(57)【要約】  本発明は、式Ｂａ１−ｂＭｂＳｉ２Ｏ（５−ａ／２）Ｄａ：Ｅｕｘ，Ｌｎｙ（式中、Ｍは、Ｍｇ、Ｃａ及びＳｒからなる群から選択される１つ又は２つの元素であり、Ｄは、Ｃｌ−及びＦ−からなる群から選択される１つ又は２つのイオンであり、Ｌｎは、Ｃｅ、Ｅｒ、Ｐｒ又はＭｎから選択されるイオンであり、ａ、ｂ、ｘ、及びｙはモル係数であり、以下の範囲内：０≦ａ＜２、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜１、０≦ｙ＜０．５である）で表される希土類活性化アルカリ土類金属シリケートである、青緑色シリケート発光材料を提供する。この青緑色シリケート発光材料は、２００ｎｍ〜４５０ｎｍのＵＶ光、紫色光、及び青色光によって励起され、およそ４９０〜５１０ｎｍのピーク波長を有する青緑色光を発することができる。この発光材料は、三色灯及び白色光ＬＥＤの演色評価数の調整においてだけでなく、特殊な色を用いる装飾や照明においても使用することができる。【選択図】図１
2012526157.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
青緑色シリケート発光材料であって、下記式：
Ｂａ１−ｂＭｂＳｉ２Ｏ（５−ａ／２）Ｄａ：Ｅｕｘ，Ｌｎｙ      （１）
（式中、Ｍは、Ｍｇ、Ｃａ及びＳｒからなる群から選択される１つ又は２つの元素であり、Ｄは、Ｃｌ−及びＦ−からなる群から選択される１つ又は２つのイオンであり、Ｌｎは、Ｃｅ、Ｅｒ、Ｐｒ及びＭｎから選択されるイオンであり、ａ、ｂ、ｘ、及びｙはモル係数であり、以下の範囲内：０≦ａ＜２、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜１、０≦ｙ＜０．５である）で表される希土類活性化アルカリ土類金属シリケートを主成分とし、
２００ｎｍ〜４５０ｎｍのＵＶ光、紫色光及び青色光によって励起され、４９０〜５１０ｎｍのピーク波長を有する青緑色光を発することを特徴とする、
青緑色シリケート発光材料。
【請求項２】
モル係数ａ、ｂ、ｘ、及びｙが、以下の範囲内：０≦ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０≦ｙ＜０．２である、請求項１に記載の青緑色シリケート発光材料。
【請求項３】
モル係数ａ、ｂ、ｘ、及びｙが、以下の範囲内：０≦ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０＜ｙ＜０．２である、請求項１に記載の青緑色シリケート発光材料。
【請求項４】
モル係数ａ、ｂ、ｘ、及びｙが、以下の範囲内：０＜ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０≦ｙ＜０．２である、請求項１又は２に記載の青緑色シリケート発光材料。
【請求項５】
モル係数ａ、ｂ、ｘ、及びｙが、以下の範囲内：０＜ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０＜ｙ＜０．２である、請求項１、２、又は３に記載の青緑色シリケート発光材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、青緑色シリケート発光材料に関し、希土類発光材料の技術分野に属する。
【背景技術】
【０００２】
生活水準の向上と共に、環境色彩の演出への要求が増加しており、そのため、演色評価数に対する要求が徐々に増加している。三色灯又は白色光ＬＥＤランプに青緑色成分を添加することによって、発せられる光の色が昼光色により近くなる。
【０００３】
中国特許ＣＮ２００７１００３６１２３．０は、省エネルギー型三色灯の演色評価数を向上させるために使用される、青緑色アルミン酸発光材料を開示している。しかし、このような発光材料は励起範囲が狭く、白色光ＬＥＤの演色評価数を調整するために使用することができない。さらに、この特許は、このような材料の励起及び発光スペクトルを提供していない。マトリックスとしてシリケートを含む発光材料は、広い励起帯を有し、ＵＶ、近ＵＶ、青色光の励起下で励起して様々な色で発光することができ、したがって、このような材料は、広く研究されてきた。１９６８年に、Ｂｌａｓｓｅは、アルカリ土類金属シリケート中のＥｕ２＋の発光に対する体系的な調査を行った（Ｂｌａｓｓｅ  Ｇ、Ｗａｎｍａｋｅｒ  Ｗ  Ｌ、ｔｅｒ  Ｖｒｕｇｔ  Ｊ  Ｗ、ら、Ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ  ｏｆ  Ｅｕ２＋−ａｃｔｉｖａｔｅｄ  ｓｉｌｉｃａｔｅｓ［Ｊ］．Ｐｈｉｌｉｐｓ  Ｒｅｓ  Ｒｅｐｔｓ、１９６８、２３：１８９−２００）。しかし、この調査は、ＵＶ励起の範囲内のみに限定されていた。
【発明の概要】
【０００４】
本発明の目的は、２００〜４５０ｎｍ（したがって、広帯域励起である）のＵＶ光、紫色光、青色光によって励起され、およそ４９０〜５１０ｎｍのピーク波長を有する青緑色光を発することができる、青緑色シリケート発光材料を提供することである。この材料は、希土類省エネルギー型三色灯及び白色光ＬＥＤの照明色を調整するため、及び特殊な色を用いる装飾ランプを製造するためにも使用することができる。
【０００５】
本発明の青緑色シリケート発光材料は、式（Ｉ）の化学組成を有する。
Ｂａ１−ｂＭｂＳｉ２Ｏ（５−ａ／２）Ｄａ：Ｅｕｘ，Ｌｎｙ      （１）
（式中、モル係数ａ、ｂ、ｘ、ｙは、以下の範囲内：０≦ａ＜２、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜１、０≦ｙ＜０．５である。Ｍは、Ｍｇ、Ｃａ及びＳｒからなる群から選択される１つ又は２つの元素であり、Ｄは、Ｃｌ−及びＦ−からなる群から選択される１つ又は２つのイオンであり、Ｌｎは、Ｃｅ、Ｅｒ、Ｐｒ又はＭｎから選択されるイオンである。）
【０００６】
本発明による青緑色シリケート発光材料の好ましい実施形態において、式（１）のモル係数ａ、ｂ、ｘ、ｙは、以下の範囲内：０≦ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０≦ｙ＜０．２である。
【０００７】
本発明による青緑色シリケート発光材料の好ましい実施形態において、式（１）のモル係数ａ、ｂ、ｘ、ｙは、以下の範囲内：０≦ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０＜ｙ＜０．２である。
【０００８】
本発明による青緑色シリケート発光材料の好ましい実施形態において、式（１）のモル係数ａ、ｂ、ｘ、ｙは、以下の範囲内：０＜ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０≦ｙ＜０．２である。
【０００９】
本発明による青緑色シリケート発光材料の好ましい実施形態において、式（１）のモル係数ａ、ｂ、ｘ、ｙは、以下の範囲内：０＜ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０＜ｙ＜０．２である。
【００１０】
本発明による青緑色シリケート発光材料を調製する場合、利用される原料は、式（１）の各元素の化合物である。一般に選択される原料において、Ｍの化合物は、それによって表される元素の炭酸塩、硝酸塩、酸化物又は水酸化物であり、Ｅｕ及びＬｎの化合物は、それぞれ、それらによって表される元素の酸化物、水酸化物、又はハロゲン化物であり、Ｄの化合物は、塩化バリウム、塩化ストロンチウム、塩化アンモニウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム、フッ化アンモニウム又はフッ化マグネシウムとすることができる。
【００１１】
製造プロセスは、液相プロセス又は高温固相反応プロセスとすることができる。液相プロセスは、ゾルゲル法又は共沈法によって前駆物質を調製するステップ、前駆物質を乾燥するステップ、摩砕するステップ、ふるいにかけるステップ、酸化性ガス又は不活性ガスの保護下で焼成するステップ、次いで、弱還元性雰囲気中で、３〜２０時間、１０００〜１４００℃の温度で焼成するステップ、次いで、冷却するステップ、粉砕するステップ及び類別するステップを含む。
【００１２】
高温固相反応プロセスは：遊星型ボールミル／高速ボールミルを用いて、適切な量の様々な原料を乾式混合又は湿式混合するステップ、混合した粉末を乾燥するステップ、弱還元性雰囲気中で、３〜２０時間、１０００〜１４００℃の温度で焼成するステップ、次いで、冷却するステップ、粉砕するステップ及び類別するステップを含む。
【００１３】
高温固相反応プロセスは、２段階プロセス：遊星型ボールミル／高速ボールミルを用いて、適切な量の様々な原料を乾式混合又は湿式混合するステップ、及び混合した粉末を２度焼成するステップであって、第１の焼成を、弱還元性雰囲気中で、２〜１０時間、１０００〜１３００℃の温度で実行し、第２の焼成を、弱還元性雰囲気中で、２〜２０時間、１０００〜１４００℃の温度で実行するステップ、次いで、冷却するステップ、粉砕するステップ及び類別するステップを利用することもできる。
【００１４】
本発明において、青緑色シリケート発光材料は、高温固相プロセスによって調製される。原料を均一に混合するために、原料は、湿式ボールミルを用いて混合することができる。ボールミルの媒体は、例えばアルコール、アセトン、イソプロパノールなどの有機溶媒としてもよく、脱イオン水とすることもでき、原料は、乾式ボールミルを用いて混合することもできる。ボールミルは、高速ボールミル又は高速遊星ボールミルとすることができる。
【００１５】
本発明の青緑色シリケート発光材料を、高温固相プロセスによって調製した。材料の質を向上させるために、少量、０重量％〜１０重量％のその他の化合物、例えばホウ酸、ＮＨ４Ｃｌ、ＮＨ４Ｆ、（ＮＨ４）２ＨＰＯ４、ＢａＦ２、ＣａＦ２、ＳｒＦ２、ＺｎＦ２、ＭｇＦ２、ＢａＣｌ２・２Ｈ２Ｏ、ＭｇＣｌ２・６Ｈ２Ｏ、ＳｒＨＰＯ４、ＣａＨＰＯ４、Ｌｉ２ＣＯ３、ＮａＦ、Ｋ２ＣＯ３を、融剤として原料に添加して、固相反応を助けることができる。
【００１６】
本発明において、発光材料の励起及び発光スペクトルは、日立Ｆ−４５００形分光蛍光光度計によって測定される。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】発光材料ＢａＳｉ２Ｏ４．９９Ｃｌ０．０２：Ｅｕ０．０５の励起及び発光スペクトルを示す図である。
【図２】紫色光のチップパッケージングのための、発光材料ＢａＳｉ２Ｏ４．９９Ｃｌ０．０２：Ｅｕ０．０５のスペクトルを示す図である。
【好ましい実施形態】
【００１８】
実施例１：ＢａＳｉ２Ｏ４．９９Ｃｌ０．０２：Ｅｕ０．０５
ＢａＣＯ３                      ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                        ３０ｇ
ＢａＣｌ２・２Ｈ２Ｏ              ０．６１ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                        ２．２ｇ
ホウ酸                          ０．１５ｇ
【００１９】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１２６０℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉（ｐｕｓｈｉｎｇ  ｐｌａｔｅ  ｆｕｒｎａｃｅ）で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０２ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。この試料の励起及び発光スペクトルを、図１に示した。
【００２０】
実施例２：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．０５Ｃｅ０．０１
ＢａＣＯ３                        ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                          ３０ｇ
ＣｅＯ２                          ０．４３ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                        ２．２ｇ
（ＮＨ４）２ＨＰＯ４                ０．２４ｇ
【００２１】
上記の原料を、高速ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、混合物を、２段階の焼成に供し、第１段階の焼成を、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で実行し、１２６０℃で４時間保持し、冷却及び粉砕後、中間体を、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で再度焼成し、１１００℃で３時間保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０２ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００２２】
実施例３：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．０５Ｍｎ０．０１
ＢａＣＯ３                      ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                        ３０ｇ
ＭｎＣＯ３                      ０．２９ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                        ２．２ｇ
ホウ酸                          ０．１５ｇ
【００２３】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１０００℃で５時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却及び粉砕後、中間体を、１２６０℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で再度保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０４ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００２４】
実施例４：ＢａＳｉ２Ｏ４．９９Ｆ０．０２：Ｅｕ０．０５
ＢａＣＯ３                      ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                        ３０ｇ
ＢａＦ２                        ０．４４ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                      ２．２ｇ
ＮＨ４Ｃｌ                      ０．４８ｇ
【００２５】
上記の原料を、高速ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１２６０℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、４９８ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００２６】
実施例５：Ｂａ０．８Ｓｒ０．２Ｓｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．１２
ＳｒＣＯ３                      ７．３８ｇ
ＢａＣＯ３                      ３９．３６ｇ
ＳｉＯ２                        ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                      ５．２８ｇ
ホウ酸                        ０．１５ｇ
【００２７】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）の箱型炉中で保持し、温度を１分当たり４℃の速度で上昇させ、１２６０℃で４時間保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０５ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｍ）であった。
【００２８】
実施例６：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．０５Ｐｒ０．０１
ＢａＣＯ３                      ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                        ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                      ２．２ｇ
Ｐｒ６Ｏ１１                      ０．４２ｇ
Ｌｉ２ＣＯ３                    ０．１３ｇ
【００２９】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）の箱型炉中で保持し、温度を１分当たり３℃の速度で上昇させ、１２６０℃で４時間保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０７ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００３０】
実施例７：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．０５Ｅｒ０．０１
ＢａＣＯ３                    ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                      ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                      ２．２ｇ
Ｅｒ２Ｏ３                      ０．４８ｇ
ＭｇＣｌ２・６Ｈ２Ｏ              ０．４６ｇ
【００３１】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１１００℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却及び粉砕後、中間体を、１２６０℃で６時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で再度保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０４ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００３２】
実施例８：ＢａＳｉ２Ｏ４．５Ｆ：Ｅｕ０．０５
ＢａＣＯ３                    ２４．６ｇ
ＳｉＯ２                      ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                      ２．２ｇ
ＢａＦ２                      ２２ｇ
【００３３】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１０００℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、４９６ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００３４】
実施例９：ＢａＳｉ２Ｏ４．２ＦＣｌ０．６：Ｅｕ０．０５Ｃｅ０．３
ＢａＣＯ３                    ９．８４ｇ
ＳｉＯ２                      ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                    ２．２ｇ
ＢａＦ２                      ２２ｇ
ＢａＣｌ２・２Ｈ２Ｏ            １８．３２ｇ
ＣｅＯ２                      １２．９ｇ
【００３５】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１０００℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、４９０ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００３６】
実施例１０：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．２５Ｃｅ０．０１
ＢａＣＯ３                  ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                    ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                    １．１ｇ
ＣｅＯ２                    ０．４３ｇ
ホウ酸                      ０．１５ｇ
【００３７】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１２７０℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０１ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００３８】
実施例１１：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．６Ｍｎ０．４
ＢａＣＯ３                  ４９．２ｇ
ＳｉＯ２                    ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                  ２６．４ｇ
ＭｎＣＯ３                  １１．４９ｇ
ホウ酸                      ０．１５ｇ
【００３９】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１２６０℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５１０ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００４０】
実施例１２：Ｂａ０．６Ｃａ０．３Ｍｇ０．１Ｓｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．８
ＢａＣＯ３                    ２９．５２ｇ
ＣａＣＯ３                    ７．５ｇ
ＭｇＯ                        １ｇ
ＳｉＯ２                        ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                      ３５．２ｇ
ホウ酸                        ０．１５ｇ
【００４１】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１２６０℃で５時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０８ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００４２】
実施例１３：Ｂａ０．９Ｍｇ０．１Ｓｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．０３
ＢａＣＯ３                      ４４．２８ｇ
ＭｇＯ                          １ｇ
ＳｉＯ２                        ３０ｇ
Ｅｕ２Ｏ３                        １．３２ｇ
ホウ酸                          ０．１５ｇ
【００４３】
上記の原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１２５０℃で５時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、４９３ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００４４】
実施例１４：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．０５Ｃｅ０．２
原料であるＢａＣＯ３、ＳｉＯ２、ＢａＦ２、Ｅｕ２Ｏ３、ＣｅＯ２及びＭｎＣＯ３を、それぞれ化学量論比に従って秤量し、０．５重量％のホウ酸を原料に添加した。原料を、遊星型ボールミル中で均一に混合し、混合物を、少なくとも９５％セラミックのアルミナ坩堝に入れ、次いで、坩堝を、１２６０℃で４時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）のプッシングプレート炉中で保持し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得た。この生成物の発光ピークは、５０２ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００４５】
実施例１５：ＢａＳｉ２Ｏ５：Ｅｕ０．０５
１３０．６７ｇのＢａ（ＮＯ３）２及び１３７．９８ｇのＥｕ（ＮＯ３）２を、それぞれ秤量し、溶液（ａ）を調製するために、適切な量の脱イオン水に溶解し、溶液（ｂ）を調製するために、対応する量のシリカゲルを脱イオン水に溶解し、溶液（ａ）を、溶液（ｂ）にゆっくり注ぎ、得られた溶液のｐＨを、アンモニアで約９に調整し、得られた溶液を、６０℃で２時間、継続して撹拌し、次いで、乾燥させて、前駆物質を得るために、７００℃で４時間酸化焼成し、この前駆物質を、０．５％のホウ酸と均一に混合し、１１８０℃で３時間、弱還元性雰囲気（５％  Ｈ２＋９５％  Ｎ２）中で焼成し、冷却、粉砕及び類別後、中央粒径が１２μｍの生成物を得て、この生成物の発光ピークは、５０２ｎｍ（λｅｘ＝３６５ｎｍ）であった。
【００４６】
実施例１６：紫色光チップをパッケージングするための、ＢａＳｉ２Ｏ４．９９Ｃｌ０．０２：Ｅｕ０．０５発光材料の使用
手順は以下の通りである：処理したＢａＳｉ２Ｏ４．９９Ｃｌ０．０２：Ｅｕ０．０５発光材料及び接着剤ＡＢ（ここで、接着剤Ａはエポキシ樹脂であり、接着剤Ｂは硬化剤である）を、２３％の質量濃度比で混合し、１０分間摩砕し、均一に混合した。摩砕した混合物を、分取、ダイカスト、接着剤の注入、硬化及び離型に供し、順電圧３．０Ｖ及び順電流２０ｍＡでΦ５型ＬＥＤをパッケージングした。パッケージングされた試料のスペクトルを、ＰＭＳ−５０ＵＶ可視近赤外線分光分析計によって測定した。その結果を図２に示した。
【図１】
2012526157.tif 000003
【図２】
2012526157.tif 000004
【手続補正書】
【提出日】平成23年12月20日(2011.12.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
青緑色シリケート発光材料であって、下記式：
Ｂａ１−ｂＭｂＳｉ２Ｏ（５−ａ／２）Ｄａ：Ｅｕｘ，Ｌｎｙ      （１）
（式中、Ｍは、Ｍｇ、Ｃａ及びＳｒからなる群から選択される１つ又は２つの元素であり、Ｄは、Ｃｌ−及びＦ−からなる群から選択される１つ又は２つのイオンであり、Ｌｎは、Ｃｅ、Ｅｒ、Ｐｒ及びＭｎから選択されるイオンであり、ａ、ｂ、ｘ、及びｙはモル係数であり、以下の範囲内：０＜ａ＜２、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜１、０≦ｙ＜０．５である）で表され、
２００ｎｍ〜４５０ｎｍのＵＶ光、紫色光及び青色光によって励起され、４９０〜５１０ｎｍのピーク波長を有する青緑色光を発することを特徴とする、
青緑色シリケート発光材料。
【請求項２】
モル係数ａ、ｂ、ｘ、及びｙが、以下の範囲内：０＜ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０≦ｙ＜０．２である、請求項１に記載の青緑色シリケート発光材料。
【請求項３】
モル係数ａ、ｂ、ｘ、及びｙが、以下の範囲内：０＜ａ＜１、０≦ｂ＜０．５、０＜ｘ＜０．５、０＜ｙ＜０．２である、請求項１又は２に記載の青緑色シリケート発光材料。
【国際調査報告】
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2012526157.tif 000006
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