(57)【要約】【課題】軟磁性粉末を磁化させることなくヒステリシス損の小さい圧粉磁心を製造可能な製造方法及び、ヒステリシス損の小さい圧粉磁心を提供する。【解決手段】圧粉磁心の製造方法が、鉄を主成分とする軟磁性粉末に有機−金属カップリング剤を混合させるカップリング剤混合処理と、カップリング剤が混合された軟磁性粉末を第１の温度で加熱する第１熱処理と、第１熱処理後に軟磁性粉末に無機絶縁体を被覆する絶縁被覆処理と、絶縁被覆処理後に軟磁性粉末を加圧成形して圧粉磁心を形成する成形処理と、成形処理後に圧粉磁心を第１の温度よりも低い第２の温度で加熱する第２熱処理とを含む構成とした。また、圧粉磁心が、表面にケイ素化合物の単層膜が形成された鉄を主成分とする軟磁性粉末に無機絶縁体を被覆し、これを加圧成形することによって形成される構成とした。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄を主成分とする軟磁性粉末に有機−金属カップリング剤を混合させるカップリング剤混合処理と、
前記カップリング剤混合処理をした軟磁性粉末を第１の温度で加熱する第１熱処理と、
前記第１熱処理後の軟磁性粉末に無機絶縁体を被覆する絶縁被覆処理と、
前記絶縁被覆処理後の軟磁性粉末を加圧成形して圧粉磁心を形成する成形処理と、
前記成形処理後の圧粉磁心を前記第１の温度よりも低い第２の温度で加熱する第２熱処理と、
を含む、圧粉磁心の製造方法。
【請求項２】
前記第１の温度が８００℃以上であること、を特徴とする請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項３】
前記第１の温度が１０００℃以下であること、を特徴とする請求項２に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項４】
前記第１熱処理が非酸化雰囲気中で行われること、を特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項５】
前記非酸化雰囲気が還元雰囲気であること、を特徴とする請求項４に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項６】
前記還元雰囲気が窒素と水素からなる雰囲気であること、を特徴とする請求項５に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項７】
前記軟磁性粉末がガスアトマイズ法又は水ガスアトマイズ法によって形成されていること、を特徴とする請求項１から請求項６のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項８】
前記軟磁性粉末が、水アトマイズ法によって得られた粉末にアスペクト比を改善する表面改質処理を施すことによって形成されていること、を特徴とする請求項１から請求項６のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項９】
前記カップリング剤混合処理において、前記有機−金属カップリング剤の混合比が０．０５重量％以上であること、を特徴とする請求項１から請求項８のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１０】
前記カップリング剤混合処理において、前記有機−金属カップリング剤の混合比が１重量％以下であること、を特徴とする請求項１から請求項９のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１１】
前記カップリング剤混合処理において、前記有機−金属カップリング剤による前記軟磁性粉末の被覆率が０．２以上となるように該有機−金属カップリング剤の混合比が設定されること、を特徴とする請求項１から請求項８のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１２】
前記カップリング剤混合処理において、前記有機−金属カップリング剤による前記軟磁性粉末の被覆率が０．３以上となるように該有機−金属カップリング剤の混合比が設定されること、を特徴とする請求項１１に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１３】
前記カップリング剤混合処理において、前記有機−金属カップリング剤による前記軟磁性粉末の被覆率が１以下となるように該有機−金属カップリング剤の混合比が設定されること、を特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１４】
前記有機−金属カップリング剤がシランカップリング剤であること、を特徴とする請求項１から請求項１３のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１５】
前記第２の温度が５００℃以上であること、を特徴とする請求項１から請求項１４のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１６】
表面にケイ素化合物の単層膜が形成された鉄を主成分とする軟磁性粉末に無機絶縁体を被覆し、これを加圧成形することによって形成された圧粉磁心。
【請求項１７】
前記軟磁性粉末が純鉄からなること、を特徴とする請求項１６に記載の圧粉磁心。
【請求項１８】
前記無機絶縁体がシリコーン樹脂からなること、を特徴とする請求項１６又は１７に記載の圧粉磁心。
【請求項１９】
前記ケイ素化合物の単層膜による軟磁性粉末の被覆率が０．２以上であること、を特徴とする請求項１６から請求項１８のいずれかに記載の圧粉磁心。
【請求項２０】
前記ケイ素化合物の単層膜による軟磁性粉末の被覆率が０．３以上であること、を特徴とする請求項１９に記載の圧粉磁心。
【請求項２１】
前記ケイ素化合物の単層膜による軟磁性粉末の被覆率が１以下であること、を特徴とする請求項１６から請求項２０のいずれかに記載の圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁心及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
チョークコイルや電磁石等において、ワイヤが巻回される磁性体を磁心という。コイル、特に変圧器などの交流回路に利用されるものの磁心には、「保磁力が小さい」「透磁率が高い」「飽和磁束密度が高い」及び「鉄損（コアロス）が小さい」等の特性を有することが望まれる。
【０００３】
磁心に使用される磁性体としては、フェライトなどの非金属の強磁性材料を主成分とするものや、鉄などの金属の強磁性材料を主成分とするものがある。金属製の磁心は、フェライト等の非金属製のものに比べて、コイルの飽和磁束密度が大きい。このため、金属、特に純鉄やＦｅ−Ｓｉ合金のように鉄の含有量が多い金属製の磁心を用いたコイルは、直流重畳特性に優れ、交流モータや変圧器のような大電流下での利用や、強い静磁場の存在する環境下での使用に適している。
【０００４】
一方、一般に強磁性金属材料はフェライトなどの非金属材料と比べて保磁力が高いため、金属製の磁心をもつコイルは鉄損の一種であるヒステリシス損が大きくなる。また、強磁性金属は導電性であるため、磁場が変動する環境下（例えば交流電流が流れるコイル）においては、磁場の変化を打ち消す方向の渦電流が発生する。このため、金属製の磁心をもつコイルにおいては、渦電流が作る磁場の影響により、鉄損（渦電流損）が大きくなる傾向にある。
【０００５】
従って、金属製の磁心においては、鉄損を小さくすることが課題となる。鉄損のうち、渦電流損は、磁束方向の導電体の寸法の二乗に比例することが知られている。そのため、導電体である強磁性金属を主体とする材料を粉末化して磁性体粉末を得、磁性体粉末の粒子の各々をシリコーン樹脂などの絶縁皮膜で被覆した上で成形することによって、渦電流損を低減させることができる。このような磁性体粉末を成形して得られた磁心を圧粉磁心という。
【０００６】
上記のような金属を主体とする磁性体粉末を主原料とする圧粉磁心は、バルクの（粉末化されていない）金属製磁心と比べて、渦電流損が小さいという長所を有する反面、鉄損のもう一つの要素であるヒステリシス損が大きい。この圧粉磁心のもつ大きなヒステリシス損は、磁性体粉末の製造処理（アトマイズ法など）に伴って増加する、粉末粒子内の結晶欠陥や残留ひずみが原因であると考えられている。このヒステリシス損を減少させる手法として、特許文献１に記載のものが考案されている。
【特許文献１】特開２００５−３３６５１３号
【０００７】
特許文献１においては、金属を主体とする磁性体粉末を事前に加熱して焼鈍を行い、磁性体粉末中の金属粒子内の結晶欠陥や残留ひずみを除去し、鉄損を低減させている。また、無機化合物（軽金属やケイ素、ホウ素の酸化物、窒化物又は炭化物）からなるスペーサ粒子を磁性体粉末に混入して磁性体粉末の粒子同士が直接接触しないようにし、その上で焼鈍を行うことで磁性体粉末の焼結を防止している。磁性体粉末が焼結してしまうと、絶縁皮膜を形成する前に、焼結した磁性体粉末をボールミルなどによって粉砕して粉末に戻す必要があり、この粉砕処理によって磁性体粉末粒子内に結晶欠陥や残留ひずみが発生し、このひずみによってヒステリシス損が増大する可能性がある為である。この構成においては、破砕処理を必要としないため、ヒステリシス損失のより小さい圧粉磁心を得ることができる。また、純鉄等の保持力の小さい（すなわち軟磁性の）材料を磁性体粉末中の金属材料とする軟磁性粉末を磁性体粉末として使用することによって、ヒステリシス損をより小さくすることができる。
【０００８】
しかしながら、この方法においては、圧粉磁心の成形を行う前にスペーサ粒子を除去する必要がある（スペーサ粒子は磁性体ではないため、スペーサ粒子を除去せずに製造した圧粉磁心は、除去したものと比べて飽和磁束密度や透磁率が大幅に低下する）。具体的には、磁石を用いて磁性体粉末からスペーサ粒子を除去している。このため、スペーサ粒子を除去する際に使用する磁石によって磁性体粉末が磁化してしまう可能性がある。磁性体粉末が磁化すると、磁性体粉末の粒子同士が磁力で吸引し合って流動性が低下し、加圧成形が困難になるという問題が生じてくる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は上記の問題を解決するためになされたものである。すなわち、本発明は、ヒステリシス損の小さい圧粉磁心が得られるとともに、その製造過程において磁性体粉末が磁化されることのない製造方法、及びヒステリシス損の小さい圧粉磁心を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記の目的を達成するため、本発明の製造方法は、鉄を主成分とする軟磁性粉末に有機−金属カップリング剤を混合させるカップリング剤混合処理と、カップリング剤が混合された軟磁性粉末を第１の温度で加熱する第１熱処理と、第１熱処理後に軟磁性粉末に無機絶縁体を被覆する絶縁被覆処理と、絶縁被覆処理後に軟磁性粉末を加圧成形して圧粉磁心を形成する成形処理と、成形処理後に圧粉磁心を第１の温度よりも低い第２の温度で加熱する第２熱処理とを含む。
【００１１】
このような構成とすると、カップリング剤によって軟磁性粉末粒子の表面に単層膜が形成され、この単層膜によって軟磁性粉末の焼結が妨げられる。従って、第１熱処理において十分に高い温度で軟磁性粉末を焼結させずに加熱することができるため、ヒステリシス損の低減が可能となる。また、カップリング剤は軟磁性粉末の表面に単層膜を形成するため、軟磁性粉末と混合するカップリング剤が微量であっても、軟磁性粉末の粒子表面がある程度単層膜で覆われて、焼結防止の効果が現れる。このように、混合するカップリング剤が微量であるため、飽和磁束密度や透磁率が十分に高い圧粉磁心を得ることができる。そして、磁石によってスペーサを除去する必要がないため、加圧成型前の軟磁性粉末が磁化されることもない。加圧成型前の軟磁性粉末を磁化させる必要が無いため、軟磁性粉末の加圧成形を容易に行うことができる。
【００１２】
第１の温度は８００℃以上に設定することが好ましく、１０００℃以下であればなお好ましい。
【００１３】
第１熱処理は非酸化雰囲気、特に還元雰囲気中で行われることが好ましい。還元雰囲気は、例えば窒素と水素からなる雰囲気である。
【００１４】
軟磁性粉末として、ガスアトマイズ法又は水ガスアトマイズ法によって形成されたものを使用することが好ましい。あるいは、水アトマイズ法によって得られた粉末に表面改質処理を行ってアスペクト比を改善したものを軟磁性粉末として使用しても良い。
【００１５】
カップリング剤混合処理においては、有機−金属カップリング剤の混合比が０．０５重量％以上であることが好ましく、１重量％以下であればなお好ましい。
【００１６】
或いは、カップリング剤混合処理において、有機−金属カップリング剤による軟磁性粉末の被覆率が０．２以上となるように有機−金属カップリング剤の混合比を設定することが好ましい。この被覆率は０．３以上が特に好ましく、加えて１以下であることが好ましい。
【００１７】
有機−金属カップリング剤としては、シランカップリング剤を使用することが望ましい。
【００１８】
第２の温度は５００℃以上に設定することが好ましい。
【００１９】
また、本発明の圧粉磁心は、表面にケイ素化合物の単層膜が形成された鉄を主成分とする軟磁性粉末に無機絶縁体を被覆し、これを加圧成形することによって形成されている。
【００２０】
軟磁性粉末としては、純鉄が適している。
【００２１】
無機絶縁体としては、シリコーン樹脂を使用することが好ましい。
【００２２】
ケイ素化合物の単層膜による軟磁性粉末の被覆率を０．２以上とすることが好ましく、０．３以上とすることが特に好ましい。また、ケイ素化合物の単層膜による軟磁性粉末の被覆率が１以下であることが好ましい。
【発明の効果】
【００２３】
本発明の製造方法においては、軟磁性粉末に有機−金属カップリング剤を混合させて軟磁性粉末粒子の表面に有機−金属カップリング剤の単層膜を形成させた後、軟磁性粉末を比較的高温の第１の温度で加熱（第１熱処理）して焼鈍を行っている。第１熱処理の際は、単層膜の作用によって、高い温度で軟磁性粉末を加熱しても軟磁性粉末は焼結しない。従って、第１熱処理において十分に高い温度で軟磁性粉末を加熱することができ、これによって、ヒステリシス損を低下させることが可能となる。また、カップリング剤は軟磁性粉末の表面に単層膜を形成するため、軟磁性粉末と混合するカップリング剤が微量であっても、軟磁性粉末の粒子表面はある程度単層膜で覆われ、焼結を防止できる。このように混合するカップリング剤を微量とすることができるため、飽和磁束密度や透磁率が十分に高い圧粉磁心を得ることができる。このため、加圧成型前の軟磁性粉末が磁化することはない。そして、加圧成型前の軟磁性粉末を磁化させる必要が無いため、軟磁性粉末の加圧成形を容易に行うことができる。
【００２４】
このように、本発明によれば、軟磁性粉末を磁化させることなくヒステリシス損の小さい圧粉磁心を製造可能な製造方法が実現される。また、飽和磁束密度や透磁率が十分に高く、且つヒステリシス損の小さい圧粉磁心が実現される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明の実施の形態につき、図面を用いて詳細に説明する。図１は、本実施形態による圧粉磁心の製造の手順を示すフローである。
【００２６】
圧粉磁心を製造するに当たり、まず原料である磁性体粉末を用意する（ステップＳ１）。本実施形態においては、保持力の小さい（すなわち軟磁性材料である）純鉄をガスアトマイズ法、水ガスアトマイズ法又は水アトマイズ法によって粉末化した軟磁性粉末が利用される。ガスアトマイズ法は、溶融した金属に高圧、高速で流れるガスを吹きつけて溶融金属のミスト化を行い、これを冷却させて金属粉末を生成するものであり、略球状の（すなわち、アスペクト比の分布が１付近に集中しており、且つ、表面が平滑に構成されている）粒子が得られる。
【００２７】
水ガスアトマイズ法は、溶融した金属に高圧、高速で流れるガスを吹きつけて溶融金属のミスト化を行い、これを水で急冷することよって金属粉末を生成するものである。例えば、水の入ったチャンバを高速で回転させて、遠心力によってチャンバ内壁に水の層を形成し、このチャンバ内で溶融金属のミスト化を行えば、ミスト化した溶融金属のスプレー流がチャンバ内壁の水の層に衝突して急冷される。この水ガスアトマイズ法によっても、略球状の粒子が得られる。
【００２８】
水アトマイズ法は、溶融した金属を高圧のウォータージェットで溶融金属のミスト化と冷却を同時に行うものであり、ガスアトマイズ法及び水ガスアトマイズ法で生成した粉末と比べて、粒子のアスペクト比の分布にバラツキはあるものの、安価に金属粉末を生成することができる。
【００２９】
なお、本実施形態においては、軟磁性粉末として純鉄を用いているが、例えば３〜６．５重量％のケイ素を含み且つ残部は鉄からなる組成のＦｅ−Ｓｉ合金（例えばケイ素を約３．５又は約６．５重量％含むＦｅ−Ｓｉ合金）、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金であるセンダスト（典型的にはＦｅ−９．５ｗｔ％Ｓｉ−５．５ｗｔ％Ａｌ）、パーマロイなどの鉄を主成分とする合金の粉末を軟磁性粉末として使用しても良い。特に、Ｆｅ−Ｓｉ合金は、センダストやパーマロイと比べて鉄の含有量が多いために最大磁束密度が大きく、純鉄と同様大電流下や強い静磁場下で使用されるコイルの磁心として利用されている。また、Ｆｅ−Ｓｉ合金は純鉄よりも電気抵抗が大きいため、渦電流が発生しにくい。そのため、純鉄の金属粉末から作製された圧粉磁心は主に低周波環境で、Ｆｅ−Ｓｉ合金の金属粉末から作製された圧粉磁心は主に高周波環境で使用される。
【００３０】
次いで、ステップＳ１で用意した金属粉末に、有機−金属カップリング剤としてのシランカップリング剤を混入する（ステップＳ２）。シランカップリング剤は、ケイ素原子に、アミノ基、エポキシ基、ビニル基等の有機官能基を含む有機鎖と、メトキシ基、エトキシ基、アセトキシ基等の加水分解性基とが結合した材料である。本実施形態においては、ケイ素に有機鎖としてのアミノプロピル基（Ｃ３Ｈ６ＮＨ２）と、３つのエトキシ基が結合したγ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤（Ｈ２ＮＣ３Ｈ６Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３）を使用するが、他の種のシランカップリング剤、例えばエポキシ基を有機官能基として用いるタイプのシランカップリング剤を使用しても良い。
【００３１】
シランカップリング剤は、加水分解性基が空気中の水分によって加水分解してシラノール基（Ｓｉ−ＯＨ）に変化することにより、シラノールとなる。このシラノール同士が、互いのシラノール基と脱水縮合してシロキサン結合を生成し、ポリシロキサンを形成するとともに、一部のシラノール基が金属表面の水酸基と脱水縮合して、金属粒子の表面に固定される。この結果、金属粉末粒子の表面には、外側に有機鎖を備えたポリシロキサン単層膜が形成される。シラノール基は、他のシラノール分子のシラノール基よりも、金属表面の水酸基と結合しやすいため、単層膜の厚さは、元々のシランカップリング剤の分子と同程度の、極めて薄いものとなる。
【００３２】
次いで、シランカップリング処理を行った軟磁性粉末を、還元雰囲気中で少なくとも８００℃以上、好ましくは１０００℃以下の温度で所定時間（例えば２時間）加熱する（第１熱処理、ステップＳ３）。還元雰囲気としては、例えば窒素９５％と水素５％を混合したガスを用いる。なお、本実施形態においてはボックス炉で第１熱処理が行われるが、代わりにロータリーキルン炉を用いても良い。また、第１熱処理は、還元雰囲気のみならず、真空中又は不活性ガス雰囲気等、酸素等の酸化性ガスを含まない他の雰囲気（言い換えれば、非酸化雰囲気）で行っても良い。
【００３３】
この第１熱処理によって、軟磁性粉末内部に残留するひずみや応力の除去、結晶粒界等の欠陥の除去、結晶粒子の成長が起こる（焼鈍）。この結果、粉末粒子内での磁壁が移動しやすくなり、軟磁性粉末の保磁力を小さくすることができる。
【００３４】
本実施形態においては、ステップＳ２の処理にて金属粉末粒子表面にケイ素化合物の単層膜が形成される。従って、この状態で粉末を加熱しても、金属原子の拡散はほとんど起こらないため、金属粉末の焼結は起こらず、金属粉末は粉末状を保つ。
【００３５】
次いで、金属粉末にシリコーン樹脂である耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを１．０重量％混合し（ステップＳ４）、次いでこれを低温（２００℃以下）で所定時間（例えば２時間）加熱乾燥する（ステップＳ５）。これによって、絶縁体であるケイ素樹脂が金属粉末粒子表面に被覆される。なお、ステップＳ２にて金属粉末粒子表面に形成された単層膜の有機官能基とシリコーン樹脂とは容易に結合するため、金属粉末にシランカップリング剤を形成しない場合と比較して、より確実に絶縁物質を被覆させることができる。
【００３６】
次いで、ステップＳ５で得られた粉末に潤滑剤（例えばステアリン酸リチウム）を添加混合して（ステップＳ６）、これを室温にて加圧成形する（ステップＳ７）ことによって、固形の磁心が得られる。金属粉末表面に絶縁体であるシリコーン樹脂が被覆されているため、作製された磁心は全体として絶縁性を有する。そして、形成された磁心を、磁心の絶縁破壊が起きない程度の温度で加熱する（第２熱処理）。これによって、第１熱処理以降の処理（ステップＳ４〜Ｓ７）で生じたひずみ、応力を除去することができる。なお、この第２熱処理でも、ある程度の焼鈍が起こって鉄損が改善される。従って、第２熱処理での加熱温度は高い方が好ましいが、シリコーン樹脂の熱による反応・分解が進行して絶縁皮膜の電気抵抗が低下すると、磁心の絶縁破壊が発生する。従って、第２熱処理の加熱温度は、シリコーン樹脂の反応の進行が磁心の絶縁破壊を引き起こさない範囲内で、できる限り高い温度とすることが望ましい。
【００３７】
以上の処理によって得られた圧粉磁心は、金属粉末にあらかじめシランカップリング剤を作用させることにより、高温で金属粉末を加熱しても金属粉末が焼結しないようになっている。また、金属粉末にシランカップリング剤を作用させることによって生ずる皮膜は熱安定性の優れた単層膜であり、また、前述のように極めて薄く金属粉末の体積に対して極めて微量であるため、金属粉末の密度に実質的に影響を与えることもなく、圧粉磁心の形成後にこの皮膜を除去する必要はない。このため、第１熱処理にて高温で金属粉末を加熱することが可能であり、従って焼鈍の効果を高めることができ、ヒステリシス損の小さい圧粉磁心が得られる。特に、センダストやパーマロイよりも鉄損が大きくなる傾向にある純鉄やＦｅ−Ｓｉ合金の金属粉末から作製された圧粉磁心においては、以上の処理によって鉄損を大きく減少させることができる。また、ヒステリシス損を小さくすることによって、磁心の直流重畳を向上させることができる。
【００３８】
なお、圧粉磁心の原材料である金属粉末は、平均粒子径が小さいほど渦電流損を小さくすることができる。また、比表面積が小さいほど、焼結防止に必要なシランカップリング剤の量が少なくなり、透磁率や飽和磁束密度の大きいコイルが得られる。従って、粒子径に対する比表面積の小さい、すなわち粒子が球状且つその表面が平滑であるような金属粉末（例えばガスアトマイズ法又は水ガスアトマイズ法によって作製されたもの）を圧粉磁心の原材料として使用することによって、透磁率や飽和磁束密度が大きく、且つ鉄損の小さいコイルが得られる。
【００３９】
また、ガスアトマイズ法又は水ガスアトマイズ法によって作製された金属粉末の代わりに、水アトマイズ法によって作製された金属粉末に表面改質処理を行って、アスペクト比を１に近づけ、且つ粒子表面を平滑にしたものを使用してもよい。表面改質処理としては、ボールと粉末とを衝突させるボールミルやビーズミル、粉末粒子同志を衝突させるジェットミル、高速回転するロータを粉末に衝突させる高速気流中衝撃法等がある。このように表面改質処理を行うことによって、ガスアトマイズ法又は水ガスアトマイズ法によって作製された粉末に近いものを、比較的安価に作製することができる。
【実施例】
【００４０】
以下、本実施形態の製造方法にて製造された圧粉磁心につき説明する。
【００４１】
［焼結の判定：ガスアトマイズ法］
ガスアトマイズ法で生成され、粒径が７５μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）で２時間の第１熱処理を行い、焼結の程度を確認した。その結果を表１に示す。なお、表１および後述の表２、３において、記号○は「粉末状態を保つ」、△は「粉砕処理により粉末化可能（わずかに焼結）」、×は「粉末化不可（完全に焼結）」を示す。△の状態では、粉砕処理が必要であるものの、焼結の結合力は小さく、わずかな力を加えることによって粉末に戻る。この粉末に残留する応力やひずみは小さいので、この粉末からヒステリシス損の比較的小さい圧粉磁心を作製可能である。一方、×の状態では、粉末が完全に焼結してしまい、これを粉末に戻すには機械加工を行う必要がある。機械加工後の粉末には残留応力やひずみが多く含まれており、この粉末から作った圧粉磁心は、ヒステリシス損の大きいものとなる可能性が高い。
【００４２】
【表１】
2009117484.tif 000003
【００４３】
表１に示されるように、シランカップリング剤を混合していない粉末は、７５０℃で粉末が完全に焼結してしまう。これに対して、シランカップリング剤を０．０５重量％
混合した粉末は、７５０℃では粉砕処理により粉末化可能な状態となり、改善がみられる。さらに、シランカップリング剤の量を０．５重量％にした粉末は、第１熱処理の温度を１０００℃としても粉末状態を保つことが確認された。
【００４４】
［焼結の判定：水ガスアトマイズ法］
水ガスアトマイズ法で生成され、粒径が７５μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）で２時間の第１熱処理を行い、焼結の程度を確認した。その結果を表２に示す。
【００４５】
【表２】
2009117484.tif 000004
【００４６】
表２に示されるように、シランカップリング剤を混合していない粉末は、８００℃で粉末が完全に焼結してしまう。これに対して、シランカップリング剤を０．０５重量％
混合した粉末は、８００℃では粉砕処理により粉末化可能な状態となり、改善がみられる。さらに、シランカップリング剤の量を０．５重量％にした粉末は、第１熱処理の温度を１０００℃としても粉末状態を保つことが確認された。
【００４７】
［焼結の判定：水アトマイズ法］
水アトマイズ法で生成され、粒径が７５μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）で２時間の第１熱処理を行い、焼結の程度を確認した。その結果を表３に示す。
【００４８】
【表３】
2009117484.tif 000005
【００４９】
表３に示されるように、シランカップリング剤を混合していない粉末は、８５０℃で粉末が完全に焼結してしまう。これに対して、シランカップリング剤を０．１重量％混合した粉末は、８００℃では粉砕処理により粉末化可能な状態となり、改善がみられる。さらに、シランカップリング剤の量を１．０重量％にした粉末は、第１熱処理の温度を１０００℃としても粉末状態を保つことが確認された。
【００５０】
［第１熱処理の温度と鉄損の比較］
ガスアトマイズ法で生成され、粒径が７５μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を０．５重量％混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）で７５０℃（実施例１）、８００℃（実施例２）、８５０℃（実施例３）、９００℃（実施例４）、１０００℃（実施例５）で２時間の第１熱処理を行った。次いで、これらの試料に対して、耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを１．０重量％混合し、１８０℃で２時間の加熱乾燥を行い、さらに潤滑剤としてのステアリン酸リチウムを添加して混合した。これを、室温にて１０ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で加圧成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さ７ｍｍのリング状の圧粉磁心を作製した。さらに、この圧粉磁心を窒素雰囲気中にて６００℃で３０分間の第２熱処理を行った。また、比較例１として、シランカップリング剤の混合及び第１熱処理を行わずに作製した圧粉磁心を用意した。
【００５１】
これらの実施例１〜５及び比較例１の圧粉磁心に１次巻線を施し、インピーダンスアナライザ（アジレントテクノロジー：４２９４Ａ）を用いて、１０ｋＨｚ、０．５Ｖでの１次巻線のインダクタンスＬを計測した。さらに、下記の数１によって透磁率μを求めた。
【００５２】
【数１】
2009117484.tif 000006
【００５３】
なお、数１において、ｌｅ及びＡｅは夫々磁心の実効磁路長及び実効断面積であり、共に磁心の外径ｒ１、内径ｒ２、高さｈから下記の数２にて算出される。また、Ｎ１は１次巻線の巻数である。
【００５４】
【数２】
2009117484.tif 000007
【００５５】
また、圧粉磁心に１次及び２次巻線を施し、ＢＨアナライザ（岩通：ＳＹ−８２３２）を用いて、最大磁束密度Ｂｍ＝０．１Ｔの条件下で鉄損Ｐｃを測定した。ところで、ヒステリシス損Ｐｈは周波数ｆに比例し、渦電流損Ｐｅは周波数ｆの２乗に比例することが知られており、次の数３の関係が成立する。
【００５６】
【数３】
2009117484.tif 000008
【００５７】
なお、数３中のＫｈはヒステリシス損係数、Ｋｅは渦電流損係数である。数３を用いて、鉄損Ｐｃの測定値からヒステリシス損Ｐｈ及び渦電流損Ｐｅを算出した。具体的には、１０ｋＨｚ前後の複数の周波数ｆで鉄損Ｐｃを測定し、数３の式が成立するような定数Ｋｈ、Ｋｅを最小自乗法で求めることによって、ｆ＝１０ｋＨｚの時のヒステリシス損Ｐｈ及び渦電流損Ｐｅを算出した。以上の手順で求めた透磁率μ及び鉄損Ｗの計測結果を表４に示す。
【００５８】
【表４】
2009117484.tif 000009
【００５９】
なお、表４に示されるように、実施例１〜５のいずれにおいても比較例１と比べて透磁率の向上と鉄損（主にヒステリシス損）の低下がみられ、交流回路で利用されるコイルにより適した性能を有するものとなっていることが判る。特に、第１熱処理の加熱温度を８００℃〜９００℃とすると、ヒステリシス損が大幅に低下することが確認された。
【００６０】
［シランカップリング剤の量の影響］
ガスアトマイズ法で生成され、粒径が７５μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を０．１重量％（実施例６）、０．２重量％（実施例７）、０．３重量％（実施例８）、０．５重量％（実施例９）、１．０重量％（実施例１０）混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）にて８００℃で２時間の第１熱処理を行った。次いで、これらの試料に対して、耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを１．０重量％混合し、１８０℃で２時間の加熱乾燥を行い、さらに潤滑剤としてのステアリン酸リチウムを添加して混合した。これを、室温にて１０ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で加圧成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さ７ｍｍのリング状の圧粉磁心を作製した。さらに、この圧粉磁心を窒素雰囲気中にて５００℃で３０分間の第２熱処理を行った。また、比較例２として、シランカップリング剤の混合及び第１熱処理を行わずに作製した圧粉磁心を用意した。
【００６１】
これらの実施例６〜１０及び比較例２の圧粉磁心に１次巻線を施し、インピーダンスアナライザを用いて１０ｋＨｚ、０．５Ｖでの１次巻線のインダクタンスＬを計測した。さらに、数１によって透磁率μを求めた。また、この圧粉磁心に１次及び２次巻線を施し、ＢＨアナライザを用いて周波数ｆ＝１０ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝０．１Ｔの条件下で鉄損Ｐｃを測定した。さらに、鉄損Ｐｃの測定結果から前述の計算によりヒステリシス損Ｐｈ及び渦電流損Ｐｅを求めた。これらの計測結果を表５に示す。
【００６２】
【表５】
2009117484.tif 000010
【００６３】
表５に示されるように、実施例６〜１０のいずれにおいても、比較例２と比べて透磁率の向上と鉄損（主にヒステリシス損）の低下がみられ、交流回路で利用されるコイルにより適した性能を有するものとなっていることが判る。ただし、実施例６においては、第１熱処理後に粉砕処理を行っており（表１参照）、多少鉄損が大きくなっている。また、表５中の「被覆率」とは、金属粉末の全表面積中、どの程度がシランカップリング剤による単層膜で覆われているかを示す指標であり、下記の数４によって定義される。
【００６４】
【数４】
2009117484.tif 000011
【００６５】
なお、上記の数４において、「被表面積」とは、金属粉末（実施例においては純鉄の粉末）の表面積を質量で割った値である。より具体的には、金属粉末の平均粒子表面積ａに粒子数ｎを掛け、これを粉末全体の質量Ｍで割った値である。ここで、粒子数ｎは粉末全体の嵩Ｖｏを平均粒子体積ｖｏで割った値である。平均粒子表面積ａ及び平均粒子体積ｖｏは、夫々平均粒子径ｄを用いて数５によって演算される。
【００６６】
【数５】
2009117484.tif 000012
【００６７】
従って、比表面積は、以下の数６で求められる。なお、数６におけるρは、金属粉末の見かけの嵩密度である。
【００６８】
【数６】
2009117484.tif 000013
【００６９】
表１及び表５から解るように、シランカップリング剤を０．２重量％以上混合した、すなわち被覆率が０．２２以上の時に、金属粉末の焼結（凝固）は起こらず、鉄損は小さくなる。また、表４の結果を考慮すると、シランカップリング剤を０．３重量％以上混合した、すなわち被覆率が０．３４以上の時は、９００℃で第１熱処理を行っても焼結が起こらず、鉄損をさらに小さくすることが可能となることが判る。
【００７０】
なお、被覆率が１以上である時は、金属粉末を直接被覆しないシランカップリング剤があるということを意味する。このようなシランカップリング剤は磁心の性能向上に寄与しない不純物であり、寧ろ圧粉磁心の性能を低下させる可能性がある。従って、被覆率は１以下であることが望ましい。
【００７１】
また、表４及び５から、第２熱処理の温度は５００℃よりも６００℃にした方が、ヒステリシス損をより低減可能であることが判る。
【００７２】
［水アトマイズ法で作製した金属粉末の表面改質処理］
水アトマイズ法で作製した後、高速気流中衝撃法による表面改質処理を行ってアスペクト比を改善（平均アスペクト比：１．１）し、且つ粒径が１０６μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）で２時間の第１熱処理を行い、焼結の程度を確認した。その結果を表６に示す。
【００７３】
【表６】
2009117484.tif 000014
【００７４】
表６を表３と比較すると、アスペクト比の改善により、凝固が起こらない温度をより高くすることができることが判る。
【００７５】
また、水アトマイズ法で作製し、粒径が１０６μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を１．０重量％混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）にて９００℃で２時間の第１熱処理を行った。次いで、これらの試料に対して、耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを１．０重量％混合し、１８０℃で２時間の加熱乾燥を行い、さらに潤滑剤としてのステアリン酸リチウムを添加して混合した。これを、室温にて１０ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で加圧成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さ７ｍｍのリング状の圧粉磁心を作製した。さらに、この圧粉磁心を窒素雰囲気中にて５００℃で３０分間の第２熱処理を行った。なお、比較例３〜６は、シランカップリング剤の混合及び第１熱処理を行わずに作製した圧粉磁心である。
【００７６】
ここで、実施例１１及び比較例３はアスペクト比の改善を行っていないものであり（平均アスペクト比：１．８）、実施例１２及び比較例４は平均アスペクト比を１．４としたもの、実施例１３及び比較例５は平均アスペクト比を１．２としたもの、実施例１４及び比較例６は平均アスペクト比を１．１としたものである。
【００７７】
これらの実施例１１〜１４及び比較例３〜６の圧粉磁心に１次巻線を施し、インピーダンスアナライザを用いて１０ｋＨｚ、０．５Ｖでの１次巻線のインダクタンスＬを計測した。さらに、数１によって透磁率μを求めた。また、この圧粉磁心に１次及び２次巻線を施し、ＢＨアナライザを用いて周波数ｆ＝１０ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝０．１Ｔの条件下で鉄損Ｐｃを測定した。さらに、鉄損Ｐｃの測定結果から前述の計算によりヒステリシス損Ｐｈ及び渦電流損Ｐｅを求めた。これらの計測結果を表７に示す。
【００７８】
【表７】
2009117484.tif 000015
【００７９】
表７に示されるように、シランカップリング剤で処理した実施例１１〜１４は、対応する比較例３〜６と比べて鉄損、特にヒステリシス損の減少が確認された。
【００８０】
また、水アトマイズ法で作製し、粒径が１０６μｍ以下となるよう分級した純鉄の粉末に、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤を０．５重量％（実施例１５、１７、１９）又は１．０重量％（実施例１６、１８、２０）混合し、乾燥後に還元雰囲気（窒素９５％、水素５％）にて９００℃で２時間の第１熱処理を行った。次いで、これらの試料に対して、耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを１．０重量％混合し、１８０℃で２時間の加熱乾燥を行い、さらに潤滑剤としてのステアリン酸リチウムを添加して混合した。これを、室温にて１０ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で加圧成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さ７ｍｍのリング状の圧粉磁心を作製した。さらに、この圧粉磁心を窒素雰囲気中にて６００℃で３０分間の第２熱処理を行った。
【００８１】
ここで、実施例１５及び１６は平均アスペクト比を１．４としたもの、実施例１７及び１８は平均アスペクト比を１．２としたもの、実施例１９及び２０は平均アスペクト比を１．１としたものである。
【００８２】
これらの実施例１５〜２０の圧粉磁心に１次巻線を施し、インピーダンスアナライザを用いて１０ｋＨｚ、０．５ＶでのインダクタンスＬを測定した。さらに、数１により透磁率μを求めた。また、圧粉磁心に１次及び２次巻線を施し、ＢＨアナライザを用いて周波数ｆ＝１０ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝０．１Ｔの条件下で鉄損Ｐｃを測定した。さらに、鉄損Ｐｃの測定結果から前述の計算によりヒステリシス損Ｐｈ及び渦電流損Ｐｅを求めた。これらの計測結果を表８に示す。
【００８３】
【表８】
2009117484.tif 000016
【００８４】
表８に示されるように、シランカップリング剤を１．０重量％混合した実施例１６、１８、２０は、シランカップリング剤を０．５重量％混合した実施例１５、１７、１９と比べて鉄損、特に渦電流損の減少が確認された。また、表７と表８とを比較すると、第２熱処理を６００℃で行うことにより、ヒステリシス損が減少することが判る。
【００８５】
［アスペクト比改善粉末の直流重畳特性］
実施例１４及び比較例としての実施例１１の直流重畳特性を示すグラフを図２に示す。図２のグラフは、縦軸に比透磁率、横軸に直流バイアス磁界を取ったグラフである。なお、図２における比透磁率μｒ／μｒ０は、直流バイアス磁界Ｈ（Ａ／ｍ）における比透磁率μｒを直流バイアス磁界が０である時の比透磁率μｒ０で無次元化された値である。図２に示されるように、アスペクト比を改善した実施例１４は、実施例１１と比べて、直流バイアス磁界を大きくしても比透磁率が低下しにくくなっており、直流重畳特性に優れている。
【図面の簡単な説明】
【００８６】
【図１】本発明の実施の形態において、圧粉磁心を製造する手順を示すフローである。
【図２】実施例において、水アトマイズ法によって生成された金属粉末のアスペクト比改善による、直流重畳特性を示したグラフである。
【図１】
2009117484.tif 000017
【図２】
2009117484.tif 000018