【手続補正書】
【提出日】平成23年3月3日(2011.3.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、酸素（Ｏ）、および窒素（Ｎ）を、下記組成式（１）の原子数比で含有する
赤色蛍光体。
【化１】
2011001530.tif 000001
ただし、組成式（１）中の元素Ａは、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、またはバリウム（Ｂａ）の少なくとも１つであり、
組成式（１）中のｍ、ｘ、ｙ、ｎは、３＜ｍ＜５、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜２、０＜ｎ＜１０なる関係を満たす。
【請求項２】
前記組成式（１）で示される化合物が、斜方晶系空間点群Ｐｍｎ２１に属する結晶構造で構成された
請求項１に記載の赤色蛍光体。
【請求項３】
前記元素Ａは、ストロンチウム（Ｓｒ）である
請求項１または２に記載の赤色蛍光体。
【請求項４】
元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、およびアルミニウム（Ａｌ）が、下記組成式（１）の原子数比となるように、元素Ａの炭酸化合物、窒化ユーロピウム、窒化シリコン、および窒化アルミニウムを用意し、これらと共にさらにメラミンを混合して混合物を生成し、
前記混合物の焼成と、当該焼成によって得られた焼成物の粉砕とを行う
赤色蛍光体の製造方法。
【化２】
2011001530.tif 000002
ただし、組成式（１）中の元素Ａは、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、またはバリウム（Ｂａ）の少なくとも１つであり、
組成式（１）中のｍ、ｘ、ｙ、ｎは、３＜ｍ＜５、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜２、０＜ｎ＜１０なる関係を満たす。
【請求項５】
前記混合物の焼成と、当該焼成によって得られた焼成物の粉砕とを、繰り返し行う
請求項４に記載の赤色蛍光体の製造方法。
【請求項６】
素子基板上に形成された青色発光ダイオードと、
前記青色発光ダイオード上に配置されていて赤色蛍光体と緑色蛍光体とを透明樹脂に混練した混練物とを有し、
前記赤色蛍光体は、
元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、酸素（Ｏ）、および窒素（Ｎ）を、下記組成式（１）の原子数比で含有する
白色光源。
【化３】
2011001530.tif 000003
ただし、組成式（１）中の元素Ａは、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、またはバリウム（Ｂａ）の少なくとも１つであり、
組成式（１）中のｍ、ｘ、ｙ、ｎは、３＜ｍ＜５、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜２、０＜ｎ＜１０なる関係を満たす。
【請求項７】
照明基板上に複数の白色光源が配置され、
前記白色光源は、
素子基板上に形成された青色発光ダイオードと、
前記青色発光ダイオード上に配置されていて赤色蛍光体と緑色蛍光体を透明樹脂に混練した混練物を有し、
前記赤色蛍光体は、
元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、酸素（Ｏ）、および窒素（Ｎ）を、下記組成式（１）の原子数比で含有する
照明装置。
【化４】
2011001530.tif 000004
ただし、組成式（１）中の元素Ａは、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、またはバリウム（Ｂａ）の少なくとも１つであり、
組成式（１）中のｍ、ｘ、ｙ、ｎは、３＜ｍ＜５、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜２、０＜ｎ＜１０なる関係を満たす。
【請求項８】
液晶表示パネルと、
前記液晶表示パネルを照明する複数の白色光源を用いたバックライトとを有し、
前記白色光源は、
素子基板上に形成された青色発光ダイオードと、
前記青色発光ダイオード上に配置されていて赤色蛍光体と緑色蛍光体を透明樹脂に混練した混練物を有し、
前記赤色蛍光体は、
元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、酸素（Ｏ）、および窒素（Ｎ）を、下記組成式（１）の原子数比で含有する
液晶表示装置。
【化５】
2011001530.tif 000005
ただし、組成式（１）中の元素Ａは、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、またはバリウム（Ｂａ）の少なくとも１つであり、
組成式（１）中のｍ、ｘ、ｙ、ｎは、３＜ｍ＜５、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜２、０＜ｎ＜１０なる関係を満たす。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
このような目的を達成するための本発明の赤色蛍光体は、元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、酸素（Ｏ）、および窒素（Ｎ）を、下記組成式（１）の割合で含有する。ただし、組成式（１）中の元素Ａは、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、またはバリウム（Ｂａ）の少なくとも１つである。また、この組成式（１）中、ｍ、ｘ、ｙ、ｎは、３＜ｍ＜５、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜２、０＜ｎ＜１０なる関係を満たす。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
また、参考例に係る赤色蛍光体は、元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、炭素（Ｃ）、酸素（Ｏ）、および窒素（Ｎ）を、下記組成式（２）の割合で含有する。ただし、組成式（２）中の元素Ａは、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、またはバリウム（Ｂａ）の少なくとも１つである。また、この組成式（２）中、ｍ、ｘ、ｚ、ｎは、３＜ｍ＜５、０＜ｘ＜１、０＜ｚ＜９、０＜ｎ＜１０なる関係を満たす。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
さらに、参考例は、以上のような組成式（２）の赤色蛍光体の製造方法でもある。元素Ａ、ユーロピウム（Ｅｕ）、シリコン（Ｓｉ）、および炭素（Ｃ）が、組成式（２）の割合となるように、元素Ａの炭酸化合物、窒化ユーロピウム、窒化シリコン、およびメラミンを用意し、これらを混合して混合物を生成し、混合物の焼成と、当該焼成によって得られた焼成物の粉砕とを行う。これにより、組成式（２）の赤色蛍光体を得ることができる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
また本発明は、上記組成式（１）の赤色蛍光体と共に緑色蛍光体を透明樹脂に混練した混練物を青色発光ダイオード上に配置した白色光源、この白色光源を基板上に複数配置した照明装置、さらには液晶表示パネルのバックライトとしてこの白色光源を用いた液晶表示装置でもある。また、参考例は、上記組成式（２）の赤色蛍光体と共に緑色蛍光体を透明樹脂に混練した混練物を青色発光ダイオード上に配置した白色光源、この白色光源を基板上に複数配置した照明装置、さらには液晶表示パネルのバックライトとしてこの白色光源を用いた液晶表示装置でもある。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
【図１】本発明の組成式（１）の赤色蛍光体の発光スペクトルの一例を示した図である。
【図２】本発明の組成式（１）の赤色蛍光体における発光特性のＥｕ濃度依存を示す図である。
【図３】本発明の組成式（１）の赤色蛍光体における色度（Ｘ，Ｙ）のＥｕ濃度依存を説明する図である。
【図４】本発明の組成式（１）の各赤色蛍光体の発光スペクトルを、最大ピーク＝１ｃｐｓ／ｎｍとして規格化した図（その１）である。
【図５】本発明の組成式（１）の各赤色蛍光体の発光スペクトルを、最大ピーク＝１ｃｐｓ／ｎｍとして規格化した図（その２）である。
【図６】組成式（１）において、アルミニウム（Ａｌ）の原子数比ｙを変化させた各赤色蛍光体の発光スペクトルである。
【図７】図６に基づいてシリコン（Ｓｉ）およびアルミニウム(Ａｌ）の合計の組成比に対するアルミニウムの組成比［ｙ／（９＋ｙ）］を変化させた場合の各光学特性値を示す図である。
【図８】本発明の組成式（１）の赤色蛍光体中のカルシウム含有量と発光強度の関係を示した図である。
【図９】実施例で作製した組成式（１）の赤色蛍光体の温度特性を示す図である。
【図１０】参考例に係る組成式（２）の各赤色蛍光体の発光スペクトルとピーク波長とを示した図（その１）である。
【図１１】参考例に係る組成式（２）の各赤色蛍光体の発光スペクトルとピーク波長とを示した図（その２）である。
【図１２】組成式（２）の各赤色蛍光体のピーク波長と輝度とを示した図である。
【図１３】参考例に係る組成式（２）の各赤色蛍光体の波長４５０ｎｍに対する吸収率と量子効率とを示した図である。
【図１４】本発明の赤色蛍光体の製造方法に係る一実施の形態を示したフローチャートである。
【図１５】本発明の白色光源に係る一実施の形態を示した概略断面図である。
【図１６】本発明の白色光源の一例の発光スペクトルを示した図である。
【図１７】本発明の照明装置に係る一実施の形態を示した概略平面図である。
【図１８】本発明の液晶表示装置に係る一実施の形態を示した概略構成図である。
【図１９】実施例２で作製した組成式（１）の赤色蛍光体のＨＡＡＤＦ−ＳＴＥＭ像である。
【図２０】実施例２で作製した組成式（１）の赤色蛍光体の各ポイントにおけるＴＥＭ−ＥＤＸ分析のスペクトルである。
【図２１】実施例２で作製した組成式（１）の赤色蛍光体の各ポイントにおけるＴＥＭ−ＥＤＸ分析のスペクトルである。
【図２２】図１９のＨＡＡＤＦ−ＳＴＥＭ像の拡大図である。
【図２３】実施例３で作製した組成式（１）の各赤色蛍光体のＸＤＲ分析のスペクトルである。
【図２４】実施例４に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときのメラミン添加量と発光強度比の関係図である。
【図２５】実施例５に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときの第１熱処理工程における加熱温度と発光強度比との関係図である。
【図２６】実施例６に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときのメラミンの添加量とピーク発光強度比の関係図である。
【図２７】実施例６に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときのメラミンの添加量と相対輝度比の関係図である。
【図２８】実施例６に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときのメラミンの添加量と赤色蛍光体中に残る酸素量の関係図である。
【図２９】実施例６に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときのメラミンの添加量と赤色蛍光体中に残る炭素量の関係図である。
【図３０】実施例６に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときのメラミンの添加量と赤色蛍光体の平均粒径の関係図である。
【図３１】組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときの窒化ユーロピウムの添加量に対する赤色蛍光体のピーク発光強度比の関係図である。
【図３２】実施例６に基づく組成式（１）の赤色蛍光体を作製するときの窒化ユーロピウムの添加量に対する赤色蛍光体の相対輝度比の関係図である。
【図３３】実施例６に基づく組成式（１）のメラミンおよび窒化アルミニウムの成分比を固定して、炭酸ストロンチウム、窒化ユーロピウムおよび窒化シリコンの各成分比を変化させた場合の比を示した図である。
【図３４】実施例６に基づく本発明の製造方法で作製された組成式（１）の一赤色蛍光体のＸ線回折パターンを示した図である。
【図３５】参考例に基づく組成式（２）の赤色蛍光体を作製するときのメラミン添加量と得られた赤色蛍光体の炭素（Ｃ）含有量との関係図である。
【図３６】参考例として作製した組成式（２）の各赤色蛍光体のＸＤＲ分析のスペクトル（その１）である。
【図３７】参考例として作製した組成式（２）の各赤色蛍光体のＸＤＲ分析のスペクトル（その２）である。
【図３８】参考例として作製した組成式（２）の各赤色蛍光体の励起波長に対する発光ピークの図である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７３】
＜参考例＞
次に、参考例として、上記組成式（２）の赤色蛍光体を図１４のフローチャートを用いて説明した手順に従って以下のように合成した。