【手続補正書】
【提出日】令和2年7月30日(2020.7.30)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
所定の発光波長を有する式ＷＹｘＺ（１−ｘ）のＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶（ＳＣＮ）を合成するための方法であって、
Ｗは、第ＩＩ族元素であり、ＹおよびＺは、異なる第ＶＩ族元素であり、かつ０＜Ｘ＜１であり、
ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液を、ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮを生成するのに十分な温度に加熱する工程と、前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液は、第ＩＩ族元素、第１の第ＶＩ族元素、第２の第ＶＩ族元素、並びに１またはそれ以上のＣ１２〜Ｃ２０炭化水素および１またはそれ以上の脂肪酸を共に含む１またはそれ以上の溶媒中のｐＨ調整剤を含み、かつ、
前記ｐＨ調整剤の量が、前記ＳＣＮからの前記所定の発光波長を提供するように調整される方法。
【請求項２】
請求項１記載の方法において、前記第ＩＩ族元素は、Ｃｄ、Ｚｎ、およびＨｇから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項３】
請求項１または２記載の方法において、前記第１の第ＶＩ族元素および前記第２の第ＶＩ族元素のそれぞれが、Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅ、Ｐｏ、およびＯから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか記載の方法において、前記Ｃ１２〜Ｃ２０炭化水素は、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン、ヘキサデカン、オクタデカン、およびイコサンから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか記載の方法において、前記脂肪酸が、ミリストレイン酸、パルミトレイン酸、サピエン酸、オレイン酸、エライジン酸、バクセン酸、リノール酸、リノエライジン酸、α−リノレン酸、アラキドン酸、エイコサペンタエン酸、エルカ酸、ドコサヘキサエン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、およびアラキジン酸から選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか記載の方法において、前記ｐＨ調整剤は、第ＩＩ族元素の酸化物またはカルボン酸塩である方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか記載の方法において、ｐＨ調整剤は、酢酸、クエン酸、乳酸、プロピオン酸、酪酸、酒石酸、および吉草酸の亜鉛塩から選択される方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか記載の方法において、前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液が、前記第ＩＩ族元素、前記第１の第ＶＩ族元素、および前記第２の第ＶＩ族元素を、前記ｐＨ調整剤、オクタデセン、および脂肪酸を含む溶媒に溶解させる工程によって調整され、前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液を提供する方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか記載の方法において、
前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体は、前記第ＩＩ族元素および前記第１の第ＶＩ族元素を、オクタデセンおよび脂肪酸を含む第１の溶媒に溶解させることによって、第１の溶液を調製する工程と、
前記第２の第ＶＩ族元素を、オクタデセンを含む第２の溶媒に溶解させることによって、第２の溶液を調製する工程と、
前記第１および第２の溶液を混合して、ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液を提供する工程と、
前記ｐＨ調整剤を、前記第１および第２の一方または両方に加える工程と、
によって調製される方法。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか記載の方法において、前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液は、
第ＩＩ族元素を、オクタデセンおよび脂肪酸を含む第１の溶媒に溶解させることによって、第１の溶液を調製する工程と、
第１の第ＶＩ族および第２の第ＶＩ族元素を、オクタデセンを含む第２の溶媒に溶解させることによって、第２の溶液を調製する工程と、
前記ｐＨ調整剤を、前記第１および第２の溶液の一方または両方に加える工程と、
前記第１および第２の溶液を混合して、ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液を提供する工程と、
によって調製される方法。
【請求項１１】
請求項１〜８のいずれか記載の方法において、前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体は、
第ＩＩ族元素を、オクタデセンおよび脂肪酸を含む第１の溶媒に溶解させることによって、第１の溶液を調製する工程と、
第１の第ＶＩ族元素を、オクタデセンを含む第２の溶媒に溶解させることによって、第２の溶液を調製する工程と、
第２の第ＶＩ族元素を、トリブチルホスフィンを含む第３の溶媒に溶解させることによって、第３の溶液を調製する工程と、
前記ｐＨ調整剤を、前記第１、第２、または第３の溶液の１またはそれ以上に加える工程と、
前記第１、第２、および第３の溶液を混合して、ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ  ＳＣＮ前駆体溶液を提供する工程と、
によって調製される方法。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれか記載の方法において、前記脂肪酸はオレイン酸である方法。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか記載の方法において、前記温度は約２７０℃〜３３０℃である方法。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか記載の方法によって作製されたＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶。
【請求項１５】
Ｃｄ、Ｓ、およびＳｅを含むＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶であって、アルキルカルボン酸亜鉛ｐＨ調整剤によって変性されたナノ結晶。
【請求項１６】
公知の発光波長のＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶を調整する方法であって、
公知の発光波長を有するＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶を提供する工程と、
前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶を、ｐＨ調整剤、１またはそれ以上のＣ１２〜Ｃ２０炭化水素、および１またはそれ以上の脂肪酸を含む溶液中で加熱して、ＳＣＮ溶液を形成する工程と、
ジアルキル亜鉛、ヘキサアルキルジシラチアン、およびトリアルキルホスフィンを含む溶液を加える工程と、
キャッピングされたＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶を生成するのに十分な温度に加熱する工程と、
を含み、ｐＨ調整剤の量は、前記ＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶の公知の発光波長からの所定の発光波長シフトを提供するように調整される方法。
【請求項１７】
請求項１６記載の方法において、前記Ｃ１２〜Ｃ２０炭化水素は、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン、ヘキサデカン、オクタデカン、およびイコサンから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項１８】
請求項１６または１７記載の方法において、前記脂肪酸は、ミリストレイン酸、パルミトレイン酸、サピエン酸、オレイン酸、エライジン酸、バクセン酸、リノール酸、リノエライジン酸、α−リノレン酸、アラキドン酸、エイコサペンタエン酸、エルカ酸、ドコサヘキサエン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、およびアラキジン酸から選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項１９】
請求項１６〜１８のいずれか記載の方法において、前記ｐＨ調整剤は、第ＩＩ族元素の酸化物またはカルボン酸塩である方法。
【請求項２０】
請求項１６〜１９のいずれか記載の方法において、ｐＨ調整剤は、酢酸、クエン酸、乳酸、プロピオン酸、酪酸、酒石酸、および吉草酸の亜鉛塩から選択される方法。
【請求項２１】
請求項１６〜２０のいずれか記載の方法において、前記ジアルキル亜鉛はジメチル亜鉛であり、前記ヘキサアルキルジシラチアンはヘキサメチルジシラチアンであり、前記トリアルキルホスフィンはトリオクチルホスフィンである方法。
【請求項２２】
請求項１６〜２１のいずれか記載の方法において、前記温度は約１５０℃〜３５０℃である方法。
【請求項２３】
請求項１６〜２２のいずれかによって作製された、調整されたＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶。
【請求項２４】
キャッピングされたＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶であって、
Ｃｄ、Ｓ、およびＳｅを含むＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶を含むコアであって、前記ナノ結晶は、アルキルカルボン酸亜鉛によって変性されたものである、前記コアと、
ＺｎＳを含む層、Ａｌ２Ｏ３を含む層、およびＺｎＳを含む第１の層とＡｌ２Ｏ３を含む第２の層とを含む多層キャップから成る群から選択されるキャップ層と、
を含む、キャッピングされたＩＩ−ＶＩ−ＶＩ半導体ナノ結晶。
【請求項２５】
１またはそれ以上の第ＩＩ族元素、１またはそれ以上の第ＩＩＩ族元素、および１またはそれ以上の第ＶＩ族元素を含むカドミウムフリー「Ｃｄフリー」半導体ナノ結晶であって、カドミウムを実質的に含まない半導体ナノ結晶。
【請求項２６】
請求項２５記載のＣｄフリー半導体ナノ結晶において、前記半導体ナノ結晶がカドミウムを含有しないＣｄフリー半導体ナノ結晶。
【請求項２７】
請求項２５記載のＣｄフリーナノ結晶において、前記Ｃｄフリーナノ結晶は、近紫外から遠赤外領域内の発光波長を有するＣｄフリーナノ結晶。
【請求項２８】
Ｃｄフリー半導体ナノ結晶を合成するための方法であって、
１またはそれ以上のＣ１２〜Ｃ２０炭化水素、１またはそれ以上の脂肪酸、および選択的に１またはそれ以上のＣ１〜Ｃ２２アルキルチオールを共に含む１またはそれ以上の溶媒中で、１またはそれ以上の非カドミウム第ＩＩ族元素、１またはそれ以上の第ＩＩＩ族元素、および１またはそれ以上の第ＶＩ族元素を含む前駆体溶液を、前記Ｃｄフリー半導体ナノ結晶を生成するのに十分な温度に加熱する工程を含む方法。
【請求項２９】
請求項２８記載の方法において、前記第ＩＩ族元素は、Ｃｕ、Ｚｎ、およびＨｇから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項３０】
請求項２８記載の方法において、前記第ＩＩＩ族元素は、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、およびＴｌから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項３１】
請求項２８記載の方法において、前記第ＶＩ族元素は、Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅ、Ｐｏ、およびＯから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項３２】
請求項２８記載の方法において、前記Ｃ１２〜Ｃ２０炭化水素は、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン、ヘキサデカン、オクタデカン、およびイコサンから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項３３】
請求項２８記載の方法において、前記脂肪酸は、ミリストレイン酸、パルミトレイン酸、サピエン酸、オレイン酸、エライジン酸、バクセン酸、リノール酸、リノエライジン酸、α−リノレン酸、アラキドン酸、エイコサペンタエン酸、エルカ酸、ドコサヘキサエン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、およびアラキジン酸から選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項３４】
請求項２８記載の方法において、前記脂肪酸はオレイン酸である方法。
【請求項３５】
請求項２８記載の方法において、前記温度は約２７０℃〜３３０℃である方法。
【請求項３６】
請求項２８記載の方法によって作製されたＣｄフリー半導体ナノ結晶。
【請求項３７】
アルキルカルボン酸亜鉛によって変性された、請求項１〜３および１２のいずれか記載のＣｄフリー半導体ナノ結晶。
【請求項３８】
Ｃｄフリー半導体ナノ結晶をキャッピングする方法であって、
請求項２５記載のＣｄフリー半導体ナノ結晶を提供する工程と、
前記Ｃｄフリー半導体ナノ結晶を、１またはそれ以上のＣ１２〜Ｃ２０炭化水素および１またはそれ以上の脂肪酸を含む溶液中で加熱して、ＳＣＮ溶液を形成する工程と、
ジアルキル亜鉛、ヘキサアルキルジシラチアン、およびトリアルキルホスフィンを含む溶液を加える工程と、
キャッピングされたＣｄフリー半導体ナノ結晶を生成するのに十分な温度に加熱する工程と、
を含む方法。
【請求項３９】
請求項３８記載の方法において、前記Ｃ１２〜Ｃ２０炭化水素は、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン、ヘキサデカン、オクタデカン、およびイコサンから選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項４０】
請求項３８記載の方法において、前記脂肪酸は、ミリストレイン酸、パルミトレイン酸、サピエン酸、オレイン酸、エライジン酸、バクセン酸、リノール酸、リノエライジン酸、α−リノレン酸、アラキドン酸、エイコサペンタエン酸、エルカ酸、ドコサヘキサエン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、およびアラキジン酸から選択される１またはそれ以上である方法。
【請求項４１】
請求項３８記載の方法において、前記ジアルキル亜鉛はジメチル亜鉛であり、前記ヘキサアルキルジシラチアンはヘキサメチルジシラチアンであり、前記トリアルキルホスフィンがトリオクチルホスフィンである方法。
【請求項４２】
請求項３８記載の方法において、前記温度は約１５０℃〜３５０℃である方法。
【請求項４３】
請求項３８記載の方法によって作製された、キャッピングされたＣｄフリー半導体ナノ結晶。
【請求項４４】
キャッピングされたＣｄフリー半導体ナノ結晶であって、
１またはそれ以上の第ＩＩ族元素、１またはそれ以上の第ＩＩＩ族元素、および１またはそれ以上の第ＶＩ族元素のコアを含むＣｄフリー半導体ナノ結晶を含むコアであって、前記半導体ナノ結晶は、カドミウムを実質的に含まず、前記ナノ結晶が、アルキルカルボン酸亜鉛によって変性されたものである、前記コアと、
ＺｎＳを含む層から成る群から選択されるキャップ層と、
Ａｌ２Ｏ３を含む層と、
を含む、キャッピングされたＣｄフリー半導体ナノ結晶。
【請求項４５】
量子ドット含有ポリマー樹脂であって、
最外層をそれぞれ有する複数の量子ドットと、
ポリマー材料と前記最外層との間の結合解離エネルギーが、架橋ポリマーの溶融温度に到達するのに必要なエネルギーより大きくなるように、前記最外層に架橋されたポリマー材料と、
を含む、量子ドット含有ポリマー樹脂。
【請求項４６】
請求項４５記載の量子ドット含有ポリマー樹脂において、前記複数の量子ドットは、コア−シェル量子ドット、Ｃｄフリー量子ドット、または化学量論的に調整される量子ドットから選択される量子ドット含有ポリマー樹脂。
【請求項４７】
請求項４５記載の量子ドット含有ポリマーにおいて、前記最外層は、キャッピング層および不動態化層から選択される量子ドット含有ポリマー。
【請求項４８】
請求項４５記載の量子ドット含有ポリマーにおいて、前記最外層は、Ｚｎｓキャッピング層である量子ドット含有ポリマー。
【請求項４９】
請求項４５記載の量子ドット含有ポリマーにおいて、前記最外層は、Ａｌ２Ｏ３不動態化層である量子ドット含有ポリマー。
【請求項５０】
請求項４５記載の量子ドット含有ポリマーにおいて、前記ポリマー材料は、
【化１】
2019522716.tif 000001
で表される１またはそれ以上のモノマーの重合から誘導される単位を含むアクリレート樹脂であり、
式中、Ｒ１が、水素またはメチルであり、Ｒ２が、メチル；エチル；プロピル；イソプロピル；ブチル；イソブチル；ペンチル；シクロペンチル；イソペンチル；直鎖状、分岐鎖状、および環状ヘキシル；直鎖状、分岐鎖状、および環状ヘプチル；および直鎖状、分岐鎖状、および環状オクチルから成る群から選択される、量子ドット含有ポリマー。
【請求項５１】
請求項５０記載の量子ドット含有ポリマーにおいて、前記アクリレート樹脂が、さらに、
【化２】
2019522716.tif 000002
で表される１またはそれ以上のモノマーの重合から誘導される単位を含み、
式中、Ｒ３およびＲ４のそれぞれが、独立して、メチル；エチル；プロピル；イソプロピル；ブチル；イソブチル；ペンチル；シクロペンチル；イソペンチル；Ｃ６〜Ｃ１２直鎖状、分岐鎖状、環状、および芳香族ヒドロカルビル、およびポリエチレングリコールから成る群から選択され、
Ｒ５が、水素、メチル；エチル；プロピル；イソプロピル；ブチル；イソブチル；ペンチル；シクロペンチル；イソペンチル；Ｃ６〜Ｃ１２直鎖状、分岐鎖状、環状、および芳香族ヒドロカルビル、およびポリエチレングリコールから成る群から選択される、量子ドット含有ポリマー。
【請求項５２】
量子ドット含有ポリマー樹脂であって
Ａｌ２Ｏ３不動態化層をそれぞれ有する複数の量子ドットと、
前記Ａｌ２Ｏ３不動態化層に架橋されたポリマー材料と、
を含み、前記ポリマー材料と前記Ａｌ２Ｏ３との間の結合解離エネルギーが、前記架橋ポリマーの溶融温度に到達するのに必要なエネルギーより大きい、量子ドット含有ポリマー樹脂。
【請求項５３】
量子ドット含有ポリマー樹脂であって、
ＺｎＳキャッピング層およびＡｌ２Ｏ３不動態化層をそれぞれ有する均一な複数の、多色の、同じサイズの合金勾配量子ドットと、
前記Ａｌ２Ｏ３不動態化層に架橋されたポリマー材料と、
を含み、前記ポリマー材料と前記Ａｌ２Ｏ３との間の結合解離エネルギーが、前記架橋ポリマーの溶融温度に到達するのに必要なエネルギーより大きい、量子ドット含有ポリマー樹脂。
【請求項５４】
量子ドット含有ポリマー樹脂であって、
ＺｎＳキャッピング層およびＡｌ２Ｏ３不動態化層をそれぞれ有する複数の量子ドットと、
前記Ａｌ２Ｏ３不動態化層に架橋されたポリマー材料と、
を含み、前記ポリマー材料と前記Ａｌ２Ｏ３との間の結合解離エネルギーが、前記架橋ポリマーの溶融温度に到達するのに必要なエネルギーより大きい、量子ドット含有ポリマー樹脂。
【請求項５５】
物品であって、
量子ドット含有ポリマーを含むフィルム、多層フィルム、または３Ｄ物体のうちの少なくとも１つを含み、ポリマー材料と前記量子ドットとの間の結合解離エネルギーが、架橋ポリマーの溶融温度に到達するのに必要なエネルギーより大きくなるように、ポリマーが前記量子ドットに結合される物品。
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１】
2019522716.tif 000003
【図２】
2019522716.tif 000004
【図３】
2019522716.tif 000005
【図４】
2019522716.tif 000006
【図５】
2019522716.tif 000007
【図６】
2019522716.tif 000008
【図７】
2019522716.tif 000009
【図８】
2019522716.tif 000010
【図９】
2019522716.tif 000011
【図１０】
2019522716.tif 000012
【図１１】
2019522716.tif 000013
【図１２】
2019522716.tif 000014
【図１３】
2019522716.tif 000015
【図１４】
2019522716.tif 000016
【図１５】
2019522716.tif 000017