(57)【要約】【課題】ＣＣＭ方式における色再現性の改善を図るため、低電圧駆動において高効率発光することで、高輝度、高色純度を実現する。【解決手段】対向する電極間に青ないし青緑色の光を発光する有機発光層を設けた有機ＥＬ発光単位を有するフルカラー表示可能な有機ＥＬ素子であって、前記有機発光単位が電気的に２段並列接続されており、緑色画素領域には光路調整層が形成され、赤色画素領域には色変換層を備えてなることを特徴とする有機ＥＬ素子。【選択図】        図１
2009129586.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
対向する電極間に青ないし青緑色の光を発光する有機発光層を設けた有機ＥＬ発光部を有するフルカラー表示可能な有機ＥＬ素子であって、前記有機発光部が電気的に２段並列接続されており、緑色画素領域には光路調整層が形成され、赤色画素領域には色変換層を備えてなることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
一方の面上にカラーフィルターを設けた基板のカラーフィルター上に前記有機ＥＬ素子が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記緑色画素領域に設けられる光路調整層は、電気的に２段並列接続された前記有機発光部の光出射側に設けられ、有機発光部の光出射側の反対側の最外側の反射電極界面と、光路調整層の光出射側界面との間での共振により、前記有機ＥＬ発光部の発光スペクトルのピーク波長を５００〜５５０ｎｍに変調する光学膜厚を有していることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記色変換層の膜厚が５０〜２０００ｎｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子に関する。この有機ＥＬ素子は、高精細で視認性に優れたフルカラー表示が可能で、携帯端末機、産業用計測器、家庭用テレビなど広範囲な画面表示への応用可能性を有する。
【背景技術】
【０００２】
表示装置に適用される発光素子の一例として、有機化合物の薄膜積層構造を有する有機ＥＬ発光素子が知られている。有機ＥＬ発光素子は、薄膜の自発光型素子であり、低駆動電圧、高解像度、高視野角といった優れた特徴を有することから、それらの実用化に向けて様々な検討がなされている。
【０００３】
有機ＥＬ発光素子は、陽極と陰極の間に少なくとも有機発光層を備えた構造を有している。有機ＥＬ発光素子は、必要に応じて、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および／または電子注入層を介在させた構造を有する。陽極と陰極の間に電圧が印加されると有機ＥＬ発光素子内に正孔および電子が注入される。注入された正孔および電子は有機発光層で再結合して、その結果有機発光層中の有機ＥＬ物質が高エネルギー状態に高められる。有機ＥＬ物質が高エネルギー状態から基底状態に遷移する際に発光する。
【０００４】
ディスプレイは多くの画素をマトリクスに配列して表示を構成する。画素のマトリクスの駆動方法には種々あるが、単純マトリクス駆動と呼ばれる方法は、構成が比較的簡単でよく使われている。単純マトリクス駆動するディスプレイでは、陽極および陰極がそれぞれストライプ状に複数列構成され、陽極列と陰極列が互いに直交して配置されることが特徴である。特定の信号は、選択された陽極列と選択された陰極列の交差する画素に表示される。
【０００５】
現在、フルカラー化の方法として、色変換層とカラーフィルターを組み合わせたＣＣＭ方式に注目が集まっている。
ＣＣＭ方式は、たとえば有機ＥＬ層からの青または青緑色の光を蛍光色素で吸収して、発光層よりも長波長の緑色から赤色までの可視光に変換するものである。蛍光色素ＲＧＢの画素毎にＥＬ層材料を変えるＲＧＢ塗分け法、あるいは、白色発光ＥＬ素子とカラーフィルターを組み合わせた白色カラーフィルター方法よりも色再現性の点で優れている。
【０００６】
しかしながら、ＣＣＭ方式では、青または青緑色発光からの赤色を得る変換効率はあまり高くなく、高い赤色発光強度を得るには、青または青緑色の発光強度を高める必要があった。輝度を高めるには、注入電流を増やせばよいが、それでは素子の動作電圧が上昇するので、実用的ではない。さらに、緑色画素の色度が悪いという問題があった。そもそも発光色に緑成分が十分含まれており、ＣＣＭ緑による変換された緑色の寄与は２０％以下であり、その波長も好ましい範囲である５２０〜５５０ｎｍよりも短波長側にある。したがって、緑色としての、中心波長が発光色の緑ピークに引っ張られて短波長側にあるため、色再現性が十分でなく、ＮＴＳＣ比が８０％以下と低い。例えば、従来のＣＣＭ方式（青緑発光スペクトルとＣＣＭ緑、ＣＣＭ赤を用いた）素子では、ＲＧＢのＣＩＥ色度、効率は以下のとおりである；Ｒ（０．６３，０．３６）、９．７ｃｄ／Ａ、Ｇ（０．２５，０．７０）、６５ｃｄ／Ａ、Ｂ（０．１１，  ０．１６）、１６ｃｄ／Ａであり、電流比はＲ：Ｇ：Ｂ＝５０：７：２７、ＮＴＳＣ比は８０％であった。
【０００７】
発光効率を改善し、かつ発光安定性に優れた白色発光を呈する有機ＥＬ素子を提供することを目的として、素子を積層することはこれまでいくつか提案されている。たとえば、特許文献１には、陽極と陰極との間に２色の発光層を作製することが開示されている。また、特許文献２には、陽極と陰極との間に、等電位面を介して複数の有機ＥＬ発光部を直列に配列することが開示されている。また、特許文献３には、同一色の光を発する有機ＥＬ発光素子を並列に接続して積層することにより、発光素子を流れる電流密度の低減および素子の長寿命化を実現することが開示されている。
【特許文献１】特開平６−２０７１７０号公報
【特許文献２】特開２００３−４５６７６５号公報
【特許文献３】特開平６−１７６８７０号公報
【特許文献４】特開２００１−７６８７１号公報
【特許文献５】米国特許５９３７２７２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１，２に記載のように、複数の有機ＥＬ発光部を直列に配列すると効率は改善されるが、電圧が上昇するという問題がある。
特許文献３に記載のように、同一色の光を発する有機ＥＬ発光素子を並列に接続して積層すると、電圧の上昇を伴わないで効率を改善できるが、この構成をＣＣＭ方式フルカラーパネルに適用することについては、なんの開示や、示唆がなされていない。
一方、ＣＣＭ方式については、発光層からの発光スペクトルをＣＣＭ緑で変換される部分の比率や変換波長を変えることは、多大な材料開発を要するものであり、容易ではない。
【０００９】
このような状況に鑑み、本発明は、ＣＣＭ方式における色再現性の改善を図るため、低電圧駆動において高効率発光することで、高輝度、高色純度を実現することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
即ち、本発明の要旨は、対向する電極間に青ないし青緑色の光を発光する有機発光層を設けた有機ＥＬ発光単位を有するフルカラー表示可能な有機ＥＬ素子であって、前記有機発光単位が電気的に２段並列接続されており、緑色画素領域には光路調整層が有機発光部と基板の間に形成され、赤色画素領域には色変換層を備えてなることを特徴とする有機ＥＬ素子にある。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、有機発光単位を積層並列とすることで、電圧上昇なく素子の発光効率を向上させることを可能とする。発光効率の向上した青緑発光部よりの発光をそのまま用いて青カラーフィルターから取り出せれば高輝度青色が得られ、一方これを色変換層に吸収させ、赤カラーフィルターから取り出することにより高輝度赤色を得ることができる。緑色画素部は光路調整層を備え、光路調整層と有機発光部の光出射側とは反対側にある反射電極との間での共振を用いて青緑発光の波長分布を変更し、緑の発光スペクトルの形状を整え、色度と輝度を改善することができる。
即ち、本発明によれば、ＣＣＭ方式有機ＥＬディスプレイにおいて、青色、緑色、赤色の高輝度化、色純度向上が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、図面を参照しながら、本発明について実施の形態を詳細に説明する。
図１は本発明の有機ＥＬ素子の基本構成である積層体１００を示す模式図である。
【００１３】
図１に示す積層体１００は第１発光部１と第２発光部２とその間に挿入する中間電極部３からなる。第１発光部１は、透明基板１１１上にブラックマトリクス１１２、カラーフィルター１１３、平坦化層１１４、色変換層１１５、光路調整層１１６、パッシベーション層１１７が形成された上に、第１の透明電極１２１、画素領域を規定する第1の層間絶縁膜１２２、第１有機ＥＬ層１２３、第１の金属薄膜１２４が順次形成される。第２発光部は、基板２１１上に、第２の金属電極２２１、画素領域を規定する第２の層間絶縁膜２２２、第２有機ＥＬ層２２３、第２の金属薄膜２２４が順次形成される。中間電極部３は、透明基板３１１の両面上に、透明導電膜３１２、３２２が形成されてなる。２つの透明導電膜は、貫通孔３３１に充填される導電体によって電気的に接合されている。第１発光部の第１の透明電極１２１および第２発光部の第２の金属電極２２１はそれぞれ同一方向に延びたストライプ状に形成され、中間電極部３の透明導電膜は上記とは直交する方向に、ストライプ状に形成されている。
【００１４】
上記積層体１００を構成する各構成因子につき説明する。
１．第１発光部１
１．１  カラーフィルター１１３
本発明のデバイスで用いるカラーフィルター１１３は、液晶ディスプレイ等、フラットパネルディスプレイに用いられるカラーフィルターであれば良く、近年はフォトレジストに顔料を分散させた、顔料分散型カラーフィルターが良く用いられる。
【００１５】
フラットパネルディスプレイ用のカラーフィルターは、４００ｎｍ〜５５０ｎｍの波長を透過する青色カラーフィルター、５００ｎｍ〜６００ｎｍの波長を透過する緑色カラーフィルター、６００ｎｍ以上の波長を透過する赤色カラーフィルターのそれぞれを配列したものが一般的であり、また、各カラーフィルター画素間に、主にコントラストの向上を目的として、可視域を透過しない、ブラックマトリクス１１２を配設することが一般的に行われている。
【００１６】
１．２  平坦化層１１４
カラーフィルターの平坦化層１１４は、カラーフィルターを保護する目的、および、膜面の平滑化を目的に配設されるものであり、光透過性に富み、且つ、カラーフィルターを劣化させることなく配設できる材料およびプロセスを選択する必要がある。また、カラーフィルターの上面に、透明導電膜等を形成する場合、更に、スパッタ耐性も要求されることとなる。
【００１７】
前述の通り、平坦化層は平滑化の目的を持つため、一般的には塗布法で形成される。その際、適用可能な材料としては、光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂を、光および／または熱処理して、ラジカル種やイオン種を発生させて重合または架橋させ、不溶不融化させたものが一般的である。また、該光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂は、蛍光色変換層のパターニングを行うために硬化をする前は有機溶媒またはアルカリ溶液に可溶性であることが望ましい。
【００１８】
具体的に光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂とは、（１）アクロイル基やメタクロイル基を複数有するアクリル系多官能モノマーおよびオリゴマーと、光または熱重合開始剤からなる組成物膜を光または熱処理して、光ラジカルや熱ラジカルを発生させて重合させたもの、（２）ポリビニル桂皮酸エステルと増感剤からなる組成物を光または熱処理により二量化させて架橋したもの、（３）鎖状または環状オレフィンとビスアジドからなる組成物膜を光または熱処理によりナイトレンを発生させ、オレフィンと架橋させたもの、（４）エポキシ基を有するモノマーと光酸発生剤からなる組成物膜を光または熱処理により、酸（カチオン）を発生させて重合させたものなどが挙げられる。特に（１）の光硬化性又は光熱併用型硬化性樹脂が高精細でパターニングが可能であり、耐溶剤性、耐熱性等の信頼性の面でも好ましい。
【００１９】
その他、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルサルホン、ポリビニルブチラール、ポリフェニレンエーテル、ポリアミド、ポリエーテルイミド、ノルボルネン系樹脂、メタクリル樹脂、イソブチレン無水マレイン酸共重合樹脂、環状オレフィン系等の熱可塑性樹脂や、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル系樹脂、ビニルエステル樹脂、イミド系樹脂、ウレタン系樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂等の熱硬化性樹脂、あるいはポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリカーボネート等と３官能性、あるいは４官能性のアルコキシシランを含むポリマーハイブリッド等も利用することができる。
【００２０】
１．３  色変換層１１５
本発明において、色変換層（有機蛍光変換層）１１５に用いる有機蛍光色素としては、第１色素および第２色素を含むことが好ましい。前記色変換層は１μｍ以下の膜厚を有し、第１色素は色変換層への入射光を吸収して、そのエネルギーを第２色素へと移動させる色素であり、第２色素は、第１色素から該エネルギーを受容して光を放射する色素であり、第１色素は、前記入射光を十分に吸収できる量で色変換層１１５中に存在し、第２色素は、色変換層１１５の総構成分子数を基準として１０モル％以下、好ましくは０．１〜５モル％の量で存在することがこのましい。ここで、第１色素は、色変換層１１５の総構成分子数を基準として５０〜９９．９９モル％の量で存在することが望ましい。また、色変換層１１５は、蒸着法によって形成される。
【００２１】
第１色素は、色変換層１１５への入射光、好ましくは有機ＥＬ素子の発する青色〜青緑色の光を吸収し、吸収したエネルギーを第２色素に移動させる色素である。したがって、第１色素の吸収スペクトルが有機ＥＬ素子の発光スペクトルと重なっていることが望ましく、第１色素の吸収極大と有機ＥＬ素子の発光スペクトルの極大とが重なっている（一致している）ことがより望ましい。また、第１色素の発光スペクトルが第２色素の吸収スペクトルと重なっていることが望ましく、第１色素の発光スペクトルの極大と第２色素の吸収極大とが重なっている（一致している）ことがより望ましい。本発明において第１色素として好適に用いることができる色素は、３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン６）、３−（２−ベンゾイミダゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン７）、クマリン１３５などのクマリン系色素を含む。あるいはまた、ソルベントイエロー４３、ソルベントイエロー４４のようなナフタルイミド系色素を、第１色素として用いてもよい。第１色素は、色変換層１１５の総構成分子数を基準として５０〜９９．９９モル％の量で存在することが望ましい。このような濃度範囲で存在することによって、色変換層１１５の入射光を十分に吸収して、吸収した光エネルギーを第２色素へとエネルギー移動することが可能となる。
【００２２】
１．４  光路調整層１１６
光路調整層１１６は、第１有機ＥＬ層１２３および第２有機ＥＬ層２２３からの発光を共振させるための層であって、ハーフミラー層および誘電体層からなる。
光路調整層１１６を平坦化層１１４の上に設けることにより、光路調整層１１６のハーフミラー層と第２金属電極２２１を両端とする共振を起こさせ、この共振により、より短波長の光をより長波長の光に変換し、結果としてより長波長の光を増強する。
二つの反射性界面間の光学膜厚（ｎｄ）と共振により増強したい光の波長（λ）の間には下記式（Ｉ）の関係がある。
（ｎｄ）× （４π／λ）+φ＝２ｍπ・・・（Ｉ）
ここで、φは二つの反射性界面で生じる反射によって与えられる位相変化の和を示し、例えば一つの反射性界面が金属によって与えられるときは、φにはπだけ寄与することが知られている。ｍは１〜１０の整数である。
本発明では、第２金属電極２２１を一端とし、ハーフミラー層を他端とする共振を起こさせて、緑色光（波長５００ｎｍ〜５５０ｎｍ）を共振させ、緑色光の誘導放出を増加させ、緑色光リッチにする。長波長側光での共振を起こさせるために、光路長を長くするための光路調整用に光路調整層１１６が挿入される。
ハーフミラー層としては、Ａｇ、ＭｇＡｇなどの反射率の高い金属または合金を用い、厚さ１０ｎｍ〜５０ｎｍである。光路調整用に、ＳｉＮ、ＳｉＯ、ＴｉＯ２、Ｔａ２Ｏ５、ＩＴＯ，ＩＺＯなどの材料で形成される誘電体層を用いる。
【００２３】
１．５  パッシベーション層１１７
カラーフィルター１１３から発生する水分から有機ＥＬ層１２３，２２３等を守る目的で、平坦化層１１４上面にパッシベーション層１１７を積層しても良い。パッシベーション層１１７は透明且つピンホールのない緻密な膜が求められ、例えばＳｉＯｘ、ＳｉＮｘ、ＳｉＮｘＯｙ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘ等の無機酸化物、無機窒化物等が使用できる。パッシベーション層１１７の形成方法としては特に制約はなく、スパッタ法、ＣＶＤ法、真空蒸着法、ディップ法等の慣用の手法により形成できる。パッシベーション層１１７の膜厚は１００〜３００ｎｍが好ましい。
【００２４】
１．６  第１の透明電極１２１
第１の透明電極１２１は、例えばスパッタ法によりＩＺＯ（インジウム亜鉛酸化物）またはＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）などの透明導電体からなるアモルファス膜とすることが好ましい。膜厚は１００〜３００ｎｍが好ましい。
【００２５】
１．７  第１の層間絶縁膜１２２
第１の透明電極１２１パターン上で第1の有機ＥＬ層１２３を設ける部分に開口部を設けた層間絶縁膜１２２を基板全面に形成する。層間絶縁膜１２２は、開口部では、第１の透明電極１２１端部を覆うように形成される。第１の透明電極１２１の縁部は、電極形状が急激に変化するため電界集中が発生しやすい部位であり、第１の有機発光層１２３が絶縁破壊し、この結果起こる第１の透明電極１２１とその上部に設ける電極との短絡により表示欠陥が生じることがあるが、層間絶縁膜によりこれを防止することができる。層間絶縁膜１２２としては、ポリイミドや、ノボラック樹脂等の有機材料、または、酸化珪素、窒化珪素などの無機材料を用いることができる。
【００２６】
１．８  第１有機ＥＬ層１２３
第１有機ＥＬ層１２３は、有機発光層を少なくとも含み、必要に応じて電子注入層、電子輸送層、正孔輸送層および／または正孔注入層を含む。具体的には、陽極と陰極とを含めて記載すると、下記のような層構成からなるものが採用される。  
（ａ）陽極／有機発光層／陰極
（ｂ）陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（ｃ）陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（ｄ）陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（ｅ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（ｆ）陽極／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／陰極
（ｇ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
【００２７】
第１有機ＥＬ層１２３における各層の材料としては、特に限定されるものではなく公知のものを使用することが可能である。正孔輸送層はα−ＮＰＤを用いてもよく、これにＦ４−ＴＣＮＱなどのルイス酸化合物をドーピングしてもよい。有機発光層の材料は、所望する色調に応じて選択することが可能であり、例えば青色から青緑色の発光を得るためには、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などを使用することが可能である。あるいはまた、ホスト材料と青色ドーパントとを含むホスト−ゲスト系材料を用いて有機発光層を形成してもよい。ホスト材料としては、アルミキレート、４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）、２，５−ビス（５−ｔｅｒｔ−ブチル−２−ベンゾオキサゾルイル）−チオフェン（ＢＢＯＴ）、ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を用いる。青色ドーパントとしては、ぺリレン、２，５，８，１１−テトラ−ｔ−ブチルペリレン（ＴＢＰ）、４，４’−ビス［２−｛４−（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）フェニル｝ビニル］ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）などを０．１〜５％、添加することが用いられる。電子輸送層はＡｌｑ３を用いることができ、これにＬｉなどのアルカリ金属をドープしてもよい。
第１有機ＥＬ層１２３および第２有機ＥＬ層２２３の膜厚については駆動電圧および透明性等を考慮して適宜選択することができるが、通常は、正孔輸送層は２０〜１５０ｎｍ、有機発光層は２０〜４０ｎｍ、電子輸送層は２０〜４０ｎｍとする。しかし、これらに限定するものではない。第1有機ＥＬ層１２３は、蒸着法などの当該技術分野において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００２８】
第１有機ＥＬ層の形成法は、マスク蒸着法（蒸着すべき箇所以外の部分をマスクで覆って蒸着を行う方法）による真空蒸着、あるいは、あらかじめ有機ＥＬ材料が形成されたシートを基板との間隔を約３００μｍ以下に近接させ、レーザーなどの輻射エネルギーにより有機ＥＬ材料を転写する近接離間形成法でもよい（例えば、特許文献５参照。）。また、特許文献４に述べられているように、非画素領域における層間絶縁膜の上に第１の透明電極に直交する方向に分離隔壁を形成し、有機ＥＬ層を製膜後、これを剥離して、発光部１を形成してもよい。
【００２９】
１．９  第１の金属薄膜１２４
第１の金属薄膜１２４は、第１有機ＥＬ層１２３の上に形成される。第１の金属薄膜１２４は中間電極部の透明導電膜３１２とのコンタクトの改善に有効である。第１の金属薄膜１２４は第１の透明導電膜３１２と一体になって、第１発光部のキャリア注入電極の一方として機能する。
【００３０】
２．第２発光部
第２発光部は基板２１１上に、第２の金属電極２２１、画素領域を規定する第２の層間絶縁膜２２２、第２有機ＥＬ層２２３、第２の金属薄膜２２４が順次設けられている。第２の金属電極２２１は通常、有機ＥＬ発光素子の金属電極に用いられる材料、構造が採用されるが、微小空洞共振のための共振器の一方となるため、より高い反射性を有することが重要となる。また、第２の金属電極は、第１の透明電極と導極性のキャリアを注入できるものとする。また、第２の金属電極は第１の透明電極１２１と平行に形成されたストライプ状のものとすることができる。第２の層間絶縁膜２２２は第１の層間絶縁膜１２２と、第２有機ＥＬ層２２３は第１有機ＥＬ層１２３と、第２の金属薄膜２２４は第１の金属薄膜１２４と同様の構成であり、同様にして形成される。
【００３１】
３．中間電極部３
中間電極部３は、第１発光部１と第２発光部２との間にあって、両者を電気的に並列接続するものである。
中間電極部３は、透明基板３１１の両面に、透明導電膜３１２，３２２をストライプパターン状にそれぞれ形成したものである。透明基板３１１としては、通常、膜厚５０ 〜５００ μｍ 程度の、透明で、かつ、比較的高い耐熱性を有するプラスチックフィルムが用いられ、例えばＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）およびＰＥＳ（ポリエーテルスルフォン）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリオレフィン（ＰＯ ）等を好適に用いることができる。また、この透明基板３１１に用いる材料としては、これらの材料に限定されることはなく、多層膜の樹脂フィルムをベースとしたフィルムを用いてもよい。透明導電膜は、例えばスパッタ法によりＩＴＯまたはＩＺＯ を成膜して得られる。膜厚は１００〜３００ｎｍが好ましい。透明基板３１１と透明導電膜３１２，３２２の間にバリア層を形成してもよい。バリア層は、例えばＣＶＤ 法によりＳｉＯｘまたはＳｉＮｘを成膜して得られる。膜厚は２００〜５００ｎｍが好ましい。
【００３２】
フィルム状の透明基板３１１の上に透明導電膜３１２，３２２をストライプパターン状に形成する前に、透明基板３１１にレーザービーム照射、機械的な穴抜きなどで貫通孔３３１を形成しておく。透明導電膜３１２，３２２形成時に、この貫通孔３３１内に透明基板３１１の表面および裏面に形成する透明導電膜材料が充填され、透明導電膜３１２，３２２が電気的に接続され、同一極性を実現できるのである。貫通孔３３１を形成する箇所は、ストライプパターン内のどこでもよいが、好ましくは画素領域と干渉しない箇所に形成される。
【００３３】
グローブボックス内の乾燥窒素雰囲気（酸素および水分濃度ともに１０ｐｐｍ以下）下において、上記のように形成された中間電極部３を第１発光部１と第２発光部２の間に配置し、これらを貼り合わせることにより、有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００３４】
このとき各層と電極が図１に示す積層体を構成するように各基板が配置される。第１有機ＥＬ層１２３と第２有機ＥＬ層２２３が、画素を構成するＲ，Ｇ，Ｂの副画素ごとに対向するように、中間電極部３を第１発光部１と第２発光部２の間に挟み、重ねあわせる。第１及び第２有機ＥＬ層に設けた第１及び第２の金属薄膜１２４，２２４を介して、第１及び第２有機ＥＬ層１２３，２２３がそれぞれ透明導電膜３１２，３２２に電気的に接続される。
【実施例】
【００３５】
以下に実施例を用いて、本発明を更に説明する。
＜実施例１＞
以下に示す作製法に従い、５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍのガラス製の透明基板１１１上に、ＲＧＢ副画素サイズ０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍ、副画素間隔０．１３０ｍｍの画素構成である第１発光部を形成した。
【００３６】
まず、スピンコート法にて黒色色素を含むレジスト樹脂を塗布し、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し，カラーフィルター形成用の開口部を残して膜厚２μｍのブラックマトリックス１１２を形成した。
【００３７】
青色フィルター材料（カラーモザイクＣＢ−７００１、富士フィルム株式会社より入手可能）をスピンコート法にて塗布後，フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍ、間隔０．８６８ｍｍの青色カラーフィルターを得た。
【００３８】
つぎに、緑色フィルター材料（カラーモザイクＣＧ−７００１、富士フィルム株式会社より入手可能）をスピンコート法にて塗布後，フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍ、間隔０．８６８ｍｍの緑色カラーフィルターを得た。
【００３９】
つぎに、赤色フィルター材料（カラーモザイクＣＲ−７００１、富士フィルム株式会社から入手可能）をスピンコート法にて塗布後，フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍ、間隔０．８６８ｍｍの緑色カラーフィルターを得た。
【００４０】
つぎに、こうして得られたカラーフィルター１１３の上に、ＵＶ硬化型樹脂（エポキシ変性アクリレート）をスピンコート法にて塗布し、高圧水銀灯にて照射し、膜厚３μｍの平坦化層１１４を形成した。この時、カラーフィルター１１３のパターンは変形がなく、且つ、平坦化層１１４上面は平坦であった。
【００４１】
つぎに、基板を蒸着装置に搬送し、ハーフミラー層として膜厚３０ｎｍのＭｇＡｇ膜、および高屈折率（ｎ＝２．２）の誘電体層として膜厚５０ｎｍのＩＺＯを積層し、フォトリソグラフィー法により、緑画素部に対応する領域に光路調整層１１６を形成した。
【００４２】
つぎに、赤色画素領域に、クマリン６およびＤＣＭ−２からなる色変換層１１５を作製した。即ち、クマリン６およびＤＣＭ−２を蒸着装置内の別個の坩堝にて加熱する共蒸着によって、マスクを用いて、赤色画素領域に厚さ２００ｎｍの色変換層１１５を作製した。この際に、クマリン６の蒸着速度を０．３ｎｍ／ｓ、ＤＣＭ−２の蒸着速度を０．００５ｎｍ／ｓとなるように、それぞれの坩堝の加熱温度を制御した。本実施例の色変換層１１５は、色変換層１１５の総構成分子数（この場合には全色素のモル数）を基準として２モル％のＤＣＭ−２を含んだ（クマリン６：ＤＣＭ−２のモル比が４９：１である）。
【００４３】
つぎに、プラズマＣＶＤ装置にて、原料ガスとしてモノシラン（ＳｉＨ４）、アンモニア（ＮＨ３）及び窒素（Ｎ２）を用いるプラズマＣＶＤ法を用いて、膜厚４００ｎｍの窒化シリコン（ＳｉＮ）を堆積させ、パッシベーション層１１７を形成した。ここで、ＳｉＮを堆積する際の基板温度は１００℃以下になるようにして行った。
【００４４】
スパッタ法にて、透明電極として、厚さ２００ｎｍのＩＴＯを全面蒸着した。ＩＴＯ上にレジスト剤「ＯＦＲＰ−８００」（商品名、東京応化製）を塗布した後、フォトリソグラフィー法にてパターニングを行い、幅０．２０４ｍｍ、間隔０．０７４ｍｍ、膜厚２００ｎｍのストライプパターンからなる第１の透明電極（陰極）１２１を得た。
【００４５】
次にポジ型フォトレジスト［ＷＩＸ−２Ａ］（商品名、日本ゼオン製）を用い画素領域に対応する部分に０．１４８×０．７０４ｍｍの開口部を形成するように、厚さ３００ｎｍの層間絶縁膜１２２を、第１電極１２１を構成するストライプパターン間に形成した。層間絶縁膜１２２端部の透明基板１１１表面に対する角度は鋭角となっている。
【００４６】
以上の工程に続き、層間絶縁膜１２２を形成した基板を抵抗加熱蒸着装置内に装着した。０．１４８×０．７０４ｍｍサイズの開口部を副画素領域に対応して有するマスクを用いて、第１有機ＥＬ層１２３として、電子輸送層、有機発光層、正孔輸送層を、真空を破らずに順次成膜した。成膜に際して真空槽内圧は１×１０−４Ｐａまで減圧した。電子輸送層はＡｌｑ３を３０ｎｍ積層した。有機発光層はホスト材料４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）に、青色ドーパント４，４’−ビス［２−｛４−（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）フェニル｝ビニル］ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）５ｗｔ％ドープして５０ｎｍ積層した。正孔輸送層はα−ＮＰＤを１２０ｎｍ積層した。この後、同様なマスク製膜により、厚さ５ｎｍのＡｌからなる金属薄膜１２４を、真空を破らずに形成した。このようにして、第１発光部１を作製した。第１発光部の発光スペクトルは波長４７０ｎｍと５０５ｎｍにピークを有した。
【００４７】
続いて、５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍのガラス製の基板２１１上に、第１の透明電極１２１に替えてストライプ状の第２の金属電極２２１を第１の透明電極１２１と平行に形成することを除いて、第１発光部１と同様の手順によって、第２発光部２を作製した。
【００４８】
第２の金属電極２２１の形成を以下のように行った。まず、スパッタ法にてＡｌを全面成膜した。Ａｌ上にレジスト剤「ＯＦＲＰ−８００」（商品名、東京応化製）を塗布した後、フォトリソグラフィー法にてパターニングを行い、幅０．２０４ｍｍ、間隔０．０７４ｍｍ、膜厚１００ｎｍのストライプパターンからなる第２の金属電極２２１を得た。
【００４９】
５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍのポリイミドフィルム製の透明基板３１１を用いて中間電極部３を以下の方法で作製した。
透明基板３１１の両面にバリア層としてＳｉＮ膜をスパッタ法で形成した。続いてＫｒＦエキシマレーザーを用い、レーザースポット径５０μｍ、レーザー出力１００ｍＪ／パルス〜４５０ｍＪ／パルスの条件で、画素領域間の透明基板３１１およびＳｉＮ膜に貫通穴３３１を形成した。
【００５０】
次に、スパッタ法にてＩＴＯを透明基板３１１の両面に全面成膜した。このとき、あらかじめあけておいた貫通孔３３１の内側に、両面からＩＴＯが充填され、コンタクトを形成し、両面が電気的に接続された。次に両面に形成したＩＴＯ上にストライプ状の反射電極とは直交する方向にＹＡＧレーザーを掃引して、画素領域と非画素領域とを分離した。こうしてＲＧＢ副画素に位置する、幅０．２０４ｍｍ、間隙０．０４８ｍｍ、膜厚２００ｎｍのストライプパターンからなる透明電電膜３１２、３２２を得た。本実施例において、透明導電膜３１２，３２２は、それぞれ第１発光部１および第２発光部２の陽極の一部をなす。
【００５１】
上記のようにして得られた第１発光部１と、第２発光部２と、中間電極部３とをグローブボックス内に導入する。第１発光部１と、第２発光部２のそれぞれの各副画素領域が対向し、かつ陰極列と陽極列が直交するように、各基板１１１，２１１，３１１を配置し重ねる。第１及び第２の金属薄膜１２４、２２４の間に透明導電膜３１２、３２２を挟み、乾燥窒素雰囲気（酸素および水分濃度ともに１０ｐｐｍ以下）下において、ＵＶ硬化接着剤を用いて封止した。
【００５２】
＜実施例２＞
第１及び第２有機ＥＬ層１２３，２２３、ならびに第１及び第２の金属薄膜１２４，２２４を以下の手順によって作製し、第１発光部１及び第２発光部２を得たことを除いて、実施例１の手順を繰り返して有機ＥＬ素子を得た。なお、第１発光部を例として本実施例の手順を説明する。
【００５３】
実施例１と同様にして第１層間絶縁膜１２２を形成した透明基板１１１に対して、ネガ型フォトレジスト（ＺＰＮ１１００ 、日本ゼオン（株）製） を、スピンコーターを用いて約５μｍ の厚さに塗布した後に、温風循環式オーブンにてプリベークした。第１の透明電極１２１を構成するストライプ状部分電極の伸びる方向と直交する方向に伸びるストライプ状開口部のパターンを有するフォトマスクを用いてレジスト膜を露光し、温風循環式オーブンにてポストベークを行い、続いて現像を行って、電気絶縁性の分離隔壁を得た。得られた隔壁は、幅３０μｍ、ピッチ１０１６μｍの複数のストライプ形状部分から構成された。
【００５４】
次いで、マスクを使用しなかったことを除いて実施例１と同様の手順に従って第１有機ＥＬ層１２３を成膜した。さらに、マスクを使用しなかったことを除いて実施例１と同様の手順に従って第１の金属薄膜１２４を成膜した。その後、ＪＩＳ  Ｚ１５２２に規定されているセロハンテープを隔壁上にはり、隔壁上の金属薄膜のみを剥離した。
ついで、第１の金属薄膜１２４を形成した透明基板１１１の全面にＳｉＯ膜を形成した。さらに、圧力１００Ｐａ、流量比２：１：１のＳＦ６／Ｏ２／Ａｒ混合ガスを用い、１．５ｋＷの電力を印加したプラズマエッチングを行ってＳｉＯ膜のエッチングを行った。ここで、第１の金属薄膜がエッチストップ層として機能し、分離隔壁上の突出する部分を除去した。
【００５５】
＜ 比較例１＞
実施例２と同様の手順により、５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍのガラス基板２１上に、副画素サイズ０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍ、副画素間隔０．１３０ｍｍの画素構成をもつ発光部を形成した。即ち、実施例１と同様にしてカラーフィルター形成用の開口部を残してブラックマトリックス２２を形成し、その開口部にＲ，Ｇ，Ｂのカラーフィルター２３を形成した。次いで、実施例１と同様にしてこのカラーフィルター２３の上に平坦化層２４を形成し、赤色画素領域に色変換層２５を形成した。次に、実施例１と同様にしてパッシベーション層２６を形成し、その上に透明電極２７を形成した後、画素領域に対応する部分に開口部を形成するように、厚さ３００ｎｍの層間絶縁膜２８を透明電極２７上に形成した。図２に示すように、緑色画素領域には、光路調整層をもうけず、発光部３１も一つの分離隔壁２９を用いた従来構造であり、上部電極３２はＡｌとした有機ＥＬ素子を得た。  
【００５６】
＜比較例２＞
実施例１において、緑色画素領域に光路調整層のかわりにクマリン６からなる緑色変換層を作製した以外は実施例１と同じとした有機ＥＬ素子を得た。
【００５７】
（評価）
素子の特性を評価したところ、比較例１および２で、動作電圧６ＶでのＲ，Ｇ，Ｂの効率は、２．５，７．５，３．０ｃｄ／Ａ、２．５，８．０，３．０ｃｄ／Ａであったが、実施例１の素子では、Ｒ，Ｇ，Ｂの効率は、同じ電圧で、それぞれ５，１０，６ｃｄ／Ａと向上した。緑画素部では、波長４７０ｎｍと５０５ｎｍにピークをもつ元のスペクトルを、光路調整して、波長５２０ｎｍにピークをもつような微小空洞共振構造としたため、緑色変換層を必要としないで、ＣＩＥ色度は（０．２０、０．７１）と色純度のよい緑を得た。比較例１では、緑用のＣＣＭを用いていないので、ＣＩＥ色度が（０．３０、０．６０）、比較例２ではＣＩＥ色度が（０．２５、０．７０）と色純度はよくない。それぞれのＮＴＳＣ比は、６０％、８０％であった。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明によれば、高輝度、高色純度のフルカラー表示が可能で、本発明による有機ＥＬ素子は、携帯端末機、産業用計測器、家庭用テレビなど広範囲な画面表示への応用可能性を有する。
【図面の簡単な説明】
【００５９】
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の基本構成を示す模式図である。
【図２】比較例１の有機ＥＬ素子の基本構成を示す模式図である。
【符号の説明】
【００６０】
１  第１発光部
２  第２発光部
３  中間電極部
１００  積層体
１１１  透明基板
１１２  ブラックマトリクス
１１３  カラーフィルター
１１４  平坦化層
１１５  色変換層
１１６  光路調整層
１１７  パッシベーション層
１２１  第１の透明電極
１２２  第１の層間絶縁膜
１２３  第１有機ＥＬ層
１２４  第１の金属薄膜
２１１  基板
２２１  第２の金属電極
２２２  第２の層間絶縁膜
２２３  第２有機ＥＬ層
２２４  第２の金属薄膜
３１１  透明基板
３１２，３２２  透明導電膜
３３１  貫通孔
２１  ガラス基板
２２  ブラックマトリックス
２３  カラーフィルター
２４  平坦化層
２５  色変換層
２６  パッシベーション層
２７  透明電極
２８  層間絶縁膜
２９  分離隔壁
３１  発光部
３２  上部電極
【図１】
2009129586.tif 000003
【図２】
2009129586.tif 000004