(57)【要約】【課題】熱可塑性樹脂フィルムを溶融製膜法により製造する際のフィルムの剥ぎ取り状態を改善し、段ムラや冷皺等のない光学用途に好適な熱可塑性樹脂フィルムを得る。【解決手段】  溶融した熱可塑性樹脂をダイ１６からフィルム状に吐出し、該吐出したフィルム１２Ａを第１、第２、第３の冷却ローラ１８、２０、２２に接触搬送することで冷却する工程を備えた熱可塑性樹脂フィルムの製造方法において、第１、第２、第３の冷却ローラ１８、２０、２２に対するフィルム１２Ａの剥ぎ取り部分４４における粘着力Ｎ（ｋＰａ）が０ｋＰａ＜Ｎ＜３０ｋＰａの範囲である。【選択図】  図１
2009090540.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融した熱可塑性樹脂をダイからフィルム状に吐出し、該吐出したフィルムを１以上の冷却ロールに接触搬送することで冷却する工程を備えた熱可塑性樹脂フィルムの製造方法において、
前記冷却ロールに対する前記フィルムの剥ぎ取り部分における粘着力Ｎ（ｋＰａ）が０ｋＰａ＜Ｎ＜３０ｋＰａの範囲であることを特徴とする熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記冷却ロールが１つ設けられ、該冷却ロールの表面温度Ｔ１（℃）が前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ（℃）に対してＴｇ−７０＜Ｔ１＜Ｔｇを満たすことを特徴とする請求項１に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記冷却ロールが複数設けられ、前記フィルムの搬送方向の最も上流側に位置する冷却ロールの表面温度Ｔ１（℃）が、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ（℃）に対してＴｇ−７０＜Ｔ１＜Ｔｇを満たすことを特徴とする請求項１に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記粘着力は、前記冷却ロールの表面温度、表面粗さ、前記熱可塑性樹脂の温度のいずれか１以上により調整することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記粘着力は、前記剥ぎ取り部分に冷却エアを当てることにより調整することを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記隣り合う前記冷却ロールのうち、前記フィルムの搬送方向下流側の冷却ロールの表面温度は、前記搬送方向上流側の冷却ロールの表面温度と同じ又は前記搬送方向上流側の冷却ロールの表面温度よりも低いことを特徴とする請求項３〜５の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項７】
前記冷却ロールは、タッチロール方式であることを特徴とする請求項１〜６の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項８】
前記熱可塑性樹脂がセルロース系樹脂又は環状オレフィン系樹脂であることを特徴とする請求項１〜７の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項９】
前記熱可塑性樹脂フィルムが光学用途に使用される光学フィルムであることを特徴とする請求項１〜８の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜９の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法により製造されたことを特徴とする熱可塑性樹脂フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は熱可塑性樹脂フィルムの製造方法及び熱可塑性樹脂フィルムに係り、特に、製造される熱可塑性樹脂フィルムが液晶表示装置等の光学用途に使用されるフィルムの製造技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
セルロース系樹脂や環状オレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂は、光学用途のフィルムとして広く使用されている。特に、セルロース系樹脂や環状オレフィン系樹脂のフィルムは、その透明性、強靱性、及び光学的等方性から、液晶表示装置用の光学フィルムとして利用されている。
【０００３】
熱可塑性樹脂フィルムの製造方法として、溶融した熱可塑性樹脂をダイからフィルム状に吐出し、該吐出されたフィルムを複数の冷却ロールで接触搬送することにより多段冷却する方法がある（例えば、溶融製膜法）。このように製造された未延伸の熱可塑性樹脂フィルムは、例えば液晶表示装置の保護フィルム等に使用される。また、未延伸の熱可塑性樹脂フィルムを延伸してレターデーションを発現させたフィルムは、液晶表示装置の位相差フィルムとして使用される。
【０００４】
しかしながら、上記フィルムを冷却する際に、温度変化に伴うフィルムの収縮や膨張によりフィルムに皺が発生し、フィルムの面状を悪化させる問題がある。特に、光学用途に使用される熱可塑性樹脂フィルムにとって、上記のような段ムラは光学特性において致命的な欠陥となる。
【０００５】
この対策として、例えば特許文献１では、フィルムを冷却ロールで冷却固化する際に、フィルム幅方向の両端部を中央部よりも高温にすることで、光学的位相差を小さくすることが提案されている。
【０００６】
また、特許文献２では、多段冷却において、最も下流側に位置する冷却ロールの温度を規定することにより皺の発生を抑制することが提案されている。
【特許文献１】特開２００３−３３９６２号公報
【特許文献２】特開２００３−２４５９６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１及び２では、皺の低減には一定の効果は示すものの、上記冷却したフィルムを冷却ロールから剥ぎ取る際に、剥ぎ取り状態が不安定であるとフィルム長手方向に段ムラが発生し、フィルムの品質を低下させるという問題があった。このフィルムの剥ぎ取り状態は、冷却ロールの表面温度によってある程度調整できる。しかしながら、温度条件の設定は、実際に製膜しながら試行錯誤で行うのが実情であり、効率的でなかった。
【０００８】
また、剥ぎ取り状態を改善するために、冷却ロールの表面温度を極端に低下させると、急冷により冷却皺が生じる、或いはタッチロール製膜方式ではタッチ効果が弱まる等の問題があった。このため、冷却ロールの表面温度のみでは、上記冷却皺等を生じることなく剥ぎ取り状態を改善するのは極めて困難であった。
【０００９】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたもので、熱可塑性樹脂フィルムを溶融製膜法により製造する際のフィルムの剥ぎ取り状態を改善し、段ムラや冷皺等のない光学用途に好適な熱可塑性樹脂フィルムを得ることができる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の請求項１は前記目的を達成するために、溶融した熱可塑性樹脂をダイからフィルム状に吐出し、該吐出したフィルムを１以上の冷却ロールに接触搬送することで冷却する工程を備えた熱可塑性樹脂フィルムの製造方法において、前記冷却ロールに対する前記フィルムの剥ぎ取り部分における粘着力Ｎ（ｋＰａ）が０ｋＰａ＜Ｎ＜３０ｋＰａの範囲であることを特徴とする熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供する。
【００１１】
本発明者らは、フィルムの剥ぎ取り状態は、剥ぎ取り部分におけるフィルムの冷却ロールに対する粘着力がある一定の範囲になると改善されることを見出した。請求項１によれば、冷却ロールに対する前記フィルムの剥ぎ取り部分における粘着力Ｎ（ｋＰａ）を０ｋＰａ＜Ｎ＜３０ｋＰａの範囲にする。これにより、必ずしも冷却ロールを急冷しなくても、フィルムの剥がれ状態を良好にすることができる。したがって、冷却皺を生じることなく段ムラを抑制できる。また、粘着力は１０ｋＰａ＜Ｎ＜２０ｋＰａの範囲がより好ましい。
【００１２】
なお、剥ぎ取り部分とは、具体的には、フィルム幅方向に延びる剥がれ線をいう。
【００１３】
粘着力は、例えば、タッキング試験機により測定できる。また、上記粘着力は、例えば、熱可塑性樹脂の温度、冷却ロールの表面温度や表面粗さ等を変えることにより調整できる。
【００１４】
請求項２は請求項１において、前記冷却ロールが１つ設けられ、該冷却ロールの表面温度Ｔ１（℃）が前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ（℃）に対してＴｇ−７０＜Ｔ１＜Ｔｇを満たすことを特徴とする。
【００１５】
請求項３は請求項１において、前記冷却ロールが複数設けられ、前記フィルムの搬送方向の最も上流側に位置する冷却ロールの表面温度Ｔ１（℃）が、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ（℃）に対してＴｇ−７０＜Ｔ１＜Ｔｇを満たすことを特徴とする。
【００１６】
請求項２及び３によれば、ダイから吐出されたフィルムが最初に着地する冷却ロール（多段冷却の場合は、フィルムの搬送方向の最も上流側に位置する冷却ロール）の表面温度Ｔ１（℃）が上記範囲を満たすので、ダイから吐出された溶融状態の熱可塑性樹脂を急冷しないようにし、冷却皺が生じるのを抑制できる。
【００１７】
請求項４は請求項１〜３の何れか１項において、前記粘着力は、前記冷却ロールの表面温度、表面粗さ、前記熱可塑性樹脂の温度のいずれか１以上により調整することを特徴とする。
【００１８】
請求項４は、粘着力を調整する好ましい操作因子を例示したものである。
【００１９】
請求項５は請求項１〜４の何れか１項において、前記粘着力は、前記剥ぎ取り部分に冷却エアを当てることにより調整することを特徴とする。
【００２０】
請求項５によれば、フィルムの剥ぎ取り部分を局所的に冷却することで、短時間且つ少ないエネルギーで剥がれ状態を改善できる。
【００２１】
請求項６は請求項３〜５の何れか１項において、前記隣り合う前記冷却ロールのうち、前記フィルムの搬送方向下流側の冷却ロールの表面温度は、前記搬送方向上流側の冷却ロールの表面温度と同じ又は前記搬送方向上流側の冷却ロールの表面温度よりも低いことを特徴とする。
【００２２】
請求項６によれば、複数の冷却ロールを通るごとに徐々に冷却するので、急激な温度変化を与えないようにすることができ、冷却皺等を抑制できる。
【００２３】
請求項７は請求項１〜６の何れか１項において、前記冷却ロールは、タッチロール方式であることを特徴とする。このようなタッチロール方式では、ダイから吐出される溶融状態のフィルムに対して全体的に面圧が均一に掛けられるため、面内のＲｅ、Ｒｔｈムラや凹凸ムラを低減できる。ロールタッチを行う際の樹脂温度は、樹脂のＴｇ（ガラス転移温度）以上であることが好ましい。
【００２４】
請求項８は請求項１〜７の何れか１項において、前記熱可塑性樹脂がセルロース系樹脂又は環状オレフィン系樹脂であることを特徴とする。
【００２５】
熱可塑性樹脂フィルムの中でも、特に、セルロース系樹脂や環状オレフィン系樹脂のフィルムは、その透明性、強靱性、及び光学的等方性から、光学用途のフィルムとして適しているためである。
【００２６】
請求項９は請求項１〜８の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法において、前記熱可塑性樹脂フィルムが光学用途に使用される光学フィルムであることを特徴とする。
【００２７】
本発明の製造方法によって光学用途の熱可塑性樹脂フィルムを製造すれば、剥がれ状態を安定にすることができ、段ムラや冷却皺等のない面状の良好な光学フィルムを製造できるためである。光学フィルムとしては、例えば、位相差フィルム、偏光板、偏光板保護フィルム、反射防止フィルム等が含まれる。
【００２８】
本発明の請求項１０は前記目的を達成するために、請求項１〜９の何れか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法により製造されたことを特徴とする熱可塑性樹脂フィルムを提供する。このように製造された熱可塑性樹脂フィルムは、段ムラや冷却皺等がなく、良好な面状を有する。
【発明の効果】
【００２９】
本発明によれば、熱可塑性樹脂フィルムを溶融製膜法により製造する際のフィルムの剥ぎ取り状態を改善し、段ムラや冷皺等のない光学用途に好適な熱可塑性樹脂フィルムを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下、添付図面に従って本発明に係る熱可塑性樹脂フィルムの製造方法の好ましい実施の形態について説明する。
【００３１】
図１は、本発明の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を実施するための製造装置の一例を示す構成図である。なお、本実施の形態では、セルロースアシレートフィルムを製造する例を示すが、本発明はこれに限定するものではなく、その他の環状オレフィン系等の熱可塑性樹脂フィルムにも適用できる。
【００３２】
図１に示すように、製造装置１０は、主として、セルロースアシレート樹脂１２を溶融
する押出機１４と、溶融したセルロースアシレート樹脂１２をフィルム状に吐出するダイ
１６と、ダイ１６から吐出された高温溶融状態のセルロースアシレートフィルム１２Ａ（以下、フィルム１２Ａという）を多段冷却する複数の冷却ロール１８、２０、２２と、最後の冷却ロール２２からフィルム１２Ａを剥離する剥離ロール２４と、冷却されたフィルム１２Ａを巻き取る巻取機２６と、より構成されている。図１では、冷却ロール１８、２０、２２として３段設ける場合で示したが、これに限らず、１段以上であればよい。
【００３３】
図２は、押出機１４の構成を示す断面図である。同図に示すように、押出機１４のシリンダ３２内には、スクリュー軸３４にフライト３６を取りつけた単軸スクリュー３８が設けられている。この単軸スクリュー３８は、不図示のモータによって回転するようになっている。シリンダ３２の供給口４０には不図示のホッパーが取りつけられている。そして、このホッパーからセルロースアシレート樹脂１２が供給口４０を介してシリンダ３２内に供給される。
【００３４】
シリンダ３２内は、供給口４０側から順に、供給口４０から供給されたセルロースアシレート樹脂を定量輸送する供給部（Ａで示す領域）と、セルロースアシレート樹脂を混練・圧縮する圧縮部（Ｂで示す領域）と、混練・圧縮されたセルロースアシレート樹脂を計量する計量部（Ｃで示す領域）と、より構成される。押出機１４で溶融されたセルロースアシレート樹脂は、吐出口４２からダイ１６に連続的に送られる。
【００３５】
押出機１４のスクリュー圧縮比は、２．５〜４．５に設定されることが好ましく、Ｌ／
Ｄは２０〜７０に設定されることが好ましい。ここで、スクリュー圧縮比とは、供給部Ａ
と計量部Ｃとの容積比、即ち供給部Ａの単位長さ当たりの容積÷計量部Ｃの単位長さ当たりの容積で表され、供給部Ａのスクリュー軸３４の外径ｄ１、計量部Ｃのスクリュー軸３４の外径ｄ２、供給部Ａの溝部径ａ１、及び計量部Ｃの溝部径ａ２とを使用して算出される。また、Ｌ／Ｄとは、図２のシリンダ内径（Ｄ）に対するシリンダ長さ（Ｌ）の比である。また、押出温度は１９０〜２４０°Ｃに設定されることが好ましい。
【００３６】
そして、押出機１４によって溶融されたセルロースアシレート樹脂１２、配管４４（図
１参照）を介してダイ１６に送られ、ダイ吐出口からフィルム状に吐出される。ダイ１６
から吐出する吐出圧の変動は１０％以内の範囲にすることが好ましい。
【００３７】
ダイ１６の下流側には、図１に示すように、多段冷却を行う３本の冷却ロール１８、２０、２２が配置されている。以下、３段に配置された冷却ロール１８、２０、２２は、それぞれフィルム搬送方向の上流側から順に、第１の冷却ロール１８、第２の冷却ロール２０、第３の冷却ロール２２と称する。
【００３８】
第１の冷却ロール１８では、フィルム１２Ａをタッチロール方式で冷却固化し、製膜する。タッチロール方式は、ダイ１６から出たフィルム１２Ａを第１の冷却ロール１８とタッチロール２８とで挟み込んで冷却固化するものである。
【００３９】
タッチロール２８としては、ダイ１６から出たフィルム１２Ａをロール間で挟む時に生じる残留歪を低減するために、弾性を有するものが好ましい。ロールに弾性を付与するためには、ロールの外筒厚みを通常のロールよりも薄くすることが必要であり、外筒の肉厚Ｚは０．０５ｍｍ〜７．０ｍｍが好ましい。たとえば、外筒厚みを薄くすることにより弾性を付与したものや、金属シャフトの上に弾性体層を設け、その上に外筒を被せ、弾性体層と外筒の間に液状媒体層を満たすことで極薄の外筒によりタッチロール製膜を可能にしたもの等が挙げられる。
【００４０】
このようにタッチロール２８は、薄い外筒の内側を流体が満たされているため、第１の冷却ロール１８に接触させるとその押圧で凹状に弾性変形する。したがって、タッチロール２８と第１の冷却ロール１８とは面接触するため押圧が分散され、低い面圧を達成できる。このため、この間に挟まれたフィルムに残留歪を残すことなく、表面の微細凹凸を矯正できる。
【００４１】
タッチロール２８の線圧は、３〜１００ｋｇ／ｃｍが好ましい。線圧とは、タッチロール２８に加える力をダイ１６の吐出口の幅で割った値である。このような線圧を調整することで、Ｒｔｈを調整することができる。具体的には、タッチロール２８の面圧によるセルロースアシレートフィルムの面配向を促進し、Ｒｔｈを増加させることができる。また、全体的に面圧が均一に掛けられるため、面内のＲｅ、Ｒｔｈムラやフィルム１２Ａに形成された微細凹凸や厚みムラ等を低減することもできる。
【００４２】
このように第１の冷却ロール１８で冷却固化されたフィルム１２Ａは、隣設された第２の冷却ロール２０に搬送されて更に冷却される。このとき、第１の冷却ロール１８からのフィルム１２Ａの剥がれ状態が悪いと、フィルム１２Ａに段ムラを生じる原因となる。これは、第２、第３の冷却ロール２０、２２の剥ぎ取り部分においても同様である。
【００４３】
図３は、第１、第２の冷却ロール１８、２０の拡大断面図である。
【００４４】
本実施形態では、図３に示すように、剥ぎ取り部分４４における剥がれ状態を安定化する条件として、第１の冷却ロール１８に対するフィルム１２Ａの剥ぎ取り部分４４における粘着力Ｎ（ｋＰａ）を０ｋＰａ＜Ｎ＜３０ｋＰａの範囲にする。第２、第３の冷却ロール２０、２２の剥ぎ取り部分においてもこれと同様とする。
【００４５】
すなわち、上記剥ぎ取り部分４４におけるフィルム１２Ａの粘着力Ｎを、第１の冷却ロール１８の表面温度、表面粗さ、フィルム１２Ａの温度等を変えることにより０ｋＰａ＜Ｎ＜３０ｋＰａの範囲になるように調整する。粘着力Ｎが３０ｋＰａ以上となると、第１の冷却ロール１８から剥がれ難くなり、一部のみが剥がれて破損したり、皺になったりする。一方、粘着力Ｎが０ｋＰａになると、フィルム１２Ａが第１の冷却ロール１８と均一に接触しなくなるため、温度分布が生じて皺になる、或いはフィルム１２Ａの厚みムラ等を低減できない等の問題がある。
【００４６】
なお、粘着力は１０ｋＰａ＜Ｎ＜２０ｋＰａの範囲がより好ましい。粘着力は、例えば、タッキング試験機により測定できる。
【００４７】
第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１によって粘着力を調整する例としては、粘着力を高くしたい場合は表面温度Ｔ１を高くし、粘着力を低くしたい場合は表面温度Ｔ１を低くする方法がある。
【００４８】
第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１（℃）は、フィルム１２Ａのガラス転移温度Ｔｇ（℃）に対してＴｇ−７０＜Ｔ１＜Ｔｇの範囲にすることが好ましく、Ｔｇ−４０＜Ｔ１＜Ｔｇ−５の範囲にすることがより好ましい。タッチロール２８は、第１の冷却ロール１８と同じ温度に設定されることが好ましい。タッチロール２８の温度は、ロール内部に温調した液体、気体を通すことで制御できる。これにより、ダイ１６から吐出されたフィルム１２Ａが第１の冷却ロール１８に着地する際の急冷を抑制し、着地時においてフィルム１２Ａに冷却皺が生じるのを効果的に抑制できる。
【００４９】
また、第１の冷却ロール１８の表面温度をＴ１とし、該第１の冷却ロール１８に隣設する第２の冷却ロール２０の表面温度をＴ２としたとき、温度差ΔＴ（Ｔ１−Ｔ２）が０（℃）＜ΔＴ＜２０（℃）の範囲となるようにすることが好ましい。なお、第２、第３の冷却ロール２０、２２との間の温度差ΔＴについてもこれと同様にすることが好ましい。これにより、フィルム１２Ａが第２、第３の冷却ロール２０、２２に着地する際にも、急冷することがなく、冷却皺を抑制できる。
【００５０】
第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１等は、予備試験等により予め測定することで把握してもよく、或いは赤外線放射温度計のような非接触式の温度測定計を製造装置に設けて、測定結果に基づいて冷却ロールの媒体温度を自動制御するようにしてもよい。
【００５１】
第１の冷却ロール１８の表面粗さによって粘着力を調整する例としては、粘着力を高くしたい場合は表面粗さを小さくし、粘着力を低くしたい場合は表面粗さを大きくする方法がある。
【００５２】
第１の冷却ロール１８の表面粗さＲａ（μｍ）は、例えば、０．０１（μｍ）＜Ｒａ＜１．０（μｍ）の範囲にすることが好ましい。表面粗さＲａが１．０（μｍ）を超えると、表面粗さがフィルム１２Ａに転写されて面状故障となるためである。
【００５３】
第１の冷却ロール１８に対する剥がれ状態をより安定化させるために、剥がれ部分を局所的に冷却することもできる。このような方法としては、例えば、フィルム１２Ａの剥がれ部分に対して、冷却エア吹出手段３０により冷却エアを当てる方法等がある。
【００５４】
冷却エア吹出手段３０は、図１に示すように、各冷却ロールごとに設置してもよいし、剥がれ状態が不安定になり易い特定の冷却ロール（例えば、第１の冷却ロール１８）に設置してもよい。
【００５５】
冷却エアは清浄エアであることが好ましく、具体的には、冷却エアの清浄度はＩＳＯクラス４以下であることが好ましい。ＩＳＯクラス４よりも大きいと、５μｍ以上の粒子が異物として製品に付着する可能性があるためである。ただし、材料によって付着挙動が異なるため、この範囲の限りではない。また、冷却エアの温度が冷却ロールの表面温度よりも高いと剥ぎ取り状態が不安定になるため、冷却エアの温度は冷却ロールの表面温度よりも低くすることが好ましい。
【００５６】
エア吹きつけ条件としては、フィルム１２Ａ直前での最大風速が１〜３０ｍ／秒であることが好ましい。これは、風速が大きい場合にはフィルム１２Ａが変形し、風速が低い場合には十分な効果が得られないことがあるからである。エアの温度は、フィルム１２ＡのＴｇ以下且つ冷却ロールの表面温度以下且つ冷却ロール部雰囲気温度以上であることが好ましい。このように、エアの温度と風速を調節することにより、最適の剥ぎ取り条件を決定することができる。
【００５７】
また、複数の冷却ロールによる多段冷却の温度条件として、フィルム搬送方向の上流側から順に、冷却ロールの表面温度が低くなるように設定することが好ましい。これにより、ダイ１６から吐出された高温のフィルム１２Ａは多段に配置された３本の冷却ロール１８、２０、２２により多段冷却される。
【００５８】
このように本実施の形態では、フィルム１２Ａを製膜する溶液製膜工程において、フィルム１２Ａの冷却ロールに対する剥がれ部分４４の粘着力Ｎ、各冷却ロールの温度条件を上記のように設定する。これにより、急冷しなくても剥がれ状態を安定化できるので、冷却皺を生じることなく段ムラを抑制できる。したがって、面状に優れ、光学用途に適したセルロースアシレートフィルムを製造することができる。
【００５９】
また、溶融製膜工程で上記の如く製造されたフィルム１２Ａは、図４に示すように、縦延伸工程と横延伸工程を行うことにより、光学特性に優れた位相差フィルムとして製造することができる。この場合、溶融製膜工程でフィルム１２Ａを製造した後、一旦巻取機２６に巻き取らずに、連続して縦延伸工程と横延伸工程を行って、その後で巻き取ってもよい。
【００６０】
縦延伸工程部では、フィルム１２Ａが予熱された後、フィルム１２Ａが加熱された状態
で、二つのニップロールに巻き掛けられる。出口側のニップロールは、入口側のニップロ
ールよりも早い搬送速度でフィルム１２Ａを搬送しており、これによって、フィルム１２
Ａが縦方向に延伸される。この場合、縦延伸工程部に加熱炉を設け、加熱炉の入口側と出
口側にそれぞれ上記したニップロールを配置することで、フィルム１２Ａを加熱炉で均一
に加熱しながら１秒以上の時間をかけて延伸する長スパン延伸することが好ましい。
縦延伸されたフィルム１２Ａは、横延伸工程部に送られ、幅方向に横延伸される。横延伸
工程部では例えばテンターを好適に用いることができ、このテンターによってフィルム１
２Ａの幅方向の両端部をクリップで把持し、横方向（幅方向）に延伸する。この横延伸に
よって、レターデーションＲｔｈを一層大きくすることができる。
【００６１】
上述した縦、横の延伸処理を施すことによって、レターデーションＲｅ、Ｒｔｈを発現
させた延伸セルロースアシレートフィルムが得られる。延伸セルロースアシレートフィル
ムは、Ｒｅが０ｎｍ以上５００ｎｍ以下、より好ましくは１０ｎｍ以上４００ｎｍ以下、
さらに好ましくは１５ｎｍ以上３００ｎｍ以下、Ｒｔｈが３０ｎｍ以上５００ｎｍ以下、
より好ましくは５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下、さらに好ましくは７０ｎｍ以上３５０ｎｍ
以下である。このうちＲｅ≦Ｒｔｈを満足するものがより好ましく、さらに好ましくはＲ
ｅ×２≦Ｒｔｈを満足するものがさらに好ましい。このような高Ｒｔｈ、低Ｒｅを実現す
るためには、上述のように縦延伸したものを、横（幅）方向に延伸するのが好ましい。すなわち、縦方向と横方向の配向の差が面内のレターデーションの差（Ｒｅ）となるが、縦方向に加えその直交方向である横方向にも延伸することで、縦横の配向の差を小さくし面配向（Ｒｅ）を小さくできる。一方、縦に加え横にも延伸することで面積倍率は増加するため、厚みの減少に伴い厚み方向の配向は増加し、Ｒｔｈを増加させることができるためである。
【００６２】
さらに、Ｒｅ，Ｒｔｈの幅方向、長手方向の場所による変動をいずれも５％以下、より
好ましくは４％以下、さらに好ましくは３％以下にすることが好ましい。さらに配向角を
９０°±５°以下または０°±５°以下とすることが好ましく、より好ましくは９０°±
３°以下または０°±３°以下、さらに好ましくは９０°±１°以下または０°±１°以
下とすることが好ましい。このような延伸処理を行うことでボーイングを低減することができ、テンターに入る前のセルロースアシレートフィルム１２の面上に幅方向に沿って描いた直線が延伸終了後には凹部に変形したセンター部のずれを幅で割ったボーイング歪みが１０％以下、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下とすることが好ましい。
【００６３】
以下、本発明に使用される各種材料について説明する。
【００６４】
本発明で用いられる熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、公知の熱可塑性樹脂を用いることができる。中でも、液晶ディスプレイなどに用いられる各種光学フィルを製造する場合には、熱可塑性樹脂としてセルロースアシレート樹脂や環状オレフィン系樹脂が好適に用いられる。
【００６５】
セルロースアシレート樹脂としては、以下のものを挙げることができる。すなわち、セルロースアシレート は下記式（１）〜（３）で表される要件すべてを満たすセルロースアシレートが好ましい。
【００６６】
２．０≦Ｘ＋Ｙ≦３．０  …式（１）
０≦Ｘ≦２．０  …式（２）
１．２≦Ｙ≦２．９  …式（３）
（上記式（１）〜（３）中、Ｘはアセテート基の置換度を示し、Ｙはプロピオネート基、ブチレート基、ペンタノイル基およびヘキサノイル基の置換度の総和を示す。）
このようにセルロースアシレート中にプロピオネート基、ブチレート基、ペンタノイル基及びヘキサノイル基を導入することで、融解温度を低下でき、溶融製膜に伴う熱分解を抑制できるので好ましい。これらのセルロースアシレートは１種類のみを用いてもよく、２種以上混合してもよい。また、セルロースアシレート以外の高分子成分を適宜混合したものでもよい。なお、セルロースアシレートの原料綿や合成方法については、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）の７頁ないし１２頁にも詳細に記載されている。
【００６７】
環状オレフィン系樹脂（シクロオレフィン樹脂）としては、後述するシクロオレフィン樹脂−Ａ、および、シクロオレフィン樹脂−Ｂのいずれも好ましく用いることができる。
【００６８】
シクロオレフィン系樹脂（シクロオレフィン樹脂−Ａ／開環重合型）としては、例えば、（１）ノルボルネン系モノマーの開環（共）重合体を、必要に応じてマレイン酸付加、シクロペンタジエン付加のごときポリマー変性を行なった後に、水素添加した樹脂、（２）ノルボルネン系モノマーを付加型重合させた樹脂、（３）ノルボルネン系モノマーとエチレンやα−オレフィンなどのオレフィン系モノマーと付加型共重合させた樹脂などが挙げることができる。重合方法および水素添加方法は、常法により行なうことができる。
【００６９】
ノルボルネン系モノマーとしては、例えば、ノルボルネン、およびそのアルキルおよび／またはアルキリデン置換体、例えば、５−メチル−２−ノルボルネン、５−ジメチル−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、５−ブチル−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン等、これらのハロゲン等の極性基置換体；ジシクロペンタジエン、２，３−ジヒドロジシクロペンタジエン等；ジメタノオクタヒドロナフタレン、そのアルキルおよび／またはアルキリデン置換体、およびハロゲン等の極性基置換体、例えば、６−メチル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−エチル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−エチリデン−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−クロロ−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−シアノ−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−ピリジル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−メトキシカルボニル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン等；シクロペンタジエンとテトラヒドロインデン等との付加物；シクロペンタジエンの３〜４量体、例えば、４，９：５，８−ジメタノ−３ａ，４，４ａ，５，８，８ａ，９，９ａ−オクタヒドロ−１Ｈ−ベンゾインデン、４，１１：５，１０：６，９−トリメタノ−３ａ，４，４ａ，５，５ａ，６，９，９ａ，１０，１０ａ，１１，１１ａ−ドデカヒドロ−１Ｈ−シクロペンタアントラセン；等が挙げられる。
【００７０】
シクロオレフィン系樹脂（シクロオレフィン系樹脂−Ｂ／開環重合型）として、下記一般式（１）〜（４）で表わされるものを挙げることができ、これらのうち、下記一般式（１）で表されるものが特に好ましい。
【００７１】
【化１】
2009090540.tif 000003
【００７２】
〔一般式（１）〜（４）中、Ａ、Ｂ、ＣおよびＤは、水素原子または１価の有機基を示し、これらのうち少なくとも１つは極性基である。〕
これらのシクロオレフィン樹脂の重量平均分子量としては、通常５０００〜１００００００が好ましく、より好ましくは８０００〜２０００００である。
【００７３】
シクロオレフィン樹脂としては、例えば、特開昭６０−１６８７０８号公報、特開昭６２−２５２４０６号公報、特開昭６２−２５２４０７号公報、特開平２−１３３４１３号公報、特開昭６３−１４５３２４号公報、特開昭６３−２６４６２６号公報、特開平１−２４０５１７号公報、特公昭５７−８８１５号公報などに記載されている樹脂などを挙げることができる。これらの樹脂の中でも、ノルボルネン系モノマーを付加重合して得られるものが特に好ましい。
【００７４】
これらのシクロオレフィン樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は８０℃以上２３０℃以下であることが好ましく、さらに好ましくは１００℃以上２００℃以下、さらに好ましくは１２０℃以上１８０℃以下である。飽和吸水率は１質量％以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．８質量％以下とされる。前記一般式（１）〜（４）で表わされるシクロオレフィン樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）および飽和吸水率は、置換基Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄの種類を選択することにより制御することができる。
【００７５】
以上、本発明に係る熱可塑性樹脂フィルムの製造方法の好ましい実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、各種の態様が採り得る。
【００７６】
たとえば、本実施の形態では、複数の冷却ロールで多段冷却する例で説明したが、これに限定されるものではなく、１つの冷却ロールで冷却する場合にも適用できる。
【００７７】
本実施の形態では、冷却ロールの表面温度、表面粗さを調整して粘着力を上記範囲にする例を示したが、これに限定されることはなく、例えば、フィルム１２Ａの温度（樹脂温度）や組成を調整してもよい。また、製膜速度を低下させて粘着力を小さくする等により粘着力を調整することができる。なお、１つの操作因子だけでなく、任意の複数の操作因子を調整してもよい。
【００７８】
本実施の形態では、タッチロール方式の冷却ロールで冷却する例について説明したが、これに限定されるものではなく、図５に示すように、一般的なキャスティングドラム方式の冷却ロールで冷却する場合にも適用できる。
【００７９】
本発明は、高度な品位を要求される光学用途のフィルム、例えば、位相差フィルム、偏光板、偏光板保護フィルム、反射防止フィルム、液晶やエレクトロルミネッセンス用途の表示素子基板等に好適である。
【実施例】
【００８０】
以下、実施例を挙げて本発明の特徴を更に具体的に説明するが、本発明の範囲は以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきものではない。
【００８１】
（実施例１）
本実施例では、図５のキャスティングロール方式の冷却工程を備えた製造装置１０において、本発明に係るフィルム１２Ａの粘着力、冷却温度条件を実施することにより、製造されたフィルム１２Ａの面状がどのように改善されるかを試験した。なお、本実施例では、図５における冷却ロールを２つとした。
【００８２】
樹脂としては、ＴＯＰＡＳ＃６０１３(ダイセル化学社製、Ｔｇ：１３６℃)を使用し、ダイ１６から吐出させる際の樹脂温度は２７０℃とした。フィルム１２Ａの製膜速度は１０ｍ／分とした。
【００８３】
第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１を５０℃とし、表面粗さを０．０３μｍとした。第２の冷却ロール２０の表面温度Ｔ２を６０℃とした。
【００８４】
また、第１、第２、第３の冷却ロール１８、２０、２２の各剥ぎ取り部分に、図１に示す冷却エア吹出手段３０により冷却エアを当てた。冷却エアは、温度４０℃、フィルム１２Ａとの接触部における風速１０ｍ／秒、清浄度ＩＳＯクラス４以下の清浄エアを使用した。このとき、第１の冷却ロール１８の剥がれ部分における粘着力は５ｋＰａであった。
【００８５】
なお、粘着力は、Ｒｈｅｓｃａ社製タッキング試験機により以下のように測定した。すなわち、図６に示すように、まず加熱ステージ５２を樹脂温度（本実施例では２７０℃）に設定し、プローブ５４を第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１（本実施例では５０℃）に設定した。そして、加熱ステージ５２上にフィルム１２Ａを載せ、プローブ５４をフィルム１２Ａに接触させた後引き離し、この引き離した力の最大値を粘着力Ｎとした。表面粗さは、公知の表面粗さ計により測定した。
【００８６】
このようにして製膜したフィルム１２Ａの面状評価は、段ムラ、冷却皺、タッチムラのそれぞれについて以下の基準で行った。
【００８７】
０…段ムラ、冷却皺、又はタッチムラがない
１…段ムラ、冷却皺、又はタッチムラが極めて少ない
２…段ムラ、冷却皺、又はタッチムラが少ない
３…段ムラ、冷却皺、又はタッチムラがある
４…段ムラ、冷却皺、又はタッチムラがやや多い
５…段ムラ、冷却皺、又はタッチムラが極めて多い
なお、上記６段階評価のうち、段階４以下であれば製品として問題ないレベルである。
【００８８】
（実施例２）
第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１を１００℃とし、粘着力を１０ｋＰａとした以外は実施例１と同様にした。
【００８９】
（実施例３）
図１のタッチロール方式の多段冷却工程において製膜し、且つ第１の冷却ロール１８にける粘着力を２０ｋＰａとした以外は実施例１と同様にした。タッチロール２８の表面温度は第１の冷却ロール１８と同じ１００℃とした。
【００９０】
（実施例４）
第２の冷却ロール２０の表面温度Ｔ２を９０℃にした以外は実施例３と同様にした。
【００９１】
（実施例５）
第１、第２、第３の冷却ロール１８、２０、２２の各剥ぎ取り部分に、図１に示す冷却エア吹出手段３０により冷却エアを当てなかった以外は実施例１と同様にした。このときの粘着力は１５ｋＰａであった。
【００９２】
（比較例１）
粘着力が１８０ｋＰａとなるように、第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１を１５０℃とし、第２の冷却ロール２０の表面温度Ｔ２を１６０℃にした以外は、実施例１と同様にした。
【００９３】
（比較例２）
粘着力が４０ｋＰａとなるように、第１の冷却ロール１８の表面温度Ｔ１を１００℃とし、第２の冷却ロール２０の表面温度Ｔ２を１１０℃にした以外は、実施例１と同様にした。
【００９４】
（比較例３）
粘着力が２００ｋＰａとなるようにタッチロール２８でロールタッチした以外は、実施例３と同様にした。
【００９５】
（比較例４）
冷却エアを吹付けなかった以外は、実施例４と同様にした。なお、このときの第１の冷却ロール１８の粘着力は５０ｋＰａであった。
【００９６】
表１に試験条件及び試験結果を示す。
【００９７】
【表１】
2009090540.tif 000004
【００９８】
表１から分かるように、本発明の粘着力の範囲を満たす実施例１〜５では、段ムラ、冷却皺ともに極めて少なく、良好な面状のフィルムが得られた。また、タッチロール方式で冷却した実施例３、４でも、キャスティングロール方式の場合と同様に、段ムラ、冷却皺ともに少なく、更にタッチムラも認められなかった。特に、第１、第２、第３の冷却ロール１８、２０、２２の剥がれ部分に局所的に冷却エアを当てなかった実施例５でも、粘着力が本発明の範囲であり段ムラ、冷却皺ともに極めて少なく、良好な結果が得られた。
【００９９】
一方、本発明の粘着力の範囲を満たさない比較例１〜４では、第１の冷却ロール１８の剥ぎ取り部分における粘着力が３０ｋＰａを超えたために、第１の冷却ロール１８において安定にフィルム１２Ａを剥離することができず、段ムラ、冷却皺が多く発生した。タッチロール方式では、タッチムラが多く発生した。
【０１００】
以上より、本発明を適用することで、段ムラ、冷却皺、（タッチロール方式では）タッチムラ等の極めて少ない良好な面状のフィルムを製膜できることがわかった。
【図面の簡単な説明】
【０１０１】
【図１】本実施形態における熱可塑性樹脂フィルムの製造装置の一例を示す全体構成図である。
【図２】本実施形態の押出機の構成を示す断面図である。
【図３】図１の冷却ロールの拡大断面図である。
【図４】本実施形態において製造したフィルムを縦延伸及び横延伸する場合のブロック図である。
【図５】熱可塑性樹脂フィルムの製造装置の別態様を示す全体構成図である。
【図６】本実施例に使用する試験装置を説明する断面図である。
【符号の説明】
【０１０２】
１０…熱可塑性樹脂フィルムの製造装置、１２…セルロースアシレート樹脂、１２Ａ…
フィルム、１４…押出機、１６…ダイ、１８…第１の冷却ロール、２０…第２の冷却ロール、２２…第３の冷却ロール、２４…剥離ロール、２６…巻取機、２８…タッチロール、３０…冷却エア吹出手段、４４…剥ぎ取り部分
【図１】
2009090540.tif 000005
【図２】
2009090540.tif 000006
【図３】
2009090540.tif 000007
【図４】
2009090540.tif 000008
【図５】
2009090540.tif 000009
【図６】
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