(57)【要約】  本出願は、カルボキシメチルセルロースに改良された性質を与える方法に関する。例えばカルボキシメチルセルロースを高剪断ミキサー中に投入し、追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加し、カルボキシメチルセルロース凝集体を形成し、非接触乾燥手段によって前記凝集体を乾燥させて水分散性カルボキシメチルセルロースを形成することを含む水分散性カルボキシメチルセルロースの製造方法を記載する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続プロセスで、カルボキシメチルセルロースを高剪断ミキサー中に導入し；
追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加し；
カルボキシメチルセルロース凝集体を形成せしめ；そして
非接触乾燥手段によって前記凝集体を乾燥させて水分散性カルボキシメチルセルロースを形成する
ことを含んでなる水分散性カルボキシメチルセルロースの製造方法。
【請求項２】
追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２５重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加することを含む請求項１に記載の方法。
【請求項３】
追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも３０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加することを含む請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記高剪断ミキサーがリングレイヤーミキサーである請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記リングレイヤーミキサー中の滞留時間を調整して、カルボキシメチルセルロースの凝集を促進することを更に含む請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記リングレイヤーミキサー中の噴霧速度及び滞留時間を調整して、カルボキシメチルセルロースの粒状化を妨げることを更に含む請求項４に記載の方法。
【請求項７】
追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも３５重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加することを含む請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記カルボキシメチルセルロースが、２％溶液について約１０〜約１２０，０００ｍＰａ／ｓの粘度を有する請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記カルボキシメチルセルロースが約０．４〜約１．４のＤＳを有する請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記水分散性カルボキシメチルセルロースが３５０ｇ／Ｌ超、好ましくは４００ｇ／Ｌ超の嵩密度を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記水分散性カルボキシメチルセルロースが４７未満、好ましくは４５未満、より好ましくは４３未満の安息角を有する請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記水分散性カルボキシメチルセルロースが８より大きい嵩密度／安息角を有する請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
非接触乾燥手段が流動床乾燥機である請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
温度を約７０℃に保持することを更に含む請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
４７未満、好ましくは４５未満、より好ましくは４３未満の安息角及び３５０ｇ／Ｌ超、好ましくは４００ｇ／Ｌ超の嵩密度を有するカルボキシメチルセルロース。
【請求項１６】
請求項１５に記載のカルボキシメチルセルロースを含む食料品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、カルボキシメチルセルロースに改良された性質を与える方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
セルロースのポリマー主鎖はアンヒドログルコース単位の反復構造である。セルロース系繊維の苛性アルカリ溶液処理とそれに続くクロロ酢酸処理により、カルボキシメチル基で置換されたセルロースエーテル、即ちカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）とも称されるセルロース誘導体が生成する。ＣＭＣは、通常は、固体の乾燥形態で販売されているので、粉体の取扱適性及び加工特性が極めて重要である。
【０００３】
例えば乾燥ＣＭＣには低ダスト量が望ましい。また、乾燥ＣＭＣが容器又は受け器から注がれることができる能力は流動性（flowability）と称される。流動性は、粒子形状及び粒度分布並びに得られる嵩密度の影響を受ける。嵩密度は、占有体積単位当りの粉末固体材料の質量である。許容され得る流動性は、一般に、比較的高い嵩密度及び比較的低い安息角による。安息角は、粉体の円錐状排出堆積（conical discharged pile）の勾配と粉体が置かれた面との最大角度であり、低い角度ほどよく広く広がった堆積を表す。
【０００４】
しばしば、ＣＭＣは、種々の用途での使用の一環として溶解させるのが望ましい。溶解は、２つの重複する現象である分散及び水和を伴うプロセスと述べられることが多い。分散は、溶液全体への粒子又はポリマー鎖群の拡散を意味する。水和は、ポリマー鎖の弛緩(loosening)とそれらの流体力学的体積の膨張（及び対応する粘度上昇）を意味する。分散が不充分である場合又は水和が分散を上回る場合には、水和ポリマーは膨潤し、比較的乾燥した、水和されていないポリマーを溶液から分離し、塊（lump）を形成する可能性がある。水溶液中に容易に分散でき且つすぐに水和するＣＭＣを生成することが、当業界における長年の目標であった。望ましい分散及び水和は通常は、それぞれ、塊をほとんど又は全く形成しないこと及び経時的な迅速粘度上昇（build-up）によって特徴づけられる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従って、ニーズは、望ましい分散及び水和を示しながら、良好な流動性及び低ダスト量を示すＣＭＣの製造方法である。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
一態様において、本発明は、カルボキシメチルセルロースを高剪断ミキサー中に導入し、追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加し、カルボキシメチルセルロース凝集体を形成せしめ、非接触乾燥手段によって前記凝集体を乾燥させて水分散性カルボキシメチルセルロースを形成することを含んでなる水分散性カルボキシメチルセルロースの製造方法を提供する。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
一態様において、本発明は、カルボキシメチルセルロースを高剪断ミキサー中に導入し、追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加し、カルボキシメチルセルロース凝集体を形成し、非接触乾燥手段によって前記凝集体を乾燥させて水分散性カルボキシメチルセルロースを形成することを含んでなる、水分散性カルボキシメチルセルロースの製造方法を提供する。好ましい一態様において、前記導入工程は連続法であるが、別の態様においては回分法又は半回分法で実施することもできる。
【０００８】
用語「水分散性カルボキシメチルセルロース」は水溶液中において改良された分散性を示すＣＭＣを意味する。
【０００９】
カルボキシメチルセルロースを高剪断ミキサーに導入する工程は、未処理の原料ＣＭＣに関連している。一態様において、原料ＣＭＣは、２重量％の溶液の場合、２５℃において約１〜約１２０，０００ｍＰａ／ｓの粘度を有する。例えば比較的低粘度である３０ｍＰａ／ｓのＣＭＣがThe Dow Chemical CompanyからＷＡＬＯＣＥＬ  ＣＲＴ３０の商品名で市販されており；中粘度である２０００ｍＰａ／ｓのＣＭＣがThe Dow Chemical CompanyからＷＡＬＯＣＥＬ  ＣＲＴ２０００の商品名で市販されており；比較的高粘度である４０，０００Ｐａｍ／ｓのＣＭＣがThe Dow Chemical CompanyからＷＡＬＯＣＥＬ  ＣＲＴ４００００の商品名で市販されている。
【００１０】
置換度のようなカルボキシメチルセルロースの一部の特徴（feature）は、本発明の方法全体にわたって一定のままである。用語「ＤＳ」は、アンヒドログルコース単位当たりのカルボキシメチル置換度を意味する。全てのＣＭＣグレードが意図され、従って、ＤＳは約０．５〜約１．４、好ましくは約０．６〜約１．０であることができ、より好ましくは約０．７〜約０．９である。
【００１１】
しかし、カルボキシメチルセルロースの物理的特徴（feature）は、現在記載されているプロセスによって変化するであろう。原料ＣＭＣは、約５５０〜約６７５ｇ／Ｌの嵩密度及び約４１°〜約４２°の安息角を有するので優れた流動性を有するが、原料ＣＭＣは一般的には室温において水溶液に分散性とはみなされず、水和に非常に時間がかかる。原料ＣＭＣ中のダスト、即ち６４ミクロン未満の製品サイズ（active size）の粒子の割合は依然として大きい。
【００１２】
室温において原料ＣＭＣを水溶液中に一層分散性にする従来の方法の１つは、原料ＣＭＣを流動床凝集装置(fluid bed agglomerator)中で処理することである。しかし、実施例に示すように、これは、嵩密度を低下させ且つ安息角を増加させるという悪影響を及ぼし、その結果として流動性を低下させる。
【００１３】
意図される高剪断ミキサーとしては、リングレイヤーミキサー(ring layer mixer)、Ｐｌｏｕｇｈｓｈａｒｅミキサー、Ｓｃｈｕｇｉミキサー及びＴｕｒｂｕｌｉｚｅｒミキサーが挙げられる。好ましい一態様において、高剪断ミキサーはリングレイヤーミキサーである。リングレイヤーミキサーは、一般に、その内部に混合軸が軸方向に配置された水平ドラムを含む。混合軸からは、ブレード、ボルト及び／又はパドルが突出している。混合軸の形状は、輸送、分散、混合などのための種々の混合ゾーンを作り出すことができる。混合される生成物は、遠心力によって同心円状のリングを形成し、ミキサー中をプラグ状の流れとして進む。液体は、中空軸を通して又は特殊な有孔混合具(perforated mixing tool)からの注入によって添加される。滞留時間は、毎分回転数（ｒｐｍ）、流速、物質量、ドラム長及び選択される混合軸の形状によって異なる。好適なリングレイヤーミキサーは、Loedige（Paderborn、Germany）からＣＯＲＩＭＩＸ  ＣＭ２０の商品名で調達できる。
【００１４】
本発明の別の態様において、高剪断ミキサーは、フロージェットミキサーと置き換えることができる。
【００１５】
一態様において、追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２０重量％の水をカルボキシメチルセルロースに添加するプロセス工程は、追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２５重量％、又は少なくとも３０重量％、又は粒状化を妨げる条件を選択する場合には少なくとも３５重量％の水をカルボキシメチルセルロースに添加することを含む。以前の方法は、表面処理添加剤、例えば塩、糖類、界面活性剤及び／又はグリコール類を必要とした。本発明の方法は、表面処理添加剤を用いることなく、優れた結果を達成できることを意外にも見出した。
【００１６】
典型的には、当業者は、凝集を最小限に抑え、粒状化を促進しようと努めている。本発明の方法は、従来の見解とは逆に実施することによって、優れた結果を達成できることを意外にも見出した。従って、一態様において、本発明の方法は、リングレイヤーミキサー中の滞留時間、例えばｒｐｍ及び混合軸の形状を調整してカルボキシメチルセルロースの凝集を促進することを更に含む。一態様において、本発明の方法は、リングレイヤーミキサー中の噴霧速度及び滞留時間を調整してカルボキシメチルセルロースの粒状化を妨げることを更に含む。
【００１７】
一態様において、非接触乾燥手段によって凝集体を乾燥させる工程は、非接触乾燥手段が流動床乾燥機であるものを含む。一態様において、本発明は、カルボキシメチルセルロースを約５０℃超、好ましくは約７０℃超の温度において乾燥させることを含む更なる工程を提供する。別法として、カルボキシメチルセルロースは、温度に関係なく、約１０重量％未満の残留水分量まで乾燥させる。
【００１８】
一態様において、水分散性カルボキシメチルセルロースは充分に分散し、目に見える塊は極めて少ない。一態様において、水分散性カルボキシメチルセルロースは迅速に水和し、５０％粘度まで時間が１分未満、９０％粘度までの時間が８分未満、好ましくは６分未満、９５％粘度までの時間が１５分未満である。以上から理解できるように、原料粘度が高いほど、粘度上昇に時間がかかった（所定の最終トルク％を得るまでに時間（分）が長かった）。
【００１９】
一態様において、水分散性カルボキシメチルセルロースは、原料ＣＭＣの嵩密度の少なくとも７０％、好ましくは少なくとも７２％、好ましくは少なくとも７４％、好ましくは少なくとも７６％、好ましくは少なくとも７８％、最も好ましくは少なくとも８０％の嵩密度を有する。
【００２０】
一態様において、水分散性カルボキシメチルセルロースは、原料ＣＭＣの安息角より５％しか大きくない、好ましくは原料ＣＭＣの安息角と実質的に同じである、より好ましくは原料ＣＭＣの安息角より小さい安息角を有する。一態様において、水分散性カルボキシメチルセルロースは９より大きい嵩密度／安息角を有する。
【００２１】
一態様において、水分散性カルボキシメチルセルロースは、原料と比較して、ダストが著しく少ない。
【００２２】
本発明の水分散性カルボキシメチルセルロースは、改良された分散及び水和、改良された流動性並びに／又はより少ないダスト量が有益なカルボキシメチルセルロースを必要とする任意の従来の用途において有用である。その例としては、食品（固体、ゲル又は飲料の形態を含む）、医薬品、パーソナルケア、石油掘削流体、用紙処理並びにラテックス及び接着剤用の増粘剤が挙げられる。
【００２３】
一態様において、本発明は、水分散性カルボキシメチルセルロースを含む食品を含む。意図される食品の非限定的例としては、ベーカリー製品、飲料（例えばソフトドリンク、スポーツドリンク、乳飲料、果汁、スラッシュ(slush)、スムージー、及びワインを含むアルコール飲料を含む）、シリアル、乳製品、調製食品、果実製品、野菜製品、肉製品、魚肉製品、パスタ、スナック、スープ、ソース、ドレッシング、大豆製品、スプレッド、菓子製品及びポテト製品が挙げられる。
【００２４】
一態様において、本発明は水分散性カルボキシメチルセルロースを含むペットフードを含む。
【実施例】
【００２５】
以下の例は、説明のみを目的とし、本発明の範囲を限定するものではない。
【００２６】
例１
本発明による例示的な水分散性カルボキシメチルセルロースは、以下のようにして製造する。出発物質（原料のままのＣＭＣ）を、約３０００ｒｐｍの流速で動作しているリングレイヤーミキサー（ＣＯＲＩＭＩＸ  ＣＭ２０）中に連続供給する。別法として、先端速度又はフルード(Froude)数を調整することによって、許容され得る滞留時間を達成できる。ミキサー中の生成物上に水を噴霧する。旧来のシステムはジャケットからの水の注入を使用するが、新しいシステムは、高速回転軸からの噴霧を使用する。ミキサーから出ていく湿潤凝集体が約２５〜３０％の水分含量を有するように、充分な水を加える。続いて、得られた凝集体を流動床乾燥機（Huettlin Mycrolab）中で空気入口温度５０〜１２０℃、好ましくは７０℃において、生成物が約５２℃の温度に達するまで乾燥させる。条件の要約を表Ｉに記載する。
【００２７】
【表１】
2012522122.tif 000002
【００２８】
例２（比較例）
比較の水分散性カルボキシメチルセルロースを、以下のようにして、製造する。出発物質は流動床処理装置中において回分法で製造する。材料を常法に従って流動化させた後、流動化された材料に、ノズルを通して水を表面噴霧する。噴霧中は空気入口温度を約５０℃の一定に保持し、生成物の温度は約３５℃である。添加水／（添加水とＣＭＣの合計）の比が０．２５又は０．３となったら、水の添加をやめる。
【００２９】
続いて、得られた凝集体を流動床乾燥機（Huettlin Mycrolab）中で空気入口温度７０℃において、生成物が約５２℃の温度に達するまで乾燥させる。条件の要約を表ＩＩに記載する。
【００３０】
【表２】
2012522122.tif 000003
【００３１】
例３
バッチ１〜３を例１のプロトコールに実質的に従って製造し、表ＩＩＩに列挙した結果によって特徴付ける。
【００３２】
【表３】
2012522122.tif 000004
【００３３】
嵩密度は、完全に満たされた既知容量のビーカーを秤量することによって測定する。示した値は３つの測定値の平均値である。ダスト量は生成物を適宜に篩い分けした後の６３μｍ未満のフラクションである。
【００３４】
安息角は、ホソカワミクロン粉体特性評価装置パウダーテスター（モデルＰＴ−Ｒ、１９９９、ソフトウェアバージョン１．０２）を用いて振動調整約２．５において測定する。
【００３５】
粉体流速を、同じ装置で同じ方法及び同じ振動調整を用いて、２０秒間のシステム中の流れ（重量）として測定する。流れが安定した後、３つの測定値を足して、平均する。
【００３６】
分散性はビーカー中で試験する。５００〜７５０ｒｐｍで撹拌しながら、最終生成物０．５ｇを、水４９．５ｇを含むビーカー中に分散させる（１重量％溶液を生成する）。分散後すぐに、熟練技術者による目視評価を行って、溶液の質、塊の有無及びサンプルが溶液全体に充分に分布しているか否かを確認する。粘度上昇は、６００ｒｐｍにおいて３０分間、経時的にトルクを分析する（Ｈａａｋｅ  ＶＴ５５０粘度計を用いて）ことによって測定する。測定の最後の５分間のトルクデータを平均し、最終トルクレベルと定義する。９０％粘度上昇を、最終トルクの９０％が得られる時間（分）として定義する。５０％粘度上昇は、全てのサンプルについて１分未満であった。９５％粘度上昇には、バッチＡ、Ｂ及びＣについてそれぞれ４分、１０分及び１４分で到達した。
【００３７】
例４（比較例）
比較バッチＡ〜Ｃを、例２のプロトコールに実質的に従って製造し、原料（未処理）と共に、以下のように特徴付けられる。結果を表ＩＶに列挙する。
【００３８】
【表４】
2012522122.tif 000005
【００３９】
ホソカワミクロン粉体特性評価装置パウダーテスターを用いて、２０秒間のシステム中の流れ（重量）として、粉体流速を測定した。流れが安定した後、３つの測定値を足して、平均する。バッチＡの流れは、２３．２ｇ／分であった。バッチＢの流れは、１７．１ｇ／分であった。バッチＣの流れは、１７．７ｇ／分であった。以上からわかるように、流動床凝集（比較バッチＡ〜Ｃ）は優れた分散性をもたらしたが、表ＩＩＩの結果と比較して流動性が非常に不良であった。従って、本発明のバッチ１〜３は望ましい分散、水和及びダスト量を示しながら、改善された流動性を示す。
【００４０】
例５（実施例）
本発明による水分散性カルボキシメチルセルロースを含む例示的な食品を、以下のようにして調製する。ミルク（脂肪分３．５％）を約４５℃に加熱し、ヨーグルト培養物と混合する。混合物を約３５℃の一定温度において約１７時間発酵させて、基材ヨーグルト混合物を形成する。
【００４１】
例１のプロトコールに実質的に従って製造した、例３からのバッチ２に相当する水分散性カルボキシメチルセルロース０．２４ｇを、パドル撹拌機による３００ｒｐｍでの約３分の撹拌を用いて、基材ヨーグルト混合物１２０ｇに添加した。熟練パネリストによる、１５分、１時間及び４８時間における目視検査から、ヨーグルトの表面と内部の両方において塊の形成がごくわずかしか観察されないこと、並びに塊のサイズ及び量が充分に少なく、食品業界で許容され得ると考えられることが明らかであった。
【００４２】
例６（比較例）
比較として、例２のプロトコールに実質的に従って製造した、例４からのバッチＢに相当する比較のカルボキシメチルセルロース０．２４ｇを、パドル撹拌機による３００ｒｐｍでの約３分の撹拌を用いて、基材ヨーグルト混合物（例５に実質的に従って調製）１２０ｇに添加した。熟練パネリストによる、１５分、１時間及び４８時間における目視検査から、ヨーグルトの表面に、食品産業において許容できるとは考えられないほどの多数の大きな塊が浮遊しているのが明らかとなった。
【００４３】
本発明は、本明細書中に具体的に開示及び例示した態様に限定されないことが理解される。本発明の種々の修正形態は当業者には明らかであろう。このような変更形態及び修正形態は、添付した「特許請求の範囲」の範囲から逸脱しなければ、可能である。
【００４４】
更に、列挙した各範囲は、範囲の全ての組合せ及び下位組合せ並びにそれに含まれる具体的な数値を含む。また、この書類中に引用又は記載した各特許、特許出願及び出版物は、参照することによってその全体を本明細書中に組み入れる。
【手続補正書】
【提出日】平成23年10月6日(2011.10.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
更に、列挙した各範囲は、範囲の全ての組合せ及び下位組合せ並びにそれに含まれる具体的な数値を含む。また、この書類中に引用又は記載した各特許、特許出願及び出版物は、参照することによってその全体を本明細書中に組み入れる。
以下に、本発明及びその関連態様を記載する。
態様１．連続プロセスで、カルボキシメチルセルロースを高剪断ミキサー中に導入し；
追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加し；
カルボキシメチルセルロース凝集体を形成せしめ；そして
非接触乾燥手段によって前記凝集体を乾燥させて水分散性カルボキシメチルセルロースを形成する
ことを含んでなる水分散性カルボキシメチルセルロースの製造方法。
態様２．追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２５重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加することを含む態様１に記載の方法。
態様３．追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも３０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加することを含む態様１に記載の方法。
態様４．前記高剪断ミキサーがリングレイヤーミキサーである態様１に記載の方法。
態様５．前記リングレイヤーミキサー中の滞留時間を調整して、カルボキシメチルセルロースの凝集を促進することを更に含む態様４に記載の方法。
態様６．前記リングレイヤーミキサー中の噴霧速度及び滞留時間を調整して、カルボキシメチルセルロースの粒状化を妨げることを更に含む態様４に記載の方法。
態様７．追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも３５重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加することを含む態様６に記載の方法。
態様８．前記カルボキシメチルセルロースが、２％溶液について約１０〜約１２０，０００ｍＰａ／ｓの粘度を有する態様１に記載の方法。
態様９．前記カルボキシメチルセルロースが約０．４〜約１．４のＤＳを有する態様１に記載の方法。
態様１０．前記水分散性カルボキシメチルセルロースが３５０ｇ／Ｌ超、好ましくは４００ｇ／Ｌ超の嵩密度を有する、態様１に記載の方法。
態様１１．前記水分散性カルボキシメチルセルロースが４７未満、好ましくは４５未満、より好ましくは４３未満の安息角を有する態様１に記載の方法。
態様１２．前記水分散性カルボキシメチルセルロースが８より大きい嵩密度／安息角を有する態様１に記載の方法。
態様１３．非接触乾燥手段が流動床乾燥機である態様１に記載の方法。
態様１４．温度を約７０℃に保持することを更に含む態様１３に記載の方法。
態様１５．４７未満、好ましくは４５未満、より好ましくは４３未満の安息角及び３５０ｇ／Ｌ超、好ましくは４００ｇ／Ｌ超の嵩密度を有するカルボキシメチルセルロース。
態様１６．態様１５に記載のカルボキシメチルセルロースを含む食料品。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続プロセスで、カルボキシメチルセルロースを高剪断ミキサー中に導入し；
追加の表面処理添加剤を用いることなく、少なくとも２０重量％の水を前記カルボキシメチルセルロースに添加し；
カルボキシメチルセルロース凝集体を形成せしめ；そして
非接触乾燥手段によって前記凝集体を乾燥させて水分散性カルボキシメチルセルロースを形成する
ことを含んでなる水分散性カルボキシメチルセルロースの製造方法。
【請求項２】
前記高剪断ミキサーがリングレイヤーミキサーである請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記カルボキシメチルセルロースが、２％溶液について１０〜１２０，０００ｍＰａ／ｓの粘度、０．４〜１．４のＤＳ、３５０ｇ／Ｌ超の嵩密度及び４７未満の安息角を有する請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
４７未満の安息角及び３５０ｇ／Ｌ超の嵩密度を有するカルボキシメチルセルロース。
【請求項５】
請求項４に記載のカルボキシメチルセルロースを含む食料品。
【国際調査報告】
2012522122.tif 000006
2012522122.tif 000007
2012522122.tif 000008