(57)【要約】【課題】  流体の反応率を高くすることができる反応装置を提供する。【解決手段】  反応媒体を流動させるための流路を有する基体と、前記流路の上流に供給口を有し、前記反応媒体を供給するための供給路と、前記流路の下流に排出口を有し、前記反応媒体を排出するための排出路とを具備し、前記基体は、前記流路の下流側から前記流路の上流側にかけて、前記反応媒体が戻る循環路をさらに有しているため、反応触媒にふれる頻度が低いまま、流れ出た流体も、再度、反応触媒に触れることになり、反応率を増加させることができる。特に層流で流れやすいマイクロ流路で反応効率を増加させる効果を大きくすることができる。【選択図】図１
2009233534.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応媒体を流動させるための流路を有する基体と、
前記流路の上流に供給口を有し、前記反応媒体を供給するための供給路と、
前記流路の下流に排出口を有し、前記反応媒体を排出するための排出路と、
を具備し、
前記基体は、前記流路の下流側から前記流路の上流側にかけて、前記反応媒体が戻る循環路をさらに有することを特徴とする反応装置。
【請求項２】
前記流路は、その壁面に反応触媒を有することを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
【請求項３】
前記循環路は、前記排出路から分岐するものであることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の反応装置。
【請求項４】
前記循環路の入口の圧力は前記排出口の圧力よりも低く、且つ、前記循環路の出口の圧力は前記供給口の圧力よりも高いことを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の反応装置。
【請求項５】
前記循環路の出口は、前記供給口の周囲に設けられてなることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の反応装置。
【請求項６】
前記循環路の入口は、前記排出口の周囲に設けられてなることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の反応装置。
【請求項７】
前記循環路は、その壁面に前記反応触媒を有することを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池に使用される反応装置では、例えば、ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２+３Ｈ２で表される反応を行う。この反応は吸熱反応であるため、一般的に、反応が進むと温度が低下し、反応率が低下する。従来の反応装置では、このような温度の低下を防止するために様々な試みが成されている。
【０００３】
たとえば、反応器を収容する収容容器の外壁を２重構造にしてその内外壁間を真空にする、あるいはその内外壁間に断熱材を充填することにより、収容容器内の熱が外部へ伝導して反応器の温度が低下することを抑制している（たとえば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００３−２６０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、従来の燃料電池システムでは、反応温度を制御したとしても、反応触媒が塗布された壁面に触れる頻度が低いまま流れる流体もあり、反応率の高さにも限界があるという問題があった。特に層流で流れやすいマイクロ流路では、この特徴が顕著であった。
【０００５】
そこで、流体の反応率が従来よりも高い反応装置が望まれていた。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の一実施形態にかかる反応装置は、反応媒体を流動させるための流路を有する基体と、前記流路の上流に供給口を有し、前記反応媒体を供給するための供給路と、前記流路の下流に排出口を有し、前記反応媒体を排出するための排出路と、を具備し、前記基体は、前記流路の下流側から前記流路の上流側にかけて、前記反応媒体が戻る循環路をさらに有する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の実施形態にかかる反応装置によれば、前記反応媒体が排出口側から供給口側へ戻るための循環路をさらに有しているため、流路中の反応触媒にふれる頻度が低いまま、排出口に向かった反応媒体も、再度反応触媒に触れることになり、反応媒体の反応率を増加させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明にかかる反応装置は、反応媒体は、供給路３から一定圧力で流路１へ供給され、しかる後、排出路から排出されるものである。ここで、反応装置１０内部は、密閉空間ではなく、流路１及び循環路５において、圧力差が生じるものとする。
【０００９】
＜第１実施形態＞
（反応装置）
以下に、本発明にかかる第１実施形態を添付図面に基づき詳細に説明する。
【００１０】
図１（ａ）は、本発明の第１実施形態である反応装置１０の構成を示す断面図であり、図１（ｂ）はその平面透視図である。
【００１１】
図１に示すように、本実施形態による反応装置１０は、反応媒体を流動させるための流路１を有する基体２と、流路１の上流に供給口３ａを有し、反応媒体を供給するための供給路３と、流路１の下流に排出口４ａを有し、反応媒体を排出するための排出路４とを具備する。また、基体２は、流路１の下流側から流路１の上流側にかけて、反応媒体が戻る循環路５をさらに有している。
【００１２】
本実施形態において、反応媒体は、供給路３を介して反応装置１０外部から基体２内へと供給された後、基体２内部にて反応する。ここで、反応媒体は、気体、又は液体を有し、それに加えて固体原料や、触媒などの反応によって消費されない化合物を含んでいてもよい。
【００１３】
本実施形態にかかる反応装置１０によれば、基体２は、流路１の下流側から流路１の上流側にかけて、反応媒体が戻る循環路５をさらに有していることから、反応触媒６にふれる頻度が低いまま、排出口４ａに向かった反応媒体も、再度反応触媒６に触れることになり、反応媒体の反応率を増加させることができる。その上、循環路出口５ｂの方向と流路１内の反応媒体の流れ方向を異なるようにした場合や、循環路出口５ｂの方向を壁面７に垂直に向けた場合、循環路５より流出した反応媒体により流路１内の反応媒体を攪拌する作用も有する。それゆえ、循環することなく反応媒体を排出する従来の反応装置と本発明の反応装置１０とを比較すれば、本発明の反応装置１０の方が従来の反応装置よりも、反応媒体が反応触媒６に触れる頻度が高くなり、反応効率を高くすることができる。なお、反応効率とは、反応率を反応体積で割った値である。
【００１４】
また、循環路５の流路体積を調整すれば、流速を自由に調整することができる。すなわち、循環路５の流路体積が流路１と比較して十分に大きい場合は、循環路５を流れる反応媒体５の流速は遅くなる。反対に、循環路５の流路体積が流路１と比較して小さい場合は、循環路５を流れる反応媒体５の流速は速くなる。
【００１５】
循環路５の流路体積を調整して、流路１を流れる反応媒体の速度と、循環路５出口の循環した反応媒体の速度とに差異を設ければ、循環路５出口付近で反応媒体の乱流を生じ易くなるため、反応媒体の反応率を増加させることができる。
【００１６】
また、循環路５出口付近で乱流を生じ易くする手法として、循環路出口５ｂは、供給口３ａの周囲に設けられている。この場合、供給口３ａより流入する反応媒体と循環路出口５ｂより流入する反応媒体が混合することになり、反応媒体の乱流を発生させ易いため、反応率を向上させることができる。
【００１７】
さらに、循環路５出口付近で乱流を生じ易くする他の手法として、循環路５の内周面に凹凸を設けることが挙げられる。この場合、例え循環路５の口径が均一であったとしても、当該凹凸によって循環路５で反応媒体の乱流状態を作り出すことができる。循環路５出口から噴出する反応媒体が乱流であれば、流路１を流れる反応媒体も乱流に近づけることができるため、流路１内の反応触媒６と接触する頻度が高まり、その結果、反応媒体の反応率が増加する。
【００１８】
流路１は、その壁面７に反応触媒６を有していることが好ましい。反応媒体は、基体２内部の流路１を反応触媒６に触れながら流れる。
【００１９】
反応触媒６は、例えば、図１に示すように流路１を構成する蓋体８の内壁面（壁面７）に設けられてもよいし、基体２上面に設けられてもよい。また、蓋体８を設けなくとも、基体２上面に流路１を形成してもよい。この場合、流路１を構成する基体２の壁面７に反応触媒６を設ければよい。
【００２０】
また、反応媒体の流れ方向は、基体２主面の平面方向である。この場合、循環路出口５ｂから噴出した反応媒体と流路１を流れる反応媒体とが衝突することで、反応媒体は、乱流状態となる。それゆえ、反応媒体は、反応触媒６に触れる頻度が増加し、反応効率を向上させることができる。
【００２１】
ここで、循環路出口５ｂから流出する反応媒体の流れ方向は、基体２主面の垂直方向であることが好ましい。すなわち、反応触媒６に触れながら流れる反応媒体と、循環路出口５ｂより流出する反応媒体の流れ方向とが、互いに垂直に交われば、反応媒体同士が衝突することで、流路１内の反応媒体が乱流の状態となり易い。
【００２２】
また、循環路５は、排出路４から分岐していることが好ましい。反応媒体は、流路１内の反応触媒６に触れた後、排出路４の排出口４ａに到達する。すなわち、排出路４を流れる反応媒体は、既に反応触媒６との接触頻度が高い状態で循環されるため、反応効率が向上する。
【００２３】
次に、基体２内部の流路１における反応を具体例に基づき説明する。反応装置１０の一例として、燃料電池に使用される水素発生装置を例に挙げれば、例えば、ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２+３Ｈ２で表される反応が行われる。供給路３を介して反応器２内に流入した気体状態のメタノール（ＣＨ３ＯＨ）と水（Ｈ２Ｏ）とは、流路１において、ヒーター（図示せず）により加熱された状況下で触媒により反応し、ＣＯ２とＨ２が生成物として得られる。
【００２４】
排出路４は、基体２内部の反応によって生成されたＣＯ２およびＨ２を基体２内から排出する。ここで、基体２内の反応が不十分である場合には、排出路４を流れる反応媒体に、反応前のＣＨ３ＯＨおよびＨ２Ｏが多量に含まれる。基体２内の反応は吸熱反応であることから、基体２内の温度を上昇させることにより、基体２内の反応率を高めることができる。
【００２５】
（反応装置の製造方法）
以下、本実施形態の反応装置１０の製造方法を説明する。
【００２６】
基体２は、酸化アルミニウム質焼結体（アルミナセラミックス）等の従来周知のセラミックスを用いることができる。基体２が炭化珪素質焼結体から成る場合は、高温で高強度であることから、流路１を高温で使用する場合に信頼性を高めることができる。
【００２７】
酸化アルミニウム質焼結体の製造方法は、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化珪素（ＳｉＯ２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）等に有機溶剤、溶媒を添加混合して泥漿物（スラリー）を得、次にスラリーを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法等を採用してテープ状に成形して複数のセラミックグリーンシート（セラミック生シート）を得る。しかる後、当該セラミックグリーンシートにレーザー加工等を施し、セラミックグリーンシートを複数枚積層する。その後、これを高温（約１６００℃）で焼成することで基体２を得ることができる。
【００２８】
なお、基体２が樹脂から成る場合は、レーザー加工によって流路１や循環路５の形成を短時間で行うことができるため、作業性の観点で好ましい。
【００２９】
また、基体２が金属から成る場合は、基体２の抗折強度がセラミックスや樹脂よりも高いため、反応装置の長寿命が実現できる点で好ましい。
【００３０】
以下、基体２が酸化アルミニウム質焼結体から成る場合を例に挙げて説明する。
【００３１】
循環路５の形成方法は、第１セラミックグリーンシートと、レーザー加工、打ち抜き加工等により、循環路５となるべき貫通穴を形成した第２セラミックグリーンシートと、循環路５と対応する箇所に、循環路入口５ａ及び循環路出口５ｂとなる貫通穴を設けた第３セラミックグリーンシートと、を順次積層する。これにより、基体２内部に循環路５を形成することができる。その後、これらの積層体を所定温度で焼成すれば、内部に循環路５が形成された基体２を作製できる。
【００３２】
ここで、循環路入口５ａの圧力は、排出口４ａの圧力よりも低く、且つ、循環路出口５ｂの圧力は、供給口３ａの圧力よりも高いことが好ましい。この場合、循環路５内の反応媒体が循環路出口５ｂから循環路入口５ａに向かって逆流することを抑制できる。
【００３３】
このように、循環路内で圧力差を生じさせるためには、循環路５の口径を調整すればよい。すなわち、循環路５入口の口径を広げれば圧力が低下し、循環路内の出口の口径を狭めれば圧力が上昇する。具体的には、循環路入口５ａから循環路出口５ｂにかけて、循環路５の口径を漸次小さく変化させればよい。具体的な手法としては、レーザー加工を用いれば、作業性良く循環路５の口径を調整することができる。なお、図１に示すように循環路５厚みを一定とすれば、容易に循環路５幅を変化させることができる。
【００３４】
流路１の形成方法は、例えば上述した第３セラミックグリーンシート上面に、蓋体８を接合することにより、流路１形状を形成してもよいし、第３セラミックグリーンシート上面に流路１が形成されるように加工したセラミックグリーンシートを加えて、一体成型してもよい。
【００３５】
反応媒体を供給するための供給路３や、反応媒体を排出するための排出路４は、基体２内部に形成することができる。この場合、供給路３や排出路４の形成方法は、上述した循環路５の形成方法と同様の手法を用いることができる。
【００３６】
以上のようにして、本発明の第１実施形態にかかる反応装置を作製することができる。
【００３７】
ここで、排出路４から上述した循環路５が分岐する場合、換言すれば、排出口４ａと循環路入口５ａとが同じである場合は、反応媒体は、反応触媒６に接触した頻度が最も高い状態で循環されるために、未反応の状態で排出される反応触媒６の量を抑制することができる。
【００３８】
さらに、反応媒体の反応率を高めるために、基体２内部にヒーターを設ける場合は、セラミックグリーンシートの所望の位置にヒーターの抵抗体ペーストをスクリーン印刷法により印刷する。ヒーターの抵抗体ペーストは、３次元に配置することが可能であることから、長さ、面積の調整が容易となり、抵抗値の調整が容易となる。
【００３９】
また、グリーンシートを基体２の厚み方向に貫通させ、ペーストを充填することにより、ヒーターに電力を供給するための配線、及びセラミック層間の配線の電気的接続が可能となる。
【００４０】
また、流路１を保護するための蓋体８は、金属板をプレス加工することにより、作製できる。基体２上面における蓋体８の接合部には、基体２上面に導体配線（図示せず）を形成することにより、この導体配線と蓋体８との間での溶接やロウ材等の接合が可能となる。例えば、基体２上面に形成された導体配線に、基体２上面に蓋体８を設置し、電子ビーム溶接等により、基体２と蓋体８とを溶接することができる。
【００４１】
＜第２実施形態＞
以下、本発明にかかる第２実施形態を添付図面に基づき詳細に説明する。
【００４２】
図２（ａ）は、本発明の第２実施形態である反応装置１０の断面図であり、図２（ｂ）はその平面透視図である。なお、第２実施形態では、第１実施形態と同じ部位については同じ参照符号を付して、説明を省略する。
【００４３】
本実施形態では、循環路入口５ａは、排出口４ａの周囲に設けられ、且つ、循環路入口５ａの口径は、排出口４ａの口径と異なる点で第１実施形態と異なる。
【００４４】
この場合、排出口４ａへ流出する反応媒体と、循環路入口５ａへ流出する反応媒体とは、その流出速度が異なるため、当該箇所で圧力変化が生じる。それゆえ、排出口４ａと循環路入口５ａとの間で乱流が生じ易くなるため、反応媒体の反応率を向上させることができる。
【００４５】
図１乃至図２では、供給口３ａ、排出口４ａ、循環路入口５ａ、循環路出口５ｂが１つの例を示すが、これに限定されるものではなく、供給口３ａ、排出口４ａ、循環路５の入口、出口の数を複数にしてもかまわない。特に、循環路出口５ｂを複数にする場合、供給口３ａより流入した反応媒体と、循環路出口より流出した反応媒体とが衝突する箇所が増加するため、さらに乱流を発生させ易い。
【００４６】
＜第３実施形態＞
図３は、第３実施形態を示す断面図である。本実施形態では、第１実施形態と同じ部位については同じ参照符号を付して、説明を省略する。
【００４７】
本実施形態では、循環路５は、その壁面７に反応触媒６を有する点で、第１実施形態、及び第２実施形態と異なる。この場合、循環路５の壁面７にも反応触媒６を有するため、循環路５へ流れこんだ反応媒体は、当該循環路５を流れる間も反応触媒６に接触し、反応することとなるため、その分反応効率が向上する。
【００４８】
また、供給路３および排出路４は、上述した第１実施形態及び第２実施形態に示すように、基体２を貫通する構成の他に、図３に示すように、基体２内部に屈曲路の形状で設けてもよい。
【００４９】
さらに、図３では、循環路５が基体２を中心にして、基体２と反対の面に設けられているが、基体２と循環路５が形成される面を同一平面にしたり、基体２内部に循環路５を形成しても構わない。
【００５０】
例えば、上記基体２内部にヒータ（不図示）を設けておけば、図３の上側反応部（流路１）だけではなく、下側反応部（循環路５）でも同時に反応媒体を反応させることができるため、消費電力を有効に利用する観点から好ましい。
【００５１】
以上ように、本発明の反応装置１０は、反応媒体の反応効率を高くすることができる。
【００５２】
高反応効率の反応装置１０は、小型で高反応率であり、携帯電話やノートパソコン用途の燃料電池用反応装置として適用することができる。
【００５３】
さらに、本実施の反応装置１０においては、ヒーター（図示せず）を基体２の内部に形成し、基体２の反応空間に近接させてヒーターを配置できることから、比較的短時間に温度負荷を与えることができ、必要最小限の温度負荷で、反応装置１０の温度を変化させることができる。
【００５４】
また、基体２を複数設けることにより、各反応器で異なる段階の反応を行うことが可能となり、１つの反応装置において、複数の反応を行うこともできる。
【００５５】
なお、本発明の反応装置は、上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば種々の変更は可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】（ａ）は本発明の第１実施形態にかかる反応装置の構成例を示す断面構造図であり、（ｂ）はその平面透視図である。
【図２】（ａ）は本発明の第２実施形態にかかる反応装置の構成例を示す断面構造図であり、（ｂ）は平面透視図である。
【図３】本発明の第３実施形態を示す断面構造図である。
【符号の説明】
【００５７】
１  ：流路
２  ：基体
３  ：供給路
３ａ：供給口
４  ：排出路
４ａ：排出口
５  ：循環路
５ａ：循環路入口
５ｂ：循環路出口
６  ：反応触媒
７  ：壁面
８  ：蓋体
１０：反応装置
【図１】
2009233534.tif 000003
【図２】
2009233534.tif 000004
【図３】
2009233534.tif 000005