(57)【要約】【課題】透明性が高くしかも熱伝導性の高く、低コストで簡便に熱伝導率を上げることができて、かつ、安定した品質で耐久性のある透明熱伝導接着フィルムを提供する。【解決手段】樹脂と、透明または白色の微粒子を含む接着フィルムであって、該微粒子の頻度粒径分布の山（ピーク）が、３μｍ以上１００μｍ以下と０．００４μｍ以上０．５μｍ以下のそれぞれに１つ以上ある、透明熱伝導接着フィルム。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂と、透明または白色の微粒子を含む接着フィルムであって、該微粒子の頻度粒径分布の山（ピーク）が、３μｍ以上１００μｍ以下と０．００４μｍ以上０．５μｍ以下のそれぞれに１つ以上あることを特徴とする透明熱伝導接着フィルム。
【請求項２】
樹脂と、樹脂中に分散した熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維を含む接着フィルムにおいて、熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維が、接着フィルムの面に関してほぼ垂直または平行な方向に配向され、配向方向に高い熱伝導性を有している板状、棒状または繊維状の異方性のある白色あるいは透明の、微粒子または繊維であり、接着フィルムが、樹脂と、微粒子または繊維の混練物から成形した複数枚のシートを積層した後に、得られた積層体をその積層面に対して垂直または平行な方向にスライシングすることによって形成されたことを特徴とする透明熱伝導接着フィルム。
【請求項３】
透明繊維または異方性のある透明微粒子を用い、透明繊維または透明微粒子を高充填した層と、透明繊維または透明微粒子を充填していないか低充填した層とを交互積層して、積層した方向と垂直にスライスしたことを特徴とする請求項１または２記載の透明熱伝導接着フィルム。
【請求項４】
透明繊維または透明微粒子を用い、透明繊維または透明微粒子を高充填した層と、透明繊維または透明微粒子を充填していないか低充填した層とを交互積層して、透明繊維または透明微粒子を高充填した層を発光面側に露出させて接着することを特徴とする請求項１または２記載の透明熱伝導接着フィルム。
【請求項５】
熱伝導性繊維が、高熱伝導率の材料で繊維をコートしたものであることを特徴とする請求項２ないし４いずれかに記載の透明熱伝導接着フィルム。
【請求項６】
透明または白色の微粒子あるいは繊維が、樹脂表面に付着ないし埋没していることを特徴とする請求項１ないし５いずれかに記載の透明熱伝導接着フィルム。
【請求項７】
透明または白色の微粒子あるいは繊維の可視光域での屈折率が、１．８以上であることを特徴とする請求項１ないし６いずれかに記載の透明熱伝導接着フィルム。
【請求項８】
接着フィルムの層内で、微粒子あるいは繊維のうち２／３以上が、層内の中央線のどちらかに偏っていることを特徴とする請求項１ないし７いずれかに記載の透明熱伝導接着フィルム。
【請求項９】
請求項１ないし８いずれかに記載の透明熱伝導接着フィルムにより封止された光半導体素子を有する光半導体装置。
【請求項１０】
請求項１ないし８いずれかに記載の透明熱伝導接着フィルムにより封止された太陽電池パネル。
【請求項１１】
請求項１ないし８いずれかに記載の透明熱伝導接着フィルムによりカラーフィルタを封止されたディスプレイ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導率が高く、透明であり、半導体や照明用途等に用いることができる透明熱伝導接着フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、白色ＬＥＤや有機ＥＬ、無機ＥＬといった蛍光灯や白熱灯に代わる発光素子を照明へ適用する研究が盛んになってきた。これらの発光素子は発光体が高屈折率のものが多く、光が素子表面で反射してしまうため発光効率が低くなることが問題となっている。また、熱が拡散されず高温になるために、電圧・電流に制限がかかり、光量を増やすのが難しい（非特許文献１参照）。そこで、発光の光取出しの効率を上げる他に、熱伝導率を上げる試みが種々なされている。例えば、特開２００５−２０２３６１号公報では、フィラーの熱伝導率を３Ｗ／ｍ・Ｋ以上とすることで、熱伝導率を向上させている。一方、国際公開第０５／０４４８７５号パンフレットでは熱伝導性無機充填材に、光重合開始剤と熱重合開始剤を加えることで、高熱伝導を達成している。さらに、特開２００２−２６６１７０号公報や特開２００７−９１８８４号公報のように炭素繊維を用いて透明性と熱電導性を満たしている材料もある。
しかし、これらの方法は粒子や繊維の配向や、粒径分布が最適でないために、必ずしも十分に透明性と熱伝導度が両立できていない。
【０００３】
【特許文献１】特開２００５−２０２３６１号公報
【特許文献２】国際公開第０５／０４４８７５号パンフレット
【特許文献３】特開２００２−２６６１７０号公報
【特許文献４】特開２００７−９１８８４号公報
【非特許文献１】ミーメット・アリーク（Ｍｅｈｍｅｔ  Ａｒｉｋ）と  スタントン・ウェーバー（Ｓｔａｎｔｏｎ  Ｗｅａｖｅｒ）著  ：  “エフェクト  オブ  チップ  エンド  ボンディング  ディフェクト  オン  ザ  ジャンクション  テンプラチャーズ  オブ  ハイブライトネス  ライトエミッティング  ダイオード（Ｅｆｆｅｃｔ  ｏｆ  ｃｈｉｐ  ａｎｄ  ｂｏｎｄｉｎｇ  ｄｅｆｅｃｔｓ  ｏｎ  ｔｈｅ  ｊｕｎｃｔｉｏｎ  ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ  ｏｆ  ｈｉｇｈ−ｂｒｉｇｈｔｎｅｓｓ  ｌｉｇｈｔ−ｅｍｉｔｔｉｎｇ  ｄｉｏｄｅｓ）”，オプティカル  エンジニアリング（Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）、４４（１１）、２００５年、ｐ．１１１３０５
【非特許文献２】シュンチャオ・グー（Ｓｈｕｎｃｈａｏ  Ｇｕ）、ショウジ・イヌカイ（Ｓｈｏｕｊｉ  Ｉｎｕｋａｉ）、  ミキオ・コンノ（Ｍｉｋｉｏ  Ｋｏｎｎｏ）：”ソープフリー  シンシシス  オブ  モノディスパース  ミクロンーサイズド  ポリスチレン  パーティクルズ  イン  アクアメディア  （Ｓｏａｐｆｒｅｅ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｍｏｎｏｄｉｓｐｅｒｓｅ、  Ｍｉｃｒｏｎ−Ｓｉｚｅｄ  ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ  ｐａｒｔｉｃｌｅｓ  ｉｎ  Ａｑｕｅｏｕｓ  Ｍｅｄｉａ）”、ジャーナル  オブ  ケミカル  エンジニアリング  オブ  ジャパン（Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  ｏｆ  Ｊａｐａｎ）、２００３年、３６巻、１０号、ｐ  ．１２３１−１２３５
【非特許文献３】ヨシオ・コバヤシ（Ｙｏｓｈｉｏ  Ｋｏｂａｙａｓｈｉ）、  シュンチャオ・グー（Ｓｈｕｎｃｈａｏ  Ｇｕ）、  トモヒロ・コンドウ（Ｔｏｍｏｈｉｒｏ  Ｋｏｎｄｏ）、  エイイチ・ミネ（Ｅｉｉｃｈｉ  Ｍｉｎｅ）、ダイスケ・ナガオ（Ｄａｉｓｕｋｅ  Ｎａｇａｏ）、  ミキオ・コンノ（Ｍｉｋｉｏ  Ｋｏｎｎｏ）：”ファブリケーション  オブ  サブミクロンーサイズド  チタニア  ホロウ  スフィアーズ（Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｓｕｂ−Ｍｉｃｒｏｎ  Ｓｉｚｅｄ  Ｔｉｔａｎｉａ  Ｈｏｌｌｏｗ  Ｓｐｈｅｒｅｓ）”、  ジャーナル  オブ  ケミカル  エンジニアリング  オブ  ジャパン（Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  ｏｆ  Ｊａｐａｎ）  、２００４年、３７巻、７号、ｐ  ．９１２−９１４
【非特許文献４】エイイチ・ミネ（Ｅｉｉｃｈｉ  Ｍｉｎｅ）、  ミツアキ・ヒロセ（Ｍｉｔｓｕａｋｉ  Ｈｉｒｏｓｅ）、  ダイスケ・ナガノ（Ｄａｉｓｕｋｅ  Ｎａｇａｏ）、  ヨシオ・コバヤシ（Ｙｏｓｈｉｏ  Ｋｏｂａｙａｓｈｉ）、  ミキオ・コンノ（Ｍｉｋｉｏ  Ｋｏｎｎｏ）：“シンシシス  オブ  サブマイクロメーターサイズド  チタニア  スフィアリカル  パーティクルズ  ウィズ  ア  ゾルゲル  メソッド  アンド  ゼア  アプリケーション  ツウ  コロイダル  フォトニック  クリスタルズ”（Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｓｕｂｍｉｃｒｏｍｅｔｅｒ−ｓｉｚｅｄ  ｔｉｔａｎｉａ  ｓｐｈｅｒｉｃａｌ  ｐａｒｔｉｃｌｅｓ  ｗｉｔｈ  ａ  ｓｏｌ−ｇｅｌ  ｍｅｔｈｏｄ  ａｎｄ  ｔｈｅｉｒ  ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｔｏ  ｃｏｌｌｏｉｄａｌ  ｐｈｏｔｏｎｉｃ  ｃｒｙｓｔａｌｓ）、ジャーナル  オブ  コロイド  アンド  インターフェイス  サイエンス（Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｏｌｌｏｉｄ  ａｎｄ  Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ）  、２００５年、２９１巻、  １号  、ｐ  ．１６２−１６８
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
以上の点から、有機および無機の高屈折率発光素子の表面での反射を抑え、簡便に封止できるよう接着性を持ち、さらに、熱伝導性があり、透過率が高く、接着フィルムの表面での反射が少ない接着フィルムを用いることで光取出し効率を上げ、光量を増やすことが望まれている。
本発明の目的は、低コストで簡便に熱伝導率を上げることができて、かつ、安定した品質で耐久性のある透明熱伝導接着フィルムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の発明者は、高熱伝導率の透明接着フィルムの作製方法と、接着フィルムより低屈折率の光取出し効率を上げる屈折率分布構造を持つ光学フィルムの材料選定方法、さらに発光素子への封止方法を見出し、本発明を完成させるに至った。
本発明は、以下に関する。
（１）樹脂と、透明または白色の微粒子を含む接着フィルムであって、該微粒子の頻度粒径分布の山（ピーク）が、３μｍ以上１００μｍ以下と０．００４μｍ以上０．５μｍ以下のそれぞれに１つ以上あることを特徴とする透明熱伝導接着フィルム。
（２）樹脂と、樹脂中に分散した熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維を含む接着フィルムにおいて、熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維が、接着フィルムの面に関してほぼ垂直または平行な方向に配向され、配向方向に高い熱伝導性を有している板状、棒状または繊維状の異方性のある白色あるいは透明の、微粒子または繊維であり、接着フィルムが、樹脂と、微粒子または繊維の混練物から成形した複数枚のシートを積層した後に、得られた積層体をその積層面に対して垂直または平行な方向にスライシングすることによって形成されたことを特徴とする透明熱伝導接着フィルム。
（３）透明繊維または異方性のある透明微粒子を用い、透明繊維または透明微粒子を高充填した層と、透明繊維または透明微粒子を充填していないか低充填した層とを交互積層して、積層した方向と垂直にスライスしたことを特徴とする前記の透明熱伝導接着フィルム。
（４）透明繊維または透明微粒子を用い、透明繊維または透明微粒子を高充填した層と、透明繊維または透明微粒子を充填していないか低充填した層とを交互積層して、透明繊維または透明微粒子を高充填した層を発光面側に露出させて接着することを特徴とする前記の透明熱伝導接着フィルム。
（５）熱伝導性繊維が、高熱伝導率の材料で繊維をコートしたものであることを特徴とする前記の透明熱伝導接着フィルム。
（６）透明または白色の微粒子あるいは繊維が、樹脂表面に付着ないし埋没していることを特徴とする前記の透明熱伝導接着フィルム。
（７）透明または白色の微粒子あるいは繊維の可視光域での屈折率が、１．８以上であることを特徴とする前記の透明熱伝導接着フィルム。
（８）接着フィルムの層内で、微粒子あるいは繊維のうち２／３以上が、層内の中央線のどちらかに偏っていることを特徴とする前記の透明熱伝導接着フィルム。
（９）前記の透明熱伝導接着フィルムにより封止された光半導体素子を有する光半導体装置。
（１０）前記の透明熱伝導接着フィルムにより封止された太陽電池パネル。
（１１）前記の透明熱伝導接着フィルムによりカラーフィルタを封止されたディスプレイ。
【発明の効果】
【０００６】
本発明により、高い熱伝導性を持ち、局所的に屈折率が高く、かつ透明な熱伝導接着フィルムを、効率よく生産できるようになる。その結果、発光素子の光量を増加させると同時に、光取出し効率を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明の第１の要点は、粒径分布の山が二つ以上の粒子を用いることである。さらに、次の１）〜３）の方法を併用するのが好ましい。１）波長以下の粒径の粒子の屈折率を、波長以上の粒径の粒子の屈折率より、大きくする。２）波長以上の粒径の粒子を発光面の近傍に限定する。３）粒径分布が、粒径が０．５μｍ以上３μｍ以下の領域にあまり重ならないようにする。１）から３）のいずれかまたは複数の方法を用いることで、効果的に熱伝導率と光取出し効率を上げることができる。
【０００８】
光の散乱体が球として近似できるとき、Ｍｉｅ散乱の式が成り立ち、粒径が波長以下では、粒子の大きさに比例して散乱強度が増加する。波長の長さが、粒径を超えると、散乱強度はあまり増加しないことが知られている。一方、粒径の大きい粒子と小さい粒子を組み合わせることで、粒子の樹脂への充填率を上げられることが知られている。充填率を上げることで、粒子の入った樹脂の熱伝導率を上げることができる。そこで、粒径を波長以下にしつつ、高充填するような粒径分布を選択することで、透明性と高熱伝導を両立できる。
【０００９】
本発明の第２の要点は異方性のある熱伝導率の高い粒子または繊維を配向させることで熱伝導率の向上と、光取出し効率の向上の両立を図ることにある。配向がない場合と比較して熱伝導率を、格段に向上させることができる。
【００１０】
粒子または繊維を樹脂中に分散したとき同じ充填量であれば、粒子や繊維が配向した方向に熱伝導率を高くすることが出来る。配向した方向が、接着フィルムに平行であれば、熱を水平方向に速やかに拡散することができる。配向した方向が、図１のように接着フィルムに垂直であれば、熱を垂直方向にある熱溜に速やかに伝えることができる。また、配向が、透過率を悪化させることはない。
【００１１】
上記目的を達成するために、本発明の透明熱伝導接着フィルムは，例えば、次のように構成される。
樹脂（熱硬化性樹脂）と、透明または白色の微粒子を含み、該微粒子の頻度粒径分布の山（ピーク）が３μｍ以上１００μｍ以下と０．００４μｍ以上０．５μｍ以下のそれぞれに１つ以上である。さらに該微粒子の一部において、熱伝導率が２．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、微粒子を含んだ熱硬化性樹脂のガラス転移温度が６０℃以下にあり、さらに６０℃以上で熱硬化できることが好ましい。
あるいは、樹脂と、樹脂中に分散した熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維を含む接着フィルムにおいて、熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維が、接着フィルムの面に関してほぼ垂直または平行な方向に配向され、配向方向に高い熱伝導性を有している板状、棒状または繊維状など異方性のある白色あるいは透明の、粒子または繊維であり、そして、接着フィルムが、樹脂と粒子または繊維の混練物から成形した複数枚のシートを積層した後に、得られた積層体をその積層面に対して垂直または平行な方向にスライシングすることによって形成されている。
【００１２】
〔第１の実施形態〕
本発明の透明熱伝導接着フィルムは、図２のように微粒子を含む接着フィルムからなり、（１）透明または白色の微粒子を含み、（２）該微粒子の頻度粒径分布の山（ピーク）が３μｍ以上１００μｍ以下と０．００４μｍ以上０．５μｍ以下のそれぞれに１つ以上ある。接着フィルムとは接着性または粘着性を有するフィルムである。接着フィルムのガラス転移温度が６０℃以下にあり、６０℃以上で熱圧着できることが望ましい。接着フィルムの樹脂の屈折率が１．４２以上であることが好ましい。
【００１３】
透明または白色の微粒子の例としては、シリカ、酸化チタン、酸化亜鉛、ジルコニア、セリア、窒化アルミ、酸化アルミニウム、窒化珪素、炭化珪素、ダイヤモンドを挙げることが出来る。このうち、粒子の熱伝導率は２．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、より好ましくは４Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。熱伝導率が２．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の粒子として酸化亜鉛、セリア、チタニア、ジルコニア、窒化アルミ、炭化珪素あるいは、ダイヤモンドが挙げられる。窒化アルミやチタニアは酸化アルミやシリカで表面を被覆されているものが望ましい。粒子はアモルファスで不定形でもよく、また、より小さい粒子が集まって、光学的にひとつの粒子とみなされるものでもよい。
【００１４】
微粒子の白色の色範囲としては、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ｕ＊ｖ＊均等色空間のｕ’ｖ’色度図において、色度が（ｕ０’，ｖ０’）の白色ハロゲンランプを用いたときに、微粒子の反射光の色度とハロゲンランプの色度との距離が０．１以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．０５以下である。微粒子の透明の範囲としては、該微粒子を混ぜて接着フィルムが、後述する全光線透過率を満たせばよい。色度の測定方法としては、ＴＯＰＣＯＮ製の輝度計を使う方法がある。ハロゲンランプから出た光をフレキシブルライトガイドで導き、レンズ２枚で接着フィルム面に導き、接着フィルムから出た透過光を、入射光の進行方向の延長線上にある輝度計で計測する。
【００１５】
透明熱伝導接着フィルムの熱伝導度については、接着フィルム面に垂直な方向の熱拡散率をレーザーフラッシュ法（真空理工製ＴＣ−７０００）で測定し、さらにこの熱拡散率と、示差走査熱量測定装置（パーキンエルマー製Ｐｙｒｉｓ１）で得られた比熱容量とアルキメデス法で得られた比重の積より熱伝導率を算出した。熱伝導率は好ましくは１Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは３Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。熱伝導率が高い方が、封止された素子の温度をより速く下げることが出来る。
【００１６】
全光線透過率は、光の利用効率を高めるために、接着フィルムの厚さ２０μｍで６０％以上が好ましい。より好ましくは、８０％以上である。全光線透過率はフレネル損失を含む数値で計算し、表面が平滑でフィルム自身に吸収がない場合、フィルムの屈折率が１．５であれば、全光線透過率が９２％になる。フィルムに吸収や後方散乱があれば、９２％より小さくなる。全光線透過率測定の入射角度は、図３のθｉを０°とする。
【００１７】
接着フィルムは、プリズムシートと一体化しても良い。その場合には、フィルムの全光線透過率の測定方法にはレーザを用いる。Ｈｅ−Ｎｅレーザ６３２．８ｎｍの光を用い、パワーメータで測定する。偏光依存性を打ち消すために、入射光の偏光が９０°異なる二つの条件で測定しその平均を以って測定値とする。さらに、必要に応じて、Ｈｅ−Ｃｄレーザの４４２ｎｍの光やＡｒレーザの５１４．５ｎｍの光でも同様に計測する。プリズムシートと接着フィルムが一体の封止フィルムの場合には、光は光学フィルムと反対側の接着フィルムの面から面に垂直に入射させる。出射光が明瞭な回折パターンのない拡散光となる場合には、光量の測定に積分球を用いても良い。
【００１８】
接着フィルムは図４のように発光素子に貼り付けて用いることができる。貼り付け面は、白色ＬＥＤの場合は、白色に光を変換する蛍光体を含む層の上や青色の発光面の上である。有機ＥＬの場合は、たとえば、封止用ガラスの上である。微粒子を接着フィルム中に混錬する方法として、二軸押出機やカレンダーロールを用いることができる。接着フィルムを発光面に貼り付けにさいして、押し付けるために金型を使う場合、空気や残留溶媒を逃がすために、穴あきのものが好ましい。
【００１９】
接着フィルムのガラス転移温度が６０℃以下でないと、フィルムの柔軟性が低くなる場合があり、熱硬化時に発光素子表面への段差追従性がないため、しわが発生しやすい。ガラス転移温度はより好ましくは４０℃以下である。ガラス転移温度はさらに好ましくは２０℃以下である。ガラス転移温度が低い方が、熱硬化温度の範囲を広く取れ、また、発光素子への熱によるダメージを小さくできる。
【００２０】
頻度粒径分布が０．５μｍ以上１００μｍ以下の分布はＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）法にて室温（２５℃）で観測する。粒径が大きいものは繊維状の粒子も可能であるが、その場合には、折れ曲がった状態での長径を用いる。頻度粒径分布が０．００４μｍ以上０．５μｍ未満の分布については、ＳＥＭまたはＴＥＭで測定する。ＳＥＭの粒径はＳＥＭ写真における長径を用いる。ＳＥＭとしては、Ｐｈｉｌｉｐｓ製  ＸＬ３０を用いることができる。ＳＥＭで観察する場合、エポキシ樹脂で注型した後、ダイヤモンドカッターで切り出し、粗さ８００番の紙やすりによる研磨、０．３μｍ、０．０５μｍのアルミナ粒子によるバフ研磨の順で研磨し、純水中で超音波洗浄して、空気中乾燥させた後観察する。標本粒子数が２００個以上の場合について粒径分布を出す。研磨は、試料を手で押さえて、研磨布のついたポリッシャーを回転させて行う。
【００２１】
接着フィルムの発光面側のシート表面の粒子は、封止前に紙やすり、あるいは砥粒とバフ研磨用パッドによって、研磨されていてもよい。粒子は封止前に研磨の有無によらずシランカップリング剤で表面処理されていてもよい。ＳＥＭで表面を観察したとき、面積の５０％以上が粒子で覆われていることが好ましく、より好ましくは７０％以上、さらに好ましくは、８０％以上である。表面に粒子が出ている方が、熱伝導率や光取出し効率が高くなる。
【００２２】
全粒子の充填率は体積にして４０％以上８０％以下が好ましく、より好ましくは５０％以上８０％以下、さらにより好ましくは７０％以上８０％以下である。粒子の充填率が大きいほど、熱伝導率が良くなるが、８０％を超えて高充填するのは難しい。
【００２３】
微粒子の粒径分布が３μｍ以上１００μｍ以下と、０．００４μｍ以上０．５μｍ以下のそれぞれの体積比率は、６：４から９：１の範囲に入っているのが望ましい。比率を最適にすることで充填率を上げることができる。粒子を高充填化するためには、最適な体積比率が存在する。細かい方の粒子の粒径分布はより好ましくは、０．００４μｍ以上０．２μｍ以下である。さらに好ましくは、０．００４μｍ以上０．０２μｍ以下である。細かい方が、透明度が増す。一方、粗いほうの粒子の粒径分布は、より好ましくは、８μｍ以上１００μｍ以下である。大きい粒子は大きくすることで、光を散乱する界面を減らすことができる。また、０．５μｍ以上３μｍ以下の微粒子が微粒子全体に占める体積比率は、３０％以下が好ましく、より好ましくは、１０％以下、さらに好ましくは５％以下である。この体積比率が小さい方が、同じ充填率であれば散乱粒子の数を減らすことができるので、全光線透過率を上げることができる。以上の条件を満たす粒径分布として例えば、図５のような分布がある。
【００２４】
屈折率の測定には熱圧着前の接着フィルムについては、薄膜にすることでプリズムカプラを用いることができる。たとえば、メトリコン製Ｍｏｄｅｌ  ２０１０プリズムカプラを使うことができる。熱圧着後の接着フィルムについては、干渉顕微鏡を用いることができる。例えば、株式会社溝尻光学工業所製の透過型二光束干渉顕微鏡が使える。測定用試料は必要に応じてミクロトームなどで切り出す。接着フィルムの樹脂の屈折率を１．４２以上にすることで、屈折率の高い発光素子と接着フィルム間の屈折率差を小さくし、反射を抑えることができる。また、透明にすることで、光吸収を抑え、光取出し効率を上げることができる。接着フィルムの屈折率はより好ましくは１．６以上、さらに好ましくは１．７以上である。
【００２５】
接着フィルムの屈折率は、分布が多層または傾斜になっている場合は最も高い層の屈折率を、層内で相分離している場合は層内の平均の屈折率を使う。
【００２６】
接着フィルムの被着体は光学フィルムのアクリルをはじめとして、リードフレームの銅、透明電極のＩＴＯ、近紫外線の白色光変換素子のＳｉＣ、ＧａＮ基板のサファイヤ、有機ＥＬ封止用ガラスのシリカなど、様々に考えられる。いずれの場合も接着対象に対して、１００℃１時間硬化後のピール試験で強度１Ｎ／チップ以上が好ましい。さらに好ましくは２Ｎ／チップ以上である。ただし、チップは５ｍｍ角とする。また、この接着フィルムは２６５℃のはんだ耐熱性があることが好ましい。
【００２７】
この接着フィルムの接着特性、およびはんだ耐熱性は以下のように評価した。
（１）対被着体ピール強度：（接着特性）１００℃のホットプレート上で、被着体のチップ（５ｍｍ角）に接着フィルムを積層し、１００℃、１時間キュアした。この試料について１００℃でピール強度を測定した。
（２）はんだ耐熱性：作製した接着フィルムを封止した発光素子を８５℃、湿度８５％で４８時間処理した後、２６５℃のはんだ漕に１分間フロートし、ふくれ、剥離の有無を調べた。
【００２８】
本発明の接着フィルムは、架橋性官能基を含む重量平均分子量が１０万以上でＴｇが−５０〜５０℃である高分子量成分１５〜４０重量％、エポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分６０〜８５重量％を含む接着フィルムであることが好ましく、その構成成分に特に制限はないが、適当なタック強度を有しフィルム状での取扱い性が良好であることから、高分子量成分、熱硬化性成分、及びフィラーの他に、硬化促進剤、触媒、添加剤、カップリング剤等を含んでも良い。フィラーの例としては、粒子や繊維が挙げられる。
【００２９】
高分子量成分としてはエポキシ基、アルコール性またはフェノール性水酸基、カルボキシル基などの架橋性官能基を有するポリイミド樹脂、（メタ）アクリル樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、フェノキシ樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００３０】
上記の接着フィルムは、高分子量成分が樹脂の１５〜４０重量％含まれる場合に発光素子表面段差の充てん性が良好となり、高分子量成分の含有量は、さらに好ましくは２０〜３７重量％であり、特に好ましくは２５〜３５重量％である。
【００３１】
高分子量成分は、Ｔｇ（ガラス転移温度）が−５０℃〜５０℃で架橋性官能基を有する重量平均分子量が１０万以上である高分子量成分であることが好ましい。
【００３２】
高分子量成分として、例えば、グリシジルアクリレートまたはグリシジルメタクリレートなどの官能性モノマを含有するモノマを重合して得た、重量平均分子量が１０万以上であるエポキシ基含有（メタ）アクリル共重合体などが好ましい。エポキシ基含有（メタ）アクリル共重合体としては、たとえば、（メタ）アクリル酸エステル共重合体、アクリルゴムなどを使用することができ、アクリルゴムがより好ましい。
【００３３】
アクリルゴムは、アクリル酸エステルを主成分とし、主として、ブチルアクリレートとアクリロニトリルなどの共重合体や、エチルアクリレートとアクリロニトリルなどの共重合体などからなるゴムである。さらに、高屈折率にするためにアクリレートは硫黄を含んでいても良い。たとえば、４，４’−ビス（β−メタクリロイルオキシエチルチオ）ジフェニルスルホン、４，４’−ビス（β−ヒドロキシエチルチオ）ジフェニルスルホン−モノアクリレート、硫黄環状構造、環状チオカーボナート構造、環状ジチオカーボナート構造、環状トリチオカーボナート構造である。たとえば、特開２００４−１１５７１３号公報に硫黄を含むアクリル系接着剤の作成方法が記載されている。
【００３４】
高分子量成分のＴｇが５０℃を超えると、フィルムの柔軟性が低くなる場合があり、Ｔｇが−５０℃未満であると、フィルムの柔軟性が高すぎるため、ウエハダイシング時にフィルムが切断し難く、バリが発生しやすくなる場合がある。
【００３５】
また、高分子量成分の重量平均分子量は、好ましくは１０万以上１００万以下であり、分子量が１０万未満であるとフィルムの耐熱性が低下する場合があり、分子量が１００万を超えるとフィルムのフローが低下する場合がある。なお、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）で標準ポリスチレンによる検量線を用いたポリスチレン換算値である。本発明での常温ＧＰＣによる重量平均分子量の測定方法は以下のとおりである。測定器：島津製作所製ＬＣ−６Ｃカラム：ｓｈｏｄｅｘ  ＫＦ‐８０２．５＋ＫＦ‐８０４＋ＫＦ‐８０６溶媒：ＴＨＦ（テトラヒドロフラン）温度：室温（２５℃）標準物質：ポリスチレン流量：１．０ｍｌ／分（試料濃度  約０．２％）注入量：２００μｌ。
【００３６】
ウエハダイシング時に接着フィルムが切断しやすく樹脂くずが発生し難い点、また耐熱性が高い点で、Ｔｇが−２０℃〜４０℃で重量平均分子量が１０万〜９０万の高分子量成分が好ましく、Ｔｇが−１０℃〜４０℃で重量平均分子量が２０万〜８５万の高分子量成分がより好ましい。
【００３７】
本発明において用いられる熱硬化性成分としては、半導体発光素子を封止する場合に要求される耐熱性および耐湿性を有するエポキシ樹脂が好ましい。なお、本発明において、「エポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分」には、エポキシ樹脂硬化剤も含まれるものとする。エポキシ樹脂は、硬化して接着作用を有するものであれば特に限定されない。ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂などの二官能エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂やクレゾールノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂などを使用することができる。また、多官能エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、複素環含有エポキシ樹脂または脂環式エポキシ樹脂など、一般に知られているものを適用することができる。
【００３８】
特に半硬化状態のＢステージ状態でのフィルムの可撓性が高い点でエポキシ樹脂の分子量が１０００以下であることが好ましく、さらに好ましくは５００以下である。また、可撓性に優れる分子量５００以下のビスフェノールＡ型又はビスフェノールＦ型エポキシ樹脂５０〜９０重量％と、硬化物の耐熱性に優れる分子量が８００〜３０００の多官能エポキシ樹脂１０〜５０重量％とを併用することが好ましい。
【００３９】
エポキシ樹脂硬化剤としては、通常用いられている公知の硬化剤を使用することができ、例えば、アミン類、ポリアミド、酸無水物、ポリスルフィド、三フッ化ホウ素、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳのようなフェノール性水酸基を１分子中に２個以上有するビスフェノール類、フェノールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂又はクレゾールノボラック樹脂等のフェノール樹脂などが挙げられる。
【００４０】
また、接着フィルムは色づきをなくすために、硬化後に無色透明であるほうが好ましい。ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ｕ＊ｖ＊均等色空間のｕ’ｖ’色度図において、色度が（ｕ０’，ｖ０’）の白色ハロゲンランプを用いたときに、接着フィルムの透過光の色度とハロゲンランプの色度との距離が０．１以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．０５以下である。また、発光素子への貼り付け時にしわを防ぐためには弾性率はある程度低い方がよく、１００℃における貯蔵弾性率が２００〜３０００ＭＰａであることが好ましい。
【００４１】
また、カバーフィルムと基材フィルムで接着フィルムをはさんでも良い。カバーフィルムや基材フィルムはガラス転移温度が１００℃以上であることが好ましい。さらに好ましくは１５０℃以上である。
【００４２】
上記カバーフィルムや基材フィルムの材質としては、特に制限はなく、例えば、ポリエステルフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリイミドフィルム、ポリエーテルイミドフィルム、ポリエーテルナフタレートフィルム、メチルペンテンフィルム等がある。
【００４３】
また、本発明の接着フィルムは、接着フィルムに、膜厚が０．１μｍ以上１４μｍ以下で屈折率が１．６以上の接着フィルムＢと接着フィルムＢに隣接する接着フィルムＡを含み、接着フィルムＡとＢとの屈折率の差が０．１以上あり、接着フィルム全体の膜厚が１００μｍ以上であってもよい。
【００４４】
接着フィルムＡとＢに分けることで、Ｂ層には高い屈折率を持たせ、Ａ層にはその他の接着フィルムに必要な特性を持たせるという使い分けが可能となり、接着フィルムとしての総合的な特性を上げることができる。接着フィルムＢを膜厚が０．１μｍ以上１４μｍ以下で屈折率が１．６以上とすることで、発光素子の発光面に接着したときに、光取出し効率を上げることができる。一般に、樹脂の屈折率の高いＢ層は、透過率が低いため、膜厚が厚すぎると透過率が下がるので、最適な光取出し効率の設計から外れる。一方、Ｂ層の膜厚が薄すぎてもＡ層と発光面との屈折率差を緩和できなくなるので、最適な光取出し効率の設計から外れる。
【００４５】
接着フィルムＢより接着フィルムＡの屈折率を０．１以上大きくすることで、屈折率の大小関係を発光素子＞接着フィルムＢ＞接着フィルムＡとすることができ、各界面での屈折率の変化が緩和されるため、反射率を低減できる。接着フィルムの膜厚が１００μｍ以上であることで、発光素子表面の凹凸を埋め込むことができる。
【００４６】
Ａ層の形成はスピンコートや、ロールコートでできる。Ｂ層の形成はあらかじめ作成したＡ層にロールコートするか、またはロールによるＡ層Ｂ層の一括多層積層で行うことができる。逆に、Ｂ層から先にコートし、その上にＡ層を形成しても良い。
【００４７】
特開２００５−３５４０２０号公報に開示されているような光を電極の反対側から取り出す設計では、電極の裏側から封止する。このような用途の接着フィルムでは、埋め込み性よりも光取出し能力が重要である。このとき接着フィルムの膜厚が薄く、屈折率が高い方が光取出し効率が上がる。
【００４８】
また、本発明の接着フィルムは接着フィルムが接着フィルムＡと接着フィルムＡに隣接する接着フィルムＢを含み、接着フィルムＢがアミドまたはイミド樹脂もしくはシリコーン樹脂を計１０％以上含み、かつ平均粒径が１０μｍ以下の無機フィラーを１％以上含み接着フィルムＡにはアミドまたはイミドを持つ樹脂を含まないかまたは１０％以下含み、エポキシ樹脂を２０％以上含む。ここで使われている％は重量％である。
【００４９】
接着フィルムＢの屈折率Ｎｂは、接着フィルムＡの屈折率をＮａ、発光面の屈折率をＮｅとして、（Ｎａ・Ｎｅ）１／２±０．２の範囲にあることが好ましい。さらに、接着フィルムＢの膜厚をｄｂとして、Ｎｂ・ｄｂが、波長λ・（１／４＋ｍ／２）近傍にあることが好ましい。ここで、ｍは０以上の整数、波長λは真空中の波長である。しかし、樹脂の屈折率は１．５程度と小さいのでこの条件を満たすのは難しい。無機フィラーを分散させれば、透明なまま屈折率を上げることが可能となる。けれども、１）微粒子の分散が難しい。２）透過率が小さい。３）ヘーズ値（濁度）が大きいといった問題があった。これらの問題は、１）発光面と接着層の界面近傍を除いて、光を散乱しないくらい粒径の小さな超微粒子を使う。２）超微粒子が樹脂中で凝集しないようにする。３）超微粒子自体が光を吸収しないという条件を満たせば解決できる。そのためには適切な超微粒子・樹脂・分散剤を選択しなくてはならない。このように、高熱伝導の透明接着剤の作成には、無機フィラーを均一に分散させることが鍵となる。
【００５０】
分散をうまくするひとつの方法として、適切なカップリング剤や分散剤の、微粒子と樹脂を混練した材料への適用が挙げられる。カップリング剤や分散剤を使うことで微粒子の凝集がなく透明度の高い接着フィルムを得ることができる。イソシアネートシラン、エポキシシラン、アニリノシラン、メチルシラン、フェニルシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン、アルキルシラン、メルカプトシラン、有機チタネート、アルミニウムアルコレートなどのカップリング剤を、分散性を向上させる点から用いることが好ましい。これらのカップリング剤の使用方法については特に制限はなく、予め無機充填剤に処理をしてから使用しても良い。また、他の素材の配合時にインテグラルブレンド法で使用しても良い。分散剤としては、ビッグケミー・ジャパン社のＤｉｓｐｅｒｂｙｋ−１１０，Ｄｉｓｐｅｒｂｙｋ−１１１，Ｄｉｓｐｅｒｂｙｋ−１１６等がある。微粒子を含む樹脂を作成するには、固体粉末を溶液に混合する場合と、粒子が合成された時点で溶液中に分散されている場合の２種類が考えられる。微粒子が固体粉末である場合には、遊星ビーズミルを用いたボールミリング法、圧力と高温をかける方法、せん断による方法などによって混練することにより、樹脂と微粒子を分散することができる。微粒子が溶液中に分散されている場合には、スターラーによる攪拌や超音波で分散することができる。また、樹脂によっても分散性をあげることができ、極性の高い官能基であるアミドまたはイミドの樹脂もしくはシリコーンの樹脂を使うことで分散性をあげることができる。
【００５１】
接着フィルムＢがアミドまたはイミド樹脂もしくはシリコーン樹脂を計１０％以上含むことで、耐熱性を持たせ、また、無機フィラーの分散性を上げることができる。平均粒径が１０μｍ以下の無機フィラーを１重量％以上含むことで、高い耐熱性や高い屈折率を実現できる。接着フィルムＡにはアミドまたはイミドを持つ樹脂を含まないかまたは５重量％以下含み、エポキシ樹脂を２０重量％以上含むことで、埋め込み性を向上させることができる。
【００５２】
接着フィルムの膜厚は１４μｍ以下が好ましく、より好ましくは１０μｍ以下、さらに好ましくは５μｍ以下である。
さらに、熱圧着後の接着フィルムはフィラーを１重量％以上、８０重量％以下含むことが、ダイシング性が向上する点で好ましい。
フィラーを配合することで、屈折率を上げ、光取出し効率を上げることができる。一方、フィラーの配合量が多くなりすぎると、接着フィルムの貯蔵弾性率の過剰な上昇、接着性の低下、ボイド残存による電気特性の低下等の問題が起きやすくなるので８０重量％以下とするのが好ましい。フィラーの配合量が少ないと、ダイシング時の樹脂バリが発生し易くなる傾向がある。
【００５３】
イミド樹脂を含む接着剤については作成法の詳細が特開２００２−１８５６８７号公報に記載されている。また、アミドイミド樹脂を含む接着剤については作成法の詳細が特開２００２−１４６３２１号公報に記載されている。さらに、シリコーン樹脂を含む接着剤については作成法の詳細が特開平６−３２２３４９号公報に記載されている。
【００５４】
さらに、本発明の接着フィルムには、Ｂステージ状態における接着フィルムのダイシング性の向上、接着フィルムの取扱い性の向上、熱伝導性の向上、溶融粘度の調整、チクソトロピック性の付与などをも目的としてフィラー、好ましくは無機フィラーを配合する。
【００５５】
接着フィルムのＢ層の無機フィラーの平均粒径は、チタニア、ジルコニア、アルミナ、酸化亜鉛では０．１μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましい。また、１μｍ以下であることがより好ましい。さらに好ましくは０．８μｍ以下であり、特に好ましくは０．１〜０．３μｍである。粒径を適度にすることによって、光を散乱し、光取出し効率をあげることができる。また、粒子の屈折率の発光面との屈折率差は０．５以下であることが好ましい。
【００５６】
また、本発明の接着フィルムは接着フィルムの層内で、粒子あるいは繊維のうち２／３以上が、図９のように層内の中央線のどちらかに偏っていることが好ましい。接着フィルムの層内で、粒子あるいは繊維のうち２／３以上の重心が、層内の中央線のどちらかに入ることで、発光素子からの光取出し効率・熱伝導率と接着力を両立しやすくなる。粒子の多い面は接着力が落ちるので、面に垂直な方向の熱伝導性があまり必要でない場合には、発光面側だけに粒子を集めた方が、接着力向上の観点から有利である。また、屈折率変化をなだらかにできるので、光取出し効率も向上する。中央線で区切られた粒子の体積が多い側の領域で、粒径が５μｍ以上の大きい粒子の粒子数をＮＬ、粒径が０．００４μｍ以上０．５μｍ以下の小さい粒子の粒子数をＮＳとしたとき、全領域での粒径が５μｍ以上の大きい粒子の粒子数をＮＬ０が、粒径が０．００４μｍ以上０．５μｍ以下の小さい粒子の粒子数をＮＳ０として、中央線で区切られた粒子の多い側の領域で１．２×ＮＳ／ＮＳ０＜ＮＬ／ＮＬ０が満たされることが望ましい。より好ましくは、２×ＮＳ／ＮＳ０＜ＮＬ／ＮＬ０である。一次シート作成時の粘度が０．００２Ｐａ・ｓ以上１．０Ｐａ・ｓ以下であり、膜厚が平均粒径の２倍以上であり、塗工後２分以上０．００２Ｐａ・ｓ以上１．０Ｐａ・ｓ以下に保つことで、偏りを作ることができる。
【００５７】
また、接着フィルムの用途としては、図４のような光半導体封止、太陽電池パネルの封止、カラーフィルタの封止などがある。太陽電池パネルの封止は、封止により、熱をパネル面からの逃がすことができるので、耐候性の向上が期待できる。カラーフィルタの封止では、熱を拡散することで、優れた耐変色性を実現できる。
【００５８】
また、本発明の接着フィルムは接着フィルムＡと接着フィルムＡに隣接する接着フィルムＢを含み、接着フィルムＡ、Ｂが（１）エポキシ樹脂、（２）官能基を含む重量平均分子量が１０万以上である高分子量成分、（３）イミダゾール化合物を含有してなる接着剤組成物からなり、該接着剤組成物は、上記エポキシ樹脂の硬化前は上記高分子量成分と相溶し、上記エポキシ樹脂の硬化後は上記高分子量成分と相分離して海島構造を形成し、フィルムに垂直な断面で見たときの接着フィルムＡ中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ０．３μｍ以下であり、接着フィルムＢ中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ０．３μｍ以上である。
【００５９】
本発明で用いる（１）エポキシ樹脂、（２）官能基を含む重量平均分子量が１０万以上である高分子量成分の組合せは、エポキシ樹脂として、低分子量のグリシジルエポキシ樹脂が好ましく、この中では脂肪族グリシジルエーテル基を有するエポキシ樹脂、芳香族グリシジルエーテル基を有するエポキシ樹脂が好ましい。官能基を含む重量平均分子量が１０万以上である高分子量成分としては、エポキシ樹脂と極性の近い官能基に有する熱可塑性プラスチック、架橋反応ゴム、熱可塑性エラストマー等の高分子量成分が好ましい。
【００６０】
これは、相溶化するかどうかは混合される樹脂の分子量および各混合物の極性の差が支配的であり相分離は硬化によりエポキシ樹脂の分子量が上昇することによって形成されるからであり、規則正しく微細な相分離構造はエポキシ樹脂と高分子量成分との相溶性を増加させ熱力学的な相分離速度を遅らせることによって形成される傾向があるからである。このようにして選ばれるより具体的な樹脂としては、分子量４００未満のエポキシ樹脂とエポキシ基含有アクリル系ポリマー、分子量４００以下のエポキシ樹脂とエポキシ基含有ポリエチレン、分子量４００以下のエポキシ樹脂とエポキシ基含有熱可塑性プラスチック混合物等が挙げられ、なかでも低分子量のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とエポキシ基含有アクリル共重合体とが分子量および極性および硬化の点で好ましい。使用する樹脂合成方法の詳細は特開２００６−１８３０２０号公報に記載がある。
【００６１】
また、フィルムに垂直な断面で見たときの接着フィルムＡ中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ０．３μｍ以下であり、接着フィルムＢ中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ０．３μｍ以上である接着フィルムを含む接着フィルムが好ましい。海と島の幅の平均が０．５μｍ以下であることで、透過率が高く、光取出し効率の高い接着フィルムを実現できる。さらに好ましくは０．２μｍ以下である。一方、発光素子表面の近傍については、屈折率が高い海または島部分を設けることで、発光素子表面での全反射を防止し光取り出し効率を上げることができる。このとき、海と島の屈折率差は発光素子表面と接着フィルムＢの屈折率差の１／３以上が好ましく、より好ましくは１／２以上である。また、海と島の幅の平均がそれぞれ１μｍ以上である方がより好ましい。
【００６２】
また、本発明の接着フィルムは接着フィルムＡと接着フィルムＡに隣接する接着フィルムＢを含み接着フィルムＡが架橋性官能基を含む重量平均分子量が１０万以上かつガラス転移温度Ｔｇが−５０〜５０℃である高分子量成分１５〜４０重量％及びエポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分６０〜８５重量％を含む樹脂１００重量部と、無機フィラー２０〜２００重量部とを含有し、厚さが１００〜１００００μｍであり、接着フィルムＢが接着フィルムＡより屈折率が０．１以上高く透明な接着フィルムを持つことが好ましい。
【００６３】
接着フィルムＡとＢに分けることで、Ｂ層には高い屈折率や熱伝導性を持たせ、Ａ層には埋め込み性を持たせるという使い分けが可能となる。高い屈折率や熱伝導性を得るために、樹脂に微粒子を多く含有させると、透明性が落ち、また埋め込み性も悪化するが、この使い分けにより、例えば接着フィルムＢにＡより多くの微粒子を入れて、これらの問題を回避できる。
【００６４】
接着フィルムＢが接着フィルムＡより屈折率が０．１以上高いことで、発光素子＞接着フィルムＢ＞接着フィルムＡとすることができ、各界面での屈折率の変化が緩和されるため、反射率を低減できる。接着フィルムＢが接着フィルムＡより屈折率が０．２以上高い方がより好ましい。
【００６５】
高分子量成分のＴｇが５０℃を超えると、フィルムの柔軟性が低くなる場合があり、Ｔｇが−５０℃未満であると、フィルムの柔軟性が高すぎるため、ウエハダイシング時にフィルムが切断し難く、バリが発生しやすくなる場合がある。
【００６６】
また、高分子量成分の重量平均分子量は、好ましくは１０万以上１００万以下であり、分子量が１０万未満であるとフィルムの耐熱性が低下する場合があり、分子量が１００万を超えるとフィルムのフローが低下する場合がある。ここで、重量平均分子量は、常温ＧＰＣで測定した値をいう。
【００６７】
ウエハダイシング時に接着フィルムが切断しやすく樹脂くずが発生し難い点、また耐熱性が高い点で、Ｔｇが−２０℃〜４０℃で重量平均分子量が１０万〜９０万の高分子量成分が好ましく、Ｔｇが−１０℃〜４０℃で重量平均分子量が２０万〜８５万の高分子量成分がより好ましい。
【００６８】
接着フィルム中に含まれる粒子が、接着フィルムの膜厚の０．０４から０．６倍の範囲内の平均粒径を持ち、かつ平均粒径が０．４μｍ以上１００μｍ以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で１０％に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の平均粒径の１．５倍より小さいことが好ましい。平均粒径は体積平均の粒径である。粒径はＳＥＭまたはＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）で測定できる。
【００６９】
粒子表面の屈折率と被接着面の屈折率との差の絶対値が０．５以下で、粒子のモース硬度が５以下であることが好ましい。
図８のような接着フィルムに圧力をかけて硬化することで、粒子の表面を発光面と接触させて発光面に入射する光の全反射を防ぎ、取出し効率を上げることができる。また、粒子表面の屈折率と被接着面の屈折率との差の絶対値を０．５以下とすることで、さらに光取出し効率を上げることができる。モース硬度が５以下のやわらかい粒子を使うことで圧力をかけたときに発光面を傷つけにくくなり、発光面と粒子の接触面積を増やすことができるので、光取出し効率を上げることができる。
【００７０】
前記接着フィルム中に含まれる粒子が、粒子内部よりも粒子表面の方が、屈折率の絶対値が高く、かつ、粒子内部の材料の貯蔵弾性率が１〜３０００ＭＰａであることが好ましい。
【００７１】
接着フィルムＢを平均的に高屈折率にするという光学設計以外に、高屈折率の粒子を高屈折率発光面に付着させるという光学設計も可能である。この場合には、平均粒径は０．４μｍ以上３μｍ以下が好ましい。また、接着フィルムＢの３０重量％以上が高屈折率の粒子であることが好ましい。さらに、粒子の屈折率と発光面の屈折率の差は０．５以下であることが好ましい。
【００７２】
接着フィルム中の粒子は外側を高屈折率にしても良い。ここでの屈折率の高さは複素屈折率の実数部で決める。例えば、銀は屈折率が０．１７〜３．４ｉであるが、この実数部は、０．１７である。粒子の外側を高屈折率にすることで、内側に柔軟性のある低屈折率材料を用いることが可能となり、熱圧着したときに、発光面と高屈折率あるいは高熱伝導材料との接触界面を増やすことができる。高屈折率材料と発光面の接触面積を増やすことで、光取出し効率を大きくすることができる。低屈折率材料としては、アクリルやエポキシ、シリコーン樹脂が使用可能である。高屈折率材料としては、チタニア、ＩＴＯ、ジルコニアなどが使用可能である。この場合には、接着フィルムＢ中の平均粒径は０．４μｍ以上１０μｍ以下が好ましい。小さすぎると回折せず、大きすぎると接着の妨げになる。
【００７３】
粒子の表面近傍の屈折率が高いと、被接着発光面から出る光を、散乱し全反射を防ぐことができるので、光取出し効率が上がる。また、粒子内部の材料の貯蔵弾性率が１〜３０００ＭＰａであることで、図１０のように熱圧着後の接触面積を増やすことができ、発光面に入射する光の全反射を防ぎ、光取出し効率を上げることができる。ここで、粒子内部はポリスチレンやエポキシ、アクリル、ポリイミド、ポリカーボネートなど樹脂であることが好ましく、粒子表面はチタニアやジルコニアなどの無機材料であることが好ましい。粒径の揃った有機微粒子は、乳化重合法で作成できる（非特許文献２および３または特開平７−１４１９１２参照）。有機微粒子は市販のものを入手しても良い。また、無機材料による表面のコーティングは、乳化重合したポリスチレンに反応性チタン化合物を加えることできる（非特許文献３および４参照）。樹脂粒子の表面処理には、例えば、濃硫酸によるスルホン化が使える。
【００７４】
前記接着フィルムが、発光面の屈折率との差が０．５以下の粒子を含み、粒子の断面が表面に露出していることが好ましい。ひとつの手法として、接着フィルムの接着面を、アルミナやセリアあるいはシリカを水に分散した砥粒を用いて研磨する方法がある。これらは研磨剤として市販されている。発光面の屈折率との差が０．５以下の粒子を含むことで、光取出し効率を向上させることができる。また、粒子の断面を表面に出すことで、発光面に接着したときに発光面との接触面積を増やすことができる。この結果、光取出し効率を向上させることができる。研磨剤には日立化成工業株式会社製ＣＭＰスラリー「ＨＳ−Ｔ」を使うことができる。研磨は紙やすりとバフ研磨で、接着フィルムに荷重をかけて研磨する。
【００７５】
前記接着フィルムが、発光面の屈折率との差の絶対値が０．５以下の粒子を含み、粒子の長径が短径よりも１．５倍以上長いことで、熱圧着後に、粒子の長径が発光面と接し、粒子と発光面の接触面積を増やすことができる。酸化チタンのルチルは針状結晶となりやすく、これを用いることができる。例えば、石原産業製ＴＴＯ−Ｓがある。
【００７６】
また、本発明の接着フィルムは、熱圧着前に、凹凸のある光学フィルムと張り合わせて用いても良い、光学フィルムのガラス転移温度が６０℃以上であり、接着フィルムのガラス転移温度が６０℃以上であり、接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ０．１μｍ以上の凹凸または屈折率差０．２以上の屈折率変化をもつ屈折率分布があるか、または光学フィルム内部に屈折率差０．０１５以上の屈折率変化をもつ屈折率分布構造があるか、または光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ０．１μｍ以上の凹凸があり、接着フィルムの屈折率が１．４２以上である透明な接着フィルムであることが好ましい。
【００７７】
光学フィルムは、接着フィルムの封止に要する熱圧着温度より高いガラス転移温度でないと、接着フィルムの熱圧着時に変形し、光取出し効率が落ちる。熱圧着温度は６０℃以上であるので、ガラス転移温度が６０℃以上であることが好ましい。より好ましくは１００℃以上、さらに好ましくは１５０℃以上であり、さらにより好ましくは２００℃以上である。接着フィルムの熱圧着の加熱温度が６０〜２４０℃であることが好ましく、１００〜１８０℃であることがより好ましいためである。
【００７８】
接着フィルムは封止後に耐熱性がないと、発光素子から出る熱で、はがれたり変色したりする。ガラス転移温度は１００℃以上がより好ましく、さらに好ましくは１５０℃以上であり、さらにより好ましくは２００℃以上である。発光素子から出る熱は、グラファイトやアルミでできた放熱器を取り付ければ８０℃に下げることも可能であるが、放熱器がないと２００℃以上になるためである。
【００７９】
接着フィルムの屈折率を１．４２以上にすることで、屈折率の高い発光素子と接着フィルム間の屈折率差を小さくし、反射を抑えることができる。また、透明にすることで、光吸収を抑え、光取出し効率を上げることができる。接着フィルムの屈折率はより好ましくは１．５５以上、さらに好ましくは１．６５以上である。光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ０．１μｍ以上の凹凸があっても良い。これにより、光学フィルムと接着フィルムの界面での反射を抑えることができる場合がある。また、空気とフィルムの界面での反射は抑えられなくても、光を出射面に垂直方向に曲げることで光取出し効率を上げることができる。光学フィルムの出射面での反射を抑えるための凹凸が周期的で、平均溝幅が０．４μｍ以上５μｍ以下である場合には、接着フィルムと反対側の光学フィルム面の凹凸が周期的でないほうが好ましい。周期的でないことによって、分光による虹の発生を抑えることができる。周期的でないとは、溝幅の標準偏差が標本母数２０で、０．２μｍ以上である。平均溝深さは０．４μｍ以上が好ましく、より好ましくは０．８μｍ以上である。
【００８０】
〔第２の実施形態〕
樹脂と、樹脂中に分散した熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維を含む接着フィルムにおいて、熱伝導性微粒子または熱伝導性繊維が、接着フィルムの面に関してほぼ垂直または平行な方向に配向され、配向方向に高い熱伝導性を有している板状、棒状または繊維状など異方性のある白色あるいは透明の、粒子または繊維であり、そして、接着フィルムが、樹脂と、粒子または繊維の混練物から成形した複数枚のシートを積層した後に、得られた積層体をその積層面に対して垂直または平行な方向にスライシングすることによって形成されたことを特徴としている透明熱伝導接着フィルム。
【００８１】
微粒子の異方性とは、直方体や、針状、平板状など、球形や正多面体のように対称性の高い形状とは異なる形状のことをいう。長径と短径の比が１．５以上である。これらを積層する過程で、自発的に長径が平面方向を向くために、熱伝導度に異方性が出てくる。積層したフィルムに対して平行な方向に、粒子の長径方向が揃うことが多いため、熱伝導度が、粒子が揃った方向に良くなる。また、発光素子に適用した場合、拡散角度範囲を制御することができる。フィラが繊維または、針状の粒子で、接着フィルム面に平行に配向している場合、繊維または針と垂直な面内で出射光の拡散角度範囲は広くなる。このように、熱伝導が高い方向と、拡散角度の広い方向を垂直の向きにできる。
粒子の色は光吸収を抑えるために、白色あるいは透明であることが好ましい。積層の方法としては、ロールで押し出して多層にする方法がある。あるいは、複数回スピンコートする方法もある。この積層したシート一枚一枚を一次シートという。
【００８２】
配向の程度は広角Ｘ線回折によって、知ることが出来る。一次シートを積層しただけの接着フィルムと、積層面に対して垂直な方向にスライシングした接着フィルムについて、厚さや面積を同じにして、試料とする。微粒子の直方体間、針の間、あるいは、板の間に周期性があれば、Ｘ線回折として観測できる。このＸ線回折の強度が、積層面に対して垂直な方向と平行な方向で大きく異なるとき、配向していると考えられる。
【００８３】
配向の程度は板の層間、平行に並んだ針の針間に帰属されたＸ線回折ピークのうち、最も強度の強いピークについて比較する。Ｘ線の回折ピークは例えば、図６のようになる。積層面に対して垂直な方向と平行な方向でＸ線を入射させ、回折強度を測定する。Ｘ線源にＣｕＫα、標準物質に高純度シリコーンを用いる。装置は、理学電気工業製のＸ線回折装置ガイガーフレックスである。このとき、ピークの面積比は、好ましくは２：１以上、より好ましくは５：１以上、さらに好ましくは１０：１以上である。面積比が大きい方が、配向度が高く熱伝導度も高く出来る。
【００８４】
スライスの厚みは０．１〜２ｍｍにするのが好ましい。より好ましくは０．２〜１ｍｍである。適度な薄さにすることで、接着性を保ち、また、熱伝導度と透明度の両立が出来る。
【００８５】
繊維としては例えば、セルロースや液晶ポリマを使うことができる。例えば、液晶ポリマの一種であるアラミド繊維（帝人テクノプロダクツのテクノーラのステープルファイバー（綿））である。
【００８６】
熱伝導繊維は、高熱伝導の材料でコートされていてもよい。コートの種類としてはエアロゾルデポジション法を用いてアルミナセラミック膜をコーティングする技術がある。
【００８７】
〔第３の実施形態〕
本発明の接着フィルムにおいて、透明繊維または異方性のある透明微粒子を用い、微粒子を高充填した層と充填していないか低充填した層を交互積層して、積層した方向と垂直にスライスしたことを特徴としている透明熱伝導接着フィルム。
【００８８】
低充填の接着フィルムとは高充填の接着フィルムに比べて、粒子あるいは繊維の充填率が、５０重量％以下が好ましい。より好ましくは２０重量％以下である。それを切り出すことで、熱伝導は面に垂直な方向に良くなる。積層数は２層以上で、微粒子を高充填した層と充填していないか低充填した層の厚さの比は２：１〜１：２が好ましい。また、微粒子を高充填した層の厚さは、５μｍから５０μｍが好ましい。
【００８９】
また、交互に積層することで、粒子の高充填化に伴う、接着力の低下を補うことができる。積層の方法としては、ロールで押し出して多重にする方法がある。スライスの方法としては、かんなで削るように刃で削る方法がある。このとき、接着フィルムの温度を−７０℃以上０℃以下にした方がよい。より、好ましくは、−７０℃以上−２０℃以下である。温度が低いと樹脂が剛性を持つので、接着フィルムの切り出しが容易になる。生産性は落ちるが、ミクロトームで切り出しても良い。スライサーとしては、株式会社丸仲鐵工所製樹脂用大型スライサーを使うことが出来る。粒径、熱伝導性あるいは透明性の設計・評価は第１ないし２の実施形態と同じである。もうひとつのスライスの方法として、ダイヤモンドカッターなどの回転刃で切る方法がある。
【００９０】
〔第４の実施形態〕
本発明の接着フィルムにおいて、微粒子あるいは繊維には、酸化亜鉛、セリア、チタニア、ジルコニア、窒化アルミ、アラミド繊維、カーボンナノチューブ、セルロースなどを用い、微粒子を高充填した層と充填していないか低充填した層を交互積層して、微粒子を高充填した面を発光面側に向けて接着することを特徴とする透明熱伝導接着フィルムである。熱伝導は面に平行な方向に良くなる。また、同時に、フィルム表面に高屈折率の粒子を表に出すことで、発光面からの光取り出し効率を向上させることができる。
【００９１】
チタニア、表面をシリカで修飾した方が、粒子の樹脂への分散性や、あるいは樹脂の劣化防止の観点から好ましい。窒化アルミは、表面を酸化アルミで修飾した方が、粒子自身の安定性、あるいは樹脂の劣化防止の観点から好ましい。粒子の充填率、高充填した層と充填していないか低充填した層の厚さの比、積層の方法、スライスの方法などは、第１ないし３の実施形態と同様である。
【００９２】
〔第５の実施形態〕
透明な微粒子あるいは繊維が樹脂表面に付着ないし埋没している透明熱伝導接着フィルムであってもよい。粒子の重心が接着フィルムの表面から平均粒径以下の距離にある粒子について、粒子表面と基材との平均距離が好ましくは０．０５μｍ以下、より好ましくは０．０２μｍ以下である。また、単位面積あたりの接着フィルムについて、接着フィルム表面からの繊維への平均距離が、好ましくは０．０５μｍ以下、より好ましくは０．０２μｍ以下である。距離は図１１のような断面をＳＥＭで観察することで算出する。これらの突起物の作製方法として具体的には、（１）粒子や繊維を散布し付着させる方法、（２）接着フィルムを成形する際に粒子や繊維を添加する方法、（３）粒子や繊維を加熱、柔化させた接着フィルムに散布後冷却して付着させる方法等を適用させることが出来る。
【００９３】
前記（１）の方法としては、粒子や繊維をアセトンやシクロヘキサノンに分散した分散液を、接着フィルムに直接塗布後乾燥させる方法がある。前記（２）の方法としては、粒子や繊維をアセトンやシクロヘキサノンに分散した分散液を、アルミ箔の上に塗布乾燥後、接着フィルムに塗布後乾燥させる方法がある。前記（３）の方法としては、ホットプレートの上で加熱、軟化させた接着フィルムに、粒子や繊維をアセトンやシクロヘキサノンに分散した分散液を直接塗布する方法がある。
【実施例】
【００９４】
以下、本発明の接着フィルムについて、実施例により、具体的に説明するが、本発明は，これに限定されるものではない。
実施例１
温度計、撹拌機、窒素導入管、油水分離機付き冷却管を取り付けた０．５リットルの４つ口フラスコに窒素気流下、２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン４５．９２ｇ（１１２ミリモル）を入れ、Ｎ−メチル−２−ピロリドン５０ｇを加えて溶解した。次に２０℃を超えない様に冷却しながら無水トリメリット酸クロライド２３．５７６ｇ（１１２ミリモル）を加えた。室温（２５℃）で１時間撹拌した後、２０℃を超えない様に冷却しながらトリエチルアミン１３．５７４４ｇ（１３４．４ミリモル）を加えて、室温（２５℃）で３時間反応させてポリアミック酸ワニスを製造した。得られたポリアミック酸ワニスを更に１９０℃で脱水反応を６時間行い、ポリアミドイミド樹脂のワニスを製造した。このポリアミドイミド樹脂のワニスを水に注いで得られる沈殿物を分離、粉砕、乾燥して極性溶媒に室温（２５℃）で可溶なポリアミドイミド樹脂粉末（ＰＡＩ−１）を得た。
【００９５】
ポリアミドイミド樹脂粉末として、ＰＡＩ−１を５０重量部、エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１６０、東都化成株式会社製商品名ＹＤ−８１７０Ｃを使用）３０重量部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２１０、東都化成株式会社製商品名ＹＤＣＮ−７０３を使用）１０重量部；エポキシ樹脂の硬化剤としてフェノールノボラック樹脂（大日本インキ化学工業株式会社製商品名プライオーフェンＬＦ２８８２を使用）２７重量部；エポキシ基含有アクリル系共重合体としてエポキシ基含有アクリルゴム（ゲル  パーミエーション  クロマトグラフィーによる重量平均分子量８０万、グリシジルメタクリレート３重量％、Ｔｇは−７℃、ナガセケムテックス株式会社製商品名ＨＴＲ−８６０Ｐ−３ＤＲを使用）２８重量部；硬化促進剤としてイミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業株式会社製キュアゾール２ＰＺ−ＣＮを使用）０．１重量部；シリカフィラー（アドマファイン株式会社製、Ｓ０−Ｃ２（比重：２．２ｇ／ｃｍ３、モース硬度７、平均粒径０．５μｍ、比表面積６．０ｍ２／ｇ））を使用）９５重量部；シランカップリング剤として（日本ユニカー株式会社製商品名Ａ−１８９を使用）０．２５重量部および（日本ユニカー株式会社製商品名Ａ−１１６０を使用）０．５重量部；からなる組成物に、シクロヘキサノンを加えて撹拌混合し、真空脱気して接着剤ワニスを得た。この接着剤ワニスをバインダ樹脂とする。
【００９６】
上述のアミドイミド樹脂を含むエポキシ樹脂をバインダ樹脂として用いる。バインダ樹脂１００重量部に住友大阪セメント製の径４０ｎｍの酸化ジルコニウムナノ粒子をバインダ樹脂に対して５０重量部となるよう乳鉢で練りこんだ。さらに、同様にして、ジルコニア粒子（ニイミ産業製ニイミＮＺビーズ（平均粒径３０μｍ））を１００重量部混ぜ、ＰＥＴフィルムの離型の容易な面を上下にはさみ接着フィルムとした。接着フィルムの屈折率は１．９である。接着フィルムの膜厚は１５０μｍである。この接着フィルムの全光線透過率を測定した。全光線透過率は波長６３２．８ｎｍで５５％であった。フィルムは白濁していた。また、熱伝導率を測定すると、０．９Ｗ／ｍ・Ｋとなった。
【００９７】
封止用試料としては、白色ＬＥＤは豊田合成のＥ１Ｓ４０−１Ｗ０Ｃ６−０１を使用した。実施例１，２と比較例１，２では、このＬＥＤを紙やすりで研磨して蛍光層を残して表層部を取り除いたものを白色ＬＥＤとして使用した。これをインターポーザとしてのリードフレーム上に１０個並べ、一括封止をした後、ダイサーで切り離した。一括封止は、封止フィルムを８０℃、成形圧力１ｋｇ・ｆ／ｃｍで１２０秒間熱圧着後、１５０℃で１時間加熱した。光取出し効率は、なにもＬＥＤの発光面につけない場合に比較して、発光量が何倍になったかを示している。実施例１では１．３倍となった。
【００９８】
実施例２
実施例１と同様にして作成したバインダ樹脂１００重量部とアルミナ粒子（昭和電工製薄片状のアルミナ、Ａ−４２−２（平均粒子径３．２μｍ））を１００重量部混ぜることができた。ＰＥＴフィルムの離型の容易な面を上下にはさみ接着フィルムの１次シートとした。接着フィルムの屈折率は１．６である。接着フィルムの膜厚は１５μｍである。これを１０枚重ね膜厚、を１５０μｍとした。この断面を丸仲鐵工所製樹脂用大型スライサーでフィルム面に垂直に切り出した。膜厚は０．３ｍｍである。全光線透過率は波長６３２．８ｎｍで７０％であった。また、垂直方向の熱伝導率を測定すると、４．１Ｗ／ｍ・Ｋとなった。光取出し効率は、１．１倍となった。また、Ｈｅ−Ｎｅレーザーで、接着フィルム面に垂直に入射した光の拡散角度を計測した結果、アルミナの薄片面に平行な場合と垂直な場合とを比較すると、拡散角度分布の半値幅が１．２倍増大した。
【００９９】
比較例１
実施例１と同様にして作成したバインダ樹脂１００重量部とジルコニア粒子（第一稀元素化学工業製ＥＰ  酸化ジルコニウム（平均粒径２μｍ））を１００重量部混ぜることができた。全光線透過率は波長６３２．８ｎｍで５０％であった。フィルムは白濁していた。また、熱伝導率を測定すると、０．８Ｗ／ｍ・Ｋとなった。光取出し効率は、１．２倍となった。
【０１００】
比較例２
実施例１と同様にして作成したバインダ樹脂１００重量部とアルミナ粒子（龍森製球状アルミナ（平均粒子径３．３μｍ））を１００重量部混ぜることができた。ＰＥＴフィルムの離型の容易な面を上下にはさみ接着フィルムの１次シートとした。接着フィルムの屈折率は１．５２である。接着フィルムの膜厚は１５μｍである。これを１０枚重ね、膜厚を１５０μｍとした。この断面を丸仲鐵工所製樹脂用大型スライサーでフィルム面に垂直に切り出した。膜厚は０．３ｍｍである。全光線透過率は波長６３２．８ｎｍで６０％であった。また、垂直方向の熱伝導率を測定すると、２．３Ｗ／ｍ・Ｋとなった。光取出し効率は、１．２倍となった。
【０１０１】
表１は、上の実施例、比較例の結果に加え、同じ作製評価条件を、粒子種、粒径分布、配向だけを変えて接着フィルムに適用した結果である。配向の「垂直」は最終的に得られた接着フィルム面に対して、フィラーの配向が垂直であることをあらわす。接着フィルム面に対して垂直方向の熱伝導率が記載されている。全光線透過率は膜厚を０．３ｍｍで評価した。粒径分布の中間域は、粒径が０．５から３μｍまでをあらわし、この粒子径の体積比率が０から１０％のときを中間域小とした。中間域大は、体積比率が２０％以上である。ジルコニアの異方性粒子にはＺＩＲＣＡＲ  Ｚｉｒｃｏｎｉａ  Ｂｕｌｋ  ｆｉｂｅｒｓを用いた。
【０１０２】
【表１】
2009197185.tif 000003
【図面の簡単な説明】
【０１０３】
【図１】入射光と接着フィルム面に垂直に配向した粒子を示す図である。
【図２】試料断面における粒径分布の一実施態様を示す断面図である。
【図３】試料面の法線に対する入射角θｉの斜め入射光と接着フィルム面に水平に配向した粒子を示す図である。
【図４】本発明の接着フィルムによる、ＬＥＤ半導体の封止の一実施態様を示す断面図である。
【図５】本発明に用いる粒子の二つ以上のピークを持つ粒径分布の例を示す図である。
【図６】横軸を試料面に対する入射角θ、縦軸を相対的な回折強度としたときの、配向した粒子を含む樹脂のＸ線回折角度分布の図である。
【図７】粒子と基材表面との距離を示す概略図である。
【図８】接着フィルムにかける熱と圧力の例を示す概略図である。
【図９】接着フィルム層内での粒子の偏りを示す図である。
【図１０】熱圧着後の粒子表面の接地状態を示す図である。
【図１１】粒子と発光面の位置関係を示す図である。
【符号の説明】
【０１０４】
１２．接着フィルム
１４．樹脂
１６．高熱伝導高屈折率の粒子
１８．金型
２０．接着フィルム
２２．ワイヤボンディングのワイヤ
２４．発光素子
２６．導電ペースト
２８．インターポーザ
３０．粒子表面と基材との距離で正の距離
３２．粒子表面と基材との距離で負の距離
３４．熱圧着後に外側が高屈折率の粒子を含む接着層
３６．電極が発光面と逆側にある発光素子
３８．粒子と基板との距離
４０．粒子の重心
４２．高屈折率高熱伝導の、小さい粒径の粒子
４４．高屈折率高熱伝導の、大きい粒径の粒子
４６．接着フィルム層の中心を示す点線
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2009197185.tif 000009
【図７】
2009197185.tif 000010
【図８】
2009197185.tif 000011
【図９】
2009197185.tif 000012
【図１０】
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【図１１】
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