(57)【要約】  ＪＩＳ Ｂ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍであるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍである粗表面を有する、樹脂組成物の中間成形体を用意する工程と、前記中間成形体の前記粗表面に、一方向に配列された強化繊維を含む樹脂組成物の薄膜状成形体をレーザーによる照射で融着させる工程と、を有する樹脂成形体の製造方法。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂組成物の中間成形体に薄膜状成形体を融着させる、樹脂成形体の製造方法であって、
前記中間成形体は、ＪＩＳ Ｂ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下であるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下である粗表面を有する、樹脂組成物の中間成形体であり、
前記薄膜状成形体は、一方向に配列された強化繊維を含む樹脂組成物の薄膜状成形体であり、
前記薄膜状成形体は、前記中間成形体の前記粗表面に、レーザーによる照射で融着される、
樹脂成形体の製造方法。
【請求項２】
前記中間成形体は、熱可塑性樹脂を含む樹脂組成物の成形体である、請求項１に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項３】
前記熱可塑性樹脂は、プロピレン系重合体を含む、請求項２に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項４】
前記熱可塑性樹脂は、プロピレン系重合体およびα−オレフィン系重合体（ただし、プロピレン系重合体を除く）を含む、請求項２に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項５】
前記中間成形体は、前記薄膜状成形体と同じ種類の樹脂を含む樹脂組成物の成形体である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項６】
前記融着させるときに、前記中間成形体を構成する樹脂組成物および前記薄膜状成形体を含む樹脂組成物の少なくとも一方が溶融する温度に、前記中間成形体または前記薄膜状成形体が加熱される条件で、前記レーザーを前記中間成形体または前記薄膜状成形体に照射する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項７】
前記中間成形体は、前記融着ときに照射されるレーザーの波長と同一の波長の光を吸収する色素を含む樹脂組成物の成形体である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項８】
前記中間成形体の前記粗表面は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が２０μｍ以上４５０μｍ以下であるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が２０μｍ以上４５０μｍ以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項９】
前記中間成形体の前記粗表面は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上１００μｍ以下であるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上１００μｍ以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項１０】
前記中間成形体の前記粗表面は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される算術平均粗さＲａが５μｍ以上１２５０μｍ以下である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項１１】
前記中間成形体は、付加造形方法で製造された樹脂組成物の成形体である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項１２】
前記中間成形体は、材料押出（ＭＥＸ）法または粉末床溶融結合（ＰＢＦ）法で製造された樹脂組成物の成形体である、請求項１１に記載の樹脂成形体の製造方法。
【請求項１３】
樹脂組成物の薄層が層間で融着して積層してなるか、または樹脂組成物の粒子が粒子間で焼結または融着してなる内部層と、
前記積層された複数の層に接して配置され、または前記焼結または融着された複数の粒子に接して配置され、かつ、前記内部層に融着された、配列された強化繊維を含む樹脂組成物からなる表面層と、
を有する樹脂成形体。
【請求項１４】
前記内部層と前記表面層とは、その界面が融着しており、４５°剥離試験における前記表面層の剥離強度が４０００Ｎ／ｍ以上である、請求項１３に記載の樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂成形体の製造方法および樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
光造形（ＳＬＡ）法、材料押出（ＭＥＸ）法、粉末床溶融結合（ＰＢＦ）法、シート積層法、バインダージェッティング法およびマテリアルジェッティング法などの付加造形方法を用いた樹脂成形体の成形方法が知られている。これらの付加造形方法は、製造しようとする樹脂成形体を高さ方向に分割した各層を順次形成し、形成された各層を積層していくことにより、所望の形状の樹脂成形体を製造する成形方法である。【０００３】
たとえば、材料押出（ＭＥＸ）法では、高温で溶解または軟化させたフィラメント状の樹脂組成物をノズルから押し出して平面状に配置していくことにより、製造しようとする樹脂成形体を高さ方向に分割した各層を形成する。その後、溶解または軟化させた樹脂組成物をノズルからさらに押し出して上記形成された層に接して配置することで、上記分割された次の層が形成される。このようにして上記各層を順次形成して積層していくことにより、所望の形状の樹脂成形体が製造される。特許文献１および特許文献２には、オレフィン系樹脂を含む樹脂組成物を含む、ＭＥＸ法による樹脂成形体の製造に使用できる成形体が記載されている。ＭＥＸ法は、熱溶解積層（ＦＤＭ）法や溶融フィラメント製造（ＦＦＦ）法とも呼ばれている。【０００４】
また、押出機により樹脂組成物を溶融してノズルから直接押し出し平面上に配置してゆく方法も、大型の樹脂成形品を造形するために用いられる。【０００５】
また、粉末床溶融結合（ＰＢＦ）法では、ステージ上に敷き詰めた樹脂組成物の粒子にレーザーや電子線を照射して、上記粒子を焼結または融着（以下、「焼結および融着のいずれかまたは一方」を単に「融着等」ともいう。）させていくことにより、製造しようとする樹脂成形体を高さ方向に分割した各層を形成する。その後、樹脂組成物の粒子を上記形成された層に接して敷き詰めてレーザーや電子線を照射することで、上記分割された次の層が形成される。このようにして上記各層を順次形成して積層していくことにより、所望の形状の樹脂成形体が製造される。ＳＬＳ法は、対象を溶融させるか焼結させるか、または用いる手段がレーザーであるか電子線であるかにより、粉末床焼結結合（ＳＬＳ）法、レーザー溶融（ＳＬＭ）法、電子線溶融（ＥＢＭ）法に分けられる。【０００６】
これらの付加造形方法によって製造された樹脂成形体には、上記製造されていく各層の端部形状に由来する段差、および融着等される粒子の形状に由来する凹凸などが、その表面に残存することが知られている。そのため、上記各付加造形方法は、造形される樹脂成形体の寸法精度や美感などを十分には高めにくい。【０００７】
また、ＭＥＸ法では、樹脂成形体の表面の凹凸の程度は、使用するフィラメント径に依存する。例えば、フィラメントの径が太いほど、凹凸が大きくなる傾向にある。【０００８】
特許文献３には、造形用粉末の層に対して、紫外光の照射により硬化する実体部形成用インクと、紫外光を照射しても硬化しない犠牲層形成用インクと、を吐出して、上記２種類のインクのそれぞれを上記層内に浸透させる工程を有する、三次元造形物の製造方法が記載されている。特許文献３によれば、上記２種類のインクが浸透した領域の境界を上記層内に形成することによって、三次元造形物の外表面に不規則な段差（凹凸）が発生することを防止し、滑らかな外表面を有する三次元造形物を製造できるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１８−０３５４６１号公報
【特許文献２】国際公開第２０１７／０５７４２４号
【特許文献３】特開２０１５−１３９９７７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特許文献３には、当該文献に記載の方法により、滑らかな外表面を有する三次元造形物を製造できると記載されている。しかし、特許文献３に記載の方法は、適用できる付加造形方法がバインダージェッティング法に制限されており、ＭＥＸ法およびＰＢＦ法などの他の付加造形方法では、同様にして滑らかな表面を有する三次元造形物を製造することはできない。【００１１】
上記問題に鑑み、本発明は、様々な付加造形方法で樹脂成形体を製造する方法であって、滑らかな表面を有する樹脂成形体の製造方法、および当該製造方法で製造された樹脂成形体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記の課題を解決するための本発明の一態様に関する樹脂成形体の製造方法は、ＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下であるか、またはＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下である粗表面を有する、樹脂組成物の中間成形体を用意する工程と、前記中間成形体の前記粗表面に、一方向に配列された強化繊維を含む樹脂組成物の薄膜状成形体をレーザーによる照射で融着させる工程と、を有する。【００１３】
また、上記の課題を解決するための本発明の一態様に関する樹脂成形体は、樹脂組成物の薄層が層間で焼結または融着して積層してなるか、または樹脂組成物の粒子が粒子間で焼結または融着してなる内部層と、前記積層された複数の層に接して配置され、または前記焼結または融着された複数の粒子に接して配置され、かつ、前記内部層に焼結または融着された、配列された強化繊維を含む樹脂組成物からなる表面層と、を有する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、様々な付加造形方法で樹脂成形体を製造する方法であって、滑らかな表面を有する樹脂成形体の製造方法、および当該製造方法で製造された樹脂成形体が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】図１Ａは、ＭＥＸ法による中間成形体の製造方法を模式的に示す断面図であり、図１Ｂは、ＭＥＸ法により製造された中間成形体を模式的に示す断面図である。
【図２】図２Ａは、ＳＬＳ法による中間成形体の製造方法を模式的に示す断面図であり、図２Ｂは、ＳＬＳ法により製造された中間成形体を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、テープ状の薄膜状成形体をレーザーの照射により中間成形体に融着させるための融着装置を用いる、薄膜状成形体の融着方法の一例を示す模式図である。
【図４】図４Ａは、本発明の一実施形態に関する、樹脂成形体を製造するために用いる中間成形体の断面形状を示す模式図であり、図４Ｂおよび図４Ｃは、図４Ａに示す中間成形体を用いて製造された樹脂成形体の断面形状を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
１．樹脂成形体の製造方法
本発明の一実施形態に関する樹脂成形体の製造方法は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下であるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下である粗表面を有する、樹脂組成物の中間成形体を用意する工程と、上記中間成形体の上記粗表面に、一方向に配列された強化繊維を含む樹脂組成物の薄膜状成形体をレーザーによる照射で融着等させる工程と、を有する。
【００１７】
１−１．中間成形体を用意する工程
上記中間成形体は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下であるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下である粗表面を有する、樹脂組成物から成形された成形体である。上記中間成形体は、市販品などを購入して用意してもよいし、本工程の前に上記粗表面を有する成形体を成形して用意してもよい。
【００１８】
１−１−１．中間成形体の形状およびその製造
上記中間成形体は、製造しようとする樹脂成形体と略同一の形状であり、かつ、その外径が融着等される薄膜状成形体の厚みだけ製造しようとする樹脂成形体よりも小さい形状を有することが好ましい。
【００１９】
上記中間成形体は、市販の樹脂成形体を購入して用意してもよいし、公知の方法で製造して用意してもよい。
【００２０】
上記中間成形体は、たとえば、付加造形方法により樹脂組成物から造形された立体造形物である。上記付加造形方法は、特に限定されず、光造形（ＳＬＡ）法、材料押出（ＭＥＸ）法、粉末床溶融結合（ＰＢＦ）法、シート積層法、バインダージェッティング法およびマテリアルジェッティング法などの公知の方法であってもよい。これらのうち、ＭＥＸ法およびＰＢＦ法は、特に上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たす粗表面が形成されやすいため、本実施形態の方法により滑らかな表面が形成されるという効果が顕著である。
【００２１】
図１Ａは、ＭＥＸ法による中間成形体の製造方法を模式的に示す断面図であり、図１Ｂは、ＭＥＸ法により製造された中間成形体を模式的に示す断面図である。ＭＥＸ法によれば、図１Ａに示すように、高温で溶解または軟化させた樹脂組成物をノズル１１０から押し出して、ステージ１２０上に平面状に配置する。ノズル１１０から押し出された樹脂組成物は、冷却されて固化し、中間成形体を高さ方向（図１ＡにおけるＺ方向）に分割した１つの層を形成する。さらに、高温で溶解または軟化させた樹脂組成物をノズル１１０から押し出して、形成された層に接して平面状に配置すると、新たにノズル１１０から押し出された樹脂組成物は、冷却されて固化し、中間成形体を高さ方向に分割した次の層を形成する。このとき、先に形成された層を構成する樹脂組成物と次に形成される層を構成する樹脂組成物とは、加熱されて押し出された樹脂組成物の熱によって融着するため、先に形成された層と形成される層とは融着して積層される。さらに樹脂組成物の押し出しおよび固化による新たな層の形成を繰り返すことで、中間成形体１３０が造形される（図１Ｂ）。このようにして造形された中間成形体は、積層された複数の層にまたがって積層方向に延在する表面である、上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たす粗表面１３５を有する。
【００２２】
ＭＥＸ法におけるノズルの口径は特に制限されず、従来公知の口径のノズルを用いることができる。ノズルの口径が小さいと上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）が小さくなる傾向にあり、ノズルの口径が大きいと上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）が大きくなる傾向にある。
【００２３】
また、ＭＥＸ法において上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）は、例えば、ノズル径の他に、押し出し速度、樹脂組成物の温度によって、調整することができる。押し出し速度を上げると、樹脂組成物の粘弾性効果により最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）が多きくなる傾向にあり、樹脂組成物の温度を上げると最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）が小さくなる傾向にある。
【００２４】
図２Ａは、ＰＢＦ法の一形態であるＳＬＳ法による中間成形体の製造方法を模式的に示す断面図であり、図２Ｂは、ＳＬＳ法により製造された中間成形体を模式的に示す断面図である。ＳＬＳ法によれば、図２Ａに示すように、レーザー発振源２１２から発振されたレーザーを、対物レンズユニットであるレーザー照射部２１４から、鉛直方向に降下可能なステージ２２０上に敷き詰められた樹脂組成物の粒子に照射する。レーザーを照射された粒子は、隣接して配置されかつレーザーを照射された粒子と焼結していき、中間成形体を高さ方向（図２ＡにおけるＺ方向）に分割した１つの層を形成する。さらに、形成された層に接して樹脂組成物の粒子を敷き詰め、敷き詰められた粒子の層にレーザーを照射していくと、レーザーを照射された粒子同士は焼結していき、中間成形体を高さ方向に分割した次の層を形成する。このとき、先に形成された層を構成する樹脂組成物と次に形成される層を構成する樹脂組成物とは、レーザーの照射により付与された熱によって焼結するため、先に形成された層と形成される層とは焼結して積層される。さらに樹脂組成物の粒子の敷き詰めおよびレーザーの照射による新たな層の形成を繰り返すことで、中間成形体２３０が造形される（図２Ｂ）。このようにして造形された中間成形体は、焼結された複数の粒子にまたがって積層方向に延在する表面である、上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たす粗表面２３５ａ、および焼結された複数の粒子にまたがって積層方向以外の方向に延在する表面である、上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たす粗表面２３５ｂを有する。
【００２５】
ＰＢＦ法において上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）は、例えば、樹脂組成物の粒子の大きさによって、調整することができる。
【００２６】
上記粗表面は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下であるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下である、表面である。なお、上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たす粗表面は、付加造形方法により造形された立体造形物に特有の粗表面であり、他の造形方法によって造形された立体造形物の表面にブラスト処理などの粗表面化処理を行っても、通常、最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）はより小さくなるため、上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たす粗表面とはならない。
【００２７】
より具体的には、ＭＥＸ法で形成された中間成形体が有する粗表面１３５は、通常、上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）が２０μｍ以上４５０μｍ以下であり、より典型的には２０μｍ以上４００μｍ以下であり、さらに典型的には３０μｍ以上３５０μｍ以下である。また、ＰＢＦ法で形成された中間成形体が有する粗表面２３５ａおよび粗表面２３５ｂは、通常、上記最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上４５０μｍ以下であり、より典型的には１０μｍ以上１００μｍ以下であり、さらに典型的には１５μｍ以上１００μｍ以下である。
【００２８】
また、上記粗表面は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が５μｍ以上１２５０μｍ以下であることが好ましい。より具体的には、ＭＥＸ法で形成された中間成形体が有する粗表面１３５は、通常、上記算術平均粗さ（Ｒａ）が５μｍ以上１２５０μｍ以下であり、より典型的には１０μｍ以上２５０μｍ以下であり、さらに典型的には１５μｍ以上８０μｍ以下である。また、ＰＢＦ法で形成された中間成形体が有する粗表面２３５ａおよび粗表面２３５ｂは、通常、上記算術平均粗さ（Ｒａ）が５μｍ以上１０００μｍ以下であり、より典型的には６μｍ以上１００μｍ以下であり、さらに典型的には７μｍ以上５０μｍ以下である。
【００２９】
１−１−２．樹脂組成物
上記樹脂組成物は、１種または複数種の樹脂、および任意に配合される添加剤を含む組成物である。
【００３０】
上記樹脂は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂のいずれであってもよいが、樹脂成形体の形状の自由度をより高める観点及び樹脂成形体の表面をより滑らかにする観点からは、熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂の例には、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルファイド樹脂、ポリアセタール樹脂、アクリル系樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエーテルニトリル樹脂、塩化ビニル樹脂、ＡＢＳ樹脂およびフッ素樹脂などが含まれる。なお、上記樹脂は、エラストマーであってもよい。
【００３１】
上記熱硬化性樹脂の例には、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、フラン樹脂、ケトン樹脂、キシレン樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂およびジアリルテレフタレート樹脂などが含まれる。
【００３２】
上記樹脂は、これらのうち、エチレン系重合体、プロピレン系重合体およびその他のα−オレフィン系重合体を含むオレフィン系樹脂を含むことが好ましく、プロピレン系重合体を含むことがより好ましく、プロピレン系重合体および上記その他のα−オレフィン系重合体をいずれも含むことがさらに好ましい。
【００３３】
上記エチレン系重合体には、エチレンの単独重合体、およびエチレンと炭素数３以上２０以下のα−オレフィンとの共重合体が含まれる。なお、これらのエチレン系重合体は、１種のみを用いてもよいし、複数種を併用してもよい。
【００３４】
上記プロピレン系重合体には、プロピレンの単独重合体、およびプロピレンとエチレンまたは炭素数４以上２０以下のα−オレフィンとの共重合体が含まれる。なお、これらのプロピレン系重合体は、１種のみを用いてもよいし、複数種を併用してもよい。
【００３５】
上記α−オレフィン系重合体には、炭素数４以上２０以下のα−オレフィンの単独重合体、および炭素数２以上２０以下のα−オレフィンの共重合体（ただし、上記エチレン系重合体およびプロピレン系重合体は除く。）が含まれる。
【００３６】
なお、上記α−オレフィンの例には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４ジメチル−１−ヘキセン、１−ノネン、１−オクテン、１−ヘプテン、１−ヘキセン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、および１−エイコセンなどが含まれる。上記α−オレフィン系重合体は、これらのうち、１−ブテン、エチレン、４−メチル−１−ペンテン、および１−ヘキセンを含む共重合体であることが好ましく、１−ブテンおよび４−メチル−１−ペンテンを含む共重合体であることがより好ましい。上記α−オレフィン系重合体は、ランダム共重合体であってもよいしブロック共重合体であってもよいが、ランダム共重合体であることが好ましい。
【００３７】
上記樹脂は、薄膜状成形体と同じ種類の樹脂であることが好ましく、薄膜状成形体のマトリックス樹脂（後述）と同じ種類の樹脂であることが好ましい。なお、同じ種類の樹脂とは、樹脂を構成する主鎖における、モノマーに由来する各構成単位同士を結合する結合構造（たとえば、エステル構造およびアミド結合など）が同一であるか、または同一の重合性基（たとえば、ビニル基など）によって結合されていることを意味する。上記同じ種類の樹脂は、同じモノマー（たとえばエチレン、プロピレン）に由来する構成単位を有することが好ましい。
【００３８】
上記添加剤の例には、公知の充填剤（無機充填剤、有機充填剤）、顔料、染料、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、酸化防止剤、防黴剤、抗菌剤、難燃剤、および軟化剤などが含まれる。
【００３９】
上記添加剤としての充填剤の例には、マイカ、カーボンブラック、シリカ、炭酸カルシウム、タルク、グラファイト、ステンレス、およびアルミニウムなどを含む粉末充填剤、ならびに、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維、金属酸化物繊維、モスハイジ（塩基性硫酸マグネシウム無機繊維）、および炭酸カルシウムウィスカーなどを含む繊維状充填剤などが含まれる。これらの充填剤は、樹脂成形体の強度を高めることができる。
【００４０】
なお、上記樹脂組成物が適度な量の上記繊維状充填剤を含有すると、上記樹脂組成物から付加造形方法で造形物を成形する際の、造形物への反りの発生を抑制することができる。これは、上記繊維状充填剤が樹脂の結晶化を適度に阻害して樹脂の収縮を抑制することによるものであると考えられる。そのため、上記反りの発生の抑制効果は、上記樹脂組成物が結晶性樹脂および上記繊維状充填剤を含有するときに顕著に奏され、上記樹脂組成物が特に反りを発生しやすいプロピレン系重合体（特にはプロピレン単独重合体）および上記繊維状充填剤を含有するときにより顕著に奏される。
【００４１】
特に、樹脂組成物の全質量に対し、プロピレン系重合体（特にはプロピレン単独重合体）を３０質量％以上７０質量％以下、α−オレフィン系重合体（上記プロピレン系重合体を除く。特にはα−オレフィン系ランダム共重合体）を１質量％以上２０質量％以下、上記繊維状充填剤（特には炭素繊維およびガラス繊維）を２０質量％以上６０質量％以下、の割合で含有する樹脂組成物は、プロピレン系重合体から付加造形方法で造形物を成形する際に問題となる反りの発生を効果的に抑制できるため好ましい。
【００４２】
上記添加剤としての顔料および染料の例には、公知の色素が含まれる。特に、後の工程におけるレーザーによる照射での薄膜状成形体の融着を容易にする観点からは、上記顔料および染料は、上記照射されるレーザーの波長と同一の波長の吸光度がより大きい顔料および染料であることが好ましく、具体的には、吸収極大波長が３００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である顔料および染料であることが好ましく、吸収極大波長が５００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下である顔料および染料であることがより好ましく、吸収極大波長が７００ｎｍ以上１５００ｎｍ以下である顔料および染料であることがさらに好ましい。逆に、レーザーの波長の選択をより自由にする観点からは、上記顔料および染料は、より広い範囲の波長を吸収できる顔料および染料（あるいはその組み合わせ）であることが好ましく、具体的には、黒色系の顔料および染料（あるいはその組み合わせ）であることが好ましく、カーボン系の顔料を含むがより好ましく、カーボンブラックを含むことがさらに好ましい。
【００４３】
上記添加剤としての顔料および染料の含有量は、中間成形体によるレーザーの吸収を十分に高め、かつ、中間成形体および樹脂成形体の強度などの他の特性に顕著な影響を与えない程度であればよい。たとえば、上記添加剤としてのカーボンブラックの含有量は、樹脂組成物の全質量に対して０．１質量％以上１０質量％以下であることが好ましく、０．５質量％以上５質量％以下であることがより好ましい。
【００４４】
１−２．薄膜状成形体を融着させる工程
次に、上記中間成形体の上記粗表面に、一方向に配列された強化繊維を含む樹脂組成物の薄膜状成形体をレーザーによる照射で融着させる。
【００４５】
このとき、レーザーを照射せずに単に薄膜状成形体を接着などさせただけでは、上記粗表面を構成する凹凸を薄膜状成形体が十分に吸収しきれないため、粗表面の形状に沿った形状の表面が薄膜状成形体を接着させた中間成形体の外部側に残存する。これに対し、中間成形体および薄膜状成形体の少なくとも一方にレーザーを照射して、これらを融着させると、中間成形体および薄膜状成形体を構成する樹脂組成物が部分的に溶融して中間成形体と薄膜状成形体との間の隙間を埋めて、上記粗表面を構成する凹凸を減少させる。そのため、レーザーの照射により薄膜状成形体が上記粗表面に融着されると、中間成形体の外部側に、より平滑な表面が形成される。
【００４６】
特に、上記中間成形体が、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下であるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍ以下である粗表面を有すると、中間成形体に薄膜状成形体が融着してなる樹脂成形体の曲げ強度および曲げ弾性率をより高めることができる。これは、中間成形体と薄膜状成形体とが互いによりよく溶融しあい、かつ、粗表面が有する谷の底まで薄膜状成形体が十分に侵入して互いに隙間なく接合されることにより、中間成形体と薄膜状成形体とがより強固に接着されて、薄膜状成形体による強度付与の程度を大きくできるためと考えられる。
【００４７】
また、レーザーの照射により中間成形体と薄膜状成形体とを融着させると、これらはその界面で溶融して一体化されてより強力に接合される。そのため、薄膜状成形体を融着させてなる表面層の、樹脂成形体からの剥離が、生じにくい。
【００４８】
本工程において、中間成形体の粗表面のみならず、上述した最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たさない中間成形体の表面にも薄膜状成形体を融着させてもよい。これにより、表面の粗さがより均一な樹脂成形体を得ることができる。
【００４９】
また、本工程において、中間成形体の粗表面あるいは上述した最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たさない表面に融着された薄膜状成形体の表面にさらに薄膜状成形体を融着させて、薄膜状成形体による複数の層を形成してもよい。これにより、表面の強度をより高めた樹脂成形体を得ることができる。このとき、上記複数の層は、強化繊維が配向された向きが同じであるような層の組み合わせを含んでもよいし、強化繊維が配向された向きが異なる層の組み合わせを含んでもよいが、樹脂成形体の曲げやすさおよび耐圧縮性をいずれも高める観点からは、隣接する２つの層における強化繊維が配向された向きが異なるような層の組み合わせを含むことが好ましい。
【００５０】
１−２−１．薄膜状成形体の形状
上記薄膜状成形体は、上記強化繊維に樹脂組成物（以下、「マトリックス樹脂」ともいう。）を含浸させてなる成形体である。
【００５１】
上記薄膜状成形体は、シート状またはテープ状（長尺状）の成形体である。薄膜状成形体の融着を容易にする観点からは、上記薄膜状成形体は、テープ状の成形体であることが好ましい。上記薄膜状成形体の厚みは、０．０５ｍｍ以上１．０ｍｍ以下であることが好ましく、０．１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下であることがより好ましい。
【００５２】
薄膜状成形体の幅は特に制限されず、中間成形体の表面形状に応じて適宜選択すればよい。例えば、中間成形体の表面の凹凸が縞状であり、縞と並行に薄膜状成形体を配置する場合には、凹凸の幅よりも薄膜状成形体の幅を大きくした方が、外観がより優れる傾向にあり好ましい。たとえば、薄膜状成形体の幅は、５ｍｍ以上１５０ｍｍ以下であることが好ましく、７ｍｍ以上１００ｍｍ以下であることがより好ましく、１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であることがよりさらに好ましい。薄膜状成形体の幅が５ｍｍ以上であると、レーザーの照射による融着中の薄膜状成形体の切断などのトラブルが発生しにくいため好ましい。薄膜状成形体の幅が１５０ｍｍ以下であると、レーザーでの加熱が容易となるため好ましい。
【００５３】
上記薄膜状成形体は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準じて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が、上記中間成形体が有する上記粗表面の上記算術平均粗さ（Ｒａ）よりも小さい表面を有する。具体的には、上記薄膜状成形体の表面は、ＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１μｍ以上１０μｍ以下、好ましくは０．５μｍ以上５μｍ以下の表面である。
【００５４】
上記薄膜状成形体は、市販の繊維強化樹脂を購入して用意してもよいし、強化繊維にマトリックス樹脂用の樹脂組成物を含浸させる公知の方法で製造してもよい。
【００５５】
１−２−２．マトリックス樹脂
マトリックス樹脂の樹脂種は特に限定されず、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂のいずれであってもよいが、樹脂成形体の形状の自由度をより高める観点及び樹脂成形体の表面をより滑らかにする観点からは、熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記樹脂組成物は、１種類の樹脂のみを含んでもでもよいし、２種類以上の樹脂のブレンドまたはポリマーアロイであってもよい。
【００５６】
上記熱可塑性樹脂の例には、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルファイド樹脂、ポリアセタール樹脂、アクリル系樹脂（ポリメチルメタクリレートなど）、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリケトン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエーテルニトリル樹脂、塩化ビニル樹脂、ＡＢＳ樹脂およびフッ素樹脂などが含まれる。
【００５７】
上記ポリオレフィン樹脂の例には、エチレン系重合体、プロピレン系重合体、ブチレン系重合体および４−メチル−１−ペンテン系重合体などが含まれる。
【００５８】
上記ポリアミド樹脂の例には、脂肪族ポリアミド樹脂（ナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６６、ナイロン６１０およびナイロン６１２など）、半芳香族ポリアミド樹脂（ナイロン６Ｔ、ナイロン６Ｉおよびナイロン９Ｔなど）および全芳香族ポリアミド樹脂が含まれる。
【００５９】
上記ポリエステル樹脂の例には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレートおよびポリエチレンナフタレートなどが含まれる。
【００６０】
上記熱硬化性樹脂の例には、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、フラン樹脂、ケトン樹脂、キシレン樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂およびジアリルテレフタレート樹脂などが含まれる。
【００６１】
なお、薄膜状成形体を融着させてなる表面層を樹脂成形体からより剥離しにくくする観点からは、中間成形体を構成する樹脂組成物と、薄膜状成形体を構成する樹脂組成物と、は同種の樹脂を含むことが好ましい。たとえば、中間成形体がポリアミド樹脂を含む成形体であるときは、薄膜状成形体もポリアミド樹脂を含む成形体であることが好ましい。
【００６２】
また、中間成形体がポリオレフィン樹脂を含む成形体であるときは、薄膜状成形体もポリオレフィン樹脂を含む成形体であることが好ましい。さらには、中間成形体がエチレン系重合体を含む成形体であるときは、薄膜状成形体もエチレン系重合体を含む成形体であることが好ましく、中間成形体がプロピレン系重合体を含む成形体であるときは、薄膜状成形体もプロピレン系重合体を含む成形体であることが好ましい。
【００６３】
１−２−２−１．ポリオレフィン樹脂
剛性に優れ、リサイクルが容易であり、かつ、高速成型が可能であるという観点からは、熱可塑性樹脂組成物は、ポリオレフィン樹脂を含むことが好ましく、プロピレン系重合体を含むことがより好ましい。
【００６４】
上記マトリックス樹脂としてのプロピレン系重合体は、未変性のプロピレン系共重合体であってもよいし、変性などの方法でカルボン酸構造やカルボン酸塩構造を含むプロピレン系樹脂であってもよい。レーザーによる溶着時の強化繊維とプロピレン系重合体との間の構造変化を抑制して、溶着後の薄膜状成形体の強度をより高める観点からは、上記マトリックス樹脂としてのプロピレン系重合体は、未変性のプロピレン系共重合体および上記変性されたプロピレン系共重合体の両方を含むことが好ましい。このとき、その質量比（未変性体／変性体比）は、８０／２０〜９９／１であることが好ましく、８９／１１〜９９／１であることがより好ましく、８９／１１〜９３／７であることがさらに好ましく、９０／１０〜９５／５であることが特に好ましい。
【００６５】
なお、上記マトリックス樹脂としてのプロピレン系重合体は、ホモポリプロピレン、ランダムポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、および変性ポリプロピレンなどを含む公知のプロピレン系重合体とすることができる。また、上記マトリックス樹脂としてのプロピレン系重合体の立体規則性は、イソタクチックであっても、シンジオタクチックであっても、アタクチックであってもよいが、イソタクチックまたはシンジオタクチックであることが好ましい。
【００６６】
上記マトリックス樹脂としてのプロピレン系重合体の重量平均分子量は、５００００以上３５００００以下であることが好ましく、１０００００以上３３００００以下であることがより好ましく、１５００００以上３２００００以下であることがさらに好ましい。
【００６７】
１−２−２−２．ポリアミド樹脂
靱性、耐摩耗性、耐熱性、耐油性および耐衝撃性に優れるという観点からは、熱可塑性樹脂組成物は、ポリアミド樹脂を含むことが好ましい。
【００６８】
上記ポリアミド樹脂の例には、ポリアミド４（ポリα−ピロリドン）、ポリアミド６（ポリカプロアミド）、ポリアミド１１（ポリウンデカンアミド）、ポリアミド１２（ポリドデカンアミド）、ポリアミド４６（ポリテトラメチレンアジパミド）、ポリアミド５６（ポリペンタメチレンアジパミド）、ポリアミド６６（ポリヘキサメチレンアジパミド）、ポリアミド６１０（ポリヘキサメチレンセバカミド）、ポリアミド６１２（ポリヘキサメチレンドデカミド）、ポリアミド１１６（ポリウンデカメチレンアジパミド）、ポリアミドＴＭＨＴ（トリメチルヘキサメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド６Ｔ（ポリヘキサメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド２Ｍｅ−５Ｔ（ポリ２−メチルペンタメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド９Ｔ（ポリノナメチレンテレフタルアミド）、２Ｍｅ−８Ｔ（ポリ２−メチルオクタメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド６Ｉ（ポリヘキサメチレンイソフタルアミド）、ポリアミド６Ｃ（ポリヘキサメチレンシクロヘキサンジカルボキサミド）、ポリアミド２Ｍｅ−５Ｃ（ポリ２−メチルペンタメチレンシクロヘキサンジカルボキサミド）、ポリアミド９Ｃ（ポリノナメチレンシクロヘキサンジカルボキサミド）、２Ｍｅ−８Ｃ（ポリ２−メチルオクタメチレンシクロヘキサンジカルボキサミド）、ポリアミドＰＡＣＭ１２（ポリビス（４−アミノシクロヘキシル）メタンドデカミド）、ポリアミドジメチルＰＡＣＭ１２（ポリビス（３−メチル−アミノシクロヘキシル）メタンドデカミド、ポリアミドＭＸＤ６（ポリメタキシリレンアジパミド）、ポリアミド１０Ｔ（ポリデカメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド１１Ｔ（ポリウンデカメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド１２Ｔ（ポリドデカメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド１０Ｃ（ポリデカメチレンシクロヘキサンジカルボキサミド）、ポリアミド１１Ｃ（ポリウンデカメチレンシクロヘキサンジカルボキサミド）、およびポリアミド１２Ｃ（ポリドデカメチレンシクロヘキサンジカルボキサミド）などが含まれる（なお、「Ｍｅ」は、メチル基を示す。）。
【００６９】
これらのポリアミド系樹脂のうち、ポリアミド６、ポリアミド１２、ポリアミド６６、ポリアミド１１、および芳香族系ポリアミドが好ましく、ポリアミド６およびポリアミド１２がより好ましい。
【００７０】
なお、上記ポリアミド樹脂は、レーザーによる融着を容易にし、かつ、薄膜状成形体への成形を容易にする観点からは、示差走査熱量系（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）またはガラス転移温度（Ｔｇ）が３０℃以上３５０℃以下であることが好ましく、３０℃以上２３０℃以下であることがより好ましく、３０℃以上１８０℃以下であることがさらに好ましい。
【００７１】
上記ポリアミド樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、薄膜状成形体の機械的強度をより高める観点から、１００００以上２００００以下であることが好ましく、１００００以上１８０００以下であることがより好ましく、１０５００以上１７０００以下であることがさらに好ましい。
【００７２】
上記ポリアミド樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）は、マトリックス樹脂を強化繊維へより含浸しやすくする観点から、２０００以上１００００以下であることが好ましく、２５００以上８０００以下であることがより好ましく、２８００以上７６００以下であることがさらに好ましい。
【００７３】
上記ポリアミド樹脂の重量平均分子量と数平均分子量との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、薄膜状成形体の機械的強度と、マトリックス樹脂の強化繊維への含浸しやすさと、を両立させる観点から、２．００以上５．００以下であることが好ましく、２．１０以上４．００以下であることがより好ましく、２．１５以上３．８０以下であることがさらに好ましい。
【００７４】
なお、上記重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）はゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定され、スチレン換算で算出される値である。
【００７５】
また、上記ポリアミド樹脂の、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）は、１００ｇ／１０ｍｉｎ以上３５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることが好ましく、１００ｇ／１０ｍｉｎ以上３２０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることがより好ましく、１００ｇ／１０ｍｉｎ以上２３０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることがさらに好ましい。上記ポリアミド樹脂のＭＦＲが上記範囲であると、マトリックス樹脂を強化繊維へより含浸しやすくし、かつ、レーザーにより融着されたときに粗表面を構成する凹凸の隙間をマトリックス樹脂が埋めやすくして、樹脂成形体の表面をより平滑にし、かつ薄膜状成形体により形成される樹脂成形体の表面層の剥離をより生じさせにくくすることができる。
【００７６】
上記ポリアミド樹脂は、炭素繊維への接着性をより高める観点から、末端カルボン酸基量が６５ｍｍｏｌ／ｋｇ以上１００ｍｍｏｌ／ｋｇ以下であることが好ましく、６８ｍｍｏｌ／ｋｇ以上９５ｍｍｏｌ／ｋｇ以下であることがより好ましく、６８ｍｍｏｌ／ｋｇ以上８５ｍｍｏｌ／ｋｇ以下であることがさらに好ましく、６８ｍｍｏｌ／ｋｇ以上７５ｍｍｏｌ／ｋｇ以下であることが特に好ましい。
【００７７】
また、上記ポリアミド樹脂は、炭素繊維への接着性をより高める観点から、末端アミノ基量が５ｍｍｏｌ／ｋｇ以上５０ｍｍｏｌ／ｋｇ以下であることが好ましい。
【００７８】
１−２−３．強化繊維
上記強化繊維は、樹脂組成物から成形される成形体の強度を高めるために当該樹脂組成物に配合される繊維状物質である。上記強化繊維の例には、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、金属繊維、金属酸化物繊維（アルミナ繊維など）、モスハイジ（塩基性硫酸マグネシウム無機繊維）、および炭酸カルシウムウィスカーなどが含まれる。これらのうち、炭素繊維およびガラス繊維が好ましく、炭素繊維がより好ましい。
【００７９】
強化繊維の平均繊維径は、１μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましく、３μｍ以上１５μｍ以下であることがより好ましい。上記平均繊維径が３μｍ以上であると、強化繊維を集束するときなどに、より少量の強化繊維のみを束ねればよいため、樹脂組成物の生産性を高めることができる。また、上記平均繊維径が１μｍ以上であると、強化繊維が破損しにくいため、射出成形体の強度をより高めることができる。上記平均繊維径が２０μｍ以下であると、強化繊維のアスペクト比をより高めやすくして、射出成形体の強度低下を抑制することができる。
【００８０】
強化繊維は、典型的には、集束された繊維束となって、一方向に配列されて薄膜状成形体中に含まれる。それぞれの束に含まれる繊維の数は、特に限定されないものの、１００本以上３５０，０００本以下であることが好ましく、１，０００本以上２５０，０００本以下であることがより好ましく、５，０００本以上２２０，０００本以下であることがさらに好ましい。
【００８１】
上記炭素繊維の種類は特に限定されず、ポリアクリルニトリル（ＰＡＮ）系、レーヨン系、ポリビニルアルコール系、再生セルロース、メゾフェーズピッチから製造されたピッチ系などの各種の炭素繊維を用いることができる。これらのうち、強度がより高く、かつより軽量であることから、ＰＡＮ系、レーヨン系およびピッチ系の炭素繊維が好ましい。
【００８２】
なお、樹脂成形体の用途に応じて、ニッケル、銅およびイッテルビウムなどの導電性材料で炭素繊維を被覆していてもよい。
【００８３】
炭素繊維のエポキシ含有量は、０．１質量％以上１０質量％以下であることが好ましく、０．５質量％以上９質量％以下であることがより好ましい。
【００８４】
炭素繊維は、たとえば集束剤としてエポキシ系樹脂を用いることで、エポキシ含有量を上記範囲にまで高めることができる。
【００８５】
炭素繊維の引張強度は、２５００ＭＰａ以上６０００ＭＰａ以下であることが好ましく、３５００ＭＰａ以上６０００ＭＰａ以下であることがより好ましく、４５００ＭＰａ以上６０００ＭＰａ以下であることがさらに好ましい。上記引張強度が２５００ＭＰａ以上であると、射出成形体の機械的強度をより高めることができる。上記引張強度が６０００ＭＰａ以下であると、射出成形体の成形、特には押出および射出成形がより容易になる。
【００８６】
炭素繊維は、数千本から数万本程度の単繊維（フィラメント）が束になった炭素繊維束（トウ）であることが好ましい。１つのトウを構成するフィラメントの本数は、５００本以上８００００本以下であることができ、１２０００本以上６００００本以下であることが好ましい。
【００８７】
炭素繊維は、その表面が、酸化エッチングや被覆などの表面処理を施されていることが好ましい。酸化エッチング処理の例には、空気酸化処理、酸素処理、酸化性ガスによる処理、オゾンによる処理、コロナ処理、火炎処理、（大気圧）プラズマ処理、ならびに酸化性液体（硝酸、次亜塩素酸アルカリ金属塩の水溶液、重クロム酸カリウム−硫酸、および過マンガン酸カリウム−硫酸）による処理などが含まれる。炭素繊維を被覆する物質の例には、炭素、炭化珪素、二酸化珪素、珪素、プラズマモノマー、フェロセン、および三塩化鉄等などが含まれる。また、必要に応じて、ウレタン系、オレフィン系、アクリル系、ナイロン系、ブタジエン系およびエポキシ系などのサイジング剤を使用してもよい。
【００８８】
上記サイジング剤は、たとえば、マトリックス樹脂が上記ポリオレフィン樹脂（特には上記プロピレン系重合体）であるときは、プロピレン系重合体とすることが好ましく、マトリックス樹脂が上記ポリアミド樹脂であるときは、エポキシ系樹脂とすることが好ましい。
【００８９】
１−２−３−１．プロピレン系重合体
上記サイジング剤としてのプロピレン系重合体は、プロピレン系重合体（Ａ１）と酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ａ２）とを含むことがさらに好ましい。
【００９０】
プロピレン系重合体（Ａ１）は、プロピレン単独重合体でもよいし、プロピレンと他のα−オレフィンとの共重合体でもよい。プロピレン系重合体（Ａ１）は、略単一の組成比および構造を有する１種の重合体からなってもよいし、組成比および構造などが異なる２種以上の重合体の組み合わせであってもよい。これらの重合体のうち、プロピレン系重合体（Ａ１）は、プロピレン単独重合体、プロピレン・エチレンブロック共重合体、およびエチレン含量が５質量％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体から選ばれる一種以上のプロピレン系重合体であることがより好ましい。
【００９１】
プロピレン系重合体（Ａ１）は、重量平均分子量（Ｍｗ）が異なる２種類のプロピレン系重合体を含んでもよい。なお、このとき、上記２種類のプロピレン系重合体のうち、Ｍｗがより大きいプロピレン系重合体（以下、単に「ＰＰ（Ａ１）−１」ともいう。）のＭｗは５０，０００以上であり、Ｍｗがより小さいプロピレン系重合体（以下、単に「ＰＰ（Ａ１）−２」ともいう。）のＭｗは１００，０００以下である。
【００９２】
ＰＰ（Ａ１）−１のＭｗは、７０，０００以上であることが好ましく、１００，０００以上であることがより好ましい。また、ノズルからの押し出しを容易にし、あるいはレーザー照射によって溶融しやすくする観点からは、ＰＰ（Ａ１）−１のＭｗは、７００，０００以下であることが好ましく、５００，０００以下であることがより好ましく、４５０，０００以下であることがさらに好ましく、４００，０００以下であることが特に好ましい。
【００９３】
ＰＰ（Ａ１）−２のＭｗは、５０，０００以下であることが好ましく、４０，０００以下であることがより好ましい。また、ＰＰ（Ａ１）−２のＭｗは、樹脂成形体の強度を高め、かつ表面のベタ付きを抑制する観点からは、１０，０００以上であることが好ましく、１５，０００以上であることがより好ましく、２０，０００以上であることがさらに好ましく、２５，０００以上であることが特に好ましい。
【００９４】
プロピレン系重合体（Ａ１）は、ＰＰ（Ａ１）−１の全質量とＰＰ（Ａ１）−２の全質量との合計量に対し、ＰＰ（Ａ１）−１の全質量の割合が６０質量％以上１００質量％未満であり、ＰＰ（Ａ１）−２の全質量の割合が０質量％より多く４０質量％以下である。上記ＰＰ（Ａ１）−１の全質量の割合は、７０質量％より多く１００質量％未満であることが好ましく、７３質量％より多く１００質量％未満であることがより好ましい。上記ＰＰ（Ａ１）−２の全質量の割合は、０質量％より多く３０質量％未満であることが好ましく、０質量％より多く２７質量％未満であることがより好ましい。
【００９５】
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ａ２）は、ポリオレフィン系重合体の、酸などで変性された変性体である。上記酸は、特に限定されないが、不飽和カルボン酸およびその誘導体などが好ましい。
【００９６】
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ａ２）は、熱可塑性樹脂組成物の炭素繊維に対する界面接着性をより高めて、炭素繊維による熱可塑性樹脂組成物の補強効果をより十分に発揮させることができる。
【００９７】
上記変性に用いる不飽和カルボン酸の例には、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、テトラヒドロフマル酸、イタコン酸、クロトン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ソルビン酸、メサコン酸、およびアンゲリカ酸などが含まれる。上記誘導体の例には、これらの不飽和カルボン酸の酸無水物、エステル、アミド、イミド、および金属塩などが含まれる。上記誘導体の具体例には、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、マレイン酸エチル、アクリルアミド、マレイン酸アミド、アクリル酸ナトリウム、およびメタクリル酸ナトリウムなどが含まれる。これらのうち、不飽和ジカルボン酸およびその誘導体が好ましく、マレイン酸および無水マレイン酸がより好ましい。酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ａ２）は、１種の酸による変性体またはその誘導体であってもよく、２種以上の酸による変性体またはその誘導体であってもよい。
【００９８】
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ａ２）は、酸変性プロピレン系重合体および酸変性エチレン系重合体が好ましく、マレイン酸変性プロピレン系重合体およびマレイン酸変性エチレン系重合体がより好ましく、マレイン酸変性プロピレン系重合体がさらに好ましい。
【００９９】
１−２−３−２．エポキシ系樹脂
上記サイジング剤としてのエポキシ系樹脂は、サイジング剤として通常用いられているエポキシ系樹脂であればよい。これらのエポキシ系樹脂は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂、およびフェノールノボラック型エポキシ樹脂などの多官能エポキシ系樹脂であることが好ましく、ポリアミド樹脂への接着性をより高める観点からは、脂肪族エポキシ樹脂であることがより好ましい。脂肪族エポキシ樹脂は、柔軟な骨格を有するため、架橋密度が高くても靱性が高くなりやすい。そのため、脂肪族エポキシ樹脂は、強化繊維とマトリックス樹脂との間の剥離を良好に抑制して、薄膜状成形体の強度を高めやすい。
【０１００】
脂肪族エポキシ樹脂の例には、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、１，４−ブタンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、ポリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル、およびポリアルキレングリコールジグリシジルエーテルなどを含むジグリシジルエーテル化合物、ならびに、グリセロールポリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、アラビトールポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパンポリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル、および脂肪族多価アルコールのポリグリシジルエーテルなどを含むポリグリシジルエーテル化合物などが含まれる。
【０１０１】
これらのうち、反応性の高いグリシジル基を多数有するポリグリシジルエーテル化合物が好ましく、グリセロールポリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールグリシジルエーテル、およびポリプロピレングリコールグリシジルエーテルがさらに好ましい。
【０１０２】
１−２−４．顔料及び染料
薄膜状成形体は、顔料及び／又は染料を含んでいても良い。顔料および染料の例には、公知の色素が含まれる。強化繊維がガラス繊維などの無色の繊維である場合は、後の工程におけるレーザーによる照射での中間成形体との融着を容易にする観点から、上記顔料および染料は、上記照射されるレーザーの波長と同一の波長の吸光度がより大きい顔料および染料であることが好ましい。具体的には、顔料及び染料としては、吸収極大波長が３００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である顔料および染料であることが好ましく、吸収極大波長が５００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下である顔料および染料であることがより好ましく、吸収極大波長が７００ｎｍ以上１５００ｎｍ以下である顔料および染料であることがさらに好ましい。逆に、レーザーの波長の選択をより自由にする観点からは、上記顔料および染料は、より広い範囲の波長を吸収できる顔料および染料（あるいはその組み合わせ）であることが好ましく、具体的には、黒色系の顔料および染料（あるいはその組み合わせ）であることが好ましく、カーボン系の顔料を含むがより好ましく、カーボンブラックを含むことがさらに好ましい。
【０１０３】
顔料および染料の含有量は、薄膜状成形体によるレーザーの吸収を十分に高め、かつ、薄膜状成形体および樹脂成形体の強度などの他の特性に顕著な影響を与えない程度であればよい。たとえば、上記添加剤としてのカーボンブラックの含有量は、薄膜状成形体の全質量に対して０．０１質量％以上５質量％以下であることが好ましく、０．１質量％以上３質量％以下であることがより好ましく、０．１質量％以上２質量％以下であることがさらに好ましい。
【０１０４】
１−２−５．薄膜状成形体の融着
上記薄膜状成形体は、レーザーを用いた公知の融着方法で、中間成形体の粗表面に融着させることができる。
【０１０５】
図３は、テープ状の薄膜状成形体をレーザーの照射により中間成形体の粗表面に融着させるための融着装置を用いる、薄膜状成形体の融着方法の一例を示す模式図である。なお、図３は、ＭＥＸ法により造形された中間成形体の粗表面にテープ状の薄膜状成形体をレーザーの照射により融着させる様子を示しているが、ＰＢＦ法などの他の付加造形方法により造形された中間成形体の粗表面にも、同様にテープ状の薄膜状成形体をレーザーの照射により融着させることが可能である。
【０１０６】
融着装置３００は、ロール状に巻回された薄膜状成形体３８０を繰り出し可能に収容する収容部３１０、収容部３１０から繰り出された薄膜状成形体３８０を支持しつつ中間成形体３９０へと導くガイドローラー３２０ａおよび３２０ｂ、レーザー発振源３３２、接合される薄膜状成形体３８０および中間成形体３９０の少なくとも一方にレーザー発振源３３２から発振されたレーザーを照射する対物レンズユニットであるレーザー照射部３３４、および中間成形体３９０の粗表面３９５に配置された薄膜状成形体３８０を中間成形体３９０に向けて圧下する圧下ローラー３４０を有する。本実施形態において、融着装置３００は、ガイドローラー３２０ａおよび３２０ｂ、レーザー照射部３３４および圧下ローラー３４０が装着されて一体化された融着ユニット３５０を有する。また、融着装置３００は、中間成形体３９０を保持する保持ステージ３６０を有する。融着装置３００は、融着ユニット３５０および保持ステージ３６０の少なくとも一方を移動させることによって、中間成形体３９０の粗表面３９５に対して薄膜状成形体３８０が接合される位置を移動させていくことが可能である。
【０１０７】
収容部３１０は、ロール状に巻回された薄膜状成形体３８０を収容し、かつ、中間成形体３９０に融着させるときには薄膜状成形体３８０を繰り出す。薄膜状成形体３８０の繰り出し速度（薄膜状成形体３８０の移動速度）は、レーザーの照射により中間成形体３９０に十分に融着させることができる速度であればよく、たとえば、１０ｍ／分以上１００ｍ／分以下の範囲から選択することができ、３０ｍ／分以上９０ｍ／分以下の範囲から選択されることが好ましい。
【０１０８】
ガイドローラー３２０ａおよび３２０ｂは、収容部３１０と薄膜状成形体３８０が融着される中間成形体３９０の粗表面３９５とを繋ぐ薄膜状成形体３８０の移動経路に接して配置され、上記移動経路を移動する薄膜状成形体３８０を張力がかかった状態で支持しつつ中間成形体３９０へと導く。
【０１０９】
レーザー発振源３３２は、薄膜状成形体３８０および中間成形体３９０の少なくとも一方に照射されるレーザーを発振する。
【０１１０】
レーザー発振源３３２の種類は特に限定されず、ルビーレーザー、ＹＡＧレーザー、Ｎｄ：ＹＡＧレーザー、およびダイオード−励起固体レーザーを含む固体レーザー、色素レーザーを含む液体レーザー、ＣＯ２レーザーを含むガスレーザ、ならびに半導体レーザーなどから適宜選択することができる。
【０１１１】
上記レーザーは、薄膜状成形体３８０および中間成形体３９０の少なくとも一方を構成する樹脂組成物を溶融させ、一方では上記樹脂組成物の劣化および変形などを生じさせない程度のエネルギーを有すればよい。たとえば、上記レーザーの出力は、５０Ｗ以上５ｋＷ以下の範囲から選択することができる。
【０１１２】
また、上記レーザーは、薄膜状成形体３８０および中間成形体３９０の少なくとも一方を構成する樹脂組成物が吸収する波長を有することが好ましい。たとえば、上記レーザーの波長は３００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下の範囲から選択することができる。
【０１１３】
レーザー照射部３３４は、レーザー発振源３３２と光ファイバーなどにより光通信可能に接続され、レーザー発振源３３２が発振したレーザーを、対物レンズにより収束させながら出射する。具体的には、レーザー照射部３３４は、移動する薄膜状成形体３８０と中間成形体３９０とが接触する直前、または接触するときに、薄膜状成形体３８０および中間成形体３９０の少なくとも一方にレーザーが照射されるように、上記レーザーを出射する。より具体的には、レーザー照射部３３４は、少なくとも中間成形体３９０に接触した薄膜状成形体３８０が圧下ローラー３４０により圧下される際に、レーザーを照射された薄膜状成形体３８０および中間成形体３９０の少なくとも一方が溶融しているように、レーザーを出射する。
【０１１４】
圧下ローラー３４０は、中間成形体３９０に接触して中間成形体３９０の粗表面３９５に配置された薄膜状成形体３８０を中間成形体３９０に向けて圧下する。薄膜状成形体３８０および中間成形体３９０の少なくとも一方が溶融した状態で、薄膜状成形体３８０が中間成形体３９０に向けて圧下されることにより、薄膜状成形体３８０と中間成形体３９０とが融着する。
【０１１５】
融着ユニット３５０は、ガイドローラー３２０ａおよび３２０ｂ、レーザー照射部３３４および圧下ローラー３４０を保持する。融着ユニット３５０は、たとえば、ロボットアームの内部に上記各構成部を収容し、ロボットアームの垂直移動、平行移動または回転移動により中間成形体３９０の表面に対して薄膜状成形体３８０を融着させる位置を調整可能に構成されていてもよい。
【０１１６】
保持ステージ３６０は、中間成形体３９０を保持する。保持ステージ３６０は、たとえば、中間成形体３９０を回転させつつ保持するマンドレルであってもよい。
【０１１７】
本実施形態では、融着装置３００は、保持ステージ３６０および融着ユニット３５０の少なくとも一方を移動させる移動部（不図示）を有する。移動部は、保持ステージ３６０および融着ユニット３５０の少なくとも一方を垂直移動、平行移動または回転移動させることにより、薄膜状成形体３８０と中間成形体３９０との相対位置を薄膜状成形体３８０の移動速度と略同一の速度で変化させ、中間成形体３９０の粗表面３９５に対して薄膜状成形体３８０が接合される位置を移動させていくことが可能である。移動部が上記接合される位置を移動させつつ、融着ユニット３５０が粗表面３９５に沿って薄膜状成形体３８０を融着していくことで、中間成形体３９０の粗表面３９５に薄膜状成形体３８０が融着されてなる樹脂成形体が作製される。
【０１１８】
なお、融着装置３００は、中間成形体３９０の粗表面３９５のみならず、上述した最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たさない中間成形体３９０の表面にも薄膜状成形体３８０を融着させてもよい。これにより、表面の粗さがより均一な樹脂成形体を得ることができる。
【０１１９】
また、融着装置３００は、中間成形体３９０の粗表面３９５あるいは上述した最大山高さ（Ｒｐ）または最大山深さ（Ｒｖ）の要件を満たさない表面に融着された薄膜状成形体３８０の表面にさらに薄膜状成形体３８０を融着させて、薄膜状成形体３８０による複数の層を形成してもよい。これにより、表面の強度をより高めた樹脂成形体を得ることができる。
【０１２０】
このとき、中間成形体３９０の表面に対して薄膜状成形体３８０を融着させていく向きは、特に限定されない。薄膜状成形体３８０を複数層に融着させていくとき、融着装置３００は、強化繊維が配向された向きが同じであるような層の組み合わせが形成されるように、薄膜状成形体３８０を融着させていく向きを層間で整列させてもよいし、強化繊維が配向された向きが異なる層の組み合わせが形成されるように、薄膜状成形体３８０を融着させていく向きを層間で変更してもよい。樹脂成形体の曲げやすさおよび耐圧縮性をいずれも高める観点からは、融着装置３００は、隣接する２つの層における強化繊維が配向された向きが異なるような層の組み合わせが形成されるように、各層を形成するときの薄膜状成形体３８０を融着させていく向きを変更することが好ましい。
【０１２１】
２．樹脂成形体
図４Ａは、本発明の一実施形態に関する、樹脂成形体を製造するために用いる中間成形体の断面形状を示す模式図であり、図４Ｂおよび図４Ｃは、図４Ａに示す中間成形体を用いて上述した方法により製造された樹脂成形体の断面形状を示す模式図である。なお、図４Ａ〜図４Ｃは、ＭＥＸ法により造形された中間成形体、および当該中間成形体の粗表面にテープ状の薄膜状成形体を融着させてなる樹脂成形体の断面図を示しているが、ＰＢＦ法などの他の付加造形方法により造形された中間成形体の粗表面にテープ状の薄膜状成形体をレーザーの照射により融着させて樹脂成形体を製造したときも、製造された樹脂成形体の断面図も、中間層の内部構成以外は図４Ｂおよび図４Ｃと略同様である。
【０１２２】
図４Ａに示すように、中間成形体３９０は、粗表面３９５を有する。そして、図４Ｂおよび図４Ｃに示すように、中間成形体３９０の粗表面３９５に薄膜状成形体を融着させて上述した方法により製造された樹脂成形体４００は、中間成形体３９０に由来する内部層４１０と、上記薄膜状成形体に由来する表面層４２０と、を有する。中間成形体の粗表面３９５がレーザー照射部３３４によるレーザー照射により溶融し、薄膜状成形体３８０が融着されると同時に圧下ローラー３４０による圧縮力が作用することにより平坦化される。なお、図４Ｂは、融着された薄膜状成形体の層数が１層の状態を示し、図４Ｃは、融着された薄膜状成形体の層数が複数の状態を示す。図４Ｂに示すように、融着された薄膜状成形体の表面層４２０にレーザー照射することで４２０が再び溶融するのみでなく、薄膜状であるため粗表面３９５も再び溶融して２層目の薄膜状成形体３８０が融着されると同時に圧下ローラー３４０による圧縮力が作用することによりさらに平坦化される。図４Ｃに示すように２層、かつより多くの層を積層するほど、表面層４２０の外表面はより平坦になる。
【０１２３】
内部層４１０は、樹脂成形体の内部を構成する層である。たとえば、ＭＥＸ法により中間成形体が造形されたときは、内部層４１０は、樹脂組成物の薄層が層間で融着して積層してなる層である。また、ＰＢＦ法により中間成形体が造形されたときは、内部層４１０は、樹脂組成物の粒子が粒子間で焼結または融着してなる層である。
【０１２４】
表面層４２０は、内部層４１０に融着されて、樹脂成形体の内部層４１０よりも外表面側に配置される、配列された強化繊維を含む層である。表面層４２０は、中間成形体が有する粗表面を被覆する位置に配置される。たとえば、内部層４１０がＭＥＸ法により造形された中間成形体に由来するときは、表面層４２０は、内部層４１０を構成する積層された複数の層に接して配置される。また、内部層４１０がＰＢＦ法により造形された中間成形体に由来するときは、表面層４２０は、内部層４１０を構成する焼結または融着された複数の粒子に接して配置される。
【０１２５】
表面層４２０において、上記強化繊維は、一方向に配列されて集束された繊維束となって、薄膜状成形体が融着されていった方向に沿って延在する。典型的には、表面層４２０は、融着させた薄膜状成形体に由来する複数の繊維束を含む。融着された薄膜状成形体の表面にさらに薄膜状成形体を融着させたときなどには、表面層４２０は、表面層４２０の内部に、内部層４１０との境界から樹脂成形体４００の外部（表面）に向けて積層された複数の層を含んでもよい。このとき、上記複数の層のそれぞれは、平面方向に拡散された複数の繊維束を含んでもよい。また、上記複数の層は、繊維束を構成する強化繊維が配列された向きが層ごとに異なっていてもよい。
【０１２６】
図４Ａ〜図４Ｃから明らかなように、中間成形体３９０の粗表面３９５は、薄膜状成形体と溶着する際の溶融により、その最大山高さ（Ｒｐ）および最大山深さ（Ｒｖ）が小さくなるように変形している。つまり、図４Ａに示した中間成形体３９０の粗表面３９５が有する凹凸の大きさ（図４ＡのＡ−Ａ）が、薄膜状成形体の融着によって減少して、図４Ｂに示すように樹脂成形体４００が有する内部層４１０と表面層４２０との界面における凹凸の大きさは、より小さくなっている（図４ＢのＢ−Ｂ）。そして、融着させた薄膜状成形体３８０の層をより多くすると、樹脂成形体４００が有する内部層４１０と表面層４２０との界面における凹凸の大きさは、さらに小さくなっていく（図４ＣのＣ−Ｃ）。
【０１２７】
このように、中間成形体３９０に対して薄膜状成形体を溶着させることにより、粗表面３９５の溶融および変形により、粗表面３９５が有する谷の底まで薄膜状成形体が侵入することができると考えられる。これにより、中間成形体３９０と薄膜状成形体とは、互いによりよく溶融しあい、かつ隙間なく接合されて、より強固に接着されると考えられる。
【０１２８】
また、樹脂成形体４００は、内部層４１０と表面層４２０との界面が溶融状態を経て固化しているため完全に融着されている。そのため、樹脂成形体４００は、内部層４１０と表面層４２０とが剥離しにくく、上記薄膜状成形体に由来する表面層４２０の４５°剥離試験における剥離強度が４０００Ｎ／ｍ以上である。
【０１２９】
剥離強度は、それぞれの中間成形体にテーププレースメントを行う時、端部を溶着させずに残し、測定装置に把持させて試験すれば良い。端部まで溶着している場合には、端部を丁寧に剥離し、剥離した部分を測定装置に把持させて試験すれば良い。
【実施例】
【０１３０】
以下、実施例を参照して本発明を更に具体的に説明するが、本発明の範囲は実施例の記載に限定されない。【０１３１】
１．中間成形体の作製
１−１．ＭＥＸ法による中間成形体の作製
６０質量部のプロピレン重合体（プライムポリマー社製、Ｒ３５０Ｇ）と、３５質量部のガラス繊維のチョップドストランド（日本電気硝子社製、ＨＰ３２７３）と、５質量部の熱可塑性エラストマー（三井化学社製、Ａ１０４０Ｓ、α−オレフィン系のランダム共重合体）、カーボンブラックを含有するマスターバッチ（株式会社ＤＩＣ製ＰＥＯＮＹ  ＢＬＡＣＫ  ＢＭＢ−１６１１７：カーボンブラック含有量４０％）と、をカーボンブラックの含有量が樹脂組成物全体の１質量％となるように調整したものを２軸押出機で混合して、樹脂組成物を得た。【０１３２】
ＡＦＰＴ社製、ＭＥＸ造形装置（Ｒｏｂｏｔ：ＩＲＢ  ６６４０-１８５／２．８（ＡＢＢ  Ｌｔｄ）  のアームに押出機（Ｄｏｈｌｅ  Ｅｘｔｒｕｓｉｏｎｓｔｅｃｈｎｉｋ  ＧｍｂＨ社製  ＥｘＯｎ  ８に３ｍｍのノズルを取り付けた物）を使用して、上記樹脂組成物を２２０℃に加熱して溶融させた状態でφ３ｍｍのノズルからステージ上に押し出し、幅５ｍｍ、長さ５００ｍｍ、高さ３７．５ｍｍの寸法に積層させた中間成形体Ｆ１を作製した。ノズルの移動速度は  ０．０３８ｍ／ｓ、押出機の吐出量は１ｋｇ／ｈ、１層の高さは１．５ｍｍ、幅は５ｍｍで積層数は２５層とした。【０１３３】
１−２．ＳＬＳ法による中間成形体の作製
１−１に記載の樹脂組成物を粉砕し、平均粒径１００μｍのパウダー状にしたものを用い、ＳＬＳ法の造形装置として、ＲＩＣＯＨ  ＡＭ  Ｓ５５００ｐを使用して、中間成形体Ｆ１と同形状の中間成形体Ｓ１を造形した。プロセス温度は、２３０°とした。【０１３４】
２．薄膜状成形体の作製
（サイジング剤の除去）
炭素繊維束（三菱レイヨン株式会社製、商品名パイロフィルＴＲ５０Ｓ１２Ｌ、フィラメント数１２０００本、ストランド強度５０００ＭＰａ、ストランド弾性率２４２ＧＰａ）をアセトン中に浸漬し、１０分間超音波処理した後、炭素繊維束をアセトンから引き上げ、さらに３回アセトンで洗浄し、室温で８時間乾燥した。【０１３５】
（エマルションの調製）
プロピレン系重合体（Ａ）として、ＧＰＣで測定した重量平均分子量（Ｍｗ）が１２０，０００である、融点を持たないプロピレン・ブテン・エチレン共重合体を用いた。プロピレン系重合体（Ｂ）として、９６質量部のプロピレン・ブテン共重合体、４質量部の無水マレイン酸、および重合開始剤としての０．４質量部の日油株式会社製、パーヘキサ２５Ｂ（「パーヘキサ」は同社の登録商標）を混合し、加熱温度１６０℃、２時間で変性を行って得られた無水マレイン酸変性プロピレン系重合体（重量平均分子量（Ｍｗ）＝２７，０００、酸価：４５ｍｇ−ＫＯＨ／ｇ、無水マレイン酸含有率：４質量％、融点：１４０℃）を用いた。１００質量部のプロピレン系重合体（Ａ）と、１０質量部のプロピレン系重合体（Ｂ）と、界面活性剤としての３質量部のオレイン酸カリウムと、を混合して混合物を得た。上記混合物を２軸スクリュー押出機（池貝鉄工株式会社製、ＰＣＭ−３０，Ｌ／Ｄ＝４０）のホッパーより３０００ｇ／時間の速度で供給し、同押出機のベント部に設けた供給口より、２０％の水酸化カリウム水溶液を９０ｇ／時間の割合で連続的に供給しながら、加熱温度２１０℃で連続的に押出した。押出した樹脂混合物を、同押出機口に設置したジャケット付きスタティックミキサーで１１０℃まで冷却し、さらに８０℃の温水中に投入して、固形分濃度が４５％であるエマルションを得た。【０１３６】
（強化繊維束の作製）
ローラー含浸法を用いて、サイジング剤を除去した上記炭素繊維束に上記エマルションを付着させた。次いで、オンラインで１３０℃、２分乾燥して低沸点成分を除去し、強化繊維束を得た。エマルションの付着量は０．８７％であった。強化繊維束の毛羽立ち性は合格であった。【０１３７】
（繊維強化樹脂シートの作製）
５７質量部の上記強化繊維束と、４３質量部のマトリックス樹脂と、を含む樹脂組成物を調製した。上記マトリックス樹脂は、未変性プロピレン樹脂（株式会社プライムポリマー製、プライムポリプロＪ１０６ＭＧ、融点１６０℃）と、無水マレイン酸を０．５質量％グラフトした変性ポリプロピレン（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準じて１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが９．１ｇ／１０分、融点１５５℃）と、を含んでいた。上記マトリックス樹脂の調製に用いた上記未変性プロピレン樹脂と上記変性ポリプロピレンとの質量比（未変性プロピレン樹脂／変性ポリプロピレン）は、９０／１０だった。また、上記マトリックス樹脂の融点は、１６０℃だった。上記マトリックス樹脂から、常法により、繊維が一方向に配向した繊維強化樹脂シート（以下、一方向性シートとも言う）を作成した。【０１３８】
具体的には、上記強化繊維束を開繊して加熱し、上記加熱された強化繊維束と押出機により溶融させた上記マトリックス樹脂とをＴダイにより膜状に成形し、離型紙に挟んで加圧ローラーにて加熱および加圧して上記マトリックス樹脂を強化繊維束に含浸させ、その後冷却および固化して一方向性シートを得た。押出機及びＴダイの温度は２５０℃、加圧ロールの温度は２７５℃とした。得られた一方向性シートは、厚さが１３０μｍ、繊維体積分率Ｖｆが０．４であった。【０１３９】
（テープ状の薄膜状成形体の作製）
上記一方向性シートを、幅１２ｍｍとなるように上記炭素繊維の配列方向に切断して、テープ状の薄膜状成形体を得た。【０１４０】
３．樹脂成形体の作製（テーププレースメント成形）
レーザー融着装置（ＡＦＰＴ社製、ＳＴＷＨ  ＩＮＢ）を用いて、上記中間成形体の表面に、上記テープ状の薄膜状成形体を、単層または複数層で融着させて、樹脂成形体を得た。このときのレーザーの波長は９６０〜１０７０ｎｍであり、ヘッドの移動速度は０．５ｍ／秒、設定温度は、２３０℃とした。このとき、テープの貼着方向は、中間成形体の側周面については側周面の周方向と並行になるように行い、上面および下面については長さ方向と並行になるように行った。【０１４１】
中間成形体Ｆ１の表面の全面に薄膜状成形体を単層で溶着させて、樹脂成形体Ｆ１を得た。【０１４２】
中間成形体Ｆ１の表面の全面に薄膜状成形体を２層溶着させて、樹脂成形体Ｆ２を得た。【０１４３】
中間成形体Ｓ１の表面の全面に薄膜状成形体を単層で溶着させて、樹脂成形体Ｓ１を得た。【０１４４】
４．測定および評価
上記樹脂成形体の表面粗さ、剥離強度および界面形状を、以下の方法で測定した。【０１４５】
４−１．表面粗さ
株式会社東京精密製  表面粗さ試験機  サ−フコム１４００を使用し、ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１（２０１３年）に準じて、以下の条件で、中間成形体Ｆ１、樹脂成形体Ｆ１、樹脂成形体Ｆ２、中間成形体Ｓ１，および樹脂成形体Ｆ２の算術平均粗さ（Ｒａ）、最大山高さ（Ｒｐ）、および最大谷高さ（Ｒｖ）を測定した。
接触針式：先端半径が５μｍの測定子を使用
長さ：１２．５ｍｍ
カットオフ：２．５ｍｍ
速度：０．１５ｍｍ／ｓ【０１４６】
４−２．剥離強度
それぞれの中間成形体にテーププレースメントを行う時、上記テープ状の薄膜状成形体の端部を２００ｍｍ中間成形体に溶着させずに残して、樹脂成形体を製造した。樹脂成形体のテーププレースメントされている面を上面として、下面を固定し、テープ先端をばねばかりに取り付けて４５°の角度で引張り、薄膜状成形体を強制的に剥離したときの荷重を記録し、平均剥離力を剥離面の幅で規格化することにより剥離強度（Ｎ／ｍ）を測定した。【０１４７】
４−３．曲げ強度
中間成形体Ｆ１、樹脂成形体Ｆ１、樹脂成形体Ｆ２、中間成形体Ｓ１，および樹脂成形体Ｆ２を長さ５１ｍｍ、高さ１３ｍｍに切断して、試験片とした。【０１４８】
ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に準じて、試験片厚みに応じて、試験速度１．２〜１．３ｍｍ／分、スパン間距離４４〜４６ｍｍの条件で曲げ強度（ＭＰａ）を測定した。【０１４９】
４−４．曲げ弾性率
ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に準じて、試験片厚みに応じて、試験速度１．２〜１．３ｍｍ／分、スパン間距離４４〜４６ｍｍの条件で曲げ弾性率（ＭＰａ）を測定した。【０１５０】
結果を表１に示す。【０１５１】
【表１】
2020138174.tif 000003
【０１５２】
ＪＩＳ Ｂ０６０１に準じて測定される最大山高さ（Ｒｐ）が１０μｍ以上５０００μｍであるか、またはＪＩＳＢ ０６０１に準じて測定される最大山深さ（Ｒｖ）が１０μｍ以上５０００μｍである粗表面を有する、樹脂組成物の中間成形体の、上記粗表面に、一方向に配列された強化繊維を含む樹脂組成物の薄膜状成形体をレーザーによる照射で融着させことにより、より平滑な表面を有する樹脂成形体を作製することができた。【０１５３】
本出願は、２０１８年１２月２８日出願の日本国出願番号２０１８−２４８１０５号に基づく優先権を主張する出願であり、当該出願の特許請求の範囲、明細書および図面に記載された内容は本出願に援用される。
【産業上の利用可能性】
【０１５４】
本発明の樹脂成形体の製造方法によれば、樹脂成形体を製造するための付加造形方法の種類によらず、付加造形方法で造形された造形体に特有の表面の凹凸を解消して、より滑らかな表面を有する樹脂成形体を得ることができる。そのため、本発明の樹脂成形体の製造方法は、付加造形方法により造形された造形物を使用できる領域を拡大し、当分野のさらなる普及に寄与すると期待される。
【符号の説明】
【０１５５】
１１０  ノズル
１２０  ステージ
１３０  中間成形体
１３５  粗表面
２１２  レーザー発振源
２１４  レーザー照射部
２２０  ステージ
２３０  中間成形体
２３５ａ、２３５ｂ  粗表面
３００  融着装置
３１０  収容部
３２０ａ、３２０ｂ  ガイドローラー
３３２  レーザー発振源
３３４  レーザー照射部
３４０  圧下ローラー
３５０  融着ユニット
３６０  保持ステージ
３８０  薄膜状成形体
３９０  中間成形体
３９５  粗表面
４００  樹脂成形体
４１０  内部層
４２０  表面層
【図１】
2020138174.tif 000004
【図２】
2020138174.tif 000005
【図３】
2020138174.tif 000006
【図４】
2020138174.tif 000007
【国際調査報告】
2020138174.tif 000008
2020138174.tif 000009
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