(57)【要約】【課題】  信頼性を向上させるとともに、発電効率の低下を抑制することができる反応装置を提供する。【解決手段】  本発明の反応装置１は、反応空間を有する反応器２と、反応器２に接続され、反応装置１の外部から反応器２内に対して、反応前の原料流体を供給する供給管３と、反応器２内で原料流体が反応して得られた生成物流体を、反応装置１外部へと排出するための排出管４と、反応器２を収容する収容容器５とを備えており、排出管４は、供給管３の内部に設けられる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応器と、
該反応器を収容する収容容器と、
前記収容容器に接続され、外部から前記反応器内に反応前の原料流体を供給する供給管と、
前記反応器の内部から反応後の生成物流体を外部に排出する排出管とを備え、
前記排出管は、前記供給管の内部に設けられることを特徴とする反応装置。
【請求項２】
前記供給管と前記排出管とは、直径の異なる円筒管で構成され、
前記排出管の直径が、前記供給管の直径よりも小さく、同心位置に設けられることを特徴とする請求項１記載の反応装置。
【請求項３】
前記排出管の管壁厚みの平均は、前記供給管の管壁厚みの平均よりも薄いことを特徴とする請求項１記載の反応装置。
【請求項４】
前記供給管の管壁の熱伝導率は、前記排出管の管壁の熱伝導率よりも小さいことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つに記載の反応装置。
【請求項５】
前記供給管の管壁と前記排出管の管壁とは、熱伝導が可能な部材で接続されていることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１つに記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、供給された原料流体に反応を施して排出する反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
反応空間内部で原料を反応させて生成物を排出する反応器においては、反応器内へ原料流体を供給するための供給管と、反応によって生成された生成物流体を反応器外へ排出するための排出管とが、反応器の供給口、排出口に接続された構造を有する。
【０００３】
特許文献１に記載の改質器は、燃料を改質して水素を含有する改質ガスを発生させる改質反応部と、改質反応部を取り囲む真空領域とを有している。そして、燃料を改質反応部に供給する供給ラインと改質ガスを排出する排出ラインとが、真空領域を構成する外壁を貫通して内壁に接合している。
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−２４３６４７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来のような供給管、排出管を反応器に接合する際、複数の箇所での接合になるため接合部分に応力が発生し、反応器の反りや反応器と供給管および排出管との熱膨張による気密接合の信頼性に問題が発生する場合がある。
【０００６】
本発明の目的は、上記問題点に鑑み、接合信頼性を向上させることができる反応装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記問題を解決するため、本発明の反応装置は、
反応器と、
該反応器を収容する収容容器と、
前記収容容器に接続され、外部から前記反応器内に反応前の原料流体を供給する供給管と、
前記反応器の内部から反応後の生成物流体を外部に排出する排出管とを備え、
前記排出管は、前記供給管の内部に設けられることを特徴とする。
【０００８】
好ましくは、前記の反応装置において、前記供給管と前記排出管とが、直径の異なる円筒管で構成され、
前記排出管の直径が、前記供給管の直径よりも小さく、同心位置に設けられることを特徴とする。
【０００９】
好ましくは、前記の反応装置において、前記排出管の管壁厚みの平均が、前記供給管の管壁厚みの平均よりも薄いことを特徴とする。
【００１０】
好ましくは、前記の反応装置において、前記供給管の管壁の熱伝導率が、前記排出管の管壁の熱伝導率よりも小さいことを特徴とする。
【００１１】
好ましくは、前記の反応装置において、前記供給管の管壁と前記排出管の管壁とは、熱伝導が可能な部材で接続されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、反応装置が、前記収容容器に接続され、外部から前記反応器内に反応前の原料流体を供給する供給管と、前記反応器の内部から反応後の生成物流体を外部に排出する排出管とを備えており、前記排出管は、前記供給管の内部に設けられる。
【００１３】
収容容器は、排出管と接続せず、供給管とのみ接続するので、収容容器との接合箇所が少なく、接合信頼性が向上する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下に、本発明の実施の形態を図面に基づき具体的に説明する。図１は、本発明の実施の一形態である反応装置１の構成を示す断面図である。
【００１５】
図１に示されるように、本実施の形態による反応装置１は、反応空間を有する反応器２と、反応器２に接続され、反応装置１の外部から反応器２内に対して、反応前の原料流体を供給する供給管３と、反応器２内で原料流体が反応して得られた生成物流体を、反応装置１外部へと排出するための排出管４と、反応器２を収容する収容容器５とを備えており、排出管４は、供給管３の内部に設けられる。
【００１６】
なお、本実施形態において、原料生成物は、少なくとも原料気体、原料液体のいずれかを含み、さらに固体原料や、触媒などの反応によって消費されない化合物を含んでいてもよく、生成物流体は、反応器２内での反応によって生成した生成物気体、生成物液体の少なくともいずれかを含み、さらに固体生成物や、触媒などの反応によって生成されない化合物を含んでいてもよい。
【００１７】
図２は、反応器２の構成を示す断面図である。
反応器２は、反応空間を形成する反応部６を上部に備え、反応部６の下部には、供給管３から供給される原料流体を反応部６へと導く供給路７と、反応部６で生成した生成物流体を排出管４に導く排出路８とを内蔵する流路部９を備えて構成される。
【００１８】
反応部６の反応空間の形状は、特に限定されず、箱型形状や半円断面の溝型形状など内部で生じる反応に応じて適宜選択することが可能である。
【００１９】
本実施形態において、供給路７は、反応器２の底面に臨む開口部を有し、厚み方向に形成される流路と、そこから平面方向に延びる流路と、さらにそこから厚み方向に形成され、反応部６の反応空間に臨む開口部につながる流路とで構成される。
【００２０】
本実施形態において、排出路８は、反応器２の底面に臨む開口部を有し、厚み方向に形成される流路と、そこから平面方向に延びて、反応部６の反応空間に臨む開口部につながる流路とで構成される。
【００２１】
なお、これらの供給路７および排出路８の構成は、本実施形態に限定されず、種々の構成とすることが可能であるが、以下に本実施形態における供給路７および排出路８の特徴および供給管３および排出管４の特徴について説明する。
【００２２】
図３は、反応器２の流路部９、供給管３および排出管４の構成を示す平面透視図である。
【００２３】
まず、供給路７および排出路８は、図２に示すように、平面方向に延びる流路の部分が、流路部９の内部で異なる高さに設けられており、供給路７の平面方向に延びる流路は、排出路８よりも低く設けられる。そこからさらに、厚み方向に、反応器２外側に向かって形成される流路は、円環状に形成されて供給管３に臨んで開口する。
【００２４】
ここで、供給管３および排出管４は、それぞれ直径の異なる円筒管で構成され、排出管４の直径が、供給管３の直径よりも小さく、さらにこれらは同心位置に設けられる。すなわち、供給管３および排出管４は、二重管として構成され、内側管が排出管４となり、外側管が供給管３となる。原料流体は、内側管と外側管とで囲まれる空間を流路として流れ、生成物流体は、内側管の内部を流路として流れる。
【００２５】
したがって、装置外部から供給される原料流体は供給管３を通り、反応器２の底面から円環状に形成された流路、平面方向に延びる流路、さらに厚み方向に形成され、反応部６の反応空間に臨む開口部につながる流路を通って反応部６に供給される。
【００２６】
反応後の生成物流体は、平面方向に延びて、反応部６の反応空間に臨む開口部につながる流路を通り、厚み方向に、反応器２外側に向かって形成される流路を通って、反応器２の底面に臨む開口部から排出管４を介して装置外部へと排出される。
【００２７】
供給管３および排出管４が同心二重管として構成されるので、供給路７の円環状流路の中心および、排出路８の厚み方向に反応器２外側に向かって形成され、排出管４に連通する流路の位置は、供給管３および排出管４の中心と同じに構成される。さらに、反応器２との接合部において、かかる応力を低減することができる。
【００２８】
反応前の低温の原料流体は、供給路３を介して反応装置１外部から反応器２内へと供給された後、反応器２内部にて反応し、原料流体よりも高温の生成物流体となる。高温の生成物流体は、排出路４から反応装置１の外部へと排出される際に排出管４の温度を上げることになる。
【００２９】
供給管３および排出管４を本実施形態のような構成とすることで、供給管３を流れる低温の原料流体と排出管４を流れる高温の生成物流体との間で相互に熱移動が起こり、反応部６へ流入する原料流体は、生成物流体によって加温され、反応装置１から外部へ排出される生成物流体は、原料流体によって冷却される。
【００３０】
したがって、原料流体を加熱する加熱装置、生成物流体を冷却する冷却装置が不要となるか、少なくとも各装置の消費電力を低減させることにより、発電効率の低下を抑制することができる。
【００３１】
さらには、排出管４を供給管３の内部に設けることで、反応装置１の小型化も可能となり、それぞれの管を個別に組み立てるよりも、容易に組み立てることができる。
【００３２】
原料流体と生成物流体との間の熱移動は、排出管４の管壁を介して生じるものであるので、供給管３の管壁および排出管４の管壁を好適化することで、効率よく熱移動を生じさせ、本実施形態の効果をより一層高めることができる。
【００３３】
特に、原料流体と生成物流体の流れ方向が対向するので、流体間の熱交換に許容される時間は、同じ方向に流れる場合に比べて短くなる。平面壁に限らず本実施形態のような円管壁の熱移動を効率よく行うためには、たとえば伝熱面積を広くするなどして排出管４の管壁における伝熱抵抗を小さくすればよい。
【００３４】
したがって、排出管４の管壁における伝熱抵抗を小さくすることで、供給管３および排出管４を大型化することなく、熱移動を効率よく行うことができる。
【００３５】
伝熱抵抗を小さくする手法は、種々あるが、排出管４の管壁厚みを薄くすることで伝熱抵抗を小さくすることができる。この場合、例えば、排出管４の管壁厚みの平均は、供給管３の管壁厚みの平均よりも薄い。ここで、排出管４の管壁厚みとは、排出管４の内表面と外表面との間の厚みをいう。また、好ましくは、供給管３および供給管４の内部に設けられた排出管４を、供給管３の軸方向に垂直な任意の同一平面で切断した場合に、排出管４の厚みが供給管３の厚みよりも薄い。
【００３６】
伝熱抵抗を小さくする他の手法では、排出管４の管壁材をより熱伝導率の大きな管壁材にすることで伝熱抵抗を小さくすることができる。
【００３７】
以上のように、排出管４の管壁材の厚みおよび熱伝導率の各条件を組み合わせて考慮することにより、排出管４の伝熱抵抗を小さくすることができる。
【００３８】
さらに、外側の供給管３を流れる原料流体の温度低下を抑制し、供給管３に接続された収容容器５への熱移動を抑えるためには、供給管３の管壁材をより熱伝導率の小さな管壁材にすることが好ましい。
【００３９】
したがって、本実施形態の好ましい構成としては、供給管３の管壁の熱伝導率を、排出管４の管壁の熱伝導率よりも小さくすることが好ましい。具体的には、供給管３の管壁の熱伝導率が１〜２００Ｗ／ｍＫであり、排出管４の管壁の熱伝導率が２０〜４００Ｗ／ｍＫであり、供給管３の管壁の熱伝導率が、排出管４の管壁の熱伝導率の１／２〜１／２０であることが好ましい。
【００４０】
これらを満たす管壁の材料としては、たとえば、供給管３が、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）質焼結体，ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）質焼結体，炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）質焼結体、若しくはガラスセラミックス等のセラミック材であるのに対し、排出管４が、Ｆｅ−Ｎｉ系，Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ系，若しくはＳＵＳ等の金属材料である場合が挙げられる。また、排出管４の熱伝導率をより高くするためには、排出管４として、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｕ−Ｗ，Ｃｕ−Ｍｏなどを用いることが好ましい。
【００４１】
以上のように、供給管３の管壁の厚みおよび熱伝導率、並びに排出管４の管壁の厚みおよび熱伝導率の各条件を組み合わせることにより、外側の供給管３を流れる原料流体の温度低下を抑え、供給管３に接続された収容容器５への熱移動を抑えることができる。
【００４２】
原料流体と生成物流体との間の熱移動を効率よく生じさせる他の構成としては、供給管３の管壁と排出管４の管壁とを、熱伝導が可能な接続部材で接続する構成がある。これは排出管４の管壁の熱抵抗を小さくするのではなく、伝熱面積を大きくする手法により近いものである。
【００４３】
ここで接続部材は、排出管４の管壁に設けられたフィンのように働き、接続部材に接触する原料流体への熱移動が効率よく行われる。さらに、接続部材は供給管３の管壁に接続して、供給管３の管壁から排出管４の管壁への熱移動を促進する。
【００４４】
図４は、供給管３の管壁と排出管４の管壁とを接続部材１０で接続する構成の例を示す図である。図４（ａ）は、接続部材１０として板状部材を用いた例を示し、図４（ｂ）は、接続部材１０としてハニカム部材を用いた例を示す。
【００４５】
接続部材１０が板状部材の場合は、排出管４の外周面に、半径方向に延びて放射状に設けられている。排出管４を流れる生成物流体の熱は、接続部材１０を通じて効率よく供給管３へ伝熱される。原料流体に熱が伝わり易くなり、気化現象を促進できる。
【００４６】
さらに、供給管３の管壁と排出管４の管壁とを接続することで、供給管３および排出管４の強度を補強することができ、管の変形を抑制して、より管壁厚みの小さい排出管４を用いることができる。
【００４７】
ハニカム部材１０は、供給管３と排出管４との間、すなわち原料流体が流れる空間に、原料流体の流れる方向に軸方向が平行となるように充填される。
【００４８】
排出管４を流れる生成物流体の熱は、ハニカム部材１０を通じて効率よく供給管３へ伝熱される。原料流体に熱が伝わり易くなり、気化現象を促進できる。
【００４９】
さらに、供給管３の管壁と排出管４の管壁とを接続することで、供給管３および排出管４の強度を補強することができ、管の変形を抑制して、より管壁厚みの小さい排出管４を用いることができる。
【００５０】
次に、本実施形態の反応装置１の製造方法を説明する。
反応器２は、反応部６と流路部９とからなるが、反応部６の反応空間がたとえば溝形状のような場合には、反応部６と流路部９とは、供給路７、排出路８および反応空間が内部に設けられた基板として一体的に形成される。
【００５１】
また、反応部６の反応空間がたとえば箱形状のような場合には、供給路７、排出路８が内部に設けられた流路部９を基板状に形成し、この基板に対して蓋体を接合して蓋体と基板とで囲まれる空間を反応空間として利用する。
【００５２】
基板材料は、特に限定されるものではなく、たとえば、シリコンなどの半導体、石英、ガラス、金属、セラミックスなどの無機材料の基材に、切削法、エッチング法、ブラスト法などにより溝を形成して流路を設けるとともに、反応物質の蒸発抑制などを目的として、ガラス板、金属、セラミックスなどのカバーを陽極接合、ろう付け、溶接、拡散接合などにより密着させることにより形成される。
【００５３】
これらの中でも、熱伝導性、加工容易性、製造公差などの観点から、基板材料としてセラミックスを用いることが好ましい。
【００５４】
セラミック基板は、酸化アルミニウム質焼結体（アルミナセラミックス）、窒化アルミニウム質焼結体、窒化珪素質焼結体、炭化珪素質焼結体等のセラミックから成り、例えば酸化アルミニウム質焼結体から成る場合、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化珪素（ＳｉＯ２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）等に有機溶剤、溶媒を添加混合して泥漿物（スラリー）を得、次にスラリーを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法等を採用してテープ状に成形してセラミックグリーンシート（セラミック生シート）を得る。そして、所定のセラミックグリーンシートの一部を打ち抜く等により流路を形成する。さらに、抵抗ヒーターを内蔵する場合は、セラミックグリーンシートの所望の位置にヒーターの抵抗体ペーストをスクリーン印刷法により印刷する。ヒーターの抵抗体ペーストは、３次元に配置することが可能であることから、長さ、面積の調整、すなわち抵抗値の調整が容易である。また、グリーンシートを厚み方向に貫通させ、ペーストを充填することにより、ヒーターに電力を供給するための配線およびセラミック層間の配線の電気的接続が可能となる。
【００５５】
しかる後、セラミックグリーンシートを複数枚積層し、レーザー加工法等により、断面が長方形の形状に加工する。その後、これを高温（約１６００℃）で焼成することにより、流路を内蔵するセラミック基板が得られる。
【００５６】
また、反応器２または流路部９は、炭化珪素質焼結体や窒化アルミニウム質焼結体等から成っていてもよい。炭化珪素質焼結体から成る場合は、高温で高強度であることから、流路を高温で使用する場合に信頼性が高いものとなる。また、窒化アルミニウム質焼結体から成る場合、その窒化アルミニウム質焼結体としては、例えば窒化アルミニウム含有量が９７〜９９重量％であり、Ａｌ２Ｏ３等の酸化物を１〜３重量％の範囲で含むもの、または窒化アルミニウム含有量が９１〜９９重量％であり、Ｙ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，又はＥｒ２Ｏ３等の希土類元素酸化物を１〜９重量％の範囲で含むものが挙げられる。
【００５７】
また、反応空間を形成する蓋体は、たとえば、金属板をプレス加工することにより、作製される。基板上面における蓋体との接合部には、基板上面に導体配線を形成することにより、この導体配線と蓋体との間での溶接やろう材等の接合が可能となる。例えば、基板上面に形成された導体配線に蓋体を設置し、電子ビーム溶接により、基板と蓋体とが溶接される。
【００５８】
収容容器５は、材料としてたとえば、ＳＵＳ、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金、若しくはＦｅ−Ｎｉ合金等のＦｅ系合金、無酸素銅等の金属材料、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）質焼結体、ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）質焼結体、炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）質焼結体、若しくはガラスセラミックス等のセラミック材料、またはポリイミド等の高耐熱の樹脂材料等を用いることができ、これらの材料をはんだや金属ロウ材等で接合する方法や、シームウェルド、エレクトロンビームやレーザー等の方法にて接合することで内部に反応器２を収容するための空間を設けた容器形状に形成することができる。
【００５９】
供給管３および排出管４は、材料として上記のようなたとえば、Ｆｅ−Ｎｉ系，Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ系，若しくはＳＵＳ等の金属材料や、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）質焼結体，ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）質焼結体，炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）質焼結体、若しくはガラスセラミックス等のセラミック材料を用いることができ、これらの材料をたとえば、金属板の場合は、切削加工、プレス加工、エッチング加工、伸管加工等をすることで二重管構造の供給管３および排出管４を形成することができる。
【００６０】
供給管３および排出管４の反応器２への接合は、たとえば、Ａｕ−ＳｉやＡｇ−Ｃｕ等のロウ材によって接合する方法、硼珪酸ガラス等のガラスによって接合する方法、樹脂接着剤によって接合する方法によって接合することができる。
【００６１】
供給管３と収容容器５との接合は、たとえば、超音波接合、熱溶着、若しくは圧着により接合する方法、Ａｕ−ＳｉやＡｇ−Ｃｕ等のロウ材によって接合する方法、硼珪酸ガラス等のガラスによって接合する方法、樹脂接着剤によって接合する方法、または同時焼結による方法等の各種方法によって接合することができる。
【００６２】
また、接続部材である板状部材１０は、材料として、たとえば、ＳＵＳ、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金、若しくはＦｅ−Ｎｉ合金等のＦｅ系合金、無酸素銅等の金属材料、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）質焼結体、ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）質焼結体、炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）質焼結体、若しくはガラスセラミックス等のセラミック材料などを用いることができ、たとえば、Ａｕ−ＳｉやＡｇ−Ｃｕ等のロウ材によって接合する方法、硼珪酸ガラス等のガラスによって接合する方法、樹脂接着剤によって接合する方法によって供給管３および排出管４に接続することができる。接続部材であるハニカム部材１０は、材料として、たとえば、ＳＵＳ、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金、若しくはＦｅ−Ｎｉ合金等のＦｅ系合金、無酸素銅等の金属材料などを用いることができ、たとえば、Ａｕ−ＳｉやＡｇ−Ｃｕ等のロウ材によって接合する方法、硼珪酸ガラス等のガラスによって接合する方法、樹脂接着剤によって接合する方法によって供給管３および排出管４に接続することができる。
【００６３】
また、反応器２を複数設けることにより、各反応器で異なる段階の反応実施することができ、１つの反応装置１において、多段式の反応を行うこともできる。
【００６４】
なお、本発明の反応装置は、上述の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば種々の変更は可能である。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】本発明の実施の一形態である反応装置１の構成を示す断面図である。
【図２】反応器２の構成を示す断面図である。
【図３】反応器２の流路部９、供給管３および排出管４の構成を示す平面透視図である。
【図４】供給管３の管壁と排出管４の管壁とを接続部材１０で接続する構成の例を示す図である。
【符号の説明】
【００６６】
１  反応装置
２  反応器
３  供給管
４  排出管
５  収容容器
６  反応部
７  供給路
８  排出路
９  流路部
１０  接続部材
【図１】
2009207956.tif 000003
【図２】
2009207956.tif 000004
【図３】
2009207956.tif 000005
【図４】
2009207956.tif 000006