【手続補正書】
【提出日】令和2年3月25日(2020.3.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
・約０．０１から約０．２０の間、好ましくは約０．０５から約０．１０の間で変動するモル比ａを有するモノマーＡ、
・約０．１５から約０．４の間、好ましくは約０．１５から約０．３０の間で変動するモル比ｂを有するモノマーＢ、および
・約０．５０から約０．７０の間、好ましくは約０．６０から約０．７０の間で変動するモル比ｃを有するモノマーＣ
を含むコポリマーであって、
前記モノマーＡが、低モル質量のポリエチレンオキシド（ＰＯＥ）のペンダント型鎖を含む親水性モノマーであり、
前記モノマーＢが、約−３０℃またはそれ未満のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する疎水性モノマーであり、
前記モノマーＣが、前記モノマーＢより疎水性であり、約８０℃またはそれよりも高いガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、
前記モノマーが、
・親水性セグメント、
・疎水性セグメント、および
・前記親水性セグメントと前記疎水性セグメントの間に位置する中間セグメント
に組織化され、
前記中間セグメントが、前記親水性セグメントの親水性と前記疎水性セグメントの親水性の中ほどの親水性を有し、
前記親水性セグメントが、前記モノマーＡおよび前記モノマーＢの一部分を含み、前記中間セグメントおよび前記疎水性セグメントが、前記モノマーＢの残りおよび前記モノマーＣを含み、前記中間セグメントが、前記疎水性セグメントに比べて前記モノマーＢが富化されており、前記疎水性セグメントが、前記中間セグメントに比べて前記モノマーＣが富化されている、コポリマー。
【請求項２】
前記コポリマーが、約０から約０．１０の間で変動するモル比ｄで、水中において化学的架橋可能なモノマーであるモノマーＤをさらに含む、請求項１に記載のコポリマー。
【請求項３】
前記コポリマーが、次式
【化１１】
2019513869.tif 000001
を有し、式中、
Ａ、Ｂ、ＣおよびＤはそれぞれ、前記モノマーＡ、Ｂ、ＣおよびＤを表し、
ａ、ｂ、ｃおよびｄはそれぞれ、前記モル比ａ、ｂ、ｃおよびｄを表す、
請求項１または２に記載のコポリマー。
【請求項４】
ＰＯＥの前記ペンダント型鎖の前記モル質量が、約３００から約２０００ｇ／ｍｏｌの間、好ましくは約３００から約１０００ｇ／ｍｏｌの間、より好ましくは約３００から約５００ｇ／ｍｏｌの間で変動する、請求項１から３のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項５】
前記モノマーＡが、ポリエチレングリコールメチルアクリレートまたはポリエチレングリコールメチルメタクリレートである、請求項１から４のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項６】
前記モノマーＡが、式
【化１２】
2019513869.tif 000002
を有し、式中、
Ｒは、水素原子またはメチル基であり、ｘは、前記ＰＯＥ鎖の前記モル質量が請求項４に定義した通りである数のＰＯＥ反復単位を表す、請求項５に記載のコポリマー。
【請求項７】
前記モノマーＢの前記ガラス転移温度（Ｔｇ）が、約−３０℃から約−６０℃の間で変動する、請求項１から６のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項８】
前記モノマーＢが、
・ｎ−ブチルアクリレート、
・約−３０℃またはそれ未満のＴｇを有する別のアクリレートまたはメタクリレート、特にアルキルアクリレートまたはメタクリレートであって、前記アルキルが、置換されていない、または好ましくは鎖末端部において、１個もしくは数個のヒドロキシおよび／もしくはアルコキシ基で置換されており、前記アルコキシが、置換されていない、または好ましくは前記末端部において、１個もしくは数個のヒドロキシおよび／もしくはアルコキシ基、好ましくはアルコキシ基で置換されているアクリレートまたはメタクリレート、
・ブチルビニルエーテル、あるいは
・それらの混合物
である、請求項１から７のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項９】
前記モノマーＣが、スチレンまたはその誘導体、アクリロニトリル、ｖｉｎａｚｅｎｅ（商標）（イミダゾールの誘導体、さらに詳細には２−ビニル−４，５−ジシアノイミダゾール）、メチルメタクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレート、アクリロイルモルホリン、フェニルメタクリレート、ビニルフェロセン、フェロセンメチルメタクリレートまたはそれらの混合物である、請求項１から８のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項１０】
モノマーＤとしてアクリルアミドジケトンを含む、請求項１から９のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項１１】
前記モノマーＡが、ポリエチレングリコールメチルアクリレートまたはポリエチレングリコールメチルメタクリレートであり、前記モノマーＢがｎ−ブチルアクリレートであり、前記モノマーＣがスチレンであり、好ましくは前記コポリマーが、次式
【化１３】
2019513869.tif 000003
を有し、式中、Ｒおよびｘは、請求項６に定義した通りであり、ａ、ｂおよびｃは、請求項１に定義した通りである、請求項１から１０のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項１２】
前記コポリマーが、モノマーＤとしてアクリルアミドジケトンをさらに含み、好ましくは、前記コポリマーは、次式
【化１４】
2019513869.tif 000004
を有し、式中、Ｒおよびｘは、請求項６に定義した通りであり、ａ、ｂおよびｃは、請求項１に定義した通りであり、ｄは、請求項２に定義した通りである、請求項１から１１のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項１３】
前記コポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）が、約０℃から約２０℃の間、好ましくは約５℃から約１０℃の間である、請求項１から１２のいずれか一項に記載のコポリマー。
【請求項１４】
請求項１から１３のいずれか一項に記載のコポリマーを含むリチウムイオン電池電極用のバインダー。
【請求項１５】
水に懸濁している請求項１から１３のいずれか一項に記載のコポリマーを含むバインダー懸濁液。
【請求項１６】
前記懸濁液の全重量に対して重量百分率で約１０％および約２０％、好ましくは約１０％から約１３％の間の前記コポリマーを含む、請求項１５に記載のバインダー懸濁液。
【請求項１７】
界面活性剤をさらに含む、請求項１５または１６に記載のバインダー懸濁液。
【請求項１８】
前記懸濁液の全重量に対して重量百分率で約３％から約７％の間の前記界面活性剤を含む、請求項１７に記載のバインダー懸濁液。
【請求項１９】
前記コポリマーが架橋されている、請求項１５から１８のいずれか一項に記載のバインダー懸濁液。
【請求項２０】
請求項１５から１８のいずれか一項に記載のバインダー懸濁液を含み、リチウムイオン電池電極用の活物質をさらに含む、電極用の懸濁液。
【請求項２１】
リチウムイオン電池用の電極であって、請求項１から１３のいずれか一項に記載のコポリマーと少なくとも１種の活物質の混合物によって形成された膜を、その表面の少なくとも一部分、好ましくは全部にわたって有する電極集電体を含む電極。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
発明の詳細な説明
本発明の実施形態において、例えば以下の項目が提供される。
（項目１）
・約０．０１から約０．２０の間、好ましくは約０．０５から約０．１０の間で変動するモル比ａを有するモノマーＡ、
・約０．１５から約０．４の間、好ましくは約０．１５から約０．３０の間で変動するモル比ｂを有するモノマーＢ、および
・約０．５０から約０．７０の間、好ましくは約０．６０から約０．７０の間で変動するモル比ｃを有するモノマーＣ
を含むコポリマーであって、
前記モノマーＡが、低モル質量のポリエチレンオキシド（ＰＯＥ）のペンダント型鎖を含む親水性モノマーであり、
前記モノマーＢが、約−３０℃またはそれ未満のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する疎水性モノマーであり、
前記モノマーＣが、前記モノマーＢより疎水性であり、約８０℃またはそれよりも高いガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、
前記モノマーが、
・親水性セグメント、
・疎水性セグメント、および
・前記親水性セグメントと前記疎水性セグメントの間に位置する中間セグメント
に組織化され、
前記中間セグメントが、前記親水性セグメントの親水性と前記疎水性セグメントの親水性の中ほどの親水性を有し、
前記親水性セグメントが、前記モノマーＡおよび前記モノマーＢの一部分を含み、前記中間セグメントおよび前記疎水性セグメントが、前記モノマーＢの残りおよび前記モノマーＣを含み、前記中間セグメントが、前記疎水性セグメントに比べて前記モノマーＢが富化されており、前記疎水性セグメントが、前記中間セグメントに比べて前記モノマーＣが富化されている、コポリマー。
（項目２）
前記コポリマーが、約０から約０．１０の間で変動するモル比ｄで、水中において化学的架橋可能なモノマーであるモノマーＤをさらに含む、項目１に記載のコポリマー。
（項目３）
前記コポリマーが、次式
【化１１】
2019513869.tif 000005
を有し、式中、
Ａ、Ｂ、ＣおよびＤはそれぞれ、前記モノマーＡ、Ｂ、ＣおよびＤを表し、
ａ、ｂ、ｃおよびｄはそれぞれ、前記モル比ａ、ｂ、ｃおよびｄを表す、
項目１または２に記載のコポリマー。
（項目４）
ＰＯＥの前記ペンダント型鎖の前記モル質量が、約３００から約２０００ｇ／ｍｏｌの間、好ましくは約３００から約１０００ｇ／ｍｏｌの間、より好ましくは約３００から約５００ｇ／ｍｏｌの間で変動する、項目１から３のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目５）
前記モノマーＡが、ポリエチレングリコールメチルアクリレートまたはポリエチレングリコールメチルメタクリレートである、項目１から４のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目６）
前記モノマーＡが、式
【化１２】
2019513869.tif 000006
を有し、式中、
Ｒは、水素原子またはメチル基であり、ｘは、前記ＰＯＥ鎖の前記モル質量が項目４に定義した通りである数のＰＯＥ反復単位を表す、項目５に記載のコポリマー。
（項目７）
前記モノマーＢの前記ガラス転移温度（Ｔｇ）が、約−３０℃から約−６０℃の間で変動する、項目１から６のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目８）
前記モノマーＢの前記ガラス転移温度（Ｔｇ）が、約−４０℃またはそれ未満である、項目１から６のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目９）
前記モノマーＢの前記ガラス転移温度（Ｔｇ）が、約−４０℃から約−６０℃の間で変動する、項目１から６のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目１０）
前記モノマーＢが、
・ｎ−ブチルアクリレート、
・約−３０℃またはそれ未満のＴｇを有する別のアクリレートまたはメタクリレート、特にアルキルアクリレートまたはメタクリレートであって、前記アルキルが、置換されていない、または好ましくは鎖末端部において、１個もしくは数個のヒドロキシおよび／もしくはアルコキシ基で置換されており、前記アルコキシが、置換されていない、または好ましくは前記末端部において、１個もしくは数個のヒドロキシおよび／もしくはアルコキシ基、好ましくはアルコキシ基で置換されているアクリレートまたはメタクリレート、
・ブチルビニルエーテル、あるいは
・それらの混合物
である、項目１から９のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目１１）
前記モノマーＢが、ｎ−ブチルアクリレート、ｉｓｏ−デシルアクリレート、ｎ−デシルメタクリレート、ｎ−ドデシルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−（２−エトキシエトキシ）エチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−メトキシエチルアクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、グリコールメチルエーテルアクリレートエチレン、ブチルビニルエーテル、またはそれらの混合物である、項目１０に記載のコポリマー。
（項目１２）
前記モノマーＢが、ｎ−ブチルアクリレートまたはブチルビニルエーテルである、項目１１に記載のコポリマー。
（項目１３）
前記モノマーＢが、ｎ−ブチルアクリレートである、項目１２に記載のコポリマー。
（項目１４）
前記モノマーＣが、スチレンまたはその誘導体、アクリロニトリル、ｖｉｎａｚｅｎｅ（商標）（イミダゾールの誘導体、さらに詳細には２−ビニル−４，５−ジシアノイミダゾール）、メチルメタクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレート、アクリロイルモルホリン、フェニルメタクリレート、ビニルフェロセン、フェロセンメチルメタクリレートまたはそれらの混合物である、項目１から１３のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目１５）
前記モノマーＣが、スチレンまたはアクリロニトリルである、項目１４に記載のコポリマー。
（項目１６）
前記モノマーＣがスチレンである、項目１５に記載のコポリマー。
（項目１７）
モノマーＤとしてアクリルアミドジケトンを含む、項目１から１６のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目１８）
前記モノマーＡが、ポリエチレングリコールメチルアクリレートまたはポリエチレングリコールメチルメタクリレートであり、前記モノマーＢがｎ−ブチルアクリレートであり、前記モノマーＣがスチレンであり、好ましくは前記コポリマーが、次式
【化１３】
2019513869.tif 000007
を有し、式中、Ｒおよびｘは、項目６に定義した通りであり、ａ、ｂおよびｃは、項目１に定義した通りである、項目１から１７のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目１９）
前記コポリマーが、モノマーＤとしてアクリルアミドジケトンをさらに含み、好ましくは、前記コポリマーは、次式
【化１４】
2019513869.tif 000008
を有し、式中、Ｒおよびｘは、項目６に定義した通りであり、ａ、ｂおよびｃは、項目１に定義した通りであり、ｄは、項目２に定義した通りである、項目１から１８のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目２０）
前記コポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）が、約０℃から約２０℃の間、好ましくは約５℃から約１０℃の間である、項目１から１９のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目２１）
前記コポリマーのモル質量（Ｍｎ）が、約１００，０００ｇ／ｍｏｌから約３００，０００ｇ／ｍｏｌの間、好ましくは１５０，０００ｇ／ｍｏｌから約２００，０００ｇ／ｍｏｌの間である、項目１から２０のいずれか一項に記載のコポリマー。
（項目２２）
項目１から２１のいずれか一項に記載のコポリマーの、リチウムイオン電池電極用のバインダーとしての使用。
（項目２３）
項目１から２１のいずれか一項に記載のコポリマーを含むリチウムイオン電池電極用のバインダー。
（項目２４）
水に懸濁している項目１から２１のいずれか一項に記載のコポリマーを含むバインダー懸濁液。
（項目２５）
前記懸濁液の全重量に対して重量百分率で約１０％および約２０％、好ましくは約１０％から約１３％の間の前記コポリマーを含む、項目２４に記載のバインダー懸濁液。
（項目２６）
界面活性剤をさらに含む、項目２４または２５に記載のバインダー懸濁液。
（項目２７）
前記懸濁液の全重量に対して重量百分率で約３％から約７％の間の前記界面活性剤を含む、項目２６に記載のバインダー懸濁液。
（項目２８）
前記コポリマーが架橋されている、項目２４から２７のいずれか一項に記載のバインダー懸濁液。
（項目２９）
項目２４から２８のいずれか一項に記載のバインダー懸濁液を含むリチウムイオン電池電極用のバインダー。
（項目３０）
項目２４から２８のいずれか一項に記載のバインダー懸濁液の、前記リチウムイオン電池電極用のバインダーとしての使用。
（項目３１）
リチウムイオン電池用の電極を製造する方法であって、
ａ）項目２４から２８のいずれか一項に記載のバインダー懸濁液を形成するステップ、
ｂ）活物質を前記バインダー懸濁液に添加し、それによって前記電極用の懸濁液を形成するステップ、
ｃ）前記電極用の前記懸濁液を電極集電体の表面に塗布するステップ、および
ｄ）乾燥し、それによって前記電極集電体上に膜を形成するステップ
を含む方法。
（項目３２）
ステップａ）が、前記モノマーＤを介した前記コポリマーの架橋を含む、項目３０に記載の方法。
（項目３３）
ステップａ）が、前記モノマーＤの架橋用の架橋剤としてジヒドラジンまたはジヒドラジド化合物を使用する、項目３１に記載の方法。
（項目３４）
ステップａ）が、架橋剤としてジヒドラジドアジピン酸を使用する、項目３２に記載の方法。
（項目３５）
前記方法が、ステップｄ）後に、前記電極集電体を適切なサイズに切断するステップをさらに含む、項目３０から３３のいずれか一項に記載の方法。
（項目３６）
項目２４から２８のいずれか一項に記載のバインダー懸濁液を含み、リチウムイオン電池電極用の活物質をさらに含む、電極用の懸濁液。
（項目３７）
電極用の前記懸濁液の全乾燥重量に対して重量百分率で約８０％から約９５％の間、好ましくは約９０％から約９５％の間または約８０％から約９０％の間の前記活物質を含む、項目３６に記載の電極用の懸濁液。
（項目３８）
カーボンブラックをさらに含む、項目３６または３７に記載の電極用の懸濁液。
（項目３９）
電極用の前記懸濁液の前記全乾燥重量に対して重量百分率で約１％から約５％の間、好ましくは約３％のカーボンブラックを含む、項目３８に記載の電極用の懸濁液。
（項目４０）
炭素繊維をさらに含む、項目３６から３８のいずれか一項に記載の電極用の懸濁液。
（項目４１）
電極用の前記懸濁液の前記全乾燥重量に対して重量百分率で約１％から約５％の間、好ましくは約３％の炭素繊維を含む、項目４０に記載の電極用の懸濁液。
（項目４２）
電極用の前記懸濁液の前記全乾燥重量に対して重量百分率で約２％から約１５％の間、好ましくは約３％から約１０％の間、およびより好ましくは約５％から約１０％の間の前記コポリマーを含む、項目３６から４１のいずれか一項に記載の電極用の懸濁液。
（項目４３）
リチウムイオン電池用の電極であって、項目１から２１のいずれか一項に記載のコポリマーと少なくとも１種の活物質の混合物によって形成された膜を、その表面の少なくとも一部分、好ましくは全部にわたって有する電極集電体を含む電極。
（項目４４）
正極、負極、ならびに前記正極および前記負極と接触している電解液を含むリチウムイオン電池であって、前記正極および／または前記負極が、項目３８に定義した通りの本発明による電極であるリチウムイオン電池。
したがって、本発明は、
・約０．０１から約０．２０の間、好ましくは約０．０５から約０．１０の間で変動するモル比ａを有するモノマーＡ、
・約０．１５から約０．４の間、好ましくは約０．１５から約０．３０の間で変動するモル比ｂを有するモノマーＢ、および
・約０．５０から約０．７０の間、好ましくは約０．６０から約０．７０の間で変動するモル比ｃを有するモノマーＣ
を含むコポリマーであって、
モノマーＡが、低モル質量のポリ（エチレンオキシド）（ＰＯＥ）のペンダント型鎖を含む親水性モノマーであり、モノマーＢが、約−３０℃またはそれ未満のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する疎水性モノマーであり、モノマーＣが、モノマーＢより疎水性であり、約８０℃またはそれよりも高いガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、
前記モノマーが、
・親水性セグメント、
・疎水性セグメント、および
・親水性セグメントと疎水性セグメントの間に位置する中間セグメント
に組織化され、
中間セグメントが、親水性セグメントの親水性と疎水性セグメントの親水性の中ほどの親水性を有し、
親水性セグメントが、モノマーＡおよびモノマーＢの一部分を含み、中間セグメントおよび疎水性セグメントが、モノマーＢの残りおよびモノマーＣを含み、中間セグメントが、疎水性セグメントに比べてモノマーＢが富化されており、疎水性セグメントが、中間セグメントに比べてモノマーＣが富化されている、
コポリマーに関する。