(57)【要約】本発明は、炉内のヒータや断熱層等の性能の低下を招くことがないため、長期にわたって焼成炉を構成する部材を取り換える必要がない耐久性、熱効率に優れた連続焼成炉を提供することを目的とするものであり、本発明の連続焼成炉は、所定の空間が確保されるように筒形状に形成されたマッフルと、該マッフルの外周方向に配設された複数の発熱体と、前記マッフルと前記発熱体とをその内部に含むように形成された断熱層とを備え、入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、前記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、前記成形体の焼成が行われるように構成された連続焼成炉であって、前記不活性ガスは、前記マッフルと前記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通することを特徴とする。。【特許請求の範囲】
【請求項１】
所定の空間が確保されるように筒形状に形成されたマッフルと、該マッフルの外周方向に配設された複数の発熱体と、前記マッフルと前記発熱体とをその内部に含むように形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、前記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、前記成形体の焼成が行われるように構成された連続焼成炉であって、
前記不活性ガスは、前記マッフルと前記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通することを特徴とする連続焼成炉。
【請求項２】
所定の空間が確保されるように筒形状に形成され、発熱体として機能するマッフルと、前記マッフルの外周方向に形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、前記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、前記成形体の焼成が行われるように構成された連続焼成炉であって、
前記不活性ガスは、前記断熱層から前記マッフル、前記マッフルからマッフル内の空間の順に流通することを特徴とする連続焼成炉。
【請求項３】
前記マッフル内では、不活性ガスは、主に出口側から入口側に向かって流通するように構成されている請求項１又は２に記載の連続焼成炉。
【請求項４】
前記マッフル内のガスの排気は、炉内高温部又は前記炉内高温部となる箇所より入り口側で行われている請求項１〜３のいずれかに記載の連続焼成炉。
【請求項５】
さらに、前記断熱層の外側に設けられた冷却用炉材を備え、
不活性ガスは、前記断熱層と前記冷却用炉材との間の空間、前記マッフルと前記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通する請求項１〜４のいずれかに記載の連続焼成炉。
【請求項６】
前記連続焼成炉内の圧力は、断熱層と冷却用炉材との間の空間、マッフルと前記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に低下している請求項１〜５のいずれかに記載の連続焼成炉。
【請求項７】
多孔質セラミック部材の製造方法であって、
前記多孔質セラミック部材となる成形体を焼成する際に、
所定の空間が確保されるように筒形状に形成されたマッフルと、該マッフルの外周方向に配設された複数の発熱体と、前記マッフルと前記発熱体とをその内部に含むように形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、前記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、前記成形体の焼成が行われるように構成されるとともに、前記不活性ガスは、前記マッフルと前記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通する連続焼成炉を用いることを特徴とする多孔質セラミック部材の製造方法。
【請求項８】
多孔質セラミック部材の製造方法であって、
前記多孔質セラミック部材となる成形体を焼成する際に、
所定の空間が確保されるように筒形状に形成され、発熱体として機能するマッフルと、前記マッフルの外周方向に形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、前記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、前記成形体の焼成が行われるように構成されるとともに、前記不活性ガスは、前記断熱層から前記マッフル、前記マッフルからマッフル内の空間の順に流通する連続焼成炉を用いることを特徴とする多孔質セラミック部材の製造方法。
【請求項９】
前記連続焼成炉のマッフル内では、不活性ガスは、主に出口側から入口側に向かって流通するように構成されている請求項７又は８に記載の多孔質セラミック部材の製造方法。
【請求項１０】
前記連続焼成炉のマッフル内のガスの排気は、炉内高温部又は前記炉内高温部となる箇所より入り口側で行われている請求項７〜９のいずれかに記載の多孔質セラミック部材の製造方法。
【請求項１１】
さらに、前記連続焼成炉は、前記断熱層の外側に設けられた冷却用炉材を備え、
不活性ガスは、前記断熱層と前記冷却用炉材との間の空間、前記マッフルと前記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通する請求項７〜１０のいずれかに記載の多孔質セラミック部材の製造方法。
【請求項１２】
前記連続焼成炉内の圧力は、断熱層と冷却用炉材との間の空間、マッフルと前記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に低下している請求項７〜１１のいずれかに記載の多孔質セラミック部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】本出願は、２００４年８月４日に出願された日本国特許出願２００４−２２８６４８号を基礎出願として優先権主張する出願である。
本発明は、ハニカム構造体等の多孔質セラミックの製造の際等に使用される連続焼成炉及びこれを用いた多孔質セラミック部材の製造方法に関する。【０００２】バス、トラック等の車両や建設機械等の内燃機関から排出される排気ガスを浄化するための排気ガス浄化用ハニカムフィルタや、触媒担持体が種々提案されている。【０００３】このような排気ガス浄化用ハニカムフィルタ等として、極めて耐熱性に優れた炭化珪素等の非酸化物系セラミック多孔質体からなるハニカム構造体が用いられている。従来から、この種のセラミックを焼成する際には、内部の雰囲気を不活性ガス等の雰囲気にすることが可能な焼成炉が用いられている。【０００４】このような焼成炉として、特許文献１には、被焼成物を収容した焼成用容器を多段に積み重ねて焼成炉中で被焼成物を焼成する方法において、該焼成用容器として被焼成物を収容する原料室とガス排出室とを有する焼成用容器とを用い、焼成炉内に供給されたガスを該焼成用容器の原料室及びガス排出室に導入し、かつ、原料室のガスの圧力をガス排出室の圧力よりも高く保持することを特徴とする焼成方法が開示されている。【０００５】また、特許文献２には、焼成炉の入口と出口にガス置換炉を具備する雰囲気焼成炉において、焼成炉本体とガス置換室との間に設置している気密保持用の扉を開ける際、焼成炉本体とガス置換室を同圧力にするためのバルブを設け、扉の開閉を容易にすることを特徴とする雰囲気焼成炉が開示されている。【０００６】
【特許文献１】特開平１−２９０５６２号公報
【特許文献２】特開２００３−３１４９６４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】しかしながら、特許文献１に記載の焼成方法では、主に焼成用容器（焼成用治具）の内部をどのようにガスを流通させるかが記載されており、焼成炉全体の雰囲気ガスの流通を考えたものではなかった。また、特許文献１の図５に記載されているのは、マッフル内等の直接被焼成物を載置する空間（以下、マッフルという）のガスの流通方向であり、マッフルの外側を含めた雰囲気ガスの流通については、何も記載されていなかった。【０００８】特許文献１の図５に示したような雰囲気ガスの流通方法をとると、直接、マッフル内に雰囲気ガスが導入されるため、このガスは、マッフルの外側に存在するヒータや断熱層の方向に流れ、被焼成物から発生する酸素やＳｉＯガス等に起因してヒータや断熱層の一部が腐食されたり、炭化珪素に変化する等して、ヒータの性能が低下し、断熱層の断熱性能も低下するという問題があった。【０００９】また、特許文献２に記載の雰囲気焼成炉は、焼成炉本体とガス置換室との圧力をどのように調整するかに関する発明であり、焼成炉全体のなかで、どのように雰囲気ガスを流通させるかという観点からの発明ではないため、やはり特許文献１に関して記載したような問題が発生し得る。【００１０】本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、炉内のヒータや断熱層等の性能の低下を招くことがないため、長期にわたって焼成炉を構成する部材を取り換える必要がない耐久性、熱効率に優れた連続焼成炉及びこれを用いた多孔質セラミック部材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】第一の本発明の連続焼成炉は、所定の空間が確保されるように筒形状に形成されたマッフルと、該マッフルの外周方向に配設された複数の発熱体と、上記マッフルと上記発熱体とをその内部に含むように形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、上記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、上記成形体の焼成が行われるように構成された連続焼成炉であって、
上記不活性ガスは、上記マッフルと上記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通することを特徴とする。【００１２】第二の本発明の連続焼成炉は、所定の空間が確保されるように筒形状に形成され、発熱体として機能するマッフルと、上記マッフルの外周方向に形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、上記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、上記成形体の焼成が行われるように構成された連続焼成炉であって、
上記不活性ガスは、上記断熱層から上記マッフル、上記マッフルからマッフル内の空間の順に流通することを特徴とする。【００１３】第一及び第二の本発明の連続焼成炉において、不活性ガスは、主に出口側から入口側に向かって流通するように構成されていることが望ましく、上記マッフル内のガスの排気は、炉内高温部又は上記炉内高温部となる箇所より入り口側で行われていることが望ましい。【００１４】また、上記連続焼成炉においては、さらに、上記断熱層の外側に設けられた冷却用炉材を備え、上記不活性ガスは、上記断熱層と上記冷却用炉材との間の空間、上記マッフルと上記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通することが望ましい。【００１５】上記本発明の連続焼成炉においては、上記連続焼成炉内の圧力は、断熱層と冷却用炉材との間の空間、マッフルと上記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に低下していることが望ましい。【００１６】第三の本発明の多孔質セラミック部材の製造方法は、
多孔質セラミック部材の製造方法であって、
上記多孔質セラミック部材となる成形体を焼成する際に、
所定の空間が確保されるように筒形状に形成されたマッフルと、該マッフルの外周方向に配設された複数の発熱体と、上記マッフルと上記発熱体とをその内部に含むように形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、上記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、上記成形体の焼成が行われるように構成されるとともに、上記不活性ガスは、上記マッフルと上記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通する連続焼成炉を用いることを特徴とする。【００１７】第四の本発明の多孔質セラミック部材の製造方法は、
多孔質セラミック部材の製造方法であって、
上記多孔質セラミック部材となる成形体を焼成する際に、
所定の空間が確保されるように筒形状に形成され、発熱体として機能するマッフルと、上記マッフルの外周方向に形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、上記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、上記成形体の焼成が行われるように構成されるとともに、上記不活性ガスは、上記断熱層から上記マッフル、上記マッフルからマッフル内の空間の順に流通する連続焼成炉を用いることを特徴とする。【００１８】第三又は第四の本発明の多孔質セラミック部材の製造方法においては、
上記連続焼成炉のマッフル内では、不活性ガスは、主に出口側から入口側に向かって流通するように構成されていることが望ましく、上記連続焼成炉のマッフル内のガスの排気は、炉内高温部又は上記炉内高温部となる箇所より入り口側で行われていることが望ましい。【００１９】また、上記第三又は第四の本発明の多孔質セラミック部材の製造方法においては、さらに、上記連続焼成炉は、上記断熱層の外側に設けられた冷却用炉材を備え、
不活性ガスは、上記断熱層と上記冷却用炉材との間の空間、上記マッフルと上記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通することが望ましい。
【発明の効果】
【００２０】第一の本発明の連続焼成炉によれば、不活性ガスは、上記マッフルと上記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通するので、上記マッフル内を移動する被焼成物（成形体等）より発生する酸素、ＳｉＯガス等は、マッフル内に止まり、マッフルの外側にあるヒータや断熱層と反応することはなく、ヒータや断熱層等の性能の低下を防止することができる。【００２１】また、第二の本発明の連続焼成炉によれば、不活性ガスは、断熱層からマッフル、該マッフルからマッフル内の空間の順に流通するので、上記マッフル内を移動する被焼成物（成形体等）より発生する酸素、ＳｉＯガス等は、マッフルの外側にある断熱層と反応することはなく、断熱層等の性能の低下を防止することができる。【００２２】第一及び第二の本発明の連続焼成炉において、マッフル内の雰囲気ガスが、出口側から入口側に向かって流通するように構成されている場合には、焼結が終了した焼成物に酸素やＳｉＯ等の焼成用原料から発生する成分が被着又は反応することによるヒータや断熱層等の性能の低下を防止することができる。【００２３】第一及び第二の本発明の連続焼成炉において、上記マッフル内のガスの排気が、炉内高温部又は上記炉内高温部となる箇所より入り口側で行われている場合には、成形体から発生した酸素やＳｉＯ等のガスが炉材と反応して付着しにくいため、炉材の劣化を防止することができる。【００２４】第三又は第四の本発明の多孔質セラミック部材の製造方法によれば、上記多孔質セラミック部材となる成形体を焼成する際に、第一又は第二の本発明に係る連続焼成炉を用いるので、安定した条件で焼成を行うことができ、断熱層の腐食等に起因する不純物が製品を汚染することもなく、同一の条件で再現性よく、優れた特性の多孔質セラミック部材を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】第一の本発明の連続焼成炉は、所定の空間が確保されるように筒形状に形成されたマッフルと、該マッフルの外周方向に配設された複数の発熱体と、上記マッフルと上記発熱体とをその内部に含むように形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、上記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、上記成形体の焼成が行われるように構成された連続焼成炉であって、
上記不活性ガスは、上記マッフルと上記断熱層との間の空間、マッフル内の空間の順に流通することを特徴とする。【００２６】図１（ａ）は、本発明に係る連続焼成炉を長さ方向に水平に切断した水平断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示した連続焼成炉を長さ方向に縦に切断した縦断面図である。
図２は、本発明に係る連続焼成炉の加熱室を幅方向に切断した縦断面図であり、図３は、本発明に係る連続焼成炉の予熱室を幅方向に切断した縦断面図である。【００２７】第一の本発明に係る連続焼成炉１０の加熱室２３は、焼成用の成形体９を内部に載置した焼成用治具積層体１５を収容する空間を確保するように形成された筒状のマッフル１１と、マッフル１１の上方及び下方に所定間隔ごとに配設されたヒータ１２と、マッフル１１とヒータ１２とをその内部に含むように設けられた断熱層１３と、断熱層１３の外側に配設され、断熱層１３が取り付けられた断熱層取付囲み部材１６と、断熱層取付囲み部材１６の外側に設けられた冷却用炉材（水冷ジャケット）１４とを備えており、冷却用炉材１４により周囲の雰囲気と隔離されている。なお、この実施形態では、ヒータ１２は、マッフル１１の上方及び下方に配設されているが、これに限らず、ヒータ１２は、マッフル１１の外周方向であれば、どこに配設されていてもよい。また、冷却用炉材１４は、内部に水等の流体を流すことにより、炉材を所定の温度に保つものであり、連続焼成炉１０の最外周に設けられている。【００２８】マッフル１１は、図示しない支持部材により床部分の全体が支持されており、焼成用の成形体を内部に載置した焼成用治具積層体１５が通行できるようになっている。マッフル１１は、脱気室２１、２６を除いた全域に設けられている。
マッフル１１の上方及び下方には、所定間隔ごとにグラファイト等からなるヒータ１２が設置されており、このヒータ１２は、端子１８を介して外部の電源（図示せず）と接続されている。ヒータ１２は、加熱室２３、及び、必要に応じて予熱室２２に配設されている。【００２９】予熱室２２、加熱室２３、徐冷室２４には、断熱層１３が設置されており、加熱室２３では、断熱層１３はヒータ１２の更に外側に設けられており、この断熱層１３は、すぐ外側に設置した断熱層取付囲み部材１６に取り付けられ、固定されている。そして、一番外側には、脱気室２１を除いた全域にわたって冷却用炉材１４が設けられている。【００３０】図１に示すように、この連続焼成炉１０は、入口方向から順次、脱気室２１、予熱室２２、加熱室２３、徐冷室２４、冷却室２５、脱気室２６が設けられている。【００３１】脱気室２１は、搬入する焼成用治具積層体１５の内部や周囲の雰囲気を変えるために設けられており、焼成用治具積層体１５を支持体１９等に載置して搬入した後、一旦、脱気室２１を真空にし、続いて不活性ガスを導入することにより、焼成用治具積層体１５の内部や周囲の雰囲気を不活性ガス雰囲気とする。【００３２】予熱室２２では、ヒータを使用したり、加熱室の熱を利用して焼成用治具積層体１５の温度を次第に上昇させていき、加熱室２３で焼成を行う。徐冷室２４では、焼成後の焼成用治具積層体１５を徐々に冷却し、さらに冷却室２５で室温に近い温度まで戻す。そして、脱気室２６に焼成用治具積層体１５を搬入した後、不活性ガスを抜いて空気を導入し、焼成用治具積層体１５を搬出する。【００３３】また、脱気室２１、２６では、予熱室２２や冷却室２５側の扉を開けた際、脱気室２１、２６から予熱室２２や冷却室２５の方に不活性ガスが流れていかないように、脱気室２１の圧力を調整する必要がある。予熱室２２や冷却室２５側の扉を開けた際、脱気室２１、２６から予熱室２２や冷却室２５に向かって不活性ガスが流れていった場合には、マッフル１１内の圧力が上昇し、マッフル１１内部のガスがマッフル１１の外側にむかって流れていくため、成形体等から発生した酸素等もマッフル１１の外に流れて行き、ヒータ１２や断熱層１３等の腐食等が発生する可能性が生じるからである。【００３４】本発明では、図１、２に示すように、加熱室２３におけるヒータ１２の端子１８の近傍や、冷却用炉材１４に設けられた導入管２８から不活性ガス１７を導入しており、図３に示した排気管２９は予熱室２２又は加熱室２３の前方に設けられているため、マッフル１１内の不活性ガスは、出口から入口の方に向かって流通することとなる。なお、不活性ガス１７の流れは、矢印で示している。【００３５】また、加熱室２３内の不活性ガスの流通状態に関し、図２に示すように、不活性ガスは、冷却用炉材１４に設けられた導入管２８から断熱層取付囲み部材１６と冷却用炉材１４との間の空間に導入され、さらに断熱層１３の隙間若しくは断熱層１３を通過して、又は、ヒータ１２の端部の近傍から断熱層取付囲み部材１６の内部、さらにはマッフル１１内へ導入されるため、断熱層取付囲み部材１６（断熱層１３）と冷却用炉材１４との間の空間、マッフル１１と断熱層取付囲み部材１６（断熱層１３）との間の空間、マッフル１１内の空間の順に流通し、連続焼成炉内の圧力は、断熱層取付囲み部材１６（断熱層１３）と冷却用炉材１４との間の空間、マッフル１１と断熱層取付囲み部材１６（断熱層１３）との間の空間、マッフル内の空間の順に低下している。
なお、断熱層やマッフルには、ガス通過用の穴（孔）が設けられていてもよい。【００３６】従って、マッフル１１内の成形体等から発生した酸素やＳｉＯは、マッフル１１内に止まり、マッフル１１の外側にあるヒータ１２や断熱層１３と反応することはなく、腐食等によるヒータ１２や断熱層１３等の性能の低下を防止することができる。また、上記以外の物質が蒸発した後、断熱層取付囲み部材１６の外で冷却され、スケール等として堆積するのを防止することができる。【００３７】さらに、マッフル１１内の雰囲気ガスは、出口側から入口側に向かって流通するように構成されているのが望ましい。この場合、炉内温度が高温となっている所には、焼結初期に発生したガスは付着しにくくなるので、腐食等によるヒータ、断熱層の性能の低下を防止することができる。また、焼結が終了した焼成物に酸素やＳｉＯ等の焼成用原料から発生する成分が被着又は反応して、焼成物の特性が劣化するのを防止することができると考えられる。【００３８】さらに、マッフル１１内のガスの排気は、炉内高温部又は炉内高温部となる箇所よりもやや前方（入口側）で行われるように構成されていることが望ましい。成形体から発生した酸素やＳｉＯ等のガスが炉材と反応して付着（析出）しにくいからである。
排気部の温度は、成形体から発生した酸素やＳｉＯ等のガスが炉材と反応して付着しにくい１０００℃以上であることが望ましい。１２００℃以上であることがより望ましく、１５００℃以上であることがさらに望ましい。【００３９】第二の本発明の連続焼成炉は、所定の空間が確保されるように筒形状に形成され、発熱体として機能するマッフルと、該マッフルの内部に配設された複数の発熱体と、上記マッフルの外周方向に形成された断熱層とを備え、
入口側から搬入された焼成用の成形体が、不活性ガス雰囲気中、上記マッフル内を所定の速度で流通した後、出口から排出されることにより、上記成形体の焼成が行われるように構成された連続焼成炉であって、
上記断熱層から上記マッフル、上記マッフルからマッフル内の空間の順に流通することを特徴とする。【００４０】図４（ａ）は、本発明に係る連続焼成炉を長さ方向に水平に切断した水平断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示した連続焼成炉を長さ方向に縦に切断した縦断面図である。
図５は、本発明に係る連続焼成炉の加熱室を幅方向に切断した縦断面図である。【００４１】第二の本発明に係る連続焼成炉６０は、誘導加熱方式を用いた連続焼成炉であり、加熱室７３は、焼成用の成形体９を内部に載置した焼成用治具積層体１５を収容する空間を確保するように形成され、発熱体として機能する筒状のマッフル６１と、マッフル６１の外周部に設けられた断熱層６３と、断熱層６３の外側に配設されたコイル６５と、コイル６５のさらに外側に設けられた冷却用炉材（水冷ジャケット）６４とを備えており、冷却用炉材６４により周囲の雰囲気と隔離されている。冷却用炉材６４は、連続焼成炉１０の場合と同様に、内部に水等の流体を流すことにより、炉材を所定の温度に保つものであり、連続焼成炉６０の最外周に設けられている。【００４２】この焼成炉６０は、誘導加熱方式をとっており、コイル６５に交流電流を通じることにより、マッフル６１に渦電流が発生し、マッフル６１の温度が上昇してヒータとして機能するものである。なお、マッフルの周辺に、上記とは別の電気を通す発熱体を設けてもよい。【００４３】また、被加熱物が電気を通すものであれば電流が発生し、被加熱物自体が発熱する。
この焼成炉６０では、発熱体６２として炭素（グラファイト）が用いられており、コイル６５に交流電流を通じると渦電流が発生して発熱体６２が発熱し、成形体９等の被加熱物を加熱する。この焼成炉６０の電力は、３００〜４００ＫＷｈが望ましい。【００４４】図４に示すように、この連続焼成炉６０は、連続焼成炉１０と同様に、入口方向から順次、脱気室７１、予熱室７２、加熱室７３、徐冷室７４、冷却室７５、脱気室７６が設けられており、それそれの室の機能や構成は、連続焼成炉１０とほぼ同様である。【００４５】本発明では、図４、５に示すように、冷却用炉材６４に設けられた導入管６８から不活性ガスを導入しており、排気管は予熱室７２又は加熱室７３の前方に設けられているため、マッフル６１内の不活性ガスは、出口から入口の方に向かって流通することとなる。【００４６】また、加熱室７３内の不活性ガス１７の流通状態に関し、図５に示すように、不活性ガス１７は、冷却用炉材６４に設けられた導入管６８から断熱層６３と冷却用炉材６４との間の空間に導入され、断熱層６３からマッフル６１、マッフル６１からマッフル６１内の空間の順に流通し、連続焼成炉内の圧力は、断熱層６３と冷却用炉材６４との間の空間、マッフル６１内の空間の順に低下している。なお、マッフル６１と断熱層６３との間にわずかな空間が存在する場合には、連続焼成炉内の圧力は、断熱層６３と冷却用炉材６４との間の空間、マッフル６１と断熱層６３との間の空間、マッフル６１内の空間の順に低下する。【００４７】従って、マッフル６１内の成形体等から発生した酸素やＳｉＯガス等は、マッフル６１内に止まり、マッフル６１の外側にある断熱層６３と反応することはなく、腐食等による断熱層６３等の性能の低下を防止することができる。また、上記以外の物質が蒸発した後、断熱層６３の外で冷却され、スケール等として堆積するのを防止することができる。【００４８】なお、マッフル（発熱体）６１は、連続焼成炉１０のヒータ１２と異なり、棒状ではなく、面状であり、その体積自体も大きいため、酸素等により表面が少し腐食されても、発熱量が大きく変化することはなく、長期に渡って使用することができる。【００４９】マッフル６１内の雰囲気ガスは、出口側から入口側に向かって流通するように構成されているのが望ましく、マッフル１１内のガスの排気は、炉内高温部又は炉内高温部となる箇所よりもやや前方（入口側）で行われるように構成されていることが望ましい。排気部の温度は、成形体から発生した酸素やＳｉＯ等のガスが炉材と反応して付着しにくい１０００℃以上であることが望ましい。１２００℃以上であることがより望ましく、１５００℃以上であることがさらに望ましい。その理由は、連続焼成炉１０の場合と同様である。【００５０】本発明の連続焼成炉が焼成の対象とする被焼成物（成形体）は、特に限定されず、種々の被焼成物を焼成の対象とすることができる。
被焼成物（成形体）は、主として多孔質セラミックからなることが望ましく、該多孔質セラミックの材料としては、例えば、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミック、炭化珪素、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タンタル、炭化タングステン等の炭化物セラミック、アルミナ、ジルコニア、コージェライト、ムライト、シリカ等の酸化物セラミック等を挙げることができる。
また、シリコンと炭化珪素との複合体等、２種類以上の材料から構成されているものでもよく、チタン酸アルミニウム等、異なる二種類以上の元素を含む酸化物セラミックや非酸化物セラミックであってもよい。被焼成物（成形体）としては、耐熱性が大きく、機械的特性に優れ、かつ、熱伝導率も大きい非酸化物多孔質セラミック部材となるが成形体が好ましく、特に炭化珪素質多孔質セラミック部材となる成形体が好ましい。
炭化珪素質多孔質セラミック部材は、例えば、ディーゼルエンジン等の内燃機関から排出される排気を浄化するセラミックフィルタや触媒担持体等として用いられる。
なお、上記セラミックフィルタや触媒担持体等として使用するセラミック部材をハニカム構造体ということにする。【００５１】そこで、ハニカム構造体及びその製造方法について本発明の連続焼成炉を用いた焼成工程も含めて説明する。
上記ハニカム構造体は、多数の貫通孔が壁部を隔てて長手方向に並設された柱状形状の多孔質セラミック部材がシール材層を介して複数個結束されたものである。以下の説明では、セラミックとして炭化珪素を用いたハニカム構造体の製造方法について説明することとするが、上述のように、本発明では、焼成の対象は、特に限定されるものではない。【００５２】図６は、ハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図である。
図７（ａ）は、図６に示したハニカム構造体に用いる多孔質セラミック部材を模式的に示した斜視図であり、（ｂ）は、（ａ）のＢ−Ｂ線断面図である。
ハニカム構造体４０は、炭化珪素からなる多孔質セラミック部材５０がシール材層４３を介して複数個結束されてセラミックブロック４５を構成し、このセラミックブロック４５の周囲にシール材層４４が形成されている。また、この多孔質セラミック部材５０は、長手方向に多数の貫通孔５１が並設され、貫通孔５１同士を隔てる隔壁５３が粒子捕集用フィルタとして機能するようになっている。【００５３】すなわち、多孔質炭化珪素からなる多孔質セラミック部材５０に形成された貫通孔５１は、図７（ｂ）に示すように、排気ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが封止材５２により目封じされ、一の貫通孔５１に流入した排気ガスは、必ず貫通孔５１を隔てる隔壁５３を通過した後、他の貫通孔５１から流出するようになっており、排気ガスがこの隔壁５３を通過する際、パティキュレートが隔壁５３部分で捕捉され、排気ガスが浄化される。
このようなハニカム構造体４０は、極めて耐熱性に優れ、再生処理等も容易であるため、種々の大型車両やディーゼルエンジン搭載車両等に使用されている。【００５４】シール材層４３は、多孔質セラミック部材５０を接着させる接着剤層として機能するものであるが、フィルタとして機能させてもよい。シール材層４３の材料としては、特に限定されないが、多孔質セラミック部材５０とほぼ同じ材料が望ましい。【００５５】シール材層４４は、ハニカム構造体４０を内燃機関の排気通路に設置した際、セラミックブロック４５の外周部から排気ガスが漏れ出すことを防止する目的で設けられているものである。シール材層４４の材料も特に限定されないが、多孔質セラミック部材５０とほぼ同じ材料が望ましい。【００５６】なお、多孔質セラミック部材５０は、必ずしも貫通孔の端部が目封じされていなくてもよく、目封じされていない場合には、例えば、排気ガス浄化用触媒を担持させることが可能な触媒担持体として使用することができる。【００５７】上記多孔質セラミック部材は、炭化珪素を主成分として構成されているが、炭化珪素に金属ケイ素を配合したケイ素含有セラミック、ケイ素やケイ酸塩化合物で結合されたセラミック、チタン酸アルミニウムにより構成されていてもよく、上述したように、炭化珪素以外の炭化物セラミック、窒化物セラミック、酸化物セラミックで構成されていてもよい。【００５８】多孔質セラミック５０の平均気孔径は５〜１００μｍであることが望ましい。平均気孔径が５μｍ未満であると、パティキュレートが容易に目詰まりを起こすことがある。一方、平均気孔径が１００μｍを超えると、パティキュレートが気孔を通り抜けてしまい、該パティキュレートを捕集することができず、フィルタとして機能することができないことがある。なお、必要に応じて、金属珪素を、全体の０〜４５重量％となるように添加し、一部又は全部のセラミック粉末を金属珪素により接着させる構成としてもよい。【００５９】多孔質セラミック５０の気孔率は特に限定されないが、４０〜８０％であることが望ましい。気孔率が４０％未満であるとすぐに目詰まりを起こすことがある。一方、気孔率が８０％を超えると、柱状体の強度が低下して容易に破壊されることがある。【００６０】このような多孔質セラミック５０を製造する際に使用するセラミックの粒径としては特に限定されないが、後の焼成工程で収縮が少ないものが望ましく、例えば、０．３〜５０μｍ程度の平均粒径を有する粉末１００重量部と、０．１〜１．０μｍ程度の平均粒径を有する粉末５〜６５重量部とを組み合わせたものが望ましい。上記粒径のセラミック粉末を上記配合で混合することで、多孔質セラミックからなる柱状体を製造することができるからである。【００６１】ハニカム構造体４０の形状は、図６に示したような円柱状に限定されるわけではなく、楕円柱状のような断面が扁平形状である柱状、角柱状であってもよい。【００６２】また、ハニカム構造体４０は、触媒担持体として使用することができ、この場合、上記ハニカム構造体に排気ガスを浄化するための触媒（排気ガス浄化用触媒）を担持することとなる。
上記ハニカム構造体を触媒担持体として使用することにより、排気ガス中のＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘ等の有害成分や、ハニカム構造体に僅かに含まれている有機成分から生じるＨＣ等を確実に浄化することができることとなる。
上記排気ガス浄化用触媒としては特に限定されず、例えば、白金、パラジウム、ロジウム等の貴金属を挙げることができる。これらの貴金属は単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。【００６３】次に、ハニカム構造体を製造する方法について説明する。
具体的には、まず、セラミックブロック４５となるセラミック積層体を作製する（図６参照）。
上記セラミック積層体は、角柱形状の多孔質セラミック部材５０が、シール材層４３を介して複数個結束された柱状構造である。【００６４】炭化珪素からなる多孔質セラミック部材５０を製造するには、まず、炭化珪素粉末にバインダ及び分散媒液を加えた混合組成物を、アトライター等を用いて混合した後、ニーダー等で充分に混練し、押出成形法等により、図７に示した多孔質セラミック部材５０と略同形状の柱状のセラミック成形体を作製する。【００６５】上記炭化珪素粉末の粒径は特に限定されないが、後の焼成過程で収縮が少ないものが好ましく、例えば、０．３〜５０μｍ程度の平均粒子径を有する粉末１００重量部と０．１〜１．０μｍ程度の平均粒子径を有する粉末５〜６５重量部とを組み合わせたものが好ましい。【００６６】上記バインダとしては特に限定されないが、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等を挙げることができる。
上記バインダの配合量は、通常、炭化珪素粉末１００重量部に対して、１〜１０重量部程度が好ましい。【００６７】上記分散媒液としては特に限定されないが、例えば、ベンゼン等の有機溶媒、メタノール等のアルコール、水等を挙げることができる。
上記分散媒液は、混合組成物の粘度が一定範囲内となるように、適量配合される。【００６８】次に、上記炭化珪素成形体を乾燥させ、必要に応じて、所定の貫通孔に封止材を充填する封口処理を施し、再度、乾燥処理を施す。【００６９】次に、カーボン製焼成用治具のなかに乾燥した炭化珪素成形体を複数本載置し、これら炭化珪素成形体９が載置された焼成用治具を複数段に積層して積層体１５を形成し、この積層体１５を支持台１９上に載置する（図２参照）。
次に、この支持台１９を脱脂炉に搬入し、酸素含有雰囲気下、４００〜６５０℃程度に加熱することで脱脂を行い、バインダ等を酸化し、消失させる。【００７０】次に、脱脂後の積層体１５を載置した支持台１９を、本発明の連続焼成炉１０の脱気室２１に搬入し、脱気室２１内を真空にした後、不活性ガスを導入することにより炭化珪素成形体の周囲を不活性ガス雰囲気に置換する。【００７１】この後、積層体１５を載置した支持台１９を、予熱室２２、加熱室２３、徐冷室２４、冷却室２５の順に所定の速度で通過させ、不活性ガス雰囲気下、１４００〜２２００℃程度に加熱することで焼成し、セラミック粉末を焼結させるか、セラミック粉末に金属珪素を添加して炭化珪素又は炭化珪素の一部又は全部が金属珪素を介して接着された多孔質セラミック部材５０を製造する。この後、積層体１５を載置した支持台１９を脱気室２６に搬入し、脱気室２６で空気と置換し、本発明の連続焼成炉１０から搬出して、焼成工程を終了する。【００７２】次に、上記工程で製造した複数の多孔質セラミック部材５０をシール材層４３を介して結束させ、所定の形状となるように加工した後、その外周にシール材層３４の層を形成し、ハニカム構造体の製造を終了する。
【実施例】
【００７３】以下に実施例を挙げて本発明を詳しく説明するが、本発明は、これらの実施例のみに限定されるものではない。【００７４】［実施例１］
（１）平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末６０重量％と、平均粒径０．５μｍのα型炭化珪素粉末４０重量％とを湿式混合し、得られた混合物１００重量部に対して、有機バインダー（メチルセルロース）を５重量部、水を１０重量部加えて混練して混練物を得た。次に、上記混練物に可塑剤と潤滑剤とを少量加えてさらに混練した後、押出成形を行い、炭化珪素成形体を作製した。【００７５】（２）次に、上記炭化珪素成形体を、まずマイクロ波乾燥機を用いて１００℃で３分の乾燥を行った後、熱風乾燥機を用いて１１０℃で２０分の乾燥を行った。さらに、乾燥された炭化珪素成形体を切断した後、上記貫通孔を炭化珪素からなる封止用ペーストによって封止した。【００７６】（３）続いて、カーボン製の焼成用治具を用い、そのなかに乾燥した炭化珪素成形体３２をカーボン製の下駄材を介して１０本載置した。そして、このセラミック焼成用焼成用治具を５段に積層し、最上部に板状の蓋を載置した。そして、このような２列の積層体を支持台１９上に載置した。【００７７】（４）次に、炭化珪素成形体が載置された上記焼成用治具を連続脱脂炉内に搬入し、８％の酸素濃度を有する空気と窒素との混合ガス雰囲気下、３００℃で加熱することにより脱脂工程を行い、炭化珪素脱脂体を製造した。【００７８】そして、上記炭化珪素脱脂体を上記焼成用治具に載置したまま、本発明の連続焼成炉１０に搬入し、「発明を実施するための最良の形態」の項で説明した方法により、常圧のアルゴン雰囲気下、２２００℃で約３時間の焼成を行い、四角柱状の多孔質炭化珪素焼結体を製造した。なお、アルゴンガスは、図１に示した通りの位置に導入管２８及び排気管２９を設け、アルゴンガスを導入するとともに排出した。また、脱気室２１、２６の予熱室２２や冷却室２５側の扉を開けた際、脱気室２１、２６から予熱室２２や冷却室２５の方に不活性ガスが流れていかないように、脱気室２１の圧力を調整した（図１、２参照）。【００７９】（５）次に、繊維長２０μｍのアルミナファイバー３０重量％、平均粒径０．６μｍの炭化珪素粒子２１重量％、シリカゾル１５重量％、カルボキシメチルセルロース５．６重量％、及び、水２８．４重量％を含む耐熱性のシール材ペーストを用いて、四角柱状の多孔質炭化珪素焼結体を、上述した方法により１６個（４個×４個）結束させ、続いて、ダイヤモンドカッターを用いて切断することにより、直径１４４ｍｍ×長さ１５０ｍｍの円柱形状のセラミックブロックを作製した。【００８０】上記工程の後、無機繊維としてアルミナシリケートからなるセラミックファイバー（ショット含有率：３％、繊維長：５〜１００μｍ）２３．３重量％、無機粒子として平均粒径０．３μｍの炭化珪素粉末３０．２重量％、無機バインダーとしてシリカゾル（ゾル中のＳｉＯ２の含有率：３０重量％）７重量％、有機バインダーとしてカルボキシメチルセルロース０．５重量％、及び、水３９重量％を混合、混練してシール材ペーストを調製した。【００８１】次に、上記シール材ペーストを用いて、上記セラミックブロックの外周部に厚さ１．０ｍｍのシール材ペースト層を形成した。そして、このシール材ペースト層を１２０℃で乾燥して、円柱形状のセラミックフィルタを製���した。【００８２】本実施例では、上述のような四角柱状の多孔質炭化珪素焼結体の製造を、連続して５０時間行った後、及び、１００時間行った後、ヒータ１２や断熱層１３を目視により観察したが、いずれの場合も、ヒータ１２や断熱層１３が腐食した様子は全くみられず、断熱層取付囲み部材の外側への堆積物の堆積は全くみられなかった。また、これらの部材を粉末にしてＸ線回折による測定を行ったが、炭化珪素のピークは、全く観察されなかった。
さらに、製造された多孔質セラミック部材を用いたハニカム構造体は、フィルタとしての特性を充分に満足しており、また、連続的に製造された多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体の特性に変化は生じなかった。【００８３】［実施例２］
図１に示した通りの位置に導入管２８を設けるとともに、排気管２９を加熱室２３内の温度が１８００℃となる位置（図１に示した位置よりも出口側）に設け、導入管２８よりアルゴンガスを導入するとともに排気管２９から排気したほかは、実施例１と同様にしてセラミックフィルタを製造し、評価も実施例１同様に行った。
その結果、連続運転５０時間後、及び、１００時間後においても、ヒータ１２や断熱層１３が腐食した様子は全くみられず、断熱層取付囲み部材の外側への堆積物の堆積は全くみられなかった。また、これらの部材を粉末にしてＸ線回折による測定を行ったが、炭化珪素のピークは、全く観察されなかった。
さらに、製造された多孔質セラミック部材を用いたハニカム構造体は、フィルタとしての特性を充分に満足しており、また、連続的に製造された多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体の特性に変化は生じなかった。【００８４】［実施例３］
図４、５に示した誘導加熱方式を用いた連続焼成炉６０を用いたほかは、実施例１と同様の条件でセラミックフィルタを製造し、評価も実施例１同様に行った。
その結果、連続運転５０時間後、及び、１００時間後においても、断熱層１３が腐食した様子は全くみられなかった。
さらに、製造された多孔質セラミック部材を用いたハニカム構造体は、フィルタとしての特性を充分に満足しており、また、連続的に製造された多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体の特性に変化は生じなかった。【００８５】（比較例１）
図１、２に示した連続焼成炉１０における不活性ガスの流れを変えた。すなわち、不活性ガスをマッフルの内部に導入し、不活性ガスがマッフル１１の内部、マッフル１１と断熱層１３との間の空間、断熱層１３と冷却用炉材１４との間の順に流れるように設定したほかは、実施例１と同様に、四角柱状の多孔質炭化珪素焼結体の製造した。
そして、連続運転５０時間後、及び、１００時間後にヒータ１２や断熱層１３を目視により観察した結果、いずれの場合も、ヒータ１２や断熱層１３に腐食が見られ、断熱層取付囲み部材の外側へＳｉＯの堆積物も見られた。また、これらの部材を粉末にしてＸ線回折による測定を行ったところ、炭化珪素のピークが観察された。【００８６】なお、製造された多孔質セラミック部材を用いたハニカム構造体は、フィルタとしての特性を満足しており、また、連続的に製造された多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体の特性に変化は生じなかった。【００８７】（比較例２）
図１、２に示した連続焼成炉１０における不活性ガスの流れとは全く逆の方向に不活性ガスを流した。すなわち、図１において、不活性ガスを導入している箇所では、不活性ガスを排気し、不活性ガスを排気している箇所では、不活性ガスを導入した。この場合、不活性ガスは、入口側から出口側に向かって流れることとなるが、不活性ガスの流れ自体は、断熱層取付囲み部材１６（断熱層１３）と冷却用炉材１４との間の空間、マッフル１１と断熱層取付囲み部材１６（断熱層１３）との間の空間、マッフル１１内の空間の順に流通するように設定した。【００８８】このようなガスの流し方を変更した連続焼成炉１０を用い、実施例１と同様に、四角柱状の多孔質炭化珪素焼結体の製造を連続して５０時間行った後、及び、１００時間行った後、ヒータ１２や断熱層１３を目視により観察した。
その結果、実施例１と比較してより出口側のマッフルに多くのＳｉＯ堆積物が見られ、製品にも一部付着していたが、ヒータ１２や断熱層１３には、殆ど腐食は見られなかった。また、これらの部材を粉末にしてＸ線回折による測定を行ったが、炭化珪素のピークは観察されなかった。【００８９】なお、製造された多孔質セラミック部材を用いたハニカム構造体は、フィルタとしての特性を満足しており、また、連続的に製造された多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体の特性に変化は生じなかった。【００９０】（比較例３）
図４、５に示した誘導加熱方式を用いた連続焼成炉６０を用いたほかは、比較例１と同様の条件でセラミックフィルタを製造し、評価も実施例１同様に行った。
そして、連続運転５０時間後、及び、１００時間後にヒータ１２や断熱層１３を目視により観察した結果、いずれの場合も、断熱層１３に腐食が見られ、断熱層の外側へＳｉＯの堆積物も見られた。また、これらの部材を粉末にしてＸ線回折による測定を行ったところ、炭化珪素のピークが観察された。【００９１】なお、製造された多孔質セラミック部材を用いたハニカム構造体は、フィルタとしての特性を満足しており、また、連続的に製造された多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体の特性に変化は生じなかった。
上記実施際に示した通り、本発明は、非酸化物系多孔質セラミック部材の製造に好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００９２】［図１］（ａ）は、第一の本発明に係る連続焼成炉を長さ方向に水平に切断した水平断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示した連続焼成炉を長さ方向に縦に切断した縦断面図である。
［図２］第一の本発明に係る連続焼成炉の加熱室を幅方向に切断した縦断面図である。
［図３］第一の本発明に係る連続焼成炉の予熱室を幅方向に切断した縦断面図である。
［図４］（ａ）は、第二の本発明に係る連続焼成炉を長さ方向に水平に切断した水平断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示した連続焼成炉を長さ方向に縦に切断した縦断面図である。
［図５］第二の本発明に係る連続焼成炉の加熱室を幅方向に切断した縦断面図である。
［図６］炭化珪素製の多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体を模式的に示す斜視図である。
［図７］（ａ）は、多孔質セラミック部材を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は、そのＢ−Ｂ線断面図である。
【符号の説明】
【００９３】９  成形体
１０、６０  連続焼成炉
１１、６１  マッフル
１２  ヒータ
１３、６３  断熱層
１４、６４  冷却用炉材
１５  焼成用治具
１６、６６  断熱層取付囲み部材
１７  不活性ガス
１９  支持台
２１、２６、７１、７６  脱気室
２２、７２  予熱室
２３、７３  加熱室
２４、７４  徐冷室
２５、７５  冷却室
２８  ガス導入管
２９  ガス排気管
６２  発熱体
６５  コイル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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