(57)【要約】  低いガラス転移温度を有する中間膜においてｔａｎδが高められており、遮音性に優れている合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、樹脂成分と可塑剤とを含む樹脂層を備え、前記樹脂層中の前記樹脂成分と前記可塑剤との種類の組み合わせは、前記樹脂成分１００重量部に前記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における前記樹脂成分１００重量部に対する前記可塑剤の配合量が６０重量部以下になる組み合わせであり、前記中間膜は、式：ｔａｎδ１≧１．３を満足するか、式：（ｔａｎδ０−ｔａｎδ１）／（Ｔｇ０＋１０）≦０．０１を満足する。
2020031557.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
樹脂成分と可塑剤とを含む樹脂層を備え、
前記樹脂層中の前記樹脂成分と前記可塑剤との種類の組み合わせは、前記樹脂成分１００重量部に前記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における前記樹脂成分１００重量部に対する前記可塑剤の配合量が６０重量部以下になる組み合わせであり、
前記中間膜は、以下の第１の構成を備えるか、又は、以下の第２の構成を備える、合わせガラス用中間膜。
第１の構成：前記樹脂成分１００重量部に前記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物の−１０℃におけるｔａｎδをｔａｎδ１と定義する。前記中間膜は、式：ｔａｎδ１≧１．３を満足する。
第２の構成：前記樹脂層中の前記樹脂成分のガラス転移温度をＴｇ０℃と定義する。前記樹脂層中の前記樹脂成分のＴｇ０℃でのｔａｎδをｔａｎδ０と定義する。前記樹脂成分１００重量部に前記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物の−１０℃でのｔａｎδをｔａｎδ１と定義する。前記中間膜は、式：（ｔａｎδ０−ｔａｎδ１）／（Ｔｇ０＋１０）≦０．０１を満足する。
【請求項２】
前記第１の構成を備える、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第２の構成を備える、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の構成と前記第２の構成とを備える、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記樹脂層中の前記樹脂成分のガラス転移温度が４０℃以上である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記樹脂層中の前記樹脂成分が、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記樹脂成分が、ビニル基を有するモノマーの重合体である、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記ビニル基を有するモノマーの重合体が、（メタ）アクリロイル重合体である、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記ビニル基を有するモノマーが、環状構造を有する（メタ）アクリル酸エステルを含む、請求項７又は８に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記可塑剤が、有機エステル可塑剤を含む、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記可塑剤が、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含む、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
第１の層と、
前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記中間膜全体の厚みをＴとしたとき、前記第１の層の厚みが０．２５Ｔ以下である、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第１の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備える、請求項１２又は１３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層が、前記樹脂層であり、
前記第２の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、
前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む、請求項１４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。【０００４】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂から選ばれる少なくとも１種類の樹脂（ａ１）を含む組成物（Ａ）により形成された遮音層を備える中間膜が開示されている。上記組成物（Ａ）を厚さ０．８ｍｍに成形したシートの動的粘弾性を周波数０．３Ｈｚ及び引張モードで測定した際に得られるｔａｎδは、温度ＴＡ（℃）に極大値を有する。上記動的粘弾性の測定において、ＴＡ（℃）は、−５０〜５０℃の範囲内であり、ＴＡ（℃）におけるｔａｎδは２．５以上である。【０００５】
特許文献１では、上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール、ポリビニルアルコール、ポリウレタン、ポリカルボン酸ビニル、オレフィン−カルボン酸ビニル共重合体、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエラストマー、スチレン−ジエンブロック共重合体、及び塩素化ポリオレフィンが挙げられている。上記熱硬化性樹脂としては、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、ウレタン系樹脂、メラミン樹脂、及び不飽和ポリエステル系樹脂が挙げられている。【０００６】
また、特許文献１では、上記の中間膜の遮音性が高くなることが記載されている。特許文献１の実施例では、０℃、５℃、１０℃、１５℃、２０℃、２５℃、３０℃、３５℃及び４０℃の温度での音響透過損失の測定結果として、音響透過損失の平均値が最も大きい温度と、音響透過損失の平均値が最も大きい温度における音響透過損失の複数の周波数での平均値とが記載されている。【０００７】
また、合わせガラス用中間膜を得るための組成物として、下記の特許文献２には（メタ）アクリル重合体、メタアクリルモノマー、及び光重合開始剤を含む光硬化性樹脂組成物が開示されている。特許文献２には、外部からの衝撃を加えられたときに割れ難い合わせガラスを得ることができることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】ＷＯ２０１７／１７０２５９Ａ１
【特許文献２】ＷＯ２０１７／２０９０１３Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
中間膜を用いた合わせガラスは、様々な温度環境で用いられる。従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができないことがある。特定の１つの温度における遮音性が高い合わせガラスであっても、その温度とは異なる温度で合わせガラスが用いられると、遮音性が低くなることがある。【００１０】
遮音性能を有する中間膜においては、低温でのコインシデンス領域における音響透過損失の低減を抑制するため、ガラス転移温度を十分に低下させることが好ましい。しかし、ガラス転移温度が低い中間膜においては、損失正接ｔａｎδを高くすることが困難であるという問題がある。【００１１】
また、特許文献１では、ｔａｎδを高くするために、樹脂及び可塑剤以外に、特殊な化合物を大量に添加している。このような中間膜においては、中間膜を長期間保管している間に特殊な化合物が中間膜の表面にブリードアウトしたり、樹脂と可塑剤とが分離したりすることによって、透明性が損なわれるという問題が発生することが容易に想像できる。【００１２】
また、特許文献２では、（メタ）アクリル重合体、メタアクリルモノマー、及び光重合開始剤を含む光硬化性樹脂組成物を用いることによって、外部からの衝撃を加えられたときに割れ難い合せガラスを得ることができることが記載されているものの、遮音性については記載されていない。【００１３】
本発明の目的は、低いガラス転移温度を有する中間膜においてｔａｎδが高められており、遮音性に優れている合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、樹脂成分と可塑剤とを含む樹脂層を備え、前記樹脂層中の前記樹脂成分と前記可塑剤との種類の組み合わせは、前記樹脂成分１００重量部に前記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における前記樹脂成分１００重量部に対する前記可塑剤の配合量が６０重量部以下になる組み合わせであり、前記中間膜は、以下の第１の構成を備えるか、又は、以下の第２の構成を備える、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。【００１５】
第１の構成：前記樹脂成分１００重量部に前記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物の−１０℃におけるｔａｎδをｔａｎδ１と定義する。前記中間膜は、式：ｔａｎδ１≧１．３を満足する。【００１６】
第２の構成：前記樹脂層中の前記樹脂成分のガラス転移温度をＴｇ０℃と定義する。前記樹脂層中の前記樹脂成分のＴｇ０℃でのｔａｎδをｔａｎδ０と定義する。前記樹脂成分１００重量部に前記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物の−１０℃でのｔａｎδをｔａｎδ１と定義する。前記中間膜は、式：（ｔａｎδ０−ｔａｎδ１）／（Ｔｇ０＋１０）≦０．０１を満足する。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第１の構成を備える。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第２の構成を備える。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第１の構成と前記第２の構成とを備える。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層中の前記樹脂成分のガラス転移温度が４０℃以上である。【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層中の前記樹脂成分が、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分である。【００２２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂成分が、ビニル基を有するモノマーの重合体である。【００２３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ビニル基を有するモノマーの重合体が、（メタ）アクリロイル重合体である。【００２４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ビニル基を有するモノマーが、環状構造を有する（メタ）アクリル酸エステルを含む。【００２５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記可塑剤が、有機エステル可塑剤を含む。【００２６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記可塑剤が、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含む。【００２７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える。【００２８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜全体の厚みをＴとしたとき、前記第１の層の厚みが０．２５Ｔ以下である。【００２９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備える。【００３０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、前記樹脂層であり、前記第２の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。【００３１】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００３２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、樹脂成分と可塑剤とを含む樹脂層を備える。上記樹脂層中の上記樹脂成分と上記可塑剤との種類の組み合わせは、上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における上記樹脂成分１００重量部に対する上記可塑剤の配合量が６０重量部以下になる組み合わせである。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記の第１の構成を備えるか、又は、上記の第２の構成を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、低いガラス転移温度を有する中間膜においてｔａｎδが高められており、遮音性に優れている。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００３５】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。
【００３６】
本発明に係る中間膜は、樹脂成分と可塑剤とを含む樹脂層を備える。
【００３７】
本発明に係る中間膜において、上記樹脂層中の上記樹脂成分と上記可塑剤との種類の組み合わせは、上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における上記樹脂成分１００重量部に対する上記可塑剤の配合量が６０重量部以下になる組み合わせである。
【００３８】
ガラス転移温度が−１０℃である上記組成物を得る際に、ガラス転移温度は、上記樹脂成分（上記樹脂層で使用される種類）１００重量部に対する上記可塑剤（上記樹脂層で使用される種類）の配合量を変えることで調整される。なお、上記樹脂成分１００重量部に対する上記可塑剤の配合量を変えても、得られる組成物のガラス転移温度が−１０℃にならない場合がある。この場合には、中間膜は、「上記樹脂層中の上記樹脂と上記可塑剤との種類の組み合わせは、上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における上記樹脂成分１００重量部に対する上記可塑剤の配合量が６０重量部以下になる組み合わせである」という構成を備えていてない。
【００３９】
また、本発明に係る中間膜は、以下の第１の構成を備えるか、又は、以下の第２の構成を備える。
【００４０】
第１の構成：上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物の−１０℃におけるｔａｎδをｔａｎδ１と定義する。上記中間膜は、式：ｔａｎδ１≧１．３を満足する。
【００４１】
第２の構成：上記樹脂層中の上記樹脂成分のガラス転移温度をＴｇ０℃と定義する。上記樹脂層中の上記樹脂成分のＴｇ０℃でのｔａｎδをｔａｎδ０と定義する。上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物の−１０℃でのｔａｎδをｔａｎδ１と定義する。上記中間膜は、式：（ｔａｎδ０−ｔａｎδ１）／（Ｔｇ０＋１０）≦０．０１を満足する。
【００４２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、低いガラス転移温度を有する中間膜においてｔａｎδが高められており、遮音性に優れている。また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、長期安定性と透明性に優れている。
【００４３】
上記樹脂層中の上記樹脂成分と上記可塑剤との種類の組み合わせは、上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における上記樹脂成分１００重量部に対する上記可塑剤の配合量が５５重量部以下になる組み合わせであることが好ましい。上記樹脂層中の上記樹脂成分と上記可塑剤との種類の組み合わせは、上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤のみを配合してガラス転移温度が−１０℃である組成物を得たときに、該組成物における上記樹脂成分１００重量部に対する上記可塑剤の配合量が５０重量部以下になる組み合わせであることがより好ましい。これらの場合には、遮音性、透明性及び長期安定性がより一層高くなる。
【００４４】
本発明に係る中間膜は、上記の第１の構成を備えていてもよく、上記の第２の構成を備えていてもよい。本発明に係る中間膜は、上記の第１の構成と上記の第２の構成との双方を備えることが好ましい。
【００４５】
遮音性をより一層高める観点からは、ｔａｎδ１は、好ましくは１．３以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは２．５以上である。
【００４６】
遮音性をより一層高める観点からは、本発明に係る中間膜は、式：（ｔａｎδ０−ｔａｎδ１）／（Ｔｇ０＋１０）≦０．００５を満足することが好ましく、式：（ｔａｎδ０−ｔａｎδ１）／（Ｔｇ０＋１０）≦０を満足することがより好ましい。
【００４７】
押出成形の成形性を高める観点からは、上記樹脂層中の上記樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ０）は、好ましくは−１０℃を超え、より好ましくは４０℃以上、更に好ましくは５０℃以上、好ましくは１００℃以下、より好ましくは９０℃以下、更に好ましくは８０℃以下である。
【００４８】
上記ガラス転移温度と上記ｔａｎδとは以下のようにして測定される。
【００４９】
上記樹脂成分１００重量部に上記可塑剤を配合した組成物に関しては、該組成物を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月以上保管した後に、プレス成型機でプレス成型した測定対象物（層）について、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて測定を行う。単層構造を有する中間膜（樹脂層）に関しては、中間膜を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月以上保管した後に、プレス成型機でプレス成型した測定対象物（層）について、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて測定を行う。多層構造を有する中間膜に関しては、中間膜を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月以上保管した後に、複数の層を剥がすことによって樹脂層を単離し、プレス成型機でプレス成型した測定対象物（層）について、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて測定を行う。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で測定を行う。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とし、ガラス転移温度における損失正接の値をｔａｎδとする。
【００５０】
上記第１の構成又は上記第２の構成を満足させる方法としては、例えば、以下の方法が挙げられる。（１）上記樹脂層中の樹脂成分として、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分を用いることにより、上記第１の構成又は上記第２の構成を満足させやすくなる。（２）上記樹脂層の樹脂成分を構成するモノマーの種類を選択することにより、上記第１の構成又は上記第２の構成を満足させやすくなる。例えば、該樹脂成分が（メタ）アクリロイル重合体である場合には、（メタ）アクリロイルモノマーとして、環状骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーを用いることにより、上記第１の構成又は上記第２の構成を満足させやすくなる。
【００５１】
本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。
【００５２】
本発明に係る中間膜は、第１の層のみの１層の構造を有していてもよい。この場合に、第１の層が、上記樹脂層である。
【００５３】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記樹脂層であることが好ましい。
【００５４】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記樹脂層であることが好ましい。
【００５５】
遮音性及び中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記樹脂層は、中間膜における表面層であってもよい。
【００５６】
合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。
【００５７】
上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０ｎｍ〜７８０ｎｍにて測定される。
【００５８】
上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。
【００５９】
可視光線透過率を高めるために、上記中間膜及び上記樹脂層は、着色剤を含んでいなくてもよく、カーボンブラックを含んでいなくてもよい。
【００６０】
上記中間膜は、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記合わせガラス部材は、ガラス板であることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材の厚みと上記第２の合わせガラス部材の厚みとの合計は好ましくは３．６ｍｍ以上、より好ましくは４ｍｍ以上、更に好ましくは４．２ｍｍ以上である。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。上記第１の合わせガラス部材の厚みと上記第２の合わせガラス部材の厚みとの合計は好ましくは６ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、更に好ましくは４．６ｍｍ以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。
【００６１】
上記中間膜は、厚みが１．８ｍｍ以上（好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは２．１ｍｍ以上）である第１の合わせガラス部材を用いて、該第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。上記中間膜は、厚みが３ｍｍ以下（好ましくは２．６ｍｍ以下、より好ましくは２．３ｍｍ以下）である第１の合わせガラス部材を用いて、該第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。
【００６２】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００６３】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００６４】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００６５】
中間膜１１では、第１の層１が、上記樹脂層であることが好ましい。第２の層２が、上記樹脂層であってもよく、第３の層３が、上記樹脂層であってもよい。
【００６６】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１との間に、第４の層（他の層）が配置されていてもよい。第１の層１と第３の層３との間に、第５の層（他の層）が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００６７】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００６８】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００６９】
中間膜１１Ａでは、中間膜１１Ａ自体が、上記樹脂層である。
【００７０】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００７１】
（第１の層中の樹脂成分）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、上記樹脂成分（以下、樹脂成分（１）と記載することがある）を含む。
【００７２】
上記樹脂成分（１）としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。上記樹脂成分（１）は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。上記光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。
【００７３】
上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物（以下、硬化物（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂（１）及び硬化物（１）を併せて、樹脂成分（１）と呼ぶ。上記樹脂成分（１）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７４】
上記樹脂成分（１）としては、（メタ）アクリロイル重合体、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、及びポリエステル樹脂等が挙げられる。上記樹脂成分（１）としては、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分であることが好ましい。上記樹脂成分（１）は、ポリ酢酸ビニル以外の樹脂成分であることが好ましい。遮音性、透明性及び長期安定性を効果的に高める観点からは、上記樹脂成分（１）としては、ビニル基を有するモノマーの重合体であることが好ましい。上記ビニル基を有するモノマーとしては、（メタ）アクリロイルモノマー及び酢酸ビニルモノマー等が挙げられる。ビニル基を有するモノマーの重合体としては、（メタ）アクリロイル重合体等が挙げられる。
【００７５】
上記に例示した樹脂成分は、熱可塑性樹脂となりうる。上記熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。
【００７６】
なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。
【００７７】
遮音性、透明性及び長期安定性を効果的に高める観点からは、上記樹脂成分（１）としては（メタ）アクリロイル重合体（以下、（メタ）アクリロイル重合体（１）と記載することがある）が好ましい。
【００７８】
上記第１の層中の樹脂成分（１）１００重量％中、上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第１の層中の樹脂成分（１）の全てが、上記（メタ）アクリロイル重合体であってもよい。
【００７９】
上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を構成する（メタ）アクリロイルモノマーは、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、又は側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【００８０】
上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート；（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；γ−ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、及び（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。遮音性をより一層効果的に高める観点からは、上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルは、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートであることが好ましい。上記環状エーテル構造は、エポキシ基でなくてもよい。上記環状エーテル構造の環を構成する原子数は、４以上であってもよく、１０以下であってもよい。
【００８１】
遮音性、透明性及び長期安定性を効果的に高める観点からは、上記ビニル基を有するモノマーが、環状構造を有する（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。
【００８２】
本発明の効果をより一層効果的に得るために、上記ビニル基を有するモノマー１００重量％中、上記環状構造を有する（メタ）アクリル酸エステルの配合量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは２０重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上である。上記ビニル基を有するモノマー１００重量％中、上記環状構造を有する（メタ）アクリル酸エステルの配合量は１００重量％以下であってもよく、９０重量％以下であってもよく、８０重量％以下であってもよい。
【００８３】
上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート、及びヒドロキシフェノキシプロピルアクリレート等が挙げられる。
【００８４】
上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、及びブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。本発明の効果をより一層効果的に得るために、（メタ）アクリロイルモノマー１００重量％中、上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルの配合量は、２０重量％未満であることが好ましい。
【００８５】
上記（メタ）アクリロイルモノマーとして、上述した好ましい化合物を用いることで、遮音性等の中間膜の特性のバランスがより一層良好になる。
【００８６】
上記（メタ）アクリロイルモノマーとしては、上記したモノマー以外に、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート、１，９−ノナンジオールジアクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス［４−（メタクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、トリ（２−アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、及びテトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート等が挙げられる。上記（メタ）アクリロイルモノマーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８７】
遮音性を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリロイル重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。透明性を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリロイル重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは２００万以下、より好ましくは１７０万以下、更に好ましくは１２０万以下、特に好ましくは９０万以下である。
【００８８】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００８９】
上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を合成する方法は、溶液重合法又は懸濁重合法であってもよい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を合成する方法は、溶液重合法であってもよく、溶液重合法以外の方法であってもよく、懸濁重合法であってもよい。
【００９０】
中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性を効果的に高める観点からは、上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法が懸濁重合法である場合に、中間膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記中間膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）が高くなる傾向がある。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法が溶液重合法である場合に、中間膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記中間膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）がかなり低くなる。
【００９１】
ただし、上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法が懸濁重合法であっても、界面活性剤や分散剤を適切に選択することで、中間膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記中間膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）を低くすることができる。懸濁重合法で上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を合成する場合に使用される分散剤は、接着性の観点から、有機溶剤と相溶する高分子分散剤又は反応性界面活性剤であることが好ましい。分散剤が高分子であると、中間膜を積層したときに分散剤が別の層に移行しにくく、分散剤が層界面やガラス界面にブリードすることで生じる層間接着力の低下を抑制できる。上記高分子分散剤としては、エチレンオキサイド・プロピレンオキサイドのブロック共重合体等が挙げられる。
【００９２】
上記（メタ）アクリロイル重合体（１）は、（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物を構成成分として含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）は、（メタ）アクリロイルモノマーを主成分として含むことが好ましい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の全構造単位（骨格）１００モル％中、（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位（骨格）の割合は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは７０モル％以上、特に好ましくは８０モル％以上、最も好ましくは９０モル％以上である。
【００９３】
（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物としては、例えば、酢酸ビニル、スチレン化合物、スチレン、イソプレン化合物、安息香酸ビニル及び安息香酸アリル等が挙げられる。これらの重合性化合物の使用により、上記第１の層を他の層又は合わせガラス部材と積層した場合に、他の層又は合わせガラス部材との屈折率調整が容易になり、光学歪が抑えられる。
【００９４】
（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物の他の例としては、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンノニルプロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル、及びポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル等が挙げられる。これらの重合性化合物を反応性界面活性剤として用いると、懸濁重合法でも透明性が高い中間膜が得られる。
【００９５】
遮音性を効果的に高める観点から、上記樹脂成分（１）としては、脂肪族ポリオレフィン又はスチレンエラストマーが好ましく、脂肪族ポリオレフィンがより好ましい。
【００９６】
上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンを重合モノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンを重合モノマーとするポリオレフィンであってもよい。中間膜の保存安定性、及び、遮音性を効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。
【００９７】
上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、ｔｒａｎｓ−２−ブテン、ｃｉｓ−２−ブテン、１−ペンテン、ｔｒａｎｓ−２−ペンテン、ｃｉｓ−２−ペンテン、１−ヘキセン、ｔｒａｎｓ−２−ヘキセン、ｃｉｓ−２−ヘキセン、ｔｒａｎｓ−３−ヘキセン、ｃｉｓ−３−ヘキセン、１−ヘプテン、ｔｒａｎｓ−２−ヘプテン、ｃｉｓ−２−ヘプテン、ｔｒａｎｓ−３−ヘプテン、ｃｉｓ−３−ヘプテン、１−オクテン、ｔｒａｎｓ−２−オクテン、ｃｉｓ−２−オクテン、ｔｒａｎｓ−３−オクテン、ｃｉｓ−３−オクテン、ｔｒａｎｓ−４−オクテン、ｃｉｓ−４−オクテン、１−ノネン、ｔｒａｎｓ−２−ノネン、ｃｉｓ−２−ノネン、ｔｒａｎｓ−３−ノネン、ｃｉｓ−３−ノネン、ｔｒａｎｓ−４−ノネン、ｃｉｓ−４−ノネン、１−デセン、ｔｒａｎｓ−２−デセン、ｃｉｓ−２−デセン、ｔｒａｎｓ−３−デセン、ｃｉｓ−３−デセン、ｔｒａｎｓ−４−デセン、ｃｉｓ−４−デセン、ｔｒａｎｓ−５−デセン、ｃｉｓ−５−デセン、４−メチル−１−ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
【００９８】
遮音性を効果的に高める観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、側鎖に鎖状の炭化水素基を有することが好ましい。
【００９９】
中間膜が多層構造の場合、層間接着力を向上させる観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、変性脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、カルボキシル基、無水カルボン酸基、水酸基又はエポキシ基等を有することが好ましい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、これらの基を分子鎖の側鎖に有していてもよく、末端に有していてもよい。
【０１００】
（第２，第３の層中の熱可塑性樹脂）
中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、第１の層の樹脂成分（１）以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましい。中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが更に好ましい。中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、第１の層の樹脂成分（１）以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましい。中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが更に好ましい。
【０１０１】
上記熱可塑性樹脂（２），（３）としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、及びポリエステル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【０１０２】
上記第２の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第２の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）であってもよい。
【０１０３】
上記第３の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第３の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）であってもよい。
【０１０４】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０モル％〜９９．９モル％の範囲内である。
【０１０５】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【０１０６】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【０１０７】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【０１０８】
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０９】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【０１１０】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より一層好ましくは３０モル％以上、更に好ましくは３１．５モル％以上、特に好ましくは３２モル％以上、最も好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６．５モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【０１１１】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１２】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【０１１３】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１４】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１１５】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【０１１６】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【０１１７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【０１１８】
（可塑剤）
上記樹脂層は可塑剤を含む。上記樹脂層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１９】
遮音性を効果的に高める観点から、上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含む。遮音性を効果的に高める観点から、上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点から、上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。これらの層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２０】
上記可塑剤としては、パラフィンオイル、安息香酸エステル可塑剤、有機エステル可塑剤及びリン酸可塑剤等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。上記リン酸可塑剤としては、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１２１】
上記パラフィンオイルとしては、ナフテン系のプロセスオイル、白色鉱油、ミネラルオイル、パラフィンワックスおよび流動パラフィン等が挙げられる。
【０１２２】
上記パラフィンオイルの市販品としては、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−１００」及び出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」等が挙げられる。
【０１２３】
上記安息香酸エステル可塑剤としては、ＤＩＣ社製「ＰＢ−３Ａ」、「ＰＢ−３１０３」及び「ＰＢ−１０」等が挙げられる。
【０１２４】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１２５】
構造式で示した場合に、上記有機エステル可塑剤としては、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤が挙げられる。
【０１２６】
【化１】
2020031557.tif 000003
【０１２７】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【０１２８】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１２９】
遮音性、透明性及び長期安定性を効果的に高める観点からは、上記可塑剤は、有機エステル可塑剤を含むことが好ましい。遮音性、透明性及び長期安定性を効果的に高める観点からは、上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことが好ましい。
【０１３０】
上記第１の層において、上記樹脂成分（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上、より一層好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３１】
上記第１の層が上記（メタ）アクリロイル重合体を含む場合、本発明の効果を高める観点からは、上記第１の層は、上記可塑剤として、有機エステル可塑剤を含むことが好ましい。
【０１３２】
上記第１の層において、上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１ａ）とする。上記含有量（１ａ）は、０重量部以上（未含有を含む）であってもよく、０重量部を超えていてもよく、好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上、より一層好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１ａ）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３３】
上記第１の層中の樹脂成分（１）が脂肪族ポリオレフィン等の熱可塑性エラストマーである場合、可塑化効果が低いことがある。上記第１の層中の樹脂成分（１）として脂肪族ポリオレフィン等の熱可塑性エラストマーを用いる場合、本発明の効果を高める観点からは、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤以外の可塑剤であることが好ましい。
【０１３４】
上記第１の層が上記脂肪族ポリオレフィン等の熱可塑性エラストマーを含む場合、遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層中の可塑剤は、パラフィンオイルであることが好ましい。
【０１３５】
上記第１の層において、上記脂肪族ポリオレフィン等の熱可塑性エラストマー１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１ｂ）とする。遮音性を効果的に高める観点からは、上記含有量（１ｂ）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。また、上記含有量（１ｂ）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記含有量（１ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３６】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１３７】
中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、有機エステル可塑剤であることが好ましく、上記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることがより好ましい。上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。この場合には、中間膜と合わせガラス部材との接着性が効果的に高くなる。
【０１３８】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３９】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１４０】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記樹脂層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４１】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１４２】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１４３】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１４４】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１４５】
上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１４６】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記樹脂層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４７】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１４８】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１４９】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１５０】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１５１】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記酸化タングステン粒子は、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１５２】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１５３】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１５４】
上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１５５】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩又はマグネシウム塩（以下、これらを金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記樹脂層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５６】
上記金属塩Ｍは、金属として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ塩又はＭｇ塩を含むことが好ましい。
【０１５７】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１５８】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩は特に限定されない。これらの例としては、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１５９】
上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上である。上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１６０】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記樹脂層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６１】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１６２】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１６３】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１６４】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１６５】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１６６】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１６７】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１６８】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１６９】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１７０】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１７１】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１７２】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキサルアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１７３】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１７４】
上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下がより一層抑制される。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１７５】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記樹脂層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１７６】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１７７】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１７８】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１７９】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１８０】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１８１】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１８２】
（他の成分）
上記中間膜、上記樹脂層、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、合わせガラス部材と該合わせガラス部材に接する層との接着力調整剤（金属塩を除く）、層間接着力調整剤（金属塩を除く）、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等が挙げられる。上記他の成分は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１８３】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１８４】
中間膜全体の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みはそれぞれ、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１８５】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１８６】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１８７】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。また、中間膜は巻かれてもよく、中間膜は、ロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。
【０１８８】
本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。また、中間膜の各層間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第１の層にプラズマ処理やコロナ処理をした後に積層する方法も挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１８９】
上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。この場合には、中間膜の製造効率に優れる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１９０】
上記中間膜は外表面に、凹凸形状を有することが好ましい。この場合に、上記中間膜は、両側の外表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有していればよい。上記中間膜は、両側の外表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の外表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記中間膜の外表面は、エンボス加工されていることが好ましい。この場合に、両側の外表面の内の少なくとも一方の表面がエンボス加工されていればよい。上記中間膜の両側の外表面の内の少なくとも一方の表面がエンボス加工されていることが好ましい。上記中間膜の両側の外表面がエンボス加工されていることがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１９１】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１９２】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１９３】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１９４】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１９５】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１９６】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１９７】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１９８】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１９９】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【０２００】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０２０１】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上である。上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、より一層好ましくは２．３ｍｍ以下、更に好ましくは２．１ｍｍ以下、更に一層好ましくは２．０ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．８ｍｍ以下、特に好ましくは１．６ｍｍ以下、最も好ましくは１．４ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材が強化ガラスである場合は、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．７ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、更に好ましくは２．６ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０２０２】
上記合わせガラスの厚みは、好ましくは２ｍｍ以上、好ましくは１０ｍｍ以下、より好ましくは６ｍｍ以下、更に好ましくは５ｍｍ以下、特に好ましくは４ｍｍ以下、最も好ましくは３ｍｍ以下である。
【０２０３】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、７０℃〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、１２０℃〜１５０℃及び１ＭＰａ〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０２０４】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０２０５】
上記自動車の合わせガラスにおいては、車外側と車内側で合わせガラス部材の厚みが異なっていてもよい。車外側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、更に好ましくは１．０ｍｍ以上、特に好ましくは１．５ｍｍ以上である。車外側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、より一層好ましくは２．３ｍｍ以下、更に好ましくは２．１ｍｍ以下、更に一層好ましくは２．０ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．８ｍｍ以下、特に好ましくは１．６ｍｍ以下である。車内側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上である。車内側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２．３ｍｍ以下、より一層好ましくは２．１ｍｍ以下、更に好ましくは２．０ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．８ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．６ｍｍ以下、特に好ましくは１．４ｍｍ以下、最も好ましくは１．０ｍｍ以下である。車内側の合わせガラス部材の厚みは、０．７ｍｍ以上であってもよく、０．７ｍｍ以下であってもよい。
【０２０６】
以下に実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０２０７】
（樹脂組成物の作製）
中間膜を得るための（メタ）アクリロイル重合体組成物（１）〜（６）（樹脂層）を以下のようにして得た。また、ｔａｎδ０，ｔａｎδ１，Ｔｇ０を測定するための（メタ）アクリロイル重合体組成物（１−０），（１−１），（２−０），（２−１），（３−０），（３−１），（４−０），（４−１），（５−０），（５−１），（６−１），（６−２）を、以下のようにして得た。
【０２０８】
下記の表１，３に示す配合成分を配合した配合物を、２枚のＰＥＴフィルム（片面離型処理、ニッパ社製、厚み５０μｍ）の離型処理面の間に挟み込んだ。その後、ＰＥＴフィルムの間の配合物に、高圧水銀ＵＶランプを用いて照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を照射することにより反応させ、配合物を硬化させた。このようにして、厚みが１００μｍである（メタ）アクリロイル重合体組成物（１），（２），（６）及び（メタ）アクリロイル重合体組成物（１−０），（１−１），（２−０），（２−１），（６−０），（６−１）を得た。また、下記の表１〜３に示す配合成分を配合した配合物を２枚の光学用途ＰＥＴフィルム（東洋紡社製、Ａ４１００、厚み５０μｍ）の間に挟み込んだこと以外は上記と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体組成物（３）〜（５）及び（メタ）アクリロイル重合体組成物（３−０），（３−１），（４−０），（４−１），（５−０），（５−１）を得た。得られた（メタ）アクリロイル重合体組成物（１）〜（６）及び（メタ）アクリロイル重合体組成物（１−０），（１−１），（２−０），（２−１），（３−０），（３−１），（４−０），（４−１），（５−０），（５−１），（６−０），（６−１）は、２枚のＰＥＴフィルムの間に挟み込まれた状態である。
【０２０９】
表１〜３中の成分は、以下の通りである。
【０２１０】
ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）
ＭＥＤＯＬ−１０：（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＩＢＯＡ：イソボロニルアクリレート（日本触媒社製）
ＣＴＦＡ：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＩＳＴＡ：イソステアリルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＡＩＢ：イソブチルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＬＡ：ラウリルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
３ＧＯ：トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート
ＰＷ−３２：パラフィン系オイル（出光興産社製）
ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４：２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン（ＢＡＳＦ社製）
【０２１１】
【表１】
2020031557.tif 000004
【０２１２】
【表２】
2020031557.tif 000005
【０２１３】
【表３】
2020031557.tif 000006
【０２１４】
中間膜を得るためのポリビニルアセタール樹脂組成物（１）（樹脂層を形成するための組成物）と、ｔａｎδ０，ｔａｎδ，Ｔｇ０を測定するためのポリビニルアセタール樹脂組成物（１−０），（１−１）とを、以下のようにして得た。
【０２１５】
ポリビニルアセタール樹脂（１）（平均重合度３０００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６４．０モル％、水酸基の含有率２４．０モル％、アセチル化度１２．０モル％）を用意した。ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）と、紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）と、酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）とを、下記の表４に示す配合量で配合した。ポリビニルアセタール樹脂組成物（１）及びポリビニルアセタール樹脂組成物（１−０），（１−１）を得た。
【０２１６】
表４では、可塑剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する配合量で示した。表４では、紫外線吸収剤と酸化防止剤との配合量は、得られる樹脂組成物１００重量％中での配合量で示した。
【０２１７】
【表４】
2020031557.tif 000007
【０２１８】
（実施例１）
第１の層を形成するための樹脂組成物：
（メタ）アクリロイル重合体組成物（１）を準備した。
【０２１９】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、実験押出機を用いて押出しすることにより第２の層及び第３の層を作製した。第２の層及び第３の層の厚みは３８０μｍであった。
【０２２０】
ポリビニルアセタール樹脂（２）（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部
得られる第２の層及び第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる第２の層及び第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０２２１】
中間膜の作製：
（メタ）アクリロイル重合体組成物（１）の一方の表面に積層されたＰＥＴフィルムを剥離し剥離面に第２の層を積層した。さらに、（メタ）アクリロイル重合体組成物（１）の他方の表面に積層されたＰＥＴフィルムを剥離し、剥離面に第３の層を積層した。第２の層／（メタ）アクリロイル重合体組成物（１）（第１の層）／第３の層の積層構造を有する中間膜を作製した。
【０２２２】
（実施例２）
第１の層として（メタ）アクリロイル重合体組成物（２）（樹脂層）を用いたこと、並びに第２，第３の層中の可塑剤の配合量を２９．５重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして中間膜を得た。
【０２２３】
（実施例３）
第１の層として（メタ）アクリロイル重合体組成物（３）（樹脂層）を用いたこと、ＰＥＴフィルムを剥離せずに用いたこと、並びに第２，第３の層中の可塑剤の配合量を３５重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして中間膜を得た。
【０２２４】
（実施例４）
第１の層として（メタ）アクリロイル重合体組成物（４）（樹脂層）を用いたこと以外は実施例３と同様にして中間膜を得た。
【０２２５】
（実施例５）
第１の層として（メタ）アクリロイル重合体組成物（５）（樹脂層）を用いたこと以外は実施例３と同様にして中間膜を得た。
【０２２６】
（比較例１）
第１の層を形成するための組成物：
第１の層を形成するための組成物として、ポリビニルアセタール樹脂組成物（１）を準備した。
【０２２７】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を配合して、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２２８】
ポリビニルアセタール樹脂（２）（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３６．５重量部
得られる第２の層及び第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる第２の層及び第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０２２９】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出することにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【０２３０】
（比較例２）
第１の層として（メタ）アクリロイル重合体組成物（６）（樹脂層）を用いたこと以外は実施例３と同様にして中間膜を得た。
【０２３１】
（評価）
（１）ガラス転移温度及びｔａｎδ
重合体組成物又は樹脂組成物を温度２３℃、湿度３０％の環境下に１ヶ月保管した。保管直後に、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製した。その後、この樹脂膜について、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度及びｔａｎδを測定した。
【０２３２】
（２）遮音性
合わせガラスの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を縦５００ｍｍ及び横５００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦５００ｍｍ、横５００ｍｍ及び厚さ２ｍｍと厚さ１．６ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【０２３３】
ＴＬ値の測定：
得られた合わせガラスを温度２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で２ヶ月間保管した。保管後の合わせガラスの音響透過損失をＪＩＳ  Ａ  １４４１−１に準拠した方法により１０℃で測定し、コインシデンス周波数に近い３１５０Ｈｚの音響透過損失の値（ＴＬ値）から遮音性を下記の基準で判定した。
【０２３４】
［遮音性の判定基準］
○：ＴＬ値が４０ｄＢ以上
×：ＴＬ値が４０ｄＢ未満
【０２３５】
（３）透明性
第１の層を形成するための樹脂組成物をプレス成型機により縦１００ｍｍ、横１００ｍｍ、厚み８００μｍのフィルムに再成型した。このとき樹脂組成物は上記紫外線照射により作成したものでもよく、熱重合により作成した熱可塑性樹脂を可塑剤とともに実験押出機にて製膜したものでもよい。このようにして得たサンプルを温度２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で１ヶ月間保管した後、縦５０ｍｍ、横５０ｍｍ、厚み２．５ｍｍの２枚のクリアフロートガラスで挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。この合わせガラスの透明性をヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して、２０℃でのヘーズ値を測定した。
【０２３６】
詳細及び結果を下記の表５に示す。
【０２３７】
【表５】
2020031557.tif 000008
【０２３８】
実施例１〜５の第１の層を形成するための樹脂組成物を用いた透明性の評価では、ヘーズ値が低く、透明性に優れていた。
【符号の説明】
【０２３９】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
【図１】
2020031557.tif 000009
【図２】
2020031557.tif 000010
【図３】
2020031557.tif 000011
【図４】
2020031557.tif 000012
【国際調査報告】
2020031557.tif 000013
2020031557.tif 000014
2020031557.tif 000015
2020031557.tif 000016