【手続補正書】
【提出日】令和2年3月26日(2020.3.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ｉ）式：
【化１】
2019518809.tif 000001
を有するピペリドンモノマー、または式：
【化２】
2019518809.tif 000002
を有する３−オキソ−６−アゾニアスピロ［５．５］ウンデカン塩モノマー；
（ｉｉ）式：
【化３】
2019518809.tif 000003
を有する芳香族モノマー；および
（ｉｉｉ）任意選択で、式：
【化４】
2019518809.tif 000004
を有するトリフルオロアセトフェノンモノマー；
を含む重合混合物の反応生成物を含むポリマーであって、式中、
Ｒ１は、アルキル、アルケニルまたはアルキニルであり、任意選択で前記アルキル、アルケニルまたはアルキニルはフルオライドで置換されていてもよく；
Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、およびＲ１６は、それぞれ独立的に、水素、アルキル、アルケニルまたはアルキニルであり、任意選択で前記アルキル、アルケニルまたはアルキニルはフルオライドで置換されていてもよく；
ｎは０、１、２または３であり；
Ｘ−はアニオンであり；
以下のいずれかの特徴を有する、ポリマー。
１）前記重合混合物が前記トリフルオロアセトフェノンモノマーを含む。
２）前記ピペリドンモノマーまたは前記３−オキソ−６−アゾニアスピロ［５．５］ウンデカン塩モノマー、前記芳香族モノマー、および任意選択で前記重合混合物の前記トリフルオロアセトフェノンモノマーが、有機溶媒中に溶解され、かつ重合触媒の存在下で−７８℃〜０℃の温度範囲内にて、１時間〜１２１時間放置される処理により、前記ポリマーが取得される。
【請求項２】
前記重合混合物が前記トリフルオロアセトフェンモノマーを含む、請求項１に記載のポリマー。
【請求項３】
前記ピペリドンモノマーまたは前記３−オキソ−６−アゾニアスピロ［５．５］ウンデカン塩モノマー、前記芳香族モノマー、および任意選択で前記重合混合物の前記トリフルオロアセトフェノンモノマーが、有機溶媒中に溶解され、かつ重合触媒の存在下で−７８℃〜０℃の温度範囲内にて、１時間〜１２１時間放置される処理により、前記ポリマーが取得される、請求項１または請求項２に記載のポリマー。
【請求項４】
アルキル化剤と、前記ピペリドンモノマーを含む重合混合物の反応生成物を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリマーと、の反応生成物を含む、ポリマー。
【請求項５】
塩基と、請求項４のポリマーまたは前記３−オキソ−６−アゾニアスピロ［５．５］ウンデカン塩を含む重合混合物の反応生成物を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリマーのいずれかと、の反応生成物を含む、ポリマー。
【請求項６】
前記ピペリドンモノマーがＮ−メチル−４−ピペリドンを含み；前記３−オキソ−６−アゾニアスピロ［５．５］ウンデカン塩モノマーが３−オキソ−６−アゾニアスピロ［５．５］ウンデカンヨーダイドを含み；前記２，２，２−トリフルオロアセトフェノンモノマーが２，２，２−トリフルオロアセトフェノンを含み；前記芳香族モノマーがビフェニル、パラ−テルフェニル、パラ−クアテルフェニルまたはベンゼンを含む、または
Ｒ１がアルキルであり；Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、およびＲ１６が、それぞれ独立的に、水素、あるいは任意選択でフルオライドで置換されていてもよいアルキルである、または、
Ｒ１がメチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチルまたはヘキシルであり；Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、およびＲ１６が、それぞれ独立的に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチルまたはヘキシルであるか、あるいは任意選択でフルオライドで置換されていてもよいメチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチルまたはヘキシルである、
請求項１〜５のいずれか１項のポリマー。
【請求項７】
前記塩基がヒドロキシド含有塩基を含む、請求項５または請求項６に記載のポリマー。
【請求項８】
前記ヒドロキシド含有塩基が水酸化ナトリウムまたは水酸化カリウムを含む、請求項７のポリマー。
【請求項９】
式１Ａまたは２Ａ、３Ａ、および任意選択で４Ａ、の構造単位を含むアニオン交換ポリマーであって、前記ポリマーを形成するための重合反応で使用されるモノマーの量から計算された前記ポリマー中の式１Ａまたは２Ａおよび式４Ａの構造単位のモル分率の合計が式３Ａのモル分率と等しく、前記重合反応で使用されるモノマーの量から計算された式３Ａの構造単位に対する式１Ａまたは２Ａの構造単位のモル比が０．０１〜１であり、式１Ａ、２Ａ、３Ａおよび４Ａの構造単位が、構造：
【化５】
2019518809.tif 000005
2019518809.tif 000006
を有し、式中、
Ｒ１０は、それぞれ独立的に、アルキル、アルケニルまたはアルキニルであり、任意選択で前記アルキル、アルケニルまたはアルキニルはフルオライドで置換されていてもよく；
Ｒ２０、Ｒ３０、Ｒ４０、Ｒ５０、Ｒ６０、Ｒ７０、Ｒ８０、Ｒ９０、Ｒ１００、Ｒ１２０、Ｒ１３０、Ｒ１５０、およびＲ１６０は、それぞれ独立的に、水素、アルキル、アルケニルまたはアルキニルであり、任意選択で前記アルキル、アルケニルまたはアルキニルはフルオライドで置換されていてもよく；
ｎは０、１、２または３であり；
Ｘ−はアニオンであり；
以下のいずれかの特徴を有する、アニオン交換ポリマー。
１）前記アニオン交換ポリマーが式１Ａまたは２Ａ、３Ａおよび４Ａの構造単位を含む。
２）前記重合混合物の前記モノマーが有機溶媒に溶解され、かつ重合触媒の存在下で−７８℃〜０℃の温度範囲内にて、１時間〜１２１時間放置されることにより、前記アニオン交換ポリマーが取得可能である。
【請求項１０】
前記アニオン交換ポリマーが式１Ａまたは２Ａ、３Ａおよび４Ａの構造単位を含む請求項９に記載のアニオン交換ポリマー。
【請求項１１】
前記重合混合物の前記モノマーが有機溶媒に溶解され、かつ重合触媒の存在下で−７８℃〜０℃の温度範囲内にて、１時間〜１２１時間放置されることにより、前記アニオン交換ポリマーが取得可能である、請求項９または請求項１０に記載のアニオン交換ポリマー。
【請求項１２】
前記Ｘがハロゲン化物、ＢＦ４−、またはＰＦ６−であることを特徴とする、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のポリマー。
【請求項１３】
エーテル結合を含まないポリ（アリールピペリジニウム）骨格を含むヒドロキシド交換ポリマーであって、
９５℃の純水に浸された場合に前記ポリマーの乾燥重量に基づいて６０％以下の水取り込みを有するか、または少なくとも１００ｍＳ／ｃｍという９５℃の純水中でのヒドロキシド伝導度を有する、ヒドロキシド交換ポリマーであるか；または
前記ポリマーが、ヒドロキシド交換膜燃料電池のヒドロキシド交換膜として使用され、且つ前記燃料電池のカソードとアノードの触媒層中にヒドロキシド交換アイオノマーとして２０％で充填され、前記燃料電池が、５０％  Ｐｔ／Ｃ触媒および０．４ｍｇ  Ｐｔ／ｃｍ２の触媒充填を有し、試験条件が、０．６Ｌ／分の水素と酸素の流速、０．１ＭＰａｇの背圧、ならびにそれぞれ９５℃および９８℃のアノード加湿器およびカソード加湿器である場合に、少なくとも３５０ｍＷ／ｃｍ２というピーク電力密度を有するか、あるいは
前記ポリマーが、ヒドロキシド交換膜燃料電池のヒドロキシド交換膜として使用され、且つ前記燃料電池のカソードとアノードの触媒層中にヒドロキシド交換アイオノマーとして２０％で充填され、前記燃料電池が、５０％  Ｐｔ／Ｃ触媒および０．４ｍｇ  Ｐｔ／ｃｍ２の触媒充填を有し、試験条件が、４００ｍＡ／ｃｍ２の定電流密度、０．２Ｌ／分の水素と酸素の流速、０．０５ＭＰａｇの背圧、ならびにそれぞれ９５℃および９８℃のアノード加湿器およびカソード加湿器である場合に、５．５時間の稼働で電圧低下が２０％以下であり、５．５時間の稼働で抵抗増加が２０％以下である、
ヒドロキシド交換ポリマー。
【請求項１４】
請求項５〜８、または請求項１２のいずれか１項のポリマーを作製する方法であって、
有機溶媒および重合触媒の存在下で前記ピペリドンモノマーと、任意選択で前記２，２，２−トリフルオロアセトフェノンモノマーと、前記芳香族モノマーと、を反応させてピペリジン官能化中間体ポリマーを形成すること；
有機溶媒の存在下で前記ピペリジン官能化中間体ポリマーをアルキル化してピペリジニウム官能化中間体ポリマーを形成すること；および
前記ピペリジニウム官能化中間体ポリマーを塩基と反応させて前記ポリマーを形成すること、を含む、
方法。
【請求項１５】
請求項７のポリマーを含むヒドロキシド交換ポリマー膜を作製する方法であって、
有機溶媒および重合触媒の存在下で前記ピペリドンモノマーと、任意選択で前記２，２，２−トリフルオロアセトフェノンモノマーと、前記芳香族モノマーと、を反応させてピペリジン官能化中間体ポリマーを形成すること；
有機溶媒の存在下で前記ピペリジン官能化中間体ポリマーをアルキル化剤と反応させてピペリジニウム官能化中間体ポリマーを形成すること；
溶媒に前記ピペリジニウム官能化中間体ポリマーを溶解させてポリマー溶液を形成すること；
前記ポリマー溶液を流延してポリマー膜を形成すること；および
前記ポリマー膜のアニオンをヒドロキシドイオンと交換して前記ヒドロキシド交換ポリマー膜を形成すること、
を含む、方法。
【請求項１６】
燃料電池、電気分解装置、電気透析装置、太陽光を利用した水素発生装置、フローバッテリー、脱塩装置、センサー、水脱塩装置、浄水器、廃水処理システム、またはイオン交換器、における使用に好適であるように任意選択で構成およびサイズ決めされたアニオン交換膜であって、請求項５〜１３のいずれか１項のポリマーを含む、アニオン交換膜。
【請求項１７】
燃料電池、電気分解装置、電気透析装置、太陽光を利用した水素発生装置、フローバッテリー、脱塩装置、センサー、水脱塩装置、浄水器、廃水処理システム、またはイオン交換器、における使用に好適であるように任意選択で構成およびサイズ決めされた強化電解質膜であって、請求項５〜１３のいずれか１項のポリマーで含浸された多孔性基材を含む、強化電解質膜。
【請求項１８】
請求項５〜１３のいずれか１項のポリマー、請求項１６の前記アニオン交換膜または請求項１７の前記強化電解質膜を備える、燃料電池、電気分解装置、電気透析装置、太陽光を利用した水素発生装置、フローバッテリー、脱塩装置、センサー、水脱塩装置、浄水器、廃水処理システム、またはイオン交換器。
【請求項１９】
前記多孔性基材が、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンまたはポリ（エーテル）ケトンを含む膜を含み、前記膜が、任意選択で寸法安定性のある膜であってもよく；
前記多孔性基材が、ポリマーフィブリルの多孔質微細構造を有するか；
前記多孔性基材の内部容積が、前記ポリマーでの含浸によって実質的に閉塞されているか；
前記多孔性基材が、フィブリルによって相互接続された節の微細構造を含むか；または
前記多孔性基材が、約１ミクロン〜約３０ミクロンの厚さを有する、
請求項１７に記載の膜。
【請求項２０】
前記膜が、前記基材を前記ポリマーで複数回含浸することによって調製されるか；あるいは
前記膜が、
前記多孔性基材を液体中で湿らせて湿った基材を形成すること、
前記ポリマーを溶媒に溶解させて均一な溶液を形成すること、
前記湿った基材上に前記溶液を適用して強化膜を形成すること、および
前記膜を乾燥させること、
によって調製される；
請求項１７の膜。