【事件の表示】
　特願２０１０−５４４５４５「線形イオントラップにおいてイオンをフラグメント化する方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２１年　８月　６日国際公開、ＷＯ２００９／０９４７６２、平成２３年　４月２１日国内公表、特表２０１１−５１２６１４、請求項の数（１４）〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　原査定を取り消す。
　本願の発明は、特許すべきものとする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は、２００９年１月２６日（パリ条約による優先権主張　外国庁受理　２００８年１月３１日、米国）を国際出願日とする出願であって、原審において平成２５年９月４日付けで拒絶理由が通知され、平成２６年３月５日付けで意見書が提出されたが、同年１０月２８日付けで拒絶査定（以下、「原査定」という。）がされ、これに対し、平成２７年２月２３日に拒絶査定不服の審判が請求されるとともに、同日付けで手続補正がされ、同年３月１６日付けで前置報告がされ、同年５月１２日付けで上申書が提出され、平成２８年１月５日付けで当審より拒絶理由（以下、「当審拒絶理由」という。）が通知され、同年７月６日付けで意見書が提出されるとともに手続補正（以下、「本件補正」という。）がされたものである。
　
第２　本願発明
　本願の請求項１ないし１４に係る発明（以下、それぞれを「本願発明１」ないし「本願発明１４」という。）は、平成２８年７月６日付けの手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項１ないし１４に記載された事項により特定される下記のものと認められる。
「【請求項１】
　イオンをフラグメント化するための方法であって、
　（ａ）保持時間間隔の間、線形イオントラップのイオン閉じ込め領域に該イオンを保持することであって、該線形イオントラップは、該イオンの半径方向閉じ込めのためのＲＦ多重極と、該イオンの軸方向閉じ込めのためのエンドキャップ電極とを備える、ことと、
　（ｂ）第１の上昇圧力に、該イオン閉じ込め領域における圧力を上昇させるように、該保持時間の少なくとも一部分の間、中性ガスを該線形イオントラップ内に供給することによって、該イオン閉じ込め領域内において非定常状態圧力増加を生成することであって、該第１の上昇圧力の値は、第１の上昇圧力持続時間の間、約５．５ｘ１０−５トールを超えた値と約５ｘ１０−４トール未満の値との間で変動する、ことと、
　（ｃ）励起時間の間、約５００ｍＶ（０−ｐｋ）未満の振幅を有する補助交流電場をイオンに受けさせることによって、該イオン閉じ込め領域内において、該イオンの少なくとも一部分を励起することであって、該励起時間は、該保持時間未満であることと、
　（ｄ）該保持時間の終了前に、該線形イオントラップ内の圧力を第１の復元圧力値に低下させることと、
　（ｅ）該保持時間の終了時に、該線形イオントラップから該イオンを放出することと
　を含む、方法。
【請求項２】
　前記ＲＦ多重極は、断面が実質的に円形である半径方向閉じ込め電極を有する４重極である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
　前記中性ガスを供給することは、１つ以上のパルス弁からの前記中性ガスの注入を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
　前記中性ガスは、水素、ヘリウム、窒素、アルゴン、酸素、キセノン、クリプトン、メタン、組み合わせのうちの１つ以上を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
　前記第１の上昇圧力の値は、約５．５ｘ１０−５トールを超えた値と約３ｘ１０−４トール未満の値との間で変動する、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
　前記第１の上昇圧力の値は、約１ｘ１０−４トールを超えた値と約５ｘ１０−４トール未満の値との間で変動する、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
　前記補助交流電位の前記振幅は、約２５０ｍＶ（０−ｐｋ）未満である、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
　前記補助交流電位の前記振幅は、約５０Ｄａから約５００Ｄａの間の範囲の質量を有するイオンについて、約１０ｍＶ（０−ｐｋ）から約５０ｍＶ（０−ｐｋ）の間の範囲にある、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
　ステップ（ｃ）における前記補助交流電位の前記振幅は、約５００Ｄａから約５０００Ｄａの間の範囲の質量を有するイオンについて、約５０ｍＶ（０−ｐｋ）から約２５０ｍＶ（０−ｐｋ）の間の範囲にある、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
　前記励起時間は、約５ミリ秒から約２５ミリ秒の間の範囲にあり、前記第１の上昇圧力持続時間は、約５ミリ秒から約２５ミリ秒の間の範囲にある、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
　ステップ（ｃ）における前記イオンのうちの少なくとも一部分を励起することは、ステップ（ｂ）における前記イオン閉じ込め領域における圧力が、約５．５ｘ１０−５トールを超えて上昇する時間と実質的に同時に開始する、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
　前記励起時間は、約１０ミリ秒を超える、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
　前記励起時間は、約３０ミリ秒を超える、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
　前記第１の復元圧力値は、約２ｘ１０−５トールから約５．５ｘ１０−５トールの間の範囲にある、請求項１に記載の方法。」
　　
第３　原査定の理由について
１　原査定の理由の概要
　本願の請求項に係る発明は、その優先日前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　記
　
引用文献１：国際公開第２００７／１４４６２７号
引用文献２：特表２００５−５２２８４５号公報
　
　請求項１に係る発明と、引用文献１に記載の発明とを対比すると、
（相違点１）請求項１に係る発明では第１の上昇圧力持続時間の間「約５．５×１０−５トールから約５×１０−４トールの間の範囲」にある第１の可変上昇圧力に、該イオン閉じ込め領域における圧力を上昇させるのに対し、引用文献１に記載の発明では、圧力値がｍＴｏｒｒオーダーである点、及び、
（相違点２）請求項１に係る発明は「（ｃ）励起時間の間、約５００ｍＶ（０−ｐｋ）未満の振幅を有する補助交流電場をイオンに受けさせることによって、該イオン閉じ込め領域内において、該イオンの少なくとも一部分を励起することであって、該励起時間は、該保持時間未満である」のに対し、引用文献１には補助交流電場についての記載がない点、
　で相違するが、
　相違点１については、イオン閉じ込め領域の圧力を第１の上昇圧力持続時間の間、「約５．５×１０−５トールから約５×１０−４トールの間の範囲」とすることは、当業者が適宜なし得る設計的事項であり、また、
　相違点２については、引用文献２に、質量分析計のイオントラップにおいて、励起時間の間、補助交流電場（補助ＡＣ）をイオンに受けさせることによって、該イオン閉じ込め領域内において、該イオンの少なくとも一部分を励起することであって、該励起時間は、該保持時間未満であることが記載されていて、引用文献１と、引用文献２とは、質量分析計のイオントラップという共通の技術分野に属し、イオンをフラグメント化してイオントラップから排出するという共通の機能を有するから、引用文献１に記載の発明に対し、引用文献２に記載の発明の構成を付加することは、当業者が容易に想到し得るものである。
　そして、その際、補助交流電場の振幅を約５００ｍＶ（０−ｐｋ）未満とすることは、当業者が適宜なし得る設計的事項である。
　
２　原査定の理由の判断
（１）刊行物の記載事項
ア　引用文献１には、以下の記載がある（訳は、引用文献１のファミリー文献である特表２００９−５４０３２０号公報に基づいて、当審でなした。また、下線は当審にて付した。）。
（ア）「The present invention is concerned with the thermalization of ions produced in mass spectrometers and hybrid mass spectrometers. In particular, 
the present invention relates to methods
for reducing uncontrolled fragmentation of externally injected thermally labile molecular ions in quadrupole ion traps (QIT).
　
The development of soft laser desorption/ionization techniques for analyzing macromolecular ions has established mass spectrometry as a indispensable tool in life sciences. In particular, the matrix assisted laser desorption ionization (MALDI) technique has been continuously evolving, providing greater sensitivity and higher resolving power systems where gas phase ions can be efficiently controlled and studied.
　
The inherent pulsed nature of the MALDI process and the requirement for high mass measurements has facilitated the development of time-of-flight mass spectrometry (TOF MS) . Subsequently, quadrupole ion traps have been used for selectively isolating and dissociating ions - ion traps can perform MSn experiments while MSn in TOF MS is impractical. Thus, QIT MS enables ions to be stored and processed prior to mass analysis.
　
In both TOF MS and QIT MS, ions produced from the ion source can have excess internal energy (in the form of vibrational and rotational energy) and as a result the ions are metastable and can fragment prior to detection. 
Metastable decay is undesirable because it is difficult or even impossible to analyse complex mixtures and identify the original precursor ions for each of the detected species.
　
In a similar but distinct phenomenon, external injection of ions from a vacuum MALDI ion source in a QIT MS is known to lead to uncontrolled fragmentation of ions in the ion trap. Uncontrolled fragmentation may occur when an ion collides with a buffer gas species in the ion trap. The collision itself can impart excess internal energy to an already excited ion, causing it to fragment.
　
Buffer gas is present in the ion trap (typically at about 10-5 -10-4 mbar) because it can lower the kinetic energy of the ions, thereby improving trapping efficiency. So, although ion traps have the advantage of performing MSn experiments, external injection of ions into the trap is known to lead to uncontrolled fragmentation within the trap .
　
Whilst fragmentation can in some situations be a useful process for discovering more information about the structure of an ion (e.g. dipole excitation waveforms can be used in collision induced dissociation (CID) experiments to increase ion kinetic energy and hence the energy of collisions with buffer gas), 
uncontrolled fragmentation
is generally regarded as a drawback of the MALDI technique.
　
One approach to address the problem of metastable decay in TOF systems and uncontrolled fragmentation when the MALDI source is coupled to trapping devices has been to carry out production of ions at atmospheric pressure or intermediate pressure (typically 10-2 mbar to 1 mbar). So called atmospheric pressure MALDI (AP-MALDI) experiments have been shown to reduce fragmentation, due to fast thermalization as a result of collisions with the buffer gas molecules in the source (i.e. translational energy cooling and relaxation (cooling) of the internal (vibrational) energy of the ions in the source).」（１頁３行〜３頁９行）
（本発明は、質量分析計およびハイブリッド質量分析計で生成されるイオンの熱化に関する。特に、本発明は、
四重極イオントラップ（ＱＩＴ）に外部から注入される熱的に不安定な分子イオンの制御されないフラグメンテーションを抑制する方法
　
　高分子イオンを分析するソフトレーザー脱離／イオン化法の開発は、生命科学における不可欠なツールとしての質量分析を確立してきた。特に、マトリクス支援レーザー脱離イオン化（ＭＡＬＤＩ）法は、常に進化しており、気相イオンが効率良く制御され観察され得る、より高い感度とより高い分解能のシステムを提供している。
　
　ＭＡＬＤＩ過程の固有のパルス化特性と、高質量測定に対する要求とは、飛行時間型質量分析（ＴＯＦ　ＭＳ）の開発を促進してきた。その後、四重極イオントラップがイオンを選択的に分離し解離するために使用されており、イオントラップはＭＳｎ実験を実施し得るが、ＴＯＦ　ＭＳのＭＳｎは実用的でない。したがって、ＱＩＴ　ＭＳでは、質量分析に先立ってイオンを蓄えて処理することができる。
　
　ＴＯＦ　ＭＳとＱＩＴ　ＭＳの両方において、イオン源から生成されるイオンは、過剰な内部エネルギー（振動エネルギーと回転エネルギーの形の）を有し得るため、イオンは準安定であり、検出前に分解し得る。
複雑な混合物を分析して検出された種の各々に対する元の前駆イオンを識別することは困難であるか、または不可能でさえあるので、準安定分解は望ましくない。
　
　似てはいるが明らかに異なる現象において、ＱＩＴ　ＭＳにおける真空ＭＡＬＤＩイオン源からのイオンの外部注入は、イオントラップ内にイオンの制御されないフラグメンテーションをもたらすことが知られている。制御されないフラグメンテーションは、イオンがイオントラップ内の緩衝ガス種と衝突すると起こる場合がある。衝突自体は、既に励起されたイオンに過剰な内部エネルギーを与えてイオンを分解させることができる。
　
　緩衝ガスはイオンの運動エネルギーを低下させてイオンの捕集効率を向上することができるので、イオントラップ内には緩衝ガス（典型的には約１０−５〜１０−４ｍｂａｒ）が存在する。したがって、イオントラップはＭＳｎ実験を実施することの利点を有するが、トラップへのイオンの外部注入はトラップ内部にイオンの制御されないフラグメンテーションをもたらすことが知られている。
　
　フラグメンテーションは、場合によっては、イオンの構造についてより多くの情報を発見する有用な過程となり得るが（例えば、双極子励起波形は、衝突による解離（ＣＩＤ）実験に利用されてイオンの運動エネルギーを増加させるので緩衝ガスとの衝突のエネルギーを増加させ得る）、
制御されないフラグメンテーション
は一般にＭＡＬＤＩ法の欠点と考えられている
　
　ＭＡＬＤＩイオン源が捕集装置に結合されるときにＴＯＦシステムおよび制御されないフラグメンテーションにおける準安定分解の問題に対処する１つの方法は、大気圧または「中間」圧力（典型的には、１０−２ｍｂａｒ〜１ｍｂａｒ）でイオンを生成することであった。いわゆる大気圧ＭＡＬＤＩ（ＡＰ−ＭＡＬＤＩ）実験は、イオン源内で緩衝ガス分子との衝突（すなわち、イオン源内のイオンの内部（振動）エネルギーの並進運動エネルギーの冷却と緩和（冷却））の結果として、高速熱化に起因してフラグメンテーションを抑制することが示されている。）
　
（イ）「Indeed, 
the present inventors have found that there is a pressure threshold above which vibrational cooling (internal energy relaxation) is favoured over energy deposition via collisions in the trap. Hence, intact ions can be preserved and mass analyzed.
（実際に、
本発明者らは、ある圧力閾値があって、その圧力閾値以上では振動冷却（内部エネルギー緩和）がトラップ内の衝突によるエネルギー付与よりも有利に働くことを見出した。したがって、完全なイオンは失われずに質量分析され得る
　
（ウ）「
Unexpectedly, the present inventors have found that at pressures above 10
-3
 mbar thermalization (stabilization) of the ions by collisions with the buffer gas atoms (or molecules) is very efficient and the problem of uncontrolled fragmentation is significantly reduced.
（
意外にも、本発明者らは、約１０
−３
ｍｂａｒを超える圧力において、緩衝ガス原子（または分子）との衝突によるイオンの熱化（安定化）は非常に効率的であり、制御されないフラグメンテーションの問題は著しく軽減されていることを見出した
　
（エ）「In preferred embodiments,
 the QIT is enclosed in a differentially pumped trap enclosure,
Three ports 
are used to deliver gas into the trap enclosure.
the gas is pumped from the trap through gas outlet port 40.
　
Two 
pulse valves
are located in respective pulsed gas inlet pipes
and are operated so as to deliver gas injections every 50 ms.
At the start of the experimental cycle, thermalization gas is delivered via inlet pulse valve 32a and inlet orifice 32. After thermalization has occurred and a precursor ion has been isolated
dissociation gas is delivered via inlet valve 34a and inlet orifice 34.
（・・・途中省略・・・）
A pulse of gas is released by the pulsed gas inlet valve 32a
and transferred through the corresponding pulsed gas inlet conduit 32b and gas inlet port 32 into the trap enclosure 30.
the gas enters the QIT volume within less than 1 ms and the pressure within the ion trap can be rapidly increased by several orders of magnitude
the base pressure was raised from 10
-6
 mbar (7.5×10
-4
 mtorr（審決注：mTorrの誤記と認められる。）) to more than 2×10
-2
 mbar (15 mTorr) within about 1 ms.
（・・・途中省略・・・）
A retarding field established by the appropriate voltage applied to the end cap 42 of the QIT decelerates and stops the ions as they enter the ion trap, before an RF trapping field is switched on.
　
Preferably, strong electric fields are applied across the lenses between the target and the ion trap to reduce the arrival time difference between adjacent masses, therefore increasing the mass range that can be trapped for a single ionization event.
 Once the pulsed gas used for thermalization is removed, ions can be selectively isolated, dissociated by pulsing a second gas and finally mass analyzed at the lower pressures.
（好ましい実施形態において、
ＱＩＴ（四重極イオントラップ）
差動排気されるトラップ容器に入れられ
ガスをトラップ容器の中に供給するために、３つのポート
が使用され
ガスはガス出口ポート４０を通じてトラップから排気される
　
　
パルス弁
は
パルス化ガス入口管
に設置され、５０ｍｓごとにガス注入を供給するように動作され
実験サイクルの開始時に、熱化ガスが入口パルス弁３２ａと入口オリフィス３２から供給され
熱化が行なわれて前駆イオンが分離されると
、解離ガスが入口弁３４ａと入口オリフィス３４から供給され
（・・・途中省略・・・）
　
ガスパルスは、パルス化ガス入口弁３２ａによって
放出され、対応するパルス化ガス入口管路３２ｂとガス入口ポート３２とを経由してトラップ容器３０の中に移送され
ガスが１ｍｓ以内にＱＩＴ体積に入り、イオントラップ内部の圧力が数桁
急速に上昇され
ベース圧力は、１０
−６
ｍｂａｒ（７．５×１０
−４
ｍＴｏｒｒ）から２×１０
−２
ｍｂａｒ（１５ｍＴｏｒｒ）を超えるまで約１ｍｓ以内に上昇させられ
（・・・途中省略・・・）
　
ＱＩＴのエンドキャップ４２に印加される適切な電圧によって確立される遅延電場は、ＲＦ捕集電場の電源が入れられる前にイオントラップに入るイオンを減速して停止させ
　
　好ましくは、近接した質量の間の到着時間差を減らすために、強電場がターゲットとイオントラップとの間のレンズに印加され、したがって、１回のイオン化事象で捕集され得る質量範囲を拡大する。
熱化に使用されるパルス化ガスが除去された時点で、イオンは第２のガスをパルス化することによって選択的に分離され解離されて、最終的により低い圧力で質量分析される
　
（オ）「Examples of dynamic pressure profiles for a series of helium gas injections are shown in FIG. 4. Thermalization Helium gas was delivered to the ion trap via gas inlet valve 32a and gas inlet port 32. The residence time of the gas in the trap is sufficiently short to minimize the gas load on the surrounding compartments of the instrument, as indicated by the pressure gauge in the ion source, where pressure is maintained below 10-5 mbar (7.5×10-3 mTorr).
　
In particular, for the higher peak pressures such as the 16 mTorr max pressure profile 100, shown in FIG 4, the pressure reduction time is about 10 ms (the time taken for the pressure to reduce to 25% of peak pressure, i.e. 4 mTorr). With shorter and narrower pressure profiles, e.g. at a peak pressure of 8 mTorr 102, the pressure reduction time becomes longer. In this case the time that the pressure recovers back to 2 mTorr (25% of the peak pressure) is about 15 ms. This indicates that the pressure decay time is dependent on the peak pressure. This may be explained by considering the degassing rates, which become more pronounced at lower pressures and result in a comparatively slower overall pressure reduction at those lower pressures, thus longer time intervals to recover back to 25% of the peak pressure.」（３９頁１２行〜４０頁２行）
（一連のヘリウムガス注入に関する動的圧力プロファイルの例が図４に示される。熱化ヘリウムガスは、ガス入口弁３２ａとガス入口ポート３２を介してイオントラップに供給された。トラップ内のガスの滞留時間は、圧力が１０−５ｍｂａｒ（７．５×１０−３ｍＴｏｒｒ）より小さく維持される場合にイオン源における圧力計によって示されるように、分析器の周囲区画へのガス負荷を最小にするのに十分に短い。
　
　特に、図４に示される１６ｍＴｏｒｒの最大圧力プロファイル１００などの比較的高いピーク圧力の場合、減圧時間は約１０ｍｓ（圧力がピーク圧力の２５％、すなわち、４ｍＴｏｒｒまで低下するのに要する時間）である。より短くより狭い圧力プロファイル、例えば、８ｍＴｏｒｒ　１０２のピーク圧力では、減圧時間がより長くなる。この場合、圧力が２ｍＴｏｒｒ（ピーク圧力の２５％）まで復帰する時間は約１５ｍｓである。これは、圧力減衰時間がピーク圧力に依存することを示している。これは、脱ガス速度を考慮することによって説明されてもよく、脱ガス速度は低い圧力でより顕著になり、このような低い圧力では圧力全体が比較的緩やかに低下するようになるので、ピーク圧力の２５％まで復帰する期間が長くなる。）
　
（カ）Ｆｉｇ．２及び４は次のものである。
　【図２】
　
（キ）上記（ア）ないし（カ）によれば、引用文献１には、下記の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されていると認められる。
「差動排気されるトラップ容器に入れられ、ガスをトラップ容器の中に供給するために、３つのポートが使用され、ガスはガス出口ポートを通じてトラップから排気されるＱＩＴ（四重極イオントラップ）であって、
　パルス弁がパルス化ガス入口管に設置され、５０ｍｓごとにガス注入を供給するように動作され、実験サイクルの開始時に、熱化ガスが入口パルス弁と入口オリフィスから供給され、熱化が行なわれて前駆イオンが分離されると、解離ガスが入口弁と入口オリフィスから供給され、
　ガスパルスが、パルス化ガス入口弁によって放出され、対応するパルス化ガス入口管路とガス入口ポートとを経由してトラップ容器の中に移送され、ガスが１ｍｓ以内にＱＩＴ体積に入り、イオントラップ内部の圧力が数桁急速に上昇され、ベース圧力は、１０−６ｍｂａｒ（７．５×１０−４ｍＴｏｒｒ）から２×１０−２ｍｂａｒ（１５ｍＴｏｒｒ）を超えるまで約１ｍｓ以内に上昇させられ、
　前記ＱＩＴのエンドキャップに印加される適切な電圧によって確立される遅延電場は、ＲＦ捕集電場の電源が入れられる前にイオントラップに入るイオンを減速して停止させ、熱化に使用されるパルス化ガスが除去された時点で、イオンは第２のガスをパルス化することによって選択的に分離され解離されて、最終的により低い圧力で質量分析される、
　四重極イオントラップ（ＱＩＴ）に外部から注入される熱的に不安定な分子イオンの制御されないフラグメンテーションを抑制する方法。」
　
イ　引用文献２には、以下の記載がある。
（ア）「【００１９】
　図１は第１の実施の形態に係る質量分光装置１０を示す。周知のように、装置１０はイオン源１２を含む。これは電子スプレイ、イオン・スプレイ、コロナ放電装置、または任意の他の周知のイオン源でよい。イオン源１２からのイオンはアパーチャ・プレート１６内のアパーチャ１４を通って送られる。プレート１６の反対側にカーテン・ガス室１８があり、カーテン・ガスがガス源（図示しない）からこれに供給される。カーテン・ガスは、コーネル研究基金（Cornell Research Foundation Inc.）の米国特許第４，８６１，９８８号に記述されているように、アルゴンや窒素やその他の不活性ガスでよい。上記特許は適当なイオン・スプレイ装置も開示している。この特許の内容をここに援用する。
【００２０】
　次に、イオンはオリフィス・プレート２０内のオリフィス１９を通って、差動ポンプで排気される真空室２１に入る。次にイオンはスキマ・プレート２４内のアパーチャ２２を通って、差動ポンプで排気される第２の室２６に入る。一般に差動ポンプで排気される室２１内の圧力は１トルまたは２トル程度であり、差動ポンプで排気される第２の室２６（
質量分析計
【００２１】
　室２６内に、従来のＲＦ専用の多重極イオン・ガイドＱ０がある。その機能はイオンを冷却して収束させることであって、室２６内にある比較的高いガス圧力により助けられる。室２６は、大気圧のイオン源１２と低圧真空室との間のインターフェースとしての役目もあり、次の処理の前にイオン・ストリームから多くのガスを除去する働きをする。
【００２２】
　インターカッド（interquad）アパーチャＩＱ１は室２６と第２の主真空室３０とを分離する。第２の室３０内に、ブルベーカ（Brubaker）レンズとして働くＳＴ（スタッビーズ（stubbies）の略で、軸長の短いロッドであることを示す）と書かれているＲＦ専用のロッドがある。四重極ロッド・セットＱ１は、約１トルから３ｘ１０−５トルに真空排気された真空室３０内にある。第２の四重極ロッド・セットＱ２は、３４から衝突ガスを供給される衝突セル３２内にある。衝突セル３２は、トムソン（Thomson）とジョリフェ（Jolliffe）の米国特許第６，１１１，２５０号に教示されているように出口端に向かって軸方向電界を形成するよう設計する。上記特許の全内容をここに援用する。セル３２は室３０内にあり、両端にインターカッド・アパーチャＩＱ２，ＩＱ３を含み、一般に約５ｘ１０−４トルから１０−２トルの範囲の圧力に、より好ましくは約５ｘ１０−３トルから１０−２トルの圧力に保たれる。Ｑ２の後に、３５で示す第３の四重極ロッド・セットＱ３と、出口レンズ４０とがある。Ｑ３の向かい合うロッドの間隔は好ましくは約８．５ｍｍであるが、他の間隔も考えられ、また実際に用いられる。好ましくはロッドの断面は円であり、完全な双曲プロフィールを有していない。Ｑ３領域内の圧力は通常はＱ１の圧力と同じで、１トルから３ｘ１０−５トルである。出口レンズ４０から出るイオンを検出するための検出器７６を設ける。
【００２３】
　ＲＦ用電源３７と、ＲＦ／ＤＣ用電源３６と、ＲＦ／ＤＣおよび
補助ＡＣ用電源３８
【００２４】
　例示の実施の形態では、イオン源１２からのイオンは真空室３０に送られる。必要であれば、この技術で周知のように四重極ロッド・セットに印加されるＲＦ＋ＤＣ電圧を操作してＱ１で前駆イオンｍ／ｚ（または質量対電荷比の範囲）を選択してよい。前駆イオンを選択した後、Ｑ１とＱ２との間の適当な電圧降下によりイオンを加速してＱ２内に送り、米国特許第５，２４８，８７５号に教示されているように
フラグメンテーションを誘発させる
【００２５】
　第１世代のフラグメント・イオンは解離されない前駆イオンと共に、その運動量と、Ｑ２とＱ３との間の周囲圧力勾配とにより、Ｑ３内に運ばれる。出口レンズ４０に阻止ポテンシャルがあって、イオンが脱出するのを防ぐ。適当な充填時間の後ＩＱ３に阻止ポテンシャルを与えて、直線
イオン・トラップ
【００２６】
　Ｑ３内にトラップされると、前駆イオンと第１世代のフラグメント・イオンとは質量分離されて特定のｍ／ｚ値またはｍ／ｚ範囲を選択する。次に、選択されたイオンを後で詳細に説明するようにＱ３の低圧環境内で共振的に励起して、第２世代のフラグメント・イオン（すなわち、フラグメントのフラグメント）を作ってもよいし、または選択された前駆イオンをフラグメント化してもよい。次に、イオンを直線イオン・トラップから質量選択的にスキャンアウトして、Ｑ３内で解離されるのが第１世代のフラグメントか前駆イオンかに従って、ＭＳ３またはＭＳ２スペクトルを生成する。また、分離またはフラグメント化のサイクルを１回以上行ってＭＳｎスペクトル（ｎ＞３）を生成してよいことが認識される。
【００２７】
　後で詳細に説明するように、Ｑ３の低圧環境内でイオンを分離してフラグメント化する選択性すなわち分解能は多くの目的に対して十分高い。したがって、前駆イオンを分離するのに用いられるＱ１は、望ましければ省略してよいことが理解される。なぜなら、分解能は同じ程度ではないが、この作用はＱ３で行ってよいからである。同様に、Ｑ２衝突セルを省略してもよい。なぜなら、イオンをフラグメント化するステップは、Ｑ２内よりはるかに高い分解能で直線トラップＱ３の領域内で完全に行うことができるからである。実際のところ、イオン源に適切に結合した直線イオン・トラップを用いてＭＳ２、ＭＳ３またはより高いスペクトルを生成することができる。」
　
（イ）図２は次のものである。
　【図２】
　
（ウ）上記（ア）及び（イ）によれば、引用文献２には、下記の事項（以下、「引用文献２に記載の技術」が記載されていると認められる。
「質量分析計のイオン・トラップにおいて、フラグメンテーションを誘発させるために、補助ＡＣ用電源の電場をイオンに受けさせる点。」
　
（２）対比
ア　本願発明と引用発明とを対比すると、
「（ａ）保持時間間隔の間、線形イオントラップのイオン閉じ込め領域に該イオンを保持することであって、該線形イオントラップは、該イオンの半径方向閉じ込めのためのＲＦ多重極と、該イオンの軸方向閉じ込めのためのエンドキャップ電極とを備える、ことと、
　（ｂ）第１の上昇圧力に、該イオン閉じ込め領域における圧力を上昇させるように、該保持時間の少なくとも一部分の間、中性ガスを該線形イオントラップ内に供給することによって、該イオン閉じ込め領域内において非定常状態圧力増加を生成することと、
　（ｄ）該保持時間の終了前に、該線形イオントラップ内の圧力を第１の復元圧力値に低下させることと、
　（ｅ）該保持時間の終了時に、該線形イオントラップから該イオンを放出することと
　を含む、方法。」
の点で一致している。
　
イ　他方、本願発明と引用発明は、下記各点で相違している。
（ア）本願発明は、「イオンをフラグメント化するための方法」であるのに対して、引用発明は、「四重極イオントラップ（ＱＩＴ）に外部から注入される熱的に不安定な分子イオンの制御されないフラグメンテーションを抑制する方法」である点（以下、「相違点１」という。）
　
（イ）本願発明の「第１の上昇圧力の値」は、「第１の上昇圧力持続時間の間、約５．５ｘ１０−５トールを超えた値と約５ｘ１０−４トール未満の値との間で変動する」ものであって、「励起時間の間、約５００ｍＶ（０−ｐｋ）未満の振幅を有する補助交流電場をイオンに受けさせることによって、該イオン閉じ込め領域内において、該イオンの少なくとも一部分を励起することであって、該励起時間は、該保持時間未満である」のに対して、引用発明は、上昇圧力の値が相違し、かつ、補助交流電場をイオンに受けさせる構成を有するものではない点（以下、「相違点２」という。）。
　
（３）判断
　上記相違点について検討する。
ア　引用発明に関して、引用文献１には、下記の記載がある。
（ア）「複雑な混合物を分析して検出された種の各々に対する元の前駆イオンを識別することは困難であるか、または不可能でさえあるので、準安定分解は望ましくない。・・・制御されないフラグメンテーションは一般にＭＡＬＤＩ法の欠点と考えられている。」（上記（１）ア（ア））
　
（イ）「本発明者らは、ある圧力閾値があって、その圧力閾値以上では振動冷却（内部エネルギー緩和）がトラップ内の衝突によるエネルギー付与よりも有利に働くことを見出した。したがって、完全なイオンは失われずに質量分析され得る。」（上記（１）ア（イ））
　
（ウ）「意外にも、本発明者らは、約１０−３ｍｂａｒを超える圧力において、緩衝ガス原子（または分子）との衝突によるイオンの熱化（安定化）は非常に効率的であり、制御されないフラグメンテーションの問題は著しく軽減されていることを見出した。」（上記（１）ア（ウ））
　
イ　上記アによれば、引用発明は、「イオンの制御されないフラグメンテーションを抑制する方法」であって、これを、「イオンをフラグメント化するための方法」とする動機はなく、引用発明を「イオンをフラグメント化するための方法」とすることは想定できない。
　
ウ　そして、「イオンをフラグメント化するための方法」である本願発明と、「イオンの制御されないフラグメンテーションを抑制する方法」である引用発明は、フラグメント化に関する方向性が逆であるため（相違点１）、上昇圧力の値が相違し、かつ、引用発明に補助交流電場をイオンに受けさせる構成を付加するという点でも構成が相違しており（相違点２）、たとえ、「質量分析計のイオン・トラップにおいて、フラグメンテーションを誘発させるために、補助ＡＣ用電源の電場をイオンに受けさせる点」（引用文献２に記載の技術）が公知であっても、「イオンの制御されないフラグメンテーションを抑制する方法」である引用発明を、「イオンをフラグメント化するための方法」の発明となして、「フラグメンテーションを誘発させる」技術である引用文献２に記載の技術を適用する動機はみあたらない。
 
エ　したがって、本願発明は、当業者が引用発明及び引用文献２に記載の技術に基づいて容易に発明をすることができたとはいえない。
　
（４）小括
　よって、本願発明は、当業者が引用発明及び引用文献２に記載の技術に基づいて容易に発明をすることができたとはいえない。
　また、本願の請求項２−１４に係る発明は、本願発明をさらに限定したものであるので、同様に、当業者が引用発明及び引用文献２に記載の技術に基づいて容易に発明をすることができたとはいえない。
　よって、原査定の理由によっては、本願を拒絶することはできない。
　
第４　当審拒絶理由について
１　当審拒絶理由の概要
　本願は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備であり、特許法第３６条第６項第１号及び第２号に規定する要件を満たしていない。
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　記
　
（１）特許請求の範囲及び発明の詳細な説明における「イオントラップ」との記載について
　発明の詳細な説明には、「ＲＦ多重極と、しばしばイオンの軸方向閉じ込めのための端部電極とを備える線形イオントラップ」以外の本願優先日当時知られていた「多種多様のイオントラップ」でも実施し得るとの記載は見当たらないため、「ＲＦ多重極と、しばしばイオンの軸方向閉じ込めのための端部電極とを備える線形イオントラップ」以外の「（多種多様の）イオントラップ」を含む本願請求項１の構成を備える発明が、明細書に記載されていたものとすることはできないから、本願請求項１の構成を備える発明が本願明細書の発明の詳細な説明に記載されているものということはできない。
　「イオントラップ」を特定しない、請求項４ないし１６も同様である。
　
（２）特許請求の範囲における「第１の可変上昇圧力」との記載について
ア　本願請求項１に係る発明は、「第１の可変上昇圧力」に係り、「第１の上昇圧力持続時間の間、約５．５ｘ１０−５トールから約５ｘ１０−４トールの間の範囲にある第１の可変上昇圧力に、該イオン閉じ込め領域における圧力を上昇させるように、該保持時間の少なくとも一部分の間、中性ガスを該イオントラップ内に供給することによって、該イオン閉じ込め領域内において非定常状態圧力増加を生成する」を発明特定事項とする。
　発明の詳細な説明には、「第１の上昇圧力持続時間」、「上昇圧力値Ｐ２」及び「ピーク値（ピーク圧力）Ｐｐｋ」についての記載はあるものの、「第１の可変上昇圧力」と「上昇圧力値Ｐ２」及び「ピーク値（ピーク圧力）Ｐｐｋ」の関係（Ｐ２及びＰｐｋを用いた第１の可変上昇圧力の定義）が記載されていない。
　したがって、請求項１における「第１の可変上昇圧力」がどのようなものであるのか、「上昇圧力値Ｐ２」及び「ピーク値（ピーク圧力）Ｐｐｋ」とどのような関係にあるのか、さらには、「第１の可変上昇圧力」の上限値と下限値がどのような範囲であるのか、が理解できないため請求項１は記載が不明確である。
　請求項１を引用する請求項２ないし１６も同様である。
　また、上記点に関して請求項１を補正した場合は、請求項６、７との整合性をとられたい。
　
（３）特許請求の範囲における「第２の上昇圧力持続時間」、「第２の上昇圧力値」及び「第２の復元圧力値」との記載について
　本願請求項１６に係る発明は、「ステップ（ｃ）の後およびステップ（ｅ）の前に、
　第２の上昇圧力持続時間の間に、約８ｘ１０−５トールを超える第２の上昇圧力値に、
前記イオン閉じ込め領域における圧力を上昇させるように、該イオン閉じ込め領域内に中性冷却ガスを供給するステップと、
　前記イオントラップ内の圧力を第２の復元圧力値に低下させるように、前記中性冷却ガスの一部分を排出するステップであって、該第２の復元圧力値は、約２ｘ１０−５トールから約５．５ｘ１０−５トールの間の範囲にある、ステップとを含む、請求項１に記載の方法。」を発明特定事項とする。
　しかしながら、発明の詳細な説明には、「イオンを放出するステップの前にイオンをフラグメント化するための方法の種々の実施形態」と記載されるのみで、本件明細書の発明の詳細な説明には、「第１の上昇圧力持続時間」、「第１の上昇圧力値」及び「第１の復元圧力値」に係る構成と、「第２の上昇圧力持続時間」、「第２の上昇圧力値」及び「第２の復元圧力値」に係る構成とを組み合わせる構成に関する記載は見あたらず、請求項１６が、発明の詳細な説明のどの記載に基づくものであるのか理解できない。
　また、請求項１６の各ステップは、引用する請求項１の「ステップ（ｃ）の後およびステップ（ｅ）の前に」入るとされるが、請求項１のステップ（ｄ）との関係が特定されず、請求項１６の各ステップが、請求項１のステップ（ｃ）、（ｄ）及び（ｅ）のどの場所に組み込まれるのか、上記イのとおり、発明の詳細な説明の対応する記載もわからないため、理解できない。
　
２　当審拒絶理由の判断
（１）平成２８年７月６日付け手続補正書によって、本願の請求項１、２、５、６は、
「【請求項１】・・・該
線形イオントラップ
該イオンの半径方向閉じ込めのためのＲＦ多重極と、該イオンの軸方向閉じ込めのためのエンドキャップ電極とを備える
・・・該第１の上昇圧力の値は、
第１の上昇圧力持続時間の間、約５．５ｘ１０
−５
トールを超えた値と約５ｘ１０
−４
トール未満の値との間で変動する
　（ｄ）該保持時間の終了前に、該
線形イオントラップ
　（ｅ）該保持時間の終了時に、該
線形イオントラップ
【請求項２】
　
前記ＲＦ多重極
【請求項５】
　
前記第１の上昇圧力の値
を超えた値と
の値との間で変動する
【請求項６】
　
前記第１の上昇圧力の値
を超えた値と
の値との間で変動する
　と補正された（下線は、当審が付した。）。
　このことにより、請求項１、２、５、６に係る発明は明確となった。
　よって、当審拒絶理由「１」「（１）」及び「（２）」は解消した。
　
（２）平成２８年７月６日付け手続補正書によって、本願の補正前の請求項１６は削除された。
　よって、当審拒絶理由「１」「（３）」は解消した。
　
第５　むすび
　以上のとおり、原査定の理由によっては、本願を拒絶することはできない。
　また、他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり審決する。