【手続補正書】
【提出日】令和2年3月27日(2020.3.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多層中間膜であって、
（１）場合により１種以上の添加剤を含有する第１の熱可塑性樹脂の層である第１のスキン層Ａと、
（２）場合により１種以上の添加剤を含有する第２の熱可塑性樹脂の層である第２のスキン層Ｃと、
（３）前記第１のスキン層Ａと前記第２のスキン層Ｃとの間の遮音制振層Ｂとを含み、（Ｉ）前記第１の熱可塑性樹脂と前記第２の熱可塑性樹脂とは同一または異なっており、（ＩＩ）前記第１の熱可塑性樹脂及び前記第２の熱可塑性樹脂の少なくとも一方が第１のアイオノマー樹脂であり、（ＩＩＩ）前記遮音制振層Ｂが、場合により１種以上の添加剤を含有する熱可塑性エラストマー樹脂の層であり、かつ
前記第１のアイオノマー樹脂が、
（ａ）エチレン、
（ｂ）約１０〜約３０ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸、及び
（ｃ）約２ｗｔ％〜約１５ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸誘導体の共重合単位を含む少なくとも部分的に中和されたエチレン酸共重合体であり、
ただし、（ｉ）前記共重合単位の重量パーセントは前記エチレン酸共重合体の総重量を基準とし、前記共重合単位の総重量パーセントは１００ｗｔ％であり、（ｉｉ）炭素原子３〜１０個を有する前記少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸の誘導体が、α，β−不飽和カルボン酸エステルを含み、（ｉｉｉ）前記α，β−不飽和カルボン酸のカルボン酸基の少なくとも一部が中和されて、対イオンを有するカルボキシレート基を含むアイオノマーを形成することを特徴とする、多層中間膜。
【請求項２】
前記第１のアイオノマー樹脂が、
（ｉ）エチレン、
（ｉｉ）約１０ｗｔ％〜約３０ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸、及び
（ｉｉｉ）約５ｗｔ％〜約１５ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸エステルの共重合単位を含む、少なくとも部分的に中和されたエチレン酸共重合体であることを特徴とする、請求項１に記載の多層中間膜。
【請求項３】
（ｉ）炭素原子３〜１０個を有する前記少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸が、本質的にメタクリル酸からなるか、または（ｉｉ）炭素原子３〜１０個を有する前記少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸エステルが、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、及びメタクリル酸イソブチルのうち１つ以上であるか、または（ｉｉｉ）前記エチレン酸共重合体中に存在するカルボン酸基の総量の約２０％〜約３０％が中和されているか、または（ｉｖ）前記第１のアイオノマー樹脂の前記対イオンが、ナトリウムカチオン、マグネシウムカチオン、亜鉛カチオン、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されるか、または（ｖ）（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）、及び（ｉｖ）の１つ以上の組み合わせであることを特徴とする、請求項１または請求項２に記載の多層中間膜。
【請求項４】
前記熱可塑性エラストマー樹脂が、
（ｉ）芳香族ビニル重合体ブロックを基準にして約６０モル％以上の芳香族ビニルモノマー単位を含む芳香族ビニル重合体ブロック（ａ）と、
（ｉｉ）脂肪族不飽和重合体ブロックを基準として約６０モル％以上の共役ジエンモノマー単位を含む脂肪族不飽和重合体ブロック（ｂ）とを有するブロック共重合体の水素添加物であり、
前記脂肪族不飽和重合体ブロック（ｂ）が、前記共役ジエンモノマー単位としてイソプレン単位とブタジエン単位とを合計で約５０モル％以上含有し、かつ
共役ジエンモノマー単位から誘導された前記脂肪族不飽和重合体ブロックに結合する残余の炭素−炭素二重結合の量が約２〜約４０モル％であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項５】
Ｂ層が、ｔａｎδのピーク温度がそれぞれ異なり、好ましくはｔａｎδのピーク温度の差が約５℃以上である２種以上の熱可塑性エラストマー樹脂の層であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項６】
Ｂ層の厚さが約２０μｍ以上かつ約３００μｍ以下であり；Ａ層及びＣ層それぞれの厚さが、約１００μｍ以上かつ約５００μｍ以下であり、前記Ａ層及びＣ層を組み合わせた厚さの合計が、約３００μｍ以上かつ約７５０μｍ以下であり；Ｂ層の厚さの合計／Ａ＋Ｃ層の厚さの合計が、約１／１以下かつ約１／３０以上であり；多層積層体の厚さの合計が、約３２０μｍ以上かつ約１２５０μｍ以下であることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項７】
２枚のガラス板の間に前記多層中間膜を積層して積層体を製造する場合に、前記積層体が約３３以上の音響透過クラス、少なくとも約０．４の積層体損失係数、少なくとも約７０Ｎ．ｍの等価曲げ剛性率、少なくとも約２．８ｍｍの有効厚さ、及び約０．６未満の積層体ヘイズの組み合わせを有し、すべてが本明細書に記載のように測定されることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項８】
少なくとも約１００Ｎ．ｍまたは少なくとも約１３０Ｎ．ｍの等価曲げ剛性率を有する、請求項７に記載の多層中間膜。
【請求項９】
前記多層中間膜が実質的に可塑剤を含まないことを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項１０】
多層中間膜が間に挟まれた第１の外側板と第２の外側板とを含み、前記多層中間膜が請求項１〜９のいずれか１項に記載の多層中間膜であることを特徴とする積層体。
【請求項１１】
第１のガラス板と第２のガラス板の厚さが異なることを特徴とする、請求項１０に記載の積層体。
【請求項１２】
前記積層体が、約７ｋｇ／ｍ２〜約１０ｋｇ／ｍ２、または約８ｋｇ／ｍ２〜約９．５ｋｇ／ｍ２の範囲の質量を有する、請求項１０又は１１に記載の積層体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３１０】
積層体構造及び測定結果は以下の通りである。結果からわかるように、本発明による中間膜を使用した場合のみ、遮音制振、音響遮蔽、曲げ強度、曲げ剛性、及び光学特性の組み合わせが全体的に望ましい積層体が得られた。
以下に、出願当初の特許請求の範囲に記載の事項を、そのまま、付記しておく。
［１］  多層中間膜であって、
（１）場合により１種以上の添加剤を含有する第１の熱可塑性樹脂の層である第１のスキン層Ａと、
（２）場合により１種以上の添加剤を含有する第２の熱可塑性樹脂の層である第２のスキン層Ｃと、
（３）前記第１のスキン層Ａと前記第２のスキン層Ｃとの間の遮音制振層Ｂとを含み、（Ｉ）前記第１の熱可塑性樹脂と前記第２の熱可塑性樹脂とは同一または異なっており、（ＩＩ）前記第１の熱可塑性樹脂及び前記第２の熱可塑性樹脂の少なくとも一方が第１のアイオノマー樹脂であり、（ＩＩＩ）前記遮音制振層Ｂが、場合により１種以上の添加剤を含有する熱可塑性エラストマー樹脂の層であり、かつ
前記第１のアイオノマー樹脂が、
（ａ）エチレン、
（ｂ）約１０〜約３０ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸、及び
（ｃ）約２ｗｔ％〜約１５ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸誘導体の共重合単位を含む少なくとも部分的に中和されたエチレン酸共重合体であり、
ただし、（ｉ）前記共重合単位の重量パーセントは前記エチレン酸共重合体の総重量を基準とし、前記共重合単位の総重量パーセントは１００ｗｔ％であり、（ｉｉ）炭素原子３〜１０個を有する前記少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸の誘導体が、α，β−不飽和カルボン酸エステルを含み、（ｉｉｉ）前記α，β−不飽和カルボン酸のカルボン酸基の少なくとも一部が中和されて、対イオンを有するカルボキシレート基を含むアイオノマーを形成することを特徴とする、前記多層中間膜。
［２］  前記第１のアイオノマー樹脂が、
（ｉ）エチレン、
（ｉｉ）約１０ｗｔ％〜約３０ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸、及び
（ｉｉｉ）約５ｗｔ％〜約１５ｗｔ％の、炭素原子３〜１０個を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸エステルの共重合単位を含む、少なくとも部分的に中和されたエチレン酸共重合体であることを特徴とする、［１］に記載の多層中間膜。
［３］  （ｉ）炭素原子３〜１０個を有する前記少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸が、本質的にメタクリル酸からなるか、または（ｉｉ）炭素原子３〜１０個を有する前記少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸エステルが、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、及びメタクリル酸イソブチルのうち１つ以上であるか、または（ｉｉｉ）前記エチレン酸共重合体中に存在するカルボン酸基の総量の約２０％〜約３０％が中和されているか、または（ｉｖ）前記第１のアイオノマー樹脂の前記対イオンが、ナトリウムカチオン、マグネシウムカチオン、亜鉛カチオン、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されるか、または（ｖ）（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）、及び（ｉｖ）の１つ以上の組み合わせであることを特徴とする、［１］または［２］に記載の多層中間膜。
［４］  前記熱可塑性エラストマー樹脂が、
（ｉ）芳香族ビニル重合体ブロックを基準にして約６０モル％以上の芳香族ビニルモノマー単位を含む芳香族ビニル重合体ブロック（ａ）と、
（ｉｉ）脂肪族不飽和重合体ブロックを基準として約６０モル％以上の共役ジエンモノマー単位を含む脂肪族不飽和重合体ブロック（ｂ）とを有するブロック共重合体の水素添加物であり、
前記脂肪族不飽和重合体ブロック（ｂ）が、前記共役ジエンモノマー単位としてイソプレン単位とブタジエン単位とを合計で約５０モル％以上含有し、かつ
共役ジエンモノマー単位から誘導された前記脂肪族不飽和重合体ブロックに結合する残余の炭素−炭素二重結合の量が約２〜約４０モル％であることを特徴とする、［１］〜［３］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［５］  Ｂ層が、ｔａｎδのピーク温度がそれぞれ異なり、好ましくはｔａｎδのピーク温度の差が約５℃以上である２種以上の熱可塑性エラストマー樹脂の層であることを特徴とする、［１］〜［４］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［６］  前記遮音制振層Ｂが第１のスキン層Ａと直接接触しているか、または前記遮音制振層Ｂが第１のスキン層Ａと第２のスキン層Ｃの両方と直接接触していることを特徴とする、［１］〜［５］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［７］  前記第１のスキン層Ａが前記アイオノマー樹脂の層であり、第２のスキン層Ｂが異なる熱可塑性樹脂の層であることを特徴とする、［１］〜［６］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［８］  第１のスキン層Ａと第２のスキン層Ｃの両方が前記第１のアイオノマー樹脂の層であることを特徴とする、［１］〜［６］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［９］  前記熱可塑性エラストマー樹脂が、カルボキシル基を含むオレフィンポリマー、好ましくは無水マレイン酸変性エチレン系ポリマーまたはプロピレン系ポリマーを添加剤として含むことを特徴とする、［１］〜［８］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［１０］  Ａ層及びＣ層の両方に遮熱材が含まれており、かつ、（ｉ）前記遮熱材がセシウムドープ酸化タングステンであり、約０．１７ｇ／ｍ２〜約０．３５ｇ／ｍ２の量で含まれているか、または（ｉｉ）前記遮熱材がスズドープ酸化インジウムであり、約０．３ｇ／ｍ２〜約０．６ｇ／ｍ２の量で含まれているか、または（ｉｉｉ）前記遮熱材がセシウムドープ酸化タングステンとスズドープ酸化インジウムの混合物であり、セシウムドープ酸化タングステンが約０．０５ｇ／ｍ２〜約０．１５ｇ／ｍ２、スズドープ酸化インジウムが約０．４ｇ／ｍ２〜約０．５ｇ／ｍ２の量で含まれていることを特徴とする、［１］〜［９］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［１１］  Ｂ層の厚さが約２０μｍ以上かつ約３００μｍ以下であり；Ａ層及びＣ層それぞれの厚さが、約１００μｍ以上かつ約５００μｍ以下であり、前記Ａ層及びＣ層を組み合わせた厚さの合計が、約３００μｍ以上かつ約７５０μｍ以下であり；Ｂ層の厚さの合計／Ａ＋Ｃ層の厚さの合計が、約１／１以下かつ約１／３０以上であり；多層積層体の厚さの合計が、約３２０μｍ以上かつ約１２５０μｍ以下であることを特徴とする、［１］〜［１０］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［１２］  ２枚のガラス板の間に前記多層中間膜を積層して積層体を製造する場合に、前記積層体が約３３以上の音響透過クラス、少なくとも約０．４の積層体損失係数、少なくとも約７０Ｎ．ｍの等価曲げ剛性率、少なくとも約２．８ｍｍの有効厚さ、及び約０．６未満の積層体ヘイズの組み合わせを有し、すべてが本明細書に記載のように測定されることを特徴とする、［１］〜［１１］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［１３］  少なくとも約１００Ｎ．ｍまたは少なくとも約１３０Ｎ．ｍの等価曲げ剛性率を有する、［１２］に記載の多層中間膜。
［１４］  前記中間膜が実質的に可塑剤を含まないことを特徴とする、［１］〜［１３］のいずれか１項に記載の多層中間膜。
［１５］  多層中間膜が間に挟まれた第１の外側板と第２の外側板とを含み、前記多層中間膜が［１］〜［１４］のいずれか１項に記載のものであることを特徴とする積層体。
［１６］  前記第１の外側板と前記第２の外側板の両方がガラス板であることを特徴とする、［１５］に記載の積層体。
［１７］  前記第１のガラス板と前記第２のガラス板の厚さが異なることを特徴とする、［１６］に記載の積層体。
［１８］  約３３以上の音響透過クラス、少なくとも約０．４の積層体損失係数、少なくとも約７０Ｎ．ｍの等価曲げ剛性率、少なくとも約２．８ｍｍの有効厚さ、及び約０．６未満の積層体ヘイズの組み合わせを有し、すべてが本明細書に記載のように測定される、［１５］〜［１７］のいずれか１項に記載の積層体。
［１９］  少なくとも約１００Ｎ．ｍまたは少なくとも約１３０Ｎ．ｍの等価曲げ剛性率を有する、［１８］に記載の積層体。
［２０］  前記積層体が、約７ｋｇ／ｍ２〜約１０ｋｇ／ｍ２、または約８ｋｇ／ｍ２〜約９．５ｋｇ／ｍ２の範囲の質量を有する、［１５］〜［１９］のいずれか１項に記載の積層体。
［２１］  第１のガラス板と第２のガラス板を有し、その間に熱可塑性多層中間膜を挟んだ合わせガラスであって、前記積層体が、約７ｇ／ｃｍ２〜約１０ｇ／ｃｍ２の範囲の質量を有し、かつ、約３３以上の音響透過クラス、少なくとも約０．４の積層体損失係数、少なくとも約７０Ｎ．ｍの等価曲げ剛性率、少なくとも約２．８ｍｍの有効厚さ、及び約０．６未満の積層体ヘイズの組み合わせを有し、すべてが本明細書に記載のように測定される、前記合わせガラス。