【手続補正書】
【提出日】平成23年1月28日(2011.1.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、該基板上に設けられた陽極及び陰極と、該陽極と該陰極との間に配置された複数の有機層とを備えた有機電界発光素子であって、
該複数の有機層が、重合性化合物を重合して形成される第１の層と、該第１の層に隣接して設けられる、重合反応開始剤を含有する第２の層とを少なくとも含んでなる
ことを特徴とする、有機電界発光素子。
【請求項２】
基板と、該基板上に設けられた陽極及び陰極と、該陽極と該陰極との間に配置された発光層と、重合性化合物を重合して形成される重合層と、該重合層に対して該発光層とは反対側で隣接するとともに重合反応開始剤を含有する隣接層とを備えた有機電界発光素子であって、
ＸＰＳ法により算出した該隣接層の該重合層側表面部に含まれる該重合反応開始剤以外の成分の分子数に対する、ＸＰＳ法により算出した該隣接層の該重合層側表面部に含まれる該重合反応開始剤の分子数の割合（％）（ＱＡ）と、ＸＰＳ法により算出した該重合層の発光層側表面に含まれる該重合反応開始剤以外の成分の分子数に対する、ＸＰＳ法により算出した該重合層の発光層側表面部に含まれる該重合反応開始剤の分子数の割合（％）（ＱＢ）との比（ＱＢ／ＱＡ）が、
ＱＢ／ＱＡ  ＜  ０．５
であることを特徴とする、有機電界発光素子。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
このような有機層の積層化における課題を解決するために、例えば特許文献１では、エポキシ基を有するジアミン化合物を含有する溶液を成膜した後、重合させることにより、有機電界発光素子の有機層を形成する工程が開示されている。
また、例えば非特許文献１では、オキセタン基を有するジアミン化合物を含有する溶液を成膜した後、重合させることにより、有機電界発光素子の正孔輸送層を形成する工程が開示されている。
これらの方法によれば、湿式成膜法により耐溶剤性を備えた有機層を形成することができ、３層以上の有機層を積層することが可能である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
ここで、該複数の有機層が、更に発光層を含んでなり、該発光層、該第１の層、該第２の層が、この順に配置されることが好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
また、該第１の層が正孔輸送層であり、該第２の層が正孔注入層であることが好ましい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
また、該第２の層における重合反応開始剤の含有率が、０．１重量％以上であることが好ましい。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
また、本発明の別の要旨は、重合性化合物を重合して形成される第１の層と、該第１の層に隣接して設けられ、重合反応開始剤を含有する第２の層とを少なくとも含む、複数の有機層を備えた有機デバイスを製造する方法において、重合反応開始剤を含有する組成物を成膜して、該第２の層を形成する工程と、該重合性化合物を含有する組成物を成膜して、該重合性化合物を含有する層を形成する工程と、該重合性化合物を重合させて、該第１の層を形成する工程とを備えることを特徴とする、有機デバイスの製造方法に存する。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
ここで、該有機デバイスが、基板と、該基板上に設けられた陽極及び陰極とを更に備えた、有機電界発光素子であって、該第１の層及び該第２の層を含む該複数の有機層を、該陽極と該陰極との間に形成することが好ましい。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
本発明のさらに別の要旨は、基板と、該基板上に設けられた陽極及び陰極と、該陽極と該陰極との間に配置された発光層と、重合性化合物を重合して形成される重合層と、該重合層に対して該発光層とは反対側で隣接するとともに重合反応開始剤を含有する隣接層とを備えた有機電界発光素子であって、ＸＰＳ法により算出した該隣接層の該重合層側表面部に含まれる該重合反応開始剤以外の成分の分子数に対する、ＸＰＳ法により算出した該隣接層の該重合層側表面部に含まれる該重合反応開始剤の分子数の割合（％）（ＱＡ）と、ＸＰＳ法により算出した該重合層の発光層側表面に含まれる該重合反応開始剤以外の成分の分子数に対する、ＸＰＳ法により算出した該重合層の発光層側表面部に含まれる該重合反応開始剤の分子数の割合（％）（ＱＢ）との比（ＱＢ／ＱＡ）が、０．５未満であることを特徴とする、有機電界発光素子に存する（請求項２）。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
芳香族複素環基としては、５又は６員環の単環又は２〜４縮合環由来の１価の基であり、正電荷を当該基上により非局在化させられる基が挙げられる。その具体例としては、フラン環、ベンゾフラン環、チオフェン環、ベンゾチオフェン環、ピロール環、ピラゾール環、トリアゾール環、イミダゾール環、オキサジアゾール環、インドール環、カルバゾール環、ピロロイミダゾール環、ピロロピラゾール環、ピロロピロール環、チエノピロール環、チエノチオフェン環、フロピロール環、フロフラン環、チエノフラン環、ベンゾイソオキサゾール環、ベンゾイソチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ピリジン環、ピラジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、トリアジン環、キノリン環、イソキノリン環、シノリン環、キノキサリン環、フェナントリジン環、ペリミジン環、キナゾリン環、キナゾリノン環、アズレン環等の由来の一価の基が挙げられる。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４７】
前記の芳香族複素環としては、例えば、５又は６員環の単環又は２〜４縮合環が挙げられる。その具体例としては、フラン環、ベンゾフラン環、チオフェン環、ベンゾチオフェン環、ピロール環、ピラゾール環、イミダゾール環、オキサジアゾール環、インドール環、カルバゾール環、ピロロイミダゾール環、ピロロピラゾール環、ピロロピロール環、チエノピロール環、チエノチオフェン環、フロピロール環、フロフラン環、チエノフラン環、ベンゾイソオキサゾール環、ベンゾイソチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ピリジン環、ピラジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、トリアジン環、キノリン環、イソキノリン環、シノリン環、キノキサリン環、フェナントリジン環、ペリミジン環、キナゾリン環、キナゾリノン環、アズレン環などが挙げられる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２４３】
該芳香族複素環基としては、５又は６員環の単環又は２〜４縮合環が挙げられる。具体例としては、フラン環、ベンゾフラン環、チオフェン環、ベンゾチオフェン環、ピロール環、ピラゾール環、イミダゾール環、オキサジアゾール環、インドール環、カルバゾール環、ピロロイミダゾール環、ピロロピラゾール環、ピロロピロール環、チエノピロール環、チエノチオフェン環、フロピロール環、フロフラン環、チエノフラン環、ベンゾイソオキサゾール環、ベンゾイソチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ピリジン環、ピラジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、トリアジン環、キノリン環、イソキノリン環、シノリン環、キノキサリン環、フェナントリジン環、ペリミジン環、キナゾリン環、キナゾリノン環、アズレン環由来の１価の基などが挙げられる。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２４５】
該含窒素芳香族複素環基としては、５又は６員環の単環又は２〜４縮合環由来の基が挙げられる。具体例としては、ピロール環、ピラゾール環、イミダゾール環、オキサジアゾール環、インドール環、カルバゾール環、ピロロイミダゾール環、ピロロピラゾール環、ピロロピロール環、チエノピロール環、フロピロール環、チエノフラン環、ベンゾイソオキサゾール環、ベンゾイソチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ピリジン環、ピラジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、トリアジン環、キノリン環、イソキノリン環、キノキサリン環、フェナントリジン環、ペリミジン環、キナゾリン環、キナゾリノン環由来の１価の基などが挙げられる。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２８４】
このような条件を満たす正孔阻止材料としては、例えば、（フェノラト）アルミニウム、ビス（２−メチル−８−キノリノラト），（トリフェニルシラノラト）アルミニウム等の混合配位子錯体、ビス（２−メチル−８−キノラト）アルミニウム−μ−オキソ−ビス−（２−メチル−８−キノリラト）アルミニウム二核金属錯体等の金属錯体、ジスチリルビフェニル誘導体等のスチリル化合物（特開平１１−２４２９９６号公報）、３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール等のトリアゾール誘導体（特開平７−４１７５９号公報）、バソクプロイン等のフェナントロリン誘導体（特開平１０−７９２９７号公報）が挙げられる。更に、国際公開第２００５−０２２９６２号公報に記載の２，４，６位が置換されたピリジン環を少なくとも１個有する化合物も、正孔阻止材料として好ましい。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２９３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２９３】
更に、前述したバソフェナントロリン等の含窒素複素環化合物や８−ヒドロキシキノリンのアルミニウム錯体などの金属錯体に代表される有機電子輸送材料に、ナトリウム、カリウム、セシウム、リチウム、ルビジウム等のアルカリ金属をドープする（特開平１０−２７０１７１号公報、特開２００２−１００４７８号公報、特開２００２−１００４８２号公報などに記載）ことにより、電子注入・輸送性が向上し優れた膜質を両立させることが可能となるため好ましい。
この場合、電子注入層７の厚さは、通常５ｎｍ以上、好ましくは１０ｎｍ以上、また、通常２００ｎｍ以下、好ましくは１００ｎｍ以下の範囲が望ましい。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３５７】
この薄膜が形成された基板をスピンコーターにセットし、キシレン０．２ｍＬを膜状に滴下し、大気中２３℃で１０秒間静置した。その後、１５００ｒｐｍ×３０秒のスピンコート動作を行ない、溶剤を乾燥させた。その後、膜厚を測定したところ、３９ｎｍであった。このようにして、生成した膜がキシレンに対し溶解せず、化学的安定性が向上していることが確認された。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３６７】
続いて、この正孔輸送層４上に発光層５を、以下の手順で湿式成膜法により形成した。
発光層５の材料として、下記式Ｅ−１及び式Ｅ−２に示す構造の化合物（それぞれ以下「化合物（Ｅ−１）」及び「化合物（Ｅ−２）」という。）と、下記式Ｄ−１に示す構造のイリジウム錯体（以下「化合物（Ｄ−１）」という。）とを含有する塗布液を用い、下記の条件でスピンコートを行なった。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３９０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３９０】
得られたスピンコート膜に対し、窒素グローブボックス中、高圧水銀ランプを用いてＵＶ光を積算光量で５Ｊ／ｃｍ2（３６５ｎｍ光のエネルギー値）照射した。その後、大気
中、１２０℃で１時間加熱することにより、膜厚１８ｎｍの均一な薄膜（正孔輸送層４）を得た。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３９２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３９２】
この比較例２の素子に、電流密度２５０ｍＡ／ｃｍ2の直流を連続通電したところ、通
電開始時に２９７２０ｃｄ／ｍ2、通電２０秒後に２１１７０ｃｄ／ｍ2の緑色発光を示した。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３９３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３９３】
また、比較例２の素子の発光スペクトルを測定したところ、その極大波長は５１２ｎｍであり、イリジウム錯体（Ｄ−１）からのものと同定された。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３９４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３９４】
また、比較例２の素子の色度はＣＩＥ（ｘ，ｙ）＝（０．３０，０．６３）であった。
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０４７９
【補正方法】削除
【補正の内容】