【手続補正書】
【提出日】令和2年10月8日(2020.10.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコーンオイル処理ヒュームドシリカであって、
Ａ）疎水度が、６８体積％以上であり、
Ｂ）シリコーンオイルの固定化率が、６０質量％〜９５質量％であり、
Ｃ）トリメチロールプロパンポリオキシプロピレントリアミンと１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンとを質量比で９５：５で含むアミン組成物１００質量部に対して、６質量部の前記シリコーンオイル処理ヒュームドシリカを添加し、得られた組成物を２５℃で１時間放置した後の粘度が、４０００ｍＰａ・ｓ以上である、
という物性を有することを特徴とする、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項２】
比表面積が、５０ｍ２／ｇ〜１３０ｍ２／ｇであることを特徴とする、請求項１に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項３】
総炭素量が、５質量％〜８質量％であることを特徴とする、請求項１又は２に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項４】
金属不純物として、Ｎａ、Ｋ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ａｌを含み、前記金属不純物の含有量が、それぞれ０．１ｐｐｍ以下であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項５】
Ｄ）前記Ｃ）と同じ方法によって得られた組成物を用いて測定し、２５℃での恒温１時間後のチキソトロピーインデックス（ＴＩ）が、４．８以上であるという物性を更に有することを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項６】
Ｃ’）前記Ｃ）と同じ方法によって得られた組成物を用いて計算し、下記式における粘度残存率が、７０％以上であるという物性を更に有することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
粘度残存率（％）＝前記組成物の２５℃での恒温開始から３１時間後の粘度÷前記組成物の２５℃での恒温開始から１時間後の粘度×１００
【請求項７】
Ｄ’）前記Ｃ）と同じ方法によって得られた組成物を用いて計算し、下記式におけるＴＩ残存率が、４５％以上であるという物性を更に有することを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
ＴＩ残存率（％）＝前記組成物の２５℃での恒温開始から３１時間後のＴＩ÷前記組成物の２５℃での恒温開始から１時間後のＴＩ×１００
【請求項８】
アミン化合物を含むアミン系組成物を調製する添加剤として用いられる、請求項１〜７のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項９】
前記アミン系組成物が、２液型エポキシ系接着剤の硬化剤として用いられることを特徴とする、請求項８に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項１０】
前記シリコーンオイルの２５℃における粘度が５０〜２００ｃＳｔであることを特徴とする、請求項１〜９のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカの製造方法であって、
１５０℃〜３００℃の不活性ガス雰囲気下でヒュームドシリカの表面にシリコーンオイルを付着させた後、１５０℃〜３００℃の酸素含有ガス雰囲気下で高温処理を施して、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカを得るステップを含むことを特徴とする、方法。
【請求項１２】
前記酸素含有ガスの酸素濃度が、１２体積％以上であることを特徴とする、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記不活性ガス雰囲気の温度が２００℃〜３００℃であり、前記酸素含有ガス雰囲気の温度が２００℃〜３００℃であることを特徴とする、請求項１１または１２に記載の方法。
【請求項１４】
アミン化合物を含む２液型エポキシ系接着剤を調製する硬化剤として用いられる、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
好ましくは、上述シリコーンオイル処理ヒュームドシリカは更に以下の物性を有する。Ｄ）上述Ｃ）と同様にして得た組成物を用いて測定した、２５℃での恒温１時間後のチキソトロピーインデックス（ＴＩ）が４．８以上である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
最も好ましくは、上述シリコーンオイル処理ヒュームドシリカは更に以下の物性を有する。Ｄ’）上述Ｃ）と同様にして得た組成物を用いて求めた、下記式で示されるＴＩ残存率は４５％以上である。
ＴＩ残存率（％）＝上述組成物が２５℃での恒温開始から３１時間後のＴＩ÷上述組成物が２５℃での恒温開始から１時間後のＴＩ×１００
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
好ましくは、上述シリコーンオイル処理ヒュームドシリカは更に以下の物性を有する。Ｃ’）上述Ｃ）と同様にして得た組成物を用いて求めた、下記式で示される粘度残存率が７０％以上である。
粘度残存率（％）＝上述組成物が２５℃での恒温開始から３１時間後の粘度÷上述組成物が２５℃での恒温開始から１時間後の粘度×１００
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
最も好ましくは、上述シリコーンオイル処理ヒュームドシリカは更に以下の物性を有する。Ｄ）上述Ｃ）と同様にして得た組成物を用いて測定した、２５℃での恒温１時間後のチキソトロピーインデックス（ＴＩ）が４．８以上である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
更に、上述シリコーンオイル処理ヒュームドシリカは以下の物性を有する。Ｄ’）上述Ｃ）と同様にして得た組成物を用いて求めた、下記式で示されるＴＩ残存率は４５％以上である。
ＴＩ残存率（％）＝上述組成物が２５℃での恒温開始から３１時間後のＴＩ÷上述組成物が２５℃での恒温開始から１時間後のＴＩ×１００
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
最も好ましくは、上述シリコーンオイル処理ヒュームドシリカは更に以下の物性を有する。Ｃ’）上述Ｃ）と同様にして得た組成物を用いて求めた、下記式で示される粘度残存率が７０％以上である。
粘度残存率（％）＝上述組成物が２５℃での恒温開始から３１時間後の粘度÷上述組成物が２５℃での恒温開始から１時間後の粘度×１００
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
ここで、Ａ）疎水度は、６８体積％以上であり、好ましくは７０体積％以上である。このように高い疎水度を有することは、ヒュームドシリカの表面がシリコーンオイルで高度に表面処理されたことを意味し、各種のアミン系組成物への分散性の向上させるために必要である。シリカの疎水度が低いとアミン系組成物の粘度が低くなり好ましくない。疎水度の上限は特に制限されるものではないが、通常は好適には８０体積％以下であり、より好適には７５体積％以下である。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
＜総炭素量相当シリコーンオイル量Ｔ（Ｏｉｌ）＞
まず、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．１ｇを、燃焼法による炭素含有量測定装置（株式会社住化分析センター製スミグラフＮＣ−２２Ｆ）により測定することで、シリコーンオイル総炭素量Ｔ（Ｃａｒｂｏｎ）〔ｇ〕を求める。次に、下式（２）により、総炭素量相当シリコーンオイル量Ｔ（Ｏｉｌ）［ｇ］を求める。
式（２）  Ｔ（Ｏｉｌ）＝Ｔ（ｃａｒｂｏｎ）×使用したシリコーンオイルの分子量／使用したシリコーンオイル１分子中の炭素量
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
ここで、使用したシリコーンオイルの分子量、および、使用したシリコーンオイル１分子中の炭素量は、シリコーンオイルの主鎖の単位構造当りの値として計算できる。これは下式（３）も同様である。
なお、シリコーンオイル総炭素量Ｔが〔ｗｔ％〕で表される場合、この値は、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．１ｇに対するシリコーンオイル総炭素量Ｔ〔ｇ〕の質量割合を意味する。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
＜固定化シリコーンオイル量Ｆ（Ｏｉｌ）＞
まず、容量５０ｍｌ遠心管に、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．５ｇとノルマルヘキサン３２ｍｌとを入れ、超音波洗浄（ヤマト科学製超音波洗浄器１５１０ＨＭＴＨ）にて９０Ｗの強度で３０分間超音波を印加することで懸濁液を得る。この懸濁液を遠心分離して、固相を分離回収する。回収した固相に対してノルマルヘキサン３２ｍｌを加えて超音波処理および遠心分離の操作を３回繰り返して固相（表面に結合した固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカ）を得る。次にこの固相を減圧乾燥（１２０℃、１２時間）して乾燥粉末を得、その重量を測定して前記固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカの全重量［ｇ］を測定する。この固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカから０．１ｇをサンプリングし、その炭素含有量を、燃焼法による炭素含有量測定装置（株式会社住化分析センター製スミグラフＮＣ−２２Ｆ）により測定して、固定化シリコーンオイル炭素量Ｆ（Ｃａｒｂｏｎ）［ｇ］を求める。次に、下式（３）により、固定化シリコーンオイル量Ｆ（Ｏｉｌ）［ｇ］を求める。
式（３）  Ｆ（Ｏｉｌ）＝Ｆ（ｃａｒｂｏｎ）×使用したシリコーンオイルの分子量／使用したシリコーンオイル１分子中の炭素量×固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカの全重量［ｇ］／０．１［ｇ］×０．１［ｇ］／０．５［ｇ］
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
上記式（３）では、前段の、「Ｆ（ｃａｒｂｏｎ）×使用したシリコーンオイルの分子量／使用したシリコーンオイル１分子中の炭素量」で、固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカ０．１ｇに対する、固定化シリコーンオイル量（暫定Ｆ（Ｏｉｌ））が算出される。しかし、この値は、前記「固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカ０．１ｇ」に対する固定化シリコーンオイル量であるため、これを「シリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．１ｇ」に対する、固定化シリコーンオイル量に補正する必要がある。このため、式（３）の後段では、上記算出された暫定Ｆ（Ｏｉｌ）に、「固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカの全重量［ｇ］／０．１［ｇ］×０．１［ｇ］／０．５［ｇ］」を乗じ、目的とする固定化シリコーンオイル量Ｆ（Ｏｉｌ）を算出するものである。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
また、式（１）〜（４）中に示す数値パラメーター：Ｔ（Ｏｉｌ）、Ｆ（Ｏｉｌ）、Ｉ（Ｏｉｌ）、Ｔ（ｃａｒｂｏｎ）、Ｆ（ｃａｒｂｏｎ）は、燃焼法による測定に用いたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．１ｇ当りの値［ｇ］である。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
これらの数値パラメーターの値［ｇ］を、測定に用いたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカの作製に使用した原料ヒュームドシリカの単位表面積当りの値［ｇ／ｍ２］に換算する場合は、下式（５）に示す換算係数Ｃ［ｍ２］で割ればよい。また、値を［ｍｇ／ｍ２］に換算する場合は、［ｇ／ｍ２］の数値に１０００をかければよい。この換算係数Ｃは、燃焼法による測定に用いたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．１ｇ当りにおけるヒュームドシリカ粒子本体の表面積を意味する。
式（５）  Ｃ＝Ｍｂ×Ｓ
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
式（５）中、Ｍｂは、燃焼法による測定に用いたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカの質量（０．１ｇ）から総炭素量相当シリコーンオイル量Ｔ（Ｏｉｌ）［ｇ］を差し引いた値（測定に用いたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．１ｇからシリコーンオイルを除外した後のシリカ粒子本体の質量）［ｇ］を表し、Ｓは、測定に用いたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカの作製に使用した原料ヒュームドシリカの比表面積［ｍ２／ｇ］を表す。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
原料ヒュームドシリカの比表面積Ｓが不明である場合には、以下の手順で求めることができる。まず、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカを６５０℃以上で２時間以上加熱することにより、固定化シリコーンオイルおよび遊離シリコーンオイルを加熱分解させる。これにより、シリコーンオイルを表面から除去したシリカ粒子本体（すなわち、原料ヒュームドシリカ）を得る。続いて、加熱処理により得られたシリカ粒子本体について、その比表面積をＢＥＴ１点法で測定することで原料ヒュームドシリカの比表面積Ｓが求められる。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６５】
さらに、本実施形態シリコーンオイル処理ヒュームドシリカは、前記Ｂ）シリコーンオイル固定化率が高く増粘安定性に優れることに関し、Ｃ’）前記Ｃ）と同様にして得た組成物を用いて求めた、下記式で示される粘度残存率が好適には７０％以上、より好適には７２％以上であるのが好ましい。
粘度残存率（％）＝２５℃での恒温開始から３１時間後の粘度÷２５℃での恒温開始から１時間後の粘度×１００  
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６６】
上記粘度残存率を求める式において、２５℃での恒温開始から３１時間後及び２５℃での恒温開始から１時間後の各粘度は、前記ＢＬ型粘度計による測定値である。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
上記ＴＩ残存率を求める式において、２５℃での恒温開始から３１時間後及び２５℃での恒温開始から１時間後の各ＴＩは、前記ＢＬ型粘度計による測定値である。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８５】
本実施形態のシリコーンオイル処ヒュームド理シリカは、疎水性のシリカとして、電子材料用や建材用など様々な用途において、機能材料への配合用として制限なく使用できる。前記アミン系組成物への優れた増粘効果を勘案すれば、アミン化合物を（主成分として）含むアミン系組成物に配合される添加剤用途が望ましい。より好適には、エポキシ樹脂（特に、電子材料用途等での２液型エポキシ系接着剤用）のアミン硬化剤への配合用の添加剤として本実施形態のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカを用いることであり、この用途に本実施形態のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカを用いれば、高粘度で垂れ難く作業性に優れるものが得られ有利である。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８６】
２液型エポキシ系接着剤のアミン硬化剤としては、本実施形態のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカにおいて、その増粘性の良好さを規定したＣ）要件で、その典型態様として採択した、前記Ｃ）トリメチロールプロパンポリオキシプロピレントリアミン（２５℃での動粘度が７２ｃＳｔ）：１、３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン＝９５：５質量比、からなるものが最も好ましい。また、これ以外でも、アミン化合物を主成分とする、アミン硬化剤であれば公知のものが制限なく本実施形態のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカの配合対象にできる。また、２液型エポキシ系接着剤のアミン硬化剤以外の各種用途で利用できるアミン系組成物にも本実施形態のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカを適宜配合できる。
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９３】
（シリコーンオイル固定化率ＦＲ［％］の測定）
下式（１）で表される値として求めた。
式（１）  ＦＲ＝１００×Ｆ（Ｏｉｌ）／Ｔ（Ｏｉｌ）
式（１）中、Ｆ（Ｏｉｌ）は、固定化シリコーンオイル量［ｇ］を表し、Ｔ（Ｏｉｌ）は、総炭素量相当シリコーンオイル量［ｇ］を表す。ここで、Ｆ（Ｏｉｌ）及びＴ（Ｏｉｌ）は以下の測定により求めた。
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９４】
＜総炭素量相当シリコーンオイル量Ｔ（Ｏｉｌ）＞
まず、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．１ｇを、燃焼法による炭素含有量測定装置（株式会社住化分析センター製スミグラフＮＣ−２２Ｆ）により測定することで、シリコーンオイル総炭素量Ｔ（Ｃａｒｂｏｎ）〔ｇ〕を求めた。次に、下式（２）により、総炭素量相当シリコーンオイル量Ｔ（Ｏｉｌ）［ｇ］を求めた。
式（２）  Ｔ（Ｏｉｌ）＝Ｔ（ｃａｒｂｏｎ）×使用したシリコーンオイルの分子量／使用したシリコーンオイル１分子中の炭素量
【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９６】
＜固定化シリコーンオイル量Ｆ（Ｏｉｌ）＞
まず、容量５０ｍｌ遠心管に、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカ０．５ｇとノルマルヘキサン３２ｍｌとを入れ、超音波洗浄（ヤマト科学製超音波洗浄器１５１０ＨＭＴＨ）にて９０Ｗの強度で３０分間超音波を印加することで懸濁液を得た。この懸濁液を遠心分離して、固相を分離回収した。回収した固相に対してノルマルヘキサン３２ｍｌを加えて超音波処理および遠心分離の操作を３回繰り返して固相（表面に結合した固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカ）を得た。次にこの固相を減圧乾燥（１２０℃、１２時間）して乾燥粉末を得、その重量を測定して前記固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカの全重量［ｇ］を測定した。この固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカから０．１ｇをサンプリングし、その炭素含有量を、燃焼法による炭素含有量測定装置（株式会社住化分析センター製スミグラフＮＣ−２２Ｆ）により測定して、固定化シリコーンオイル炭素量Ｆ（Ｃａｒｂｏｎ）［ｇ］を求めた。次に、下式（３）により、固定化シリコーンオイル量Ｆ（Ｏｉｌ）［ｇ］を求めた。
式（３）  Ｆ（Ｏｉｌ）＝Ｆ（ｃａｒｂｏｎ）×使用したシリコーンオイルの分子量／使用したシリコーンオイル１分子中の炭素量×固定化シリコーンオイルのみが残留するシリカの全重量［ｇ］／０．１［ｇ］×０．１［ｇ］／０．５［ｇ］
【手続補正２５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９８】
（粘度、ＴＩ測定）
トリメチロールプロパンポリオキシプロピレントリアミン（ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製  ＪＥＦＡＭＩＮ  Ｔ−４０３、２５℃での動粘度が７２ｃＳｔ）１９０質量部と、１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン（三菱瓦斯化学社製）１０質量部（質量比９５：５）とを含むアミン組成物にシリコーンオイル処理ヒュームドシリカを１２質量部（アミン組成物１００質量％に対し、６質量％）をガラス棒にて混合し、３分間放置した。その後、高速分散機（ＰＲＩＭＩＸ社ホモディスパー  モデル２．５、分散盤径４０ｍｍ）にて４０００ｒｐｍで１０分間分散を行った。２５℃で１時間恒温後、ＢＬ型粘度計（東機産業社製  ＶＩＳＣＯＭＥＴＥＲ  ＢＬ）にサンプルを入れ粘度測定を行った。恒温開始から３１時間後についても測定を実施した。粘度は、ＢＬ型粘度計６０ｒｐｍでの測定値（ｍＰａ・ｓ）であり、ＴＩは下記式で求めた。
ＴＩ＝６ｒｐｍでの粘度÷６０ｒｐｍでの粘度×１０
【手続補正２６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１００
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１００】
（垂れ試験）
エポキシ樹脂（ＨＥＸＩＯＮ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．社製エピコート８２８）１ｋｇにシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ５３ｇを添加し、シリコーンオイル処理ヒュームドシリカが分散するまで約１時間攪拌した。また、アミン硬化剤（ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製  ＪＥＦＡＭＩＮ  Ｔ−４０３）１ｋｇにシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ５３ｇを添加し、シリカが分散するまで約１時間攪拌した。調整したエポキシ樹脂とアミン硬化剤を体積比１：１で混合し、スプレーガンを通して壁に対して左から右へ水平方向に３０ｃｍ塗布し、垂れ具合を確認した。垂れ防止効果が低いものは重力に逆らえず下に垂れるが、垂れ防止効果が高いものは垂れずに塗布した状態の保持が可能であった。
【手続補正２７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０４】
実施例２〜４
実施例１において、使用するシリコーンオイルの粘度、及びヒュームドシリカの比表面積を、表１に示したように変更する以外は、実施例１と同様の方法で実施した。得られたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカの物性は表１及び表２に、金属不純物量を表３に記載した。
【手続補正２８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０５】
実施例５
実施例１において、容器内の置換を酸素濃度１５体積％とした以外は、実施例１と同様に操作を実施した。得られたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ等の物性は表１及び表２に、金属不純物量を表３に記載した。
【手続補正２９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０６】
比較例１
実施例１において、シリコーンオイル噴霧後の空気置換を行わず、噴霧後、１時間２６０℃で保持してからそのまま窒素雰囲気中で２６０℃で１時間保持した以外は、実施例１と同様の操作を実施した。得られたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ等の物性は表１及び表２に、金属不純物量を表３記載した。
【手続補正３０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０７】
比較例２
比較例１において、表面処理で使用するシリコーンオイル量を１６０ｇ（ヒュームドシリカ１００質量部に対して４０質量部）に変更する以外は、比較例１と同様の操作を実施した。得られたシリカのシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ等の物性は表１及び表２に、金属不純物量を表３に記載した。
【手続補正３１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０８】
比較例３
比較例１において、シリコーンオイルの噴霧後、１時間２６０℃での保持してからの窒素雰囲気中での高温処理を、３１０℃で２時間とした以外、比較例１と同様の操作を実施した。得られたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ等の物性は表１及び表２に、金属不純物量を表３に記載した。
【手続補正３２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０９】
比較例４
実施例１において、ヒュームドシリカの比表面積を表１の通りに変更した以外、実施例１と同様にしてシリコーンオイル処理ヒュームドシリカを得た。得られたシリコーンオイル処理ヒュームドシリカ等の物性は表１及び表２に、金属不純物量を表３に記載した。
【手続補正３３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１１】
【表１】
2020515489.tif 000001
【手続補正３４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１６】
本発明のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカは、２液型エポキシ系接着剤に使われるアミン硬化剤に適用でき、高粘度、垂れ防止、操作が簡単の特徴を持っている。原料のヒュームドシリカは、金属不純物が極めて少ない為、特に電子材料用等のエポキシ樹脂接着剤に適用する。
【手続補正３５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１７】
従って、本発明のシリコーンオイル処理ヒュームドシリカはアミン化合物に混合する際、良い増粘性及び増粘安定性が得られ、２液型エポキシ系接着剤のアミン組成物にも使用出来る。製造が簡単、コストが低い。