(57)【要約】【課題】ＥＬ素子内部反射での反射像の映り込みを改善した有機ＥＬ装置を提供すること。更に、光源映り込み時の白茶け感が少なく、文字ボケが抑制され、高い生産性、高い耐久性を有する有機ＥＬ表示装置を提供すること。【解決手段】陽極および陰極の一対の電極間に発光層を有する構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を、一対の基板の間に有する有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、視認側の基板上に、透明基材フィルムと光散乱層とを含む光散乱フィルムを有し、該光散乱層が透光性樹脂と光散乱粒子とを含み、該光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく３．０μｍ以下の範囲内であり、該光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と該透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０以上０．９５以下または１．０５以上１．３５以下である、有機エレクトロルミネッセンス表示装置。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極および陰極の一対の電極間に発光層を有する構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を、一対の基板の間に有する有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、視認側の基板上に、透明基材フィルムと光散乱層とを含む光散乱フィルムを有し、該光散乱層が透光性樹脂と光散乱粒子とを含み、該光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく３．０μｍ以下の範囲内であり、該光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と該透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０以上０．９５以下または１．０５以上１．３５以下である、有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項２】
前記光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく２．５μｍ以下の範囲である請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項３】
前記光散乱フィルムの散乱異方性係数（ｇ）が０.９５０以上０.９９５以下である請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項４】
前記光散乱フィルムの散乱効率（ｅ）が０.８以上３．５以下である請求項１〜３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項５】
前記光散乱フィルムのゴニオフォトメータによる散乱光プロファイルの出射角０°（Ｉ０）の光強度に対する３０°（Ｉ３０）の散乱光強度の比（Ｉ３０／Ｉ０）が、０.００６以上０.１以下である請求項１〜４のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項６】
前記光散乱フィルムが、前記光散乱層表面に直接または他の層を介してさらに低屈折率層を有する反射防止フィルムであり、該反射防止フィルムの５度入射における鏡面反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍの波長領域での平均値が０．１％以上２．０％以下である請求項１〜５のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項７】
波長３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の領域におけるＣＩＥ標準光源Ｄ６５の５度入射光に対する前記反射防止フィルムの正反射光の色味が、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のａ＊、ｂ＊値がそれぞれ−８≦ａ＊≦８、且つ、−１０≦ｂ＊≦１０の範囲内である請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項８】
光散乱フィルムまたは反射防止フィルムの表面の中心線平均粗さ（Ｒａ）が０．０５以上０．３０μｍ以下である請求項１〜７のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項９】
前記透明基材フィルムの厚みが１０μｍ以上８０μｍ以下である請求項１〜８のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１０】
前記透明基材フィルムの、４０℃相対湿度９０％における水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下である請求項１〜９のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１１】
発光波長の最大値が３５０ｎｍ以上７００ｎｍ以下の範囲にあり、ｘｙ色度図上での出射角０°方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ０，ｙ０）、出射角６０°の方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ６０，ｙ６０）とした時に、｛（ｘ６０−ｘ０）2＋（ｙ６０−ｙ０）2｝1/2が０．０５以上０．３以下の範囲内である請求項１〜１０のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１２】
前記有機エレクトロルミネッセンス表示装置が、両電極間表面で反射した光が光共振する有機エレクトロルミネッセンス表示装置である請求項１〜１１のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１３】
前記視認側の基板の厚みが０．０１ｍｍ以上０．７０ｍｍ以下である請求項１〜１２のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１４】
前記視認側の基板の厚みが０．０３ｍｍ以上０．３ｍｍ以下である請求項１３に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１５】
前記視認側の基板の表面および端部の少なくとも一方に、ポリマーコーティングがなされている請求項１〜１４のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１６】
少なくとも、前記視認側の基板が、ガスバリアフィルムである、請求項１〜１５に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項１７】
陽極および陰極の一対の電極間に発光層を有する構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を、一対の基板の間に有する有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、該一対の基板のうち少なくとも視認側の基板が、４０℃相対湿度９０％における水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下のガスバリアフィルムと光散乱層とを有する光散乱フィルムであり、該光散乱層が透光性樹脂と光散乱粒子とを含み、該光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく３．０μｍ以下の範囲内であり、該光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と該透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０以上０．９５以下または１．０５以上１．３５以下である、有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（有機EL）表示装置は、自発光型の薄型表示装置であり、液晶表示装置と比較して視認性が高い、視野角依存性が少ないといった表示性能の利点を有する。またディスプレイを軽量化、薄層化できるといった利点に加え、フレキシブルな基板を用いることでこれまで実現できなかった形状の表示装置を実現できる可能性を持っている。
【０００３】
有機ＥＬ表示装置は上述したような優れた特徴を有する。しかし、電極にＩＴＯなどの高屈折率の透明導電性材料を用いて、屈折率の異なる層を積層したり、反射率の高い金属材料などを用いるため、外光がそれらの界面で反射し、コントラスト低下や内部反射による映り込みの問題が生じることがある。
【０００４】
外光反射による悪影響を抑えるため、吸収型直線偏光板と、１／４λ板からなる円偏光板を用いる提案がなされている（例えば、特許文献１参照）。しかし、１／４λ板からなる円偏光板を用いると、偏光板の吸収により、光の利用効率が悪く輝度が低くなってしまう。
【０００５】
前面板に光拡散層を有する円偏光板を用いる提案がされている（例えば、特許文献２参照）。しかし、円偏光板を用いるため、光利用の効率が悪く輝度が低くなってしまうことが予期される。
【０００６】
特許文献１および２は、円偏光板を用いるため、製造コストが高くなる。これに代わる手段として、円偏光板の代わりに着色層を設けることが開示されている（例えば、特許文献３参照）。しかし、光利用効率が充分でないこと、ディスプレイの色味等で改善が望まれる。
【０００７】
【特許文献１】特開２００３−３３２０６８号公報
【特許文献２】特開２００４−１９１４５０号公報
【特許文献３】特開２００５−３１７２７１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
図１に有機ＥＬ素子の代表的な構成を示す。有機ＥＬ表示装置は基本的には、図１に示すように、ＴＦＴ基板１の上に、背面電極２、発光層を含み２層又は３層からなる有機層３、及び透明電極または半透明電極４、透明基板５が積層された構成を有し、背面電極２から注入された正孔と透明電極４から注入された電子が有機層３で再結合し、蛍光性物質などを励起することにより発光するものである。そして、有機層３から発光した光は、直接、またはアルミニウムなどで形成される背面電極２で反射して、透明基板５から出射する。屈折率の異なる層が積層され、かつ、金属電極を用いるこのような構造をとるため、各層の界面で反射し、コントラスト低下や内部反射による映り込みの問題などを生じることがある。
【０００９】
本発明の目的は、ＥＬ素子内部反射での反射像の映り込みを改善した有機ＥＬ装置を提供することにある。更には、光源映り込み時の白茶け感が少なく、文字ボケが抑制され、高い生産性、高い耐久性を有する有機ＥＬ表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の目的は、以下に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置により達成される。
【００１１】
１．  陽極および陰極の一対の電極間に発光層を有する構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を、一対の基板の間に有する有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、視認側の基板上に、透明基材フィルムと光散乱層とを含む光散乱フィルムを有し、該光散乱層が透光性樹脂と光散乱粒子とを含み、該光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく３．０μｍ以下の範囲内であり、該光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と該透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０以上０．９５以下または１．０５以上１．３５以下である、有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
２．  前記光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく２．５μｍ以下の範囲である上記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
３．  前記光散乱フィルムの散乱異方性係数（ｇ）が０.９５０以上０.９９５以下である上記１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
４．  前記光散乱フィルムの散乱効率（ｅ）が０.８以上３．５以下である上記１〜３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
５．  前記光散乱フィルムのゴニオフォトメータによる散乱光プロファイルの出射角０°（Ｉ０）の光強度に対する３０°（Ｉ３０）の散乱光強度の比（Ｉ３０／Ｉ０）が、０.００６以上０.１以下である上記１〜４のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
６．  前記光散乱フィルムが、前記光散乱層表面に直接または他の層を介してさらに低屈折率層を有する反射防止フィルムであり、該反射防止フィルムの５度入射における鏡面反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍの波長領域での平均値が０．１％以上２．０％以下である上記１〜５のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
７．  波長３８０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の領域におけるＣＩＥ標準光源Ｄ６５の５度入射光に対する前記反射防止フィルムの正反射光の色味が、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のａ＊、ｂ＊値がそれぞれ−８≦ａ＊≦８、且つ、−１０≦ｂ＊≦１０の範囲内である上記６に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
８．  光散乱フィルムまたは反射防止フィルムの表面の中心線平均粗さ（Ｒａ）が０．０５以上０．３０μｍ以下である上記１〜７のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
９．  前記透明基材フィルムの厚みが１０μｍ以上８０μｍ以下である上記１〜８のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１０．前記透明基材フィルムの、４０℃相対湿度９０％における水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下である上記１〜９のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１１．発光波長の最大値が３５０ｎｍ以上７００ｎｍ以下の範囲にあり、ｘｙ色度図上での出射角０°方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ０，ｙ０）、出射角６０°の方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ６０，ｙ６０）とした時に、｛（ｘ６０−ｘ０）2＋（ｙ６０−ｙ０）2｝1/2が０．０５以上０．３以下の範囲内である上記１〜１０のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１２．前記有機エレクトロルミネッセンス表示装置が、両電極間表面で反射した光が光共振する有機エレクトロルミネッセンス表示装置である上記１〜１１のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１３．前記視認側の基板の厚みが０．０１ｍｍ以上０．７０ｍｍ以下である上記１〜１２のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１４．前記視認側の基板の厚みが０．０３ｍｍ以上０．３ｍｍ以下である上記１３に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１５．前記視認側の基板の表面および端部の少なくとも一方に、ポリマーコーティングがなされている上記１〜１４のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１６．少なくとも、前記視認側の基板が、ガスバリアフィルムである、上記１〜１５に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
１７．陽極および陰極の一対の電極間に発光層を有する構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を、一対の基板の間に有する有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、該一対の基板のうち少なくとも視認側の基板が、４０℃相対湿度９０％における水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下のガスバリアフィルムと光散乱層とを有する光散乱フィルムであり、該光散乱層が透光性樹脂と光散乱粒子とを含み、該光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく３．０μｍ以下の範囲内であり、該光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と該透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０以上０．９５以下または１．０５以上１．３５以下である、有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、有機ＥＬ素子の内部反射での反射像の映り込みを改善した有機ＥＬ装置を提供することができる。また、光源映り込み時の白茶け感が少なく、文字ボケ（画像解像度の低下）が抑制された、薄型の有機ＥＬ表示装置を提供することができる。さらに、生産性、耐久性の高い有機ＥＬ表示装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下に本発明を詳細に説明する。なお、本明細書において、「Ａ〜Ｂ」という記載は「Ａ以上Ｂ以下」の意味を表す。また、有機ＥＬとは、有機エレクトロルミネッセンスを意味する。
【００１４】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示装置の一態様は、陽極および陰極の一対の電極間に発光層を有する構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を、一対の基板の間に有する有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、該基板のうち視認側の基板上に、透明基材フィルムと光散乱層とを含む光散乱フィルムを有し、該光散乱層が透光性樹脂と光散乱粒子とを含み、該光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく３．０μｍ以下の範囲内であり、該光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と該透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０以上０．９５以下または１．０５以上１．３５以下である有機エレクトロルミネッセンス表示装置である。
【００１５】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示装置の別の態様は、陽極および陰極の一対の電極間に発光層を有する構造の有機エレクトロルミネッセンス素子を、一対の基板の間に有する有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、該基板のうち少なくとも視認側の基板がガスバリアフィルムと光散乱層とを有する光散乱フィルムであり、該光散乱層が透光性樹脂と光散乱粒子とを含み、該光散乱粒子の粒径が１．２μｍより大きく３．０μｍ以下の範囲内であり、該光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と該透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０以上０．９５以下または１．０５以上１．３５以下である、有機エレクトロルミネッセンス表示装置である。
【００１６】
以下に、本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示装置（有機ＥＬ装置）の構成について説明する。
【００１７】
＜＜光散乱フィルム＞＞
本発明では、光散乱層を透明基材フィルムの上に形成した光散乱フィルムを用いることを特徴とする。光散乱フィルムを用いることで、カラーフィルターやＥＬ素子上に光散乱層を直接設けるより生産性が高く、低コスト、高耐久性、製造プロセスの選択性、素材や膜厚の選択性が高いなどのメリットがある。また、光散乱層が表面のハードコート層の機能も同時に有することで、ハードコート層を別に設けないで済むなどのメリットがあり、本発明の優れた点の１つである。
【００１８】
図２は、光散乱フィルムの基本構成を示す断面模式図である。図２に示す光散乱フィルム（１０）は、透明基材フィルム（２０）と光散乱層（３０）を含む。光散乱層（３０）は、透光性樹脂（３１）中に、光散乱粒子（４１）を含む。光散乱層（３０）は複数の層からなっていてもよい。また２種類以上の光散乱粒子を用いてもよい。また図３に示すように、光散乱層（３０）の透明基材フィルム（２０）の反対側に低屈折率層（５０）を積層する構成の反射防止フィルム（１１）は、視野角特性の改善のみでなく、明室コントラスト、ディスプレイ表面への映り込みを防止する点でより好ましい。
【００１９】
＜光散乱層＞
光散乱層（３０）は、光散乱粒子（４１）と透光性樹脂（３１）を含む。有機ＥＬ表示装置の視野角特性を改善するためには、散乱光プロファイル（散乱光の角度依存性）を最適化することが重要である。ヘイズ値は散乱の簡便な指標として用いられることがあるが、角度依存性が現れないため、ヘイズ値だけで最適な散乱を定義するのは困難である。散乱光プロファイルは光散乱粒子（４１）と透光性樹脂（３１）それぞれの屈折率及び粒子サイズにより調整することができる。一般に透明樹脂中に透明樹脂と屈折率の異なる粒子が存在する場合、粒子に入射した光は、粒子で散乱されるが、散乱され入射側に戻ってくる光を後方散乱成分、前方側に散乱される光を前方散乱成分と呼ぶことにする。有機ＥＬ表示装置の視野角依存性改善に好ましい散乱プロファイルを検討した結果、後方散乱成分が小さく（前方散乱成分が多く）、前方散乱の散乱効率が高く（直進成分が少なく）、前方散乱成分中の３０°成分の散乱が必要量を満たす時に初めて好適な視野角特性改善効果が得られることが判かり、独自の散乱設計が必要であることが判った。
【００２０】
光散乱層の散乱プロファイルに関して詳しく説明する。前方散乱成分に関しては、散乱異方性係数ｇの値（Ｂｏｈｒｅｎ−Ｈｕｆｆｍａｎ著、Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ  ｏｆ  Ｌｉｇｈｔ  ｂｙ  Ｓｍａｌｌ  Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ  ３．４記載の計算値）で定義できる。散乱異方性係数ｇは０．９５〜０．９９５であることが好ましく、０．９６〜０．９９であることがより好ましい。輝度低下を防ぐためになるべく後方散乱を低減することが好ましく、０．９５０未満であると後方散乱が大きく、光源映り込み時の白茶け感が強くなる傾向があり、０．９９５より大きいと映り込み防止効果が不十分となる傾向がある。
【００２１】
散乱効率ｅはミー散乱理論に基く散乱断面積Ｃと粒子数ｎより散乱効率ｅ＝ｎ×Ｃとして算出することができる。散乱効率ｅは０．８〜３．５であることが好ましく、２．０〜３．２であることがより好ましく、２．５〜３．２であることが更に好ましい。０．８未満であると散乱量が少なく、映り込み防止効果が不十分となる傾向がり、３．５より大きいと散乱量が大きすぎる傾向がある。
【００２２】
前方散乱の好ましい角度分布に関しては、ゴニオフォトメーターを用いて測定した散乱プロファイルから求めることができる。例えば、自動変角光度計ＧＰ−５型（(株)村上色彩技術研究所製）を用いて、入射光に対して光散乱フィルムを垂直に配置し、散乱光プロファイルを測定し、前方散乱成分内の０°方向（直進方向）の値をＩ０、前方散乱成分の内の３０°方向（直進方向から３０°傾いた方向）の値をＩ３０とした時、Ｉ３０／Ｉ０が０．００６〜０．１が好ましく、０．００６〜０．０５がより好ましい。０．００６未満であると散乱性が少なく、映り込み低減効果が少ない傾向があり、０．１より大きい場合は、正面輝度が低下する傾向がある。
【００２３】
以上の散乱異方性係数ｇ、散乱効率ｅ、Ｉ３０／Ｉ０の３つのパラメーターを同時に満たす場合、特に好ましい性能を発現することが可能である。
【００２４】
以上のような散乱プロファイルを達成するために、光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）と光散乱粒子の粒径を好ましい範囲に選択する必要がある。
【００２５】
＜光散乱粒子＞
光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）は透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）に対する比（ｎｐ／ｎｂ）を特定の範囲にすることが必要である。光散乱粒子の屈折率（ｎｐ）と透光性樹脂の屈折率（ｎｂ）の比（ｎｐ／ｎｂ）が０．８０〜０．９５または１．０５〜１．３５である必要があり、０．８０〜０．９０または１．０８〜１．２０であることが好ましい。０．８０より小さいまたは１．３５より大きいと後方散乱が大きく、正面輝度が低下する傾向があり、０．９５より大きく１．０５より小さいと、充分な散乱効率が得られず、視野角特性改善効果が不十分である。屈折率の差とともに重要なのは、光散乱粒子の粒径であり、光散乱粒子の粒子径は、１．２μｍより大きく３．０μｍ以下であり、１．２μｍより大きく２．５μｍ以下であることが好ましく、１．２μｍより大きく１．８μｍ以下であることがより好ましい。粒子径が１．２以下であると後方散乱が大きく、輝度が低下が好ましくない。３．０μｍより大きいと映り込み低減効果が不十分である。以上の屈折率、粒径を同時に有する光散乱粒子を用いることが本発明の効果を得るために必要である。
【００２６】
光散乱粒子は一種類だけを用いても良く、また複数の種類の粒子を組み合わせて用いても良い。上記散乱プロファイルを有する粒子を２種類以上用いてもよいし、上記散乱プロファイルを有する粒子を１種類用い、より大きな他の粒子で表面凹凸を形成することも好ましい。
【００２７】
光散乱粒子は、有機微粒子であっても、無機微粒子であってもよい。光散乱粒子としては、特に透明度が高く、透光性樹脂との屈折率差が前述のような数値になるものが好ましい。有機微粒子としては、ポリメチルメタクリレートビーズ（屈折率１．４９）、アクリルビーズ（屈折率１．５０）、アクリル−スチレン共重合体ビーズ（屈折率１．５４）、メラミンビーズ（屈折率１．５７）、高屈折率メラミンビーズ（屈折率１．６５）、ポリカーボネートビーズ（屈折率１．５７）、スチレンビーズ（屈折率１．６０）、架橋ポリスチレンビーズ（屈折率１．６１）、ポリ塩化ビニルビーズ（屈折率１．６０）、ベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒドビーズ（屈折率１．６８）、シリコーンビーズ（屈折率１．５０）等が用いられる。無機微粒子としては、シリカビーズ（屈折率１．４４）、アルミナビーズ（屈折率１．６３）、酸化チタンビーズ（屈折率  アナタース型２．５０、ルチル型２．７０）、酸化ジルコニアビーズ（屈折率２．０５）、酸化亜鉛ビーズ（屈折率２．００）等が用いられる。それぞれの粒子に合った屈折率の透光性樹脂（３１）を用いることで、透光性樹脂と散乱粒子の屈折率差を前記特定の範囲にすることが可能であるが、好ましくは、ポリメチルメタクリレートビーズ（屈折率１．４９）、アクリルビーズ（屈折率１．５０）、アクリル−スチレン共重合体ビーズ（屈折率１．５４）、メラミンビーズ（屈折率１．５７）、高屈折率メラミンビーズ（屈折率１．６５）、ポリカーボネートビーズ（屈折率１．５７）、スチレンビーズ（屈折率１．６０）、架橋ポリスチレンビーズ（屈折率１．６１）、ポリ塩化ビニルビーズ（屈折率１．６０）、ベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒドビーズ（屈折率１．６８）、シリコーンビーズ（屈折率１．５０）等が用いられる。無機微粒子としては、シリカビーズ（屈折率１．４４）、アルミナビーズ（屈折率１．６３）が好ましい。光散乱層に用いる透光性樹脂は、素材選択性、干渉ムラ、面状、コストなどの観点からは、通常の多官能モノマーを硬化させて得られる屈折率１．５０〜1．５４の範囲の材料を用いることが好ましく、その場合に、本発明の好適な散乱性を発現するために必要な屈折率差を得て、かつ、塗布液中での沈降性などの製造適性上で有利な樹脂粒子を用いる場合は、高屈折率メラミンビーズ（屈折率１．６５）、ベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒドビーズ（屈折率１．６８）が特に好ましい。高屈折率メラミンビーズとしては、メラミンーシリカ架橋粒子（日産化学工業製オプトビーズ）も好ましく用いることができる。
【００２８】
光散乱粒子の量は透光性樹脂１００質量部に対して５〜５０質量部含有させるのが好ましく、１０〜４５質量部含有させるのがより好ましく、２０〜４０質量部含有させるのが特に好ましい。光散乱粒子の含有量が透光性樹脂１００質量部に対して５質量部より少ないと散乱が少なくなる傾向があり、５０質量部より多いと、後方散乱が大きくなったり、膜強度が弱くなる傾向がある。
【００２９】
上記のような光散乱粒子の場合には、透光性樹脂中で光散乱粒子が沈降し易いので、沈降防止のためにシリカ等の無機フィラーを添加してもよい。なお、無機フィラーは添加量が増す程、光散乱粒子の沈降防止に有効であるが、塗膜の透明性に悪影響を与えたり、散乱性に影響を与えたりする。従って、好ましくは、粒径０．１μｍ以下の無機フィラーを、透光性樹脂に対して塗膜の透明性を損なわない程度に、１質量％未満程度含有させるとよい。
【００３０】
＜透光性樹脂＞
透光性樹脂（３１）としては、主として紫外線・電子線、または熱によって硬化する樹脂、即ち、電離放射線硬化型樹脂、電離放射線硬化型樹脂に熱可塑性樹脂と溶剤を混合したもの、熱硬化型樹脂の３種類が使用される。又、光散乱層の厚さは通常０．５μｍ〜５０μｍ程度とし、好ましくは１μｍ〜２０μｍ、さらに好ましくは２μｍ〜１０μｍ、最も好ましくは３μｍ乃至７μｍとすると良い。透光性樹脂の屈折率は、好ましくは１．４８〜２．００であり、より好ましくは１．５０〜１．９０であり、更に好ましくは１．５１〜１．８５であり、特に好ましくは１．５０〜１．８０である。屈折率が１．４８より低いと強度が低下する傾向があり、２．００より高いと強度が低下する、干渉ムラが出やすいなどの傾向がある。
【００３１】
透光性樹脂に用いるバインダーは、飽和炭化水素またはポリエーテルを主鎖として有するポリマーであることが好ましく、飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーであることがさらに好ましい。また、バインダーは架橋していることが好ましい。飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーは、エチレン性不飽和モノマーの重合反応により得ることが好ましい。架橋しているバインダーを得るためには、二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーを用いることが好ましい。
【００３２】
二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの例には、多価アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル（例、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ジシクロヘキサンジアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，３，５−シクロヘキサントリオールトリメタクリレート、ポリウレタンポリアクリレート、ポリエステルポリアクリレート）、ビニルベンゼンの誘導体（例、１，４−ジビニルベンゼン、４−ビニル安息香酸−２−アクリロイルエチルエステル、１，４−ジビニルシクロヘキサノン）、ビニルスルホン（例、ジビニルスルホン）、アクリルアミド（例、メチレンビスアクリルアミド）およびメタクリルアミドが含まれる。これらのなかでも、少なくとも３つの官能基を有するアクリレートもしくはメタアクリレートモノマー、さらには少なくとも５つの官能基を有するアクリレートモノマーが、膜硬度、即ち耐傷性の観点で好ましい。ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートの混合物が市販されており、特に好ましく用いられる。以上のモノマーは単独で用いても良いが、２種以上を混合して用いても良い。
【００３３】
これらのエチレン性不飽和基を有するモノマーは、各種の重合開始剤その他添加剤と共に溶剤に溶解、塗布、乾燥後、電離放射線または熱による重合反応により硬化することができる。
【００３４】
二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの代わりまたはそれに加えて、架橋性基の反応により、架橋構造をバインダーに導入してもよい。架橋性官能基の例には、イソシアナート基、エポキシ基、アジリジン基、オキサゾリン基、アルデヒド基、カルボニル基、ヒドラジン基、カルボキシル基、メチロール基および活性メチレン基が含まれる。ビニルスルホン酸、酸無水物、シアノアクリレート誘導体、メラミン、エーテル化メチロール、エステルおよびウレタン、テトラメトキシシランのような金属アルコキシドも、架橋構造を導入するためのモノマーとして利用できる。ブロックイソシアナート基のように、分解反応の結果として架橋性を示す官能基を用いてもよい。すなわち、本発明において架橋性官能基は、すぐには反応を示すものではなくとも、分解した結果反応性を示すものであってもよい。これら架橋性官能基を有するバインダーは塗布後、加熱することによって架橋構造を形成することができる。
【００３５】
透光性樹脂は、上記バインダポリマーに加えて、屈折率調整のために高屈折率を有するモノマーおよび金属酸化物超微粒子から選ばれる少なくとも１種を加えて形成されることも好ましい。金属酸化物超微粒子は硬度向上の点からも好ましく用いられる。高屈折率モノマーの例には、ビス（４−メタクリロイルチオフェニル）スルフィド、ビニルナフタレン、ビニルフェニルスルフィド、４−メタクリロキシフェニル−４’−メトキシフェニルチオエーテル等が含まれる。金属酸化物超微粒子としてはＳｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｉｎ、ＳｂおよびＳｎから選ばれる少なくとも１種の金属を含む酸化物超微粒子が好ましく、具体例としては、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＩＴＯ等が挙げられる。これらの中でも、特にＺｒＯ２が好ましく用いられる。高屈折率のモノマーの添加量は、透光性樹脂の全質量の１０〜９０質量％であることが好ましく、２０〜８０質量％であると更に好ましい。金属酸化物超微粒子の添加量は、透光性樹脂１００質量部に対して０〜５０質量部含有させるのが好ましく、０〜４５質量部含有させるのがより好ましく、０〜４０質量部含有させるのが特に好ましい。金属酸化物超微粒子の含有量が透光性樹脂１００質量部に対して５０質量部より多いと膜強度が弱くなる傾向がある。
【００３６】
透光性樹脂と透明基材フィルムが接する場合、透光性樹脂を形成するための塗布液の溶剤は、防眩性の発現および支持体（透明基材フィルム）と光散乱層間との密着性の両立を図るために、透明基材フィルム（例えばトリアセチルセルロース支持体）を溶解する少なくとも一種類以上の溶剤と、透明基材フィルムを溶解しない少なくとも一種類以上の溶剤から構成することが好ましい。より好ましくは、透明基材フィルムを溶解しない溶剤のうちの少なくとも一種類が、透明基材フィルムを溶解する溶剤うちの少なくとも一種類よりも高沸点であることが好ましい。さらに好ましくは、透明基材フィルムを溶解しない溶剤のうち最も沸点の高い溶剤と、透明基材フィルムを溶解する溶剤のうち、最も沸点の高い溶剤との沸点温度差が３０℃以上であることであり、最も好ましくは５０℃以上であることである。
【００３７】
透明基材フィルムを溶解する溶剤として、例えば、透明基材フィルムにセルロースアセテートを用いる場合を例に取って記載すると、炭表示装置数が３〜１２のエーテル類：具体的には、ジブチルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、プロピレンオキシド、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、１,３,５−トリオキサン、テトラヒドロフラン、アニソールおよびフェネトール等、炭素数が３〜１２のケトン類：具体的には、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、およびメチルシクロヘキサノン等、炭素数が３〜１２のエステル類：具体的には、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ｎ−ペンチル、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル、プロピオン醸エチル、酢酸ｎ−ペンチル、およびγ−プチロラクトン等、２種類以上の官能基を有する有機溶媒：具体的には、２−メトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸エチル、２−エトキシプロピオン酸エチル、２−メトキシエタノール、２−プロポキシエタノール、２−ブトキシエタノール、１，２−ジアセトキシアセトン、アセチルアセトン、ジアセトンアルコール、アセト酢酸メチル、およびアセト酢酸エチル等が挙げられる。これらは１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。透明基材を溶解する溶剤としてはケトン系溶剤が好ましい。
【００３８】
透明基材フィルムを溶解しない溶剤として、例えば、透明基材フィルムにセルロースアセテートを用いる場合を例に取って記載すると、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、シクロヘキサノール、酢酸イソブチル、メチルイソブチルケトン、２−オクタノン、２−ペンタノン、２−ヘキサノン、２−ヘプタノン、３−ペンタノン、３−ヘプタノン、４−ヘプタノン、トルエンが挙げられる。これらは１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３９】
以上は、透明基材フィルムにセルロースアセテートを用いる場合を例に取って記載したが、基材によって用いる溶剤は異なる。また、溶剤に溶解しにくい透明基材フィルムを用いる場合は、基材上に易接着層を形成してから光散乱層を形成することも好ましい。
【００４０】
透明基材フィルムを溶解する溶剤の総量（Ａ）と透明基材フィルムを溶解しない溶剤の総量（Ｂ）の質量割合（Ａ／Ｂ）は、５／９５〜５０／５０が好ましく、より好ましくは１０／９０〜４０／６０であり、さらに好ましく１５／８５〜３０／７０である。
【００４１】
上記のような電離放射線硬化型樹脂組成物の硬化方法としては、前記電離放射線硬化型樹脂組成物の通常の硬化方法、即ち、電子線又は紫外線の照射によって硬化することができる。
【００４２】
例えば、電子線硬化の場合には、コックロフワルトン型、バンデグラフ型、共振変圧型、絶縁コア変圧器型、直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器から放出される５０〜１０００ｋｅＶ、好ましくは１００〜３００ｋｅＶのエネルギーを有する電子線等が使用され、紫外線硬化の場合には超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光線から発する紫外線等が利用できる。
【００４３】
本発明に用いる光散乱フィルムは表示装置の最表面に用いられる場合、ハードコート性を有することが好ましい。ハードコート性を有することで、光散乱層とハードコート層を２層に分けて設ける必要が無く、本発明の効果の１つである生産性、コストに優れる。光散乱フィルムの強度は、鉛筆硬度試験で、Ｈ以上であることが好ましく、２Ｈ以上であることがさらに好ましく、３Ｈ以上であることが最も好ましい。さらに、ＪＩＳ  Ｋ５４００に従うテーバー試験で、試験前後の試験片の摩耗量が少ないほど好ましい。
【００４４】
本発明に用いる光散乱フィルムは表示装置の最表面に用いられる場合、光散乱フィルム表面反射起因の映り込みを低減するために、表面凹凸を形成することも重要であるが、特に本発明に用いる場合は、目的である有機ＥＬ素子内部の反射起因の映り込み低減効果を得るために、光散乱粒子の散乱と併せて、表面凹凸による散乱を利用するとより効果的である。一方、コントラスト向上のためには、表面凹凸を有さない方がより好ましく、コントラストに悪影響を及ぼさず、映り込みを低減できる表面凹凸として、中心線平均粗さＲａは０．０５〜０．３０μｍの範囲が好ましく、０．０８〜０．２０μｍの範囲が好ましく、０．０８〜０．１５μｍの範囲がより好ましい。０．３０μｍを超えると、外光が反射した際の表面の白化、文字ボケ等が好ましくない傾向があり、０．０５未満であると有機ＥＬ素子内部の映り込み低減効果が充分でない傾向がある。
以上の硬度、表面凹凸に関しては、後述の光散乱層表面に低屈折率層を設けた反射防止フィルムに関しても好ましい範囲として適用することができる。
【００４５】
＜低屈折率層＞
本発明に用いる光散乱フィルムは有機ＥＬ表示装置の表面に用いられるため、光散乱層より外側、すなわち透明支持体より遠い側に低屈折率層を設けることができる。低屈折率層を有することで、光散乱フィルムに反射防止機能を付与し、表示装置表面への映り込み防止、コントラスト向上が可能となる。低屈折率層の屈折率は前記の光散乱層の屈折率より低く設定することが好ましい。低屈折率層と光散乱層との屈折率差が小さすぎる場合は反射防止性が低下し、大き過ぎると反射光の色味が強くなる傾向がある。低屈折率層と光散乱層との屈折率差は０．０１以上０．３０以下が好ましく、０．０５以上０．２０以下がより好ましい。
低屈折率層は、低屈折率素材を用いて形成することができる。低屈折率素材としては、低屈折率バインダーを用いることができる。また、バインダーに微粒子を加えて低屈折率層を形成することもできる。
また、低屈折率層形成用組成物は後述するオルガノシラン化合物を含有することもできる。
【００４６】
低屈折率バインダーとしては、含フッ素共重合体を好ましく用いることができる。含フッ素共重合体は、含フッ素ビニルモノマーから導かれる構成単位と架橋性付与のための構成単位を有することが好ましい。
【００４７】
（含フッ素共重合体）
含フッ素共重合体を主として構成する含フッ素ビニルモノマーとしては、フルオロオレフィン類（例えばフルオロエチレン、ビニリデンフルオリド、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン等）、（メタ）アクリル酸の部分又は完全フッ素化アルキルエステル誘導体類｛例えば「ビスコート６ＦＭ」（商品名）、大阪有機化学工業（株）や“Ｒ−２０２０”（商品名）、ダイキン工業（株）製等｝、完全又は部分フッ素化ビニルエーテル類等が挙げられるが、好ましくはペルフルオロオレフィン類であり、屈折率、溶解性、透明性、入手性等の観点から特に好ましくはヘキサフルオロプロピレンである。
【００４８】
これらの含フッ素ビニルモノマーの組成比を上げれば屈折率を下げることができるが、皮膜強度は低下する傾向がある。本発明では含フッ素共重合体のフッ素含率が２０〜６０質量％となるように含フッ素ビニルモノマーを導入することが好ましく、より好ましくは２５〜５５質量％の場合であり、特に好ましくは３０〜５０質量％の場合である。
【００４９】
架橋反応性付与のための構成単位としては主として以下の（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）で示される単位が挙げられる。
（Ａ）：グリシジル（メタ）アクリレート、グリシジルビニルエーテルのように分子内に予め自己架橋性官能基を有するモノマーの重合によって得られる構成単位、
（Ｂ）：カルボキシル基やヒドロキシ基、アミノ基、スルホ基等を有するモノマー｛例えば（メタ）アクリル酸、メチロール（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、アリルアクリレート、ヒドロキシエチルビニルエーテル、ヒドロキシブチルビニルエーテル、マレイン酸、クロトン酸等｝の重合によって得られる構成単位、
（Ｃ）：分子内に上記（Ａ）、（Ｂ）の官能基と反応する基とそれとは別に架橋性官能基を有する化合物を、上記（Ａ）、（Ｂ）の構成単位と反応させて得られる構成単位（例えばヒドロキシル基に対してアクリル酸クロリドを作用させる等の手法で合成できる構成単位）が挙げられる。
【００５０】
上記（Ｃ）の構成単位は、その架橋性官能基が光重合性基であることが好ましい。該光重合性基としては、例えば（メタ）アクリロイル基、アルケニル基、シンナモイル基、シンナミリデンアセチル基、ベンザルアセトフェノン基、スチリルピリジン基、α−フェニルマレイミド基、フェニルアジド基、スルフォニルアジド基、カルボニルアジド基、ジアゾ基、ｏ−キノンジアジド基、フリルアクリロイル基、クマリン基、ピロン基、アントラセン基、ベンゾフェノン基、スチルベン基、ジチオカルバメート基、キサンテート基、１，２，３−チアジアゾール基、シクロプロペン基、アザジオキサビシクロ基などを挙げることができ、これらは１種のみでなく２種以上であってもよい。これらのうち、（メタ）アクリロイル基及びシンナモイル基が好ましく、特に好ましくは（メタ）アクリロイル基である。
【００５１】
光重合性基含有共重合体を調製するための具体的な方法としては、下記の方法を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。
ａ．水酸基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、（メタ）アクリル酸クロリドを反応させてエステル化する方法、
ｂ．水酸基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、イソシアネート基を含有する(メタ)アクリル酸エステルを反応させてウレタン化する方法、
ｃ．エポキシ基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、（メタ）アクリル酸を反応させてエステル化する方法、
ｄ．カルボキシル基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、エポキシ基を含有する含有（メタ）アクリル酸エステルを反応させてエステル化する方法。
【００５２】
なお、上記光重合性基の導入量は任意に調節することができ、塗膜面状安定性・無機粒子共存時の面状故障低下・膜強度向上などの点からカルボキシル基やヒドロキシル基等を残していても良い。
本発明では含フッ素共重合体中の架橋性付与のための構成単位の導入量が１０〜５０モル％であることが好ましく、より好ましくは１５〜４５モル％の場合であり、特に好ましくは２０〜４０モル％の場合である。
【００５３】
本発明における低屈折率層に有用な共重合体では、上記含フッ素ビニルモノマーから導かれる繰返し単位及び、架橋性付与のための構成単位側鎖に（メタ）アクリロイル基を有する繰返し単位以外に、基材への密着性、ポリマーのＴｇ（皮膜硬度に寄与する）、溶媒への溶解性、透明性、滑り性、防塵・防汚性等種々の観点から、適宜他のビニルモノマーを共重合することもできる。これらのビニルモノマーは、目的に応じて複数を組み合わせてもよく、合計で共重合体中の０〜６５モル％の範囲で導入されていることが好ましく、０〜４０モル％の範囲であることがより好ましく、０〜３０モル％の範囲であることが特に好ましい。
【００５４】
併用可能なビニルモノマー単位には、特に限定はなく、例えばオレフィン類（エチレン、プロピレン、イソプレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン等）、アクリル酸エステル類（アクリル酸メチル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸２‐ヒドロキシエチル）、メタクリル酸エステル類（メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル等）、スチレン誘導体（スチレン、ｐ−ヒドロキシメチルスチレン、ｐ−メトキシスチレン等）、ビニルエーテル類（メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル、ヒドロキシエチルビニルエーテル、ヒドロキシブチルビニルエーテル等）、ビニルエステル類（酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、桂皮酸ビニル等）、不飽和カルボン酸類（アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、イタコン酸等）、アクリルアミド類（Ｎ、Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ−ｔ−ブチルアクリルアミド、Ｎ−シクロヘキシルアクリルアミド等）、メタクリルアミド類（Ｎ，Ｎ−ジメチルメタクリルアミド）、アクリロニトリル等を挙げることができる。
【００５５】
本発明で特に有用な含フッ素共重合体は、ペルフルオロオレフィンとビニルエーテル類又はビニルエステル類のランダム共重合体である。特に単独で架橋反応可能な基｛（メタ）アクリロイル基等のラジカル反応性基、エポキシ基、オキセタニル基等の開環重合性基等｝を有していることが好ましい。これらの架橋反応性基含有重合単位はポリマーの全重合単位の５〜７０モル％を占めていることが好ましく、特に好ましくは３０〜６０モル％の場合である。好ましいポリマーについては、特開２００２−２４３９０７号、特開２００２−３７２６０１号、特開２００３−２６７３２号、特開２００３−２２２７０２号、特開２００３−２９４９１１号、特開２００３−３２９８０４号、特開２００４−４４４４号、特開２００４−４５４６２号の各公報に記載のものを挙げることができる。
【００５６】
また本発明で有用な含フッ素共重合体には、防汚性を付与する目的で、ポリシロキサン構造が導入されていることが好ましい。ポリシロキサン構造の導入方法に制限はないが、例えば特開平６−９３１００号、特開平１１−１８９６２１号、同１１−２２８６３１号、特開２０００−３１３７０９号の各公報に記載のごとく、シリコーンマクロアゾ開始剤を用いてポリシロキサンブロック共重合成分を導入する方法；特開平２−２５１５５５号、同２−３０８８０６号の各公報に記載のごとくシリコーンマクロマーを用いてポリシロキサングラフト共重合成分を導入する方法が好ましい。特に好ましい化合物としては、特開平１１−１８９６２１号公報の実施例１、２、及び３のポリマー、又は特開平２−２５１５５５号公報の共重合体Ａ−２及びＡ−３を挙げることができる。これらのポリシロキサン成分は、ポリマー中の０．５〜１０質量％であることが好ましく、特に好ましくは１〜５質量％である。
【００５７】
本発明に好ましく用いることのできる含フッ素共重合体の好ましい分子量は、質量平均分子量が５０００以上、好ましくは１００００〜５０００００、最も好ましくは１５０００〜２０００００である。平均分子量の異なるポリマーを併用することで塗膜面状の改良や耐傷性の改良を行うこともできる。
【００５８】
上記の含フッ素共重合体に対しては、特開平１０−２５３８８号公報及び特開２０００−１７０２８号公報に記載のごとく、適宜、重合性不飽和基を有する硬化剤を併用してもよい。また、特開２００２−１４５９５２号公報に記載のごとく、含フッ素の多官能の重合性不飽和基を有する化合物との併用も好ましい。多官能の重合性不飽和基を有する化合物の例としては、前記光散乱層で述べた多官能モノマーを挙げることができる。これら化合物は、特に共重合体本体に重合性不飽和基を有する化合物を用いた場合に耐擦傷性改良に対する併用効果が大きく好ましい。
【００５９】
低屈折率層の屈折率は、１．２０〜１．４６であることが好ましく、１．２５〜１．４２であることがより好ましく、１．３０〜１．３８であることが特に好ましい。また低屈折率層の厚さは、５０〜１５０ｎｍであることが好ましく、７０〜１２０ｎｍであることがさらに好ましい。
【００６０】
（微粒子）
次に本発明における低屈折率層に好ましく用いることのできる微粒子について説明する。
【００６１】
低屈折率層に含まれる微粒子の塗設量は、１〜１００ｍｇ／ｍ２が好ましく、より好ましくは５〜８０ｍｇ／ｍ２、更に好ましくは１〜７０ｍｇ／ｍ２である。微粒子の塗設量が該下限値以上であれば、耐擦傷性の改良効果が明らかに現れ、該上限値以下であれば、低屈折率層表面に微細な凹凸ができて外観や積分反射率が悪化するなどの不具合が生じないので好ましい。該微粒子は、低屈折率層に含有させることから、低屈折率であることが好ましい。
【００６２】
具体的には、低屈折率層に含まれる微粒子は、無機微粒子、中空の無機微粒子、又は中空の有機樹脂微粒子であって、低屈折率のものがあることが好ましく、中空の無機微粒子が特に好ましい。無機微粒子としては、例えば、シリカ又は中空シリカの微粒子が挙げられる。このような微粒子の平均粒径は、低屈折率層の厚みの３０％以上１００％以下が好ましく、より好ましくは３０％以上８０％以下、更に好ましくは３５％以上７０％以下である。すなわち、低屈折率層の厚みが１００ｎｍであれば、微粒子の粒径は３０ｎｍ以上１００ｎｍ以下が好ましく、より好ましくは３０ｎｍ以上８０ｎｍ以下、更に好ましくは、３５ｎｍ以上７０ｎｍ以下である。
耐擦傷性の強化を図るためには、防眩性フィルム全層に無機粒子が含まれていることが好ましく、最も好ましくは、防眩性フィルム全層にシリカ粒子が含まれていることが好ましい。
【００６３】
上記のような（中空）シリカ微粒子は、その粒径が上記下限値以上であれば、耐擦傷性の改良効果が明らかに現れ、上記上限値以下であれば、低屈折率層表面に微細な凹凸ができて外観や積分反射率が悪化するなどの不具合が生じないので好ましい。
【００６４】
（中空）シリカ微粒子は、結晶質でも、アモルファスのいずれでもよく、また単分散粒子でも、凝集粒子（この場合は、２次粒子径が、低屈折率層の層厚の１５％〜１５０％であることが好ましい）でも構わない。また、２種類以上の複数の粒子（種類又は粒径）を用いても構わない。粒子の形状は、球径が最も好ましいが、不定形であっても問題ない。
【００６５】
低屈折率層の屈折率を低下させるために、中空のシリカ微粒子を用いることが特に好ましい。該中空シリカ微粒子は屈折率が１．１７〜１．４０、より好ましくは１．１７〜１．３５、さらに好ましくは１．１７〜１．３０である。ここでの屈折率は粒子全体としての屈折率を表し、中空シリカ粒子を形成している外殻のシリカのみの屈折率を表すものではない。この時、粒子内の空腔の半径をｒｉ、粒子外殻の半径をｒｏとすると、空隙率ｘは下記数式（１）で算出される。
【００６６】
数式（１）：  ｘ＝（４πｒｉ３／３）／（４πｒｏ３／３）×１００
【００６７】
空隙率ｘは、好ましくは１０〜６０％、さらに好ましくは２０〜６０％、最も好ましくは３０〜６０％である。中空のシリカ粒子をより低屈折率に、より空隙率を大きくしようとすると、外殻の厚みが薄くなり、粒子の強度としては弱くなるため、耐擦傷性の観点から１．１７未満の低屈折率の粒子は困難である。なお、これら中空シリカ粒子の屈折率はアッベ屈折率計｛（株）アタゴ製｝にて測定することができる。
【００６８】
本発明においては、防汚性向上の観点から、更に、低屈折率層表面の表面自由エネルギーを下げることが好ましい。具体的には、フッ素系化合物やポリシロキサン構造を有する化合物を低屈折率層に使用することが好ましい。
【００６９】
ポリシロキサン構造を有する添加剤としては、反応性基含有ポリシロキサン｛例えば“ＫＦ−１００Ｔ”，“Ｘ−２２−１６９ＡＳ”，“ＫＦ−１０２”，“Ｘ−２２−３７０１ＩＥ”，“Ｘ−２２−１６４Ｂ”，“Ｘ−２２−５００２”，“Ｘ−２２−１７３Ｂ”，“Ｘ−２２−１７４Ｄ”，“Ｘ−２２−１６７Ｂ”，“Ｘ−２２−１６１ＡＳ” （商品名）、以上、信越化学工業（株）製；“ＡＫ−５”，“ＡＫ−３０”，“ＡＫ−３２”（商品名）、以上東亜合成（株）製；、「サイラプレーンＦＭ０７２５」，「サイラプレーンＦＭ０７２１」（商品名）、以上チッソ（株）製等｝を添加するのも好ましい。また、特開２００３−１１２３８３号公報の表２、表３に記載のシリコーン系化合物も好ましく使用できる。
【００７０】
フッ素系化合物としては、フルオロアルキル基を有する化合物が好ましい。該フルオロアルキル基は炭素数１〜２０であることが好ましく、より好ましくは１〜１０であり、直鎖（例えば−ＣＦ２ＣＦ３，−ＣＨ２（ＣＦ２）４Ｈ，−ＣＨ２（ＣＦ２）８ＣＦ３，−ＣＨ２ＣＨ２（ＣＦ２）４Ｈ等）であっても、分岐構造（例えばＣＨ（ＣＦ３）２，ＣＨ２ＣＦ（ＣＦ３）２，ＣＨ（ＣＨ３）ＣＦ２ＣＦ３，ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＦ２）５ＣＦ２Ｈ等）であっても、脂環式構造（好ましくは５員環または６員環、例えばパーフルオロシクロへキシル基、パーフルオロシクロペンチル基またはこれらで置換されたアルキル基等）であっても良く、エーテル結合を有していても良い（例えばＣＨ２ＯＣＨ２ＣＦ２ＣＦ３，ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２Ｃ４Ｆ８Ｈ，ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２Ｃ８Ｆ１７，ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ等）。該フルオロアルキル基は同一分子中に複数含まれていてもよい。
フッ素系化合物は、さらに低屈折率層皮膜との結合形成あるいは相溶性に寄与する置換基を有していることが好ましい。該置換基は同一であっても異なっていても良く、複数個あることが好ましい。好ましい置換基の例としてはアクリロイル基、メタアクリロイル基、ビニル基、アリール基、シンナモイル基、エポキシ基、オキセタニル基、水酸基、ポリオキシアルキレン基、カルボキシル基、アミノ基などが挙げられる。フッ素系化合物はフッ素原子を含まない化合物とのポリマーであってもオリゴマーであってもよく、分子量に特に制限はない。フッ素系化合物のフッ素原子含有量には特に制限は無いが２０質量％以上であることが好ましく、３０〜７０質量％であることが特に好ましく、４０〜７０質量％であることが最も好ましい。好ましいフッ素系化合物の例としてはダイキン化学工業（株）製、Ｒ−２０２０、Ｍ−２０２０、Ｒ−３８３３、Ｍ−３８３３、オプツールＤＡＣ（以上商品名）、大日本インキ（株）製、メガファックＦ−１７１、Ｆ−１７２、Ｆ−１７９Ａ、ディフェンサＭＣＦ−３００、ＭＣＦ−３２３（以上商品名）などが挙げられるがこれらに限定されるものではない。
これらのフッ素系化合物やポリシロキサン構造を有する化合物は低屈折率層全固形分の０．１〜１０質量％の範囲で添加されることが好ましく、特に好ましくは１〜５質量％の場合である。
【００７１】
＜高屈折率層、中屈折率層＞
本発明における反射防止フィルムには、光散乱層の透明支持体と反対側の低屈折率層との間に高屈折率層を設け、低屈折率層とともに光学干渉を利用すると反射防止性を高めることができる。更に、光散乱層と高屈折率層の間に光散乱層と高屈折率層の中間の屈折率を有する中屈折率層を設けることが好ましい。
以下の本明細書では、この高屈折率層と中屈折率層を高屈折率層と総称して呼ぶことがある。なお、本発明において、高屈折率層、中屈折率層、低屈折率層の「高」、「中」、「低」とは層相互の相対的な屈折率の大小関係を表す。また、透明支持体との関係で言えば屈性率は、透明支持体＞低屈折率層、高屈折率層＞透明支持体の関係を満たすことが好ましい。
また、本明細書では高屈折率層、中屈折率層、低屈折率層を総称して反射防止層と総称して呼ぶことがある。
【００７２】
高屈折率層の上に低屈折率層を構築して、反射防止フィルムを作製するためには、高屈折率層の屈折率は１．５５〜２．４０であることが好ましく、より好ましくは１．６０〜２．２０、更に好ましくは、１．６０〜２．００である。
【００７３】
支持体から近い順に中屈折率層、高屈折率層、低屈折率層を塗設し、反射防止フィルムを作成する場合、高屈折率層の屈折率は、１．６５乃至２．４０であることが好ましく、１．７０乃至２．２０であることがさらに好ましい。中屈折率層の屈折率は、低屈折率層の屈折率と高屈折率層の屈折率との間の値となるように調整する。中屈折率層の屈折率は、１．５５乃至１．８０であることが好ましく、１．５５乃至１．７０がより好ましい。
【００７４】
高屈折率層および中屈折率層に用いられる無機粒子の具体例としては、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＩＴＯなどの無機酸化物を主成分とする無機粒子が好ましく、屈折率調整のためＳｉＯ２を主成分とする無機粒子を加えることもできる。高屈折率層に用いるにはＴｉＯ２及びＺｒＯ２が高屈折率化の点で特に好ましい。該無機フィラーは、表面をシランカップリング処理又はチタンカップリング処理されることも好ましく、フィラー表面にバインダー種と反応できる官能基を有する表面処理剤が好ましく用いられる。
【００７５】
高屈折率層における無機粒子の含有量は、高屈折率層の質量に対し１０〜９０質量％であることが好ましく、より好ましくは１５〜８０質量％、特に好ましくは１５〜７５質量％である。無機粒子は高屈折率層内で二種類以上を併用してもよい。
高屈折率層の上に低屈折率層を有する場合、高屈折率層の屈折率は透明支持体の屈折率より高いことが好ましい。
【００７６】
反射防止フィルムは反射率が低いほど映り込み低減、コントラスト向上の観点で好ましい。５度入射における鏡面反射率の４５０乃至６５０ｎｍの波長領域での平均値が０．１〜２．０％であることが好ましく、０．１〜１．２％であることがより好ましく、０．１〜０．６％であることが特に好ましい。２．０％を超えると映り込み低減、コントラスト向上の効果が少なく、好ましくない傾向がある。
【００７７】
反射防止フィルムは１層以上の薄膜干渉を利用して特定の波長領域で反射防止をするため、反射色味の問題がある。反射色味は波長３８０ｎｍから７８０ｎｍの領域におけるＣＩＥ標準光源Ｄ６５の５度入射光に対する正反射光の色味が、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のａ＊、ｂ＊値がそれぞれ−８≦ａ＊≦８、且つ、−１０≦ｂ＊≦１０の範囲内であることが好ましく、−５≦ａ＊≦５、且つ、−６≦ｂ＊≦６であることがより好ましく、０≦ａ＊≦５、且つ、−６≦ｂ＊≦０であることが特に好ましく、０≦ａ＊≦３、且つ、−４≦ｂ＊≦０であることが更に好ましい。上記範囲を超えると特に黒表示時の反射色が目立ち好ましくない傾向がある。
【００７８】
本発明に用いられる光散乱フィルムは上記の層の他に各種機能層を設けることの好ましい、機能層の例としては、導電性層、易接着層、吸収層などが挙げられる。
【００７９】
＜層の形成＞
本発明に用いられる光散乱層、および必要に応じて、低屈折率層、高／中屈折率層、またはその他の層は、塗布液を透明支持体上に塗布し、加熱・乾燥し、その後、必要に応じて、光照射および／または加熱して、各層を形成するためのモノマーや硬化性樹脂を硬化する。これにより各層が形成される。
【００８０】
本発明における光散乱フィルムの各層の塗布方法は特に制限されないが、ディップコート法、エアーナイフコート法、カーテンコート法、ローラーコート法、ワイヤーバーコート法、グラビアコート法やエクストルージョンコート法（ダイコート法）（米国特許２６８１２９４号明細書参照）、マイクログラビアコート法等の公知の方法が用いられ、その中でもマイクログラビアコート法、ダイコート法が高い生産性、塗膜の均一性の観点で好ましく用いられる。
【００８１】
さらに、透明基材フィルムと被覆層の密着性を向上させる目的で、所望により透明基材フィルムの片面又は両面に、親水化処理、凹凸処理などの前処置を施すこともできる。前処理としては、コロナ放電処理、グロー放電処理、クロム酸処理（湿式）、ケン化処理（湿式）、火炎処理、熱風処理、オゾン・紫外線照射処理等が挙げられるが、コロナ放電処理、グロー放電処理、ケン化処理（湿式）が特に好ましい。
【００８２】
＜透明基材フィルム＞
透明基材フィルム（２０）の素材としては、透明樹脂フィルム、透明樹脂板、透明樹脂シートがある。透明樹脂フィルムとしては、セルロースアシレート類からなるフィルム（例えばトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルム（屈折率１．４８））、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ジアセチレンセルロースフィルム、アセテートブチレートセルロースフィルム、ポリエーテルサルホンフィルム、ポリアクリル系樹脂フィルム、ポリウレタン系樹脂フィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリスルホンフィルム、ポリエーテルフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリエーテルケトンフィルム、（メタ）アクリルニトリルフィルム、シクロオレフィン系フィルム、ラクトン環を有するポリマーからなるフィルム等が使用できる。厚さは通常１０μｍ〜８０μｍ程度が好ましく、２０〜６０μｍがより好ましい。本発明では、光散乱による文字ボケを低減するため、薄いほど好ましいが、１０μｍより薄いと、フィルムの強度が弱くなり、好ましくない傾向がある。
【００８３】
＜＜有機エレクトロルミネッセンス表示装置＞＞
本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示装置は陽極、陰極の一対の電極間に発光層もしくは発光層を含む複数の有機化合物薄膜を形成した表示装置であり、発光層のほか正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、保護層などを有してもよく、またこれらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであってもよい。各層の形成にはそれぞれ種々の材料を用いることができる。
【００８４】
陽極は正孔注入層、正孔輸送層、発光層などに正孔を供給するものであり、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、またはこれらの混合物などを用いることができ、好ましくは仕事関数が４ｅＶ以上の材料である。具体例としては酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等の導電性金属酸化物、あるいは金、銀、クロム、ニッケル等の金属、さらにこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物または積層物、ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料、およびこれらとＩＴＯとの積層物などが挙げられ、好ましくは、導電性金属酸化物であり、特に、生産性、高導電性、透明性等の点からＩＴＯが好ましい。陽極の膜厚は材料により適宜選択可能であるが、通常１０ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５０ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１００ｎｍ〜５００ｎｍである。
【００８５】
基板は、特に限定されないが、透明又は半透明であることがよく、通常、ソーダライムガラス、無アルカリガラス、透明樹脂等の基板上に陽極を形成したものが用いられる。ガラスを用いる場合、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。
【００８６】
基板の厚みは、機械的強度を保つのに十分であれば特に制限はないが、本発明のように表示装置表面に光散乱フィルムを用いる場合は、視認側の基板の厚みが厚いと文字ボケが生じやすく、基板の厚みは薄いほど良い。視認側の基板は、０．０１ｍｍ〜０．７０ｍｍが好ましく、０．０２〜０．５０ｍｍがより好ましく、０．０３〜０．３０ｍｍが特に好ましい。
【００８７】
本発明では視野角依存性改善と文字ボケ低減を両立し、かつ、強度、表示装置の寿命の点では、視認側に０．０３〜０．３０ｍｍの薄い（好ましくはガラス）基板を用いるのがもっとも好ましい形態と言える。０．３０μｍより薄い場合は片側の面および端部の少なくとも一方にポリマーをコーティングして強度を向上させることがより好ましい。
【００８８】
文字ボケ低減のために、少なくとも視認側の基板として、例えばガラス基板の代わりにガスバリアフィルムを用いることも好ましい。ガスバリアフィルムとはプラスチック支持体上にガス不透過性のバリア層を設置したフィルムである。ガスバリアフィルムの例としては酸化ケイ素や酸化アルミニウムを蒸着したもの（特公昭５３−１２９５３、特開昭５８−２１７３４４）、有機無機ハイブリッドコーティング層を有するもの（特開２０００−３２３２７３、特開２００４−２５７３２）、無機層状化合物を有するもの（特開２００１−２０５７４３）、無機材料を積層したもの（特開２００３−２０６３６１、特開２００６−２６３９８９）、有機層と無機層を交互に積層したもの（特開２００７−３０３８７、米国特許６４１３６４５、Ａｆｆｉｎｉｔｏら著  Ｔｈｉｎ  Ｓｏｌｉｄ  Ｆｉｌｍｓ  １９９６年  ２９０−２９１頁）、有機層と無機層を連続的に積層したもの（米国特許２００４−４６４９７）などが挙げられる。ガスバリアフィルムのバリア性は４０℃相対湿度９０％における水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることが好ましく、０．００１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることがより好ましい。
【００８９】
光散乱フィルムはガスバリアフィルムの上に粘着剤等で貼り合せて用いることもできる。
【００９０】
本発明の別の態様は、光散乱フィルムが光散乱層とガスバリアフィルムを有し、該光散乱層が該ガスバリアフィルムの上に直接設けられ、該光散乱フィルムを少なくとも視認側の基板として、例えばガラスの代わりに用いる形態である。この場合、視野角依存性改善と文字ボケ低減を両立でき、かつ、軽量で薄型にでるという効果を有する。
【００９１】
陽極の作製には材料によって種々の方法が用いられるが、例えばＩＴＯの場合、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、化学反応法（ゾル−ゲル法など）、酸化インジウムスズの分散物の塗布などの方法で膜形成される。陽極は洗浄その他の処理により、表示装置の駆動電圧を下げたり、発光効率を高めることも可能である。例えばＩＴＯの場合、ＵＶ−オゾン処理などが効果的である。
【００９２】
陰極は電子注入層、電子輸送層、発光層などに電子を供給するものであり、電子注入層、電子輸送層、発光層などの負極と隣接する層との密着性やイオン化ポテンシャル、安定性等を考慮して選ばれる。陰極の材料としては金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、またはこれらの混合物を用いることができ、具体例としてはアルカリ金属（例えばＬｉ、Ｎａ、Ｋ等）またはそのフッ化物、アルカリ土類金属（例えばＭｇ、Ｃａ等）またはそのフッ化物、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金またはそれらの混合金属、リチウム−アルミニウム合金またはそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金またはそれらの混合金属、インジウム、イッテリビウム等の希土類金属等が挙げられ、好ましくは仕事関数が４ｅＶ以下の材料であり、より好ましくはアルミニウム、リチウム−アルミニウム合金またはそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金またはそれらの混合金属等である。陰極の膜厚は材料により適宜選択可能であるが、通常１０ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５０ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１００ｎｍ〜１μｍである。陰極の作製には電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、コーティング法などの方法が用いられ、金属を単体で蒸着することも、二成分以上を同時に蒸着することもできる。さらに、複数の金属を同時に蒸着して合金電極を形成することも可能であり、またあらかじめ調整した合金を蒸着させてもよい。
陽極及び陰極のシート抵抗は低い方が好ましく、数百Ω／□以下が好ましい。
【００９３】
陰極上に前記バリアフィルムを貼り合せて、ガスの浸入を防ぐともに、ディスプレイ表面に保護層を形成しても良い。
【００９４】
発光層の材料は、電界印加時に陽極または正孔注入層、正孔輸送層から正孔を注入することができると共に陰極または電子注入層、電子輸送層から電子を注入することができる機能や、注入された電荷を移動させる機能、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができるものであれば何でもよい。好ましくは発光層に本発明の化合物を含有するものであるが、本発明の化合物の他の発光材料を用いることもできる。例えばベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、ベンゾチアゾール誘導体、スチリルベンゼン誘導体、ポリフェニル誘導体、ジフェニルブタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ナフタルイミド誘導体、クマリン誘導体、ペリレン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ビススチリルアントラセン誘導体、キナクリドン誘導体、ピロロピリジン誘導体、チアジアゾロピリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、スチリルアミン誘導体、芳香族ジメチリディン化合物、８−キノリノール誘導体の金属錯体や希土類錯体に代表される各種金属錯体等、ポリチオフェン、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン等のポリマー化合物等が挙げられる。発光層の膜厚は特に限定されるものではないが、通常１ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１０ｎｍ〜５００ｎｍである。
【００９５】
発光層の形成方法は、特に限定されるものではないが、抵抗加熱蒸着、電子ビーム、スパッタリング、分子積層法、コーティング法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）、ＬＢ法などの方法が用いられ、好ましくは抵抗加熱蒸着、コーティング法である。
【００９６】
正孔注入層、正孔輸送層の材料は、陽極から正孔を注入する機能、正孔を輸送する機能、陰極から注入された電子を障壁する機能のいずれかを有しているものであればよい。その具体例としては、カルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、ポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー等が挙げられる。正孔注入層、正孔輸送層の膜厚は特に限定されるものではないが、通常１ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１０ｎｍ〜５００ｎｍである。正孔注入層、正孔輸送層は上述した材料の１種または２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成または異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
【００９７】
正孔注入層、正孔輸送層の形成方法としては、真空蒸着法やＬＢ法、前記正孔注入輸送剤を溶媒に溶解または分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）が用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解または分散することができ、樹脂成分としては例えば、ポリ塩化ビニル、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリブタジエン、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）、炭化水素樹脂、ケトン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド、エチルセルロース、酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂、ポリウレタン、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、シリコン樹脂などが挙げられる。
【００９８】
電子注入層、電子輸送層の材料は、陰極から電子を注入する機能、電子を輸送する機能、陽極から注入された正孔を障壁する機能のいずれか有しているものであればよい。その具体例としては、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン誘導体、８−キノリノール誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体等が挙げられる。電子注入層、電子輸送層の膜厚は特に限定されるものではないが、通常１ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１０ｎｍ〜５００ｎｍである。電子注入層、電子輸送層は上述した材料の１種または２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成または異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
【００９９】
電子注入層、電子輸送層の形成方法としては、真空蒸着法やＬＢ法、前記電子注入輸送剤を溶媒に溶解または分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）などが用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解または分散することができ、樹脂成分としては例えば、正孔注入輸送層の場合に例示したものが適用できる。
【０１００】
保護層の材料としては水分や酸素等の表示装置劣化を促進するものが表示装置内に入ることを抑止する機能を有しているものであればよい。その具体例としては、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＴｉＯ２等の金属酸化物、ＭｇＦ２、ＬｉＦ、ＡｌＦ３、ＣａＦ２等の金属フッ化物、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート、ポリイミド、ポリウレア、ポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリジクロロジフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレンとジクロロジフルオロエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンと少なくとも１種のコモノマーとを含むモノマー混合物を共重合させて得られる共重合体、共重合主鎖に環状構造を有する含フッ素共重合体、吸水率１％以上の吸水性物質、吸水率０．１％以下の防湿性物質等が挙げられる。
保護層の形成方法についても特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、ＭＢＥ（分子線エピタキシ）法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法（高周波励起イオンプレーティング法）、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、ガスソースＣＶＤ法、コーティング法を適用できる。
【０１０１】
有機ＥＬ表示装置では、両電極間でそれぞれの電極の発光層側の表面で反射した光が光共振することで、光取り出し効率が向上させることができる。このような場合、特に視野角依存性が生じやすく、本発明の効果が大きい。発光波長の最大値が３５０〜７００ｎｍの範囲にあり、ｘｙ色度図上での出射角０°方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ０，ｙ０）、出射角６０°の方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ６０，ｙ６０）とした時に、{（ｘ６０−ｘ０）2＋（ｙ６０−ｙ０）2}1/2が０．０５〜０．３の範囲の有機ＥＬ表示装置で特に効果があり、０．１〜０．２の範囲の有機ＥＬ表示装置で更に効果がある。本値が大きすぎると本発明を用いても多少気になるレベルの視野角特性が残り、本値が小さすぎると、本発明を用いた時の効果が少ない傾向がある。
【０１０２】
本発明の有機ＥＬ表示装置は、特定の光学性能を有する光散乱フィルムを有するために、光散乱フィルムを用いない場合と比較して、反射像の映り込みが少なく、良好な表示性能を達成することができる。
【実施例】
【０１０３】
本発明を詳細に説明するために、以下に実施例を挙げて説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、特別の断りの無い限り、「部」及び「％」は質量基準である。
【０１０４】
光散乱層用塗布液に使用した化合物を下記に記す。
粒子１：２．１μｍメラミン−シリカ架橋粒子  屈折率１．６５
粒子２：３．５μｍメラミン−シリカ架橋粒子  屈折率１．６５
粒子３：０．５μｍメラミン−シリカ架橋粒子（日産化学工業製オプトビーズ５００Ｓ）  屈折率１．６５
粒子４：２．１μｍアクリル−スチレン架橋粒子  屈折率１．５３
粒子５：１．５μｍメラミン−シリカ架橋粒子  屈折率１．６５
粒子６：２．５μｍメラミン−シリカ架橋粒子  屈折率１．６５
粒子７：１．５μｍシリカ架橋粒子  屈折率１．４４（日本触媒製シーホスターＫＥ−Ｐ１５０）
粒子８：１．５μｍポリメチルメタクリレート架橋粒子  屈折率１．５０
粒子は全てポリトロン分散機にて１００００ｒｐｍで２０分間分散したメチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）分散液（粒子濃度３８ｗｔ％）にして用いた。
【０１０５】
ＰＥＴ−３０：ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの混合物[日本化薬（株）製]
ビスコートＶ３６０：ＥＯ変性したトリメチロールプロパントリアクリレート[大阪有機化学製]
ＤＰＨＡ：ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートの混合物［日本化薬（株）製］
デソライトＺ７４０４：ジルコニア含有ＵＶ硬化型ハードコート液  固形分濃度約６１％、溶媒メチルイソブチルケトンに置換、固形分中ＺｒＯ２含率約７０％、重合性モノマー、重合開始剤含有［ＪＳＲ（株）製］
イルガキュア１２７：重合開始剤[チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製]
ＣＡＢ：セルロースアセテートブチレート
ＭＥＫ：メチルエチルケトン
ＳＰ−１３：フッ素系の界面活性剤
【０１０６】
【化１】
2009070815.tif 000002
【０１０７】
［実施例１］
光散乱フィルム試料１０１〜１０９の作製
【０１０８】
（光散乱層の塗設）
４０μｍの厚さの易接着層付きＰＥＴフィルムをロール形態で巻き出して、表１に示す光散乱層用塗布液を使用し特開２００６−１２２８８９号明細書実施例１記載のスロットダイを用いたダイコート法で、搬送速度３０ｍ／分の条件で塗布し、６０℃で１５０秒乾燥の後、さらに窒素パージ下酸素濃度約０．１％で１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ2、照射量１００ｍＪ／ｃｍ2の紫外線を照射して塗布層を硬化させ巻き取り光散乱フィルムを作製した。各光散乱層の膜厚は５μｍになるように塗布量を調整した。
【０１０９】
【表１】
2009070815.tif 000003
【０１１０】
（表示装置への実装）
ソニー社製１１インチ有機ＥＬテレビＸＥＬ−１の表面フィルムを剥がし、替わりに光散乱フィルム試料１０１〜１０９を各々粘着剤で貼り付け、表示装置を作製した。本有機ＥＬテレビは光共振機能を用いた有機ＥＬ表示装置であり、視認側の基板は厚さ０．７ｍｍの硝子基板であった。
【０１１１】
（光散乱フィルムおよび表示装置の評価）
得られたこれらの光散乱フィルムおよび表示装置について、以下の項目の評価を行った。結果を表２に示す。
【０１１２】
（１）屈折率
光散乱粒子を除く光散乱層の膜の屈折率は、アッベ屈折計で直接測定した。また、光散乱粒子の屈折率は、ヨウ化メチレン、１，２−ジブロモプロパン、ｎ−ヘキサンから選ばれる任意の屈折率の異なる２種類の溶媒の混合比を変化させて屈折率を変化させた溶媒中に透光性粒子を等量分散して濁度を測定し、濁度が極小になった時の溶媒の屈折率をアッベ屈折計で測定することで測定した。
【０１１３】
（２）散乱異方性係数
散乱異方性係数は異方性係数ｇの値（Ｂｏｈｒｅｎ−Ｈｕｆｆｍａｎ著、Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ  ｏｆ  Ｌｉｇｈｔ  ｂｙ  Ｓｍａｌｌ  Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ  ３．４記載の計算値）で定義され、計算で求めた。
【０１１４】
（３）散乱効率
ミー散乱理論に基く散乱断面積Ｃと粒子数ｎより散乱効率ｎ×Ｃを算出した。
【０１１５】
（４）Ｉ３０／Ｉ０
光散乱フィルムの散乱プロファイルをゴニオフォトメーターを用いて測定した。自動変角光度計ＧＰ−５型（(株)村上色彩技術研究所製）を用いて、入射光に対して光散乱フィルムを垂直に配置し、散乱光プロファイルを測定し、前方散乱成分内の０°方向（直進方向）の値をＩ０、前方散乱成分の内の３０°方向（直進方向から３０°傾いた方向）の値をＩ３０とした時、Ｉ３０／Ｉ０の計算値として求めた。
【０１１６】
（５）反射像の映り込み
表示装置を黒表示し、ディスプレイ正面から、観察者が自分の顔を映しこみ、顔の輪郭を目視で観察し、下記の基準で判定した。
○：顔の輪郭があまり気にならない。
△：顔の輪郭が気になるが、使用上で問題はない。
×：顔の輪郭が目立ち、問題があるレベル。
【０１１７】
（６）光源映り込み時の白茶け感
表示装置を黒表示し、正面から蛍光灯を映し込み、蛍光灯周辺の白茶け感を下記の基準で評価した。
○：白茶けが気にならない。
△：多少白茶けるが、使用上問題はない。
×：白茶けが強く、問題があるレベル。
【０１１８】
（７）中心線平均粗さ（Ｒａ）
ＪＩＳ−Ｂ０６０１に準じて、小坂研究所（株）製、サーフコーダー  ＭＯＤＥＬ  ＳＥ−３Ｆを用いて中心線平均粗さ（Ｒａ）（μｍ）の測定を行った。
【０１１９】
（８）平均反射率
フィルムの裏面をサンドペーパーで粗面化した後に黒色インクで処理し、裏面反射をなくした状態で、表面側を、分光光度計（日本分光（株）製）を用いて、３８０〜７８０ｎｍの波長領域において、分光反射率を測定した。結果には４５０〜６５０ｎｍの積分反射率および鏡面反射率の算術平均値を用いた。
【０１２０】
本発明の表示装置は発光波長の最大値が３５０ｎｍ以上７００ｎｍ以下の範囲にあり、ｘｙ色度図上での出射角０°方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ０，ｙ０）、出射角６０°の方向の発光スペクトルの色座標を（ｘ６０，ｙ６０）とした時に、｛（ｘ６０−ｘ０）2＋（ｙ６０−ｙ０）2｝1/2が０．０８以上０．２５以下の範囲であった。
【０１２１】
評価結果を表２に示す。表２から、本発明の有機ＥＬ表示装置は、本発明に係る特定の光学性能を有する光散乱フィルムを用いることで、光散乱フィルムを用いない場合と比較して、表示装置へ映り込んだ像が目立ちずらく、強い輝度の光源を移し込んだ時の白茶け感も少ない良好な性能を達成できることがわかる。
なお、各光散乱フィルムの積分反射率は４．５％、ａ＊値は０〜０．２の範囲、ｂ＊値は−１．０から０の範囲で、ニュートラルな反射色を示したが、表面への映り込みはやや気になるレベルであった。本発明の光散乱フィルムの中心線平均粗さは全て０．０３μｍ〜０．１８μｍの間であった。
【０１２２】
【表２】
2009070815.tif 000004
【０１２３】
［実施例２］
前記実施例１の本発明の光散乱フィルムの光散乱層上に、フッ素ポリマーと中空粒子を主成分とする屈折率１．３６の低屈折率層を９０ｎｍ形成したところ、低屈折率層形成前の積分反射率が４．５％に対し、低屈折率層形成後の積分反射率が２．０％と反射が抑えられ、実装後のディスプレイは視野角色味、正面輝度、白茶け感が良好で、かつ、明室下での黒締り感が向上した。なお、低屈折率層形成後の鏡面反射率は１．５％〜１．７％であった。
【０１２４】
［実施例３］
前記実施例１の本発明の光散乱フィルムの光散乱層上に、ＤＰＨＡとジルコニア微粒子（粒径約１０ｎｍ）を主成分とする屈折率１．６２の中屈折率層と、屈折率１．７２の高屈折率層と、フッ素ポリマーと中空粒子を主成分とする屈折率１．３６の低屈折率層をこの順にそれぞれ、６０ｎｍ、１１０ｎｍ、９０ｎｍ形成したところ、３層形成前の積分反射率が４．５％に対し、３層形成後の積分反射率が０．９％と反射が抑えられ、実装後のディスプレイは視野角色味、正面輝度、白茶け感が良好で、かつ、明室下での黒締り感が更に向上した。なお、３層形成後の鏡面反射率は０．５％〜０．９％であり、ａ＊値は０〜３の範囲、ｂ＊値は−４から０の範囲で、非常にニュートラルな反射色を示し、黒表示時の表示品位が良かった。
【０１２５】
［実施例４］
前記実施例１において、有機ＥＬディスプレイの視認側の基板として端部と表面をテトラエトキシシラン、γ―アクリロキシプロピルトリメトキシシランおよびγ−アミノプロピルトリメトキシシランを加水分解重縮合したポリマーでコーティングした厚さ０．１ｍｍの硝子基板を用いた以外は実施例１と同様にして表示装置を作製すると、本発明の光散乱フィルムを用いた有機ＥＬディスプレイは映り込み防止性、光源が移り込んだ時の白茶け感が良好で、かつ、軽量化できるとともに、画像のボケ感を更に抑えることができる。
【０１２６】
［実施例５］
４０ｎｍのポリエチレンナフタレートフィルムに塗布方式で形成したアクリル系有機樹脂層とスパッタリング方式で形成したシリカ薄膜層の積層体からなる４０℃９０％における水蒸気の透過率が０．００５ｇ／ｍ２・ｄａｙの水蒸気バリアフィルムに光散乱層、低屈折層、中屈折率層／高屈折率層／低屈率層の積層体を前記実施例３と同様に直接形成し、視認側の基板として用いて表示装置を作製し、評価すると、映り込み防止性、光源が移り込んだ時の白茶け感が良好で、かつ、更に軽量化できるとともに、画像のボケ感を更に抑えることができる。また、耐久性の良好な表示装置が作製できる。
【０１２７】
本発明の有機ＥＬ表示装置は、特定の光学性能を有する光散乱フィルムを有するために、光散乱フィルムを用いない場合と比較して、映り込み防止性、光源が移り込んだ時の白茶け感が良好な表示性能を達成することができた。また、軽量、薄型で、文字ボケが少ない特徴を有している。更に、製造適性、素材の選択性に優れ、耐久性も良好である。
【図面の簡単な説明】
【０１２８】
【図１】光共振効果を用いる有機ＥＬ発光表示装置の模式図である。
【図２】本発明に用いる透明基材フィルムと光拡散層を含む光散乱フィルムの一例を示した断面模式図である。
【図３】本発明に用いる透明基材フィルムと光散乱層と低屈折率層を含む反射防止フィルムの一例を示した断面模式図である。
【図４】有機ＥＬ表示装置の基本構成の概略図の一例である。
【図５】本発明のひとつの実施態様を示す模式図である。
【図６】本発明のひとつの実施態様を示す模式図である。
【符号の説明】
【０１２９】
１  ＴＦＴ基板
２  背面電極
３  発光層を含む有機層
４  透明または半透明電極
５  透明基板
１０  光散乱フィルム１
１１  光散乱フィルム２
２０  透明基材フィルム
３０  光散乱層
３１  透光性樹脂
４１  光散乱粒子
５０  低屈折率層
１００  有機ＥＬ表示装置
１１０  ＴＦＴ基板
１２０  下部電極
１３０  有機ＥＬ層
１４０  上部電極
１５０  ガスバリア層
１６０  透明基板
１７０  粘着剤層
【図１】
2009070815.tif 000005
【図２】
2009070815.tif 000006
【図３】
2009070815.tif 000007
【図４】
2009070815.tif 000008
【図５】
2009070815.tif 000009
【図６】
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