(57)【要約】【課題】  シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品を再利用して、外観や機械特性に優れた樹脂組成物と成形品を提供する。【解決手段】  シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品の粉砕物と高分子材料とを含んでなる樹脂組成物を用いる。該高分子材料は、炭化水素樹脂であることが好ましい。該樹脂組成物を成形してなる成形体は、外観および機械特性に優れる。該樹脂組成物は、シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品を粉砕して粉砕物を得る工程、ならびに該粉砕物と高分子材料とを混合する工程により製造できる。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品の粉砕物と、高分子材料とを含んでなる樹脂組成物。
【請求項２】
高分子材料が、炭化水素樹脂である請求項１記載の樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２記載の樹脂組成物を成形してなる成形体。
【請求項４】
シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品を粉砕して粉砕物を得る工程、ならびに該粉砕物と高分子材料とを混合する工程を有する樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品の回収品を再利用した樹脂組成物及びその成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ジシクロペンタジエン樹脂等のシクロオレフィン硬化樹脂を炭素繊維等で強化した繊維強化樹脂は、機械特性に優れるため、釣竿やゴルフクラブ用シャフトなどのスポーツ用途から自動車や航空機等の乗物用構造体用途、包装、家電の筐体、建築基材等の一般産業用途までの幅広い用途で期待されている。
【０００３】
一方、容器包装リサイクル法、家電製品リサイクル法などの各種法令対応、及び自動車部材のリサイクル比率向上等の業界の大きな動きの中で、大型製品のリサイクル技術開発が大きな課題になっている。しかしながら、上記市場が急拡大している炭素繊維等を用いた繊維強化樹脂は、非常に堅固であるために、廃棄品を再利用するのが難しく問題になっている。
【０００４】
ジシクロペンタジエン樹脂を再利用する方法として、特許文献１には、ラジカル架橋可能な活性水素を持つ熱硬化した樹脂の粉末、流動性を付与する高分子成分及びラジカル開始剤からなる組成物を熱圧成形することからなる架橋重合体成形物の製造方法が開示されている。具体的には補強用のガラスが入ったポリジシクロペンタジエンなどの樹脂粉末に低分子量の１，２−ポリブタジエン等の流動性を付与する高分子成分を全体の１０〜２７重量％程度配合したものを熱圧成形した成形物が例示されている。しかしながら、本法で得られる成形物の外観や機械的強度は十分でない問題があった。
【０００５】
【特許文献１】特開平５−２０９１２８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品を再利用して、外観や機械特性に優れた樹脂組成物と成形品を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題に鑑み樹脂改質における色々な強化繊維とマトリックス樹脂の組み合わせを鋭意検討した結果、炭素繊維の強化繊維中でシクロオレフィンポリマーを硬化した炭素繊維強化樹脂の成形品を粉砕機等で粉砕した粉砕物は、ポリオレフィン等の樹脂成形品の機械的特性を大きく改質し外観等にも優れることを見出した。本発明者らは、これらの知見に基づいて本発明を完成するに至ったものである。
【０００８】
かくして本発明によれば、シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品の粉砕物と高分子材料とを含んでなる樹脂組成物が提供される。
前記高分子材料は、炭化水素樹脂であることが好ましい。
また本発明によれば、上記樹脂組成物を成形してなる成形体が提供される。
さらに本発明によれば、シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品を粉砕して粉砕物を得る工程、ならびに該粉砕物と高分子材料とを混合する工程を有する樹脂組成物の製造方法が提供される。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、回収した炭素繊維強化樹脂成形品の粉砕物を用いて樹脂の機械特性を容易に改質できる。また、本発明の成形品は、機械的特性に優れるので、自動車や航空機などの乗物用構造体、及びスポーツ、土木、建築などの分野において好適に使用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
（強化樹脂成形品）
本発明に使用される強化樹脂成形品は、シクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む。その製法、形状等は、格別な限定はないが、例えば、射出成形方法等により成形されたＯＡ機器、家電製品、乗物構造部材やプリプレグを積層し硬化した積層体などの部材として使用された後、回収されたものや、その部材の成形時に発生するスプールランナー等の端品が含まれる。
【００１１】
本発明に使用される強化樹脂成形品は、強化繊維の炭素繊維とマトリックス樹脂のシクロオレフィン硬化樹脂からなり、炭素繊維とシクロオレフィン硬化樹脂との相溶性が非常に優れ好適である。
【００１２】
炭素繊維の種類としては、格別な限定はなく、例えば、アクリル系、ピッチ系、レーヨン系等の各種の従来公知の方法で製造される炭素繊維が使用できる。中でも、アクリル繊維（ポリアクリロニトリル繊維）を原料として製造される炭素繊維であるアクリル系炭素繊維（ＰＡＮ系炭素繊維）が、シクロオレフィン硬化樹脂との相溶性に特に優れ、得られる成形体に機械的強度や耐衝撃強度等の特性を高度に付与でき好適である。
【００１３】
炭素繊維の強度特性は、格別な限定はなく使用目的に応じて適宜選択される。引張強度としては、ＪＩＳ  Ｒ７６０１に従って測定されるストランド引張強度で、通常０．５〜５０ＧＰａ、好ましくは１〜１０ＧＰａ、より好ましくは２〜８ＧＰａの範囲である。引張弾性率としては、ＪＩＳ  Ｒ７６０１に従って測定されるストランド引張弾性率で、通常１００〜１，０００ＧＰａ、好ましくは２００〜８００ＧＰａ、より好ましくは３００〜７００ＧＰａの範囲である。伸びとしては、ＪＩＳ  Ｒ７６０１に従って測定されるストランド引張伸びで、通常０．１〜１０％、好ましくは０．５〜５％、より好ましくは１〜３％の範囲である。炭素繊維の強度特性がこれらの範囲にあるときに、得られる成形体の外観や機械的強度等の特性が高度にバランスされ好適である。
【００１４】
炭素繊維の長さは、格別な限定無く使用目的に応じて適宜選択され、短繊維、長繊維のいずれをも用いることができるが、より高い機械強度と強靭性を得たい場合は、繊維の長さが１ｍｍ以上、好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは３ｍｍ以上、もっとも好ましくは連続繊維とするのがよい。
【００１５】
炭素繊維の形態は、特に限定されず、織物、不織布、マット、ニット、組み紐、一方向ストランド、ロービング、チョップド等から適宜選択できる。これらの中でも、機械的強度と耐衝撃性がより高い水準にある繊維強化樹脂基材を得るためには、繊維が織物、一方向ストランド、ロービング等連続繊維の形態であるのが良い。織物形態としては、従来公知のものが利用でき、例えば、平織、繻子織、綾織、３軸織物などの繊維が交錯する織り構造の全てが利用できる。また、織物形態としては、２次元だけでなく、織物の厚み方向に繊維が補強されているステッチ織物、３次元織物等も利用できる。
【００１６】
炭素繊維は、織物等で使用する場合は繊維束糸条として利用する。その場合の繊維束糸条１本中のフィラメント数は、格別な限定はないが、１，０００〜１００，０００本、好ましくは２，０００〜２０，０００本、より好ましくは５，０００〜１５，０００の範囲である。
【００１７】
強化樹脂成形品中の炭素繊維含有量は、格段な限定はないが、通常５〜９５重量％、好ましくは１０〜９０重量％、より好ましくは２０〜８０重量％、特に好ましくは３０〜７０重量％の範囲である。
【００１８】
シクロオレフィン硬化樹脂としては、シクロオレフィンポリマーを硬化したものであれば格別な限定はない。シクロオレフィンポリマーとしては、公知のシクロオレフィンモノマーの重合体を格別な限定がなく用いることができる。具体的には、シクロオレフィンモノマーの開環重合体、シクロオレフィンモノマーの付加重合体、シクロオレフィンモノマーと鎖状オレフィンとの付加共重合体、およびこれらの水素化物が挙げられる。シクロオレフィンモノマーは、炭素原子で形成される環構造を有し、該環中に炭素−炭素二重結合を有する化合物である。その例として、ノルボルネン系モノマーおよび単環シクロオレフィンなどが挙げられ、ノルボルネン系モノマーが好ましい。ノルボルネン系モノマーは、ノルボルネン環を含むモノマーである。ノルボルネン系モノマーとしては、格別な限定はないが、例えば、２−ノルボルネン、ノルボルナジエンなどの二環体、ジシクロペンタジエン、ジヒドロジシクロペンタジエンなどの三環体、テトラシクロドデセン、エチリデンテトラシクロドデセン、フェニルテトラシクロドデセンなどの四環体、トリシクロペンタジエンなどの五環体、テトラシクロペンタジエンなどの七環体、及びこれらのアルキル置換体（メチル、エチル、プロピル、ブチル置換体など）、アルキリデン置換体（例えば、エチリデン置換体）、アリール置換体（例えば、フェニル、トリル置換体）、並びにエポキシ基、メタクリル基、水酸基、アミノ基、カルボキシル基、シアノ基、ハロゲン基、エーテル基、エステル結合含有基などの極性基を有する誘導体などが挙げられる。単環シクロオレフィンモノマーとしては、例えば、シクロブテン、シクロペンテン、シクロオクテン、シクロドデセン、１，５−シクロオクタジエンなどの単環シクロオレフィン及び置換基を有するそれらの誘導体が挙げられる。
【００１９】
シクロオレフィン硬化樹脂は、上記シクロオレフィンポリマーを硬化したものであり、溶媒に溶解しないことで定義される。一方、未硬化のシクロオレフィンポリマーは、通常溶媒に溶解する。かかる溶解試験に用いる溶媒としては、例えば、ベンゼン、トルエンなどの芳香族炭化水素、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類、ジクロロメタン、クロロホルムなどのハロゲン化炭化水素のなどの溶媒から適宜選択される。また、シクロオレフィンポリマーの硬化方法は、ラジカル架橋やイオン架橋などの公知の方法をいずれも採用することができ、ラジカル架橋が好ましい。
【００２０】
本発明に使用される強化樹脂成形品は、上記炭素繊維とシクロオレフィン硬化樹脂を必須成分とし、必要に応じてその他の配合剤を含むことができる。その他の配合剤としては、使用目的に応じて適宜選択されるが、エラストマー材料、充填剤、老化防止剤、難燃剤、着色剤、光安定剤、顔料、発泡剤、高分子改質剤などを挙げることができる。
【００２１】
本発明に使用される強化樹脂成形品は、粉砕物として使われる。粉砕の方法は、格別な限定はないが、破砕機や粉砕機を用いて小片化することにより強化樹脂成形品の粉砕物を作製する。破砕機や粉砕機には、剪断式、衝撃式、切断式など各種方式を採用することができる。
【００２２】
具体的には、破砕機により、通常、粒子径１０ｍｍ程度に破砕し、次いで、粉砕機で、粒子径１〜５００μｍ、好ましくは５〜２５０μｍ、より好ましくは１０〜１００μｍの粉体として用いることができる。また、破砕機、粉砕機の具体的な装置としては、例えば、シュレッター、ジョーククラッシャー、ジャイレトリクラッシャー、コーンクラッシャー、ハンマークラッシャー、衝撃破砕機などの粗砕機、ロールクラッシャー、ロールミル、スタンプミル、エッジランナー、カッターミル、ロッドミルなどの中砕機、グラインダー、エロフォールミル、カスケードミルなどの粉砕機などを挙げることができる。
【００２３】
本発明に使用される強化樹脂成形品の粉砕物は、上記粉砕後にふるい分けして用いることができる。ふるい分けは、例えば、気流分級法等によって、通常５００μｍ以下、好ましくは２５０μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下の粉体のみをふるい分け、それより大きな粒径の粉体は破砕機、粉砕機で再度粉砕される。
【００２４】
本発明に使用される強化樹脂成形品の粉砕物は、比重に基づき分けて用いるのが好適である。例えば、炭素繊維の比重が１．８、ジシクロペンタジエン樹脂の比重が１．０のように比重の違いにより炭素繊維の多い粉砕物、樹脂成分の多い粉砕物と分けて使うことができる。比重による分別は、液体を用いた分離方式または遠心分離方式による方法などにより行なうことができる。遠心分離方式は、回転板上に粉砕物を投入し、所定の遠心力が生じる程度に当該回転板を回転させることにより行なわれ、回転板から飛散された粉砕物が大きな比重のもの、回転板上に残量した粉砕物が小さい比重のものとして分別される。また、サイクロンによる遠心分離方法を用いて行なうこともできる。
【００２５】
本発明に使用される強化樹脂成形品の粉砕物の比重は、使用目的により適宜選択されるが、通常１．１０〜１．７０、好ましくは１．２０〜１．７５、より好ましくは１．３０〜１．７０の範囲である。
【００２６】
本発明に使用される強化樹脂成形品の粉砕物は、水分量が通常、０．１重量％以下で用いられる。また、本発明に使用される強化樹脂成形品の粉砕物は、磁石等を用いて金属異物を除去したものを用いることが好ましい。
【００２７】
これらの強化樹脂成形品の粉砕物は、それぞれ単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００２８】
（高分子ポリマー）
本発明に用いられる高分子材料は、格別な限定はないが、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、エラストマーなどを挙げることができる。
【００２９】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、液晶ポリエステルなどのポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリシクロオレフィンなどのポリオレフィン；ポリスチレン、ポリオキシメチレン、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリメチレンメタクリレート、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホンなどが挙げられ、好ましくはポリオレフィン、ポリスチレンなどの炭化水素樹脂、より好ましくはポリオレフィンである。
【００３０】
熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ベンゾキシサジン樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリブタジエン樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂などのシクロオレフィン硬化樹脂などが挙げられる。これらの中でもシクロオレフィン硬化樹脂が好適である。
【００３１】
エラストマー材料としては、例えば、天然ゴム、ポリイソプレン、ポリブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体、クロロプレン、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体及びこれらの水素添加物が挙げられる。
【００３２】
これらの高分子材料は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。前記強化樹脂成形品の粉砕物と高分子材料との使用割合は、使用目的に応じて適宜選択されるが、強化樹脂成形品の粉砕物／高分子材料（重量比）で、通常５／９５〜９０／１０、好ましくは１０／９０〜６０／４０、好ましくは１０／９０〜４０／６０の範囲である。
【００３３】
（樹脂組成物及び成形体）
本発明の樹脂組成物は、上記強化樹脂成形品の粉砕物と高分子材料とを必須成分として、必要に応じて、その他の成分を配合することができる。その他の成分としては、例えば、強化繊維、老化防止剤、充填剤、難燃剤、着色剤、光安定剤、顔料、発泡剤、高分子改質剤などを挙げることができる。
【００３４】
強化繊維としては、格別な限定はないが、例えば、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）繊維、アラミド繊維、超高分子ポリエチレン繊維、ポリアミド（ナイロン）繊維、液晶ポリエステル繊維などの有機繊維；ガラス繊維、炭素繊維、アルミナ繊維、タングステン繊維、モリブデン繊維、ブデン繊維、チタン繊維、スチール繊維、ボロン繊維、シリコンカーバイド繊維、シリカ繊維などの無機繊維などを挙げることができる。これらの中でも、有機繊維、ガラス繊維、および炭素繊維が好ましく、炭素繊維がより好ましい。
【００３５】
老化防止剤としては、フェノール系老化防止剤、アミン系老化防止剤、リン系老化防止剤及びイオウ系老化防止剤からなる群から選ばれる少なくとも１種の老化防止剤が特に好適である。これらの中でも、フェノール系老化防止剤とアミン系老化防止剤が好ましく、フェノール系老化防止剤が特に好ましい。充填剤としては、工業的に一般に使用されるものであれば格別な限定はなく、無機系充填剤や有機系充填剤のいずれも用いることができる。難燃剤としては、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、ハロゲン系難燃剤、水酸化アルミニウムなどの金属水酸化物系難燃剤、三酸化アンチモンなどのアンチモン化合物などが挙げられる。着色剤としては、染料、顔料などが用いられる。染料の種類は多様であり、公知のものを適宜選択して使用すればよい。
【００３６】
これらのその他の成分は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができ、その使用量は、本発明の効果を損ねない範囲で適宜選択される。
【００３７】
本発明の樹脂組成物は、上記成分を混合して製造することができ、混合方法及び樹脂組成物形状は高分子材料の種類に応じて適宜選択される。
【００３８】
高分子材料が熱可塑性樹脂の場合の混合方法及び樹脂組成物形状は、熱可塑性樹脂の常法に従えばよく、通常押出し機を用いて溶融混練して線状のストランドを作製し、固化してから所定の長さに切断したペレットとして用いることができる。ペレットの長さは、使用目的に応じて適宜選択されるが、通常１〜５０ｍｍ、好ましくは２〜４０ｍｍ、より好ましくは３〜３０ｍｍの範囲である。
【００３９】
高分子材料が熱硬化性樹脂の場合の混合方法及び樹脂組成物形状は、常法に従えばよく、型枠に入れて硬化してもよいし、また、プリプレグとして用いることもできる。プリプレグの場合は、各成分を強化樹脂等に含浸させ熱硬化性樹脂を重合して用いることができる。各成分の含浸方法は、スプレーコート法、ディップコート法、ロールコート法、カーテンコート法、ダイコート法、スリットコート法等の公知の方法により強化繊維に塗布し、必要に応じてその上に保護フィルムを重ね、上側からローラーなどで押圧することにより行うことができる。各成分を強化繊維に含浸させた後、含浸物を所定温度に加熱することにより、重合性組成物を塊状重合させることができ、それによってシート状又はフィルム状のプリプレグが得られる。重合方法は、各熱硬化性樹脂にしたがって行なうことができる。
【００４０】
高分子材料がエラストマー材料の場合の混合方法及び樹脂組成物形状は、常法に従えばよく、通常ロール、ニーダー、バンバリー等の混練機を用いて行なうことができる。
【００４１】
（成形体）
本発明の成形体は、上記樹脂組成物を成形してなるものである。成形方法としては、常法に従い高分子材料の種類に応じて適宜選択される。
【００４２】
本発明のシクロオレフィン硬化樹脂および炭素繊維を含む強化樹脂成形品の粉砕物を配合した高分子材料の成形体は、外観や機械特性に優れるので、例えば、例えば、ＯＡやＡＶ機器、自動車や鉄道などの車両用構造体材、航空機内装部品などをはじめとして、ゴルフシャフトや釣竿等のスポーツ用途、その他一般産業用途に好適に用いられる。具体的の用途としては、例えば、釣竿、ゴルフクラブ用シャフト、テニスラケット、スキーストック等のスポーツ用途；ディスプレー、ＦＤＤキャリッジ、シャーシ、ＨＤＤ、ＭＯ、モーターブラッシュホルダー、パラボラアンテナ、ノートパソコン、携帯電話、デジタルスチルカメラ、ＰＤＡ、ポータブルＭＤ、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイなどの電気・電子機器；電話、ファクシミリ、ＶＴＲ、コピー機、テレビ、アイロン、ヘアドライヤー、炊飯器、電子レンジ、音響機器、掃除機、トイレタリー用品、レザーディスク、コンパクトディスク、照明、冷蔵庫、エアコン、タイプライター、ワードプロセッサーなどのオフィスオートメーション機器および家電機器；アンダーカバー、スカッフプレート、ピラートリム、プロペラシャフト、ドライブシャフト、ホイール、ホイールカバー、フェンダー、ドアミラー、ルームミラー、フェシャー、バンパー、バンパービーム、ボンネット、トランクフード、エアロパーツ、プラットフォーム、カウルルーバー、ルーフ、インストルメントパネル、スピラーおよび各種モジュールなどの自動車部品；ランディングギアポッド、ウイングレッド、スポイラー、エッジ、ラダー、フェイリングなどの航空機部品およびパネルなどの建材などを挙げることができる。
【実施例】
【００４３】
以下、実施例および比較例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、実施例および比較例における部および％は、特に断りのない限り重量基準である。
【００４４】
実施例および比較例における各特性は、下記の方法に従い測定、評価した。
（１）外観評価：得られた成形体の外観を観察し、下記基準で評価した。
◎：形状崩れ、粉落ち等が認められない
△：形状崩れ、粉落ち等が僅かに認められる
×：形状崩れ、粉落ち等が激しく認められる
【００４５】
（２）成形体の機械特性評価：成形体のアイゾット衝撃強度試験をＵｅｓｈｉｍａ  Ｕ−Ｆ  Ｉｍｐａｃｔ  Ｔｅｓｔｅを用いて振り上げ角１２７度で実施し、比較例１（樹脂ブランク成形品）を１００とし、下記基準で判断した。
◎：１１０超える
△：１００超える、１１０以下
×：１００以下
【００４６】
製造例１（強化樹脂成形品Ａの製造）
ベンジリデン（１，３−ジメシチル−４−イミダゾリジン−２−イリデン）（トリシクロヘキシルホスフィン）ルテニウムジクロリド５１部と、トリフェニルホスフィン７９部とを、トルエン９５２部に溶解させて触媒液を調製した。これとは別に、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰ）１００部、連鎖移動剤としてアリルメタクリレート０．７４部、架橋剤としてジ−ｔ−ブチルペルオキシド（１分間半減期温度１８６℃）１．２部、フェノール系老化防止剤として３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシアニソール１．０部を加え混合してモノマー液を調製した。ここに上記触媒液をシクロオレフィンモノマー１００ｇあたり０．１２ｍｌの割合で加えて撹拌して重合性組成物を調製した。
【００４７】
一方、炭素繊維（繊維目付量：１９０ｇ／ｍ２、繊維引張強度４，９００ＭＰａ、繊維引張弾性率：２９４ＧＰａ、厚み０．１ｍｍ）を６枚積層したものを金型内に置き、型締めを行なった。次いで、上記調製した重合性組成物を型内に注入し、２００℃×１５分間で硬化させて強化樹脂成形品Ａ（炭素繊維含有量７１％）を得た。
【００４８】
製造例２（強化樹脂成形品Ｂの製造）
金型の大きさを変更した他は製造例１と同様に行い、炭素繊維含有量６６％の炭素繊維強化樹脂成形品Ｂを得た。
【００４９】
実施例１
製造例１で得た強化樹脂成形品Ａを一軸衝撃破砕機で破砕（消費エネルギー７００ｋＪ／ｋｇ）した後、グラインダー（粒度＃８０）で粉砕し粉砕物を得た。得られた粉砕物の粒子径は２０μｍであった。
【００５０】
次いで、ポリプロピレン１００部に上記粉砕物４０部を混合して樹脂組成物を得た。これを１５０℃で９０秒間射出成形し１０ｃｍ角、厚さ３ｍｍの成形体を得た。得られた成形体の外観及び機械特性を評価し、その結果を表１に示した。
【００５１】
【表１】
2009185247.tif 000002
【００５２】
実施例２
製造例２で得た樹脂成形品Ｂを一軸衝撃破砕機で破砕（消費エネルギー７００ｋＪ／ｋｇ）した後、グラインダー（粒度＃８０）で粉砕し粉砕物を得た。得られた粉砕物の粒子径は２０μｍであった。粉砕物として、上記粉砕物４０部を用いた以外は実施例１と同様に行い成形体を得た。各特性を評価し、その結果を表１に示した。
【００５３】
比較例１
化樹脂成形品の粉砕物を用いない以外は実施例１と同様に行い、ブランクの成形体を得、各特性を評価して、それらの結果を表１に示した。
【００５４】
実施例３
ベンジリデン（１，３−ジメシチル−４−イミダゾリジン−２−イリデン）（トリシクロヘキシルホスフィン）ルテニウムジクロリド５１部と、トリフェニルホスフィン７９部とを、トルエン９５２部に溶解させて触媒液を調製した。これとは別に、シクロオレフィンモノマーとして、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）を１００部入れ、ここに架橋剤としてジ−ｔ−ブチルペルオキシド（１分間半減期温度１８６℃）を１．２部、架橋助剤としてｍ−ジイソプロペニルベンゼン２０部、フェノール系老化防止剤として３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシアニソール１．０部、連鎖移動剤としてアリルメタクリレートを０．７４部及びおよび製造例１で作製した強化樹脂成形品Ａを一軸衝撃破砕機で破砕（消費エネルギー７００ｋＪ／ｋｇ）した後、グラインダー（粒度＃８０）で粉砕して得た粒子径が２０μｍの粉砕物５０部を加えた後、上記触媒液をシクロオレフィンモノマー１００ｇあたり０．１２ｍｌの割合で加えて撹拌し、重合性組成物を調製した。
【００５５】
次いで、得られた重合性組成物１００部をポリエチレンナフタレートフィルム（厚み７５μｍ）の上に流延し、その上にアクリル系炭素繊維を敷いて、さらにその上に上記重合性組成物８０部を流延し、その上からさらにポリエチレンナフタレートフィルムを被せ、ローラーを用いて重合性組成物を炭素繊維に含浸させた。次いで、これを１２０℃で５分間重合反応を行い、厚さ０．１３ｍｍのプリプレグを得た。
【００５６】
このプリプレグを幅８０ｍｍ、長さ１０００ｍｍの大きさに切り出し、ポリエチレンナフタレートフィルムを剥離した後、それを６枚重ね２００℃のオーブンで１５分間入れて樹脂を硬化させ積層体を製造した。得られた積層体の各特性を評価し、その結果を表１に示した。
【００５７】
以上の結果から明らかなように、本願発明の樹脂組成物を用いると、外観および機械特性に優れる成形体が得られることが分かる（実施例１〜３）。