(57)【要約】【課題】ダイレクトタブにねじれを生じても正負電極間の短絡を抑制することができる捲回式リチウムイオン二次電池を提供する。【解決手段】リチウムイオン二次電池は、有底円筒状の電池容器を有している。電池容器には電極群が収容されている。電極群は、正極板１７と負極板１８とがこれら両極板が直接接触しないように、セパレータ１６を介して軸芯の周囲に捲回されている。正極板１７から延出した正極ダイレクトタブ２は、延出端部が正極集電リング４の鍔部周縁に接合されている。セパレータ１６には、静摩擦係数が０．６以下の多孔質ポリオレフィン系フィルムが使用されている。正極ダイレクトタブ２がねじれを生じてセパレータ１６に接触しても、正極ダイレクトタブ２がセパレータ１６の表面を滑る。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属箔の長手方向端部に集電用のダイレクトタブが形成された正負電極をセパレータを介して捲回した電極群を備えた捲回式リチウムイオン二次電池において、前記セパレータの静摩擦係数が０．６以下であることを特徴とする捲回式リチウムイオン二次電池。
【請求項２】
前記静摩擦係数が０．３９以下であることを特徴とする請求項１に記載の捲回式リチウムイオン二次電池。
【請求項３】
前記正極のダイレクトタブは、前記金属箔側の一部が前記セパレータを介して前記負極と対向していることを特徴とする請求項１に記載の捲回式リチウムイオン二次電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は捲回式リチウムイオン二次電池に係り、特に、金属箔の長手方向端部に集電用のダイレクトタブが形成された正負電極をセパレータを介して捲回した電極群を備えた捲回式リチウムイオン二次電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
正負電極がセパレータを介して捲回された捲回式リチウムイオン二次電池は、さまざまな用途で使用されている。中でも、高エネルギー密度であるメリットを活かして、ＶＴＲカメラやノート型パソコン、携帯電話等のポータブル機器に使用されている。一方、電気自動車用や電力貯蔵用として高容量、高出力、更には高出力密度を目的とする大型の捲回式リチウムイオン二次電池の研究開発が活発に行われている。特に、自動車産業界においては、環境問題に対応すべく、動力源としてモータを用いる方式の電気自動車や内燃機関とモータとの両方を用いるハイブリッド方式の電気自動車の開発が進められており、その一部は既に実用化されている。このような電気自動車用の電源としても、捲回式リチウムイオン二次電池が注目されている。
【０００３】
高出力を目的とした大型の捲回式リチウムイオン二次電池では、出力特性を向上させるために集電部分を含む電池内部の抵抗を低減することが重要となる。集電部分の抵抗を低減するためには金属箔の長手方向端部に形成されたダイレクトタブを用いて集電することが有効である（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
【特許文献１】特開２００２−１３４０９５
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、集電にダイレクトタブを用いた場合、ダイレクトタブが製造工程での捲回時や電池の充放電に伴う電極の膨張収縮等でねじれを生じる可能性がある。ダイレクトタブに一定以上のねじれが加わるとセパレータを圧迫し破損させることがある。この場合、正負電極間が短絡をおこす可能性があり、電池特性の著しい低下や機能停止にいたることとなる。さらに、短絡による発熱で電池内部の圧力が上昇し、高温の電解液等が電池外部に排出される可能性もある。
【０００６】
本発明は上記事案に鑑み、ダイレクトタブにねじれを生じても正負電極間の短絡を抑制することができる捲回式リチウムイオン二次電池を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するために、本発明は、金属箔の長手方向端部に集電用のダイレクトタブが形成された正負電極をセパレータを介して捲回した電極群を備えた捲回式リチウムイオン二次電池において、前記セパレータの静摩擦係数が０．６以下であることを特徴とする。
【０００８】
本発明では、セパレータの静摩擦係数を０．６以下に設定することで、正負電極の捲回時や充放電時にダイレクトタブがねじれを生じてセパレータに接触しても、ダイレクトタブがセパレータの表面を滑りセパレータの破損が抑制されるため、正負電極間の短絡を抑制することができる。
【０００９】
この場合において、セパレータの静摩擦係数を０．３９以下とすることが好ましい。また、正極のダイレクトタブが、金属箔側の一部がセパレータを介して負極と対向していてもよい。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、セパレータの静摩擦係数を０．６以下に設定することで、正負電極の捲回時や充放電時にダイレクトタブがねじれを生じてセパレータに接触しても、ダイレクトタブがセパレータの表面を滑りセパレータの破損が抑制されるため、正負電極間の短絡を抑制することができる、という効果を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、図面を参照して、本発明に係る捲回式リチウムイオン二次電池の実施の形態について説明する。
【００１２】
（構成）
図１に示すように、本実施形態の捲回式リチウムイオン二次電池２０は、帯状の正負極板がセパレータを介して断面渦巻状に捲回された電極群６を備えている。電極群６は、有底円筒状でニッケルメッキが施された鉄製の電池容器７に収容されている。
【００１３】
電極群６の上側には、中空状の軸芯１のほぼ延長線上に正極板からの電位を集電するためのアルミニウム製の正極集電リング４が配置されている。正極集電リング４は、軸芯１の上端部に固定されている。正極集電リング４の周囲から一体に張り出している鍔部周縁には、正極板から延出した正極ダイレクトタブ２の端部が超音波溶接で接合されている。正極集電リング４の上方には、正極外部端子となる円盤状の電池蓋が配置されている。電池蓋は、アルミニウム製の蓋ケース１２と、蓋キャップ１３と、気密を保つ弁押え１４と、内圧上昇により開裂する開裂弁１１とで構成されており、これらが積層されて蓋ケース１２の周縁をカシメ固定することで組立てられている。正極集電リング４の上部には複数枚のアルミニウム製リボンを重ね合わせて構成した２本の正極リード板９のうち１本の一端が固定されており、蓋ケース１２の下面には他の１本の一端が溶接されている。２本の正極リード板９の他端同士は溶接で接続されている。
【００１４】
一方、電極群６の下側には負極板からの電位を集電するための銅製の負極集電リング５が配置されている。負極集電リング５の内周面には軸芯１の下端部外周面が固定されている。負極集電リング５の外周縁には、負極板から延出した負極ダイレクトタブ３の端部が溶接されている。負極集電リング５の下部には電気的導通のための銅製の負極リード板８が溶接されており、負極リード板８は電池容器７の内底部に溶接されている。電池容器７の寸法は、本例では、高さ１０８．０ｍｍ、外径４０ｍｍ、内径３９ｍｍに設定されている。
【００１５】
電池蓋は、絶縁性及び耐熱性のＥＰＤＭ樹脂製ガスケット１０を介して電池容器７の上部にカシメ固定されている。このため、リチウムイオン二次電池２０の内部は密封されている。また、電池容器７内には、図示を省略した非水電解液が注液されている。非水電解液には、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒中にリチウム塩として６フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を１モル／リットル溶解したものが用いられている。
【００１６】
図２（Ａ）に示すように、電極群６は、正極板１７と負極板１８とがこれら両極板が直接接触しないように、セパレータ１６を介して捲回されている。このとき、正極ダイレクトタブ２と負極ダイレクトタブ３とが、それぞれ電極群６の互いに反対側の両端面に位置するように捲回されている。捲回方向は、正極ダイレクトタブ２側から見て左周りに設定されている。図３（Ａ）に示すように、正極ダイレクトタブ２は、捲回された電極群６の端面で内周〜外周にわたる各位置の正極板から延出しており、各延出端部が正極集電リング４の鍔部周縁近傍に集められて鍔部周縁に接合されている（図１も参照）。本例では、正極集電リング４の鍔部周縁の４箇所に正極ダイレクトタブ２が接合されている（負極ダイレクトタブ３についても同様。）。
【００１７】
また、図２（Ａ）に示すように、セパレータ１６は、端部が正極板１７、負極板１８の端部からはみ出して（正極集電リング４側に）位置するように配置されている。負極板１８は、端部が正極板１７の端部からはみ出して位置するように配置されている。このため、正極ダイレクトタブ２は、正極板１７側の一部（符号２ａ参照）、すなわち、正極板１７を構成するアルミニウム箔（金属箔）側の近傍がセパレータ１６を介して負極板１８と対向している。セパレータ１６には、セパレータ１６同士を２枚重ね合わせ、日本工業規格（ＪＩＳ−Ｋ７１２５）に準じて測定したセパレータ・セパレータ間の静摩擦係数が０．６以下のものが使用されている。セパレータ１６は、本例では、幅が９０．５ｍｍ、厚さが１６μｍに設定されており、例えば、ポリエチレンフィルムに代表される多孔質ポリオレフィン系フィルムが使用されている。
【００１８】
また、電極群６および正極集電リング４の鍔部周面全周には、絶縁被覆が施されている。絶縁被覆には、ポリイミド製の基材の片面にヘキサメタアクリレートの粘着剤が塗布された粘着テープが用いられている。粘着テープは鍔部周面から電極群６の外周面に亘って一重以上巻かれている。正極板１７、負極板１８、セパレータ１６の長さを調整することで、電極群６の直径が３８±０．１ｍｍに設定されている。
【００１９】
電極群６を構成する負極板１８は、負極集電体として厚さ１０μｍの圧延銅箔（金属箔）を有している。圧延銅箔の両面には、負極活物質としてリチウムイオンを吸蔵、放出可能な非晶質炭素粉末を含む負極合剤が塗着されている。負極合剤には、例えば、非晶質炭素粉末の９０重量部に対して、バインダ（結着材）のポリフッ化ビニリデン（以下、ＰＶＤＦと略記する。）の１０重量部が配合されている。圧延銅箔に負極合剤を塗着するときには、分散溶媒のＮ−メチル−２−ピロリドン（以下、ＮＭＰと略記する。）が用いられる。圧延銅箔の長手方向端部には、幅３０ｍｍの負極合剤の未塗着部が形成されている。未塗着部は櫛状（矩形状）に切り欠かれており、切り欠き残部で負極ダイレクトタブ３が形成されている。隣り合う負極ダイレクトタブ３の間隔が５０ｍｍ、負極ダイレクトタブ３の幅が５ｍｍに設定されている。換言すれば、負極ダイレクトタブ（切り欠き残部）３は、圧延銅箔の長手方向と交差する方向に圧延銅箔端部から延出している。負極板１８は、乾燥後、厚さが７０μｍとなるように、加熱可能なロールプレス機でプレス加工され、幅が８８ｍｍに裁断されている。
【００２０】
一方、正極板１７は、正極集電体として厚さ２０μｍのアルミニウム箔（金属箔）を有している。アルミニウム箔の両面には、正極活物質としてマンガン酸リチウム等のリチウム遷移金属複酸化物を含む正極合剤が塗着されている。正極合剤には、例えば、リチウム遷移金属複酸化物の１００重量部に対して、導電材の鱗片状黒鉛の１０重量部およびバインダのＰＶＤＦの５重量部が配合されている。アルミニウム箔に正極合剤を塗着するときには、分散溶媒のＮＭＰが用いられる。アルミニウム箔の長手方向端部には、負極板１８と同様に幅３０ｍｍの正極合剤の未塗着部が形成されており、正極ダイレクトタブ２が形成されている。隣り合う正極ダイレクトタブ２の間隔が５０ｍｍ、正極ダイレクトタブ２の幅が５ｍｍに設定されている。換言すれば、正極ダイレクトタブ（切り欠き残部）２は、アルミニウム箔の長手方向と交差する方向にアルミニウム箔端部から延出している。正極板１７は、乾燥後、厚さが９０μｍとなるように、負極板１８と同様にプレス加工され、幅が８４ｍｍに裁断されている。
【００２１】
（電池組立）
リチウムイオン二次電池２０の組立は以下の手順で行う。すなわち、正極板１７および負極板１８をセパレータ１６を介して軸芯１の周囲に捲回装置で捲回し電極群６を作製する。このとき、正極ダイレクトタブ２の一部がセパレータ１６を介して負極板１８と対向する。電極群６の両端面からそれぞれ延出している正極ダイレクトタブ２および負極ダイレクトタブ３を正極集電リング４および負極集電リング５にそれぞれ溶接した後、電池容器７内に電極群６を挿入する。負極集電リング５に予め溶接した負極リード板８を電池容器７の内底部に溶接する。電池容器７の上端部から９ｍｍ分下側の位置に電池蓋をカシメ固定するため、段付け加工を施して段付け部を形成する。正極集電リング４および電池蓋を正極リード板９で接続した後、電池容器７内に非水電解液を軸芯１の中空部分から注液して電極群６を非水電解液に浸潤させる。その後、ガスケット１０と電池蓋とを段付け部の上にカシメ固定することで、リチウムイオン二次電池２０の組立を完成させる。
【００２２】
次に、本実施形態のリチウムイオン二次電池２０の作用等について、セパレータ１６の作用を中心に説明する。
【００２３】
本実施形態のリチウムイオン二次電池２０では、正極ダイレクトタブ２が形成された正極板１７および負極ダイレクトタブ３が形成された負極板１８がセパレータ１６を介して捲回された電極群６を備えている。電池組立時に電極群６を作製するときや、電池の充放電に伴い正極板１７および負極板１８が膨張収縮することで体積変化を生じたとき等には、正極ダイレクトタブ２、負極ダイレクトタブ３にねじれを生じることとなる。すなわち、図３（Ｂ）に示すように、電極群６を正極集電リング４側からみたときは、電極群６に対して、電池組立時や充放電時に右回り（図の矢印Ａ方向）の力が加わると、正極ダイレクトタブ２にねじれを生じる。このとき、正極ダイレクトタブ２がセパレータ１６に対して直角ではなく斜めに接触してセパレータ１６を圧迫する（図の矢印Ｂ方向）。そうすると、図２（Ｂ）に示すように、正極ダイレクトタブ２がセパレータ１６や負極板１８の端部を変形させる。
【００２４】
このような場合、従来の捲回式リチウムイオン二次電池では、正極ダイレクトタブに一定量以上のねじれを生じると、金属製の正極ダイレクトタブが樹脂製フィルムのセパレータを破損することがある。セパレータが破損すると電極群内で正極板および負極板間の短絡が発生し、電池性能の低下、ひいては、電池機能の停止に至り、電池の信頼性を損なうこととなる。
【００２５】
ここで、ダイレクトタブがセパレータに斜めに接触するときの力のかかり方について説明する。一般に、物体が平面に一定の力で斜めに押し当てられたときは、物体から平面に与えられる力を当該平面に直交する直交成分と当該平面に沿う水平成分とに分解することができる。水平成分の力が、垂直成分の力と平面の静摩擦係数との積（垂直成分の力×静摩擦係数）より大きくなると物体が平面上を滑ることとなる。換言すれば、セパレータの静摩擦係数を小さくすると、ダイレクトタブがセパレータに斜めに接触してもセパレータの表面を滑りやすくなる。
【００２６】
本実施形態では、セパレータ１６として静摩擦係数が０．６以下の多孔質ポリオレフィン系フィルムが使用されている。このため、正極板１７および負極板１８の捲回時や電池の充放電時に、正極ダイレクトタブ２や負極ダイレクトタブ３がねじれを生じてセパレータ１６に接触しても、正極ダイレクトタブ２、負極ダイレクトタブ３がセパレータ１６の表面を滑ることとなる。これにより、セパレータ１６の破損が抑制されるので、正極板１７および負極板１８間の短絡を抑制することができ、電池の信頼性を確保することができる。
【００２７】
また、本実施形態では、負極板１８の端部が正極板１７の端部からはみ出して位置するように配置されており、正極ダイレクトタブ２の正極板１７側の一部がセパレータ１６を介して負極板１８と対向している（図２（Ａ）の符号２ａ参照）。正極ダイレクトタブ２が正極合剤の未塗着部に形成されているため、正極ダイレクトタブ２とセパレータ１６との間に空隙が形成される。この空隙の分で、正極ダイレクトタブ２がねじれを生じても、セパレータ１６を圧迫する力を低減することができる。これにより、セパレータ１６の破損が抑制されるので、正極板１７および負極板１８間の短絡を抑制し電池機能を確保することができる。
【００２８】
なお、本実施形態では、セパレータ１６として静摩擦係数を０．６以下とする例を示したが、セパレータ１６の破損抑制を確実にし、電池信頼性を向上させることを考慮すれば、静摩擦係数を０．３９以下とすることが好ましい。また、本実施形態では、セパレータの材質としてポリエチレンフィルムを例示したが、本発明はこれに限定されるものではなく、静摩擦係数が０．６以下であればいかなる材質のものも使用することができる。このような材質として、例えば、ポリプロピレンフィルム等のポリオレフィン系フィルムを挙げることができる。
【００２９】
また、本実施形態では、アルミニウム箔の正極合剤の未塗着部および圧延銅箔の負極合剤の未塗着部をそれぞれ櫛状に切り欠くことにより正極ダイレクトタブ２および負極ダイレクトタブ３を形成する例を示したが、本発明はこれに制限されるものではなく、例えば、三角状等としてもよい。また、正極ダイレクトタブ２、負極ダイレクトタブ３の幅や間隔等にも制限のないことはもちろんである。
【００３０】
更に、本実施形態では、円筒型のリチウムイオン二次電池２０を例示したが、本発明は電池形状に制限されるものではなく、正極板および負極板が捲回された捲回式のリチウムイオン二次電池に適用することができる。円筒型以外の電池形状として、例えば、角型等の多角形状の電池に適用することもできる。
【００３１】
また更に、本実施形態では、正極活物質にマンガン酸リチウム、負極活物質に非晶質炭素をそれぞれ例示したが、本発明はこれらに限定されるものではない。正極活物質としては、例えば、コバルト酸リチウムに代表されるリチウムコバルト複酸化物、ニッケル酸リチウムに代表されるリチウムニッケル複酸化物等のリチウム遷移金属複酸化物を用いることができる。また、結晶中のリチウムやマンガン等の遷移金属元素の一部をＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｌ、Ｍｇ等の遷移金属元素で置換またはドープしたリチウム遷移金属複酸化物を用いてもよい。更に、結晶構造についても特に制限はなく、スピネル型、層状型、オリビン型のいずれの結晶構造を有していてもよい。一方、負極活物質としては、リチウムイオン二次電池に通常用いられる炭素材を用いることができる。本実施形態以外の負極活物質としては、例えば、天然黒鉛や人造黒鉛の各種黒鉛材やコークス等を挙げることができ、その粒子形状においても、鱗片状、球状、繊維状、塊状等、特に制限されるものではない。また、導電材やバインダ等についても特に制限はなく、通常、リチウムイオン二次電池に使用される材料を用いてもよい。
【実施例】
【００３２】
次に、本実施形態に従い作製したリチウムイオン二次電池２０の実施例について説明する。なお、比較のために作製した比較例についても併記する。
【００３３】
下表１に示すように、本実施例では、静摩擦係数の異なる６種類のポリオレフィン系フィルムのセパレータを用いた。静摩擦係数は、同一のセパレータを２枚重ね合わせ、セパレータ・セパレータ間の静摩擦係数を日本工業規格（ＪＩＳ−Ｋ７１２５）に準じた方法で測定したものである。各セパレータの静摩擦係数は、セパレータ１では０．２８、セパレータ２では０．３２、セパレータ３では０．３９、セパレータ４では０．５５、セパレータ５では０．６０、セパレータ６では０．７８であった。
【００３４】
【表１】
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【００３５】
（電池作製）
各セパレータをそれぞれ用いた電極群６をセパレータ毎に１０個ずつ作製した。電極群６の両端面からそれぞれ延出している正極ダイレクトタブ２および負極ダイレクトタブ３を正極集電リング４および負極集電リング５にそれぞれ溶接した後、セパレータ毎に作製した１０個の電極群６のうち５個については、正極集電リング４を固定し電極群６を正極集電リング側から見て右回りに４５°回転させることで、正極ダイレクトタブ２にねじれを加えた。得られた電極群６を用いてリチウムイオン二次電池を作製した。
【００３６】
（試験評価１）
作製した電池を０．１Ｃの電流値で４．１Ｖまで充電した後、２５℃の恒温槽内に３日間放置した。放置後の電池電圧を測定し、４．０Ｖ以下に電圧が低下した電池数をカウントした。セパレータ毎にねじれを加えた場合と加えていない場合とで電圧低下を生じた電池の割合を百分率で求めた。求めた電圧低下電池の割合を下表２に示す。
【００３７】
【表２】
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【００３８】
表２に示すように、ねじれを加えなかった場合は、いずれのセパレータを用いても、全てのリチウムイオン二次電池で電圧低下が発生しなかった。ところが、ねじれを加えた場合は、静摩擦係数が０．６以下のセパレータ１〜セパレータ５を用いたリチウムイオン二次電池では電圧低下が発生しなかったのに対し、静摩擦係数が０．７８のセパレータ６を用いたリチウムイオン二次電池では４０％の割合で電圧低下が発生した。電圧低下が発生したリチウムイオン二次電池を解体し、電圧低下の原因を調べたところ、電圧低下の発生した全てのリチウムイオン二次電池で正極ダイレクトタブによる短絡の発生が確認された。このことから、静摩擦係数が０．６以下のセパレータを用いることで正極ダイレクトタブ２による正極板１７および負極板１８間の短絡を抑制できることが判明した。
【００３９】
（試験評価２）
試験評価１の電池電圧の測定後、各リチウムイオン二次電池を２．７Ｖまで放電し、解体した。正極板の捲き終わりから１０本目の正極ダイレクトタブの内側に対向する部分のセパレータを電池毎に取り出した。取り出したセパレータを紫外線硬化樹脂に包埋し、紫外線を照射して硬化させた後、正極ダイレクトタブが接していた部分を正極ダイレクトタブに対して垂直方向に切断し断面を観察し、正極ダイレクトタブによってつけられたキズの深さが８μｍ以上の電池本数をカウントした。セパレータ毎にねじれを加えた場合と加えていない場合とで正極ダイレクトタブによる深さ８μｍ以上のキズの割合を百分率で求めた。求めたキズの割合を下表３に示す。
【００４０】
【表３】
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【００４１】
表３に示すように、ねじれを加えなかった場合は、いずれのセパレータを用いても、全てのリチウムイオン二次電池で深さ８μｍ以上のキズが発生しなかった。ところが、ねじれを加えた場合は、深さ８μｍ以上のキズの発生が認められ、その割合は、静摩擦係数が０．５５のセパレータ４を用いたリチウムイオン二次電池で２０％、静摩擦係数が０．６０のセパレータ５を用いたリチウムイオン二次電池で４０％、静摩擦係数が０．７８のセパレータ６を用いたリチウムイオン二次電池で８０％であった。これに対して、静摩擦係数が０．３９以下のセパレータ１〜セパレータ３を用いたリチウムイオン二次電池では、深さ８μｍ以上のキズの発生が認められなかった。このことから、静摩擦係数０．３９以下のセパレータを用いることで一層安全で信頼性に優れるリチウムイオン二次電池を得ることができることが明らかとなった。
【産業上の利用可能性】
【００４２】
本発明はダイレクトタブにねじれを生じても正負電極間の短絡を抑制することができる捲回式リチウムイオン二次電池を提供するため、捲回式リチウムイオン二次電池の製造、販売に寄与するので、産業上の利用可能性を有する。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】本発明に係る実施形態の捲回式リチウムイオン二次電池の断面図である。
【図２】実施形態の捲回式リチウムイオン二次電池を構成する電極群の正極集電リング側の一部を示す断面図であり、（Ａ）は電極群にねじれが発生していない状態、（Ｂ）は電極群にねじれが発生した状態をそれぞれ示す。
【図３】捲回式リチウムイオン二次電池を構成する電極群を正極集電リング側からみたときにねじれの発生による力のかかる方向を模式的に示す説明図であり、（Ａ）は電極群にねじれが発生していない状態、（Ｂ）は電極群にねじれが発生した状態をそれぞれ示す。
【符号の説明】
【００４４】
２  正極ダイレクトタブ
２ａ  正極ダイレクトタブの一部（金属箔側の一部）
３  負極ダイレクトタブ
６  電極群
１６  セパレータ
１７  正極板
１８  負極板
２０  捲回式リチウムイオン二次電池
【図１】
2009187724.tif 000006
【図２】
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【図３】
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