａ〜ｅを構成する樹脂材料の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）は１０００ＭＰａ未満であり、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）は１０ＭＰａ未満であった。【０２０９】
【表３】
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【０２１０】
本発明の実施例１〜１４では、本発明の積層フィルムが、優れた耐熱クリープ性及び３Ｄ形状ガラスへの良好な追従性を併せ持ち、さらに、高い透明性を有する合わせガラスをもたらすことが示された。耐熱クリープ性に優れることは、機能性層の歪みを良好に抑制できることを意味する。
一方、比較例１では、層（Ａ）に含まれる樹脂成分として、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓ未満のポリビニルアセタール樹脂を使用したことに起因して、不十分な耐熱クリープ性しか得られなかった。
また、比較例２では、３５０μｍを超える厚さを有する層（Ａ）を使用したことに起因して、３Ｄ形状ガラスへの追従性が悪化し、合わせガラスにおいてしわ又は切れが観察された。
また、比較例３では、式（１）及び式（２）を満たさない層（Ｂ）を使用したことに起因して３Ｄ形状ガラスへの追従性が悪化し、格子の歪みが観察された。これは、機能性層（Ｄ）を積層した場合にその歪みが十分抑制されないことを示している。
【産業上の利用可能性】
【０２１１】
本発明の積層フィルムは、合わせガラスの中間膜として用いた際に機能性層の歪み又は合わせガラスの透明性の悪化を抑制でき、また、３Ｄ形状への追従性に優れるため、建築用合わせガラス、ディスプレイの表面保護用の合わせガラス、又は自動車用合わせガラスの中間膜として好適に利用できる。
【符号の説明】
【０２１２】
１０    耐熱クリープ性値測定用合わせガラス
１１    ガラスＡ
１２    ガラスＢ
１３    積層フィルム（層Ａ／層Ｂ）と可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルム（層Ｃ）との積層フィルム
１３Ａ  積層フィルム（層Ａ／層Ｂ）
１３Ｂ  可塑化ポリビニルブチラール樹脂フィルム（層Ｃ）
２０    鉄板が接着された耐熱クリープ性値測定用合わせガラス
２１    鉄板
３１    ３Ｄ形状のガラス
３２    ３Ｄ形状のガラス
３３    層（Ａ）
３４    層（Ｂ）
３５    層（Ｃ）
４０    ３Ｄ形状評価用合わせガラス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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