(57)【要約】【課題】導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする。【解決手段】板状に形成された予備成形体１４を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、予備成形体１４が、膨張黒鉛シート１４Ａと、熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂとを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグｐを有して形成される。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータであって、
前記予備成形体が、膨張黒鉛シートと、熱可塑性樹脂によるシート状体とを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグを有して形成されている燃料電池セパレータ。
【請求項２】
前記プリプレグの単数又は互いに同方向に向けて重ねられる複数を有するとともに、重ね方向で端に位置する前記シート状体に重ねられる膨張黒鉛シートが設けられている請求項１に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項３】
前記シート状体の材料比率が４〜１５％に設定されている請求項２に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項４】
前記シート状体には導電性フィラーが含有されている請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項５】
前記導電性フィラーの含有比率が０％超で、かつ、３０％以下となる範囲に設定されている請求項４に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂が変性ポリフェニレンエーテル樹脂である請求項１〜５の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項７】
板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形する二次成形工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
前記予備成形体を、膨張黒鉛シートを得る黒鉛シート作成工程と、熱可塑性樹脂によるシート状体を得る樹脂シート作成工程と、前記シート状体と前記膨張黒鉛シートとを重ねての熱圧着で一体化されて成るプリプレグを得る貼り合せ工程と、を有する一次成形工程を用いて作成する燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記プリプレグにおける前記シート状体の反膨張黒鉛シート側面に、膨張黒鉛シートを重ねて設ける挟み込み工程を有する請求項７に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項９】
前記プリプレグにおける前記膨張黒鉛シートの反シート状体側面に前記プリプレグの単数又は複数を互いに同方向に向けて重ねる重ね工程を有する請求項８に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項１０】
前記貼り合せ工程と前記挟み込み工程と前記重ね工程とが一挙に行われる積層工程を有する請求項９に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項１１】
前記熱可塑性樹脂として変性ポリフェニレンエーテルを用いる請求項７〜１０の何れか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータ、並びにその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池セパレータには、１．機械的強度、２．可撓性、３．導電性、４．成形加工性、５．ガス不透過性という特性が要求される。
【０００３】
従来、この種の燃料電池セパレータの材料としては、耐食性に優れたものとする点から黒鉛を主原料とするものが一般的であり、開発の初期段階では、焼結カーボンを切削することによって燃料電池セパレータを製作していた。しかしながら、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料として作成し、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池セパレータとする手段が採られていた。成形材料のコンパウンドは、通常、粉末の状態で供給されるので、一旦樹脂の反応しない低温で予備成形体を作成する一次成形を行ってから、二次成形であるプレス成形型に送られるようになる。このように、一次成形によって一旦予備成形体を作ってから二次成形を行うことで、前記成形加工性に優れる燃料電池セパレータやその製造方法としては特許文献１において開示されたものが知られている。
【０００４】
一方、燃料電池セパレータの主原料である黒鉛として膨張黒鉛を用いるものがあり、例えば特許文献２において開示されたものが知られている。膨張黒鉛を用いた燃料電池セパレータでは、膨張黒鉛が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性（導電性）、熱伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させることができる手段として望ましいものである。つまり、前記導電性に優れるものとすることができる。そして、数百枚〜千枚といった多量のセパレータを用いる自動車用等として求められる軽量でコンパクトな燃料電池とするには、セパレータ単体での厚さを、必要な機能を損なうことなく極力薄くすることが必要になる。
【０００５】
しかしながら、膨張黒鉛を主原料とする従来の燃料電池セパレータでは、薄くすると割れ易くなるとともに、ガスを透過し易くなるので、前述の機械的強度、ガス不透過性の各点で難点がある。また、カーボン材料（黒鉛）は脆性材料であって、やはり薄くすると割れ易い。
【特許文献１】特開２００４−２１６７５６号公報
【特許文献２】特開２０００−２３１９２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで本発明の目的は、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする点にある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
請求項１に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、
前記予備成形体１４が、膨張黒鉛シート１４Ａと、熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂとを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグｐを有して形成されていることを特徴とするものである。
【０００８】
請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記プリプレグｐの単数又は互いに同方向に向けて重ねられる複数を有するとともに、重ね方向で端に位置する前記シート状体１４Ｂに重ねられる膨張黒鉛シート１４Ａが設けられていることを特徴とするものである。
【０００９】
請求項３に係る発明は、請求項２に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記シート状体１４Ｂの材料比率が４〜１５％に設定されていることを特徴とするものである。
【００１０】
請求項４に係る発明は、請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記シート状体１４Ｂには導電性フィラーが含有されていることを特徴とするものである。
【００１１】
請求項５に係る発明は、請求項４に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記導電性フィラーの含有比率が０％超で、かつ、３０％以下となる範囲に設定されていることを特徴とするものである。
【００１２】
請求項６に係る発明は、請求項１〜５の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記熱可塑性樹脂が変性ポリフェニレンエーテル樹脂であることを特徴とするものである。
【００１３】
請求項７に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形する二次成形工程Ｓ２を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、
前記予備成形体１４を、膨張黒鉛シート１４Ａを得る黒鉛シート作成工程ａと、熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂを得る樹脂シート作成工程ｂと、前記シート状体１４Ｂと前記膨張黒鉛シート１４Ａとを重ねての熱圧着で一体化されて成るプリプレグｐを得る貼り合せ工程ｃと、を有する一次成形工程Ｓ１を用いて作成することを特徴とするものである。
【００１４】
請求項８に係る発明は、請求項７に記載の燃料電池セパレータの製造方法において、前記プリプレグｐにおける前記シート状体１４Ｂの反膨張黒鉛シート側面に、膨張黒鉛シート１４Ａを重ねて設ける挟み込み工程ｄを有することを特徴とするものである。
【００１５】
請求項９に係る発明は、請求項８に記載の燃料電池セパレータの製造方法において、前記プリプレグｐにおける前記膨張黒鉛シート１４Ａの反シート状体側面に前記プリプレグｐの単数又は複数を互いに同方向に向けて重ねる重ね工程ｅを有することを特徴とするものである。
【００１６】
請求項１０に係る発明は、請求項９に記載の燃料電池セパレータの製造方法において、前記貼り合せ工程ｃと前記挟み込み工程ｄと前記重ね工程ｅとが一挙に行われる積層工程ｆを有することを特徴とするものである。
【００１７】
請求項１１に係る発明は、請求項７〜１０の何れか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法において、前記熱可塑性樹脂として変性ポリフェニレンエーテル樹脂を用いることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１８】
請求項１の発明によれば、詳しくは実施形態の項において説明するが、予備成形体が、膨張黒鉛シートと、熱可塑性樹脂によるシート状体とが熱圧着で一体化されて成るプリプレグを有するもの、即ち、機械的、電気的特性に優れ、薄肉で、かつ、固有抵抗値等の特性のばらつきが少なく、大量生産が容易で製造コストも有利となる膨張黒鉛シートに、熱可塑性樹脂によるシート状体が重ねられて熱圧着されるので、熱可塑性樹脂が配合されることによる一般的な作用、効果に加えて、膨張黒鉛シートの隙間に熱可塑性樹脂が入り込んで隙間を埋めるようになり、ガス不透過性が明確に向上する。そして、可撓性も良好になり、成型加工性にも優れるようになる。
【００１９】
その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を膨張黒鉛シートと熱可塑性樹脂によるシート状体とを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグを用いる工夫により、機械的強度、可撓性、導電性を良好なものとしながらガス不透過性を改善することができ、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となる燃料電池用セパレータを提供することができる。そして、添加される樹脂が熱可塑性のものであるから、容易に再利用が可能であって、優れたリサイクル性を有する利点もある。
【００２０】
請求項２の発明によれば、プリプレグが、膨張黒鉛シート間にシート状体が挟まされて成る３層以上（５層や７層、或いはそれ以上でも良い）のサンドイッチ構造（多積層構造）を有するものとなり、熱可塑性樹脂のシート状体が複数ラミネートされて成型加工性が向上するなど、請求項１の発明による前記効果を強化できる利点がある。また、請求項３のように、シート状体の厚みを５〜２０μｍ範囲に設定すれば、さらなる効果の強化が可能になる。
【００２１】
請求項３の発明によれば、シート状体の材料比率２０を４〜１５％（シート状体の厚みは５〜２０μｍの範囲）に設定してあるので、接触抵抗１０ｍΩ・ｃｍ２以下 、固有抵抗１０ｍΩ・ｃｍ以下、曲げ強度４０ＭＰａ以上、曲げ歪１．０％以上、ガス透過係数１×１０−１０ｍｏｌ・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰａ以下の各特性の目標値をクリアすることが可能となって好都合である。また、請求項４のように、シート状体に導電性フィラーを含有すれば、膨張黒鉛シートとシート状体との層間の導電性がより一層向上する利点がある。この場合、請求項５のように、導電性フィラーの含有率を０より大で３０％以下となる範囲とすれば、請求項４の発明による前記効果を安定して得ることができる。
【００２２】
請求項６の発明によれば、熱可塑性樹脂を変性ポリフェニレンエーテル樹脂としてあるので、絶縁性・耐水性・耐薬品性等に優れるとともに、容易に再利用が可能であって優れたリサイクル性を有する燃料電池用セパレータを提供することができる。
【００２３】
請求項７の発明によれば、請求項１の発明による前記効果を得ることが可能な燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができ、請求項８の発明によれば、プリプレグが、膨張黒鉛シート間にシート状体が挟まされて成るサンドイッチ構造を有するものとなり、セパレータとしての表裏の両面が膨張黒鉛シートとなり、優れた導電性を有するものとなる。請求項９の発明によれば、請求項２の発明による前記効果を得ることが可能な燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。
【００２４】
請求項１０の発明によれば、積層工程ｆによって貼り合せ工程ｃと挟み込み工程ｄと重ね工程ｅとが一挙に行われるので、生産効率が良く、それによるコストダウンも可能となる優れた燃料電池セパレータの製造方法を提供することができる。また、請求項１１の発明によれば、請求項６の発明による前記効果を得ることが可能な燃料電池セパレータの製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下に、本発明による燃料電池セパレータの実施の形態を、図面を参照しながら説明する。図１〜図３は、スタック構造の分解斜視図、セパレータの外観正面図、セル構造を示す要部の拡大断面図、図４は別構造の単セルを示す要部の拡大図、図５，６はセパレータの製造原理例を示す概略の工程図、図７はシート状体の組成を、図１１は膨張黒鉛シートの組成をそれぞれ示す図、図８〜図１０はセパレータの各種実施例や比較例の特性表を示す図である。尚、以下においては「燃料電池セパレータ」を、単に「セパレータ」と略称する。また、ポリフェニレンエーテルを「ＰＰＥ」に、そしてポリプロピレンを「ＰＰ」と省略することもある。
【００２６】
まず最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Ｅは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパー或いはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。電解質膜１、アノード２、カソード３でＭＥＡが構成される。
【００２７】
両セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。各セパレータ４は、基本の断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１が形成されており、アノード２と各凸条１１とが当接することによる燃料ガス流路１２、及びカソード３と各凸条１１とが当接することによる酸化ガス流路１３が形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１の裏側（内側）部分が隣合わされることにより、独立した冷却水通路１０に形成することができる。
【００２８】
前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料ガス流路１２から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された酸素を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給されて各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【００２９】
前述の電気化学反応に伴い、燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。
【００３０】
尚、セルの構造としては、図４に示す構造のものでも良い。即ち、図４のセルは、各セパレータ４を、その表面が縦横に点状のリブ（所定形状のリブ）１１の多数が均等間隔毎に並べられて成るものとして、それらリブ１１とアノード２の表面との間に縦横の燃料ガス流路１２が形成されるとともに、リブ１１とカソード３の表面との間に縦横の酸化ガス流路１３が形成される構造のものに構成してある。
【００３１】
次に、セパレータ４についてその作り方（製造方法）の例も交えて説明する。セパレータ４は、図３，図５，図６に示すように、板状に形成された予備成形体１４を、成形型を用いてプレス成形することによって作成されるものである。予備成形体１４は、膨張黒鉛シート１４Ａと、熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂとを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグｐを有して形成されている。実施例１によるセパレータ４では、予備成形体１４として、プリプレグｐの互いに同方向に向けて重ねられる２枚（複数の一例）を有するとともに、重ね方向で端に位置するシート状体１４Ｂに重ねられる膨張黒鉛シート１４Ａを設けて成る積層シート体ｓを用いている。つまり、三枚の膨張黒鉛シート１４Ａと二枚のシート状体１４Ｂとを互い違いに重ねて５層構造の積層シート体ｓを形成し、それを熱圧着によって一体化することで多層構造のプリプレグｐ、即ち予備成形体１４が作成される。
【００３２】
セパレータ４の製造方法は、図５，図６に示すように、セパレータの形に近似した板状の予備成形体１４を作成する一次成形工程Ｓ１と、その予備成形体１４を成形金型１５で加圧して最終形状のセパレータ４を形成する二次成形工程Ｓ２とから成る。ここで、セパレータ４の目標とする特性は、接触抵抗が１０ｍΩ・ｃｍ２以下、固有抵抗が１０ｍΩ・ｃｍ以下、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、曲げ歪が１．０％以上、ガス透過係数が１×１０−１０ｍｏｌ・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰａ以下である。
【００３３】
一次成形工程Ｓ１は、図５に示すように、黒鉛シート作成工程ａと、樹脂シート作成工程ｂと、貼り合せ工程ｃと挟み込み工程ｄと重ね工程ｅとが一挙に行われる積層工程ｆと、一体化工程ｇとを有している。黒鉛シート作成工程ａは、膨張黒鉛を用いて膨張黒鉛シート１４Ａを作成する公知の工程である。樹脂シート作成工程ｂは、ＰＰE樹脂等の熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂを得る工程である。
【００３４】
貼り合せ工程ｃは、シート状体１４Ｂと膨張黒鉛シート１４Ａとを重ねて熱圧着することで一体化してプリプレグｐを得る工程である。つまり、プリプレグｐは、一枚のシート状体１４Ｂと一枚の膨張黒鉛シート１４Ａとを貼り合せて成る積層部材である。挟み込み工程ｄは、プリプレグｐにおけるシート状体１４Ｂの反膨張黒鉛シート側面に、別に用意されている膨張黒鉛シート１４Ａを重ねて設ける工程であり、これによる作製品は、一対の膨張黒鉛シート１４Ａ，１４Ａ間にシート状体１４Ｂが介装されて成る３層構造（サンドイッチ構造）の積層部材である。
【００３５】
重ね工程ｅは、プリプレグｐにおける膨張黒鉛シート１４Ａの反シート状体側面にプリプレグｐの単数又は複数を互いに同方向に向けて重ねる工程であり、重ね工程ｅによる結果物は、互いに同じ複数のシート状体１４Ｂと膨張黒鉛シート１４Ａとが交互に重ねられて成る積層部材である。尚、実施例１による５層構造の積層シート体ｓは、挟み込み工程ｄと重ね工程ｅとによる結果物である。積層工程ｆは、図６に示すように、貼り合せ工程ｃと挟み込み工程ｄと重ね工程ｅとを一挙に行う工程である。尚、積層工程ｆについては後述する。
【００３６】
一体化工程ｇは、予備過熱工程ｈと本加熱加圧工程ｉと冷却工程ｊと仕上げ工程ｋとを有して成る工程である。つまり、５層構造の積層シート体ｓを加熱加圧しての熱融着によって一体化して５層構造のプリプレグｐ、即ち予備成形体１４を作製する工程である。次に、実施例１による５層構造の予備成形体１４（プリプレグｐ）の製造方法例について説明する。
【００３７】
図６に、一次成形工程Ｓ１を行うための一体化装置Ｉが示されており、積層工程ｆと一体化工程ｇとを行うことができる。積層工程ｆに関しては、黒鉛シート形成工程で作成されてドラム（リールコア）２８に巻回されている状態の膨張黒鉛シート１４Ａの三つと、ドラム（リールコア）１６に巻回されている状態のシート状体（変性ＰＰＥシートやＰＰシート）１４Ｂの二つと、ドラム（リールコア）１９に巻回されている状態の離型フィルム１８の二つとが用意されており、離型フィルム１８，膨張黒鉛シート１４Ａ，シート状体１４Ｂ，膨張黒鉛シート１４Ａ，シート状体１４Ｂ，膨張黒鉛シート１４Ａ，離型フィルム１８という順番で上下に積層される状態に上下一対の誘導ローラ１７，１７間に導くように、各ドラム２８，１６，１９が相対配置されている。尚、２０はガイドローラである。積層工程ｆにおいては、３枚の膨張黒鉛シート１４Ａと２枚のシート状体１４Ｂとが互い違いに積層されて５層構造の積層シート体ｓが形成される。積層シート体ｓの上下両面に離型フィルム１８が積層された計７層のものが一対の誘導ローラ１７，１７間で形成され、一体化工程ｇにおける予備過熱工程ｅへ送られる。
【００３８】
予備過熱工程ｈ、上下に離型フィルム１８を有する積層シート体ｓを、複数の転動ローラ２１に掛け渡して搬送しつつ、それら転動ローラ２１の上下に配した予備加熱器２２によって積層シート体ｓを予備加熱させる工程である。予備加熱された離型フィルム付積層シート体ｓは、加熱加圧機２３によって上下に（厚み方向に）加圧及び加熱されながら搬送され、変性ＰＰＥ（又はＰＰ）樹脂の溶融によって３層の膨張黒鉛シート１４Ａと２層のシート状体１４Ｂによる積層シート体ｓが一体化され、５層構造のプリプレグｐが作成される。つまり、加熱加圧機２３により、積層シート体ｓを熱圧着しての一体化によってプリプレグｐとする本加熱加圧工程ｉが行われる。本加熱加圧工程ｉでは、互いに隣合う膨張黒鉛シート１４Ａ，１４Ａの間に介装されているシート状体１４Ｂが溶融して各膨張黒鉛シート１４Ａ，１４Ａに浸透し、各膨張黒鉛シート１４Ａの目詰めを行うとともに膨張黒鉛シート１４Ａどうしを接着させる機能も生じるのであり、言わば、膨張黒鉛シート１４ＡにＰＰE樹脂を後含浸（熱可塑性樹脂を後含浸）させる工程とも言える。
【００３９】
本加熱加圧工程ｉで形成されたプリプレグｐは、上下の複数の送りローラ２４で搬送されながら冷却される冷却工程ｊの後に、上下一対の仕分けローラ２５によって上下の離型フィルム１８が各々の巻取りドラム２６に巻き取られて行くとともに、一対の離型フィルム１８が除去された５層構造のプリプレグｐ、即ち予備成形体１４を仕上げドラム２７に巻き取って行く仕上げ工程ｋが行われる。従って、本実施例による一体化工程ｇは、予備過熱工程ｈと本加熱加圧工程ｉと冷却工程ｊと仕上げ工程ｋとを含む工程に設定されている。
【００４０】
二次成形工程Ｓ２は、図５に示すように、一次成形工程Ｓ１で作成され、かつ、適宜の長さに切断された５層構造の予備成形体１４を、例えば、上金型１５ａと下金型１５ｂから成る成形金型１５を用いてのプレスによって加圧することにより、所定の最終形状を呈するセパレータ４を作成する工程である。次に、作り方やその実施例等について説明する。
【００４１】
まず、一次成形工程Ｓ１における黒鉛シート作成工程ａは、日膨張黒鉛９９．９％、灰分０．１％の材料比で厚さ０．１ｍｍの膨張黒鉛シート１４Ａを作成する工程である。樹脂シート作成工程ｂは、変性ＰＰＥ（又はＰＰ）樹脂製のシート状体１４Ｂを作成する工程であって、図示は省略するが、厚みが５〜２０μｍ、好ましくは１０〜２０μｍの範囲に設定されるものであり、場合により、種々の導電性フィラー（天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック等）が添加される。導電性フィラーとしては、カーボンブラックや天然黒鉛等を用いる。樹脂カーボンであるシート状体１４Ｂは、機械的特性の点では劣るが成形性には優れている。
【００４２】
二次成形工程Ｓ２に関しては、一次成形工程Ｓ１によって作成された５層構造の予備成形体１４を、一例として、２５０℃の金型を用いて２０ＭＰａの面圧で３分間加熱加圧成形し、セパレータ４を得る。
【００４３】
上述の製造方法を用いて作成されたセパレータ４の各比較例及び各実施例における緒元（組成）や特性を図７〜図１１に示す。図７の〔組成〕の欄における「変性ポリフェニレンエーテル樹脂」、及び図８〜図１０の〔組成〕の欄における「変性ＰＰＥ樹脂」とは同義語であって共にシート状体１４Ｂのことである。比較例１，２は、それぞれシート状体（変性ＰＰＥ樹脂）１４Ｂの厚みが３μｍ，２５μｍ（５〜２０μｍの範囲外）のものであり、実施例３は、シート状体１４Ｂを有せず膨張黒鉛シート１４Ａのみから成るものである。尚、図７〜図１０において、「実」とは実施例のことであり、「比」は比較例のことである。
【００４４】
実施例１〜実施例４は、シート状体１４Ｂが変性ＰＰＥ樹脂フィルムのみから成り、かつ、その厚みが５〜２０μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例５〜実施例７は、シート状体１４Ｂが変性ＰＰＥ樹脂フィルムにカーボンブラックが２０％添加されて成り、かつ、その厚みが１５〜２０μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例８〜実施例１０は、シート状体１４Ｂが変性ＰＰＥ樹脂フィルムに天然黒鉛が２０％添加されて成り、かつ、その厚みが１５〜２０μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例１〜実施例１０は、セパレータ４としての厚みが０．１９〜０．２１ｍｍの範囲に形成されている。
【００４５】
図８〜図１０に示す特性表から、変性ＰＰＥ樹脂フィルム（シート状体１４Ｂ）の厚みが５〜２０μｍの範囲よりも小さい比較例１のものでは、ガス透過係数が目標値（１×１０−１０ｍｏｌ・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰａ以下）をクリアできず、変性ＰＰＥ樹脂フィルム（シート状体１４Ｂ）の厚みが５〜２０μｍの範囲よりも大きい比較例２のものでは、接触抵抗が目標値（１０ｍΩ・ｃｍ２以下）をクリアできず、変性ＰＰＥ樹脂フィルム（シート状体１４Ｂ）を持たない比較例３のものでは、ガス透過係数と曲げ強さ（４０ＭＰａ以上）の双方共に目標値をクリアできていないことが理解できる。これに対して、シート状体１４Ｂの厚みが５〜２０μｍの範囲内にある実施例１〜実施例１０のセパレータ４は、全ての項目で目標値をクリアしていることが理解できる。つまり、あまり薄いとガスが通り易くなってＮＧであり、あまり厚くなると導電性が低下してＮＧになる。
【００４６】
本発明によるプリプレグ構造のセパレータ４では、膨張黒鉛シートに熱可塑性樹脂フィルムをラミネートして成るプリプレグを有しているので、ガス不透過性能が向上し、機械的強度や可撓性も良好である。そして、熱可塑性樹脂フィルムは複層数ラミネートされているので、成型加工性も向上する。全くのシート化生産なので、量産化に好適なものとなっており、低コストセパレータを提供することができる。膨張黒鉛シートを使用しているので導電性は良好であり、表面層に樹脂層が無く接触抵抗も低い。この場合、熱可塑性樹脂フィルムに天然黒鉛、カーボンブラック等の導電性フィラーを添加すれば、層間の導電性が向上し、尚一層効果がある。
【００４７】
〔別実施例〕
予備成形体１４（プリプレグｐ）は、一対の膨張黒鉛シート１４Ａとそれらの間に介装される単一層のシート状体１４Ｂとの３層構造のものや、７層構造のもの（奇数層構造）でも良い。また、一対の膨張黒鉛シート１４Ａと一対のシート状体１４Ｂとが互い違いに積層されて成る４層構造（偶数層構造）のものも可能である。尚、請求項における「シート状体」とは、シート、フィルム、不織不を含む概念であると定義する。
【００４８】
図６に示す製造方法においては、貼り合せ工程ｃと挟み込み工程ｄと重ね工程ｅとが一挙に行われる積層工程ｆが行われるものであるが、貼り合せ工程ｃ、挟み込み工程ｄ、重ね工程ｅのそれぞれが単独で、或いはそのうちの二つが同時に行われる製造方法も可能である。熱可塑性樹脂としては、変性ＰＰＥのほか、ポリプロピレン、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリマー、その他のものでも良く、またそれらに導電性物質を分散配合して成るものでも可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】固体高分子電解質型燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図
【図２】固体高分子電解質型燃料電池のセパレータを示す正面図
【図３】単セルの構成を示す要部の拡大断面図
【図４】別構造によるセルの構成を示す要部の拡大断面図
【図５】概略のセパレータ製造方法を示すブロック図
【図６】一体化工程の概要を示す作用図
【図７】シート状体の組成表−１を示す図
【図８】セパレータの特性表−３−１を示す図
【図９】セパレータの特性表−３−２を示す図
【図１０】セパレータの特性表−３−３を示す図
【図１１】膨張黒鉛シートの組成表−２を示す図
【符号の説明】
【００５０】
４          燃料電池セパレータ
１４        予備成形体
１４Ａ      膨張黒鉛シート
１４Ｂ      熱可塑性樹脂によるシート状体
１５        成形型
Ｓ１        一次成形工程
Ｓ２        二次成形工程
ａ          黒鉛シート作成工程
ｂ          樹脂シート作成工程
ｃ          貼り合せ工程
ｄ          挟み込み工程
ｅ          重ね工程
ｆ          積層工程
ｐ          プリプレグ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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