(57)【要約】      （修正有）【課題】電極の大型化、均一化、繰り返し使用が可能であり、かつ三相界面反応の効率が良い燃料電池型反応装置を提供する。【解決手段】アノード４及びカソード５によりアノード室１、中間室、カソード室３に区画され、該中間室が、隔膜１２によってアノード４と隔膜１２の間及びカソード５と隔膜１２の間にそれぞれ位置するアノード側中間室２Ｂとカソード側中間室２Ａに仕切られ、アノード側中間室２Ｂ及びカソード側中間室２Ａに電解質溶液が導入されており、アノード４とカソード５は外側で電子伝導体によって互いに接続されている燃料電池型反応装置であって、アノード４及びカソード５が、カーボンペーパーに電極触媒を担持した電極であることを特徴とする燃料電池型反応装置。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード及びカソードによりアノード室、中間室、カソード室に区画され、該中間室が、隔膜によって該アノードと該隔膜の間及び該カソードと該隔膜の間にそれぞれ位置するアノード側中間室とカソード側中間室に仕切られ、該アノード側中間室及び該カソード側中間室に電解質溶液が導入されており、該アノードと該カソードは外側で電子伝導体によって互いに接続されている燃料電池型反応装置であって、アノード及びカソードが、カーボンペーパーに電極触媒を担持した電極であることを特徴とする燃料電池型反応装置。
【請求項２】
カーボンペーパーが撥水処理されている請求項１記載の燃料電池型反応装置。
【請求項３】
撥水処理がカーボンペーパーに撥水性高分子を含浸させる請求項２記載の燃料電池型反応装置。
【請求項４】
電極が結着剤を分散させた電極触媒をカーボンペーパーに担持する請求項１記載の燃料電池型反応装置。
【請求項５】
結着剤がフッ素樹脂またはシリコン類である請求項４記載の燃料電池型反応装置。
【請求項６】
担持が、含浸法、浸漬法または塗膜法である請求項４記載の燃料電池型反応装置。
【請求項７】
アノードの電極触媒が水素を酸化する触媒である請求項１記載の燃料電池型反応装置。
【請求項８】
水素を酸化する触媒が白金または白金を含む合金である請求項７記載の燃料電池型反応装置。
【請求項９】
カソードの電極触媒が酸素を還元する触媒である請求項１記載の燃料電池型反応装置。
【請求項１０】
酸素を還元する触媒が導電性炭素である請求項９記載の燃料電池型反応装置。
【請求項１１】
導電性炭素が、黒鉛、活性炭、カーボンブラック、アセチレンブラック、カーボンファイバー、カーボンナノチューブ、フラーレン、ケッチェンブラックから選ばれる一種である請求項１０記載の燃料電池型反応装置。
【請求項１２】
請求項１〜１２のいずれかに記載の燃料電池型反応装置に使用されるカーボンペーパーに電極触媒を担持したアノード。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれかに記載の燃料電池型反応装置に使用されるカーボンペーパーに電極触媒を担持したカソード。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池型反応装置に関するものである。該反応装置は、特に、水素と酸素から過酸化水素を合成する装置として有用である。
【背景技術】
【０００２】
工業的な過酸化水素の製造方法としては、アルキルアントラキノンを用いた自動酸化法が用いられている。ただし、大量の有機溶媒の添加を必要とし、また、多くの副生物や触媒の劣化が生じるので、さまざまな分離工程や再生工程を必要とする等の不利な点がある。
【０００３】
一方、近年、燃料電池システムを用いて、温和な条件で種々の有用な化合物を製造する研究が進められている。この化学合成法は、以下の１）〜４）に述べるような、工業生産においても有利な特徴を有している。１）活性種の分離や特殊反応場を形成させることができるため、通常の触媒反応では困難な選択反応を可能にする。２）反応速度や選択性を電気的に容易に制御することができる。３）外部回路に負荷を置けば、目的とした化合物と共に電力を得ることができる。４）酸素などの酸化性物質と水素などの還元性物質が隔膜で分離されているので爆発の危険性を低減できる。
【０００４】
燃料電池システムの過酸化水素の合成例としては、水素と酸素から過酸化水素を製造する方法（非特許文献１参照）などが提案されている。これは、ナフィオン（デュポン社の登録商標）を隔膜とし、膜のアノード側は白金黒を、カソード側は金メッシュもしくはグラファイトを触媒電極とし、アノード室に水素ガス、塩酸水溶液が導入されたカソード室に酸素ガスを吹き込むことによって過酸化水素を製造するものである。
【０００５】
さらに、過酸化水素を高濃度で効率よく生成する方法として、アノードの内側とカソードの内側の間に形成された中間室、アノードの外側にあるアノード室、及びカソードの外側にあるカソード室を有する三槽構造からなり、さらにその中間室がアニオン交換膜によってカソード側中間室とアノード側中間室とに仕切られており、このカソード側中間室とアノード側中間室に電解質水溶液が導入されている装置を用いて、アノード室に水素、カソード室に酸素を供給して、カソード側中間室に過酸化水素等を発生させる方法が提案されている（特許文献１〜４参照）。これらの方法では、過酸化水素の蓄積濃度が最大８．５重量％と飛躍的に反応性が向上している。これらの装置に用いられている電極は、電極触媒をテフロン（登録商標）粉と混練し、膜状に成形したものであった。
【０００６】
【特許文献１】特開２００１−２３６９６８号公報
【特許文献２】特開２００５−７６０４３号公報
【特許文献３】特開２００５−２８１０５７号公報
【特許文献４】国際公開第０３／００４７３０号パンフレット
【非特許文献１】Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｉｍｉｃａ Ａｃｔａ，Ｖｏｌ．３５，Ｎｏ．２，３１９，１９９０
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従来の燃料電池型反応装置に用いられる電極は、電極触媒とテフロン（登録商標）粉を混練したものであるため、特にその強度において問題があり、破損しやすかった。本発明の目的は、強度があり、電極の大型化、均一化、繰り返し使用が可能であり、かつ三相界面反応の効率が良い燃料電池型反応装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
燃料電池型反応装置に用いる電極には、次にあげる性質が少なくとも必要である。（１）反応装置の気相と液相を分離する役目があるため、電解質水溶液を通さない。（２）原料ガスは電解質水溶液相まで拡散できる。（３）気相と液相の界面に触媒が存在する。（４）導電性がある。（５）適度な強度がある。（６）腐食しにくい。本発明者らは、燃料電池型反応装置の電極について鋭意研究を重ねた結果、カーボンペーパーに電極触媒を担持した電極を用いれば、強度があり、電極の大型化、均一化、繰り返し使用が可能であり、かつ三相界面反応である燃料電池型反応装置の反応効率を上げられることを見いだし本発明に到達した。
【０００９】
すなわち、本発明は、アノード及びカソードによりアノード室、中間室、カソード室に区画され、該中間室が、隔膜によって該アノードと該隔膜の間及び該カソードと該隔膜の間にそれぞれ位置するアノード側中間室とカソード側中間室に仕切られ、該アノード側中間室及び該カソード側中間室に電解質溶液が導入されており、該アノードと該カソードは外側で電子伝導体によって互いに接続されている燃料電池型反応装置であって、アノード及びカソードが、カーボンペーパーに電極触媒を担持した電極であることを特徴とする燃料電池型反応装置に関するものである。
【発明の効果】
【００１０】
有用な化学物質を穏和な条件で高選択率、高効率的かつ経済的な方法で製造することが可能な燃料電池型反応装置において、これまで困難であった装置の大型化、長寿命化、工業化が可能となった。また、従来の電極に比較し、担持触媒量を大幅に減らすことが可能となった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下に本発明を詳しく説明する。
本発明の燃料電池型反応装置の概略図を図１に示す。アノード４の内側とカソード５の内側の間に形成された中間室、アノードの外側にあるアノード室１、及びカソードの外側にあるカソード室３を有する三槽構造からなり、さらにその中間室に電解質水溶液が導入されている装置を用いる。中間室は、場合によっては、イオン交換膜によってカソード側中間室（２Ａ）とアノード側中間室（２Ｂ）とに仕切られている。アノード室に還元性ガス６、カソード室に酸化性ガス７を導入し、両極間を導線９で短絡すると、反応物が生成する。例えば、アノード室に水素ガス、カソード室に酸素ガス、電解質水溶液にアルカリまたは酸水溶液、イオン交換膜にカチオン交換膜あるいはアニオン交換膜を用いると、カソード側中間室に過酸化水素が効率よく生成することができる。
【００１２】
上記燃料電池型反応装置に用いられる電極には、カーボンペーパーに電極触媒を担持した電極を用いる。カーボンペーパーは、炭素繊維からなる紙状のシートであり、導電性があり、適度な強度があり、ガス拡散性があり、腐食しにくく、ある程度の撥水能力があるシートである。シートの状態によっては、カーボンクロスやカーボンフェルトと呼ばれるものがあるが、本発明ではこれらも範疇に入る。用途としては、主に発電用の燃料電池の電極に用いられている。このカーボンペーパーに電極触媒を担持して、本発明の燃料電池型反応装置のアノードおよびカソードとなる。
【００１３】
本発明に用いられるカーボンペーパーは、撥水処理されることが好ましい。撥水処理により、中間室の水溶液がガス層へ染み出すのを防止することができる。後工程でカーボンペーパーに電極触媒を担持するが、担持するものによっては、本撥水処理を行わなくても水溶液の染み出しは防げるが、カーボンペーパーのみでも水溶液の染み出しを防止できるものがより好ましい。
【００１４】
撥水処理の方法は、カーボンペーパーに撥水性の高分子を含浸させることによって行われる。撥水性の高分子としては、テフロン（登録商標）やナフィオンあるいはシリコン類が用いられる。これら微粒子の分散液あるいは溶液中にカーボンペーパーを浸し、乾燥後、加熱処理してカーボンペーパーに固着させる。加熱温度は、テフロン（登録商標）の場合３５０℃、ナフィオンの場合１３０℃が好ましい。
【００１５】
カーボンペーパーに含浸させる高分子の量は、例えばテフロン（登録商標）の場合、カーボンペーパーに対して、好ましくは３〜１００重量％、より好ましくは７〜５０重量％である。少なすぎる場合水溶液の染み出しがおこり、多すぎる場合ガスの拡散に支障がある。また、この含浸量の調節は、例えば含浸させる分散液または溶液の濃度調節によって可能である。テフロン（登録商標）の場合、好ましい濃度は、３〜６０重量％、より好ましくは５〜４０重量％である。
【００１６】
続いて、上記撥水処理したカーボンペーパーに電極触媒を担持する。担持法としては、通常用いられる含浸法、浸漬法、塗膜法、ゾルゲル法等が挙げられる。電極触媒が微粒子状である場合には、そのままではカーボンペーパーに固着できないものが多い。この場合、電極触媒に結着剤を分散させてから、カーボンペーパーに担持する方法が用いられる。
【００１７】
例えば、還元性ガスに水素、酸化性ガスに酸素を用い、過酸化水素を製造する場合、アノードの触媒には、水素ガスをプロトンに酸化する触媒が用いられる。水素を酸化する触媒としては、白金または白金を含む合金が一般的に用いられる。また、白金を用いない触媒系として、ニッケル、パラジウム、マンガン、鉛、ルテニウム等の金属を用いることもできる。また、水溶液との接触面積を増やし、さらにガス拡散を妨げないように、これらの触媒は、単体あるいは合金の微粒子であることが好ましい。あるいは、導電性の担体、例えばカーボン等で担持したものも好ましい。
【００１８】
カソードの触媒には、酸素ガスを過酸化水素に還元する触媒が用いられる。過酸化水素は種々の金属との接触により水と酸素に分解しやすいため、導電性炭素が好ましい。水溶液との接触面積を増やし、さらにガス拡散を妨げないように、導電性炭素の微粒子であることがより好ましい。このような導電性炭素としては、黒鉛、活性炭、カーボンブラック、アセチレンブラック、カーボンファイバー、カーボンナノチューブ、フラーレン、ケッチェンブラック等が挙げられる。
【００１９】
ここで用いられる結着剤としては、触媒を失活させないものとして、フッ素系樹脂あるいはシリコン類が好ましい。より撥水性を高めるものとしては、テフロン（登録商標）やシリコンが選ばれる。また、プロトン伝導性を高めるものとしては、ナフィオンが選ばれる。
【００２０】
これら結着剤と電極触媒を溶媒に分散させて混合する。ここで用いる溶媒は、揮発性で反応性の乏しいものであればなんでも良く、混合溶液でも良い。このような溶媒として、水、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、２−ブタノールのようなアルコール類、アセトン、２−ブタノンのようなケトン類、ヘキサン、シクロヘキサンのような炭化水素類、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランのようなエーテル類、酢酸エチル、酢酸ブチルのようなエステル類等が挙げられる。これらの２種以上を組み合わせて使用することもできる。また、溶媒の量は、後工程の担持法により任意に選ぶことができる。すなわち、含浸や浸漬担持の場合は、多めの量、塗膜の場合は少なめの量となる。
【００２１】
上記、電極触媒と結着剤の分散溶液から、種々の方法でカーボンペーパーに担持できる。例えば、分散液をカーボンペーパー上でろ過する方法、分散液をカーボンペーパー上で乾燥する方法、分散液をカーボンペーパー上に吹き付ける方法、筆やバーコーター等で塗膜する方法等が挙げられる。カーボンペーパーに担持した電極触媒は、加熱することにより結着剤が溶融、融着し、より強固に担持される。この方法で作製した電極は、触媒と導電性炭素と結着剤とのみで作製した電極と比較し、強度の面で優れている他に、高価な触媒の使用量を減らすことが可能である。
【００２２】
本発明のカーボンペーパー電極から集電を行う際には、カーボンペーパーが金属より高い電気抵抗を有するので、カーボンペーパーの全面から集電するのが好ましい。ただし、集電する面積が広すぎると、ガス拡散の妨げや反応面積の低下となるので、金属線、金属メッシュ、開口率の高い金属板等を用いるのが好ましい。設置場所としては、溶液よりガスの方が拡散しやすいため、カーボンペーパーのガス側に設置するのが好ましい。
【００２３】
本発明の装置における反応条件としては、反応温度は、通常−２０〜２００℃、好ましくは−５〜１５０℃の範囲から選択される。また、反応時の還元性物質及び酸化性物質の圧力は、常圧で行うことができるが、所望により、加圧下でも減圧下でも実施することができる。加圧下で行う場合は、常圧を越えて１０ＭＰａ以下とすることができる。減圧下で行う場合は、常圧未満で１０−5ＭＰａ以上とすることができる。反応時間は、反応生成物の選択率や収率の実質的な目標値を定め、適宜選択すればよく、特に制限されないが、通常、数秒ないし数時間である。また、反応を流通式で行うこともできる。この場合、反応生成物の濃度や収率は、電極面積、滞留時間、原料液組成、電流値制御等で任意に調節可能である。
【実施例】
【００２４】
以下に実施例をあげて本発明の方法を更に詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。
【００２５】
実施例１
（カーボンペーパーの撥水処理）
テフロン（登録商標）微粒子の分散液として、旭硝子社製ＰＴＦＥディスパージョン（ＦｌｕｏｎＰＴＦＥ−ＡＤ９１１）を用いた。このディスパージョンを純水で薄め、ＰＴＦＥ７重量％の液とした。この分散液に、３．３ｃｍ角の東レ社製カーボンペーパー（ＴＧＰ−Ｈ−０６０）を浸漬した。これをゆっくり引き上げ、８０℃で乾燥後、アルゴン気流下３５０℃に加熱した。カーボンペーパーの重量変化量から、テフロン（登録商標）がカーボンペーパーに対し、１５重量％含浸していた。
【００２６】
（アノードの作製）
丸底フラスコに５０％白金／バルカン（エヌ・イーケムキャット社）０．５ｇを秤量し、フラスコ内をアルゴンガスで置換した。ここに、イソプロパノール３．５ｇ、５重量％ナフィオン溶液１．０ｇを添加し、攪拌と超音波洗浄機による分散を２度行った。１００ｍｌのビーカーの底に撥水処理したカーボンペーパーを置き、これに上記白金／バルカン分散液を入れ、カーボンペーパー上で室温乾燥後、８０℃でさらに１０分間乾燥、続いて、アルゴン気流下１３０℃で１時間加熱した。カーボンペーパーの重量変化量から、塗膜物の量は１．５ｍｇ／ｃｍ2であった。白金の量は、およそ０．７ｍｇ／ｃｍ2となる。
【００２７】
（カソードの作製）
丸底フラスコにカーボンファイバー（昭和電工社ＶＧＣＦ−Ｈ）０．１ｇを秤取し、フラスコ内をアルゴンガスで置換した。ここに、イソプロパノール２ｇ、５％ナフィオン溶液０．５ｇを添加し、攪拌と超音波洗浄機による分散を２度行った。１００ｍｌのビーカーの底に撥水処理したカーボンペーパーを置き、これに上記カーボンファイバー分散液を入れ、カーボンペーパー上で室温乾燥後、８０℃でさらに１０分間乾燥、続いて、アルゴン気流下１３０℃で１時間加熱した。カーボンペーパーの重量変化量から、塗膜物の量は０．３３ｍｇ／ｃｍ2であった。
【００２８】
（過酸化水素生成反応）
図２に示す反応セル（内径２．８ｃｍ）を用い、カソード室、集電板（図３参照。開口面積３．１４ｃｍ２、厚さ０．２ｍｍ）、カソード、カソード側中間室（厚さ５ｍｍ）、ナフィオン１１７膜（デュポン社）、アノード側中間室（厚さ５ｍｍ）、アノード、集電板（図３参照。開口面積３．１４ｃｍ２、厚さ０．２ｍｍ）、アノード室と積み重ね、外側から金具で押し付けた。なお、カソード室、カソード側中間室、アノード側中間室、アノード室はガラス製、集電板はＳＵＳ板の金メッキである。各接合部は、シリコーングリースを塗り、液漏れを防いだ。続いて、カソード側中間室には２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液１０．２ｇをポンプで外部循環させ、また、アノード側中間室は２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液を１０．０ｇ／時間の速度で流し続けた。次に、カソード室に酸素ガス、アノード室に水素ガスをそれぞれ１０ｍｌ／分で流した。ここで、カソードとアノード間の電圧を測定したところ、０．８８８Ｖであった。続いて、アノードとカソードとを無抵抗電流計（北斗電工社ＨＭ−１０４）を介して短絡したところ、２４４ｍＡの電流値を観測した。集電板の開口面積を有効面積とすると、電流密度は、７７．７ｍＡ／ｃｍ２となる。１時間反応を継続し、カソード液の過酸化水素量を過マンガン酸カリウム水溶液で滴定したところ、濃度は０．８２重量％であった。
反応終了後、電極を取り出したところ、電極形状に変化はなかった。
【００２９】
実施例２
（カーボンペーパーの撥水処理）及び（アノードの作製）
実施例１と同様に行った。
（カソードの作製）
炭素粒子としてケッチェンブラック（ライオン社ＥＣ−６００ＪＤ）を用いた他は、実施例１と同様に行った。塗膜物の量は０．３７ｍｇ／ｃｍ2であった。
（過酸化水素生成反応）
実施例１と同様に行った。カソードの２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液の仕込み量は、１０．６ｇであった。電流値は４６５ｍＡを観測した。電流密度は、１４８ｍＡ／ｃｍ２となる。１時間反応を継続し、カソード液の過酸化水素量を過マンガン酸カリウム水溶液で滴定したところ、濃度は２．１４重量％であった。
反応終了後、電極を取り出したところ、電極形状に変化はなかった。
【００３０】
実施例３
（カーボンペーパーの撥水処理）及び（アノードの作製）
実施例１と同様に行った。
（カソードの作製）
炭素粒子としてカーボンブラック（東海カーボン社７１００Ｆ）を用いた他は、実施例１と同様に行った。塗膜物の量は０．３２ｍｇ／ｃｍ2であった。
（過酸化水素生成反応）
実施例１と同様に行った。カソードの２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液の仕込み量は、１０．０ｇであった。電流値は２４５ｍＡを観測した。電流密度は、７８．０ｍＡ／ｃｍ２となる。１時間反応を継続し、カソード液の過酸化水素量を過マンガン酸カリウム水溶液で滴定したところ、濃度は０．９４重量％であった。
反応終了後、電極を取り出したところ、電極形状に変化はなかった。
【００３１】
実施例４
（カーボンペーパーの撥水処理）及び（アノードの作製）
実施例１と同様に行った。
（カソードの作製）
炭素粒子として活性炭（フタムラ化学社ＳＧ）を用いた他は実施例１と同様に行った。塗膜物の量は０．３２ｍｇ／ｃｍ2であった。
（過酸化水素生成反応）
実施例１と同様に行った。カソードの２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液の仕込み量は、１１．３ｇであった。電流値は３７１ｍＡを観測した。電流密度は、１１８．２ｍＡ／ｃｍ２となる。１時間反応を継続し、カソード液の過酸化水素量を過マンガン酸カリウム水溶液で滴定したところ、濃度は１．２２重量％であった。
反応終了後、電極を取り出したところ、電極形状に変化はなかった。
【００３２】
比較例１
（アノードの作製）
白金黒粉末（エヌ・イーケムキャット社）２０ｍｇ、カーボンファイバー粉末（昭和電工社ＶＧＣＦ−Ｈ）７０ｍｇ及びＰＴＦＥ粉末（ダイキン工業社）７ｍｇをよく混合し、これをステンレス板、ステンレスローラーを用いて直径３ｃｍの円形シート状に成型した。白金の量は、およそ２．９ｍｇ／ｃｍ2となる。
（カソードの作製）
カーボンファイバー粉末（昭和電工社ＶＧＣＦ−Ｈ）７０ｍｇ及びＰＴＦＥ粉末（ダイキン工業社）７ｍｇをよく混合し、これをステンレス板、ステンレスローラーを用いて円形シート状に成型した。
（過酸化水素生成反応）
実施例１と同様に行った。カソードの２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液の仕込み量は、３．５ｇであった。電流値は２０３ｍＡを観測した。電流密度は、６４．７ｍＡ／ｃｍ２となる。１時間反応を継続し、カソード液の過酸化水素量を過マンガン酸カリウム水溶液で滴定したところ、濃度は０．９５重量％であった。
反応終了後、電極を取り出したところ、電極は柔らかく脆くなっており、簡単に破れてしまった。
【００３３】
比較例２
（カーボンペーパーの撥水処理）及び（アノードの作製）
実施例１と同様に行った。
（カソードの作製）
撥水処理したカーボンペーパーをそのまま使用した。
（過酸化水素生成反応）
実施例１と同様に行った。カソードの２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液の仕込み量は、３．５ｇであった。電流値は１．８ｍＡを観測した。電流密度は、０．６ｍＡ／ｃｍ２となる。なお、過酸化水素は検出されなかった。
【００３４】
比較例３
（過酸化水素生成反応）
アノードおよびカソードに東陽テクニカ社販売の燃料電池用電極、２０％白金／バルカン担持電極（ＥＣ−２０−１０−７）を用いた他は、実施例１と同様に行った。カソードの２Ｎ水酸化ナトリウム水溶液の仕込み量は、３．５ｇであった。電流値３１０ｍＡを観測した。電流密度は、９９ｍＡ／ｃｍ２となる。なお、過酸化水素は検出されなかった。
【００３５】
実施例５
電極耐圧テストを行った。
実施例２と同様に電極を作製し、反応装置に設置した。カソード側中間側およびアノード側中間室には２Ｎ水酸化ナトリウム溶液を満たした。カソード室ガス出口を密閉し、酸素ガス圧を０．１ＭＰａＧかけたところ、ガスが電極膜を通過するのが確認できたものの、電極に変形、破損はなかった。
【００３６】
比較例４
電極耐圧テストを行った。
比較例１と同様に電極を作製し、反応装置に設置した。カソード側中間室およびアノード側中間室には２Ｎ水酸化ナトリウム溶液を満たした。カソード室ガス出口を密閉し、酸素ガス圧を０．０１ＭＰａＧかけたところ、ガスが電極膜を通過するのが確認できた。また、電極膜が変形し、カソード側中間室側へ１ｍｍ程反った形状に変形した。圧力を開放しても、元の形状には戻らなかった。さらに、０．１ＭＰａＧかけたところ、カソード側中間室側へ３ｍｍ程反った形状に変形し、圧力を開放しても、変形した形状を維持していた。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明の装置を用いて、還元性ガス（水素）と酸化性ガス（酸素）から過酸化水素を製造する方法の概略図。
【図２】実施例１で用いた装置の概略図。
【図３】実施例１で用いた集電板の概略図。
【符号の説明】
【００３８】
１  アノード室
２Ａ  カソード側中間室
２Ｂ  アノード側中間室
３  カソード室
４  アノード
５  カソード
６  還元性ガスの入口
７  酸化性ガスの入口
８  生成液の出口
９  導線
１０  電流計
１１  電解質水溶液の入口
１２  イオン交換膜
１３  電解質水溶液の出口
１４  還元性ガスの出口
１５  酸化性ガスの出口
１６  集電板
【図１】
2009108406.tif 000003
【図２】
2009108406.tif 000004
【図３】
2009108406.tif 000005