(57)【要約】  本発明は、合わせガラス等の積層体に用いて好適で、各種機能を簡易な方法で付与することができ、付与する機能の設計自由度が高く、透過視認性が良好な中間積層体、およびこれを用いた積層体を提供する。本発明の中間積層体（５Ａ）は、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層（１１）と第１の架橋硬化樹脂層（１２）とを含み、第１の接着層（１１）がポリビニルアセタール樹脂および／またはアイオノマー樹脂を含む。第１の架橋硬化樹脂層（１２）は、第１の接着層（１１）側とは反対側の表面に微細凹凸パターンを有することが好ましい。積層体（６Ａ）は、中間積層体（５Ａ）と、中間積層体（５Ａ）を挟持する一対の透光性基材（２１、２２）とを含む。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層とを含み、
前記第１の接着層がポリビニルアセタール樹脂および／またはアイオノマー樹脂を含む、中間積層体。
【請求項２】
前記第１の接着層は、ポリビニルアセタール樹脂と０質量％超２０質量％未満の可塑剤と含む、請求項１に記載の中間積層体。
【請求項３】
前記第１の接着層は、溶媒としてトルエンとエタノールとを質量比１：１で混合した混合溶媒を用いて１０質量％に調整した溶液について、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて、２０℃、３０ｒｐｍの条件で測定される粘度が２００ｍＰａ・ｓ超であるポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１または２に記載の中間積層体。
【請求項４】
前記第１の接着層は、水酸基量が６〜２６質量％であるポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項５】
前記第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂は、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化物を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項６】
前記第１の架橋硬化樹脂層は、前記第１の接着層側とは反対側の表面に微細凹凸パターンを有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項７】
前記微細凹凸パターンは、パターンピッチが１０〜５００μｍの範囲内である周期的なパターンを含む、請求項６に記載の中間積層体。
【請求項８】
前記微細凹凸パターンは、１つ以上のフレネルレンズ形状またはマイクロレンズ形状の凸部を含むレンズパターンである、請求項６に記載の中間積層体。
【請求項９】
前記第１の接着層の構成樹脂と前記第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂のＪＩＳ７１４２に準拠して測定される屈折率が下記式（１）を充足する、請求項１〜８のいずれか１項に記載の中間積層体。
｜ｎ（Ａ）−ｎ（Ｂ）｜≦０．０５・・・式（１）
（上記式中、ｎ（Ａ）は第１の接着層の構成樹脂の屈折率であり、ｎ（Ｂ）は第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率である。）
【請求項１０】
前記第１の接着層の厚みが１０〜４５０μｍである、請求項１〜９のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項１１】
前記第１の架橋硬化樹脂層上に、少なくとも一部の光を反射する光反射層を有する、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項１２】
前記光反射層は、１層または２層以上の誘電体層からなる、請求項１１に記載の中間積層体。
【請求項１３】
前記光反射層は、前記誘電体層の厚みが３〜２００ｎｍであり、総厚みが６〜２０００ｎｍである、請求項１２に記載の中間積層体。
【請求項１４】
前記第１の架橋硬化樹脂層上に第２の架橋硬化樹脂層を有する、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項１５】
前記光反射層上に第２の架橋硬化樹脂層を有する、請求項１１〜１３のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項１６】
前記第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂は、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化物を含む、請求項１４または１５に記載の中間積層体。
【請求項１７】
前記第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂と前記第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂のＪＩＳ７１４２に準拠して測定される屈折率が下記式（２）を充足する、請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の中間積層体。
｜ｎ（Ｄ）−ｎ（Ｂ）｜≦０．０５・・・式（２）
（上記式中、ｎ（Ｂ）は第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率であり、ｎ（Ｄ）は第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率である。）
【請求項１８】
前記中間積層体の前記第１の接着層側と反対側の表面に第２の接着層を有し、
前記第２の接着層は、ポリビニルアセタール樹脂と２０質量％以上の可塑剤との組合せ、および／または、アイオノマー樹脂を含む、請求項１〜１７のいずれか１項に記載の中間積層体。
【請求項１９】
前記第２の接着層は、水酸基量が６〜２６質量％であるポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１８に記載の中間積層体。
【請求項２０】
請求項１８または１９に記載の中間積層体と、当該中間積層体を挟持する一対の透光性基材とを含む、積層体。
【請求項２１】
紫外線透過率が２０％以下である、請求項２０に記載の積層体。
【請求項２２】
前記透光性基材はガラス基材または透光性樹脂基材である、請求項２０または２１に記載の積層体。
【請求項２３】
請求項２０〜２２のいずれか１項に記載の積層体を含む、グレージング材。
【請求項２４】
ヘッドアップディスプレイ用のコンバイナ用である、請求項２３に記載のグレージング材。
【請求項２５】
前記第１の接着層として樹脂フィルムを用意する工程（Ｓ１）と、
前記樹脂フィルム上に架橋硬化性組成物を塗工する工程（Ｓ２）と、
前記架橋硬化性組成物からなる塗工層の表面に、付与したい微細凹凸パターンの反転パターンを有する型を押し付ける工程（Ｓ３）と、
前記塗工層を架橋硬化して前記第１の架橋硬化樹脂層を形成する工程（Ｓ４）と、
前記型から前記第１の接着層と前記第１の架橋硬化樹脂層とを含む中間積層体を取り外す工程（Ｓ５）とを有する、請求項６に記載の中間積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、グレージング材等に用いて好適な積層体と、これに用いて好適な中間積層体およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に中間膜と呼ばれる接着層を介して一対のガラス板を積層した合わせガラスは、破損しづらく、仮に破損したとしてもガラス破片が飛散せず、防犯性および安全性に優れ、各種用途に利用されている。さらに、各種機能の付与が検討されている。
特許文献１には、一対のガラス板の間に、感光性樹脂をフォトリソグラフィ加工して得られた微細凹凸パターン膜（微細貫通孔膜）を挟み込むことで、遮光性機能を付与した合わせガラス（ガラス板／接着層（中間膜）／微細貫通孔膜／接着層（中間膜）／ガラス板の積層体）が開示されている（［実施例］の項）。
特許文献２には、透明フィルム、微細凹凸付きホログラム層、光反射層、および粘着層から構成されたホログラム付き遮熱フィルム、およびこれを用いて遮熱機能およびホログラム機能を付与した合わせガラスが開示されている（請求項１、図２）。
特許文献３には、中間膜の材料としてポリビニルアセタール樹脂シート上に導電性構造体を有するシートを用いて、機能層として導電性構造体を有する合わせガラス（ガラス板／接着層（中間膜）／導電性構造体／接着層（中間膜）／ガラス板の積層体）を製造する方法が開示されている（請求項１、段落０００１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開昭６０−１９１８１６号公報
【特許文献２】特開２０１３−１７１０９９号公報
【特許文献３】国際公開第２０１５／０７８９９３号（特表２０１６−５３９９０５号公報）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に記載の技術では、フォトリソグラフィ加工を用いて微細凹凸パターン膜（微細貫通孔膜）を単体で製造しているため、微細凹凸パターン膜は製造プロセスが複雑でその製造コストも高い。また、パターンの設計変更の自由度が低く、付与できる機能が大きく制限される。
特許文献２、３には、機能層としてホログラム層または導電性構造体を含む合わせガラスが開示されているが、その他の機能の付与については記載がない。
また、特許文献２に記載の技術では、透明フィルムとしてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはポリエチレンナフタレートが用いられており（請求項１）、粘着層とは大きく異なる屈折率を有する透明フィルム上に微細凹凸付きホログラム層を形成した後、この中間積層体を一対の粘着層と一対のガラス板の間に挟み込んでいる。この合わせガラスでは、透明フィルムの端辺が暗線として鮮明に視認され、透過視認性が不良である。【０００５】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、合わせガラス等の積層体に用いて好適で、各種機能を簡易な方法で付与することができ、付与する機能の設計自由度が高く、透過視認性が良好な中間積層体とその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記の目的を達成すべく検討を重ねた結果、以下の態様を包含する本発明を完成するに至った。【０００７】
［１］  間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層とを含み、
前記第１の接着層がポリビニルアセタール樹脂および／またはアイオノマー樹脂を含む、中間積層体。
［２］  前記第１の接着層は、ポリビニルアセタール樹脂と０質量％超２０質量％未満の可塑剤と含む、［１］の中間積層体。【０００８】
［３］  前記第１の接着層は、溶媒としてトルエンとエタノールとを質量比１：１で混合した混合溶媒を用いて１０質量％に調整した溶液について、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて、２０℃、３０ｒｐｍの条件で測定される粘度が２００ｍＰａ・ｓ超であるポリビニルアセタール樹脂を含む、［１］または［２］の中間積層体。
［４］  前記第１の接着層は、水酸基量が６〜２６質量％であるポリビニルアセタール樹脂を含む、［１］〜［３］のいずれかの中間積層体。【０００９】
［５］  前記第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂は、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化物を含む、［１］〜［４］のいずれかの中間積層体。
［６］  前記第１の架橋硬化樹脂層は、前記第１の接着層側とは反対側の表面に微細凹凸パターンを有する、［１］〜［５］のいずれかの中間積層体。
［７］  前記微細凹凸パターンは、パターンピッチが１０〜５００μｍの範囲内である周期的なパターンを含む、［６］の中間積層体。
［８］  前記微細凹凸パターンは、１つ以上のフレネルレンズ形状またはマイクロレンズ形状の凸部を含むレンズパターンである、［６］の中間積層体。【００１０】
［９］  前記第１の接着層の構成樹脂と前記第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂のＪＩＳ７１４２に準拠して測定される屈折率が下記式（１）を充足する、［１］〜［８］のいずれかの中間積層体。
｜ｎ（Ａ）−ｎ（Ｂ）｜≦０．０５・・・式（１）
（上記式中、ｎ（Ａ）は第１の接着層の構成樹脂の屈折率であり、ｎ（Ｂ）は第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率である。）
［１０］  前記第１の接着層の厚みが１０〜４５０μｍである、［１］〜［９］のいずれかの中間積層体。【００１１】
［１１］  前記第１の架橋硬化樹脂層上に、少なくとも一部の光を反射する光反射層を有する、［１］〜［１０］のいずれかの中間積層体。
［１２］  前記光反射層は、１層または２層以上の誘電体層からなる、［１１］の中間積層体。
［１３］  前記光反射層は、前記誘電体層の厚みが３〜２００ｎｍであり、総厚みが６〜２０００ｎｍである、［１２］の中間積層体。【００１２】
［１４］  前記第１の架橋硬化樹脂層上に第２の架橋硬化樹脂層を有する、［１］〜［１０］のいずれかの中間積層体。
［１５］  前記光反射層上に第２の架橋硬化樹脂層を有する、［１１］〜［１３］のいずれかの中間積層体。
［１６］  前記第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂は、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化物を含む、［１４］または［１５］の中間積層体。
［１７］  前記第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂と前記第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂のＪＩＳ７１４２に準拠して測定される屈折率が下記式（２）を充足する、［１４］〜［１６］のいずれかの中間積層体。
｜ｎ（Ｄ）−ｎ（Ｂ）｜≦０．０５・・・式（２）
（上記式中、ｎ（Ｂ）は第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率であり、ｎ（Ｄ）は第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率である。）【００１３】
［１８］  前記中間積層体の前記第１の接着層側と反対側の表面に第２の接着層を有し、
前記第２の接着層は、ポリビニルアセタール樹脂と２０質量％以上の可塑剤との組合せ、および／または、アイオノマー樹脂を含む、［１］〜［１７］のいずれかの中間積層体。
［１９］  前記第２の接着層は、水酸基量が６〜２６質量％であるポリビニルアセタール樹脂を含む、［１８］の中間積層体。【００１４】
［２０］  ［１８］または［１９］の中間積層体と、当該中間積層体を挟持する一対の透光性基材とを含む、積層体。
［２１］  紫外線透過率が２０％以下である、［２０］の積層体。
［２２］  前記透光性基材はガラス基材または透光性樹脂基材である、［２０］または［２１］の積層体。
［２３］  ［２０］〜［２２］のいずれかの積層体を含む、グレージング材。
［２４］  ヘッドアップディスプレイ用のコンバイナ用である、［２３］のグレージング材。【００１５】
［２５］  前記第１の接着層として樹脂フィルムを用意する工程（Ｓ１）と、
前記樹脂フィルム上に架橋硬化性組成物を塗工する工程（Ｓ２）と、
前記架橋硬化性組成物からなる塗工層の表面に、付与したい微細凹凸パターンの反転パターンを有する型を押し付ける工程（Ｓ３）と、
前記塗工層を架橋硬化して前記第１の架橋硬化樹脂層を形成する工程（Ｓ４）と、
前記型から前記第１の接着層と前記第１の架橋硬化樹脂層とを含む中間積層体を取り外す工程（Ｓ５）とを有する、［６］の中間積層体の製造方法。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、合わせガラス等の積層体に用いて好適で、各種機能を簡易な方法で付与することができ、付与する機能の設計自由度が高く、透過視認性が良好な中間積層とその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明に係る第１実施形態の中間積層体の模式断面図である。
【図２】本発明に係る第２実施形態の中間積層体の模式断面図である。
【図３】本発明に係る第３実施形態の中間積層体の模式断面図である。
【図４】本発明に係る第４実施形態の中間積層体の模式断面図である。
【図５Ａ】本発明に係る第５実施形態の中間積層体の模式断面図である。
【図５Ｂ】第５実施形態の中間積層体の設計変更例を示す模式断面図である。
【図６Ａ】本発明に係る第１実施形態の積層体の模式断面図である。
【図６Ｂ】第１実施形態の積層体の設計変更例を示す模式断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明の中間積層体は、一対の透光性基材の間に１つまたは複数の層を挟持した構造の合わせガラス等の積層体に好適に用いられ、かかる積層体において一対の透光性基材の間に配置されるものである。
本発明の中間積層体は、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層とを含む。
【００１９】
本発明の積層体は、上記の本発明の中間積層体と、この中間積層体を挟持する一対の透光性基材とを含む。透光性基材としては、ガラス基材または透光性樹脂基材が好ましい。一対の透光性基材がいずれもガラス基材である場合、本発明の積層体は合わせガラスである。
【００２０】
図面を参照して、本発明に係る実施形態の中間積層体およびこれを用いた積層体の構造について、説明する。いずれの図面も模式断面図であり、同じ構成要素には同じ参照符号を付してある。
図１に示す第１実施形態の中間積層体１は、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層１１と第１の架橋硬化樹脂層１２との２層構造を有する。
図２に示す第２実施形態の中間積層体２は、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層１１と第１の架橋硬化樹脂層１２とを有し、さらに、第１の架橋硬化樹脂層１２の第１の接着層１１側とは反対側の表面上に機能層１３を有する。
図３に示す第３実施形態の中間積層体３は、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層１１と第１の架橋硬化樹脂層１２とを有し、さらに、第１の架橋硬化樹脂層１２の第１の接着層１１側とは反対側の表面上に第２の架橋硬化樹脂層１４を有する。
【００２１】
図４に示す第４実施形態の中間積層体４は、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層１１と第１の架橋硬化樹脂層１２とを有し、さらに、第１の架橋硬化樹脂層１２の第１の接着層１１側とは反対側の表面上に機能層１３と第２の架橋硬化樹脂層１４とを順次有する。
図５Ａに示す第５実施形態の中間積層体５Ａは、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層１１と第１の架橋硬化樹脂層１２とを有し、さらに、第１の架橋硬化樹脂層１２の第１の接着層１１側とは反対側の表面上に機能層１３と第２の架橋硬化樹脂層１４と第２の接着層１５とを順次有する。
第５実施形態の中間積層体５Ａにおいては、第２の架橋硬化樹脂層１４を除いてもよい。具体的には、中間積層体５Ａは、図５Ｂに示すように、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層１１と第１の架橋硬化樹脂層１２とを有し、さらに、第１の架橋硬化樹脂層１２の第１の接着層１１側とは反対側の表面上に機能層１３と第２の接着層１５とを順次有する中間積層体５Ｂに設計変更してもよい。
【００２２】
図６Ａに示す第１実施形態の積層体６Ａは、第５実施形態の中間積層体５Ａと、この中間積層体を挟持する一対の透光性基材２１、２２とからなる。この積層体６Ａにおいて、第１の接着層１１と第２の接着層１５との間には少なくとも第１の架橋硬化樹脂層１２があればよく、その他の層は適宜設計変更することができる。
図６Ａではすべての要素の平面サイズが同一に示されているが、図６Ｂに示す設計変更例の積層体６Ｂのように、第１の接着層１１、第１の架橋硬化樹脂層１２、必要に応じて設けられる機能層１３、および必要に応じて設けられる第２の架橋硬化樹脂層１４の平面サイズを、第２の接着層１５および一対の透光性基材２１、２２の平面サイズよりも小さく設計してもよい。図６Ｂに示す構造では、第２の接着層１５および一対の透光性基材２１、２２の平面サイズよりも小さい層の端辺が暗線として視認されないことが好ましい。
【００２３】
上記実施例形態において、第１の架橋硬化樹脂層１２は第１の接着層１１側とは反対側の表面に微細凹凸パターンを有することができる。かかる態様では、第１の架橋硬化樹脂層１２は、本発明の中間積層体を用いて得られる合わせガラス等の積層体に、集光機能および光拡散機能等の光学機能等の各種機能を付与する機能層であることができる。
機能層１３は任意の機能を有する層であり、第１の架橋硬化樹脂層１２が機能層である場合、機能層１３は、第１の架橋硬化樹脂層１２とは異なる機能を有する機能層であることができる。
【００２４】
［中間積層体］
（第１の接着層）
第１の接着層（１１）は、透光性基材と第１の接着層の上に積層される層とを接着可能な層であり、その材料としては、合わせガラスの中間膜用の樹脂フィルム等が好ましく用いられる。
第１の接着層の構成樹脂は、接着性、合わせガラス等の積層体の透過視認性、耐候性、曲げ強度等の強度、および耐貫通性の観点から、ポリビニルアセタール樹脂および／またはアイオノマー樹脂を含むことが好ましい。特に、第１の接着層のサイズに対して第２の接着層のサイズが大きい場合に、ポリビニルアセタール樹脂および／またはアイオノマー樹脂を含むことが好ましい。
なお、［背景技術］の項に挙げた特許文献２において、透明フィルムの材料として挙げられたポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリエチレンナフタレートは、合わせガラス等の積層体において、特に第１の接着層のサイズに対して第２の接着層のサイズが大きい場合に、端辺が暗線して鮮明に視認され、透過視認性を悪化させるため、第１の接着層の構成樹脂として好ましくない。
第１の接着層は必要に応じて、可塑剤を含むことができる。
【００２５】
＜ポリビニルアセタール樹脂＞
以下、第１の接着層がポリビニルアセタール樹脂を含む態様について、説明する。
第１の接着層は、粘度平均重合度、アセタール化度、アセチル基量、水酸基量、エチレン含有量、アセタール化に用いるアルデヒドの分子量、および鎖長のうち少なくとも１つの特性の異なる２種以上のポリビニルアセタール樹脂を含んでいてもよい。この場合、溶融成形容易性の観点、並びに、合わせガラス等の積層体の製造時の微細凹凸パターンの変形および合わせガラス等の積層体の特に高温下での使用時の透光性基材の位置ずれを防ぐ観点から、第１の接着層は、粘度平均重合度の異なる２種以上のポリビニルアセタール樹脂、または、粘度平均重合度の異なる２種以上のポリビニルアルコールのアセタール化物を含むことが好ましい。
【００２６】
ポリビニルアセタール樹脂は公知方法にて製造することができ、例えば、次の方法によって製造できる。
まず、濃度３〜３０質量％のポリビニルアルコールおよび／またはエチレンビニルアルコールコポリマーの水溶液を、８０〜１００℃の温度範囲で保持した後、１０〜６０分かけて徐々に冷却する。温度が−１０〜３０℃まで低下したところで、アルデヒドおよび／またはケトン化合物と酸触媒とを添加し、温度を一定に保ちながら、３０〜３００分間アセタール化反応を行う。次に、反応液を３０〜２００分かけて２０〜８０℃の温度まで昇温し、３０〜３００分保持する。次に、反応液を必要に応じて濾過した後、アルカリ等の中和剤を添加して中和する。次に、得られた樹脂を濾過、水洗、および乾燥する。このようにして、ポリビニルアセタール樹脂が製造される。
【００２７】
アセタール化反応に用いる酸触媒は特に制限されず、有機酸および無機酸のいずれでもよい。酸触媒としては、酢酸、パラトルエンスルホン酸、硝酸、硫酸、および塩酸等が挙げられる。中でも、酸の強度および洗浄時の除去のしやすさの観点から、塩酸、硫酸、および硝酸等が好ましい。
【００２８】
好適な破断エネルギーを有するポリビニルアセタール樹脂が得られやすい観点から、ポリビニルアセタール樹脂の製造に使用されるアルデヒドまたはケトン化合物は、２〜１０個の炭素原子を有する、線状、分岐状、または環状の分子構造であることが好ましく、線状または分岐状の分子構造であることがより好ましい。これにより、相応の線状または分岐状のアセタール基が得られる。
【００２９】
アルデヒドおよび／またはケトン化合物は１種または２種以上用いることができ、少なくとも１種は、２〜１０個の炭素原子を有する１つ以上の脂肪族非分岐のアルデヒドであることが好ましい。そのようなアルデヒドとしては、好適な破断エネルギーを有するポリビニルアセタール樹脂が得られやすい観点から、ｎ−ブチルアルデヒド等が好ましい。アセタール化に使用する１種以上のアルデヒドおよび／またはケトン化合物中のｎ−ブチルアルデヒドの量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは９５質量％以上、最も好ましくは９９質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
【００３０】
ポリビニルアセタール樹脂の製造には、粘度平均重合度または加水分解度等の特性が異なる複数種のポリビニルアルコールおよび／またはエチレンビニルアルコールコポリマーの組合せを用いてもよい。
原料のポリビニルアルコールの粘度平均重合度は特に制限されず、好ましくは１００以上、より好ましくは３００以上、より好ましくは４００以上、さらに好ましくは６００以上、特に好ましくは７００以上、最も好ましくは７５０以上である。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が上記下限値以上であると、得られる合わせガラス等の積層体において高温下での透光性基材の位置ずれが抑制されやすい。
ポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは３０００以下、さらに好ましくは２５００以下、特に好ましくは２３００以下、最も好ましくは２０００以下である。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が上記上限値以下であると、ポリビニルアセタール樹脂の製膜性が良好となる。
【００３１】
ポリビニルアルコールの粘度平均重合度は例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して測定できる。
通常、ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度は、原料のポリビニルアルコールの粘度平均重合度と一致するため、上記したポリビニルアルコールの好ましい粘度平均重合度は得られるポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平均重合度と一致する。第１の接着層が２種以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度が、上記下限値以上かつ上記上限値以下であることが好ましい。
【００３２】
ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量は、原料のポリビニルアルコールおよび／またはエチレンビニルアルコールコポリマーのケン化度を適宜調整することによって調整できる。アセチル基量によってポリビニルアセタール樹脂の極性が変化し、それによって必要に応じて添加される可塑剤との相溶性および得られる第１の接着層の機械的強度を調整することができる。
【００３３】
ポリビニルアセタール樹脂中のアセチル基量は、ポリビニルアセタール主鎖のエチレンユニットを基準として、好ましくは０．１〜２０モル％、より好ましくは０．５〜３モル％、特に好ましくは５〜８モル％である。原料のポリビニルアルコールのケン化度を適宜調整することにより、アセチル基量は上記範囲内に調整できる。
第１の接着層が、アセチル基量が上記範囲内であるポリビニルアセタール樹脂を含むと、良好な接着性および光学歪の低減等が達成されやすい。
第１の接着層が２種以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が、上記範囲内であることが好ましい。
【００３４】
ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は特に制限されず、好ましくは４０〜８６モル％、より好ましくは４５〜８４モル％、さらに好ましくは５０〜８２モル％、特に好ましくは６０〜８２モル％、最も好ましくは６８〜８２モル％である。ポリビニルアルコール樹脂をアセタール化する際のアルデヒドおよび／またはケトン化合物の使用量を適宜調整することにより、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は上記範囲内に調整できる。アセタール化度が上記範囲内であると、ポリビニルアセタール樹脂の力学的強度と必要に応じて添加される可塑剤との相溶性が良好となる。第１の接着層が２種以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が、上記範囲内であることが好ましい。
【００３５】
ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量（アセタール変性後の残存水酸基量）は特に制限されず、ポリビニルアセタール主鎖のエチレンユニットを基準として、好ましくは６〜２６質量％、より好ましくは１２〜２４質量％、特に好ましくは１５〜２２質量％、最も好ましくは１８〜２１質量％である。第１の接着層に遮音性能を付与したい場合には、好ましくは６〜２０質量％、より好ましくは８〜１８質量％、特に好ましくは１０〜１５質量％、最も好ましくは１１〜１３質量％である。
ポリビニルアルコール樹脂をアセタール化する際のアルデヒドの使用量を調整することにより、水酸基量は上記範囲内に調整できる。水酸基量が上記範囲内であると、第２の接着層との間の屈折率差が小さくなり、光学むらの少ない合わせガラス等の積層体が得られやすい。第１の接着層が２種以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が、上記範囲内であることが好ましい。
【００３６】
ポリビニルアセタール樹脂は通常、アセタール基含有単位、水酸基含有単位、およびアセチル基含有単位から構成され、各単位量は例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」または核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定できる。
ポリビニルアセタール樹脂が、上記以外の単位を含む場合は、水酸基含有単位量とアセチル基含有単位量とを測定し、これらの両単位量を他の単位を含まない場合のアセタール基含有単位量から差し引くことで、残りのアセタール基含有単位量を算出できる。
【００３７】
ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度は特に制限されない。
本明細書において、特に明記しない限り、ポリビニルアセタール樹脂の粘度は、溶媒としてトルエンとエタノールとを質量比１：１で混合した混合溶媒を用いて１０質量％に調整した溶液について、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて、２０℃、３０ｒｐｍの条件で測定される粘度である。
第１の接着層に含まれる１種または２種以上のポリビニルアセタール樹脂の粘度は、好ましくは２００ｍＰａ・ｓ超、より好ましくは２１０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２２０ｍＰａ・ｓ以上、さらに好ましくは２３０ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは２４０ｍＰａ・ｓ以上、最も好ましくは２６５ｍＰａ・ｓ以上である。ポリビニルアセタール樹脂の粘度が２００ｍＰａ・ｓ超であると、合わせガラス等の積層体の高温下での透光性基材の位置ずれが抑制されやすい。粘度平均重合度の比較的高いポリビニルアルコールを原料または原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用することにより、ポリビニルアセタール樹脂の粘度は２００ｍＰａ・ｓ超に調整できる。なお、第１の接着層が２種以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、上記粘度は、これらの混合物の粘度である。
上記粘度は、製膜性が良好となる観点から、通常は１０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは８００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは５００ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは４５０ｍＰａ・ｓ以下、最も好ましくは４００ｍＰａ・ｓである。
【００３８】
第１の接着層に含まれるポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量は特に制限されず、好ましくは１１５，０００〜２００，０００、より好ましくは１２０，０００〜１６０，０００、特に好ましくは１３０，０００〜１５０，０００である。粘度平均重合度の高いポリビニルアルコールを原料または原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用することにより、ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量を上記範囲内に調整できる。ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量が上記範囲内であると、好適な製膜性および好適なフィルム物性（例えば、熱圧着適性、耐クリープ性、および破断伸度）が得られやすい。
【００３９】
第１の接着層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で定義される分子量分布は特に制限されず、好ましくは２．７以上、より好ましくは２．８以上、特に好ましくは２．９以上である。粘度平均重合度の異なる２種以上のポリビニルアルコールをアセタール化する、または、粘度平均重合度の異なる２種以上のポリビニルアルコールのアセタール化物を混合することにより、ポリビニルアセタール樹脂の分子量分布を調整できる。ポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が上記下限値以上であると、好適な製膜性および好適なフィルム物性（例えば、熱圧着適性、耐クリープ性、および破断強度）を両立させやすい。分子量分布の上限値は特に制限されず、製膜しやすさの観点から、通常は１０、好ましくは５である。
第１の接着層が２種以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量および分子量分布が、上記範囲内であることが好ましい。
ピークトップ分子量および分子量分布は例えば、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、分子量既知のポリスチレンを標準として求められる。
【００４０】
第１の接着層は、良好な製膜性が得られやすい観点から、架橋されていないポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、架橋されたポリビニルアセタール樹脂を含んでいてもよい。ポリビニルアセタール樹脂の架橋方法は例えば、欧州特許第１５２７１０７号明細書および国際公開第２００４／０６３２３１号（カルボキシル基含有ポリビニルアセタールの熱自己架橋）、欧州特許出願公開第１６０６３２５号明細書（ポリアルデヒドを用いて架橋されたポリビニルアセタール）、および国際公開第２００３／０２０７７６号（グリオキシル酸を用いて架橋されたポリビニルアセタール）等を参照されたい。アセタール化の反応条件を適宜調整することで、分子間アセタール結合量および残存水酸基のブロック化度等を調整することもできる。
【００４１】
＜アイオノマー＞
以下、第１の接着層がアイオノマーを含む態様について、説明する。
アイオノマーは、エチレン由来の構成単位およびα、β―不飽和カルボン酸由来の構成単位を有し、α、β―不飽和カルボン酸の少なくとも一部が金属イオンによって中和された樹脂である。
α、β―不飽和カルボン酸としては、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチル、および無水マレイン酸等が挙げられ、（メタ）アクリル酸等が好ましい。
金属イオンとしては、ナトリウムイオン等が挙げられる。
ベースポリマーとなるエチレン・α，β−不飽和カルボン酸共重合体において、α，β−不飽和カルボン酸の構成単位の含有割合は、好ましくは２質量％以上、より好ましくは５質量％以上であり、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下である。入手容易性の観点から、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマー等が好ましい。エチレン系アイオノマーの好適な例としては、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のナトリウムアイオノマー等が挙げられる。
【００４２】
本明細書において、特に明記しない限り、「（メタ）アクリル酸」は「アクリル酸」と「メタクリル酸」の総称であり、「（メタ）アクリレート」は「アクリレート」と「メタクリレート」の総称であり、「（メタ）アクリロイル」は「アクリロイル」と「メタクロイル」の総称である。
【００４３】
＜可塑剤＞
第１の接着層には必要に応じて、第１の接着層の原料フィルムの製造工程における収率および合わせガラスの耐貫通性を向上させるために、可塑剤を添加することができる。
一般的に、第１の接着層および／または第２の接着層が可塑剤を含み、これらの層間の可塑剤の移行が阻害されない場合（例えばこれらの層が部分的に接する場合）、合わせガラス等の積層体の製造後に、時間経過と共に徐々に可塑剤の移行が起こり、最終平衡状態では第１の接着層と第２の接着層に含まれる可塑剤量が同程度となる傾向がある。本明細書において、この最終平衡状態において第１の接着層と第２の接着層に含まれる可塑剤量は、「平均可塑剤量」と言う。
【００４４】
第１の接着層が可塑剤を含む場合、第１の接着層の可塑剤含有量、すなわち、第１の接着層の材料である樹脂フィルム中の可塑剤含有量は特に制限されない。本発明の中間積層体および合わせガラス等の本発明の積層体の製造工程における歩留まり向上の観点から、樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総量に対して、可塑剤含有量は好ましくは０質量％超２０質量％未満である。
樹脂フィルム中の可塑剤量が２０質量％以上では、樹脂フィルム上に第１の架橋硬化樹脂層を形成する工程において硬化収縮によって第１の接着層に皺が生じる恐れがある。第１の接着層に皺が形成された場合、合わせガラス等の積層体の製造時の熱圧着工程において、第１の接着層に生じた皺によって第１の接着層中に気泡が入るまたは第１の接着層の厚みが不均一になる恐れがあり、得られる合わせガラス等の積層体の外観品位が低下する恐れがある。
樹脂フィルム中の可塑剤含有量は、より好ましくは１２質量％未満、特に好ましくは８質量％未満である。樹脂フィルム中の可塑剤含有量は、０質量％であってもよい。
【００４５】
可塑剤としては特に制限されず、下記例示（１）〜（５）のうち１種または２種以上用いることができる。
（１）多価の脂肪族または芳香族酸のエステル。該エステルとしては例えば、ジアルキルアジペート（例えば、ジヘキシルアジペート、ジ−２−エチルブチルアジペート、ジオクチルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ヘプチルアジペートとノニルアジペートとの組合せ、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート）；アジピン酸と、脂環式エステル構造またはおよびエーテル構造を含むアルコールとのエステル（例えば、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ジ（ブトキシエトキシエチル）アジペート）；ジアルキルセバケート（例えば、ジブチルセバケート）；セバシン酸と脂環構造またはエーテル構造を含むアルコールとのエステル；フタル酸のエステル（例えば、ブチルベンジルフタレート、ビス−２−ブトキシエチルフタレート）；および脂環式多価カルボン酸と脂肪族アルコールとのエステル（例えば、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニルエステル）等が挙げられる。
【００４６】
（２）多価の脂肪族または芳香族のアルコール、若しくは、１つ以上の脂肪族または芳香族置換基を有するオリゴエーテルグリコールのエステルまたはエーテル。該エステルまたはエーテルとしては例えば、グリセリン、ジグリコール、トリグリコール、テトラグリコール等と、線状または分岐状の脂肪族または脂環式のカルボン酸とのエステルが挙げられる。具体的には、ジエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコール−ビス−ｎ−ヘキサノエート、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、およびジプロピレングリコールベンゾエート等が挙げられる。
【００４７】
（３）脂肪族または芳香族のエステルアルコールのリン酸エステル。該リン酸エステルとしては例えば、トリス（２−エチルヘキシル）ホスフェート（ＴＯＦ）、トリエチルホスフェート、ジフェニル−２−エチルヘキシルホスフェート、およびトリクレジルホスフェート等が挙げられる。
（４）クエン酸、コハク酸、またはフマル酸のエステル。
（５）多価アルコールと多価カルボン酸とから得られたポリエステルまたはオリゴエステル；これらの末端エステル化物またはエーテル化物；ラクトンまたはヒドロキシカルボン酸から得られたポリエステルまたはオリゴエステル；これらの末端エステル化物またはエーテル化物。
【００４８】
第１の接着層の材料である樹脂フィルムおよび第２の接着層の材料である樹脂フィルムがいずれも可塑剤を含む場合、これらの層の間で可塑剤が移行することに伴う経時的な物性変化等の問題を抑制する観点から、第１の接着層の可塑剤としては、第２の接着層に含まれるものと同じ可塑剤、または第２の接着層の物性（例えば、耐熱性、耐光性、透明性、および可塑化効果）を損なわない可塑剤を使用することが好ましい。このような観点から、第１の接着層の可塑剤としては、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＯまたは３Ｇ８）、トリエチレングリコール−ビス（２−エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）、およびテトラエチレングリコール−ビスヘプタノエートが好ましく、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート）（３Ｇ８）等が特に好ましい。
【００４９】
＜添加剤＞
第１の接着層は、上記以外の任意の添加剤を含んでいてもよい。添加剤としては、水、紫外線吸収剤、酸化防止剤、接着調整剤、蛍光増白剤等の増白剤、安定剤、色素、加工助剤、有機または無機のナノ粒子、焼成ケイ酸、および表面活性剤等が挙げられる。
第１の接着層が紫外線吸収剤を含み、第１の架橋硬化樹脂層の原料として紫外線硬化性組成物を用いる場合、紫外線硬化性組成物の架橋硬化が良好に進むように、第１の接着層の紫外線透過率を調整することが好ましい。第１の接着層の紫外線透過率は、紫外線硬化性組成物に含まれる硬化性化合物の種類、あるいは、重合開始剤の種類および／または量等を適宜調整することで、紫外線硬化性組成物の良好な架橋硬化性を得ることができる。第１の接着層の紫外線透過率は、好ましくは９５％以上、より好ましくは９０％以上である。
本明細書において、特に明記しない限り、紫外線透過率は［実施例］の項に記載の方法にて求めるものとする。
【００５０】
第１の接着層の厚みは特に制限されず、充分な接着性が得られる範囲内で比較的薄くすることで、合わせガラス等の本発明の積層体の製造後に移行する可塑剤の量が均一になりやすい利点がある。第１の接着層の厚みは好ましくは１０〜４５０μｍ、より好ましくは１５〜４００μｍである。
【００５１】
＜樹脂フィルムの製造方法＞
第１の接着層の材料である樹脂フィルムの製造方法は特に制限されず、ポリビニルアセタール樹脂および／またはアイオノマー樹脂等の１種または２種以上の構成樹脂、必要に応じて可塑剤、および必要に応じて他の添加剤を配合し、均一に混練した後、押出法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法、およびインフレーション法等の公知の製膜法により製膜することで、樹脂フィルムを製造することができる。上記製膜法の中でも、押出機を用いて樹脂フィルムを製造する押出法が好ましい。
一般的に、薄膜成形体に対しては、厚みによって、「フィルム」および「シート」の用語が使用される。本明細書では、これらを明確に区別せず、これらを総称して「フィルム」と称す。
【００５２】
第１の接着層の材料である樹脂フィルムは、少なくとも第１の架橋硬化樹脂層を形成する側の面の平均表面粗さＲｚ値が、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、特に好ましくは３μｍ以下である。第１の接着層の材料である樹脂フィルムは、少なくとも第１の架橋硬化樹脂層を形成する側の面の粗さ曲線の平均長さＲＳｍ値が、好ましくは５００μｍ以上、より好ましくは１０００μｍ以上、特に好ましくは１３００μｍ以上である。Ｒｚ値が上記上限値以下であり、ＲＳｍ値が上記下限値以上であると、樹脂フィルム上に第１の架橋硬化樹脂層の材料を均一に印刷または塗工することが可能となり、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層との間を均一に接着することができる。Ｒｚ値およびＲＳｍ値は、表面粗さ計またはレーザー顕微鏡を用いて、ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４に準拠して測定することができる。
Ｒｚ値およびＲＳｍ値を上記規定内に調整するために、第１の接着層の材料である樹脂フィルムの製造方法として溶融押出法または溶媒キャスト法等を採用することが好ましい。溶融押出法では、Ｔダイ法またはインフレーション成形法等が好ましい。Ｔダイから押出した溶融状態のフィルムを表面が平滑な複数の冷却ロール（好ましくは金属弾性ロール）を用いて冷却固化する方法が好ましい。
【００５３】
（第１の架橋硬化樹脂層）
第１の架橋硬化樹脂層（１２）は、活性エネルギー線硬化性化合物および／または熱硬化性化合物を含む硬化性組成物を架橋硬化して得られた層である。
【００５４】
活性エネルギー線硬化性組成物は、重合性化合物としてモノマー、オリゴマー、およびプレポリマー等を含み、必要に応じて重合開始剤および希釈剤等の他の成分を含むことができる。モノマーおよびオリゴマーとしては、分子内に１つ以上のエチレン系二重結合を含む活性エネルギー線照射により重合可能なエチレン系不飽和化合物を一般的に使用することができる。重合性化合物として、必要に応じて、カチオン重合可能なエポキシ系またはオキセタン系等の化合物を併用してもよい。
【００５５】
活性エネルギー線照射により重合可能なエチレン系不飽和化合物としては、（メタ）アクリル酸、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、t−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、および２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等の単官能性（メタ）アクリレート系モノマー；Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルカプロラクタム、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、酢酸アリル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、および安息香酸ビニル等のビニル系モノマー；１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、およびポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート等の２官能性（メタ）アクリレートモノマー；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、および１，３，５−トリ（メタ）アクリロイルヘキサヒドロ−ｓ−ヒドラジン等の多官能性（メタ）アクリレートモノマー等が挙げられる。これらは、１種または２種以上用いることができる。
【００５６】
必要に応じて用いられる重合開始剤としては、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトン、アセトフェノン、ベンゾフェノン、キサントフルオレノン、ベンズアルデヒド、アントラキノン、１−(４−イソプロピルフェニル)−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン、１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン、４−オキサントン、カンファーキノン、および２−メチル−１−［４−(メチルチオ)フェニル］−２−モルホリノプロパン−１−オン等が挙げられる。
【００５７】
必要に応じて用いられる希釈剤としては、アセトン、エタノール、メタノール、イソプロピルアルコール、ヘキサン、酢酸エチル、クロロホルム、四塩化炭素、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、メチルエチルケトン、トルエン、およびベンゼン等が挙げられる。
【００５８】
熱硬化性組成物は、重合性化合物として、モノマー、オリゴマー、プレポリマー、および高分子樹脂のうち少なくとも１種を含み、必要に応じて熱硬化剤等の他の成分を含むことができる。
モノマーとしては、ポリオールとイソシアネートとの組合せ、トリメチロールプロパン（メタ）アクリレート、およびヘキサンジオール（メタ）アクリレート等が挙げられる。オリゴマーとしては、ポリオールとイソシアネートとの反応生成物等が挙げられる。高分子樹脂としては、フェノール樹脂等が挙げられる。
熱硬化剤としては、イソシアネート化合物、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、ポリウレタン、および熱硬化性ポリイミド等が挙げられる。
【００５９】
第１の接着層の構成樹脂と第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂（架橋硬化樹脂）のＪＩＳ７１４２に準拠して測定される屈折率は、良好な透過視認性を有する合わせガラスが得られることから、下記式（１）を充足することが好ましい。
｜ｎ（Ａ）−ｎ（Ｂ）｜≦０．０５・・・式（１）
（上記式中、ｎ（Ａ）は第１の接着層の構成樹脂の屈折率であり、ｎ（Ｂ）は第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率である。）
上記式で定義される屈折率差が０．０５超では、合わせガラス等の積層体において、第１の架橋硬化樹脂層の端辺が暗線として視認され、透過視認性が低下する恐れがある。
上記屈折率差が０．０５以下であれば、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層との間の屈折率差が充分に小さく、これらの層を一体のように視認することができる。
【００６０】
第１の架橋硬化樹脂層は、第１の接着層側とは反対側の表面に微細凹凸パターンを有することができる。かかる態様では、第１の架橋硬化樹脂層は、本発明の中間積層体を用いて得られる合わせガラス等の積層体に、集光機能および光拡散機能等の光学機能等の各種機能を付与する機能層であることができる。
第１の架橋硬化樹脂層の表面には、任意のパターンの微細凹凸パターンを形成することができ、付与したい機能に応じてパターン設計を自由に行うことができる。
本発明では、第１の接着層は、機能層として機能することができる第１の架橋硬化樹脂層を支持する支持体として機能することができる。かかる構成では、支持体である第１の接着層の材料として特別な機能を有するフィルムを用意することなく、その上に形成する第１の架橋硬化樹脂層のパターンを設計するだけで、容易に低コストに機能設計をすることができる。
【００６１】
微細凹凸パターンとしては、１つ以上のフレネルレンズ形状の凸部または凹部を含むフレネルレンズパターン、１つ以上のマイクロレンズ形状の凸部または凹部を含むマイクロレンズ（アレイ）パターン、１つ以上のレンズ形状の凸部または凹部を含み、さらに各凸部の表面にモスアイ加工を施したモスアイ加工レンズ（アレイ）パターン、複数のライン状の凸部が間隔を空けて配置されたラインアンドスペースパターン、１つ以上のピラー状の凸部を含むピラー（アレイ）パターン、１つ以上のホール（凹部）を含むホール（アレイ）パターン、および回折格子パターン等が挙げられる。このような微細凹凸パターンを有する第１の架橋硬化樹脂層は、集光機能および光拡散機能等の光学機能を有する光学機能層等として機能することができる。
例えば、微細凹凸パターンは、１つ以上のフレネルレンズ形状またはマイクロレンズ形状の凸部を含むレンズパターンであることが好ましい。
【００６２】
微細凹凸パターンが、マイクロレンズアレイパターン、モスアイ加工レンズアレイパターン、ラインアンドスペースパターン、ピラーアレイパターン、およびホールアレイパターン等の複数の凸部または凹部が周期的に形成されたアレイパターンである場合、パターンピッチは特に制限されず、例えば１０〜５００μｍの範囲内であることができる。
【００６３】
第１の架橋硬化樹脂層の厚みは特に制限されず、微細凹凸パターンの有無およびその機能に応じて適宜設計することができる。第１の架橋硬化樹脂層は厚すぎると、製造時のハンドリングが低下する恐れがあることから、好ましくは３ｍｍ以下である。
【００６４】
（機能層）
本発明の中間積層体は必要に応じて、第１の架橋硬化樹脂層（１２）上、好ましくは第１の架橋硬化樹脂層（１２）の表面に設けられた微細凹凸パターン上に、少なくとも一部の光を反射する光反射層、ホログラム層、導電層、赤外線反射層および紫外線反射層等の特定波長域電磁波反射層、色補正層、赤外線吸収層および紫外線吸収層等の特定波長域光吸収層、蛍光層等の発光層、遮音層、エレクトロクロミック層、サーモクロミック層、フォトクロミック層、意匠層、および高弾性率層等の各種機能層（１３）を有することができる。本発明の中間積層体は、機能が同一のまたは異なる複数の機能層を有してもよい。
第１の架橋硬化樹脂層が表面に微細凹凸パターンを有する機能層である場合、上記機能層は、第１の架橋硬化樹脂層とは異なる機能を有することができる。
【００６５】
＜光反射層＞
グレージング材およびヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）用コンバイナ等の用途において、好ましい機能層としては少なくとも一部の光を反射する光反射層が挙げられる。ＨＵＤ用コンバイナ等の用途においては、一部の光を反射し残りの光を透過するハーフミラー層が好ましい。ハーフミラー層は、プロジェクタ等から投影される映像光を効率良く反射させる一方、外光はそのまま透過させ、透過視認性を悪化させない。
【００６６】
光反射層の材料としては、製膜が比較的容易なことから、アルミニウム、銀、およびニッケル等の金属が挙げられる。ただし、一般的に金属は光反射率が高いものの、光の吸収損失も大きく、透明性が低い傾向がある。そのため、上記金属は、高透明性が要求されない用途に使用される。
【００６７】
高透明性が要求される用途では、光反射層の材料として、光の吸収損失の小さな透明誘電体を用いることが好ましい。この場合、光反射層は、１層または２層以上の誘電体層からなり、２層以上の誘電体多層構造とすることで、反射率を高めることができる。相対的に屈折率の高い誘電体層ａと、相対的に屈折率の低い誘電体層ｂとを積層すると、それらの界面で僅かな反射が生じる。この際、誘電体層ａと誘電体層ｂの膜厚を最適化することで、反射率を制御できる。３層以上の積層でも、同様の理論が適用できる。各層の厚みと屈折率は適宜設計することができる。
【００６８】
以下、光反射層が２層以上の誘電体層からなる誘電体多層膜である態様について、説明する。
相対的に屈折率の高い誘電体層ａの材料（比較的高屈折率材料）としては、ＴｉＯ２（二酸化チタン）、ＨｆＯ２（酸化ハフニウム）、Ｎｂ２Ｏ５（五酸化ニオブ）、Ｔａ２Ｏ５（五酸化タンタル）、ＡｌＯ３（酸化アルミニウム）、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、ＺｎＳｅ（セレン化亜鉛）、およびＳｉ３Ｎ４（窒化ケイ素）等が挙げられる。相対的に屈折率の低い誘電体層ｂの材料（比較的低屈折率材料）としては、ＳｉＯ２（二酸化ケイ素）、ＭｇＦ２（フッ化マグネシウム）、およびＣａＦ２（フッ化カルシウム）等が挙げられる。ただし、誘電体層ａ、ｂは屈折率が相対的に異なればよいので、比較的高屈折率材料の群から、あるいは、比較的低屈折率材料の群から、両誘電体層の材料を選択してもよい。
【００６９】
各誘電体層の膜厚は、膜厚均一性の観点から、好ましくは３〜２００ｎｍ程度である。一般的に、可視光域（約４００〜約７００ｎｍの波長域）において、適度に光を反射させ、ある程度の透過率を確保するため、光反射層の反射率を５〜８０％程度に調整することが好ましい。反射率は、各誘電体層の屈折率、各誘電体層の膜厚、および誘電体層の層数によって、調整することができる。層数は特に制限されず、製造コストの観点から、好ましくは約２０層以下であり、この場合、光反射層の総厚は６〜２０００ｎｍ程度となる。
【００７０】
（第２の架橋硬化樹脂層）
本発明の中間積層体は必要に応じて、第１の架橋硬化樹脂層（１２）上または必要に応じて設けられる光反射層等の機能層（１３）上に、第２の架橋硬化樹脂層（１４）を有することができる。この態様は、第１の架橋硬化樹脂層が表面に微細凹凸パターンを有する場合において有効である。合わせガラス等の積層体の製造時の熱圧着工程において、第１の架橋硬化樹脂層に含まれる微細凹凸パターンに加わる圧力を第２の架橋硬化樹脂層が分散させ、加圧によるパターンの変形を抑制することができる。
【００７１】
第２の架橋硬化樹脂層は、活性エネルギー線硬化性化合物および／または熱硬化性化合物を含む硬化性組成物を架橋硬化して得られ、用いて好適な材料と形成方法は第１の架橋硬化樹脂層と同様である。
第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂（架橋硬化樹脂）と第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂（架橋硬化樹脂）のＪＩＳ７１４２に準拠して測定される屈折率は、良好な透過視認性を有する合わせガラス等の積層体が得られることから、下記式（２）を充足することが好ましい。
｜ｎ（Ｄ）−ｎ（Ｂ）｜≦０．０５・・・式（２）
（上記式中、ｎ（Ｂ）は第１の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率であり、ｎ（Ｄ）は第２の架橋硬化樹脂層の構成樹脂の屈折率である。）
上記式で定義される屈折率差が０．０５超では、合わせガラス等の積層体において、第１の架橋硬化樹脂層および／または第２の架橋硬化樹脂層の端辺が暗線として視認され、透過視認性が低下する恐れがある。上記屈折率差が０．０５以下であれば、第１の架橋硬化樹脂層と第２の架橋硬化樹脂層との間の屈折率差が充分に小さく、これらの層を一体のように視認することができる。
【００７２】
合わせガラス等の積層体のヘイズが抑制され、良好な透過視認性を有する合わせガラス等の積層体が得られることから、第２の架橋硬化樹脂層の第１の架橋硬化樹脂層とは反対側の表面は、平滑面であることが好ましく、鏡面であることがより好ましい。
【００７３】
（第２の接着層）
本発明の中間積層体は必要に応じて、第１の接着層とは反対側の面に、第２の接着層（１５）を有することができる。第２の接着層（１５）は、第２の透光性基材と第２の接着層（１５）に接する層とを接着可能な層であり、その材料としては、合わせガラスの中間膜用の樹脂フィルム等が好ましく用いられる。第２の接着層は、単層構造でも積層構造でもよい。
第２の接着層を積層構造とする場合、第２の接着層は、着色領域、光吸収機能、光反射機能、遮音機能、光散乱機能、発光機能、導電機能、繊維含有機能、二重像防止機能、および保護機能からなる群から選択される１つ以上の機能を有する機能性層として機能することも可能である。
【００７４】
第２の接着層の構成樹脂としては、接着性および合わせガラス等の積層体の透過視認性の観点から、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂、スチレン―ビニルジエン系共重合体樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体樹脂、塩化ビニル樹脂、およびウレタン樹脂等が挙げられる。これらは１種または２種以上用いることができる。第１の接着層と同様、耐候性、曲げ強度等の強度、および耐貫通性の観点から、ポリビニルアセタール樹脂およびアイオノマー樹脂等が好ましい。
本発明の中間積層体およびこれを用いた合わせガラス等の積層体の透明性の観点から、第１の接着層の構成樹脂と同じ樹脂を選択することが好ましい。ただし、変性率等のパラメータは、要求される物性に応じて、適宜設計することができる。
用いて好適なポリビニルアセタール樹脂およびアイオノマー樹脂の特性および製造方法は、第１の接着層と同様である。第２の接着層は、第１の接着層と同様、可塑剤および他の任意の添加剤を含んでいてもよい。
第２の接着層として用いて好適な樹脂フィルムの製造方法は、第１の接着層と同様である。
【００７５】
一態様において、第２の接着層は、第１の接着層と同様、ポリビニルアルコールまたはエチレンビニルアルコールコポリマー等のポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化によって製造されるポリビニルアセタール樹脂を含むことができる。この場合、第２の接着層は、良好な製膜性および熱圧着性が得られやすい観点、並びに、本発明の中間積層体を用いた乗物用グレージング材において衝突時の頭部衝撃が軽減されやすい観点から、架橋されていないポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、架橋されたポリビニルアセタール樹脂を含んでいてもよい。ポリビニルアセタール樹脂の架橋方法については、第１の接着層の説明を参照されたい。
【００７６】
好ましい態様において、第２の接着層は好ましくは、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことができる。
上記したように、一般的に、第１の接着層および／または第２の接着層が可塑剤を含み、これらの層間の可塑剤の移行が阻害されない場合（例えばこれらの層が部分的に接する場合）、合わせガラス等の積層体の製造後に、時間経過と共に徐々に可塑剤の移行が起こり、最終平衡状態では第１の接着層と第２の接着層に含まれる可塑剤量が同程度となる傾向がある。
【００７７】
第２の接着層の可塑剤含有量、すなわち第２の接着層の材料である樹脂フィルム中の可塑剤含有量は特に制限されず、耐衝撃性に優れた合わせガラス等の積層体が得られやすいことから、第１の接着層の材料である樹脂フィルム中の可塑剤含有量よりも多いことが好ましく、樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総量に対して、好ましくは１６．０質量％以上、より好ましくは１６．１〜３６．０質量％、特に好ましくは２２．０〜３２．０質量％、最も好ましくは２６．０〜３０．０質量％である。
また、可塑剤の添加量を比較的多くすることで、第２の接着層に遮音機能を付与することができる。この場合、第２の接着層の材料である樹脂フィルム中の可塑剤含有量は、樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総量に対して、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上、さらに好ましくは３０〜５０質量％、特に好ましくは３１〜４０質量％、最も好ましくは３２〜３５質量％である。
なお、第２の接着層が比較的高濃度に可塑剤を含み、遮音機能を有する場合、必要に応じて可塑剤を含む第１の接着層との組合せによって、本発明の中間積層体またはこれを用いた合わせガラス等の積層体の遮音機能を調整することができる。
可塑剤の例示は、第１の接着層と同様である。
【００７８】
第１の接着層が少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂を含み、必要に応じて可塑剤を含み、第２の接着層が少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂を含み、好ましくは可塑剤を含む場合、第１の接着層を構成する少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量と、第２の接着層を構成する少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量との差は、好ましくは４質量％以下、より好ましくは２質量％以下、特に好ましくは１質量％以下である。
水酸基量の差が上記上限値以下であると、合わせガラス等の積層体において可塑剤が移行した後の平衡状態において、第１の接着層と第２の接着層との屈折率差が充分に小さくなり、第１の接着層または第２の接着層の端辺が視認されにくく、好ましい。
【００７９】
また、少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂を含み、必要に応じて可塑剤を含む第１の接着層を構成するポリビニルアセタール樹脂の水酸基量を、少なくとも１種のポリビニルアセタール樹脂を含み、好ましくは可塑剤を含む第２の接着層を構成するポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも低くし、合わせガラス等の積層体において可塑剤が移行した後の平衡状態における第２の接着層中の平均可塑剤量を３０質量％以上とすることが好ましい。この場合、第１の接着層を構成するポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、第２の接着層を構成するポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも５質量％以上低いことが好ましく、８質量％以上低いことがより好ましい。水酸基量の差をこのように規定することで、合わせガラス等の積層体の平衡状態における第２の接着層中の可塑剤量を充分に高くすることができ、遮音機能を有する合わせガラス等の積層体が得られやすい。
【００８０】
第２の接着層は、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）等の用途において、視認者から見て上方から下方に向けて厚みが徐々に薄くなる厚みプロファイル（くさび形の厚みプロファイル）を有していてもよい。かかる構成では、第１の架橋硬化樹脂層の表面に光学機能を有する微細凹凸パターンを付与しない場合にも、二重像等の視認不良を抑制する効果が得られる。
【００８１】
第２の接着層は、任意の機能成分を含むことができる。
耐候性向上等の観点から、第２の接着層は紫外線吸収剤を含むことが好ましい。第２の接着層の紫外線透過率は特に制限されず、好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下である。
第２の接着層は、赤外線を吸収または反射する性質を有するナノ粒子を含むことができ、この場合、第２の接着層は赤外線遮蔽層として機能することができる。
第２の接着層は、顔料および／または染料を含む着色層であってもよい。自動車フロントガラス等の用途では、第２の接着層は、カラーグラデーションを有していてもよい。
【００８２】
［中間積層体の製造方法］
本発明の中間積層体の製造方法は、特に制限されない。
本発明に係る一実施形態の中間積層体の製造方法は、
第１の接着層（１１）の材料として樹脂フィルムを用意する工程（Ｓ１）と、
上記樹脂フィルム上に第１の架橋硬化樹脂層の材料である架橋硬化性組成物（未架橋硬化材料）を塗工する工程（Ｓ２）（塗工工程）と、
塗工層を架橋硬化して第１の架橋硬化樹脂層（１２）を形成する工程（Ｓ４）（架橋硬化工程）とを有する。
【００８３】
第１の接着層の塗工面には予めコロナ処理等の表面処理を施しておいてもよい。
架橋硬化性組成物（未架橋硬化材料）の塗工方法は特に制限されず、バーコート法、ナイフコート法、カーテンフローコート法、ロールコート法、ディッピングコート法、スプレーコート法、およびスピンコート法等が挙げられる。
【００８４】
架橋硬化方法は、架橋硬化性組成物に含まれる重合性化合物の種類に応じて、適宜選択される。
重合性化合物として活性エネルギー線硬化性化合物を用いる場合、紫外線および電子線等の活性エネルギー線の照射により、架橋硬化を行うことができる。簡便かつ安価である点で、紫外線照射が好ましい。紫外光源としては特に制限されず、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、メタルハライドランプ、カーボンアーク、およびキセノンランプ等が挙げられる。中でも、波長３６５ｎｍを中心とした紫外線が比較的多く放射される高圧水銀灯およびメタルハライドランプ等が好ましい。
重合性化合物として熱硬化性化合物を用いる場合、加熱により架橋硬化を行うことができる。
重合性化合物として活性エネルギー線硬化性化合物と熱硬化性化合物とを併用する場合、架橋硬化性組成物に対して活性エネルギー線照射と加熱を行うことで、架橋硬化を行うことができる。
【００８５】
工程（Ｓ２）（塗工工程）と工程（Ｓ４）（架橋硬化工程）との間に、架橋硬化性組成物からなる塗工層の表面に、付与したい微細凹凸パターンの反転パターンを有する型を押し付ける工程（Ｓ３）（パターン転写工程）を追加し、工程（Ｓ４）（架橋硬化工程）後に型から第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層とを含む中間積層体を取り外す工程（Ｓ５）（離型工程）を追加してもよい。
これらの工程を追加することで、第１の架橋硬化樹脂層の表面に微細凹凸パターンを有する中間積層体を得ることができる。
【００８６】
活性エネルギー線硬化を行う場合、第１の接着層の材料である樹脂フィルムと型のそれぞれについて用いる活性エネルギー線の波長に応じた透過率を考慮し、活性エネルギー線の透過率の高い片側または両側から活性エネルギー線照射を行うことができる。
例えば、型として、銅およびニッケル等の金型を用いる場合、透明性の高い第１の接着層の材料である樹脂フィルム側から紫外線等の活性エネルギー線を照射することが好ましい。活性エネルギー線として紫外線を用いる場合、第１の接着層の材料である樹脂フィルム中の紫外線吸収剤の含有量は少なく、充分な紫外線透過率を有していることが好ましい。
熱硬化を行う場合、塗工層に予め加熱された型を押し当ててパターン転写と硬化を同時に実施してもよいし、塗工層に型を押し当てた後に加熱を実施してもよい。
【００８７】
第１の架橋硬化樹脂層に対して付与したい微細パターンの反転パターンを有する型は、マスク露光法、電子線リソグラフィ法、および干渉露光法等の公知方法にて製造することができる。その他、大面積化に対応することができる、自己組織化といわれるアルミニウム等の陽極酸化、および微粒子配置等の方法も挙げられる。
型は、銅およびニッケル等の金型でもよいし、さらに金型を用いて成形された樹脂型でもよい。
【００８８】
中間積層体が第１の架橋硬化樹脂層（１２）上に光反射層等の機能層（１３）を有する場合、中間積層体の製造方法は、第１の架橋硬化樹脂層（１２）上に光反射層等の機能層（１３）を形成する工程を有することができる。
第１の架橋硬化樹脂層（１２）上への光反射層等の機能層（１３）の形成方法としては特に制限されず、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、およびディップコーティング法等が挙げられる。
【００８９】
中間積層体が第１の架橋硬化樹脂層（１２）上または光反射層等の機能層（１３）上に第２の架橋硬化樹脂層（１４）を有する場合、中間積層体の製造方法は、第２の架橋硬化樹脂層（１４）を形成する工程を有することができる。第２の架橋硬化樹脂層（１４）を形成する工程は、第１の架橋硬化樹脂層（１２）を形成する工程と同様、塗工工程と架橋硬化工程とを含むことができる。
中間積層体が第２の接着層（１５）を有する場合、第２の架橋硬化樹脂層（１４）は第２の接着層（１５）の材料である樹脂フィルム上に形成してもよい。
【００９０】
中間積層体が第２の接着層（１５）を有する場合、中間積層体の製造方法は、表面に第１の架橋硬化樹脂層（１２）および必要に応じて機能層（１３）が形成された第１の樹脂フィルム（第１の接着層（１１）の材料）と、必要に応じて表面に第２の架橋硬化樹脂層（１４）が形成された第２の樹脂フィルム（第２の接着層（１５）の材料）とを熱圧着する工程を有することができる。
【００９１】
各部材を重ねる方法は特に制限されない。例えば、第１のロールから、一方の表面に第１の架橋硬化樹脂層および必要に応じて機能層が形成された所望の幅の第１の樹脂フィルム（第１の接着層の材料）を連続的に供給し、その上に、第２のロールから、一方の表面に必要に応じて第２の架橋硬化樹脂層が形成された所望の幅の第２の樹脂フィルム（第２の接着層の材料）を連続的に供給し、得られた中間積層体を所望の長さに切断してもよい。
一方の表面に第１の架橋硬化樹脂層および必要に応じて機能層が形成された所望の幅の第１の樹脂フィルム（第１の接着層の材料）と一方の表面に必要に応じて第２の架橋硬化樹脂層が形成された所望の幅の第２の樹脂フィルム（第２の接着層の材料）をそれぞれ予め所望のサイズに切断した後、これらを重ねてもよい。
自動車のフロントガラス等の用途では、ロールから供給された第２の樹脂フィルムを加熱、延伸、切断し、扇型状等の任意の形状に加工したものを、一方の表面に第１の架橋硬化樹脂層および必要に応じて機能層が形成された所望の幅の第１の樹脂フィルム上に重ねてもよい。
【００９２】
［合わせガラス等の積層体］
本発明の積層体は、上記の本発明の中間積層体と、この中間積層体を挟持する一対の透光性基材とを含む。
透光性基材としては、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、および熱線吸収板ガラス等の無機ガラス基材；メタクリル系樹脂およびポリカーボネート樹脂等の透明樹脂を含む樹脂基材が挙げられる。これらは１種または２種以上用いることができる。透光性基材は、無色でも有色でもよく、透明でも非透明でもよい。透光性基材の厚みは特に制限されず、好ましくは０．５〜１００ｍｍである。
【００９３】
本発明の積層体の紫外線透過率は特に制限されず、耐候性向上等の観点から、好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下である。
第２の接着層が適量の紫外線吸収剤を含むことで、第２の接着層および積層体全体の紫外線透過率を低く調整することができる。
【００９４】
上記したように、第１の接着層および／または第２の接着層が可塑剤を含み、これらの層間の可塑剤の移行が阻害されない場合（例えばこれらの層が部分的に接する場合）、合わせガラス等の積層体の製造後に、時間経過と共に徐々に可塑剤の移行が起こり、最終平衡状態では第１の接着層と第２の接着層に含まれる可塑剤量が同程度となる傾向がある。
この平均可塑剤量は特に制限されず、好ましくは１８〜３５質量％、より好ましくは２０〜３０質量％、特に好ましくは２５〜２９質量％である。最終平衡状態において第１の接着層と第２の接着層の可塑剤量が同程度になることで、例えば衝突時の乗車人物の頭部への衝撃が緩和される等、合わせガラス等の積層体の所望の特性が得られやすい。第１の接着層および第２の接着層の可塑剤含有量、これらの層の厚み等によって、平均可塑剤量を調整することができる。
【００９５】
［合わせガラス等の積層体の製造方法］
本発明の中間積層体を用いて、合わせガラス等の積層体を製造することができる。
第１実施形態の積層体の製造方法において、第１の透光性基材（２１）上に、表面に第１の架橋硬化樹脂層（１２）および必要に応じて機能層（１３）が形成された第１の樹脂フィルム（第１の接着層の材料）と、表面に必要に応じて第２の架橋硬化樹脂層（１４）が形成された第２の樹脂フィルム（第２の接着層の材料）と、第２の透光性基材（２２）とを順次重ね、熱圧着することで、合わせガラス等の積層体を製造することができる。
各部材の重ね順序は適宜設計変更することができる。
【００９６】
第２実施形態の積層体の製造方法において、第１の接着層（１１）と第１の架橋硬化樹脂層（１２）と第２の接着層（１５）を含む第５実施形態の中間積層体（５）を一対の透光性基材で挟持し、熱圧着することで、合わせガラス等の積層体を製造することができる。
【００９７】
上記第１または第２実施形態の積層体の製造方法において、積層を繰り返し、１つの第１の接着層、１つの第１の架橋硬化樹脂層、および１つの第２の接着層を含む積層ユニットを複数組含む合わせガラス等の積層体を製造してもよい。
【００９８】
上記第１実施形態の積層体の製造方法において、熱圧着工程は、第１の透光性基材と第１実施形態の中間積層体（１）と第２の透光性基材とを重ねた予備積層体を、比較的低い圧力で加圧しながら、第１の接着層および第２の接着層が軟化する比較的低い温度で加熱して予備接合を行う予備圧着工程と、予備圧着工程後の積層体に対して、オートクレーブ等を用いて、より高い圧力とより高い温度で熱圧着を行う本圧着工程との２段階で行うことが好ましい。
上記方法では、層間の空気を除去するために、脱気しながら予備圧着工程を実施することが好ましい。
【００９９】
上記第２実施形態の積層体の製造方法においては、表面に第１の架橋硬化樹脂層（１２）および必要に応じて機能層（１３）が形成された第１の樹脂フィルム（第１の接着層の材料）と、表面に必要に応じて第２の架橋硬化樹脂層（１４）が形成された第２の樹脂フィルム（第２の接着層の材料）とが予め接着されているので、熱圧着工程では、予備圧着工程を実施せずに、直接本圧着工程を実施することができる。
【０１００】
予備圧着方法としては、層間の空気を除去しながら互いに隣接する層を予備接合する観点から、バキュームバッグ法、バキュームリング法、および真空ラミネーター法等の方法を用いて、減圧脱気しながら予備加熱を行う方法；一対のニップロールを用いて脱気と予備加熱を行う方法；および加熱しながら圧縮する方法等が好ましい。
【０１０１】
バキュームバッグ法またはバキュームリング法では、例えば約２×１０４Ｐａの圧力、１３０〜１４５℃の温度で予備圧着工程を実施することができる（例えば、欧州特許第１２３５６８３号明細書等を参照されたい。）
真空ラミネーター法では、加熱かつ減圧可能なチャンバーを用い、通常は、１〜３×１０４Ｐａの圧力、１００〜２００℃、好ましくは１３０〜１６０℃の温度、処理時間約２０〜約６０分の条件で、予備圧着工程を実施することができる。真空ラミネーター法を用いる場合、温度および圧力によっては、オートクレーブを用いた熱圧着工程を実施しなくてもよい。
オートクレーブを用いた本圧着工程は例えば、約１×１０６〜約１．５×１０６Ｐａの圧力、約１００〜約１４５℃の温度、処理時間２０分〜２時間程度の条件で、実施することができる。
【０１０２】
以上説明したように、本発明の中間積層体は、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層とを含む。本発明の中間積層体では、第１の架橋硬化樹脂層の表面に必要に応じて、任意のパターンの微細凹凸パターンを形成することができ、付与したい機能に応じてパターン設計を自由に行うことができる。第１の架橋硬化樹脂層は、塗工工程と架橋硬化工程とを含む方法により簡易に形成することができる。第１の架橋硬化樹脂層への微細凹凸パターンの付与は、架橋硬化前の塗工層の表面にパターン転写を行うことで、簡易に実施することができる。
本発明によれば、合わせガラス等の積層体に用いて好適で、各種機能を簡易な方法で付与することができ、付与する機能の設計自由度の高い中間積層体とその製造方法を提供することができる。
中間積層体の各層の組成および各層の屈折率差等を好適化することで、合わせガラス等の積層体において、中間積層体に含まれる層の端辺が暗線として視認されない、または視認されたとしても無視できる程度であり、透過視認性に優れた中間積層体を提供することができる。
本発明の中間積層体を用いることで、各種機能を有する合わせガラス等の積層体を提供することができ、積層体の機能設計を自由に行うことができる。
本発明の中間積層体の各層の組成および物性を好適化することにより、高温下での透光性基材の位置ずれが抑制され、耐候性に優れ、透過視認性に優れた合わせガラス等の積層体を提供することができる。
【０１０３】
［用途］
本発明の中間積層体を含む積層体は、建物および乗物等に使用される合わせガラスまたはグレージング材として好適に使用することができる。汽車、電車、自動車、船舶、および航空機等の乗物用途では、フロントガラス、リアガラス、ルーフガラス、およびサイドガラス等に好適に使用することができる。
【０１０４】
ハーフミラー層を含む本発明の中間積層体を含む合わせガラス等の積層体は、プロジェクタ等から投影される映像光を効率良く反射させる一方、外光はそのまま透過させる機能を有することができる。そのため、車速等の基本情報、道路状況、および注意喚起情報等の各種情報を表示するヘッドアップ・ディスプレイ（ＨＵＤ）用コンバイナ等に好適に用いることができる。「コンバイナ」は、ＨＵＤにおいて、上記各種情報を表示するために用いられる透明な板状部材である。
本発明の積層体をＨＵＤに用いることで、例えば、以下のような効果が得られる。現状では、ＨＵＤの構成部材の１つである凹面鏡は、運転席前方の車両内部に組み込まれている。ハーフミラー層を含む本発明の中間積層体を含む積層体を用い、第１の架橋硬化樹脂層のパターンを凹面鏡の形状に光学設計することにより、フロントガラスに凹面鏡の機能を持たせることが可能となる。この場合、運転席前方にあるＨＵＤ関連の部材スペースを小さくすることができ、好ましい。
【０１０５】
ハーフミラー層を含む本発明の中間積層体を含む合わせガラス等の積層体を建物内部の仕切りガラスおよび屋外建物ガラス等に用いる場合、プロジェクタ等から投影される映像光を効率良く反射させることができ、さらには反射の際に映像光を任意の方向に出射することも可能である。そのため、積層体の近傍にプロジェクタ等を設置することも可能であり、プロジェクタ等の設置自由度が高くなる。
【０１０６】
その他、本発明の中間積層体を含む合わせガラス等の本発明の積層体は、プロジェクタ等の映写機器を用いて、コンピューターグラフィックス（ＣＧ）を空間等に映し出し、必要に応じて音と同期させるプロジェクションマッピングにおいて、映像表示用の部材としても用いることができる。
【実施例】
【０１０７】
以下、本発明に係る実施例、および比較例について説明する。
［評価項目および評価方法］
評価項目および評価方法は、以下の通りである。
（ポリビニルアセタール樹脂の評価）
＜水酸基量＞
ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８に準拠して、ポリビニルアセタール樹脂またはポリビニルアセタール樹脂混合物の水酸基量を求めた。【０１０８】
＜粘度＞
ポリビニルアセタール樹脂またはポリビニルアセタール樹脂混合物の粘度は、溶媒としてトルエンとエタノールとを質量比１：１で混合した混合溶媒を用いて１０質量％に調整した溶液について、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて、２０℃、３０ｒｐｍの条件で測定した。【０１０９】
（フィルムの評価）
＜全光線透過率＞
ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準じて、ヘーズメータ（村上色彩研究所製、ＨＭ−１５０）を用いて、全光線透過率を測定した。【０１１０】
＜紫外線透過率＞
透過率評価分光光度計（Ｕ−４０００、日立製作所社製）を用いて、３８０ｎｍ、３９０ｎｍ、４００ｎｍの各波長における透過率を測定し、これらの透過率の平均値を紫外線透過率とした。【０１１１】
（フィルムと架橋硬化樹脂の評価）
＜屈折率＞
ＪＩＳ  Ｋ  ７１４２に基づいて、屈折率を測定した。【０１１２】
（中間積層体の評価）
＜光反射層の厚み＞
光反射層を含む中間積層体の両面および側面に全体的にエポキシ樹脂を付着させ、常温での樹脂硬化により全体を固めた。次いで、ミクロトーム（ライカ  マイクロシステムズ株式会社製「ＬＥＩＣＡ  ＥＭ  ＵＣ６／ＦＣ６」）を用いて、固めた中間積層体を厚み方向に切断し、断面観察用の薄膜切片を作製した。反射型電子顕微鏡(ＪＥＯＬ社製「ＪＳＭ−７６００Ｆ」)を用いて、得られた薄膜切片の表面（露出した断面）を観察し、光反射層の各誘電体層の最大厚みを求めた。【０１１３】
＜第１の接着層の外観評価（皺の有無の確認）＞
第１の接着層上に、硬化性組成物を塗工し、塗工層を架橋硬化して第１の架橋硬化樹脂層を形成した２層構造の試験片について、第１の接着層を目視観察し、硬化収縮により生じた皺の有無を確認し、下記基準にて外観評価した。
Ｚ１：第１の接着層は、皺がなく、平坦であった。
Ｚ２：第１の接着層に小さな皺が見られた。【０１１４】
（積層体（合わせガラス）の評価）
＜ヒートスライド試験＞
積層体ｆ（合わせガラス）について、幅１００ｍｍおよび長さ２７０ｍｍの寸法にカットし、第２の接着層に接する第２のガラス板の第２の接着層側とは反対側の面に１ｋｇの錘を貼りつけた。積層体ｆ（合わせガラス）が床面に接しないように第１の接着層に接する第１のガラス板のみを冶具に固定した後、積層体ｆ（合わせガラス）を１００℃の恒温槽内に１２０時間静置した。試験終了後に、第２の接着層に接する第２のガラス板が試験前に対して移動した長さを測定した。下記基準にて評価した。
Ｙ１：移動した長さは２０ｍｍ未満であった。
Ｙ２：移動した長さは２０ｍｍ以上であった。【０１１５】
＜落球試験（耐衝撃性）＞
ＪＩＳ  Ｒ  ３２１２に基づいて落球試験を実施し、下記基準にて評価した。
Ｘ１：ガラス板は割れたが、ガラス片はほとんど飛散しなかった。
Ｘ２：ガラス板が割れ、ガラス片が飛散した。【０１１６】
＜耐候性試験＞
積層体ｆ（合わせガラス）から１０ｃｍ×１０ｃｍの試験片を切り出し、以下の条件で耐候性試験を実施した。
試験装置：アイスーパーＵＶテスター（岩崎電気社製、ＳＵＶ−Ｆ１１型）、
紫外線強度：１００ｍＷＺｃｍ２、
波長：２９５−４５０ｎｍ、
ブラックパネル温度：６３℃、
照射距離：２３５ｍｍ、
照射時間：３００時間。
試験終了後の試験片を目視観察し、下記基準にて外観評価した。
Ｗ１：第１および第２の架橋硬化樹脂層はいずれも無色のままでだった
Ｗ２：第１または第２の架橋硬化樹脂層にわずかながらも黄変が見られた。【０１１７】
＜透過視認性＞
積層体ｆ（合わせガラス）を目視観察し、下記基準にて透過視認性を評価した。
Ｖ１：透光性が高く、接着層および架橋硬化樹脂層の端辺が見えなかった。
Ｖ２：正面および／または斜めの方向からガラス面を目視したとき、架橋硬化樹脂層の存在しない部分に、薄く白っぽい曇りが見られた。
Ｖ３：架橋硬化樹脂層の端辺が薄い暗線として視認された。
Ｖ４：正面および／または斜めの方向からガラス面を目視したとき、接着層の存在部分の一部に薄い干渉模様が視認された。
Ｖ５：接着層の端辺が暗線として鮮明に視認された。【０１１８】
［ポリビニルアセタール樹脂］
ポリビニルアセタール樹脂として、表１に示す物性の３種の樹脂（Ａ１−１）〜（Ａ１−３）を用意した。これらはいずれも公知方法にて、ポリビニルアルコール樹脂をｎ−ブチルアルデヒドを用いてアセタール化して得られたポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）である。
表中、「粘度」は、溶媒としてトルエンとエタノールとを質量比１：１で混合した混合溶媒を用いて１０質量％に調整した溶液について、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて、２０℃、３０ｒｐｍの条件で測定された粘度である。【０１１９】
【表１】
2020067338.tif 000003
【０１２０】
［製造例１〜５］「ポリビニルアセタール樹脂混合物とこれを含むフィルムの製造例」
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ１−１）〜（Ａ１−３）のうち２種を表２に示す組成で配合し、二軸押出機（（株）テクノベル製、ＫＺＷ２０ＴＷ−４５ＭＧ−ＮＨ−６００）を用いて、２５０℃にて溶融混練し押出して、ポリビニルアセタール樹脂混合物（Ａ２−１）〜（Ａ２−５）を製造した。得られた各樹脂混合物について、粘度（溶媒としてトルエンとエタノールとを質量比１：１で混合した混合溶媒を用いて１０質量％に調整した溶液について、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて、２０℃、３０ｒｐｍの条件で測定される粘度）を測定した。【０１２１】
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ１−１）〜（Ａ１−３）のうち２種と、可塑剤（Ｋ−１）（トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート（３Ｇ８））と、紫外線吸収剤（Ｕ−１）（ＢＡＳＦ社製「ＴＩＮＵＶＩＮ３２６」）とを表２に示す組成で配合し、二軸押出機（（株）テクノベル製、ＫＺＷ２０ＴＷ−５ＭＧ−ＮＨ−６００）を用いて、２６０℃で溶融混練しＴダイからフィルム状に押出し、複数の冷却ロールを用いて冷却し、一対の引き取りロールで引き取り、表２に示す厚みのポリビニルアセタール樹脂含有フィルム（Ｓ１）〜（Ｓ５）を製造した。
なお、ポリビニルアセタール樹脂混合物（Ａ２−１）〜（Ａ２−５）は、粘度測定用に調整したものであり、その組成は、フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂混合物と同組成である。
表中、紫外線吸収剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との合計量に対する添加量（ｐｈｒ）である。
各例において得られたフィルムの評価結果を表２に示す。【０１２２】
［製造例６〜１０］「ポリビニルアセタール樹脂を含むフィルムの製造例」
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ１−１）〜（Ａ１−３）のうち１種と、可塑剤（Ｋ−１）（トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサノエート（３Ｇ８））と、紫外線吸収剤（Ｕ−１）（ＢＡＳＦ社製、ＴＩＮＵＶＩＮ３２６）とを表２に示す組成で配合し、製造例１〜５と同様にして、表２に示す厚みのポリビニルアセタール樹脂含有フィルム（Ｓ６）、（Ｓ７）、（Ｐ１）〜（Ｐ３）を製造した。
各例において得られたフィルムの評価結果を表２に示す。【０１２３】
【表２】
2020067338.tif 000004
【０１２４】
［アイオノマーフィルムの用意］
市販のアイオノマーフィルムを用意した。
（Ｓ８）エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマーフィルム、クラレ社製「ＳｅｎｔｒｙＧｌａｓ（Ｒ）Ｉｎｔｅｒｌａｙｅｒ」（可塑剤非含有、紫外線吸収剤非含有）、
（Ｐ４）エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマーフィルム、クラレ社製「ＳｅｎｔｒｙＧｌａｓ（Ｒ）Ｉｎｔｅｒｌａｙｅｒ」（可塑剤非含有量、紫外線吸収剤含有量：アイオノマーに対して０．１５ｐｈｒ）。
各アイオノマーフィルムの評価結果を表３に示す。【０１２５】
【表３】
2020067338.tif 000005
【０１２６】
［ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムの用意］
市販のＰＥＴフィルムを用意した。
（ＰＥＴ１）東洋紡社製の透明ＰＥＴフィルム「Ａ−４３００」（厚み１５０μｍ、可塑剤非含有、紫外線吸収剤非含有）。【０１２７】
［製造例２１、２２］
ライトアクリレートＨＯＡ−ＭＳ（共栄社化学製）と、アロニックスＭ１１０（東亞合成社製）と、アートレジンＵＮ−９０００Ｈ（根上工業社製）と、光重合開始剤Ｉｒｇａｃｕｒｅ１８４（ＩＧＭ  Ｒｅｓｉｎｓ  Ｂ．Ｖ．社製）とを表４に示す組成で配合し、架橋硬化性組成物（Ｂ１）、（Ｂ２）を調製した。
表中、光重合開始剤の添加量は、モノマー合計量に対する添加量（ｐｈｒ）である。
得られた架橋硬化性組成物を型に流し込み、紫外線（中心波長：３６５ｎｍ）を１０秒間照射して硬化させて得られたフィルム状の硬化物（架橋硬化樹脂）について、屈折率を測定した。評価結果を表４に示す。【０１２８】
【表４】
2020067338.tif 000006
［実施例１］
銅板の表面に対して公知方法にて切削加工を施して、レンズ直径１０ｃｍ、レンズピッチ３００μｍのサーキュラフレネルレンズ形状の凸部の反転パターンを形成し、その上に、ニッケルメッキ処理を施して、金型を作製した。
第１の接着層の材料としてのポリビニルアセタール樹脂含有フィルム（Ｓ１）の一方の表面上に、スロットダイを用いて架橋硬化性組成物（Ｂ１）を塗工した。次いで、架橋硬化性組成物からなる塗工層の表面に、上記金型のパターン面を押し付けた。この状態のまま、フィルム（Ｓ１）側から、メタルハライドランプを用い、照射量５００ｍＪ／ｃｍ２の条件で紫外線（中心波長：３６５ｎｍ）を照射することにより、塗工層を架橋硬化して第１の架橋硬化樹脂層を形成した。次いで、金型から、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層とからなる２層構造の中間積層体（ｂ１）を取り外した。
主な製造条件と評価結果を表５に示す。【０１２９】
次に、縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさの中間積層体（ｂ１）を切り出し、これを縦３０ｃｍ、横３０ｃｍ、厚み３ｍｍの第１のガラス板上に配置した。このとき、中間積層体（ｂ１）の第１の接着層がガラス板と接し、中間積層体（ｂ１）の中心とガラス板の中心とが合うように、配置を行った。さらに、中間積層体（ｂ１）上に、第２の接着層の材料としての縦３０ｃｍ、横３０ｃｍのフィルム（Ｐ１）、および縦３０ｃｍ、横３０ｃｍ、厚み３ｍｍの第２のガラス板を順次重ねて、予備積層体を得た。
次いで、予備積層体を真空バッグ内に入れ、真空ポンプを用いて室温で１５分間、真空バッグの内部を減圧にした後、減圧状態を維持したまま１００℃まで昇温し、６０分間加熱した（予備圧着）。常温まで降温後、常圧に戻し、予備圧着後の積層体を取り出した。
次いで、予備圧着後の積層体をオートクレーブ内に入れ、１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理し、積層体ｆ１（合わせガラス）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表５に示す。【０１３０】
［実施例２〜７］
第１の接着層の材料として表５に示すＰＶＢ含有フィルムを用いた以外は実施例１と同様にして、中間積層体（ｂ２）〜（ｂ７）および合わせガラスである積層体（ｆ２）〜（ｆ７）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表５に示す。【０１３１】
［実施例８］
第２の架橋硬化樹脂層の材料として架橋硬化性組成物（Ｂ２）を用いた以外は実施例１と同様にして、中間積層体（ｂ８）および合わせガラスである積層体（ｆ８）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表５に示す。【０１３２】
［実施例９］
第１の接着層の材料としてアイオノマーフィルム（Ｓ８）を用い、第２の接着層の材料としてＰＶＢ含有フィルム（Ｐ３）を用いた以外は実施例１と同様にして、中間積層体（ｂ９）および合わせガラスである積層体（ｆ９）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表５に示す。【０１３３】
【表５】
2020067338.tif 000007
【０１３４】
［実施例１０］
実施例１で得られた中間積層体（ｂ１）の第１の架橋硬化樹脂層上に、真空蒸着法により、ＴｉＯ２（屈折率：２．４９３）の層（第１の誘電体層）とＳｉＯ２（屈折率：１．４５７）の層（第２の誘電体層）を交互に合計で６層となるように蒸着して、誘電体多層膜からなる光反射層（ハーフミラー層）を形成した。このようにして、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層と光反射層（ハーフミラー層）との３層構造の中間積層体（ｃ１０）を作製した。各誘電体層の最大厚みは１６０ｎｍであり、光反射層の総厚みは８００ｎｍであった。
得られた中間積層体（ｃ１０）を用いた以外は実施例１と同様に、第１の接着層の下に第１のガラス板を配置し、光反射層上にＰＶＢ含有フィルム（Ｐ１）と第２のガラス板とを順次重ね、２段階の熱圧着を実施して、合わせガラスである積層体（ｆ１０）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表６に示す。【０１３５】
［実施例１１］
実施例１０で得られた中間積層体（ｃ１０）の光反射層上に架橋硬化性組成物（Ｂ１）を塗工し、表面が鏡面であるニッケル金属板をその鏡面が塗工面に接するように押し付けた。この状態のまま、フィルム（Ｓ１）側から、メタルハライドランプを用い、照射量５００ｍＪ／ｃｍ２の条件で紫外線（中心波長：３６５ｎｍ）を照射することにより、塗工層を架橋硬化して第２の架橋硬化樹脂層を形成した。次いで、ニッケル金属板から、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層と光反射層と第２の架橋硬化樹脂層との４層構造の中間積層体（ｄ１１）を取り外した。
得られた中間積層体（ｄ１１）を用いた以外は実施例１と同様にして、第１の接着層の下に第１のガラス板を配置し、第２の架橋硬化樹脂層上にＰＶＢ含有フィルム（Ｐ１）と第２のガラス板とを順次重ね、２段階の熱圧着を実施して、合わせガラスである積層体（ｆ１１）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表６に示す。【０１３６】
［実施例１２］
第２の架橋硬化樹脂層の材料として架橋硬化性組成物（Ｂ２）を用いた以外は実施例１１と同様にして、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層と光反射層と第２の架橋硬化樹脂層との４層構造の中間積層体（ｄ１２）を作製した。
得られた中間積層体（ｄ１２）を用いた以外は実施例１１と同様にして、合わせガラスである積層体（ｆ１１）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表６に示す。【０１３７】
［実施例１３、１４］
第２の接着層の材料としてＰＶＢ含有樹脂フィルム（Ｐ２）または（Ｐ３）を用いた以外は実施例１１と同様にして、合わせガラスである積層体（ｆ１３）、（ｆ１４）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表６に示す。【０１３８】
［実施例１５］
実施例１で得られた中間積層体（ｂ１）の代わりに、実施例９で得られた中間積層体（ｂ９）を用いた以外は実施例１０と同様にして、光反射層を形成し、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層と光反射層との３層構造の中間積層体（ｃ１５）を作製した。
さらに、実施例１１と同様にして、得られた中間積層体（ｃ１５）の光反射層上に、表面が鏡面である第２の架橋硬化樹脂層を形成し、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層と光反射層と第２の架橋硬化樹脂層との４層構造の中間積層体（ｄ１５）を作製した。
さらに、得られた中間積層体（ｄ１５）を用い、第２の接着層の材料としてアイオノマーフィルム（Ｐ４）を用いた以外は実施例１１と同様にして、合わせガラスである積層体（ｆ１５）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表６に示す。【０１３９】
【表６】
2020067338.tif 000008
【０１４０】
［比較例１］
第１の接着層の材料としてＰＥＴフィルム（ＰＥＴ１）を用いた以外は実施例１と同様にして、中間積層体（ｂ２１）および合わせガラスである積層体（ｆ２１）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表７に示す。
得られた積層体（合わせガラス）（ｆ２１）では、ＰＥＴフィルムの端辺が暗線として鮮明に視認され、透過視認性が著しく不良であった。【０１４１】
［比較例２］
第２の架橋硬化樹脂層の材料として架橋硬化性組成物（Ｂ２）を用いた以外は比較例１と同様にして、中間積層体（ｂ２２）を作製した。
さらに、得られた中間積層体（ｂ２２）を用いた以外は実施例１０と同様にして、光反射層を形成し、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層と光反射層との３層構造の中間積層体（ｃ２２）を作製した。
さらに、実施例１１と同様にして、得られた中間積層体（ｃ２２）の光反射層上に、表面が鏡面である第２の架橋硬化樹脂層を形成し、第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層と光反射層と第２の架橋硬化樹脂層との４層構造の中間積層体（ｄ２２）を作製した。
さらに、得られた中間積層体（ｄ２２）を用いた以外は実施例１１と同様にして、合わせガラスである積層体（ｆ２２）を作製した。
主な製造条件と評価結果を表７に示す。
得られた積層体（合わせガラス）（ｆ２２）では、ＰＥＴフィルムの端辺が暗線として鮮明に視認され、透過視認性が著しく不良であった。【０１４２】
【表７】
2020067338.tif 000009
【０１４３】
［結果のまとめ］
実施例１〜１５では、間に他の層を介さずに直接積層された第１の接着層と第１の架橋硬化樹脂層とを含み、第１の架橋硬化樹脂層が表面に微細凹凸パターンとしてフレネルレンズパターンを有する中間積層体を製造した。
第１の架橋硬化樹脂層は、塗工工程と架橋硬化工程とを含む方法により簡易に形成でき、第１の架橋硬化樹脂層への微細凹凸パターンの付与は、架橋硬化前の塗工層の表面にパターン転写を行うことで、簡易に実施することができることが確認された。第１の架橋硬化樹脂層の表面には、任意のパターンの微細凹凸パターンを形成することができ、付与したい機能に応じてパターン設計を自由に行うことができる。
得られた中間積層体を用いることにより、フレネルレンズパターンによる集光機能を有する合わせガラスを簡易な方法で得ることができた。
なお、実施例１〜１５では、フレネルレンズパターンよって凹面鏡を形成したため、集光機能を有する合わせガラスが得られたが、フレネルレンズパターンよって凸面鏡を形成すれば、光拡散機能を有する合わせガラスを得ることが可能である。
本発明の中間積層体を用いることで、各種機能を有する合わせガラスを提供することができ、合わせガラスの機能設計を自由に行うことができることが確認された。
また、中間積層体の各層の組成および物性を適宜設計することにより、高温下でのガラスの位置ずれが抑制され、耐候性に優れ、透過視認性に優れた合わせガラスを製造することができた。【０１４４】
比較例１、２では、第１の接着層の材料として、ＰＥＴフィルムを用いたため、その端辺が鮮明に視認され、透過視認性が著しく不良であった。【０１４５】
本発明は上記実施形態及び実施例に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて、適宜設計変更が可能である。【０１４６】
この出願は、２０１８年９月２６日に出願された日本出願特願２０１８−１８１０５６号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
【符号の説明】
【０１４７】
１〜４、５Ａ、５Ｂ  中間積層体
６Ａ、６Ｂ  積層体
１１  第１の接着層
１２  第１の架橋硬化樹脂層
１３  機能層
１４  第２の架橋硬化樹脂層
１５  第２の接着層
２１、２２  透光性基材
【図１】
2020067338.tif 000010
【図２】
2020067338.tif 000011
【図３】
2020067338.tif 000012
【図４】
2020067338.tif 000013
【図５Ａ】
2020067338.tif 000014
【図５Ｂ】
2020067338.tif 000015
【図６Ａ】
2020067338.tif 000016
【図６Ｂ】
2020067338.tif 000017
【国際調査報告】
2020067338.tif 000018
2020067338.tif 000019
2020067338.tif 000020
2020067338.tif 000021