(57)【要約】【課題】不純物の含有量が低減されたより高純度の炭化珪素粉体を製造できる焼成炉、及び炭化珪素粉体の製造方法を提供する。【解決手段】本発明に係る焼成炉１００は、マッフル４によって区画された処理室３と、処理室３内に配設され、被焼成物８が収められる坩堝５と、外部から不活性ガスを供給する不活性ガス供給管６とを備え、マッフル４と坩堝５との間には空隙４５が形成され、不活性ガス供給管６の開口端部６２は、空隙４５に配設される。【選択図】図１
2009263175.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
マッフルによって区画された処理室と、
前記処理室内に配設され、被焼成物が収められる坩堝と、
外部から不活性ガスを供給する不活性ガス供給管と
を備える焼成炉であって、
前記マッフルと前記坩堝との間には、空隙が形成され、
前記不活性ガス供給管の開口端部は、前記空隙に配設される焼成炉。
【請求項２】
前記不活性ガス供給管から前記焼成炉の内部に供給された前記不活性ガスを排出する排気管を備え、
前記排気管は、前記処理室に連通する請求項１に記載の焼成炉。
【請求項３】
前記排気管のガス取入口部は、前記不活性ガス供給管の上方に形成される請求項２に記載の焼成炉。
【請求項４】
前記不活性ガス供給管は、
前記不活性ガスが供給される管部と、
前記管部から分岐し、前記空隙に配設される複数の前記開口端部と
を有する請求項１乃至３の何れか一項に記載の焼成炉。
【請求項５】
マッフルによって区画された処理室と、被焼成物が収められる坩堝と、外部から不活性ガスを供給する不活性ガス供給管とを含む焼成炉を用いた炭化珪素粉体の製造方法であって、
前記処理室内に、前記坩堝を配設する工程と、
前記不活性ガスを供給する工程とを備え、
前記坩堝を配設する工程では、前記マッフルと前記坩堝との間に空隙を形成し、
前記不活性ガスを供給する工程では、前記空隙に前記不活性ガスを供給する炭化珪素粉体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化珪素粉体の製造に用いられる焼成炉、及び炭化珪素粉体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、珪素原料、炭素原料及び結合材を用いて造粒された被焼成物を焼成炉に入れて焼成することによって、炭化珪素粉体を製造する方法が広く用いられている。
【０００３】
このような炭化珪素粉体の製造に用いられる焼成炉の内部には、一般的に、マッフルによって区画された処理室が設けられる（例えば、特許文献１）。また、焼成炉には、アルゴンなどの不活性ガスを炉内に供給する不活性ガス供給管が接続される。
【特許文献１】特開２００５−２２１１３５号公報（第４頁、第１図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上述した従来の焼成炉には、次のような問題があった。すなわち、マッフルによって区画された処理室内に坩堝を配設した場合、被焼成物の周囲に不活性ガスが供給されず、製造された炭化珪素粉体に含有される不純物、例えば窒素あるいはホウ素などの量が増える問題があった。
【０００５】
そこで、本発明は、このような状況に鑑みてなされたものであり、マッフルによって区画された処理室内に坩堝を配設した場合において、不純物の含有量が低減されたより高純度の炭化珪素粉体を製造できる焼成炉、及び炭化珪素粉体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上述した課題を解決するため、本発明は、次のような特徴を有している。まず、本発明の第１の特徴は、マッフルによって区画された処理室と、前記処理室内に配設され、被焼成物が収められる坩堝と、外部から不活性ガスを供給する不活性ガス供給管とを備える焼成炉であって、前記マッフルと前記坩堝との間には、空隙が形成され、前記不活性ガス供給管の開口端部は、前記空隙に配設されることを要旨とする。
【０００７】
本発明の第１の特徴によれば、このような焼成炉１００によれば、不活性ガスが、処理室３内に導入されるため、処理室３内に配設された坩堝５の周囲に不活性ガスが供給される。したがって、被焼成物８を焼成することにより得られる粉体に対して不純物となる物質を、坩堝５の周囲から除去することができる。
【０００８】
本発明の第２の特徴は、本発明の第１の特徴に係り、前記不活性ガス供給管から前記焼成炉の内部に供給された前記不活性ガスを排出する排気管を備え、前記排気管は、前記処理室に連通することを要旨とする。
【０００９】
本発明の第３の特徴は、本発明の第２の特徴に係り、前記排気管のガス取入口部は、前記不活性ガス供給管の上方に形成されることを要旨とする。
【００１０】
本発明の第４の特徴は、本発明の第１乃至第３の何れか一つの特徴に係り、前記不活性ガス供給管は、前記不活性ガスが供給される管部と、前記管部から分岐し、前記空隙に配設される複数の前記開口端部とを有することを要旨とする。
【００１１】
本発明の第５の特徴は、マッフルによって区画された処理室と、被焼成物が収められる坩堝と、外部から不活性ガスを供給する不活性ガス供給管とを含む焼成炉を用いた炭化珪素粉体の製造方法であって、前記処理室内に、前記坩堝を配設する工程と、前記不活性ガスを供給する工程とを備え、前記坩堝を配設する工程では、前記マッフルと前記坩堝との間に空隙を形成し、前記不活性ガスを供給する工程では、前記空隙に前記不活性ガスを供給することを要旨とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の特徴によれば、不純物の含有量が低減されたより高純度の炭化珪素粉体を製造できる焼成炉、及び炭化珪素粉体の製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
次に、本発明に係る焼成炉及び炭化珪素粉体の製造方法の実施形態について、図面を参照しながら説明する。具体的には、（１）焼成炉の構成、（２）製造方法、（３）実施例、（４）比較例、（５）不純物含有量評価、（６）作用・効果、及び（７）その他の実施形態について説明する。
【００１４】
なお、以下の図面の記載において、同一または類似の部分には、同一または類似の符号を付している。ただし、図面は模式的なものであり、各寸法の比率などは現実のものとは異なることに留意すべきである。
【００１５】
したがって、具体的な寸法などは以下の説明を参酌して判断すべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。
【００１６】
（１）焼成炉の構成
（１．１）焼成炉の構成
まず、本実施形態に係る焼成炉の構成について、図１及び図２を参照しながら説明する。図１は、本実施形態に係る焼成炉１００の断面図である。また、図２は、本実施形態に係る焼成炉１００の斜視図である。
【００１７】
焼成炉１００は、図１に示すように、チャンバー１と、チャンバー１内に設けられる加熱室２及び処理室３と、マッフル４と、坩堝５と、不活性ガス供給管６と、排気管７とを備える。
【００１８】
加熱室２と処理室３とは、図１に示すように、マッフル４によって区画される。加熱室２には、加熱部２１が配設される。加熱部２１は、例えばカーボンなどにより構成されており、通電によって加熱室２内の気体を所定温度に加熱する。処理室３内の温度は、加熱室２から伝達する熱により上昇する。マッフル４は、処理室３内の温度変化を緩やかにする。
【００１９】
処理室３内には、坩堝５が配設される。坩堝５には、被焼成物８が収められる。坩堝５としては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウムなどのセラミック製坩堝などがあるが、炭化珪素粉体の純度を高める観点から、黒鉛製坩堝を用いることが好ましい。
【００２０】
マッフル４と坩堝５との間には、図１に示すように、空隙４５が形成される。坩堝５は、例えば処理室３内に配設される載置台（不図示）などにより載置されてもよく、マッフル４に設けられる突起（不図示）などにより支持されてもよい。
【００２１】
不活性ガス供給管６は、焼成炉１００の外部から不活性ガスを供給する。不活性ガス供給管６は、管部６１と、管部６１の先端に設けられる開口端部６２とを有する。開口端部６２は、図１に示すように、マッフル４と坩堝５との間に形成される空隙４５に配設される。不活性ガスとしては、例えばアルゴンなどを用いることができる。
【００２２】
排気管７は、焼成炉１００の内部から不活性ガスを排出する。排気管７は、管部７１と、管部７１の先端に設けられるガス取入口部７２とを有する。排気管７は、図１に示すように、処理室３に連通する。なお、図１においては、ガス取入口部７２はマッフル４から離間しているが、ガス取入口部７２はマッフル４に接続されていてもよい。
【００２３】
図２は、本実施形態に係る焼成炉１００の斜視図である。ただし、図２においては、チャンバー１を省略し、マッフル４、坩堝５、不活性ガス供給管６及び排気管７のみ記載している。図２に示すように、排気管７のガス取入口部７２は、不活性ガス供給管６の上方に形成されることが好ましい。
【００２４】
（１．２）焼成炉の構成の変形例
以下において、実施形態の変形例に係る焼成炉の構成について説明する。上述した実施形態では、不活性ガス供給管６の管部６１の先端には、１つの開口端部６２が設けられている場合について説明したが、不活性ガス供給管に設けられる開口端部の数は１つには限定されない。
【００２５】
図３は、変形例に係る焼成炉２００の断面図である。焼成炉２００は、図３に示すように、チャンバー１と、チャンバー１内に設けられる加熱室２及び処理室３と、マッフル４と、坩堝５と、不活性ガス供給管９と、排気管７とを備える。チャンバー１、加熱室２、処理室３、マッフル４、坩堝５及び排気管７の構成については上述した実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【００２６】
不活性ガス供給管９は、焼成炉２００の外部から不活性ガスを供給する。不活性ガス供給管９は、図３に示すように、管部９１と、管部９１から分岐する複数の開口端部９２とを有する。複数の開口端部９２は、図３に示すように、マッフル４と坩堝５との間に形成される空隙４５に配設される。不活性ガスとしては、例えばアルゴンなどを用いることができる。
【００２７】
（２）製造方法
（２．１）原料
炭化珪素粉体は、珪素と炭素とを含む炭化珪素前駆体を乾燥して得られる被焼成物８を焼成することにより製造される。炭化珪素前駆体は、珪素含有原料と炭素含有原料とが混合された原料混合物を架橋又は重合することにより生成される。
【００２８】
珪素含有原料は、液状の珪素化合物と、加水分解性珪素化合物より合成される珪素質固体とを含む群より選ばれる少なくとも１種の珪素含有原料である。液状の珪素化合物の好適な具体例としては、加水分解性珪酸化合物をトリメチル化して得られる１群のポリマー、加水分解性珪酸化合物と１価もしくは多価アルコール（例えば、ジオール、トリオール）とのエステル（例えば、四塩化珪素とエタノールとの反応で合成されるエチルシリケート）、加水分解性珪素化合物と有機化合物との反応で得られたエステル以外の反応生成物（例えば、テトラメチルシラン、ジメチルジフェニルシラン、ポリジメチルシラン）などが挙げられる。これらの珪素化合物は、有害元素（後述）を含まない原料と、有害元素を含まない触媒とを用いて合成される。また、珪素質固体の好適な具体例としては、四塩化珪素の加水分解により得られる無定型シリカ微粉末が挙げられる。
【００２９】
珪素含有原料における有害元素の含有量は、それぞれ１ｐｐｍ以下であることが好ましい。ここで、有害元素とは、半導体製造に用いられるウェハーの熱処理工程において、塩化物となって気化してウェハーに不純物として取り込まれることにより、ウェハーの絶縁抵抗の低下やＳｉＯ２の耐電圧低下を引き起こす元素を示す。有害元素の一例としては、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｖ、Ｗ等の重金属元素、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ等のアルカリ金属元素、並びにＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ等のアルカリ土類もしくは両性金属元素などが挙げられる。
【００３０】
炭素含有原料は、有害元素を含まない触媒を用いて合成される。炭素含有原料は、加熱及び／又は触媒、もしくは架橋剤により重合又は架橋して硬化しうる任意の１種もしくは２種以上の有機化合物から構成されるモノマー、オリゴマー及びポリマーである。炭素含有原料の好適な具体例としては、有害元素を含まない触媒を用いて合成されたフェノール樹脂、フラン樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウレタン樹脂などの硬化性樹脂が挙げられる。特に、残炭率が高く、作業性に優れているレゾール型またはノボラック型フェノール樹脂が好ましい。
【００３１】
上述した珪素含有原料及び炭素含有原料が混合された原料混合物を架橋又は重合することにより、炭化珪素前駆体が生成される。このとき、必要に応じて重合用の触媒あるいは架橋用の架橋剤を原料混合物に加える。このようにして生成される炭化珪素前駆体は、珪素、炭素及び酸素を含有する均一な固形物である。なお、固形物にはゼリー状物質が含まれる。上述した炭化珪素前駆体を真空乾燥法によって乾燥することにより、炭化珪素粉体の製造に用いられる被焼成物８が得られる。
【００３２】
（２．２）炭化珪素粉体の製造方法
次に、本実施形態に係る炭化珪素粉体の製造方法の全体概略について説明する。図４は、炭化珪素粉体の製造方法を説明する流れ図である。
【００３３】
本実施形態に係る炭化珪素粉体の製造方法では、図１に示す焼成炉１００を用いる。本実施形態に係る炭化珪素粉体の製造方法は、図４に示すように、処理室３内に坩堝５を配設する工程Ｓ１と、不活性ガスを供給する工程Ｓ２と、被焼成物８を加熱する工程Ｓ３とを有する。
【００３４】
工程Ｓ１では、坩堝５が、図１に示すように処理室３内に配設される。ここで、工程Ｓ１では、マッフル４と坩堝５との間に空隙４５が形成されるように、坩堝５を配設する。なお、工程Ｓ１では、上述した被焼成物８が坩堝５内に収められているものとする。
【００３５】
工程Ｓ２では、不活性ガス供給管６により焼成炉１００内に不活性ガスが供給される。ここで、図１に示すように、不活性ガス供給管６の開口端部６２は、工程Ｓ１で形成された空隙４５に配設される。そのため、工程Ｓ２では、工程Ｓ１で形成された空隙４５に不活性ガスが供給される。なお、不活性ガスは、連続的に供給される。
【００３６】
工程Ｓ３では、加熱部２１により加熱室２内の気体を加熱することによって、処理室３内の温度を上昇させる。これにより、坩堝５内に収められた被焼成物８が加熱される。加熱条件の一例として、処理室３内の温度を約１６００〜２０００℃とし、加熱時間を約３０〜１８０分とする。
【００３７】
以上の工程により、被焼成物８が焼成される。これにより、炭化珪素粉体が得られる。
【００３８】
（２．３）炭化珪素粉体の製造方法の変形例
上述した実施形態では、図１に示す焼成炉１００を用いて炭化珪素粉体を製造する場合について説明したが、図３に示す焼成炉２００を用いてもよい。図３に示す焼成炉２００を用いる場合であっても、図１に示す焼成炉１００を用いる場合と同様にして、図４に示す工程Ｓ１乃至Ｓ３により炭化珪素粉体を製造する。
【００３９】
（３）実施例
本実施例では、図１に示す焼成炉１００を用い、上述した実施形態に係る炭化珪素粉体の製造方法に基づいて炭化珪素粉体を製造した。本実施例では、珪素含有原料としてエチルシリケート４０を用いた。また、炭素含有原料として、フェノール樹脂を用いた。
【００４０】
（４）比較例
本比較例では、従来の焼成炉を用いて炭化珪素粉体を製造した。具体的には、不活性ガス供給管の開口端部が、マッフルと坩堝との空隙に配設されていない焼成炉を用いた。
【００４１】
本比較例では、上述した実施例と同様にして、珪素含有原料としてエチルシリケート４０を用いた。また、炭素含有原料として、フェノール樹脂を用いた。
【００４２】
（５）不純物含有量評価
上述した実施例及び比較例に係る炭化珪素粉体について、不純物含有量を測定した。具体的には、ＳＩＭＳ（二次イオン質量分析法）を用いて、炭化珪素粉体中の窒素含有量及びホウ素含有量を測定した。
【００４３】
比較例に係る炭化珪素粉体においては、窒素含有量が１４ｐｐｍ、ホウ素含有量が２１ｐｐｍであった。これに対し、実施例に係る炭化珪素粉体においては、窒素含有量が５ｐｐｍ、ホウ素含有量が１ｐｐｍであった。したがって、上述した実施例によれば、比較例に対して窒素含有量を６４％、ホウ素含有量を９５％低減できることが確認された。
【００４４】
（６）作用・効果
本実施形態に係る焼成炉１００は、チャンバー１と、チャンバー１内に設けられる加熱室２及び処理室３と、マッフル４と、坩堝５と、不活性ガス供給管６と、排気管７とを備える。マッフル４によって区画された処理室３内には坩堝５が配設されており、マッフル４と坩堝５との間には、空隙４５が形成される。焼成炉１００の外部から不活性ガスを供給する不活性ガス供給管６の開口端部６２は、マッフル４と坩堝５との間に形成された空隙４５に配設される。
【００４５】
このような焼成炉１００によれば、不活性ガスが、処理室３内に導入される。これにより、処理室３内に不活性ガスが充填されるとともに処理室３の下方から上方に向かって不活性ガスが流れるため、処理室３内に配設された坩堝５の周囲に不活性ガスが供給される。したがって、被焼成物８を焼成することにより得られる粉体に対して不純物となる物質を、坩堝５の周囲から除去することができる。
【００４６】
また、本実施形態に係る炭化珪素粉体の製造方法では、珪素と炭素とを含む炭化珪素前駆体を乾燥して得られる被焼成物８を、上述した焼成炉１００により焼成する。そのため、窒素やホウ素などの不純物を、被焼成物８が収められた坩堝５の周囲から除去することができ、不純物の含有量が低減された高純度の炭化珪素粉体を製造することができる。
【００４７】
また、本実施形態に係る焼成炉１００において、排気管７は、処理室３に連通する。また、排気管７のガス取入口部７２は、不活性ガス供給管６の上方に形成される。これにより、処理室３内に充填される不活性ガスが処理室３外に排出され易くなるため、坩堝５の周囲から不純物を効率的に除去することができる。
【００４８】
また、本実施形態の変形例に係る焼成炉２００において、不活性ガス供給管９は、管部９１と、管部９１から分岐する複数の開口端部９２とを有する。複数の開口端部９２は、マッフル４と坩堝５との間に形成される空隙４５に配設される。これにより、処理室３内に不活性ガスが充填され易くなるとともに、処理室３の下方から上方に向かう不活性ガスの流路が形成され易くなるため、坩堝５の周囲から不純物を効率的に除去することができる。
【００４９】
（７）その他の実施形態
上述したように、本発明の実施形態を通じて本発明の内容を開示したが、この開示の一部をなす論述及び図面は、本発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。
【００５０】
例えば、上述した実施形態では、被焼成物８として、珪素と炭素とを含む炭化珪素前駆体を乾燥して得られる物質を用いることにより、炭化珪素粉体を製造したが、本発明はこれに限るものではない。本発明は、炭化珪素粉体の製造以外にも、焼成中に不純物を継続的に除去する必要がある物質を製造する場合に適用することができる。
【００５１】
また、上述した実施形態の変形例では、不活性ガス供給管９が、３つの開口端部９２を有する場合について説明したが、開口端部９２の数は２つ、あるいは４つ以上であってもよい。
【００５２】
このように、本発明は、ここでは記載していない様々な実施の形態などを含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は、上述の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の実施形態に係る焼成炉１００の断面図である。
【図２】本発明の実施形態に係る焼成炉１００の斜視図である。
【図３】本発明の実施形態の変形例に係る焼成炉２００の断面図である。
【図４】本発明の実施形態に係る炭化珪素粉体の製造方法を説明する流れ図である。
【符号の説明】
【００５４】
１００，２００…焼成炉、１…チャンバー、２…加熱室、２１…加熱部、３…処理室、４…マッフル、５…坩堝、４５…空隙、６…不活性ガス供給管、６１…管部、６２…開口端部、７…排気管、７１…管部、７２…ガス取入口部、８…被焼成物、９…不活性ガス供給管、９１…管部、９２…開口端部．
【図１】
2009263175.tif 000003
【図２】
2009263175.tif 000004
【図３】
2009263175.tif 000005
【図４】
2009263175.tif 000006