【手続補正書】
【提出日】平成21年4月15日(2009.4.15)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒の存在下で、気相状態で、カルボニル化可能な製品を一酸化炭素で連続カルボニル化するためのプロセスであって、該触媒が、支持体上に拘束されたイオン性液体中の第VIII族金属の溶液を含む担持イオン性液体相（SILP）触媒であるプロセス。
【請求項２】
以下のステップを含む、請求項１に記載のプロセス：
i）カルボニル化可能な反応物および一酸化炭素を反応ゾーンに連続的に送り込むステップ、ただし、該カルボニル化可能な反応物および一酸化炭素は気相状態である；
ii）カルボニル化可能な反応物および一酸化炭素を、支持体上に拘束されたイオン性液体中の第VIII族金属の溶液を含むSILP触媒と連続的に接触させるステップ；および
iii）カルボニル化産物を含むガス状流出物を反応ゾーンから連続的に回収するステップ。
【請求項３】
ステップi）の反応ゾーンに反応促進剤を最初に加えるステップをさらに含む、請求項２に記載のプロセス。
【請求項４】
第VIII族金属が、鉄、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、ニッケル、コバルト、パラジウムまたは任意のそれらの組み合わせから選択される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５】
イオン性液体が式A+B-で示されるイオン性液体であり、式中、A+は第四級窒素含有カチオンおよび/または第四級リン含有カチオンである、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６】
カチオンA+が以下のカチオンからなる群から選択される、請求項５に記載のプロセス：
i）
【化１】
2008540107.tif 000001
式中、R1、R2、R3、およびR4は、独立して、場合により置換されている直線状または分岐鎖C1-C20アルキル、場合により置換されている環状C3-C20アルキル、および場合により置換されているC6-C20アリールから選択され；ならびにYはNまたはPである；
ii）
【化２】
2008540107.tif 000002
式中、R5およびR7は、独立して、場合により置換されている直線状または分岐鎖C1-C20アルキル、場合により置換されている環状C3-C20アルキル、および場合により置換されているC6-C20アリールから選択され；ならびに
R6、R8およびR9は、独立して、水素、場合により置換されている直線状または分岐鎖C1-C20アルキル、場合により置換されている環状C3-C20アルキル、および場合により置換されているC6-C20アリールから選択される；
iii）
【化３】
2008540107.tif 000003
式中、R10は、独立して、場合により置換されている直線状または分岐鎖C1-C20アルキル、場合により置換されている環状C3-C20アルキル、および場合により置換されているC6-C20アリールから選択され；ならびに
R11およびR12は、独立して、水素、場合により置換されている直線状または分岐鎖C1-C20アルキル、場合により置換されている環状C3-C20アルキル、および場合により置換されているC6-C20アリールから選択される；および
iv）
【化４】
2008540107.tif 000004
式中、R13およびR14は、独立して、場合により置換されている直線状または分岐鎖C1-C20アルキル、場合により置換されている環状C3-C20アルキル、および場合により置換されているC6-C20アリールから選択され；XはC、N、O、またはSであり；nおよびmは各々0〜6の整数であり、ただし和（m+n）が1以上6以下であることを条件とする。
【請求項７】
アニオンB-が、ハライド、硝酸、硫酸、スルホン酸、スルホニルアミド、リン酸、ホウ酸、アンチモン酸、および酢酸アニオンまたは場合によりハロゲン、ヒドロキシル、またはC1-C6アルコキシで置換されている、それらのヒドロカルビル誘導体からなる群から選択される、請求項５に記載のプロセス。
【請求項８】
イオン性液体A+B-が、単独または混合物としてのテトラブチルホスホニウムテトラフルオロボラート、N-ブチルピリジニウムヘキサフルオロホスファート、N-エチルピリジニウムテトラフルオロボラート、1-ブチル-1-メチルピロリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)アミド、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムテトラフルオロボラート、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムヘキサフルオロホスファート、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムトリフルオロメチルスルホナート、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)アミド、1-エチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)アミド、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムアセタート、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムヨーダイド、1-エチル-3-メチルイミダゾリウムハイドロジェンサルファート、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムメチルサルファート、1-エチル-3-メチルイミダゾリウムエチルサルファート、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムオクチルサルファート、1,3-ジメチルイミダゾリウムオクチルサルファート、1-ブチル-3-エチルイミダゾリウムp-トルエンスルホナート、1-エチル-3-メチルイミダゾリウムメタンスルホナート、1,3-ジメチルイミダゾリウムジメチルホスファート、1-エチル-3-メチルイミダゾリウムチオシアナート、および1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムジシアナミドから選択され、特に1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)アミド、1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムヨーダイド、および1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムオクチルサルファートから選択される、先行する請求項のいずれかに記載のプロセス。
【請求項９】
SILP触媒の支持体が、シリカ、ポリマー、ゼオライト、粘土、アルミナ、チタニア、ジルコニアおよびそれらの組み合わせからなる群から選択され、好ましくはシリカである、先行する請求項のいずれかに記載のプロセス。
【請求項１０】
カルボニル化可能な反応物が、約20までの炭素原子を有するアルコール、エーテル、およびカルボン酸エステルからなる群から選択される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１１】
カルボニル化可能な反応物が、飽和または単不飽和もしくは二不飽和の、直線状または分岐脂肪族C1-C20反応物および飽和または単不飽和もしくは二不飽和の7〜20炭素原子を有する芳香族反応物からなる群から選択される、請求項１０に記載のプロセス。
【請求項１２】
アルコールのカルボニル化のための、請求項１０または１１のいずれかに記載のプロセス。
【請求項１３】
メタノールのカルボニル化のための、請求項１２に記載のプロセス。
【請求項１４】
反応促進剤が、ハライド、ハロゲン化水素、または約10までの炭素原子を有するアルキルもしくはアリールハライドからなる群から選択される、請求項３に記載のプロセス。
【請求項１５】
反応促進剤がヨウ化メチルである、請求項１４に記載のプロセス。
【請求項１６】
カルボニル化反応を、室温〜イオン性液体の分解温度の範囲の温度において、1-100 barの範囲の圧力で実行する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１７】
カルボニル化反応を、100-300℃の範囲、より好ましくは150-230℃の範囲の温度で実行する、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項１８】
カルボニル化反応を、5-50 barの範囲、より好ましくは10-30 barの範囲の圧力で実行する、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項１９】
請求項１〜１８のいずれかに記載のカルボニル化プロセスにおける、担持イオン性液体相（SILP）触媒の使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
イオン対のイオンの選択によってイオン性液体の物理的および化学的性質を調節できる。それにより、やはり、所望の特性を有するイオン性液体の設計が可能になる。ゆえに、イオン性液体のカチオンは該イオン性液体の融点に大きな程度に影響を与える。概して、大きいカチオンほど融点が低い。さらにまた、カチオン置換の程度はイオン性液体の親油性および、ゆえに、有機溶媒との混和性に影響する。本発明のプロセスで用いられるSILP触媒中で使用されるイオン性液体の好ましいカチオンは、第四級窒素含有カチオンおよび/または第四級リン含有カチオンである。