【手続補正書】
【提出日】平成23年5月23日(2011.5.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒素が導入されている炭素触媒であって、
コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）から選ばれる少なくとも１種の遷移金属又は前記遷移金属の化合物を含み、
導入されている前記窒素は、１ｓ軌道の電子の結合エネルギーが３９８．５±１．０ｅＶである第１の窒素原子と、１ｓ軌道の電子の結合エネルギーが４０１±１．０ｅＶである第２の窒素原子との、各エネルギーにおけるピークの面積の比、前記第１の窒素原子／前記第２の窒素原子の値が１．２以下である
炭素触媒。
【請求項２】
酸素還元用の触媒である、請求項１に記載の炭素触媒。
【請求項３】
表面の窒素原子の含有量が、表面の炭素原子に対して、原子比で０．０１以上０．３以下である、請求項１又は請求項２に記載の炭素触媒。
【請求項４】
前記第１の窒素原子／前記第２の窒素原子の値が０．８〜１．２である、請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の炭素触媒。
【請求項５】
ポリアクリロニトリル−ポリメタクリル酸共重合体を用いて炭素前駆体高分子を調製する工程と、
前記炭素前駆体高分子に、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）から選ばれる少なくとも１種の遷移金属又は遷移金属の化合物と、窒素原子を構成元素として含む炭素前駆体化合物を混合する工程と、
前記炭素前駆体化合物と前記遷移金属又は前記遷移金属の化合物と前記炭素前駆体高分子との混合物を炭素化する工程とを有する
炭素触媒の製造方法。
【請求項６】
窒素原子を構成元素として含む前記炭素前駆体化合物がイミダゾール化合物である、請求項５に記載の炭素触媒の製造方法。
【請求項７】
ポリベンゾイミダゾールを用いて炭素前駆体高分子を調整する工程と、
前記炭素前駆体高分子に、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）から選ばれる少なくとも１種の遷移金属又は遷移金属の化合物を混合する工程と、
前記遷移金属又は前記遷移金属の化合物と前記炭素前駆体高分子との混合物を炭素化する工程と、
炭素化した前記炭素前駆体高分子に、窒素を付加する工程とを有する
炭素触媒の製造方法。
【請求項８】
固体電解質と、
前記固体電解質を挟んで対向配置された電極とを含み、
前記電極の少なくとも一方に、請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の炭素触媒を有する
燃料電池。
【請求項９】
電極材と、
電解質とを含み、
前記電極材が、請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の炭素触媒を備えている
蓄電装置。
【請求項１０】
請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の炭素触媒を使用して、
前記炭素触媒の触媒作用によって化学反応を促進させる、
炭素触媒の使用方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
本発明の炭素触媒は、窒素が導入されている炭素触媒であって、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）から選ばれる少なくとも１種の遷移金属又はその遷移金属の化合物を含み、導入されている窒素は、１ｓ軌道の電子の結合エネルギーが３９８．５±１．０ｅＶである第１の窒素原子と、１ｓ軌道の電子の結合エネルギーが４０１±１．０ｅＶである第２の窒素原子との、各エネルギーにおけるピークの面積の比、第１の窒素原子／第２の窒素原子の値が１．２以下であるものである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
上述の本発明の炭素触媒において、酸素還元用の触媒である構成とすることも可能である。
また、さらに、表面の窒素原子の含有量が、表面の炭素原子に対して、原子比で０．０１以上０．３以下である構成とすることも可能である。
また、第１の窒素原子／第２の窒素原子の値が０．８〜１．２である構成とすることも可能である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本発明の一の炭素触媒の製造方法は、ポリアクリロニトリル−ポリメタクリル酸共重合体を用いて炭素前駆体高分子を調整する工程と、この炭素前駆体高分子に、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）から選ばれる少なくとも１種の遷移金属又は遷移金属の化合物と、窒素原子を構成元素として含む炭素前駆体化合物を混合する工程と、炭素前駆体化合物と遷移金属又は遷移金属の化合物と炭素前駆体高分子との混合物を炭素化する工程とを有する。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
本発明の他の炭素触媒の製造方法は、ポリベンゾイミダゾールを用いて炭素前駆体高分子を調整する工程と、この炭素前駆体高分子に、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）から選ばれる少なくとも１種の遷移金属又は遷移金属の化合物を混合する工程と、遷移金属又は遷移金属の化合物と炭素前駆体高分子との混合物を炭素化する工程と、炭素化した炭素前駆体高分子に窒素を付加する工程とを有する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
上述した、本発明の一の炭素触媒の製造方法において、さらに、窒素原子を構成元素として含む炭素前駆体化合物がイミダゾール化合物である構成とすることも可能である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
上述の本発明の一の炭素触媒の製造方法によれば、ポリアクリロニトリル−ポリメタクリル酸共重合体を用いて炭素前駆体高分子を調整し、この炭素前駆体高分子に、遷移金属又は遷移金属の化合物と、窒素原子を構成元素として含む炭素前駆体化合物を混合し、炭素前駆体化合物と遷移金属又は遷移金属の化合物と炭素前駆体高分子との混合物を炭素化するので、窒素が導入された、高い活性を有する炭素触媒を製造することができる。
上述の本発明の他の炭素触媒の製造方法によれば、ポリベンゾイミダゾールを用いて炭素前駆体高分子を調整し、この炭素前駆体高分子に遷移金属又は遷移金属の化合物を混合し、遷移金属又は遷移金属の化合物と炭素前駆体高分子との混合物を炭素化し、炭素化した炭素前駆体高分子に窒素を付加するので、窒素が導入された、高い活性を有する炭素触媒を製造することができる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
本発明の炭素触媒には、金属又は金属の化合物が含まれていても良い。金属は炭素触媒の活性を阻害しない限り種類が限定されるものではないが、より好ましくは遷移金属であり、更に好ましくは、周期律表の３族から１２族の第４周期に属する元素が挙げられる。このような遷移金属としてコバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）等が挙げられる。
なお、本発明においては、前記範囲内であれば、遷移金属以外の元素（例えば、ホウ素Ｂ等）が含まれていても良い。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
さらにまた、炭素前駆体高分子に金属又は金属の化合物を混合してもよい。金属は、炭素触媒の活性を阻害しない限り限定するものではないが、より好ましくは遷移金属であり、更に好ましくは周期律表の３族〜１２族の第４周期に属する元素が挙げられる。このような遷移金属としてコバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）等が挙げられる。
また、金属の化合物としては、金属塩、水酸化物、酸化物、窒化物、硫化物、炭素化物、錯体等を用いることができ、より好ましくは塩化物、酸化物、錯体である。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
〔不融化処理〕
次に、不融化処理を行った。
まず、得られた窒素化合物及びコバルト化合物添加ＰＡＮ−ｃｏ−ＰＭＡを、強制循環式乾燥機内にセットした。
そして、空気雰囲気下で、３０分間で室温から１５０℃まで昇温し、続いて２時間かけて１５０℃〜２２０℃まで昇温し、２２０℃でそのまま３時間保持した。
このようにして、不融化処理を行った。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
〔不融化処理〕
次に、不融化処理を行った。
まず、得られたコバルト化合物添加ポリベンゾイミダゾールを、強制循環式乾燥機内にセットした。
そして、空気雰囲気下で、３０分間で室温から１５０℃まで昇温し、続いて２時間かけて１５０℃〜２２０℃まで昇温し、２２０℃でそのまま３時間保持した。