【手続補正書】
【提出日】令和2年2月19日(2020.2.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の構造式（１）で表される正荷電粒子。
【化１】
2019515873.tif 000001
式中、
前記コアは、無機材料、金属、または金属酸化物であり、
Ｌ１は、リンカーまたは結合であり、
Ｒ１は、アルキル、テルペノイド、シクロアルキル、アリール、複素環、共役アルキル、アルケニル、アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせであり、
Ｒ２は、アルキル、テルペノイド、シクロアルキル、アリール、複素環、共役アルキル、アルケニル、アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせであり、
Ｒ３は、存在しないか、あるいは、水素、アルキル、テルペノイド部分、シクロアルキル、アリール、複素環、共役アルキル、アルケニル、アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせであり、
Ｘは、結合、アルキル、アルケニル、またはアルキニルであり、
Ｘ´は、存在しないか、あるいは、水素であり、
ｐは、前記コアの表面の１平方ｎｍ（ｎｍ２）当たりの鎖の数であり、
前記抗微生物活性基は、前記コアの表面の１平方ｎｍ（ｎｍ２）当たり０．００１ないし２０個の表面密度で存在し、
Ｌ１及びＸが結合である場合には、窒素が前記コアの必須部分であり、
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３のうちの少なくとも１つは、少なくとも４個の炭素を有するアルキル、共役アルキル、アルケニル、もしくはアルキニル、または、少なくとも６個の炭素を有するテルペノイド部分、シクロアルキル、アリール、もしくは複素環である。
【請求項２】
当該粒子が、下記の構造式（３）で表されるか、またはその塩である、請求項１に記載の粒子。
【化３】
2019515873.tif 000002
【請求項３】
前記Ｒ１がテルペノイド部分であるか、または前記Ｒ２がＣ１−Ｃ４アルキルである、請求項１または２に記載の粒子。
【請求項４】
前記コアが無機材料であり、
前記Ｒ３が、水素、アルキル、テルペノイド部分、シクロアルキル、アリール、複素環、共役アルキル、アルケニル、アルキニル、またはそれらの任意の組合せであり、
前記Ｒ１がテルペノイド部分である、請求項１ないし３のいずれかに記載の粒子。
【請求項５】
前記無機材料が、シリカ、ケイ酸塩（ＳｉＯ４−４）、表面活性化金属、または金属酸化物から選択される、請求項１ないし４のいずれかに記載の粒子。
【請求項６】
前記コアが、低多孔性を有する中実均質形態、または１ないし１００ｎｍの孔径を有する多孔質形態を有する、請求項１ないし５のいずれかに記載の粒子。
【請求項７】
前記Ｌ１が、
少なくとも１つのシラン部分で置換されたＣ１−Ｃ１８アルキレン、
少なくとも１つのリン酸部分で置換されたＣ１−Ｃ１８アルキレン、
少なくとも１つの無水物部分で置換されたＣ１−Ｃ１８アルキレン、
少なくとも１つのカルボン酸部分で置換されたＣ１−Ｃ１８アルキレン、及び
少なくとも１つのグリシジル部分で置換されたＣ１−Ｃ１８アルキレンからなる群より選択されるリンカーである、
請求項１ないし６のいずれかに記載の粒子。
【請求項８】
前記リンカーが、下記の構造式（ＩＡ）で表され、前記無機コアを前記抗微生物活性基に対して結合させるために使用され、かつ、シリコーン部分を介して前記コアの表面に対して化学的に結合されている、請求項７に記載の粒子。
【化５】
2019515873.tif 000003
式中、
Ｑ１、Ｑ２、及びＱ３は、互いに独立して、アルコキシ、メチル、エチル、水素、スルホン酸塩、及びハロゲン化物からなる群より選択され、かつ、Ｑ１、Ｑ２、及びＱ３のうちの少なくとも１つは、エトキシ、メトキシ、スルホン酸塩（例えば、メシル、トシル）、及びハロゲン化物から選択され、
ｑは、１ないし１６の整数であり、
Ｒ１及びＲ２は、互いに独立して、直鎖または分枝鎖Ｃ１−Ｃ２４アルキル、テルペノイド、シクロアルキル、アリール、複素環、共役Ｃ１−Ｃ２４アルケニル、Ｃ１−Ｃ２４アルケニル、Ｃ１−Ｃ２４アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせであり、
Ｒ３は、存在しないか、あるいは、直鎖または分枝鎖Ｃ１−Ｃ２４アルキル、テルペノイド、シクロアルキル、アリール、複素環、共役Ｃ１−Ｃ２４アルケニル、Ｃ１−Ｃ２４アルケニル、Ｃ１−Ｃ２４アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせである。
【請求項９】
下記の構造式（１）で表される正荷電粒子。
【化１】
2019515873.tif 000004
式中、
前記コアは、有機ポリマー材料であり、
Ｌ１は、リンカーまたは結合であり、
Ｒ１は、アルキル、テルペノイド部分、シクロアルキル、アリール、複素環、共役アルキル、アルケニル、アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせであり、
Ｒ２は、アルキル、テルペノイド部分、シクロアルキル、アリール、複素環、共役アルキル、アルケニル、アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせであり、
Ｒ３は、存在しないか、あるいは、水素、アルキル、テルペノイド部分、シクロアルキル、アリール、複素環、共役アルキル、アルケニル、アルキニル、またはそれらの任意の組み合わせであり、
Ｘは、結合、アルキル、アルケニル、またはアルキニルであり、
Ｘ´は、存在しないか、あるいは、水素であり、
ｐは、前記コアの表面の１平方ｎｍ（ｎｍ２）当たりの鎖の数であり、
前記抗微生物活性基は、前記コアの表面の１平方ｎｍ（ｎｍ２）当たり０．００１ないし２０個の表面密度で存在し、
Ｌ１及びＸが結合である場合には、窒素が前記コアの必須部分であり、
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３のうちの少なくとも１つは、アルキル、共役アルキル、アルケニル、もしくは少なくとも４個の炭素を有するアルキニル、または、テルペノイド部分、シクロアルキル、アリール、もしくは少なくとも６個の炭素を有する複素環であり、
Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３のうちの少なくとも１つは、テルペノイド部分である。
【請求項１０】
当該粒子が、下記の構造式（３）で表されるか、またはその塩である、請求項９に記載の粒子。
【化３】
2019515873.tif 000005
【請求項１１】
前記有機ポリマーコアが、
（ａ）ポリエチレンイミン（ＰＥＩ）、ポリビニルアミン（ＰＶＡ）、ポリ（アリルアミン）（ＰＡＡ）、ポリ（アミノエチルアクリレート）、アルキルアミノペンディング基を有するポリペプチド、及びキトサンからなる群より選択される少なくとも１つの脂肪族ポリマー、
（ｂ）アミノメチル化スチレンポリマー、及び芳香族ポリエステルからなる群より選択される少なくとも１つの芳香族ポリマー、または
それらの任意の組み合わせであり、
前記抗微生物活性基が、前記有機ポリマーコアに対して、直接的にまたはリンカーを介して結合されている、請求項９または１０に記載の粒子。
【請求項１２】
前記Ｌ１が、
（ａ）少なくとも１つのカルボキシル部分で置換され、カルボキシル末端が前記コアに結合されているＣ１−Ｃ１８アルキレン、
（ｂ）ジハロアルキレンから誘導されたＣ１−Ｃ１８アルキレン、及び
（ｃ）４、４−ビフェノール、ジ安息香酸、ジ安息香酸ハロゲン化物、ジ安息香酸スルホン酸、テレフタル酸、テトラフタル酸ハロゲン化物、またはテレフタル酸スルホン酸から誘導された芳香族分子、
からなる群より選択されるリンカーである、請求項９ないし１１のいずれかに記載の粒子。
【請求項１３】
前記有機ポリマーコアが架橋剤により架橋された、請求項９ないし１２のいずれかに記載の粒子。
【請求項１４】
前記有機ポリマーコア中のアミン基の少なくとも１０％が、抗微生物活性を有する第三級アミン基または第四級アンモニウム基、あるいはそれらの塩である、請求項９ないし１３のいずれかに記載の粒子。
【請求項１５】
前記抗微生物活性基が、前記コアの表面の１平方ｎｍ当たり０．００１ないし４個の表面密度で存在する、請求項１ないし１４のいずれかに記載の粒子。
【請求項１６】
当該球状粒子が、５ないし１００、０００ｎｍの直径、及び１０ないし５０、０００ｎｍの直径を有する、請求項１ないし１５のいずれかに記載の粒子。
【請求項１７】
前記テルペノイド部分が、
シンナムアルデヒド、ケイ皮酸、またはシンナミルアルコールから誘導されたシンナモイル基、
ショウノウ、ボルニルハロゲン化物、またはボルニルアルコールから誘導されたボルニル基、または
ペリルアルデヒドから誘導されたテルペノイド基である、
請求項１ないし１６のいずれかに記載の粒子。
【請求項１８】
細菌を阻害するか、またはバイオフィルム形成を阻害または防止するために使用される、請求項１ないし１７のいずれかに記載の粒子または該粒子を含む医薬組成物。
【請求項１９】
前記粒子または組成物が口腔内に適用することを目的としており、
前記組成物が、歯磨き剤、口内洗浄液、つまようじ、デンタルフロス、衛生処置後ドレッシングまたはゲル、粘膜接着性歯磨き剤として製剤化される、及び／または口腔の硬質または軟質の組織、または人工の表面に適用される、請求項１８に記載の粒子または医薬組成物。
【請求項２０】
前記粒子または組成物が、口腔内または医療機器に適用することを目的としており、
歯科用接着剤、虫歯の窩洞に充填される歯科用修復複合材料、根管治療に使用され根管内に充填される歯内充填材料、暫定的及び最終的な歯の修復または歯の置換に使用される歯科用修復材料、歯科用インレー、歯科用アンレー、クラウン、部分義歯、総義歯、歯科用インプラント、歯科インプラントアバットメント、クラウンブリッジ、アンレー、部分義歯、及び、歯列矯正器具を歯のエナメル質及び象牙質に対して恒久的に固定するために使用されるセメントからなる群より選択される材料として製剤化されるか、または該材料に適用される、請求項１８に記載の粒子または医薬組成物。
【請求項２１】
組成物であって、
請求項１ないし２０のいずれかに記載の粒子が複数埋封された液体または固体マトリックスを含み、
前記粒子は、共有結合相互作用または非共有結合相互作用によって前記マトリックス中に埋封されている、組成物。
【請求項２２】
前記粒子が、前記マトリックスの外面上に、該外面の１平方μｍ当たり０．１ないし１００個の表面密度で均一に分布している、請求項２１に記載の組成物。
【請求項２３】
当該組成物が医薬組成物であり、
クリーム、軟膏、ペースト、包帯、及びゲルからなる群より選択される形態を有するか、または
局所適用若しくは投与用に製剤化されている、
請求項２１または２２に記載の組成物。
【請求項２４】
当該組成物が局所適用若しくは投与用に製剤化された医薬組成物である、
請求項２３に記載の組成物。