(57)【要約】【課題】主剤成分の保存安定性および作業性を改善し、かつ、硬化時の成分の沈降も十分に抑制する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）（Ｂ1）平均粒径９〜１３μｍの結晶シリカ、（Ｂ2）平均粒径６〜８μｍの結晶シリカおよび（Ｂ3）平均粒径０．５〜１．５μｍの水酸化アルミニウムを含む無機充填剤と、（Ｃ）不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩とを含有する主剤成分と、（Ｄ）酸無水物硬化剤と、（Ｅ）硬化促進剤とを含有する硬化剤成分と、からなる注形用エポキシ樹脂組成物であって、（Ｂ1）成分：（Ｂ２）成分（質量比）が、４０：６０〜６０：４０、（Ｂ1）および（Ｂ2）成分が（Ｂ）成分全体の８０〜９５質量％、（Ｂ3）成分が（Ｂ）成分全体の５〜２０質量％、（Ｃ）成分が（Ｂ）成分全体に対し０．３〜２．０質量％である注形用エポキシ樹脂組成物、およびそのような組成物によって注形されてなる電気・電子部品装置である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂と、
（Ｂ）（Ｂ1）平均粒径９〜１３μｍの結晶シリカ、（Ｂ2）平均粒径６〜８μｍの結晶シリカおよび（Ｂ3）平均粒径０．５〜１．５μｍの水酸化アルミニウムを含む無機充填剤と、
（Ｃ）不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩と
を含有する主剤成分と、
（Ｄ）酸無水物硬化剤と、
（Ｅ）硬化促進剤と
を含有する硬化剤成分と、
からなる注形用エポキシ樹脂組成物であって、
（Ｂ1）成分：（Ｂ2）成分（質量比）が、４０：６０〜６０：４０、（Ｂ1）および（Ｂ2）成分が（Ｂ）成分全体の８０〜９５質量％、（Ｂ3）成分が（Ｂ）成分全体の５〜２０質量％、（Ｃ）成分が（Ｂ）成分全体に対し０．３〜２．０質量％であることを特徴とする注形用エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
（Ｂ）成分として、（Ｂ4）炭酸カルシウムをさらに含有することを特徴とする請求項１記載の注形用エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
（Ｂ4）成分が、（Ｂ）成分全体の０．３〜２．０質量％であることを特徴とする請求項２記載の注形用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか１項記載の注形用エポキシ樹脂組成物によって注形されてなることを特徴とする電気・電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、注形用エポキシ樹脂組成物、およびこれを用いた電気・電子部品装置に係り、特に、保存時や硬化時における成分の均一分散性を高めた注形用エポキシ樹脂組成物、およびこれを用いた電気・電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、コイル、トランスなどの電気・電子部品装置においては、外部雰囲気や機械的衝撃から保護するため、エポキシ樹脂組成物を注形乃至含浸させ硬化させることが行われている。
【０００３】
このような注形用途に用いるエポキシ樹脂組成物としては、液状のエポキシ樹脂とシリカのような無機充填剤を含む主剤成分と、液状酸無水物を含む硬化剤成分からなる２液性のものが一般的である。主剤成分に配合される無機充填剤は、エポキシ樹脂単独では不十分な機械的強度、耐熱性、耐湿性などの特性を向上させるために配合されるものである。
【０００４】
しかしながら、エポキシ樹脂に配合された無機充填剤は沈降しやすいため、主剤の保存安定性や作業性を低下させるとともに、硬化剤成分と混合後の硬化の過程でも無機充填剤が沈降して成分の偏在を招き、硬化物特性が不良となる問題あった。
【０００５】
本出願人は、この種の問題を解決するものとして、シリカおよび水酸化アルミニウムに、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩という特定の充填剤を配合した注形用エポキシ樹脂組成物を先に提案した（特許文献１参照。）。しかしながら、この注形用エポキシ樹脂組成物は、主剤の保存安定性および作業性を向上させ、さらに、硬化剤成分と混合後のコイル含浸性にも優れるという特徴を有するものの、硬化中の沈降抑制については、十分に満足できるものではなかった。
【特許文献１】特開２００５−４８１００号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明はこのような従来技術の課題を解決するためになされたもので、主剤成分の保存安定性および作業性が良好で、かつ、硬化時の成分の沈降も十分に抑制することができる注形用エポキシ樹脂組成物、およびこのような注形用エポキシ樹脂組成物で注形した高品質、高信頼性の電気・電子部品装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記の目的を達成するため鋭意研究を重ねた結果、それぞれ特定の粒度を有する結晶シリカおよび水酸化アルミニウムと、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩とを組み合わせて使用することにより、主剤成分の保存安定性および作業性のみならず、硬化時の成分の沈降、偏在も十分に抑制することができることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本願の請求項１に記載の発明の注形用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）（Ｂ1）平均粒径９〜１３μｍの結晶シリカ、（Ｂ2）平均粒径６〜８μｍの結晶シリカおよび（Ｂ3）平均粒径０．５〜１．５μｍの水酸化アルミニウムを含む無機充填剤と、（Ｃ）不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩とを含有する主剤成分と、（Ｄ）酸無水物硬化剤と、（Ｅ）硬化促進剤とを含有する硬化剤成分と、からなる注形用エポキシ樹脂組成物であって、（Ｂ1）成分：（Ｂ2）成分（質量比）が、４０：６０〜６０：４０、（Ｂ1）および（Ｂ2）成分が（Ｂ）成分全体の８０〜９５質量％、（Ｂ3）成分が（Ｂ）成分全体の５〜２０質量％、（Ｃ）成分が（Ｂ）成分全体に対し０．３〜２．０質量％であることを特徴とする。
【０００９】
請求項２に記載の発明は、請求項１記載の注形用エポキシ樹脂組成物において、（Ｂ4）炭酸カルシウムをさらに含有することを特徴とする。
【００１０】
請求項３に記載の発明は、請求項２記載の注形用エポキシ樹脂組成物において、（Ｂ4）成分が、（Ｂ）成分全体の０．３〜２．０質量％であることを特徴とする。
【００１１】
また、本願の請求項４に記載の発明の電気・電子部品装置は、請求項１乃至３のいずれか１項記載の注形用エポキシ樹脂組成物によって注形されてなることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、主剤成分の保存安定性および作業性が良好で、かつ、硬化時の成分の沈降も十分に抑制することができる注形用エポキシ樹脂組成物、およびこのような注形用エポキシ樹脂組成物で注形した高品質、高信頼性の電気・電子部品装置を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１４】
本発明の注形用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）（Ｂ1）平均粒径９〜１３μｍの結晶シリカ、（Ｂ2）平均粒径６〜８μｍの結晶シリカおよび（Ｂ3）平均粒径０．５〜１．５μｍの水酸化アルミニウムを含む無機充填剤と、（Ｃ）不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩とを含有する主剤成分と、（Ｄ）酸無水物硬化剤と、（Ｅ）硬化促進剤とを含有する硬化剤成分と、からなるものである。
【００１５】
本発明に用いる（Ａ）エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであれば、分子構造、分子量などに制限されることなく一般に使用されているものを広く用いることができる。具体的には、ノボラック型、ビスフェノール型、ビフェニル型などの芳香族系エポキシ樹脂；シクロヘキサン誘導体などのエポキシ化によって得られる脂環族系エポキシ樹脂などが挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。なお、必要に応じて、液状のモノエポキシ樹脂を併用成分として使用することができる。
【００１６】
本発明に用いる（Ｂ）成分の（Ｂ1）平均粒径９〜１３μｍの結晶シリカおよび（Ｂ2）平均粒径６〜８μｍの結晶シリカは、それぞれ前記粒度を有するものであれば、市販品のなかから1種以上を適宜選択して使用することができる。具体的には、（Ｂ1）平均粒径９〜１３μｍの結晶シリカとして、例えばクリスタライトＡ−１（龍森社製  商品名、平均粒径１２μｍ）などが使用され、また、（Ｂ2）平均粒径６〜８μｍの結晶シリカとして、例えばクリスタライトＡ−Ａ（龍森社製  商品名、平均粒径６μｍ）などが使用される。なお、この結晶シリカおよび次述する水酸化アルミニウムの平均粒径は、例えばレーザ回折式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。
【００１７】
本発明に用いる（Ｂ）成分の（Ｂ3）平均粒径０．５〜１．５μｍの水酸化アルミニウムは、前記粒度を有するものであれば、市販品のなかから1種以上を適宜選択し使用することができる。具体的には、例えばハイジライトＨ４２Ｍ（昭和電工社製  商品名、平均粒径１．０μｍ）などが使用される。
【００１８】
本発明に用いる（Ｃ）不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩としては、例えば６−ヘキサノリド、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、イソフタル酸の混合縮合などを用いることができる。市販品を例示すると、例えばＢＹＫ−９８０、ＢＹＫ−９６５、ＢＹＫ−９６６（以上、ビックケミー社製  商品名）などが挙げられる。これらは１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００１９】
上記（Ｂ）成分は、（Ｂ）成分全体として、（Ａ）エポキシ樹脂１００質量部に対して１００〜３００質量部配合することが好ましく、１５０〜２５０質量部配合することがより好ましい。配合量が、１００質量部未満では、機械的強度などの特性を十分に向上させることができず、また、３００質量部を超えると、粘度が上昇し、作業性が低下する。
【００２０】
また、主剤成分の保存安定性および作業性を改善し、かつ、硬化時の成分の沈降を抑制する観点からは、（Ｂ1）成分：（Ｂ2）成分（質量比）が、４０：６０〜６０：４０、（Ｂ1）および（Ｂ2）成分が（Ｂ）成分全体の８０〜９５質量％、（Ｂ3）成分が（Ｂ）成分全体の５〜２０質量％、（Ｃ）成分が（Ｂ）成分全体に対し０．３〜２．０質量％であることが好ましい。
【００２１】
本発明においては、（Ｂ）成分として（Ｂ4）炭酸カルシウムをさらに配合することが好ましい。（Ｂ4）炭酸カルシウムを併用することにより、（Ｂ3）成分の配合量を減らしても成分の沈降安定性を確保することができる。（Ｂ4）炭酸カルシウムは、注形用途の無機充填剤として一般に用いられているものであれば、粒度など特に制限されることなく使用することができる。市販品を例示すると、ソフトン２２００（備比粉化工業社製  商品名、平均粒径１μｍ）などが挙げられる。（Ｂ4）炭酸カルシウムを配合する場合、その量は（Ｂ）成分全体の０．３〜２．０質量％となる範囲が好ましい。
【００２２】
本発明においては、さらに、上記（Ｂ1）〜（Ｂ4）成分以外の無機充填剤の１種以上を、本発明の効果を阻害しない範囲で必要に応じて配合することができる。このような充填剤としては、例えば、熔融シリカ、ジルコン、タルク、珪酸カルシウム、チタンホワイト、ベンガラ、炭化珪素、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、チタン酸カリウム、窒化珪素などが挙げられる。なお、粒径の大きい充填剤の使用は、粘度の上昇を抑制する効果を有するが、沈降を抑制し、均一分散性を高めるためには、粒径７５μｍ以上の充填剤は、（Ｂ）成分全体の１．０質量％以下とすることが好ましい。
【００２３】
本発明に用いる（Ｄ）酸無水物硬化剤としては、分子中に酸無水物基を有するものであれば、特に制限されることなく使用することができる。具体的には、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸やこれらの誘導体などが挙げられる。これらは、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。本発明においては、なかでも、メチルテトラヒドロ無水フタル酸の使用が好ましい。
【００２４】
この酸無水物硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂を硬化させることができる量であればよいが、好ましくはエポキシ樹脂１００質量部に対して７０〜１１０質量部の範囲であり、
８０〜１００質量部の範囲がより好ましい。配合量が７０質量部未満では、成形物に着色しやすくなり、また、ガラス転移点が低くなる。逆に１１０質量部を超えると、電気絶縁特性、耐湿性などが低下する。
【００２５】
本発明に用いる（Ｅ）硬化促進剤としては、（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｄ）酸無水物硬化剤との反応を促進する作用を有するものであれば、特に制限されることなく使用することができる。具体的には、２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール、２‐ヘプタデシルイミダゾール、２‐メチルイミダゾール、２‐エチルイミダゾール、２‐フェニルイミダゾール、２‐フェニル‐４‐メチルイミダゾール、４‐メチルイミダゾール、４‐エチルイミダゾール、２‐フェニル‐４‐ヒドロキシメチルイミダゾール、１‐シアノエチル‐２‐メチルイミダゾール、１‐シアノエチル‐２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール、２‐フェニル‐４‐メチル‐５‐ヒドロキシメチルイミダゾール、２‐フェニル‐４、５‐ジヒドロキシメチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物；トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、α‐メチルベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、２‐（ジメチルアミノメチル）フェノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノールなどの３級アミン類、１，８‐ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン‐７（ＤＢＵ）、１，５‐ジアザビシクロ［４，３，０］ノネン‐５などのジアザビシクロアルケンおよびその誘導体などが挙げられる。これらは、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。本発明においては、なかでも、２‐エチル‐４‐メチルイミダゾールが好ましい。
【００２６】
この硬化促進剤は、エポキシ樹脂１００質量部に対して０．３〜５．０質量部配合することが好ましい。配合量が０．３質量部に満たないと、硬化不足により機械的特性などが低下し、また、５．０質量部を超えると、硬化反応が速くなり過ぎて、成形物内にボイドなどが生じやすくなる。
【００２７】
本発明の注形用エポキシ樹脂組成物には、以上の各成分の他、本発明の効果を阻害しない範囲で必要に応じて、この種の組成物に一般に配合される、カップリング剤、レベリング剤、カーボンブラックなどの着色剤、消泡剤などを配合することができる。
【００２８】
本発明のエポキシ樹脂組成物を注形材料として調製するにあたっては、通常の方法を用いることができる。すなわち、（Ａ）エポキシ樹脂に、（Ｂ）無機充填剤、（Ｃ）不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩、および、前述した必要に応じて配合される各種成分を、ミキサーなどによって十分に混合することにより主剤成分を調製することができ、また、同様に、（Ｄ）酸無水物硬化剤と（Ｅ）硬化促進剤を十分に混合することにより硬化剤成分を調製することができる。主剤成分と硬化剤成分は、使用に際し、ミキサーなどにより均一に混合される。
【００２９】
本発明の電気・電子部品装置は、上記の注形用エポキシ樹脂組成物によって注形されたものであり、コイルやトランスなどの電気・電子部品に対し、上記の２液性の注形用エポキシ樹脂組成物を常法により注形し硬化させることにより製造することができる。一般的な注形方法としては、真空注形が挙げられ、予め十分に均一に混合した上記主剤成分と硬化剤成分をミキサーなどによって混合し、コイルなどの電気・電子部品を納めた型内に真空注形して加熱硬化させることにより、電気・電子部品装置が得られる。本発明の注形用エポキシ樹脂組成物は、コイルやトランスをはじめとする各種電気・電子部品の封止、被覆、絶縁処理などに適用すれば、優れた特性および信頼性を付与することができる。
【実施例】
【００３０】
次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。なお、以下の記載において「部」は「質量部」を示すものとする。
【００３１】
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン社製  商品名 ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（龍森社製  商品名 クリスタライトＡ−１）１３５部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（龍森社製  商品名 クリスタライトＡ−Ａ）１３５部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（昭和電工社製  商品名 ハイジライトＨ４２Ｍ）３０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ビックケミージャパン社製  商品名 ＢＹＫ−９８０；アミノアミド・エステル塩（Ｉ）と表記）１．０部、シランカップリング剤（日本ユニカー社製  商品名 Ａ−１８７）０.５部および消泡剤（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製  商品名 ＴＳＡ７２０）０.１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３２】
実施例２
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１６０部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）１１０部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）３０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３３】
実施例３
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１１０部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）１６０部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）３０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３４】
実施例４
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１２０部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）１２０部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）６０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３５】
実施例５
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１３５部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）１３５部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）２０部、平均粒径１μｍの炭酸カルシウム（備比粉化工業社製  商品名 ソフトン２２００）３．０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３６】
比較例１
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１３５部、平均粒径７．５μｍの水酸化アルミニウム（日軽金社製  商品名 Ｂ１０３）３０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３７】
比較例２
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）２７０部、平均粒径７．５μｍの水酸化アルミニウム（日軽金社製  商品名 Ｂ１０３）１５部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）１５部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３８】
比較例３
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１８０部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）９０部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）３０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００３９】
比較例４
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）９０部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）１８０部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）３０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００４０】
比較例５
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１６０部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）１１０部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）３０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００４１】
比較例６
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）１００部、平均粒径１２μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−１）１０５部、平均粒径６μｍの結晶シリカ（クリスタライトＡ−Ａ）１０５部、平均粒径１μｍの水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ４２Ｍ）９０部、不飽和ポリアミノアミドと酸性ポリエステルとの塩（ＢＹＫ−９８０）１．０部、シランカップリング剤（Ａ−１８７）０．５部および消泡剤（ＴＳＡ７２０）０．１部を、１２０℃で１時間真空混練して主剤成分とした。また、メチルテトラヒドロ無水フタル酸１００部および硬化促進剤として２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール１．８部を混合して硬化剤成分とした。これらの主剤成分および硬化剤成分を均一に混合して注形用エポキシ樹脂組成物を得た。
【００４２】
上記各実施例および各比較例で得られた注形用エポキシ樹脂組成物について、下記に示す方法で各種特性を評価した。
【００４３】
［主剤保存安定性］
１Ｌの丸缶に主剤成分を１．２ｋｇ投入し、１００℃で２時間放置した後、水酸化アルミニウムの沈降充填堆積の高さを測定した。測定には金尺を用い、その侵入量により測定した。
［主剤粘度］
主剤成分の粘度をＢ型粘度計（１.５ｒｐｍ）を用いて、６０℃で測定した。
［主剤保存安定性］
１Ｌの丸缶に主剤成分を１．２ｋｇ投入し、１００℃で２時間放置した後、水酸化アルミニウムの沈降充填堆積の高さを測定した。測定には金尺を用い、その侵入量により測定した。
［組成物粘度］
注形用エポキシ樹脂組成物の粘度をＢ型粘度計（１.５ｒｐｍ）を用いて、２５℃で測定した。
［組成物沈降性］
注形用エポキシ樹脂組成物を直径２ｃｍ、長さ１０ｃｍの円筒容器内で１００℃で８時間および１１０℃で６時間硬化させた後、上下各１ｃｍの円筒を切り取ってそれぞれの重量を測定し、次式より算出した。
組成物沈降性＝｛［Ａ（g）−Ｂ（g）］／［円筒総重量（g）×０．１］｝×１００
Ａ：下から１ｃｍの円筒重量
Ｂ：上から１ｃｍの円筒重量
［コイル含浸性］
注形用エポキシ樹脂組成物を６０℃でフライバックトランスに注入し、１００℃で８時間および１１０℃で６時間の条件で硬化させた後、コイルの切断面を顕微鏡で観察して算出した。
［ガラス転移点］
ＪＩＳ  Ｃ  ２１０５に準じて、注形用エポキシ樹脂組成物を１００℃で８時間および１１０℃で６時間の条件で硬化させて試験片を作製した後、この試験片を８℃／ｍｉｎで１７０℃まで昇温し、ＴＭＡ（熱機械分析装置）を用いて測定した。
［熱伝導率］
注形用エポキシ樹脂組成物を１００℃で８時間および１１０℃で６時間の条件で硬化させて試験片を作製し、ＪＩＳ  Ｃ  ２１４１に準じて、２５℃で測定した。
【００４４】
これらの結果を注形用エポキシ樹脂組成物の組成とともに表１に示す。
【表１】
2009114222.tif 000002
【００４５】
表１からも明らかなように、本発明に係る注形用エポキシ樹脂組成物は、主剤の保存安定性および作業性が良好であるとともに、硬化時の均一分散性にも優れ、特性の良い硬化物が得られることが確認された。