(57)【要約】【課題】放電電極を保護する保護膜に割れや空孔などの欠陥を生じさせず、高湿度下においても安定的かつ長時間に亘ってオゾン発生濃度を高濃度に維持できるオゾン発生素子を提供する。【解決手段】固体誘電体基板１２の片面に形成された線条電極１４の面に沿って流れる酸素含有ガスを沿面放電によってオゾン化するオゾン発生素子１０であって、前記オゾン発生素子は、固体誘電体基板と、この固体誘電体基板の片面に電気良導体の線条電極が線状に形成され、固体誘電体基板の他の面に電気良導体の面状電極１６が面状に形成され、前記線条電極を覆うように保護膜２０が形成されている。線条電極上に形成された保護膜は、７０〜９９質量％のシリコーン樹脂でその膜厚が３０〜６０μｍであることが望ましい。【選択図】 図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体誘電体基板の片面に形成された線条電極の面に沿って流れる酸素含有ガスを沿面放電によってオゾン化するオゾン発生素子であって、
前記オゾン発生素子は、固体誘電体基板と、
この固体誘電体基板の片面に電気良導体の線条電極が線状に形成され、
固体誘電体基板の他の面に電気良導体の面状電極が面状に形成され、
前記線条電極を覆うように保護膜が形成されていることを特徴とするオゾン発生素子。
【請求項２】
前記保護膜が、７０〜９９質量％のシリコーン樹脂であることを特徴とする請求項１記載のオゾン発生素子。
【請求項３】
固体誘電体基板の片面に形成された線条電極の面に沿って流れる酸素含有ガスを沿面放電によってオゾン化するオゾン発生素子であって、
前記オゾン発生素子は、固体誘電体基板と、
この固体誘電体基板の片面に電気良導体の線条電極が線状に形成され、
固体誘電体基板の他の面に電気良導体の面状電極が面状に形成され、
前記線条電極を覆うように第１の保護膜が形成されているとともに、
前記線条電極及び第１の保護膜を覆うように第２の保護膜が形成されていることを特徴とするオゾン発生素子。
【請求項４】
前記面状電極を覆うように第３の保護膜が形成されていることを特徴とする請求項３に記載のオゾン発生素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、沿面放電によって酸素含有ガスからオゾンガスを生成するのに用いられるオゾン発生素子に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、オゾンによる環境制御技術は、脱臭、殺菌、などに利用されている。このオゾン発生器には、主として、放電式オゾン発生器、気中放電式オゾン発生器、コロナ放電式オゾン発生器、無声放電式オゾン発生器、沿面放電式オゾン発生器、電気分解式オゾン発生器、紫外線式オゾン発生器、などがある。
中でも、沿面放電を利用した沿面放電式オゾン発生器が多く用いられており、平板状の無機シートの誘電体の一面を面状の導電性物質（本明細書で面状電極という）にて覆い、他面に線状の導電性物質（本明細書で線状電極という）を配置し、それら面状電極と線状電極の間に交流高電圧を付加してオゾンを発生させるオゾン発生素子が用いられている。
このようなオゾン発生素子の面状電極と線状電極の間に付加する交流高電圧は、無声放電法に比して低く１ｋＶ〜１０ｋＶ程度、周波数は高く１〜１０ｋＨｚ程度で運転されている。
【０００３】
このような構造で放電が継続するのは、線状電極の端部に交流周期に合わせて強い電界が形成され、その部分から放出された電子が、誘電体の表面に付与される現象とそれらが再び線状電極に戻る現象が繰り返し起こっているためと考えられ、これが、沿面放電用電極の腐食劣化や線状電極からの金属成分の蒸発による消耗などの欠陥をもたらしている。
上記のような欠陥を改善するために、例えば特許文献１のように、線状電極を、シリカやアルミナ、ガラス、酸化チタン等の粉末セラミックを被覆して改善を図った構造のものが開示されている。
【特許文献１】特開平１０−２５９００５
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１に記載のオゾン発生素子では、保護層が硬いため、長期間の使用により、放電電極の一部分が、放電による振動によると思われる機械的損傷を受けて保護膜に欠落を生じたり、放電電極に断線が生じ易いという問題があった。
また、シリカやアルミナ、ガラス、酸化チタン等の粉末セラミックによる被覆層では、膜表面の凹凸に特定の条件下で水分が吸着し、高湿度下では沿面放電が起こらないという問題もある。
そこで、本発明は、放電電極を保護する保護膜に割れや空孔などの欠陥を生じさせず、また高湿度下においても安定的かつ長時間に亘ってオゾン発生濃度を高濃度に維持できるオゾン発生素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
（１）本発明のオゾン発生素子は、固体誘電体基板の片面に形成された線条電極の面に沿って流れる酸素含有ガスを沿面放電によってオゾン化するオゾン発生素子であって、
前記オゾン発生素子は、固体誘電体基板と、この固体誘電体基板の片面に電気良導体の線条電極が線状に形成され、固体誘電体基板の他の面に電気良導体の面状電極が面状に形成され、前記線条電極を覆うように保護膜が形成されていることを特徴とする。
（２）本発明のオゾン発生素子は、前記（１）において、前記保護膜が、７０〜９９質量％のシリコーン樹脂であることを特徴とする。
（３）本発明のオゾン発生素子は、固体誘電体基板の片面に形成された線条電極の面に沿って流れる酸素含有ガスを沿面放電によってオゾン化するオゾン発生素子であって、
前記オゾン発生素子は、固体誘電体基板と、
この固体誘電体基板の片面に電気良導体の線条電極が線状に形成され、
固体誘電体基板の他の面に電気良導体の面状電極が面状に形成され、
前記線条電極を覆うように第１の保護膜が形成されているとともに、
前記線条電極及び第１の保護膜を覆うように第２の保護膜が形成されていることを特徴とする。
（４）本発明のオゾン発生素子は、前記（３）において、前記面状電極を覆うように第３の保護膜が形成されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００６】
本発明のオゾン発生素子は、放電電極を保護する保護膜に割れや空孔などの欠陥の発生を防止できるので、長時間に亘って高濃度のオゾンを発生させることができ、放電電極の長寿命化をも図ることができる。
また、本発明のオゾン発生素子は、耐久性と耐湿性を併せ持つ保護膜が形成されているので、低い入力電流で高濃度のオゾンを継続的に安定して発生させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
（実施の形態１）
以下、本発明の実施の形態１を図面を参照しつつ説明する。図１は、本発明の実施の形態に係るオゾン発生素子の片面（表面）を示す上面図である。図２は、本発明の実施の形態に係るオゾン発生素子の他の面（裏面）を示す下面図である。図３は、本発明の実施の形態に係るオゾン発生素子を使用態様を示す側面図である。
図１〜図３に示すように、本実施の形態のオゾン発生素子１０は、導入された酸素含有ガスＧを沿面放電によってオゾン化する素子であって、固体誘電体基板１２の片面に電気良導体の線条電極１４が、矩形の線状に形成されており、固体誘電体基板１２の他の面に電気良導体の面状電極１６が矩形面状に形成されている。そして、線条電極１４を覆うように保護膜２０が形成されている。なお、高湿度雰囲気で用いる場合は、他の面に形成された面状電極１６の上も保護膜で覆うこともできる。
【０００８】
固体誘電体基板１２の片面に形成された線条電極１４は、図１で示されるように、例えば１．６ｍｍ幅の線状の電極材を矩形状（例えば全長５０ｍｍで全幅１０ｍｍ幅）に周回するようにして形成されている。そして、その線条電極１４の一端は、線条電極からの取出部１５を介して電源（高周波高電圧電源）に接続される。
固体誘電体基板１２の他の面に形成された面条電極１６は、図２で示されるように、線条電極１４の外周よりも大きいサイズの面積で、矩形の内側を電気良導体で埋めるように形成され、その面条電極１６の一端は、面条電極からの取出部１７を介して電源（高周波高電圧電源）に接続される。
なお、線条電極は、四角形など矩形状に形成されている場合のみならず、直線やくねくねした波線などの曲線状に形成されていてもよい。
【０００９】
固体誘電体基板１２は、耐熱性と電気絶縁性とを備え、誘電損失の少ない固体誘電体から形成され、長期間にわたって耐熱老化性や耐オゾン性などを有し線条電極１４や面状電極１６の焼成時の温度にも耐えるものが好ましく適用できる。例えば、ガラス、アルミナセラミックなどの素材を焼結して所定サイズにカットされたものが望ましく、長さ７５ｍｍ、幅１７ｍｍ、厚さ０．６５ｍｍのサイズのものが挙げられる。
また、固体誘電体基板１２は、表面状態が平滑で、内部に空孔などの物理的な欠陥がないものが好ましく用いられる。
【００１０】
次に、線状電極１４について説明する。線状電極１４は、図３に示すように、固体誘電体基板１２上に形成されている。さらに、その線状電極１４の上部は保護膜２０で被覆されている。線状電極１４及び面状電極１６は、銀／パラジウム導電ペーストを用いて、ハイブリッドＩＣや面状電気抵抗体の回路形成などに用いられるスクリーン印刷・焼成法が採用されて形成される。
【００１１】
線状電極１４を被覆する保護膜２０は、線状電極１４を保護して、線状電極１４の腐食劣化や金属成分の蒸発による消耗などを防止や、空気中の湿気から保護する役割をする。
保護膜２０の素材としては、シリコーン樹脂が好ましく適用できる。シリコーン樹脂は、他の樹脂との相溶性に優れ、長期間保存しても分離することがないため、電気絶縁性がよく、保護膜として優れている。
【００１２】
保護膜としてのシリコーン樹脂は、ポリシロキサン構造を主鎖として末端に反応性硬化基を持ち、湿気によって硬化できるような樹脂が好適に用いられる。反応性硬化基は、水のような活性水素基含有化合物と反応することによりシラノール基を生成する構造を有する官能基である。脱離する保護基の種類によって、脱アルコール型、脱オキシム型、脱酢酸型、脱アミド型、脱アセトン型等がある。
【００１３】
シリコーン樹脂に混合する他の成分としては、シランカップリング剤が挙げられる。シランカップリング剤は、シリコーン樹脂の電極への密着性を改善し、保護膜の耐剥離性を向上させるという効果がある。また、樹脂組成中の水分と反応することにより、保存中にシリコーン樹脂が硬化することを抑制する脱水剤としての機能がある。
【００１４】
シランカップリング剤の他に、チタンカップリング剤、ジルコニウムカップリング剤などを併用することができ、アルコキシド型、アシレート型、キレート型のいずれであっても良い。
【００１５】
保護膜としては、シリコーン樹脂以外の樹脂を混合することもでき、シリコーン樹脂同様に湿気硬化型樹脂であれば、湿気硬化という共通の特性を維持することができる。湿気硬化型樹脂としては、ウレタン樹脂等のようにイソシアネート基を有する樹脂、変成シリコーン樹脂等のように反応性ケイ素基を有する樹脂等が挙げられる。
また、シリコーン樹脂以外の樹脂が変成シリコーン樹脂の場合、シリコーン樹脂が有する耐水性、耐候性、耐熱性等の特徴と、変成シリコーン樹脂が有する基材への密着性等の特徴により、基材への密着性に優れ、耐水性、耐候性、耐熱性を併せ持つ優れた接着剤組成物を得ることができ、好ましい。
【００１６】
変成シリコーン樹脂は、反応性ケイ素基含有オリゴマーがシロキサン結合を形成することにより硬化するものである。反応性ケイ素基含有オリゴマーとしては、例えば末端に反応性ケイ素基を有するオキシアルキレン系重合体等が挙げられる。反応性ケイ素基はケイ素原子に結合した水酸基又は加水分解性基を有し、シロキサン結合を形成することにより架橋しうる基である。
【００１７】
その他、酸化防止剤、粘性調整剤、顔料、防腐剤等を適宜使用することができる。また、二液型とする場合は硬化促進剤を使用することができる。硬化促進剤としては、分子内に活性水素基を持つ物質、例えば、水やヒドロキシル基あるいはアミノ基などの活性水素基を含有する官能基を有する物質や、ヒドロキシル基を有する物質として、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、フェノール、メチルアルコール、エチルアルコールなどが挙げられる。
シランカップリング剤の混合割合は、シリコーン樹脂１００質量部に対し５〜１０質量部混合することが好ましい。５質量部未満であると、保護膜の密着性が弱く、１０質量部を超えると保護膜の電気絶縁性が低下するからである。
その他、必要に応じ添加剤、例えば消泡剤、界面活性剤なども加えることもできる。また、酸化防止剤、粘性調整剤、顔料、防腐剤等を適宜使用することができる。
【００１８】
この保護膜２０は、線状電極１４の形成後、この上に、スプレー、ハケ塗り、ディッピング等の手段により塗布することにより形成される。この場合、保護膜２０は、内部にピンホール等がなく、かつ表面も平滑に仕上げられていることが必要である。
【００１９】
保護膜は、線状電極１４の上になる部分の厚みは、１〜１００μｍであり、好ましくは、３０〜６０μｍである。１μｍ未満であると保護膜としての効果が発揮されず、１００μｍを超えると線状電極１４からの放電が安定しないからである。
なお、高湿度雰囲気で用いる場合は、他の面に形成された面状電極１６の上も保護膜で覆うこともでき、この場合の面状電極１６の上になる部分の厚みは１〜１００μｍであり、好ましくは３０〜６０μｍである。１μｍ未満であると吸着した湿気からの保護にならず、１００μｍを超えると面状電極１６の保護にあたって経済的ではないからである。
保護膜のサイズは、線状電極１４を充分に覆うように、平面形状サイズを、線状電極１４の平面形状サイズより、０．０５〜２．０ｍｍ、好ましくは、０．２〜０．５ｍｍだけ大きく形成する。
【００２０】
保護膜２０は、シリコーン樹脂を線状電極１４上に塗布して、大気中、常温で８時間乾燥することにより形成する。
【００２１】
次に、本実施形態のオゾン発生素子を用いてオゾンを発生させる場合を説明する。
図３に示すように、大気圧下で、オゾン発生素子１２の表面Ｓに沿って、２５℃、４５％ＲＨ（湿度）、１．５Ｌ／ｍｉｎの空気（酸素含有ガス）を流すとともに、線状電極１４と面状電極１６との間に、周波数が２０ＫＨｚで、尖頭電圧が１２ＫＶの高周波高電圧を印加した。
性能試験は、電源投入時から（１０分経過直後）、３０分経過時、その後３０分おきに、１０時間経過時まで、オゾン濃度と入力電流、オゾン発生素子の温度を測定した。
図４〜図６にその結果を示す。
なお、オゾン濃度は、荏原実業社製の紫外線吸収光度測定方式のオゾンガス濃度計（型式ＰＧ−６２０Ｍ）を用いた。
【００２２】
図４に示すように、従来のケイ素を含んだガラス質のコーティング行った比較例に較べ、本実施形態のオゾン発生素子を用いた場合には、初期から１０時間経過後まで、約１５％程度多い高濃度のオゾンが発生していることがわかる。
また、図５に示すように、この場合の入力電流は比較例に較べ低く、約１０％程度低い消費電力であることがわかる。
図６に示すように、オゾン発生素子の電源パッケージ温度も５〜７℃程低く、電源回路、特に発振用トランジスタの負担が少なくなることから、パッケージ全体での寿命・耐久性に優れていることが分かる。
図７は、素子を−２０℃の雰囲気に１時間保持後、常温（２０℃）に５分間放置後、オゾン発生をさせた場合のオゾン濃度を調べたものである。図７に示すように、従来のケイ素を含んだガラス質のコーティング行った比較例（ｃ）に較べ、本実施形態１のオゾン発生素子を用いた場合（ｂ）は、素子が結露している状態においても立ち上がりが早く、起動性能が優れている。また、後述する図９で説明する本実施形態２のオゾン発生素子を用いた場合（ａ）は、実施形態１の場合よりもさらに立ち上がりが早く、起動性能がさらに優れている。
図８に示すように、使用後の本実施形態のオゾン発生素子の使用後の表面状態は比較例に較べて優れていることがわかる。
【００２３】
なお、本実施形態では、保護膜として、シリコーン樹脂を用いて説明したが、本発明の目的に合致するその他の樹脂コーティング材も保護膜として用いることができる。例えば、シリコーン樹脂に代えて、紫外線硬化性塗膜層を表層に形成することもできる。この場合、紫外線硬化塗膜層は紫外線硬化樹脂であって、短時間で均一に硬化可能であるので、線状電極面の保護層の特性をさらに向上することができる。また、紫外線硬化塗膜層の持つレベリング効果により光沢が発揮されるので、素子本体の美観を向上させることができる。
【００２４】
紫外線硬化塗膜層の保護膜の膜厚は、線状電極１４の上になる部分で１〜１００μｍ、好ましくは３０〜６０μｍになるように形成されている。１μｍ未満であると保護膜としての効果が発揮されず、１００μｍを超えると線状電極１４からの放電が安定しないからである。このような紫外線硬化塗膜層は、短時間で均一的に硬化されるので、耐湿性を向上させることができる。また、紫外線硬化塗膜層は、素地の凹凸を平滑にするレベリング効果により光沢を発揮させることができる。
紫外線硬化性樹脂としては、シリコーン樹脂が最も好ましく挙げられ、シロキサンを主鎖とし、湿気反応の官能基であるアルコキシシランと紫外線硬化の官能基であるメタクリロイル基を末端に有している。また、成分としては、シリコーン樹脂等の樹脂の他に、湿気硬化触媒、光重合開始剤、充填剤、接着性付与剤、などを含んでなる。反応は、紫外線照射によりラジカル反応、また空気中の湿気により脱メタノールの縮合反応が起こり架橋する。
【００２５】
さらに、保護膜としての樹脂コーティング材としては、電子線などの活性エネルギーで硬化する活性エネルギー線硬化樹脂、光硬化樹脂、湿気硬化樹脂、化学反応硬化樹脂、熱硬化樹脂、フッ素樹脂、なども挙げられる。また、これらの樹脂コーティング材に、ガラス、セラミックスなどの無機粉末を所定の割合で混合することもできる。
【００２６】
（実施の形態２）
図９（ａ）は、実施の形態２に係るオゾン発生素子の片面（表面）を示す上面図である。
図９（ｂ）は、そのＡ−Ａ’断面図である。
図９に示すように、本実施の形態２のオゾン発生素子３０は、
固体誘電体基板３２の片面に電気良導体の線条電極３４が、矩形の線状に形成されており、固体誘電体基板３２の他の面に電気良導体の面状電極３６が矩形面状に形成されている点において実施の形態１のオゾン発生素子と同一であるが、保護膜が下記に説明するように異なる。
すなわち実施の形態２のオゾン発生素子３０は、線条電極３４を覆うように第１の保護膜３８が形成され、線条電極３４及び第１の保護膜３８を覆うように第２の保護膜４１が形成されている。
なお、実施の形態２のオゾン発生素子３０は、面状電極３６を覆うように第３の保護膜４２も形成している。
【００２７】
線状電極３４の周囲のみを覆う第１の保護膜３８は、線状電極１４を保護して、線状電極１４の腐食劣化や金属成分の蒸発による消耗などを防止や、空気中の湿気から保護する役割をする点で実施の形態１のオゾン発生素子と同一であるが、実施の形態２の第１の保護膜３８は、線状電極３４を覆う保護膜の耐久性をより向上させたものである。
すなわち、沿面放電時において、線状電極の端部に交流周期に合わせて強い電界が形成され、その部分から放出された電子が、誘電体の表面に付与される現象とそれらが再び線状電極に戻る現象が繰り返し起こっているために、長期の使用において線状電極を保護する保護膜を劣化させると考えられる。よって、実施の形態２のオゾン発生素子においては、この線状電極に近接した部分の保護をより強化したのである。
【００２８】
このような第１の保護膜３８としては、保護膜として耐久性のあるシリカやアルミナ、ガラス、酸化チタン等の粉末セラミックなどを主材とした誘電体ペーストが挙げられる。
中でも、ＳｉＯ２・ＺｎＯを主成分とするもの、ＳｉＯ２・Ａｌ２Ｏ３を主成分とするガラスペーストが好ましく挙げられる。
このようなガラスペーストとしては、旭硝子株式会社などから誘電体ペーストが市販されている。
【００２９】
第２の保護膜４１としては、実施の形態１で用いたシリコーン樹脂製の保護膜と同一のものを用いることができる。実施の形態２の第２の保護膜４１の役割としては、固体誘電体基板３２の表面を覆い、電気絶縁性がよく、空気中の湿気から素子を保護する耐湿気性に優れていることが求められる。
【００３０】
面状電極３６を覆う第３の保護膜４２としては、線状電極３４の周囲のみを覆う第１の保護膜３８と同じガラスペーストを用いることができる。第３の保護膜４２によって面状電極３６の耐久性を向上させることができる。
【００３１】
実施の形態２の第１の保護膜３８及び第３の保護膜４２は、線状電極３４及び面状電極３６の形成後、この上に、前述した回路形成と同様の方法により、ガラスペーストをスクリーン印刷・焼成法によって形成できる。第２の保護膜４１は、前述の実施の形態１の保護膜と同様に、スプレー、ハケ塗り、ディッピング等の手段により塗布することにより形成される。
【００３２】
第１の保護膜３８の線状電極１４の上になる部分の厚みは、１〜５０μｍであり、好ましくは、１０〜３０μｍである。１μｍ未満であると保護膜としての耐久性効果が発揮されず、５０μｍを超えると線状電極１４からの放電が安定しないからである。
第１の保護膜３８の保護膜のサイズは、線状電極１４を充分に覆うように、平面形状サイズを、線状電極１４の平面形状サイズより、０．０５〜２．０ｍｍ、好ましくは、０．２〜０．５ｍｍだけ大きく形成する。
第２の保護膜４１の厚みは、１〜５０μｍであり、好ましくは、１０〜３０μｍである。１μｍ未満であると保護膜としての耐湿性効果が発揮されず、５０μｍを超えると線状電極１４からの放電が安定しないからである。
なお、面状電極３６の上の第３の保護膜４２の厚みは１〜１００μｍであり、好ましくは３０〜６０μｍである。１μｍ未満であると吸着した湿気からの保護にならず、１００μｍを超えると面状電極３６の保護にあたって経済的ではないからである。
【産業上の利用可能性】
【００３３】
以上のように、本実施形態のオゾン発生素子では、線状電極が、保護膜によって覆われているので、プラズマ放電時における線状電極の消耗が抑えられ、線状電極の長寿命化を図ることができ、保護膜の電気絶縁性が保たれ、放電エネルギーの伝達効率の向上が図られて、放電が促進され、多量のオゾンを長時間に亘って継続的に発生させることができ、かつ、保護膜の寿命も延ばすことができ、省電力であり電源回路の負担が少なく、産業上の利用可能性が極めて高い。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明の実施の形態１に係るオゾン発生素子の片面（表面）を示す上面図である。
【図２】本発明の実施の形態１に係るオゾン発生素子の他の面（裏面）を示す下面図である。
【図３】本発明の実施の形態１に係るオゾン発生素子を使用態様を示す側面図である。
【図４】本発明の実施の形態１に係るオゾン発生素子と比較例の評価結果を示すグラフである。
【図５】本発明の実施の形態１に係るオゾン発生素子と比較例の評価結果を示すグラフである。
【図６】本発明の実施の形態１に係るオゾン発生素子と比較例の評価結果を示すグラフである。
【図７】本発明の実施の形態１及び２に係るオゾン発生素子と比較例の評価結果を示すグラフである。
【図８】本発明の実施の形態１に係るオゾン発生素子と比較例の評価結果を示す斜視図である。
【図９】本発明の実施の形態２に係るオゾン発生素子の片面（表面）を示す上面図（ａ）及び断面図（ｂ）である。
【符号の説明】
【００３５】
１０：実施の形態１のオゾン発生素子
１２、３２：固体誘電体基板
１４、３４：線状電極
１５、３５：取出部
１６、３６：面状電極
１７：取出部
２０：保護膜
３０：実施の形態２のオゾン発生素子
３８：第１の保護膜
４１：第２の保護膜
４２：第３の保護膜
Ｇ：酸素含有ガス
Ｓ：放電面
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2009221092.tif 000009
【図９】
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【図８】
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