【手続補正書】
【提出日】平成23年5月16日(2011.5.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の各元素がそれぞれ１０００ｐｐｍ以下である高純度な窒化アルミニウム基複合材料において、
熱伝導率が４０〜１５０Ｗ／ｍＫ、熱膨張係数が７．３〜８．４ｐｐｍ／℃、体積抵抗率が１×１０14Ωｃｍ以上であり、構成相として、ＡｌＮとＭｇＯとを含み、更に、希土類金属酸化物、希土類金属−アルミニウム複合酸化物、アルカリ土類金属−アルミニウム複合酸化物、希土類金属酸フッ化物、酸化カルシウム及びフッ化カルシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む、
窒化アルミニウム基複合材料。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項７】
窒化アルミニウムを４９．８〜６９．４ｖｏｌ％；酸化マグネシウムを２０．２〜４０．０ｖｏｌ％；希土類金属酸化物を０．５〜３０．０ｖｏｌ％及び／又は希土類金属フッ化物、アルカリ土類金属フッ化物、酸化カルシウム及びフッ化アルミニウムからなる群より選ばれた少なくとも１種を０．５〜５．７ｖｏｌ％含み、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の各元素がそれぞれ１０００ｐｐｍ以下である混合物を、ホットプレスを用いて焼成することにより、窒化アルミニウム基複合材料を製造する、
窒化アルミニウム基複合材料の製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
本発明の窒化アルミニウム基複合材料は、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の各元素がそれぞれ１０００ｐｐｍ以下である高純度な窒化アルミニウム基複合材料において、熱伝導率が４０〜１５０Ｗ／ｍＫ、熱膨張係数が７．３〜８．４ｐｐｍ／℃、体積抵抗率が１×１０14Ωｃｍ以上であり、構成相として、ＡｌＮとＭｇＯとを含み、更に、希土類金属酸化物、希土類金属−アルミニウム複合酸化物、アルカリ土類金属−アルミニウム複合酸化物、希土類金属酸フッ化物、酸化カルシウム及びフッ化カルシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種を含むものである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明の窒化アルミニウム基複合材料の製造方法は、窒化アルミニウムを４９．８〜６９．４ｖｏｌ％；酸化マグネシウムを２０．２〜４０．０ｖｏｌ％；希土類金属酸化物を０．５〜３０．０ｖｏｌ％及び／又は希土類金属フッ化物、アルカリ土類金属フッ化物、酸化カルシウム及びフッ化アルミニウムからなる群より選ばれた少なくとも１種を０．５〜５．７ｖｏｌ％含み、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の各元素がそれぞれ１０００ｐｐｍ以下である混合物を、ホットプレスを用いて焼成するものである。この製造方法は、上述した本発明の窒化アルミニウム基複合材料を製造するのに適している。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本発明の窒化アルミニウム基複合材料は、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の各元素がそれぞれ１０００ｐｐｍ以下である高純度な窒化アルミニウム基複合材料において、熱伝導率が４０〜１５０Ｗ／ｍＫ、熱膨張係数が７．３〜８．４ｐｐｍ／℃、体積抵抗率が１×１０14Ωｃｍ以上であり、構成相として、ＡｌＮとＭｇＯとを含み、更に、希土類金属酸化物、希土類金属−アルミニウム複合酸化物、アルカリ土類金属−アルミニウム複合酸化物、希土類金属酸フッ化物、酸化カルシウム及びフッ化カルシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種を含むものである。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
本発明の窒化アルミニウム基複合材料の製造方法は、窒化アルミニウムを３５〜７５ｖｏｌ％；酸化マグネシウムを２０〜５０ｖｏｌ％；希土類金属酸化物、希土類金属フッ化物、アルカリ土類金属フッ化物、酸化カルシウム及びフッ化アルミニウムからなる群より選ばれた少なくとも１種を０．５〜３０ｖｏｌ％含む混合物をホットプレスを用いて焼成するものとしてもよいが、好ましくは、窒化アルミニウムを４９．８〜６９．４ｖｏｌ％；酸化マグネシウムを２０．２〜４０．０ｖｏｌ％；希土類金属酸化物を０．５〜３０．０ｖｏｌ％及び／又は希土類金属フッ化物、アルカリ土類金属フッ化物、酸化カルシウム及びフッ化アルミニウムからなる群より選ばれた少なくとも１種を０．５〜５．７ｖｏｌ％含み、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の各元素がそれぞれ１０００ｐｐｍ以下である混合物を、ホットプレスを用いて焼成するものである。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
本発明の窒化アルミニウム基複合材料の製造方法において、前記混合物中の希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の各元素の含有量は、１０００ｐｐｍ以下である。例えば窒化ホウ素は熱伝導率の向上を妨げるものであるが、ここではホウ素の含有量が１０００ｐｐｍ以下であるため、その影響はほとんどない。また、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素はプラズマ腐食により半導体製造用装置内に飛散して、プラズマを不安定にしたり、半導体製品を汚染して歩留まり低下を引き起こす可能性があるが、上記元素が１０００ｐｐｍ以下であるため、その影響はほとんどない。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
下記の評価項目について評価した。その結果を表３及び表４に示す。なお、表４中、ＹＡＬはＹＡｌＯ3、ＹＡＭはＹ4Ａｌ2Ｏ9を示す。
（１）開気孔率：アルキメデス法にて測定した。
（２）嵩密度：アルキメデス法にて測定した。
（３）四点曲げ強度：ＪＩＳ  Ｒ１６０１に従った四点曲げ試験により評価した。
（４）破壊靱性：圧入荷重９．８Ｎ、メディアンクラック適応式（ＪＩＳ  Ｒ  １６０７）により測定した。
（５）熱伝導率：レーザーフラッシュ法により測定した。
（６）熱膨張係数（４０℃−８００℃）：ディラトメーターにより測定した。
（７）体積抵抗率：直流三端子法で、ＪＩＳ  Ｃ２１４１に従い測定した。
（８）ＡｌＮの粒径（微構造観察）：研磨面をＳＥＭで観察し、平均粒径を求めた。
（９）比エッチングレート（対アルミナ）：下記条件でプラズマ耐食試験を行うことにより求めた。
ガスフロー：ＮＦ3／Ｏ2／Ａｒ＝７５／３５／１４０ｓｃｃｍ、
真空度：０．０５Ｔｏｒｒ、
ＩＣＰ：８００Ｗ、バイアス：４５０Ｗ、
インナー石英管外温度：２４−９９℃、
試験時間：５ｈｒｓ、
エッチングレートの測定：マスク面と暴露面の段差測定（段差計使用）、
比エッチングレート：アルミナ焼結体のエッチングレートに対する作製した焼結体のエッチングレートの比。
（１０）構成相：粉末Ｘ線回折法により結晶相を同定した。
（１１）実施例３１で得られた窒化アルミニウム基複合材料につき、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素の含有率をＩＣＰ−ＡＥＳ（Inductively Coupled Plasma−Atomic Emission Spectrometry）により測定したところ、重量割合でＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒは何れも測定限界の１００ｐｐｍ以下，Ｌｉ，Ｎａ，Ｋも測定限界の１００ｐｐｍ以下，Ｂも測定限界の１００ｐｐｍ以下であり、いずれも１０００ｐｐｍ以下であった。このことから、焼成段階で希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素が混入してくるおそれはなく、焼成前の混合物に不純物として含まれる量を超えることはないことを確認した。各実施例で用いた原料は、希土類金属を除く遷移金属、アルカリ金属、ホウ素が重量割合でいずれも１０００ｐｐｍ以下であったため、得られる窒化アルミニウム基複合材料でもこれらの重量割合は１０００ｐｐｍ以下になる。
（１２）酸化アルミニウムまたは酸化イットリウムとの貼り合わせの可否評価は、各材料の界面を含む試験片を鏡面まで研磨し、界面をＳＥＭにより５００倍で観察して、クラックがない場合を○、クラックがある場合を×として評価した。