【手続補正書】
【提出日】令和2年9月17日(2020.9.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
遷移金属と触媒担体とを含む硫黄で汚染された触媒を再生するための方法であって、
（１）洗浄された触媒を製造するために、前記硫黄で汚染された触媒を、アルカリ金属塩を含む水溶液で洗浄することと、
（２）ハロゲン化触媒を製造するために、前記洗浄された触媒を、塩素およびフッ素を含むハロゲン溶液と接触させることと、を含む方法。
【請求項２】
前記遷移金属が、白金を含み、
前記触媒担体が、ＫＬ−ゼオライトと、アルミナ、シリカ、それらの混合酸化物、またはそれらの混合物とを含む担体マトリックスとを含み、
前記硫黄で汚染された触媒が、
１００ｐｐｍｗ〜１０００ｐｐｍｗの硫黄と、
０．０５重量％〜２重量％の塩素と、
０．０５重量％〜２重量％のフッ素と、を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記水溶液が、カリウム、ルビジウム、セシウム、またはそれらの任意の組み合わせの塩を含む、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
工程（１）が、
２〜８回の洗浄サイクルを含み、
各洗浄サイクルが、２０℃〜９５℃の範囲の洗浄温度で、かつ１分〜６時間の範囲の時間、独立して行われ、
各洗浄サイクルが、前記アルカリ金属塩を含む水溶液またはアルカリ金属を含まない水溶液のいずれかを用いて独立して行われる、請求項１〜３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
前記水溶液中の前記アルカリ金属の濃度が、０．０１Ｍ〜５Ｍの範囲である、請求項１〜４のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
各洗浄サイクルにおける前記水溶液の重量と前記硫黄で汚染された触媒の重量との比が、独立して、０．４：１〜１０：１の範囲である、請求項１〜５のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
前記方法が、前記洗浄された触媒中と前記硫黄で汚染された触媒中の硫黄の量（ｐｐｍｗでの）の差に基づいて、硫黄の量（ｐｐｍｗでの）を少なくとも２０％減少させる、請求項１〜６のいずれかに記載の方法。
【請求項８】
前記ハロゲン溶液が、塩素含有化合物、フッ素含有化合物、またはそれらの混合物、および水を含む、請求項１〜７のいずれかに記載の方法。
【請求項９】
前記塩素含有化合物が、塩酸、四塩化炭素、テトラクロロエチレン、クロロベンゼン、塩化メチル、塩化メチレン、クロロホルム、塩化アリル、トリクロロエチレン、クロラミン、酸化塩素、塩素酸、二酸化塩素、一酸化二塩素、七酸化二塩素、塩素酸、過塩素酸、塩化アンモニウム、塩化テトラメチルアンモニウム、塩化テトラエチルアンモニウム、塩化テトラプロピルアンモニウム、塩化テトラブチルアンモニウム、塩化メチルトリエチルアンモニウム、およびそれらの組み合わせを含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記塩素含有化合物が、塩酸、塩化アンモニウム、塩化テトラメチルアンモニウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１１】
前記フッ素含有化合物が、フッ化水素酸、２，２，２−トリフルオロエタノール、テトラフルオロエチレン、四フッ化炭素、三フッ化炭素、フルオロメタン、ヘプタフルオロプロパン、デカフルオロブタン、ヘキサフルオロイソプロパノール、テトラフルオロプロパノール、ペンタフルオロプロパノール、ヘキサフルオロフェニルプロパノール、ペルフルオロブチルアルコール、ヘキサフルオロ−２−プロパノール、ペンタフルオロ−１−プロパノール、テトラフルオロ−１−プロパノール、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−プロパノール、２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−１−プロパノール、フッ化アンモニウム、フッ化テトラメチルアンモニウム、フッ化テトラエチルアンモニウム、フッ化テトラプロピルアンモニウム、フッ化テトラブチルアンモニウム、フッ化メチルトリエチルアンモニウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、請求項８〜１０のいずれかに記載の方法。
【請求項１２】
前記フッ素含有化合物が、フッ化水素酸、フッ化アンモニウム、フッ化テトラメチルアンモニウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、請求項８〜１１のいずれかに記載の方法。
【請求項１３】
前記ハロゲン溶液が、０．０１重量％〜１０重量％の範囲の塩素（Ｃｌ）の濃度を含む、請求項１〜１２のいずれかに記載の方法。
【請求項１４】
前記ハロゲン溶液が、０．０１重量％〜１０重量％の範囲のフッ素（Ｆ）の濃度を含む、請求項１〜１２のいずれかに記載の方法。
【請求項１５】
前記方法が、前記ハロゲン化工程の後に乾燥工程をさらに含み、前記乾燥工程が、前記ハロゲン化触媒を、前記ハロゲン化触媒の溶媒含有量を１５重量％未満に減少させるのに十分な条件にさらすことを含む、請求項１〜１４のいずれかに記載の方法。
【請求項１６】
前記方法が、工程（２）の後の乾燥工程、工程（２）の後の焼成工程、または工程（２）の後の乾燥工程および焼成工程の両方をさらに含む、請求項１〜１５のいずれかに記載の方法。
【請求項１７】
工程（１）の前、工程（１）の後、または工程（１）の前後両方に、炭素燃焼工程をさらに含む、請求項１〜１５のいずれかに記載の方法。
【請求項１８】
前記炭素燃焼工程が、前記硫黄で汚染された触媒または前記洗浄された触媒を、酸素および不活性ガスを含むデコーキングガス流と接触させることを含む、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記デコーキングガス流が、５モル％未満の酸素のモル％を含む、請求項１７または１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記デコーキングガス流が、ハロゲン含有化合物を実質的に含まない、請求項１７〜１９のいずれかに記載の方法。
【請求項２１】
前記デコーキングガス流が、水を実質的に含まない、請求項１７〜２０のいずれかに記載の方法。
【請求項２２】
前記方法が、前記洗浄工程の前に炭化水素除去工程をさらに含み、前記炭化水素除去工程が、前記硫黄に汚染された触媒を、酸素又は不活性ガスと酸素との混合物を含む炭化水素除去ガス流と接触させることを含む、請求項１〜２１のいずれかに記載の方法。
【請求項２３】
前記ハロゲン化触媒が、
０．５重量％〜２重量％の白金と、
ＫＬ−ゼオライトと、アルミナ、シリカ、それらの混合酸化物、またはそれらの混合物と、を含む担体マトリックスとを含む触媒担体と、
０．５重量％〜５重量％の塩素と、
０．５重量％〜５重量％のフッ素と、を含む、請求項１〜２２のいずれかに記載の方法。
【請求項２４】
前記方法が、前記ハロゲン化触媒中と前記硫黄で汚染された触媒中の硫黄のｐｐｍｗの差に基づいて、前記硫黄で汚染された触媒から少なくとも２５％の硫黄を除去する、請求項１〜２３のいずれかに記載の方法。
【請求項２５】
前記ハロゲン化工程の後に還元工程をさらに含み、再活性化触媒を製造するために、前記還元工程が、前記ハロゲン化触媒を、分子状水素を含む還元ガス流と接触させることを含む、請求項１〜２４のいずれかに記載の方法。
【請求項２６】
前記方法が、前記ハロゲン化工程後に還元工程をさらに含み、前記還元工程が、前記ハロゲン化触媒を、分子状水素を含む還元ガス流と接触させることを含む、請求項１〜２５のいずれかに記載の方法。
【請求項２７】
ハロゲン化触媒が、２５ｐｐｍｗ〜４００ｐｐｍｗの硫黄を含む、請求項２５又は２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記ハロゲン化触媒が、０．０１重量％〜５重量％の炭素を含む、請求項２５〜２７のいずれかに記載の方法。
【請求項２９】
前記ハロゲン化触媒の表面積が、前記硫黄で汚染された触媒の少なくとも４０％である、請求項２５〜２８のいずれかに記載の方法。
【請求項３０】
改質方法であって、
（Ａ）芳香族生成物を製造するために、炭化水素供給原料を、遷移金属および触媒担体を含む芳香族化触媒と反応器系中で改質条件下で接触させることと、
（Ｂ）硫黄で汚染された炭化水素供給原料を、芳香族化触媒と、硫黄で汚染された触媒を形成するのに十分な時間接触させることと、
（Ｃ）洗浄された触媒を製造するために、前記硫黄で汚染された触媒を、アルカリ金属塩を含む水溶液で洗浄することと、
（Ｄ）ハロゲン化触媒を製造するために、前記洗浄された触媒を、塩素およびフッ素を含むハロゲン溶液と接触させることと、を含む方法。
【請求項３１】
工程（Ｃ）および（Ｄ）のうちの少なくとも１つが、反応器システムの外部の容器中で実施される、請求項３０に記載のプロセス。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
前述の概要および以下の詳細な説明はどちらも、例を提供しており、説明のみを目的としている。したがって、前述の概要および以下の詳細な説明は、限定的であると解釈されるべきでない。さらに、本明細書に記載されるものに加えて、特徴または変形例が提供されてもよい。例えば、ある特定の態様が、詳細な説明にて記載される種々の特徴の組み合わせおよび部分的組み合わせを対象としてもよい。
他の記載と重複するが、本発明の一態様を以下に示す。
［発明１］
遷移金属と触媒担体とを含む硫黄で汚染された触媒を再生するための方法であって、
（１）洗浄された触媒を製造するために、前記硫黄で汚染された触媒を、任意選択的にアルカリ金属を含む水溶液で洗浄することと、
（２）ハロゲン化触媒を製造するために、前記洗浄された触媒を、塩素およびフッ素を含むハロゲン溶液と接触させることと、を含む方法。
［発明２］
前記水溶液が、アルカリ金属を含む、発明１に記載の方法。
［発明３］
前記遷移金属が、白金を含み、
前記触媒担体が、ＫＬ−ゼオライトと、アルミナ、シリカ、それらの混合酸化物、またはそれらの混合物とを含む担体マトリックスとを含み、
前記硫黄で汚染された触媒が、
約１００ｐｐｍｗ〜約１０００ｐｐｍｗの硫黄と、
約０．０５重量％〜約２重量％の塩素と、
約０．０５重量％〜約２重量％のフッ素と、を含む、発明１または２に記載の方法。
［発明４］
前記硫黄で汚染された触媒が、約０．１重量％未満のバリウムを含有する、発明１〜３のいずれかに記載の方法。
［発明５］
前記水溶液が、カリウム、ルビジウム、セシウム、またはそれらの任意の組み合わせの塩を含む、発明１〜４のいずれかに記載の方法。
［発明６］
前記水溶液が、アルカリ金属塩を含む、発明１〜５のいずれかに記載の方法。
［発明７］
前記水溶液が、アルカリ金属塩化物塩を含む、発明１〜６のいずれかに記載の方法。
［発明８］
工程（１）が、
２〜８回の洗浄サイクルを含み、
各洗浄サイクルが、約２０℃〜約９５℃の範囲の洗浄温度で、かつ約１分〜約６時間の範囲の時間、独立して行われ、
各洗浄サイクルが、前記アルカリ金属を含む水溶液またはアルカリ金属を含まない水溶液のいずれかを用いて独立して行われる、発明１〜７のいずれかに記載の方法。
［発明９］
前記水溶液中の前記アルカリ金属の濃度が、約０．０１Ｍ〜約５Ｍの範囲である、発明１〜８のいずれかに記載の方法。
［発明１０］
各洗浄サイクルにおける前記水溶液の重量と前記硫黄で汚染された触媒の重量との比が、独立して、約０．４：１〜約１０：１の範囲である、発明１〜９のいずれかに記載の方法。
［発明１１］
前記洗浄工程が、前記硫黄で汚染された触媒１ｋｇ当たり約０．０５モル〜約１モルのアルカリ金属で前記硫黄で汚染された触媒を富化させる、発明１〜１０のいずれかに記載の方法。
［発明１２］
前記洗浄工程が、前記洗浄された触媒１ｋｇ当たり約０．０５モル〜約１モルのアルカリ金属で前記硫黄で汚染された触媒を富化させる、発明１〜１０のいずれかに記載の方法。
［発明１３］
前記洗浄触媒が、前記洗浄された触媒の重量に基づいて、０重量％〜約０．３５重量％のナトリウムを含む、発明１〜１２のいずれかに記載の方法。
［発明１４］
前記方法が、前記洗浄された触媒中と前記硫黄で汚染された触媒中の硫黄の量（ｐｐｍｗでの）の差に基づいて、硫黄の量（ｐｐｍｗでの）を少なくとも約２０％減少させる、発明１〜１３のいずれかに記載の方法。
［発明１５］
前記ハロゲン溶液が、塩素含有化合物、フッ素含有化合物、またはそれらの混合物、および水を含む、発明１〜１４のいずれかに記載の方法。
［発明１６］
前記塩素含有化合物が、塩酸、四塩化炭素、テトラクロロエチレン、クロロベンゼン、塩化メチル、塩化メチレン、クロロホルム、塩化アリル、トリクロロエチレン、クロラミン、酸化塩素、塩素酸、二酸化塩素、一酸化二塩素、七酸化二塩素、塩素酸、過塩素酸、塩化アンモニウム、塩化テトラメチルアンモニウム、塩化テトラエチルアンモニウム、塩化テトラプロピルアンモニウム、塩化テトラブチルアンモニウム、塩化メチルトリエチルアンモニウム、およびそれらの組み合わせを含む、発明１５に記載の方法。
［発明１７］
前記塩素含有化合物が、塩酸、塩化アンモニウム、塩化テトラメチルアンモニウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、発明１５に記載の方法。
［発明１８］
前記フッ素含有化合物が、フッ化水素酸、２，２，２−トリフルオロエタノール、テトラフルオロエチレン、四フッ化炭素、三フッ化炭素、フルオロメタン、ヘプタフルオロプロパン、デカフルオロブタン、ヘキサフルオロイソプロパノール、テトラフルオロプロパノール、ペンタフルオロプロパノール、ヘキサフルオロフェニルプロパノール、ペルフルオロブチルアルコール、ヘキサフルオロ−２−プロパノール、ペンタフルオロ−１−プロパノール、テトラフルオロ−１−プロパノール、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−プロパノール、２，２，３，３，３−ペンタフルオロ−１−プロパノール、フッ化アンモニウム、フッ化テトラメチルアンモニウム、フッ化テトラエチルアンモニウム、フッ化テトラプロピルアンモニウム、フッ化テトラブチルアンモニウム、フッ化メチルトリエチルアンモニウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、発明１５〜１７のいずれかに記載の方法。
［発明１９］
前記フッ素含有化合物が、フッ化水素酸、フッ化アンモニウム、フッ化テトラメチルアンモニウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、発明１５〜１８のいずれかに記載の方法。
［発明２０］
前記ハロゲン溶液が、塩素／フッ素含有化合物を含む、発明１〜１４のいずれかに記載の方法。
［発明２１］
前記ハロゲン溶液が、約０．０１重量％〜約１０重量％の範囲の塩素（Ｃｌ）の濃度を含む、発明１〜２０のいずれかに記載の方法。
［発明２２］
前記ハロゲン溶液が、約０．０１重量％〜約１０重量％の範囲のフッ素（Ｆ）の濃度を含む、発明１〜２０のいずれかに記載の方法。
［発明２３］
前記ハロゲン溶液が、
約０．０１重量％〜約１０重量％の塩素と、
約０．０１重量％〜約１００重量％のフッ素と、を含む、発明１〜２２のいずれかに記載の方法。
［発明２４］
前記ハロゲン化工程（工程（２））が、約０℃〜約８０℃の範囲のハロゲン化温度で行われる、発明１〜２３のいずれかに記載の方法。
［発明２５］
前記ハロゲン化工程が、約１分〜約４８時間の範囲の時間行われる、発明１〜２４のいずれかに記載の方法。
［発明２６］
前記方法が、前記ハロゲン化工程の後に乾燥工程をさらに含み、前記乾燥工程が、前記ハロゲン化触媒を、前記ハロゲン化触媒の溶媒含有量を約１５重量％未満に減少させるのに十分な条件にさらすことを含む、発明１〜２５のいずれかに記載の方法。
［発明２７］
前記溶媒含有量を減少させるのに十分な前記条件が、約１時間〜約４８時間の範囲の乾燥時間、約１５℃〜約２００℃の範囲の乾燥温度、および大気圧に等しい乾燥圧力、または任意の好適な準大気圧に等しい乾燥圧力を含む、発明２６に記載の方法。
［発明２８］
前記方法が、前記ハロゲン化工程後に焼成工程をさらに含み、前記焼成工程が、前記ハロゲン化触媒を任意の好適な焼成条件に供することを含む、発明１〜２７のいずれかに記載の方法。
［発明２９］
前記焼成工程が、約２００℃〜約８００℃の範囲の焼成温度を含む焼成条件で行われる、発明２８に記載の方法。
［発明３０］
前記焼成工程が、約１５分〜約４８時間の範囲の焼成時間を含む焼成条件で行われる、発明２８または２９に記載の方法。
［発明３１］
前記方法が、工程（２）の後の乾燥工程、工程（２）の後の焼成工程、または工程（２）の後の乾燥工程および焼成工程の両方をさらに含む、発明１〜３０のいずれかに記載の方法。
［発明３２］
工程（１）の前、工程（１）の後、または工程（１）の前後両方に、炭素燃焼工程をさらに含む、発明１〜３１のいずれかに記載の方法。
［発明３３］
前記炭素燃焼工程が、前記硫黄で汚染された触媒または前記洗浄された触媒を、酸素および不活性ガスを含むデコーキングガス流と接触させることを含む、発明３２に記載の方法。
［発明３４］
前記デコーキングガス流が、約５モル％未満の酸素のモル％を含む、発明３２または３３に記載の方法。
［発明３５］
前記デコーキングガス流が、ハロゲン含有化合物を実質的に含まない、発明３２〜３４のいずれかに記載の方法。
［発明３６］
前記デコーキングガス流が、水を実質的に含まない、発明３２〜３５のいずれかに記載の方法。
［発明３７］
前記炭素燃焼工程が、約１５０℃〜約６００℃の範囲のピークデコーキング温度で行われる、発明３２〜３６のいずれかに記載の方法。
［発明３８］
前記炭素燃焼工程が、約１時間〜約７２時間の範囲の時間行われる、発明３２〜３７のいずれかに記載の方法。
［発明３９］
前記炭素燃焼工程が、前記触媒上の炭素の重量％を約５重量％未満に減少させるのに十分な時間行われる、発明３２〜３８のいずれかに記載の方法。
［発明４０］
前記方法が、前記洗浄工程の前に炭化水素除去工程をさらに含み、前記炭化水素除去工程が、前記硫黄に汚染された触媒を、酸素を含む炭化水素除去ガス流と接触させることを含む、発明１〜３９のいずれかに記載の方法。
［発明４１］
前記炭化水素除去ガス流が、不活性ガスと酸素との混合物を含む、発明４０に記載の方法。
［発明４２］
前記炭化水素除去ガス流が、約５モル％未満の酸素のモル％を含む、発明４０または４１に記載の方法。
［発明４３］
前記炭化水素除去ガス流が、ハロゲン含有化合物を実質的に含まない、発明４０〜４２のいずれかに記載の方法。
［発明４４］
前記炭化水素除去ガス流が、水を実質的に含まない、発明４０〜４３のいずれかに記載の方法。
［発明４５］
前記炭化水素除去工程が、約１５０℃〜約２５０℃の範囲の炭化水素除去温度で行われる、発明４０〜４４のいずれかに記載の方法。
［発明４６］
前記炭化水素除去工程が、前記硫黄で汚染された触媒上の炭化水素の重量％を約１重量％〜１０重量％の範囲まで減少させるのに十分な時間行われる、発明４０〜４５のいずれかに記載の方法。
［発明４７］
発明１〜４６のいずれかに記載の方法によって製造されたハロゲン化触媒。
［発明４８］
前記ハロゲン化触媒が、約２５ｐｐｍｗ〜約４００ｐｐｍｗの硫黄を含む、発明４７に記載のハロゲン化触媒。
［発明４９］
前記ハロゲン化触媒が、約０．０１重量％〜約５重量％の炭素を含む、発明４７または４８に記載のハロゲン化触媒。
［発明５０］
前記ハロゲン化触媒の表面積が、前記硫黄で汚染された触媒の少なくとも約４０％である、発明４７〜４９のいずれかに記載のハロゲン化触媒。
［発明５１］
前記ハロゲン化触媒が、
約０．５重量％〜約２重量％の白金と、
ＫＬ−ゼオライトと、アルミナ、シリカ、それらの混合酸化物、またはそれらの混合物と、を含む担体マトリックスとを含む触媒担体と、
約０．５重量％〜約５重量％の塩素と、
約０．５重量％〜約５重量％のフッ素と、を含む、発明１〜４６のいずれかに記載の方法。
［発明５２］
前記ハロゲン化触媒が、約０．１重量％未満のバリウムを含有する、発明５１に記載の方法。
［発明５３］
前記方法が、前記ハロゲン化触媒中と前記硫黄で汚染された触媒中の硫黄のｐｐｍｗの差に基づいて、前記硫黄で汚染された触媒から少なくとも約２５％の硫黄を除去する、発明１〜４６のいずれかに記載の方法。
［発明５４］
前記ハロゲン化触媒が、
フレッシュ基準触媒のＴＥＯＲの約７０°Ｆ以内のＴＥＯＲ（運転終了温度）と、
約０．０５°Ｆ／時〜約０．６°Ｆ／時の範囲のＦＲ（ファウリング率）と、
約０．８８〜約０．９４の範囲の芳香族選択性によって特徴付けられる、発明１〜４６のいずれかに記載の方法。
［発明５５］
前記ハロゲン化工程の後に還元工程をさらに含み、再活性化触媒を製造するために、前記還元工程が、前記ハロゲン化触媒を、分子状水素を含む還元ガス流と接触させることを含む、発明１〜４６のいずれかに記載の方法。
［発明５６］
前記方法が、前記ハロゲン化工程後に還元工程をさらに含み、前記還元工程が、前記ハロゲン化触媒を、分子状水素を含む還元ガス流と接触させることを含む、発明１〜４６のいずれかに記載の方法。
［発明５７］
前記還元ガス流が、約２５モル％超の分子状水素のモル％を含む、発明５５または５６に記載の方法。
［発明５８］
前記還元工程が、約２００℃〜約６００℃の範囲のピーク還元温度で行われる、発明５５〜５７のいずれかに記載の方法。
［発明５９］
前記還元工程が、約１０時間〜約３０時間の範囲の時間行われる、発明５５〜５８のいずれかに記載の方法。
［発明６０］
前記再活性化触媒が、
フレッシュ基準触媒のＴＥＯＲの約５５°Ｆ以内のＴＥＯＲ（運転終了温度）と、
約０．１°Ｆ／時〜約０．５°Ｆ／時の範囲のＦＲ（ファウリング率）と、
約０．８９〜約０．９４の範囲の芳香族選択性と、によって特徴付けられる、発明５５〜５９のいずれかに記載の方法。
［発明６１］
ハロゲン化触媒が、約２５ｐｐｍｗ〜約４００ｐｐｍｗの硫黄を含む、発明５５〜６０のいずれかに記載の再活性化触媒。
［発明６２］
前記ハロゲン化触媒が、約０．０１重量％〜約５重量％の炭素を含む、発明５５〜６１のいずれかに記載の再活性化触媒。
［発明６３］
前記ハロゲン化触媒の表面積が、前記硫黄で汚染された触媒の少なくとも約４０％である、発明５５〜６２のいずれかに記載の再活性化触媒。
［発明６４］
改質方法であって、
（Ａ）芳香族生成物を製造するために、炭化水素供給原料を、遷移金属および触媒担体を含む芳香族化触媒と反応器系中で改質条件下で接触させることと、
（Ｂ）硫黄で汚染された炭化水素供給原料を、芳香族化触媒と、硫黄で汚染された触媒を形成するのに十分な時間接触させることと、
（Ｃ）洗浄された触媒を製造するために、前記硫黄で汚染された触媒を、任意選択的にアルカリ金属を含む水溶液で洗浄することと、
（Ｄ）ハロゲン化触媒を製造するために、前記洗浄された触媒を、塩素およびフッ素を含むハロゲン溶液と接触させることと、を含む方法。
［発明６５］
前記改質方法が、インシッツ（ｉｎ ｓｉｔｕ）工程である、発明６４に記載の方法。
［発明６６］
工程（Ｃ）および（Ｄ）のうちの少なくとも１つが、反応器システムの外部の容器中で実施される、発明６４に記載のプロセス。