(57)【要約】無機材料の粒状の液滴を回転ルツボのノズルから遠心力により吐出して落下管内を自由落下させながら、落下管の内壁面との接触を凝固トリガーにして急速凝固させてほぼ球状の結晶体を作る落下管型粒状結晶製造装置（１）が開示されている。ルツボ（１２）は、落下管（４）の上端部に配設されて無機材料の融液を収容し、鉛直軸心回りに回転可能であり、このルツボ（１２）の外周部には鉛直軸心に対して放射状に形成された小径の複数のノズル（２３）が形成されている。ルツボ（１２）は回転駆動手段（１３）により回転駆動され、ルツボ（１２）とそのルツボ（１２）に収容された無機材料は加熱手段（１５）で加熱され、ガス流形成手段（５）により、落下管（４）の内部に冷却用ガス流が形成される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
無機材料の粒状の液滴を落下管内を自由落下させながら、凝固させてほぼ球状の結晶体を作る落下管型粒状結晶製造装置において、
落下管の上端部に配設され且つ無機材料の融液を収容する鉛直軸心回りに回転可能なルツボであって、その外周部に前記鉛直軸心に対して放射状に形成された小径の複数のノズルを有するルツボと、
前記ルツボを回転駆動する為の回転駆動手段と、
前記ルツボとそのルツボに収容した無機材料を加熱する加熱手段と、
前記落下管の内部に冷却用ガスの流れを形成するガス流形成手段と、
を備えたことを特徴とする落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項２】
前記加熱手段の他に、落下管の上端部分の内部を落下中の粒状の液滴の急速冷却を防止する為の後段加熱手段を設けたことを特徴とする請求の範囲第１項に記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項３】
前記ガス流形成手段は、落下管の内部に、前記ノズルから吐出された液滴の自由落下速度とほぼ等しい速度の上から下へ向かう冷却用ガス流を形成することを特徴とする請求の範囲第１項に記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項４】
前記ルツボ内の融液のレベルを検出するレベル検出手段を設けたことを特徴とする請求の範囲第１項に記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項５】
前記ルツボの回転速度を検出する回転速度検出手段を設けたことを特徴とする請求の範囲第１項又は第２項に記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項６】
前記ガス流形成手段は、落下管に並列接続された外部通路と、ガス循環ポンプとを備えていることを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項７】
前記外部通路に接続され外部通路から冷却用ガスを導入する環状のガス導入室と、このガス導入室を落下管の上端部に連通させる環状ガス導入路とを設けことを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項８】
前記落下管の下端側に、落下管内で凝固した結晶体を回収する回収部を設けたことを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項９】
前記落下管内の冷却用ガス通路は、その横断面積が下方ほど小さくなるように形成されていることを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１０】
前記落下管の内周面は、下方程前記鉛直軸心側へ移行する曲面に形成されていることを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１１】
前記ガス流形成手段に、冷却用ガスを冷却する冷却装置を設けたことを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１２】
前記無機材料が半導体であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１３】
前記冷却用ガスは、ヘリウムガス又はアルゴンガス又はこれらの混合ガスであることを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１４】
前記ガス流形成手段は、前記落下管の内部の冷却用ガスのガス圧と温度を調節する圧力温度調節手段を有することを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１５】
前記ルツボに原料を連続的に供給する原料フィーダを備えたことを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１６】
前記ルツボから吐出する液滴の直径を変える為に、回転駆動手段で回転駆動するルツボの回転速度を制御可能な制御手段を有することを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１７】
前記制御手段は、ルツボの回転速度を所定の微小時間ごとにパルス的に増大させてノズルから液滴を吐出させるように回転駆動手段を制御することを特徴とする請求の範囲第１６項に記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１８】
前記ルツボ内の融液に微小な圧力を付加可能な加圧手段又は加振手段と、前記加圧手段又は加振手段によりルツボ内の融液に所定の微小時間ごとに微小な圧力を付加させてノズルから液滴を吐出させるように加圧手段又は加振手段を制御する加圧制御手段とを有することを特徴とする請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の落下管型粒状結晶製造装置。
【請求項１９】
無機材料の粒状の液滴を落下管内を自由落下させながら、凝固させてほぼ球状の結晶体を作る粒状結晶製造方法において、
落下管の上端部に配設されたルツボを鉛直軸心回りに回転させながらルツボ内で無機材料の原料を融解させる第１工程と、
前記ルツボの外周部に前記鉛直軸心に対して放射状に形成した小径の複数のノズルから遠心力により粒状の液滴を水平又はほぼ水平方向へ吐出させて落下管内へ落下させる第２工程と、
前記落下管内を落下中に粒状の融液を凝固させる第３工程と、
を備えたことを特徴とする粒状結晶製造方法。
【請求項２０】
前記第２工程において、前記落下管内には粒状の液滴の落下速度とほぼ等速で融液と同方向へ冷却用ガスを流すことを特徴とする請求の範囲第１４項に記載の粒状結晶製造方法。
【請求項２１】
前記第３工程において、前記粒状の液滴の落下中にその液滴を過冷却状態まで冷却してから落下管の周壁に接触させることにより凝固させることを特徴とする請求の範囲第１５項に記載の粒状結晶製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】  この発明は、無機材料の粒状の液滴を落下管内を自由落下させながら凝固させてほぼ球状の結晶体を作る落下管型粒状結晶製造装置及び粒状結晶製造方法に関し、特にルツボに形成した複数のノズルから遠心力により粒状液滴を吐出させるように構成した技術に関する。
【背景技術】  米国特許第４，３２２，３７９号公報には、石英製の落下チューブの上端部の内部で半導体のシリコンを加熱して融液にし、この融液にヘリウムガスのガス圧を作用させて、粒状の融液を落下チューブ内を自由落下させ、その自由落下中に凝固させて、ほぼ一定サイズの涙滴型結晶を製造する技術が記載されている。しかし、落下チューブ内のガスの落下抵抗を受けるため十分な微小重力状態にならない。
”Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ａｎｄ  Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｔｅｘａｓ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｓｏｌａｒ  Ｅｎｅｒｇｙ  Ｓｙｓｔｅｍ”１６ｔｈ  ＩＥＥＥ  ＰＶＳＣ  Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ  Ｐ．２５７〜Ｐ．２６０（１９８２）には、次のような落下チューブ型粒状結晶製造技術が記載されている。即ち、ショットタワーの上部に配置したルツボによりシリコンを溶融し、ルツボ内の融液にヘリウムガスのガス圧を作用させ、ルツボの底壁に形成した小径のノズルから融液を少量ずつ下方に吐出させてショットタワー内の不活性ガス中を自由落下させてシリコンの球状結晶を製作する。
この製造技術は、ｊｅｔ  ａｔｏｍｉｚａｔｉｏｎとも呼ばれる方法であるが、ガス中で急速な凝固が起こり、結晶粒が小形の多結晶体となり、最大径が約５００μｍの結晶粒程度は製作可能であるが、より大形の球状結晶を製作することは困難である。
他方、米国特許第５，１８３，４９３号に提案された融液から球状粒体を作る製造方法においては、ルツボ内で無機材料を溶融し、融液にガス圧を作用させ、ルツボの底壁に形成した細径のノズルから融液を滴下しながら、ノズルに振動を付加し、融液を一定量ずつ吐出させ、その液滴を落下管内を自由落下させて凝固させる。しかし、前記の何れの方法においても、融液に作用させるガス圧やノズルに加える振動エネルギーが、ルツボ内の融液量、温度変化、ノズル先端の雰囲気ガスのガス圧によっても変動するだけでなく微妙に影響を受け、実際には粒径の均一な球状結晶を製作するのが難しい。
しかも、液滴には最初から下方へ加速する力が作用するため、自由落下中に雰囲気ガスの抵抗を受け易く、自由落下による重力作用軽減の効果が少なくなる。そして、ノズルから液滴が吐出された途端に表面から急速に冷却されるため、単結晶体になりにくいという問題がある。また、１ｍｍ程度の直径の液滴では、液滴の表面よりも中心部の凝固が遅れて、その凝固の遅れた一部の融液が結晶体の表面に尻尾状の突起として凝固し、球状の結晶が得るのが難しい。さらに、１つのノズルから液滴を順次落下させる方式であるため、球状結晶を量産するのが難しく、生産コストを低減するのが難しい。
本願の発明者は、日本特許第３２３１２４４号に示すように、落下管型球状結晶製造装置において、半導体の粒を浮遊状態のまま溶融させて液滴を作り、それを自由落下させて球状の単結晶を作るに当たり、落下直後の液滴を外部から急速加熱して表面の温度を高め、液滴の内部と表面が同時に又は内部から先に凝固させるようにして球状の単結晶を得る方法を開示した。
また、本願の発明者は、日本特許第３２８７５７９号に提案した単結晶体の製造装置において、自由落下途上の球状液滴を過冷却状態にしてから、液滴の一点を固体表面と点接触させて結晶核を発生させる凝固トリガーを行い単結晶を得る方法を開示した。この製造装置においても、大きさの揃った粒状単結晶を能率的に製造することは困難であった。
さらに、本願の発明者は、国際公開ＷＯ０３／０９５７１９号に提案した落下管型球状結晶製造装置において、融液を収容するルツボに加振装置により上下振動を付与してノズルの先端から下方へ液滴を滴下させ、落下中の液滴を冷却する冷却用ガスを液滴の落下方向と同方向へ流すようにした技術を開示した。
しかし、この球状結晶製造装置においても、単位時間に滴下できる液滴の数量が少なく、球状結晶を能率的に量産することは難しかった。
本発明の目的は、大きさの揃った粒状結晶を能率的に製造できる装置と方法を提供することである。本発明の他の目的は、粒状結晶を連続的に量産できる装置と方法を提供することである。本発明の他の目的は、高品質の単結晶の粒状結晶を製造できる装置と方法を提供することである。本発明の他の目的は、設備コストを低減可能な粒状結晶装置を提供することである。冷却用ガスの消費量を低減可能な粒状結晶装置を提供することである。
【発明の開示】
本発明に係る落下管型粒状結晶製造装置は、無機材料の粒状の液滴を落下管内を自由落下させながら、凝固させてほぼ球状の結晶体を作る落下管型粒状結晶製造装置において、落下管の上端部に配設され且つ無機材料の融液を収容する鉛直軸心回りに回転可能なルツボであって、その外周部に前記鉛直軸心に対して放射状に形成された小径の複数のノズルを有するルツボと、前記ルツボを回転駆動する為の回転駆動手段と、前記ルツボとそのルツボに収容した無機材料を加熱する加熱手段と、前記落下管の内部に冷却用ガスの流れを形成するガス流形成手段とを備えたことを特徴とするものである。
無機材料（例えば、半導体）製のほぼ球状の結晶体を製作する場合、ルツボ内に無機材料の原料を収容し、ガス流形成手段により落下管内に例えば下方へ流れる冷却用ガスのガス流を形成する。そして、ルツボとルツボ内の無機材料を加熱手段で加熱し、ルツボを回転駆動手段により回転駆動させることにより、表面張力に打ち勝つ遠心力によって、ルツボ内の複数の小径のノズルから無機材料の液滴を水平又はほぼ水平方向へ吐出させて落下管内へ落下させ、落下管内を落下中に表面張力の作用で球状を保ったまま、冷却用ガスにより粒状の液滴を凝固させ、ほぼ球状の結晶体にする。
冷却用ガスの流速が液滴の落下速度と同じになるように設定する場合、落下中の液滴には雰囲気ガスから抵抗が作用せず、表面張力の作用で球状を維持したまま落下し続け、冷却用ガスで冷却されて過冷却状態となる。その後、過冷却状態の液滴が落下管の下部の内面に接触し、その接触をトリガーとして液滴内に単結晶の核が生成されると、液滴が急速に凝固して単結晶になる。
この粒状結晶製造装置によれば、次のような効果が得られる。
（１）ルツボの複数のノズルから遠心力の作用で水平又はほぼ水平方向へ粒状の液滴を吐出させるので、液滴に鉛直下方への重力以外の力を作用させずに、ノズルから液滴を吐出させることができる。それ故、落下加速度と落下速度を低減させることができるから、液滴が所定の長さの落下管中を落下する落下時間が長くなるため、冷却時間を長くすることができ、或いは、落下管の長さを短くすることができる。しかも、ルツボから表面張力に抗して遠心力により液滴を吐出させるため、球状の結晶体の直径のバラツキを少なくすることができる。
そして、回転駆動手段によりルツボを回転させる回転速度を変えることにより、結晶体の直径を変えることができるだけでなく、ルツボを交換することでノズルの数と直径、回転駆動手段による回転速度を変えることにより、単位時間当たりの結晶体の生産数を容易に増すことができる。
（２）ガス流形成手段により落下管内に冷却用ガス流を生成し、その冷却用ガス流と共に液滴を落下管させる場合には、液滴は雰囲気ガスから抵抗を受けることなく、自由落下することになるから、液滴は表面張力の作用で球状を保持したまま単結晶の結晶体に凝固する。
こうして、冷却用ガスで冷却しながら落下させて凝固させるので、液滴を冷却する冷却速度を高めて、凝固までの所要時間を短縮し、落下管の長さを短くすることができるうえ、落下管内を真空にする必要がないので、粒状結晶製造装置を製作する上で有利である。
（３）原料フィーダからルツボ内へ無機材料を連続的に供給して加熱溶融し、ルツボの複数のノズルからほぼ連続的（間欠的に）粒上の液滴を吐出させることができるので、結晶を能率的に量産することができる。
（４）前記加熱手段の他に、落下管の上端部分の内部を落下中の液滴の急速冷却を防止する為の後段加熱手段を設ける場合には、粒状の液滴の急速な冷却を防止し、液滴の凝固時に結晶体に尻尾状の突部が形成されるのを防止することできる。ここで、本発明に次のような種々の構成を採用してもよい。
（ａ）前記加熱手段の他に、落下管の上端部分の内部を落下中の粒状の液滴の急速冷却を防止する為の後段加熱手段を設ける。
（ｂ）前記ガス流形成手段は、落下管の内部に、前記ノズルから吐出された液滴の自由落下速度とほぼ等しい速度の上から下へ向かう冷却用ガス流を形成する。
（ｃ）前記ルツボ内の融液のレベルを検出するレベル検出手段を設ける。
（ｄ）ルツボ内の融液の温度を検出する融液温度検出手段と、この融液温度検出手段の検出信号に基づいてルツボ内の融液の温度を制御する温度制御手段を設ける。
（ｅ）前記ルツボの回転速度を検出する回転速度検出手段を設ける
（ｆ）前記ガス流形成手段は、落下管に並列接続された外部通路と、ガス循環ポンプとを備えている。
（ｇ）前記外部通路に接続され外部通路から冷却用ガスを導入する環状のガス導入室と、このガス導入室を落下管の上端部に連通させる環状ガス導入路を設ける。
（ｈ）前記落下管の下端側に、落下管内で凝固した結晶体を回収する回収部を設ける。
（ｉ）前記落下管内の冷却用ガス通路は、その横断面積が下方ほど小さくなるように形成されている。
（ｊ）前記落下管の内周面は、下方程前記鉛直軸心側へ移行する曲面に形成されている。
（ｋ）前記ガス流形成手段に冷却用ガスを冷却する冷却装置を設けた。
（ｌ）前記無機材料が半導体である。
（ｍ）前記冷却用ガスは、ヘリウムガス又はアルゴンガス又はこれらの混合ガスである。
（ｎ）前記ガス流形成手段は、前記落下管の内部の冷却用ガスのガス圧と温度を調節する圧力温度調節手段を有する。
（ｏ）前記ルツボに原料を連続的に供給する原料フィーダを設ける。
（ｐ）前記ルツボから吐出する液滴の直径を変える為に、回転駆動手段で回転駆動するルツボの回転速度を制御可能な制御手段を有する。
（ｑ）前記制御手段は、ルツボの回転速度を微小時間ごとにパルス的に増大させてノズルから液滴を吐出するように回転駆動手段を制御する。
（ｒ）前記ルツボ内の融液に微小な圧力を付加可能な加圧手段又は加振手段と、前記加圧手段又は加振手段によりルツボ内の融液に所定の微小時間ごとに微小な圧力を付加させてノズルから液滴を吐出するように加圧手段又は加振手段を制御する加圧制御手段とを設ける。
本発明に係る粒状結晶製造方法は、無機材料の粒状の液滴を落下管内を自由落下させながら、凝固させてほぼ球状の結晶体を作る粒状結晶製造方法において、落下管の上端部に配設されたルツボを鉛直軸心回りに回転させながらルツボ内で無機材料の原料を融解させる第１工程と、前記ルツボの外周部に前記鉛直軸心に対して放射状に形成した小径の複数のノズルから遠心力により粒状の融液を水平方向又はほぼ水平方向へ飛ばして落下管内へ落下させる第２工程と、前記落下管内を落下中に粒状の融液を凝固させる第３工程とを備えたことを特徴とする。
ここで、前記の粒状結晶製造方法に次のような構成を採用してもよい。
（ｓ）前記第２工程において、前記落下管内には粒状の融液の落下速度とほぼ等速で融液と同方向へ冷却用ガスを流す。
（ｔ）前記第３工程において、前記粒状の融液の落下中にその融液を過冷却状態まで冷却してから落下管の周壁に接触させることにより凝固させる。
【図面の簡単な説明】  図１は実施例に係る粒状結晶体製造装置の断面図であり、図２はルツボの拡大断面図であり、図３はルツボのノズル部分の拡大断面図であり、図４は図２のＩＶ−ＩＶ線断面図であり、図５は変更例に係る粒状結晶体製造装置の断面図である。
【発明を実施するための最良の形態】  以下、本発明を実施するための最良の形態について図面に基づいて説明する。この落下管型粒状結晶製造装置においては、無機材料の原料を回転ルツボ内で溶融し、ルツボの複数のノズルから粒状の液滴を水平又はほぼ水平方向へ吐出させ、その粒状の液滴を落下管内を冷却用ガス流と共に自由落下させ、過冷却状態の液滴を落下管の内壁に接触させることにより急速凝固させてほぼ球状の無機材料の単結晶からなる結晶体を連続的に生産する。尚、ほぼ球状の結晶体の大きさは、直径約６００〜１５００μｍである。
本実施形態においては、無機材料として、半導体としてｐ形又はｎ形のシリコン半導体を採用し、シリコンの単結晶のほぼ球状の結晶体を製造する落下管型粒状結晶製造装置１を例にして説明する。但し、以下の説明は、粒状結晶製造方法の説明も含む。
図１に示すように、この粒状結晶製造装置１は、シリコンの原料を供給する原料フィーダー２と、原料を溶融させ且つその融液を定量ずつ粒状の液滴にして吐出する液滴形成機構３と、落下管４（落下チューブ）と、落下管４の内部に上方から下方へ向う冷却用ガスの流れを形成するガス流形成機構５と、落下管４の下端側に接続された回収機構６などを備えている。
原料フィーダー２には、多結晶シリコンの粉状又は粒状の原料が収容され、加振機１０により振動を付加して供給管１１からルツボ１２へ小量ずつ所定の供給速度にて連続的に供給する。
次に、液滴形成機構３について説明する。
この液滴形成機構３は、シリコンの原料を溶融させて融液を生成する石英製のルツボ１２、ルツボ１２を支持し回転駆動する回転駆動手段１３、落下管４の頂壁を形成するステンレス製の環状板３５、ルツボ１２とそれに収容した原料を加熱する筒状の第１グラファイトヒータ１５、ルツボ１２の複数のノズル２３から吐出された液滴７を加熱する筒状の第２グラファイトヒータ１６、第１，第２グラファイトヒータ１５，１６の外側を覆うステンレス製の熱遮蔽ケース１７、熱遮蔽ケース１７の外側を断熱する断熱材１８を有する。
図２〜図４に示すように、ルツボ１２は、鉛直軸心１２ａ回りに回転可能な石英ガラス製のルツボであり、例えば内径が約４０ｍｍ、容量６５０ｃｃである。ルツボ１２は、底壁２０と、周壁２１と、中心軸部２２と、周壁２１の下端部に形成された１２個のノズル２３を有する。１２個の小径のノズル２３が前記鉛直軸心１２ａに対して放射状に水平方向向きに周方向等間隔おきに形成されている。このルツボ１２を所定の回転速度で回転させながら、ルツボ１２内のシリコンの融液８を、ノズル２３から遠心力により表面張力に抗して所定の大きさの液滴７にして吐出するように構成されている。
図３に示すように、ノズル２３の直径は例えば０．３〜１．０ｍｍであり、ノズル２３の先端側には約９０度開いたＶ形の凹部２４が形成され、この凹部２４の表面とシリコンの融液８との間に作用する分子間引力によりノズル２３の先端に膨らんだ融液部７ａが形成され易くなっている。
ルツボ１２を回転駆動する為の回転駆動手段１３について説明する。
図１，図２に示すように、ルツボ１２の中心軸部２２には、上方へ延びる駆動軸２５が固定され、駆動軸２５は熱遮蔽ケース１７の頂板部４３と断熱材１８に軸受け部２６を介して回転自在に支持されている。駆動軸２５の上端にはプーリ２７が設けられ、このプーリ２７は電動モータ２８の出力軸のプーリ２９にタイミングベルト３０により連動連結されている。電動モータ２８としては本実施例の場合ステッピングモータが採用されるが、その他の種々のモータを採用してもよい。
第１グラファイトヒータ１５は、ＳｉＣをコートした高純度グラファイトの抵抗熱によりルツボ１２とルツボ１２内の原料をその融解温度（シリコンでは約１４５０〜１４６０℃）に加熱するものであり、この第１グラファイトヒータ１５はルツボ１２の外周を囲むように配設され、環状板３５に固定されたセラミック製の絶縁リング３５ａに係合させて支持され、その電極には給電線（図示外）から給電される。尚、第１グラファイトヒータ１５で加熱するゾーンが加熱溶融ゾーンである。第２グラファイトヒータ１６は、第１グラファイトヒータ１５と同様の構造のものであり、落下管４の上端部分の外周の外側に落下管４の内部に臨むように配設され、第２グラファイトヒータ１６は、落下管本体４ａの上端の鍔板３９に固定されたセラミック製の絶縁リング３９ａに係合させて支持されている。このヒータ１６の電極には給電線（図示略）から給電される。第２グラファイトヒータ１６は、ルツボ１２から放射状に吐出された液滴７が落下管４内を下方へ流れる冷却用ガスにより急冷されないように、落下管４の上端部分を落下中の複数の液滴７を加熱する。この第２グラファイトヒータ１６で加熱するゾーンが緩衝ゾーンである。尚、第２グラファイトヒータ１６により落下管４の上端部分の周壁が形成される。
熱遮蔽ケース１７は、第２グラファイトヒータ１６の外周側を覆う円筒部３８であって落下管本体４ａの上端の鍔板３９上に載置されて絶縁リング３９ａに外嵌された円筒部３８と、環状板３５の上面に当接された環状部４１と、第１グラファイトヒータ１５の外周側を覆う円筒部４２と、この円筒部４２の上端を塞ぐ頂板部４３とを有する。断熱材１８は例えば石英ウールからなり、熱遮蔽ケース１７の外表面が所定の厚みの断熱材１８で覆われ、鍔板３９の下面も断熱材１８ａで覆われている。熱遮蔽ケース１７の円筒部３８が鍔板３９に対して着脱可能に構成されているため、液滴形成機構３の全体を上方へ取り外してルツボ１２のメンテナンスや交換を行うことができる。
次に、落下管４について説明する。
図１に示すように、落下管４は、例えばステンレス鋼板製の細長いほぼ円錐形の筒体であり、落下管４の長さは約４〜６ｍである。落下管４は、冷却用ガス（アルゴンガス）の流速が粒状の液滴７の自由落下速度とほぼ等しくなるように下方ほど断面積が小さくなっている。落下管４の内面は、下方ほど鉛直軸心１２ａ側へ近づくような曲面に形成され、図１の断面図において、ルツボ１２のノズル２３から吐出されて自由落下する液滴７の放物線状落下軌跡と、落下管４の内壁面４ｃとが約１０〜２０度の鋭角をなして交差するようになっている。
落下管４の下端は、回収機構６の上側ケース板７０に一体的に接続されている。落下管４の下半部の内部の中心部分には、落下管４の断面積を小さくして冷却用ガスの流速を高める為のステンレス製の流速調整部材４４が設けられ、この流速調整部材４４は、筒状体の上端部を半球面体で封鎖した構造である。尚、この流速調整部材４４の形状は適宜変更してもよい。
ルツボ１のノズル２３から吐出された液滴７が、落下管４内を自由落下してから、液滴７が落下管４の下部の内壁面４ｃに徐々に接近してきて固体接触するように、落下管４の形状が設定されている。液滴形成機構３から吐出された粒状の液滴７は、落下管４内の上部側約２／３部分の内部を、表面張力の作用により球状を保持して自由落下中に冷却用ガス流９で冷却され、放射冷却によっても冷却されて過冷却状態となる。その過冷却状態の液滴７が落下管４の下部の内壁面４ｃに点接触する時の圧力により液滴７内に単結晶の結晶核が生成し、その結晶核を起点とする瞬間的な結晶成長により球状の単結晶の結晶体７ｂとなる。
次に、ガス流形成機構５について説明する。
ガス流形成機構５は、ルツボ１２から吐出された液滴７に気体からの抵抗を作用させることなく液滴７を自由落下させる為に、落下管４の内部に上方から下方へ向う冷却用ガス流９を形成する為のものである。
このガス流形成機構５は、落下管４に並列接続された外部通路５０と、断熱材１８の段部上に配置された環状タンク通路５１と、環状タンク通路５１の下端から落下管４の上端に延びる環状スリット通路５２と、外部通路５０の途中部に装備されたガス循環ポンプ５３と、冷却用ガスを冷却するガス冷却器５４と、冷却用ガス充填用ボンベ５５と、落下管４の内部の冷却用ガスのガス圧を調整するためのガス圧調節手段５６などを有する。
環状タンク通路５１は、例えばステンレス板により容量の大きなタンクに構成され、この環状タンク通路５１に外部通路５０の上端が接続されている。環状スリット通路５２は、全周に亙って連続すると共に落下管４の上端の最外周部に接続されている。そのため、この環状スリット通路５２から落下管４内へ送出される冷却用ガスにより落下管４の内壁面４ｃの付近に沿って下方へ流れる厚いガスカーテン状の冷却用ガス流９が形成される。
外部通路５０は、複数本の下部通路５０ａと、それらの上端に接続された上部通路５０ｂとを有し、上部通路５０ｂにガス循環ポンプ５３が装備されている。冷却用ガスを補充する必要のある場合には、開閉弁５７を開いてボンベ５５から下部通路５０ａにアルゴンガスを充填する。
この結晶製造装置１の使用中に、冷却用ガスが徐々に昇温するので冷却用ガスを冷却するガス冷却器５４が設けられている。ガス冷却器５４（冷却用ガス温度調節手段）は、１つの下部通路５０ａに外装された水冷チューブ５８と開閉弁５９を有し、水冷チューブ５８は冷却水を供給する水供給系に接続されている。冷却用ガスの温度を所定の温度（約２０〜３０℃）に維持するようにガス冷却器５４が活用される。
落下管４の内部の冷却用ガスのガス圧を調節する圧力調節装置５６（圧力調節手段）が設けられている。この圧力調節装置５６は、回収機構６の上側ケース板７０の内側の回収室７２に連通接続された吸引管６０と、開閉弁６１と、真空ポンプ６２とその駆動モータ６３を有する。この圧力調節装置５６は、結晶製造装置１の使用開始の際に、落下管４の内部の空気を冷却用ガスで置換する場合にも使用される。
次に、結晶体７ｂを回収する為の回収機構６について説明する。
この回収機構６は、上側ケース板７０と中段ケース板７１とで囲まれた結晶体７ｂを回収する為の回収室７２と、中段ケース板７１と底部ケース板７３とで囲まれたガス回収室７４と、回収室７２に落下してきた結晶体７ｂを導出する導出路７５と、この導出路７５に接続された回収箱７６とを備えている。
前記中段ケース板７１から一体的に筒部７７が落下管４の下端部内側の中心部まで立ち上がり、この筒部７７の上方付近から上方へ前記の流速調整部材４４が落下管４の下半部の内部に立ち上がっている。流速調整部材４４の下端は例えば図示外の４つの板部材により中段ケース板７１に連結されている。
次に、センサ類と制御系について説明する。
センサ類として、ルツボ１２内の融液８の液面レベルを検出する超音波センサ８０と、ルツボ１２内の融液８の温度を検出する赤外線センサー８１と、ルツボ１２のノズル２３から吐出された直後の液滴７の温度を検出する赤外線センサー８２と、落下管４の内壁面４ｃに衝突する付近の液滴７の温度を検出する赤外線センサー８３と、環状タンク通路５１内の冷却用ガスの温度を検出するサーミスタ式温度センサ８４及び冷却用ガスの圧力を検出する圧力センサー８５などが設けられ、これらセンサ類の検出信号が制御駆動ユニット８６へ出力される。
加振機１０、回転駆動手段１３の電動モータ２８、第１，第２グラファイトヒータ１５，１６、ガス循環用ポンプ５３の駆動モータ５３ａ、真空ポンプ６２を駆動する駆動モータ６３も制御駆動ユニット８６により駆動制御される。
前記制御駆動ユニット８６は、コンピュータを備えた制御部と、複数の電気的アクチュエータ（１１，１５，１６，２８，５３ａ，６３）の為の複数の駆動回路を含む駆動部とを有し、制御部のコンピュータには、それら電気的アクチュエータを制御する制御プログラムが予め入力格納されている。制御駆動ユニット８６には、操作パネル８７も接続されている。
次に、落下管型粒状結晶体製造装置１の作用と効果について説明する。
結晶体製造装置１の使用開始前に、ガス充填用ボンベ５５からアルゴンガスを供給しながら、落下管４や外部通路５０や環状タンク通路５１内の空気を真空ポンプ６２で吸引することにより、落下管４内の空気を冷却用ガス（アルゴンガス）で置換し、落下管４内の冷却用ガスのガス圧をほぼ大気圧程度の所定圧力にする。その後、シリコンの原料を原料フィーダ２からルツボ１２内へ供給し、ガス循環用ポンプ５３を作動させ、第１，第２グラファイトヒータ１５，１６に電流を供給して加熱を開始し、原料シリコンの大部分が溶融してから、電動モータ２８によりルツボ１２を１〜３００ｒｐｍの範囲の所定の低速で回転開始する。その後、ルツボ１２内の融液８の温度が１４５０〜１４６０℃の範囲の所定の温度に達した時点で、ルツボ１２の回転速度を徐々に高速に切換えて、３００〜６０００ｒｐの範囲の適当な回転速度にする。冷却用ガスは、ガス循環ポンプ５３で加圧され、外部通路５０、環状タンク通路５１、落下管４の内部、ガス回収室７４、外部通路５０の順に循環し、落下管４の内部では、落下管４の内壁面４ｃの付近に沿って下方へ向かって流れ、下方ほど流速が高くなる厚さのあるガスカーテン状の流れとなる。すると、図３に示すように、ルツボ１２の各ノズル２３の先端側に、融液のヘッド圧と遠心力により膨らんだ融液部７ａが形成され、その融液部７ａに作用する表面張力よりも遠心力が大きくなった瞬間に融液部７ａが、液滴７として放射方向へ水平に吐出され、落下管４内の下方へ落下していく。
複数のノズル２３からの液滴７の吐出が開始された時点で、ルツボ１２の回転速度はその値に維持してもよいし、それよりも少し高速の回転速度に維持してもよい。液滴７の吐出直後にはノズル２３の先端側に次の融液部７ａが膨らんで液滴７として吐出されるため、各ノズル２３から微小時間おきに間欠的に液滴７が次々に吐出される。尚、ノズル２３の先端側に膨らんだ融液部７ａにはノズル２３の先端の凹部２４の表面から分子間引力も作用するため、その分子間引力と表面張力よりも大きな遠心力が作用したときに液滴７が吐出されることになる。
ここで、冷却用ガスの流速が液滴７の自由落下速度とほぼ等しくなるように、落下管４の断面積が下方に向かって急減するため、粒状の液滴７が落下管４内を自由落下するとき、冷却用ガスも粒状の液滴７とほぼ同速度で下方へ流れる。そのため、自由落下する液滴７と冷却用ガスとの間に相対速度は殆ど発生しないから、粒状の液滴７は冷却用ガスで効果的に冷却される一方、液滴７には冷却用ガスから外力が殆ど作用しない。そのため、液滴７が落下管４内を自由落下するとき、重力や外力の影響を受けず、自由落下による微小重力状態を維持したまま落下するため、表面張力の作用でほぼ真球の形状を保って落下する。その球状の液滴７が落下管４の中段部に達するまでに液滴７は過冷却状態まで冷却される。
この過冷却状態の液滴７は、落下管４の下部において落下管４のほぼ縦向きの内壁面４ｃに落下しながら接線的に衝突する。この衝突の衝撃を凝固トリガーとして、液滴７の一点に単結晶の結晶核が発生し、その結晶核を起点として、液滴７は凝固潜熱を一気に放出し再輝現象を伴って単結晶が瞬間的に成長して急速に凝固し、シリコン単結晶のほぼ球状の結晶体７ｂが回収室７２に落下する。回収室７２の底面は導出路７５へ向かって下り傾斜状に形成されているので、回収室７２内の結晶体７ｂは順次導出路７５へ流れ、回収箱７６に回収される。
ここで、ルツボ１２内の融液８の液面と温度を一定状態にし、ルツボ１２の回転速度を大きくすれば、液滴７の直径が小さくなり、結晶体７ｂの単位時間当たりの生産量が増加する。また、ルツボ１２の回転速度と融液８の温度を一定状態にし、原料フィーダ２からの原料供給速度を調節して、ルツボ１２内の融液の液面レベルを高くすると、融液のヘッド圧が増し液滴７の直径が小さくなる。
尚、ルツボ１２を交換して、ルツボ１２の直径や容量、ノズル１２の直径や長さや数を変更することも可能であり、ルツボ１２の直径を大きくすることによりルツボ１２の回転速度を上げるのと同様の作用が得られる。
ここで、赤外線温度センサ８２の検出信号に基づいて、液滴７の温度を検出し、冷却用ガスの温度を低くする必要がある場合には、ガス冷却器５４の冷却能力を高める。また、赤外線温度センサ８２，８３の検出信号を用いて、所定のプログラムを併用して液滴７の落下速度を算出することができるから、液滴７の落下速度が自由落下速度よりも高い場合には、ガス循環用ポンプ５３の回転数を下げるように駆動モータ５３ａを制御するものとする。
以上説明したように、この粒状結晶製造技術によれば、次の効果が得られる。ルツボ１２の複数のノズル２３から遠心力の作用で水平方向へ液滴７を吐出させるので、液滴７に重力以外の力を作用させずに、ノズル２３から液滴７を吐出させることができる。それ故、液滴の落下加速度と落下速度を低減できる。そのため、液滴７が所定の長さの落下管４中を落下する落下時間が長くなるから、冷却時間を長くすることができ、或いは、落下管４の長さを短くすることができる。しかも、ルツボ１２のノズル２３から表面張力に抗して遠心力により液滴７を吐出させるため、球状の結晶体７ｂの直径のバラツキを小さくすることができる。ルツボ１２の回転速度を変えることにより、結晶体７ｂの直径を変えることができるだけでなく、ルツボ１２を交換することでノズル２３の数と直径を変え、回転駆動手段１３によりルツボ１２の回転速度を変えることにより、結晶体７ｂの大きさを変えたり、単位時間当たりの結晶体７ｂの生産数を容易に増すことができる。
ガス流形成機構５により落下管４内に下方へ向う冷却用ガス流９を生成し、その冷却用ガス流９と共に液滴７を落下させるため、液滴７は冷却用ガス流９から抵抗を受けずに自由落下するから、液滴７は表面張力の作用で球状を保持したまま単結晶の結晶体７ｂに凝固する。
こうして、冷却用ガス流９で冷却しながら落下させるので、液滴７を冷却する冷却速度を高めて、凝固までの所要時間を短縮し、落下管４の長さを短くすることができるうえ、落下管４内を真空にする必要がないので、粒状結晶製造装置１を製作する上で有利である。
原料フィーダ２からルツボ１２内へ原料シリコンを連続的に供給して加熱溶融し、ルツボ１２の複数のノズル２３からほぼ連続的（間欠的に）粒状の液滴７を吐出させることができるので、単結晶の結晶体７ｂを能率的に量産することができる。第１グラファイトヒータ１５の他に、落下管４の上端部分の内部を落下中の液滴７の急速冷却を防止する為の第２グラファイトヒータ１６を設けるため、液滴７の急速な冷却を防止し、液滴７の凝固時に結晶体７ｂに尻尾状の突部が形成されるのを防止することできる。
しかも、冷却用ガスを循環させるので冷却用ガスの消費量が少なくなるうえ、冷却用ガスの圧力又は充填量および温度を制御可能であるので、環状タンク通路５１内の冷却用ガスのガス圧を安定化させ、落下管４内の冷却用ガス流を安定させることができる。
次に、前記の実施例を部分的に変更する変更例について説明する。
１］前記ルツボは、グラファイト、窒化珪素、或いはその他のセラミックス材料で構成してもよい。
２］前記冷却用ガスとしては、アルゴンガスの代わりに、窒素ガス、ヘリウムガス、又はこれらの混合ガスを適用してもよい。
３］ルツボ１２の回転速度を所定の微小周期ごとにパルス的に増大させることにより、ノズル２３の先端側に膨らんだ融液部７ａに作用する遠心力をパルス的に増大させて、液滴７を吐出させるように電動モータ２８を制御してもよい。
４］ルツボ１２の融液に微小な圧力を付加可能な加圧手段又は加振手段と、加圧手段又は加振手段を制御する加圧制御手段を設け、この加圧制御手段で加圧手段又は加振手段を制御することにより、所定の微小周期ごとに融液８にパルス的に圧力を作用させることで遠心力との協働により、液滴７を吐出させる構成にしてもよい。或いは、駆動軸２５に微小な上下振動を付加可能な加振手段を設け、その加振手段により所定の微小周期ごとに駆動軸２５に上下振動を付加して、遠心力との協働により、液滴７を吐出させる構成にしてもよい。
５〕前記液滴形成機構３は一例を示すものに過ぎず、抵抗加熱、赤外線集光加熱、プラズマ或いはレーザ光により無機材料を融解させてその粒状の液滴を発生させる機構、その他の加熱機構を備えた液滴形成機構を適用可能である。
６〕粒状の液滴７の径が大きくなるほど冷却時間が長くなるため、落下管４の高さを結晶体７ｂのサイズに応じて変更可能に構成することが望ましい。
７〕前記の半導体シリコンの結晶体７ｂ以外に、ゲルマニウム、ＩｎＳｂ，ＧａＳｂなどの半導体又はその他の半導体の単結晶体を製造するのに適用できる。
また、半導体以外の種々の無機材料の結晶体を製造することができる。種々の無機材料としては、誘電体、磁性体、絶縁体、蛍光体、ＣａＦ２などのフッ化物結晶，ガラス、宝石などを挙げることができる。
８］図５に示すように、速度調整部材４４Ａが上方と径方向へ拡大され、この速度調整部材４４Ａと落下管４の間に筒状の落下スペース９０が形成される。冷却用ガスと液滴７とが落下スペース９０内を移動するように構成されている。
この冷却用ガス流の流速が液滴７の自由落下速度と等しくなるように、この落下スペース９０は断面積が下方に移行するほど小さくなっている。この落下スペース９０により安定した冷却用ガス流を形成することができる。尚、速度調整部材４４Ａの頂部は、ルツボ１２の下面に接近しており、ルツボ１２の回転による冷却用ガスの乱れが生じにくくなっている。その他、前記実施例と同じ構成要素に同一符号を付し、説明を省略する。
９］図１の粒状結晶製造装置において、ルツボ１２の外周面と円筒板３６との間を気密またはほぼ気密状にシールし、ルツボ１２の上側空間のガス圧を調節するガス調節手段を設け、そのガス圧を調節することにより、液滴７を吐出する特性を変えるように構成してもよい。
１０］前記実施例は一例を示すものに過ぎず、当業者であれば、前記実施例の種々の構成に種々の変更を付加して実施可能であり、本発明はそのような変更形態をも包含するものである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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