(57)【要約】【課題】無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルム層とほぼ同等な優れたシーラント属性、特に適正な易剥離性、ヒートシール特性、を具現でき、然も、押出積層成形可能な易剥離性シーラント材用重合体組成物、その組成物からなる易剥離性フィルム、そのシーラント層を有する積層体を提供する。【解決手段】（Ａ）エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマー（ａ２）及び共重合体（ａ１）とアイオノマー（ａ２）との混合物（ａ３）から選ばれる１種の重合体又は重合体組成物９９〜９０質量部と（Ｂ）メチルペンテン系重合体１〜１０質量部（但し、（Ａ）と（Ｂ）の合計量を１００質量部とする）からなる押出積層成形が可能な重合体組成物。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマー（ａ２）及び共重合体（ａ１）とアイオノマー（ａ２）との混合物（ａ３）から選ばれる１種の重合体又は重合体組成物９９〜９０質量部と（Ｂ）メチルペンテン系重合体１〜１０質量部（但し、（Ａ）と（Ｂ）の合計量を１００質量部とする）からなる押出積層成形が可能な重合体組成物。
【請求項２】
前記エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）が（メタ）アクリル酸エステルを共重合成分として更に含むエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体である請求項１記載の重合体組成物。
【請求項３】
前記アイオノマー（ａ２）を構成するベース樹脂が（メタ）アクリル酸エステルを共重合成分として更に含むエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体である請求項１又は２記載の重合体組成物。
【請求項４】
前記混合物（ａ３）がエチレン・（メタ）アクリル酸二元共重合体及び／又はエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体（ｉ）とエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体アイオノマー（ｉｉ）との混合物であり、その配合組成が（ｉ）６０〜９５質量％、（ｉｉ）５〜４０質量％の範囲にある請求項１〜３の何れかに記載の重合体組成物。
【請求項５】
前記メチルペンテン系重合体が４−メチル−１−ペンテン重合体である請求項１〜４の何れかに記載の重合体組成物。
【請求項６】
前記（Ａ）がエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）６５〜８５質量部及びエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体アイオノマー（ａ２）５〜３４質量部からなり、前記（Ｂ）がメチルペンテン系重合体１〜１０質量部（但し、（Ａ）、（Ｂ）の合計量１００質量部）からなる請求項１〜５の何れかに記載の重合体組成物。
【請求項７】
請求項１〜６の何れかに記載の重合体組成物を成形してなる易剥離性フィルム。
【請求項８】
請求項１〜６の何れかに記載の重合体組成物を基材に押出積層成形してなる易剥離性積層体。
【請求項９】
請求項１〜６の何れかに記載の重合体組成物を熱可塑性樹脂と共押出積層成形してなる易剥離性積層体。
【請求項１０】
前記基材がポリエステルフィルム、延伸ポリプロピレンフィルム、ナイロンフィルムから選ばれた１種である請求項８又は９記載の積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重合体組成物、該重合体組成物からなる易剥離性フィルム及び該組成物層を易剥離性熱シール材層（イージーピーラブルヒートシーラント層）として備える積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンフィルムは、無延伸フィルム（ＣＰＰ）と二軸延伸フィルム（ＯＰＰ）に大別され、無延伸フィルムは、しなやかで靭性に富み、光沢や透明性が良好なものを得ることができることから、食品をはじめとし、繊維、雑貨等各種の包装材や小型機械、電池等の器具類の保護用外装材等として広く使用されている。
【０００３】
ポリプロピレン無延伸フィルム（ＣＰＰ）は単体フィルムでも用いられるが、最近では、包装フィルムの高機能化、高級化にともない、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（ＯＰＰ）やポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴ）などの基材フィルムに貼り合わせたヒートシール材として使用するラミネート用途が急増し、これが主流となって来ている。
ＣＰＰは、イージーピーラブルシーラント層として適度なヒートシール強度を有するため、例えば、スナック菓子や即席ラーメン包装材のシーラント材として多用され、特に、アルミニウムを蒸着積層した蒸着ＣＰＰ等の積層フィルムは、スナック菓子等乾燥食品用包装材として必需品となっている。
従って、ＯＰＰやＰＥＴ、ＯＮｙ（延伸ナイロンフィルム）等の基材フィルムにポリプロピレン無延伸フィルム（ＣＰＰ）を積層した態様の包装用積層フィルムはその改良、改質等を含め多数の発明、考案が提案されている。
【０００４】
例えば、特許文献１には、ＣＰＰフィルムの一面にプラズマ化学気相成長法でケイ酸等の無機酸化物の蒸着薄膜からなるバリア層を設け、更に、該バリア層の面に、接着剤層を介して、ＯＰＰ等の基材フィルムをドライラミネートして得られ、透明性と酸素、水蒸気に対するバリア性に優れたスナック食品の充填包装に有用な包装用積層体の発明が開示されている。
【０００５】
又、特許文献２には、ＣＰＰ最外層／Ａｌ中間層／ＣＰＰ最内層からなるアルミ箔積層フィルムをヒートシールして作製した調理済み食品の長期保存用容器の発明が開示されている。
【０００６】
更に、特許文献３には、サンドイッチラミネーション法により形成され、延伸ナイロンフィルム基材層／ベーマイト処理アルミニウム箔層／イソシアネート化合物アンカーコート層／ホモ又はランダム共重合体ポリプロピレン樹脂接着剤層／ＣＰＰシーラント層の積層体からなるリチウムイオン電池用外装材の発明が開示されている。
【０００７】
このようにＣＰＰフィルム層をシーラント層とする積層体は、食品包装をはじめ各種の包装用材として極めて有用であるが、それを製造する際の生産性や製造コスト面に関しては重大なボトルネックを有していた。
即ち、上記ＣＰＰフィルム層をイージーピール層として有する積層体は、その殆ど全てが、所謂、サンドイッチラミネーション法やドライラミネーション法と称される、基材とＣＰＰフィルムを例えば接着剤層を介して加圧接着する製法により製造され、このため生産性が悪く、コスト高になる欠点を有した。
一方積層体製造に、ＣＰＰフィルムを使用する代わりに、イージーピール性を有する重合体組成物のエクストルージョンコーティングやコエクストルージョン（共押出）等の押出積層法を採用した場合は、例えば、共押出ダイやＴダイを備えた押出機、冷却ロール、圧着ロール及び巻取装置等からなる一連の機械類を組合せた押出積層装置による高速連続生産が容易で生産性が極めて高く、その分コストを低減できる。
【０００８】
従って、この分野ではCPPフィルムに代わる押出積層が可能で、且つ、良品質の製品を得られる樹脂組成物の出現が強く求められていた。
【０００９】
【特許文献１】特開２０００−３５５０６９号公報
【特許文献２】特開２００６−１３７４９４号公報
【特許文献３】特開２００５−２０３２９４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明者等は上記要望を満たすべく鋭意研究を重ねた結果、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体又はエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体、又は、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体やエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体のアイオノマー、或いは、前記共重合体と前記アイオノマーの混合物にポリメチルペンテン系樹脂を比較的少量で特定量配合した重合体組成物が上記目的に適合することを見出し、この知見に基づき本発明を完成した。
【００１１】
従って、本発明の目的は、前記ＣＰＰ層とほぼ同等な優れたシーラント属性、特に適正易剥離ヒートシール特性、を具現でき、然も、押出積層成形可能な易剥離性シーラント材用重合体組成物を提供するにある。
又、本発明の他の目的は上記重合体組成物からなる易剥離性フィルムを提供するにある。
更に、本発明の別の目的は、基材に上記組成物を押出積層してなる易剥離性積層体を提供するにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明によれば、（Ａ）エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマー（ａ２）及び共重合体（ａ１）とアイオノマー（ａ２）との混合物（ａ３）から選ばれる１種の重合体又は重合体組成物９９〜９０質量部と（Ｂ）メチルペンテン系重合体１〜１０質量部（但し、（Ａ）と（Ｂ）の合計量を１００質量部とする）からなる押出積層成形が可能な重合体組成物が提供される。
【００１３】
本発明の重合組成物では、前記エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）が（メタ）アクリル酸エステルを共重合成分として更に含むエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体であることが好ましい。
【００１４】
又、前記アイオノマー（ａ２）を構成するベース樹脂は、（メタ）アクリル酸エステルを共重合成分として更に含むエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体であることが好ましい。
【００１５】
更に、前記混合物（ａ３）がエチレン・（メタ）アクリル酸二元共重合体及び／又はエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体（ｉ）とエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体アイオノマー（ｉｉ）との混合物であり、その配合組成が（ｉ）６０〜９５質量％、（ｉｉ）５〜４０質量％の範囲にあるものが特に好ましい。
【００１６】
又、本発明の重合組成物に於いては、前記（Ｂ）メチルペンテン系重合体は４−メチル−１−ペンテン重合体であることが好ましい。
【００１７】
更に、前記（Ａ）がエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）６５〜８５質量部及びエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体アイオノマー（ａ２）５〜３４質量部からなり、前記（Ｂ）がメチルペンテン系重合体１〜１０質量部（但し、（Ａ）、（Ｂ）の合計量１００質量部）からなる重合体組成物が特に好ましい。
【００１８】
又、本発明によれば、前記重合体組成物を成形してなる易剥離性フィルムが提供される。
【００１９】
更に、本発明によれば前記重合体組成物を基材に押出積層成形してなる易剥離性積層体が提供される。
【００２０】
又、更に、本発明によれば前記重合体組成物を基材と共押出積層成形してなる易剥離性積層体が提供される。
【００２１】
前記易剥離性積層体に用いられる基材はポリエステルフィルム、延伸ポリプロピレンフィルム、ナイロンフィルムから選ばれた１種であることが好ましい。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の重合体組成物は、易剥離封止性（イージーピーラブルシール性）に優れヒートシーラント材として好適であると共に成形加工性に優れ、膜成形、積層成形が容易で、例えば、基材フィルムに対する高速連続押出積層や基材樹脂との共押出積層が可能であり、このため一般にサンドイッチラミネーション法、ドライラミネーション法等の非押出積層法で製造される無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）シーラント層からなる積層体に比べ極めて高い生産性を保有でき、従って、この点で製造コストを大きく低減できる。
然も、得られた積層体は無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）イージーピーラブルシーラント層よりなる積層体と同等以上の優れたヒートシール特性を示し、また、低温シール特性も優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下に、本発明に係る実施形態について詳細且つ具体的に説明する。
既に述べたとおり、本発明の重合体組成物は、（Ａ）エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマー（ａ２）或いは前記共重合体（ａ１）と前記アイオノマー（ａ２）の混合物の何れか６０〜９９重量部に（Ｂ）メチルペンテン系重合体１〜１０重量部を配合してなる重合体組成物の発明である。
【００２４】
本発明の重合体組成物に於いて、前記（Ａ）成分の一つであるエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）には、エチレン・（メタ）アクリル酸二元共重合体のみならず、エチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体等のエチレンと（メタ）アクリル酸成分を必須重合成分として含有する三元系以上の共重合体も包含される。
【００２５】
より具体的には、エチレン・アクリル酸二元共重合体、エチレン・メタクリル酸二元共重合体、エチレン・アクリル酸・メタクリル酸三元共重合体、エチレン・アクリル酸・アクリル酸エステル三元共重合体、エチレン・メタクリル酸・アクリル酸エステル三元共重合体、エチレン・メタクリル酸・メタクリル酸エステル三元共重合体、エチレン・メタクリル酸・アクリル酸・アクリル酸エステル共重合体、エチレン・メタクリル酸・アクリル酸、メタクリル酸エステル共重合体等を例示出来る。
これらの内では、エチレン・アクリル酸二元共重合体、エチレン・メタクリル酸二元共重合体及び（メタ）アクリル酸エステル成分を更に含む三元系以上の共重合体の使用がより好ましく、特に、エチレン・メタクリル酸・アクリル酸エステル三元共重合体が好ましい。
【００２６】
又、前記共重合体が（メタ）アクリル酸エステルを含有する場合、エステルとしては、（メタ）アクリル酸の炭素数１〜２０のアルキルエステルを好適例として挙げることができ、より具体的には、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、２−エチルヘキシル、イソオクチル等のアルキル基を例示することができる。
これらの内ではメチル、エチル、イソブチルエステルが好ましい。
【００２７】
前記共重合体（ａ１）中の（メタ）アクリル酸単位の含有率は２〜３０質量％が好ましい。
又、エステル成分を含む共重合体では、該エステル単位の含有率が０〜３０質量％のものが好ましい。
又、該共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）（ＪＩＳ  Ｋ−７２１０に準拠、１９０℃、２１６０ｇ荷重で測定、）は、０．０５〜５００ｇ／１０分、特に０．２〜３００ｇ/１０分であることが好ましい。
【００２８】
本発明に於ける（Ａ）成分の他の一つであるエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体アイオノマー（ａ２）には、前記（ａ１）で挙げたエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体と同様の共重合体をベース樹脂とする金属イオンアイオノマーを例示できる。
又、ベース樹脂のＭＦＲや（メタ）アクリル酸成分含有量、更には（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含む共重合体の場合は、そのエステル含有量もほぼ前記と同範囲のものが好ましい。
金属イオン種としてはＬｉ、Ｎａ、Ｋ等のアルカリ金属イオン、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ等のアルカリ土類金属イオンの他、亜鉛イオン等を例示出来る。
これらの中ではＺｎイオンのアイオノマーが好ましい。
アイオノマーの中和度は１〜９５％程度、特に４〜８５％が好ましい。
又、本発明のアイオノマー（ａ２）には、アイオノマーとしてのＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ−７２１０に準拠、１９０℃、２１６０ｇ荷重で測定、）が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあるものを使用することが好ましい。
【００２９】
本発明の（Ａ）成分には、上記（ａ１）と（ａ２）とを混合して得られた混合物（ａ３）も用いられる。
この場合に於いて（ａ１）、（ａ２）の混合割合に特に制限はなく、任意の割合での配合が可能であるが、（Ａ）成分が混合物（ａ３）態様の場合、エチレン・（メタ）アクリル酸二元共重合体又はエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体或いは両者（ｉ）とエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体アイオノマー（ｉｉ）とを、（ｉ）６０〜９５質量％、（ｉｉ）５〜４０質量％の割合で混合したものは、イージーピールシーラントとしてのシール強度−シール温度関係が広い範囲でＣＰＰシーラントのそれと近似するため特に好ましい。
【００３０】
本発明の重合体組成物に於いて、（Ｂ）成分を構成するメチルペンテン系重合体は、３−メチルー１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン等のメチルペンテンモノマー、若しくは、メチルペンテンモノマーを主成分とし、少量の他モノマー類を共重合して得られた重合体であり、例えば、メチルペンテンの単独重合体（３−メチル−１−ペンテンホモポリマー、４−メチル−１−ペンテンホモポリマー）の他、メチルペンテンとそれに共重合可能な他の化合物との共重合体をも包含し、典型的には、所謂、ＴＰＸと称される樹脂である。
【００３１】
メチルペンテンと共重合可能な他の化合物としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−テトラデセン、１−オクタデセン等の炭素原子数２〜２０のα−オレフィンなどが挙げられる。
これらは１種又は２種以上が、メチルペンテン系重合体中に含まれていてもよい。
【００３２】
メチルペンテン系重合体中のメチルペンテンの含有量は、通常、８５モル％以上、好ましくは９０モル％以上である。
このメチルペンテン系重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、通常、０．０５〜５００ｇ／１０分（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８、荷重：５Ｋｇ、温度：２６０℃で測定）、好ましくは０．１〜３００ｇ／１０分である。
【００３３】
本発明の重合体組成物は、（Ａ）エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマー（ａ２）及び共重合体（ａ１）とアイオノマー（ａ２）との混合物（ａ３）から選ばれる１種の重合体又は重合体組成物９９〜９０質量部、より好ましくは９８〜９２質量部、と（Ｂ）メチルペンテン系重合体１〜１０質量部、より好ましくは２〜８質量部（但し、（Ａ）と（Ｂ）の合計量を１００質量部とする）からなる。
（Ａ）成分の配合量が上記下限より低いとシール強度が低すぎて極軽い衝撃等で剥離したり、極端な場合、自然に剥離する等のため好ましくない。
一方、（Ａ）成分が上記上限より高いとシール強度が高すぎて易剥離適性が損なわれ好ましくない。
【００３４】
又、本発明の重合体組成物に於いて、上記（Ａ）成分に３４質量部迄（全量に対する）のエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体アイオノマー成分（ａ２）を配合した３樹脂配合態様（（ａ３）態様）のものは、既に述べたとおり、シール強度−シール温度関係がＣＰＰのそれとほぼ一致するため特に好ましい。
更に、前記アイオノマーがエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル三元共重合体のアイオノマーであることが特に好ましい
アイオノマー成分の配合量が３４質量部を越えると上記関係曲線のＣＰＰのそれからの乖離がやや大きくなる。
即ち、本発明に於いては、前記（Ａ）を構成するエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体（ａ１）６５〜８５質量部、より好ましくは６８〜８２質量部、及びエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体アイオノマー（ａ２）５〜３４質量部、より好ましくは１０〜３０質量部、と前記（Ｂ）を構成するメチルペンテン系重合体１〜１０質量部、より好ましくは２〜８質量部、（但し、（Ａ）｛（ａ１）＋（ａ２）｝、（Ｂ）の合計量１００質量部）からなる重合体組成物を好適態様として挙げることができる。
【００３５】
上記共重合体成分やアイオノマー成分は必ずしも１種類からなる必要はなく二種以上を混合して良く、むしろ、押出製膜の際の溶融粘弾性挙動等を容易に調整出来、シール強度を微調整してより適正化出来る等の観点から好ましい。
【００３６】
本発明の重合体組成物に於いては、上記（Ａ）、（Ｂ）必須樹脂成分の他に更に飽和又は不飽和の脂肪酸アミド、飽和又は不飽和の脂肪酸ビスアミド、ポリエチレングリコール、水添ひまし油及びシリカ等の添加剤を加えてもよい。
これら特定添加剤は本発明のシーラント用組成物をペレット化した時等にそのブロッキングを防止し、又、押出成形加工時及びコーティング加工時に於けるフィルム同士のブロッキング或いは金属ロールとのステイクを防止し、更には巻き戻し、スリット、製袋、打ち抜き、充填等の後工程が必要な場合にその作業性を改善する。
【００３７】
上記飽和又は不飽和の脂肪酸アミドとしては、Ｃ８からＣ２２までの飽和直鎖脂肪酸及びモノ不飽和脂肪酸のアミドが好ましく、具体的にはパルミチン酸アミド、ステアリン酸アミド、ベヘニン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド及びこれらの混合物などが挙げられる。
更に、脂肪酸アミドとしてオレイルパルミトアミド、ステアリルエルカアミドのような２級アミドを用いることもできる。
又、飽和又は不飽和脂肪酸ビスアミドとしては、Ｃ８からＣ２２までのＮ，Ｎ’ーメチレンビスアミド又はＮ，Ｎ’ーエチレンビスアミドを主体とするもので、それらの中では、ステアリン酸、ベヘニン酸、オレイン酸、エルカ酸等のメチレンビスアミド及びステアリン酸、ベヘニン酸、オレイン酸、エルカ酸等のエチレンビスアミドが好適である。
【００３８】
これらの添加剤の配合量は前記樹脂成分（Ａ）、（Ｂ）の合計配合量１００質量部に対し３００ｐｐｍ〜１０質量部が適当で、特に飽和又は不飽和脂肪酸アミド、飽和又は不飽和脂肪酸ビスアミド、ポリエチレングリコール、水添ひまし油の場合は３００〜１００００ｐｐｍ、シリカの場合は０．１〜３質量部が好ましい。また、本発明においては本発明の組成物の特性を損なわない範囲で前記樹脂成分（Ａ）、（Ｂ）に必要に応じてポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンや公知の粘着付与剤を配合しても良い。
【００３９】
本発明の重合体組成物を得るには上記（Ａ）、（Ｂ）成分に、所望により前記脂肪酸アミドやその他の添加剤を配合し、同時又は逐次的に混合する。
混合方法としては単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、各種ニーダーを用いて溶融混合する方法が好ましく、又、混合順序にも特に制限はない。
本発明の重合体組成物は、前記各成分を混合し、混練した後の組成物のメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１〜５００（ｇ／１０分）の範囲にあることが好ましい。
該組成物のＭＦＲが０．１以下では粘度が高すぎて樹脂圧力が上がり、又、モーター負荷が大きくなって押出成形性、コーティング作業性に難を来たしいずれも好ましくない。
又、本発明の重合体組成物を押出コーティング成形する場合には、成形性の点から特にそのＭＦＲが１〜３００の範囲にあることが好ましく、特に、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ−７２１０に準拠、１９０℃、２１６０ｇ荷重で測定、）が２〜５０の範囲が好ましい。
【００４０】
上記本発明の重合体組成物をフィルム状に成形にするには、ＣＰＰの単独フィルム製膜に通常用いられるＴダイキャスト法と同様の方法を用いることが出来るだけでなく、インフレーション法でも、単層フィルム化できる。
この場合、単層フィルムの厚みは５〜３００μｍ、特に１０〜１００μｍが好ましい。
又、本発明の重合体組成物の層はアルミ箔、セロファン、紙、ポリエステル樹脂（ＰＥＴ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）樹脂、延伸ナイロン樹脂（ＯＮｙ）等の基材と積層して積層体として使用することができる。本発明の重合体組成物の層をこれらの基材に積層するには、ＣＰＰと同様にドライラミネーション、サンドイッチラミネーションやグラビアロールコート、キャストコート等高粘度コーターによる塗布積層化も勿論可能であるが、本発明の重合体組成物は、Ｔダイキャスト等によりエクストルージョン（押出）積層が可能な点が特徴で、これにより積層フィルムの生産効率を顕著に向上させることができる。
更に、本発明の重合体組成物はポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体やそのアイオノマー、ナイロン、ポリエステル、ポリスチレン等の適当な他の熱可塑性樹脂と共押出インフレーション成形又は共押出キャスト成形して共押出積層フィルムとすることもできる。
【００４１】
そして、このようにして得られた単体フィルムはそのまま包装材や成形体の封止用材に用いることができ、又、押出積層フィルムや共押出積層フィルムでは本発明の重合体組成物層をヒートシール層として封止用積層体容器又は封止用蓋体として用いられる。
【００４２】
上記積層体又は蓋体の積層構成例として、例えば、
紙、ＰＥＴ、ＯＮｙ等の基材層／本発明組成物シーラント層、
基材層／ポリエチレン層（中間層）／本発明組成物シーラント層、
シーラント層／基材層／本発明組成物シーラント層、
シーラント層／中間層／基材層／ポリエチレン層（中間層）／本発明組成物シーラント層、
熱可塑性樹脂層／本発明の重合体組成物シーラント層
等を挙げることができる。
【００４３】
上記層構成の積層体に於いて、基材層としては、紙や延伸ポリエステル樹脂フィルム（ＯＰＥＴ）、延伸ナイロン樹脂フィルム（ＯＮｙ）、延伸ポリプロピレンフィルム（ＯＰＰ）等の延伸フィルム等を例示することが出来、中間層として用いられる素材として、例えば、アルミニウム、ポリエチレン、エチレン・αーオレフィン共重合体、エチレン・ビニルエステル共重合体及びエチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体等を挙げることができる。
また上記層構成の積層体に於いて、熱可塑性樹脂層としては高、中、または低密度ポリエチレン、メタロセン触媒を用いて得られた線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体やそのアイオノマーなどのエチレン（共）重合体、ポリアミド（ナイロン等）、ポリエステル、ポリスチレンなどをあげることができる。上記本発明の積層体においては基材層の厚みは５〜３００μｍ特に１０〜１００μｍが好ましく、本発明組成物シーラント層の厚みは、は３〜１００μｍ特に５〜５０μｍが好ましく、中間層の厚みは３〜５０μｍが好ましい。また熱可塑性樹脂層の厚みは３〜１００μｍ特に５〜５０μｍが好ましい。
既に述べたとおり、本発明の重合体組成物は、単体フィルムや積層フィルムに成形され、シーラント（ヒートシール）層として容器や容器蓋、袋等の各種包装形態で主として食品類、繊維品類、雑貨品類等の包装材として好適に使用され得る。
特に、スナック菓子や即席ラーメン、レトルト食品、パン等の包装材として好適である。
【実施例】
【００４４】
「試料調製用原料（重合体、アイオノマー）」
エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体：
ＮＣＬ１＝エチレン（Ｅ）・メタクリル酸（ＭＡＡ）・アクリル酸イソブチル（ＩＢＡ）３元共重合体；Ｅ単位含量：８１．０質量％、ＭＡＡ単位含量：１１．０質量％、ＩＢＡ単位含量：８．０質量％、ＭＦＲ１０．０ｇ／１０分
ＮＣＬ２＝エチレン（Ｅ）・メタクリル酸（ＭＡＡ）・アクリル酸イソブチル（ＩＢＡ）３元共重合体；Ｅ単位含量：８０．０質量％、ＭＡＡ単位含量：１０．０質量％、ＩＢＡ単位含量：１０．０質量％、ＭＦＲ３６．０ｇ／１０分
ＮＣＬ３＝エチレン（Ｅ）・メタクリル酸（ＭＡＡ）・アクリル酸イソブチル（ＩＢＡ）３元共重合体；Ｅ単位含量：８０．０質量％、ＭＡＡ単位含量：１０．０質量％、ＩＢＡ単位含量：１０．０質量％、ＭＦＲ３７ｇ／１０分
ＮＣＬ４＝エチレン（Ｅ）・メタクリル酸（ＭＡＡ）２元共重合体；Ｅ単位含量：９１．３質量％、ＭＡＡ単位含量：８．７質量％、ＭＦＲ１０．５ｇ／１０分
アイオノマー：
ＨＭ１＝ＮＣＬ３をベース樹脂とする亜鉛（Ｚｎ）アイオノマー：中和度７０％；ＭＦＲ１．０ｇ／１０分
ＨＭ２＝ＮＣＬ４をベース樹脂とする亜鉛（Ｚｎ）アイオノマー：中和度１７％；ＭＦＲ５．０ｇ／１０分
メチルペンテン系重合体：
ＴＰＸ１＝４−メチルペンテン−１重合体；三井化学社製ＤＸ８２０；密度８３３ｋｇ／ｍ３、融点２３８℃、ＭＦＲ１８０ｇ／分
【００４５】
「実施例１」  
エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル三元共重合体（ＮＣＬ１）９７質量部とメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ１）３質量部とを混合し、二軸押出機を用いて下記コンパウンド条件下で溶融混練し重合体組成物（試料実−１）を得た。
この組成物のＭＦＲは８．６ｇ／１０分であった。
コンパウンド条件：３０ｍｍφ２軸押出機、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、フィーダー吐出設定４．０％（マニュアル）、設定温度、Ｃ１＝１４０℃、Ｃ２＝２２０℃、Ｃ３−Ｃ７＝２６０℃、Ｃ８−Ｃ９＝２００℃、ＡＤ−Ｄ＝１８０℃
【００４６】
次いで、上記重合体組成物（試料実−１）を下記条件下に押出ラミネートフィルム連続成形（単層）を実施し、そのドローダウン性能（Ｄ・Ｄｏｗｎ；）を評価した（加工性評価）。
押出ラミネートフィルム成形加工条件：押出装置；６５ｍｍφラミネーター、スクリュー；３ステージタイプ、スクリュー冷却；ＯＮ、ＡＧ＝１１０ｍｍ
評価項目、加工性（Ｄ・Ｄｏｗｎ（Ｑ＝１））…  押出量（基準値；８０ｍ／分×２０μｍフィルム成形時押出量）一定にて評価した膜切れ時引取速度；ｍ／分  （ＬｉｐＨ（６Ａｍｐ））
結果を表１に示した。
【００４７】
更に、ポリエステル（ＰＥＴ）フィルム（１２μｍ）にポリエチレン層（ＰＥ）（１５μｍ）を積層した基材の該ＰＥ層上に上記重合体組成物（試料実−１）層（２０μｍ）を押出積層した積層体試料（ＰＥＴ（１２μｍ）／ＰＥ（１５μｍ）／実−１組成物（２０μｍ）を作製した（積層体実−１試料）。
そしてこの積層体試料（積層体実ー１試料）を１００℃から２１０℃まで１０℃毎の温度間隔で下記ヒートシール条件下にヒートシールし、そのシール強度を下記条件で測定した。
ヒートシール条件：積層体試料の組成物層面同士を重ね合わせたものをテフロンシートに挟んでヒートシーラーを用いシール圧力０．２ＭＰａ、シール時間０．５秒で１００から２１０℃迄の１０℃毎の各温度でヒートシールする（ＴＤ方向面々シール）。
強度測定条件：剥離試験試料幅１５ｍｍ、剥離角度９０°、引張速度３００ｍｍ／分
結果を表２に示した。
【００４８】
「実施例２」  
実施例１と同じ共重合体試料（ＮＣＬ１）９５質量部とメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ１）５質量部とを混合した以外は、実施例１と同様にして重合体組成物（試料実−２）を得た。
この組成物のＭＦＲは７．７ｇ／１０分であった。
次いで、上記重合体組成物（試料実−２）を実施例１と同様の条件下に押出フィルム連続成形し、そのドローダウン性能（Ｄ・Ｄｏｗｎ；）を評価した。
結果を表１に示した。
【００４９】
更に、実施例１と同じ層構成の積層体試料（ＰＥＴ（１２μｍ）／ＰＥ（１５μｍ）／実−２組成物（２０μｍ）を作製した（積層体実−２試料）。
そしてこの積層試料（積層体実−２試料）を１００℃から２１０℃まで１０℃毎の温度間隔でヒートシールし（但し、ヒートシール時間を０．５秒及び１．０秒の２条件でそれぞれ実施）、そのヒートシール強度を実施例１と同じ条件下で測定した。
結果を表２に示した。
【００５０】
「比較例１」
ＮＣＬ１共重合体試料のみを用いて（以下これを試料比−１とする）層構成が（ＯＮｙ（１５μｍ）／ＰＥ（２０μｍ）／比−１共重合体層（３０μｍ）の積層体（積層体比ー１試料）を作製した。
そしてこの積層体（積層体比−１試料）を９０℃から１６０℃まで１０℃毎の温度間隔で実施例１と同様にヒートシールし、そのヒートシール強度を実施例１とほぼ同様に測定した（ヒートシール時間０．５秒）
結果を表２に示した。
【００５１】
「実施例３」
２種類のエチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル三元共重合体（ＮＣＬ１＝２５質量部、ＮＣＬ２＝５０質量部）計７５質量部とエチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブチル三元共重合体の亜鉛アイオノマー（ＨＭ１）２０質量部とメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ１）５質量部とを混合し、単軸、２軸の２種類の押出機を用いて下記２種［ｉ）、ｉｉ）］の異なるコンパウンド条件で溶融混練し２種類の重合体組成物（試料実−３Ａ、ｉ）２軸）、試料実−３Ｂ、ｉｉ）単軸）をそれぞれ得た。
この組成物のＭＦＲは試料実−３Ａが１１．５ｇ／１０分、試料実−３Ｂが６．４ｇ／１０分であった。
コンパウンド条件：
ｉ）（３０ｍｍφ２軸押出機）  スクリュー回転数２００ｒｐｍ、フィーダー吐出設定４．０％（マニュアル）、設定温度、Ｃ１＝１４０℃、Ｃ２＝２２０℃、Ｃ３ーＣ７＝２６０℃、Ｃ８−Ｃ９＝２００℃、ＡＤーＤ＝１８０℃
ｉｉ）（４０ｍｍφ単軸押出機）  スクリュー回転数５０ｒｐｍ、スクリュー先端Ｄ、設定温度、Ｃ１＝１４０℃、Ｃ２＝２４０℃、Ｃ３ーＣ４＝２６０℃、ＡＤーＤ＝１８０℃
【００５２】
次いで、上記重合体組成物（試料実−３Ａ、試料実−３Ｂ）を実施例１と同様の条件下に押出フィルム連続成形（単層）を実施し、そのドローダウン性能（Ｄ・Ｄｏｗｎ；）を評価した。
結果を表１に示した。
【００５３】
更に、実施例１と同様にして押出積層により積層体試料（ＰＥＴ（１２μｍ）／ＰＥ（１５μｍ）／実−３Ａ又は３Ｂ組成物（２０μｍ）を作製した（積層体実−３Ａ、積層体実−３Ｂ試料）。
そしてこの積層体試料を１００℃から２１０℃まで１０℃毎の温度間隔で下記ヒートシール条件下にヒートシールし、そのヒートシール強度を下記条件で測定した。
ヒートシール条件：積層体試料の組成物層面同士を重ね合わせたものをテフロンシートに挟んでヒートシーラーを用いシール圧力０．２ＭＰａ、シール時間０．５秒又は１．０秒の２条件で１００から２１０℃迄の１０℃毎の各温度でヒートシールする（ＴＤ方向面々シール）。
強度測定条件：剥離試験試料幅１５ｍｍ、剥離角度９０°、引張速度３００ｍｍ／分
結果を表３に示した。
【００５４】
「比較例２」  
アイオノマー（ＨＭ２）のみを用い（以下これを試料比−２とする）、層構成が（ＯＮｙ（１５μｍ）／ＰＥ（２０μｍ）／共重合体層（比−２試料）（３０μｍ）の積層体（積層体比−２試料）を作製した。
そしてこの積層体（積層体比−２試料）を９０℃から１６０℃まで１０℃毎の温度間隔で実施例１と同様にヒートシールし、そのヒートシール強度を実施例１とほぼ同じ条件で測定した（ヒートシール時間０．５秒）
結果を表３に示した。
【００５５】
「参考例」
市販ＣＰＰフィルム（トーセロＣＰコポリタイプ；標準ＧＨＣ＃２５）の実圧０．２ＭＰａ、時間１．０秒の条件下に於ける１３０から１８０まで温度間隔１０℃毎のヒートシール強度データを参考例として表２，３にそれぞれ示した。
【００５６】
【表１】
2009227790.tif 000003
【００５７】
【表２】
2009227790.tif 000004
【００５８】
【表３】
2009227790.tif 000005
【００５９】
尚、参考のため、実施例１、２、比較例１、２のヒートシール実圧０．２ＭＰａ、時間０．５秒の条件下に於けるヒートシール温度とそのシール剥離強度の関係をＣＰＰ（但し時間１．０秒）のそれと対比して図１に線図として示した。
又、実施例３Ａ，３Ｂ、実施例２のヒートシール実圧０．２ＭＰａ、時間１．０秒の条件下に於けるヒートシール温度とそのシール剥離強度との関係をＣＰＰ（時間１．０秒）のそれと対比して図２に示した。
【００６０】
前記表１の結果から本発明の重合体組成物は製膜成形加工性が良好で、高速での連続押出積層が可能で、ＣＰＰに比べ生産性に顕著に優れることが判る。
又、本発明の重合体組成物から得られたシーラントフィルムはＣＰＰに近似したヒートシール温度・シール剥離強度挙動を示し、特に、共重合体・アイオノマー・ＴＰＸ３樹脂配合組成物からなるシーラントフィルム（積層体実−３Ａ、積層体実−３Ｂ）はＣＰＰと殆ど同じヒートシール温度・シール剥離強度挙動を示す。
従って、本発明の重合体はＣＰＰシーラントの代替え品として極めて好適であることが判る。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】実施例１、２、比較例１、２のヒートシール温度とシール剥離強度の関係を示した線図（実圧０．２ＭＰａ、時間０．５秒）。
【図２】実施例３Ａ，Ｂ、実施例２に於けるヒートシール温度とシール剥離強度との関係を示した線図（実圧０．２ＭＰａ、時間１．０秒）。
【図１】
2009227790.tif 000006
【図２】
2009227790.tif 000007