【手続補正書】
【提出日】平成21年8月7日(2009.8.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｅ／Ｘ／Ｍランダムコポリマーより本質的になる組成物であって、
ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０.１〜２０モル％であり、かつ式（Ｉ）
【化１】
2009510191.tif 000001
（式中、ＲはＣ1〜Ｃ20直鎖または分岐鎖アルキル基あるいはフェニルである）から選択され、
ＭがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、無水マレイン酸、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のモノマーであり、
Ｅがエチレンであり、かつ残りのモル％である、
組成物。
【請求項２】
Ｅ／Ｘ／Ｍランダムコポリマーを製造する方法であって、
ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０.１〜２０モル％であり、かつ式（Ｉ）
【化２】
2009510191.tif 000002
（式中、ＲはＣ1〜Ｃ20直鎖または分岐鎖アルキル基あるいはフェニルである）から選択され、
ＭがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、無水マレイン酸、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のモノマーであり、
Ｅがエチレンであり、かつ残りのモル％であり、
エチレン、前記モノマーＸおよびＭ、ならびに酸素、過酸化物およびアゾビス化合物よりなる群から選択されるラジカル開始剤を、高速で攪拌される、かつエチレンの少なくとも１０００気圧の予め選択された圧力でならびに約９０℃〜約２８０℃の間の値における狭い限界内に維持される予め選択された温度で維持される単相反応域に連続的に投入し、ここで投入されるエチレン対モノマーＸおよびＭの比が重量で１０,０００／１〜５０／１の範囲内であり、そして反応域内の規定モノマー対ポリマー比を維持し、かつ反応器にフィードされる開始剤の濃度を所定の値に調節する一方で、前記モノマーＸ、モノマーＭおよびエチレンを前記反応域内で共重合させ、そして未反応エチレン、未反応モノマーＸおよびＭならびにコポリマーよりなるストリームを、反応器滞留時間がポリマーへのエチレンの３〜２０％の転化率を可能にするような速度で、すべての試薬が瞬間的に気化されコポリマー生成物が残る実質的な減圧で維持された領域に圧力降下弁を介して反応器から連続的に除去することによる方法。
【請求項３】
Ｅ／Ｙ／Ｍランダムコポリマーを含んでなる組成物であって、
ＹがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの１.０超〜約２０モル％であり、かつ４−ヒドロキシスチレンであり、
ＭがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のコモノマーであり、
Ｅがエチレンであり、かつ残りのモル％である、
組成物。
【請求項４】
Ｅ／Ｙ／Ｍランダムコポリマーを生成する方法であって、ＹがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの０.１〜２０モル％であり、かつ４−ヒドロキシスチレンであり、ＭがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のモノマーであり、そしてＥがエチレンであり、かつ残りのモル％
であり、
（ａ）ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０．１〜２０モル％であり、かつ式（Ｉ）
【化３】
2009510191.tif 000003
（式中、ＲはＣ1〜Ｃ20直鎖または分岐鎖アルキル基あるいはフェニルである）から選択されるＥ／Ｘ／Ｍランダムコポリマーを提供し、
（ｂ）Ｅ／Ｘ／Ｍコポリマーを、触媒量のアルカリ金属アルコキシドまたはアルカリ金属ヒドロキシドおよび第２の非ヒドロキシル溶媒の存在下にて、アルコール溶媒中で、還流温度でエステル交換条件に供して反応混合物を生成し、形成されたエステル交換された副生物エステルを反応混合物から連続的に除去して前記Ｅ／Ｙ／Ｍランダムコポリマーを生成するようにすること
を含んでなる方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５７】
これらの基材へのポリエチレンの粘着力は極僅かであった。それに反して、実施例５のエチレンと４−ヒドロキシスチレンとを含んでなるＥ／Ｙ／Ｍコポリマーは、これらの３種の基材、特にナイロン６およびＬＣＰ４００に対して大きな粘着力を有していた。
以下、本発明を要約すると下記のとおりである。
１．Ｅ／Ｘ／Ｍランダムコポリマーより本質的になる組成物であって、
ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０．１〜２０モル％であり、かつ式（Ｉ）
【化４】
2009510191.tif 000004
（式中、ＲはＣ１〜Ｃ２０直鎖または分岐鎖アルキル基あるいはフェニルである）から選択され、
ＭがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、無水マレイン酸、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビ
ニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のモノマーであり、
Ｅがエチレンであり、かつ残りのモル％である、
組成物。
２．Ｒが−ＣＨ３である前記１に記載の組成物。
３．ＭがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０モル％である前記１に記載の組成物。
４．ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの約０．５〜約１２モル％である前記１に記載の組成物。５．ＭがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの約１〜約２０モル％であり、かつ酢酸ビニルおよびアルキル（メタ）アクリルエステルよりなる群から選択される前記１に記載の組成物。
６．Ｍがメチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレートおよびブチル（メタ）アクリレートよりなる群から選択される前記１に記載の組成物。
７．ＡＳＴＭ方法＃Ｄ１２３８、条件１９０／２．１６によって測定される際、０．１５ｇ／１０分〜約１００ｇ／１０分のメルトフローインデックスによって更に特徴付けられる前記１に記載の組成物。
８．ＡＳＴＭ方法＃Ｄ１２３８、条件１９０／２．１６によって測定される際、０．５ｇ／１０分〜約５０ｇ／１０分のメルトフローインデックスによって特徴付けられる前記１に記載の組成物。
９．Ｅ／Ｘ／Ｍランダムコポリマーを製造する方法であって、
ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０．１〜２０モル％であり、かつ式（Ｉ）
【化５】
2009510191.tif 000005
（式中、ＲはＣ１〜Ｃ２０直鎖または分岐鎖アルキル基あるいはフェニルである）から選択され、
ＭがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、無水マレイン酸、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のモノマーであり、
Ｅがエチレンであり、かつ残りのモル％であり、
エチレン、前記モノマーＸおよびＭ、ならびに酸素、過酸化物およびアゾビス化合物よりなる群から選択されるラジカル開始剤を、高速で攪拌される、かつエチレンの少なくとも１０００気圧の予め選択された圧力でならびに約９０℃〜約２８０℃の間の値における狭い限界内に維持される予め選択された温度で維持される単相反応域に連続的に投入し、ここで投入されるエチレン対モノマーＸおよびＭの比が重量で１０，０００／１〜５０／１の範囲内であり、そして反応域内の規定モノマー対ポリマー比を維持し、かつ反応器にフィードされる開始剤の濃度を所定の値に調節する一方で、前記モノマーＸ、モノマーＭおよびエチレンを前記反応域内で共重合させ、そして未反応エチレン、未反応モノマーＸおよびＭならびにコポリマーよりなるストリームを、反応器滞留時間がポリマーへのエチレンの３〜２０％の転化率を可能にするような速度で、すべての試薬が瞬間的に気化されコポリマー生成物が残る実質的な減圧で維持された領域に圧力降下弁を介して反応器から連続的に除去することによる方法。
１０．温度が約１５０℃〜２４０℃であり、圧力が１５００から３０００気圧である前記
９に記載の方法。
１１．Ｒが−ＣＨ３であり、ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの約０．５〜約１２モル％である前記９に記載の方法。
１２．Ｅ／Ｙ／Ｍランダムコポリマーを含んでなる組成物であって、
ＹがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの１．０超〜約２０モル％であり、かつ４−ヒドロキシスチレンであり、
ＭがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のコモノマーであり、
Ｅがエチレンであり、かつ残りのモル％である、
組成物。
１３．ＭがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの０モル％である前記１２に記載の組成物。
１４．ＹがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの約１〜約１２モル％である前記１２に記載の組成物。１５．ＭがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの１〜２０モル％であり、かつ酢酸ビニルおよびアルキル（メタ）アクリルエステルよりなる群から選択される前記１２に記載の組成物。
１６．ＡＳＴＭ方法＃Ｄ１２３８、条件１９０／２によって測定される際、０．１５ｇ／１０分〜約１００ｇ／１０分のメルトインデックスによって更に特徴付けられる前記１２に記載の組成物。
１７．Ｅ／Ｙ／Ｍランダムコポリマーを生成する方法であって、ＹがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの０．１〜２０モル％であり、かつ４−ヒドロキシスチレンであり、ＭがＥ／Ｙ／Ｍコポリマーの０〜４０モル％であり、かつ酢酸ビニル、アルキル（メタ）アクリルエステル、アクリロニトリル、マレイン酸ジエステル、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノエステル、イタコン酸、フマル酸、フマル酸モノエステル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートおよびグリシジルビニルエーテルよりなる群から選択される１つもしくはそれ以上のモノマーであり、そしてＥがエチレンであり、かつ残りのモル％であり、
（ａ）ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの０．１〜２０モル％であり、かつ式（Ｉ）
【化６】
2009510191.tif 000006
（式中、ＲはＣ１〜Ｃ２０直鎖または分岐鎖アルキル基あるいはフェニルである）から選択されるＥ／Ｘ／Ｍランダムコポリマーを提供し、
（ｂ）Ｅ／Ｘ／Ｍコポリマーを、触媒量のアルカリ金属アルコキシドまたはアルカリ金属ヒドロキシドおよび第２の非ヒドロキシル溶媒の存在下にて、アルコール溶媒中で、還流温度でエステル交換条件に供して反応混合物を生成し、形成されたエステル交換された副生物エステルを反応混合物から連続的に除去して前記Ｅ／Ｙ／Ｍランダムコポリマーを生成するようにすること
を含んでなる方法。
１８．前記第２の非ヒドロキシル溶媒がテトラヒドロフランであり、前記アルコールがメタノールであり、前記アルカリ金属アルコキシドがナトリウムメトキシドである前記１７に記載の方法。
１９．ＸがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの約０．５〜約１２モル％であり、ＭがＥ／Ｘ／Ｍコポリマーの１〜２０モル％であり、酢酸ビニルおよびアルキル（メタ）アクリルエステルよりなる群から選択される前記１７に記載の方法。
２０．前記反応混合物を冷却しておよび／または非溶媒を添加して、沈殿したＥ／Ｙ／Ｍランダムコポリマーを生成することを更に含んでなる前記１７に記載の方法。