【手続補正書】
【提出日】令和1年12月5日(2019.12.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
基体上でのケイ素含有フィルムの析出のための蒸着プロセスが開示される。Ｓｉ含有フィルム形成前駆体の蒸気は、基体を含有する反応器中に導入される。Ｓｉ含有フィルム形成組成物は、五置換ジシラン前駆体を含んでなる。五置換ジシランフィルム形成前駆体の少なくとも一部を基体上に析出させ、ケイ素含有フィルムを形成する。開示されたプロセスは、次の態様の１つまたはそれ以上をさらに含み得る。
●五置換ジシラン前駆体が、ペンタクロロジシラン（ＰＣＤＳまたはＳｉ２ＨＣｌ５）である；
●五置換ジシラン前駆体が、ペンタヨードジシラン（Ｓｉ２ＨＩ５）である；
●五置換ジシラン前駆体が、ペンタブロモジシラン（Ｓｉ２ＨＢｒ５）である；
●五置換ジシラン前駆体が、ペンタフルオロジシラン（Ｓｉ２ＨＦ５）である；
●五置換ジシラン前駆体が、ペンタキス（ジメチルアミノ）ジシラン［Ｓｉ２Ｈ（ＮＭｅ２）５］である；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約９９％ｗ／ｗ〜約１００％ｗ／ｗの五置換ジシラン前駆体を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約９５％ｗ／ｗ〜約１００％ｗ／ｗの五置換ジシラン前駆体を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０％ｗ／ｗ〜約５％ｗ／ｗの不純物を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約２．０％ｗ／ｗの不純物を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの不純物を含んでなる；
●不純物が、式Ｓｉ２ＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＝０、２または３であり、かつｘ＋ｙ＝６である）を有する六、四および三置換ジシラン；式ＳｉＸ４（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、かつＲ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基である）を有する四置換シラン；式ＳｉＨＸ３（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、かつＲ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基）を有する三置換シラン；式Ｓｉ３ＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝８であり、
かつｘ＝１〜６である）を有する部分的に置換されたトリシラン；式ＳｉＨＸ２−Ｏ−ＳｉＸ３（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、かつＲ＝ＨまたはＣ１〜Ｃ４アルキル基である）を有するシロキサン；式ＨｘＸｙＳｉ−Ｏ−ＳｉＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＝０、２または３であり、かつｘ＋ｙ＝３である）を有するシロキサン；式ＳｉＨｘＸｙ−Ｏ−ＳｉＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝３であり、かつｘ＝０または１である）を有するシロキサン；式ＨｘＸｙＳｉ−Ｏ−（Ｓｉ２ＨａＸｂ）（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝３であり、ａ＋ｂ＝６であり、ｘ＝１〜３であり、かつａ＝０、２または３である）を有するシロキサン；式ＨｘＸｙＳｉ−Ｏ−ＳｉＨａＸｂ−Ｏ−ＳｉＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝３であり、ａ＋ｂ＝２であり、ｘ＝１〜３であり、かつａ＝０〜２である）を有するシロキサン；ヨウ素；臭素；塩素；ジメチルアミンまたはエチルアミンなどのジアルキルアミン；ＴＨＦ；エーテル；ペンタン；ヘキサン；シクロヘキサン；ヘプタン；ベンゼン；トルエン；またはその組合せを含む；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式Ｓｉ２Ｘ６（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１〜Ｃ４アルキル基である）を有する六置換ジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式Ｓｉ２Ｈ２Ｘ４（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基である）を有する四置換ジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式Ｓｉ２Ｈ３Ｘ３（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基である）を有する三置換ジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式ＳｉＸ４（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、かつＲ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基である）を有する四置換シランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式ＳｉＨＸ３（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、かつＲ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基である）を有する三置換シランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式Ｓｉ３ＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝８であり、かつｘ＝１〜６である）を有する部分的に置換されたトリシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式ＳｉＨＸ２−Ｏ−ＳｉＸ３（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、かつＲ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基である）を有するシロキサンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式ＨｘＸｙＳｉ−Ｏ−ＳｉＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＝０、２または３であり、かつｘ＋ｙ＝３である）を有するシロキサンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式ＳｉＨｘＸｙ−Ｏ−ＳｉＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝３であり、かつｘ＝０または１である）を有するシロキサンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式ＨｘＸｙＳｉ−Ｏ−（Ｓｉ２ＨａＸｂ）（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝３であり、ａ＋ｂ＝５であり、ｘ＝１〜３であり、かつａ＝０、２または３である）を有するシロキサンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、式ＨｘＸｙＳｉ−Ｏ−ＳｉＨａＸｂ−Ｏ−ＳｉＨｘＸｙ（式中、Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＮＲ２であり、Ｒ＝ＨまたはＣ１−Ｃ４アルキル基であり、ｘ＋ｙ＝３であり、ａ＋ｂ＝２であり、ｘ＝１〜３であり、かつａ＝０〜２である）を有するシロキサンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗの、ジメチルアミンまたはエチルアミンなどのジアルキルアミンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのＴＨＦを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのエーテルを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのペンタンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのヘキサンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのシクロヘキサンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのヘプタンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのベンゼンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％ｗ／ｗ〜約１．０％ｗ／ｗのトルエンを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０ｐｐｂｗ〜約１ｐｐｍｗの金属不純物を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０ｐｐｂｗ〜約５００ｐｐｂｗの金属不純物を含んでなる；
●蒸着プロセスが、原子層析出（ＡＬＤ）プロセスである；
●蒸着プロセスが、化学蒸着（ＣＶＤ）プロセスである；
●反応器中に酸素含有反応物を導入することをさらに含んでなる；
●酸素含有反応物が、Ｏ２、Ｏ３、Ｈ２Ｏ、Ｈ２Ｏ２、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＮＯ２、カルボン酸、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、その酸素含有ラジカル、またはその混合物である；
●酸素含有反応物が、Ｏ２、Ｏ３、Ｈ２Ｏ、その酸素含有ラジカル、またはその混合物である；
●酸素含有反応物が、Ｏ２、Ｏ３、その酸素含有ラジカル、またはその混合物である；
●酸素含有反応物が、Ｏ３およびＯ２の混合物である；
●混合物が、少なくとも５％ｖ／ｖのＯ３を含んでなる；
●酸素含有反応物が、Ｏ２中Ｏ３の７．２％ｖ／ｖ混合物である；
●ケイ素含有フィルムが、酸化ケイ素である；
●ケイ素含有フィルムが、希釈ＨＦ溶液（０．５〜１％のＨＦ）を使用する溶着によって析出された酸化ケイ素のウェットエッチレートの１０倍以下のウェットエッチレートを有する；
●ケイ素含有フィルムが、約４５０℃〜約８００℃の範囲の温度において析出される；
●ケイ素含有フィルムが、約５００℃〜約８００℃の範囲の温度において析出される；
●ケイ素含有フィルムが、約５００℃〜約７００℃の範囲の温度において析出される；
●ケイ素含有フィルムが、プラズマを使用することなく析出される；
●熱ＡＬＤプロセスが、約５５０℃〜約６００℃の範囲の温度において酸化ケイ素フィルムを析出する；
●熱ＡＬＤプロセスが、約１００℃〜約４００℃の範囲の温度において酸化ケイ素フィルムを析出する；
●ケイ素含有フィルムが、約０．７５トル（１００Ｐａ）〜約１．２５トル（１６７Ｐ
ａ）の範囲の圧力において析出される；
●プラズマＡＬＤプロセスが、約室温〜約４００℃の範囲の温度において酸化ケイ素フィルムを析出する；
●ケイ素含有フィルムが、約０原子％〜約５原子％の炭素を含有する；
●ケイ素含有フィルムが、約０原子％〜約２．５原子％の炭素を含有する；
●ケイ素含有フィルムが、約０原子％〜約１原子％の炭素を含有する；
●ケイ素含有フィルムが、約０原子％〜約１原子％の窒素を含有する；
●ケイ素含有フィルムが、約０原子％〜約１原子％の塩素を含有する；
●酸化ケイ素フィルムが、１：７のアスペクト比に関して、約７０％〜約１００％の段差被覆を示す；
●酸化ケイ素フィルムが、１：２０のアスペクト比に関して、約７０％〜約１００％の段差被覆を示す；
●酸化ケイ素フィルムが、１：７のアスペクト比に関して、約９０％〜約１００％の段差被覆を示す；
●酸化ケイ素フィルムが、１：２０のアスペクト比に関して、約９０％〜約１００％の段差被覆を示す；
●基体が、約１０：１〜約１００：１の範囲のアスペクト比を有するホールまたはトレンチを含んでなる；
●基体が、約１０：１〜約４０：１の範囲のアスペクト比を有するホールまたはトレンチを含んでなる；
●ケイ素含有フィルムが、約８０％〜約１００％の範囲のホールまたはトレンチの段差被覆を得る；
●ケイ素含有フィルムが、約０．７５Å（０．０７５ｎｍ）〜約１Å（０．１ｎｍ）の範囲のサイクルあたりの成長を有する；
●反応器中に窒素含有反応物を導入することをさらに含んでなる；
●窒素含有反応物が、ＮＨ３、Ｎ２Ｈ４、Ｎ（ＳｉＨ３）３、Ｎ（ＣＨ３）Ｈ２、Ｎ（Ｃ２Ｈ５）Ｈ２、Ｎ（ＣＨ３）２Ｈ、Ｎ（Ｃ２Ｈ５）２Ｈ、Ｎ（ＣＨ３）３、Ｎ（Ｃ２Ｈ５）３、（ＳｉＭｅ３）２ＮＨ、（ＣＨ３）ＨＮＮＨ２、（ＣＨ３）２ＮＮＨ２、その窒素含有ラジカル種、およびその混合物である；
●窒素含有反応物が、ＮＨ３である；
●ケイ素含有フィルムが、窒化ケイ素である；
●窒化ケイ素フィルムが、約４５０℃〜約６５０℃の範囲の温度において析出される；
●窒化ケイ素フィルムが、約０．１トル（１３Ｐａ）〜約１００トル（１３，３３２Ｐａ）の範囲の圧力において析出される；
●窒化ケイ素フィルムが、約４．７５トル（６３３Ｐａ）〜約５．２５トル（７００Ｐａ）の範囲の圧力において析出される；
●窒化ケイ素フィルムが、プラズマを使用することなく析出される；
●窒化ケイ素フィルムが、約０．３Å（０．０３ｎｍ）〜約２Å（０．２ｎｍ）の範囲のサイクルあたりの成長を有する；
●ケイ素含有フィルムが約１Å（０．１ｎｍ）〜約２Å（０．２ｎｍ）の範囲のサイクルあたりの成長を有する；
●窒化ケイ素フィルムが、約１．７〜約２．２の範囲の屈折率を有する；
●窒化ケイ素フィルムが、約１．８〜約２．１の範囲の屈折率を有する；
●窒化ケイ素フィルムが、約２．０〜約２．１の範囲の屈折率を有する；
●反応器中に、アミン、アルキルアミノシランまたはジシラザンを導入することをさらに含んでなる；
●アミンがアンモニアである；
●アルキルアミノシランが、ビス（ジエチルアミノ）シランである；
●アルキルアミノシランが、トリス（ジメチルアミノ）シランである；
●ジシラザンが、ヘキサメチルジシラザンである；
●ケイ素含有フィルムが、炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムである；
●炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムが、約５原子％〜約４０原子％の炭素濃度を有する；
●炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムが、約２０原子％〜約６０原子％の窒素濃度を有する；
●炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムが、約０原子％〜約５原子％の酸素濃度を有する；
●プロセスが、プラズマ強化原子層析出（ＰＥＡＬＤ）プロセスである；
●反応器中に窒素含有反応物を導入することをさらに含んでなる；
●窒素含有反応物が、Ｎ２、ＮＨ３、Ｎ２Ｈ４、Ｎ（ＳｉＨ３）３、Ｎ（ＣＨ３）Ｈ２、Ｎ（Ｃ２Ｈ５）Ｈ２、Ｎ（ＣＨ３）２Ｈ、Ｎ（Ｃ２Ｈ５）２Ｈ、Ｎ（ＣＨ３）３、Ｎ（Ｃ２Ｈ５）３、（ＳｉＭｅ３）２ＮＨ、（ＣＨ３）ＨＮＮＨ２、（ＣＨ３）２ＮＮＨ２、Ｎ２およびＨ２の混合物、その窒素含有ラジカル種、ならびにその混合物である；
●窒素含有反応物が、ＮＨ３、Ｎ２、Ｎ２およびＨ２の混合物、ならびにその混合物である；
●Ｎ２およびＨ２の混合物が、約０％ｖ／ｖ〜約７０％ｖ／ｖのＨ２を含有する；
●Ｎ２およびＨ２の混合物が、約５０％ｖ／ｖのＨ２を含有する；
●ケイ素含有フィルムが、炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムである；
●ＰＥＡＬＤプロセスが、約１００℃〜約３５０℃の範囲の温度において、炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムを析出する；
●炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムが、約１．６〜約２．１の範囲の屈折率を有する；
●炭素ドープされた窒化ケイ素フィルムが、約１原子％〜約１５原子％の範囲の炭素濃度を有する；
●ケイ素含有フィルムが、非晶質または多結晶質ケイ素フィルムである；
●非晶質または多結晶質ケイ素フィルムが、約５５０℃〜約８００℃の範囲の温度において析出される；
●非晶質または多結晶質ケイ素フィルムが、約０．１トル（１３Ｐａ）〜約１００トル（１３，３３２Ｐａ）の範囲の圧力において析出される；
●反応器中に不活性気体を導入することをさらに含んでなる；
●反応器中に還元気体を導入することをさらに含んでなる；
●ケイ素フィルムが、約０原子％〜約５原子％の炭素を含有する；
●ケイ素フィルムが、約０原子％〜約１原子％の窒素を含有する；
●ケイ素フィルムが、約０原子％〜約１原子％の塩素を含有する；
●ケイ素フィルムが、非晶質ケイ素フィルムである；
●ケイ素フィルムが、多結晶質ケイ素フィルムである；
●基体が、約１：１０〜約１：１００の範囲のアスペクト比を有するホールまたはトレンチを含んでなる；
●基体が、約１：１０〜約１：４０の範囲のアスペクト比を有するホールまたはトレンチを含んでなる；あるいは
●ケイ素フィルムが、約８０％〜約１００％の範囲のホールまたはトレンチの段差被覆を得る。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
また、基体上での炭化ケイ素フィルムの蒸着プロセスが開示される。ケイ素含有フィルム形成組成物の蒸気は、基体を含有する反応器中に導入される。ケイ素含有フィルム形成
組成物は、ハロゲン化ケイ素を含んでなる。ハロゲン化ケイ素物の少なくとも一部を基体上に析出させ、炭化ケイ素フィルムを形成する。アルキル置換金属またはメタロイドが反応器に導入される。アルキル置換金属またはメタロイドの少なくとも一部を基体上に析出させ、炭化ケイ素フィルムを形成する。開示されたプロセスは、次の態様の１つまたはそれ以上をさらに含み得る。
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約９９％  ｗ／ｗ〜約１００％  ｗ／ｗのハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約９５％  ｗ／ｗ〜約１００％  ｗ／ｗのハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０％  ｗ／ｗ〜約５％  ｗ／ｗの不純物を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％  ｗ／ｗ〜約２．０％  ｗ／ｗの不純物を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０．０％  ｗ／ｗ〜約１．０％  ｗ／ｗの不純物を含んでなる；
●不純物が、六置換ジシラン；アルキルアミン；ジアルキルアミン；アルキルイミン；ヨードシラン；アミノシラン；ヨウ化リチウム，ナトリウム，またはカリウム；ヨウ素；ＴＨＦ；エーテル；ペンタン；シクロヘキサン；ヘプタン；ベンゼン；トルエン；ハロゲン化金属化合物を含む；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０ｐｐｂｗ〜約１ｐｐｍｗの金属不純物を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、約０ｐｐｂｗ〜約５００ｐｐｂｗの金属不純物を含んでなる；
●ハロゲン化ケイ素が、少なくとも１つのハロゲン原子を含有する；
●ハロゲン化ケイ素が、少なくとも１つのケイ素−ハロゲン結合を含有する；
●ハロゲン化ケイ素が、式ＳｉＸ４（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＨまたはＲであり、かつＲは脂肪族基である）を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＣｌ３Ｈである；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＨ２Ｃｌ２である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＨ３Ｃｌである；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＩ２Ｈ２である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＨＭｅＩ２である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＭｅ２Ｉ２である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＨｘＣｌ３−ｘ（ＣＨ２Ｃｌ）（式中、ｘ＝０〜３である）である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＨ３（ＣＨ２Ｃｌ）である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＨ２Ｃｌ（ＣＨ２Ｃｌ）である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＨＣｌ２（ＣＨ２Ｃｌ）である；
●ハロゲン化ケイ素が、ＳｉＣｌ３（ＣＨ２Ｃｌ）である；
●ハロゲン化ケイ素が、式Ｓｉ２Ｘ６（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＨである）を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、ペンタクロロジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、ペンタブロモジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、ペンタヨードジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、ペンタフルオロジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、ヘキサクロロジシラン；
●ハロゲン化ケイ素が、ヘキサヨードジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、モノクロロジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、モノブロモジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、モノヨードジシランである；
●ハロゲン化ケイ素が、１，１−ジクロロジシラン［Ｃｌ２ＨＳｉ−ＳｉＨ３］である；●ハロゲン化ケイ素が、ジブロモジシラン［Ｈ２ＢｒＳｉ−ＳｉＢｒＨ２］である；
●ハロゲン化ケイ素が、ジヨードジシラン［Ｈ２ＩＳｉ−ＳｉＩＨ２］である；
●ハロゲン化ケイ素が、ジクロロジシラン［Ｈ３Ｓｉ−ＳｉＨＣｌ２］である；
●ハロゲン化ケイ素が、ジブロモジシラン［Ｈ３Ｓｉ−ＳｉＨＢｒ２］である；
●ハロゲン化ケイ素が、ジヨードジシラン［Ｈ３Ｓｉ−ＳｉＨＩ２］である；
●ハロゲン化ケイ素が、式Ｘ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＸ３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＨである）を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、ビス（ジクロロシリル）メタン［（ＳｉＣｌＨ２）２ＣＨ２］である；
●ハロゲン化ケイ素が、モノクロロトリシラペンタン［Ｈ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＨ２Ｃｌ］である；
●ハロゲン化ケイ素が、式Ｘ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＣＨ２−ＳｉＸ３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＨである）を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、式Ｘ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＸ２−ＣＨ２−ＳｉＸ３（式中、各Ｘは、独立して、ＣｌまたはＨであるが、ただし少なくとも１つの末端ＸはＣｌである）を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、式Ｃｌ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＣｌ２−ＣＨ２−ＳｉＣｌ３を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、式Ｈ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＨ２−ＣＨ２−ＳｉＣｌＨ２を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、式（−ＳｉＸ２−ＣＨ２−）３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、ＢｒまたはＩである）を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、式（−ＳｉＨＸ−ＣＨ２−）３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、ＢｒまたはＩである）を有する；
●ハロゲン化ケイ素が、オクタクロロトリシラン（ＯＣＴＳ）である；
●ハロゲン化ケイ素が、デカクロロテトラシラン（Ｓｉ４Ｃｌ１０）である；
●ハロゲン化ケイ素が、ドデカクロロペンタシラン（ＤＣＰＳまたはＳｉ５Ｃｌ１２）である；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、式ＡｌＲ３（式中、各Ｒは、独立して、Ｈ、Ｍｅ、Ｅｔ、ｎＰｒ、ｉＰｒ、ｎＢｕ、ｉＢｕまたはＲ２であるが、ただしＲ３＝Ｈ３である場合、分子は、アミンまたはボロヒドリドによって付加されてもよい）を有する；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、トリエチルアルミニウムである；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、トリメチルアルミニウムである；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、ＡｌＨ３・ＮＨ３である；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、式ＢＲ３（式中、各Ｒは、独立して、アルキルまたはアリル基である）を有する；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、トリエチルホウ素である；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、トリメチルホウ素である；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、式ＡｌＣｌＲ２（式中、各Ｒは、独立して、Ｈ、Ｍｅ、Ｅｔ、ｎＰｒ、ｉＰｒ、ｎＢｕまたはｉＢｕあるいはＮＲ２である）を有する；●アルキル置換金属またはメタロイドが、式ＢＸＲ２（式中、Ｘは、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり、かつ各Ｒは、独立して、アルキルまたはアリル基である）を有する；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、式ＺｎＲ２（式中、各Ｒは、独立して、Ｍｅ、Ｅｔ、ｎＰｒ、ｉＰｒ、ｎＢｕまたはｉＢｕである）を有する；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、式ＧａＲ３（式中、各Ｒは、独立して、Ｍｅ、Ｅｔ、ｎＰｒ、ｉＰｒ、ｎＢｕ、ｉＢｕまたはＮＲ２である）を有する；
●アルキル置換金属またはメタロイドが、トリメチルガリウムである；ならびに
●アルキル置換金属またはメタロイドが、式ＩｎＲ３（式中、各Ｒは、独立して、Ｍｅ、Ｅｔ、ｎＰｒ、ｉＰｒ、ｎＢｕ、ｉＢｕまたはＮＲ２である）を有する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
入口導管および出口導管を有するキャニスターを含んでなり、かつ上記で開示されたいずれかのＳｉ含有フィルム形成組成物を含有する、Ｓｉ含有フィルム形成組成物デリバリーデバイスも開示される。開示されたデバイスは、次の態様の１つまたはそれ以上を有してもよい：
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物は、１０ｐｐｍｗ未満の金属汚染物全濃度を有し；
●入口導管の端部は、Ｓｉ含有フィルム形成組成物の表面上に配置され、かつ出口導管の端部は、Ｓｉ含有フィルム形成組成物の表面下に配置され；
●入口導管の端部はＳｉ含有フィルム形成組成物の表面下に配置され、かつ出口導管の端部は、Ｓｉ含有フィルム形成組成物上に配置され；
●入口および出口上にダイアフラムバルブをさらに含んでなり；
●キャニスターの内面上に１層またはそれ以上のバリア層をさらに含んでなり；
●キャニスターの内面上に１〜４層のバリア層をさらに含んでなり；
●キャニスターの内面上に１層または２層のバリア層をさらに含んでなり；
●各バリア層が、酸化ケイ素層、窒化ケイ素層、酸窒化ケイ素層、炭窒化ケイ素、酸炭窒化ケイ素層またはその組合せを含んでなり；
●各バリア層が、５〜１０００ｎｍの厚さであり；
●各バリア層が、５０〜５００ｎｍの厚さであり；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタクロロジシラン（ＰＣＤＳまたはＳｉ２ＨＣｌ５）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタヨードジシラン（Ｓｉ２ＨＩ５）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタブロモジシラン（Ｓｉ２ＨＢｒ５）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタフルオロジシラン（Ｓｉ２ＨＦ５）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタキス（ジメチルアミノ）ジシラン［Ｓｉ２Ｈ（ＮＭｅ２）５］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＣｌ３Ｈを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＨ２Ｃｌ２を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＨ３Ｃｌを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＩ２Ｈ２を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＨＭｅＩ２を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＭｅ２Ｉ２を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＨｘＣｌ３−ｘ（ＣＨ２Ｃｌ）（式中、Ｘ＝０〜３である）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＨ３（ＣＨ２Ｃｌ）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＨ２Ｃｌ（ＣＨ２Ｃｌ）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＨＣｌ２（ＣＨ２Ｃｌ）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ＳｉＣｌ３（ＣＨ２Ｃｌ）を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式Ｓｉ２Ｘ６（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＨである）を有するハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタクロロジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタブロモジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタヨードジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ペンタフルオロジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ヘキサクロロジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ヘキサヨードジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、モノクロロジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、モノブロモジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、モノヨードジシランを含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、１，１−ジクロロジシラン［Ｃｌ２ＨＳｉ−ＳｉＨ３］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ジブロモジシラン［Ｈ２ＢｒＳｉ−ＳｉＢｒＨ２］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ジヨードジシラン［Ｈ２ＩＳｉ−ＳｉＩＨ２］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ジクロロジシラン［Ｈ３Ｓｉ−ＳｉＨＣｌ２］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ジブロモジシラン［Ｈ３Ｓｉ−ＳｉＨＢｒ２］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ジヨードジシラン［Ｈ３Ｓｉ−ＳｉＨＩ２］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式Ｘ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＸ３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＨである）を有するハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ビス（ジクロロシリル）メタン［（ＳｉＣｌＨ２）２ＣＨ２］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、モノクロロトリシラペンタン［Ｈ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＨ２Ｃｌ］を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式Ｘ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＣＨ２−ＳｉＸ３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩまたはＨである）を有するハロゲン化物を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式Ｘ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＸ２−ＣＨ２−ＳｉＸ３（式中、各Ｘは、独立して、ＣｌまたはＨであるが、ただし少なくとも１つの末端Ｘは、Ｃｌを含んでなる）を有するハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式Ｃｌ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＣｌ２−ＣＨ２−ＳｉＣｌ３を有するハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式Ｈ３Ｓｉ−ＣＨ２−ＳｉＨ２−ＣＨ２−ＳｉＣｌＨ２を有するハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式（−ＳｉＸ２−ＣＨ２−）３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、ＢｒまたはＩである）を有するハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、式（−ＳｉＨＸ−ＣＨ２−）３（式中、各Ｘは、独立して、Ｃｌ、ＢｒまたはＩである）を有するハロゲン化ケイ素を含んでなる；
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、オクタクロロトリシラン（ＯＣＴＳ）を含んでなる；●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、デカクロロテトラシラン（Ｓｉ４Ｃｌ１０）を含んでなる；ならびに
●Ｓｉ含有フィルム形成組成物が、ドデカクロロペンタシラン（ＤＣＰＳまたはＳｉ５Ｃｌ１２）を含んでなる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
精製されたペンタハロジシラン中のヘキサハロジシランの濃度は、約０％  ｗ／ｗ〜約５％  ｗ／ｗ、好ましくは、約０％  ｗ／ｗ〜約１％  ｗ／ｗの範囲であり得る。精製さ
れたペンタハロジシラン中のＯ２の濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約５０ｐｐｍｗ、好ましくは、約０ｐｐｍｗ〜約４ｐｐｍｗ、より好ましくは、約０ｐｐｍｗ〜約１ｐｐｍｗの範囲であり得る。精製されたペンタハロジシランは、水を含有するべきではなく、０ｐｐｍｗであり、さもなければこの２種は反応するであろう。精製されたペンタハロジシラン中のＣｒの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約２５ｐｐｍｗの範囲であり得る。精製されたペンタハロジシラン中のＦｅの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約１００ｐｐｍｗの範囲であり得る。精製されたペンタハロジシラン中のＮａの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約５０ｐｐｍｗの範囲であり得る。精製されたペンタハロジシラン中のＮｉの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約２５ｐｐｍｗの範囲であり得る。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
精製されたＰＤＭＡＤＳ中のヘキサ（ジメチルアミノ）ジシランの濃度は、約０％  ｗ／ｗ〜約５％  ｗ／ｗ、好ましくは、約０％  ｗ／ｗ〜約１％  ｗ／ｗの範囲であり得る。精製されたＰＤＭＡＤＳ中のＯ２の濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約５０ｐｐｍｗ、好ましくは、約０ｐｐｍｗ〜約４ｐｐｍｗ、より好ましくは、約０ｐｐｍｗ〜約１ｐｐｍｗの範囲であり得る。ＰＤＭＡＤＳ中に水が含まれることは不可能であり（０ｐｐｍｗ）、さもなければこの２種は反応するであろう。精製されたＰＤＭＡＤＳ中のＣｒの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約２５ｐｐｍｗの範囲であり得る。精製されたＰＤＭＡＤＳ中のＦｅの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約１００ｐｐｍｗの範囲であり得る。精製されたＰＤＭＡＤＳ中のＮａの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約５０ｐｐｍｗの範囲であり得る。精製されたＰＤＭＡＤＳ中のＮｉの濃度は、約０ｐｐｍｗ〜約２５ｐｐｍｗの範囲であり得る。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
開示されたＳｉ含有フィルム形成組成物に加えて、反応物も反応器に導入されてよい。反応物は、Ｏ２、Ｏ３、Ｈ２Ｏ、Ｈ２Ｏ２、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＮＯ２の１種などの酸素含有気体；Ｏ・またはＯＨ・などの酸素含有ラジカル；カルボン酸、ギ酸、酢酸、プロピオン酸；およびその混合物であり得る。典型的に、酸素含有気体は、Ｏ２、Ｏ３、Ｈ２Ｏ、Ｈ２Ｏ２、Ｏ・またはＯＨ・などのその酸素含有ラジカル、ならびにその混合物からなる群から選択される。より典型的には、酸素含有気体は、Ｏ２、Ｏ３、Ｏ２プラズマ、またはその組合わせである。好ましくは、酸素含有気体は、酸素およびオゾンの混合物である。この混合物は、好ましくは、少なくとも５％  ｖ／ｖのオゾンおよびより好ましくは、７．２％  ｖ／ｖのオゾンを含有する。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７６】
望ましいフィルムの厚さが得られたら、フィルムは、熱的焼き鈍し、燃焼室焼き鈍し、急速熱的焼き鈍し、ＵＶまたはｅビーム硬化および／またはプラズマ気体暴露などのさらなるプロセスを受けてもよい。当業者は、これらの追加的プロセスステップを実行するために利用されるシステムおよび方法を認識する。例えば、ケイ素含有フィルムは、不活性
雰囲気、Ｈ含有雰囲気、Ｎ含有雰囲気、Ｏ含有雰囲気またはその組合わせの下、約０．１秒〜約７２００秒の範囲の期間、約２００℃〜約１０００℃の範囲の温度に暴露されてよい。最も好ましくは、温度は、Ｈ含有雰囲気またはＯ含有雰囲気下、３６００秒で４００℃である。あるいは、プロセスが、ケイ素含有化合物の分解温度未満の温度で実行されることを条件として、Ｓｉ含有雰囲気下で焼き鈍しが実行されてもよい。ケイ素含有雰囲気を形成するために使用され得る例示的なケイ素含有分子としては、ＳｉＨ４、Ｓｉ２Ｈ６、ＭｅＳｉＨ３、Ｍｅ２ＳｉＨ２、アミノシラン、イソシアナトシラン（Ｒ−Ｓｉ−ＮＣＯ）、例えば、テトラ（イソシアナト）シラン（ＴＩＣＳ）が含まれる。結果として生じるフィルムは、より少ない不純物を含有し得、したがって、改善された密度を有し、それによって、改善されたリーク電流が生じる。焼き鈍しステップは、析出プロセスが実行されるものと同じ反応チャンバー中で実行されてよい。代わりに、基体を反応チャンバーから取り出し、焼き鈍し／フラッシュ焼き鈍しプロセスが別の装置で行なわれてもよい。上記の後処理方法のいずれも、特に熱的焼き鈍しは、フィルムを高密度化し、かつウェットエッチレートを減少させるために効果的であることが見出された。これは、次いで、フィルムの抵抗率を改善する傾向がある。
【手続補正８】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基体上に酸化ケイ素フィルムを析出する熱ＡＬＤ法であって、
ａ）前記基体を含有する反応器を、約５００℃〜約８００℃の範囲の温度および約０．１〜約１０トル（１３Ｐａ〜１，３３３Ｐａ）の範囲の圧力に設定することと；
ｂ）前記反応チャンバー中にペンタクロロジシランの蒸気を導入して、前記基体上でケイ素含有層を形成することと；
ｃ）酸素含有反応物と、前記ケイ素含有層とを反応させて、約０．４Å（０．０４ｎｍ）〜約１．５Å（０．１５ｎｍ）の範囲のサイクルあたりの成長を有する酸化ケイ素フィルムの層を形成することと；
ｄ）ステップｂ）およびｃ）を繰り返すことと
を含んでなる、方法。
【請求項２】
前記酸素含有反応物が、オゾンおよび酸素の混合物である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記混合物が、少なくとも５％ｖ／ｖのオゾンを含んでなる、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記酸化気体が７．２％ｖ／ｖのＯ３／Ｏ２である、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記基体が、約１０：１〜約１００：１のアスペクト比を有するホールまたはトレンチを含んでなり、前記ホールまたはトレンチ上で約８０％〜約１００％の段差被覆の前記酸化ケイ素フィルムを得ることをさらに含んでなる、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記酸化ケイ素フィルムが、プラズマを使用せずに析出される、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記圧力が、約０．７５トル（１００Ｐａ）〜約１．２５トル（１６７Ｐａ）の範囲である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記サイクルあたりの成長が、約０．７５Å（０．０７５ｎｍ）〜約１Å（０．１ｎｍ）の範囲である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
基体上に窒化ケイ素フィルムを析出する熱ＡＬＤ法であって、
ａ）前記基体を含有する反応器を、約４５０℃〜約６５０℃の範囲の温度および約０．１〜約１００トル（１３Ｐａ〜１３，３３２Ｐａ）の範囲の圧力に設定することと；
ｂ）前記反応チャンバー中にペンタクロロジシランの蒸気を導入して、前記基体上でケイ素含有層を形成することと；
ｃ）窒素含有反応物と、前記ケイ素含有層とを反応させて、約０．３Å（０．０３ｎｍ）〜約２Å（０．２ｎｍ）の範囲のサイクルあたりの成長および約１．８〜２．１の範囲の屈折率を有する窒化ケイ素フィルムの層を形成することと；
ｄ）ステップｂ）およびｃ）を繰り返すことと
を含んでなる、方法。
【請求項１０】
前記窒素含有反応物がＮＨ３である、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記窒化ケイ素フィルムが、プラズマを使用せずに析出される、請求項９または１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記圧力が、約４．７５トル（６３３Ｐａ）〜約５．２５トル（７００Ｐａ）の範囲である、請求項９または１０に記載の方法。
【請求項１３】
厚さが約１Å（０．１ｎｍ）〜約２Å（０．２ｎｍ）の範囲であり、屈折率が約２．０〜約２．１の  範囲である、請求項９または１０に記載の方法。