(57)【要約】【課題】高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子およびその製造方法を提供することである。【解決手段】有機ＥＬ素子１は、基板７の一方の表面上に、陽極４、正孔注入層６、発光層２、および陰極５がこの順に積層され、基板７の他方の表面上に、フィルム３が積層されて構成される。フィルム３は、発光層側とは反対側の表面が凹凸状であり、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上である。フィルム３は、基台の表面上に、前記フィルム３となる材料を含む溶液を塗布する塗布工程と、塗布された溶液を、湿度が８０％〜９０％の範囲において保持した後に乾燥し、成膜化する成膜工程とを含んで成膜される。【選択図】図１
2009238694.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機物を含んで構成される発光層と、該発光層に対向して配置され、表面部に位置するフィルムとを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記フィルムは、発光層側とは反対側の表面が凹凸状であり、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記発光層側とは反対側の前記フィルムの表面は、複数の凹面が設けられて、凹凸状に形成されることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
請求項１または２記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする照明装置。
【請求項４】
板状であって、一方の表面が凹凸状であり、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上のフィルムを製造するフィルム製造方法であって、
前記フィルムが表面上に形成される基台の表面上に、前記フィルムとなる材料を含む溶液を塗布する塗布工程と、
前記基台の表面上に塗布された溶液を、湿度が８０％〜９０％の範囲において保持した後に乾燥し、成膜化する成膜工程とを含み、
前記塗布工程では、前記フィルムの厚みが、１００μｍ〜２００μｍの範囲となるように、前記フィルムとなる材料を含む溶液を塗布することを特徴とするフィルム作製方法。
【請求項５】
有機物を含んで構成される発光層と、該発光層に対向して配置され、表面部に位置するフィルムとを備える有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
有機物を含んで構成される発光層を形成する工程と、
前記表面部に、請求項４記載のフィルム作製方法によって作製されるフィルムを設ける工程とを含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（Electro Luminescence：略称ＥＬ）素子は、一対の電極と、この電極間に設けられ、有機物を含む発光層とを含んで構成され、電極間に電圧を印加することによって発光層が発光する。発光層からの光は、一対の電極のうちの少なくとも一方側から取出される。発光層から生じる光の多くは、例えば有機ＥＬ素子内において吸収されたり、全反射されたりする。したがって、有機ＥＬ素子の光取り出し効率は小さく、発光層から生じた光のうちの多くが外に取り出されずに、有効に利用されていない。
【０００３】
そこで、従来の技術では、有機ＥＬ素子が設けられる透明の基板と、有機ＥＬ素子の電極との間に光散乱層を設けて、光の全反射を抑制し、光取り出し効率の向上を図っている（例えば特許文献１参照）。
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−０３５５５０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来の技術の有機ＥＬ素子では、光取り出し効率が必ずしも十分ではなく、光取り出し効率のさらなる向上が求められている。
【０００６】
従って本発明の目的は、高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子およびその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、有機物を含んで構成される発光層と、該発光層に対向して配置され、表面部に位置するフィルムとを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記フィルムは、発光層側とは反対側の表面が凹凸状であり、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子である。
【０００８】
また本発明は、前記発光層側とは反対側の前記フィルムの表面は、複数の凹面が設けられて、凹凸状に形成されることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子である。
【０００９】
また本発明は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする照明装置である。
【００１０】
また本発明は、板状であって、一方の表面が凹凸状であり、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上のフィルムを製造するフィルム製造方法であって、
前記フィルムが表面上に形成される基台の表面上に、前記フィルムとなる材料を含む溶液を塗布する塗布工程と、
前記基台の表面上に塗布された溶液を、湿度が８０％〜９０％の範囲において保持した後に乾燥し、成膜化する成膜工程とを含み、
前記塗布工程では、フィルムの厚みが、１００μｍ〜２００μｍの範囲となるように、前記溶液を塗布することを特徴とするフィルム作製方法である。
【００１１】
また本発明は、有機物を含んで構成される発光層と、該発光層に対向して配置され、表面部に位置するフィルムとを備える有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
有機物を含んで構成される発光層を形成する工程と、
前記表面部に、前記フィルム作製方法によって作製されるフィルムを設ける工程とを含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子を実現することができる。
【００１３】
また本発明によれば、簡易な制御で、意図する光学特性を有するフィルムを容易に製造することができる。
【００１４】
また本発明によれば、簡易な制御で、意図する光学特性を有するフィルムを作製することができるので、光取り出し効率の高い有機ＥＬ素子を容易に製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
図１は、本発明の実施の一形態の有機ＥＬ素子１を示す正面図である。本実施の形態の有機ＥＬ素子１は、有機物を含んで構成される発光層２と、該発光層２に対向して配置され、表面部に位置するフィルム３とを備える。前記フィルム３は、フィルム３の厚み方向に垂直な一方の表面（以下、一表面という場合がある）を発光層２に向けて配置され、発光層２側とは反対側の他方の表面（以下、他表面という場合がある）が凹凸状に形成される。またフィルム３は、ヘイズ値が７０以上、かつ全光線透過率が８０％以上である。
【００１６】
有機ＥＬ素子１は、少なくとも陽極４および陰極５から成る一対の電極と、該一対の電極の間に設けられる発光層２とを含んで構成される。陽極４と発光層２との間、及び／又は発光層２と陰極５との間には、１または複数の層を設けてもよく、本実施の形態の有機ＥＬ素子１では、陽極４と発光層２との間に正孔注入層６が設けられる。本実施の形態の有機ＥＬ素子１は、基板７の厚み方向の一方の表面上に、陽極４、正孔注入層６、発光層２および陰極５がこの順に積層され、さらに基板７の厚み方向の他方の表面上にフィルム３が積層されて構成される。以下、基板の厚み方向を積層方向Ｚという場合がある。
【００１７】
本実施の形態の有機ＥＬ素子１は、発光層２からの光を、基板７側から取り出すいわゆるボトムエミッション型の素子を構成する。すなわち発光層２からの光は、基板７およびフィルム３を通って、凹凸状に形成されたフィルム３の表面から外に出射する。したがって基板７には、透明のものが好適に用いられる。また基板７は、有機ＥＬ素子１を形成する工程において変化しないものが好適に用いられ、リジッド基板でも、フレキシブル基板でもよく、例えばガラス、プラスチック、高分子フィルム、シリコン基板、およびこれらを積層したものなどが好適に用いられる。本実施の形態における基板７は、ガラスによって実現される。
【００１８】
陽極４は、基板７の積層方向Ｚの一方の表面上に積層されて形成される。陽極４は、導電性を有するとともに、発光層２からの光に対して透光性を有する薄膜によって実現される。陽極４には、電気伝導度の高い金属酸化物、金属硫化物および金属などから成る薄膜を用いることができ、これらの薄膜のうちで光の透過率の高いものが好適に用いられ、陽極４と陰極５との間に配置される有機層の構成に応じて適宜選択される。具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ、インジウム亜鉛酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＺＯ）、金、白金、銀、および銅などから成る薄膜が用いられ、これらの中でもＩＴＯ、ＩＺＯ、または酸化スズから成る薄膜が好適に用いられ、本実施の形態ではＩＴＯから成る薄膜が用いられる。
【００１９】
陽極４の作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、およびメッキ法などが挙げられる。また、陽極４として、ポリアニリン、ポリアニリンの誘導体、ポリチオフェン、およびポリチオフェンの誘導体などの有機物を含む透明導電膜を用いてもよい。
【００２０】
正孔注入層６は、陽極７の積層方向Ｚの一方の表面上に積層されて形成される。正孔注入層６は、陽極７からの正孔注入効率を改善する機能を有する層である。
【００２１】
正孔注入層６に用いる正孔注入材料としては、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン誘導体等が例示される。
【００２２】
正孔注入層６は、例えば正孔注入材料を含む塗布液を陽極７上に塗布して液膜を形成し、さらにこの液膜を乾燥することによって成膜される。溶液を塗布した後に、乾燥により溶媒を除去するだけで正孔注入層６を形成することができ、さらに後述する正孔輸送層および発光層も同様の方法を適用して成膜できるので、製造上非常に好ましい。前記塗布液を塗布する方法としては、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェットプリント法等の塗布法を挙げることができる。また正孔注入層６は、水やアルコールに正孔注入材料を分散させたエマルジョン状の分散液を塗布液として用いた場合でも、前述した溶液から成膜する方法と同様な方法で成膜することができる。
【００２３】
正孔注入材料を含む塗布液に用いられる溶媒または分散媒としては、特に制限はないが、塗布液を構成する溶媒または分散媒以外の材料を溶解または均一に分散できるものが好ましい。正孔注入材料を含む塗布液に用いられる溶媒としては、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン等の塩素系溶媒、テトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒、トルエン、キシレン、テトラリン、アニソール、ｎ−ヘキシルベンゼン、シクロヘキシルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒、デカリン、ビジクロヘキシル等の脂肪族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、２−ヘプタノン等のケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等のエステル系溶媒、水が例示される。
【００２４】
正孔注入層６の膜厚としては、用いる材料によって最適値が異なり、駆動電圧と発光効率とが適度な値となるように選択される。また正孔注入層６の膜厚は、少なくともピンホールが発生しないような厚さが必要であり、また厚過ぎると、素子の駆動電圧が高くなり好ましくない。従って、正孔注入層６の膜厚は、例えば１ｎｍから１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。
【００２５】
発光層２は、正孔注入層６の積層方向Ｚの一方の表面上に積層されて形成される。発光層２は、通常、主として蛍光、及び／又はりん光を発光する有機物、または当該有機物とドーパントとの混合物によって形成される。前記有機物としては、低分子化合物でも、高分子化合物でもよい。ドーパントは、たとえば発光効率の向上や、発光波長を変化させるなどの目的のために有機物に添加される。発光層２を構成する発光性材料としては、たとえば色素系材料、金属錯体系材料、および高分子系材料、並びにこれらに添加されるドーパント材料があり、具体的には以下のものが挙げられる。
【００２６】
＜色素系材料＞
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマーなどが挙げられる。
【００２７】
＜金属錯体系材料＞
金属錯体系材料としては、たとえば中心金属に、Tb、Eu、Dyなどの希土類金属、またはAl、Zn、Beなどを有し、配位子に、オキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを有する金属錯体が挙げられ、たとえばイリジウム錯体、白金錯体等の三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、およびユーロピウム錯体などの金属錯体が挙げられる。
【００２８】
＜高分子系材料＞
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、および前記色素系材料や金属錯体系材料を高分子化したものなどが挙げられる。
【００２９】
上記発光性材料のうち、青色に発光する材料としては、ジスチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、およびそれらの重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、およびポリフルオレン誘導体などが好ましい。
【００３０】
緑色に発光する材料としては、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
【００３１】
赤色に発光する材料としては、クマリン誘導体、チオフェン環化合物、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることが出来る。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、およびポリフルオレン誘導体などが好ましい。
【００３２】
＜ドーパント材料＞
ドーパントとしては、たとえばペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、およびフェノキサゾンなどを挙げることができる。
【００３３】
発光層２の厚さは、通常約２ｎｍ〜２００ｎｍである。有機物を含む発光層２の成膜方法としては、発光材料を含む溶液を正孔注入層６の積層方向Ｚの一方の表面上に塗布する方法、真空蒸着法、転写法などを用いることができる。
【００３４】
発光材料を含む溶液を塗布する方法としては、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スリットコート法、キャピラリーコート法、スプレーコート法、およびノズルコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法等の塗布法を用いることができる。これらのなかで、パターン形成や多色の塗分けが容易であるという点で、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法等の塗布法が好ましい。溶液からの成膜に用いる溶媒の具体例としては、前述の溶液から正孔注入層６を成膜する際に正孔注入材料を溶解させる溶媒と同様の溶媒が挙げられる。また、昇華性を有する低分子化合物を発光材料として用いる場合には、真空蒸着法を用いることができる。さらには、レーザーによる転写や熱転写を用いることによって、所望の領域にのみ発光層２を形成する方法も用いることができる。
【００３５】
陰極５は、発光層２の積層方向Ｚの一方の表面上に積層されて形成される。陰極５の材料としては、仕事関数が小さく、発光層２への電子注入が容易な材料が好適に用いられる。陰極５の材料としては、たとえばリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウムなどの金属、又は上記金属のうち２つ以上の合金、又はそれらのうちの１つ以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうち１つ以上との合金、又はグラファイト若しくはグラファイト層間化合物等が用いられる。合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金などが挙げられる。
【００３６】
陰極５は、１層構造でも、２層以上の積層構造でもよい。積層構造の例としては、上記の金属、金属酸化物、フッ化物、これらの合金と、アルミニウム、銀、クロム等の金属との積層構造などが挙げられる。
【００３７】
陰極５の膜厚は、電気伝導度や耐久性を考慮して、適宜選択することができ、例えば１０ｎｍから１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ〜１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５００ｎｍである。陰極５の作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、また金属薄膜を熱圧着するラミネート法等が挙げられる。
【００３８】
フィルム３は、厚み方向の一方の表面が平面状であり、厚み方向の他方の表面が凹凸状である。このフィルム３は、平面状の表面を基板７の積層方向Ｚの他方の表面に貼り合わされる。フィルム３は、たとえば熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、接着剤および粘着材などの貼合剤を用いて基板７に貼り付けられる。熱硬化性樹脂を用いる場合には、フィルム３を基板７に貼り合わせた後に、所定の温度で加熱することによって、フィルム３を基板７に接着させる。また光硬化性樹脂を用いる場合には、フィルム３を基板７に貼り合わせた後に、フィルム３に例えば紫外線を照射することによって、フィルム３を基板７に接着させる。なお、基板７上にフィルム３を直接形成する場合およびフィルム３に貼合剤が予め設けられている場合などには、前記貼合剤を用いなくてもよい。
【００３９】
フィルム３と基板７との間に空気の層が形成されると、この空気の層の界面で反射が生じるので、フィルム３と基板７との間に空気の層が形成されないようにフィルム３の貼り合を行うことが好ましい。フィルム３の屈折率、貼合剤の屈折率、およびフィルム３が貼り合わされる層（本実施の形態では基板７）の屈折率のうちで最大となる屈折率と、最小となる屈折率との幅は、小さい方が貼り合せ面での反射を抑制できるので好ましく、具体的には０．２以内が好ましく、さらに好ましくは０．１以内である。
【００４０】
本実施の形態のフィルム３は、発光層２側とは反対側の他方の表面が凹凸状に形成され、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上である。ヘイズ値が７０％未満であれば、十分な光散乱効果が得られない場合があり、全光線透過率が８０％未満であれば、十分な光を取り出すことができない場合があるので、このようなフィルムを有機ＥＬ素子１に用いた場合、十分な光取り出し効率を実現できないおそれがあるが、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上のフィルム３を用いることによって、高い取り出し効率の有機ＥＬ素子１を実現することができる。ヘイズ値は、以下の式で表される。ヘイズ値（曇価）＝（拡散透過率（％）／全光線透過率（％））×１００（％）。なお、ヘイズ値は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３６「プラスチック−透明材料のヘイズの求め方」に記載の方法で測定することができる。また全光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１「プラスチック−透明材料の全光線透過率の試験方法」に記載の方法で測定することができる。
【００４１】
フィルム３の表面に形成される凸面または凹面の各形状の積層方向Ｚに垂直な方向の大きさは、大きすぎるとフィルム３表面での輝度が不均一になり、小さすぎるとフィルム３の作製コストが高くなるので、好ましくは０.５μｍ〜２０μｍであり、さらに好ましくは１μｍ〜２μｍである。また凸面または凹面の各形状の積層方向Ｚの高さは、凸面または凹面の各形状の積層方向Ｚに垂直な方向の大きさや、凹凸形状が形成される周期により決定され、通常、凹面または凸面の各形状の積層方向Ｚに垂直な方向の大きさ以下、または凹凸形状が形成される周期以下が好ましく、０．２５μｍ〜１０μｍであり、好ましくは０．５μｍ〜１．０μｍである。
【００４２】
凸面または凹面の形状に制限は特にないが、曲面を有するものが好ましく、たとえば半球形状が好ましい。凹面または凸面は、規則的に配置されることが好ましく、たとえば碁盤の目状に配置されることが好ましい。また、フィルム３の他表面のうちで、凹面と凸面とが形成される領域の面積は、フィルム３の他表面の面積の６０％以上が好ましい。
【００４３】
フィルム３を構成する材料は、透明に形成される材料であればよく、たとえば高分子材料およびガラスなどを用いても良い。フィルム３を構成する高分子材料としては、ポリアリレート、ポリカーボネート、ポリシクロオレフィン、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンスルホン酸、およびポリエチレンテレフタレートなどを挙げることができる。またフィルム３は、たとえば前記高分子材料およびガラスなどから成る支持基板と、この支持基板の表面上に形成され、支持基板に接する表面とは反対側の表面が凹凸状に形成される薄膜との積層体によって構成されてもよい。フィルム３の厚みは、特に制限はないが、薄すぎると取り扱いが難しくなり、厚すぎると全光線透過率が低くなるので、２０μｍ〜１０００μｍが好ましい。
【００４４】
以下、フィルム３の製造方法について説明する。
【００４５】
本実施の形態のフィルム３は、凹凸形状をフィルムの表面に形成することで得られる。表面に形成される凹凸形状の大きさは、光の波長と同程度、またはそれよりも大きく、０．１μｍ〜１００μｍである。
【００４６】
ガラスなどの無機材料から成るフィルム３では、たとえば凹凸形状を形成しない領域にフォトレジストを硬化させた保護膜を予め形成し、化学的なエッチングまたは気相エッチングを施すことによって凹凸面を形成することができる。また高分子材料から成るフィルム３では、表面が凹凸形状の金属板を加熱されたフィルムに押し付けることによって、金属板の凹凸面を転写する方法、表面が凹凸状のロールを用いて、高分子シートまたはフィルムを圧延する方法、凹凸形状を有するスリットから高分子シートを押し出して成形する方法、表面が凹凸形状の基台上に、高分子材料を含む溶液または分散液を滴下（以下、キャストという場合がある）して成膜する方法、モノマーから成る膜を形成した後に、当該膜の一部を選択的に光重合し、未重合部分を除去する方法、高湿度条件下において高分子溶液を基台にキャストし、水滴構造を表面に転写する方法などによって凹凸面を形成することができる。
【００４７】
これら方法のうち、高分子材料では、作製の容易さから高湿度条件下において、高分子溶液を基台にキャストし、水滴構造を表面に転写する方法が好適に用いられる。この方法は、自己組織化の一種である散逸過程を応用した既知の構造作製法である（例えばG.Ｗｉｄａｗｓｋｉ,Ｍ.Ｒａｗｉｓｏ,Ｂ.Ｆｒａｎｃｏｉｓ,Ｎａｔｕｒｅ，ｐ．３６９−ｐ．３８７（１９９４）参照）。
【００４８】
まず上述したフィルム３となる高分子材料を溶媒に溶解して、フィルム３用の溶液を調合する。該溶媒としては、たとえばジクロロメタン、クロロホルムなどを挙げることができる。フィルム３用の溶液としては、粘度の高いものが好ましい。またフィルム３用の溶液としては、フィルム３となる高分子材料の濃度の高いものが好ましく、フィルム３となる高分子材料の濃度が、１０ｗｔ％以上のものが好ましい。また、凹凸形状の大きさや形の均一性を向上させるために、前記フィルム３用の溶液にノニオン系界面活性剤などの界面活性剤を少量添加して、フィルム３用の溶液として用いてもよい。
【００４９】
次に、フィルム３が表面上に形成される基台の一表面上に、フィルム３となる材料を含む溶液を塗布する塗布工程を行う。具体的には、前記調合したフィルム３用の溶液を、高湿度下で基台の一表面上にキャストして、フィルム３用の溶液から成る液膜を形成する。基台としては、前述した前記高分子材料およびガラスなどから成る支持基板を挙げることができる。
【００５０】
次に、前記基台の一表面上に塗布された溶液を、湿度が８０％〜９０％の範囲において保持した後に乾燥し、成膜化する成膜工程を行う。液膜を高湿度下で放置すると、雰囲気中の水蒸気が液化して、液膜の表面に複数の液滴が形成される。液滴は、略球状であって、液膜の表面において離散的に形成される。液膜の表面に形成される液滴は、水蒸気がさらに液化することによって時間経過ともに径が大きくなり、自重によって略半分が液膜中に沈み込む。また時間経過とともに液膜中の溶媒が蒸発するので、乾燥時に液滴の形状がフィルム３に転写される。このようにして形成されるフィルム３は、表面に複数の凹面が設けられて、凹凸状に形成され、具体的には径が１μｍ〜１００μｍの複数の半球状の窪みが表面に形成される。なお、湿度が８０％〜９０％の範囲において保持することによって、半球状の窪みが形成された後に、さらに湿度の低い雰囲気において液膜および乾燥することによって成膜化してもよく、また８０％〜９０％の範囲において長時間保持して乾燥し、成膜してもよい。
【００５１】
前述したフィルム３を作製する方法では、フィルム３の膜厚が所定の値になるようにフィルム３用の溶液の塗布を制御するとともに、液膜を乾燥させるときの湿度を調整することによって、作製されるフィルム３のヘイズ値を制御することができる。具体的には成膜工程を経て成膜されたフィルム３の膜厚が、１００μｍ〜２００μｍの範囲内において所定の膜厚となるように乾燥開始時の液膜の膜厚を制御するとともに、８０％〜９０％の範囲内において所定の湿度となるように湿度を制御することによって、ヘイズ値が７０以上であり、かつ所期のヘイズ値を示すフィルム３を形成することができる。湿度と膜厚とを制御することによってフィルム３のヘイズ値を制御できるのは、湿度と膜厚とを変えると、フィルム３となる高分子材料の溶液中での濃度などに応じて液膜の表面が乾燥するまでの時間が変わり、これによって凹凸形状の大きさや形成される凹面の密度が変わるからであり、また湿度は、凹面の配置の規則性向上など、形成される凹面の構造構築に大きな影響を与えるからであると推測される。なお作製されるフィルム３の膜厚は、乾燥開始時の液膜の膜厚を調整することによって制御できる。また溶媒の蒸発速度および溶媒の沸点などによって液膜の表面が乾燥するまでの時間が変わるので、用いる溶媒を変えることによって、フィルム３のヘイズ値を制御することもできる。このような方法によって、簡易で、かつ安価に、意図する光学的特性を示す大面積のフィルム３を作製することができる。なお、基板２の表面上にフィルム３用の溶液をキャストすることによって、基板２上に直接的にフィルム３を形成することもできる。
【００５２】
以上説明した本実施の形態の有機ＥＬ素子１によれば、有機ＥＬ素子１の表面部に、フィルム３が配置される。このフィルム３は、発光層２側とは反対側の表面が、凹凸状に形成されているので、有機ＥＬ素子１の表面の少なくとも一部が凹凸状に形成される。発光層２に発生する光の一部は、フィルムに入射し、凹凸状に形成された表面で回折されて、たとえば空気などの雰囲気に出射する。仮にフィルム３の発光層２側とは反対側の表面が平面であると、有機ＥＬ素子の表面で生じる全反射によって活性層２から生じる光の多くが取り出されないが、光が取出される表面を凹凸状に形成することによって、回折効果を利用して全反射を抑制し、光を効率的に取り出すことができる。特に、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上のフィルムが設けられるので、光の取り出し効率を向上させることができ、高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子１を実現することができる。
【００５３】
また本実施の形態の有機ＥＬ素子１によれば、フィルム３の発光層２側とは反対側の他方の表面には複数の凹面が設けられるので、この凹面が凹レンズと似た機能を発揮する。このようなフィルム３を設けることによって、有機ＥＬ素子１から放射される光の放射角を広げることができる。
【００５４】
また本実施の形態の有機ＥＬ素子１に用いられるフィルム３は、基台の一表面上に、前記フィルム３となる材料を含む溶液を塗布する塗布工程と、塗布された液膜を乾燥させて成膜化する成膜工程とによって形成される。特に成膜工程後のフィルムの厚みが、１００μｍ〜２００μｍとなるように、フィルム３となる材料を含む溶液を塗布し、さらに湿度が８０％〜９０％の範囲で乾燥させることによって、表面が凹凸状に形成され、ヘイズ値が７０％以上、かつ全光線透過率が８０％以上のフィルムを製造できるので、例えば溶液の塗布量および湿度を調整するという簡易な制御で、意図する光学特性を有するフィルムを容易に製造することができる。
【００５５】
また本実施の形態の有機ＥＬ素子１によれば、前述したように、有機ＥＬ素子１に用いるフィルム３を簡易な制御で容易に作製することができるので、光取り出し効率の高い有機ＥＬ素子を容易に製造することができる。
【００５６】
以上説明した本実施の形態の有機ＥＬ素子１では、フィルム３は基板７に貼り付けられるとしたけれども、フィルム３の設けられる位置はこれに限られない。例えば基板７とは反対側（陰極５側）から光を取り出すいわゆるトップエミッション型の有機ＥＬ素子では、陰極５の発光層２とは反対側の表面にフィルム３を貼り付けてもよい。また陰極が基板の表面上に形成され、基板上において陰極、発光層および陽極がこの順で配置されるトップエミッション型の有機ＥＬ素子では、陽極の発光層とは反対側の表面にフィルムを貼り付けてもよい。
【００５７】
以上説明した本実施の形態の有機ＥＬ素子１では、陽極４と陰極５との間に、発光層２および正孔注入層６が配置されるとしたけれども、本発明が適用される有機ＥＬ素子は、陽極４と陰極５との間に、少なくとも発光層２が配置されていればよく、本実施の形態の層構成には限られない。以下に本発明の適用可能な有機ＥＬ素子の構成の一例について説明する。
【００５８】
前述したように、陽極と発光層との間、及び／又は発光層と陰極との間には、１または複数の層を設けてもよい。陰極と発光層との間には、電子注入層、電子輸送層および正孔ブロック層などが設けられる。陰極と発光層との間に２層以上の層を設けた場合には、当該複数の層のうち、陰極に接する層を電子注入層といい、この電子注入層を除く層を電子輸送層という。
【００５９】
電子注入層は、陰極からの電子注入効率を改善する機能を有する。電子輸送層は、電子注入層又は陰極により近い電子輸送層からの電子注入を改善する機能を有する。電子注入層または電子輸送層が正孔の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層を正孔ブロック層ということがある。正孔の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、ホール電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することができる。
【００６０】
陽極と発光層との間に設ける層としては、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層等が挙げられる。陽極と発光層との間に２層以上の層を設けた場合には、当該複数の層のうち、陽極に接する層を正孔注入層といい、正孔注入層を除く層を正孔輸送層という。
【００６１】
正孔注入層は、陽極からの正孔注入効率を改善する機能を有する。また正孔輸送層は、正孔注入層又は陽極により近い正孔輸送層からの正孔注入を改善する機能を有する。正孔注入層、又は正孔輸送層が電子の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層を電子ブロック層ということがある。電子の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、電子電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することができる。なお、電子輸送層と正孔輸送層とを総称して、電荷輸送層という場合がある。
【００６２】
以下に、陽極と陰極との間に配置される各層の具体的な構成の一例を示す。
a ）陽極／発光層／陰極
b ）陽極／正孔輸送層／発光層／陰極
c ）陽極／発光層／電子輸送層／陰極
d ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
e ）陽極／正孔注入層／発光層／陰極
f ）陽極／発光層／電子注入層／陰極
g ）陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極
h ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／陰極
i ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
j ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
k ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／陰極
l ）陽極／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
m ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
n ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
o ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
p ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ここで、記号「／」は、記号「／」を挟む２つの層が隣接して積層されていることを示す。以下同じ。）
なお、発光層、正孔輸送層、電子輸送層は、それぞれ独立に、複数の層が積層されて構成されていてもよい。
【００６３】
また、電極との密着性向上や電極からの電荷注入効率の改善のために、電極に隣接して膜厚２ｎｍ以下の絶縁層を設けてもよい。また界面での密着性の向上や混合の防止等のために、電荷輸送層や発光層などの互いに隣接する層の間に薄いバッファー層を挿入してもよい。積層する層の積層順序、層数、及び各層の厚さなどについては、発光効率や素子寿命を勘案して適宜選択することができる。
【００６４】
以下に、各層の構成および作製方法について具体的に説明する。なお、陽極、陰極、発光層、および正孔注入層については、前述の実施の形態の有機ＥＬ素子１において説明したので、重複する説明を省略する。
【００６５】
＜正孔輸送層＞
正孔輸送層に用いる正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール、若しくはその誘導体、ポリシラン、若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン、若しくはその誘導体、ポリチオフェン、若しくはその誘導体、ポリアリールアミン、若しくはその誘導体、ポリピロール、若しくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５−チエニレンビニレン）若しくはその誘導体などが例示される。
【００６６】
これらの中で、正孔輸送層に用いる正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール、若しくはその誘導体、ポリシラン、若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５−チエニレンビニレン）若しくはその誘導体等の高分子の正孔輸送材料が好適に用いられ、さらに好ましくはポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体などが用いられる。また、低分子の正孔輸送材料を正孔輸送層に用いる場合には、高分子バインダーに分散させて用いることが好ましい。
【００６７】
正孔輸送層の成膜方法として、例えば前記正孔輸送材料を含む液体からの成膜を例示することができ、たとえば正孔輸送層に高分子の正孔輸送材料を用いる場合には、当該正孔輸送材料を溶媒に溶かした溶液からの成膜を例示でき、正孔輸送層に低分子の正孔輸送材料を用いる場合には、当該正孔輸送材料を高分子バインダーなどの分散媒に分散させた混合液からの成膜を例示できる。
【００６８】
溶液からの成膜に用いる溶媒としては、正孔輸送材料を溶解するものが用いられる。該溶媒として、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン等の塩素系溶媒、テトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテート等のエステル系溶媒を例示できる。混合液からの成膜法も同様の溶液から成膜される。
【００６９】
溶液からの成膜する方法としては、たとえばスピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、およびインクジェットプリント法などの塗布法が用いられる。
【００７０】
混合液からの成膜に用いる高分子バインダーとしては、電荷輸送を極度に阻害しないものが好ましく、また可視光に対する吸収が強くないものが好適に用いられる。具体的には、該高分子バインダーとして、たとえばポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリシロキサンなどが用いられる。混合液からの成膜法も同様の方法により成膜される。
【００７１】
＜電子輸送材料＞
電子輸送層を構成する電子輸送材料としては、公知のものが使用でき、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は８ − ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体等が例示される。
【００７２】
これらのうちで電子輸送層を構成する電子輸送材料としては、オキサジアゾール誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、又は８−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体が好ましく、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、ベンゾキノン、アントラキノン、トリス（８−キノリノール）アルミニウム、ポリキノリンが好ましい。
【００７３】
電子輸送層の成膜法としては、特に制限はないが、低分子電子輸送材料では、粉末からの真空蒸着法、又は溶液若しくは溶融状態からの成膜による方法が例示され、高分子電子輸送材料では、溶液又は溶融状態からの成膜による方法が例示される。溶液又は溶融状態からの成膜時には、高分子バインダーを併用してもよい。溶液から電子輸送層を成膜する方法としては、前述の溶液から正孔注入層を成膜する方法と同様の成膜法が挙げられる。
【００７４】
電子輸送層の膜厚としては、用いる材料によって最適値が異なり、駆動電圧と発光効率が適度な値となるように選択され、少なくともピンホールが発しないような厚さが必要であり、厚すぎると素子の駆動電圧が高くなるので好ましくない。従って、電子輸送層の膜厚としては、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。
【００７５】
＜電子注入層＞
電子注入層を構成する材料としては、発光層の種類に応じて、適宜選択することができる。電子注入層は、たとえばＣａまたはＢａから成る単層によって構成されても良く、またＣａおよびＢａを除いた周期律表ＩＡ族とＩＩＡ族の金属のうちで、仕事関数が１．５〜３．０ｅＶの金属、並びに、その金属の酸化物、ハロゲン化物および炭酸化物の何れか１種または２種以上で形成された層と、ＣａまたはＢａから成る層との積層体によって構成されてもよい。仕事関数が１．５〜３．０ｅＶの周期律表ＩＡ族の金属、またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物の例としては、リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、酸化リチウム、炭酸リチウムなどが挙げられる。また、仕事関数が１．５〜３．０ｅＶのＣａおよびＢａを除いた周期律表ＩＩＡ族の金属またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物としては、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、炭酸マグネシウムなどが挙げられる。電子注入層は、蒸着法、スパッタリング法、印刷法等により形成される。電子注入層の膜厚としては、１ｎｍ〜１μｍ程度が好ましい。
【００７６】
前述の有機ＥＬ素子１は、照明装置に用いられてもよい。この照明装置は、前述したように高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子１を備えるので、低い消費電力で、高い輝度の照明装置を実現することができる。また、前述したように、フィルム３の表面には、凹レンズと似た機能を発揮する窪みが設けられるので、放射角の広い照明を実現することができる。
【００７７】
以下、本発明の実施例を示すが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【実施例１】
【００７８】
透明な基板７として、３０ｍｍ×３０ｍｍのガラス基板を用いた。次にスパッタ法によって厚みが１５０ｎｍのＩＴＯから成る導電体膜を基板７の表面上に蒸着した。次に、この導電体膜の表面上にフォトレジストを塗布し、フォトマスクを介して所定の領域を露光し、さらに洗浄することによって、所定のパターン形状の保護膜を形成した。さらにエッチングを施た後、水、ＮＭＰ（ｎ−ｍｅｔｈｙｌｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ）でリンスを施し、所定のパターン形状のＩＴＯ膜から成る陽極４を形成した。次に、陽極４上のレジスト残渣を除去するために、酸素プラズマ処理を３０Ｗのエネルギーで２分間行い、ＵＶ／Ｏ3洗浄を２０分間行った。
【００７９】
次に、ポリ（３，４）エチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（スタルクヴィテック社製、商品名：ＢａｙｔｒｏｎＰ  ＣＨ８０００）の懸濁液に、２段階のろ過を行い、正孔注入層６用の溶液を得た。第１段階目のろ過では、０．４５μｍ径のフィルターを用い、第２段階目のろ過では、０．２μｍ径のフィルターを用いた。ろ過して得られた溶液を用いて、スピンコート法によって薄膜を製膜し、大気雰囲気下において、ホットプレート上で２００℃、１５分間熱処理することによって、厚みが７０ｎｍの正孔注入層６を形成した。
【００８０】
次に、Ｌｕｍａｔｉｏｎ  ＷＰ１３３０（ＳＵＭＡＴＩＯＮ製）の濃度が１.２質量％のキシレン溶液を作製した。作製した溶液を用いて、正孔注入層６の表面上にスピンコート法によって薄膜を成膜した後、窒素雰囲気下においてホットプレート上で１３０℃、６０分間熱処理し、厚みが８０ｎｍの発光層２を形成した。
【００８１】
次に発光層２が形成された基板を真空蒸着機に導入し、Ｂａ、Ａｌをそれぞれ５ｎｍ、８０ｎｍの厚みで順次蒸着し、陰極５を形成した。なお、真空度が１×１０-4Ｐａ以下に到達した後に、金属の蒸着を開始した。
【００８２】
次に、フィルム３を作製するために、まずフィルム３用の溶液を作製した。ポリカーボネート６．３２ｇをジクロロメタン２０．７ｇに溶解し、２３．４ｗｔ％の溶液を作製した。次に、この溶液にフッ素系界面活性剤であるノベック（住友３Ｍ製）を混合し、ノベックの濃度が０．８ｗｔ％になるように調整して、フィルム３用の溶液を得た。湿度８５％の恒温恒湿槽中において、成膜後のフィルム３の膜厚が１５０μｍ程度になるように、得られたフィルム３用の溶液をガラスの基台上にキャストした。湿度８５％の雰囲気中で５分間放置した後、窒素フローによりフィルムを乾燥し、表面に凹凸形状を有する２０ｍｍ×２０ｍｍのフィルム３を得た。
【００８３】
次に、基板７の他表面に粘着剤としてグリセリンを塗布し、作製したフィルム３を貼り合せて、有機ＥＬ素子１を作製した。基板７の屈折率は、１．５０であり、粘着剤の屈折率は、１．４５であり、フィルム３の屈折率は、１．５８である。また、フィルム３の平均膜厚は２３０μｍである。
【実施例２】
【００８４】
実施例１の有機ＥＬ素子１とはフィルム３のみが異なる有機ＥＬ素子１を作製した。実施例２では、高いヘイズ値（８２）を示す市販品のフィルム３を用いた。このフィルム３は、粘着層を有しているので、粘着剤などを用いずにそのまま基板７に貼付けて有機ＥＬ素子１を作製した。
（比較例１）
実施例１の有機ＥＬ素子１とは、フィルム３のみが異なる有機ＥＬ素子１を作製した。またフィルム３用の溶液には、実施例１の溶液と同じものを用いた。湿度５０％の恒温恒湿槽中において、成膜後のフィルム３の膜厚が２２０μｍ程度となるように、フィルム３用の溶液をガラスの基台上にキャストした。湿度５０％の雰囲気中で５分間放置した後、窒素フローによりフィルムを乾燥し、２０ｍｍ×２０ｍｍのフィルム３を得た。得られたフィルム３を、実施例１と同じ粘着剤を用いて実施例１と同様に基板７に貼り付けて有機ＥＬ素子１を作製した。
（比較例２）
実施例１の有機ＥＬ素子１とはフィルム３のみが異なる有機ＥＬ素子１を作製した。またフィルム３用の溶液には、実施例１の溶液と同じものを用いた。湿度８５％の恒温恒湿槽中において、成膜後のフィルム３の膜厚が２２０μｍ程度となるように、フィルム３用の溶液をガラスの基台上にキャストした。湿度８５％の雰囲気中で５分間放置した後、窒素フローによりフィルムを乾燥し、表面に凹凸形状を有する２０ｍｍ×２０ｍｍのフィルム３を得た。得られたフィルム３を、実施例１と同じ粘着剤を用いて実施例１と同様に基板７に貼り付けて有機ＥＬ素子１を作製した。
（比較例３）
実施例１の有機ＥＬ素子１とはフィルム３のみが異なる有機ＥＬ素子１を作製した。またフィルム３用の溶液には、実施例１の溶液と同じものを用いた。湿度８５％の恒温恒湿槽中において、成膜後のフィルム３の膜厚が３６０μｍ程度となるように、フィルム３用の溶液をガラスの基台上にキャストした。湿度８５％の雰囲気中で５分間放置した後、窒素フローによりフィルムを乾燥し、表面に凹凸形状を有する２０ｍｍ×２０ｍｍのフィルム３を得た。得られたフィルム３を、実施例１と同じ粘着剤を用いて実施例１と同様に基板７に貼り付けて有機ＥＬ素子１を作製した。
（フィルム３の表面の観察）
実施例１、２、および比較例１、２、３で用いたフィルムの表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察した。図２は、実施例１において作製したフィルム３の断面を模式的に示す図であり、図３は、実施例２で用いたフィルム３の断面を模式的に示す図であり、図４は、比較例１において作製したフィルム３の断面を模式的に示す図である。
【００８５】
実施例１において作製したフィルム３では、フィルム３の表面に平均直径が２μｍの半球状の凹面が形成されていることを確認した。凹面は、フィルム３の表面の全面に渡って形成されていることを確認した。
【００８６】
実施例２に用いたフィルム３では、フィルム３の表面が凹凸状に形成されていることを確認した。凹面は、フィルム３の表面の全面に渡って形成されていることを確認した。
【００８７】
比較例１において作製したフィルム３では、表面に凹面が形成されずに、表面が平面で
あることを確認した。
【００８８】
比較例２において作製したフィルムでは、フィルム３の表面に、平均直径が３μｍの半球状の凹面が形成されていることを確認した。凹面の配置の規則性は比較的低かったが、凹面は、フィルム３の表面の全面に渡って形成されていることを確認した。
【００８９】
比較例３において作製したフィルムでは、フィルム３の表面に、平均直径が４μｍの半球状の凹面が形成されていることを確認した。凹面の配置の規則性は比較的低かったが、凹面は、フィルム３の表面の全面に渡って形成されていることを確認した。
【００９０】
表１に、実施例１および比較例１、２、３においてフィルム３を作製したときの湿度と、実施例１、２、および比較例１、２、３で用いたフィルム３の特性とを示す。
【００９１】
【表１】
2009238694.tif 000003
【００９２】
表１に示すように、湿度と、作製されるフィルム３の膜厚とを制御することによって、高いヘイズ値のフィルム３を作製できることが確認された。また、作製されるフィルム３の膜厚が厚くなると、凹面の径が大きくなることを確認した。
（有機ＥＬ素子１の光取り出し効率）
実施例１、２および比較例１、２、３で作製したフィルム３が貼り合わされた有機ＥＬ素子１の光強度と、フィルムが貼り合わされていない有機ＥＬ素子の光強度とを比較した。表２に、フィルム３が貼り合わされた有機ＥＬ素子１の光強度を、フィルムが貼り合わされていない有機ＥＬ素子の光強度で割った光取出し効率の比を示す。光強度は、有機ＥＬ素子に０．１５ｍＡの電流を流し、そのときの発光強度の角度依存性を測定し、全ての角度での発光強度を積分することによって測定した。
【００９３】
【表２】
2009238694.tif 000004
【００９４】
実施例１の有機ＥＬ素子１は、フィルム３を貼り合せる前に比べて、光取り出し効率が１．５倍上昇した。さらに、実施例１のフィルム３と光学的特性の近いフィルム３が貼り合わされた実施例２の有機ＥＬ素子１も、実施例１の有機ＥＬ素子１と同様に、光取り出し効率が大きく上昇した。しかしながら、比較例１の有機ＥＬ素子に用いたフィルム３は、光散乱がほぼ無いので、光取り出し効率の向上は見られなかった。また比較例２、３も、大きな光取り出し効率の向上は見られなかった。このことから、全光線透過率が高く、ヘイズ値の高いフィルム３が光取り出し効率の向上に寄与していることが明らかとなった。特にフィルム３のヘイズ値が７０以上になると、光取出し効率が大きく向上することがわかった。このように所定の光学特性を示すフィルム３を設けることによって、光の取出し効率が向上することを確認した。
【図面の簡単な説明】
【００９５】
【図１】本発明の実施の一形態の有機ＥＬ素子１を示す正面図である。
【図２】実施例１において作製したフィルム３の断面を模式的に示す図である。
【図３】実施例２に用いたフィルム３の断面を模式的に示す図である。
【図４】比較例１において作製したフィルム３の断面を模式的に示す図である。
【符号の説明】
【００９６】
１  有機ＥＬ素子
２  発光層
３  フィルム
４  陽極
５  陰極
６  正孔注入層
【図１】
2009238694.tif 000005
【図２】
2009238694.tif 000006
【図３】
2009238694.tif 000007
【図４】
2009238694.tif 000008