【誤訳訂正書】
【提出日】平成21年1月20日(2009.1.20)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】特許請求の範囲
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  揮発分除去工程なしで、ポリエチレンナフタレートコポリマーを結晶化する方法であって、
ａ）少なくとも６０モル％の２，６−ナフタレンジカルボン酸を含むカルボン酸を、
ポリオールであって、ポリオールの全モル数を基準として、少なくとも８０モル％のエチレングリコール及び３以上の炭素原子を有するポリオール２〜２０モル％を含むポリオールと共重合して、複数のＰＥＮコポリマー固体を形成すること、及び
ｂ）続いて、少なくとも１０℃／分の平均速度で、該複数の固体を少なくともその粘着温度へ加熱することを含む、該複数の固体を結晶化して凝塊を含まない複数の結晶化固体を形成すること
を含む、前記の方法。
【請求項２】  ２，６−ナフタレンジカルボン酸の量が少なくとも８０モル％である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】  ３以上の炭素原子を有するポリオールの量が３から１０モル％である、請求項２に記載の方法。
【請求項４】  ３以上の炭素原子を有するポリオールが、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコールまたはトリエチレングリコールを含む、請求項１または３に記載の方法。
【請求項５】  ３以上の炭素原子を有するポリオールがジエチレングリコールを含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】  工程ｂ）の直前の該複数の固体中の揮発分含量が０．１〜０．７％である、請求項１に記載の方法。
【請求項７】  該複数の固体が少なくとも１５℃／分の平均速度で加熱される、請求項１に記載の方法。
【請求項８】  コポリマーの極限粘度数ＩＶが結晶化前に０．３〜０．７ｄＬ／ｇの範囲である、請求項１に記載の方法。
【請求項９】  結晶化しつつある該複数の固体が続いて固体状態重合される、請求項１から８のいずれかに記載の方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００２】
発明の背景
高分子量ポリエステルは通常、同じ組成の低分子量ポリエステルから固体状態重合によって製造される。そのような固体状態重合において使用される低分子量ポリエステルは一般に通常の溶融重合によって製造される。固体状態重合は一般に、重合相中の高分子量の超高粘度の熔融ポリマーの操作が除去される点で有利であると考えられる。熱分解も重合の固体重合部分中において本質的に避けられる。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００４】
溶融相重合によって製造される、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）及びポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を含む、ほとんどの熱可塑性ポリエステルは、性質において殆ど完全に非晶質である。溶融重合によって製造されるそのような非晶質ポリエステルは通常、その粘着温度を上げるために、固体状態重合の前に非晶質状態から結晶状態に転化される。このことは、固体状態重合の間にペレットまたはチップが固体塊として互いに粘着するのを防止するために行なわれる。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００９】
しかし、ＰＥＴペレットと似ず、ＰＥＮペレットが、結晶化温度に向かう温度上昇速度が迅速に上がる結晶化条件に暴露されたとき、ペレットはそれらが結晶化温度付近に加熱されるときに突然で速い膨張を受けることによって「ポップコーン」となる。ペレットの膨らんだ皮は非常に粘着性で、そして激しい撹拌にも関わらず数秒のうちにペレットは大きな塊へと固く凝集する。このポップコーン化現象は、これらの慣用のＰＥＴ結晶化法（ここでは結晶化装置内の温度上昇速度が高い）が大規模な商業生産においてＰＥＮポリエステルを結晶化しようと望んでいる者にとって適切ではないことを示す。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１３】
ＰＥＮペレットの内側に捕捉された揮発性物質は、多数の異なる源、例えば溶融重合中に過程に入った不純物または溶融重合中に生成した副生物の形成から生じる。ＰＥＮポリマーのメルトが溶融重合中に保持される温度がＰＥＴが溶融重合中に保持される温度よりも高いので、ＰＥＮメルトポリマー中につくられる副生物の数及び量はＰＥＴ溶融重合におけるよりも多い。ＰＥＮの劣化は水、エチレングリコール、アセトアルデヒド等を生じ得る。ＰＥＮの非常に高いメルト粘度によって、これらの副生物をペレット化中に除くことは困難である。さらに、ＰＥＮはしばしば、窒素圧下でペレット化される。この場合、窒素はペレット内に捕捉され得る。一方、ＰＥＴはより少ない副生物を生成し、そのメルト状態はより安定であり、そしてそのメルト粘度はＰＥＴのものよりも低い。ＰＥＴ中でつくられる副生物の量は比較的少なく、そしてペレット化中により容易に除去される。したがって、結晶化中に膨張及び粘着の問題を起こす揮発性物質はＰＥＴペレット内にほとんど捕捉されない。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１６】
発明の概要
本発明は、揮発分除去工程なしで、ポリエチレンナフタレートコポリマーを結晶化する方法であって、
ａ）少なくとも６０モル％の２，６−ナフタレンジカルボン酸を含むカルボン酸を、ポリオールであって、ポリオールの全モル数を基準として、少なくとも８０モル％のエチレングリコール及び３以上の炭素原子を有するポリオール２〜２０モル％を含むポリオールと共重合して、複数のＰＥＮコポリマー固体を形成する工程、及び
ｂ）続いて、少なくとも１０℃／分の平均速度で、該複数の固体を少なくともその粘着温度へ加熱することを含む、該複数の固体を結晶化して凝塊を含まない複数の結晶化固体を形成する工程
を含む、前記の方法を提供する。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１７】
本発明の他の態様において、結晶化しつつある複数の固体が続いて固体状態重合される方法が提供される。
本発明の方法は、不活性ガスの流れをペレットの粘着点未満の温度で揮発分を除去するのに有効な時間、ペレット上を通過させなければならないか、またはペレットが真空に暴露される米国特許第４９６３６４４号に記述される揮発分除去工程を実施する必要を避ける。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２０】
本発明にしたがって利用されるポリエチレンナフタレートコポリマー（ＰＥＮコポリマー）は典型的に、連続またはバッチ法のいずれかの標準的な溶融重合技術によって製造される。そのような溶融重合は、または本質的に本来非晶質のＰＥＮコポリマ−を形成する。このことは、ＰＥＮコポリマーが、それがたとえ結晶質が存在する小領域を含み得るとしても実質的に全体として非晶質であることを意味する。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２１】
ＰＥＮコポリマ−は一般に、少なくとも６０モル％、好ましくは少なくとも８０モル％、そしてさらに好ましくは８５〜１００モル％、最も好ましくは９０〜１００モル％のナフタレンジカルボン酸を含むカルボン酸を、ポリオールであって、ポリオールの全モル数を基準として少なくとも少なくとも８０モル％のエチレングリコール、好ましくは９０から９６モル％のエチレングリコール、及び３以上の炭素原子を有するポリオール２〜２０モル％を含むポリオールと溶融重合することによって製造される。ポリエステルモノマーに関して使用するときは、「酸」または「ジカルボン酸」は、遊離の酸、その低級アルキルエステル、及びグリコールと反応してナフタレン−グリコールエステル結合の繰り返し単位を生じるそれらの他の誘導体（例えばこれらの酸の無水物または酸ハライド）を意味する。しかし、多くの慣用の溶融重合法は遊離の酸を使用して、それによって反応混合物から低級アルコール副生物を除去する必要を避けている。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３０】
ＰＥＮコポリマーは米国特許第４９６３６４４号に記述される方法によっては揮発分除去できないので、結晶化工程に導入したときのその揮発物質含量は有利には、溶融重合工程の終わりと実質的に同じかまたは大きくてよい。すなわち、ＰＥＮコポリマー固体は、溶融重合工程及び結晶化工程でのその固化の間にその揮発分含量を減じるために、乾燥または揮発分除去によるような処理を必要としない。揮発物質は、大気圧下で、ＰＥＮコポリマーの粘着温度未満の温度で蒸発する、ＰＥＮコポリマー内の全ての物質として定義される。典型的な揮発物質は、水、エチレングリコール、アセトアルデヒド、及び窒素を含む。一般に、ＰＥＮコポリマー中の揮発分含量は、０．１％〜０．７％の範囲内である。正確な揮発分含量はモノマーの純度及び溶融重合条件の安定性、並びにペレットが暴露される周囲のペレット化条件（これは季節によっては変わる）に依存して変化する。本発明の方法は、高い揮発分含量、例えば０．２重量％以上、を有する結晶化ペレットについて特に有用である。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３８】
本発明の固体状態重合法において使用するためのいくつかの適切な不活性ガスは窒素、二酸化炭素、ヘリウム、アルゴン、ネオン、クリプトン、キセノン及びある種の産業廃棄ガスを含む。異なる不活性ガスの種々の組合せまたは混合物も使用できる。ほとんどの場合、窒素が不活性ガスとして使用される。連続法において、ＰＥＮコポリマーの窒素ガスに対する比率は１：０．２５〜１：１の範囲内である。
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４０】
ＰＥＮコポリマーはその分子量またはＩＶを、望まれる高分子量ＰＥＮコポリマー樹脂のものに増すために十分な時間固体状態重合される。製造される高分子量ＰＥＮコポリマー樹脂が、少なくとも０．５ｄＬ／ｇのＩＶを有することが望ましい。ほとんどの場合、この高分子量樹脂は少なくとも０．６５ｄＬ／ｇのＩＶを有し、そしていくつかの用途のためには少なくとも０．８ｄＬ／ｇのＩＶを好ましくは有する。必要な重合時間は通常、１〜３６時間、そしてほとんどの場合には６〜２４時間の範囲である。
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４３】
５ｇの溶融重合したＰＥＮホモポリマーペレット（０．４７ｄＬ／ｇのＩＶ、１２０℃のＴｇ、２７０℃の融点、及び０．５４％の水分含量）を温度を１８０℃に維持してある結晶化装置に装填した。短時間のうちに、ＰＥＮペレットの温度は軟化温度に達したときに、それらは可視的に膨張し、そして固い塊に凝集して、撹拌下でも分離できなかった。
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４４】
比較実施例２
溶融重合した９５／５のＰＥＮ／Ｔコポリマーペレット（全ての重合可能な酸のモル数に基づき、９５モル％の反応ナフタレンジカルボン酸及び５モル％の反応テレフタル酸）５ｇを実施例１と同じ様式で重合した。これらのＰＥＮ／Ｔコポリマーペレットは、０．４５ｄＬ／ｇのＩＶ、１１９℃のＴｇ、２６２℃の融点、及び０．４７％の水分含量を有した。再度、可視的にペレットは膨張し、そして固い塊に凝集して、結晶化後に分離できなかった。
【誤訳訂正１５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４５】
比較実施例３
溶融重合した９０／１０のＰＥＮ／Ｔコポリマーペレット（０．４６ｄＬ／ｇのＩＶ、１１８℃のＴｇ、２５５℃の融点、及び０．２８％の水分含量）５ｇを実施例１と同じ様式で結晶化した、結晶化中、ペレットは実質的に膨張し、そして塊になる傾向があったが、撹拌によって困難ではあったが凝集は防止された。結晶化の１５分後、真珠形のペレットが得られた。
【誤訳訂正１６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４６】
実施例４
５モル％のジエチレングリコール（全ての重合されたヒドロキシル官能性化合物のモル数を基準として）をエチレングリコール前駆体に加えることによって製造した、約５ｇの溶融重合したＰＥＮコポリマーペレットを円筒型ペレットへ切断した。このＰＥＮ／ＤＥＧコポリマーは０．４４６ｄＬ／ｇのＩＶ、１２０℃のＴｇ、２６０℃のＤＳＣ融点を有した。製造したペレットは０．１３％の水分含量を有した。約５ｇのこのペレットを、揮発分除去のためのいかなる前処理なく、実施例１と同じ様式で結晶化した。結晶化中及び後、ペレットの可視的な膨張はなんら観察されず、ペレットの凝集は撹拌によって防止された。普通の外観の結晶化ペレットが１５分の結晶化サイクル内に得られた。
【誤訳訂正１７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４８】
実施例６
実施例４において製造した同じＰＥＮ／ＤＥＧコポリマーを室温で水に浸け、水分含量を最大化した。１週間後、ペレット中の水分含量は０．５２％に増加していた。これらのペレットを、実施例１と同じ様式で結晶化させた。結晶化中、ペレットのうちのいくつかにわずかな膨張があり、これらのペレットはいくぶんさらに粘着性となったが、塊化や凝集は撹拌で防止された。再度、結晶化ペレットのいくつかはわずかに変形したが、十分に結晶化されたペレットが得られた。