(57)【要約】  酸化物粉末の湿式化学的共沈のための反応器は、第１および第２の末端部と、管の長さに沿って延在する内腔とを有する円筒構造を含む。中心軸は内腔を通過して通って延在する。第１の末端部は閉鎖される。反応器は、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第１の入口ポートも含み、それによって円筒構造へのアクセスが提供され、内に到達して第１の反応物溶液を注入することができる。反応器は、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第２の入口ポートをさらに含み、それによって円筒構造へのアクセスが提供され、内に到達して第２の反応物溶液を注入することができる。第１および第２の入口ポートは、円筒構造の互いに反対側に配置され、中心軸に対して同軸である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
誘電体粒子の形成方法であって：
第１および第２のプロセスストリームを少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3の乱流強度で接触させるステップであって、前記第１のプロセススチーム（ｐｒｏｃｅｓｓ  ｓｔｅａｍ）が、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含み、前記第２のプロセスストリームが、金属イオン硝酸塩および金属イオンキレートを含み、前記金属イオン硝酸塩および前記金属イオンキレートが、前記水酸化テトラアルキルアンモニウムまたは前記シュウ酸テトラアルキルアンモニウムの存在下で共沈して粒子材料を形成するステップと；
前記粒子材料を熱水処理するステップとを含む、方法。
【請求項２】
前記乱流強度が少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記乱流強度が少なくとも１０9ｃｍ／ｓ3である、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記乱流強度が少なくとも１０10ｃｍ／ｓ3である、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記乱流強度が少なくとも５．０×１０10ｃｍ／ｓ3である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記金属イオン硝酸塩が硝酸バリウムを含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
硝酸カルシウムをさらに含む、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記金属キレートがチタンのキレートを含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群から選択される金属イオンまたはオキソ金属イオンを含む金属イオンキレートをさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記金属キレートが、中和したα−ヒドロキシカルボン酸キレート剤を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
前記α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤が、２−ヒドロキシエタン酸（グリコール酸）、２−ヒドロキシブタン二酸（リンゴ酸）、２，３−ジヒドロキシブタン二酸（酒石酸）、２−ヒドロキシ−１，２，３−プロパントリカルボン酸（クエン酸）、２−ヒドロキシブタン酸、２−ヒドロキシペンタン酸、および２−ヒドロキシヘキサン酸からなる群から選択される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤がクエン酸を含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記第１のプロセスストリームが、前記水酸化テトラアルキルアンモニウムおよび前記シュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
前記粒子材料を乾燥させるステップをさらに含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
前記乾燥させた粒子材料を熱処理して、立方晶ペロブスカイト構造を有する前記誘電体粒子を形成するステップをさらに含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
誘電体粒子の形成方法であって：
第１および第２のプロセスストリームを少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3の乱流強度で接触させるステップであって、前記第１のプロセススチーム（ｐｒｏｃｅｓｓ  ｓｔｅａｍ）が、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含み、前記第２のプロセスストリームが、金属イオン硝酸塩および金属イオンキレートを含み、前記金属イオン硝酸塩および前記金属イオンキレートが、前記水酸化テトラアルキルアンモニウムまたは前記シュウ酸テトラアルキルアンモニウムの存在下で共沈して粒子材料を形成するステップと；
前記粒子材料を熱水処理するステップと；
前記熱水処理した粒子材料を乾燥させるステップと；
前記乾燥させた粒子材料を熱処理して、立方晶ペロブスカイト構造を有する前記誘電体粒子材料を形成系背宇するステップとを含む、方法。
【請求項１７】
前記乱流強度が少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3である、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記金属イオン硝酸塩が硝酸バリウムを含む、請求項１６に記載の方法。
【請求項１９】
硝酸カルシウムをさらに含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記金属キレートがチタンのキレートを含む、請求項１６〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】
ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群から選択される金属イオンまたはオキソ金属イオンを含む金属イオンキレートをさらに含む、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
前記金属キレートが、中和したα−ヒドロキシカルボン酸キレート剤を含む、請求項１６〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２３】
前記α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤が、２−ヒドロキシエタン酸（グリコール酸）、２−ヒドロキシブタン二酸（リンゴ酸）、２，３−ジヒドロキシブタン二酸（酒石酸）、２−ヒドロキシ−１，２，３−プロパントリカルボン酸（クエン酸）、２−ヒドロキシブタン酸、２−ヒドロキシペンタン酸、および２−ヒドロキシヘキサン酸からなる群から選択される、請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
前記α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤がクエン酸を含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記第１のプロセスストリームが、前記水酸化テトラアルキルアンモニウムおよび前記シュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む、請求項１６〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２６】
誘電体粒子の形成方法であって：
第１および第２のプロセスストリームを少なくとも×１０8ｃｍ／ｓ3の乱流強度で接触させるステップであって、前記第１のプロセススチーム（ｐｒｏｃｅｓｓ  ｓｔｅａｍ）が、水酸化テトラアルキルアンモニウムおよびシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含み、前記第２のプロセスストリームが、硝酸バリウムと、硝酸カルシウムと、チタンキレートと、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群から選択される金属イオンまたはオキソ金属イオンを含む少なくとも１種類の金属イオンキレートとを含み、前記金属キレートのキレートが、２−ヒドロキシエタン酸、２−ヒドロキシブタン二酸、２，３−ジヒドロキシブタン二酸、２−ヒドロキシ−１，２，３−プロパントリカルボン酸、２−ヒドロキシブタン酸、２−ヒドロキシペンタン酸、および２−ヒドロキシヘキサン酸からなる群から選択されるα−ヒドロキシカルボン酸キレート剤であり、前記硝酸バリウム、硝酸カルシウム、チタンキレート、および前記少なくとも１種類の金属キレートが、前記水酸化テトラアルキルアンモニウムおよび前記シュウ酸テトラアルキルアンモニウムの存在下で共沈して、均一粒子材料を形成するステップと；
前記均一粒子材料を熱水処理するステップと；
前記熱水処理した均一粒子材料を乾燥させるステップと；
前記乾燥させた均一粒子材料を熱処理して、立方晶ペロブスカイト構造を有する前記誘電体粒子材料を形成するステップとを含む、方法。
【請求項２７】
酸化物粉末の湿式化学的共沈のための反応器であって、：
円筒構造であって、第１および第２の末端部と、管の長さに沿って延在する内腔と、前記内腔を通過して通って延在する中心軸とを有し、前記第１の末端部が閉鎖されている円筒構造と；
前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置され、前記円筒構造へのアクセスを提供し内に到達して、第１の反応物溶液を注入できるようにするための、第１の入口ポートと；
前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置され、前記円筒構造内に到達してへのアクセスを提供し、第２の反応物溶液を注入できるようにするための、第２の入口ポートとを含み、前記第１および第２の入口ポートが、前記円筒構造の互いに反対側に配置され、前記中心軸に対してほぼ同じ軸方向位置に配置される、反応器。
【請求項２８】
プロセス条件下で前記反応器の乱流強度が少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3である、請求項２７に記載の反応器。
【請求項２９】
プロセス条件下で前記乱流強度が少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3である、請求項２８に記載の反応器。
【請求項３０】
プロセス条件下で前記乱流強度が少なくとも１０9ｃｍ／ｓ3である、請求項２９に記載の反応器。
【請求項３１】
プロセス条件下で前記乱流強度が少なくとも１０10ｃｍ／ｓ3である、請求項３０に記載の反応器。
【請求項３２】
前記円筒構造が、内径および長さにおいて、前記内径対前記長さの比が０．０８以下である、請求項２７〜３１のいずれ１項に記載の反応器。
【請求項３３】
前記比が０．０５以下である、請求項３２に記載の反応器。
【請求項３４】
前記比が０．０１以下である、請求項３３に記載の反応器。
【請求項３５】
前記第１の入口ポートのＣvが０．５以下である、請求項２７〜３１のいずれか１項に記載の反応器。
【請求項３６】
前記円筒構造内を流れる流体のレイノルズ数（Ｒｅｙｎｏｌｄ’ｓ  ｎｕｍｂｅｒ）が、プロセス条件において少なくとも２０，０００である、請求項２７〜３１のいずれか１項に記載の反応器。
【請求項３７】
前記レイノルズ数（Ｒｅｙｎｏｌｄ’ｓ  ｎｕｍｂｅｒ）が少なくとも４０，０００である、請求項３６に記載の反応器。
【請求項３８】
前記レイノルズ数（Ｒｅｙｎｏｌｄ’ｓ  ｎｕｍｂｅｒ）が少なくとも６０，０００である、請求項３７に記載の反応器。
【請求項３９】
プロセス条件において、前記第１の入口ポートにおける圧力低下が少なくとも２０ｐｓｉである、請求項２７〜３１のいずれか１項に記載の反応器。
【請求項４０】
前記圧力低下が少なくとも６０ｐｓｉである、請求項３９に記載の反応器。
【請求項４１】
誘電体粒子を調製するためのシステムであって：
水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む第１のプロセスストリームと；
少なくとも１種類の金属硝酸塩および少なくとも１種類の金属キレートを含む第２のプロセスストリームと；
反応器であって：
円筒構造であって、第１および第２の末端部と、管の長さに沿って延在する内腔と、前記内腔を通過して通って延在する中心軸とを有し、前記第１の末端部が閉鎖されている円筒構造と；
第１のプロセスストリームに接続され、前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置された第１の入口ポートであって、前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置され、前記第１の入口によって、前記円筒構造へのアクセスが提供され、内に到達して第１のプロセスストリームを注入できるようになる、第１の入口ポートと；
第２のプロセスストリームに接続され、前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置された第２の入口ポートであって、前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置され、前記第２の入口によって、前記円筒構造へのアクセスが提供され内に到達して、第２のプロセスストリームを注入できるようになる、第２の入口ポートとを含み、前記第１および第２の入口ポートが、前記円筒構造の互いに反対側に配置され、前記中心軸に対してほぼ同じ軸方向位置に配置される、反応器と；
前記反応器の前記第２の末端部に接続される熱水処理装置とを含む、システム。
【請求項４２】
酸化物粉末の調製方法であって：
第１の反応物溶液を反応器の第１の入口ポートに注入するステップであって、前記反応器が：
円筒構造であって、第１および第２の末端部と、管の長さに沿って延在する内腔と、前記内腔を通過して通って延在する中心軸とを有し、前記第１の末端部が閉鎖されている円筒構造と；
前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置され、前記円筒構造へのアクセスを提供するの内部に到達できるようにするための前記第１の入口ポートと；
前記円筒構造の前記第１の末端部の近くに配置され、前記円筒構造へのアクセスをの内部に到達提供するできるようにするための前記第２の入口ポートとを含み、前記第１および第２の入口ポートが、前記円筒構造の互いに反対側に配置され、前記中心軸に対してほぼ同じ軸方向位置に配置されるステップと；
前記第１の反応物溶液のを注入するステップと同時に、第２の反応物溶液を前記反応器の前記第２の入口ポートに注入して、プロセス溶液を形成するステップであって、前記プロセス溶液の乱流強度がの乱流強度が少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3であり、前記プロセス溶液が反応することによって粒子材料を形成するステップと；
前記粒子材料を回収するステップとを含む、方法。
【請求項４３】
前記粒子材料を熱水処理するステップをさらに含む、請求項４２に記載の方法。
【請求項４４】
チタン酸バリウムペロブスカイト材料を含む組成変更されたチタン酸バリウム粒子を含む粒子材料であって、前記バリウムが、１０重量％未満のカルシウムで置換されており、前記チタンが、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群より選択される少なくとも１種類の金属イオン２重量％未満で置換されており、前記組成変更されたチタン酸バリウム粒子が、０．６ミクロン〜２．０ミクロンの範囲内の平均粒度を有し、０．５以下の半値幅比を有する、粒子材料。
【請求項４５】
前記半値幅比が０．４５以下である、請求項４４に記載の粒子材料。
【請求項４６】
前記半値幅比が０．４以下である、請求項４５に記載の粒子材料。
【請求項４７】
前記半値幅比が０．３以下である、請求項４６に記載の粒子材料。
【請求項４８】
前記平均粒度が０．７ミクロン〜１．５ミクロンの範囲内である、請求項４７に記載の粒子材料。
【請求項４９】
前記平均粒度が０．９ミクロン〜１．５ミクロンの範囲内である、請求項４８に記載の粒子材料。
【請求項５０】
前記平均粒度が０．６ミクロン〜０．９ミクロンの範囲内である、請求項４４〜４９のいずれか１項に記載の粒子材料。
【請求項５１】
前記粒子材料の比誘電率が少なくとも１５，０００である、請求項４４〜４９のいずれか１項に記載の粒子材料。
【請求項５２】
前記比誘電率が少なくとも１７，５００である、請求項５１に記載の粒子材料。
【請求項５３】
前記比誘電率が少なくとも１８，０００である、請求項５２に記載の粒子材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、一般に、酸化物粉末の湿式化学的共沈のための装置、そのような装置の使用方法、熱水粉末沈殿後処理、ならびにそのような方法および処理によって得られた酸化物粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
代替エネルギー源への関心が、特に、自動車に使用するためのガソリンの代替品の場合、で、代替エネルギー源への関心が高まるに伴い、電力源への依存がますます高まっている。熱、光、および機械的な動きを電気から発生させる方法は大きく改善されているが、電気を蓄積する方法は後れをとっている。特に、電池技術は費用がかかり非効率的であることが分かっている。したがって、電気の蓄積方法に対する関心が高く、研究は電気の容量性蓄積方法に向けられている。
【０００３】
従来の容量性蓄積装置は、低いエネルギー密度、低い蓄積容量、および漏れによる高いエネルギー損失が問題となっている。このような性質は、一般に、従来の容量性蓄積装置の誘電体層の性質と関連している。従来の誘電体材料に関連する低い比誘電率のために、従来の容量性蓄積ユニットの蓄積容量が低くなる。さらに、このような誘電体材料は、高い漏れ速度および低い破壊電圧の問題が生じることがあり、それによって容量性蓄積ユニットの効率がさらに低下する。
【０００４】
さらに、一部の容量性蓄積ユニットの形成に使用される従来の誘電体材料は高価である。アルミニウム電解コンデンサ中の材料は、高価であり、故障率が高く、嵩高い。
【０００５】
Ｍａｘｗｅｌｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙによって製造されている二重層コンデンサ技術などの高性能コンデンサ技術も、低いエネルギー蓄積密度および高コストなどの大きな問題を有する。Ｍａｘｗｅｌｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙの技術の低いエネルギー蓄積密度は、二重層コンデンサの低い使用電圧制限のために生じる。コンデンサのエネルギー蓄積は、使用電圧の二乗に正比例し、この技術の上限が２．５Ｖの範囲内であるため、これによってエネルギー密度が制限される。二重層技術の高コストは、電極材料と、コンデンサが同じ方向に直列配置で配置される場合にコンデンサが使用電圧を超えないようにするために必要なエレクトロニクスとによって生じる。二重層コンデンサの使用電圧が超過すると、誘電体層が破壊される。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
結果として、改善された誘電体材料または誘電体粒子が望ましい。
【０００７】
添付の図面を参照することによって、本開示をより十分に理解でき、本開示の多数の特徴および利点が当業者に明らかとなるであろう。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】誘電体粒子を形成するための代表的なシステムの図である。
【図２】代表的な反応器の図である。
【図３】代表的な反応器の図である。
【図４】代表的な３ポート反応器の例である。
【図５】代表的なＸ線回折の図である。
【図６】代表的な粒度分布の図である。
【図７】代表的な粒度分布の図である。
【０００９】
異なる図面中で同じ参照記号が使用される場合は、類似または同一の項目を示している。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
図面の説明
特定の一実施形態において、誘電体粒子を形成するためのシステムは、反応器と、熱水処理装置とを含む。一例においては、反応器は、開放端と閉鎖端とを有する円筒構造、および反応器の閉鎖端の近くに配置された少なくとも２つの注入ポートを含む。少なくとも２つの注入ポートは、円筒管の中心軸に対してほぼ同じ軸方向位置に位置し、互いに反対側に配置され、反応物溶液はほぼちょうど反対側の注入ポートに向けられる。特に、反応器は、運転条件において少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3の乱流強度を有する。さらに、本発明のシステムは、反応物貯蔵容器またはポンプを含むことができる。熱水処理装置は、少なくとも１５０℃の温度および少なくとも１００ｐｓｉの圧力において反応生成物を熱水処理するように構成される。
【００１１】
さらなる一実施形態において、誘電体粒子を形成する方法は、反応器の第１のポート中に第１の組の反応物を注入するステップと、反応器の第２のポート中に第２の組の反応物を注入するステップとを含む。反応器は、閉鎖端と開放端とを有する円筒構造または反応管を含む。第１および第２のポートは、反応管の閉鎖端の近くに配置され、同軸上に位置し、互いに反対方向に注入を行う。特に、少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3の乱流率が得られるように、反応物が注入される。反応器の滞留時間は少なくとも５０ミリ秒である。反応器中の反応後、得られた生成物は、少なくとも１５０℃の温度および少なくとも１００ｐｓｉの圧力において熱水処理される。反応物は、少なくとも１種類の金属硝酸塩と、少なくとも１種類の金属キレートと、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムの少なくとも１つとを含む。
【００１２】
さらなる一実施形態において、誘電体粒子は、比誘電率が少なくとも１５，０００であり、平均粒度が少なくとも０．７μｍであり、半値比（ｈａｌｆ  ｈｅｉｇｈｔ  ｒａｔｉｏ）が０．５以下である。半値比は、ピーク高さの半分における粒度分布の幅の平均粒度に対する比である。さらに、誘電体粒子は平均粒度が２μｍ以下であってよい。特に、誘電体粒子は組成変更されたチタン酸バリウムを含むことができる。
【００１３】
図１中に示される代表的な一実施形態においては、誘電体粒子を形成するためのシステム１００は、反応器１０８および熱水処理チャンバー１１０を含む。さらに、システム１００は、反応物貯蔵容器１０２、１０４、または１０６を含むことができる。さらに、システム１００は、ポンプ１１２、１１４、または１１６を含むことができる。図示されるように、ポンプ１１２、１１４、および１１６は、反応物溶液を貯蔵容器１０２、１０４、または１０６から反応器１０８中に圧送することができる。反応器１０８から得られる生成物は熱水処理装置１１０に向かう。続いて、熱水処理装置１１０の生成物は乾燥機１１８に向かい、続いて分解および焼成装置１２０に向かう。
【００１４】
反応物貯蔵容器１０２、１０４、または１０６は、１種類以上の反応物、たとえば反応物溶液の形態の反応物を含む。特に、反応物は、金属硝酸塩、金属キレート、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウム、あるいはそれらのあらゆる任意の組み合わせを含むことができる。金属硝酸塩または金属キレートは、ＩＵＰＡＣ規則に基づいた周期表の１〜１４族、ランタノイド系列、またはアクチノイド系列の金属または半金属を含む金属イオンまたはオキソ金属イオンを含むことができる。たとえば、金属イオンは、バリウム、カルシウム、チタン、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ランタン、ハフニウム、クロム、またはそれらのあらゆる任意の組み合わせを含む群から選択することができる。特に、金属イオンは、バリウムと、チタンと、カルシウム、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ランタン、ハフニウム、クロム、またはそれらのあらゆる任意の組み合わせの少なくとも１つとを含む。代表的な金属硝酸塩としては、硝酸バリウム、硝酸カルシウム、またはそれらの組み合わせが挙げられる。代表的な金属キレートとしては、金属イオンまたはオキソ金属イオンおよびキレート剤が挙げられる。一例においては、キレート剤は、弱塩基で中和したカルボン酸を含む。たとえば、キレート剤は、中和したα−ヒドロキシカルボン酸を含むことができる。代表的なα−ヒドロキシカルボン酸としては、２−ヒドロキシエタン酸（グリコール酸）、２−ヒドロキシブタン二酸（リンゴ酸）、２，３−ジヒドロキシブタン二酸（酒石酸）、２−ヒドロキシ−１，２，３−プロパントリカルボン酸（クエン酸）、２−ヒドロキシブタン酸、２−ヒドロキシペンタン酸、２−ヒドロキシヘキサン酸、またはそれらのあらゆる任意の組み合わせが挙げられる。特定の一例においては、α−ヒドロキシカルボン酸としてクエン酸が挙げられる。キレート剤は、水酸化アンモニウム（ＮＨ4ＯＨ）などの弱塩基で中和することができる。キレート溶液は界面活性剤も含むことができる。
【００１５】
さらに、反応物は、アルキル基がメチル基、エチル基、またはプロピル基、あるいはそれらのあらゆる任意の組み合わせを含む、水酸化テトラアルキルアンモニウム、シュウ酸テトラアルキルアンモニウム、またはそれらの組み合わせを含むことができる。特に、反応物は、水酸化テトラメチルアンモニウムとシュウ酸テトラメチルアンモニウムとの組み合わせを含むことができる。
【００１６】
図１中に示されるように、ポンプ１１２、１１４、または１１６を使用して、反応物が反応器１０８中に圧送される。反応物を反応器中に移動させる別の方法の１つでは、貯蔵容器１０２、１０４、または１０６を加圧するステップを含む。特に、反応物は、同軸で正反対の方向にある反応器上の複数のポートから圧送され、それによって複数の反応物ストリームが互いに直接衝突する。
【００１７】
反応器１０８は、運転条件において少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3の乱流強度が得られるように構成される。一例においては、運転条件には、少なくとも５００ｃｍ／ｓ、たとえば少なくとも１０００ｃｍ／ｓ、少なくとも１５００ｃｍ／ｓ、またはさらには少なくとも２０００ｃｍ／ｓの反応管速度が含まれる。特定の一例においては、反応管速度は２０，０００ｃｍ／ｓ以下、たとえば１５，０００ｃｍ／ｓ以下、またはさらには１０，０００ｃｍ／ｓ以下である。たとえば、反応器１０８は、閉鎖端と開放端とを有する反応管を含むことができる。注入ポートは、閉鎖端の近くに配置することができる。さらに、複数のポートは互いに同軸で正反対の方向にある。混合後、反応物は、反応器１０８中を閉鎖端から開放端に向かって少なくとも５０ミリ秒の時間流れ、熱水処理チャンバー１１０に向かう。
【００１８】
熱水処理チャンバー中で、反応器１１０の生成物ストリームが、少なくとも１５０℃の温度および少なくとも１００ｐｓｉの圧力において、少なくとも４時間の時間処理される。たとえば、関連する圧力も上昇するのであれば、温度は少なくとも１７５℃、たとえば少なくとも１９０℃であってよい。さらに、圧力は、少なくとも２２５ｐｓｉ、たとえば少なくとも２４５ｐｓｉ、またはさらには少なくとも２５０ｐｓｉ以上であってよい。熱水処理は、少なくとも４時間、たとえば少なくとも５時間、またはさらには少なくとも６時間の時間行われる。一例においては、熱水処理は、１５０℃〜２００℃の範囲内の温度および２２５ｐｓｉ〜２６０ｐｓｉの範囲内の圧力において、４時間〜８時間の範囲内の時間行われる。希望するなら、より高い温度および圧力の組み合わせを使用することができる。
【００１９】
熱水処理後、得られた粒子材料は、乾燥機１１８中で乾燥させることができる。たとえば、誘電体粒子材料は、噴霧乾燥機、パン型乾燥機（ｐａｎｄ  ｄｒｙｅｒ）、フラッシュ乾燥機、低温乾燥機（ｃｒｙｏｇｅｎｉｃ  ｄｒｙｅｒ）、またはそれらのあらゆる任意の組み合わせの中で乾燥させることができる。特定の一例においては、誘電体粒子材料はフラッシュ乾燥機中で乾燥される。乾燥前に、粒子材料を洗浄し、部分的に分離することができる。たとえば、粒子材料は脱イオン水を使用して洗浄することができ、遠心分離機を使用して濃縮することができる。洗浄および濃縮は１回以上繰り返すことができる。
【００２０】
乾燥させた後、粒子材料は、分解および焼成を行うことができる。たとえば、粒子材料は、２５℃〜１１００℃以上の範囲内の温度に加熱することができる。特に、有機副生成物の分解および所望の粒子材料の形成を促進するために、酸素化および撹拌環境中で材料を加熱することができる。
【００２１】
前述したように、反応器は、少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3の乱流強度において反応が行われるように構成される。特定の一実施形態においては、このような高い乱流率は、同軸で互いに反対方向に注入が行われる管型反応器を使用することで実現される。たとえば、図２中に示される反応器２００は、円筒構造または管型反応器２０２と、注入ポート２０８および２１２とを含む。管型反応器２０２は、閉鎖端２０４および開放端２０６と、閉鎖端２０４から開放端２０６まで延在する内腔２２２とを含む。特に、閉鎖端２０４は、溶接されたキャップまたはねじ込みキャップから形成されていてよい。注入ポート２０８および２１２は、閉鎖端２０４の近くに配置される。注入ポート２０８および２１２のそれぞれは、コネクター２１０または２１４を含むことができ、そのコネクターに反応物溶液を運ぶ流体管（図示せず）が取り付けられる。あるいは、コネクター２１０または２１４は、絞り弁などの弁を含むことができる。たとえば、絞り弁は、Ｐａｒｋｅｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｔｉｏｎより入手可能なニードル弁または絞り弁であってよい。
【００２２】
注入ポート２０８および２１２は、閉鎖端２０４の近くに配置される。さらに、ポート２０８および２１２は、管型反応器２０２の軸２１８に沿ってほぼ同じ軸方向位置に配置される。さらなる一例においては、ポート２０８および２１２は、軸２１８に対して垂直の同じ横断面２２０内に配置される。
【００２３】
さらに、図３中に示される断面で見ると、ポート２０８および２１２は、互いに正反対に配置される。面２２０内で、ポート２０８および２１２によって、互いにちょうど反対側に向かってほぼ線３１６の中にストリームが向けられる。特に、面２２０内のポート２０８に対して、ポート２１２によって流体は、ほぼ１８０°反対の方向に向けられ、たとえば１８０°から１０°以内、または１８０°から５°以内、またはより小さな角度のずれで流体が向けられる。別の実施形態においては、反応物は３つ以上のポートを介して注入することができる。たとえば、反応物は、３つまたは４つのポート中に注入することができる。このような例においては、少なくとも２つのポートを、同軸に配置して、ほぼ正反対の方向に流体を向けることができる。あるいは、複数のポートを同じ面内に配置することができ、均等に分布した方向に流体を向けることができる。たとえば、図４中に示されるような３ポート構成においては、各ポート４０４は、反応管４０２に沿ってほぼ同じ軸方向（たとえば同じ面内）に位置して、隣接するポートとは１２０°異なる方向４０６に流体を向けることができる。４ポート構成においては、方向が９０°異なっていてよい。
【００２４】
一例においては、各ポートのＣｖ（ＵＳ測定系に準拠）は０．５以下、たとえば０．１以下である。特定の一例においては、第２のストリームのＣｖを第１のストリームのＣｖで割ることによる比として定義されるＣv比は、１．０〜０．１の範囲内、たとえば０．８〜０．１５の範囲内、またはさらには０．５〜０．１５の範囲内である。さらに、ポート２０８または２１２にわたって使用される場合の圧力低下は、少なくとも２０ｐｓｉ、たとえば少なくとも４０ｐｓｉ、少なくとも６０ｐｓｉ、少なくとも８０ｐｓｉ、さらには少なくとも１００ｐｓｉであってよい。一例においては、圧力低下は５００ｐｓｉ以下である。
【００２５】
反応器２０２の管状部分は、望ましい乱流と、反応に望ましい滞留時間との両方が得られるように構成することができる。たとえば、１０〜１５リットル／分程度の全流量の場合、管型反応器２０２の内径は、０．２〜２ｃｍの範囲内、たとえば０．３ｃｍ〜１．５ｃｍの範囲内、またはさらには０．３ｃｍ〜１．０５ｃｍの範囲内であってよい。特に、直径は０．３ｃｍを超え、１ｃｍ未満であってよい。管型反応器２０２の長さは少なくとも２０ｃｍであってよく、５００ｃｍ以下であってよい。一例においては、長さは、少なくとも４０ｃｍ、たとえば少なくとも７０ｃｍ、またはさらには少なくとも１００ｃｍである。特に、反応器の長さは、１００ｃｍ〜２００ｃｍの範囲内、たとえば１２５ｃｍ〜２００ｃｍの範囲内、または１５０ｃｍ〜２００ｃｍの範囲内であってよい。直径および長さは流量によって左右されうるが、直径の長さに対する比は０．１以下、たとえば０．０８以下、０．０５以下、またはさらには０．０１以下であってよい。特に、この比は０．００５以下であってよい。
【００２６】
一実施形態においては、反応器２００は、混合装置に固有の無次元定数（ｋ）（本発明の反応器の場合で約１．０）と、ミキサー中の複合流体ストリームの速度の３乗との積を、ミキサーの内径の２乗で割った値として定義される乱流強度が高くなるように構成される。たとえば、乱流強度は、少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3、たとえば少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3、少なくとも１０9ｃｍ／ｓ3、少なくとも１０10ｃｍ／ｓ3、またはさらには少なくとも５×１０10ｃｍ／ｓ3であってよい。一般に、乱流強度は１０20ｃｍ／ｓ3以下である。さらに、管型反応器は、平均レイノルズ数（Ｒｅｙｎｏｌｄ’ｓ  ｎｕｍｂｅｒ）が少なくとも２０，０００となりうる。たとえば、レイノルズ数（Ｒｅｙｎｏｌｄ’ｓ  ｎｕｍｂｅｒ）は、少なくとも４０，０００、たとえば少なくとも６０，０００、少なくとも７０，０００、またはさらには少なくとも７５，０００となりうる。一例においては、レイノルズ数は２００，０００以下である。
【００２７】
反応器は、滞留時間が少なくとも５０ミリ秒、たとえば少なくとも７０ミリ秒、またはさらには少なくとも８０ミリ秒となるように構成することができる。一例においては、反応器は、滞留時間が１秒以下となるように構成される。
【００２８】
特定の一実施形態においては、誘電体粒子の形成方法は、反応物溶液を管型反応器中に注入するステップを含む。反応物溶液の１つは、硝酸塩またはキレートの形態の金属イオンを含むことができる。特に、金属硝酸塩としては硝酸バリウムを挙げることができる。さらに、金属硝酸塩としては硝酸カルシウムを挙げることができる。さらに、反応物溶液は、チタンと、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ランタン、ハフニウム、クロム、またはそれらのあらゆる任意の組み合わせの少なくとも１つとを含む金属イオンまたはオキソ金属イオンを含む金属キレートを含むことができる。一例においては、金属キレートは、水酸化アンモニウムによって安定化されたクエン酸などのα−ヒドロキシカルボン酸を含む安定化された金属キレートである。
【００２９】
第２の反応物溶液は、水酸化テトラアルキルアンモニウム、シュウ酸テトラアルキルアンモニウム、またはそれらの組み合わせを含むことができる。特定の一例においては、第２の反応性溶液は、水酸化テトラアルキルアンモニウムとシュウ酸テトラアルキルアンモニウムとの混合物を含む。水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムのアルキル基は、メチル基、エチル基、またはプロピル基、あるいはそれらのあらゆる任意の組み合わせであってよい。
【００３０】
望ましい乱流率とその他の反応条件との両方が得られるように、反応物溶液が管型反応器中に注入される。特に、乱流率は少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3である。反応物のｐＨは、８〜１２の範囲内、たとえば１０〜１２の範囲内であってよい。反応器の温度は、７５℃〜１２０℃の範囲内、たとえば８０℃〜１１０℃の範囲内、９０℃〜１０５℃の範囲内、またはさらには９０℃〜１００℃の範囲内であってよい。ストリームの圧力は、用途に依存して９０ｐｓｉ〜１２０ｐｓｉ以上の範囲内であってよい。反応器中の滞留時間は少なくとも５０ミリ秒であってよい。
【００３１】
管型反応器中で、硝酸バリウム、チタンキレート、ならびのその他の硝酸塩およびキレートの成分は共沈して、均一な粒子状物質を形成する。この均一な粒子状物質中の各粒子はほぼ同じ組成を有し、組成の異なる粒子の混合物とは対照的である。
【００３２】
反応器中の反応後、得られた溶液は、たとえば圧力容器中で熱水処理することができる。この処理の温度は少なくとも１５０℃であってよく、圧力は少なくとも２００ｐｓｉであってよい。たとえば、温度は、少なくとも１８０℃、たとえば少なくとも２００℃であってよい。さらに、圧力は、少なくとも２２５ｐｓｉ、たとえば少なくとも２４５ｐｓｉ、少なくとも２５０ｐｓｉ、またはさらには少なくとも３００ｐｓｉ以上であってよい。熱水処理は、少なくとも４時間、たとえば少なくとも５時間、またはさらには少なくとも６時間の時間行われる。一例においては、熱水処理は、１５０℃〜２００℃の範囲内の温度、および２２５ｐｓｉ〜２６０ｐｓｉの範囲内の圧力において、４時間〜８時間の範囲内の時間行われる。特定の一例においては、熱水処理容器の上部は、還流を促進するために冷却することができる。
【００３３】
熱水処理後、得られた誘電体粒子は、洗浄し、噴霧乾燥、パン型乾燥、フラッシュ乾燥、またはその他の乾燥手順などによって乾燥させることができる。特に、粒子は、洗浄し、遠心分離などによって濃縮し、フラッシュ乾燥させることができる。乾燥させた粒子は、たとえば空気などの酸素化雰囲気中で分解および焼成などの熱処理を行うことができ、粒子を撹拌することができる。
【００３４】
特に、本発明の方法は、原材料の望ましい変換率を示す。一般に、金属イオン成分または反応物は高価である。上記方法によって、原材料、特に反応物の金属イオン成分に関して望ましい高いパーセント変換率が得られる。たとえば、上記方法では、少なくとも９８％、たとえば少なくとも９９％、またはさらには少なくとも９９．５％のパーセント収率を得ることができる。このような望ましい変換によって、下流プロセスの廃棄物および汚染が減少する。
【００３５】
この方法の結果として、望ましい誘電体粒子が得られる。特に、誘電体粒子は、望ましい粒度および粒度分布を有する。たとえば、平均粒度は、少なくとも０．６ミクロン、たとえば少なくとも０．７ミクロンである。一例においては、平均粒度は、０．６〜２ミクロンの範囲内、たとえば０．７〜１．５ミクロンの範囲内、０．９〜１．５ミクロンの範囲内、０．９〜１．４ミクロンの範囲内、または１．２〜１．５ミクロンの範囲内である。あるいは、平均粒度は、０．６〜１ミクロンの範囲内、たとえば０．６〜０．９ミクロンの範囲内、またはさらには０．７〜０．９ミクロンの範囲内であってよい。いずれの場合も、粒度分布は０．５以下の半値比を示す。半値比は、その最大高さの半分における粒度分布の幅と平均粒度との比として定義される。たとえば、半値比は、０．４５以下、たとえば０．４以下、０．３以下、またはさらには０．２以下であってよい。
【００３６】
特定の一例においては、誘電体粒子は、組成変更されたチタン酸バリウム粒子である。チタン酸バリウムに加えて、組成変更されたチタン酸バリウム粒子は、カルシウムと、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ランタン、ハフニウム、クロム、またはそれらのあらゆる任意の組み合わせの少なくとも１つとを含む。本発明の誘電体粒子は、立方晶ペロブスカイト結晶構造などのペロブスカイト材料であり、少なくとも１５，０００、たとえば少なくとも３０，０００の比誘電率を有する。
【００３７】
本発明の処理のさらに別の特徴が図５中に示されており、これは、実施例１に記載の方法によって形成されたＣＭＢＴ粉末のＸ線回折の図であり、このデータは実質的に均一な立方晶ペロブスカイト結晶構造を示している。高いピーク、ピークの狭さは、実質的に均一な結晶構造を示しており、定量的データは粉末が実質的に均一であることを示している。前述の製造方法の実施形態によって、図５のＸ線回折データが示すように、実質的に均一な結晶構造を有するＣＭＢＴ粉末が得られる。また、本発明のＣＭＢＴ粉末はＢａＣＯ3を実質的に含有せず、分解および焼成プロセス中に粉末から生じる活性化化学物質がほぼなくなり、少なくとも数ｐｐｔ以下のレベルとなることが示されている。さらに、上記分析によって、ＣＭＢＴ粉末が高い比誘電率を有することが示されている。高い比誘電率を有するＣＭＢＴ粉末は、高エネルギー蓄積ユニットを提供することができる高エネルギー蓄積コンデンサの形成に有用である。
【００３８】
さらに、本発明の誘電体粒子は、望ましい比誘電率を示し、たとえば少なくとも１５，０００、少なくとも１７，５００、少なくとも１８，０００、またはさらには少なくとも２０，０００を示すし。一例においては、比誘電率は少なくとも３０，０００、たとえば少なくとも３５，０００であってよい。
【００３９】
特定の一実施形態においては、誘電体粒子は、組成変更されたチタン酸バリウム粉末である。バリウムは、カルシウム、ネオジム、ランタン、またはそれらの組み合わせで少なくとも部分的に置換されており、チタンは、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、またはそれらのあらゆる任意の組み合わせの少なくとも１つで少なくとも部分的に置換されている。組成変更されたチタン酸バリウム粉末は、０．６〜１．５マイクロメートルの範囲内の平均特定サイズ（ｐａｒｔｉｃｕｌａｒ  ｓｉｚｅ）、および０．５以下の半値幅比を有する。
【実施例】
【００４０】
パイプまたは管などの円筒形チャンバーを通過する流量ＱL（Ｌ／分）は、ストリームの速度Ｖ（ｃｍ／ｓ）、および円筒形チャンバーの内径、Ｄ（ｃｍ）によって以下のように表すことができる：
ＱL＝０．０４７１４ＶＤ2、または
Ｖ＝２１．２２０６６（ＱL／Ｄ2）
【００４１】
１５℃における純水に対する流体の比重を考慮すると、オリフィスを通過する液体の流れは、ＵＳ液体ガロン単位またはＩＳＯメートル法単位では以下のように表すことができる。
【００４２】
ＵＳ液体ガロン系
ＱL＝ＣV（ΔＰ／ＳＧ）0.5（式中、ＱLは、ガロン（ＵＳ液体ガロン）／分の単位での液体流量であり、ＣVは、流量係数であり、これは、１ｐｓｉｇの圧力低下において１分間で、特定のオリフィス面積を通過する、または、特定の弁を通過する、１５℃における純水のガロン数であり、ΔＰは、ｐｓｉｇの単位でのオリフィスまたは弁における圧力低下であり、ＳＧは１５℃における純水に対する液体の比重である）。
【００４３】
ＩＳＯメートル法
ＱL＝ＫV（ΔＰ／ＳＧ）0.5（式中、ＱLは、リットル／分の単位での液体流量であり、ＫVは、流量係数であり、これは、１ゲージバールの圧力低下において１分間で、特定のオリフィス面積を通過する、または、特定の弁を通過する、１５℃の純水のリットル数であり、ΔＰは、ゲージバールの単位でのオリフィスまたは弁における圧力低下であり、ＳＧは１５℃における純水に対する液体の比重である）。
【００４４】
変換係数
１ＫV＝１４．４１６３ＣV
ＵＳ液体ガロン系を使用すると、流量ＱLは、ＱL＝ＣV×ＫL×ＫSGと表すこともでき、式中、ＱLおよびＣVは、ＵＳ液体ガロン系の場合に前述した定義の通りであり、ＫL＝（ΔＰ）0.5、すなわちオリフィスまたは弁におけるｐｓｉｇの単位での圧力単位の平方根であり、ＫSG＝１／（ＳＧ）0.5、すなわち液体の比重の平方根の逆数である。
【００４５】
実施例１
図２および図３と関連して説明したような２ストリーム構成を作製する。ストリーム２の流量はストリーム１の流量の４分の１であり；ストリーム１の液体の比重は１．２０であり、ストリーム２の液体の比重は１．０１６であり；ストリーム１、ストリーム２、およびこれらの複合トリームの速度はすべて等しい。
【００４６】
ストリーム１
直径０．１２５インチ（３．１７５ｍｍ）のオリフィスのＣV1：０．３００
第１の液体の比重ＳＧ：１．２０
ＫSG＝１／（１．２０）0.5＝０．９１２８７
オリフィスにおける圧力低下ΔＰ：１００ｐｓｉｇ
ＫL＝（１００ｐｓｉｇ）0.5＝１０
【００４７】
これより、ＱL1＝（０．３００）（０．９１２８７）（１０）＝２．７３８６１ガロン／分（１０．３６６７８Ｌ／分）となる。
【００４８】
ストリーム２
ＱL2＝０．２５ＱL1＝０．６８４６５ガロン／分（２．５９１６９Ｌ／分）
第２の液体の比重ＳＧ：１．０１６
ＫSG＝１／（１．０１６）0.5＝０．９９２０９
オリフィスにおける圧力低下ΔＰ：１００ｐｓｉｇ
ＫL＝（１００ｐｓｉｇ）0.5＝１０
【００４９】
これよりＣV2＝ＱL2／（ＫL×ＫSG）＝０．０６９となり、
ＣV2／ＣV1＝オリフィス面積２／オリフィス面積１＝（オリフィス直径２／オリフィス直径１）2であるので、０．０６９／０．３００＝（オリフィス直径２／０．１２５インチ）2となり、オリフィス直径２＝０．０６０インチとなる。
【００５０】
反応管中の複合ストリーム流量は、注入される２つのストリームの流量の合計に等しく：
ＱL＝ＱL1＋ＱL2＝１．２５、ＱL1＝３．４２３２７ガロン／分（１２．９５８４７Ｌ／分）である。ストリーム速度Ｖ＝ＱL／Ａであり、式中、Ａは管内の断面積である。この実施例においては、複合ストリーム速度は、注入される２つのストリームの速度と同じであり、したがって、内径の反応管の面積は、注入されるストリームの２つのオリフィスの面積の合計に等しく：ＡRT＝Ａ1＋Ａ2＝０．０１５１平方インチ2であり、これより得られる管の内径は０．１３９インチである。したがって、ストリーム速度Ｖ＝ＱL1／Ａ1＝ＱL2／Ａ2＝（ＱL1＋ＱL2）／（Ａ1＋Ａ2）＝１３０，９３８．２２４９ｃｍ／分＝２１８２．３０３７ｃｍ／ｓである。
【００５１】
乱流強度Ｔi＝ｋＶ3／Ｄ2＝８．３７９４×１０10ｃｍ／ｓ3である。、滞留時間が８０ｍｓの場合、この管の長さは１７４．５８４ｃｍ（５フィート８．７３４インチ）である必要がある。場合により、反応管は垂直に向けることができるし、あるいは、容器中で沈殿した粉末／液体スラリーを回収するために、反応管がわずかに下方向に傾斜していてもよい。
【００５２】
レイノルズ数を求めることによって、流れを、層流、遷移流、または乱流に分類することができる。レイノルズ数は無次元のＲｅ＝（Ｖ×ＳＧ×Ｄ）／μであり、式中、Ｖはｍｍ／ｓの単位でのストリーム速度であり、ＳＧは比重であり、Ｄはｍｍの単位での管の内径であり、μはｍＰａ・ｓ（１ｍＰａ・ｓ＝１ｃｐ）の単位での粘度である。この実施例の場合、ＳＧ＝１．２０、μ＝１．２０ｍＰａ・ｓ、ならびに前述のＶおよびＤをそれぞれｍｍ／ｓおよびｍｍの単位で表したものを使用すると、Ｒｅ＝７６，８５６．７６２３となり、これは乱流である。
【００５３】
第１のストリームは、硝酸バリウムと、ＤｕＰｏｎｔ（商標）よりＴｙｚｏｒ（登録商標）の商品名で入手可能な有機チタン化合物と、微量の他の金属硝酸塩ならびに金属またはオキソ金属クエン酸塩とを含む。第２のストリームは、水酸化テトラメチルアンモニウムとシュウ酸テトラメチルアンモニウムとの混合物を含む。両方のストリームで、溶液のｐＨは１０〜１２の間に維持され、温度は約９５℃である。
【００５４】
反応器中で形成された粒子材料は、定格圧力３００ｐｓｉの圧力タンクを使用して１５０℃において熱水処理される。タンク上部は、水蒸気を凝縮させるために冷却され、それによって、処理期間中に溶液の体積が一定に維持される。粒子を含む液体ストリームがタンクに送達されると、プロセスパラメーターが６時間の間、２５０ｐｓｉおよび１５０℃に設定される。１０〜１２の範囲内のｐＨを維持するために水酸化テトラメチルアンモニウムが加えられる。
【００５５】
熱水処理後、粒子を洗浄し、遠心分離機中で濃縮し、フラッシュ乾燥し、２５℃〜１０５０℃以上の範囲内の温度で分解および焼成を行う。図６は、粒子分布を示している。図示されるように、平均粒度は約０．９２μｍであり、半値幅比は０．３未満である。
【００５６】
実施例２
ストリーム１および２は実施例１におけるものと同じであるが、実施例２においては、反応管の内径が１．０００ｃｍ（０．３９３７インチ）である。複合流量は依然として同じで１２．９５８４７Ｌ／分（３．４２３２７ガロン／分）であるが、複合ストリーム速度Ｖは（０．３５２１８２ｃｍ／１．０００ｃｍ）2（２１８２．３０３７ｃｍ／ｓ）＝２７０．６７５５ｃｍ／ｓまで低下している。乱流強度は１．９８３１１×１０7ｃｍ／ｓ3である。滞留時間が８０ｍｓの場合、管の長さは２１．６５４ｃｍ（８．５２５インチ）である。レイノルズ数（Ｒｅ）は２７，０６７．５５となり、この場合も乱流である。
【００５７】
第１のストリームは、硝酸バリウムと、ＤｕＰｏｎｔ（商標）よりＴｙｚｏｒ（登録商標）の商品名で入手可能な有機チタン化合物と、カルシウム、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ランタン、ハフニウム、またはクロムから選択される金属を含む微量の他の金属硝酸塩ならびに金属またはオキソ金属クエン酸塩とを含む。第２のストリームは、水酸化テトラメチルアンモニウムとシュウ酸テトラメチルアンモニウムとの混合物を含む。両方のストリームで、溶液のｐＨは１０〜１２の間に維持され、温度は約９５℃である。
【００５８】
反応器中で形成された粒子材料は、定格圧力３００ｐｓｉの圧力タンクを使用して１５０℃において熱水処理される。タンク上部は、水蒸気を凝縮させるために冷却され、それによって、処理期間中に溶液の体積が一定に維持される。粒子を含む液体ストリームがタンクに送達されると、プロセスパラメーターが６時間の間、２５０ｐｓｉおよび１５０℃に設定される。ｐＨは１０〜１２の範囲内に維持される。
【００５９】
パーセント収率を求めるために、水性出発前駆体の組成を検証する。共沈プロセスの完了後、固体を除去し、残留する液体を分析する。組成変更されたチタン酸バリウム（ＣＭＢＴ）粉末に入った各成分のパーセント値を求める。水溶液の分析は、Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  Ｏｐｔｉｍａ  ２１００ＤＶ  ＩＣＰ−ＯＥＳ（誘導結合プラズマ発光分光器）上で行う。Ｈｉｇｈ  Ｐｕｒｉｔｙ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ，Ｉｎｃの標準物質に基づいて各分析に対する較正曲線を作成する。０．０５００ｐｐｍ〜１０．０ｐｐｍの範囲の較正には少なくとも８つの標準溶液が使用される。濃度範囲全体にわたってすべての成分で、得られる較正曲線の相関係数は０．９９９を超える。線形相関に影響する間違った点が存在しないことを保証するために、各較正曲線は手作業で検査される。分析および希釈は３回繰り返して行う。７つの成分の初期濃度は、表１にまとめられており、３０〜約４０，０００ｐｐｍの範囲である。ＣＭＢＴ粉末を濾過した後の液体の分析は、成分の濃度が１０ｐｐｍ未満であると、ＣＭＢＴ粉末中の各成分の収率がほぼ１００％となることを示している。
【００６０】
【表１】
2012519142.tif 000003
【００６１】
熱水処理後、粒子を洗浄し、遠心分離機中で濃縮し、フラッシュ乾燥させ、２５℃〜１０５０℃以上の範囲内の温度で分解および焼成を行う。図７は代表的な粒子分布の図である。図示されるように、平均粒度は約１．３８μｍであり、半値幅比は０．４４未満である。比誘電率は、−２０℃〜６５℃の温度範囲にわたって１８，０００〜５０，０００の範囲内である。
【００６２】
表２は、反応管の内径と、ストリーム速度、乱流強度、およびレイノルズ数との関係、ならびに特定の全流量および滞留時間における反応管の長さを示している。
【００６３】
【表２】
2012519142.tif 000004
【００６４】
反応管の設計例
設計例１
外径０．３７５インチおよび肉厚０．０６５インチの容易に入手可能なＴｙｐｅ  ３１６ステンレス鋼管材料から、反応管を製造する。管材料の一方の末端部は、管材料上のキャップをＴＩＧ溶接することによって閉鎖する。この閉鎖端の近くで、一方が直径０．１２５インチで他方が直径０．０６０インチの互いに反対側に位置する２つの孔をドリルで開ける。各オリフィスにおいて、オリフィスの中心と併せて、９０°の角度で長さ１インチ、外径０．２５０インチのＴｙｐｅ  ３１６ステンレス鋼管材料を、外径０．３７５インチの管材料上にＴＩＧ溶接する。１インチの長さのそれぞれに、外径０．２５０インチの管サイズのＰａｒｋｅｒ  ＵｌｔｒａＳｅａｌ  Ｓｏｃｋｅｔ−Ｗｅｌｄ  Ｆａｃｅ−Ｓｅａｌ  Ｃｏｎｎｅｃｔｏｒ  Ｆｉｔｔｉｎｇ（Ｐａｒｔ  Ｎｏ．４−４  ＱＨＷ）をＴＩＧ溶接する。Ｔｙｐｅ  ３１６ステンレス鋼管材料、ポリプロピレンプラスチック管材料、あるいはその他のプラスチックおよびエラストマーの管材料を、粉末沈殿物および液体が回収されさらに処理される容器に接続するために、外径０．３７５インチの管材料の開放端には、外径０．３７５インチの管サイズのＰａｒｋｅｒ  ＵｌｔｒａＳｅａｌ  Ｓｏｃｋｅｔ−Ｗｅｌｄ  Ｆａｃｅ−Ｓｅａｌ  Ｃｏｎｎｅｃｔｏｒ  Ｆｉｔｔｉｎｇ（Ｐａｒｔ  Ｎｏ．６−６  ＱＨＷまたはＰａｒｔ  Ｎｏ．８−６  ＱＨＷ）を取り付けることができる。実施例１および２に記載のものと同じ全流量の場合、０．２４５インチ（０．６２２３ｃｍ）の反応管内径で、ストリーム速度Ｖ＝６９８．９５５３ｃｍ／ｓ；乱流強度Ｔ＝８．８１８×１０8ｃｍ／ｓ3；およびレイノルズ数（Ｒｅ）４３，４９６となる。滞留時間８０ｍｓでは、反応管の長さが５５．９１６ｃｍ（２２．０１４インチ）となる。滞留時間１００ｍｓでは、７０ｃｍ（２７．６インチ）の長さとなる。
【００６５】
設計例２
別の設計例は、オリフィス流量係数の範囲を調節可能にする絞り弁の使用を含んでいる。流量係数ＣV対絞り弁（またはニードル弁）の開放量を示すグラフから、所望のＣVを設定することができる。Ｐａｒｋｅｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｔｉｏｎの絞り弁、またはその他の類似の絞り弁の製品ラインでは、全開弁流量係数ＣVは、Ｎ  Ｓｅｒｉｅｓにおいては０．０３９、０．０４２、０．０５５、０．０５７、０．２０７、および０．２９９が得られ、ＨＲ  Ｓｅｒｉｅｓにおいては０．０００４、０．００７０、０．０１４０、０．０２００、０．０２１０、０．０３００、０．０３２０、０．０４７０、０．０４９０、０．１１８０、および０．１５５０が得られ、この後者のシリーズは、遮断性を特徴とする絞り弁の中では独特のものである。調節ステムを有するニードル弁は、より高い全開弁流量係数が必要な用途に使用することができる。Ｐａｒｋｅｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｔｉｏｎのニードル弁の製品ラインでは、全開弁流量係数ＣVは、ＮＰ６  Ｓｅｒｉｅｓでは０．６０および０．６７が得られ、Ｖ  Ｓｅｒｉｅｓでは０．１２、０．２８、０．３７、０．４３、０．５５、０．９７、および１．０５が得られる。
【００６６】
外径０．２５０インチおよび肉厚０．０３５インチのステンレス鋼管材料は、０．４３までの流量係数ＣVに対応することができ；外径０．３７５インチおよび肉厚０．０６５インチでは、０．５５のＣVを使用することができ；外径０．５００インチおよび肉厚０．０８３インチでは、０．９７および１．０５のＣVを使用することができる。設計例１の外径０．３７５インチおよび肉厚０．０６５インチのＴｙｐｅ  ３１６ステンレス鋼管材料中にオリフィスとして互いに反対側の位置に２つの孔をドリルで開ける代わりに、１つずつの、長さ１インチの外径０．２５０インチおよび肉厚０．０２８インチまたは０．０３５インチのＴｙｐｅ  ３１６ステンレス鋼管材料の上に、ＴＩＧ溶接用に、直径０．２５０インチの２つの孔がドリルで開けられる。これらの長さ１インチの管のそれぞれに、外径０．２５０インチの管サイズのＰａｒｋｅｒ  ＵｌｔｒａＳｅａｌ  Ｓｏｃｋｅｔ−Ｗｅｌｄ  Ｆａｃｅ−Ｓｅａｌ  Ｃｏｎｎｅｃｔｏｒ  Ｆｉｔｔｉｎｇ（Ｐａｒｔ  Ｎｏ．４−４  ＱＨＷ）がＴＩＧ溶接され、これによって、この接続管材料の流量係数を超えない全開弁流量係数を有する前述の絞り弁およびニードル弁のいずれに対しても、高い信頼性で耐久性があり容易に取り付け／取り外しが行われる接続部が得られる。
【００６７】
第１の態様においては、誘電体粒子の形成方法は、第１および第２のプロセスストリームを少なくとも１．５×１０７ｃｍ／ｓ3の乱流強度で接触させるステップを含む。第１のプロセススチーム（ｐｒｏｃｅｓｓ  ｓｔｅａｍ）は、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む。第２のプロセスストリームは、金属イオン硝酸塩および金属イオンキレートを含み、金属イオン硝酸塩および金属イオンキレートは水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムの存在下で共沈して粒子材料を形成する。この方法は、粒子材料を熱水処理するステップをさらに含む。
【００６８】
第１の態様の一例においては、乱流強度は、少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3、たとえば少なくとも１０9ｃｍ／ｓ3、少なくとも１０10ｃｍ／ｓ3、またはさらには少なくとも５．０×１０10ｃｍ／ｓ3である。
【００６９】
第１の態様のさらなる一例においては、金属イオン硝酸塩は硝酸バリウムを含む。さらなる一例においては、第２のプロセスストリームが硝酸カルシウムをさらに含む。別の一例においては、金属キレートがチタンのキレートを含む。一例においては、第２のプロセスストリームは、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群から選択される金属イオンまたはオキソ金属イオンを含む金属イオンキレートをさらに含む。特に、金属キレートは、中和したα−ヒドロキシカルボン酸キレート剤を含む。α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤は、２−ヒドロキシエタン酸（グリコール酸）、２−ヒドロキシブタン二酸（リンゴ酸）、２，３−ジヒドロキシブタン二酸（酒石酸）、２−ヒドロキシ−１，２，３−プロパントリカルボン酸（クエン酸）、２−ヒドロキシブタン酸、２−ヒドロキシペンタン酸、および２−ヒドロキシヘキサン酸からなる群から選択することができる。特に、α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤はクエン酸を含む。
【００７０】
別の一例においては、第１のプロセスストリームは、水酸化テトラアルキルアンモニウムおよびシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む。
【００７１】
さらなる一例においては、この方法は、粒子材料を乾燥させるステップをさらに含む。別の一例においては、この方法は、乾燥させた粒子材料を熱処理して、立方晶ペロブスカイト構造を有する誘電体粒子を形成するステップをさらに含む。
【００７２】
第２の態様においては、誘電体粒子の形成方法は、第１および第２のプロセスストリームを少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3の乱流強度で接触させるステップを含む。第１のプロセススチーム（ｐｒｏｃｅｓｓ  ｓｔｅａｍ）は、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む。第２のプロセスストリームは、金属イオン硝酸塩および金属イオンキレートを含む。金属イオン硝酸塩および金属イオンキレートは、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムの存在下で共沈して粒子材料を形成する。この方法は、粒子材料を熱水処理するステップと、熱水処理した粒子材料を乾燥させるステップと、乾燥させた粒子材料を熱処理して、立方晶ペロブスカイト構造を有する誘電体粒子材料を形成するステップとをさらに含む。
【００７３】
第２の態様の一例においては、乱流強度は少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3である。金属イオン硝酸塩は硝酸バリウムを含む。別の一例においては、第２のプロセスストリームは硝酸カルシウムを含む。さらなる一例においては、金属キレートは、チタンのキレートを含む。さらなる一例においては、第２のプロセスストリームは、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群から選択される金属またはオキソ金属イオンを含む金属イオンキレートをさらに含む。別の一例においては、金属キレートは、中和したα−ヒドロキシカルボン酸キレート剤を含む。一例においては、α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤は、２−ヒドロキシエタン酸（グリコール酸）、２−ヒドロキシブタン二酸（リンゴ酸）、２，３−ジヒドロキシブタン二酸（酒石酸）、２−ヒドロキシ−１，２，３−プロパントリカルボン酸（クエン酸）、２−ヒドロキシブタン酸、２−ヒドロキシペンタン酸、および２−ヒドロキシヘキサン酸からなる群から選択される。さらなる一例においては、α−ヒドロキシカルボン酸キレート剤がクエン酸を含む。
【００７４】
第２の態様の別の一例においては、第１のプロセスストリームが、水酸化テトラアルキルアンモニウムおよびシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む。
【００７５】
第３の態様においては、誘電体粒子の形成方法は、第１および第２のプロセスストリームを少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3の乱流強度で接触させるステップを含む。第１のプロセススチーム（ｐｒｏｃｅｓｓ  ｓｔｅａｍ）は、水酸化テトラアルキルアンモニウムおよびシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む。第２のプロセスストリームは、硝酸バリウムと、硝酸カルシウムと、チタンキレートと、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群から選択される金属またはオキソ金属イオンを含む少なくとも１種類の金属イオンキレートとを含む。金属キレートのキレートは、２−ヒドロキシエタン酸、２−ヒドロキシブタン二酸、２，３−ジヒドロキシブタン二酸、２−ヒドロキシ−１，２，３−プロパントリカルボン酸、２−ヒドロキシブタン酸、２−ヒドロキシペンタン酸、および２−ヒドロキシヘキサン酸からなる群より選択されるα−ヒドロキシカルボン酸キレート剤である。硝酸バリウム、硝酸カルシウム、チタンキレート、および少なくとも１種類の金属キレートは、水酸化テトラアルキルアンモニウムおよびシュウ酸テトラアルキルアンモニウムの存在下で共沈して、均一な粒子材料を形成する。この方法は、均一な粒子材料を熱水処理するステップと、熱水処理した均一な粒子材料を乾燥させるステップと、乾燥させた均一な粒子材料を熱処理して、立方晶ペロブスカイト構造を有する誘電体粒子材料を形成するステップとを含む。
【００７６】
第４の態様においては、酸化物粉末の湿式化学的共沈のための反応器は、第１および第２の末端部と、管の長さに沿って延在する内腔とを有する円筒構造を含む。中心軸は、内腔を通過して通って延在する。第１の末端部は閉鎖される。この反応器は、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第１の入口ポートをさらに含み、これによって円筒構造へのアクセスが提供され内に到達して、第１の反応物溶液を注入することができる。この反応器は、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第２の入口ポートも含み、これによって円筒構造へのアクセスが提供され、内に到達して第２の反応物溶液を注入することができ、第１および第２の入口ポートは、円筒構造の互いに反対側に配置され、中心軸に対してほぼ同じ軸方向位置に配置される。
【００７７】
第４の態様の一例においては、反応器の乱流強度は、プロセス条件下で少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3、たとえばプロセス条件下で少なくとも１０8ｃｍ／ｓ3、プロセス条件下で少なくとも少なくとも１０9ｃｍ／ｓ3、またはさらにはプロセス条件下で少なくとも１０10ｃｍ／ｓ3である。
【００７８】
第４の態様のさらなる一例においては、円筒構造は、内径および長さにおいて、内径の長さに対する比が０．０８以下、たとえば０．０５以下、または０．０１以下となる。一例においては、第１の入口ポートのＣvは０．５以下である。
【００７９】
さらなる一例においては、円筒構造内を流れる流体のレイノルズ数（Ｒｅｙｎｏｌｄ’ｓ  ｎｕｍｂｅｒ）は、プロセス条件において少なくとも２０，０００であり、たとえば少なくとも４０，０００、またはさらには少なくとも６０，０００である。第１の入口ポートにおける圧力低下は、プロセス条件において少なくとも２０ｐｓｉ、たとえば少なくとも６０ｐｓｉとなりうる。
【００８０】
第５の態様においては、誘電体粒子を調製するためのシステムは、水酸化テトラアルキルアンモニウムまたはシュウ酸テトラアルキルアンモニウムを含む第１のプロセスストリームと、少なくとも１種類の金属硝酸塩および少なくとも１種類の金属キレートを含む第２のプロセスストリームと、反応器と、反応器の第２の末端部に接続された熱水処理装置とを含む。反応器は、第１および第２の末端部と、管の長さに沿って延在する内腔とを有する円筒構造を含む。中心軸は内腔を通過して通って延在する。第１の末端部は閉鎖される。この反応器は、第１のプロセスストリームに接続され、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第１の入口ポートをさらに含む。第１の入口によって、円筒構造へのアクセスが提供され、内に到達して第１のプロセスストリームを注入することができる。この反応器は、第２のプロセスストリームに接続され、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第２の入口ポートも含む。第２の入口ポートによって、円筒構造へのアクセスが提供され、内に到達して第２のプロセスストリームを注入するすることができる。第１および第２の入口ポートは、円筒構造の互いに反対側に配置され、中心軸に対してほぼ同じ軸方向位置に配置される。
【００８１】
第６の態様において、酸化物粉末の調製方法は、第１の反応物溶液を反応器の第１の入口ポートに注入するステップを含む。この反応器は、第１および第２の末端部を有する円筒構造と、管の長さに沿って延在する内腔とを含む。中心軸は内腔を通過して通って延在する。第１の末端部は閉鎖される。反応器は、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第１の入口ポートをさらに含み、それによって円筒構造内へアクセスできる内に到達できる。反応器は、円筒構造の第１の末端部の近くに配置された第２の入口ポートをさらに含み、それによって円筒構造内へアクセスできる内に到達できる。第１および第２の入口ポートは、円筒構造の互いに反対側に配置され、中心軸に対してほぼ同じ軸方向位置に配置される。この方法は、第１の反応物溶液のを注入するステップと同時に、第２の反応物溶液を反応器の第２の入口ポート中に注入してプロセス溶液を形成するステップをさらに含む。このプロセス溶液のは、乱流強度はが少なくとも１．５×１０7ｃｍ／ｓ3であり、プロセス溶液が反応して粒子材料を形成する。この方法は、粒子材料を回収するステップも含む。第６の態様の一例においては、この方法は、粒子材料を熱水処理するステップをさらに含む。
【００８２】
第７の態様においては、粒子材料は、チタン酸バリウムペロブスカイト材料を含む組成変更されたチタン酸バリウム粒子を含む。バリウムは、１０重量％未満のカルシウムで置換されている。チタンは、ジルコニウム、イットリウム、マンガン、ネオジム、スズ、亜鉛、バナジウム、ニオブ、タンタル、モリブデン、タングステン、ハフニウム、クロム、およびそれらのあらゆる任意の組み合わせからなる群から選択される２重量％未満の少なくとも１種類の金属イオンで置換されている。組成変更されたチタン酸バリウム粒子は、０．６ミクロン〜２．０ミクロンの範囲内の平均粒度を有し、０．５以下の半値幅比を有する。
【００８３】
第７の態様の一例においては、半値幅比は、０．４５以下、たとえば０．４以下、またはさらには０．３以下である。平均粒度は、０．７ミクロン〜１．５ミクロンの範囲内、たとえば０．９ミクロン〜１．５ミクロンの範囲内、またはさらには０．６ミクロン〜０．９ミクロンの範囲内である。
【００８４】
第７の態様のさらなる一例においては、粒子材料の比誘電率は、少なくとも１５，０００、たとえば少なくとも１７，５００、またはさらには少なくとも１８，０００である。
【００８５】
一般的説明または実施例において前述したすべての行為が必要とは限らず、特定の行為の一部は不要となる場合があり、記載の行為に加えて１つ以上のさらなる行為を行うこともできることに留意されたい。さらに、行為が記載される順序は、かならずしもそれらが行われる順序ではない。
【００８６】
以上の明細書において、特定の実施形態を参照しながら本発明の概念を説明してきた。しかし、当業者であれば、以下の特許請求の範囲に記載される本発明の範囲から逸脱することなく、さまざまな修正および変更を行えることが理解されよう。したがって、本明細書および図面は、限定的な意味よりむしろ説明的であると見なされるべきであり、このようなすべての修正は、本発明の範囲内に含まれることが意図される。
【００８７】
本明細書において使用される場合、用語「含んでなる」、「含んでなること」、「含む」、「含むこと」、「有する」、「有すること」、またはそれらの他のあらゆる変形は、非排他的な包含を扱うことを意図している。たとえば、ある一連の特徴を含むプロセス、方法、物品、または装置は、それらの特徴にのみに必ずしも限定されるわけではなく、そのようなプロセス、方法、物品、または装置に関して明示されず固有のものでもない他の要素を含むことができる。さらに、反対の意味で明記されない限り、「または」は、包含的なまたはを意味するのであって、排他的なまたはを意味するのではない。たとえば、条件ＡまたはＢが満たされるのは、Ａが真であり（または存在し）Ｂが偽である（または存在しない）、Ａが偽であり（または存在せず）Ｂが真である（または存在する）、ならびにＡおよびＢの両方が真である（または存在する）のいずれか１つによってである。
【００８８】
また、本明細書に記載の要素および成分を説明するために「ａ」または「ａｎ」も使用されている。これは単に便宜的なものであり、本発明の一般的な意味を提供するために行われている。この記述は、１つまたは少なくとも１つを含むものと読むべきであり、明らかに他の意味となる場合を除けば、単数形は複数形をも含んでいる。
【００８９】
特定の実施形態に関して、利益、その他の利点、および問題に対する解決法を以上に記載してきた。しかし、これらの利益、利点、問題の解決法、ならびに、なんらかの利益、利点、または解決法を発生させたり、より顕著にしたりすることがある、あらゆる特徴が、特許請求の範囲のいずれかまたはすべての重要、必要、または本質的な特徴であるとして解釈すべきではない。
【００９０】
別々の実施形態の状況において、明確にするために本明細書に記載されている特定の複数の特徴は、１つの実施形態の中で組み合わせても提供できることは、本明細書を読めば、当業者には理解できよう。逆に、簡潔にするため１つの実施形態の状況において説明した種々の特徴も、別々に提供したり、あらゆる副次的な組み合わせで提供したりすることができる。さらに、ある範囲において記載される値への言及は、その範囲内にある個々のすべての値を含んでいる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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