【手続補正書】
【提出日】令和2年9月10日(2020.9.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学的に水素同位体を濃縮する装置において、
濃縮すべき水素同位体を含んでなる流入流路と、
電気化学セルであって、複数の水素同位体のヒドロンを含むヒドロン交換膜と、前記流入流路に流体連通する前記ヒドロン交換膜の第１の側のアノードと、前記ヒドロン交換膜の第２の側のカソードと、前記アノードと前記カソードとの間の電子回路接続と、を備える前記電気化学セルと、
前記カソードに流体連通する、濃縮された水素同位体を含んでなる第１の流出流路と、
前記アノードに流体連通する第２の流出流路であって、前記流入流路に由来する流体から前記水素同位体が除去された流体を含む第２の流出流路と、
からなる装置。
【請求項２】
前記ヒドロン交換膜は、水素交換支持材料と前記水素同位体を含有する水とを含んでなる、請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記水は、所定の原子分率の水素同位体を含み、前記所定の原子分率の水素同位体は、前記第１の流出流路の目的とする水素同位体純度を生成する請求項２に記載の装置。
【請求項４】
前記水の供給源は、前記ヒドロン交換膜に流体連通する、液体の水が流れる回路、又は、前記流入流路に流体連通する加湿器を備える、請求項３に記載の装置。
【請求項５】
前記第１の流出流路に流体連通する除湿器をさらに備える、請求項１〜４のいずれか一項に記載の装置。
【請求項６】
前記水素同位体は、ジュウテリウム及びトリチウムのうちの少なくともいずれか一方を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の装置。
【請求項７】
水素同位体を濃縮する方法は、
濃縮すべき水素同位体を含有した流体を、前記水素同位体のヒドロンを含んでなるヒドロン交換膜を備える電気化学セルのアノードに搬送する工程であって、前記ヒドロン交換膜は、前記ヒドロン交換膜の第１の側のアノードと、前駆ヒドロン交換膜の第２の側のカソードと、前記アノードと前記カソードとの間の電子回路接続とを備える、濃縮すべき水素同位体を含有した流体を電気化学セルのアノードに搬送する工程と、
前記カソードに連通する第１の流路であって、濃縮された水素同位体からなる前記第１の流路を排出する工程と、
前記アノードに連通する第２の流路であって、前記水素同位体が除去されて前記アノードに搬送される流体からなる前記第２の流路を排出する工程と、からなる方法。
【請求項８】
前記水素同位体を含む水を前記ヒドロン交換膜に搬送する工程をさらに備える、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
濃縮する前記流体を前記アノードに搬送する前に、前記水素同位体を含む水を前記ヒドロン交換膜に接触させる工程を備える、請求項７に記載の方法。
【請求項１０】
前記水素同位体を含む水を回収する工程、又は再生利用する工程をさらに備えること、及び、前記第１の流路は、大気圧よりも大きな圧力に、電気化学的に圧縮されることのうちの少なくとも一方である、請求項７〜９のいずれか一項に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
電気化学的に水素同位体を濃縮する装置を開示する。この装置は、濃縮する水素同位体を含む流入流路を有する。装置は、水素同位体のヒドロンを収容する水素交換膜と、流入流路に流体連通する水素交換膜の第１の側のアノードと、水素交換膜の第２の側のカソードと、アノードとカソードの間の電気的な回路接続とを備える電気化学セルも含む。装置は、２つの流出流路、すなわちカソードに流体連通する、濃縮した水素同位体を含む第１の流出流路と、アノードに流体連通する、水素同位体が除去された流入流路の流体からなる第２の流出流路とをさらに備える。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
水素同位体を濃縮する方法も開示する。この方法は、水素同位体のヒドロンを含む水素交換膜と、水素交換膜の第１の側におけるアノードと、水素交換膜の第２の側におけるカソードと、アノードとカソードの間における電子回路接続とからなるヒドロン交換膜を備える電気化学セルのアノードに、濃縮すべき水素同位体を含む流体を搬送する工程を含む。カソードに連通する第１の流路は排出されて、第１の流路は、濃縮された水素同位体を含む。アノードに連通する第２の流路は排出されて、第２の流路は、水素同位体が取り除かれたアノードに搬送される流体を含む。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
いくつかの実施形態では、水素同位体を含む水は、ヒドロン交換膜に搬送され得る。
いくつかの実施形態では、ヒドロン交換膜は、濃縮すべき流体をアノードに搬送する前に、水素同位体を含有する水に接触させられ得る。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
上記実施形態の任意の１つ又は組み合わせにおいて、水素同位体を含有する水は、濃縮すべき流体がアノードに搬送されるのと同時にヒドロン交換膜に搬送され得る。
上記実施形態の任意の１つ又は組み合わせにおいて、ヒドロン交換膜は、水素交換担持材料と、水素同位体を含む水とからなり得る。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
図１を参照する。この図は、水素同位体濃縮装置１０に係る例示の実施形態を示す。図１に示すように、装置１０は、アノード１４とそれに対向する側のカソード１６とを有するヒドロン交換膜１２と、アノードとカソードとを接続する電子回路１８とからなる電気化学セルを備える。アノード１４とカソード１６とを備えたヒドロン交換膜１２は、膜電極アセンブリ又はＭＥＡとも呼ばれる。液体又は気体を処理する為の流体フロー経路を提供するアノード側とカソード側のフローフィールド構造（図示略）等の他の構成要素も、膜電極センブリに関連付け得る。これらの構造は、一般に膜電極アセンブリに接する流体フローの為の空間を設ける為に、膜電極アセンブリと、フレームアセンブリ（図示略）に配置されるフローフィールド構造と共に、膜電極アセンブリの遠位側に設置される。電力の供給、又は一体化された電力サプライ２０とその他の電子的な構成要素（例えば、電子制御装置又はＥＣＵ）は、電気化学セルに電力を供給したり、電気化学セルに対して電気的な制御を行う目的で電子回路１８に接続される。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
動作時において、電気化学セルは、濃縮すべき水素同位体を含む流入流路２２を受け入れる（ｎＨ２、ここで、ｎは、上記の通りである）。いくつかの実施形態では、流入流路２２は、使用済み処理工程の気体再生利用流路などにおいて、少なくとも１つの別の気体要素（例えば、窒素、アルゴン、一酸化炭素、二酸化炭素等、参照を容易にする為に、図１では、全て窒素と記載）を含む。いくつかの実施形態では、流入流路は、除去すべき不純物を含む水素同位体供給流路である（例えば、水素同位体の濃度を上げるなど）。いくつかの実施形態では、流入流路は、純粋な水素同位体、又は純度の仕様をすでに満たす水素同位体を含み、電気化学セルは、より高圧で水素同位体を調整する為に使用される（例えば、水素同位体の濃度を高める別の形態など）。電気化学セルは、セパレータとして機能し、電気化学セルでは、電極（アノード１４とカソード１６）に供給される電源２０からの電流によって、水素イオン（ヒドロン）は、アノード側からカソード側にヒドロン交換膜１２を横断して移動するが、流入流路２２の他の化合物は、アノード側に留まる。水素は、アノード１４でイオン化されて、遊離電子は、電子回路１８に捕捉される。イオン化された水素は、ヒドロン交換膜１２を貫通してカソード側に移動して、カソード１６において電子と結合して水素同位体となり流出流路２４を形成する。アノード側で水素が除去された気体は、流出流路２６を形成して、その性質／特質により放出されるか、完全又は部分的に再生利用されて流入流路１６に戻されるか、又は更に処理や再生利用の対象にされるか、又は再利用されて、流出流路２６として放出される。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
アノード１４とカソード１６とは、必要とされる電気化学反応（例えば、水素気体の分離等）の実行に適した触媒物質から製造され得る。好適な触媒物質は、限定ではないが、白金、パラジウム、ロジウム、カーボン、金、タンタル、タングステン、ルテニウム、イリジウム、オスミウム、それらの合金等、及び上記物質の組み合わせが含まれる。アノード１４とカソード１６とは、ヒドロン交換膜１２に隣接して好適には接触して配置され、有孔基質上に吸着した離散性の触媒粒子を含む構造体で形成され得る。基質への触媒粒子の接着は、限定ではないが、スプレイ法、浸漬法、塗布法、吸収法、蒸着被覆法、上記方法の組み合わせなど任意の方法を用いて行われ得る。代替的には、触媒粒子は、プロトン交換膜１２又は担持膜（図示略）の対向する両側に直接的に付着され得る。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
従来のプロトン交換膜（ＰＥＭ）は、スルホン酸塩などの陰イオン基にイオン性に結合したプロトンを含む。このイオン結合の強さは、アノードからカソードに電気化学的に促されるプロトンの影響を上回る為、プロトンは、近傍のイオン基間で移動する。プロトンが、アノードからプロトン交換膜の中に入ると、膜の中に配置される直前の異なるプロトンが膜から出てきて、カソードにおいて水素気体を形成する。水素同位体の電離濃度が自然界の同位体分布と異なる分布を有する場合には、従来のプロトン交換膜は、流入流路からの異なる水素同位体で濃縮した水素同位体流路を汚染することがある。しかしながら、この明細書で説明するヒドロン交換膜は、流入流路で見られるものと同一の同位体分率、又は、より濃縮した分率に濃縮した水素同位体を含むことが可能である。本発明は、同位体汚染の原因を抑制する技術的効果を提供可能である。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
図２，３は、水をヒドロン交換膜に搬送するための供給源を備えた水素濃縮装置を示す。図２では、同位体水は、液体の水の循環回路を介して電気化学セルのカソード側に搬送され、図３では、同位体水は、加湿された流入流路内を水蒸気として電気化学セルのアノード側に搬送される。ヒドロン交換膜に水を搬送する工程は、ヒドロン交換膜の中に水素同位体のヒドロンを取り込ませる為に、ヒドロン交換膜の前処理と共に、又は前処理に代えて実施され得る。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
図２を参照する。電気化学セルのスタック３２は、複数の電気化学セル（図示略）からなり、各セルは、膜の対向する両側にアノードとカソードとを有するヒドロン交換膜を備え、直列して電気的に接続される。図に簡潔に示す為に、図２，３には、スタックの内部の電気的な接続と、スタックの電源に対する外部接続とは示していない。アノード側の供給マニホールドと排出マニホールド（図２では、単一のマニホールド３４で概念的に示す）とは、スタック３２では、流入流路をセルのアノード側に送り、流出流路２６（アノードから排出）を除去する。図２のカソード側では、水管とポンプ４０（ポンプの図示略）とは、カソード側マニホールド３２のカソード側の入口マニホールドにライン４２を介して同位体水３８を送り込む。スタックのカソードで生成した水素同位体の気体は、同位体水を気泡して、同位体水と水素同位体とを含む流出流路４４を形成する。水槽４０では、水素同位体の気体は、水素気体流路４６として液体の同位体水から分離されて、最終の水素同位体流出流路２４を生成する為に、図２の４８に示す任意の圧縮及び乾燥ステーションのうちの少なくともいずれか一方に送られる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
図３を参照する。水は、流入供給流路の水蒸気としてヒドロン交換膜に搬送される。図３に示すように、流入流路１６は、加湿器３８（又は飽和器と呼ばれることもある）に送られて、同位体水で加湿されて、加湿された水素同位体流路５２としてアノードマニホールド３４に搬送される。カソード側では、濃縮された水素同位体流路５４が、最終的な水素同位体流出流路２４を生成する為に、乾燥ステーション５６で任意に乾燥される。いくつかの実施形態では、加圧された水素同位体アウトプット気体を調整する為に、液体の水回路を備えていない図３のシステムを、電気化学セルのコンプレッサ（電気化学的セルの水素ポンプ）として使用し得る。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
言うまでもないが、上記のように、図に示したシステムは、例示であって、本発明に係るシステムと装置とは、様々な他の構成要素も備え得る。例えば、更なる能力を備えさせる為に、複数の電気化学スタックを並列して配置したり、複数の第２スタックを並列して配置することができる。より高い水素同位体圧力出力や純度を得る為に、複数のスタックを直列的に配置したり、複数の第２スタックを直列的に配置することも可能である。当業者であれば、別の変更や追加も可能である。例えば、アノードの排出流路２６から熱や水を除去して、流入流路１６に送る為に、熱交換体又はエンタルピー交換体を配備できる。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
実施例
電気化学ポンプ内部におけるイオン交換を調べる為に試験を実施した。Ｄ２を送り込む為に、ポンプと加湿器をＤ２Ｏで前処理して使用した。カソード部から出てくる気体の内容物を測定する為に、質量分析装置を使用した。Ｄ２Ｏで前処理した加湿器から、Ｈ２Ｏで前処理した加湿器に変更すると、Ｈの急増が観察された。このことから、電気化学装置と支持するサブシステムの内部において、いかに迅速にイオンが交換されているかが示された。