(57)【要約】【課題】高誘電率を有しながらも、誘電率等方性および成形収縮率等方性を同時に有する電子部品、および該電子部品を製造するための樹脂組成物を提供すること。【解決手段】ポリブチレンテレフタレート、アスペクト比１〜２の球形チタン酸ストロンチウムおよびガラスファイバーを含有し、チタン酸ストロンチウム／ポリブチレンテレフタレートの含有割合が４８〜６３体積％、ガラスファイバー／チタン酸ストロンチウムの含有割合が１３〜１８体積％、ガラスファイバー／ポリブチレンテレフタレートの含有割合が８〜１０体積％である電子部品用樹脂組成物、および該樹脂組成物からなる電子部品。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリブチレンテレフタレート、アスペクト比１〜２の球形チタン酸ストロンチウムおよびガラスファイバーを含有し、
チタン酸ストロンチウム／ポリブチレンテレフタレートの含有割合が４８〜６３体積％、ガラスファイバー／チタン酸ストロンチウムの含有割合が１３〜１８体積％、ガラスファイバー／ポリブチレンテレフタレートの含有割合が８〜１０体積％であることを特徴とする電子部品用樹脂組成物。
【請求項２】
樹脂組成物全量に対して、チタン酸ストロンチウムの含有量が３０〜３７体積％、ガラスファイバーの含有量が５〜６体積％、ポリブチレンテレフタレートの含有量が５８〜６４体積％である請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の樹脂組成物からなる電子部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子部品用樹脂組成物および電子部品に関する。特に本発明は、高周波用途に適した電子部品用樹脂組成物および電子部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子部品、特に高周波用途の電子部品には形状を小さくするために高誘電性樹脂組成物が使われている。従来では、高誘電性樹脂組成物を実現する為に、より多くの誘電フィラーを樹脂中に分散させていた（特許文献１）。しかしながら、樹脂中に誘電フィラーが分散させることによって機械強度などの機械特性が悪くなるという問題があった。
【０００３】
機械特性の良い高誘電性樹脂組成物を得るために、誘電フィラーとして高誘電率の針状フィラーを使用する技術が報告されている（特許文献２）。しかしながら、針状フィラーを使用すると、そのフィラー形状に基づいて誘電率に異方性が発現するという問題があった。さらに、針状フィラーを使用すると、射出成形の際に流動方向（MD）と流動方向に対して垂直方向（TD）とで成形収縮率に異方性が発現するため、成形品にそり変形が生じた。そのため、その樹脂特性に合った製品設計を行う必要があり、設計および工法の自由度が低くなっていた。
【０００４】
成形時のそり変形を防止するために、熱可塑性ポリエステル系樹脂中に様々なアスペクト比のガラス材料および非晶質重合体を含有させる技術が報告されている（特許文献３）。しかしながら、誘電率が著しく低い値となるため、電子部品用途、特に高周波用途としては使えなかった。
【特許文献１】特開平１１−１０６５１６号公報
【特許文献２】特許第２８１４２８８号
【特許文献３】特許第３１３１９４９号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、高誘電率を有しながらも、誘電率等方性および成形収縮率等方性を同時に有する電子部品、および該電子部品を製造するための樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、ポリブチレンテレフタレート、アスペクト比１〜２の球形チタン酸ストロンチウムおよびガラスファイバーを含有し、
チタン酸ストロンチウム／ポリブチレンテレフタレートの含有割合が４８〜６３体積％、ガラスファイバー／チタン酸ストロンチウムの含有割合が１３〜１８体積％、ガラスファイバー／ポリブチレンテレフタレートの含有割合が８〜１０体積％であることを特徴とする電子部品用樹脂組成物、および該樹脂組成物からなる電子部品に関する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の樹脂組成物からなる電子製品は高誘電率を有しながらも、誘電率および成形収縮率に異方性がほとんど発現しないので、高誘電性、誘電率等方性および成形収縮率等方性を同時に満足する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明に係る電子部品用樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」という）は少なくともマトリックス樹脂、チタン酸ストロンチウムおよびガラスファイバーを特定の割合で含有するものである。
【０００９】
本発明の樹脂組成物を構成するマトリックス樹脂はポリブチレンテレフタレート（以下、「ＰＢＴ」という）である。所望によりさらにポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリスチレン（ＰＳ）、シンジオタクティックポリスチレン（ＳＰＳ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の他の樹脂を含んでよい。
【００１０】
ＰＢＴのメルトボリュームフローレート（ＭＶＲ）は２５〜６０ｃｍ３／１０ｍｉｎ．、特に３５〜５０ｃｍ３／１０ｍｉｎ．が好適である。
ＭＶＲはＩＳＯ１１３３に従って温度２５０℃、荷重２．１６ｋｇにて測定された値を用いている。
【００１１】
ＰＢＴは市販品として容易に入手可能である。ＰＢＴの市販品の具体例として、ノバデュランＲ５０１０Ｎ６、ジュレナックスＲ２０１６、プラナックＲＢＴ−２２００等が挙げられる。
【００１２】
チタン酸ストロンチウム（以下、「ＳＴ」という）はアスペクト比が１〜２の球形のものが含有される。アスペクト比が２を越えると、誘電率や成形収縮率に異方性が発現する。例えば、アスペクト比２０の針状誘電フィラーを使用すると、射出成形の際の流動方向に誘電率が高くなり、誘電率の異方性が発現する。また誘電フィラーはその種類によって比誘電率が異なるので、ＳＴの代わりに他の無機化合物、例えば、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸マグネシウム、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム等を使用すると、高誘電率を実現できない。さらにＳＴは誘電特性の温度特性が良く、それ以外の無機化合物では温度特性は悪くなる為、現実的でない。
【００１３】
アスペクト比とはＳＴの断面における最大長の最小長に対する割合（最大長／最小長）であり、１に近いほど球形であることを意味する。
アスペクト比はＳＴの電子顕微鏡写真（倍率約１０００〜２０００倍）を撮影し、当該写真より任意の５０〜１００個の粒子のアスペクト比を算出し、平均することによって得ることができる。
【００１４】
ＳＴは表面処理されたものを使用してもよい。表面処理されたＳＴを含有させることによって、吸水の抑制により環境変化に対する誘電率の変化をより有効に抑制できる。ＳＴ表面には水分子が存在するが、表面処理によって水分子を除去できるので、電子部品において当該ＳＴとマトリックス樹脂との界面に残存する水分子を有効に低減できる。その結果、当該ＳＴとマトリックス樹脂との間の密着が一層促進されるので、それらの間からの水分子の侵入を防止でき、環境変化に対する誘電率の変化をより有効に抑制できるものと考えられる。表面処理は、ＳＴと表面処理剤とを混合しながら加温することによって達成される。表面処理剤は電子部品に含有される無機化合物（誘電フィラー）の分野で公知のものが使用され、例えば、いわゆるシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミニウムカップリング剤、脂肪酸等が挙げられる。好ましくはチタネート系カップリング剤が使用される。表面処理剤の使用量は特に制限されるものではなく、通常はＳＴに対して０．１〜２重量％が好適である。
【００１５】
ＳＴの平均粒径は、本発明の目的が達成される限り特に制限されるものではなく、通常は０．０１〜１０μｍであり、特に０．１〜３μｍが好ましい。
平均粒径は、ＳＴのアスペクト比を測定する時、最大長の平均値として得ることができる。
【００１６】
ＳＴは市販品として容易に入手可能である。特に、表面処理されていないＳＴの市販品の具体例として、例えば、共立マテリアル（株）製、富士化学（株）製のもの等が挙げられる。
【００１７】
ガラスファイバー（以下、「ＧＦ」という）はいわゆるガラス繊維と呼ばれるものであり、アスペクト比１０〜５０、特に２０〜４０のものが含有される。アスペクト比が小さすぎると、十分な成形収縮率を得られず、成形収縮率に等方性が発現しない。アスペクト比が大きすぎると、成形収縮率が小さくなり、成形収縮率に異方性が発現する。
【００１８】
ＧＦのアスペクト比は、ＳＴのアスペクト比と同様の方法によって得ることができる。
【００１９】
ＧＦの繊維長は、本発明の目的が達成される限り特に制限されるものではなく、通常は２〜４ｍｍであり、特に２．５〜３．５ｍｍが好ましい。
繊維長は、ＧＦのアスペクト比を測定する時、最大長の平均値として得ることができる。
【００２０】
ＧＦは市販品として容易に入手可能である。ＧＦの市販品の具体例として、例えば、チョップドストランド（オーウェンスコーニング株式会社製、日清紡）等が挙げられる。
【００２１】
本発明において上記成分は以下に示す含有割合で含有される。
ＳＴ／ＰＢＴの含有割合は４８〜６３体積％である。これによって、任意の誘電率の値にすることができる。ＳＴ／ＰＢＴの含有割合が少なすぎると、誘電率が低くなり、電子部品用途、特に高周波用途としては使えない。一方で、多すぎると、樹脂組成物の粘度が上がり、射出成形が困難となる。
【００２２】
ＧＦ／ＳＴの含有割合は１３〜１８体積％であり、かつＧＦ／ＰＢＴの含有割合は８〜１０体積％である。これによって、電子部品の誘電率等方性および成形収縮率等方性を同時に満足できる。ＧＦ／ＳＴの含有割合は誘電率の異方性に関連しており、少なくても多くても誘電率に異方性が発現する。ＧＦ／ＰＢＴの含有割合は成形収縮率の異方性に関連しており、少なくても多くても成形収縮率に異方性が発現する。
【００２３】
本明細書中、含有割合および含有量は各成分の使用重量と比重に基づいて算出された体積比で表すものとする。例えば比重は、ＳＴが４．８ｇ／ｃｍ３、ＰＢＴが１．４ｇ／ｃｍ３、ガラスファイバーが２．６ｇ／ｃｍ３として、体積比は算出される。
【００２４】
樹脂組成物全量に対する各成分の含有量は、上記含有割合が達成される限り特に制限されるものではなく、通常は以下の通りである。
ＳＴ含有量は樹脂組成物全量に対して通常は３０〜３７体積％である。
ＧＦ含有量は樹脂組成物全量に対して通常は５〜６体積％である。
ＰＢＴ含有量は樹脂組成物全量に対して通常は５８〜６４体積％である。
【００２５】
樹脂組成物には、上記したマトリックス樹脂、ＳＴおよびＧＦの他に、電子部品原料の分野で公知のいわゆる難燃剤、難燃助剤、酸化防止剤、加水分解抑制剤、滑剤等の添加剤が、本発明の目的が達成される範囲で含有されてもよい。
【００２６】
本発明の樹脂組成物は、上記した成分を単に混合して得られるブレンド混合物の形態を有していてもよいし、またはそれらの混合物を溶融混練して得られる混練物の形態を有していてもよい。
【００２７】
電子部品は上記樹脂組成物用いて各種方法によって製造可能である。
例えば、マトリックス樹脂、ＳＴ、ＧＦ、およびその他の添加剤を溶融混練し、樹脂組成物ペレットを得る。次いで、ペレットを、射出成形法、押出成形法、トランスファ成形法等によって所定の形状に成形し、冷却して、電子部品を得る。
【００２８】
本発明の電子部品は高誘電率１０〜１４を達成するものである。誘電率はＳＴの含有量を調整することによって制御できる。例えば、ＳＴ含有量を増量すると、誘電率は増加し、一方で減量すると、誘電率は低減する。電子部品、特に高周波用途のものでは、誘電率は大きいほど、波長短縮効果によりアンテナ等の電子製品の小型化に有利である。
【実施例】
【００２９】
（チタン酸ストロンチウムＡ）
チタン酸ストロンチウム（共立マテリアル（株）製；ＳＴ）に対して０．５重量％のチタネート系カップリング剤（味の素ファインテック（株）製；ＫＲ）を、加温可能なヘンシェルミキサーに投入し、加温させながら混合して表面処理を行い、チタン酸ストロンチウムＡを得た。
【００３０】
（実施例１）
１２０℃８時間熱風乾燥したポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ：三菱エンジニアリングプラスチック（株）製；ノバデュランＲ５０１０Ｎ６、ＭＶＲ４０ｃｍ３／１０ｍｉｎ．）を樹脂組成物全量に対し６１体積％、チタン酸ストロンチウムＡ（アスペクト比１、平均粒径１．２μｍ）を樹脂組成物全量に対し３４体積％、およびガラスファイバー（チョップドストランド；オーウェンスコーニング株式会社製、アスペクト比３０、平均繊維長３．３ｍｍ）を樹脂組成物に対し５体積％を混合し、混合物をスクリュー径３０ｍｍのベント付き２軸押出し機を用いて真空に引きながらシリンダー温度２６０℃、回転数２００ｒｐｍ、吐出量２５Ｋｇ／ｈにて溶融混練した。熱処理時間は５分であった。ダイスから吐出したストランドを冷却水に通し、切断して樹脂組成物のペレットを作成した。
【００３１】
（実施例２〜５および比較例１〜１３）
各成分を表１または表２に記載の含有量で用いたこと以外、実施例１と同様の方法により、樹脂組成物のペレットを作成した。
【００３２】
（評価）
実施例／比較例で得られたペレットを用いて評価を行った。
・誘電率等方性（εＴＤ／εＭＤ）
ペレットから、型締め力４０ｔの射出成形機を用いて樹脂温度２６０℃にて約８９ｍｍ×８９ｍｍ×厚さ２ｍｍの平板を成形した。この平板を、図１に示すように、射出成形時の流動方向（ＭＤ方向）および該流動方向に対して垂直方向（ＴＤ方向）に沿って切削加工し、それぞれの方向について５本ずつの試験片（約８９ｍｍ長×１．７ｍｍ×１．７ｍｍ）を作成した。試験片の長手方向（約８９ｍｍ長）の端面は一切、加工しなかった。全ての試験片の３ＧＨｚ時の比誘電率を、空洞共振器摂動法誘電率測定装置（関東電子（株）社製）及びネットワークアナライザ（８７２２ＥＳ；アジレント・テクノロジーズ社製）を用いて測定した。誘電異方性指数「ＴＤ方向に沿って得られた試験片の比誘電率平均値（εＴＤ）／ＭＤ方向に沿って得られた試験片の比誘電率平均値（εＭＤ）」を求めた。
○；εＴＤ／εＭＤは０．９５〜１．０５であった；
×；εＴＤ／εＭＤは０．９５未満または１．０５を越える値であった。
【００３３】
・誘電率（ε）
誘電率等方性の評価時において測定した合計１０本の試験片についての比誘電率の平均値を求めた。
○；比誘電率は１０．０〜１４．０であった；
×；比誘電率は１０．０未満または１４．０を越える値であった。
【００３４】
・成形収縮率等方性（ＲＴＤ／ＲＭＤ）
誘電率等方性の評価時において作成した全ての試験片の長手方向長さを、０．０１ｍｍまで測定可能なマイクロメータで測定した。ＴＤ方向の収縮率（ＲＴＤ）として「ＴＤ方向に沿って得られた試験片の平均長／ＴＤ方向の金型寸法」を求めた。ＭＤ方向の収縮率（ＲＭＤ）として「ＭＤ方向に沿って得られた試験片の平均長／ＭＤ方向の金型寸法」を求めた。なお、一般に金型設計し易いとされるＰＢＴ生材のＲＴＤ／ＲＭＤは１．０５である。
○；ＲＴＤ／ＲＭＤは０．９５〜１．０５であった；
×；ＲＴＤ／ＲＭＤは０．９５未満または１．０５を越える値であった。
【００３５】
・総合評価
上記項目の評価結果について、全ての項目の結果が○であったものを「○」、１以上の項目の結果が×であったものを「×」とした。
【００３６】
【表１】
2009001678.tif 000002
【００３７】
【表２】
2009001678.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００３８】
本発明の樹脂組成物は、電子部品、特に高周波用途の電子部品への適用に有用である。特に、マイクロ波帯、ミリ波帯で用いられる高周波回路基板、アンテナ、フィルタ、コネクタ、スイッチ、リレーなどの高周波部品への適用に有用である。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】実施例において作成した評価用試験片を説明するための概略図を示す。
【図１】
2009001678.tif 000004