(57)【要約】【課題】従来技術に基づくものよりシャープな粒径分布を持った微粒子（ナノ粒子）を効率的に製造することが可能な、微粒子製造装置に好適に用い得る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を提供すること。【解決手段】微粒子製造用原料を加熱炉へ供給するための加熱炉への原料供給方法であって、前記微粒子製造用原料をジェットミルによって解砕・粉砕・分散した後に、前記加熱炉へ供給することを特徴とする加熱炉への原料供給方法である。ここで、前記微粒子製造用原料としては、金属または非金属を単体、もしくは化合物・混合物として含有する粉粒体を挙げることができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
微粒子製造用原料を加熱炉へ供給するための加熱炉への原料供給方法であって、
前記微粒子製造用原料をジェットミルによって解砕・粉砕・分散した後に、前記加熱炉へ供給することを特徴とする加熱炉への原料供給方法。
【請求項２】
前記微粒子製造用原料は、金属または非金属を単体、もしくは化合物・混合物として含有する粉粒体である請求項１に記載の加熱炉への原料供給方法。
【請求項３】
前記金属または非金属の化合物としては、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、燐酸塩、蓚酸塩、有機酸塩、ハロゲン化物、酸化物、燐化物、窒化物、水酸化物、水素化物、セレン化物、テルル化物、硅化物、硼化物、硫化物を含む請求項２に記載の加熱炉への原料供給方法。
【請求項４】
前記金属または非金属として、原子番号３〜６，１１〜１５，１９〜３４，３７〜５２，５５〜６０，６２〜７９および８１〜８３の元素よりなる群から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１〜３のいずれかに記載の加熱炉への原料供給方法。
【請求項５】
前記加熱炉中の雰囲気は、還元雰囲気、不活性ガス雰囲気、もしくは酸化雰囲気である請求項１〜４のいずれかに記載の加熱炉への原料供給方法。
【請求項６】
前記ジェットミルとして、
円盤状の空洞として形成されるジェットミル本体と、このジェットミル本体のリング状の外壁に前記円盤状の空洞の中心に対して傾斜して配置され、前記円盤状の空洞に高速の気体流を生じさせる複数のエアノズルと、前記ジェットミル本体の前記円盤状の空洞の略中央部に配置される出口とを有し、前記円盤状の空洞は、前記外壁の内側に配置され、前記複数のエアノズルから供給される前記高速の気体流によって非粉砕物を粉砕するリング状の粉砕ゾーンと、この粉砕ゾーンの内側に配置されるとともに前記出口の空間に連通し、前記粉砕ゾーンの内側に配置され、前記粉砕ゾーンの内側に位置する、前記気体流によって被粉砕物を分級する分級ゾーンと、前記粉砕ゾーンと前記分級ゾーンとの間に配置され、前記粉砕ゾーンと前記分級ゾーンとを分割するとともに連通するリング状の狭隘路を有するものを用いる請求項１〜５のいずれかに記載の加熱炉への原料供給方法。
【請求項７】
前記ジェットミルとして、
さらに、前記分級ゾーンとその内側に配置される前記出口との間に配置され、前記分級ゾーンと前記出口の空間とを分割するとともに連通するリング状の第２の狭隘路を有するものを用いる請求項６に記載の加熱炉への原料供給方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、加熱炉への原料供給方法に関し、より詳細には、気相法による金属または非金属の微粒子を製造する際に好適に用い得る、加熱炉への微粒子製造用原料の供給方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
金属あるいはある種の非金属微粒子については、粒径をｎｍ（ナノメートル）サイズまで微細化すると、融点，結晶構造，光学特性，磁気特性，触媒能などに新しい機能が発現するが知られている。そして、これらはサイズ効果や表面効果と呼ばれ、この現象を利用することで、従来製品の高機能化や、全く新しい機能の付加を期待することができる。これに関しては、例えば、非特許文献１の記載を参考にすることができる。
【０００３】
上記非特許文献１に記載されているように、粒径をｎｍサイズまで微細化した粒子（いわゆる、ナノ粒子）の製造プロセスは、気相法，液相法，固相法に大別することができ、目的とする材料種，粒子の特性，生産規模等に応じて選択される。このうちで、従来多用されているのは液相法であった（特許文献１，特許文献２等参照）。これは、液相法には、純度の高いものが得られるという利点があるほか、材料（微粒子製造用原料）の加熱炉への供給が、液体の噴霧というような形で比較的容易に行えるという利点があること等によると考えられる。
【０００４】
これに対して、気相法のうちの代表的方法である気相化学反応法は、上記非特許文献１でも用いられているが、沸点の低い金属化合物を気化させて、熱分解反応や還元反応を起こさせて、気相から粒子を析出させる方法であり、プラズマ装置，レーザ装置，真空装置などの高価な装置を必要としないことから、これらと比較すると、極めて有効な方法ということができる。
【０００５】
【非特許文献１】尾鍋等：「金属ナノ粒子」フジクラ技報第107号,2004年10月
【特許文献１】特表２００６−５０７４０９号公報
【特許文献２】特開２００７−２９０８８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、気相法においては、材料（微粒子製造用原料）の加熱炉への供給方法が予想外に困難であるという問題がある。すなわち、まず、微粒子製造用原料を、加熱炉へ供給するのに適した状態に調製することが必要であるが、これには種々の粒度分布を有する原料をある程度の粒径分布範囲内に収まるようにして、しかも、安定した均一供給速度（供給量）で供給することが難しいという問題がある。
【０００７】
気相法を用いて、安定した状況で、シャープな粒子分布を有するナノ粒子を効率よく製造することが可能な製造方法ないし装置が、現状では知られてはいないのは、このような理由によるところが大きいと考えられる。
上述の非特許文献１は、このような状況を打開するための一つの方向を示すものと考えられる。
【０００８】
周知のように、上述のナノ粒子は、具体的には、例えば携帯電話，デジタルカメラ等の小型形態電子機器に実装されている積層セラミックコンデンサの内部電極材料として大量に用いられている。ここで用いられているのは、現在のところは、平均粒径２００〜４００ｎｍのＮｉ粒子が主体であるが、今後は電子機器の小型・薄型化に伴い、ますます小径粒子が求められる。
【０００９】
このような状況を考慮すると、粒子サイズが微小化されるとともに、粒径分布についてもよりシャープな粒径分布を持った微粒子が必要とされる。前述の非特許文献１によれば、８０〜１０００ｎｍのＮｉ，Ａｇ，Ｃｕ，Ｎｉ−Ｗ微粒子を製造することが可能になっている。しかしながら、この方法においては、当該文献中の、粒径分布を示す図２のＳＥＭ写真並びに図３のグラフから明らかなように、粒径分布がかなりブロードであるという根本的な問題がある。
【００１０】
また、非特許文献１に示される方法では、微粒子製造用の金属原料を塩化物等の形で熱分解するための加熱炉に供給し、ここで気化させるという方法を採用しているが、このような方法は、シャープな粒径分布を持った微粒子（ナノ粒子）を効率的に製造するための方法としては製造の効率からも好ましい方法であるとはいえない。すなわち、この方法では、微粒子製造用原料を、粒径をできるだけ揃えた形で安定して供給することができるかという点でも問題がある。
【００１１】
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、前記従来技術に基づく問題点を解消した、よりシャープな粒径分布を持った微粒子（ナノ粒子）を効率的に製造することが可能な、微粒子製造装置に好適に用い得る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するために、本発明に係る加熱炉への原料供給方法は、微粒子製造用原料を加熱炉へ供給するための加熱炉への原料供給方法であって、前記微粒子製造用原料をジェットミルによって解砕・粉砕・分散した後に、前記加熱炉へ供給することを特徴とするものである。
【００１３】
すなわち、本発明に係る加熱炉への原料供給方法は、固相法とも呼ぶべき化学反応等を全く伴わない新規な方法であり、微粒子製造用原料を加熱炉へ供給する前段の原料調製工程において、高性能の粒子解砕・粉砕・分散等の機能を備えたジェットミルを用いて、微粒子製造用原料をできるだけシャープな粒径分布を持った状態に解砕・粉砕・分散することを特徴とするものである。
ここで、上記加熱炉としては、製造能力等の要件に応じて、各種の加熱方式によるものを適宜選択して用いることができる。
【００１４】
前記微粒子製造用原料は、金属または非金属を単体、もしくは化合物・混合物として含有する粉粒体であることが好ましい。
また、前記金属または非金属の化合物としては、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、燐酸塩、蓚酸塩、有機酸塩、ハロゲン化物、酸化物、燐化物、窒化物、水酸化物、水素化物、セレン化物、テルル化物、硅化物、硼化物、硫化物を含むことが好ましい。
【００１５】
また、前記金属として、原子番号３〜６，１１〜１５，１９〜３４，３７〜５２，５５〜６０，６２〜７９および８１〜８３の元素よりなる群から選ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。
また、前記加熱炉中の雰囲気は、還元雰囲気、不活性ガス雰囲気、もしくは酸化雰囲気であることが好ましい。
【００１６】
このように、本発明に係る加熱炉への原料供給方法によって原料が供給された加熱炉内に、還元性ガス、不活性ガス、もしくは酸化性ガス等を導入して所定の温度範囲で処理することにより、加熱炉内を還元雰囲気、不活性ガス雰囲気、もしくは酸化雰囲気として熱分解を行わせることにより、所望の金属または非金属の、球形化したナノ粒子を製造することができるものである。
【００１７】
なお、本発明に係る加熱炉への原料供給方法を実施するための装置としては、適宜の材料供給手段を有するジェットミルと、加熱炉、熱分解生成物の回収手段を備えた装置が好適に用い得る。ここで、前記ジェットミルとしては、円盤状の空洞として形成されるジェットミル本体と、このジェットミル本体のリング状の外壁に前記円盤状の空洞の中心に対して傾斜して配置され、前記円盤状の空洞に高速の気体流を生じさせる複数のエアノズルと、前記ジェットミル本体の前記円盤状の空洞の略中央部に配置される出口とを有し、前記円盤状の空洞は、前記外壁の内側に配置され、前記複数のエアノズルから供給される前記高速の気体流によって非粉砕物を粉砕するリング状の粉砕ゾーンと、この粉砕ゾーンの内側に配置されるとともに前記出口の空間に連通し、前記粉砕ゾーンの内側に配置され、前記粉砕ゾーンの内側に位置する、前記気体流によって被粉砕物を分級する分級ゾーンと、前記粉砕ゾーンと前記分級ゾーンとの間に配置され、前記粉砕ゾーンと前記分級ゾーンとを分割するとともに連通するリング状の狭隘路を有するものを用いることが好ましい。
【００１８】
また、前記ジェットミルとしては、さらに、前記分級ゾーンとその内側に配置される前記出口との間に配置され、前記分級ゾーンと前記出口の空間とを分割するとともに連通するリング状の第２の狭隘路を有するものを用いることが好ましい。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、よりシャープな粒径分布を持った微粒子（ナノ粒子）を効率的に製造することが可能な微粒子製造装置に好適に用い得る、加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を実現できるという顕著な効果を奏する。
【００２０】
より具体的には、本発明は、後述する実施形態により示される、加熱炉への微粒子製造用原料供給装置のような構成を有する装置を用いることにより、好適に実施することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、図面に示す好適実施形態に基づいて、本発明を詳細に説明する。
図１は、本発明の一実施形態に係る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を適用した熱プラズマによる熱分解法を用いる微粒子製造装置５０の全体構成を示す模式図である。また、図２は、図１中に示したプラズマトーチ５２付近の部分拡大図である。
【００２２】
なお、ここで用いる熱プラズマによる熱分解法は、気相法の中の一つであり、熱プラズマ中で原材料を熱分解させて、微粒子を製造する方法である。この方法は、クリーンで生産性が高く、高温で熱容量が大きいため高融点材料にも対応可能であり、他の気相法に比べて複合化等も比較的容易であるといった多くの利点を有するため、微粒子を製造する方法として好適に利用することができる。
【００２３】
図１に示す微粒子製造装置５０は、熱プラズマ炎を発生させるプラズマトーチ５２と、微粒子製造用材料をプラズマトーチ５２内へ供給する材料供給装置５４と、微粒子５８を生成するための冷却槽としての機能を有するチャンバ５６と、生成した微粒子５８を回収する回収部６０と、冷却用の気体をチャンバ５６内に導入し、熱プラズマ炎６４に向けて射出する気体導入装置６８とを含んで構成されている。
【００２４】
図２に示すプラズマトーチ５２は、石英管５２ａと、その外側を取り巻く高周波発振用コイル５２ｂとで構成されている。プラズマトーチ５２の上部には、微粒子製造用材料とキャリアガスとをプラズマトーチ５２内に導入するための後述する導入管５４ｆがその中央部に設けられており、プラズマガス導入口５２ｃがその周辺部（同一円周上）に形成されている。
【００２５】
プラズマガスは、プラズマガス供給源６２（図１参照）から上記プラズマガス導入口５２ｃへ送り込まれる。プラズマガスとしては、例えばアルゴン、窒素、水素、酸素等が挙げられる。プラズマガス供給源６２には、例えば２種類のプラズマガスが準備されている。プラズマガスは、プラズマガス供給源６２からリング状に配置されたプラズマガス導入口５２ｃを介して、矢印Ｐで示されるように、プラズマトーチ５２内に送り込まれる。そして、高周波発振用コイル５２ｂに高周波電圧が印加されることによって、熱プラズマ炎６４が発生する。
【００２６】
なお、石英管５２ａの外側は、同心円状に形成された管（図示されていない）で囲まれており、この管と石英管５２ａとの間に冷却水を循環させて石英管５２ａを冷却し、プラズマトーチ５２内で発生した熱プラズマ炎６４により石英管５２ａが高温になりすぎるのを防止している。
【００２７】
材料供給装置５４は、管６６と導入管５４ｆを介してプラズマトーチ５２の上部に接続されており、微粒子製造用材料を分散させてプラズマトーチ５２内へ導入する。本態様では、ジェットミル７２により解砕・粉砕・分散された粉末材料を用いる。すなわち、後述するように、粉末状にされた微粒子製造用材料（以下、これを粉末材料ともいう）が、ジェットミル７２により材料供給装置５４から供給される。
【００２８】
材料供給装置５４は、微粒子製造用材料５４ａを入れる容器５４ｂと、容器５４ｂ中の微粒子製造用材料５４ａを攪拌する攪拌機５４ｃと、導入管５４ｆを介して微粒子製造用材料５４ａを後に詳述するジェットミル７２内に供給するためのスクリューフィーダ５４ｄと、微粒子製造用材料５４ａを解砕・粉砕・分散ための上記ジェットミル７２と、噴出ガスを供給する噴出ガス供給源５４ｅと、この噴出ガスにより粉末材料をプラズマトーチ内部に導入する導入管５４ｆとを含んで構成されている。
【００２９】
噴出ガス供給源５４ｅから送られる噴出ガスが、粉末材料と共に、図２中に矢印Ｇで示されるように導入管５４ｆを介してプラズマトーチ５２内の熱プラズマ炎６４中へ供給される。導入管５４ｆは、粉末材料をプラズマトーチ内の熱プラズマ炎６４中に噴出するためのノズル機構を有しており、これにより、粉末材料をプラズマトーチ５２内の熱プラズマ炎６４中に噴出することができる。ここで、噴出ガスには、アルゴン，窒素，水素，酸素，空気等が単独または適宜組み合わせて用いられる。
【００３０】
一方、図１に示したように、プラズマトーチ５２の下方に隣接してチャンバ５６が設けられている。プラズマトーチ５２内の熱プラズマ炎６４中に噴出された粉末材料は、高温により熱分解して、より微粒子化され、その直後に後述するようにしてチャンバ５６内で急冷され、微粒子５８が生成される。つまり、チャンバ５６は冷却槽としての機能をも有する。
【００３１】
ところで、前述のように、本実施形態に係る微粒子製造装置は、上記微粒子５８を、その凝集を防止するために急冷することを主たる目的とする気体導入装置６８を備えている。以下、この気体導入装置６８について説明する。
【００３２】
図１に示す気体導入装置６８は、熱プラズマ炎６４の尾部に向かって、図１中に矢印Ｑで示される所定の角度で気体を射出する気体射出口と、同じく図１中に矢印Ｒで示されるようにチャンバ５６の内側壁に沿って上方から下方に向かって気体を射出する気体射出口と、チャンバ５６内に導入される気体に押し出し圧力をかけるコンプレッサ６８ａと、チャンバ５６内に導入される上記気体の供給源６８ｂと、これらを接続する管６８ｃとから構成されている。
なお、コンプレッサ６８ａと気体供給源６８ｂは、管６８ｃを介してチャンバ５６の天板５７に接続されている。ここで、熱プラズマ炎６４の尾部とは、プラズマガス導入口５２ｃと反対側の熱プラズマ炎の端、つまり、熱プラズマ炎の終端部である。
【００３３】
上述のチャンバ５６に供給される気体の供給量について説明する。前述の、微粒子５８を急冷するのに十分な供給量とは、例えば、前記気相中の微粒子５８を急冷するのに必要な空間を形成するチャンバ内に導入する気体のチャンバ５６内における平均流速（チャンバ内流速）を、０．００１〜６０ｍ／ｓｅｃとすることが好ましく、０．５〜１０ｍ／ｓｅｃとすることがより好ましい。これは、熱プラズマ炎６４中に噴出され熱分解された微粒子５８を急冷することにより、生成した微粒子５８同士の衝突による凝集を防止するのに十分な気体の供給量であり、現実的には、チャンバ５６の形状や大きさによりその値を適宜定めるのがよい。
【００３４】
なお、図１に示したチャンバ５６の側壁に設けられている圧力計５６ｐは、チャンバ５６内の圧力を監視するためのものであり、前述のようにチャンバ５６内に供給される気体量の変動等を検知し、系内の圧力を制御するためにも用いられる。
【００３５】
図１に示すように、チャンバ５６の側方には、生成された微粒子５８を回収する回収部６０が設けられている。回収部６０は回収室６０ａと、この回収室６０ａ内に設けられたフィルタ６０ｂと、回収室６０ａ上部に設けられた管６０ｃを介して接続された真空ポンプ（図示されていない）とを備える。生成された微粒子５８は、上記真空ポンプで吸引されることにより、回収室６０ａ内に引き込まれ、フィルタ６０ｂ表面で留まった状態になって回収される。
【００３６】
次に、本実施形態に係る微粒子製造装置の特徴的構成である材料供給装置５４について説明する。
図３は、本実施形態において用いられている材料供給装置５４としてのジェットミル７２を概念的に示す平面断面図であり、図４は、図３に示すジェットミルの側断面図であり、図５は、その具体的な構造の一例を示す側断面図である。
【００３７】
図３〜図５に示すように、本実施形態において用いられるジェットミル７２は、円盤（円筒または中空円板）状のジェットミル本体２のリング状の（円筒状）の外壁４にその接線（または中心線）に対して傾斜して配置されたエアノズル６から内側に向けて供給される高速の気体流によって、ジェットミル本体２内の粉砕室８の内部で被粉砕物を粉砕するものである。なお、気体流は一般に空気を用いればよいが、後工程の加熱炉での反応を考慮して適宜他の気体を用いてもよく、さらに加熱炉の温度を低下させないために気体を加熱しておくのが好ましい。粉砕室８は、ジェットミル本体２を形成する円板状の上板（上ケーシング）１０と下板（下ケーシング）１２との間および外壁４と出口パイプ３２との間に囲まれたジェットミル本体２の内部の円盤状（リングドーナツ状または円筒状）の空洞（内部空間）として形成されている。そして、上板１０と下板１２および外壁４は、図５に示すように、気体や粉砕された被粉砕物の微粉末が外部に漏洩しないように、Ｏリングなどのシール材でシールされている。
【００３８】
エアノズル６は、図３に示されているように、ジェットミル本体２の環状の外壁４に複数個が等間隔でその接線に対して傾斜して設けられており、このエアノズル６から供給される気体流が粉砕室８の内部に高速で噴出し、主に、それが持つ剪断作用により被粉砕物が粉砕される。また、その気体流が粉砕室８の内部で高速で旋回することによって、粉砕室８の内部に供給された被粉砕物も高速で旋回し、この旋回運動によって被粉砕物が相互にあるいは粉砕室８の壁面と衝突することによっても粉砕される。
【００３９】
図示しない圧縮気体源から供給される圧縮気体が図示しない管路を経て供給され、エアノズル６で絞られて高速の気体流となり、この高速の気体流が粉砕室８の内部に噴出される。ここで、外壁４に傾斜して配置されるエアノズル６の角度は、環状の外壁４の接線に対して１０〜５０度（中心線に対して８０〜４０度）、より好ましくは２０〜４０度（中心線に対して７０〜５０度）とする。また、エアノズル６の数は、少なくとも４個以上あることが好ましく、ジェットミル本体２の大きさによっても異なるが、外壁４に配置されるエアノズル６のピッチがおおむね１６０ｍｍを超えないことが好ましい。
【００４０】
被粉砕物（粉末材料）は、エアノズル６と同様に、ジェットミル本体２の外壁４に対してほぼ同じ角度で傾斜して設けられた供給口１４から供給される。この実施形態では、供給口１４は、図５に詳細に示すように、被粉砕物を供給するためのロート１６と、被粉砕物を粉砕室８に供給するための気体を供給する供給ノズル１８，ロート１６から供給された被粉砕物と供給ノズル１８から供給された気体とを混合して粉砕室８の内部に供給するディフューザ２０とからなっており、図示しない被粉砕物の供給装置から適正な量の被粉砕物がロート１６に供給される。
【００４１】
ロート１６に供給された被粉砕物は、供給ノズル１８から吹き込まれる高速の気体流によって、ディフューザ２０を通って粉砕室８の内部に供給される。粉砕室８の内部に供給された被粉砕物は、エアノズル６から噴出する高速の気体流によって主に粉砕され、また、ディフューザ２０から被粉砕物とともに噴出した気体流とエアノズル６から供給された気体流とによって、粉砕室８の内部を高速で旋回し、被粉砕物が相互に、あるいは粉砕室８の内部の壁面に衝突して微粉末に粉砕される。
【００４２】
本実施形態のジェットミルでは、リングドーナツ状の空洞として形成された粉砕室８の半径方向の幅のほぼ中間の位置に、粉砕室８の内部に形成されたリング状の障壁である分級リング２２，２４が配置されており、粉砕室８を外側の円環（リングドーナツ）状の粉砕ゾーン２６と内側の円環（リングドーナツ）状の分級ゾーン２８とに分割している。そして、これらの分級リング２２と２４との間の間隙によって、本態様の特徴とする第１の狭隘路となる分級リングチャネル２３が形成され、分割された粉砕ゾーン２６と分級ゾーン２８とを連通している。なお、このリング状の障壁である分級リング２２，２４は、ジェットミル本体２の内側に空洞として形成された粉砕室８の上面と下面とに所定の間隔（分級リングチャネル２３の開口幅）を隔てて配置されており、ジェットミル本体２の上板１０に上側の分級リング２２が、ジェットミル本体２の下板１２に同じ径で略対称となる形状の下側の分級リング２４が固定されて、外側の粉砕ゾーン２６と内側の分級ゾーン２８とに分割するとともに連通するリング状の障壁となっている。
【００４３】
すなわち、本態様の狭隘路となる分級リングチャネル２３は、リング状の障壁となる上下の分級リング２２と２４との間の空間によって構成され、分級リング２２および２４によって分割された粉砕ゾーン２６と分級ゾーン２８とを連通する。
ここで、本態様においては、分級リング２２および２４として、両者の間隔（分級リングチャネル２３の開口幅）が種々の間隔となるものを用意しておき、ジェットミル本体２の粉砕室８に配置する分級リング２２および２４を交換することにより、被粉砕物などに応じて分級リング２２および２４の間隔（すなわち、分級リングチャネル２３の開口幅）を適切な間隔に容易に調整することができる。
【００４４】
この粉砕室８に配置される分級リング２２および２４の粉砕ゾーン２６側の壁面は、図４および図５に示すように、衝突した被粉砕物が、粉砕ゾーン２６に確実に戻されるように、隅部を中心に向かって凸の曲線で構成した形状、あるいは中心に向かって傾斜した面とすることが好ましい。
また、分級リング２２および２４の分級ゾーン２８側の壁面は、図４および図５に示すように、分級リング２２および２４の間の分級チャネル２３を通過した被粉砕物が、分級ゾーン２８に滑らかに流入するように、隅部を中心に向かって凸の曲線で構成した形状あるいは中心に向かって傾斜した面とすることが好ましい。
【００４５】
また、本態様のジェットミルでは、分級ゾーン２８の内側に出口リングチャネル３０が配置されている。本実施形態では、出口リングチャネル３０としては、粉砕室８の上板１０の中央に配置された出口パイプ（円管）３２の下端の突出部３２ａと、出口パイプ３２の下端の直径とほぼ同じ直径であって粉砕室８の下板１２の中央に配置された円板３４とによって構成され、出口パイプ３２の突出部３２ａの下端と円板３４の上面とが所定の間隔を隔てて配置され、突出部３２ａの下端と円板３４の上面との間の空間によって形成されている。
【００４６】
ここで、粉砕室８を形成する上板１０の中央に配置された出口パイプ３２の下端の突出部３２ａについては、粉砕室８（分級ゾーン２８）内への突出部３２ａの突出量を可変に構成して、出口リングチャネル３０の開口幅を調整することも可能である。この具体例を図５を用いて説明する。すなわち、ジェットミル本体２の上ケーシングを、リング状の上板１０と、この上板１０に取り付けられ、出口パイプ３２を上下動可能に支持する支持ブロック１１とで構成し、出口パイプ３２の外周面に形成された高さ調整用ねじ３２ｂと螺合する雌ねじ部１１ａを支持ブロック１１に形成しておくことにより、出口パイプ３２を回転させて、その外周面に設けられている高さ調整用のねじ３２ｂを螺合する支持ブロック１１の雌ねじ部１１ａに対して前進または後退させることにより、出口パイプ３２を上下動させ、出口パイプ３２の下端の突出部３２ａの、粉砕室８（分級ゾーン２８）内への（支持ブロック１１の下側の内壁面または下端部からの）突出量を任意の量に調整して、出口リングチャネル３０の開口幅（間隔）を調整することが可能である。
【００４７】
この出口リングチャネル３０は、粉砕室８の上板１０から粉砕室８側へ突出したパイプ３２の突出部３２ａや、粉砕室８の下板１２の中央に固定された円板３４によって形成されるものに限定されるものではなく、例えば、円板３４に代えて、図６（ａ），（ｂ）に示すように、粉砕室８の下板１２の中央に設けられた短円管状の突起（短円管）３５にするなど、任意の形状の部材を用いることができる。
なお、上板１０、外壁４および下板１２は、複数本のボルトおよびナットやねじやビス等の固定具により、それらの外側から複数箇所で固定され、支持ブロック１１の上板１０への固定、分級リング２２の上板１０への固定および分級リング２４の下板１２への固定には、複数本のボルトやねじやビス等の固定具を用いることができる。
【００４８】
本実施形態のジェットミルは、このように構成されているので、被粉砕物は、粉砕室８の外側の粉砕ゾーン２６に供給され、エアノズル６から噴出する高速の気体流によって、主に粉砕され、また、供給ノズル１８から供給され、ディフューザ２０から被粉砕物とともに噴出した気体流とエアノズル６から供給された気体流とによって、粉砕室８の粉砕ゾーン２６を高速で旋回し、被粉砕物が相互に、あるいは粉砕ゾーン２６における粉砕室８の内部の壁面に衝突して微粉末に粉砕される。
【００４９】
そして、所定の粒度に粉砕された微粉末は、粉砕室８の内部を旋回する気体流に乗って浮遊し、粉砕ゾーン２６から分級リング２２と２４との間の空間である分級リングチャネル２３を通って排出される気体流に乗って粉砕室８の分級ゾーン２８に流入する。このとき、粒子の粗い被粉砕物は、旋回する気体流によって生じる遠心力が大きいので粉砕ゾーン２６に留まり、所定の粒度以下に粉砕された微粉末のみが分級リングチャネル２３を通って分級ゾーン２８に流入する。分級ゾーン２８に流入した被粉砕物の微粉末は、分級ゾーン２８を旋回する粉砕ゾーン２６よりも整流された気体流に乗って浮遊し、混在している粒子の粗い被粉砕物を残して、所定の粒度分布に揃えられ、出口リングチャネル３０を通り抜け、出口パイプ３２から外部に排出される気体流とともに外部に排出され、微粉体材料として、後述する熱分解工程に送られる。
【００５０】
分級ゾーン２８内では、この領域に入ってきた粒子は、何度も分級ゾーン２８内を旋回することで、より微粉に近い粒子は、気流とともにジェットミル７２外に出て行き、粗粉に近い粒子は分級ゾーン２８と粉砕ゾーン２６との間を行き来するように動作して、粉砕ゾーン２６に来るたびに粉砕される。これにより、多段粉砕分級の効果が得られ、より精度の高い分級が行われことになる。
【００５１】
以下では、このような多段粉砕分級が行われるジェットミル７２から排出される微粉体材料を、プラズマトーチ５２、冷却槽としての機能を有するチャンバ５６、生成した微粒子５８を回収する回収部６０等を備える熱プラズマによる熱分解法を用いる微粒子製造装置５０内に供給して、シャープな粒径分布を持った微粒子（ナノ粒子）を効率的に製造する工程について説明する。
なお、ここでは、微粒子製造用原料（粉末材料）としてチタン酸バリウムを用いる例を挙げるが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００５２】
材料供給装置５４として、図３〜図５に示したジェットミル７２を含むものを用い、平均粒径０．７μｍのチタン酸バリウム粒子を解砕・粉砕・分散して、微粒子製造装置５０内で熱プラズマにより熱分解し、微粒子（ナノ粒子）を製造した。ここで、ジェットミル７２のエアノズル６から供給される圧縮空気の圧力を０．６ＭＰａ、原料供給量を１．５ｋｇ/ｈとした。
【００５３】
微粒子製造装置５０内での熱プラズマ炎６４の温度は、熱分解する原材料（粉末材料）に応じて温度を適宜選択してよい。ここでは、熱プラズマ炎６４の温度は８，０００℃としている。
また、プラズマトーチ５２内における圧力雰囲気は、大気圧以下であることが好ましい。ここで、大気圧以下の雰囲気については、特に限定されないが、例えば５〜７５０Ｔｏｒｒとすることが考えられる。
【００５４】
熱プラズマ炎６４中で熱分解した原材料（粉末材料）を、チャンバ５６内で急冷することにより、微粒子５８が生成される。より詳細には、熱プラズマ６４中で熱分解した原材料（粉末材料）が、チャンバ５６の天板５７に設けられている気体射出口を介して所定の角度および供給量で熱プラズマ炎６４に向かって矢印Ｑで示される方向に射出される気体によって急冷され、微粒子５８が生成される。
【００５５】
生成直後の微粒子同士が衝突し、凝集体を形成することで粒径の不均一が生じると、品質低下の要因となる。これに対し、本態様に係る微粒子製造装置においては、前述の気体射出口を介して所定の角度および供給量で熱プラズマ炎の尾部（終端部）に向かって矢印Ｑで示される方向に射出される気体が、微粒子５８を希釈することで、微粒子同士が衝突し凝集することを防止する。この希釈作用は、粒子径の微細化、および粒子径の均一化の両面に作用しており、このことは本態様の大きな特徴である。
【００５６】
一方、導入気体は、気体射出口を介してチャンバ５６内壁に沿って、図１に示す矢印Ｒの方向に上部から下部へも射出される。これによって、微粒子の回収の過程において、微粒子５８がチャンバ５６の内壁に付着することを防止し、生成した微粒子５８の収率を向上させることができる。
最終的に、チャンバ５６内で生成した微粒子５８は、管６０ｃに接続された真空ポンプ（図示されていない）により吸引され、回収部６０のフィルタ６０ｂで回収される。
【００５７】
以下に、本発明の効果を具体的に示すために、先に詳述した、本発明の一実施形態に係る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を適用した熱プラズマによる熱分解法を用いる微粒子製造装置５０を用いた場合と、この微粒子製造装置５０においてジェットミルをエジェクターに替えた以外は同様の微粒子製造装置を用いた場合において製造される微粒子の粒子サイズ分布を説明する。
【００５８】
図７（ａ）〜（ｃ）は、その結果を示すＳＥＭ（走査電子顕微鏡）写真であり、（ａ）が原料粒子を示す図、また、（ｂ）は比較例として上述のジェットミルに替えてエジェクターを用いる微粒子製造装置を用いた場合、（ｃ）は本発明の一実施形態に係る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を適用した熱プラズマによる熱分解法を用いる微粒子製造装置５０を用いた場合における、製造された微粒子を示す図である。
【００５９】
図から明らかな通り、エジェクターを用いる微粒子製造装置を用いた場合には、大きな粒子（粗大粒子）が多数混在しているのに対して、本発明の一実施形態に係る熱プラズマによる熱分解法を用いる微粒子製造装置５０を用いた場合には、このような粗大粒子は全く見られない。
このことからも、本発明の効果は明らかである。
【００６０】
なお、上記比較実験に用いた微粒子製造装置５０、および、比較に用いた一般的な微粒子製造装置の概略諸元は、下記の通りである。
微粒子製造装置５０におけるスクリューフィーダ：ＦＣμＭ−２００Ｆ（日清エンジニアリング社製）、ジェットミル：ＳＪ−１００ＣＢ（日清エンジニアリング社製）、熱プラズマ装置：ＲＦ高周波誘導熱プラズマ装置３００ＫＶＡ（電気興業社製）
比較に用いたエジェクター：ＤＮ−１５４（日清エンジニアリング社製）
【００６１】
図８は、本発明の一実施形態に係る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を適用した熱プラズマ法による微粒子製造装置の他の構成例を示す模式図である。
本実施形態に示す微粒子製造装置８０は、図１に示した微粒子製造装置５０と同一構成の材料供給装置５４内のジェットミル７２の材料出口パイプから供給される粉末材料を、加熱装置としての電気炉８２内に供給し、ここで所定条件での熱分解を行った後、冷却部８４により冷却して、回収部６０内に回収するというものである。
【００６２】
なお、上記実施形態においては、先の実施形態とは異なり、加熱装置として電気炉８４を用いているが、加熱装置はこれに限られるものではなく、他の方式による加熱装置を、適宜選択して用いてもよいことはいうまでもない。
【００６３】
また、材料供給装置５４内に配置されるジェットミルとしても、例えば、図９に示すような構造を採用することにより、部品点数を大幅に減少させたジェットミル８８を、好適に用いることが可能である。
【００６４】
図９に示したジェットミル８８の特徴的構成は、分級リングチャネル（第１の狭隘路）４０，出口リングチャネル（第２の狭隘路）４２を、それぞれ、上部ブロック３６，下部ブロック３８の形状を変形・改良することにより、これらの部材と一体的に構成して、構造を簡略化したものである。例えば、図９に示したジェットミル８８中の符号３９ａで示されている突出部は、図５に示したジェットミル７２の出口リングチャネル３０を構成する円板３４に代えて、下部ブロック３８の一部を変形したものである。
【００６５】
なお、上記実施形態は、本発明に係る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を適用した熱分解法を用いる微粒子製造装置の一例を示したものであり、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更や改良を行ってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】本発明の一実施形態に係る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を適用した微粒子製造装置の全体構成を示す模式図である。
【図２】図１中に示したプラズマトーチ付近の部分拡大図である。
【図３】本発明の一実施形態に係るジェットミルの構成を概念的に示す平面断面図である。
【図４】図３に示すジェットミルの側断面図である。
【図５】図３に示すジェットミルの具体的な構造の詳細例を示す側断面図である。
【図６】図３に示すジェットミルに用いられる出口リングチャネルの構成部材の別の構成例の要部を示す図で、図５中の円Ａで囲んだ部分の詳細を示しており、（ａ）は断面図、（ｂ）は斜視図である。
【図７】本発明の一実施形態に係る微粒子製造装置と一般的な微粒子製造装置とにより製造した微粒子の粒子サイズ分布の比較結果を示すＳＥＭ写真である。
【図８】本発明の一実施形態に係る加熱炉への微粒子製造用原料供給方法を適用した微粒子製造装置の他の構成例を示す図である。
【図９】ジェットミルの他の構成例を示す側断面図である。
【符号の説明】
【００６７】
２  ジェットミル本体
４  外壁
６  エアノズル
８  粉砕室
１０  上板
１１  支持ブロック
１１ａ  雌ねじ部
１２  下板
１４  供給口
１６  ロート
１８  供給ノズル
２０  ディフューザ
２２，２４  分級リング
２３，４０  分級リングチャネル（第１の狭隘路）
２６  粉砕ゾーン
２８  分級ゾーン
３０，４２  出口リングチャネル（第２の狭隘路）
３２  出口パイプ
３２ａ，３７ａ，３９ａ  突出部
３２ｂ  高さ調整用ねじ
３４  円板
３５  短円管状の突起（短円筒）
３６  上部ブロック
３８  下部ブロック
５０，８０  微粒子製造装置
５２  プラズマトーチ
５２ａ  石英管
５２ｂ  高周波発振用コイル
５２ｃ  プラズマガス導入口
５４  材料供給装置
５４ａ  微粒子製造用材料
５４ｂ  容器
５４ｃ  攪拌機
５４ｄ  スクリューフィーダ
５４ｅ  噴出ガス供給源
５４ｆ  導入管
５６  チャンバ
５６ｐ  圧力計
５７  天板
５８  微粒子
６０  回収部
６０ａ  回収室
６０ｂ  フィルタ
６０ｃ  管
６２  プラズマガス供給源
６４  熱プラズマ炎
６４  管
６８  気体導入装置
６８ａ  コンプレッサ
６８ｂ  気体供給源
６８ｃ  管
７２，８８  ジェットミル
８２  加熱炉
８４  冷却部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図８】
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【図９】
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【図７】
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