(57)【要約】  本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、（メタ）アクリル系樹脂と、ゴム粒子とを含む。（メタ）アクリル系樹脂は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位と、それと共重合可能なメタクリル酸メチル以外の共重合モノマーに由来する構造単位とを含み、かつ（１）前記共重合モノマーのうち分子量が最大の共重合モノマーの前記メタクリル酸メチルに対する分子量比が０．５〜２．５であり、（２）Ｔｇが１１５〜１６０℃である。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの、５０℃で９０分間水に浸漬したときの反りの曲率として表される反り量は、２〜１５（１／ｍ）である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
メタクリル酸メチルに由来する構造単位と、それと共重合可能な前記メタクリル酸メチル以外の共重合モノマーに由来する構造単位とを含み、かつ下記（１）および（２）を満たす（メタ）アクリル系樹脂と、
（１）前記共重合モノマーのうち分子量が最大の共重合モノマーの、前記メタクリル酸メチルに対する分子量比が、０．５〜２．５である
（２）ガラス転移温度が、１１５〜１６０℃である
ゴム粒子と、を含む（メタ）アクリル系樹脂フィルムであって、
３５ｍｍ×２ｍｍの大きさに切り出して、５０℃の水に９０分間浸漬したときの反りの曲率として表される反り量は、２〜１５（１／ｍ）である、
（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項２】
前記分子量比は、１．５以上である、
請求項１に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項３】
前記ガラス転移温度は、１２５℃以上である、
請求項１または２に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項４】
前記共重合モノマーに由来する構造単位は、シクロ環を有する（メタ）アクリル酸エステル、およびマレイミド類からなる群より選ばれる第１共重合モノマーに由来する構造単位を含む、
請求項１〜３のいずれか一項に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項５】
前記共重合モノマーに由来する構造単位は、ニトリル基、アミド基、イミド基、およびカルボキシル基からなる群より選ばれる極性基と、エチレン性不飽和結合とを有する第２共重合モノマーに由来する構造単位をさらに含む、
請求項４に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項６】
前記ゴム粒子の含有量は、前記（メタ）アクリル系樹脂に対して１５質量％以下である、
請求項１〜５のいずれか一項に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項７】
ガラス転移温度が８０℃以上の有機微粒子をさらに含む、
請求項１〜６のいずれか一項に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項８】
ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１−２００１に準拠して測定される表面粗さＲａは、５〜８ｎｍである、
請求項１〜７のいずれか一項に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルム。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の（メタ）アクリル系樹脂フィルムからなる、
光学フィルム。
【請求項１０】
メタクリル酸メチルに由来する構造単位と、それと共重合可能な前記メタクリル酸メチル以外の共重合モノマーに由来する構造単位とを含み、かつ下記（１）および（２）を満たす（メタ）アクリル系樹脂と、ゴム粒子と、溶媒とを含むドープを得る工程と、
（１）前記共重合モノマーのうち分子量が最大の共重合モノマーの、前記メタクリル酸メチルに対する分子量比が０．５〜２．５である
（２）ガラス転移温度が１１５〜１６０℃である
前記ドープを支持体上に流延し、乾燥および剥離する工程と、を含む、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、（メタ）アクリル系樹脂フィルムおよび光学フィルム、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、優れた透明性、耐候性、光沢および加工性を有するため、産業上、自動車内外装用部材、建材などの様々な分野で使用されている。近年では、アクリル系樹脂の優れた光学特性を生かして、例えば各種表示装置の光学フィルムとしても使用されている。【０００３】
光学フィルムは、最近の表示装置の大画面化により、１ｍ以上、さらには１．４ｍ以上と幅広のフィルムが必要とされている。また、生産性の向上のため、製造時のフィルム原反は、長尺化している。【０００４】
しかしながら、フィルム原反の幅が広くなり、長尺化すると、製造したフィルムを巻き取る工程などにおいて、フィルム同士がくっつきやすく、剥がれにくくなるブロッキングと呼ばれる問題が生じやすい（例えば特許文献１参照）。ブロッキングが起こると、フィルムの滑りが悪くなるため、巻き取り工程における品質不良が発生しやすいだけでなく、フィルム表面に傷などが付きやすくなる。【０００５】
また、巻き取ったフィルムを高温高湿下で保管する際に、フィルム同士の隙間に水分が入り込み、フィルム同士が貼りつく貼り付き故障と呼ばれる故障も発生しやすい。貼り付き故障が発生すると、ロール状に巻き取ったフィルムからの繰り出しが困難となり、フィルムの品質を低下させる原因となる。そこで、巻き形状の低下を抑制する観点から、光学フィルムの表面に滑り性を付与することが検討されている。【０００６】
光学フィルムの製造方法としては、通常、溶液流延方式と溶融押出し方式が知られている。（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、一般的には、溶融押出し方式で製膜される。例えば、アクリル系樹脂と、２種類以上のゴム含有グラフト共重合体とを含む（メタ）アクリル系樹脂フィルムが知られている（例えば特許文献２参照）。それにより、優れた透明性と加工性を維持しつつ、アンチブロッキング性も有するフィルムが得られるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−２２９５０１号公報
【特許文献２】特開２０１７−５２９２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献２で示される（メタ）アクリル系樹脂フィルムを溶液流延方式で製膜した場合、得られるフィルムは、ゴム含有グラフト重合体を含むにも係わらず、十分なアンチブロック性（滑り性）を有しないことがわかった。そのため、溶液流延方式で製膜されるアクリル系樹脂フィルムであっても、新たに微粒子を含有させることなく、十分なアンチブロッキング性を付与できることが求められている。【０００９】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、溶液流延方式で製膜されても、十分なアンチブロッキング性を有する（メタ）アクリル系樹脂フィルムおよび光学フィルム、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題は、以下の構成によって解決することができる。
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、メタクリル酸メチルに由来する構造単位と、それと共重合可能な前記メタクリル酸メチル以外の共重合モノマーに由来する構造単位とを含み、かつ下記（１）および（２）を満たす（メタ）アクリル系樹脂と、
（１）前記共重合モノマーのうち分子量が最大の共重合モノマーの、前記メタクリル酸メチルに対する分子量比が、０．５〜２．５である
（２）ガラス転移温度（Ｔｇ）が、１１５〜１６０℃である
ゴム粒子と、を含む（メタ）アクリル系樹脂フィルムであって、
３５ｍｍ×２ｍｍの大きさに切り出して、５０℃の水に９０分間浸漬したときの反りの曲率として表される反り量は、２〜１５（１／ｍ）である。【００１１】
本発明の光学フィルムは、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムからなる。【００１２】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位と、それと共重合可能な前記メタクリル酸メチル以外の共重合モノマーに由来する構造単位とを含み、かつ下記（１）および（２）を満たす（メタ）アクリル系樹脂と、ゴム粒子と、溶媒とを含むドープを得る工程と、
（１）前記共重合モノマーのうち分子量が最大の共重合モノマーの、前記メタクリル酸メチルに対する分子量比が０．５〜２．５である
（２）ガラス転移温度（Ｔｇ）が１１５〜１６０℃である
前記ドープを支持体上に流延し、乾燥および剥離する工程と、を含む。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、溶液流延方式で製膜されても、十分な滑り性を有する（メタ）アクリル系樹脂フィルムおよび光学フィルム、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
前述の通り、本発明者らの鋭意検討によれば、溶液流延方式で製造したフィルムにおいては、十分なアンチブロック性が得られないことがわかった。
【００１５】
その理由は明らかではないが、以下のように推測される。溶液流延方式では、ドープ中の溶媒を揮発させて膜状物を得る。その際、共重合モノマーの分子量が小さいと、樹脂分子同士の隙間が小さいため、溶媒が抜けにくいだけでなく、ゴム粒子との流動速度の差などにより樹脂が膜状物の表面に移動しにくいため、膜状物の表面に樹脂による突起物（凹凸）が形成されにくい。また、膜状物の表面に樹脂による突起物（凹凸）を形成できたとしても、樹脂のＴｇが低いと、流延時の溶媒を含む膜状物の硬化速度が遅いため、形成した凹凸が硬化する前に崩れやすく、消失しやすい。それにより、得られるフィルムは、表面に凹凸が少なく（表面粗さＲａが低く）、十分なアンチブロック性が得られないと考えられる。
【００１６】
これに対して本発明では、以下の（１）と（２）を満たす特定の（メタ）アクリル系樹脂を用いる。それにより、溶液流延方式で得られるフィルムであっても、表面に凹凸が形成され、十分なアンチブロック性を有するフィルムを得ることができる。
（１）分子量が最大の共重合モノマーの（メタクリル酸メチルに対する）分子量比が０．５〜２．５である
（２）ガラス転移温度（Ｔｇ）が１１５〜１６０℃である
【００１７】
すなわち、上記の（メタ）アクリル系樹脂は、分子量比が比較的大きい（好ましくは嵩高い）共重合モノマーに由来する構造単位を含む（上記（１）の要件）。それにより、樹脂分子同士の隙間を大きくすることができるため、溶媒を抜けやすくしつつ、ゴム粒子との流動速度の差による樹脂の移動を促進し、膜状物の表面に樹脂を移動させやすくしうる。それにより、膜状物の表面に樹脂による突起物（凹凸）を形成しやすくなる。また、得られるフィルムに厚み方向の密度差が生じるため、フィルムが適度に反りやすく（９０℃の水に浸漬したときの反り量（以下、「水浸漬後の反り量」ともいう）が２（１／ｍ）以上となりやすく）、巻き取った際のフィルム同士の貼り付き（ブロッキング）を抑制しやすい。それにより、アンチブロッキング性がさらに向上すると考えられる。
【００１８】
さらに、上記の（メタ）アクリル系樹脂は、適度に高いガラス転移温度（Ｔｇ）を有する（上記（２）の要件）。それにより、流延時の溶媒を含む膜状物の硬化速度が速いため、形成した凹凸が崩れないうちに、硬化させることができるため、表面に凹凸が良好に形成された（表面粗さＲａが適度に高い）、十分なアンチブロック性を有するフィルムが得られると考えられる。
【００１９】
１．（メタ）アクリル系樹脂フィルム
（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、（メタ）アクリル系樹脂と、ゴム粒子とを含む。なお、（メタ）アクリルとは、アクリルまたはメタクリルを意味する。
【００２０】
１−１．（メタ）アクリル系樹脂
（メタ）アクリル系樹脂は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位と、それと共重合可能なメタクリル酸メチル以外の共重合モノマー（以下、「共重合モノマー」という）に由来する構造単位とを含む重合体であり、かつ下記（１）および（２）を満たす。
（１）分子量が最大の共重合モノマーの、メタクリル酸メチルに対する分子量比（以下、単に「分子量比」という）が０．５〜２．５である
（２）ガラス転移温度（Ｔｇ）が１１５〜１６０℃である
【００２１】
（１）について
分子量が最大となる共重合モノマーの分子量比が０．５以上であると、（メタ）アクリル系樹脂フィルムを溶液流延方式で製膜する際に、膜状物の表面に樹脂による凹凸を形成しやすく、表面粗さＲａを適度に高めやすい。また、得られるフィルムの厚み方向に適度な密度差も生じやすいため、得られるフィルムの、水浸漬後の反り量が適度な範囲になりやすい。
【００２２】
分子量比が０．５〜２．５である共重合モノマーの例には、
アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸２−フェノキシエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸アダマンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、六員環ラクトン（メタ）アクリル酸エステルなどのアルキル基の炭素数が１〜２０のアクリル酸エステルまたはアルキル基の炭素数が２〜２０のメタクリル酸エステル類；
スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン類；
ビニルシクロヘキサンなどの脂環式ビニル類；
（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリロニトリル−スチレン共重合体などの不飽和ニトリル類；
（メタ）アクリル酸、クロトン酸、（メタ）アクリル酸、イタコン酸、イタコン酸モノエステル、マレイン酸、マレイン酸モノエステルなどの不飽和カルボン酸類；
酢酸ビニルなどのオレフィン類；
塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどのハロゲン化ビニル類；
（メタ）アクリルアミド、メチル（メタ）アクリルアミド、エチル（メタ）アクリルアミド、プロピル（メタ）アクリルアミド、ブチル（メタ）アクリルアミド、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリルアミド、フェニル（メタ）アクリルアミドなどの（メタ）アクリルアミド類；
（メタ）アクリル酸グリシジルなどの不飽和グリシジル類；
Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−プロピルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−ｏ−クロロフェニルマレイミドなどのマレイミド類が含まれる。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００２３】
中でも、分子量比が０．５〜２．５である共重合モノマーは、分子量比が１．１〜２．５である共重合モノマーであることがより好ましい。
【００２４】
分子量比が１．１〜２．５である共重合モノマーの好ましい例には、
（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸アダマンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、六員環ラクトン（メタ）アクリル酸エステルなどのシクロ環を有する（メタ）アクリル酸エステル；ビニルシクロヘキサンなどの脂環式ビニル類；およびＮ−フェニルマレイミドなどのマレイミド類からなる群より選ばれる共重合モノマー（第１共重合モノマー）；および
（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸ベンジルなどの炭素数４以上の（メタ）アクリル酸エステル類（第３共重合モノマー）が含まれる。
【００２５】
また、分子量比が１．１〜２．５である共重合モノマーは、分子量比が１．４〜２．５である共重合モノマーであることがさらに好ましく、分子量比が１．５〜２．５である共重合モノマーであることが特に好ましい。
【００２６】
分子量比が１．４〜２．５である共重合モノマーの好ましい例には、上記シクロ環を含有する（メタ）アクリル酸エステル、およびマレイミド類からなる群より選ばれる共重合モノマー（第１共重合モノマー）、ならびに（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル（第３共重合モノマー）が含まれ；
分子量比が１．５〜２．５である共重合モノマーの好ましい例には、上記シクロ環を含有する（メタ）アクリル酸エステル、およびマレイミド類からなる群より選ばれる共重合モノマー（第１共重合モノマー）が含まれる。
【００２７】
（２）について
（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）が１１５℃以上であると、（メタ）アクリル系樹脂フィルムを溶液流延方式で製造する際に、膜状物の表面に形成された凹凸が適度な硬さを有し（あるいは硬化の速度が速く）、崩れにくい。それにより、凹凸形状を維持しやすいため、得られるフィルムの表面粗さＲａが適度に大きくなりやすい。また、（メタ）アクリル系樹脂のＴｇが１６０℃以下であると、得られるフィルムの表面の凹凸が大きくなりすぎないため、滑りすぎることによる巻き形状の低下（荷崩れ）を抑制できる。（メタ）アクリル系樹脂のＴｇは、１２５〜１６０℃であることが好ましく、１３５〜１５０℃であることがより好ましい。
【００２８】
（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１−２０１２に準拠して測定することができる。
【００２９】
（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を高くするためには、分子量比が大きく、かつ嵩高い（または剛直な）構造を有する共重合モノマーや；相互作用する基を有する共重合モノマーに由来する構造単位の含有比率を多くすればよい。
【００３０】
分子量比が大きく、かつ嵩高い（または剛直な）構造を有する共重合モノマーは、前述のシクロ環を含有する（メタ）アクリル酸エステル、およびマレイミド類からなる群より選ばれる共重合モノマー（第１共重合モノマー）であることが好ましい。
【００３１】
相互作用する基は、例えばニトリル基、アミド基、イミド基、およびカルボキシル基からなる群より選ばれる極性基である。すなわち、相互作用する基を有する共重合モノマーは、相互作用する基（極性基）とエチレン性不飽和結合とを有する共重合モノマー（第２共重合モノマー）であることが好ましく、その例には、Ｎ−フェニルマレイミドなどのマレイミド類；メタクリロニトリルなどの不飽和ニトリル類；メタクリル酸などの不飽和カルボン酸類；メタクリルアミドなどの不飽和アミド類が含まれる。なお、マレイミド類は、相互作用する基（イミド基）を有することから、第１共重合モノマーであり、かつ第２共重合モノマーでもある。
【００３２】
（１）および（２）の物性は、例えば、上記シクロ環を含有する（メタ）アクリル酸エステルおよびマレイミド類からなる群より選ばれる共重合モノマー（第１共重合モノマー）、相互作用する基（極性基）とエチレン性不飽和結合とを有する共重合モノマー（第２共重合モノマー）および炭素数４以上の（メタ）アクリル酸エステル類（第３共重合モノマー）のうち２以上を組み合わせることによって調整することが好ましい。なお、（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を低下させない観点では、第３共重合モノマーは、第２共重合モノマーと併用されることが好ましい。
【００３３】
また、（メタ）アクリル系樹脂は、これらの共重合モノマー（第１共重合モノマー、第２共重合モノマーおよび第３共重合モノマー）以外の他の共重合モノマーに由来する構造単位をさらに含んでいてもよい。
【００３４】
（１）および（２）の物性を満たすためには、（メタ）アクリル系樹脂は、第１共重合モノマーに由来する構造単位を含むことが好ましく；第１共重合モノマーに由来する構造単位と、第２共重合モノマーに由来する構造単位の両方を含むことがより好ましい。
【００３５】
（メタ）アクリル系樹脂中のこれらの構造単位の含有量は、（１）と（２）の要件を満たすように設定されればよい。例えば、（メタ）アクリル系樹脂が、少なくとも第１共重合モノマーに由来する構造単位と、必要に応じて第２共重合モノマーに由来する構造単位とを含む場合、これらの構造単位の合計含有量は、（メタ）アクリル系樹脂を構成する全構造単位の合計１００質量％に対して５０〜９０質量％であることが好ましく、５０質量％超８０質量％以下であることがより好ましい。
【００３６】
（メタ）アクリル系樹脂のモノマー組成は、１Ｈ−ＮＭＲにより特定することができる。そして、分子量が最大の共重合モノマーの分子量比は、特定した共重合モノマーのうち、式量から算出される分子量が最大となる共重合モノマーを特定し；当該特定した共重合モノマーの分子量の、メタクリル酸メチルの分子量に対する比を算出して求めることができる。
【００３７】
（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量Ｍｗは、例えば５０万〜３００万であることが好ましく、得られるフィルムの表面粗さＲａをより高めやすくしうる観点などから、１００万〜２００万であることがより好ましい。（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量Ｍｗが上記範囲であると、フィルムに十分な機械的強度（靱性）を付与しつつ、製膜性も損なわれにくい。重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によりポリスチレン換算にて測定することができる。
【００３８】
１−２．ゴム粒子
ゴム粒子は、フィルムに柔軟性や靱性を付与しつつ、表面に凹凸を形成してフィルムに滑り性を付与する機能を有しうる。
【００３９】
ゴム粒子は、ゴム状重合体を含む粒子である。具体的には、ゴム粒子は、ゴム状重合体（架橋重合体）を含むグラフト共重合体、すなわち、ゴム状重合体（架橋重合体）からなるコア部と、それを覆うシェル部とを有するコアシェル型のゴム粒子であることが好ましい。
【００４０】
ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、−１０℃以下であることが好ましい。ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）が−１０℃以下であると、フィルムに十分な靱性を付与しやすい。ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、−１５℃以下であることがより好ましく、−２０℃以下であることがさらに好ましい。ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、前述と同様の方法で測定される。
【００４１】
ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば構成するモノマー組成などによって調整することができる。ゴム状重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）を低くするためには、後述するように、例えばアクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成するモノマー混合物（ａ’）における、アルキル基の炭素数が４以上のアクリル酸エステル／共重合可能なモノマーの合計（好ましくはメタアクリル酸メチル）の質量比を多くする（例えば３以上、好ましくは４以上１０以下とする）ことが好ましい。
【００４２】
ゴム状重合体は、ガラス転移温度が上記範囲内となるものであればよく、特に制限されないが、その例には、ブタジエン系架橋重合体、（メタ）アクリル系架橋重合体、およびオルガノシロキサン系架橋重合体が含まれる。中でも、（メタ）アクリル系樹脂との屈折率差が小さく、光学フィルムの透明性が損なわれにくい観点では、（メタ）アクリル系架橋重合体が好ましく、アクリル系架橋重合体（アクリル系ゴム状重合体）がより好ましい。
【００４３】
すなわち、ゴム粒子は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含むアクリル系グラフト共重合体、すなわち、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含むコア部と、それを覆うシェル部とを有するコアシェル型の粒子であることが好ましい。当該コアシェル型の粒子は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）の存在下で、メタクリル酸エステルを主成分とするモノマー混合物（ｂ）を少なくとも１段以上重合して得られる多段重合体（または多層構造重合体）である。重合は、乳化重合法で行うことができる。
【００４４】
（コア部：アクリル系ゴム状重合体（ａ）について）
アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、アクリル酸エステルを主成分とする架橋重合体である。アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、アクリル酸エステルを５０〜１００質量％と、それと共重合可能な他のモノマー５０〜０質量％とを含むモノマー混合物（ａ’）、および、１分子あたり２個以上の非共役な反応性二重結合を有する多官能性モノマー０．０５〜１０質量部（モノマー混合物（ａ’）１００質量部に対して）を重合させて得られる架橋重合体である。当該架橋重合体は、これらのモノマーを全部混合して重合させて得てもよいし、モノマー組成を変化させて２回以上で重合させて得てもよい。
【００４５】
アクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成するアクリル酸エステルは、アクリル酸メチル、アクリル酸ブチルなどのアルキル基の炭素数１〜１２のアクリル酸アルキルエステルであることが好ましい。アクリル酸エステルは、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。ゴム粒子のガラス転移温度を−１５℃以下にする観点では、アクリル酸エステルは、少なくとも、炭素数４〜１０のアクリル酸アルキルエステルを含むことが好ましい。
【００４６】
アクリル酸エステルの含有量は、モノマー混合物（ａ’）１００質量％に対して５０〜１００質量％であることが好ましく、６０〜９９質量％であることがより好ましく、７０〜９９質量％であることがさらに好ましい。アクリル酸エステルの含有量が５０重量％以上であると、フィルムに十分な靱性を付与しやすい。
【００４７】
また、アクリル系ゴム状重合体（ａ）のガラス転移温度を−１０℃以下にしやすくする観点では、前述の通り、モノマー混合物（ａ’）における、アルキル基の炭素数が４以上のアクリル酸アルキルエステル／それ以外の共重合可能なモノマーの合計（好ましくはメタアクリル酸メチル）の質量比は、３以上であることが好ましく、４以上１０以下であることがより好ましい。
【００４８】
共重合可能なモノマーの例には、メタクリル酸メチルなどのメタクリル酸エステル；スチレン、メチルスチレンなどのスチレン類；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどの不飽和ニトリル類なども含まれる。
【００４９】
多官能性モノマーの例には、アリル（メタ）アクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルフタレート、ジアリルマレート、ジビニルアジペート、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコール（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチルロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトロメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレートが含まれる。
【００５０】
多官能性モノマーの含有量は、モノマー混合物（ａ’）の合計１００質量％に対して０．０５〜１０質量％であることが好ましく、０．１〜５質量％であることがより好ましい。多官能性モノマーの含有量が０．０５質量％以上であると、得られるアクリル系ゴム状重合体（ａ）の架橋度を高めやすいため、得られるフィルムの硬度、剛性が損なわれすぎず、１０質量％以下であると、フィルムの靱性が損なわれにくい。
【００５１】
（シェル部：モノマー混合物（ｂ）について）
モノマー混合物（ｂ）は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）に対するグラフト成分であり、シェル部を構成する。モノマー混合物（ｂ）は、メタアクリル酸エステルを主成分として含むことが好ましい。
【００５２】
モノマー混合物（ｂ）を構成するメタクリル酸エステルは、メタクリル酸メチルなどのアルキル基の炭素数１〜１２のメタクリル酸アルキルエステルであることが好ましい。メタクリル酸エステルは、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
【００５３】
メタクリル酸エステルの含有量は、モノマー混合物（ｂ）１００質量％に対して５０質量％以上であることが好ましい。メタクリル酸エステルの含有量が５０質量％以上であると、得られるフィルムの硬度、剛性を低下させにくくしうる。
【００５４】
モノマー混合物（ｂ）は、必要に応じて他のモノマーをさらに含んでもよい。他のモノマーの例には、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチルなどのアクリル酸エステル；（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチルなどの脂環式構造、複素環式構造または芳香族基を有する（メタ）アクリル系モノマー類（環構造含有（メタ）アクリル系モノマー）が含まれる。
【００５５】
（コアシェル型のゴム粒子：アクリル系グラフト共重合体について）
アクリル系グラフト共重合体、すなわち、コアシェル型のゴム粒子の例には、（メタ）アクリル系ゴム状重合体（ａ）としてのアクリル系ゴム状重合体５〜９０質量部（好ましくは５〜７５質量部）の存在下で、メタクリル酸エステルを主成分とするモノマー混合物（ｂ）９５〜２５質量部を少なくとも１段階で重合させた重合体が含まれる。
【００５６】
アクリル系グラフト共重合体は、必要に応じて、アクリル系ゴム状重合体（ａ）の内側に硬質重合体をさらに含んでもよい。そのようなアクリル系グラフト共重合体は、以下の（Ｉ）〜（ＩＩＩ）の重合工程を経て得ることができる。
（Ｉ）メタクリル酸エステル４０〜１００質量％と、これと共重合可能な他のモノマー６０〜０質量％からなるモノマー混合物（ｃ１）、および多官能性モノマー０．０１〜１０質量部（モノマー混合物（ｃ１）の合計１００質量部に対して）を重合して硬質重合体を得る工程
（ＩＩ）アクリル酸エステル６０〜１００質量％と、これと共重合可能な他のモノマー０〜４０質量％からなるモノマー混合物（ａ１）、および多官能性モノマー０．１〜５質量部（モノマー混合物（ａ１）の合計１００質量部に対して）を重合して軟質重合体を得る工程
（ＩＩＩ）メタクリル酸エステル６０〜１００質量％と、これと共重合可能な他のモノマー４０〜０質量％からなるモノマー混合物（ｂ１）、および多官能性モノマー０〜１０質量部（モノマー混合物（ｂ１）の合計１００質量部に対して）を重合して硬質重合体を得る工程
【００５７】
（Ｉ）〜（ＩＩＩ）の各重合工程の間に、他の重合工程がさらに含まれてもよい。
【００５８】
アクリル系グラフト共重合体は、さらに（ＩＶ）の重合工程を経て得られてもよい。
（ＩＶ）メタクリル酸エステル４０〜１００質量％、アクリル酸エステル０〜６０質量％、および共重合可能な他のモノマー０〜５質量％からなるモノマー混合物（ｂ２）、ならびに多官能性モノマー０〜１０質量部（モノマー混合物（ｂ２）１００質量部に対して）を重合して硬質重合体を得る。
【００５９】
各工程で用いられるメタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、共重合可能な他のモノマー、および多官能性モノマーは、前述と同様のものを用いることができる。
【００６０】
軟質層は、光学フィルムに衝撃吸収性を付与しうる。軟質層の例には、アクリル酸エステルを主成分とするアクリル系ゴム状重合体（ａ）からなる層が含まれる。硬質層は、光学フィルムの靱性を損ないにくくし、かつゴム粒子の製造時に、粒子の粗大化や塊状化を抑制しうる。硬質層の例には、メタクリル酸エステルを主成分とする重合体からなる層が含まれる。
【００６１】
（メタ）アクリル系グラフト共重合体のグラフト率は、１０〜２５０％であることが好ましく、４０〜２３０％であることがより好ましく、６０〜２２０％であることがさらに好ましい。グラフト率が１０％以上であると、フィルム製造時に（メタ）アクリル系グラフト共重合体が凝集しにくく、得られるフィルムの透明性が低下したり、異物が生じたりしにくくしうる。また引張破断時の伸びが低下しにくく、フィルム切断時にバリが発生しにくい傾向がある。２５０％以下であると、成形時、例えば、フィルム成形時の溶融粘度が高くなりにくく、フィルムの成形性が低下しにくい傾向がある。算出式は下記にて説明する。
【００６２】
（メタ）アクリル系グラフト共重合体のグラフト率とは、（メタ）アクリル系ゴム状重合体（ａ）に対する、グラフト成分であるモノマー混合物（ｂ）の質量比であり、次の方法で測定される。
【００６３】
（メタ）アクリル系グラフト共重合体２ｇを、メチルエチルケトン５０ｍｌに溶解させ、遠心分離機（日立工機（株）製、ＣＰ６０Ｅ）を用い、回転数３００００ｒｐｍ、温度１２℃にて１時間遠心し、不溶分と可溶分とに分離する（遠心分離作業を合計３回セット）。得られた不溶分を、グラフト率として、以下の式から算出する。
グラフト率（％）＝［｛（メチルエチルケトン不溶分の重量）−（（メタ）アクリル系ゴム状重合体（ａ）の重量）｝／（（メタ）アクリル系ゴム状重合体（ａ）の重量）］×１００
【００６４】
ゴム粒子（アクリル系グラフト共重合体）の平均粒子径は、１００〜４００ｎｍであることが好ましく、１５０〜３００ｎｍであることがより好ましい。平均粒子径が１００ｎｍ以上であると、フィルムに十分な靱性を付与しやすく、４００ｎｍ以下であると、フィルムの透明性が低下しにくい。
【００６５】
ゴム粒子（アクリル系グラフト共重合体）の平均粒子径は、フィルム表面および切片のＳＥＭ撮影またはＴＥＭ撮影によって得た粒子１００個の円相当径の平均値として特定される。円相当径は、撮影によって得られた粒子の投影面積を、同じ面積を持つ円の直径に換算することによって求めることができる。この際、倍率５０００倍のＳＥＭ観察および／またはＴＥＭ観察によって観察されるゴム粒子（アクリル系グラフト共重合体）を、平均粒子径の算出に使用する。なお、分散液でのゴム粒子（アクリル系グラフト共重合体）の平均粒子径は、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製  ＥＬＳＺ−２０００ＺＳ）で測定することができる。
【００６６】
ゴム粒子の含有量は、（メタ）アクリル系樹脂に対して５〜２０質量％であることが好ましく、５〜１５質量％であることがより好ましく、５〜１０質量％とすることもできる。ゴム粒子の含有量が５質量％以上であると、（メタ）アクリル系樹脂フィルムに十分な柔軟性や靱性を付与しやすいだけでなく、表面に凹凸を形成して滑り性も付与しうる。ゴム粒子の含有量が２０質量％以下であると、ヘイズが上昇しすぎない。特に本発明では、特定の（メタ）アクリル系樹脂を用いることで、フィルムの表面に凹凸を形成しやすいため、従来よりもゴム粒子の含有量を少なくすることができる。
【００６７】
１−３．有機微粒子
有機微粒子は、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの滑り性を付与する機能を有する。また、有機微粒子は、溶液流延方式におけるドープ乾燥時に樹脂分子同士の間に隙間を形成しやすいため、樹脂分子やゴム粒子を膜状物の表面に移動させやすくし、当該膜状物の表面に樹脂の突起物やゴム粒子による凹凸をより形成しやすくしうる。
【００６８】
有機微粒子は、ガラス転移温度が８０℃以上の粒子である。ガラス転移温度は、前述と同様の方法で測定される。
【００６９】
有機微粒子を構成する樹脂は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が上記範囲となるようなものであればよく、その例には、（メタ）アクリル酸エステル類、イタコン酸ジエステル類、マレイン酸ジエステル類、ビニルエステル類、オレフィン類、スチレン類、（メタ）アクリルアミド類、アリル化合物、ビニルエーテル類、ビニルケトン類、不飽和ニトリル類、不飽和カルボン酸類、および多官能モノマー類からなる群より選ばれる１以上に由来する構造単位を含む重合体や、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、ポリフェニレンスルフィドなどが含まれる。
【００７０】
上記重合体を構成する（メタ）アクリル酸エステル類、オレフィン類、スチレン類、（メタ）アクリルアミド類、不飽和ニトリル類、不飽和カルボン酸類および多官能モノマー類は、上記（メタ）アクリル系樹脂や上記アクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成するモノマーとして挙げたものと同様のものを用いることができる。イタコン酸ジエステル類の例には、イタコン酸ジメチル、イタコン酸ジエチル、イタコン酸ジプロピルが含まれる。マレイン酸ジエステル類の例には、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸ジプロピルが含まれる。ビニルエステル類の例には、ビニルアセテート、ビニルプロピオネート、ビニルブチレート、ビニルイソブチレート、ビニルカプロエート、ビニルクロロアセテート、ビニルメトキシアセテート、ビニルフェニルアセテート、安息香酸ビニル、サリチル酸ビニルが含まれる。アリル化合物の例には、酢酸アリル、カプロン酸アリル、ラウリン酸アリル、安息香酸アリルなどが含まれる。ビニルエーテル類の例には、メチルビニルエーテル、ブチルビニルエーテル、ヘキシルビニルエーテル、メトキシエチルビニルエーテル、ジメチルアミノエチルビニルエーテルなどが含まれる。ビニルケトン類の例には、メチルビニルケトン、フェニルビニルケトン、メトキシエチルビニルケトンなどが含まれる。
【００７１】
中でも、（メタ）アクリル系樹脂との親和性が高く、応力に対する柔軟性があり、かつガラス転移温度を上記範囲に調整しやすい観点などから、（メタ）アクリル酸エステル類、ビニルエステル類、スチレン類、オレフィン類からなる群より選ばれる１以上に由来する構造単位と、多官能モノマー類に由来する構造単位とを含む共重合体が好ましく、（メタ）アクリル酸エステル類に由来する構造単位と、多官能モノマー類に由来する構造単位とを含む共重合体がより好ましく、（メタ）アクリル酸エステル類に由来する構造単位と、スチレン類に由来する構造単位と、多官能モノマー類に由来する構造単位とを含む共重合体がさらに好ましい。特にスチレン類に由来する構造単位を含む共重合体からなる有機微粒子は、（メタ）アクリル系樹脂との屈折率差を少なくしうる。
【００７２】
有機微粒子が、多官能モノマーに由来する構造単位を含む場合、有機微粒子における多官能モノマーに由来する構造単位の含有量は、通常、ゴム粒子における多官能モノマーに由来する構造単位の含有量よりも多い。具体的には、多官能モノマーに由来する構造単位の含有量は、上記共重合体を構成する多官能モノマー以外のモノマーに由来する構造単位の合計１００質量％に対して、例えば５０〜５００質量％でありうる。
【００７３】
このような重合体からなる粒子（重合体粒子）は、任意の方法、例えば乳化重合、懸濁重合、分散重合、シード重合などの方法により製造されうる。中でも、粒子径が揃った重合体粒子が得られやすい観点などから、水性媒体下でのシード重合や乳化重合が好ましい。
【００７４】
重合体粒子の製造方法としては、例えば、
・単量体混合物を水性媒体に分散させた後、重合させる１段重合法、
・単量体を水性媒体中で重合させることで種粒子を得た後、単量体混合物を種粒子に吸収させた後、重合させる２段重合法、
・２段重合法の種粒子を製造する工程を繰り返す多段重合法などが挙げられる。これらの重合法は、重合体粒子の所望する平均粒子径に応じて適宜選択できる。なお、種粒子を製造するための単量体は、特に限定されず、重合体粒子用の単量体をいずれも使用できる。
【００７５】
有機微粒子は、コアシェル型の粒子であってもよい。そのような有機微粒子は、例えば（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体あるいは共重合体を含む低Ｔｇのコア部と、高Ｔｇのシェル部とを有する粒子などでありうる。
【００７６】
有機微粒子と（メタ）アクリル系樹脂との屈折率差の絶対値Δｎは、得られるフィルムのヘイズ上昇を高度に抑制する観点では、０．１以下であることが好ましく、０．０８５以下であることがより好ましく、０．０６５以下であることがさらに好ましい。
【００７７】
有機微粒子の平均粒子径は、０．０４〜２μｍであることが好ましく、０．０８〜１μｍであることがより好ましい。有機微粒子の平均粒子径が０．０４μｍ以上であると、得られるフィルムに十分な滑り性を付与しやすい。有機微粒子の平均粒子径が２μｍ以下であると、ヘイズの上昇を抑制しやすい。有機微粒子の平均粒子径は、ゴム粒子の平均粒子径と同様の方法で測定することができる。
【００７８】
有機微粒子の平均粒子径は、凝集性の粒子であれば、凝集体の平均大きさ（平均二次粒径）を意味し、非凝集性の粒子であれば、一粒子のサイズを測定した平均値を意味する。
【００７９】
有機微粒子の含有量は、（メタ）アクリル系樹脂に対して０．０３〜１．０質量％であることが好ましく、０．０５〜０．６質量％であることがより好ましく、０．０８〜０．５質量％であることがさらに好ましい。有機微粒子の含有量が０．０３質量％以上であると、（メタ）アクリル系樹脂フィルムに十分な滑り性を付与しやすく、１．０質量％以下であると、ヘイズの上昇を抑制しやすい。特に本発明では、特定の（メタ）アクリル系樹脂を用いることで、フィルムの表面に凹凸を形成しやすいため、従来よりも有機微粒子の含有量を少なくすることができる。
【００８０】
１−４．その他の成分
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、後述するように溶液流延方式により製造されることから、溶液流延方式で用いられるドープに由来する残留溶媒を含んでいてもよい。
【００８１】
残留溶媒量は、（メタ）アクリル系樹脂フィルムに対して７００ｐｐｍ以下であることが好ましく、３０〜７００ｐｐｍであることがより好ましい。残留溶媒の含有量は、後述する（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造工程における、支持体上に流延させたドープの乾燥条件によって調整されうる。
【００８２】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムにおける残留溶媒の含有量は、ヘッドスペースガスクロマトグラフィーにより測定することができる。ヘッドスペースガスクロマトグラフィー法では、試料を容器に封入し、加熱し、容器中に揮発成分が充満した状態で速やかに容器中のガスをガスクロマトグラフに注入し、質量分析を行って化合物の同定を行いながら揮発成分を定量するものである。ヘッドスペース法では、ガスクロマトグラフにより、揮発成分の全ピークを観測することを可能にするとともに、電磁気的相互作用を利用した分析法を用いることによって、高精度で揮発性物質やモノマー等を定量をも併せて行うことができる。
【００８３】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、１つの層（単層）で構成されてもよいし、複数の層で構成されてもよいが、表示ムラが少なく、薄型化が可能である点などから、単層であることが好ましい。
【００８４】
１−５．物性
（水浸漬後の反り量）
（メタ）アクリル系樹脂フィルムを、５０℃で９０分間水に浸漬したときの反りの曲率として表される反り量は、２〜１５（１／ｍ）である。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの当該反り量が２（１／ｍ）以上であると、フィルムの一方の表面と他方の表面とで適度な密度差があり、１５（１／ｍ）以下であると、一方の表面と他方の表面との間で密度差が大きすぎないため、いずれもハンドリングしやすい。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの当該反り量は、６〜１０（１／ｍ）であることがより好ましい。なお、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの反りは、フィルムの製膜工程において、流延されたドープの空気側の面に対応する面が凹となるように生じる。
【００８５】
水浸漬後の反り量は、（メタ）アクリル系樹脂フィルムを３５×２ｍｍの大きさに切り出し、５０℃で９０分間浸漬させた後、水から引き上げた直後のフィルムの反りの曲率を、２３℃５５％ＲＨ環境下で測定し、それらの平均値を求める。この操作を３回行い、それらの平均値を「水浸漬後の反り量」とする。
【００８６】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの水浸漬後の反り量は、主に、フィルムの製造方法や、共重合モノマーの分子量比および含有量によって調整することができる。水浸漬後の反り量を大きくするためには、例えばフィルムは溶液流延方式で製造することが好ましく、共重合モノマーの分子量比を大きくしたり、当該分子量比の大きい共重合モノマーの含有量を多くしたりすることが好ましい。
【００８７】
（ＸＲＲ比）
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの一方の面（Ａ面；ドープ流延時に空気側である面）と他方の面（Ｂ面；ドープ流延時に支持体側である面）の膜密度の比（ＸＲＲ比；Ａ面／Ｂ面）は、１未満であることが好ましく、０．８５〜０．９９であることがより好ましく、０．８５〜０．９４であることがさらに好ましい。
【００８８】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの表面の膜密度は、Ｘ線反射率法（ＸＲＲ法）を用いて測定することができる。すなわち、（メタ）アクリル系樹脂フィルムを３０ｍｍ×４０ｍｍの大きさに切り出し、試料ホルダーに固定して、以下の測定条件で測定することができる。
（測定条件）
・装置              ：Ｘ線回折装置（リガク株式会社製ＡＴＸ−Ｇ）
・サンプルサイズ    ：３０ｍｍ×３０ｍｍ
・入射Ｘ線波長      ：１．５４０５Å
・測定範囲（θ）    ：０〜６°
【００８９】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムのＸＲＲ比は、主に、共重合モノマーの分子量比や含有量によって調整することができる。ＸＲＲ比を大きくするためには、例えば共重合モノマーの分子量比を大きくしたり、当該分子量比の大きい共重合モノマーの含有量を多くしたりすることが好ましい。
【００９０】
（表面粗さＲａ）
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの表面粗さＲａは、３〜８ｎｍであることが好ましい。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの表面粗さＲａが３ｎｍ以上であると、得られるフィルムに十分なアンチブロック性（滑り性）を付与しやすく、８ｎｍ以下であると、ロール状に巻いた際に、滑りすぎることによる巻き形状の低下（荷崩れ）を抑制しやすい。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの表面粗さＲａは、上記観点から、５〜８ｎｍであることがより好ましい。表面粗さＲａは、ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１−２００１に準拠して、ＷＹＫＯ社製の表面粗さ測定器ＨＤ３３００を用いて測定することができる。
【００９１】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの表面粗さＲａは、例えば共重合モノマーの分子量比や含有量、（メタ）アクリル系樹脂のＴｇなどによって調整することができる。表面粗さＲａを大きくするためには、例えば共重合モノマーの分子量比を大きくしたり、当該分子量比の大きい共重合モノマーの含有量を多くしたり、（メタ）アクリル系樹脂のＴｇを高くしたりすることが好ましい。
【００９２】
（ヘイズ）
（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、光学フィルムとして用いる観点では、透明性が高いことが好ましい。（メタ）アクリル系樹脂フィルムのヘイズは、４．０％以下であることが好ましく、２．０％以下であることがより好ましく、１．０％以下であることがさらに好ましい。ヘイズは、試料４０ｍｍ×８０ｎｍを２５℃、６０％ＲＨでヘイズメーター（ＨＧＭ−２ＤＰ、スガ試験機）でＪＩＳＫ−６７１４に従って測定することができる。
【００９３】
（位相差ＲｏおよびＲｔ）
（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、例えばＩＰＳモード用の位相差フィルムとして用いる観点では、測定波長５５０ｎｍ、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定される面内方向の位相差Ｒｏは、０〜１０ｎｍであることが好ましく、０〜５ｎｍであることがより好ましい。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの厚み方向の位相差Ｒｔは、−２０〜２０ｎｍであることが好ましく、−１０〜１０ｎｍであることがより好ましい。
【００９４】
ＲｏおよびＲｔは、それぞれ下記式で定義される。
式（２ａ）：Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
式（２ｂ）：Ｒｔ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×ｄ
（式中、
ｎｘは、フィルムの面内遅相軸方向（屈折率が最大となる方向）の屈折率を表し、
ｎｙは、フィルムの面内遅相軸に直交する方向の屈折率を表し、
ｎｚは、フィルムの厚み方向の屈折率を表し、
ｄは、フィルムの厚み（ｎｍ）を表す。）
【００９５】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの面内遅相軸とは、フィルム面において屈折率が最大となる軸をいう。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの面内遅相軸は、自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）により確認することができる。
【００９６】
ＲｏおよびＲｔは、以下の方法で測定することができる。
１）（メタ）アクリル系樹脂フィルムを２３℃５５％ＲＨの環境下で２４時間調湿する。このフィルムの平均屈折率をアッベ屈折計で測定し、厚みｄを市販のマイクロメーターを用いて測定する。
２）調湿後のフィルムの、測定波長５５０ｎｍにおけるリターデーションＲｏおよびＲｔを、それぞれ自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）を用いて、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定する。
【００９７】
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの位相差ＲｏおよびＲｔは、例えば樹脂の種類によって調整することができる。（メタ）アクリル系樹脂フィルムの位相差ＲｏおよびＲｔを低くするためには、延伸によって位相差を発現しにくい（メタ）アクリル系樹脂を用いることが好ましい。
【００９８】
（厚み）
（メタ）アクリル系樹脂フィルムの厚みは、例えば５〜１００μｍ、好ましくは５〜４０μｍとしうる。
【００９９】
２．（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、溶液流延方式（キャスト法）で製造される。すなわち、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、１）少なくとも前述の（メタ）アクリル系樹脂と、ゴム粒子と、溶媒とを含むドープを得る工程と、２）得られたドープを金属支持体上に流延し、乾燥および剥離する工程と、必要に応じて３）得られた膜状物を、乾燥させながら延伸する工程とを経て製造されうる。
【０１００】
１）の工程について
前述の（メタ）アクリル系樹脂とゴム粒子とを、溶媒に溶解または分散させて、ドープを調製する。
【０１０１】
ドープに用いられる溶媒は、少なくとも（メタ）アクリル系樹脂を溶解させうる有機溶媒（良溶媒）を含む。
【０１０２】
良溶媒の例には、メチレンクロライドなどの塩素系有機溶媒や；酢酸メチル、酢酸エチル、アセトン、テトラヒドロフランなどの非塩素系有機溶媒が含まれる。中でも、メチレンクロライドが好ましい。
【０１０３】
ドープに用いられる溶媒は、貧溶媒をさらに含んでいてもよい。貧溶媒の例には、炭素原子数１〜４の直鎖または分岐鎖状の脂肪族アルコールが含まれる。ドープ中のアルコールの比率が高くなると、膜状物がゲル化しやすく、金属支持体からの剥離が容易になりやすい。炭素原子数１〜４の直鎖または分岐鎖状の脂肪族アルコールとしては、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、ｉｓｏ−プロパノール、ｎ−ブタノール、ｓｅｃ−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノールを挙げることができる。これらのうちドープの安定性、沸点も比較的低く、乾燥性もよいことなどからエタノールが好ましい。
【０１０４】
ドープの調製は、前述の溶媒に、（メタ）アクリル系樹脂、およびゴム粒子をそれぞれ直接添加し、混合して調製してもよいし；前述の溶媒に、（メタ）アクリル系樹脂を溶解させた樹脂溶液と、前述の溶媒に、ゴム粒子および必要に応じて有機微粒子を分散させた微粒子分散液とを予め調製しておき、それらを混合して調製してもよい。
【０１０５】
有機微粒子の添加方法は、特に制限されず、有機微粒子を個別に溶媒に添加してもよいし、有機微粒子の集合体として溶媒に添加してもよい。有機微粒子の集合体は、相互の連結（融着）が抑制された複数の有機微粒子の集合体からなる。そのため、取り扱い性に優れ、（メタ）アクリル系樹脂や溶媒に、有機微粒子の集合体を分散させれば、容易に有機微粒子に別れるため、有機微粒子の分散性を良好としうる。有機微粒子の集合体は、例えば、有機微粒子と、無機粉末とを含むスラリーを噴霧乾燥させることによって得ることができる。
【０１０６】
２）の工程について
得られたドープを、金属支持体上に流延する。ドープの流延は、流延ダイから吐出させて行うことができる。
【０１０７】
次いで、金属支持体上に流延されたドープ中の溶媒を蒸発させ、乾燥させる。乾燥されたドープを金属支持体から剥離して、膜状物を得る。
【０１０８】
金属支持体から剥離する際のドープの残留溶媒量（剥離時の残留溶媒量）は、得られる（メタ）アクリル系樹脂フィルムの位相差ＲｏやＲｔを低減しやすくする点では、１０〜１５０質量％であることが好ましく、２０〜４０質量％であることがより好ましい。剥離時の残留溶媒量が１０質量％以上であると、乾燥または延伸時に、（メタ）アクリル系樹脂が流動しやすく、無配向にしやすいため、得られる（メタ）アクリル系樹脂フィルムのＲｏやＲｔを低減しやすい。剥離時の残留溶媒量が１５０質量％以下であると、ドープを剥離する際に要する力が過剰に大きくなりにくいので、ドープの破断を抑制しやすい。
【０１０９】
ドープの残留溶媒量は、下記式で定義される。以下においても同様である。
ドープの残留溶媒量（質量％）＝（ドープの加熱処理前質量−ドープの加熱処理後質量）／ドープの加熱処理後質量×１００
尚、残留溶媒量を測定する際の加熱処理とは、１４０℃３０分の加熱処理をいう。
【０１１０】
３）の工程について
得られた膜状物を、乾燥させながら延伸する。延伸は、求められる光学特性に適合するように行えばよく、少なくとも一方の方向に延伸することが好ましく、互いに直交する二方向に延伸（例えば、膜状物の幅方向（ＴＤ方向）と、それと直交する搬送方向（ＭＤ方向）の二軸延伸）してもよい。
【０１１１】
延伸倍率は、（メタ）アクリル系樹脂フィルムを例えばＩＰＳ用の位相差フィルムとして用いる観点では、１．０１〜２．０倍とすることができる。延伸倍率が高いほど、得られるフィルムの残留応力が大きくなりやすい。延伸倍率は、（延伸後のフィルムの延伸方向大きさ）／（延伸前のフィルムの延伸方向大きさ）として定義される。なお、二軸延伸を行う場合は、ＴＤ方向とＭＤ方向のそれぞれにおいて上記延伸倍率とすることが好ましい。
【０１１２】
延伸温度は、（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、（Ｔｇ−６５）℃〜（Ｔｇ＋６０）℃であることが好ましく、（Ｔｇ−５０）℃〜（Ｔｇ＋５０）℃であることがより好ましく、（Ｔｇ−３０）℃〜（Ｔｇ＋５０）℃であることがさらに好ましい。延伸温度が（Ｔｇ−３０）℃以上であると、膜状物を延伸に適した柔らかさにしやすいだけでなく、延伸時に膜状物に加わる張力が大きくなりすぎないので、得られる（メタ）アクリル系樹脂フィルムに過剰な残留応力が残りにくく、ＲｏやＲｔも過剰には増大しにくい。延伸温度が（Ｔｇ＋６０）℃以下であると、延伸後の（メタ）アクリル系樹脂フィルムに適度な残留応力が残りやすく、膜状物中の溶媒の気化による気泡の発生も高度に抑制しやすい。延伸温度は、具体的には、１００〜２２０℃としうる。
【０１１３】
延伸温度は、（ａ）テンター延伸機などのように非接触加熱型で乾燥させる場合は、延伸機内温度または熱風温度などの雰囲気温度、（ｂ）熱ローラーなどの接触加熱型で乾燥させる場合は、接触加熱部の温度、あるいは（ｃ）膜状物（被乾燥面）の表面温度のいずれかの温度として測定することができる。中でも、（ａ）テンター延伸機などのように非接触加熱型で乾燥させる場合は、延伸機内温度または熱風温度などの雰囲気温度を測定することが好ましい。
【０１１４】
延伸開始時の膜状物中の残留溶媒量は、２〜５０質量％であることが好ましい。延伸開始時の残留溶媒量が２質量％以上であると、残留溶媒による可塑化効果で、延伸時の膜状物の実質的なＴｇが低くなるため、（メタ）アクリル系樹脂フィルムのＲｏやＲｔが増大しにくい。延伸開始時の残留溶媒量が５０質量％以下であると、膜状物中の溶媒の気化による気泡の発生を高度に抑制できる。
【０１１５】
膜状物のＭＤ方向の延伸は、例えば複数のロールに周速差をつけ、その間でロール周速差を利用する方法（ロール法）で行うことができる。膜状物のＴＤ方向の延伸は、例えば膜状物の両端をクリップやピンで固定し、クリップやピンの間隔を進行方向に広げる方法（テンター法）で行うことができる。
【０１１６】
得られた膜状物は、必要に応じてさらに乾燥された後、例えばロール状に巻き取られる。
【０１１７】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、良好なアンチブロッキング性（滑り性）を有する。そのため、ロールにより搬送する際の搬送性に優れ、かつロール状に巻き取った際に、フィルム同士の貼り付きなどを抑制できる。そのため、得られるフィルムの表面に傷などが形成されにくい。
【０１１８】
得られる（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、液晶ディスプレイや有機ＥＬディスプレイなどの各種表示装置における、偏光板保護フィルム（位相差フィルムも含む）などの光学フィルムとして好ましく用いられる。
【０１１９】
３．偏光板
本発明の偏光板は、偏光子と、本発明の光学フィルムとを含む。本発明の光学フィルムは、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムである。本発明の光学フィルムは、偏光子の少なくとも一方の面（少なくとも液晶セルと対向する面）に接着剤層を介して配置されうる。
【０１２０】
３−１．偏光子
偏光子は、一定方向の偏波面の光だけを通す素子であり、ポリビニルアルコール系偏光フィルムである。ポリビニルアルコール系偏光フィルムには、ポリビニルアルコール系フィルムにヨウ素を染色させたものと、二色性染料を染色させたものとがある。
【０１２１】
ポリビニルアルコール系偏光フィルムは、ポリビニルアルコール系フィルムを一軸延伸した後、ヨウ素または二色性染料で染色したフィルム（好ましくはさらにホウ素化合物で耐久性処理を施したフィルム）であってもよいし；ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素または二色性染料で染色した後、一軸延伸したフィルム（好ましくは、さらにホウ素化合物で耐久性処理を施したフィルム）であってもよい。偏光子の吸収軸は、通常、最大延伸方向と平行である。
【０１２２】
例えば、特開２００３−２４８１２３号公報、特開２００３−３４２３２２号公報等に記載のエチレン単位の含有量１〜４モル％、重合度２０００〜４０００、けん化度９９．０〜９９．９９モル％のエチレン変性ポリビニルアルコールが用いられる。
【０１２３】
偏光子の厚みは、５〜３０μｍであることが好ましく、偏光板を薄型化するため等から、５〜２０μｍであることがより好ましい。
【０１２４】
３−２．他の光学フィルム
本発明の光学フィルムが偏光子の一方の面のみに配置されている場合、偏光子の他方の面には、他の光学フィルムが配置されうる。他の光学フィルムの例には、市販のセルロースエステルフィルム（例えば、コニカミノルタタックＫＣ８ＵＸ、ＫＣ５ＵＸ、ＫＣ４ＵＸ、ＫＣ８ＵＣＲ３、ＫＣ４ＳＲ、ＫＣ４ＢＲ、ＫＣ４ＣＲ、ＫＣ４ＤＲ、ＫＣ４ＦＲ、ＫＣ４ＫＲ、ＫＣ８ＵＹ、ＫＣ６ＵＹ、ＫＣ４ＵＹ、ＫＣ４ＵＥ、ＫＣ８ＵＥ、ＫＣ８ＵＹ−ＨＡ、ＫＣ２ＵＡ、ＫＣ４ＵＡ、ＫＣ６ＵＡ、ＫＣ８ＵＡ、ＫＣ２ＵＡＨ、ＫＣ４ＵＡＨ、ＫＣ６ＵＡＨ、以上コニカミノルタ（株）製、フジタックＴ４０ＵＺ、フジタックＴ６０ＵＺ、フジタックＴ８０ＵＺ、フジタックＴＤ８０ＵＬ、フジタックＴＤ６０ＵＬ、フジタックＴＤ４０ＵＬ、フジタックＲ０２、フジタックＲ０６、以上富士フイルム（株）製）などが含まれる。
【０１２５】
３−３．偏光板の製造方法
本発明の偏光板は、偏光子と本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを、接着剤を介して貼り合わせて得ることができる。接着剤は、完全ケン化型ポリビニルアルコール水溶液（水糊）、または活性エネルギー線硬化性接着剤でありうる。活性エネルギー線硬化性接着剤は、光ラジカル重合を利用した光ラジカル重合型組成物、光カチオン重合を利用した光カチオン重合型組成物、またはそれらの併用物のいずれであってもよい。
【０１２６】
４．液晶表示装置
本発明の液晶表示装置は、液晶セルと、液晶セルの一方の面に配置された第１偏光板と、液晶セルの他方の面に配置された第２偏光板とを含む。第１および第２偏光板のうち一方または両方が、本発明の偏光板である。
【０１２７】
液晶セルの表示モードは、例えばＳＴＮ（Super-Twisted Nematic）、ＴＮ（Twisted Nematic）、ＯＣＢ（Optically Compensated Bend）、ＨＡＮ（Hybridaligned Nematic）、ＶＡ（Vertical Alignment、ＭＶＡ（Multi-domain Vertical Alignment）、ＰＶＡ（Patterned Vertical Alignment））、ＩＰＳ（In-Plane-Switching）などでありうる。中でも、ＶＡ（ＭＶＡ，ＰＶＡ）モードおよびＩＰＳモードが好ましい。
【０１２８】
第１偏光板は、液晶セルの一方の面（視認側の面）に配置された第１偏光子と、第１偏光子の液晶セルとは反対側の面（視認側の面）に配置された保護フィルム（Ｆ１）と、第１偏光子の液晶セル側の面に配置された保護フィルム（Ｆ２）とを含む。
【０１２９】
第２偏光板は、液晶セルの他方の面（バックライト側の面）に配置された第２偏光子と、第２偏光子の液晶セル側の面に配置された保護フィルム（Ｆ３）と、第２偏光子の液晶セルとは反対側の面（バックライト側の面）に配置された保護フィルム（Ｆ４）とを含む。
【０１３０】
第１偏光子の吸収軸と第２偏光子の吸収軸とは直交している（クロスニコルとなっている）ことが好ましい。
【０１３１】
保護フィルムＦ１、Ｆ２、Ｆ３およびＦ４の少なくとも一つ、好ましくは保護フィルムＦ２またはＦ３を、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムとしうる。
【実施例】
【０１３２】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【０１３３】
１．（メタ）アクリル系樹脂フィルムの材料
（１）（メタ）アクリル系樹脂
表１に記載される（メタ）アクリル系樹脂１〜１５および２’を用いた。各共重合モノマーの分子量は、式量から算出した。【０１３４】
【表１】
2020027078.tif 000002
【０１３５】
（メタ）アクリル系樹脂１〜１５および２’のガラス転移温度（Ｔｇ）および重量平均分子量（Ｍｗ）は、以下の方法で測定した。【０１３６】
（ガラス転移温度（Ｔｇ））
（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度は、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１−２０１２に準拠して測定した。【０１３７】
（重量平均分子量（Ｍｗ））
（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル浸透クロマトグラフィー（東ソー社製  ＨＬＣ８２２０ＧＰＣ）、カラム（東ソー社製  ＴＳＫ−ＧＥＬ  Ｇ６０００ＨＸＬ−Ｇ５０００ＨＸＬ−Ｇ５０００ＨＸＬ−Ｇ４０００ＨＸＬ−Ｇ３０００ＨＸＬ  直列）を用いて測定した。試料２０ｍｇ±０．５ｍｇをテトラヒドロフラン１０ｍｌに溶解し、０．４５ｍｍのフィルターで濾過した。この溶液をカラム（温度４０℃）に１００ｍｌ注入し、検出器ＲＩ温度４０℃で測定し、スチレン換算した値を用いた。【０１３８】
（２）ゴム粒子
アクリル系ゴム粒子Ｍ−２１０（コア部：多層構造のアクリル系ゴム状重合体（Ｔｇ：約−１０℃）、シェル部：メタアクリル酸メチルを主成分とするメタクリル酸エステル系重合体、のコアシェル型のゴム粒子、平均粒子径：２２０ｎｍ）【０１３９】
（３）有機微粒子
以下の方法で調製した有機微粒子を用いた。【０１４０】
（種粒子の作製）
攪拌機、温度計を備えた重合器に、脱イオン水１０００ｇを入れ、そこへメタクリル酸メチル５０ｇ、ｔ−ドデシルメルカプタン６ｇを仕込み、攪拌下に窒素置換しながら７０℃まで加温した。内温を７０℃に保ち、重合開始剤として過硫酸カリウム１ｇを溶解した脱イオン水２０ｇを添加した後、１０時間重合させた。得られたエマルジョン中の種粒子の平均粒子径は、０．０５μｍであった。【０１４１】
（有機微粒子の作製）
攪拌機、温度計を備えた重合器に、ゲル化抑制剤としてラウリル硫酸ナトリウム２．４ｇを溶解した脱イオン水８００ｇを入れ、そこへ単量体混合物としてメタクリル酸メチル６６ｇ、スチレン２０ｇおよびエチレングリコールジメタクリレート６４ｇと、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル１ｇとの混合液を入れた。次いで、混合液をＴ．Ｋホモミキサー（特殊機化工業社製）にて攪拌して、分散液を得た。【０１４２】
得られた分散液に、上記種粒子を含むエマルジョン６０ｇを加え、３０℃で１時間攪拌して種粒子に単量体混合物を吸収させた。次いで、吸収させた単量体混合物を、窒素気流下で５０℃、５時間加温して重合させた後、室温（約２５℃）まで冷却して、重合体微粒子（有機微粒子）のスラリーを得た。得られた有機微粒子１の平均粒子径は、０．１４μｍであり、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、２８０℃であった。【０１４３】
（有機微粒粒子の集合体の作製）
このエマルジョンを噴霧乾燥機としての坂本技研社製のスプレードライヤー（型式：アトマイザーテイクアップ方式、型番：ＴＲＳ−３ＷＫ）で次の条件下にて噴霧乾燥して複合体１の集合体を得た。重合体粒子の集合体の平均粒子径は、３０μｍであった。
供給速度：２５ｍｌ／ｍｉｎ
アトマイザー回転数：１１０００ｒｐｍ
風量：２ｍ３／ｍｉｎ
噴霧乾燥機のスラリー入口温度：１００℃
重合体粒子集合体出口温度：５０℃【０１４４】
ゴム粒子および有機微粒子の平均粒子径は、以下の方法で測定した。【０１４５】
（平均粒子径）
得られた分散液中の微粒子の分散粒径を、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製  ＥＬＳＺ−２０００ＺＳ）で測定した。なお、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製  ＥＬＳＺ−２０００ＺＳ）用いて測定される有機微粒子の平均粒子径は、（メタ）アクリル系樹脂フィルムをＴＥＭ観察して測定される有機微粒子の平均粒子径とほぼ一致するものである。【０１４６】
２．（メタ）アクリル系樹脂フィルムの作製および評価
［実施例１］
（ゴム粒子分散液の調製）
２０質量部のゴム粒子と、３８０質量部のメチレンクロライドとを、ディゾルバーで５０分間撹拌混合した後、マイルダー分散機マイルダー分散機（大平洋機工株式会社製）を用いて１５００ｒｐｍ条件下で分散し、ゴム粒子分散液を得た。【０１４７】
（有機微粒子分散液の調製）
１２質量部の有機微粒子と、３８８質量部のメチレンクロライドとを、ディゾルバーで５０分間撹拌混合した後、マイルダー分散機マイルダー分散機（大平洋機工株式会社製）を用いて１５００ｒｐｍ条件下で分散し、有機微粒子分散液を得た。【０１４８】
（ドープの調製）
次いで、下記組成のドープを調製した。まず、加圧溶解タンクにメチレンクロライド、およびエタノールを添加した。次いで、加圧溶解タンクに、（メタ）アクリル系樹脂１を撹拌しながら投入した。次いで、上記調製した微粒子分散液を投入して、これを６０℃に加熱し、撹拌しながら、完全に溶解した。加熱温度は、室温から５℃／ｍｉｎで昇温し、３０分間で溶解した後、３℃／ｍｉｎで降温した。得られた溶液を濾過した後、ドープを得た。【０１４９】
（ドープの組成）
（メタ）アクリル系樹脂１：１００質量部
メチレンクロライド：４６７質量部
エタノール：７１質量部
ゴム粒子分散液：３５２質量部
有機微粒子分散液：２０質量部【０１５０】
（製膜）
次いで、無端ベルト流延装置を用い、ドープを温度３１℃、１８００ｍｍ幅でステンレスベルト支持体上に均一に流延した。ステンレスベルトの温度は２８℃に制御した。ステンレスベルトの搬送速度は２０ｍ／ｍｉｎとした。【０１５１】
ステンレスベルト支持体上で、流延（キャスト）したフィルム中の残留溶剤量が３０％になるまで溶剤を蒸発させた。次いで、剥離張力１２８Ｎ／ｍで、ステンレスベルト支持体上から剥離した。剥離したフィルムを多数のロールで搬送させながら、得られた膜状物を、テンターにて（Ｔｇ−１５）℃（本例では１２８℃）の条件下で幅方向に１．２倍延伸した。その後、ロールで搬送しながらさらに乾燥させ、テンタークリップで挟んだ端部をレーザーカッターでスリットして巻き取り、膜厚４０μｍの（メタ）アクリル系樹脂フィルムを得た。【０１５２】
［実施例２〜９、比較例１〜７］
有機微粒子を配合せず、かつ（メタ）アクリル系樹脂の種類を表２に示されるように変更した以外は実施例１と同様にして（メタ）アクリル系樹脂フィルムを得た。なお、ドープへ有機微粒子分散液を配合しない代わりに、メチレンクロライドの配合量を６２３質量部とした。【０１５３】
［実施例１０］
ゴム粒子の配合量を表２に示されるように変更した以外は実施例２と同様にして（メタ）アクリル系樹脂フィルムを得た。なお、ドープへ有機微粒子分散液を配合しない代わりに、メチレンクロライドの配合量を６２３質量部とした。【０１５４】
［参考例１］
表２に示される組成の（メタ）アクリル系樹脂２’およびゴム粒子を、４０ミリφベント付き単軸押出機（田端機械工業（株）製、ＨＶ−４０−２８）を用いてシリンダ温度を２５０℃に設定して溶融混練を行い、ペレット化した。得られたペレットを、Ｔダイ付き４０ミリφ押出機（ナカムラ産機（株）製、ＮＥＸ０４０３９７）を用いて、シリンダ設定温度１６０〜２３５℃およびダイス温度２５０℃で押出成形して、膜厚４０μｍの（メタ）アクリル系樹脂フィルムを得た。【０１５５】
実施例１〜１０、比較例１〜７および参考例１で得られた（メタ）アクリル系樹脂フィルムの、水浸漬後の反り量、表面粗さＲａ、アンチブロッキング性、ＸＲＲ比およびＭＩＴ屈曲性を、それぞれ以下の方法で評価した。【０１５６】
（水浸漬後の反り量）
得られた（メタ）アクリル系樹脂フィルムを、３５ｍｍ×２ｍｍの長方形に切り出し、試料片とした。得られた試料片を、５０℃の水に９０分間浸漬させた後、水中から引き上げた直後の試料片の反りの曲率を２３℃５５％ＲＨ下で測定し、それらの平均値を求めた。この操作を３回行い、それらの平均値を「水浸漬後の反り量」とした。【０１５７】
そして、以下の基準に基づいて評価した。
５：水浸漬後の反り量が、１５（１／ｍ）超
４：水浸漬後の反り量が１０（１／ｍ）超１５（１／ｍ）以下
３：水浸漬後の反り量が、５（１／ｍ）超１０（１／ｍ）以下
２：水浸漬後の反り量が、１（１／ｍ）超５（１／ｍ）以下
１：水浸漬後の反り量が、１（１／ｍ）以下
２〜４であれば、良好と判断した。【０１５８】
（ＸＲＲ比）
得られた（メタ）アクリル系樹脂フィルムの一方の面（Ａ面；ドープ流延時の空気側の面）と他方の面（Ｂ面：ドープ流延時の支持体側の面）の密度を、Ｘ線反射率法（ＸＲＲ法）を用いて測定した。すなわち、（メタ）アクリル系樹脂フィルムを切り出して、試料ホルダーに固定し、以下の測定条件でサンプルのＡ面（空気側）とＢ面（支持体側）のＸ線反射率測定を行った。
・装置              ：Ｘ線回折装置（リガク株式会社製ＡＴＸ−Ｇ）
・サンプルサイズ    ：３０ｍｍ×３０ｍｍ
・入射Ｘ線波長      ：１．５４０５Å
・測定範囲（θ）    ：０〜６°
なお、参考例１のフィルムは、任意の一方の面をＡ面、他方の面をＢ面とした。【０１５９】
そして、Ａ面（空気側）とＢ面（支持体側）のＸＲＲ比（Ａ面／Ｂ面）を算出し、以下の基準で評価した。
ＸＲＲ比（Ａ面／Ｂ面）が０．８５未満
ＸＲＲ比（Ａ面／Ｂ面）が０．８５以上０．９０未満
ＸＲＲ比（Ａ面／Ｂ面）が０．９０以上０．９５未満
ＸＲＲ比（Ａ面／Ｂ面）が０．９５以上１未満
ＸＲＲ比（Ａ面／Ｂ面）が１以上【０１６０】
（ＭＩＴ屈曲性）
得られた（メタ）アクリル系樹脂フィルムのＭＩＴ屈曲性を、耐折度試験機（テスター産業株式会社製、ＭＩＴ、ＢＥ−２０１型、折り曲げ曲率半径０．３８ｍｍ）を用いて測定した。
具体的には、試験片として、温度２５℃、相対湿度６５％ＲＨの状態に１時間以上静置させた、幅１５ｍｍ、長さ１５０ｍｍの（メタ）アクリル系樹脂フィルムを使用し、荷重５００ｇの条件で、ＪＩＳ  Ｐ８１１５：２００１に準拠して測定し、破断するまでの回数により、以下の評価基準で評価した。
５：４０００回以上
４：３０００回〜３９９９回
３：２０００回〜２９９９回
２：１０００回〜１９９９回
１：９９９回以下 
破断するまでの回数が多いほど屈曲性に優れていることを表し、繰り返しの折り曲げ耐性に優れていることを表す。
２〜４であれば良好と判断した。【０１６１】
（表面粗さＲａ）
得られた（メタ）アクリル系樹脂フィルムの表面粗さＲａを、ＷＹＫＯ社製の表面粗さ測定器ＨＤ３３００を用いて測定した。そして、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの表面粗さＲａを、以下の基準で評価した。
〇：表面粗さＲａが、５ｎｍ以上８ｎｍ以下
△：表面粗さＲａが、３ｎｍ以上５ｎｍ未満
×：表面粗さＲａが、３ｎｍ未満または８ｎｍ超
△以上であれば、良好と判断した。【０１６２】
（アンチブロッキング性）
巻き取った光学フィルムを室温で３ヶ月間した後、フィルムを繰り出し、重なり合うフィルム同士のブロッキング（貼付き）状態を目視観察して、以下の基準で評価した。
〇：全く貼り付きがない
△：若干貼り付きが見られるが搬送上問題ない
×：全面が貼り付いている
△以上であれば、良好と判断した。【０１６３】
実施例１〜１０、比較例１〜７および参考例１で得られた（メタ）アクリル系樹脂フィルムの評価結果を、表２に示す。【０１６４】
【表２】
2020027078.tif 000003
【０１６５】
表２に示されるように、（１）の分子量比の範囲を満たし、かつ（２）のＴｇの範囲を満たす（メタ）アクリル系樹脂を含む実施例１〜１０の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、いずれも適度な水浸漬後の反り量を有している。そして、実施例１〜１０の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、いずれも適度に高い表面粗さＲａを有し、アンチブロッキング性も良好であることがわかる。また、いずれのフィルムも、良好な透明性（ＪＩＳＫ−６７１４に準拠したヘイズが１％未満）を有していた。【０１６６】
これに対して、（１）の分子量比の範囲と、（２）のＴｇの範囲の少なくとも一方を満たさない（メタ）アクリル系樹脂を含む比較例１〜７の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、いずれもアンチブロッキング性が低いことがわかる。【０１６７】
具体的には、（１）の分子量比を満たすが、（２）のＴｇの範囲を満たさない比較例２、３、５および６の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、表面粗さＲａが低く、アンチブロッキング性が低いことがわかる。同様に、（１）の分子量比と、（２）のＴｇの範囲の両方を満たさない比較例１および４の（メタ）アクリル系樹脂フィルムも、表面粗さＲａが低く、アンチブロッキング性が低いことがわかる。【０１６８】
また、（１）の分子量比および（２）のＴｇの範囲を満たすが、溶融流延方式で得られた参考例１の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、ＸＲＲ比が１であり、水浸漬後の反り量も１（１／ｍ）と低いことがわかる。また、耐屈曲性も低いことがわかる。【０１６９】
さらに、（メタ）アクリル系樹脂３と同組成で重量平均分子量を７８万とした（メタ）アクリル系樹脂３’をさらに準備し、それを用いた以外は実施例３と同様にして（メタ）アクリル系樹脂フィルムを得た。
得られたフィルムの表面粗さＲａとアンチブロッキング性を前述と同様の方法で測定した。その結果、得られたフィルムの表面粗さＲａは３．８７ｎｍであり、実施例３のフィルムの表面粗さＲａ（５．９８ｎｍ）よりも低かった。また、得られたフィルムのアンチブロッキング性は△であり、実施例３のフィルムのアンチブロッキング性（○）よりも低かった。これらのことから、（メタ）アクリル系樹脂の分子量が高いほうが、製膜時の膜状物の表面に硬度が適度に高い凹凸をさらに形成しやすく、得られるフィルムの表面粗さＲａを高めやすいこと、それによりアンチブロッキング性もさらに高めうることがわかる。【０１７０】
本出願は、２０１８年７月３１日出願の特願２０１８−１４４４２９に基づく優先権を主張する。当該出願明細書に記載された内容は、すべて本願明細書に援用される。
【産業上の利用可能性】
【０１７１】
本発明によれば、溶液流延方式で製膜されても、十分なアンチブロッキングを有する（メタ）アクリル系樹脂フィルムおよび光学フィルム、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法を提供することができる。
【国際調査報告】
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2020027078.tif 000005
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