(57)【要約】【課題】  高分解能化が可能であり、長期接続信頼性に優れると共に、作業性に優れた回路接続用接着フィルムを提供する。【解決手段】  第一の基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、第一の回路電極及び第二の回路電極を対向配置された状態で接続するための回路接続用接着フィルムであって、導電粒子及び接着剤を含有する導電性接着剤層と、導電性接着剤層の片面に形成された絶縁性の第一の絶縁性接着剤層と、導電性接着剤層の第一の絶縁性接着剤層が形成された面とは反対側の面に形成された絶縁性の第二の絶縁性接着剤層とを少なくとも有し、導電性接着剤層の厚みが導電粒子の平均粒径の２倍以下であり、かつ導電性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率が０．１〜１．５ＧＰａである回路接続用接着フィルム、これを用いた回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法。【選択図】  図１
2009194359.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一の基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、前記第一の回路電極及び前記第二の回路電極を対向配置された状態で接続するための回路接続用接着フィルムであって、
導電粒子及び接着剤を含有する導電性接着剤層と、
前記導電性接着剤層の片面に形成された絶縁性の第一の絶縁性接着剤層と、
前記導電性接着剤層の前記第一の絶縁性接着剤層が形成された面とは反対側の面に形成された絶縁性の第二の絶縁性接着剤層と、を少なくとも有し、
前記導電性接着剤層の厚みが前記導電粒子の平均粒径の２倍以下であり、かつ前記導電性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率が０．１〜１．５ＧＰａである、回路接続用接着フィルム。
【請求項２】
前記接着剤が熱又は光によって硬化する硬化性樹脂を含有し、
前記導電性接着剤層がフィルム形成性高分子を更に含有し、
前記第一の絶縁性接着剤層及び前記第二の絶縁性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率がそれぞれ０．１ＧＰａ未満であり、
前記第一の絶縁性接着剤層及び前記第二の絶縁性接着剤層のうちの少なくとも一方の層の厚みが０．１〜５．０μｍである、請求項１記載の回路接続用接着フィルム。
【請求項３】
前記導電性接着剤層は、示差走査熱分析において発熱量２５〜１３０Ｊ／ｇを与えるものであり、かつ該発熱量に基づく硬化反応の反応率２０〜１００％を与えるものである、請求項１又は２記載の回路接続用接着フィルム。
【請求項４】
第一の基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回材部材と、
第二の基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材の間に配置され、請求項１〜３のいずれか一項記載の回路接続用接着フィルムの硬化物からなる回路接続部材と、を備え、
前記回路接続部材によって、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが対向配置された状態で電気的に接続されている、回路部材の接続構造。
【請求項５】
前記第一の回路電極及び前記第二の回路電極のうちの少なくとも一方の回路電極の高さが３．０μｍ以下であり、
前記第一の絶縁性接着剤層及び前記第二の絶縁性接着剤層のうちの少なくとも一方の層の厚みが０．１〜５．０μｍであり、
前記回路電極の高さが３．０μｍ以下である前記回路電極側に、前記層の厚みが０．１〜５．０μｍである前記絶縁性接着剤層が配置されている、請求項４記載の回路部材の接続構造。
【請求項６】
第一の基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
第二の基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材の間に配置され、請求項１〜３のいずれか一項記載の回路接続用接着フィルムと、を前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが対向配置された状態で加熱及び加圧して、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とを電気的に接続する、回路部材の接続方法。
【請求項７】
前記第一回路電極及び第二の回路電極のうち少なくとも一方の回路電極高さが３．０μｍ以下であり、
前記第一の絶縁性接着剤層及び前記第二の絶縁性接着剤層のうちの少なくとも一方の層の厚みが０．１〜５．０μｍであり、
前記回路電極の高さが３．０μｍ以下である前記回路電極側に、前記層の厚みが０．１〜５．０μｍである前記絶縁性接着剤層を配置して加熱及び加圧することにより、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが電気的に接続されるように前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接続する、請求項６記載の回路部材の接続方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続用接着フィルム、これを用いた回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法に関し、より詳しくは、回路基板同士、又はＩＣチップ等の電子部品と配線基板との接続等に用いられる回路接続用接着フィルム、これを用いた回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
回路基板同士、又はＩＣチップ等の電子部品と回路基板とを電気的に接続する際には、接着剤に導電粒子を分散させた異方導電接着剤が用いられている。すなわち、この異方導電接着剤を、相対峙する回路部材の電極間に配置し、加熱及び加圧によって電極同士を接続することで、加圧方向に導電性を持たせると共に、隣接して形成されている電極同士には絶縁性を付与して、対向する電極間のみの電気的接続を行うことができる。こうした異方導電接着剤としては、例えば、エポキシ樹脂をベースとした回路接続用接着剤が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
上記の回路接続用接着剤を高分解能化、すなわち電極面積や隣接する電極間のスペースの微細化のための基本的な考え方は、導電粒子の粒径を隣接する電極間の絶縁部分よりも小さくすることで隣接する電極間における絶縁性を確保し、併せて導電粒子の含有量を粒子同士が接触しない程度とし、かつ電極上に確実に導電粒子を存在させることにより、対向する電極間の導電性を得ることである。
【０００４】
しかしながら、上記従来の方法は、導電粒子の粒径を小さくすると、導電粒子の表面積の著しい増加により粒子が２次凝集を起こして連結し、隣接する電極間の絶縁性が保持できなくなり、長期接続信頼性が低下するという問題が生じやすい。
【０００５】
また、導電粒子の含有量を減らすと、電極上の導電粒子の数も減少することから接触点数が不足し、対向する電極間での導通が十分に得られなり、長期接続信頼性が低下するという問題が生じやすい。このように、従来の方法では、長期接続信頼性を保ちながら回路接続用接着剤を高分解能化することは困難であった。
【０００６】
特に、近年の回路基板の著しい高分解能化により、電極上の導電粒子は、接続時の加熱加圧により接着剤と共に隣接する回路電極間に流出しやすい。そのため、隣接する電極間の絶縁性が低下すると共に、対向する電極間に存在する導電粒子の数（粒子捕捉数）が減少し、対向する電極間の導電性が低下してしまい、回路接続用接着剤の高分解能化の妨げとなっていた。
【０００７】
こうした問題を改善するために、導電粒子含有層と絶縁性接着剤層とを分離した多層構造の接着フィルムとし、電極上における導電粒子の粒子捕捉数を高めることにより隣接する電極間への導電粒子の流出を抑制し高分解能化する方法が提案されている（例えば、特許文献２〜６参照）。
【０００８】
また、上記のように微細化した電極や回路の接続を可能とし、かつ接続信頼性に優れる回路接続用接着剤を実現するために、回路基板の面方向の必要な部分に導電粒子の密集状態を形成した回路接続用接着剤の提案もなされている（例えば、特許文献７参照）。
【特許文献１】特開平０３−１６１４７号公報
【特許文献２】特開平０１−２３６５８８号公報
【特許文献３】特開平０２−１８８０９号公報
【特許文献４】特開平０４−３６６６３０号公報
【特許文献５】特開平０８−２７９３７１号公報
【特許文献６】国際公開２００７／１２３００３号パンフレット
【特許文献７】特開２００２−７６６０７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、上記特許文献２に記載された方法では、一方の電極側における導電粒子密度が高くなり、近年の著しい高分解能化の要求には対応できなくなっている。また、一方の電極側における導電粒子密度が高くなることにより、電極と回路接続用接着剤との界面の接着力が低下し、界面剥離や接続信頼性の悪化が生じやすくなる。
【００１０】
また、上記特許文献３〜６に記載された回路接続用接着剤では、回路部材同士の接続時における電極上からの導電粒子の流出を抑制する方法が開示されているが、高分解能化や十分な長期接続信頼性を備えるためには未だ改善の余地がある。
【００１１】
更に、上記特許文献７に記載された回路接続用接着剤では、ドット状の微細電極間の接続が可能となるものの、接着剤の製法が面倒であると共に、電極間の接続を行う際に導電粒子の密集領域と電極との正確な位置合わせが必要であり、作業性に劣るという問題がある。
【００１２】
本発明は上記問題に鑑みてなされたものであり、高分解能化が可能であり、長期接続信頼性に優れると共に、作業性に優れた回路接続用接着フィルム、これを用いた回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記目的を達成するために、本発明は、第一の基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、第一の回路電極及び第二の回路電極を対向配置された状態で接続するための回路接続用接着フィルムであって、導電粒子及び接着剤を含有する導電性接着剤層と、導電性接着剤の片面に形成された絶縁性の第一の絶縁性接着剤層と、導電性接着剤の第一の絶縁性接着剤層が形成された面とは反対側の面に形成された絶縁性の第二の絶縁性接着剤層と、を少なくとも含有し、導電粒子及び接着剤を含有する導電性接着剤層の厚みが導電粒径の２倍以下であり、かつ導電性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率が０．１〜１．５ＧＰａである回路接続用接着フィルムを提供する。
【００１４】
本発明に係る回路接続用接着フィルムでは、導電性接着剤層の厚みが導電粒子の平均粒径の２倍以下であり、かつ導電性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率が０．１〜１．５ＧＰａであることにより、対向する回路電極間において、十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができ、微小な回路電極に対しても、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保することができる。そして、上記の導電性接着剤層の両面に絶縁性接着剤層を形成することにより、十分な導電性を維持しつつ、絶縁性接着剤層が隣接する回路電極間に配置され、対向する回路電極間の絶縁性を更に高めることができる。このため、本発明に係る回路接続用接着フィルムは、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性との両立が高度に達成されることとなり、高分解能化が可能であると共に、長期接続信頼性に優れるという効果が奏される。また、本発明に係る回路接続用接着フィルムは、導電粒子と電極との正確な位置合わせが容易なことから、回路部材同士の接続時の作業性にも優れている。
【００１５】
また、回路接続用接着フィルムは、接着剤が熱又は光によって硬化する硬化性樹脂を含有し、導電性接着剤層がフィルム形成性高分子を更に含有し、第一の絶縁性接着剤層及び第二の絶縁性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率がそれぞれ０．１ＧＰａ未満であり、第一の絶縁性接着剤層及び第二の絶縁性接着剤層のうちの少なくとも一方の層の厚みが０．１〜５．０μｍであることが好ましい。上記のような構成にすることにより、導電性接着剤層のフィルム形成性を良好なものとすることができると共に、導電粒子を均一に分散した状態で保持することができる。そして、かかる回路接続用接着フィルムは、導電粒子と回路電極との正確な位置合わせが容易なことから作業性に優れ、接続部に気泡を含み難いことから長期接続信頼性に優れている。また、十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができ、微小な回路電極に対しても、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを更に高めることができる。
【００１６】
また、導電性接着剤層は、示差走査熱分析において発熱量２５〜１３０Ｊ／ｇを与えるものであり、かつ該発熱量に基づく硬化反応の反応率２０〜１００％を与えるものであることが好ましい。上記のようにすることにより、導電性接着剤層の貯蔵弾性率を容易に所望の範囲とすることができる。これにより、十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができ、微小な回路電極に対しても、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを更に高めることができる。
【００１７】
また、本発明は、第一の基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回材部材と、第二の基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、上記本発明に係る回路接続用接着フィルムの硬化物からなる回路接続部材と、を備え、回路接続部材によって、第一の回路電極と第二の回路電極とが対向配置された状態で電気的に接続されている、回路部材の接続構造を提供する。かかる回路部材の接続構造は、回路接続部材が本発明に係る回路接続用接着フィルムの硬化物からなることから、電極上からの導電粒子の流出が少なく、十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができ、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保することができる。このため、高分解能化が可能であると共に、優れた長期接続信頼性を達成することができる。
【００１８】
また、上記回路部材の接続構造は、第一の回路電極及び第二の回路電極のうち少なくとも一方の回路電極高さが３．０μｍ以下であり、第一の絶縁性接着剤層及び第二の絶縁性接着剤層のうちの少なくとも一方の層の厚みが０．１〜５．０μｍであり、回路電極の高さが３．０μｍ以下である回路電極側に、層の厚みが０．１〜５．０μｍである絶縁性接着剤層が配置されていることが好ましい。かかる回路部材の接続構造は、微小な回路電極に対して、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを更に高めることができるので、近年の著しい高分解能化の要求を高水準で達成することができる。
【００１９】
また、本発明は、第一の基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、上記本発明に係る回路接続用接着フィルムと、を第一の回路電極と第二の回路電極とが対向配置された状態で加熱及び加圧して、第一の回路電極と第二の回路電極とを電気的に接続する、回路部材の接続方法を提供する。かかる回路部材の接続方法によれば、本発明に係る回路接続用接着フィルムを用いることにより、電極上からの導電粒子の流出を抑制して十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができ、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保することができる。このため、高分解能化が可能であると共に、長期接続信頼性に優れた回路部材の接続構造を形成することができる。
【００２０】
更に、上記回路部材の接続方法は、第一の回路電極及び第二の回路電極のうち少なくとも一方の回路電極高さが３．０μｍ以下であり、第一の絶縁性接着剤層及び第二の絶縁性接着剤層のうちの少なくとも一方の層の厚みが０．１〜５．０μｍであり、回路電極の高さが３．０μｍ以下である回路電極側に、層の厚みが０．１〜５．０μｍである絶縁性接着剤層を配置して加熱及び加圧することにより、第一の回路電極と第二の回路電極とが電気的に接続されるように第一の回路部材と第二の回路部材とを接続することが好ましい。かかる回路部材の接続方法によれば、微小な回路電極に対して、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを更に高めることができるので、近年の著しい高分解能化の要求を高水準で達成することができる回路部材の接続構造を形成することができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、対向する回路電極間において十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができ、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保することができるため、高分解能化が可能であり、長期接続信頼性に優れると共に、導電粒子と回路電極との正確な位置合わせが容易なことから作業性に優れた回路接続用接着フィルム、これを用いた回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、図面を参照しながら発明を実施するための最良の形態について詳細に説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
【００２３】
図１は、本発明に係る回路接続用接着フィルム（異方導電性接着フィルム）の好適な一実施形態を示す模式断面図である。図１に示す回路接続用接着フィルム１００は、導電粒子１及び接着剤２を含む導電性接着剤層３と、導電性接着剤層３の両面に形成された絶縁性の絶縁性接着剤層４，５（第一及び第二の絶縁性接着剤層）とを備える。なお、図１には図示していないが、回路接続用接着フィルム１００の表面には、作業性向上やごみ付着防止のために、剥離可能な剥離性基材（支持フィルム）が存在していても良い。
【００２４】
以下、図１に示した回路接続用接着フィルム１００を用い、その回路接続用接着フィルム１００を構成する各層について詳細に説明する。
【００２５】
導電性接着剤層３は、上述のように導電粒子１と接着剤２とを含有してなる層であり、回路電極を有する回路部材同士の接続時に、対向する回路電極同士を結ぶ方向に導電性を示し、その対向する回路電極同士のみを電気的に接続することが可能な異方導電性を有する層である。
【００２６】
ここで、接着剤２は、熱や光により硬化する反応性樹脂（硬化性樹脂）を含むことが好ましい。硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂と、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等の潜在性硬化剤との混合物、又は、ラジカル反応性樹脂と有機過酸化物との混合物等が用いられる。
【００２７】
上記エポキシ樹脂としては、エピクロルヒドリンとビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ等から誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラックやクレゾールノボラックから誘導されるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等を単独に又は２種以上を混合して用いることが可能である。
【００２８】
これらのエポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎａ＋、Ｃｌ−等）や加水分解性塩素等の含有量を３００ｐｐｍ以下に低減した高純度品を用いることが、エレクトロンマイグレーション防止の観点から好ましい。
【００２９】
導電粒子１は、回路接続用接着フィルム１００により接続するチップのバンプや基板電極等の高さばらつきを吸収し、異方導電性を積極的に付与する目的で、導電性接着剤層３に混入・分散されている。
【００３０】
導電粒子１は、例えばＡｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属を含む導電性を有する粒子であり、ポリスチレン等の高分子からなる球状の核材の表面に、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属からなる導電層を形成してなる粒子であることが好ましい。また、導電粒子１は、導電層の外周側にＡｕ、はんだ等の表面層を更に形成してなるものであってもよい。
【００３１】
導電粒子１の平均粒径は、回路接続用接着フィルム１００により接続する回路部材の電極の最小の間隔よりも小さいことが必要であり、かつ、回路電極の高さのばらつきがある場合、その高さのばらつきよりも大きいことが好ましい。導電粒子１の平均粒径は、１〜１０μｍであることが好ましく、２〜５μｍであることがより好ましい。平均粒径が１μｍ未満であると、回路電極の高さのばらつきに対応できずに回路電極間の導電性が低下しやすい傾向があり、１０μｍを超えると、隣接する回路電極間の絶縁性が低下しやすい傾向がある。
【００３２】
なお、本発明において「平均粒径」は以下のようにして測定される値を意味するものである。すなわち、任意に選択した導電粒子１の一次粒子を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ、（株）日立製作所社製、商品名：Ｓ−８００）で観察（倍率：５０００倍）し、その最大径及び最小径を測定する。この最大径及び最小径の積の平方根をその粒子の一次粒径とする。そして、任意に選択した導電粒子５０個について上記のようにして一次粒径を測定し、その平均値を平均粒径とする。
【００３３】
導電性接着剤層３は、回路部材同士が接続された状態において、厚みが導電粒子１の平均粒径の２倍以下であり、かつ４０℃での弾性率が０．１〜１．５ＧＰａの範囲内であることが必要とされる。導電性接着剤層３の厚みが、平均粒径の２倍以下であり、かつ４０℃での貯蔵弾性率が０．１〜１．５ＧＰａであると、接続時の加圧により導電粒子が接着剤と共に隣接する回路電極間に流出することを低減することができ、それによって十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができ、微小な回路電極に対しても、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保することができる。なお、導電性接着剤層３の貯蔵弾性率は、例えば、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製、商品名：ＲＳＡＩＩ、昇温速度：１０℃／分、周波数：１Ｈｚ）で測定することができる。
【００３４】
導電性接着剤層３の厚みが平均粒径の２倍を超える、又は、導電性接着剤層３の４０℃での貯蔵弾性率が０．１ＧＰａ未満であると、接続時の加圧により導電粒子が接着剤と共に隣接する回路電極間に流出する数が増え、それによって捕捉することができる導電粒子の数が十分でなくなる傾向にある。また、１．５ＧＰａを超えると、対向する回路電極間の導電性を十分に確保できない傾向がある。
【００３５】
導電性接着剤層３は、ＤＳＣにおいて硬化反応に基づく発熱量２５〜１３０Ｊ／ｇを与えるものであることが好ましい。この発熱量は、例えば、ＤＳＣとしてＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製の商品名：ＤＳＣ１０００を用いて、昇温速度１０℃／分で２５℃〜２００℃の温度範囲で測定することにより、以下のように算出される。
【００３６】
導電性接着剤層３の硬化反応は発熱反応であり、ＤＳＣを用いて一定の昇温速度で試料を昇温していくと、試料が反応し熱量が発生する。その発熱量をチャートに出力し、ベースライン（測定開始点を通り、温度軸（横軸）に略平行な直線）を基準として発熱曲線とベースラインとで囲まれた面積を求め、これを発熱量とする。発熱量が１３０Ｊ／ｇを超えると、接着剤の硬化収縮力及び貯蔵弾性率の増大等によって内部応力が増大し、回路同士を接続した際、回路基板が反り、接続信頼性の低下や電子部品の特性低下を引き起こす問題を生じる。また、発熱量が２５Ｊ／ｇを下回ると、接着剤の硬化性が不充分であり、接着性及び接続信頼性の低下を引き起こすという問題を生じる。
【００３７】
また、導電性接着剤層３は、ＤＳＣにおいて２５〜１３０Ｊ／ｇとして与えられた上述の発熱量に基づいて硬化反応の反応率２０〜１００％を与えるもの、すなわち硬化反応の２０〜１００％が終了しているものであることが好ましい。この導電性接着剤層３の反応率は、例えば以下のように算出することができる。
【００３８】
まず、導電性接着剤層３の発熱量をＤＳＣを用いて求める。次に、導電性接着剤層３と同様の導電性接着剤層形成用塗布液を用いて硬化剤の活性温度以下の条件で熱風乾燥し作製した導電性接着剤層３ｉの発熱量をＤＳＣを用いて求める。これらの発熱量から反応率は次式より求められる。
反応率＝（導電性接着剤層３ｉの発熱量−導電性接着剤層３の発熱量）／導電性接着剤層３ｉの発熱量×１００
【００３９】
導電性接着剤層３における導電粒子１の含有量は、導電性接着剤層３中の固形分の全体積を基準として、０．１〜４０体積％であることが好ましく、０．２〜３０体積％であることがより好ましい。この含有率が０．１体積％未満であると、対向する回路電極上の導電粒子の数が減少することから接触点数が不足し、回路電極間での導電性が低下しやすい傾向があり、４０体積％を超えると、粒子表面積の著しい増加により導電粒子が２次凝集を起こして連結しやすく、隣接する回路電極間の絶縁性が低下しやすい傾向がある。
【００４０】
回路接続用接着フィルム１００を構成する絶縁性接着剤層４，５は、絶縁性を有する層である。絶縁性接着剤層４，５は、回路部材における隣接する回路電極間に配置された際に、その隣接する回路電極間の絶縁性を十分に確保する（好ましくは、隣接する回路電極間の絶縁抵抗値を１×１０８Ω以上とする）ことが可能なものであれば、その組成は特に制限はないが、例えば、上述の導電性接着剤層３から導電粒子１を除いた組成と同様の組成とすることができる。
【００４１】
絶縁性接着剤層４，５のうちの少なくとも一方の厚みは、導電性接着剤層３を介して接続された状態において、０．１〜５．０μｍであることが好ましく、１．０〜４．０μｍであることがより好ましい。この厚みが０．１μｍ未満であると、回路部材における隣接する回路電極間に絶縁性接着剤層が流入する際に、その隣接する回路電極間の絶縁性を十分に確保できず、５．０μｍを超えると、電極上からの導電粒子の流出が多くなり、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保できない。
【００４２】
また、絶縁性接着剤層４，５のうちの少なくとも一方の厚みは、第一の基板の主面上に形成された第一の回路電極厚みと、第二の基板の主面上に形成された第二の回路電極厚みとの総和以下であることが好ましい。回路電極の厚みが第一の回路電極の厚みと第二の回路電極の厚みとの総和よりも大きいと、電極上からの導電粒子の流出が多くなり、隣接する電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保しにくくなる傾向がある。
【００４３】
また、回路接続用接着フィルム１００において、絶縁性接着剤層４，５の４０℃での貯蔵弾性率は、導電性接着剤層３よりも低いことが好ましく、０．１ＧＰａ未満であることがより好ましい。絶縁性接着剤層４，５の４０℃での貯蔵弾性率が０．１ＧＰａ以上となると、電極上からの導電粒子の流出が多くなり、隣接する回路電極間の絶縁性と、対向する回路電極間の導電性とを十分に確保しにくくなる傾向がある。
【００４４】
導電性接着剤層３及び絶縁性接着剤層４，５には、そのフィルム形成性をより良好なものとする観点から、フィルム形成性高分子を配合することもできる。フィルム形成性高分子としては、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂等の熱可塑性樹脂が挙げられる。これらのフィルム形成性高分子は、硬化性樹脂の硬化時の応力緩和に効果がある。特に、フィルム形成性高分子が、水酸基等の官能基を有する場合、接着性が向上するためより好ましい。
【００４５】
また、導電性接着剤層３及び絶縁性接着剤層４，５には、更に無機充填材やゴム粒子を混入・分散することができる。これらは、導電粒子１と共に導電性接着剤層３に混入・分散することができ、導電粒子１が使用されない絶縁性接着剤層４，５に混入・分散することもできるが、特に導電粒子１を使用する導電性接着剤層３に混入・分散することが好ましい。これら無機充填材やゴム粒子を導電性接着剤層３に添加することにより、導電性接着剤層３の４０℃での貯蔵弾性率を容易に所望の範囲とすることができる。
【００４６】
無機充填材としては、特に制限はないが、例えば、溶融シリカ、結晶質シリカ、ケイ酸カルシウム、アルミナ、炭酸カルシウム等の粉体が挙げられる。無機充填材の平均粒径は、接続部での導通不良を防止する観点から、３μｍ以下であることが好ましい。
【００４７】
無機充填材の配合量は、導電性接着剤層３及び絶縁性接着剤層４，５のいずれにおいても、接着剤２の配合量１００質量部に対して５〜１００質量部であることが好ましい。
【００４８】
ゴム粒子としては、ガラス転移温度が２５℃以下のゴム粒子であれば特に制限はないが、例えば、ブタジエンゴム、アクリルゴム、スチレン−ブタジエン−スチレンゴム、ニトリル−ブタジエンゴム、シリコーンゴム等を用いることができる。
【００４９】
ゴム粒子としては、平均粒径が０．１〜１０μｍのものを用いることが好ましく、平均粒径以下の粒子が粒径分布の８０％以上を占めるゴム粒子がより好ましい。ゴム粒子の平均粒径は、０．１〜５μｍであることが更に好ましい。またゴム粒子の表面をシランカップリング剤で処理した場合、硬化性樹脂に対する分散性が向上するためより好ましい。
【００５０】
ゴム粒子の中でシリコーンゴム粒子は、耐溶剤性に優れる他、分散性にも優れるため効果的なゴム粒子として用いることができる。なお、シリコーンゴム粒子は、シラン化合物やメチルトリアルコキシシラン及び／又はその部分加水分解縮合物を、苛性ソーダ、アンモニア等の塩基性物質によりｐＨ９以上に調整したアルコール水溶液に添加し、加水分解、重縮合させる方法や、オルガノシロキサンの共重合等で得ることができる。
【００５１】
また、分子末端又は分子内側鎖に水酸基、エポキシ基、ケチミン、カルボキシル基、メルカプト基等の官能基を含有したシリコーンゴム粒子は、硬化性樹脂への分散性が向上するため好ましい。
【００５２】
ゴム粒子の配合量は、導電性接着剤層３及び絶縁性接着剤層４，５のいずれにおいても、接着剤２の配合量１００質量部に対して５〜５０質量部であることが好ましい。
【００５３】
導電性接着剤層３及び絶縁性接着剤層４，５の形成は、少なくとも上記接着剤２を含み、導電性接着剤層３については更に導電粒子１を含む接着剤組成物を有機溶剤に溶解又は分散することで液状化して塗布液を調整し、この塗布液を剥離性基材（支持フィルム）上に塗布して、硬化剤の活性温度以下で溶剤を除去することにより行うことができる。
【００５４】
このとき用いる溶剤は、芳香族炭化水素系溶剤と含酸素系溶剤との混合溶剤が、材料の溶解性を向上させる観点から好ましい。また、剥離性基材としては、離型性を有するように表面処理されたＰＥＴフィルム等が好適に用いられる。
【００５５】
また、導電性接着剤層３の形成については、塗布液を調整後、この塗布液を剥離性基材（支持フィルム）上に塗布して、硬化剤の活性温度以上の条件で溶剤を除去することにより行うこともできる。このとき形成される導電性接着剤層３は、上述のようにＤＳＣにおいて発熱量２５〜１３０Ｊ／ｇを与えるものであり、かつ該発熱量に基づく硬化反応の反応率２０〜１００％を与えるものであることが好ましい。
【００５６】
なお、図示しないが、絶縁性接着剤層４，５の外側に更に導電性接着剤層又は絶縁性接着剤層を設けることもできる。
【００５７】
そして、回路接続用接着フィルム１００の製法としては、例えば、上記のようにして形成した導電性接着剤層３及び絶縁性接着剤層４，５をラミネートする方法や、各層を順次塗工する方法等の公知の方法が採用することができる。
【００５８】
次に、本発明に係る回路接続用接着フィルム１００を用いた回路部材の接続構造について説明する。
【００５９】
図２は、本発明に係る回路部材の接続構造の好適な一実施形態を示す模式断面図である。図２に示す回路部材の接続構造２００は、第一の基板１１及びその主面上に形成された第一の回路電極１２を有する第一の回路部材１０と、第二の基板２１及びその主面上に形成された第二の回路電極２２を有する第二の回路部材２０とが、上記本発明の回路接続用接着フィルム１００が硬化した硬化物からなり第一及び第二の回路部材１０，２０の間に形成された回路接続部材１００ａによって接続されたものである。回路部材の接続構造２００においては、第一の回路電極１２と第二の回路電極２２とが対向配置された状態で電気的に接続されている。
【００６０】
回路接続部材１００ａは、本発明に係る回路接続用接着フィルム１００が硬化した硬化物からなるものであり、上述した接着剤２の硬化物２ａ及びこれに分散している導電粒子１を含む導電性接着剤層３の硬化物３ａと、その両面に形成された絶縁性接着剤層４，５の硬化物４ａ，５ａとから構成されている。そして、第一の回路電極１２と第二の回路電極２２とは、導電粒子１を介して電気的に接続されている。
【００６１】
また、絶縁性接着剤層４，５の硬化物４ａ，５ａは、それぞれ第一及び第二の回路電極１２，２２の周囲の少なくとも第一及び第二の基板１１，２１側を覆うように形成されている。これは、第一及び第二の回路部材１０，２０の接続時に、絶縁性接着剤層４，５が第一及び第二の回路電極１２，２２上（互いに対向している面上）から、その周囲に流出するためである。
【００６２】
第一の回路電極１２の高さｈ１及び第二の回路電極２２の高さｈ２のうちの少なくとも一方は、３．０μｍ以下であることが好ましい。また、絶縁性接着剤層４，５のうちの少なくとも一方の厚みが０．１〜５．０μｍである場合は、厚みが０．１〜５．０μｍである当該絶縁性接着剤層が、回路電極の高さが３．０μｍ以下である回路電極側に配置されていることが好ましい。
【００６３】
第一及び第二の回路部材１０，２０としては、電気的接続を必要とする電極が形成されているものであれば特に制限はない。具体的には、液晶ディスプレイに用いられているＩＴＯ等で電極が形成されているガラス又はプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンチップ等が挙げられ、これらは必要に応じて組み合わせて使用される。このように、本実施形態では、プリント配線板や、ポリイミド等の有機物からなる材質をはじめ、銅、アルミニウム等の金属やＩＴＯ（ｉｎｄｉｕｍ  ｔｉｎ  ｏｘｉｄｅ）、窒化ケイ素（ＳｉＮｘ）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）等の無機材質のように多種多様な表面状態を有する回路部材を用いることができる。
【００６４】
回路部材の接続構造２００は、第一の基板１１の主面上に第一の回路電極１２が形成された第一の回路部材１０と、第二の基板２１の主面上に第二の回路電極２２が形成された第二の回路部材２０と、第一の回路部材１０及び第二の回路部材２０の間に配置され、本発明に係る回路接続用接着フィルム１００と、を第一の回路電極１２と第二の回路電極２２とが対向配置された状態で加熱及び加圧して、第一の回路電極１２と第二の回路電極２２とを電気的に接続する方法によって得られる。
【００６５】
この方法においては、剥離性基材上に形成されている回路接続用接着フィルム１００を第二の回路部材２０上に貼り合わせた状態で加熱及び加圧して回路接続用接着フィルム１００を仮圧着し、剥離性基材を剥離してから、回路電極を位置合わせしながら第一の回路部材１０を載せた後、加熱及び加圧して、第二の回路部材２０、回路接続用接着フィルム１００及び第一の回路部材１０がこの順に積層された積層体を準備することができる。
【００６６】
上記積層体を加熱及び加圧する条件は、回路接続用接着フィルム中の接着剤の硬化性等に応じて、回路接続用接着フィルムが硬化して十分な接着強度が得られるように、適宜調整される。
【実施例】
【００６７】
以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に制限するものではない。
【００６８】
（実施例１）
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）３２質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１０質量部、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製、商品名：ＹＬ９８０）２０質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）３５質量部及びシランカップリング剤（日本ユニカー社製、商品名：Ａ１８７）３質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の絶縁性接着剤層形成用塗布液を得た。
【００６９】
次いで、この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理（中剥離処理）が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置（（株）康井精機社製、商品名：精密塗工機）を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み１５μｍの絶縁性接着剤層（ａ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ａ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製、商品名：ＲＳＡＩＩ）を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００７０】
更に、上記絶縁性接着剤層形成用塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理（軽剥離処理）が施された厚み２５μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み２μｍの絶縁性接着剤層（ｂ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ｂ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００７１】
次に、フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）６０質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１２質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）１６質量部、シランカップリング剤（日本ユニカー社製、商品名：Ａ１８７）２質量部及びシリコーンゴム（東レダウコーニング社製、商品名：ＥＰ２１００）１０質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の接着剤溶液を調整した。
【００７２】
この接着剤溶液１００質量部に、ポリスチレン系核体（直径：２．８μｍ）の表面にＮｉ層とその外側のＡｕ層とを形成した導電粒子（平均粒径：３μｍ）３５質量部を分散して導電性接着剤層形成用塗布液を得た。
【００７３】
この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理（軽剥離処理）が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置（（株）康井精機社製、商品名：精密塗工機）を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥して、ＰＥＴフィルム上に厚み６μｍの導電性接着剤層（ｃ）を形成した。この導電性接着剤層（ｃ）の発熱量をＤＳＣ（ＴＡＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製の商品名：ＤＳＣ１０００）を用いて昇温速度１０℃／分で２５℃〜２００℃まで測定したところ、発熱量は、８０Ｊ／ｇであった。
【００７４】
この導電性接着剤層（ｃ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．１ＧＰａであった。
【００７５】
上記で得られた絶縁性接着剤層（ａ）と導電性接着剤層（ｃ）とを、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして積層フィルムを得た。次いで、得られた積層フィルムの導電性接着剤層（ｃ）側に、導電性接着剤層（ｃ）上のＰＥＴフィルムを剥離した後、上記で得られた絶縁性接着剤層（ｂ）を、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして、絶縁性接着剤層（ａ）の厚みが１５μｍ、導電性接着剤層（ｃ）の厚みが６μｍ及び絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みが２μｍの３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【００７６】
（実施例２）
絶縁性接着剤層（ａ）の厚みを１８μｍとし、絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みを２μｍとし、更に導電性接着剤層（ｃ）の厚みを３μｍとした以外は実施例１と同様の工程を経て、３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【００７７】
（実施例３）
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）３２質量部、ビスフェールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１０質量部、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製、商品名：ＹＬ９８０）２０質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）３５質量部及びシランカップリング剤（日本ユニカー社製、商品名：Ａ１８７）３質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の絶縁性接着剤層形成用塗布液を得た。
【００７８】
次いで、この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み１８μｍの絶縁性接着剤層（ａ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ａ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００７９】
更に、上記絶縁性接着剤層形成用塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み２５μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥して、ＰＥＴフィルム上に厚み２μｍの絶縁性接着剤層（ｂ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ｂ）の貯蔵弾性率を粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００８０】
次に、フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）６０質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１２質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）１６質量部、シランカップリング剤（日本ユニカー社製  Ａ１８７）２質量部及びシリコーンゴム（東レダウコーニング社製、商品名：ＥＰ２１００）１０質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の接着剤溶液を調整した。
【００８１】
この接着剤溶液１００質量部に、ポリスチレン系核体（直径：２．８μｍ）の表面に、Ｎｉ層とその外周側にＡｕ層とを形成した導電粒子（平均粒径：３μｍ）３５質量部を分散して導電性接着剤層形成用塗布液を得た。
【００８２】
この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み３μｍの導電性接着剤層（ｃ）を形成した。この導電性接着剤層（ｃ）の発熱量をＤＳＣを用いて昇温速度１０℃／分で２５℃〜２００℃まで測定したところ、発熱量は、８０Ｊ／ｇであった。
【００８３】
上記で得られた導電性接着剤層（ｃ）を１００℃で３０分間熱風乾燥することにより、硬化反応の３０％が終了した導電性接着剤層（ｃ）とした。この導電性接着剤層（ｃ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．５ＧＰａであった。
【００８４】
上記で得られた絶縁性接着剤層（ａ）と導電性接着剤層（ｃ）とを、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして積層フィルムを得た。次いで、得られた積層フィルムの導電性接着剤層（ｃ）側に、導電性接着剤層（ｃ）上のＰＥＴフィルムを剥離した後、上記で得られた絶縁性接着剤層（ｂ）を、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして、絶縁性接着剤層（ａ）の厚みが１８μｍ、導電性接着剤層（ｃ）の厚みが３μｍ及び絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みが２μｍの３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【００８５】
（実施例４）
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）３２質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１０質量部、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製、商品名：ＹＬ９８０）２０質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）３５質量部及びシランカップリング剤（日本ユニカー社製、商品名：Ａ１８７）３質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の絶縁性接着剤層形成用塗布液を得た。
【００８６】
次いで、この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み１８μｍの絶縁性接着剤層（ａ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ａ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００８７】
更に、上記絶縁性接着剤層形成用塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み２５μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥して、ＰＥＴフィルム上に厚み２μｍの絶縁性接着剤層（ｂ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ｂ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００８８】
次に、フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）６０質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１２質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）１６質量部、シランカップリング剤（日本ユニカー社製、商品名：Ａ１８７）２質量部及びシリコーンゴム（東レダウコーニング社製、商品名：ＥＰ２１００）１０質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の接着剤溶液を調整した。
【００８９】
この接着剤溶液１００質量部に、ポリスチレン系核体（直径：２．８μｍ）の表面に、Ｎｉ層とその外周側にＡｕ層とを形成した導電粒子（平均粒径：３μｍ）３５質量部を分散して導電性接着剤層形成用塗布液を得た。
【００９０】
この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み３μｍの導電性接着剤層（ｃ）を形成した。この導電性接着剤層（ｃ）の発熱量を、ＤＳＣを用いて昇温速度１０℃／分で２５℃〜２００℃まで測定したところ、発熱量は、８０Ｊ／ｇであった。
【００９１】
上記で得られた導電性接着剤層（ｃ）を１５０℃で３０分間熱風乾燥することにより、硬化反応の１００％が終了した導電性接着剤層（ｃ）とした。この導電性接着剤層（ｃ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、１．４ＧＰａであった。
【００９２】
上記で得られた絶縁性接着剤層（ａ）と導電性接着剤層（ｃ）とを、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして積層フィルムを得た。次いで、得られた積層フィルムの導電性接着剤層（ｃ）側に、導電性接着剤層（ｃ）上のＰＥＴフィルムを剥離した後、上記で得られた絶縁性接着剤層（ｂ）を、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして、絶縁性接着剤層（ａ）の厚みが１８μｍ、導電性接着剤層（ｃ）の厚みが３μｍ及び絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みが２μｍの３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【００９３】
（比較例１）
絶縁性接着剤層（ａ）の厚みを１３μｍとし、絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みを２μｍとし、更に導電性接着剤層（ｃ）の厚みを８μｍとした以外は実施例１と同様の工程を経て、３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【００９４】
（比較例２）
絶縁性接着剤層（ａ）の厚みを１３μｍとし、絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みを２μｍとし、更に導電性接着剤層（ｃ）の厚みを８μｍとした以外は実施例４と同様の工程を経て、３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【００９５】
（比較例３）
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）３２質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１０質量部、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製、商品名：ＹＬ９８０）２０質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）３５質量部及びシランカップリング剤（日本ユニカー社製、商品名：Ａ１８７）３質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の絶縁性接着剤層形成用塗布液を得た。
【００９６】
次いで、この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み１５μｍの絶縁性接着剤層（ａ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ａ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００９７】
更に、上記絶縁性接着剤層形成用塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み２５μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥して、ＰＥＴフィルム上に厚み２μｍの絶縁性接着剤層（ｂ）を形成した。この絶縁性接着剤層（ｂ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【００９８】
次に、フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド社製、商品名：ＰＫＨＣ）３２質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中に平均粒径０．２μｍのアクリル粒子が２０質量％分散されたアクリル粒子含有樹脂（日本触媒社製、商品名：ＢＰＡ３２８）１０質量部、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製、商品名：ＹＬ９８０）２０質量部、イミダゾール系硬化剤（旭化成工業社製、商品名：ノバキュアＨＸ−３９４１）３５質量部及びシランカップリング剤（日本ユニカー社製、商品名：Ａ１８７）３質量部を溶剤であるトルエンに溶解し、固形分５０質量％の接着剤溶液を調整した。
【００９９】
この接着剤溶液１００質量部に、ポリスチレン系核体（直径：２．８μｍ）の表面に、Ｎｉ層とその外周側にＡｕ層とを形成した導電粒子（平均粒径：３μｍ）３５質量部を分散して導電性接着剤層形成用塗布液を得た。
【０１００】
この塗布液を、片面（塗布液を塗布する面）に離型処理が施された厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分間熱風乾燥することにより、ＰＥＴフィルム上に厚み６μｍの導電性接着剤層（ｃ）を形成した。この導電性接着剤層（ｃ）の発熱量をＤＳＣを用いて昇温速度１０℃／分で２５℃〜２００℃まで測定したところ、発熱量は、１８０Ｊ／ｇであった。
【０１０１】
この導電性接着剤層（ｃ）の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／分、周波数：１Ｈｚで測定したところ、４０℃における貯蔵弾性率は、０．０５ＧＰａであった。
【０１０２】
上記で得られた絶縁性接着剤層（ａ）と導電性接着剤層（ｃ）とを、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして積層フィルムを得た。次いで、得られた積層フィルムの導電性接着剤層（ｃ）側に、導電性接着剤層（ｃ）上のＰＥＴフィルムを剥離した後、上記で得られた絶縁性接着剤層（ｂ）を、５０℃で加熱しながらロールラミネータでラミネートして、絶縁性接着剤層（ａ）の厚みが１５μｍ、導電性接着剤層（ｃ）の厚みが６μｍ及び絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みが２μｍの３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【０１０３】
（比較例４）
絶縁性接着剤層（ａ）の厚みを１８μｍとし、絶縁性接着剤層（ｂ）の厚みを２μｍとし、更に導電性接着剤層（ｃ）の厚みを３μｍとした以外は比較例３と同様の工程を経て、３層構造の回路接続用接着フィルムを得た。
【０１０４】
［粒子捕捉数の測定］
上記実施例及び比較例で作製した回路接続用接着フィルムを用いて、金バンプ（面積：３０μｍ×５０μｍ、バンプ間スペース：１２μｍ、バンプ高さ：１５μｍ、バンプ数：３００）付きチップ（１．２ｍｍ×１９ｍｍ、厚み：５００μｍ）とＩＴＯ回路付きガラス基板（回路厚み：０．１５μｍ、ガラス基板厚み：０．５ｍｍ）の接続を、以下に示すように行った。
【０１０５】
まず、回路接続用接着フィルム（１．５ｍｍ×２０ｍｍ）を、ＩＴＯ回路付きガラス基板に８０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で２秒間加熱加圧することで貼り付けた。このとき、３層構造の回路接続用接着フィルムは、絶縁性接着剤層（ｂ）を、当該絶縁性接着剤層（ｂ）上のＰＥＴフィルムを剥離した後にガラス基板に貼り付けた。
【０１０６】
次いで、回路接続用接着フィルムの絶縁性接着剤層（ａ）上のＰＥＴフィルムを剥離し、チップのバンプとＩＴＯ回路付きガラス基板との位置合わせを行った後、１９０℃、４０ｇ／バンプ、１０秒間の条件でチップ上方から加熱、加圧を行い絶縁性接着剤層（ａ）をチップに貼り付け、回路接続用接着フィルムを介したチップとガラス基板の本接続を行った。
【０１０７】
このとき、金バンプに捕捉される導電粒子の数を、顕微鏡（（株)ニコン社製、商品名：ＥＣＬＩＰＳＥ  Ｌ２００）を用いて倍率２００〜５００倍で測定した。これにより、上記実施例及び比較例で作製した回路接続用接着フィルムのそれぞれについて、金バンプの粒子捕捉数の最小値を求めた。その結果を表１に示す。
【０１０８】
［絶縁抵抗値の測定］
上記実施例及び比較例で作製した回路接続用接着フィルムを用いて、金バンプ（面積：３０μｍ×１００μｍ、バンプ間スペース：１０μｍ、高さ：１５μｍ、バンプ数：４７２）付きチップ（１．９ｍｍ×１５ｍｍ、厚み：５００μｍ）と、ＩＴＯ回路付きガラス基板（回路厚み：０．１５μｍ、ガラス基板厚み：０．５ｍｍ）の接続を、以下に示すように行った。
【０１０９】
まず、回路接続用接着フィルム（２．０ｍｍ×２０ｍｍ）を、ＩＴＯ回路付きガラス基板に、８０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で２秒間加熱加圧して貼り付けた。このとき、３層構造の回路接続用接着フィルムは、絶縁性接着剤層（ｂ）を、当該絶縁性接着剤層（ｂ）上のＰＥＴフィルムを剥離した後にガラス基板に貼り付けた。
【０１１０】
次いで、回路接続用接着フィルムの絶縁性接着剤層（ａ）上のＰＥＴフィルムを剥離し、チップのバンプとＩＴＯ回路付きガラス基板との位置合わせを行った後、１９０℃、４０ｇ／バンプ、１０秒間の条件でチップ上方から加熱、加圧を行い絶縁性接着剤層（ａ）をチップに貼り付け、回路接続用接着フィルムを介したチップとガラス基板の本接続を行った。
【０１１１】
こうして得られた接続サンプルについて、以下の通電耐湿試験を行った。すなわち、接続サンプルに対して、８５℃、８５％ＲＨの環境下でＤＣ１５Ｖを５００時間印加する処理を行った。
【０１１２】
通電耐湿試験後の接続サンプルの絶縁抵抗値について、絶縁抵抗計（（株)アドバンテスト社製、商品名：Ｒ８３４０Ａ）を用いて、隣接するバンプ間ごとの絶縁抵抗を室温中で測定電圧５０Ｖ、電圧印加時間６０秒の条件で測定した。これにより、隣接するバンプ間の絶縁特性が良好になっているかを判断した。この場合、絶縁抵抗値で１×１０８Ω以上を良好な絶縁特性とし、全ての隣接するバンプ間の絶縁抵抗値が１×１０８Ω以上のものをＡ、絶縁抵抗値が１×１０８Ω未満の隣接するバンプ間を含むものをＢとして評価した。その結果を表１に示す。
【０１１３】
［接続抵抗値の測定］
上記実施例及び比較例で作製した回路接続用接着フィルムを用いて、金バンプ（面積：３０μｍ×５０μｍ、バンプ間スペース：１２μｍ、バンプ高さ：１５μｍ、バンプ数：３００）付きチップ（１．２×１９ｍｍ、厚み：５００μｍ）とＩＴＯ回路付きガラス基板（回路厚み：０．１５μｍ、ガラス基板厚み：０．５ｍｍ）の接続を、以下に示すように行った。
【０１１４】
まず、回路接続用接着フィルム（１．５ｍｍ×２０ｍｍ）を、ＩＴＯ回路付きガラス基板に８０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で２秒間加熱加圧して貼り付けた。このとき、３層構造の回路接続用接着フィルムは、絶縁性接着剤層（ｂ）を、当該絶縁性接着剤層（ｂ）上のＰＥＴフィルムを剥離した後にガラス基板に貼り付けた。
【０１１５】
次いで、回路接続用接着フィルムの絶縁性接着剤層（ａ）上のＰＥＴフィルムを剥離し、チップのバンプとＩＴＯ回路付きガラス基板との位置合わせを行った後、１９０℃、４０ｇ／バンプ、１０秒間の条件でチップ上方から加熱、加圧を行い絶縁性接着剤層（ａ）をチップに貼り付け、回路接続用接着フィルムを介したチップとガラス基板との本接続を行った。
【０１１６】
こうして得られた接続サンプルについて、以下の耐湿試験を行った。すなわち、接続サンプルを８５℃、８５％ＲＨの環境下で１０００時間放置する処理を行った。
【０１１７】
耐湿試験後の接続サンプルの接続抵抗値について、デジタルマルチメータ（（株）アドバンテスト社製、商品名：Ｒ６４５１Ａ）を用いて１バンプごとの接続抵抗を４端子法で測定した。これにより、導通が良好になっているかを判断した。この場合、接続抵抗値が２０Ω以下を良好な導通とし、全てのバンプの接続抵抗値が２０Ω以下のものをＡ、接続抵抗値が２０Ωを越えるバンプを含むものをＢとして評価した。その結果を表１に示す。なお、表１中の「オープン」とは、接続抵抗値を測定できなかったことを表示するものである。
【０１１８】
【表１】
2009194359.tif 000003
【０１１９】
表１に示されるように、導電性接着剤層の厚みが導電粒子の平均粒径の２倍以下であり、かつ導電性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率が０．１〜１．５ＧＰａである、実施例１〜４の回路接続用接着フィルムでは、電極上の粒子捕捉数が十分であり、通電耐湿試験後の絶縁抵抗値及び耐湿試験後の接続抵抗値がともに良好であることが確認された。
【０１２０】
一方、導電性接着剤層の厚みが導電粒子の平均粒径の２倍より大きい比較例１及び比較例２の回路接続用接着フィルムでは、通電耐湿試験後の絶縁抵抗値、耐湿試験後の接続抵抗値が劣ることが確認された。更に、導電性接着剤層の４０℃での貯蔵弾性率が０．１ＧＰａ未満である比較例３及び比較例４の回路接続用接着フィルムでは、耐湿試験後の接続抵抗値及び粒子捕捉数が劣ることが確認された。
【０１２１】
以上の結果から、本発明に係る回路接続用接着フィルムによれば、対向する回路電極間において十分な数の導電粒子を確実に捕捉することができることにより、高分解能化が可能であると共に、長期接続信頼性に優れることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【０１２２】
【図１】本発明に係る回路接続用接着フィルムの好適な一実施形態を示す模式断面図である。
【図２】本発明に係る回路部材の接続構造の好適な一実施形態を示す模式断面図である。
【符号の説明】
【０１２３】
１…導電粒子、２…接着剤、３…導電性接着剤層、２ａ〜５ａ…硬化物、４…第一の絶縁性接着剤層，５…第二の絶縁性接着剤層、１０…第一の回路部材、１１…第一の基板、１２…第一の回路電極、２０…第二の回路部材、２１…第二の基板、２２…第二の回路電極、１００…回路接続用接着フィルム、１００ａ…回路接続部材、２００…回路部材の接続構造、ｈ１…第一の回路電極の高さ、ｈ２…第二の回路電極の高さ。
【図１】
2009194359.tif 000004
【図２】
2009194359.tif 000005