(57)【要約】      （修正有）【課題】地中に圧入された二酸化炭素の挙動を長期間に亘って経時的に連続して測定できると共に、地表に二酸化炭素が漏出する前にその状況を予測でき、しかも比較的小型の装置を用いて簡便な作業で二酸化炭素の地中浸透状況をモニタリングする。【解決手段】地下の石炭層（本層１、下層２）に通じる複数の孔井を設け、下層２に通じる圧入井３から二酸化炭素ガスを圧入して下層２内の石炭などに固定させ、その後、二酸化炭素と置換されて放出されるメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスを生産井４から回収する生産システムにおいて５つの地点（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ）に穿設した観測孔内の底部にγ線シンチレーションによるサーベイメーターを設置し、圧入井３には二酸化炭素ガスを圧入すると同時に、サーベイメーターによってγ線量率の経時的変化を調べることにより、二酸化炭素の地中浸透状況およびこれに伴う地中ガスの生産状況を監視できる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
地中の石炭層に通じる複数の孔井を設け、これら複数の孔井のうち少なくとも１つの孔井から二酸化炭素を圧入して石炭層に浸透させ、浸透した二酸化炭素と置換された石炭層中の炭化水素系ガスを他の孔井から生産する際、二酸化炭素の圧入井と炭化水素系ガスの生産井との間における石炭層上方の地中に間隔を開けてγ線シンチレーションによるサーベイメーターを複数設置し、これらサーベイメーターによって各位置で測定した複数の核種の空間γ線量率の総量の経時変化を調べることにより、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を監視することからなる二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法。
【請求項２】
複数の核種を含む自然放射線が、214Ｂｉ、208Ｔｌおよび40Ｋを含む自然放射線である請求項１に記載の二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法。
【請求項３】
サーベイメーターを設置する位置が、石炭層上方の地表下４０ｃｍ以深の地中である請求項１または２に記載の二酸化炭素ガスの地中浸透モニタリング方法。
【請求項４】
サーベイメーターを設置する位置が、石炭層上方の断層面からなる地中通気路に接する位置である請求項1〜３のいずれかに記載の二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、地下の石炭層に二酸化炭素を圧入して石炭に吸着させる際、または二酸化炭素と置換されて発生した炭化水素系ガスを回収する際、圧入された二酸化炭素の地中での挙動を監視するための二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、石炭は、その微細な空隙構造によって気体を吸着する作用があり、地中の石炭層には、通常、メタンガスを主成分とする炭化水素系ガスが多量に包蔵されている。
【０００３】
特に石炭は、二酸化炭素をメタンの数倍量も吸着する性質があり、二酸化炭素と石炭中に含まれるメタンガス等とを置換すれば、地球環境の温暖化原因となる温室効果ガスの一つである二酸化炭素を石炭層中に効率よく固定化できると共に、クリーンエネルギーであるメタンガスを二酸化炭素と置換して回収し、これを有効に利用できる。
【０００４】
この回収方法を具体的に説明すると、石炭層に通じる孔井から地下の石炭層に二酸化炭素を圧入すると、石炭にはメタンの２倍から数倍量の二酸化炭素が選択的に吸着され、その代わりに石炭に吸着されていたメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスが放出される。
【０００５】
このように二酸化炭素−メタンの置換を利用して、石炭層中に多量に含まれるメタンガスを燃料ガスとして別の孔井から回収して利用できることが知られている。（例えば特許文献１）
【０００６】
上記技術は、石炭の採掘が困難な深部石炭層や低品位で経済性の低い石炭層でも利用でき、また、二酸化炭素は近年では排出規制も強化されている温室効果ガスの一つであるから、これを安定して固定できると共に、回収した可燃性天然ガス資源を有効に利用できる優れた資源のリサイクル技術であるといえる。
【０００７】
また、二酸化炭素を地中に圧入し、石炭層からメタンガス等の可燃性ガスを回収する際に、どのような種類の有用なガスがどのような濃度で含まれているかを調べるため、ラマンプローブとラマン散乱光分析装置を予め地中に埋設した中空管内部に設置し、ガスモニタリングする技術が知られている。（特許文献２）
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−３３２６号公報
【特許文献２】特開２００４−３０９１４３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、地中ガス成分を評価する従来のガスモニタリング技術は、湧出したガスの種類と濃度を情報として得るものであり、圧入された二酸化炭素が漏出して初めて検知できるものであるから、湧出することが予想されるガスの量や、今後の経時的な影響を事前に把握することができなかった。
【００１０】
また、地質構造を調査して得られる情報は、圧入された二酸化炭素の地中での挙動と対応するものでなく、予め地中での二酸化炭素の挙動を充分に知ることはできなかった。
【００１１】
また、一般的な鉱床探査のために地質構造を調査する場合のように、一時的なデータを得るためではなく、経時的、特に長期的にデータの変化を何度も調べる場合には、測定毎に大掛かりな装置を要する測定は実用的でない。
【００１２】
そこで、この発明の課題は、上記した問題点を解決して、地中に圧入された二酸化炭素の挙動を長期間に亘って経時的に連続して測定できると共に、地表に二酸化炭素が漏出する前にその状況を予測でき、しかも比較的小型の装置を用いて簡便な作業で二酸化炭素の地中浸透状況をモニタリングすることである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の課題を解決するために、この発明では、地中の石炭層に通じる複数の孔井を設け、これら複数の孔井のうち少なくとも１つの孔井から二酸化炭素を圧入して石炭層に浸透させ、浸透した二酸化炭素と置換された前記石炭層中の炭化水素系ガスを他の孔井から生産する際、二酸化炭素の圧入井と炭化水素系ガスの生産井との間における石炭層上方の地中に間隔を開けてγ線シンチレーションによるサーベイメーターを複数設置し、これらサーベイメーターによって各位置で測定した複数の核種の空間γ線量率の総量の経時変化を調べることにより、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を監視することからなる二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法としたのである。
【００１４】
上記したように構成されるこの発明のモニタリング方法では、地下の石炭層に高圧で二酸化炭素が圧入されたとき、拡散しながら石炭層内を進む二酸化炭素はその圧力を地層に伝達するので、地中に均一に包蔵されている自然放射性ガスは、伝達された圧力によって地表へ押し上げられる。
すなわち、通常、地層の岩石には、ウランが０．４〜４ｐｐｍ、トリウムが1〜１６ｐｐｍ含まれ、その壊変元素の222Ｒｎと220Ｒｎが地層・岩石中に含まれているが、これらは一般に移動しにくい。
しかし、断層の下部からこれらの222Ｒｎと220Ｒｎが二酸化炭素ガスの湧出圧を受けると上昇する。
【００１５】
そのため、石炭層上方の地表面近くなどの地中に間隔を開けて設けた複数の観測孔において、サーベイメーターで経時的に放射線の線量率変化を調べると、二酸化炭素が石炭層内を浸透していくであろうと予想される地点の石炭層上方に設置しておいた観測孔において、サーベイメーターが放射線量率の経時変化を示した時、そのサーベイメーターの設置位置の地下にまで二酸化炭素が浸透したことがわかる。
【００１６】
そして、自然放射性ガスのラドン（222Ｒｎ）およびトロン（220Ｒｎ）は、それぞれこれらの娘元素である214Ｂｉおよび208Ｔｌのγ線の放射線線量率としてγ線シンチレーションによるサーベイメーターで捉えることができる。
【００１７】
複数の核種のうち、特定の核種のみが、空間γ線量率を経時的に変化させ、一方、他の核種の空間γ線量率は経時的に安定して変化しない場合があり、例えば40Ｋの空間γ線量率は、常に一定である。
【００１８】
したがって、40Ｋを含む複数の核種の空間γ線量率の総量の経時変化を調べることにより、40Ｋ以外の核種について空間γ線量率の総量の経時変化がわかるから、40Ｋ以外の他の核種によって、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を監視することができる。
【００１９】
特に、複数の核種が、214Ｂｉ、208Ｔｌおよび40Ｋという複数の核種である場合、これらの空間γ線量率の総量の経時変化を調べることにより、ラドン（222Ｒｎ）またはトロン（220Ｒｎ）以降の最初のγ線を放出する核種である214Ｂｉ、208Ｔｌの空間γ線量率総量の経時変化がわかるから、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を監視することが確実にできる。
【００２０】
また、地表面での気圧などの誤差要因を取り除くため、サーベイメーターを地中に設置する位置は地表下４０ｃｍ以深、完全に影響を取り除くためには地表下５ｍ以深にすることが好ましい。
【００２１】
また、サーベイメーターを設置する位置が、石炭層上方の断層面からなる地中通気路に接する位置であることが、より正確に測定するために好ましいことである。
【発明の効果】
【００２２】
この発明の二酸化炭素のモニタリング方法は、地下の石炭層に二酸化炭素が浸透する際に地層に圧力を伝達し、放射性ガスを地表面に押し上げる現象を利用し、石炭層の上方に設置されたγ線シンチレーションによるサーベイメーターによって自然放射線線量率の経時変化を調べることにより、地中に圧入された二酸化炭素の挙動を長期間にわたって連続して測定できると共に、地表に二酸化炭素が漏出する前に予測できる。しかも比較的小型の装置を用い、低コストで簡易にモニタリングできる方法となる利点がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
この発明の実施形態を以下に、添付図面に基づいて説明する。
図１に示すように、実施形態は、地中に存在する本層１と下層２からなる石炭層に下層２に通じる圧入井３および生産井４からなる２本の孔井を設け、これらの孔井のうち圧入井３の二酸化炭素注入管８から二酸化炭素を圧入して下層２内の石炭に固定させ、その後、二酸化炭素と置換されて放出されるメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスを生産井４から回収する。この二酸化炭素固定および炭化水素系ガスの生産システムにおいて適用される二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法である。
【００２４】
このような生産システムにおいて、圧入井３と生産井４の間における石炭層の上部に、間隔を開けて５つの地点（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ）に穿設した観測孔（深さ約４０ｃｍ）内に放射線線量率計（サーベイメーター）の検出器を設置し、（圧入井３において二酸化炭素ガスを圧入すると同時に、放射線線量率計によって）γ線線量率の経時的変化を調べることにより、圧入された二酸化炭素の地中での挙動、すなわち二酸化炭素の地中浸透状況を監視するようにしている。
【００２５】
なお、５つの地点（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ）に穿設した観測孔のＡ−Ｂ間は約２７０ｍ、Ｂ−Ｃ間は約２０ｍ、Ｃ−Ｄ間は約９０ｍ、Ｄ−Ｅ間は約９０ｍ離れている。
【００２６】
この発明に用いる二酸化炭素は、火力発電所等の大規模発生源からの二酸化炭素を含む排気ガスを分離回収したものを用いることができる。なお、高純度の二酸化炭素は、モノエタノールアミンなどのアミン吸収剤に吸収させて回収するアミン法により比較的簡単に得ることができる。
【００２７】
液化炭酸を用いる場合は、液化炭酸貯槽５から昇圧ポンプ６を介して圧送すると共に、蒸発器７で加熱し、気化してから圧入井３に導入する。
【００２８】
二酸化炭素の圧入は、図示したような一箇所の圧入井３から行なうばかりでなく、複数の圧入井から行なってもよい。また、圧入の初期には、比較的高い圧力で行なうことにより、石炭層を破壊して多数の割れ目を積極的に形成させながら圧入することが好ましく、また、必要に応じて砂などを混入させて割れ目の閉塞を防止することも好ましく、このようにすれば、より長期間に亘り広範囲に二酸化炭素を浸透させることができる。
【００２９】
生産井４は、圧入井から石炭層に浸透した二酸化炭素が充分吸着されるのに必要な距離を離して設置することが好ましい。このような距離は、少なくとも数十メートル必要であると考えられる。なお、生産井４は、圧入井３から立体的な位置関係によって上記の所定距離だけ離れていればよく、必ずしも平面的な方向に離間させておく必要はない。
【００３０】
例えば、石炭層の深部に二酸化炭素を圧入して同一領域の浅部からメタンガスを含む地中ガスを回収してもよく、深部から浅部まで傾斜して平面的に延びる石炭層である場合には、深部で二酸化炭素を圧入して浅部から生産するようにしてもよい。
【００３１】
通常、生産井４から回収された水蒸気などを含む地中ガスは、気液分離装置１０で液体を分離し、液体成分を排水タンク９ａ、９ｂに回収すると共に、分離したメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスを得る。必要に応じて、さらにガスを精製して利用施設に配送する。
【００３２】
この発明に用いる放射線線量率計は、透過力の高いγ線を測定できるものが好ましく、たとえばγ線シンチレーションによるサーベイメーターを採用することができる。
γ線シンチレーションによるサーベイメーターの代表例としては、ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションサーベイメーターが挙げられ、このものはＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション検出器（プローブ）およびサーベイメーター本体、さらに必要に応じて接続されるデータレコーダーで構成される。検出器内にはヨウ化ナトリウム（タリウムを含む）の結晶を備えており、ヨウ化ナトリウムと入射するγ線との相互作用により、２次電子が発生し、この２次電子がヨウ化ナトリウム結晶を励起し、励起から定常状態に戻る際に発生する蛍光の強さからγ線の線量率情報を得るものである。使用可能な市販のγ線シンチレーションサーベイメーターとしては、アロカ社製のＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションサーベイメーター（ＴＣＳ−１６１）などが挙げられる。
【００３３】
このようなγ線シンチレーションによるサーベイメーターの設置間隔と設置数は、特に限定されるものではなく、利用する地下の石炭層の規模とその上方の地質学的な地層の性質、圧入井と生産井との距離に応じて、１０メートル程度から数１００メートルの幅で設置すればよい。
【実施例】
【００３４】
図１に示した石炭層を有する北海道南大夕張地区の地層構造において、γ線線量率の実測試験を行なった。圧入井３と生産井４との距離は、１９４ｍ離し、また生産井４は圧入井３より石炭層傾斜の上位の場所に設けた。
【００３５】
そして、圧入井３から、図２に示す二酸化炭素の圧入条件（注入圧（ＭＰａ）、注入量（ｔ））で圧入を２５日間（１１月９日から１１月２４日まで）連続して行ない、このとき得られたγ線線量率の地点Ｂ、Ｃのデータ（参考のため、アロカ社製のＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションスペクトロメーターを使用した）を図３、４の図表に示した。
【００３６】
これらの図から明らかなように、二酸化炭素の圧入直後は、214Ｂｉのγ線量率の変化と208Ｔｌの変化が同じ傾向であった。これは、深度の浅いところの土壌や岩石中のラドンガスの動きが示されたと考えられる。
【００３７】
そして、二酸化炭素ガスの圧入開始後、Ｂ、Ｃ地点ではγ線線量率の増加が見られた。その後、１１月２０日の前後から生産井４からメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスの生産が始まり、その生産量が二酸化炭素ガスの圧入前は５０ｍ3/日であったのに対して、二酸化炭素の圧入後は１５０ｍ3/日前後まで増加する傾向が見られた。
【００３８】
図３、４のピークの変化において、214Ｂｉのγ線線量率の変化に対して、208Ｔｌの変化が小さいのは半減期の差からみてかなり深部からのラドンガスが押し上げられて移動してきたものと考えられる。
【００３９】
次に、一時的に二酸化炭素ガスの圧入を中止し、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を安定化させた後、Ｂ地点にアロカ社製のＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションサーベイメーター（ＴＣＳ−１６１）を前記のＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションスペクトロメーターと併設し、それらのデータの相違を検討した。
【００４０】
その際の測定結果を示した図５の結果および同地点の図３の結果からも明らかなように、スペクトロメーターによる測定と、サーベイメーターによる測定結果の関係をみると、スペクトロメーター（図３）では、214Ｂｉ（図中、Ｂｉ―２１４で示す。）、208Ｔl（図中、Ｔｌ―２０８で示す。）、40Ｋ（図中、Ｋ―４０で示す。）を分別測定したが、サーベイメーター（図５）は核種分別をせず、214Ｂｉ、208Ｔｌ、40Ｋの総量が測定された。
【００４１】
ここで図３を見ると、40Ｋの計数値は一定であり、214Ｂｉのみが変動している。
従って、サーベイメーターでの変動は、スペクトロメーターで測定される214Ｂｉの変動に一致すると考えられる。
また、図５においてもスペクトロメーターで測定される214Ｂｉの空間γ線量率に対応してサーベイメーターの空間γ線量率総量も測定されていることがわかる。
そのため、サーベイメーターによって各位置で測定した複数の核種を含む自然放射線ガスの空間γ線量率総量の経時変化を調べることにより、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を監視できることがわかる。
【００４２】
参考のため、兵庫県の有馬温泉源における流体（温泉および蒸気）の移動する時のサーベイメーターで測定したγ線量率の測定例を表１に示した。因みに有馬温泉源は、二酸化炭素によって温泉水が押し出されている。従って、自噴している時は、二酸化炭素と共にラドンガスが押し上げられる。
【００４３】
【表１】
2009236874.tif 000003
【００４４】
表１の結果からも明らかなように、γ線シンチレーションサーベイメーターを用いて、スペクトロメーターで測定したラドン娘核種（214Ｂｉ）の線量率変化と同様のデータが得られ、γ線シンチレーションサーベイメーターの測定結果を用いて、自然放射線ガスの空間γ線量率の総量の経時変化を調べることにより、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を監視できるものと推定される。
【００４５】
なお、γ線シンチレーションサーベイメーターは、測定データを実験室に持ち帰らずに現場において、簡便にラドンガスの線量率変化を捉えることができるものであり、二酸化炭素の漏洩が速やかに予知でき、注入中の石炭層への浸透および破砕状況を適時に把握できるものと考えられる。
【００４６】
このように、炭化水素系ガスの生産速度を調整するには、二酸化炭素の圧入量と圧力を適宜に加減すればよく、上記のようにして得られた測定データを用いてメタンガス等の計画的な生産を時宜的に行なうことができる。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】二酸化炭素ガスの地中浸透モニタリング方法の概略説明図
【図２】二酸化炭素の圧入条件・生産ガス量の経時変化との関係を示す図表
【図３】Ｂ地点の放射線線量率の経時変化を示す図表
【図４】Ｃ地点の放射線線量率の経時変化を示す図表
【図５】Ｂ地点の放射線線量率の経時変化を示す図表
【符号の説明】
【００４８】
１  本層
２  下層
３  圧入井
４  生産井
５  液化炭酸貯槽
６  昇圧ポンプ
７  蒸発器
８  二酸化炭素注入管
９ａ、９ｂ  排水タンク
１０  気液分離装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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