【手続補正書】
【提出日】令和2年7月8日(2020.7.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属酸化物の複合体を含む触媒組成物であって、
前記触媒組成物中の列挙される元素の相対比が、以下の式：
ＭｏmＢｉaＦｅbＡcＤdＥeＦfＧgＣｅhＣｒnＱqＯx
（式中、Ａは、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウムおよびセシウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｄは、ニッケル、コバルト、マンガン、亜鉛、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、カドミウムおよびバリウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｅは、タングステン、ホウ素、アルミニウム、ガリウム、インジウム、リン、ヒ素、アンチモン、バナジウムおよびテルリウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｆは、ランタン、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウム、スカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、ニオブ、タンタル、アルミニウム、ガリウム、インジウム、タリウム、ケイ素、鉛およびゲルマニウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｇは、銀、金、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、プラチナおよび水銀からなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｑは、サマリウム、プラセオジムおよびネオジムの少なくとも１つであり；
ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｎ、ｍおよびｘは、それぞれ、「ｍ」個のモリブデン（Ｍｏ）の原子に対する、ビスマス（Ｂｉ）、鉄（Ｆｅ）、Ａ、Ｄ、Ｅ、Ｆ、Ｇ、セリウム（Ｃｅ）、クロム（Ｃｒ）、モリブデン（Ｍｏ）および酸素（Ｏ）の原子比であり、
ここで、ａは０．０５〜７であり、
ｂは０．１〜７であり、
ｃは０〜５であり、
ｄは０．１〜１２であり、
ｅは０〜５であり、
ｆは０〜５であり、
ｇは０〜０．２であり、
ｈは０．０１〜５であり、
ｍは１０〜１５であり、
ｎは０〜５であり、
ｑは０〜２．４７６であり、
ｘは、存在する他の成分元素の原子価要件を満足させるために必要とされる酸素原子の数であり；
０．４＜ｂ／（ａ＋ｈ）および０．３≦（ａ＋ｈ）／ｄであり、
０≦ｍ−（３ａ＋２ｂ＋ｃ＋２ｄ＋３ｈ＋３ｎ）／２≦１．０である）によって表される、触媒組成物。
【請求項２】
０．３≦（ａ＋ｈ）／ｄ≦１である、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項３】
０．４５≦（ａ＋ｈ）／ｄ≦１である、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項４】
０．８≦ｈ／ｂ≦５である、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項５】
０．５≦ａ／ｈ＜１．５である、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項６】
０≦ｑ／（ａ＋ｈ＋ｑ）およびｑ／（ａ＋ｈ＋ｑ）＜０．１６である、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項７】
Ｄがニッケルである、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項８】
式：
Ａ2ＭｏzＯ4+3(z-1)
（式中、ＡはＲｂ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓまたはそれらの混合物であり、
ｚは１〜約８である）
によって表される少なくとも１つのアルカリモリブデン酸塩化合物をさらに含む、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項９】
シリカ、アルミナ、ジルコニア、チタニアまたはそれらの混合物からなる群から選択される支持体を含み、支持体が、１質量％〜９９質量％の間のアルカリモリブデン酸塩化合物および支持体の組合せを含む、請求項８に記載のアルカリモリブデン酸塩化合物。
【請求項１０】
前記触媒組成物の総質量に対して０．０１質量％〜約１０質量％の間の前記アルカリモリブデン酸塩化合物を含む、請求項８に記載の触媒組成物。
【請求項１１】
高温で、触媒の存在下で気相中のプロピレン、アンモニアおよび酸素を接触させることを含むプロセスにおいてアクリロニトリル、アセトニトリルおよびシアン化水素の生成のための触媒として前記触媒組成物を使用したとき、前記プロセスからのアクリロニトリル、アセトニトリルおよびシアン化水素の相対収率が、以下：
α＝［（％ＡＮ＋（３×％ＨＣＮ）＋（１．５×％ＡＣＮ））÷％ＰＣ］×１００
（式中、％ＡＮはアクリロニトリル収率および％ＡＮ≧８２であり、
％ＨＣＮはシアン化水素収率および％ＨＣＮ≧５であり
％ＡＣＮはアセトニトリル収率であり、
％ＰＣはプロピレン変換率であり、
αは、１０２．５より大きい）
により定義される、請求項１に記載の触媒組成物。
【請求項１２】
プロピレン、イソブチレンおよびそれらの混合物からなる群から選択されるオレフィンを、気相中で、高温および高圧で、触媒の存在下で、分子状酸素を含有する気体およびアンモニアと反応させることにより、副生成物として生成されるシアン化水素と共に、アクリロニトリル、メタクリロニトリルおよびそれらの混合物に変換するための方法であって、前記触媒中の列挙される元素の相対比が、以下の式：
ＭｏmＢｉaＦｅbＡcＤdＥeＦfＧgＣｅhＣｒnＱqＯx
（式中、Ａは、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウムおよびセシウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｄは、ニッケル、コバルト、マンガン、亜鉛、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、カドミウムおよびバリウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｅは、タングステン、ホウ素、アルミニウム、ガリウム、インジウム、リン、ヒ素、アンチモン、バナジウムおよびテルリウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｆは、ランタン、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウム、スカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、ニオブ、タンタル、アルミニウム、ガリウム、インジウム、タリウム、ケイ素、鉛およびゲルマニウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｇは、銀、金、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、プラチナおよび水銀からなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｑは、サマリウム、プラセオジムおよびネオジムの少なくとも１つであり、
ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｎ、ｍおよびｘは、それぞれ、「ｍ」個のモリブデン（Ｍｏ）の原子に対する、ビスマス（Ｂｉ）、鉄（Ｆｅ）、Ａ、Ｄ、Ｅ、Ｆ、Ｇ、セリウム（Ｃｅ）、クロム（Ｃｒ）、モリブデン（Ｍｏ）および酸素（Ｏ）の原子比であり、
ここで、ａは、０．０５〜７であり、
ｂは、０．１〜７であり、
ｃは、０〜５であり、
ｄは、０．１〜１２であり、
ｅは、０〜５であり、
ｆは、０〜５であり、
ｇは、０〜０．２であり、
ｈは、０．０１〜５であり、
ｍは、１０〜１５であり、
ｎは、０〜５であり、
ｑは、０〜２．４７６であり、
ｘは、存在する他の成分元素の原子価要件を満足させるために必要とされる酸素原子の数であり；
０．４＜ｂ／（ａ＋ｈ）および０．３≦（ａ＋ｈ）／ｄであり、
０≦ｍ−（３ａ＋２ｂ＋ｃ＋２ｄ＋３ｈ＋３ｎ）／２≦１．０である）
によって表される、方法。
【請求項１３】
シアン化水素の収率が、式：
Ａ2ＭｏzＯ4+3(z-1)
（式中、Ａは、Ｒｂ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓまたはそれらの混合物であり、
ｚは、１〜約８である）
によって表される少なくとも１つのアルカリモリブデン酸塩化合物の触媒への添加により、プロセスにおいて生成されるアクリロニトリルおよびメタクリロニトリルの量と比較して増大される、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記触媒が、前記触媒の総質量に対して０．０１質量％〜約１０質量％の間のアルカリモリブデン酸塩化合物を含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１５】
アクリロニトリルおよびメタクリロニトリルの収率が、ＭｏＯ3、モリブデン酸アンモニウム、七モリブデン酸アンモニウム、二モリブデン酸アンモニウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される酸化モリブデン化合物の触媒への添加により、プロセスにおいて生成されるシアン化水素の量と比較して増大される、請求項１２に記載の方法。
【請求項１６】
触媒に添加される前記酸化モリブデン化合物の量が、前記触媒の質量に対して０．０１質量％〜約１０質量％の範囲にある、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
触媒中０．３≦（ａ＋ｈ）／ｄ≦１である、請求項１２に記載の方法。
【請求項１８】
触媒中０．４５≦（ａ＋ｈ）／ｄ≦１である、請求項１２に記載の方法。
【請求項１９】
触媒中０．８≦ｈ／ｂ≦５である、請求項１２に記載の方法。
【請求項２０】
触媒中０．５≦ａ／ｈ＜１．５である、請求項１２に記載の方法。
【請求項２１】
触媒中０≦ｑ／（ａ＋ｈ＋ｑ）およびｑ／（ａ＋ｈ＋ｑ）＜０．１６である、請求項１２に記載の方法。
【請求項２２】
Ｄが、触媒中のニッケルである、請求項１２に記載の方法。
【請求項２３】
前記方法が、以下：
α＝［（％ＡＮ＋（３×％ＨＣＮ）＋（１．５×％ＡＣＮ））÷％ＰＣ］×１００
（式中、％ＡＮは、アクリロニトリル収率および％ＡＮ≧８２であり、
％ＨＣＮは、シアン化水素収率および％ＨＣＮ≧５であり、
％ＡＣＮは、アセトニトリル収率であり、
％ＰＣは、プロピレン変換率であり、
αは、１０２．５より大きい）
によって定義される、請求項１２に記載の方法。
【請求項２４】
金属酸化物の複合体を含む触媒組成物であって、前記触媒中の列挙される元素の相対比が、以下の式：
ＭｏmＢｉaＦｅbＡcＤdＥeＦfＧgＣｅhＮｉiＣｏjＭｎkＭｇlＱqＯx
（式中、Ａは、ナトリウム、カリウム、ルビジウムおよびセシウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｄは、亜鉛、カルシウム、ストロンチウム、カドミウムおよびバリウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｅは、クロム、タングステン、ホウ素、アルミニウム、ガリウム、インジウム、リン、ヒ素、アンチモン、バナジウムおよびテルリウムからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｆは、ランタン、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウム、スカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、ニオブ、タンタル、アルミニウム、ガリウム、インジウム、タリウム、ケイ素、ゲルマニウムおよび約１０ｐｐｍ未満の鉛からなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｇは、銀、金、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、プラチナおよび水銀からなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；
Ｑは、サマリウム、プラセオジムおよびネオジムの少なくとも１つであり、
ここで、ａは、０．０５〜７であり、
ｂは、０．１〜７であり、
ｃは、０．０１〜５であり、
ｄは、０〜１２であり、
ｅは、０〜５であり、
ｆは、０〜５であり、
ｇは、０〜０．２であり、
ｈは、０．０１〜５であり、
ｉは、０．１〜１２であり、
ｊは、０〜１２であり、
ｋは、０〜１２であり、
ｌは、０〜１２であり、
ｍは、１０〜１５であり
ｑは、０〜２．４７６であり、
ｘは、存在する他の成分元素の原子価要件を満足させるために必要とされる酸素原子の数であり；
０．４＜ｂ／（ａ＋ｈ）、
０．２＜ｉ／（ｉ＋ｊ＋ｋ＋ｌ）、ならびに
ｚ＝ｄ＋ｉ＋ｊ＋ｋ＋ｌおよび０．３≦（ａ＋ｈ）／ｚであり、
０≦ｍ−（３ａ＋２ｂ＋ｃ＋２ｄ＋３ｈ＋３ｎ）／２≦１．０である）によって表される、触媒組成物。
【請求項２５】
０．３≦（ａ＋ｈ）／ｄ≦１である、請求項２４に記載の触媒組成物。
【請求項２６】
０．４５≦（ａ＋ｈ）／ｄ≦１である、請求項２４に記載の触媒組成物。
【請求項２７】
０．８≦ｈ／ｂ≦５である、請求項２４に記載の触媒組成物。
【請求項２８】
０．５≦ａ／ｈ＜１．５である、請求項２４に記載の触媒組成物。
【請求項２９】
０≦ｑ／（ａ＋ｈ＋ｑ）およびｑ／（ａ＋ｈ＋ｑ）＜０．１６である、請求項２４に記載の触媒組成物。
【請求項３０】
式：
Ａ2ＭｏzＯ4+3(z-1)
（式中、Ａは、Ｒｂ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓまたはそれらの混合物であり、
ｚは、１〜約８である）によって表される少なくとも１つのアルカリモリブデン酸塩化合物をさらに含む、請求項２４に記載の触媒組成物。
【請求項３１】
前記アルカリモリブデン酸塩化合物が、シリカ、アルミナ、ジルコニア、チタニアまたはそれらの混合物からなる群から選択される支持体を含み、支持体が、１質量％〜９９質量％の間の前記アルカリモリブデン酸塩化合物および支持体の組合せを含む、請求項３０に記載の触媒組成物。
【請求項３２】
前記触媒組成物の総質量に対して０．０１質量％〜約１０質量％の間の前記アルカリモリブデン酸塩化合物を含む、請求項３０に記載の触媒組成物。
【請求項３３】
高温で、触媒の存在下で気相中のプロピレン、アンモニアおよび酸素を接触させることを含むプロセスにおいてアクリロニトリル、アセトニトリルおよびシアン化水素の生成のための触媒として触媒組成物を使用したとき、前記プロセスからのアクリロニトリル、アセトニトリルおよびシアン化水素の相対収率が、以下：
α＝［（％ＡＮ＋（３×％ＨＣＮ）＋（１．５×％ＡＣＮ））÷％ＰＣ］×１００
（式中、％ＡＮは、アクリロニトリル収率および％ＡＮ≧８２であり、
％ＨＣＮは、シアン化水素収率および％ＨＣＮ≧５であり、
％ＡＣＮは、アセトニトリル収率であり、
％ＰＣは、プロピレン変換率であり、
αは、１０２．５より大きい）
によって定義される、請求項２４に記載の触媒組成物。