(57)【要約】分離装置１１０は、基部１１、支持部１２、多孔質体からなる薄板１３、薄板１３の上面に配設された水素分離膜１４、縦壁部１５及び上壁部１６を備えている。機械的強度の小さい薄板は、機械的強度の大きい支持部に固定される。基部、支持部及び薄板により分離膜非配設空間Ｒ１が形成されている。薄板、縦壁部及び上壁部により分離膜配設空間Ｒ２が形成されている。水素ガスを含む多成分混合ガスは、分雛膜非配設空間Ｒ１に導入され、薄板を介して水素分離膜に到達する。水素分離膜は多成分混合ガス中の水素ガスのみを分離膜配設空間Ｒ２に透過させる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに離間した少なくとも二つの支持部と、少なくとも一枚の薄板と、前記薄板の少なくとも一方の面上に配設された分離膜と、を備えた流体の分離装置であって、
前記薄板は、同薄板の一つの面側において前記二つの支持部のそれぞれに固着されるとともに前記分離膜が配設されている分離膜配設箇所と同分離膜が配設されている面の反対側の面とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、
前記分離膜及び前記通過孔を介して複数の流体を含む混合流体から特定の流体を分離する分離装置。
【請求項２】
請求の範囲１に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は、前記支持部よりも高い気孔率を有する多孔質体からからなり、前記通過孔は同多孔質体が備える開気孔である分離装置。
【請求項３】
請求の範囲２に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は、高耐熱衝撃性セラミックからなる分離装置。
【請求項４】
請求の範囲２に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は、金属からなる分離装置。
【請求項５】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記通過孔の少なくとも一つは一つ以上の屈曲部を有している分離装置。
【請求項６】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向に軸線を備える長孔形状を有するとともに同通過孔を形成する壁面から同通過孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部を有し、同少なくとも二つの凸部のそれぞれの高さは同通過孔の径の１／２以上であって、同少なくとも二つの凸部は同板体の平面に直交する方向において異なる位置に形成され且つ互いに対向する向きに突出している分離装置。
【請求項７】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記通過孔の少なくとも一つは、複数の針状又は棒状の気孔が結合した孔であって、同複数の気孔のうちの少なくとも二つは互いに交差するか又は一つの気孔から他の気孔へと分枝した気孔である分離装置。
【請求項８】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向にそって形成された分離装置。
【請求項９】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記支持部及び前記薄板は同種のセラミック材料からなり、同支持部は同薄板よりも高密度である分離装置。
【請求項１０】
請求の範囲９に記載の流体の分離装置において、
前記セラミック材料はジルコニア又はアルミナからなる分離装置。
【請求項１１】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜は水素分離膜である分離装置。
【請求項１２】
請求の範囲１乃至請求の範囲３の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記薄板と前記分離膜とは固着一体化されている分離装置。
【請求項１３】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記薄板と前記分離膜との間に多孔質セラミック膜を備えた分離装置。
【請求項１４】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜が配設された前記薄板の面上であって同分離膜が配設された部分以外の部分を覆うように同薄板の面上に配設された通過孔を有さないコーティング部材を備えた分離装置。
【請求項１５】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
通過孔を有さないコーティング部材が前記薄板の側面に配設された分離装置。
【請求項１６】
請求の範囲１５に記載の流体の分離装置において、
前記コーティング部材が前記支持部と同種の材料からなる分離装置。
【請求項１７】
請求の範囲１５に記載の流体の分離装置において、
前記コーティング部材が流路を構成する一つの部材として使用される分離装置。
【請求項１８】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜は、分子篩効果を利用した流体分離膜である分離装置。
【請求項１９】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は前記二つの支持部の間において湾曲している分離装置。
【請求項２０】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記支持部を少なくとも３つ備え、前記薄板は同薄板の一つの面側において前記支持部のそれぞれに固着された分離装置。
【請求項２１】
請求の範囲２０に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜は、前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって同薄板が同支持部のそれぞれと固着されている部分と対向する領域の全部又は一部において存在しないように配設されるとともに、
前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって前記分離膜が存在しない部分の全部又は一部に同分離膜と異なる膜が形成された分離装置。
【請求項２２】
請求の範囲２１に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜である分離装置。
【請求項２３】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は、複数の層の積層体であり、同各積層体が備える前記通過孔の径及び／又は同通過孔の密度は前記分離膜に近づくにしたがって小さくなっている分離装置。
【請求項２４】
請求の範囲２３に記載の流体の分離装置において、
前記複数の層のうち前記分離膜と接触するコンタクト層が同複数の層の中で最も薄い分離装置。
【請求項２５】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置であって、
前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を二枚有するとともに、同二枚の薄板は前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着された分離装置。
【請求項２６】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置であって、
前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を更に備え、同分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板及び前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板は、前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着された分離装置。
【請求項２７】
請求の範囲２６に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜である分離装置。
【請求項２８】
請求の範囲２６に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜と異なる膜は、圧電素子からなる膜である分離装置。
【請求項２９】
請求の範囲２６に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板と前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板とは互いに異なる材料からなり、
前記支持部の各々は、金属材料、サーメット材料及び多孔質材料のうちのいずれか一つ又はこれらの材料の複数の組合せから構成される層を有する分離装置。
【請求項３０】
請求の範囲１乃至請求の範囲４の何れか一項に記載の流体の分離装置であって、
前記支持部は、同支持部内に空隙を備えた分離装置。
【請求項３１】
互いに離間した少なくとも二つの支持部と、少なくとも一枚の薄板と、前記薄板の少なくとも一方の面上に配設された分離膜と、を備えた流体のメンブレンリアクタであって、
前記薄板は、同薄板の一つの面側において前記二つの支持部のそれぞれに固着されるとともに前記分離膜が配設されている分離膜配設箇所と同分離膜が配設されている面の反対側の面とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、
前記分離膜及び前記通過孔を介して複数の流体を含む混合流体から特定の流体を分離するメンブレンリアクタ。
【請求項３２】
請求の範囲３１に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は、前記支持部よりも高い気孔率を有する多孔質体からからなり、前記通過孔は同多孔質体が備える開気孔であるメンブレンリアクタ。
【請求項３３】
請求の範囲３２に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は、高耐熱衝撃性セラミックからなるメンブレンリアクタ。
【請求項３４】
請求の範囲３２に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は、金属からなるメンブレンリアクタ。
【請求項３５】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記通過孔の少なくとも一つは一つ以上の屈曲部を有しているメンブレンリアクタ。
【請求項３６】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向に軸線を備える長孔形状を有するとともに同通過孔を形成する壁面から同通過孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部を有し、同少なくとも二つの凸部のそれぞれの高さは同通過孔の径の１／２以上であって、同少なくとも二つの凸部は同板体の平面に直交する方向において異なる位置に形成され且つ互いに対向する向きに突出しているメンブレンリアクタ。
【請求項３７】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記通過孔の少なくとも一つは、複数の針状又は棒状の気孔が結合した孔であって、同複数の気孔のうちの少なくとも二つは互いに交差するか又は一つの気孔から他の気孔へと分枝した気孔であるメンブレンリアクタ。
【請求項３８】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向にそって形成されたメンブレンリアクタ。
【請求項３９】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記支持部及び前記薄板は同種のセラミック材料からなり、同支持部は同薄板よりも高密度であるメンブレンリアクタ。
【請求項４０】
請求の範囲３９に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記セラミック材料はジルコニア又はアルミナからなるメンブレンリアクタ。
【請求項４１】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜は水素分離膜であるメンブレンリアクタ。
【請求項４２】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３３の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板と前記分離膜とは固着一体化されているメンブレンリアクタ。
【請求項４３】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板と前記分離膜との間に多孔質セラミック膜を備えたメンブレンリアクタ。
【請求項４４】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜が配設された前記薄板の面上であって同分離膜が配設された部分以外の部分を覆うように同薄板の面上に配設された通過孔を有さないコーティング部材を備えたメンブレンリアクタ。
【請求項４５】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
通過孔を有さないコーティング部材が前記薄板の側面に配設されたメンブレンリアクタ。
【請求項４６】
請求の範囲４４又は請求の範囲４５に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記コーティング部材が前記支持部と同種の材料からなるメンブレンリアクタ。
【請求項４７】
請求の範囲４５に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記コーティング部材が流路を構成する一つの部材として使用されるメンブレンリアクタ。
【請求項４８】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜は、分子篩効果を利用した流体分離膜であるメンブレンリアクタ。
【請求項４９】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は前記二つの支持部の間において湾曲しているメンブレンリアクタ。
【請求項５０】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記支持部を少なくとも３つ備え、前記薄板は同薄板の一つの面側において前記支持部のそれぞれに固着されたメンブレンリアクタ。
【請求項５１】
請求の範囲５０に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜は、前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって、同薄板が同支持部のそれぞれと固着されている部分と対向する領域の全部又は一部において存在しないように配設されるとともに、
前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって前記分離膜が存在しない部分の全部又は一部に同分離膜と異なる膜が形成されたメンブレンリアクタ。
【請求項５２】
請求の範囲５１に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜であるメンブレンリアクタ。
【請求項５３】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は、複数の層の積層体であり、同各積層体が備える前記通過孔の径及び／又は同通過孔の密度は前記分離膜に近づくにしたがって小さくなっているメンブレンリアクタ。
【請求項５４】
請求の範囲５３に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記複数の層のうち前記分離膜と接触するコンタクト層が同複数の層の中で最も薄いメンブレンリアクタ。
【請求項５５】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタであって、
前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を二枚有するとともに、同二枚の薄板は前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着されたメンブレンリアクタ。
【請求項５６】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタであって、
前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を更に備え、同分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板及び前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板は、前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着されたメンブレンリアクタ。
【請求項５７】
請求の範囲５６に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜であるメンブレンリアクタ。
【請求項５８】
請求の範囲５６に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜と異なる膜は、圧電素子からなる膜であるメンブレンリアクタ。
【請求項５９】
請求の範囲５６に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板と前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板とは互いに異なる材料からなり、
前記支持部の各々は、金属材料、サーメット材料及び多孔質材料のうちのいずれか一つ又はこれらの材料の複数の組合せから構成される層を有するメンブレンリアクタ。
【請求項６０】
請求の範囲３１乃至請求の範囲３４の何れか一項に記載の流体のメンブレンリアクタであって、
前記支持部は、同支持部内に空隙を備えたメンブレンリアクタ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】  本発明は、原料ガスたる多成分混合ガス（キャリアーガス）から所定のガスを分離する分離装置や上水等の液体を生成するための分離装置等の流体の分離装置、及び、メタンやメタノールなどの炭化水素の水蒸気改質反応を行うメンブレンリアクタやシクロヘキサンの脱水素反応等を行うメンブレンリアクタ等のメンブレンリアクタ（反応器）等に関する。
【背景技術】  従来から、水素ガスを含む多成分混合ガスから水素ガス（被分離体）をガス分離膜を用いて分離し、高純度の水素ガスを得る方法が知られている。そのようなガス分離膜の一つとして、パラジウムの薄膜が知られている。パラジウム薄膜からなるガス分離膜は、パラジウムが水素を固溶且つ透過せしめる性質を備えることを利用している。
パラジウムの薄膜は、その膜厚が小さいほど水素の透過率が高まる膜である。従って、パラジウムの薄膜の膜厚を小さくすることは、水素透過率の向上にとって有効である。しかし、パラジウムのみで形成された自立膜は機械的強度が小さいので、その膜厚は最大で５０μｍ程度である。かかる問題に対し、特開昭６２−２７３０３０号公報は、セラミックスの多孔質支持体（基体）の表面にパラジウムを被着させた水素分離装置を開示している。これによれば、薄膜が存在しないので、機械的強度に優れた水素分離装置が提供される。
一方、パラジウムの薄膜は低温において水素を吸収して脆くなり（水素脆化し）、これにより、ひび割れ等が発生し易いという問題を有している。かかる問題に対し、特開平３−１４６１２２号公報は、基体となるセラミックの耐熱性多孔質体の表面に化学メッキ法によりパラジウム薄膜を形成し、パラジウム薄膜上に化学メッキ法により銀薄膜を形成し、次いで、熱処理を行う水素分離装置の製造方法を開示している。このように、パラジウムと銀とが合金化された水素分離膜を有する水素分離装置によれば、低温脆性が改善される。このとき、パラジウムと銀との合金化に必要な温度は６００〜１３００℃と高温であるため、使用され得る耐熱性多孔質体の材料は、そのような高温でもパラジウム及び銀と反応しないもの（例えばアルミナ等）に限定される。
しかしながら、上記の二つの装置に使用されるセラミック多孔質体からなる基体の強度は、高密度なセラミックからなる基体の強度より小さいので、例えば、水素分離装置を継続的に運転している際、支持体とパラジウム（又はパラジウムと銀との合金）の薄膜の熱収縮率の差に起因して支持体にひび割れが発生する。このため、従来の水素分離装置においては、基体の厚みをある程度大きくせざるを得ず、装置が大型化する。その結果、従来の水素分離装置は、例えば、小型且つ高効率であることが求められる電子機器の電源（燃料電池）用の分離装置として採用され難いという問題がある。なお、水素分離装置にかかる上記従来の問題は、水蒸気改質反応等を行うメンブレンリアクタにおいても同様に存在する。
【発明の開示】
本発明は、上記した事情に鑑みてなされたものであり、その目的の一つは、小型で、機械的強度にも優れ、分離すべき物質を効率良く分離することができる分離装置を提供することにある。また、本発明の目的の他の一つは、小型で、機械的強度にも優れ、水蒸気改質反応等の反応を高効率で発生させることができるメンブレンリアクタを提供することにある。
即ち、本発明によれば、
互いに離間した少なくとも二つの支持部と、少なくとも一枚の薄板と、前記薄板の少なくとも一方の面上に配設された分離膜と、を備えた流体の分離装置であって、
前記薄板は、同薄板の一つの面側において前記二つの支持部のそれぞれに固着されるとともに前記分離膜が配設されている分離膜配設箇所と同分離膜が配設されている面の反対側の面とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、
前記分離膜及び前記通過孔を介して複数の流体を含む混合流体から特定の流体を分離する分離装置、が提供される。
これによれば、薄板により、空間が、分離膜が形成されている側の空間（以下、「分離膜配設空間」と称呼する。）と分離膜が形成されていない側の空間（以下、「分離膜非配設空間」と称呼する。）とに仕切られる。従って、分離すべき流体（液体又は気体）を含む流体（混合流体）が分離膜配設空間に存在するように構成されれば、その流体は分離膜を透過する際に分離され、分離された流体が薄板に設けられた通過孔を通して分離膜非配設空間に到達する。これに対し、分離すべき流体を含む流体が分離膜非配設空間に存在するように構成されれば、その流体は薄板に設けられた通過孔を通して分離膜に到達し、分離膜を透過する際に分離され、分離された流体が分離膜配設空間に到達する。
この分離装置において、分離膜は薄板に配設される。薄板は、その一つの面側において少なくとも二つの支持部に固着されることにより支持される。従って、薄板自身の強度が比較的小さくても、薄板は支持部に支持されることにより、その強度が大きくなる。このことから、薄板の厚さを小さくすることができるとともに、分離膜の膜厚を小さくすることができる。この結果、分離すべき流体を高効率にて分離し、且つ、機械的強度が大きい小型の分離装置が提供され得る。
この場合、前記薄板は、前記支持部よりも高い気孔率を有する多孔質体からからなり、前記薄板に備えられる通過孔は同多孔質体が備える開気孔であれば良い。これによれば、薄板に通過孔を機械加工等により形成する必要がない。
前記薄板は、ジルコニア或いはアルミナ等の通常のセラミックから形成することができる。また、コーディエライト、窒化珪素及び炭化珪素等の高耐熱衝撃性セラミックから形成することができる。特に、薄板を前記高耐熱衝撃性セラミックから形成すれば、運転・休止が繰り返しが行われて熱的な変化が急激な装置（例えば、自動車用、家庭やビル等建物用及び携帯電話やパソコン等の電子機器用の燃料電池に供給する水素を得るための装置）に更に好適な分離装置が提供され得る。
前記薄板は、多孔質の金属から形成してもよい。金属は加工が容易であるから、所望の流路形状を備えた分離装置が提供され得る。この場合、限定されるものではないが、多孔質の金属としては、例えば、ステンレス、ニッケル合金、タングステン等が挙げられる。
更に、前記通過孔の少なくとも一つは一つ以上の屈曲部を有していることが好適である。これによれば、支持部の直上に存在している分離膜の部分に分離膜非配設空間の流体が到達できる機会、及び、支持部の直上に存在している分離膜の部分を透過して薄板の上面に到達した流体が分離膜非配設空間に到達できる機会が増大するので、ガスの透過率が向上し得る。
更に、前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向に軸線を備える長孔形状を有するとともに同通過孔を形成する壁面から同通過孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部を有し、同少なくとも二つの凸部のそれぞれの高さは同通過孔の径の１／２以上であって、同少なくとも二つの凸部は同板体の平面に直交する方向において異なる位置に形成され且つ互いに対向する向きに突出していることが好適である。
ところで、開気孔が板体の平面と直交する方向にそって直線的に形成された形状を有していると、分離膜は分離膜非配設空間側から直視できることになる。開気孔が、このような直線的形状であると、分離膜非配設空間内において何らかの反応により生成された反応生成物が分離膜に直接到達するので、分離膜は反応生成物によって劣化させられる惧れがある。或いは、分離膜非配設空間内における何らかの反応が発光を伴う場合、分離膜は、その光に直接暴露されるので、その光により劣化が促進される惧れがある。したがって、上述したように、開気孔の側面に上記凸部を設けることにより、分離膜が分離膜非配設空間に直接晒されるのを防げば、分離膜の劣化を抑制することができる。
更に、前記通過孔の少なくとも一つは、複数の針状又は棒状の気孔が結合した孔であって、同複数の気孔のうちの少なくとも二つは互いに交差するか又は一つの気孔から他の気孔へと分枝した気孔であることが好適である。これによっても、分離膜は分離膜非配設空間側から直視できなくなるので、分離膜非配設空間内において発生した反応生成物や光が分離膜に直接到達しない。その結果、分離膜の劣化を抑制することができる。
一方、前記板体は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向にそって形成されることもできる。これによれば、パンチ加工及びドリル加工等の機械加工、並びに、エッチング加工等の各種の加工法により容易に通過孔が形成された薄板を備える分離装置が提供され得る。
また、前記支持部及び前記薄板は同種のセラミック材料からなり、同支持部は同薄板よりも高密度であることが好適である。限定されるものではないが、前記セラミック材料には、ジルコニア又はアルミナ等を使用することができる。
これによれば、支持部は密度が大きく強度が高いことから、装置全体の強度が向上する。従って、薄板の強度により装置の強度を保つ必要がなくなる。その結果、装置全体の信頼性や耐久性が向上する。また、支持部の密度を高めることにより、支持部での流体の透過を防ぐことができる。更に、上記構成によれば、支持部と薄板とを焼成により容易且つ強固に固着一体化することができるので、支持部と薄板との間の密閉性が向上する。その結果、支持部と薄板との間から流体が洩れる等の不具合を回避することができる。更に、セラミックスのグリーンシート積層法により、装置を廉価且つ大量に製造することができる。加えて、グリーンシートにより形成された薄板の表面は滑らかであるため、薄板に配設する分離膜を容易に薄膜化することもできる。
このような本発明による分離装置において、前記分離膜を水素分離膜とすれば、高性能の水素分離装置を提供することができる。水素分離膜は、例えば、薄板の表面に、予め合金化したパラジウム−銀合金のゾルを担持させた後、３００〜６００℃で焼結させて膜化することにより容易に形成することができる。
また、前記薄板と前記分離膜とは固着一体化されていることが望ましい。これにより、信頼性の高い分離装置が提供され得る。
更に、前記分離装置は前記薄板と前記分離膜との間に多孔質セラミック膜を備えることが好適である。分離膜は、例えば、パラジウムと銀との合金のように金属を含むことが多い。また、分離膜は、熱処理により薄板上にて膜化させられることが多い。従って、例えば、薄板が金属の多孔質体からなっている場合、分離膜に含まれる金属と薄板とが反応して分離性能が悪化する惧れがある。更に、薄板がセラミックスであろうと金属であろうと、薄板に形成されている通過孔が大きい場合、分離膜が薄板上に形成され得ない惧れがある。そこで、上記構成のように、薄板と分離膜との間に多孔質セラミック膜を形成すれば、分離膜と薄板との反応を抑制できるので性能低下していない分離膜を備える分離装置が提供され得、或いは、多孔質セラミック膜の気孔を適切な大きさにすることにより、分離膜が確実に形成された分離装置が提供され得る。
更に、前記分離装置は、前記分離膜が配設された前記薄板の面上であって同分離膜が配設された部分以外の部分を覆うように同薄板の面上に配設された通過孔を有さないコーティング部材を備えることが好適である。これによれば、薄板が多孔質体である場合、薄板の分離膜が形成されていない部分を介して分離前の流体が分離膜非配設空間から分離膜配設空間へ又はその逆へと通過してしまうことを防止することができる。
更に、通過孔を有さないコーティング部材が前記薄板の側面に配設されることも好適である。これによれば、例えば、薄板の側面が開放された構造体であって、薄板が多孔質体である場合、分離前又は分離後の流体が薄板の側面を通って分離膜非配設空間又は分離膜配設空間から外部へ（或いはその逆へ）と通過してしまうことを防止することができる。
この場合、前記コーティング部材が前記支持部と同種の材料からなることが好ましい。これによれば、支持部とコーティング部材とを強固に結合することが容易になる。
更に、前記コーティング部材は、流体の流路を構成する一つの部材として使用されることもできる。
一方、前記分離膜は、分子篩効果を利用した流体分離膜であってもよい。これによれば、分子篩効果により流体を効率良く分離することができる。
本発明において、前記薄板は前記二つの支持部の間において湾曲していてもよい。これによれば、分離膜非配設空間又は分離膜配設空間を流れる多成分混合ガス（混合流体）と分離膜との接触面積を増加することができる。この結果、分離能力が向上し得る。また、薄板が分離膜方向に湾曲（分離膜配設空間内に突出）していれば、分離膜の端部を薄板から離す構造を採用することができる。これによれば、分離膜を焼成するとき、分離膜と薄板との熱収縮の差によって分離膜又は薄板内で発生する内部応力を低減することができる。また、前記薄板が反対方向に湾曲（分離膜非配設空間内に突出）して凹状となっていれば、例えば、分離膜をゾル溶液から形成する場合、その凹部がゾル溶液塗布の際の溶液溜めとして機能するから、分離膜を形成する位置の精度を向上することができる。
更に、本発明による分離装置は、前記支持部を少なくとも３つ備え、前記薄板は同薄板の一つの面側において前記支持部のそれぞれに固着された分離装置であってもよい。換言すると、この分離装置は、支持部と薄板とにより画定される空間を複数備える分離装置である。この複数の空間は装置内部又は外部に設けられた流路により連通することもできる。
これによれば、分離膜が機能し得る部分の総面積を増加させることができるので、分離能力を向上することができる。
この場合、前記分離膜は、前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって同薄板が同支持部のそれぞれと固着されている部分と対向する領域の全部又は一部において存在しないように配設されるとともに、
前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって前記分離膜が存在しない部分の全部又は一部に同分離膜と異なる膜（例えば、触媒機能を有する膜）が形成されることが好適である。
これによれば、例えば、分離膜を水素分離膜とするとともに、分離膜と異なる膜をメタンやメタノールなどの炭化水素の水蒸気改質反応を発生させる触媒機能を有する膜とすれば、小型で高効率な、改質機能を備えた分離装置を提供することができる。分離膜及び触媒機能を有する膜の種類は、原料となる流体及び分離したい流体に応じて適宜選択すればよい。
更に、前記薄板は、複数の層の積層体であり、同各積層体が備える前記通過孔の径及び／又は同通過孔の密度は前記分離膜に近づくにしたがって小さくなっていることが好適である。即ち、前記薄板は傾斜機能材料（構造）から構成することが好ましい。薄板に分離膜を配設するためには、通過孔（薄板が多孔質体からなる場合は開気孔）が十分に小さい方が望ましく、或いは、通過孔の面密度が過大でないことが望ましい。その一方、通過孔の径及び／又は密度が薄板全体に亘って小さいと圧力損失が大きくなるので、十分な透過性能を得ることができない。そこで、薄板を上記のように構成すれば、透過性能を低下させることなく、分離膜を確実に保持することができる。従って、前記複数の層のうち前記分離膜と接触するコンタクト層が同複数の層の中で最も薄くなっていることが好ましい。
更に、本発明による分離装置は、少なくとも一方の面上に前記分離膜が配設された薄板を二枚有するとともに、同二枚の薄板は前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着されてなる分離装置であってもよい。これによれば、支持体と二枚の薄板とにより流体の流路を形成した分離装置が提供され得る。
更に、本発明による分離装置は、前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を更に備え、同分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板及び前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板が、前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着された分離装置であってもよい。前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜であってもよく、圧電素子からなる膜であってもよい。
これによれば、流体の分離のみでなく、他の機能を備えた分離装置が提供され得る。例えば、上記のように分離膜と異なる膜を触媒機能を有する膜とすれば、流体の改質部（反応部）及び分離部を備えた複合装置を一つの基体で形成することができる。従って、流体をメタノールとし、触媒機能を有する膜を水蒸気改質反応を発生させる膜とし、分離膜を水素分離膜とすれば、小型で高効率な燃料電池用の改質装置を提供することが可能となる。
一方、上記のように分離膜と異なる膜を圧電素子とすれば、二枚の薄板と支持部とにより形成された流路内に圧電素子によるポンプ作用を利用して燃料流体又は原料（混合流体）を供給することができる。この場合、分離膜と異なる膜の一部を圧電素子とするとともに残りを触媒機能を有する膜とすることにより、さらに複雑な複合装置を作製することも可能である。
この場合、前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板と前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板とは互いに異なる材料からなり、
前記支持部の各々は、金属材料、サーメット材料及び多孔質材料のうちのいずれか一つ又はこれらの材料の複数の組合せから構成される層を有するように構成することもできる。
また、前記支持部は内部に空隙を備えることが望ましい。これによれば、例えば、支持部の内部に高温の流体を注入することにより、この空隙を加熱部として機能させることができる。
以上、本発明に係る分離装置の上記構成は、多成分混合流体（例えば、二酸化炭素、一酸化炭素及び水素からなる混合ガス）から特定の流体（水素ガス）のみを拡散分離する分離装置だけではなく、メタンやメタノールなどの炭化水素の水蒸気改質反応やシクロヘキサンの脱水素反応等を行うメンブレンリアクタにも全く同様に適用することができる。
【図面の簡単な説明】  図１は、本発明の第１実施形態に係る分離装置の斜視図である。
図２は、図１に示した分離装置の縦断面図である。
図３は、図１に示した分離装置の支持体、薄板及び水素分離膜の部分拡大断面図である。
図４は、図１に示した薄板に形成された通過孔（開気孔）を示すための同薄板の部分拡大断面図である。
図５は、本発明の第２実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
図６は、本発明の第３実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
図７は、本発明の第４実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
図８は、本発明の第５実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
図９は、本発明の第６実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
図１０は、本発明の第７実施形態に係る分離装置の支持部、薄板、水素分離膜及びコーティング部材（層）の縦断面図である。
図１１は、本発明の第８実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
図１２は、本発明の第９実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
図１３は、本発明の第１０実施形態に係る分離装置の支持部及び薄板の斜視図である。
図１４は、本発明の第１１実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
図１５は、本発明の第１２実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の部分断面図である。
図１６は、本発明の第１３実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
図１７は、本発明の第１４実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
図１８は、本発明の第１５実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の部分縦断面図である。
図１９は、本発明の第１６実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
図２０は、本発明の第１７実施形態に係る分離装置の斜視図である
図２１は、図２０に示した分離装置を１−１線に沿った平面にて切断した断面図である。
図２２は、図２０に示した分離装置を２−２線に沿った平面にて切断した断面図である。
図２３は、図２０に示した分離装置の変形例を示す断面図である。
図２４は、図２０に示した分離装置の他の変形例を示す断面図である。
図２５は、本発明の第１８実施形態に係る分離装置の部分断面図である。
図２６は、図２５に示した分離装置を３−３線に沿った平面にて切断した部分断面図（薄板、水素分離膜及び第２の膜の平面図）である。
図２７は、本発明の分離装置を利用したリアクタの概略斜視図である。
図２８は、図２７に示したリアクタの部分平面図である。
図２９（ａ）は、本発明の分離装置を適用した複合装置の概略斜視図、（ｂ）は（ａ）に示した装置を構成する第２層の裏面の部分平面図、（ｃ）は（ａ）に示した装置を構成する第３層の裏面の部分平面図、（ｄ）は（ａ）に示した装置を構成する第４層の裏面の部分平面図、（ｅ）は（ａ）に示した装置を構成する第５層の裏面の部分平面図、（ｆ）は（ａ）に示した装置を構成する第６層の裏面の部分平面図、（ｇ）は（ａ）に示した装置を構成する第７層の裏面の部分平面図、（ｈ）は（ａ）に示した装置を構成する第８層の裏面の部分平面図、（ｉ）は（ａ）に示した装置を構成する第９層の裏面の部分平面図、（ｊ）は（ａ）に示した装置を構成する第１０層の部分斜視図である。
図３０は、本発明の変形例に係る分離装置の縦断面図である。
図３１は、本発明の他の変形例に係る分離装置の縦断面図である。
【発明を実施するための最良の形態】  以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態について説明する。本発明は、これらに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。特に、分離膜は水素分離膜に限られず、所望のガスを分離する膜を分離膜として選択することができる。例えば、本発明において使用される分離膜は、金属へのガス溶解を利用したガス分離膜、或いは、シリカ、チタニア及びゼオライト膜等の多孔質体の孔の大きさに応じて分子を分離する分離篩を利用した分離膜も含む。
また、以下の実施形態は、主として水素ガスの分離装置であるが、本発明はメンブレンリアクタにも適用される。例えば、水素分離膜を用いて水素を生成するメンブレンリアクタは、以下のように作動する。
（１）シクロヘキサンの脱水素反応（Ｃ６Ｈ１２＝Ｃ６Ｈ６＋３Ｈ２）において、反応式右辺の水素を水素分離膜により分離・除去する。
（２）メタンの水蒸気改質反応（ＣＨ４＋Ｈ２０＝ＣＯ＋３Ｈ２、ＣＨ４＋２Ｈ２０＝ＣＯ２＋４Ｈ２）及びＣＯシフト反応（ＣＯ＋Ｈ２０＝ＣＯ２＋Ｈ２）において、反応式右辺の水素を水素分離膜により分離・除去する。
（３）メタノールの水蒸気改質反応（ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２０＝ＣＯ２＋３Ｈ２）において、反応式右辺の水素を水素分離膜により分離・除去する。この反応は、Ｃｕ触媒又はＣｕ／ＺｎＯ系触媒により促進される。
＜第１実施形態＞
図１は第１実施形態に係る分離装置１１０の斜視図、図２は分離装置１１０の縦断面図である。この分離装置１１０は、基部１１、一対の支持部１２、薄板１３、水素分離膜１４、一対の縦壁部１５及び上壁部１６を備えている。
基部１１は、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する板体である。基部１１は、ジルコニア或いはアルミナ等の通常のセラミックからなっている。基部１１は、コーディエライト、窒化珪素或いは炭化珪素等の高耐熱衝撃性セラミックからなっていてもよい。
一対の支持部１２のそれぞれは、基部１１と同種のセラミックからなり、Ｘ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する直方体である。一対の支持部１２は、Ｘ軸方向において互いに離間し、基部１１の上面上に固定（固着一体化）されている。一対の支持部１２の各長手方向はＹ軸方向に沿っていて、一対の支持部１２は互いに平行となっている。
薄板１３は、基部１１と同種のセラミックからなり、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する板体である。薄板１３の厚み方向はＺ軸方向である。薄板１３は、基部１１、支持部１２、縦壁部１５及び上壁部１６よりも密度が低いセラミック多孔質体からなっている。従って、薄板１３は、下面と下面の反対側の面（上面）とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、支持部１２よりも気孔率が高く、支持部１２よりも低密度である。薄板の厚さは、５０μｍである。
薄板１３は、一対の支持部１２の上面上に配設・固定（固着一体化）されている。この結果、基部１１の上面、一対の支持部１２の内壁面及び薄板１３の下面により、第１の流路（空間、キャビティ）Ｒ１が形成されている。この流路Ｒ１は、便宜上、分離膜非配設空間Ｒ１とも称呼される。
水素分離膜１４は、パラジウムと銀との合金からなる薄膜である。水素分離膜１４は、分離膜非配設空間Ｒ１の上方においてＹ軸方向に延在するように、薄板１３の上面に固定されている。水素分離膜１４のＸ軸方向の両端端部は、一対の支持部１２のそれぞれの上方にまで延在している。換言すると、水素分離膜１４のＸ軸方向の幅は、分離膜非配設空間Ｒ１のＸ軸方向の幅よりも大きくなっている。
一対の縦壁部１５のそれぞれは、基部１１と同種のセラミックからなり、Ｘ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する直方体である。一対の縦壁部１５は、Ｘ軸方向において互いに離間し、薄板１３の上面上に配設・固定（固着一体化）されている。一対の縦壁部１５の各長手方向はＹ軸方向に沿っていて、一対の縦壁部１５は互いに平行となっている。
上壁部１６は、基部１１と同種のセラミックからなり、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する板体である。上壁部１６は、一対の縦壁部１５の上面上に配設・固定（固着一体化）されている。この結果、薄板１３の上面、一対の縦壁部１５の内壁面及び上壁部１６の下面により、第２の流路（空間）Ｒ２が形成されている。この流路Ｒ２は、水素分離膜１４が露呈した空間であるので、便宜上、分離膜配設空間Ｒ２とも称呼される。
基部１１、一対の支持部１２、薄板１３、一対の縦壁部１５及び上壁部１６は、それらの形状に合わせて成形されたセラミックスグリーンシートを積層した後に焼成することにより、固着一体化される。この場合、一対の支持部１２及び薄板１３等は同種のセラミック材料からなっているので、焼成時において互いに強固に固着する。この結果、ガス洩れ等が発生しない密閉性の高い流路（分離膜非配設空間Ｒ１及び分離膜配設空間Ｒ２）を形成することができる。
また、分離装置１１０は、グリーンシート積層法により製造されるので、コスト面及び量産面から有利である。更に、グリーンシートにより形成された薄板１３の表面は滑らかであるので、水素分離膜１４をより薄膜化することも可能となる。
水素分離膜１４は、以下のようにして形成される。
（１）ナノメートルサイズのパラジウム−銀合金の超微粒子を分散剤中に分散させたゾル（以下、単に「パラジウム−銀合金のゾル」と称呼する。）を準備する。
パラジウム−銀合金のゾルは、例えば、メカノケミカル法や有機金属化合物のゾル−ゲル反応を用いた公知の方法により作製される。これらの方法は、セラミックコンデンサ等の電極用のパラジウム−銀合金の製造手段として知られている。
（２）多孔質基体である薄板１３の表面に、パラジウム−銀合金のゾルを塗布・担持させた後に、３００〜６００℃で焼結させて膜化する熱処理を施す。
パラジウム−銀合金のゾルは、分離膜配設空間Ｒ２内に流し込むことで塗布される他、ディップ、スピンコート及びスクリーン印刷等の周知の手法により塗布される。また、水素分離膜の形成位置に高精度を要する場合であってパラジウム−銀合金のゾルの塗布後に上壁部１６を形成させる場合、パラジウム−銀合金のゾルはインクジェットを用いて塗布されることができる。更に、二以上の組成をもつ分離膜を積層させて水素分離膜１４に傾斜機能を持たせることもできる。この場合、組成の異なるゾルを２回以上にわけて塗布する。これによれば、水素分離膜１４と薄板１３との接合力を高めることも可能となる。
この方法においては、既に合金化されているパラジウム−銀合金のゾルを薄板１３上面に担持させるので、薄板表面においてパラジウムと銀とを合金化する必要がない。従って、上記熱処理においては、パラジウム−銀合金のゾルを焼結させて膜化させるだけでよい。即ち、上記熱処理温度は、パラジウムと銀とを合金化するために必要な温度（６００℃を超える温度）より低い温度（本例では、６００℃以下）とする。但し、上記熱処理温度を３００℃未満とすると、多孔質基体である薄板１３とパラジウム−銀合金の膜との結合が不十分となる。以上のことから、上記熱処理温度は３００℃から６００℃の範囲内であることが望ましい。
このように構成された分離装置１１０においては、水素ガスを含む多成分混合ガス（例えば、二酸化炭素ガス及び水素ガスからなる混合ガス、即ち、混合流体）を分離膜非配設空間Ｒ１に導入する。分離膜非配設空間Ｒ１に導入された多成分混合ガスは、薄板１３に形成された通過孔を通過し水素分離膜１４に到達する。これにより、水素ガス（即ち、特定の流体）のみが分離膜１４を通過し、分離膜配設空間Ｒ２に流入する。この結果、多成分混合ガスから水素ガスが分離される。この場合、分離膜非配設空間Ｒ２は、分離膜１４により分離された被分離体を貯蔵及び／又は移送するための流路として機能することになる。
また、分離装置１１０において、水素ガスを含む多成分混合ガスを分離膜配設空間Ｒ２に導入してもよい。分離膜配設空間Ｒ２に導入された多成分混合ガスは、水素分離膜１４に接触し、水素ガスのみが分離膜１４を通過して薄板１３の上面に到達する。そして、水素ガスは、薄板１３に形成された通過孔を通過して分離膜非配設空間Ｒ１に流入する。この結果、多成分混合ガスから水素ガスが分離される。この場合、分離膜非配設空間Ｒ１は、分離膜１４により分離された被分離体を貯蔵及び／又は移送するための流路として機能することになる。
以上、説明したように、分離装置１１０においては、分離膜１４は薄板１３に配設される。薄板１３は、その一つの面（下面）側において少なくとも二つの支持部１２，１２に固着されることにより支持されている。従って、薄板１３自身の強度が比較的小さくても、薄板１３は支持部１２に支持されることにより、その強度が大きくなる。このことから、薄板１３の厚さを小さくすることができる。更に、水素分離膜１４は薄板上に形成されるので、その膜厚を小さくすることができる。この結果、分離すべき流体を高効率にて分離し、且つ、機械的強度が大きい小型の分離装置１１０が提供される。
また、薄板１３は、支持部１２よりも高い気孔率を有する多孔質体からからなり、通過孔として多孔質体が備える開気孔を備えている。従って、薄板１３に通過孔を機械加工等により形成する必要がない。
更に、薄板１３の厚さは、１５０μｍ以下であることが好ましい。薄板１３の厚さが１５０μｍ以上であると以下の問題が生じる惧れがある。
（１）薄板１３での圧力損失が顕著となる。
（２）薄板１３をシート成形により作製した場合、その平滑性が良好でなく、厚みのバラツキも大きくなる。
総合的な観点に基づけば、薄板１３の厚さは１００μｍ以下であることが好ましい。薄板１３の厚さが１００μｍ以下であれば十分な透過性能を得ることができるからである。薄板１３の厚さは、薄板の平滑性を高めることや多孔質体の欠陥を減らすため、５μｍ以上５０μｍ以下であることが一層好ましい。これにより、水素分離膜１４に欠陥が発生することを抑えることができ、水素分離膜１４の分離性能を高めることができる。
また、薄板１３の気孔率は２０％〜７０％であることが好ましく、３０％〜５０％であることがより好ましい。この範囲の気効率を備えた薄板１３は、十分な透過性能を有しつつ、ある程度の強度を確保することができる。
薄板１３の気孔径は水素分離膜１４の厚みの１／１０〜１／３であることが望ましい。気孔径が大きいと、気孔部分を水素分離膜が覆うことができず、ガス漏れに繋がる。なお、気孔径については最大気孔径に特に注意を払う必要がある。なぜなら最大気孔径の気孔の上に形成される水素分離膜１４の部分が欠陥を有する部分になるからである。従って、気孔径の大きさはできる限り揃っており、薄板１３の全体に渡って均一に分布していることが望ましい。
なお、薄板１３を構成する多孔質材料は、上述したセラミックに限定されるものではない。即ち、従来から多孔質体として用いられているアルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、ムライト、完全安定化ジルコニア、部分安定化ジルコニア等を薄板１３を構成する多孔質材料として採用することが出来る。これは、薄板１３の厚さが１５０μｍ以下と小さいので、高速で昇温しても熱応力による亀裂等が生じ難いからである。更に、薄板１３は、ステンレス、ニッケル合金及びタングステン等の金属の多孔質体から形成することもできる。即ち、薄板１３の材料は支持部１２と異なっていてもよい。
なお、上述したように、水素分離膜１４を焼成して薄板１３に固定するための熱処理は低温（パラジウムと銀とを合金化するのに必要な温度より低い温度）で行われるので、薄板１３の材料は、パラジウム及び銀との反応性に留意して選定するのではなく、専ら耐熱衝撃性に着目して選定することができる。
ところで、多孔質体からなる薄板１３は、薄板１３の断面図である図３及び図４に示したように、種々の形状の開気孔（通過孔）を備える多孔質構造であることが望ましい。例えば、図３及び図４に示した開気孔１３ａは、一つ以上の屈曲部（この例では二つの屈曲部）を有している。
更に、例えば、図３に示したように、薄板の平面に平行な方向における開気孔１３ａの両端部間の距離Ｌａ（開気孔１３ａのＸ軸方向の寸法）が、水素分離膜１４の同方向における両端部の距離（水素分離膜１４のＸ軸方向の寸法）よりも所定距離以上小さい場合、支持部１２の直上に存在している水素分離膜１４の部分を透過したガスは分離膜非配設空間Ｒ１に到達できるので、ガスの透過率が向上し得る。また、支持部１２の直上に存在している分離膜１４の部分に分離膜非配設空間Ｒ１の流体が到達できるので、ガスの透過率が向上し得る。
図４に示した開気孔１３ｂは、薄板（平板体）１３の平面に直交する方向（Ｚ軸方向）に軸線を備える円筒中空状の長孔形状を有するとともに、その孔を形成する壁面から孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部１３ｂ１，１３ｂ２を有している。少なくとも二つの凸部１３ｂ１，１３ｂ２のそれぞれの高さはその孔１３ｂの径Ｄの１／２以上である。また、少なくとも二つの凸部１３ｂ１，１３ｂ２は、薄板１３の平面に直交する方向において異なる位置に形成され、且つ、互いに対向する向きに突出している（図示した例においては、凸部１３ｂ１及び凸部１３ｂ２は、Ｘ軸正方向及びＸ軸負方向にそれぞれ突出している。）。
この開気孔１３ｂによれば、水素分離膜１４が分離膜非配設空間Ｒ１のガスに直接的に晒されることを防ぐことができる。開気孔が薄板１３の平面と直交する方向にそって直線的に形成された形状を有しているのみであると、水素分離膜１４は分離膜非配設空間Ｒ１側から直視できることになる。開気孔が、このような直線的形状であると、分離膜非配設空間Ｒ１内において何らかの反応により生成された反応生成物が水素分離膜１４に直接到達するので、水素分離膜１４は反応生成物によって劣化させられる惧れがある。或いは、分離膜非配設空間Ｒ１内における何らかの反応が発光を伴う場合、水素分離膜１４は、その光に直接暴露され、その結果、劣化が促進される惧れがある。したがって、開気孔１３ｂのように、側面に凸部１３ｂ１，１３ｂ２を設けることにより、水素分離膜１４が分離膜非配設空間Ｒ１に直接晒されるのを防げば、水素分離膜１４の劣化を抑制することができる。
図４に示した開気孔１３ｃは、三つの針状の気孔が連結されたものである。針状気孔の連結部分は各針状気孔の先端であっても、中間部であってもよい。同様に、図４に示した開気孔１３ｄは、複数の棒状の気孔が連結されたものである。開気孔１３ｃ及び開気孔１３ｄのように、開気孔は、複数の針状又は棒状の気孔が結合した孔であって、同複数の気孔のうちの少なくとも二つは互いに交差するか又は一つの気孔から他の気孔へと分枝した気孔であることが好適である。換言すると、開気孔は、針状又は棒状の気孔が複数結合されたものであって、複数の気孔のうち少なくとも２つの気孔が、直線状でなく、角部や交点をなすように結合されていることが好ましい。図４に示した開気孔１３ｅは、例えばＵ字型に曲がっている部分を２箇所以上有する開気孔である。
これらの開気孔１３ｃ、１３ｄ及び１３ｅ等によっても、水素分離膜１４は分離膜非配設空間Ｒ１側から直視できなくなるので、分離膜非配設空間Ｒ１内において発生した反応生成物や光が水素分離膜１４に直接到達しない。その結果、水素分離膜１４の劣化を抑制することができる。
なお、薄板１３が備える通過孔の少なくとも一つは、薄板１３の平面に直交する方向にそって形成されることもできる。これによれば、パンチ加工、ドリル加工及びエッチング加工等の加工法により容易に通過孔が形成された薄板が提供され得る。また、通過孔が直線的であるので、分離前の混合ガス或いは分離後の水素ガスが薄板１３を透過する量を増大することができ、その結果、水素ガスの透過率を向上することができる。
図３及び図４に示した開気孔の形状は一例であり、本発明に含まれる開気孔はこれに限定されるものではない。また図３及び図４は断面図であるため、開気孔の形状を平面的に示しているが、実際の開気孔は各気孔が３次元的に結合されてなるものである。また、開開気孔はハニカム状であってもよい。
＜第２実施形態＞
図５に断面図を示した第２実施形態に係る分離装置１２０は、分離装置１１０の薄板１３を金属の多孔質体である薄板１３−１に置換するとともに、薄板１３−１と水素分離膜１４との間に多孔質セラミック膜１７を形成した点のみにおいて、分離装置１１０と相違している。
上述したように、多孔質基体である薄板の表面にパラジウム−銀合金のゾルを膜化させるための熱処理は６００℃を超える高温では行わないので、薄板に金属材料を用いても薄板とパラジウム及び銀との反応は抑制され、パラジウムが有する水素分離機能の低下を招来することがない。しかし、金属は、高耐熱衝撃性セラミックよりも廉価であるが、高耐熱衝撃性セラミックよりもパラジウム及び銀と反応し易い材料である。従って、薄板１３−１を金属多孔質体から構成する場合、薄板１３−１とパラジウム−銀合金膜（水素分離膜）１４との間に多孔質セラミック膜１７を介在させれば、薄板１３−１とパラジウム及び銀との反応を更に抑制することができ、水素分離膜の性能低下を回避することができる。
多孔質セラミック膜１７の膜厚は、昇温速度が大きい場合でも亀裂し難く、且つ、金属の多孔質基体である薄板１３−１とパラジウム及び銀との反応を小さくする機能を発揮し得る厚さである。かかる観点に基づき、多孔質セラミック膜１７の膜厚は、例えば、２０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１０μｍである。
＜第３実施形態＞
図６に断面図を示した第３実施形態に係る分離装置１３０は、分離装置１１０の水素分離膜１４を水素分離膜１４−１に置換した点のみにおいて、分離装置１１０と相違している。より具体的に述べると、水素分離膜１４−１は、分離膜非配設空間Ｒ１の上方にのみ（一対の支持部１２の間の上方にのみ）配設されている。即ち、水素分離膜１４−１のＸ軸正方向端部はＸ軸正方向側に存在する支持部１２ａの内壁面よりもＸ軸負方向側に位置し、水素分離膜１４−１のＸ軸負方向端部はＸ軸負方向側に存在する支持部１２ｂの内壁面よりもＸ軸正方向側に位置している。
分離装置１１０のように、水素分離膜１４が一対の支持部１２の上方にまで延在していると、薄板１３は変形の制限を受けるので、水素分離膜１４の焼成時において薄板１３に内部応力が発生する。これに対し、分離装置１３０においては、水素分離膜１４−１は支持部１２と薄板１３とが接合された厚肉部上ではなく、薄板１３のみからなる薄肉部上にのみ配置されることになる。従って、水素分離膜１４−１の焼成時に薄板１３と水素分離膜１４−１との収縮率の差に起因して薄板１３に生じる熱応力を開放することができる。また、分離装置１３０においては、高価な水素分離膜１４−１の面積が小さくなるので、コストを低減することもできる。
なお、分離装置１３０は、少なくとも一対の支持部１２ａ，１２ｂと、前記支持部と固着されている１枚以上の薄板１３と、薄板１３の少なくとも一方の面上に配置された水素分離膜１４−１とからなる分離装置であって、薄板１３は、支持部１２ａ，１２ｂと薄板１３とに囲まれた空間Ｒ１の壁面を形成している部分であって薄板１３のみからなる部分にのみ開気孔を有しており、開気孔は薄板１３の前記囲まれた空間Ｒ１に接する面と水素分離膜１４−１に接する面とを結ぶ連通孔である分離装置ということができる。
水素分離膜１４−１を透過したガスは、薄板１３を通って、所定の流路である空間Ｒ１に流れる。このとき、ガスが通過するのに必須な薄板１３の領域は、水素分離膜１４−１と薄板１３とが接している部分と空間Ｒ１とを結ぶ領域である。従って、この領域に開気孔を備えるように薄板１３を構成しておけばよい。そのような箇所に開気孔を備える薄板１３は多孔質体により形成できる。従って、ドリル加工、パンチ加工及びエッチング加工等の加工を薄板に施す必要がなくなるので、生産効率が良く廉価な分離装置が提供され得る。
なお、薄板１３の上記水素分離膜１４−１と薄板１３とが接している部分と空間Ｒ１とを結ぶ領域に、薄板１３の平面と直交する軸線を有する貫通孔を一つ以上設けてもよい。これによれば、薄板１３のガス透過性能が向上し、圧力損失が低減される。また、薄板１３の上記領域に、貫通孔を集合させたハニカム状の貫通孔を形成してもよい。
＜第４実施形態＞
図７に断面図を示した第４実施形態に係る分離装置１４０は、コーティング部材（コーティング層）１８を備えている点のみにおいて、第３実施形態の分離装置１３０と相違している。より具体的に述べると、コーティング部材１８は、水素分離膜１４−１が配設された薄板１３の面上であって水素分離膜１４−１が配設された部分以外の部分を覆うように薄板１３の面上に配設されている。このコーティング部材１８は、通過孔を有さない緻密な層からなる。
第３実施形態の分離装置１３０においては、分離膜非配設空間Ｒ１と分離膜配設空間Ｒ２とが薄板１３のみにより仕切られている部分が存在する。従って、薄板１３の全体が多孔質体からなっていると、水素分離膜１４−１を通過することなく一方の空間から他方の空間へと移動するガスが発生し、水素分離能力が低下する惧れがある。そこで、分離装置１４０のように、水素分離膜１４−１が配設された部分以外の部分を覆うコーティング部材１８を備えれば、一方の空間から他方の空間へと移動するガスは必ず水素分離膜１４−１を通過することになるので、純度の高い水素ガスを得ることができる。
コーティング部材１８の材質は、多成分混合ガスを通過させない物質であれば特に限定されない。但し、コーティング部材１８を設ける目的は、多成分混合ガスが水素分離膜１４−１を介することなく分離膜非配設空間Ｒ１と分離膜配設空間Ｒ２との間で移動してしまうことを防止することであるから、コーティング部材１８は高い密閉性能を備える必要がある。従って、コーティング部材１８の材質としては、薄板１３と確実に固着する物質が適当である。このため、薄板１３がセラミックにより構成される場合は、薄板１３と同種のセラミック材料を用いることが好ましい。
なお、コーティング部材１８は、流体の流路を構成する一つの部材として使用されることもできる。
＜第５実施形態＞
図８に断面図を示した第５実施形態に係る分離装置１５０は、薄板１３を薄板１３−１に置換した点、及び、コーティング部材１９ａ〜１９ｄを備えている点のみにおいて、第１実施形態の分離装置１１０と相違している。薄板１３−１の材質は薄板１３と同様のセラミック又は金属の多孔質体である。コーティング部材１９ａ〜１９ｄの材質は、コーティング部材１８の材質と同様に通過孔を有さない材質から選択されている。
より具体的に述べると、薄板１３−１は、薄板１３と同様、一対の支持部１２のそれぞれの上面に固定されている。但し、薄板１３−１は一対の支持部１２のそれぞれの上面の全体には及んでいない。即ち、薄板１３−１のＸ軸正方向端部はＸ軸正方向側の支持部１２ａのＸ軸正方向端部よりもＸ軸負方向側に存在し、薄板１３−１のＸ軸負方向端部はＸ軸負方向側の支持部１２ｂのＸ軸負方向端部よりもＸ軸正方向側に存在している。
コーティング部材１９ａは、支持部１２ａの上面において、薄板１３−１の側面（Ｘ軸正方向端部側面）を覆うように配設されている。コーティング部材１９ｂは、支持部１２ｂの上面において、薄板１３−１の側面（Ｘ軸負方向端部側面）を覆うように配設されている。コーティング部材１９ｃは、薄板１３−１の上面において水素分離膜１４の側面（Ｘ軸正方向端部側面）とＸ軸正方向側の縦壁部１５との間に配設されている。コーティング部材１９ｄは、薄板１３−１の上面において水素分離膜１４の側面（Ｘ軸負方向端部側面）とＸ軸負方向側の縦壁部１５との間に配設されている。
このように、分離装置１５０は、多孔質体の薄板１３−１の側面が開放された構造を備えている。更に、コーティング部材１９ａ，１９ｂは、薄板１３−１の側面を覆うように配設されている。従って、分離膜非配設空間Ｒ１又は分離膜配設空間Ｒ２内のガスが薄板１３−１の側面を通って装置外部へ洩れてしまうことを防止することができる。
＜第６実施形態＞
図９は、第６実施形態に係る分離装置１６０の支持部１２、薄板１３−２及び水素分離膜１４−２の断面図である。分離装置１６０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の薄板１３を湾曲した薄板１３−２に置換するとともに、水素分離膜１４を湾曲した水素分離膜１４−２に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
薄板１３−２及び水素分離膜１４−２は、一対の支持部１２の間において、分離膜配設空間Ｒ２内に突出している。従って、分離膜非配設空間Ｒ１又は分離膜配設空間Ｒ２を流れる多成分混合ガスと水素分離膜１４−２との接触面積を増加することができる。この結果、分離能力が向上し得る。
＜第７実施形態＞
図１０は、第７実施形態に係る分離装置１７０の支持部１２、薄板１３−２、水素分離膜１４−３及びコーティング部材（層）２０の断面図である。分離装置１７０は、第６実施形態に係る分離装置１６０の水素分離膜１４−２を水素分離膜１４−３に置換するとともにコーティング部材２０を配設した点のみにおいて分離装置１６０と相違している。
水素分離膜１４−３は、中央部において薄板１３−２に固定され、両端部において薄板１３−２から離間している。薄板１３−２の熱収縮率と水素分離膜１４−３の熱収縮率とは相違する。一般に、水素分離膜の熱収縮率の方が薄板の熱収縮率よりも大きい。従って、水素分離膜が薄板に完全に付着した状態にて水素分離膜を熱処理により焼結させると、焼結過程において水素分離膜に大きな内部応力が残留し、亀裂等が発生する惧れがある。従って、水素分離膜１４−３のように、膜の両端部を薄板１３−２から離間させることにより、水素分離膜と薄板との熱収縮率の差による薄板への影響を緩和することができる。
この場合、水素分離膜１４−３の一部が薄板１３−２から離間しているので、例えば、分離膜配設空間Ｒ２内の多成分混合ガスが水素分離膜１４−３を経ずに薄板１３−２と水素分離膜１４−３との隙間から薄板１３−２を通過して分離膜非配設空間Ｒ１に流出してしまう惧れがある。また、分離膜非配設空間Ｒ１内の多成分混合ガスが薄板１３−２、及び、薄板１３−２と水素分離膜１４−３との隙間を通過して、水素分離膜１４−３を経ずに分離膜配設空間Ｒ２に流出してしまう惧れがある。コーティング部材２０は、かかる多成分混合ガスの流出を防止する。
なお、改質部が必要とされる燃料電池用のメンブレンリアクタとして使用される複合装置を形成する場合、コーティング部材２０を触媒層としてもよい。これによれば、燃料電池を小型化することができる。
＜第８実施形態＞
図１１は、第８実施形態に係る分離装置１８０の支持部１２、薄板１３−３及び水素分離膜１４−３’の部分断面図である。分離装置１８０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の薄板１３を湾曲した薄板１３−３に置換するとともに水素分離膜１４を湾曲した水素分離膜１４−３’に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
薄板１３−３及び水素分離膜１４−３’は、一対の支持部１２の間において、分離膜非配設空間Ｒ１内に突出している。従って、分離膜非配設空間Ｒ１又は分離膜配設空間Ｒ２を流れる多成分混合ガスと水素分離膜１４−３’との接触面積を増加することができる。この結果、分離能力が向上し得る。
また、このように、薄板１３−３が分離膜非配設空間Ｒ１内に突出して凹状となっていれば、例えば、分離膜１４−３’を前述したゾル溶液から形成する場合、その凹部がゾル溶液塗布の際の溶液溜めとして作用するから、分離膜１４−３’を形成する位置の精度を向上することができる。更に、例えば、分離膜配設空間Ｒ２に多成分混合ガスを供給する場合であって、薄板１３−３のうち中央部に通過孔（貫通孔）が集中しているような場合、窪んでいる中央部から集中的に水素ガスが透過するため、分離性能を向上することができる。
＜第９実施形態＞
図１２は、第９実施形態に係る分離装置１９０の支持部１２、薄板１３及び水素分離膜１４−４の断面図である。分離装置１９０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の水素分離膜１４を水素分離膜１４−４に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
水素分離膜１４−４は、水素分離膜１４と同様の材質からなっている。水素分離膜１４−４は、一対の支持部１２の間において、薄板１３の下面に固定されている。水素分離膜１４−４のＸ軸方向の両端部は、一対の支持部１２の（内壁面の）それぞれにまで到達している。これによれば、薄板１３の支持部１２側に分離膜配設空間Ｒ２が形成され、薄板１３の支持部１２側とは反対側に分離膜非配設空間Ｒ１が形成される。
このように、分離装置１９０においては、薄板１３の上面に水素分離膜が存在しないので、薄板１３の上面は平坦になる。その結果、薄板１３の上面に他の部材によって流路を形成する場合、薄板１３と他の部材との接着性及び密着性が良好になる。
また、分離装置１９０においては、水素分離膜１４−４の側面が一対の支持部１２に密着している。支持部１２は緻密であるから、多成分混合ガス又は水素ガスは支持部１２を通過できない。この結果、ガスは必ず水素分離膜１４−４を透過しなければならないので、純度の高い水素ガスを得ることができる。
＜第１０実施形態＞
図１３は、第１０実施形態に係る分離装置２００が備える支持部１２及び薄板１３−４の斜視図である。分離装置２００は、第１実施形態に係る分離装置１１０の薄板１３を薄板１３−４に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
薄板１３−４は、第１の層１３−４ａと第２の層１３−４ｂとからなる。第１の層１３−４ａは、例えばパンチ加工により設けた貫通孔を通過孔として有している。第２の層１３−４ｂは多孔質体からなる。図示しない水素分離膜は、第２の層１３−４ｂの表面に形成されている。薄板１３−４は、複数の層（この場合、二層）の積層体であり、同各積層体が備える通過孔の径は水素分離膜に近づくにしたがって小さくなっている。なお、各積層体が備える通過孔の密度が水素分離膜に近づくにしたがって小さくなっていてもよい。
膜厚の小さい水素分離膜を薄板の表面に配置するためには、薄板の表面は平滑であって且つ薄板の表面に大きな孔が存在しないことが要求される。薄板の表面が平滑でないと、水素分離膜に膜厚が大きい部分ができてしまい、水素分離膜が十分な分離性能を発揮できない。また、薄板の表面に大きな孔が存在すると、水素分離膜が固定できない場合、或いは、水素分離膜が薄板から剥離する場合がある。しかしながら、大きな孔が存在するほうが、圧力損失を低減できるため、透過性能は良好になる。
そこで、薄板を上記薄板１３−４のように構成すれば、透過性能を低下させることなく、水素分離膜を確実に保持することができる。薄板全体の透過性能を考慮すると、前記複数の層のうち水素分離膜と接触するコンタクト層（この例では、薄板１３−４ｂ）が同複数の層の中で最も薄くなっていることが好ましい。具体的には、コンタクト層の厚さは、１０μｍであることが好ましい。
更に、第２の層１３−４ｂの厚さは第１の層１３−４ａの厚さの１／５以下であれば、薄板１３−４全体として十分な剛性を保つことができる。なお、パンチ加工により設けた貫通孔（通過孔）内に多孔質体が存在してもよい。
＜第１１実施形態＞
図１４は、第１１実施形態に係る分離装置２１０が備える支持部１２、薄板１３及び水素分離膜１４−５の部分断面図である。分離装置２１０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の水素分離膜１４を水素分離膜１４−５に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
水素分離膜１４−５は、薄板１３の直上に配置される第１の分離膜層１４−５ａと、第１の分離膜層１４−５ａの上に積層される第２の分離膜層１４−５ｂと、からなっている。第１の分離膜層１４−５ａの粒子径は、第２の分離膜層１４−５ｂの粒子径より小さくなっている。
これによれば、粒子径の小さい分離膜層は低温の焼結性が高いから、第２の分離膜層１４−５ｂの材料のみからなる水素分離膜を薄板１３に固定する場合と比較して、水素分離膜と薄板との結合が低温度から開始する。その結果、水素分離膜と薄板との密着性を良好にすることができる。
このように複数の分離膜を組み合わせることで、薄板１３との密着性が高く、焼成後の膜強度が高く、且つ、透過性能に優れた水素分離膜を提供することができる。なお、水素分離膜１４−５を２層以上の膜から構成してもよい。更に、水素分離膜１４−５を、薄板１３に近づくに従って各層の粒子径が次第に小さくなる傾斜機能材料として構成してもよい。
＜第１２実施形態＞
図１５は、第１２実施形態に係る分離装置２２０が備える支持部１２、薄板１３及び水素分離膜１４の部分断面図である。分離装置２２０は、第１実施形態に係る分離装置１１０を連結したものである。換言すると、分離装置２２０は、支持部１２を少なくとも３つ備え、薄板１３は同薄板の一つの面側において支持部１２のそれぞれに固着され、複数の分離膜１４が薄板１３の上面であって隣接する支持部１２の間の位置に形成された分離装置である。この結果、分離装置２２０は、支持部１２と薄板１３とにより画定される空間（この例では、分離膜非配設空間Ｒ１）を複数備えている。
これによれば、水素分離膜１４を複数備えることができるので、水素分離膜１４（水素分離膜１４が機能し得る部分）の総面積を増加させることができる。その結果、分離装置２２０の分離能力を向上することができる。
＜第１３実施形態及び第１４実施形態＞
図１６は、第１３実施形態に係る分離装置２３０の断面図である。分離装置２３０は、第１２実施形態の分離装置２２０をＺ軸方向に複数個（この例では、２個）だけ同じ向きのままＺ軸方向に重ね、複数の分離膜非配設空間Ｒ１を直列に連結するとともに、複数の分離膜配設空間Ｒ２を直列に連結した装置である。
図１７は、第１４実施形態に係る分離装置２４０の断面図である。分離装置２４０は、２個の分離装置２２０を備え、一つの分離装置２２０に対して他の一つの分離装置２２０を上下逆向きにした状態にてＺ軸方向に重ね、複数の分離膜非配設空間Ｒ１を直列に連結した装置である。これらの分離装置２３０，２４０によれば、水素分離膜の総面積を更に増加させることができるから、更なる分離能力の向上が期待される。また、このような構造により、分離装置を小型化することができる。
＜第１５実施形態＞
図１８は、第１５実施形態に係る分離装置２５０の断面図である。分離装置２５０は、図１５に示した第１２実施形態の分離装置２２０の複数の水素分離膜１４を水素分離膜１４−６に置換した点のみにおいて分離装置２２０と相違している。この水素分離膜１４−６は、複数の分離膜非配設空間Ｒ１に跨って連続的に形成されている。
これによれば、複数の分離膜非配設空間Ｒ１の上方及び隣接する分離膜非配設空間Ｒ１の間の上方にも水素分離膜１４−６が配置されているから、多成分混合ガスと水素分離膜１４−６との接触面積を増加させることができる。更に、水素分離膜１４−６の分離膜非配設空間Ｒ１に対するＸ軸方向の位置ずれが生じたとしても、その影響を小さくすることができる。更に、水素分離膜１４−６を印刷により形成する場合、一回の印刷により水素分離膜１４−６の原料を広範囲に塗布することが可能となるため生産性が向上する。
＜第１６実施形態＞
図１９は、第１６実施形態に係る分離装置２６０の断面図である。分離装置２６０は、図１５に示した第１２実施形態の分離装置２２０の複数の水素分離膜１４を水素分離膜１４−７に置換した点のみにおいて分離装置２２０と相違している。この水素分離膜１４−７は、薄板１３が支持部１２と固着されている側の同薄板１３の面（薄板１３の下面）及び各支持部１２の側壁面にも形成されている。
これにより、支持部１２及び薄板１３に対して密着の程度が良好な水素分離膜１４−７を得ることができる。また、支持部１２と薄板１３とがなす角部（分離膜配設空間Ｒ２の角部）にも十分に水素分離膜１４−７が存在するとともに、同角部における水素分離膜１４−７の形状はＲ形状となる。この結果、支持部１２と薄板１３とがなす角部が水素分離膜１４−７によりコーティングされていることになるので、同角部からクラック等が進展し難くなる。
＜第１７実施形態＞
図２０は第１７実施形態に係る分離装置２７０の斜視図である。図２１及び図２２は、分離装置２７０を１−１線及び２−２線に沿った平面にてそれぞれ切断した断面図である。分離装置２７０は、支持部１２、支持部１２−１、薄板１３−５、薄板１３−６、水素分離膜１４及び機能膜２１を備えている。
支持部１２及び支持部１２−１は同様な直方体であって、長手方向がＹ軸に沿うように配列されている。薄板１３−５及び薄板１３−６は、支持部１２及び支持部１２−１の上面及び下面にそれぞれ固着されている。これにより、流路（分離膜非配設空間）Ｒ１が複数形成されている。支持部１２−１の内部には、Ｙ軸方向に軸方向を備える空隙（空間）Ｒ３（以下、「第２の流路Ｒ３」と称呼する。）が形成されている。
水素分離膜１４は、Ｙ軸方向に沿う所定の距離毎に一つの流路Ｒ１に沿って薄板１３−５の面上に形成されている。機能膜２１は、Ｙ軸方向に沿う所定の距離毎に一つの流路Ｒ１に沿って薄板１３−６の面上に形成されている。機能膜２１は、所定の機能を備えていればよい。機能膜２１を水素分離膜とすれば、水素ガスの分離効率を格段に向上させることができる。
流路Ｒ１には多成分混合ガス又はメタノール等の改質用流体が導入され、他の実施形態と同様、薄板１３−５及び水素分離膜１４を通して水素ガスが分離される。第２の流路Ｒ３には、例えば、水素分離膜１４や機能膜２１の反応を促進するために高温の流体が導入される。なお、第２の流路Ｒ３は必須ではなく、省略され得る。
この第２の流路Ｒ３は、支持部１２−１の内部に形成されているので、高温の流体の熱が、厚さの小さい薄板１３−５或いは薄板１３−６を通して外部に放射されてしまうことを防止することができる。これにより、流路Ｒ１と第２の流路Ｒ３との間の隔壁を通じて熱が効率的に伝達される。なお、分離装置２７０において、流路Ｒ１と第２の流路Ｒ３はＸ軸方向において交互に配置されているが、これらの流路は交互に並んでいる必要はない。更に、第２の流路Ｒ３は、流路Ｒ１に沿って存在していることも必須ではない。加えて、流路Ｒ１と第２の流路Ｒ３の形状は四角形に限られず、また流線方向（この場合、Ｙ軸方向）に直交する断面の形状が一様な形状である必要もない。即ち、これらの流路の形状や配置・配列は、水素分離膜１４等の配置や流路設計に基いて適宜決定される。
更に、第２の流路Ｒ３は中空である必要はなく、ヒータ部材等が埋設されていてもよい。第２の流路Ｒ３は、支持部１２−１や薄板１３−５，１３−６からなる基体の焼成前に存在していなくてもよく、焼成後にレーザー加工やドリル加工により形成され得る。
なお、分離装置２７０において、薄板１３−５及び／又は薄板１３−６が多孔質体である場合、薄板１３−５のうち水素分離膜１４が配置されていない部分及び／又は薄板１３−６のうち機能膜２１が配置されていない部分から多成分混合ガス等が流出することがないようにするため、図２３に示したように、貫通孔を有さないコーディング層２２を設けておくことが好ましい。
また、分離装置２７０において、図２４に示したように、分離膜非配設空間Ｒ１を実質的に個々の空間に独立させるとともに、それらを連結部Ｒ４を介して接続させてもよい。更に、図２４に示した１つの独立した分離膜非配設空間Ｒ１に対し、複数の水素分離膜１４や機能膜２１が配設されていてもよい。これらの組み合せは分離装置の寸法や流路設計等によって適宜決定される。分離装置２７０中に１つの流路Ｒ１がジグザグ状に配置されていても、２つの櫛歯状の流路Ｒ１が互いに対向するように配置されていてもよい。加えて、複数の流路Ｒ１が分離装置２７０の中で連結されてもよく、あるいは分離装置２７０の外部で連結されていてもよい。
なお、機能膜２１（第２の膜２１）として触媒となる物質を配置することができる。この場合、改質部（反応部）及び分離部を備えた複合装置を１つの基体で形成することができるため、小型な燃料電池用のメンブレンリアクタを作製することができる。
また、薄板１３−６を積層構造として内部に加圧室を設けるとともに同加圧室と流路Ｒ１とを連通するノズルを形成し、機能膜２１を同加圧室を加圧する圧電素子とすることもできる。これによれば、ノズルを介して微細な粒子の流体を流路Ｒ１内に供給することができる。もちろん、機能膜２１の一部を圧電素子とし、残りを触媒となる物質とすることで、さらに複雑な複合装置を作製することもできる。
このように、分離装置２７０は、分離膜１４が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−５と、前記分離膜１４と異なる膜２１が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−６とを備え、前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−５及び分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−６が、少なくとも二つの支持部１２−１，１２−１を挟持するように同各支持部に固着された分離装置である。
これによれば、流体の分離のみでなく、他の機能を備えた分離装置が提供され得る。例えば、上記のように分離膜と異なる膜を触媒機能を有する膜とすれば、流体の改質部（反応部）及び分離部を備えた複合装置を１つの基体で形成することができる。従って、流体をメタノールとし、触媒機能を有する膜を水蒸気改質反応を促進させる膜とし、分離膜を水素膜とすれば、小型な燃料電池用の装置を提供することが可能となる。
＜第１８実施形態＞
図２５は、第１８実施形態に係る分離装置２８０の部分断面図である。図２６は、分離装置２８０を図２５の３−３線に沿った平面にて切断した部分断面図である。分離装置２８０は、第１７実施形態の分離装置２７０の支持部１２及び支持部１２−１の上部及び下部であって薄板１３−５及び薄板１３−６の面上に第２の膜２３を形成した点においてのみ、分離装置２７０と相違している。この第２の膜２３は、メタン等のガスから水素を発生させる反応触媒からなる。
このように、分離装置２８０は、水素分離膜１４が少なくとも一方の面上に配設された二枚の薄板１３−５，１３−６を有するとともに、同二枚の薄板は少なくとも二つの支持部１２，１２−１を挟持するように各支持部に固着された分離装置である。これによれば、支持体と二枚の薄板とにより流体の流路Ｒ１を形成した分離装置が提供され得る。
更に、分離装置２８０において、水素分離膜１４は、薄板１３−５が支持部１２（１２−１）に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって、同薄板が同支持部のそれぞれと固着されている部分と対向する領域の全部又は一部において存在しないように配設されるとともに、薄板が支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって水素分離膜が存在しない部分の全部又は一部に前記分離膜と異なる膜（第２の膜）２３が形成された分離装置である。このように、第２の膜２３を配置することにより、小型且つ高効率であって改質機能を備えた分離装置を提供することができる。
＜第１９実施形態＞
図２７は、本発明の分離装置を利用したリアクタ（メンブレンリアクタ）２９０の概略斜視図である。リアクタ２９０の基体２９１は、基部２９２、基板と支持部とからなる第１流路形成部材２９３、薄板２９４及び第２流路形成部材２９５を備えている。支持部及び薄板２９４は、上述した支持部及び薄板とそれぞれ同様のものである。第１流路形成部材２９３は基部２９２に固着されている。薄板２９４は第１流路形成部材２９３及び第２流路形成部材２９５と固着されている。薄板２９４の表面上には図示しない水素分離膜が配置されている。また、実際には、第２流路形成部材２９５は、図示しない蓋体により覆われている。
第１流路形成部材２９３には、複数の分離膜非配設空間Ｒ１が形成されている。複数の分離膜非配設空間Ｒ１は、図２８に示したような態様にて、連結部Ｒ４を介して連通され、ジグザグの一つの流路を形成している。第２流路形成部材２９５にも、分離膜配設空間Ｒ２からなる流路がジグザグに形成されている。この分離膜配設空間Ｒ２からなる流路にキャリアガスが導入される。このとき、キャリアガスは、図示されていない加熱部（ヒーター部）により加熱されるようになっていてもよく、分離膜配設空間Ｒ２からなる流路の周囲を断熱材で覆ってもよい。これにより、キャリアガスは効率よく加熱され得る。更に、図示しない触媒を分離膜配設空間Ｒ２からなる流路内に配置しておくことにより、水素の生成反応が促進される。発生した水素ガスは、薄板２９４及び図示しない水素分離膜を透過して分離膜非配設空間Ｒ１に到達する。この結果、高純度の水素ガスが取得される。
なお、第１流路形成部材２９３、薄板２９４及び第２流路形成部材２９５からなる装置をＺ軸方向に重ねることにより、分離装置が複数層重なったスタックを形成することもできる。
＜第２０実施形態＞
図２９の（ａ）は、本発明の分離装置を適用した複合装置３００の概略斜視図である。複合装置３００は、水素分離膜３０と、薄板３１及び第２層３２乃至第９層３９からなる基体と、第１０層４０と、を備えている。図２９の（ｂ）〜（ｉ）は、順に第２層３２から第９層３９までの裏面の部分平面図である。また、図２９（ｊ）は、第１０層の裏側の斜視図である。これらは、順に積層さる。
水素分離膜３０は、薄板３１の上面に配設されている。薄板３１は薄板１３と同様な材質からなる。従って、薄板３１は、多孔質体から形成することができる。この場合、薄板３１の上面であって水素分離膜３０が形成されていない部分にコーティング層３１ａを設けることが好ましい。また、薄板３１全体が多孔質体であってもよく、水素分離膜３０が形成されている部分のみが多孔質体であってもよい。薄板３１の一部を多孔質体とすることにより、薄板３１の強度を向上することができる。
第２層３２には、キャビティ（或いは流路）３２ａが形成されている。キャビティ３２ａは、桟３２ｂにより区画されている。桟３２ｂは必ずしも必要ないが、桟３２ｂによりキャビティ３２ａを複数に分割した方が強度の点で有利である。なお、第２層３２が桟３２ｂを備える場合、第２層３２は２層以上の積層体によって構成される。
第３層３３は、装置内部に形成される流路又はキャビティを形成するために必要な層である。第３層３３は、他の層に形成される流路間を連通するための連通孔ＴＨを適宜箇所に複数個備えている。
第４層３４は、連通孔ＴＨと第２の流路を形成するための長穴（窓）３４ａとを備えている。第２の流路は、図示しない流路を介して外部と連通されている。第２の流路には、高温の流体（例えば、燃料電池の排熱ガス）が流される。これにより、第２の流路は、改質反応を促進するための加熱部として機能する。
なお、第２の流路を加熱部として機能させるため、第２の流路にタングステン及びモリブデン等の発熱抵抗体を設置してもよい。更に、伝熱性を高めるため、熱伝導性の高い材料を第４層３４の材料としてもよく、熱伝導性の高い材料を第４層３４の一部に含ませてもよい。加えて、熱伝導性の高い材料を第２の流路に対して膜状に塗布してもよい。第４層３４は、アルミニウムのような金属材料から形成してもよく、アルミニウム、銀、金、又は白金をセラミック材料に含めたサーメットから形成してもよい。
第５層３５は、装置内部に形成される流路又はキャビティを形成するために必要な層である。第５層３５は、他の層に形成される流路間を連通するための連通孔ＴＨを適宜箇所に複数個備えている。
第６層３６は、第４層３４と同様、第２の流路を形成するための長穴（窓）３６ａを備えている。更に、第６層３６は、第５層３５の連通孔ＴＨに連通する長穴（窓）３６ｂを備えている。この長穴３６ｂは、第１の流路を形成する。第１の流路内には触媒が担持されている。これにより、第１の流路は改質部として機能する。第１の流路は、ヒーター（加熱）機能を有する第２の流路と近接しているので、効率良く加熱される。従って、改質反応が効率良く進行する。
第７層３７は、第１の流路を形成する長穴３６ｂと連通する連通孔ＴＨ１を備えている。ヒータとして機能する第２の流路からの熱の放射を回避するため、第７層３７は断熱材から構成されている。この断熱材は多孔質体からなることが好ましい。第７層を他の層と固着一体化させるため、第７層３７は基体を構成する材料と同じ材料から形成されることがさらに好ましい。なお、第７層３７が多孔質体である場合、連通孔ＴＨ１の周囲を密閉リング３７ａで封止しておくことが好ましい。密閉リング３７ａは連通孔ＴＨ１に基体を構成する材料を塗布したものでもよく、基体を構成する材料をはめ込んだものでもよい。
第８層３８は、複合装置３００の内部に流路を形成するために必要な層である。第８層３８は、第７層３７の連通孔ＴＨ１を介して第６層３６の長穴３６ｂに連通する連通孔ＴＨ１を備えている。第８層３８も、基体を構成する材料と同じ材料から形成されている。
第９層３９は、キャビティ（加圧室又はチャンバー）を構成するための穴３９ａを備えている。第９層３９も、基体を構成する材料と同じ材料から形成されている。
第１０層４０は、ポンプ部として機能する薄板である。第１０層４０の裏面には、第９層３９の穴３９ａに対応する位置に圧電素子４０ａが形成されている。
この圧電素子４０ａは１層以上の圧電膜と、その圧電膜を挟持する２以上の電極と、からなっている。圧電膜の材料はＰＺＴを主成分とするのが好ましく、電極材料は銀、金、白金を主成分とするのが好ましい。第１０層４０の材料は、基体を構成する材料と同じである。但し、第１０層４０は、圧電素子４０ａによる壁面の変形を容易に行わせるため、高靭性及び高強度を有するジルコニア（部分安定化ジルコニア）から形成されてもよい。
このように、複合装置３００においては、分離膜３０とは異なる膜４０ａが少なくとも一方の面上に配設された薄板（第１０層４０）と、分離膜３０が少なくとも一方の面上に配設された薄板３１と、が互いに異なる材料からなっている。更に、薄板３１（及び薄板４０）の支持部となる基体は、金属材料、サーメット材料及び多孔質材料のうちのいずれか一つ又はこれらの材料の複数の組合せから構成される層（第４層３４）を有する。
以上、複合装置３００について説明したが、薄板３１の表面に、水素分離膜３０のほか、図示しない第２の機能膜を備えてもよい。この場合、第２の膜は改質機能を有する触媒であってもよい。複合装置の内部に触媒を配置すると、複合装置自体の構造が複雑化する。これに対し、薄板３１の表面に触媒を配置すれば、複合装置３００の内部には流路のみを形成すればよく、その構成が簡素になる。また、薄板３１の表面近傍にて改質反応が行われる構成であるので、改質反応に必要な熱を複合装置３００の外部近傍にある熱源から容易に得ることもできる。
＜他の変形例１＞
図３０は、本発明による分離装置の変形例の断面図である。この分離装置は、支持部１２を挟持する２枚の薄板１３の両面に分離膜１４を配置したものである。これによれば、水素分離膜１４の総面積を大きくすることができる。
＜他の変形例２＞
図３１は、本発明による分離装置の別の変形例の断面図である。この分離装置においては、基部４１、支持体４２及び薄板４３により、直方体の閉空間であるキャビティＣが形成されている。基部４１には連通孔４１ａが形成されている。キャビティＣは、連通孔４１ａにより外部と連通している。水素分離膜４４は、薄板４３の上面に形成されている。
この変形例においては、キャビティＣが実質的に閉空間となっているので、キャビティＣの容積を小さくすることができる。従って、基部４１、支持体４２及び薄板４３からなる基体４５の強度を高めることができる。なお、連通孔４１ａはキャビティＣを構成する壁のうち薄板４３を除く壁の何れに設けてもよい。
以上説明したように、本発明の各実施形態の分離装置等は、パラジウムと銀とが合金化され低温脆性が改善されているとともに、耐熱衝撃性及び耐久性に優れている。これらの水素分離装置は、急激な昇温降温に耐えて高純度の水素を生成することができるので、自動車用、家庭やビル等建物用、更には携帯電話やパソコン等の電子機器用の電源として実用化が期待される燃料電池用の燃料改質器への適用が可能となる。また、本発明により耐熱衝撃性に優れ、低温運転時でも高い転化率を実現し得るメンブレンリアクタが提供される。
なお、本発明は上記各実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記分離膜や上記機能膜の形状は特に限定されない。但し、これらの膜の膜厚は、均一であることが好ましい。膜厚が均一であれば、圧力分布が均等になるので、膜の局部的な劣化を防ぐことができるからである。
また、本発明に係る分離装置では、支持部や薄板の素材、形状、構成等によって強度の向上が図れるため、薄板を薄く形成することが可能である。薄板を薄く形成する場合に使用される材料としては、例えば、高靭性、高強度であるジルコニアが挙げられる。さらに、量産性及び汎用性の観点から、薄板をアルミナにより形成することもできる。
更に、本発明に係る分離装置は、支持部と、支持部と固着一体化されている１枚以上の薄板と、少なくとも支持部と薄板に囲まれた空間（キャビティ）の上方にある薄板の少なくとも一方の面に分離膜を少なくとも配置されたものであると言うことができる。
また、分離膜非配設空間Ｒ１及び／又は分離膜配設空間Ｒ２の全部または一部が多孔質体で満たされていてもよい。或いは、分離膜非配設空間Ｒ１及び／又は分離膜配設空間Ｒ２に連通する流路が、多孔質体で満たされていてもよい。
これによれば、上記多孔質体に触媒を担持させると、多成分混合ガス等と触媒との接触面積が増加し、改質部の改質能力が向上する。更に、上記多孔質体に触媒を担持させていなくても、多孔質体による抵抗により流体の移動速度を制御できるので、分離装置全体の流体制御を行なうこともできる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【手続補正書】
【提出日】平成19年7月24日(2007.7.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに離間した少なくとも二つの支持部と、少なくとも一枚の薄板と、前記薄板の少なくとも一方の面上に配設された分離膜と、を備えた流体の分離装置であって、
前記薄板は、同薄板の一つの面側において前記二つの支持部のそれぞれに固着されるとともに前記分離膜が配設されている分離膜配設箇所と同分離膜が配設されている面の反対側の面とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、
前記分離膜及び前記通過孔を介して複数の流体を含む混合流体から特定の流体を分離する分離装置。
【請求項２】
請求項１に記載の流体の分離装置において、
前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向に軸線を備える長孔形状を有するとともに同通過孔を形成する壁面から同通過孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部を有し、同少なくとも二つの凸部のそれぞれの高さは同通過孔の径の１／２以上であって、同少なくとも二つの凸部は同板体の平面に直交する方向において異なる位置に形成され且つ互いに対向する向きに突出している分離装置。
【請求項３】
請求項１に記載の流体の分離装置であって、
前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を更に備え、同分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板及び前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板は、前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着された分離装置。
【請求項４】
請求項３に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜である分離装置。
【請求項５】
請求項３に記載の流体の分離装置において、
前記分離膜と異なる膜は、圧電素子からなる膜である分離装置。
【請求項６】
互いに離間した少なくとも二つの支持部と、少なくとも一枚の薄板と、前記薄板の少なくとも一方の面上に配設された分離膜と、を備えた流体のメンブレンリアクタであって、
前記薄板は、同薄板の一つの面側において前記二つの支持部のそれぞれに固着されるとともに前記分離膜が配設されている分離膜配設箇所と同分離膜が配設されている面の反対側の面とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、
前記分離膜及び前記通過孔を介して複数の流体を含む混合流体から特定の流体を分離するメンブレンリアクタ。
【請求項７】
請求項６に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向に軸線を備える長孔形状を有するとともに同通過孔を形成する壁面から同通過孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部を有し、同少なくとも二つの凸部のそれぞれの高さは同通過孔の径の１／２以上であって、同少なくとも二つの凸部は同板体の平面に直交する方向において異なる位置に形成され且つ互いに対向する向きに突出しているメンブレンリアクタ。
【請求項８】
請求項６に記載の流体のメンブレンリアクタであって、
前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を更に備え、同分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板及び前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板は、前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着されたメンブレンリアクタ。
【請求項９】
請求項８に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜であるメンブレンリアクタ。
【請求項１０】
請求項８に記載の流体のメンブレンリアクタにおいて、
前記分離膜と異なる膜は、圧電素子からなる膜であるメンブレンリアクタ。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原料ガスたる多成分混合ガス（キャリアーガス）から所定のガスを分離する分離装置や上水等の液体を生成するための分離装置等の流体の分離装置、及び、メタンやメタノールなどの炭化水素の水蒸気改質反応を行うメンブレンリアクタやシクロヘキサンの脱水素反応等を行うメンブレンリアクタ等のメンブレンリアクタ（反応器）等に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、水素ガスを含む多成分混合ガスから水素ガス（被分離体）をガス分離膜を用いて分離し、高純度の水素ガスを得る方法が知られている。そのようなガス分離膜の一つとして、パラジウムの薄膜が知られている。パラジウム薄膜からなるガス分離膜は、パラジウムが水素を固溶且つ透過せしめる性質を備えることを利用している。
【０００３】
パラジウムの薄膜は、その膜厚が小さいほど水素の透過率が高まる膜である。従って、パラジウムの薄膜の膜厚を小さくすることは、水素透過率の向上にとって有効である。しかし、パラジウムのみで形成された自立膜は機械的強度が小さいので、その膜厚は最大で５０μｍ程度である。かかる問題に対し、特開昭６２−２７３０３０号公報は、セラミックスの多孔質支持体（基体）の表面にパラジウムを被着させた水素分離装置を開示している。これによれば、薄膜が存在しないので、機械的強度に優れた水素分離装置が提供される。
【０００４】
一方、パラジウムの薄膜は低温において水素を吸収して脆くなり（水素脆化し）、これにより、ひび割れ等が発生し易いという問題を有している。かかる問題に対し、特開平３−１４６１２２号公報は、基体となるセラミックの耐熱性多孔質体の表面に化学メッキ法によりパラジウム薄膜を形成し、パラジウム薄膜上に化学メッキ法により銀薄膜を形成し、次いで、熱処理を行う水素分離装置の製造方法を開示している。このように、パラジウムと銀とが合金化された水素分離膜を有する水素分離装置によれば、低温脆性が改善される。このとき、パラジウムと銀との合金化に必要な温度は６００〜１３００℃と高温であるため、使用され得る耐熱性多孔質体の材料は、そのような高温でもパラジウム及び銀と反応しないもの（例えばアルミナ等）に限定される。
【０００５】
しかしながら、上記の二つの装置に使用されるセラミック多孔質体からなる基体の強度は、高密度なセラミックからなる基体の強度より小さいので、例えば、水素分離装置を継続的に運転している際、支持体とパラジウム（又はパラジウムと銀との合金）の薄膜の熱収縮率の差に起因して支持体にひび割れが発生する。このため、従来の水素分離装置においては、基体の厚みをある程度大きくせざるを得ず、装置が大型化する。その結果、従来の水素分離装置は、例えば、小型且つ高効率であることが求められる電子機器の電源（燃料電池）用の分離装置として採用され難いという問題がある。なお、水素分離装置にかかる上記従来の問題は、水蒸気改質反応等を行うメンブレンリアクタにおいても同様に存在する。
【発明の開示】
【０００６】
本発明は、上記した事情に鑑みてなされたものであり、その目的の一つは、小型で、機械的強度にも優れ、分離すべき物質を効率良く分離することができる分離装置を提供することにある。また、本発明の目的の他の一つは、小型で、機械的強度にも優れ、水蒸気改質反応等の反応を高効率で発生させることができるメンブレンリアクタを提供することにある。
【０００７】
即ち、本発明によれば、
互いに離間した少なくとも二つの支持部と、少なくとも一枚の薄板と、前記薄板の少なくとも一方の面上に配設された分離膜と、を備えた流体の分離装置であって、
前記薄板は、同薄板の一つの面側において前記二つの支持部のそれぞれに固着されるとともに前記分離膜が配設されている分離膜配設箇所と同分離膜が配設されている面の反対側の面とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、
前記分離膜及び前記通過孔を介して複数の流体を含む混合流体から特定の流体を分離する分離装置、が提供される。
【０００８】
これによれば、薄板により、空間が、分離膜が形成されている側の空間（以下、「分離膜配設空間」と称呼する。）と分離膜が形成されていない側の空間（以下、「分離膜非配設空間」と称呼する。）とに仕切られる。従って、分離すべき流体（液体又は気体）を含む流体（混合流体）が分離膜配設空間に存在するように構成されれば、その流体は分離膜を透過する際に分離され、分離された流体が薄板に設けられた通過孔を通して分離膜非配設空間に到達する。これに対し、分離すべき流体を含む流体が分離膜非配設空間に存在するように構成されれば、その流体は薄板に設けられた通過孔を通して分離膜に到達し、分離膜を透過する際に分離され、分離された流体が分離膜配設空間に到達する。
【０００９】
この分離装置において、分離膜は薄板に配設される。薄板は、その一つの面側において少なくとも二つの支持部に固着されることにより支持される。従って、薄板自身の強度が比較的小さくても、薄板は支持部に支持されることにより、その強度が大きくなる。このことから、薄板の厚さを小さくすることができるとともに、分離膜の膜厚を小さくすることができる。この結果、分離すべき流体を高効率にて分離し、且つ、機械的強度が大きい小型の分離装置が提供され得る。
【００１０】
この場合、前記薄板は、前記支持部よりも高い気孔率を有する多孔質体からからなり、前記薄板に備えられる通過孔は同多孔質体が備える開気孔であれば良い。これによれば、薄板に通過孔を機械加工等により形成する必要がない。
【００１１】
前記薄板は、ジルコニア或いはアルミナ等の通常のセラミックから形成することができる。また、コーディエライト、窒化珪素及び炭化珪素等の高耐熱衝撃性セラミックから形成することができる。特に、薄板を前記高耐熱衝撃性セラミックから形成すれば、運転・休止が繰り返しが行われて熱的な変化が急激な装置（例えば、自動車用、家庭やビル等建物用及び携帯電話やパソコン等の電子機器用の燃料電池に供給する水素を得るための装置）に更に好適な分離装置が提供され得る。
【００１２】
前記薄板は、多孔質の金属から形成してもよい。金属は加工が容易であるから、所望の流路形状を備えた分離装置が提供され得る。この場合、限定されるものではないが、多孔質の金属としては、例えば、ステンレス、ニッケル合金、タングステン等が挙げられる。
【００１３】
更に、前記通過孔の少なくとも一つは一つ以上の屈曲部を有していることが好適である。これによれば、支持部の直上に存在している分離膜の部分に分離膜非配設空間の流体が到達できる機会、及び、支持部の直上に存在している分離膜の部分を透過して薄板の上面に到達した流体が分離膜非配設空間に到達できる機会が増大するので、ガスの透過率が向上し得る。
【００１４】
更に、前記薄板は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向に軸線を備える長孔形状を有するとともに同通過孔を形成する壁面から同通過孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部を有し、同少なくとも二つの凸部のそれぞれの高さは同通過孔の径の１／２以上であって、同少なくとも二つの凸部は同板体の平面に直交する方向において異なる位置に形成され且つ互いに対向する向きに突出していることが好適である。
【００１５】
ところで、開気孔が板体の平面と直交する方向にそって直線的に形成された形状を有していると、分離膜は分離膜非配設空間側から直視できることになる。開気孔が、このような直線的形状であると、分離膜非配設空間内において何らかの反応により生成された反応生成物が分離膜に直接到達するので、分離膜は反応生成物によって劣化させられる惧れがある。或いは、分離膜非配設空間内における何らかの反応が発光を伴う場合、分離膜は、その光に直接暴露されるので、その光により劣化が促進される惧れがある。したがって、上述したように、開気孔の側面に上記凸部を設けることにより、分離膜が分離膜非配設空間に直接晒されるのを防げば、分離膜の劣化を抑制することができる。
【００１６】
更に、前記通過孔の少なくとも一つは、複数の針状又は棒状の気孔が結合した孔であって、同複数の気孔のうちの少なくとも二つは互いに交差するか又は一つの気孔から他の気孔へと分枝した気孔であることが好適である。これによっても、分離膜は分離膜非配設空間側から直視できなくなるので、分離膜非配設空間内において発生した反応生成物や光が分離膜に直接到達しない。その結果、分離膜の劣化を抑制することができる。
【００１７】
一方、前記板体は平板体であり、前記通過孔の少なくとも一つは同板体の平面に直交する方向にそって形成されることもできる。これによれば、パンチ加工及びドリル加工等の機械加工、並びに、エッチング加工等の各種の加工法により容易に通過孔が形成された薄板を備える分離装置が提供され得る。
【００１８】
また、前記支持部及び前記薄板は同種のセラミック材料からなり、同支持部は同薄板よりも高密度であることが好適である。限定されるものではないが、前記セラミック材料には、ジルコニア又はアルミナ等を使用することができる。
【００１９】
これによれば、支持部は密度が大きく強度が高いことから、装置全体の強度が向上する。従って、薄板の強度により装置の強度を保つ必要がなくなる。その結果、装置全体の信頼性や耐久性が向上する。また、支持部の密度を高めることにより、支持部での流体の透過を防ぐことができる。更に、上記構成によれば、支持部と薄板とを焼成により容易且つ強固に固着一体化することができるので、支持部と薄板との間の密閉性が向上する。その結果、支持部と薄板との間から流体が洩れる等の不具合を回避することができる。更に、セラミックスのグリーンシート積層法により、装置を廉価且つ大量に製造することができる。加えて、グリーンシートにより形成された薄板の表面は滑らかであるため、薄板に配設する分離膜を容易に薄膜化することもできる。
【００２０】
このような本発明による分離装置において、前記分離膜を水素分離膜とすれば、高性能の水素分離装置を提供することができる。水素分離膜は、例えば、薄板の表面に、予め合金化したパラジウム−銀合金のゾルを担持させた後、３００〜６００℃で焼結させて膜化することにより容易に形成することができる。
【００２１】
また、前記薄板と前記分離膜とは固着一体化されていることが望ましい。これにより、信頼性の高い分離装置が提供され得る。
【００２２】
更に、前記分離装置は前記薄板と前記分離膜との間に多孔質セラミック膜を備えることが好適である。分離膜は、例えば、パラジウムと銀との合金のように金属を含むことが多い。また、分離膜は、熱処理により薄板上にて膜化させられることが多い。従って、例えば、薄板が金属の多孔質体からなっている場合、分離膜に含まれる金属と薄板とが反応して分離性能が悪化する惧れがある。更に、薄板がセラミックスであろうと金属であろうと、薄板に形成されている通過孔が大きい場合、分離膜が薄板上に形成され得ない惧れがある。そこで、上記構成のように、薄板と分離膜との間に多孔質セラミック膜を形成すれば、分離膜と薄板との反応を抑制できるので性能低下していない分離膜を備える分離装置が提供され得、或いは、多孔質セラミック膜の気孔を適切な大きさにすることにより、分離膜が確実に形成された分離装置が提供され得る。
【００２３】
更に、前記分離装置は、前記分離膜が配設された前記薄板の面上であって同分離膜が配設された部分以外の部分を覆うように同薄板の面上に配設された通過孔を有さないコーティング部材を備えることが好適である。これによれば、薄板が多孔質体である場合、薄板の分離膜が形成されていない部分を介して分離前の流体が分離膜非配設空間から分離膜配設空間へ又はその逆へと通過してしまうことを防止することができる。
【００２４】
更に、通過孔を有さないコーティング部材が前記薄板の側面に配設されることも好適である。これによれば、例えば、薄板の側面が開放された構造体であって、薄板が多孔質体である場合、分離前又は分離後の流体が薄板の側面を通って分離膜非配設空間又は分離膜配設空間から外部へ（或いはその逆へ）と通過してしまうことを防止することができる。
【００２５】
この場合、前記コーティング部材が前記支持部と同種の材料からなることが好ましい。これによれば、支持部とコーティング部材とを強固に結合することが容易になる。
【００２６】
更に、前記コーティング部材は、流体の流路を構成する一つの部材として使用されることもできる。
【００２７】
一方、前記分離膜は、分子篩効果を利用した流体分離膜であってもよい。これによれば、分子篩効果により流体を効率良く分離することができる。
【００２８】
本発明において、前記薄板は前記二つの支持部の間において湾曲していてもよい。これによれば、分離膜非配設空間又は分離膜配設空間を流れる多成分混合ガス（混合流体）と分離膜との接触面積を増加することができる。この結果、分離能力が向上し得る。また、薄板が分離膜方向に湾曲（分離膜配設空間内に突出）していれば、分離膜の端部を薄板から離す構造を採用することができる。これによれば、分離膜を焼成するとき、分離膜と薄板との熱収縮の差によって分離膜又は薄板内で発生する内部応力を低減することができる。また、前記薄板が反対方向に湾曲（分離膜非配設空間内に突出）して凹状となっていれば、例えば、分離膜をゾル溶液から形成する場合、その凹部がゾル溶液塗布の際の溶液溜めとして機能するから、分離膜を形成する位置の精度を向上することができる。
【００２９】
更に、本発明による分離装置は、前記支持部を少なくとも３つ備え、前記薄板は同薄板の一つの面側において前記支持部のそれぞれに固着された分離装置であってもよい。換言すると、この分離装置は、支持部と薄板とにより画定される空間を複数備える分離装置である。この複数の空間は装置内部又は外部に設けられた流路により連通することもできる。
【００３０】
これによれば、分離膜が機能し得る部分の総面積を増加させることができるので、分離能力を向上することができる。
【００３１】
この場合、前記分離膜は、前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって同薄板が同支持部のそれぞれと固着されている部分と対向する領域の全部又は一部において存在しないように配設されるとともに、
前記薄板が前記支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって前記分離膜が存在しない部分の全部又は一部に同分離膜と異なる膜（例えば、触媒機能を有する膜）が形成されることが好適である。
【００３２】
これによれば、例えば、分離膜を水素分離膜とするとともに、分離膜と異なる膜をメタンやメタノールなどの炭化水素の水蒸気改質反応を発生させる触媒機能を有する膜とすれば、小型で高効率な、改質機能を備えた分離装置を提供することができる。分離膜及び触媒機能を有する膜の種類は、原料となる流体及び分離したい流体に応じて適宜選択すればよい。
【００３３】
更に、前記薄板は、複数の層の積層体であり、同各積層体が備える前記通過孔の径及び／又は同通過孔の密度は前記分離膜に近づくにしたがって小さくなっていることが好適である。即ち、前記薄板は傾斜機能材料（構造）から構成することが好ましい。薄板に分離膜を配設するためには、通過孔（薄板が多孔質体からなる場合は開気孔）が十分に小さい方が望ましく、或いは、通過孔の面密度が過大でないことが望ましい。その一方、通過孔の径及び／又は密度が薄板全体に亘って小さいと圧力損失が大きくなるので、十分な透過性能を得ることができない。そこで、薄板を上記のように構成すれば、透過性能を低下させることなく、分離膜を確実に保持することができる。従って、前記複数の層のうち前記分離膜と接触するコンタクト層が同複数の層の中で最も薄くなっていることが好ましい。
【００３４】
更に、本発明による分離装置は、少なくとも一方の面上に前記分離膜が配設された薄板を二枚有するとともに、同二枚の薄板は前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着されてなる分離装置であってもよい。これによれば、支持体と二枚の薄板とにより流体の流路を形成した分離装置が提供され得る。
【００３５】
更に、本発明による分離装置は、前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板を更に備え、同分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板及び前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板が、前記少なくとも二つの支持部を挟持するように同各支持部に固着された分離装置であってもよい。前記分離膜と異なる膜は、触媒機能を有する膜であってもよく、圧電素子からなる膜であってもよい。
【００３６】
これによれば、流体の分離のみでなく、他の機能を備えた分離装置が提供され得る。例えば、上記のように分離膜と異なる膜を触媒機能を有する膜とすれば、流体の改質部（反応部）及び分離部を備えた複合装置を一つの基体で形成することができる。従って、流体をメタノールとし、触媒機能を有する膜を水蒸気改質反応を発生させる膜とし、分離膜を水素分離膜とすれば、小型で高効率な燃料電池用の改質装置を提供することが可能となる。
【００３７】
一方、上記のように分離膜と異なる膜を圧電素子とすれば、二枚の薄板と支持部とにより形成された流路内に圧電素子によるポンプ作用を利用して燃料流体又は原料（混合流体）を供給することができる。この場合、分離膜と異なる膜の一部を圧電素子とするとともに残りを触媒機能を有する膜とすることにより、さらに複雑な複合装置を作製することも可能である。
【００３８】
この場合、前記分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板と前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板とは互いに異なる材料からなり、
前記支持部の各々は、金属材料、サーメット材料及び多孔質材料のうちのいずれか一つ又はこれらの材料の複数の組合せから構成される層を有するように構成することもできる。
【００３９】
また、前記支持部は内部に空隙を備えることが望ましい。これによれば、例えば、支持部の内部に高温の流体を注入することにより、この空隙を加熱部として機能させることができる。
【００４０】
以上、本発明に係る分離装置の上記構成は、多成分混合流体（例えば、二酸化炭素、一酸化炭素及び水素からなる混合ガス）から特定の流体（水素ガス）のみを拡散分離する分離装置だけではなく、メタンやメタノールなどの炭化水素の水蒸気改質反応やシクロヘキサンの脱水素反応等を行うメンブレンリアクタにも全く同様に適用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４１】
以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態について説明する。本発明は、これらに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。特に、分離膜は水素分離膜に限られず、所望のガスを分離する膜を分離膜として選択することができる。例えば、本発明において使用される分離膜は、金属へのガス溶解を利用したガス分離膜、或いは、シリカ、チタニア及びゼオライト膜等の多孔質体の孔の大きさに応じて分子を分離する分離篩を利用した分離膜も含む。
【００４２】
また、以下の実施形態は、主として水素ガスの分離装置であるが、本発明はメンブレンリアクタにも適用される。例えば、水素分離膜を用いて水素を生成するメンブレンリアクタは、以下のように作動する。
【００４３】
（１）シクロヘキサンの脱水素反応（Ｃ６Ｈ１２＝Ｃ６Ｈ６＋３Ｈ２）において、反応式右辺の水素を水素分離膜により分離・除去する。
（２）メタンの水蒸気改質反応（ＣＨ４＋Ｈ２０＝ＣＯ＋３Ｈ２、ＣＨ４＋２Ｈ２０＝ＣＯ２＋４Ｈ２）及びＣＯシフト反応（ＣＯ＋Ｈ２０＝ＣＯ２＋Ｈ２）において、反応式右辺の水素を水素分離膜により分離・除去する。
（３）メタノールの水蒸気改質反応（ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２０＝ＣＯ２＋３Ｈ２）において、反応式右辺の水素を水素分離膜により分離・除去する。この反応は、Ｃｕ触媒又はＣｕ／ＺｎＯ系触媒により促進される。
【００４４】
＜第１実施形態＞
図１は第１実施形態に係る分離装置１１０の斜視図、図２は分離装置１１０の縦断面図である。この分離装置１１０は、基部１１、一対の支持部１２、薄板１３、水素分離膜１４、一対の縦壁部１５及び上壁部１６を備えている。
【００４５】
基部１１は、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する板体である。基部１１は、ジルコニア或いはアルミナ等の通常のセラミックからなっている。基部１１は、コーディエライト、窒化珪素或いは炭化珪素等の高耐熱衝撃性セラミックからなっていてもよい。
【００４６】
一対の支持部１２のそれぞれは、基部１１と同種のセラミックからなり、Ｘ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する直方体である。一対の支持部１２は、Ｘ軸方向において互いに離間し、基部１１の上面上に固定（固着一体化）されている。一対の支持部１２の各長手方向はＹ軸方向に沿っていて、一対の支持部１２は互いに平行となっている。
【００４７】
薄板１３は、基部１１と同種のセラミックからなり、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する板体である。薄板１３の厚み方向はＺ軸方向である。薄板１３は、基部１１、支持部１２、縦壁部１５及び上壁部１６よりも密度が低いセラミック多孔質体からなっている。従って、薄板１３は、下面と下面の反対側の面（上面）とを結ぶ一つ以上の通過孔を備え、支持部１２よりも気孔率が高く、支持部１２よりも低密度である。薄板の厚さは、５０μｍである。
【００４８】
薄板１３は、一対の支持部１２の上面上に配設・固定（固着一体化）されている。この結果、基部１１の上面、一対の支持部１２の内壁面及び薄板１３の下面により、第１の流路（空間、キャビティ）Ｒ１が形成されている。この流路Ｒ１は、便宜上、分離膜非配設空間Ｒ１とも称呼される。
【００４９】
水素分離膜１４は、パラジウムと銀との合金からなる薄膜である。水素分離膜１４は、分離膜非配設空間Ｒ１の上方においてＹ軸方向に延在するように、薄板１３の上面に固定されている。水素分離膜１４のＸ軸方向の両端端部は、一対の支持部１２のそれぞれの上方にまで延在している。換言すると、水素分離膜１４のＸ軸方向の幅は、分離膜非配設空間Ｒ１のＸ軸方向の幅よりも大きくなっている。
【００５０】
一対の縦壁部１５のそれぞれは、基部１１と同種のセラミックからなり、Ｘ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する直方体である。一対の縦壁部１５は、Ｘ軸方向において互いに離間し、薄板１３の上面上に配設・固定（固着一体化）されている。一対の縦壁部１５の各長手方向はＹ軸方向に沿っていて、一対の縦壁部１５は互いに平行となっている。
【００５１】
上壁部１６は、基部１１と同種のセラミックからなり、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に沿った辺を有する板体である。上壁部１６は、一対の縦壁部１５の上面上に配設・固定（固着一体化）されている。この結果、薄板１３の上面、一対の縦壁部１５の内壁面及び上壁部１６の下面により、第２の流路（空間）Ｒ２が形成されている。この流路Ｒ２は、水素分離膜１４が露呈した空間であるので、便宜上、分離膜配設空間Ｒ２とも称呼される。
【００５２】
基部１１、一対の支持部１２、薄板１３、一対の縦壁部１５及び上壁部１６は、それらの形状に合わせて成形されたセラミックスグリーンシートを積層した後に焼成することにより、固着一体化される。この場合、一対の支持部１２及び薄板１３等は同種のセラミック材料からなっているので、焼成時において互いに強固に固着する。この結果、ガス洩れ等が発生しない密閉性の高い流路（分離膜非配設空間Ｒ１及び分離膜配設空間Ｒ２）を形成することができる。
【００５３】
また、分離装置１１０は、グリーンシート積層法により製造されるので、コスト面及び量産面から有利である。更に、グリーンシートにより形成された薄板１３の表面は滑らかであるので、水素分離膜１４をより薄膜化することも可能となる。
【００５４】
水素分離膜１４は、以下のようにして形成される。
（１）ナノメートルサイズのパラジウム−銀合金の超微粒子を分散剤中に分散させたゾル（以下、単に「パラジウム−銀合金のゾル」と称呼する。）を準備する。
パラジウム−銀合金のゾルは、例えば、メカノケミカル法や有機金属化合物のゾル−ゲル反応を用いた公知の方法により作製される。これらの方法は、セラミックコンデンサ等の電極用のパラジウム−銀合金の製造手段として知られている。
【００５５】
（２）多孔質基体である薄板１３の表面に、パラジウム−銀合金のゾルを塗布・担持させた後に、３００〜６００℃で焼結させて膜化する熱処理を施す。
【００５６】
パラジウム−銀合金のゾルは、分離膜配設空間Ｒ２内に流し込むことで塗布される他、ディップ、スピンコート及びスクリーン印刷等の周知の手法により塗布される。また、水素分離膜の形成位置に高精度を要する場合であってパラジウム−銀合金のゾルの塗布後に上壁部１６を形成させる場合、パラジウム−銀合金のゾルはインクジェットを用いて塗布されることができる。更に、二以上の組成をもつ分離膜を積層させて水素分離膜１４に傾斜機能を持たせることもできる。この場合、組成の異なるゾルを２回以上にわけて塗布する。これによれば、水素分離膜１４と薄板１３との接合力を高めることも可能となる。
【００５７】
この方法においては、既に合金化されているパラジウム−銀合金のゾルを薄板１３上面に担持させるので、薄板表面においてパラジウムと銀とを合金化する必要がない。従って、上記熱処理においては、パラジウム−銀合金のゾルを焼結させて膜化させるだけでよい。即ち、上記熱処理温度は、パラジウムと銀とを合金化するために必要な温度（６００℃を超える温度）より低い温度（本例では、６００℃以下）とする。但し、上記熱処理温度を３００℃未満とすると、多孔質基体である薄板１３とパラジウム−銀合金の膜との結合が不十分となる。以上のことから、上記熱処理温度は３００℃から６００℃の範囲内であることが望ましい。
【００５８】
このように構成された分離装置１１０においては、水素ガスを含む多成分混合ガス（例えば、二酸化炭素ガス及び水素ガスからなる混合ガス、即ち、混合流体）を分離膜非配設空間Ｒ１に導入する。分離膜非配設空間Ｒ１に導入された多成分混合ガスは、薄板１３に形成された通過孔を通過し水素分離膜１４に到達する。これにより、水素ガス（即ち、特定の流体）のみが分離膜１４を通過し、分離膜配設空間Ｒ２に流入する。この結果、多成分混合ガスから水素ガスが分離される。この場合、分離膜非配設空間Ｒ２は、分離膜１４により分離された被分離体を貯蔵及び／又は移送するための流路として機能することになる。
【００５９】
また、分離装置１１０において、水素ガスを含む多成分混合ガスを分離膜配設空間Ｒ２に導入してもよい。分離膜配設空間Ｒ２に導入された多成分混合ガスは、水素分離膜１４に接触し、水素ガスのみが分離膜１４を通過して薄板１３の上面に到達する。そして、水素ガスは、薄板１３に形成された通過孔を通過して分離膜非配設空間Ｒ１に流入する。この結果、多成分混合ガスから水素ガスが分離される。この場合、分離膜非配設空間Ｒ１は、分離膜１４により分離された被分離体を貯蔵及び／又は移送するための流路として機能することになる。
【００６０】
以上、説明したように、分離装置１１０においては、分離膜１４は薄板１３に配設される。薄板１３は、その一つの面（下面）側において少なくとも二つの支持部１２，１２に固着されることにより支持されている。従って、薄板１３自身の強度が比較的小さくても、薄板１３は支持部１２に支持されることにより、その強度が大きくなる。このことから、薄板１３の厚さを小さくすることができる。更に、水素分離膜１４は薄板上に形成されるので、その膜厚を小さくすることができる。この結果、分離すべき流体を高効率にて分離し、且つ、機械的強度が大きい小型の分離装置１１０が提供される。
【００６１】
また、薄板１３は、支持部１２よりも高い気孔率を有する多孔質体からからなり、通過孔として多孔質体が備える開気孔を備えている。従って、薄板１３に通過孔を機械加工等により形成する必要がない。
【００６２】
更に、薄板１３の厚さは、１５０μｍ以下であることが好ましい。薄板１３の厚さが１５０μｍ以上であると以下の問題が生じる惧れがある。
（１）薄板１３での圧力損失が顕著となる。
（２）薄板１３をシート成形により作製した場合、その平滑性が良好でなく、厚みのバラツキも大きくなる。
【００６３】
総合的な観点に基づけば、薄板１３の厚さは１００μｍ以下であることが好ましい。薄板１３の厚さが１００μｍ以下であれば十分な透過性能を得ることができるからである。薄板１３の厚さは、薄板の平滑性を高めることや多孔質体の欠陥を減らすため、５μｍ以上５０μｍ以下であることが一層好ましい。これにより、水素分離膜１４に欠陥が発生することを抑えることができ、水素分離膜１４の分離性能を高めることができる。
【００６４】
また、薄板１３の気孔率は２０％〜７０％であることが好ましく、３０％〜５０％であることがより好ましい。この範囲の気効率を備えた薄板１３は、十分な透過性能を有しつつ、ある程度の強度を確保することができる。
【００６５】
薄板１３の気孔径は水素分離膜１４の厚みの１／１０〜１／３であることが望ましい。気孔径が大きいと、気孔部分を水素分離膜が覆うことができず、ガス漏れに繋がる。なお、気孔径については最大気孔径に特に注意を払う必要がある。なぜなら最大気孔径の気孔の上に形成される水素分離膜１４の部分が欠陥を有する部分になるからである。従って、気孔径の大きさはできる限り揃っており、薄板１３の全体に渡って均一に分布していることが望ましい。
【００６６】
なお、薄板１３を構成する多孔質材料は、上述したセラミックに限定されるものではない。即ち、従来から多孔質体として用いられているアルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、ムライト、完全安定化ジルコニア、部分安定化ジルコニア等を薄板１３を構成する多孔質材料として採用することが出来る。これは、薄板１３の厚さが１５０μｍ以下と小さいので、高速で昇温しても熱応力による亀裂等が生じ難いからである。更に、薄板１３は、ステンレス、ニッケル合金及びタングステン等の金属の多孔質体から形成することもできる。即ち、薄板１３の材料は支持部１２と異なっていてもよい。
【００６７】
なお、上述したように、水素分離膜１４を焼成して薄板１３に固定するための熱処理は低温（パラジウムと銀とを合金化するのに必要な温度より低い温度）で行われるので、薄板１３の材料は、パラジウム及び銀との反応性に留意して選定するのではなく、専ら耐熱衝撃性に着目して選定することができる。
【００６８】
ところで、多孔質体からなる薄板１３は、薄板１３の断面図である図３及び図４に示したように、種々の形状の開気孔（通過孔）を備える多孔質構造であることが望ましい。例えば、図３及び図４に示した開気孔１３ａは、一つ以上の屈曲部（この例では二つの屈曲部）を有している。
【００６９】
更に、例えば、図３に示したように、薄板の平面に平行な方向における開気孔１３ａの両端部間の距離Ｌａ（開気孔１３ａのＸ軸方向の寸法）が、水素分離膜１４の同方向における両端部の距離（水素分離膜１４のＸ軸方向の寸法）よりも所定距離以上小さい場合、支持部１２の直上に存在している水素分離膜１４の部分を透過したガスは分離膜非配設空間Ｒ１に到達できるので、ガスの透過率が向上し得る。また、支持部１２の直上に存在している分離膜１４の部分に分離膜非配設空間Ｒ１の流体が到達できるので、ガスの透過率が向上し得る。
【００７０】
図４に示した開気孔１３ｂは、薄板（平板体）１３の平面に直交する方向（Ｚ軸方向）に軸線を備える円筒中空状の長孔形状を有するとともに、その孔を形成する壁面から孔の内方に向けて突出する少なくとも二つの凸部１３ｂ１，１３ｂ２を有している。少なくとも二つの凸部１３ｂ１，１３ｂ２のそれぞれの高さはその孔１３ｂの径Ｄの１／２以上である。また、少なくとも二つの凸部１３ｂ１，１３ｂ２は、薄板１３の平面に直交する方向において異なる位置に形成され、且つ、互いに対向する向きに突出している（図示した例においては、凸部１３ｂ１及び凸部１３ｂ２は、Ｘ軸正方向及びＸ軸負方向にそれぞれ突出している。）。
【００７１】
この開気孔１３ｂによれば、水素分離膜１４が分離膜非配設空間Ｒ１のガスに直接的に晒されることを防ぐことができる。開気孔が薄板１３の平面と直交する方向にそって直線的に形成された形状を有しているのみであると、水素分離膜１４は分離膜非配設空間Ｒ１側から直視できることになる。開気孔が、このような直線的形状であると、分離膜非配設空間Ｒ１内において何らかの反応により生成された反応生成物が水素分離膜１４に直接到達するので、水素分離膜１４は反応生成物によって劣化させられる惧れがある。或いは、分離膜非配設空間Ｒ１内における何らかの反応が発光を伴う場合、水素分離膜１４は、その光に直接暴露され、その結果、劣化が促進される惧れがある。したがって、開気孔１３ｂのように、側面に凸部１３ｂ１，１３ｂ２を設けることにより、水素分離膜１４が分離膜非配設空間Ｒ１に直接晒されるのを防げば、水素分離膜１４の劣化を抑制することができる。
【００７２】
図４に示した開気孔１３ｃは、三つの針状の気孔が連結されたものである。針状気孔の連結部分は各針状気孔の先端であっても、中間部であってもよい。同様に、図４に示した開気孔１３ｄは、複数の棒状の気孔が連結されたものである。開気孔１３ｃ及び開気孔１３ｄのように、開気孔は、複数の針状又は棒状の気孔が結合した孔であって、同複数の気孔のうちの少なくとも二つは互いに交差するか又は一つの気孔から他の気孔へと分枝した気孔であることが好適である。換言すると、開気孔は、針状又は棒状の気孔が複数結合されたものであって、複数の気孔のうち少なくとも２つの気孔が、直線状でなく、角部や交点をなすように結合されていることが好ましい。図４に示した開気孔１３ｅは、例えばＵ字型に曲がっている部分を２箇所以上有する開気孔である。
【００７３】
これらの開気孔１３ｃ、１３ｄ及び１３ｅ等によっても、水素分離膜１４は分離膜非配設空間Ｒ１側から直視できなくなるので、分離膜非配設空間Ｒ１内において発生した反応生成物や光が水素分離膜１４に直接到達しない。その結果、水素分離膜１４の劣化を抑制することができる。
【００７４】
なお、薄板１３が備える通過孔の少なくとも一つは、薄板１３の平面に直交する方向にそって形成されることもできる。これによれば、パンチ加工、ドリル加工及びエッチング加工等の加工法により容易に通過孔が形成された薄板が提供され得る。また、通過孔が直線的であるので、分離前の混合ガス或いは分離後の水素ガスが薄板１３を透過する量を増大することができ、その結果、水素ガスの透過率を向上することができる。
【００７５】
図３及び図４に示した開気孔の形状は一例であり、本発明に含まれる開気孔はこれに限定されるものではない。また図３及び図４は断面図であるため、開気孔の形状を平面的に示しているが、実際の開気孔は各気孔が３次元的に結合されてなるものである。また、開開気孔はハニカム状であってもよい。
【００７６】
＜第２実施形態＞
図５に断面図を示した第２実施形態に係る分離装置１２０は、分離装置１１０の薄板１３を金属の多孔質体である薄板１３−１に置換するとともに、薄板１３−１と水素分離膜１４との間に多孔質セラミック膜１７を形成した点のみにおいて、分離装置１１０と相違している。
【００７７】
上述したように、多孔質基体である薄板の表面にパラジウム−銀合金のゾルを膜化させるための熱処理は６００℃を超える高温では行わないので、薄板に金属材料を用いても薄板とパラジウム及び銀との反応は抑制され、パラジウムが有する水素分離機能の低下を招来することがない。しかし、金属は、高耐熱衝撃性セラミックよりも廉価であるが、高耐熱衝撃性セラミックよりもパラジウム及び銀と反応し易い材料である。従って、薄板１３−１を金属多孔質体から構成する場合、薄板１３−１とパラジウム−銀合金膜（水素分離膜）１４との間に多孔質セラミック膜１７を介在させれば、薄板１３−１とパラジウム及び銀との反応を更に抑制することができ、水素分離膜の性能低下を回避することができる。
【００７８】
多孔質セラミック膜１７の膜厚は、昇温速度が大きい場合でも亀裂し難く、且つ、金属の多孔質基体である薄板１３−１とパラジウム及び銀との反応を小さくする機能を発揮し得る厚さである。かかる観点に基づき、多孔質セラミック膜１７の膜厚は、例えば、２０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１０μｍである。
【００７９】
＜第３実施形態＞
図６に断面図を示した第３実施形態に係る分離装置１３０は、分離装置１１０の水素分離膜１４を水素分離膜１４−１に置換した点のみにおいて、分離装置１１０と相違している。より具体的に述べると、水素分離膜１４−１は、分離膜非配設空間Ｒ１の上方にのみ（一対の支持部１２の間の上方にのみ）配設されている。即ち、水素分離膜１４−１のＸ軸正方向端部はＸ軸正方向側に存在する支持部１２ａの内壁面よりもＸ軸負方向側に位置し、水素分離膜１４−１のＸ軸負方向端部はＸ軸負方向側に存在する支持部１２ｂの内壁面よりもＸ軸正方向側に位置している。
【００８０】
分離装置１１０のように、水素分離膜１４が一対の支持部１２の上方にまで延在していると、薄板１３は変形の制限を受けるので、水素分離膜１４の焼成時において薄板１３に内部応力が発生する。これに対し、分離装置１３０においては、水素分離膜１４−１は支持部１２と薄板１３とが接合された厚肉部上ではなく、薄板１３のみからなる薄肉部上にのみ配置されることになる。従って、水素分離膜１４−１の焼成時に薄板１３と水素分離膜１４−１との収縮率の差に起因して薄板１３に生じる熱応力を開放することができる。また、分離装置１３０においては、高価な水素分離膜１４−１の面積が小さくなるので、コストを低減することもできる。
【００８１】
なお、分離装置１３０は、少なくとも一対の支持部１２ａ，１２ｂと、前記支持部と固着されている１枚以上の薄板１３と、薄板１３の少なくとも一方の面上に配置された水素分離膜１４−１とからなる分離装置であって、薄板１３は、支持部１２ａ，１２ｂと薄板１３とに囲まれた空間Ｒ１の壁面を形成している部分であって薄板１３のみからなる部分にのみ開気孔を有しており、開気孔は薄板１３の前記囲まれた空間Ｒ１に接する面と水素分離膜１４−１に接する面とを結ぶ連通孔である分離装置ということができる。
【００８２】
水素分離膜１４−１を透過したガスは、薄板１３を通って、所定の流路である空間Ｒ１に流れる。このとき、ガスが通過するのに必須な薄板１３の領域は、水素分離膜１４−１と薄板１３とが接している部分と空間Ｒ１とを結ぶ領域である。従って、この領域に開気孔を備えるように薄板１３を構成しておけばよい。そのような箇所に開気孔を備える薄板１３は多孔質体により形成できる。従って、ドリル加工、パンチ加工及びエッチング加工等の加工を薄板に施す必要がなくなるので、生産効率が良く廉価な分離装置が提供され得る。
【００８３】
なお、薄板１３の上記水素分離膜１４−１と薄板１３とが接している部分と空間Ｒ１とを結ぶ領域に、薄板１３の平面と直交する軸線を有する貫通孔を一つ以上設けてもよい。これによれば、薄板１３のガス透過性能が向上し、圧力損失が低減される。また、薄板１３の上記領域に、貫通孔を集合させたハニカム状の貫通孔を形成してもよい。
【００８４】
＜第４実施形態＞
図７に断面図を示した第４実施形態に係る分離装置１４０は、コーティング部材（コーティング層）１８を備えている点のみにおいて、第３実施形態の分離装置１３０と相違している。より具体的に述べると、コーティング部材１８は、水素分離膜１４−１が配設された薄板１３の面上であって水素分離膜１４−１が配設された部分以外の部分を覆うように薄板１３の面上に配設されている。このコーティング部材１８は、通過孔を有さない緻密な層からなる。
【００８５】
第３実施形態の分離装置１３０においては、分離膜非配設空間Ｒ１と分離膜配設空間Ｒ２とが薄板１３のみにより仕切られている部分が存在する。従って、薄板１３の全体が多孔質体からなっていると、水素分離膜１４−１を通過することなく一方の空間から他方の空間へと移動するガスが発生し、水素分離能力が低下する惧れがある。そこで、分離装置１４０のように、水素分離膜１４−１が配設された部分以外の部分を覆うコーティング部材１８を備えれば、一方の空間から他方の空間へと移動するガスは必ず水素分離膜１４−１を通過することになるので、純度の高い水素ガスを得ることができる。
【００８６】
コーティング部材１８の材質は、多成分混合ガスを通過させない物質であれば特に限定されない。但し、コーティング部材１８を設ける目的は、多成分混合ガスが水素分離膜１４−１を介することなく分離膜非配設空間Ｒ１と分離膜配設空間Ｒ２との間で移動してしまうことを防止することであるから、コーティング部材１８は高い密閉性能を備える必要がある。従って、コーティング部材１８の材質としては、薄板１３と確実に固着する物質が適当である。このため、薄板１３がセラミックにより構成される場合は、薄板１３と同種のセラミック材料を用いることが好ましい。
【００８７】
なお、コーティング部材１８は、流体の流路を構成する一つの部材として使用されることもできる。
【００８８】
＜第５実施形態＞
図８に断面図を示した第５実施形態に係る分離装置１５０は、薄板１３を薄板１３−１に置換した点、及び、コーティング部材１９ａ〜１９ｄを備えている点のみにおいて、第１実施形態の分離装置１１０と相違している。薄板１３−１の材質は薄板１３と同様のセラミック又は金属の多孔質体である。コーティング部材１９ａ〜１９ｄの材質は、コーティング部材１８の材質と同様に通過孔を有さない材質から選択されている。
【００８９】
より具体的に述べると、薄板１３−１は、薄板１３と同様、一対の支持部１２のそれぞれの上面に固定されている。但し、薄板１３−１は一対の支持部１２のそれぞれの上面の全体には及んでいない。即ち、薄板１３−１のＸ軸正方向端部はＸ軸正方向側の支持部１２ａのＸ軸正方向端部よりもＸ軸負方向側に存在し、薄板１３−１のＸ軸負方向端部はＸ軸負方向側の支持部１２ｂのＸ軸負方向端部よりもＸ軸正方向側に存在している。
【００９０】
コーティング部材１９ａは、支持部１２ａの上面において、薄板１３−１の側面（Ｘ軸正方向端部側面）を覆うように配設されている。コーティング部材１９ｂは、支持部１２ｂの上面において、薄板１３−１の側面（Ｘ軸負方向端部側面）を覆うように配設されている。コーティング部材１９ｃは、薄板１３−１の上面において水素分離膜１４の側面（Ｘ軸正方向端部側面）とＸ軸正方向側の縦壁部１５との間に配設されている。コーティング部材１９ｄは、薄板１３−１の上面において水素分離膜１４の側面（Ｘ軸負方向端部側面）とＸ軸負方向側の縦壁部１５との間に配設されている。
【００９１】
このように、分離装置１５０は、多孔質体の薄板１３−１の側面が開放された構造を備えている。更に、コーティング部材１９ａ，１９ｂは、薄板１３−１の側面を覆うように配設されている。従って、分離膜非配設空間Ｒ１又は分離膜配設空間Ｒ２内のガスが薄板１３−１の側面を通って装置外部へ洩れてしまうことを防止することができる。
【００９２】
＜第６実施形態＞
図９は、第６実施形態に係る分離装置１６０の支持部１２、薄板１３−２及び水素分離膜１４−２の断面図である。分離装置１６０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の薄板１３を湾曲した薄板１３−２に置換するとともに、水素分離膜１４を湾曲した水素分離膜１４−２に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
【００９３】
薄板１３−２及び水素分離膜１４−２は、一対の支持部１２の間において、分離膜配設空間Ｒ２内に突出している。従って、分離膜非配設空間Ｒ１又は分離膜配設空間Ｒ２を流れる多成分混合ガスと水素分離膜１４−２との接触面積を増加することができる。この結果、分離能力が向上し得る。
【００９４】
＜第７実施形態＞
図１０は、第７実施形態に係る分離装置１７０の支持部１２、薄板１３−２、水素分離膜１４−３及びコーティング部材（層）２０の断面図である。分離装置１７０は、第６実施形態に係る分離装置１６０の水素分離膜１４−２を水素分離膜１４−３に置換するとともにコーティング部材２０を配設した点のみにおいて分離装置１６０と相違している。
【００９５】
水素分離膜１４−３は、中央部において薄板１３−２に固定され、両端部において薄板１３−２から離間している。薄板１３−２の熱収縮率と水素分離膜１４−３の熱収縮率とは相違する。一般に、水素分離膜の熱収縮率の方が薄板の熱収縮率よりも大きい。従って、水素分離膜が薄板に完全に付着した状態にて水素分離膜を熱処理により焼結させると、焼結過程において水素分離膜に大きな内部応力が残留し、亀裂等が発生する惧れがある。従って、水素分離膜１４−３のように、膜の両端部を薄板１３−２から離間させることにより、水素分離膜と薄板との熱収縮率の差による薄板への影響を緩和することができる。
【００９６】
この場合、水素分離膜１４−３の一部が薄板１３−２から離間しているので、例えば、分離膜配設空間Ｒ２内の多成分混合ガスが水素分離膜１４−３を経ずに薄板１３−２と水素分離膜１４−３との隙間から薄板１３−２を通過して分離膜非配設空間Ｒ１に流出してしまう惧れがある。また、分離膜非配設空間Ｒ１内の多成分混合ガスが薄板１３−２、及び、薄板１３−２と水素分離膜１４−３との隙間を通過して、水素分離膜１４−３を経ずに分離膜配設空間Ｒ２に流出してしまう惧れがある。コーティング部材２０は、かかる多成分混合ガスの流出を防止する。
【００９７】
なお、改質部が必要とされる燃料電池用のメンブレンリアクタとして使用される複合装置を形成する場合、コーティング部材２０を触媒層としてもよい。これによれば、燃料電池を小型化することができる。
【００９８】
＜第８実施形態＞
図１１は、第８実施形態に係る分離装置１８０の支持部１２、薄板１３−３及び水素分離膜１４−３’の部分断面図である。分離装置１８０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の薄板１３を湾曲した薄板１３−３に置換するとともに水素分離膜１４を湾曲した水素分離膜１４−３’に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
【００９９】
薄板１３−３及び水素分離膜１４−３’は、一対の支持部１２の間において、分離膜非配設空間Ｒ１内に突出している。従って、分離膜非配設空間Ｒ１又は分離膜配設空間Ｒ２を流れる多成分混合ガスと水素分離膜１４−３’との接触面積を増加することができる。この結果、分離能力が向上し得る。
【０１００】
また、このように、薄板１３−３が分離膜非配設空間Ｒ１内に突出して凹状となっていれば、例えば、分離膜１４−３’を前述したゾル溶液から形成する場合、その凹部がゾル溶液塗布の際の溶液溜めとして作用するから、分離膜１４−３’を形成する位置の精度を向上することができる。更に、例えば、分離膜配設空間Ｒ２に多成分混合ガスを供給する場合であって、薄板１３−３のうち中央部に通過孔（貫通孔）が集中しているような場合、窪んでいる中央部から集中的に水素ガスが透過するため、分離性能を向上することができる。
【０１０１】
＜第９実施形態＞
図１２は、第９実施形態に係る分離装置１９０の支持部１２、薄板１３及び水素分離膜１４−４の断面図である。分離装置１９０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の水素分離膜１４を水素分離膜１４−４に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
【０１０２】
水素分離膜１４−４は、水素分離膜１４と同様の材質からなっている。水素分離膜１４−４は、一対の支持部１２の間において、薄板１３の下面に固定されている。水素分離膜１４−４のＸ軸方向の両端部は、一対の支持部１２の（内壁面の）それぞれにまで到達している。これによれば、薄板１３の支持部１２側に分離膜配設空間Ｒ２が形成され、薄板１３の支持部１２側とは反対側に分離膜非配設空間Ｒ１が形成される。
【０１０３】
このように、分離装置１９０においては、薄板１３の上面に水素分離膜が存在しないので、薄板１３の上面は平坦になる。その結果、薄板１３の上面に他の部材によって流路を形成する場合、薄板１３と他の部材との接着性及び密着性が良好になる。
【０１０４】
また、分離装置１９０においては、水素分離膜１４−４の側面が一対の支持部１２に密着している。支持部１２は緻密であるから、多成分混合ガス又は水素ガスは支持部１２を通過できない。この結果、ガスは必ず水素分離膜１４−４を透過しなければならないので、純度の高い水素ガスを得ることができる。
【０１０５】
＜第１０実施形態＞
図１３は、第１０実施形態に係る分離装置２００が備える支持部１２及び薄板１３−４の斜視図である。分離装置２００は、第１実施形態に係る分離装置１１０の薄板１３を薄板１３−４に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
【０１０６】
薄板１３−４は、第１の層１３−４ａと第２の層１３−４ｂとからなる。第１の層１３−４ａは、例えばパンチ加工により設けた貫通孔を通過孔として有している。第２の層１３−４ｂは多孔質体からなる。図示しない水素分離膜は、第２の層１３−４ｂの表面に形成されている。薄板１３−４は、複数の層（この場合、二層）の積層体であり、同各積層体が備える通過孔の径は水素分離膜に近づくにしたがって小さくなっている。なお、各積層体が備える通過孔の密度が水素分離膜に近づくにしたがって小さくなっていてもよい。
【０１０７】
膜厚の小さい水素分離膜を薄板の表面に配置するためには、薄板の表面は平滑であって且つ薄板の表面に大きな孔が存在しないことが要求される。薄板の表面が平滑でないと、水素分離膜に膜厚が大きい部分ができてしまい、水素分離膜が十分な分離性能を発揮できない。また、薄板の表面に大きな孔が存在すると、水素分離膜が固定できない場合、或いは、水素分離膜が薄板から剥離する場合がある。しかしながら、大きな孔が存在するほうが、圧力損失を低減できるため、透過性能は良好になる。
【０１０８】
そこで、薄板を上記薄板１３−４のように構成すれば、透過性能を低下させることなく、水素分離膜を確実に保持することができる。薄板全体の透過性能を考慮すると、前記複数の層のうち水素分離膜と接触するコンタクト層（この例では、薄板１３−４ｂ）が同複数の層の中で最も薄くなっていることが好ましい。具体的には、コンタクト層の厚さは、１０μｍであることが好ましい。
【０１０９】
更に、第２の層１３−４ｂの厚さは第１の層１３−４ａの厚さの１／５以下であれば、薄板１３−４全体として十分な剛性を保つことができる。なお、パンチ加工により設けた貫通孔（通過孔）内に多孔質体が存在してもよい。
【０１１０】
＜第１１実施形態＞
図１４は、第１１実施形態に係る分離装置２１０が備える支持部１２、薄板１３及び水素分離膜１４−５の部分断面図である。分離装置２１０は、第１実施形態に係る分離装置１１０の水素分離膜１４を水素分離膜１４−５に置換した点のみにおいて分離装置１１０と相違している。
【０１１１】
水素分離膜１４−５は、薄板１３の直上に配置される第１の分離膜層１４−５ａと、第１の分離膜層１４−５ａの上に積層される第２の分離膜層１４−５ｂと、からなっている。第１の分離膜層１４−５ａの粒子径は、第２の分離膜層１４−５ｂの粒子径より小さくなっている。
【０１１２】
これによれば、粒子径の小さい分離膜層は低温の焼結性が高いから、第２の分離膜層１４−５ｂの材料のみからなる水素分離膜を薄板１３に固定する場合と比較して、水素分離膜と薄板との結合が低温度から開始する。その結果、水素分離膜と薄板との密着性を良好にすることができる。
【０１１３】
このように複数の分離膜を組み合わせることで、薄板１３との密着性が高く、焼成後の膜強度が高く、且つ、透過性能に優れた水素分離膜を提供することができる。なお、水素分離膜１４−５を２層以上の膜から構成してもよい。更に、水素分離膜１４−５を、薄板１３に近づくに従って各層の粒子径が次第に小さくなる傾斜機能材料として構成してもよい。
【０１１４】
＜第１２実施形態＞
図１５は、第１２実施形態に係る分離装置２２０が備える支持部１２、薄板１３及び水素分離膜１４の部分断面図である。分離装置２２０は、第１実施形態に係る分離装置１１０を連結したものである。換言すると、分離装置２２０は、支持部１２を少なくとも３つ備え、薄板１３は同薄板の一つの面側において支持部１２のそれぞれに固着され、複数の分離膜１４が薄板１３の上面であって隣接する支持部１２の間の位置に形成された分離装置である。この結果、分離装置２２０は、支持部１２と薄板１３とにより画定される空間（この例では、分離膜非配設空間Ｒ１）を複数備えている。
【０１１５】
これによれば、水素分離膜１４を複数備えることができるので、水素分離膜１４（水素分離膜１４が機能し得る部分）の総面積を増加させることができる。その結果、分離装置２２０の分離能力を向上することができる。
【０１１６】
＜第１３実施形態及び第１４実施形態＞
図１６は、第１３実施形態に係る分離装置２３０の断面図である。分離装置２３０は、第１２実施形態の分離装置２２０をＺ軸方向に複数個（この例では、２個）だけ同じ向きのままＺ軸方向に重ね、複数の分離膜非配設空間Ｒ１を直列に連結するとともに、複数の分離膜配設空間Ｒ２を直列に連結した装置である。
【０１１７】
図１７は、第１４実施形態に係る分離装置２４０の断面図である。分離装置２４０は、２個の分離装置２２０を備え、一つの分離装置２２０に対して他の一つの分離装置２２０を上下逆向きにした状態にてＺ軸方向に重ね、複数の分離膜非配設空間Ｒ１を直列に連結した装置である。これらの分離装置２３０，２４０によれば、水素分離膜の総面積を更に増加させることができるから、更なる分離能力の向上が期待される。また、このような構造により、分離装置を小型化することができる。
【０１１８】
＜第１５実施形態＞
図１８は、第１５実施形態に係る分離装置２５０の断面図である。分離装置２５０は、図１５に示した第１２実施形態の分離装置２２０の複数の水素分離膜１４を水素分離膜１４−６に置換した点のみにおいて分離装置２２０と相違している。この水素分離膜１４−６は、複数の分離膜非配設空間Ｒ１に跨って連続的に形成されている。
【０１１９】
これによれば、複数の分離膜非配設空間Ｒ１の上方及び隣接する分離膜非配設空間Ｒ１の間の上方にも水素分離膜１４−６が配置されているから、多成分混合ガスと水素分離膜１４−６との接触面積を増加させることができる。更に、水素分離膜１４−６の分離膜非配設空間Ｒ１に対するＸ軸方向の位置ずれが生じたとしても、その影響を小さくすることができる。更に、水素分離膜１４−６を印刷により形成する場合、一回の印刷により水素分離膜１４−６の原料を広範囲に塗布することが可能となるため生産性が向上する。
【０１２０】
＜第１６実施形態＞
図１９は、第１６実施形態に係る分離装置２６０の断面図である。分離装置２６０は、図１５に示した第１２実施形態の分離装置２２０の複数の水素分離膜１４を水素分離膜１４−７に置換した点のみにおいて分離装置２２０と相違している。この水素分離膜１４−７は、薄板１３が支持部１２と固着されている側の同薄板１３の面（薄板１３の下面）及び各支持部１２の側壁面にも形成されている。
【０１２１】
これにより、支持部１２及び薄板１３に対して密着の程度が良好な水素分離膜１４−７を得ることができる。また、支持部１２と薄板１３とがなす角部（分離膜配設空間Ｒ２の角部）にも十分に水素分離膜１４−７が存在するとともに、同角部における水素分離膜１４−７の形状はＲ形状となる。この結果、支持部１２と薄板１３とがなす角部が水素分離膜１４−７によりコーティングされていることになるので、同角部からクラック等が進展し難くなる。
【０１２２】
＜第１７実施形態＞
図２０は第１７実施形態に係る分離装置２７０の斜視図である。図２１及び図２２は、分離装置２７０を１−１線及び２−２線に沿った平面にてそれぞれ切断した断面図である。分離装置２７０は、支持部１２、支持部１２−１、薄板１３−５、薄板１３−６、水素分離膜１４及び機能膜２１を備えている。
【０１２３】
支持部１２及び支持部１２−１は同様な直方体であって、長手方向がＹ軸に沿うように配列されている。薄板１３−５及び薄板１３−６は、支持部１２及び支持部１２−１の上面及び下面にそれぞれ固着されている。これにより、流路（分離膜非配設空間）Ｒ１が複数形成されている。支持部１２−１の内部には、Ｙ軸方向に軸方向を備える空隙（空間）Ｒ３（以下、「第２の流路Ｒ３」と称呼する。）が形成されている。
【０１２４】
水素分離膜１４は、Ｙ軸方向に沿う所定の距離毎に一つの流路Ｒ１に沿って薄板１３−５の面上に形成されている。機能膜２１は、Ｙ軸方向に沿う所定の距離毎に一つの流路Ｒ１に沿って薄板１３−６の面上に形成されている。機能膜２１は、所定の機能を備えていればよい。機能膜２１を水素分離膜とすれば、水素ガスの分離効率を格段に向上させることができる。
【０１２５】
流路Ｒ１には多成分混合ガス又はメタノール等の改質用流体が導入され、他の実施形態と同様、薄板１３−５及び水素分離膜１４を通して水素ガスが分離される。第２の流路Ｒ３には、例えば、水素分離膜１４や機能膜２１の反応を促進するために高温の流体が導入される。なお、第２の流路Ｒ３は必須ではなく、省略され得る。
【０１２６】
この第２の流路Ｒ３は、支持部１２−１の内部に形成されているので、高温の流体の熱が、厚さの小さい薄板１３−５或いは薄板１３−６を通して外部に放射されてしまうことを防止することができる。これにより、流路Ｒ１と第２の流路Ｒ３との間の隔壁を通じて熱が効率的に伝達される。なお、分離装置２７０において、流路Ｒ１と第２の流路Ｒ３はＸ軸方向において交互に配置されているが、これらの流路は交互に並んでいる必要はない。更に、第２の流路Ｒ３は、流路Ｒ１に沿って存在していることも必須ではない。加えて、流路Ｒ１と第２の流路Ｒ３の形状は四角形に限られず、また流線方向（この場合、Ｙ軸方向）に直交する断面の形状が一様な形状である必要もない。即ち、これらの流路の形状や配置・配列は、水素分離膜１４等の配置や流路設計に基いて適宜決定される。
【０１２７】
更に、第２の流路Ｒ３は中空である必要はなく、ヒータ部材等が埋設されていてもよい。第２の流路Ｒ３は、支持部１２−１や薄板１３−５，１３−６からなる基体の焼成前に存在していなくてもよく、焼成後にレーザー加工やドリル加工により形成され得る。
【０１２８】
なお、分離装置２７０において、薄板１３−５及び／又は薄板１３−６が多孔質体である場合、薄板１３−５のうち水素分離膜１４が配置されていない部分及び／又は薄板１３−６のうち機能膜２１が配置されていない部分から多成分混合ガス等が流出することがないようにするため、図２３に示したように、貫通孔を有さないコーディング層２２を設けておくことが好ましい。
【０１２９】
また、分離装置２７０において、図２４に示したように、分離膜非配設空間Ｒ１を実質的に個々の空間に独立させるとともに、それらを連結部Ｒ４を介して接続させてもよい。更に、図２４に示した１つの独立した分離膜非配設空間Ｒ１に対し、複数の水素分離膜１４や機能膜２１が配設されていてもよい。これらの組み合せは分離装置の寸法や流路設計等によって適宜決定される。分離装置２７０中に１つの流路Ｒ１がジグザグ状に配置されていても、２つの櫛歯状の流路Ｒ１が互いに対向するように配置されていてもよい。加えて、複数の流路Ｒ１が分離装置２７０の中で連結されてもよく、あるいは分離装置２７０の外部で連結されていてもよい。
【０１３０】
なお、機能膜２１（第２の膜２１）として触媒となる物質を配置することができる。この場合、改質部（反応部）及び分離部を備えた複合装置を１つの基体で形成することができるため、小型な燃料電池用のメンブレンリアクタを作製することができる。
【０１３１】
また、薄板１３−６を積層構造として内部に加圧室を設けるとともに同加圧室と流路Ｒ１とを連通するノズルを形成し、機能膜２１を同加圧室を加圧する圧電素子とすることもできる。これによれば、ノズルを介して微細な粒子の流体を流路Ｒ１内に供給することができる。もちろん、機能膜２１の一部を圧電素子とし、残りを触媒となる物質とすることで、さらに複雑な複合装置を作製することもできる。
【０１３２】
このように、分離装置２７０は、分離膜１４が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−５と、前記分離膜１４と異なる膜２１が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−６とを備え、前記分離膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−５及び分離膜と異なる膜が少なくとも一方の面上に配設された薄板１３−６が、少なくとも二つの支持部１２−１，１２−１を挟持するように同各支持部に固着された分離装置である。
【０１３３】
これによれば、流体の分離のみでなく、他の機能を備えた分離装置が提供され得る。例えば、上記のように分離膜と異なる膜を触媒機能を有する膜とすれば、流体の改質部（反応部）及び分離部を備えた複合装置を１つの基体で形成することができる。従って、流体をメタノールとし、触媒機能を有する膜を水蒸気改質反応を促進させる膜とし、分離膜を水素膜とすれば、小型な燃料電池用の装置を提供することが可能となる。
【０１３４】
＜第１８実施形態＞
図２５は、第１８実施形態に係る分離装置２８０の部分断面図である。図２６は、分離装置２８０を図２５の３−３線に沿った平面にて切断した部分断面図である。分離装置２８０は、第１７実施形態の分離装置２７０の支持部１２及び支持部１２−１の上部及び下部であって薄板１３−５及び薄板１３−６の面上に第２の膜２３を形成した点においてのみ、分離装置２７０と相違している。この第２の膜２３は、メタン等のガスから水素を発生させる反応触媒からなる。
【０１３５】
このように、分離装置２８０は、水素分離膜１４が少なくとも一方の面上に配設された二枚の薄板１３−５，１３−６を有するとともに、同二枚の薄板は少なくとも二つの支持部１２，１２−１を挟持するように各支持部に固着された分離装置である。これによれば、支持体と二枚の薄板とにより流体の流路Ｒ１を形成した分離装置が提供され得る。
【０１３６】
更に、分離装置２８０において、水素分離膜１４は、薄板１３−５が支持部１２（１２−１）に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって、同薄板が同支持部のそれぞれと固着されている部分と対向する領域の全部又は一部において存在しないように配設されるとともに、薄板が支持部に固着されている同薄板の面の反対側の面上であって水素分離膜が存在しない部分の全部又は一部に前記分離膜と異なる膜（第２の膜）２３が形成された分離装置である。このように、第２の膜２３を配置することにより、小型且つ高効率であって改質機能を備えた分離装置を提供することができる。
【０１３７】
＜第１９実施形態＞
図２７は、本発明の分離装置を利用したリアクタ（メンブレンリアクタ）２９０の概略斜視図である。リアクタ２９０の基体２９１は、基部２９２、基板と支持部とからなる第１流路形成部材２９３、薄板２９４及び第２流路形成部材２９５を備えている。支持部及び薄板２９４は、上述した支持部及び薄板とそれぞれ同様のものである。第１流路形成部材２９３は基部２９２に固着されている。薄板２９４は第１流路形成部材２９３及び第２流路形成部材２９５と固着されている。薄板２９４の表面上には図示しない水素分離膜が配置されている。また、実際には、第２流路形成部材２９５は、図示しない蓋体により覆われている。
【０１３８】
第１流路形成部材２９３には、複数の分離膜非配設空間Ｒ１が形成されている。複数の分離膜非配設空間Ｒ１は、図２８に示したような態様にて、連結部Ｒ４を介して連通され、ジグザグの一つの流路を形成している。第２流路形成部材２９５にも、分離膜配設空間Ｒ２からなる流路がジグザグに形成されている。この分離膜配設空間Ｒ２からなる流路にキャリアガスが導入される。このとき、キャリアガスは、図示されていない加熱部（ヒーター部）により加熱されるようになっていてもよく、分離膜配設空間Ｒ２からなる流路の周囲を断熱材で覆ってもよい。これにより、キャリアガスは効率よく加熱され得る。更に、図示しない触媒を分離膜配設空間Ｒ２からなる流路内に配置しておくことにより、水素の生成反応が促進される。発生した水素ガスは、薄板２９４及び図示しない水素分離膜を透過して分離膜非配設空間Ｒ１に到達する。この結果、高純度の水素ガスが取得される。
【０１３９】
なお、第１流路形成部材２９３、薄板２９４及び第２流路形成部材２９５からなる装置をＺ軸方向に重ねることにより、分離装置が複数層重なったスタックを形成することもできる。
【０１４０】
＜第２０実施形態＞
図２９の（ａ）は、本発明の分離装置を適用した複合装置３００の概略斜視図である。複合装置３００は、水素分離膜３０と、薄板３１及び第２層３２乃至第９層３９からなる基体と、第１０層４０と、を備えている。図２９の（ｂ）〜（ｉ）は、順に第２層３２から第９層３９までの裏面の部分平面図である。また、図２９（ｊ）は、第１０層の裏側の斜視図である。これらは、順に積層さる。
【０１４１】
水素分離膜３０は、薄板３１の上面に配設されている。薄板３１は薄板１３と同様な材質からなる。従って、薄板３１は、多孔質体から形成することができる。この場合、薄板３１の上面であって水素分離膜３０が形成されていない部分にコーティング層３１ａを設けることが好ましい。また、薄板３１全体が多孔質体であってもよく、水素分離膜３０が形成されている部分のみが多孔質体であってもよい。薄板３１の一部を多孔質体とすることにより、薄板３１の強度を向上することができる。
【０１４２】
第２層３２には、キャビティ（或いは流路）３２ａが形成されている。キャビティ３２ａは、桟３２ｂにより区画されている。桟３２ｂは必ずしも必要ないが、桟３２ｂによりキャビティ３２ａを複数に分割した方が強度の点で有利である。なお、第２層３２が桟３２ｂを備える場合、第２層３２は２層以上の積層体によって構成される。
【０１４３】
第３層３３は、装置内部に形成される流路又はキャビティを形成するために必要な層である。第３層３３は、他の層に形成される流路間を連通するための連通孔ＴＨを適宜箇所に複数個備えている。
【０１４４】
第４層３４は、連通孔ＴＨと第２の流路を形成するための長穴（窓）３４ａとを備えている。第２の流路は、図示しない流路を介して外部と連通されている。第２の流路には、高温の流体（例えば、燃料電池の排熱ガス）が流される。これにより、第２の流路は、改質反応を促進するための加熱部として機能する。
【０１４５】
なお、第２の流路を加熱部として機能させるため、第２の流路にタングステン及びモリブデン等の発熱抵抗体を設置してもよい。更に、伝熱性を高めるため、熱伝導性の高い材料を第４層３４の材料としてもよく、熱伝導性の高い材料を第４層３４の一部に含ませてもよい。加えて、熱伝導性の高い材料を第２の流路に対して膜状に塗布してもよい。第４層３４は、アルミニウムのような金属材料から形成してもよく、アルミニウム、銀、金、又は白金をセラミック材料に含めたサーメットから形成してもよい。
【０１４６】
第５層３５は、装置内部に形成される流路又はキャビティを形成するために必要な層である。第５層３５は、他の層に形成される流路間を連通するための連通孔ＴＨを適宜箇所に複数個備えている。
【０１４７】
第６層３６は、第４層３４と同様、第２の流路を形成するための長穴（窓）３６ａを備えている。更に、第６層３６は、第５層３５の連通孔ＴＨに連通する長穴（窓）３６ｂを備えている。この長穴３６ｂは、第１の流路を形成する。第１の流路内には触媒が担持されている。これにより、第１の流路は改質部として機能する。第１の流路は、ヒーター（加熱）機能を有する第２の流路と近接しているので、効率良く加熱される。従って、改質反応が効率良く進行する。
【０１４８】
第７層３７は、第１の流路を形成する長穴３６ｂと連通する連通孔ＴＨ１を備えている。ヒータとして機能する第２の流路からの熱の放射を回避するため、第７層３７は断熱材から構成されている。この断熱材は多孔質体からなることが好ましい。第７層を他の層と固着一体化させるため、第７層３７は基体を構成する材料と同じ材料から形成されることがさらに好ましい。なお、第７層３７が多孔質体である場合、連通孔ＴＨ１の周囲を密閉リング３７ａで封止しておくことが好ましい。密閉リング３７ａは連通孔ＴＨ１に基体を構成する材料を塗布したものでもよく、基体を構成する材料をはめ込んだものでもよい。
【０１４９】
第８層３８は、複合装置３００の内部に流路を形成するために必要な層である。第８層３８は、第７層３７の連通孔ＴＨ１を介して第６層３６の長穴３６ｂに連通する連通孔ＴＨ１を備えている。第８層３８も、基体を構成する材料と同じ材料から形成されている。
【０１５０】
第９層３９は、キャビティ（加圧室又はチャンバー）を構成するための穴３９ａを備えている。第９層３９も、基体を構成する材料と同じ材料から形成されている。
【０１５１】
第１０層４０は、ポンプ部として機能する薄板である。第１０層４０の裏面には、第９層３９の穴３９ａに対応する位置に圧電素子４０ａが形成されている。
【０１５２】
この圧電素子４０ａは１層以上の圧電膜と、その圧電膜を挟持する２以上の電極と、からなっている。圧電膜の材料はPZTを主成分とするのが好ましく、電極材料は銀、金、白金を主成分とするのが好ましい。第１０層４０の材料は、基体を構成する材料と同じである。但し、第１０層４０は、圧電素子４０ａによる壁面の変形を容易に行わせるため、高靭性及び高強度を有するジルコニア（部分安定化ジルコニア）から形成されてもよい。
【０１５３】
このように、複合装置３００においては、分離膜３０とは異なる膜４０ａが少なくとも一方の面上に配設された薄板（第１０層４０）と、分離膜３０が少なくとも一方の面上に配設された薄板３１と、が互いに異なる材料からなっている。更に、薄板３１（及び薄板４０）の支持部となる基体は、金属材料、サーメット材料及び多孔質材料のうちのいずれか一つ又はこれらの材料の複数の組合せから構成される層（第４層３４）を有する。
【０１５４】
以上、複合装置３００について説明したが、薄板３１の表面に、水素分離膜３０のほか、図示しない第２の機能膜を備えてもよい。この場合、第２の膜は改質機能を有する触媒であってもよい。複合装置の内部に触媒を配置すると、複合装置自体の構造が複雑化する。これに対し、薄板３１の表面に触媒を配置すれば、複合装置３００の内部には流路のみを形成すればよく、その構成が簡素になる。また、薄板３１の表面近傍にて改質反応が行われる構成であるので、改質反応に必要な熱を複合装置３００の外部近傍にある熱源から容易に得ることもできる。
【０１５５】
＜他の変形例１＞
図３０は、本発明による分離装置の変形例の断面図である。この分離装置は、支持部１２を挟持する２枚の薄板１３の両面に分離膜１４を配置したものである。これによれば、水素分離膜１４の総面積を大きくすることができる。
【０１５６】
＜他の変形例２＞
図３１は、本発明による分離装置の別の変形例の断面図である。この分離装置においては、基部４１、支持体４２及び薄板４３により、直方体の閉空間であるキャビティＣが形成されている。基部４１には連通孔４１ａが形成されている。キャビティＣは、連通孔４１ａにより外部と連通している。水素分離膜４４は、薄板４３の上面に形成されている。
【０１５７】
この変形例においては、キャビティＣが実質的に閉空間となっているので、キャビティＣの容積を小さくすることができる。従って、基部４１、支持体４２及び薄板４３からなる基体４５の強度を高めることができる。なお、連通孔４１ａはキャビティＣを構成する壁のうち薄板４３を除く壁の何れに設けてもよい。
【０１５８】
以上説明したように、本発明の各実施形態の分離装置等は、パラジウムと銀とが合金化され低温脆性が改善されているとともに、耐熱衝撃性及び耐久性に優れている。これらの水素分離装置は、急激な昇温降温に耐えて高純度の水素を生成することができるので、自動車用、家庭やビル等建物用、更には携帯電話やパソコン等の電子機器用の電源として実用化が期待される燃料電池用の燃料改質器への適用が可能となる。また、本発明により耐熱衝撃性に優れ、低温運転時でも高い転化率を実現し得るメンブレンリアクタが提供される。
【０１５９】
なお、本発明は上記各実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記分離膜や上記機能膜の形状は特に限定されない。但し、これらの膜の膜厚は、均一であることが好ましい。膜厚が均一であれば、圧力分布が均等になるので、膜の局部的な劣化を防ぐことができるからである。
【０１６０】
また、本発明に係る分離装置では、支持部や薄板の素材、形状、構成等によって強度の向上が図れるため、薄板を薄く形成することが可能である。薄板を薄く形成する場合に使用される材料としては、例えば、高靭性、高強度であるジルコニアが挙げられる。さらに、量産性及び汎用性の観点から、薄板をアルミナにより形成することもできる。
【０１６１】
更に、本発明に係る分離装置は、支持部と、支持部と固着一体化されている１枚以上の薄板と、少なくとも支持部と薄板に囲まれた空間（キャビティ）の上方にある薄板の少なくとも一方の面に分離膜を少なくとも配置されたものであると言うことができる。
【０１６２】
また、分離膜非配設空間Ｒ１及び／又は分離膜配設空間Ｒ２の全部または一部が多孔質体で満たされていてもよい。或いは、分離膜非配設空間Ｒ１及び／又は分離膜配設空間Ｒ２に連通する流路が、多孔質体で満たされていてもよい。
【０１６３】
これによれば、上記多孔質体に触媒を担持させると、多成分混合ガス等と触媒との接触面積が増加し、改質部の改質能力が向上する。更に、上記多孔質体に触媒を担持させていなくても、多孔質体による抵抗により流体の移動速度を制御できるので、分離装置全体の流体制御を行なうこともできる。
【図面の簡単な説明】
【０１６４】
【図１】本発明の第１実施形態に係る分離装置の斜視図である。
【図２】図１に示した分離装置の縦断面図である。
【図３】図１に示した分離装置の支持体、薄板及び水素分離膜の部分拡大断面図である。
【図４】図１に示した薄板に形成された通過孔（開気孔）を示すための同薄板の部分拡大断面図である。
【図５】本発明の第２実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
【図６】本発明の第３実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
【図７】本発明の第４実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
【図８】本発明の第５実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
【図９】本発明の第６実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
【図１０】本発明の第７実施形態に係る分離装置の支持部、薄板、水素分離膜及びコーティング部材（層）の縦断面図である。
【図１１】本発明の第８実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
【図１２】本発明の第９実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
【図１３】本発明の第１０実施形態に係る分離装置の支持部及び薄板の斜視図である。
【図１４】本発明の第１１実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
【図１５】本発明の第１２実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の部分断面図である。
【図１６】本発明の第１３実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
【図１７】本発明の第１４実施形態に係る分離装置の縦断面図である。
【図１８】本発明の第１５実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の部分縦断面図である。
【図１９】本発明の第１６実施形態に係る分離装置の支持部、薄板及び水素分離膜の縦断面図である。
【図２０】本発明の第１７実施形態に係る分離装置の斜視図である
【図２１】図２０に示した分離装置を１−１線に沿った平面にて切断した断面図である。
【図２２】図２０に示した分離装置を２−２線に沿った平面にて切断した断面図である。
【図２３】図２０に示した分離装置の変形例を示す断面図である。
【図２４】図２０に示した分離装置の他の変形例を示す断面図である。
【図２５】本発明の第１８実施形態に係る分離装置の部分断面図である。
【図２６】図２５に示した分離装置を３−３線に沿った平面にて切断した部分断面図（薄板、水素分離膜及び第２の膜の平面図）である。
【図２７】本発明の分離装置を利用したリアクタの概略斜視図である。
【図２８】図２７に示したリアクタの部分平面図である。
【図２９】（ａ）は、本発明の分離装置を適用した複合装置の概略斜視図、（ｂ）は（ａ）に示した装置を構成する第２層の裏面の部分平面図、（ｃ）は（ａ）に示した装置を構成する第３層の裏面の部分平面図、（ｄ）は（ａ）に示した装置を構成する第４層の裏面の部分平面図、（ｅ）は（ａ）に示した装置を構成する第５層の裏面の部分平面図、（ｆ）は（ａ）に示した装置を構成する第６層の裏面の部分平面図、（ｇ）は（ａ）に示した装置を構成する第７層の裏面の部分平面図、（ｈ）は（ａ）に示した装置を構成する第８層の裏面の部分平面図、（ｉ）は（ａ）に示した装置を構成する第９層の裏面の部分平面図、（ｊ）は（ａ）に示した装置を構成する第１０層の部分斜視図である。
【図３０】本発明の変形例に係る分離装置の縦断面図である。
【図３１】本発明の他の変形例に係る分離装置の縦断面図である。
【国際調査報告】
2006011619.tif 000033
2006011619.tif 000034
2006011619.tif 000035
2006011619.tif 000036