(57)【要約】【課題】  ボトムエミッション・タイプの有機ＥＬディスプレイパネルにおいて、パッシベーション層のガスバリア不足に起因するブラックスポットおよびブラックエリアの発生が抑制された有機ＥＬディスプレイパネルを提供する。【解決手段】  色変換フィルタ素子の高分子平坦化層上のパッシベーション層が、透明無機薄膜と透明高分子薄膜とが交互に積層された最上層に透明無機薄膜層を有する多層積層体からなり、かつ、前記最上層の透明無機薄膜の表面が研磨表面からなることを特徴とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
色変換フィルタ素子と有機ＥＬ発光素子とで構成されるボトムエミッション・タイプの有機ＥＬディスプレイパネルであって、
前記色変換フィルタ素子の最上層を構成するパッシベーション層が、透明無機薄膜と透明高分子薄膜とが交互に積層された最上層に透明無機薄膜層を有する多層積層体からなり、かつ、前記最上層の透明無機薄膜の表面が研磨表面からなり、該研磨表面上に有機ＥＬ発光素子の透明電極（陽極）が形成されていることを特徴とする有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項２】
前記透明無機薄膜の研磨表面が、平均粗さＲａが１０ｎｍ以下の表面粗さを有することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項３】
前記透明無機薄膜が、透明な金属酸化物薄膜または金属窒化物薄膜からなることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項４】
前記透明な高分子薄膜が、（メタ）アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ブチラール樹脂、およびフェノール樹脂よりなる群から選択された少なくとも１種を硬化成分とする熱および／または光硬化性樹脂組成物の硬化薄膜であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項５】
有機ＥＬ発光素子と色変換フィルタ素子とで構成される有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法であって、
前記色変換フィルタ素子の最上層を構成するパッシベーション層の形成工程が、
（ａ）色変換フィルタ素子を構成する高分子平坦化層上に、透明無機薄膜と透明高分子膜とを交互に積層する工程、
（ｂ）最上層に透明無機薄膜を積層する工程、および
（ｃ）最上層を構成する透明無機薄膜の表面を研磨する工程、
を含むことを特徴とする有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
【請求項６】
前記透明無機薄膜表面の研磨方法が、化学機械研磨法である請求項５に記載の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
【請求項７】
前記色変換フィルタ素子のパッシベーション層上に有機ＥＬ発光素子の透明電極（陽極）を形成する工程をさらに含むことを特徴とする請求項５または６に記載の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬディスプレイパネルに係り、さらに詳しくは、色変換フィルタ素子上に有機ＥＬ発光素子を密着させて配置したボトムエミッション・タイプの有機ＥＬディスプレイパネルにおける、色変換フィルタ素子の最上層を構成するパッシベーション層の構成に特徴を有する有機ＥＬディスプレイパネルおよびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
蛍光性有機化合物材料のエレクトロルミネッセンス（ＥＬ）を利用した有機ＥＬ発光素子は、数ボルトから数十ボルトの電圧の印加で発光が可能であることから、低消費電力、高速応答性などの特徴を有するディスプレイパネルへの応用が期待され、携帯電話などの一部に既に採用されている。
【０００３】
有機ＥＬ発光素子は、蛍光性有機化合物を含む薄膜からなる有機発光層が、透明電極からなる陽極と陰極との間に狭持された構造を有し、有機発光層に電子および正孔を注入し、再結合させて発生した励起子が失活する際に発生する光を透明電極側から出光させるようにしたものである。
【０００４】
有機ＥＬ発光素子を利用したマルチカラーおよびフルカラータイプの有機ＥＬディスプレイパネルは、透光性基板上に形成されたカラーフィルタ層および／または蛍光色変換層とカラーフィルタ層と有機ＥＬ発光素子とを密着させて配置し、有機ＥＬ発光素子の透明電極側からの出光を、色変換素子を介して透光性基板表面から出光させるボトムエミッション方式（図３参照）、および基板、有機ＥＬ発光素子、色変換フィルタ素子の順に配置して、色変換素子側から出光するトップエミッション方式がある。いずれの方式においても、有機ＥＬ発光素子を構成する有機発光層への水分等の浸入を防止するために、積層構造体の全体が封止されている。
【０００５】
図４に示す一般的なボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイにおいて、色変換フィルタ素子１０は、透光性基板、通常ガラス基板１００、該透光性基板１００上にストライプ状に配置されたＲＧＢのカラーフィルタ層１１０、該カラーフィルタ層１１０間に配置されたブラックマトリックス層１１１、前記カラーフィルタ層１１０上に積層されたカラーフィルタのＲＧＢに対応した蛍光色変換層１２０、該蛍光色変換層１２０上および該層間に積層された高分子平坦化層１３０、ならびに該高分子平坦化層１３０上に積層された透明無機薄膜からなるパッシベーション層１４０で構成されている。
【０００６】
一方、有機ＥＬ発光素子２０は、前記パッシベーション層１４０上に前記蛍光色変換層１２０に対応させてストライプ状に形成された透明電極（陽極）２１０および所望により透明電極間に配置される絶縁層２１１、前記透明電極２１０および絶縁層２１１上に積層された有機ＥＬ層２２０、ならびに該有機ＥＬ層２２０上に前記透明電極２１０に直交して形成されたストライプ状の陰極２３０で構成され、色変換フィルタ素子１０および有機ＥＬ素子２０の積層構造部分の全体が封止構造体３０で封止されている。
【０００７】
有機ＥＬ発光素子の有機ＥＬ層２２０は、陽極２１０−陰極２３０間に電圧が印加された時に蛍光を発する有機化合物を含む有機発光層を少なくとも含み、所望により正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層等を含む積層体で構成される。
【０００８】
この有機ＥＬ層２２０は、水分などにより比較的容易に分解されることから、前記封止構造体３０で外気の侵入を防止しているが、長時間の使用の間には、前記色変換フィルタ素子１０を構成する高分子平坦化層１３０の脱気などに伴う水分が、パッシベーション層１４０を通して有機ＥＬ層２２０に侵入し、点々としたダークスポット（ＤＳ）と称される黒点欠陥や、該黒点欠陥が大きく成長したダークエリア（ＤＡ）と称される面積欠陥を生じ、ディスプレイとしての機能を著しく劣化させる。
【０００９】
パッシベーション層１４０は、有機ＥＬ発光素子２０用の透明電極２１０の形成時に蛍光色変換層１２０を保護する機能と、前記高分子平坦化層１３０からの脱気成分の有機ＥＬ層２２０への侵入を防止する機能とを有するものとして設けられる。高分子平坦化層１３０の表面は、完全な平面ではなく、実際にはかなりの凹凸を有することから、均質なガスバリア性の膜として形成され難い。
【００１０】
パッシベーション層のガスバリア性を向上させる方法として、従来のパッシベーション層である金属酸化物層上に熱硬化性樹脂層をさらに積層する方法が提案されている（特許文献１）。
【００１１】
【特許文献１】特開２００３−２９７５５６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
色変換フィルタ素子１０の製造において、透光性基板１００上にカラーフィルタ層１１０およびブラックマトリックス層１１１を形成し、カラーフィルタ層１１０上に蛍光色変換層１２０を積層した段階の表面は、蛍光色変換層１２０が約１０μｍの厚さを有することから、約１０μｍ深さの溝が多数形成されている。
【００１３】
高分子平坦化層１３０は、これらの溝を埋め、平坦な表面を形成すること目的としているが、高分子平坦化層１３０を蛍光色変換層１２０上の膜厚が５μｍ程度になるように形成した場合でも、高分子平坦化層１３０の表面には１〜１．５μｍ程度の凹凸が残留する。
【００１４】
このような凹凸を有する表面上に透明な無機薄膜からなるパッシベーション層１４０を形成しても、十分なガスバリア性を有する均質な膜を得ることは困難である。
【００１５】
高分子平坦化層１３０表面の凹凸を小さくするために、高分子平坦化層１３０の膜厚を厚くした場合、あるいは従来技術のように金属酸化物薄膜からなるパッシベーション層１４０上に熱硬化性樹脂層をさらに形成した場合、樹脂成分の硬化に伴う脱ガスを十分に行うためには、硬化温度を２００℃以上に上げる、硬化時間を長くするなどの処置が要求され、温度に弱い蛍光色変換層１２０などへの影響が無視できなくなる。
【００１６】
また、無機材料の厚い層で平坦化層を形成した場合、基板が反りなどにより歪んでしまい、その後のプロセス、たとえば、フォト工程におけるアライメント精度の低下、封止工程における貼り合わせ不良などの不都合が発生する。
【００１７】
本発明は、ガスバリア性に優れたパッシベーション層を高分子平坦化層上に有する色変換フィルタ素子上に、有機ＥＬ発光素子を配置した有機ＥＬディスプレイパネルおよびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明者等は、上記目的を達成すべく鋭意研究した結果、色変換フィルタ素子の高分子平坦化層上に設けられるパッシベーション層を透明無機薄膜と透明高分子薄膜との交互積層体とすることにより、パッシベーション層のガスバリア性が著しく向上すること、パッシベーション層の表面の凹凸も極めて小さくなり、研磨により実質的に凹凸の無い平坦な表面を形成できることを見出し、本発明を完成した。
【００１９】
本発明の有機ＥＬディスプレイパネルは、色変換フィルタ素子と有機ＥＬ発光素子とで構成されるボトムエミッション・タイプの有機ＥＬディスプレイパネルであって、前記色変換フィルタ素子の最上層を構成するパッシベーション層が、透明無機薄膜と透明高分子薄膜とが交互に積層された最上層に透明無機薄膜層を有する多層積層体からなり、かつ、前記最上層の透明無機薄膜の表面が研磨表面からなることを特徴とする。
【００２０】
前記透明無機薄膜の研磨表面は、平均粗さＲａが１０ｎｍ以下の表面粗さを有することが好ましい。
【００２１】
本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法は、有機ＥＬ発光素子と色変換フィルタ素子とで構成される有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法であって、前記色変換フィルタ素子のパッシベーション層の形成工程が、（ａ）色変換フィルタ素子を構成する高分子平坦化層上に、透明無機薄膜と透明高分子膜とを交互に積層する工程、（ｂ）最上層に透明無機薄膜を積層する工程、および（ｃ）最上層を構成する透明な無機薄膜の表面を研磨する工程、を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の有機ＥＬディスプレイパネルにおいて、色変換フィルタ素子の最上層を構成するパッシベーション層が、透明無機薄膜と透明高分子膜とが交互に積層された多層積層体からなることにより、従来の透明な無機薄膜の単層からなるパッシベーション層に比較してガスバリア性が著しく向上し、高分子平坦化層の脱ガスに伴った水分等による有機ＥＬ層のブラックスポットおよびダークエリアの生成が防止される。
【００２３】
さらに、パッシベーション層の最上層の表面が研磨表面からなることにより、研磨表面上に形成された透明電極（陽極）は、従来の凹凸を有するパッシベーション層上に形成された透明電極に比較してより、均一な膜厚とパターン幅を有することにより、安定な電気特性が得られるばかりでなく、この透明電極を介して色変換フィルタ層に入光する光の散乱が防止され、高い蛍光色変換効率を得ることができる。
【００２４】
一方、高分子平坦化層上に、透明無機薄膜と透明高分子薄膜とを交互に積層して多層構造体からなるパッシベーション層を形成することにより、表面の凹凸は、各層、特に高分子薄膜層の積層毎に平坦化され、最上層に研磨可能な程度の凹凸を有する透明な無機薄膜を得ることができ、これを研磨して実質的に凹凸の無い表面を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
本発明を図１〜４に基づいて詳細に説明する。
【００２６】
図１は、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの断面構造を示す部分断面図、図２は、色変換フィルタ素子のパッシベーション層の形成工程を示す工程図、図３はボトムエミッション・タイプの有機ＥＬディスプレイパネルの断面図、図４は、従来の有機ＥＬディスプレイパネルの断面構造を示す部分断面図である。
【００２７】
本発明は、図３に示す、色変換フィルタ素子１０上に有機ＥＬ発光素子２０を密着させて積層し、透光性基板１００上の積層構造部分の全体を封止構造体３０で封止したボトムエミッション・タイプの有機ＥＬディスプレイパネルにおいて、前記色変換フィルタ素子１０が、図１に示すように有機ＥＬディスプレイパネルの画像形成面である透光性基板１００、該透光性基板１００上に配置されたストライプ状の赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）および青色（Ｂ）のカラーフィルタ層１１０および所望により前記カラーフィルタ層１１０間に配置されたブラックマトリックス層１１１、前記カラーフィルタ層１１０上に積層されたＲＧＢの蛍光色変換層１２０、該蛍光色変換層１２０による凹凸を平坦化する高分子平坦化層１３０、および該高分子平坦化層１３０上に積層されたパッシベーション層１４０で構成され、該パッシベーション層１４０が、透明無機薄膜１４１と透明高分子薄膜１４２とが交互に積層され最上層に透明無機薄膜層１４３を有する交互積層体で構成され、前記最上層の透明無機薄膜１４３の表面が、実質的な凹凸の認められない研磨表面からなり、好ましくは、平均粗さＲａが１０ｎｍ以下の表面粗さを有する。
【００２８】
前記パッシベーション層を構成する透明無機薄膜１４１および１４３は、透明な金属酸化物薄膜、金属窒化物薄膜、たとえば、シリコン酸化膜、シリコン窒化膜、などの厚さが、０．３〜２μｍ、好ましくは、０．５〜１μｍ、の薄膜である。
【００２９】
前記パッシベーション層を構成する透明高分子薄膜１４２は、高分子平坦化層に使用される透明高分子と同様の透光性の樹脂、たとえば、（メタ）アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ブチラール樹脂、フェノール樹脂などを主成分とする熱および／または光硬化性樹脂組成物の厚さが、０．５〜３μｍ、好ましくは１〜２μｍの薄膜である。
【００３０】
前記パッシベーション層を構成する透明無機薄膜材料と透明高分子薄膜材料の組合せは、両層界面での反射を防止するために、近似した屈折率を有する材料の組合せとすることが好ましい。好ましい組合せは、シリコン酸化膜とアクリル樹脂組成物薄膜との組み合わせである。
【００３１】
前記パッシベーション層１４０は、常法により、透光性基板１００上に、ＲＧＢのカラーフィルタ層１１０、および該ＲＧＢのカラーフィルタ層１１０間にブラックマトリックス層１１１、前記カラーフィルタ層１１０上に、カラーフィルタ層１１０ＲＧＢに対応したＲＧＢ蛍光色変換層１２０、ならびに、前記蛍光色変換層１２０上および蛍光色変換層１２０間に透明な高分子平坦化層１３０を形成した後、図２に示すように該高分子平坦化層１３０上に透明無機薄膜１４１および透明高分子薄膜１４２を交互に積層し、さらに最上層に透明無機薄膜１４３を厚めに積層した後、最上層の透明無機薄膜１４３の表面を研磨することにより製造することができる。
【００３２】
透明無機薄膜１４１および透明高分子薄膜１４２の積層回数は、透明高分子薄膜１４２の積層の度に、表面の平坦化が進み、その上に積層される透明無機薄膜１４１の薄膜欠陥の発生が抑制され、ガスバリア性が向上するので、少なくとも１回、好ましくは、２〜３回繰り返す。
【００３３】
透明無機薄膜１４１および１４３の形成方法には特に制限はなく、スパッタ法、ＣＶＤ法、蒸着法など一般的な無機薄膜の形成方法を採用することができる。
【００３４】
透明高分子薄膜１４２の形成方法にも特に制限はなく、高分子平坦化層の形成に使用さる方法と同様の、液状の光硬化性樹脂組成物をスピンコート法などにより塗布して光硬化させた後、１６０〜１８０℃の温度でアフターベークする方法を採用することができる。
【００３５】
透明無機薄膜１４３表面の研磨方法にも特に制限はないが、好ましくは、研磨剤、たとえばコロイダルシリカ、ＮａＯＣｌ，Ｂｒ−メタノールなどと、研磨パッド、たとえば１２０００番のラッピングフィルムとを組合せて用いる化学機械研磨（ケミカル・メカニカル・ポリッシュ）法が採用される。
【００３６】
本発明において、有機ＥＬ発光素子２０の透明電極（陽極）２１０が、前記色変換フィルタ素子１０の研磨表面を有するパッシベーション層１４０上に色変換フィルタ素子２０を構成するストライプ状の蛍光色変換層１２０に対応してストライプ状に配置される。
【００３７】
有機ＥＬ発光素子２０は、色変換フィルタ素子１０のパッシベーション層１４０上に配置された透明電極（陽極）２１０、所望により透明電極２１０間に配置される絶縁層２１１、前記透明電極２１０および絶縁層２１１上に積層される少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層２２０、および該有機ＥＬ層２２０上に、前記透明電極（陽極）２１０と交差して配置される陰極２３０で構成され、前記透明電極（陽極）２１０と陰極２３０との交差部分が画素を構成する。
【００３８】
有機ＥＬディスプレイパネルは、前記透光性基板１００上のカラーフィルタ層１１０およびブラックマトリックス層１１１から陰極２３０に至る積層構造部分の全体が、封止ガラス３１０および透光性基板１００上に配置される封止用接着剤３２０からなる封止構造体３０で封止される。
【実施例】
【００３９】
本発明を、実施例および比較例によりさらに詳細に説明する。
【００４０】
実施例１
色変換フィルタ素子１０の製造
透光性基板としてのガラス基板１００上に、カラーフィルタ層１１０およびブラックマトリックス層１１１、ならびに、前記カラーフィルタ層１１０上に蛍光色変換層１２０を積層した中間積層体上に、アクリル樹脂組成物を塗布して１８０℃で加熱硬化させ、蛍光色変換層１２０上の厚みが２μｍの高分子平坦化層１３０を積層した上に、透明無機薄膜１４１と透明高分子薄膜１４２を順次積層し、最上層に透明無機薄膜１４３をさらに積層した透明無機薄膜と透明高分子薄膜との交互積層体からなるパッシベーション層１４０を積層し、最上層の透明無機薄膜１４３の表面を研磨して色変換フィルタ素子１０を製造した。
【００４１】
上記高分子平坦化層１３０は、ストライプ状に形成されている蛍光色変換層１２０の直角方向に約１μｍの凹凸を有しており、その上に、スパッタ法により０．５μｍの厚さのシリコン酸化膜を積層し、第１の透明無機薄膜１４１とした。得られた透明無機薄膜１４１の表面は、前記高分子平坦化層１３０表面の凹凸を踏襲する凹凸を有していた。
【００４２】
上記第１の透明無機薄膜１４１上に前記高分子平坦化層１３０に用いたアクリル樹脂組成物を塗布して光硬化させた後１８０℃でアフターベークして熱硬化させ、透明無機薄膜１４１の凸部上の膜厚が１μｍの第１の透明高分子薄膜１４２を積層した。この第１の透明高分子薄膜１４２は、約０．５μｍの凹凸を有していた。
【００４３】
上記透明無機薄膜１４１と透明高分子薄膜１４２の交互積層体上に、スパッタ法により厚さ２μｍのシリコン酸化膜を最上層の透明無機薄膜１４３として積層した。この最上層の透明無機薄膜の表面の凹凸は、約０．３μｍであった。
【００４４】
上記最上層の透明無機薄膜１４３を積層した積層構造体を、研磨パッドとして１２０００番のラッピングフィルムを用いた化学機械研磨機（ケミカル・メカニカル・ポリッシュ）に配置し、コロイダルシリカ研磨剤を用いて、最上層の透明無機薄膜１４３の最小厚さが１μｍになるまで、最上層の透明無機薄膜１４３の表面を研磨した。研磨後の最上層の透明無機薄膜１４３の表面粗さは、平均粗さＲａが１０ｎｍであり、実質的な凹凸は認められなかった。
【００４５】
有機ＥＬ発光素子２０の製造
上記で得られた色変換フィルタ素子１０の研磨表面を有するパッシベーション層１４３上に、スパッタ法により０．２μｍ厚さのＩＺＯ膜を積層し、エッチングして幅１００μｍのストライプ状の透明電極（陽極）２１０を形成し、透明電極２１０上に有機発光層を含む有機ＥＬ層２２０、および有機ＥＬ層上にＭｇ／Ａｇ合金からなる陰極２３０を順次積層して有機ＥＬ発光素子２０を製造した。
【００４６】
有機ＥＬディスプレイパネル
上記で得られた色変換フィルタ素子１０と有機ＥＬ発光素子２０の積層構造分を囲むように、ガラス基板１００上に封止用接着剤３１０を塗布し、封止がラス３００を貼り合わせて、前記積層構造部分を封止し、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルを製造した。
【００４７】
比較例１
上記実施例１の色変換フィルタ素子１０の製造において、第１の透明高分子薄膜１４２の形成工程以降を省略した以外は実施例１と同様の条件で比較用の有機ＥＬディスプレイパネルを製造した。
【００４８】
比較用の有機ＥＬディスプレイパネルにおいては、パッシベーション層１４０は、表面に凹凸を有する第１の透明無機薄膜１４１の単層からなる。
【００４９】
高温駆動寿命試験
Ｄ６５白色（１００ｃｄ／ｍ２）、８５℃×５００時間の高温駆動寿命試験を行った結果、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルのダークエリアの発生率が３％であったのに対して、比較例の有機ＥＬディスプレイパネルのダークエリアの発生率は５０％に達した。
【００５０】
透明電極（陽極）の抵抗値測定
パッシベーション層１４０上に形成した透明電極（陽極）の抵抗値のばらつきを測定した結果、実施例においては、±５％であったのに対して、比較例では±１０％と大きなばらつきを示した。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの断面構造を示す部分断面図。
【図２】本発明のパッシベーション層の形成工程を示す工程図。
【図３】ボトムエミッション・タイプの有機ＥＬディスプレイパネルの断面図。
【図４】従来の有機ＥＬディスプレイパネルの断面構造を示す部分断面図。
【符号の説明】
【００５２】
１０  色変換フィルタ素子
１００  透光性基板
１１０  カラーフィルタ層
１１１  ブラックマトリックス層
１２０  蛍光色変換層
１３０  高分子平坦化層
１４０  パッシベーション層
１４１、１４３  透明無機薄膜
１４２  透明高分子薄膜
２０  有機ＥＬ発光素子
２１０  透明電極（陽極）
２１１  絶縁層
２２０  有機ＥＬ層
２３０  陰極
３０  封止構造体
３００  封止がラス
３１０  封止用接着剤
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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