(57)【要約】【課題】反応率の低下を十分に抑制することができる反応システムを提供する。【解決手段】反応システム１は、内部に供給された流体に、温度依存性を有する所定の反応を施して、供給された流体と誘電率が異なる別の流体を生成する反応部２と、反応部２から反応後の流体を排出する排出路４と、排出路４内の流体の誘電率を測定する測定部５と、測定部５により測定された誘電率に応じて、反応部２内の温度を制御する温度制御部６とを備える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部に供給された流体に、温度依存性を有する所定の反応を施して、前記供給された流体と誘電率が異なる別の流体を生成する反応部と、
前記反応部から反応後の流体を排出する排出路と、
前記排出路内の流体の誘電率を測定する測定部と、
前記測定部により測定された誘電率に応じて、前記反応部内の温度を制御する温度制御部と
を備える反応システム。
【請求項２】
前記測定部は、
前記排出路の内壁の少なくとも一部に配置された対向する２つの電極と、
前記排出路内における前記２つの電極間の静電容量を測定する容量測定部と、
前記容量測定部によって測定された前記静電容量から前記排出路内の流体の誘電率を算出する算出部と
を備える請求項１に記載の反応システム。
【請求項３】
前記排出路は、基板の内部に形成された流路であり、
前記容量測定部は、
前記基板の内部に設けられるとともに、一端が前記２つの電極のうち一方に電気的に接続され、他端が前記基板の表面に導出される第１の配線導体と、
前記基板の内部に設けられるとともに、一端が前記２つの電極のうち他方に電気的に接続され、他端が前記基板の表面に導出される第２の配線導体と、
前記第１および第２の配線導体を介して、前記２つの電極間の静電容量を測定する容量測定器と
を備える請求項２に記載の反応システム。
【請求項４】
前記２つの電極からなる電極対が複数存在し、
前記複数の電極対は、前記第１および第２の配線導体によって並列に接続される請求項３に記載の反応システム。
【請求項５】
前記温度制御部は、
前記基板内に設けられたヒータと、
前記基板の内部に設けられるとともに、一端が前記ヒータに電気的に接続され、他端が前記基板の表面に導出された第３の配線導体と
前記測定部に接続され、前記第３の配線導体を介して前記ヒータの温度を調節する温度調節部と
を備える請求項３又は請求項４に記載の反応システム。
【請求項６】
前記反応部は、供給された誘電率の大きい流体に吸熱反応である前記所定の反応を施して、誘電率の小さい流体を生成し、
前記温度制御部は、前記誘電率が所定の値より大きい場合に、前記反応部内の温度を上昇させる請求項１から請求項５のいずれかに記載の反応システム。
【請求項７】
基板と、
前記基板の内部に形成された流路と、
前記流路の内壁の一部に設けられた、互いに対向する電極からなる少なくとも一組の電極対と、
前記基板の内部に設けられ、前記流路の一部を加熱するヒータと、
前記基板の内部に設けられるとともに、一端が前記電極対の一方の電極に電気的に接続され、他端が前記基板の表面に導出された第１の配線導体と、
前記基板の内部に設けられるとともに、一端が前記電極対の他方の電極に電気的に接続され、他端が前記基板の表面に導出された第２の配線導体と、
前記基板の内部に設けられるとともに、一端が前記ヒータに電気的に接続され、他端が前記基板の表面に導出された第３の配線導体と
を備える反応装置。
【請求項８】
供給された流体に、温度依存性を有する所定の反応を施して、前記供給された流体と誘電率が異なる別の流体を生成する反応工程と、
前記反応後の流体を排出する排出工程と、
前記排出された流体の誘電率を測定する測定工程と、
前記測定工程により測定された誘電率に応じて、前記反応工程における温度を制御する温度制御工程と
を備える反応制御方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応システム、その反応システムに用いられる反応装置、及び反応制御方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、燃料電池に使用される燃料改質器では、ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２+３Ｈ２で表される水蒸気改質反応が行われる。この反応は吸熱反応であるため、一般的に、反応が進むと温度が低下し、反応率が低下する。従来の反応装置では、例えば、燃料改質器を収容する収容容器の外壁を２重構造にしてその内外壁間を真空にする、あるいはその内外壁間に断熱材を充填することにより、収容容器内の熱が外部へ伝導して燃料改質器の温度が低下することを抑制している（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００３−２６０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
上述のように燃料改質器等を利用した反応システムでは、反応後の流体を安定して供給する必要があることから、反応率（上述の場合には、改質率）をある程度高い状態で維持することが求められる。しかし、従来の反応システムでは、反応率の低下を十分に抑制できないという問題があった。
【０００４】
本発明は、上記問題点に鑑み、反応率の低下を十分に抑制することができる反応システム、その反応システムに用いられる反応装置、及び反応制御方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記問題を解決するため、本発明の反応システムは、内部に供給された流体に、温度依存性を有する所定の反応を施して、前記の供給された流体と誘電率が異なる別の流体を生成する反応部と、前記の反応部から反応後の流体を排出する排出路と、前記の排出路内の流体の誘電率を測定する測定部と、前記の測定部により測定された誘電率に応じて、前記の反応部内の温度を制御する温度制御部とを備える。
【０００６】
好ましくは、前記の反応システムにおいて、前記の測定部は、前記の排出路の内壁の少なくとも一部に配置された対向する２つの電極と、前記の排出路内における前記の２つの電極間の静電容量を測定する容量測定部と、前記の容量測定部によって測定された前記の静電容量から前記の排出路内の流体の誘電率を算出する算出部とを備える。
【０００７】
好ましくは、前記の反応システムにおいて、前記の排出路は、基板の内部に形成された流路であり、前記の容量測定部は、前記の基板の内部に設けられるとともに、一端が前記の２つの電極のうち一方に電気的に接続され、他端が前記の基板の表面に導出される第１の配線導体と、前記の基板の内部に設けられるとともに、一端が前記の２つの電極のうち他方に電気的に接続され、他端が前記の基板の表面に導出される第２の配線導体と、前記の第１および第２の配線導体を介して、前記の２つの電極間の静電容量を測定する容量測定器とを備える。
【０００８】
好ましくは、前記の反応システムにおいて、前記の２つの電極からなる電極対が複数存在し、前記の複数の電極対は、前記の第１および第２の配線導体によって並列に接続される。
【０００９】
好ましくは、前記の反応システムにおいて、前記の温度制御部は、前記の基板内に設けられたヒータと、前記の基板の内部に設けられるとともに、一端が前記のヒータに電気的に接続され、他端が前記の基板の表面に導出された第３の配線導体と前記の第３の配線導体を介して前記のヒータの温度を調節する温度調節部とを備える。
【００１０】
好ましくは、前記の反応システムにおいて、前記の反応部は、供給された誘電率の大きい流体に吸熱反応である前記の所定の反応を施して、誘電率の小さい流体を生成し、前記の温度制御部は、前記の誘電率が所定の値より大きい場合に、前記の反応部内の温度を上昇させることを特徴とする。
【００１１】
本発明の反応装置は、基板と、前記の基板の内部に形成された流路と、前記の流路の内壁の一部に設けられた、互いに対向する電極からなる少なくとも一組の電極対と、前記の基板の内部に設けられ、前記の流路の一部を加熱するヒータと、前記の基板の内部に設けられるとともに、一端が前記の電極対の一方の電極に電気的に接続され、他端が前記の基板の表面に導出された第１の配線導体と、前記の基板の内部に設けられるとともに、一端が前記の電極対の他方の電極に電気的に接続され、他端が前記の基板の表面に導出された第２の配線導体と、前記の基板の内部に設けられるとともに、一端が前記のヒータに電気的に接続され、他端が前記の基板の表面に導出された第３の配線導体とを備えることを特徴とする。
【００１２】
本発明の反応制御方法は、供給された流体に、温度依存性を有する所定の反応を施して、前記の供給された流体と誘電率が異なる別の流体を生成する反応工程と、前記の反応後の流体を排出する排出工程と、前記の排出された流体の誘電率を測定する測定工程と、前記の測定工程により測定された誘電率に応じて、前記の反応工程における温度を制御する温度制御工程とを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の反応システムによれば、反応率の低下を十分に抑制することができる。
【００１４】
また、本発明の反応装置によれば、反応率が低下し、誘電率が大きくなった場合、小さい温度負荷で、高反応率を達成することができる。
【００１５】
また、本発明の反応制御方法によれば、反応制御を容易に行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下に、本発明の実施の形態を図面に基づき具体的に説明する。図１は、本発明の実施の形態による反応システムの構成例を示す断面図である。
【００１７】
図１に示されるように、本実施の形態による反応システム１は、供給された流体に所定の反応を施す反応部２と、反応部２に流体を供給する供給路３と、反応部２から反応後の流体を排出する排出路４と、排出路４内の流体の誘電率を測定する測定部５と、測定部５により測定された誘電率に応じて、反応部２内の温度を制御する温度制御部６とを備える。
【００１８】
反応システム１は、基板７を備え、反応部２は、基板７の内部に設けられた流路の一部からなる。そして、この反応部２となる流路部分の内部には、反応触媒が配置される。供給路３および排出路４は、反応部２と接続されるように基板７の内部にそれぞれ形成されている。測定部５は、排出路４の内壁の少なくとも一部に配置された対向する２つの電極８ａ，８ｂ（以下、２つの電極８ａ，８ｂを区別せずに、単に「電極９」と記載する場合がある。）と、基板７の内部に形成された第１の配線導体９および第２の配線導体１０と、基板７の外部に配置された容量測定器１１とを備える。第１の配線導体９は、一端が電極８ａに電気的に接続され、他端が基板７の表面に導出される。第２の配線導体１０は、一端が電極８ｂに電気的に接続され、他端が基板７の表面に導出される。容量測定器１１は、第１の配線導体９の上記他端および第２の配線導体１０の上記他端に電気的に接続される。なお、第１の配線導体９、第２の配線導体１０、および容量測定器１１は、容量測定部をなし、２つの電極８ａ，８ｂ間の静電容量を測定する。また、測定部５は、容量測定部６と、容量測定部６によって測定された静電容量から排出路４内の流体の誘電率を算出する算出部１２とを備える。
【００１９】
容量測定器１１としては、電極８ａ，８ｂ間の静電容量を測定するＬＣＲマルチメータが用いられている。容量測定器１１は、第１の配線導体９および第２の配線導体１０を介して電極８ａ，８ｂに電気的に接続され、電極８ａ，８ｂ間の静電容量を測定する。静電容量Cは、次式C=ε０・ε・Ｓ／ｄ（C：静電容量 [F]、ε０：真空の誘電率 8.85×10-12[F/m]、ε：比誘電率  [―]、S：電極の面積 [m2]、d：電極間の距離 [m]）で表され、流体の比誘電率εは、ε=C・d／（ε０・S）で表される。この比誘電率εは、算出部１２により算出され表示される。
【００２０】
温度制御部６は、基板７の内部に設けられたヒータ１３と、基板７の内部に設けられるとともに、一端がヒータ１３に電気的に接続され、他端が基板７の表面に導出された第３の配線導体１４と、基板７の外部に配置された温度調節部１５とを備える。温度調節部１５は、ヒータ１３に流す電流値を制御する電流制御部（図示せず）と電流制御部によって制御された値の電流をヒータ１３に流す直流電源（図示せず）とを有し、第３の配線導体１４を介してヒータ１３の温度を調節する。電流制御部は、測定部５で測定された誘電率に応じてヒータ１３に流す電流値を制御する。
【００２１】
なお、この反応システム１において、基板７、反応部２、供給路３、排出路４、電極８ａ，８ｂからなる電極対、第１の配線導体９、第２の配線導体１０、ヒータ１３、及び第３の配線導体１４は、反応装置を構成する。
【００２２】
次に、反応部２における反応を具体例に基づき説明する。燃料電池に使用される水素発生装置では、水蒸気改質反応ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２+３Ｈ２が行われる。基板７内の供給路３に流入した気体状態のメタノール（ＣＨ３ＯＨ）と水（Ｈ２Ｏ）は、反応部２において、ヒータ１３により加熱された状況下で触媒（図示せず）により反応し、ＣＯ２とＨ２に改質される。
【００２３】
排出路４は、反応部２内の反応によって生成されたＣＯ２およびＨ２を反応部２から排出する。ここで、反応部２内の反応が不十分である場合には、排出路４を流れる流体に、反応前のＣＨ３ＯＨおよびＨ２Ｏが多量に含まれる。例えば、反応部２の内部の温度が３００℃程度で反応率が低い場合、誘電率がそれぞれ約１であるＣＯ２およびＨ２に加えて誘電率が約２０のＨ２Ｏが排出路４に流出する。つまり、排出路４に流出する混合気体の誘電率が上昇する。この変化を測定部５により測定し、測定した誘電率が所定の値より大きくなった場合に、温度制御部６のヒータ１３を用いて反応部２内の温度を上昇させる。反応部２内の反応は吸熱反応であることから、反応部２内の温度を上昇させることにより、反応部２内の反応率を高めることができる。また、排出路４に流出する混合気体の誘電率の変化が小さくなった場合、その時点でヒータ１３の温度を一定に保つことによって、高い反応率を維持することができる。
【００２４】
以上のように、この反応システム１では、供給された流体に温度依存性を有する所定の反応を施して、供給された流体と誘電率が異なる別の流体を生成する反応工程と、反応後の流体を排出する排出工程と、排出された流体の誘電率を測定する測定工程と、測定工程により測定された誘電率に応じて、反応工程における温度を制御する温度制御工程とにより、反応率の低下を容易に検知し、反応を制御することができる。
【００２５】
次に、本実施の形態による反応装置の製造方法を述べる。反応部２および排出路４等を構成する流路及びヒータ１３は、基板７内に形成される。基板７としては、例えばセラミック基板が挙げられる。セラミック基板は、酸化アルミニウム質焼結体（アルミナセラミックス）、窒化アルミニウム質焼結体、窒化珪素質焼結体、炭化珪素質焼結体等のセラミックから成り、例えば酸化アルミニウム質焼結体から成る場合、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化珪素（ＳｉＯ２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）等に有機溶剤、溶媒を添加混合して泥漿物（スラリー）を得、次にスラリーを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法等を採用してテープ状に成形してセラミックグリーンシート（セラミック生シート）を得る。そして、所定のセラミックグリーンシートの一部を打ち抜く等により流路を形成する。さらに、セラミックグリーンシートの所望の位置に電極９、第１の配線導体９、第２の配線導体１０、第３の配線導体１４、およびヒータ１３の抵抗体ペーストをスクリーン印刷法により印刷する。配線導体９，１０，１４およびヒータ１３の抵抗体ペーストは、３次元に配置することが可能であることから、長さ（面積）の調整が容易である。また、グリーンシートを基板７の厚み方向に貫通させ、ペーストを充填することにより、基板７の表面の配線およびセラミック層間の配線の電気的接続が可能となる。しかる後、セラミックグリーンシートを複数枚積層し、レーザー加工法等により、断面が長方形の流路形状に加工する。その後、これを高温（約１６００℃）で焼成することにより、反応装置が得られる。
【００２６】
また、基板７は、炭化珪素質焼結体や窒化アルミニウム質焼結体等から成っていてもよい。基板７が炭化珪素質焼結体から成る場合は、高温で高強度であることから、流路を高温で使用する場合に信頼性が高いものとなる。また、基板７が窒化アルミニウム質焼結体から成る場合、その窒化アルミニウム質焼結体としては、例えば窒化アルミニウム含有量が９７〜９９重量％であり、Ａｌ２Ｏ３等の酸化物を１〜３重量％の範囲で含むもの、または窒化アルミニウム含有量が９１〜９９重量％であり、Ｙ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，又はＥｒ２Ｏ３等の希土類元素酸化物を１〜９重量％の範囲で含むものが挙げられる。
【００２７】
また、流体の比誘電率εは、ε=C・d／（ε０・S）で求められることから、排出路４内を流れる混合気体の誘電率の測定精度を高めるために、静電容量Ｃの測定精度を高める必要がある。静電容量Ｃは、Ｃ＝ε０・ε・Ｓ／ｄで表されることから、電極面積Ｓを大きくし、電極間距離ｄを小さくすれば、静電容量Ｃの値が大きくなることがわかる。このように静電容量Ｃの値を大きくすると、測定値の変化を大きくすることができ、静電容量Ｃの測定精度を高めることができる。
【００２８】
本実施の形態による反応システム１では、基板７内に流路を設けるため、流路寸法を１ｍｍ角以下にすることができ、電極間距離ｄを小さくすることができる。
【００２９】
また、Ｈ２Ｏの比誘電率（３００℃で２０）は、温度により、大きく変化するため、測定部５は、一定温度に保たれていることが望ましい。本実施の形態による反応システム１では、基板７内に、電極９、および配線導体９，１０が形成されていることから、排出路４から容量測定器１１までの間において温度変化が低減するため、測定精度を高めることができる。また、排出路４を基板７の内部に形成することにより、排出路４内の温度分布が低減されることから、排出路４内に温度に応じて誘電率が変化する流体が流れる場合にも有効である。
【００３０】
また、ヒータ１３が基板７内に内蔵され、外部環境に晒されることがないことから、温度の安定性がよく、反応部２の温度を精度良く制御することができる。
【００３１】
さらに、本実施の形態による反応システム１では、反応部２に通じるように排出路４を基板７の内部に設けたことから、電極対を排出路４の内壁において反応部２に近い位置に設置すれば、反応直後の気体の誘電率を測定することができ、測定精度を高めることができる。
【００３２】
このように精度良く温度低下を検知し、温度を制御することができる反応システム１は、例えば携帯電話やノートパソコンに使用される、温度低下の影響が大きい小型の燃料改質器を利用した反応システム等に適用する場合に特に有効である。
【００３３】
さらに、本実施の形態による反応システム１においては、反応部２およびヒータ１３を基板７の内部に形成し、反応部２に近接させてヒータ１３を配置できることから、比較的短時間に温度負荷を与えることができ、必要最小限の温度負荷で温度を変化させることができる。
【００３４】
また、本実施の形態による反応システム１においては、物理量である誘電率を測定するため、ガスセンサ等を必要とせず、反応システム１を小型化し、そのコストを低減することができる。
【００３５】
図２は、排出路４の内壁に２つの電極からなる電極対が複数個設けられた場合の反応システム２１の構成例を示す断面図である。図２に示された反応システム２１では、排出路４が基板７の高さ方向に折れ曲がっており、その排出路４の内壁に電極８ａと電極８ｂからなる８つの電極対が設けられている。そして、電極８ａは、第１の配線導体９によって電気的に接続され、電極８ｂ同士は、第２の配線導体１０によって電気的に接続されている。これにより、８つの電極対は並列接続されている。
【００３６】
図２に示された反応システム２１では、８つの電極対が並列接続されていることから、静電容量Ｃ＝Ｃ１＋Ｃ２＋・・・＋Ｃ８（Ｃ１，・・・，Ｃ８は、各電極対の静電容量）となり、Ｃを大きくすることができる。
【００３７】
なお、図２に示された反応システム２１において、基板７として例えばセラミック基板を用いると、第１および第２の配線導体９，１０を基板７の内部で容易に３次元構造に配置することができることから、複数の電極対の並列接続も容易に行うことができる。
【００３８】
なお、上述の説明では、反応部２を基板７内の流路により構成したが、反応部２を基板７の一主面とその基板７の主面に接合された蓋体とにより構成してもよい。その場合には、基板７と蓋体とに構成される空洞内に反応触媒を固定設置することができる。また、その場合には、供給路７および排出路４は、反応部２の内部に通じるように基板７の表面に開口を有する構成にすればよい。また、ヒータ１３および排出路４の形状はそれぞれ任意の形状であってよい。
【００３９】
図３および図４は、本実施の形態による反応システム１，２１の変形例を示している。図３は、本実施の形態による反応システム２１の変形例である反応システム３１の断面図であり、図４は、図３に示された反応システム３１における基板７の透視平面図である。なお、図４では、基板７内のヒータ１３および流路の形状をわかりやすく表現するために、第１および第２の配線導体９，１０を省略している。この反応システム３１では、反応部２が基板７の内部に形成された流路の一部であり、ヒータ１３および排出路４は、基板７の内部でそれぞれ蛇行している。また、電極８ａ，８ｂは、排出路４の蛇行部分の内壁に沿って延在している。
【００４０】
このように、ヒータ１３が蛇行していると、ヒータ１３の長さが長くなるため、発熱量が大きくなり、反応部２内の温度を短時間で容易に上昇させることができる。また、排出路４が蛇行していると、排出路４の長さが長くなり、その壁面に電極８ａ，８ｂが形成されていることから、電極面積Ｓを大きくすることができ、静電容量Ｃを大きくすることができる。これにより、排出路４を流れる流体の誘電率を精度良く測定することができる。
【００４１】
さらに、反応部２内の反応率を所定の時間間隔で測定し、ある測定時点で反応率の低下を検出し、温度を上昇させる制御を行った場合には、次の測定時点で、その温度を低下させ、再び反応率の低下を検出した場合には、温度を上昇させるといった制御も可能である。その場合の時間間隔、および上昇若しくは低下させる温度幅も適宜設定すれば、反応部２内の反応率をほぼ最適な反応率に維持することができる。
【００４２】
例えば、上述の燃料改質器の例では、ヒータ１３に過剰に電流を与えると、反応部２内で副生成物であるＣＯの発生量が増加し、反応率が低下する他、電極９を腐食する等の問題が起こり得る。反応率をほぼ最適な反応率を維持することができるなら、ヒータ１３への過剰な電流負荷を抑えることができ、副生成物の発生量を小さくすることができる。
【００４３】
また、基板７の表面に蓋体を設ける場合、蓋体は、基板７とともに空洞を形成する。また、基板７主面と蓋体との接合部には、導体配線（図示せず）を形成することにより、基板７と蓋体との溶接やロウ材等の接合が可能となる。例えば、基板７主面に形成された導体配線上に、蓋体を設置し、電子ビーム溶接により、基板７と蓋体とが溶接されてもよい。また、反応部２を複数設けることにより、段階的な反応を実施することも可能となる。
【００４４】
なお、本発明の反応システム、反応装置、および反応制御方法は、上述の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば種々の変更は可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明の実施の形態による反応システムの構成例を示す断面図である。
【図２】図１に示した反応システムの変形例を示す断面図である。
【図３】図１に示した反応システムの別の変形例を示す断面図である。
【図４】図３の反応システムにおける基板の平面透視図である。
【符号の説明】
【００４６】
１  反応システム
２  反応部
３  供給路
４  排出路
５  測定部
６  温度制御部
７  基板
８ａ，８ｂ  電極
９  第１の配線導体
１０  第２の配線導体
１１  容量測定部
１２  算出部
１３  ヒータ
１４  第３の配線導体
１５  温度調節部
【図１】
2009106842.tif 000003
【図２】
2009106842.tif 000004
【図３】
2009106842.tif 000005
【図４】
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