(57)【要約】【課題】触媒層の細孔構造を過度に破壊することなく、電解質膜と触媒層とを接合することを目的とする。【解決手段】  燃料電池の製造方法であって、（ａ）第１のガラス転移温度を有する電解質膜２１０を準備する工程と、（ｂ）前記第１のガラス転移温度よりも低い第２のガラス転移温度を有する触媒層２２０を準備する工程と、（ｃ）前記電解質膜２１０と前記触媒層２２０とを、前記第２のガラス転移温度の±５℃の範囲の温度で熱圧着して接合する工程と、を備える燃料電池の製造方法。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の製造方法であって、
（ａ）第１のガラス転移温度を有する電解質膜を準備する工程と、
（ｂ）前記第１のガラス転移温度よりも低い第２のガラス転移温度を有する電解質を含む触媒層を準備する工程と、
（ｃ）前記電解質膜と前記触媒層とを、前記第２のガラス転移温度の±５℃の範囲の温度で熱圧着して接合する工程と、
を備える燃料電池の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池の製造方法において、
前記（ｃ）の工程では、前記第２のガラス転移温度から−５〜０℃の間の温度で前記電解質膜と前記触媒層とを熱圧着して接合する、燃料電池の製造方法。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の燃料電池の製造方法において、
前記（ｃ）の工程では、前記第２のガラス転移温度で前記電解質膜と前記触媒層とを熱圧着して接合する、燃料電池の製造方法。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれかに記載の燃料電池の製造方法において、
前記第１のガラス転移温度と前記第２のガラス転移温度の差は２０℃以上である、燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
触媒層に、電解質膜の軟化温度Ｔｍより低い軟化温度Ｔｐを有する高分子電解質を含有させ、触媒層と電解質膜との加圧接合をＴｐ以上Ｔｍ未満の温度で行う技術が知られている（特許文献１）。
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−２８２０８８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、従来技術では、加圧接合時に触媒層の細孔構造を破壊してしまう点については十分に考慮されていなかった。
【０００５】
本発明は上記課題の少なくとも１つを解決し、触媒層の細孔構造を過度に破壊することなく、電解質膜と触媒層とを接合することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題の少なくとも一部を解決するために、本発明は以下の態様をとる。
【０００７】
本発明の第１の態様は、燃料電池の製造方法であって、（ａ）第１のガラス転移温度を有する電解質膜を準備する工程と、（ｂ）前記第１のガラス転移温度よりも低い第２のガラス転移温度を有する電解質を含む触媒層を準備する工程と、（ｃ）前記電解質膜と前記触媒層とを、前記第２のガラス転移温度の±５℃の範囲の温度で熱圧着して接合する工程と、を備える。この態様によれば、触媒層のガラス転移温度に近い温度で熱圧着するので、触媒層の細孔構造を過度に壊さずに燃料電池を製造することが可能となる。
【０００８】
本発明の第１の態様において、前記（ｃ）の工程では、前記第２のガラス転移温度から−５〜０℃の間の温度で前記電解質膜と前記触媒層とを熱圧着して接合してもよい。
【０００９】
本発明の第１の態様において、前記（ｃ）の工程では、前記第２のガラス転移温度で前記電解質膜と前記触媒層とを熱圧着して接合してもよい。
【００１０】
本発明の第１の態様において、前記第１のガラス転移温度と前記第２のガラス転移温度の差は２０℃以上であってもよい。
【００１１】
なお、本発明は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料電池の製造方法の他、燃料電池、膜電極接合体、膜電極接合体の製造方法等、様々な形態で実現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
図１は、本実施例の燃料電池の断面を模式的に説明する説明図である。燃料電池１００は、電解質膜２１０と、触媒層２２０と、ガス拡散層２３０と、シールガスケット２４０とセパレータ３００を備える。
【００１３】
電解質膜２１０としては、例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸ポリマなどのフッ素系樹脂や炭化水素系樹脂からなるプロトン伝導性のイオン交換膜を用いることが可能である。触媒層２２０は、電解質膜２１０の両面に接合されている。触媒としては、例えば白金触媒、あるいは白金と他の金属とからなる白金合金触媒を用いることが可能である。これらの触媒は、例えばカーボン粒子上に担持されて電解質膜２１０上に塗布される。ガス拡散層２３０は、触媒層２２０の外面に配置されている。電解質膜２１０と触媒層とを合わせて、膜電極接合体２５０と呼ぶ。ガス拡散層２３０としては、カーボン不織布を用いたカーボンクロスやカーボンペーパーを用いることが可能である。シールガスケット２４０は、膜電極接合体２５０の外縁を囲うように形成されている。シールガスケット２４０は、たとえば射出成形により、膜電極接合体２５０と一体に成形される。セパレータ３００は、ガス拡散層２３０の外面に配置される。セパレータ３００として、例えば金属製のセパレータを用いることが可能である。
【００１４】
図２は、膜電極接合体の製造工程を説明する説明図である。まず、触媒層を塗布する基材４００を準備する（工程（ａ））。基材４００として、例えば、ポリテトラフルオロエチレン膜を用いることが可能である。
【００１５】
次に、基材４００に触媒インクを塗布して乾燥させることにより触媒用シート４１０を作成する（工程（ｂ））。本実施例では、触媒インクは、以下のようにして調製した。白金の重量比４５％で白金を担持させたカーボン粒子０．５ｇと、パーフルオロスルホン酸樹脂（ＤｕＰｏｎｔ社製、Ｎａｆｉｏｎ  ＤＥ２０２０ＣＳ、ガラス転移温度１１０℃）０．２ｇと溶媒（エタノール：水＝１：１の混合溶液）６ｍｌとを混合・攪拌して、触媒インクを調製した。次に、調製した触媒インクをスプレー法にて、基材４００上に塗布して乾燥させることにより触媒層２２０が塗布された触媒用シート４１０を形成した。このとき、基材４００上の白金量が０．５ｍｇ／ｃｍ2、触媒層の厚さが１５μｍになるように調製した。この触媒用シート４１０上の触媒層２２０のガラス転移温度は１１０℃である。
【００１６】
次に、電解質膜２１０の両面に、触媒層２２０側が電解質側になるように２枚の触媒用シート４１０を配置する（工程（ｃ））。本実施例では、電解質膜２１０として、ジャパンゴアテックス社製のフッ素系固体高分子電解質膜（商品名：ＧＯＲＥ−ＳＥＬＥＣＴ（Ｒ）、ガラス転移温度１３０℃、厚さ２０μｍ）を用いた。
【００１７】
次に、電解質膜２１０と触媒用シート４１０とを、プレス機５００を用いて加熱しながら加圧し、熱圧着し、複合体４２０を作成する（工程（ｄ））。本実施例では、プレス温度を、１１０℃、１３０℃、１５０℃の３種類変え、加える圧力を、１．２ＭＰａ、２ＭＰａ、３ＭＰａの３種類変えて、複合体４２０の作成を行った。なお、プレス温度は、プレス機５００の熱盤の温度である。第１のプレス温度１１０℃は、触媒層２２０のガラス転温度に等しく、第２のプレス温度１３０℃は、電解質膜２１０のガラス転移温度に等しい。そして、複合体４２０から、基材４００を剥離し、膜電極接合体２５０を作成する（工程（ｅ））
【００１８】
図３は、１．２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル電圧と、冷却水温度との関係を示すグラフである。このグラフからわかるように、１１０℃、１３０℃のプレス温度で熱圧着を行った場合の方が、１５０℃で行った場合に比べて膜電極接合体２５０のセル電圧が高い。
【００１９】
図４は、１．２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル抵抗と、冷却水温度との関係を示すグラフである。このグラフからわかるように、１１０℃、１３０℃のプレス温度で熱圧着を行った方が、１５０℃で行った場合に比べて膜電極接合体２５０のセル抵抗が小さい。
【００２０】
図５は、２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル電圧と、冷却水温度との関係を示すグラフである。プレス時に加える圧力を２ＭＰａにすると、プレス温度１５０℃では、膜電極接合体２５０を作成することができなかった。この理由は、プレス圧が高すぎて、膜や層の構造が過度に破壊されてしまったためと推定される。このグラフからわかるように、１１０℃のプレス温度で熱圧着を行った方が、１３０℃で行った場合に比べてセル電圧がやや高い。
【００２１】
図６は、２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル抵抗と、冷却水温度との関係を示すグラフである。このグラフからわかるように、１１０℃のプレス温度で熱圧着を行った方が、１３０℃で行った場合に比べてセル抵抗が小さい。
【００２２】
図７は、３ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル電圧と、冷却水温度との関係を示すグラフである。プレス時に加える圧力を３ＭＰａにすると、２ＭＰａのときと同様に、プレス温度１５０℃では、膜電極接合体２５０を作成することができなかった。このグラフからわかるように、１１０℃のプレス温度で熱圧着を行った方が、１３０℃で行った場合に比べてセル電圧が高く、特に高温側で顕著な差が生じている。
【００２３】
図８は、３ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル抵抗と、冷却水温度との関係を示すグラフである。このグラフからわかるように、１１０℃のプレス温度で熱圧着を行った方が、１３０℃で行った場合に比べてセル抵抗が小さく、高温側で顕著な差が生じている。
【００２４】
以上のことから、電解質膜２１０と触媒層２２０の熱圧着は、触媒層２２０のガラス転移温度と同じプレス温度で行うことが好ましいことが理解できる。触媒層２２０は、気孔構造を有しているが、プレス温度が触媒層２２０のガラス転移温度よりも高すぎると、気孔構造が潰れ、反応ガスが触媒に到達し難くなる。その結果、膜電極接合体２５０のセル電圧が低くなり、セル抵抗が高くなる。しかし、プレス温度を触媒層２２０のガラス転移温度とほぼ同じ温度で行えば、触媒層の気孔構造が潰れ難いため、セル電圧を高くし、抵抗を低く抑えることが可能となる。
【００２５】
なお、プレス温度は、触媒層２２０のガラス転移温度±５℃の範囲に設定してもよい。プレス温度が触媒層２２０のガラス転移温度よりも５℃以上低くなると、触媒層２２０がほとんど軟化しないため、触媒層２２０と電解質膜２１０とを熱圧着することが困難となる。一方、プレス温度が触媒層２２０のガラス転移温度よりも５℃以上高くなると、触媒層２２０の気孔構造が過度に破壊されてしまう。プレス温度は、さらに触媒層２２０のガラス転移温度−５〜０℃の範囲とすることが好ましい。
【００２６】
また、電解質膜２１０のガラス転移温度は、触媒層２２０のガラス転移温度よりも２０℃以上高くすることが好ましい。こうすれば、触媒層２２０のガラス転移温度に近いプレス温度を加えても、電解質膜２１０は、ほとんど軟化しないので、電解質膜２１０の成分が触媒層２２０に混入することはなく、触媒層２２０の気孔構造を維持することが可能である。
【００２７】
以上、いくつかの実施例に基づいて本発明の実施の形態について説明してきたが、上記した発明の実施の形態は、本発明の理解を容易にするためのものであり、本発明を限定するものではない。本発明は、その趣旨並びに特許請求の範囲を逸脱することなく、変更、改良され得るとともに、本発明にはその等価物が含まれることはもちろんである。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本実施例の燃料電池の断面を模式的に説明する説明図である。
【図２】膜電極接合体の製造工程を説明する説明図である。
【図３】１．２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル電圧と冷却水温度との関係を示すグラフである。
【図４】１．２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル抵抗と冷却水温度との関係を示すグラフである。
【図５】２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル電圧と冷却水温度との関係を示すグラフである。
【図６】２ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル抵抗と冷却水温度との関係を示すグラフである。
【図７】３ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル電圧と冷却水温度との関係を示すグラフである。
【図８】３ＭＰａの圧力下で熱圧着して作成した膜電極接合体２５０のセル抵抗と冷却水温度との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００２９】
１００…燃料電池
２１０…電解質膜
２２０…触媒層
２３０…ガス拡散層
２４０…シールガスケット
２５０…膜電極接合体
３００…セパレータ
４００…基材
４１０…触媒用シート
４２０…複合体
５００…プレス機
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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