(57)【要約】      （修正有）【課題】簡易な構造で組み立てやすく、容易に製造することができる小型化に有効な燃料電池を提供する。【解決手段】燃料極２、空気極３および燃料極２と空気極３との間に挟持された電解質膜４を有する膜電極接合体５と、燃料極２、空気極３、および燃料極２と空気極３との間に挟持された電解質膜４を有する膜電極接合体５と、燃料極２の電解質膜４とは反対側に配置される燃料極集電体７と、空気極３の電解質膜４とは反対側に配置される空気極集電体９と、膜電極接合体５を貫通し、燃料極集電体７および空気極集電体９にそれぞれ導通する導通ピン１０とを有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料極、空気極、および前記燃料極と前記空気極との間に挟持された電解質膜を有する膜電極接合体と、
前記燃料極の前記電解質膜とは反対側に配置される燃料極集電体と、
前記空気極の前記電解質膜とは反対側に配置される空気極集電体と、
前記膜電極接合体を貫通し、前記燃料極集電体および前記空気極集電体にそれぞれ導通する導通ピンと、
を具備することを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記燃料極は、前記電解質膜の一方の面上に複数の電極が所定の間隔で隣り合って配列されるとともに、前記空気極は前記電解質膜の他方の面上に前記燃料極と対向して複数の電極が所定の間隔で隣り合って配置されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記膜電極接合体は、前記導通ピンを挿通するための貫通穴を有することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記導通ピンは、前記貫通穴に通して前記燃料極集電体と前記空気極集電体とを直列に接続することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記燃料極集電体および前記空気極集電体は、前記燃料極側および前記空気極側で各々独立した一枚のシート状に形成されていることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記導通ピンは、中央部に貫通孔を有することを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
【請求項７】
燃料は、メタノール濃度が８０質量％以上のメタノール水溶液または純メタノールであることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、携帯用電子機器の電源に用いられる燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近時、ノートパソコンや携帯電話等の各種携帯用電子機器を長時間充電なしで使用可能とするために、これら携帯用電子機器の電源に燃料電池を用いる試みがなされている。燃料電池は燃料と空気を供給するだけで発電することができ、燃料を補給すれば連続して長時間発電することが可能である。このため、燃料電池を小型化できれば、携帯用電子機器の電源として極めて有利なシステムといえる。
【０００３】
直接メタノール型燃料電池（Direct Methanol Fuel Cell：ＤＭＦＣ）は小型化が可能であり、さらに燃料の取り扱いも容易であるため、携帯用電子機器の電源として有望視されている。ＤＭＦＣにおける液体燃料の供給方式としては、気体供給型や液体供給型等のアクティブ方式、また燃料収容部内の液体燃料を電池内部で気化させて燃料極に供給する内部気化型等のパッシブ方式が知られている。
【０００４】
これらのうち、内部気化型等のパッシブ方式はＤＭＦＣの小型化に対して特に有利である。パッシブ型ＤＭＦＣにおいては、例えば燃料極、電解質膜および空気極を有する膜電極接合体を、樹脂製の箱状容器からなる燃料収容部上に配置した構造が提案されている。
【０００５】
ところで、膜電極接合体（Membrane Electrode Assembly：ＭＥＡ）に導通する燃料極と空気極の電極を一対のみにすると、実用的に十分な電力（出力電圧）を得ることができないことが多いことから、一般的にＤＭＦＣでは複数の電極を直列に接続した多電極ＭＥＡが採用されている。すなわち、多電極ＭＥＡのＤＭＦＣでは、複数対の燃料極と空気極とを同じ１枚の電解質膜上に等ピッチ間隔に配列し、それらの電極間を直列に接続することにより出力電圧を高めている。このような多電極ＭＥＡのＤＭＦＣに関しては従来から種々の提案がなされている。
【０００６】
例えば特許文献１に記載された多電極ＭＥＡのＤＭＦＣでは、燃料極と空気極に対向する集電体を一枚のシート状に成形し、このシート状集電体のなかに膜電極接合体を巻き込むようにして配置する構造が採られている。
【０００７】
また、特許文献２に記載された多電極ＭＥＡのＤＭＦＣでは、内部配線（インターコネクト）をＭＥＡの一部に通して複数対の燃料極と空気極を直列に接続する構造が採られている。
【特許文献１】特開２００６−０５７２８３号公報
【特許文献２】米国特許６，６８０，１３９ Ｂ２公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
小型化を意図した燃料電池においては、電解質膜の一方の面に燃料極の複数の電極を所定の間隔で隣り合って配置し、電解質膜の他方の面に前記燃料極と対向して空気極の複数の電極を所定の間隔で隣り合って配置し、それら複数の電極を直列に接続して電圧を高めることが一般的に行なわれている。複数の電極を直列に接続するためには、例えば燃料極の電解質膜とは反対側に配置された集電体（燃料極集電体）から配線を引き出し、この引き出し配線を空気極の電解質膜とは反対側に配置された集電体（空気極集電体）にそれぞれ接続する。これらの引き出し配線は、配置された電極数に応じて接続される。
【０００９】
特許文献１のＤＭＦＣでは、燃料極と空気極の各集電体を一枚のシート状に形成し、これにＭＥＡを挟持する構造を採用している。しかしながら、このような構造を適用して実際に小型燃料電池を作製してみると、各部品のサイズが小さいことと部品点数が多いことからその組み立てが容易ではなく、製造に多大な工数を要するという難点がある。そこで、集電体間を直列に接続する構造の設計において、組み立てのし易さも兼ね備えた簡易な構造が要望されている。
【００１０】
特許文献２のＤＭＦＣでは、ＭＥＡを貫通する内部配線を用いて複数対の燃料極と空気極とを直列に接続している。しかしながら、このような構造を適用して実際に小型の燃料電池を作製しようとすると、内部配線を燃料極または空気極のいずれか一方に一体化した電極アッセンブリと他方側の電極アッセンブリとをＭＥＡを間に挟んで正確に位置合せすることが難しく、また、内部配線を他方側の電極アッセンブリに抵抗溶接などで実用強度をもつように接合することが難しい。
【００１１】
本発明は上記の課題を解決するためになされたものであって、簡易な構造で組み立てやすく、少ない工数で容易に製造することができる小型化に有効な燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明に係る燃料電池は、燃料極、空気極、および前記燃料極と前記空気極との間に挟持された電解質膜を有する膜電極接合体と、前記燃料極の前記電解質膜とは反対側に配置される燃料極集電体と、前記空気極の前記電解質膜とは反対側に配置される空気極集電体と、前記膜電極接合体を貫通し、前記燃料極集電体および前記空気極集電体にそれぞれ導通する導通ピンと、を具備することを特徴とする。
【００１３】
上記の導通ピンを膜電極接合体に形成された貫通穴に通して膜電極接合体に取り付け、この導通ピンを介して燃料極の各集電体と空気極の各集電体とが直列に接続される。この場合に、膜電極接合体の一方側の面上に配置される燃料極側の複数の電極と膜電極接合体の他方側の面上に配置される空気極側の複数の電極とが１対１に対応するところに位置していることが肝要である。膜電極接合体の表裏面で電極間に位置ずれを生じると、導通ピンを介する両電極間の直列接続が適正に行われなくなるおそれがあるからである。両電極間に位置ずれを生じることなく膜電極接合体の両面に複数の電極を配置する方法として、フォトリソグラフィ法またはスクリーン印刷法を用いることが好ましい。これらの方法によれば複数の電極からなる配置を少ない誤差で高精度にパターン形成することができるからである。
【００１４】
また、本発明においては、燃料極集電体と空気極集電体は、燃料極側および空気極側の各々で独立した一枚のシート状になっていることが好ましい。これは、膜電極接合体の各面に配置された燃料極の複数の電極あるいは空気極の複数の電極を、他の構成部品のように膜電極接合体に対向するように重ね合わせるだけで容易に組立てられるからである。さらに、シート状の集電体を重ね合わせたときに導通ピンと重なった部分を例えば抵抗溶接、超音波溶接、レーザー溶接などにより位置ずれすることなく容易に接合することができ、導通ピンにより集電体同士を強固に締結するとともに、電気的な導通が確実にとれるので、配線の設計上の自由度が増大する。例えば、電極の配置が変更になったとしても、それに合わせたシート状の集電体を事前に準備するだけで容易に各電極に集電体を配置することができる。電極の配置に合わせて貫通穴の位置を加工により変更し、導通ピンを配置させ、電極の配置に合わせたシート状の集電体と、例えば抵抗溶接、超音波溶接、レーザー溶接などにより接合するだけでよくなり、熟練度を要することなく容易に組み立てることができる。
【００１５】
また、導通ピンの位置を電極の中央付近に配置すれば、導通ピンと、燃料極側と空気極側の電解質膜とは反対側に配置された集電体とを、例えば抵抗溶接、超音波溶接、レーザー溶接などにより接合することで、集電体と膜電極接合体とを直接結束した状態で保持することができ、集電体と膜電極接合体の接触をより安定させることができる。
【００１６】
また、導通ピンの中央部（軸心）に貫通孔を形成することで、この貫通孔を利用して、燃料極側での反応に伴って発生するガスを空気極側に抜くことにより、外部に排出することが可能となる。このため、発生したガスによる膜電極接合体の変形や微小な隙間の形成が抑制され、接触抵抗の増大を抑制することも可能となる。したがって、安定して十分な出力を得ることが可能となる。また、燃料電池自体の膨張を抑制することも可能であり、外観上にも優れた燃料電池が提供される。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、簡易な構造で組み立てやすく、少ない工数で容易に製造することができ、小型化に有効な燃料電池を提供することができる。
【００１８】
本発明の燃料電池は、携帯電話、携帯オーディオ、携帯ゲーム機、ノートパソコンなどのコードレス携帯電子機器用として好適な電源となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、添付の図面を参照して本発明を実施するための種々の形態を説明する。
【００２０】
（第１の実施形態）
図１〜図３を参照して本発明の第１の実施形態に係る燃料電池について説明する。
【００２１】
図１に示すように、燃料電池１Ａは、燃料極２と、空気極３と、燃料極２と空気極３との間に挟持されたプロトン（水素イオン）伝導性の電解質膜４とを有する膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly ）５を備えている。ＭＥＡ５の燃料極２側の面上には燃料極集電体７が形成され、さらに燃料極集電体７の一端から図示しない出力取出端子が外方に延び出している。この出力取出端子は図示しない負荷の負極リード線に接続されている。一方、ＭＥＡ５の空気極側の面上には空気極集電体９が形成され、さらに空気極集電体９の一端から出力取出端子（図示せず）が外方に延び出している。この出力取出端子は図示しない負荷の正極リード線に接続されている。
【００２２】
図２に示すように、燃料極２は例えば４つの電極が配置されている。これら４つの電極は、矩形状（短冊状）を成し、長手が同じ方向を向くように相互間に間隔をおいて配置されている。各電極の中央部には燃料極集電体７がそれぞれ配置され、相互に導通している。図中において左側３つの燃料極集電体７からは集電体アーム部７ａがそれぞれ側方に延び出し、導通ピン１０の一端にそれぞれ電気的に接続されている。図中の最も右側に位置する１つの燃料極集電体７は、外方に延伸した出力端子部を有する。なお、図１では理解の便宜を図るために出力端子部を仮に横方向に延伸した構造としている。
【００２３】
図示していないが、同様に空気極３のほうも前記燃料極３と対向して４つの電極が配置され、各電極に空気極集電体９が配置され、相互に導通している。このうち図中の右側３つの空気極集電体９から同様の集電体アーム部（図示せず）がそれぞれ側方に延び出し、導通ピン１０の他端にそれぞれ電気的に接続されている。図中の最も左側に位置する１つの空気極集電体９は、外方に延伸した出力端子部を有する。なお、図１では理解の便宜を図るために出力端子部を仮に横方向に延伸した構造としている。また、導通ピン１０の各々は電極相互間の絶縁スペースにそれぞれ配置されている。
【００２４】
本実施の形態では、出力取出端子（図示せず）→燃料極集電体７（燃料極２の第１電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第１電極）→導通ピン１０→燃料極集電体７（燃料極２の第２電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第２電極）→導通ピン１０→燃料極集電体７（燃料極２の第３電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第３電極）→導通ピン１０→燃料極集電体７（燃料極２の第４電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第４電極）→出力取出端子（図示せず）からなる４直列回路を形成している。
【００２５】
ここで、各燃料極集電体７は燃料極２と接触する面とは反対側の面で絶縁フィルム６上に貼着などにより配置され、さらに各空気極集電体９は空気極３と接触する面とは反対側の面で絶縁フィルム８上に貼着などにより配置され、各々独立した一枚のシート状に形成されている。
【００２６】
これらの絶縁フィルム６，８は、使用する燃料や、発電反応によって生成される副生成物に対して耐腐食性を有する材料を用いて形成されていることが望ましく、例えばポリイミドによって形成されている。なお、絶縁フィルム６，８の材料としては、ポリイミド（ＰＩ）のみに限られることなく、電気絶縁性を有するポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などの熱可塑性ポリエステル樹脂材料、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ：ヴィクトレックスピーエルシー社商標）、パーフルオロ樹脂、フッ素樹脂、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）など各種樹脂材料を用いることが可能である。
【００２７】
なお、このシート化された燃料極集電体７および空気極集電体９は、各々独立したシートだけでなく、同一の絶縁フィルム上に集電体を形成し、全てが一体にシート化されたものであっても良い。この場合には、シートを二つ折りし膜電極接合体を挟持する構造で使用することができる。
【００２８】
以下にＭＥＡ５の各部サイズの一例を示す。
【００２９】
１）電解質膜４の大きさ；縦８５ｍｍ（最大値）×横５０ｍｍ（最大値）
２）燃料極２の矩形状電極の大きさ；長さ８１ｍｍ（最大値）×幅１０ｍｍ（最大値）
３）空気極３の矩形状電極の大きさ；長さ８１ｍｍ（最大値）×幅１０ｍｍ（最大値）
図１と図３に示すように、導通ピン１０は、内周壁が金属のような良導体１１からなり、外周壁がゴムやセラミックスのような絶縁体１２からなる円筒状のピンであることが好ましい。導通ピン１０の中央部（軸心）には、一端側から他端側へ貫通する貫通孔１３を有する中空部材である。この導通ピン１０は、例えば以下のようにして膜電極接合体５に取り付けられ、燃料極３側での反応に伴って発生するガスを空気側に抜くことにより外部に排出することが可能となっている。
【００３０】
熱圧着法によりＭＥＡ５を一体成形した後に、ＭＥＡ５の適所に貫通穴を穿孔する。貫通穴は例えばドリル穿孔やパンチングによって形成することが望ましい。これらの貫通穴に導通ピン１０をそれぞれ挿入する。次いで、シート化した燃料極集電体７を膜電極接合体５の燃料極２の面に配置する。さらに、シート化した空気極集電体９を膜電極接合体５の空気極３の面に配置する。次いで、導通ピン１０の一端側の良導体１１と燃料極集電体７とを接合するとともに、導通ピン１０の他端側の良導体１１と空気極集電体９とを接合する。これらの接合には、例えば抵抗溶接、超音波溶接、レーザー溶接などの溶接方法を用いることが好ましい。特に両面クランプを備えた抵抗溶接機を用いてこれらを接合することが好ましい。一工程で両面を同時に接合することができるからである。
【００３１】
以下に導通ピン１０の各部サイズの一例を示す。
【００３２】
ａ）導通ピンの外径；最大５ｍｍ
ｂ）導通ピンの長さ；０．５〜１ｍｍ
ｃ）貫通孔１３の径（導通ピンの内径）；０．２〜０．５ｍｍ
ｄ）良導体１１の厚み；１〜２ｍｍ
ｅ）絶縁体１２の厚み；０．２〜０．５ｍｍ
膜電極接合体５およびその構造について以下に詳しく説明する。
【００３３】
燃料極２はアノード触媒層およびアノード触媒層の電解質膜４とは反対側の面に積層されたガス拡散層で構成されている。同様に、空気極３はカソード触媒層およびカソード触媒層の電解質膜４とは反対側の面に積層されたガス拡散層で構成されている。
【００３４】
アノード触媒層およびカソード触媒層に含有される触媒としては、例えば、白金族元素である、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｐｄ等の単体金属、白金族元素を含有する合金などを挙げることができる。具体的には、アノード触媒層として、メタノールや一酸化炭素に対して強い耐性を有するＰｔ−ＲｕやＰｔ−Ｍｏなど、カソード触媒層として、白金やＰｔ−Ｎｉなどを用いることが好ましいが、これらに限られるわけではない。また、炭素材料のような導電性担持体を使用する担持触媒、あるいは無担持触媒を使用してもよい。
【００３５】
電解質膜４を構成するプロトン伝導性材料としては、例えば、スルホン酸基を有する、例えば、パーフルオロスルホン酸重合体等のフッ素系樹脂（ナフィオン（商品名、デュポン社製）、フレミオン（商品名、旭硝子社製）等）、スルホン酸基を有する炭化水素系樹脂、タングステン酸やリンタングステン酸などの無機物等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００３６】
燃料極２においてアノード触媒層に積層されるアノードガス拡散層は、アノード触媒層に燃料を均一に供給する役割を果たすと同時に、アノード触媒層の集電体の機能も兼ね備えている。一方、空気極３においてカソード触媒層に積層されるカソードガス拡散層は、カソード触媒層に酸化剤（空気）を均一に供給する役割を果たすと同時に、カソード触媒層の集電体の機能も兼ね備えている。
【００３７】
さらに、アノードガス拡散層には燃料極集電体７が積層され、カソードガス拡散層には空気極集電体９が積層されている。これらの集電体７，９は、例えば金（Ａｕ）、ニッケル（Ｎｉ）などの導電金属材料からなる多孔質層（例えばメッシュ）または箔体、あるいはステンレス鋼（ＳＵＳ３０４等）などの導電性金属材料に金などの良導電性金属を被覆した複合材などをそれぞれ使用することができる。
【００３８】
燃料電池１Ａの外縁形に対応した形状を有する一対のフレーム（図示せず）によってＭＥＡ５を含む積層体が挟持されている。そして、電解質膜４と燃料極２側のフレームとの間および電解質膜４と空気極３側のフレームとの間には、それぞれシール部材としてゴム製のＯリング（図示せず）が設けられ、ＭＥＡ５からの燃料の漏れ出しや酸化剤の漏れ出しを防止している。
【００３９】
燃料極２側のフレームは開口部材を兼ねており、これが気液分離膜（図示せず）に近接配置され、後述する燃料供給機構３０からの燃料をＭＥＡ５へ供給する複数の燃料供給口（図示せず）を有している。図示しない開口部材と気液分離膜との間には狭い流量制御スペースが形成されている。開口部材（図示せず）は、メタノールが通過する複数の燃料供給口（図示せず）を有し、この燃料供給口からＭＥＡ５にメタノールの気化成分を供給するとともに、ＭＥＡ５自体を支える構造となっている。
【００４０】
空気極３側のフレーム（図示せず）は、空気を取り込むための複数の開口（図示せず）を有するとともに、ＭＥＡ５に所定の押圧力を印加するようになっている。
【００４１】
これら一対のフレームは、例えば、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ：ヴィクトレックス社商標）あるいはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のような樹脂で形成される。
【００４２】
また、ＭＥＡ５の燃料極２側には気液分離膜（図示せず）を介して燃料供給機構３０が配置されている。燃料供給機構３０は、駆動ポンプの機械力と多孔質部材の毛管力（自然力）等とを組み合わせて液体燃料をＭＥＡ５の燃料極２に供給する機構が採用されている。燃料供給機構３０から気液分離膜の直下まで液体燃料を移送するために、毛細管現象を利用しても構わない。具体的には図示していないが、メタノール吸収性の良い不織布や繊維を固めた材料、紙系材料などが使用できる。また、このような毛細管現象による液体燃料移送材料を用いた場合に、燃料供給機構３０の燃料収容室に蓋を被せ、この液体燃料移送材料のみが燃料収容室の蓋から出る形で、液体燃料を気液分離膜の直下まで運ぶという形態を取るようにしても良い。なお、気液分離膜は、燃料供給機構３０の液体燃料収容室内の燃料の気化成分を導出するために設けられた開口を塞ぐように配設されている。気液分離膜は、燃料の気化成分と液体成分とを分離し、さらに液体燃料を気化させるもので、具体的には、例えば、シリコーンゴムなどの材料で構成することができる。
【００４３】
ここで、燃料供給機構３０の液体燃料収容室に貯留される液体燃料は、濃度が８０質量％を超えるメタノール水溶液、または純メタノールが好ましい。また、液体燃料の気化成分とは、液体燃料として液体のメタノールを使用した場合には、気化したメタノールを意味し、液体燃料としてメタノール水溶液を使用した場合には、メタノールの気化成分と水の気化成分からなる混合気体を意味する。
【００４４】
燃料極２のアノードガス拡散層は、多孔質の板状カーボンからなるが、気化したメタノールがガス拡散層を透過してアノード触媒層に至る。アノード触媒層では空気極３の側から電解質膜４を透過してきた水とメタノールとが反応する。
【００４５】
一方、空気極３のカソードガス拡散層は、酸化物質である酸素を空気中から多く取り込む必要がある。カソード触媒層内でも酸素を反応に使用するために、気孔率を高く保つ必要がある。
【００４６】
空気極３側のフレーム（図示せず）の上には保湿板（図示せず）が積層され、保湿板のさらに上にはカバープレートが設けられている。カバープレートは、酸化剤である空気を取り入れるための多数の通気孔が開口する表面層である。カバープレートは、ＭＥＡ５を含む積層体を押圧して、その密着性を高める役割も果たしているため金属材料のような高強度材料でつくられている。保湿板は、カソード触媒層において生成した水の一部を含浸して、水の蒸散を抑制する役割をなすとともに、カソードガス拡散層に酸化剤（空気）を均一に導入することにより、カソード触媒層への酸化剤の均一拡散を促す補助拡散層としての機能も有している。
【００４７】
燃料供給機構３０およびカバープレート（図示せず）に用いる樹脂材料として、例えばポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ：ヴィクトレックス社の商標）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などの液体燃料で膨潤等を生じにくい硬質の樹脂を用いることが望ましい。また、加熱溶着される樹脂材料として、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）を用いることが望ましい。
【００４８】
次に、本実施形態の燃料電池１Ａの作用について説明する。
【００４９】
燃料供給機構３０内において液体燃料（例えば、純メタノール）が気化し、図示しない気液分離膜を透過し、流量制御スペースに一旦収容され、濃度分布が均一にされる。流量制御スペースに一旦収容された燃料は、燃料極集電体７の開口を通過し、さらに燃料極２のガス拡散層で拡散され、触媒層に供給される。触媒層に供給された燃料は、次の式（１）に示すメタノールの内部改質反応を生じる。
【００５０】
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ  →  ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−  …（１）
なお、液体燃料として、純メタノールを使用した場合には、燃料供給機構３０の燃料収容部からの水蒸気の供給がないため、空気極３の触媒層で生成した水や電解質膜４中の水等がメタノールと上記した式（１）の内部改質反応を生じるか、または上記した式（１）の内部改質反応によらず、水を必要としない他の反応機構により内部改質反応を生じる。
【００５１】
内部改質反応で生成されたプロトン（Ｈ＋）は、電解質膜４を伝導し、空気極３に到達する。カバープレートの通気孔から取り入れられた空気は、保湿板、空気極３を拡散して触媒層に供給される。空気極３の触媒層に供給された空気は、次の式（２）に示す反応を生じる。この反応によって、水が生成され、発電反応が生じる。
【００５２】
（３／２）Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−  →  ３Ｈ２Ｏ  …（２）
この反応によって空気極３中に生成した水は、ガス拡散層中を拡散して保湿板に到達し、一部の水は、保湿板上に設けられたカバープレートの通気孔から蒸散されるが、残りの水はカバープレートによって蒸散が阻害される。
【００５３】
液体燃料としてメタノールの濃度が８０質量％を超えるメタノール水溶液、または純メタノールを使用する場合でも、空気極３の触媒層から燃料極２の触媒層に移動してきた水を内部改質反応に使用することができるので、燃料極２の触媒層への水の供給を安定して行うことが可能となる。これによって、メタノールの内部改質反応の反応抵抗をさらに低下することができ、長期出力特性と負荷電流特性をより向上させることができる。さらに、燃料供給機構３０の燃料収容室の小型化を図ることも可能である。
【００５４】
なお、上記の実施の形態では、液体燃料に、メタノール水溶液、または純メタノールを使用した直接メタノール型の燃料電池について説明したが、液体燃料は、これらに限られるものではない。例えば、例えばエタノール水溶液や純エタノール等のエタノール燃料、プロパノール水溶液や純プロパノール等のプロパノール燃料、グリコール水溶液や純グリコール等のグリコール燃料、ジメチルエーテル、ギ酸、もしくはその他の液体燃料であってもよい。いずれにしても、燃料電池に応じた液体燃料を用いた液体燃料直接供給型の燃料電池にも応用することができる。
【００５５】
（第２の実施の形態）
次に、図４を参照して本発明の第２の実施の形態を説明する。なお、本実施形態が上記実施形態と重複する部分の説明は省略する。また、図４ではＭＥＡ５を燃料極２側から見て示し、空気極３側から見た図を省略しているが、空気極３側における電極の配置は燃料極側の電極の配置と実質的に同じである。
【００５６】
本実施形態の燃料電池１Ｂでは、燃料極２（空気極３も同様）を４つの電極が縦横に“田の字”に配置され、これらを導通ピン１０により直列に接続している。ＭＥＡ５の燃料極２側の面上には燃料極集電体７（本実施の形態では略正方形）が配置され、さらに燃料極集電体７の一端から出力取出端子が外方に延び出している。この出力取出端子は図示しない負荷の負極リード線に接続されている。同様に、ＭＥＡ５の空気極３側の面上にも空気極集電体９（図示せず）が配置され、さらに空気極集電体の一端から出力取出端子が外方に延び出している。この出力取出端子は図示しない負荷の正極リード線に接続されている。
【００５７】
各電極の中央部には燃料極集電体７がそれぞれ配置され、これらが相互に導通している。図中において右下の燃料極集電体７からは集電体アーム部７ａが左側に延び出し、導通ピン１０の一端に接続され、左下の燃料極集電体７からは集電体アーム部７ａが上側に延び出し、導通ピン１０の一端に接続され、左上の燃料極集電体７からは集電体アーム部７ａが右側に延び出し、導通ピン１０の一端に接続されている。図示していないが、同様に空気極３のほうも４つの電極に分割され、各電極に空気極集電体９が取り付けられ、同様の電極／集電体／導通ピンの配置と接続がなされている。なお、導通ピン１０の各々は電極相互間の絶縁スペースにそれぞれ配置されている。
【００５８】
本実施形態では、出力取出端子（図示せず）→燃料極集電体７（燃料極２の第１電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第１電極）→導通ピン１０→燃料極集電体７（燃料極２の第２電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第２電極）→導通ピン１０→燃料極集電体７（燃料極２の第３電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第３電極）→導通ピン１０→燃料極集電体７（燃料極２の第４電極）→導通ピン１０→空気極集電体９（空気極３の第４電極）→出力取出端子（図示せず）からなる４直列回路を形成している。
【００５９】
以下に膜電極接合体５の各部サイズの一例を示す。
【００６０】
１）電解質膜４の大きさ；縦８５ｍｍ（最大値）×横５０ｍｍ（最大値）
２）燃料極２の正方形状電極の大きさ；長さ４０ｍｍ（最大値）×幅２２ｍｍ（最大値）
３）空気極３の正方形状電極の大きさ；長さ４０ｍｍ（最大値）×幅２２ｍｍ（最大値）
以下に導通ピン１０の各部サイズの一例を示す。
【００６１】
ａ）導通ピンの外径；最大５ｍｍ
ｂ）導通ピンの長さ；０．５〜１ｍｍ
ｃ）貫通孔１３の径（導通ピンの内径）；０．２〜０．５ｍｍ
ｄ）良導体１１の厚み；１〜２ｍｍ
ｅ）絶縁体１２の厚み；０．２〜０．５ｍｍ
（第３の実施の形態）
次に、図５〜図７を参照して本発明の第３の実施の形態を説明する。なお、本実施形態が上記実施形態と重複する部分の説明は省略する。また、図６ではＭＥＡを空気極側から見て示し、燃料極側から見た図を省略しているが、燃料極側における電極の配置は空気極側の電極の配置と実質的に同じである。なお、図５においては、図６の構造を説明しやすいように集電体を横方向に配列した状態に便宜上変更した図面である。
【００６２】
本実施形態の燃料電池１Ｃでは、図６に示すように空気極３（燃料極２も同様）を４つの電極に分割し、４つの電極を縦横に“田の字”に配置して、上記実施形態のものとは異なるタイプの導通ピン２０を用いてこれらの電極を直列に接続している。
【００６３】
本実施形態の導通ピン２０は、図５と図６に示すように各電極の中央部にそれぞれ取り付けられている。図７に示すように、導通ピン２０は、リベット形状の良導体２１と
アーム形状の絶縁体２２とを組み合わせた部材からなり、例えばカシメ加工機を用いてリベット形状の良導体２１の両端を潰してカシメることにより、燃料極集電体１７および空気極集電体１９との接触導通をそれぞれとる一方で、アーム形状の絶縁体２２により電極間の短絡を防止するようになっている。さらに導通ピン２０の一端から出力取出端子６が外方に延び出している。この出力取出端子６は図示しない負荷の負極リード線に接続されている。同様に、他の導通ピン２０の一端から出力取出端子８が外方に延び出している。この出力取出端子８は図示しない負荷の正極リード線に接続されている。なお、導通ピン２０は、一端側から他端側へ貫通する貫通孔２３を有している。
【００６４】
さらに、導電部材（コネクタ）１５が導通ピン２０の良導体２１から空気極３の各電極までの間にそれぞれ接続され、これにより４直列回路が形成されている。
【００６５】
本実施形態では、出力取出端子７→導通ピン２０→燃料極集電体１７→空気極集電体１９→コネクタ１５→導通ピン２０→燃料極集電体１７→空気極集電体１９→コネクタ１５→導通ピン２０→燃料極集電体１７→空気極集電体１９→コネクタ１５→導通ピン２０→燃料極集電体１７→空気極集電体１９→出力取出端子９からなる４直列回路を形成している。
【００６６】
導通ピン２０は以下のようにして膜電極接合体５に取り付けられる。
【００６７】
熱圧着法により膜電極接合体５を一体成形した後に、膜電極接合体５の適所に貫通穴を穿孔する。貫通穴は例えばドリル穿孔やパンチングによって形成することが望ましい。これらの貫通穴に導通ピン２０をそれぞれ挿入する。次いで、シート化した空気極集電体１９を膜電極接合体５の空気極３の面に配置する。さらに、シート化した燃料極集電体１７を膜電極接合体５の燃料極２の面に配置する。次いで、カシメ加工機により導通ピン２０の一端側の良導体２１と空気極集電体１９とをカシメ接合するとともに、導通ピン２０の他端側の良導体２１と燃料極集電体１７とをカシメ接合する。なお、これらの接合には、例えば抵抗溶接、超音波溶接、レーザー溶接などの溶接方法を用いることもできる。特に両面クランプを備えた抵抗溶接機を用いてこれらを接合することが好ましい。一工程で両面を同時に接合することができるからである。
【００６８】
以下に膜電極接合体５の各部サイズの一例を示す。
【００６９】
１）電解質膜４の大きさ；縦８５ｍｍ（最大値）×横５０ｍｍ（最大値）
２）燃料極２の正方形状電極の大きさ；長さ４０ｍｍ（最大値）×幅２２ｍｍ（最大値）
３）空気極３の正方形状電極の大きさ；長さ４０ｍｍ（最大値）×幅２２ｍｍ（最大値）
以下に導通ピン２０の各部サイズの一例を示す。
【００７０】
ａ）導通ピンの外径；最大５ｍｍ
ｂ）導通ピンの長さ；０．５〜１ｍｍ
ｃ）貫通孔２３の径（導通ピンの内径）；０．２〜０．５ｍｍ
ｄ）良導体２１の厚み；０．３〜０．５ｍｍ
ｅ）絶縁体２２の厚み；０．３〜０．５ｍｍ
以上、第１〜第３の実施の形態によれば、ＭＥＡの表裏面で電極間に位置ずれを生じることなく、複数の電極からなる配置を少ない誤差で高精度にパターン形成することができた。
【００７１】
また、本発明においては、燃料極集電体と空気極集電体は、燃料極側および空気極側の各々で独立した一枚のシート状になっているため、他の構成部品のようにＭＥＡに対向するように重ね合わせるだけで容易に組立てられ、導通ピンを位置ずれすることなく容易に接合することができ、導通ピンにより集電体同士を強固に締結するとともに、電気的な導通が確実にとれる。
【００７２】
また、第２および第３の実施の形態においては、導通ピンの位置を電極の中央付近に配置しているため、集電体とＭＥＡとを直接結束した状態で保持することができ、集電体とＭＥＡの接触をより安定させることができる。
【００７３】
また、導通ピンの中央部（軸心）に貫通孔を形成しておるため、燃料極側での反応に伴って発生するガスを空気側に抜くことにより外部に排出することができ、発生したガスによるＭＥＡの変形や微小な隙間の形成が抑制され、接触抵抗の増大を抑制することができた。
【００７４】
以上、種々の実施の形態を挙げて説明したが、本発明は上記各実施の形態のみに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。
【００７５】
例えば、上記した説明では、燃料電池の構成としてＭＥＡの下部に燃料供給機構が配置された構造を簡略化して説明したが、燃料供給機構は、燃料収容部からＭＥＡへの燃料の供給として流路を配して接続された構造であってもよい。また、燃料電池本体の構成としてはポンプなどを使用しない純パッシブ型の燃料電池、アクティブ型の燃料電池、さらには燃料供給など一部にポンプ等を用いたセミパッシブと称される型の燃料電池に対しても本発明を適用することができる。
【００７６】
セミパッシブ型の燃料電池は、燃料収容部から膜電極接合体に供給された燃料は発電反応に使用され、その後に循環して燃料収容部に戻されることはない。セミパッシブ型の燃料電池は、燃料を循環しないことから、従来のアクティブ方式とは異なるものであり、装置の小型化等を損なうものではない。また、燃料電池は、燃料の供給にポンプを使用しており、従来の内部気化型のような純パッシブ方式とも異なる。このため、燃料電池は、上述したようにセミパッシブ方式と呼称される。なお、このセミパッシブ型の燃料電池では、燃料収容部から膜電極接合体への燃料供給が行われる構成であればポンプに代えて燃料遮断バルブを配置する構成とすることも可能である。この場合には、燃料遮断バルブは、流路による液体燃料の供給を制御するために設けられるものである。
【００７７】
さらに、ＭＥＡへ供給される液体燃料の蒸気においても、全て液体燃料の蒸気を供給してもよいが、一部が液体状態で供給される場合であっても本発明を適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７８】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池を示す要部断面図。
【図２】第１の実施形態の燃料電池を示す要部平面図。
【図３】第１の実施形態の導通ピンの縦断面図。
【図４】本発明の第２の実施形態に係る燃料電池を示す平面図。
【図５】本発明の第３の実施形態に係る燃料電池を示す縦断面図。
【図６】第３の実施形態の燃料電池を示す要部平面図。
【図７】第３の実施形態の導通ピンの縦断面図。
【符号の説明】
【００７９】
１Ａ，１Ｂ，１Ｃ…燃料電池、２…燃料極（アノード電極）、３…空気極（カソード電極）、４…電解質膜（プロトン伝導膜）、５…膜電極接合体（MEA）、
６，８…絶縁フィルム、７，１７…燃料極集電体、７ａ…集電体アーム部、
９，１９…空気極集電体、
１０，２０…導通ピン、１１，２１…良導体、１２，２２…絶縁体、
１３，２３…貫通孔、１５…導電部材（コネクタ）、３０…燃料供給機構。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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