(57)【要約】（Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位９６〜７０モル％と、非共役ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位４〜３０モル％とを含有するランダム共重合体であり、ガラス転移温度（Ｔｇ）が−２５〜２０℃である非共役ポリエン系共重合体１００重量部、および（Ｂ）軟化剤１〜１００重量部を含有する共重合体組成物（Ｉ）と、（Ｃ）ジエン系ゴムと、必要に応じてさらに軟化剤（Ｂ）とを混合する工程を含むことを特徴とする、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）、軟化剤（Ｂ）およびジエン系ゴム（Ｃ）を含有するゴム組成物の製造方法。該ゴム組成物を用いたタイヤトレッド、および該タイヤトレッドを備えたタイヤ。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位９６〜７０モル％と、非共役ポリエン
（Ａ２）に由来する構造単位４〜３０モル％とを含有するランダム共重合体であり、
ガラス転移温度（Ｔｇ）が−２５〜２０℃である
非共役ポリエン系共重合体１００重量部、および
（Ｂ）軟化剤１〜１００重量部
を含有する共重合体組成物（Ｉ）と、
（Ｃ）ジエン系ゴムと、
必要に応じてさらに軟化剤（Ｂ）と
を混合する工程を含むことを特徴とする、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）、軟化剤（Ｂ）およびジエン系ゴム（Ｃ）を含有するゴム組成物の製造方法。
【請求項２】
（Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位９６〜７０モル％と、非共役ポリエン
（Ａ２）に由来する構造単位４〜３０モル％とを含有するランダム共重合体であり、
ガラス転移温度（Ｔｇ）が−２５〜２０℃である
非共役ポリエン系共重合体１００重量部、および
（Ｂ）軟化剤１〜１００重量部
を含有する共重合体組成物（Ｉ）を製造する工程と、
該共重合体組成物（Ｉ）とジエン系ゴム（Ｃ）と必要に応じてさらに軟化剤（Ｂ）とを混合する工程と
を含むことを特徴とする、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）、軟化剤（Ｂ）およびジエン系ゴム（Ｃ）を含有するゴム組成物の製造方法。
【請求項３】
前記非共役ポリエン系共重合体（Ａ）と前記ジエン系ゴム（Ｃ）との重量比［（Ａ）／（Ｃ）］が６０／４０〜０．１／９９．９であり、かつ
前記軟化剤（Ｂ）の含有量が非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して１〜２００重量部であること
を特徴とする請求項１または２に記載のゴム組成物の製造方法。
【請求項４】
前記共重合体組成物（Ｉ）のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕が５〜１００であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のゴム組成物の製造方法。
【請求項５】
前記α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位が、
エチレンに由来する構造単位（ａ）を含み、かつ
エチレンに由来する構造単位（ａ）と、炭素数３以上のα−オレフィンに由来する
構造単位（ｂ）とのモル比〔（ａ）／（ｂ）〕が１００／０〜１／９９であること
を特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のゴム組成物の製造方法。
【請求項６】
前記非共役ポリエン（Ａ２）の少なくとも一部が、非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のゴム組成物の製造方法。
【請求項７】
前記非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）に由来する構造単位が、α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位と非共役ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位との合計１００モル％に対し、４モル％以上含有されていることを特徴とする請求項６に記載のゴム組成物の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の製造方法により製造されたゴム組成物。
【請求項９】
請求項８に記載のゴム組成物を含有するタイヤ用ゴム材料。
【請求項１０】
請求項９に記載のタイヤ用ゴム材料を用いて形成されたタイヤトレッド。
【請求項１１】
請求項１０に記載のタイヤトレッドを備えたタイヤ。
【請求項１２】
（Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位９６〜７０モル％と、非共役ポリエン
（Ａ２）に由来する構造単位４〜３０モル％とを含有するランダム共重合体であり、
ガラス転移温度（Ｔｇ）が−２５〜２０℃である
非共役ポリエン系共重合体１００重量部、および
（Ｂ）軟化剤１〜１００重量部と
を含有する共重合体組成物（Ｉ）。
【請求項１３】
ムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕が５〜１００であることを特徴とする請求項１２に記載の共重合体組成物（Ｉ）。
【請求項１４】
前記軟化剤（Ｂ）が石油系軟化剤であることを特徴とする請求項１２または１３に記載の共重合体組成物（Ｉ）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、新規かつ有用な、非共役ポリエン系共重合体、軟化剤およびジエン系ゴムを含有するゴム組成物の製造方法、該製造方法により得られるゴム組成物、ならびにその用途に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、自動車のタイヤトレッド用ゴム材料としては、一般にスチレン・ブタジエン共重合ゴム（ＳＢＲ）と天然ゴムとのゴム組成物が使用されている。一般的に、自動車のタイヤには、省エネルギー化に伴う自動車の低燃費化の面から優れた燃費性能および耐摩耗性を有すること、安全性の面から高い制動性能を有することが要望されている。しかしながら、従来のスチレン・ブタジエン共重合ゴムと天然ゴムとのゴム組成物では、これらの性能を充分に満たすタイヤを製造することができないという問題点がある。【０００３】
特開２００１−１１４８３７号公報（特許文献１）には、制動性能と燃費性能に優れたタイヤを形成することのできるゴム組成物が開示されているが、このゴム組成物は耐疲労性、機械強度などが充分であるとはいえない。
このため、制動性能、燃費性能に優れたタイヤを形成することができ、さらに機械強度、耐疲労性にも優れたゴム組成物の出現が望まれていた。
【特許文献１】特開２００１−１１４８３７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、制動性能および燃費性能に優れたタイヤを形成することができ、さらに機械強度および耐疲労性にも優れたゴム組成物、該ゴム組成物の製造方法および該ゴム組成物の用途を提供することを目的とする。
さらに本発明は、制動性能および燃費性能に優れたタイヤを形成することができ、さらに機械強度および耐疲労性にも優れたゴム組成物を製造する上で好適な材料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、非共役ポリエン系共重合体および軟化剤を含有する共重合体組成物とジエン系ゴムとを混合する工程を経れば、制動性能および燃費性能に優れたタイヤを形成することができ、さらに機械強度および耐疲労性にも優れたゴム組成物を製造できることを見出し、本発明を完成するに至った。このような知見は本発明者らが初めて見出したものである。【０００６】
本発明に係る非共役ポリエン系共重合体（Ａ）、軟化剤（Ｂ）およびジエン系ゴム（Ｃ）を含有するゴム組成物（以下、単に「ゴム組成物」とも言う。）の製造方法は、
（Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位９６〜７０モル％と、非共役ポリエン
（Ａ２）に由来する構造単位４〜３０モル％とを含有するランダム共重合体であり、
ガラス転移温度（Ｔｇ）が−２５〜２０℃である
非共役ポリエン系共重合体１００重量部、および
（Ｂ）軟化剤１〜１００重量部
を含有する共重合体組成物（Ｉ）と、
（Ｃ）ジエン系ゴムと、
必要に応じてさらに軟化剤（Ｂ）と
を混合する工程を含むことを特徴としている。【０００７】
本発明に係るゴム組成物のさらなる製造方法は、
（Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位９６〜７０モル％と、非共役ポリエン
（Ａ２）に由来する構造単位４〜３０モル％とを含有するランダム共重合体であり、
ガラス転移温度（Ｔｇ）が−２５〜２０℃である
非共役ポリエン系共重合体１００重量部、および
（Ｂ）軟化剤１〜１００重量部
を含有する共重合体組成物（Ｉ）を製造する工程と、
該共重合体組成物（Ｉ）とジエン系ゴム（Ｃ）と必要に応じてさらに軟化剤（Ｂ）とを混合する工程と
を混合する工程を含むことを特徴としている。【０００８】
前記非共役ポリエン系共重合体（Ａ）と前記ジエン系ゴム（Ｃ）との重量比は［（Ａ）／（Ｃ）］が６０／４０〜０．１／９９．９であり、かつ
前記軟化剤（Ｂ）の含有量は非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して１〜２００重量部であること
が好ましい。【０００９】
前記共重合体組成物（Ｉ）のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕は、好ましくは５〜１００であり、さらに好ましくは１０〜５０である。
前記α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位は、
エチレンに由来する構造単位（ａ）を含み、かつ
エチレンに由来する構造単位（ａ）と、炭素数３以上のα−オレフィンに由来する構造単位（ｂ）とのモル比〔（ａ）／（ｂ）〕が好ましくは１００／０〜１／９９であり、
さらに好ましくは９０／１０〜３０／７０であることが望ましい。【００１０】
前記非共役ポリエン（Ａ２）の少なくとも一部は、非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）であることが好ましい。
前記非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）に由来する構造単位は、α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位と非共役ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位との合計１００モル％に対し、４モル％以上含有されていることが好ましい。【００１１】
本発明に係るゴム組成物は、上記の方法により製造されることを特徴としている。
本発明に係るタイヤ用ゴム材料は、上記のゴム組成物を含有することを特徴としている。
本発明に係るタイヤトレッドは、上記のタイヤ用ゴム材料を用いて形成されることを特徴としている。【００１２】
本発明に係るタイヤは、上記のタイヤトレッドを備えていることを特徴としている。
本発明に係る共重合体組成物（Ｉ）は、
（Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位９６〜７０モル％と、非共役ポリエン
（Ａ２）に由来する構造単位４〜３０モル％とを含有するランダム共重合体であり、
ガラス転移温度（Ｔｇ）が−２５〜２０℃である
非共役ポリエン系共重合体１００重量部、および
（Ｂ）軟化剤１〜１００重量部
を含有することを特徴としている。【００１３】
前記共重合体組成物（Ｉ）のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕は、好ましくは５〜１００であり、さらに好ましくは１０〜５０である。
前記軟化剤（Ｂ）は、石油系軟化剤であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の製造方法によれば、制動性能、燃費性能に優れたタイヤを形成することができ、さらに機械強度、耐疲労性にも優れたゴム組成物が得られる。
本発明に係る方法により製造されたゴム組成物は、機械強度、耐疲労性に優れていることから、特にタイヤなどの用途に好適に用いることができる。
本発明に係る方法により製造されたゴム組成物を適用したタイヤは、制動性能、燃費性能、機械強度、耐疲労性に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明に係るゴム組成物の製造方法について詳細に説明する。
［ゴム組成物の製造方法］
本発明に係るゴム組成物の製造方法は、ゴム組成物を製造するに際して、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）および軟化剤（Ｂ）を含有する共重合体組成物（Ｉ）と、ジエン系ゴム（Ｃ）とを混合することを特徴としている。【００１６】
このような本発明の方法でゴム組成物を製造すれば、予め非共役ポリエン系共重合体（Ａ）と軟化剤（Ｂ）とを含有する組成物を調製することなく、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）、軟化剤（Ｂ）およびジエン系ゴム（Ｃ）を含有するゴム組成物を製造した場合と比較して、機械強度および耐疲労性に優れたゴム組成物を得ることができる。また、耐磨耗性にも優れたゴム組成物を得ることができる。【００１７】
すなわち、本発明に係る方法により製造されるゴム組成物は、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性に優れている。また、該ゴム組成物は耐磨耗性にも優れている。したがって、本発明のゴム組成物を、たとえばタイヤに適用すれば、該タイヤは優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性にも優れたものとなる。また、該タイヤは耐磨耗性にも優れる。【００１８】
本発明に係る方法でゴム組成物を製造すると、ゴム組成物中の非共役ポリエン系共重合体（Ａ）のモルフォロジー（ジエン系ゴム（Ｃ）中の非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の分散状態）が最適化されるので、上述したようにゴム組成物の特性が向上する。
まず、本発明に係る方法で製造されるゴム組成物中の各成分について説明した後、具体的な製造方法を説明する。
＜ゴム組成物の成分＞
（Ａ）非共役ポリエン系共重合体
本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ）は、α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位と、非共役ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位とを含むランダム共重合体である。【００１９】
α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位の含有量は９６〜７０モル％、好ましくは９５〜７５モル％、さらに好ましくは９４〜８０モル％であり、
非共役ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位の含有量は４〜３０モル％、好ましくは５〜２５モル％、さらに好ましくは６〜２０モル％である。
α−オレフィン（Ａ１）および非共役ポリエン（Ａ２）の含有量がこの範囲であると、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との共加硫性が向上する点から、好ましい。【００２０】
また、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は−２５〜２０℃、好ましくは−２０〜１５℃、さらに好ましくは−１５〜１０℃である。ガラス転移温度（Ｔｇ）がこの範囲にあると制動性能が向上する点から、好ましい。
なお、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、粘弾性試験によるｔａｎδの温度依存性測定から求めることができる。本発明においては、２ｍｍ厚のポリマーシートについて、粘弾性試験機（レオメトリック社製の粘弾性試験機；型式ＲＤＳ−２）を用いて、測定温度−７０〜３０℃、周波数１０Ｈｚ、歪率０．５％および昇温速度４℃／分の条件で損失正接ｔａｎδ（振動減衰性の指標）の温度依存性を測定し、ｔａｎδが極大となる温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とする。【００２１】
非共役ポリエン系共重合体（Ａ）のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕は、特に制限されないが、好ましくは５〜２００、さらに好ましくは５〜１５０である。
また、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は、好ましくは０．０１〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．０１〜７ｄｌ／ｇ、特に好ましくは０．０１〜５ｄｌ／ｇである。【００２２】
非共役ポリエン系共重合体（Ａ）は極限粘度［η］が前記範囲にある場合には、機械強度および加工性に優れており、また上記好ましい範囲、さらに好ましい範囲の値になる程、これらの性能により優れたものとなる。本発明においては、ムーニー粘度および極限粘度［η］のいずれかが上記範囲であることが好ましい。また本発明においてはムーニー粘度および極限粘度［η］のいずれもが上記範囲であることも１つの態様である。【００２３】
また、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）をタイヤ用ゴム材料の原料として用いる場合、結晶化度は低い方が好ましい。
（Ａ１）α−オレフィン
本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ）を構成するα−オレフィン（Ａ１）としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテンなどの炭素数２〜２０、好ましくは２〜１５のα−オレフィンが挙げられる。さらに好ましくは、ゴム組成物の耐疲労性に優れる点から、炭素数４〜８のα−オレフィン、特にブテン、ヘキセン、オクテンが挙げられる。α−オレフィン（Ａ１）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合わせて使用することもできる。【００２４】
本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ）は、好ましくはα−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位としてエチレンに由来する構造単位（ａ）を含み、かつエチレンに由来する構造単位（ａ）と、炭素数３以上のα−オレフィンに由来する構造単位（ｂ）とのモル比〔（ａ）／（ｂ）〕が、１００／０〜１／９９、好ましくは１００／０〜５０／５０、さらに好ましくは９５／５〜５０／５０である。
（Ａ２）非共役ポリエン
本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ）を構成する非共役ポリエン（Ａ２）は、環状であってもよく、鎖状であってもよい。このような非共役ポリエン（Ａ２）としては、たとえば以下に示す（Ａ２ａ）非共役環状ポリエン、（Ａ２ｂ）非共役鎖状ポリエンなどが挙げられる。
（Ａ２ａ）非共役環状ポリエン
本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ２）を構成する非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合わせて使用することもできる。【００２５】
非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）としては、非共役不飽和結合を２個以上有する環状化合物が制限なく使用できるが、下記式（１−１）で表される非共役環状ポリエンが好ましい。【００２６】
【化１】
2005105912.tif 000002
【００２７】
〔式（１−１）中、
ｍは０〜２の整数であり、
Ｒ1〜Ｒ4は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子および炭化水素基よりなる群から選ばれる原子または基を表し、ハロゲン原子としてはフッ素原子、塩素原子、臭素原子またはヨウ素原子が挙げられ、炭化水素基は二重結合を有していてもよく、
Ｒ1〜Ｒ4は互いに結合して単環または多環を形成していてもよく、該単環または多環は二重結合を有していてもよく、
Ｒ1とＲ2とで、またはＲ3とＲ4とでアルキリデン基を形成していてもよく、
Ｒ1とＲ3とが、またはＲ2とＲ4とが互いに結合して二重結合を形成していてもよい。【００２８】
ただし、以下の（i）から（iv）の少なくとも１つの条件を満たす；
（i）Ｒ1〜Ｒ4が互いに結合して形成される単環または多環が二重結合を有していること；
（ii）Ｒ1とＲ2とで、または、Ｒ3とＲ4とでアルキリデン基が形成されていること；
（iii）Ｒ1とＲ3とが、または、Ｒ2とＲ4とが互いに結合して二重結合が形成されていること；
（iv）Ｒ1〜Ｒ4の少なくとも１つは二重結合を１個以上有する不飽和の炭化水素基であること。〕
また前記式（１−１）においてＲ1〜Ｒ4で示される炭化水素基としては、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数１〜２０のハロゲン化アルキル基、炭素数３〜１５のシクロアルキル基、炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基および二重結合を１個以上有する不飽和の炭化水素基などが挙げられる。【００２９】
より具体的には、アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、アミル基、へキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基およびオクタデシル基などが挙げられる。ハロゲン化アルキル基としては、上記のようなアルキル基を形成している水素原子の少なくとも一部がフッ素原子、塩素原子、臭素原子またはヨウ素原子で置換された基が挙げられる。シクロアルキル基としては、シクロヘキシル基などが挙げられる。芳香族炭化水素基としては、フェニル基およびナフチル基などが挙げられる。不飽和の炭化水素基としては、ビニル基およびアリル基などが挙げられる。【００３０】
また前記式（１−１）において、Ｒ1とＲ2とが、Ｒ3とＲ4とが、Ｒ1とＲ3とが、Ｒ2とＲ4とが、Ｒ1とＲ4とが、あるいは、Ｒ2とＲ3とがそれぞれ結合して（互いに共同して）、単環または多環を形成していてもよく、しかもこのようにして形成された単環または多環が二重結合を有していてもよい。
また前記式（１−１）において、Ｒ1とＲ2とで、または、Ｒ3とＲ4とでアルキリデン基を形成していてもよい。このようなアルキリデン基は、通常は炭素数１〜２０のアルキリデン基であり、具体的な例としてはメチレン基（ＣＨ2＝）、エチリデン基（ＣＨ3ＣＨ＝）、プロピリデン基（ＣＨ3ＣＨ2ＣＨ＝）およびイソプロピリデン基（(ＣＨ3)2Ｃ＝）などを挙げることができる。【００３１】
前記式（１−１）で表される非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）としては、
Ｒ1とＲ2とで、またはＲ3とＲ4とでアルキリデン基を形成したアルキリデン基を有するアルキリデン基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−１）、
Ｒ1〜Ｒ4が互いに結合して１個以上の二重結合を有する単環または多環を形成した多環式非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−２）、
Ｒ1〜Ｒ4の少なくとも１つが二重結合を１個以上有する１価の不飽和炭化水素基である不飽和炭化水素基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−３）、
Ｒ1とＲ3とが、またはＲ2とＲ4とが互いに結合して二重結合を形成しており、橋頭炭素原子同士または縮合環の共有炭素原子同士を結ぶ線を対称軸とした場合に環が左右対称性を有する環対称性非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−４）
などが挙げられる。【００３２】
前記アルキリデン基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−１）の具体的なものとしては、式（１−２）【００３３】
【化２】
2005105912.tif 000003
【００３４】
〔式（１−２）中、ｓは０〜２の整数、Ｒ17はアルキリデン基、Ｒ18およびＲ19は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子および炭化水素基よりなる群から選ばれる原子または基を表し、Ｒ18とＲ19とでアルキリデン基を形成していてもよい。〕で表されるアルキリデン基含有非共役環状ポリエンが挙げられる。
前記式（１−２）のＲ17で示されるアルキリデン基の具体的なものとしては、メチレ基、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基などの炭素数１〜２０のアルキリデン基が挙げられる。【００３５】
前記式（１−２）のｓは０が好ましい。Ｒ18およびＲ19で示されるハロゲン原子としては、前記式（１−１）と同じものが挙げられる。また炭化水素基としては、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数１〜２０のハロゲン化アルキル基、炭素数３〜１５のシクロアルキル基および炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基などが挙げられる。
前記式（１−２）で表されるアルキリデン基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−１）としては、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネンおよび下記の化合物などが挙げられる。これらの中では、５−エチリデン−２−ノルボルネンが好ましい。【００３６】
【化３】
2005105912.tif 000004
【００３７】
前記多環式非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−２）としては、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）、ジメチルジシクロペンタジエンおよび下記の化合物などが挙げられる。【００３８】
【化４】
2005105912.tif 000005
【００３９】
前記不飽和炭化水素基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−３）としては、５−ビニル−２−ノルボルネンおよび下記の化合物などが挙げられる。【００４０】
【化５】
2005105912.tif 000006
【００４１】
前記環対称性非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−４）としては、次の化合物などが挙げられる。【００４２】
【化６】
2005105912.tif 000007
【００４３】
前記式（１−１）で表される非共役環状ポリエン（Ａ２ａ）としては、ｍが０の非共役環状ポリエンが好ましく、前記式（１−１）においてｍが０のアルキリデン基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−１）、すなわち前記式（１−２）においてｓが０のアルキリデン基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−１）、または前記式（１−１）においてｍが０の多環式非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−２）が特に好ましい。これらの中でも最も好ましいものは、前記式（１−２）においてｓが０のアルキリデン基含有非共役環状ポリエン（Ａ２ａ−１）であり、具体的には５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）が最も好ましい。
（Ａ２ｂ）非共役鎖状ポリエン
本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ２）としては非共役鎖状ポリエン（Ａ２ｂ）を挙げることもできる。非共役鎖状ポリエン（Ａ２ｂ）は、１分子内に非共役の不飽和結合を２個以上有する化合物である。非共役鎖状ポリエン（Ａ２ｂ）としては、非共役ジエン、非共役トリエンまたは非共役テトエラエンなどが使用できる。非共役鎖状ポリエン（Ａ２ｂ）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合わせて使用することもできる。【００４４】
非共役鎖状ポリエン（Ａ２ｂ）としては、下記式（２−１）で示される非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ２ｂ−１）が、これらの中でも下記式（２−２）で示される非共役トリエン（Ａ２ｂ−２）が、後述のゴム組成物から形成したタイヤの制動性能と燃費性能とのバランス、ゴム組成物の加硫特性、加硫時の取り扱い性（スコーチ安定性）などの点で好ましい。【００４５】
【化７】
2005105912.tif 000008
【００４６】
〔式（２−１）中、
ｐおよびｑは０または１（ただしｐとｑとは同時に０ではない。）、
ｆは０〜５の整数（ただしｐとｑの両方が１の場合、ｆは０ではない。）、
ｇは１〜６の整数、
Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6およびＲ7はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３のアルキル基、
Ｒ8は炭素数１〜３のアルキル基、
Ｒ9は水素原子、炭素数１〜３のアルキル基または−(ＣＨ2)n−ＣＲ10＝Ｃ(Ｒ11)Ｒ12で表される基（ここでｎは１〜５の整数、Ｒ10およびＲ11はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ12は炭素数１〜３のアルキル基である。）である（ただしｐとｑの両方が１の場合、Ｒ9は水素原子または炭素数１〜３のアルキル基である。）。〕【００４７】
【化８】
2005105912.tif 000009
【００４８】
〔式（２−２）中、Ｒ1〜Ｒ5はそれぞれ独立して水素原子、メチル基またはエチル基である。ただし、Ｒ4とＲ5とが同時に水素原子になることはない。〕
なお、前記式（２−２）で示される非共役トリエン（Ａ２ｂ−２）は、前記式（２−１）で示される非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ２ｂ−１）においてｆが０、ｇが２、ｐが０、ｑが１、Ｒ5およびＲ6が水素原子である非共役トリエンである。さらに前記式（２−２）で示される非共役トリエン（Ａ２ｂ−２）の中でも、Ｒ3およびＲ5がどちらもメチル基である化合物が好ましい。このような非共役トリエン（Ａ２ｂ−２）をモノマー原料として用いて得られる本発明の非共役ポリエン系共重合体を用いれば、後述のゴム組成物から形成したタイヤの制動性能と燃費性能がどちらも特に優れた状態で両立する。【００４９】
上記非共役鎖状ポリエン（Ａ２ｂ）としては、１，４−ヘキサジエン、１，３−ブタジエン、イソプレン、７−メチル−１，６−オクタジエン、６−メチル−１，６−オクタジエン、６，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、７−メチル−１，６−デカジエン、６−メチル−１，６−ノナジエン、６，７−ジメチル−１，６−ノナジエン、７−メチル−１，６−ノナジエン、６−メチル−１，６−デカジエンなどが挙げられる。【００５０】
前記式（２−１）で示される非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ２ｂ−１）としては、下記化合物などが挙げられる（ただし、前記式（２−２）に含まれる化合物は除く）。【００５１】
【化９】
2005105912.tif 000010
【００５２】
【化１０】
2005105912.tif 000011
【００５３】
【化１１】
2005105912.tif 000012
【００５４】
上記非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ２ｂ−１）の中では、第１番目に例示した４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエンが、後述のゴム組成物から形成したタイヤの制動性能と燃費性能が優れる点で好ましい。
前記式（２−２）で示される非共役トリエン（Ａ２ｂ−２）としては、下記化合物などが挙げられる。【００５５】
【化１２】
2005105912.tif 000013
【００５６】
上記非共役トリエン（Ａ２ｂ−２）の中では、第１番目に例示した４，８−ジメチル−１，４，８−デカトリエンが好ましい。前記式（２−１）および式（２−２）で示される非共役ポリエンは、通常幾何異性構造（トランス体、シス体）を有しているが、本発明でモノマーとして用いる非共役ポリエン（Ａ２ｂ）はトランス体およびシス体の混合物であってもよく、またトランス体単独またはシス体単独であってもよい。【００５７】
前記式（２−１）で示される非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ２ｂ−１）および前記式（２−２）で示される非共役トリエン（Ａ２ｂ−２）は、公知の方法、たとえば特開２００１−１１４８３７号（［００３６］〜［００４２］段落）に記載された方法で製造することができる。
（非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の製造方法）
本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ）は、α−オレフィン（Ａ１）および非共役ポリエン（Ａ２）を、触媒の存在下に共重合させることにより製造することができる。【００５８】
上記触媒としては、バナジウム（Ｖ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、チタン（Ｔｉ）などの遷移金属化合物と、有機アルミニウム化合物もしくは有機アルミニウムオキシ化合物および／またはイオン化イオン性化合物とからなる公知の触媒、たとえば特開２００１−１１４８３７号（［００４３］〜［００７２］段落）に記載された触媒などを使用することができる。【００５９】
本発明の非共役ポリエン系共重合体を製造するには、前記バナジウム系触媒またはメタロセン系触媒の存在下に、α−オレフィン（Ａ１）および非共役ポリエン（Ａ２）を通常液相で共重合させる。この際、炭化水素溶媒が一般に用いられるが、モノマーを溶媒として用いてもよい。
共重合は、公知の反応条件、たとえば本願出願人が出願した特開２００１−１１４８３７号（［００７４］〜［００８１］段落）に記載されているような反応条件で行なうことができる。【００６０】
共重合に際して、α−オレフィン（Ａ１）および非共役ポリエン（Ａ２）は、前記特定組成の非共役ポリエン系共重合体が得られるような量で重合系に供給される。また共重合に際しては、水素などの分子量調節剤を用いることもできる。
上記のようにして共重合を行うと、本発明で用いられる非共役ポリエン系共重合体（Ａ）は、通常これを含む重合液として得られる。この重合液は、常法により処理され、非共役ポリエン系共重合体が得られる。
（Ｂ）軟化剤
軟化剤（Ｂ）としては、従来ゴムに配合されている軟化剤が広く用いられる。軟化剤（Ｂ）としては、
パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル等の石油系軟化剤；
合成油系軟化材；
エチレンとα−オレフィンのコオリゴマー；
パラフィン・ワックス；
流動パラフィン；
ホワイト・オイル（白油）；
ペトロラタム；
コールタール、コールタールピッチ等のコールタール系軟化剤；
ヒマシ油、錦実油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油、パーム油、大豆油、落花生油、木ろう、ロジン、パインオイル、ジペンテン、パインタール、トール油等の植物油系軟化剤；
黒サブ、白サブ、飴サブ等のサブ（ファクチス）；
蜜ロウ、カルナウバロウ、ラノリン等のロウ類；
リシノール酸、パルミチン酸、ミリスチン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸亜鉛、ラウリン酸亜鉛等の脂肪酸および脂肪酸塩；
ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等のエステル系可塑剤；
クマロン・インデン樹脂；
フェノール・ホルムアルデヒド樹脂；
テルペン・フェノール樹脂；
ポリテルペン樹脂；
合成ポリテルペン樹脂、芳香族系炭化水素樹脂、脂肪族系炭化水素樹脂、脂肪族系環状炭化水素樹脂、脂肪族・脂環族系石油樹脂、脂肪族・芳香族系石油樹脂、水添変性脂環族系炭化水素樹脂、水添炭化水素樹脂、液状ポリブテン、液状ポリブタジエン、アタクチックポリプロピレン等の石油系炭化水素樹脂
などが挙げられる。【００６１】
これらの中では石油系軟化剤、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂、石油系炭化水素樹脂が好ましく、石油系軟化剤、石油系炭化水素樹脂がさらに好ましく、石油系軟化剤が特に好ましい。
石油系軟化剤の中では、石油系プロセスオイルが好ましく、この中でもパラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル等がさらに好ましく、パラフィン系プロセスオイルが特に好ましい。また石油系炭化水素樹脂の中では、脂肪族系環状炭化水素樹脂が好ましい。【００６２】
これら軟化剤の中でもパラフィン系プロセスオイルが特に好ましい。
軟化剤（Ｂ）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合わせて使用することもできる。
〔共重合体組成物（Ｉ）〕
本発明で用いられる共重合体組成物（Ｉ）は、非共役ポリエン系組成物（Ａ）１００重量部に対し、軟化剤（Ｂ）を１〜１００重量部、好ましくは１〜５０重量部、さらに好ましくは５〜２５重量部含有する。軟化剤の含有量がこの範囲であれば、ゴム組成物の機械強度、耐疲労性が向上する点から好ましい。【００６３】
また、共重合体組成物（Ｉ）のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕は特に制限はないが通常５〜１００、好ましくは１０〜５０である。ムーニー粘度がこの範囲であれば、本発明に係る方法により製造されるゴム組成物は、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性、特に機械特性と耐疲労性に優れる。したがって、このようなゴム組成物を適用したタイヤは優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性、特に機械特性と耐疲労性に優れる。【００６４】
本発明で用いられる共重合体組成物（Ｉ）は、非共役ポリエン系組成物（Ａ）と軟化剤（Ｂ）とを従来公知の方法、たとえば以下のような方法で混合することによって、製造することができる。
（１）非共役ポリエン系共重合体（Ａ）を製造し、製品の形態（ベールなど）としたのち、軟化剤（Ｂ）を添加、混練等を行ない、共重合体組成物（Ｉ）を製造する。この場合、混練には押し出し機、バンバリーミキサーなどが用いられる。
（２）非共役ポリエン系共重合体（Ａ）を製造する過程で、軟化剤（Ｂ）を添加、混練し共重合体組成物（Ｉ）を製造する。あるいは、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の製造後であって製品の形態（ベールなど）とする以前に、軟化剤（Ｂ）を添加、混練し共重合体組成物（Ｉ）を製造する。これらの場合、混練には押し出し機などが用いられる。【００６５】
なお、共重合体組成物（Ｉ）を製造する過程で、上記（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）以外の後述するような任意成分が添加されても良いが、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）１００重量部に対して、少量（３０重量部以下）であることが望ましい。
（Ｃ）ジエン系ゴム
本発明で用いられるジエン系ゴム（Ｃ）としては、主鎖に二重結合を有する公知のジエン系ゴムが制限なく使用できるが、共役ジエン化合物を主モノマーとする重合体または共重合体ゴムが好ましい。ジエン系ゴム（Ｃ）には天然ゴム（ＮＲ）、水添ゴムも含まれる。ジエン系ゴム（Ｃ）としては、ヨウ素価が１００以上、好ましくは２００以上、さらに好ましくは２５０以上のものが望ましい。【００６６】
このようなジエン系ゴム（Ｃ）としては、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリル・ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、ニトリルゴム、水添ニトリルゴムなどが挙げられる。これらの中では天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）が好ましく、スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）が特に好ましい。ジエン系ゴム（Ｃ）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合わせて使用することもできる。【００６７】
天然ゴム（ＮＲ）としては、グリーンブック（天然ゴム各種等級品の国際品質包装基準）により規格化された天然ゴムを用いることができる。イソプレンゴム（ＩＲ）としては、比重が０．９１〜０．９４、ムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕が３０〜１２０のものが好ましく用いられる。
スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）としては、比重が０．９１〜０．９８、ムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕が２０〜１２０のものが好ましく用いられる。ブタジエンゴム（ＢＲ）としては、比重が０．９０〜０．９５、ムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕が２０〜１２０のものが好ましく用いられる。【００６８】
ジエン系ゴム（Ｃ）は、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との重量比［（Ａ）／（Ｃ）］が６０／４０〜０．１／９９．９、好ましくは５０／５０〜１／９９、さらに好ましくは４０／６０〜５／９５となるような量で用いることができる。両成分の含有割合が上記範囲にあると、優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立したタイヤを形成することができ、さらに耐候性、減衰率のコントロール等にも優れたゴム組成物を得ることができる。また両成分の含有割合が上記好ましい範囲、特に上記さらに好ましい範囲であれば、制動性能と燃費性能とのバランスにより優れたタイヤを形成することができ、さらに耐候性、減衰率のコントロール等にも優れたゴム組成物を得ることができる。
任意成分
（軟化剤（Ｂ））
本発明に係るゴム組成物の製造方法においては、共重合体組成物（Ｉ）中に軟化剤（Ｂ）が含有されているが、本発明の製造方法によって得られるゴム組成物には軟化剤（Ｂ）がさらに配合されていても良い。この場合、共重合体組成物（Ｉ）中の軟化剤（Ｂ）およびさらに配合される軟化剤（Ｂ）は、両者を合わせて、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して１〜２００重量部、好ましくは１〜１００重量部、さらに好ましくは１〜８０の量で用いることができる。【００６９】
さらに配合される軟化剤（Ｂ）としては、前記共重合体組成物（Ｉ）中の軟化剤（Ｂ）と同様のものを挙げることができる。これらの中では、石油系軟化剤、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂、石油系炭化水素樹脂が好ましく、石油系軟化剤、石油系炭化水素樹脂がさらに好ましく、石油系軟化剤が特に好ましい。
石油系軟化剤の中では、石油系プロセスオイルが好ましく、この中でもパラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル等がさらに好ましく、アロマ系プロセスオイルが特に好ましい。また石油系炭化水素樹脂の中では、脂肪族系環状炭化水素樹脂が好ましい。【００７０】
これら軟化剤の中でもアロマ系プロセスオイルが特に好ましい。
共重合体組成物（Ｉ）中に含まれる軟化剤（Ｂ）と、さらに配合される軟化剤（Ｂ）とは同一であっても異なっていても良く、共重合体組成物（Ｉ）中に含まれる軟化剤（Ｂ）がパラフィン系プロセスオイルであり、さらに配合される軟化剤（Ｂ）がアロマ系プロセスオイルであることが最も好ましい。
（加硫剤）
本発明の製造方法により得られるゴム組成物は、加硫可能なゴム組成物であり、未加硫のままで用いることもできるが、加硫物として用いると、より一層優れた特性を発現させることができる。加硫は、加硫剤を使用して加熱する方法、あるいは加硫剤を用いずに電子線を照射する方法などにより行うことができる。【００７１】
このようなゴム組成物を加熱により加硫する場合には、ゴム組成物中に加硫剤、加硫促進剤、加硫助剤などの加硫系を構成する化合物を配合することができる。上記加硫剤としては、イオウ、イオウ系化合物および有機過酸化物などを用いることができる。
イオウの形態は特に限定されず、たとえば粉末イオウ、沈降イオウ、コロイドイオウ、表面処理イオウ、不溶性イオウなどであってもよい。前記イオウ系化合物としては、塩化イオウ、二塩化イオウ、高分子多硫化物、モルホリンジスルフィド、アルキルフェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド、ジメチルジチオカルバミン酸セレンなどが挙げられる。【００７２】
前記有機過酸化物としては、
ジクミルペルオキシド、ジ-t-ブチルペルオキシド、ジ-t-ブチルペルオキシ-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、t-ブチルクミルペルオキシド、ジ-t-アミルペルオキシド、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t-ブチルペルオキシ）ヘキシン-3、2,5-ジメチル-2,5-ジ（ベンゾイルペルオキシ）ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t-ブチルペルオキシ）-ヘキサン、α，α'-ビス（t-ブチルペルオキシ-m-イソプロピル）ベンゼン、t-ブチルヒドロペルオキシド等のアルキルペルオキシド類；
t-ブチルペルオキシアセテート、t-ブチルペルオキシイソブチレート、t-ブチルペルオキシピバレート、t-ブチルペルオキシマレイン酸、t-ブチルペルオキシネオデカノエート、t-ブチルペルオキシベンゾエート、ジ−t-ブチルペルオキシフタレート等のペルオキシエステル類；
ジシクロヘキサノンペルオキシド等のケトンペルオキシド類
などが挙げられる。これらは単独で、または２種以上組み合わせて使用できる。【００７３】
これらの中では、１分半減期温度が１３０〜２００℃である有機過酸化物が好ましく、たとえばジクミルペルオキシド、ジ-t-ブチルペルオキシド、ジ-t-ブチルペルオキシ-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、t-ブチルクミルペルオキシド、ジ-t-アミルペルオキシドおよびt-ブチルヒドロペルオキシドなどが好ましい。
上記のような各種加硫剤の中でも、優れた特性のゴム組成物を得ることができる点から、イオウまたはイオウ系化合物が好ましく、イオウが特に好ましい。【００７４】
加硫剤がイオウまたはイオウ系化合物である場合は、加硫剤は非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して０．１〜１０重量部、好ましくは０．５〜５重量部の量で用いることができる。また、加硫剤が有機過酸化物である場合は、加硫剤は非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して０．０５〜１５重量部、好ましくは０．１５〜５重量部の量で用いることができる。【００７５】
加硫剤としてイオウまたはイオウ化合物を用いる場合には、加硫促進剤を併用することが好ましい。加硫促進剤としては、
N-シクロヘキシル-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド（ＣＢＳ）、N-オキシジエチレン-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N,N-ジイソプロピル-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド等のスルフェンアミド系化合物；
2-メルカプトベンゾチアゾール（ＭＢＴ）、2-（2,4-ジニトロフェニル）メルカプトベンゾチアゾール、2-（2,6-ジエチル-4-モルホリノチオ）ベンゾチアゾール、2-（4'-モルホリノジチオ）ベンゾチアゾール、ジベンゾチアジルジスルフィド等のチアゾール系化合物；
ジフェニルグアニジン、トリフェニルグアニジン、ジオルソニトリルグアニジン、オルソニトリルバイグアナイド、ジフェニルグアニジンフタレート等のグアニジン化合物；
アセトアルデヒド−アニリン反応物、ブチルアルデヒド−アニリン縮合物、ヘキサメチレンテトラミン、アセトアルデヒドアンモニア等のアルデヒドアミンまたはアルデヒド−アンモニア系化合物；
2-メルカプトイミダゾリン等のイミダゾリン系化合物；
チオカルバニリド、ジエチルチオユリア、ジブチルチオユリア、トリメチルチオユリア、ジオルソトリルチオユリア等のチオユリア系化合物；
テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド（ＴＭＴＤ）、テトラエチルチウラムジスルフィド、テトラブチルチウラムジスルフィド、ペンタメチレンチウラムテトラスルフィド、ジペンタメチレンチウラムテトラスルフィド（ＤＰＴＴ）等のチウラム系化合物；
ジメチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジエチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジ-n-ブチルジチオカルバミン酸亜鉛、エチルフェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ブチルフェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ジメチルジチオカルバミン酸ナトリウム、ジメチルジチオカルバミン酸セレン、ジメチルジチオカルバミン酸テルル等のジチオ酸塩系化合物；
ジブチルキサントゲン酸亜鉛等のザンテート系化合物；
亜鉛華
などが挙げられる。【００７６】
加硫促進剤は、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して０．１〜２０重量部、好ましくは０．２〜１０重量部の量で用いることができる。
加硫剤として有機過酸化物を用いる場合には、加硫助剤を有機過酸化物１モルに対して０．５〜２モル、好ましくはほぼ等モルの量で併用することが好ましい。加硫助剤としては、イオウ；p-キノンジオキシム等のキノンジオキシム系化合物に加えて、多官能性モノマー、たとえばトリメチロールプロパントリアクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート等の（メタ）アクリレート系化合物；ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート等のアリル系化合物；m-フェニレンビスマレイミド等のマレイミド系化合物；ジビニルベンゼンなどが挙げられる。
（補強剤）
また、本発明に係る製造方法で得られるゴム組成物には、補強剤などの添加剤を配合することもできる。上記補強剤としては、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＭＡＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦ、ＦＴ、ＭＴ等のカーボンブラック；これらのカーボンブラックをシランカップリング剤などで表面処理した表面処理カーボンブラック；シリカ、活性化炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、微粉タルク、タルク、微粉ケイ酸、クレー等の無機充填剤などが挙げられる。【００７７】
補強剤の配合量は、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して３００重量部以下、好ましくは１０〜３００重量部、さらに好ましくは１０〜２００重量部で用いることができる。
また、ゴム組成物がこのような量の補強剤を含有していれば、引張強度、引裂強度および耐摩耗性などの機械的性質が向上された加硫ゴムを得ることができ、加硫ゴムの他の物性を損なうことなくその硬度を高くすることができ、さらに加硫ゴムの製造コストを引下げることができる。【００７８】
本発明の製造方法により得られるゴム組成物には、上記成分の他にも、発泡剤、発泡助剤等の発泡系を構成する化合物、酸化防止剤（安定剤）、加工助剤、可塑剤、着色剤、他のゴム配合剤など、種々の薬剤などを配合することができる。これらの成分は、用途に応じてその種類、含有量が適宜選択される。
（発泡剤）
本発明の製造方法により得られるゴム組成物は、発泡剤、発泡助剤などの発泡系を構成する化合物を含有する場合には、発泡成形することができる。発泡剤としては、一般的にゴムを発泡成形する際に用いられる発泡剤を広く使用することができる。【００７９】
このような発泡剤としては、
重炭酸ナトリウム、炭酸ナトリウム、重炭酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、亜硝酸アンモニウム等の無機発泡剤；
N,N'-ジメチル-N,N'-ジニトロソテレフタルアミド、N,N'-ジニトロソペンタメチレンテトラミン等のニトロソ化合物；
アゾジカルボンアミド、アゾビスイソブチロニトリル、アゾシクロヘキシルニトリル、アゾジアミノベンゼン、バリウムアゾジカルボキシレート等のアゾ化合物；
ベンゼンスルホニルヒドラジド、トルエンスルホニルヒドラジド、p,p'-オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、ジフェニルスルホン-3,3'-ジスルホニルヒドラジド等のスルホニルヒドラジド化合物；
カルシウムアジド、4,4-ジフェニルジスルホニルアジド、p-トルエンスルホルニルアジド等のアジド化合物
などが挙げられる。これらの中では、ニトロソ化合物、アゾ化合物、アジド化合物が好ましい。【００８０】
発泡剤は、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して０．５〜３０重量部、好ましくは１〜２０重量部の量で用いることができる。このような量で発泡剤を含有するゴム組成物からは、見かけ比重０．０３〜０．８ｇ／ｃｍ3の発泡体を製造することができる。
また、発泡剤とともに発泡助剤を用いることもでき、発泡助剤を併用すると、発泡剤の分解温度の低下、分解促進、気泡の均一化などの効果がある。このような発泡助剤としては、サリチル酸、フタル酸、ステアリン酸、シュウ酸等の有機酸、尿素またはその誘導体などが挙げられる。【００８１】
発泡助剤は、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して０．０１〜１０重量部、好ましくは０．１〜５重量部の量で用いることができる。
（酸化防止剤）
本発明の製造方法により得られるゴム組成物は、その材料寿命を長くできる点から、酸化防止剤を含有していることが好ましい。このような酸化防止剤としては、
フェニルナフチルアミン、4,4'-（α，α−ジメチルベンジル）ジフェニルアミン、N,N'-ジ-2-ナフチル-p-フェニレンジアミン等の芳香族第二アミン系安定剤；
2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノール、テトラキス-［メチレン-3-(3',5'-ジ-t-ブチル-4'-ヒドロキシフェニル)プロピオネート］メタン等のフェノール系安定剤；
ビス［2-メチル-4-(3-n-アルキルチオプロピオニルオキシ)-5-t-ブチルフェニル］スルフィド等のチオエーテル系安定剤；2-メルカプトベンゾイミダゾール等のベンゾイミダゾール系安定剤；
ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル等のジチオカルバミン酸塩系安定剤；
2,2,4-トリメチル-1,2-ジヒドロキノリンの重合物等のキノリン系安定剤
などが挙げられる。これらは単独で、または２種以上を組み合わせて使用することができる。【００８２】
酸化防止剤は、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して５重量部以下、好ましくは３重量部以下の量で用いることができる。
（加工助剤）
加工助剤としては、一般的に加工助剤としてゴムに配合されるものを広く使用することができる。このような加工助剤としては、リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の酸、これら高級脂肪酸の塩、たとえばステアリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウムまたはエステル類などが挙げられる。【００８３】
加工助剤は、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計１００重量部に対して１０重量部以下、好ましくは５重量部以下の量で用いることができる。＜ゴム組成物の製造方法＞
本発明に係るゴム組成物の製造方法は、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）と軟化剤（Ｂ）とジエン系ゴム（Ｃ）とを含有するゴム組成物を製造するに際して、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）と軟化剤（Ｂ）との混合物〔共重合体混合物（Ｉ）〕とジエン系ゴム（Ｃ）とを混合する工程を含むことを特徴としている。【００８４】
本発明に係る製造方法においては、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）を混合する前に、軟化剤（Ｂ）が非共役ポリエン系共重合体（Ａ）に配合されていれば、特に制限なく一般的なゴム配合物の調製方法によってゴム組成物を調製することができる。たとえばバンバリーミキサー、ニーダー、インターミックス等のインターナルミキサー類を用いて、共重合体組成物（Ｉ）、ジエン系ゴム（Ｃ）および必要により配合する他の成分を、８０〜１７０℃の温度で３〜１０分間混練した後、加硫剤および必要に応じて加硫促進剤、加硫助剤、発泡剤などを加えて、オープンロールなどのロール類あるいはニーダーを用いて、ロール温度４０〜８０℃で５〜３０分間混練した後、分出しすることにより調製することができる。このようにして通常リボン状またはシート状のゴム組成物（配合ゴム）が得られる。上記のインターナルミキサー類での混練温度が低い場合には、加硫剤、加硫促進剤、発泡剤などを同時に混練することもできる。【００８５】
なおジエン系ゴム（Ｃ）は、ゴム組成物を調製する前に、軟化剤（Ｂ）の一部または全部が配合されていても良い。たとえば軟化剤がオイルである場合は、前もってオイルが配合されたジエン系ゴムを油展されたジエン系ゴムと呼ぶことがある。軟化剤（Ｂ）の配合量は特に制限はないが、ジエン系ゴム（Ｃ）１００重量部に対して、軟化剤（Ｂ）が０〜１００重量部以下であることが好ましい。【００８６】
本発明に係る製造方法の具体的態様としては、たとえば以下のような製造方法が挙げられる。
（１）非共役ポリエン系共重合体（Ａ）を製造し、製品の形態（ベールなど）としたのち、軟化剤（Ｂ）の添加、混練等を行ない、共重合体組成物（Ｉ）を製造する。この場合、混練には押し出し機、バンバリーミキサーなどが用いられる。続いて、前記共重合体組成物（Ｉ）とジエン系ゴム（Ｃ）とを混合し、本発明のゴム組成物を製造する。
（２）非共役ポリエン系共重合体（Ａ）を製造する過程で、軟化剤（Ｂ）を添加、混練し共重合体組成物（Ｉ）を製造する。あるいは、非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の製造後であって製品の形態（ベールなど）とする以前に、軟化剤（Ｂ）を添加、混練し共重合体組成物（Ｉ）を製造する。これらの場合、混練には押し出し機などが用いられる。続いて、前記共重合体組成物（Ｉ）とジエン系ゴム（Ｃ）とを混合し、本発明のゴム組成物を製造する。通常ジエン系ゴム（Ｃ）は、前記共重合体組成物（Ｉ）を製品の形態（ベールなど）とする以前に添加されるが、製品の形態（ベールなど）とした後に添加されてもよい。【００８７】
本発明の製造方法により得られるゴム組成物の加硫物（加硫ゴム）は、上述したような未加硫のゴム組成物を、通常押出成形機、カレンダーロール、プレス、射出成形機またはトランスファー成形機などの成形機を用いた種々の成形法よって所望形状に予備成形し、成形と同時にまたは成形物を加硫槽内に導入して加熱するか、あるいは電子線を照射することにより加硫して得ることができる。発泡体の場合は、発泡剤を配合した未加硫のゴム配合物を上記のような方法で加硫することにより、加硫とともに発泡が進行し、発泡体が得られる。【００８８】
上記ゴム組成物を加熱により加硫する場合には、熱空気、ガラスビーズ流動床、ＵＨＦ（極超短波電磁波）、スチームまたはＬＣＭ（熱溶融塩槽）などの加熱形態の加熱槽を用いて、１５０〜２７０℃の温度で１〜３０分間加熱することが好ましい。
また加硫剤を使用せずに電子線照射により加硫する場合は、予備成形されたゴム組成物に、０．１〜１０ＭｅＶ、好ましくは０．３〜２ＭｅＶのエネルギーを有する電子線を、吸収線量が０．５〜３５Ｍｒａｄ、好ましくは０．５〜１０Ｍｒａｄになるように照射すればよい。成形・加硫に際しては、金型を用いてもよく、また金型を用いないでもよい。金型を用いない場合には、ゴム組成物は通常連続的に成形・加硫される。【００８９】
［ゴム組成物］
本発明に係るゴム組成物は非共役ポリエン系共重合体（Ａ）と軟化剤（Ｂ）とジエン系ゴム（Ｃ）とを含有する。
本発明に係るゴム組成物はゴム製品の原料として幅広く利用することができるが、タイヤ用ゴム材料として好適に使用することができる。タイヤ用ゴム材料の具体的なものとしては、タイヤトレッド、タイヤサイドウォールなどの材料が挙げられる。これらの中では、タイヤトレッドの材料（原料）として用いるのが最も好ましく、この本発明に係るゴム組成物の特性が最も効果的に発揮され、優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、さらに耐候性、耐オゾン性などにも優れ、特に機械特性と耐疲労性に優れたタイヤを得ることができる。また、耐磨耗性にも優れたタイヤを得ることができる。【００９０】
前述したように、本発明に係るゴム組成物は、前記した非共役ポリエン系共重合体（Ａ）、軟化剤（Ｂ）および前記ジエン系ゴム（Ｃ）だけからなっていてもよいし、他のゴム、他の樹脂、加硫剤、加硫助剤、加硫促進剤、充填剤や他の成分、たとえば前述した添加剤などが含まれていてもよい。
本発明に係るゴム組成物中の非共役ポリエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｃ）との合計の含有量は３重量％以上、好ましくは５重量％以上であり、上限は特にないが９０重量％以下であることが望ましい。本発明に係るゴム組成物は、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性に優れている。また、該ゴム組成物は耐磨耗性にも優れている。したがって本発明に係るゴム組成物を適用すれば、優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性に優れたタイヤを得ることができる。また、耐磨耗性にも優れたタイヤを得ることができる。【００９１】
［タイヤ用ゴム材料］
本発明に係るタイヤ用ゴム材料は前記本発明のゴム組成物からなることを特徴とする。
本発明に係るタイヤ用ゴム材料は優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立しているほか、本発明に係るタイヤ用ゴム材料は、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性に優れている。また、該タイヤ用ゴム材料は耐磨耗性にも優れている。したがって本発明に係るタイヤ用ゴム材料を適用すれば、優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性に優れたタイヤを得ることができる。また、耐磨耗性にも優れたタイヤを得ることができる。【００９２】
［タイヤトレッド］
本発明に係るタイヤトレッドは前記本発明のタイヤ用ゴム材料を用いて形成されるものである。
本発明のタイヤ用ゴム材料を加硫して得られるタイヤトレッドを適用すれば、優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性に優れたタイヤを得ることができる。また、耐磨耗性にも優れたタイヤを得ることができる。【００９３】
［タイヤ］
本発明に係るタイヤは前記本発明のタイヤトレッドを備える。本発明に係るタイヤは優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、ゴム弾性、耐候性、耐オゾン性にも優れ、特に機械特性、耐疲労性に優れる。また、該タイヤは耐磨耗性にも優れる。
［実施例］
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、これら実施例により何ら限定されるものではない。
＜試験サンプルの調整＞
（非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の合成）
非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の組成、ＭＬ粘度、ガラス転移温度（Ｔｇ）は次の方法で測定ないし求めた。
［１］非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の組成
非共役ポリエン系共重合体（Ａ）組成は1Ｈ−ＮＭＲ法で測定した。
［２］ＭＬ粘度試験
ＭＬ粘度は、島津製作所（株）製のムーニービスコメーター（形式ＳＭＶ−２０１）を用い、ＪＩＳ  Ｋ  ６３００に準拠して１００℃でムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃）〕を測定した。
［３］ガラス転移温度（Ｔｇ）
２ｍｍ厚のポリマーシートについて、レオメトリック社製の粘弾性試験機（型式ＲＤＳ−２）を用いて、測定温度−７０〜３０℃、周波数１０Ｈｚ、歪率０．５％および昇温速度４℃／分の条件で損失正接ｔａｎδ（振動減衰性の指標）の温度依存性を測定し、ｔａｎδが極大となる温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
［合成例１］
非共役ポリエン系共重合体（Ａ）の合成は、下記の表１に示す原料供給条件の下、容積３００ＬのＳＵＳ製攪拌機つき反応器を用い、温度を４０℃に保ち液レベルを１００Ｌとして連続法で行った。重合後の重合液に標準的な脱灰を行ない、スチームストリッピングでポリマー（以下、「共重合体１（ＥＰＴ）」とも言う。）を得た。【００９４】
主触媒としてはジクロロエトキシバナジウムオキシド、共触媒としてはエチルアルミニウムセスキクロリドを用いた。【００９５】
【表１】
2005105912.tif 000014
【００９６】
共重合体１（ＥＰＴ）の組成は、エチレン由来の構成単位が６０．９ｍｏｌ％、プロピレン由来の構成単位が３０．１ｍｏｌ％、ＥＮＢ（５−エチリデン−２−ノルボルネン）由来の構成単位が９．０ｍｏｌ％であり、共重合体１（ＥＰＴ）のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕は５５、ガラス化温度（Ｔｇ）は−５℃であった。共重合体１（ＥＰＴ）の収量は、１時間あたり０．７１ｋｇであった。
（共重合体組成物の調製）
［共重合体組成物（Ｉ−１）］
表２に示すように、上記の非共役ポリエン系共重合体〔共重合体１（ＥＰＴ）〕１００重量部と、パラフィン系プロセスオイル−１〔商品名：ダイアナプロセスオイルPW-380（出光興産）〕（軟化剤（Ｂ））５重量部とを、３リットル加圧型ニーダーを用いて、５分間混合し、共重合体組成物（Ｉ−１）を調製した。得られた共重合体組成物のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕は、４３．２であった。
［共重合体組成物（Ｉ−２）〜（Ｉ−８）］
軟化剤〔（Ｂ）成分〕の種類と配合量を表２に示すようにそれぞれ変更した以外は共重合体組成物（Ｉ−１）と同様にして、共重合体組成物（Ｉ−２）〜（Ｉ−８）を調製した。得られた共重合体組成物のムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃），ＪＩＳ  Ｋ６３００〕をそれぞれ表１に示す。【００９７】
【表２】
2005105912.tif 000015
【００９８】
（ゴム組成物の調製）
［比較例１、２］
１．７リットル密閉式バンバリー型ミキサーを用いて、表３に示す配合成分のうち（Ａ）成分（非共役ポリエン系共重合体）、（Ｃ）成分（ジエン系ゴム）、シリカ、カップリング剤ＭＢを２分間混合した後、カーボンブラック、（Ｂ）成分（アロマ系オイル）、亜鉛華、ステアリン酸を投入して２分間混合してマスターバッチを作成した。このマスターバッチと、加硫促進剤および硫黄とを前後ロール表面温度が５０℃の６インチオープンロールで混合したゴム組成物を、１５ｃｍ×１５ｃｍ×０．２ｃｍの金型中で、１６０℃×２０分間プレス加硫して目的とする試験サンプルを作製した。
［実施例１］
共重合体組成物（Ｉ−１）、（Ｃ）成分（ジエン系ゴム）、シリカ、カップリング剤ＭＢを、１．７リットル密閉式バンバリー型ミキサーを用いて２分間混合した後、カーボンブラック、（Ｂ）成分（アロマ系オイル）、亜鉛華、ステアリン酸を投入して２分間混合してマスターバッチを作成した。このマスターバッチ、加硫促進剤、硫黄を６インチオープンロールで混合したゴム組成物を、１５ｃｍ×１５ｃｍ×０．２ｃｍの金型中で、１６０℃×２０分間プレス加硫して目的とする試験サンプルを作製した。各成分の配合量、商品名等は表３に示す通りである。
［実施例２〜８］
各成分の種類とそれらの配合量を表３に示すようにそれぞれ変更した以外は実施例１と同様にして、目的とする試験サンプルを作製した。【００９９】
【表３】
2005105912.tif 000016
【０１００】
＜評価方法＞
試験サンプルの評価方法は以下の通りである。
［１］ＭＬ粘度試験
ＭＬ粘度は、島津製作所（株）製のムーニービスコメーター（形式ＳＭＶ−２０１）を用い、ＪＩＳ  Ｋ  ６３００に準拠して１００℃でムーニー粘度〔ＭＬ1+4（１００℃）〕を測定した。
［２］引張試験
加硫ゴムシートを打抜いてＪＩＳ Ｋ ６２５１（２００１年）に記載されている３号形ダンベル試験片を調製した。この試験片を用いて同ＪＩＳ Ｋ ６２５１に規定される方法に従い、測定温度２５℃、引張速度５００ｍｍ／分の条件で引張り試験を行ない、１００％モジュラス（Ｍ100）、２００％モジュラス（Ｍ200）、３００％モジュラス（Ｍ300）引張破断点応力ＴBおよび引張破断点伸びＥBを測定した。
［３］硬さ試験
硬さ試験は、ＪＩＳ Ｋ ６２５３（２００１年）に準拠して行ない、スプリング硬さＨA（ショアーＡ硬度）を測定した。
［４］動的引張疲労試験
加硫ゴムシートを打ち抜いてＪＩＳ Ｋ ６２５１に記載されている１号形ダンベル試験片を調製し、この試験片の縦方向の中心に２ｍｍの傷を入れた。このようにして得られた試験片５本について、（株）上島製作所社製の定伸張、定荷重疲労試験機（型式ＦＴ−３１２１）を用いて伸長率４０％、設定温度２３℃、回転速度３００回／分の条件で伸長疲労させ、そのダンベル切断時の回数の平均値とその切断時の応力の平均値を求めた。
［５］耐オゾン性試験
厚さ２ｍｍの加硫ゴムシートについて、ＪＩＳ  Ｋ  ６２５９（２００１年）に準拠して、オゾン濃度５０ｐｐｈｍ、測定温度４０℃、伸長率（動的伸長）０→２５％、周波数１Ｈｚの条件で動的耐オゾン性試験を行い、試験開始から７２時間後のクラックの発生状態を観察し、評価を行った。各実施例につき２回評価を行なった。クラックの発生状態は（ｉ）亀裂の数、（ii）亀裂の大きさおよび深さを次の評価基準で判定し、（ｉ）と（ii）とを組み合わせて記録した。なお表中「ＮＣ」とは、亀裂が確認できなかったことを示す。
（i）亀裂の数
Ａ：亀裂少数、Ｂ：亀裂多数、Ｃ：亀裂無数
（ii）亀裂の大きさおよび深さ
１：肉眼で見えないものが１０倍の拡大鏡では確認できるもの
２：肉眼で確認できるもの
３：亀裂が深く比較的大きいもの（１ｍｍ未満）
４：亀裂が深く大きいもの（１ｍｍ以上３ｍｍ未満）
５：３ｍｍ以上の亀裂または切断を起こしそうなもの
［６］動的粘弾性試験
２ｍｍ厚の加硫ゴムシートについて、レオメトリック社製の粘弾性試験機（型式ＲＤＳ−２）を用いて、測定温度−７０〜１００℃、周波数１０Ｈｚ、歪率０．０５％および昇温速度４℃／分の条件で損失正接ｔａｎδ（振動減衰性の指標）の温度依存性を測定した。−１０℃におけるゴム組成物のｔａｎδ（減衰率）をタイヤの制動性能の指標とした。−１０℃におけるｔａｎδが大きいほど制動性能が良くなる。また６０℃におけるゴム組成物のｔａｎδ（減衰率）を車の燃費の指標とした。６０℃におけるｔａｎδが小さいほど燃費が良くなる。
［７］ランボーン磨耗試験
ＪＩＳ Ｋ ６２６４に準拠して、荷重１０Ｎ、スリップ率５０％の条件で測定し、比較例１の磨耗体積を１００として指数を表示した。数値が大きいほど磨耗体積が少なく、耐磨耗性能に優れる。
［比較例１、２及び実施例１〜８］
比較例１に対し（Ａ）成分が入っている比較例２は耐動的オゾン性、制動性能（−１０℃のｔａｎδ）、燃費性能（６０℃のｔａｎδ）が向上するものの、ＴB（引張破断点応力）、ＥB（引張破断点伸び）、耐疲労性が低下した。【０１０１】
共重合体組成物（Ｉ）を使用した実施例１〜８は、比較例２に対してＴB、ＥB、耐疲労性がいずれも向上しており、タイヤに要求される諸性能をバランス良く改良することができた。結果を表４に示す。【０１０２】
【表４】
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【産業上の利用可能性】
【０１０３】
本発明は、新規かつ有用な非共役ポリエン系共重合体、軟化剤、およびジエン系ゴムを含有するゴム組成物の製造方法に関する。該方法により製造されるゴム組成物はゴム製品の原料として幅広く利用することができるが、タイヤ用ゴム材料として好適に使用することができる。タイヤ用ゴム材料の具体的なものとしては、タイヤトレッド、タイヤサイドウォールなどの材料が挙げられる。これらの中では、タイヤトレッドの材料（原料）として用いるのが最も好ましく、優れた制動性能と優れた燃費性能とが両立し、さらに耐候性、耐オゾン性などにも優れ、特に機械特性と耐疲労性に優れたタイヤを得ることができる。
【国際調査報告】
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