(57)【要約】【課題】長期に亘る貯留・保管に対する安定性が高いと共に、固定化の結果や保管状態を目で見て確認することが可能であるので信頼性が高く、しかも簡易且つ低コストで二酸化炭素を固定化して貯留・保管することができるようにする。【解決手段】液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上と水とを用いて氷を生成して氷中に二酸化炭素を封入して固定化するようにした。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上と水とを用いて氷を生成して該氷中に二酸化炭素を封入して固定化することを特徴とする二酸化炭素の固定化方法。
【請求項２】
前記液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上と前記水とを混合して一緒に大気中に放出して前記氷を生成することを特徴とする請求項１記載の二酸化炭素の固定化方法。
【請求項３】
前記液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上を水中に噴出して前記氷を生成することを特徴とする請求項１記載の二酸化炭素の固定化方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素の固定化方法に関する。さらに詳述すると、本発明は、二酸化炭素の隔離及び長期貯留・保管に用いて好適な二酸化炭素の固定化方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
二酸化炭素（ＣＯ２）を固定化して貯留する従来の技術としては、例えば、枯渇油・ガス田および閉塞帯水層に二酸化炭素を地中隔離して貯留する方法がある（非特許文献１）。
【０００３】
【非特許文献１】乾智行監修：ＣＯ2固定化・隔離技術，pp.112-123，                            株式会社シーエムシー出版， ２００６年．
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、非特許文献１の地中の枯渇油・ガス田および閉塞帯水層に二酸化炭素を貯留する方法では、二酸化炭素が安定に地中隔離されることが保証されているわけではなく、二酸化炭素が環境に与える影響は明らかにはなっていない。したがって、非特許文献１の方法は、二酸化炭素の長期に亘る貯留・保管に対する安定性・安全性が確立しているとは言えないという問題がある。
【０００５】
また、非特許文献１の方法は、目で見て確認可能な状態で二酸化炭素を固定化して保管するものではないので、固定化の結果の検査や保管状態の検査をすることができないという問題がある。このため、例えば保管状態に障害発生の兆しが現れたり又は実際に障害が発生したりしても、それを観察することができない。したがって、非特許文献１の方法は二酸化炭素の長期貯留・保管に対する信頼性が高いとは言えない。
【０００６】
さらに、非特許文献１の枯渇油・ガス田および閉塞帯水層に二酸化炭素を貯留する方法では、二酸化炭素が超臨界状態となる地下１０００ｍ程度以深の地層に二酸化炭素を隔離することが望ましく、複雑で高度な技術が必要とされると共にコストがかかるという問題がある。しかも、地球規模で進行している温暖化の防止のためには大量の二酸化炭素を隔離して固定化する必要があるところ、わが国では枯渇油・ガス田および閉塞帯水層が限られる点とコストが高いこととは大規模に実施する際の障害となり、非特許文献１の方法はわが国では大量の二酸化炭素の隔離・固定化に適しているとは言い難い。
【０００７】
そこで、本発明は、長期に亘る貯留・保管に対する安定性が高いと共に、固定化の結果や保管状態を目で見て確認することが可能であるので信頼性が高く、しかも簡易且つ低コストで二酸化炭素を固定化して貯留・保管することができる二酸化炭素の固定化方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
かかる目的を達成するため、請求項１記載の二酸化炭素の固定化方法は、液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上と水とを用いて氷を生成して該氷中に二酸化炭素を封入して固定化するようにしている。
【０００９】
また、請求項２記載の発明は、請求項１記載の二酸化炭素の固定化方法において、液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上と水とを混合して一緒に大気中に放出して氷を生成するようにしている。
【００１０】
また、請求項３記載の発明は、請求項１記載の二酸化炭素の固定化方法において、液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上を水中に噴出して氷を生成するようにしている。
【００１１】
したがって、この二酸化炭素の固定化方法によると、二酸化炭素と水とを用いて氷を生成するようにしているので、二酸化炭素が氷の内部に封入され隔離された状態で固定化される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の二酸化炭素の固定化方法によれば、氷の内部に封入し隔離して二酸化炭素を固定化するので、低温状態を保って氷として維持している限り二酸化炭素の溶出を防止することができ、二酸化炭素の固定化及び長期貯留・保管の安定性の向上が可能になる。ここで、炭酸ガスの水への溶解度は０．１４５ｇ／１００ｍＬ程度と高く、二酸化炭素と水との親和性は高いので、氷状態でも化学的な安定性は高いと考えられ、この点からも二酸化炭素の固定化及び長期貯留・保管の安定性の向上が可能になる。
【００１３】
また、本発明によれば、二酸化炭素を氷の内部に封入し隔離して固定化するので、すなわち目で見て確認可能な状態で固定化するので、二酸化炭素の固定化の結果を確認することができると共に定期的に保管状態を検査することができ、二酸化炭素の固定化及び長期貯留・保管の信頼性の向上が可能になる。
【００１４】
さらに、本発明によると、二酸化炭素と水とを用いて氷を生成することにより二酸化炭素を氷の内部に封入し隔離して固定化するようにしているので、特別に複雑で高度な技術を必要とすることなく実施可能であり、汎用性の向上を図ることが可能になる。そして、地球上に大量に存在する水を凍らせて利用するようにしているので、多大なコストをかけることなく大量の二酸化炭素の隔離・固定化が可能になる。しかも、多大なコストをかけることなく実施できるので、大規模に実施することが可能であり、地球規模で進行している温暖化の防止に対して適当な方法を提供することが可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明の構成を図面に示す最良の形態に基づいて詳細に説明する。
【００１６】
本発明の二酸化炭素の固定化方法は、液化二酸化炭素，高圧炭酸ガス，ドライアイスのうちの一つ若しくは二つ以上と水とを用いて氷を生成して該氷中に二酸化炭素を封入して固定化するようにしている。
【００１７】
まず、本発明の二酸化炭素の固定化方法の第一の実施形態について説明する。第一の実施形態では、液化二酸化炭素と水とを混合して一緒に大気中に放出して氷を生成するようにしている。
【００１８】
上記二酸化炭素の固定化方法の第一の実施形態は、図１に示す二酸化炭素の固定化装置として実現される。二酸化炭素の固定化方法の第一の実施形態を実現するための二酸化炭素固定化装置１は、液化二酸化炭素２を供給する二酸化炭素供給手段３と、水供給手段５と、二酸化炭素供給手段３から供給される液化二酸化炭素２と水供給手段５から供給される水４とを混合して一緒に大気中に放出する放出手段７とを有し、液化二酸化炭素２を含む氷９を生成して氷９中に二酸化炭素を封入して固定化するものである。
【００１９】
二酸化炭素供給手段３は、二酸化炭素を放出手段７に供給するものである。本実施形態では、二酸化炭素供給手段３は液化二酸化炭素２を放出手段７に供給する。そして、本実施形態では、二酸化炭素供給手段３は、液化二酸化炭素２を貯留しておく貯留タンク３ａと、貯留タンク３ａと放出手段７との間に設けられた供給ライン３ｘとからなる。
【００２０】
なお、本発明では、例えば、火力発電所の排出ガスから吸収液に溶解させる化学吸収法によって回収される二酸化炭素を用いて生成される液化二酸化炭素が用いられる。
【００２１】
本実施形態では、放出手段７に供給される二酸化炭素は、貯留タンク３ａ内及び供給ライン３ｘ内において３０℃以下且つ８０気圧程度に保たれて液体状態が保たれている。
【００２２】
このため、貯留タンク３ａ及び供給ライン３ｘは、内部に貯留並びに内部を流動させる二酸化炭素に合わせた圧力耐性及び温度耐性を有する構造であると共に、内部の液化二酸化炭素の温度を一定に保つ保温構造を有する。
【００２３】
なお、本実施形態においては、貯留タンク３ａ内及び供給ライン３ｘ内において二酸化炭素は基本的には液体状態を保つようにしているが、一部がガス状態即ち高圧炭酸ガスになっていても構わない。
【００２４】
水供給手段５は、水４を放出手段７に供給するものである。本実施形態では、水供給手段５は、水４を貯留しておく貯水タンク５ａと、貯水タンク５ａと放出手段７との間に設けられた給水管５ｘとからなる。
【００２５】
放出手段７は、二酸化炭素供給手段３から供給される液化二酸化炭素２と水供給手段５から供給される水４とを混合して一緒にノズル７ａから大気中に放出するものである。放出手段７としては、例えば、放出対象物（具体的には液体）に圧力をかけて大気中に放出する装置や、圧縮空気を用いて放出対象物を大気中に放出する装置などが用いられる。本実施形態では、液化二酸化炭素２と水４とが混合された流体に圧力をかけて大気中に撒布する散水装置が用いられる。
【００２６】
放出手段７のノズル７ａから大気中に放出された液化二酸化炭素２は、ボイル−シャルルの法則に従う膨張冷却によって気化する際に周囲の熱を吸収して零度以下になる。これにより、液化二酸化炭素２と混合されて一緒に大気中に放出された水４は氷になる。そして、液化二酸化炭素２と水４とが放出された空間の下の例えば地表面に、二酸化炭素が封入された氷９が生成される。
【００２７】
放出手段７は、ノズル７ａから大気中に放出される水４が全て氷になるように、二酸化炭素供給手段３から供給される液化二酸化炭素２の量並びに水供給手段５から供給される水４の量を適宜調整する。
【００２８】
そして、生成された氷９を０℃以下の環境下で保管することによって二酸化炭素を氷９に封入したままの状態で貯留することができる。具体的には例えば、氷９を南極大陸上に置いて保管する。なお、南極大陸上には既に氷が存在しているので、二酸化炭素を封入した氷９の保管に対して悪影響を及ぼすことはない。また、年間を通して水温が０℃以下になっている海域であれば海に浮かべて保管するようにしても良い。そして、氷９のこれらの保管場所は人間が観察可能な場所であるので、二酸化炭素を封入した氷９の保管状態を検査することが可能であり、本発明による二酸化炭素の長期に亘る貯留・保管に対する安定性が確保される。
【００２９】
なお、例えば極地のように大気温度が常に０℃を下回る寒冷地において氷９の生成を行うと共に生成された氷９を生成場所でそのまま保管するようにしても良いし、氷９の生成は別の場所で行うと共に生成された氷９を運搬して寒冷地に保管するようにしても良い。
【００３０】
そして、極地等の寒冷地において二酸化炭素を封入した氷９の生成を行う場合には、例えば火力発電所から回収される二酸化炭素を用いて生成される液化二酸化炭素２を貯留する貯留タンク３ａをタンカーなどの輸送船に積み込むと共に当該輸送船を南極の海域に移動させ、当該海域において貯留タンク３ａ内の液化二酸化炭素２と当該海域の海水とを混合して一緒に大気中に放出して二酸化炭素を封入した氷９を生成するようにしても良い。この場合には、海から汲み上げた海水をそのまま放出手段７に供給すれば良いので水供給手段５として貯水タンク５ａを設ける必要はない。
【００３１】
また、本発明において二酸化炭素を固定化した物である氷９は二酸化炭素を固定化した状態のままで移動させることが可能である。したがって、例えば当初の保管場所に不都合が生じた場合などには適切な別の場所に氷９を移動させて引き続き二酸化炭素を隔離・固定化させた状態で保管を続けることができるので、保管場所の事情の変化に柔軟に対応して長期に亘って二酸化炭素を貯留・保管することができる。なお、生成した氷９を生成場所から保管場所まで運搬する際や保管場所を移す際には川や湖や海などに氷９を浮かべて運搬することが可能であり、二酸化炭素を固定化した氷９の運搬は容易である。
【００３２】
なお、生成される氷９の変形や割れを防止するため、氷９中に封入される液化二酸化炭素や高圧炭酸ガスのサイズは小さいことが望ましい。具体的には、直径が０．１μｍ程度であることが望ましい。
【００３３】
また、図２に示すように、二酸化炭素９ｂが封入された氷９を凍土中や氷河・氷山中１１に埋めると共に氷や砂や土などで蓋１２をして二酸化炭素を封入した氷９の圧力を上げることによって二酸化炭素の封入を強化することができ、これにより氷９表面からの二酸化炭素の放出を更に抑制することができる。
【００３４】
なお、二酸化炭素を封入した氷９は、例えば水を着色するなどして氷を着色して他の氷山と区別するようにしても良い。この場合には、二酸化炭素を封入した氷９を例えば寒冷地の他の氷と区別することが可能になり、保管状態の検査や必要な場合に保管場所を移す際に対象となる氷９の判別を容易且つ確実に行うことができる。
【００３５】
また、氷に封入する二酸化炭素と氷との界面を強化するための適当な添加剤を添加することによって二酸化炭素を封入した氷の安定性を向上させるようにしても良い。
【００３６】
なお、上述の形態は本発明の好適な形態の一例ではあるがこれに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。例えば、本実施形態では、液化二酸化炭素２と水４とを用いて氷９を生成するようにしているが、氷９を生成する際に用いる二酸化炭素の態様は液化二酸化炭素に限られるものではなく、高圧炭酸ガスであっても良い。この場合には、二酸化炭素固定化装置１の二酸化炭素供給手段３は、炭酸ガスを高圧化した状態で貯留タンク３ａに貯留し、高圧状態を保ったまま供給ライン３ｘで放出手段７に供給する。具体的には、３．２ＭＰａ以上に炭酸ガスを高圧化して貯留すると共に高圧炭酸ガスとして放出手段７に供給する。さらに、この場合には、放出手段７のノズル７ａは内側に水４の吐き出し口を有し、高圧炭酸ガスの圧力を利用してノズル７ａから高圧炭酸ガスを大気中に放出する際に一緒に放出されるように吐き出し量を調整しながら水４を吐き出すようする。これにより、ノズル７ａから高圧炭酸ガスと水４とが混合されて一緒に大気中に放出される。そして、大気中に放出された高圧炭酸ガスは、ボイル−シャルルの法則に従う膨張冷却によって減圧される際に周囲の熱を吸収して零度以下になる。これにより、高圧炭酸ガスと混合されて一緒に大気中に放出された水４は氷になる。そして、高圧炭酸ガスと水４とが放出された空間の下の例えば地表面に、二酸化炭素が封入された氷９が生成される。
【００３７】
また、氷９を生成する際に用いる二酸化炭素の態様はドライアイスであっても良い。この場合には、直径が例えば数ミクロンから数ｍｍ程度の細粒状のドライアイスと水とが混合されてノズル７ａから一緒に大気中に放出される。そして、ドライアイスと混合されて一緒に大気中に放出された水４はドライアイスの蒸発或いは液化の冷熱によって氷になり、二酸化炭素が封入された氷９が生成される。
【００３８】
さらに、放出手段７から大気中に放出する二酸化炭素は、上述の液化二酸化炭素と高圧炭酸ガスとドライアイスとの内のいずれか一つだけでも良いし、二つ以上を組み合わせて（即ち混合して）も良い。
【００３９】
また、本発明では、火力発電所の排出ガスから吸収液に溶解させる化学吸収法によって回収される二酸化炭素を用いるようにしているが、排出ガスから二酸化炭素を回収する方法はこれに限られるものではなく、固体吸着剤に吸着させる物理吸着法や二酸化炭素だけが透過する膜によって選り分けるメンブレンフィルタ法や極低温で液化して沸点の違いを利用して分離する深冷分離法を用いるようにしても良い。
【００４０】
さらに、本発明で用いる二酸化炭素は火力発電所の排出ガスに含まれて回収されるものに限られるものではなく、例えばゴミ焼却場等の各種の二酸化炭素排出源から排出されるガスに含まれる二酸化炭素を回収して用いるようにしても良い。
【００４１】
なお、本発明では、氷９中の二酸化炭素は、多くは高圧或いは常圧のガス状で存在していると考えられるが、氷９の静圧が高い場合には液化二酸化炭素状態で存在している場合も考えられる。
【００４２】
次に、本発明の二酸化炭素の固定化方法の第二の実施形態について説明する。第二の実施形態では、液化二酸化炭素を水中に噴出して氷を生成するようにしている。
【００４３】
上記二酸化炭素の固定化方法の第二の実施形態は、図３に示す二酸化炭素の固定化装置として実現される。なお、以下に説明する第二の実施形態において上述の実施形態と同様の構成要素については同一符号を付してその詳細な説明を省略する。
【００４４】
二酸化炭素の固定化方法の第二の実施形態を実現するための二酸化炭素の固定化装置１は、液化二酸化炭素２を供給する二酸化炭素供給手段３と、二酸化炭素供給手段３から供給される液化二酸化炭素２を水中に噴出する噴出手段８とを有し、液化二酸化炭素２を含む氷９を生成して氷９中に二酸化炭素を封入して固定化するものである。
【００４５】
噴出手段８は、第一の実施形態の放出手段７に対応するものであり、二酸化炭素供給手段３から供給される液化二酸化炭素２をノズル８ａから水中に噴出するものである。噴出手段８としては、例えば放出対象物に圧力をかけて水中に噴出する装置や、圧縮空気を用いて放出対象物を水中に噴出する装置が用いられる。
【００４６】
本実施形態の場合は、噴出手段８によって、例えば、水槽に溜められた水の中や、湖の水の中や、海の水の中などに二酸化炭素が噴出される。
【００４７】
本実施形態では、噴出手段８は、液化二酸化炭素２に圧力をかけて海水６中に噴出する。
【００４８】
噴出手段８のノズル８ａから海水６中に噴出された液化二酸化炭素２は、ボイル−シャルルの法則に従う膨張冷却によって周囲の熱を吸収して零度以下になる。これにより、噴出された液化二酸化炭素２の周囲の海水６が氷になる。そして、液化二酸化炭素２が噴出された海域の海面に、二酸化炭素が封入された氷９が生成されて浮遊する。
【００４９】
本実施形態においても、噴出手段８から水中に噴出する二酸化炭素の態様は液化二酸化炭素に限られるものではなく、高圧炭酸ガス若しくはドライアイスでも良い。さらに、噴出手段８から水中に噴出する二酸化炭素は、液化二酸化炭素と高圧炭酸ガスとドライアイスとの内のいずれか一つだけでも良いし、二つ以上を組み合わせて（即ち混合して）噴出するようにしても良い。
【００５０】
本発明によれば、二酸化炭素を氷９に封入し隔離して固定化することができる。そして、０℃以下の環境下でこの氷９を保管することによって二酸化炭素の隔離・固定化を長期間維持することができる。そして、自然状態で気温が０℃以下の場所で氷９を保管することにより、付加的なシステムを必要とすることなく安定的に二酸化炭素の貯留・保管を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本発明の二酸化炭素の固定化方法の第一の実施形態を実現するための二酸化炭素の固定化装置の概略構成図である。
【図２】二酸化炭素を封入した氷を凍土中や氷河・氷山中に埋めると共に蓋をして保管する場合を説明する図である。
【図３】本発明の二酸化炭素の固定化方法の第二の実施形態を実現するための二酸化炭素の固定化装置の概略構成図である。
【符号の説明】
【００５２】
１  二酸化炭素固定化装置
２  液化二酸化炭素
３  二酸化炭素供給手段
４  水
５  水供給手段
６  海水
７  放出手段
７ａ  ノズル
８  噴出手段
８ａ  ノズル
９  氷
【図１】
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【図２】
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【図３】
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