【誤訳訂正書】
【提出日】平成21年7月28日(2009.7.28)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルケン−１の重合用の固体触媒成分であって、チタンまたはバナジウム化合物と、少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物と、微粒子状多孔性担体と、を含んでなり、
前記固体触媒成分が、
前記微粒子状多孔性担体を炭化水素可溶性の有機マグネシウム化合物と炭化水素溶媒との溶液に接触させ、配位性電子供与体化合物と前記有機マグネシウム化合物とのモル比を０．１：１〜５：１の範囲として、前記溶液を前記配位性電子供与体化合物に接触させるステップを含んでなる方法を使用することによって、調製され、
固体触媒成分を調製する前記方法がさらに、有機マグネシウム化合物を少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物に転化するステップを含む、
固体触媒成分。
【請求項２】
固体触媒成分を調製する際に内部電子供与体化合物を付加的に添加して調製された固体触媒成分であって、更に内部電子供与体化合物を含む、請求項１に記載の固体触媒成分。
【請求項３】
前記有機マグネシウム化合物が、ジアルキル、ジアリールまたはアルキルアリールマグネシウム化合物である、請求項１または２に記載の固体触媒成分。
【請求項４】
前記有機マグネシウム化合物が、ジ（Ｃ２〜Ｃ１０アルキル）マグネシウム化合物である、請求項１または２に記載の固体触媒成分。
【請求項５】
前記配位性電子供与体化合物が、エーテル、環状エーテル、またはアルキルアミンである、請求項１ないし４のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項６】
前記配位性電子供与体化合物が、アルキルエーテルまたは環状アルキルエーテルである、請求項１ないし４のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項７】
前記微粒子状多孔性担体が、固体無機酸化物である、請求項１ないし６のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項８】
前記微粒子状多孔性担体が、酸化ケイ素である、請求項１ないし６のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項９】
前記微粒子状多孔性担体が、１０〜１０００ｍ２／ｇの範囲の比表面積、および、５〜２００μｍの範囲の平均粒径を有する、請求項１ないし８のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項１０】
前記微粒子状多孔性担体が、５０〜７００ｍ２／ｇの範囲の比表面積、および、１０〜１００μｍの範囲の平均粒径を有する、請求項１ないし８のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項１１】
前記微粒子状多孔性担体が、１００〜６００ｍ２／ｇの範囲の比表面積、および、１５〜６０μｍの範囲の平均粒径を有する、請求項１ないし８のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項１２】
前記有機マグネシウム化合物と前記微粒子状無機酸化物のモル比が、０．１：１〜１．０：１の範囲にある、請求項１ないし１１のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項１３】
前記チタンまたはバナジウム化合物が、チタン化合物である、請求項１ないし１２のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項１４】
前記チタンまたはバナジウム化合物が四塩化チタンである、請求項１ないし１２のいずれかに記載の固体触媒成分。
【請求項１５】
請求項１ないし１４のいずれかに記載の固体触媒成分を製造する方法であって、
ａ）微粒子状多孔性担体を不活性媒体中に懸濁させるステップと、
ｂ）ステップａ）で形成されたスラリーを、炭化水素可溶性の有機マグネシウム化合物と炭化水素溶媒との溶液に接触させて、固体生成物を形成するステップであって、
このステップの前またはこのステップの間に、配位性電子供与体化合物と有機マグネシウム化合物のモル比を０．１：１〜５：１として前記溶液を前記配位性電子供与体化合物に接触させるステップと、
ｃ）ステップｂ）の固体生成物をハロゲン化剤に接触させるステップと、
ｄ）ステップｃ）のハロゲン化固体生成物を不活性溶媒中に再懸濁させ、チタンまたはバナジウム化合物を加えるステップと、
ｅ）ステップｄ）で形成された混合物を反応させ、形成された固体生成物を回収するステップと、
ｆ）ステップｅ）の固体生成物を過剰の四塩化チタンで抽出し、固体触媒成分を回収するステップと、
を含んでなる方法。
【請求項１６】
請求項１５に記載の固体触媒成分を製造する方法において、ステップｄ）として、チタンまたはバナジウム化合物と共にアルカノールを添加する方法。
【請求項１７】
請求項１５に記載の固体触媒成分を製造する方法において、ステップｄ）として、チタンまたはバナジウム化合物と共にアルカノール及び内部電子供与体化合物を添加する方法。
【請求項１８】
請求項１５ないし１７に記載の固体触媒成分を製造する方法において、ステップｆ）の四塩化チタンとして、不活性溶媒に溶解した四塩化チタンを使用する方法。
【請求項１９】
チーグラーナッタ系のアルケン−１の重合用の触媒系であって、請求項１ないし１４のいずれかに記載の固体触媒成分とアルミニウム化合物助触媒とを含んでなる、触媒系。
【請求項２０】
請求項１９に記載の触媒系であって、追加の助触媒としての外部電子供与体化合物をさらに含んでなる、触媒系。
【請求項２１】
チーグラーナッタ系のアルケン−１の重合用の触媒系を調製する方法であって、請求項１５に記載のステップｅ）〜ｆ）を含み、
ｇ）固体触媒成分を、ｉ）アルミニウム化合物、またはｉｉ）一緒に混合して、もしくは任意の順序で、アルミニウム化合物および外部電子供与体化合物に接触させるステップ
をさらに含んでなる方法。
【請求項２２】
アルケン−１の重合における、請求項１ないし１４のいずれかに記載の固体触媒成分の使用。
【請求項２３】
アルケン−１の重合方法であって、アルケン−１を、請求項１ないし１４のいずれかに記載の固体触媒成分およびアルミニウム化合物助触媒の存在下で重合させるステップを含んでなる方法。
【請求項２４】
請求項２３のアルケン−１の重合方法において、アルケン−１と他の１種以上のアルケン−１コモノマーを使用する方法。
【請求項２５】
請求項２３または２４のアルケン−１の重合方法において、追加の助触媒として外部電子供与体化合物を更に使用する方法。
【請求項２６】
請求項２４または２５のアルケン−１の重合方法において、前記アルケン−１がプロピレンであり、前記アルケン−１コモノマーが最高１０個のＣ原子を有するアルケン−１である方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００１】
本発明は、助触媒としてのアルミニウム化合物、および、任意成分として追加の助触媒としての外部電子供与体化合物と共に使用して、チーグラーナッタ系触媒の触媒系を形成することができる、新規な固体触媒成分に関し、この固体触媒系は、チタンまたはバナジウム化合物、少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物、微粒子状多孔性担体、並びに、任意成分として内部電子供与体化合物を含んでなる。さらに本発明は、新規な固体触媒成分を調製する方法、固体触媒成分を含む触媒系、および、アルケン−１（ａｌｋ−１−ｅｎｅｓ）を重合する際の固体触媒成分の使用に関する。本発明はまた、前記触媒系を使用して、アルケン−１のポリマー、具体的にはプロピレンのホモポリマーおよび共重合体を調製する方法、こうして得たプロピレンのホモポリマーおよび共重合体、フィルム、繊維または成形品を製造する際のそれらの使用、並びに、前記フィルム、繊維、および成形品に関する。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００５】
本発明によれば、この目的は、助触媒としてのアルミニウム化合物、および、任意成分として追加の助触媒（いわゆる立体構造調整剤）としての外部電子供与体化合物と共に使用して、チーグラーナッタ系の触媒系を形成することができる固体触媒成分を提供することによって達成される。この固体触媒成分は、チタンまたはバナジウム化合物、少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物、微粒子状多孔性担体、および任意成分として内部電子供与体化合物を含んでなり、この固体触媒成分は、炭化水素溶媒中の炭化水素可溶性の有機マグネシウム化合物の溶液に、微粒子の多孔性担体を接触させるステップを含む方法を使用することによって調製され、その有機マグネシウム化合物の炭化水素溶液は、配位性電子供与体化合物と有機マグネシウム化合物のモル比が０．２５：１〜５：１の範囲で、配位性電子供与体化合物に接触させ、固体触媒成分を調製するこの方法は、有機マグネシウム化合物を少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物に転化するステップをさらに含む。
本発明において、種々の電子供与体化合物は以下のように定義される。
「配位性電子供与体化合物」とは、配位結合系に電子対を提供する化合物である。
「内部電子供与体化合物」とは、固体触媒成分の調製において、付加的に使用されうる配位性電子供与体化合物である。
「外部電子供与体化合物」とは、触媒系において助触媒として使用される配位性電子供与体化合物である。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００６】
微粒子固体担体
本発明によれば、触媒系の調製において微粒子状多孔性担体が使用される。この担体は、アルケン−１の重合に融和性がある、チーグラーナッタ系触媒において一般に使用される任意のタイプの担体でよい。担体は、少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物を化学的、物理的、または機械的に結合する能力を有するべきである。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１５】
固体触媒化合物を調製する後続過程の間に、前記有機マグネシウム化合物が、周知の手段を使用して、例えばハロゲン化剤に接触させられることにより、少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物に転化される。ここでいう用語「ハロゲン」は、塩素、臭素、ヨウ素またはフッ素、あるいは２種以上のハロゲンの混合物を指す。少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物が、塩素または臭素を、特に塩素を含むことが好ましい。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２２】
配位性電子供与体化合物の例には、ジアルキルエーテル、ジアリールエーテル、環状エーテル、フラン、テトラヒドロフラン、第３級アルキルアミンが含まれる。これらの配位性電子供与体化合物のうちで、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジ−ｎ−プロピルエーテル、ジ−イソプロピルエーテル、ジ−ｎ−ブチルエーテル、ジイソブチルエーテル、およびテトラヒドロフランなどの、アルキルエーテルおよび環状アルキルエーテルが、特に好ましい。列挙した化合物は、例示的な実施例のために挙げたものにすぎず、発明の範囲を限定するためではないことを理解すべきである。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２６】
【化１】
2005517748.tif 000001
式中、ＸおよびＹはそれぞれ、塩素もしくは臭素原子、またはＣ１〜Ｃ１０アルコキシ基を表し、あるいは、ＸとＹが一緒になって酸素原子を表し、無水物官能基を形成する。特に好適な内部電子供与体化合物は、式（Ｉ）のフタル酸エステルであり、式中、ＸおよびＹはそれぞれ、メトキシ、エトキシ、ｎ−プロピルオキシ、イソプロピルオキシ、ｎ−ブチルオキシ、ｓｅｃ−ブチルオキシ、またはｔｅｒｔ−ブチルオキシ基などのＣ１〜Ｃ８アルコキシ基である。好ましいフタル酸エステルの例には、フタル酸ジエチル、フタル酸ジ−ｎ−ブチル、フタル酸ジイソブチル、フタル酸ジ−ｎ−ペンチル、フタル酸ジ−ｎ−ヘキシル、フタル酸ジ−ｎ−ヘプチル、フタル酸ジ−ｎ−オクチル、またはフタル酸ジ−２−エチルヘキシルが含まれる。好ましい内部電子供与体化合物の別の例には、３または４員のジエステル、場合により置換されていてもよいシクロアルカン１，２−ジカルボン酸、および、置換ベンゾフェノン２−カルボキシル酸または置換ベンゾフェノン３−カルボキシル酸のモノエステルが含まれる。これらのエステルを合成するためのエステル化反応におけるヒドロキシ化合物として、Ｃ１〜Ｃ１５またはＣ５〜Ｃ７シクロアルカノールなどの通常のアルカノール（このアルカノールは、任意成分として１個または複数のＣ１〜Ｃ８アルキル基で置換されてもよい）およびＣ１〜Ｃ１０フェノールが、使用される。適切な内部供与体化合物の別のグループは、非置換および置換（Ｃ１〜Ｃ１０アルキル）−１，３−プロパンジエーテル、および、コハク酸エステルグループの誘導体である。また、本発明の固体触媒成分の調製では、２種以上の内部電子供与体化合物の混合物を使用してもよい。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３０】
第１の段階では、微粒子の多孔性担体を、例えば無機酸化物を、不活性溶媒、好ましくは液体アルカンまたは芳香族炭化水素溶媒、例えばトルエンまたはエチルベンゼン中に懸濁し、形成されたスラリーを、炭化水素可溶性の有機マグネシウム化合物の溶液で処理し（ヘプタンなどの炭化水素溶媒の中で）、この溶液を、この反応ステップの前か間のいずれかに、０．２５〜５．０モル当量、好ましくは１〜２モル当量の配位性電子供与体化合物に接触させ、次いで１０〜１２０℃の温度で０．５〜５時間、通常撹拌下で、形成された混合物を反応させる。次に、塩素または塩化水素などのハロゲン化剤を、有機マグネシウム化合物を基準にして、少なくとも２倍モル過剰に、好ましくは少なくとも５倍モル過剰に、通常撹拌下で加え、約３０〜約１２０分間反応させるようにし、任意成分として、マグネシウムのモルあたり１〜５モル、好ましくは１．６〜４モル、より好ましくは１．５〜３．５モルのＣ１〜Ｃ８アルカノールを、−２０〜１５０℃の温度で加え、好ましくは３０分間反応させる。次に、ろ過により液相を除去し、分離された固体生成物を液化炭化水素で洗浄する。次いで、得られた固体生成物を不活性の炭化水素、好ましくはＣ１〜Ｃ１０アルキルベンゼンの中に再懸濁する。あるいは、液体スラリ相の除去を、ハロゲン化ステップの前に、またはＣ１〜Ｃ８アルカノール添加の前に、行う。次に、チタンまたはバナジウム化合物を、好ましくはチタン化合物を、また任意成分として内部電子供与体化合物を、有機マグネシウム化合物１モルあたり、チタン化合物は１〜１５モル、好ましくは２〜１０モルの量で、内部電子供与体化合物は０．０１〜１モル、好ましくは０．２〜０．５モルの量で加える。得られた混合物を、通常撹拌下で、少なくとも３０分間、１０〜１５０℃、好ましくは６０〜１３０℃の温度範囲で反応させるようにする。次いでこうして得られた固体生成物を、ろ過により集め、Ｃ１〜Ｃ１０アルキルベンゼン、好ましくはエチルベンゼンで洗浄する。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３３】
本発明の固体触媒成分の利点は、少なくともハロゲン、好ましくは塩素または臭素、より好ましくは塩素を含むマグネシウム化合物、チタンまたはバナジウム化合物、および、任意成分として内部電子供与体化合物を含む活性成分が、多孔性の無機酸化物の内部にわたって、より均一に分布していることである。活性成分の、特に少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物の前記より均質な分布は、例えば、最終の固体触媒成分の細粒横断面上でのエネルギー分散元素マッピングによるＥＤＸ分光法によって示すことができる。このためには、固体触媒成分を、触媒に関して化学的に不活性であり、好ましくはエポキシ樹脂である包埋試薬に、不活性雰囲気下で埋め込み、カットおよび／または粉化、および任意工程としての研磨剤での仕上げを経て、サンプルを作成する。固体触媒成分の複数の粒剤について、前記横断面上の好ましくはＳｉ、Ｔｉ、ＭｇおよびＣｌの元素分布を、高分解能（少なくとも１μｍ２）で決定する。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３５】
炭化水素溶媒中の炭化水素可溶性の有機マグネシウム化合物の溶液に、前記担体を接触させ、この担体を、含浸に先立ってまたは含浸と同時に、配位性電子供与体化合物に接触させることを含む、無機多孔性担体を含浸する上記固定化反応を使用することにより、分布がより均一であることに加えて、さらに、少なくとも１種のハロゲンを含むマグネシウム化合物、チタンまたはバナジウム化合物、および内部電子供与体化合物である活性成分を固定する能力の増加が得られる。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６２】
【表１】
2005517748.tif 000002