【手続補正書】
【提出日】令和2年3月16日(2020.3.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
i)     グリコシル化モノ(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸(MHET)又はグリコシル化ビス(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸(BHET);あるいは
ii) 糖と化学結合した、モノ(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸(MHET)又はビス(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸
を含む化合物。
【請求項２】
MHET又はBHET及び糖がグリコシド結合を介して互いに化学結合している、請求項1のi)に記載の化合物、又はMHET又はBHET及び糖がグリコシド結合を介して互いに化学結合している、請求項1のii)に記載の化合物。
【請求項３】
糖が単糖又は二糖であり、単糖又は二糖が、任意選択で六炭糖及び五炭糖からなる群から選択される、あるいは単糖又は二糖が、任意選択でα-グルコース、β-グルコース、α-フルクトース、β-フルクトース、α-ガラクトース及びβ-ガラクトース、α-マンノース及びβ-マンノース、キシロース、N-アセチルグルコサミン、グルコサミン、並びにグルクロン酸から選択される、請求項1のii)又は請求項2に記載の化合物。
【請求項４】
MHET又はBHETの酵素的グリコシル化により得られ、任意選択でMHET又はBHETの酵素的グリコシル化により形成され、及び/又は
酵素的グリコシル化が、任意選択でグルコシダーゼ、ガラクトシダーゼ、又はフルクトシダーゼにより触媒され、グルコシダーゼが任意選択でα-グルコシダーゼ又はβ-グルコシダーゼであり、及び/又は
MHET又はBHETが任意選択でポリエチレンテレフタレート(PET)から細菌分解又は酵素分解により得られ、MHET又はBHETが任意選択でポリエチレンテレフタレート(PET)から細菌分解又は酵素分解により形成され、PETの酵素分解が任意選択でヒドロラーゼにより触媒され、ヒドロラーゼが任意選択でイデオネラ・サカイエンシス由来のPETエースであり、及び/又は
ヒドロラーゼが、任意選択で配列番号1に示されたアミノ酸配列を含み、及び/又は
MHET又はBHETの酵素的グリコシル化のための酵素及びPETの酵素分解のための酵素が任意選択で一緒に用いられ、酵素的グリコシル化のための酵素及びPETの酵素分解のための酵素を含有する微生物が任意選択で用いられる、請求項1から3のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項５】
グリコシド結合を介して糖と化学結合したMHET又はBHETからなる、及び/又は
以下の構造(a)又は(b)の1つを有する、請求項1から4の少なくともいずれか一項に記載の化合物:
【化１】
2019512521.tif 000001
(式中、R1はグリコシド結合を介して結合した糖を含み、R2はグリコシド結合を介して結合した糖を含むか、又はHである)。
【請求項６】
少なくとも1つのメタクリル残基を更に含み、任意選択で以下の構造:
【化２】
2019512521.tif 000002
(式中、R1はグリコシド結合を介して結合した糖を含み、R2はメタクリル残基を含む)
又は任意選択で、以下の構造:
【化３】
2019512521.tif 000003
又は任意選択で、以下の構造:
【化４】
2019512521.tif 000004
又は任意選択で、以下の構造:
【化５】
2019512521.tif 000005
を有する、請求項1から4の少なくともいずれか一項に記載の化合物。
【請求項７】
親油性側鎖を更に含み、任意選択で以下の構造:
【化６】
2019512521.tif 000006
(式中、R1はグリコシド結合を介して結合した糖を含み、R2は、親油性側鎖、好ましくは、飽和若しくは不飽和脂肪族炭化水素側鎖、又はリンカーを含み、R2が、任意選択で飽和又は不飽和脂肪族C5〜C20炭化水素側鎖、好ましくは飽和又は不飽和脂肪族C5〜C15炭化水素側鎖、より好ましくは飽和又は不飽和脂肪族C8〜C12炭化水素側鎖、より好ましくは飽和又は不飽和脂肪族C10炭化水素側鎖、及び最も好ましくは飽和脂肪族C10炭化水素側鎖である)を有する化合物である、又は任意選択で
以下の構造(a)〜(j)を有する化合物:
【化７Ａ】
2019512521.tif 000007
【化７Ｂ】
2019512521.tif 000008
(式中、nは1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、又は20である)
から選択される、請求項1から4の少なくともいずれか一項に記載の化合物。
【請求項８】
グリコシド結合を介してMHET又はBHETと化学結合した糖がメタクリル化されている、請求項2から7のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項９】
請求項1から8の少なくともいずれか一項に記載の化合物のポリマーであって、任意選択でバイオハイブリッドポリマーである、ポリマー。
【請求項１０】
モノ(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸(MHET)又はビス(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸(BHET)の酵素的グリコシル化の工程を含む、グリコシル化モノ(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸(MHET)又はグリコシル化ビス(2-ヒドロキシエチル)テレフタル酸(BHET)を含む化合物を調製するための方法であって、酵素的グリコシル化の工程において、MHET又はBHET及び糖が任意選択でグリコシド結合を介して一緒に化学結合し、糖が任意選択で単糖又は二糖であり、単糖又は二糖が、任意選択で六炭糖及び五炭糖を含有する群から選択され、単糖又は二糖が、任意選択でα-グルコース、β-グルコース、α-フルクトース、β-フルクトース、α-ガラクトース及びβ-ガラクトース、α-マンノース及びβ-マンノース、キシロース、N-アセチルグルコサミン、グルコサミン、並びにグルクロン酸から選択される、方法。
【請求項１１】
酵素的グリコシル化が、グルコシダーゼ、ガラクトシダーゼ、又はフルクトシダーゼにより触媒され、グルコシダーゼが任意選択でα-グルコシダーゼ又はβ-グルコシダーゼである、請求項10に記載の方法。
【請求項１２】
MHET又はBHETがポリエチレンテレフタレート(PET)から細菌分解又は酵素分解により得られ、及び/又は好ましくは、酵素的グリコシル化の工程の前に、ポリエチレンテレフタレート(PET)のMHET又はBHETへの細菌分解又は酵素分解の工程を含み、
PETの酵素分解が任意選択でヒドロラーゼにより触媒され、ヒドロラーゼが任意選択でイデオネラ・サカイエンシス由来のPETエースであり、及び/又はヒドロラーゼが、配列番号1に示されたアミノ酸配列を含み、
MHET又はBHETの酵素的グリコシル化のための酵素及びPETの酵素分解のための酵素が任意選択で一緒に用いられ  酵素的グリコシル化のための酵素及びPETの酵素分解のための酵素を含有する微生物が任意選択で用いられる、請求項10又は11に記載の方法。
【請求項１３】
更なる工程において、メタクリル残基が、グリコシル化MHET又はグリコシル化BHETと化学結合し、メタクリル残基が、好ましくは、グリコシル化MHET又はグリコシル化BHETと酵素的エステル化により化学結合し、酵素的エステル化が好ましくはリパーゼにより触媒され、メタクリル残基が、任意選択でメタクリル酸ビニルメチルの添加によりグリコシル化MHET又はグリコシル化BHETと化学結合する、あるいは
更なる工程において、親油性側鎖、好ましくは飽和又は不飽和脂肪族炭化水素側鎖が、グリコシル化MHET又はグリコシル化BHETと化学結合し、親油性側鎖が、任意選択で飽和又は不飽和C5〜C20炭化水素側鎖、好ましくは飽和又は不飽和C5〜C15炭化水素側鎖、より好ましくは飽和又は不飽和C8〜C12炭化水素側鎖、より好ましくは飽和又は不飽和C10炭化水素側鎖、及び特に好ましくは飽和C10炭化水素側鎖であり、親油性側鎖が任意選択で飽和C10炭化水素側鎖であり、親油性側鎖が任意選択でデカノールの添加により結合する、請求項10から12のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
酵素的グリコシル化の後に重合工程が続く、請求項10から13の少なくともいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
請求項10から14のいずれか一項に記載の方法により得られるポリマーであって、任意選択でバイオハイブリッドポリマーである、ポリマー。
【請求項１６】
MHET及び/又はBHETの酵素的グリコシル化のための少なくとも1つの酵素、並びにPETの酵素分解のための少なくとも1つの酵素を含有する微生物であって、組換え微生物であり、MHET及び/若しくはBHETの酵素的グリコシル化のための酵素並びに/又はPETの酵素分解のための酵素が組換え酵素である、微生物。
【請求項１７】
酵素的グリコシル化のための酵素が、グルコシダーゼ、ガラクトシダーゼ、又はフルクトシダーゼであり、グルコシダーゼが任意選択でα-グルコシダーゼ又はβ-グルコシダーゼであり、及び/又は
PETの酵素分解のための酵素がヒドロラーゼであり、ヒドロラーゼが任意選択でイデオネラ・サカイエンシス由来のPETエースであり、ヒドロラーゼが任意選択で配列番号1に示されたアミノ酸配列を含む、請求項16に記載の微生物。