(57)【要約】【課題】酸素共存下での排ガスに含まれるＮＯｘの浄化性能が優れた排ガス処理装置を提供する。【解決手段】排ガス流れ方向に貫通するマイクロセルの内壁に、酸素共存下の排ガスに含まれるＮＯｘをＣＯ，ＨＣによって窒素に還元浄化するＮＯｘ浄化触媒層を形成した触媒マイクロリアクターを備え、この触媒マイクロリアクターのセルの外表面積の総和を触媒マイクロリアクター１Ｌ当たり１．１ｍ２以上とし、かつ、触媒マイクロリアクターの排ガス流れ方向に対して垂直方向の断面積に対する、ＮＯｘ浄化触媒層を形成後のセル開口部断面積の総和の比率を１７％以上とする。好ましくは、さらに熱交換リアクターと気液分離リアクターを備え、熱交換リアクター、気液分離リアクター、触媒マイクロリアクターの順に排ガスが流通するように配置する。【選択図】図１
2009150294.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
排ガス流れ方向に貫通したセルの内壁に触媒層を有する触媒マイクロリアクターを備えた排ガス処理装置において、
前記触媒層として、酸素共存下の排ガスに含まれるＮＯｘをＣＯ，ＨＣによって窒素に還元浄化するＮＯｘ浄化触媒層を有し、
前記セルの外表面積の総和を触媒マイクロリアクター１Ｌ当たり１．１ｍ２以上とし、
前記触媒マイクロリアクターの排ガス流れ方向に対して垂直方向の断面積に対する、前記ＮＯｘ浄化触媒層を形成後のセル開口部の断面積の総和の比率を１７％以上としたことを特徴とする排ガス処理装置。
【請求項２】
請求項１において、さらに熱交換リアクターと気液分離リアクターを備え、
前記熱交換リアクター、前記気液分離リアクター、前記触媒マイクロリアクターの順に排ガスが流通するように配置し、
前記熱交換リアクターを、そこに流入する排ガスの熱エネルギーを前記触媒マイクロリアクターへ受け渡して、前記触媒マイクロリアクターを加熱するように構成し、
前記気液分離リアクターを、そこへ流入する排ガスを冷却して排ガス中の水蒸気を液化し、液化した水分を排ガスから除去するように構成したことを特徴とする排ガス処理装置。
【請求項３】
請求項１または２において、前記触媒マイクロリアクターの前記ＮＯｘ浄化触媒層を形成後の開口部セル径が０．５〜１．０ｍｍであることを特徴とする排ガス処理装置。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれか１項において、前記触媒マイクロリアクターがメタル製であることを特徴とする排ガス処理装置。
【請求項５】
請求項２において、前記熱交換リアクターと前記触媒マイクロリアクターが一体型であり、前記熱交換リアクターに排ガス流れ方向に貫通するセルが設けられ、前記熱交換リアクターのセルと前記触媒マイクロリアクターのセルが交互に配置されていることを特徴とする排ガス処理装置。
【請求項６】
請求項２において、前記熱交換リアクターと前記触媒マイクロリアクターが一体型であり、前記熱交換リアクターに排ガス流れ方向に貫通するセルが設けられ、前記熱交換リアクターのセルに対して垂直の方向に前記触媒マイクロリアクターのセルが配置されていることを特徴とする排ガス処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、外燃機関及び内燃機関の排ガス中の窒素酸化物を、触媒マイクロリアクターを用いて窒素へと還元浄化する排ガス処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
大気汚染防止および地球温暖化防止の観点から、燃料に対する空気の混合比を理論空燃比（完全燃焼混合比）よりも高くした条件で燃焼する機関が注目され、その機関から排出された排ガス中の窒素酸化物を還元浄化する排ガス処理技術が検討されている。
【０００３】
燃料に対する空気の混合比が理論燃焼混合比よりも高くなると、排ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）、一酸化炭素（ＣＯ）及び炭化水素（ＨＣ）の濃度は低下するが、酸素（Ｏ２）の濃度は高くなる。
【０００４】
燃料に対する空気の混合比が理論空燃比であり、排ガス中の酸素濃度が低い場合には、下記の式（１）及び式（２）に示す還元反応が進み、ＮＯｘは共存するＣＯ及びＨＣにより、ほぼ全量が窒素に還元浄化される。
【０００５】
ＮＯ＋ＣＯ→Ｎ２＋ＣＯ２            …式（１）
ＮＯ＋ＨＣ→Ｎ２＋ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ    …式（２）
しかし、空気量が理論燃焼混合比よりも高くなると、排ガス中のＯ２濃度が上昇し、式（３）と式(４)に示すＣＯ及びＨＣの酸化反応が優先的に進み、式（１）及び式（２）に示すＮＯｘの還元反応が進みにくくなる。
【０００６】
２ＣＯ＋Ｏ２→２ＣＯ２              …式（３）
ＨＣ＋Ｏ２→ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ            …式（４）
このようなことから、酸素共存下において、ＣＯ及びＨＣとＮＯｘとの還元反応が効率よく進むようにしたＮＯｘ浄化触媒の開発が進められている。そして、アルミナ、ゼオライト及びシリケートなどの担体に、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｚｎ及びＡｇなどの触媒活性成分を担持したＮＯｘ浄化触媒が開発されている（例えば、特許文献１参照）。特許文献１には、ＮＯｘ浄化触媒のＮＯｘ浄化性能を高めるために、水蒸気の影響が無視できないことも記載されている。
【０００７】
特許文献２には、水蒸気の影響を低減するために、ＮＯｘ浄化触媒に流入する前に排ガスを低温プラズマ処理して、Ｈ２ＯをＨ２とＯ２に分解し、排ガス中の水分濃度を下げることが記載されている。
【０００８】
このように、酸素共存下で、排ガスに含まれるＮＯｘを触媒により還元浄化するためには、ＮＯｘ浄化触媒の開発と排ガス中の水分除去技術の開発が必要になる。しかし、そのために触媒リアクターシステムが大掛かりとなると、設置スペースが必要になるなどの新たな課題が生じる。
【０００９】
一般的にＮＯｘ浄化装置の開発は、基礎研究レベルでの小型装置からベンチスケール、実プラントスケールへとスケールアップを伴う。このスケールアップに伴い、エンジニアリング技術などの開発が必要となる場合もある。
【００１０】
一方、近年、小型で高効率なマイクロリアクター技術の開発が進められている。マイクロリアクター技術を適用することにより、従来のスケールアップ技術を適用せずに、基礎研究で得られた高効率リアクターをナンバリングアップすることにより、実プラントスケールを実現できる。
【００１１】
排ガス処理装置へのマイクロリアクターの適用例としては、ディーゼル車からの微粒子を除去するために、マイクロ流路に触媒を担持したマイクロリアクターの報告例がある（例えば、非特許文献１参照）。
【００１２】
【特許文献１】特開平５−１９５７５７号公報
【特許文献２】特開２００５−３５１１１３号公報
【非特許文献１】吉田潤一、マイクロリアクタテクノロジー、エヌ・ティー・エス、２００５年、ｐ２５１〜２５８
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明の目的は、酸素共存下の排ガスに含まれるＮＯｘを、マイクロリアクター技術を適用して効果的に還元浄化できるようにした排ガス処理装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の排ガス処理装置は、排ガス流れ方向に貫通するセルの内壁に、酸素共存下の排ガスに含まれるＮＯｘをＣＯ，ＨＣによって窒素に還元浄化するＮＯｘ浄化触媒層を有する触媒マイクロリアクターを備え、この触媒マイクロリアクターのセルの外表面積の総和を触媒マイクロリアクター１Ｌ当たり１．１ｍ２以上とし、かつ、触媒マイクロリアクターの排ガス流れ方向に対して垂直方向の断面積に対する、ＮＯｘ浄化触媒層形成後のセル開口部の断面積の総和の比率を１７％以上としたことにある。
【００１５】
本発明の排ガス処理装置には、さらに熱交換リアクターと気液分離リアクターを備えることができる。この場合、熱交換リアクター、気液分離リアクター、触媒マイクロリアクターの順に排ガスが流通するように配置することが望ましい。また、熱交換リアクターは、そこへ流入する排ガスの熱エネルギーを触媒マイクロリアクターへ受け渡して、触媒マイクロリアクターを加熱するように構成することが望ましい。気液分離リアクターは、そこへ流入する排ガスを冷却して排ガス中の水蒸気を液化し、液化した水分を排ガスから除去するように構成することが望ましい。
【００１６】
触媒マイクロリアクターとともに熱交換リアクター及び気液分離リアクターを備えることで、水蒸気の影響を排除でき、ＮＯｘ浄化効率の一層の向上を図ることができる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明により、酸素共存下の排ガスに含まれるＮＯｘを効率よく窒素へと還元浄化できるようになった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明の排ガス処理装置は、ボイラーなどの外燃機関、ガソリンエンジン、ガスエンジン及びディーゼルエンジンなどの内燃機関に適用することができる。
【００１９】
本発明の排ガス処理装置における触媒マイクロリアクターの構成と効果について説明する。
【００２０】
一般的に、マイクロリアクターは、１ｍｍ未満のマイクロ流路（以下、セルという）内で反応を行う装置である。このセルを多数設ければ、マイクロリアクターのセル内の総外表面積を大きくすることができる。そして、このセルの内壁に塗布などによって触媒層を形成すれば、リアクター容積当たりの触媒の外表面積を大きくできる。
【００２１】
マイクロリアクターのセル径を小さくすることにより、反応分子の拡散時間も短縮される。
【００２２】
従って、マイクロリアクターのセル径を小さくし、かつ反応ガスが流通できる外表面積を大きくすることで、短時間で高い排ガス浄化性能を得ることができる。
【００２３】
しかし、単純にセル径を小さくすると、反応ガス流通時の圧損上昇が生じ、反応ガスの停滞による反応効率の低下などの問題が起こる。
【００２４】
圧損上昇の防止について検討した結果、触媒マイクロリアクターの反応ガス流通方向に対して垂直方向の総断面積に対するガス流通部分の総面積の比率を所定の範囲内にすることで、圧損上昇を解決できることを見出した。
【００２５】
また、反応ガスの流通方向に対して垂直方向の総断面積に対するガス流通部分の総面積の比率を所定の範囲内とし、さらにセルの径と総外表面積を所定の範囲とすることで、圧損上昇の抑制と排ガス処理性能を両立できる触媒マイクロリアクターが得られることを見出した。
【００２６】
具体的には、排ガスが流通するセルの外表面積の総和を触媒マイクロリアクター１Ｌ当たり１．１ｍ２以上とし、触媒マイクロリアクターの排ガス流れ方向に対して垂直方向の断面積に対する触媒塗布後のセル開口部断面積の総和を１７％以上とする。更に好ましくは、触媒塗布後のセル開口部のセル径を０．５〜１．０ｍｍとする。
【００２７】
触媒マイクロリアクターのセルの内壁に塗布する触媒は、酸素共存下においてＣＯ及びＨＣとＮＯｘとの還元反応を選択的に進ませることができるものであれば、いずれの触媒でも良い。アルミナ、ゼオライトあるいはシリケートなどの担体に、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｚｎ及びＡｇなどの触媒活性成分を担持した触媒は非常に好ましい。
【００２８】
次に熱交換リアクター及び気液分離リアクターの作用、効果について説明する。
【００２９】
酸素共存下でＮＯｘを還元浄化するＮＯｘ浄化触媒をセル内壁に備えた触媒マイクロリアクターのＮＯｘ浄化性能を低下させないためには、触媒マイクロリアクターに排ガスが流入する前に、排ガス中から水分を除去することが望ましい。水分を除去するためには排ガスを冷却しなければならないが、一方で排ガス温度が低下すると触媒によるＮＯｘ浄化性能が低下する。
【００３０】
したがって、水分対策としては、排ガスを冷却して水蒸気を液化させること、気液分離を行って排ガス中から水分を除去し水蒸気濃度を低下させた排ガスを得ること、及び冷却により温度が低下した排ガスを排ガス浄化に適した温度まで加熱することが必要になる。
【００３１】
この場合、排ガス冷却工程で排ガスから奪った熱エネルギーを、排ガス加熱工程で再利用することが好ましく、これにより、外部から投入する熱エネルギーを低減でき、装置全体の熱効率を高めることができる。
【００３２】
以上のことを踏まえて、本発明の排ガス処理装置では、水分対策のために熱交換リアクターと気液分離リアクターを備え、排ガスの流れ方向から見て熱交換リアクター、気液リアクター及び触媒マイクロリアクターの順に配置することにした。
【００３３】
熱交換リアクターは、水蒸気を含む排ガスの熱ネルギーを触媒マイクロリアクターへ供給することで、熱交換リアクターに供給された排ガスの温度を室温まで冷却する。
【００３４】
気液分離リアクターは、排ガスと水分を分離し、水蒸気濃度の低い排ガスとする。
【００３５】
触媒マイクロリアクターは、そこへ流入した排ガスを、熱交換リアクターから供給された熱エネルギーにより加熱して排ガス浄化に適した温度まで上昇させる。
【００３６】
なお、熱交換リアクターと触媒マイクロリアクターの素材は熱伝導性の良い材料とすることが望ましい。特に、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋより大きい材料が望ましい。この具体的な材料としてはステンレスがある。
【００３７】
さらに、熱交換リアクターと触媒マイクロリアクターは近接していることが好ましい。
【００３８】
アルミナ、ゼオライトあるいはシリケートなどの担体に、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｚｎ及びＡｇなどの触媒活性成分を担持したＮＯｘ浄化触媒は、５５０℃以上の温度で優れたＮＯｘ還元浄化性能を有する。
【００３９】
したがって、熱交換リアクターは５５０℃以上の温度の排ガスが流れる部位に設置して、５５０℃以上の高温の熱を回収し触媒マイクロリアクターへ受け渡せるようにすることが望ましい。熱交換リアクターにヒーターなどの排ガス加熱装置を設置しておくことも望ましい。
【実施例１】
【００４０】
図１に本発明の一実施例に係る触媒マイクロリアクターの斜視図を示す。触媒マイクロリアクター１は排ガス流れ方向に貫通したセル２を有し、セル２の内面にＮＯｘ浄化触媒層３が塗布等によって形成されている。排ガスはセル２に流入し、セル流路を通過する間にＮＯｘ浄化触媒層３に拡散する。そして、排ガス中のＮＯｘはＮＯｘ浄化触媒層３にて窒素へと還元される。
【００４１】
セル数、開口部セル径４、セル開口率が異なる以外はすべて同一の構成を有する４種類の触媒マイクロリアクターを製作した。この４種類の触媒マイクロリアクターを表１に実施例触媒１〜４として示す。触媒マイクロリアクターの形状は、１７ｍｍ四方、長さ２１ｍｍである。セル数（ｃｐｓｉ）は、触媒マイクロリアクターの単位断面積（ｉｎ２）当たりに有するセルの数である。セル開口率は、１０％、１７％、４０％及び９９％の４種類とした。
【００４２】
セル開口率は、触媒マイクロリアクターの排ガス流れ方向に対して垂直方向の垂直断面５の総面積と、ＮＯｘ浄化触媒層３が形成されたセル２の開口部の総面積との比率で定義し、式（５）により求めた。
【００４３】
セル開口率（％）＝（ＮＯｘ浄化触媒層が形成されたセル２の開口部の総面積／触媒マイクロリアクターの垂直断面５の総面積）×１００      …式（５）
【００４４】
【表１】
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【００４５】
セル開口率に対する圧損を調べた。圧損測定は下記の方法により求めた。
【００４６】
ステンレス容器内に触媒マイクロリアクターを固定し、周辺の隙間をシーリング材により密封した。容器の上流側に乾燥窒素供給ガスラインとガス流量調整器及び圧力計を設置した。所定流量の窒素ガスをマイクロリアクターに供給し、触媒マイクロリアクター前後の圧力を測定した。圧損は、触媒マイクロリアクターの下流側の圧力から触媒マイクロリアクターの上流側の圧力を差し引くことで求めた。なお、窒素ガス流量は９．５Ｌ／ｍｉｎ（ＳＶ９５，０００ｈ−１）とした。このＳＶ値は火力発電所で用いられる脱硝触媒のＳＶ値にほぼ相当する。
【００４７】
試験結果を図２に示す。セル開口率が４０〜９９％の領域では、圧損は０．１ｋＰａ未満であった。セル開口率が１７〜４０％では圧損は０．２ｋＰａ未満となった。一方、セル開口率が１７％未満では、圧損は急激に上昇することが判った。
【００４８】
従って、圧損の上昇を抑制するためには、セル開口率を１７〜９９％とすることが望ましい。好ましくは４０〜９９％である。
【実施例２】
【００４９】
（試験例１）
φ２０ｍｍ、長さ２０ｍｍのメタル製ハニカムにアルミナをウォッシュコート法でコートした後、触媒活性成分としてＣｏを含浸法で担持した。以下に詳細を記す。
【００５０】
ベーマイト１０ｇ、アルミナゾル１０ｇ、精製水４０ｇを混合したアルミナスラリーをメタルハニカムに流し込み、余分なスラリーを除去した後、乾燥し、さらに６００℃で１時間焼成してアルミナコートメタルハニカムを得た。アルミナコート量はメタルハニカム容積１Ｌに対して３００ｇ（以下、３００ｇ／Ｌと記す）とした。
【００５１】
次に、アルミナコートしたメタルハニカムにＣｏを含浸法で担持した。含浸法の手順は以下とした。アルミナ１００ｇに対して金属換算で１０ｇのＣｏを含む硝酸Ｃｏ水溶液を調製し、硝酸Ｃｏ水溶液にアルミナコートメタルハニカムを浸漬した。その後、乾燥し、さらに６００℃で１時間焼成した。
【００５２】
セル数が１９６、４６４及び１２００ｃｐｓｉのメタルハニカムを用いて、表２に実施例触媒５〜７として示す３種類の触媒マイクロリアクターを作製した。触媒層形成後のセル開口部のセル内壁面積を算出し、ハニカム容積当たりのセル内面積の総和をセル総外表面積（ｍ２／Ｌ）と定義して、表２に示した。
【００５３】
【表２】
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【００５４】
（試験例２）
固定床流通式触媒活性評価装置を用いて触媒活性評価を実施した。本評価装置は、ガス流量及び温度の制御部、触媒反応部及びガス分析部から構成される。各構成部について、以下に説明する。
【００５５】
ガス流量及び温度制御部は、装置外部から供給される各種反応ガス（Ｎ２，ＣＯ２，ＣＯ，Ｏ２及びＮＯ）を所定流量に調整するガス流量調整器、反応管に水蒸気を供給するための水ポンプ及び電気炉温度制御用の温度調節器を備える。
【００５６】
反応ガスの組成は、ＮＯ濃度が４５０ｐｐｍ、ＣＯ濃度が２０００ｐｐｍ、ＣＯ２濃度が６％、Ｏ２濃度が５％、Ｎ２ガスが残部である。
【００５７】
触媒反応部は、反応ガス及び触媒を加熱するためのマッフル型電気炉、反応管及び反応ガス中の水蒸気を捕集する水トラップを備える。また、反応管には、反応ガスと水蒸気との混合と反応ガスの加熱を促進するラシヒリング、実施例触媒及び熱電対（φ０．５ｍｍ，Ｋ対）を備える。なお、熱電対は実施例触媒の上端面より１０ｍｍ上の温度（以下、触媒入口温度）を測定するように設置されている。また、実施例触媒と反応管内壁の空隙はシリカウールを充填して閉塞させた。
【００５８】
ガス分析部は、反応ガスを一定量（１Ｌ／ｍｉｎ）吸引するサンプリングユニット（化学発光式、堀場製作所製）、ＣＯ計（非分散型赤外線式、堀場製作所製）、Ｎ２Ｏ計（赤外線吸収式、堀場製作所製）及びＯ２計（磁気式、堀場製作所製）を備える。なお、ＮＯｘ計はＮＯ濃度とＮＯｘ（ＮＯ＋ＮＯ２）濃度をそれぞれ測定可能である。従って、ＮＯ２濃度はＮＯｘ濃度とＮＯ濃度との差分から算出できる。
【００５９】
上記の評価装置を用いた触媒活性評価手順を以下に記す。
【００６０】
（１）実施例触媒充填反応管へＮ２を流通しながら触媒入口温度が４００℃となるまで昇温する。
【００６１】
（２）４００℃において反応ガスの流通を始める。
【００６２】
（３）触媒出口ＮＯｘ濃度が安定した時点で、ＮＯ、ＮＯｘ、Ｎ２Ｏ、ＣＯ及びＯ２濃度を計測し、４００℃における定常値とする。
【００６３】
（４）各種定常値を用いてＮＯからＮ２への転換率を式（６）により算出し、ＮＯｘ浄化性能を比較する。
【００６４】
ＮＯ→Ｎ２転換率（％）＝［（触媒入口ＮＯ濃度−触媒出口ＮＯｘ濃度−触媒出口Ｎ２Ｏ濃度）／触媒入口ＮＯ濃度］×１００      …式（６）
なお、ＳＶ（空間速度）は、３００００ｈ−１とした。
（試験結果１）
実施例触媒７に関して、反応ガスへの水分添加量を０ｖｏｌ％及び１０ｖｏｌ％とした場合のＮＯ→Ｎ２転換率を調べた。試験結果を表３に示す。水分転換量を０ｖｏｌ％（無し）とすることにより、実施例触媒７のＮＯ→Ｎ２転換率は２３％に改善した。反応ガス中から水分を除去することは、高いＮＯ→Ｎ２転換率を得るために有効であることが明らかである。
【００６５】
【表３】
2009150294.tif 000005
【００６６】
（試験結果２）
水分添加無しの反応ガスを用いて、実施例触媒５〜７のＮＯ→Ｎ２転換率を調べた。図３に結果を示す。セル総外表面積が１．１ｍ２／Ｌ以上の場合、ＮＯ→Ｎ２転換率は１５％以上であった。従って、セル総外表面積は１．１ｍ２／Ｌ以上が望ましい。さらに、セル総外表面積を２．５ｍ２／Ｌ以上とすることにより、ＮＯ→Ｎ２転換率は２０％以上となり好ましい。
【００６７】
実施例１及び実施例２の結果を総合すると、排ガスが流通可能なセルの外表面積の総和を触媒マイクロリアクター１Ｌ当たり１．１ｍ２以上とし、セル開口率を１７％以上とすることで、圧損の上昇を抑制しつつ、ＮＯ→Ｎ２転換率を１５％以上とすることが可能となる。特にセル総外表面積を２．５ｍ２／Ｌ以上とし、触媒層形成後のセル開口率を４０％以上することで、圧損上昇を抑制しつつ、ＮＯ→Ｎ２転換率を２０％以上とすることが可能になり好ましい。
【実施例３】
【００６８】
外燃機関及び内燃機関からの排ガス中に水蒸気が含まれている場合、図４に示す構成の排ガス処理装置が有効である。
【００６９】
水蒸気を含む高温の排出ガスは、まず熱交換リアクター６へ導入される。熱交換リアクター６と触媒マイクロリアクター１は近接しており、熱交換リアクター６から触媒マイクロリアクター１へ熱エネルギーが伝熱媒体を介して供給される。なお、伝熱媒体としては、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋより大きい材料が望ましい。具体的な材料としてステンレスがある。従って、熱交換リアクターと触媒マイクロリアクターはステンレス製であることが好ましい。
【００７０】
熱交換リアクター６において、排出ガスが冷却されることで、排出ガス中の水蒸気の少なくとも一部は液化する。
【００７１】
熱交換リアクター６を出た水分を含む排出ガスは、次いで気液分離リアクター７内で液体成分と気体成分に分離される。この気液分離リアクター７において、排出ガスをさらに室温付近の温度まで冷却することは、排出ガス中の水蒸気濃度を低下させることができるために好ましい。このために、例えば気液分離リアクター７の排ガス流路の内壁にマイクロオーダーのピラーを櫛状に立てておくことが望ましい。液体はピラーに付着するなどして固定されるが、気体成分は通過させることができる。この結果、気液分離が可能となる。なお、ピラーの部分が冷却されていれば、排出ガスがピラーに接触したときに水蒸気の液化が起こるため好ましい。
【００７２】
気液分離リアクター７を通過した排出ガスは室温付近まで冷却されており、かつ排出ガス中の水蒸気濃度は低下している。この排出ガスが触媒マイクロリアクター１へ供給され、熱交換リアクター６からの熱エネルギー供給を受けて所定温度まで加熱される。
【００７３】
なお、必要に応じて触媒マイクロリアクター１にヒーターを設けて、触媒作動温度までさらに加熱しても良い。
【００７４】
触媒マイクロリアクター１のセル内壁には、ＮＯｘ浄化触媒がコートされているため、水蒸気が除去された排出ガス中のＮＯｘは効率良く窒素に還元される。
【００７５】
なお、排ガスが流通可能なセルの外表面積の総和を触媒マイクロリアクター１Ｌ当たり１．１ｍ２以上とし、触媒塗布後のセル開口率を１７％以上とすることで、圧損の上昇を抑制しつつ、ＮＯからＮ２への転換率を高めることが可能となる。特にセル総外表面積を２．５ｍ２／Ｌ以上とし、触媒層形成後のセル開口率を４０％以上することで、圧損上昇を抑制しつつ、ＮＯからＮ２への転換率がさらに改善するため好ましい。
【実施例４】
【００７６】
熱交換リアクター６と触媒マイクロリアクター１とを一体にした場合の一例を図５に示す。
【００７７】
図５の場合、熱交換リアクター６のセル８と触媒マイクロリアクター１のセル２が同じ方向に配置されている。熱交換リアクター６及び触媒マイクロリアクター１はステンレス製とすることが望ましい。熱交換リアクター６のセル８を通過する排出ガスの熱エネルギーは、ステンレスを通じて近接する触媒マイクロリアクター１のセル２へと受け渡される。
【実施例５】
【００７８】
熱交換リアクター６と触媒マイクロリアクター１を一体化させた場合の別の例を図６に示す。
【００７９】
図６の場合、熱交換リアクター６のセル８と触媒マイクロリアクター１のセル２が直交するように配置されている。
【００８０】
熱交換リアクター６及び触媒マイクロリアクター１はステンレス製とすることが望ましい。この構造の場合でも、熱交換リアクター６のセル８を通過する排出ガスの熱エネルギーは、ステンレスを通じて近接する触媒マイクロリアクター１のセル２へと受け渡される。
【００８１】
熱交換リアクター６及び触媒マイクロリアクター１を合わせたｘｚ平面方向の断面積に対する、熱交換リアクター６のセル開口部９の断面積の総和の比率は１７％以上とすることが好ましい。
【００８２】
同様に、熱交換リアクター６及び触媒マイクロリアクター１を合わせたｘｙ平面方向の断面積に対する、触媒マイクロリアクター１のセル２の開口部の断面積の総和の比率も１７％以上とすることが好ましい。
【００８３】
上記の仕様とすることにより、圧損の上昇を抑えつつ、熱交換と触媒反応を良好に行うことが可能となる。
【実施例６】
【００８４】
実施例４に記載のように触媒マイクロリアクターと熱交換リアクターを同じ方向に配置して一体化したものについて、熱交換リアクターと触媒マイクロリアクターの熱交換に関して熱流体解析ソフト（ＦＬＵＥＮＴ６．２）を用いて検討した。
【００８５】
図７に解析モデルを示す。
【００８６】
熱交換リアクターセルと触媒リアクターセルが交互に配置されている単純モデルとした。相互のセルの壁はＳＵＳ３０４（壁厚０．１ｍｍ）で仕切られている。図７中の左側から高温排ガスが熱交換リアクターセルに流入し、右側から室温（２７℃）の排ガスが触媒リアクターセルに流入し、ＳＵＳの壁を通じた熱交換が行われる。熱交換リアクターセル数を６個、触媒リアクターセル数を５個とした。
【００８７】
両リアクターセルのセル径を０．２、０．４及び０．８ｍｍとし、熱交換リアクターセルに流入する排ガス温度を４００℃ないし５５０℃とした場合のリアクターの温度分布を計算した。
【００８８】
なお、このシミュレーションにおいて排ガスは乾燥空気とした。反応ガス流速は０．２６ｍ／ｓとした。
【００８９】
熱交換リアクターセルに流入するガス温度を４００℃とした場合、両リアクターのセル径を０．２〜０．８ｍｍまでの範囲で変えても解析結果はほぼ同等となり、触媒リアクターセルの出口側は３００℃付近となった。
【００９０】
熱交換リアクターセルに流入するガス温度を５５０℃とした場合の解析結果を図８に示す。なお、リアクターセル径の影響は小さかったため、０．４ｍｍの結果を示す。触媒リアクターセルの上流から３０〜４０ｍｍの領域は４００℃程度となることが判った。
【００９１】
従って、熱交換リアクターに供給する排出ガス温度を制御することにより、触媒リアクターの温度を所定値に昇温できることが判った。例えば、熱交換リアクターに供給する排出ガス温度を５５０℃とすることにより、触媒リアクター温度を４００℃まで昇温できる。
【図面の簡単な説明】
【００９２】
【図１】本発明に係る触媒マイクロリアクターの一実施例を示す斜視図である。
【図２】セル開口率と圧損の関係の一例を示した図である。
【図３】セル総外表面積とＮＯ→Ｎ２転換率の関係の一例を示した図である。
【図４】本発明による排ガス処理装置の一例を示した概略構成図である。
【図５】熱交換リアクターと触媒マイクロリアクターを一体化した例を示す斜視図である。
【図６】熱交換リアクターと触媒マイクロリアクターを一体化した別の例を示す斜視図である。
【図７】熱交換リアクターと触媒リアクターの熱交換の計算モデルを示した図である。
【図８】熱交換リアクターと触媒リアクターの熱交換の計算結果の一例を示した図である。
【符号の説明】
【００９３】
１…触媒マイクロリアクター、２…セル、３…ＮＯｘ浄化触媒層、４…開口部セル径、５…垂直断面、６…熱交換リアクター、７…気液分離リアクター、８…セル、９…セル開口部。
【図１】
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【図２】
2009150294.tif 000007
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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