(57)【要約】【課題】  コンパクト反応炉において、装入されるガス状又は液状の媒体中に含有される反応物質の炉内における混和状態を改善する。【解決手段】  積み重ね配置された複数のプレートがそれぞれスペーサで隔てられて互いに気密シールされ、各プレートには波形の溝が設けられていて波形の谷部分により形成された複数の流路が波形の山部分で互いに隔離されており、各流路は互いに且つプレート側縁と平行に延在し、これら流路にはガス状又は液状媒体が流路を貫流できるように一種以上の触媒が少なくとも部分的に配置され、流路には少なくとも二種のガス状又は液状媒体を供給・排出するための複数のヘッダが設けられている。本発明によるコンパクト反応炉では、個々のプレートで流路同士の間に存在する波形の山部分が流路内を流れるガス状又は液状媒体に対して透過性に構成されている。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
積み重ね配置された複数のプレートによって構成されたコンパクト反応炉であって、
ａ）各プレートがスペーサで隔てられていて互いに気密にシールされ、
ｂ）各プレートには波形の溝が設けられていて波形の谷部分により形成された複数の流路が波形の山部分（フィン状部分）で互いに隔離されており、
ｃ）各流路が互いに且つプレート側縁と平行に延在し、
ｄ）これら流路にはガス状又は液状媒体が流路を貫流できるように一種以上の触媒が少なくとも部分的に配置され、
ｅ）前記流路には少なくとも二種のガス状又は液状媒体を供給・排出するための複数のヘッダが設けられているものにおいて、
個々のプレートで流路同士の間に存在するフィン状部分、即ち波形の谷部分同士の間に存在する波形の山部分が、流路内を流れるガス状又は液状媒体に対して透過性に構成されていることを特徴とするコンパクト反応炉。
【請求項２】
前記フィン状部分を構成する壁に貫通孔が設けられていることを特徴とする請求項１に記載のコンパクト反応炉。
【請求項３】
触媒が波形に成形された薄板の形態で前記流路内に配置され、この薄板に貫通孔が設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載のコンパクト反応炉。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載のコンパクト反応炉を用いて吸熱反応のスチーム・リフォーミングと発熱反応の触媒燃焼反応を同時に実行することを特徴とする炭化水素原料の改質方法。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれか１項に記載のコンパクト反応炉を用いて冷却媒体との熱交換の下にフィッシャー・トロプシュ合成プロセスを実行することを特徴とする炭化水素原料の改質方法。
【請求項６】
請求項１〜３のいずれか１項に記載のコンパクト反応炉を用いて吸熱反応のスチーム・リフォーミングと発熱反応の触媒燃焼反応とを７００〜８５０℃の温度範囲内で同時に実行することを特徴とする炭化水素原料の改質方法。
【請求項７】
請求項１〜３のいずれか１項に記載のコンパクト反応炉を用いて吸熱反応のスチーム・リフォーミングと発熱反応の触媒燃焼反応とを７５０℃以下の低温で同時に実行することを特徴とする炭化水素原料の改質方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積み重ね配置された複数のプレートによって構成されたコンパクト反応炉、特に、
ａ）各プレートがスペーサで隔てられていて互いに気密にシールされ、
ｂ）各プレートには波形の溝が設けられていて波形の谷部分により形成された複数の流路が波形の山部分（フィン状部分）で互いに分けられており、
ｃ）各流路が互いに且つプレート側縁と平行に延在し、
ｄ）これら流路には、ガス状又は液状媒体が流路を貫流できるように一種以上の触媒が少なくとも部分的に配置され、
ｅ）前記流路には少なくとも二種のガス状又は液状媒体を供給・排出するための複数のヘッダが設けられている形式のコンパクト反応炉に関するものである。本発明はまた、係るコンパクト反応炉を用いた各種炭化水素原料の改質方法にも関する。ここで本発明は、主にメタンを原料としてそれよりも長鎖構造の炭化水素を製造する方法と、この方法に用いられる反応炉として、吸熱反応のスチーム・リフォーミングと発熱反応の触媒燃焼反応とを同時に実行するためのコンパクト反応炉を例に挙げて説明されているが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。本発明によるコンパクト反応炉は、原則として任意の吸熱反応と発熱反応に適用可能である。
【背景技術】
【０００２】
メタンをそれよりも長鎖構造の炭化水素に変換する方法の一例は特許文献１に記載されている。この方法は、実質的に二種類の触媒反応に基づいている。即ち、先ずメタンを含有する装入原料が触媒によるスチーム・リフォーミング実行プロセスに供給される。この場合、装入原料中のメタンは、下記の反応式
CH2 + H2O  →  CO + 3H2
に従って合成ガスに変換される。この反応は吸熱反応であり、それに必要な熱は触媒燃焼プロセスによって供給される。触媒によるスチーム・リフォーミングは、最初は温度４００℃で開始される。一方、触媒燃焼反応のための装入原料は、通常は約４５０℃の温度で触媒燃焼プロセスに供給され、出口温度８００〜８５０℃ で取り出される。
【０００３】
触媒スチーム・リフォーミングによる反応生成物は合成ガスを含有しており、この反応生成物は次いでフィッシャー・トロプシュ合成プロセスに装入原料として供給される。このプロセスでは、下記の反応式
nCO + 2nH2  →(CH2)n + nH2O
に従って前記合成ガスからそれよりも長鎖構造の炭化水素が合成される。この反応も、同様に触媒上の発熱反応で進行するが、その温度範囲は１９０〜２８０℃程度である。フィッシャー・トロプシュ合成プロセスの発熱反応の進行を最適化するためには温度をほぼ一定に維持する必要があるので、この反応は冷却媒体との熱交換の下に実行される。
【０００４】
この従来技術では、二種類の触媒反応が共に一基のコンパクト反応炉内で実行される。吸熱反応であるスチーム・リフォーミングと、この吸熱反応に熱を供給するための触媒燃焼反応とを同時に実行するためのコンパクト反応炉は、例えば特許文献２や特許文献３にも記載されている。
【０００５】
特許文献２に記載されているコンパクト反応炉は、積み重ね配置された複数のプレートによって構成されている。各プレートはスペーサで隔てられていて互いに気密にシールされている。触媒スチーム・リフォーミングと触媒燃焼反応のための各装入原料は、供給・排出用の手段（ヘッダ）を介して交互にプレートに分配される。各プレートには波形の溝が設けられていて波形の谷部分により各反応の装入原料を流すための複数の流路が形成されている。これらの流路は波形の山部分（フィン状部分）で互いに分けられている。この場合、波形の谷部分の幅はフィン状部分の幅よりも著しく大きい。各流路は互いに平行に、且つプレート側縁と平行に延在している。隣接する二枚のプレートでは流路（触媒スチーム・リフォーミングの装入原料、又は触媒燃焼反応の装入原料が流れる流路）が互いに直交する向きに延在している。各プレート間は気密にシールされているため、隣接するプレート間では流路内を流れる媒体の圧力と温度が著しく異なる場合がある。各流路内には、ガス状又は液状の媒体が常に貫流できるような形態で触媒が少なくとも部分的に配置されている。ここで、特許文献２には、アルミニウムを含有するフェライト鋼製の金属シートを波形に配置することが開示されている。このフェライト鋼製波形金属シートは空気の存在下に加熱されると酸化アルミニウムから成る強固な酸化被膜を表面に形成する。この金属シートの表面には触媒材料が被着されている。金属シートの波形の密度、即ち各流路の幅は、装入原料の流れ方向に沿って異なっていてもよい。
【０００６】
特許文献３に記載されているコンパクト反応炉も同様のものであるが、この場合は流路内に配置された波形金属シートは二通りの波の密度を有し、その表面に触媒が担持されている。また、流路内面に触媒を担持するハニカム形状の構造も開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】国際公開第２００７／１２５３６０号パンフレット
【特許文献２】米国特許第７３００６３５号明細書
【特許文献３】国際公開第２００７／１２９１０８号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
前述のように、従来から知られているコンパクト反応炉では、それぞれの反応における装入原料中の反応物質は流路内で触媒物質の傍らを通過するように導かれる。最適な反応収率を得るためには、できるだけ反応物質の全量が充分な時間に亘って触媒物質との接触状態に維持されなければならない。これは、従来のコンパクト反応炉では必ずしも達成できるとは限らない。即ち、プレートの寸法、従って流路長は比較的制限されている（特許文献２では、正方形の輪郭のプレートで側縁の長さは２００ｍｍであり、特許文献３では長方形の輪郭のプレートで幅６００ｍｍ及び側縁１４００ｍｍである）。従って、全ての反応物質と触媒物質との充分な接触を実現するためには、流路内における反応物質の良好な混和が保証されていなければならない。
【０００９】
従って本発明で課題とするところは、冒頭に述べた形式のコンパクト反応炉において、装入されるガス状又は液状の媒体中に含有される反応物質の炉内における混和状態を改善することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明によれば、冒頭に述べた形式のコンパクト反応炉において、個々のプレートで流路同士の間に存在するフィン状部分、即ち波形の谷部分同士の間に存在する波形の山部分を、流路内を流れるガス状又は液状媒体に対して透過性に構成することにより上述の課題が解決される。
【００１１】
本発明の基本理念は、個々の流路内におけるガス状又は液状媒体中の反応物質の混和を個々の流路間のクロスミキシングによって改善するというものである。或るプレートに所属する複数の流路には同一のガス状又は液状媒体が流れている。本発明によれば、個々のプレート内で流路間を分けているフィン状部分が該流路を流れる媒体に対して透過性の構造であることにより、個々のプレート内で流路間のクロスミキシングが促進され、従って個々のプレート毎に複数の流路中の反応物質の流れ同士の混和状態も改善される。それにより流路内における反応物質と触媒物質の接触が良好となり、反応の進行、従って反応収率が改善される。
【００１２】
更に加えて、本発明によればフィン状部分の透過性によってコンパクト反応炉の全体的な温度プロファイルが改善され、著しく均一化される。フィン状部分がそれぞれの媒体に対して透過性である個所には、発生するクロスミキシングの作用によって媒体流れの内部に形成される乱流が増加する。流れの中の乱流が増加することにより、流動している媒体からフィン状部分、即ちプレートへの熱の移行が改善される。それにより、プレートで隔てられている媒体間の熱交換が著しく改善され、コンパクト反応炉内に更に一様で安定した温度プロファイルが形成されることになる。
【００１３】
従って、本発明に従ってフィン状部分が透過性であることにより、個々の流路面内における媒体の横断方向の分配も促され、それに伴ってプレート積み重ね方向に隣接する流路面間における熱伝達も著しく改善される。尚、この場合のフィン状部分と流路の幅は個々の流路面で全く異なっていてもよく、実行すべき反応に最適なものとすればよい。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の好適な一実施形態によれば、フィン状部分を構成する壁に貫通孔が設けられている。フィン状部分に貫通孔を設けることは、フィン状部分をガス状又は液状媒体に対して透過性の構造とするための最も簡便な方法である。
【００１５】
本発明の特に好適な一実施形態によれば、触媒が波形に成形された薄板の形態で流路内に配置され、この薄板に貫通孔が設けられている。波形に成形された薄板の形態の触媒をプレートの流路内に配置すること自体は従来技術で既に知られており、反応物質の流れを著しく妨害することなく反応物質を触媒と接触させる手段として確立されている。本発明によれば、この薄板に穿孔を施して複数の貫通孔を設けるという有利な形態により、クロスミキシングの更なる改善と、それに結び付いた前述の諸利点が達成される。
【００１６】
本発明によるコンパクト反応炉は、炭化水素原料の改質プロセスにおいて、吸熱反応であるスチーム・リフォーミングと発熱反応である触媒燃焼反応とを同時に実行するために有利に使用され、或いは冷却媒体との熱交換の下にフィッシャー・トロプシュ合成を実行するために有利に使用される。
【００１７】
本発明によるコンパクト反応炉は、炭化水素原料の改質プロセスにおいて、吸熱反応であるスチーム・リフォーミングと発熱反応である触媒燃焼反応とを、７００〜８５０℃の温度範囲内、特に好ましくは７５０℃以下の低温で同時に実行するために有利に使用可能であることも実証されている。本発明の特に有利な形態では、触媒燃焼反応においてコンパクト反応炉から取り出される加熱媒体の出口温度は７５０℃を超えることがない。
【００１８】
以上に述べたように、本発明によれば特にコンパクト反応炉の流路内においてガス状又は液状媒体中に含有される反応物質の混和状態を改善することができ、それにより更に良好な反応結果を得ることが可能である。