(57)【要約】触媒層電極１２Ａ，１２Ｂは、二次元投影面形状が矩形状に形成され、少なくとも１つの隅角部において隣り合う短辺１２ａと長辺１２ｂの終端同士が直交して出会わないように隅角部の一部を欠落させた欠落隅角部１３Ａ，１３Ｂを有し、固体電解質膜１１に圧着されている。【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質膜と、前記固体電解質膜を挟んで対向して設けられたアノードとカソードを単位セルとして備え、前記単位セルを単数または面方向に複数配置してなる燃料電池であって、
前記アノード及びカソードの少なくとも一方の触媒層電極は、９０°以下の角部を有さず、前記固体電解質膜の各面にそれぞれ一体化されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記アノード及びカソードの少なくとも一方の触媒層電極は、二次元投影面形状が実質的に矩形状であり、少なくとも１つの隅角部において隣り合う辺の終端同士が９０°以下の角度で出会わないように前記隅角部の一部を欠落させた欠落隅角部を有していることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項３】
前記触媒層電極の二次元投影面形状が五角形以上の多角形であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項４】
前記多角形の隅角部が９０°を超える鈍角であり、かつ二次元投影面において欠落隅角部を持たない真正矩形状の面積の９０％以上の面積を有することを特徴とする請求項３記載の燃料電池。
【請求項５】
前記触媒層電極の隅角部の二次元投影面形状が円弧であることを特徴とする請求項２記載の燃料電池。
【請求項６】
前記隅角部の円弧は曲率半径が１ｍｍ以上であり、かつ二次元投影面において欠落隅角部を持たない真正矩形状の面積の９０％以上の面積を有することを特徴とする請求項５記載の燃料電池。
【請求項７】
前記欠落隅角部は、二次元投影面において隣り合う辺の終端が出会う交点を頂点とし、該交点から所定長さ離れたところで隣り合う辺をそれぞれ斜めに横切る直線を底辺とする三角形の部分を切除して形成されることを特徴とする請求項２記載の燃料電池。
【請求項８】
前記欠落隅角部は、二次元投影面において隣り合う辺の終端が出会う交点から所定長さ離れたところで隣り合う辺がそれぞれ外接する円弧の外側の部分を切除して形成されることを特徴とする請求項２記載の燃料電池。
【請求項９】
前記アノード及びカソードの少なくとも一方の触媒層電極は、二次元投影面形状が実質的に矩形状であり、少なくとも１つの辺は外方に湾曲する曲線であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項１０】
前記触媒層電極は、圧着、溶着または接着のいずれかにより前記固体電解質膜と一体化されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項１１】
前記触媒層電極は、シート状の炭素含有基材に触媒含有物質を塗布または含浸させたものを１００〜１６０℃の温度で熱プレスすることにより、前記固体電解質膜に圧着されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項１２】
固体電解質膜と、前記固体電解質膜を挟んで対向して設けられたアノードとカソードを単位セルとして備え、前記単位セルを単数または面方向に複数配置してなる燃料電池に使用される前記アノード及びカソードの少なくとも一方の触媒層電極であって、
前記アノード及びカソードの少なくとも一方の触媒層電極は、９０°以下の角部を有さないことを特徴とする燃料電池用触媒層電極。
【請求項１３】
前記請求項１記載の燃料電池に用いられる触媒層電極であって、二次元投影面形状が実質的に矩形状であり、隅角部において隣り合う辺の終端同士が９０°以下の角度で出会わないように前記隅角部の一部を欠落させた欠落隅角部を有することを特徴とする燃料電池用触媒層電極。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、安定かつ良好な特性を示す電子機器の動作に有効な平面形状の燃料電池、およびその燃料電池に液体燃料および水を補給するための燃料電池および燃料電池用触媒層電極に関する。
【背景技術】
【０００２】  燃料電池は，電池反応による生成物が原理的に水であり，地球環境への悪影響がほとんど無いクリーンな発電システムとして注目されている。特に固体電解質膜を有し、液体燃料を使用する直接メタノール燃料電池（ＤＭＦＣ）は、携帯情報機器に最適な燃料電池として、その実用化が期待されている。【０００３】  例えば特許第３４１３１１１号公報に記載されたＤＭＦＣは、プロトン導電性を有する固体電解質膜と、イオン交換樹脂で被覆された触媒担持カーボン微粒子を有する触媒層電極と、触媒層電極に反応燃料を供給するとともに電荷を集電するガス拡散層とからなり、燃料と水から電荷とプロトンを生成するアノードと、上記イオン交換樹脂で被覆された触媒担持カーボン微粒子を有する触媒層電極と、触媒層電極に酸素を供給するとともに電荷を伝導するガス拡散層からなりプロトンと酸素から水を生成するカソードとから形成される膜電極接合体（ＭＥＡ；Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）を構成の単位セルとして有し、周辺に液体燃料タンクを備え、単数または複数の単位セルを保護カバーで覆っている。触媒層電極内にはカーボン微粒子の二次粒子間または三次粒子間に形成される微小な細孔からなる空隙部が存在し、反応ガスの拡散経路として機能する。【０００４】  ＤＭＦＣは、高いイオン導電性を有する固体電解質膜が開発されたこと、固体電解質膜と同種あるいは異種のイオン交換樹脂で被覆した触媒担持カーボン微粒子を電極の触媒層の構成材料として使用し、触媒層内の反応サイトの３次元化が図られたこと、等によって発電性能が大きく向上してきている。【０００５】  しかし、従来のＤＭＦＣのＭＥＡ１０においては、図１０に示すように、触媒層電極１２の隅角部１３が固体電解質膜１１から剥がれ易く、発電反応に寄与できる面積が減少して十分な発電性能が得られ難い。触媒層電極１２は、カーボンペーパーや炭素繊維などのフェルト質を基材とするものであり、熱プレスを利用するラミネート処理により固体電解質膜１１に圧着されているが、その接着強度が弱いためこれを電池本体の中に組み込む際に隅角部１３から剥がれることがある。このため触媒層電極１２と固体電解質膜１１との間で本来なされるべき反応がなされず、部分的に電池特性が阻害され、設計仕様どおりの出力を得ることができないという問題がある。
【発明の開示】
【０００６】  本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、圧着された触媒層電極が固体電解質膜から剥がれ難く、安定かつ良好な電池性能を有する燃料電池および燃料電池用触媒層電極を提供することを目的とする。
【０００７】  上記の課題を解決するために、本発明者らは、触媒層電極と固体電解質膜との圧着について触媒層電極の隅角部の形状に着目して鋭意研究した結果、固体電解質膜から剥がれ難い本発明の触媒層電極を開発した。
【０００８】  本発明に係る燃料電池は、固体電解質膜と、前記固体電解質膜を挟んで対向して設けられたアノードとカソードを単位セルとして備え、前記単位セルを単数または面方向に複数配置してなる携帯機器用燃料電池であって、前記アノード及びカソードの少なくとも一方の触媒層電極は、９０°以下の角部を有さず、前記固体電解質膜の各面にそれぞれ一体化されていることを特徴とする。
【０００９】  前記アノード及びカソードの各触媒層電極は、二次元投影面形状が実質的に矩形状であり、少なくとも１つの隅角部において隣り合う辺の終端同士が９０°以下の角度で出会わないように隅角部の一部を欠落させた欠落隅角部を有し、前記固体電解質膜の各面にそれぞれ圧着されている。
【００１０】  本発明に係る燃料電池用触媒層電極は、固体電解質膜と、前記固体電解質膜を挟んで対向して設けられたアノードとカソードを単位セルとして備え、前記単位セルを単数または面方向に複数配置してなる燃料電池であって、前記アノード及びカソードの少なくとも一方の触媒層電極は、９０°以下の角部を有さず、前記固体電解質膜の各面にそれぞれ一体化されていることを特徴とする。
【００１１】  本発明に係る燃料電池用触媒層電極は、上記の燃料電池に用いられる触媒層電極であって、二次元投影面形状が実質的に矩形状であり、隅角部において隣り合う辺の終端同士が９０°以下の角度で出会わないように前記隅角部の一部を欠落させた欠落隅角部を有することを特徴とする。
【００１２】  触媒層電極の二次元投影面形状を五角形以上の多角形とするか、または、触媒層電極の隅角部の二次元投影面形状を円弧とすることが好ましい。前者の場合は隅角部を９０°を超える角度（鈍角）とし、かつ二次元投影面において欠落隅角部を持たない真正矩形状の面積の９０％以上の面積を有するものとすることが望ましく、後者の場合は隅角部の円弧の曲率半径Ｒを１ｍｍ以上とし、かつ二次元投影面において欠落隅角部を持たない真正矩形状の面積の９０％以上の面積を有するものとすることが望ましい。面取りを過度に大きくしたり、円弧の曲率半径を過度に大きくしたりすると、触媒層電極の面積そのものが小さくなりすぎて発電に必要とされる反応面積が不足するおそれがあるからである。元の矩形状面積の９０％以上であれば、そのおそれは実質的にない。
【００１３】  欠落隅角部は、二次元投影面において隣り合う辺の終端が出会う交点を頂点とし、該交点から所定長さ離れたところで隣り合う辺をそれぞれ斜めに横切る直線を底辺とする三角形の部分を切除して形成するようにしてもよいし（図２）、二次元投影面において隣り合う辺の終端が出会う交点から所定長さ離れたところで、隣り合う辺がそれぞれ外接する円弧の外側の部分を切除して形成するようにしてもよい（図３）。このような欠落隅角部は、図９に示す真正矩形状の触媒層電極の隅角部を面取り又は切除することにより形成される。
【００１４】  本発明は隅角部を欠落させない形状の触媒層電極をも含むものである。例えば、二次元投影面において触媒層電極の各辺を外方に湾曲（膨出）する曲線形状とすれば、隣り合う辺の終端同士が必ず９０°を超える角度で出会うようになる（図４）。辺の曲線形状には、真円の円弧、楕円の円弧、懸垂線、サイクロイド、カージオイドなど種々の二次元曲線を用いることができる。このような曲線形状の辺をもつ触媒層電極においても、さらに隅角部を欠落させれば、さらに効果を高めることができる（図５）。さらに、同一サイズ・同一形状の複数の触媒層電極を平行に並べて１つの固体電解質膜に貼りつけ、マルチ型の膜電極接合体を形成するようにしてもよい（図６、図７）。
【００１５】  「各触媒層電極の二次元投影面形状が実質的に矩形状である」とは、正方形、あるいは長方形、あるいは四辺のうちの少なくとも１つが外側に湾曲（膨出）する擬似長方形を含むことを意味している。
【００１６】  また、触媒層電極は、シート状の炭素含有基材に触媒含有物質を塗布または含浸させたものを圧着により一体形成することで得ることができる。具体的には、例えば１００〜１６０℃の温度で熱プレスすることにより固体電解質膜に圧着させることができる。炭素含有基材には炭素繊維またはカーボンペーパーなどのフェルトシートが用いられ、このようなシートに所定成分と量の触媒含有ペーストを塗布するかまたは含浸させ、固体電解質膜を間に挟んで両面にペースト塗布シートを貼り付け、これを熱プレスにより一体成形圧着する。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】燃料電池の構造を模式的に示す側断面図。
【図２】実施例１の触媒層電極を示す平面図。
【図３】実施例２の触媒層電極を示す平面図。
【図４】実施例３の触媒層電極を示す平面図。
【図５】変形例の触媒層電極を示す平面図。
【図６】多極の触媒層電極を有するマルチ型の膜電極接合体を示す平面図。
【図７】実施例４の触媒層電極を示す平面図。
【図８】比較例２の触媒層電極を示す平面図。
【図９】比較例１の触媒層電極を示す平面図。
【図１０】従来の燃料電池の固体電解質膜に熱プレス圧着された触媒層電極を示す側面図。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】  以下、添付の図面を参照して本発明を実施するための種々の形態を説明する。【００１９】  先ず、本発明の実施の形態に係る携帯機器用燃料電池の全体概要について図１を参照して説明する。燃料電池１は、全体が保護カバー２０で覆われ、内部に単位セルを有する。燃料電池１は、保護カバー２０側からシール部材１７，１８を介して内部の単位セルをボルト２８とナット２９で締め付けて一体化したものである。押え部材としてのシール部材１７，１８と複数本のスペーサ２５とによって燃料電池１の内部には種々のスペースや間隙が形成されている。それらのスペースや間隙のうち、例えばカソード側のスペースは水貯蔵室２６として用いられ、アノード側のスペースは燃料貯蔵室２７として用いられる。カソード側の保護カバー２０には複数の細かな通気孔２４が形成され、空間部２６にそれぞれ連通している。【００２０】  燃料電池の単位セルは、固体電解質膜１１、アノードおよびカソードを備えている。アノードとカソードは固体電解質膜１１を間に挟んで対向配置されている。アノードはアノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）およびアノードガス拡散層１４を有する。アノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）は、ガス拡散層１４を介して供給される燃料を酸化して燃料から電子とプロトンとを取り出すものであり、触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）とガス拡散層１４とが積み重ねられた積層構造をなしている。アノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）は、例えば、触媒を含む炭素粉末により構成されている。触媒には、例えば、白金（Ｐｔ）の微粒子、鉄（Ｆｅ）、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）、ルテニウム（Ｒｕ）あるいはモリブデン（Ｍｏ）などの遷移金属あるいはその酸化物あるいはそれらの合金などの微粒子が用いられる。但し、触媒をルテニウムと白金との合金により構成するようにすれば、一酸化炭素（ＣＯ）の吸着による触媒の不活性化を防止することができるので好ましい。【００２１】  また、アノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）は、後述する固体電解質膜１１に用いられる樹脂の微粒子を含むほうがより望ましい。発生させたプロトンの移動を容易とするためである。ガス拡散層１４は、例えば多孔質の炭素材料よりなる薄膜で構成され、具体的にはカーボンペーパーまたは炭素繊維などで構成されている。なお、ガス拡散層１４の端部に導通する負極リード１６ｂが外方に延び出している。【００２２】  カソードはカソード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）およびカソードガス拡散層１５を有する。カソード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）は、酸素を還元して、電子とアノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）において発生したプロトンとを反応させて水を生成するものであり、例えば上述のアノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）及びガス拡散層１４と同様に構成されている。すなわち、カソードは、固体電解質膜１１の側から順に触媒を含む炭素粉末よりなるカソード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）と多孔質の炭素材料よりなるカソードガス拡散層１５（ガス透過層）とが積み重ねられた積層構造をなしている。カソード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）に用いられる触媒はアノード触媒��電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）のそれと同様であり、アノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）が固体電解質膜１１に用いられる樹脂の微粒子を含む場合があることもアノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）と同様である。なお、カソードガス拡散層１５の端部に導通する正極リード１６ａが外方に延び出している。【００２３】  次に、触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）の種々の形状について説明する。【００２４】  触媒層電極の形状は、例えば図２に示すように触媒層電極１２Ａの二次元投影面形状を五角形以上の多角形とするか、または、図３に示すように触媒層電極１２Ｂの隅角部１３Ｂの二次元投影面形状を円弧とすることができる。前者１２Ａの場合は隅角部を９０°以上の鈍角とし、かつ二次元投影面において欠落隅角部を持たない真正矩形状の面積の９０％以上の面積を有するものとすることが望ましい。後者１２Ｂの場合は隅角部の円弧の曲率半径Ｒを１ｍｍ以上とし、かつ二次元投影面において欠落隅角部を持たない真正矩形状の面積の９０％以上の面積を有するものとすることが望ましい。面取りを過度に大きくしたり、円弧の曲率半径を過度に大きくしたりすると、触媒層電極の面積そのものが小さくなりすぎて発電に必要とされる反応面積が不足するおそれがあるからである。元の矩形状面積の９０％以上であれば、そのおそれは実質的にない。【００２５】  欠落隅角部１３Ａは、図２に示すように、二次元投影面において隣り合う辺終端が出会う直交点を頂点とし、該直交点から所定長さ離れたところで隣り合う辺をそれぞれ斜めに横切る直線を底辺とする三角形の部分を切除して形成するようにしてもよい。また、図３に示すように、欠落隅角部１３Ｂは、二次元投影面において隣り合う辺終端が出会う直交点から所定長さ離れたところで隣り合う辺がそれぞれ外接する円弧の外側の部分を切除して形成するようにしてもよい。このような欠落隅角部は、図７に示す真正矩形状の触媒層電極の隅角部を面取り又は切除することにより形成される。【００２６】  隅角部を欠落させない形状の触媒層電極を本発明に含ませることができる。例えば、図４に示すように、二次元投影面において触媒層電極１２Ｃの各辺１２ａ，１２ｂを外方に湾曲（膨出）する曲線形状とすれば、隣り合う辺の終端同士が必ず９０°を超える角度で出会うようになる。辺の曲線形状には、真円の円弧、楕円の円弧、懸垂線、サイクロイド、カージオイドなど種々の二次元曲線を用いることができる。さらに、図５に示すように、曲線形状の辺１２ａ，１２ｂをもつ触媒層電極１２Ｄにおいても、隅角部を欠落させて欠落隅角部１３Ｄを形成すれば、さらに効果を高めることができる。【００２７】  固体電解質膜１１は、アノード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）において発生したプロトンをカソード触媒層電極１２Ａ（１２Ｂ〜１２Ｄ）に輸送するためのものであり、電子伝導性を持たず、プロトンを輸送することが可能な材料により構成されている。例えば、ポリパーフルオロスルホン酸系の樹脂膜、具体的には、デュポン社製のナフィオン膜、旭硝子社製のフレミオン膜、あるいは旭化成工業社製のアシプレックス膜などにより構成されている。なお、ポリパーフルオロスルホン酸系の樹脂膜以外にも、トリフルオロスチレン誘導体の共重合膜、リン酸を含浸させたポリベンズイミダゾール膜、芳香族ポリエーテルケトンスルホン酸膜、あるいは脂肪族炭化水素系樹脂獏などプロトンを輸送可能な固体電解質膜１１を構成するようにしてもよい。【００２８】  さらに、１つの固体電解質膜１１の上に複数の触媒層電極を平行に並べて貼りつけ、マルチ型の膜電極接合体を形成するようにしてもよい。本実施の形態では、図６に示すように４つの触媒層電極Ｅ１，Ｅ２，Ｅ３，Ｅ４を幅方向（Ｘ方向）に等ピッチ間隔に平行に配置した。触媒層電極Ｅ１〜Ｅ４として、図３に示すＲ面取りした隅角部１３Ｂを有し、かつアスペクト比が３〜８の触媒層電極１２Ｂを用いた。【００２９】  アノードガス拡散層１４の固体電解質膜１１と反対側には、例えば、内部に形成された液体燃料貯蔵空間を有する燃料貯蔵室２７がアノードガス拡散層１４に隣接して設けられている。高濃度な液体燃料を使用することで、燃料電池体積効率が向上するとともに、燃料電池と一緒に携帯される燃料カートリッジの大きさと重量が小さく抑えられるという利点がある。シール部材１８を貫通する燃料供給口（図示せず）が燃料貯蔵室２７に連通し、燃料貯蔵室２７に液体燃料が供給されるようになっている。この燃料供給口には燃料供給口２１を閉鎖する蓋体（図示せず）が着脱可能に取り付けられている。燃料貯蔵室２７および蓋体は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン，ポリスチレン，ポリプロピレンあるいはポリカーボネートなどの液体燃料で膨潤等生じない硬質のプラスチックでつくられている。また、燃料貯蔵室２７および蓋体をステンレス鋼やニッケル金属などの耐食性に優れた金属材料とすることもできる。金属材料により燃料貯蔵室２７を構成する場合には、アノード触媒層電極１２Ａとカソード触媒層電極１２Ａとが短絡しないように燃料貯蔵室２７を配設するか、または短絡を防止するための図示しない絶縁部材を挿入する必要がある。また、ガス拡散層１４から負極リード１６ｂに電子を取り出すために、保護カバー２０からガス拡散層１４に向かって延び出す複数のスペーサ２５（突起構造）を設けることにより、発電エネルギーの効率よい利用が可能となる。また、負極リード１６ｂは多くの開口と間隙を有し、ガスの拡散を阻害しない形状とする。【００３０】  燃料貯蔵室２７の内部には、液体燃料を含浸して保持する液体燃料含浸部材を充填する場合がある。液体燃料含浸部材として、例えば多孔質ポリエステル繊維、具体的にはユニチカ社製ユニベックス等が使用される。この液体燃料含浸部は，アノードガス拡散層１４と燃料開口（図示せず）との間に配置され、燃料を適量アノードに供給する機能を有する。ポリエステル繊維以外にも、アクリル酸系の樹脂などの各種吸水性ポリマーにより構成してもよく、スポンジまたは繊維の集合体など液体の浸透性を利用して液体を保持することができる材料により構成する。本液体燃料含浸部は，本体の姿勢に関わらず適量の燃料を供給するのに有効である。なお、液体燃料としては、例えばメタノール水溶液、エタノール水溶液、プロパノール水溶液や純プロパノール等のプロパノール燃料、グリコール水溶液や純グリコール等のグリコール燃料、ジメチルエーテル、ギ酸水溶液、ギ酸ナトリウム水溶液、酢酸水溶液、エチレングリコール水溶液などの水素を含む有機系の水溶液が用いられる。中でもメタノール水溶液は、炭素数が１で反応の際に発生するのが炭酸ガスであると共に、低温での発電反応が可能であり、産業廃棄物から比較的容易に製造することができるので好ましい。いずれにしても、燃料電池に適応する液体燃料が使用される。カソード側の保護カバー２０には、例えば間隙を介してカソードガス拡散層１５に外気を自然拡散により供給するための多数の通気孔２４が開口している。これらの通気孔２４は、外気が通過する開口を形成するが、外気の通過を阻害せずに、外部からカソードガス拡散層１５への微小あるいは針状の異物の浸入・接触を防止しうるような形状が工夫されている。【００３１】  以上、種々の実施の形態を挙げて説明したが、本発明は上記各実施の形態のみに限定されるものではなく、種々変形および組み合わせることが可能である。【００３２】［実施例１，２，３および比較例１］
カーボンペーパーを基材とし、これに触媒含有ペーストを塗布し、これを固体電解質膜の両面にそれぞれ貼り付け、これを熱プレスにより一体成形圧着し、それぞれ所定形状の実施例１〜３及び比較例１の発電素子構造を得た。【００３３】  実施例１は図２に示す形状の触媒層電極１２Ａ、実施例２は図３に示す形状の触媒層電極１２Ｂ、実施例３は図４に示す形状の触媒層電極１２Ｃ、比較例１は図９に示す形状の触媒層電極１２をそれぞれ用いた結果をそれぞれ示した。なお、長辺１２ｂの長さＬ１を４０ｍｍ、短辺１２ａの長さＬ２を３０ｍｍとし、実施例１においては欠落隅角部１３Ａの面取りサイズＬ３を１ｍｍ、実施例２においては欠落隅角部１３Ｂの円弧の曲率半径Ｒ３を１ｍｍ、実施例３においては短辺１２ａの曲率半径Ｒ２を１００ｍｍ，長辺１２ｂの曲率半径Ｒ１を２００ｍｍとした。また、各実施例１，２，３及び比較例１ともに温度１２５℃、圧力３００ＭＰａ／ｃｍ２との条件で熱プレスした。熱プレス後の固体電解質膜／アノード触媒層電極／カソード触媒層電極の合計厚さは約１．５ｍｍであった。【００３４】  下記の条件で各実施例１，２，３及び比較例１の燃料電池をそれぞれ発電させ、長期発電前後の電池性能を比較した。【００３５】  電池に組立て後、燃料を注入し、内部抵抗を測定し、初期の内部抵抗とした。その後、０．３Ｖ定電圧負荷で５００時間の長期発電試験を実施した。試験開始直後の電力値を基準としたときの５００時間後の電力値を維持率として求めた。また、試験後の内部抵抗値も測定し、長時間発電前後における内部抵抗の変化を求めた。その試験結果を下記の表１に示す。
【表１】
2006118107.tif 000002
【００３６】  表１において、内部抵抗値を長期発電前後で比べてみると、比較例１の内部抵抗値（１６０ｍΩ）のほうが実施例１，２，３のそれ（９５ｍΩ，９０ｍΩ、９２ｍΩ）に比べて高くなっていることが判明した。これは長期発電試験での経時変化により電極の密着強度が低下したために内部抵抗が増大したものと考えられる。また、電力の維持率においても比較例１が５１％にすぎないのに対して、実施例１では８５％、実施例２では８３％、実施例３では８２％とそれぞれ高い維持率を示した。このことから各実施例１，２，３では長期発電後においても電池の特性を保っていることが分かった。【００３７】［実施例４および比較例２］
カーボンペーパーを基材とし、これに触媒含有ペーストを塗布し、これを固体電解質膜の両面にそれぞれ貼り付け、これを熱プレスにより一体成形圧着し、図７に示す所定形状の実施例４および図８に示す比較例２の膜電極接合体をそれぞれ得た。【００３８】  実施例４は図２に示す形状の触媒層電極１２Ａを３列平行に並べたマルチ型の膜電極接合体、比較例２は図９に示す形状の触媒層電極１２を３列並べて直列に接続したマルチ型の膜電極接合体である。なお、長辺１２ｂの長さＬ１を４０ｍｍ、短辺１２ａの長さＬ２を９ｍｍとし、実施例４の欠落隅角部の面取りサイズＬ３を１ｍｍとし、電極間の相互間隙Ｌ５を１．５ｍｍ、総幅Ｌ６を３０ｍｍとした。また、実施例４及び比較例２ともに温度１２５℃、圧力３００ＭＰａ／ｃｍ２との条件で熱プレスした。熱プレス後の固体電解質膜／アノード触媒層電極／カソード触媒層電極の合計厚さは約１．５ｍｍであった。【００３９】  上記実施例１乃至３及び比較例１と同条件で各燃料電池をそれぞれ発電させ、同様の試験を行った。その試験結果を下記の表２に示す。
【表２】
2006118107.tif 000003
【００４０】  表２において、内部抵抗値を長期発電前後で比べてみると、比較例２の内部抵抗値（３８０ｍΩ）のほうが実施例４のそれ（３００ｍΩ）に比べて高くなっていることが判明した。これは長期発電試験での経時変化により電極の密着強度が低下したために内部抵抗が増大したものと考えられる。また、電力の維持率においても比較例２が５０％にすぎないのに対して、実施例４では７９％と高い維持率を示した。このことから実施例４では長期発電後においても電池の特性を保っていることが分かった。【００４１】  本発明によれば、圧着された触媒層電極が固体電解質膜から剥がれ難くなるので、良好な電池性能が安定して得られるようになり、携帯電話、ノートパソコン、携帯ゲーム機などのモバイル機器の電源としてバラツキの無い出力特性を得ることができる。【００４２】  本発明の燃料電池は、簡易な操作によって電池機能を維持・回復させることができるので、携帯電話、ノートパソコン、携帯ゲーム機などのモバイル機器に組み込んで用いられる電源として極めて利用価値が高い。
【図１】
2006118107.tif 000004
【図２】
2006118107.tif 000005
【図３】
2006118107.tif 000006
【図４】
2006118107.tif 000007
【図５】
2006118107.tif 000008
【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【国際調査報告】
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