(57)【要約】  （メタ）アクリロイル重合体を含む層と、該層上に配置された被着体との接着力を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む重合成分を重合させた（メタ）アクリロイル重合体を含む第１の層を備え、前記重合成分１００重量％中、前記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が５０重量％以上である。
2020031558.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
前記中間膜は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む重合成分を重合させた（メタ）アクリロイル重合体を含む第１の層を備え、
前記重合成分１００重量％中、前記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が５０重量％以上である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記重合成分が、前記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、前記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、及び前記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも２種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記重合成分が、前記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、及び前記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層が可塑剤を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記中間膜は、第２の層を備え、
前記第１の層の第１の表面に、前記第２の層が積層されている、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第２の層が、可塑剤を含む、請求項５又は６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記中間膜は、第３の層を備え、
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に、前記第３の層が積層されている、請求項５〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項８に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第３の層が、可塑剤を含む、請求項８又は９に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。【０００４】
下記の特許文献１には、（メタ）アクリル重合体と、（メタ）アクリルモノマーと、光重合開始剤とを含有する合わせガラスの中間膜用光硬化性樹脂組成物が開示されている。特許文献１の実施例では、環状骨格を有さない（メタ）アクリルモノマーのみを含む重合成分を重合させた（メタ）アクリル重合体が単に用いられている。また、特許文献１の比較例１−３及び比較例２−３では、環状骨格を有する（メタ）アクリルモノマー（ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート）を含む重合成分を重合させた（メタ）アクリル重合体が用いられているものの、その配合量は、重合成分１００重量％中、５０重量％未満である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】ＷＯ２０１７／２０９０１３Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に記載のような従来の中間膜では、遮音性を十分に高めることが困難である場合がある。【０００７】
従来の中間膜では、中間膜が多層である場合に、各層間の接着力が低いことがある。また、従来の中間膜では、中間膜と合わせガラス部材との接着力が低いことがある。特に、中間膜が（メタ）アクリル重合体を含む層を有する場合に、該層と、該層上に配置された樹脂層及びガラス部材等の被着体との接着力が低下しやすい。その結果、合わせガラスの遮音性がより低下しやすい。【０００８】
本発明の目的は、（メタ）アクリロイル重合体を含む層と、該層上に配置された被着体との接着力を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性をかなり高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の広い局面によれば、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む重合成分を重合させた（メタ）アクリロイル重合体を含む第１の層を備え、前記重合成分１００重量％中、前記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が５０重量％以上である、合わせガラス用中間膜（本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある）が提供される。【００１０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記重合成分が、前記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、前記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、及び前記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも２種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む。【００１１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記重合成分が、前記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、及び前記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む。【００１２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含む。【００１３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第２の層を備え、前記第１の層の第１の表面に、前記第２の層が積層されている。【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む。【００１５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、可塑剤を含む。【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第３の層を備え、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に、前記第３の層が積層されている。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層が、可塑剤を含む。【００１９】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む重合成分を重合させた（メタ）アクリロイル重合体を含む第１の層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーは、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記重合成分１００重量％中、上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が５０重量％以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、（メタ）アクリロイル重合体を含む層と、該層上に配置された被着体との接着力を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性をかなり高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２３】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。
【００２４】
上記中間膜は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む重合成分を重合させた（メタ）アクリロイル重合体を含む第１の層を備える。芳香族骨格、脂環式骨格及び環状エーテル骨格はそれぞれ、環状骨格である。
【００２５】
以下、「芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマー」を、「環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡ」と記載することがある。
【００２６】
本発明に係る中間膜では、上記重合成分１００重量％中、上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量が５０重量％以上である。
【００２７】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、（メタ）アクリロイル重合体を含む層と、該層上に配置された被着体との接着力を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性をかなり高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。
【００２８】
本発明に係る中間膜が、第１の層のみの１層の構造を有する単層の中間膜である場合、上記第１の層上には、合わせガラス部材が配置される。この場合、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、第１の層（中間膜）と、合わせガラス部材との接着性を高めることができる。
【００２９】
遮音性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、（メタ）アクリロイル重合体を含む層である。
【００３０】
遮音性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、（メタ）アクリロイル重合体を含む層である。
【００３１】
本発明に係る中間膜が、２層以上の構造を有する多層の中間膜である場合、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、第１の層と、該第１の層上に配置された被着体（例えば、第２の層、第３の層又は合わせガラス部材）との接着性を高めることができる。
【００３２】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００３３】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００３４】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００３５】
中間膜１１では、第１の層１が、（メタ）アクリロイル重合体を含む。
【００３６】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１との間に、第４の層（他の層）が配置されていてもよい。第１の層１と第３の層３との間に、第５の層（他の層）が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００３７】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００３８】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００３９】
中間膜１１Ａでは、中間膜１１Ａ自体が、（メタ）アクリロイル重合体を含む層である。
【００４０】
以下、本発明に係る中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに本発明に係る中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００４１】
（（メタ）アクリロイル重合体）
本発明に係る中間膜は（メタ）アクリロイル重合体を含む。上記第１の層は、（メタ）アクリロイル重合体を含む。上記（メタ）アクリロイル重合体は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４２】
上記（メタ）アクリロイル重合体は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含む重合成分を重合させた重合体である。
【００４３】
従って、上記（メタ）アクリロイル重合体は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位を有する。
【００４４】
上記脂環式骨格は、二重結合を有しない飽和脂環式骨格であってもよく、二重結合を有する不飽和脂環式骨格であってもよい。上記脂環式骨格を構成している原子の数は、好ましくは５以上、より好ましくは７以上、好ましくは１００以下、より好ましくは９０以下である。
【００４５】
上記環状エーテル骨格は、二重結合を有しない飽和環状エーテル骨格であってもよく、二重結合を有する不飽和環状エーテル骨格であってもよい。上記環状エーテル骨格を構成している原子の数は、好ましくは１０以上、より好ましくは１２以上、好ましくは１００以下、より好ましくは９０以下である。中間膜の安定性を高める観点から、上記環状エーテル骨格は、エポキシ基ではないことが好ましい。
【００４６】
上記重合成分は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーを含んでいてもよく、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーを含んでいてもよく、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーを含んでいてもよい。
【００４７】
上記（メタ）アクリロイル重合体は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位を有していてもよく、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位を有していてもよく、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位を有していてもよい。
【００４８】
本発明の効果をより一層発揮する観点からは、上記重合成分は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも２種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーを含むことが好ましい。
【００４９】
従って、上記（メタ）アクリロイル重合体は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも２種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位を有することが好ましい。この好ましい構成により、本発明の効果がより一層発揮される。
【００５０】
本発明の効果をより一層発揮する観点からは、上記重合成分は、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー及び環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位を有することが好ましい。
【００５１】
本発明の効果をより一層発揮する観点からは、上記重合成分は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとを含むことが好ましい。すなわち、上記（メタ）アクリロイル重合体は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位と、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位とを有することが好ましい。
【００５２】
本発明の効果をより一層発揮する観点からは、上記重合成分は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとを含むことが好ましい。すなわち、上記（メタ）アクリロイル重合体は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位と、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位とを有することが好ましい。
【００５３】
本発明の効果をより一層発揮する観点からは、上記重合成分は、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとを含むことが好ましい。すなわち、上記（メタ）アクリロイル重合体は、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位と、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位とを有することが好ましい。
【００５４】
本発明の効果を更により一層発揮する観点からは、上記重合成分は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとを含むことが好ましい。すなわち、上記（メタ）アクリロイル重合体は、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位と、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位と、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位とを有することが好ましい。
【００５５】
重合成分中の芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量の、重合成分中の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量に対する重量比（芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量／環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量）を重量比Ａとする。上記重量比Ａは、好ましくは０．０２以上、より好ましくは０．０５以上、好ましくは０．３以下、より好ましくは０．２以下である。上記重量比Ａが上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果がより一層発揮される。
【００５６】
重合成分中の脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量の、重合成分中の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量に対する重量比（脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量／環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量）を重量比Ｂとする。上記重量比Ｂは、好ましくは０．１５以上、より好ましくは０．３以上、好ましくは０．９５以下、より好ましくは０．９以下である。上記重量比Ｂが上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果がより一層発揮される。
【００５７】
重合成分中の環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量の、重合成分中の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量に対する重量比（環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量／環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量）を重量比Ｃとする。上記重量比Ｃは、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．１以上、好ましくは０．６以下、より好ましくは０．５以下である。上記重量比Ｃが上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果がより一層発揮される。
【００５８】
上記重量比Ａ、上記重量比Ｂ及び上記重量比Ｃにおける重合成分中の環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量は、重合成分中の芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと脂環式骨格を有する（メタアクリロイルモノマーと環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとの合計の含有量である。
【００５９】
上記重合成分１００重量％中、上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量（芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーと環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとの合計の含有量）は、５０重量％以上である。上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量が５０重量％未満であると、遮音性が低下することがあり、また、被着体との接着力が低くなることがある。
【００６０】
上記重合成分１００重量％中、上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量は、好ましくは５５重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、より一層好ましくは７０重量％以上、更に好ましくは８０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上、最も好ましくは１００重量％（全量）である。上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡの含有量が上記下限以上であると、本発明の効果をより一層発揮することができる。
【００６１】
中間膜を以下のように分析することで、重合成分中の（メタ）アクリロイルモノマーの種類及び含有量を得ることができる。
【００６２】
多層中間膜の場合、多層中間膜を液体窒素につけた後、第１の層と第２，第３の層とを剥離して第１の層を得る。得られた第１の層を液体クロマトグラフィーで高分子量成分と低分子量成分とに分離し、得られた高分子量成分を重ジメチルスルホキシド又は重クロロホルムに溶解して１３Ｃ−ＮＭＲ、１Ｈ−ＮＭＲで分析する。
【００６３】
＜芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー＞
上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシエチルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート、及びヒドロキシフェノキシプロピルアクリレート等が挙げられる。上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６４】
遮音性をより一層高める観点からは、上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、ベンジルアクリレートであることが好ましい。
【００６５】
上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、該芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体のガラス転移温度が、１０℃以上であるモノマーであることが好ましく、１５０℃以下であるモノマーであることが好ましい。
【００６６】
上記ガラス転移温度を測定する方法として、芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体により形成された樹脂膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で２００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。
【００６７】
上記重合成分１００重量％中、上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量は、好ましくは２重量％以上、より好ましくは３重量％以上、更に好ましくは４重量％以上、特に好ましくは５重量％以上である。上記重合成分１００重量％中、上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量は、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは３０重量％以下、特に好ましくは２０重量％以下である。上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が上記下限以上であると、遮音性をより一層高めることができる。上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が上記上限以下であると、被着体との接着力をより一層高めることができる。
【００６８】
上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量％中、上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率は、好ましくは２重量％以上、より好ましくは３重量％以上、更に好ましくは４重量％以上、特に好ましくは５重量％以上である。上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量％中、上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率は、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは３０重量％以下、特に好ましくは２０重量％以下である。上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率が上記下限以上であると、遮音性をより一層高めることができる。上記芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率が上記上限以下であると、被着体との接着力をより一層高めることができる。
【００６９】
＜脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー＞
上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとしては、イソボニルアクリレート、ジシクロペンタニル(メタ)アクリレート及びシクロヘキシルアクリレート等が挙げられる。上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７０】
遮音性をより一層高める観点からは、上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、イソボニルアクリレートを含むことが好ましい。
【００７１】
上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、該脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体のガラス転移温度が、４０℃以上であるモノマーであることが好ましく、１５０℃以下であるモノマーであることが好ましい。
【００７２】
上記ガラス転移温度を測定する方法として、脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体により形成された樹脂膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で２００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。
【００７３】
上記重合成分１００重量％中、上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量は、好ましくは１５重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、より一層好ましくは３５重量％以上、更に好ましくは４５重量％以上、更により一層好ましくは５０重量％以上、特に好ましくは５５重量％以上である。上記重合成分１００重量％中、上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下、更に好ましくは８０重量％以下である。上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が上記下限以上であると、遮音性をより一層高めることができる。上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が上記上限以下であると、被着体との接着力をより一層高めることができる。
【００７４】
上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量％中、上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率は、好ましくは１５重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、より一層好ましくは３５重量％以上、更に好ましくは４５重量％以上、更により一層好ましくは５０重量％以上、特に好ましくは５５重量％以上である。上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量％中、上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下、更に好ましくは８０重量％以下である。上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率が上記下限以上であると、遮音性をより一層高めることができる。上記脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率が上記上限以下であると、被着体との接着力をより一層高めることができる。
【００７５】
＜脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー＞
上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーとしては、グリシジル（メタ）アクリレート；（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；γ−ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル及び等が挙げられる。上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７６】
上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、又はテトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステルであることが好ましい。この場合に、遮音性がより一層高くなる。
【００７７】
上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーは、該環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体のガラス転移温度が、−３０℃以上であるモノマーであることが好ましく、１００℃以下であるモノマーであることが好ましい。
【００７８】
上記ガラス転移温度を測定する方法として、環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体により形成された樹脂膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で２００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。
【００７９】
上記重合成分１００重量％中、上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは１５重量％以上である。上記重合成分１００重量％中、上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量は、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５５重量％以下、更に好ましくは５０重量％以下、特に好ましくは４５重量％以下である。上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が上記下限以上であると、遮音性をより一層高めることができる。上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーの含有量が上記上限以下であると、被着体との接着力をより一層高めることができる。
【００８０】
上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量％中、上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは１５重量％以上である。上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量％中、上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率は、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５５重量％以下、更に好ましくは５０重量％以下、特に好ましくは４５重量％以下である。上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率が上記下限以上であると、遮音性をより一層高めることができる。上記環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位の含有率が上記上限以下であると、被着体との接着力をより一層高めることができる。
【００８１】
＜環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡ以外のモノマー＞
上記（メタ）アクリロイル重合体は、環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡと、環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡ以外のモノマー（以下、その他のモノマーと記載することがある）を含む重合成分を重合させた（メタ）アクリロイル重合体であってもよい。
【００８２】
従って、上記（メタ）アクリロイル重合体は、環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡ以外のモノマーに由来する構造単位を有していてもよい。
【００８３】
上記その他のモノマーは、環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡ以外の（メタ）アクリロイルモノマーであってもよく、（メタ）アクリロイルモノマー以外のモノマー（重合性化合物）であってもよい。上記その他のモノマーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８４】
上記環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーＡ以外の（メタ）アクリロイルモノマーとしては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、アクリル酸、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコールアクリレート及びアクリロイルモルホリン等が挙げられる。
【００８５】
（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物としては、酢酸ビニル、スチレン化合物、スチレン、イソプレン化合物、安息香酸ビニル及び安息香酸アリル等が挙げられる。これらの重合性化合物の使用により、上記第１の層が可塑剤を含む場合に、樹脂と可塑剤との相溶性の調整が容易になり、剛性の調整がしやすくなる。
【００８６】
（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物の他の例としては、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンノニルプロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル硫酸エステルアモニウム、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル、及びポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル等が挙げられる。これらの重合性化合物を反応性界面活性剤として用いると、懸濁重合法により（メタ）アクリロイル重合体を合成した場合でも、透明性が高い中間膜が得られる。
【００８７】
上記重合成分１００重量％中、上記その他のモノマーの含有量は、５０重量％以下である。上記重合成分１００重量％中、上記その他のモノマーの含有量は、好ましくは４５重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、より一層好ましくは３０重量％以下、更に好ましくは２０重量％以下、特に好ましくは１０重量％以下、最も好ましくは０重量％（未含有）である。
【００８８】
遮音性を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリロイル重合体の重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。透明性を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリロイル重合体の重量平均分子量は、好ましくは２５０万以下である。
【００８９】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００９０】
上記（メタ）アクリロイル重合体を合成する方法は特に限定されない。上記（メタ）アクリロイル重合体の合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。上記（メタ）アクリロイル重合体を合成する方法は、溶液重合法であってもよく、懸濁重合法であってもよく、ＵＶ重合法であってもよい。
【００９１】
中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性を効果的に高める観点からは、上記（メタ）アクリロイル重合体の合成方法は、溶液重合法又はＵＶ重合法であることが好ましい。上記（メタ）アクリロイル重合体の合成方法が懸濁重合法である場合に、中間膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記中間膜が挟み込まれた合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）が高くなる傾向がある。上記（メタ）アクリロイル重合体の合成方法が溶液重合法又はＵＶ重合法である場合に、中間膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記中間膜が挟み込まれた合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）がかなり低くなる。
【００９２】
ただし、上記（メタ）アクリロイル重合体の合成方法が懸濁重合法であっても、界面活性剤や分散剤を適切に選択することで、中間膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記中間膜が挟み込まれた合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）を低くすることができる。懸濁重合法で上記（メタ）アクリロイル重合体を合成する場合に使用される分散剤は、接着性と透明性の観点から、有機溶剤と相溶する高分子分散剤又は反応性界面活性剤であることが好ましい。分散剤が高分子であると、中間膜を積層したときに分散剤が別の層に移行しにくく、分散剤が層界面やガラス界面にブリードすることで生じる層間接着力の低下を抑制できる。上記高分子分散剤としては、エチレンオキサイド・プロピレンオキサイドのブロック共重合体等が挙げられる。
【００９３】
溶液重合法により上記（メタ）アクリロイル重合体を合成する方法としては、例えば所定のモノマーおよび酢酸エチルを容器に入れて窒素置換を行い、ラジカル開始剤としてアゾビスイソブチロニトリルを入れて６０℃で６時間重合させることにより共重合体を得る方法等が挙げられる。
【００９４】
上記第１の層に含まれる樹脂成分１００重量％中、上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは７０重量％以上である。上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量が上記下限以上であると、本発明の効果をより一層発揮することができる。なお、上記第１の層に含まれる樹脂成分１００重量％中、上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量は、１００重量％（全量）であってもよい。
【００９５】
上記（メタ）アクリロイル重合体は、熱可塑性樹脂であってもよい。この場合に、上記第１の層に含まれる熱可塑性樹脂成分１００重量％中、上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上である。上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量が上記下限以上であると、本発明の効果をより一層発揮することができる。なお、上記第１の層に含まれる熱可塑性樹脂成分１００重量％中、上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量は、１００重量％（全量）であってもよい。
【００９６】
（他の熱可塑性樹脂）
上記中間膜は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記（メタ）アクリロイル重合体以外の熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。接着性と耐貫通性とを効果的に高める観点からは、上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことがより好ましい。接着性と耐貫通性とを効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことがより好ましい。
【００９７】
中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、（メタ）アクリロイル重合体以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましい。中間膜と合わせガラス部材との接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、（メタ）アクリロイル重合体以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましい。
【００９８】
上記熱可塑性樹脂（１）〜（３）としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル及びポリエステル樹脂等が挙げられる。上記熱可塑性樹脂（１）〜（３）として、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００９９】
上記第１の層は、粘着付与樹脂を含んでいてもよく、粘着付与樹脂を含んでいなくてもよい。粘着付与樹脂としては、ロジン系樹脂、テルペンフェノール樹脂、及びスチレン樹脂等が挙げられる。
【０１００】
上記第１の層が粘着付与樹脂を含む場合に、上記第１の層中の上記（メタ）アクリロイル重合体と上記第１の層中の上記粘着付与樹脂との合計１００重量％中、上記第１の層中の上記粘着付与樹脂の含有量は、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下である。上記第１の層中の上記粘着付与樹脂の含有量が上記上限以下であると、本発明の効果に寄与する上記（メタ）アクリロイル重合体の含有量を相対的に多くすることができるので、本発明の効果をより一層発揮することができる。
【０１０１】
本発明の効果を更により一層発揮する観点からは、上記第１の層はテルペンフェノール樹脂を含まないことが好ましく、粘着付与樹脂を含まないことがより好ましい。
【０１０２】
上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０３】
上記第２の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第２の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）であってもよい。
【０１０４】
上記第３の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第３の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）であってもよい。
【０１０５】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０モル％〜９９．９モル％の範囲内である。
【０１０６】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【０１０７】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【０１０８】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【０１０９】
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、更に好ましくは３０モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【０１１１】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【０１１３】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１１５】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【０１１６】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【０１１７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【０１１８】
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１９】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１２０】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステルや、ジオールと一塩基性有機酸との反応によって得られたジオールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記ジオールとしては、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、及び１，８−オクタンジオール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【０１２１】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜１０の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１２２】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３−ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１２３】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１２４】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１２５】
【化１】
2020031558.tif 000003
【０１２６】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数４〜１０の有機基であることが好ましい。
【０１２７】
上記第１の層は可塑剤を含んでいてもよく、可塑剤を含んでいなくてもよい。本発明では、上記第１の層が特定の（メタ）アクリロイル重合体を含むので、上記第１の層が可塑剤を含まない場合でも、遮音性及び接着力を高めることができる。上記第１の層が可塑剤を含む場合に、上記第１の層は、上記可塑剤として、有機エステル可塑剤を含むことが好ましい。
【０１２８】
上記第１の層において、上記（メタ）アクリロイル重合体１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、０重量部以上（未含有を含む）であってもよく、０重量部を超えていてもよく、好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上、より一層好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１２９】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１３０】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３１】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１３２】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３３】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１３４】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１３５】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１３６】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１３７】
上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１３８】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３９】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１４０】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１４１】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１４２】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１４３】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１４４】
上記遮熱粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上であり、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１４５】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１４６】
上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の各含有量（特に酸化タングステン粒子の含有量）は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の各含有量（特に酸化タングステン粒子の含有量）は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１４７】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４８】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１４９】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１５０】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１５１】
上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上であり、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１５２】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５３】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１５４】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１５５】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１５６】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１５７】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１５８】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１５９】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１６０】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１６１】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１６２】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１６３】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１６４】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキサルアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１６５】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１６６】
上記中間膜１００重量％中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１６７】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６８】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１６９】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１７０】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１７１】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１７２】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１７３】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１７４】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１７５】
（中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１７６】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。また、中間膜は巻かれてもよく、中間膜は、ロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。
【０１７７】
本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１７８】
上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。この場合には、中間膜の製造効率に優れる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７９】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１８０】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す断面図である。
【０１８１】
図３に示す合わせガラス３１は、中間膜１１と、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８２】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８３】
図４は、図２に示す中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１８４】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８５】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８６】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれガラス板又はＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムであり、かつ上記中間膜が、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材として、少なくとも１枚のガラス板を含むことが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
【０１８７】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１８８】
上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは特に限定されないが、好ましくは１ｍｍ以上であり、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上であり、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上であり、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１８９】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１，第２の合わせガラス部材の間に、上記中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバックに入れて減圧吸引したりすることにより、第１の合わせガラス部材と中間膜及び第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、７０℃〜１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、１２０℃〜１５０℃及び１ＭＰａ〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【０１９０】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記合わせガラスは、建築物用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
【０１９１】
以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１９２】
用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０１９３】
（実施例１）
（メタ）アクリロイル重合体（１）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０１９４】
芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０、ＢｚＡ）５重量部
【０１９５】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）６７重量部
【０１９６】
環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート（大阪有機化学工業社製、ＭＥＤＯＬ１０）１８重量部
【０１９７】
その他のモノマー：
ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ＨＰＡ）１０重量部
【０１９８】
ベンジルアクリレートと、イソボニルアクリレートと、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレートと、ヒドロキシプロピルアクリレートとイルガキュア１８４（２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、ＢＡＳＦ社製）を混合し、混合液を得た。次いで、２枚のＰＥＴシート（片面離型処理、ニッパ社製、厚み５０μｍ）の周囲に、粒子径１００μｍのスペーサを挟み込んだ状態で、得られた混合液を２枚のＰＥＴシートの間に流し込んで、重合性組成物層を形成した。その後、ケミカルランプを用いて、照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を重合性組成物層に照射した後、２枚のＰＥＴシートを剥離することで（メタ）アクリロイル重合体（１）を得た。
【０１９９】
第１の層を形成するための組成物の作製：
下記の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２００】
（メタ）アクリロイル重合体（１）１００重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量のＴｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量のＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０２０１】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。ポリビニルアセタール樹脂に対して、他の成分を添加した。
【０２０２】
ポリビニルアセタール樹脂（２）（水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度６８．５モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３５重量部
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）０．２重量部
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）０．２重量部
【０２０３】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２０４】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアガラス、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２．０ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着した後、２３℃及び３０％ＲＨの恒温恒湿室に２カ月間保管し、合わせガラスを得た。
【０２０５】
（実施例２）
（メタ）アクリロイル重合体（２）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２０６】
芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０、ＢｚＡ）１５重量部
【０２０７】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）２７重量部
【０２０８】
環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート（大阪有機化学工業社製、ＭＥＤＯＬ１０）１８重量部
【０２０９】
その他のモノマー：
ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ＨＰＡ）２０重量部
メチルメタクリレート（住友化学社製、ＭＭＡ）２０重量部
【０２１０】
上記の重合成分を混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（２）を得た。
【０２１１】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（２）に変更したこと、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５重量部を配合したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２１２】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２１３】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２１４】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２１５】
（実施例３）
（メタ）アクリロイル重合体（３）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２１６】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）７０重量部
【０２１７】
環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート（大阪有機化学工業社製、ＭＥＤＯＬ１０）３０重量部
【０２１８】
上記の重合成分を混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（３）を得た。
【０２１９】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（３）に変更したこと、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３８重量部を配合したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２２０】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
３ＧＯの配合量を３０重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２２１】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２２２】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２２３】
（実施例４）
（メタ）アクリロイル重合体（４）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２２４】
芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０、ＢｚＡ）５重量部
【０２２５】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）７０重量部
【０２２６】
環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート（大阪有機化学工業社製、ＭＥＤＯＬ１０）２０重量部
環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００、ＣＴＦＡ）５重量部
【０２２７】
上記の重合成分を混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（４）を得た。
【０２２８】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（４）に変更したこと、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３８重量部を配合したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２２９】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
３ＧＯの配合量を３０重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２３０】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２３１】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２３２】
（実施例５）
（メタ）アクリロイル重合体（５）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２３３】
芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０、ＢｚＡ）１０重量部
【０２３４】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）６０重量部
【０２３５】
環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００、ＣＴＦＡ）５重量部
【０２３６】
その他のモノマー：
ブチルアクリレート（日本触媒社製、ＡＢ）５重量部
ジメチルアクリルアミド（ＫＪケミカル社製、ＤＭＡＡ）２０重量部
【０２３７】
上記の重合成分を混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（５）を得た。
【０２３８】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（５）に変更したこと、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５０重量部を配合したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２３９】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
３ＧＯの配合量を３０重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２４０】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２４１】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２４２】
（実施例６）
（メタ）アクリロイル重合体（６）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２４３】
芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０、ＢｚＡ）５重量部
【０２４４】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）６０重量部
【０２４５】
その他のモノマー：
ブチルアクリレート（日本触媒社製、ＡＢ）１０重量部
ジメチルアクリルアミド（ＫＪケミカル社製、ＤＭＡＡ）２５重量部
【０２４６】
上記の重合成分を混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（６）を得た。
【０２４７】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（６）に変更したこと、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５０重量部を配合したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２４８】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
３ＧＯの配合量を３０重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２４９】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２５０】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２５１】
（実施例７）
（メタ）アクリロイル重合体（７）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２５２】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）７０重量部
【０２５３】
環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート（大阪有機化学工業社製、ＭＥＤＯＬ１０）７重量部
環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００、ＣＴＦＡ）２０重量部
【０２５４】
その他のモノマー：
アクリル酸（日本触媒社製）３重量部
【０２５５】
上記の重合成分と、ポリビニルアセタール樹脂（１）（水酸基の含有率２４．２モル％、アセチル化度１１．７モル％、アセタール化度６４．１モル％）７重量部とを混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（７）とポリビニルアセタール樹脂（１）との混合物を得た。
【０２５６】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（７）とポリビニルアセタール樹脂（１）との混合物に変更したこと、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５０重量部を配合したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２５７】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
３ＧＯの配合量を３０重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２５８】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２５９】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２６０】
（比較例１）
（メタ）アクリロイル重合体（Ｘ１）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２６１】
その他のモノマー：
ブチルアクリレート（日本触媒社製、ＡＢ）７８．４重量部
エチルアクリレート（日本触媒社製、ＥＡ）１９．６重量部
アクリル酸（日本触媒社製）２重量部
【０２６２】
上記の重合成分を混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（Ｘ１）を得た。
【０２６３】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（Ｘ１）に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２６４】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２６５】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２６６】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２６７】
（比較例２）
（メタ）アクリロイル重合体（Ｘ２）の作製：
以下の重合成分を用意した。
【０２６８】
芳香族骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０、ＢｚＡ）５重量部
【０２６９】
脂環式骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
イソボニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）２０重量部
【０２７０】
環状エーテル骨格を有する（メタ）アクリロイルモノマー：
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート（大阪有機化学工業社製、ＭＥＤＯＬ１０）１０重量部
【０２７１】
その他のモノマー：
ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ＨＰＡ）３０重量部
メチルメタクリレート（住友化学社製、ＭＭＡ）３５重量部
【０２７２】
上記の重合成分を混合し、混合液を得たこと以外は、実施例１と同様にして、（メタ）アクリロイル重合体（Ｘ２）を得た。
【０２７３】
第１の層を形成するための組成物の作製：
（メタ）アクリロイル重合体（１）を（メタ）アクリロイル重合体（Ｘ２）に変更したこと、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５重量部を配合したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２７４】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２７５】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２７６】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２７７】
（比較例３）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。ポリビニルアセタール樹脂に対して、他の成分を添加した。
【０２７８】
ポリビニルアセタール樹脂（１）（水酸基の含有率２４．２モル％、アセチル化度１１．７モル％、アセタール化度６４．１モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）７５重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量のＴｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量のＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０２７９】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
３ＧＯの配合量を３８重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２８０】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３８０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３８０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８６０μｍ）を作製した。
【０２８１】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２８２】
（比較例４）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（１）１０重量部と、アクリル酸エチル６．６重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル８．４重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加えた。これらの成分を撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂（１）を溶解させた。次に窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。得られたフィルムを、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２８３】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
３ＧＯの配合量を３０重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２８４】
中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第２の層（厚み３３０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３３０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。
【０２８５】
合わせガラスの作製：
実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０２８６】
（評価）
（１）環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体のガラス転移温度
用いた環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体を合成して、該単独重合体の樹脂膜を得た。得られた樹脂膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で２００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定した。
【０２８７】
その結果、各環状骨格含有（メタ）アクリロイルモノマーの単独重合体のガラス転移温度は以下の通りであった。
【０２８８】
ベンジルアクリレートの単独重合体のガラス転移温度１９℃
イソボニルアクリレートの単独重合体のガラス転移温度１０７℃
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレートの単独重合体のガラス転移温度４℃
環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートの単独重合体のガラス転移温度２７℃
【０２８９】
（２）遮音性（２０℃及び１５℃での一次損失係数）
得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（リオン社製「ＦＦＴアナライザー  ＳＡ−０１Ａ２」）により解析し、２０℃での一次損失係数及び１５℃での一次損失係数を求めた。
【０２９０】
（３）接着力
第１の層を形成するための組成物をテトラヒドロフランに溶解し、コロナ処理を施したＰＥＴフィルム（厚さ７０μｍ）上に塗布した後、１００℃で３０分間乾燥させて、厚さ１００μｍの第１の層を形成し、ＰＥＴフィルムと第１の層との２層構造を有する第１の積層体を得た。
【０２９１】
第２，第３の層を形成するための組成物をプレス機にて厚さ３８０μｍに成形することで、第２の層（第３の層にも相当する）を得た。
【０２９２】
得られた第１の積層体及び得られた第２の層をそれぞれ２５ｍｍ×８０ｍｍの大きさに切断し、第１の層と第２の層とを対向させて１１０℃でラミネートした。ＰＥＴフィルム／第１の層／第２の層の試験サンプルを得た。
【０２９３】
得られた試験サンプルについて、引張試験機を用いて、２５℃で引張速度３００ｍｍ／分の条件で１８０度剥離試験を行い、第１の層と第２の層（第３の層にも相当する）との接着力を評価した。
【０２９４】
［接着力の判定基準］
○○：８Ｎ/２５ｍｍ以上
○：２Ｎ/２５ｍｍ以上８Ｎ/２５ｍｍ未満
×：２Ｎ/２５ｍｍ未満
【０２９５】
詳細及び結果を下記の表１，２に示す。
【０２９６】
【表１】
2020031558.tif 000004
【０２９７】
【表２】
2020031558.tif 000005
【０２９８】
（単層の中間膜の評価）
単層の中間膜について、多層の中間膜と同様の評価を行った。実施例８〜１１の中間膜はそれぞれ、実施例１〜４と同一の組成を有する第１の層を備える単層の中間膜である。比較例５〜７の中間膜はそれぞれ、比較例１〜３と同一の組成を有する第１の層を備える単層の中間膜である。このため、実施例８〜１１の中間膜は、比較例５〜７の中間膜と比べて、遮音性に優れていた。
【０２９９】
また、実施例８〜１１及び比較例５〜７の中間膜（第１の層）を縦２５ｍｍ×横８０ｍｍの大きさに切断した。切断された第１の層と、縦２５ｍｍ×横５０ｍｍの大きさのガラス板（クリアガラス）とを対向させて１１０℃でラミネートし、試験サンプルを得た。得られた試験サンプルについて、引張試験機を用いて、２５℃で引張速度３００ｍｍ／分の条件で１８０度剥離試験を行い、第１の層とガラス板との接着力を測定した。その結果、実施例８〜１１の中間膜を用いた試験サンプルにおける第１の層とガラス板との接着力は、比較例５〜７の中間膜を用いた試験サンプルにおける第１の層とガラス板との接着力よりも高かった。
【符号の説明】
【０３００】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
【図１】
2020031558.tif 000006
【図２】
2020031558.tif 000007
【図３】
2020031558.tif 000008
【図４】
2020031558.tif 000009
【国際調査報告】
2020031558.tif 000010
2020031558.tif 000011
2020031558.tif 000012
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