(57)【要約】  ケイ酸カルシウム、酸化マグネシウムもしくは酸化カルシウムおよび酸性リン酸塩を含む組成物から形成された廃棄物貯蔵容器が提供される。組成物は、ケイ酸カルシウムを含んでまたは含まずに、フライアッシュまたはカオリンをも含み得る。
2012504774.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ケイ酸カルシウム、酸化マグネシウムおよび酸性リン酸塩を含む、廃棄物貯蔵容器。
【請求項２】
１０〜４０重量パーセントのケイ酸カルシウム、１０〜３５重量パーセントの酸化マグネシウムおよび１５〜４５重量パーセントの酸性リン酸塩を含む、請求項１に記載の廃棄物貯蔵容器。
【請求項３】
前記酸性リン酸塩がリン酸一カリウムである、請求項２に記載の廃棄物貯蔵容器。
【請求項４】
酸化マグネシウムもしくは酸化カルシウム、酸性リン酸塩およびフライアッシュを含む、廃棄物貯蔵容器。
【請求項５】
１５〜３５重量パーセントの焼成酸化マグネシウムもしくは焼成酸化カルシウム、１５〜５５重量パーセントの酸性リン酸塩および２０〜４０重量パーセントのフライアッシュを含む、請求項１に記載の廃棄物貯蔵容器。
【請求項６】
前記酸性リン酸塩がリン酸一カリウムである、請求項５に記載の廃棄物貯蔵容器。
【請求項７】
酸化マグネシウムもしくは酸化カルシウム、酸性リン酸塩およびカオリンを含む、廃棄物貯蔵容器。
【請求項８】
１５〜３５重量パーセントの焼成酸化マグネシウムもしくは焼成酸化カルシウム、１５〜５５重量パーセントの酸性リン酸塩および２０〜４０重量パーセントのカオリンを含む、請求項７に記載の廃棄物貯蔵容器。
【請求項９】
前記酸性リン酸塩がリン酸一カリウムである、請求項８に記載の廃棄物貯蔵容器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願
本出願は、その内容が本明細書に全体が引用されるように参照により本明細書に組み込まれる、２００８年１０月６日に出願された米国特許仮出願第６１／１０２，９９７号の優先権を主張する。
【０００２】
発明の分野
本発明は概して、特に有害廃棄物および／または放射性廃棄物の貯蔵のための、廃棄物貯蔵容器およびそこで有用な組成物に関する。
【背景技術】
【０００３】
コンクリートまたはセメントは、放射性廃棄物貯蔵で使用するための候補材料であることが多い。例えば米国特許第５，７８６，６１１号は、使用済み核廃棄物の貯蔵用コンテナを提案している。コンテナは、コンクリートを安定性酸化ウラン骨材および中性子吸収材料、例えばＢ２Ｏ３、ＨｆＯ３またはＧｄ２Ｏ３と共に含む。米国特許第４，２５７，９１２号、米国特許第４，３２６，９１８号、米国特許第４，８４５，３７２号、および米国特許第４，９５０，２４６号は、使用済み核燃料貯蔵のためのコンクリートカプセル化を提案している。米国特許第５，４０２，４５５号は、有害、放射性、および混合廃棄材のための多層コンクリートベース貯蔵コンテナを提案する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、より安価であり、複雑な封じ込め構造物により依存せず、同時に廃棄物の有害な側面からの許容されるレベルの環境の遮蔽を提供する、廃棄物貯蔵容器用の組成物への要求がある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、ケイ酸カルシウム、酸化マグネシウムおよび酸性リン酸塩を含む、廃棄物貯蔵容器用組成物を提供する。
【０００６】
別の実施形態において、本発明は、酸化マグネシウムもしくは酸化カルシウム、酸性リン酸塩およびフライアッシュを含む、廃棄物貯蔵容器用組成物を提供する。
【０００７】
なお別の実施形態において、本発明は、酸化マグネシウムもしくは酸化カルシウム、酸性リン酸塩およびカオリンを含む、廃棄物貯蔵容器用組成物を提供する。これらの容器はすべて、０．６６２ＭｅＶ（５μＣｉ  Ｃｓ−１３７線源）および１．１７３ＭｅＶ（１μＣｉ  Ｃｏ−６０線源）の光子エネルギーに基づいて、通常のコンクリートと比較して改善された減衰係数を有する。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】５ｍＣｉ  Ｃｓ−１３７線源を使用する０．６６６ＭｅＶ光子エネルギーでの、廃棄物容器に好適であり、実施例１〜６に例示した組成物および通常のコンクリート（「ＯＣ」）の減衰係数のグラフである。
【図２】１μＣｉ  Ｃｏ−６０線源を使用する１．１７３ＭｅＶ光子エネルギーでの、廃棄物容器に好適であり、実施例１〜６に例示した組成物および通常のコンクリート（「ＯＣ」）の減衰係数のグラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の上述および他の態様は、ここで本明細書に記載する他の実施形態に関連してさらに詳細に説明される。本発明が各種の形態で具体化することが可能であり、本明細書で述べる実施形態に限定されると解釈されるべきでないことを認識すべきである。むしろこれらの実施形態は、本開示が詳細かつ完全であり、当業者に本発明の範囲を完全に伝えるように提供される。
【００１０】
本明細書で本発明の説明に使用する用語は、特定の実施形態を説明することのみを目的とし、本発明を制限しようとするものではない。本発明の実施形態および添付の特許請求の範囲の説明で使用する場合、単数形「ａ」、「ａｎ」および「ｔｈｅ」は、文脈が別途明確に指摘しない限り、複数形も含むものとする。また本明細書で使用する場合、「および／または」は、関連する記載された項目の１つ以上のありとあらゆる考えられる組合せを指し、その組合せを含む。さらに「約」という用語は、本明細書で使用する場合、化合物の量、用量、時間、温度などの測定可能な値を指すときに、規定された量の２０パーセントの、１０パーセントの、５パーセントの、１パーセントの、０．５パーセントの変動を、または０．１％の変動さえも含むものとする。別途定義しない限り、本説明で使用する技術用語および科学用語を含むすべての用語は、本発明が属する分野の当業者によって一般に理解されるのと同じ意味を有する。引用されたすべての参考文献は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【００１１】
廃棄物容器は、ケイ酸カルシウム（珪灰石）、酸化マグネシウムおよび酸性リン酸塩を含み得る。一実施形態において、容器の組成物は、約１５〜４０重量パーセントのケイ酸カルシウム、約１０〜３５重量パーセントの酸化マグネシウムおよび約２５〜４５重量パーセントの酸性リン酸塩を含む。このような組成物は場合により、カオリンおよび／またはフライアッシュを０．１〜４０重量パーセントのレベルで含み得る。
【００１２】
別の実施形態において、廃棄物容器は、酸化マグネシウムもしくは酸化カルシウム、酸性リン酸塩およびフライアッシュを含む。一実施形態において、容器の組成物は、１５〜４０重量パーセントの焼成酸化マグネシウムもしくは焼成酸化カルシウム、２５〜５５重量パーセントの酸性リン酸塩および２０〜４０重量パーセントのフライアッシュを含む。場合により、０．１〜４０重量パーセントのカオリンが含まれ得る。
【００１３】
別の実施形態において、廃棄物容器は、酸化マグネシウムもしくは酸化カルシウム、酸性リン酸塩およびカオリンを含む。一実施形態において、容器の組成物は、１５〜４０重量パーセントの焼成（ｃａｌｃｉｎｅｄ）酸化マグネシウムもしくは焼成酸化カルシウム、２０〜５５重量パーセントの酸性リン酸塩および５〜２５重量パーセントのカオリンを含む。場合により、０．１〜４０重量パーセントのフライアッシュが含まれ得る。
【００１４】
本発明は、１つ以上の上記組成物の中に、１つ以上の上記組成物により、または１つ以上の上記組成物を用いて廃棄材をカプセル化するステップを含む、廃棄材を貯蔵する方法を含む。
【００１５】
例示的な酸性リン酸塩は、リン酸一カリウム（ｍｏｎｏｐｏｔａｓｓｉｕｍ  ｐｈｏｓｐｈａｔｅ）、リン酸マグネシウム、リン酸ナトリウム、リン酸アルミニウム、リン酸アンモニウム、リン酸鉄、リン酸亜鉛、およびその組合せを含む。上の実施形態において、酸性リン酸塩はリン酸一カリウムであり得る。
【００１６】
貯蔵される例示的な廃棄材は、有害廃棄物、放射性廃棄物、ならびに有害廃棄物および放射性廃棄物を含む混合廃棄物を含む。このような廃棄物の例示的な供給源は、使用済み核燃料および核燃料電池である。上記組成物から形成された廃棄物貯蔵容器は、所望の貯蔵構成に応じて複数の形状（例えば円形、正方形、円筒形、六角形など）を有し得る。貯蔵容器は１つ以上の上記組成物のみから形成され得、貯蔵される廃棄材をカプセル化し得る。または容器は、任意の遮蔽特徴を有するまたは有さない任意の材料から形成された外部ハウジングおよび廃棄材をカプセル化する上記組成物の１つ以上を含み得る。別の実施形態において、容器は外部非遮蔽性材料、非遮蔽性材料から形成された内部ハウジングおよび内部ハウジングをカプセル化する上記組成物の１つ以上を含むことができる。さらに廃棄物容器は、その内容が参照によりその全体として本明細書に組み込まれる、関連出願である２００９年１０月２日に出願された米国特許第      号［代理人整理番号９５９１−７］に記載されたような放射線遮蔽物と組合せられ得る。
【００１７】
好適な添加剤は放射線遮蔽構造物用組成物と混合され得、通例添加される量は約０．１〜約３０重量パーセントであり得る。例示的な添加剤は、難燃剤、バーミキュライト、パーライト、繊維、乳化剤、解膠剤、金属イオン封鎖剤、粒状添加剤、粗骨材、例えば石および砂、化学添加剤、例えばホウ酸、加速剤（例えばＴｈｅ  Ｅｕｃｌｉｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ、クリーブランド、オハイオ州から入手できるＡｃｃｅｌｇｕａｒｄ）着色料および顔料、充填剤、骨材、ホウ砂、シリカ材料、酸化鉄、結合接着剤（例えばＴｈｅ  Ｅｕｃｌｉｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ、クリーブランド、オハイオ州から入手可能なＥｕｃｏｐｏｘｙ  ＲｅｓｉｎおよびＥｕｃｏｗｅｌｄ、Ｆｌｅｘｃｏｎ、およびＣｏｒｒ−ｂｏｎｄ）可塑剤、硬化剤（例えばＴｈｅ  Ｅｕｃｌｉｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ、クリーブランド、オハイオ州から入手可能なＥｕｃｏ  Ｄｉａｍｏｎｄ  Ｈａｒｄ）、パッチング（ｐａｔｃｈｉｎｇ）ポリマー（例えばＴｈｅ  Ｅｕｃｌｉｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ、クリーブランド、オハイオ州から入手可能なＥｕｃｏｒａｐｉｄ  ｐａｔｃｈ）、マイクロ・シリカ・フューム（例えばＴｈｅ  Ｅｕｃｌｉｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ、クリーブランド、オハイオ州から入手可能なＥｕｃｏｓｈｏｔ）、凝結遅延剤、表面軟化剤、およびカオリン、養生化合物（例えばＢｒｏｗｎｓｔｏｎｅ  ＣＳ）、減水剤（例えばＡｃｃｅｌｇｕａｒｄ，Ｅｕｃｏｎ  ＡＣ）、および空気連行剤（例えばＡＥＡおよびＡｉｒ  Ｍｉｘ）を含む。
【００１８】
または、放射線遮蔽構造物には中性吸収体も添加され得る。例示的な中性子吸収体は重金属および重金属化合物、例えばホウ素、Ｂ２Ｏ３、ＨｆＯ３、Ｇｄ２Ｏ３、酸化鉄、鉛などを含む。
【００１９】
または、各種の補強材が組成物中に含まれ得るか、組成物が補強材に塗布され得る。例示的な補強材は鋼鉄（例えば鉄筋）、他の金属（例えば鉛）、炭素、ポリマー、ガラス、石、玄武岩などを繊維、微粒子および／または織物／マット形態で含む。
【００２０】
以下の実施例は、本発明の単なる例示であり、本発明を制限しない。
【００２１】
実施例１〜６は以下のように配合され得る：
【実施例１】
【００２２】
酸化マグネシウム  ２３％
リン酸一カリウム  ２３％
フライアッシュ  ２１％
砂  ３３％
試験を行った試料の厚さは０．５０インチであった。
【実施例２】
【００２３】
酸化マグネシウム  ２０％
リン酸一カリウム  ２３％
ケイ酸カルシウム  ２４％
砂  ３３％
試験を行った試料の厚さは１．２５インチであった。
【実施例３】
【００２４】
塩水を用いて実施例１を反復した。試験を行った試料の厚さは２．００インチであった。
【実施例４】
【００２５】
酸化マグネシウム  ２３％
リン酸一カリウム  ２３％
フライアッシュ  １１％
カオリン  １０％
砂  ３３％
試験を行った試料の厚さは０．７５インチであった。
【実施例５】
【００２６】
酸化マグネシウム  ３０％
リン酸一カリウム  ３４％
ケイ酸カルシウム  ３６％
試験を行った試料の厚さは０．５０インチであった。
【実施例６】
【００２７】
酸化マグネシウム  ３０％
リン酸一カリウム  ３１％
フライアッシュ  ２８％
重炭酸ナトリウム  １０％
試験を行った試料の厚さは１．００インチであった。
【実施例７】
【００２８】
実施例１を反復し、試験を行った試料の厚さは１．００インチであった。Ｎｏｒｔｈ  Ｃａｒｏｌｉｎａ  Ｓｔａｔｅ  Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙによって開発された減衰係数を測定する方法を使用して試験を行った。
【００２９】
図１および２からわかるように、実施例１〜６の配合物は、通常のコンクリートと比較して減衰係数を著しく改善した。
【実施例８】
【００３０】
以下のような配合物を調製した。
酸化マグネシウム  ３４％
リン酸一カリウム  ３１％
フライアッシュ  １７％
カオリン  １５％
【実施例９】
【００３１】
酸化マグネシウム  ３４％
リン酸一カリウム  ３１％
フライアッシュ  １７％
カオリン  １５％
砂  ３０％
【００３２】
加速腐食試験を実施例８で行って、どちらも棒鋼を中に埋め込んだレディ・ミクスト・セメント（Ｒｅａｄｙ  Ｍｉｘ  ｃｅｍｅｎｔ）と比較した。試料を電子的に荷電された酸浴に浸漬する。約１００時間後、レディ・ミクスト・セメントが著しい亀裂を示したのに対して、実施例８の組成物は５００時間後に亀裂を呈さなかった。
【００３３】
ＡＳＴＭ  Ｄ５０８４を使用する実施例８の透水係数試験は、ほぼ４〜５インチのバリアが３００年以上にわたって十分であることを示している。
【００３４】
実施例８、実施例９、およびレディ・ミクスト・セメント試料に対して塩化物イオン試験および圧縮強度（ＡＳＴＭ  Ｃ１０９）を行った。結果を表１に示す。
【００３５】
【表１】
2012504774.tif 000003
【００３６】
中性子減衰
一方が８インチであり、他方が１６インチである２個のシリンダ中に、ホウ素含有石を骨材として用いて実施例５を作製した。１〜１０ＭｅＶ範囲の中性子を発生して、平均エネルギーが４．２ＭｅＶのＰｕＢｅ中性子線源を使用して、中性子減衰活性を測定した。線源から検出器までの距離を３０インチとしてＢｏｎｅｒ  Ｓｐｈｅｒｅ中性子スペクトロメータシステムを用いて、中性子を検出した。第１の８インチのシリンダおよび第２（すなわち１６インチシリンダ）としてのシリンダに共に試験（照射）を行って、ブランク（質量なし）と比較した。本実験で得られた線量は、ブランクで９．２ｍＲｅｍ／時、８インチシリンダで３．０ｍＲｅｍ／時および１６インチシリンダで２．６ｍＲｅｍ／時であった。遮蔽値は、８インチシリンダにおいて６７％の減衰および１６インチシリンダにおいて７２％の減衰を示した。
【００３７】
中性子減衰は通例、１／１０価層（ＴＶＬ）の単位で表される。これらのデータは４．２ＭｅＶにおける８インチシリンダで４０ｃｍのＴＶＬを予測する。比較すると、エネルギーが０．５ＭｅＶ範囲にある医療用直線加速器によって産生される光中性子の遮蔽に使用される通常のコンクリートでは、代表的なＴＶＬは２２ｃｍである。したがって中性子減衰は改善されている。
【００３８】
本発明のある実施形態をこのように説明してきたが、以下で主張されるようなその精神または範囲から逸脱することなく、その多くの明らかな変更が可能であるため、添付の特許請求の範囲によって定義された本発明が上の説明で述べられた特定の詳細事項によって制限されないことが理解されるべきである。
【図１】
2012504774.tif 000004
【図２】
2012504774.tif 000005
【国際調査報告】
2012504774.tif 000006
2012504774.tif 000007