(57)【要約】【課題】チューブ型燃料電池セルの外周面側の湿度、及びチューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスの濃度の均一性の向上を図れ、発電特性を向上させることが可能なチューブ型燃料電池モジュールを提供する。【解決手段】中空形状の膜電極構造体５、膜電極構造体の内周面側へ配設される内側集電体、及び膜電極構造体の外周面側へ配設される外側集電体、を備えるチューブ型燃料電池セル３と、チューブ型燃料電池セルを収容するケース部材１と、を備え、チューブ型燃料電池セルの外周面側に供給されるガスが、ケース部材の側面から供給／排出されるとともに、ガスがチューブ型燃料電池セルの外周面に沿うように流されることを特徴とする、チューブ型燃料電池モジュール１０とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
中空形状の膜電極構造体、前記膜電極構造体の内周面側へ配設される内側集電体、及び前記膜電極構造体の外周面側へ配設される外側集電体、を備えるチューブ型燃料電池セルと、
前記チューブ型燃料電池セルを収容するケース部材と、を備え、
前記チューブ型燃料電池セルの前記外周面側に供給される反応ガスが、前記ケース部材の側面から供給／排出されるとともに、前記反応ガスが前記チューブ型燃料電池セルの前記外周面に沿うように流れることを特徴とする、チューブ型燃料電池モジュール。
【請求項２】
前記ケース部材の長手方向に直交する方向の断面形状が、略円形であることを特徴とする、請求項１に記載のチューブ型燃料電池モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、チューブ型燃料電池セルの外周面側の湿度、及びチューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスの濃度の均一性の向上を図れ、発電特性を向上させることが可能なチューブ型燃料電池モジュールに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質層（以下、「電解質膜」という。）と、電解質膜の両面側にそれぞれ配設される電極（アノード及びカソード）とを備える膜電極構造体（以下、「ＭＥＡ」という。）における電気化学反応により発生した電気エネルギーを、ＭＥＡの両面側にそれぞれ配設される集電体を介して外部に取り出している。燃料電池の中でも、家庭用コージェネレーション・システムや自動車等に使用される固体高分子型燃料電池（以下、「ＰＥＦＣ」という。）は、低温領域での運転が可能である。また、ＰＥＦＣは、高いエネルギー変換効率を示し、起動時間が短く、かつシステムが小型軽量であることから、電気自動車の動力源や携帯用電源として注目されている。
【０００３】
単位体積当たりの発電量を向上させること等を目的として、近年、単セルが柱状の燃料電池（以下、「チューブ型燃料電池」という。）に関する研究が進められている。チューブ型燃料電池の単セル（以下、「チューブ型燃料電池セル」ということがある。）は、一般に、中空形状の電解質膜と当該電解質膜の内周面側及び外周面側にそれぞれ配設される中空形状の触媒層とを備える中空形状のＭＥＡ、を備えている。そして、例えば、当該ＭＥＡの内周面側に水素含有ガスを、外周面側に酸素含有ガスをそれぞれ供給することにより電気化学反応を起こし、この電気化学反応により発生した電気エネルギーを、当該ＭＥＡの内周面側及び外周面側にそれぞれ配設される集電体を介して外部に取り出している。すなわち、チューブ型燃料電池では、各チューブ型燃料電池セルに備えられる中空形状のＭＥＡの内周面側に一方の反応ガス（例えば、水素含有ガス）を、外周面側に他方の反応ガス（例えば、酸素含有ガス）を供給することにより電気エネルギーを取り出すので、隣り合う２つのチューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスを同一とすることができる。したがって、チューブ型燃料電池によれば、従来の平板型燃料電池ではガス遮蔽性能をも併せ持っていたセパレータが不要となるため、単位体積当たりの発電量を向上させることが容易になる。
【０００４】
燃料電池では、上述した電気化学反応の際に生成される水が余剰の反応ガスとともに流される。すなわち、反応ガスの流れ方向における位置によって湿度に差異を生ずる。また、反応ガスの濃度も、反応ガスの流れ方向における位置によって差異を生ずる。その湿度、及び反応ガスの濃度の差異によって、発電分布が発生するということが問題となっていた。
【０００５】
燃料電池セルの各所に均一に反応ガスを供給させることを目的とした技術として、例えば、特許文献１には、多層中空円筒状に積層された空気電極、固体電解質層及び燃料電極と、空気電極または燃料電極のうち内面側の電極（内面電極）と電気的に接続され、円筒外面に表出するインターコネクターと、を有する複数の円筒型セルの集合体を有し、該円筒型セル集合体は、隣り合う円筒型セルの外面の電極（外面電極）とインターコネクターとが接して配列されており、上記円筒型セルの中空部及び外周部が、各々、空気（酸化剤）又は気体燃料（両者をガスという）の流路を形成する円筒型セルタイプの固体電解質型燃料電池であって、隣り合う円筒型セルの外周面によって区画されるセル間のスペースにガス導入管が設けられており、このガス導入管から上記円筒型セル外面にガスが供給されるよう構成されていることを特徴とする固体電解質型燃料電池に関する技術が開示されている。
【０００６】
また、特許文献２には、複数の筒状の燃料電池セルと、前記燃料電池セルの軸方向に沿って電気的な直列方向を接続する導電部材と、前記燃料電池セルの周囲へ燃料ガスを流す燃料ガス流路と、を備えてなる燃料電池であって、燃料ガス排出側に前記燃料電池セルの露出面を形成していることを特徴とする燃料電池に関する技術が開示されており、前記燃料ガス流路を、燃料ガス供給側より燃料ガス排出側の方を大きくすることによって、燃料ガス供給側より燃料ガス排出側の燃料ガスの流速を遅くできるため、燃料ガスが燃料電池セルに接触する時間を燃料ガス供給側で短く燃料ガス排出側で長くすることができるとしている。さらに、特許文献３には、水素ガス供給源と、燃料電池と、を備え、かつ上記燃料電池が、水素ガスを水素イオンと電子に解離する負極部と、空気中の酸素ガスを水素イオンおよび電子と反応させて水を生成する正極部と、上記負極部と上記正極部との間に配置されるとともに、上記負極部から上記正極部への水素イオンの移動を許容する電解部と、上記負極部に隣接して配置され、かつ上記負極部に対面するようにして水素ガス供給用溝部が形成された第１のプレートと、上記正極部に隣接して配置され、かつ上記正極部に対面するようにして空気供給用溝部が形成された第２のプレートと、を有する燃料電池システムであって、上記燃料電池は、全体として円柱状に形成されているとともに、その周方向に回転可能とされており、かつ、上記空気供給用溝部は、上記第２のプレートの周縁と中心部との間に延びるとともに、上記第２のプレートの周縁において外部に開放する第１線状溝部を有し、上記第１線状溝部における上記第２のプレートの周縁側の端縁もしくはその近傍には、上記第１線状溝部への空気の取り込みを助長するための羽根が突出形成されていることを特徴とする、燃料電池システムに関する技術が開示されており、かかる形態とすることによって、燃料電池の正極部において生じた水を効果的に除去できるとしている。
【特許文献１】特開平８−２０３５５２号公報
【特許文献２】特開２００６−０６６３８７号公報
【特許文献３】特開２００１−１０２０８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、上記特許文献１及び２に開示されているような技術では、チューブ型燃料電池セルの外周面側に酸素含有ガス（空気）を供給する形態とした場合、チューブ型燃料電池セルの長手方向において、湿度の均一性を向上させることが困難であった。また、上記特許文献３に開示されている技術では、平板型の燃料電池セルを用いることを前提としている。
【０００８】
そこで本発明は、チューブ型燃料電池セルの外周面側の湿度、及びチューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスの濃度の均一性の向上を図れ、発電特性を向上させることが可能なチューブ型燃料電池モジュールを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明は以下の手段をとる。すなわち、
本発明は、中空形状の膜電極構造体、膜電極構造体の内周面側へ配設される内側集電体、及び膜電極構造体の外周面側へ配設される外側集電体、を備えるチューブ型燃料電池セルと、チューブ型燃料電池セルを収容するケース部材と、を備え、チューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスが、ケース部材の側面から供給／排出されるとともに、該反応ガスがチューブ型燃料電池セルの外周面に沿うように流れることを特徴とする、チューブ型燃料電池モジュールである。
【００１０】
ここに、「膜電極構造体」とは、中空形状の電解質膜と、当該電解質膜の内周面側に形成される第１電極と、当該電解質膜の外周面側に形成される第２電極と、を備えるＭＥＡを意味する。さらに、「膜電極構造体の内周面側へ配設される内側集電体」とは、第１電極の内周面に拡散層及び撥水層が備えられない場合には、内側集電体の外周面と、第１電極の内周面とが接触する形態で、内側集電体が配設されることを意味する。これに対し、第１電極の内周面に拡散層又は撥水層（拡散層及び撥水層が備えられる場合には拡散層、拡散層のみが備えられる場合には拡散層、撥水層のみが備えられる場合には撥水層を、それぞれ意味する。以下同じ。）が備えられる場合には、当該拡散層又は撥水層と内側集電体の外周面とが接触する形態で、内側集電体が配設されることを意味する。さらに、「膜電極構造体の外周面側へ配設される外側集電体」とは、第２電極の外周面に拡散層及び撥水層が備えられない場合には、第２電極と接触する形態で外側集電体が配設されることを意味する。これに対し、第２電極の外周面に拡散層又は撥水層が備えられる場合には、当該拡散層又は撥水層と接触する形態で外側集電体が配設されることを意味する。さらに、「反応ガス」とは、燃料電池での発電の際に必要とされるガスであって、水素含有ガスや酸素含有ガスを意味する。「反応ガスが、ケース部材の側面から供給／排出される」とは、ケース部材の側面に複数の開口部が備えられており、その開口部からガスが供給／排出されることを意味する。加えて、「反応ガスがチューブ型燃料電池セルの外周面に沿うように流れる」とは、上記複数の開口部のうち一部の開口部から供給された反応ガスがチューブ型燃料電池セルの外周面に沿って流れた後、その反応ガスが上記複数の開口部のうち他の開口部から排出される形態を意味する。
【００１１】
上記本発明のチューブ型燃料電池モジュールにおいて、ケース部材の長手方向に直交する方向の断面形状が、略円形であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、チューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスが、ケース部材の側面から供給／排出されるとともに、該反応ガスがチューブ型燃料電池セルの外周面に沿うように流れることによって、チューブ型燃料電池セルの外周面側の湿度、及びチューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスの濃度の均一性の向上を図れ、発電特性を向上させることが可能なチューブ型燃料電池モジュールを得られる。
【００１３】
また、上記本発明のチューブ型燃料電池モジュールにおいて、ケース部材の長手方向に直交する方向の断面形状を略円形とすることによって、チューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスがチューブ型燃料電池セルの外周面側を円滑に流れる、チューブ型燃料電池モジュールを得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、図面を参照しつつ、本発明のチューブ型燃料電池モジュールについて、具体的に説明する。以下の説明では、ＭＥＡの外周面側へ酸素含有ガス（以下「空気」という。）が供給されるとともに、ＭＥＡの内周面側へ水素含有ガス（以下「水素」という。）が供給される形態を例示する。
【００１５】
図１は、本発明のチューブ型燃料電池モジュールを概略的に示した図である。図１（ａ）は長手方向に垂直な方向から見た側面図であって、紙面左右方向がチューブ型燃料電池モジュールの長手方向である。図１（ｂ）は、図１（ａ）中にｂ−ｂ´で示した箇所での長手方向に垂直な方向の断面図であって、紙面奥／手前方向がチューブ型燃料電池モジュールの長手方向である。図１（ｃ）は、図１（ａ）中にｃ−ｃ´で示した箇所での長手方向に垂直な方向の断面図であって、紙面奥／手前方向がチューブ型燃料電池モジュールの長手方向である。図１（ａ）、図１（ｂ）、及び図１（ｃ）中に示した矢印は、空気の流れの向きを示している。また、図１（ａ）では、図が煩雑になるのを防ぐため、一部符号を省略して示している。
【００１６】
本発明のチューブ型燃料電池モジュール１０（以下、単に「モジュール１０」という。）は、図１に示すように、ケース部材１とケース部材１に収容されているチューブ型燃料電池セル３（以下、単に「セル３」という。）とを備えている。
【００１７】
ケース部材１の側面には、複数の開口部２、２、…が備えられている。これら開口部２、２、…のうち、一部の開口部２、２、…が空気の供給を行う供給口２ａ、２ａ、…であって、他の開口部２、２、…が排出口２ｂ、２ｂ、…であり、供給口２ａと排出口２ｂはモジュール１０の長手方向において交互に備えられることが好ましい。また、開口部２、２、…は、図１（ａ）に示すように、長手方向に適度に傾けて備えられていることが好ましい。かかる形態とすることによって、空気の供給／排出が行われやすくなる。
【００１８】
一方、セル３は、中空部４を有するＭＥＡ５、ＭＥＡ５の内周面側に備えられる内側集電体（不図示）、及びＭＥＡ５の外周面側に備えられる外側集電体（不図示）を備えている。ＭＥＡ５は、図１（ｂ）及び図１（ｃ）に示すように、電解質膜６と、電解質膜６の内周面側に備えられる第１電極７（以下「アノード電極７」という。）と、電解質膜６の外周面側に備えられる第２電極８（以下「カソード電極８」という。）とを備えている。電解質膜６は、８０℃程度の温度環境下で含水状態に保たれることによりプロトン伝導性能を発現するプロトン伝導性ポリマーを含有する固体高分子膜である。具体的には、含フッ素高分子を骨格として少なくともスルホン酸基、ホスホン酸基、及びリン酸基のうち一種を有するポリマーを有することが好ましい。例えば、Ｎａｆｉｏｎ等（「Ｎａｆｉｏｎ」又は「ナフィオン」は米国デュポン社の登録商標。）。このほか、ポリオレフィンのような炭化水素を骨格とするポリマーを有していても良い。また、アノード電極７及びカソード電極８は、セル３の運転時に電気化学反応を生じさせる際の触媒として機能する金属粒子（例えば、白金のほか、白金黒粒子、又はこれらの合金等。以下において単に「触媒」という。）と、プロトン伝導性ポリマーとを含有している。内側集電体及び外側集電体は、上記電気化学反応により発生した電気エネルギーをＭＥＡ５の外部に取り出すことができれば特に限定されるものではなく、公知の手段によって備えられれば良い。
【００１９】
モジュール１０では、図１（ｂ）に示すように、供給口２ａから、ケース部材１とセル３との間に形成されている空間９へと空気が供給される。空間９へと供給された空気は、図１（ｂ）及び図１（ｃ）に示すように、セル３の周方向に沿ってほぼ一周流れ、図１（ｃ）に示すように、排出口２ｂから排出される。図１（ｂ）及び図１（ｃ）に示すように、ケース部材１の断面形状が略円形であることによって、空気がセル３の周りを円滑に流れることができる。一方、中空部４には水素が供給される。
【００２０】
中空部４には供給された水素はアノード電極７へと達し、アノード電極７へと達した水素は、アノード電極７に分散された触媒の作用下で、プロトンと電子に分離する。アノード電極７で生じたプロトンは、アノード電極７、電解質膜６、及び、カソード電極８に含有されるプロトン伝導性ポリマーによって伝導され、カソード電極８へと達する。これに対し、アノード電極７で生じた電子は電解質膜６を通過することができない。そのため、電子は、アノード電極７の内周面側に配設された内側集電体（不図示）、及びカソード電極８の外周面側に配設された外側集電体（不図示）を含む外部回路を経て、カソード電極８へと達する。かかる過程を経てカソード電極８へと達したプロトン及び電子は、その後、カソード電極８に分散された触媒の作用下で、カソード電極８へと供給される空気に含有される酸素と反応し、水となる。セル３では、このようにして、電気化学反応によって電気エネルギーと共に水が生成される。
【００２１】
上述したように、モジュール１０では、上記電気化学反応に用いられる空気が、ケース部材１の側面に備えられた供給口２ａから供給され、セル３の外周面に沿って流れた後、排出口２ｂから排出される。かかる形態とすることによって、セル３の長手方向において、セル３の外周面側の湿度、及びセル３の外周面側に供給される空気中に含まれる酸素濃度の均一性の向上を図れ、発電特性を向上させることが可能となる。その理由を以下に具体的に説明する。
【００２２】
燃料電池では、発電の際にカソード電極側で生成される水が余剰の反応ガスとともに流される。すなわち、反応ガスの流れ方向における位置によって湿度に差異を生ずる。具体的には、反応ガスの入り口側では湿度が低く、出口側に向かうにつれて多くの水を含むようになるため、湿度が高くなる。また、反応ガスの濃度も、反応ガスの流れ方向における位置によって差異を生ずる。具体的には、反応ガスの入り口側では反応ガスの濃度が高くなっているが、出口側に向かうにつれて反応ガスの濃度が低くなる。したがって、例えば、チューブ型燃料電池の外周面側において、チューブ型燃料電池セルの長手方向に沿って空気が流される形態の場合、チューブ型燃料電池セルの長手方向において湿度、及び酸素の濃度に差異が生じ、発電分布が発生する虞があった。また、チューブ型燃料電池の外周面側において、チューブ型燃料電池セルの長手方向に対して垂直な一方向から空気が供給される形態の場合、チューブ型燃料電池セルの空気が供給される側では酸素濃度が高くて乾燥した状態となり、その裏側では酸素濃度が薄くて湿度が高い状態となりやすいため、発電分布が発生する虞があった。
【００２３】
しかし、モジュール１０では、上述したように、空気が供給口２ａから供給されて、セル３の外周面に沿ってほぼ一周流れた後に、排出口２ｂから排出される形態となっている。かかる形態とすることによって、セル３の外周面側の湿度及び酸素濃度の差異が生じることを抑制できる。すなわち、モジュール１０では、セル３の外周面側の湿度、及びセル３の外周面側に供給される酸素濃度の均一性の向上を図れ、発電特性を向上させることが可能となる。
【００２４】
これまでの説明では、本発明のチューブ型燃料電池モジュールの一つの形態例として、ＭＥＡ５の外周面側へ空気が供給されるとともに、ＭＥＡ５の内周面側へ水素が供給される形態を例示したが、本発明のチューブ型燃料電池モジュールでは、ＭＥＡの内周面側へ空気が供給されるとともに、ＭＥＡの外周面側へ水素が供給される形態であっても、チューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される水素の濃度の均一性を向上させるという効果は得られる。ただし、チューブ型燃料電池セルの湿度の均一性も向上させるという観点からは、ＭＥＡの外周面側へ空気が供給されるとともに、ＭＥＡの内周面側へ水素が供給される形態が好ましい。
【００２５】
また、これまでの本発明のチューブ型燃料電池モジュールの説明では、モジュール１０のように、ケース部材１の長手方向に垂直な方向の断面形状が略円形である形態を例示したが、本発明のチューブ型燃料電池モジュールはかかる形態に限定されるものではない。ケース部材とチューブ型燃料電池セルとの間に、ケース部材の側面から供給／排出される反応ガスが流通可能な空間を有する形態であれば良く、具体的には、例えば、ケース部材の長手方向に垂直な方向の断面形状が略多角形、又は略扁平円形などであっても良い。ただし、チューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスをより円滑に流すという観点からは、ケース部材の長手方向に垂直な方向の断面形状が略円形である形態が好ましい。
【００２６】
また、これまでの本発明のチューブ型燃料電池モジュールの説明では、ケース部材１の側面に備えられた開口部２、２、…が突出している形態を例示したが、本発明のチューブ型燃料電池モジュールはかかる形態に限定されるものではなく、開口部が面一になっている形態であっても良い。ただし、反応ガスの供給／排出を容易に行うという観点からは、図１に示したように、開口部が突出した形態で備えられることが好ましい。
【００２７】
また、これまでの本発明のチューブ型燃料電池モジュールの説明では、ＭＥＡ５が電解質膜６、アノード電極７、及びカソード電極８を備える形態について説明してきたが、本発明はかかる形態に限定されるものではなく、アノード電極の内周面側及び／又はカソード電極の外周面側にガス拡散層が備えられる形態であっても良い。ガス拡散層はチューブ型燃料電池の運転時の環境に耐えられ、ガスを拡散させることが可能で、導電性を有するものであれば良く、本発明で使用可能な拡散層の具体例としては、カーボンペーパーやカーボンクロス等を挙げることができる。
【００２８】
また、これまでの本発明の説明では、一のチューブ型燃料電池モジュールに注目して説明してきたが、本発明のチューブ型燃料電池モジュールを複数組み合わせて用いることも可能である。例えば、本発明のチューブ型燃料電池モジュールを長手方向に複数配列し、それぞれを電気的に接続して用いることも可能である。また、本発明のチューブ型燃料電池モジュールを長手方向に対して直交する方向に複数配列し、それぞれを電気的に接続して用いることも可能である。ただし、構造を簡単にするという観点からは、長手方向に複数配列する形態が好ましい。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明のチューブ型燃料電池モジュールを概略的に示した図である。（ａ）は長手方向に垂直な方向から見た側面図である。（ｂ）は、（ａ）中にｂ−ｂ´で示した箇所での長手方向に垂直な方向の断面図である。（ｃ）は、（ａ）中にｃ−ｃ´で示した箇所での長手方向に垂直な方向の断面図である。
【符号の説明】
【００３０】
１  ケース部材
２  開口部
２ａ  供給口
２ｂ  排出口
３  チューブ型燃料電池セル
４  中空部
５  ＭＥＡ（膜電極構造体）
６  電解質膜
７  アノード電極（第１電極）
８  カソード電極（第２電極）
９  空間
１０  チューブ型燃料電池モジュール
【図１】
2009070765.tif 000003