(57)【要約】【目的】成形材料の充填深さが浅い場合でも、成形材料を均一に充填することができるため、薄く且つ均一な密度のセパレータの予備成形品を得るができる燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型を提供する。【構成】炭素質粒子とバインダー樹脂からなる粉体を予備成形体とした後、熱圧成形して燃料電池用セパレータを製造する場合に、予備成形体を成形するための金型であって、上型と下型および下型の周縁部に配置される枠形状型をそなえ、枠形状型は下型の上にバネにより上下方向に移動可能に保持されており、枠形状型の内側全面に多数の開口部を有する前記粉体供給用の孔開き板体を着脱可能に装着して構成される。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素質粒子とバインダー樹脂からなる粉体を予備成形体とした後、熱圧成形して燃料電池用セパレータを製造する場合に、予備成形体を成形するための金型であって、上型と下型および下型の周縁部に配置される枠形状型をそなえ、枠形状型は下型の上にバネにより上下方向に移動可能に保持されており、枠形状型の内側全面に多数の開口部を有する前記粉体供給用の孔開き板体を着脱可能に装着して構成されることを特徴とする燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型。
【請求項２】
下型の上にバネにより上下方向に移動可能に保持された枠形状型の移動量が２〜２０ｍｍであることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型。
【請求項３】
前記多数の開口部を有する粉体供給用の孔開き板体が、多数の正方形状の格子孔を開口部とする格子状板体であることを特徴とする請求項1または２記載の燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型。
【請求項４】
前記格子孔の一辺の長さは５〜３０ｍｍ、格子状板体の厚さは格子孔の一辺の長さの１０％以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型。
【請求項５】
炭素質粒子とバインダー樹脂からなる粉体を予備成形体とした後、熱圧成形して燃料電池用セパレータを製造する方法において、請求項１〜４のいずれかに記載の予備成形体成形用金型を用い、炭素質粒子とバインダー樹脂からなる粉体を開口部より供給して金型内に粉体を充填し、ついで金型から孔開き板体を取り外した後、上型で加圧して予備成形体とする工程を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型および該金型を用いる燃料電池用セパレータの製造方法に関し、特にセパレータ材の厚み寸法が薄く、粉状の成形材料の充填深さが浅い場合にも精度良く充填することができ、均一な密度のセパレータの予備成形品を得ることができる金型、および該金型を使用する燃料電池用セパレータの製造方法を提供する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換するもので、電気エネルギーの変換効率が高く、自動車の電源をはじめとする小型の移動型電源や定置型電源として期待されている。
【０００３】
燃料電池は、通常、電解質膜と、その両面に配置された触媒電極と、電極に水素などの燃料ガスあるいは酸素や空気などの酸化剤ガスを供給するための溝を設けたセパレータなどからなる単セルを数十層から数百層に積層した電池スタック、およびその外側に設けた集電体から構成される。
【０００４】
セパレータには、高度のガス不透過性、高い導電性、電池スタックの組み立て時に破損や欠損を生じない強度、吸湿による寸法変化が生じない耐湿性などが要求され、このような材質特性を満足させるために、セパレータ材には従来から炭素質系の材料が適用され、黒鉛などの炭素粉末を熱硬化性樹脂を結合材として結着し、成形した炭素／樹脂硬化形成体が好適に使用されている。
【０００５】
このようなセパレータの製造は、炭素質粒子とバインダー樹脂からなる成形材料（粉体）を、圧縮成形用金型に装入して予備成形体とした後、熱圧成形することにより行われ、セパレータの製造手法については、種々の方式が提案されている。
【０００６】
例えば、図６に示すように、上型２、下型１とからなり、下型は成形機の圧縮テーブルに取り付けられ、上型は昇降するプレス装置の圧力ラムに取り付けられ、上型、下型は電熱ヒーターなどの温調装置をそなえ、上型と下型の間には、金型内の空気や成形時に発生するガスを金型外へ排出するために金型クリアランス１０が設けられた圧縮成形用金型が提案されている（特許文献１参照）。その作動は、上型１を上方に待機させた状態で、成形品が賦形されるキャビティ３に成形材料または予備成形体を充填した後、上型を下降させ、所定の圧力と温度で成形を行うものである。
【０００７】
上記提案の金型においては、金型クリアランス１０が通常０．０５〜０．１０ｍｍと小さく、上下金型の嵌め合いの際、上下金型が衝突して金型が損傷するのを防止するため、位置決め精度を厳しくする必要があり、そのため、ノックピン等の位置決め装置を必要とし、また熱膨張による上下金型の位置ズレを防止するために細かく温調制御しなければならず、上下金型の位置決めが悪く、また上下金型に温度差が生じた場合にはうまく嵌め合いができず、金型を損傷するという問題がある。
【０００８】
金型へ成形材料を充填するための金型充填装置として、図７に示すように、成形材料を蓄えたホッパー６から成形材料５を流出させながら下型１の上を移動させることにより、下型１のキャビティ３に成形材料を充填し、必要に応じてさらに擦り切ることで均一に充填する装置が提案されている（特許文献２参照）。
【０００９】
しかしながら、セパレータ成型品の厚さが薄い場合には、成形材料（粉体）を充填する深さ（下型のキャビティ深さ）が浅くなり、ホッパー３の移動中に成形材料が引きずられるため、先に充填された部分（図７の左側）と充填最終部（図７の右側）とでは材料充填量が異なり、通常は、先に充填した部分より、後に充填した部分のほうが成形粉がより多く充填されて厚くなり、これをそのまま熱圧すると、圧縮成形後に組織ムラが発生したり、寸法精度が著しく悪くなった成型品となるという難点がある。
【００１０】
図８に示すように、枠形状型４の内部に下型１を挿入し、下型１を上方に移動させて充填深さを調整した後、成形材料を蓄えたホッパー６から成形材料５を流出させながら下型１の上を移動させることにより所定量の成形材料を充填し、その後、図９に示すように、下型１を枠形状型４の下端まで移動させ、上型２を枠形状型４に挿入して成形材料５を圧縮するセパレータの予備成形体の製造手法も提案されている（特許文献３参照）。
【００１１】
しかしながら、この手法においては、上型２と枠形状型４との金型クリアランス１０が０．０５から０．１０ｍｍであるため、枠形状型２の内部に下型１を挿入する際、型の衝突により損傷が生じないように、位置決め挿入に細心の注意を払う必要があり、また、成形材料４が微粒の粉体である場合には、上型２と枠形状型４および成形材料５との間の残留空気の圧力により、成形材料５が吹き飛ばされ、均一な密度の予備成形体が得られず、セパレータ成形品に巣が発生する場合がある。
【特許文献１】特開２００１−１９８９２１号公報
【特許文献２】特開２００４−３３８２６８号公報
【特許文献３】特開２００５−２５１５０１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、燃料電池用セパレータの予備成形体を圧縮成形するための金型装置における上記従来の問題を解消するためになされたものであり、その目的は、成形材料が微粒の粉体の場合でも、またセパレータ材の厚み寸法が薄く、成形材料の充填深さが浅い場合でも、成形材料を均一に充填することができるため、セパレータ成形品に局所的な低密度部分が形成され難く、上型と下型との位置決め精度を要せず、型嵌合わせの工程を省略できるため成形時間を短縮でき、成形材料と上型の間の残留空気が少ないので、均一に充填された成形材料を型嵌合わせ時に吹き飛ばすことが少なく、従って均一な密度のセパレータの予備成形品を得ることを可能とし、特に薄く且つ均一な密度のセパレータの予備成形品を得ることを可能とする燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型、および該金型を用いる燃料電池用セパレータの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の目的を達成するための請求項１による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型は、炭素質粒子とバインダー樹脂からなる粉体を予備成形体とした後、熱圧成形して燃料電池用セパレータを製造する場合に、予備成形体を成形するための金型であって、上型と下型および下型の周縁部に配置される枠形状型をそなえ、枠形状型は下型の上にバネにより上下方向に移動可能に保持されており、枠形状型の内側全面に多数の開口部を有する前記粉体供給用の孔開き板体を着脱可能に装着して構成されることを特徴とする。
【００１４】
請求項２による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型は、請求項１において、
下型の上にバネにより上下方向に移動可能に保持された枠形状型の移動量が２〜２０ｍｍであることを特徴とする。
【００１５】
請求項３による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型は、請求項１または２において、前記多数の開口部を有する粉体供給用の孔開き板体が、多数の正方形状の格子孔を開口部とする格子状板体であることを特徴とする。
【００１６】
請求項４による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型は、請求項１〜３のいずれかにおいて、前記格子孔の一辺の長さは５〜３０ｍｍ、格子状板体の厚さは格子孔の一辺の長さの１０％以下であることを特徴とする。
【００１７】
請求項５による燃料電池用セパレータの製造方法は、炭素質粒子とバインダー樹脂からなる粉体を予備成形体とした後、熱圧成形して燃料電池用セパレータを製造する方法において、請求項１〜４のいずれかに記載の予備成形体成形用金型を用い、炭素質粒子とバインダー樹脂からなる粉体を開口部より供給して金型内に粉体を充填し、ついで金型から孔開き板体を取り外した後、上型で加圧して予備成形体とする工程を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１８】
本発明の燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型によれば、成形材料（粉体）を多数の開口部を有する孔開き板体、好ましくは格子状板体の開口部より金型内に投入、充填するようにしたため、成形材料が微粒の粉体の場合でも、また成形材料の充填深さが浅い場合でも、成形材料の引きずりが防止されて、均一に充填することができるから、均一な密度のセパレータの予備成形品を得ることができ、セパレータ成形品に局所的な低密度部分が形成され難い。従って、当該金型は、特に厚み寸法が薄い燃料電池用セパレータ材を製造する場合に好適に使用することができる。
【００１９】
また、枠形状型を下型にバネにより連結保持して上下方向に移動できるようにし、成形材料のプレス圧縮時に平坦な形状の上型が成形材料と同時に枠形状型を押し下げる構造としたため、上型と下型との位置決め精度は不要となり、型嵌合わせの工程を省略できるため成形時間を短縮できることに加え、成形材料と上型の間の残留空気が少なくなるため、均一に充填された成形材料を型嵌合わせ時に吹き飛ばすことが少なく、均一な密度のセパレータの予備成形品を得ることができ、セパレータ成形品に局所的な低密度部分が形成され難い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型は、上型と下型および下型の周縁部に配置される枠形状型をそなえ、枠形状型は下型の上にバネにより上下方向に移動可能に保持されている。この構成により、上型による成形材料の圧縮成形時、成形材料の圧縮とともに枠形状型も押し下げられるから、上型と下型の位置決め精度を要せず、下型のキャビティ内の残留空気によって成形材料を吹き飛ばすこともない。下型の上にバネにより上下方向に移動可能に保持された中間枠形状型の移動量は２〜２０ｍｍが好ましい。
【００２１】
また、下型のキャビティへの成形材料供給用として、枠形状型の内側全面に多数の開口部を有する孔開き板体を着脱可能に装着して構成する。この構成により、成形材料が微粒の粉体の場合でも、また成形材料の充填深さが浅い場合でも、均一に充填することができるから、厚み寸法が良好なセパレータの予備成形品を得ることができる。
【００２２】
多数の開口部を有する粉体供給用の孔開き板体としては、多数の正方形状の格子孔を開口部とする格子状板体が望ましく、格子状板体は、格子孔の一辺の長さが５〜３０ｍｍ、格子状板体の厚さが格子孔の一辺の長さの１０％以下の形態とするのが好ましい。
【００２３】
本発明による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型の一実施形態を図面により説明する。図面において、従来と同じ部材には同一の符号を付した。図１は、本発明による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型の構成を示す略式断面図および多数の正方形状の格子孔を開口部とする格子状板体８を示す平面図であり、成形面を含む下型１の上に枠形状型４がバネ７によって上下方向に移動可能に保持されている。また、成形材料を投入するキャビティ３には、多数の正方形状の格子孔を開口部とする格子状板体８が成形材料の充填深さに等しい高さに、脱着可能に装着される。
【００２４】
図２は、本発明による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型のキャビティ３に、成形材料５をホッパー６にてマスキリしながら充填する様子を示す略式断面図であり、成形材料５の充填深さは、成形材料６の見かけ密度と、燃料電池用セパレータ成形品の厚み寸法及び密度によって決定される。成形材料５の充填が完了した後、格子状板体８を垂直上方へ抜き取る。成形材料が微粒の粉体で、目的とする燃料電池用セパレータ成形品の厚み寸法が薄く、成形材料５の充填深さが比較的浅い場合にも、格子状板体８を使用することにより、成形材料５がより均一に充填することができ、燃料電池用セパレータ成形品に局所的な密度不良が生じ難い。
【００２５】
図３および図４は、成形材料５をプレス圧縮している様子を示す略式断面図である。下型１と枠形状型４に囲まれたキャビティ３に成形材料５を充填した後、格子状板体８を除去し、成形面が平坦な形状の上型２を枠形状型４と成形材料５の上に静かに乗せてプレス圧縮すると、成形材料５の密度が上昇すると共に、下型１の上方にバネ７にて保持されている枠形状型４が上型２に押されて垂直下方に移動する。
【００２６】
この場合、上型２は下型１に対して型嵌合わせする必要がないので水平方向の位置決め精度は不要であり、平行度のみ注意すれば足りる。このため上型２はプレス機の上面にボルト等により固定しておくことができ、型嵌合わせ工程を省略することで成形時間の短縮が可能となり、本発明による金型は量産成形に好適なものとなる。上型２は成形材料５の種類により、必要に応じて予熱されていても良い。
【実施例】
【００２７】
以下、本発明の実施例を比較例と対比して説明し、その効果を実証する。この実施例は本発明の一実施態様を示すものであり、本発明はこれに限定されるものではない。
【００２８】
実施例１
平均粒子径５０μｍの人造黒鉛粉１００重量部に対して固形分２５重量部のフェノール樹脂をメタノールに溶解した樹脂溶液を混合し、風乾した後、粉砕して粒径０．３ｍｍ以下の成形粉を得た。この成形粉を燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型に充填して、圧縮成形により燃料電池用セパレータの予備成形体を得た。予備成形体成形用金型および成形粉の充填方法を以下に説明する。
【００２９】
セパレータの形状は、外形寸法２００ｍｍ×２００ｍｍ×最大厚さ１．３ｍｍ（最薄部０．３ｍｍ）、表裏に幅２ｍｍで深さ０．５ｍｍの溝を２ｍｍピッチで複数配置、溝の端には表裏貫通孔（マニホールド）を設けたものである。その予備成形体を作製するための成形材料の充填深さは、燃料電池用セパレータの外周部分に相当する部分は成形粉の嵩密度から計算して６ｍｍとした。
【００３０】
但し、セパレータの溝／山部に相当する部分は、外周部分よりも材料充填量を少なくする必要があり外周充填部分の充填深さより２ｍｍ浅くして４ｍｍとしたので、図５（予備成形体成形用金型のキャビティ３に、成形材料５をホッパー６にてマスキリしながら充填する様子を示す略式断面図）に示す下型１の予備成形体成形面には、目的とする燃料電池用セパレータ成形品の溝のある部分に相当する部分１２が２ｍｍ盛り上がった形状をしている。下型１の外周部分と枠形状型４の上面の段差を、クランプ１１が枠形状型４をバネ７の反力に逆らって押し下げ固定することにより、６ｍｍに調整した。
【００３１】
また、下型１と枠形状型４に囲まれたキャビティ３に、高さが充填深さに等しく、すなわち、燃料電池用セパレータの外周部分に相当する部分は６ｍｍ、溝部に相当する部分は４ｍｍ、厚さが１ｍｍで、正方形状格子孔８の一辺の長さが１０ｍｍの格子状板体８を挿入した。この格子状板体８上を成形粉５を投入するためのホッパー７が移動して、格子状板体８の格子孔（開口部）９を通じて成形粉が落下させ、余剰の成形粉をマス切りながら充填した。
【００３２】
その後、格子状板体８垂直上方に移動して金型内から抜き取り、成形粉５が充填された下型１を枠ごとプレス機に搬送し、プレス機に取り付けて８０℃に予熱されている平板形状の上型２を、図３〜４に示すように載置して、３ＭＰａの圧力で１０秒間圧縮して予備成形体を作製した。
【００３３】
この予備成形体を上記形状に彫り込んだ燃料電池用セパレータ製造用金型に装填し、プレス機にて４０ＭＰａの圧力、１８０℃の温度で５分間加熱して圧縮成形し、燃料電池用セパレータ成形品を得た。成形された燃料電池セパレータ成型品１００枚のガスリーク不良率（Ｈｅガスリークディテクターにて、気体透過率１×１０−１０ｍｏｌ・ｍ／ｍ２・ｓ・ＭＰａ以上を不合格とした）を評価し、また、セパレータ成型品の厚さを２５点計測して、その平行度（１００枚の平均）を評価した。評価結果を表１に示す。
【００３４】
比較例１
実施例１において、格子状板体８を使用することなく予備成形体成形用金型にホッパー６を使用して成形粉を充填し、実施例１と同じ成形条件により予備成形体を成形した。この予備成形体を実施例１と同じ金型に装填し、実施例１と同じ成形条件で熱圧成形して燃料電池セパレータ成型品を得た。成形された燃料電池セパレータ成型品について、実施例１と同じ方法で、ガスリーク不良率を評価し、また、セパレータ成型品の平行度を評価した。評価結果を表１に示す。
【００３５】
比較例２
図８〜９に示す枠形状型４が下型に挿入されている予備成形体成形用金型で、下型１に実施例１と同様の段差のついた金型を使用して、比較例１と同様にして予備成形体を作製し、この予備成形体を実施例１と同じ金型に装填し、実施例１と同じ成形条件で熱圧成形して燃料電池セパレータ成型品を得た。成形された燃料電池セパレータ成型品について、実施例１と同じ方法で、ガスリーク不良率を評価し、また、セパレータ成型品の平行度を評価した。評価結果を表１に示す。
【００３６】
【表１】
2009076335.tif 000002
【００３７】
表１に示すように、本発明に従う実施例１で得られたセパレータ成型品は、外観が良く、組織不良、ガスリーク不良もなく、厚さ精度も良好であった。これに対して、比較例１で得られたセパレータ成型品は、外観、組織不良が生じ、ガスリーク不良が発生するとともに、厚さ精度も劣っていた。比較例２で得られたセパレータ成型品は、予備成形体の成形時に、上型と枠形状型から成形粉の一部が噴き出す現象が見られ、成型品外周部に組織不良、欠けが認められた。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型を示す略式断面図である。
【図２】本発明による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型に、成形材料をホッパーにより供給、充填する様子を示す略式断面図である。
【図３】成形材料を上型によりプレス圧縮する様子を示す略式断面図である。
【図４】同じく、成形材料を上型によりプレス圧縮する様子を示す略式断面図である。
【図５】図２と同様、本発明による燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型に、成形材料をホッパーにより供給、充填する様子を示す略式断面図である。
【図６】従来の燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型を示す略式断面図である。
【図７】従来の燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型に、成形材料をホッパーにより供給、充填する様子を示す略式断面図である。
【図８】同じく、従来の燃料電池用セパレータの予備成形体成形用金型に、成形材料をホッパーにより供給、充填する様子を示す略式断面図である。
【図９】図８において、予備成形体成形用金型に充填された成形材料を上型によりプレス圧縮する様子を示す略式断面図である。
【符号の説明】
【００３９】
１    下型
２    上型
３    キャビティ
４    枠形状型
５    成形材料（粉体、成形粉）
６    ホッパー
７    バネ
８    格子状板体（孔開き板体）
９    開口部（格子孔）
１０  金型クリアランス
１１  クランプ
１２  燃料電池用セパレータ成形品の溝のある部分に相当する部分
【図１】
2009076335.tif 000003
【図２】
2009076335.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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