(57)【要約】【課題】    簡便な方法により生産することができ、反射型偏光板、特に輝度向上フィルム、として利用可能な優れた偏光特性を有する光学用成形体を提供すること。【解決手段】  固有複屈折値が正であるポリマーＡよりなる相（ａ）と、固有複屈折値が負であるポリマーＢ１と固有複屈折値が負であるポリマーＢ２の相溶物よりなる相（ｂ）とを含む光学用成形体。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
固有複屈折値が正であるポリマーＡよりなる相（ａ）と、
固有複屈折値が負であるポリマーＢ１と固有複屈折値が負であるポリマーＢ２の相溶物よりなる相（ｂ）と、
を含む光学用成形体。
【請求項２】
少なくとも一方向に延伸条件ｒで延伸されたものである、請求項１記載の光学用成形体。
【請求項３】
ポリマーＡ、ポリマーＢ１及びポリマーＢ２が、ｎｙＢ１＞ｎｙＡ＞ｎｙＢ２を満足する、請求項２記載の光学用成形体：
ただし、ｎｙＡ、ｎｙＢ１、ｎｙＢ２は、それぞれ、ポリマーＡ、ポリマーＢ１、ポリマーＢ２単独を前記延伸条件ｒで一軸延伸したときの延伸方向に垂直な方向の屈折率である。
【請求項４】
ポリマーＡが、ポリエステル系樹脂である、請求項１〜３のいずれか１項記載の光学用成形体。
【請求項５】
ポリマーＢ１が、スチレン系樹脂であり、ポリマーＢ２が、アクリル系樹脂である、請求項１〜４のいずれか１項記載の光学用成形体。
【請求項６】
前記スチレン系樹脂が、スチレン系単量体及び無水マレイン酸を単量体成分として含む共重合体である、請求項５記載の光学用成形体。
【請求項７】
前記アクリル系樹脂が、メタクリル酸エステル系単量体及びアクリル酸エステル系単量体を単量体成分として含む共重合体である請求項５又は６記載の光学用成形体。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項記載の光学用成形体からなる反射型偏光板。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれか１項記載の光学用成形体からなる輝度向上フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学素子として利用される成形体（光学用成形体）であって、特に、反射型偏光板および輝度向上フィルムとして好適な偏光特性を有する光学用成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ディスプレイ市場の拡大に伴い、より優れた偏光特性を有する光学用部材が求められている。液晶ディスプレイにおいては、自発光式ではないため、画面の輝度を向上させ、より美しい画像を得たいというニーズがある。また、近年の環境問題への意識の高まりから、より少ない消費電力で必要な輝度を得たいという要求もある。
【０００３】
液晶ディスプレイは、バックライトからの光から分離した偏光を用いて画像の表示を行う。一般に、偏光分離に用いられる偏光板としては、ヨウ素や色素を配向させた吸収型の偏光板が用いられている。これらの吸収型偏光板は、偏光分離能は高いが、透過軸方向の光のみ透過し、残りは吸収してしまうため、光の透過率は最大でも５０％であり、バックライトで発生させた光の利用効率が低いという問題がある。
【０００４】
偏光板としては、上述した吸収型偏光板以外に、透過軸と直交する偏光成分を反射することにより偏光分離を行う反射型偏光板があり、これらの反射型偏光板を輝度向上フィルムとして用いてバックライトの光を有効に利用する方法が提案されている。
反射型偏光板としては、特許文献１〜３に記載される、２種類の材料を多層に積層し、これを延伸したフィルムが知られている。このフィルムにおいては、層界面での反射を利用して偏光分離を行う。
【０００５】
【特許文献１】国際公開第９５／１７６９１号パンフレット
【特許文献２】国際公開第９５／１７６９２号パンフレット
【特許文献３】国際公開第９５／１７６９９号パンフレット
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記文献に記載された反射型偏光板は、その生産工程に複雑な多層積層工程を含み、生産コストが高くなるという問題点がある。
【０００７】
上記事情に鑑み、本発明は、簡便な方法により生産することができ、反射型偏光板、特に輝度向上フィルム、として利用可能な優れた偏光特性を有する光学用成形体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、前述の課題を解決すべく鋭意検討した結果、ある方向における屈折率が小さく、その方向と垂直な方向の屈折率差が大きい２種類の相を含む成形体は、成形体に入射した光のうち、２種類の相の屈折率差が小さい方向に電場が振動する偏光成分を透過し、２種類の相の屈折率差が大きい方向に電場が振動する偏光成分を多く反射する傾向を示すため、反射型偏光板として利用できることが分かった。
【０００９】
そして、このような２種類の相は、相を構成する材料として、固有複屈折値が正であるポリマーＡと、固有複屈折値が負であるポリマーＢ１と固有複屈折値が負あるポリマーＢ２の相溶物を用いることにより、実現できることを見出した。
【００１０】
すなわち、本発明は以下のとおりである。
固有複屈折値が正であるポリマーＡよりなる相（ａ）と、
固有複屈折値が負であるポリマーＢ１と固有複屈折値が負であるポリマーＢ２の相溶物よりなる相（ｂ）と、
を含む光学用成形体。
なお、本発明において「固有複屈折」とは、配向に依存した複屈折の大きさを表す値で、下式（１）により定義される。
固有複屈折＝ｎｐｒ−ｎｖｔ・・・（１）
（ここで、ｎｐｒは、一軸性の秩序をもって配向したポリマーの配向方向と平行な方向の屈折率、ｎｖｔはその配向方向と垂直な方向の屈折率を示す。）
すなわち、固有複屈折が正であるポリマーとは、ポリマーが一軸性の秩序をもって配向して形成された層に光が入射したとき、前記配向方向の光の屈折率が前記配向方向に直交する方向の光の屈折率より大きくなるポリマーを言い、固有複屈折が負であるポリマーとは、その逆のものを言う。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、簡便な方法により生産することができ、かつ、屈折率の制御により優れた偏光特性を有する光学用成形体を提供することができる。
本発明の光学用成形体は、優れた偏光特性を有しているため、反射型偏光板、特に、輝度向上フィルム、として好適に用いることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明を実施するための最良の形態（以下、本実施の形態）について詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。
【００１３】
本発明の光学用成形体においては、相（ａ）、相（ｂ）を構成する材料として、固有複屈折値が正であるポリマーＡと、固有複屈折値が負であるポリマーＢ１と固有複屈折値が負あるポリマーＢ２の相溶物を用いる。
【００１４】
本発明においては、相（ａ）と、相（ｂ）を構成する材料としてこのような組み合わせを採用することにより、成形体面内の一方向における２相の屈折率差をできるだけ一致させ、その方向と面内で垂直な方向における２相の屈折率差をできるだけ大きくした状態を実現する。
具体的には、ポリマーＢ１とポリマーＢ２の種類と配合比率を調整することにより相（ｂ）の屈折率を調節し、相（ａ）と相（ｂ）の成形体面内の一方向における屈折率を概ね一致させる。ここで、光学用成形体に十分な偏光特性を付与するためには、２相の屈折率差が最小である方向における相（ａ）と相（ｂ）の屈折率差が０．０５未満であることが好ましく、この方向と垂直な方向における相（ａ）と相（ｂ）の屈折率差が０．０５以上であることが好ましい。
【００１５】
本発明の光学用成形体は、少なくとも一方向に延伸条件ｒで延伸されたものであることが好ましい。ここで、延伸条件ｒとは、光学用成形体を延伸する際に採用する条件であり、具体的には、延伸温度、延伸速度、延伸倍率等が含まれる。
そして、相（ａ）および相（ｂ）を構成するポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２としては、ｎｙＢ１＞ｎｙＡ＞ｎｙＢ２の関係を満足するものを用いることが好ましい。ここで、ｎｙＡ、ｎｙＢ１、ｎｙＢ２は、それぞれ、ポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２単独からなるフィルムを延伸条件ｒで一軸延伸したときの、フィルム面内で延伸方向に垂直な方向の屈折率である。
相（ａ）、相（ｂ）を構成するポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２として、このような関係を満足するものを用いることによって、ポリマーＢ１、Ｂ２の配合比率を調節することにより、相（ａ）と相（ｂ）の延伸方向に垂直な方向の屈折率を概ね一致させることが容易になる。
なお、この場合、光学用成形体の延伸条件ｒで延伸した方向と垂直な方向（延伸垂直方向）が、２相の屈折率差が小さい方向となる。
【００１６】
本発明において、相（ａ）及び相（ｂ）の２種類の相のモルフォロジーに制限はなく、相（ａ）と相（ｂ）が各々分離した（界面を有する）状態で光学用成形体中に存在していればよく、例えば、相（ａ）が海（連続相）で相（ｂ）が島（分散相）の海島構造、相（ｂ）が海（連続相）で相（ａ）が島（分散相）の海島構造、又は、相（ａ）と相（ｂ）により形成される共連続構造等が挙げられる。
【００１７】
本実施の形態において、光学用成形体中の相（ａ）と相（ｂ）の比率は特に制限されないが、より優れた偏光特性を得る観点から、相（ａ）と相（ｂ）の合計量を１００質量％とした場合に、相（ａ）が好ましくは１０質量％以上９０質量％以下、より好ましくは２０質量％以上８０質量％以下である。
また、本発明の光学用成形体には、相（ａ）、相（ｂ）を構成するポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２の他に、２相の屈折率を制御するための屈折率制御剤や、２相のサイズや均一性を高めるために相間の親和性を高める添加剤を加えることができる。
【００１８】
［ポリマーＡ］
本発明に用いるポリマーＡは、固有複屈折が正のポリマーである。固有複屈折が正のポリマーとしては、例えば、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、ポリエーテルサルフォン系樹脂、ポリアリレート系樹脂等が挙げられる。その中でもポリエステル系樹脂は、複屈折の特性、フィルム強度、光学特性等の観点から好ましい。ポリエステル系樹脂の中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートは結晶配向性、複屈折が大きくなる傾向にあるため好ましく、ポリエチレンナフタレートがより好ましい。
【００１９】
相（ａ）を構成するポリマーＡとしては、市販品をそのまま用いることもでき、例えば、ポリカーボネート系樹脂としては、三菱エンジニアリングプラスチック製ユーピロン、帝人化成製パンライト；ポリエステル系樹脂としては、三菱化学製ノバペックス、帝人化成製テオネックス；ポリアミド系樹脂としては、旭化成ケミカルズ製レオナ、宇部興産製ＵＢＥナイロン；ポリフェニレンエーテル樹脂としては、旭化成ケミカルズ製及びゼネラルエレクトリック製の各種ポリマー、ポリサルフォン系樹脂としては、ソルベイアドバンストポリマーズ製ユーテル、ポリエーテルサルフォン系樹脂としては、ＢＡＳＦ製ウルトラゾーンＥ、ポリアリレート系樹脂としては、ユニチカ製Ｕポリマー等を用いることができる。
【００２０】
［ポリマーＢ１、Ｂ２］
本発明に用いるポリマーＢ１、Ｂ２は、互いに相溶性であり、本発明の光学用成形体においては、両者は相溶物の形で相（ｂ）を構成する。ここで、相溶物とは、ガラス転移温度Ｔｇが単一である混合物をいう。
【００２１】
相（ｂ）に用いるポリマーＢ１、Ｂ２は、固有複屈折値が負のポリマーで互いに相溶であればとくに制限されない。
ボリマーＢ１、Ｂ２の組み合わせとしては、スチレン系樹脂とアクリル系樹脂の組み合わせが、屈折率、透明性等から好ましい。
【００２２】
［スチレン系樹脂］
本発明において、スチレン系樹脂とは、少なくともスチレン系単量体を単量体成分として含む重合体（ただし、後述するアクリル系単量体を単量体成分として含む重合体を除く）を言う。ここで、スチレン系単量体とは、その構造中にスチレン骨格を有する単量体をいう。
スチレン系単量体としては、スチレンの他に、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン等の核アルキル置換スチレン；α−メチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレン等のα−アルキル置換スチレン等のビニル芳香族化合物単量体等が挙げられ、代表的なものはスチレンである。上記スチレン系単量体は１種又は２種以上組み合わせて使用することもできる。
【００２３】
スチレン系樹脂は、スチレン系単量体成分に他の単量体成分を共重合したものでもよい。共重合可能な他の単量体としては、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、桂皮酸等の不飽和カルボン酸単量体；無水マレイン酸、イタコン酸、エチルマレイン酸、メチルイタコン酸、クロルマレイン酸等の無水物である不飽和ジカルボン酸無水物単量体；１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン（イソプレン）、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン等の共役ジエン等が挙げられ、これらの２種以上を共重合してもよい。このような他の単量体成分の含量は、５０質量％以下であることが好ましく、より好ましくは４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下である。
【００２４】
スチレン系樹脂として、スチレン系単量体及び無水マレイン酸を単量体成分として含む共重合体は、耐熱性に優れ、光学素子に用いるのに適した光学特性を有するので好ましい。特に、ポリマーＡとして、ポリエステル系樹脂を用いる場合、ポリマーＡの屈折率との兼ね合わせの観点から好ましい。
【００２５】
共重合体中の無水マレイン酸単位の含量は、好ましくは０．１〜５０質量％であり、より好ましくは０．１〜４０質量％であり、さらに好ましくは０．１質量％〜３０質量％である。共重合体中の無水マレイン酸単位の含量が０．１質量％以上であると耐熱性に優れる傾向にあり、５０質量％以下であると透明性に優れる傾向にある。
また、スチレン系単量体及び無水マレイン酸を単量体成分として含む共重合体は、スチレン系単量体、無水マレイン酸以外のその他の単量体を共重合させてもよいが、その他の単量体成分の含量は２０質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは０質量％である。
【００２６】
スチレン系樹脂の重量平均分子量は、成形体の強度と成形加工性、流動性の観点から、好ましくは５万〜８０万であり、より好ましくは７万〜６０万であり、さらに好ましくは１０万〜５０万である。
本実施の形態において重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ポリスチレン換算によって求めた値のことを意味する。
【００２７】
［アクリル系樹脂］
本発明においてアクリル系樹脂とは、少なくともアクリル系単量体を単量体成分として含む重合体をいう。
ここで、アクリル系単量体とは、アクリル酸、メタクリル酸又はこれらの誘導体をいい、具体例としては、メタクリル酸メチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ｔ−ブチルシクロヘキシル、メタクリル酸２，２，２−トリフルオロエチル、メタクリル酸イソプロピル等のメタクリル酸エステル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル等のアクリル酸エステル等の（メタ）アクリル酸エステル系単量体；メタクリル酸、アクリル酸等の不飽和カルボン酸単量体；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリル単量体等が挙げられる。
上記のアクリル系単量体は、１種又は２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００２８】
特に、アクリル系樹脂としては、メタクリル酸エステル系単量体とアクリル酸エステル系単量体を単量体成分として含む共重合体が好ましい。
【００２９】
また、アクリル系樹脂には、アクリル系単量体と、その他の単量体が共重合されたものも含まれる。
アクリル系単量体と共重合可能な単量体としては、前述のスチレン系単量体；Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド類；イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、桂皮酸等の不飽和カルボン酸単量体；無水マレイン酸、イタコン酸、エチルマレイン酸、メチルイタコン酸、クロルマレイン酸等の無水物である不飽和ジカルボン酸無水物単量体等が挙げられる。
これらは１種又は２種以上組み合わせて使用することもできる。  
【００３０】
また、光学材料として考えた場合、アクリル系樹脂としては、メタクリル酸メチルの単独重合体又はメタクリル酸メチルと他の単量体との共重合体が、耐熱性、透明性等の光学材料に求められる特性に優れる傾向にあるため好ましい。
メタクリル酸メチルと共重合させる単量体としては、特にアクリル酸エステル類が、耐熱分解性に優れ、これを共重合させて得られるメタクリル系樹脂の成形加工時の流動性が高くなる傾向にあるため好ましい。メタクリル酸メチルにアクリル酸エステル類を共重合させる場合のアクリル酸エステル類の使用量は、耐熱分解性の観点から、好ましくは０．１質量％以上であり、耐熱性の観点から、好ましくは１５質量％以下である。アクリル酸エステル類の使用量は、０．２質量％以上１４質量％以下であることがより好ましく、１質量％以上１２質量％以下であることがさらに好ましい。
アクリル酸エステル類の中でも、アクリル酸メチル及びアクリル酸エチルが、少量のメタクリル酸メチルと共重合させるだけで、成形加工時の流動性の改良効果が大きくなる傾向にあるため好ましい。
【００３１】
アクリル系樹脂の重量平均分子量としては、成形品の強度の観点から、好ましくは５万以上、より好ましくは７万以上であり、成形加工性、流動性の観点から、好ましくは８０万以下、より好ましくは５０万以下である。
【００３２】
［ポリマーの製造方法］
上記スチレン系樹脂及びアクリル系樹脂は、市販品をそのまま用いることもでき、市販品の単量体から公知の方法で製造することもできる。スチレン系樹脂及びアクリル系樹脂を製造する方法としては、例えばキャスト重合、塊状重合、懸濁重合、溶液重合、乳化重合、アニオン重合等の一般に行われている重合方法を用いることができる。中でも、光学用途としては不都合な微小異物の混入を低減することが可能であるため、懸濁剤や乳化剤を用いない塊状重合や溶液重合が好ましい。
溶液重合を行う場合には、単量体の混合物をトルエン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素の溶媒に溶解して調製した溶液を用いることができる。塊状重合により重合させる場合には、通常行われるように加熱により生じる遊離ラジカルや電離性放射線照射により重合を開始させることができる。
重合反応に用いられる開始剤としては、ラジカル重合において一般に用いられる任意の開始剤を使用することができ、例えば、アゾビスイソブチルニトリル等のアゾ化合物；ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート等の有機過酸化物を用いることができる。
特に、９０℃以上の高温下で重合を行う場合には、溶液重合が一般的であるので、１０時間半減期温度が８０℃以上で、かつ用いる有機溶媒に可溶である過酸化物、アゾビス開始剤などが好ましい。具体的には、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、シクロヘキサンパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、１，１−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、２−（カルバモイルアゾ）イソブチロニトリル等を挙げることができる。これらの開始剤は、例えば、全体のモノマー１００質量％に対して、０．００５〜５質量％の範囲で用いることが好ましい。
重合反応において、必要に応じて用いられる分子量調節剤としては、ラジカル重合において一般に用いられる任意のものが使用でき、例えば、ブチルメルカプタン、オクチルメルカプタン、ドデシルメルカプタン、チオグリコール酸２−エチルヘキシル等のメルカプタン化合物が特に好ましいものとして挙げられる。これらの分子量調節剤は、スチレン系樹脂及びアクリル系樹脂の分子量が、上記の好ましい範囲内に制御されるような濃度範囲で添加する。
【００３３】
本発明の光学用成形体中には、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリマーＡ、ポリマーＢ１、Ｂ２以外のその他の重合体を混合することができる。そのような重合体としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂；ポリアミド樹脂；ポリフェニレンサルファイド樹脂；ポリエーテルエーテルケトン樹脂；ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアセタール等の熱可塑性樹脂；及び、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂などが挙げられ、これらの１種以上を混合することができる。
このようなその他の重合体の含有量は、ポリマーＡとポリマーＢの合計１００質量部に対して、１０質量部以下であることが好ましく、より好ましくは５質量部以下、さらに好ましくは２質量部以下である。その他の重合体を全く含まないことも好ましい。
【００３４】
さらに、本発明の光学用成形体には、本発明の効果を損なわない範囲内で、各種目的に応じて任意の添加剤を配合することができる。配合することができる添加剤としては、光学材料の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はない。
このような添加剤としては、例えば、二酸化珪素等の無機充填剤；酸化鉄等の顔料；ステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤；離型剤；パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤；りん系熱安定剤等の酸化防止剤；ヒンダードアミン系光安定剤；難燃剤；帯電防止剤；有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤；着色剤；ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾトリアジン系化合物、ベンゾエート系化合物、ベンゾフェノン系化合物、フェノール系化合物、オキサゾール系化合物、マロン酸エステル系化合物、ラクトン系化合物等の紫外線吸収剤；その他添加剤或いはこれらの混合物等が挙げられる。
これらの添加剤の総添加量は、光学用成形体を構成する重合体（ポリマーＡ、ポリマーＢ１、Ｂ２、及び、必要に応じて混合されるその他の重合体）の合計１００質量部に対して、１０質量部以下であることが好ましく、より好ましくは５質量部以下である。
【００３５】
［光学用成形体の製造方法］
本発明の光学用成形体は、予めポリマーＢ１、Ｂ２を相溶させて相溶物とした後に、ポリマーＡ、ポリマーＢ１とポリマーＢ２の相溶物、及び、必要に応じてその他の成分（その他の重合体や添加剤等）を混合し、これを成形したり、或いは、ポリマーＢ１とポリマーＢ２を予め相溶させることなく、ポリマーＡ、ポリマーＢ１、ポリマーＢ２、及び、必要に応じてその他の成分（その他の重合体や添加剤等）を一度に混合し、これを成形することにより、簡便な方法で製造することができる。
成形に際しては、事前に材料を混練してペレット化したものをフィルム成形しても良いし、成形時に直接フィルム成形機を用いて混練しても良い。事前に材料を混練する方法としては、一軸押出機や二軸押出機による溶融混練、ポリマーを溶媒に溶解して混ぜる方法等がある。
【００３６】
本発明の光学用成形体の成形方法は、特に限定されず、例えば、射出成形、シート成形、ブロー成形、インジェクションブロー成形、インフレーション成形、押し出し成形、発泡成形等、公知の方法で成形することによって製造することでき、圧空成形、真空成形等の二次加工成形法を用いることもできる。
押し出し成形による方法としては、例えば、Ｔダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いて、未延伸成形体を押し出し成形することができる。押し出し成形により成形体を得る場合は、事前にポリマーＡ、ポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物、及び必要に応じて他の成分を溶融混錬してもよいが、押し出し成形時に溶融混錬を経て成形することもできる。また、ポリマーが可溶な溶媒、例えば、クロロホルム、二塩化メチレン等の溶媒を用いてキャスト成形し未延伸フィルム、シートを得ることも可能である。
【００３７】
本発明の光学用成形体においては、所望の偏光特性を備えるために、相（ａ）と相（ｂ）のある方向の屈折率ｎｙａ、ｎｙｂを一致、或いは、概ね一致させると共に、その方向に対して垂直方向の屈折率差をできるだけ大きくしたほうがよい。そのためには相（ａ）、相（ｂ）を構成するポリマーＡと、ポリマーＢ１、Ｂ２の主鎖及び側鎖に配向を与えることが有効な手段である。
ポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２に配向を与える方法は特に限定されないが、例えば、成形体全体に外力や電磁場を付与して、成形体に含まれるポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２を同一条件で同時に配向させる方法が挙げられる。その中でも、成形体を適当な温度下で延伸してポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２に配向を与える方法は、工業的にも効率的であり、効果的にポリマーを配向させる方法であるため好ましい。
【００３８】
延伸方法は特に限定されないが、少なくとも一方向に延伸されていればよく、例えば、未延伸成形体を機械的流れ方向に縦一軸延伸し、続いて機械的流れ方向に直交する方向に横一軸延伸する方法、ロール延伸とテンター延伸の逐次２軸延伸法、テンター延伸による同時２軸延伸法、チューブラー延伸による２軸延伸法等が挙げられる。
【００３９】
ポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２の配向を成形体の延伸により実現する場合、延伸条件ｒは、相（ａ）と相（ｂ）の延伸垂直方向における屈折率差が小さくなると共に、延伸方向の屈折率差を大きくなるように設定する。
【００４０】
延伸倍率の目安はポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２の種類、相溶物中のポリマーＢ１、Ｂ２の比率等にもよるが、少なくとも一方向に１．５倍以上１０倍以下であることが好ましく、４倍以上１０倍以下であることがさらに好ましい。延伸倍率をこの範囲に設計することにより、偏光特性、耐熱性、強度の観点で好ましい延伸成形体が得られる。
ここで、延伸倍率とは、以下の式で表される値をいう。  
延伸倍率（倍）＝延伸後の長さ／延伸前の長さ
また、延伸温度の目安は、ポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２の種類、相溶物中のポリマーＢ１、Ｂ２の比率等にもよるが、ポリマーＡとポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物のガラス転移温度のうち高い方の温度＋１０（℃）付近である。
【００４１】
本発明の光学用成形体においては、相（ａ）と相（ｂ）が、互いに分離した状態で存在しているので、成形体中の相（ａ）、相（ｂ）の複屈折性や屈折率は、これらの相を構成するポリマーＡ、ポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物各々単独の複屈折性や屈折率と概ね等しいとみなすことができる。
したがって、相（ａ）と相（ｂ）の延伸垂直方向の屈折率差を小さくすると共に延伸方向の屈折率を大きくするための成形体の延伸条件ｒは、予め、ポリマーＡと、ポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物各々単独について、延伸条件と屈折率（延伸方向、延伸垂直方向）の関係を調べておくことにより決定することができる。
具体的には、温度を変えて繰り返し延伸を行うなどして、ポリマーＡ、ポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物両方において複屈折（延伸方向と延伸垂直方向の屈折率の差）が生じやすい温度を求め、これを成形体の延伸温度とすることが好ましい。また、このようにして決定した温度において、実際に光学用成形体を製造する際に採用するのと同等の延伸速度（例えば、７５０％／ｍｉｎ．）で、延伸倍率ｋ（倍）を変えながらポリマーＡとポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物を各々一軸延伸して、その延伸垂直方向の屈折率ｎｙＡ、ｎｙＢを測定し、延伸倍率ｋをＸ軸、延伸垂直方向の屈折率ｎｙＡ、ｎｙＢをＹ軸として同一座標にプロットして、ポリマーＡの延伸倍率−屈折率曲線とポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物の延伸倍率−屈折率曲線が最も近づく倍率を求め、これを成形体の延伸倍率とすることが好ましい。
【００４２】
本発明の光学用成形体の形体は、フィルム又はシートが好ましい。本発明において、フィルムとは３００μｍ以下の厚さのものを言い、シートとは３００μｍを超えるものを言う。また、フィルムの厚さは、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上であり、シートの厚さは好ましくは１０ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下である。
【００４３】
本発明の光学用成形体は、反射型偏向板や輝度向上フィルムの用途に適している。
反射型偏光板及び輝度向上フィルムの偏光特性は、以下の式で表される偏光度ＰＥ及び平均透過率Ｔｓｐによって評価することができる。
【数１】
2009276554.tif 000002
【数２】
2009276554.tif 000003
（ここでＴｐは、ポリマー主鎖の配向方向と平行に電場が振動する偏光の透過率（％）、Ｔｖはポリマー主鎖の配向方向とフィルム面内で垂直方向に電場が振動する偏光の透過率（％）を示す。）
偏光度ＰＥ及び平均透過率Ｔｓｐは、それぞれ、１００（％）及び５０（％）に近いほど反射型偏光板として優れていることを意味する。偏光度ＰＥは、好ましくは４０％以上、より好ましくは７０％以上である。平均透過率Ｔｓｐは、好ましくは４０〜６０％、より好ましくは４５〜５５％である。偏光度及び平均透過率がこれらの値であるとき、反射型偏光板及び輝度向上フィルムとして好適に用いることができる。
【００４４】
このような偏光度ＰＥと平均透過率Ｔｓｐは、ポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２として、固有複屈折の絶対値が大きいものを用いると達成しやすい傾向にある。
さらに、本発明の光学用成形体の中でも、特に、ポリマーＡとして、ポリエチレンテレフタレート又はポリエチレンナフタレート、ポリマーＢ１として、スチレン系単量体及び無水マレイン酸を単量体成分として含む共重合体、ポリマーＢ２としてメタクリル酸エステル系単量体とアクリル酸エステル系単量体を単量体成分として含む共重合体をそれぞれ用い、ポリマーＢ１とポリマーＢ２の相溶物からなる連続相（ｂ）中にポリマーＡからなる分散相（ａ）が分散した海島構造としたもの、又は、ポリマーＡからなる連続相（ａ）中にポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物からなる分散相（ｂ）が分散した海島構造としたものは、他の同等の複屈折性を有するポリマーの組み合わせや他のモルフォロジーの場合と比較して、偏光度ＰＥと平均透過率Ｔｓｐが共に理想の値（それぞれ、１００％、５０％）に近づくため好ましい。特に好ましいのは、ポリマーＡがポリエチレンナフタレート、ポリマーＢ１がスチレン−無水マレイン酸共重合体、ポリマーＢ２がメタクリル酸メチルーアクリル酸メチル共重合体の組み合わせである。
上記の組み合わせが他の組み合わせと比較して好ましい理由は明らかではないが、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートと、スチレン系単量体及び無水マレイン酸を単量体成分として含む共重合体とは、条件を適切に選択することにより反応させて適度にグラフト化させることが可能であり、このグラフト化された適量（少量）のポリマーが、ポリマーＡとポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物の相溶化剤として働き、両者の界面を安定化させるので、せん断応力を加えてポリマーＡとポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物を混合（混錬）すると、ポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物(連続相（ｂ）)中にポリマーＡ(分散相（ａ）)、或いは、連続相（ａ）中に分散相（ｂ）を細かく均一に分散させることが可能となるためと推測される。
【実施例】
【００４５】
以下に実施例を示して、本発明をより詳細に説明するが、本発明は以下に記載の実施例によって限定されるものではない。
（１）測定方法
本明細書中の各物性等の測定方法は次の通りである。
（ｉ）偏光度ＰＥ及び透過率Ｔｓｐの測定
測定装置としては、１５０ｍｍ径の積分球の付いた日本分光製紫外可視近赤外分光光度計Ｖ−６７０を使用した。サンプル両面に流動パラフィンを薄く塗布し、これを両側から厚さ１ｍｍのスライドグラスで挟んだ状態でサンプルホルダーにセットした。サンプルを通過する光を、積分球により拡散する光も含めて集光して測定した。光源とサンプルの間に偏光板をセットし、偏光板の透過軸をサンプルの延伸方向に０°又は９０°にセットした。０°の場合の５５０ｎｍ波長における透過率（％）をＴｐ、９０°の場合の５５０ｎｍ波長における透過率（％）をＴｖとし、Ｔｐ、Ｔｖの値から、偏光度ＰＥ及び平均透過率Ｔｓｐを以下の式により算出した。
【数３】
2009276554.tif 000004
【数４】
2009276554.tif 000005
（ｉｉ）屈折率の測定
屈折率の測定はＭＥＴＲＩＣＯＮ製モデル２０１０プリズムカプラを用いて測定した。５３２ｎｍ、６３３ｎｍ及び８３８ｎｍにおける屈折率を測定し、コーシーの式により波長分散の曲線を求め、５５０ｎｍの屈折率を計算した。なお、本発明において屈折率とは、全て５５０ｎｍにおける屈折率を意味するものとする。
（ｉｉｉ）固有複屈折正負の判断
ポリマーに対して、そのガラス転移温度以上、ガラス転移温度＋５０℃以下の範囲内で伸張応力をかけながら延伸を行い、急冷固化し、２３℃におけるｎｐｒ−ｎｖｔを測定した。測定には大塚電子（株）社製複屈折測定装置ＲＥＴＳ−１００を用いて、測定面が測定光と垂直になるように試料を配置し、回転検光子法により測定した。ｎｐｒ−ｎｖｔが負の場合を固有複屈折が負、ｎｐｒ−ｎｖｔが正の場合を固有複屈折が正と判断した。
（ｉｖ）ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定
ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＰＥＲＫＩＮ  ＥＬＭＥＲ製  Ｐｙｒｉｓ１  ＤＳＣを用い、２０℃／分の昇温速度で測定した。
（ｖ）ＭＦＲ測定
ＭＦＲの測定は、ＩＳＯ  Ｒ１１３３に準拠して測定（条件：２００℃、荷重４９Ｎ）した。
【００４６】
（２）ポリマーの種類と調製
〔ポリマーＡ〕
（ｉ）ポリエチレンナフタレート
ポリエチレンナフタレートは、帝人製ポリエチレンナフタレートのペレットを使用した。Ｔｇは１２２℃であり、固有複屈折は正であった。
〔ポリマーＢ１〕
（ｉｉ）スチレン−無水マレイン酸共重合体
装置の全てがステンレス鋼で製作されているものを用いて、連続溶液重合を行った。スチレン９１．７質量部、無水マレイン酸８．３質量部の比率で合計１００質量部を準備した。（ただし、両者は混合しない。）メチルアルコール５質量部、重合開始剤として１，１−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン０．０３質量部をスチレンに混合し、第１調合液とした。０．９５ｋｇ／ｈｒ．の速度で連続して内容積４Ｌのジャケット付き完全混合重合機に供給した。
一方、７０℃に加熱した無水マレイン酸を、第二調合液として０．１０ｋｇ／ｈｒ．の速度で第１調合液の入った同一のジャケット付き完全重合機へ供給し、１１１℃で重合を行った。重合転化率が５４％となったところで、重合液を重合機から連続して取り出し、まず２３０℃に予熱後、２３０℃に保温し、２０ｔｏｒｒに減圧された脱揮器に供給し、平均滞留０．３時間経過後、脱揮器の低部のギヤポンプより連続して排出し、スチレン−無水マレイン酸共重合体のペレットを得た。
得られたスチレン−無水マレイン酸共重合体は無色透明で、中和滴定による組成分析の結果、スチレン含量８５質量％、無水マレイン酸単位１５質量％であった。ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠して測定した２３０℃、２．１６ｋｇ荷重のメルトフローレート値は２．０ｇ／１０分であり、重量平均分子量は１６．７万であった。また、固有複屈折は負であった。
〔ポリマーＢ２〕
（ｉｉｉ）メタクリル酸メチル−アクリル酸メチル共重合体
メタクリル酸メチル８９．２質量部、アクリル酸メチル５．８質量部およびキシレン５質量部からなる単量体混合物に、１，１−ジ−ｔ−ブチルパ−オキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン０．０２９４質量部、およびｎ−オクチルメルカプタン０．１１５質量部を添加し、均一に混合した。この溶液を内容積１０Ｌの密閉式耐圧反応器に連続的に供給し、攪拌下に平均温度１３０℃、平均滞留時間２時間で重合した後、反応器に接続された脱気設備つきの貯槽に連続的に送り出して揮発分を除去した。さらに押出機に連続的に溶融状態で移送し、メタクリル酸メチル−アクリル酸メチル共重合体のペレットを得た。
得られたメタクリル酸メチル−アクリル酸メチル共重合体のアクリル酸メチル含量は６．０質量％、質量平均分子量は１４５，０００、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠して測定した２３０℃、３．８キログラム荷重のメルトフローレート値は２．０ｇ／１０分であった。また、固有複屈折は負であった。
【００４７】
（３）ポリマー単独の屈折率
（２）で調製したポリマーＡ、Ｂ１及びＢ２のペレットを乾燥後、東洋精機製単軸押出機及びＴダイ装着ラボプラストミル（Ｔダイ幅１５０ｍｍ、リップ幅３５０μｍ）を用いて、押出機のシリンダー内樹脂温度、Ｔダイの温度、押出量、巻き取り速度を調整し押出成形することにより各々ポリマーＡ、Ｂ１、Ｂ２からなる３種類の未延伸フィルムを得た。
次いで、得られた各未延伸フィルムを恒温槽付き引張試験機を用い、延伸方向と垂直な方向の端を自由端として表１に示す延伸条件で一軸延伸した。得られた各延伸フィルムの延伸方向とフィルム面内で垂直な方向の屈折率ｎｙＡ、ｎｙＢ１、ｎｙＢ２、を測定したところ、ｎｙＢ１（ｒ）＞ｎｙＡ（ｒ）＞ｎｙＢ３の関係式を満たしていた。各物性値を表１に示す。
【表１】
2009276554.tif 000006
【００４８】
（４）光学用成形体の製造
［実施例１〜２］
栗本鐵工所製二軸混練機（ＫＲＣ−Ｓ１）のホッパーに表２に示す配合比率となるようにポリマーＢ１とポリマーＢ２のペレットを投入した。押出機のシリンダー内樹脂温度と押出量を調整し（押出条件１）、ペレットＰ１を得た。得られたペレットＰ１のＴｇを測定した結果、測定されるＴｇは１個で第２及び第３のポリマーの相溶性が確認された。
得られた混合ペレットＰ１を乾燥後、上記と同じ混練機のホッパーに表２に示す配合比率となるようにポリマーＡのペレットと混合ペレットＰ１を投入した。押出機のシリンダー内樹脂温度と押出量を調整し（押出条件２）、ペレットＰ２を得た。得られたペレットＰ２をさらに東洋精機製単軸押出機及びＴダイ装着ラボプラストミル（Ｔダイ幅１５０ｍｍ、リップ幅３５０μｍ）を用いて、押出機のシリンダー内樹脂温度、Ｔダイの温度、押出量、巻き取り速度を調整し押出成形することにより未延伸フィルムを得た。
次いで、得られたポリマーＡと、ポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物からなる未延伸フィルムを、恒温槽付き引張試験機を用い、延伸方向と垂直な方向の端を自由端として、各ポリマー単独の屈折率を測定した際の延伸条件と同じ条件で一軸延伸を行った。得られた延伸フィルムの偏光特性を測定した。
各フィルムのポリマー組成、押し出し条件、成形条件、延伸条件、フィルム特性を表２に示した。
【００４９】
【表２】
2009276554.tif 000007
【００５０】
各フィルムの微細構造を走査型電子顕微鏡により観察したところ、ポリマーＡよりなる相（ａ）が、ポリマーＢ１、Ｂ２が均一に混和した相溶物よりなる相（ｂ）中に分散した海島構造をしていることが確認きた。
そして、いずれのフィルムも、偏光度ＰＥは７５％より大きく、平均透過率Ｔｓｐは５０％付近に近い値を示した。これらの結果から、本発明の成形体は、輝度向上フィルムとしても十分使用できる反射型偏光板であることが確認できた。
【００５１】
以上の実施例から、本発明の光学用成形体は、優れた偏光特性及び輝度向上特性を有し、液晶ディスプレイの反射型偏光板、とりわけ輝度向上フィルム、として好適に用いることができることが確認できた。さらに、の光学用成形体は、ポリマーＡとポリマーＢ１、Ｂ２の相溶物を混錬して成形・延伸するというきわめて簡便な方法で製造することができ、製造段階において複雑な工程を伴わないため、従来の多層積層型の反射型偏光板及び輝度向上フィルム等と比較して、より容易に製造することが可能であり、結果として生産コストを低減することができる。
また、相溶物中のポリマーＢ１とポリマーＢ２の比率を調整することにより、相（ｂ）を構成する相溶物の屈折率の調節が容易であるため、ポリマーの選択の自由度、製造条件及び設計条件の選択の自由度が広がり、またより精密な屈折率の制御が可能で、優れた偏光特性を実現することができる。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
本発明の光学用成形体は、偏光特性に優れ、反射型偏光板として使用できる。
特に、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、フィールドエミッションディスプレイ、リアプロジェクションテレビ等のディスプレイやプロジェクターに用いられる偏光板、輝度向上フィルム、１／４波長板、１／２波長板等の位相差板、視野角制御フィルム等の液晶光学補償フィルム、ディスプレイ前面板、ディスプレイ基盤、タッチパネル、レンズ、プロジェクター用のスクリーン、太陽電池に用いられる透明基盤等として好適に用いることができ。その他にも、光通信システム、光交換システム、光計測システムの分野において、導波路、レンズ、光ファイバー等にも用いることができる。