(57)【要約】【課題】  核燃料酸化物粉体に微少量の可燃性毒物酸化物粒子を分散して配置される混合粉体を焼結することで、中性子吸収効果にばらつきのない燃料ペレットを実現する。【解決手段】  ガドリニア粉末１を水２に注入し（Ｓ１）、これをミキサー３で攪拌し（Ｓ２）て二酸化ウラン粉末５を収容した容器４に注入して混合し（Ｓ３，Ｓ４）、容器４中の混合物を乾燥させ、成型し焼結して（Ｓ４〜Ｓ６）、原子燃料ペレットを製造する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
可燃性毒物の酸化物を液体容器中の液体に注入して攪拌する工程と、
この液体容器中で攪拌した液体を原子燃料の酸化物を収容した混合容器に注入して混合する工程と、
この混合容器中の前記液体と前記原子燃料の酸化物との混合物を乾燥させる工程と、
乾燥した前記混合物を成型し焼結して原子燃料ペレットとする工程と
を有することを特徴とする原子燃料ペレットの製造方法。
【請求項２】
液体容器に原子燃料の酸化物と液体を注入する工程と、
この液体容器中に前記原子燃料の酸化物が沈殿した状態で可燃性毒物の酸化物をこの液体容器に注入する工程と、
この液体容器中の前記液体、前記原子燃料の酸化物および前記可燃性毒物の酸化物を攪拌し混合する工程と、
この攪拌した混合物を乾燥させる工程と、
乾燥した前記混合物を成型し焼結して原子燃料ペレットとする工程と
を有することを特徴とする原子燃料ペレットの製造方法。
【請求項３】
前記原子燃料の酸化物はＵＯ２，Ｕ３Ｏ８，（ＮＨ４）２Ｕ２Ｏ７のいずれかであり、かつ前記可燃性毒物はガドリニウム、エルビウムのいずれかであることを特徴とする請求項１または２記載の原子燃料ペレットの製造方法。
【請求項４】
前記液体は水であることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか記載の原子燃料ペレットの製造方法。
【請求項５】
前記液体容器はミキサーであることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか記載の原子燃料ペレットの製造方法。
【請求項６】
前記原子燃料の酸化物は、ウラン燃料再転換施設で製造される粉末状のＵ３Ｏ８または（ＮＨ４）２Ｕ２Ｏ７であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか記載の原子燃料ペレットの製造方法。
【請求項７】
前記原子燃料の酸化物はＵＯ２であり、
ウラン燃料再転換施設でＵ３Ｏ８または（ＮＨ４）２Ｕ２Ｏ７を還元してＵＯ２を得る工程およびこのＵＯ２を粉末状に粉砕する工程をさらに有することを特徴とする請求項１ないし５のいずれか記載の原子燃料ペレットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子炉の燃料集合体を構成する燃料棒に用いられ、原子燃料に可燃性毒物を添加してなる原子燃料ペレットの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、主に軽水炉用燃料として、酸化ガドリニウムに代表される可燃性毒物を添加した原子炉用核燃料を用いることによって、原子燃料集合体の燃焼特性の向上が図ることが知られている。この目的に供する原子燃料では、一般に、二酸化ウラン（ＵＯ２）を原子燃料本体として製造される原子燃料ペレットに酸化ガドリニウム（ガドリニア、Ｇｄ２Ｏ３）が1〜15重量％の濃度で添加されて、燃料集合体の一部に用いられている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、炉心に装架される燃料集合体のウラン２３５の平均濃縮度を3.0重量％とし、燃料集合体の燃料棒の一部に10.0重量％のガドリニアを添加してなる構成が開示されている。
【０００４】
一方、将来の軽水減速型原子炉において、燃料経済性を向上させ、ウラン資源を有効活用するために、ウラン２３５の濃縮度を従来の設定である「5.0重量％以下」よりも高くした、すなわち濃縮度が5.0重量％より高く設定された燃料を用いるための検討が開始されている。このような濃縮度の高い燃料を用いるとき、燃料製造工程の最終段階を行う加工施設において、従来の設計で安全を担保されている5.0重量％よりも高い濃縮度のウランに微量の可燃性毒物を添加することによって、可燃性毒物添加後の取り扱いを既存の製造設備で行っても臨界安全性を担保できるようにすることが検討されている（例えば、特許文献２参照）。
【０００５】
このとき添加される可燃性毒物の割合は、従来の燃料集合体の燃焼特性向上のために添加された割合よりも大幅に少なくてよい。例えば、可燃性毒物としてガドリニアを添加する場合、ウラン２３５濃縮度が10重量％を超えなければ、ガドリニアの濃度は多くて0.1重量％、通常はそれよりも低い濃度で臨界安全性担保の目的を達成できる。
【特許文献１】特開平９−８０１８０号公報
【特許文献２】特開２００４−１７７２４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ガドリニウムに代表される可燃性毒物は中性子吸収断面積が大きいという特徴を活かして使用されるものであるが、これを低濃度で原子燃料ペレットに添加する際には、中性子吸収断面積が大きいために、粒子の凝集を避け極力分散させて添加する必要が生じる。ガドリニア中の熱中性子平均自由工程は10μｍ程度であり、これよりも大きいガドリニア粒子の塊があると、自己遮へい効果によって中性子吸収効果が低減するためである。
【０００７】
従来の原子燃料ペレットにおいて1〜15重量％の濃度でガドリニアを添加した場合、この自己遮へい効果は、製造物本来の特性として設計されなければならない性質をもつ。しかし、0.1重量％以下の低濃度でガドリニアを添加する場合には、ガドリニア粒子の分散の程度による自己遮へい効果の違いが、中性子吸収効果への影響として大きく現れてしまう。このため、添加するガドリニアとしては粒径の小さい粉末を用い、個々の粒子を極力分散させることによって、自己遮へい効果を抑制する必要がある。
【０００８】
ところが、従来、ガドリニアなどの可燃性毒物酸化物を比較的高濃度の1〜15重量％で添加した核燃料ペレットを製造する場合、焼結ペレットにおけるマイクロクラックの抑止や核分裂生成物ガスの放出抑止の観点から、酸化ウランと可燃性毒物の酸化物およびこれらの固溶体の結晶粒径を大きくすることが課題となっている。これに対し、0.1重量％以下の低濃度の可燃性毒物酸化物を核燃料酸化物に添加した場合、マイクロクラックの抑止や核分裂生成物ガスの放出抑止に対する課題よりも、中性子吸収効果への影響抑止の課題のほうが重要性をもつ。
【０００９】
従来の可燃性毒物を添加した核燃料ペレットの製造方法により低濃度の微小粒径可燃性毒物酸化物粉末を添加して、これを混合した場合、可燃性毒物酸化物粒子が静電付着力等によって凝集してしまうため、個々の粒子を分散させて混合することは困難である。可燃性毒物酸化物粒子が凝集したままでこれと核燃料酸化物との混合粉末を焼結して製造したペレットにおいては、可燃性毒物酸化物が結晶粒径10μｍ以上の大きさを持つ塊の固溶体を形成するため、自己遮へい効果によって中性子吸収効果が低下してしまい、可燃性毒物添加核燃料ペレットとして所望の中性子吸収効果を得ることができない。
【００１０】
他方、自己遮へいによる中性子吸収効果の低減を補うために可燃性毒物添加量を多めに設定し調合した場合、中性子吸収効果のばらつきが大きくなり、原子炉に供する燃料集合体の核設計への不確定要因を大きく与えざるを得ない。
【００１１】
本発明はこうした課題を解決するためになされたものであり、原子燃料酸化物に低濃度の可燃性毒物を添加した核燃料ペレットの製造方法であって、微小な粒径でかつ微少量の可燃性毒物酸化物粒子をペレット内に分散させた核燃料ペレットを製造するために、核燃料酸化物粉体に微少量の可燃性毒物酸化物粒子が凝集することなく分散した混合粉体を実現し、これを焼結することで、所望の中性子吸収効果をほぼ均一に得ることができる可燃性毒物添加燃料ペレットの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するため、本発明は、可燃性毒物の酸化物を液体容器中の液体に注入して攪拌する工程と、この液体容器中で攪拌した液体を原子燃料の酸化物を収容した混合容器に注入して混合する工程と、この混合容器中の前記液体と前記原子燃料の酸化物との混合物を乾燥させる工程と、乾燥した前記混合物を成型し焼結して原子燃料ペレットとする工程とを有することを特徴とする原子燃料ペレットの製造方法を提供する。
【００１３】
また、本発明は、液体容器に原子燃料の酸化物と液体を注入する工程と、この液体容器中に前記原子燃料の酸化物が沈殿した状態で可燃性毒物の酸化物をこの液体容器に注入する工程と、この液体容器中の前記液体、前記原子燃料の酸化物および前記可燃性毒物の酸化物を攪拌し混合する工程と、この攪拌した混合物を乾燥させる工程と、乾燥した前記混合物を成型し焼結して原子燃料ペレットとする工程とを有することを特徴とする原子燃料ペレットの製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、中性子吸収効果のばらつきによる原子炉燃料集合体の核設計に与える不確定要因を最小化することができる。すなわち、可燃性毒物が有する反応度の製造公差を小さくでき、その結果これを用いた燃料集合体の核設計条件で考慮しなければならない不確定性要因の幅すなわち可燃性毒物反応度の幅を小さく見積もることができ、もって初期反応度の安定した燃料集合体設計が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明に係る可燃性毒物添加燃料ペレットの製造方法の実施例について、図面を参照して説明する。以下、原子燃料酸化物の例として二酸化ウランを、可燃性毒物酸化物の一例としてガドリニアをそれぞれ用いた場合を、例示的に説明する。
【実施例１】
【００１６】
まず、図１を用いて本発明の実施例１を説明する。本実施例１は、まず、ガドリニア粉末１を容器中の液体２に投入し（Ｓ１）、このガドリニア粉末１と液体２とを撹拌容器（ミキサー）３によって撹拌する（Ｓ２）。
【００１７】
ここで、ガドリニア粉末１を投入する液体２としては水が好適であるが、アルコールやアセトンのような揮発性液体で代用することも考えられる。また、ミキサー３により撹拌させるのに代えて、密閉容器にガドリニア粉末１と水２を入れてこの容器を振動させることによって撹拌してもよい。
【００１８】
この撹拌の後すぐに、ガドリニア粉末１と水２が混合した状態となっている撹拌液２ａを、容器４中に配置された二酸化ウラン粉末５の上から、分散して全体に行き渡るように投入する（Ｓ３）。
【００１９】
撹拌液２ａを二酸化ウラン粉末５に投入した後、容器４中で両者を混合させながら乾燥させて、ガドリニアと二酸化ウランとの混合物を作成する（Ｓ４）。この際、まず両者を混合させ、十分混合した後に乾燥させてもよく、また、まず投入後に乾燥を行い、ある程度乾燥させた後で両者を混合させてもよい。
【００２０】
十分に混合しかつ乾燥されたガドリニアと二酸化ウランとの混合物を、燃料ペレットの型に投入して成型し（Ｓ５）、これを焼結して燃料ペレットを生成する（Ｓ６）。この成型、焼結の工程は従来と同じものであり、模式的な図示を省略する。
【００２１】
かかる構成からなる本実施例の作用について、以下説明する。図２は本実施例の作用を示すガドリニア粉末および二酸化ウラン粉末２粒子の拡散状態を模式的に拡大して示した説明図である。
【００２２】
まず、混合前のガドリニア粒子および二酸化ウラン粒子をそれぞれ示したものが図２（ａ）である。このように、ガドリニア粒子は粒径が小さく、気中では静電付着力等によって凝集した状態となっている。従来の方法で、この凝集状態にあるガドリニア粒子を二酸化ウラン粉末に投入して混合したとしても、気中で操作する限り、図２（ｂ）に示すように凝集状態は解消されず、個々のガドリニア粒子を分散させた状態とすることは極めて困難である。気中操作で微小粒子の凝集を解消させるためには、乳鉢等によって圧力をかけながらすりつぶす操作が必要である。
【００２３】
一方、本実施例によれば、予めガドリニア粉末１を液体２と攪拌させたうえで攪拌液２ａを二酸化ウラン粉末５と混合することで、上述した乳鉢によりすりつぶす操作のような工業的に煩雑な工程を必要とせず、図２（ｃ）に示すように、容易かつ確実にガドリニア微粒子の凝集を解消し、十分に拡散しほぼ均一に混合した状態のガドリニアと二酸化ウランの混合粉末を製造することができる。
【００２４】
すなわち、可燃性毒物酸化物のうちガドリニアは、わずかな溶解性と吸湿性はあるものの水溶性ではないため、水中にその微粒子を投入して撹拌したとき、微粒子は水中を浮遊して凝集は瞬時に解消される。この状態で撹拌液を二酸化ウラン粉末上に分散させながら注ぐことにより、気中で操作するよりもはるかに各微粒子が分散した状態でガドリニア微粒子を二酸化ウラン粉末に投入することが可能である。これを乾燥した後、さらに混合を行うことによって、ガドリニア微粒子が凝集することなく分散した混合粉末を製造することができる。
【００２５】
この混合粉末を原料として焼結ペレットを製造することで、二酸化ウランとガドリニアが固溶体を生成した場合にも、ガドリニアの領域は微小粒子の大きさに応じて極めて微小なまま保持することができ、自己遮へい効果による中性子吸収効果への影響が生じない。
【００２６】
よって、本実施例によれば、ガドリニア微粒子を凝集することなく分散させた原子燃料ペレットを製造することができるので、可燃性毒物を比較的低濃度に添加してなり中性子吸収効果の安定した原子燃料ペレットを製造することができる。こうして製造された原子燃料ペレットを燃料棒に用いたうえで燃料集合体を構成することで、中性子吸収効果のばらつきによる原子炉燃料集合体の核設計に与える不確定要因を最小化することができる。すなわち、可燃性毒物が有する反応度の製造公差を小さくでき、その結果これを用いた燃料集合体の核設計条件で考慮しなければならない不確定性要因の幅すなわち可燃性毒物反応度の幅を小さく見積もることができ、もって初期反応度の安定した燃料集合体設計が可能となる。
【実施例２】
【００２７】
次に、図３を用いて本発明の実施例２を説明する。なお、実施例１と同一の構成は説明を省略する。
【００２８】
本実施例２は、実施例１における、ガドリニア粉末１と水２が混合した状態となっている撹拌液２ａを二酸化ウラン粉末５の上から分散して投入する工程（Ｓ３）と、投入後に両者を混合させる工程（Ｓ４の一部）とを併行して行うものであり、工程Ｓ３，Ｓ４を以下説明する工程Ｓ７，Ｓ８に置換したものである。なお、工程Ｓ１，Ｓ２，Ｓ５，Ｓ６は実施例１と同様である。
【００２９】
本実施例では、ガドリニア粉末１を液体２中で撹拌した撹拌液２ａを二酸化ウラン粉末５に投入する際に、二酸化ウラン粉末５を撹拌混合容器（ミキサー）６内で撹拌する。ミキサー６により二酸化ウラン粉末５が流動している状態で撹拌液２ａを投入することによって、撹拌液２ａは一箇所に留まることがないので、凝集していないガドリニア粉末の微粒子をさらに分散させて混合することができる。
【００３０】
本実施例によれば、実施例１と比較してよりガドリニア粉末の微粒子を分散させた状態で混合することで、自己遮へい効果による中性子吸収効果への影響が生じない、すなわち中性子吸収効果の安定した原子燃料ペレットを実現するという実施例１の奏する効果を、より高めることができる。
【実施例３】
【００３１】
次に、図４を用いて本発明の実施例３を説明する。なお、実施例１，２と同一の構成は説明を省略する。
【００３２】
本実施例３は、実施例１における、ガドリニア粉末１と水２を混合して攪拌する工程（Ｓ１〜Ｓ２）、この撹拌液２ａを二酸化ウラン粉末５の上から分散して投入する工程（Ｓ３）、および投入後に混合・乾燥する工程（Ｓ４）を、以下説明する工程Ｓ９，Ｓ１０と乾燥工程Ｓ８に置換したものである。なお、工程Ｓ８以降の工程Ｓ５〜Ｓ６は実施例２と同様である。
【００３３】
本実施例では、まず、二酸化ウラン粉末５と液体２とを同一の容器中に収納させた状態とし、そのうえで、ガドリニア粉末１をこの容器中に投入する（Ｓ９）。このとき、二酸化ウラン粉末５は液体２中に没していることが望ましい。ガドリニア粉末１の微粒子は液体２中で凝集が解消するので、投入後、この容器中の二酸化ウラン、液体２およびガドリニアを撹拌する（Ｓ１０）。この攪拌操作によって、二酸化ウラン粉末５にガドリニア粉末１の微粒子が凝集せず分散した状態で両者を混合することができる。このあと乾燥し必要に応じさらに混合を行う（Ｓ８またはＳ４）。
【００３４】
この混合粉末を原料として成型し（Ｓ５）、焼結ペレットを製造する（Ｓ６）ことによって、二酸化ウランとガドリニアが固溶体を生成した場合にも、ガドリニアの領域は微小粒子の大きさに応じて極めて微小なまま保持することができ、自己遮へい効果による中性子吸収効果への影響が生じない。
【００３５】
本実施例によれば、実施例１と同様の作用効果を奏することができる。すなわち、ガドリニア微粒子を凝集することなく分散させた原子燃料ペレットを製造することができるので、中性子吸収効果の安定した低濃度のガドリニア添加燃料ペレットを製造することができる。
【００３６】
以上、本発明の実施例を説明してきたが、本発明では、こうした複数の実施例にて説明した特徴を任意に組み合わせてなる構成とすることも考えられる。
【００３７】
また、当業者にあっては、各構成要素についてより適切な材料を選択し、あるいは、必要に応じて工程の追加、変更を行うことが可能である。
【００３８】
例えば、本発明における原子燃料酸化物としては、二酸化ウラン（ＵＯ２）または三酸化八ウラン（Ｕ３Ｏ８）を用いることが好適であるが、Ｕ３Ｏ８を用いる場合には、ウラン燃料再転換施設において粉末状のＵ３Ｏ８を製造し、その後に可燃性毒物酸化物と混合する（実施例１のＳ３、実施例２のＳ７、実施例３のＳ９）ことが望ましい。この場合、Ｕ３Ｏ８は加熱処理により還元されてＵＯ２に変換されるから、微量可燃性毒物酸化物を溶液とともに混合したのち乾燥する工程とＵ３Ｏ８からＵＯ２に還元する工程とを兼ねて行うことも可能である。
【００３９】
こうしてＵＯ２への還元と微量可燃性毒物酸化物との混合後の乾燥を兼ねることができる点では、再転換ＡＤＵ粉末を用いる場合も同様である。すなわち、再転換施設での湿式（ＡＤＵ）法により、原料のＵＦ６を加水分解させた後にアンモニアと反応させることで得られる重ウラン酸アンモン（ＮＨ４）２Ｕ２Ｏ７（ＡＤＵ）を粉末状にしたものを原子燃料酸化物として用いることも考えられ、この場合も上述と同様の作用を奏することができる。
【００４０】
また、原子燃料酸化物としてＵＯ２を用いる場合には、ウラン燃料再転換施設でＵ３Ｏ８または（ＮＨ４）２Ｕ２Ｏ７を還元してＵＯ２を得たうえで、このＵＯ２を粉末状に粉砕した後、あるいは粉末状となったＵＯ２をウラン燃料再転換施設から移送してウラン燃料加工施設に受け入れた後に、可燃性毒物酸化物と混合する（実施例１のＳ３、実施例２のＳ７、実施例３のＳ９）ことが望ましい。
【００４１】
さらに、本発明における可燃性毒物酸化物はガドリニアに限定されず、例えば可燃性毒物酸化物としてエルビア（Ｅｒ２Ｏ３）を選択することも考えられる。エルビアはごくわずかな溶解性はあるものの、水中における振る舞いはガドリニアと同様であり、ガドリニアの場合と同様に粒子の分散したペレットを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４２】
【図１】本発明の実施例１に係る原子燃料ペレットの製造方法を示すブロック図。
【図２】二酸化ウランとガドリニアの粒子の混合状態を模式的に示したもので、（ａ）は本発明の場合、（ｂ）は気中で両者を混合した従来例の場合。
【図３】本発明の実施例２に係る原子燃料ペレットの製造方法を示すブロック図。
【図４】本発明の実施例３に係る原子燃料ペレットの製造方法を示すブロック図。
【符号の説明】
【００４３】
１…ガドリニア（可燃性毒物酸化物）粉末、２…水（液体）、２ａ…ガドリニア粉末と水を混合した撹拌液、３…撹拌容器（ミキサー）、４…容器、５…二酸化ウラン（原子燃料酸化物）粉末、６…撹拌混合容器（ミキサー）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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