(57)【要約】硝酸性窒素を含む排水を化学的に処理する方法において、還元剤にホルマリンを用いて、硝酸性窒素を窒素に還元でき、処理コストが安価な処理方法を提供する。また、副生するアンモニア量を低減することができる処理方法を提供する。  この処理方法によれば、混合槽１に、管２から原排水を、管３からホルマリンを、管４からアルカリ水溶液を供給し、撹拌翼５で撹拌し、処理液のｐＨを７以上にする。処理液を抜液管６からポンプ７で管８から触媒筒９に送る。触媒筒９は、水などの液体が流通するジャケット１０内に設けられて温度制御され、その内部にはＰｄ−Ｃｕを球状活性炭に担持した担持触媒が充填されている。触媒筒９内の担持触媒の形態は、流動層でも固定層でもよい。触媒筒９から導出された処理液は、管１１から系外に排出される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸性窒素を含む排水に、ホルムアルデヒドおよび／またはその重縮合物を添加し、そのｐＨを７以上として触媒と接触させることを特徴とする硝酸性窒素を含む排水の処理方法。
【請求項２】
ホルムアルデヒドとしての添加量が、排水中に含まれる硝酸性窒素の０．５〜３倍モル当量であることを特徴とする請求項１記載の硝酸性窒素を含む排水の処理方法。
【請求項３】
触媒が、少なくともパラジウムと銅を含むものであることを特徴とする請求項１記載の硝酸性窒素を含む排水の処理方法。
【請求項４】
パラジウムと銅との重量割合が、９０：１０〜５０：５０であることを特徴とする請求項３記載の硝酸性窒素を含む排水の処理方法。
【請求項５】
触媒の担体が、球状活性炭であり、その粒径が５０〜１０００μｍであることを特徴とする請求項１記載の硝酸性窒素を含む排水の処理方法。
【請求項６】
処理温度が、１０〜９０℃であることを特徴とする請求項１記載の硝酸性窒素を含む排水の処理方法。
【請求項７】
硝酸性窒素を含む排水を連続流通式で処理し、その際の触媒の形態が、固定層または流動層であることを特徴とする請求項１記載の硝酸性窒素を含む排水の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、硝酸性窒素を含む排水を処理する方法に関する。
本願は、２００４年１１月１９日に日本に出願された特願２００４−３３６１３７号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
硝酸性窒素を含む排水としては、下水道からの排水、メッキ業、化学品製造業などからの排水、原子燃料再処理施設からの排水などがあり、いずれも排出基準を満たすために、これを処理して排水中の硝酸性窒素の濃度を排出基準以下に低減する必要がある。【０００３】
硝酸性窒素を含む排水の処理方法としては、生物学的処理方法があり、下水道処理分野において広く用いられている。
一方、化学的処理方法もある。この化学的処理方法には、還元剤として水素やヒドラジンなどを用い、触媒反応により硝酸性窒素を還元し、窒素として除去するもの（特許文献１参照）である。【０００４】
また、特表２００２−５２１１９７号公報には、還元剤としてギ酸またはホルマリンを用い、不均一触媒の存在下で硝酸イオンを還元する方法が開示されているが、この方法は、硝酸イオンをＮＯｘとするものであり、完全な脱硝とは言えないものである。【０００５】
ところで、このような化学的処理方法において、安価で取り扱いが容易なホルマリンを還元剤として使用して、硝酸性窒素を窒素にまで還元できれば、設備費用を含めた全処理コストを低減することが可能である。
しかしながら、現在のところ、この要求を満たす化学的処理方法は提案されていない。【０００６】
さらに、還元剤として水素やヒドラジンを用いる処理方法では、処理に際してアンモニアが多量に副生成物として生成し、このアンモニアの除去に別途処理装置が必要になるという問題もあった。
【特許文献１】特開２００３−１２６８７２号公報
【特許文献２】特表２００２−５２１１９７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
よって、本発明における課題は、硝酸性窒素を含む排水を化学的に処理する方法において、還元剤にホルマリンを用いて、硝酸性窒素を窒素に還元でき、処理コストが安価な処理方法を提供することにある。また、副生するアンモニア量を低減することができる処理方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
かかる課題を解決するため、
本発明の第一の態様は、硝酸性窒素を含む排水に、ホルムアルデヒドおよび／またはその重縮合物を添加し、そのｐＨを７以上として触媒と接触させることを特徴とする硝酸性窒素を含む排水の処理方法である。
本発明の第二の態様は、上記第一の態様において、ホルムアルデヒドとしての添加量が、排水中に含まれる硝酸性窒素の０．５〜３倍モル当量であることを特徴とする、硝酸性窒素を含む排水の処理方法である。【０００９】
本発明の第三の態様は、上記第一の態様において、触媒が、少なくともパラジウムと銅を含むものであることを特徴とする、硝酸性窒素を含む排水の処理方法である。
本発明の第四の態様は、上記第三の態様において、パラジウムと銅との重量割合が、９０：１０〜５０：５０であることを特徴とする、硝酸性窒素を含む排水の処理方法である。【００１０】
本発明の第五の態様は、上記第一の態様において、触媒の担体が、球状活性炭であり、その粒径が５０〜１０００μｍであることを特徴とする、硝酸性窒素を含む排水の処理方法である。
本発明の第六の態様は、上記第一の態様において、処理温度が、１０〜９０℃であることを特徴とする、硝酸性窒素を含む排水の処理方法である。【００１１】
本発明の第七の態様は、上記第一の態様において、硝酸性窒素を含む排水を連続流通式で処理し、その際の触媒の形態が、固定層または流動層であることを特徴とする、硝酸性窒素を含む排水の処理方法である。
【発明の効果】
【００１２】
第一の態様によれば、還元剤として安価で取り扱いが容易なホルマリンを用いて硝酸性窒素を効率よく窒素に還元することができ、処理コストの安価な硝酸性窒素を含む排水の処理方法が得られる。
また、第二の態様ないし第七の態様の処理条件を採用することにより、副生するアンモニア量が極めて少なくなり、アンモニアの除去に要する設備が小型化あるいは不要となる効果を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明に用いられる処理装置の例を示す概略構成図である。
【図２】実施例８での結果を示すグラフである。
【符号の説明】
【００１４】
１・・・混合槽、
２、３、４、８、１１・・・管、
５・・・撹拌翼、
７・・・ポンプ、
９・・・触媒筒、
１０・・・ジャケット
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明を詳しく説明する。
本発明の硝酸性窒素を含む排水の処理方法は、硝酸性窒素を含む排水（以下、原排水と言う。）に対して、ホルムアルデヒドおよび／またはこれの重縮合物を添加し、さらにこれにアルカリ剤を添加して、処理液のｐＨを７以上のアルカリ性としたうえで触媒と接触させる方法である。【００１６】
ここでの原排水としては、特に限定されず、いかなる発生源からの排水でもよい。原排水中の硝酸性窒素の濃度も特に限定されない。
本発明に用いる還元剤としてのホルムアルデヒドおよび／またはその重縮合物としては、文字どおり硝酸性窒素を窒素にまで還元するホルムアルデヒド、ホルムアルデヒドの重縮合物の少なくとも一方を含むものであればいずれも用いることができ、具体的には入手の容易性などからホルマリンを用いることが好ましい。さらに、このホルマリン中のホルムアルデヒドの濃度が３７〜４０ｗｔ％のホルマリンであることが好ましい。【００１７】
このホルムアルデヒドおよび／またはその重縮合物の添加量は、ホルムアルデヒドとして、モル比でホルムアルデヒド／硝酸イオン＝１．０〜３．０、好ましくは１．１〜２．０とされ、このモル比が１．０未満では、還元反応が十分に進行せず、３．０を越えると処理液中のギ酸、ホルムアルデヒドの濃度が高くなり好ましくない。【００１８】
本発明においては原排水を、ｐＨ７以上、即ちアルカリ性の条件下で処理することが必要である。ｐＨが７以上であれば特に制限はないが、好ましくは９〜１３、より好ましくは１０〜１３である。原排水のｐＨが７未満(即ち酸性側)では、ホルムアルデヒドの還元作用が十分に発揮されず、硝酸性窒素の還元が十分に行われなくなり、事業として実施することは不適となる。排水をｐＨ７以上にするためのアルカリ剤としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化カルシウムなどが用いられるが、安価な水酸化ナトリウムが好ましい。このアルカリ剤の添加時期は、ホルムアルデヒドおよび／またはその重縮合物の添加の時期の前後を問わず、同時でもよい。【００１９】
触媒としては、少なくとも貴金属（Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｕ、ＩｒおよびＲｎ）の内から、および非貴金属（Ｃｕ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｎｉ、Ａｇ、ＦｅおよびＣｏ）の内から１つを含むものが適している。触媒形状としては、担持触媒あるいは金属コロイド状のものが用いられるが、担体に担持したものの方がアンモニア生成が少なくなり好適である。
また、担体としては活性炭が好ましく、さらに流動状態で使用するときは球状活性炭が好ましい。【００２０】
担持触媒を使用する場合の担持量は、貴金属では０．１〜１０ｗｔ％が好ましく、０．５〜５ｗｔ％がさらに好ましい。非貴金属では０．０５〜２０ｗｔ％が好ましく、０．２〜１０ｗｔ％がさらに好ましい。
貴金属として、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｕ、ＩｒおよびＲｎの内からＰｄが好ましく、非貴金属として、Ｃｕ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｎｉ、Ａｇ、ＦｅおよびＣｏの内からＣｕが好ましく、特にＰｄとＣｕとの組合せが好ましい。パラジウムと銅との重量比は、９０：１０〜６０：４０であることが望ましく、パラジウムの比率が９０％を越えた場合、６０％未満になった場合には活性が低下する。【００２１】
また、担体である球状活性炭には、流動状態で触媒を使用する場合は、その粒径が５０〜１０００μｍ、好ましくは１００〜８００μｍのものが用いられる。粒径が５０μｍ未満では、処理後の触媒の分離が困難となり、１０００μｍを越えると、流動状態の維持が困難となる。
さらに、パラジウムと銅との担持量は、０．５〜１０ｗｔ％とされ、０．５ｗｔ％未満では、活性が不足し、１０ｗｔ％を越えるとパラジウムが有効に使用されなくなる。【００２２】
処理時の処理液の温度は、１０〜９０℃、好ましくは２０〜６０℃とされ、１０℃未満では反応の進行が遅くなり、９０℃を越えると水蒸気の発生が大きくなり、熱効率の制御性が悪化する。
処理時の処理液の圧力は、常圧〜５ｋｇ／ｃｍ２・Ｇ、好ましくは常圧〜３ｋｇ／ｃｍ２・Ｇとされる。【００２３】
処理は、バッチ式でも連続流通式でもよい。
バッチ式では、処理槽に原排水を入れ、これに所定量のホルマリンを加え、アルカリ剤を投入して処理液のｐＨを７以上とし、これに触媒を添加する。必要であれば処理液を加温して、これを０．５〜４時間撹拌することによって処理が行われる。処理液中の硝酸性窒素の濃度が排出基準を満たすことが確認されたならば、触媒を分離回収し、処理液は系外に排出される。【００２４】
連続流通式処理では、例えば図１に示したような処理装置を用いて行うことができる。
図１において、符号１は、混合槽を示す。この混合槽１には、管２から原排水が、管３からホルマリンが、管４から水酸化ナトリウム水溶液などのアルカリ水溶液が供給され、撹拌翼５で撹拌され、処理液のｐＨが７以上になるようになっている。【００２５】
この処理液は、抜液管６からポンプ７によって抜き出され、管８から触媒筒９に送られるようになっている。
触媒筒９は、ジャケット１０内に設けられており、このジャケット１０内に水、油などの液体を流通することで感度制御がなされるようになっている。触媒筒９内部には、上述の担持触媒が充填されている。触媒筒９内の担持触媒の形態は、流動層（スラリー床）でも固定層でもよい。【００２６】
ジャケット１０内の液体は、図示しないチラーあるいはヒータにより、冷却あるいは加温され、所定の温度に保持され、触媒筒９内での反応がこの温度で進行するようになっている。触媒筒９内での処理液の流量は、ＬＨＳＶで０．１〜２０  １／ｈｒとされる。
触媒筒９から導出され硝酸イオン濃度が低下した処理液は、管１１から系外に排出される。【００２７】
このような排水処理により、処理液のｐＨを７以上のアルカリ性とすることで、ホルムアルデヒドの還元作用が高められ、原排水中の硝酸イオンは、ホルムアルデヒドによって還元され、亜硝酸イオンに変化し、ホルムアルデヒドは酸化されてギ酸に変化する。
ＮＯ３−＋ＨＣＨＯ→ＮＯ２−＋ＨＣＯＯＨ                          （１）
生成したギ酸は、さらに亜硝酸イオンを還元する。
２ＮＯ２−＋３ＨＣＯＯＨ→Ｎ２＋３ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ＋２ＯＨ−        （２）【００２８】
また、ホルムアルデヒドは亜硝酸イオンを同時に還元する。
４ＮＯ２−＋３ＨＣＨＯ→２Ｎ２＋３ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ＋４ＯＨ−          （３）
これらの反応により、下記（４）式に示すように硝酸イオンが窒素に還元される。
４ＮＯ３−＋５ＨＣＨＯ→２Ｎ２＋５ＣＯ２＋３Ｈ２Ｏ＋４ＯＨ−        （４）【００２９】
この反応の際、硝酸イオンは、生成したギ酸と反応し、アンモニアとなる副反応が起こる。
ＮＯ３−＋４ＨＣＯＯＨ→ＮＨ３＋４ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ＋ＯＨ−            （５）
この副反応をできるだけ抑えるためには、ホルムアルデヒドの添加量を硝酸性窒素の０．５〜３倍モル当量とし、触媒に少なくともパラジウムと銅を含み、パラジウムと銅との重量割合が、９０：１０〜５０：５０のものを使用し、触媒の担体に球状活性炭で、その粒径が５０〜１０００μｍであるものを採用し、処理温度を１０〜５０℃とし、連続流通式で処理する方法を用いればより効果的である。【００３０】
したがって、本発明の処理方法によれば、原排水中の硝酸性窒素が良好に還元され、窒素となって処理液から自然に発散され、硝酸イオン濃度が低減する。また、処理条件を最適化することで、アンモニアの発生量を抑えることができる。アンモニアの発生量が減少すれば、これを処理する設備を小型化でき、処理費用が安価となることは言うまでもない。【００３１】
また、還元剤として使用するホルムアルデヒドおよび／またはその重縮合物としては、ホルマリンが好ましく、その場合、還元剤としても安価に入手でき、ランニングコストが安くなる。さらに、全体の処理がすべて液相で行われるので、プロセスが単純で、設備も簡単なものでよい。【００３２】
以下、具体例を示す。
以下の具体例において使用した触媒は、以下に示す触媒−ｃを除き、触媒化成工業（株）製パラジウム−銅の金属コロイド溶液の金属濃度３％のもので、以下に示す触媒調製方法にて調製したものを用いた。【００３３】
触媒調製方法
触媒Ａ−０  ；銅の比率が０ｗｔ％
触媒Ａ−１０；銅の比率が１０ｗｔ％
触媒Ａ−２０；銅の比率が２０ｗｔ％
触媒Ａ−２５；銅の比率が２５ｗｔ％
触媒Ａ−３０；銅の比率が３０ｗｔ％
触媒Ａ−４０；銅の比率が４０ｗｔ％
触媒Ｂ−２５；触媒Ａ−２５を金属担持量が３ｗｔ％となるように球状活性炭（平均粒径１８０μｍ）に担持し、１２０℃で乾燥したもの【００３４】
触媒Ｃ；銅の比率が２３ｗｔ％、パラジウムの比率が７７ｗｔ％のものを活性炭に担持したもの。日揮化学社製５ｗｔ％パラジウム／活性炭に、銅／パラジウム原子比で０．５となるように硝酸銅水溶液を含浸し、１２０℃で乾燥後、３５０℃にて窒素気流中で還元処理して調製した。【００３５】
（実施例１）
硝酸イオン濃度が２２６ｍｇ−Ｎ／ｌ（硝酸性窒素濃度１６ｍｍｏｌ／ｌ）の溶液５００ｍｌに触媒Ａ−２５（金属濃度３％）の溶液５．０ｍｌを加え、これにホルマリン（ホルムアルデヒド濃度３７％）を１．０ｍｌ添加し（ＨＣＨＯ／ＮＯ３＝１．７ｍｏｌ／ｍｏｌ）、これを温度６０℃、常圧で撹拌を行い、この溶液に１ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液を１５ｍｌ添加し、ｐＨ１２．７に調整した。
反応１時間後の残留硝酸性窒素濃度は、０．８ｍｍｏｌ／ｌで転化率は９５％であり、残留アンモニア濃度は、３ｍｍｏｌ／ｌであった。【００３６】
（実施例２）
硝酸イオン濃度が２２６０ｍｇ−Ｎ／ｌ（硝酸性窒素濃度１６１ｍｍｏｌ／ｌ）の溶液５００ｍｌに触媒Ａ−２５（金属濃度３％）の溶液３７．５ｍｌを加え、これにホルマリン（ホルムアルデヒド濃度３７％）を９．０ｍｌ添加し（ＨＣＨＯ／ＮＯ３＝１．５ｍｏｌ／ｍｏｌ）、これを温度６０℃、常圧で撹拌を行い、この溶液に１ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液を１６２ｍｌ添加し、ｐＨ１１．７に調整した。
反応１時間後の残留硝酸性窒素濃度は、５．２ｍｍｏｌ／ｌで転化率は９６％であり、残留アンモニア濃度は、３ｍｍｏｌ／ｌであった。【００３７】
（実施例３）
硝酸イオン濃度が１１３０ｍｇ−Ｎ／ｌ（硝酸性窒素濃度８１ｍｍｏｌ／ｌ）の溶液５００ｍｌに触媒Ａ−２５（金属濃度３％）の溶液７．５ｍｌを加え、これにホルマリン（ホルムアルデヒド濃度３７％）を４．５ｍｌ添加し（ＨＣＨＯ／ＮＯ３＝１．５ｍｏｌ／ｍｏｌ）、これを温度６０℃、常圧で撹拌を行い、この溶液に１ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液を８１ｍｌ添加し、ｐＨ１２．８に調整した。
反応１時間後の残留硝酸性窒素濃度は、７ｍｍｏｌ／ｌで転化率は９２％であり、残留アンモニア濃度は、８ｍｍｏｌ／ｌであった。【００３８】
（実施例４）
硝酸溶液の初期濃度を１．３モル（硝酸イオン濃度で１．３ｍｏｌ／ｌ、約８００００ｐｐｍ）の試験を実施し、下記の結果を得た。
硝酸イオン濃度が８０６００ｍｇ／ｌ（１．３ｍｏｌ／ｌ）の溶液５００ｍｌに触媒Ａ−２５（金属濃度３％）の溶液２５ｍｌを加え、これに水酸化ナトリウムの２５％の水溶液１．４ｍｌを添加し、溶液のｐＨを１１．５に調整する。これを６０℃、常圧で攪拌を行い、この溶液にホルマリン（ホルムアルデヒドの３７％水溶液）を３５ｍｌ／ｈで注入する。反応３．５時間後の残留硝酸性濃度は０．０１２ｍｏｌ／ｌで転化率は９８．９％であり、残留アンモニア濃度は０．００４ｍｏｌ／ｌであった。【００３９】
【表１】
2006054656.tif 000002
高濃度の硝酸溶液の処理に際しては溶液にアンモニアの残存が多くなる場合があるが、本方法によれば硝酸濃度が高い場合であってもアンモニアの発生を抑制でき、硝酸分解率も非常に高い。【００４０】
（実施例５）
硝酸イオン濃度が２２６ｍｇ−Ｎ／ｌ（硝酸性窒素濃度１６ｍｍｏｌ／ｌ）の溶液５００ｍｌに触媒Ａ−０、１０、２０、２５、３０、４０（金属濃度３％）の溶液５．０ｍｌを加え、これにホルマリン（ホルムアルデヒド濃度３７％）を１．０ｍｌ添加し、これを温度６０℃、常圧で撹拌を行い、この溶液に１ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液を１５ｍｌ添加し、ｐＨ１３．０に調整した。
反応２時間後の硝酸の分解率と残留アンモニア濃度を、触媒中のパラジウムの割合に応じて、測定した。結果は以下の通りである。【００４１】
【表２】
2006054656.tif 000003
以上の結果から、パラジウム／銅の重量比が９０／１０〜６０／４０が好ましく、さらには８０／２０〜６０／４０がより好ましいことが示される。【００４２】
（実施例６）
硝酸イオン濃度が２２６０ｍｇ−Ｎ／ｌ（硝酸性窒素濃度１６１ｍｍｏｌ／ｌ）の溶液５００ｍｌに触媒Ａ−２５（金属濃度３％）の溶液９．０ｍｌを加え、これにホルマリン（ホルムアルデヒド濃度３７％）を１．０ｍｌ添加し、これを温度６０℃、常圧で撹拌を行い、この溶液に１ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液を７５ｍｌ添加し、ｐＨ１２．０に調整した。
反応１時間後の残留硝酸性窒素濃度は、５．０ｍｍｏｌ／ｌで転化率は９７％であり、残留アンモニア濃度は、４ｍｍｏｌ／ｌであった。【００４３】
（実施例７）
図１に示した連続流通式処理装置を使用した。
硝酸イオン濃度が２２６ｍｇ−Ｎ／ｌ（硝酸性窒素濃度１６ｍｍｏｌ／ｌ）の溶液２００ｍｌにホルマリン（ホルムアルデヒド濃度３７％）を０．４ｍｌ添加し、これに１ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液を６ｍｌ添加し、ｐＨ１２．４に調整した。この処理液を、ポンプにより触媒筒にＬＨＳＶ＝５  ｌ／時間で通液した。触媒筒は、温度６０℃の温浴中に浸した。触媒筒内には、触媒Ｂ−２５を充填した。
反応１時間後の残留硝酸性窒素濃度は、２．０ｍｍｏｌ／ｌで転化率は９０％であり、残留アンモニア濃度は、０．１ｍｍｏｌ／ｌ以下であった。【００４４】
（実施例８）
処理液の初期ｐＨを４〜１３に、硫酸または水酸化ナトリウム水溶液を加えて調整し、以下の結果を得た。
ｐＨの調整および触媒にＡ−３０コロイド溶液を５０ｍｌ使用した以外は実施例１と同様の方法で処理を行った。反応１時間後の硝酸の分解率と、残留アンモニア濃度を図２と以下に示す。【００４５】
【表３】
2006054656.tif 000004
【００４６】
以上の結果から、ｐＨ＝４及びｐＨ＝６の酸性側では硝酸の分解率が１０％以下と低く、ホルムアルデヒドによる硝酸イオンの還元反応が遅い。一方、ｐＨの上昇に伴い次第に反応性が良くなり、ｐＨ＝９，１１，１３といったアルカリ側では硝酸の分解率が４０％を超え、硝酸イオンの分解が促進されることが示される。
また、図２よりｐＨ＝１０では硝酸分解率が５０％を超え、更にｐＨ＝１２では硝酸分解率は８０％に達し、強アルカリ側でのホルムアルデヒドによる還元作用が一層促進されていることが示される。【００４７】
（実施例９）
ＨＣＨＯ／ＮＯ３（モル比）を２．５および６．０とし、ｐＨを水酸化ナトリウム水溶液にて１３．０に、処理液の温度を３０℃に調整した以外は実施例８と同様な方法で試験を行った。反応１時間後の硝酸の分解率と残留アンモニア濃度を以下に示す。
ＨＣＨＯ／ＮＯ３（モル比）        ２．５            ６．０
硝酸分解率（％）                  １００            １００
残留ＮＨ３濃度（ｍｍｏｌ／ｌ）      ４                ５【００４８】
（実施例１０）
反応温度を８０℃、ｐＨを水酸化ナトリウム水溶液にて１２．０に調整した以外は実施例８と同様な方法で試験を行った。反応１時間後の硝酸の分解率と残留アンモニア濃度を以下に示す。
温度（℃）                        ８０
硝酸分解率（％）                  １００
残留ＮＨ３濃度（ｍｍｏｌ／ｌ）      ４【００４９】
（比較例１）
ホルマリンの代わりに還元剤にギ酸を用い、ｐＨを水酸化ナトリウム水溶液にて１２．０に調整した以外は実施例８と同様な方法で試験を行った。ギ酸の添加量は１．０ｍｌであった。
反応１時間後の硝酸の分解率は１００％であった。しかし、生成物は、選択率ほぼ１００％でアンモニアであり、ホルムアルデヒドの場合と全く異なった結果であった。
【産業上の利用可能性】
【００５０】
この処理方法の発明は、還元剤にホルマリンを用いているため、硝酸性窒素を窒素に還元できると同時に、副生するアンモニア量を低減することができ、硝酸性窒素を含む排水を処理する方法に適用できる。
【図１】
2006054656.tif 000005
【図２】
2006054656.tif 000006
【国際調査報告】
2006054656.tif 000007
2006054656.tif 000008
2006054656.tif 000009