(57)【要約】【課題】剛性、耐衝撃性、外観に優れ、かつエアバックキットとの融着特性に優れるため、エアバッグシステムをシームレスに備えることのできる、エアバッグ作動時に確実に展開可能なシームレスインストルメントパネル用の樹脂組成物、およびそれから得られるシームレスインストルメントパネルを提供すること。【解決手段】メルトフローレートが５０〜１３０ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分５０〜８５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分１５〜５０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）、メルトフローレートが５〜４５ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分７０〜９５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分５〜３０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）、グラフト率が０．５〜２．０重量％の不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性された重量平均分子量が５万〜１５万の酸変性ポリプロピレン（Ｃ）、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数３〜６のα−オレフィンとの共重合体ゴム（Ｄ）、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）、及び無機充填剤（Ｆ）からなり、かつ、各成分の含有割合は、（Ａ）が２０〜６０重量％、（Ｂ）が１５〜４５重量％、（Ｃ）が０．５〜４重量％、（Ｄ）が５〜１５重量％、（Ｅ）が３〜１０重量％、（Ｆ）が１０〜２５重量％（ただし（Ａ）〜（Ｆ）の合計量は１００重量％である。）であることを特徴とするシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物により提供。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
メルトフローレートが５０〜１３０ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分５０〜８５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分１５〜５０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）、メルトフローレートが５〜４５ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分７０〜９５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分５〜３０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）、グラフト率が０．５〜２．０重量％の不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性された重量平均分子量が５万〜１５万の酸変性ポリプロピレン（Ｃ）、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数３〜６のα−オレフィンとの共重合体ゴム（Ｄ）、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）、及び無機充填剤（Ｆ）からなり、かつ、
各成分の含有割合は、（Ａ）が２０〜６０重量％、（Ｂ）が１５〜４５重量％、（Ｃ）が０．５〜４重量％、（Ｄ）が５〜１５重量％、（Ｅ）が３〜１０重量％、（Ｆ）が１０〜２５重量％（ただし（Ａ）〜（Ｆ）の合計量は１００重量％である。）であることを特徴とするシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物。
【請求項２】
シームレスインストルメントパネルとエアバッグキットを振動溶着により固定したときの振動溶着強度が、４６Ｎ以上であることを特徴とする請求項１に記載のシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物。
【請求項３】
シームレスインストルメントパネル用樹脂組成物は、メルトフローレートが１０〜２５ｇ／１０分であることを特徴とする請求項１又は２に記載のシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物を成形してなるシームレスインストルメントパネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シームレスインストルメントパネル用樹脂組成物およびそれから得られるシームレスインストルメントパネルに関し、さらに詳しくは、剛性、耐衝撃性、外観に優れ、かつエアバックキットとの融着特性に優れるため、エアバッグシステムをシームレスに備えることのできる、エアバッグ作動時に確実に展開可能なシームレスインストルメントパネル用の樹脂組成物、およびそれから得られるシームレスインストルメントパネルに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、自動車の助手席のエアバッグ装置は、剛性の必要なインストルメントパネルと、低温から高温までの広い温度範囲での優れた展開性が必要なエアバッグカバーとが異なる材質のため、両者は別々に成形され、インストルパネルに組み込まれていた。そのため、エアバッグカバー部とインストルメントパネル部の境界には継ぎ目が生じていた。
しかし、近年になって、意匠面及びフロントガラスへの写り込みを回避するといった安全面等から、継ぎ目をインストルメンタルパネルから見えなくするという、シームレスインストルメンタルパネルへの移行に対する要求があった。
この解決手段の一つとして、表皮材で覆う方法（特許文献１）があるが、製造工程が複雑で、コストがかかるといった問題があった。
【０００３】
一方、インストルメントパネルとエアバッグキットとの接続は、ネジ止め、フック止めなどが広く行われているが、様々な部品が必要であり、また、重量増加につながる問題があり、そのため、溶着で固定することが提案されている。
【０００４】
こうした状況下に、インストルメントパネルとエアバッグカバーとを同一素材で一体的に成形する方法が提案され、それに用いる樹脂組成物が種々開発されている（例えば、特許文献２、３、４）。
例えば、特許文献２には、曲げ初期弾性率が５００〜１０００ＭＰａ、−４０℃におけるＩｚｏｄ衝撃試験が非破壊であり、ポリプロピレン樹脂４０〜７０重量部、ムーニー粘度が２０〜７０のエチレン・プロピレン（・非共役ジエン）共重合体ゴム５〜３０重量部、ムーニー粘度が９０〜１８０のエチレン・プロピレン（・非共役ジエン）共重合体ゴム５〜３０重量部、ＭＦＲが１〜５０ｇ／１０分のエチレン・オクテン共重合体５〜３０重量部、タルク１〜１５重量部からなるエアバッグカバーが一体化されたインスツルメントパネル用の熱可塑性樹脂組成物が開示されている。
【０００５】
また、特許文献３には、ポリプロピレン５０〜９５質量％、熱可塑性エラストマー０〜２０質量％及びタルク５〜３０質量％からなり、該タルクのうち、平均粒径が１０μｍを超えるタルクが組成物基準で５質量％以上であるシームレスエアバッグカバー用樹脂組成物が開示されている。
【０００６】
また、特許文献４には、下記の成分（Ａ）〜（Ｃ）を含有し、ホモ成分と共重合成分と成分（Ｃ）の合計を１００重量％として、ホモ成分の含有量が４０〜５０重量％であり、共重合体成分の含有量が３０〜４０重量％であり、成分（Ｃ）の含有量が１０〜３０重量％であるエアバッグカバー一体型インパネ用樹脂組成物が開示されている。
（Ａ）：ブロックポリプロピレン（ａ１）及びホモポリプロピレン（ａ２）からなるプロピレン系樹脂  
（Ｂ）：密度が８７０ｋｇ／ｍ３未満であり、温度１９０℃及び２１．１８Ｎの条件で測定されるメルトーレートが５ｇ／１０ｍｉｎ以下であるエチレン−α−オレフィン共重合体
（Ｃ）：タルク
（  ただし、ホモ成分とは（ａ１）のホモ部と（ａ２）を合わせたものであり、共重合成分とは（ａ１）の共重合部と（Ｂ）を合わせたものを意味する。）
【０００７】
しかしながら、上述のような従来の一体型インパネ用樹脂組成物は、インストルメントパネルとしての剛性と、エアバッグカバーとしての展開性をあわせもつため、溶着で固定するときには、依然として溶着部に剥離が起るという問題点をもっていた。すなわち、従来のインストルメントパネル用樹脂組成物を用いたシームレスインストルメントパネルでは、エアバッグキットを振動溶着により固定をしても、溶着強度が低く、エアバック作動時にインストルメントパネルとエアバッグキットとの溶着部に剥離が起こり、エアバックカバー部が展開不能であった。また、エアバック作動時の衝撃により、インストルメントパネル自体が展開予定線以外の部位で破壊してしまう問題があった。
【０００８】
そのため、従来のインストルメントパネル用樹脂組成物の問題点を解消し、エアバッグシステムをシームレスに備えることのできる新たなシームレスインストルメントパネル用の樹脂組成物の研究開発が求められていた。
【０００９】
【特許文献１】特開２００７−１７６９９１号公報
【特許文献２】特開２００３−１８３４５９号公報
【特許文献３】特開２００４−３１５６４０号公報
【特許文献４】特開２００６−２５７２５９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、剛性、耐衝撃性、外観に優れ、かつエアバックキットとの融着特性に優れるため、エアバッグシステムをシームレスに備えることのできる、エアバッグ作動時に確実に展開可能なシームレスインストルメントパネル用の樹脂組成物、およびそれから得られるシームレスインストルメントパネルを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）、酸変性ポリプロピレン（Ｃ）、エチレンと炭素数３〜６のα−オレフィンとの共重合体ゴム（Ｄ）、エチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）及び無機充填剤（Ｆ）からなる樹脂組成物において、各成分の特定化と各成分の含有割合の最適化を同時に行なったところ、剛性、耐衝撃性、外観に優れ、更に、振動溶着強度を大幅に向上させたシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１２】
すなわち、本発明の第１の発明によれば、メルトフローレートが５０〜１３０ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分５０〜８５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分１５〜５０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）、メルトフローレートが５〜４５ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分７０〜９５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分５〜３０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）、グラフト率が０．５〜２．０重量％の不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性された重量平均分子量が５万〜１５万の酸変性ポリプロピレン（Ｃ）、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数３〜６のα−オレフィンとの共重合体ゴム（Ｄ）、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）、及び無機充填剤（Ｆ）からなり、かつ、各成分の含有割合は、（Ａ）が２０〜６０重量％、（Ｂ）が１５〜４５重量％、（Ｃ）が０．５〜４重量％、（Ｄ）が５〜１５重量％、（Ｅ）が３〜１０重量％、（Ｆ）が１０〜２５重量％（ただし（Ａ）〜（Ｆ）の合計量は１００重量％である。）であることを特徴とするシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物が提供される。
【００１３】
また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、シームレスインストルメントパネルとエアバッグキットを振動溶着により固定したときの振動溶着強度が、４６Ｎ以上であることを特徴とするシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物が提供される。
【００１４】
さらに、本発明の第３の発明によれば、第１又は２の発明において、シームレスインストルメントパネル用樹脂組成物は、メルトフローレートが１０〜２５ｇ／１０分であることを特徴とするシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物が提供される。
【００１５】
また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明に係る樹脂組成物を成形してなるシームレスインストルメントパネルが提供される。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）、酸変性ポリプロピレン（Ｃ）、エチレンと炭素数３〜６のα−オレフィンとの共重合体ゴム（Ｄ）、エチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）及び無機充填剤（Ｆ）からなる樹脂組成物において、各成分を特定化するとともにその含有割合を最適化することにより、各成分の分散性が著しく改善され、その結果、剛性、耐衝撃性、外観に優れ、更に、振動溶着強度を大幅に向上させたシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物が得られたものと推定される。そして、本発明の樹脂組成物は、シームレスインストルメントパネル用として有用であり、産業上の有用性は非常に高い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明は、メルトフローレートが５０〜１３０ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分５０〜８５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分１５〜５０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）を２０〜６０重量％、メルトフローレートが５〜４５ｇ／１０分の結晶性ポリプロピレン成分７０〜９５重量％とプロピレンエチレンランダム共重合体成分５〜３０重量％とからなるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）を１５〜４５重量％、グラフト率が０．５〜２．０重量％の不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性された重量平均分子量が５万〜１５万の酸変性ポリプロピレン（Ｃ）を０．５〜４重量％、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数３〜６のα−オレフィンとの共重合体ゴム（Ｄ）を５〜１５重量％、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分のエチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）を３〜１０重量％、及び無機充填剤（Ｆ）を１０〜２５重量％（ただし（Ａ）〜（Ｆ）の合計量は１００重量％である。）含むことを特徴とするシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物である。以下、本発明のシームレスインストルメントパネル用樹脂組成物を構成する構成成分やその製造方法等について詳細に説明する。
【００１８】
１．プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）
本発明で用いるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）は、プロピレン重合工程とプロピレンエチレンランダム共重合工程を含む重合方法によって得ることができる、結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）とプロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）とを含むブロック共重合体である。
【００１９】
（１）結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）
結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）は、結晶性のプロピレンの単独重合体であることが好ましいが、結晶性を著しく損なわない範囲でプロピレンに少量の他のコモノマーを共重合することによって得られる結晶性の共重合体であってもよい。（Ａ−１）成分の結晶性は、アイソタクチック指数（沸騰ｎ−ヘプタン抽出による不溶分）として、通常９０％以上、好ましくは９５〜１００％である。結晶性が小さいとプロピレンブロック共重合体組成物の剛性が低くなる。
【００２０】
上記コモノマーとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル１−ペンテンなどのプロピレン以外のα−オレフィン、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナンなどのビニル化合物等が挙げられる。これらは二種以上共重合されていてもよい。
プロピレンにコモノマーを共重合する際の、コモノマーの量としては、（Ａ−１）成分の全重量を基準として３重量％以下程度である。
【００２１】
結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）のＭＦＲは、５０〜１３０ｇ／１０分であり、好ましくは５５〜１１５ｇ／１０分であり、より好ましくは６０〜１００ｇ／１０分である。（Ａ−１）成分のＭＦＲが５０ｇ／１０分未満、または、１３０ｇ／１０分を超えると、溶着強度が低くなり、エアバッグの展開不良が生じる。
本発明においては、（Ａ−１）成分のＭＦＲが上記の範囲にあることが必要であり、これにより、溶着強度の優れた成形品となる本発明のプロピレンブロック共重合体組成物を得ることができる。
なお、本発明において、メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定されたものである。
【００２２】
（２）プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）
プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）は、プロピレンとエチレンとのランダム共重合によって得られるゴム状成分である。（Ａ−２）には、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１などの直鎖状α−オレフィン、３−メチル１−ブテン、４−メチル１−ペンテンなどの分岐状α−オレフィン等の他のモノマーから導かれる構造単位が含まれていてもよい。
【００２３】
プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）のエチレン含有量は、２０〜７０重量％、好ましくは２５〜５０重量％、より好ましくは３０〜４５重量％であることが好ましい。この範囲であると、衝撃性が良好となる。
ここで、プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）中のエチレン含量は、後述する方法にて測定する値である。
プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）の固有粘度［η］は、好ましくは２．５〜７．０ｄｌ／ｇであり、より好ましくは３．０〜６．５ｄｌ／ｇである。［η］が２．５ｄｌ／ｇ未満であると成形品にフローマークが発生し外観が劣ることがあり、また７．０ｄｌ／ｇを超えると、成形時の未溶融物がブツとなって、成形品の外観を損なうことがある。
ここで、プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）中の［η］は、後述する昇温溶出分別における４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）の１３５℃、テトラリン中で測定する値である。
【００２４】
（３）プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）の物性
本発明のプロピレンブロック共重合体組成物で用いるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）において、結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）及びプロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）の割合は、結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）が５０〜８５重量％、好ましくは６０〜８０重量％、より好ましくは６５〜７５重量％で、プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ａ−２）が１５〜５０重量％、好ましくは２０〜４０重量％、より好ましくは２５〜３５重量％である。結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）の割合が５０重量％未満であると、流動性が劣る。一方、結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）割合が８５重量％を超えると、外観が悪化する。
本発明においては、（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分の割合が、上記の範囲にあることが必要であり、これにより、流動性及び外観のバランスの優れた成形品となる本発明のプロピレンブロック共重合体組成物を得ることができる。
【００２５】
また、本発明のプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）全体のＭＦＲは、好ましくは１０〜４０ｇ／１０分、より好ましくは１５〜３０ｇ／１０分である。プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）のＭＦＲが上記の範囲にあることで、流動性及び外観のバランスの取れた材料となる。
【００２６】
２．プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）
本発明で用いるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）は、プロピレン重合工程とプロピレンエチレンランダム共重合工程を含む重合方法によって得ることができる、結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）とプロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）とを含むブロック共重合体である。
【００２７】
（１）結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）
結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）は、結晶性のプロピレンの単独重合体であることが好ましいが、結晶性を著しく損なわない範囲でプロピレンに少量の他のコモノマーを共重合することによって得られる結晶性の共重合体であってもよい。（Ｂ−１）成分の結晶性は、アイソタクチック指数（沸騰ｎ−ヘプタン抽出による不溶分）として、通常９０％以上、好ましくは９５〜１００％である。結晶性が小さいとプロピレンブロック共重合体組成物の剛性が低くなる。
【００２８】
上記コモノマーとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル１−ペンテンなどのプロピレン以外のα−オレフィン、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナンなどのビニル化合物等が挙げられる。これらは二種以上共重合されていてもよい。
プロピレンにコモノマーを共重合する際の、コモノマーの量としては、（Ｂ−１）成分の全重量を基準として３重量％以下程度である。
【００２９】
結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）のＭＦＲは、５〜４５ｇ／１０分であり、好ましくは１０〜３５ｇ／１０分であり、より好ましくは１５〜３０ｇ／１０分である。（Ｂ−１）成分のＭＦＲが５ｇ／１０分未満であると、射出成形した際に樹脂組成物の成形加工性が劣るという不都合が生じる。一方、４５ｇ／１０分を超えると、溶着強度が低くなり、エアバッグの展開不良を生じる。
本発明においては、（Ｂ−１）成分のＭＦＲが上記の範囲にあることが必要であり、これにより、これにより、溶着強度の優れた成形品となる本発明のプロピレンブロック共重合体組成物を得ることができる。
なお、本発明において、メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定されたものである。
【００３０】
結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）のＭＦＲＢ１は、結晶性ポリプロピレン成分（Ａ−１）のＭＦＲＡ１との比（ＭＦＲＢ１／ＭＦＲＡ１）が、０．５以下が好ましく、０．３以下がより好ましい。この範囲であると、溶着強度、外観が良好となる。
【００３１】
（２）プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）
プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）は、プロピレンとエチレンとのランダム共重合によって得られるゴム状成分である。（Ｂ−２）には、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１などの直鎖状α−オレフィン、３−メチル１−ブテン、４−メチル１−ペンテンなどの分岐状α−オレフィン等の他のモノマーから導かれる構造単位が含まれていてもよい。
【００３２】
プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）のエチレン含有量は、２０〜７０重量％、好ましくは２５〜５０重量％、より好ましくは３０〜４５重量％であることが好ましい。この範囲であると、衝撃性が良好となる。
ここで、プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）中のエチレン含量は、後述する方法にて測定する値である。
プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）の固有粘度［η］は、好ましくは２．５〜７．０ｄｌ／ｇであり、より好ましくは３．０〜６．５ｄｌ／ｇである。［η］が２．５ｄｌ／ｇ未満であると成形品にフローマークが発生し外観が劣ることがあり、また７．０ｄｌ／ｇを超えると、成形時の未溶融物がブツとなって、成形品の外観を損なうことがある。
ここで、プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）中の［η］は、後述する昇温溶出分別における４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）の１３５℃、テトラリン中で測定する値である。
【００３３】
（３）プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）の物性
本発明のプロピレンブロック共重合体組成物で用いるプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）において、結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）及びプロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）の割合は、結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）が７０〜９５重量％、好ましくは７５〜９３重量％、より好ましくは７８〜９１重量％で、プロピレンエチレンランダム共重合体成分（Ｂ−２）が５〜３０重量％、好ましくは７〜２５重量％、より好ましくは９〜２２重量％である。結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）の割合が７０重量％未満であると、流動性が劣る。一方、結晶性ポリプロピレン成分（Ｂ−１）割合が９５重量％を超えると、衝撃性が低下する。
本発明においては、（Ｂ−１）成分と（Ｂ−２）成分の割合が、上記の範囲にあることが必要であり、これにより、流動性及び外観のバランスに優れた成形品となる本発明のプロピレンブロック共重合体組成物を得ることができる。
【００３４】
また、本発明のプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）全体のＭＦＲは、好ましくは１０〜４０ｇ／１０分、より好ましくは１５〜３０ｇ／１０分である。プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）のＭＦＲが上記の範囲にあることで、振動溶着と流動性のバランスに優れる。
【００３５】
（４）プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）（Ｂ）の物性の分析法
プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）のプロピレンエチレンランダム共重合体部分（ゴム成分）の比率（Ｗｃ）、及びゴム成分中のエチレン含量の測定は、下記の装置、条件を用い、下記の手順で測定する。
【００３６】
（ａ）使用する分析装置
（ｉ）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ  Ｔ−１００（ＣＦＣと略す）
（ｉｉ）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ−ＩＲ、パーキンエルマー社製  １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して代わりにＦＴ−ＩＲを接続し、このＦＴ−ＩＲを検出器として使用する。ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ−ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。ＦＴ−ＩＲに取り付けたフローセルは光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。
（ｉｉｉ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用する。
【００３７】
（ｂ）ＣＦＣの測定条件
（ｉ）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（ｉｉ）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍＬ
（ｉｉｉ）注入量：０．４ｍＬ
（ｉｖ）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温する。
（ｖ）分別方法：
昇温溶出分別時の分別温度は４０、１００、１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別する。なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０〜１００℃で溶出する成分（フラクション２）、１００〜１４０℃で溶出する成分（フラクション３）の溶出割合（単位  重量％）を各々Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０と定義する。Ｗ４０＋Ｗ１００＋Ｗ１４０＝１００である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ−ＩＲ分析装置へ自動輸送される。
（ｖｉ）溶出時溶媒流速：１ｍＬ／分
【００３８】
（ｃ）ＦＴ−ＩＲの測定条件
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ−ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１〜３について、ＧＰＣ−ＩＲデータを採取する。
（ｉ）検出器：ＭＣＴ
（ｉｉ）分解能：８ｃｍ−１
（ｉｉｉ）測定間隔：０．２分（１２秒）
（ｉｖ）一測定当たりの積算回数：１５回
【００３９】
（ｄ）測定結果の後処理と解析
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ−ＩＲによって得られる２９４５ｃｍ−１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求める。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が１００％となるように規格化する。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー（株）製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．４ｍＬ注入して較正曲線を作成する。較正曲線は最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。分子量への換算は森定雄著「サイズ排除クロマトグラフィー」（共立出版）を参考に汎用較正曲線を用いる。その際使用する粘度式（［η］＝Ｋ×Ｍα）には以下の数値を用いる。
（ｉ）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
Ｋ＝０．０００１３８、α＝０．７０
（ｉｉ）プロピレンエチレンブロック共重合体のサンプル測定時
Ｋ＝０．０００１０３、α＝０．７８
各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＦＴ−ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ−１の吸光度と２９２７ｃｍ−１の吸光度との比を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや１３Ｃ−ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が既知となっているエチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用して予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（重量％）に換算して求める。
【００４０】
（ｅ）プロピレンエチレンランダム共重合体成分の比率（Ｗｃ）
本発明におけるプロピレンエチレンブロック共重合体中のプロピレンエチレンランダム共重合体成分の比率（Ｗｃ）は、下記式（Ｉ）で理論上は定義され、以下のような手順で求められる。
Ｗｃ（重量％）＝Ｗ４０×Ａ４０／Ｂ４０＋Ｗ１００×Ａ１００／Ｂ１００…（Ｉ）
式（Ｉ）中、Ｗ４０、Ｗ１００は、上述した各フラクションでの溶出割合（単位：重量％）であり、Ａ４０、Ａ１００は、Ｗ４０、Ｗ１００に対応する各フラククションにおける実測定の平均エチレン含有量（単位：重量％）であり、Ｂ４０、Ｂ１００は、各フラクションに含まれるプロピレンエチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量（単位：重量％）である。Ａ４０、Ａ１００、Ｂ４０、Ｂ１００の求め方は後述する。
【００４１】
（Ｉ）式の意味は以下の通りである。すなわち、（Ｉ）式右辺の第一項はフラクション１（４０℃に可溶な部分）に含まれるプロピレンエチレンランダム共重合体成分の量を算出する項である。フラクション１がプロピレンエチレンランダム共重合体成分のみを含み、結晶性ポリプロピレン成分を含まない場合には、Ｗ４０がそのまま全体の中に占めるフラクション１由来のプロピレンエチレンランダム共重合体成分含有量に寄与するが、フラクション１にはプロピレンエチレンランダム共重合体成分由来の成分のほかに少量の結晶性ポリプロピレン成分由来の成分（極端に分子量の低い成分及びアタクチックポリプロピレン）も含まれるため、その部分を補正する必要がある。そこでＷ４０にＡ４０／Ｂ４０を乗ずることにより、フラクション１のうち、プロピレンエチレンランダム共重合体成分由来の量を算出する。
【００４２】
例えば、フラクション１の平均エチレン含有量（Ａ４０）が３０重量％であり、フラクション１に含まれるプロピレンエチレンランダム共重合体のエチレン含有量（Ｂ４０）が４０重量％である場合、フラクション１の３０／４０＝３／４（即ち７５重量％）はプロピレンエチレンランダム共重合体由来、１／４は結晶性ポリプロピレン成分由来ということになる。このように右辺第一項でＡ４０／Ｂ４０を乗ずる操作は、フラクション１の重量％（Ｗ４０）からプロピレンエチレンランダム共重合体の寄与を算出することを意味する。右辺第二項も同様であり、各々のフラクションについて、プロピレンエチレンランダム共重合体の寄与を算出して加え合わせたものがプロピレンエチレンランダム共重合体成分含有量となる。
【００４３】
（ｉ）上述したように、ＣＦＣ測定により得られるフラクション１〜２に対応する平均エチレン含有量をそれぞれＡ４０、Ａ１００とする（単位はいずれも重量％である）。平均エチレン含有量の求め方は後述する。
【００４４】
（ｉｉ）フラクション１の微分分子量分布曲線におけるピーク位置に相当するエチレン含有量をＢ４０とする（単位は重量％である）。フラクション２については、ゴム部分が４０℃ですべて溶出してしまうと考えられ、同様の定義で規定することができないので、本発明では実質的にＢ１００＝１００と定義する。Ｂ４０、Ｂ１００は各フラクションに含まれるプロピレンエチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量であるが、この値を分析的に求めることは実質的には不可能である。その理由はフラクションに混在する結晶性ポリプロピレン成分とプロピレンエチレンランダム共重合体を完全に分離・分取する手段がないからである。
種々のモデル試料を使用して検討を行った結果、Ｂ４０はフラクション１の微分分子量分布曲線のピーク位置に相当するエチレン含有量を使用すると、材料物性の改良効果をうまく説明することができることがわかった。また、Ｂ１００はエチレン連鎖由来の結晶性を持つこと、および、これらのフラクションに含まれるプロピレンエチレンランダム共重合体の量がフラクション１に含まれるプロピレンエチレンランダム共重合体の量に比べて相対的に少ないことの２点の理由により、１００と近似する方が、実態にも近く、計算上も殆ど誤差を生じない。そこでＢ１００＝１００として解析を行うこととしている。
【００４５】
（ｉｉｉ）上記の理由からプロピレンエチレンランダム共重合体成分の比率（Ｗｃ）を以
下の式に従い、求める。
Ｗｃ（重量％）＝Ｗ４０×Ａ４０／Ｂ４０＋Ｗ１００×Ａ１００／１００…（ＩＩ）
つまり、（ＩＩ）式右辺の第一項であるＷ４０×Ａ４０／Ｂ４０は結晶性を持たないプロピレンエチレンランダム共重合体含有量（重量％）を示し、第二項であるＷ１００×Ａ１００／１００は結晶性を持つプロピレンエチレンランダム共重合体成分含有量（重量％）を示す。
ここで、Ｂ４０およびＣＦＣ測定により得られる各フラクション１および２の平均エチレン含有量Ａ４０、Ａ１００は、次のようにして求める。
微分分子量分布曲線のピーク位置に対応するエチレン含有量がＢ４０となる。また、測定時にデータポイントとして取り込まれる、各データポイント毎の重量割合と各データポイント毎のエチレン含有量の積の総和がフラクション１の平均エチレン含有量Ａ４０となる。フラクション２の平均エチレン含有量Ａ１００も同様に求める。
【００４６】
なお、上記３種類の分別温度を設定した意義は次の通りである。本発明のＣＦＣ分析においては、４０℃とは結晶性を持たないポリマー（例えば、プロピレンエチレンランダム共重合体の大部分、もしくは結晶性ポリプロピレン成分部分の中でも極端に分子量の低い成分およびアタクチックな成分）のみを分別するのに必要十分な温度条件である意義を有する。１００℃とは、４０℃では不溶であるが１００℃では可溶となる成分（例えばプロピレンエチレンランダム共重合体中、エチレン及び／またはプロピレンの連鎖に起因して結晶性を有する成分、および結晶性の低い結晶性ポリプロピレン成分）のみを溶出させるのに必要十分な温度である。１４０℃とは、１００℃では不溶であるが１４０℃では可溶となる成分（例えば結晶性ポリプロピレン成分中特に結晶性の高い成分、およびプロピレンエチレンランダム共重合体中の極端に分子量が高くかつ極めて高いエチレン結晶性を有する成分）のみを溶出させ、かつ分析に使用するプロピレン系ブロック共重合体の全量を回収するのに必要十分な温度である。
また、Ｗ１４０にはプロピレンエチレンランダム共重合体成分は全く含まれないか、存在しても極めて少量であり実質的には無視できることからプロピレンエチレンランダム共重合体の比率やプロピレンエチレンランダム共重合体のエチレン含有量の計算からは排除する。
【００４７】
（ｆ）プロピレンエチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量
本発明におけるプロピレンエチレンブロック共重合体におけるプロピレンエチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量は、上述で説明した値を用い、次式から求められる。
プロピレンエチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量（重量％）＝（Ｗ４０×Ａ４０＋Ｗ１００×Ａ１００）／Ｗｃ  
（但し、Ｗｃは先に求めたプロピレンエチレンランダム共重合体成分の比率（重量％）である。）
【００４８】
本発明においては、上述のように相互に相違する二種類のプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）（Ｂ）を特定の割合で用いることにより、分子量分布が広がり、低分子量成分及び高分子量成分の比率が相対的に増加する。低分子量成分は振動溶着時に早く溶ける事で溶着速度がアップし良好、一方で、高分子量成分は分子鎖の絡み合い効果が起こり、その結果、溶着強度が向上すると考えられる。
【００４９】
３．酸変性ポリプロピレン（Ｃ）
本発明のプロピレンブロック共重合体組成物で用いる酸変性ポリプロピレン（Ｃ）は、ポリプロピレン樹脂を不飽和カルボン酸またはその誘導体によってグラフト変性したものである。
ポリプロピレン樹脂としては、プロピレン単独重合体、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体のいずれも用いることができ、その形状は、粉末状であっても、あるいはペレット状であってもよい。
【００５０】
不飽和カルボン酸またはその誘導体としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、イタコン酸等のα，β−不飽和ジカルボン酸またはこれらの無水物；アクリル酸、メタクリル酸、フラン酸、クロトン酸、ビニル酢酸、ペンテン酸等の不飽和モノカルボン酸等が挙げられる。中でも、特に無水マレイン酸が接着強度、経済性等の観点から好ましく使用される。
グラフト変性の方法としては、例えば、ラジカル開始剤の存在下、有機溶媒等の溶液中でポリプロピレン樹脂に不飽和カルボン酸またはその誘導体をグラフト反応させる溶液法や、押出機等の溶融混練装置を用いて、ポリプロピレン樹脂に不飽和カルボン酸またはその誘導体をグラフト反応させる混練法等を挙げることが出来る。
【００５１】
前記ラジカル開始剤としては、例えば、有機過酸化物、ジヒドロ芳香族、ジクミル化合物等が挙げられる。
【００５２】
有機過酸化物としては、例えば、ヒドロパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジアルキル（アリル）パーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンヒドロパーオキサイド、ジプロピオニルパーオキサイド、ジオクタノイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、パーオキシ琥珀酸、パーオキシケタール、２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート等が好適に用いられる。
【００５３】
ジヒドロ芳香族としては、ジヒドロキノリンまたはその誘導体、ジヒドロフラン、１，２−ジヒドロベンゼン、１，２−ジヒドロナフタレン、９，１０−ジヒドロフェナントレン等が挙げられる。ジクミル化合物としては、２，３−ジメチル−２，３−ジフェニルブタン、２，３−ジエチル−２，３−ジフェニルブタン、２，３−ジエチル−２，３−ジ（ｐ−メチルフェニル）ブタン、２，３−ジエチル−２，３−ジ（ｐ−ブロモフェニル）ブタン等が例示され、特に２，３−ジエチル−２，３−ジフェニルブタンが好ましく用いられる。
【００５４】
本発明の酸変性ポリプロピレンは、重量平均分子量が５万〜１５万であり、好ましくは６万〜１４万、より好ましくは７万〜１３万である。重量平均分子量が上限を越えたり、下限未満では振動溶着強度が低下する。
ここで、酸変性ポリプロピレンの重量平均分子量は、ＧＰＣにより測定する重量平均分子量である。具体的には、次の条件で行う。
装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＨＬＣ／ＧＰＣ  １５０Ｃ
カラム温度：１３５℃
溶媒：ｏ−ジクロロベンゼン
流量：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
カラム：東ソー株式会社製  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（Ｓ）ＨＴ  ６０ｃｍ×１
注入量：０．１５ｍｌ（濾過処理無し）
溶液濃度：５ｍｇ／３．４ｍｌ
試料調整：ｏ−ジクロロベンゼンを用い、５ｍｇ／３．４ｍｌの溶液に調整し、１４０℃で１〜３時間溶解させる。
検量線：ポリスチレン標準サンプルを使用する。
検量線次数：１次
ＰＰ分子量：ＰＳ×０．６３９
【００５５】
本発明の酸変性ポリプロピレンは、不飽和カルボン酸又はその誘導体単位のグラフト率が０．５〜２重量％、好ましくは０．７〜１．７重量％、より好ましくは１．０〜１．５重量％である。グラフト率が上限を越えると衝撃強度が低下し、下限未満では振動溶着強度が低下する。
ここで、グラフト率とは、ポリプロピレンにグラフトしていない未グラフト成分を溶解再沈法等により除去した後に測定したグラフト率をさす。具体的には、ペレット状の変性ポリプロピレンを、２００℃の加熱プレス成形により、肉厚０．１５ｍｍのフィルム状とし、このフィルムを、ソックスレー抽出器を用いアセトン溶媒にて、８５℃×１．５時間抽出処理し、７０℃のオーブンで２０分間乾燥する。抽出乾燥処理したフィルムを用い、ＩＲを用いて赤外吸収ピーク強度を定量し、グラフト率を検量線から算出するものである
【００５６】
本発明で使用される酸変性ポリプロピレンは、不飽和カルボン酸又はその誘導体のグラフト率と重量平均分子量の関係が、下記式（１）を満たすことが好ましい。
Ｇ≧０．０００２×Ｍ＋１                  式（１）
（ただし、Ｇ：不飽和カルボン酸又はその誘導体のグラフト率（単位：重量％）、Ｍ：酸変性ポリプロピレンの重量平均分子量である。）
【００５７】
変性ポリプロピレンにおける極性官能基のグラフト率と重量平均分子量との関係は、マトリックスである樹脂成分と無機充填剤との界面の親和性に影響を与え、その結果、樹脂組成物の溶着特性に大きな影響を及ぼすと考えられる。
【００５８】
４．エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）
本発明のプロピレンブロック共重合体組成物で用いるエチレンと炭素数３〜６のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）は、エチレンと炭素数３〜６のα−オレフィンとのランダム共重合体であって、ゴム的な性質を有する重合体である。α−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル１−ペンテンなどが挙げられる。これらは二種以上共重合されていてもよい。好ましくはプロピレン、１−ブテンである。
本発明においては、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）全体の重量を基準として、α−オレフィン含有量を１０〜６０重量％、好ましくは１５〜５０重量％とすることが、ゴム的な性質が発現しやすい点で好ましい。
【００５９】
本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）は、モノマーであるエチレンとα−オレフィンを触媒の存在下で共重合することにより製造することができる。触媒としては、ハロゲン化チタンのようなチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体、のような有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、又はアルキルアルミニウムクロリド等のいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ９１／０４２５７号公報等に記載のメタロセン化合物触媒等を使用することができる。
【００６０】
重合法としては、触媒成分と各モノマーが効率よく接触するならば、あらゆる様式の方法を採用することができる。具体的には、これらの触媒の存在下でのスラリー法、気相流動床法や溶液法、あるいは圧力が２００ｋｇ／ｃｍ２以上、重合温度が１００℃以上での高圧バルク重合法等の製造プロセスを適用して重合することができる。好ましい製造法としては高圧バルク重合が挙げられる。
【００６１】
本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）の具体例としては、例えば、エチレンプロピレン共重合体（ＥＰＲ）、エチレンブテン共重合体（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合体（ＥＨＲ）等が挙げられる。本発明において、これらのエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）は、１種類に限定されるものではなく、密度、ＭＦＲなどの異なる２種類以上の混合物の使用であっても良い。
【００６２】
本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）として使用できる市販品を例示すれば、ジェイエスアール社製ＥＤシリーズ、三井化学社製タフマーＰシリーズ及びタフマーＡシリーズ、デュポンダウ社製エンゲージＥＧシリーズ、旭化成社製タフテックＨシリーズなどを挙げることができる。
【００６３】
本発明において、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）のＭＦＲは、０．５〜１０ｇ／１０分、好ましくは１〜９ｇ／１０分、より好ましくは２〜７ｇ／１０分であることが必要である。メルトフローレートが０．５ｇ／１０分未満であると流動性の低下が生じ、１０ｇ／１０分を超えると外観が悪化する。ＭＦＲは、重合に際して水素など分子量調整剤、β水素引き抜きの速度制御などにより適宜調整することが可能である。
本発明においては、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）のＭＦＲが上記の範囲にあることにより、得られるプロピレンブロック共重合体組成物の外観を維持しつつ、流動性を向上させることができ、本発明のプロピレンブロック共重合体組成物を得ることができる。
【００６４】
５．エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）
本発明のプロピレンブロック共重合体組成物で用いるエチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）は、エチレンと炭素数７〜１８のα−オレフィンとのランダム共重合体であって、ゴム的な性質を有する重合体である。α−オレフィンとしては、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられる。これらは二種以上共重合されていてもよい。好ましくは１−オクテンである。
本発明においては、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）全体の重量を基準として、α−オレフィン含有量を１０〜６０重量％、好ましくは１５〜５０重量％とすることが、ゴム的な性質が発現しやすい点で好ましい。
【００６５】
本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）は、モノマーであるエチレンとα−オレフィンを触媒の存在下で共重合することにより製造することができる。触媒としては、ハロゲン化チタンのようなチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体、のような有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、又はアルキルアルミニウムクロリド等のいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ９１／０４２５７号公報等に記載のメタロセン化合物触媒等を使用することができる。
【００６６】
重合法としては、触媒成分と各モノマーが効率よく接触するならば、あらゆる様式の方法を採用することができる。具体的には、これらの触媒の存在下でのスラリー法、気相流動床法や溶液法、あるいは圧力が２００ｋｇ／ｃｍ２以上、重合温度が１００℃以上での高圧バルク重合法等の製造プロセスを適用して重合することができる。好ましい製造法としては高圧バルク重合が挙げられる。
【００６７】
本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）の具体例としては、例えば、エチレンオクテン共重合体（ＥＯＲ）等が挙げられる。本発明において、これらのエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）は、１種類に限定されるものではなく、密度、ＭＦＲなどの異なる２種類以上の混合物の使用であっても良い。
【００６８】
本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）として使用できる市販品を例示すれば、ジェイエスアール社製ＥＤシリーズ、三井化学社製タフマーＰシリーズ及びタフマーＡシリーズ、デュポンダウ社製エンゲージＥＧシリーズ、旭化成社製タフテックＨシリーズなどを挙げることができる。
【００６９】
本発明において、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）のＭＦＲは、０．５〜１０ｇ／１０分、好ましくは１〜９ｇ／１０分、より好ましくは２〜７ｇ／１０分であることが必要である。メルトフローレートが０．５ｇ／１０分未満であると流動性不足となり、１０ｇ／１０分を超えると低温衝撃が低減する。ＭＦＲは、重合に際して水素など分子量調整剤、β水素引き抜きの速度制御などにより適宜調整することが可能である。
本発明においては、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）のＭＦＲが上記の範囲にあることにより、得られるプロピレンブロック共重合体組成物の低温衝撃性を向上させることができ、本発明のプロピレンブロック共重合体組成物を得ることができる。
【００７０】
６．無機充填剤（Ｆ）
本発明に用いる無機充填剤は、粒状、板状、棒状、繊維状、ウィスカー状など、いずれの形状のものも使用することができる。
【００７１】
無機充填剤（Ｆ）としては、例えばシリカ、ケイ藻土、バリウムフェライト、酸化ベリリウム、軽石、軽石バルンなどの酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウムなどの水酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイト、ドーソナイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸アンモニウム、亜硫酸カルシウムなどの硫酸塩又は亜硫酸塩、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ガラス繊維、ガラスバルーン、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ベントナイトなどのケイ酸塩、カーボンブラック、グラファイト、炭素繊維、炭素中空球などの炭素類や、硫化モリブデン、ボロン繊維、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム、マグネシウムオキシサルフェイト、各種金属繊維などを挙げることができる。
【００７２】
これらの無機充填剤は一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよいが、これらの中で、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、ガラス繊維が好ましい。本発明においては、無機充填剤を使用することにより、プロピレンブロック共重合体組成物の曲げ弾性率を向上させ、線膨張係数を低下させ寸法安定性を向上させることができる。
【００７３】
これらの無機充填剤の中でも、特に、物性・コスト面のバランスより、タルクが好ましい。無機充填剤は、プロピレンブロック共重合体組成物との接着性或いは分散性を向上させる目的で、各種の有機チタネート系カップリング剤、有機シランカップリング剤、不飽和カルボン酸、又はその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステル等によって表面処理したものを用いてもよい。
この無機充填剤の大きさとしては、得られる成形体の剛性、耐衝撃性、耐傷付き白化性、ウエルド外観、光沢ムラなどの物性の点から、レーザー回折法で求める平均粒径が１〜６μｍ、平均アスペクト比が４以上のものが好適である。特に加工粉砕法により得られたものが、物性、剛性などの点でとりわけ好ましい。
【００７４】
７．構成成分の配合比率
本発明においては、組成物を構成する成分（Ａ）〜（Ｆ）の配合割合は、（Ａ）〜（Ｆ）の合計量を基準として、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）が２０〜６０重量％、好ましくは２５〜５５重量％、より好ましくは３０〜５０重量％、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）が１５〜４５重量％、好ましくは２０〜４２重量％、より好ましくは２５〜４０重量％、酸変性ポリプロピレン（Ｃ）が０．５〜４、好ましくは１．０〜３．５、より好ましくは１．５〜３．０、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）が５〜１５重量％、好ましくは６〜１３重量％、より好ましくは７〜１１重量％、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）が３〜１０重量％、好ましくは３〜９重量％、より好ましくは３〜８重量％、無機充填剤（Ｆ）１０〜２５重量％、好ましくは１３〜２４重量％、より好ましくは１５〜２３重量％である。
【００７５】
上記した成分（Ａ）〜（Ｆ）の配合割合の臨界的な意義は以下のとおりである。
（１）プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）の割合が２０重量％未満であると流動性が低下し、６０重量％を超えると溶着強度が低減する。
（２）プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）の割合が１５重量％未満であると溶着強度が低減し、４５重量％を超えると流動性が低減する。
（３）酸変性ポリプロピレン（Ｃ）の割合が０．５重量％未満であると振動溶着強度が低減し、４重量％を超えると衝撃強度が低減する。
（４）エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）の割合が５重量％未満であると、外観が悪化し、１５重量％を超えると流動性が低減する。
（５）エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）の割合が３重量％未満であると衝撃が低下し、１０重量％を超えると流動性が低下する。
（６）無機充填剤（Ｆ）の割合が１０重量％未満であると剛性が低下し、２５重量％を超えると振動溶着強度が低下する。
【００７６】
本発明者らの検討では、溶着部品の剥離試験においてマトリックスである樹脂成分（主に結晶性ポリプロピレン成分）と無機充填剤との界面から破壊が生じていることを確認した。そして、無機充填剤の量が多いと破壊の起点が多くなるため、溶着強度が低下すると推定された。しかしながら、変性ポリプロピレン成分を用いる事で、マトリックスとタルクの界面強度が強化される為、無機充填剤の量が多くても破壊の起点を低減することができる。一方で変性ポリプロピレン量が多すぎると変性ポリプロピレン成分自身の強度低下も伴う為、剛性及び耐熱性等の付与効果を発揮する為の変性ポリプロピレン量の最適化が必要となり、上記配合割合を定めた。
【００７７】
８．その他の添加剤
本発明の樹脂組成物には、必要に応じて、酸化防止剤（フェノール系、イオウ系、燐系、ラクトン系、ビタミン系など）、耐候安定剤、紫外線吸収剤（ベンゾトリアゾール系、トリジアミン系、アニリド系、ベンゾフェノン系など）、熱安定剤、光安定剤（ヒンダードアミン系、ベンゾエート系など）、帯電防止剤、造核剤、顔料、吸着剤（金属酸化物（酸化亜鉛、酸化マグネシウム等）、金属塩化物（塩化鉄、塩化カルシウム等）、ハイドロタルサイト、アルミン酸塩等）、滑材（金属石鹸、脂肪酸アミド、シリコーンオイル、シリコーンガム等）などの添加剤を配合してもよい。
【００７８】
９．プロピレンブロック共重合体組成物の製造
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造は、上記の各構成成分を、上記の割合で、混合又は、一軸押出機、二軸押出機等の押出機、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて、例えば樹脂温度１８０℃〜２５０℃にて混練することにより製造できる。これらの混練機の中でも、押出機、特に二軸押出機を用いて製造することが好ましい。
各成分の混合は、同時に行なってもよく、また分割して行なってもよい。分割添加の方法として、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）及びプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）と酸変性ポリプロピレン（Ｃ）と無機充填剤（Ｆ）とを混練した後、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）（Ｅ）を添加する方法、予めプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）及びプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）と酸変性ポリプロピレン（Ｃ）と無機充填剤（Ｆ）とを、無機充填剤（Ｆ）の濃度を高濃度に混練してマスターバッチとし、それを別途プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）及びプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）やエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）（Ｅ）等で希釈しながら混練する方法や、予めプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）及びプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）と酸変性ポリプロピレン（Ｃ）と無機充填剤（Ｆ）、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）及びプロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）とエチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）（Ｅ）とをそれぞれ混練しておき、最後にすべてをあわせて混練する方法等があり、また同様の方法で成形することもできる。
【００７９】
１０．シームレスインストルメントパネルの製造
上述の方法で得られた樹脂組成物は、成形加工性の面から、ＭＦＲが１０〜２５ｇ／１０分であることが好ましく、８〜１８ｇ／１０分であることがより好ましい。そして、本発明の樹脂組成物は、剛性、耐衝撃性に優れ、融着強度が高いので、シームレスインストルメントパネル用に好適である。
シームレスインストルメントパネルの製造には、本発明の樹脂組成物を公知の方法、例えば射出成形法などを用いることができる。
得られたインストルメントパネル部とエアバッグカバー部とは、一体的に成形できるので、シームレスインストルメントパネルとなる。
そして、その際、シームレスインストルメントパネルとエアバッグキットを振動溶着により固定したときの振動溶着強度は、実用上の観点から、４６Ｎ以上であることが好ましく、４８Ｎ以上であることがより好ましく、５０Ｎ以上であることがさらに好ましい。
【実施例】
【００８０】
以下に実施例を挙げて、本発明を更に具体的に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、これらの実施例に制約されるものではない。なお、実施例で用いた測定方法や、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｃ）、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）、無機充填剤（Ｅ）等の材料は以下の通りである。
【００８１】
１．測定方法
（１）ＭＦＲ：ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定した。
（２）溶着強度：１２０×１５×２ｍｍの試験片と、三菱化学製サーモランを用いて別に成形した１２０×１５×２ｍｍの試験片とを３０×１５ｍｍにわたって重ね合わせ、振動溶着をおこなった。
溶着はブランソン社製２８００Ｊ−ＤＣを使用し、溶着時間５秒、溶着厚０．５ｍｍ、溶着圧力４．８ＭＰａの条件で行った。溶着サンプルの引張破断強度を溶着強度とした。引張試験はチャック間距離６０ｍｍ、引張速度２０ｍｍ／分で行った。
（３）曲げ弾性率：厚さ４ｍｍの試験片を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７２０３に準拠して測定した。
（４）ＩＺＯＤ衝撃強度：厚さ４ｍｍの試験片を用いて、ＪＩＳ  Ｋ６９１１に準拠して測定した。試験温度は２３℃とした。
（５）外観：短辺に幅２ｍｍのフィルムゲートをもつ金型を用いて成形した３５０ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍの成形シートにおけるフローマークの発生を目視で観察し、ゲートからフローマークが発生した部分までの距離を測定し、下記の基準で判定した。
○：フローマークがゲートから２００ｍｍ以上
×：フローマークがゲートから２００ｍｍ未満
【００８２】
２．材料類
（１）プロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）、（Ｂ）
ＰＰ１：ＭＦＲｈ１２０ｇ／１０分、Ｃｖ３０重量％、Ｇｖ３５重量％、［η］３．２ｄｌ／ｇ、ＭＦＲ３０ｇ／１０分
ＰＰ２：ＭＦＲｈ３０ｇ／１０分、Ｃｖ３０重量％、Ｇｖ３３重量％、［η］３．５ｄｌ／ｇ、ＭＦＲ８ｇ／１０分
ＰＰ３：ＭＦＲｈ１５０ｇ／１０分、Ｃｖ３０重量％、Ｇｖ３５重量％、［η］３．０ｄｌ／ｇ、ＭＦＲ３５ｇ／１０分
ＰＰ４：ＭＦＲｈ５０ｇ／１０分、Ｃｖ３０重量％、Ｇｖ３５重量％、［η］３．２ｄｌ／ｇ、ＭＦＲ１５ｇ／１０分
ここで、ＭＦＲｈは結晶性ポリプロピレン成分のＭＦＲ、Ｃｖはプロピレンエチレンランダム共重合体成分の割合、Ｇｖはプロピレンエチレンランダム共重合体成分中のエチレン含有量、［η］はプロピレンエチレンランダム共重合体成分の固有粘度、ＭＦＲはプロピレンエチレンブロック共重合体のＭＦＲを表す。
【００８３】
（２）酸変性ポリプロピレン（Ｃ）
Ｃ１：変性ＰＰ１（Ｍｗ１０万、グラフト率１．５重量％の無水マレイン酸変性ポリプロピレン、ベースのポリプロピレン樹脂は単独重合体）
Ｃ２：変性ＰＰ２（Ｍｗ８万、グラフト率１．５重量％の無水マレイン酸変性ポリプロピレン、ベースのポリプロピレン樹脂は単独重合体）
Ｃ３：変性ＰＰ３（Ｍｗ３万、グラフト率１．５重量％の無水マレイン酸変性ポリプロピレン、ベースのポリプロピレン樹脂は単独重合体）
【００８４】
（３）エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）
Ｄ１：三井化学社製（ＭＦＲ２ｇ／１０分のエチレン−ブテン共重合体）
Ｄ２：三井化学社製（ＭＦＲ１ｇ／１０分のエチレン−ブテン共重合体）
Ｄ３：三井化学社製（ＭＦＲ６ｇ／１０分のエチレン−ブテン共重合体）
Ｄ４：三井化学社製（ＭＦＲ１０ｇ／１０分のエチレン−ブテン共重合体）
【００８５】
（４）エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）
Ｅ１：ダウ社製（ＭＦＲ２ｇ／１０分のエチレン−オクテン共重合体）
Ｅ２：ダウ社製（ＭＦＲ１ｇ／１０分のエチレン−オクテン共重合体）
Ｅ３：ダウ社製（ＭＦＲ６ｇ／１０分のエチレン−オクテン共重合体）
Ｅ４：ダウ社製（ＭＦＲ１０ｇ／１０分のエチレン−オクテン共重合体）
【００８６】
（５）無機充填剤（Ｆ）
Ｆ１：富士タルク工業社製（平均粒子径５μｍのタルク）
【００８７】
（実施例１）
表１に示す通りプロピレンエチレンブロック共重合体（Ａ）３０重量％、プロピレンエチレンブロック共重合体（Ｂ）３７重量％、酸変性ポリプロピレン（Ｃ）２重量％、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ）８重量％、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム（Ｅ）５重量％、タルク１８重量％を配合して、ヘンシェルミキサーで５分間混合した後、二軸混練機（神戸製鋼社製：２ＦＣＭ）にて２１０℃の設定温度で混練造粒することによりプロピレンブロック共重合体組成物を得た。その後、型締め圧１００トンの射出成形機にて成形温度２１０℃で各種試験片を作成し、この成形体について、上述した各種測定法に従って測定を行った。評価結果を表１に示す。
【００８８】
（実施例２〜５、比較例１〜９）
前記原料を表１及び表２に示す組成の割合で配合し、実施例１と同様にして、プロピレンブロック共重合体組成物を得た。
得られたプロピレンブロック共重合体組成物について実施例１と同様の物性評価を行った。評価結果を表１及び表２に示す。
【００８９】
表１、２からわかるように、実施例１〜５では、得られたプロピレンブロック共重合体組成物のすべては、成形加工性、剛性、耐衝撃性、外観に優れ、かつ融着特性に優れていた。
一方、比較例１〜１２では、本発明の要件の少なくとも一部を欠如したプロピレンブロック共重合体組成物は、実施例の場合に較べて、上記した特性の一部又はほとんど全ての面で劣っていた。
【産業上の利用可能性】
【００９０】
以上から明らかなように、本発明によれば、剛性、耐衝撃性、外観に優れ、かつエアバックキットとの融着特性に優れるため、エアバッグシステムをシームレスに備えることのできる、エアバッグ作動時に確実に展開可能なシームレスインストルメントパネル用の樹脂組成物、およびそれから得られるシームレスインストルメントパネルを提供することができ、産業上の有用性は極めて高い。
【００９１】
【表１】
2009132765.tif 000002
【００９２】
【表２】
2009132765.tif 000003