(57)【要約】  本発明の光学素子は、屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有し、前記容器が、（１）内面の表層部に、該内層部よりもフッ素原子含有量が多い樹脂の相がある、樹脂製の容器、（２）天部及び底部が、樹脂と、５重量％のクロロホルム溶液を１０ｍｍ光路セルで測定した波長４００ｎｍの光線透過率が９０％以上であり且つ分子量が１５００以上のヒンダードアミン化合物とを含有する樹脂組成物から形成された容器、又は（３）内面がフッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜で被覆されている容器であることを特徴とする。本発明によれば、エレクトロウエッティング現象を利用して、小型な構成で効率よく通過する光に対する屈折力を制御でき、青色レーザ（短波長レーザ）を持続的に透過、集光できる光学素子が提供される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、
前記容器が、内面の表層部に、該容器内層部よりもフッ素原子含有量が多い樹脂の相を有する樹脂製の容器であり、
前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する光学素子。
【請求項２】
屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、
前記容器の天部及び底部が、樹脂と、５重量％のクロロホルム溶液を１０ｍｍ光路セルで測定した波長４００ｎｍの光線透過率が９０％以上であり且つ分子量が１５００以上のヒンダードアミン化合物とを含有する樹脂組成物から形成されており、
前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する光学素子。
【請求項３】
屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、
前記容器の内面がフッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜で被覆されており、
前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する光学素子。
【請求項４】
前記容器が、脂環式構造含有重合体樹脂からなるものである請求項１〜３のいずれかに記載の光学素子。
【請求項５】
前記容器が、水に対する接触角が１０５度以上である内側面を有するものである請求項１〜３のいずれかに記載の光学素子。
【請求項６】
前記容器が、天部または底部がレンズ、プリズム、ホログラムまたはフレネルの形状に形成されたものである請求項１〜３のいずれかに記載の光学素子。
【請求項７】
前記第１の液体及び第２の液体が、ともに導電性又は有極性の液体である請求項１〜３のいずれかに記載の光学素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、小型化を図ることができ、簡単な構成で効率よく通過する光に対する屈折力を制御でき、可変焦点レンズ、可変フォーカスレンズ等に好適で、且つ青色レーザ（短波長レーザ）を持続的に透過、集光できる光学素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
スチルカメラ、ビデオカメラ等の撮影装置に用いられる撮影光学系においては、焦点調節、あるいは倍率調節等の機能が要求される。撮影光学系にこれらの機能を付与するためには、いずれもモーター等のアクチュエータとこれの出力をレンズの一部の光軸方向の移動に変換する変換機構が必要とされている。しかし、このような変換機構はメカニカル駆動部が必要であるため、機器が大型化し、あるいは動作させたときに雑音が発生する。【０００３】
また、ＣＤ、ＤＶＤ、ＭＤ、ＢＤ、ＨＤ−ＤＶＤ等の多種多様な情報記録媒体には、それぞれに応じたピックアップレンズが必要になる。しかし、これら情報記録媒体を一つの装置で扱うためには、焦点距離の異なるピックアップレンズが多数必要であり、装置構造が複雑になる。【０００４】
このような不具合を解消するため、ＷＯ９９／１８４５６号パンフレット、特開２００１−２４９２８２号公報（ＵＳ２００１−００１７９８５Ａ号公報）等において、電気毛管現象（エレクトロウエッティング現象）を用いた可変焦点レンズが提案されている。【０００５】
これらの文献に記載された可変焦点レンズは、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体を容器内に密閉し、該容器の側面を光軸に対して所定角度傾いた構成とし、光束の通過の妨げとならない部位に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加するにあたり、印加する電圧の出力を制御して、第１の液体と第２の液体の界面形状を変化させることにより、通過する光に対する屈折力を変化させるようにしたものである。また、この可変焦点レンズでは、電極を絶縁体の中に埋め込み、その絶縁体の表面にフッ素樹脂等を塗布して撥水化している。このような可変焦点レンズによれば、電気エネルギーを直接レンズの形状変化に用いることができるため、レンズを機械的に移動させることなく、焦点調節が可能である。【０００６】
しかしながら、従来の可変焦点レンズにおいては、屈折率の異なる二液が接する容器内面及び電極において、二液の界面の形状が乱れ、また電圧印加に対する応答性が低くなることがあった。また、電極と屈折率の異なる二液との間に絶縁体と撥水処理剤とが介在するため、電圧印加に対する応答性が高くなく、また容器内面近傍において二液界面の形状が乱れることがあった。【０００７】
一方、光記録媒体として、高密度の記録再生が可能な有機色素系光学記録媒体（ＤＶＤ−Ｒ）が実用化されている。従来、有機色素系光学記録媒体（ＤＶＤ−Ｒ）に用いられるレーザは、赤色半導体レーザであるが、光記録媒体のより一層の高密度記録化のために発振波長の短い半導体レーザ（波長３５０ｎｍ〜５３０ｎｍの青色レーザ）に対応した光記録媒体の開発が進められている。【０００８】
しかしながら、波長３５０ｎｍ〜５３０ｎｍの青色レーザのような短波長レーザを従来の可変焦点レンズに照射すると、照射時間が短くても、強い照射量になるとレンズ表面にアブレーションを生じることがあった。また、照射量を弱くして、照射時間を長くすると、レンズに白濁を生じることがあった。【０００９】
本発明は、このような従来技術の実情に鑑みてなされたものであり、エレクトロウエッティング現象を利用して、小型な構成で効率よく通過する光に対する屈折力を制御できる構造を有する光学素子を提供することを第１の課題とする。
また本発明は、青色レーザ（短波長レーザ）を持続的に透過、集光でき、エレクトロウエッティング現象を利用して、小型な構成で効率よく通過する光に対する屈折力を制御できる構造を有する光学素子を提供することを第２の課題とする。
【発明の開示】
【００１０】
本発明者らは、上記課題を解決すべく、屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する光学素子について鋭意研究した。
【００１１】
その結果、以下の（１）〜（３）のいずれの手法でも、二液の界面の形状乱れが無くなり、また電圧印加に対する応答性が速くなることが判った。また、（３）の手法によれば、青色レーザの照射によっても、アブレーションや白濁を生じないことが判った。そして、これらの知見に基づいて本発明を完成させるに至った。
（１）樹脂製の容器内面の表層部に、該容器内層部よりもフッ素原子含有量が多い樹脂の相を設ける。
（２）容器の天部及び底部を、樹脂と、５重量％のクロロホルム溶液を１０ｍｍ光路セルで測定した波長４００ｎｍの光線透過率が９０％以上であり、且つ分子量が１５００以上のヒンダードアミン化合物とを含有する樹脂組成物で形成する。
（３）フッ素化炭素化合物から得られるＣＶＤ膜が、絶縁性と撥水性とを兼ね備えており、非常に薄い膜となることから、このＣＶＤ膜で屈折率の異なる二液を封入する容器内面を被覆する。
【００１２】
かくして本発明の第１によれば、屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、
前記容器が、内面の表層部に、該容器内層部よりもフッ素原子含有量が多い樹脂の相を有する樹脂製の容器であり、
前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する光学素子が提供される。
【００１３】
本発明の第２によれば、屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、
前記容器の天部及び底部が、樹脂と、５重量％のクロロホルム溶液を１０ｍｍ光路セルで測定した波長４００ｎｍの光線透過率が９０％以上であり且つ分子量が１５００以上のヒンダードアミン化合物とを含有する樹脂組成物から形成されており、
前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する光学素子が提供される。
【００１４】
本発明の第３によれば、屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と、容器とを備え、
前記容器の内面がフッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜で被覆されており、
前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるようにこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する光学素子が提供される。
【００１５】
本発明の光学素子においては、前記容器が、（ｉ）脂環式構造含有重合体樹脂からなるものであること、（ii）水に対する接触角が１０５度以上である内側面を有するものであること、及び／又は（iii）天部若しくは底部が、レンズ、プリズム、ホログラム若しくはフレネルの形状に形成されたものであることが、それぞれ好ましい。
また本発明の光学素子においては、前記第１の液体及び第２の液体が、ともに導電性又は有極性の液体であることが好ましい。
【００１６】
本発明の光学素子は、撥水性及び防汚効果に優れる容器を有する。従って、容器内面と接する二液界面の形状乱れが無くなり、電圧印加に対する応答性が速くなる。さらに容器内面の光反射率が低下するので、光学素子に入射した光が光学素子の内面において好ましくない反射が生じなくなる。
また本発明の光学素子は、脂環式構造含有重合体樹脂製の容器を用いたことによって、封入した二液体が該容器に吸収されたり、該容器を浸食あるいは膨潤させることがないので、容器の形状変化による光学的特性の変化が生じにくいものである。
【００１７】
第１発明の光学素子の容器は、その内面表層部にフッ素原子含有量の多い樹脂の相がある樹脂製のものである。従って、容器全体が一様な樹脂から構成されており、積層体のような異種物質間の界面が存在しないので、マイクロクラック等が発生せず、機械的強度に優れている。
【００１８】
第２発明の光学素子の光線の透過する部位、すなわち、容器の天部及び底部が、樹脂と、５重量％のクロロホルム溶液を１０ｍｍ光路セルで測定した波長４００ｎｍの光線透過率が９０％以上であり且つ分子量が１５００以上のヒンダードアミン化合物とを含有する樹脂組成物から形成されている。
【００１９】
従って、波長３５０ｎｍ〜５３０ｎｍの青色レーザのような短波長レーザを光学素子に透過させても、表面にアブレーションを生じることがなく、レンズに白濁を生じることがない。また、封入した二液体が該容器に吸収されたり、該容器を浸食あるいは膨潤させることがないので、容器の形状変化による光学的特性の変化が生じにくい。さらに、青色レーザ（短波長レーザ）を持続的に透過、集光でき、エレクトロウエッティング現象を利用して、小型な構成で効率よく屈折力を制御することができる。
【００２０】
第３発明の光学素子は、容器内面がフッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜で被覆されている。フッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜は、比誘電率が非常に小さく、交流波の伝搬遅れがほとんど生じないので、応答が非常に速いものである。また、フッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜は絶縁性に優れ、薄膜に形成できるので、従来用いられていた厚みの大きい樹脂製絶縁体からなる容器と置き換えることで、電圧応答性を高めることができる。さらに、フッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜は撥水性にも優れているので、従来のごとく絶縁体の表面に撥水化処理をする必要がない。従って、容器内面と接する二液界面の形状乱れが無くなり、電圧印加に対する応答性が速くなる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の光学素子の容器を製造するための装置の一例を示す図である。
【図２】本発明の光学素子の一例を示す図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明の光学素子について詳細に説明する。
本発明の光学素子は、屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体と容器とを備える光学素子であって、前記第１の液体と第２の液体の界面が所定の形状となるように、好ましくは曲面をなした状態でこれらの液体を前記容器内に密閉収容し、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成を有する。【００２３】
本発明の光学素子は、前記容器に形成された電極を介してこれらの液体間に電圧を印加して、前記液体界面の形状を変化させる構成とすることにより、通過する光に対する屈折力を調整するものである。本発明の光学素子によれば、電圧の値によって、第１の液体が第２の液体を押しのける量を変化させ、界面の形状（界面の曲率）を連続的に変化させることができ、電圧値によって焦点距離を連続的に変化させることができる。【００２４】
（第１の液体及び第２の液体）
本発明の光学素子は、屈折率が実質的に異なり、互いに混合することのない第１の液体及び第２の液体とを備える。すなわち、前記第１の液体と第２の液体とはその屈折率が実質的に異なるものであり、第２の液体の屈折率が第１の液体の屈折率よりも大きいことが好ましい。また、前記第１の液体と第２の液体とは互いに混合することのないものである。【００２５】
本発明の光学素子においては、前記第１の液体及び第２の液体は、ともに導電性又は有極性の液体であることが好ましい。【００２６】
第１の液体としては、具体的には導電性液又は導電性ゲルが挙げられる。
導電性液としては、無機塩の水溶液、有機液体等のそれ自身が導電性を有するもの、またはイオン性成分を付加することによって導電性の液体となるものが挙げられる。【００２７】
導電性ゲルは、前記導電性液にゲル化剤が含まれているものである。
ゲル化剤としては、側鎖や主鎖に水酸基、カルボキシル基、スルホキシル基、アミド基、エーテル基等の極性基を有する高分子材料や、分子間に働く弱い力（水素結合、イオン結合、疎水結合、静電力、ファンデルワールス力等）の相互作用により幾何学的な秩序を有する構造を持った集合体を形成する自己組織化又は自己集積化物質が挙げられる。【００２８】
高分子材料の具体例としては、ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコール、ポリヒドロキシエチルメタクリレート、ポリアクリル酸、ポリスチレンスルホン酸、ポリメチルビニルエーテル、ポリアクリルアミド；デンプン、アルギン酸、寒天等の多糖類；天然ガム材料、ゼラチン、ポリペプチド、コラーゲン、カゼイン等のタンパク質等が挙げられる。【００２９】
自己組織化又は自己集積化物質としては、ステロイド構造を有するもの、具体的には、デオキシコール酸ナトリウムや、ｐＨ調整剤によって螺旋状の繊維を形成し螺旋鎖の構造によってゲルを形成するもの等が挙げられる。【００３０】
第２の液体としては、具体的には、シリコーンオイル、パラフィンオイル等の絶縁性液が挙げられる。【００３１】
（容器）
本発明の光学素子は、前記第１の液体と第２の液体を、これらの液体の界面が所定の形状となるように密閉収容する容器を備える。
本発明の光学素子に用いる容器は、筒状の側部と、筒の両開口を塞ぐ天部と底部とからなるものである。
本発明の光学素子に用いる容器は、その形状によって特に制限されず、図２に示すように底部及び天部が平らな筒形状容器でもよいし、図２において、底部又は天部が公知のレンズ、プリズム、フレネル、ホログラム等に形成されている筒形状容器でもよい。【００３２】
本発明に用いる容器の側部は、それを構成する材料によって特に制限されない。例えば、ガラス等の無機材料、樹脂等の有機材料を挙げることができる。【００３３】
側部は、水に対する接触角が１０５度以上である内側面又は水に対する接触角が漸次変化する内側面を有するものが好ましい。【００３４】
水に対する接触角を高くする方法又は水に対する接触角を漸次変化させる方法は特に限定されない。例えば、フッ素ガスを含有する雰囲気に接触させて表層部をフッ素化する方法、フッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜を形成する方法、フッ素樹脂を塗布する方法等が挙げられる。内側面の撥水性が高くなることで、第１の液体が引き下がったときに第１の液体が第２の液体領域の内側面に液滴として残らないようになり、また第１の液体と第２の液体との界面と内側面とが接する部分に歪みが生じにくくなる。【００３５】
容器の天部および／又は底部の内面、好ましくは第１の液体に接する天部又は底部の内面は、親水性を有するものが好ましい。【００３６】
第１の液体と接する天部又は底部の内面を親水化することによって、想定外の衝撃で第１の液体と第２の液体との界面が乱れた後、第２の液体が第１の液体領域にある天部又は底部の内面に液滴として残らないようになる。親水化の度合は特に制限されないが、好ましくは水の接触角が９５度以下になるようにする。【００３７】
容器の天部および／又は底部の内面に親水性を付与する方法は特に限定されないが、例えば、酸素若しくは水とフッ素ガスとを含有する雰囲気に接触させて表層部を親水化する方法、親水性樹脂を塗布する方法等が挙げられる。【００３８】
本発明の光学素子は、前記第１の液体及び第２の液体と容器とを備え、該容器が、
（１）内面の表層部に、該容器内層部よりもフッ素原子含有量が多い樹脂の相を有する樹脂製の容器（第１発明用の容器）、
（２）容器の天部及び底部が、樹脂と、５重量％のクロロホルム溶液を１０ｍｍ光路セルで測定した波長４００ｎｍの光線透過率が９０％以上であり、且つ分子量が１５００以上のヒンダードアミン化合物とを含有する樹脂組成物で形成されてなる容器（第２発明用の容器）、
（３）内面がフッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜で被覆されてなる容器（第３発明用の容器）、のいずれかであることを特徴とする。【００３９】
これらの容器を構成する樹脂は、所望の波長に対して透明な樹脂である。また、容器に用いる樹脂は封入される液体を吸収しないものが好ましい。具体的には、吸水性（ＡＳＴＭ  Ｄ５７０）が、好ましくは０．０５％以下、より好ましくは０．０１％以下であるものが好適である。【００４０】
（第１発明用の容器）
本発明の光学素子に用いる第１発明用の容器は、樹脂製の容器内面の表層部に該容器の内層部よりもフッ素原子含有量が多い樹脂の相を有するものである。【００４１】
ここで、「容器内面の表層部」とは、容器最表面から数ｎｍから数μｍ程度の深さまでの部分をいう。すなわち、第１発明用の容器の内層部及び表層部は、ともに同種樹脂から構成されており、積層界面が無く、表層部は内層部よりもフッ素原子含有量が多くなっている。また、フッ素原子含有量の分布は、表層部から内層部に向かって徐々に減少していくような分布をなしていてもよいし、表層部から内層部に向かって階段的に減少する分布をなしていてもよい。フッ素原子含有量は、Ｘ線光電子分光〔ＥＳＣＡ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ  ｆｏｒ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ａｎａｌｙｓｉｓ）〕等の分析手段によって測定することができる。【００４２】
透明な樹脂としては、脂環式構造含有重合体樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂等が挙げられる。これらの樹脂は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、本発明においては、、脂環式構造含有重合体樹脂が好ましい。【００４３】
用いる脂環式構造含有重合体樹脂は、主鎖及び／または側鎖に脂環構造を有する重合体である。機械的強度や耐熱性等の観点から、主鎖に脂環構造を含有する樹脂が好適である。脂環構造としては、シクロアルカン構造やシクロアルケン構造等が挙げられるが、機械的強度、耐熱性等の観点から、シクロアルカン構造が好ましい。【００４４】
脂環構造としては、単環、多環、縮合多環、橋架け環等が挙げられる。脂環構造を構成する炭素原子数は、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個の範囲であるときに、機械的強度、耐熱性、及び成形性の諸特性が高度にバランスされ好適である。
また、本発明で使用される脂環式構造含有重合体樹脂は、通常、熱可塑性のものである。【００４５】
脂環式構造含有重合体樹脂は、通常、脂環構造を有するオレフィン（以下、「脂環式オレフィン」ということがある。）由来の繰り返し単位を含有する。
脂環式構造含有重合体樹脂中における脂環式オレフィン由来の繰り返し単位の割合は、使用目的に応じて適宜選択されるが、通常３０〜１００重量％、好ましくは５０〜１００重量％、より好ましくは７０〜１００重量％である。脂環式オレフィン由来の繰り返し単位の割合が過度に少ないと、耐熱性に劣り好ましくない。
脂環式オレフィン由来の繰り返し単位以外の繰り返し単位としては、格別な限定はなく、使用目的に応じて適宜選択される。【００４６】
また、脂環式構造含有重合体樹脂は、極性基を有するものであってもよい。極性基としては、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシル基、エポキシ基、グリシジル基、オキシカルボニル基、カルボニル基、アミノ基、エステル基、カルボン酸無水物残基、アミド基、イミド基等が挙げられ、特に、エステル基、カルボキシル基又はカルボン酸無水物残基が好適である。【００４７】
脂環式構造含有重合体樹脂は、通常、脂環式オレフィンを付加重合又は開環重合し、そして必要に応じて不飽和結合部分を水素化することによって、或いは芳香族オレフィンを付加重合し、そして該重合体の芳香環部分を水素化することによって得られる。また、極性基を有する脂環式構造含有重合体樹脂は、例えば、前記脂環式構造含有重合体樹脂に極性基を有する化合物を変性反応により導入することによって、あるいは極性基を含有する単量体を共重合成分として共重合することによって得られる。【００４８】
脂環式構造含有重合体樹脂を得るために使用される脂環式オレフィンとしては、ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、テトラシクロドデセン、エチルテトラシクロドデセン、エチリデンテトラシクロドデセン、テトラシクロ［７．４．０．１１０、１３．０２、７］トリデカ−２，４，６，１１−テトラエン、１，４−メタノ−１，４，４ａ，９ａ−テトラヒドロフルオレンのごときノルボルネン系単量体等の多環構造の不飽和炭化水素及びその誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３−メチルシクロヘキセン、２−（２−メチルブチル）−１−シクロヘキセン、シクロオクテン、シクロヘプテン、シクロペンタジエン、シクロヘキサジエン等の単環構造の不飽和炭化水素及びその誘導体；等が挙げられる。これら環状オレフィンには置換基として極性基を有していてもよい。
芳香族オレフィンとしては、スチレン、α−メチルスチレン、ジビニルベンゼン等が挙げられる。
脂環式オレフィン及び／又は芳香族オレフィンは、それぞれ１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。【００４９】
脂環式オレフィン又は芳香族オレフィンと共重合可能な単量体を必要に応じて付加共重合させることができる。
脂環式オレフィン又は芳香族オレフィンと共重合可能な単量体の具体例としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等の炭素数２〜２０のエチレンまたはα−オレフィン；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン等の非共役ジエン；１，３−ブタジエン、イソプレン等の共役ジエン；等が挙げられる。これらの単量体は、それぞれ１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。【００５０】
脂環式オレフィン又は／及び芳香族オレフィンの重合は公知の方法に従って行うことができる。
重合温度は特に限定されないが、通常−５０℃〜＋１００℃である。
また重合圧力（加圧圧力）は特に限定されないが、通常０〜５×１０３Ｐａ（０〜５０ｋｇｆ／ｃｍ２）である。
水素化反応は、公知の水素化触媒の存在下、水素を吹き込んで行うことができる。【００５１】
脂環式構造含有重合体樹脂の具体例としては、ノルボルネン系単量体の開環重合体及びその水素化物、ノルボルネン系単量体の付加重合体、ノルボルネン系単量体とビニル化合物（＝エチレンや、α−オレフィン等）との付加重合体、単環シクロアルケンの重合体、脂環式共役ジエン系単量体の重合体及びその水素化物、ビニル脂環式炭化水素系単量体の重合体及びその水素化物、芳香族オレフィン重合体の芳香環水素化物等が挙げられる。【００５２】
これらの中でも、ノルボルネン系単量体の開環重合体及びその水素化物、ノルボルネン系単量体の付加重合体、ノルボルネン系単量体とビニル化合物との付加重合体、芳香族オレフィン重合体の芳香環水素化物が好ましく、特にノルボルネン系単量体の開環重合体の水素化物が好ましい。
前記脂環式構造含有重合体樹脂は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。【００５３】
本発明に用いる樹脂は、その分子量によって特に制限されない。樹脂の分子量は、シクロヘキサン（シクロヘキサンに溶解しないときはトルエン）を溶媒とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常１，０００〜１，０００，０００、好ましくは５，０００〜５００，０００、より好ましくは１０，０００〜２５０，０００の範囲である。樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）がこの範囲にあるときには、耐候性、接着性、表面平滑性等がバランスされ好適である。【００５４】
樹脂の分子量分布は、シクロヘキサン（シクロヘキサンに溶解しないときはトルエン）を溶媒とするＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で、通常５以下、好ましくは４以下、より好ましくは３以下である。【００５５】
樹脂のガラス転移温度は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、好ましくは７０℃以上、より好ましくは９５℃以上、最も好ましくは１２０℃以上である。【００５６】
また、用いる樹脂としては、放出水分量や放出有機物量のような揮発成分の少ない光学素子を得るために、樹脂の揮発成分含有量を０．５重量％以下にするのが好ましい。ここで揮発成分含有量は、公知の示差熱重量測定装置（例えば、ＴＧ／ＤＴＡ２００、セイコー・インスツルメンツ社製、等）を用いて、３０℃から３５０℃まで１０℃／分で加熱したときに揮発する成分の量である。【００５７】
揮発成分を低減する方法は特に制限されないが、例えば、後述する凝固法や直接乾燥法によって、重合体溶液から溶媒と同時に他の放出水分や放出有機物を除去する方法、スチームストリッピング法、減圧ストリッピング法、窒素ストリッピング法等による方法が挙げられる。特に、凝固法と直接乾燥法は生産性に優れ好ましい。【００５８】
凝固法は、重合体溶液を重合体の貧溶媒と混合することにより、重合体を析出させる方法である。
用いる貧溶媒としては、例えば、エチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール等のアルコール類；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類；等の極性溶媒が挙げられる。【００５９】
凝固して固液分離した後、小塊状の重合体（クラム）は加熱乾燥して溶媒を除去する。乾燥の際の圧力は、通常１０ｋＰａ以下、好ましくは３ｋＰａ以下で、加熱温度は、通常２６０℃以上、好ましくは２８０℃以上である。【００６０】
直接乾燥法は、重合体溶液を減圧下で加熱して溶媒を除去する方法である。この方法は、遠心薄膜連続蒸発乾燥機、掻面熱交換型連続反応器型乾燥機、高粘度リアクタ装置等の公知の装置を用いて行うことができる。真空度や温度はその装置によって適宜選択することができる。【００６１】
また用いる樹脂は、酸化防止剤、光安定剤、顔料や染料のごとき着色剤、蛍光増白剤、分散剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、溶剤、可塑剤、離型剤、エラストマー、難燃剤、カップリング剤等を適宜配合したものであってもよい。【００６２】
好ましい樹脂としては、酸化防止剤及び／又は光安定剤を配合したものである。
酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等が挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤、特にアルキル置換フェノール系酸化防止剤が好ましい。【００６３】
フェノール系酸化防止剤としては、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキスメチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニルプロピオネート）メタン〔ペンタエリスリチル−テトラキス３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオネート）〕等のアルキル置換フェノール系化合物；２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−｛１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル｝フェニルアクリレート等のアクリレート系化合物；６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン等のトリアジン基含有フェノール系化合物；等が挙げられる。【００６４】
リン系酸化防止剤としては、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト等のモノホスファイト系化合物；４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）等のジホスファイト系化合物；等が挙げられる。【００６５】
イオウ系酸化防止剤としては、ジラウリル  ３，３’−チオジプロピオネート、ジミリスチル  ３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル  ３，３’−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル  ３，３’−チオジプロピオネート等が挙げられる。
これらの酸化防止剤は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。【００６６】
酸化防止剤の配合量は、樹脂１００重量部に対し、通常０．０１〜２重量部、好ましくは０．０２〜１重量部、より好ましくは０．０５〜０．５重量部の範囲である。【００６７】
光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤（ＨＡＬＳ）、ベンゾエート系光安定剤等が挙げられ、これらの中でもヒンダードアミン系光安定剤が好ましい。【００６８】
ヒンダードアミン系光安定剤の具体例としては、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１−〔２−｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル〕−４−｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，２，６，６，−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−７，７，９，９，−テトラメチル−３−オクチル−１，２，３−トリアザスピロ［４，５］ウンデカン−２，４−ジオン、４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６，−テトラメチルピペリジン、コハク酸ジメチル−１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［｛６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝］、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−アミノプロピル）エチレンジアミン−２，４−ビス［Ｎ−ブチル−Ｎ−（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）アミノ］−６−クロロ−１，３，５−トリアジン縮合物、【００６９】
テトラキス（２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジノールとトリデシルアルコ−ルとの縮合物、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−（４，６−ビス−（ブチル−（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ）−トリアジン−２−イル）−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン、ジブチルアミンと１，３，５−トリアジンとＮ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、ポリ〔｛（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕、１，６−ヘキサンジアミン−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）とモルフォリン−２，４，６−トリクロロ−１，３，５−トリアジンとの重縮合物、ポリ〔（６−モルフォリノ−ｓ−トリアジン−２，４−ジイル）〔（２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕−ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕〕コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重合物、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールと３，９−ビス（２−ヒドロキシ−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンとの混合エステル化物等が挙げられる。
これらの光安定剤は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。【００７０】
これらの中でも、ジブチルアミンと１，３，５−トリアジンとＮ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、ポリ〔｛（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕、コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重合物、等の数平均分子量が２，０００〜５，０００のものが好ましい。【００７１】
光安定剤の配合量は、樹脂１００重量部に対し、通常０．０００１〜５重量部、好ましくは０．００１〜１重量部、より好ましくは０．０１〜０．５重量部の範囲である。【００７２】
第１発明用の容器を製造する方法としては、内面の表層部に、該容器内層部よりもフッ素原子含有量が多い樹脂の相を有する樹脂製の容器が得られるものであれば，特に限定されないが、樹脂製の容器基材内面をフッ素ガスを含有する雰囲気に接触させることを含む製造方法が好ましい。【００７３】
この方法は、例えば、図１に示す反応装置を使用して実施することができる。
この反応装置は、チャンバー１と、チャンバーの温度を制御するための加熱装置５とを備え、チャンバー１には、フッ素ガス及び不活性ガスを導入するための、フッ素ガス供給ライン２と不活性ガス供給ライン３が連結されている。また、不要なガスを抜き出す排気ライン４がチャンバー１の別の位置に連結されている。なお、チャンバー１はステンレス製もしくはアルミニウム製のものが好ましい。【００７４】
チャンバー１には、前記の容器基材を載置する空間が設けられており、そこに種々形状の容器基材を載置することができる。
排気ライン４から抜き出されたガスは、そのままで、あるいは分離精製して、各ガス供給ラインに戻し、循環再利用することができる。【００７５】
容器基材６は、本発明の光学素子に適した形状に成形することができる。例えば、図２に示す光学素子の容器であれば、樹脂を筒形状に成形することによって得られる。この場合、容器基材にフッ素ガスを含有する雰囲気を接触させ、フッ素原子を該基材に導入すると大きさがわずかに変化するので、その変化量を勘案して容器基材を所望の容器が得られる大きさや形状に成形することが好ましい。【００７６】
得られた容器基材を次の工程によって表面処理し、本発明の光学素子用容器を好適に製造することができる。また容器内面のみにフッ素ガスを含有する雰囲気を接触させるために、マスキングを行ってもよい。【００７７】
第１発明用の容器は、より具体的には、次の工程を経ることにより製造することができる。
（ａ）不活性ガス雰囲気中又は減圧下に樹脂製容器基材を放置する工程
工程（ａ）では、まず、チャンバー１内に容器基材を載置し、チャンバー１を閉じて、不活性ガス供給ライン３の弁を開き不活性ガスをチャンバー１内に流入させる。【００７８】
不活性ガスとしては、アルゴン、窒素、ヘリウム、ネオン、クリプトン、キセノン等が挙げられる。本発明においてはアルゴンが好適に用いられる。【００７９】
チャンバー１内を不活性ガス雰囲気にして、加熱装置によって、チャンバー内の容器基材を加熱することが好ましい。この加熱によって、容器基材中に含まれていた水分、酸素、揮発成分を効率的に除去することができる。加熱温度は容器基材表面温度で、通常６０〜１８０℃、好ましくは８０〜１３０℃である。加熱時間は通常１〜３６０分、好ましくは２〜２００分である。【００８０】
また、不活性ガス雰囲気中に放置する代りに、減圧下に容器基材を放置してもよい。減圧下に放置する場合は、圧力を通常６．６×１０４Ｐａ（５００ｍｍＨｇ）以下、好ましくは１．３×１０４Ｐａ（１００ｍｍＨｇ）以下にする。圧力の下限は１．３×１０２Ｐａ（１ｍｍＨｇ）である。極端に減圧すると排気系から油や水分等の汚染物が逆拡散するおそれがある。【００８１】
減圧下に放置した際にも加熱することが好ましい。加熱温度は通常１５〜１００℃である。また、減圧と同時に高純度不活性ガスを注入することは、酸素及び水の量を効率的に除去することができるので好ましい。減圧時間は通常１〜３６０分、好ましくは２〜２００分である。【００８２】
また、次の工程（ｂ）において容器基材中に酸素や水分が存在すると、容器の表面が親水化されやすいので、工程（ａ）において酸素や水分の量を減らすことが好ましい。好ましい容器基材中の酸素及び水の量は、共に、通常１重量％以下、好ましくは１００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以下である。【００８３】
この工程（ａ）は必ず行わなければならない工程ではないが、この工程を経ることによって、容器表層部に、フッ素原子含有量が多い樹脂の相を面内分布なく存在させることができるようになるので、工程（ａ）を経ることが好ましい。【００８４】
（ｂ）フッ素ガスを含有する雰囲気中に該容器基材表面にフッ素ガスを含有する雰囲気を接触させる工程
工程（ａ）の後、不活性ガス供給ライン３の弁を閉じ、必要に応じてチャンバー１内を冷却し、次いで、フッ素ガス供給ライン２の弁と必要に応じて不活性ガス供給ライン３の弁を開き、フッ素ガスをチャンバー１内に流入させ、チャンバー１内をフッ素ガスを含有する雰囲気にする。【００８５】
フッ素ガスを含有する雰囲気は、フッ素ガスだけで構成される雰囲気でもよいが、反応を緩やかにするために、不活性ガスで希釈したフッ素ガスで構成することが好ましい。フッ素ガスを含有する雰囲気中には酸素及び水が無いほうが好ましい。具体的には酸素及び水の量が共に１００重量ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０重量ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、１重量ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。【００８６】
容器基材表面にフッ素ガスを含有する雰囲気を接触させることによって、フッ素ガスが、容器基材の表面から表層部、さらには内層部に向かって拡散し、樹脂内へフッ素原子の導入が起こり、容器基材を構成する樹脂中のフッ素原子含有量が増加していく。容器基材表面からのフッ素原子の浸透深さ、フッ素原子の含有量は、フッ素ガスの濃度、温度、時間に依存して変化する。【００８７】
不活性ガスで希釈したフッ素ガスの濃度は、通常０．１〜５０重量％、好ましくは０．１〜３０重量％、より好ましくは０．１〜２０重量％である。フッ素ガスを含有する雰囲気を接触させるときの容器基材表面温度は、特に制限されないが、通常−５０〜＋１５０℃、好ましくは−２０〜＋８０℃、特に好ましくは０〜５０℃である。
接触させる時間は、通常０．１秒から６００分、好ましくは０．５秒から３００分、より好ましくは１秒から２００分である。【００８８】
フッ素ガス濃度が高い場合、温度が高い場合、あるいは接触時間が長い場合には、フッ素原子の浸透深さが深くなり、フッ素原子含有量も多くなる。
フッ素原子含有量の増加に伴って、フッ素原子が導入された部分（主に表層部）の屈折率は低下するので、フッ素ガス濃度、温度、時間を適宜選択することによって、所望の屈折率に制御することができる。【００８９】
光反射率を低減するためには、表層部（最表面：フッ素原子含有量最大の部分）の屈折率と内層部（フッ素原子含有量ゼロの部分）の屈折率との差を０．００１以上、好ましくは０．０１以上となるようにすることが好ましい。【００９０】
フッ素ガス濃度が極端に高い場合、あるいは極端に高温度で接触時間が長い場合は、容器基材を構成する樹脂が劣化するので、上記に示した濃度、温度及び時間の範囲でフッ素ガスを接触させることが好ましい。【００９１】
（ｃ）フッ素ガスを接触させた後、不活性ガス雰囲気中または減圧下に、工程（ｂ）を経た容器基材を再放置する工程
フッ素ガスを接触させ、所定時間経過した後、不活性ガス供給ライン３を開き、フッ素ガス供給ライン２の弁を閉じて、チャンバー１内を不活性ガス雰囲気にする。不活性ガスは前記工程（ａ）で説明したものと同じものが挙げられる。【００９２】
この場合、加熱装置によって容器基材を加熱することが好ましい。この加熱によって容器基材中に導入しきれなかった余剰のフッ素ガスを除去することができる。加熱温度は容器基材表面温度で、通常６０〜１８０℃、好ましくは８０〜１３０℃である。加熱時間は通常１〜３６０分、好ましくは２〜２００分である。【００９３】
また、不活性ガス雰囲気中に放置する代りに、減圧下に容器基材を放置してもよい。減圧下に放置する場合は、圧力を通常６．６×１０４Ｐａ（５００ｍｍＨｇ）以下、好ましくは１．３×１０４Ｐａ（１００ｍｍＨｇ）以下にする。圧力の下限は１．３×１０２Ｐａ（１ｍｍＨｇ）である。極端に減圧すると排気系から油や水分等の汚染物が逆拡散するおそれがある。【００９４】
減圧下に放置した際にも加熱することが好ましい。加熱温度は通常１５〜１００℃である。また、減圧と同時に高純度不活性ガスを注入することは、フッ素ガスを効率的に除去することができるので好ましい。減圧時間は通常１〜３６０分、好ましくは２〜２００分である。【００９５】
この工程（ｃ）は必ず行わなければならない工程ではないが、この工程を経ることによって、容器表層部に、フッ素原子含有量が多い樹脂の相を面内分布なく存在させることができるようになるので、工程（ｃ）を経ることが好ましい。
工程（ｃ）を終了後、容器をチャンバー１から取り出し、それぞれの用途に応じて用いることができる。【００９６】
（第２発明用の容器）
本発明の光学素子に用いる第２発明用の容器は、その天部及び底部が、樹脂に、必要に応じて５重量％のクロロホルム溶液を１０ｍｍ光路セルで測定した波長４００ｎｍの光線透過率が９０％以上であり、且つ分子量が１５００以上のヒンダードアミン化合物が配合された樹脂組成物から形成されたものである。【００９７】
第２発明用の容器の天部及び底部を構成する材料は、波長４０５ｎｍでの光線透過率が１ｍｍ厚の平板で測定したときに９０％以上であり、且つ温度２５℃、照射強度４０００Ｗ／ｍ２、及び照射時間２０００時間で、波長４０５ｎｍの光を照射した後の波長４０５ｎｍでの光線透過率の低下が照射前の光線透過率に対して１％以下のものである。【００９８】
樹脂としては、脂環式構造含有重合体樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂等が挙げられる。これらの樹脂は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。【００９９】
これらの中でも、脂環式構造含有重合体樹脂及びアクリル樹脂が好ましい。
脂環式構造含有重合体樹脂としては、前記第１発明用の容器を構成する樹脂と同様、脂環式オレフィン由来の繰り返し単位を有する、通常、熱可塑性のものである。
この具体例としては、前記第１発明用の容器を構成する樹脂として例示したものと同様のものが挙げられる。【０１００】
脂環式構造含有重合樹脂の中でも、ノルボルネン系単量体の開環重合体及びその水素化物、ノルボルネン系単量体の付加重合体、ノルボルネン系単量体とビニル化合物との付加重合体、芳香族オレフィン重合体の芳香環水素化物がより好ましく、ノルボルネン系単量体の開環重合体の水素化物が特に好ましい。【０１０１】
第２発明用の容器の天部及び底部を形成するためのアクリル樹脂としては、特に制限されない。例えば、（メタ）アクリレート化合物の単独重合体、（メタ）アクリレート化合物の２種以上の共重合体、（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体等が挙げられる。ここで、（メタ）アクリレートは、アクリレート又はメタクリレートのいずれかを表す。【０１０２】
第２発明用の容器に用いる樹脂は、その分子量によって特に制限されない。樹脂の分子量は、樹脂がブロック共重合体である場合は、ブロック共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）が、５０，０００〜３００，０００、好ましくは５５，０００〜２００，０００、特に好ましくは６０，０００〜１５０，０００である。樹脂がランダム共重合体あるいは単独重合体である場合は、重量平均分子量（Ｍｗ）は、通常５，０００〜５００，０００、好ましくは１０，０００〜２００，０００である。Ｍｗが小さすぎる場合には、機械的強度が十分でなくなり、大きすぎる場合には成形時間が長くかかり重合体の熱分解を起こしやすくなり、有機物放出量が増加する傾向になる。【０１０３】
樹脂は、その分子量分布が、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）による表記で、通常２以下、好ましくは１．５以下、より好ましくは１．２以下である。Ｍｗ／Ｍｎがこの範囲にあると、機械強度と耐熱性が高度にバランスされる。なお、Ｍｗ及びＭｎは、シクロヘキサン（シクロヘキサンに溶解しないときはトルエン）を溶媒とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定されるポリスチレン換算の値である。【０１０４】
樹脂のガラス転移温度は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、好ましくは６０〜２００℃、より好ましくは７０〜１８０℃、最も好ましくは９０〜１７０℃である。ガラス転移温度が低すぎると耐熱性が低下する傾向がある。ガラス転移温度が高すぎると加工性が悪くなる傾向がある。ここでガラス転移温度は示差走査熱量計を用いて測定した値である。【０１０５】
また、用いる樹脂としては、放出水分量や放出有機物量のような揮発成分の少ない光学素子を得るために、前記第１発明用の容器を構成する樹脂の場合と同様、樹脂の揮発成分含有量を０．５重量％以下にするのが好ましい。【０１０６】
この樹脂に配合されるヒンダードアミン化合物は、（ａ）５重量％のクロロホルム溶液の、１０ｍｍ光路セルで測定した４００ｎｍの光線透過率（以下、単に光線透過率という）が９０％以上、好ましくは９４％以上であり、かつ（ｂ）分子量が１，５００以上、好ましくは１，５００〜１０，０００、より好ましくは１，５００〜５，０００のものである。光線透過率と分子量とが、上述の範囲内にあると、青色レーザに対しても良好な透明性が安定して得られる。【０１０７】
尚、ヒンダードアミン化合物が重合体である場合、前記分子量は、テトラヒドロフランを溶媒として用いるゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定した数平均分子量を意味する。【０１０８】
用いる好適なヒンダードアミン化合物は、窒素原子に隣接する２つの炭素原子の双方にそれぞれ置換基が結合したピペリジン環を複数含有するものである。窒素原子に隣接する炭素原子に結合する置換基としては、メチル基、エチル基等のアルキル基が好ましく、双方の炭素原子のそれぞれにメチル基が結合しているものが最も好ましい。【０１０９】
ヒンダードアミン化合物の例としては、第１発明用の容器の説明で述べた、ヒンダードアミン系光安定剤が挙げられる。【０１１０】
これらのうち、特に好適なヒンダードアミン化合物は、ポリ｛〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕｝である。【０１１１】
ヒンダードアミン化合物は、同一の化学式や名称で表されるものであっても、光線透過率が異なる場合があり、重合体では、数平均分子量が異なる場合がある。光線透過率を高めるためには純度を上げる必要があり、数平均分子量を上げるためには触媒、反応温度、反応時間を調整する必要がある。【０１１２】
例えば、後述の実施例に具体的に示す通り、市販されている分子量が２，０００以上のポリ｛〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕｝には、光線透過率が９０％未満のものと、９０％以上のものとがある。【０１１３】
ヒンダードアミン化合物の配合量は、樹脂１００重量部に対して、通常０．０１〜１．５重量部、好ましくは０．０３〜１．０重量部、更に好ましくは０．０５〜０．５重量部である。ヒンダードアミン化合物の配合量がこの範囲にないと、十分な効果が得られない。【０１１４】
また、樹脂には、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体の主鎖水素化物（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体〔ＳＥＢＳ〕）やスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の主鎖水素化物（スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体〔ＳＥＰＳ〕）等のエラストマーを添加するのが好ましい。【０１１５】
なかでも、エラストマーを添加すると、高温高湿下において白濁しにくくなり、コーティング剤等との密着性が高くなり、平滑性も高くなるのでより好ましい。このようなエラストマーは金属含量が５０ｐｐｍ以下であることが好ましく、３０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。
エラストマーの配合量は、樹脂１００重量部に対して、通常０．０５〜７０重量部、好ましくは０．１〜５０重量部である。【０１１６】
更に樹脂には、機械的性質を向上させる目的で、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、金属フレーク、ガラスビーズ、ワラストナイト、ロックフィラー、炭酸カルシウム、タルク、シリカ、マイカ、ガラスフレーク、ミルドファイバー、カオリン、硫酸バリウム、黒鉛、二硫化モリブデン、酸化マグネシウム、酸化亜鉛ウィスカー、チタン酸カリウムウィスカー等の充填材、公知の他の酸化防止剤、難燃剤、抗菌剤、木粉、カップリング剤、可塑剤、着色剤、滑剤、シリコンオイル、発泡剤、界面活性剤、離型剤、紫外線吸収剤等の添加剤を配合することもできる。【０１１７】
樹脂に配合物を添加する方法としては、例えば、樹脂とヒンダードアミン化合物とを混練する方法；樹脂とヒンダードアミン化合物とを適当な溶媒中で混合し、溶媒を除去する方法；等が挙げられる。【０１１８】
混練するために、例えば単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、フィーダールーダー等の溶融混練機を用いることができる。混練温度は、好ましくは２００〜４００℃、更に好ましくは２４０〜３５０℃である。また、混練するに際しては、各成分を一括して混練しても数回に分けて添加しながら混練りしてもよい。【０１１９】
第２発明用の容器の天部及び底部を形成するための好適な樹脂は、４０℃における水蒸気透過速度が１ｍｍ厚の平板で０．０５ｇ／ｍ２．ｄａｙ以下のものである。
また、容器天部及び底部を構成する樹脂は、所望の波長に対して透明な樹脂である。
吸水性、水蒸気透過速度が小さい樹脂を用いることで、青色レーザを持続的に透過、集光でき、エレクトロウエッティング現象を利用して、小型な構成で効率よく屈折力を制御することができる構造を有する光学素子が得られる。【０１２０】
前記樹脂を本発明の光学素子に適した形状に成形することにより、第２発明用の容器を製造することができる。例えば、後述する、図２に示す光学素子の容器であれば、前記樹脂を筒形状に成形することによって得ることができる。【０１２１】
（第３発明用の容器）
本発明の光学素子の第３発明用の容器は、内面がフッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜で被覆されてなる容器である。【０１２２】
第３発明用の容器を構成する材料としては、特に限定されないが、透明性に優れるものが好ましい。透明材料としてはガラスがあるが、成形性、軽量性等の観点から樹脂が好適である。【０１２３】
透明樹脂としては、脂環式構造含有重合体樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂等が挙げられるが、本発明においては、脂環式構造含有重合体樹脂が好ましい。【０１２４】
脂環式構造含有重合体樹脂としては、前記第１発明用の容器を構成する樹脂と同様、脂環式オレフィン由来の繰り返し単位を有する、通常、熱可塑性のものである。
この具体例としては、前記第１発明用の容器を構成する樹脂として例示したものと同様のものが挙げられる。【０１２５】
脂環式構造含有重合体樹脂の中でも、ノルボルネン系単量体の開環重合体及びその水素化物、ノルボルネン系単量体の付加重合体、ノルボルネン系単量体とビニル化合物との付加重合体、芳香族オレフィン重合体の芳香環水素化物がより好ましく、ノルボルネン系単量体の開環重合体の水素化物が特に好ましい。【０１２６】
用いる樹脂は、その分子量によって特に制限されない。樹脂の分子量は、シクロヘキサン（シクロヘキサンに溶解しないときはトルエン）を溶媒とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常１，０００〜１，０００，０００、好ましくは５，０００〜５００，０００、より好ましくは１０，０００〜２５０，０００の範囲である。樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）がこの範囲にあるときには、耐候性、接着性、表面平滑性等がバランスされ好適である。【０１２７】
樹脂の分子量分布は、シクロヘキサン（シクロヘキサンに溶解しないときはトルエン）を溶媒とするＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で、通常５以下、好ましくは４以下、より好ましくは３以下である。【０１２８】
樹脂のガラス転移温度は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、好ましくは７０℃以上、より好ましくは９５℃以上、最も好ましくは１２０℃以上である。【０１２９】
また、用いる樹脂としては、放出水分量や放出有機物量のような揮発成分の少ない光学素子を得るために、前記第１発明用の容器を構成する樹脂の場合と同様、樹脂の揮発成分含有量を０．５重量％以下にするのが好ましい。【０１３０】
用いる樹脂は、顔料や染料のごとき着色剤、蛍光増白剤、分散剤、熱安定剤、光安定剤、
紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤、帯電防止剤、酸化防止剤、滑剤、溶剤、可塑剤、離型剤、エラストマー、難燃剤、カップリング剤等を適宜配合したものであってもよい。【０１３１】
本発明の光学素子に適した形状に樹脂を成形することにより、ＣＶＤ膜で被覆前の容器を得ることができる。例えば、後述する、図２に示す光学素子の容器であれば、樹脂を筒形状に成形することによって得ることができる。【０１３２】
容器内面を被覆するフッ素化炭素化合物のＣＶＤ膜は、原料としてフッ素化炭素化合物を用い、ＣＶＤ法によって製膜した薄膜である。【０１３３】
用いるフッ素化炭素化合物は、炭素原子およびフッ素原子のみから構成される化合物である。フッ素化炭素化合物は二重結合又は三重結合を有するものが好ましい。フッ素化炭素化合物を構成する炭素の数は好ましくは２〜７、より好ましくは２〜５、さらに好ましくは４〜５、特に好ましくは５である。【０１３４】
該不飽和フッ素化炭素化合物の具体例としては、テトラフルオロエチレン等の炭素数が２である不飽和フッ素化炭素化合物；ヘキサフルオロプロペン、テトラフルオロプロピン、テトラフルオロシクロプロペン等の炭素数が３の不飽和フッ素化炭素化合物；ヘキサフルオロ−２−ブチン、ヘキサフルオロ−１−ブチン、ヘキサフルオロシクロブテン、ヘキサフルオロ−１，３−ブタジエン、ヘキサフルオロ−（１−メチルシクロプロペン）、オクタフルオロ−１−ブテン、オクタフルオロ−２−ブテン等の炭素数が４の不飽和フッ素化炭素化合物；オクタフルオロ−１−ペンチン、オクタフルオロ−２−ペンチン、オクタフルオロ−１，３−ペンタジエン、オクタフルオロ−１，４−ペンタジエン、オクタフルオロシクロペンテン、オクタフルオロイソプレン、ヘキサフルオロビニルアセチレン、オクタフルオロ−（１−メチルシクロブテン）、オクタフルオロ−（１，２−ジメチルシクロプロペン）等の炭素数が５の不飽和フッ素化炭素化合物；ドデカフルオロ−１−ヘキセン、ドデカフルオロ−２−ヘキセン、ドデカフルオロ−３−ヘキセン、デカフルオロ−１，３−ヘキサジエン、デカフルオロ−１，４−ヘキサジエン、デカフルオロ−１，５−ヘキサジエン、デカフルオロ−２，４−ヘキサジエン、デカフルオロシクロヘキセン、ヘキサフルオロベンゼン、オクタフルオロ−２−ヘキシン、オクタフルオロ−３−ヘキシン、オクタフルオロシクロ−１，３−ヘキサジエン、オクタフルオロシクロ−１，４−ヘキサジエン等の炭素数が６の不飽和フッ素化炭素化合物；ウンデカフルオロ−１−ヘプテン、ウンデカフルオロ−２−ヘプテン、ウンデカフルオロ−３−ヘプテン、ドデカフルオロシクロヘプテン等の炭素数が７の不飽和フッ素化炭素化合物；が挙げられる。【０１３５】
これらの中でも、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロペン、テトラフルオロプロピン、テトラフルオロシクロプロペン、ヘキサフルオロ−２−ブチン、ヘキサフルオロ−１−ブチン、ヘキサフルオロシクロブテン、ヘキサフルオロ−１，３−ブタジエン、ヘキサフルオロ−（１−メチルシクロプロペン）、オクタフルオロ−１−ブテン、オクタフルオロ−２−ブテン、オクタフルオロ−１−ペンチン、オクタフルオロ−２−ペンチン、オクタフルオロ−１，３−ペンタジエン、オクタフルオロ−１，４−ペンタジエン、オクタフルオロシクロペンテン、オクタフルオロイソプレン、ヘキサフルオロビニルアセチレン、オクタフルオロ−１−メチルシクロブテン、オクタフルオロ−１，２−ジメチルシクロプロペンが好ましく、ヘキサフルオロ−２−ブチン、ヘキサフルオロ−１−ブチン、ヘキサフルオロシクロブテン、ヘキサフルオロ−１，３−ブタジエン、ヘキサフルオロ−（１−メチルシクロプロペン）、オクタフルオロ−１−ブテン、オクタフルオロ−２−ブテン、オクタフルオロ−１−ペンチン、オクタフルオロ−２−ペンチン、オクタフルオロ−１，３−ペンタジエン、オクタフルオロ−１，４−ペンタジエン、オクタフルオロシクロペンテン、オクタフルオロイソプレン、ヘキサフルオロビニルアセチレン、オクタフルオロ−（１−メチルシクロブテン）、オクタフルオロ−（１，２−ジメチルシクロプロペン）がより好ましく、オクタフルオロ−２−ペンチン、オクタフルオロ−１，３−ペンタジエン、オクタフルオロシクロペンテンがさらに好ましく、オクタフルオロ−２−ペンチン、オクタフルオロシクロペンテンがさらに好ましく、オクタフルオロ−２−ペンチンが特に好ましい。【０１３６】
用いるフッ素化炭素化合物は、不飽和フッ素化炭素化合物を、好ましくは９０重量％以上、より好ましくは９５重量％以上、さらに好ましくは９９重量％以上、特に好ましくは９９．９重量％以上含有する。【０１３７】
用いるフッ素化炭素化合物は、水素原子含有化合物の含有量が好ましくは９０重量ｐｐｍ以下、より好ましくは７０重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以下、特に好ましくは１０重量ｐｐｍ以下である。なお、ここで水素原子含有化合物とは、水素原子を有する有機化合物、および水等の水素原子を有する無機化合物を意味する。
また、用いるフッ素化炭素化合物は、水分含有量が好ましくは３重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１重量ｐｐｍ以下、特に好ましくは０．１重量ｐｐｍ以下である。【０１３８】
フッ素化炭素化合物中に水素原子含有化合物が存在すると、ＣＶＤ法により形成された膜中に水素原子が取り込まれる。この水素原子の存在により、膜の比誘電率の上昇、膜形成の再現性の低下、膜を加熱処理したときの腐食性ガスの発生、撥水性の低下等が起きることがある。フッ素化炭素化合物中に水素原子含有化合物の含有量を上記範囲にすることによって応答性のよい光学素子を得ることができる。
水素原子含有化合物の含有量は、ガスクロマトグラフ質量分析計により求めることができ、水分の含有量はカールフィッシャー水分計により求めることができる。【０１３９】
フッ素化炭素化合物中の水素原子を有する有機化合物の含有量を調整する方法としては、吸着材により除去する方法、蒸留して低減する方法、あるいは化学反応により別の沸点差の大きい化合物に変換してから蒸留する方法等から、適宜な方法を選択することができる。
水分含有量を調整する方法としては、吸着剤による方法が好適に用いられる。【０１４０】
フッ素化炭素化合物は、その製法によって特に制限されない。例えば、特開平９−９５４５８号公報に記載されているように、１，２−ジクロロヘキサフルオロシクロペンテンを窒素気流下、ジメチルホルムアミド中でフッ化カリウムと反応させながら、反応器に装備した精留塔から生成物を抜き出すことにより、純度９９．８〜９９．９８％のオクタフルオロシクロペンテンが得られる。こうして得られたオクタフルオロシクロペンテンを高段数を有する精留塔にて精密蒸留を行って、水分が３０重量ｐｐｍ程度のものを得ることができる。【０１４１】
また、特開２００３−１４６９１７号公報（ＥＰ１４５３０８２Ａ１）に記載されているように、２，３−ジヒドロデカフルオロペンタンと溶融水酸化カリウムを接触させて、生成するガス状化合物を冷却したトラップ内に捕集し、捕集された粗生成物を精留塔にて精密蒸留することにより、純度９９．９％以上のオクタフルオロ−２−ペンチンを得ることができる。この方法によれば、精密蒸留の際に、留分は冷却したトラップ内に捕集され、水分２０重量ｐｐｍ程度のものが得られる。【０１４２】
フッ素化炭素化合物中には、微量ガス成分である窒素ガスと酸素ガスが存在する場合もあるが、窒素ガスと酸素ガスの合計含有量は、フッ素化炭素化合物中に３０重量ｐｐｍ以下が好ましい。【０１４３】
用いるＣＶＤ法は、特に制限されず、公知の方法で行うことができる。具体的には、プラズマ放電によりフッ素化炭素化合物を活性化させて、イオン、ラジカル等の活性種を発生させ、前記容器内面にフルオロカーボンのポリマー膜を形成せしめる。ポリマー膜が形成される工程は必ずしも明確ではないが、電離解離条件下において、イオン、ラジカル種の発生とともに、不飽和フッ素化炭素化合物の重合、開環反応等さまざまな反応が複雑に関与しているものと考えられる。【０１４４】
プラズマＣＶＤの手法としては、例えば特開平９−２３７７８３号公報に記載の方法等を用いることができる。プラズマ発生条件は、通常、平行平板の上部電極（シャワーヘッド）に印加する高周波電力１０Ｗ〜１０ｋＷ、被処理物温度０〜５００℃、反応室圧力０．０１３３Ｐａ〜１３．３ｋＰａの条件が採用される。【０１４５】
堆積する膜の厚さは、通常、０．０１〜１０μｍの範囲である。プラズマＣＶＤに用いる装置としては、平行平板型ＣＶＤ装置が一般的であるが、マイクロ波ＣＶＤ装置、ＥＣＲ−ＣＶＤ装置、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）ＣＶＤ装置、および高密度プラズマＣＶＤ装置（ヘリコン波式、高周波誘導式）を用いることができる。【０１４６】
フッ素化炭素化合物は、通常、プラズマＣＶＤ装置の中に、ヘリウム、ネオン、アルゴン、キセノン等の不活性ガスとともに供給される。これらの不活性ガスは、プラズマＣＶＤ用ガス希釈効果並びにプラズマの電子温度および電子密度を変化させる効果を有することから、プラズマ反応中のラジカルおよびイオンのバランスを制御して、適正な成膜条件を得ることが可能となる。【０１４７】
プラズマＣＶＤ装置の中における不活性ガスの供給量は、本発明のフッ素化炭素化合物１モルに対して、通常、２〜１００モル、好ましくは５〜２０モルである。
以上のようにして、第３発明用の容器を得ることができる。【０１４８】
次に、本発明の光学素子の構成例を図２を用いて説明する。図２において、７は円筒形状の光学素子用容器である。図中上下方向（光の入射出射方向）は天板（天部）と底板（底部）であり、それらは透明になっている。８は容器７に封止された第２の液体であり、ここでは透明なシリコンオイルで構成されている。９は容器７に封止された第２の液体よりも屈折率の低い透明な第１の液体であり、ここでは食塩を溶解した水等の導電性液で構成されている。１０は第１の液体（導電性液）９に外部から電位をかける為の第１の電極である。この第１の電極１０は、図示を省略しているコントロール回路に連結されており、プラス、マイナス２００Ｖ程度の交流電界がかけられる。【０１４９】
１１は絶縁体の中に埋め込まれたリング状の第２の電極であり、同じく図示を省略しているコントロール回路に連結されている。第２の電極１１には、前述したようなプラス、マイナス２００Ｖ程度の交流電界が、前述の第１の電極１０とは逆極性の位相でかけられる。【０１５０】
図２（ａ）の状態（電圧無印加状態）では、上方から入射した光束１２は、第２の液体８から第１の液体９に入射するときに屈折率の違いにより界面で屈折して光が広がるようになっている。一方、交流電界をかけた図２（ｂ）の状態では、導電性液である第１の液体９がシリコンオイル等の第２の液体８をリング状の電極１１の付近で押しのけることにより、両液体の界面が凸状になり、上方からの入射光束１２は集光される。【０１５１】
図２に示す光学素子によれば、電圧の値によって、第１の液体９が第２の液体８を押しのける量が変化し、界面の形状（界面の曲率）を連続的に変化させることができる。すなわち、図２に示す光学素子は、電圧値によって焦点距離を連続的に変化させることができる。【０１５２】
このような効果を奏する本発明の光学素子は、カメラや複写機、プリンターに使用されるレンズ、光ディスク読み取り用ピックアップレンズ、ＣＣＤ用超小型レンズ、等の可変焦点レンズ又は可変フォーカスレンズに好適に用いられる。
【実施例】
【０１５３】
次に、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例によって何ら限定されるものでない。【０１５４】
（実施例１）
金製の筒状電極と電極とを、脂環式構造含有重合体樹脂（ゼオネックス４８０Ｒ：日本ゼオン社製、ヒンダードアミン系光安定剤及びアルキル置換フェノール系酸化防止剤をそれぞれ０．０５重量％含有）でインサート成形して、内寸直径５ｍｍ、高さ３ｍｍ、肉厚１ｍｍの両端開口の筒形状の容器基材を得た。容器内面に露出した筒状電極表面に脂環式構造含有重合体樹脂溶液を塗布し乾燥して電気絶縁した。【０１５５】
別に脂環式構造含有重合体樹脂を成形して、該容器の天面および底面の開口を塞ぐための肉厚１ｍｍの円板形状の天板およびホログラム形状の面を有する底板を得た。【０１５６】
前記容器基材をＳＵＳ３１６Ｌ（日本国工業規格、以下同じ）製のチャンバー内に入れ、酸素及び水分含有量１重量ｐｐｂ以下の高純度アルゴン気流下、１２０℃で３時間加熱して、酸素及び水を１０重量ｐｐｍ未満になるまで除去した。室温まで冷却し、外気からの酸素や水分の混入がないよう気をつけながらバルブを切り替えて、アルゴンガスで希釈された１重量％フッ素ガス（酸素及び水の含有量１重量ｐｐｍ未満）を３０℃で導入した。１０分間経過後、バルブを切り替えて酸素及び水分含有量１重量ｐｐｂ以下の高純度アルゴンを導入し、１２０℃で１時間加熱し余剰のフッ素ガスを除去した。【０１５７】
次に、フッ素ガスで処理された上記容器基材の内面をＸ線光電子分光（ＥＳＣＡ）により測定し、その表層部にフッ素原子が多く存在していることを確認した。さらに、この容器基材を、超純水中に２４時間浸漬した後、Ｘ線光電子分光（ＥＳＣＡ）により測定したところ、浸漬前と同様に、フッ素原子が表層部に多く存在していた。また、ＦＴＩＲ−ＡＴＲ法で膜表面を測定したところ、１４００〜１０００ｃｍ−１にＣ−Ｆ伸縮振動に由来するブロードなピークが観測された。容器内面は、水の接触角が１１０度になり、撥水性が増加していた。【０１５８】
次いで、この容器にシリコーンオイルと食塩水とを入れ、天板および底板で封入することにより、図２に示す光学素子と同様の構成の光学素子（第１発明の素子）を得た。電極に電圧を印加するとシリコーンオイルと食塩水の界面の形状が変化し、屈折率が変化することを確認した。また容器内面において界面形状に乱れは生じず、電圧変化に対しての応答性がフッ素ガスで処理していない容器に封入した光学素子に比べ高くなっていた。【０１５９】
（実施例２）
金製の筒状電極と電極とを、脂環式構造含有重合体樹脂（ゼオネックス４８０Ｒ：日本ゼオン社製、ヒンダードアミン系光安定剤及びアルキル置換フェノール系酸化防止剤をそれぞれ０．０５重量％含有）でインサート成形して、内寸直径５ｍｍ、高さ３ｍｍ、肉厚１ｍｍの両端開口の筒形状の容器基材を得た。次に、容器内面に露出した筒状電極表面に脂環式構造含有重合体樹脂溶液を塗布し乾燥して電気絶縁した。別に脂環式構造含有重合体樹脂を成形して該容器の天面を塞ぐための凸レンズ形状の天板およびフレネルレンズ形状の面を有する底板を得た。【０１６０】
この容器基材をＳＵＳ３１６Ｌ製チャンバーに入れ、酸素及び水分含有量１重量ｐｐｂ以下の高純度アルゴン気流下、１２０℃で３時間加熱し酸素及び水を除去した。室温まで冷却し、外気から酸素や水分が混入しないようにバルブを切り替えて、アルゴンガスで希釈された１重量％フッ素ガスを３０℃で導入した。１０分間経過後、バルブを切り替えて高純度アルゴンを導入し、１２０℃で１時間加熱しフッ素ガスを除去した。【０１６１】
この容器にシリコーンオイルと食塩水とを入れ、天板および底板で封入することにより、図２に示す光学素子と同様の構成の光学素子（第１発明の素子）を得た。電極に電圧を印加するとシリコーンオイルと食塩水の界面の形状が変化し、屈折率が変化することを確認した。また容器内面において界面形状に乱れは生じず、電圧変化に対しての応答性がフッ素ガスで処理していない容器に封入した光学素子に比べ高くなっていた。【０１６２】
（製造例１）
窒素置換したステンレス製耐圧容器に、スチレン７６．８部とイソプレン３．２部を添加し混合攪拌することにより混合モノマーを調製した。次に、窒素置換した電磁撹拌装置を備えたステンレス鋼製オートクレーブに、脱水シクロヘキサン３２０部、混合モノマー４部及びジブチルエーテル０．１部を仕込み、５０℃で撹拌しながらｎ−ブチルリチウムのヘキサン溶液（濃度１５％）０．４５４部を添加して重合を開始させた。重合開始から０．５時間経過（この時点での重合転化率は約９６％であった）後、混合モノマー７６部を１時間かけて連続的に添加した。混合モノマーの添加終了（この時点での重合転化率は約９５％であった）から０．５時間経過後、イソプロピルアルコール０．１部を添加して反応を停止させ、スチレン−イソプレンランダム共重合体が溶解した重合反応溶液を得た。【０１６３】
次いで、上記重合反応溶液４００部に、安定化ニッケル水素化触媒Ｅ２２Ｕ（６０％ニッケル担持シリカ−アルミナ担体、日揮化学工業社製）３部を添加混合して混合液を得た。この混合液を、電熱加熱装置と電磁撹拌装置を備えたステンレス鋼製オートクレーブに仕込んだ。該オートクレーブに水素ガスを供給し、撹拌しながら、オートクレーブ内を１６０℃、４．５ＭＰａを保つようにして６時間水素化反応を行った。水素化反応終了後、ラジオライト＃８００を濾過床として備える加圧濾過器（フンダフィルター、石川島播磨重工社製）を使用して、圧力０．２５ＭＰａで加圧濾過して、脂環式構造含有重合体樹脂を含む無色透明な溶液を得た。【０１６４】
得られた無色透明溶液（重合体樹脂固形分１００部）に、ヒンダードアミン化合物として、分子量が２，０００〜２，５００のポリ〔｛６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕(ＣＡＳ−Ｎｏ．：７１８７８−１９−８)（クロロホルム５重量％溶液の光路長１０ｍｍ石英セルによる４００ｎｍの光線透過率が９７．０％）０．１部、及びスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の主鎖水素化物（ＳＥＰＳ、スチレン／イソプレン重量比＝３０／７０、メルトフローレート約７０ｇ／分（２３０℃、２．１６ｋｇｆ））０．２部を加えて溶解させた。【０１６５】
次に、この溶液を金属ファイバー製フィルター（孔径０．５μｍ、ニチダイ社製）にて濾過した。次いで濾液をゼータプラスフィルター３ＯＳ（孔径０．５〜１μｍ、キュノ社製）で濾過し、更に、金属ファイバー製フィルター（孔径０．２μｍ、ニチダイ社製）で濾過して異物を除去した。【０１６６】
次いで、得られた濾液（重合体濃度：２０重量％）を２５０℃に加熱し、圧力３ＭＰａで円筒型濃縮乾燥機（日立製作所製）に連続的に供給した。濃縮乾燥機内の圧力が６０ｋＰａ、乾燥器内の重合体樹脂溶液の温度が２６０℃になるように調節して濃縮した。次いで濃縮された溶液を２６０℃を保ったまま、更に同型の濃縮乾燥機に圧力１．５ＭＰａで供給した。二段目の濃縮乾燥機内の圧力は１．５ｋＰａ、重合体樹脂の温度は２７０℃になるように調節して、溶媒を除去した。【０１６７】
得られた重合体樹脂は、その水素化率はほぼ１００％（水素化されていない芳香族ビニル単量体単位と水素化された芳香族ビニル単量体単位との合計量に対する、水素化されていない芳香族ビニル単量体単位の量が０．０１モル％以下、水素化されていない共役ジエン単量体単位と水素化された共役ジエン単量体単位との合計に対する、水素化されていない共役ジエン単量体単位の量が０モル％）であり、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２５℃であった。【０１６８】
次に、溶媒を除去した重合体樹脂を融解状態で濃縮乾燥機から連続的に導出し、クラス１００のクリーンルーム内で押出成形し、水で冷やし、ペレタイザー（ＯＳＰ−２、長田製作所社製）でカッティングしてペレット１を得た。【０１６９】
ペレット１をクロロベンゼンに溶解させ、ガスクロマトグラフィー（Ｇ−３０００、日立製作所社製、検出限界１０ｐｐｍ）により分析したところ、揮発成分含有量は１５０ｐｐｍであった。【０１７０】
ペレット１をテトラヒドロフランに溶解させ、それをゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定して、標準ポリスチレンの分子量と対比して分子量を決定し、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を求めた。Ｍｗは８５，０００、重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）は１．１８であった。【０１７１】
ペレット１を孔径０．２μｍのフィルターで濾過精製したテトラリンに溶解させて１．５％溶液を得、光散乱式微粒子検出器（ＫＳ−５８、リオン社製）を用いて、該溶液中の粒径０．５μｍ以上の異物個数を測定した。異物個数は２．１×１０３個／ｇであった。【０１７２】
ペレット１の４０℃における水蒸気透過速度は、１ｍｍ厚の平板で０．０１ｇ／ｍ２．ｄａｙ以下であり、吸水性（ＡＳＴＭ  Ｄ５７０）が、０．００１％であった。
また、波長４０５ｎｍでの光線透過率が１ｍｍ厚の平板で９０％以上であり、且つ温度２５℃、照射強度４０００Ｗ／ｍ２、及び照射時間２０００時間で、波長４０５ｎｍの光を照射した後の波長４０５ｎｍでの光線透過率の低下が照射前の光線透過率に対して１％以下であった。【０１７３】
（製造例２）
窒素置換したガラス製反応容器に、テトラシクロドデセンとエチレンの付加型重合体（極限粘度〔η〕０．５４ｄｌ／ｇ、Ｔｇ６９℃、テトラシクロドデセンとエチレンのモル比１：３）を１００部とシクロヘキサン９００部を入れ、５０℃に加温した。撹拌しながら塩化アルミニウム２０部を添加し、そのまま反応温度５０℃で反応させた。２４時間反応させた後、反応溶液を２０００部のイソプロピルアルコールに撹拌しながら入れ、沈澱した変成体を採取し、１．３×１０２Ｐａ（１ｔｏｒｒ）以下の減圧下で２４時間乾燥して、無色の脂環式構造含有重合体樹脂９８部を得た。【０１７４】
次に、得られた重合体樹脂１００部に対して、ヒンダードアミン化合物として、分子量２，０００〜２，５００のポリ｛〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕｝（クロロホルム５重量％溶液の光路長１０ｍｍ石英セルによる４００ｎｍの光線透過率が９７．０％）０．１部を添加して、二軸押出機にて２３０℃で溶融混練してペレット２を得た。【０１７５】
ペレット２の４０℃における水蒸気透過速度は、１ｍｍ厚の平板で０．０４ｇ／ｍ２．ｄａｙ以下であり、吸水性（ＡＳＴＭ  Ｄ５７０）は０．０３％であった。
また、波長４０５ｎｍでの光線透過率が１ｍｍ厚の平板で９０％以上であり、且つ温度２５℃、照射強度４０００Ｗ／ｍ２、及び照射時間２０００時間で、波長４０５ｎｍの光を照射した後の波長４０５ｎｍでの光線透過率の低下が照射前の光線透過率に対して１％以下であった。【０１７６】
（比較製造例１）
ヒンダードアミン化合物として、分子量約２，５００の、ポリ｛〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕｝（クロロホルム５重量％溶液の光路長１０ｍｍ石英セルによる４００ｎｍの光線透過率が８９．０％）０．１部を添加した他は製造例２と同様の方法でペレット３を得た。【０１７７】
ペレット３の４０℃における水蒸気透過速度は、１ｍｍ厚の平板で０．０６ｇ／ｍ２．ｄａｙ以下であり、吸水性（ＡＳＴＭ  Ｄ５７０）は０．０５％であった。【０１７８】
（比較製造例２）
ヒンダードアミン化合物として、分子量７２２の１−［２−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕エチル］−４−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕２，２，６，６−テトラメチルピペリジン（クロロホルム５重量％溶液の光路長１０ｍｍ石英セルによる４００ｎｍの光線透過率が９８．０％）０．１部を添加した他は製造例２と同様の方法でペレット４を得た。【０１７９】
ペレット４の４０℃における水蒸気透過速度は、１ｍｍ厚の平板で０．０７ｇ／ｍ２．ｄａｙ以下であり、吸水性（ＡＳＴＭ  Ｄ５７０）は０．０７％であった。【０１８０】
（実施例３）
金製の筒状電極と、電極と、製造例１で得たペレット１とをインサート成形して、内寸直径５ｍｍ、高さ３ｍｍ、肉厚１ｍｍの両端開口の筒形状の容器基材を得た。容器内面に露出した筒状電極表面に、製造例１で得たペレット１の溶液を塗布し、乾燥して電気絶縁した。【０１８１】
別に、製造例１で得たペレット１を成形して該容器の天面および底面の開口を塞ぐための肉厚１ｍｍの円板形状の天板およびホログラム形状の面を有する底板を得た。
この容器基材をＳＵＳ３１６Ｌ製チャンバーに入れ、酸素及び水分含有量１重量ｐｐｂ以下の高純度アルゴン気流下、１２０℃で３時間加熱し酸素及び水を１０重量ｐｐｍ未満になるまで除去した。室温まで冷却し、外気から酸素や水分が混入しないようにバルブを切り替えて、アルゴンガスで希釈された１重量％フッ素ガス（酸素及び水の含有量１重量ｐｐｍ未満）を３０℃で導入した。１０分間経過後、バルブを切り替えて酸素及び水分含有量１重量ｐｐｂ以下の高純度アルゴンを導入し、１２０℃で１時間加熱し余剰のフッ素ガスを除去した。      【０１８２】
フッ素ガスで処理された上記容器基材の内面を、Ｘ線光電子分光（ＥＳＣＡ）により測定し、その表層部にフッ素原子が多く存在していることを確認した。さらに、この容器基材を、超純水中に２４時間浸漬した後、Ｘ線光電子分光（ＥＳＣＡ）により測定したところ、浸漬前と同様にフッ素原子が表層部に多く存在していた。また、ＦＴＩＲ−ＡＴＲ法で膜表面を測定したところ、１４００〜１０００ｃｍ−１に、Ｃ−Ｆ伸縮振動に由来するブロードなピークが観測された。容器内面は水の接触角が１１０度になり、撥水性が増加していた。【０１８３】
次に、この容器基材にシリコーンオイルと食塩水とを入れ、天板および底板で封入することにより、図２に示す光学素子と同様の構成を有する光学素子（第２発明の素子）を得た。電極に電圧を印加するとシリコーンオイルと食塩水の界面の形状が変化し、屈折率が変化することを確認した。また容器内面において界面形状に乱れは生じず、電圧変化に対しての応答性が良好であった。【０１８４】
レーザダイオード（ＴＣ４０３０Ｓ−Ｆ４０５ＡＳＵ、ネオアーク社製）を用いて４０５±１０ｎｍ、２５００ｍＷ／ｃｍ２の青色レーザを、６０℃の部屋に載置した該光学素子の天板及び底板に、７２時間透過させた。天板及び底板表面の形状を光学顕微鏡（ＯＬＹＭＰＵＳ社製、Ｘ６０）を用いて観察したが、アブレーション（成形品表面の浮き）は無かった。【０１８５】
またレーザダイオード（ＴＣ４０３０Ｓ−Ｆ４０５ＡＳＵ、ネオアーク社製）を用いて４０５±１０ｎｍ、２００ｍＷ／ｃｍ２の青色レーザを、６０℃の部屋に載置した該光学素子の天板及び底板に２４０時間透過させた。レーザ照射後の光学素子に、側面から強い光を照射したが、白濁は無かった。【０１８６】
（実施例４）
金製の筒状電極と電極とを、脂環式構造含有重合体樹脂（ゼオネックス４８０Ｒ、日本ゼオン社製、ヒンダードアミン系光安定剤及びアルキル置換フェノール系酸化防止剤をそれぞれ０．０５重量％含有）でインサート成形して、内寸直径５ｍｍ、高さ３ｍｍ、肉厚１ｍｍの両端開口の筒形状の容器基材を得た。容器内面に露出した筒状電極表面に脂環式構造含有重合体樹脂溶液を塗布し乾燥して電気絶縁した。【０１８７】
別に、製造例２で得たペレット２を成形して、該容器の天面を塞ぐための凸レンズ形状の天板およびフレネルレンズ形状の面を有する底板を得た。この容器基材にシリコーンオイルと食塩水とを入れ、天板および底板で封入することにより、図２に示す光学素子と同様の構成を有する光学素子（第２発明の素子）を得た。【０１８８】
この光学素子について、実施例１と同様にして評価したところ、電極に電圧を印加するとシリコーンオイルと食塩水の界面の形状が変化し、屈折率が変化することが確認された。また、容器内面において界面形状に乱れは生じず、電圧変化に対しての応答性がフッ素ガスで処理していない容器に封入した光学素子に比べ高くなっていた。青色レーザ照射後の光学素子はアブレーション（成形品表面の浮き）、及び白濁は無かった。【０１８９】
（比較例１）
製造例２で得たペレット２の代わりに、比較製造例１で得たペレット３を用いた他は実施例４と同様にして光学素子を得た。青色レーザ照射後の光学素子には、アブレーションが生じ、わずかに白濁も生じていた。【０１９０】
（比較例２）
製造例２で得たペレット２の代わりに、比較製造例２で得たペレット４を用いた他は実施例４と同様にして光学素子を得た。青色レーザ照射後の光学素子には、アブレーションがおこり、白濁も生じていた。【０１９１】
以上のことから、ヒンダードアミン化合物として、分子量２，０００〜２，５００のポリ｛〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕｝であっても、その光線透過率が９７．０％のものを用いた場合（実施例３及び４）は、青色レーザ照射後に光学素子表面にアブレーションがなく、白濁もないことがわかる。【０１９２】
一方、その光線透過率が８９．０％のものを用いた場合（比較例１）にはアブレーションが生じ、わずかに白濁の生じることがわかる。
また、ヒンダードアミン化合物として、光線透過率が９５％であっても、分子量７２２の１−［２−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕エチル］−４−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕２，２，６，６−テトラメチルピペリジンを用いた場合（比較例２）はアブレーションがおこり、白濁も生じることがわかる。【０１９３】
（実施例５）
銅製の筒状電極と、電極とを、脂環式構造含有重合体樹脂（ゼオネックス４８０Ｒ、日本ゼオン社製、ヒンダードアミン系光安定剤及びアルキル置換フェノール系酸化防止剤をそれぞれ０．０５重量％含有）でインサート成形して、内寸直径５ｍｍ、高さ３ｍｍ、肉厚１ｍｍの底面及び天面のない筒形状の容器基材を得た。【０１９４】
別に、脂環式構造含有重合体樹脂を成形して該容器の天面及び底面を塞ぐための肉厚１ｍｍの円板形状の天板及び底板を得た。
この容器基材を平行平板型プラズマＣＶＤ装置に入れ、オクタフルオロシクロペンテンを流量：６．６６８×１０−４リットル／秒で、アルゴンを流量：６．６６８×１０−３リットル／秒で流し、圧力３３Ｐａ（２５０ｍＴｏｒｒ）、ＲＦ出力（周波数は１３．５６ＭＨｚ）４００Ｗ、基板温度２６０℃でプラズマＣＶＤを行い、容器内面に厚さ０．５μｍのＣＶＤ膜を得た。この膜はボイドの発生もなく緻密で均一であり、内面への密着性も良好であった。また、膜の比誘電率は２．４であり、水に対する接触角が１０９度であった。得られたＣＶＤ膜は絶縁性と撥水性とを備えていることがわかる。【０１９５】
次に、この容器にシリコーンオイルと食塩水とを入れ、天板及び底板で封入することにより、図２に示す光学素子と同様の構成を有する光学素子（第３発明の素子）を得た。電極に電圧を印加するとシリコーンオイルと食塩水の界面の形状が変化し、屈折率が変化することを確認した。また容器内面において界面形状に乱れは生じず、電圧変化に対しての応答性がフッ素ガスで処理していない容器に封入した光学素子に比べ高くなっていた。【０１９６】
（実施例６）
脂環式構造含有重合体樹脂（ゼオネックス４８０Ｒ：日本ゼオン社製、ヒンダードアミン系光安定剤、及びアルキル置換フェノール系酸化防止剤をそれぞれ０．０５重量％含有）でインサート成形して、内寸直径５ｍｍ、高さ３ｍｍ、肉厚１ｍｍの底面及び天面のない筒形状の容器基材を得た。【０１９７】
次に、容器側面に蒸着法によりＩＴＯ膜を製膜して、リング状電極を形成した。
別に、脂環式構造含有重合体樹脂を成形して該容器の天面及び底面を塞ぐための肉厚１ｍｍの円板形状の天板及び底板を得た。底板の内面に蒸着によりＩＴＯ膜を製膜して、電極を形成した。【０１９８】
次いで、前記容器基材を平行平板型プラズマＣＶＤ装置に入れ、オクタフルオロシクロペンテンを流量：６．６６８×１０−４リットル／秒で、アルゴンを流量：６．６６８×１０−３リットル／秒で流し、圧力３３Ｐａ（２５０ｍＴｏｒｒ）、ＲＦ出力（周波数は１３．５６ＭＨｚ）４００Ｗ、基板温度２６０℃でプラズマＣＶＤを行い、容器内面に厚さ０．５μｍのＣＶＤ膜を得た。
この膜はボイドの発生もなく緻密で均一であり、ＩＴＯ膜（リング状電極）への密着性も良好であった。膜の比誘電率は２．３であり、水に対する接触角が１１０度であった。【０１９９】
この容器にシリコーンオイルと食塩水とを入れ、天板と底板で封入することにより、図２に示す光学素子と同様の構成を有する光学素子（第３発明の素子）を得た。電極に電圧を印加するとシリコーンオイルと食塩水の界面の形状が変化し、屈折率が変化することを確認した。また容器内面において界面形状に乱れは生じず、電圧変化に対しての応答性がフッ素ガスで処理していない容器に封入した光学素子に比べ高くなっていた。
【産業上の利用可能性】
【０２００】
本発明の光学素子は、小型化を図ることができ、簡単な構成で効率よく通過する光に対する屈折力を制御でき、可変焦点レンズ、可変フォーカスレンズ等に好適で、且つ青色レーザ（短波長レーザ）を持続的に透過、集光できる光学素子である。
従って、本発明の光学素子は、カメラや複写機、プリンターに使用されるレンズ、光ディスク読み取り用ピックアップレンズ、ＣＣＤ用超小型レンズ、等の可変焦点レンズ又は可変フォーカスレンズに好適に用いることができる。
【図１】
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【図２】
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【国際調査報告】
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