【誤訳訂正書】
【提出日】平成21年6月16日(2009.6.16)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）：
(Ｃｐ)(ＳｉＲ12)(Ｃｐ)ＭＬｑ      （Ｉ）
［式中、
(ＳｉＲ12)は、２つのＣｐ環と橋かけする２価の基であり；
Ｒ1基は、互いに同一または異なって、水素原子、または線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり、２つのＲ1は、任意に結合して、３〜７員環を形成することができ；
Ｃｐは、互いに同一または異なって、任意に１以上のヘテロ原子を含み、４〜６の炭素原子を含む、任意に１以上の置換もしくは非置換、飽和、不飽和もしく芳香族環を縮合する、置換もしくは非置換シクロペンタジエニル基であり；
Ｍは、元素の周期表（ＩＵＰＡＣ版）の３、４、５、６族またはランタニドもしくはアクチニド系列に属する遷移金属であり；
置換基Ｌは、互いに同一または異なって、任意に１以上のＳｉまたはＧｅ原子を含む、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールおよびＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基からなる群から選択されるモノアニオンシグマリガンドであり；
ｑは、金属Ｍの酸化状態のマイナス２に等しい０〜２の範囲の整数である］
のシリコン橋状メタロセン化合物の製造方法であり、次の工程：
ａ）式(Ｙ-Ｃｐ)(ＳｉＲ12)(Ｃｐ-Ｙ)のリガンドを、約２モル当量の式ＴＨw、ＬjＢまたはＬＭｇＬ'のアルキル化剤と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させ［前記式中、Ｃｐ、Ｒ1およびＬは、上記の意味を有し；Ｔは、リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり；Ｈは、水素原子であり；ｗは、０または１であり、ｗが０であるとき、化合物ＴＨwは、金属リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり、ｗが１であるとき、式ＴＨwの化合物は、リチウム、ナトリウムまたはカリウムの水素化物であり；Ｌ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子であり；Ｂは、アルカリまたはアルカリ土類金属であり；かつｊは、１または２であり、Ｂがアルカリ金属であるとき、ｊは１に等しく、Ｂがアルカリ土類金属であるとき、ｊは２に等しく；基Ｙは水素原子である］；
ｂ）その反応が完結した後、少なくともｑモル当量の式ＬjＢまたはＬＭｇＬ'のアルキル化剤を加え；かつ
ｃ）工程ｂ）から得られた生成物を、少なくとも１モル当量の式ＭＬ's［式中、Ｍは、上記の意味を有し；ｓは、金属の酸化状態に対応する整数で、３〜６の範囲であり；かつＬ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子である］の化合物と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させる
ことからなる方法。
【請求項２】
式（IV）：
【化３】
2005514424.tif 000001
［式中、
Ｍ、Ｌ、ｑ、Ｒ1は、請求項１に記載の意味を有し、Ｒ２は、互いに同一または異なって、水素原子、または元素の周期表の１３〜１７族に属するヘテロ原子を任意に含む、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり：
Ｒ3、Ｒ5、Ｒ6およびＲ7は、互いに同一または異なって、水素原子、または元素の周期表の１３〜１７族に属するヘテロ原子を任意に含む、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基であり；２つの隣接するＲ5、Ｒ6およびＲ7は、元素の周期表の１３〜１６族に属するヘテロ原子を任意に含む、１以上の縮合した５または６員の飽和もしくは不飽和環を形成することもでき、その環は、アルキル置換基を有することができ；かつ
Ｒ8は、水素原子、または元素の周期表の１３〜１７族に属するヘテロ原子を任意に含む、線状もしくは分枝状、飽和もしくは不飽和Ｃ1〜Ｃ20アルキル、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ20アリール、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7〜Ｃ20アリールアルキル基である］
のシリコン橋状メタロセン化合物の請求項１に記載の製造方法であり、次の工程：
ａ）式（Ｖ）：
【化４】
2005514424.tif 000002
［式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8および基Ｙは、上記の意味を有する］のリガンドまたはその二重結合異性体の１つを、式ＴＨw、ＬjＢまたはＬＭｇＬ'［式中、Ｌは、上記の意味を有し；Ｔは、リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり；Ｈは、水素原子であり；ｗは、０または１であり、ｗが０であるとき、化合物ＴＨwは、金属リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり、ｗが１であるとき、式ＴＨwの化合物は、リチウム、ナトリウムまたはカリウムの水素化物であり；Ｌ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子であり；Ｂは、アルカリまたはアルカリ土類金属であり；かつｊは、１または２であり、Ｂがアルカリ金属であるとき、ｊは１に等しく、Ｂがアルカリ土類金属であるとき、ｊは２に等しい］のアルキル化剤の約２モル当量と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させ；
ｂ）その反応が完結した後、少なくともｑモル当量の式ＬjＢまたはＬＭｇＬ'の化合物を加え；かつ
ｃ）工程ｂ）から得られた生成物を、少なくとも１モル当量の式ＭＬ's［式中、Ｍは、上記の意味を有し；ｓは、金属の酸化状態に対応する整数で、３〜６の範囲であり；かつＬ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子である］の化合物と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させる
ことからなる方法。
【請求項３】
工程ｂ）において、１＋ｑモル当量の式ＬjＢまたはＬＭｇＬ'［式中、Ｌ、Ｌ'およびＢは、請求項１に記載の意味を有する］の化合物を加える請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
工程ａ）および工程ｂ）を−５℃と＋５５℃の範囲の温度で実施する請求項１〜３のいずれか１つに記載の方法。
【請求項５】
工程ｃ）を０℃と６０℃の範囲の温度で実施する請求項１〜４のいずれか１つに記載の方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１１】
ａ）式(Ｙ-Ｃｐ)(ＳｉＲ12)(Ｃｐ-Ｙ)のリガンドを、式ＴＨw、ＬjＢまたはＬＭｇＬ'のアルキル化剤の約２モル当量と［式中、Ｃｐ、Ｒ1およびＬは、上記の意味を有し；Ｔは、リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり；Ｈは、水素原子であり；ｗは、０または１であり、ｗが０であるとき、化合物ＴＨwは、金属リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり、ｗが１であるとき、式ＴＨwの化合物は、リチウム、ナトリウムまたはカリウムの水素化物であり；Ｌ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子であり；Ｂは、アルカリまたはアルカリ土類金属であり；かつｊは、１または２であり、Ｂがアルカリ金属であるとき、ｊは１に等しく、Ｂがアルカリ土類金属であるとき、ｊは２に等しく；基Ｙは、互いに同一または異なって、好適な離脱基である］、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させ；
ｂ）その反応が完結した後、すなわち１分〜６時間、好ましくは２０分〜５時間、より好ましくは４０分〜５時間の範囲の時間に、少なくともｑモル当量、好ましくは少なくとも１＋ｑモル当量の式ＬjＢまたはＬＭｇＬ'のアルキル化剤を加え；かつ
ｃ）工程ｂ）から得られた生成物を、式ＭＬ's［式中、Ｍは、上記の意味を有し；ｓは、金属の酸化状態に対応する整数で、３〜６の範囲であり；かつＬ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子である］の化合物の少なくとも１モル当量と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させる
ことからなる方法に関する。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２２】
［式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6およびＲ7は、上記の意味を有する］のリガンドおよび／またはその二重結合異性体の１つを、式ＴＨw、ＬjＢまたはＬＭｇＬ'［式中、Ｌは、上記の意味を有し；Ｔは、リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり；Ｈは、水素原子であり；ｗは、０または１であり、ｗが０であるとき、化合物ＴＨwは、金属リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり、ｗが１であるとき、式ＴＨwの化合物は、リチウム、ナトリウムまたはカリウムの水素化物であり；Ｌ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子であり；Ｂは、アルカリまたはアルカリ土類金属であり；かつｊは、１または２であり、Ｂがアルカリ金属であるとき、ｊは１に等しく、Ｂがアルカリ土類金属であるとき、ｊは２に等しく；基Ｙは、互いに同一または異なって、上記のような好適な離脱基である］のアルキル化剤の約２モル当量と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させ；
ｂ）その反応が完結した後、すなわち１分〜６時間、好ましくは２０分〜５時間、より好ましくは４０分〜５時間の範囲の時間に、少なくともｑモル当量、好ましくは少なくとも１＋ｑモル当量の式ＬjＢまたはＬＭｇＬ'の化合物を加え；かつ
ｃ）工程ｂ）から得られた生成物を、式ＭＬ's［式中、Ｍは、上記の意味を有し；ｓは、金属の酸化状態に対応する整数で、３〜６の範囲であり；かつＬ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子である］の化合物の少なくとも１モル当量と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させる
ことからなる方法に関する。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２７】
［式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8は、上記の意味を有する］のリガンドまたはその二重結合異性体の１つを、式ＴＨw、ＬjＢまたはＬＭｇＬ'［式中、Ｌは、上記の意味を有し；Ｔは、リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり；Ｈは、水素原子であり；ｗは、０または１であり、ｗが０であるとき、化合物ＴＨwは、金属リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり、ｗが１であるとき、式ＴＨwの化合物は、リチウム、ナトリウムまたはカリウムの水素化物であり；Ｌ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子であり；Ｂは、アルカリまたはアルカリ土類金属であり；かつｊは、１または２であり、Ｂがアルカリ金属であるとき、ｊは１に等しく、Ｂがアルカリ土類金属であるとき、ｊは２に等しく；基Ｙは、互いに同一または異なって、好適な離脱基である］のアルキル化剤の約２モル当量と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させ；
ｂ）その反応が完結した後、すなわち１分〜６時間、好ましくは２０分〜５時間、より好ましくは４０分〜５時間の範囲の時間に、少なくともｑモル当量、好ましくは少なくとも１＋ｑモル当量の式ＬjＢまたはＬＭｇＬ'の化合物を加え；かつ
ｃ）工程ｂ）から得られた生成物を、式ＭＬ's［式中、Ｍは、上記の意味を有し；ｓは、金属の酸化状態に対応する整数で、３〜６の範囲であり；かつＬ'は、塩素、臭素およびヨウ素から選択されるハロゲン原子である］の化合物の少なくとも１モル当量と、−１０℃と７０℃との間の温度で反応させる
ことからなる方法に関する。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３０】
ＬjＢおよびＬＭｇＬ'アルキル化剤において、Ｌは、任意にＳｉまたはＧｅで置換された、Ｃ1〜Ｃ7アルキル基、Ｃ6〜Ｃ14アリール基またはＣ7〜Ｃ14アリールアルキル基が好ましく、かつより好ましくは、Ｌは、メチル、エチル、n-ブチル、sec-ブチル、フェニル、ベンジルおよび-ＣＨ2Ｓｉ(ＣＨ3)3からなる群から選択され、更により好ましくは、Ｌはメチルである。
化合物ＬjＢにおいて、Ｂは、アルカリまたはアルカリ土類金属であり、かつ好ましくは、Ｂは、ＬｉまたはＭｇであり；ｊは、既に記載したように１または２とすることができる。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３１】
化合物ＬＭｇＬ'［式中、Ｍｇは、マグネシウムであり；かつＬおよびＬ'は、上記の意味を有し；Ｌ'は、ＣｌまたはＢｒが好ましい］は、グルニャール試薬である。
工程ａ）およびｂ）で用いるアルキル化剤は、同一または異なってもよい。例えば、ブチルリチウムまたは水素化ナトリウムは、工程ａ）で用いることができ、かつメチルリチウムは、工程ｂ）で用いることができる。工程ｂ）で基Ｌの選択に影響を与えることなしに、工程ａ）において、より強力で、かつ時々安上がりの試薬を使用できるという理由による更なる利点を与える。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３３】
本発明の方法の別の実施態様によれば、工程ａ）において、予め原料リガンドを非プロトン性溶媒に溶解させ、得られた溶液に、約２当量のアルキル化剤ＴＨw、ＬjＢまたはＬＭｇＬを加え；この添加は、−５℃〜＋３０℃、より好ましくは０℃〜２５℃の範囲の温度で、５〜４５分、より好ましくは１０〜２０分の期間にわたって行うのが好ましい。
アルキル化剤を、好ましくは、溶液となっている、上記の非プロトン性溶媒の１種の中にゆっくり加える。このようにして得られた反応混合物を、好ましくは、撹拌下に、１分〜６時間、より好ましくは２０分〜５時間の範囲の時間、好ましくは−５℃と＋５５℃の間からなる温度、より好ましくは０℃と５０℃の間の温度で反応させる。その反応が完結した後、すなわち全てのペンタジエニルリガンドがアルキル化剤と反応した後、少なくともｑモル当量、好ましくは１＋ｑモル当量の前記のアルキル化剤を、好ましくは−１０℃と＋７０℃の間からなる温度、好ましくは−５℃と５５℃の間の温度で加える。次いで、工程ｂ）から得られた混合物を、好ましくは、０℃と６０℃の間、より好ましくは２０℃と５０℃の間からなる温度に加熱する。その後、化合物ＭＬ'sを、上記の非プロトン性溶媒、好ましくはトルエン中の溶液もしくは懸濁液となるように混合物に素早く加える。次いで、反応混合物を、１０分〜３６時間、より好ましくは１時間〜１８時間の範囲の時間、０℃と６０℃の間、より好ましくは２０℃と５０℃の間からなる温度で反応させる。このようにして得られた式（Ｉ）のメタロセン化合物を周知の方法で分離することができる。ラセミおよびメソ異性体の混合物を得、かつ標準的な方法を用いることにより、高収率で、純粋な異性体を分離することができる。