(57)【要約】【課題】成形時に絶縁皮膜の破損を抑制がなく、渦電流が低くかつ比抵抗が高い圧粉磁心の製造方法を提供すること。【解決手段】金属磁性粒子の表面に絶縁皮膜を被覆して軟磁性材料を形成した後、その軟磁性材料を、中間成形工程及び最終成形工程を少なくとも含む２回以上の成形工程に供すとともに、最終成形工程で、得られた最終成形体を焼鈍工程に供し、かつ中間成形工程で得られた中間成形体を構成する軟磁性材料の表面にさらに絶縁皮膜を被覆するように、構成する。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属磁性粒子を含む軟磁性材料を成形して、圧粉磁心を構成する個々の軟磁性粒子が絶縁被覆されてなる圧粉磁心を製造する方法であって、該方法が、
前記金属磁性粒子の表面に絶縁皮膜を被覆して軟磁性材料を形成する第一皮膜形成工程と、
前記軟磁性材料を、中間成形工程及び最終成形工程を少なくとも含む２回以上の成形工程に供する工程と、
前記中間成形工程で得られた中間成形体を構成する軟磁性材料の表面にさらに絶縁皮膜を被覆する第二皮膜形成工程と、
前記最終成形工程で得られた最終成形体を焼鈍して前記圧粉磁心を形成する最終焼鈍工程と
を含み、
前記中間成形工程は、前記圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で実施し、かつ
前記最終成形工程は、前記圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で実施することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項２】
前記中間成形工程の後であって前記最終成形工程を実施する前、前記中間成形工程で得られた中間成形体を焼鈍する中間焼鈍工程をさらに含む、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
前記中間焼鈍工程を３００〜９１０℃の温度で実施する、請求項２に記載の製造方法。
【請求項４】
皮膜形成性無機化合物を前記中間成形体に含浸するかもしくは無機成分及び有機成分を分子中に含む複合化合物を前記中間成形体に含浸した後に前記有機成分を選択的に除去することによって前記第二皮膜形成工程を実施する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項５】
無機成分及び有機成分を分子中に含む前記複合化合物は、シリコーン樹脂又は金属アルコキシドである、請求項４に記載の製造方法。
【請求項６】
金属磁性粒子を含む軟磁性材料を成形して、圧粉磁心を構成する個々の軟磁性粒子が絶縁被覆されてなる圧粉磁心を製造する方法であって、該方法が、
前記金属磁性粒子の表面に、無機成分及び有機成分を含みかつ３００℃以上の加熱により前記有機成分が減少し得る無機膜形成性絶縁皮膜を被覆して軟磁性材料を形成する工程と、
前記軟磁性材料を、中間成形工程及び最終成形工程を少なくとも含む２回以上の成形工程に供する工程と、
前記中間成形工程の後であって前記最終成形工程を実施する前、前記中間成形工程で得られた中間成形体を焼鈍する中間焼鈍工程と、
前記最終成形工程で得られた最終成形体を焼鈍して前記圧粉磁心を形成する最終焼鈍工程と
を含み、
前記中間成形工程を前記圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で実施し、
前記中間焼鈍工程を３００〜９１０℃の温度で実施して前記無機膜形成性絶縁皮膜中の有機成分を減少させ、かつ
前記最終成形工程を前記圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で実施することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項７】
前記無機膜形成性絶縁皮膜形成工程をシリコーン樹脂又は金属アルコキシドを用いて実施する、請求項６に記載の製造方法。
【請求項８】
前記金属磁性粒子は、Ｆｅ、Ｆｅ‐Ｓｉ、Ｆｅ‐Ａｌ、Ｆｅ‐Ｎｉ、Ｆｅ‐Ｃｏ及びその混合物からなる群から選ばれる、請求項１〜７のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項９】
前記軟磁性材料形成工程は、複数個の前記金属磁性粒子を有機バインダでもって相互に結合することを含む、請求項１〜８のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項１０】
前記最終焼鈍工程を３００〜９１０℃の温度で実施する、請求項１〜９のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項１１】
得られる圧粉磁心において、含まれる金属磁性粒子の割合は、圧粉磁心の全量を基準にして、９９重量％以上である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項１２】
得られる圧粉磁心において、含まれる軟磁性粒子の結晶粒は、１０μｍ以上の平均粒径を有している、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁心の製造方法に関し、さらに詳しく述べると、渦電流が低く、かつ加圧成形時に皮膜の破損を抑制しながら比抵抗を高めることのできる、圧粉磁心を構成する個々の軟磁性粒子が絶縁被覆されてなる圧粉磁心を製造する方法に関する。本発明の圧粉磁心は、最終製品での結晶粒の粗大化を達成可能であるため、電磁気を利用した各種の製品において有利に使用することができる。
【背景技術】
【０００２】
周知の通り、変圧器（トランス）、電動機（モータ）、発電機、アクチュエータ等の電磁気を利用した製品では、局所的に大きな交番電流を効率的に得るため、磁心（軟磁石）を交番電流中にコア材として設けているのが一般的である。磁心は、通常、軟磁性の金属磁性粒子とその表面を被覆した絶縁皮膜とからなる複数個の複合金属磁性粒子を有機バインダで相互に結合させて軟磁性材料を作製し、さらにその軟磁性材料の粉末を圧縮成形することによって製造されている。よって、このような磁心は、一般的に「圧粉磁心」と呼ばれている。
【０００３】
コア材に用いられる圧粉磁心において、近年の電動機の小型化・高性能化に伴い、さらなる低鉄損化が求められている。これまで、圧粉磁心では、例えば鉄粉表面に設けたリン酸塩皮膜と成形時に混合する絶縁性の樹脂とにより電気的絶縁性を確保し、低鉄損化を図ることが行われてきた。しかしながら、最近になって、さらなる低鉄損化のニーズが高まり、高圧下での成形時に生じる鉄粉のひずみを十分に回復できる高い温度（例えば６００℃以上、すなわち、使用する絶縁性の樹脂の耐熱温度以上）で焼鈍することが課題となっている。かかる課題に対して、樹脂の絶縁性に頼らない絶縁構造を備えた絶縁皮膜を形成することが特許文献で検討されている。
【０００４】
例えば、特許文献１には、磁性粉末と、その磁性粉末の表面に被覆された、リン（Ｐ）、酸素（Ｏ）及び鉄（Ｆｅ）からなる第１元素群及びシャノン（Ｓｈａｎｎｏｎ）により定義された６配位のイオン半径が０．７３ｎｍ以上である２価以上の陽イオンを生じ得る第２元素を必須構成元素とし、ホウ素（Ｂ）を実質的に含まない絶縁皮膜とからなることを特徴とする耐熱性に優れた磁心用粉末が記載されている。また、特許文献２には、軟磁性粒子粉末の粒子表面に、アルミニウム（Ａｌ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、チタニウム（Ｔｉ）、ケイ素（Ｓｉ）、マグネシウム（Ｍｇ）、鉄（Ｆｅ）及びリン（Ｐ）から選ばれる１種又は２種以上の元素を含有する無機化合物が付着もしくは被覆せしめられている複合粒子粉末からなることを特徴とする軟磁性材料が記載されている。しかしながら、金属磁性粒子の表面に絶縁皮膜としてリン酸塩の皮膜や無機化合物の皮膜を形成した場合には、皮膜が、絶縁性の樹脂を使用して形成した場合に比較して脆くなり、成形時に破損が生じる傾向があり、絶縁性の確保が困難になるという重要な問題が発生する。
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−９３３５０号公報（特許請求の範囲）
【特許文献２】特開２００５−２０６８８０号公報（特許請求の範囲）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、従来の技術における上述の問題を解消して、渦電流が低く抑えることができるとともに、加圧成形時に絶縁皮膜の破損を抑制しながら比抵抗を高めることができる、圧粉磁心を製造するための改良された方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、その１つの面において、金属磁性粒子を含む軟磁性材料を成形して、圧粉磁心を構成する個々の軟磁性粒子が絶縁被覆されてなる圧粉磁心を製造する方法であって、該方法が、
前記金属磁性粒子の表面に絶縁皮膜を被覆して軟磁性材料を形成する第一皮膜形成工程と、
前記軟磁性材料を、中間成形工程及び最終成形工程を少なくとも含む２回以上の成形工程に供する工程と、
前記中間成形工程で得られた中間成形体を構成する軟磁性材料の表面にさらに絶縁皮膜を被覆する第二皮膜形成工程と、
前記最終成形工程で得られた最終成形体を焼鈍して前記圧粉磁心を形成する最終焼鈍工程と
を含み、
前記中間成形工程は、前記圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で実施し、かつ
前記最終成形工程は、前記圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で実施することを特徴とする圧粉磁心の製造方法にある。
【０００８】
また、本発明は、そのもう１つの面において、金属磁性粒子を含む軟磁性材料を成形して、圧粉磁心を構成する個々の軟磁性粒子が絶縁被覆されてなる圧粉磁心を製造する方法であって、該方法が、
前記金属磁性粒子の表面に、無機成分及び有機成分を含みかつ３００℃以上の加熱により前記有機成分が減少し得る無機膜形成性絶縁皮膜を被覆して軟磁性材料を形成する工程と、
前記軟磁性材料を、中間成形工程及び最終成形工程を少なくとも含む２回以上の成形工程に供する工程と
前記中間成形工程の後であって前記最終成形工程を実施する前、前記中間成形工程で得られた中間成形体を焼鈍する中間焼鈍工程と、
前記最終成形工程で得られた最終成形体を焼鈍して前記圧粉磁心を形成する最終焼鈍工程と
を含み、
前記中間成形工程を前記圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で実施し、
前記中間焼鈍工程を３００〜９１０℃の温度で実施して前記無機膜形成性絶縁皮膜中の有機成分を減少させ、かつ
前記最終成形工程を前記圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で実施することを特徴とする圧粉磁心の製造方法にある。
【０００９】
さらに、本発明は、これらの製造方法によって製造される圧粉磁心や、そのような圧粉磁心の製造に用いられる軟磁性材料、そのような圧粉磁心を使用した各種の製品にある。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、以下の詳細な説明から理解されるように、圧粉磁心を製造するときに、特定の条件下で絶縁皮膜を形成し、かつ特定の条件下で圧縮成形工程とその後の焼鈍工程を繰り返して実施することにより、圧粉磁心の渦電流を低く抑えるとともに、圧縮成形時に絶縁皮膜の破損を抑制しながら圧粉磁心の比抵抗を高めることができる。また、本発明により得られる圧粉磁心は、上記のような優れた性能を有するとともに、最終製品での結晶粒の粗大化を達成可能であるため、電磁気を利用した各種の製品、例えばトランス、モータ、発電機、アクチュエータ等において有利に利用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明者らは、まず、圧粉磁心を圧縮成形により成形するときに絶縁皮膜が破損を生じる理由について鋭意検討した結果、絶縁皮膜の成形時の破損は、特に成形の初期段階において、すなわち、成形時の密度が目的とする最終製品（圧粉磁心）の真密度の７５％もしくはそれ以下のときに発生することを見出した。この挙動は、絶縁皮膜を有する鉄粉から製造された圧粉磁心に関して、成形圧に対する比抵抗及び密度の関係をプロットしたグラフである図１から容易に理解することができるであろう。図１のグラフの作成に使用した圧粉磁心は、無機化合物の代表であるＳｉＯ２皮膜を被覆した鉄粉を金型内で圧縮成形することによって作製した成形体であり、この成形体に関して、成形圧に対する比抵抗及び密度の変化を測定したところ、図１のグラフが得られた。このグラフから理解されるように、特に成形圧が約１３０ＭＰａ以下であり、かつ密度が約６．０ｇ／ｃｍ３以下であるときに比抵抗が大幅に減少しており、皮膜の破損が顕著である。これは、成形の初期段階において、鉄粉間の相対運動により、皮膜どうしが摩擦及び摩耗を起こし破損したことに原因があるものと考察された。
【００１２】
本発明者らは、上記のような考察に基いて、成形初期の絶縁皮膜の破損を抑制するため、鉄粉間の相対運動が、約１３０ＭＰａを上回る圧力まで加圧しても実質的に起こらない「中間成形体」の段階で絶縁皮膜を形成した場合、最終密度まで加圧した後も皮膜破損を抑制し、比抵抗を上昇させ得るということを発見し、本発明を完成した。
【００１３】
図２は、本発明方法によって得られる圧粉磁心を模式的に示した断面図である。圧粉磁心１０は、複数個の軟磁性の金属磁性粒子１の圧粉体である。それぞれの金属磁性粒子１は、結晶粒１１の集合体であり、また、結晶粒１１は、粗大化された形態にあり、通常、１０μｍもしくはそれ以上の平均粒径を有している。よって、この圧粉磁心１０は、ヒステリシス損失が低く、製品の効率や出力を向上させる点で有効である。また、金属磁性粒子１の表面には、本発明に従って形成された絶縁皮膜２が被覆されている。
【００１４】
本発明は、１つの面において、金属磁性粒子を含む軟磁性材料を成形して圧粉磁心を製造する方法にある。圧粉磁心は、それを構成する個々の軟磁性粒子が絶縁被覆されている。本発明方法は、
前記金属磁性粒子の表面に絶縁皮膜を被覆して軟磁性材料を形成する第一皮膜形成工程と、
前記軟磁性材料を、中間成形工程及び最終成形工程を少なくとも含む２回以上の成形工程に供する工程と、
前記中間成形工程で得られた中間成形体を構成する軟磁性材料の表面にさらに絶縁皮膜を被覆する第二皮膜形成工程と、
前記最終成形工程で得られた最終成形体を焼鈍して前記圧粉磁心を形成する最終焼鈍工程と
を含んでいる。また、本発明方法において、
前記中間成形工程は、前記圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で実施し、かつ
前記最終成形工程は、前記圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で実施することを特徴とする。中間成形工程及び最終成形工程を含む成形工程は、好ましくは、圧縮成形、すなわち、加圧成形によって実施することができる。また、中間成形工程の後、中間成形体を焼鈍する中間焼鈍工程をさらに含んでもよい。
【００１５】
本発明方法は、上記した通り、絶縁皮膜を被覆した金属磁性粒子を、真密度の９０％以下で中間成形する工程(中間成形工程)、及び中間成形工程後に絶縁皮膜を形成する工程を含むことを特徴とする。絶縁皮膜を形成する工程は、いろいろな手法によって行うことができるけれども、好ましくは、中間成形工程で得られた中間成形体に皮膜形成性の無機化合物もしくは無機成分及び有機成分を分子中に含む複合化合物を含浸する工程(皮膜含浸工程)によって実施することができる。
【００１６】
絶縁皮膜を形成する皮膜含浸工程は、例えば、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３などに代表される無機化合物を中間成形体に直接含浸することによって実施してもよく、さもなければ、１つの分子中に有機成分と無機成分とを含む複合化合物を中間成形体に含浸してもよく、さらには上記複合化合物を一旦含浸した後、焼鈍、プラズマ照射などの手法によって有機成分のみを選択的に除去し、残留した無機成分から無機絶縁皮膜を形成することによって実施してもよい。
【００１７】
中間成形工程は、圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で、例えば成形時に適用する圧縮力（圧力）及び温度の調整下で実施することが好ましい。成形条件としての圧力及び温度は、所望とする密度に応じて任意に変更することができる。適用し得る成形条件は、通常、約５０〜６００ＭＰａの圧力及び約１５〜２００℃の温度である。
【００１８】
また、本発明方法の実施において、中間成形工程を完了した後であって最終成形工程を行う前、特に絶縁皮膜の形成を完了した後であって最終成形工程を行う前、中間焼鈍工程を追加すると、なお好適である。これにより、金属磁性粒子、典型的には鉄粉を軟化することができる。また、有機成分及び無機成分を含む複合化合物の含浸工程後に焼鈍を行った場合は、有機成分の除去により絶縁皮膜の強度を上げ、真密度近くまで成形を行った際に、金属磁性粒子どうしが接触するのを防止することができる。この両者の効果により、最終成形工程での皮膜破損をさらに抑制できる。焼鈍温度は、好ましくは、金属磁性粒子の軟化と皮膜強度の上昇の両者を加味して決定することができるが、好適な焼鈍温度は、一般的には３００〜９１０℃である。焼鈍温度が３００℃を下回ると、結晶の粗大化に必要な再結晶が発生しなくなり、反対に９１０℃を上回ると、金属磁性粒子の表面を被覆した絶縁皮膜が劣化し、また、金属磁性粒子が焼結してしまうからである。
【００１９】
最終成形工程は、圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で、例えば成形時に適用する圧縮力（圧力）及び温度の調整下で実施することが好ましい。圧粉磁心の成形密度、すなわち、最終製品としての圧粉磁心の密度が７．２ｇ／ｃｍ３を下回ると、ヒステリシス損失が増加するとともに、磁束密度が減少するので、望ましくない。成形条件としての圧力及び温度は、所望とする密度に応じて任意に変更することができる。適用し得る成形条件は、通常、約４００〜１５００ＭＰａの圧力及び約１５〜２００℃の温度である。
【００２０】
本発明による圧粉磁心の製造方法の好ましい１形態が図３に工程順に示されているので、以下、図３を参照して本発明方法を説明する。本発明方法は、一般的には、図示される手順で、すなわち、金属磁性粒子の用意から始まって、第一絶縁皮膜の形成、すなわち軟磁性材料の作製を実施し、その後で、中間成形工程、任意の中間焼鈍工程、第二絶縁皮膜の形成工程、最終成形工程、そして最終焼鈍工程を順次実施することによって、目標とする圧粉磁心を製造することができる。なお、図示しないが、金属磁性粒子は、それを用意した後に熱処理を行ってもよく、また、軟磁性材料の作製は、好ましくは、バインダの混合によって行ってもよい。また、図示の例では、成形工程を中間成形工程及び最終成形工程の２段階に分けて実施しているけれども、必要なら、成形工程を３段階以上で実施してもよい。それぞれの成形工程の後に、金属磁性粒子の軟化及び被膜強度の上昇や成形工程の実施時に発生したひずみをリセットするため、焼鈍工程を実施することが好ましい。
【００２１】
引き続いて、本発明による圧粉磁心の製造方法をさらに具体的に説明する。
【００２２】
本発明方法の実施において、圧粉磁心の原料として使用する金属磁性粒子は、その圧粉磁心の組成に応じて任意に変更することができる。一般的に、金属磁性粒子は、鉄系材料、すなわち、純鉄もしくはその合金からなることができる。適当な金属磁性粒子は、以下に記載するものに限定されないが、例えば、鉄（Ｆｅ）、鉄（Ｆｅ）−シリコン（Ｓｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−アルミニウム（Ａｌ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−コバルト（Ｃｏ）系合金、鉄（Ｆｅ）−窒素（Ｎ）系合金、鉄（Ｆｅ）−炭素（Ｃ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ホウ素（Ｂ）系合金、鉄（Ｆｅ）−リン（Ｐ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）−コバルト（Ｃｏ）系合金、鉄（Ｆｅ）−アルミニウム（Ａｌ）−シリコン（Ｓｉ）系合金などである。これらの金属磁性粒子は、単独で使用してもよく、２種類以上を混合して使用してもよい。なかんずく、好適な金属磁性粒子は、Ｆｅ、Ｆｅ‐Ｓｉ、Ｆｅ‐Ａｌ、Ｆｅ‐Ｎｉ、Ｆｅ‐Ｃｏ及びその混合物である。
【００２３】
金属磁性粒子は、いろいろな粒径で使用することができる。金属磁性粒子の平均粒径は、通常、３０〜５００μｍであることが好ましい。金属磁性粒子の平均粒径を３０μｍ以上とすることにより、保磁力を低減することができる。金属磁性粒子の平均粒径を５００μｍ以下とすることにより、渦電流損を低減することができ、また、後段の圧縮成形時において混合粉末の圧縮性が低下することを抑止することができる。これにより、圧縮成形によって得られた成形体の密度が低下せず、取り扱いが困難になることを防ぐことができる。金属磁性粒子の平均粒径は、さらに好ましくは、５０〜３００μｍである。
【００２４】
金属磁性粒子は、それを成形工程、好ましくは圧縮成形工程に供する前、必要に応じて熱処理することができる。熱処理工程は、通常、金属磁性粒子の融点を下回る温度、例えば金属磁性粒子の融点を５０℃ほど下回る温度で実施することができる。熱処理を行うことによって、金属磁性粒子の内部に存在するひずみを低減することができる。また、この熱処理工程を９００℃もしくはそれ以上の温度で実施することで、金属磁性粒子の結晶を粗大化することができる。金属磁性粒子の熱処理温度は、通常、９００〜１２００℃である。
【００２５】
次いで、金属磁性粒子の表面に絶縁皮膜（本発明でいう「第一絶縁皮膜」）を形成し、金属磁性粒子の周囲を絶縁皮膜で取り囲む。絶縁皮膜の形成工程で金属磁性粒子を絶縁皮膜で覆うことによって、金属磁性粒子と絶縁皮膜の複合磁性粒子からなる軟磁性材料を圧縮成形するとき、得られる圧粉磁心の電気抵抗率ρを大きくすることができ、さらには、電気抵抗率ρの増加により、金属磁性粒子間に渦電流が流れるのを抑制して、圧粉磁心の渦電流損を低減させることができる。
【００２６】
第一絶縁皮膜は、圧粉磁心の製造において一般的に使用されている絶縁材料から、任意の成膜法を使用して形成することができる。例えば、絶縁材料として、シリコーン樹脂、金属アルコキシドやリン酸塩を含む材料を使用することができる。例えば、シリコーン樹脂から絶縁皮膜を形成した場合、シリコーン樹脂に由来する優れた絶縁性を薄膜で達成することができる。また、リン酸塩を含む金属酸化物から絶縁皮膜を形成した場合にも、金属磁性粒子の表面を覆う被覆層をより薄くすることができる。これにより、複合磁性粒子の磁束密度を大きくし、磁気特性を向上させることができる。絶縁皮膜は、単層で使用してもよく、必要に応じて、２層もしくはそれ以上の多層で使用してもよい。
【００２７】
第一絶縁皮膜の形成に使用するリン酸塩としては、例えば、リン酸鉄のほか、リン酸マンガン、リン酸亜鉛、リン酸カルシウム、リン酸アルミニウムなどを使用することができる。また、酸化物としては、例えば、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウムなどを使用することができる。
【００２８】
第一絶縁皮膜の膜厚は、広い範囲で変更することができる。絶縁皮膜の膜厚は、平均して、０．００５〜２０μｍであることが好ましく、さらに好ましくは、０．０５〜０．１μｍである。絶縁皮膜の膜厚を０．００５μｍ以上とすることによって、トンネル効果による通電を抑制することができる。また、０．０５μｍ以上とすることによって、トンネル効果による通電をより効果的に抑制することができる。一方、絶縁皮膜の膜厚を２０μｍ以下とすることによって、圧縮成形時に絶縁皮膜がせん断破壊することを防止できる。また、軟磁性材料に占める絶縁皮膜の割合が大きくなりすぎないので、軟磁性材料を圧縮成形して得られる圧粉磁心の磁束密度が著しく低下することを防止できる。また、絶縁皮膜の膜厚を０．１μｍ以下とすることによって、磁束密度の低下をさらに防止することができる。絶縁皮膜の形成には、有機溶剤を使用した湿式被覆法やミキサーによる直接被覆法などを使用できるが、これらの手法に限定されるわけではない。
【００２９】
第一絶縁皮膜の形成後、成形時の補助剤として使用するため、金属磁性粒子をバインダで相互に結合させることが好ましい。バインダ（結合剤）としては、この技術分野において一般的に使用されているように、有機バインダを有利に使用することができる。有機バインダは、引き続く圧縮成形工程において、金属磁性粒子の間で緩衝材として機能することができ、金属磁性粒子どうしの接触によって絶縁皮膜が破壊されるのを防ぐことができる。また、有機バインダは、圧縮工程の後に引き続いて行われる焼鈍工程において、燃焼もしくは分解によって圧粉磁心から取り除くことができる。しかしながら、必要に応じて、有機バインダに代えて、無機バインダを使用してもよい。
【００３０】
有機バインダとしては、以下に列挙するものに限定されないが、例えば、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ポリアミド、熱可塑性ポリアミドイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミドイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトンなどの熱可塑性樹脂、高分子量ポリエチレン、全芳香族ポリエステル、全芳香族ポリイミドなどの非熱可塑性樹脂、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、パルミチン酸リチウム、パルミチン酸カルシウム、オレイン酸リチウム、オレイン酸カルシウムなどの高級脂肪酸系化合物などを挙げることができる。これらの有機バインダは、単独で使用してもよく、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３１】
複数個の金属磁性粒子をバインダを使用して混合するとき、任意の混合方法を使用することができる。適当な混合方法として、例えば、メカニカルアロイング法、振動ボールミル、遊星ボールミル、メカノフュージョン、共沈法、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）、物理気相蒸着法（ＰＶＤ法）、めっき法、スパッタリング法、蒸着法、ゾル−ゲル法などを使用することができる。この混合工程により、複数個の複合磁性粒子が、それぞれ、バインダで互いに接合された軟磁性材料が得られる。
【００３２】
ここで、軟磁性材料に対するバインダの割合は、０を超え１．０質量％以下であることが好ましい。バインダの割合を１．０質量％以下とすることによって、軟磁性材料に占める金属磁性粒子の割合を一定以上に確保することができ、さらにはより高い磁束密度の軟磁性材料を得ることができる。なお、先にも述べた通り、バインダの混合は必須の工程ではなく、必要ならば、バインダを混合することなく、金属磁性粒子あるいは絶縁皮膜を有する複合磁性粒子のみで引き続く圧縮成形工程を実施してもよい。
【００３３】
引き続いて、中間成形工程、好ましくは中間圧縮成形工程を実施する。中間成形工程のため、先の工程で得られた、通常混合粉末の形をした軟磁性材料を、最終製品に所望の形態を有する金型に充填する。金型の内側には、予め潤滑剤を塗布しておいてもよい。次いで、金型に充填した軟磁性材料を、例えば１００〜１５０℃の型温度及び７００〜１５００ＭＰａの圧力で圧縮成形する。圧縮成形は、圧粉磁心の製造に一般的に使用されている成形装置を使用して、従来一般的に使用されている成形条件下で実施することができる。これにより、混合粉末が圧縮されて中間成形体が得られる。
【００３４】
引き続いて、金属磁性粒子の軟化及び皮膜強度の上昇のため、そして圧縮成形の際に発生した中間成形体のひずみをリセットするため、必要に応じて熱処理と言ってもよい中間焼鈍工程を実施する。中間焼鈍工程は、圧縮成形時に発生したひずみをリセットするのに必要な条件下で、例えばそれを達成するのに必要な温度及び回数で実施する。中間焼鈍工程は、通常、３００℃もしくはそれ以上から、絶縁皮膜の熱分解温度を下回る温度で実施し、例えば３００〜９１０℃の温度で実施する。例えば、絶縁皮膜としてシリコーン樹脂を使用した場合、焼鈍温度は、好ましくは、７００℃である。例えば、中間焼鈍工程において、到達温度を７００℃に設定し、昇温速度を１００℃／時及び保持時間を１分間として中間焼鈍工程を実施することができる。
【００３５】
また、中間焼鈍工程は、比較的に低い温度で実施されるため、金属磁性粒子の表面に形成されている絶縁皮膜が劣化することがない。よって、中間焼鈍工程後においても、絶縁皮膜が金属磁性粒子を覆う状態が保持され、金属磁性粒子間に渦電流が流れるのを絶縁皮膜によって確実に抑制することができる。
【００３６】
上記のようにして中間成形工程及び中間焼鈍工程が完了した後、最終成形工程の実施に先がけて第二絶縁皮膜の形成工程を実施する。第二絶縁皮膜は、例えば、無機化合物、例えば、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３などを中間焼鈍後の中間成形体に直接含浸することによって形成することができる。直接含浸は、例えば、中間成形体を無機化合物の溶液又は融液に浸漬し、引き出した後に乾燥することによって形成してもよく、さもなければ、無機化合物を中間成形体の表面に噴霧、蒸着などによって形成してもよい。さもなければ、１つの分子中に有機成分と無機成分とを含む複合化合物、例えばシリコーン樹脂、金属アルコキシドなどを中間成形体に含浸してもよく、さらには、複合化合物を一旦含浸した後、焼鈍、プラズマ照射などの手法によって有機成分のみを選択的に除去することによって形成してもよい。
【００３７】
第二絶縁皮膜の膜厚は、広い範囲で変更することができる。絶縁皮膜の膜厚は、平均して、０．００５〜２０μｍであることが好ましく、さらに好ましくは、０．０５〜０．１μｍである。絶縁皮膜の膜厚を０．００５μｍ以上とすることによって、トンネル効果による通電を抑制することができる。また、０．０５μｍ以上とすることによって、トンネル効果による通電をより効果的に抑制することができる。一方、絶縁皮膜の膜厚を２０μｍ以下とすることによって、圧縮成形時に絶縁皮膜がせん断破壊することを防止できる。また、絶縁皮膜の膜厚を０．１μｍ以下とすることによって、磁束密度の低下をさらに防止することができる。
【００３８】
上記のようにして第二絶縁皮膜を形成した後、最終成形工程、好ましくは最終圧縮成形工程を実施する。最終成形工程は、上記した中間成形工程に準じて実施することができる。そして、この最終成形工程が完了した後、金属磁性粒子を軟化し、皮膜強度を上昇させ、そして発生したひずみをリセットするため、再び焼鈍工程を実施する。この最終焼鈍工程も、上記した中間焼鈍工程に準じて実施することができる。このような一連の工程を経て、目標とする圧粉磁心を製造することができる。
【００３９】
本発明方法により最終製品として得られる圧粉磁心は、好ましくは、９０％以上、さらに好ましくは９５％以上の相対密度を有している。圧粉磁心の相対密度は、絶縁皮膜及び複合磁性粒子間の間隙（空孔）を含んで測定された圧粉磁心の実測密度を、金属磁性粒子の理論密度で割った値で求められる。高い相対密度を有するため、本発明の圧粉磁心は、緻密でありかつ強度及び磁束密度に優れている。
【００４０】
本発明は、そのもう１つの面においても、金属磁性粒子を含む軟磁性材料を成形して圧粉磁心を製造する方法にある。圧粉磁心は、それを構成する個々の軟磁性粒子が絶縁被覆されている。本発明方法は、
前記金属磁性粒子の表面に、無機成分及び有機成分を含みかつ３００℃以上の加熱により前記有機成分が減少し得る無機膜形成性絶縁皮膜を被覆して軟磁性材料を形成する工程と、
前記軟磁性材料を、中間成形工程及び最終成形工程を少なくとも含む２回以上の成形工程に供する工程と、
前記中間成形工程の後であって前記最終成形工程を実施する前、前記中間成形工程で得られた中間成形体を焼鈍する中間焼鈍工程と、
前記最終成形工程で得られた最終成形体を焼鈍して前記圧粉磁心を形成する最終焼鈍工程と
を含んでいる。また、本発明方法において、
前記中間成形工程を前記圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で実施し、
前記中間焼鈍工程を３００〜９１０℃の温度で実施して前記無機膜形成性絶縁皮膜中の有機成分を減少させ、かつ
前記最終成形工程を前記圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で実施することを特徴とする。中間成形工程及び最終成形工程を含む成形工程は、好ましくは、圧縮成形、すなわち、加圧成形によって実施することができる。また、本発明方法を実施する要件は、特に断りのない限り、基本的に、前記した本発明の第１の面における製造方法の実施要件と同様であることができる。
【００４１】
本発明方法は、上記した通り、無機成分及び有機成分を含みかつ３００℃以上の加熱により有機成分が減少する無機膜形成性絶縁皮膜を被覆した金属磁性粒子を、圧粉磁心の真密度の９０％以下で中間成形する工程(中間成形工程)と、中間成形工程と最終成形工程の間で３００〜９１０℃の温度で実施する中間焼鈍工程とを含むことを特徴とする。この方法によれば、成形初期段階(真密度の７５％以下)の皮膜成分は有機成分と無機成分とを含む複合化合物であるため、形成される絶縁皮膜は、無機化合物由来の絶縁皮膜に比べて皮膜の靱性に富み皮膜の破損が抑制される。加えて、中間焼鈍工程の、金属磁性粒子、典型的には鉄粉の軟化及び皮膜強度の上昇により、最終成形工程での皮膜破損をも抑制できる。
【００４２】
中間成形工程は、圧粉磁心の真密度の９０％以下の密度が得られる成形条件下で実施することが好ましい。また、中間成形工程を完了した後であって最終成形工程を行う前に実施する中間焼鈍工程において、好適な焼鈍温度は、一般的には３００〜９１０℃である。最終成形工程は、圧粉磁心において７．２ｇ／ｃｍ３以上の成形密度が得られる成形条件下で実施することが好ましい。
【００４３】
本発明による圧粉磁心の製造方法の好ましい１形態が図４に工程順に示されているので、以下、図４を参照して本発明方法を説明する。本発明方法は、一般的には、図示される手順で、すなわち、金属磁性粒子の用意から始まって、無機膜形成性絶縁皮膜の形成、すなわち軟磁性材料の作製を実施し、その後で、中間成形工程、中間焼鈍工程、最終成形工程、そして最終焼鈍工程順次実施することによって、目標とする圧粉磁心を製造することができる。なお、図示しないが、金属磁性粒子は、それを用意した後に熱処理を行ってもよく、軟磁性材料の作製工程は、好ましくは、バインダの混合によって行ってもよい。また、図示の例では、成形工程を中間成形工程及び最終成形工程の２段階に分けて実施しているけれども、必要なら、成形工程を３段階以上で実施してもよい。それぞれの成形工程の後に、金属磁性粒子の軟化及び皮膜強度の上昇や成形工程の実施時に発生したひずみをリセットするため、焼鈍工程を実施することが好ましい。
【００４４】
引き続いて、本発明方法による圧粉磁心の製造方法をさらに具体的に説明する。なお、下記の工程は、特に断りのない限り、基本的に、図３を参照して前記した本発明の第１の面による製造方法と同様に実施することができ、よって、詳細な説明を省略する。
【００４５】
本発明方法の実施において、圧粉磁心の原料として使用する金属磁性粒子は、その圧粉磁心の組成に応じて任意に変更することができる。一般的に、金属磁性粒子は、鉄系材料、すなわち、純鉄もしくはその合金からなることができる。好適な金属磁性粒子は、Ｆｅ、Ｆｅ‐Ｓｉ、Ｆｅ‐Ａｌ、Ｆｅ‐Ｎｉ、Ｆｅ‐Ｃｏ及びその混合物である。また、金属磁性粒子は、いろいろな粒径で使用することができる。金属磁性粒子の平均粒径は、通常、３０〜５００μｍであることが好ましい。
【００４６】
金属磁性粒子は、それに無機膜形成性の絶縁皮膜を形成する前、必要に応じて熱処理することができる。熱処理工程は、通常、金属磁性粒子の融点を下回る温度、例えば金属磁性粒子の融点を５０℃ほど下回る温度で実施することができる。
【００４７】
次いで、無機絶縁皮膜を後段の工程において形成するための無機膜形成性絶縁皮膜を金属磁性粒子の表面に形成する。無機膜形成性絶縁皮膜は、上記した通り、無機成分及び有機成分を含みかつ３００℃以上の加熱により有機成分が減少し得る任意の成膜材料から任意の手法によって形成することができる。例えば、成膜材料としては、以下の列挙するものに限定されないが、シリコーン樹脂、金属アルコキシドなどを、単独もしくは組み合わせて使用することができる。本発明の実施では、シリコーン樹脂に由来する優れた絶縁性を薄膜で達成することができるので、特にシリコーン樹脂を成膜材料として有利に使用することができる。シリコーン樹脂は、例えば、有機溶剤を使用した湿式被覆法やミキサーによる直接被覆法などによって成膜することができるが、これらの手法に限定されるわけではない。また、無機膜形成性絶縁皮膜は、単層で使用してもよく、必要に応じて、２層もしくはそれ以上の多層で使用してもよい。
【００４８】
無機膜形成性絶縁皮膜の膜厚は、広い範囲で変更することができる。この絶縁皮膜の膜厚は、平均して、０．００５〜２０μｍであることが好ましく、さらに好ましくは、０．０５〜０．１μｍである。絶縁皮膜の膜厚を０．００５μｍ以上とすることによって、トンネル効果による通電を抑制することができる。また、０．０５μｍ以上とすることによって、トンネル効果による通電をより効果的に抑制することができる。一方、絶縁皮膜の膜厚を２０μｍ以下とすることによって、圧縮成形時に絶縁皮膜がせん断破壊することを防止できる。また、軟磁性材料に占める絶縁皮膜の割合が大きくなりすぎないので、軟磁性材料を圧縮成形して得られる圧粉磁心の磁束密度が著しく低下することを防止できる。また、絶縁皮膜の膜厚を０．１μｍ以下とすることによって、磁束密度の低下をさらに防止することができる。
【００４９】
無機膜形成性絶縁皮膜の形成後、成形時の補助剤として使用するため、金属磁性粒子をバインダで相互に結合させることが好ましい。バインダ（結合剤）としては、この技術分野において一般的に使用されているように、有機バインダを有利に使用することができる。しかしながら、必要に応じて、有機バインダに代えて、無機バインダを使用してもよい。有機バインダとしては、上記した通り、各種の有機化合物を単独もしくは組み合わせて使用することができる。また、金属磁性粒子とバインダを混合して軟磁性材料を作製するとき、任意の混合方法を使用することができる。
【００５０】
引き続いて、中間成形工程、好ましくは中間圧縮成形工程を実施する。中間成形工程のため、先の工程で得られた、通常混合粉末の形をした軟磁性材料を、最終製品に所望の形態を有する金型に充填する。金型の内側には、予め潤滑剤を塗布しておいてもよい。次いで、金型に充填した軟磁性材料を、例えば１００〜１５０℃の型温度及び７００〜１５００ＭＰａの圧力で圧縮成形する。圧縮成形は、圧粉磁心の製造に一般的に使用されている成形装置を使用して、従来一般的に使用されている成形条件下で実施することができる。これにより、混合粉末が圧縮されて中間成形体が得られる。
【００５１】
引き続いて、金属磁性粒子の軟化及び皮膜強度の上昇のため、そして圧縮成形の際に発生した中間成形体のひずみをリセットするため、必要に応じて熱処理と言ってもよい中間焼鈍工程を実施する。中間焼鈍工程は、圧縮成形時に発生したひずみをリセットするのに必要な条件下で、例えばそれを達成するのに必要な温度及び回数で実施する。中間焼鈍工程は、通常、３００℃もしくはそれ以上から、絶縁皮膜の熱分解温度を下回る温度で実施し、例えば３００〜９１０℃の温度で実施する。例えば、無機膜形成性絶縁皮膜としてシリコーン樹脂を使用した場合、焼鈍温度は、好ましくは、６００℃である。例えば、中間焼鈍工程において、到達温度を６００℃に設定し、昇温速度を１００℃／時及び保持時間を６０分間として中間焼鈍工程を実施することができる。
【００５２】
また、中間焼鈍工程は、比較的に低い温度で実施されるため、金属磁性粒子の表面に形成されている絶縁皮膜が劣化することがない。よって、中間焼鈍工程後においても、絶縁皮膜が金属磁性粒子を覆う状態が保持され、金属磁性粒子間に渦電流が流れるのを絶縁皮膜によって確実に抑制することができる。
【００５３】
上記のようにして中間成形工程及び中間焼鈍工程が完了した後、最終成形工程、好ましくは最終圧縮成形工程を実施する。最終成形工程は、上記した中間成形工程に準じて実施することができる。そして、この最終成形工程が完了した後、金属磁性粒子を軟化し、皮膜強度を上昇させ、そして発生したひずみをリセットするため、再び焼鈍工程を実施する。この最終焼鈍工程も、上記した中間焼鈍工程に準じて実施することができる。このような一連の工程を経て、目標とする圧粉磁心を製造することができる。本発明方法により最終製品として得られる圧粉磁心は、好ましくは、９０％以上、さらに好ましくは９５％以上の相対密度を有している。
【００５４】
本発明方法により得られる圧粉磁心は、その優れた性能のため、いろいろな製品に有利に使用することができる。一例として、電磁気を利用した各種の電磁機器、例えば、変圧器、電動機、発電機、アクチュエータなどにおいて有利に利用することができる。本発明の圧粉磁心は、特に自動車用途において好適である。自動車用途としては、例えば、自動車エンジン等の燃料噴射弁、エンジンバルブ駆動用の電磁アクチュエータなどを挙げることができる。
【実施例】
【００５５】
引き続いて、本発明をその実施例を参照して説明する。なお、本発明は、これらの実施例によって限定されるものでないことは言うまでもない。
【００５６】
実施例１
本例では、図５に模式的に示されるような手法に従って本発明方法により圧粉磁心を製造し、得られた圧粉磁心に関して、中間成形体に含浸して絶縁皮膜を形成するために使用した、シリコーン樹脂を溶解させて得た溶液の濃度が重量、密度及び比抵抗に及ぼす影響を評価した。
【００５７】
最初に、原料として金属磁性粒子（鉄系粉末）１を用意した。本例で使用した鉄系粉末は、ヘガネス社製の「ソマロイ７００」（商品名、結晶粒径８７μｍ）である。次いで、金属磁性粒子９９．８質量部にシリコーン樹脂０．２質量部を被覆処理した。シリコーン樹脂としては信越化学社製の「シリコンレジンＫＲ２２０Ｌ」（商品名）を使用した。被覆処理は、常法に従い、シリコンレジンＫＲ２２０ＬをＩＰＡ（イソプロピルアルコール）に溶解して１重量％溶液とし、鉄粉温度１１０℃でスプレーすることで実施した。金属磁性粒子１の表面を絶縁皮膜２２で覆った混合粉末が得られた。
【００５８】
次いで、得られた混合粉末をリング状キャビティを備えた金型に入れ、本発明で「中間成形工程」と呼ぶ１回目の成形を実施した。中間成形工程は、圧縮成形法により、大気中で型温１３０℃及び圧力２６０ＭＰａで実施した。中間圧縮成形が完了した後、得られた中間成形体に対して本発明で「中間焼鈍工程」と呼ぶ焼鈍工程を施した。中間焼鈍工程は、金属磁性粒子の軟化及び皮膜強度の上昇を狙ったものであり、あわせて、成形時に発生したひずみをリセットすることができる。中間焼鈍工程は、到達温度７００℃で昇温速度１００℃／時間、保持時間１分で実施した。
【００５９】
中間焼鈍工程の完了後、無機絶縁皮膜の形成工程に移行した。本工程は、無機成分及び有機成分を含む複合化合物を焼鈍後の中間成形体に含浸する手法で実施した。具体的には、皮膜を含浸させるため、ＩＰＡ(イソプロピルアルコール)に異なる濃度のシリコーン樹脂（信越化学社製の「シリコンレジンＫＲ２２０Ｌ」）を溶解させて得た溶液中に、焼鈍後の中間成形体を浸漬し、真空中に保持し、気泡の発生がなくなるまで１時間にわたって保持した。図は、金属磁性粒子１にシリコーン樹脂（Ｓｉレジン）２３を含浸する状態を示している。なお、含浸せしめられるシリコーン樹脂を溶解させて得た溶液の濃度は、その濃度が重量、密度及び比抵抗に及ぼす影響を評価するため、０重量％、１重量％、２．５重量％、５重量％、１０重量％及び２０重量％の６種類とした。
【００６０】
上記のようにしてシリコーン樹脂の含浸を完了した後、含浸せしめられるシリコーン樹脂を溶解させて得た溶液の濃度が重量に及ぼす影響を評価したところ、図６に示すようなグラフが得られた。図６は、含浸するシリコーン樹脂（Ｓｉレジン）の溶液濃度を０〜２０重量％の範囲で変化させた際の、皮膜含浸工程後の中間成形体の重量変化を示したものである。図から、溶液のＳｉレジン濃度が大きくなるほど重量増加が大きくなっており、皮膜成分のみが含浸後に残留したことがわかる。
【００６１】
引き続いて、最終製品に必要な成形密度（７．２ｇ／ｃｍ３以上）を得るため、先に実施した中間圧縮成形工程及び中間焼鈍工程と同様な手法で、本発明でそれぞれ「最終圧縮成形工程」及び「最終焼鈍工程」と呼ぶ最終的な圧縮成形及び焼鈍を実施した。すなわち、最終圧縮成形工程は、大気中で型温１３０℃及び圧力８４５ＭＰａで実施した。次いで、金属磁性粒子を軟化し、ひずみをリセットするための最終焼鈍工程を実施した。最終焼鈍工程は、到達温度７００℃で昇温速度１００℃／時間、保持時間１分で実施した。目標とする、無機絶縁皮膜２を備えた金属磁性粒子１からなる圧粉磁心が得られた。
【００６２】
最終焼鈍工程が完了した後、得られた圧粉磁心に関して、シリコーン樹脂の溶液濃度が密度及び比抵抗に及ぼす影響を評価したところ、図７にプロットするようなグラフが得られた。図７は、含浸するシリコーン樹脂（Ｓｉレジン）の溶液濃度を０〜２０重量％の範囲で変化させた際の、最終圧縮成形及び最終焼鈍後のサンプルの、密度及び比抵抗を示したものである。図から、溶液のＳｉレジン濃度が大きくなるほど、比抵抗が上昇していることがわかる。これは、Ｓｉレジン濃度が上昇するほど皮膜成分が多くなり、最終圧縮成形工程後の金属磁性粒子どうしの接触部が減少するためである。一方で、Ｓｉレジン濃度が上昇するほど、密度は下降している。このことから、所望の密度と比抵抗の兼ね合いによって、Ｓｉレジン濃度を決定する必要があるのがわかる。
【００６３】
実施例２
本例では、図８に模式的に示されるような手法に従って本発明方法により圧粉磁心を製造した。
【００６４】
最初に、原料として金属磁性粒子（鉄系粉末）１を用意した。本例で使用した鉄系粉末は、ヘガネス社製の「ソマロイ７００」（商品名、結晶粒径８７μｍ）である。次いで、金属磁性粒子９９．８質量部にシリコーン樹脂０．２質量部を被覆処理した。シリコーン樹脂としては信越化学社製の「シリコンレジンＫＲ２２０Ｌ」（商品名）を使用した。被覆処理は、常法に従い、シリコンレジンＫＲ２２０ＬをＩＰＡ（イソプロピルアルコール）に溶解して１重量％溶液とし、鉄粉温度１１０℃でスプレーすることで実施した。金属磁性粒子１の表面を絶縁皮膜３２で覆った混合粉末が得られた。
【００６５】
次いで、得られた混合粉末をリング状キャビティを備えた金型に入れ、本発明で「中間成形工程」と呼ぶ１回目の成形を実施した。中間成形工程は、圧縮成形法により、大気中で型温１３０℃及び圧力２６０ＭＰａで実施した。中間圧縮成形が完了した後、得られた中間成形体に対して本発明で「中間焼鈍工程」と呼ぶ焼鈍工程を施した。中間焼鈍工程は、金属磁性粒子の軟化及び皮膜強度の上昇を狙ったものであり、あわせて、成形時に発生したひずみをリセットすることができる。中間焼鈍工程は、到達温度６００℃で昇温速度１００℃／時間、保持時間６０分で実施した。
【００６６】
引き続いて、最終製品に必要な成形密度（７．２ｇ／ｃｍ３以上）を得るため、先に実施した中間圧縮成形工程及び中間焼鈍工程と同様な手法で、本発明でそれぞれ「最終圧縮成形工程」及び「最終焼鈍工程」と呼ぶ最終的な圧縮成形及び焼鈍を実施した。すなわち、最終圧縮成形工程は、大気中で型温１３０℃及び圧力７８０ＭＰａで実施した。次いで、金属磁性粒子を軟化し、ひずみをリセットするための最終焼鈍工程を実施した。最終焼鈍工程は、到達温度６００℃で昇温速度１００℃／時間、保持時間６０分で実施した。目標とする、無機絶縁皮膜２を備えた金属磁性粒子１からなる圧粉磁心が得られた。
【００６７】
比較例１
前記実施例１に記載の手法を繰り返したが、本例では、比較のため、中間圧縮成形工程、中間焼鈍工程及びＳｉレジン含浸工程を省略した。
【００６８】
最初に、原料として金属磁性粒子（鉄系粉末）を用意した。本例で使用した鉄系粉末は、ヘガネス社製の「ソマロイ７００」（商品名、結晶粒径８７μｍ）である。次いで、金属磁性粒子９９．８質量部にシリコーン樹脂０．２質量部を被覆処理した。シリコーン樹脂としては信越化学社製の「シリコンレジンＫＲ２２０Ｌ」（商品名）を使用した。被覆処理は、常法に従い、シリコンレジンＫＲ２２０ＬをＩＰＡ（イソプロピルアルコール）に溶解して１重量％溶液とし、鉄粉温度１１０℃でスプレーすることで実施した。金属磁性粒子の表面を絶縁皮膜で覆った混合粉末が得られた。
【００６９】
次いで、得られた混合粉末をリング状キャビティを備えた金型に入れ、圧縮成形を実施した。圧縮成形工程は、大気中で型温１３０℃及び圧力１３００ＭＰａで実施した。次いで、金属磁性粒子を軟化し、ひずみをリセットするため、焼鈍工程を実施した。焼鈍工程は、到達温度６００℃で昇温速度１００℃／時間、保持時間６０分で実施した。目標とする、絶縁皮膜を備えた金属磁性粒子からなる圧粉磁心が得られた。
【００７０】
引き続いて、得られた圧粉磁心についてヒステリシス損失及び渦電流損失を下記の手法に従って測定したところ、図９にプロットするような測定結果が得られた。なお、図９には、前記実施例１で製造した圧粉磁心についてのヒステリシス損失及び渦電流損失も示してある。
【００７１】
〔ヒステリシス損失及び渦電流損失の測定〕
ヒステリシス損失及び渦電流損失は、周波数に対して鉄損値をプロットし、一次の項（ヒステリシス損失）と二次の項（渦電流損失）とに分離することによって求めた。なお、図９に示したヒステリシス損失及び渦電流損失は、周波数４００Ｈｚ、磁束密度１．５Ｔの条件下での測定結果である。
【００７２】
図９に示された測定結果から、中間成形体を経たサンプル（実施例１）及び中間成形体を経なかったサンプル（比較例１）の鉄損を比較すると、中間成形体を経た実施例１のサンプルでは、渦電流損失IIが４０．０５Ｗ／ｋｇから１０．６６Ｗ／ｋｇに減少している。これは、中間焼鈍工程により金属磁性粒子（鉄粉）が軟化したことと、皮膜強度が上昇し、真密度近くまで成形を行った場合に、鉄粉どうしが接触するのを防止することができたことの両者に理由がある。また、実施例１ではヒステリシス損失Ｉも低減していることがわかる。すなわち、ヒステリシス損失Ｉは、３８．７Ｗ／ｋｇから３０．６Ｗ／ｋｇに減少している。この理由については、各成形工程において適切な量のひずみが導入されることで、その後の焼鈍工程で結晶粒径が粗大となる再結晶現象が起きた結果、最終製品の結晶粒径が粗大化したためであると考察される。
【図面の簡単な説明】
【００７３】
【図１】無機絶縁皮膜を有する鉄粉から製造された圧粉磁心に関して、成形圧に対する比抵抗及び密度の関係をプロットしたグラフである。
【図２】本発明方法によって得られる絶縁皮膜付き圧粉磁心を模式的に示した断面図である。
【図３】本発明による圧粉磁心の製造方法の好ましい１形態を工程順に示した説明図である。
【図４】本発明による圧粉磁心の製造方法のもう１つの好ましい１形態を工程順に示した説明図である。
【図５】実施例１における圧粉磁心の製造方法を工程順に模式的に示した説明図である。
【図６】実施例１で製造された圧粉磁心に関して、シリコーン樹脂の溶液濃度に対する重量変化の関係をプロットしたグラフである。
【図７】実施例１で製造された圧粉磁心に関して、シリコーン樹脂の溶液濃度に対する比抵抗及び密度の関係をプロットしたグラフである。
【図８】実施例２における圧粉磁心の製造方法を工程順に模式的に示した説明図である。
【図９】圧粉磁心においてヒステリシス損失及び渦電流損失を測定した結果を示したグラフである。
【符号の説明】
【００７４】
１    金属磁性粒子
２    絶縁皮膜
１０    圧粉磁心
１１    金属磁性粒子の結晶粒
２２    絶縁皮膜
２３    シリコーン樹脂
３２    絶縁皮膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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