(57)【要約】【課題】トリチウム水含有の放射性廃液からトリチウムを効率的に回収することのできるトリチウム回収システムの提供。【解決手段】トリチウム回収システム１は、トリチウム水含有の放射性廃液からトリチウムを回収するようになっており、放射性廃液３に水素ガスを供給することでトリチウム水蒸気含有ガスを発生させるトリチウム水蒸気含有ガス発生部２、トリチウム水蒸気含有ガスについてトリチウムと水素の交換反応によりトリチウムガスを生成させてトリチウムガス含有ガスを発生させるトリチウムガス生成塔７、およびトリチウムガス含有ガスからトリチウムを分離するトリチウム分離部９を含む。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
トリチウム水含有の放射性廃液からトリチウムを回収するトリチウム回収システムであって、
前記放射性廃液に水素ガスを供給することでトリチウム水蒸気含有ガスを発生させるトリチウム水蒸気含有ガス発生部、前記トリチウム水蒸気含有ガスについてトリチウムと水素の交換反応によりトリチウムガスを生成させてトリチウムガス含有ガスを発生させるトリチウムガス含有ガス発生部、および前記トリチウムガス含有ガスからトリチウムを分離するトリチウム分離部を含むことを特徴とするトリチウム回収システム。
【請求項２】
前記トリチウム分離部は、選択的透過により前記トリチウムガス含有ガスからトリチウムガスを分離するトリチウムガス分離部を含むことを特徴とする請求項１に記載のトリチウム回収システム。
【請求項３】
前記トリチウム分離部は、前記トリチウムガス分離部の前段に、前記トリチウムガス含有ガスから水蒸気を除去する水蒸気除去部を含むことを特徴とする請求項２に記載のトリチウム回収システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、トリチウム水を含有する放射性廃液からトリチウムを回収する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射性廃液はトリチウムを含んでいるのが通常で、特に使用済燃料の再処理で発生する放射性廃液には、トリチウム水(ＨＴＯ)が高濃度で含まれている。トリチウム水を高濃度で含んでいる放射性廃液の場合、それを密閉容器などに貯蔵して密閉保管しようとすると、トリチウム水の含有が大きな障害になる。これは、トリチウムの核崩壊によりヘリウムガスが発生することによる。すなわちトリチウム水含有の放射性廃液を貯蔵している密閉容器などでは、トリチウムの核崩壊により時間の経過とともに内部に多量のヘリウムガスが充満し、そのヘリウムガスにより密閉構造を損なわれる可能性があり、このことがトリチウムを高濃度に含有する放射性廃液の保管を難しくしている。
【０００３】
こうしたことから、高濃度なトリチウム水含有の放射性廃液について、トリチウム水を含まないか、含むとしても密閉保管の障害にならない程度にトリチウム水の含有量を低下させることができるようにすることが望まれる。つまりトリチウム水含有の放射性廃液からトリチウムを効果的に回収できるようにすることが望まれる。
【０００４】
水中からトリチウム水を回収する方法としては、蒸留塔と化学交換塔を用いるトリクルベッド型ＣＥＣＥ法や気液分離型ＣＥＣＥ法が知られている（非特許文献１）。これらの方法は、原理的には効果的であるが、実用性に問題を残している。まずこれらの方法には、蒸留塔の分離係数が低いために装置が巨大化するという問題がある。またトリクルベッド型ＣＥＣＥ法は、気液分散の困難さから実験装置の域を出ていないのが現状で、実用性に見通しがたっていない。一方、気液分離型ＣＥＣＥ法には、新型転換炉「ふげん」の重水精製装置として実用化した例がある（非特許文献２）。しかしこの重水精製装置は、装置構造が複雑で初期費用が高いことから、その後の実用例がない。
【０００５】
このように従来のトリチウム水回収法は、いずれも実用性に問題を残しているが、これに加えて、放射性廃液への適用性についての問題もある。すなわち従来のトリチウム水回収法は、いずれも純水を対象としたものであり、トリチウム以外にも放射性核種を含む放射性廃液からのトリチウム回収に適するか不明である。
【０００６】
【非特許文献１】G. Vasaru, Tritium Isotope Separation, p.74〜104, CC press, London, 1994.
【非特許文献２】清田史功、中村由夫、他：「新型転換炉「ふげん」における重水精製」、動燃技報、No.７０、Ｐ.１９〜３５(１９８９)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上述のように、トリチウム水含有の放射性廃液については、密閉保管を容易にするために、少なくとも密閉保管の障害にならない程度にトリチウム水の含有量を低下させる必要がある。しかるに、現状ではそのようなトリチウム回収を可能とする方法が得られていない。
【０００８】
本発明は、こうした事情を背景になされたものであり、トリチウム水含有の放射性廃液からのトリチウムの効率的な回収を可能とするトリチウム回収システムの提供を課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
トリチウムは、比較的安全な放射性核種で、その取り扱いや管理が容易である。一方、放射性廃液に含まれるトリチウム以外の放射性核種には危険性の高いものもある。したがって回収したトリチウムにそれ以外の放射性核種が混じり込むと、結果として新たな放射性廃棄物を作り出すことになってしまう。こうしたことから、放射性廃液からトリチウムを回収するについては、トリチウムの選択的回収を行えるようにする必要がある。
【００１０】
トリチウムを選択的に回収するにはトリチウムを他の放射性核種から分離する必要があるが、それには、トリチウムをガス化して扱うのが有効である。すなわちトリチウム水含有の放射性廃液からトリチウム水を蒸気にして取り出し、そのトリチウム水蒸気からトリチウムガス(ＨＴ)を発生させ、このトリチウムガスについて分離処理を施すようにすることでトリチウムを他の放射性核種から効果的に分離して回収することができる。
【００１１】
本発明は、以上のような考え方に基づいており、そのトリチウム回収システムは、トリチウム水含有の放射性廃液からトリチウムを回収するようになっており、前記放射性廃液に水素ガスを供給することでトリチウム水蒸気含有ガスを発生させるトリチウム水蒸気含有ガス発生部、前記トリチウム水蒸気含有ガスについてトリチウムと水素の交換反応によりトリチウムガスを生成させてトリチウムガス含有ガスを発生させるトリチウムガス含有ガス発生部、および前記トリチウムガス含有ガスからトリチウムを分離するトリチウム分離部を含むことを特徴としている。
【００１２】
上記のようなトリチウム回収システムにおけるトリチウム分離部は、選択的透過によりトリチウムガス含有ガスからトリチウムガスを分離するトリチウムガス分離部を含むものとするのが好ましい。このようにすることにより、トリチウムの他の放射性核種からの分離を効果的に行なうことができる。
【００１３】
また選択的透過による処理でトリチウムガスを分離する場合には、予めトリチウムガス含有ガスから水蒸気（Ｈ２Ｏ蒸気やＨＴＯ蒸気）を除去するのが好ましい。したがって、上記のようなトリチウム回収システムにおけるトリチウム分離部は、前記トリチウムガス分離部の前段に、トリチウムガス含有ガスから水蒸気を除去する水蒸気除去部を含むものとするのが好ましい。
【発明の効果】
【００１４】
以上のような本発明によれば、トリチウム水含有の放射性廃液からトリチウムを効率的に回収することが可能となり、これにより高濃度なトリチウム水含有の放射性廃液を密閉保管が容易な放射性廃液に変えることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明を実施するための形態について説明する。図１に、第１の実施形態によるトリチウム回収システム１の構成を模式化して示す。トリチウム回収システム１は、トリチウム水蒸気含有ガス発生部２を備えている。トリチウム水蒸気含有ガス発生部２は、トリチウム水含有の放射性廃液３を貯留する貯留槽４、貯留槽４の放射性廃液３に水素ガスを供給する水素ガス供給部５、およびガス誘導部６を含む。このようなトリチウム水蒸気含有ガス発生部２では、水素ガス供給部５により放射性廃液３に水素ガスを供給することで放射性廃液３からトリチウム水蒸気含有ガスを発生させる。このようなトリチウム水蒸気含有ガスの発生は、水素ガスによる脱気操作によるものである。したがってトリチウム水蒸気含有ガスは、トリチウム水蒸気含有水素ガスとして発生することになる。ここで、トリチウム水蒸気含有ガス発生部２で発生するトリチウム水蒸気含有ガスは、水素ガスによる脱気操作に伴って放射性廃液３から発生する水蒸気（Ｈ２Ｏの蒸気）も含み、またトリチウム以外の放射性核種を含む場合もある。
【００１６】
トリチウム水蒸気含有ガス発生部２で発生したトリチウム水蒸気含有ガスは、ガス誘導部６によりトリチウムガス含有ガス発生部であるトリチウムガス生成塔７に導かれる。トリチウムガス生成塔７は、触媒として白金が充填されており、その白金触媒に効率的に接触させながらトリチウム水蒸気含有ガスを流下させることができるように構成されている。このようなトリチウムガス生成塔７では、トリチウム水蒸気含有ガスについてトリチウム水蒸気のトリチウムと水素ガスの水素の交換反応によりトリチウムガスが生成してトリチウムガス含有ガスが発生する。より具体的には、トリチウム水蒸気中のトリチウム原子と水素ガス中の水素原子の間で「ＨＴＯ＋Ｈ２→Ｈ２Ｏ＋ＨＴ」として起こる反応によりトリチウムガスが生成され、これによりトリチウムガス含有ガスが発生する。ここで、白金触媒は、水蒸気（Ｈ２Ｏ蒸気やＨＴＯ蒸気）の結露で液状の水が付着するとその活性が失われる。そこでトリチウムガス生成塔７には、それを覆うようにしてヒータ８を設け、このヒータ８で白金触媒を常に４０℃以上の温度に保って結露を防止できるようにする。
【００１７】
トリチウムガス生成塔７で発生したトリチウムガス含有ガスは、トリチウム分離部９に導かれる。トリチウム分離部９は、水蒸気除去部１０とトリチウムガス分離部である水素選択透過器１１を含む。
【００１８】
水蒸気除去部１０は、脱湿器であるモルキュラーシーブ充填塔１２を備え、このモルキュラーシーブ充填塔１２を流下させることでトリチウムガス含有ガスから水蒸気（Ｈ２Ｏ蒸気とＨＴＯの蒸気）を吸着により除去する。モルキュラーシーブ充填塔１２は、１対にして設けられている。これは、モルキュラーシーブ充填塔１２の水蒸気吸着量に上限があり、その上限吸着量に達したら吸着水蒸気を加熱により脱着して再生する処理が必要となるからである。すなわち水蒸気除去部１０での水蒸気除去処理は、１対のモルキュラーシーブ充填塔１２、１２の一方を用いて行う。そしてその間に他方のモルキュラーシーブ充填塔１２の脱着再生を行うようにする。モルキュラーシーブ充填塔１２の脱着再生は、モルキュラーシーブ充填塔１２を覆うようにして設けたヒータ１３で加熱することにより行う。こうした脱着再生によりトリチウム水含有水が発生することになるが、このトリチウム水含有水は戻し導管１４で貯留槽４に戻す。
【００１９】
水蒸気除去部１０での処理を受けたトリチウムガス含有ガスは、水素選択透過器１１に導かれる。水素選択透過器１１は、パラジウム膜を用いて構成され、水素およびその同位体を選択的に透過させることができるようにされている。このような水素選択透過器１１での処理により、トリチウムガス含有ガスからトリチウムガスと水素ガスが効果的に分離される。この処理では、トリチウムガスと水素ガスの分離がなされたガスが排ガスとして発生する。この排ガスは、トリチウムガス含有ガスにトリチウム以外の放射性核種が含まれていると、その放射性核種を含むことになる。したがって水素選択透過器１１で発生した排ガスは、排ガス導管１５で図外の排ガス処理系に導いて処理する。
【００２０】
水素選択透過器１１での処理で得られたトリチウムガスと水素ガスは、酸化部である酸化反応器１６に導かれ、そこで酸化されることで水蒸気に戻される。酸化反応器１６で発生した水蒸気は、冷却器１７による冷却で凝縮されてトリチウム水含有水となり、トリチウム水貯留槽１８に貯留される。
【００２１】
以上のようなトリチウム回収システム１によれば、放射性廃液からのトリチウムの効果的な選択回収を行なうことができ、これにより高濃度なトリチウム水含有の放射性廃液を密閉保管が容易な放射性廃液に変えることができ、例えば使用済燃料再処理で発生する放射性廃液のような放射性廃液でも密閉保管を容易に行えるようになる。
【００２２】
図２に、第２の実施形態によるトリチウム回収システム２１の構成を模式化して示す。本実施形態のトリチウム回収システム２１は、水素選択透過器１１の後段に水素貯蔵器２２を備えている。水素貯蔵器２２は、水素貯蔵合金を用いて構成され、水素選択透過器１１での処理で得られたトリチウムガスと水素ガスをそのまま貯蔵することができるようにされている。この他の構成は第１の実施形態におけるトリチウム回収システム１と同様である。したがってトリチウム回収システム１と共通する要素には図１と同じ符号を付し、それらについての説明は省略する。
【００２３】
以上、本発明を実施するための形態について説明したが、これらは代表的な例に過ぎず、本発明は、その趣旨を逸脱することのない範囲で様々な形態で実施することができる。例えば、上記各実施形態では水素選択透過器にパラジウム膜を用いるようにしていたが、これに代えてプロトン導電体を用いることも可能である。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】第１の実施形態によるトリチウム回収システムの構成を模式化して示す図である。
【図２】第２の実施形態によるトリチウム回収システムの構成を模式化して示す図である。
【符号の説明】
【００２５】
１      トリチウム回収システム
２      トリチウム水蒸気含有ガス発生部
３      放射性廃液
７      トリチウムガス生成塔（トリチウムガス含有ガス発生部）
９      トリチウム分離部
１０    水蒸気除去部
１１    水素選択透過器（トリチウムガス分離部）
【図１】
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【図２】
2009121939.tif 000004