(57)【要約】【課題】集電層と拡散層基材とからなるガス拡散層が膜電極接合体に接合されてなる燃料電池に関し、製造コストを高騰させることなく、拡散層基材による電解質膜の損傷を防止できる構造を呈した燃料電池を提供する。【解決手段】電解質膜１には、該電解質膜１よりも狭小な触媒層２が当接し、集電層３は該触媒層２を包囲するとともに触媒層２よりも外側で電解質膜１と当接するものであり、集電層３の触媒層２と反対側に拡散層基材４が形成されており、集電層３は、該集電層３が触媒層２と当接する中央領域３２の厚みが相対的に薄く、電解質膜１と当接する外周領域３１の厚みが相対的に厚くなっており、拡散層基材４の集電層３と当接する側面は、該集電層３の形状に対応するべく、該拡散層基材４の外周領域４１の厚みが相対的に薄く、集電層３の中央領域３１と当接する該拡散層基材４の中央領域４２の厚みが相対的に厚くなっている。【選択図】図２
2009252666.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも電解質膜を備える膜電極接合体に、集電層（ＭＰＬ）と拡散層基材とからなるガス拡散層を接合してなる燃料電池において、
前記電解質膜には、該電解質膜よりも狭小な触媒層が当接し、前記集電層は、該触媒層を包囲するとともに触媒層よりも外側で電解質膜と当接するものであり、
前記集電層の触媒層と反対側に前記拡散層基材が形成されており、
前記集電層は、該集電層が触媒層と当接する中央領域の厚みが相対的に薄く、電解質膜と当接する外周領域の厚みが相対的に厚くなっており、
前記拡散層基材の集電層と当接する側面は、該集電層の形状に対応するべく、該拡散層基材の外周領域の厚みが相対的に薄く、集電層の中央領域と当接する該拡散層基材の中央領域の厚みが相対的に厚くなっている、燃料電池。
【請求項２】
前記拡散層基材の前記中央領域と前記触媒層の双方の面積が同一もしくは略同一であり、前記集電層を介して双方がずらされることなく対向している、請求項１に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に係り、特に、集電層と拡散層基材とからなるガス拡散層の構造に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池の単セルは、イオン透過性の電解質膜と、該電解質膜を挟持するアノード側触媒層（電極層）およびカソード側触媒層（電極層）とからなる膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と、該膜電極接合体に燃料ガスもしくは酸化剤ガスを提供するとともに電気化学反応によって生じた電気を集電するためのガス拡散層（ＧＤＬ：Ｇａｓ  Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｌａｙｅｒ）とセパレータを少なくとも備えている。なお、このセパレータは、各単セルを画成するとともにガス流路層となるものであり、このガス流路層がセパレータから分離した、いわゆるフラットタイプのセパレータもある。燃料電池スタックは、所要電力に応じてこの単セルを所定数だけ積層することによって形成されている。
【０００３】
上記する燃料電池では、アノード電極に燃料ガスとして水素ガス等が提供され、カソード電極には酸化剤ガスとして酸素や空気が提供され、各電極では固有のガス流路層（またはセパレータ）にて面内方向にガスが流れ、次いでガス拡散層にて拡散されたガスが電極触媒層に導かれて電気化学反応がおこなわれるものである。
【０００４】
上記するガス拡散層の形態として、拡散層基材と集電層（ＭＰＬ：Ｍｉｃｒｏ  Ｐｏｒｏｕｓ  Ｌａｙｅｒ）とから構成されるものは一般に知られるところである。このガス拡散層と膜電極接合体とは、ホットプレスなどの熱圧着によって接合されており、その接触抵抗を低減するために締結圧が加えられているのが一般的である。この熱圧着は電解質膜のガラス転移点付近まで加熱しておこなわれるものであるために、圧着時に電解質膜が損傷しやすい状態にある。
【０００５】
さらに、電解質膜の中央領域はその上方の触媒層で保護されている一方で、触媒層で保護されていない電解質膜の端部領域においては、拡散層基材が薄いＭＰＬ層を貫通し、電解質膜に突き刺さるという現象が往々にして生じている。この拡散層基材が突き刺さった電解質膜の領域では、燃料電池スタックに締結圧が作用した状態において、電解質膜の中央領域に比してその受ける面圧が低くなり、十分な密着が得られなくなることは必至であって、このことは、この突き刺さり領域においてガスのクロスリークを促進させる原因となるものである。ガスのクロスリークにより、燃料電池の発電性能が低下することは理解に易い。なお、ここで言う構造のガス拡散層を備えた燃料電池が特許文献１に開示されている。
【０００６】
上記課題を解消するために、膜電極接合体の周縁部、より具体的には触媒層およびＭＰＬ層の周縁であって拡散層基材と電解質膜との間にガスケットを設け、拡散層基材（の端部領域）と電解質膜との間に上記する拡散層基材による突き刺さりを防止できる形態（ガス供給用もしくはガス排気用のマニホールドを囲繞する一般的なシール用ガスケットとは別途のガスケットを具備する形態）が存在する。この構造を電解質膜とカソード側の触媒層およびガス拡散層のみを図示した図３を参照して説明すると、電解質膜ａの上面に該電解質膜ａよりも狭小（面積の小さい）な触媒層ｂおよびＭＰＬ層ｃが設けられ、ＭＰＬ層ｃの外側に拡散層基材ｄが設けられ、触媒層ｂおよびＭＰＬ層ｃの周縁であって電解質膜ａと拡散層基材ｄの間に樹脂製のガスケットｅが介在する形態である。図示するガスケットを備えた形態では、部品点数が増加することと該ガスケットの組み付け工程が付加されることで製造コスト増となり、燃料電池の量産に伴って製造コストの高騰は顕著となり、さらには、かかる部位に設けられたガスケットによって該周縁部にダメージを与えるという課題が生じているのが実情である。
【０００７】
【特許文献１】特開２００７−１８４１２９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、上記する問題に鑑みてなされたものであり、集電層と拡散層基材とからなるガス拡散層が膜電極接合体に接合されてなる燃料電池に関し、製造コストを高騰させることなく、拡散層基材による電解質膜の損傷を防止できる構造を呈した燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
前記目的を達成すべく、本発明による燃料電池は、少なくとも電解質膜を備える膜電極接合体に、集電層（ＭＰＬ）と拡散層基材とからなるガス拡散層を接合してなる燃料電池において、前記電解質膜には、該電解質膜よりも狭小な触媒層が当接し、前記集電層は、該触媒層を包囲するとともに触媒層よりも外側で電解質膜と当接するものであり、前記集電層の触媒層と反対側に前記拡散層基材が形成されており、前記集電層は、該集電層が触媒層と当接する中央領域の厚みが相対的に薄く、電解質膜と当接する外周領域の厚みが相対的に厚くなっており、前記拡散層基材の集電層と当接する側面は、該集電層の形状に対応するべく、該拡散層基材の外周領域の厚みが相対的に薄く、集電層の中央領域と当接する該拡散層基材の中央領域の厚みが相対的に厚くなっているものである。
【００１０】
本発明の燃料電池は、ガス拡散層を構成する集電層（ＭＰＬ層）の厚みを、これが触媒層と当接する中央領域の厚みを相対的に薄くし、電解質膜と直接当接する端部領域の厚みを相対的に厚くするとともに、この集電層の形状に対応するように拡散層基材の端部領域の厚みも相対的に薄くすることにより、触媒層にて保護されていない電解質膜の端部領域と拡散層基材との離間を可及的に長く設定し、もって拡散層基材による電解質膜への突き刺さりを効果的に防止できる燃料電池に関するものである。
【００１１】
予め端部領域が薄層となる、すなわちその中央領域がＭＰＬ層側に突な形状であって、ＭＰＬ層とは反対側の側面がフラットである拡散層基材に該ＭＰＬ層を接着させたものを、電解質膜と、これよりも狭小な、すなわち面積の小さな触媒層とが接着したものをホットプレスにて熱圧着することにより、ＭＰＬ層の端部領域が触媒層にて保護されていない電解質膜の端部領域と接着される。
【００１２】
ここで、拡散層基材の中央領域と触媒層の双方の面積が同一もしくは略同一であり、集電層を介して双方がずらされることなく対向している形態であるのが好ましい。このことは、ＭＰＬ層の端部領域の上下方向への突出部分、すなわち、拡散層基材側への突出部分と電解質膜側への突出部分が略同一の幅を有していることをも意味するものである。この形態によれば、複数の単セルが積層されてスタックが形成され、その両側から圧縮されて燃料電池が形成された際に、触媒層の全領域に対応する拡散層基材の突な領域（中央領域）から均一な圧力が作用することとなり、触媒層に面内均一な圧力環境を付与することができる。
【００１３】
上記する本発明の燃料電池によれば、拡散層基材の形状と集電層の形状を調整しただけの極めて簡易な構造により、拡散層基材から電解質膜への突き刺さりを効果的に防止することができ、これに起因するガスのクロスリークを効果的に抑止することができる。また、既述のごとく電解質膜と拡散層基材との間にガスケット等を介在させる必要がないことから、追加材料（部材）による材料コスト増や工程増に伴う製造コスト増が招来されることはない。この効果は、燃料電池の生産量が増大するにつれて顕著となる。さらに、上記する好ましい燃料電池の形態によれば、面内均一な圧力が触媒層に常時作用することとなり、発電効率および発電性能に優れた燃料電池を得ることができる。
【発明の効果】
【００１４】
以上の説明から理解できるように、本発明の燃料電池によれば、従来構造にはない拡散層基材と集電層双方の形状を備えた電極体構造を適用することで、製造コストを高騰させることなく、拡散層基材から電解質膜への突き刺さりを効果的に防止することができ、もってガスのクロスリークを効果的に抑止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、図面を参照して本発明の実施の形態を説明する。図１は本発明の燃料電池の構造の一部を分解した模式図であって、カソード側の触媒層およびガス拡散層のみを抽出して示した図であり、図２は図１の分解構造が一体となった模式図である。なお、アノード側の構造も図示するカソード側の構造と同じ構造を呈していることは勿論のことである。
【００１６】
燃料電池を構成する単セルは、電解質膜１とこれを挟持するカソード側の触媒層２および不図示のアノード側の触媒層とから膜電極接合体（ＭＥＡ）が形成され、膜電極接合体を挟持するカソード側のガス拡散層５および不図示のアノード側のガス拡散層から電極体（ＭＥＧＡ）が形成され、この電極体を不図示のカソード電極側のガス流路層およびアノード電極側のガス流路層が挟持し、さらにこれらガス流路層をフラットタイプのセパレータが挟持することによって単セルが構成される。なお、フラットタイプのセパレータのほかにも、ガス流路作用と集電作用、および隣接セルとの画成作用を凹凸状のセパレータが備えた従来一般のセパレータであってもよい。
【００１７】
実際の燃料電池においては、所望する発電量に応じて単セルが所定段積層されて燃料電池スタックが形成されるものである。さらに、この燃料電池スタックは、最外側にエンドプレート、テンションプレート等を備え、両端のテンションプレート間に圧縮力が加えられて燃料電池が形成される。
【００１８】
電気自動車等に車載される燃料電池システムは、この燃料電池と、水素ガスや空気を収容する各種タンク、これらのガスを燃料電池に提供するためのブロア、燃料電池を冷却するためのラジエータ、燃料電池で生成された電力を蓄電するバッテリ、この電力で駆動する駆動モータ等から大略構成されるものである。
【００１９】
図１で示すように、電解質膜１の上方にはこれよりも狭小な、すなわち平面積の小さな触媒層２が接着されており、集電層３と拡散層基材４が接着されてなるガス拡散層５をホットプレスにて熱圧着することにより（Ｘ方向）、電極体のカソード側の構造が形成される。
【００２０】
ここで、拡散層基材４の集電層３側の側面は、図２のごとく触媒層２および電解質膜１と圧着された際に、触媒層２と同面積でかつ触媒層２と双方の面全体が対向できる位置（双方がずらされていない位置）で突出する中央領域４２と、その外周の端部領域４１とから構成されており、拡散層基材４の他方の面はフラット面となっている。
【００２１】
図１でその下方面がフラットな集電層３を図２のごとく電解質膜１等と熱圧着することにより、集電層３の下方面は電解質膜１から上方に突出する触媒層２の上面と、その外周の電解質膜１の端部領域の上面とに馴染むようにして接着される。カソード側の電極体が形成された姿勢を示す図２からも明らかなように、集電層３では、触媒層２および拡散層基材４の中央領域４２で挟持されたその中央領域３２の厚みが相対的に薄く、その外周の端部領域３１の厚みが相対的に厚くなっている。
【００２２】
図示する形状（構造）を呈する電極体とすることにより、触媒層２には、これと同面積で全面積が対向する拡散層基材４の中央領域４２から均一な圧縮力をスタック形成時に受け、このことは燃料電池の耐用期間に亘ってかかる均一な圧縮力を常時受けることを意味する。
【００２３】
さらに、拡散層基材４の端部領域４１とこれに対向する電解質膜１の端部領域との離間が、集電層３の厚みの厚い端部領域３１にて長く設定されることにより、図２の姿勢において、触媒層２にて保護されない電解質膜１の端部領域に拡散層基材４が突き刺さる可能性を格段に低くする、もしくはかかる突き刺さりを完全に解消することができる。
【００２４】
したがって、従来構造の燃料電池において、拡散層基材が電解質膜の端部領域に突き刺さり、これを起点としてガスのクロスリークが促進され、もって燃料電池の発電効率および発電性能の低下が齎されるといった課題を効果的に解消することができる。
【００２５】
[本発明の燃料電池（実施例）と従来構造の燃料電池（比較例１，２）とで、リーク電流とサイクル耐久性とを検証した実験とその結果]
本発明者等は、図２で示すカソード側の電極体に同様のアノード側の構造を付与した単セルを所定段数積層してスタックを形成してなる燃料電池を製造して実施例とし、２種類の従来構造の燃料電池を製造して比較例１，２とし、双方のリーク電流（具体的には、電極作成時における短絡リーク電流値）を計測するとともに、双方のサイクル耐久性を検証した。なお、従来構造の燃料電池にかかる比較例１は、厚みが均一な拡散層基材を使用して拡散層を製作するとともに、拡散層基材と電解質膜双方の端部領域間に補強フィルム等のガスケットを具備しない構造のものであり（図３でガスケットｅを備えない構造）、比較例２は、図３のごとくガスケット（補強フィルム）を具備するものである。
【００２６】
短絡電流リーク値の一覧を以下の表１に示し、サイクル耐久性に関する実験結果を表２に示す。なお、このサイクル耐久性に関しては、セル温度を８０℃、通電電流密度を０．１Ａ／ｃｍ２とした際に、クロスリークが所定の規格値を超えるまでの耐久時間を計測したものである。
【００２７】
【表１】
2009252666.tif 000003
【００２８】
【表２】
2009252666.tif 000004
【００２９】
表１より、実施例にかかる燃料電池では、ガスケットを具備しない比較例１の燃料電池に比して短絡電流の顕著な低下（およそ１／３程度に低減）が認められた。
【００３０】
また、比較例１にかかる燃料電池に対し、実施例にかかる燃料電池は、補強フィルム（ガスケット）を拡散層基材と電解質膜の間に具備する比較例２の燃料電池と同程度のリーク電流値の低減効果が期待できることが実証された。
【００３１】
また、表２より、比較例１の燃料電池に対し、実施例にかかる燃料電池のクロスリーク耐久時間はおよそ１．６倍程度も長くなり、補強フィルムを具備する比較例２の燃料電池と同程度の耐久性能を有していることが実証された。
【００３２】
表１，２の実験結果より、本発明にかかる実施例の燃料電池は、その拡散層基材と電解質膜との間にガスケット等を具備することなく、該ガスケットを具備する従来構造の燃料電池と同程度の性能を発揮できることが実証された。このことは、ガスケット等を電極体に組み付ける作業工程によって齎される製造工程の延長、製造コストの高騰を回避しながら、クロスリーク耐久性の高い燃料電池が得られるということを示している。
【００３３】
以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明の燃料電池の構造の一部を分解した模式図であって、カソード側の触媒層およびガス拡散層のみを抽出して示した図である。
【図２】図１の分解構造が一体となった模式図である。
【図３】従来の燃料電池の構造の一部を示した模式図である。
【符号の説明】
【００３５】
１…電解質膜、２…（カソード側）触媒層、３…（カソード側）集電層、３１…端部領域、３２…中央領域、４…（カソード側）拡散層基材、４１…端部領域、４２…中央領域、５…（カソード側）ガス拡散層
【図１】
2009252666.tif 000005
【図２】
2009252666.tif 000006
【図３】
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