【事件の表示】
　特願２００８−５５５７０９「薄いガラスの微小板をベースとする耐候安定性真珠光沢顔料およびそれを調製するためのプロセス」拒絶査定不服審判事件〔平成１９年　９月　７日国際公開、ＷＯ２００７／０９８８９７、平成２１年　７月３０日国内公表、特表２００９−５２７６０５〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
　
第１　手続の経緯
　本願は、平成１９年２月２３日（パリ条約に基づく優先権主張２００６年２月２４日　ドイツ（DE））を国際出願日とする特許出願であって、平成２４年３月１３日付けの拒絶理由の通知に対し、同年９月２７日に意見書が提出されるとともに手続補正がなされたが、平成２５年６月２４日付けで拒絶査定がなされ、これに対して、同年１１月１日に拒絶査定不服審判の請求がなされるとともに、その請求と同時に特許請求の範囲を補正する手続補正がなされたが、平成２６年２月１４日付けで前置報告がなされ、同年６月１２日、同年１１月３日、及び、同年１１月３０日に上申書が提出されたものである。
第２　補正の適否・本願発明
　１　補正の適否
　（１）　補正の内容
　平成２５年１１月１日に提出された手続補正書による手続補正（以下、「本件補正」という。）は、特許請求の範囲について、
　本件補正前には、
　「【請求項１】
　高屈折の金属酸化物でコーティングされたガラスフレークをベースとし、そのトップの金属酸化物層の上に保護コートを有する耐候安定性真珠光沢顔料であって、
ガラスフレークが５０ｎｍ〜５００ｎｍの平均厚みを有し、それに対して、
Ａ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびにＳｉＯ２の保護コートを適用するか、
または
Ｂ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびに酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムを含む第一の保護コーティングとＳｉＯ２の第二の保護コーティングとを含む保護コートを適用し、そして
Ａ）またはＢ）における保護コート中のＳｉＯ２層に有機化学的表面コーティングとして、少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランと、官能性結合基を含まない少なくとも１種のシランとを含む有機官能性シランが適用されていることを特徴とする、耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２】
　ガラスフレークが、６０ｎｍ〜３５０ｎｍの平均厚みを示すことを特徴とする、請求項１に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項３】
　ＳｉＯ２層が、焼成された酸化物層ではないことを特徴とする、請求項１または請求項２に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項４】
　ＳｉＯ２層が、１ｎｍ〜５０ｎｍの平均厚みを有することを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項５】
　ＳｉＯ２層が、真珠光沢顔料の全重量を基準にして、０．５％〜１０重量％のＳｉＯ２を含むことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。　　【請求項６】
　有機化学的表面コーティングが、ＳｉＯ２で、または、酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムならびにＳｉＯ２でコーティングされた真珠光沢顔料の全重量を基準にして、０．１％〜６重量％の量の１種または複数のシランを含むことを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項７】
　有機化学的表面コーティングが、ＡＭＭＯ（３−アミノプロピル−トリメトキシシラン）とＧＬＹＭＯ（３−グリシジルオキシプロピル−トリメトキシシラン）との混合物ではないことを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項８】
　有機化学的表面コーティングのために使用されるシランが、水に不溶性または難溶性のシランであることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項９】　有機化学的表面コーティングが、保護コートに共有結合的に結合されていることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１０】
　少なくとも１個の官能性結合基が、アクリレート、メタクリレート、ビニル、アミノ、シアネート、イソシアネート、エポキシ、ヒドロキシ、チオール、ウレイド、カルボキシル基、およびそれらを混合したものからなる群より選択されることを特徴とする、請求項１〜９のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１１】
　少なくとも１個の官能性結合基を含むシランが、アミノシランであることを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１２】
　少なくとも１個の官能性結合基を含むシランが、モノマーであることを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１３】
　少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランが、５０％以下の程度で前加水分解されたシランであることを特徴とする、１〜１０のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１４】
　少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランが、前加水分解されていないシランであることを特徴とする、請求項１３に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１５】
　官能性結合基を含まない少なくとも１種のシランが、水に不溶性または難溶性のシランであることを特徴とする、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１６】
　官能性結合基を含まないシランが、アルキルシランであることを特徴とする、請求項１５に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項１７】
　アルキルシランが、構造式（Ｉ）のアルキルシランを使用して適用されたアルキルシランであることを特徴とする、請求項１６に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　Ｒ（４−ｚ）Ｓｉ（Ｘ）ｚ　　（Ｉ）
［式中、
Ｒは、置換または非置換で、直鎖状または分岐状の１０〜２２個の炭素原子を含むアルキル鎖であり、
Ｘは、ハロゲンおよび／またはアルコキシ基を表し、そして
ｚは、１〜３の整数である］
　　【請求項１８】
　官能性結合基を含まないシランが、構造式（ＩＩ）を示すことを特徴とする、請求項１５に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　（Ｒ１−Ｘ−［Ａ−Ｙ］ｎ−Ｂ）（４−ｚ）Ｓｉ（ＯＲ２）ｚ　　（ＩＩ）
［式中、
ｎは、１〜１００を表し、
ｚは、１〜３の整数であり、
Ｒ１は、ハロゲンによって置換されていてもよい、１〜１２個の炭素を含む直鎖状または分岐状のアルキル；６〜１２個の炭素を含むアリール；または、１〜６個の炭素を含むアルキルおよび／またはハロゲンによって置換されていてもよい６〜１２個の炭素を含むアリールを表し、
Ｒ２は、１〜６個の炭素を含む直鎖状または分岐状のアルキルを表し、
ＡおよびＢは、独立して、１〜１２個の炭素を含む直鎖状または分岐状のアルキレン；６〜１２個の炭素を含むアリーレン；または、１〜６個の炭素を含むアルキルおよび／またくはハロゲンによって置換されていてもよい６〜１２個の炭素を含むアリーレンを含む２価の基を表し；そして
ＸおよびＹは、独立して、ＯまたはＳを表す］
　　【請求項１９】
　Ｒ１およびＲ２が、独立して、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、フェニル、ビフェニル、ナフチル、およびそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項１８に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２０】
　ＡおよびＢが、独立して、エチレン、プロピレン、１−ブチレン、２−ブチレン、１〜６個の炭素を含むアルキルによって置換されていてもよいフェニレン、およびそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項１８または請求項１９に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２１】
　シランが、決められたｎの値を有する純品の状態で存在していても、または、ｎが異なった値のものの混合物で存在していてもよいことを特徴とする、請求項１８〜２０のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２２】
　有機官能性シランが、それをＳｉＯ２層に適用する前には、モノマー、オリゴマー、またはポリマーの形態で存在していることを特徴とする、請求項１〜２０のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２３】
　有機官能性シランが、それをＳｉＯ２層に適用する前には、モノマーの形態で存在していることを特徴とする、請求項２２に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２４】
　保護コートＢ中のセリウムの割合が、いずれも顔料の全重量を基準にして、０．０５％〜３．０重量％であることを特徴とする、請求項１〜２３のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２５】
　保護コートＢ中のセリウムの割合が、いずれも顔料の全重量を基準にして、０．１％〜１．０重量％であることを特徴とする、請求項２４に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２６】
　保護コートＢ中のセリウムの割合が、いずれも顔料の全重量を基準にして、０．２％〜０．７重量％であることを特徴とする、請求項２５に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２７】
　ガラスフレークが、１層または複数の金属酸化物層を含むことを特徴とする、請求項１〜２６のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２８】
　１層または複数の金属酸化物層が、１層または複数の酸化スズの層であることを特徴とする、請求項２７に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項２９】
　ガラスフレークが、１層または複数の金属酸化物層を含み、１層または複数の金属酸化物層でコーティングされた微小板形状の基材が焼成されていることを特徴とする、請求項２７に記載の耐候安定性真珠光沢顔料。
　　【請求項３０】
　請求項１〜２９のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料を調製するためのプロセスであって、以下の：
（ａ）液相中で、１．８より高い屈折率を有する金属酸化物でコーティングされたガラスフレークの懸濁液を作る工程、
（ｂ１）工程（ａ）において懸濁されたガラスフレークに、ＳｉＯ２の保護コートを適用する工程、
または
（ｂ２）工程（ａ）において懸濁されたガラスフレークに、酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムの第一の保護コーティングならびにＳｉＯ２の第二の保護コーティングを含む保護コートを適用する工程、
（ｃ）工程（ｂ１）または（ｂ２）で製造されたＳｉＯ２のトップの保護コーティングに、有機化学的表面コーティングを適用する工程、
を含むプロセス。
　　【請求項３１】
　工程（ａ）における液相が、有機溶媒を優越した量で含むことを特徴とする、請求項３０に記載のプロセス。
　　【請求項３２】
　有機溶媒が、５０重量％未満の水を含んだ有機溶媒であることを特徴とする、請求項３１に記載のプロセス。
　　【請求項３３】
　有機溶媒に可溶性のセリウム化合物を使用して、工程（ｂ２）において製造される酸化セリウムおよび／または水酸化セリウム層を、場合によっては塩基または酸を添加して、適用することを特徴とする、請求項３０〜３２のいずれか１項に記載のプロセス。
　　【請求項３４】
　可溶性のセリウム化合物が、酢酸セリウム（ＩＩＩ）、オクタン酸セリウム（ＩＩＩ）、セリウム（ＩＩＩ）アセチルアセトネート、硝酸セリウム（ＩＩＩ）、塩化セリウム（ＩＩＩ）、硝酸アンモニウムセリウム（ＩＶ）またはそれらの混合物であることを特徴とする、請求項３３に記載のプロセス。
　　【請求項３５】
　工程（ｂ１）または（ｂ２）において、ＳｉＯ２層が、テトラアルコキシシランの添加および場合によっては水の添加で、コーティングされた顔料に適用されることを特徴とする、請求項３０に記載のプロセス。
　　【請求項３６】
　テトラアルコキシシランが、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テトラブトキシシラン、およびそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項３５に記載のプロセス。
　　【請求項３７】
　工程（ｂ１）または（ｂ２）におけるＳｉＯ２コーティング操作の間に、さらなる窒素含有塩基が添加されることを特徴とする、請求項３０〜３６のいずれか１項に記載のプロセス。
　　【請求項３８】
　工程（ｃ）において、ＳｉＯ２層を備えた顔料を、優越した量の有機溶媒を含む液相中に取り込み、次いで有機化学的手段によって表面をコーティングすることを特徴とする、請求項３０〜３７のいずれか１項に記載のプロセス。
　　【請求項３９】
　工程（ａ）において、ガラスフレークを、水中、または水性が優越する媒体中に懸濁させ、
そして
工程（ｂ１）または（ｂ２）において、ＳｉＯ２層が、水ガラスのような水性ケイ酸塩溶液を用いて適用されることを特徴とする、請求項３０〜３８のいずれか１項に記載のプロセス。
　　【請求項４０】
　有機溶媒が、酢酸エチル、アルコールたとえばメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、２−メチルプロパノール、２−メトキシプロパノール、ブチルグリコール、またはそれらの混合物であることを特徴とする、請求項３１〜３９のいずれか１項に記載のプロセス。
　　【請求項４１】　コーティング、塗料、粉体ベースの塗料、印刷インキ、プラスチック材料、および化粧品の調製における、請求項１〜２９のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料の使用。
　　【請求項４２】
　耐候性自動車用ラッカー、さらには、粉体ベースの塗料、ならびに耐候性屋外用途および建築表面仕上げ用途のためのコーティングにおける、請求項１〜２９のいずれか１項に記載の耐候安定性真珠光沢顔料の使用。
　　【請求項４３】
　請求項１〜２９のいずれか１項に記載の真珠光沢顔料を含むコーティングを用いて得られる、対象物。
　　【請求項４４】
　対象物が、車体または建築表面仕上げ要素であることを特徴とする、請求項４３に記載の対象物。」
とあったものを、本件補正後は、
　「【請求項１】
　高屈折の金属酸化物でコーティングされたガラスフレークをベースとし、そのトップの金属酸化物層の上に保護コートを有する耐候安定性真珠光沢顔料であって、
ガラスフレークが５０ｎｍ〜５００ｎｍの平均厚みを有し、それに対して、
Ａ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびにＳｉＯ２の保護コートを適用するか、
または
Ｂ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびに酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムを含む第一の保護コーティングとＳｉＯ２の第二の保護コーティングとを含む保護コートを適用し、そして
Ａ）またはＢ）における保護コート中のＳｉＯ２層に有機化学的表面コーティングとして、少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランと、官能性結合基を含まない少なくとも１種のシランとを含む有機官能性シランが適用されてい
て、かつ、ＳｉＯ
２
層が、焼成された酸化物層ではない
　　【請求項２】
　ガラスフレークが、６０ｎｍ〜３５０ｎｍの平均厚みを示すことを特徴とする、請求項１に記載の耐候安定性真珠光沢顔料
。
　　【請求項３】
　ＳｉＯ２層が、１ｎｍ〜５０ｎｍの平均厚みを有することを特徴とする、請求項１
または請求項２
　　【請求項４】
　ＳｉＯ２層が、真珠光沢顔料の全重量を基準にして、０．５％〜１０重量％のＳｉＯ２を含むことを特徴とする、請求項１〜
３
　　【請求項５】
　有機化学的表面コーティングが、ＳｉＯ２で、または、酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムならびにＳｉＯ２でコーティングされた真珠光沢顔料の全重量を基準にして、０．１％〜６重量％の量の１種または複数のシランを含むことを特徴とする、請求項１〜
４
　　【請求項６】
　有機化学的表面コーティングが、ＡＭＭＯ（３−アミノプロピル−トリメトキシシラン）とＧＬＹＭＯ（３−グリシジルオキシプロピル−トリメトキシシラン）との混合物ではないことを特徴とする、請求項１〜
５
　　【請求項７】
　有機化学的表面コーティングのために使用されるシランが、水に不溶性または難溶性のシランであることを特徴とする、請求項１〜
５
　　【請求項８】
　有機化学的表面コーティングが、保護コートに共有結合的に結合されていることを特徴とする、請求項１〜
７
　　【請求項９】
　少なくとも１個の官能性結合基が、アクリレート、メタクリレート、ビニル、アミノ、シアネート、イソシアネート、エポキシ、ヒドロキシ、チオール、ウレイド、カルボキシル基、およびそれらを混合したものからなる群より選択されることを特徴とする、請求項１〜
８
　　【請求項１０】
　少なくとも１個の官能性結合基を含むシランが、アミノシランであることを特徴とする、請求項１〜
９
　　【請求項１１】
　少なくとも１個の官能性結合基を含むシランが、モノマーであることを特徴とする、請求項１〜
９
　　【請求項１２】
　少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランが、５０％以下の程度で前加水分解されたシランであることを特徴とする、
請求項
９
　　【請求項１３】
　少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランが、前加水分解されていないシランであることを特徴とする、請求項
１２
　　【請求項１４】
　官能性結合基を含まない少なくとも１種のシランが、水に不溶性または難溶性のシランであることを特徴とする、請求項１〜
１３
　　【請求項１５】
　官能性結合基を含まないシランが、アルキルシランであることを特徴とする、請求項
１４
　　【請求項１６】
　アルキルシランが、構造式（Ｉ）のアルキルシランを使用して適用されたアルキルシランであることを特徴とする、請求項
１５
　Ｒ（４−ｚ）Ｓｉ（Ｘ）ｚ　　（Ｉ）
［式中、
Ｒは、置換または非置換で、直鎖状または分岐状の１０〜２２個の炭素原子を含むアルキル鎖であり、
Ｘは、ハロゲンおよび／またはアルコキシ基を表し、そして
ｚは、１〜３の整数である］
　　【請求項１７】
　官能性結合基を含まないシランが、構造式（ＩＩ）を示すことを特徴とする、請求項
１４
　（Ｒ１−Ｘ−［Ａ−Ｙ］ｎ−Ｂ）（４−ｚ）Ｓｉ（ＯＲ２）ｚ　　（ＩＩ）
［式中、
ｎは、１〜１００を表し、
ｚは、１〜３の整数であり、
Ｒ１は、ハロゲンによって置換されていてもよい、１〜１２個の炭素を含む直鎖状または分岐状のアルキル；６〜１２個の炭素を含むアリール；または、１〜６個の炭素を含むアルキルおよび／またはハロゲンによって置換されていてもよい６〜１２個の炭素を含むアリールを表し、
Ｒ２は、１〜６個の炭素を含む直鎖状または分岐状のアルキルを表し、
ＡおよびＢは、独立して、１〜１２個の炭素を含む直鎖状または分岐状のアルキレン；６〜１２個の炭素を含むアリーレン；または、１〜６個の炭素を含むアルキルおよび／またくはハロゲンによって置換されていてもよい６〜１２個の炭素を含むアリーレンを含む２価の基を表し；そして
ＸおよびＹは、独立して、ＯまたはＳを表す］
　　【請求項１８】
　Ｒ１およびＲ２が、独立して、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、フェニル、ビフェニル、ナフチル、およびそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項
１７
　　【請求項１９】
　ＡおよびＢが、独立して、エチレン、プロピレン、１−ブチレン、２−ブチレン、１〜６個の炭素を含むアルキルによって置換されていてもよいフェニレン、およびそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項
１７
１８
　　【請求項２０】　シランが、決められたｎの値を有する純品の状態で存在していても、または、ｎが異なった値のものの混合物で存在していてもよいことを特徴とする、請求項
１７
１９
　　【請求項２１】
　有機官能性シランが、それをＳｉＯ２層に適用する前には、モノマー、オリゴマー、またはポリマーの形態で存在していることを特徴とする、請求項１〜
１９
　　【請求項２２】
　有機官能性シランが、それをＳｉＯ２層に適用する前には、モノマーの形態で存在していることを特徴とする、請求項
２１
　　【請求項２３】
　保護コートＢ中のセリウムの割合が、いずれも顔料の全重量を基準にして、０．０５％〜３．０重量％であることを特徴とする、請求項１〜
２２
　　【請求項２４】
　保護コートＢ中のセリウムの割合が、いずれも顔料の全重量を基準にして、０．１％〜１．０重量％であることを特徴とする、請求項
２３
　　【請求項２５】
　保護コートＢ中のセリウムの割合が、いずれも顔料の全重量を基準にして、０．２％〜０．７重量％であることを特徴とする、請求項
２４
　　【請求項２６】
　ガラスフレークが、１層または複数の金属酸化物層を含むことを特徴とする、請求項１〜
２５
　　【請求項２７】
　１層または複数の金属酸化物層が、１層または複数の酸化スズの層であることを特徴とする、請求項
２６
　　【請求項２８】
　ガラスフレークが、１層または複数の金属酸化物層を含み、１層または複数の金属酸化物層でコーティングされた微小板形状の基材が焼成されていることを特徴とする、請求項
２６
　　【請求項２９】
　請求項１〜
２８
（ａ）液相中で、１．８より高い屈折率を有する金属酸化物でコーティングされたガラスフレークの懸濁液を作る工程、
（ｂ１）工程（ａ）において懸濁されたガラスフレークに、ＳｉＯ２の保護コートを適用する工程、
または
（ｂ２）工程（ａ）において懸濁されたガラスフレークに、酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムの第一の保護コーティングならびにＳｉＯ２の第二の保護コーティングを含む保護コートを適用する工程、
（ｃ）工程（ｂ１）または（ｂ２）で製造されたＳｉＯ２のトップの保護コーティングに、有機化学的表面コーティングを適用する工程、
を含むプロセス。
　　【請求項３０】
　工程（ａ）における液相が、有機溶媒を優越した量で含むことを特徴とする、請求項
２９
　　【請求項３１】
　有機溶媒が、５０重量％未満の水を含んだ有機溶媒であることを特徴とする、請求項
３０
　　【請求項３２】
　有機溶媒に可溶性のセリウム化合物を使用して、工程（ｂ２）において製造される酸化セリウムおよび／または水酸化セリウム層を、場合によっては塩基または酸を添加して、適用することを特徴とする、請求項
２９
３１
　　【請求項３３】
　可溶性のセリウム化合物が、酢酸セリウム（ＩＩＩ）、オクタン酸セリウム（ＩＩＩ）、セリウム（ＩＩＩ）アセチルアセトネート、硝酸セリウム（ＩＩＩ）、塩化セリウム（ＩＩＩ）、硝酸アンモニウムセリウム（ＩＶ）またはそれらの混合物であることを特徴とする、請求項
３２
　　【請求項３４】
　工程（ｂ１）または（ｂ２）において、ＳｉＯ２層が、テトラアルコキシシランの添加および場合によっては水の添加で、コーティングされた顔料に適用されることを特徴とする、請求項
２９
　　【請求項３５】
　テトラアルコキシシランが、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テトラブトキシシラン、およびそれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項
３４
　　【請求項３６】
　工程（ｂ１）または（ｂ２）におけるＳｉＯ２コーティング操作の間に、さらなる窒素含有塩基が添加されることを特徴とする、請求項
２９
３５
　　【請求項３７】
　工程（ｃ）において、ＳｉＯ２層を備えた顔料を、優越した量の有機溶媒を含む液相中に取り込み、次いで有機化学的手段によって表面をコーティングすることを特徴とする、請求項
２９
３６
　　【請求項３８】
　工程（ａ）において、ガラスフレークを、水中、または水性が優越する媒体中に懸濁させ、
そして
工程（ｂ１）または（ｂ２）において、ＳｉＯ２層が、水ガラスのような水性ケイ酸塩溶液を用いて適用されることを特徴とする、請求項
２９
３７
　　【請求項３９】
　有機溶媒が、酢酸エチル、アルコールたとえばメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、２−メチルプロパノール、２−メトキシプロパノール、ブチルグリコール、またはそれらの混合物であることを特徴とする、請求項
３０
３８
　　【請求項４０】
　コーティング、塗料、粉体ベースの塗料、印刷インキ、プラスチック材料、および化粧品の調製における、請求項１〜
２８
　　【請求項４１】
　耐候性自動車用ラッカー、さらには、粉体ベースの塗料、ならびに耐候性屋外用途および建築表面仕上げ用途のためのコーティングにおける、請求項１〜
２８
　　【請求項４２】
　請求項１〜
２８
　　【請求項４３】
　対象物が、車体または建築表面仕上げ要素であることを特徴とする、請求項
４２
と補正するものである。（なお、下線は、補正箇所を示す。）
　そして、本件補正は、具体的には、以下の補正事項アからなるものである。
　　　ア　本件補正前の特許請求の範囲の請求項１を削除し、本件補正前の特許請求の範囲の請求項１を引用する請求項３を独立形式とし、「ＳｉＯ２層が、焼成された酸化物層ではないこと」との記載を「
かつ、
　（２）　補正の目的
　本件補正の補正事項アは、本件補正前の特許請求の範囲の請求項１を削除するとともに、当該請求項の削除に伴い、他の請求項の引用請求項を整理したものであるから、平成１８年法律第５５号改正附則第３条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法（以下、「改正前の特許法」という。）第１７条の２第４項第１号の請求項の削除を目的とするものに該当する。
　したがって、本件補正は適法になされたものである。
　２　本願発明
　上記１（２）のとおり、本件補正は、改正前の特許法第１７条の２第４項第１号の請求項の削除を目的とするものであるから、本願の請求項１〜４３に係る発明は、平成２５年１１月１日に提出された手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１〜４３にそれぞれ記載された事項により特定されるとおりのものであり、そのうち請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は次のとおりである。
　「【請求項１】
　高屈折の金属酸化物でコーティングされたガラスフレークをベースとし、そのトップの金属酸化物層の上に保護コートを有する耐候安定性真珠光沢顔料であって、
ガラスフレークが５０ｎｍ〜５００ｎｍの平均厚みを有し、それに対して、
Ａ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびにＳｉＯ２の保護コートを適用するか、
または
Ｂ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびに酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムを含む第一の保護コーティングとＳｉＯ２の第二の保護コーティングとを含む保護コートを適用し、そして
Ａ）またはＢ）における保護コート中のＳｉＯ２層に有機化学的表面コーティングとして、少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランと、官能性結合基を含まない少なくとも１種のシランとを含む有機官能性シランが適用されていて、かつ、ＳｉＯ２層が、焼成された酸化物層ではないことを特徴とする、耐候安定性真珠光沢顔料。」
第３　刊行物の記載事項及び刊行物に記載された発明
（なお、下線の一部は当審が付与した。以下同じ。）
　１　引用例１に記載された事項
　原査定の拒絶の理由に引用された、本願優先権主張日前に頒布された刊行物である、特開２００１−３２３２１７号公報（以下、「引用例１」という。）には、以下の記載がある。
　　　Ａ　「【特許請求の範囲】
【請求項１】　光沢顔料を含む光沢性粉体塗料組成物において、前記光沢顔料が、
フレーク状ガラス
前記フレーク状ガラスよりも高い屈折率を有する金属酸化物で被覆してなる
【請求項２】　
前記フレーク状ガラスは０.１〜７μｍの平均厚み
前記金属酸化物の被覆はルチル型二酸化チタン
【請求項３】　前記光沢顔料が、
前記金属酸化物の被覆の上に保護膜を有する
【請求項４】　
前記保護膜は、
酸化珪素、
　　　Ｂ　「【００１０】この金属酸化物の屈折率は、基材のガラスの屈折率に比べ高いものであることが必要であり、両者の屈折率の差は０．６以上であることが好ましく０．８以上であることが更に好ましい。金属酸化物の屈折率が高いことによって、顔料粒子面からの全反射が生じ易く、より強い光輝感が得られるからである。例えば、フレーク状ガラスのガラス材料の屈折率は、通常１.５〜１.６程度であり、
屈折率が
約２.７のルチル型二酸化チタン
　　　Ｃ　「【００１２】金属酸化物被覆フレーク状ガラスは、所定のフレーク状ガラスの表面にゾルゲル法、または液相法により金属水酸化物を被覆した後、加熱処理を施すことによって金属水酸化物を脱水させて金属酸化物とすることにより製造される。例えば、ゾルゲル法による方法では、フレーク状ガラスをアルコール溶剤に分散させ、ここにチタン（IV）テトラブトキシテトラマーおよび水を順次加え、これを加熱することによりフレーク基体表面に所定厚みのチタニア水和物を被覆させる。これを４５０℃で加熱することによりアナターゼ型二酸化チタンを主成分とする層が形成され、
真珠光沢の反射干渉色を示す。
　　　Ｄ　「【００１６】更に、
光沢顔料と塗膜樹脂成分との接着性を増加させるために、
上記保護膜表面をカップリング剤などの表面処理剤で処理しても良い。
　　　Ｅ　「【００３５】［実施例３］実施例１において使用した光沢顔料（「メタシャインRCFSX-1040RC(9549)」）を除いた他は、実施例１と同様にして粉体塗料を得、その粉体塗料へ
シリカ保護膜付ルチル型二酸化チタン被覆フレーク状ガラス
【００３６】光沢顔料である
シリカ保護膜付ルチル型二酸化チタン被覆フレーク状ガラス
水１０００ｍｌに実施例１で得られたルチル型二酸化チタン被覆フレーク状ガラス８０ｇを加え懸濁し攪拌しながら７５℃まで昇温した。このスラリー液に水酸化ナトリウム水溶液を加えｐＨ値を９.３に調整せてから（当審注：「調整してから」の誤記と認める。）珪酸ナトリウム液６.６ｇを１０重量％濃度水溶液にして約１時間を要し注加した。この間において、スラリー液のｐＨ値は、３重量％濃度塩酸水溶液を用いて９.３に維持した。この珪酸ナトリウム水溶液の全量を注加後、７５℃にて３０分間攪拌を続けた。
　２　引用例１に記載された発明
　上記１のＡ〜Ｅの記載から、引用例１には、次の技術的事項が記載されている。
　　　Ｆ　引用例１に記載された技術は、高い屈折率を有する金属酸化物で被覆されたフレーク状ガラスを基材とし、そのトップの金属酸化物の被覆膜の上に保護膜を有する真珠光沢顔料に関するものである（上記１のＡ〜Ｃ）。
　　　Ｇ　フレーク状ガラスは、０．１〜７μｍ、すなわち、１００ｎｍ〜７０００ｎｍの平均厚みを有している（上記１のＡ）。
　　　Ｈ　該金属酸化物の被覆膜は、約２．７の屈折率を有するルチル型二酸化チタンを含み、ならびに、酸化珪素（シリカ）の保護膜を適用している（上記１のＡ、Ｂ、Ｅ）。
　　　Ｉ　該真珠光沢顔料と塗膜樹脂成分との接着性を増加させるために、該保護膜中の酸化珪素（シリカ）に表面処理剤として、カップリング剤が適用されている（上記１のＤ）。
　　　Ｊ　該酸化珪素（シリカ）の保護膜は、水１０００ｍｌにルチル型二酸化チタン被覆フレーク状ガラスを加え懸濁し攪拌しながら７５℃まで昇温し、このスラリー液に水酸化ナトリウム水溶液を加えｐＨ値を９.３に調整してから珪酸ナトリウム液６.６ｇを１０重量％濃度水溶液にして約１時間を要し注加し、この珪酸ナトリウム水溶液の全量を注加後、７５℃にて３０分間攪拌を続け、反応終了後、スラリー液を濾過し、得られた固体生成物を水で洗浄してから１３０℃にて１２時間乾燥して得られることから、「焼成された酸化物層ではない」といえる。
　上記２のＦ〜Ｊより、引用例１には、次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されていると認められる。
　「高い屈折率を有する金属酸化物で被覆されたフレーク状ガラスを基材とし、そのトップの金属酸化物の被覆膜の上に保護膜を有する真珠光沢顔料であって、
フレーク状ガラスが１００ｎｍ〜７０００ｎｍの平均厚みを有し、それに対して、
約２．７の屈折率を有する、ルチル型二酸化チタンを含む金属酸化物の被覆膜、ならびに酸化珪素（シリカ）の保護膜を適用し、そして
保護膜中の酸化珪素（シリカ）層に表面処理剤として、カップリング剤が適用されていて、かつ、酸化珪素（シリカ）の保護膜が、焼成された酸化物層ではない真珠光沢顔料。」
　３　引用例４に記載された事項
　同じく引用された、本願優先権主張日前に頒布された刊行物である、特表２０００−５０２４０１号公報（以下、「引用例４」という。）には、以下の記載がある。
　　　Ａ　「【特許請求の範囲】
１．金属酸化物で被覆された薄片基質と、金属酸化物最上層上に位置し、二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化チタニウム、酸化ジルコニウムからなる群からの少なくとも二つの酸化物及び／又はその組み合わせ酸化物と水系オリゴメリックシラン系とからなる表層とをベースとする、修飾された
真珠光沢顔料
・・・
３．
オリゴメリックシラン系が、−　一般式Ｉの水溶性アミノアルキルアルコキシシランに、
　　Ｒ−Si(Ｒ
1
)
V
(ＯＲ
1*
)
3-V
　　　(Ｉ)、
　一般式IIａの非水溶性アルキルトリアルコキシシラン、
　　Ｒ2−Si(ＯＲ1**)3　　　　　　(IIa)、
　及び／又は一般式IIIの非水溶性ジアルキルジアルコキシシラン、
　　ＡＡ’−Si(ＯＲ1***)2　　　　(III)、
　及び／又は一般式II及びIIIの非水溶性アルキルトリアルコキシシランの混合物を加え、上記式中、
　Ｒはアミノ有機官能基、
　Ｒ1、Ｒ1*、Ｒ1**、Ｒ1***はメチル、エチル基、
　Ｒ2は炭素を１から８個持つ直鎖状又は環状あるいは側鎖を持つアルキル基、
　Ａは炭素を１から３個持つ直鎖又は側鎖を持つアルキル基、
　Ａ′は炭素を１から３個持つ直鎖又は側鎖を持つアルキル基で０≦ｙ≦１である。
　−　該混合物に水を加え、
　−　反応混合物のｐＨを１から８の間に調整し、
　−　すでに存在している及び／又は反応中に生成するアルコールを除去する、
　ことによって得られることを特徴とする、請求項１と請求項２に記載の真珠光沢顔料。」
　　　Ｂ　「使用される基質は、例えばマイカ、カオリンガラスなとの薄片材料と、その上に被覆される１又は２以上の金属酸化物層からなる顔料である。金属酸化物層は例えば、二酸化チタン、酸化鉄(III)、酸化クロム、二酸化ジルコニウム、二酸化スズ、二酸化亜鉛、又はこれらの混合物からなる。」（第１２頁下から第１１行〜第８行）
　　　Ｃ　「オリゴメリックシラン系の有機官能基の機能は、水系コーティング系のポリマーへの結合を形成することである。そのオリゴメリック系は、互いに異なる複数の官能基が付与されているので、その顔料は異なる水系コーティング系に利用することができる。それにメタクリル基とアミノ基を付与することは、例えば、その顔料がポリマーとしてポリエステルを含んだ水系コーティング系のためと、ポリマーであるポリウレタンを含む水系コーティング系のために用いることが可能であることを意味する。」（第１３頁下から第７行〜末行）
　　　Ｄ　「第二の態様においては、新規顔料は第一段階で基質の金属酸化物層上に酸化アルミニウムの0.1から10重量％、好ましくは0.5から３重量％（Al2O3換算で）を沈殿することにより生成する。これはｐＨ７から９において、40℃から80℃で２時間基本顔料に１から35％の濃度の希釈した塩化アルミニウム溶液を水性懸濁液中に調製することにより行われる。ｐＨは水酸化ナトリウム溶液を同時に加えることで一定に維持する。
　続いて、酸化アルミニウム水和物の沈殿と同じ条件下で行われる
第二段階では、
希釈したケイ素酸ナトリウム水溶液を加えることにより二酸化ケイ素水和物が基本顔料に基づいて、0.1から10重量％、好ましくは0.5から３重量％の量で酸化アルミニウム水和物層上に沈着する。
　そして
第三段階で、20から60％のオリゴメリックシラン系の水溶液が、40℃から8O℃で10分から２時間、好ましくは30から90分顔料懸濁液中に調製される。
」（第１４頁下から第５行〜第１５頁第１２行）
　　　Ｅ　「付加的な態様として、
オリゴメリックシラン系は、１又は２以上のモノメリックシランに置き換えるか追加することができる。
アルキルトリアルコキシシラン
ジアルキルジアルコキシシラン
　４　引用例４に記載された技術的事項
　上記３のＡ〜Ｅの記載から、引用例４には、次の技術的事項が記載されている。
　「真珠光沢顔料において、二酸化チタンを含む金属酸化物で被覆されたガラスの薄片を基質とし、そのトップの金属酸化物層の上に酸化アルミニウムの層を形成し、さらに、その酸化アルミニウムの層の上に二酸化ケイ素の層を適用し、二酸化ケイ素の層に有機化学的コーティングとして、アミノ有機官能基を有する一般式Ｉの水溶性アミノアルキルアルコキシシラン〔Ｒ−Si(Ｒ1)V(ＯＲ1*)3-V　　　(Ｉ)〕を適用することにより、水系コーティング系のポリマーへの結合を形成するものであり、有機化学的コーティングとして、さらに、付加的な態様として、アルキルトリアルコキシシラン等のモノメリックシランを追加適用する技術。」
第４　対比・判断
　１　本願発明と引用発明との対比
　本願発明と引用発明とを対比する。
　　　Ａ　引用発明の「高い屈折率」、「被覆された」、「フレーク状ガラス」、「基材」、「保護膜」、「酸化珪素（シリカ）」、「保護膜」、「表面処理剤」は、それぞれ本願発明の「高屈折」、「コーティングされた」、「ガラスフレーク」、「ベース」、「保護コート」、「ＳｉＯ２」、「保護コート」、「表面コーティング」に相当する。
　　　Ｂ　引用発明の「金属酸化物の被覆膜」は、約２．７の屈折率を有する、ルチル型二酸化チタンを含むことから、屈折率は１．８より高く、かつ、１００重量％のルチル顔料を有するものであり、本願発明の「Ａ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層」に相当し、つまるところ、引用発明の「金属酸化物の被覆膜、ならびに酸化珪素（シリカ）の保護膜を適用し、」は、本願発明の「Ａ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびにＳｉＯ２の保護コートを適用するか、
または
Ｂ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびに酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムを含む第一の保護コーティングとＳｉＯ２の第二の保護コーティングとを含む保護コートを適用し、」に相当する。
　以上のことから、本願発明と引用発明との一致点及び相違点は、次の通りである。
　【一致点】
　「高屈折の金属酸化物でコーティングされたガラスフレークをベースとし、そのトップの金属酸化物層の上に保護コートを有する真珠光沢顔料であって、
ガラスフレークが所定の値の範囲の平均厚みを有し、それに対して、
Ａ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびにＳｉＯ２の保護コートを適用するか、
または
Ｂ）１．８より高い屈折率ｎを有し、８０％〜１００重量％のルチル含量を有するＴｉＯ２を含む金属酸化物層、ならびに酸化セリウムおよび／または酸化セリウム水和物および／または水酸化セリウムを含む第一の保護コーティングとＳｉＯ２の第二の保護コーティングとを含む保護コートを適用し、そして
Ａ）またはＢ）における保護コート中のＳｉＯ２層に表面コーティングが適用されていて、かつ、ＳｉＯ２層が、焼成された酸化物層ではない、真珠光沢顔料。」
　【相違点１】
　真珠光沢顔料について、本願発明では「耐候安定性」であるのに対して、引用発明は、そのような明確な特定をしていない点。
　【相違点２】
　ガラスフレークの平均厚みについて、本願発明では「５０ｎｍ〜５００ｎｍ」であるのに対し、引用発明では「１００ｎｍ〜７０００ｎｍ」である点。
　【相違点３】
　表面コーティングについて、本願発明では「有機化学的」であり、かつ、「少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランと、官能性結合基を含まない少なくとも１種のシランとを含む有機官能性シランが適用されてい」るのに対して、引用発明は、そのような明確な特定をしていない点。
　２　相違点についての検討
　以下、各相違点について検討する。
　（１）　【相違点１】について
　本願明細書の発明の詳細な説明の「【００２８】
　光触媒的活性が減じられ、光堅牢度が向上し、市販の着色コーティングシステムと最適化された適合性を有する本発明の真珠光沢顔料を、以後においては「耐候安定性がある」と呼ぶこととする。」との記載によれば、本願発明における「耐候安定性」とは、「光触媒的活性が減じられ」ることと、「着色コーティングシステムと最適化された適合性を有する」ことと認められるが、引用発明においても、光触媒的活性を有する二酸化チタン（ＴｉＯ２）の層に対して酸化珪素（シリカ）（ＳｉＯ２）の保護膜で覆うことによって光触媒的活性が減じられているといえ、また、引用発明においても、当該酸化珪素（シリカ）（ＳｉＯ２）の保護膜に対してさらに表面処理剤によって処理することで、塗膜樹脂成分との接着性を向上させていることから、着色コーティングシステムと最適化された適合性を有しているといえる。そうすると、引用発明に係る真珠光沢顔料も「耐候安定性」であるといえるから、【相違点１】は、実質的なものではない。
　（２）　【相違点２】について
　ガラスフレークの平均厚みについて、両者は「１００ｎｍ〜５００ｎｍ」の範囲で重複しており、例えば、本願優先権主張日前に頒布された刊行物である、特表２００５−５０２７３８号公報には、「【００２１】
好ましいガラスフレークは１μｍ未満、好ましくは0.8μｍ未満の厚みを有している。特に厚み0.5μｍ以下のガラスフレークが好ましい。」と、また、同じく国際公開第０２／０９０４４８号公報には、「Preferred glass flakes have an average particle size in the range of 5-150 μm and a thickness of 0.1-0.5 μm, preferably of 0.1-0.3 μm.」（第４頁第１４〜１５行；当審訳「
好ましいガラスフレークの
厚さが0.1〜0.5μｍ（１００ｎｍ〜５００ｎｍ）、好ましくは0.1〜0.3μｍ（１００ｎｍ〜３００ｎｍ）である。
　よって、【相違点２】は、当業者が容易になし得るものである。
　（３）　【相違点３】について
　引用例４には、上記２（２）のとおり、真珠光沢顔料において、水系コーティング系のポリマーへの結合を形成するために、最上層にある二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）に対して、「少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシラン」であるアミノ有機官能基を有する一般式Ｉの水溶性アミノアルキルアルコキシシラン〔Ｒ−Si(Ｒ1)V(ＯＲ1*)3-V　　　(Ｉ)〕を有機化学的コーティングとして適用すること、さらに、「官能性結合基を含まない少なくとも１種のシラン」であるアルキルトリアルコキシシラン等のモノメリックシランを追加適用することが記載されている。
　引用発明と引用例４に記載された技術的事項は、いずれも、着色コーティングシステムとの結合性を最適化するために、表面コーティングを適用する点で共通するものであるから、引用発明の表面処理剤において、引用例４に記載された発明である「少なくとも１個の官能性結合基を有する少なくとも１種のシランと、官能性結合基を含まない少なくとも１種のシランとを含む有機官能性シラン」からなる有機化学的コーティングを採用し、着色コーティングシステムとの結合性を最適化ができるように構成することは、当業者が容易に想到し得たものである。
　なお、本願明細書の発明の詳細な説明において、「【００８１】
　この種のシラン（当審注:「官能性結合基を含まない少なくとも１種のシラン」のこと。）は、顔料表面の強い疎水化を作り出す。このことは、今度は、そのようにしてコーティングされた真珠光沢顔料を着色コーティングの最上部に上げる傾向につがなる（当審注：「つながる」の誤記と認める。）。微小板形状の効果顔料の場合においては、この種の挙動を「リーフィング」と呼んでいる。」と記載されており、「官能性結合基を含まない少なくとも１種のシラン」によって「リーフィング」という挙動を有する効果を奏する旨述べているが、このようなことは、例えば、本願優先権主張日前に頒布された刊行物である、特開平７−６２１５１号公報に、「【０００７】
【課題を解決するための手段】驚くべきことに、改良された相溶性を達成する目的をもって
シラン類で被覆された真珠光沢顔料はフィルム形成樹脂および流し込み樹脂中で顕著なリーフィング挙動を示すことを見出した。
【０００８】従って、本発明は本質的にフィルム形成樹脂または流し込み樹脂からなる処方物に関し、
その特徴とするところは式Ｉのシラン類の１種以上でコーティングした真珠光沢顔料を含有していること
【０００９】
ＳｉＲ1 Ｒ2 Ｒ3 Ｒ4　　　　　　　　　　Ｉ
式中Ｒ1 および／またはＲ2 は１−３０個の炭素原子を有する
アルキル
　よって、【相違点３】は、当業者が容易になし得るものである。
　そして、本願発明による上記【相違点１】〜【相違点３】に係る効果も、引用発明、引用例４に記載された技術的事項及び周知の技術的事項から当業者が予測し得たものであって、格別のものとはいえない。
　３　小括
　よって、本願発明は、引用発明、引用例４に記載された技術的事項及び周知の技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
第５　むすび
　以上のとおり、本願の請求項１に係る発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、他の請求項に係る発明を検討するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。
 　よって、結論のとおり審決する。