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　特願２００８−　７９７８４「単結晶超合金上に直接堆積した熱障壁」拒絶査定不服審判事件〔平成２０年１０月２３日出願公開、特開２００８−２５５４８５〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
［１］手続の経緯
　本願は、平成２０年３月２６日（パリ条約による優先権主張　２００７年３月３０日　フランス）の出願であって、平成２５年６月５日付けで拒絶理由通知がなされ、同年１２月１０日付けで意見書が提出され、平成２６年１月１４日付けで拒絶査定がなされ、同年５月２１日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に、手続補正書が提出されたものである。
　
［２］平成２６年５月２１日付け手続補正についての補正却下の決定
＜結論＞
　平成２６年５月２１日付け手続補正（以下、「本件補正」という。）を却下する。
＜理由＞
（１）補正の内容
　本件補正は、特許請求の範囲の請求項１を以下のとおりにする補正を含むものである。
（補正前）
　「【請求項１】
  単結晶超合金（１０）上に熱障壁を堆積する方法であって、前記超合金（１０）が、３．５重量％〜７．５重量％のＣｒ、０重量％〜１．５重量％のＭｏ、１．５重量％〜５．５重量％のＲｅ、２．５重量％〜５．５重量％のＲｕ、３．５重量％〜８．５重量％のＷ、５重量％〜６．５重量％のＡｌ、０重量％〜２．５重量％のＴｉ、４．５重量％〜９重量％のＴａ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＨｆ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＳｉの組成物を有し、残り１００重量％まではＮｉと任意の不純物によって構成されることを特徴とし、安定化されたジルコニア（２０）が前記超合金上に直接堆積され、ジルコニア（２０）が、希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物、または酸化タンタルと少なくとも１つの希土類酸化物との組み合わせ、または酸化ニオブと少なくとも１つの希土類酸化物の組み合わせによって安定化されることを特徴とする、方法。」
　
（補正後）
「【請求項１】
　単結晶超合金（１０）上に熱障壁を堆積する方法であって、前記超合金（１０）が、３．５重量％〜７．５重量％のＣｒ、０重量％〜１．５重量％のＭｏ、１．５重量％〜５．５重量％のＲｅ、２．５重量％〜５．５重量％のＲｕ、３．５重量％〜８．５重量％のＷ、５重量％〜６．５重量％のＡｌ、０重量％〜２．５重量％のＴｉ、４．５重量％〜９重量％のＴａ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＨｆ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＳｉの組成物を有し、残り１００重量％まではＮｉと任意の不純物によって構成されることを特徴とし、安定化されたジルコニア（２０）が前記超合金上に直接堆積され、ジルコニア（２０）が、希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物
と、酸
ルま
との
　
（２）補正の目的
　上記補正は、本願発明に係るジルコニアを安定化させる酸化物成分について、「希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物」のみからなる場合を削除し、「希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物と、酸化タンタル」からなる場合、又は「希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物と、酸化ニオブ」からなる場合に限定するものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
　
（３）独立特許要件
　そこで、上記補正後の本願請求項１に係る発明（以下、「本願補正発明」という。）が、特許出願の際独立して特許を受けられるものかどうかを検討する。
（３−１）引用刊行物の記載事項
　原査定の拒絶の理由に引用された、本願の優先日前に頒布された米国特許第５５３８７９６号明細書（以下、「引用刊行物１」という。）、特開２０００−３４５３１号公報（以下、「引用刊行物２」という。）には、それぞれ、以下の事項が記載されている。
ア．引用刊行物１（米国特許第５５３８７９６号明細書）
（１ａ）「This invention relates to thermal barrier coating systems for protecting substrates from high external temperatures, and, more particularly, to such a system wherein a bond coat is not required.」（第１欄第６−１０行）
　
（当審による翻訳、以下、同様。
「本発明は、高外部温度から基体を保護するための熱遮蔽コーティングシステムに関し、特に、該システムにおいてボンドコートを要しないものである。」）　
　
（１ｂ）「There is an ongoing need for improved superalloy articles, and methods for their preparation, which attain long operating lives at elevated temperatures, but also have better producibility, lower cost, and less complex structures. The present invention fulfills this need, and further provides related advantages. 」（第２欄第５８−６３行）
　
（「高温における長い動作寿命を有するものの、より良い生産性、低コスト、複雑でない構造を有する超合金物品及びその供給方法が求められている。本発明は、この要求を満たし、さらに、関連する利益をもたらす。」）　
　
（１ｃ）「FIG. 2 illustrates a thermal barrier coating system 30 deposited upon the turbine blade 20 which thereby acts as a substrate 32. It is believed that the present invention is applicable to a substrate 32 formed of any aluminum-containing nickel-base superalloy that contains insufficient yttrium, zirconium or rare earth elements to tie up all of the sulfur in the form of stable sulfides. One applicable substrate alloy, known as Rene'N5, has a nominal composition, in weight percent, of 7.5% Co, 6.2% Al, 7% Cr, 6.5% Ta, 5% W, 1.5% Mo, 3% Re, 0.15% Hf, 0.05% C, the balance being Ni and incidental impurities (among which sulfur is included.). 」（第６欄第６−１７行）
　
（「図２は、基体３２として作用するタービンブレード２０の上に堆積された熱遮蔽コーティングシステム３０を示す。
本発明は、安定な硫化物の形成において硫黄の全てと結びつくには不充分な量のイットリウム、ジルコニウムあるいは希土類成分を含む、アルミニウム含有ニッケル基超合金の基体に適用できる。
　
（１ｄ）「FIG. 9 depicts a method for preparing the component of FIG. 1 having the coating of FIG. 2 thereon. The substrate 32 is first furnished, numeral 40. The nickel-base superalloy is ordinarily melted and then cast into a mold. The metal is unidirectionally solidified into an oriented polycrystal, or possibly solidified in such a way as to form a single crystal. Applicable techniques and apparatus are well known in the art. Even though the original alloy may have a relatively low sulfur content, the remelting and directional solidification process typically results in a significantly increased sulfur content of the alloy, as high as 100-8000 ppm. This high sulfur content can have highly adverse effects on the adhesion of the aluminum oxide scale to the substrate, and on the subsequently deposited thermal barrier coating. 
　The sulfur in the substrate 32 is reduced substantially, to 3 ppm and preferably to 1 ppm or less, and most preferably to 0.1-0.2 ppm, by a desulfurization treatment, numeral 42. Desulfurization is achieved by heating the substrate 32 in a reducing atmosphere, preferably 1 atmosphere of hydrogen, to a high temperature for a period of time sufficient remove the sulfur from the substrate by reacting it with hydrogen to form hydrogen sulfide gas. As indicated above, the depth to which sulfur must be removed is defined functionally. For articles such as gas turbine blades and vanes having internal cooling channels, where the cross sectional thickness of the article may be less than about 0.030 inch (0.76 mm), the functional depth of sulfur removal is preferably through the entire cross sectional thickness. Where the cross sectional thickness of the article is significantly greater, it becomes much more difficult and costly to remove sulfur throughout the entire cross section.
　For nickel-base superalloys, the desulfurization heat treatment temperature is at least 2000 °Ｆ. (about 1100 °Ｃ.) and preferably is 2200°Ｆ. (1204 °Ｃ.), to achieve the required degree of desulfurization in a commercially acceptable time. The temperature to which the substrate is heated will depend upon the composition of the substrate. For a substrate of Rene'N5, a temperature of about 2340 °Ｆ. (1282°Ｃ.) is preferred. For an actualsubstrate in the form of a turbine blade airfoil, desulfurization was successfully completed at that temperature in a time of 100 hours.
　The desulfurization treatment is conducted after the casting of the superalloy, and just before the deposition of the overlay coatings. It may not be conducted earlier in the process, as for example, prior to the directional solidification, unless some other steps are taken to keep the sulfur content within the required range. Equivalently, any other operable technique may be used in providing the desulfurized substrate, such as a low-sulfur melting and casting technique. The desulfurization treatment may have a significant effect on the metallurgical structure of the substrate, and its effect must be considered in the process of selecting a suitable material for the particular application. For example, the desulfurization treatment might homogenize the cast structure, or cause recrystallization, or dissolve gamma-prime precipitate particles; such effects, which relate to the composition of the substrate alloy, must be considered in selecting the preferred temperature for desulfurization of that alloy.」（第８欄第５８行−第９欄第４９行） 
　
（「図９は、その上に図２のコーティングを有する図１の部品を示す。基体３２が最初に供給される（４０）。
ニッケル基超合金は
あるいは、単結晶を形成するような方法で凝固される。
　
　基体３２中の硫黄は、３ｐｐｍ、好ましくは１ｐｐｍあるいはそれ以下に実質的に低減される。最も好ましくは、脱硫処理（４２）によって０．１−０．２ｐｐｍとされる。脱硫は、水素と反応させて硫化水素ガスを形成することにより基体から硫黄を取り除くのに十分な時間、高温下の還元雰囲気、好ましくは水素雰囲気中で基体３２を加熱することにより達成される。上述のとおり、硫黄を取り除かなければならない深さが（機能的に）定められる。内部冷却チャネルを有するガスタービン羽根や翼のような物品のために、約０．００３インチ（０．７６ｍｍ）より少ない断面厚さにおいては、硫黄除去の機能的深さは、好ましくは横断厚さ全体である。
　物品の断面厚さがかなり大きい所では、断面全体にわたって硫黄を取り除くことは、より困難かつ高価である。
　ニッケル基超合金において、商業的に容認しうる時間内に要求される程度まで脱硫するために、脱硫熱処理温度は少なくとも２０００°Ｆ（約１１００℃）、好ましくは２２００°Ｆ（１２０４℃）である。基体が加熱される温度は、基体の組成に依存する。Ｒｅｎｅ’Ｎ5 の基体においては、約２３４０°Ｆ（１２８２℃）の温度が好ましい。タービンの翼の形態の実際の基体のために、脱硫は１００時間の間その温度で達成された。
　脱硫処理は、超合金の鋳造後、そしてオーバーレイコーティングの堆積直前に行われる。要求される範囲に硫黄含有量を保つために他の段階が採用されないならば、その段階の初期、例えば方向性凝固の先に行われなくてもよい。等価的に、低硫黄溶融または鋳造のような、その他の実施しうる技術が脱硫基体に適用されてもよい。脱硫処理は、基体の冶金学的構造に重要な効果をもたらし、その効果は例えば、脱硫処理は、鋳造構造を均質化し、あるいは、再結晶化を起こし、ガンマ−プライム沈殿粒子を溶解し、そのような効果は基体合金の組成に関係する。その合金の脱硫に好ましい温度が選択されなければならない。」
　
（１ｅ）「1. A method for preparing a coated article, comprising the steps of: furnishing an aluminum-bearing nickel base superalloy article substrate; thereafter desulfurizing the article substrate; and applying by a physical vapor deposition process a ceramic thermal barrier coating overlying the substrate, there being no bond coat applied to the substrate prior to the application of the thermal barrier coating.
　・・・
6. The method of claim 1, wherein the step of applying the thermal barrier coating by a physical vapor deposition process is selected from the group of physical vapor deposition processes consisting of electron beam deposition and sputtering.
7. The method of claim 6, wherein the thermal barrier coating is yttria-stabilized zirconia.
8. The method of claim 1, including the additional step, after the step of desulfurizing and before the step of applying a thermal barrier coating, of providing an aluminum-oxide environmental coating overlying the substrate.」（第１１欄第４３行−第１２欄第９行）
　
（「１．アルミニウムを含有するニッケル基超合金物品基材を供給する段階、その後、
基材を脱硫する段階、そして熱遮蔽コーティングを適用するより先に基材にボンドコートを適用することなく、基材を覆うようにＰＶＤプロセスによりセラミック熱遮蔽コーティングを適用する
　・・・
６．ＰＶＤプロセスにより熱遮蔽コーティングを適用する段階が、電子ビーム蒸着またはスパッタリングからなるＰＶＤプロセスの群から選ばれるクレーム１の方法。
７．熱遮蔽コーティングが、イットリア安定化ジルコニアであるクレーム６の方法。
８．脱硫の段階後そして熱遮蔽コーティングの適用の段階前に、基体に重ねてアルミニウム酸化物環境コーティングを適用する追加の段階を含むクレーム１の方法。」）
　
イ．引用刊行物２（特開２０００−３４５３１号公報）
（２ａ）「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ニッケル系超合金、特に固定式や可動式の
単結晶ガスタービン羽根の製造に好適な
きわめて高い温度で高い耐クリープ性を示すニッケル系超合金に関する。
　
（２ｂ）「【請求項１】  
単結晶凝固によってターボエンジン部品を製造するために好適なニッケル系超合金において、以下の質量組成からなるニッケル系超合金。
Ｃｒ：３．５〜７．５％
Ｍｏ：０〜１．５％
Ｒｅ：１．５〜５．５％
Ｒｕ：０〜５．５％
Ｗ：３．５〜８．５％
Ａｌ：５〜６．５％
Ｔｉ：０〜２．５％
Ｔａ：４．５〜９％
Ｈｆ：０．０８〜０．１２％
Ｓｉ：０．０８〜０．１２％
１００％に対する残部：Ｎｉおよび存在し得る不純物
　
　・・・
【請求項３】  
下記の質量組成をもつ請求項１のニッケル系超合金。
Ｃｒ：３．５〜５．５％
Ｍｏ：０〜１．５％
Ｒｅ：３．５〜４．５％
Ｒｕ：３．５〜５．５％
Ｗ：４．５〜６．５％
Ａｌ：５．５〜６．５％
Ｔｉ：０〜１％
Ｔａ：４．５〜５．５％
Ｈｆ：０．０８〜０．１２％
Ｓｉ：０．０８〜０．１２％
１００％に対する残部：Ｎｉおよび存在し得る不純物
　
（３−２）引用刊行物１記載の発明
　引用刊行物１には、上記記載事項（１ａ）、（１ｂ）によれば、 超合金からなる物品を高外部温度から保護するため、より良い生産性、低コスト、複雑でない構造を有する超合金物品を供給する方法であること、そして、同（１ｃ）、（１ｅ）によれば、アルミニウムを含有するニッケル基超合金基体上に熱遮蔽コーティングを堆積する方法であって、基体を脱硫し、熱遮蔽コーティングがボンドコートを施すことなく堆積され、熱遮蔽コーティングがイットリア安定化ジルコニアからなるセラミックであることが記載されている。
　そして、同（１ｄ）によれば、該ニッケル基超合金基体は、単結晶である場合を含むものである。
　
　そうすると、引用刊行物１には、
 「単結晶アルミニウム含有ニッケル基超合金上に熱遮蔽コーティングを堆積する方法であって、前記超合金を脱硫し、安定化されたジルコニアが前記超合金上にボンドコートを施すことなく堆積され、ジルコニアがイットリアによって安定化される、方法。」（以下、「引用発明」という。）が記載されている。
　
（３−３）対比・判断
　本願補正発明と引用発明を対比すると、引用発明における「アルミニウム含有ニッケル基超合金」、「熱遮蔽コーティング」、「ボンドコートを施すことなく堆積され」は、それぞれ、本願補正発明の「超合金」、「熱障壁」、「直接堆積され」に相当する。
　また、本願補正発明における「希土類群」はイットリウムを含むものである（本願明細書【００１８】）から、引用発明における「イットリア」は、本願補正発明の「希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物」に相当する。
　そして、本願補正発明における「超合金」であって、「３．５重量％〜７．５重量％のＣｒ、０重量％〜１．５重量％のＭｏ、１．５重量％〜５．５重量％のＲｅ、２．５重量％〜５．５重量％のＲｕ、３．５重量％〜８．５重量％のＷ、５重量％〜６．５重量％のＡｌ、０重量％〜２．５重量％のＴｉ、４．５重量％〜９重量％のＴａ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＨｆ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＳｉの組成物を有し、残り１００重量％まではＮｉと任意の不純物によって構成される」ものは、引用発明における「アルミニウム含有ニッケル基超合金」と「アルミニウム含有ニッケル基超合金」である点で共通する。
　　
　よって、両者は、
「単結晶アルミニウム含有ニッケル基超合金上に熱障壁を堆積する方法であって、安定化されたジルコニアが前記超合金上に直接堆積され、ジルコニアが、希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物によって安定化される、方法。」である点で一致し、以下の点で相違する。
　
（相違点１）
　アルミニウム含有ニッケル基超合金が、本願補正発明では、「３．５重量％〜７．５重量％のＣｒ、０重量％〜１．５重量％のＭｏ、１．５重量％〜５．５重量％のＲｅ、２．５重量％〜５．５重量％のＲｕ、３．５重量％〜８．５重量％のＷ、５重量％〜６．５重量％のＡｌ、０重量％〜２．５重量％のＴｉ、４．５重量％〜９重量％のＴａ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＨｆ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＳｉの組成物を有し、残り１００重量％まではＮｉと任意の不純物によって構成される」のに対し、引用発明ではその記載がない点。
　
（相違点２）
　「希土類によって構成される群から選択される元素の少なくとも１つの酸化物」による安定化が、本願補正発明では、「酸化タンタルまたは酸化ニオブとの組み合わせ」により行われるのに対し、引用発明では、その記載がない点。
　
　上記相違点について検討する。
・（相違点１）について
　引用刊行物２には、ガスタービン羽根の製造に好適な、耐高温クリープ性を有する単結晶アルミニウム含有ニッケル基超合金として、「３．５重量％〜５．５重量％のＣｒ、０重量％〜１．５重量％のＭｏ、３．５重量％〜４．５重量％のＲｅ、３．５重量％〜５．５重量％のＲｕ、４．５重量％〜６．５重量％のＷ、５．５重量％〜６．５重量％のＡｌ、０重量％〜１重量％のＴｉ、４．５重量％〜５．５重量％のＴａ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＨｆ、０．０８重量％〜０．１２重量％のＳｉの組成物を有し、残り１００重量％まではＮｉと任意の不純物によって構成される」ものが記載されており、引用発明におけるアルミニウム含有ニッケル基超合金は成分組成について限定されるものではないから、当該合金を適用し、当該相違点に係る発明特定事項とすることは、当業者が容易になし得ることである。
　
・（相違点２）について
　ジルコニアを、イットリア、さらに酸化タンタルまたは酸化ニオブで安定化することは周知の技術であり（例えば、下記周知例参照。）、引用発明における安定化を、さらに「酸化タンタルまたは酸化ニオブとの組み合わせ」により行うことは、当業者が所望に応じ適宜なし得ることである。
　
・周知例１（米国特許公開２００６／７８７５０号）
「 The present invention provides a substantial improvement to ceramic thermal barrier coatings that have been used to coat high temperature service components, for example in jet engines. Such components include, but are not limited to, turbine blades as well as combustor components. As explained above, these components conventionally have been coated with a ceramic coating of yttria-stabilized zirconia, typically about 3.9-4.55 mol. % Y2O3 (about 7-8 wt.%), balance ZrO2 and impurities.
　・・・
 The present invention is based on the discovery that the incorporation of certain dopant oxides in various proportions into the ceramic coating matrix can stabilize the porous ceramic coating against sintering via a defect clustering effect. In addition, it has been found that certain combinations of dopant oxides also impart a greater stability against thermal cycling to the ceramic coating matrix.
　・・・
 In its broadest aspect, a thermal barrier coating according to the invention is comprised of a ceramic alloy solid solution having at least the following four components: 1) a base oxide, 2) a primary stabilizer, 3) a group A dopant, and 4) a group B dopant.
　・・・
　The group A dopant is preferably scandia oxide (Sc2O3) or ytterbium oxide (Yb2O3),・・・ less preferably titanium (IV) oxide (TiO2), ruthenium (IV) oxide (RuO2), tantalum oxide (Ta2O5) or combinations of any of the foregoing, ・・・」（［００１４］−［００２３］）
 
（「本発明は、例えば、ジェットエンジンにおける高温用部品を被覆するために用いられるセラミック熱遮蔽コーティングに対する実質的な改良を与える。そのような部品は、燃焼器部品と同様にタービンブレードを含むが、これに限定されない。上で説明したとおり、これらの部品は典型的に約３．９−４．５５モル％酸化イットリウム（約７−８重量％）、残部酸化ジルコニウム及び不純物のイットリア安定化ジルコニアのセラミックコーティング
で、通例、被覆される。
　・・・
　本発明は、セラミックコーティングマトリックスへのあるドーパント酸化物の各種割合での一体化が、欠陥クラスタリング効果により焼結に対して多孔セラミックコーティングを安定化できるという発見に基いている。
　・・・
　最も広い態様において、本発明の熱遮蔽コーティングは、少なくとも次の４成分を含むセラミック合金固溶体から成る、１）ベース酸化物，２）１次安定剤，３）グループＡドーパント，４）グループＢドーパント。
　
 ・・・
　
グループＡドーパントは、
酸化タンタル
　
・周知例２（特開平１１−２４０７５５号公報）
　「【請求項１】  固体電解質体と，該固体電解質体の内側面に設けられ，基準ガスに曝される内側電極と，該固体電解質体の外側面に設けられ，被測定ガスに曝される外側電極と，該外側電極と外側電極の近傍の固体電解質体とを被覆する多孔質の保護層とよりなる酸素センサ素子であって，上記固体電解質体はジルコニアと安定化剤とよりなると共に，上記固体電解質体は結晶構造においてＭ相（モノクリニック相）及び／又はＴ相（テトラゴナル相）とＣ相（キュービック相）とが共存した状態にある部分安定化ジルコニア焼結体より構成され，該部分安定化ジルコニア焼結体は高温焼成することにより作製されている酸素センサ素子を製造するに当たり，上記部分安定化ジルコニア焼結体を作製する際の高温焼成工程の焼成温度は１２００℃以上であり，かつ，上記高温焼成工程の継続時間は２〜６時間であり，更に，上記高温焼成工程における焼成温度変化を継続時間で積分した際の積分値は３００〜１５００℃・時間であることを特徴とする酸素センサ素子の製造方法。
　・・・
【請求項４】  請求項１〜３のいずれか一項において，
上記安定化剤はイットリア，
酸化ニオブ，
の少なくとも一種以上である
　
　したがって、本願補正発明は、引用刊行物１に記載された発明、引用刊行物２に記載された事項及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
２．まとめ
　以上のとおり、本願補正発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものであるから、本件補正は、特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　
［３］本願発明について
１．本願発明
　上記のとおり本件補正は却下されたので、本願の請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、出願時に最初に添付された特許請求の範囲に記載された、上記「［２］（１）（補正前）」のとおりのものである。
　
２．引用刊行物記載の発明
　原査定の拒絶の理由に引用された引用刊行物１（米国特許第５５３８７９６号明細書）、同２（特開２０００−３４５３１号公報）の記載事項及び引用発明は、上記「［２］（３）（３−１）」、「［２］（３）（３−２）」に記載のとおりである。
　
３．対比・判断
　本願発明と引用発明を対比すると、両者は、上記「［２］（３）（３−３）」の（相違点１）でのみ相違し、該相違点は上記のとおり当業者が容易になし得ることである。
　よって、本願発明は、引用刊行物１記載の発明及び引用刊行物２の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
［４］むすび
　以上のとおりであるから、本願発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
　したがって、本願は拒絶すべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。