(57)【要約】【課題】  厚みむらや位相差むらが小さく、平面性に優れた光学用途に好適な溶融押出法による熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供すること。【解決手段】  溶融した熱可塑性樹脂を冷却ロール上に押し出して熱可塑性樹脂シートとするに際し、第１の押さえロールを用いて熱可塑性樹脂シートの中央部を冷却ロールに押圧すると共に、第２の押さえロールを用いて熱可塑性樹脂シートの端部を冷却ロールに押圧する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融した熱可塑性樹脂を冷却ロール上に押し出して熱可塑性樹脂シートとするに際し、第１の押さえロールを用いて熱可塑性樹脂シートの中央部を冷却ロールに押圧すると共に、第２の押さえロールを用いて熱可塑性樹脂シートの端部を冷却ロールに押圧することを特徴とする熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項２】
第１の押さえロールの表面が弾性変形可能である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項３】
第１の押さえロールにて押圧される熱可塑性樹脂シートの中央部のシート厚みについて、その最大値と最小値の差が１０μｍ以下である、請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項４】
熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、第１の押さえロールの温度Ｔ１（℃）がＴｇ−１００≦Ｔ１≦Ｔｇであり、かつ第２の押さえロールの温度Ｔ２（℃）がＴ１よりも低い、請求項１〜３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂の押出し成形によって得られる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法に関し、より詳しくは、熱可塑性樹脂の押出し成形によって得られ、厚みむらや位相差むらの少ない、光学用途やディスプレイなどに用いられる光学フィルムに好適な薄膜フィルムを得ることができる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、光学用途やディスプレイにおいては、例えば、液晶テレビの薄型化、高輝度化、高精細化に伴い、薄い膜厚でありながら厚みむらが小さい、厚み精度に優れたフィルムを低コストにて製造することを求められている。従来、高品位の光学フィルムを得るためには、溶液法による製膜が用いられてきたが、溶剤コストがかかったり、生産性が低いという問題があった。そこで、溶融押出し法による検討が進められているが、フィルムの膜厚が薄くなることで、フィルムの厚みむらが悪化したり、位相差のむらが発生するなどの課題がある。
【０００３】
これらに対応するために、製品中央部のみを押さえロールにて押圧したり、押さえロールを弾性変形可能な表面とする等の方法にて、フィルム押さえ力を均一化する検討がなされている（特許文献１〜３）が、エッジを押圧しないことで、薄膜化に伴いエッジ部分にたるみが生じたり、フィルムの長手方向にしわが発生する等平面性が悪化する問題や、押さえロール表面がフィルムエッジ部分で変形してしまい寿命が短い等の問題があった。また、他の方法としては、ダイ〜冷却ドラム間で樹脂を加熱したり（特許文献４，５）、冷却ドラムに樹脂が設置する部分を減圧下で実施したり（特許文献４）、またエアを吸引したり（特許文献６）する方法も提示されているが、いずれの方法も薄膜フィルムの厚みむらを少なくし、かつ平面性も向上させるには不十分であった。
【特許文献１】特開２００４−１４４９４１号公報
【特許文献２】特開２００６−２８０２１７号公報
【特許文献３】特開平１１−２３５７４７号公報
【特許文献４】特開２００４−２３３６０４号公報
【特許文献５】特開２００３−１３１０３６号公報
【特許文献６】特開２００７−１６０６２８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、かかる従来技術の問題点に鑑み、溶融押出し法により製造された、厚みむらや位相差むらが小さく、平面性に優れた光学用途に好適な熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記目的を達成するための本発明は、以下の特徴を有している。
【０００６】
（１）溶融した熱可塑性樹脂を冷却ロール上に押し出して熱可塑性樹脂シートとするに際し、第１の押さえロールを用いて熱可塑性樹脂シートの中央部を冷却ロールに押圧すると共に、第２の押さえロールを用いて熱可塑性樹脂シートの端部を冷却ロールに押圧することを特徴とする熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【０００７】
（２）第１の押さえロールの表面が弾性変形可能である、上記（１）に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【０００８】
（３）第１の押さえロールにて押圧される熱可塑性樹脂シートの中央部のフィルム厚みについて、その最大値と最小値の差が１０μｍ以下である、上記（１）または（２）に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【０００９】
（４）熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、第１の押さえロールの温度Ｔ１がＴｇ−１００≦Ｔ１≦Ｔｇであり、かつ第２の押さえロールの温度Ｔ２がＴ１よりも低い、上記（１）〜（３）のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、溶融押出し法により製造され、厚みむらや位相差むらが小さく、平面性や製造コストに優れた光学用途に好適な熱可塑性樹脂フィルムを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下に本発明の好ましい実施の形態を説明する。
【００１２】
図１は本発明の一実施態様にかかる熱可塑性樹脂フィルムの製造装置について、その冷却ロール付近を示す概略断面図であり、図２は図１に示す熱可塑性樹脂フィルムの製造装置の概略正面図である。
【００１３】
図１において、溶融した熱可塑性樹脂（図示せず）は口金（ダイ）１から、シート状の熱可塑性樹脂シート５として冷却ロール２上に押し出され、冷却ロール２上で冷却・固化されて、熱処理等の工程を適宜経た後、熱可塑性樹脂フィルムとして巻き取られる。上記の冷却ロール２上では、まず、第１の押さえロール３にて、冷却ロール２上の熱可塑性樹脂シートの中央部が冷却ロール２に押圧されると共に、その下流側において、第２の押さえロール４にて、冷却ロール２上の熱可塑性樹脂シートの端部（ここでは両端部）が冷却ロール２に押圧されている。
【００１４】
通常、ダイから溶融押出しされたシート状の熱可塑性樹脂は、冷却ロールに接地するまでの区間で、所望のフィルム厚みになるように長手方向に延伸されるため、シート幅が縮む、所謂ネックインと呼ばれる現象が発生する。このため、シート端部は製品となる中央部よりも厚みが厚くなる傾向があり、また、端部のフィルム切れを防止するために意図的にシート端部のダイ間隙を広げるなどの方法でシート端部の厚みを厚く成形することが多い。この結果、１本の押さえロールでフィルム全幅を押圧させる場合、端部厚みと中央の製品部厚みに差があるため、均一な押さえが困難となり、厚みむらや位相差むらが悪化したり、フィルム平面性が悪化する傾向がある。従って、少なくとも２本以上の押さえロールにて、シート幅方向の中央部と端部とを別々に押圧することが重要となる。
【００１５】
本発明において、第１の押さえロールが押圧する熱可塑性樹脂シートの中央部は、後に熱可塑性樹脂フィルムの製品となる部分を含んでいる。具体的な中央部の幅の値は、端部の厚みとの関係で適宜決定すればよいが、好ましくは、熱可塑性樹脂シートの両端部から幅方向に５０ｍｍを除いた残部分を中央部とし、この中央部を第１の押さえロールにて冷却ロールに押圧する。より好ましくは、シート両端部から幅方向に８０ｍｍを除いた残部分、さらに好ましくは  シート両端部から幅方向に１２０ｍｍを除いた残部分を中央部とし、この中央部を第１の押さえロールにて冷却ロールに押圧する。なお、この中央部が、最終製品として採取可能な部分となるため、収率の観点から、最大でもシート両端部から幅方向に２００ｍｍを除いた残部分を中央部として第１の押さえロールにて押圧する。
【００１６】
上記において、シート中央部（第１の押さえロールにて押圧される部分）のシート厚みについては、その最大値と最小値の差が１０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２μｍ以下である。この差が１０μｍを超えると、シート厚みの差により幅方向に均一に押圧させることが困難となり、厚みむらや位相差むらが悪化したり、フィルム平面性が悪化する傾向がある。上記の差を１０μｍ以下とするためには、例えば、ダイ端部の間隙や温度を調整することで、シート端部の厚みパターンを調整したり、シートの厚みを測定して、その差が１０μｍ以下となるような部分を中央部として設定するなどの方法を適宜採用すればよい。
【００１７】
本発明においては、上述の第１の押さえロールによる押圧と共に、第２の押さえロールにて、熱可塑性樹脂シートの端部、好ましくは両端部を冷却ロールに押圧する。シート両端部を押圧することにより、中央部と両端部とで冷却速度差が生じることを防ぎ、シート幅方向の温度むらの低減、シート端部のたるみによる走行性不良抑制、シート全体に生じる、長手方向に細かなピッチを有するシワの発生抑制、などシート（フィルム）の平面性悪化を抑えることが可能となる。
【００１８】
なお、第２の押さえロールにより押圧されるシートの端部については、上記したシートの中央部以外の部分としてもよいし、両者を適宜オーバーラップさせて押圧しても構わない。オーバーラップの幅は特には限定されないが、オーバーラップ幅が広くなると、製品として採取可能な中央部の幅が狭くなるため、生産効率の観点から５０ｍｍ以下が好ましい。
【００１９】
また、本発明において、第１の押さえロールによる押圧と、第２の押さえロールによる押圧の順序は特には限定されないが、最初にシート端部を押圧した場合、シート中央部を押圧した時にエアが抜けにくく、シワが入るなどの不具合が発生することがあるため、まずシート中央部を第１の押さえロールにて押圧した後に、第２の押さえロールにてシート端部を押圧することが好ましい。
【００２０】
本発明において、熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、第１の押さえロールの温度Ｔ１（℃）は、Ｔｇ−１００≦Ｔ１≦Ｔｇであることが好ましく、より好ましくはＴｇ−５０≦Ｔ１≦Ｔｇ−２０である。第１の押さえロールの温度Ｔ１（℃）が熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ（℃）を超えると、粘着むらによる欠点が発生する傾向があり、またＴｇ−１００（℃）に満たない場合は、温度差によるシートの収縮で平面性が低下する傾向がある。また、第２の押さえロールの温度Ｔ２（℃）は、第１の押さえロールの温度Ｔ１（℃）よりも低いことが好ましく、より好ましくはＴｇ−１００≦Ｔ２≦Ｔｇ−５０である。シート両端部はシート中央部よりもシート厚みが厚くなるため、第２の押さえロールの温度Ｔ２（℃）を、第１の押さえロールの温度Ｔ１（℃）よりも低くすることで、シート幅方向の温度むらを小さくし、平面性を改善させる効果が期待できる。なお、具体的な温度としての好ましい範囲は上述の通りであるが、Ｔｇ−１００（℃）に満たない場合は、冷却ロール出口にてシートのエッジ割れが発生しやすい傾向がある。また、Ｔｇ−５０（℃）を超える場合は、エッジの冷却が不十分となり、シート（フィルム）の平面性が悪化する傾向がある。
【００２１】
本発明において、ダイより吐出された熱可塑性樹脂シートを冷却する冷却ロールの温度Ｔ３（℃）は、熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ−１００≦Ｔ３≦Ｔｇ−１０が好ましく、より好ましくはＴｇ−５０≦Ｔ３≦Ｔｇ−２０である。冷却ロールの温度Ｔ３（℃）がＴｇ−１０（℃）を超えると、粘着状の欠点が発生しやすい傾向があり、またＴｇ−１００（℃）に満たない場合は、温度差によるシートの収縮で平面性が悪化したり、冷却ロール出口にてシートのエッジ割れが発生しやすい傾向がある。
【００２２】
本発明において、押さえロールにて押圧する圧力は、第１の押さえロール、第２の押さえロールいずれの場合も、１〜１０Ｎ／ｍｍが好ましく、より好ましくは２〜６Ｎ／ｍｍである。この圧力が１Ｎ／ｍｍ未満である場合は、密着にむらが生じやすい傾向があり、また圧力が１０Ｎ／ｍｍを超えると、厚みむらが悪化する傾向がある。
【００２３】
本発明において、使用される第１の押さえロールおよび／または第２の押さえロールの表面は弾性変形可能であることが、押さえの均一性が向上することから好ましい。弾性変形を可能とするためには、例えば、押さえロールの表面もしくは内部に弾性変形が可能な柔軟な材料を使用することにより実現することができ、表面が剛直なロールと比較して、シートの厚みむらや冷却ロール・押さえロールの偏心むら等に対する追従性を向上せしめることができる。また、特に第１の押さえロールについては、その表面が、弾性変形が可能な金属チューブで被覆された構造であれば、押さえロール外表面が平滑化されることで、得られるフィルムの表面平滑性を高めることができ好ましい。このような表面が弾性変形可能な押さえロールの構造については、特に限定はされないが、例えば特開平７−１００９６０号公報や特開２００７−８３５７７号公報に示されるような薄肉金属外筒の内側にゴム等の弾性体を配した構造や、特開平１１−２３５７４７号公報に示されるような薄肉金属外筒とこの金属外筒に同一軸心状に内嵌される高剛性の内筒の二重筒からなる構造が好ましい構造として挙げられる。
【００２４】
本発明に適用しうる熱可塑性樹脂は実質的に透明であれば特に種類を問わず使用できるが、例えばアクリル樹脂、ポリカーボネート、塩化ビニル、脂環式ポリオレフィンが好適であり、特に光学等方性からアクリル樹脂が好適に用いられる。
【００２５】
脂環式ポリオレフィン樹脂とは、主鎖及び／又は側鎖に脂環式構造を有するポリオレフィン樹脂であり、例えば、ノルボルネン系樹脂、単環の環状オレフィン系樹脂、環状共役ジエン系樹脂、ビニル脂環式炭化水素系樹脂、及び、これらの水素化物などを挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン系樹脂は、透明性と成形性が良好なため特に好ましい。
【００２６】
アクリル樹脂とは、アクリル酸およびその誘導体を重合して得られる樹脂であり、本発明においては、耐熱性・光学等方性の発現のために、分子中に下記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位を含有することが好ましい。
【００２７】
【化１】
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【００２８】
（上記式中、Ｒ１、Ｒ２は、同一または相異なる水素原子または炭素数１〜５のアルキル基を表す。）
ガラス転移温度（Ｔｇ）や熱変形温度など、樹脂フィルムの耐熱性は樹脂構造の自由度により決まり、自由度の小さいもの、例えば、剛直なベンゼン環が、剛直なイミド結合で結合された芳香族ポリイミドは４００℃を超えるＴｇを持つ。一方、自由度の大きい柔軟な脂肪族の重合体であるポリメタクリルメチル（ＰＭＭＡ）のＴｇは１００℃に満たない。本発明で用いることができるアクリル樹脂は脂環構造を有し、グルタル酸無水物単位を含有することにより、耐熱性を著しく向上することができるため好ましい。また、光学等方用途では位相差が小さいことが要求される。ここでπ電子を多く持つ芳香環を導入すると、耐熱性は脂環構造を導入する以上に向上するが、同時に複屈折が大きくなり、位相差が発現しやすくなる問題がある。このため、光学等方性を保ったまま、耐熱性を向上させるためには脂環構造を含有せしめることが最も好ましい。脂環構造としてはグルタル酸無水物構造、ラクトン環構造、ノルボルネン構造、シクロペンタン構造などが挙げられる。光学等方性と耐熱性については、どの構造を用いても同様の効果が得られるが、ラクトン環構造、ノルボルネン構造、シクロペンタン構造などの導入にはこれら構造を有する高価な原料を使用するか、またはこれら構造の前駆体となる高価な原料を使用し、数段階の反応を経て、目的の構造にする必要があるため、工業的に不利である。一方、グルタル酸無水物単位は一般的なアクリル原料から１段階の脱水および／または脱アルコール反応により得られるため工業的に非常に有利である。
【００２９】
ここで、光学等方用途とは、その素材の内部で光学的等方性が求められる用途で、具体的には偏光板保護フィルム、レンズ、光導波路コアなどが例示できる。液晶テレビにおいて、偏光板は２枚を直交または平行して使用されるが、偏光板保護フィルムが存在しないか、光学等方である場合、偏光板２枚を直交した状態では黒が表示され、偏光板２枚を平行した状態では白が表示される。一方、偏光板保護フィルムが光学等方でない場合、偏光板２枚を直交した状態では黒ではなく例えば濃い紫が表示され、偏光板２枚を平行した状態では白ではなく例えば黄色が表示される。この着色は偏光板保護フィルムの異方性によって異なる。偏光板保護フィルムは光学的には存在しないことが理想であるが、外からの応力および水分から偏光子を保護する目的で必要不可欠である。また、レンズの場合、レンズはその界面で光を屈折することを目的とするが、レンズ内は均一に光が進むことが必要である。レンズ内が光学等方でないと、像が歪むなどの問題がある。光導波路コアの場合、光学等方でないと例えば、横方向の波と、縦方向の波の信号の伝達速度に差が生じるため、ノイズ、混信の問題を起こす原因となる。他の光学等方用途としては、プリズムシート基材、光ディスク基板、フラットパネルディスプレイ基板などが挙げられる。
【００３０】
次にグルタル酸無水物単位を含有するアクリル樹脂の製造方法を詳述する。
【００３１】
後の加熱工程により上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位を与える不飽和カルボン酸単量体（ｉ）および不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体（ｉｉ）と、その他のビニル系単量体単位を含む場合には該単位を与えるビニル系単量体（ｉｉｉ）とを重合させ、共重合体（ａ）とした後、かかる共重合体（ａ）を適当な触媒の存在下あるいは非存在下で加熱し、脱アルコールおよび／または脱水による分子内環化反応を行わせることにより製造することができる。この場合、典型的には共重合体（ａ）を加熱することにより２単位の不飽和カルボン酸単位のカルボキシル基が脱水されて、あるいは隣接する不飽和カルボン酸単位と不飽和カルボン酸アルキルエステル単位からアルコールの脱離により１単位の前記グルタル酸無水物単位が生成される。
【００３２】
この際用いられる不飽和カルボン酸単量体（ｉ）としては、特に限定はなく、他のビニル化合物（ｉｉｉ）と共重合させることが可能な、一般式（ｉ）の不飽和カルボン酸単量体が使用できる。
【００３３】
【化２】
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【００３４】
（ただし、Ｒ３は水素または炭素数１〜５のアルキル基を表す）
特に熱安定性が優れる点でアクリル酸、メタクリル酸が好ましく、より好ましくはメタクリル酸である。これらはその１種、または２種以上用いることができる。なお、上記一般式（ｉ）で表される不飽和カルボン酸単量体（ｉ）は共重合すると下記一般式（i-2）で表される構造のカルボン酸単位を与える。
【００３５】
【化３】
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【００３６】
（ただし、Ｒ３は水素または炭素数１〜５のアルキル基を表す）
また、不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体（ｉｉ）としてはメタクリル酸メチルが、得られるフィルムの透明性、耐候性の点から好ましい。さらに他の不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体をメタクリル酸メチルと共に１種または２種以上を用いることができる。他の不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体としては特に制限はないが、好ましい例として、下記一般式（ii）で表されるものを挙げることができる。
【００３７】
【化４】
2009184251.tif 000006
【００３８】
（ただし、Ｒ４は水素または炭素数１〜５の脂肪族、もしくは脂環式炭化水素基を示し、Ｒ５は水素以外の任意の置換基を示す。）
これらのうち、Ｒ５として、炭素数１〜６の脂肪族もしくは脂環式炭化水素基または置換基を有する該炭化水素基をもつアクリル酸エステルおよび／またはメタクリル酸エステルが特に好適である。なお、上記一般式（ii）で表される不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体は、共重合すると下記一般式（ii-2）で表される構造のカルボン酸アルキルエステル単位を与える。
【００３９】
【化５】
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【００４０】
（ただし、Ｒ４は水素または炭素数１〜５の脂肪族、もしくは脂環式炭化水素基を示し、Ｒ５は水素以外の任意の置換基を示す。）
メタクリル酸メチル以外の不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体（ｉｉ）の好ましい具体例としては、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシルおよび（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチルなどが挙げられる。
【００４１】
また、本発明で用いるアクリル樹脂（Ａ）の製造においては、本発明の効果を損なわない範囲で、その他のビニル系単量体（ｉｉｉ）を用いてもかまわない。
【００４２】
その他のビニル系単量体（ｉｉｉ）の好ましい具体例としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−エチルスチレン、ｐ−エチルスチレンおよびｐ−ｔ−ブチルスチレンなどの芳香族ビニル系単量体、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、エタクリロニトリルなどのシアン化ビニル系単量体、アリルグリシジルエーテル、スチレン−ｐ−グリシジルエーテル、ｐ−グリシジルスチレン、無水マレイン酸、無水イタコン酸、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、ブトキシメチルアクリルアミド、Ｎ−プロピルメタクリルアミド、アクリル酸アミノエチル、アクリル酸プロピルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、メタクリル酸エチルアミノプロピル、メタクリル酸フェニルアミノエチル、メタクリル酸シクロヘキシルアミノエチル、Ｎ−ビニルジエチルアミン、Ｎ−アセチルビニルアミン、アリルアミン、メタアリルアミン、Ｎ−メチルアリルアミン、ｐ−アミノスチレン、２−イソプロペニル−オキサゾリン、２−ビニル−オキサゾリン、２−アクロイル−オキサゾリンおよび２−スチリル−オキサゾリンなどを挙げることができるが、透明性、複屈折率、耐薬品性の点で芳香環を含まない単量体がより好ましく使用できる。これらは単独ないし２種以上を用いることができる。
【００４３】
アクリル樹脂（Ａ）の重合方法については、基本的にはラジカル重合による、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合等の公知の重合方法を用いることができるが、不純物がより少ない点で溶液重合、塊状重合、懸濁重合が特に好ましい。
【００４４】
重合温度については、特に制限はないが、色調の観点から、不飽和カルボン酸単量体および不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体を含む単量体混合物を９５℃以下の重合温度で重合することが好ましい。さらに加熱処理後の着色をより抑制するために好ましい重合温度は８５℃以下であり、特に好ましくは７５℃以下である。また、重合温度の下限は、重合が進行する温度であれば、特に制限はないが、重合速度を考慮した生産性の面から、通常５０℃以上、好ましくは６０℃以上である。重合収率あるいは重合速度を向上させる目的で、重合進行に従い重合温度を昇温することも可能であるが、この場合も昇温する上限温度は９５℃以下に制御することが好ましく、重合開始温度も７５℃以下の比較的低温で行うことが好ましい。また重合時間は、必要な重合度を得るのに十分な時間であれば特に制限はないが、生産効率の点から６０〜３６０分間の範囲が好ましく、９０〜１８０分間の範囲が特に好ましい。
【００４５】
本発明の熱可塑性樹脂フィルムに使用するアクリル樹脂（Ａ）は、質量平均分子量が５万〜１５万であることが好ましい。このような分子量を有するアクリル樹脂（Ａ）は、共重合体（ａ）の製造時に、共重合体（ａ）を所望の分子量、すなわち質量平均分子量で５万〜１５万に予め制御しておくことにより、達成することができる。質量平均分子量が、１５万を超える場合、後工程の加熱脱気時に着色する傾向が見られる。一方、質量平均分子量が、５万未満の場合、アクリル樹脂フィルムの機械的強度が低下する傾向が見られる。
【００４６】
共重合体（ａ）の分子量制御方法については、特に制限はなく、例えば通常公知の技術を適用することができる。例えば、アゾ化合物、過酸化物等のラジカル重合開始剤の添加量、あるいはアルキルメルカプタン、四塩化炭素、四臭化炭素、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド、トリエチルアミン等の連鎖移動剤の添加量等により、制御することができる。特に、重合の安定性、取り扱いの容易さ等から、連鎖移動剤であるアルキルメルカプタンの添加量を制御する方法が好ましく使用することができる。
【００４７】
本発明に使用されるアルキルメルカプタンとしては、例えば、ｎ−オクチルメルカプタン、ｔ−ドデシルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、ｎ−テトラデシルメルカプタン、ｎ−オクタデシルメルカプタン等が挙げられ、なかでもｔ−ドデシルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタンが好ましく用いられる。
【００４８】
これらアルキルメルカプタンの添加量としては、上記した特定の分子量に制御するものであれば、特に制限はないが、通常、単量体混合物の全量１００質量部に対して、０．２〜５．０質量部であり、好ましくは０．３〜４．０質量部、より好ましくは０．４〜３．０質量部である。
【００４９】
本発明における共重合体（ａ）を加熱し、（イ）脱水および／または（ロ）脱アルコールにより分子内環化反応を行いグルタル酸無水物単位を含有する熱可塑性重合体を製造する方法は、特に制限はないが、ベントを有する加熱した押出機に通して製造する方法や不活性ガス雰囲気または減圧下で加熱脱揮できる装置内で製造する方法が生産性の観点から好ましい。中でも、酸素存在下で加熱による分子内環化反応を行うと、黄色度が低下する傾向が見られるため、十分に系内を窒素などの不活性ガスで置換することが好ましい。特に好ましい装置として、例えば、“ユニメルト”タイプのスクリューを備えた単軸押出機、二軸、三軸押出機、連続式またはバッチ式ニーダータイプの混練機などを用いることができ、とりわけ二軸押出機が好ましく使用することができる。また、これらに窒素などの不活性ガスが導入可能な構造を有した装置であることがより好ましい。例えば、二軸押出機に、窒素などの不活性ガスを導入する方法としては、ホッパー上部および／または下部より、１０〜１００リットル／分程度の不活性ガス気流の配管を繋ぐ方法などが挙げられる。
【００５０】
なお、上記の方法により加熱脱揮する温度は、（イ）脱水および／または（ロ）脱アルコールにより分子内環化反応が生じる温度であれば特に限定されないが、好ましくは１８０〜３００℃の範囲、特に２００〜２８０℃の範囲が好ましい。
【００５１】
また、この際の加熱脱揮する時間も特に限定されず、所望する共重合組成に応じて適宜設定可能であるが、通常、１分間〜６０分間、好ましくは２分間〜３０分間、とりわけ３〜２０分間の範囲が好ましい。特に、押出機を用いて、十分な分子内環化反応を進行させるための加熱時間を確保するため、押出機スクリューの長さ／直径比（Ｌ／Ｄ）が４０以上であることが好ましい。Ｌ／Ｄの短い押出機を使用した場合、未反応の不飽和カルボン酸単位が多量に残存するため、加熱成形加工時に反応が再進行し、成形品に気泡が見られる傾向や成形滞留時に色調が大幅に悪化する傾向がある。
【００５２】
さらに本発明では、共重合体（ａ）を上記方法等により加熱する際にグルタル酸無水物への環化反応を促進させる触媒として、酸、アルカリ、塩化合物の１種以上を添加することができる。その添加量は特に制限はなく、共重合体（ａ）１００質量部に対し、０．０１〜１質量部程度が適当である。また、これら酸、アルカリ、塩化合物の種類についても特に制限はなく、酸触媒としては、塩酸、硫酸、ｐ−トルエンスルホン酸、リン酸、亜リン酸、フェニルホスホン酸、リン酸メチル等が挙げられる。塩基性触媒としては、金属水酸化物、アミン類、イミン類、アルカリ金属誘導体、アルコキシド類、水酸化アンモニウム塩等が挙げられる。さらに、塩系触媒としては、酢酸金属塩、ステアリン酸金属塩、炭酸金属塩等が挙げられる。ただし、その触媒保有の色が熱可塑性重合体の着色に悪影響を及ぼさず、かつ透明性が低下しない範囲で添加する必要がある。中でも、アルカリ金属を含有する化合物が、比較的少量の添加量で、優れた反応促進効果を示すため、好ましく使用することができる。具体的には、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等の水酸化物、ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド、ナトリウムフェノキシド、カリウムメトキシド、カリウムエトキシド、カリウムフェノキシド等のアルコキシド化合物、酢酸リチウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、ステアリン酸ナトリウム等の有機カルボン酸塩等が挙げられ、とりわけ、水酸化ナトリウム、ナトリウムメトキシド、酢酸リチウム、酢酸ナトリウムが好ましく使用することができる。
【００５３】
本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）中の前記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位の含有量は、５〜４５ｍｏｌ％、より好ましくは１０〜４０ｍｏｌ％、最も好ましくは１５〜２５ｍｏｌ％である。グルタル酸無水物単位が５ｍｏｌ％未満である場合、ガラス転移点（Ｔｇ）が低下し、耐熱性向上効果が小さくなることがある。また、グルタル酸無水物単位が４５ｍｏｌ％を超えると靱性が低くなることがある。耐熱性向上と靱性向上はトレードオフの関係にあり、グルタル酸無水物単位の含有量で調整可能である。このためグルタル酸無水物単位の含有量は用途に応じて５〜４５ｍｏｌ％の範囲内で任意の値を採用することが好ましい。
【００５４】
アクリル樹脂（Ａ）に含まれる他の成分としてはメタクリル酸メチル単位および、メタクリル酸単位等が挙げられるが、メタクリル酸メチル単位が含有されることが好ましく、また、メタクリル酸メチル単位の含有量は光学等方性、靱性の観点から５５〜９５ｍｏｌ％が好ましい。さらに、アクリル樹脂（Ａ）の耐加水分解性および光学等方性の観点からメタルクリル酸メチル単位の含有量とグルタル酸無水物単位の含有量の和が９０ｍｏｌ％以上であることが好ましい。メタルクリル酸メチル単位の含有量とグルタル酸無水物単位の含有量の和が９０ｍｏｌ％未満である場合は、光学等方性が損なわれたり、耐加水分解性が悪化することがある。
【００５５】
グルタル酸無水物単位とメタクリル酸メチル単位以外にグルタル酸無水物単位の前駆体である、メタクリル酸単位が含まれていても構わない。メタクリル酸単位にメタクリル酸単位またはメタクリル酸メチル単位が隣接した場合、製膜や、延伸などの工程での加熱時に脱水または脱アルコール反応が起こり、発泡の原因となることがあるが、グルタル酸無水物単位が隣接していれば、脱水または脱アルコール反応は起こり得ないので、メタクリル酸単位が含まれていても構わない。
【００５６】
本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）における各成分単位の定量には、プロトン核磁気共鳴（１Ｈ−ＮＭＲ）測定機が用いられる。１Ｈ−ＮＭＲ法では、例えば、グルタル酸無水物単位、メタクリル酸、メタクリル酸メチルからなる共重合体の場合、ジメチルスルホキシド重溶媒中でのスペクトルの帰属を、０．５〜１．５ｐｐｍのピークがメタクリル酸、メタクリル酸メチルおよびグルタル酸無水物環化合物のα−メチル基の水素、１．６〜２．１ｐｐｍのピークはポリマー主鎖のメチレン基の水素、３．５ｐｐｍのピークはメタクリル酸メチルのカルボン酸エステル（−ＣＯＯＣＨ３）の水素、１２．４ｐｐｍのピークはメタクリル酸のカルボン酸の水素と、スペクトルの積分比から共重合体組成を決定することができる。また、上記に加えて、他の共重合成分としてスチレンを含有する共重合体の場合、６．５〜７．５ｐｐｍにスチレンの芳香族環の水素が見られ、同様にスペクトル比から共重合体組成を決定することができる。
【００５７】
また、本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）は、アクリル樹脂（Ａ）中に不飽和カルボン酸単位および／または、共重合可能な他のビニル系単量体単位を含有することができる。
【００５８】
本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）中に含有される不飽和カルボン酸単位量は１０ｍｏｌ％以下、すなわち０〜１０ｍｏｌ％であることが好ましく、より好ましくは０〜５ｍｏｌ％、最も好ましくは０〜１ｍｏｌ％である。不飽和カルボン酸単位が１０ｍｏｌ％を超える場合には、無色透明性、滞留安定性が低下する傾向がある。
【００５９】
また、アクリル樹脂（Ａ）に共重合可能な他のビニル系単量体単位量は５ｍｏｌ％以下、すなわち０〜５ｍｏｌ％の範囲であることが好ましく、より好ましくは０〜３ｍｏｌ％である。特に、スチレンなどの芳香族ビニル系単量体単位を含有する場合、含有量が上記範囲を超えると、無色透明性、光学等方性、耐薬品性が低下する傾向がある。
【００６０】
本発明において用いられる熱可塑性樹脂のガラス転移点（Ｔｇ）は１１０℃以上であることが好ましく、より好ましくは１２０℃以上、さらに好ましくは１２５℃以上である。Ｔｇが１１０℃未満である場合は、耐熱性が劣るため、例えばフィルム上にハードコート等の加工を施す場合に、平面性不良が発生したり、縮みによるカールが大きくなる等の問題が発生したり、またディスプレイ内部に使用された場合、内部の熱による寸法変化や平面性の悪化等で画像が劣化したりすることがある。また、ガラス転移点（Ｔｇ）の上限については特に規定されないが、樹脂の製造上の問題およびフィルム製造時の溶融押出し性から、通常２００℃以下である。ガラス転移点（Ｔｇ）を上記範囲に制御する方法については、特に限定されないが、例えば樹脂の組成・分子量などで適宜調整することが可能である。特にアクリル系樹脂に関しては例えば上述の通り、分子内に導入する環化構造の割合によりガラス転移点（Ｔｇ）の調整が可能である。
【００６１】
本発明においては、上記のアクリル樹脂（Ａ）にアクリル弾性体粒子（Ｂ）を分散せしめることにより、アクリル樹脂（Ａ）の優れた特性を大きく損なうことなく優れた靱性および耐衝撃性を付与することができる。アクリル弾性体粒子（Ｂ）の含有量としては、５〜５０質量％が好ましく、さらに好ましくは１０〜３０質量％である。アクリル弾性体粒子（Ｂ）が５質量％未満である場合には、フィルムの靱性に劣ったり、ヘイズを所望の値に制御できなくなったりすることがある。アクリル弾性体粒子（Ｂ）が５０質量％を超える場合には、耐熱性が不十分となったり、ヘイズを所望の値に制御できなくなったりすることがある。
【００６２】
また、アクリル弾性体粒子（Ｂ）としては、１以上のゴム質重合体を含む層と、それとは異種の重合体から構成される１以上の層から構成され、かつ、これらの各層が隣接し合った構造の、いわゆるコアシェル型と呼ばれる多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）や、ゴム質重合体の存在下に、ビニル系単量体などからなる単量体混合物を共重合せしめたグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）等が好ましく使用できる。
【００６３】
本発明に使用されるコアシェル型の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）としては、これを構成する層の数は、特に限定されるものではなく、２層以上であればよく、３層以上または４層以上であってもよいが、内部に少なくとも１層以上のゴム層を有する多層構造重合体であることが重要である。
【００６４】
本発明の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、ゴム層の種類は、特に限定されるものではなく、ゴム弾性を有する重合体成分から構成されるものであればよい。例えば、アクリル成分、シリコーン成分、スチレン成分、ニトリル成分、共役ジエン成分、ウレタン成分またはエチレン成分、プロピレン成分、イソブテン成分などを重合させたものから構成されるゴムが挙げられる。好ましいゴムとしては、例えば、アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分、ジメチルシロキサン単位やフェニルメチルシロキサン単位などのシリコーン成分、スチレン単位やα−メチルスチレン単位などのスチレン成分、アクリロニトリル単位やメタクリロニトリル単位などのニトリル成分およびブタンジエン単位やイソプレン単位などの共役ジエン成分から構成されるゴムである。また、これらの成分を２種以上組み合わせたものから構成されるゴムも好ましく、例えば、（１）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分およびジメチルシロキサン単位やフェニルメチルシロキサン単位などのシリコーン成分から構成されるゴム、（２）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分およびスチレン単位やα−メチルスチレン単位などのスチレン成分から構成されるゴム、（３）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分およびブタンジエン単位やイソプレン単位などの共役ジエン成分から構成されるゴム、および（４）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分、ジメチルシロキサン単位やフェニルメチルシロキサン単位などのシリコーン成分およびスチレン単位やα−メチルスチレン単位などのスチレン成分から構成されるゴムなどが挙げられる。また、これらの成分の他に、ジビニルベンゼン単位、アリルアクリレート単位およびブチレングリコールジアクリレート単位などの架橋性成分から構成される共重合体を架橋させたゴムも好ましい。
【００６５】
本発明の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、ゴム層以外の層の種類は、熱可塑性を有する重合体成分から構成されるものであれば特に限定されるものではないが、ゴム層よりもガラス転移温度が高い重合体成分であることが好ましい。熱可塑性を有する重合体としては、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位、不飽和グリシジル基含有単位、不飽和ジカルボン酸無水物系単位、脂肪族ビニル系単位、芳香族ビニル系単位、シアン化ビニル系単位、マレイミド系単位、不飽和ジカルボン酸系単位およびその他のビニル系単位などから選ばれる少なくとも１種以上の単位を含有する重合体が挙げられ、中でも、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和グリシジル基含有単位および不飽和ジカルボン酸無水物系単位から選ばれる少なくとも１種以上の単位を含有する重合体が好ましく、さらには不飽和グリシジル基含有単位および不飽和ジカルボン酸無水物系単位から選ばれる少なくとも１種以上の単位を含有する重合体がより好ましい。
【００６６】
上記不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましく使用される。具体的には、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸ステアリル、（メタ）アクリル酸オクタデシル、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチル、アクリル酸アミノエチル、アクリル酸プロピルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、メタクリル酸エチルアミノプロピル、メタクリル酸フェニルアミノエチルおよびメタクリル酸シクロヘキシルアミノエチルなどが挙げられ、靱性および耐衝撃性を向上する効果が大きいという観点から、（メタ）アクリル酸メチルが好ましく使用される。これらの単位は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００６７】
上記不飽和カルボン酸単量体としては特に制限はなく、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、及びさらには無水マレイン酸の加水分解物などが挙げられるが、特に熱安定性が優れる点でアクリル酸、メタクリル酸が好ましく、より好ましくはメタクリル酸である。これらはその１種または２種以上用いることができる。
【００６８】
上記不飽和グリシジル基含有単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではなく、（メタ）アクリル酸グリシジル、イタコン酸グリシジル、イタコン酸ジグリシジル、アリルグリシジルエーテル、スチレン−４−グリシジルエーテルおよび４−グリシジルスチレンなどが挙げられ、耐衝撃性を向上する効果が大きいという観点から、（メタ）アクリル酸グリシジルが好ましく使用される。これらの単位は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００６９】
上記不飽和ジカルボン酸無水物系単位の原料となる単量体としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水グルタコン酸、無水シトラコン酸および無水アコニット酸などが挙げられ、耐衝撃性を向上する効果が大きいという観点から、無水マレイン酸が好ましく使用される。これらの単位は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００７０】
また、上記脂肪族ビニル系単位の原料となる単量体としては、エチレン、プロピレンおよびブタジエンなどを、上記芳香族ビニル系単位の原料となる単量体としては、スチレン、α−メチルスチレン、１−ビニルナフタレン、４−メチルスチレン、４−プロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４−ベンジルスチレン、４−（フェニルブチル）スチレンおよびハロゲン化スチレンなどを、上記シアン化ビニル系単位の原料となる単量体としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリルおよびエタクリロニトリルなどを、上記マレイミド系単位の原料となる単量体としては、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−プロピルマレイミド、Ｎ−イソプロピルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（ｐ−ブロモフェニル）マレイミドおよびＮ−（クロロフェニル）マレイミドなどを、上記不飽和ジカルボン酸系単位の原料となる単量体としては、マレイン酸、マレイン酸モノエチルエステル、イタコン酸およびフタル酸などを、上記その他のビニル系単位の原料となる単量体としては、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、ブトキシメチルアクリルアミド、Ｎ−プロピルメタクリルアミド、Ｎ−ビニルジエチルアミン、Ｎ−アセチルビニルアミン、アリルアミン、メタアリルアミン、Ｎ−メチルアリルアミン、ｐ−アミノスチレン、２−イソプロペニル−オキサゾリン、２−ビニル−オキサゾリン、２−アクロイル−オキサゾリンおよび２−スチリル−オキサゾリンなどを、それぞれ挙げることができ、これらの単量体は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００７１】
本発明のゴム質重合体を含有する多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、最外層の種類は、特に限定されるものではなく、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位、不飽和グリシジル基含有単位、脂肪族ビニル系単位、芳香族ビニル系単位、シアン化ビニル系単位、マレイミド系単位、不飽和ジカルボン酸系単位、不飽和ジカルボン酸無水物系単位およびその他のビニル系単位などを含有する重合体などから選ばれた少なくとも１種が挙げられ、中でも、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位、不飽和グリシジル基含有単位および不飽和ジカルボン酸無水物系単位を含有する重合体から選ばれた少なくとも１種が好ましく、さらには不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位を含有する重合体がより好ましい。
【００７２】
さらに、本発明では、上記の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）における最外層が不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位および不飽和カルボン酸系単位を含有する重合体である場合、加熱することにより、前述した本発明の熱可塑性共重合体（Ａ）の製造時と同様に、分子内環化反応が進行し、上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位が生成することを見出した。従って、最外層に不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位および不飽和カルボン酸系単位を含有する重合体を有する多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）を熱可塑性共重合体（Ａ）に配合し、適当な条件で、加熱溶融混練することにより、実質的には、連続相（マトリックス相）となる熱可塑性共重合体（Ａ）中に、最外層に上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位を含有してなる重合体を有する多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）が分散することにより、凝集することなく、良好な分散状態が可能となり、耐衝撃性等の機械特性向上とともに、極めて高度な透明性が発現しうるものと考えられる。
【００７３】
ここでいう不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましく、さらには（メタ）アクリル酸メチルがより好ましく使用される。
【００７４】
また、不飽和カルボン酸系単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではないが、（メタ）アクリル酸が好ましく、さらにはメタクリル酸がより好ましく使用される。
【００７５】
本発明の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）の構成としては、コア層（内層）がアクリル酸アルキルエステル単位および／または芳香族ビニル単位を含有するゴム弾性体であり、シェル層（外層）がグルタル酸無水物単位を含有するアクリル樹脂を含む重合体であることが靱性および耐衝撃性の観点から好ましく、具体的には、コア層（内層）がアクリル酸ブチル／スチレン重合体で、最外層がメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位からなる共重合体、またはメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位／メタクリル酸重合体であるもの、コア層（内層）がジメチルシロキサン／アクリル酸ブチル重合体で最外層がメタクリル酸メチル重合体であるもの、コア層（内層）がブタンジエン／スチレン重合体で最外層がメタクリル酸メチル重合体であるもの、およびコア層（内層）がアクリル酸ブチル重合体で最外層がメタクリル酸メチル重合体であるものなどが例として挙げられる（“／”は共重合を示す）。さらに、ゴム層（内層）または最外層のいずれか一つもしくは両方の層がメタクリル酸グリシジル単位を含有する重合体であるものも好ましい例として挙げられる。中でも、コア層がアクリル酸ブチル／スチレン重合体で、最外層がメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位からなる共重合体、またはメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位／メタクリル酸重合体であるものが、連続相（マトリックス相）であるアクリル樹脂（Ａ）との屈折率を近似させること、および樹脂組成物中での良好な分散状態を得ることが可能となり、その結果、フィルムの内部ヘイズを低減することができるため、特に好ましく使用することができる。
【００７６】
本発明の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）の質量平均粒子径としては、５０〜３００ｎｍとすることが好ましく、より好ましくは１００〜２００ｎｍである。質量平均粒径が５０ｎｍ未満の場合は靱性の向上が十分でないことがあり、３００ｎｍを超える場合は内部ヘイズが悪化することがある。
【００７７】
本発明の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、コアとシェルの質量比は、特に限定されるものではないが、多層構造重合体全体１００質量部に対して、コア層が５０質量部以上、９０質量部以下であることが好ましく、さらに、６０質量部以上、８０質量部以下であることがより好ましい。
【００７８】
本発明の多層構造重合体としては、上述した条件を満たす市販品を用いてもよく、また公知の方法により作製して用いることもできる。
【００７９】
多層構造重合体の市販品としては、例えば、三菱レイヨン社製“メタブレン”、鐘淵化学工業社製“カネエース”、呉羽化学工業社製“パラロイド”、ロームアンドハース社製“アクリロイド”、ガンツ化成工業社製“スタフィロイド”およびクラレ社製“パラペットＳＡ”などが挙げられ、これらは、単独ないし２種以上を用いることができる。
【００８０】
また、本発明のアクリル弾性体粒子（Ｂ）として使用することができるゴム質含有グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）の具体例としては、ゴム質重合体の存在下に、不飽和カルボン酸エステル系単量体、不飽和カルボン酸系単量体、芳香族ビニル系単量体、および必要に応じてこれらと共重合可能な他のビニル系単量体からなる単量体混合物を共重合せしめたグラフト共重合体が挙げられる。
【００８１】
グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）に用いられるゴム質重合体には特に制限はないが、ジエン系ゴム、アクリル系ゴムおよびエチレン系ゴムなどが使用できる。具体例としては、ポリブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−ブタジエンのブロック共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリル酸ブチル−ブタジエン共重合体、ポリイソプレン、ブタジエン−メタクリル酸メチル共重合体、アクリル酸ブチル−メタクリル酸メチル共重合体、ブタジエン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン系共重合体、エチレン−イソプレン共重合体、およびエチレン−アクリル酸メチル共重合体などが挙げられる。これらのゴム質重合体は、１種または２種以上の混合物で使用することが可能である。
【００８２】
本発明におけるグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）を構成するゴム質重合体の質量平均粒子径としては、５０〜３００ｎｍとすることが好ましく、より好ましくは１００〜２００ｎｍである。平均粒径が５０ｎｍ未満の場合は靱性の向上が十分でないことがあり、３００ｎｍを超える場合は内部ヘイズが悪化することがある。
【００８３】
なお、ゴム質重合体の質量平均粒子径は「Ｒｕｂｂｅｒ  Ａｇｅ，  Ｖｏｌ．８８，  ｐ．４８４−４９０  （１９６０），  ｂｙ  Ｅ．Ｓｃｈｍｉｄｔ，  Ｐ．Ｈ．Ｂｉｄｄｉｓｏｎ」に記載のアルギン酸ナトリウム法、つまりアルギン酸ナトリウムの濃度によりクリーム化するポリブタジエン粒子径が異なることを利用して、クリーム化した質量割合とアルギン酸ナトリウム濃度の累積質量分率より累積質量分率５０％の粒子径を求める方法により測定することができる。
【００８４】
本発明におけるグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）は、グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）１００質量部に対してゴム質重合体１０〜８０質量部、好ましくは２０〜７０質量部、より好ましくは３０〜６０質量部の存在下に、上記の単量体（混合物）２０〜９０質量部、好ましくは３０〜８０質量部、より好ましくは４０〜７０質量部を共重合することによって得られる。ゴム質重合体の割合が上記の範囲未満、または上記の範囲を超える場合には、衝撃強度や表面外観が低下する場合がある。
【００８５】
なお、グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）は、ゴム質重合体に単量体混合物をグラフト共重合させる際に生成するグラフトしていない共重合体を含んでいてもよい。ただし、衝撃強度の観点からは、グラフト率は１０〜１００％であることが好ましい。ここで、グラフト率とは、ゴム質重合体に対するグラフトした単量体混合物の質量割合である。また、グラフトしていない共重合体のメチルエチルケトン溶媒、３０℃で測定した極限粘度には特に制限はないが、０．１〜０．６ｄｌ／ｇのものが、衝撃強度と成形加工性とのバランスの観点から好ましく用いられる。
【００８６】
本発明におけるビニル系共重合体（Ｂ−Ｇ）のメチルエチルケトン溶媒、３０℃で測定した極限粘度には、特に制限はないが、０．２〜１．０ｄｌ／ｇのものが、衝撃強度と成形加工性とのバランスの観点から好ましく用いられ、より好ましくは０．３〜０．７ｄｌ／ｇのものである。
【００８７】
本発明におけるグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）の製造方法には、特に制限はなく、塊状重合、溶液重合、懸濁重合および乳化重合などの公知の重合法により得ることができる。
【００８８】
また、アクリル樹脂（Ａ）およびアクリル弾性体粒子（Ｂ）のそれぞれの屈折率が近似している場合、本発明のアクリル樹脂フィルムにおいて透明性を得ることができるため、好ましい。具体的には、屈折率の差が０．０１０以下であることが好ましく、より好ましくは０．００５以下、特に好ましくは０．００３以下である。このような屈折率条件を満たすためには、アクリル樹脂（Ａ）の各単量体単位組成比を調整する方法、および／またはアクリル弾性体粒子（Ｂ）に使用されるゴム質重合体あるいは単量体の組成比を調製する方法などにより、屈折率差を小さくすることができ、透明性に優れたアクリル樹脂フィルムを得ることができる。具体的にはコア層（内層）がアクリル酸ブチル／スチレン重合体で、最外層がメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位からなる共重合体、またはメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位／メタクリル酸重合体である。ここで、アクリル樹脂にアクリル弾性体粒子やその他の添加剤を配合する方法としては例えば、アクリル樹脂またはアクリル樹脂とその他の添加成分を予めブレンドした後、通常２００〜３５０℃にて、一軸または二軸押出機により均一に溶融混練する方法を用いることができる。
【００８９】
溶融混練において、アクリル弾性体粒子に付与したシェル部分などの不飽和カルボン酸単量体単位や不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体単位の環化反応も同時に行うことができる。
【００９０】
尚、ここでいう屈折率差とは、アクリル樹脂（Ａ）が可溶な溶媒に、本発明のアクリル樹脂フィルムを適当な条件で十分に溶解させ白濁溶液とし、これを遠心分離等の操作により、溶媒可溶部分と不溶部分に分離し、この可溶部分（アクリル樹脂（Ａ））と不溶部分（アクリル弾性体粒子（Ｂ））をそれぞれ精製した後、測定した屈折率（２３℃、測定波長：５５０ｎｍ）の差を示す。
【００９１】
また、実質的なアクリル樹脂フィルム中でのアクリル樹脂（Ａ）とアクリル弾性体粒子（Ｂ）の共重合組成は、上記の溶媒による可溶成分と不溶成分の分離操作により、各成分を個別に分析可能である。
【００９２】
本発明によって得られる熱可塑性樹脂フィルムは、面内位相差（Δｎｄ）が１０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５ｎｍ以下、さらに好ましくは２ｎｍ以下である。また、本発明により得られる熱可塑性樹脂フィルムは、厚み方向位相差（Ｒｔｈ）が−１０〜１０ｎｍであることが好ましく、より好ましくは−８〜８ｎｍ、さらに好ましくは−５〜５ｎｍである。面内位相差（Δｎｄ）や厚み方向位相差（Ｒｔｈ）の絶対値が１０ｎｍを超える場合は、光学等方性が悪化するため、偏光子保護フィルムなどの液晶ディスプレイ用途や光ディスク保護フィルムなどに用いた場合、画面にむらが生じたり、データエラー頻度が悪化するなどの問題が発生することがある。光学等方性が要求される用途において、面内位相差（Δｎｄ）および厚み方向位相差（Ｒｔｈ）の絶対値は小さい方が好ましいが、現実的に下限は０．１ｎｍ程度と考えられる。このような光学等方性の熱可塑性樹脂フィルムを得るためには、上述の通り、樹脂中にグルタル酸無水物構造、ラクトン環構造、ノルボルネン構造、シクロペンタン構造等の脂環構造を含有することが最も好ましく、また、位相差を発現させる添加剤や共重合成分を導入しないようにすることや、溶融製膜時のダイの間隙を狭くすることでドラフト比を低くすることなどが有効である。
【００９３】
口金から吐出される溶融樹脂の温度は、その樹脂成分のガラス転移点（Ｔｇ）＋１００〜１５０℃の範囲とすることが好ましく、より好ましくはガラス転移点（Ｔｇ）＋１２０〜１４０℃の範囲である。溶融樹脂の温度がガラス転移点（Ｔｇ）＋１５０℃を超える場合は、樹脂の分解による欠点が増加する傾向がある。また、ガラス転移点＋１００℃よりも低い温度である場合には樹脂の粘度が高くなりすぎてフィルムの平面性が悪化したりする傾向が見られる。
【００９４】
本発明の熱可塑性樹脂フィルムの厚みは特に限定されないが、１０〜８０μｍが好ましく、より好ましくは２０〜６０μｍ、さらに好ましくは２０〜４０μｍである。近年、フラットパネルディスプレイの薄型化に伴い、使用されるフィルム厚みは薄膜化される傾向があるが、本発明の方法を用いれば２０〜４０μｍという薄膜フィルムにおいても、厚みむらや平面性が良好なフィルムを得ることができる。フィルム厚みが薄くなりすぎると強度が不足したり、生産性が劣る問題が発生することがあり、また、フィルム厚みが厚くなりすぎると、製造コストが上昇したり、位相差が悪化したり、生産性が劣るなどの問題が発生することがある。
【実施例】
【００９５】
［物性の測定法］
以下、実施例により本発明の構成、効果をさらに具体的に説明する。もちろん、本発明は下記実施例に限定されるものではない。各実施例の記述に先立ち、実施例で採用した各種物性の測定方法を記載する。
【００９６】
（１）厚みむら
（Ａ）長手方向厚みむら
フィルムを長手方向に幅５０ｍｍ、長さ５，０００ｍｍの短冊状に切り出し、フィルムシックネステスタ（アンリツ社製  ＫＧ６０１Ｂ）を用い、フィルム引き取り速度１．５ｍ/分にてフィルム厚みを連続測定し、厚みの最大値と最小値の差を厚みむらとした。なお、測定はフィルム幅方向中央部と両端部のＮ＝３で行い、それぞれの測定での厚みむら値の平均値を長手方向のフィルム厚みむら値とし、以下規準にて判定を行った。
【００９７】
○：厚みむらが２.５μｍ未満
△：厚みむらが２.５μｍ以上４.０μｍ未満
×：厚みむらが４.０μｍ以上
なお、△、○が合格範囲である。
【００９８】
（Ｂ）幅方向の厚みむら
フィルムを幅方向に幅５０ｍｍの短冊状に切り出し、測定用試料とした。測定は（Ａ）の長手方向厚みむらと同方法にて行った。
【００９９】
（２）面内位相差（Δｎｄ）、厚み方向位相差（Ｒｔｈ）
王子計測（株）社製の楕円偏光測定装置（ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ）と位相差測定装置ＫＯＢＲＡ−ＲＥ（ＫＯＢＲＡ−ＷＲ用ソフトウェア）Ｖｅｒ．１．２１を用いた。測定は、入射角依存性測定の単独Ｎ計算モードにて、低位相差測定法を用い、遅相軸を傾斜中心軸とし、入射角４０°（波長５９０ｎｍ）の条件にて行い、面内位相差（Δｎｄ）および厚み方向位相差（Ｒｔｈ）を得た。なお、入射角０°の時の位相差であるＲ０値を面内位相差（Δｎｄ）とした。また、測定はデシケーター中にて２４時間保管したサンプルにて行い、Ｎ＝５回の平均値を面内位相差（Δｎｄ）および厚み方向位相差（Ｒｔｈ）とした。また、面内位相差むら、厚み方向位相差むらについては、上記測定をフィルム幅方向１００ｍｍ毎に測定し、その最大値と最小値の差を位相差むらとした。
【０１００】
（３）ガラス転移温度（Ｔｇ）
フィルムをデシケーター中にて２４時間保管後、試料約１０ｍｇを密閉式パン中に封入し、示差走査熱量計（ＴＡインスツルメント社製  Ｑ１００型）を用い、窒素雰囲気下、２０℃／ｍｉｎの昇温速度にて測定した。測定は２回の平均値とした。なおガラス転移温度（Ｔｇ）としてはＪＩＳ  Ｋ７１２１（１９８７）の中間点ガラス転移温度（Ｔｍｇ）を採用する。
【０１０１】
（４）屈折率、屈折率差
フィルムにアセトンを加え、４時間還流し、この溶液を９，０００ｒｐｍで３０分間遠心分離により、アセトン可溶分（（Ａ）成分）と不溶分（（Ｂ）成分）に分離した。これらを６０℃で５時間減圧乾燥した。得られたそれぞれの固形物を２５０℃でプレス成形し、厚さ０．１ｍｍのフィルムとした後、アッベ屈折計（株式会社アタゴ製、ＤＲ−Ｍ２）によって、２３℃、５５０ｎｍ波長における屈折率を測定した。尚、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の屈折率差については、その絶対値を用いた。測定は１回行った。
【０１０２】
（５）質量平均分子量（絶対分子量）
得られた熱可塑性重合体をジメチルホルムアミドを溶媒として、ＤＡＷＮ−ＤＳＰ型多角度光散乱光度計（Ｗｙａｔｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製）を備えたゲルパーミエーションクロマトグラフ（ポンプ：５１５型，Ｗａｔｅｒｓ社製、カラム：ＴＳＫ−ｇｅｌ−ＧＭＨＸＬ，東ソー社製）を用いて、質量平均分子量（絶対分子量）を測定した。
【０１０３】
（６）各成分組成
フィルムをアセトンに溶解し、この溶液を９，０００ｒｐｍで３０分間遠心分離して、アセトン可溶成分とアセトン不溶成分とに分離した。アセトン可溶成分を６０℃で５時間減圧乾燥し、各成分単位を定量してアクリル樹脂の各成分組成を特定した。
【０１０４】
各成分単位の定量は、プロトン核磁気共鳴（１Ｈ−ＮＭＲ）法により行った。１Ｈ−ＮＭＲ法では、例えば、グルタル酸無水物単位、メタクリル酸、メタクリル酸メチルからなる共重合体の場合、ジメチルスルホキシド重溶媒中でのスペクトルの帰属を、０．５〜１．５ｐｐｍのピークがメタクリル酸、メタクリル酸メチルおよびグルタル酸無水物環化合物のα−メチル基の水素、１．６〜２．１ｐｐｍのピークはポリマー主鎖のメチレン基の水素、３．５ｐｐｍのピークはメタクリル酸メチルのカルボン酸エステル（−ＣＯＯＣＨ３）の水素、１２．４ｐｐｍのピークはメタクリル酸のカルボン酸の水素と、スペクトルの積分比から共重合体組成を決定することができる。また上記に加えて、他の共重合成分としてスチレンを含有する共重合体の場合、６．５〜７．５ｐｐｍにスチレンの芳香族環の水素が見られ、同様にスペクトル比から共重合体組成を決定することができる。
【０１０５】
ゴム質重合体の質量平均粒子径は「Ｒｕｂｂｅｒ  Ａｇｅ，  Ｖｏｌ．８８，  ｐ．４８４−４９０  （１９６０），  ｂｙ  Ｅ．Ｓｃｈｍｉｄｔ，  Ｐ．Ｈ．Ｂｉｄｄｉｓｏｎ」に記載のアルギン酸ナトリウム法、つまりアルギン酸ナトリウムの濃度によりクリーム化するポリブタジエン粒子径が異なることを利用して、クリーム化した質量割合とアルギン酸ナトリウム濃度の累積質量分率より累積質量分率５０％の粒子径を求める方法により測定した。
【０１０６】
（７）フィルム平面性
ロール状に巻き取ったフィルムを巻き出し、蛍光灯反射光にてフィルムの平面性を検査した。
【０１０７】
○：フィルムしわ、たるみが無い。
【０１０８】
△：フィルムにうすいしわ、たるみが見られるが、５ｋｇ／ｍ以下の張力をかけると見えなくなる。
【０１０９】
×：フィルムに５ｋｇ／ｍを超える張力をかけてもしわ、たるみが残る。
【０１１０】
なお、△、○が合格範囲である。
【０１１１】
[実施例]
（１）アクリル樹脂（Ａ）の調製
容量が５リットルで、バッフルおよびファウドラ型撹拌翼を備えたステンレス製オートクレーブに、メタクリル酸メチル／アクリルアミド共重合体系懸濁剤（以下の方法で調整した。メタクリル酸メチル２０質量部、アクリルアミド８０質量部、過硫酸カリウム０．３質量部、イオン交換水１，５００質量部を反応器中に仕込み反応器中を窒素ガスで置換しながら７０℃に保つ。反応は単量体が完全に、重合体に転化するまで続け、アクリル酸メチルとアクリルアミド共重合体の水溶液として得る。得られた水溶液を懸濁剤として使用した）０．０５質量部をイオン交換水１６５質量部に溶解した溶液を供給し、４００ｒｐｍで撹拌し、系内を窒素ガスで置換した。次に、下記原料モノマー混合物質を反応系を撹拌しながら添加し、７０℃に昇温した。内温が７０℃に達した時点を重合開始として、１８０分間保ち、重合を終了した。以降、通常の方法に従い、反応系の冷却、ポリマーの分離、洗浄、乾燥を行い、ビーズ状の共重合中間体（ａ−１）を得た。この共重合体（ａ−１）の重合率は９８％であり、質量平均分子量は１０万であった。
【０１１２】
メタクリル酸                        ：２５質量部
メタクリル酸メチル                  ：７５質量部
ｔ−ドデシルメルカプタン            ：  １．５質量部
２，２’−アゾビスイソブチロニトリル：  ０．４質量部
これに添加剤（ＮａＯＣＨ３）を配合し、２軸押出機（ＴＥＸ３０（日本製鋼社製、Ｌ／Ｄ＝４４．５）を用いて、ホッパー部より窒素を１０Ｌ／分の量でパージしながら、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、原料供給量５ｋｇ／ｈ、シリンダ温度２９０℃で分子内環化反応を行い、ペレット状のアクリル樹脂（Ａ）を得た。このアクリル樹脂（Ａ）中のメタクリル酸メチル単位の組成比は７５ｍｏｌ％、メタクリル酸単位の組成比は２ｍｏｌ％、グルタル酸無水物単位の組成比は２３ｍｏｌ％であった。
【０１１３】
（２）アクリル弾性体粒子（Ｂ）の調製
冷却器付きのガラス容器（容量５リットル）内に脱イオン水１２０質量部、炭酸カリウム０．５質量部、スルフォコハク酸ジオクチル０．５質量部、過硫酸カリウム０．００５質量部を仕込み、窒素雰囲気下で撹拌後、アクリル酸ブチル５３質量部、スチレン１７質量部、メタクリル酸アリル（架橋剤）２質量部を仕込んだ。これら混合物を７０℃で３０分間反応させて、コア層（内層）重合体を得た。次いで、メタクリル酸メチル２１質量部、メタクリル酸９質量部、過硫酸カリウム０．００５質量部の混合物を９０分かけて連続的に添加し、更に９０分間保持して、シェル層（外層）を重合させ、この重合体ラテックスを硫酸で凝固し、苛性ソ−ダで中和した後、洗浄、濾過、乾燥して、２層構造（コアシェル構造）のアクリル弾性体粒子（Ｂ）を得た。電子顕微鏡で測定したこの重合体粒子の平均粒子径は１４０ｎｍであった。なお、アクリル弾性体粒子（Ｂ）とアクリル樹脂（Ａ）の屈折率差は０．００２であった。
【０１１４】
[実施例１]
上記アクリル樹脂（Ａ）８０質量部およびアクリル弾性体粒子（Ｂ）を２０質量部の組成比で配合し、２軸押出機（ＴＥＸ３０（日本製鋼社製、Ｌ／Ｄ＝４４．５）を用いてスクリュー回転数１５０ｒｐｍ、シリンダ温度２８０℃で混練後、平均目開き７μｍのステンレス鋼繊維を焼結圧縮したフィルターにて異物を濾過し、ペレット状のアクリル樹脂を得た。
【０１１５】
次いで、１００℃、１００Ｐａで６時間乾燥したペレットをベント付きの直径９０ｍｍの一軸押出機を用いて、ベント圧１２ｋＰａ、押出し設定温度２６０℃にてアクリル樹脂を押し出し、ギアポンプを介して樹脂の計量を行った。次に、平均目開き７μｍのステンレス鋼繊維を焼結圧縮したフィルターにて異物を濾過した後に、口金（Ｔダイ（リップ間隙０．６ｍｍ、幅１，７８０ｍｍ、設定温度２６０℃））を介して８０ｋｇ／ｈの吐出量にて溶融押出しした。溶融押出しされたシート状の樹脂を図１、図２に示されるような幅２，０００ｍｍ、温度９５℃、直径３５０ｍｍ、表面粗度０．１Ｓの冷却ロールと幅１，４５０ｍｍ、温度９５℃、直径２８０ｍｍ、表面粗度０．２Ｓの押さえロール（第１の押さえロール）との間に導入し、シート中央部を圧力３.０Ｎ／ｍｍにて挟圧した。なお、押さえロールは表面５００μｍ厚みの金属外筒の内側に厚み５ｍｍ、硬度７０°のシリコーンゴム層を有する表面が弾性変形可能な押さえロールとした。その後シート両端部〜１３０ｍｍの区間を、幅２００ｍｍ、温度５０℃、直径１２０ｍｍ、表面粗度０．２ｍｍの押さえロール（第２の押さえロール）にて、圧力２.０Ｎ／ｍｍにて押圧し、厚さ４０μｍ、幅１，６７０ｍｍのキャストシートを得た。なお、第１の押さえロールと第２の押さえロールで押圧される領域のオーバーラップ幅は両側各２０ｍｍであった。得られたフィルムの両端それぞれ１７０ｍｍをシェアカッターにて除去し幅１，３３０ｍｍの熱可塑性樹脂フィルムを得た。
【０１１６】
得られたフィルムの特性は表２の通りであり、厚みむら、平面性、位相差むらが優れたものであった。
【０１１７】
［実施例２]
使用する製膜条件を表１の通りとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表２の通りであり、厚みむら、平面性、位相差むらが優れたものであった。
【０１１８】
［実施例３]
使用する製膜条件を表１の通りとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表２の通りであり、２０μｍと薄い膜厚でありながら、厚みむら、平面性、位相差むらが優れたものであった。
【０１１９】
[実施例４]
使用する製膜条件を表１の通りとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表２の通りであり、２０μｍと薄い膜厚でありながら、厚みむら、位相差むらが優れたものであった。なお、フィルム両端部の平面性がやや劣っていたが合格範囲であった。
【０１２０】
[比較例１]
使用する製膜条件を表１の通りとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表２の通りであり、厚みむらや位相差むらに劣るものであった。
【０１２１】
[比較例２]
使用する製膜条件を表１の通りとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表２の通りであり、平面性に劣るものであった。
【０１２２】
[比較例３]
使用する製膜条件を表１の通りとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表２の通りであり、厚みむらに劣るものであった。
【０１２３】
【表１】
2009184251.tif 000008
【０１２４】
【表２】
2009184251.tif 000009
【図面の簡単な説明】
【０１２５】
【図１】本発明の一実施態様に係る熱可塑性樹脂フィルムの製造装置の冷却ロール付近を示す概略横断面図である。
【図２】図１の製造装置の概略正面図である。
【符号の説明】
【０１２６】
１  ダイ
２  冷却ロール
３  フィルム中央部を押圧する押さえロール（第１の押さえロール）
４  フィルム両端部を押圧する押さえロール（第２の押さえロール）
５  熱可塑性樹脂シート
【図１】
2009184251.tif 000010
【図２】
2009184251.tif 000011