【手続補正書】
【提出日】令和2年6月16日(2020.6.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン系ポリマーを形成するためのプロセスであって、前記プロセスは、少なくとも１つのフリーラジカル開始剤の存在下で、少なくとも２つのエチレン系供給流と、少なくとも３つの反応ゾーンを備える反応器構成とを備える管型反応器システムにおいて、エチレンを含む混合物を重合することを含み、
第１の反応ゾーンの入口圧力は３２００００ｋＰａ（３２００バール）以下であり、前記重合は、≧２８％のエチレン転化率および２０モル％〜７０モル％のｍ値を有し、ｍは、前記反応器構成に供給されるエチレン系供給流の総モル数に基づく前記第１の反応ゾーンへのエチレン系供給流のモル％であり、
「重合された狭いポリマーのＭＷＤＮ」に対する「重合された広いポリマーのＭＷＤＢ」の比（Ｑ）は、｛（Ｔ）＊（−２．３×ｌｏｇ（ｍ）＋７）｝≦Ｑ≦｛（Ｔ）＊（−１３．０×ｌｏｇ（ｍ）＋２９．８）｝であり、「ＭＷＤＢポリマー」および「ＭＷＤＮポリマー」は両方とも同じメルトインデックスを有し、「Ｔ」は「連鎖移動活性比」であり、「Ｔ」は０．６〜１．６であり、ＴはＴ＝｛［０．１＊ｌｎ（Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ／Ｃｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ）］＋１｝の通り定義され、Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓおよびＣｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓは、それぞれ、狭いＭＷＤのポリマーおよび広いＭＷＤのポリマーを生成するために用いられる反応器構成の出口におけるＣＴＡ系の平均Ｃｓ値であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮである、プロセス。
【請求項２】
エチレン系ポリマーを形成するためのプロセスであって、前記プロセスは、少なくとも１つのフリーラジカル開始剤の存在下で、少なくとも２つのエチレン系供給流と、少なくとも３つの反応ゾーンを備える反応器構成とを備える管型反応器システムにおいて、エチレンを含む混合物を重合することを含み、
第１の反応ゾーンの入口圧力は３２００００ｋＰａ（３２００バール）以下であり、前記重合は、≧２８％のエチレン転化率および２０モル％〜７０モル％のｍ値を有し、ｍは、前記反応器構成に供給されるエチレン系供給流の総モル数に基づく前記第１の反応ゾーンへのエチレン系供給流のモル％であり、
「重合された狭いポリマーのＭＷＤＮ」に対する「重合された広いポリマーのＭＷＤＢ」の比（Ｗ）は、
【数１】
2019518842.tif 000001
であり、ＰＢは「ＭＷＤＢ広いポリマー」の入口圧力であり、ＰＮは「ＭＷＤＮポリマー」の入口圧力であり、「ＭＷＤＢポリマー」および「ＭＷＤＮポリマー」は両方とも同じメルトインデックスを有し、「Ｔ」は「連鎖移動活性比」であり、Ｔ＝｛［０．１＊ｌｎ（Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ／Ｃｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ）］＋１｝であり、「Ｔ」は０．４〜１．６であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮであり、Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓおよびＣｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓは、それぞれ、狭いＭＷＤのポリマーおよび広いＭＷＤのポリマーを生成するために用いられる反応器構成の出口におけるＣＴＡ系の平均Ｃｓ値であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮであり、重合された広いポリマーの重合のエチレン転化率は、重合された狭いポリマーの重合の転化率に等しい、プロセス。
【請求項３】
エチレン系ポリマーを形成するためのプロセスであって、前記プロセスは、少なくとも１つのフリーラジカル開始剤の存在下で、少なくとも２つのエチレン系供給流と、少なくとも３つの反応ゾーンを備える反応器構成とを備える管型反応器システムにおいて、エチレンを含む混合物を重合することを含み、
第１の反応ゾーンの入口圧力は３２００００ｋＰａ（３２００バール）以下であり、前記重合は、≧２８％のエチレン転化率および２０モル％〜７０モル％のｍ値を有し、ｍは、前記反応器に供給されるエチレン系供給流の総モル数に基づく前記第１の反応ゾーンへのエチレン系供給流のモル％であり、
狭い「重合されたＭＷＤＮポリマー」に対する、「重合された広いポリマーのＭＷＤＢ」の比（Ｙ）は、｛（Ｔ）×（−１．１×ｌｏｇ（ｍ）＋３．０｝｝≦Ｙ≦｛（Ｔ）×（−６．２×ｌｏｇ（ｍ）＋１３．５）｝であり、「ＭＷＤＢポリマー」および「ＭＷＤＮポリマー」は両方とも同じメルトインデックス（Ｉ２）を有し、「Ｔ」は「連鎖移動活性比」であり、Ｔ＝｛［０．１＊ｌｎ（Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ／Ｃｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ）］＋１｝であり、「Ｔ」は０．４〜１．６であり、Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓおよびＣｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓは、それぞれ、狭いＭＷＤのポリマーおよび広いＭＷＤのポリマーを生成するために用いられる反応器構成の出口におけるＣＴＡ系の平均Ｃｓ値であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮであり、重合された広いポリマーの重合のエチレン転化率は、重合された狭いポリマーの重合のエチレン転化率に等しく、前記重合された広いポリマーの前記重合の入口圧力は、前記重合された狭いポリマーの前記重合の入口圧力に等しい、プロセス。
【請求項４】
エチレン系供給流は、前記第１の反応ゾーン（１）および以下から選択される２つ以上の後続の反応ゾーンに供給される：ゾーンｎおよびゾーンｎ＋１、またはゾーンｎ＋２（ｎ＞１）、請求項１〜３のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項５】
以下の比、
ａ）反応ゾーンｎの場合、「反応ゾーンｎに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎは（ＲＦＥｎ＝ＦＥ１／ＦＥｎ）であり、ＦＥ１／ＦＥｎが＞１である、
ｂ）反応ゾーンｎ＋１の場合、「反応ゾーンｎ＋１に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋１）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋１は（ＲＦＥｎ＋１＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋１）であり、＞１である、
ｃ）反応ゾーンｎ＋２の場合、「反応ゾーンｎ＋２に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋２）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋２は（ＲＦＥｎ＋２＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋２）であり、≧１である、のうちの少なくとも２つが満たされ、「重合プロセスに供給されるエチレンの総量」は、少なくとも１つの補給エチレン系供給流および少なくとも１つの再循環エチレン系供給流に由来する、請求項４に記載のプロセス。
【請求項６】
以下の比、
ａ）反応ゾーンｎの場合、「反応ゾーンｎに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎはＲＦＥｎ＝ＦＥ１／ＦＥｎであり、０≦ＲＦＥｎ＜１である、
ｂ）反応ゾーンｎ＋１の場合、「反応ゾーンｎ＋１に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋１）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋１はＲＦＥｎ＋１＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋１であり、０≦ＲＦＥｎ＋１＜１である、
ｃ）反応ゾーンｎ＋２の場合、「反応ゾーンｎ＋２に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋２）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋２はＲＦＥｎ＋２＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋２であり、０≦ＲＦＥｎ＋２＜１である、のうちの少なくとも２つが満たされ、
「重合プロセスに供給されるエチレンの総量」は、少なくとも１つの補給エチレン系供給流および少なくとも１つの再循環エチレン系供給流に由来する、請求項４に記載のプロセス。
【請求項７】
前記第１のエチレン系供給流は、少なくとも１つのＣＴＡを含み、前記第１のエチレン系供給流中のＣＴＡ系の活性は、各後続のエチレン系供給流のＣＴＡ系の活性よりも高いかまたはそれに等しい、請求項１〜６のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項８】
前記第１のエチレン系供給流は、少なくとも１つのＣＴＡを含み、前記第１のエチレン系供給流中のＣＴＡ系の活性は、各後続のエチレン系供給流のＣＴＡ系の活性よりも低い、請求項１〜６のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項９】
前記エチレン系ポリマーは、０．１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックスを有する、請求項１〜８のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１０】
前記エチレン系ポリマーは、０．９１０〜０．９４０ｇ／ｃｃの密度を有する、請求項１〜９のいずれか１項に記載のプロセセス。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２３】
【表８】
2019518842.tif 000002
なお、本発明には、以下の実施形態が包含される。
［１］エチレン系ポリマーを形成するためのプロセスであって、前記プロセスは、少なくとも１つのフリーラジカル開始剤の存在下で、少なくとも２つのエチレン系供給流と、少なくとも３つの反応ゾーンを備える反応器構成とを備える管型反応器システムにおいて、エチレンを含む混合物を重合することを含み、
第１の反応ゾーンの入口圧力は３２００バール以下であり、前記重合は、≧２８％のエチレン転化率および２０モル％〜７０モル％のｍ値を有し、ｍは、前記反応器構成に供給されるエチレン系供給流の総モル数に基づく前記第１の反応ゾーンへのエチレン系供給流のモル％であり、
「重合された狭いポリマーのＭＷＤＮに対する「重合された広いポリマーのＭＷＤＢの比（Ｑ）は、｛（Ｔ）＊（−２．３×ｌｏｇ（ｍ）＋７）｝≦Ｑ≦｛（Ｔ）＊（−１３．０×ｌｏｇ（ｍ）＋２９．８）｝であり、「ＭＷＤＢポリマー」および「ＭＷＤＮポリマー」は両方とも同じメルトインデックスを有し、「Ｔ」は「連鎖移動活性比」であり、「Ｔ」は０．６〜１．６であり、ＴはＴ＝｛［０．１＊ｌｎ（Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ／Ｃｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ）］＋１｝の通り定義され、Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓおよびＣｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓは、それぞれ、狭いＭＷＤのポリマーおよび広いＭＷＤのポリマーを生成するために用いられる反応器構成の出口におけるＣＴＡ系の平均Ｃｓ値であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮである、プロセス。
［２］エチレン系ポリマーを形成するためのプロセスであって、前記プロセスは、少なくとも１つのフリーラジカル開始剤の存在下で、少なくとも２つのエチレン系供給流と、少なくとも３つの反応ゾーンを備える反応器構成とを備える管型反応器システムにおいて、エチレンを含む混合物を重合することを含み、
第１の反応ゾーンの入口圧力は３２００バール以下であり、前記重合は、≧２８％のエチレン転化率および２０モル％〜７０モル％のｍ値を有し、ｍは、前記反応器構成に供給されるエチレン系供給流の総モル数に基づく前記第１の反応ゾーンへのエチレン系供給流のモル％であり、
重合された「狭いポリマーのＭＷＤＮ」に対する「重合された広いポリマーのＭＷＤＢ」の比（Ｗ）は、
【数１】
2019518842.tif 000003
であり、ＰＢは「ＭＷＤＢ広いポリマー」の入口圧力であり、ＰＮは「ＭＷＤＮポリマー」の入口圧力であり、「ＭＷＤＢポリマー」および「ＭＷＤＮポリマー」は両方とも同じメルトインデックスを有し、「Ｔ」は「連鎖移動活性比」であり、Ｔ＝｛［０．１＊ｌｎ（Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ／Ｃｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ）］＋１｝であり、「Ｔ」は０．４〜１．６であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮであり、Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓおよびＣｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓは、それぞれ、狭いＭＷＤのポリマーおよび広いＭＷＤのポリマーを生成するために用いられる反応器構成の出口におけるＣＴＡ系の平均Ｃｓ値であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮであり、重合された広いポリマーの重合のエチレン転化率は、重合された狭いポリマーの重合の転化率に等しい、プロセス。
［３］エチレン系ポリマーを形成するためのプロセスであって、前記プロセスは、少なくとも１つのフリーラジカル開始剤の存在下で、少なくとも２つのエチレン系供給流と、少なくとも３つの反応ゾーンを備える反応器構成とを備える管型反応器システムにおいて、エチレンを含む混合物を重合することを含み、
第１の反応ゾーンの入口圧力は３２００バール以下であり、前記重合は、≧２８％のエチレン転化率および２０モル％〜７０モル％のｍ値を有し、ｍは、前記反応器に供給されるエチレン系供給流の総モル数に基づく前記第１の反応ゾーンへのエチレン系供給流のモル％であり、
重合された狭い「ＭＷＤＮポリマー」に対する、重合された「広いポリマーのＭＷＤＢ」の比（Ｙ）は、｛（Ｔ）×（−１．１×ｌｏｇ（ｍ）＋３．０｝｝≦Ｙ≦｛（Ｔ）×（−６．２×ｌｏｇ（ｍ）＋１３．５）｝であり、「ＭＷＤＢポリマー」および「ＭＷＤＮポリマー」は両方とも同じメルトインデックス（Ｉ２）を有し、「Ｔ」は「連鎖移動活性比」であり、Ｔ＝｛［０．１＊ｌｎ（Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ／Ｃｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓ）］＋１｝であり、「Ｔ」は０．４〜１．６であり、Ｃｓｎａｒｒｏｗ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓおよびＣｓｂｒｏａｄ  ＭＷＤ  ｐｒｏｃｅｓｓは、それぞれ、狭いＭＷＤのポリマーおよび広いＭＷＤのポリマーを生成するために用いられる反応器構成の出口におけるＣＴＡ系の平均Ｃｓ値であり、ＭＷＤＢ＞ＭＷＤＮであり、重合された広いポリマーの重合のエチレン転化率は、重合された狭いポリマーの重合のエチレン転化率に等しく、前記重合された広いポリマーの前記重合の入口圧力は、前記重合された狭いポリマーの前記重合の入口圧力に等しい、プロセス。
［４］エチレン系供給流は、前記第１の反応ゾーン（１）および以下から選択される２つ以上の後続の反応ゾーンに供給される：ゾーンｎおよびゾーンｎ＋１、またはゾーンｎ＋２（ｎ＞１）、前記［１］〜［３］のいずれか１項に記載のプロセス。
［５］以下の比、
ａ）反応ゾーンｎの場合、「反応ゾーンｎに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎは（ＲＦＥｎ＝ＦＥ１／ＦＥｎ）であり、ＦＥ１／ＦＥｎが＞１である、
ｂ）ｂ）反応ゾーンｎ＋１の場合、「反応ゾーンｎ＋１に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋１）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋１は（ＲＦＥｎ＋１＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋１）であり、＞１である、
ｃ）反応ゾーンｎ＋２の場合、「反応ゾーンｎ＋２に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋２）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋２は（ＲＦＥｎ＋２＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋２）であり、≧１である、のうちの少なくとも２つが満たされ、「重合プロセスに供給されるエチレンの総量」は、少なくとも１つの補給エチレン系供給流および少なくとも１つの再循環エチレン系供給流に由来する、前記［４］に記載のプロセス。
［６］以下の比、
ａ）反応ゾーンｎの場合、「反応ゾーンｎに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎはＲＦＥｎ＝ＦＥ１／ＦＥｎであり、０≦ＲＦＥｎ＜１である、
ｂ）反応ゾーンｎ＋１の場合、「反応ゾーンｎ＋１に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋１）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋１はＲＦＥｎ＋１＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋１であり、０≦ＲＦＥｎ＋１＜１である、
ｃ）反応ゾーンｎ＋２の場合、「反応ゾーンｎ＋２に供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥｎ＋２）」に対する「前記第１の反応ゾーンに供給される補給エチレンのモル分率（ＦＥ１）」の比であるＲＦＥｎ＋２はＲＦＥｎ＋２＝ＦＥ１／ＦＥｎ＋２であり、０≦ＲＦＥｎ＋２＜１である、のうちの少なくとも２つが満たされ、
「重合プロセスに供給されるエチレンの総量」は、少なくとも１つの補給エチレン系供給流および少なくとも１つの再循環エチレン系供給流に由来する、前記［４］に記載のプロセス。
［７］前記第１のエチレン系供給流は、少なくとも１つのＣＴＡを含み、前記第１のエチレン系供給流中のＣＴＡ系の活性は、各後続のエチレン系供給流のＣＴＡ系の活性よりも高いかまたはそれに等しい、前記［１］〜［６］のいずれか１項に記載のプロセス。
［８］前記第１のエチレン供給流は、少なくとも１つのＣＴＡを含み、前記第１のエチレン供給流中のＣＴＡ系の活性は、各後続のエチレン供給流のＣＴＡ系の活性よりも低い、前記［１］〜［６］のいずれか１項に記載のプロセス。
［９］前記エチレン系ポリマーは、０．１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックスを有する、前記［１］〜［８］のいずれか１項に記載のプロセス。
［１０］前記エチレン系ポリマーは、０．９１０〜０．９４０ｇ／ｃｃの密度を有する、前記［１］〜［９］のいずれか１項に記載のプロセセス。