【手続補正書】
【提出日】平成23年11月9日(2011.11.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
そのような芳香族ヒドロキシル化合物として、例えば、フェノール、o-、 m-もしくはp-クレゾール, クレゾールの混合物、ジメチルフェノール（混合物であってよく、また、ここでフェノール環上のメチル基の位置が所望のようになっていてよい。例えば、2,4-、2,6-、もしくは3,4-ジメチルフェノール）、o-、m-もしくはp-クロロフェノール、o-、m-もしくはp-エチルフェノール、o-、m-もしくはp-n-プロピルフェノール、4-イソプロピルフェノール、 4-n-ブチルフェノール、4-イソブチルフェノール、4-tert-ブチルフェノール、4-n-ペンチルフェノール、4-n-へキシルフェノール、4-イソオクチルフェノール、4-n-ノニルフェノール、o-、m-もしくはp-メトキシフェノール、4-シクロへキシルフェノール、4-(1-メチル-1-フェニルエチル)フェノール、ビフェニル-4-オール、1-ナフトール、2-1-ナフトール、4-(1-ナフチル)フェノール、4-(2-ナフチル)フェノール、4-フェノキシフェノール、3-ペンタデシルフェノール、4-トリチルフェノール、メチルサリチル酸、エチルサリチル酸、n-プロピルサリチル酸、イソプロピルサリチル酸、n-ブチルサリチル酸、イソブチルサリチル酸、tert-ブチルサリチル酸、フェニルサリチル酸およびベンジルサリチル酸が例示される。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
本発明の範囲において、C1-C4-アルキルは、例えば、メチル、エチル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、sec-ブチル、 tert-ブチルを指す。加えて、C1-C6-alkylは、例えば、 n-ペンチル、1-メチルブチル、2-メチルブチル、3-メチルブチル、ネオペンチル、1-エチルプロピル、シクロヘキシル、シクロペンチル、n-ヘキシル、1,1-ジメチルプロピル、1,2-ジメチルプロピル、1,2-ジメチルプロピル、1-メチルペンチル、2-メチルペンチル、3-メチルペンチル、4-メチルペンチル、1,1-ジメチルブチル、1,2-ジメチルブチル、1,3-ジメチルブチル、2,2-ジメチルブチル、2,3-ジメチルブチル、3,3-ジメチルブチル、1-エチルブチル、2-エチルブチル、1,1,2-トリメチルプロピル、1,2,2-トリメチルプロピル、1-エチル-1-メチルプロピル、1-エチル-2-メチルプロピルまたは1-エチル-2-メチルプロピルを指す。加えて、C1-C34-アルキルは、例えば、n-ヘプチルおよびn-オクチル、ピナシル、アダマンチル、異性体のメンチル、n-ノニル、n-デシル、n-ドデシル、n-トリデシル、n-テトラデシル、n-ヘキサデシル、またはn-オクタデシルを指す。同様のことは、対応するアルキルラジカル、例えば、アラールキルまたはアルキルアリールラジカルにも当てはまる。対応するヒドロキシアルキルまたはアラールキルもしくはアルキルアリールラジカルにおけるアルキレンラジカルは、例えば、上記のアルキルラジカルに対応するアルキレンラジカルである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
本発明で使用可能な別の触媒は、金属化合物であり、例えば、AlX3, TiX3, UX4, TiX4, VOX3, VX5, ZnX2, FeX3, PbX2およびSnX4（ここで、Ｘは、ハロゲン、アセトキシ、アルコキシまたはアリールオキシラジカル（ドイツ公開A 2 58 412）を表す）である。特に、本発明で使用可能な好ましい触媒は、AlX3, TiX4, PbX2 およびSnX4のような金属化合物であり、例えば、四塩化チタン、チタンテトラメトキシド、チタンテトラフェノキシド、チタンテトラエトキシド、チタンテトライソプロポキシド、チタンテトラドデコキシド、錫テトライソオクトキシド、およびアルミニウムトリイソプロポキシドである。非常に特に好ましいものは、金属化合物であるTiX4である。ここで言及した金属化合物は、転化される反応混合物の重量を基準として、0.001〜5重量％、好ましくは0.005〜5重量％、より好ましくは0.01〜5重量％の量で用いられる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
本発明の方法は、好ましくは、純度、即ち、精製されたジアリールカーボネートの全重量を基準として、純粋なジアリールカーボネートの含量が９９〜１００重量％であり、より好ましくは９９．５〜１００重量％、最も好ましくは９９．９〜１００重量％である、ジアリールカーボネートを提供することができる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
図５ａに示す形態において、カラム径は、凝縮の領域において、一定である。精留部、存在する場合には好ましくは上側精留部K3VT1から出て上昇する蒸気（１０）は、一体化された塔頂の１または複数の凝縮器K3C1-Nにて凝縮される。凝縮液の一部は、還流（１１）として、上側蒸留塔セクションに戻される。凝縮液の残りは、留出液として、蒸留塔から出て行く。不活性物質および／または凝縮されなかった蒸気（１８）は、塔頂にて、蒸留塔から抜き出される。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
別の好ましい形態の塔頂凝縮器を、図４に示す。この形態において、精留部、存在する場合には好ましくは上側精留部K3VT1から出て上昇する蒸気（１０）は、１または複数の追加カラムセクション（または塔部）（K3CS1-N）において、外部回路にて凝縮液を冷却させながら、凝縮される。このカラムセクションの下側端部にて出て行く液体は、一部抜き出されて（２１）、得られる凝縮液の熱を取り除くために、１または複数の外部冷却器K3W1-Nに送られる。外部冷却器は、直列または並列のいずれで接続されてよい。残りの液体は、留出液（２）として排出されるか、あるいは還流（１１）として精留部、存在する場合には好ましくは上側精留部K3VT1に送られる。冷却後、液体（２２）は、追加のカラムセクションK3CS1-Nよりも上方にて、蒸留塔に戻される。カラムにおける凝縮は、上述した棚板、ランダム充填物、または規則充填物にて行われる。凝縮されていない蒸気または不活性物質（１８）は、カラムセクションK3CS1-Nよりも上方にて抜き出される。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
この特に好ましい変形例において、ジアリールカーボネートは、既に図１．１に関連して説明した蒸留塔K3、および追加の側流塔K4において、精製される。蒸気の側流６は、側流塔K4に供給され、好ましくはその下側部分に供給される。図１．１のものと比較して、蒸留塔K3は、追加のフィード９を、下側回収部K3AT2よりも上方に有し、これを経由して、液体の缶出液が側流塔K４からK３にリサイクルされる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８２】
分割型蒸留塔は、同様に、混合物を、３つのフラクション、即ち、塔頂製品、缶出液および高純度の側流に分けるのに適している。分割型蒸留塔は、側流のための抜き出しサイドから、フィードサイドを互いに分割する、概して垂直の分割壁を有する。分割壁は、好ましくは、塔の全長にわたって連続していない。通常、分割壁の上に精製部、および分割壁の下に回収部がある。分割壁の領域において、供給サイドおよび側流の抜き出しサイドの両方に、少なくとも２つのセクションが好ましくは存在する。供給サイドにおいて、上側セクションは、フィードに存在する高沸点物を減少させる作用をし、下側セクションは、フィードに存在する低沸点物を減少させる作用をする。側流の抜き出しサイドにおいて、抜き出しよりも上に、上側セクションが同様に存在し、上側セクションは、精製部からの低沸点物を減少させる作用をする。抜き出しよりも下に配置される下側セクションは、分割壁よりも下の回収部から来る高沸点物を減少させる作用をする。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９４】
そのような分割型蒸留塔の上側精留部は、好ましくは０〜４０の理論段数、より好ましくは１〜２０の理論段数、最も好ましくは１〜１０の理論段数の分離性能を有し、下側精留部は、好ましくは１〜４０の理論段数、より好ましくは５〜２０の理論段数、最も好ましくは５〜１５の理論段数を有し、回収部は、好ましくは１〜４０の理論段数、より好ましくは２〜２０の理論段数、最も好ましくは２〜１５の理論段数を有する。分割壁の抜き出しサイドの上側セクションK3TLOおよび下側セクションK3TLU、ならびに分割壁の抜き出しサイドの上側セクションK3TROおよび下側セクションK3TRUはそれぞれ、好ましくは１〜４０の理論段数、より好ましくは２〜２０の理論段数、最も好ましくは５〜２０の理論段数の分離性能を有する。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９８】
回収部K3AT1から流出する液体（１２）は、一段または多段（Ｎ段）の蒸発により蒸発させられて濃縮され、得られる液体／液体混合物（１３）の蒸気は、下側回収部K3AT1に戻される。蒸発は、１００〜２５０℃、好ましくは１５０〜２４０℃、より好ましくは１８０〜２２０℃の温度範囲内にて、実施されることが好ましい。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１０】
これは、９９．９３重量％のDPCおよび僅か６００ｐｐｍのsalolを含む留出液をもたらす。側流塔の塔頂にて流出する液体９は、第一蒸留塔K3の下側回収部K3AT2よりも上方で、精留に送られる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２７】
側流に抜き出され、続いて凝縮されるジフェニルカーボネート（５）は、９９．９７重量％の純度を有し、僅か２９０ｐｐｍのsalolを含む。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２９】
当業者は、上述の実施形態に広い発明概念から逸脱することなく変更を加えうることが理解されよう。従って、本発明は、開示された特定の形態に限定されず、添付の請求の範囲によって規定される本発明の精神および範囲内の変形例をカバーすることを意図していることが理解される。
本発明の態様には以下のものが含まれる。
（態様１）
ジアルキルカーボネートおよび芳香族ヒドロキシル化合物をトランスエステル化触媒の存在下でトランスエステル化して、不純物としてのトランスエステル化触媒を含むジアリールカーボネート生成物を与えること
ジアリールカーボネート生成物を、上側部分および下側部分を有し、上側部分が精留部を含み、下側部分が回収部を含む第一蒸留塔において、蒸留に付すこと、および
精製されたジアリールカーボネートを含む第一側流を第一蒸留塔から抜き出すこと
を含む、方法
（態様２）
蒸留塔が分割型蒸留塔を含む、態様１に記載の方法。
（態様３）
精製されたジアリールカーボネートを、第二蒸留塔において追加の蒸留に付すことをさらに含む、態様１に記載の方法。
（態様４）
第二蒸留塔が回収部を有しない、態様３に記載の方法。
（態様５）
第二蒸留塔が第一蒸留塔に組み込まれている、態様３に記載の方法。
（態様６）
第一側流を第一蒸留塔から蒸気として抜き出す、態様１に記載の方法。
（態様７）
ジアリールカーボネート生成物が、アルキルアリールカーボネートであるトランスエステル化の副生物、およびジアリールカーボネートとアルキルアリールカーボネートとの間の沸点を有する化合物を含み、
第一蒸留塔からの当該化合物を含む第二側流を抜き出すことをさらに含む、態様１に記載の方法
（態様８）
第二側流を、第一蒸留塔から第一側流よりも上方から抜き出す、態様７に記載の方法。
（態様９）
回収部が上側回収部および下側回収部を含む、態様１に記載の方法。
（態様１０）
精留部が上側精留部および下側精留部を含む、態様１に記載の方法。
（態様１１）
分割型蒸留塔が、分割壁、供給サイドおよび抜き出しサイドを有する分割部を含み、供給サイドが上側供給サイドセクションおよび下側供給サイドセクションを含み、抜き出しサイドが上側抜き出しサイドセクションおよび下側抜き出しサイドセクションを含み、
ジアリールカーボネート生成物を、上側供給サイドセクションと下側供給サイドセクションとの間で、第一蒸留塔に供給し、
第一側流を、上側抜き出しセクションと下側抜き出しセクションとの間で、第一蒸留塔から抜き出す、
態様２に記載の方法。
（態様１２）
精製されたジアリールカーボネートを、第二蒸留塔において、追加の蒸留に付すことをさらに含む、態様１１に記載の方法。
（態様１３）
第一蒸留塔が直径Ｄ１を有し、第一蒸留塔に組み込まれた塔頂凝縮器および第一蒸留塔から塔頂凝縮器に至る蒸気ラインをさらに有し、蒸気ラインが直径ｄ１を有し、比ｄ１／Ｄ１が０．２〜１である、態様１に記載の方法。
（態様１４）
第二蒸留塔が直径Ｄ２を有し、第二蒸留塔に組み込まれた塔頂凝縮器および第二蒸留塔から塔頂凝縮器に至る蒸気ラインをさらに有し、蒸気ラインが直径ｄ２を有し、比ｄ２／Ｄ２が０．２〜１である、態様３に記載の方法。
（態様１５）
缶出液を第一蒸留塔の塔底から抜き出し、
缶出液の少なくとも５０％を、ジアルキルカーボネートと芳香族ヒドロキシル化合物のトランスエステル化に戻して再利用することを含む、
態様１に記載の方法。
（態様１６）
缶出液の再利用されない部分を濃縮して、触媒回収に付する、態様１５に記載の方法。
（態様１７）
蒸留塔が分割型蒸留塔を含む、態様１５に記載の方法。
（態様１８）
分割型蒸留塔が、分割壁、供給サイドおよび抜き出しサイドを有する分割部を含み、供給サイドが上側供給サイドセクションおよび下側供給サイドセクションを含み、抜き出しサイドが上側抜き出しサイドセクションおよび下側抜き出しサイドセクションを含み、
ジアリールカーボネート生成物を、上側供給サイドセクションと下側供給サイドセクションとの間で、第一蒸留塔に供給し、
第一側流を、上側抜き出しセクションと下側抜き出しセクションとの間で、第一蒸留塔から抜き出す
態様１７に記載の方法。
（態様１９）
精製されたジアリールカーボネートを、第二蒸留塔において、追加の蒸留に付すことをさらに含む、態様１８に記載の方法。
（態様２０）
缶出液の再利用されない部分を濃縮して、触媒回収に付する、態様１７に記載の方法。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジアルキルカーボネートおよび芳香族ヒドロキシル化合物をトランスエステル化触媒の存在下でトランスエステル化して、不純物としてのトランスエステル化触媒を含むジアリールカーボネート生成物を与えること
ジアリールカーボネート生成物を、上側部分および下側部分を有し、上側部分が精留部を含み、下側部分が回収部を含む第一蒸留塔において、蒸留に付すこと、および
精製されたジアリールカーボネートを含む第一側流を第一蒸留塔から抜き出すこと
を含む、方法
【請求項２】
ジアリールカーボネート生成物が、アルキルアリールカーボネートであるトランスエステル化の副生物、およびジアリールカーボネートとアルキルアリールカーボネートとの間の沸点を有する化合物を含み、
第一蒸留塔からの当該化合物を含む第二側流を抜き出すことをさらに含む、請求項１に記載の方法
【請求項３】
缶出液を第一蒸留塔の塔底から抜き出し、
缶出液の少なくとも５０％を、ジアルキルカーボネートと芳香族ヒドロキシル化合物のトランスエステル化に戻して再利用することを含む、
請求項１に記載の方法。
【請求項４】
蒸留塔が分割型蒸留塔を含み、
分割型蒸留塔が、分割壁、供給サイドおよび抜き出しサイドを有する分割部を含み、供給サイドが上側供給サイドセクションおよび下側供給サイドセクションを含み、抜き出しサイドが上側抜き出しサイドセクションおよび下側抜き出しサイドセクションを含み、
ジアリールカーボネート生成物を、上側供給サイドセクションと下側供給サイドセクションとの間で、第一蒸留塔に供給し、
第一側流を、上側抜き出しセクションと下側抜き出しセクションとの間で、第一蒸留塔から抜き出す
請求項３に記載の方法。