(57)【要約】  本発明は、半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝を製造するための焼結体に関する。本発明の構成では、該坩堝が、複数の構成部分から形成されていて、少なくとも１つの閉じられていない接合ギャップを有している。【特許請求の範囲】
【請求項１】
半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝において、該坩堝が、複数の構成部分から形成されていて、少なくとも１つの閉じられていない接合ギャップを有していることを特徴とする、半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝。
【請求項２】
当該坩堝が、支持ケージ（１）と、少なくとも１つの底部エレメント（２）と、交互の順序で配置された２つの側壁（３）と２つの側壁（４）とを有しており、少なくとも２つの側壁（４）が、少なくとも１つの縁部のところで、側壁（３）と共に形状締結式の結合、つまり係合に基づいた結合を形成するように形成されており、全ての側壁（３）および（４）が、突合わせ式に底部エレメントに載着されていて、こうして一緒になって１つの中空室（５）を形成しており、全ての底部エレメントおよび側壁が支持ケージと接触していて、この支持ケージによって形状保持される、請求項１記載の、半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝。
【請求項３】
側壁（３）と側壁（４）とが、それぞれ同じ形状を有している、請求項１または２記載の坩堝。
【請求項４】
少なくとも２つの側壁（４）が少なくとも１つの縁部に段部を有していて、該段部が、少なくとも１つの側壁（３）の縁部に被さって係合して、該側壁（３）の縁部と共に形状締結を形成している、請求項１から３までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項５】
側壁（３）と側壁（４）とが、留め継ぎを介して互いに結合されている、請求項１から４までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項６】
側壁（３）および／または側壁（４）の縁部は、側壁（３）と側壁（４）とにより形成された角隅部と、支持ケージ（１）の角隅部との間に中空室（５）が形成されるように切り取られている、請求項１から５までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項７】
底部エレメント（２）に突合わせ式に載着されている側壁（３）および側壁（４）の面が、面法線に対して、壁エレメントが１つの等脚台形を形成するような角度を有しており、ただし上側の辺と下側の辺とは互いに平行に延びていて、両辺が等角を成している、請求項１から６までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項８】
側壁（３）、側壁（４）および底部エレメント（２）が、シールコンパウンドの使用なしに接合されている、請求項１から７までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項９】
２つの側壁（３）と２つの側壁（４）とが交互の順序で配置されていて、少なくとも２つの側壁（４）が、互いに反対の側の２つの縁部に段部を有しており、該段部が、それぞれ側壁（３）の縁部に被さって係合し、側壁（３）の当該縁部と共に形状締結を形成している、請求項１から８までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１０】
底部エレメント（２）が、複数の底部分から成っている、請求項１から９までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１１】
側壁（３）が、複数の側壁部分（３０）から成っている、請求項１から１０までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１２】
側壁（４）が、複数の側壁部分（４０）から成っている、請求項１から１１までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１３】
底部エレメント（２）の底部分（２０）および／または側壁（３）の側壁部分（３０）および／または側壁（４）の側壁部分（４０）が、突合わせ、留め継ぎもしくはそぎ継ぎ（５０）、相欠き継ぎ（６０）またはアリ継ぎの変化形（７０）を介してそれぞれ互いに結合されている、請求項８から１２までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１４】
支持ケージが黒鉛坩堝である、請求項１から１３までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１５】
全ての部分が、窒化物結合された窒化ケイ素（ＮＳＮ）から成っている、請求項１から１４までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１６】
接合ギャップが、１４００〜１６００℃の範囲の最大使用温度において、約１ｍｍまたはそれよりも小さい幅、有利には約０．０５〜０．５ｍｍの幅、特に０．１〜０．２ｍｍの幅を有している、請求項１から１５までのいずれか１項記載の坩堝。
【請求項１７】
請求項１から１６までのいずれか１項記載の坩堝を製造するための方法において、当該方法が、以下のステップ：
−粉末混合物を得るために、窒化ケイ素粉末をシリコン粉末および場合によっては有機バインダと混合し；
−該粉末混合物から、側壁（３）、（４）、底部エレメント（２）、側壁部分（３０）、（４０）または底部分（２０）を生ぜしめるグリーン体を成形し；
−該グリーン体を、場合によっては機械的に加工し；
−場合によっては機械的に加工されたグリーン体を窒素雰囲気中で熱処理し、この場合、該グリーン体をシリコン粉末の窒化によって、窒素結合された窒化ケイ素に変える；
より成るステップを包含することを特徴とする、半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝を製造するための方法。
【請求項１８】
粉末混合物が、粉末の無機固形物含量に対してシリコン粉末２０〜３５重量％、粉末の無機固形物含量に対してＤ５０＜１．０μｍを有する粒度分布の窒化ケイ素粉末８０〜６５重量％、および粉末混合物の有機固形物の３〜１０重量％の量の少なくとも１種の有機バインダを含有している、請求項１７記載の方法。
【請求項１９】
前記グリーン体の成形を乾式プレスにより行う、請求項１７または１８記載の方法。
【請求項２０】
側壁（３）、（４）、底部エレメント（２）、側壁部分（３０）、（４０）または底部分（２０）を、これらの部分から坩堝が得られるように支持ケージ（１）内に配置する、請求項１８または１９記載の方法。
【請求項２１】
半導体製造のために適したシリコンを製造するための方法において、当該方法が、以下のステップ：
−請求項１から１６までのいずれか１項記載の坩堝を準備し；
−該坩堝内で半導体製造のために適したシリコンおよび選択的に冶金学的なシリコン材料を結晶化する；
より成るステップを包含することを特徴とする、半導体製造のために適したシリコンを製造するための方法。
【請求項２２】
坩堝の壁を少なくとも部分的に黒鉛または炭素によって絶縁する、請求項２１記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機材料、特に窒化物結合された窒化ケイ素から成る焼結体に関する。
【０００２】
純粋な窒化ケイ素から成る坩堝のためには、主として２つの使用可能性が存在する。すなわち、一方では、黒鉛の窯道具の代わりに、Ｓｉ３Ｎ４構成部分の製造時に使用される窒化ケイ素から成る窯道具を製造するために使用され、他方では非鉄溶融物、たとえばアルミニウム溶融物およびシリコン溶融物のために使用される。Ｓｉ３Ｎ４構成部分を製造する場合、現在では黒鉛から成る坩堝およびプレートが使用される。焼結製品の品質のためには、炉雰囲気も極めて重要となる。Ｓｉ３Ｎ４は黒鉛の炭素と反応する傾向があるので、黒鉛から成る内壁および焼成プレートは、この反応を抑制するための高価な窒化ホウ素で被覆されることが有利である。したがって、窒化ケイ素から成る構成部分を製造するための窒化ケイ素から成る坩堝もしくはプレートのような特有の窯道具が有利である。
【０００３】
光起電力装置においても、シリコン単結晶の引上げのためにも、現在では、唯一回しか使用することのできない石英から成る坩堝が使用される。本発明によれば、慣用の石英坩堝と比べて経済性の向上を達成するために複数回の使用のための坩堝が目標とされる。
【０００４】
この問題のための１つの解決手段としては、窒化ケイ素から成る坩堝が考えられるが、しかし一体型の自立した坩堝には、この坩堝が使用中に破断する恐れがあるという問題がある。なぜならば、窒化ケイ素は多くのセラミック材料と同様に引張負荷に対して敏感であるからである。
【０００５】
さらに、基準寸法において約７０ｃｍ×７０ｃｍ〜約９０ｃｍ×９０ｃｍの商業的に所望されるサイズの自立型の坩堝の製造は困難である。なぜならば、このように嵩高のグリーン体では、焼成炉が著しく過剰寸法設定されなければならないからである。
【０００６】
国際公開第２００７／１４８９８６号および国際公開第２００７／１４８９８７号には、窒化ケイ素から成る自立型の坩堝および製造のための方法が開示されている。国際公開第２００７／１４８９８６号および国際公開第２００７／１４８９８７号に記載の構成では、製造が困難となるという上記問題を解決するために、坩堝が、焼成前に互いに係合し合う複数のプレートから組み立てられて、独自の希液状のペーストによってシールされ、これらのプレートが反応焼成後に一緒になって、個別プレートから成る１つの自立した坩堝を生ぜしめる。しかし、このような構成では、坩堝角隅縁の高い剛性により、縁範囲が引張り応力を受けて、亀裂が発生する危険がある。
【０００７】
本発明の課題は、廉価に製造することができ、しかも特に慣用の炉において大きな無駄容積なしに作業することができると同時に、使用時の坩堝の破断を回避することのできるような新規坩堝を提供することである。
【０００８】
この課題は、特許請求の範囲に記載の坩堝により解決される。
【０００９】
これまでは、液状化されたシリコンの流出を阻止し、ひいては損失または不純化を阻止するためには、坩堝が常時密に閉鎖されていなければならないと考えられていた。このことは、ギャップの特別なシール、あるいは窒化ケイ素プレートの密な接合を介して行われなければならない。
【００１０】
意想外にも、このようなことは必要でないことが判った。第１に、坩堝は常時密に閉鎖されている必要はなく、シリコン溶融体が存在する場合にはじめて密に閉鎖されればよい。なぜならば、接合ギャップのギャップ寸法は、粉末堆積物の侵入を阻止するために十分に小さく形成されてさえいればよいからである。第２には、完全なシールが提供されている必要はない。なぜならば、液状のシリコンはその湿潤特性およびその表面張力に基づき、別の液体、たとえば水とは異なる挙動を示すので、坩堝に設けられた、いわば伸縮目地として作用し、ひいては破断を阻止することのできる、閉じられていない小幅の接合ギャップであれば、シリコンの流出を可能にしないからである。したがって、本発明の根底をなす思想は、接合ギャップが材料の熱膨張によってはじめて閉じられ、こうして、坩堝の破壊を招く恐れのある機械的な応力の発生が回避されるように坩堝を個々のプレートから接合することである。さらに本発明の根底をなす思想は、溶融されたシリコンの発生時に接合ギャップが完全に閉じられている必要はなく、液状のシリコンがその湿潤特性およびその表面張力によって流出し得なくなるように前記接合ギャップが十分に狭くかつ長く形成されていれば十分であることである。これにより、プレートは固有の熱膨張によって相互に加圧されなくなり、こうして坩堝もしくは坩堝部分の亀裂もしくは破壊を招く、望ましくない引張り負荷を発生させなくなる。これにより、本発明による坩堝は複数回、再使用することができるようになる。
【００１１】
したがって、本発明は半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝であって、該坩堝が、複数の構成部分から構成されていて、少なくとも１つの閉じられていない接合ギャップを有していることを特徴とする坩堝に関する。接合ギャップは、１４００〜１６００℃の範囲の最大使用温度において、一般に約０．０５〜０．５ｍｍの幅、有利には特に０．１〜０．２ｍｍの幅を有している。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明による坩堝を種々の角度、断面で見た概略図である。
【図２】本発明による坩堝の別の実施形態を種々の角度、断面で見た概略図である。
【図３】接合ギャップの種々の構成を示す概略図である。
【００１３】
接合ギャップは平面図で見て種々異なる形状を有していてよく、最も簡単な事例では突合わせ部として形成されてよいが、しかし有利にはそぎ継ぎもしくは留め継ぎ（５０）、相欠き継ぎ（６０）、アリ継ぎまたはアリ継ぎの変化形（７０）、溝・キー結合または溝・キー結合の変化形として形成されていてよい。このような接合ギャップの構成は図３に図示されている。小さな絶対的な延在長さしか有しない坩堝では、結合部が突合わせ部もしくは直角の衝頭個所として形成されていれば十分である。大型の坩堝の場合には、接合ギャップの複雑な構成が有利である。坩堝の構成部分は本発明によれば支持ケージによって所望の形に保持される。
【００１４】
この場合、側壁および／または底部分は単一部分または複数部分から形成されていてよく、有利には接合ギャップを介して互いに結合されていてもよい。それぞれ個々の側壁および底部分の複数部分から成る構成は大型の坩堝、特に約７０ｃｍ×７０ｃｍ〜約９０ｃｍ×９０ｃｍの範囲の基準寸法を有する商業的に所望されるサイズの坩堝では有利である。坩堝壁および底部を複数部分に分割することにより、必要とされる全延在長さが複数の接合ギャップに分配されることが可能になるので、接合ギャップは室温において過度に大きくならず、したがって、たとえば粉末堆積物または顆粒堆積物として供給され得る原料の侵入が回避される。接合ギャップの形状および幅の調整は、坩堝および支持ケージのために使用される材料、粉末堆積物中に生じる粒度および坩堝のサイズを考慮して、簡単に行うことができる。
【００１５】
本発明において、公知先行技術に比べて構造を単純化する場合に重要となるのは、坩堝もしくは坩堝の壁が、必ずしも構造の機械的な安定性のために寄与する必要はないことである。なぜならば、機械的な安定性は特に有利な構成では、支持ケージにより生ぜしめられ得るからである。この支持ケージは原理的には、シリコンの溶融のために適した温度においてその機械的な安定性を損なったり、揮発性の不純物を遊離させたりしない、あらゆる材料から製造され得る。坩堝および支持ケージの構成部分が互いに異なる材料から成っている場合に生じる、これらの構成部分の膨張特性差に基づき、ギャップ寸法は両材料の熱膨張率の関数となる。支持ケージのための適当な材料は、たとえば黒鉛またはモリブデンである。支持ケージはモノリシック（一体構造）に形成されていても、複数部分から形成されていてもよい。たとえば、坩堝は、支持ケージを成す黒鉛坩堝内に封入される平面状（planar.）のエレメントから構成され得る。このことは有利である。有利には、これらの平面状のエレメントを保持するために、Ｌ字形のプロファイル（異形材）から成るフレームを使用することもできる。有利には、本発明は、支持ケージ（１）と、少なくとも１つの底部エレメント（２）と、交互の順序で配置された２つの第１の側壁（３）と２つの第２の側壁（４）とから成る、半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝に関する。この場合、少なくとも２つの第２の側壁（４）が、少なくとも１つの縁部のところで、第１の側壁（３）と共に形状締結式の結合、つまり係合に基づいた嵌合による結合を形成するように形成されており、この場合、全ての側壁（３）および（４）が、突合わせ式に底部エレメントに載着されていて、こうして一緒になって１つの中空室（５）を形成しており、全ての底部エレメントおよび側壁が支持ケージと接触していて、この支持ケージによって形状保持される。図１には、本発明によるこのような坩堝が図示されている。本発明による坩堝では、第１の側壁（３）と第２の側壁（４）とが、それぞれ同じ形状を有していてよい。本発明による坩堝は、少なくとも２つの第２の側壁（４）が少なくとも１つの縁部に段部を有していて、該段部が、少なくとも１つの第１の側壁（３）の縁部に被さって、該第１の側壁（３）の縁部と共に形状締結、つまり係合に基づいた嵌合による結合を形成するように構成されていてもよい。
【００１６】
第１の側壁（３）と第２の側壁（４）とは、互いにそぎ継ぎもしくは留め継ぎを介して結合されていてよい。
【００１７】
第１の側壁（３）および／または第２の側壁（４）の縁部は、第１の側壁（３）と第２の側壁（４）とにより形成された角隅部（コーナ）と、支持ケージ（１）の角隅部との間に中空室（５）が形成されるように切り取られていてよい。
【００１８】
本発明による坩堝では、第１の側壁（３）および第２の側壁（４）の面が底部エレメント（２）に突合わせ式に載着されていて、面法線に対して、壁エレメントが二等辺の台形、つまり等脚台形を形成するような角度を有していてよい。この場合、上側の辺（上底）と下側の辺（下底）とは互いに平行に延びており、これらの辺は等角を成している。有利には、側壁（３）および（４）および底部エレメント（２）が、シールコンパウンドの使用なしに接合されている。図１に示した本発明による坩堝では、少なくとも２つの第２の側壁（４）が、互いに反対の側の縁部に段部を有していて、該段部が、それぞれ第１の側壁（３）の縁部に被さって係合して、第１の側壁（３）の当該縁部と共に形状締結、つまり係合に基づいた結合を形成している場合に、２つの第１の側壁（３）と２つの第２の側壁（４）とが交互の順序で配置されている。
【００１９】
商業的に望まれている坩堝の上記サイズ（基準寸法で約７０ｃｍ×７０ｃｍ〜約９０ｃｍ×９０ｃｍ）を考慮すると、底部エレメント（２）が複数の底部分から成っており、かつ／または第１の側壁（３）が複数の側壁部分（３０）から成っていることが好都合となる。本発明によるこのような坩堝では、第２の側壁（４）も同じく複数の側壁部分（４０）から成っていてよい。本発明による坩堝では、底部エレメント（２）の底部分（２０）および／または第１の側壁（３）の側壁部分（３０）および／または第２の側壁（４）の側壁部分（４０）が、それぞれ突合わせ、そぎ継ぎもしくは留め継ぎ（５０）、アンダカット部もしくは相欠き継ぎ（６０）またはアリ継ぎの変化形（７０）を介して互いに結合されていてよい。このような坩堝は図２に図示されている。支持ケージは黒鉛坩堝であると有利である。全ての部分が、窒化物結合された窒化ケイ素（ＮＳＮ）から成っていると特に有利である。
【００２０】
本発明はさらに、上で説明したような、半導体製造のために適したシリコンを製造するための坩堝を製造するための方法に関する。本発明による方法は以下のステップを有している：
−粉末混合物を得るために、窒化ケイ素粉末をシリコン粉末および場合によっては有機バインダ（有機結合剤）と混合し；
−該粉末混合物から、側壁（３）、（４）、底部エレメント（２）、側壁部分（３０）、（４０）または底部分（２０）を生ぜしめるグリーン体（成形体）を成形し；
−該グリーン体を、場合によっては機械的に加工し；
−場合によっては機械的に加工されたグリーン体を窒素雰囲気中で熱処理し、この場合、該グリーン体をシリコン粉末の窒化によって、窒素結合された窒化ケイ素に変える。
【００２１】
この方法では、粉末混合物が粉末の無機固形物含量に対してシリコン粉末２０〜３５重量％、粉末の無機固形物含量に対してＤ５０＜１．０μｍを有する粒度分布の窒化ケイ素粉末８０〜６５重量％、および粉末混合物の有機固形物の３〜１０重量％の量の少なくとも１種の有機バインダを含有している。
【００２２】
グリーン体の成形は一般に湿式プレス、スリップキャスティングもしくは鋳込み成形のような汎用のセラミックの成形方法により行なわれ得るか、または有利には乾式プレスにより行なわれ得る。本発明による坩堝を製造するための前記方法では、得られた側壁（３）、（４）、底部エレメント（２）、側壁部分（３０）、（４０）または底部分（２０）が引き続き支持ケージ（１）内に配置され、この場合、これらの部分が坩堝を生ぜしめる。
【００２３】
本発明はさらに、半導体製造のために適したシリコンを製造するための方法に関する。該方法は以下のステップを有している：
−請求項１から１４までのいずれか１項記載の坩堝を準備し；
−該坩堝内で半導体製造のために適したシリコンおよび選択的に冶金学的なシリコン材料を結晶化する。
【００２４】
半導体製造のために適したシリコンを製造するための前記方法では、坩堝の壁が少なくとも部分的に黒鉛または炭素によって絶縁されていてよい。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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2012522710.tif 000009
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