(57)【要約】【課題】シール部の応力を緩和し、積層電池の積層方向の寸法を短くすることができ、積層電池の体積を低減して出力密度が高く、且つ、発電特性や長期安定性、安全性に優れる積層形燃料電池を提供すること。【解決手段】電解質と、その電解質の両面に配置した電極と、その電極のそれぞれの外表面に接触する一対のガスケット付きセパレータにより構成された単位セルと、その単位セルを冷却する冷却セパレータと、前記単位セルと前記冷却セパレータを複数個積層して両端を締付ける締付板とを有し、前記ガスケット付きセパレータと前記冷却セパレータの少なくとも外表面に密着した高抵抗層を有する積層形燃料電池を提供しさらに、セパレータ・ガスケット集合体、セパレータを提供する。【選択図】図１
2009181712.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質と、その電解質の両面に配置した電極と、その電極のそれぞれの外表面に接触する一対のガスケット付きセパレータにより構成された単位セルと、その単位セルを冷却する冷却セパレータと、前記単位セルと前記冷却セパレータを複数個積層して両端を締付ける締付板とを有し、前記ガスケット付きセパレータと前記冷却セパレータの少なくとも外周表面に密着した高抵抗層を有することを特徴とする積層形燃料電池。
【請求項２】
前記ガスケット付きセパレータと前記冷却セパレータの外周、マニホールド及びその近傍に前記高抵抗層を形成したことを特徴とする請求項１に記載の積層形燃料電池。
【請求項３】
前記ガスケット付きセパレータと前記冷却セパレータが少なくとも一方が、鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよびそれらの合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなることを特徴とする請求項１または２記載の積層形燃料電池。
【請求項４】
前記ガスケット付きセパレータと前記冷却セパレータの少なくとも一方が、複数の金属のクラッド材からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層形燃料電池。
【請求項５】
前記クラッド材の中間層は鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなり、かつ、前記金属層の最外表面はチタン，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，クロム，アルミニウム，金，白金，ルテニウム，パラジウムおよびこれらの合金から選ばれる金属で構成されることを特徴とする請求項４記載の積層形燃料電池。
【請求項６】
前記クラッド材の各層の境界面に、隣り合う金属で構成される金属間化合物層が形成されていることを特徴とする請求項５記載の積層形燃料電池。
【請求項７】
前記高抵抗層は酸化処理、溶射又は陽極酸化処理によって形成されたものである請求項１〜３のいずれかに記載の積層形燃料電池。
【請求項８】
前記高抵抗層の抵抗値が１０ｋΩ以上であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層形燃料電池。
【請求項９】
燃料及び酸化剤ガス或いは冷却水を分離する所望の流路と、燃料又は酸化剤ガス或いは冷却水を前記流路に供給し又は流路から排出するマニホールドを有するセパレータと、前記セパレータの両面に接触した一対のガスケットを有し、前記セパレータの外周表面、マニホールド及びその近傍に高抵抗層を有する燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体。
【請求項１０】
前記セパレータが、鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよびそれらの合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなることを特徴とする請求項９記載の燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体。
【請求項１１】
前記セパレータが、複数の金属のクラッド材からなることを特徴とする請求項９又は１０に記載の燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体。
【請求項１２】
前記クラッド材の中間層は鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなり、かつ、前記クラッド材の最外表面はチタン，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，クロム，アルミニウム，金，白金，ルテニウム，パラジウムおよびこれらの合金から選ばれる金属で構成されることを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体。
【請求項１３】
前記クラッド材の各層の境界面に、隣り合う金属で構成される金属間化合物層が形成されていることを特徴とする請求項１２記載の燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体。
【請求項１４】
前記高抵抗層は酸化処理、容赦又は謡曲酸化によって形成されたものである請求項９〜１２のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体。
【請求項１５】
金属体を成形して形成した流体の流路と、マニホールドを有し、その外周面とマニホールドの近傍に密着した高抵抗層を有する燃料電池用セパレータ。
【請求項１６】
前記セパレータが、鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなることを特徴とする請求項１５記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１７】
前記セパレータが、複数の金属のクラッド材からなることを特徴とする請求項１５又は１６に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１８】
前記クラッド材の中間層は鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなり、かつ、前記金属層の最外表面はチタン，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，クロム，アルミニウム，金，白金，ルテニウム，パラジウムおよびこれらの合金から選ばれる金属で構成されることを特徴とする請求項１７記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層形燃料電池、燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体及び燃料電池用セパレータに係り、特に固体高分子形燃料電池を複数個積層した積層形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、化石燃料の大量消費による地球温暖化・環境汚染問題は深刻な問題となっている。この問題に対する対処手段として、化石燃料を燃やす内燃機関に代わり、固体高分子形燃料電池を始めとする水素やメタノール等を燃料とし、酸素やこれを含む空気等を酸化剤とした燃料電池が注目を集めている。
【０００３】
燃料電池は、発電による排出物の環境に対する負荷が少なく、クリーンな発電システムとして注目されている。特に、近年の環境保護への関心の高まりから、燃料電池の分散電源や電気自動車電源への用途展開が期待されている。
【０００４】
また、高エネルギー密度の電源として、モバイル機器の電源として燃料電池の適用可能性が検討され始めている。
【０００５】
燃料電池には、固体高分子形，リン酸型，溶融炭酸塩型，固体酸化物型等が挙げられる。その中で、固体高分子形燃料電池は、室温から１００℃程度の比較的低温で発電が可能であり、出力密度が高いことから、上述した用途では固体高分子形燃料電池が最も適している。
【０００６】
固体高分子形燃料電池は、一般的に固体高分子電解質膜の両面にアノード、カソードとなる触媒金属を担持した担持カーボンの層（以下、単に電極触媒層と述べる）が配置された構造を中心に構成されている。ここでアノード、カソードの固体高分子電解質膜とは反対の面には、燃料である水素やメタノールあるいは空気や酸素の拡散を円滑に行うために拡散層が配置される。
【０００７】
固体高分子形燃料電池では、例えば燃料に水素を用いた場合、燃料中の水素と空気中の酸素から発電中に次の反応式で表される反応によって水が生成する。
【０００８】
アノード側    Ｈ２  →  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−
カソード側    １／２Ｏ２  ＋  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−  →  Ｈ２Ｏ
全反応        Ｈ２  ＋  １／２Ｏ２  →  Ｈ２Ｏ
上記の反応において固体高分子形燃料電池の発電時には最大約１Ｖの電圧が発生する。固体高分子形燃料電池では、単セルでは上記のように最大約１Ｖ程度の電圧しか出力されない。このために、出力規模に応じて単セルを複数個積層し、電気的に直列に接続した積層形燃料電池が実際のシステムに用いられる。燃料電池自動車用の燃料電池では５０〜７０ｋＷの出力が求められており、２００〜５００個の単セルを積層する必要がある。積層数が増加すると積層形燃料電池の出力電圧が高くなり、２００〜５００セルの積層時の出力電圧は２００〜５００Ｖとなる。このような、積層形電池の出力電圧が増加は、積層したセル間の短絡が発生を容易にし、発電特性や長期安定性の低下や安全性を損なう原因となる。
【０００９】
また、高い出力密度が求められる燃料電池自動車などの移動体向け燃料電池のセパレータには、炭素系材料に比べて成形が容易で、セパレータ厚さを薄くできる金属材料セパレータの開発が進められている。セパレータ厚さが薄くなると積層形電池の体積を低減することができ出力密度の向上が見込める。また、セパレータが薄くなったことからセパレータの変形に対応するためのシール構造が必要となる。同時に、セル間が短絡した場合には、短絡経路が短くなることにより短絡電流が増加し、発電特性や長期安定性、安全性などに対する影響が大きくなる。
【００１０】
このような背景から、燃料や酸化剤や冷媒の外部への漏洩を防ぐためのシール材で積層形電池の外表面またはマニホールド表面を被うことにより短絡を防止する積層形燃料電池構造が提案されている。（例えば、特許文献１，２，３参照）。
【００１１】
【特許文献１】特開２００２−３０５００６号公報
【特許文献２】特開２００４−０４７４９５号公報
【特許文献３】特開２００２−２０７０７４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
金属材料セパレータの開発によりセパレータ厚さが薄くなったことから、燃料や酸化剤や冷媒の外部への漏洩を防ぐためのシール材の厚さが積層形電池の体積に与える影響度合いが比較的大きくなっている。
【００１３】
従来技術では、セパレータの変形に対応しながらセル間の短絡を防ぐ構造として、燃料や酸化剤や冷媒の外部への漏洩を防ぐためのシール材で積層形燃料電池の外表面となるセパレータ外周部およびマニホールド表面となるマニホールド開口部を被うことにより、短絡を防止する積層形燃料電池構造が提案されている。このようにセパレータ外周部およびマニホールド表面となるマニホールド開口部をシール材で被う構造とすると、シール材の形状が複雑になるのでセパレータ外周部やマニホールド開口部に寸法精度よく成形することが困難であり、シール材の厚さが比較的厚くなる。また、シール部に積層方向の応力がかかるために金属材料セパレータの強度が問題となる。
【００１４】
本発明の目的は、積層電池の積層方向の寸法を短くすることができ、積層電池の体積を低減して出力密度が高く、且つ、発電特性や長期安定性、安全性に優れる積層形燃料電池を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明によれば、電解質と、その電解質の両面に配置した電極と、その電極のそれぞれの外表面に接触する一対のガスケット付きセパレータにより構成された単位セルと、その単位セルを冷却する冷却セパレータと、前記単位セルと前記冷却セパレータを複数個積層して両端を締付ける締付板とを有し、前記ガスケット付きセパレータと前記冷却セパレータの少なくとも外周表面に密着した高抵抗層を有することを特徴とする積層形燃料電池が提供される。ここで、セパレータの外周表面とは、その端面を含むことが必須ではなく、少なくともガスケットと積層される表面を含む意味である。もちろん、端面にも高抵抗層を形成してもよい。また、高抵抗層は通常の意味で絶縁性であっても良い。
【００１６】
本発明は又、燃料及び酸化剤ガス或いは冷却水を分離する所望の流路と、燃料又は酸化剤ガス或いは冷却水を前記流路に供給し又は流路から排出するマニホールドを有するセパレータと、前記セパレータの両面に接触した一対のガスケットを有し、前記セパレータのマニホールド及びその近傍に高抵抗層を有する燃料電池用セパレータ・ガスケット集合体を提供するものである。
【００１７】
更に本発明は、金属体を成形して形成した流体の流路と、マニホールドを有し、その外周面とマニホールドの近傍に密着した高抵抗層を有する燃料電池用セパレータを提供するものである。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、積層電池の積層方向の寸法を短くすることができ、積層電池の体積を低減して出力密度が高く、且つ、発電特性や長期安定性、安全性に優れる積層形燃料電池を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明の好ましい実施形態を以下に例示する。前記ガスケット付きセパレータと前記冷却セパレータのマニホールド及びその近傍に前記高抵抗層を形成することが望ましい。
【００２０】
また、前記ガスケット付きセパレータと前記冷却水セパレータが少なくとも一方が、鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなることが好ましい。これらの金属を用いると、積層形燃料電池の外表面となるセパレータ外周部およびマニホールド表面となるマニホールド開口部に高抵抗層を形成することが容易である。これにより、薄いシール部材構成でセル間の絶縁を確保し、シール部の応力を緩和し、積層電池の積層方向の寸法を短くすることができ、積層電池の体積を低減して出力密度が高く、且つ、発電特性や長期安定性、安全性に優れる積層形燃料電池を提供することができる。
【００２１】
また、前記ガスケット付きセパレータと前記冷却水セパレータの少なくとも一方が、複数の金属のクラッド材からなることが好ましい。なお、前記クラッド材の中間層は鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなり、かつ、前記金属層の最外表面はチタン，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，クロム，アルミニウム，金，白金，ルテニウム，パラジウムおよびこれらの合金から選ばれる金属で構成されることが好ましい。
【００２２】
前記クラッド材の各層の境界面に、隣り合う金属で構成される金属間化合物層が形成されているものを用いることができる。
【００２３】
前記高抵抗層は、セパレータの表面に密着し、容易に剥離や脱落が生じない絶縁性の膜を形成する酸化処理、溶射または陽極酸化処理によって形成されたものであることが好ましい。
【００２４】
電解質と当該電解質の両面に配置した電極と当該電極のそれぞれの外表面を被う一対のガスケット付きセパレータを単位セルとし、当該単位セルまたは複数個の当該単位セルに冷媒を用いて冷却する冷却セパレータを含み、単位セルと冷却セパレータを複数個積層して両端を締付板で締付けるようにした積層形燃料電池において、当該セパレータと当該冷却セパレータの積層形燃料電池の外表面となる外周部に密着した薄い高抵抗層を形成することを特徴とする。
【００２５】
前記の積層形燃料電池において電極の外表面を被う一対のセパレータと冷却セパレータのマニホールド表面となるマニホールド開口部に高抵抗層を形成することを特徴とする。この高抵抗層の厚さは０．５〜３００μｍ、特に１〜１００μｍが好ましい。また、前記の高抵抗層の抵抗が１ｋΩ以上であることが好ましい。
【００２６】
前記ガスケット付きセパレータと冷却水セパレータが鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金から選ばれる少なくとも１種の金属からなることが好ましい。この中で特にＴｉ，Ａｌが好ましく、その理由は、これらは表面に緻密な酸化物層を形成することである。この酸化物は抵抗値が高く、耐食性が優れている。又、これらの金属は比重が小さく、軽量である点も、燃料電池としては重要な利点である。
【００２７】
本発明の１つの実施形態を以下、図を用いて説明する。図１は第１の実施形態を示すセパレータ１の斜視図を示す。ただし、セパレータ１はその表裏面に面するガスケット５が接触されて、セパレータ・ガスケット集合体が形成される。セパレータ１は金属製で、周囲が平坦で、中央部を押出しプレス成型して流路を形成したものである。平坦部２はガスケット５を面接触するために必要な部位で、流路部３はセパレータの表裏に反応ガス（燃料ガスと酸化剤ガスの総称）や冷却水を流通させるための凹凸状の溝である。さらに反応ガスおよび冷却水の出入り口となるマニホールド４が形成されている。セパレータ１の表裏面は平坦部２においてそれぞれ２枚のガスケット５が密着され、ガスケット付きセパレータ１０１を構成する。
【００２８】
実際の電池において、本実施例によるセパレータ１を使用する場合は、ガス拡散層６やＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ、膜−電極接合体）７等と組み合わせ単位セルとする。図１に示すように、セパレータ１の外周部及びマニホールドの近傍に高抵抗層３０が形成される。これにより、薄いシール部構成でセル間の絶縁を確保し、シール部の応力を緩和し、積層方向の寸法を小さくすることができる。しかも、セパレータの表面に酸化処理、溶射などにより薄い高抵抗層を形成すれば、燃料電池の発電特性や長期安定性及び安全性に優れた燃料電池を提供することができる。
【００２９】
図２は本実施例によるセパレータを用いた電池構成の一例を示す。ガスケット５を張り合わせたセパレータ１０１は２種類で構成されている。両面に反応ガスを流通させるガスケット付きセパレータ１０１は１０１Ａの符合で表した。また、片面が反応ガス用、反対面が冷却水用のセパレータを１０１Ｂの符合で表わした。従って、便宜上、１０１Ａをガスケット付きセパレータ、１０１Ｂを冷却セパレータと称する。
【００３０】
ガスケット付きセパレータ１０１Ａあるいは１０１Ｂのガス流通面側には、ガス拡散層６／ＭＥＡ７／ガス拡散層６がそれぞれ挟持されており、一つの単セルを形成する。その他、集電板８、絶縁板９および端板１０を用いて積層形燃料電池を形成する。
【００３１】
図１に示したセパレータ１は、隣り合う部材であるガス拡散層６とセパレータ１の凸面の頂点で接している。したがって、セパレータ１の凸面頂点は導電性を有している必要がある。それ以外の面は電気の導通に無関係であるため、導電性を必要とせず、絶縁層であっても構わないし、導電性であってもよい。
【００３２】
図５は、図２の一部断面図で、セパレータ・ガスケット集合体２３（燃料及び酸化剤ガス用セパレータで発電部２０にのみに使われるセパレータである）とＭＥＡ７及びセパレータ・ガスケット集合体２４（燃料又は酸化剤ガス及び冷却水用セパレータで、片側は発電用に、他方は冷却水部２１に使われるか、もしくは冷却部２１にのみ用いられる）を示す。
【００３３】
図３は図１に示したセパレータ１のＡ−Ａにおける断面を模式的に示した図である。高抵抗層１２は積層形燃料電池の外表面となるセパレータ１外周部のセパレータ材に形成される。
【００３４】
図４は同じくＢ−Ｂ'における断面を模式的に示した図である。高抵抗層１２は積層形燃料電池の外表面となるセパレータ１外周部とマニホールド４の表面となるマニホールド開口部のセパレータ材に形成される。
【００３５】
このような構成とすることにより、積層形燃料電池の外表面とマニホールド４が高抵抗層１２に覆われるため、積層形燃料電池の外表面に導電体の接触や埃などの堆積により短絡回路が形成されても、短絡回路の抵抗が高くなり、短絡電流を発電特性に対してほとんど影響のない電流値に低減できる。これにより、簡易な構成で積層形燃料電池のセル間の絶縁を確保し、発電特性や長期安定性、安全性が向上する。
【００３６】
本発明の別の実施形態を説明する。セパレータ１は、最外層金属の種類によっては最初に述べた態様では充分な長期安定性が得られないことがある。これはセパレータ１の外層がニッケルなど、充分な耐食性を有していない場合は顕著な腐食が発生し、電池を劣化させる原因となる。したがって外層として選ぶ金属はある程度の耐食性を有していることが好ましい。なかでもチタン，  ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステンは高耐食な金属であると同時に、腐食生成物の放出量が他の金属に比べ極めて少ない。これは腐食生成物が酸化皮膜として表面に留まる性質を有するためである。したがって、電極や電解質膜に及ぼす悪影響は小さく、燃料電池では好ましい金属である。
【００３７】
アルミニウムは前記金属に比較すると耐食性に乏しいが、腐食してもアルマイトと同質の皮膜が生成するため、腐食生成物の放出量は比較的少ない。クロムは広い電位域にわたって、安定な不動態域を形成し、耐食性がある。金、白金、ルテニウム、パラジウム等は貴金属に分類され、非常に高い耐食性能を有する。
【００３８】
このような金属をセパレータ１の最外層に選ぶことにより、金属イオンの溶出が少なくなり、ＭＥＡ７の電極や電解質膜の劣化を最小限に抑えられる長寿命なセパレータが期待できる。
【００３９】
本発明の別の態様を説明する。セパレータ１の最外層金属に鉄，アルミニウム，銅，チタン，マグネシウム，ジルコニウム，タンタル，ニオブ，タングステン，ニッケル，クロムおよび該金属の合金を用いた場合これらの金属の酸化物は高い抵抗を示す。そこで、セパレータ１の積層形燃料電池の外表面となる外周部およびマニホールド表面となるマニホールド開口部以外の部分に酸化物が生成しないようにマスキングを施し、熱処理または酸処理により高抵抗層１２を形成する。このとき、熱処理温度、時間、酸処理温度、時間、酸の種類を制御、選択することによって任意の厚さの高抵抗層１２を形成することができる。これにより、簡易な構成で積層形燃料電池のセル間の絶縁を確保し、発電特性や長期安定性、安全性が向上する。高抵抗層は、セパレータに密着し、はがれや脱落がなく、薄く、なるべく平滑であるのが好ましい。それにより、多数の取り扱い性を損なうことなく単位セルを容易に密着して積層することができる。
【００４０】
本発明の別の態様を説明する。セパレータ１の最外層金属にタンタル，タングステン，金，白金，ルテニウム，パラジウムおよび該金属の合金を用いた場合これらの金属は酸化物を生成しにくい。そこで、セパレータ１の積層形燃料電池の外表面となる外周部およびマニホールド表面となるマニホールド開口部以外の部分にマスキングを施し、溶射により高抵抗層１２を形成する。溶射する材料としては酸化物系セラミック材料が高抵抗層１２を形成しやすく、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化チタニウムなどが良い。これにより、簡易な構成で積層形燃料電池のセル間の絶縁を確保し、発電特性や長期安定性、安全性が向上する。
【００４１】
本発明の別の実施形態を説明する。セパレータ１の最外層金属にアルミニウム，チタン，および該金属の合金を用いた場合これらの金属は陽極酸化処理により容易に高抵抗層１２を形成することができる。そこで、セパレータ１の積層形燃料電池の外表面となる外周部およびマニホールド表面となるマニホールド開口部以外の部分にマスキングを施し、陽極酸化処理により高抵抗層１２を形成する。これにより、簡易な構成で積層形燃料電池のセル間の絶縁を確保し、発電特性や長期安定性、安全性が向上する。
【００４２】
高抵抗層１２の抵抗が１０ｋΩである場合、積層形燃料電池の出力電圧が５００Ｖと仮定すると短絡回路が形成されると、短絡電流は最大０．０５Ａとなる。これは、積層形燃料電池から取り出す電流と比較して十分に小さい値であるので、高抵抗層１２の抵抗は１０ｋΩ以上であれば、発電特性や長期安定性、安全性は十分に保たれる。
【００４３】
（実施例１）
本発明の具体的実施例について説明する。セパレータ１に使用する多層金属板に中間層にステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）と銅（Ｃ１１００）、外層にチタン（ＴＰ２７０）およびニッケル（Ｎｉｃｋｅｌ２００）を使用した例を示す。コイル状薄板のステンレス鋼あるいは銅の両側に薄層のチタンあるいはニッケルを冷間圧延でクラッド化してコイル状のセパレータ基板をつくることができる。
【００４４】
ここで用いたセパレータ基板の仕上がり厚みは０．２ｍｍとした。クラッド化した後のセパレータ基板は加工硬化しているため４００〜８００℃の間で焼鈍し、その後のプレス加工に適した性状の板材とする。流路溝を形成するために押出しプレス機で、周囲が平坦部、中央部の両面に凹凸状状を有するセパレータに加工する。これと同時に打ち抜きも行い、マニホールド４を形成する。これにより図１に示したセパレータ１と同等の形状のものを製作することができる。ただし、中間層の材質によりプレス成型後の仕上がり精度が異なる。中間層に銅を選んだ多層金属板（外層はチタン）は反りが小さく、平面度は１／１００程度であった。
【００４５】
中間層にステンレス鋼を選んだものは反りが銅より大きい、３／１００前後であった。仕上がり精度は中間層に大きく依存し、弾性係数の小さい金属、伸びの大きな金属ほど仕上がり精度が高い。したがって精度を高める必要がある場合は銅やアルミニウムなどの金属が好適である。ただし、以下で述べるように、被覆層の防食性能が小さい場合はマニホールド４で中間層が露出する部位での腐食が発生することもあり、中間層の耐食性と被覆層の防食性を勘案して材料を選定する必要がある。
【００４６】
次に、加工後のセパレータに酸化物高抵抗層を形成する手法を説明する。酸化物高抵抗層を形成するに先立ち、加工後のセパレータの表面状態に応じて、酸化膜を除去するためのブラスト処理、あるいは研磨、酸洗を行う。ついでアルカリや有機溶剤による脱脂処理を施す。その後、酸化物高抵抗層を形成するセパレータの外周部およびマニホールド開口部以外を冷却ジャケットで被い、外周部およびマニホールド開口部に高周波ヒータを配置して、空気中、４００〜８００℃に急激に過熱することによりセパレータを酸化した。これによってセパレータ１が完成する。
ガスケット５は平板あるいはシート状の弾性体を打ち抜き加工により製作する。材料は耐熱性、耐水性ならびに耐クリープ性に優れるシリコンゴム、ＥＰＤＭなどが好適である。ガスケット５は弾性体でなくとも、ＰＰＳのような硬い材料を用いることも可能である。ただし、シール効果が小さいので、セパレータ１とガスケット５の間には液状ガスケット等を用いて密着させる必要がある。以上によりガスケットつきセパレータ１０１が得られる。
【００４７】
上記で用いた材料は本実施例を説明するための一例であって、これに限定するものではない。また、セパレータのマニホールドや流路構造、ガスケット構造、電池構成も一例であり、これに限定するものではない。また、多層金属板を製作するプロセスも各種存在し、必要に応じて適当な手段を選ぶことができる。
【００４８】
（実施例２）
本発明の具体的実施例について説明する。セパレータ１に使用する多層金属板に中間層にステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）と銅（Ｃ１１００）、外層にチタン（ＴＰ２７０）およびニッケル（Ｎｉｃｋｅｌ２００）を使用した例を示す。コイル状薄板のステンレス鋼あるいは銅の両側に薄層のチタンあるいはニッケルを冷間圧延でクラッド化してコイル状のセパレータ基板をつくることができる。
【００４９】
ここで用いたセパレータ基板の仕上がり厚みは０．２ｍｍとした。クラッド化した後のセパレータ基板は加工硬化しているため４００〜８００℃の間で焼鈍し、その後のプレス加工に適した性状の板材とする。流路溝を形成するために押出しプレス機で、周囲が平坦部、中央部の両面に凹凸状状を有するセパレータに加工する。これと同時に打ち抜きも行い、マニホールド４を形成する。これにより図１に示したセパレータ１と同等の形状のものを製作することができる。
【００５０】
次に、加工後のセパレータの外周部およびマニホールド開口部以外をマスキングし、溶射皮膜が密着するように溶射部分の金属表面をブラスト処理にて荒らした。その後、アルミナ皮膜を溶射により形成した。溶射後のセパレータの表面状態に応じて、酸化膜を除去するためのブラスト処理、あるいは研磨、酸洗を行う。ついでアルカリや有機溶剤による脱脂処理を施す。これによってセパレータ１が完成する。
【００５１】
ガスケット５は平板あるいはシート状の弾性体を打ち抜き加工により製作する。材料は耐熱性、耐水性ならびに耐クリープ性に優れるシリコーンゴム、ＥＰＤＭなどが好適である。ガスケット５は弾性体でなくとも、ＰＰＳのような硬い材料を用いることも可能である。ただし、シール効果が小さいので、セパレータ１とガスケット５の間には液状ガスケット等を用いて密着させる必要がある。以上によりガスケットつきセパレータ１０１が得られる。
【００５２】
上記で用いた材料は本実施例を説明するための一例であって、これに限定するものではない。また、セパレータのマニホールドや流路構造、ガスケット構造、電池構成も一例であり、これに限定するものではない。また、多層金属板を製作するプロセスも各種存在し、必要に応じて適当な手段を選ぶことができる。
【００５３】
（実施例３）
本発明の更に他の具体的実施例について説明する。セパレータ１に使用する多層金属板に中間層にアルミニウム（Ａ５０５２）、外層にチタン（ＴＰ２７０）を使用した例を示す。コイル状薄板のアルミニウムの両側に薄層のチタンを冷間圧延でクラッド化してコイル状のセパレータ基板をつくることができる。ここで用いたセパレータ基板の仕上がり厚みは０．２ｍｍとした。クラッド化した後のセパレータ基板は加工硬化しているため４００〜８００℃の間で焼鈍し、その後のプレス加工に適した性状の板材とする。
【００５４】
流路溝を形成するために押出しプレス機で、周囲が平坦部、中央部の両面に凹凸状状を有するセパレータに加工する。これと同時に打ち抜きも行い、マニホールド４を形成する。これにより図１に示したセパレータ１と同等の形状のものを製作することができる。
【００５５】
次に、加工後のセパレータに酸化物高抵抗層を形成する手法を説明する。陽極酸化処理で高抵抗層を形成するに先立ち、加工後のセパレータの表面状態に応じて、酸化膜を除去するためのブラスト処理、あるいは研磨、酸洗を行う。ついでアルカリや有機溶剤による脱脂処理を施す。その後、酸化物高抵抗層を形成するセパレータの外周部およびマニホールド開口部以外をマスキングした。
【００５６】
陽極酸化処理は、電解浴に３〜１０％のシュウ酸を用い、電圧を３０〜１００Ｖ、温度１０℃以下、処理時間２０〜１２０分で処理を行い、膜厚は２０〜５０μｍであった。その後、沸騰水中で封孔処理を行った。これによってセパレータ１が完成する。
【００５７】
ガスケット５は平板あるいはシート状の弾性体を打ち抜き加工により製作する。材料は耐熱性、耐水性ならびに耐クリープ性に優れるシリコンゴム、ＥＰＤＭなどが好適である。ガスケット５は弾性体でなくとも、ＰＰＳのような硬い材料を用いることも可能である。ただし、シール効果が小さいので、セパレータ１とガスケット５の間には液状ガスケット等を用いて密着させる必要がある。以上によりガスケットつきセパレータ１０１が得られる。
【００５８】
上記で用いた材料は本実施例を説明するための一例であって、これに限定するものではない。また、セパレータのマニホールドや流路構造、ガスケット構造、電池構成も一例であり、これに限定するものではない。また、多層金属板を製作するプロセスも各種存在し、必要に応じて適当な手段を選ぶことができる。
【図面の簡単な説明】
【００５９】
【図１】本発明の実施例によるセパレータ・ガスケット集積体の構成を示す展開斜視図。
【図２】本発明が適用される燃料電池の構成を示す展開斜視図。
【図３】図１のＡ−Ａ‘に線に沿ったセパレータの一部断面図で１つの実施例になるものである。
【図４】図１のＢ−Ｂ‘に沿ったセパレータの一部断面図で、他の実施例になるものである。
【図５】図２に示した燃料電池の上端部の断面図。
【符号の説明】
【００６０】
１…セパレータ、２…平坦部、３…流通部、４…マニホールド、５…ガスケット、６…ガス拡散層、７…ＭＥＡ、８…集電板、９…絶縁板、１０…端板、１２…高抵抗層、２０…発電部、２１…冷却部、２３…発電部セパレータ、２４…冷却部セパレータ、３０…高抵抗層、１０１Ａ…ガスケット付きセパレータ、１０１Ｂ…冷却用セパレータ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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