【手続補正書】
【提出日】平成21年11月2日(2009.11.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の２つの式AおよびBのうちのどちらかに相応することを特徴とする、ランタニドのホウ化水素メタロセン複合体：
【化１】
2009514911.tif 000001
(式中、Lnは、包括的に、原子番号57〜71を有するランタニドであり；
式Aにおいては、yが１以上であるときは、各々がシクロペンタジエニル基を有するか或いは置換または非置換のシクロペンタジエニル基または置換または非置換のフルオレニル基を有する２つの同一または異なるリガンドCp1およびCp2は、ランタニドLnに結合しており、yが0に等しいときは、２つのリガンドCp1およびCp2は、各々、置換または非置換のシクロペンタジエニル基または置換または非置換のフルオレニル基をそれぞれ有し；
式Bにおいては、yが0に等しいときは、各々が置換または非置換のシクロペンタジエニル基および置換または非置換のフルオレニル基から選ばれた基からなり且つ式MR1R2 (式中、Mは、元素の周期表のIVa族からの元素であり；R1およびR2は、同一または異なるものであって、1〜20個の炭素原子を含むアルキル基を示す)に相応するブリッジPにより互いに結合している２つの同一または異なるリガンドCp1およびCp2は、ランタニドLnに結合しており；
Lは、リチウム、ナトリウムおよびカリウムからなる群から選ばれるアルカリ金属を示し；
Nは、エーテルのような複合体化用溶媒分子を示し；
xは、0よりも大きい整数または非整数であり；
yは、0以上の整数であり：そして、
pは、1または2に等しい整数である)。
【請求項２】
Nが、テトラヒドロフランを示す、請求項１記載の複合体。
【請求項３】
前記複合体が、下記の式B'に相応する、請求項１または２記載の複合体：
【化２】
2009514911.tif 000002
(式中、Cp1およびCp2は、同一または異なる置換または非置換のシクロペンタジエニル基から選ばれ、さらに、Cp2は、置換または非置換のフルオレニル基を示し得；xは、0よりも大きい整数または非整数である)。
【請求項４】
下記の工程を含むことを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項記載の複合体の製造方法：
式P-Cp1Cp2-L2のリガンド塩と、前記複合体化用溶媒中に溶解させた式Ln(BH4)3N3で示されるランタニドLnトリス(ホウ化水素)の溶液とを反応させる工程。
【請求項５】
前記リガンド塩が式Me2SiFlu2-Li2に相応し、前記ランタニドトリス(ホウ化水素)が式Nd(BH4)3(THF)3に相応し、THFがテトラヒドロフランである、請求項４記載の複合体の製造方法。
【請求項６】
前記方法が、周囲温度で、ジエチルエーテルのようなもう１つの溶媒中に溶解させた前記リガンド塩を、この他の溶媒中に溶解させた形のランタニドトリス(ホウ化水素)の前記溶液上に流すことを含む、請求項５記載の複合体の製造方法。
【請求項７】
少なくとも２種のオレフィン類の共重合において使用し得、一方で、ランタニドのメタロセン複合体を、他方で、アルキルマグネシウム、アルキルリチウム、グリニャール試薬、およびアルキルリチウムとアルキルアルミニウムの混合物からなる群から選ばれる共触媒を含み、前記複合体が、下記の式AおよびBのうちのどちらかに相応するランタニドのホウ化水素メタロセン複合体であることを特徴とする触媒系：
【化３】
2009514911.tif 000003
(式中、Lnは、包括的に、原子番号57〜71を有するランタニドであり；
式Aにおいては、各々が同一または異なる置換または非置換のシクロペンタジエニルまたはフルオレニル基から選ばれる２つのリガンドCp1およびCp2(但し、Cp1とCp2は、２つのフルオレニル基を示し得ない)は、Lnに結合しており；
式Bにおいては、同一または異なる置換または非置換のシクロペンタジエニルまたはフルオレニル基から選ばれ(但し、Cp1とCp2は、２つのフルオレニル基を示し得ない)、且つ式MR1R2 (式中、Mは、元素の周期表のIVa族からの元素であり；R1およびR2は、同一または異なるものであって、1〜20個の炭素原子を含むアルキル基を示す)に相応するブリッジPにより互いに結合している２つの基Cp1およびCp2からなるリガンドは、Lnに結合しており；
Lは、リチウム、ナトリウムおよびカリウムからなる群から選ばれるアルカリ金属を示し；Nは、エーテルのような複合体化用溶媒分子を示し；xは、0よりも大きい整数または非整数であり；yは、0以上の整数であり：そして、pは、1または2に等しい整数である)。
【請求項８】
一方で、ランタニドのメタロセン複合体を、他方で、アルキルマグネシウム、アルキルリチウム、グリニャール試薬、およびアルキルリチウムとアルキルアルミニウムの混合物からなる群から選ばれる共触媒を含む触媒系の反応による、モノオレフィンおよび/またはジオレフィンのような少なくとも２種のオレフィン系モノマーの共重合方法であって、前記複合体が、下記の２つの式AおよびBのうちのどちらかに相応するランタニドのホウ化水素メタロセン複合体であることを特徴とする共重合方法：
【化４】
2009514911.tif 000004
(式中、Lnは、包括的に、原子番号57〜71を有するランタニドであり；
式Aにおいては、各々が同一または異なる置換または非置換のシクロペンタジエニルまたはフルオレニル基から選ばれる２つのリガンドCp1およびCp2(但し、Cp1とCp2は、２つのフルオレニル基を示し得ない)は、Lnに結合しており；
式Bにおいては、同一または異なる置換または非置換のシクロペンタジエニルまたはフルオレニル基から選ばれ(但し、Cp1とCp2は、２つのフルオレニル基を示し得ない)、且つ式MR1R2 (式中、Mは、元素の周期表のIVa族からの元素であり；R1およびR2は、同一または異なるものであって、1〜20個の炭素原子を含むアルキル基を示す)に相応するブリッジPにより互いに結合している２つの基Cp1およびCp2からなるリガンドは、Lnに結合しており；
Lは、リチウム、ナトリウムおよびカリウムからなる群から選ばれるアルカリ金属を示し；Nは、エーテルのような複合体化用溶媒分子を示し；xは、0よりも大きい整数または非整数であり；yは、0以上の整数であり：そして、pは、1または2に等しい整数である)。
【請求項９】
前記ランタニドメタロセン複合体が、下記の式B'に相応する、請求項８項記載の共重合方法：
【化５】
2009514911.tif 000005
(式中、Cp1およびCp2は、同一または異なる置換または非置換のシクロペンタジエニル基から選ばれ、さらに、Cp2は、置換または非置換のフルオレニル基を示し得；xは、0よりも大きい整数または非整数である)。
【請求項１０】
前記共重合方法が、エチレンとブタジエンを共重合させることを含む、請求項８記載の共重合方法。
【請求項１１】
前記共触媒/複合体モル比を、10に等しいように選択する、請求項８〜１０のいずれか１項記載の共重合方法。
【請求項１２】
下記の工程を含む、請求項８〜１１のいずれか１項記載の共重合方法：
(i) 前記触媒系の、前記複合体を前記共触媒と反応させることによる予備調製工程；その後の、
(ii) (i)において得られた触媒系の、重合させる前記モノマー類の存在下でのトルエンのような炭化水素溶媒中の懸濁液または溶液中および−20℃〜120℃の温度での反応工程。