(57)【要約】【課題】安価で、光学的均質性および透明性に優れた光学用フィルムを提供する。【解決手段】下記成分（Ａ）８〜３０重量％および成分（Ｂ）９２〜７０重量％（ただし、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計を１００重量％とする）を含むポリオレフィン系樹脂組成物からなる層を少なくとも一層含む光学用フィルム。成分（Ａ）：ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶融解ピーク、または結晶化熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークのいずれもが観測されない非晶性または低結晶性オレフィン系重合体成分（Ｂ）：結晶性プロピレン系重合体【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記成分（Ａ）８〜３０重量％および成分（Ｂ）９２〜７０重量％（ただし、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計を１００重量％とする）を含むポリオレフィン系樹脂組成物からなる層を少なくとも一層含む光学用フィルム。
成分（Ａ）：ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶融解ピーク、または結晶化熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークのいずれもが観測されない非晶性または低結晶性オレフィン系重合体
成分（Ｂ）：結晶性プロピレン系重合体
【請求項２】
前記成分（Ａ）が、下記式（１）を満たす重合体である請求項１記載の光学用フィルム。
０≦［ｘ／（ｘ＋ｙ）］＜０．６          （１）
（上記式（１）において、ｘは成分（Ａ）のエチレンに由来する単量体単位の含有量（モル％）を表し、ｙは成分（Ａ）の炭素原子数４〜２０のα−オレフィンに由来する単量体単位の含有量（モル％）を表す。ただし、成分（Ａ）全体を１００モル％とする。）
【請求項３】
前記成分（Ａ）が、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上である結晶融解ピーク、または結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークのいずれもが観測されない非晶性オレフィン系重合体である請求項１または２に記載の光学用フィルム。
【請求項４】
前記成分（Ｂ）が、融点が１４５℃以下の結晶性プロピレン系重合体である請求項１〜３いずれかに記載の光学用フィルム。
【請求項５】
少なくとも一方向に延伸されてなる請求項１〜４のいずれかに記載の光学用フィルム。
【請求項６】
位相差フィルムである請求項１〜５のいずれかに記載の光学用フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、安価で、光学的均質性および透明性に優れた光学用フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
携帯電話や液晶テレビ等に用いられる液晶表示装置には、液晶の光学的異方性に起因する光学的歪みや、表示色が視覚方向に依存する性質を補償するために、位相差フィルム等の光学用フィルムが用いられている。
これらの光学用フィルムの材料には、例えば、ポリカーボネート樹脂や環状オレフィン重合体等の合成樹脂が用いられるが、これらの合成樹脂は高価である。安価な樹脂からなる光学フィルムとしては、例えば特許文献１に記載されているように、プロピレン−エチレン共重合体製フィルムからなる位相差板が知られている。
【０００３】
【特許文献１】特開昭６０−２４５０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１に記載されているようなプロピレン−エチレン共重合体製フィルムは、位相差ムラが大きく、光学的均質性や透明性に劣るという問題があり、さらなる改良が求められていた。
かかる現状において、本発明の解決しようとする課題、即ち、本発明の目的は、安価で光学的均質性および透明性に優れた光学用フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
即ち本発明は、下記成分（Ａ）８〜３０重量％および成分（Ｂ）９２〜７２重量％（ただし、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計を１００重量％とする）を含むポリオレフィン系樹脂組成物からなる層を少なくとも一層含む光学用フィルムである。
成分（Ａ）：ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶融解ピーク、または結晶化熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークのいずれもが観測されない非晶性または低結晶性オレフィン系重合体
成分（Ｂ）：結晶性プロピレン系重合体
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、安価で、光学的均質性および透明性に優れた光学用フィルムが提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明におけるポリオレフィン系樹脂組成物は、以下の成分（Ａ）と成分（Ｂ）を含有する。成分（Ａ）は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の融解熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶融解ピーク、または結晶化熱量が３０Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークのいずれもが観測されない非晶性または低結晶性オレフィン系重合体である。成分（Ａ）として好ましくは、得られる光学用フィルムの透明性を高める観点から、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上である結晶融解ピーク、または結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークのいずれもが観測されない非晶性オレフィン系重合体である。
【０００８】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体として好ましくは、得られる光学用フィルムの透明性を高める観点から、下記式（１）を満たす重合体である。
０≦［ｘ／（ｘ＋ｙ）］＜０．６          （１）
（上記式（１）において、ｘは成分（Ａ）のエチレンに由来する単量体単位の含有量（モル％）を表し、ｙは成分（Ａ）中の炭素原子数４〜２０のα−オレフィンに由来する単量体単位の含有量（モル％）を表す。ただし、成分（Ａ）全体を１００モル％とする。）
【０００９】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体の分子量分布は、得られる光学用フィルムの透明性を高める観点から、好ましくは１〜４であり、より好ましくは１．５〜３である。分子量分布は、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）であり、ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）によって、標準ポリスチレンを分子量標準物質として測定される。
【００１０】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体の１３５℃のテトラリン溶媒中で測定される極限粘度［η］は、得られる光学用フィルムの透明性を高める観点から、好ましくは０．０１ｄｌ／ｇ以上であり、加工時のトルクネックによる加工不良を抑制する観点から、好ましくは１０ｄｌ／ｇ以下であり、より好ましくは０．５〜５ｄｌ／ｇである。
【００１１】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体を得るために用いられるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンが挙げられ、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ナノデセン、１−エイコセン等の直鎖状のα−オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等の分岐状のα−オレフィン等が挙げられる。
【００１２】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体としては、例えば、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−へプテン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−ノネン共重合体、エチレン−１−デセン共重合体、エチレン−１−ウンデセン共重合体、エチレン−１−ドデセン共重合体、エチレン−１−トリデセン共重合体、エチレン−１−テトラデセン共重合体、エチレン−１−ペンタデセン共重合体、エチレン−１−ヘキサデセン共重合体、エチレン−１−ヘプタデセン共重合体、エチレン−１−オクタデセン共重合体、エチレン−１−ナノデセン共重合体、エチレン−１−エイコセン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−１−へプテン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−１−ノネン共重合体、プロピレン−１−デセン共重合体、プロピレン−１−ウンデセン共重合体、プロピレン−１−ドデセン共重合体、プロピレン−１−トリデセン共重合体、プロピレン−１−テトラデセン共重合体、プロピレン−１−ペンタデセン共重合体、プロピレン−１−ヘキサデセン共重合体、プロピレン−１−ヘプタデセン共重合体、プロピレン−１−オクタデセン共重合体、プロピレン−１−ナノデセン共重合体、プロピレン−１−エイコセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体等が挙げられ、１種で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。成分（Ａ）として好ましくは、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−プロピレン−１−オクテン共重合体等が挙げられ、より好ましくは、プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、さらに好ましくはプロピレン−１−ブテン共重合体である。
【００１３】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体は、α−オレフィン以外の単量体に由来する単量体単位を含有していてもよく、α−オレフィン以外の単量体としては、例えば、ポリエン化合物、環状オレフィン、ビニル芳香族化合物等が挙げられる。α−オレフィン以外の単量体に由来する単量体単位の含有量は、成分（Ａ）全体を１００モル％としたとき、好ましくは２０モル％以下である。
【００１４】
α−オレフィン以外の単量体であるポリエン化合物としては、例えば、共役ポリエン化合物、非共役ポリエン化合物等が挙げられる。共役ポリエン化合物としては、例えば、脂肪族共役ポリエン化合物および脂環式共役ポリエン化合物等が挙げられ、非共役ポリエン化合物としては、例えば、脂肪族非共役ポリエン化合物、脂環式非共役ポリエン化合物、芳香族非共役ポリエン化合物等が挙げられる。これらは、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アラルキル基、アラルキルオキシ基等の置換基によって置換されていてもよい。
【００１５】
α−オレフィン以外の単量体である環状オレフィンとしては、例えば、ノルボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、５−プロピルノルボルネン、５，６−ジメチルノルボルネン、１−メチルノルボルネン、７−メチルノルボルネン、５，５，６−トリメチルノルボルネン、５−フェニルノルボルネン、５−ベンジルノルボルネン、５−エチリデンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−ヘキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチリデン−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−フルオロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，５−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−シクロへキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジクロロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−イソブチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，２−ジヒドロジシクロペンタジエン、５−クロロノルボルネン、５，５−ジクロロノルボルネン、５−フルオロノルボルネン、５，５，６−トリフルオロ−６−トリフルオロメチルノルボルネン、５−クロロメチルノルボルネン、５−メトキシノルボルネン、５，６−ジカルボキシルノルボルネンアンハイドレート、５−ジメチルアミノノルボルネン、５−シアノノルボルネン、シクロペンテン、３−メチルシクロペンテン、４−メチルシクロペンテン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３，５−ジメチルシクロペンテン、３−クロロシクロペンテン、シクロへキセン、３−メチルシクロへキセン、４−メチルシクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロヘキセン、３−クロロシクロヘキセン、シクロへプテン等が挙げられる。
【００１６】
α−オレフィン以外の単量体であるビニル芳香族化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、モノブロモスチレン、ジブロモスチレン、フルオロスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、エチルスチレン、ビニルナフタレン等が挙げられる。
【００１７】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体の重合方法としては、例えば、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等を採用すること可能であり、所定の単量体をメタロセン触媒によって重合することによって製造することができる。メタロセン触媒としては、例えば、特開昭５８−１９３０９号公報、特開昭６０−３５００５号公報、特開昭６０−３５００６号公報、特開昭６０−３５００７号公報、特開昭６０−３５００８号公報、特開昭６１−１３０３１４号公報、特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８７３１３号公報、特開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５５号公報等に記載のメタロセン系触媒を挙げることができる。また、メタロセン触媒を用いた非晶性または低結晶性オレフィン系重合体の製造方法として特に好ましくは、欧州特許出願公開第１２１１２８７号明細書に記載の製造方法である。
【００１８】
本発明の成分（Ａ）である非晶性または低結晶性オレフィン系重合体としては、例えば特開平１１−１９３３０９号公報に記載された重合体が挙げられる。市販品としては、三井化学（株）製タフマーＰシリーズ、Ａシリーズ、ＸＲ−１１０Ｒ等のＸＲシリーズ、ＸＭ−７０７０、ＸＭ−７０８０等のＸＭシリーズ、ＢＬ４０００、ＢＬ３４５０、ＢＬ２４８１等のＢＬシリーズ、ＪＳＲ（株）社製ダイナロン  ６２００Ｐ、住友化学（株）社製タフセレンＴ３７１２，３７２２，３５２２、などが挙げられる。これらの中で本発明の成分（Ｂ）との相溶性に優れ、透明性に優れるフィルムが得られる点から、住友化学（株）社製タフセレンＴ３７２２、Ｔ３７１２、Ｔ３５２２、三井化学（株）社製タフマー  ＸＭ−７０７０、ＸＭ−７０８０が好ましい。
【００１９】
本発明におけるポリオレフィン系樹脂組成物に含まれる成分（Ｂ）は、結晶性プロピレン系重合体であり、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレンとα−オレフィンおよび／またはエチレンとのランダム共重合体、プロピレンとα−オレフィンおよび／またはエチレンとのブロック共重合体が挙げられる。結晶性プロピレン系重合体が、プロピレンとα−オレフィンおよび／またはエチレンとのランダム共重合体である場合、該ランダム共重合体に含有されるエチレンおよび炭素原子数４〜２０のα−オレフィンに由来する単量体単位の含有量は特に限定されないが、プロピレン重合体のべたつきを抑制する観点から、好ましくは３５ｍｏｌ％以下であり、より好ましくは２４ｍｏｌ％以下である。
【００２０】
本発明の成分（Ｂ）である結晶性プロピレン系重合体として好ましくは、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の熱量が３０Ｊ／ｇより大きい結晶融解ピーク、または結晶化熱量が３０Ｊ／ｇより大きい結晶化ピークを有する重合体である。
【００２１】
本発明の成分（Ｂ）である結晶性プロピレン系重合体が、プロピレンとα−オレフィンおよび／またはエチレンとのランダム共重合体またはブロック共重合体の場合、前記α−オレフィンとしては、例えば、炭素原子数４〜２０の直鎖状のα−オレフィン、炭素原子数４〜２０の分岐状のα−オレフィン等が挙げられる。炭素原子数４〜２０の直鎖状のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ナノデセン、１−エイコセン等が挙げられ、炭素原子数４〜２０の分岐状のα−オレフィンとしては、例えば、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等が挙げられる。
【００２２】
本発明の成分（Ｂ）である結晶性プロピレン系重合体としては、例えば、プロピレン単独重合体、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ペンテンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ペンテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、エチレン−プロピレンブロック共重合体等が挙げられる。成分（Ｂ）として好ましくは、プロピレン単独重合体、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体である。
【００２３】
本発明の成分（Ｂ）である結晶性プロピレン系重合体がプロピレン単独重合体の場合、立体規則性として好ましくは、アイソタクチック構造またはシンジオタクチック構造を主として有する重合体である。
【００２４】
本発明の成分（Ｂ）である結晶性プロピレン系重合体としては、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンランダム共重合体が特に好ましい。これらのプロピレン系重合体を成分（Ｂ）として含むポリオレフィン系樹脂を用いて得られるフィルムは、均一に延伸しやすい。成分（Ｂ）としてさらに好ましくは、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０〜２００℃の範囲に観測される結晶の融解ピークの温度（融点）が１４５℃以下の結晶性プロピレン系重合体である。このような結晶性プロピレン系重合体は、フィルムを製造する際の押出成形工程や延伸工程などにおいて、フィルムの透明性を損なう原因となる大きな球状の結晶（球晶）を作りにくい。したがって得られるフィルムは、透明性により優れるものとなる。このような成分（Ｂ）としては、エチレン由来の単量体単位の量が５．５ｍｏｌ％以上２５ｍｏｌ％以下であるプロピレン−エチレン共重合体や、１−ブテン由来の単量体単位の量が３．０ｍｏｌ％以上２０ｍｏｌ％％以下であるプロピレン−１−ブテン共重合体が挙げられる。
【００２５】
成分（Ｂ）である結晶性プロピレン系重合体の製造方法としては、例えば、チーグラー・ナッタ型触媒、周期表第４族〜第６族の遷移金属化合物を用いてなる触媒またはメタロセン触媒を用いて、プロピレンを単独重合またはプロピレンとα−オレフィンおよび／またはエチレンを共重合する方法が挙げられる。
チーグラー・ナッタ型触媒としては、例えば、チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分を組み合わせて用いられる触媒等が挙げられ、メタロセン触媒としては、例えば、シクロペンタジエン形アニオン骨格を少なくとも１個有する周期表第４族〜第６族の遷移金属化合物を用いてなる触媒等が挙げられる。
重合方法としては、例えば、スラリー重合法、気相重合法、バルク重合法、溶液重合法等が挙げられる。また、これらの重合方法を単独で用いる一段重合法またはこれらの重合法を組み合わせた多段重合法が挙げられる。
また、本発明の結晶性プロピレン系重合体に該当する市販のプロピレン系重合体を用いてもよい。
【００２６】
本発明の光学用フィルムを構成するポリオレフィン系樹脂組成物は、該組成物に含まれる成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計を１００重量％とするとき、成分（Ａ）を８〜３０重量％、成分（Ｂ）を９２〜７０重量％含む組成物である。該組成物における成分（Ａ）と成分（Ｂ）の含有量として好ましくは、成分（Ａ）が１０〜２５重量、成分（Ｂ）が９０〜７５重量％である。成分（Ａ）の含有量が８重量％より少ないと、得られる光学用フィルムの光学的均質性が十分に得られない場合があり、３０重量％より多いと、得られる光学用フィルムの剛性が低く、ハンドリングが困難となる可能性がある。
【００２７】
本発明で用いられるポリオレフィン系樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、変性ポリオレフィン系樹脂、ロジン系樹脂、ポリテルペン系樹脂、合成石油樹脂、クマロン系樹脂、フェノール系樹脂、キシレン系樹脂、スチレン系樹脂、イソプレン系樹脂等の他の樹脂を配合することができる。
【００２８】
変性ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、無水マレイン酸、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、アクリル酸、メタクリル酸、テトラヒドロフタル酸、グリシジルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート等の変性用化合物で変性されたポリオレフィンが挙げられる。ここで用いられるポリオレフィン系樹脂は、公知のポリオレフィンでよいが、例えば、エチレン系樹脂、アイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン、コモノマーを含むランダムタイプポリプロピレン、多段重合によるブロックタイプポリプロピレン、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）、ポリ（１−ブテン）等が挙げられる。
【００２９】
ロジン系樹脂としては、例えば、天然ロジン、重合ロジン、部分水添ロジン、完全水添ロジン、これらロジンのエステル化物（例えば、グリセリンエステル、ペンタエリスリトールエステル、エチレングリコールエステル、メチルエステル）、ロジン誘導体（例えば、不均化ロジン、フマル化ロジン、ライム化ロジン）が挙げられる。
【００３０】
ポリテルペン系樹脂としては、例えば、α−ピネン、β−ピネン、ジペンテン等の環状テルペンの単独重合体、環状テルペンの共重合体、環状テルペンと、フェノール、ビスフェノール等のフェノール系化合物との共重合体（例えば、α−ピネン−フェノール樹脂、ジペンテン−フェノール樹脂、テルペン−ビスフェノール樹脂等のテルペン−フェノール系樹脂）、環状テルペンと芳香族モノマーとの共重合体である芳香族変性テルペン樹脂が挙げられる。
【００３１】
合成石油樹脂としては、例えば、ナフサ分解油のＣ5留分、Ｃ6〜Ｃ11留分およびその他オレフィン系留分の単独重合体や共重合体、これらの単独重合体や共重合体の水添物である脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂環式系石油樹脂、脂肪族−脂環式共重合体が挙げられる。合成石油樹脂として、さらに、上記のナフサ分解油と上記のテルペンとの共重合体や、該共重合体の水添物である共重合系石油樹脂が挙げられる。
【００３２】
ナフサ分解油の好ましいＣ5留分としては、例えば、イソプレン、シクロペンタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル−２−ブテン等のメチルブテン類、１−ペンテン、２−ペンテン等のペンテン類、ジシクロペンタジエンが挙げられる。Ｃ6〜Ｃ11留分として好ましくは、インデン、スチレン、ｏ−ビニルトルエン、ｍ−ビニルトルエン、ｐ−ビニルトルエン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン等のメチルスチレン類、メチルインデン、エチルインデン、ビニルキシレン、プロペニルベンゼンである。その他オレフィン系留分として好ましくは、ブテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテン、ブタジエン、オクタジエンである。
【００３３】
クロマン系樹脂としては、例えば、クロマンの単独重合体またはクロマンとインデンの共重合体等が挙げられる。
【００３４】
フェノール系樹脂としては、例えば、アルキルフェノール樹脂、アルキルフェノールとアセチレンとの縮合によるアルキルフェノール−アセチレン樹脂およびこれら樹脂の変性物が挙げられる。ここで、これらフェノール系樹脂としては、フェノールを酸触媒でメチロール化したノボラック型樹脂や、アルカリ触媒でメチロール化したレゾール型樹脂のいずれであってもよい。
【００３５】
キシレン系樹脂としては、例えば、ｍ−キシレンとホルムアルデヒドとからなるキシレン−ホルムアルデヒド樹脂や、これに第３成分を添加して反応させた変性樹脂が挙げられる。
【００３６】
スチレン系樹脂としては、例えば、スチレンの低分子量重合体、α−メチルスチレンとビニルトルエンとの共重合体、スチレンとアクリロニトリルとインデンとの共重合体、スチレンとブタジエンの共重合体、スチレンとエチレンブチレンの共重合体が挙げられる。
【００３７】
イソプレン系樹脂としては、例えば、イソプレンの二量化体であるＣ10脂環式化合物とＣ10鎖状化合物とを共重合して得られる樹脂が挙げられる。
【００３８】
本発明で用いられるポリオレフィン系樹脂組成物には、発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、酸化防止剤、造核剤、滑剤、帯電防止剤、防曇剤、顔料、紫外線吸収剤等の公知の添加剤を添加することができる。
【００３９】
本発明におけるポリオレフィン系樹脂組成物の製造方法は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）が均一に混練される方法であればよく、例えば、下記（１）や（２）の方法が挙げられる。
（１）成分（Ａ）と成分（Ｂ）を、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等によってあらかじめ混合し、その混合物を一軸押出機、二軸押出機等で溶融混練する方法
（２）成分（Ａ）と、成分（Ｂ）の一部とを溶融混練して、あらかじめ成分（Ａ）を５０重量％以上含有するマスターバッチペレットを製造し、該マスターバッチと残りの成分（Ｂ）とを、組成物中の成分（Ａ）および（Ｂ）の量が所定の量となるように上記（１）と同様の方法で混合し、さらに溶融混練する方法
【００４０】
成分（Ａ）の非晶性または低結晶性オレフィン系重合体を５０重量％以上含有するマスターバッチペレットを作成する方法としては、例えば、特開２０００−７２９２３号公報に記載されている方法が挙げられる。また、成分（Ａ）の非晶性または低結晶性オレフィン系重合体を５０重量％以上含有するマスターバッチペレットには、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、イオウ架橋処理、過酸化物架橋処理、過酸化物分解処理、金属イオン架橋処理、シラン架橋処理等の処理を行ってもよい。さらに、成分（Ａ）の非晶性または低結晶性オレフィン系重合体を５０重量％以上含有するマスターバッチペレットの表面には、必要に応じて、酸化防止剤、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、シリカ、タルク、ステアリン酸、およびポリオレフィンパウダーから選ばれる少なくとも一種の粉末が、打粉されていてもよい。
【００４１】
本発明の光学用フィルムは、押出成形により製造される。押出成形としては、通常用いられるインフレーション法、Ｔダイ法、カレンダー法等の未延伸フィルムの製造方法など押出機を用いる製造方法が挙げられる。光学用フィルムの中でも特に偏光子保護フィルムなどに用いられる時は、配向が非常に小さい未延伸フィルムが好ましい。さらに光学用フィルムの中で位相差フィルムとして用いられる場合は、上記の未延伸フィルムを原反フィルムとして、フィルムの流れ方向（縦方向）にロール延伸法、ロングスパン延伸法などの方法で一軸延伸することで一軸延伸フィルムを製造できる。また、二軸延伸が必要な場合は、一軸延伸フィルムを巾方向（横方向）に延伸するテンター法と呼ばれる方法で製造することができる。
【００４２】
本発明の光学用フィルムの押出成形に関する製造方法に関し、具体的に記載する。まず押出成形による未延伸フィルムの製造方法は、上記のような一般的なフィルムの製造方法が挙げられるが、光学用フィルムとしては、高い透明性、高い厚み精度、配向（位相差）が低く、均質であることが要求されるため、Ｔダイ法を用いることが好ましい。Ｔダイ法とは、原料供給ユニット、押出機、アダプター、Ｔダイからなる押出機部分と冷却ロール、引き取りロール、巻取り機などからなる引き取りライン部分とからなるＴダイキャスト成形機により製造する方法である。
【００４３】
前記ポリオレフィン系樹脂組成物をホッパーより投入し、１８０℃以上３００℃以下に加熱されたシリンダー中でスクリューにより溶融混練され、Ｔダイより溶融シート状に押出される。押出量をより一定に保つためには、シリンダーとＴダイとの間にギアポンプを使用することが効果的である。さらに、リーフディスクフィルターなどのフィルターユニットをシリンダーとＴダイとの間に設置して必要することにより、異物の少ないフィルムを得ることができる。Ｔダイよりフィルム状に押出されるときの樹脂温度は、１８０℃以上３００℃以下であり、２２０℃以上２８０℃以下であることが好ましい。前記樹脂温度とは、Ｔダイリップ部分で樹脂温度計により測定される値である。樹脂温度が１８０℃に満たない場合は、樹脂の延展性が十分でなく、エアーギャップにおける樹脂の伸びが不均一となり、厚みムラを生じやすい。一方、３００℃を越える場合、樹脂が劣化し、分解ガスを生じるなどの理由でリップ部分を汚し、ダイラインなどシートの外観不良を生じやすくなる。さらに、樹脂の劣化を抑制するために、押出機ホッパーに樹脂を供給する前の原料供給ユニットにて、窒素などの不活性ガス中、４０℃以上（Ｔｍ−２０）℃以下の温度にて１〜１０時間程度樹脂を予備乾燥し、さらに予備乾燥時に使用する不活性ガスで押出機上のホッパーまで輸送されることが好ましく、また、押出機ホッパー内も２０〜１２０℃の窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガスでガス置換することが好ましい。なお前記Ｔｍとは、成分（Ｂ）の融点である。
【００４４】
溶融混練されたポリオレフィン系樹脂組成物をフィルム状に押し出すＴダイは、樹脂の流路に微小な段差や傷のないものが好ましく、また、そのリップ部分は、溶融したポリオレフィン系樹脂組成物との摩擦係数の小さい材料でめっき、あるいはコーティングされており、さらにリップ先端を０．１ｍｍφ以下に研磨したシャープエッジと呼ばれる形状のものが好ましい。摩擦係数の低い材料としては、タングステンカーバイド系、フッ素系の特殊めっきなどが挙げられる。上記のようなＴダイを用いることで、目やにの発生を抑制でき、同時にダイラインを抑制する効果も見られるため、より外観良好な光学用フィルムを得ることができる。さらにＴダイのリップ先端のＲも０．０５ｍｍφである方が前記と同様の理由で好ましく、０．０３ｍｍφであることがより好ましい。リップの強度の観点から、リップ先端のＲは０．０１ｍｍφ以上であることが好ましい。
【００４５】
本発明の光学用フィルムとして未延伸フィルムを製造するためのＴダイキャスト成形機の引き取りラインは、冷却ロール、引き取り機、巻取り機からなるが、特に冷却ロール部分へのキャスティング方法が重要である。冷却ロール部分へのキャスティング方法としては、（１）エアチャンバー式、（２）ポリシングロール式、（３）ソフトニップ式が挙げられる。
【００４６】
（１）エアチャンバー式では、金属製冷却ロールとエアチャンバーからなる設備を用いる。エアチャンバーは風の流れを作り、溶融フィルム状物を金属製冷却ロールに押しつけて該溶融フィルム状物の全面を均一に接触させ、冷却固化を行う。溶融シート状物の端部は金属製冷却ロールに安定的に接触させにくいため、この部分を静電ピンニングやエアノズルといった方式で中央部より早くロールに接触させてもよい。金属製冷却ロールの表面状態が鏡面仕上げの場合、溶融フィルム状物と金属製冷却ロールとの間にエアーの噛み混みを起こし、冷却不良を起こすことがあるので、例えば梨地状に加工した表面状態のセミマットタイプと呼ばれる金属製冷却ロールの使用が好ましい。直径の大きい金属製冷却ロールを用いることにより、加工速度を速くすることができるため、直径が４００ｍｍ以上の金属製冷却ロールを用いることが好ましい。例えば６００ｍｍφの金属製冷却ロールを用いる場合、加工速度は、通常３０ｍ／ｍｉｎ程度、最大で５０ｍ／ｍｉｎ程度とすることができる。
【００４７】
（２）ポリシングロール式では、直径が２００−４００ｍｍの金属製の冷却ロールが２本以上配置された設備を用いる。例えば、冷却ロール（１）／冷却ロール（２）、冷却ロール（１）／冷却ロール（２）／冷却ロール（３）などの構成が挙げられる。前記構成において、冷却ロール（１）と冷却ロール（３）は、冷却ロール（２）と逆方向に回転する。冷却ロール（１）と冷却ロール（２）の間に、Ｔダイより押し出された溶融フィルム状物を挟んで圧することにより冷却固化させる。使用する冷却ロールの表面状態は鏡面であることが好ましく、具体的には０．４Ｓ以下が好ましい。
【００４８】
（３）ソフトニップ式では、前記（２）におけるポリシングロールの冷却ロール（１）として、０．４Ｓ以下の鏡面を有し、かつ変形する柔らかい材質からなるロールを用いる。このような冷却ロール（１）と冷却ロール（２）との間で、樹脂たまりを作ることなく溶融フィルム状物を挟みロールに密着させることにより、冷却する。また、冷却ロール（１）に代えて、無端金属ベルトを用いてもよい。
【００４９】
冷却ロール部分へのキャスティング方法のその他の方法としては、ポリシングロールを使用し、冷却ロール（１）／冷却ロール（２）の間で溶融フィルム状物を挟むことなく、ロール外周に沿わせることで冷却固化させる方法や、ソフトニップ成形の一種であるが、冷却ロール（１）とゴムロールとを用い、二軸延伸ポリエステルフィルムなどを溶融フィルム状物と一緒に挟圧する押出ラミネート加工などが挙げられる。
【００５０】
前記した方法の中で、加工速度が速く、かつ、製造するフィルム厚みが８０μｍ以下の場合には（１）のエアチャンバー方式が好ましい。一方、加工速度が３０ｍｍ／ｍｉｎ以下の場合は、（３）のソフトニップ方式、あるいは押出ラミネート加工により製造することが得られたフィルムの透明性と光学的均質性の観点から好ましい。
【００５１】
Ｔダイの先端から、（１）エアチャンバー式の場合は金属製冷却ロールと接触するまでの距離、また、（２）ポリシング式や（３）ソフトニップ式の場合は、冷却ロール（１）／冷却ロール（２）で挟圧されるまでの距離をそれぞれエアギャップというが、本発明では、該エアがヤップを５０ｍｍ以上２５０ｍｍ以下とすることが、得られるフィルムの光学的均質性の観点から好ましく、５０ｍｍ以上１８０ｍｍ以下とすることがより好ましい。また、得られるフィルムの透明性の観点から、いずれのキャスティング方法においても冷却ロールの温度は、３０℃以下であることが好ましく、０〜２０℃であることがより好ましい。
【００５２】
上記の方法で冷却されたフィルムは、引き取り機により引き取られ、必要に応じ、フィルム厚みや欠点数をインラインで検査し、プロテクトフィルムなどを貼合される。そして通常、フィルム端部をスリットし除去した後、巻き取り機にて巻き取られる。
【００５３】
本発明の光学用フィルムの厚みは、用途に応じて選択される。例えば、押出成形により得られる未延伸フィルムをそのまま光学用フィルムとして使用する場合、例えば偏光子保護フィルムとして用いる場合は、１０μｍ以上１２０μｍ程度が一般的である。また、未延伸フィルムに延伸加工を行い位相差フィルムとして使用される場合には、延伸後のフィルム厚みが１０μｍ以上１２０μｍ以下であることが一般的である。後者の場合、延伸する前の未延伸フィルムの厚みは、延伸加工により厚みが薄くなるので最終の製品厚みと延伸倍率を考慮し、５０μｍ以上５００μｍ程度となる。
【００５４】
本発明の光学用フィルムは、成分（Ａ）および成分（Ｂ）を含むポリオレフィン系樹脂組成物からなる層のみからなる単層フィルムであってもよく、前記層を含む多層フィルムであってもよい。本発明の光学用フィルムを位相差フィルムとして用いる場合には、光学的均質性の観点から、単層フィルムであることが好ましい。多層フィルムである場合には、共押出法により製造してもよいし、異なるフィルム同士を貼合してもよい。また、単層または多層フィルムに、コーティングにより層を積層することもできる。多層フィルムにおいて、成分（Ａ）および成分（Ｂ）を含むポリオレフィン系樹脂組成物からなる層と積層される他の層を構成する樹脂としては、本発明の成分（Ｂ）の結晶性プロピレン系重合体、本発明の成分（Ａ）と成分（Ｂ）の種々の混合比のポリオレフィン系樹脂組成物や、エチレン系重合体などが挙げられる。
【００５５】
本発明の光学用フィルムを位相差フィルムとして用いるには、押出成形した未延伸フィルムを少なくとも一方向に延伸する必要がある。延伸方法としては、フィルムの流れ方向への延伸（縦延伸）、フィルムの幅方向への延伸（横延伸）、逐次二軸延伸、同時二軸延伸が挙げられる。逐次二軸延伸の場合、縦延伸を先に行った後、横延伸を行う方法と、横延伸を先に行った後、縦延伸を行う方法のどちらの方法で行ってもよい。
【００５６】
フィルムを縦方向へ一軸延伸する方法としては、ロール延伸法、あるいはロングスパン延伸法が挙げられる。ロール延伸法は、１００〜１６０℃に調整された数本のロールによりフィルムを延伸できる温度まで加熱し、ロールの回転速度により延伸する方法であり、ロール間隙が小さいことが特徴である。一方ロングスパン延伸法は、オーブンの前後にニップロールを設置した装置で実施される方法であり、オーブンでフィルムは延伸温度まで加熱され、オーブン前後のニップロールの速度比により延伸される。ニップロールの間隔は数ｍ程度あるため、大きくネックインしながら延伸されるのが特徴である。縦方向への延伸倍率は１．１〜５倍程度が一般的である。
【００５７】
フィルムの横延伸への延伸は、テンター法により行われる。テンター法はオーブンとオーブン内でフィルムの進行方向に向かい左右にそれぞれレール上に配置された複数のチャックを有する設備でフィルムの巾方向に延伸する方法である。前記の複数のチャックは、それぞれレール上でつながり、モーターによりレール上を加工速度にて回転する。この装置にて、巾方向に延伸する未延伸フィルムまたは一軸延伸フィルムの両端部をチャックでつかみ、オーブン中で加熱し、加熱温度となった部分以降でチャックをレールにより所定の延伸倍率となるように拡げることで延伸する。フィルムの巾方向への延伸倍率は１．１〜５倍程度が一般的である。
【００５８】
本発明の光学用フィルムを位相差フィルムとして使用する際には、未延伸フィルムにロングスパン延伸法とテンター法を組み合わせた二軸延伸を行うことが好ましい。延伸時に使用するオーブンは、温度制御が０．５℃以内で可能なものを使用することが好ましい。
【００５９】
本発明の光学用フィルムは、例えば、液晶表示装置等のフラットパネルディスプレイに用いられる偏光子、偏光子保護フィルム、位相差フィルム、視野角拡大フィルムおよび輝度向上フィルム等に用いることができる。なかでも、偏光子保護フィルムや位相差フィルムに好適である。
【００６０】
本発明の光学用フィルムは、液晶表示装置の一部として用いることができ、例えば、液晶セルの片側または両側に貼着する方法や、液晶セルに粘着層を介さずに積層する方法が挙げられる。また、本発明の光学用フィルムには、例えば、ハードコート層、防眩層、反射防止層、保護層、粘着層、配向膜、液晶層が塗工されていてもよい。
【００６１】
一般記載より引用
本発明の位相差フィルムは、種々の偏光板や液晶層などと積層されて、携帯電話、携帯情報端末（Personal Digital Assistant：ＰＤＡ）、パソコン、大型テレビ等の液晶表示装置として好ましく使用される。本発明の位相差フィルムを積層して使用する液晶表示装置（ＬＣＤ）としては、光学補償ベンド（Optically Compensated Bend：ＯＣＢ）モード、垂直配向（Vertical Alignment：ＶＡ）モード、横電界（In-Plane Switching：ＩＰＳ）モード、薄膜トランジスター（Ｔｈｉｎ  Ｆｉｌｍ  Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ：ＴＦＴ）モード、ねじれネマティック（Ｔｗｉｓｔｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ：ＴＮ）モード、超ねじれネマティック（Ｓｕｐｅｒ  Ｔｗｉｓｔｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ：ＳＴＮ）モードなど種々のモードの液晶表示装置が挙げられる。特に、ＶＡモードの液晶表示装置に使用する場合に視野角依存性を改良するのに効果的である。液晶表示装置は一般に、２枚の基板とそれらの間に挟持される液晶層とを有する液晶セルの両側に、それぞれ偏光板が配置されており、その一方の外側（背面側）に配置されたバックライトからの光のうち、液晶セルとバックライトの間にある偏光板の透過軸に平行な直線偏光だけが液晶セルへ入射するようになっている。背面側偏光板と液晶セルとの間および／または表側偏光板と液晶セルとの間に粘着剤を介して配置することができる。また、偏光板は通常、ポリビニルアルコールからなる偏光フィルムを保護するために２枚のトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルムなどの保護フィルムで接着剤を介して挟持した構成となっているが、本発明の位相差フィルムは、表側偏光板および／または背面側偏光板の液晶セル側の保護フィルムの代わりにこれが接着剤で偏光フィルムに貼合されることで、光学補償フィルム（位相差フィルム）と保護フィルムの両方の役割を果たすことも可能である。
【実施例】
【００６２】
以下の実施例によって本発明をさらに具体的に説明する。
［Ｉ］測定方法
物性測定は、下記のとおりに行った。
（１）非晶性または低結晶性オレフィン系重合体に含有される１−ブテンに由来する単量体単位の含有量（単位：モル％）
プロピレン−１−ブテン重合体中の各単量体単位の含有量は、核磁気共鳴装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製  商品名ＡＣ−２５０）を用いて、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定結果に基づき算出した。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのプロピレンに由来する単量体単位に基づくメチル炭素のスペクトル強度と１−ブテンに由来する単量体単位に基づくメチル炭素のスペクトル強度の比からプロピレンに由来する単量体単位と１−ブテンに由来する単量体単位の組成比を算出した。
（２）結晶融解熱量および結晶化ピーク
ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２に従い、示差走査熱量計（セイコー電子工業（株）社製ＤＳＣ２２０Ｃ：入力補償ＤＳＣ）によって測定を行った。具体的には、状態調整として、試料重合体を室温から２００℃まで３０℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持した。次に、１０℃／分で−５０℃まで降温し、−５０℃で５分間保持した後、−５０℃から２００℃まで１０℃／分で昇温し、結晶融解熱量および結晶化ピークの測定を行った。
（３）メルトフローレイト（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
本発明の光学用フィルムに含有される成分（Ｂ）、成分（Ａ）を含有するマスターバッチのメルトフローレイトは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に従って、試験温度２３０℃、試験荷重２１．１８Ｎで測定した。
（４）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）法によって測定した。測定装置としてはＷａｔｅｒｓ社製１５０Ｃ／ＧＰＣを用い、測定溶媒としてはｏ−ジクロロベンゼンを用い、カラムとしては昭和電工（株）社製Ｓｏｄｅｘ  Ｐａｃｋｅｄ  ＣｏｌｕｍｎＡ−８０Ｍ（２本）を用い、分子量標準物質としては標準ポリスチレン（東ソー（株）社製、分子量６８〜８，４００，０００）を用い、溶出温度１４０℃、溶出溶媒流速１．０ｍｌ／分の条件で、試料重合体約５ｍｇを５ｍｌのｏ−ジクロロベンゼンに溶解したものを４００μｌ注入し、示差屈折検出器にてポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を測定し、両者の比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
（５）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ粘度計を用いて、１３５℃のテトラリン溶媒中で測定を行った。非晶性オレフィン系共重合体の濃度（ｃ）が、０．６、１．０、１．５ｍｇ／ｍｌであるテトラリン溶液を調製し、試料溶液の液面が標線間を流過する時間を３回測定した。それぞれの濃度で３回繰り返し測定し、得られた３回の値の平均値をその濃度における比粘度（ηsp）とし、ηsp／ｃのｃをゼロ外挿した値を極限粘度（［η］）として求めた。
（６）結晶性プロピレン系重合体中のエチレンに由来する単量体単位の含有量（重量％）
エチレンに由来する単量体単位の含有量はＩＲスペクトル測定を行い、「高分子ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている（ｉ）ランダム共重合体に関する方法に従って求めた。
（７）光学的均質性（面内位相差Ｒ0）
得られたフィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎx、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎy、厚さをｄとしたとき、面内の位相差値（Ｒ0）は、下式（Ｉ）で定義される。
Ｒ0＝（ｎx−ｎy）×ｄ              （Ｉ）
屈折率を、位相差測定装置（王子計測機器（株）製、ＫＯＢＲＡ−ＣＣＤ）を用いて、製造されたフィルムの端部より左右ともに1６０ｍｍを取り除いた範囲（４００ｍｍ巾）を巾方向に１．５ｍｍ間隔で測定し、平均値と標準偏差を算出した。位相差斑＝標準偏差＊１００／平均値  とし、評価を実施した。位相差斑の値が小さいほうが、光学的均質性に優れる。
【００６３】
実施例１
［成分（Ａ）の製造］
攪拌器を備えた１００ＬのＳＵＳ製反応器中で、プロピレンおよび１−ブテンを、分子量調節剤として水素を用い、以下の方法で連続的に重合させて、成分（Ａ）に相当するプロピレン−１−ブテン共重合体を得た。
反応器の下部から、重合溶媒としてヘキサンを１００Ｌ／時間の供給速度で、プロピレンを２４．００ｋｇ／時間の供給速度で、１−ブテンを１．８１ｋｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
また同様に、重合用触媒として、ジメチルシリレン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライドを０．００５ｇ／時間の供給速度で、トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．２９８ｇ／時間の供給速度で、トリイソブチルアルミニウムを２．３１５ｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
反応器内部の反応液の容量が常に１００Ｌを維持するように、反応器の上部から反応液を連続的に抜き出した。
重合反応は、反応器の外部に取り付けられたジャケットに冷却水を循環させることによって、４５℃で行った。
反応器の上部から連続的に抜き出された反応液に、少量のエタノールを添加して重合反応を停止させた後、未反応の単量体を除去し、次いで、反応液に含まれる重合用触媒の残渣を除去するため水洗浄し、最後に大量の水中でスチームによって重合溶媒を除去することによって、プロピレン−１−ブテン共重合体（以下、重合体（Ａ−１）と称する。）を得、これを８０℃で１昼夜減圧乾燥した。重合体（Ａ−１）のプロピレンに由来する単量体単位の含有量は９４．５モル％、１−ブテンに由来する単量体単位の含有量は５．５モル％であった。また、重合体（Ａ−１）の［η］は２．３ｄｌ／ｇであり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．２であり（Ｍｗ＝４２００００、Ｍｎ＝１９１０００）、結晶融解ピークまたは結晶化ピークのいずれも観測されなかった。
【００６４】
［成分（Ａ）非晶性または低結晶性オレフィン系重合体のマスターバッチの製造１］
上記によって製造された非晶性プロピレン−１−ブテン共重合体７０重量部、結晶性プロピレン系重合体（エチレン−プロピレンランダム共重合体、ＭＦＲ＝７．０ｇ／１０分、Ｔｍ＝１３６℃、結晶融解熱量＝７７Ｊ／ｇ、エチレンに由来する単量体単位の含有量＝７．３ｍｏｌ％）３０重量部、ヒンダードフェノール系酸化防止剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ株式会社製「Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０」０．２重量部および芳香族フォスファイト系酸化防止剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ株式会社製「Ｉｒｇａｆｏｓ１６８」０．２重量部を配合し、次に、該配合物１００．４重量部に、過酸化物（日本油脂（株）製「パーヘキサ２５Ｂ−８」）０．３重量部を配合し、二軸押出機によって２２０℃で溶融混練した。得られた成分（Ａ）のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−１）のＭＦＲは６．５ｇ／１０分であった。
【００６５】
上記（７）の評価用の光学用フィルムは、次の方法に従って作成した。
［光学用フィルムの作成］
成分（Ｂ）として上記のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−１）で用いた結晶性プロピレン系重合体と同じエチレン−プロピレンランダム共重合体（ＭＦＲ＝７．０ｇ／１０分、Ｔｍ＝１３７℃、結晶融解熱量＝７７Ｊ／ｇ、エチレンに由来する単量体単位の含有量＝７．３ｍｏｌ％）８５重量部と、上記で得られた成分（Ａ）のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−１）１５重量部とをペレットブレンドした後、４５ｍｍΦ二軸押出機により樹脂温度２３０℃で押出し、原料ペレット（１）を得た。この原料ペレット（１）を２３０℃に温度調整した５０ｍｍΦ押出機にて溶融混練し、２５０℃に温度設定した４５０ｍｍ巾Ｔダイよりフィルム状に押出し、２０℃に調整した冷却ロールにより冷却し、フィルム両端の耳部をスリットし、２２０ｍｍ巾の未延伸フィルムを得た。得られた未延伸フィルムの厚みは１２０μｍであった。
【００６６】
前記未延伸フィルムの両端各２０ｍｍをチャックで挟み、入口巾１８０ｍｍでテンター法により延伸温度１３４℃で４倍に横延伸をおこない、幅７２０ｍｍの評価用延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムは、該フィルムの巻きからの繰出しも問題なく、ハンドリングも良好であった。評価結果を表１に示す。
【００６７】
実施例２
実施例１で使用した成分（Ａ）のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−１）と、実施例１で使用した成分（Ｂ）の結晶性プロピレン系重合体との混合比を（Ａ−１−ＭＢ−１）／（結晶性プロピレン系重合体）＝３０／７０（重量比）とした以外は実施例１と同様にして、未延伸フィルムを得た。さらに該未延伸フィルムを実施例１と同様に延伸して、延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムは、該フィルムの巻きからの繰出しも問題なく、ハンドリングも良好であった。評価結果を表１に示す。
【００６８】
比較例１
実施例１で使用した成分（Ａ）のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−１）と、実施例１で使用した成分（Ｂ）の結晶性プロピレン系重合体との混合比を（Ａ−１−ＭＢ−１）／（結晶性プロピレン系重合体）＝５／９５（重量比）とした以外は実施例１と同様にして、未延伸フィルムを得た。さらに該未延伸フィルムを実施例１と同様に延伸して、延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムは、該フィルムの巻きからの繰出しも問題なく、ハンドリングも良好であった。評価結果を表１に示す。
【００６９】
比較例２
実施例１で使用した成分（Ａ）のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−１）と、実施例１で使用した成分（Ｂ）の結晶性プロピレン系重合体との混合比を（Ａ−１−ＭＢ−１）／（結晶性プロピレン系重合体）＝５０／５０（重量比）とした以外は実施例１と同様にして、未延伸フィルムを得た。さらに該未延伸フィルムを実施例１と同様に延伸して、延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムは、該フィルムの巻きからの繰出しがブロッキングのため不可能であり、延伸フィルム物性評価ができなかった。評価結果は表１に示す。
【００７０】
実施例３
［成分（Ａ）非晶性または低結晶性オレフィン系重合体のマスターバッチの製造２］
上記によって製造された非晶性プロピレン−１−ブテン共重合体７０重量部、結晶性プロピレン系重合体（エチレン−プロピレンランダム共重合体、ＭＦＲ＝２．５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１５９℃、結晶融解熱量＝９０Ｊ／ｇ、エチレンに由来する単量体単位の含有量＝０．７５ｍｏｌ％）３０重量部、ヒンダードフェノール系酸化防止剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ株式会社製「Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０」０．２重量部および芳香族フォスファイト系酸化防止剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ株式会社製「Ｉｒｇａｆｏｓ１６８」０．２重量部を配合し、次に、該配合物１００．４重量部に、過酸化物（日本油脂（株）製「パーヘキサ２５Ｂ−８」）０．３重量部を配合し、二軸押出機によって２３０℃で溶融混練した。得られた成分（Ａ）のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−２）のＭＦＲは３．０ｇ／１０分であった。
【００７１】
成分（Ｂ）の結晶性プロピレン系重合体として上記のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−２）で使用したエチレン−プロピレンランダム共重合体（ＭＦＲ＝２．５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１５９℃、結晶融解熱量＝９０Ｊ／ｇ、エチレンに由来する単量体単位の含有量＝０．７５ｍｏｌ％）８５重量部と、上記で得られた成分（Ａ）のマスターバッチ（Ａ−１−ＭＢ−２）１５重量部とをペレットブレンドした後、４５ｍｍΦ二軸押出機により樹脂温度２３０℃で押出し、原料ペレット（２）を得た。この原料ペレット（２）を２３０℃に温度調整した５０ｍｍΦ押出機にて溶融混練し、２５０℃に温度設定した４５０ｍｍ巾Ｔダイよりフィルム状に押出し、２０℃に調整した冷却ロールにより冷却し、フィルム両端の耳部をスリットし、２２０ｍｍ巾の未延伸フィルムを得た。得られた未延伸フィルムの厚みは１２０μｍであった。
【００７２】
【表１】
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