(57)【要約】   量子構造におけるコヒーレントフォノンを用いてテラヘルツ電磁波を発生させる方法において、テラヘルツ電磁波の発生源となるコヒーレントフォノンを、そのフォノンのエネルギーが、量子構造による素励起のエネルギーと共鳴する条件で生成することによって、コヒーレントフォノンを高密度に得て、それによる分極の振動でテラヘルツ電磁波を発生させる。瞬間的な光パルス励起を行ない、素励起を介在したコヒーレントフォノン生成を行うようにしてもよい。量子構造としては量子井戸構造が有効であり、コヒーレントLOフォノンを井戸層に閉じ込めることで、散乱過程を抑制してもよい。重い正孔と軽い正孔励起子を一度に生成し、その両励起子のエネルギー差をLOフォノンのエネルギーと一致させてもよい。これによって、コヒーレントフォノンからテラヘルツ電磁波を効率よく高強度発生する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
量子構造におけるコヒーレントフォノンを用いてテラヘルツ電磁波を発生させる方法であって、
テラヘルツ電磁波の発生源となるコヒーレントフォノンを、そのフォノンのエネルギーが、量子構造による素励起のエネルギーと共鳴する条件で生成することによって、コヒーレントフォノンを高密度に得て、それによる分極の振動でテラヘルツ電磁波を発生させる
ことを特徴とするコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項２】
量子構造における素励起エネルギーとコヒーレントフォノンのエネルギーとを共鳴させた上で、瞬間的な光パルス励起を行ない、素励起を介在したコヒーレントフォノン生成を行う
請求項１に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項３】
量子構造が量子井戸構造であり、
コヒーレントLOフォノンを井戸層に閉じ込めることで、散乱過程を抑制する
請求項１または２に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項４】
重い正孔(HH)と軽い正孔(LH)励起子を一度に生成し、その両励起子のエネルギー差をLOフォノンのエネルギーと一致させる
請求項１ないし３に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項５】
量子構造が単一量子井戸である
請求項１ないし４に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項６】
量子構造が多重量子井戸である
請求項１ないし４に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項７】
量子構造が超格子である
請求項１ないし４に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項８】
量子構造が自己形成量子ドットである
請求項１ないし４に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項９】
量子構造が半導体で構成される
請求項１ないし８に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項１０】
半導体がGaAs/AlAs多重量子井戸構造であり、
量子構造が自己形成量子ドットである
請求項９に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項１１】
半導体GaAs/AlAs多重量子井戸構造が、(GaAs)35/(AlAs)35の約50周期構成物である（35は構成原子層数を意味する）
請求項１０に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項１２】
(GaAs)35/(AlAs)35の約50周期構成物が、GaAsの(100)面基板上にエピタキシャル成長されたものである
請求項１１に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項１３】
量子構造が誘電体で構成される
請求項１ないし８に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項１４】
量子構造が半金属で構成される
請求項１ないし８に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【請求項１５】
量子構造が有機物で構成される
請求項１ないし８に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、コヒーレントフォノンを用いてテラヘルツ電磁波を効率よく高強度で発生する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
テラヘルツ電磁波に関する研究は、1990年代のレーザー技術の発展により、発生および検出が可能となった比較的新しい分野である。初期の研究は、主にパルスレーザーを照射した際、半導体表面から放射されるテラヘルツ電磁波に関するものであった。（非特許文献１、２）【０００３】
【非特許文献１】P. R.Smith and D. H. Auston, IEEE J. Quantum Electron. 24,255 (1988)
【非特許文献２】X.-C.Zhang, B. B. Hu, J. T. Darrowand D. H. Auston, Appl. Phys.Lett. 56, 1011(1990)
【０００４】
近年、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波も観測されており、物性研究や応用への観点から盛んに研究が行なわれている。（非特許文献３、４、５、６）【０００５】
【非特許文献３】T. Dekorsy, H. Auer, H. J. Bakker,H. G. Roskos and H. Kurz, Phys.Rev. B 53, 4005(1996)
【非特許文献４】M. Tani, R. Fukasawa, H. Abe, S.Matsuura, S. Nakashima and K. Sakai, Phys. Rev.B 83,2473 (1998)
【非特許文献５】A. Leitenstorfer, S. Hunsche, J.Shah, M. C. Nuss and W. H. Knox, Phys. Rev. Lett.82,5140 (1999)
【非特許文献６】Y. C. Shen, P. C. Upadhya, H. E. Beere, A. G. Davies, I. S. Gregory, C. Baker, W. R.Tribe, M. J. Evans and E. H. Linfield,Phys. Rev. B 85, 164 (2004)
【０００６】
これらの文献におけるコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の放射機構は、試料表面におけるコヒーレントLOフォノンの並進対称性の乱れにより放射されたものである。
しかしながら、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の振幅は非常に弱いため、通信、分光、イメージングなどのテラヘルツ技術への応用は困難である。
そこで、強度の強く、コヒーレンスの高いコヒーレントフォノンからのテラヘルツ電磁波が求められている。【０００７】
例えば、多重量子井戸カスケードレーザーによるテラヘルツ電磁波発生法では液体窒素温度以下に冷却する必要がある。また、半導体バルク結晶への短パルスレーザー照射による発生方法では、共鳴的な増大は見られない。
従来技術には、コヒーレントフォノンによる発生増強法を開示するものはなかった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
そこで、本発明は、コヒーレントフォノンからテラヘルツ電磁波を効率よく高強度発生する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明は、コヒーレントフォノンのエネルギーと半導体量子構造中の素励起のエネルギーを共鳴させ、発生源となるコヒーレントフォノンが高密度に発生するように設計することを基礎とした。
GaAs/AlAs 多重量子井戸構造に注目し、各井戸層に閉じ込められたLO フォノンによる分極の振動がテラヘルツ電磁波を放射するため、薄膜と比べ、テラヘルツ電磁波の放射領域は大きくなると考えた。これにより、放射されるコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の強度は強くなる。また、多重量子井戸構造では、コヒーレントLO フォノンは、各井戸層に閉じ込められているため、散乱過程が抑制され、非常にコヒーレンスの高いテラヘルツ電磁波を発生する。【００１０】
そこで、GaAs/AlAs 多重量子井戸構造を用いることにより、コヒーレンスの高く、強度の強いコヒーレントLO フォノンからのテラヘルツ電磁波発生を得るようにした。
半導体量子構造の材料や構造を選択設計することにより、半導体中の素励起エネルギーと電子状態を制御し、なおかつコヒーレントフォノンのエネルギーと共鳴させる。その上で、瞬間的な光パルス励起を行なうことで、素励起を介在してコヒーレントフォノン生成を強力に起こし、これによってテラヘルツ電磁波を増大させることができる。【００１１】
本発明のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法は、量子構造におけるコヒーレントフォノンを用いてテラヘルツ電磁波を発生させる方法において、テラヘルツ電磁波の発生源となるコヒーレントフォノンを、そのフォノンのエネルギーが、量子構造による素励起のエネルギーと共鳴する条件で生成することによって、コヒーレントフォノンを高密度に得て、それによる分極の振動でテラヘルツ電磁波を発生させることを特徴とする。【００１２】
ここで、量子構造における素励起エネルギーとコヒーレントフォノンのエネルギーとを共鳴させた上で、瞬間的な光パルス励起を行ない、素励起を介在したコヒーレントフォノン生成を行うようにしてもよい。【００１３】
量子構造としては量子井戸構造が有効であり、コヒーレントLOフォノンを井戸層に閉じ込めることで、散乱過程を抑制してもよい。【００１４】
重い正孔(HH)と軽い正孔(LH)励起子を一度に生成し、その両励起子のエネルギー差をLOフォノンのエネルギーと一致させてもよい。【００１５】
量子構造は、単一量子井戸であっても、多重量子井戸であってもよい。【００１６】
また、量子構造としては、超格子や、自己形成量子ドットも利用できる。【００１７】
製造面では、半導体で量子構造を構成するのが利便性が高い。【００１８】
半導体としては、GaAs/AlAs 多重量子井戸構造が挙げられる。【００１９】
さらに、半導体GaAs/AlAs 多重量子井戸構造が、(GaAs)35/(AlAs)35の約50周期構成物である（35は構成原子層数を意味する）ものが有効に使える。【００２０】
(GaAs)35/(AlAs)35の約50周期構成物は、GaAsの(100) 面などの基板上に比較的簡易にエピタキシャル成長させられる。【００２１】
量子構造は、誘電体や、半金属や、有機物でも構成可能である。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によると、比較的高温でも可能であり、共鳴的な増大によって、コヒーレントフォノンからテラヘルツ電磁波を効率よく高強度発生できる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】半導体の表面近くのバンド構造を示し、n 型半導体の表面ポテンシャルを表わす模式図
【図２】同、p型半導体の表面ポテンシャルを表わす模式図
【図３】表面電場による過渡電流効果を示す模式図
【図４】半導体表面における光デンバー効果の模式図
【図５】(35,35)50MQWとGaAs薄膜におけるテラヘルツ電磁波を示すグラフ
【図６】同、フーリエ変換して示したグラフ
【図７】(35,35)50MQWにおいて励起光強度を変化させたときのテラヘルツ電磁波の信号を示すグラフ
【図８】同、フーリエ変換して示したグラフ
【図９】励起光エネルギーを変化させたときのテラヘルツ電磁波測定の結果であり、(35, 35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の励起光エネルギー依存性を示すグラフ
【図１０】同、それぞれの振幅を励起光エネルギーの関数として、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の最大振幅をプロットしたグラフ
【図１１】周期数の異なる試料におけるコヒーレントGaAs型LOフォノンからのテラヘルツ電磁波放射強度の比較を示すものであり、(35,35)50MQWと(35,35)30MQWにおいて得られたテラヘルツ電磁波の信号を示すグラフ
【図１２】図７における信号の振幅強度を励起強度の関数としてプロットしたグラフ
【図１３】(35,35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の励起光強度依存性を測定した結果であり、放射されたテラヘルツ電磁波の信号をプロットしたグラフ
【図１４】同、それぞれの振幅を励起光強度の関数として、振幅をプロットしたグラフ
【図１５】GaAs薄膜において観測されたテラヘルツ電磁波の温度依存性を示すグラフ
【図１６】同、各温度における振幅をプロットしたグラフ
【図１７】(35,35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の温度依存性を示すグラフ
【図１８】各温度における振幅を励起光強度の関数としてプロットしたグラフ
【図１９】(35,35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の出力を示すグラフ
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
以下に、図面を基に本発明の実施形態を説明する。
テラヘルツ電磁波が半導体表面から放射される代表的な機構は、次の通りである。
従来提案されているフェムト秒レーザーパルス励起による半導体表面からのテラヘルツ波放射の主要な放射機構は、2つの種類に分けられる。1つは、フェムト秒パルスレーザーを照射することで、試料内に光励起キャリアを生じさせずに、テラヘルツ電磁波が発生するモデルである。このようなモデルは、光整流効果、または、差周波発生として知られている。もう1つは、フェムト秒パルスレーザーを試料に照射し、光励起キャリアを試料内に生成させることによって、テラヘルツ電磁波が発生するモデルである。試料中に生成された光励起キャリアは、試料内の電場または拡散によって、加速され、過渡電流を生じさせる。この過渡電流により、テラヘルツ電磁波が発生する。このようなモデルは過渡電流効果として知られている。【００２５】
また、このモデルは過渡電流が生じる要因によって2つに分けられる。1つは半導体表面の表面電場によって、光励起キャリアが加速され過渡電流が生じる「表面電場による過渡電流モデル」であり、もう1つは光励起キャリアの拡散電流によって過渡電流が生じる「光デンバーモデル」である。
本実施例における半導体表面からの電磁波放射は全て実励起によるものであるので、ここでは、過渡電流効果について説明する。【００２６】
半導体表面はバルク結晶の内部とは異なり、周期性が途切れるために、結晶内部とは異なるエネルギー状態を取ることが知られている。そのエネルギー状態を決定する際、フェルミ準位が重要な役割を果たす。半導体表面のフェルミ準位は、おおむね固有な状態を取るが、結晶内部のフェルミ準位は、その電子正孔の量によって決定される。平衡状態では、表面と結晶内部のフェルミ準位は同じ値を取るために、表面付近では表面状態と結晶内部の準位との間でキャリア(電子及び正孔) の移動が起こる。このキャリアの移動によって表面付近では、バンド構造が曲がり、表面電場が生じる。【００２７】
このとき、多数キャリアが表面準位にトラップされると、表面付近にキャリアの少ない空乏層(depletion layer)が生じることになり、また条件によってはキャリアの多い蓄積層(accumulation layer)や、少数キャリアが表面に集まっている反転層(inversion layer)が生じることもある。【００２８】
図１及び２は、半導体の表面近くのバンド構造を示す模式図であり、図１は、n型半導体の表面ポテンシャルの模式図、図２は、p型半導体の表面ポテンシャルの模式図である。半導体の例としては、GaAsが挙げられる。
一般にn型GaAsの場合は、図１のように、バンドは上向きに曲がり、表面電場Esurfaceは試料奥より表面方向になる。一方、p型GaAsでは図２のように、バンドの曲がり及び表面電場の方向はn型半導体とは逆の方向になる。【００２９】
このバンドの曲がる向き及び量(バンドオフセット)は、表面でのフェルミ準位と結晶内部のフェルミ準位の位置関係で決まる。GaAsの場合、表面でのフェルミ準位は、価電子帯の上部より0.5eV高い位置に存在する。そしてn型GaAsでは結晶内部におけるフェルミ準位は伝導帯近くに存在する。これらが等しい位置を取るようにバンドは上向きに曲がる。そのためバンドオフセット(φ)は、結晶内部におけるフェルミ準位(εfermi)と表面でのフェルミ準位(εsurface)の差に対応する。
φ = εfermi-εsurface
また、p型では結晶内部でのフェルミ準位が価電子帯の近くに存在するために、バンドは下向きに曲がることになる。【００３０】
図３は、表面電場による過渡電流効果を示す模式図である。
このような表面電場を有する半導体表面にフェムト秒パルスレーザーが照射されると、光励起キャリア(電子及び正孔) が生成される。そして、生成された光励起キャリアは、表面電場によって電子と正孔は逆向きに加速され、ドリフト電流が生じる。このドリフト電流が生じることによってテラヘルツ波が放射されるとするのが、表面電場による過渡電流モデルである。【００３１】
表面電場による過渡電流モデルで生じるテラヘルツ波の電場振幅(ETHz)は、以下の式で表される（非特許文献７）。【００３２】
【非特許文献７】X.-C.Zhang, and D. H. Auston, J. Appl.Phys. 71, 326 (1992)
【式１】
【００３３】
2006093265.tif 000002
【００３４】
ここで、Jは電荷密度、zは表面からの距離、αは吸収係数、Edは表面電場の空間分布、wは空乏層幅を示す。μ は光励起キャリア(電子及び正孔)の移動度に対応する応答関数、Iop(t“)は光パルスの波形、τ0は光励起キャリアの緩和時間、t‘ は光パルスが照射された時間を示す。
【００３５】
光励起キャリアの拡散による光デンバーモデルは1995年にDekorsyらによって、Te表面から放射されるテラヘルツ波の放射機構として提案された（非特許文献３）。Teのようなバンドギャップが小さい物質では、その表面電場は小さく、表面電場による過渡電流効果はテラヘルツ波の放射機構として期待できない。
【００３６】
最近では、InAsやInSb表面からのテラヘルツ電磁波放射も、この光デンバーモデルによって放射されているという報告もある。（非特許文献８、９）
【００３７】
【非特許文献８】L. M. B.Johnston, D. M. Whittaker, A. Corchia, A. G. Davies andE. H. Linfield,Phys. Rev. B 65, 165301 (2002)
【非特許文献９】P. Gu, M. Tani, M. Kono, X.-C. Zhang and K. Sakai, J. Appl.Phys. 91, 5533 (2002)
【００３８】
デンバー効果とは、電子と正孔の拡散速度の違いによって拡散電流が生じ、それに伴って電場(デンバー電場)が生じることである。これは一般に電子の拡散速度は正孔の拡散速度より大きく、この拡散速度の違いのために電子と正孔の空間分布には違いが生じ、そのために生じる電場である。特に、光を照射することによってデンバー電場が生じることを光デンバー効果という。
光デンバー効果によって、拡散電流がピコ秒及びサブピコ秒領域で生じるとき、電流の時間微分に比例したテラヘルツ電磁波が放射される。これが光デンバーモデルである。
【００３９】
図４は、光デンバーモデルを示すものであり、半導体表面における光デンバー効果の模式図である。
1 次元での拡散によるキャリアの空間分布N の変化は以下の式で表される。
【式２】
【００４０】
2006093265.tif 000003
【００４１】
ここで、Dは拡散係数であり、平衡状態ではアインシュタインの関係式が成立する。
【式３】
【００４２】
2006093265.tif 000004
【００４３】
ここで、kB はボルツマン定数であり、Te はキャリア温度、μは移動度である。
【００４４】
前式によれば、拡散速度は、拡散係数が大きく、キャリアの空間分布の勾配が急峻であるほど大きくなる。光パルス励起によって生じる光励起キャリアNex は、物質の吸収係数(α)に依存した分布を示す。
Nex ∝ exp(-αz)
【００４５】
比較的バンドギャップの広いGaAsの場合、その侵入長は800nmの光に対して、0.8μmであり、また比較的バンドギャップの狭いInAsの場合、その侵入長は0.15μmとなる。
一般に、バンドギャップが狭い物質ほど、特定の光に対する侵入長は小さくなり、光励起キャリアの空間分布の勾配が急峻になるために、光デンバー効果の寄与は大きくなる。
【００４６】
半導体表面での定常状態は、ドリフト電流と拡散電流が釣り合った状態に対応する。光パルスによって生成されたキャリアは、表面電場によるドリフト運動とキャリアの空間分布の不均一さによる拡散運動の両方の影響を受ける。
しかしながら、たいていの物質では、どちらかの寄与が支配的であり、一方の寄与によってテラヘルツ電磁波は放射されると考えて差し支えない。
バンドギャップが比較的大きな半導体では表面電場が大きく、表面電場による過渡電流モデルによる寄与が大きく、バンドギャップが小さい半導体では光デンバーモデルの寄与が大きい。
【００４７】
コヒーレントフォノンからのテラヘルツ電磁波は、1995年にDekorsyらによりTe
において初めて報告された。（非特許文献１０）
【非特許文献１０】T. Dekorsy, H. Auer, C. Waschke, H.J. Bakker, H. G. Roskos, H.Kurz, V. Vagner,and P.Grosse, Phys. Rev. Lett. 74, 738 (1995)
【００４８】
それまでは、表面電場、もしくは直流電流を試料に印加した状態において、超短パルスレーザーにより引き起こされた電流の時間変化に対応したテラヘルツ電磁波のみが観測されていた。
しかしながら、これらの電磁波はコヒーレンスが小さいため、単色テラヘルツ電磁波源としての利用は困難であった。
【００４９】
一方、コヒーレントフォノンからのテラヘルツ電磁波は、コヒーレントフォノンの固有振動数に対応したテラヘルツ電磁波が放射されることより、単色なテラヘルツ放射が期待される。
ここで、コヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波放射は、物質の内部で伝搬する横モードのポラリトンとは異なる。ポラリトンは物質の巨視的な分極を生じないために、電磁波の放射は起こらない。コヒーレントフォノンからのテラヘルツ電磁波は物質の外側の、遠く離れた場において観測されるものであり、励起された試料内部での粒子の集合的な動きによってコヒーレントに作られたものである。ここで、場が均一ならば、コヒーレントフォノンによる分極は打ち消しあうために、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波は放射されない。つまり、試料表面において、並進対称性が乱れにより、場が不均一になることで、試料内部に分極の縦振動が生じると考えられる。
【００５０】
したがって、励起領域におけるダイポールの振動によりテラヘルツ電磁波が放射されると考えると、次のようにして扱うことができる。
放射される電磁波の電場E(t)は、巨視的な分極に関連することより、物質中での電場Eint(t)に関連し、下式で表わされる。（非特許文献１１）すなわち、試料内部における電場の時間変化により、コヒーレントLO フォノンからのテラヘルツ電磁波の放射が生じると考えられる。
【式４】
【００５１】
2006093265.tif 000005
【００５２】
ここで、φ は入射角、V
は放射体積、rは試料から検出器までの距離である。（非特許文献１１）
【００５３】
【非特許文献１１】A.    V. Kuznetsov and C. J.Stanton, Phys. Rev. B 51, 7555 (1995)
【００５４】
以下に、GaAs/AlAs 多重量子井戸におけるコヒーレント縦光学フォノンからのテラヘルツ電磁波放射について、実施例の実験結果について述べる。
主として用いた試料は、MBE法によりGaAs(100)面基板上にエピタキシャル成長させた(GaAs)35/(AlAs)35MQW50周期である。ここで、35は構成原子層数を意味する。比較のために、MBE法によりGaAs(100)面基板上にエピタキシャル成長させたGaAs薄膜と、周期数の異なる(GaAs)35/(AlAs)35MQW30周期の試料を用いた。以下では、周期数の違いを区別するために、これらの試料を(35,35)50、MQW,(30,30)30MQWとよぶ。
【００５５】
励起光はフェムト秒パルスレーザーを用い、パルス幅は約40fsである。試料温度は20Kから280Kまで変化させ、励起光エネルギーは1.485eVから1.570eVまで変化させた。
図５は、(35,35)50MQWとGaAs薄膜におけるテラヘルツ電磁波を示すグラフであり、図６は、その信号をフーリエ変換(FT)して示したグラフである。
【００５６】
ここで、試料温度は150Kとした。コヒーレントフォノンからのテラヘルツ電磁波を工業的に応用するためには、液体窒素温度または、ペルチェ冷却素子で達成できる温度である必要がある。そこで本実施例では、150Kという液体窒素温度よりも十分高い温度におけるテラヘルツ電磁波の観測を行なった。
【００５７】
励起光強度は120mWとし、励起光エネルギーは(35,35)50MQWの場合は、重い正孔(HH)-軽い正孔(LH)励起子エネルギーの中心エネルギーである1.540eV、GaAs薄膜ではGaAsのバンドギャップエネルギーである1.485eVとした。
どちらの試料においても、信号の0時間付近において振幅の大きな信号が観測されている。GaAs薄膜では、このように大きな振幅をもつ信号はこれまでに多く観測されており、ポンプ光が照射されたことにより生じた表面電場の過渡電流もしくは、光デンバー効果のドリフト電流によるテラヘルツ電磁波である。
【００５８】
(35,35)50MQWにおける0時間付近の大きな振幅をもつテラヘルツ電磁波は、GaAs基板での過渡電流、デンバー効果によるドリフト電流が起源であると考えられるが、実際にはGaAs薄膜よりも信号強度が大きい。したがって、さらにGaAs量子井戸層でのHH、LH励起子の成長方向での瞬間的な量子干渉により生じる分極の変化も起源であると考えられる。
【００５９】
非特許文献１２によると、パルスレーザーにより、GaAs/AlAs多重量子井戸の井戸層を励起することにより、瞬時にHH、LH 励起子の量子干渉が生じ、成長方向の瞬間的な分極を引き起こすと報告されている。（非特許文献１２）
【００６０】
【非特許文献１２】O.Kojima, K. Mizoguchi and M. Nakayama, Phys. Rev. B 70,233306 (2004)
【００６１】
したがって、量子井戸構造では励起子の瞬間的な量子干渉によるテラヘルツ電磁波も同時に放射されていると考えられる。
一方、どちらの試料においても、0時間付近での大きなテラヘルツ電磁波の後には、時間周期が約110fsの信号が観測されている。この信号は、GaAsのLOフォノンエネルギーより見積もった周期と一致していることより、この振動構造はコヒーレントLOフォノンによるものである。
【００６２】
ここで、2つの試料におけるコヒーレントLO フォノンからの電磁波強度を比較すると、(35,35)50MQWにおける信号は、GaAs薄膜のそれに比べて約10倍ほど強く、減衰時間も長くなっている。
すなわち、量子井戸構造では非常に強く、コヒーレンス時間の長いテラヘルツ電磁波が観測されている。このコヒーレント時間が長いという特徴は、これまでに観測されている量子井戸層に閉じ込められたコヒーレントLOフォノンの特徴と同様の傾向を示している。（非特許文献１３）
【００６３】
【非特許文献１３】H.Takeuchi, K. Mizoguchi, M. Nakayama, K. Kuroyanagi, T. Aida, M. Nakajima and H. Harima, J. Phys.Soc. Jpn., 70, 2598 (2001)
【００６４】
GaAs薄膜におけるコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波は、単純な指数関数的な減衰を示しておらず、2ps付近で大きくなり、その後減衰している。非特許文献６では、フォノン-ポラリトン分散の群速度が振動数に依存するために、レストストラーレンバンドに近い振動数成分は、放射される前に一度物質内に蓄えられると報告されている。
したがって、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波は、時間的に遅れて観測されると考えられる。
【００６５】
(35, 35)50MQWにおける信号も同様に、単純な指数関数的な減衰を示しておらず、3ps辺りで振幅はピークとなり、その後減衰するが、6ps辺りで再び信号強度は増大する。信号のピークが遅れる理由はGaAs薄膜の場合と同様であると考えられる。信号が再び増大する理由については、試料内に伝搬したテラヘルツ電磁波がGaAs基板の裏面で反射し、再び放射されたことに起因すると考えられる。
【００６６】
図６に示したように、どちらのFT スペクトルにおいても、[0- 7THz]の領域においてブロードなバンドが観測されている。これは、0時間付近での過渡的な光電流に依存した信号である。
(35,35)50MQWでは、GaAs薄膜よりも大きなバンドが観測されている。これは量子井戸層での瞬間的なHH、LH励起子の量子干渉による分極の変化が関与しているためであると考えられる。
なお、ブロードなバンド中の多くのディップは、空気中での水蒸気による吸収に起因している。
【００６７】
また、どちらの試料においても8.8THz付近にピークが観測されているが、(35,35)50MQWではGaAs薄膜の場合に比べ、約100倍の強度であり、FTバンド幅はシャープな形状を示している。これは、量子井戸層に閉じ込められたコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波のコヒーレンスが非常に高いことを示している。
【００６８】
ここで、[0-7THz]付近に観測されているバンドは、これまで報告されているGaAs表面からのテラヘルツ電磁波のFTバンドに比べ、広い帯域まで広がっている。このような特性は、LOフォノン-プラズモン結合によるものであると示唆される。
【００６９】
そこで(35,35)50MQWにおいて励起光強度依存性を測定した。図７は、(35,35)50MQWにおいて、励起光強度を変化させたときのテラヘルツ電磁波の信号を示すグラフであり、図８はそのFTスペクトルを示すグラフである。
0時間付近におけるテラヘルツ電磁波の信号も、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の信号も、共に励起光強度により大きく変化している。0時間付近の信号は励起光強度が増加するにつれて、シャープになっている。
【００７０】
図８における[0-7THz]付近のバンドから明らかなように、励起光強度を増加させると、ブロードに広がっていたバンドは高振動数側にシフトしていく。
また、8.8THz付近のコヒーレントGaAs型LOフォノンのバンドは、励起光強度を増加させるに従い、高振動数側に裾を引く形状をしている。
この振る舞いはLOフォノン-プラズモン結合において見られる特徴を示しており、本実施例においても、プラズモン-LOフォノン結合モードが観測されていると考えられる。（非特許文献１４）
【００７１】
【非特許文献１４】G. C. Cho, T. Dekorsy, H. J. Bakker, R. Hovel and H. Kurz, Phys.Rev. Lett. 77, 4062(1996)
【００７２】
次に、(35,35)50MQWにおいて観測されているコヒーレントLO フォノンからのテラヘルツ電磁波が、量子井戸層に閉じ込められた、GaAs型LOフォノンからのテラヘルツ電磁波であることを確かめるために、(35,35)50MQWにおいて励起光エネルギー依存性を測定した。
【００７３】
図９及び１０は、励起光エネルギーを変化させたときのテラヘルツ電磁波測定の結果であり、図９は、(35,35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の励起光エネルギー依存性を示すグラフ、図１０は、それぞれの振幅を励起光エネルギーの関数として、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の最大振幅をプロットしたグラフである。プロット○はキャリアの応答、●はコヒーレントGaAs型LOフォノンの振幅強度を示す。
【００７４】
励起光エネルギーを変化させることにより、テラヘルツ電磁波の強度が変化しており、特にコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波においては顕著に励起光エネルギーと共に変化している。
図１０からわかるように、テラヘルツ電磁波はHH、LH励起子エネルギー付近で共鳴的に増強されている。この結果は、量子井戸構造から放射されるテラヘルツ電磁波は井戸層に閉じ込められたコヒーレントGaAs型LOフォノンであるということを示している。
【００７５】
多重量子井戸構造においてコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波が増強される機構は次の通りである。GaAs薄膜ではコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波は、試料表面におけるコヒーレントLOフォノンの並進対称性の乱れにより放射される。したがって、GaAs薄膜ではテラヘルツ電磁波の放射領域は表面付近に限られ、強度は弱いものとなる。一方、GaAs/AlAs多重量子井戸構造中では、GaAs型LOフォノンは、GaAs井戸層のみに存在しており、B2対称性を有している。（非特許文献１５）
【００７６】
【非特許文献１５】P. Y. Yuand M. Cardona, in Fundamentalsof  Semiconductors, (Springer-Verlag ,Berlin, 1996),Chap. 9
【００７７】
このB2対称性を持つ閉じ込めGaAs型LOフォノンのうち、最も低いモード(次数m
=1)は井戸層内に振動分極を生じさせる。したがって、互いのGaAs井戸層におけるコヒーレントGaAs型LOフォノンの振動が同位相で始まり、各井戸層において微小分極piが生じるならば、多重量子井戸構造における巨視的な分極は、GaAs井戸層における微小分極の総和であると考えられる。
【式５】
【００７８】
2006093265.tif 000006
【００７９】
ここで、nは井戸層数を表わす。
【００８０】
したがって、コヒーレントGaAs型LOフォノンからのテラヘルツ電磁波が各井戸層での分極の重ね合わせとして生じるならば、テラヘルツ電磁波の強度は構成周期数に依存すると考えらえる。すなわち、周期数が増加すれば、コヒーレントGaAs型LOフォノンからのテラヘルツ電磁波も増加すると予測される。このような予測のもと、構成周期数の異なる試料を用い、テラヘルツ電磁波測定を行なった。
【００８１】
図１１は、周期数の異なる試料におけるコヒーレントGaAs型LOフォノンからのテラヘルツ電磁波放射強度の比較を示すものであり、(35,35)50MQWと(35,35)30MQWにおいて得られたテラヘルツ電磁波の信号を示すグラフである。
50周期を持つ試料からのテラヘルツ電磁波は30 周期のものと比べ、約3 倍強いものであることが観測された。この結果は、多重量子井戸構造において、それぞれのGaAs井戸層でのコヒーレントGaAs型LOフォノンによる分極の重ね合わせによりテラヘルツ電磁波の増強が誘起されたことを示唆している。
【００８２】
図１２は、図７の信号の振幅強度を励起強度の関数としてプロットしたグラフであり、○は0時間付近での信号、●はコヒーレントGaAs型LOフォノンからのテラヘルツ電磁波の信号の振幅を示す。実線は最小二乗法によりフィッティングした結果である。
コヒーレントフォノンの生成機構がこれまで提案されているDECP、またはISRS 機構であるならば、コヒーレントフォノンの振幅は励起光強度に対し、1乗で増加するとされている。図１２によると、0時間付近における信号は励起強度に対し0.7乗で振幅が増加している。量子井戸構造を持たない試料における表面からのテラヘルツ電磁波の振幅は、励起光強度に比例すると考えられ、結果は飽和傾向を示しているが、ほぼ一致している。
【００８３】
また、コヒーレントLOフォノンのからのテラヘルツ電磁波の信号強度は、低励起密度側では励起光強度に対し、1乗に近い0．9乗で増加しているが、励起密度が増加するにつれて、0時間付近での信号の増加率に近い0.68乗で増加しており、飽和傾向を示している。
この結果は、励起密度を上げるにつれて、キャリアによる散乱、またはスクリーニングの影響を受け、このような飽和傾向を示すと考えられる。
【００８４】
そこで次に、励起光エネルギーを60meV低くし、再び励起光強度依存性を測定した。励起光エネルギーを低くすることにより、量子井戸層での励起子生成を抑制され、キャリアによる散乱、またはスクリーニングの影響が小さくなると考えらえる。
図１３及び１４は、励起光エネルギーを1.480eVとして、(35,35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の励起光強度依存性を測定した結果であり、図１３は、放射されたテラヘルツ電磁波の信号、図１４はそれぞれの振幅を励起光強度の関数として、振幅をプロットしたグラフである。○はキャリアの応答、●はコヒーレントGaAs型LOフォノンの振幅強度、実線は最小二乗法によりフィッティングした結果である。
コヒーレントLOフォノンの信号振幅は、励起光強度に対し、1乗で増加している。この結果は、コヒーレントLOフォノンの生成機構が、DECPまたはISRS機構であることを示している。
【００８５】
図１５は、GaAs薄膜において観測されたテラヘルツ電磁波の温度依存性を示すグラフであり、励起光エネルギーは各温度におけるGaAsバンドギャップエネルギーよりも10meV高いエネルギーとし、0.4ps以降の信号の水蒸気吸収により変化するバックグラウンドを数値的に差し引いた信号を載せている。図１６は、各温度における振幅をプロットしたグラフであり、○は0 時間付近の信号、●はコヒーレントGaAs型LOフォノンの信号の最大振動振幅を示している。
【００８６】
コヒーレントGaAs型LOフォノンの信号は、温度が上昇するにつれて振幅が小さくなり、また、減衰時間も短くなっている。これは、反射型ポンププローブ法などにより、これまでに報告されてきたコヒーレントフォノンの温度依存性と同様の振る舞いを示している。（非特許文献１６）
【００８７】
【非特許文献１６】M. Hase, K. Mizoguchi, H. Harima,S.I. Nakashima and K. Sakai, Phys. Rev. B 58,5448 (1998)
【００８８】
温度上昇と共に、サーマルフォノンの影響で、コヒーレントLOフォノンの生成効率が低下し、コヒーレンスが保たれなくなるために、このような振る舞いを示すと考えらえる。一方、0時間付近の信号は、温度上昇と共に強度が増大している。この結果は非特許文献１７によって開示されたGaAsにおける表面からのテラヘルツ電磁波放射の温度依存性とは異なる振る舞いを示している。（非特許文献１７）
【００８９】
【非特許文献１７】B.    B. Hu, X.-C. Zhang and D.H. Auston, Appl. Phys. Lett. 57, 2629 (1990)
【００９０】
すなわち、非特許文献１７では、温度が上昇するにしたがって、キャリアの移動度が低下するために、放射されるテラヘルツ電磁波の強度は減少すると報告されている。しかし、本実験結果ではそのようになっていない。
図１７は、(35,35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の温度依存性を示すグラフであり、励起光エネルギーは各温度においてHH-LH励起子エネルギーの中心エネルギーとした。
励起光エネルギーは各温度において重い正孔(HH)-軽い正孔(LH)励起子エネルギーの中心エネルギーとし、励起光強度は120mWとした。0時間付近のテラヘルツ電磁波の信号は温度を変化させることにより、140Kあたりまでは大きな変化を示さないが、160 Kでは信号が極端に小さくなり、また、180Kよりも高温では、符号が反転している。また、コヒーレントLOフォノンからの信号も同様に、140Kあたりまでは大きな変化を示さないが、180Kよりも高温では、徐々に信号強度が減少しており、また減衰時間も短くなっている。
【００９１】
図１８は、各温度における振幅を励起光強度の関数としてプロットしたグラフであり、○は0時間付近での信号、●はコヒーレントGaAs型LOフォノンの信号の振幅強度の最大振幅を示している。
コヒーレントフォノンの信号はGaAs薄膜と同様、温度上昇と共に、サーマルフォノンの影響で、コヒーレントLOフォノンの生成効率が低下し、コヒーレンスが保たれなくなっていると考えられる。ここで、GaAs薄膜と比較すると、振幅の温度依存性はGaAs薄膜とほぼ同様な傾向を示しているが、GaAsと比べ、長い減衰時間が高温まで保たれている。これは量子井戸状態におけるコヒーレントLOフォノンは井戸層に閉じ込められており、散乱過程が抑制されるため、高温までコヒーレンスを保つことが可能であると考えられる。
【００９２】
一方、0時間付近の信号は、温度上昇と共に強度が増大し、120Kで一度ピークとなり、その後強度は急激に減少し、信号の符号が反転する。このような符号の反転は、InPにおいて報告されている現象と類似している。（非特許文献１８）
【００９３】
【非特許文献１８】M. Nakajima,M. Takahashi and M. Hangyo, J. Lumin.94-95, 627 (2001)
【００９４】
p型半導体では表面電場による過渡電流モデルのドリフト電流Jdrift と、光デンバーモデルの拡散電流Jdiffusion の向きは、互いに逆の方向になる。したがって、温度が変化することにより、支配的なテラヘルツ電磁波の放射機構が入れ替わると、観測される電磁波の符号が反転する。InPでは表面でのバンド構造はp 型となるため、温度を上昇させることにより、符号の反転が生じると言われている。
一方、本実施例における表面からのテラヘルツ電磁波はGaAs基板から生じているものが支配的であると考えられる。GaAsの表面におけるポテンシャル構造は一般にn型であることが知られているが、GaAs基板上に量子井戸構造を成長させることにより、ポテンシャル構造に何らかの変化が生じ、GaAs基板との界面のポテンシャル構造はp型になる可能性が考えられる。
【００９５】
図１９は、(35,35)50MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の出力を示すグラフである。
このように本発明によると、200mW励起で2μWの放射が得られている。従来強く発生すると言われていた半導体InAsの表面からのテラヘルツ波放射に比べて、効率にして10倍以上の値が得られた。
【産業上の利用可能性】
【００９６】
本発明によると、比較的高温でも、共鳴的な増大によって、コヒーレントフォノンからテラヘルツ電磁波を効率よく高強度発生可能であり、例えば、GaAs/AlAs多重量子井戸構造では、コヒーレントフォノンからの電磁波放射強度をエピフィルムGaAsに比べて約100倍に増強できた。各種センシングシステム分野における光源や通信用電磁波などに有用であり、産業上利用価値が高い。
【図１】
2006093265.tif 000007
【図２】
2006093265.tif 000008
【図３】
2006093265.tif 000009
【図４】
2006093265.tif 000010
【図５】
2006093265.tif 000011
【図６】
2006093265.tif 000012
【図７】
2006093265.tif 000013
【図８】
2006093265.tif 000014
【図９】
2006093265.tif 000015
【図１０】
2006093265.tif 000016
【図１１】
2006093265.tif 000017
【図１２】
2006093265.tif 000018
【図１３】
2006093265.tif 000019
【図１４】
2006093265.tif 000020
【図１５】
2006093265.tif 000021
【図１６】
2006093265.tif 000022
【図１７】
2006093265.tif 000023
【図１８】
2006093265.tif 000024
【図１９】
2006093265.tif 000025
【国際調査報告】
2006093265.tif 000026
2006093265.tif 000027