(57)【要約】【課題】燃料電池スタック内の温度差を十分に均一化することのできる。【解決手段】円筒状の空気極６と、空気極６の外側面に形成された電解質７と、電解質７上に形成された燃料極８を有する単セル２を複数備えている。各単セル２は、軸方向の一方の端部が隣り合う他の単セル２の軸方向中央部と対向するように配置されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
筒状の燃料極あるいは空気極のどちらか一方の電極、前記一方の電極の外側面に形成された電解質、及び前記電解質上に形成された他方の電極を有する単セルを複数備え、
各単セルは、軸方向の一方の端部が隣り合う他の単セルの軸方向中央部と対向するように配置されている、筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項２】
前記複数の単セルにより構成されたバンドルを複数備えており、
前記各バンドル間に介在する仕切り部材をさらに備えている、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項３】
前記仕切り部材は、熱伝導性の高い熱伝導部を有する、請求項２に記載の筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項４】
前記仕切り部材は、電気絶縁性を有する絶縁部を有する、請求項２または３に記載の筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項５】
前記仕切り部材は、前記絶縁部により前記熱伝導部を挟持している、請求項４に記載の筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池とは外部からの燃料供給と燃焼生成物の排気とを連続的に行いながら、燃料が酸化する際に発生する化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換できる電気化学システムである。燃料電池の種類は電解質により分類され、電解質にイオン伝導性を持つ固体酸化物を用いたものを固体酸化物形燃料電池と呼んでいる。この固体酸化物形燃料電池は、さらに筒型固体酸化物形燃料電池と平板型固体酸化物形燃料電池の２つに大きく分けることができる。
【０００３】
この筒型固体酸化物形燃料電池は、単セル一つの発電出力が限られているため、通常は単セルを複数組み合わせてスタック化して使用される（例えば特許文献１の図２参照）。この各単セルは発電反応に伴いセル内で熱が発生し、セル下端およびセル上端では、ガス導入管から導入された燃料ガスおよび酸化剤ガスによる冷却効果が強く働き、他の部位に比べて温度が低くなる。その結果、セルの軸方向中央部の温度が、軸方向両端部の温度よりも高くなる。このように各単セル内では温度分布が生じるが、この温度差が大きいと熱応力によって単セルが破損するおそれがある。これに対して、特許文献１に記載の発明は、この温度差を解消するために、複数の単セルからなるバンドルを複数組み合わせてスタック化し、この各バンドル間に熱伝導率の大きい熱伝導部材を有する仕切り部材を設置することによって、燃料電池内の温度差を緩和している（特許文献１の図４参照）。
【特許文献１】特開２００７−１５７４２４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記方法では十分に各単セル内に生じる温度分布を均一化できておらず、よりスタック内の温度差を均一化したいという要望があった。
【０００５】
そこで、本発明は、燃料電池スタック内の温度差を十分に均一化することのできる筒型燃料電池のスタック構造を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造は、上記課題を解決するためになされたものであり、筒状の燃料極あるいは空気極のどちらか一方の電極、前記一方の電極の外側面に形成された電解質、及び前記電解質上に形成された他方の電極を有する単セルを複数備え、各単セルは、軸方向の一方の端部が隣り合う他の単セルの軸方向中央部と対向するように配置されている。
【０００７】
各単セルは、軸方向の一方の端部は温度が低く、軸方向の中央部は温度が高くなる。上記構成の筒型固体酸化物形燃料電池のスタックによれば、各単セルの軸方向の一方の端部は、隣接する単セルの軸方向中央部と対向するように配置されているため、熱伝導により温度が高くなる。一方で各単セルの軸方向中央部は、隣接する単セルの一方の端部と対向しているため、隣接する単セルの一方の端部に熱伝導によって熱が伝播し温度が低くなる。このように、本発明に係るスタック構造では、各単セル内での温度差が均一化されるため、ひいては、筒型固体酸化物形燃料電池のスタック内の温度差を十分に均一化することができる。なお、上記各単セルは、筒状であれば、円筒状であってもよいし、角筒状であってもよい。
【０００８】
上記筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造は種々の構成をとることができるが、例えば、上記複数の単セルにより構成されたバンドルを複数備えており、各バンドル間に介在する板状の仕切り部材をさらに備えていることが好ましく、この仕切り部材は、熱伝導性の高い熱伝導部を有していてもよい。この仕切り部材の熱伝導部によってよりスタック内の温度差を均一化することができる。なお、この熱伝導部はその一部あるいは全部が、メッシュ状、緻密体状のいずれかから成り、材料としては金属製であることが好ましく、合金材、金属フェルト、金属板、より具体的にはニッケルフェルト、ニッケル板を使用することが好ましい。なお、この熱伝導部の熱伝導率は、５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましい。
【０００９】
また、上記仕切り部材は、電気絶縁性を有する絶縁部を有していてもよい。これにより、各バンドル間での短絡を確実に防止することができる。
【００１０】
また、上記仕切り部材は、絶縁部によって熱伝導部を挟持するように構成することができる。なお、この場合は、例えば絶縁部を板状もしくはシート状に形成して、この板状の絶縁部で熱伝導部を挟持してもよいし、その他にも、例えば、熱伝導部の両面に絶縁部をコーティングすることによって熱伝導部を絶縁部で挟持することもできる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、燃料電池スタック内の温度差を十分に均一化することのできる筒型燃料電池のスタック構造を提供することを課題とする。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造の実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１は本実施形態に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造を示す平面図、図２は図１のＡ−Ａ線断面図、図３は図１のＢ−Ｂ線断面図である。なお、図２では、接続部材の記載を省略している。
【００１３】
図１に示すように、筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造１は、縦２列、横３列の計６個の単セル２からなるバンドル３を３つ備えており、計１８個の単セル２から構成されている。各バンドル３は、隣接するバンドル３と集電体４を介して電気的に接続されている。この各バンドル３内では、各単セル２は隣接する単セル２と接続部材５によって電気的に接続されている。各単セル２は、ガス導入部となる軸方向の一方の端部が、隣り合う単セル２の軸方向中央部と対向するように配置されている。例えば、横列における単セル２の配列について図２を参照しつつ説明すると、図２の左から偶数番目（２，４，６番目）の単セル２の上端が、図２の左から奇数番目（１，３，５番目）の単セル２の軸方向中央部と対向するように、各単セル２は配置されている。また、縦列における単セル２の配列について図３を参照しつつ説明すると、図３の左端及び右端の各単セル２は、その上端が図３中央の単セル２の軸方向中央部と対向するように配置されている。
【００１４】
次に上記スタック構造１を構成する各単セル２の詳細について、図４を参照しつつ説明する。図４は、図１の各単セル２の詳細を示す拡大図である。図４に示すように、各単セル２は、有底円筒状の空気極６を備え、この空気極６の外側面を覆うように電解質７が形成されており、この電解質７を覆うように燃料極８が形成されている。なお、空気極６の外側面は全面が電解質７によって覆われているのではなく、軸方向に延びる一部の領域は、電解質７及び燃料極８が形成されておらず露出している。この領域には、インターコネクタ９が、燃料極８と接触しないよう空気極６の軸方向に延びて形成されている。また、インターコネクタ９の高さは、電解質７と燃料極８とを合わせた高さよりも高くなるように形成されている。このように形成された各単セル２の空気極６は、インターコネクタ９及び接続部材５を介して、隣り合う単セル２の燃料極８に直列に接続している。また、このように構成された各単セル２の空気極６の中空部には、ガス供給源（図示省略）に接続されたガス導入管１０が空気極６の底部近傍まで延びている。
【００１５】
続いて、上記筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造１を構成する各構成部品の材料について説明する。
【００１６】
集電体４は、Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｄ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ（ステンレス鋼）、インコネル等の導電性金属、或いはＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
【００１７】
接続部材５は、単セル２同士を電気的に接続するものであり、金属フエルト、さらに好ましくはニッケルフェルトを使用する。
【００１８】
ガス導入管１０は、耐熱性に優れた金属系材料および無機酸化物系の材料、、例えばマイカ材などを使用することができる。
【００１９】
次に単セル２を構成する各部材の材料について説明する。
【００２０】
電解質７の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物（ＧＤＣ）、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物（ＹＳＺ）などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。
【００２１】
空気極６及び燃料極８は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。
【００２２】
空気極６を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ３などの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。
【００２３】
燃料極８は、金属酸化物と酸化イオン導電体で作製することができる。上記金属酸化物としては、具体的には酸化ニッケル，酸化鉄，酸化コバルト，酸化銅，酸化ルテニウムなどを使用することができ、より好ましくは、酸化ニッケルであり、含有率を５０％以上好ましくは、７０％以上が良い。酸化ニッケルはニッケルに還元すると、他の金属に比べて水素酸化活性が高く、また含有率を５０パーセント以上とすることで、空隙ができやすくなり、７０％以上とすることでニッケル量が増すことで高性能化する。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体と酸化ニッケルとの混合物で、燃料極８を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料と酸化ニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、酸化ニッケルへの粉末修飾または酸化物イオン導電体への酸化ニッケルの修飾などの形態であってもよい。また、上述した材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極８は、金属触媒となる金属酸化物を単体で用いて構成することもできる。
【００２４】
インターコネクタ９は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ等の導電性金属、或いは金属系材料，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２５】
上記のように構成された筒型固体酸化物形燃料電池システム１は、次のようにして発電が行われる。
【００２６】
まず、図５に示されるように、ガス供給源（図示省略）に接続されたガス導入管１０から空気などの酸化剤ガスを供給し、単セル２内の中空部に酸化剤ガスを高温の状態（例えば４００〜１０００℃）で供給する。これと同時に、図５の下方から上方へと水素やメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスを上記同様高温の状態で供給する。これにより、単セル２の空気極６は酸化剤ガスと接触し、単セル２の燃料極８は燃料ガスと接触するため、電解質７を介した酸素イオン伝導が起こり発電が行われる。
【００２７】
以上のように本実施形態によれば、各単セル２の高温になる軸方向中央部は、隣接する単セル２の低温となる上端部又は下端部と対向しているため、熱伝導によって温度が下がる。また、各単セル２の低温となる上端部又は下端部は、隣接する単セル２の高温となる軸方向中央部と対向しているため、熱伝導によって温度が上がる。以上により、各単セル２内の温度差が十分に均一化され、ひいては筒型固体酸化物形燃料電池のスタック内の温度差も均一化することができる。
【００２８】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、図６に示すように、各バンドル３間に仕切り部材１１を設置してもよい。この仕切り部材１１は、単セル２の軸方向にも延びており、熱伝導部１１１とこれを両面から挟持する板状の絶縁部１１２を備えている。熱伝導部１１１の材料としては、高い熱伝導性を有するものを使用することが好ましく、例えば、金属フェルト、更に好ましくはニッケルフェルトなどを挙げることができる。また、絶縁部１１２の材料としては、電気絶縁性を有するものであればよく、例えば、耐熱性に優れた無機酸化物系の材料、例えばマイカ材などを挙げることができる。このように熱伝導部１１１を有する仕切り部材１１を設置することで、よりスタック内の温度差を均一化することができる。また、絶縁部１１２によって、各バンドル３間で短絡することを防止することができる。
【００２９】
また、上記実施形態では、各単セル２の配列は、図２に示すように左から偶数番目の単セル２が奇数番目の単セル２に対して下方に位置していたが、特にこの配列に限定されるものではなく、各単セル２の軸方向中央部が、隣接する単セル２の上端部又は下端部と対向していればよい。例えば、図７に示すように、中央に位置する単セル２ほど下方に位置するような配列とすることもできる。
【００３０】
また、図８に示すように、各単セル２の向きが交互になるように単セル２を配列させることもできる。なお、この場合は、各単セル２の中空部に燃料ガスが供給されないよう、各単セル２間をシールするよう隔壁を設けることが好ましい。
【００３１】
また、上記実施形態では、筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造１は３つのバンドル３を備えていたが、このバンドル３の数はこれより多くてもよいし少なくてもよい。また、各バンドル３は、縦２列、横３列の単セル２から構成されているが、この単セル２の数も特にこれに限定されるものではなく、縦１列や縦３列以上であってもよいし、また横２列以下や横４列以上であってもよい。
【００３２】
また、上記実施形態では、単セル２は、内側から空気極６、電解質７、燃料極８の順で形成されているが、これと逆、すなわち内側から燃料極８，電解質７，空気極６の順に形成してもよい。なお、この場合はガス導入管１０には燃料ガスを供給する。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造の実施形態を示す平面図である。
【図２】図１のＡ−Ａ線断面図である。
【図３】図１のＢ−Ｂ線断面図である。
【図４】図１の単セルの詳細を示す拡大図である。
【図５】本実施形態に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造の発電方法を示す説明図である。
【図６】本発明に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造の他の実施形態を示す平面図である。
【図７】本発明に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造のさらに他の実施形態を示す正面断面図である。
【図８】本発明に係る筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造のさらに他の実施形態を示す正面断面図である。
【符号の説明】
【００３４】
１  筒型固体酸化物形燃料電池のスタック構造
２  単セル
３  バンドル
６  空気極（一方の電極）
７  電解質
８  燃料極（他方の電極）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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