(57)【要約】【課題】ドライプロセスによって色変換層を形成する色変換方式有機ＥＬディスプレイにおいて、表示装置表面を着色させることなしに、外光が入射した際の非点灯の表示装置の物体色（すなわち、反射光の色相）を制御することができる方法の提供。【解決手段】透明基板と、２種以上のカラーフィルタ層と、少なくとも１種の色変換層と、透明電極、有機ＥＬ層および反射電極を含む有機ＥＬ素子とを含む有機ＥＬディスプレイであって、２種以上のカラーフィルタ層は、それぞれ独立的に制御された光の散乱量を有することを特徴とする有機ＥＬディスプレイ。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基板と、２種以上のカラーフィルタ層と、少なくとも１種の色変換層と、透明電極、有機ＥＬ層および反射電極を含む有機ＥＬ素子とを含む有機ＥＬディスプレイであって、前記２種以上のカラーフィルタ層は、それぞれ独立的に制御された光の散乱量を有することを特徴とする有機ＥＬディスプレイ。
【請求項２】
前記２種以上のカラーフィルタ層の散乱量の独立的な制御が、相分離剤の添加によって、カラーフィルタ層中に異なる屈折率を有する部分を生じさせることによることを特徴とする有機ＥＬディスプレイ。
【請求項３】
透明基板と、２種以上のカラーフィルタ層と、少なくとも１種の色変換層と、透明電極、有機ＥＬ層および反射電極を含む有機ＥＬ素子とを含む有機ＥＬディスプレイの物体色を調整する方法であって、前記カラーフィルタ層の少なくとも１つの光の散乱量を独立的に変化させる工程を含むことを特徴とする有機ＥＬディスプレイの非点灯時の物体色を調整する方法。
【請求項４】
前記カラーフィルタ層の少なくとも１つの光の散乱量を独立的に変化させる工程が、当該カラーフィルタ層に相分離剤を添加されることによって実施されることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬディスプレイの非点灯時の物体色を調整する方法。
【請求項５】
透明基板と、２種以上のカラーフィルタ層と、少なくとも１種の色変換層と、透明電極、有機ＥＬ層および反射電極を含む有機ＥＬ素子とを含む有機ＥＬディスプレイであって、前記色変換層は１種または複数種の色変換色素からなり、前記カラーフィルタ層の少なくとも１つは相分離剤を含むことを特徴とする有機ＥＬディスプレイ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子に関する。詳細には、非点灯時の物体色が制御された有機ＥＬ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、さまざまな分野・用途において種々の表示装置が用いられている。これらの表示装置は、その機構に基づいて自発光型と非発光型の２つのタイプに分類される。自発光型表示装置の代表例は、陰極管（ＣＲＴ）、ＥＬ（エレクトロルミネセンス）ディスプレイ、ＦＥＤ（フィールド・エミッション・ディスプレイ）などを含む。一方、非発光型表示装置の代表例は、液晶表示装置である。
【０００３】
これらのディスプレイでは、赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、および青（Ｂ）の３原色を用いたマルチカラーまたはフルカラー方式がほぼ一般的となっている。より高品位で美しい画像を表示させるために、発光部と光出射面との間にカラーフィルター等の色変調層を配置して、発光素子を発した光のうちの特定の波長域の光を選択的に出射させて、３原色の色純度を向上させる手段が多用されている。
【０００４】
近年では、色変調層として、有機ＥＬ素子の発光域の光を吸収し、可視光域の蛍光を発光する蛍光材料を色変換層として用いる色変換方式の有機ＥＬディスプレイが開示されている（特許文献１など参照）。色変換方式のディスプレイにおいては、有機ＥＬ素子の発光色が白色に限定されないため、より輝度の高い有機ＥＬ素子を光源に適用できる。例えば、青色発光の有機ＥＬ素子を用いた場合には、青色光を緑色光および赤色光に波長変換する（特許文献１参照）。このような蛍光材料を含む色変換層を高精細にパターニングして、有機ＥＬ素子の近紫外光ないし可視光のような弱いエネルギー線を用いて３原色の光を得る色変換方式フルカラーディスプレイが注目されている。
【０００５】
この色変換方式有機ＥＬディスプレイに用いられる色変換層は、フォトレジストを用いるウェットプロセスによって形成することができる。しかしながら、色変換材料の耐熱性が低いために、ウェットプロセスで用いた色変換材料を含むフォトレジストを完全に乾燥させることは困難である。そのため、乾燥後に色変換層中に残存する水分により、有機ＥＬ素子中にダークエリアとも呼ばれる非発光欠陥を発生させるという問題点が存在する。この問題点を解消するために、近年、ウェットプロセスに代えてドライプロセスを用いて色変換層を形成することが検討されている（特許文献２参照）。
【０００６】
また、表示装置が使用される特定の分野・用途においては、非点灯時の表示装置の色を該装置を取り巻くボディーフレームの色と一致またはそれに釣り合った物体色（色調）にすること、および製品として使用される環境やその用途に応じて非点灯時の表示装置の物体色を自由に設計可能にすることが求められてきている。
この要求に対して、表示装置表面にフィルムを適用する方法が提案されてきている（特許文献３参照）。
【０００７】
【特許文献１】特開平３−１５２８９７号公報
【特許文献２】特開２００２−１７５８７９号公報
【特許文献３】特開平１０−１７７８５０号公報
【特許文献４】特開２００６−２６９２２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
色変換方式の表示装置における現時点での問題点の１つは、非点灯時の表示装置に外光が入射した場合に、表示装置の表示面が種々の色に色づいてしまうことである。これは、表示装置中の色変換層が形成された副画素の透過率と色変換層が形成されていない副画素の透過率が異なることにより、偏った波長分布を有する反射光が放射されるために起こる現象である。ドライプロセスによって色変換層を形成する表示装置においては、色変換層は、Ｒ、Ｇ、Ｂ副画素に応じて、色変換層が選択的に平坦化層の上に形成される。この場合、色変換層を形成しない部分からの光出射を増大させるために、平坦化層の透過率をより大きくすることが好ましい。より大きな透過率の平坦化層を用いるために、色変換層が形成された副画素の透過率と色変換層が形成されていない副画素の透過率との差は、さらに大きくなってしまう。
【０００９】
従来から提案されている表示装置表面に対する塗料またはフィルムの適用は、表示装置表面を着色させることに基づいて、非点灯時の表示装置の物体色（色調）を調整するものである。したがって、点灯時に色変換フィルタから放射される光もまた塗料ないしフィルムの影響を受け、所望されない色相を有する光が放射されてしまうこと、あるいはカラーフィルタ層において高められた色純度の低下などの問題を引き起こす恐れがある。
【００１０】
あるいはまた、ウェットプロセスによって形成される色変換層を用いる色変換方式有機ＥＬディスプレイにおいて、色変換層、または色変換層が形成されない副画素の平坦化層に相分離剤を添加して、ＲＧＢそれぞれの副画素の透過率を変化させ、外光が入射した際の非点灯のディスプレイの物体色を調整することが提案されている（特許文献４参照）。しかしながら、ドライプロセスによって色変換層を形成する場合、蒸着される色変換層に対して相分離剤を添加して相分離を行うことが難しく、かつ形成される色変換層が薄いために、その効果も限定的であることが予想される。また、この方式のディスプレイにおいて、カラーフィルタ層を覆って一体に形成される平坦化層の一部のみに相分離剤を適用して、各副画素毎の透過率を変化させることは困難である。
【００１１】
したがって、ドライプロセスによって色変換層を形成する色変換方式有機ＥＬディスプレイにおいて、表示装置表面を着色させることなしに、外光が入射した際の非点灯の表示装置の物体色（すなわち、反射光の色相）を制御することができる方法が、当該技術において強く求められている。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上述の課題を解決するための方策について鋭意検討した結果、複数種のカラーフィルタ層において、１つ又は複数のカラーフィルタ層に相分離剤を添加して散乱光の量を独立的に変化させ、ディスプレイの物体色を調整する方法を見いだした。
【００１３】
本発明の１つの態様である有機ＥＬディスプレイは、透明基板と、２種以上のカラーフィルタ層と、少なくとも１種の色変換層と、透明電極、有機ＥＬ層および反射電極を含み、前記２種以上のカラーフィルタ層は、それぞれ独立的に制御された光の散乱量を有することを特徴とする。ここで、前記２種以上のカラーフィルタ層の散乱量の独立的な制御が、相分離剤の添加によって、カラーフィルタ層中に異なる屈折率を有する部分を生じさせることにより実施されてもよい。
【００１４】
本発明の１つの態様である有機ＥＬディスプレイの物体色の調整方法は、透明基板と、２種以上のカラーフィルタ層と、少なくとも１種の色変換層と、透明電極、有機ＥＬ層および反射電極を含む有機ＥＬ素子とを含む有機ＥＬディスプレイにおいて、前記カラーフィルタ層の少なくとも１つの光の散乱量を独立的に変化させる工程を含むことを特徴とする。前記カラーフィルタ層の少なくとも１つの光の散乱量を独立的に変化させる工程が、当該カラーフィルタ層に相分離剤を添加されることによって実施されてもよい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明により、有機ＥＬディスプレイのカラーフィルタ層において、カラーフィルターに入射する外光の散乱量をそれぞれ独立に変化させることによって、有機ＥＬディスプレイの性能（輝度および色度）を維持したまま、非点灯時に外光が入射したディスプレイの物体色を変化させることができた。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明について詳細に説明する。図１〜図３は、本発明の有機ＥＬディスプレイ（１画素分）を示す模式的断面図であり、図１は青色カラーフィルタ層に相分離剤を添加した例（実施例１）を示し、図２は緑色カラーフィルタ層に相分離剤を添加した例（実施例２）を示し、図３は赤色カラーフィルタ層に相分離剤を添加した例（実施例３）を示す。
【００１７】
透明基板１０は、可視光（波長４００〜７００ｎｍ）に対して透明であり、積層される層の形成に用いられる条件（溶媒、温度等）に耐えるものであるべきであり、および寸法安定性に優れていることが好ましい。好ましい透明基板は、ガラス基板、およびポリオレフィン、アクリル樹脂（ポリメチルメタクリレートを含む）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレートを含む）、ポリカーボネート樹脂、またはポリイミド樹脂などの樹脂で形成された剛直性の樹脂基板を含む。あるいはまた、ポリオレフィン、アクリル樹脂（ポリメチルメタクリレートを含む）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレートを含む）、ポリカーボネート樹脂、またはポリイミド樹脂などから形成される可撓性フィルムを、基板として用いてもよい。ガラス、ならびにポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート等の樹脂を含む。ホウケイ酸ガラスまたは青板ガラス等が特に好ましいものである。
【００１８】
遮光層２０は、任意選択的に設けてもよい層であり、可視光を遮断して、コントラストを向上させるための層である。遮光層２０は、通常のフラットパネルディスプレイ用の材料を用いて形成することができる。遮光層２０は、１つの方向に延びるストライプ形状を有する複数の部分から構成されてもよいし、複数の開口部が２次元的に整列された一体の部分から構成されてもよい。
【００１９】
２種以上のカラーフィルタ層３０は、入射光の特定の波長成分のみを透過させて、出力光の色純度を向上させるための層である。カラーフィルタ層３０のそれぞれは、１つの方向に延びるストライプ形状を有する複数の部分から構成されてもよいし、副画素に相当する位置に形成される複数の独立した部分から構成されてもよい。図１〜図３においては、ＲＧＢ３種のカラーフィルタ層３０（Ｒ，Ｇ，Ｂ）を用いた例を示した。通常のフルカラーディスプレイの場合、赤色カラーフィルタ層３０Ｒは６００ｎｍ以上の波長成分を透過させ、緑色カラーフィルタ層３０Ｒは５００〜６００ｎｍの波長成分を透過させ、青色カラーフィルタ層３０Ｂは４００〜５００ｎｍの波長成分を透過させるように設計される。カラーフィルタ層３０は、感光性樹脂中に色素を分散させた着色感材を塗布し、パターン状露光および現像を行うことによって、所望のパターンに形成されることが一般的である。最近では、耐久性の観点から、色素として顔料を使用することが多くなってきている。カラーフィルタ層２に用いることができる顔料は、アゾレーキ系、不溶性アゾ系、縮合アゾ系、フタロシアニン系、キナクリドン系、ジオキサジン系、イソインドリノン系、アントラキノン系、ペリノン系、チオイン系、ペリレン系、およびそれらの混合物などを含む。現在市販されているフラットパネルディスプレイ用のカラーフィルタ材料を用いてカラーフィルタ層２を形成してもよい。
【００２０】
本発明においては、少なくとも１つのカラーフィルタ層３０において、相分離剤４０の添加によって層中にミクロ相分離を発生させ、他のカラーフィルタ層３０とは独立して、光の散乱量を変化させる。図１は青色カラーフィルタ層３０Ｂに相分離剤４０を添加した例を示し、図２は緑色カラーフィルタ層３０Ｇに相分離剤４０を添加した例を示し、図３は赤色カラーフィルタ層３０Ｒに相分離剤４０を添加した例を示す。
【００２１】
本発明において用いられる相分離剤４０は、低分子化合物または高分子化合物であってもよく、好ましくはヒンダードアミン系化合物（例えばチバガイギー製チヌビン１２３など）、またはベンゾエート系ないしＮｉ系の光安定剤として知られる化合物であってもよい。相分離剤４０の添加によりカラーフィルタ層３０中に相分離を発生させ、２つ以上のミクロに分離された相とすることにより、カラーフィルタ層３０における散乱を増大させることができる。本発明に用いられる添加剤は、カラーフィルタ層３０の総質量を基準として、０．０１〜１０．００質量％、より好ましくは０．１０〜５．００質量％の量で用いられる。このような含有量で相分離剤４０を用いることによって、非点灯時に入射する外光を充分に散乱させることが可能となる。
【００２２】
相分離剤４０を含むカラーフィルタ層３０は、前述の市販のカラーフィルタ層材料と相分離剤４０との混合物を調製し、当該技術において知られている方法を用いて該混合物の塗布およびパターニングを実施することによって作製することができる。
【００２３】
平坦化層５０は、遮光層２０および２種以上のカラーフィルタ層３０を覆うように形成される。平坦化層５０は、任意選択的に設けてもよい層であるが、以下の目的のために設けることが好ましい層である。後述するように、色変換フィルタ上に透明電極８０、有機ＥＬ層９０および反射電極１００を積層して有機ＥＬ素子を形成する場合に、平坦化層５０は、透明電極８０と反射電極１００間の短絡の原因となる凹凸を平滑化するために有用である。平坦化層５０は、その下に形成されるカラーフィルタ層３０およびその上に形成される色変換層６０の機能を損なうことなく形成することができ、かつ適度な弾力性を有する材料から形成することができる。平坦化層５０は、単層から構成されてもよいし、複数の材料を積層したものであってもよい。
【００２４】
平坦化層５０は、光透過性に富み、その下に形成されるカラーフィルタ層３０およびその上に形成される色変換層８０を劣化させることなしに形成することができ、かつ適度な弾力性を有する材料から形成される。たとえば、光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂を塗布し、続いて光および／または熱処理して、ラジカル種やイオン種を発生させて重合または架橋させ、不溶不融化させることによって、平坦化層５０を形成することができる。用いることができる光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂は、（１）アクロイル基やメタクロイル基を複数有するアクリル系多官能モノマーおよびオリゴマーと、光または熱重合開始剤とからなる組成物、（２）ポリビニル桂皮酸エステルと増感剤とからなる組成物、（３）鎖状または環状オレフィンとビスアジドとからなる組成物、または（４）エポキシ基を有するモノマーと光酸発生剤からなる組成物を含む。特に、高精細でパターニングが可能であり、ならびに耐溶剤性および耐熱性などの信頼性のが高いことにより、（１）の組成物が好ましい。なお、部分的に光および／または熱処理して平坦化層５０のパターニングを実施する場合には、未硬化の状態で有機溶媒またはアルカリ溶媒に可溶性の樹脂を用いることが好ましい。
【００２５】
あるいはまた、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルサルホン、ポリビニルブチラール、ポリフェニレンエーテル、ポリアミド、ポリエーテルイミド、ノルボルネン系樹脂、メタクリル樹脂、イソブチレン無水マレイン酸共重合樹脂、環状オレフィン系などの熱可塑性樹脂；エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、イミド系樹脂、ウレタン系樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂などの熱硬化性樹脂；あるいはポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリカーボネート等と３官能性、あるいは４官能性のアルコキシシランを含むポリマーハイブリッド等を用いて、平坦化層５０を形成してもよい。この場合には、これら材料の溶液または分散液を塗布した後に、溶媒または分散媒の除去、ならびに、必要に応じて硬化処理を行うことによって平坦化層を得ることができる。
【００２６】
少なくとも１種の色変換層６０は、ドライプロセス、好ましくは蒸着法（抵抗加熱および電子ビーム加熱を含む）によって形成される層である。本発明の色変換層６０は、有機樹脂などの結合剤を含まず、１種または複数種の色変換色素からなる層である。色変換層６０を構成する色変換色素は水分に弱く、画像欠陥であるダークエリアの発生を抑制するためにも、下地となるカラーフィルタ層３０および平坦化層５０の形成に際して、それらの層を高温で完全に乾燥させることが必要である。
【００２７】
色変換層６０のそれぞれは、１つの方向に延びるストライプ形状を有する複数の部分から構成されてもよいし、副画素に相当する位置に形成される複数の独立した部分から構成されてもよい。図１〜図３においては、赤色副画素に赤色変換層６０Ｒを配設した１種の色変換層６０を用いる構成例を示した。しかしながら、必要に応じて、緑色副画素および青色副画素に緑色変換層６０Ｇおよび青色変換層６０Ｂを配設してもよい。
【００２８】
色変換層６０は、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは２００ｎｍ〜１μｍの膜厚を有する。複数種の色変換色素を用いて色変換層６０を形成する場合、複数種の色変換色素を所定の比率で混合した予備混合物をあらかじめ作製し、その予備混合物を用いて共蒸着を行ってもよい。あるいはまた、複数種の色変換色素を別個の加熱部位に配置し、それぞれの色変換色素を別個に加熱して共蒸着を行ってもよい。特に複数種の色変換色素の間に特性（蒸着速度、蒸気圧など）の大きな差が存在する場合、後者の方法が有効である。
【００２９】
色変換層６０を形成するための色変換色素としては、３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン６）、３−（２−ベンゾイミダゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン７）、クマリン１３５などのクマリン系色素；ソルベントイエロー４３、ソルベントイエロー４４のようなナフタルイミド系色素；４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ−１、（Ｉ））、ＤＣＭ−２（II）、およびＤＣＪＴＢ（III）などのシアニン色素；ローダミンＢ、ローダミン６Ｇなどのキサンテン系色素；ピリジン１などのピリジン系色素；ジエチルキナクリドン（ＤＥＱ）などのキナクリドン誘導体；４，４−ジフルオロ−１，３，５，７−テトラフェニル−４−ボラ−３ａ，４ａ−ジアザ−ｓ−インダセン（IV）、ルモゲンＦレッド、ナイルレッド（Ｖ）などを用いることができる。
【００３０】
【化１】
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【００３１】
複数種、たとえば２種の色変換色素を用いる場合、第１の色素によって有機ＥＬ素子の発する光を吸収し、吸収したエネルギーを第２の色素に移動させ、第２の色素から蛍光を放射する構成をとることができる。この構成においては、吸収する光の波長と放射する光の波長との差を大きくすることができ、同時に第１および第２の色素の構成比を調整することによって濃度消光などの影響を受けることなく効率的な色変換を行うことが可能となる。
【００３２】
バリア層７０は、色変換層６０以下の層を覆うように形成される。バリア層７０は、任意選択的に設けてもよい層であるが、後述するように有機ＥＬ素子の保護の観点から設けることが望ましい層である。バリア層７０は、電気絶縁性を有し、ガスおよび有機溶剤に対するバリア性を有し、かつ可視域における透明性に富む材料（４００〜７００ｎｍの範囲で透過率５０％以上）を使用して形成することができる。後述する透明電極１３０の製膜に耐えるために、好ましくは２Ｈ以上の膜硬度を有する材料を用いてバリア層６０を形成することが望まし。用いることができる材料は、たとえば、ＳｉＯｘ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘなどの無機酸化物、ＳｉＮｘなどの無機窒化物、およびＳｉＮｘＯｙなどの無機酸か窒化物を含む。バリア層７０は、スパッタ法、ＣＶＤ法、真空蒸着法などの当該技術において知られている任意の手法により形成することができる。
【００３３】
最後に、バリア層７０の上面に有機ＥＬ素子を配設する。本態様における有機ＥＬ素子は、透明電極８０、有機ＥＬ層９０および反射電極１００をこの順に含む。本発明の有機ＥＬ素子は、独立的に発光／非発光を制御できる複数の発光部を有する。
【００３４】
第１の段階として、バリア層７０の上面に透明電極８０を配設する。透明電極８０は、ＩＴＯ、酸化スズ、酸化インジウム、ＩＺＯ、酸化亜鉛、亜鉛−アルミニウム酸化物、亜鉛−ガリウム酸化物、またはこれらの酸化物に対してＦ、Ｓｂなどのドーパントを添加した導電性透明金属酸化物を用いて形成することができる。透明電極８０は、蒸着法、スパッタ法または化学気相堆積（ＣＶＤ）法を用いて前述の導電性透明金属酸化物を全面に成膜した後に、フォトリソグラフ法等を用いてパターニングして形成される。好ましくはスパッタ法を用いて形成される。透明電極８０は、第１の方向に延びるストライプ形状の複数の部分電極から構成される。図１〜図３の構成において、透明電極を構成する複数の部分電極を、カラーフィルタ層３０に対応する位置に設けている。
【００３５】
透明電極８０は、陽極であっても陰極であってもよい。透明電極８０を陰極として使用する場合には、透明電極８０と有機ＥＬ層９０との間に陰極バッファ層を設けて、電子注入効率を向上させてもよい。陰極バッファ層は、Ｌｉ、Ｎａ、ＫまたはＣｓなどのアルカリ金属、ＢａまたはＳｒなどのアルカリ土類金属、希土類金属、それら金属を含む合金、あるいはそれら金属のフッ化物などから形成することができる。透明性を確保する観点から、陰極バッファ層の膜厚を１０ｎｍ以下とすることが望ましい。
【００３６】
第２段階として、透明電極８０の上面に有機ＥＬ層９０を配設する。本発明において、有機ＥＬ層９０は、少なくとも有機発光層を含み、必要に応じて正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および／または電子注入層を介在させた構造を有する。具体的には、有機ＥＬ素子には下記のような層構造からなるものが採用される。なお、陽極および陰極は、それぞれ、透明電極８０および反射電極１００のいずれかである。
（１）陽極／有機発光層／陰極
（２）陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（３）陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（４）陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（５）陽極／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（６）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（７）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
【００３７】
有機ＥＬ層９０を構成する各層は、当該技術において知られている任意の材料を使用して形成される。たとえば、青色から青緑色の発光を得るための有機発光層の材料としては、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などの材料が好ましく使用される。また、必要に応じて、有機発光層の発光色は白色であっても良い。その場合は公知の赤ドーパントが使用される。また、有機ＥＬ層１４０を構成する各層は、蒸着法などの当該技術において知られている任意の方法を用いて形成することができる。
【００３８】
第３段階として、有機ＥＬ層９０の上面に反射電極１００を配設する。反射電極１００は、高反射率の金属、アモルファス合金、微結晶性合金を用いて形成されることが好ましい。高反射率の金属は、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒなどを含む。高反射率のアモルファス合金は、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰおよびＣｒＢなどを含む。高反射率の微結晶性合金は、ＮｉＡｌなどを含む。反射電極１００を、陰極として用いてもよいし、陽極として用いてもよい。反射電極１００を陰極として用いる場合には、反射電極１００と有機ＥＬ層９０との界面に、前述の陰極バッファ層を設けて有機ＥＬ層に対する電子注入の効率を向上させてもよい。あるいはまた、前述の高反射率金属、アモルファス合金または微結晶性合金に対して、仕事関数が小さい材料であるリチウム、ナトリウム、カリウムなどのアルカリ金属、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属を添加して合金化し、電子注入効率を向上させることができる。一方、反射電極１００を陽極として用いる場合には、反射電極１００と有機ＥＬ層９０との界面に、前述の導電性透明金属酸化物の層を設けて有機ＥＬ層９０に対する正孔注入の効率を向上させてもよい。反射電極１００は、用いる材料に依存して、蒸着、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００３９】
反射電極１００は、第２の方向（第１の方向に直交する方向）に延びるストライプ形状の複数の部分電極から構成される。複数の部分電極からなる反射電極１００は、所望の形状を与える開口部を有するマスクを用いた蒸着法によって形成することができる。あるいはまた、透明電極８０の形成後に、第２の方向に延びる複数のストライプ形状および逆テーパの断面形状を有する分離隔壁を形成し、その後に有機ＥＬ層９０および反射電極１００の形成を実施して、複数の部分電極からなる反射電極１００を形成してもよい。
【００４０】
以上においては、図１〜図３に示されるように、バリア層７０の上に有機ＥＬ素子を積層する、いわゆるボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを説明した。しかしながら、本発明の有機ＥＬディスプレイは、別の基板上に作製した有機ＥＬ素子を含んでもよい。たとえば、最初に、前述の材料および方法を用いて、バリア層７０以下の層を積層して色変換フィルタを作製する。一方、第２の基板上に反射電極、有機ＥＬ層および透明電極をこの順に積層して有機ＥＬ素子を作製する。この有機ＥＬ素子と色変換フィルタとを、バリア層と透明電極とが対向するように貼り合わせることによって、いわゆるトップエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを得ることができる。
【００４１】
トップエミッション型の有機ＥＬディスプレイを作製する際に、透明電極および反射電極はを互いに直交する方向に延びるストライプ形状の複数の部分電極から構成して、パッシブマトリクス駆動型の有機ＥＬディスプレイを作製してもよい。あるいはまた、反射電極を副画素に相当する位置に形成される複数の部分電極で構成し、該複数の部分電極を第２の基板上に設けられる複数のスイッチング素子（ＴＦＴなど）と１対１に接続し、透明電極を一体の共通電極として構成することによって、アクティブマトリクス駆動型の有機ＥＬディスプレイを作製してもよい。
【００４２】
以上に説明した有機ＥＬディスプレイの構成において、非点灯時のディスプレイに入射する外光の各副画素からの反射光の強度を調節して、ディスプレイの物体色を調整するという観点からは、外光を反射させる反射電極表面において光を散乱させることが最も有効であろうと考えられる。しかしながら、各副画素に相当する位置において光の散乱量を独立的に制御して反射電極を作製することは困難であり、かつ、そのような反射電極を用いた場合、反射電極と透明電極との間の短絡などの構造的な問題点が発生する恐れがある。また、ドライプロセス（蒸着法など）によって形成される膜厚の小さい色変換層において光の散乱量を制御することは困難であり、かつ、膜厚が小さいためにその散乱効果も限定的であると考えられる。さらに、遮光層およびカラーフィルタ層を覆うように形成される平坦化層においても、その一部における光の散乱量を独立的に制御することは困難である。以上の考察に基づいて、本発明者は、有機ＥＬディスプレイの物体色を調整するに当たって、カラーフィルタ層における光の散乱量を制御することが総合的な観点から最も有効であることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【実施例】
【００４３】
（実施例１）
本実施例は、図１に示す、青色カラーフィルタ層３０Ｂに相分離剤４０を適用した有機ＥＬディスプレイに関する。本実施例の有機ＥＬディスプレイにおいては、ＲＧＢの副画素から構成される１６０×１２０個の画素が、画素ピッチ０．３３ｍｍで配列されている。
【００４４】
最初に、１７３７ガラス（コーニング社製）からなる透明基板１０上にカラーモザイクＣＫ８４００Ｌ（富士フィルム株式会社より入手可能）をスピンコート法にて全面に塗布し、８０℃にて加熱乾燥後、フォトリソグラフ法を用いて、縦方向８０μｍ×横方向３００μｍの寸法を有する複数の開口部が、縦方向１１０μｍ、横方向３３０μｍのピッチで配列された、膜厚１μｍの遮光層２０を作製した。
【００４５】
次に、カラーモザイクＣＢ−７００１（富士フィルム株式会社より入手可能）に、相分離剤４０としてチヌビン１２３（チバガイギー製）を添加した塗布混合物を調製した。その塗布混合物をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの青色カラーフィルタ層３０Ｂを得た。チヌビン１２３の添加量は青色カラーフィルタ層３０Ｂの総質量を基準として５質量％であった。
【００４６】
次に、カラーモザイクＣＧ−７００１（富士フィルム株式会社より入手可能）をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの緑色カラーフィルタ層３０Ｇを得た。
【００４７】
次に、カラーモザイクＣＲ−７００１（富士フィルム株式会社より入手可能）をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの赤色カラーフィルタ層３０Ｒを得た。
【００４８】
次いで、Ｖ−２５９ＰＡ（新日鐵化学製）をスピンコート法にて積層して、カラーフィルタ層３０（Ｒ，Ｇ、Ｂ）および遮光層２０を覆う平坦化層５０を形成した。遮光層２０と接触する領域における平坦化層５０の膜厚は２．５μｍであった。別途、ガラス基板上に同条件で平坦化膜を形成し、屈折率を測定したところ、本実施例の平坦化層が１．５の屈折率を有することが明らかとなった。
【００４９】
以上のように得られた平坦化層５０以下の層を有する積層体を、２０分間にわたって乾燥窒素雰囲気（水分濃度１ｐｐｍ以下）中で２００℃に加熱して、遮光層２０、カラーフィルタ層３０および平坦化層５０中に残存する可能性のある水分を除去した。
【００５０】
次いで、この積層体を真空蒸着装置に装着し、１×１０−４Ｐａの圧力において、０．３Å／ｓの蒸着速度にてＤＣＭ−１を蒸着し、赤色カラーフィルタ層３０Ｒに相当する位置に、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚５００ｎｍの赤色変換層６０Ｒを形成した。別途、ガラス基板上に同条件でＤＣＭ−１膜を形成し、屈折率を測定したところ、本実施例の赤色変換層が１．９の屈折率を有することが明らかとなった。
【００５１】
赤色変換層６０Ｒが形成された積層体上に、プラズマＣＶＤ法を用いて膜厚３００ｎｍのＳｉＮＨ膜を堆積させてガスバリア層７０を形成し、色変換フィルタを得た。この際に、原料ガスとして１００ＳＣＣＭのＳｉＨ４、５００ＳＣＣＭのＮＨ３、および２０００ＳＣＣＭのＮ２を用い、ガス圧を８０Ｐａとした。また、プラズマ発生用電力として、２７ＭＨｚのＲＦ電力を０．５ｋＷ印加した。別途、ガラス基板上に同条件でＳｉＮＨ膜を形成し、屈折率を測定したところ、本実施例のガスバリア層が１．９５の屈折率を有することが明らかとなった。
【００５２】
以上のように作製した色変換フィルタ上に有機ＥＬ素子を作製した。最初に、スパッタターゲットとしてＩｎ−Ｚｎ酸化物ターゲットを用い、スパッタガスとしてＡｒおよび酸素を用いた、室温におけるＤＣスパッタ法を用いて、膜厚１００ｎｍのＩｎ−Ｚｎ酸化物（ＩＺＯ）膜を形成した。続いて、シュウ酸をエッチング液として用いるフォトリソグラフ法によってパターニングを実施して、幅１００μｍの横方向に延びるストライプ形状を有する複数の部分電極からなる透明電極８０を形成した。パターニングの後に、乾燥処理（１５０℃）およびＵＶ処理（室温および１５０℃）を実施した。
【００５３】
続いて、透明電極８０を形成した積層体を、抵抗加熱蒸着装置内に装着し、膜厚１００ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）からなる正孔注入層、膜厚２０ｎｍの４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）からなる正孔輸送層、膜厚３０ｎｍの４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）からなる発光層、および膜厚２０ｎｍのトリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）からなる電子注入層を積層して、有機ＥＬ層９０を得た。これら有機ＥＬ層９０の構成層の成膜において、真空槽内圧を１×１０−５Ｐａまで減圧した。
【００５４】
続いて、真空を破ることなしに、幅３００μｍの縦方向に延びるストライプ形状を有する複数のストライプ形状部分が得られるマスクを用いてＭｇ／Ａｇ（質量比率１０：１）を蒸着して、複数のストライプ状部分電極からなり、２００ｎｍの膜厚を有する反射電極１００を形成した。隣接するストライプ状部分電極間の間隙は３０μｍであった。
【００５５】
以上のように反射電極１００以下の層を形成した積層体を、グローブボックス内の乾燥窒素雰囲気下に移し、封止ガラスおよびＵＶ硬化接着剤を用いて封止して、有機ＥＬディスプレイを得た。
【００５６】
また、青色カラーフィルタ層３０Ｂ中のチヌビン１２３添加量を０．１質量％、３質量％、および１０質量％に変更して、上記と同様の手順により有機ＥＬディスプレイを作製した。
【００５７】
（実施例２）
本実施例は、図２に示す、緑色カラーフィルタ層３０Ｇに相分離剤４０を適用した有機ＥＬディスプレイに関する。青色カラーフィルタ層３０Ｂおよび緑色カラーフィルタ層３０Ｇの形成を以下の手順で実施したことを除いて、実施例１と同様の手順を用いて有機ＥＬディスプレイを作製した。
【００５８】
カラーモザイクＣＢ−７００１をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの青色カラーフィルタ層３０Ｂを得た。
【００５９】
カラーモザイクＣＧ−７００１に、相分離剤４０としてチヌビン１２３を添加した塗布混合物を調製した。その塗布混合物をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの緑色カラーフィルタ層３０Ｇを得た。チヌビン１２３の添加量は緑色カラーフィルタ層３０Ｇの総質量を基準として５質量％であった。
【００６０】
また、緑色カラーフィルタ層３０Ｇ中のチヌビン１２３添加量を０．１質量％、３質量％、および１０質量％に変更して、上記と同様の手順により有機ＥＬディスプレイを作製した。
【００６１】
（実施例３）
本実施例は、図３に示す、赤色カラーフィルタ層３０Ｒに相分離剤４０を適用した有機ＥＬディスプレイに関する。青色カラーフィルタ層３０Ｂおよび赤色カラーフィルタ層３０Ｒの形成を以下の手順で実施したことを除いて、実施例１と同様の手順を用いて有機ＥＬディスプレイを作製した。
【００６２】
カラーモザイクＣＢ−７００１をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの青色カラーフィルタ層３０Ｂを得た。
【００６３】
カラーモザイクＣＲ−７００１に、相分離剤４０としてチヌビン１２３を添加した塗布混合物を調製した。その塗布混合物をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの赤色カラーフィルタ層３０Ｒを得た。チヌビン１２３の添加量は赤色カラーフィルタ層３０Ｒの総質量を基準として５質量％であった。
【００６４】
また、赤色カラーフィルタ層３０Ｒ中のチヌビン１２３添加量を０．１質量％、３質量％、および１０質量％に変更して、上記と同様の手順により有機ＥＬディスプレイを作製した。
【００６５】
（比較例１）
本比較例は、図４に示す、相分離剤４０を適用したカラーフィルタ層３０を含まない有機ＥＬディスプレイに関する。青色カラーフィルタ層３０Ｂの形成を以下の手順で実施したことを除いて、実施例１と同様の手順を用いて有機ＥＬディスプレイを作製した。
【００６６】
カラーモザイクＣＢ−７００１をスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によるパターニングを実施して、幅３００μｍの縦方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる膜厚２μｍの青色カラーフィルタ層３０Ｂを得た。
【００６７】
（評価）
実施例１〜３および比較例１の有機ＥＬディスプレイについて、非点灯時の色調の主観評価を行った。また、それらの有機ＥＬディスプレイについて、反射電極１００を下面として測定台に載置し、透明基板１０の側からＸｅランプの光を入射角４５度で照射し、その反射光を鉛直上方に配置した輝度計を用いて、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系（ＣＩＥ  ＪＩＳ  Ｚ８７２９）による物体色評価を行った。その結果を第１表に示す。ここで、実施例１〜３の有機ＥＬディスプレイについては、チヌビン１２３の添加量が５質量％の場合の数値を示した。
【００６８】
【表１】
2009087908.tif 000004
【００６９】
第１表に示すように、相分離剤４０が添加された実施例１〜３の有機ＥＬディスプレイの物体色は、相分離剤の添加されていない比較例１の有機ＥＬディスプレイの物体色から明らかに変化していることが分かる。また、相分離剤４０を添加するカラーフィルタ層の種類によって、物体色の変化する方向が全く異なることも明らかである。
【００７０】
次に、実施例１において青色カラーフィルタ３０Ｂに対するチヌビン１２３の添加量を変化させた場合の、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系による有機ＥＬディスプレイの物体色の評価結果を図５（ａ）に示す。なお、図５（ａ）においては、チヌビン１２３の添加量が０％の場合（すなわち、比較例１）も併せて示した。図５（ａ）から明らかなように、チヌビン１２３の添加量が５質量％までは、添加量の増大につれて、有機ＥＬディスプレイの物体色が青方向（−ｂ＊方向）に移動することが分かる。また、チヌビン１２３の添加量が０〜５質量％の範囲においては、青色副画素を点灯させた場合の輝度および色度に実質的な変化は認められなかった。一方、チヌビン１２３の添加量を１０質量％として場合には、物体色を変化させる効果がほとんど認められず、かつ青色カラーフィルタ３０Ｂが白濁し、青色副画素を点灯させた場合の輝度が大きく低下した。これは、相分離剤４０による光の散乱が過剰となったためと考えられる。
【００７１】
次に、実施例２において緑色カラーフィルタ３０Ｇに対するチヌビン１２３の添加量を変化させた場合の有機ＥＬディスプレイの物体色の評価結果を図５（ｂ）に示す。この場合にも、チヌビン１２３の添加量の増大につれて、有機ＥＬディスプレイの物体色が緑方向（−ａ＊方向）に移動することを除いて、実施例１の場合と同様の評価結果が得られた。
【００７２】
さらに、実施例３において赤色カラーフィルタ３０Ｒに対するチヌビン１２３の添加量を変化させた場合の有機ＥＬディスプレイの物体色の評価結果を図５（ｃ）に示す。この場合にも、チヌビン１２３の添加量の増大につれて有機ＥＬディスプレイの物体色が赤方向（＋ａ＊方向）に移動することを除いて、実施例１の場合と同様の評価結果が得られた。
【００７３】
以上の検討結果から、各色のカラーフィルタ層に対して０〜５質量％の相分離剤を添加することによってカラーフィルタ層に入射する光の散乱量を独立的に制御し、点灯時の放射光の輝度および色度に影響を与えることなしに、非点灯時の有機ＥＬディスプレイの物体色を調整できることが明らかとなった。
【図面の簡単な説明】
【００７４】
【図１】実施例１の有機ＥＬディスプレイの模式的断面図である。
【図２】実施例２の有機ＥＬディスプレイの模式的断面図である。
【図３】実施例３の有機ＥＬディスプレイの模式的断面図である。
【図４】比較例１の有機ＥＬディスプレイの模式的断面図である。
【図５】実施例１〜３および比較例１の有機ＥＬディスプレイにおいて、相分離剤の添加量の変化による物体色の変化を示すグラフであり、（ａ）は、実施例１および比較例１の有機ＥＬディスプレイに関するグラフであり、（ｂ）は、実施例２および比較例１の有機ＥＬディスプレイに関するグラフであり、（ｃ）は、実施例３および比較例１の有機ＥＬディスプレイに関するグラフである。
【符号の説明】
【００７５】
１０  透明基板
２０  遮光層
３０（Ｒ，Ｇ，Ｂ）  カラーフィルタ層
４０  相分離剤
５０  平坦化層
６０（Ｒ）  色変換層
７０  ガスバリア層
８０  透明電極
９０  有機ＥＬ層
１００  反射電極
【図１】
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【図２】
2009087908.tif 000006
【図３】
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【図４】
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【図５】
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