(57)【要約】本発明は、断熱層の断熱性能に大きな低下が生じず、断熱層が２つに分れたり、剥がれ落ちたりすることがなく、長期間にわたって耐久性、熱効率に優れた焼成炉を提供することを目的とするものであり、本発明の焼成炉は、焼成用の成形体を収用する空間を確保するように形成されたマッフルと、該マッフルの外側に配置されたヒータ又はヒータの役割を果たす発熱体と、上記マッフルとヒータとを含むように設けられた複数の断熱層とを備えた焼成炉であって、上記断熱層は、炭素製であり、炭素製の止め具で固定されていることを特徴とする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
焼成用の成形体を収用する空間を確保するように形成されたマッフルと、該マッフルの外側に配置されたヒータ又はヒータの役割を果たす発熱体と、前記マッフルとヒータとを含むように設けられた複数の断熱層とを備えた焼成炉であって、
前記断熱層は、炭素製であり、炭素製の止め具で固定されていることを特徴とする焼成炉。
【請求項２】
前記断熱層のいずれか一の層がカーボン繊維層である請求項１に記載の焼成炉。
【請求項３】
前記断熱層の最外層として、カーボン繊維層を設けた請求項１に記載の焼成炉。
【請求項４】
セラミック部材の製造方法であって、
前記セラミック部材となる成形体を焼成する際に、焼成用の成形体を収用する空間を確保するように形成されたマッフルと、該マッフルの外側に配置されたヒータ又はヒータの役割を果たす発熱体と、前記マッフルとヒータとを含むように設けられ、炭素製の止め具で固定されている炭素製の複数の断熱層とを備えた焼成炉を用いることを特徴とするセラミック部材の製造方法。
【請求項５】
前記セラミック部材は、多孔質セラミック部材からなる請求項４記載のセラミック部材の製造方法。
【請求項６】
前記焼成炉は、断熱層のいずれか一の層がカーボン繊維層である請求項４又は５に記載のセラミック部材の製造方法。
【請求項７】
前記焼成炉は、断熱層の最外層として、カーボン繊維層が設けられている請求項４〜６のいずれかに記載のセラミック部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、２００４年８月１０日に出願された日本国特許出願２００４−２３３６２６号を基礎出願として優先権主張する出願である。
本発明は、セラミック製ハニカム構造体等のセラミック部材の製造の際に使用される焼成炉及び該焼成炉を用いたセラミック部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
バス、トラック等の車両や建設機械等の内燃機関から排出される排気ガスを浄化するための排気ガス浄化用ハニカムフィルタや、触媒担持体が種々提案されている。【０００３】
このような排気ガス浄化用ハニカムフィルタ等として、極めて耐熱性に優れた炭化珪素等の非酸化物系セラミック多孔質体からなるハニカム構造体が用いられている。【０００４】
従来、例えば、特許文献１や特許文献２には、この種の非酸化物セラミック製部材を製造するための焼成炉が記載されている。
このような非酸化物セラミック等を製造する焼成炉は、炉内にマッフルやヒータ等を備えるとともに、マッフル及びヒータを内部に含むように設けられた断熱部材からなる断熱層を備えている。【０００５】
このような焼成炉では、断熱層が複数の層により構成され、これら断熱層は止め具により固定されている。そして、この止め具には、例えば、耐熱性に優れたカーボンが用いられている。断熱層に関し、内側の層には、高温での耐熱性に優れたカーボンが用いられているが、最外層は、内側の層と比べて温度が低下するため、カーボン以外の材料を用いた層が形成されており、例えば、アルミナファイバ等のセラミックファイバからなる層（以下、セラミックファイバ層という）が設けられているものが多い。【０００６】
【特許文献１】特開２００１−４８６５７号公報
【特許文献２】特開昭６３−３０２２９１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記焼成炉で炭化珪素からなる多孔質セラミック部材を製造する際には、脱脂後の成形体を１４００℃以上の高温で加熱、焼成するので、焼成炉内に残存していた酸素や、成形体から発生する酸素、ＳｉＯガス等が、断熱層と反応し、断熱層の断熱性が低下していく。【０００８】
このように断熱層の断熱性が低下すると、最外層の温度が上昇するため、セラミックファイバ自体に軟化等が発生して変形し、断熱層としての機能が低下するという問題があった。また、セラミックファイバと複数の断熱層を固定する止め具との反応が進行し、止め具に亀裂が入ったり、断熱層が破損して２つに分かれてしまったり、剥がれ落ちたりするという問題があった。【０００９】
本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、断熱層の断熱性能に大きな低下が生じず、断熱層が２つに分かれたり、剥がれ落ちたりすることがなく、長期間にわたって耐久性、熱効率に優れた焼成炉及び該焼成炉を用いたセラミック部材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の焼成炉は、焼成用の成形体を収用する空間を確保するように形成されたマッフルと、該マッフルの外側に配置されたヒータ又はヒータの役割を果たす発熱体と、上記マッフルとヒータとを含むように設けられた複数の断熱層とを備えた焼成炉であって、
上記断熱層は、炭素製であり、炭素製の止め具で固定されていることを特徴とする。
上記焼成炉においては、上記断熱層のいずれか一の層がカーボン繊維層であることが望ましい。また、上記断熱層の最外層として、カーボン繊維層を設けていることが望ましい。【００１１】
また、本発明のセラミック部材の製造方法は、
上記セラミック部材となる成形体を焼成する際に、焼成用の成形体を収用する空間を確保するように形成されたマッフルと、該マッフルの外側に配置されたヒータ又はヒータの役割を果たす発熱体と、上記マッフルとヒータとを含むように設けられ、炭素製の止め具で固定されている炭素製の複数の断熱層とを備えた焼成炉を用いることを特徴とする。
上記セラミック部材の製造方法において、上記セラミック部材は、多孔質セラミック部材からなることが望ましく、上記焼成炉は、断熱層のいずれか一の層がカーボン繊維層であることが望ましい。【００１２】
また、上記セラミック部材の製造方法において、上記焼成炉は、断熱層の最外層として、カーボン繊維層が設けられていることが望ましい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の焼成炉によれば、複数の断熱層と断熱層を固定する止め具とがカーボンからなるので、従来の場合のように、止め具と断熱層の一部（セラミックファイバからなる層）が反応することはなく、止め具の亀裂等を防止することができ、断熱層の破損を防止することができる。
また、上記複合層は、充分に断熱性能に優れているため、断熱層全体として、充分に高い断熱性能を保つことができ、耐久性及び熱効率に優れた焼成炉となる。【００１４】
本発明の焼成炉を用いたセラミック部材の製造方法によれば、同一の条件で再現性よく、設計した性能を充分に有するセラミック部材を製造することができる。
本発明は、特に非酸化物系セラミック部材（非酸化物系多孔質セラミック部材）に好適に用いることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明の焼成炉は、焼成用の成形体を収用する空間を確保するように形成されたマッフルと、該マッフルの外側に配置されたヒータ又はヒータの役割を果たす発熱体と、上記マッフルとヒータとを含むように設けられた複数の断熱層とを備えた焼成炉であって、
上記断熱層は、炭素製であり、炭素製の止め具で固定されていることを特徴とする。【００１６】
図１は、本発明に係る焼成炉を模式的に示す断面図であり、図２は、図１に示した焼成炉を構成する断熱層を模式的に示す断面図である。
本発明に係る焼成炉１０は、焼成用の成形体を収用する空間を確保するように形成されたマッフル１１と、マッフル１１の外周部に配設されたヒータ１２と、マッフル１２及びヒータ１２の外側に配置された断熱層１３と、断熱層１３の外周部に配置され、断熱層１３を固定するための断熱層取付囲み部材１９とを備えており、最も外側に金属等からなる炉壁１４が形成され、周囲の雰囲気と隔離することができるようになっている。なお、断熱層１３は、炭素製の止め具１７（ボルト１７ａとナット１７ｂ）で断熱層取付囲み部材１９に固定されている。
炉壁１４は、内部に水が循環するように構成された水冷ジャケットであってもよく、ヒータ１２は、マッフル１１の上下に配設されてもよく、左右に配設されてもよい。【００１７】
マッフル１１は、図示しない支持部材により床部分の全体が支持されており、焼成用の成形体を内部に載置した焼成用治具１５の積層体が通行できるようになっている。マッフル１１の外周部には、グラファイト等からなるヒータ１２が設置されており、このヒータ１２は、端子１８を介して外部の電源（図示せず）と接続されている。【００１８】
ヒータ１２の更に外側には、断熱層１３が設けられているが、この断熱層１３は、図２に示すように、内側にカーボン部材１３ａ、１３ｂからなる２層が配設され、最外層には、炭素断熱材層１３０と炭素繊維層１３１からなる層が配設されて構成されている。ａ〜ｄは、その位置での温度を示すための符号である。【００１９】
従来、断熱層１３は、最外層がセラミックファイバ層により構成されており、ｃの部分の温度が上昇すると、複数の断熱層１３を固定する止め具１７と反応してしまい、止め具１７が折れたりして断熱層としての機能が低下したり、変形したり、内側の断熱層と反応するようになるが、本発明では、複数の断熱層と断熱層を固定する止め具１７が炭素製となっているため、断熱層と止め具１７との反応を防止することができる。また、最外層１３ｃが炭素製の炭素断熱材層１３０と炭素繊維層１３１とから構成されており、内側に炭素製の炭素断熱材層１３０が配置されているので、ｃの部分の温度が上昇しても、炭素断熱材層１３０が、さらに内側の断熱層１３ｂと反応することはなく、断熱層１３ｂと断熱層１３ｃとの間に隙間が形成されて、２つに分れるようなこともないと考えられる。なお、カーボン部材１３ａ、１３ｂからなる層は、カーボンを構成材料とする層であればよく、その構成は特に限定されるものではないが、例えば、下記する炭素断熱材層１３０、炭素繊維層１３１を構成する材料と同じ材料が挙げられる。【００２０】
また、炭素断熱材層１３０及び炭素繊維層１３１は、充分に優れた断熱性能を有しているので、ｃの部分の温度が少し上昇しても、ｄの部分の温度上昇を抑制することができ、断熱層１３全体として、充分に高い断熱性能を保つことができ、耐久性及び熱効率に優れた焼成炉となる。【００２１】
炭素断熱材層１３０とは、炭素繊維を圧縮成形等により板状にしたものをいい、その密度は、０．１〜５ｇ／ｃｍ３が好ましい。また、炭素断熱材層の厚さは、５〜１００ｍｍが望ましい。【００２２】
炭素繊維層１３１とは、カーボンフェルト、カーボンクロスといった炭素繊維を用いて抄造又は織られたものをいい、抄造品では、炭素繊維同士が無機接着材等により接着されることによりシート状となっている。炭素繊維層の密度は、０．０５〜５ｇ／ｃｍ３が好ましい。また、炭素繊維層の厚さは、１〜１００ｍｍが望ましく、５〜５０ｍｍがより望ましい。【００２３】
図２に示した断熱層は、３つの断熱層からなり、さらに、最外層の断熱層１３ｃが炭素断熱材層１３０及び炭素繊維層１３１から構成されているが、最外層の断熱層１３ｃでは、炭素断熱材層１３０と炭素繊維層１３１のうち、どちらが最も外側にあってもよく、どちらかのみからなるものであってもよい。また、断熱材層１３０、炭素繊維層１３１は、内側のカーボン部材１３ａ、１３ｂに用いられてもよい。【００２４】
ただし、炭素断熱材層１３０と炭素繊維層１３１との断熱性能を比較すると、１２００〜１３００℃より低温域では、一般に密度の低い炭素繊維層１３１が熱伝導率が低くなり、断熱性能に優れているので、１２００〜１３００℃より低温域となる最外層に炭素繊維層１３１を配設することが望ましい。また、炭素繊維層１３１は、比表面積が高く、発生するＳｉＯガス等との反応性が高いので、炭素繊維層１３１を最外層以外に用いる場合であっても、一番内側の層ではなく、２番目以降の層に用いることが望ましい。【００２５】
逆に、炭素断熱材層１３０は、炭素繊維層１３１に比べると、密度が高いので、輻射が多くなる高温域（炉の内側）に炭素断熱材層１３０を配設することが望ましい。
断熱層１３自体も複数の層であれば、３層に限られず、２層であっても、４層であってもよいが、１４００℃以上の炉内温度を保持するために確実に断熱し、かつ、メンテナンス時に断熱材を交換する費用を低減させる等の理由から３層が好ましい。
炭素繊維層１３１の熱伝導率は、温度範囲１００〜２０００℃において０．２〜１．６Ｗｍ−１Ｋ−１が好ましく、０．２〜１．０Ｗｍ−１Ｋ−１がより好ましい。【００２６】
本発明において、断熱層１３や断熱層を固定する止め具１７の材料は、一部に炭素と反応しにくい他の材料が存在してもよいが、炭素製であることが望ましい。断熱層と止め具１７との反応をより効果的に防止することができるからである。【００２７】
断熱層を構成する炭素断熱材層１３０、炭素繊維層１３１、カーボン部材１３ａ、１３ｂ等や炭素材料からなる止め具１７は、高純度のものが望ましい。例えば、炭素材料中の不純物濃度は、０．１重量％以下が望ましく、０．０１重量％以下がより望ましい。【００２８】
焼成炉１０の雰囲気は、不活性ガス雰囲気が望ましく、アルゴン、窒素等の雰囲気が望ましい。
通常は、図１に示したように、焼成用治具１５内に多孔質セラミック部材となる成形体（セラミック成形体）９を複数個載置し、このような成形体９が載置された焼成用治具１５を複数段重ねて積層体を形成し、この積層体が載置された支持台１９を焼成炉１０に搬入して、一定速度で通過させながら焼成を行う。なお、成形体９は、脱脂工程を経て、樹脂等が消失したものである。【００２９】
焼成炉１０は、マッフル１１の上下にヒータ１２が所定間隔で配設されており、このヒータ１２の熱により、焼成用治具１５がその中を通行する過程で次第に高温になり、最高温度に達した後、徐々に温度が低下するように構成されており、入口から連続的に焼成用治具１５の積層体を載置した支持台１９を焼成炉１０内に搬入し、一定速度で通過させながら焼結を行った後、出口から温度の低下した焼成用治具１５を搬出して、多孔質セラミック部材を製造する。【００３０】
なお、焼成に用いるヒータは、炭素部材に外部電源を接続し、直接、電流を流すことによりによって発熱させ、被加熱物を加熱するものに限らず、ヒータの役割を果たす発熱体を用い、誘導加熱方式によりヒータの役割を果たす発熱体で被加熱物を加熱するものであってもよい。すなわち、ヒータ兼マッフルの役割を果たす炭素部材を被加熱物の近くに配置し、例えば、炭素部材の直ぐ外側に断熱層を配置するとともに、その外側にコイルを配設し、コイルに交流電流を流すことにより、炭素部材に渦電流を発生させ、炭素部材の温度を上昇させ、被加熱物を加熱する方式のものであってもよい。【００３１】
上記した焼成炉により焼成することが可能なセラミック部材は、特に限定されるものではなく、例えば、窒化物セラミック、炭化物セラミック等が挙げられるが、本発明の焼成炉は、非酸化物系セラミック部材の製造、特に、非酸化物系多孔質セラミック部材の製造に適している。【００３２】
そこで、本発明のセラミック部材の製造方法に関し、上記焼成炉を用いたハニカム構造からなる非酸化物系多孔質セラミック部材（以下、単にハニカム構造体という）の製造方法を例にとって、焼成工程も含めて簡単に説明する。ただし、本発明のセラミック部材の製造方法の対象となるセラミック部材は、上記ハニカム構造体に限定されるものではない。
上記ハニカム構造体は、多数の貫通孔が壁部を隔てて長手方向に並設された柱状形状の多孔質セラミック部材がシール材層を介して複数個結束されたものである。【００３３】
図３は、ハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図である。
図４（ａ）は、図３に示したハニカム構造体に用いる多孔質セラミック部材を模式的に示した斜視図であり、（ｂ）は、（ａ）のＢ−Ｂ線断面図である。
ハニカム構造体４０は、炭化珪素等の非酸化物セラミックからなる多孔質セラミック部材５０がシール材層４３を介して複数個結束されてセラミックブロック４５を構成し、このセラミックブロック４５の周囲にシール材層４４が形成されている。また、この多孔質セラミック部材５０は、長手方向に多数の貫通孔５１が並設され、貫通孔５１同士を隔てる隔壁５３が粒子捕集用フィルタとして機能するようになっている。【００３４】
すなわち、多孔質炭化珪素からなる多孔質セラミック部材５０に形成された貫通孔５１は、図４（ｂ）に示すように、排気ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが封止材５２により目封じされ、一の貫通孔５１に流入した排気ガスは、必ず貫通孔５１を隔てる隔壁５３を通過した後、他の貫通孔５１から流出するようになっており、排気ガスがこの隔壁５３を通過する際、パティキュレートが隔壁５３部分で捕捉され、排気ガスが浄化される。
このようなハニカム構造体４０は、極めて耐熱性に優れ、再生処理等も容易であるため、種々の大型車両やディーゼルエンジン搭載車両等に使用されている。【００３５】
シール材層４３は、多孔質セラミック部材５０を接着させる接着剤層として機能するものであるが、フィルタとして機能させてもよい。シール材層４３の材料としては、特に限定されないが、多孔質セラミック部材５０とほぼ同じ材料が望ましい。【００３６】
シール材層４４は、ハニカム構造体４０を内燃機関の排気通路に設置した際、セラミックブロック４５の外周部から排気ガスが漏れ出すことを防止する目的で設けられているものである。シール材層４４の材料も特に限定されないが、多孔質セラミック部材５０とほぼ同じ材料が望ましい。【００３７】
なお、多孔質セラミック部材５０は、必ずしも貫通孔の端部が目封じされていなくてもよく、目封じされていない場合には、例えば、排気ガス浄化用触媒を担持させることが可能な触媒担持体として使用することができる。【００３８】
上記多孔質セラミック部材は、炭化珪素を主成分として構成されているが、炭化珪素に金属ケイ素を配合したケイ素含有セラミック、ケイ素やケイ酸塩化合物で結合されたセラミックにより構成されていてもよく、その他の材料により構成されていてもよい。金属珪素を添加する際には、全重量に対して０〜４５重量％となるように添加することが望ましい。【００３９】
多孔質セラミック５０の平均気孔径は５〜１００μｍであることが望ましい。平均気孔径が５μｍ未満であると、パティキュレートが容易に目詰まりを起こすことがある。一方、平均気孔径が１００μｍを超えると、パティキュレートが気孔を通り抜けてしまい、該パティキュレートを捕集することができず、フィルタとして機能することができないことがある。【００４０】
多孔質セラミック５０の気孔率は特に限定されないが、４０〜８０％であることが望ましい。気孔率が４０％未満であるとすぐに目詰まりを起こすことがある。一方、気孔率が８０％を超えると、柱状体の強度が低下して容易に破壊されることがある。【００４１】
このような多孔質セラミック５０を製造する際に使用するセラミックの粒径としては特に限定されないが、後の焼成工程で収縮が少ないものが望ましく、例えば、０．３〜５０μｍ程度の平均粒径を有する粉末１００重量部と、０．１〜１．０μｍ程度の平均粒径を有する粉末５〜６５重量部とを組み合わせたものが望ましい。上記粒径のセラミック粉末を上記配合で混合することで、多孔質セラミックからなる柱状体を製造することができるからである。【００４２】
ハニカム構造体４０の形状は、円柱状に限定されるわけではなく、楕円柱状のような断面が扁平形状である柱状、角柱状であってもよい。【００４３】
また、ハニカム構造体４０は、触媒担持体として使用することができ、この場合、上記ハニカム構造体に排気ガスを浄化するための触媒（排気ガス浄化用触媒）を担持することとなる。
上記ハニカム構造体を触媒担持体として使用することにより、排気ガス中のＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘ等の有害成分や、ハニカム構造体に僅かに含まれている有機成分から生じるＨＣ等を確実に浄化することができることとなる。
上記排気ガス浄化用触媒としては特に限定されず、例えば、白金、パラジウム、ロジウム等の貴金属を挙げることができる。これらの貴金属は単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。【００４４】
次に、ハニカム構造体を製造する方法について説明する。
具体的には、まず、セラミックブロック４５となるセラミック積層体を作製する（図４参照）。
上記セラミック積層体は、角柱形状の多孔質セラミック部材５０が、シール材層４３を介して複数個結束された柱状構造である。【００４５】
炭化珪素からなる多孔質セラミック部材５０を製造するには、まず、炭化珪素粉末にバインダ及び分散媒液を加えた混合組成物を、アトライター等を用いて混合した後、ニーダー等で充分に混練し、押出成形法等により、図４に示した多孔質セラミック部材５０と略同形状の柱状のセラミック成形体を作製する。【００４６】
上記炭化珪素粉末の粒径は特に限定されないが、後の焼成過程で収縮が少ないものが好ましく、例えば、０．３〜５０μｍ程度の平均粒子径を有する粉末１００重量部と０．１〜１．０μｍ程度の平均粒子径を有する粉末５〜６５重量部とを組み合わせたものが好ましい。【００４７】
上記バインダとしては特に限定されないが、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等を挙げることができる。
上記バインダの配合量は、通常、炭化珪素粉末１００重量部に対して、１〜１０重量部程度が好ましい。【００４８】
上記分散媒液としては特に限定されないが、例えば、ベンゼン等の有機溶媒、メタノール等のアルコール、水等を挙げることができる。
上記分散媒液は、混合組成物の粘度が一定範囲内となるように、適量配合される。【００４９】
次に、上記炭化珪素成形体を乾燥させ、必要に応じて、所定の貫通孔に封止材を充填する封口処理を施し、再度、乾燥処理を施す。【００５０】
次に、この炭化珪素成形体を、酸素含有雰囲気下、４００〜６５０℃程度に加熱することで脱脂し、窒素、アルゴン等の不活性ガス雰囲気下、１４００〜２２００℃程度に加熱することで焼成し、セラミック粉末を焼結させて炭化珪素からなる多孔質セラミック部材５０を製造する。【００５１】
上記焼成の際に、本発明に係る焼成炉を使用する。
焼成工程では、上記温度で加熱するため、従来の焼成炉では、断熱性能が低下していくが、本発明では、上述したように、複数の断熱層を固定する止め具１７が炭素製であり、さらに、断熱層の最外層に炭素断熱材層１３０と炭素繊維層１３１とからなる層を配設しているので、長期間に渡って同じ焼成炉を用いることができ、同一の条件で再現性よく、設計した性能を充分に有する多孔質セラミック部材を製造することができる。また、本発明の焼成炉は、連続焼成炉とすることができるので、連続的に多孔質セラミック部材５０を製造することができる。なお、本発明の焼成炉は、バッチ焼成炉であってもよい。【００５２】
その後、このようにして製造した複数の多孔質セラミック部材５０をシール材層４３を介して結束させ、所定の形状となるように加工した後、その外周にシール材層３４の層を形成し、ハニカム構造体の製造を終了する。【００５３】
上記実施の形態においては、非酸化物系多孔質セラミック部材の製造方法を例にとって説明したが、製造の対象となる多孔質セラミック部材を構成するセラミックは、炭化珪素に限らず、例えば、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミック、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タンタル、炭化タングステン等の炭化物セラミック、アルミナ、ジルコニア、コージュライト、ムライト、シリカ等の酸化物セラミック等を挙げることができる。また、上記多孔質セラミック体は、シリコンと炭化珪素との複合体、チタン酸アルミニウムといった２種類以上の材料から形成されているものであってもよい。シリコンと炭化珪素との複合体を用いる場合には、シリコンを全体の０〜４５重量％となるように添加することが望ましい。
【実施例】
【００５４】
以下に実施例を挙げて本発明を詳しく説明するが、本発明は、これらの実施例のみに限定されるものではない。【００５５】
（実施例１）
（１）図１に示したような焼成炉を作製し、断熱層として、一番内側の層をカーボン部材からなる層１３ａ（呉羽化学工業（株）社製ＦＲ２００／ＯＳ  密度：０．１６ｇ／ｃｍ３  厚さ：５０ｍｍ）、２番目の層をカーボン部材からなる層１３ｂ（呉羽化学工業（株）社製ＦＲ２００／ＯＳ  密度：０．１６ｇ／ｃｍ３  厚さ：５０ｍｍ）とするとともに、最外層を炭素断熱材層１３０（密度：０．１６ｇ／ｃｍ３  厚さ：２５ｍｍ）と炭素繊維層１３１（密度：０．１ｇ／ｃｍ３  厚さ：２５ｍｍ）との複合層（呉羽化学工業（株）社製）とし、常圧のアルゴン雰囲気中、マッフル内の最高温度２２００℃とし、図２に示した各位置で断熱材層１３の温度を加熱室の中心に位置する断熱材に熱電対を挿入することにより測定した。
その結果、位置ａでは、２２００℃、位置ｂでは、１９００℃、位置ｃでは、１４３０℃、位置ｄでは、３２０℃であり、充分に断熱材層としての機能を果たしていた。
なお、断熱材層を構成する部材は、いずれも不純物濃度が０．１重量％以下であり、断熱材層１３に設けられた炭素製の止め具１７も、不純物濃度が０．１重量％以下であった。【００５６】
（２）次に、上記焼成炉を用い、多孔質セラミック部材からなるハニカム構造体を製造した。
すなわち、平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末６０重量％と、平均粒径０．５μｍのα型炭化珪素粉末４０重量％とを湿式混合し、得られた混合物１００重量部に対して、有機バインダ（メチルセルロース）を５重量部、水を１０重量部加えて混練して混練物を得た。次に、上記混練物に可塑剤と潤滑剤とを少量加えてさらに混練した後、押出成形を行い、生成形体を作製した。【００５７】
（３）次に、上記生成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させ、上記生成形体と同様の組成のペーストを所定の貫通孔に充填した後、再び乾燥機を用いて乾燥させ、その後、４００℃で脱脂し、上記焼成炉を用い、常圧のアルゴン雰囲気下２２００℃、３時間で焼成を行うことにより、図４に示したような形状で、その大きさが３４ｍｍ×３４ｍｍ×３００ｍｍで、貫通孔の数が３１個／ｃｍ２、隔壁の厚さが０．３ｍｍの炭化珪素焼結体からなる多孔質セラミック部材を製造した。【００５８】
（４）この後、「発明を実施するための最良の形態」の項で説明した方法を用い、図４に示した炭化珪素からなる多孔質セラミック部材５０がシール材層４３を介して複数個結束されてセラミックブロック４５を構成し、このセラミックブロック４５の周囲にシール材層４４が形成されたハニカム構造体４０を製造した。【００５９】
（５）そして、上記焼成炉を用い、多孔質セラミック部材を製造する工程を２０００時間連続して行い、２０００時間後に焼成炉を構成する断熱層の温度を製造前と同様にして測定した。
その結果、位置ａでは、２２００℃、位置ｂでは、１９２０℃、位置ｃでは、１４５０℃、位置ｄでは、３５０℃であり、ｂ〜ｃでは、製造開始前に比べて若干の温度が上昇していたものの、ｄの位置では、温度が充分に低下しており、断熱層としての機能を充分に果たしていた。また、製造を終了した後、断熱層を切断し、側面を観察したが、最初の断熱層とその形状等も殆ど変化がなかった。
なお、製造されたハニカム構造体４０は、いずれの時間に製造されたものも設計通りの性能を有するものであった。【００６０】
（比較例１）
断熱層の最外層をアルミナファイバからなる層（東芝セラミックス社製  Ａｌ２Ｏ３純度：９５％  １８００℃焼成品  厚さ：５０ｍｍ）としたほかは、実施例１同様の実験を行った。
その結果、製造開始前の断熱層の温度分布は、位置ａでは、２２００℃、位置ｂでは、１９００℃、位置ｃでは、１４４０℃、位置ｄでは、３２０℃であり、製造を開始して２０００時間後の断熱層の温度分布は、位置ａでは、２２００℃、位置ｂでは、１９６０℃、位置ｃでは、１５５０℃、位置ｄでは、４００℃であり、ｂ〜ｃで、製造開始前に比べて温度の上昇がみられるとともに、ｄの位置でも、温度が充分に低下しておらず、断熱層の性能が低下していることがわかった。【００６１】
また、製造を終了した後、断熱層を観察したところ、２層目の断熱層と３層目（最外層）の断熱層との間に隙間が形成されていた。これは、２層目のカーボン部材の層と３層目のセラミックファイバの層とが反応したためであると考えられる。また、３層目の断熱層は、変形していた。これは、３層目の断熱層の温度が上がりすぎたため、アルミナファイバが軟化し、変形したものと考えられる。さらに、断熱材を固定する炭素製の止め具に亀裂が入っているものや切断されているものが発見された。
なお、製造されたハニカム構造体は、製造した時期によりわずかではあるが性能が変化していた。焼成炉における製造対象である成形体周囲の温度等の微妙な変化に起因するものと思われる。
上記実施例に示した通り、本発明は、非酸化物系多孔質セラミック部材に好適に用いることができ、特には、炭化珪素製多孔質セラミック部材に好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本発明に係る焼成炉の一例を模式的に示す断面図である。
【図２】図１に示した焼成炉を構成する断熱層部分を模式的に示す斜視図である。
【図３】多孔質セラミック部材を用いて製造したハニカム構造体を模式的に示す斜視図である。
【図４】（ａ）は、多孔質セラミック部材を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は、そのＢ−Ｂ線断面図である。
【符号の説明】
【００６３】
１０  焼成炉
１１  マッフル
１２  ヒータ
１３  断熱層
１３ａ、１３ｂ  カーボン部材層
１３ｃ  最外層
１７  止め具
１３０  炭素断熱材層
１３１  炭素繊維層
１４  炉壁
１５  焼成用治具
１９  支持台
【図１】
2006016430.tif 000002
【図２】
2006016430.tif 000003
【図３】
2006016430.tif 000004
【図４】
2006016430.tif 000005
【国際調査報告】
2006016430.tif 000006
2006016430.tif 000007
2006016430.tif 000008
2006016430.tif 000009