【手続補正書】
【提出日】令和2年10月6日(2020.10.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
リチウムイオン伝導性固体電解質の形成方法であって、
（ａ）粉末電解質材料上に安定化コーティングを堆積させるステップと、
（ｂ）コーティングされた前記電解質材料を含むスラリーを形成するステップと、
（ｃ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｄ）前記層を焼結して固体電解質を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項２】
ステップ（ａ）は、ゾル−ゲル湿式化学、原子層堆積、化学蒸着、または物理蒸着を用いて安定化コーティングを堆積するステップを備えることを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項３】
前記安定化コーティングは、酸化ホウ素、酸化ホウ素リチウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化リン、酸化ストロンチウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、または酸化ケイ素から選択される１つまたは複数の酸化物を含むことを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項４】
前記固体電解質上の前記安定化コーティングの材料は、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、およびＰ２Ｏ５の混合物を含むことを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項５】
前記電解質材料は、ガーネット相、ペロブスカイト相、ＮａＳＩＣＯＮ相、またはＬｉＳＩＣＯＮ相との任意の組み合わせの酸化物材料またはリン酸塩材料からなる群から選択されることを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項６】
前記電解質材料は式ＬｉｕＲｅｖＭｗＡｘＯｙを有し、
ここで、Ｒｅは、Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｓｃ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕを含む名目価数が＋３の元素の任意の組み合わせであり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｗ、Ｈｆ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｂｉ、Ｇｅ、およびＳｉを含む、名目価数が＋３、＋４、＋５または＋６の金属の任意の組み合わせであり、
Ａは、Ｈ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｂ、Ｍｎを含む名目価数が＋１、＋２、＋３または＋４のドーパント原子の任意の組み合わせであり、
ｕは３〜７．５の間であり、
ｖは０〜３の間であり、
ｗは０〜２の間であり、
ｘは０〜２の間であり、
ｙは１１〜１２．５の間であることを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項７】
前記電解質材料はリチウムランタンジルコニウム酸化物であることを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項８】
前記電解質材料は式Ｌｉ６．２５Ｌａ２．７Ｚｒ２Ａｌ０．２５Ｏ１２を有することを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項９】
ステップ（ｄ）が、５００℃〜１３００℃の範囲の温度で前記層を焼結するステップを備えることを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項１０】
前記層は、１〜１００ミクロンの範囲の厚さを有することを特徴とする請求項１に記載の形成方法。
【請求項１１】
リチウムイオン伝導性固体電解質の形成方法であって、
（ａ）固体電解質材料および安定化コーティング材料を含むスラリーを形成するステップと、
（ｂ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｃ）前記層を焼結して固体電解質を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項１２】
前記安定化コーティング材料が、（ｉ）酸化ホウ素、酸化ホウ素リチウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化リン、酸化ストロンチウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、または酸化ケイ素から選択される１つまたは複数の酸化物または、（ｉｉ）熱処理時に１つ以上の酸化物を形成する１つ以上の酸化物前駆体、を含むことを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項１３】
前記固体電解質上の前記安定化コーティング材料は、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、およびＰ２Ｏ５の混合物を含むことを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項１４】
前記電解質材料は、ガーネット相、ペロブスカイト相、ＮａＳＩＣＯＮ相、またはＬｉＳＩＣＯＮ相との任意の組み合わせの酸化物材料またはリン酸塩材料からなる群から選択されることを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項１５】
前記電解質材料は式ＬｉｕＲｅｖＭｗＡｘＯｙを有し、
ここで、Ｒｅは、Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｓｃ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕを含む名目価数が＋３の元素の任意の組み合わせであり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｗ、Ｈｆ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｂｉ、Ｇｅ、およびＳｉを含む、名目価数が＋３、＋４、＋５または＋６の金属の任意の組み合わせであり、
Ａは、Ｈ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｂ、Ｍｎを含む名目価数が＋１、＋２、＋３または＋４のドーパント原子の任意の組み合わせであり、
ｕは３〜７．５の間であり、
ｖは０〜３の間であり、
ｗは０〜２の間であり、
ｘは０〜２の間であり、
ｙは１１〜１２．５の間であることを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項１６】
前記電解質材料はリチウムランタンジルコニウム酸化物であることを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項１７】
前記電解質材料は式Ｌｉ６．２５Ｌａ２．７Ｚｒ２Ａｌ０．２５Ｏ１２を有することを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項１８】
ステップ（ｃ）が、５００℃〜１３００℃の範囲の温度で前記層を焼結するステップを備えることを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項１９】
前記層は、１〜１００ミクロンの範囲の厚さを有することを特徴とする請求項１１に記載の形成方法。
【請求項２０】
リチウムイオン伝導性固体電解質の形成方法であって、
（ａ）固体電解質材料を含むスラリーを形成するステップと、
（ｂ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｃ）前記層を焼結するステップと、
（ｄ）焼結した前記層上に安定化コーティングを堆積して固体電解質を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項２１】
前記安定化コーティングは、酸化ホウ素、酸化ホウ素リチウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化リン、酸化ストロンチウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、または酸化ケイ素から選択される１つまたは複数の酸化物を含むことを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２２】
前記固体電解質上の前記安定化コーティングの材料は、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、およびＰ２Ｏ５の混合物を含むことを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２３】
前記電解質材料は、ガーネット相、ペロブスカイト相、ＮａＳＩＣＯＮ相、またはＬｉＳＩＣＯＮ相との任意の組み合わせの酸化物材料またはリン酸塩材料からなる群から選択されることを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２４】
前記電解質材料は式ＬｉｕＲｅｖＭｗＡｘＯｙを有し、
ここで、Ｒｅは、Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｓｃ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕを含む名目価数が＋３の元素の任意の組み合わせであり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｗ、Ｈｆ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｂｉ、Ｇｅ、およびＳｉを含む、名目価数が＋３、＋４、＋５または＋６の金属の任意の組み合わせであり、
Ａは、Ｈ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｂ、Ｍｎを含む名目価数が＋１、＋２、＋３または＋４のドーパント原子の任意の組み合わせであり、
ｕは３〜７．５の間であり、
ｖは０〜３の間であり、
ｗは０〜２の間であり、
ｘは０〜２の間であり、
ｙは１１〜１２．５の間であることを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２５】
前記電解質材料はリチウムランタンジルコニウム酸化物であることを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２６】
前記電解質材料は式Ｌｉ６．２５Ｌａ２．７Ｚｒ２Ａｌ０．２５Ｏ１２を有することを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２７】
ステップ（ｃ）が、５００℃〜１３００℃の範囲の温度で前記層を焼結するステップを備えることを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２８】
前記層は、１〜１００ミクロンの範囲の厚さを有することを特徴とする請求項２０に記載の形成方法。
【請求項２９】
リチウムイオン伝導性固体電解質の形成方法であって、
（ａ）固体電解質材料を含むスラリーを形成するステップと、
（ｂ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｃ）前記層上に安定化コーティング材料を堆積するステップと、
（ｄ）前記層を焼結して固体電解質を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項３０】
前記安定化コーティング材料が、（ｉ）酸化ホウ素、酸化ホウ素リチウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化リン、酸化ストロンチウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、または酸化ケイ素から選択される１つまたは複数の酸化物または、（ｉｉ）熱処理時に１つ以上の酸化物を形成する１つ以上の酸化物前駆体、を含むことを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３１】
前記固体電解質上の前記安定化コーティング材料は、Ｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、およびＰ２Ｏ５の混合物を含むことを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３２】
前記電解質材料は、ガーネット相、ペロブスカイト相、ＮａＳＩＣＯＮ相、またはＬｉＳＩＣＯＮ相との任意の組み合わせの酸化物材料またはリン酸塩材料からなる群から選択されることを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３３】
前記電解質材料は式ＬｉｕＲｅｖＭｗＡｘＯｙを有し、
ここで、Ｒｅは、Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｓｃ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕを含む名目価数が＋３の元素の任意の組み合わせであり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｗ、Ｈｆ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｂｉ、Ｇｅ、およびＳｉを含む、名目価数が＋３、＋４、＋５または＋６の金属の任意の組み合わせであり、
Ａは、Ｈ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｂ、Ｍｎを含む名目価数が＋１、＋２、＋３または＋４のドーパント原子の任意の組み合わせであり、
ｕは３〜７．５の間であり、
ｖは０〜３の間であり、
ｗは０〜２の間であり、
ｘは０〜２の間であり、
ｙは１１〜１２．５の間であることを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３４】
前記電解質材料はリチウムランタンジルコニウム酸化物であることを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３５】
前記電解質材料は式Ｌｉ６．２５Ｌａ２．７Ｚｒ２Ａｌ０．２５Ｏ１２を有することを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３６】
ステップ（ｄ）が、５００℃〜１３００℃の範囲の温度で前記層を焼結するステップを備えることを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３７】
前記層は、１〜１００ミクロンの範囲の厚さを有することを特徴とする請求項２９に記載の形成方法。
【請求項３８】
電気化学デバイス用の電極形成方法であって、
（ａ）粉末リチウムホスト材料上に安定化コーティングを堆積させるステップと、
（ｂ）コーティングされた前記リチウムホスト材料を含むスラリーを形成するステップと、
（ｃ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｄ）前記層を焼結して電極を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項３９】
電気化学デバイス用の電極形成方法であって、
（ａ）リチウムホスト材料と安定化コーティング材料とを含むスラリーを形成するステップと、
（ｂ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｃ）前記層を焼結して電極を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項４０】
電気化学デバイス用の電極形成方法であって、
（ａ）リチウムホスト材料を含むスラリーを形成するステップと、
（ｂ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｃ）前記層を焼結するステップと、
（ｄ）焼結した前記層上に安定化コーティングを堆積して電極を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項４１】
電気化学デバイス用の電極形成方法であって、
（ａ）リチウムホスト材料を含むスラリーを形成するステップと、
（ｂ）前記スラリーを表面にキャスティングして層を形成するステップと、
（ｃ）前記層上に安定化コーティング材料を堆積するステップと、
（ｄ）前記層を焼結して電極を形成するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項４２】
電気化学デバイス用集電体のコーティング方法であって、
（ａ）安定化コーティング材料を集電体上に堆積させるステップと、
（ｂ）コーティングされた前記集電体を加熱して安定化した集電体を形成するステップと、
を備えたことを特徴とするコーティング方法。
【請求項４３】
電気化学デバイスの形成方法であって、
（ａ）第１リチウムホスト材料を含む第１スラリーを表面上にキャスティングして第１層を形成するステップと、
（ｂ）固体電解質材料を含む第２スラリーを前記第１層上にキャスティングして前記第１層上に第２層を形成するステップと、
（ｃ）第２リチウムホスト材料を含む第３スラリーを前記第２層上にキャスティングして前記第２層上に第３層を形成し、それにより前記第１層、前記第２層および前記第３層の層状構造を形成するステップと、
（ｄ）前記層状構造を焼結して電気化学デバイスを形成するステップと、を備え、
前記第１リチウムホスト材料、前記固体電解質材料、および前記第２リチウムホスト材料のうちの少なくとも１つは、安定化コーティング材料で予めコーティングされていることを特徴とする形成方法。
【請求項４４】
電気化学デバイスの形成方法であって、
（ａ）第１リチウムホスト材料を含む第１スラリーを表面上にキャスティングして第１層を形成するステップと、
（ｂ）固体電解質材料を含む第２スラリーを前記第１層上にキャスティングして前記第１層上に第２層を形成するステップと、
（ｃ）第２リチウムホスト材料を含む第３スラリーを前記第２層上にキャスティングして前記第２層上に第３層を形成し、それにより前記第１層、前記第２層および前記第３層の層状構造を形成するステップと、
（ｄ）前記層状構造を焼結して電気化学デバイスを形成するステップと、を備え、
前記第１スラリー、前記第２スラリー、および前記第３スラリーのうちの少なくとも１つは安定化コーティング材料を含むことを特徴とする形成方法。
【請求項４５】
電気化学デバイス用導電性添加剤の形成方法であって、
（ａ）安定化コーティング材料を導電性材料上に堆積させるステップと、
（ｂ）コーティングされた前記導電性材料を焼結するステップと、
を備えたことを特徴とする形成方法。
【請求項４６】
固体電解質材料と、
前記固体電解質材料上の安定化コーティングと、
を備えたリチウムイオン伝導性固体電解質であって、
前記安定化コーティングは、酸化ホウ素、酸化ホウ素リチウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化リン、酸化ストロンチウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、または酸化ケイ素から選択される１つまたは複数の酸化物を含むことを特徴とする固体電解質。
【請求項４７】
電極と、
固体電解質と、
前記電極上の安定化コーティングと、
を備えた電気化学デバイスであって、
前記固体電解質は、式ＬｉｕＲｅｖＭｗＡｘＯｙを有する電解質材料を含み、
ここで、Ｒｅは、Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｓｃ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕを含む名目価数が＋３の元素の任意の組み合わせであり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｗ、Ｈｆ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｂｉ、Ｇｅ、およびＳｉを含む、名目価数が＋３、＋４、＋５または＋６の金属の任意の組み合わせであり、
Ａは、Ｈ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｂ、Ｍｎを含む名目価数が＋１、＋２、＋３または＋４のドーパント原子の任意の組み合わせであり、
ｕは３〜７．５の間であり、
ｖは０〜３の間であり、
ｗは０〜２の間であり、
ｘは０〜２の間であり、
ｙは１１〜１２．５の間であり、
前記安定化コーティングは、酸化ホウ素、酸化ホウ素リチウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化リン、酸化ストロンチウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、または酸化ケイ素から選択される１つまたは複数の酸化物を含むことを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項４８】
安定化コーティングを有する導電性材料を含む導電性添加剤を備えた電極を、備えていることを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項４９】
固体電解質材料を組み込んだ電極を備えた電気化学デバイスであって、
前記固体電解質材料は、前記固体電解質材料上に安定化コーティングを有し、
前記安定化コーティングは、酸化ホウ素、酸化ホウ素リチウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化リン、酸化ストロンチウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、または酸化ケイ素から選択される１つまたは複数の酸化物を含むことを特徴とする電気化学デバイス。