(57)【要約】【課題】液晶表示装置などの画像表示装置に好適に用いられる光学用延伸フィルムであって、光学的な設計の自由度が高く、優れた可撓性を有する延伸フィルムを提供する。【解決手段】負の固有複屈折を有する樹脂を延伸してなる延伸フィルムであって、前記樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル単位、芳香族ビニル化合物単位および芳香族マレイミド単位を構成単位として有する、固有複屈折が負の共重合体を主成分として含み、前記共重合体の重量平均分子量が１０万以上３０万以下であり、前記共重合体における（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量Ｘ、芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙおよび芳香族マレイミド単位の含有量Ｚが、重量％で表示して、３０≦Ｘ≦７０、５≦Ｙ≦３０、１０≦Ｚ≦４０およびＹ＜Ｚを満たす光学用延伸フィルムとする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
負の固有複屈折を有する樹脂を延伸してなる光学用延伸フィルムであって、
前記樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル単位、芳香族ビニル化合物単位および芳香族マレイミド単位を構成単位として有する、固有複屈折が負の共重合体を主成分として含み、
前記共重合体の重量平均分子量が、１０万以上３０万以下であり、
前記共重合体における（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量Ｘ、芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙおよび芳香族マレイミド単位の含有量Ｚが、重量％で表示して、以下の式を満たす光学用延伸フィルム。
３０≦Ｘ≦７０
５≦Ｙ≦３０
１０≦Ｚ≦４０
Ｙ＜Ｚ
【請求項２】
前記含有量Ｘが、前記含有量ＹおよびＺの各々よりも大きい請求項１に記載の光学用延伸フィルム。
【請求項３】
前記含有量Ｘが、重量％で表示して、
５０≦Ｘ≦７０
である請求項１に記載の光学用延伸フィルム。
【請求項４】
ガラス転移温度が１２０℃以上である請求項１に記載の光学用延伸フィルム。
【請求項５】
前記（メタ）アクリル酸エステル単位が、メタクリル酸メチル単位である請求項１に記載の光学用延伸フィルム。
【請求項６】
前記芳香族ビニル化合物単位が、スチレン単位である請求項１に記載の光学用延伸フィルム。
【請求項７】
前記芳香族マレイミド単位が、Ｎ-フェニルマレイミド単位である請求項１に記載の光学用延伸フィルム。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の光学用延伸フィルムを備える画像表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、延伸による高分子の配向に基づく光学特性を示す光学用延伸フィルムと、このフィルムを備える画像表示装置とに関する。
【背景技術】
【０００２】
樹脂フィルムを一軸延伸または二軸延伸して得た延伸フィルムが、画像表示分野において幅広く使用されている。この延伸フィルム（光学用延伸フィルム）は、延伸により生じた高分子鎖の配向に基づく様々な光学特性を示す。光学用延伸フィルム（以下、単に「延伸フィルム」ともいう）の一種に、高分子鎖の配向により生じる複屈折を利用した位相差フィルムがある。位相差フィルムは、液晶表示装置（ＬＣＤ）における色調補償、視野角補償に広く用いられている。従来、複屈折により生じた位相差に基づく光路長差（レターデーション）が波長の１／４であるλ／４板が、ＬＣＤに用いる位相差フィルムとして代表的である。
【０００３】
近年、光学的な設計技術の進歩により、また、消費者へのＬＣＤの訴求力向上のために、様々な光学設計に対応可能な延伸フィルムが求められるようになってきている。例えば、液晶表示モードの一種であるインプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モードは、位相差フィルムを用いることなく広い視野角を実現できることが特長である。しかし、液晶セルの光学的な特性上、斜め方向から画面をみたときに光漏れが発生し、いわゆる「黒浮き」による表示画像のコントラストの低下が生じる。一方、ＩＰＳモードと競合する液晶表示モードに垂直配向（ＶＡ）モードがある。ＶＡモードでは、ＩＰＳモードのような広い視野角は得られないものの、光漏れが少なく、高コントラストの画像表示を実現できる。現在、ＶＡモードにおける視野角拡大の技術が急速に進歩しており、これに対抗するために、位相差フィルムの配置によるＩＰＳモードでの光漏れの抑制が求められている。
【０００４】
なお、ＩＰＳモードの液晶セルにおける厚さ方向（画面に垂直な方向）の屈折率は、面内方向の屈折率よりも小さい。このため光漏れの抑制には、厚さ方向の屈折率が相対的に大きい「負の位相差フィルム」が必要となる。ここで「負の位相差フィルム」とは、厚さ方向の位相差Ｒthが負であるフィルムをいう。位相差Ｒthは、フィルム面内における遅相軸の屈折率をｎｘ、フィルム面内における進相軸の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとしたときに、式｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより与えられる。負の位相差フィルムは、例えば、負の固有複屈折を有する樹脂の延伸（より具体的には、負の固有複屈折を有する樹脂からなる樹脂フィルムの延伸）により得られる。
【０００５】
また、これとは別に、ＬＣＤに対するさらなる薄型化の要求は強く、その要求に応えるためには、大きな位相差を示す位相差フィルムが望まれる。このため、負の固有複屈折を有する樹脂を延伸してなる延伸フィルムであって、負の位相差フィルムとすることができる、あるいは大きな位相差を実現できるなど、光学的な設計の自由度が高い光学用延伸フィルムが求められている。
【０００６】
ところで、構成単位に（メタ）アクリル酸エステル単位を有する重合体からなる光学用延伸フィルムが知られている。
【０００７】
特開２００７−３１５３７号公報（特許文献１）には、（メタ）アクリル酸エステル単位および芳香族マレイミド単位を構成単位として有する重合体からなる延伸フィルムが開示されている。特許文献１には、当該フィルムの使用により、ＩＰＳモードのＬＣＤにおける光漏れを改善できることが記載されている。
【０００８】
特許２８８６８９３号公報（特許文献２）には、（メタ）アクリル酸メチル単位８９〜４０重量％、マレイミドおよび／またはＮ−置換マレイミド単位１〜５０重量％、ならびに芳香族ビニル化合物単位１０〜３０重量％からなり、メルトフローインデックスが所定の範囲にある重合体からなる延伸フィルムが開示されている。特許文献２には、当該フィルムが、白黒表示のＬＣＤの光学補償に用いられることが記載されている。なお、Ｎ−置換マレイミド単位として特許文献２に具体的に開示されているＮ−シクロヘキシルマレイミド単位は、配向により、重合体に正の固有複屈折を与える作用を有する。
【０００９】
特開平６−６７０２１号公報（特許文献３）には、Ｎ−置換マレイミド単位およびスチレン単位を構成単位として有する重合体からなる、一軸延伸性の延伸フィルムが開示されており、当該重合体が（メタ）アクリル酸メチル単位、（メタ）アクリル酸エチル単位、アクリル酸ブチル単位を含んでもよいことが記載されている（段落番号［0025］）。また、特許文献３には、当該フィルムが、ＳＴＮ（ツイステッドネマティック）−ＬＣＤの光学補償に用いられることが記載されている。
【００１０】
しかし、特許文献１〜２の延伸フィルムでは大きな位相差を得ることが難しく、光学的な設計の自由度に限りがある。また、特許文献３の延伸フィルムは可撓性が低いため、ＬＣＤの製造工程における取り扱い性に劣り、その薄膜化も困難である。
【特許文献１】特開２００７−３１５３７号公報
【特許文献２】特許２８８６８９３号公報
【特許文献３】特開平６−６７０２１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
そこで本発明は、負の固有複屈折を有する樹脂を延伸してなる光学用延伸フィルムであって、光学的な設計の自由度が高く、優れた可撓性を有する延伸フィルムの提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の光学用延伸フィルムは、負の固有複屈折を有する樹脂を延伸してなる延伸フィルムであって、前記樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル単位、芳香族ビニル化合物単位および芳香族マレイミド単位を構成単位として有する、固有複屈折が負の共重合体（共重合体（Ａ））を主成分として含む。前記共重合体（Ａ）の重量平均分子量は１０万以上３０万以下であり、前記共重合体（Ａ）における（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量Ｘ、芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙおよび芳香族マレイミド単位の含有量Ｚは、重量％で表示して、以下の各式を満たす。
３０≦Ｘ≦７０
５≦Ｙ≦３０
１０≦Ｚ≦４０
Ｙ＜Ｚ
【００１３】
本発明の画像表示装置は、上記本発明の光学用延伸フィルムを備える。
【００１４】
ここで、重合体の固有複屈折とは、当該重合体の分子鎖が一軸配向した層を想定したときに、当該層における分子鎖が配向する方向（配向軸）に平行な方向の光の屈折率から、配向軸に垂直な方向の光の屈折率を引いた値をいう。樹脂の固有複屈折は、当該樹脂が含む各重合体の固有複屈折の兼ね合いにより決定され、例えば一つの重合体からなる樹脂の固有複屈折は、当該一つの重合体の固有複屈折と同一となる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の光学用延伸フィルムは、共重合体（Ａ）を主成分として含む樹脂を延伸してなる、即ち、共重合体（Ａ）を主成分として含むことにより、光学的な設計の自由度が高く、例えば、負の位相差フィルムとしたり、大きな位相差を示す位相差フィルムとすることができる。さらに、本発明の光学用延伸フィルムは、優れた可撓性を有する。
【００１６】
このような特徴に基づき、本発明の光学用延伸フィルムを備える画像表示装置、即ち本発明の画像表示装置は、例えば斜めの方向から画面を見たときに光漏れが少ないなど、画像表示特性に優れ、さらなる薄型化などの要求に対する対応性に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
これ以降の説明において特に記載がない限り、「％」は「重量％」を、「部」は「重量部」を、それぞれ意味する。
【００１８】
［共重合体（Ａ）］
共重合体（Ａ）が有する構成単位について説明する。
【００１９】
（（メタ）アクリル酸エステル単位）
共重合体（Ａ）における（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量Ｘは、３０％以上７０％以下である。換言すれば、共重合体（Ａ）の全構成単位に占める（メタ）アクリル酸エステル単位の割合は、３０％以上７０％以下である。
【００２０】
（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量Ｘが３０％未満では、芳香族ビニル化合物単位および芳香族マレイミド単位の含有量が相対的に大きくなることで、延伸フィルムの可撓性が低下する。一方、含有量Ｘが７０％を超えると、芳香族ビニル化合物単位および芳香族マレイミド単位の含有量が相対的に小さくなることで共重合体（Ａ）の固有複屈折の絶対値が小さくなり、延伸フィルムとしての大きな位相差の発現が困難となる。また、この場合、（メタ）アクリル酸エステル単位の種類およびその含有量によっては、共重合体（Ａ）の固有複屈折が正となる。
【００２１】
（メタ）アクリル酸エステル単位は、共重合体（Ａ）を主成分とする延伸フィルムに、高い透明性および優れた機械的特性を与える作用を有する。この観点から、（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量Ｘは、芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙおよび芳香族マレイミド単位の含有量Ｚのそれぞれよりも大きい、即ち「Ｘ＞Ｙ」および「Ｘ＞Ｚ」である、ことが好ましい。なお、このとき、共重合体（Ａ）が有する全構成単位のうち、（メタ）アクリル酸エステル単位が占める割合が最も大きくなることから、共重合体（Ａ）はアクリル重合体となる。
【００２２】
また前記観点から、共重合体（Ａ）における（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量Ｘは、５０％以上７０％以下が好ましい。
【００２３】
（メタ）アクリル酸エステル単位は、以下の式（１）に示す構成単位である。式（１）におけるＲ１は水素原子またはメチル基であり、Ｒ２は、炭素数１〜１８の範囲の直鎖もしくは環状アルキル基である。当該アルキル基の一部が、水酸基または芳香族基により置換されていてもよい。なお、本明細書における芳香族基は、アリール基（置換基を有していてもよい）のほか、複素芳香族基をも含む概念である。
【００２４】
【化１】
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【００２５】
（メタ）アクリル酸エステル単位は、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸カルバゾイルエチルの各単量体に由来する単位である。
【００２６】
なかでも、高い透明性および耐熱性ならびに優れた機械的特性を有する延伸フィルムが得られることから、メタクリル酸メチル単位（ＭＭＡ単位）が好ましい。また、ＭＭＡ単位は、弱いながら、共重合体（Ａ）に負の固有複屈折を与える作用を有しており、（メタ）アクリル酸エステル単位がＭＭＡ単位である場合、共重合体（Ａ）の固有複屈折が負に大きくなることで、延伸フィルムの光学的設計の自由度がさらに向上する。
【００２７】
（芳香族ビニル化合物単位）
芳香族ビニル化合物単位は、共重合体（Ａ）の固有複屈折を負に大きくする作用を有する。このため、共重合体（Ａ）が構成単位として芳香族ビニル化合物単位を有することにより、大きな位相差を示す延伸フィルムの実現が可能となり、その光学的な設計の自由度が向上する。
【００２８】
共重合体（Ａ）における芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙは、５％以上３０％以下である。芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙが５％未満では、共重合体（Ａ）の固有複屈折の絶対値が小さくなることで、延伸フィルムとしての大きな位相差の発現が困難となり、その光学的な設計の自由度が低下する。一方、含有量Ｙが３０％を超えると、共重合体（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）が低下することで、延伸フィルムの耐熱性が低下し、ＬＣＤなどの画像表示装置への使用に適さなくなる。
【００２９】
共重合体（Ａ）における芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙは、５％以上３０％以下が好ましく、７％以上２５％以下がより好ましい。
【００３０】
芳香族ビニル化合物単位は、以下の式（２）に示す構成単位である。式（２）におけるＲ３は芳香族基であり、Ｒ４は水素原子であり、Ｒ５およびＲ６は、互いに独立して、水素原子またはメチル基である。
【００３１】
【化２】
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【００３２】
芳香族ビニル化合物単位は、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、メトキシスチレン、ビニルトルエン、ハロゲン化スチレンの各単量体に由来する単位である。なかでも、高い透明性および大きな位相差を示す延伸フィルムが得られることから、スチレン単位が好ましい。
【００３３】
芳香族ビニル化合物単位は、上記式（２）に示すように、複素芳香族ビニル化合物単位であってもよく、例えば、ビニルカルバゾール、ビニルピリジン、ビニルイミダゾール、ビニルチオフェンの各単量体に由来する単位である。
【００３４】
（芳香族マレイミド単位）
芳香族マレイミド単位は、芳香族ビニル化合物単位ほど強くはないが、共重合体（Ａ）の固有複屈折を負に大きくする作用を有する。このため、共重合体（Ａ）が構成単位として芳香族マレイミド単位を有することにより、大きな位相差を示す延伸フィルムの実現が可能となり、その光学的な設計の自由度が向上する。
【００３５】
また、芳香族マレイミド単位は、芳香族ビニル化合物単位による共重合体（Ａ）のＴｇの低下を補償し、延伸フィルムの耐熱性を向上させる作用を有する。高い耐熱性を有する延伸フィルムは、ＬＣＤなどの画像表示装置に好適である。このため、共重合体（Ａ）では、芳香族マレイミド単位の含有量Ｚを、芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙよりも大きくする。
【００３６】
共重合体（Ａ）における芳香族マレイミド単位の含有量Ｚは、１０％以上４０％以下である。芳香族マレイミド単位の含有量Ｚが１０％未満では、共重合体（Ａ）の固有複屈折の絶対値が小さくなって、延伸フィルムとしての大きな位相差の発現が困難となり、その光学的な設計の自由度が低下する。また、この場合、芳香族ビニル化合物単位の含有量が相対的に大きくなることで、共重合体（Ａ）のＴｇが低下して、延伸フィルムの耐熱性が低下する。一方、含有量Ｚが４０％を超えると、延伸フィルムの可撓性が低下する。
【００３７】
共重合体（Ａ）における芳香族マレイミド単位の含有量Ｚは、１０％以上４０％以下が好ましく、２３％以上３０％以下がさらに好ましい。
【００３８】
芳香族マレイミド単位は、以下の式（３）に示す構成単位である。式（３）におけるＡｒ基は、置換基を有していてもよいアリール基である。
【００３９】
【化３】
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【００４０】
芳香族マレイミド単位は、例えば、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−クロルフェニルマレイミド、Ｎ−メチルフェニルマレイミド、Ｎ−ナフチルマレイミド、Ｎ−ヒドロキシフェニルマレイミド、Ｎ−メトキシフェニルマレイミド、Ｎ−カルボキシフェニルマレイミド、Ｎ−ニトロフェニルマレイミド、Ｎ−トリブロモフェニルマレイミドの各単量体に由来する単位である。なかでも、高い耐熱性および大きな位相差を発現可能な延伸フィルムが得られることから、Ｎ−フェニルマレイミド単位が好ましい。
【００４１】
（その他の構成単位）
共重合体（Ａ）は、本発明の効果が得られる限り、（メタ）アクリル酸エステル単位、芳香族ビニル化合物単位および芳香族マレイミド単位以外の構成単位を含んでいてもよい。当該単位の含有量は、例えば５％未満である。
【００４２】
共重合体（Ａ）における構成単位の含有量は、公知の手法、例えば１Ｈ核磁気共鳴（１Ｈ−ＮＭＲ）あるいは赤外線分光分析（ＩＲ）により求めることができる。
【００４３】
（重量平均分子量）
共重合体（Ａ）の重量平均分子量は、１０万以上３０万以下である。重量平均分子量が１０万未満では、延伸フィルムの可撓性が低下する。一方、重量平均分子量が３０万を超えると、フィルム成形時の流動性を確保できず、フィルム化が困難となる。
【００４４】
共重合体（Ａ）の重量平均分子量は、延伸フィルムの可撓性の観点から、１５万以上が好ましい。
【００４５】
共重合体（Ａ）は、公知の方法により製造できる。例えば、上述した（メタ）アクリル酸エステル単量体、芳香族ビニル化合物単量体および芳香族マレイミド単量体を含む単量体群を重合して、共重合体（Ａ）を形成できる。
【００４６】
単量体群の重合には、懸濁重合、乳化重合、溶液重合などの各種の重合法を適用できる。なかでも、得られた共重合体（Ａ）における芳香族マレイミド単量体の残存量を低減できることから、溶液重合が好ましい。
【００４７】
溶液重合は公知の手法に従えばよい。溶液重合に用いる重合溶媒は、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、イソプロピルベンゼン、メチルイソブチルケトン、ブチルセロソルブ、ジメチルホルムアルデヒド、２−メチルピロリドン、メチルエチルケトンなどの一般的な重合溶媒を適宜選択して用いることができる。
【００４８】
［延伸フィルム］
本発明の延伸フィルムは、共重合体（Ａ）を主成分として含む樹脂を延伸してなる。延伸の前後によってフィルムの組成は変化しないため、本発明の延伸フィルムは、共重合体（Ａ）を主成分として含む樹脂からなる。換言すれば、本発明の延伸フィルムは、共重合体（Ａ）を主成分として含む。
【００４９】
ここで、主成分とは、樹脂あるいは延伸フィルムにおける含有率が５０％以上であることを意味する。これを別の観点から見ると、本発明の延伸フィルムは共重合体（Ａ）以外の重合体を含んでもよい。共重合体（Ａ）以外の重合体としては、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、エチレン、プロピレン、酢酸ビニルなどの単量体１種類以上を用いた（共）重合体、好ましくはスチレン−アクリロニトリル共重合体、を例示できる。
【００５０】
本発明の延伸フィルムにおける共重合体（Ａ）の含有率は、７０％以上が好ましく、８０％以上がより好ましい。また、本発明の延伸フィルムは、共重合体（Ａ）のみを重合体として含むフィルムであってもよい。なお、共重合体（Ａ）の含有率は、公知の手法、例えば１Ｈ−ＮＭＲあるいはＩＲにより求めることができる。
【００５１】
本発明の延伸フィルムは、紫外線吸収剤、酸化防止剤、フィラーなどの任意の添加剤を含んでもよい。
【００５２】
本発明の延伸フィルムは、通常、一軸延伸性または二軸延伸性のフィルムであり、延伸による共重合体（Ａ）の配向に基づく（共重合体（Ａ）以外の重合体を含む場合には当該重合体と共重合体（Ａ）との配向に基づく）光学特性を示す。
【００５３】
本発明の延伸フィルムは、共重合体（Ａ）を主成分として含むことにより、大きな位相差を発現できる。換言すれば、本発明の延伸フィルムは、とりうる位相差の範囲が広い。
【００５４】
本発明の延伸フィルムが示す位相差は、延伸の程度の調整（例えば、延伸方法、延伸温度、延伸倍率などの調整）により制御できる。また、本発明の延伸フィルムが示す厚さ方向の位相差Ｒthは、フィルムの厚さにより制御することも可能である。
【００５５】
本発明の延伸フィルムの厚さは特に限定されないが、例えば１０μｍ〜５００μｍであり、２０μｍ〜３００μｍが好ましく、３０μｍ〜１００μｍが特に好ましい。
【００５６】
本発明の延伸フィルムは、その延伸の状態によっては、負の位相差フィルムとなる。「負の位相差フィルム」とは、上述したように、厚さ方向の位相差Ｒthが負であるフィルムをいう。位相差Ｒthは、フィルム面内における遅相軸の屈折率をｎｘ、フィルム面内における進相軸の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとしたときに、式｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより与えられる。なお、本明細書における屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚは、波長５８９ｎｍの光に対する屈折率である。
【００５７】
負の位相差フィルムでは、屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚは、ｎｚ≧ｎｘ＞ｎｙ、ｎｚ＞ｎｘ≧ｎｙまたはｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係にある。なお、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚが、ｎｚ＝ｎｘ＞ｎｙの関係にあるとき、本発明の延伸フィルムは、ネガティブＡプレートとなる。また、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚが、ｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙの関係にあるとき、本発明の延伸フィルムは、ポジティブＣプレートとなる。
【００５８】
従来、負の位相差フィルムは、特開平５−１５７９１１号公報に記載されている特殊な延伸法（当該公報の方法では、フィルムをその厚さ方向に延伸する）により製造されるが、本発明の延伸フィルムは、このような特殊な延伸法によらずとも、通常の延伸（フィルムの面内方向の延伸）により製造できる。
【００５９】
厚さ方向の位相差Ｒthは、例えば、−５０ｎｍから−５００ｎｍの範囲である。また、面内位相差Ｒeは、例えば、０ｎｍから５４０ｎｍの範囲である。面内位相差Ｒeは、式（ｎｘ−ｎｙ）×ｄにより与えられる。
【００６０】
厚さ方向の位相差Ｒthおよび面内位相差Ｒeが上記範囲にある負の位相差フィルムをＩＰＳモードのＬＣＤに配置することにより、斜めから画面を見たときの光漏れを抑制でき、高コントラストおよび低い色ずれの画像表示を実現できる。
【００６１】
本発明の延伸フィルムにおける位相差Ｒthおよび位相差Ｒeの値、ならびに屈折率ｎｘ、ｎｙおよびｎｚの関係は、目的とする光学特性に応じて選択できる。
【００６２】
本発明の延伸フィルムは、一軸延伸性であっても二軸延伸性であってもよい。位相差など、目的とする光学特性に応じて選択できる。
【００６３】
本発明の延伸フィルムは、光学特性が同一または異なる２以上の層が積層された積層構造を有していてもよい。
【００６４】
本発明の延伸フィルムは高い耐熱性を示し、そのガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば１２０℃以上である。また、共重合体（Ａ）における芳香族ビニル化合物単位の含有量Ｙおよび芳香族マレイミド単位の含有量Ｚ、共重合体（Ａ）における含有量Ｙと含有量Ｚの比、ならびに延伸フィルムにおける共重合体（Ａ）の含有率などによっては、本発明の延伸フィルムは、さらに高い耐熱性を示す。具体的には、Ｔｇを１３０℃以上、さらには１４０℃以上とすることが可能である。延伸フィルムのＴｇは、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠して求めることができる。
【００６５】
本発明の延伸フィルムの用途は特に限定されず、従来の光学用延伸フィルムと同様の用途（例えば、ＬＣＤなどの画像表示装置）への使用が可能である。より具体的には、本発明の延伸フィルムを、ＩＰＳモード、ＯＣＢ（optically compensated birefringence)モードのＬＣＤにおける光学補償フィルムとして使用できる。
【００６６】
また、本発明の延伸フィルムは、その位相差および波長分散性の調整を目的として、他の光学部材（例えば、位相差フィルム）と組み合わせることができる。
【００６７】
本発明の延伸フィルムは公知の手法により形成できる。例えば、共重合体（Ａ）を主成分として含む樹脂をフィルムとし、得られた樹脂フィルムを所定の方向に一軸延伸または二軸延伸することで当該フィルムに含まれる重合体の分子鎖を配向させて、本発明の延伸フィルムを形成できる。
【００６８】
共重合体（Ａ）を主成分とする樹脂をフィルムにする方法は特に限定されない。溶液状の樹脂は、例えばキャスト成形すればよい。固形状の樹脂は、溶融押出やプレス成形などの成形手法を用いればよい。
【００６９】
フィルムを一軸または二軸延伸する方法は特に限定されず、公知の手法に従えばよい。一軸延伸は、典型的には、フィルムの幅方向の変化を自由とする自由端一軸延伸である。二軸延伸は、典型的には逐次二軸延伸である。延伸方法、延伸温度および延伸倍率は、目的とする光学特性および機械的特性などに応じて、適宜選択すればよい。
【実施例】
【００７０】
以下、実施例により、本発明をより詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
【００７１】
最初に、本実施例において作製した共重合体および延伸フィルムの評価方法を示す。
【００７２】
［重量平均分子量］
共重合体の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
システム：東ソー製
カラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＨＺＭ−Ｍ  ６．０×１５０  ２本直列
ガードカラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＨＺ−Ｌ  ４．６×３５  １本
リファレンスカラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＨ−ＲＣ  ６．０×１５０  ２本直列
溶離液：クロロホルム  流量０．６ｍＬ／分
カラム温度：４０℃
【００７３】
［ガラス転移温度］
共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク社製、ＤＳＣ−８２３０）を用い、窒素ガス雰囲気下、約１０ｍｇのサンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α−アルミナを用いた。
【００７４】
［面内位相差Ｒe］
延伸フィルムの面内位相差（厚さ１００μｍあたり）は、全自動複屈折計（王子計測機器製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて評価した。
【００７５】
［厚さ方向の位相差Ｒth］
延伸フィルムの厚さ方向の位相差は、全自動複屈折計（王子計測機器製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて評価した。
【００７６】
［固有複屈折の正負］
延伸フィルムを構成する共重合体の固有複屈折の正負は、全自動複屈折計（王子計測機器製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて当該フィルムの配向角を求め、その値に基づいて評価した。測定された配向角が０°近傍の場合、延伸フィルムを構成する共重合体の固有複屈折は正であり、測定された配向角が９０°近傍の場合、延伸フィルムを構成する共重合体の固有複屈折は負である。
【００７７】
［可撓性］
延伸フィルムの可撓性は、温度２５℃、相対湿度６５％ＲＨの雰囲気下に１時間静置した幅１５ｍｍ、長さ８０ｍｍの試験片を用い、ＭＩＴ形耐折度試験機（テスター産業製、ＭＩＴ  ＢＥ−２０１型）を用いて、荷重を２００ｇとし、ＪＩＳ  Ｐ８１１５に準拠して求めた。
【００７８】
（製造例１）
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応装置に、単量体としてＮ−フェニルマレイミド（ＰＭＩ）１２．５部、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）３１．５部、およびスチレン（Ｓｔ）６．０部と、重合溶媒としてトルエン５０．０部とを仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤として０．０３重量部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富社製、商品名：ルパゾール５７０）を添加して、約１０５〜１１０℃の環流下で溶液重合を進行させた。
【００７９】
次に、このようにして得た重合溶液を、減圧下２４０℃で１時間乾燥させて、ＭＭＡ単位、Ｓｔ単位およびＰＭＩ単位からなる透明な共重合体（Ａ）を得た。共重合体（Ａ）の組成は、ＭＭＡ：Ｓｔ：ＰＭＩ＝６２％：１３％：２５％である。
【００８０】
共重合体（Ａ）のＴｇは１４０℃であり、重量平均分子量は２４．６万であった。
【００８１】
（製造例２）
単量体として５．０部のＰＭＩおよび４５．０部のＭＭＡと、重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート０．２部とを用い、連鎖移動剤としてｎ−ドデシルメルカプタン０．０２部をさらに加えた以外は、製造例１と同様にして、溶液重合を進行させた。
【００８２】
次に、このようにして得た重合溶液を、減圧下２４０℃で１時間乾燥させて、ＭＭＡ単位およびＰＭＩ単位からなる透明な共重合体（Ｂ−１）を得た。共重合体（Ｂ−１）の組成は、ＭＭＡ：ＰＭＩ＝９０％：１０％である。共重合体（Ｂ−１）は、特開２００７−３１５３７（特許文献１）に開示の重合体に相当する。
【００８３】
共重合体（Ｂ−１）のＴｇは１２９℃であり、重量平均分子量は１４．９万であった。
【００８４】
（製造例３）
単量体として１１．４部のＰＭＩおよび５５．６部のＳｔと、重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート０．０６部とを用い、重合溶媒であるトルエンの量を３３．０部とした以外は、製造例１と同様にして、溶液重合を進行させた。
【００８５】
次に、このようにして得た重合溶液を、減圧下２４０℃で１時間乾燥させて、Ｓｔ単位およびＰＭＩ単位からなる透明な共重合体（Ｂ−２）を得た。共重合体（Ｂ−２）の組成は、Ｓｔ：ＰＭＩ＝８０％：２０％である。共重合体（Ｂ−２）は、特開平６−６７０２１号公報（特許文献３）に開示の重合体に相当する。
【００８６】
共重合体（Ｂ−２）のＴｇは１３７℃であり、重量平均分子量は１３．６万であった。
【００８７】
（製造例４）
単量体として６．０部のＮ−シクロヘキシルマレイミド（ＣＨＭＩ）、４１．０部のＭＭＡおよび３．０部のＳｔと、重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート０．０３部とを用いた以外は、製造例１と同様にして、溶液重合を進行させた。
【００８８】
次に、このようにして得た重合溶液を、減圧下２４０℃で１時間乾燥させて、ＭＭＡ単位、Ｓｔ単位およびシクロヘキシルマレイミド（ＣＨＭＩ）単位からなる透明な共重合体（Ｂ−３）を得た。共重合体（Ｂ−３）の組成は、ＭＭＡ：Ｓｔ：ＣＨＭＩ＝６２％：１３％：２５％である。共重合体（Ｂ−３）は、特許２８８６８９３公報（特許文献２）に開示の重合体に相当する。
【００８９】
共重合体（Ｂ−３）のＴｇは１３７℃であり、重量平均分子量は１４．１万であった。
【００９０】
（実施例１）
製造例１で作製した共重合体（Ａ）をプレス成形機により２５０℃でプレス成形して、厚さ１４０μｍのフィルムとした。次に、作製したフィルムを、二軸延伸装置（東洋精機製作所製ＴＹＰＥ  ＥＸ４）を用いて、ＭＤ方向の延伸倍率が２倍、これに続くＴＤ方向の延伸倍率が１．５倍となるように、延伸温度１５０℃（即ち、共重合体（Ａ）のＴｇ＋１０℃）で逐次二軸延伸して、厚さ６３μｍの延伸フィルム（ＦＡ−１）を得た。なお、以降の比較例１、２におけるフィルムの延伸には上記延伸装置を用いた。
【００９１】
これとは別に、上記プレス成形により作製したフィルムを、ＭＤ方向の延伸倍率が２倍、これに続くＴＤ方向の延伸倍率が１．５倍となるように、延伸温度１５５℃（即ち、共重合体（Ａ）のＴｇ＋１５℃）で逐次二軸延伸して、厚さ５０μｍの延伸フィルム（ＦＡ−２）を得た。
【００９２】
（比較例１）
製造例２で作製した共重合体（Ｂ−１）をプレス成形機により２５０℃でプレス成形して、厚さ１４０μｍのフィルムとした。次に、作製したフィルムを、ＭＤ方向の延伸倍率が２倍、これに続くＴＤ方向の延伸倍率が１．５倍となるように、延伸温度１３９℃（即ち、共重合体（Ｂ−１）のＴｇ＋１０℃）で逐次二軸延伸して、厚さ６０μｍの延伸フィルム（ＦＢ−１）を得た。
【００９３】
（比較例２）
製造例３で作製した共重合体（Ｂ−２）をプレス成形機により２５０℃でプレス成形して、厚さ１４０μｍのフィルムとした。次に、作製したフィルムを、ＭＤ方向の延伸倍率が２倍、これに続くＴＤ方向の延伸倍率が１．５倍となるように、延伸温度１５２℃（即ち、共重合体（Ｂ−２）のＴｇ＋１５℃）で逐次二軸延伸して、厚さ４１μｍの延伸フィルム（ＦＢ−２）を得た。
【００９４】
なお、上記プレス成形により作製したフィルムを、延伸温度１４７℃（即ち、共重合体（Ｂ−２）のＴｇ＋１０℃）で逐次二軸延伸しようとしたところ、一段目であるＭＤ方向の延伸は無事に実施できたが、二段目のＴＤ方向の延伸時にフィルムが破断して、二軸延伸性の延伸フィルムが得られなかった。
【００９５】
（実施例２）
製造例１で作製した共重合体（Ａ）をプレス成形機により２５０℃でプレス成形して、厚さ１５０μｍのフィルムとした。次に、作製したフィルムを、オートグラフ（島津製作所製）を用いてＭＤ方向の延伸倍率が２．０倍となるように、延伸温度１４３℃（即ち、共重合体（Ａ）のＴｇ＋３℃）で自由端一軸延伸して、厚さ１１８μｍの延伸フィルム（ＦＡ−３）を得た。
【００９６】
（比較例３）
製造例４で作製した共重合体（Ｂ−３）をプレス成形機により２５０℃でプレス成形して、厚さ１００μｍのフィルムとした。次に、作製したフィルムを、オートグラフ（島津製作所製）を用いてＭＤ方向の延伸倍率が２．０倍となるように、延伸温度１４０℃（即ち、共重合体（Ｂ−３）のＴｇ＋３℃）で自由端一軸延伸して、厚さ７０μｍの延伸フィルム（ＦＡ−４）を得た。
【００９７】
実施例１、２および比較例１〜３で作製した各延伸フィルムの評価結果を、以下の表１に示す。
【００９８】
【表１】
2009275069.tif 000005
【００９９】
表１に示すように、実施例１で作製した延伸フィルムＦＡ−１では、比較例１、２で作製した延伸フィルムＦＢ−１、ＦＢ−２に比べて、大きな負の位相差と高い可撓性とを実現できた。即ち、本発明により、大きな位相差と高い可撓性とを有する負の位相差フィルムを実現できることがわかった。また、実施例１で作製した延伸フィルムＦＡ−２のＭＩＴ回数は１１９９回であり、延伸条件の制御により、非常に高い可撓性を有する延伸フィルムとなった。ＦＡ−２における厚さ方向の位相差Ｒthは負であるため、延伸条件の制御により、大きな位相差と非常に高い可撓性とを有する負の位相差フィルムを実現できることがわかった。
【０１００】
また、実施例２で作製した一軸延伸性の延伸フィルムＦＡ−３では、比較例３で作製した一軸延伸性の延伸フィルムＦＢ−３に比べて、非常に大きな負の位相差を実現できた。即ち、本発明により、非常に大きな位相差を有する負の位相差フィルムを実現できることがわかった。
【産業上の利用可能性】
【０１０１】
光学的な設計の自由度が高く、優れた可撓性を有する光学用延伸フィルム、例えば負の位相差フィルム、を提供できる。
【０１０２】
本発明の光学用延伸フィルムは、従来の延伸フィルムと同様に、液晶表示装置（ＬＣＤ）をはじめとする画像表示装置に幅広く使用できる。この延伸フィルムの使用により、画像表示装置における表示特性を改善でき、画像表示装置のさらなる薄型化も可能となる。