(57)【要約】【課題】  位相差や厚みムラが少なく、平面性の良好な熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供すること。【解決手段】  溶融粘度が２０，０００Ｐｏｉｓｅ以上の溶融熱可塑性樹脂をダイからシート状に押し出し、冷却ドラム上で固化せしめて熱可塑性樹脂シートとするに際し、冷却ドラム上における熱可塑性樹脂シートの厚みを３０μｍ以下にすると共に、冷却ロール上の熱可塑性樹脂シートの端部のみに気体を吹きつける。【選択図】  図２
2009196193.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融粘度が２０，０００Ｐｏｉｓｅ以上の溶融熱可塑性樹脂をダイからシート状に押し出し、冷却ドラム上で固化せしめて熱可塑性樹脂シートとするに際し、冷却ドラム上における熱可塑性樹脂シートの厚みを３０μｍ以下にすると共に、冷却ロール上の熱可塑性樹脂シートの端部のみに気体を吹きつける熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項２】
気体を吹きつける位置が、熱可塑性樹脂シートが冷却ドラムに最初に接する位置から９０°以上下流側である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項３】
気体の温度が２０〜１００℃の範囲である、請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項４】
送風装置を用いて気体を吹きつけるに際し、送風装置に気体の送出方向を制御するガイドを設けて熱可塑性樹脂シートの端部のみに気体を吹きつける、請求項１〜３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項５】
圧力を０．１〜０．４ＭＰａに制御して気体を吹きつける、請求項１〜４のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明性に優れる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリメタクリル酸メチル樹脂に代表される非晶性透明樹脂を用いたフィルムは光学用途をはじめ広く利用されている。特に、液晶表示装置においては、面内位相差及び厚み方向の位相差を抑えた偏光子保護フィルムや、フィルムを延伸することで面内位相差及び厚み方向の位相差を発現させた視野角を拡大させるための位相差フィルムなどがある。
【０００３】
これらの用途に使われるアクリル樹脂については溶融粘度が高く、温度による粘度差が大きいため、ダイから吐出されたポリマーを冷却ドラム上で冷却する際に発生する気流による温度ムラによってＭＤ方向の厚みムラが発生するという問題があった。この問題に対し、従来技術として特許文献１のように冷却ドラム上のエアーを吸引し、気流の乱れを排除して厚みムラを防止するという技術がある。
【０００４】
また、偏光子保護フィルムにおいては位相差を発現させないために延伸をしないことが望ましく、ダイから吐出されたポリマーを冷却ドラム上で薄膜化する必要がある。その際にエッジ部分が薄いと吐出不安定による幅変動、エッジ欠けが発生するため、エッジ部分を厚くすることで幅変動、エッジ欠けを解消せしめる試みが通常なされる。一方で、エッジ部分を厚くすると製品部分（中央部分）との厚み差が大きくなるため、冷却ドラム上で押当不足、フィルムの冷却ムラが生じ、フィルムに皺が発生し、平面性が悪化する。この問題に対しては従来技術として特許文献２のように冷却ドラム上でエアーによってフィルムを押し当て冷却ムラを解消する技術がある。
【０００５】
しかしながら、特許文献２記載の方法では冷却ドラム上での気流の乱れが発生し、厚みムラが解消できないという問題があった。
【特許文献１】特開２００７−１６０６２８号公報
【特許文献２】特開２００７−２０３６３０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、位相差が少ない光学特性を有し、厚みムラが少なく、平面性が悪化しない熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するための本発明は、以下の特徴を有している。
【０００８】
（１）溶融粘度が２０，０００Ｐｏｉｓｅ以上の溶融熱可塑性樹脂をダイからシート状に押し出し、冷却ドラム上で固化せしめて熱可塑性樹脂シートとするに際し、冷却ドラム上における熱可塑性樹脂シートの厚みを３０μｍ以下にすると共に、冷却ロール上の熱可塑性樹脂シートの端部のみに気体を吹きつける熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【０００９】
（２）気体を吹きつける位置が、熱可塑性樹脂シートが冷却ドラムに最初に接する位置から９０°以上下流側である、上記（１）に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【００１０】
（３）気体の温度が２０〜１００℃の範囲である、上記（１）または（２）に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【００１１】
（４）送風装置を用いて気体を吹きつけるに際し、送風装置に気体の送出方向を制御するガイドを設けて熱可塑性樹脂シートの端部のみに気体を吹きつける、上記（１）〜（３）のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【００１２】
（５）圧力を０．１〜０．４ＭＰａに制御して気体を吹きつける、上記（１）〜（４）のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の製造方法で製造されたフィルムは、溶融粘度が２０，０００Ｐｏｉｓｅ以上であっても厚みムラが少なく、平面性が良好となり、未延伸で位相差が少ないため、偏光子保護フィルムに好適に適用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下に本発明の好ましい実施の形態を説明する。
【００１５】
図１は、本発明の熱可塑性樹脂フィルムの製造装置１の概略構成の一例を示している。
【００１６】
図１において、押出機（図示せず）で溶融された熱可塑性樹脂は、濾過装置２を通り、ダイ３からシート状に吐出される。吐出された溶融熱可塑性樹脂は回転する冷却ドラム４上で冷却・固化され、以降順次冷却ドラム５〜７により引き続き冷却された後、熱可塑性樹脂フィルム１１となる。冷却ドラム４上において、気体吹きつけ装置（送風装置）１０にて、熱可塑性樹脂シートの端部のみに気体が吹きつけられ、同シートが冷却ドラムの密着することにより冷却効率を上げている。得られた熱可塑性樹脂フィルム１１は、ガイドロール８を通り、巻き取り部９にて巻き取られる。以下、各工程部の詳細について説明する。
【００１７】
押出機としては、単軸あるいは二軸押出スクリューのついたエクストルーダ型溶融押出装置等が使用できる。好ましくは押出機スクリューの長さ／直径比（Ｌ／Ｄ）が２５以上１２０以下の二軸混練押出機が樹脂（フィルム）の着色を防ぐことができるため好ましい。Ｌ／Ｄが２５を下回ると、溶融不足や混練不足となり、熱可塑性樹脂フィルムに微細な結晶が残存し易くなる。逆に、Ｌ／Ｄが１２０を上回ると、押出機内での樹脂の滞留時間が長くなり過ぎ、樹脂の劣化を起こし易くなる。従って、熱可塑性樹脂フィルムに黄色みが出にくく且つ延伸破断しにくくするためには、Ｌ／Ｄは好ましくは２５〜１２０の範囲であり、特に好ましくは３０〜７０の範囲である。
【００１８】
また、本発明の熱可塑性樹脂フィルムを製造するための溶融押出温度は好ましくは１５０〜３５０℃、特に好ましくは２００〜３００℃である。押出温度が１５０℃を下回ると、結晶の融解が不十分となり、フィルムに微細な結晶が残存し易くなる。逆に、押出温度が３５０℃を超えると、樹脂が劣化し、ヘイズ、及び黄色み（ＹＩ値）の程度が悪化してしまう。従って、熱可塑性樹脂フィルムのヘイズが悪化せず、黄色みを出にくくするためには、押出温度は１５０℃〜３５０℃が好ましく、特に好ましくは２００℃〜３００℃の範囲である。
【００１９】
また、溶融押出装置を使用し樹脂を溶融混練する場合、着色抑制の観点から、ベントを使用し減圧下での溶融混練あるいは窒素気流下での溶融混練を行うことが好ましい。
【００２０】
上記の如く構成された押出機によって樹脂が溶融され、その溶融樹脂が押出機の吐出口から濾過装置２を通り、ダイ３に連続的に送られる。そして、ダイ３に送られた溶融樹脂は、ダイ３からシート状に冷却ドラム４上へ押し出される。
【００２１】
濾過装置２はフィルタにて構成される。本発明で適用する樹脂は溶融粘度が２０，０００Ｐｏｉｓｅ以上と高いことから、圧力損失が非常に高くなる。そのため、本発明で適用する樹脂に対しては濾過面積が広くなるディスクフィルタを用いることが好ましい。もちろん、プリーツフィルタでもかまわない。ディスクフィルタを用いる場合、ディスクの枚数は濾過精度にもよるが２０枚以上、好ましくは３０〜１５０枚、特に好ましくは４０〜１００枚である。２０枚よりも少ないと濾過面積が十分ではなく、圧力損失が非常に高くなり、樹脂が劣化し、黄色み（ＹＩ値）の程度が悪化してしまうことがある。また、ケーシング、ディスクの破損の要因ともなる。一方、１５０枚を超えて用いると、濾過面積が大きくなることから、濾過装置２内に樹脂の滞留部が生じ、滞留部において樹脂が劣化し、黄色み（ＹＩ値）の程度が悪化してしまうことがある。
【００２２】
また、プリーツフィルタにおいてはフィルタ長さが濾過面積を決定する要因となるが、フィルタ長さは５００〜２，０００ｍｍであることが好ましく、より好ましくは７５０〜１，５００ｍｍである。５００ｍｍよりも少ないと濾過面積が十分ではなく、圧力損失が非常に高くなり、樹脂が劣化し、黄色み（ＹＩ値）の程度が悪化してしまうことがある。また、ケーシング、フィルタの破損の要因ともなる。一方、２，０００ｍｍを超えると、濾過面積が大きくなることから、濾過装置２内に樹脂の滞留部が生じ、滞留部において樹脂が劣化し、黄色み（ＹＩ値）の程度が悪化してしまうことがある。
【００２３】
濾過精度は高い方が好ましく、２０μｍカット以下、好ましくは１０μｍ以下である。２０μｍカットを超えると、微細な異物が濾過装置を通過し、フィルム上で欠点の要因となる傾向が強い。
【００２４】
シート状に押し出された溶融樹脂は、冷却ドラム４上にキャストされて冷却・固化され、引き続き冷却ドラム５〜７上にて冷却され、熱可塑性樹脂フィルム１１が製膜される。尚、図１に示した冷却ドラムは４本であるが冷却ドラムは少なくとも１本あればよいが、３本以上用いることが好ましい。冷却ドラムが３本より少ないとフィルムを段階的に冷却できず急冷することとなり、フィルムの幅変や、ＭＤ方向（製膜方向）の厚みムラの原因となりやすい。
【００２５】
次に、図２を用いて、本発明の特徴である気体の吹きつけ工程について説明する。
【００２６】
図２は、図１における冷却ドラム４付近の概略図である。
【００２７】
気体吹きつけ装置（送風装置）１０はノズル１２、圧力調整器１３、配管１４およびポンプ１５から構成されている。気体はポンプ１５により配管１４に送出される。その際、気体は圧力調整器１３にて圧力が調整され、ノズル１２から熱可塑性樹脂シートの端部に吹き付けられる。
【００２８】
冷却ドラム４上のシート端部にノズル１２から気体が吹き付けられることで、熱可塑性樹脂シートが冷却ドラム４により密着されるため、シートの冷却が効率的に行われる。しかも、気体の吹きつけが、熱可塑性樹脂シートの端部のみに対して行われるため、近傍の気流の乱れが抑えられ、得られる熱可塑性樹脂フィルムの厚みムラを改善することが可能となる。
【００２９】
ここで、ノズル１２（送風装置）により吹きつけられる気体の熱可塑性樹脂シート上の位置は、熱可塑性樹脂シートが冷却ドラムに最初に接する位置から９０°以上下流側であることが好ましい。これにより、吹きつけられた気体が上流側の気流を乱すことを防ぎ、厚みムラのより少ない熱可塑性樹脂フィルムを製造することが可能となる。この効果をより確実にするためには、送風装置の位置が、熱可塑性樹脂シートが冷却ドラムに最初に接する位置から９０°以上下流側であることが好ましい。
【００３０】
また、気体の吹きつけ方向が下流側に向いていることが好ましい。気体の吹きつけ方向が上流側に向いていると、溶融熱可塑性樹脂が冷却ドラム上にキャストされるまでの区間において気流の乱れが発生し、気体の流れによる温度ムラが生じて厚みムラの要因となりやすい。
【００３１】
吹きつける気体の温度は２０〜１００℃の範囲であることが好ましい。２０℃未満であると、急激に冷却されることにより部分的に収縮が生じ厚みムラや幅変の要因となる傾向がある。また、１００℃を超えると冷却が不十分となり、冷却ドラム上で部分的に延伸され、平面性悪化の要因となりやすい。
【００３２】
また、図３に示すように、送風装置には、気体の送出方向を制御するガイド１６が設けられていることが好ましい。図３は、冷却ドラム４付近にガイドを取り付けた際の状態をポリマーの下流側から上流側に見たときの概略図である。このガイド１６により、気体の吹きつけを熱可塑性樹脂シートの端部のみに効率的に行うことが可能となる。ガイドが存在しない場合、端部以外の部分に気体が吹きつけられ、その部分の冷却が過剰に進むことになるため、部分的に収縮が生じ厚みムラや幅変の要因となる傾向がある。
【００３３】
また、吹き付ける気体の圧力は、０．１〜０．４ＭＰａの範囲であることが好ましい。圧力が０．１ＭＰａ未満であるとシートを冷却ドラム（冷却支持体）上に密着させる効果が小さく、圧力が０．４ＭＰａよりも大きくなると気体によりシートに振動が生じてしまい製膜性に問題が生じてしまうことがある。
【００３４】
上述したように、本発明では、気体を熱可塑性樹脂シートの端部のみに吹きつけるため、熱可塑性樹脂シートを冷却ドラム４上に密着させることができ、かつシート端部を冷却することでフィルムの製品部（端部以外の中央部）と端部での冷却ムラによる皺の発生を防ぎ、平面性が良好な熱可塑性樹脂フィルムを得ることが可能となる。また、ダイから冷却ドラム４上にキャストされるまでの区間の温度ムラが少なくなることから、厚みムラが少ない熱可塑性樹脂フィルムを得ることができる。
【００３５】
尚、本発明では、ＰＥＴ等のポリエステル系の樹脂において用いられる静電気式のピニング装置による密着方法を併用しても構わない。ただし、熱可塑性樹脂としてアクリル樹脂を用いる場合は、ポリエステル系の樹脂とは異なり、電気伝導度が低く、樹脂に静電気を印加しても冷却ドラムとの密着状態を十分なものにすることができないため、静電気式のピニング方式による密着方法は効果が薄い。従って、本発明の手法は、アクリル樹脂等の電気伝導度が低い樹脂に適用すると特に効果的である。
【００３６】
本発明においては、冷却ドラム上の熱可塑性樹脂シートの厚みを３０μｍ以下とすることが好ましい。この場合の厚みは、熱可塑性樹脂シートの幅方向における中央部における厚みをいい、端部を除いた、いわゆる後に製品となる部分の厚みをさす。冷却ドラム上の熱可塑性樹脂シートは、端部と、それ以外の後に製品となる中央部とに分けられるが、厚みの薄い製品を得るために端部まで薄くすると、吐出不安定による幅変動やエッジ欠けが発生する。このため、端部（エッジ部分）を厚くすることで幅変動、エッジ欠けを解消することになるが、熱可塑性樹脂シートの厚みが３０μｍ以下と非常に薄い場合は、エッジ部分を厚くすると製品部分との厚み差が特に大きくなるため、冷却ドラム上で密着不足、フィルムの冷却ムラが生じ、フィルムに皺が発生し、平面性が悪化することが多い。従って、本発明は冷却ドラム上における熱可塑性樹脂シートの厚みが３０μｍ以下である場合に特に効果を発揮する。
【００３７】
口金から吐出される溶融樹脂の温度は、その樹脂のガラス転移点（Ｔｇ）＋１００〜１５０℃の範囲とすることが好ましく、より好ましくはガラス転移点（Ｔｇ）＋１２０〜１４０℃の範囲である。溶融樹脂の温度がガラス転移点（Ｔｇ）＋１５０℃を超える場合は、樹脂の分解による欠点が増加する傾向がある。また、ガラス転移点＋１００℃よりも低い温度である場合には樹脂の粘度が高くなりすぎてフィルムの平面性が悪化する傾向が見られる。
【００３８】
本発明において、溶融樹脂の押出機出口〜ダイ吐出口までの平均滞留時間は６０分間以下が好ましい。平均滞留時間が６０分間を超えると溶融樹脂の分解物・ゲル化物などの異物が多くなり、熱可塑性樹脂フィルムの品位が低下することがある。なお、平均滞留時間とは、押出機出口〜ダイ吐出口間の内容積から計算した溶融樹脂充填質量を吐出量で除して得た値である。
【００３９】
本発明において得られる熱可塑性樹脂フィルムは、波長５９０ｎｍにおける面内位相差（Δｎｄ）が１０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５ｎｍ以下、さらに好ましくは２ｎｍ以下である。
【００４０】
また、本発明における熱可塑性樹脂フィルムは、波長５９０ｎｍにおける厚み方向の位相差（Ｒｔｈ）が１０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは８ｎｍ以下、さらに好ましくは５ｎｍ以下である。面内位相差（Δｎｄ）や厚み方向位相差（Ｒｔｈ）の絶対値が１０ｎｍを超える場合は、光学等方性が悪化するため、偏光子保護フィルムなどの液晶ディスプレイ用途や光ディスク保護フィルムなどに用いた場合、画面にムラが生じたり、データエラー頻度が悪化するなどの問題が発生することがある。光学等方性が要求される用途において、面内位相差（Δｎｄ）および厚み方向位相差（Ｒｔｈ）の絶対値は小さい方が好ましいが、現実的に下限は０．１ｎｍ程度と考えられる。このような光学等方性の熱可塑性樹脂フィルムを得るためには、樹脂中にグルタル酸無水物構造、ラクトン環構造、ノルボルネン構造、シクロペンタン構造等の脂環構造を含有することが好ましく、また、位相差を発現させる添加剤や共重合成分を導入しないようにすることや、製膜時の延伸倍率を低くすることなどが有効である。
【００４１】
本発明のアクリル樹脂フィルムは、光学等方用途で好適に使用することができる。光学等方用途においては、入射された光に対し、その素材の中では光学的には全く影響を与えることなく、被保護体を外部からの応力、熱、薬品などから保護することが求められる。すなわち、光学特性については全光線透過率は１００％であることが理想である。全光線透過率が低いと、偏光板保護フィルムや、プリズムシートあるいはレンズとした場合は暗くなる問題があり、光導波路や光ファイバーのコアとした場合には信号減衰の問題がある。本発明において、熱可塑性樹脂フィルムの全光線透過率は９０％以上であることが好ましく、より好ましくは９１％以上である。全光線透過率に上限はないが、界面反射による損失が避けられないため、一般的には上限は９９％程度である。
【００４２】
全光線透過率を１００％に近づけるためには、これを阻害する因子を小さくする必要がある。このため濁度、すなわちヘイズは小さいことが求められ、理想的には０である。本発明においては、熱可塑性樹脂フィルムのヘイズは１．５％以下であることが好ましい。ヘイズが１．５％を超えると全光線透過率が９１％未満となることがある。ヘイズはより好ましくは１．０％以下であり、さらに好ましくは０．５％以下である。熱可塑性樹脂フィルムのヘイズ値を１．５％以下にするには製膜を実施する上で可能な範囲で、（１）押出温度を低めにする、（２）押出滞留時間を短くする、（３）ダイのリップ間隙を狭くする、（４）フィルム平均厚みとダイのリップ間隙の比を小さくすることや、（５）ポリマー流路内側の壁面で劣化した樹脂をフィルムエッジに分流する手段、（６）ポリマー流路内側の壁面で劣化した樹脂を動的または静的に撹拌する手段、などを採用することにより実現することができる。
【００４３】
本発明により得られる熱可塑性樹脂フィルムは、光弾性係数が−５×１０−１２ｍ２／Ｎ以上、５×１０−１２ｍ２／Ｎ以下であることが好ましい。光弾性係数が−５×１０−１２ｍ２／Ｎ以上、５×１０−１２ｍ２／Ｎであることにより、大画面の液晶テレビに用いたとき、フィルムと貼り合わされた他の部材の熱膨張、あるいは残留応力等に起因して、熱可塑性樹脂フィルムに応力が加えられた場合にも位相差の変化が小さいため好ましい。特に、熱可塑性樹脂としてアクリル樹脂を用いる場合、光弾性係数は一般的に小さいが、耐熱性向上のために、スチレンや、マレイミドを共重合したり、芳香族置換基を導入すると、光弾性係数も大きくなってしまう。本発明においては、ポリマ内にグルタル酸無水物構造を導入することにより耐熱性向上と低光弾性係数を両立させることが可能となる。かくして得られるフィルムは、面内位相差及び厚み方向の位相差を１０ｎｍ以下とすることができる。特に本発明により得られる熱可塑性樹脂フィルムは、位相差が少ないことから偏光板保護フィルムとして有用である。
【００４４】
本発明における熱可塑性樹脂フィルムは、長手方向での厚みムラが１．５μｍ／１ｍ以下であることが好ましい。ここで厚みムラとはフィルム各点での厚みの最大値と最小値の差に１／２を乗じたものとして定義する。厚みムラが１．５μｍ／１ｍを超えると、貼り合せなどの加工時に接着剤層のムラを引き起こす、巻き取りロール状とした際にシワなどの変形を引き起こすなどの加工上の問題、および厚みムラに伴う位相差ムラの問題が生じやすい。本発明のような極めて高粘度な熱可塑性樹脂で、さらに薄膜であるフィルムの厚みムラを１．５μｍ／１ｍ以下にするためには、ダイから吐出されたポリマーを冷却ドラム上で冷却する際に発生する気流を可能な範囲で排除することにより実現することができる。
【００４５】
以下に、熱可塑性樹脂としてアクリル樹脂を用いる場合について、樹脂の製造方法について説明する。特に、グルタル酸無水物単位を含有するアクリル樹脂を例示する。
【００４６】
アクリル樹脂とは、アクリル酸およびその誘導体を重合して得られる樹脂であり、本発明においては、耐熱性・光学等方性の発現のために、分子中に下記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位を含有することが好ましい。
【００４７】
【化１】
2009196193.tif 000003
【００４８】
（上記式中、Ｒ１、Ｒ２は、同一または相異なる水素原子または炭素数１〜５のアルキル基を表す。）
後の加熱工程により上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位を与える不飽和カルボン酸単量体（ｉ）および不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体（ｉｉ）と、その他のビニル系単量体単位を含む場合には該単位を与えるビニル系単量体（ｉｉｉ）とを重合させ、共重合体（ａ）とした後、かかる共重合体（ａ）を適当な触媒の存在下あるいは非存在下で加熱し、脱アルコールおよび／または脱水による分子内環化反応を行わせることにより製造することができる。この場合、典型的には共重合体（ａ）を加熱することにより２単位の不飽和カルボン酸単位のカルボキシル基が脱水されて、あるいは隣接する不飽和カルボン酸単位と不飽和カルボン酸アルキルエステル単位からアルコールの脱離により１単位の前記グルタル酸無水物単位が生成される。
【００４９】
この際、用いられる不飽和カルボン酸単量体（ｉ）としては、特に限定はなく、他のビニル化合物（ｉｉｉ）と共重合させることが可能な、一般式（ｉ）の不飽和カルボン酸単量体が使用できる。
【００５０】
【化２】
2009196193.tif 000004
【００５１】
（ただし、Ｒ３は水素または炭素数１〜５のアルキル基を表す）
特に熱安定性が優れる点でアクリル酸、メタクリル酸が好ましく、より好ましくはメタクリル酸である。これらはその１種、または２種以上用いることができる。なお、上記一般式（ｉ）で表される不飽和カルボン酸単量体（ｉ）は共重合すると下記一般式（i-2）で表される構造のカルボン酸単位を与える。
【００５２】
【化３】
2009196193.tif 000005
【００５３】
（ただし、Ｒ３は水素または炭素数１〜５のアルキル基を表す）
また、不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体（ｉｉ）としてはメタクリル酸メチルが、得られるフィルムの透明性、耐候性の点から好ましい。さらに他の不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体をメタクリル酸メチルと共に１種または２種以上を用いることができる。他の不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体としては特に制限はないが、好ましい例として、下記一般式（ii）で表されるものを挙げることができる。
【００５４】
【化４】
2009196193.tif 000006
【００５５】
（ただし、Ｒ４は水素または炭素数１〜５の脂肪族、もしくは脂環式炭化水素基を示し、Ｒ５は水素以外の任意の置換基を示す。）
これらのうち、Ｒ５として、炭素数１〜６の脂肪族もしくは脂環式炭化水素基または置換基を有する該炭化水素基をもつアクリル酸エステルおよび／またはメタクリル酸エステルが特に好適である。なお、上記一般式（ii）で表される不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体は、共重合すると下記一般式（ii-2）で表される構造のカルボン酸アルキルエステル単位を与える。
【００５６】
【化５】
2009196193.tif 000007
【００５７】
（ただし、Ｒ４は水素または炭素数１〜５の脂肪族、もしくは脂環式炭化水素基を示し、Ｒ５は水素以外の任意の置換基を示す。）
メタクリル酸メチル以外の不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体（ｉｉ）の好ましい具体例としては、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシルおよび（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチルなどが挙げられる。
【００５８】
また、本発明で用いるアクリル樹脂（Ａ）の製造においては、本発明の効果を損なわない範囲で、その他のビニル系単量体（ｉｉｉ）を用いてもかまわない。その他のビニル系単量体（ｉｉｉ）の好ましい具体例としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−エチルスチレン、ｐ−エチルスチレンおよびｐ−ｔ−ブチルスチレンなどの芳香族ビニル系単量体、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、エタクリロニトリルなどのシアン化ビニル系単量体、アリルグリシジルエーテル、スチレン−ｐ−グリシジルエーテル、ｐ−グリシジルスチレン、無水マレイン酸、無水イタコン酸、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、ブトキシメチルアクリルアミド、Ｎ−プロピルメタクリルアミド、アクリル酸アミノエチル、アクリル酸プロピルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、メタクリル酸エチルアミノプロピル、メタクリル酸フェニルアミノエチル、メタクリル酸シクロヘキシルアミノエチル、Ｎ−ビニルジエチルアミン、Ｎ−アセチルビニルアミン、アリルアミン、メタアリルアミン、Ｎ−メチルアリルアミン、ｐ−アミノスチレン、２−イソプロペニル−オキサゾリン、２−ビニル−オキサゾリン、２−アクロイル−オキサゾリンおよび２−スチリル−オキサゾリンなどを挙げることができるが、透明性、複屈折率、耐薬品性の点で芳香環を含まない単量体がより好ましく使用できる。これらは単独ないし２種以上を用いることができる。
【００５９】
アクリル樹脂（Ａ）の重合方法については、基本的にはラジカル重合によるものであり、具体的な重合方法として塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合等の公知の重合方法を用いることができるが、不純物がより少ない点で溶液重合、塊状重合、懸濁重合が特に好ましい。
【００６０】
重合温度については、特に制限はないが、色調の観点から、不飽和カルボン酸単量体および不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体を含む単量体混合物を９５℃以下の重合温度で重合することが好ましい。さらに加熱処理後の着色をより抑制するために好ましい重合温度は８５℃以下であり、特に好ましくは７５℃以下である。また、重合温度の下限は、重合が進行する温度であれば、特に制限はないが、重合速度を考慮した生産性の面から、通常５０℃以上、好ましくは６０℃以上である。重合収率あるいは重合速度を向上させる目的で、重合進行に従い重合温度を昇温することも可能であるが、この場合も昇温する上限温度は９５℃以下に制御することが好ましく、重合開始温度も７５℃以下の比較的低温で行うことが好ましい。また重合時間は、必要な重合度を得るのに十分な時間であれば特に制限はないが、生産効率の点から６０〜３６０分間の範囲が好ましく、９０〜１８０分間の範囲が特に好ましい。
【００６１】
本発明の熱可塑性樹脂フィルムに使用するアクリル樹脂（Ａ）は、質量平均分子量が５万〜１５万であることが好ましい。このような分子量を有するアクリル樹脂（Ａ）は、共重合体（ａ）の製造時に、共重合体（ａ）を所望の分子量、すなわち質量平均分子量で５万〜１５万に予め制御しておくことにより、達成することができる。質量平均分子量が、１５万を超える場合、後工程の加熱脱気時に着色する傾向が見られる。一方、質量平均分子量が５万未満の場合、アクリル樹脂フィルムの機械的強度が低下する傾向が見られる。
【００６２】
共重合体（ａ）の分子量制御方法については、特に制限はなく、例えば通常公知の技術を適用することができる。例えば、アゾ化合物、過酸化物等のラジカル重合開始剤の添加量、あるいはアルキルメルカプタン、四塩化炭素、四臭化炭素、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド、トリエチルアミン等の連鎖移動剤の添加量等により、制御することができる。特に、重合の安定性、取り扱いの容易さ等から、連鎖移動剤であるアルキルメルカプタンの添加量を制御する方法が好ましく使用することができる。
【００６３】
本発明に使用されるアルキルメルカプタンとしては、例えば、ｎ−オクチルメルカプタン、ｔ−ドデシルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、ｎ−テトラデシルメルカプタン、ｎ−オクタデシルメルカプタン等が挙げられ、なかでもｔ−ドデシルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタンが好ましく用いられる。
【００６４】
これらアルキルメルカプタンの添加量としては、本発明の特定の分子量に制御するものであれば、特に制限はないが、通常、単量体混合物の全量１００質量部に対して、０．２〜５．０質量部であり、好ましくは０．３〜４．０質量部、より好ましくは０．４〜３．０質量部である。
【００６５】
本発明における共重合体（ａ）を加熱し、（イ）脱水および／または（ロ）脱アルコールにより分子内環化反応を行いグルタル酸無水物単位を含有する熱可塑性重合体を製造する方法は、特に制限はないが、ベントを有する加熱した押出機に通して製造する方法や不活性ガス雰囲気または減圧下で加熱脱揮できる装置内で製造する方法が生産性の観点から好ましい。中でも、酸素存在下で加熱による分子内環化反応を行うと、黄色度が悪化する傾向が見られるため、十分に系内を窒素などの不活性ガスで置換することが好ましい。特に好ましい装置として、例えば、“ユニメルト”タイプのスクリューを備えた単軸押出機、二軸、三軸押出機、連続式またはバッチ式ニーダータイプの混練機などを用いることができ、とりわけ二軸押出機が好ましく使用することができる。また、これらに窒素などの不活性ガスが導入可能な構造を有した装置であることがより好ましい。例えば、二軸押出機に、窒素などの不活性ガスを導入する方法としては、ホッパー上部および／または下部より、１０〜１００リットル／分程度の不活性ガス気流の配管を繋ぐ方法などが挙げられる。
【００６６】
なお、上記の方法により加熱脱揮する温度は、（イ）脱水および／または（ロ）脱アルコールにより分子内環化反応が生じる温度であれば特に限定されないが、好ましくは１８０〜３００℃の範囲、特に２００〜２８０℃の範囲が好ましい。
【００６７】
また、この際の加熱脱揮する時間も特に限定されず、所望する共重合組成に応じて適宜設定可能であるが、通常、１分間〜６０分間、好ましくは２分間〜３０分間、とりわけ３〜２０分間の範囲が好ましい。特に、押出機を用いて、十分な分子内環化反応を進行させるための加熱時間を確保するため、環化工程の押出機についてはスクリューの長さ／直径比（Ｌ／Ｄ）が４０以上であることが好ましい。環化工程においてＬ／Ｄの短い押出機を使用した場合、未反応の不飽和カルボン酸単位が多量に残存するため、加熱成形加工時に反応が再進行し、成形品の色調が悪化する傾向や気泡が見られる傾向、成形滞留時に色調が大幅に低化する傾向がある。
【００６８】
さらに本発明では、共重合体（ａ）を上記方法等により加熱する際にグルタル酸無水物への環化反応を促進させる触媒として、酸、アルカリ、塩化合物の１種以上を添加することができる。その添加量は特に制限はなく、共重合体（ａ）１００質量部に対し、０．０１〜１質量部程度が適当である。また、これら酸、アルカリ、塩化合物の種類についても特に制限はなく、酸触媒としては、塩酸、硫酸、ｐ−トルエンスルホン酸、リン酸、亜リン酸、フェニルホスホン酸、リン酸メチル等が挙げられる。塩基性触媒としては、金属水酸化物、アミン類、イミン類、アルカリ金属誘導体、アルコキシド類、水酸化アンモニウム塩等が挙げられる。さらに、塩系触媒としては、酢酸金属塩、ステアリン酸金属塩、炭酸金属塩等が挙げられる。ただし、その触媒保有の色が熱可塑性重合体の着色に悪影響を及ぼさず、かつ透明性が低下しない範囲で添加する必要がある。中でも、アルカリ金属を含有する化合物が、比較的少量の添加量で、優れた反応促進効果を示すため、好ましく使用することができる。具体的には、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等の水酸化物、ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド、ナトリウムフェノキシド、カリウムメトキシド、カリウムエトキシド、カリウムフェノキシド等のアルコキシド化合物、酢酸リチウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、ステアリン酸ナトリウム等の有機カルボン酸塩等が挙げられ、とりわけ、水酸化ナトリウム、ナトリウムメトキシド、酢酸リチウム、酢酸ナトリウムが好ましく使用することができる。
【００６９】
本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）中の前記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位の含有量は、５〜４５ｍｏｌ％、より好ましくは１０〜４０ｍｏｌ％、最も好ましくは１５〜２５ｍｏｌ％である。グルタル酸無水物単位が５ｍｏｌ％未満である場合、ガラス転移点（Ｔｇ）が低下し、耐熱性向上効果が小さくなることがある。また、グルタル酸無水物単位が４５ｍｏｌ％を超えると靱性が悪くなることがある。耐熱性向上と靱性向上はトレードオフの関係にあり、グルタル酸無水物単位の含有量で調整可能である。このためグルタル酸無水物単位の含有量は用途に応じて５〜４５ｍｏｌ％の範囲内で任意の値を採用することが好ましい。
【００７０】
アクリル樹脂（Ａ）に含まれる他の成分としてはメタクリル酸メチル単位および、メタクリル酸単位等が挙げられるが、メタクリル酸メチル単位が含有されることが好ましく、また、メタクリル酸メチル単位の含有量は光学等方性、靱性の観点から５５〜９５ｍｏｌ％が好ましい。さらに、アクリル樹脂（Ａ）の耐加水分解性および光学等方性の観点からメタルクリル酸メチル単位の含有量とグルタル酸無水物単位の含有量の和が９０ｍｏｌ％以上であることが好ましい。メタルクリル酸メチル単位の含有量とグルタル酸無水物単位の含有量の和が９０ｍｏｌ％未満である場合は、光学等方性が損なわれたり、耐加水分解性が悪化することがある。
【００７１】
グルタル酸無水物単位とメタクリル酸メチル単位以外にグルタル酸無水物単位の前駆体である、メタクリル酸単位が含まれていても構わない。メタクリル酸単位にメタクリル酸単位またはメタクリル酸メチル単位が隣接した場合、製膜や、延伸などの工程での加熱時に脱水または脱アルコール反応が起こり、発泡の原因となることがあるが、グルタル酸無水物単位が隣接していれば、脱水または脱アルコール反応は起こり得ないので、メタクリル酸単位が含まれていても構わない。
【００７２】
本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）における各成分単位の定量には、プロトン核磁気共鳴（１Ｈ−ＮＭＲ）測定機が用いられる。１Ｈ−ＮＭＲ法では、例えば、グルタル酸無水物単位、メタクリル酸、メタクリル酸メチルからなる共重合体の場合、ジメチルスルホキシド重溶媒中でのスペクトルの帰属を、０．５〜１．５ｐｐｍのピークがメタクリル酸、メタクリル酸メチルおよびグルタル酸無水物環化合物のα−メチル基の水素、１．６〜２．１ｐｐｍのピークはポリマー主鎖のメチレン基の水素、３．５ｐｐｍのピークはメタクリル酸メチルのカルボン酸エステル（−ＣＯＯＣＨ３）の水素、１２．４ｐｐｍのピークはメタクリル酸のカルボン酸の水素と、スペクトルの積分比から共重合体組成を決定することができる。また、上記に加えて、他の共重合成分としてスチレンを含有する共重合体の場合、６．５〜７．５ｐｐｍにスチレンの芳香族環の水素が見られ、同様にスペクトル比から共重合体組成を決定することができる。
【００７３】
また、本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）は、アクリル樹脂（Ａ）中に不飽和カルボン酸単位および／または、共重合可能な他のビニル系単量体単位を含有することができる。
【００７４】
本発明に用いられるアクリル樹脂（Ａ）中に含有される不飽和カルボン酸単位量は１０ｍｏｌ％以下、すなわち０〜１０ｍｏｌ％であることが好ましく、より好ましくは０〜５ｍｏｌ％、最も好ましくは０〜１ｍｏｌ％である。不飽和カルボン酸単位は含まれないことが望ましいが、不飽和カルボン酸単位が１０ｍｏｌ％を超える場合には、無色透明性、滞留安定性が低下する傾向がある。
【００７５】
また、アクリル樹脂（Ａ）に共重合可能な他のビニル系単量体単位量は５ｍｏｌ％以下、すなわち０〜５ｍｏｌ％の範囲であることが好ましく、より好ましくは０〜３ｍｏｌ％である。ビニル系単量体単位は含まれないことが望ましいが、特にスチレンなどの芳香族ビニル系単量体単位を含有する場合、含有量が上記範囲を超えると、無色透明性、光学等方性、耐薬品性が低下する傾向がある。
【００７６】
本発明において用いられる熱可塑性樹脂のガラス転移点（Ｔｇ）は１１０℃以上であることが好ましく、より好ましくは１２０℃以上、さらに好ましくは１２５℃以上である。Ｔｇが１１０℃未満である場合は、耐熱性が劣るため、例えばフィルム上にハードコート等の加工を施す場合に、平面性不良が発生したり、縮みによるカールが大きくなる等の問題が発生したり、またディスプレイ内部に使用された場合、内部の熱による寸法変化や平面性の悪化等で画像が劣化したりすることがある。また、ガラス転移点（Ｔｇ）の上限については特に規定されないが、樹脂の製造上の問題およびフィルム製造時の溶融押出し性から、通常２００℃以下である。ガラス転移点（Ｔｇ）を上記範囲に制御する方法については、特に限定されないが、例えば樹脂の組成・分子量などで適宜調整することが可能である。特にアクリル系樹脂に関しては例えば上述の通り、分子内に導入する環化構造の割合によりガラス転移点（Ｔｇ）の調整が可能である。
【００７７】
本発明で用いる熱可塑性樹脂は、２６０℃における１２ｓｅｃ−１での溶融粘度が２０，０００ｐｏｉｓｅ以上である。このような高粘度の樹脂を溶融製膜するに際し、本発明は好適に適用できる。すなわち、２６０℃における１２ｓｅｃ−１での溶融粘度が２０，０００ｐｏｉｓｅ未満ではフィルムに成型した際に靭性などの機械強度が不足となり、フィルム製造時での破断や製品として加工の際の破断を引き起こすことがある。一方で、溶融粘度があまりに高い場合にはフィルターでの高精度濾過が不可能であり、異物欠点の改善が不可能となる。以上の観点から、本発明で用いる熱可塑性樹脂の２６０℃における１２ｓｅｃ−１での溶融粘度は、２０，０００〜１００，０００ｐｏｉｓｅの範囲が好ましい。
【００７８】
熱可塑性樹脂の溶融粘度を上記範囲とするには、該樹脂（共重合体）の質量平均分子量を、７万〜１５万の範囲にすること、および／または各種充填剤を添加することで実現できる。分子量制御方法については、特に制限はなく、例えば通常公知の技術を適用することができる。例えば、アクリル系樹脂の場合には、アゾ化合物、過酸化物等のラジカル重合開始剤の添加量、あるいはアルキルメルカプタン、四塩化炭素、四臭化炭素、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド、トリエチルアミン等の連鎖移動剤の添加量等により、制御することができる。特に、重合の安定性、取り扱いの容易さ等から、連鎖移動剤であるアルキルメルカプタンの添加量を制御する方法が好ましく使用することができる。
【００７９】
本発明においては、上記のアクリル樹脂（Ａ）にアクリル弾性体粒子（Ｂ）を分散せしめることにより、アクリル樹脂（Ａ）の優れた特性を大きく損なうことなく優れた靱性および耐衝撃性を付与することができる。アクリル弾性体粒子（Ｂ）の含有量としては、５〜５０質量％が好ましく、さらに好ましくは１０〜３０質量％である。アクリル弾性体粒子（Ｂ）が５質量％未満である場合には、フィルムの靱性に劣ったり、ヘイズを所望の値に制御できなくなったりすることがある。アクリル弾性体粒子（Ｂ）が５０質量％を超える場合には、耐熱性が不十分となったり、ヘイズを所望の値に制御できなくなったりすることがある。
【００８０】
また、アクリル弾性体粒子（Ｂ）としては、１以上のゴム質重合体を含む層と、それとは異種の重合体から構成される１以上の層から構成され、かつ、これらの各層が隣接し合った構造の、いわゆるコアシェル型と呼ばれる多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）や、ゴム質重合体の存在下に、ビニル系単量体などからなる単量体混合物を共重合せしめたグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）等が好ましく使用できる。
【００８１】
本発明に使用されるコアシェル型の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）としては、これを構成する層の数は、特に限定されるものではなく、２層以上であればよく、３層以上または４層以上であってもよいが、内部に少なくとも１層以上のゴム層を有する多層構造重合体であることが重要である。
【００８２】
上記の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、ゴム層の種類は、特に限定されるものではなく、ゴム弾性を有する重合体成分から構成されるものであればよい。例えば、アクリル成分、シリコーン成分、スチレン成分、ニトリル成分、共役ジエン成分、ウレタン成分またはエチレン成分、プロピレン成分、イソブテン成分などを重合させたものから構成されるゴムが挙げられる。好ましいゴムとしては、例えば、アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分、ジメチルシロキサン単位やフェニルメチルシロキサン単位などのシリコーン成分、スチレン単位やα−メチルスチレン単位などのスチレン成分、アクリロニトリル単位やメタクリロニトリル単位などのニトリル成分およびブタンジエン単位やイソプレン単位などの共役ジエン成分から構成されるゴムである。また、これらの成分を２種以上組み合わせたものから構成されるゴムも好ましく、例えば、（１）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分およびジメチルシロキサン単位やフェニルメチルシロキサン単位などのシリコーン成分から構成されるゴム、（２）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分およびスチレン単位やα−メチルスチレン単位などのスチレン成分から構成されるゴム、（３）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分およびブタンジエン単位やイソプレン単位などの共役ジエン成分から構成されるゴム、および（４）アクリル酸エチル単位やアクリル酸ブチル単位などのアクリル成分、ジメチルシロキサン単位やフェニルメチルシロキサン単位などのシリコーン成分およびスチレン単位やα−メチルスチレン単位などのスチレン成分から構成されるゴムなどが挙げられる。また、これらの成分の他に、ジビニルベンゼン単位、アリルアクリレート単位およびブチレングリコールジアクリレート単位などの架橋性成分から構成される共重合体を架橋させたゴムも好ましい。
【００８３】
上記の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、ゴム層以外の層の種類は、熱可塑性を有する重合体成分から構成されるものであれば特に限定されるものではないが、ゴム層よりもガラス転移温度が高い重合体成分であることが好ましい。熱可塑性を有する重合体としては、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位、不飽和グリシジル基含有単位、不飽和ジカルボン酸無水物系単位、脂肪族ビニル系単位、芳香族ビニル系単位、シアン化ビニル系単位、マレイミド系単位、不飽和ジカルボン酸系単位およびその他のビニル系単位などから選ばれる少なくとも１種以上の単位を含有する重合体が挙げられ、中でも、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和グリシジル基含有単位および不飽和ジカルボン酸無水物系単位から選ばれる少なくとも１種以上の単位を含有する重合体が好ましく、さらには不飽和グリシジル基含有単位および不飽和ジカルボン酸無水物系単位から選ばれる少なくとも１種以上の単位を含有する重合体がより好ましい。
【００８４】
上記不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましく使用される。具体的には、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸ステアリル、（メタ）アクリル酸オクタデシル、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチル、アクリル酸アミノエチル、アクリル酸プロピルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、メタクリル酸エチルアミノプロピル、メタクリル酸フェニルアミノエチルおよびメタクリル酸シクロヘキシルアミノエチルなどが挙げられ、靱性および耐衝撃性を向上する効果が大きいという観点から、（メタ）アクリル酸メチルが好ましく使用される。これらの単位は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００８５】
上記不飽和カルボン酸単量体としては特に制限はなく、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、及びさらには無水マレイン酸の加水分解物などが挙げられるが、特に熱安定性が優れる点でアクリル酸、メタクリル酸が好ましく、より好ましくはメタクリル酸である。これらはその１種または２種以上用いることができる。
【００８６】
上記不飽和グリシジル基含有単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではなく、（メタ）アクリル酸グリシジル、イタコン酸グリシジル、イタコン酸ジグリシジル、アリルグリシジルエーテル、スチレン−４−グリシジルエーテルおよび４−グリシジルスチレンなどが挙げられ、耐衝撃性を向上する効果が大きいという観点から、（メタ）アクリル酸グリシジルが好ましく使用される。これらの単位は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００８７】
上記不飽和ジカルボン酸無水物系単位の原料となる単量体としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水グルタコン酸、無水シトラコン酸および無水アコニット酸などが挙げられ、耐衝撃性を向上する効果が大きいという観点から、無水マレイン酸が好ましく使用される。これらの単位は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００８８】
また、上記脂肪族ビニル系単位の原料となる単量体としては、エチレン、プロピレンおよびブタジエンなどを、上記芳香族ビニル系単位の原料となる単量体としては、スチレン、α−メチルスチレン、１−ビニルナフタレン、４−メチルスチレン、４−プロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４−ベンジルスチレン、４−（フェニルブチル）スチレンおよびハロゲン化スチレンなどを、上記シアン化ビニル系単位の原料となる単量体としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリルおよびエタクリロニトリルなどを、上記マレイミド系単位の原料となる単量体としては、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−プロピルマレイミド、Ｎ−イソプロピルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（ｐ−ブロモフェニル）マレイミドおよびＮ−（クロロフェニル）マレイミドなどを、上記不飽和ジカルボン酸系単位の原料となる単量体としては、マレイン酸、マレイン酸モノエチルエステル、イタコン酸およびフタル酸などを、上記その他のビニル系単位の原料となる単量体としては、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、ブトキシメチルアクリルアミド、Ｎ−プロピルメタクリルアミド、Ｎ−ビニルジエチルアミン、Ｎ−アセチルビニルアミン、アリルアミン、メタアリルアミン、Ｎ−メチルアリルアミン、ｐ−アミノスチレン、２−イソプロペニル−オキサゾリン、２−ビニル−オキサゾリン、２−アクロイル−オキサゾリンおよび２−スチリル−オキサゾリンなどを、それぞれ挙げることができ、これらの単量体は単独ないし２種以上を用いることができる。
【００８９】
上記のゴム質重合体を含有する多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、最外層の種類は、特に限定されるものではなく、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位、不飽和グリシジル基含有単位、脂肪族ビニル系単位、芳香族ビニル系単位、シアン化ビニル系単位、マレイミド系単位、不飽和ジカルボン酸系単位、不飽和ジカルボン酸無水物系単位およびその他のビニル系単位などを含有する重合体などから選ばれた少なくとも１種が挙げられ、中でも、不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位、不飽和グリシジル基含有単位および不飽和ジカルボン酸無水物系単位を含有する重合体から選ばれた少なくとも１種が好ましく、さらには不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位、不飽和カルボン酸系単位を含有する重合体がより好ましい。
【００９０】
さらに、本発明では、上記の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）における最外層が不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位および不飽和カルボン酸系単位を含有する重合体である場合、加熱することにより、前述したアクリル樹脂（Ａ）の製造時と同様に、分子内環化反応が進行し、上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位が生成する。従って、最外層に不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位および不飽和カルボン酸系単位を含有する重合体を有する多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）を熱可塑性共重合体（ａ）に配合し、適当な条件で、加熱溶融混練することにより、実質的には、連続相（マトリックス相）となるアクリル樹脂（Ａ）中に、最外層に上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位を含有してなる重合体を有する多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）が分散することにより、凝集することなく、良好な分散状態が可能となり、耐衝撃性等の機械特性向上とともに、極めて高度な透明性が発現しうるものと考えられる。
【００９１】
ここでいう不飽和カルボン酸アルキルエステル系単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましく、さらには（メタ）アクリル酸メチルがより好ましく使用される。
【００９２】
また、不飽和カルボン酸系単位の原料となる単量体としては、特に限定されるものではないが、（メタ）アクリル酸が好ましく、さらにはメタクリル酸がより好ましく使用される。
【００９３】
上記の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）の構成としては、コア層（内層）がアクリル酸アルキルエステル単位および／または芳香族ビニル単位を含有するゴム弾性体であり、シェル層（外層）がグルタル酸無水物単位を含有するアクリル樹脂を含む重合体であることが靱性および耐衝撃性の観点から好ましく、具体的には、コア層（内層）がアクリル酸ブチル／スチレン重合体で、最外層がメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位からなる共重合体、またはメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位／メタクリル酸重合体であるもの、コア層（内層）がジメチルシロキサン／アクリル酸ブチル重合体で最外層がメタクリル酸メチル重合体であるもの、コア層（内層）がブタンジエン／スチレン重合体で最外層がメタクリル酸メチル重合体であるもの、およびコア層（内層）がアクリル酸ブチル重合体で最外層がメタクリル酸メチル重合体であるものなどが例として挙げられる（“／”は共重合を示す）。さらに、ゴム層（内層）または最外層のいずれか一つもしくは両方の層がメタクリル酸グリシジル単位を含有する重合体であるものも好ましい例として挙げられる。中でも、コア層がアクリル酸ブチル／スチレン重合体で、最外層がメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位からなる共重合体、またはメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位／メタクリル酸重合体であるものが、連続相（マトリックス相）であるアクリル樹脂（Ａ）との屈折率を近似させること、および樹脂組成物中での良好な分散状態を得ることが可能となり、その結果、フィルムの内部ヘイズを低減することができるため、特に好ましく使用することができる。
【００９４】
上記の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）の質量平均粒子径としては、５０〜３００ｎｍとすることが好ましく、より好ましくは１００〜２００ｎｍである。質量平均粒径が５０ｎｍ未満の場合は靱性の向上が十分でないことがあり、３００ｎｍを超える場合は内部ヘイズが低下することがある。
【００９５】
上記の多層構造重合体（Ｂ−Ｍ）において、コアとシェルの質量比は、特に限定されるものではないが、多層構造重合体全体１００質量部に対して、コア層が５０質量部以上、９０質量部以下であることが好ましく、さらに、６０質量部以上、８０質量部以下であることがより好ましい。
【００９６】
上記の多層構造重合体としては、上述した条件を満たす市販品を用いてもよく、また公知の方法により作製して用いることもできる。
【００９７】
多層構造重合体の市販品としては、例えば、三菱レイヨン社製“メタブレン”、鐘淵化学工業社製“カネエース”、呉羽化学工業社製“パラロイド”、ロームアンドハース社製“アクリロイド”、ガンツ化成工業社製“スタフィロイド”およびクラレ社製“パラペットＳＡ”などが挙げられ、これらは、単独ないし２種以上を用いることができる。
【００９８】
また、上記のアクリル弾性体粒子（Ｂ）として使用することができるゴム質含有グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）の具体例としては、ゴム質重合体の存在下に、不飽和カルボン酸エステル系単量体、不飽和カルボン酸系単量体、芳香族ビニル系単量体、および必要に応じてこれらと共重合可能な他のビニル系単量体からなる単量体混合物を共重合せしめたグラフト共重合体が挙げられる。
【００９９】
グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）に用いられるゴム質重合体には特に制限はないが、ジエン系ゴム、アクリル系ゴムおよびエチレン系ゴムなどが使用できる。具体例としては、ポリブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−ブタジエンのブロック共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリル酸ブチル−ブタジエン共重合体、ポリイソプレン、ブタジエン−メタクリル酸メチル共重合体、アクリル酸ブチル−メタクリル酸メチル共重合体、ブタジエン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン系共重合体、エチレン−イソプレン共重合体、およびエチレン−アクリル酸メチル共重合体などが挙げられる。これらのゴム質重合体は、１種または２種以上の混合物で使用することが可能である。
【０１００】
本発明におけるグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）を構成するゴム質重合体の質量平均粒子径としては、５０〜３００ｎｍとすることが好ましく、より好ましくは１００〜２００ｎｍである。平均粒径が５０ｎｍ未満の場合は靱性の向上が十分でないことがあり、３００ｎｍを超える場合は内部ヘイズが悪化することがある。
【０１０１】
なお、ゴム質重合体の質量平均粒子径は「Ｒｕｂｂｅｒ  Ａｇｅ，  Ｖｏｌ．８８，  ｐ．４８４−４９０  （１９６０），  ｂｙ  Ｅ．Ｓｃｈｍｉｄｔ，  Ｐ．Ｈ．Ｂｉｄｄｉｓｏｎ」に記載のアルギン酸ナトリウム法、つまりアルギン酸ナトリウムの濃度によりクリーム化するポリブタジエン粒子径が異なることを利用して、クリーム化した質量割合とアルギン酸ナトリウム濃度の累積質量分率より累積質量分率５０％の粒子径を求める方法により測定することができる。
【０１０２】
本発明におけるグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）は、グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）１００質量部に対してゴム質重合体１０〜８０質量部、好ましくは２０〜７０質量部、より好ましくは３０〜６０質量部の存在下に、上記の単量体（混合物）２０〜９０質量部、好ましくは３０〜８０質量部、より好ましくは４０〜７０質量部を共重合することによって得られる。ゴム質重合体の割合が上記の範囲未満、または上記の範囲を超える場合には、衝撃強度や表面外観が低下する場合がある。
【０１０３】
なお、グラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）は、ゴム質重合体に単量体混合物をグラフト共重合させる際に生成するグラフトしていない共重合体を含んでいてもよい。ただし、衝撃強度の観点からは、グラフト率は１０〜１００％であることが好ましい。ここで、グラフト率とは、ゴム質重合体に対するグラフトした単量体混合物の質量割合である。また、グラフトしていない共重合体のメチルエチルケトン溶媒、３０℃で測定した極限粘度には特に制限はないが、０．１〜０．６ｄｌ／ｇのものが、衝撃強度と成形加工性とのバランスの観点から好ましく用いられる。
【０１０４】
本発明におけるビニル系共重合体（Ｂ−Ｇ）のメチルエチルケトン溶媒、３０℃で測定した極限粘度には、特に制限はないが、０．２〜１．０ｄｌ／ｇのものが、衝撃強度と成形加工性とのバランスの観点から好ましく用いられ、より好ましくは０．３〜０．７ｄｌ／ｇのものである。
【０１０５】
本発明におけるグラフト共重合体（Ｂ−Ｇ）の製造方法には、特に制限はなく、塊状重合、溶液重合、懸濁重合および乳化重合などの公知の重合法により得ることができる。
【０１０６】
また、アクリル樹脂（Ａ）およびアクリル弾性体粒子（Ｂ）のそれぞれの屈折率が近似している場合、本発明のアクリル樹脂フィルムにおいて透明性を得ることができるため、好ましい。具体的には、屈折率の差が０．０１０以下であることが好ましく、より好ましくは０．００５以下、特に好ましくは０．００３以下である。このような屈折率条件を満たすためには、アクリル樹脂（Ａ）の各単量体単位組成比を調整する方法、および／またはアクリル弾性体粒子（Ｂ）に使用されるゴム質重合体あるいは単量体の組成比を調製する方法などにより、屈折率差を小さくすることができ、透明性に優れたアクリル樹脂フィルムを得ることができる。具体的にはコア層（内層）がアクリル酸ブチル／スチレン重合体で、最外層がメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位からなる共重合体、またはメタクリル酸メチル／上記一般式（１）で表されるグルタル酸無水物単位／メタクリル酸重合体である。ここで、アクリル樹脂にアクリル弾性体粒子やその他の添加剤を配合する方法としては例えば、アクリル樹脂またはアクリル樹脂とその他の添加成分を予めブレンドした後、通常２００〜３５０℃にて、一軸または二軸押出機により均一に溶融混練する方法を用いることができる。
【０１０７】
溶融混練において、アクリル弾性体粒子に付与したシェル部分などの不飽和カルボン酸単量体単位や不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体単位の環化反応も同時に行うことができる。
【０１０８】
尚、ここでいう屈折率差とは、アクリル樹脂（Ａ）が可溶な溶媒に、本発明のアクリル樹脂フィルムを適当な条件で十分に溶解させ白濁溶液とし、これを遠心分離等の操作により、溶媒可溶部分と不溶部分に分離し、この可溶部分（アクリル樹脂（Ａ））と不溶部分（アクリル弾性体粒子（Ｂ））をそれぞれ精製した後、測定した屈折率（２３℃、測定波長：５５０ｎｍ）の差を示す。
【０１０９】
また、実質的なアクリル樹脂フィルム中でのアクリル樹脂（Ａ）とアクリル弾性体粒子（Ｂ）の共重合組成は、上記の溶媒による可溶成分と不溶成分の分離操作により、各成分を個別に分析可能である。
【実施例】
【０１１０】
［物性の測定法］
以下、実施例により本発明の構成、効果をさらに具体的に説明する。もちろん、本発明は下記実施例に限定されるものではない。各実施例の記述に先立ち、実施例で採用した各種物性の測定方法を記載する。
【０１１１】
（１）全光線透過率、ヘイズ
東洋精機（株）製直読ヘイズメーターを用いて、２３℃でのヘイズ値（％）と全光線透過率（％）を測定した。測定は３回行い、平均値をとった。全光線透過率およびヘイズは、ＪＩＳ−Ｋ７３６１−１（１９９７）およびＪＩＳ−Ｋ７１３６（２０００）に従い、測定した値である。
【０１１２】
（２）ガラス転移温度（Ｔｇ）
フィルムをデシケーター中にて２４時間保管後、試料約１０ｍｇを密閉式パン中に封入し、示差走査熱量計（ＴＡインスツルメント社製  Ｑ１００型）を用い、窒素雰囲気下、２０℃／ｍｉｎの昇温速度にて測定した。測定は２回の平均値とした。なおガラス転移温度（Ｔｇ）としてはＪＩＳ  Ｋ７１２１（１９８７）の中間点ガラス転移温度（Ｔｍｇ）を採用する。
【０１１３】
（３）厚みムラ
フィルムを５０ｍｍの幅で切り出し、アンリツ株式会社製「フィルムシネックス」にて測定圧０．１５ｇの荷重にて１．５ｍ／ｍｉｎの速度にて走行させながら厚みを連続的に測定し、長さ１ｍの範囲においてその厚みチャートから最大値と最小値の差に１／２を乗じたものとして求めた。厚みムラは下記の基準に基づいて判定した。
【０１１４】
○：±１．３μｍ／１ｍ未満
△：±１．３μｍ／１ｍ以上、±１．５μｍ／１ｍ未満
×：±１．５μｍ／１ｍ以上
なお、△、○が合格範囲である。
【０１１５】
（４）面内位相差（Δｎｄ）、厚み方向位相差（Ｒｔｈ）
王子計測（株）社製の楕円偏光測定装置（ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ）と位相差測定装置ＫＯＢＲＡ−ＲＥ（ＫＯＢＲＡ−ＷＲ用ソフトウェア）Ｖｅｒ．１．２１を用いた。測定は、入射角依存性測定の単独Ｎ計算モードにて、低位相差測定法を用い、遅相軸を傾斜中心軸とし、入射角４０°（波長５９０ｎｍ）の条件にて行い、面内位相差（Δｎｄ）および厚み方向位相差（Ｒｔｈ）を得た。なお、入射角０°の時の位相差であるＲ０値を面内位相差（Δｎｄ）とした。また、測定はデシケーター中にて２４時間保管したサンプルにて行い、Ｎ＝５回の平均値を面内位相差（Δｎｄ）および厚み方向位相差（Ｒｔｈ）とした。
【０１１６】
（５）光弾性係数（１０−１２ｍ２／Ｎ）
王子計測（株）社製の楕円偏光測定装置（ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ）と位相差測定装置ＫＯＢＲＡ−ＲＥ（ＫＯＢＲＡ−ＷＲ用ソフトウェア）Ｖｅｒ．１．２１を用いた。短辺１０ｍｍｍ長辺６０ｍｍのサンプルを切り出した。このサンプルをチャックに挟み長辺方向に６．２５Ｎ／ｍｍ２、１２．５Ｎ／ｍｍ２、１８．７５Ｎ／ｍｍ２、２５．００Ｎ／ｍｍ２の荷重（Ｆ）をかけた。それぞれの荷重をかけた状態で、低位相差測定法を用いて入射角０°の時の位相差であるＲｅ（ｎｍ）を測定した。光源としてはナトリウムＤ線（５８９ｎｍ）を用いた。これらの数値を光弾性係数＝Ｒｅ／（ｄ×Ｆ）にあてはめて光弾性係数を計算した。測定は１回行った。
【０１１７】
（６）平面性
図１におけるフィルム製造装置のガイドロール８から巻き取り部９における区間で搬送時の皺、および巻き取り後のフィルムを切り出し、４５°の角度から白色光を当てたときの観察結果から平面性を下記の通り判定した。
【０１１８】
○：搬送時の皺が無く、切り出したフィルムにうねりを伴う平面性悪化が観察されなかった。
【０１１９】
△：搬送時に皺が発生したが、切り出したフィルムにうねりを伴う平面性悪化が観察されなかった。
【０１２０】
×：搬送時に皺が発生し、切り出したフィルムにうねりを伴う平面性悪化が観察された。なお、△、○が合格範囲である。
【０１２１】
（７）幅変動
フィルムを長手方向に１ｍの長さで切り出し、最大の幅と最小の幅を計測し、最大値と最小値の差を幅変動として求めた。幅変動は下記の基準に基づいて判定した。
【０１２２】
○：３ｍｍ／１ｍ未満
△：３ｍｍ／１ｍ以上、５ｍｍ／１ｍ未満
×：５ｍｍ／１ｍ以上
なお、△、○が合格範囲である。
【０１２３】
（１）アクリル樹脂の調製
（Ａ）アクリル樹脂
容量が５リットルで、バッフルおよびファウドラ型撹拌翼を備えたステンレス製オートクレーブに、メタクリル酸メチル／アクリルアミド共重合体系懸濁剤（以下の方法で調整した。メタクリル酸メチル２０質量部、アクリルアミド８０質量部、過硫酸カリウム０．３質量部、イオン交換水１，５００質量部を反応器中に仕込み反応器中を窒素ガスで置換しながら７０℃に保つ。反応は単量体が完全に、重合体に転化するまで続け、アクリル酸メチルとアクリルアミド共重合体の水溶液として得る。得られた水溶液を懸濁剤として使用した）０．０５質量部をイオン交換水１６５質量部に溶解した溶液を供給し、４００ｒｐｍで撹拌し、系内を窒素ガスで置換した。次に、下記原料モノマー混合物質を反応系を撹拌しながら添加し、７０℃に昇温した。内温が７０℃に達した時点を重合開始として、１８０分間保ち、重合を終了した。以降、通常の方法に従い、反応系の冷却、ポリマーの分離、洗浄、乾燥を行い、ビーズ状の共重合中間体（ａ−１）を得た。この共重合体（ａ−１）の重合率は９８％であり、質量平均分子量は１０万であった。
【０１２４】
メタクリル酸                        ：２５質量部
メタクリル酸メチル                  ：７５質量部
ｔ−ドデシルメルカプタン            ：  １．５質量部
２，２’−アゾビスイソブチロニトリル：  ０．４質量部
これに添加剤（ＮａＯＣＨ３）を配合し、２軸押出機（ＴＥＸ３０（日本製鋼社製、Ｌ／Ｄ＝４４．５）を用いて、ホッパー部より窒素を１０Ｌ／分の量でパージしながら、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、原料供給量５ｋｇ／ｈ、シリンダ温度２９０℃で分子内環化反応を行い、ペレット状のアクリル樹脂（Ａ１）を得た。このアクリル樹脂（Ａ１）中のメタクリル酸メチル単位の組成比は７５ｍｏｌ％、メタクリル酸単位の組成比は２ｍｏｌ％、グルタル酸無水物単位の組成比は２３ｍｏｌ％であった。
【０１２５】
（２）アクリル弾性体粒子の調製
（Ｂ）アクリル弾性体粒子
冷却器付きのガラス容器（容量５リットル）内に脱イオン水１２０質量部、炭酸カリウム０．５質量部、スルフォコハク酸ジオクチル０．５質量部、過硫酸カリウム０．００５質量部を仕込み、窒素雰囲気下で撹拌後、アクリル酸ブチル５３質量部、スチレン１７質量部、メタクリル酸アリル（架橋剤）２質量部を仕込んだ。これら混合物を７０℃で３０分間反応させて、コア層（内層）重合体を得た。次いで、メタクリル酸メチル２１質量部、メタクリル酸９質量部、過硫酸カリウム０．００５質量部の混合物を９０分かけて連続的に添加し、更に９０分間保持して、シェル層（外層）を重合させ、この重合体ラテックスを硫酸で凝固し、苛性ソーダで中和した後、洗浄、濾過、乾燥して、２層構造（コアシェル構造）のアクリル弾性体粒子（Ｂ）を得た。この重合体粒子の平均粒子径は１４０ｎｍであった。
【０１２６】
［実施例１］
上記アクリル樹脂（Ａ）８０質量部およびアクリル弾性体粒子（Ｂ）を２０質量部の組成比で配合し、２軸押出機（ＴＥＸ３０（日本製鋼社製、Ｌ／Ｄ＝４４．５）を用いてスクリュー回転数１５０ｒｐｍ、シリンダ温度２８０℃で混練後、平均目開き７μｍのステンレス鋼繊維を焼結圧縮したフィルターにて異物を濾過し、ペレット状のアクリル樹脂を得た。このアクリル樹脂の２６０℃における１２ｓｅｃ−１での溶融粘度は３０，０００ｐｏｉｓｅであった。
【０１２７】
この樹脂を用いて、図１、図２に示した装置を利用しフィルムを製造した。
【０１２８】
１００℃で８時間乾燥したペレットをベント付きの直径９０ｍｍの一軸押出機を用いて、ベント圧５ｋＰａ、押出し設定温度２６０℃にてアクリル樹脂を押し出し、ギアポンプを介して樹脂の計量を行った。次に、平均目開き７μｍのステンレス鋼繊維を焼結圧縮したフィルターにて異物を濾過した後に、口金（Ｔダイ（リップ間隙０．８ｍｍ、設定温度２６０℃））を介して押出し、表面温度９５℃の冷却ドラムに冷却ドラム上でシート厚みが２０μｍとなるように密着させた。
【０１２９】
冷却ドラム上において、シートが最初に接地する位置（以下、キャスト位置）より９０°下流側から０．２ＭＰａの圧力でシートの両端部にのみ温度を２６℃に調整したエアーを吹き付けて両端部を冷却しながらシート全体を冷却ドラムに密着させて冷却した。続いて９５℃、９５℃の順に冷却ドラムを通してフィルムを徐冷し、両端部をシェアカッターにて除去したのち、ロール状に巻き取り、厚み２０μｍの未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。なお、押出機出口〜Ｔダイ出口までの樹脂平均滞留時間は４５分、ドラフト比は２２であった。
【０１３０】
得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、優れた光学等方性、低いヘイズを有し、厚みムラ、平面性にも優れたものであった。
【０１３１】
［実施例２］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけ圧力を０．４ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、優れた光学等方性、低いヘイズを有し、平面性にも優れたものであった。
【０１３２】
［実施例３］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけ圧力を０．１ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、優れた光学等方性、低いヘイズを有し、平面性は合格の範囲であった。
【０１３３】
［実施例４］
樹脂両端部から１００ｍｍの部分に図３に示したガイド１６を取り付けた以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、優れた光学等方性、低いヘイズを有し、厚みムラ、平面性にも優れたものであった。
【０１３４】
［実施例５］
エアー吹きつけ位置をキャスト位置より６０°下流側に変更した以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、優れた光学等方性、低いヘイズを有し、平面性にも優れたものであった。
【０１３５】
［実施例６］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけ温度を６０℃とした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、優れた光学等方性、低いヘイズを有し、平面性にも優れたものであった。
【０１３６】
［比較例１］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけを実施しない以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、平面性に劣ったものであった。
【０１３７】
［比較例２］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけ温度を１５℃とした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、幅変動が大きいものであった。
【０１３８】
［比較例３］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけ温度を１２０℃とした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、平面性に劣ったものであった。
【０１３９】
［比較例４］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけ圧力を０．１ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、平面性に劣ったものであった。
【０１４０】
［比較例５］
樹脂両端部へのエアーの吹きつけ圧力を０．５ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして、未延伸アクリル樹脂フィルムを得た。得られたフィルムの特性は表１、２の通りであり、厚みムラが劣ったものであった。
【０１４１】
【表１】
2009196193.tif 000008
【０１４２】
【表２】
2009196193.tif 000009
【図面の簡単な説明】
【０１４３】
【図１】本発明の一実施態様にかかる製造方法を説明するための熱可塑性樹脂フィルムの製造装置の概略図である。
【図２】図１における、冷却ドラム付近を示す概略図である。
【図３】送風装置のガイドを示す概略図である。
【符号の説明】
【０１４４】
１  熱可塑性樹脂フィルムの製造装置
２  濾過装置
３  ダイ
４  冷却ドラム
５  冷却ドラム
６  冷却ドラム
７  冷却ドラム
８  ガイドロール
９  巻き取り部
１０  気体吹きつけ装置（送風装置）
１１  熱可塑性樹脂フィルム
１２  ノズル
１３  圧力調整器
１４  配管
１５  ポンプ
１６  ガイド
【図１】
2009196193.tif 000010
【図２】
2009196193.tif 000011
【図３】
2009196193.tif 000012