(57)【要約】【課題】燃料電池の重量化、大型化、複雑化、高コスト化を抑制しつつ、簡単な構成でアノード電極側のドライアップ及びカソード電極側のフラッディングを抑制する。【解決手段】固形高分子形の燃料電池１０は、アノード側ガス拡散層３１、アノード側撥水層３３、電解質膜・電極接合体２０、カソード側撥水層３４、カソード側ガス拡散層３２、セパレータ４０が繰り返し複数積層されて構成される。アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４は、カーボンブラックとＰＴＦＥにより形成されているが、カソード側撥水層３４のカーボンブラックは、アノード側撥水層３３のカーボンブラックよりも粒径が小さい構成となっている。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード電極とカソード電極との間に、水を介してプロトンを伝導する電解質膜が配された燃料電池であって、
燃料ガスを供給するアノード側ガス拡散層と前記アノード電極との間に配され、前記アノード側ガス拡散層から前記アノード電極に前記燃料ガスを受け渡すアノード側気孔層と、
酸化ガスを供給するカソード側ガス拡散層と前記カソード電極との間に配され、前記カソード側ガス拡散層から前記カソード電極に前記酸化ガスを受け渡すカソード側気孔層と
を備え、
前記カソード側気孔層は、前記アノード側気孔層よりも大きい熱抵抗を有する
燃料電池。
【請求項２】
請求項１記載の燃料電池であって、
前記アノード側気孔層及び前記カソード側気孔層は、カーボン部材を含み、
前記カソード側気孔層のカーボン部材の粒径は、前記アノード側気孔層のカーボン部材の粒径よりも小さい
燃料電池。
【請求項３】
前記アノード側気孔層が含む前記カーボン部材は、カーボン長繊維を含む請求項２記載の燃料電池。
【請求項４】
前記カソード側気孔層の厚みは、前記アノード側気孔層の厚みよりも厚い請求項１ないし請求項３のいずれか記載の燃料電池。
【請求項５】
請求項１ないし請求項４のいずれか記載の燃料電池であって、
少なくとも、前記カソード側気孔層は、前記カーボン部材よりも熱抵抗の大きい他の部材を含み、
前記カソード側気孔層における前記他の部材の混入率は、前記アノード側気孔層における前記他の部材の混入率よりも高い
燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アノード電極とカソード電極との間に、水を介してプロトンを伝導する電解質膜が配された燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池においては、アノード電極、電解質膜、カソード電極により構成させる電解質膜・電極接合体において電気化学反応が行われる。具体的な反応は、例えば、以下の通りである。アノード電極に水素ガスを供給することにより、水素ガスを水素イオンと電子とに電離する反応が起こり、電離した水素イオンが電解質膜中をカソード電極側に移動する。また、カソード電極に酸素を供給することにより、酸素、水素イオン及び電子から水を生成する反応が起きる。
【０００３】
このような燃料電池のうち、固体高分子形燃料電池の電気化学反応では、アノード電極で電離される水素イオンは、電解質膜中の水と水和することにより、電解質膜中をアノード電極からカソード電極に移動する。このため、電解質膜のアノード電極側では、上述の電気化学反応の進行に伴って含水率が減少する。このように、電解質膜の含水率が減少した状態（ドライアップ）が生じると、水素イオンが移動するための水が不足する。その結果、水素イオンが電解質膜を透過する際の抵抗が大きくなって、燃料電池の発電効率が低下する要因となる。
【０００４】
一方、水が生成されるカソード電極側では、高負荷運転により大量に生成水が発生するなどして、カソード電極の近傍に生成した水が滞留する場合がある。このように、水が過剰に滞留した状態（フラッディング）が生じると、水が酸素の供給経路を塞ぎ、カソード電極を構成する触媒層への酸素の供給が阻害される。その結果、カソード電極での反応が低下し、燃料電池の発電効率が低下する要因となる。
【０００５】
このように、固体高分子形燃料電池においては、電解質膜・電極接合体の含水率を適正に確保することが本質的な課題となっており、当該課題に対して、様々な対策が講じられている。例えば、下記特許文献１では、アノード電極よりもカソード電極の温度を高くする温度調節手段を備えた燃料電池を開示している。これは、高温ほど多くの水を含むことができる電解質膜の性質を利用するものであり、カソード電極の温度をアノード電極よりも高くすることで、カソード電極側で高く、アノード電極側で低い水濃度勾配をさらに大きくして、フラッディングの恐れのあるカソード側の生成水が、ドライアップの恐れのあるアノード側に拡散しやすい環境を作りだし、フラッディング及びドライアップを抑制する技術である。上述の温度調節手段としては、以下の２手段が示されている。
（１）第１の手段：アノード側、カソード側のセパレータのそれぞれに、熱伝導率の異なる材料を用いる。
（２）第２の手段：セパレータの内部に、２系統の冷却水流路を備え、アノード側流路とカソード側流路とで、異なる温度の冷却水を流す。
【０００６】
【特許文献１】特開２００１−０１５１３８号公報
【０００７】
しかしながら、上述の第１の手段では、セパレータの材料として優れた導電性や耐食性が求められる中で、材料の選択の自由度は小さくなってしまう。また、上述の第２の手段では、冷却水循環系統の装置が複雑になり、高コスト化、制御の複雑化などを招いていた。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述の種々の問題を考慮し、本発明が解決しようとする課題は、燃料電池の重量化、大型化、複雑化、高コスト化を抑制しつつ、簡単な構成でアノード電極側のドライアップ及びカソード電極側のフラッディングの発生を抑制することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。
【００１０】
［適用例１］アノード電極とカソード電極との間に、水を介してプロトンを伝導する電解質膜が配された燃料電池であって、
燃料ガスを供給するアノード側ガス拡散層と前記アノード電極との間に配され、前記アノード側ガス拡散層から前記アノード電極に前記燃料ガスを受け渡すアノード側気孔層と、
酸化ガスを供給するカソード側ガス拡散層と前記カソード電極との間に配され、前記カソード側ガス拡散層から前記カソード電極に前記酸化ガスを受け渡すカソード側気孔層と
を備え、
前記カソード側気孔層は、前記アノード側気孔層よりも大きい熱抵抗を有する
燃料電池。
【００１１】
かかる構成の燃料電池は、カソード側気孔層が、アノード側気孔層よりも大きな熱抵抗を有するので、アノード電極、電解質膜及びカソード電極における電気化学反応により発生した熱は、カソード電極側の方がアノード電極側よりも放熱されにくく、カソード電極側の温度がアノード電極側の温度よりも高くなる。その結果、電解質膜は、生成水が生成されるアカソード側でより多くの水を含むことができるようになり、カソード電極側で高く、アノード電極側で低い水濃度勾配が大きくなるので、水がカソード電極側からアノード電極側へ拡散しやすい環境を作り出すことができる。したがって、簡単な構成で、アノード電極側でのドライアップ及びカソード電極側でのフラッディングの少なくとも一方の発生を抑制することができる。
【００１２】
［適用例２］適用例１記載の燃料電池であって、アノード側気孔層及びカソード側気孔層は、カーボン部材を含み、カソード側気孔層のカーボン部材の粒径は、アノード側気孔層のカーボン部材の粒径よりも小さい燃料電池。
【００１３】
かかる構成の燃料電池は、カソード側気孔層が含むカーボン部材の粒径が、アノード側気孔層が含むカーボン部材の粒径よりも小さいので、カソード側気孔層の方がアノード側気孔層よりもカーボン部材同士の接触点が多くなり、熱抵抗が大きくなる。したがって、カソード電極側の温度がアノード電極側の温度よりも高くなるので、カーボン部材の粒径を小さくするという極めて簡単な構成のみで、アノード電極側でのドライアップ及びカソード電極側でのフラッディングの少なくとも一方の発生を抑制することができる。なお、燃料電池の重量化、大型化、複雑化、高コスト化を招くこともない。
【００１４】
［適用例３］アノード側気孔層が含むカーボン部材は、カーボン長繊維を含む適用例２記載の燃料電池。
【００１５】
かかる構成の燃料電池は、アノード側気孔層が含むカーボン部材に、カーボン長繊維を含むので、アノード側気孔層のカーボン部材同士の接触点が少なくなり、熱抵抗が小さくなる。その結果、アノード側気孔層とカソード側気孔層との熱抵抗の差が大きくなり、しいては、アノード側気孔層とカソード側気孔層の温度差が大きくなるので、より効果的に、アノード電極側でのドライアップ及びカソード電極側でのフラッディングの少なくとも一方の発生を抑制することができる。
【００１６】
［適用例４］カソード側気孔層の厚みは、アノード側気孔層の厚みよりも厚い適用例１ないし適用例３のいずれか記載の燃料電池。
【００１７】
かかる構成の燃料電池は、カソード側気孔層の厚みがアノード側気孔層の厚みよりも厚いので、カソード側気孔層の方がアノード側気孔層よりも熱抵抗が大きくなる。したがって、カソード電極側の温度がアノード電極側の温度よりも高くなるので、気孔層の厚みを調整する簡単な構成のみで、アノード電極側でのドライアップ及びカソード電極側でのフラッディングの少なくとも一方の発生を抑制することができる。
【００１８】
［適用例５］適用例１ないし適用例４のいずれか記載の燃料電池であって、少なくとも、カソード側気孔層は、カーボン部材よりも熱抵抗の大きい他の部材を含み、カソード側気孔層における他の部材の混入率は、アノード側気孔層における他の部材の混入率よりも高い燃料電池。
【００１９】
かかる構成の燃料電池は、カーボン部材よりも熱抵抗の大きい他の部材の混入率がアノード側気孔層よりもカソード側気孔層で高いので、カソード側気孔層の方がアノード側気孔層よりも熱抵抗が大きくなる。したがって、カソード電極側の温度がアノード電極側の温度よりも高くなるので、他の部材を混入させる簡単な構成のみで、アノード電極側でのドライアップ及びカソード電極側でのフラッディングの少なくとも一方の発生を抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
Ａ．実施例：
本発明の実施例について説明する。図１は、本発明の実施例としての燃料電池１０の構成を示す説明図である。燃料電池１０は、固形高分子形の燃料電池である。かかる燃料電池１０は、アノード側ガス拡散層３１、アノード側撥水層３３、電解質膜・電極接合体２０、カソード側撥水層３４、カソード側ガス拡散層３２、セパレータ４０が繰り返し複数積層されて構成される。図１には、その積層される一部分を示している。
【００２１】
電解質膜・電極接合体２０は、燃料電池の電気化学反応が行われる部位であり、アノード電極２１、電解質膜２２、カソード電極２３により構成される。電解質膜２２は、固体高分子材料により形成されたイオン交換膜であり、湿潤状態では、水と親和したプロトンを良好に伝導する。本実施例においては、フッ素系樹脂を用いた。
【００２２】
アノード電極２１及びカソード電極２３は、導電性を有する担体上に触媒を担持させることによって形成される。本実施例においては、白金触媒を担持したカーボン粒子と、電解質膜２２を構成する電解質と同一材質の電解質とを用いて電極ペーストを作製し、この電極ペーストを、電解質膜２２に塗布し、乾燥・固着させたものを用いた。
【００２３】
アノード側ガス拡散層３１及びカソード側ガス拡散層３２は、電解質膜・電極接合体２０での電気化学反応に供される反応ガス（水素を含有する燃料ガスあるいは酸素を含有する酸化ガス）の流路になると共に、集電を行なうものである。本実施例においては、カーボンペーパーを用いたが、ガス透過性を有する他の導電性部材、例えば、カーボンクロス、カーボンナノチューブ、メタルファイバークロス、金属製多孔体（発泡金属）などを用いてもよい。
【００２４】
アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４は、アノード側ガス拡散層３１及びカソード側ガス拡散層３２よりも微細な気孔を有しており、反応ガスをアノード側ガス拡散層３１またはカソード側ガス拡散層３２から、アノード電極２１またはカソード電極２３に受け渡す役割を果たす層であり、特許請求の範囲の気孔層に相当する。また、アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４は、電解質膜２２の水分量を調節する水分調節機能と、アノード電極２１とアノード側ガス拡散層３１、あるいはカソード電極２３とカソード側ガス拡散層３２とが良好に導電するために必要な接触面積を確保する導電機能と、燃料電池１０の両端からの締結力等により、アノード側ガス拡散層３１及びカソード側ガス拡散層３２が電解質膜・電極接合体２０を損傷させることを防止する損傷防止機能とも有している。
【００２５】
このアノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４の詳細を図２に示す。本実施例においては、アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４は、図示するように、同じ厚みでそれぞれアノード側ガス拡散層３１とアノード電極２１との間、カソード側ガス拡散層３２とカソード電極２３との間に形成されている。なお、上述の厚みは、数十μｍ〜数百μｍ程度とすることができるが、本実施例においては５０μｍとした。
【００２６】
アノード側撥水層３３とカソード側撥水層３４は、いずれも、カーボン部材と撥水材を含んで形成される。本実施例においては、カーボン部材としてカーボンブラック、撥水材としてＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）を用いたが、上述の機能を確保できれば、他の材質を用いてもよい。なお、上述の水分量調節機能は必須のものではないので、アノード側撥水層３３またはカソード側撥水層３４に撥水材を含んでいることも必須ではない。これらのアノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４は、例えば、上述の材質からなるペーストをアノード電極２１またはカソード電極２３に吹き付けたり、印刷したりすることにより製造することができる。これらの撥水層が有する気孔は、例えば、０．１μｍ〜１０μｍ程度である。
【００２７】
このアノード側撥水層３３とカソード側撥水層３４は、それぞれが含むカーボン部材の粒径が異なる点に特徴を有する。すなわち、カソード側撥水層３４に含まれるカーボン部材の粒径は、アノード側撥水層３３に含まれるカーボン部材の粒径よりも小さいものとなっている。その効果については、本発明の効果として後述する。上述のカーボン部材の粒径は、カソード電極２３及びカソード側ガス拡散層３２、または、アノード電極２１及びアノード側ガス拡散層３１との接触性（導電性）などを考慮して適宜設定すればよいが、一般的には、０．５μｍ〜２５μｍ程度で設定される。本実施例においては、カソード側撥水層３４のカーボン部材の粒径は１μｍ、アノード側撥水層３３のカーボン部材の粒径は２０μｍとした。
【００２８】
なお、本実施例においては、アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４は、アノード側ガス拡散層３１及びカソード側ガス拡散層３２とは独立した層として形成したが、アノード側ガス拡散層３１またはカソード側ガス拡散層３２に、上述の反応ガス受け渡し機能、水分調節機能、導電機能、損傷防止機能の少なくとも一つを持たせて、アノード側ガス拡散層３１とアノード側撥水層３３、カソード側ガス拡散層３２とカソード側撥水層３４の少なくとも一方を一体的な層として形成してもよい。
【００２９】
ここで説明を図１に戻す。セパレータ４０は、反応ガスの流路となるアノード側ガス拡散層３１及びカソード側ガス拡散層３２の壁面を成す部位であり、集電機能も果たす。電解質膜２２に酸性を示す材質を用いる場合には、耐食性も必要となる。本実施例においては、チタンを用いたが、ガス不透過な導電性部材、例えば、ステンレス鋼や、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボン、焼成カーボンなどであってもよい。
【００３０】
また、セパレータ４０は、燃料電池の運転温度を調節するための冷却水流路４２をその内部に備えている。本実施例においては、セパレータ４０として、アノード電極２１側に設けられる平坦なプレートと、カソード電極２３側に設けられる平坦なプレートと、それらの間に配置されて、冷却流路となる所定形状の貫通孔が形成された中間プレートとが一体となった３層セパレータを用いた。なお、セパレータ４０は、このような構成に限られるものではないく、例えば、表面に凹凸形状を有する２つのプレートが一体となって、その凹凸形状が冷却流路となるものなど、種々の構成のセパレータを用いることができる。
【００３１】
また、各々のセパレータ４０の間であって、電解質膜・電極接合体２０、アノード側ガス拡散層３１及びカソード側ガス拡散層３２の外周部には、セル内ガス流路におけるシール性を確保するためのシール部５０が、電解質膜・電極接合体２０と一体で設けられている。本実施例においては、フッ素ゴムを用いた。
【００３２】
上述のセパレータ４０及びシール部５０には、貫通孔が設けられており、これらが連通して、酸化ガス供給マニホールド４４、酸化ガス排出マニホールド４６を形成している。図示するとおり、酸化ガス供給マニホールド４４に供給された酸化ガスとしての酸素は、セパレータ４０の内部を通って、カソード側ガス拡散層３２に供給され、カソード電極２３での燃料電池反応に供される。そして、その排ガス（カソード排ガス）は、カソード側ガス拡散層３２からセパレータ４０の内部を経由して、酸化ガス排出マニホールド４６へと排出される。なお、説明は省略するが、燃料ガスや冷却水についても、図示していない他の断面においてセパレータ４０及びシール部５０に形成されたマニホールドを通じて、アノード電極２１または冷却水流路４２に供給され、排出される。
【００３３】
かかる構成の燃料電池１０は、カソード側撥水層３４が含むカーボン部材の粒径が、アノード側撥水層３３が含むカーボン部材の粒径よりも小さいので、カソード側撥水層３４の方がアノード側撥水層３３よりもカーボン部材同士の接触点が多くなり、熱抵抗が大きくなる。すなわち、電気化学反応で生じた熱は、カソード電極２３側の方がアノード電極２１側よりも放熱されにくく、カソード電極２３側の温度がアノード電極２１側の温度よりも高くなる。その結果、電解質膜は、生成水が生成されるカソード電極２３側でより多くの水を含むことができるようになり、カソード電極２３側で高く、アノード電極２１側で低い水濃度勾配がさらに大きくなるので、フラッディングの恐れのあるカソード電極２３で生成された生成水が、カソード電極２３から、ドライアップの恐れのあるアノード電極２１側へ拡散しやすい環境を作り出すことができる。したがって、カーボン部材の粒径を小さくするという極めて簡単な構成のみで、アノード電極２１側でのドライアップ及びカソード電極２３側でのフラッディングの少なくとも一方を抑制することができる。また、カーボン部材の粒径を調整するだけであるので、燃料電池の重量化、大型化、複雑化、高コスト化を招くこともなく、製造も容易であり、燃料電池の部材に求められる導電性にも悪影響を与えない。
【００３４】
また、アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４のカーボン粒径を調節することで、カソード電極２３側とアノード電極２１側の温度差を生じさせるので、セパレータ４０に、アノード電極２１側とカソード電極２３側とで異なる材質を用いて温度差を生じさせる場合と比べて、セパレータ４０の材質の選択の自由が大きくなり、セパレータ４０の低コスト化や軽量化が可能となる。さらに、セパレータ４０に金属部材を用いる場合には、アノード電極２１側とカソード電極２３側とで異なる材質を用いる場合と比べて、アノード電極２１側とカソード電極２３側との接合が行いやすい。
【００３５】
また、かかる構成の燃料電池１０は、燃料電池１０のアノード電極２１と比べて、反応が起こりにくく、高い活性が必要なカソード電極２３側の温度が、アノード電極２１側の温度よりも高くなることで、相対的に、カソード電極２３の活性を高めることができる。したがって、電気化学反応の反応性を向上させて、効率的な運転を行うことができる。また、同様の理由から、燃料電池１０の立ち上げ運転に要する時間を短縮することができる。
【００３６】
Ｂ．変形例：
本発明のいくつかの変形例について説明する。
Ｂ−１．変形例１：
本実施例においては、アノード側撥水層３３とカソード側撥水層３４とは、同じカーボン部材（実施例ではカーボンブラック）のみで構成したが、このような構成に限るものではない。例えば、アノード側撥水層３３には、カーボンブラックにカーボン長繊維を添加してもよい。カーボン長繊維としては、ＶＧＣＦ（気相成長炭素繊維）、カーボンナノチューブなど種々のものを用いることができる。
【００３７】
このようにすれば、カーボン長繊維には、その繊維長の長さに起因して、カーボン部材間の接触点を減らし、熱抵抗を小さくする効果があるので、アノード側撥水層３３の熱抵抗を低減させることができ、実施例に比べて、アノード側撥水層３３とカソード側撥水層３４との熱抵抗の差を大きくすることができる。すなわち、アノード電極２１側の温度とカソード電極２３側の温度差を大きくすることができる。したがって、より効果的に、アノード電極２１側のドライアップ及びカソード電極２３側のフラッディングを抑制することができる。
【００３８】
Ｂ−２．変形例２：
本実施例においては、カソード側撥水層３４の熱抵抗をアノード側撥水層３３よりも大きくする手段として、アノード側撥水層３３とカソード側撥水層３４に、粒径が異なるカーボン部材（実施例ではカーボンブラック）を用いたが、このような構成に限るものではない。例えば、カソード側撥水層３４の、燃料電池１０の積層方向の厚みをアノード側撥水層３３の厚みよりも厚くする構成としてもよい。例えば、カソード側撥水層３４の厚み５０μｍに対して、アノード側撥水層３３の厚みを１００μｍとしてもよい。カソード側撥水層３４の厚みは、カソード電極２３における排水性に支障を生じない範囲で、適宜設定すればよい。
【００３９】
このようにしても、厚みの厚いカソード側撥水層３４が、アノード側撥水層３３よりも熱抵抗が大きくなり、カソード電極２３側の温度がアノード電極２１側の温度よりも高くなる。したがって、厚みの調整という簡単な構成のみで、アノード電極２１側のドライアップ及びカソード電極２３側のフラッディングを抑制することができる。勿論、実施例で示した、カソード側撥水層３４にアノード側撥水層３３よりも粒径が小さいカーボン部材を用いる構成に加え、さらに、本変形例のカソード側撥水層３４の厚みをアノード側撥水層３３よりも厚くする構成とすれば、より効果的であることは言うまでもない。
【００４０】
Ｂ−３．変形例３：
また、カソード側撥水層３４の熱抵抗をアノード側撥水層３３よりも大きくする手段として、少なくとも、カソード側撥水層３４にカーボン部材よりも熱抵抗の大きい部材を混入させて、カソード側撥水層３４における当該部材の混入率が、アノード側撥水層３３よりも高くなるような構成としてもよい。アノード側撥水層３３には、当該部材は、カソード側撥水層３４よりも低い割合で混入させてもよいし、全く混入させなくてもよい。当該部材としては、例えば、実施例において、アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４に添加したＰＴＦＥでもよいし、他の樹脂等であってもよい。
【００４１】
このようにしても、熱抵抗の大きい部材がより多く混入したカソード側撥水層３４が、アノード側撥水層３３よりも熱抵抗が大きくなり、カソード電極２３側の温度がアノード電極２１側の温度よりも高くなる。したがって、混入率の調整という簡単な構成のみで、アノード電極２１側のドライアップ及びカソード電極２３側のフラッディングを抑制することができる。勿論、実施例や他の変形例の構成と併せた構成とすれば、より効果的であることは言うまでもない。
【００４２】
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明はこうした実施例に限られるものではなく、本発明の要旨を脱しない範囲において、種々なる態様で実施できることは勿論である。例えば、本発明は、実施例に示した水素ガスを燃料とした固体高分子形燃料電池に限らず、ダイレクトメタノール形燃料電池など、水を介してプロトンを伝導する電解質膜を用いた種々の燃料電池に適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】本発明の実施例としての燃料電池１０の構成を示す説明図である。
【図２】アノード側撥水層３３及びカソード側撥水層３４の詳細構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【００４４】
１０…燃料電池
２０…電解質膜・電極接合体
２１…アノード電極
２２…電解質膜
２３…カソード電極
３１…アノード側ガス拡散層
３２…カソード側ガス拡散層
３３…アノード側撥水層
３４…カソード側撥水層
４０…セパレータ
４２…冷却水流路
４４…酸化ガス供給マニホールド
４６…酸化ガス排出マニホールド
５０…シール部
【図１】
2009048905.tif 000003
【図２】
2009048905.tif 000004