【誤訳訂正書】
【提出日】平成21年10月29日(2009.10.29)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
攪拌手段と雰囲気を制御する手段とを有する第一反応容器を準備し、
前記反応容器に、芳香環上オルト位置に２対のアミン置換基を含む少なくとも一種の芳香族炭化水素テトラアミン、並びに下記式：
【化１】
2008505209.tif 000001
（式中、Ｒ’は、芳香族炭化水素環、アルキレン基及び複素環からなる群のうちのいずれかの二価の有機基でありそしてジカルボキシル成分を形成する各種分子中で同じでも異なっていてもよく、及びＹは、水素、アリール又はアルキルでもよくＹの９５％までは水素又はフェニルである）を有する少なくとも一種の化合物からなるジカルボキシル成分を充填し、反応塊を生成し、
前記反応物を、実質的に酸素を含まない雰囲気内で加熱し、攪拌機のトルクが、粘度が上昇し始める前のトルクの１．５倍〜６倍になるまで攪拌し、
攪拌を停止し、反応混合物を、２３０℃〜３５０℃の温度に加熱し続けて前記反応塊を発泡させ、
前記反応塊を冷まして脆い発泡塊にし、
前記脆い発泡塊を破砕して粉砕プレポリマーを得る第一段階のステップを含み、次いで
攪拌手段及び圧力もしくは真空度を制御する手段を有する高強度反応容器の第二反応容器を準備し、
前記粉砕プレポリマーを前記第二反応容器に移し、
前記粉砕プレポリマーを攪拌しながら、大気圧下、９０分〜４００分間、３１５〜４００℃に加熱するステップを含む第二段階を開始する、
第一段階と第二段階によるポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項２】
第二段階で、加熱と攪拌のステップを、僅かに正の圧力下で実施する請求項１に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項３】
第二段階における前記僅かに正の圧力が２ｍｂａｒ〜３０ｍｂａｒである請求項２に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項４】
第二段階における前記僅かに正の圧力が０．６１ｍｂａｒ〜１２．７ｍｂａｒである請求項２に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項５】
第二段階における前記加熱が２００分間〜３２０分間実施される請求項２に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項６】
第二段階において、前記粉砕プレポリマーを攪拌しながら、僅かに正の圧力下、２２０分間〜３３０分間、３３０℃〜３５０℃に加熱して、平均インヘレント粘度が少なくとも０．７ｄＬ／ｇですべての粒子の粒径の範囲が１５０ミクロン以上１０００ミクロン以下であるポリベンゾイミダゾールを製造する請求項１に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項７】
前記高分子量ポリベンゾイミダゾールが、１０ｇ／ｃｍ2以上のプラッギング値を有する請求項６に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項８】
前記第一段階で、前記反応物の加熱に先立って、減圧して１３３．３ｍｂａｒ〜６１３．３ｍｂａｒの真空度にする、請求項１に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項９】
第二段階において、前記粉砕プレポリマーを攪拌しながら、僅かに正の圧力下、２００分間〜３６０分間、３５５℃〜４００℃に加熱して、平均インヘレント粘度が少なくとも１．０ ｄＬ／ｇですべての粒子の粒径範囲が１５０ミクロン以上１０００ミクロン以下であるポリベンゾイミダゾールを製造する請求項１に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項１０】
前記ポリベンゾイミダゾールが、１０ｇ／ｃｍ2以上のプラッギング値を有する請求項９に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項１１】
前記第二段階で、前記粉砕プレポリマーを攪拌しながら、僅かに正の圧力下、２００分〜３６０分間、３３０〜３５０℃に加熱し、次いで
平均インヘレント粘度が少なくとも０．７ ｄＬ／ｇですべての粒子の粒径範囲が１５０ミクロン以上１０００ミクロン以下でかつプラッギング値が１０ｇ／ｃｍ2以上である高分子量ポリベンゾイミダゾールを製造する請求項１記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項１２】
前記芳香族テトラアミンが３，３’，４，４’−テトラアミノビフェニルである請求項１に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項１３】
前記ジカルボキシル成分がイソフタル酸ジフェニルである請求項１に記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【請求項１４】
前記高強度反応容器が、回転炉型の反応機、流動床型の反応機、静的混合型の反応機、攪拌オートクレーブ、攪拌ガラス容器、連続ニーダー反応機、逆方向回転プロセッサー、同方向回転プロセッサー及び一軸形回転プロセッサーから成る群から選ばれる請求項１記載のポリベンゾイミダゾールの溶融重合方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００４】
ポリベンゾイミダゾール類は、芳香環上、互いにオルトの位置に２対のアミン置換基を含有する少なくとも一種の芳香族テトラアミン、及び下記式：
【化１】
2008505209.tif 000002
を有する少なくとも一種の化合物からなるジカルボキシル成分（式中、Ｒ’は、二価の有機基であり、より詳しく定義すると、そのジカルボキシル成分を形成する各種分子内で同一か又は異なっていてもよく、そしてＹは、水素、アリール又はアルキルでもよく、そのジカルボキシル成分を形成する各種分子内のＹ全体の９５％までは、別個に考えて水素又はフェニルである）を、２段階重合法で反応させることによって製造される。上記組合わせのモノマーを使って製造したポリイミダゾール類のうちいくつかは、新規組成のポリイミダゾールである。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００５】
上記方法の第一段階では、芳香族テトラアミンとジカルボキシル成分の混合物を、その芳香族テトラアミンの融点を超える重縮合温度まで加熱する。生成する重合塊は、ジカルボキシル成分を形成する単一又は複数の化合物の性質又は融点によって、溶融テトラアミンによる固体酸粒子のスラリー又はテトラアミンとジカルボキシル成分の均一な混合物及び／又は溶融テトラアミンと溶融ジカルボキシル成分を含むエマルジョンである液体である。攪拌機のトルクが混合物の粘度が上昇し始める前の約１．５倍を超え一般に約６倍までになるような程度に混合物の粘度が上昇するまで、同時に強く攪拌しながら２３０〜３５０℃の間で加熱を続ける。次いで、攪拌を停止し加熱を続けて発泡させ脆い塊にする。次いで生成したプレポリマーを冷まして粉砕し、その粉末を攪拌手段と圧力もしくは真空度を制御する手段とを有する第二反応容器に移す。その第二反応容器は、好ましくは高強度（ｈｉｇｈ ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ）の反応容器であり、所望の重合度が達成されるまで、第一段階より高い温度で、第二反応容器内で、第二重合段階にて固相状態で加熱する。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００６】
また、高強度反応容器を使わなくても大気圧より僅かに正の圧力下、固相重合を行なうことによって、第二段階で改善された結果を得ることができることも分かった。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００７】
本発明の方法で製造できるポリベンゾイミダゾール類は、下記式：
【化２】
2008505209.tif 000003
（式中、Ｒは四価の芳香核であり、その芳香核の隣接する炭素原子すなわちオルトの炭素原子に、ベンゾイミダゾール環を形成する窒素原子を一対ずつ有し、そしてＲ’は、芳香環、アルキレン基（好ましくは４〜８個の炭素原子を有する）、及びピリジン、ピラジン、フラン、キノリン、チオフェン及びピランなどの複素環からなる群の一である）で表される繰返し単位を有するポリベンゾイミダゾールである。ジカルボキシルのモノマー成分中のジカルボン酸部分が同じであるか異なっているかによって、Ｒ’は、そのポリマー連鎖にそって繰返し単位が同じか又は無作為に異なっていてもよい。さらに、一種又は二種以上のテトラアミンのモノマーがこの重合に使用されるかどうかによって、Ｒもポリマー連鎖にそって同じか又は無作為に異なっていてよい。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１０】
本発明のジカルボキシル成分を含む化合物は、下記式：
【化５】
2008505209.tif 000004
（式中、Ｙは水素、アリール又はアルキルであり、そのＹの９５％までが水素又はフェニルであり得る）によって定義される。したがって、このジカルボキシル成分は、遊離酸と少なくとも一種のジエステル及び／又はモノエステルとの混合物、単一もしくは複数のジエステル及び／又は単一もしくは複数のモノエステルの混合物、又は単一のジアルキルエステル、モノエステルもしくは混合アリール−アルキルエステルもしくは混合アルキル／アルキルエステルからなっているが、完全に遊離酸又はジフェニルエステルからなっていることはない。Ｙは、アルキルである場合、好ましくは１〜５個の炭素原子を含有し、最も好ましくはメチルである。Ｙは、アリールである場合、１〜５個の炭素原子を含有するアルキル又はアルコキシのような一価の不活性基で置換されていないか又は置換されている先に開示したＲ又はＲ’であり得る芳香族基の一つ以外のすべての原子価を水素で満たすことによって得られる任意の一価の芳香族炭化水素基であり得る。このようなアリール基の例は、フェニル、ナフチル、三つの可能なフェニルフェニル基及び三つの可能なトリル基である。好ましいアリール基は、通常フェニルである。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２０】
粉砕したプレポリマーを、次に第二の高強度反応容器に移す。高強度反応容器は、攪拌手段、温度を制御する手段及び圧力もしくは真空度を制御する手段を有する。この第二反応容器が第一段階の反応に使った容器と異なる点は、その攪拌手段がより堅牢なので、粉砕されたプレポリマーを固相で攪拌できることである。これらの高強度反応器としては、限定されないが、回転炉型の反応器、流動床型の反応器、静的混合（ｓｔａｔｉｃ ｍｉｘｉｎｇ）型の反応器、攪拌オートクレーブもしくは攪拌ガラス容器、連続ニーダー反応機、逆方向回転プロセッサー、同方向回転プロセッサー及び一軸形回転プロセッサーがある。これら高強度混合機は、いくつかの供給元から入手できるが、その供給元としては、限定されないが、米国カリフォルニア州ウイルミントン所在のＫｏｍａｘ Ｓｙｓｔｅｍｓ Ｉｎｃ．、米国カンサス州ウイチタ所在のＫｏｃｈ−Ｇｌｉｔｓｃｈ、米国ウイスコンシン州ウオータータウン所在のＣａｒｂｏｌｉｔｅ、米国ノースカロライナ州シャーロッテ所在のＬＩＳＴ、米国オハイオ州シンシナティー所在のＰｒｏｃｅｓｓａｌｌ、米国ニュージャージー州ニューブランズウイック所在のＰｒｏｃｅｄｙｎｅ Ｃｏｒｐ．がある。さらに、大部分の混合物を攪拌するように攪拌機の羽根を変えたり、より大型か又はより強力な攪拌電動機を使ったり、追加の攪拌機を加えたり又はこれらを組み合わせたりして、標準の混合容器を高強度反応容器に変えることができる。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２１】
上記高強度混合機を使うことによって、現行の商業的製造方法と比べて、反応時間が短くなるなるとともに、ＩＶの均一性が改善され、そして商業的製造温度を高くすることができる（４００℃まで）ことによって、ＩＶの均一性が改善されかつより高いＩＶの目標が達成可能になり、又は逆に、より低い工程温度（３４５〜３７０℃に対して３３５℃）で製品ＩＶの目標を満たすことができることを、固相重合法と製品のデータ／試験結果が示している。このことによって、所望のＩＶの目標を制御するために温度を利用できるという融通性が追加される。驚くべきことには、生成した製品のプラッギング値（ｐｌｕｇｇｉｎｇ ｖａｌｕｅ）が、現在の商業製品よりはるかに高くなった。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２７】
本発明の方法を利用して、粒径の範囲が１５０ミクロン以上１０００ミクロン以下のすべての粒子に対して、少なくとも０．６ｄＬ／ｇの平均インヘレント粘度を達成できる。これは２段階の工程で達成できる。第一段階を開始するとき、攪拌手段及び雰囲気を制御する手段を有する第一反応容器を準備する。次にその反応容器に、芳香環上オルト位置に２対のアミン置換基を含む少なくとも一種の芳香族炭化水素テトラアミン及び下記式：
【化７】
2008505209.tif 000005
（式中、Ｒ’は、芳香族炭化水素環、アルキレン基及び複素環からなる群のうちのいずれかの二価の有機基でありかつジカルボキシル成分を形成する各種分子中で同じ又は異なっていてもよく、そしてＹは、水素、アリール又はアルキルであってＹの９５％までが水素又はフェニルである）を有する少なくとも一種の化合物からなるジカルボキシル成分を充填し、反応塊を生成する。次に真空度を、１０ｃｍＨｇ柱〜４６ｃｍＨｇ柱の範囲にし、次いで反応物を、実質的に酸素なしの雰囲気内で攪拌しながら攪拌機のトルクが、粘度が上昇し始める前のトルクの約１．５〜約６倍になるまで加熱する。この時点で、攪拌を停止し、反応混合物を、２３０〜３５０℃の温度で加熱し続けて、反応塊を発泡させる。その反応塊を冷まして脆い発泡塊とし続いて破砕して粉砕プレポリマーを得る。第二段階を始めるために、攪拌手段及び圧力と真空度を制御する手段を有する第二反応容器を準備して、前記粉砕されたプレポリマーをその第二反応容器に移す。その粉砕されたプレポリマーを、攪拌しながら、僅かに正の圧力下３１５〜４００℃の間の温度にて９０〜４００分間加熱する。現行の商業的方法では、一般に０．６ｄＬ／ｇを超えるＩＶを得るために、粉砕されたプレポリマーを、３５０℃を超える温度に加熱する必要がある。しかし、プラッギング値は、通常、常に６ｇ／ｃｍ2より小さく、多くの場合、３ｇ／ｃｍ2より小さくなる傾向がある。驚くべきことであるが、本発明によれば、粉砕されたプレポリマーを３３０〜３５０℃の範囲に加熱すると、粒径の範囲が１５０ミクロン以上１０００ミクロン以下のすべての粒子に少なくとも０．７ｄＬ／ｇの平均インヘレント粘度を達成することができ、しかも１０ｇ／ｃｍ2以上のプラッギング値を達成できる。本発明によれば、反応温度を３５５〜４００℃に上げることによって、粒径の範囲が１５０ミクロン以上１０００ミクロン以下のすべての粒子に少なくとも１．０ｄＬ／ｇの平均インヘレント粘度を達成することができ、しかも１０ｇ／ｃｍ2以上のプラッギング値を達成できる。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２８】
下記実施例によって本発明をさらに説明する。これらの実施例にあげたインヘレント粘度（ＩＶ）は、９６．５％硫酸に溶解して得た０．４％溶液として２５℃で測定し、一方プラッギング値（ＰＶ、溶解度／濾過性の尺度、その後のポリマー溶液の性質及びその後の繊維とフィルムの押出し性能と性質を定義するのに重要である）は、ポリマーを９６．５％濃硫酸に溶解して得た５％溶液又は２％の塩化リチウムを含有するジメチルアセトアミドに溶解して得た６％溶液を調製し、その溶液を、２５℃で１気圧にてＧｅｌｍａｎ Ｔｙｐｅ Ａガラス紙フィルターによって濾過することによって測定した。プラッギング値は、無限時間に単位面積当たり濾過されるポリマー溶液のグラム数であるが、１ｃｍ2当たりのポリマーグラム数で表される。この値が高いことは、ゲル又は不溶物の含有量が少ないポリマー溶液を示している。本発明の方法では、ゲルとは、不溶性で変形可能なポリマー様粒子として定義され、最も可能性が高いのは減成又は架橋されたポリマーである。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４７】
対照試料及び上記実施例の試料を、ＩＶ（及びＩＶ対粒径分布）、ＰＶ（プラッギング値又は濾過性）、Ｌカラー、ゲルレベルを含む最終ポリマー製品の特性についてチェックし、分子量分布についてＧＰＣ（ゲル浸透クロマトグラフィー）でチェックし及びＮＭＲ（核磁気共鳴）分光法でチェックした。