(57)【要約】【課題】発電セルに万一ひびが入っても、ひびの進行を食い止めて、発電性能が劣化するのを防ぐ。【解決手段】発電セル、燃料極集電体、酸化剤極集電体、およびセパレータを所定の順序で積層して、積層方向両端のセパレータ間に締め付け荷重を加えることで燃料電池スタック１を構成し、その燃料電池スタックを加熱炉１００に入れて加熱して、酸化剤極集電体を軟化させながら、酸化剤極集電体と発電セルの接触面に所定の接触荷重を加えることにより、酸化剤極集電体を発電セルに固着させる。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置して発電セルを構成し、前記燃料極層と酸化剤極層の外側にそれぞれ燃料極集電体と酸化剤極集電体を配置し、燃料極集電体と酸化剤極集電体の外側にセパレータを配置し、前記セパレータから前記燃料極集電体及び酸化剤極集電体を介して燃料極層及び酸化剤極層に燃料ガス及び酸化剤ガスを供給する固体酸化物形燃料電池において、
前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面が、前記酸化剤極集電体を加熱軟化させた状態で圧着することにより互いに固着されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
【請求項２】
請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、
前記酸化剤極集電体と前記発電セルを積層し、この積層体を加熱して、前記酸化剤極集電体を軟化させながら、前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面に所定の接触荷重を加えることにより、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させ、その処理後の積層体を用いて、固体酸化物形燃料電池を組み立てることを特徴とする固体酸化物形燃料電池の製造方法。
【請求項３】
前記積層体を加熱炉に装入し、該加熱炉内おいて前記酸化剤極集電体を加熱軟化させながら、前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面に前記所定の接触荷重を加えることにより、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴とする請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法。
【請求項４】
請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池を製造する方法であって、
前記発電セル、燃料極集電体、酸化剤極集電体、およびセパレータを所定の順序で積層して、積層方向両端のセパレータ間に締め付け荷重を加えることで燃料電池スタックを構成し、
その燃料電池スタックを加熱して前記酸化剤極集電体を軟化させながら、前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面に所定の接触荷重を加えることにより、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴とする固体酸化物形燃料電池の製造方法。
【請求項５】
前記燃料電池スタックを加熱炉に収容し、該加熱炉内おいて前記酸化剤極集電体を加熱軟化させることで、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴とする請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法。
【請求項６】
前記燃料電池スタックを予備運転することで、前記燃料電池スタックの温度を、前記酸化剤極集電体の軟化する温度まで上昇させ、その温度上昇により前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴とする請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発電セルの割れ防止を図った固体酸化物形燃料電池およびその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
酸化物イオン伝導体からなる固体電解質層を空気極層（酸化剤極層）と燃料極層との間に挟んだ積層構造を持つ固体酸化物形燃料電池では、空気極側に酸素（空気）が、また、燃料極側に燃料ガス（Ｈ２、ＣＯ等）が供給される。空気極層と燃料極層は、ガスが固体電解質との界面に到達することができるように、いずれも多孔質の層とされている。
【０００３】
固体電解質層と空気極層と燃料極層からなる発電セル内において、空気極層側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体電解質層との界面近傍に到達し、この部分で空気極層から電子を受け取って酸化物イオン（Ｏ２−）にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極層に向かって固体電解質層内を拡散移動する。燃料極層との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物（Ｈ２Ｏ、ＣＯ２等）を生じ、燃料極層に電子を放出する。電極反応で生じた電子は、別ルートの外部負荷にて起電力として取り出すことができる。 
【０００４】
平板型の固体酸化物形燃料電池は、これら発電セルとセパレータを集電体を介して交互に多数積層してスタック化すると共に、その両端より積層方向に荷重を掛けてスタックの各構成要素を相互に圧接・密着させることにより構成される。また、セパレータは、発電セル間を電気的に接続すると同時に、発電セルに対して反応用ガスを供給する機能を有し、その内部に、燃料ガスを燃料極層側に誘導する燃料ガス通路と、酸化剤ガスを空気極層側に誘導する酸化剤ガス通路とを備えると共に、発電セルと対向する面に、燃料ガスや酸化剤ガスを吹き出すガス吐出孔を備える。
【０００５】
燃料電池スタックは、特許文献１に記載のように、発電セル、集電体、セパレータを交互に積層した構造を持っている。一対のセパレータが発電セルを両面から挟んで、一方は酸化剤極集電体を介して発電セルの酸化剤極層と接し、他方は燃料極集電体を介して発電セルの燃料極層と接している。燃料極集電体には、Ｎｉ基合金等のスポンジ状の多孔質体を使用するのが一般的であり、また、酸化剤極集電体には、Ａｇ基合金等の同じくスポンジ状の多孔質体を使用するのが一般的である。スポンジ状多孔質体は、集電機能、ガス透過機能、均一ガス拡散機能、クッション機能、熱膨脹差吸収機能等を兼ね備えるので、多機能の集電体材料として適している。 
【特許文献１】特開２００７−７３３５９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、発電セルはセラミックで構成されており、運転中に発生する熱や圧力の影響で、よく割れを起こすことが知られている。この割れは、いずれかの箇所にひびが入り、それが進行することで発生する。しかしながら、発明者らの試験の結果、ひびが入った場合であっても、完全に発電セルが割れていなければ、発電能力を発揮できることが分かった。
【０００７】
本発明は、上記問題に鑑み、発電セルに万一ひびが入っても、ひびの進行を食い止めることができ、発電セルが完全に割れるのを防いで、発電性能が劣化するのを防ぐことのできる固体酸化物形燃料電池とその製造方法を提供することを目的としている。 
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１に記載の発明の固体酸化物形燃料電池は、固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置して発電セルを構成し、前記燃料極層と酸化剤極層の外側にそれぞれ燃料極集電体と酸化剤極集電体を配置し、燃料極集電体と酸化剤極集電体の外側にセパレータを配置し、前記セパレータから前記燃料極集電体及び酸化剤極集電体を介して燃料極層及び酸化剤極層に燃料ガス及び酸化剤ガスを供給する固体酸化物形燃料電池において、前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面が、前記酸化剤極集電体を加熱軟化させた状態で圧着することにより互いに固着されていることを特徴としている。
【０００９】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、前記酸化剤極集電体と前記発電セルを積層し、この積層体を加熱して、前記酸化剤極集電体を軟化させながら、前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面に所定の接触荷重を加えることにより、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させ、その処理後の積層体を用いて、固体酸化物形燃料電池を組み立てることを特徴としている。
【００１０】
請求項３の発明は、請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、前記積層体を加熱炉に装入し、該加熱炉内において前記酸化剤極集電体を加熱軟化させながら、前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面に前記所定の接触荷重を加えることにより、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴としている。
【００１１】
請求項４の発明は、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池を製造する方法であって、前記発電セル、燃料極集電体、酸化剤極集電体、およびセパレータを所定の順序で積層して、積層方向両端のセパレータ間に締め付け荷重を加えることで燃料電池スタックを構成し、その燃料電池スタックを加熱して前記酸化剤極集電体を軟化させながら、前記酸化剤極集電体と前記発電セルの接触面に所定の接触荷重を加えることにより、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴としている。
【００１２】
請求項５の発明は、請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、前記燃料電池スタックを加熱炉に収容し、該加熱炉内において前記酸化剤極集電体を加熱軟化させることで、前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴としている。
【００１３】
請求項６の発明は、請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、前記燃料電池スタックを予備運転することで、前記燃料電池スタックの温度を、前記酸化剤極集電体の軟化する温度まで上昇させ、その温度上昇により前記酸化剤極集電体を前記発電セルに固着させることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１４】
請求項１の発明によれば、酸化剤極集電体と発電セルの接触面が、酸化剤極集電体を加熱軟化させた状態で圧着することにより互いに固着されているので、発電セルにひびが生じた場合にも、そのひびの進行を、発電セルに固着された酸化剤極集電体により食い止めることができる。従って、ひびが発生しても割れるまでには至らず、発電性能の劣化を防ぐことができる。
【００１５】
請求項２の発明によれば、酸化剤極集電体と発電セルを積層し、その積層体の状態で、加熱しながら加圧することにより、酸化剤極集電体を発電セルに固着させるので、積層体単位で均一に処理することができる。また、燃料電池スタックに組み立てる前の状態で、処理するので工程を楽に進めることができる。
【００１６】
請求項３の発明によれば、上記積層体を加熱炉に装入し、加熱炉内おいて酸化剤極集電体を発電セルに固着させるので、処理を簡単に進めることができる。
【００１７】
請求項４の発明によれば、燃料電池スタックに組んだ状態で加熱することにより、酸化剤極集電体を発電セルに固着させるので、工程を簡単に進めることができる。
【００１８】
請求項５の発明によれば、燃料電池スタックを加熱炉に収容し、加熱炉内おいて酸化剤極集電体を発電セルに固着させるので、作業の簡略化を図ることができる。
【００１９】
請求項６の発明によれば、燃料電池スタックを予備運転することで加熱するので、加熱炉などの余計な設備が不要で作業の簡略化を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図面に基づいて本発明による固体酸化物形燃料電池の実施形態を説明する。図１は本発明が適用された平板積層型の固体酸化物形燃料電池の燃料電池スタックの構成を示す側面図、図２は図１の一部拡大図である。
【００２１】
図２に示すように、単セル１０は、固体電解質層２の両面に燃料極層３と酸化剤極（空気極）層４を配した発電セル５と、各燃料極層３の外側に配した燃料極集電体６と、各酸化剤極層４の外側に配した酸化剤極（空気極）集電体７と、これら集電体６、７の外側に配した上下２枚のセパレータ８とで構成されている。
【００２２】
これら発電要素の内、固体電解質層２はイットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等で構成され、燃料極層３はＮｉ等の金属あるいはＮｉ−ＹＳＺ等のサーメットで構成され、酸化剤極層４はＬａＭｎＯ３、ＬａＣｏＯ３等で構成され、燃料極集電体６はＮｉ等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、酸化剤極集電体７はＡｇ等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成されされている。
【００２３】
図１において、符号１で示す燃料電池スタックは、発電セル５と、発電セル５の燃料極層３の外側の燃料極集電体６と、発電セル５の酸化剤極層４の外側の酸化剤極集電体７と、各集電体６、７の外側のセパレータ８をそれぞれ順番に積層した構造を有する。なお、図１に示す燃料スタック１の両端のセパレータ８は、燃料極側もしくは酸化剤極側に対応した片側だけの構造を有する。 
【００２４】
セパレータ８は、発電セル５間を電気接続すると共に、発電セル５に対してガスを供給する機能を有するもので、その内部に、酸化剤ガス通路１２と燃料ガス通路１１とを有する。
【００２５】
また、各セパレータ８の端部には、板厚方向に貫通する一対のガス孔（酸化剤ガス孔１４、燃料ガス孔１３）が設けられており、酸化剤ガス孔１４は、セパレータ８の酸化剤ガス通路１２に連通し、また、燃料ガス孔１３は、燃料ガス通路１１に連通し、各々のガス孔１４、１３から、これらのガス通路１２、１１を通して通路末端のガス吐出口１２ａ、１１ａより各発電セル５の各電極面（酸化剤極層４、燃料極層３）の中央部に酸化剤ガスおよび燃料ガスを吐出するようなっている。
【００２６】
また、この燃料電池スタック１では、上記構成の単セル１０を、図１、図２に示すように、間にリング状の絶縁性ガスケット１６、１５を介在して順次積層すると共に、この積層体の上下両端にセパレータ８よりサイズの大きい四角形の上締付板２０ａと下締付板２０ｂを配して、その周縁部の４カ所をボルト２１とナット２６にて締め付けることにより、その締め付け荷重により各々のガスケット１６、１５がそれぞれセパレータ８の各ガス孔１４、１３を介して積層方向に連結され、スタック内部に積層方向に延びるガスシール性に優れる２系統の内部マニホールド（酸化剤ガスマニホールド１８と燃料ガスマニホールド１７）が形成される。
【００２７】
そして、運転時には、酸化剤ガスマニホールド１８および燃料ガスマニホールド１７に、外部から供給される酸化剤ガス（空気）と燃料ガスが流通させ、各反応用ガスが各セパレータ８の酸化剤ガス孔１４、燃料ガス孔１３より酸化剤ガス通路１２、燃料ガス通路１１を介して各発電セル５の酸化剤極層４と燃料極層３に分配・供給され、各発電セル５において発電反応を生じさせるようになっている。
【００２８】
また、この燃料電池スタック１は、発電セル５の外周部にガス漏れ防止シールを設けないシールレス構造であり、運転時には、発電反応で消費されなかった残余のガス（排ガス）を各発電セル５の外周部から外に自由に放出するようになっている。
【００２９】
また、本実施形態においては、酸化剤極集電体７と発電セル５の接触面が、酸化剤極集電体７を加熱軟化させた状態で圧着することにより互いに固着されている。
【００３０】
そのように酸化剤極集電体７を発電セル５に固着するために、図３に示すように、燃料電池スタック１を組んだ段階で、燃料電池スタック１を加熱炉１００に装入して、約８００℃に加熱する。その際、燃料電池スタック１内の発電セル５や集電体６、７の積層体に掛かる荷重は、３ｋｇ〜２５ｋｇ／１１３ｍｍ２に設定されている。このように圧力と温度を加えることにより、酸化剤極集電体７を軟化させながら発電セル５に圧着することができる。
【００３１】
従って、発電セル５にひびが生じた場合にも、そのひびの進行を、発電セル５に固着した酸化剤極集電体７によって食い止めることができ、それにより、ひびが発生しても、割れるまでには至らず、発電性能の劣化を防ぐことができる。この場合、燃料電池スタック１に組んだ段階で、当該燃料電池スタックを加熱炉１００に装入するので、工程を簡単に進めることができる。
【００３２】
なお、酸化剤極集電体７を発電セル５に固着させる他の方法として、次のような方法を採用することも可能である。第１の方法は、燃料電池スタック１を本運転の前に予備運転し、酸化剤極集電体７が軟化する温度まで燃料電池スタック１が昇温するのを待つ、というものである。そうすることにより、時間はかかるが、加熱炉などの余計な設備を使用せずに、必要な結果を得ることができる。
【００３３】
また、第２の方法は、燃料電池スタック１に組む前の最少の積層体の段階で積層体を加熱炉に入れて、加熱炉内おいて酸化剤極集電体を発電セルに固着させる、というものである。この場合は、この処理後に処理品を用いて燃料電池スタック１に組み上げる。従って、酸化剤極集電体７と発電セル５の積層体単位で均一に処理することができる。また、燃料電池スタック１に組み立てる前の状態で処理するので、工程を楽に進めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明が適用された平板積層型の固体酸化物形燃料電池の構成を示す図。
【図２】図１の一部拡大図。
【図３】酸化剤極集電体を発電セルに固着させるために、燃料電池スタックを加熱炉に入れた状態を示す断面図。
【符号の説明】
【００３５】
１  燃料電池スタック
２  固体電解質層
３  燃料極層
４  酸化剤極層
５  発電セル
６  燃料極集電体
７  酸化剤極集電体
８  セパレータ
１００  加熱炉
【図１】
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【図２】
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【図３】
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