(57)【要約】【課題】ウェルド伸びに優れるポリプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体を提供する。【解決手段】結晶性ポリプロピレンとエチレン−αオレフィン共重合体と無機フィラーとを含む結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）と、該樹脂組成物（Ａ）１００重量部に対して、以下の（Ｂ１）〜（Ｂ４）の要件を満たす低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）２〜１５重量部と含有するポリプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体。（Ｂ１）プロピレン由来の単量体単位と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位（ｙモル％）とを含有し、エチレン由来の単量体単位（ｘモル％）を含有してもよく、［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．４５  （式１）を満足する。（Ｂ２）ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃の範囲で測定して得られる結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下（Ｂ３）分岐指数が１未満（Ｂ４）分子量分布が１．５〜３【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶性ポリプロピレンとエチレン−αオレフィン共重合体と無機フィラーとを含む結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）と、該樹脂組成物（Ａ）１００重量部に対して、以下の（Ｂ１）〜（Ｂ４）の要件を満たす低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）２〜１５重量部と含有するポリプロピレン樹脂組成物。
（Ｂ１）プロピレン由来の単量体単位と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位とを含有し、エチレン由来の単量体単位を含有していてもよく、下記式（１）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．４５      （式１）
（ｘはエチレン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、ｙは炭素数４〜２０のオレフィン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、プロピレン由来の単量体単位の含有量と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位の含有量とエチレン由来の単量体単位の含有量の合計を１００モル％とする。）
（Ｂ２）ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃の範囲で測定して得られる結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下である。
（Ｂ３）分岐指数が１未満である。
（Ｂ４）分子量分布が１．５〜３である。
【請求項２】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体が、以下の（ｂ１）〜（ｂ４）の要件を満たすエチレン−αオレフィン共重合体である請求項１または２に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
（ｂ１）：密度が８５０〜９００ｋｇ／ｍ3である。
（ｂ２）：ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃で測定して得られる最大結晶融解ピークが１つである。
（ｂ３）：結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の含有量が５〜３０重量％である。（ただし、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）の全量を１００重量％とする。）
（ｂ４）分岐指数が１である。
【請求項３】
請求項１または２に記載のポリプロピレン樹脂組成物からなる射出成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体に関するものであり、さらに詳細にはウェルド伸びに優れるポリプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂組成物は多くの樹脂成形品に使用されている。特に、自動車用内装部品、日用雑貨品などとして使用されている。
ポリプロピレン樹脂組成物は、各部品に要求される性能を満足するために高度な物性バランスが要求されることから、種々の方法で改良されている。
例えば、特許文献１には、１未満の分岐指数を有し、ひずみ硬化伸長粘度を有する通常固体の、ゲルを含まないプロピレン重合体物質とイソタクチックの半結晶性線状プロピレン重合体物質を配合する事が記載されている。また、特許文献２には、４．０以下のたぶん賛成および９０℃を超える融点を有する分岐ポリプロピレン組成物であって、ポリオレフィンブレンドの用途に用いられることが記載されている。
【特許文献１】特許第２７４４３１７号明細書
【特許文献２】特表２００２−５２３５７５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、特許文献１または特許文献２に記載のいずれに記載のポリプロピレン樹脂組成物からなる成形体のウェルド伸びについては、必ずしも十分とはいえない場合があった。
かかる背景技術の下、本発明の目的は、ウェルド伸びに優れるポリプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、本発明が上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち本発明は、
結晶性ポリプロピレンとエチレン−αオレフィン共重合体と無機フィラーとを含む結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）と、該樹脂組成物（Ａ）１００重量部に対して、以下の（Ｂ１）〜（Ｂ４）の要件を満たす低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）２〜１５重量部と含有するポリプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体に係るものである。
（Ｂ１）プロピレン由来の単量体単位と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位とを含有し、エチレン由来の単量体単位を含有していてもよく、下記式（１）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．４５      （式１）
（ｘはエチレン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、ｙは炭素数４〜２０のオレフィン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、プロピレン由来の単量体単位の含有量と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位の含有量とエチレン由来の単量体単位の含有量の合計を１００モル％とする。）
（Ｂ２）ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃の範囲で測定して得られる結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下である。
（Ｂ３）分岐指数が１未満である。
（Ｂ４）分子量分布が１．５〜３である。
【発明の効果】
【０００５】
本発明によれば、ウェルド伸びに優れるポリプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
以下、本発明のポリプロピレン樹脂組成物について詳細に説明する。
＜結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）＞
本発明で用いられる結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）は、結晶性ポリプロピレン、エチレン−αオレフィン共重合体、無機フィラーを含む結晶性オレフィン樹脂組成物である。
【０００７】
＜結晶性ポリプロピレン＞
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンは、エチレンおよびおよび炭素原子数４〜２０のオレフィンからなる群から選ばれる少なくとも１種のオレフィンに由来する単量体単位とプロピレンに由来する単量体単位からなるプロピレン共重合体である。
なお、以下、エチレンに由来する単量体単位を「エチレン単位」、プロピレンに由来する単量体単位を「プロピレン単位」と称し、また、エチレンに由来する単量体単位とプロピレンに由来する単量体単位と炭素原子数４〜２０のオレフィンに由来する単量体単位を、総称して単に「オレフィン単位」という。）
炭素原子数４〜２０のオレフィンに由来する単量体単位としては、例えば、１−ブテン単位、１−ペンテン単位、１−ヘキセン単位、１−へプテン単位、１−オクテン単位、１−ノネン単位、１−デセン単位、１−ウンデセン単位、１−ドデセン単位、１−トリデセン単位、１−テトラデセン単位、１−ペンタデセン単位、１−ヘキサデセン単位、１−ヘプタデセン単位、１−オクタデセン単位、１−ノナデセン単位、１−エイコセン単位等の直鎖状オレフィン単位が挙げられる。
【０００８】
該オレフィン単位の具体的な組み合わせとしては、例えば、エチレン単位とプロピレン単位、プロピレン単位と１−ブテン単位、プロピレン単位と１−ヘキセン単位、プロピレン単位と１−オクテン単位、プロピレン単位と４−メチル−１−ペンテン単位、プロピレン単位と１−ブテン単位と１−ヘキセン単位、１−ブテン単位と１−ヘキセン単位、１−ブテン単位と１−オクテン単位、１−ヘキセン単位と１−オクテン単位等の組み合わせが挙げられる。
【０００９】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンとしては、例えば、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合、プロピレン−１−ヘキセン重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−１−へプテン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−１−ノネン共重合体、プロピレン−１−デセン共重合体、プロピレン−１−ウンデセン共重合体、プロピレン−１−ドデセン共重合体、プロピレン−１−トリデセン共重合体、プロピレン−１−テトラデセン共重合体、プロピレン−１−ペンタデセン共重合体、プロピレン−１−ヘキサデセン共重合体、プロピレン−１−ヘプタデセン共重合体、プロピレン−１−オクタデセン共重合体、プロピレン−１−ナノデセン共重合体、プロピレン−１−エイコセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体が挙げられる。これらの共重合体は、ブロック共重合体でも良く、ランダム共重合体でも良い。また、これらの共重合体は、単独で用いても良く、少なくとも２種を併用しても良い。
【００１０】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンとしては、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合、プロピレン−１−ヘキセン重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体が好ましく、成形体の剛性と耐衝撃性のバランスの観点から、プロピレン−エチレンブロック共重合体、プロピレン−ブテンブロック共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンブロック共重合体がより好ましい。
【００１１】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンは、以下の（ａ１）〜（ａ４）を満足する結晶性ポリプロピレンが好ましい。
（ａ１）：エチレンおよび炭素原子数４〜２０のオレフィンからなる群から選ばれる少なくとも１種のオレフィンに由来する単量体単位とプロピレンに由来する単量体単位とのブロック共重合体である。
（ａ２）：２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ部）を５重量％以上含有する（ただし、結晶性ポリプロピレン全体を１００重量％とする）。
（ａ３）：２０℃キシレン不溶部（ＣＸＩＳ部）の示差走査熱量測定によって−１００〜２００℃の範囲に観測される最大の結晶融解ピークの温度（Ｔｍ）が１５０〜１７５℃である。
（ａ４）：結晶性ポリプロピレン樹脂の含有量が５０〜９５重量％（ただし、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）全体を１００重量％とする。）である。
【００１２】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンの２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ部）は、成形体の耐衝撃性を十分にするという観点から、好ましくは５重量％以上、より好ましくは８重量％以上、さらに好ましくは１０重量％以上である。（ただし、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレン全体を１００重量％とする。）
【００１３】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンのキシレン可溶部、キシレン不溶部は、以下の方法で得られる。
結晶性ポリプロピレン５ｇを沸騰キシレンに完全に溶解させた後、濾液を２０℃で４時間放置する。その後キシレン不溶分（ＣＸＩＳ部）とキシレン可溶分（ＣＸＳ部）を濾別する。
得られた濾液は濃縮、乾固してキシレンを蒸発させ、さらに減圧下６０℃で乾燥して、その重量（Ｗ１）を測定する。この重量を仕込み重量で除した値を百分率で表したものをそのポリマーのキシレン可溶分（ＣＸＳ部）とする。
キシレン可溶分（％）＝（Ｗ１／仕込み重量）×１００  （式２）
【００１４】
本発明は、成形体に要求される耐熱性と剛性を満足させるために、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に結晶性ポリプロピレンを用いるものであり、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンの結晶性とは、結晶融解ピークが観測され、そのピークの結晶融解熱量が３０Ｊ／ｇを超えることをいう。
そして、その結晶性は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２（１９８７）に従う示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において、−５０℃〜２００℃の温度範囲に観測される結晶融解ピークの有無と結晶融解熱量によって測定される。
【００１５】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンのＣＸＩＳ部に含まれる最大の結晶融解ピークの温度（Ｔｍ）は、成形品に要求される耐熱性や成形体のウェルド伸びを十分なものにするという観点から、１５０〜１７５℃であることが好ましく、１５０〜１７０℃であることがより好ましい。
【００１６】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンは、公知の重合方法で製造される。重合に用いられる触媒としては、特開平３−７０６、特開平８−１７０９８４及び特開平９−２０８０３号公報に開示されているチタン触媒成分に複数のエーテル結合を含有する電子供与体からなる触媒を使用する重合方法が好適である。
ここで結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、公知の調整方法を使用して調節される。この調整方法としては、例えば、重合時に水素などの分子量調節剤の量や、重合温度、圧力等の重合条件を調節して調整する方法、及び、重合後にジアシルパーオキシド、ジアルキルパーオキシド等の有機過酸化物を添加して調整する方法（特開平８−３０２１０５号公報）が挙げられる。本発明で使用されるＭＦＲの調整方法としては、成形品外観等の点から、上記重合時に調節する方法が好ましい。
【００１７】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレンの２３０℃、２１．６Ｎ荷重で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）（ＪＩＳ  Ｋ７２１０）は、成形体のウェルド外観不良やフローマーク発生などの発生を抑えるという観点や、成形体の耐衝撃性を十分なものにするという観点から、好ましくは５００〜３，０００ｇ／１０分、より好ましくは８００〜２，５００ｇ／１０分、更に好ましくは１，０００〜２，０００ｇ／１０分であることが好適である。
【００１８】
＜エチレン−αオレフィン共重合体＞
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体は、プロピレンおよび炭素原子数４〜２０のオレフィンからなる群から選ばれる少なくとも１種のオレフィンに由来する単量体単位と、エチレンに由来する単量体単位からなるエチレン共重合体である。
炭素原子数４〜２０のオレフィンに由来する単量体単位としては、例えば、１−ブテン単位、１−ペンテン単位、１−ヘキセン単位、１−へプテン単位、１−オクテン単位、１−ノネン単位、１−デセン単位、１−ウンデセン単位、１−ドデセン単位、１−トリデセン単位、１−テトラデセン単位、１−ペンタデセン単位、１−ヘキサデセン単位、１−ヘプタデセン単位、１−オクタデセン単位、１−ノナデセン単位、１−エイコセン単位等の直鎖状オレフィン単位、３−メチル−１−ブテン単位、３−メチル−１−ペンテン単位、４−メチル−１−ペンテン単位、２−エチル−１−ヘキセン単位、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン単位等の分岐状オレフィン単位等の鎖状オレフィン単位が挙げられる。
【００１９】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体としては、例えば、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−デセン共重合体、エチレン−１−ドデセン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−デセン共重合体、エチレン−１−ヘキセン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン−１−デセン共重合体等が挙げられる。
【００２０】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体として好ましくは、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体であり、より好ましくはエチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体である。
【００２１】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体は、以下の（ｂ１）〜（ｂ４）の要件を満たすことが好ましい。
（ｂ１）：密度が８５０〜９００ｋｇ／ｍ3である。
（ｂ２）：ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃で測定して得られる最大結晶融解ピークが１つである。
（ｂ３）：エチレン−αオレフィン共重合体の含有量が５〜３０重量％である。（ただし、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）を１００重量％とする。）
（ｂ４）分岐指数が１である。
【００２２】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の密度は、射出成形時に金型からの離型性や成形体のウェルド伸びを十分なものにするという観点から、８５０〜９００ｋｇ／ｍ3であり、好ましくは８６０〜８９５ｋｇ／ｍ3であり、より好ましくは８６５〜８９０ｋｇ／ｍ3である。
【００２３】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の最大結晶融解ピーク温度は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２（１９８７）に従う示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される。
エチレン−αオレフィン共重合体の−５０℃〜２００℃の温度範囲に観測される結晶融解ピークは、成形体のウェルド伸びを十分にするという観点から、１つであることが好ましい。
【００２４】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の分岐指数とは、長鎖分岐の程度を表す指数であり、下式（３−１）により定義される。
分岐指数（ｇ1）＝〔η〕B1／〔η〕L1      （式３−１）
ここで、〔η〕B1は結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の固有粘度であり、〔η〕L1は結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体と同じ重量平均分子量を有する直鎖状のエチレン−αオレフィン共重合体の固有粘度である。
重量平均分子量は、Ｍ．Ｌ．ＭｃＣｏｎｎｅｌｌによってＡｍｅｒｉｃａｎ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ，Ｍａｙ，６３−７５（１９７８）に記載されている方法、即ち、低角度レーザー光散乱光度測定法で測定される。
〔η〕B1と〔η〕L1との比が樹脂の長鎖分岐の程度を表し、長鎖分岐が存在する場合、分岐指数は１未満となる。結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の分岐指数は、好ましくは１である。
【００２５】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の温度１９０℃、荷重２１．２Ｎの条件で測定されたＭＦＲ（１９０℃、２１．２Ｎ）は、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に分散するエチレン−αオレフィン共重合体の粒子の大きさを適切な大きさにして、ウェルド伸びを十分なものにするという観点や、エチレン−αオレフィン共重合体の強度を十分にして、成形体のウェルド伸びを十分なものにするという観点から、０．１〜５０ｇ／１０分であり、好ましくは０．５〜４０ｇ／１０分であり、より好ましくは１〜３０ｇ／１０分であり、特に好ましくは２〜２０ｇ／１０分である。
【００２６】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体の製造方法としては、例えば、エチレンとα−オレフィンを、シクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を有する遷移金属化合物を含む触媒（メタロセン触媒）の存在下で重合させる特開平３−２３４７１７号公報に記載の方法等が挙げられる。重合方法としては、例えば、溶液法、スラリー法、気相法、高圧イオン法等の公知の重合方法が挙げられる。
【００２７】
＜無機フィラー＞
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる無機フィラーとしては、公知の無機材料が使用できる。具体的には、例えば、タルク、カオリナイト、焼成クレー、バイロフィライト、セリナイト、ウォラストナイトなどの天然珪酸又は珪酸塩；沈降性炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムなどの炭酸塩；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの水酸化物；酸化亜鉛、亜鉛華、酸化マグネシウムなどの酸化物；及び、含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸などの合成珪酸又は珪酸塩などの粉末状フィラー；マイカなどのフレーク状フィラー；塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チタン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、セピオライト、ＰＭＦ（ＰｒｏｃｅｓｓｅｄＭｉｎｅｒａｌ  Ｆｉｌｌｅｒ）、ゾノトライト、チタン酸カリウム、及びエレスタダイトなどの繊維状フィラー；並びに、ガラスバルン、フライアッシュバルンなどのバルン状フィラー等を用いることができる。これら無機フィラーは、単独でも２種類以上併用しても良い。本発明では、これらの中でもタルクが好ましく用いられる。
【００２８】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる無機フィラーの平均粒径は、混練時の２次凝集を防ぎ機械物性の低下を抑えるという観点や、特に耐衝撃性の低下を抑えるという観点から、０．１〜４μｍ、好ましくは０．２〜３μｍであることが適当である。ここで平均粒径とは、ＪＩＳ  Ｚ８８２０に準拠した液相沈降法で測定された粒度分布測定曲線の累積値が５０％となる粒子径のことを意味する。
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる無機フィラーは、例えば、平均粒径５μｍ以上の粒子の含有量は、粗大粒子によって機械物性、特に耐衝撃性が低下することを防ぐという観点から、１０重量％以下、好ましくは８重量％以下であることが好ましい。（ただし、無機フィラー全体を１００重量％とする）
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる無機フィラーのアスペクト比の平均値は、例えば、３以上、好ましくは４以上であることが機械物性の観点から好ましい。
【００２９】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる無機フィラーは、未処理であっても、予め表面処理されていても良い。この表面処理方法の例としては、シランカップリング剤、高級脂肪酸、脂肪酸金属塩、不飽和有機酸、有機チタネート、ポリエチレングリコールなどの表面処理剤を用いる化学的又は物理的方法が挙げられる。
【００３０】
＜結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）の樹脂組成＞
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる結晶性ポリプロピレン樹脂は、成形体に要求される各種物性を満足させ、ウェルド伸びを十分にするという観点から、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）全体を１００重量％としたとき、好ましくは５０〜９５重量％、より好ましくは６０〜９０重量％、更に好ましくは７０〜８５重量％である。
【００３１】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体は、成形体のウェルド伸びを十分にするという観点や、射出成形時の金型からの離型性を十分にするという観点から、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）全体を１００重量％としたとき、好ましくは５〜３０重量％、より好ましくは５〜２０重量％、更に好ましくは７〜１５重量％である。
【００３２】
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれる無機フィラーは、成形体に要求される耐熱性などを十分にし、ウェルド伸びを十分にするという観点から、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）全体を１００重量％としたとき、好ましくは０．５〜３０重量％、より好ましくは１〜２５重量％、更に好ましくは３〜１５重量％である。
【００３３】
＜低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）＞
本発明で用いられる低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）は、以下の（Ｂ１）〜（Ｂ４）の要件を満足する。
（Ｂ１）プロピレン由来の単量体単位と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位とを含有し、エチレン由来の単量体単位を含有していてもよく、下記式（１）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．４５      （式１）
（ｘはエチレン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、ｙは炭素数４〜２０のオレフィン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、プロピレン由来の単量体単位の含有量と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位の含有量とエチレン由来の単量体単位の含有量の合計を１００モル％とする。）
（Ｂ２）ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃の範囲で測定して得られる結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下である。
（Ｂ３）分岐指数が１未満である。
（Ｂ４）分子量分布が１．５〜３である。
【００３４】
炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位を含有する低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）に用いられる炭素原子数４〜２０のオレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン等の直鎖状オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等の分岐状オレフィン等の鎖状オレフィン単位が挙げられる。
【００３５】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）に用いられる炭素原子数４〜２０のオレフィンの具体的な組み合わせとしては、例えば、エチレンと１−ブテン、エチレンと１−ヘキセン、エチレンと１−オクテン、エチレンと４−メチル−１−ペンテン、エチレンとプロピレンと１−ブテン、エチレンとプロピレンと１−ヘキセン、エチレンと１−ブテンと１−ヘキセン、プロピレンと１−ブテン、プロピレンと１−ヘキセン、プロピレンと１−オクテン、プロピレンと４−メチル−１−ペンテン、プロピレンと１−ブテンと１−ヘキセン、１−ブテンと１−ヘキセン、１−ブテンと１−オクテン、１−ヘキセンと１−オクテン等の組み合わせが挙げられる。
【００３６】
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）としては、例えば、プロピレン−エチレン樹脂、プロピレン−１−ブテン樹脂、プロピレン−１−ヘキセン樹脂、プロピレン−１−オクテン樹脂、プロピレン−１−へプテン樹脂、プロピレン−１−オクテン樹脂、プロピレン−１−ノネン樹脂、プロピレン−１−デセン樹脂、プロピレン−１−ウンデセン樹脂、プロピレン−１−ドデセン樹脂、プロピレン−１−トリデセン樹脂、プロピレン−１−テトラデセン樹脂、プロピレン−１−ペンタデセン樹脂、プロピレン−１−ヘキサデセン樹脂、プロピレン−１−ヘプタデセン樹脂、プロピレン−１−オクタデセン樹脂、プロピレン−１−ナノデセン樹脂、プロピレン−１−エイコセン樹脂、エチレン−プロピレン単位−１−ブテン樹脂、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン樹脂、エチレン−プロピレン−１−オクテン樹脂、エチレン−１−ブテン−１−ヘキセン樹脂が挙げられる。
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）は、単独で用いても良く、少なくとも２種を併用しても良い。
【００３７】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）として好ましくは、プロピレン−１−ブテン樹脂、プロピレン−１−ヘキセン樹脂、プロピレン−１−オクテン樹脂、エチレン−プロピレン−１−ブテン樹脂、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン樹脂、エチレン−プロピレン−１−オクテン樹脂であり、より好ましくは、プロピレン−１−ブテン樹脂、エチレン−プロピレン−１−ブテン樹脂である。
【００３８】
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）には、プロピレンと炭素数４〜２０のオレフィンとエチレン以外の単量体を更に重合して得られる共重合体を用いてもよく、該単量体としては、例えば、環状オレフィン、ビニル芳香族化合物、ポリエン化合物等を挙げることができる。
【００３９】
環状オレフィンとしては、例えば、ノルボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、５−プロピルノルボルネン、５，６−ジメチルノルボルネン、１−メチルノルボルネン、７−メチルノルボルネン、５，５，６−トリメチルノルボルネン、５−フェニルノルボルネン、５−ベンジルノルボルネン、５−エチリデンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−ヘキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチリデン−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−フルオロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，５−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−シクロへキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジクロロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−イソブチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，２−ジヒドロジシクロペンタジエン、５−クロロノルボルネン、５，５−ジクロロノルボルネン、５−フルオロノルボルネン、５，５，６−トリフルオロ−６−トリフルオロメチルノルボルネン、５−クロロメチルノルボルネン、５−メトキシノルボルネン、５，６−ジカルボキシルノルボルネンアンハイドレート、５−ジメチルアミノノルボルネン、５−シアノノルボルネン、シクロペンテン、３−メチルシクロペンテン、４−メチルシクロペンテン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３，５−ジメチルシクロペンテン、３−クロロシクロペンテン、シクロへキセン、３−メチルシクロへキセン、４−メチルシクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロヘキセン、３−クロロシクロヘキセン、シクロへプテン、ビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
【００４０】
ビニル芳香族化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、モノブロモスチレン、ジブロモスチレン、フルオロスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレン、エチルスチレン、ビニルナフタレン等が挙げられる。
【００４１】
ポリエン化合物としては、共役ポリエン化合物および非共役ポリエン化合物を挙げることができる。共役ポリエン化合物としては、例えば、直鎖状脂肪族共役ポリエン化合物や分岐状脂肪族共役ポリエン化合物等の脂肪族共役ポリエン化合物、脂環式共役ポリエン化合物等が挙げられ、非共役ポリエン化合物としては、例えば、脂肪族非共役ポリエン化合物、脂環式非共役ポリエン化合物、芳香族非共役ポリエン化合物等が挙げられる。これらは、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アラルキル基、アラルキルオキシ基等を有していてもよい。
【００４２】
脂肪族共役ポリエン化合物としては、例えば、１，３−ブタジエン、イソプレン、２−エチル−１，３−ブタジエン、２−プロピル−１，３−ブタジエン、２−イソプロピル−１，３−ブタジエン、２−ヘキシル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジエチル−１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ヘキサジエン、２−メチル−１，３−オクタジエン、２−メチル−１，３−デカジエン、２，３−ジメチル−１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ヘキサジエン、２，３−ジメチル−１，３−オクタジエン、２，３−ジメチル−１，３−デカジエン等が挙げられる。
【００４３】
脂環式共役ポリエン化合物としては、例えば、２−メチル−１，３−シクロペンタジエン、２−メチル−１，３−シクロヘキサジエン、２，３−ジメチル−１，３−シクロペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−シクロヘキサジエン、２−クロロ−１，３−ブタジエン、２，３−ジクロロ−１，３−ブタジエン、１−フルオロ−１，３−ブタジエン、２−クロロ−１，３−ペンタジエン、２−クロロ−１，３−シクロペンタジエン、２−クロロ−１，３−シクロヘキサジエン等が挙げられる。
【００４４】
脂肪族非共役ポリエン化合物としては、例えば、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−ヘプタジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、１，８−ノナジエン、１，９−デカジエン、１，１３−テトラデカジエン、１，５，９−デカトリエン、３−メチル−１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、４−エチル−１，４−ヘキサジエン、３−メチル−１，５−ヘキサジエン、３，３−ジメチル−１，４−ヘキサジエン、３，４−ジメチル−１，５−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘプタジエン、５−エチル−１，４−ヘプタジエン、５−メチル−１，５−ヘプタジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、５−エチル−１，５−ヘプタジエン、３−メチル−１，６−ヘプタジエン、４−メチル−１，６−ヘプタジエン、４，４−ジメチル−１，６−ヘプタジエン、４−エチル−１，６−ヘプタジエン、４−メチル−１，４−オクタジエン、５−メチル−１，４−オクタジエン、４−エチル−１，４−オクタジエン、５−エチル−１，４−オクタジエン、５−メチル−１，５−オクタジエン、６−メチル−１，５−オクタジエン、５−エチル−１，５−オクタジエン、６−エチル−１，５−オクタジエン、６−メチル−１，６−オクタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、６−エチル−１，６−オクタジエン、６−プロピル−１，６−オクタジエン、６−ブチル−１，６−オクタジエン、４−メチル−１，４−ノナジエン、５−メチル−１，４−ノナジエン、４−エチル−１，４−ノナジエン、５−エチル−１，４−ノナジエン、５−メチル−１，５−ノナジエン、６−メチル−１，５−ノナジエン、５−エチル−１，５−ノナジエン、６−エチル−１，５−ノナジエン、６−メチル−１，６−ノナジエン、７−メチル−１，６−ノナジエン、６−エチル−１，６−ノナジエン、７−エチル−１，６−ノナジエン、７−メチル−１，７−ノナジエン、８−メチル−１，７−ノナジエン、７−エチル−１，７−ノナジエン、５−メチル−１，４−デカジエン、５−エチル−１，４−デカジエン、５−メチル−１，５−デカジエン、６−メチル−１，５−デカジエン、５−エチル−１，５−デカジエン、６−エチル−１，５−デカジエン、６−メチル−１，６−デカジエン、６−エチル−１，６−デカジエン、７−メチル−１，６−デカジエン、７−エチル−１，６−デカジエン、７−メチル−１，７−デカジエン、８−メチル−１，７−デカジエン、７−エチル−１，７−デカジエン、８−エチル−１，７−デカジエン、８−メチル−１，８−デカジエン、９−メチル−１，８−デカジエン、８−エチル−１，８−デカジエン、６−メチル−１，６−ウンデカジエン、９−メチル−１，８−ウンデカジエン、６，１０−ジメチル−１，５，９−ウンデカトリエン、５，９−ジメチル−１，４，８−デカトリエン、４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエン、１３−エチル−９−メチル−１，９，１２−ペンタデカトリエン、５，９，１３−トリメチル−１，４，８，１２−テトラデカジエン、８，１４，１６−トリメチル−１，７，１４−ヘキサデカトリエン、４−エチリデン−１２−メチル−１，１１−ペンタデカジエン等が挙げられる。
【００４５】
脂環式非共役ポリエン化合物としては、例えば、ビニルシクロヘキセン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロペニル−２−ノルボルネン、シクロヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、シクロオクタジエン、２，５−ノルボルナジエン、２−メチル−２，５−ノルボルナジエン、２−エチル−２，５−ノルボルナジエン、２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネン、６−クロロメチル−５−イソプロペニル−２−ノルボルネン、１，４−ジビニルシクロヘキサン、１，３−ジビニルシクロヘキサン、１，３−ジビニルシクロペンタン、１，５−ジビニルシクロオクタン、１−アリル−４−ビニルシクロヘキサン、１，４−ジアリルシクロヘキサン、１−アリル−５−ビニルシクロオクタン、１，５−ジアリルシクロオクタン、１−アリル−４−イソプロペニルシクロヘキサン、１−イソプロペニル−４−ビニルシクロヘキサン、１−イソプロペニル−３−ビニルシクロペンタン、メチルテトラヒドロインデン等が挙げられる。
【００４６】
芳香族非共役ポリエン化合物としては、例えば、ジビニルベンゼン、ビニルイソプロペニルベンゼン等が挙げられる。
【００４７】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の低結晶性または非晶性は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２（１９８７）に従う示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において、−５０℃〜２００℃の温度範囲に観測される結晶融解ピークの有無と結晶融解熱量によって測定され、非晶性とは、結晶融解ピークが実質的に観測されないことをいう。ここで、結晶融解ピークが実質的に観測されないとは、結晶融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピークが観測されないことをいう。また、低結晶性とは、結晶融解ピークが観測されるが、そのピークの結晶融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下であることをいう。
本発明の低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）は、ウェルド伸びの観点から低結晶性または非晶性であり、非晶性であることが好ましい。
【００４８】
本発明の低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）は、エチレンに由来する単量体単位を含有していても良く、低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂の伸び特性および耐傷付き性の観点から、以下の（式１）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．４５  （式１）
好ましくは（式４）を満足し、より好ましくは（式５）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．６  （式４）
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．８  （式５）
なお、上記関係式において、ｘは低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）に含まれるエチレンに由来する単量体単位の含有量（モル％）であり、ｙは低結晶性または非晶性オレフィン樹脂に含まれる炭素原子数４〜２０のオレフィン単位に由来する単量体単位の含有量（モル％）である。（ただし、プロピレン由来の単量体単位の含有量と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位の含有量とエチレン由来の単量体単位の含有量の合計を１００モル％とする。）
【００４９】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、伸び特性の観点から１.５〜３であり、好ましくは１．５〜２．８であり、より好ましくは１．５〜２．６である。なお、分子量分布はゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）によって測定される。
【００５０】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の極限粘度は、伸び特性の観点から、好ましくは０．１〜１０ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．１〜７ｄｌ／ｇであり、更に好ましくは０．３〜５ｄｌ／ｇである。なお、極限粘度は、１３５℃テトラリン中でウベローデ粘度計を用いて測定される。
【００５１】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の分岐指数とは、長鎖分岐の程度を表す指数であり、下式（３−２）により定義される。
分岐指数（ｇ2）＝〔η〕B2／〔η〕L2      式（３−２）
ここで、〔η〕B2は低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の固有粘度であり、〔η〕L2は本発明の低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）と同じ重量平均分子量を有する直鎖状の低結晶性または非晶性オレフィン共重合体の固有粘度である。
重量平均分子量は、Ｍ．Ｌ．ＭｃＣｏｎｎｅｌｌによってＡｍｅｒｉｃａｎ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ，Ｍａｙ，６３−７５（１９７８）に記載されている方法、即ち、低角度レーザー光散乱光度測定法で測定した。
〔η〕B2と〔η〕L2との比が樹脂の長鎖分岐の程度を表し、長鎖分岐が存在する場合、分岐指数は１未満となる。
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の分岐指数は、成形体のウェルド伸びの観点から好ましくは１未満であり、より好ましくは０．９５未満である。
【００５２】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）のＭＦＲは、ショートショットや成形品のソリが発生を抑えるという観点や、成形体のウェルド伸びを十分にするという観点から、０．１〜３０ｇ／１０分であり、好ましくは０．３〜２０ｇ／１０分であり、より好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分であり、更に好ましくは０．５〜１０ｇ／１０分であり、特に好ましくは０．５〜５ｇ／１０分である。
【００５３】
＜低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）の製造方法＞
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）（以下、前述のとおり、低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）に長鎖分岐が存在することから「分岐樹脂（Ｂ）」と称する）は、以下の（ｂｉ）〜（ｂｉｉｉ）のすべてを満たす低結晶性または非晶性オレフィン共重合体（以下、長鎖分岐を有さないことから、「非分岐共重合体」と称する）と有機過酸化物とを混合し、得られた混合物を熱処理することによって得ることができる。
（ｂｉ）プロピレン由来の単量体単位と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位とを含有し、エチレン由来の単量体単位を含有していてもよく、下記式（１）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．４５      （式１）
（ｘはエチレン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、ｙは炭素数４〜２０のオレフィン由来の単量体単位の含有量（モル％）を表し、プロピレン由来の単量体単位の含有量と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位の含有量とエチレン由来の単量体単位の含有量の合計を１００モル％とする。）
（ｂｉｉ）ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃の範囲で測定して得られる結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下である。
（ｂｉｉｉ）分子量分布が１．５〜３である。
【００５４】
＜低結晶性または非晶性オレフィン共重合体「非分岐共重合体」＞
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）の製造に用いられる低結晶性または非晶性オレフィン共重合体「非分岐共重合体」は、分岐を有していない。
炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位を含有する非分岐共重合体に用いられる炭素原子数４〜２０のαオレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン等の直鎖状オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等の分岐状オレフィン等の鎖状オレフィンが挙げられる。
【００５５】
非分岐共重合体に用いられるプロピレン、エチレン、炭素原子数４〜２０のαオレフィンの少なくとも２種の具体的な組み合わせとしては、低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の伸び特性や耐傷付き性の観点から、好ましくは該オレフィン単位の炭素原子数の合計が６以上である組み合わせであり、より好ましくは炭素原子数の合計が７以上である組み合わせである。
【００５６】
前記の少なくとも２種の具体的な組み合わせとしては、例えば、エチレンと１−ブテン、エチレンと１−ヘキセン、エチレンと１−オクテン、エチレンと４−メチル−１−ペンテン、エチレンとプロピレンと１−ブテン、エチレンとプロピレンと１−ヘキセン、エチレンと１−ブテンと１−ヘキセン、プロピレンと１−ブテン、プロピレンと１−ヘキセン、プロピレンと１−オクテン、プロピレンと４−メチル−１−ペンテン、プロピレンと１−ブテンと１−ヘキセン、１−ブテンと１−ヘキセン、１−ブテンと１−オクテン、１−ヘキセンと１−オクテン等の組み合わせが挙げられる。
【００５７】
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）の製造に用いられる非分岐共重合体は、例えば、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−１−へプテン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−１−ノネン共重合体、プロピレン−１−デセン共重合体、プロピレン−１−ウンデセン共重合体、プロピレン−１−ドデセン共重合体、プロピレン−１−トリデセン共重合体、プロピレン−１−テトラデセン共重合体、プロピレン−１−ペンタデセン共重合体、プロピレン−１−ヘキサデセン共重合体、プロピレン−１−ヘプタデセン共重合体、プロピレン−１−オクタデセン共重合体、プロピレン−１−ナノデセン共重合体、プロピレン−１−エイコセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体等が挙げられる。低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）に用いられる低結晶性または非晶性オレフィン共重合体は、２種以上を併用してもよい。
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）の製造に用いられる非分岐共重合体として好ましくは、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−オクテン共重合体が挙げられ、より好ましくは、プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体である。
【００５８】
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）の製造に用いられる非分岐共重合体の結晶性は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２（１９８７）に従う示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において、−５０℃〜２００℃の温度範囲に観測される結晶融解ピークの有無と結晶融解熱量によって測定され、非晶性とは、結晶融解ピークが実質的に観測されないことをいう。ここで、結晶融解ピークが実質的に観測されないとは、結晶融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピークが観測されないことをいう。また、低結晶性とは、結晶融解ピークが観測されるが、そのピークの結晶融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下であることをいう。
非分岐共重合体の結晶性は、成形体のウェルド伸びの観点から、低結晶性または非晶性であり、非晶性であることが好ましい。
【００５９】
非分岐共重合体は、ウェルド伸びの観点から以下の（式１）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．４５  （式１）
好ましくは（式４）を満足し、より好ましくは（式５）を満足する。
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．６  （式４）
［ｙ／（ｘ＋ｙ）］≧０．８  （式５）
なお、上記関係式において、ｘは非分岐共重合体に含まれるエチレンに由来する単量体単位の含有量（モル％）であり、ｙは低結晶性または非晶性オレフィン樹脂に含まれる炭素原子数４〜２０のオレフィン単位に由来する単量体単位の含有量（モル％）である。（ただし、プロピレン由来の単量体単位の含有量と炭素数４〜２０のαオレフィン由来の単量体単位の含有量とエチレン由来の単量体単位の含有量の合計を１００モル％とする。）
【００６０】
非分岐共重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、本発明の成形体のウェルド伸びの観点から１．５〜３であり、好ましくは１．５〜２．８であり、より好ましくは１．５〜２．６である。なお、分子量分布はゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）を用いて所定の条件で測定される。
【００６１】
非分岐共重合体のＭＦＲは、ショートショットや成形体にソリが発生を抑えるという観点や、成形体のウェルド伸びを十分なものにするという観点から、０．１〜３０ｇ／１０分であり、好ましくは０．３〜２０ｇ／１０分であり、より好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分であり、特に好ましくは０．５〜１０ｇ／１０分である。
【００６２】
非分岐共重合体は、公知のチーグラー・ナッタ型触媒または公知のシングルサイト触媒（メタロセン系等）を用いて製造することができるが、本発明の低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の伸び特性、耐傷付き性の観点から、公知のシングルサイト触媒（メタロセン系等）が好ましく、かかるシングルサイト触媒としては、例えば、特開昭５８−１９３０９号公報、特開昭６０−３５００５号公報、特開昭６０−３５００６号公報、特開昭６０−３５００７号公報、特開昭６０−３５００８号公報、特開昭６１−１３０３１４号公報、特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８７３１３号公報、特開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５５号公報等に記載のメタロセン系触媒、特開平１０−３１６７１０号公報、特開平１１−１００３９４号公報、特開平１１−８０２２８号公報、特開平１１−８０２２７号公報、特表平１０−５１３４８９号公報、特開平１０−３３８７０６号公報、特開平１１−７１４２０号公報等に記載の非メタロセン系の錯体触媒が挙げられる。これらの中でも、入手容易性の観点から、好ましくはメタロセン触媒であり、より好ましくはシクロペンタジエン形アニオン骨格を少なくとも１個有し、Ｃ1対掌構造を有する周期表第３族〜第１２族の遷移金属錯体である。また、メタロセン触媒を用いた製造方法としては、例えば欧州特許公開第１２１１２８７号明細書の方法が挙げられる。
【００６３】
＜有機過酸化物＞
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）の製造に用いられる有機過酸化物の添加量は、溶融張力を向上させ、十分な成形加工性を得るという観点や、架橋反応によるゲルの生成や分解による低分子量成分の生成を抑え、成形体のウェルド伸びを十分なものにするという観点から、非分岐共重合体１００重量部に対し、０．１〜４重量部であり、好ましくは０．３〜３重量部であり、より好ましくは０．３〜２重量部である。
【００６４】
有機過酸化物の１分間分解半減期温度は、混合時の発熱により有機過酸化物が分解を生じてしまい、添加量に見合う溶融張力の向上が得られないということを防ぎ、所定の熱処理時間内で充分な反応が起こらず、目的とする溶融張力の向上が得られないということを防ぎ、また、分子量の低下を抑え、成形体のウェルド伸びを十分なものにするという観点から、１分間分解半減期温度が５０〜１３０℃であり、より好ましくは７０〜１２０℃であり、更に好ましくは９０〜１２０℃である。
【００６５】
また、有機過酸化物は、分解してラジカルを発生した後、ポリオレフィン樹脂からプロトンを引き抜く作用があることが好ましい。１分間分解半減期温度が５０〜１３０℃であるラジカル重合開始剤としては、ジアシルパーオキサイド化合物、パーカボネート化合物やアルキルパーエステル化合物等が挙げられる。
【００６６】
パーカボネート化合物としては、ジセチルパーオキシジカーボネート、ジ−３−メトキシブチルパーオキシジカーボネート，ジ−２−エチルヘキシルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジミリスチルパーオキシカーボネート等が挙げられる。
【００６７】
アルキルパーエステル化合物としては、１，１，３，３−テトラメチルブチルネオデカノエート、α―クミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート等が挙げられる。
【００６８】
他のラジカル重合開始剤としては、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，２−ビス（４，４−ジ−ｔ−ブチルパーオキシシクロヘキシル）プロパン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブテン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ベルオキシ）バレラート、ジ−ｔ−ブチルベルオキシイソフタレート、ジクミルパーオキサイド、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ−ｍ−イソプロピル）ベンゼン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｐ−メンタンハイドロパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３等が挙げられる。上記ラジカル重合開始剤は、１種のみならず２種以上組み合わせて用いてもよい。
【００６９】
有機過酸化物は、公知の希釈剤で希釈されたものを用いてもよい。希釈剤としては、例えば、タルク、クレー、シリカ、炭酸カルシウム等のフィラー類やポリオレフィン系樹脂のパウダー等粉末状のもの、パラフィン系、ナフテン系、芳香族系の各種オイルやジオクチルフタレートなどの可塑剤など、常温で液状の炭化水素系化合物や、シリコーンオイルや変性シリコーンオイルなど常温で液状の珪素系化合物などが挙げられる。
希釈剤は、オレフィン樹脂のパウダーや常温で液状の炭化水素系化合物が好ましく、オレフィン樹脂のパウダーがより好ましい。
【００７０】
有機過酸化物を希釈剤により希釈されたマスターバッチとして使用する場合、有機過酸化物と希釈剤の合計を１００重量％とするとき、有機過酸化物は好ましくは、成形体のウェルド伸びを十分にし、マスターバッチの分散性の低下を抑え、溶融張力の改良効果を十分なものにするという観点から、３〜３０重量％の濃度である。
【００７１】
有機過酸化物のマスターバッチの製造方法としては、例えば、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、ブレンダー等を用いて、室温または必要に応じて有機過酸化物の性能を損なわない範囲内の温度で混合することができる。また必要に応じて不活性ガスの雰囲気下で行うこともできる。また、減圧下で配合することにより有機過酸化物の含浸を促進させることもできる。
【００７２】
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）は、低結晶性または非晶性オレフィン共重合体（非分岐共重合体）と有機過酸化物を、有機過酸化物の分解反応を抑え、目的とする成形体のウェルド伸びを十分にするという観点から、室温〜５０℃、好ましくは室温〜４０℃で混合し、得られた混合物を熱処理することにより製造される。
非分岐共重合体と有機過酸化物の好ましい混合方法としては、例えば、各成分の全部もしくはいくつかに分割したものを、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー、リボンブレンダー、ブレンダー等を用いて混合物とする方法などを挙げることができる。
【００７３】
非分岐共重合体と有機過酸化物の混合物を熱処理する方法としては、公知の方法が適用可能であり、各種オーブン、オートクレーブなど加熱雰囲気下で処理する方法や、赤外線、遠赤外線、可視光線、紫外線などの照射により熱処理する方法などが挙げられる。
また、混合と熱処理を同時に実施可能な方法として、例えば溶融混練方法が挙げられる。これは、ニーダー、バンバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダーなどのバッチ式溶融混練装置や、カレンダー成形機やロール混練機、一軸または二軸の押出機等の連続式溶融混練装置など、公知の手段が広く採用可能である。
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）の製造方法としては、長鎖分岐の生成を樹脂内で均一に生じさせるという観点から、溶融混練方法で実施することが好ましい。
【００７４】
熱処理の温度は、ラジカル重合開始剤の反応速度を速め、短時間の混練で目的とする改質効果を得るためや、樹脂の劣化による分子量低下を防ぐという観点や、有機過酸化物の急激な分解を抑え局部的なゲルの生成を防ぐという観点や、原料樹脂の分解を抑え、目的とする成形体のウェルド伸びを十分にするという観点から、好ましくは６０〜２２０℃であり、より好ましくは８０〜２００℃であり、特に好ましくは１００〜１９０℃の範囲である。
【００７５】
熱処理の方法として溶融混練を用いる場合、例えば、前半と後半の熱処理の温度を変えることができる。例えば、前半部分を低く温度設定することで各成分の分散を優先しながら緩やかに熱処理を実施し、後半部分を高く温度設定し、未反応の有機過酸化物を充分反応させるなどの方法を取ることができる。
【００７６】
熱処理の時間は、溶融張力の改良効果を十分なものにし、非分岐共重合体の分解を抑え、成形体のウェルド伸びを十分ものにするという観点から、好ましくは０．１〜６０分間であり、より好ましくは０．５〜４０分間である。
低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の製造時、熱処理は低酸素濃度条件で実施するのが好ましい。低酸素濃度条件とは、例えば、窒素ガス、ヘリウムガス、ネオンガス、アルゴンガスなどの不活性ガスにより熱処理雰囲気を置換したものであり、なかでも安全性、経済性、取り扱い性の観点より窒素ガスの適用がより好ましい。
【００７７】
＜その他成分＞
本発明のポリプロピレン樹脂組成物には、必要に応じて、一般にポリオレフィン系樹脂に添加される公知の物質、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、中和剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、銅害防止剤、難燃剤、発泡剤、可塑剤、消泡剤等を配合することも可能である。
【００７８】
本発明で使用される滑剤としては、例えば、パラフィンワックス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックスなどの脂肪族炭化水素類；カプリン類；ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、マーガリン酸、ステアリン酸、アラキジン酸、ベヘニン酸などの高級脂肪酸類並びにこれらの金属塩類（例えばリチウム塩、カルシウム塩、ナトリウム塩、マグネシウム塩、カリウム塩）；パルミチルアルコール、セチルアルコール、ステアリルアルコールなどの脂肪族アルコール類；カプロン類アミド、カプリル酸アミド、カプリン酸アミド、ラウリル酸アミド、ミリスチン酸アミド、パルミチン酸アミド、オレイン酸アミド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミドなどの脂肪酸アミド類；脂肪族とアルコールとのエステル類；及び、フルオロアルキルカルボン酸またはその金属塩、フルオロアルキルスルホン酸金属塩などのフッ素化合物類が挙げられる。これらの中でも、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミドが好ましく用いられる。
【００７９】
＜ポリプロピレン樹脂組成物の混合割合＞
本発明に用いられるポリプロピレン樹脂組成物は、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）１００重量部に対して、低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）２〜１５重量部、好ましくは３〜１２重量部、より好ましくは５〜１０重量部である。
低結晶性オレフィン樹脂（Ｂ）が少なすぎるとウェルド伸びの改良効果が十分得られない場合があり、多すぎると射出成形時に金型からの離型性が十分でない場合がある。
【００８０】
＜ポリプロピレン樹脂組成物の製造方法＞
本発明のポリプロピレン樹脂組成物の製造方法としては、例えば、結晶性ポリプロピレン樹脂、エチレン−αオレフィン共重合体、フィラーを含む結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）と低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）、添加剤類を一括で混合し、溶融混練してポリプロピレン樹脂組成物を得る方法や、結晶性ポリプロピレン樹脂、エチレン−αオレフィン共重合体、フィラーを含む結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）を溶融混練してペレット化した後、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）、低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）、添加剤類を混合し、溶融混練してポリプロピレン樹脂組成物を得る方法などが挙げられる。
また、本発明に用いられる、添加剤および充填剤は、公知の方法で均一になるように混合した後、直接射出成形機に供給することもできる。
また、各成分を本発明の要件の範囲になるように、計量機を用いて調整しながら射出成形機に直接供給することもできる。
【００８１】
本発明で用いられる各成分の混合に用いられる装置としては、例えば、ヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラブレンダー等が挙げられる。また、溶融混練に用いられる装置としては、例えば、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー混練機、バンバリーミキサー、ロールミル等が挙げられる。
【００８２】
＜用途＞
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は射出成形に好適に用いられる。射出成形によって得られた成形体は、例えば、塗装や蒸着等の公知の表面処理を施すことができる。
上記の一次加工品は更に、曲げ、切断、裁断、切削、打抜、絞り、彫刻、プレス加工、ホットスタンピング、高周波加工、超音波加工、縫製／巻縫／手編、接着、溶接、植毛、ライニング加工、スリット加工、印刷、表面コーティング等の工程を経て最終製品にすることができる。
【００８３】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物を成形して得られる成形体は、その優れた特徴を利用して、例えば、車両部品、電気・電子機器部品、電線、建築材料、農業・水産・園芸用品、化学産業用品、土木資材、産業・工業資材、家具、文房具、日用・雑貨用品、衣服、容器・包装用品、玩具、レジャー用品、医療用品等の用途に用いることができ、特に車両部品、日用雑貨用品に好適に用いられる。
【００８４】
車両部品としては、例えば、インパネ、ドア、ピラー、エアーバッグカバー等の自動車内装部品やグリップ、ペダル、サドル等の自転車部品が挙げられる。
【００８５】
電気・電子機器部品としては、例えば、電気・機械部品、電子部品、弱電部品、家電部材、冷蔵庫用品、照明器具、電気用カバーが挙げられる。上記の部品としては、例えば、ターミナル、ターミナルカバー、電線保護材が挙げられる。
【００８６】
建築材料としては、例えば、リブ、巾木等の壁・天井材用途、敷居材やタイル等の床部材用途や、浄化槽等の設備・装置部品用途、建築用エッジ、建築用ガスケット、カーペット抑え、アングル等の構造・造作材用途が挙げられる。
【００８７】
産業・工業用資材として、例えば、機械部品、パッキング、ガスケット、フランジ、ボルト、ナット、バルブ、緩衝材が挙げられる。
家具としては、例えば、キャビネット、スツール、ソファーに用いられる部品が挙げられる。
【００８８】
文房具としては、例えば、筆記具ケース、アクセサリー、キーケース、キャッシュカードケース、ホルダー、マガジントレー等が挙げられる。
【００８９】
日用・雑貨用品としては、例えば、バケツ、裁縫用具、棚板、棚受け、額縁、トレー、鞄が挙げられる。
【実施例】
【００９０】
以下実施例により、本発明を説明するが、これらは単なる例示であり、本発明を逸脱しない限りこれら実施例に限定されるものではない。
［１］材料
＜結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）＞
ＡＡ−１：エチレン−プロピレンブロック樹脂
結晶性ポリプロピレンとして、エチレン−プロピレンブロック共重合体（住友化学（株）製住友ノーブレンＡＺ５６４）を用いた。
ＡＢ−１：エチレン−１−オクテン樹脂
エチレン−αオレフィン共重合体として、エチレン−１−オクテン共重合体（デュポンダウエラストマー（株）製エンゲージ８２００、密度８７０ｋｇ／ｍ3、ＪＩＳ  Ｋ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０℃〜２００℃の範囲で測定して得られる最大結晶融解ピークが１つ）を用いた。
ＡＣ−１：タルク
フィラーとして、タルク（林化成（株）製ミクロンホワイト＃５０００Ｓ、平均粒径２．７μｍ）を用いた。
【００９１】
＜低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）＞
（低結晶性または非晶性オレフィン共重合体の製造）
Ｂ−１：プロピレン−１−ブテン共重合体
攪拌機を備えた１００ＬのＳＵＳ製重合器中で、分子量調節剤として水素を用い、プロピレンおよび１−ブテンを以下の方法で連続的に共重合させて、本発明に用いられるプロピレン−１−ブテン共重合体を得た。
重合器の下部から、重合用溶媒としてのヘキサンを１００Ｌ／時間の供給速度で、プロピレンを２４．００ｋｇ／時間の供給速度で、１−ブテンを１．８１ｋｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
重合器の上部から、重合器中の反応混合物が１００Ｌの量を保持するように、反応混合物を連続的に抜き出した。
重合器の下部から、重合用触媒の成分として、ジメチルシリレン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライドを０．００５ｇ／時間の供給速度で、トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．２９８ｇ／時間の供給速度で、トリイソブチルアルミニウムを２．３１５ｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
共重合反応は、重合器の外部に取り付けられたジャケットに冷却水を循環させることによって、４５℃で行った。
重合器の上部から連続的に抜き出された反応混合物にエタノールを添加して重合反応を停止させた後、脱モノマーおよび水洗浄し、次いで、大量の水中でスチームによって溶媒を除去することによって、プロピレン−１−ブテン共重合体を得、これを８０℃で１昼夜減圧乾燥した。該共重合体の生成速度は７．１０ｋｇ／時間であった。
得られたプロピレン−１−ブテン共重合体（以下、共重合体Ｂ−１と称する）の物性評価結果を表１に示す。
【００９２】
Ｂ−２：エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体
攪拌機を備えた１００ＬのＳＵＳ製重合器中で、エチレンとプロピレンと１−ブテンとを、分子量調節として水素を用い、以下の方法で連続的に共重合させて、本発明のオレフィン重合体に当たるエチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体を得た。
重合器の下部から、重合溶媒としてのヘキサンを１２４Ｌ／時間の供給速度で、エチレンを１．６０Ｋｇ／時間の供給速度で、プロピレンを２４．００Ｋｇ／時間の供給速度で、１−ブテンを１．８１Ｋｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
重合器の上部から、重合器中の反応混合物が１００Ｌの量を保持するように、反応混合物を連続的に抜き出した。
重合器の下部から、重合触媒の成分として、下式で表されるジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライドを０．００５ｇ／時間の供給速度で、トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．２３５ｇ／時間の供給速度で、トリイソブチルアルミニウムを２．３１５ｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
共重合反応は、重合器の外部に取り付けられたジャケットに冷却水を循環させることによって、４５℃で行った。
重合器の上部から連続的に抜き出された反応混合物に少量のエタノールを添加して重合反応を停止させた後、脱モノマー及び水洗浄をし、次いで、大量の水中でスチームによって溶媒を除去することによって、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体を得、これを８０℃で１昼夜減圧乾燥した。該共重合体の生成速度は７．８０Ｋｇ／時間であった。  得られたエチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体（以下、共重合体Ｂ−２と称する）の物性評価結果を表１に示す。
【００９３】
【表１】
2009079110.tif 000002
【００９４】
（２）Ｐ−１：有機過酸化物
有機過酸化物として、１分間分解半減期温度が１００℃である有機過酸化物ジセチルパーオキシジカーボネート（化薬アクゾ製のパーカドックス２４ＦＬ）を用いた。
【００９５】
＜低結晶性または非晶性オレフィン樹脂の製造＞
ＢＢ−１：プロピレン−１−ブテン樹脂
窒素１００ｃｃ／分で吹き付けたローター回転数２０ｒｐｍ、ジャケット温度１５０℃の日本ロール製ニーダー混練機に低結晶性または非晶性オレフィン共重合体として共重合体Ｂ−１  １００重量部を投入し、溶融させた後、有機過酸化物Ｐ−１  １重量部、酸化防止剤としてチバスペシャルティケミカルズ（株）製Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０  ０．１２重量部を予め均一に混合した混合物を１分以内に混練機内に投入した。
原料投入後、ローター回転数６０ｒｐｍで１０分間溶融混練し、低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（以下、樹脂ＢＢ−１と称する）を得た。
得られた樹脂ＢＢ−１の物性を表２に示す。
【００９６】
ＢＢ−２：プロピレン−１−ブテン樹脂
有機過酸化物Ｐ−１を用いなかった以外、樹脂ＢＢ−１と同様の方法で、低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（以下ＢＢ−２と称する）を得た。
得られた樹脂ＢＢ−２の物性を表２に示す。
【００９７】
ＢＢ−３：エチレン−プロピレン−１−ブテン樹脂
非晶性オレフィン共重合体として共重合体Ｂ−２を用いた以外、樹脂ＢＢ−１と同様の方法で、低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（以下ＢＢ−３と称する）を得た。
得られた樹脂ＢＢ−３の物性を表２に示す。
【００９８】
【表２】
2009079110.tif 000003
【００９９】
［２］物性
（１）低結晶性または非晶性オレフィン共重合体のオレフィン単位含有量
核磁気共鳴装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製  商品名ＡＣ−２５０）を用いて、1Ｈ−ＮＭＲスペクトル、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定結果に基づき算出した。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて、プロピレン単量体単位由来のメチル炭素のスペクトル強度と１−ブテン単量体単位由来のメチル炭素のスペクトル強度との比からプロピレン単量体単位と１−ブテン単量体単位の組成比を算出し、次に、1Ｈ−ＮＭＲスペクトルにおいて、メチン単位とメチレン単位由来の水素のスペクトル強度とメチル単位由来の水素のスペクトル強度との比からエチレン単量体単位、プロピレン単量体単位および１−ブテン単量体単位の組成比を算出した。
【０１００】
（２）結晶性
本発明の結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）、低結晶性または非晶性質改質オレフィン樹脂、および、本発明に用いられる低結晶性または非晶性オレフィン共重合体の結晶性は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２（１９８７）に従い、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて−５０〜２００℃の温度範囲に観測される結晶融解ピークの有無、最大融解結晶ピーク温度、結晶融解熱量を測定した。
非晶性とは、結晶融解ピークが実質的に観測されないことをいう。ここで、結晶融解ピークが実質的に観測されないとは、結晶融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピークが観測されないことをいう。また、低結晶性とは、結晶融解ピークが観測されるが、そのピークの結晶融解熱量が３０Ｊ／ｇ以下であることをいう。結晶性とは、結晶融解ピークが観測され、そのピークの融解結晶熱量が３０Ｊ／ｇを超えることをいう。
【０１０１】
上記、結晶性の測定に用いた示差走査熱量計（セイコー電子工業社製ＤＳＣ２２０Ｃ：入力補償ＤＳＣ）を用いた測定は、以下の条件で実施した。
（ｉ）試料約５ｍｇを室温から３０℃／分の昇温速度で２００℃まで昇温し、昇温完了後、５分間保持した。
（ｉｉ）次いで、２００℃から１０℃／分の降温速度で−５０℃まで降温し、降温完了後、５分間、保持した。
（ｉｉｉ）次いで、−５０℃から１０℃／分の昇温速度で２００℃まで昇温した。この（ｉｉｉ）で観察されるピークが結晶の融解ピークである。
【０１０２】
（３）極限粘度［η］（ｄｌ／ｇ）
１３５℃において、ウベローデ粘度計を用いて測定した。テトラリン単位体積あたりの低結晶性または非晶性オレフィン共重合体の濃度ｃが、０．６、１．０、１．５ｍｇ／ｍｌである低結晶性または非晶性オレフィン共重合体のテトラリン溶液を調整し、１３５℃における極限粘度を測定した。それぞれの濃度で３回繰り返し測定し、得られた３回の値の平均値をその濃度での比粘度（ηsp）とし、ηsp／ｃのｃをゼロ外挿した値を極限粘度［η］（ｄｌ／ｇ）として求めた。値が大きいほど分子量が高いことを表す。
【０１０３】
（４）分岐指数
本明細書中に記載された方法により測定した。
本発明に用いられる直鎖状の低結晶性または非晶性オレフィン共重合体を測定したところ、直鎖状のオレフィン共重合体の固有粘度［η］Lと重量平均分子量（Ｍｗ）との間には（式６）の関係にあることが示されたので、各試料の実測した重量平均分子量（Ｍｗ）を代入して、同一重量平均分子量の固有粘度［η］Lを求め、この値から分岐指数を計算した。
ｌｏｇ［η］L ＝０．７６９×ｌｏｇ（Ｍｗ）−４．０９  （式６）
【０１０４】
（５）分子量分布
ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）によって下記の条件で測定を行った。
装置：Ｗａｔｅｒｓ社製  １５０Ｃ  ＡＬＣ／ＧＰＣ
カラム：昭和電工社製Ｓｈｏｄｅｘ  Ｐａｃｋｅｄ  ＣｏｌｕｍｎＡ−８０Ｍ  ２本
温度：１４０℃
溶媒：ｏ−ジクロロベンゼン
溶出溶媒流速：１．０ｍｌ／分
試料濃度：１ｍｇ／ｍｌ
測定注入量：４００μｌ
分子量標準物質：標準ポリスチレン
検出器：示差屈折
【０１０５】
（６）メルトマスフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体以外は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０（１９９９）のＡ法に従い、荷重２１．２Ｎ、温度２３０℃の条件で測定を行った。
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）に含まれるエチレン−αオレフィン共重合体はＪＩＳ  Ｋ  ７２１０（１９９９）のＡ法に従い、荷重２１．２Ｎ、温度１９０℃の条件で測定を行った。
【０１０６】
（７）密度（単位：ｋｇ／ｍ3）
熱プレス成形機を用いて、試料を２３０℃で、５ＭＰａの加圧下、５分間加熱溶融後に、３０℃で５分間冷却固化させて、厚み１ｍｍのシートを作製した。
密度（単位：ｋｇ／ｍ3）は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７６０（１９８１）に従って測定した。
【０１０７】
（８）ウェルド伸び（単位：％）
所定条件で作成した成形体を引張測定し、破断伸びからウェルド伸びを（式６）で表した。値が大きいほどウェルド伸びに優れることを表す。
ウェルド伸び＝［（ＴＥ）−（ＴＥＳＴＤ）］／（ＴＥＳＴＤ）×１００  （式６）
（ＴＥ：サンプルの引張破断伸び、ＴＥＳＴＤ：結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）の引張破断伸び）
東芝機械製射出成形機ＩＳ−１００ＥＮにて、縦１５０ｍｍ、横９０ｍｍ、厚み２ｍｍ、ゲート面積１０ｃｍ2、ゲート開口部９０ｍｍ側中央部にゲートを有する平板金型を用い、成形温度２２０℃、射出圧力５０ＭＰａ、金型温度５０℃、冷却時間３０ｓｅｃ、射出時間１０ｓｅｃの条件で樹脂組成物を射出成形し、対向ウェルドを有するサンプルを得た。
サンプルは成形後、室温２３℃、湿度５０％に調整された恒温室内で２４時間以上状態調整したものを測定に用いた。引張測定は、３号型試験片の形状のダンベルを用いて、標線内にウェルドが存在するように打ち抜き、ＪＩＳ  Ｋ  ７１６１（１９９４）およびＪＩＳ  Ｋ  ７１６２（１９９４）に従い、引張速度５０ｍｍ／分の条件で測定し、引張破断伸びの値を得た。
【０１０８】
［実施例１］
＜結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）の作成＞
結晶性ポリプロピレン樹脂としてＡＡ−１  ６６重量％、エチレン−αオレフィン共重合体としてＡＢ−１  １４重量％、フィラーとしてＡＣ−１  ２０重量％、酸化防止剤として住友化学製スミライザーＧＡ８０  ０．０５重量部、ＧＥプラスチックス製ＵＬＴＲＡＮＯＸ６２６  ０．０５重量部（結晶性ポリプロピレン、エチレン−αオレフィン共重合体、フィラーの合計を１００重量部とする。）を均一に混合し、得られた混合物を２２０℃で溶融混練して、結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）（以下、組成物Ａと称する）を得た。
＜ポリプロピレン樹脂組成物の作成＞
結晶性オレフィン樹脂組成物（Ａ）として組成物Ａ  １００重量部と低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）としてＢＢ−１  ７.５重量部を均一に混合した。得られた混合物を２２０℃に設定した単軸押出機で溶融混練し、ポリプロピレン樹脂組成物（以下、組成物αと称する）を得た。
得られた組成物αの物性を表３に示す。
【０１０９】
［比較例１］
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）としてＢＢ−２を用いた以外、実施例１と同様の方法でポリプロピレン樹脂組成物（以下、組成物βと称する）を得た。
得られた組成物βの物性を表３に示す。
【０１１０】
［比較例２］
低結晶性または非晶性オレフィン樹脂（Ｂ）としてＢＢ−３を用いた以外、実施例１と同様の方法でポリプロピレン樹脂組成物（以下、組成物δと称する）を得た。
得られた組成物δの物性を表３に示す。
【０１１１】
【表３】
2009079110.tif 000004
【０１１２】
本発明の範囲に含まれる組成物αを用いた実施例１は、成形体のウェルド伸びに優れていることが分かる。一方、本発明の低結晶性または非晶性改質オレフィン樹脂（Ｂ）の要件を満足していない組成物βを用いた比較例１、組成物δを用いた比較例２は、実施例と比較してウェルド伸びが十分でないことが分かる。