(57)【要約】【課題】  人体や環境等に対して悪影響を及ぼすことなく、安全かつ効果的に黒点病の防除を行うことを可能とする黒点病防除用組成物、及び、植物の黒点病防除方法。【解決手段】  ユーカリ葉抽出エキスおよび水溶性キトサンを黒点病感染防止用乃至発病防止用の有効成分として含有する水溶液からなる黒点病防除用組成物。前記黒点病防除用組成物を黒点病防除対象区域の感染前の植物及び／又は感染後の植物に散布して植物の黒点病感染を防止乃至感染後の発病を防止することからなる植物の黒点病防除方法。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ユーカリ葉抽出エキスおよび水溶性キトサンを黒点病感染防止用乃至発病防止用の有効成分として含有する水溶液からなる黒点病防除用組成物。
【請求項２】
ユーカリ葉抽出エキスおよび水溶性キトサンを有効成分とし、さらに乳酸およびグリセリン脂肪酸エステルを含有することを特徴とする請求項１記載の黒点病防除用組成物。
【請求項３】
ユーカリ葉抽出エキスは、ユーカリ葉を低級アルコール類、グリコール類、ハロゲン化炭化水素、エーテル類、低級脂肪酸エステル類、ケトン類及び水から選ばれる溶媒の１種類もしくは２種類以上の均一混合可能な溶媒からなる混合溶媒を用いてユーカリ葉を抽出して得られる抽出エキスであることを特徴とする請求項１または２に記載の黒点病防除用組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の黒点病防除用組成物を黒点病防除対象区域の感染前の植物及び／又は感染後の植物に散布して植物の黒点病感染を防止乃至感染後の発病を防止することからなる植物の黒点病防除方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、黒点病防除用組成物に関する。特に、園芸用、農業用としても使用可能な安全性の高い植物や動物に由来する天然成分からなる黒点病の感染防止用及び発病防止用の防除用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
黒点病(黒星病)は子嚢菌類の糸状菌による植物病害の総称である。葉や果実に黒点が発生し、葉であれば黄色く変色して落葉し、果実、特にかんきつ類であれば果皮に黒く斑点が生じて商品価値が著しく低下する。バラの重要な病害でもあり、植物そのものが弱ってしまったり、商品価値も低下するなどの被害がある。また、糸状菌の胞子は雨滴に乗ってほかの葉などに飛び散り、感染するため、梅雨時や長い雨が続くと感染が拡大する。菌の種類はさまざまで寄生する植物種によって異なると言われている。例えばリンゴ黒点病はMycosphaerella pomi（Pass.）Lindau、かんきつ黒点病はDiaporthe citri (Faw.) Wolf、バラ科サクラ属の果樹（モモ、ウメ、アーモンド）に付く黒点病菌はCladosporium carpophilumであることが知られている。
【０００３】
黒点病の防除には、従来マンネブダイセン(硫黄剤)やサプロール(エルゴステロール合成阻害剤)、アミノピリミジン系などの薬剤が用いられている。しかしながら、これらの殺菌剤には、使用時期が限られたり、人や植物体への安全性に加え、病原菌の薬剤抵抗性の出現という大きな問題があるなど、必ずしも使いやすいものではない。
【０００４】
農業分野においては食の安全性はいっそう強く求められており、一般家庭での園芸用途でも、安全性の高い天然成分を利用した病害菌の防除が注目されている。例えば、キトサンと酢酸を利用したもの（特許文献１）。微生物の培養物またはそのものを利用するもの（特許文献２）、また、グレープフルーツの抽出液に効果がある、とするもの（非特許文献１）、などが考案されている。
【０００５】
しかしながら、上記の従来技術においては、微生物を利用する場合は保存性の問題があること、植物に対する薬害（成長阻害）などの影響があること、また効果の点でも満足のいくものではなかったなど、さまざまな問題点があった。
【０００６】
更に、これまでに天然成分を利用した黒点病防除用組成物について、真に黒点病に対して有効なものは知られていなかった。
【０００７】
人体に対して安全性の高い植物由来の抗菌剤としてはユーカリ葉抽出物が知られている。ユーカリ葉抽出物とは、オーストラリアやブラジルに広く分布するユーカリ（フトモモ科ユーカリ属）の葉から有機溶媒によって抽出される物質のことであり、グラム陽性菌に対する抗菌性などの生理活性効果が知られている。主な成分はユーカリプチンなどのフラボノイド類であり、天然の抗菌剤として有用である（非特許文献２）。
【０００８】
このユーカリ属植物の葉から精油成分を除去し、さらに極性有機溶媒で抽出した抽出物の抗菌作用について研究されており、その抗菌成分はフロログルシノール誘導体であると報告されている。また、ユーカリ極性有機溶媒抽出物やその抗菌物質を有効成分とする、抗う食剤、抗歯周病剤についても報告されている（特許文献３）。
また、ユーカリ葉エキスにはＭＲＳＡ(メチシリン耐性黄色ブドウ球菌)、セレウス菌、白癬菌、ニキビ菌、バチルスなどには効果が認められるが、真菌類、例えば黒かび（Aspergillus niger）などに対しては効果が弱いとされており（特許文献２）、黒点病に対しても応用した例は報告されていない。以上のように、ユーカリ葉抽出物については、これまでに黒点病の発病防止乃至感染防止用の防除用組成物として有効であるという報告は見られない。
【０００９】
他方、甲殻類の外骨格から得られるキチン由来で人体に対して安全性の高い抗菌剤としてキトサンが知られており、食品の浅漬け、カーペット、木材などに抗菌性を付与（非特許文献３）する応用が広がっている。
従来、キトサンは大腸菌等、グラム陰性菌に対して抗菌作用を持つことが知られており、農業資材として応用した例としては、低分子量のキトサンを、芝に応用すると黒点病に有効であるという（特許文献１）もあり、さらに二価鉄、クエン酸とキトサンの組み合わせにより、軟腐病や黒点病に効果があるとするもの（特許文献４）、更にキトサンとサリチル酸とマグネシウムを組み合わせたものの特許公報（特許文献５）もある。
しかし、各文献記載の技術において、キトサンを配合した理由は黒点病菌以外の細菌類によって引き起こされる病気の予防であり、列挙した特許文献ではキトサン単独で黒点病菌に対して直接的に効果があるとは記載されていない。
【００１０】
以上のように、現在に至るまで黒点病を効果的に防除でき、人体に有害性のない天然系の組成物、特に液剤は見出されておらず、農家、園芸家は依然として有害性の高い化学農薬に頼らざるを得ないのが現状である。
【００１１】
【特許文献１】特開平５−０３９２０７号公報
【特許文献２】特開２００６-９６７５３号公報
【特許文献３】特開平８−１０９１１８号公報
【特許文献４】特開２００４−２４４３２４号公報
【特許文献５】特開２０００−２１２０１３号公報
【非特許文献１】Meded Rijksuniv Gent Fak Landbouwkd ToegepBiol Wet. 66(2a) 167-177(2001)
【非特許文献２】Letters in Applied Microbiology,39, 60-64 (2004)
【非特許文献３】「抗菌・抗カビ技術」シーエムシー出版  58(2005)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、安全性の高い天然成分を有効成分とする黒点病の感染防止用乃至発病防止用の液剤と該液剤を使用した植物の黒点病感染乃至発病防止方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、ユーカリエキスとキトサンの両者を合わせた場合に、黒点病菌に対して相乗的な効果があることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、黒点病の感染防止用及び発病防止用の組成物における有効成分として、人体に対して安全性の高いユーカリ抽出物と甲殻類から得られるキチン由来のキトサンを使用することを主たる技術事項とする以下の各発明から選択される発明である。
【００１４】
〔１〕  ユーカリ葉抽出エキスならびに水溶性キトサンを含有してなる黒点病感染防止用乃至発病防止用の有効成分として含有する水溶液からなる黒点病防除用組成物。
【００１５】
〔２〕  ユーカリ葉抽出エキスおよびに水溶性キトサンを有効成分とし、さらに乳酸、グリセリン脂肪酸エステルを含有することを特徴とする〔１〕項記載の黒点病防除用組成物。
【００１６】
〔３〕  ユーカリ葉抽出エキスは、ユーカリ葉を低級アルコール類、グリコール類、ハロゲン化炭化水素類、エーテル類、低級脂肪酸エステル類、ケトン類及び水から選ばれる溶媒の１種もしくは２種以上の均一混合可能な溶媒からなる混合溶媒を用いてユーカリ葉を抽出して得られる抽出エキスであることを特徴とする〔１〕項または〔２〕項に記載の黒点病防除用組成物。
【００１７】
〔４〕  前記〔１〕項〜〔３〕項のいずれか１項に記載の黒点病防除用組成物を黒点病防除対象区域の感染前の植物及び／又は感染後の植物に散布して植物の黒点病感染を防止乃至感染後の発病を防止することからなる植物の黒点病防除方法。
【発明の効果】
【００１８】
本発明の組成物によれば、人体や環境等に対して悪影響を及ぼすことなく、安全かつ効果的に黒点病の防除を行うことが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明の黒点病防除用組成物に用いられる抽出物の原料となる葉はユーカリ属に属する植物であれば使用可能であるが、ユーカリプタス・グロブラス（Eucalyptus globulus）、ユーカリプタス・ビミナリス（Eucalyptus viminalis）、ユーカリプタス・ボトリオイデス（Eucalyptus botryoides）、ユーカリプタス・カマルドレンシス（Eucalyptus camaldulensis）、ユーカリプタス・グランディス（Eucalyptus grandis）、ユーカリプタス・マキュラータ（Eucalyptus maculata）などを好適に使うことが可能である。
【００２０】
抽出に用いる溶媒は、アルコール類のほかにハロゲン化炭化水素類、エーテル類、ケトン類、有機酸類、酢酸エチル等のエステル類、プロピレングリコール類等のグリコール類を使用することができるが、これらに限定されるものではない。またこれらの溶媒は単独で用いてもよく、任意の２種または３種以上を組み合わせてもよいが、中でも水溶性アルコールやグリコール類が好適であり、更にエタノール、プロピレングリコールが好適である。
【００２１】
キトサンとは、カニやエビなどの甲殻類の外骨格から得られるキチンを、濃アルカリ中での煮沸処理などにより脱アセチル化して得られる多糖類である。直鎖型の多糖類でグルコサミンの１，４−重合物で一般式は（Ｃ６Ｈ１１ＮＯ４）ｎである。
一般にキトサンは高分子物質であるが、有機酸を含む水に可溶であり、増粘多糖類として食品に添加することが認められている。そのほか、人工皮膚、イオン交換の支持体、カチオン系汚泥凝集剤の他に健康食品の素材としても使われている、非常に安全性の高い物質である。
【００２２】
本発明の黒点病防除用組成物におけるユーカリエキス、キトサン、有機酸、並びに界面活性剤及び水溶性アルコールの含有量は、ユーカリ抽出物（固形分として)０．０００１〜５質量％、キトサン０．００１〜５質量％、有機酸０．０００８〜５質量％、界面活性剤０．００１〜１０質量％、及び水溶性アルコール０．００１〜３０質量％が好ましく、ユーカリ抽出物０．０２〜１．０質量％、キトサン０．１〜３質量％、界面活性剤０．１〜５質量％及び水溶性アルコール０．１〜１０質量％がより好ましい。
なお、本発明の防除用組成物において、上記以外の残余の成分は、主として水であるが、本発明により奏される効果を阻害しない限り、その他本分野で通常使用される任意の成分が含まれていても良い。
【００２３】
本発明の黒点病防除用組成物は、以上の各成分を公知の方法により適宜混合することにより容易に調製することができる。
【００２４】
本発明の黒点病防除用組成物は、黒点病の感染防止及び黒点病感染後の発病防止のために好適に使用することができる。その使用方法は公知の農薬の使用方法に準じればよい。また、本発明の黒点病感染防止用乃至発病防止用の組成物は、葉面散布、自動灌水、くん煙や超音波による蒸散といった利用形態に適用できる。
【実施例】
【００２５】
以下に実施例を示し、本発明をより詳細に説明するが、本発明はかかる実施例により何ら限定されるものではない。
【００２６】
以下、実験例１〜８において、黒点病感染防止試験を行なった。
＜実験例１＞
ユーカリエキス（王子木材緑化製、エタノール５０質量％、固形分を１．５質量％、残り水を含む）２３質量部、グリセリン脂肪酸エステル（商品名「サンソフト」、太陽化学製）１．８質量部、キトサン（商品名「キミツキトサン」、キミカ製）１．８質量部、乳酸１．５質量部及び水７１．９質量部を混合したものをユーカリ抗菌剤原液とした。
【００２７】
＜実験例２〜７＞
実験例１で使用したユーカリ抗菌剤液に含まれる成分の中で、実際にどの成分が活性成分として関与しているのかを認識する目的で、実験例１で使用したものと同じユーカリエキスを２３質量部、キトサン１．８質量部と乳酸１．５質量部、残余水とした原液（実験例２）、ユーカリエキスを２３質量部、キトサン１．８質量部と乳酸１．５質量部、残余水とした原液（実験例３）、ユーカリエキスを２３質量部、グリセリン脂肪酸エステル１．８質量部と残余水とした原液（実験例４）、キトサン１．８質量部と乳酸１．５質量部、残余水とした原液（実験例５）、グリセリン脂肪酸エステル１．８質量部および残余水とした原液（実験例６）、乳酸１．５質量部及び残余水とした原液（実験例７）をそれぞれ調製して使用した。
【００２８】
ミニバラ（品種名：ピンクアーティスト）を７つの試験区と1つの対照区（各区１０個体）用意し、試験区に各々実験例１〜７で得た抗菌剤を水で２０倍に希釈した希釈液を、対照区に実験例８として水を、ガンスプレーで葉部に満遍なく噴霧した。
次に、黒点病胞子液（黒点病に感染しているバラの葉を水に浸して胞子を採取し、遠心分離等で胞子が１０５個／ｍｌになるように調製したもの）を、ガンスプレーで葉部に満遍なく噴霧した。
上記の作業を週に２回ずつ行なう以外は、各群のミニバラを日当たりの良好なハウス内で、通常通りに施肥、水やり等を実施して１ヶ月間栽培し、１ヶ月後の発病度を観察した。
その結果を表１に示す。
【００２９】
【表１】
2009078994.tif 000002
【００３０】
表１の黒点病の発病度は次の式に従った。
発病度（％）＝Σ（発病指数）／７／１０×１００
なお、発病指数は次の通りである。
発病指数０：病斑がないもの
発病指数１：病斑が散見されるもの
発病指数３：病斑が株の１／４以下に分布するもの
発病指数５：病斑が株の１／４〜１／２の範囲に分布するもの
発病指数７：病斑が株の１／２以上に分布するものもの
【００３１】
表１の結果から、実験例１及び実験例２で使用した抗菌剤が圧倒的に感染防止効果が高く、特に、ユーカリエキスとキトサン、乳酸、グリセリン脂肪酸エステルを含有する実施例１の液剤の感染防止効果が高いことが解った。このことから、少なくとも、ユーカリエキスとキトサン（実験例１および２）の配合を有することが必須条件であること、及び、グリセリン脂肪酸エステルの添加物がさらに効果を増強させることが伺える。
また、ユーカリエキスとグリセリン脂肪酸エステル（実験例３）や、ユーカリエキス単独（実験例４）、キトサンと乳酸（実験例５）でも若干の効果が見られるが、効果は十分ではない。実験例１および２で使用した抗菌剤の効果はユーカリエキスとキトサンによる相乗効果であると考えられる。
【００３２】
以下、実験例９において、黒点病防除効果試験を行った。
＜実験例９＞
ミニバラ（品種名：フェスタ）を５つの試験区と１つの対照区（各区６個体）用意し、それら全体に、前述の黒点病胞子液を、ガンスプレーで葉部に満遍なく噴霧した。
噴霧から３日後、各試験区の各個体に対し、実験例１で調製した抗菌剤原液をそのまま、１／１０希釈液、１／１００希釈液、１／１０００希釈液、１／５０００希釈液を、ガンスプレーにて葉面に満遍なく噴霧し、対照区では水を散布した。
上記の作業を週に２回ずつ行なう以外は、各群のミニバラを日当たりの良好なハウス内で、通常通りに施肥、水やり等を実施して１ヶ月間栽培し、１ヶ月後の発病度、及び防除効果を評価した。
その結果を表２に示す。
【００３３】
【表２】
2009078994.tif 000003
【００３４】
表２の発病度は以下の式により求めた。
発病度（％）＝〔Σ（発病指数×６）／（４×６）〕×１００
なお、発病指数は以下の通りである：
発病指数０：病斑が見られない
１：病斑がわずかに見られる（全体の５％以下）
２：病斑が全体の２０％未満を占める
３：病斑が全体の２０％以上５０％未満を占める
４：病斑が全体の５０％以上を占める
また、表２の防除価は以下の式により求めた。
防除価＝１００−（試験区の発病度／対照区の発病度）×１００
【００３５】
以上より、実験例１で調製した抗菌剤原液は、１／１００希釈程度までであれば、黒点病をある程度抑制可能であることが解った。
【００３６】
以下、実験例１０により、抗菌剤の保存安定性について試験を行なった。
＜実験例１０＞
実施例１で調製した抗菌剤原液を恒温室（４０℃）にて６ヵ月間保存した。
６ヶ月保存後の組成物を肉眼にて観察したところ、若干の濃色化が観察されたが、相分離や沈殿の生成は確認できなかった。
次に、保存後の抗菌剤原液を、実験例１、実験例９と同様の方法で、黒点病の感染防止効果、防除効果を調べたところ、保存前と同等の効果を有するものであった。
以上のことから、本発明の抗菌剤は、室温に換算すれば１年程度の保管には十分耐えうることが解った。
【産業上の利用可能性】
【００３７】
本発明は、長期間保存しても安定して効果を保持する、貯蔵安定性が良好で、なおかつ、安全性の高い天然成分を有効成分とする黒点病防除用組成物を提供する。