(57)【要約】【課題】低電圧でプラズマを放電空間に発生させることが可能な誘電性構造体を提供する。【解決手段】誘電性構造体は、互いに対向する表面を備えた２つの誘電体３と、各誘電体の内部にそれぞれ設けられた導電体４と、表面同士の間の空間Ｓに設けられた複数の誘電性粒子５とを備える。誘電性粒子５は、対向方向における空間の中央部と２つの誘電体３のうち少なくとも一方との間に設けられ、中央部から誘電体３に向かうにつれて、粒径が小さくなっている。【選択図】図２
2009233535.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに対向する表面を備えた２つの誘電体と、前記各誘電体の内部にそれぞれ設けられた導電体と、前記表面同士の間の空間に設けられた複数の誘電性粒子とを備え、
前記誘電性粒子は、前記対向方向における前記空間の中央部と前記２つの誘電体のうち少なくとも一方との間に設けられ、前記中央部から前記誘電体に向かうにつれて、粒径が小さくなっている誘電性構造体。
【請求項２】
前記２つの誘電体は、それぞれ平板状である請求項１に記載の誘電性構造体。
【請求項３】
前記２つの誘電体からなる誘電体対が前記対向方向に複数配列され、
隣接する前記誘電体の対向する表面同士の間の空間に複数の誘電性粒子がそれぞれ設けられ、
前記誘電性粒子は、前記各空間において、前記対向方向における前記空間の中央部と該空間を挟んで隣接する２つの誘電体のうち少なくとも一方との間に設けられ、前記中央部から前記誘電体に向かうにつれて、粒径が小さくなっている請求項２に記載の誘電性構造体。
【請求項４】
前記２つの誘電体のうち一方の前記誘電体は、内部に空洞を有する筒状の外側誘電体であり、他方の前記誘電体は、前記空洞内に設けられる中央誘電体である請求項１に記載の誘電性構造体。
【請求項５】
ｋを２以上の自然数とするとき、前記外側誘電体は、ｋ個の筒状誘電体からなるｋ重の筒構造を構成し、
前記導電体は、前記各筒状誘電体の内部にそれぞれ設けられ、
隣接する前記筒状誘電体の対向する表面同士、および隣接する前記中央誘電体と前記筒状誘電体の対向する表面同士の間の各空間に複数の誘電性粒子がそれぞれ設けられ、
前記誘電性粒子は、前記各空間において、前記対向方向における前記各空間の中央部と該空間を挟んで隣接する２つの誘電体のうち少なくとも一方との間に設けられ、前記中央部から前記誘電体に向かうにつれて、粒径が小さくなっている請求項４に記載の誘電性構造体。
【請求項６】
前記誘電性粒子は、前記空間内において、前記対向方向に積層された複数の誘電体層を形成し、
前記複数の誘電体層は、該誘電体層毎に粒径が異なる前記誘電性粒子を有し、前記対向方向における前記空間の中央部から前記誘電体に向かうにつれて、前記誘電性粒子の粒径が小さくなっている請求項１から請求項５のいずれかに記載の誘電性構造体。
【請求項７】
前記誘電性粒子は、前記誘電体よりも誘電率が大きい請求項１から請求項６のいずれかに記載の誘電性構造体。
【請求項８】
前記誘電体と前記誘電性粒子、および前記誘電性粒子同士が接合されている請求項１から請求項７のいずれかに記載の誘電性構造体。
【請求項９】
前記誘電体および前記誘電性粒子の表面に、白金またはその合金からなる触媒を有する請求項１から請求項８のいずれかに記載の誘電性構造体。
【請求項１０】
セラミック粉末および有機バインダーをそれぞれ含み、前記有機バインダーの重量比がそれぞれ異なる第１乃至第３のセラミックグリーンシートを準備する工程と、
前記有機バインダーの重量比が最も小さい複数の前記第１セラミックグリーンシートのうち任意の第１セラミックグリーンシート上に導体ペーストを塗布する工程と、
複数の前記第１セラミックグリーンシートを積層して第１積層体を得る工程と、
前記第１積層体上に、前記有機バインダーの重量比が前記第１セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの前記第２セラミックグリーンシートと前記有機バインダーの重量比が最も大きい少なくとも１つの前記第３セラミックグリーンシートを順に積層して圧着し、グリーンシート積層体を得る工程と、
前記グリーンシート積層体を焼成して、セラミック積層体を得る工程と
複数の前記セラミック積層体を、隣接する前記セラミック積層体の焼成前の第３セラミックグリーンシート側における少なくとも一部の表面同士が対向するように、該表面の対向方向に配列する工程と
を有する誘電性構造体の製造方法。
【請求項１１】
セラミック粉末および有機バインダーをそれぞれ含み、前記有機バインダーの重量比がそれぞれ異なる第１乃至第３のセラミックグリーンシートを準備する工程と、
前記有機バインダーの重量比が最も小さい複数の前記第１セラミックグリーンシートのうち任意の第１セラミックグリーンシート上に導体ペーストを塗布する工程と、
複数の前記第１セラミックグリーンシートを積層して第１積層体を得る工程と、
前記第１積層体上に、前記有機バインダーの重量比が前記第１セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの前記第２セラミックグリーンシートと前記有機バインダーの重量比が最も大きい少なくとも１つの前記第３セラミックグリーンシートを順に積層して圧着し、グリーンシート積層体を得る工程と、
前記グリーンシート積層体を焼成して、セラミック積層体を得る工程と
前記セラミック積層体と、内部に導電体を有するセラミック焼結体とを、前記セラミック積層体の焼成前の第３セラミックグリーンシート側における少なくとも一部の表面と、前記セラミック焼結体の少なくとも一部の表面とが対向するように、該表面の対向方向に配列する工程と
を有する誘電性構造体の製造方法。
【請求項１２】
請求項１から請求項９のいずれかに記載の前記誘電性構造体と、
前記誘電性構造体の前記導電体間に交流電圧、直流電圧、またはパルス電圧を印加する電源と
を有する放電装置。
【請求項１３】
請求項１２に記載の放電装置と、
前記誘電性構造体に流体を供給する流体供給源と
を備える流体改質装置。  
【請求項１４】
少なくとも１つの前記誘電体の内部に設けられたヒータを備える請求項１３に記載の流体改質装置。
【請求項１５】
少なくとも１つの前記誘電体の内部に設けられた温度センサを備える請求項１３または請求項１４に記載の流体改質装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、誘電性構造体、誘電性構造体の製造方法、誘電性構造体を用いた放電装置、並びに流体改質装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
プラズマは、反応器やランプの技術分野など様々な分野で利用されている。例えば、反応系では、NOx分解装置 / HC分解装置、ダイオキシン分解装置、PFC分解装置、脱臭装置、ウイルス除菌装置、オゾン発生装置、またはマイナスイオン発生装置においてプラズマが利用されている。また、光源系では、例えば、プラズマランプ（蛍光灯、ネオン管など）、エッチング装置用光源、レジスト露光装置用光源、またはプラズマディスプレイにおいてプラズマが利用されている。
【０００３】
プラズマを発生させる方法としては、高電圧印加時の放電による方法が知られている（例えば特許文献１参照）。すなわち、気体が存在する放電空間の内部又は放電空間の周囲に配置された電極に電圧を印加して放電空間内で放電を行わせることにより、放電空間内の気体からプラズマを生成する方法が知られている。
【０００４】
プラズマの発生は、電極間の絶縁が破壊されることにより発生するため、陽極電極と陰極電極と間の誘電率（電極間の静電容量）は高い方が発生しやすい。しかし、一般的な、工業用途、産業用途、および家庭用機器用途では、放電空間は真空状態か気体が存在する状態であり、誘電率は低い状態であるから、低い印加電圧下ではプラズマが発生しにくい状態にある。
【０００５】
そこで、放電空間の誘電率（電極間の静電容量）を高める方法として、放電空間に高誘電率材料の球状体を充填することにより、プラズマの発生開始電圧（閾値電圧）を低減する手法が採られている。
【０００６】
この場合の閾値電圧は、球状体の集合体の比表面積が大きい程、低くなることが知られている。
【特許文献１】特開２００１−１６２１３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、このような方法では球状体の集合体の比表面積を大きくするために、球状体を小さくする必要がある。この場合、プラズマの放電空間を実質的に狭くしてしまうことから、流れる流体の圧力損失が大きくなり、流体の改質効率が悪化する。その結果、プラズマを発生させる閾値電圧も高くなり、機器に搭載する発電機、バッテリー、および電圧変換機等の小型化が困難になるという問題がある。
【０００８】
本発明の目的は、放電空間にプラズマを発生させるための閾値電圧が低い誘電性構造体、およびその誘電性構造体の製造方法、並びにそのような誘電性構造体を用いた放電装置並びに流体改質装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の誘電性構造体は、互いに対向する表面を備えた２つの誘電体と、前記の各誘電体の内部にそれぞれ設けられた導電体と、前記の表面同士の間の空間に設けられた複数の誘電性粒子とを備え、前記の誘電性粒子は、前記の対向方向における前記の空間の中央部と前記の２つの誘電体のうち少なくとも一方との間に設けられ、前記の中央部から前記の誘電体に向かうにつれて、粒径が小さくなっている。この誘電性構造体を第１誘電性構造体という。
【００１０】
好ましくは、前記の第１誘電性構造体において、前記の２つの誘電体は、それぞれ平板状である。この誘電性構造体を第２誘電性構造体という。
【００１１】
好ましくは、前記の第２誘電性構造体において、前記の２つの誘電体からなる誘電体対が前記の対向方向に複数配列され、隣接する前記の誘電体の対向する表面同士の間の空間に複数の誘電性粒子がそれぞれ設けられ、前記の誘電性粒子は、前記の各空間において、前記の対向方向における前記の空間の中央部と該空間を挟んで隣接する２つの誘電体のうち少なくとも一方との間に設けられ、前記の中央部から前記の誘電体に向かうにつれて、粒径が小さくなっている。この誘電性構造体を第３誘電性構造体という。
【００１２】
好ましくは、前記の第１誘電性構造体において、前記の２つの誘電体のうち一方の前記の誘電体は、内部に空洞を有する筒状の外側誘電体であり、他方の前記の誘電体は、前記の空洞内に設けられる中央誘電体である。この誘電性構造体を第４誘電性構造体という。
【００１３】
好ましくは、前記の第４誘電性構造体において、ｋを２以上の自然数とするとき、前記の外側誘電体は、ｋ個の筒状誘電体からなるｋ重の筒構造を構成し、前記の導電体は、前記の各筒状誘電体の内部にそれぞれ設けられ、隣接する前記の筒状誘電体の対向する表面同士、および隣接する前記の中央誘電体と前記の筒状誘電体の対向する表面同士の間の各空間に複数の誘電性粒子がそれぞれ設けられ、前記の誘電性粒子は、前記の各空間において、前記の対向方向における前記の各空間の中央部と該空間を挟んで隣接する２つの誘電体のうち少なくとも一方との間に設けられ、前記の中央部から前記の誘電体に向かうにつれて、粒径が小さくなっている。この誘電性構造体を第５誘電性構造体という。
【００１４】
好ましくは、前記の第１乃至第５誘電性構造体のいずれかにおいて、前記誘電性粒子は、前記空間内において、前記対向方向に積層された複数の誘電体層が設けられを形成し、前記の複数の誘電体層は、該誘電体層毎に粒径が異なる前記の誘電性粒子を有し、前記の対向方向における前記の空間の中央部から前記の誘電体に向かうにつれて、前記の誘電性粒子の粒径が小さくなっている。この誘電性構造体を第６誘電性構造体という。
【００１５】
好ましくは、前記の第１乃至第６誘電性構造体のいずれかにおいて、前記の誘電性粒子は、前記の誘電体よりも誘電率が大きい。この誘電性構造体を第７誘電性構造体という。
【００１６】
好ましくは、前記の第１乃至第７誘電性構造体のいずれかにおいて、前記の誘電体と前記の誘電性粒子、および前記の誘電性粒子同士が接合されている。この誘電性構造体を第８誘電性構造体という。
【００１７】
好ましくは、前記の第１乃至第８誘電性構造体のいずれかにおいて、前記の誘電体および前記の誘電性粒子の表面に、白金またはその合金からなる触媒を有する。この誘電性構造体を第９誘電性構造体という。この誘電性構造体を第９誘電性構造体という。
【００１８】
本発明の誘電性構造体の第１の製造方法は、セラミック粉末および有機バインダーをそれぞれ含み、前記の有機バインダーの重量比がそれぞれ異なる第１乃至第３のセラミックグリーンシートを準備する工程と、前記の有機バインダーの重量比が最も小さい複数の前記の第１セラミックグリーンシートのうち任意の第１セラミックグリーンシート上に導体ペーストを塗布する工程と、複数の前記の第１セラミックグリーンシートを積層して第１積層体を得る工程と、前記の第１積層体上に、前記の有機バインダーの重量比が前記の第１セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの前記の第２セラミックグリーンシートと前記の有機バインダーの重量比が最も大きい少なくとも１つの前記の第３セラミックグリーンシートを順に積層して圧着し、グリーンシート積層体を得る工程と、前記のグリーンシート積層体を焼成して、セラミック積層体を得る工程と、複数のセラミック積層体を、隣接する前記のセラミック積層体の一部の表面同士が対向するように、該表面の対向方向に配列する工程とを有する。
【００１９】
本発明の誘電性構造体の第２の製造方法は、セラミック粉末および有機バインダーをそれぞれ含み、前記の有機バインダーの重量比がそれぞれ異なる第１乃至第３のセラミックグリーンシートを準備する工程と、前記の有機バインダーの重量比が最も小さい複数の前記の第１セラミックグリーンシートのうち任意の第１セラミックグリーンシート上に導体ペーストを塗布する工程と、複数の前記の第１セラミックグリーンシートを積層して第１積層体を得る工程と、前記の第１積層体上に、前記の有機バインダーの重量比が前記の第１セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの前記の第２セラミックグリーンシートと前記の有機バインダーの重量比が最も大きい少なくとも１つの前記の第３セラミックグリーンシートを順に積層して圧着し、グリーンシート積層体を得る工程と、前記のグリーンシート積層体を焼成して、セラミック積層体を得る工程と、前記のセラミック積層体と、内部に導電体を有するセラミック焼結体とを、前記のセラミック積層体の焼成前の第３セラミックグリーンシート側における少なくとも一部の表面と、前記のセラミック焼結体の少なくとも一部の表面とが対向するように、該表面の対向方向に配列する工程とを有する。
【００２０】
本発明の放電装置は、前記の第１乃至第９誘電性構造体のいずれかと、前記の誘電性構造体の前記の導電体間に交流電圧、直流電圧、またはパルス電圧を印加する電源とを有する。
【００２１】
本発明の流体改質装置は、前記の放電装置と、前記の誘電性構造体に流体を供給する流体供給源とを備える。
【００２２】
好ましくは、前記の流体改質装置は、少なくとも１つの前記の誘電体の内部に設けられたヒータを備える。
【００２３】
好ましくは、前記の流体改質装置は、少なくとも１つの前記の誘電体の内部に設けられた温度センサを備える。
【発明の効果】
【００２４】
本発明の誘電性構造体によれば、放電空間にプラズマを発生させるための閾値電圧が低い誘電性構造体を実現できる。
【００２５】
本発明の放電装置によれば、放電空間にプラズマを発生させるための閾値電圧が低い放電装置を実現できる。
【００２６】
本発明の誘電性構造体の製造方法によれば、放電空間にプラズマを発生させるための閾値電圧が低い誘電性構造体を製造することができる。
【００２７】
本発明の流体改質装置によれば、放電空間にプラズマを発生させるための閾値電圧が低い流体改質装置が実現できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
（第１の実施形態）
図１は、本発明の第１の実施形態に係る誘電性構造体の外観を示す斜視図であり、図２は、図１の断面を示す図である。本実施の形態においては、誘電性構造体をプラズマ発生体１ａとして説明する。
【００２９】
プラズマ発生体１ａは、互いに対向する表面を備えた２つの誘電体３と、各誘電体３の内部にそれぞれ設けられた導電体４と、表面同士の間の空間Ｓ（以降、放電空間とも呼ぶ）に設けられた複数の誘電性粒子５とを備え、誘電性粒子５は、対向方向における空間Ｓの中央部から各誘電体３に向かうにつれて粒径が小さくなっている。複数の誘電性粒子５は、例えば、図２に示すように、誘電体３の表面上に積層された複数の誘電性粒子層６を形成している。
【００３０】
誘電体３は、それぞれ平板状であり、その上視形状は、例えば、長方形や機器の取付け部形状に応じた多角形状および円形である。
【００３１】
誘電性粒子５は、誘電体３よりも誘電率が大きい。例えば、誘電体３にアルミナ材料を用いる場合は、アルミナの誘電率は８程度なので、誘電性粒子５として、誘電率が８よりも大きなチタン酸バリウム等を用いる。
【００３２】
誘電体３と誘電性粒子５、および誘電性粒子５同士は互いに接合されている。それらは、例えば、誘電体３と誘電性粒子５の固相焼結、またはＳｉＯ２、ＭｇＯ、およびＣａＯ等の焼結助剤を用いた液相焼結により接合されている。
【００３３】
例えば、誘電体３および誘電性粒子５は、その表面に、白金またはその合金からなる触媒７を有する。白金またはその合金は、誘電体３および誘電性粒子５と焼結により接合されている。尚、白金またはその合金からなる触媒７は、誘電性粒子５の表面に蒸着法またはめっき法により形成され得る。また、予め誘電性粒子５の原料に添加しておいてもよい。
【００３４】
このように、誘電体３および誘電性粒子５の少なくとも一方が触媒７を有する場合には、誘電体３間を流れる流体をプラズマによって改質する際に、活性化エネルギーを低減させることができる。このため流体の改質効率を向上させることが可能になる。
【００３５】
ヒータ８は、誘電体３に埋設されたヒータ用導電路を介してヒータ用端子９に接続されている。従って、ヒータ用端子９に電圧を印加することによりヒータ８の周囲を加熱することができる。ヒータ８は、誘電体３の適宜な位置に、適宜な形状で埋設されている。例えば、ヒータ８は、誘電体３に埋設され、蛇行する、または渦巻状に存在するなどして導電体４に沿う平面に広がっている。
【００３６】
温度センサ１０は、例えば、抵抗体により構成されている。温度センサ１０は、誘電体３に埋設されたセンサ用導電路を介して計測用端子１１に接続されている。計測用端子１１に電圧を印加し、温度センサ１０の温度変化に応じた抵抗値の変化を測定することにより、温度センサ１０の周囲の温度を検出することができる。温度センサ１０は、誘電体３の適宜な位置、例えば、導電体４と放電空間Ｓとの間に埋設されている。
【００３７】
プラズマ発生体１ａの側面には、端子等の部材が露出している。具体的には以下のとおりである。
【００３８】
プラズマ発生体１ａの側面には内部にそれぞれ設けられた導電体４（図２参照）に電圧を印加するための電極端子１２が露出し、電極端子１２は、例えば平板状の金属により構成され配置されている。この電極端子１２には、導電体４に電圧を印加するための電線４Ａが取り付けられている。
【００３９】
また、プラズマ発生体１ａの側面には、内部に設けられたヒータ８（図２参照）に電力を供給するためのヒータ用端子９が露出し、ヒータ用端子９は、例えば線状の金属により構成され配置されている。なお、ヒータ８は、例えばタングステンや白金である。
【００４０】
また、プラズマ発生体１ａの側面には、内部に設けられた温度センサ１０（図２参照）の起電力や電気信号を誘電体３外部で計測するための計測用端子１１が露出し、計測用端子１１は、例えば線状の金属により構成され配置されている。なお、温度センサ１０は、例えばサーミスタや熱電対である。
【００４１】
プラズマ発生体１ａは、いわゆるコンデンサ型電極により構成されている。すなわち、導電体４は、概ね平板状に形成され、放電空間Ｓを挟んで対向配置される。そして、放電空間Ｓを挟んで対向配置された２つの導電体４の電位差により、その挟まれた放電空間Ｓにおいて放電が行われ、プラズマが発生する。放電は、例えば、１対の導電体４に比較的周波数の高い交流電圧を印加することにより行われる、いわゆる高周波放電である。印加される交流電圧の周波数は、例えば、１０ＫＨｚ〜１００ＭＨｚである。導電体４は例えば、タングステンやモリブデン、白金、金、パラジウム、銀、または銅などの金属により構成されている。
【００４２】
導電体４は、誘電体３に埋設されている。すなわち、互いに対向する面、その背面及び側面が誘電体３により被覆されており、一般的には誘電体バリア放電と呼ばれている。なお、高周波放電では、一方の導電体４から他方の導電体４に電界方向と逆に向かったプラズマ電子が、他方の導電体４を被覆している誘電体３に衝突する前に、電界の極性が逆転される。すなわち、プラズマ電子が誘電体３の表面を浸食することが抑制される。
【００４３】
以上の構成を有するプラズマ発生体１ａの誘電体３は、例えば、セラミックグリーンシート等の誘電層（絶縁層）を積層して焼成することにより形成される。すなわち、誘電層の積層体により形成されている。導電体４、温度センサ１０、およびヒータ８等の導体は、例えば、焼成前の誘電層に導電ペーストが配置され、積層された誘電層と共に焼成されることにより、誘電体３に埋設、固定されて形成される。
【００４４】
以下に、プラズマ発生体１ａの製造方法について説明する。まず、有機バインダーの重量比がそれぞれ異なる第１から第４のセラミックグリーンシートを準備する。
【００４５】
有機バインダーの重量比が最も小さい複数の第１セラミックグリーンシートの材料は、セラミック粉末および有機バインダーである。セラミック粉末の材料としては、例えば、アルミナ、ジルコニア、コージライト、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素等が挙げられる。また、フィラー成分としては、例えばＡｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２，またはＺｒＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，またはコージライト）等が挙げられる。また有機バインダーとしては、アクリル樹脂やエチルセルロース樹脂等が挙げられる。
【００４６】
なお、放電により発生した熱を外部に放熱するという観点からは、熱伝導性の高い窒化ケイ素または窒化アルミニウムを用いるのがよい。また、誘電体３の破損を抑制するという観点からは、高強度の炭化ケイ素を用いるのがよい。
【００４７】
具体的には、第１セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末，有機バインダー，可塑剤，および有機溶剤等を添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法またはカレンダーロール法によりシート状に成形する。この第１セラミックグリーンシートは、焼成後に誘電体３となる。
【００４８】
また、誘電体３は、放電空間Ｓに露出した表面において、結晶相の面積率がガラス相の面積率よりも高い方がよい。この構成により、放電空間Ｓ内で発生したプラズマによって誘電体３がエッチングされることを有効に抑制できる。すなわち、放電空間Ｓに露出した誘電体３の表面において、非常に結合力の高い共有結合で結合した結晶相の割合を高めることによって、プラズマによるエッチングに対して抵抗力を高めることができる。
【００４９】
より好ましくは、誘電体３の放電空間Ｓに露出した表面において、結晶相の面積率が９０〜１００％であるのがよい。ここで、結晶相が１００％の場合は、単結晶組成であり、結晶相が１００％より小さい場合は、隣り合う結晶相同士がその間に介在する非結晶相によって接合された構成である。結晶相の面積率が９０％以上であると、放電空間Ｓ内で発生したプラズマによる非結晶相のエッチングが抑制され、誘電体３のエッチングに対する抵抗力が大きくなる。
【００５０】
この構成により、放電空間Ｓに露出した表面のプラズマ対する耐久性を向上できるとともに、誘電体３の熱膨張率を低減して熱応力が生じるのを有効に抑制できる。
【００５１】
このような結晶相の割合を高めるためには、誘電体３の材料としてアルミナ、ジルコニア、またはコージライトを用い、原料としての焼結助剤などの添加物の含有量および焼成条件を調整することにより、所望のものとすることができる。
【００５２】
なお、高熱環境下で使用され、耐熱衝撃性が必要という観点からは、誘電体３は、少なくとも放電空間Ｓに露出した部位の主成分がコージライトであるのがよい。コージライトは線熱膨張係数が約２ｐｐｍ／℃程度であり、プラズマ発生時の熱による誘電体３の熱膨張を低減して、熱応力が生じるのを有効に抑制できる。
【００５３】
このような結晶相の面積率は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）等による表面状態観察により求めることができる。また、結晶性の判断については、Ｘ線回折を用いることにより分析できる。
【００５４】
また、有機バインダーの重量比が第１セラミックグリーンシートよりも大きい第２セラミックグリーンシート、有機バインダーの重量比が第２セラミックグリーンシートよりも大きい第３セラミックグリーンシート、及び有機バインダーの重量比が最も大きい第４セラミックグリーンシートの材料は、セラミック粉末、金属酸化物粉末、および有機バインダーである。セラミック粉末の材料としては、例えば、アルミナ、ジルコニア、コージライト、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素等が挙げられる。また、フィラー成分としては、例えばＡｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２，またはＺｒＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，またはコージライト）等が挙げられる。金属酸化物粉末としてはチタン酸バリウム等が挙げられる。また、有機バインダーとしてはアクリル樹脂またはエチルセルロース樹脂等が挙げられる。
【００５５】
次に、第２セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末、金属酸化物粉末、可塑剤、および有機溶剤等に、有機バインダーを第１セラミックグリーンシートより重量比より大きくなるように添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法によりシート状に成形して所望の有機バインダー重量比のセラミックグリーンシートを得る。
【００５６】
また、第３セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末、金属酸化物粉末、可塑剤、及び有機溶剤等に、有機バインダーを第２セラミックグリーンシートより重量比より大きくなるように添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法によりシート状に成形して所望の有機バインダー重量比のセラミックグリーンシートを得る。
【００５７】
さらに、第４セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末、金属酸化物粉末、可塑剤、及び有機溶剤等に、有機バインダーを第２セラミックグリーンシートより重量比より大きくなるように添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法によりシート状に成形して所望の有機バインダー重量比のセラミックグリーンシートを得る。
【００５８】
次に、必要に応じて第１セラミックグリーンシート上に、焼成後、例えば導電体４、温度センサ１０、またはヒータ８等となる導体ペーストを塗布する。導体ペーストの塗布は、例えばスクリーン印刷法またはインクジェット印刷法にて行われる。そして、複数の第１セラミックグリーンシートを積層して第１セラミックグリーンシートの積層体を得る。ここで、第１セラミックグリーンシートの圧着は、例えば、熱圧着法または加圧圧着法にて行われる。好適には、第１セラミックグリーンシートを４０から１５０℃に加熱し、１０から２００ｋｇ／ｃｍ２に加圧して行われる。
【００５９】
次に、誘電体３となる第１セラミックグリーンシートの積層体上に、有機バインダーの重量比が第１セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの第２セラミックグリーンシートと有機バインダーの重量比が第２セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの第３セラミックグリーンシートと有機バインダーの重量比が最も大きい少なくとも１つの第４セラミックグリーンシートを順に積層して圧着し、第１から第４のセラミックグリーンシートの積層体を得る。セラミックグリーンシートの圧着は、例えば、熱圧着法や加圧圧着法にて行われる。好適には、セラミックグリーンシートを４０から１５０℃に加熱し、１０から２００ｋｇ／ｃｍ２に加圧して行われる。
【００６０】
次に、第１から第４のセラミックグリーンシートの積層体を焼成する。焼成は、例えば８００から１６００℃に加熱することで行われる。この焼成の過程においてセラミックグリーンシートに含まれている有機バインダーが熱により炭化を経て気化し、セラミック粉末、および金属酸化物粉末のみからなる仮焼構造体となる。
これにより、有機バインダーの重量比が大きいセラミックグリーンシート程、焼成過程における仮焼構造体の気孔比率が大きくなり、仮焼構造体におけるセラミック粉体どうしの焼結が促進され、誘電性粒子は成長していく。本発明における実施例では、誘電体３となる第１セラミックグリーンシート、誘電性粒子層６となる第２セラミックグリーンシート、および第４セラミックグリーンシートの順に誘電性粒子の大きさが大きく形成される。
【００６１】
この焼結過程において、誘電体３となる第１セラミックグリーンシート、誘電性粒子層６となる第２乃至第４のセラミックグリーンシートが互いに焼結し接合されることにより、誘電体３と誘電性粒子層６は焼結し接合される。
【００６２】
さらに、第１乃至第４のセラミックグリーンシートを焼結して得られるセラミック積層体を２つ準備し、それらのセラミック積層体を、隣接するセラミック積層体の焼成前の第４セラミックグリーンシート側における一部の表面同士が対向するように、該表面の対向方向に配列する。その結果、プラズマ発生体１ａを得ることができる。
【００６３】
なお、誘電体３と誘電体粒子層６は、気孔比率が異なり、気体の通過しやすさが異なる。誘電体３と誘電性粒子層６とは、プラズマ発生体１ａの一部を切り出して電子走査型顕微鏡（ＳＥＭ）によって観察することにより容易に区別できる。
【００６４】
また、誘電体３と誘電性粒子層６は吸水率を測定することで区別することも可能である。吸水率の測定は、例えば、日本工業規格（ＪＩＳ）法によるものが挙げられる。この方法では、まず、プラズマ発生体１ａの一部（以下、「測定試料」という。）を切り出して、水に入れて加圧し、その後測定試料の重量（以下、第１の重量Ａという。）を測定する。次に、測定試料をオーブンで完全乾燥させ、その乾燥した測定試料の重量（以下、第２の重量Ｂという。）を測定する。そして、第１の重量と第２の重量の差から吸水率を求める（(Ｂ−Ａ) ÷ Ａ ×１００ ）。プラズマ発生体１ａでは、誘電体３の吸水率は３％未満であり、誘電性粒子層６の吸水率は３％以上である。吸水率が高いことは、気孔比率が高く、気孔同士が連続してつながっていることを示す。このように、吸水率が高い場合には、気孔同士がつながっており、気体が通過する際の圧力損失が小さいことを表すことから、吸水率を測定することにより、誘電体３と誘電性粒子６とを区別することができる。
【００６５】
上述の製造方法によれば、誘電体３と誘電性粒子５、および誘電性粒子５同士が接合されているので、粒径の小さな粒子と中程度の粒子、及び大きな粒子が、振動等で所定の位置から動くことがなく、また導電体４を内蔵した誘電体３の表面には常に粒径の小さな誘電性粒５が配置される。よって、プラズマ発生体１ａを長期間使用してもプラズマの発生電圧に変化やばらつきを生じることなく安定したプラズマ発生状態を得ることができる。
【００６６】
なお、上述の説明では、誘電体３と３層の誘電性粒子５からなる誘電性粒子層６の構造について記載したが、誘電性粒子層６は、２層でもよく、また４層、５層、それ以上の層数であってもよい。
【００６７】
本実施形態によるプラズマ発生体１ａによれば、互いに対向する表面を備えた２つの誘電体３と、各誘電体３の内部にそれぞれ設けられた導電体４と、表面同士の間の空間Ｓに設けられた複数の誘電性粒子５とを備え、誘電性粒子５は、対向方向における空間Ｓの中央部から各誘電体３に向かうにつれて、粒径が小さくなっている。この構成によれば、プラズマ放電空間Ｓに誘電性粒子５が存在し、プラズマ放電空間における誘電率（静電容量）が大きくなるので、プラズマを発生させるための開始電圧（閾値電圧）を低くすることができる。
【００６８】
また、誘電性粒子５は、導電体４を内蔵する誘電体３の表面に近づくにつれて小さくなっているので、誘電体３に近づくにつれて誘電性粒子５の比表面積が大きくなり、誘電性粒子３の表面に電荷を蓄積しやすい状態となるため、導電体４間に電圧が印加された場合、比較的低い電圧で誘電性粒子５が帯電し、帯電した電荷は、更に隣接した誘電性粒子５へ帯電して、連続的な帯電が発生する。この帯電現象は一度発生すると、粒径が小さい誘電体粒子から、粒径の大きい粒子へ順に発生していく。このため、プラズマの発生開始電圧を低くすることができる。
【００６９】
なお、誘電体３よりも誘電性粒子５の誘電率が高い場合には、誘電体３と誘電性粒子５の誘電率が同程度か、誘電性粒子５の誘電率が低い場合と比較して、誘電性粒子５の表面に電荷をより蓄積しやすい状態となるため、電圧が印加された場合、より低い電圧で誘電性粒子５が帯電し、帯電した電荷は、更に隣接した誘電性粒子５へ帯電し、連続的な帯電が発生する。これにより、プラズマ発生の閾値電圧をより低くすることができる。
【００７０】
このように、プラズマ発生の閾値電圧を低くすることができれば、プラズマ発生体１ａを搭載した機器において、プラズマ発生に関する消費電力量も小さくなる。これは、特にトータル使用可能電力の制限がある自動車や小型発電機、船舶等の移動体において、このプラズマ発生体１ａを利用する際に非常に有効である。
【００７１】
また、導電体４を内蔵した２つの誘電体３は、それぞれ平板状であるので、誘電体３は、放電空間Ｓを介して、平行に積み上げることが可能となる。このため放電空間Ｓを広げることが容易であり、多くの流体を改質することが可能である。尚、この場合には、１つの放電空間を挟んで対向する導電体４の一方が陽極、他方が陰極となるように、各導電体４に電圧が印加されることが望ましい。
【００７２】
なお、本実施の形態によるプラズマ発生体１ａによれば、誘電性粒子が、空間Ｓの中央部と各誘電体３との間に設けられ、空間Ｓの中央部から各誘電体３に向かうにつれて、粒径が小さくなっている。しかし、空間Ｓを挟んで隣接する２つの誘電体３のうち一方の誘電体３と空間Ｓの中央部との間に誘電性粒子５が設けられ、その誘電性粒子５が、空間Ｓの中央部からその一方の誘電体３に向かうにつれて、粒径が小さくなっていてもよい。
【００７３】
また、本実施の形態によるプラズマ発生体１ａによれば、空間Ｓの中央部が空洞となっているが、空間Ｓが誘電性粒子で満たされ、その誘電性粒子の粒径が空間Ｓの中央部から誘電体３に向かうにつれて小さくなっていてもよい。
【００７４】
（第２の実施の形態）
図３は、本発明の第２の実施形態に係るプラズマ発生体１ｂの外観を示す斜視図であり、図４は図３の断面を示す図である。
【００７５】
プラズマ発生体１ｂは、互いに対向する表面を備えた２つの誘電体３と、各誘電体の内部にそれぞれ設けられた導電体４と、表面同士の間の空間Ｓ（以降、放電空間とも呼ぶ）に設けられた複数の誘電性粒子５とを備える。
【００７６】
２つの誘電体３のうち一方は、内部に空洞を有する筒状の誘電体３ａであり、他方は、空洞内に設けられる棒状の誘電体３ｂである。
【００７７】
図４に示すように、誘電性粒子５は、誘電体３ａ，３ｂの対向する表面同士の間の空間Ｓにおいて、空間Ｓの中央部と外側の誘電体３ａとの間に設けられ、空間Ｓの中央部から外側の誘電体３ａに向かうにつれて粒径が小さくなっている。
【００７８】
そして、誘電性粒子５は、例えば、図２に示すように、誘電体３の表面上に積層された複数の誘電性粒子層６を形成している。
【００７９】
以下に、プラズマ発生体１ｂの製造方法について説明する。まず、有機バインダーの重量比がそれぞれ異なる第１から第４のセラミックグリーンシートを準備する。
【００８０】
有機バインダーの重量比が最も小さい複数の第１セラミックグリーンシートの材料はセラミック粉末および有機バインダーである。セラミック粉末の材料としては、例えば、アルミナ、ジルコニア、コージライト、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素等が挙げられる。また、フィラー成分としては、例えばＡｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２，またはＺｒＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，またはコージライト）等が挙げられる。また有機バインダーとしてはアクリル樹脂やエチルセルロース樹脂等が挙げられる。
【００８１】
なお、放電により発生した熱を外部に放熱するという観点からは、熱伝導性の高い窒化ケイ素または窒化アルミニウムを用いるのがよい。また、誘電体３の破損を抑制するという観点からは、高強度の炭化ケイ素を用いるのがよい。
【００８２】
具体的には、第１セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末，有機バインダー，可塑剤，および有機溶剤等を添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法またはカレンダーロール法によりシート状に成形する。この第１セラミックグリーンシートは、焼成後に誘電体３ａとなる。
【００８３】
また、誘電体３は、放電空間Ｓに露出した表面において、結晶相の面積率がガラス相の面積率よりも高い方がよい。この構成により、放電空間Ｓ内で発生したプラズマによって誘電体３がエッチングされるのを有効に抑制できる。すなわち、放電空間Ｓに露出した誘電体３の表面において、非常に結合力の高い共有結合で結合した結晶相の割合を高めることによって、プラズマによるエッチングに対して抵抗力を有することとなる。
【００８４】
より好ましくは、誘電体３の放電空間Ｓに露出した表面において、結晶相の面積率が９０〜１００％であるのがよい。この構成により、放電空間Ｓに露出した表面のプラズマ対する耐久性を向上できるとともに、誘電体３の熱膨張率を低減して熱応力が生じるのを有効に抑制できる。
【００８５】
このような結晶相の割合を高めるためには、誘電体３の材料としてアルミナやジルコニア、またはコージライトを用い、原料としての焼結助剤などの添加物の含有量および焼成条件を調整することにより、所望のものとすることができる。
【００８６】
なお、高熱環境下で使用され、耐熱衝撃性が必要という観点からは、誘電体３は、少なくとも放電空間Ｓに露出した部位の主成分がコージライトであるのがよい。コージライトは線熱膨張係数が約２ｐｐｍ／℃程度であり、プラズマ発生時の熱による誘電体３の熱膨張を低減して、熱応力が生じるのを有効に防止できる。
【００８７】
このような結晶相の面積比率は、ＳＥＭ等による表面状態観察により求めることができる。また、結晶性の判断については、Ｘ線回折を用いることにより分析できる。
【００８８】
有機バインダーの重量比が第１セラミックグリーンシートよりも大きい第２セラミックグリーンシート、有機バインダーの重量比が第２セラミックグリーンシートよりも大きい第３セラミックグリーンシート、及び有機バインダーの重量比が最も大きい第４セラミックグリーンシートの材料は、セラミック粉末、金属酸化物粉末、および有機バインダーである。セラミック粉末の材料としては、例えば、アルミナ、ジルコニア、コージライト、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素等が挙げられる。また、フィラー成分としては、例えばＡｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２，またはＺｒＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，またはコージライト）等が挙げられる。金属酸化物粉末としてはチタン酸バリウム等が挙げられる。また、有機バインダーとしてはアクリル樹脂またはエチルセルロース樹脂等が挙げられる。
【００８９】
次に、第２セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末、金属酸化物粉末、可塑剤及び有機溶剤等に、有機バインダーを第１セラミックグリーンシートより重量比より大きくなるように添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法によりシート状に成形して所望の有機バインダー重量比のセラミックグリーンシートを得る。
【００９０】
また、第３セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末、金属酸化物粉末、可塑剤及び有機溶剤等に、有機バインダーを第２セラミックグリーンシートより重量比より大きくなるように添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法によりシート状に成形して所望の有機バインダー重量比のセラミックグリーンシートを得る。
【００９１】
さらに、第４セラミックグリーンシートとして、所望のセラミック粉末、金属酸化物粉末、可塑剤及び有機溶剤等に、有機バインダーを第２セラミックグリーンシートより重量比より大きくなるように添加混合して泥漿状となし、これを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法によりシート状に成形して所望の有機バインダー重量比のセラミックグリーンシートを得る。
【００９２】
次に、必要に応じて第１セラミックグリーンシート上に、焼成後、例えば導電体４となる導体ペーストを塗布する。導体ペーストの塗布は、例えばスクリーン印刷法またはインクジェット印刷法にて行われる。そして、複数の第１セラミックグリーンシートを積層して第１セラミックグリーンシートの積層体を得る。ここで、第１セラミックグリーンシートの圧着は、例えば、熱圧着法または加圧圧着法にて行われる。好適には、第１セラミックグリーンシートを４０から１５０℃に加熱し、１０から２００ｋｇ／ｃｍ２に加圧して行われる。
【００９３】
次に、誘電体３ａとなる第１セラミックグリーンシートの積層体上に、有機バインダーの重量比が第１セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの第２セラミックグリーンシートと有機バインダーの重量比が第２セラミックグリーンシートよりも大きい少なくとも１つの第３セラミックグリーンシートと有機バインダーの重量比が最も大きい少なくとも１つの第４セラミックグリーンシートを順に積層して圧着し、第１から第４のセラミックグリーンシートの積層体を得る。セラミックグリーンシートの圧着は、例えば、熱圧着法または加圧圧着法にて行われる。好適には、セラミックグリーンシートを４０から１５０℃に加熱し、１０から２００ｋｇ／ｃｍ２に加圧して行われる。
【００９４】
次に第１から第４のセラミックグリーンシートの積層体を成形金型にて筒状に成形する。この場合、第１セラミックグリーンシートの積層体を筒の外側に配置し、第４セラミックグリーンシートを筒の内側に配置するように成型を行う。好適には、第１から第４のセラミックグリーンシートの積層体を４０から１５０℃に加熱し成形する。
【００９５】
次に、筒状に成型された第１から第４のセラミックグリーンシートの積層体を焼成する。焼成は、例えば８００から１６００℃に加熱することで行われる。この焼成の過程においてセラミックグリーンシートに含まれている有機バインダーが熱により炭化を経て気化しセラミック粉末、金属酸化物粉末のみからなる仮焼構造体となる。これにより、有機バインダーの重量比が大きいセラミックグリーンシート程、焼成過程における仮焼構造体の気孔が大きくなり、焼成後の誘電性粒子は大きく形成される。
【００９６】
本実施の形態によるプラズマ発生体１ｂでは、誘電体３ａとなる第１セラミックグリーンシート、誘電性粒子層６となる第２セラミックグリーンシート、第３セラミックグリーンシート，第４セラミックグリーンシートの順に誘電性粒子の大きさが大きく形成される。この焼結過程において、誘電体３ａとなる第１セラミックグリーンシート、誘電性粒子層６となる第２乃至第４セラミックグリーンシートが互いに焼結し接合されることにより、誘電体３と誘電性粒子層６は焼結し接合される。
【００９７】
さらに、上述のように第１乃至第４のセラミックグリーンシートを焼結して得られる筒状のセラミック積層体の空洞に、内部に導電体４を有する棒状のセラミック焼結体を配置する。その結果、プラズマ発生体１ｂを得ることができる。
【００９８】
なお、上述の説明では、誘電体３と３層の誘電性粒子５からなる誘電性粒子層６の構造について記載したが、誘電性粒子層６は、２層でもよく、また４層、５層、それ以上の層数であってもよい。
【００９９】
本実施形態によるプラズマ発生体１ｂによれば、互いに対向する表面を備えた２つの誘電体３と、各誘電体３の内部にそれぞれ設けられた導電体４と、表面同士の間の空間Ｓに設けられた複数の誘電性粒子５とを備え、誘電性粒子５は、対向方向における空間Ｓの中央部から誘電体３ａに向かうにつれて、粒径が小さくなっている。この構成によれば、プラズマ放電空間Ｓに誘電性粒子５が存在し、プラズマ放電空間における誘電率（静電容量）が大きくなるので、プラズマを発生させるための開始電圧（閾値電圧）を低くすることができる。また、誘電性粒子５は、導電体４を内蔵する誘電体３の表面に近づくにつれて小さくなっているので、誘電体３に近づくにつれて誘電性粒子５の比表面積が大きくなり、誘電性粒子５の表面に電荷を蓄積しやすい状態となるため、導電体４間に電圧が印加された場合、比較的低い電圧で誘電性粒子５が帯電し、帯電した電荷は、更に隣接した誘電性粒子５へ帯電して、連続的な帯電が発生する。この帯電現象は一度発生すると、粒径が小さい誘電体粒子から、粒径の大きい粒子へ順に発生していく。このため、プラズマの発生開始電圧を低くすることができる。
【０１００】
また、上述の説明では、誘電性粒子５を、誘電体３ａ，３ｂの対向方向における空間Ｓの中央部と誘電体３ａとの間に設け、誘電性粒子５の粒径を、空間Ｓの中央部から誘電体３ａに向かうにつれて小さくしたが、誘電性粒子５を、空間Ｓの中央部と誘電体３ｂとの間に設け、誘電性粒子５の粒径を、空間Ｓの中央部から誘電体３ｂに向かうにつれて小さくしてもよい。その場合の、プラズマ発生体１ｂの断面図を図５に示す。この場合でも、図４の場合と同様の効果が得られる。
【０１０１】
さらに、誘電体粒子５を、電体３ａ，３ｂの対向方向における空間Ｓの中央部と誘電体３ａとの間、および空間Ｓの中央部と誘電体３ｂとの間に設け、誘電性粒子５の粒径を、空間Ｓの中央部から誘電体３ａ，３ｂに向かうにつれて小さくしてもよい。
【０１０２】
また、導電体４を内蔵した２つの誘電体のうち一方の誘電体３ａは、内部に空洞を有する筒状の外側誘電体であり、他方の誘電体３ｂは、空洞内に設けられる中央誘電体であるので、筒状の誘電体３を、放電空間Ｓを介して、放射状に外側方向に何重にも配置することが可能である。このため放電空間を広げることが可能であり、多くの流体を改質することが可能である。尚、この場合には、１つの放電空間を挟んで対向する導電体４の一方が陽極、他方が陰極となるように、各導電体４に電圧が印加されることが望ましい。
【０１０３】
また、ｋを２以上の自然数とするとき、外側誘電体３ａは、ｋ個の筒状誘電体からなるｋ重の筒構造を構成し、導電体４を、各筒状誘電体の内部にそれぞれ設けてもよい。その場合には、隣接する筒状誘電体の対向する表面同士、および隣接する中央誘電体と筒状誘電体の対向する表面同士の間の各空間Ｓに複数の誘電性粒子をそれぞれ設け、各空間Ｓにおいて、対向方向における該各空間の中央部から筒状誘電体および／または中央誘電体に向かうにつれて、粒径を小さくすればよい。このように任意の数の筒状誘電体を重ねると気体を通過させる放電空間を多数形成することができ、多くの気体を処理することができる。尚、この場合にも、１つの放電空間Ｓを挟んで対向する導電体４の一方が陽極、他方が陰極となるように、各導電体４に電圧が印加されることが望ましい。
【０１０４】
（第３の実施形態）
図６は、本発明の第３の実施形態に係る反応装置（流体改質装置）１００の構造的な構成を示す概念図である。なお、第１の実施形態と同様の構成については、第１の実施形態と同一符号を付して説明を省略する。以下では、図２に示した２つの誘電体３をそれら誘電体３の対向方向に複数配列し、かつ誘電体３の間に支持部を設けてなる構成を基体３Ａとして説明する。
【０１０５】
反応装置１００は、第１の実施形態のプラズマ発生体１ａを備え、プラズマ発生体１ａにより被処理流体を処理して排出する装置として構成されている。被処理流体は、例えば、自動車の内燃機関の排気ガスであり、放電空間Ｓにおける化学変化によりＮＯｘが分解される。また、例えば、被処理流体は、冷蔵庫やエアコンに冷却媒体として使用されたフロンであり、放電空間Ｓにおける化学変化によりフロンが分解される。なお、以下では、反応装置１００のうち、プラズマ発生体１ａ以外の部分を、反応装置本体部１０１ということがある。
【０１０６】
反応装置本体部１０１は、被処理流体を供給する流体供給源１０３と、流体供給源１０３からプラズマ発生体１ａに被処理流体を導く供給管１０５（供給部の一例）と、プラズマ発生体１により処理された被処理流体を排出する排出管１０７と、被処理流体の流動を制御するための被処理流体用ポンプ１０９と、冷却媒体を供給する冷媒源１１１と、冷媒源１１１からプラズマ発生体１に冷却媒体を導く供給用流動管５０Ａ（冷却部の一例）と、プラズマ発生体１ａから冷媒源１１１に冷却媒体を導く排出用流動管５０Ｂと、冷却媒体の流動を制御するための冷却媒体用ポンプ１１３（冷却部の一例）とを備えている。
【０１０７】
流体供給源１０３は、被処理流体としての排気ガスを排出する自動車の内燃機関等、被処理流体を生成するものである。あるいは、流体供給源１０３は、使用済みの冷蔵庫やエアコンの冷却媒体を保持したタンク等、被処理流体を保持するものである。
【０１０８】
供給管１０５は、一端側が、流体供給源１０３の被処理流体を生成又は保持する空間に連通し、他端側が、プラズマ発生体１ａの放電空間Ｓに連通している。供給管１０５のプラズマ発生体１ａ側は、放電空間Ｓの数に対応して第１分岐部１０５ａＡ、第２分岐部１０５ａＢ、第３分岐部１０５ａＣ（以下、単に「分岐部１０５ａ」といい、これらを区別しないことがある。）に分岐し、第１分岐部１０５ａＡ〜第３分岐部１０５ａＣは、それぞれ第１放電空間Ｓ１〜第３放電空間Ｓ３に連通している。
【０１０９】
排出管１０７は、一端側が、プラズマ発生体１ａの放電空間Ｓに、供給管１０５とは反対側から連通し、他端側が、大気に開放され、又は、処理後の被処理流体を保持若しくは処理後の被処理流体に別の処理を施す不図示の空間に連通している。排出管１０７のプラズマ発生体１ａ側は、放電空間Ｓの数に対応して第１分岐部１０７ａＡ、第２分岐部１０７ａＢ、第３分岐部１０７ａＣ（以下、単に「分岐部１０７ａ」といい、これらを区別しないことがある。）に分岐し、第１分岐部１０７ａＡ〜第３分岐部１０７ａＣは、それぞれ第１放電空間Ｓ１〜第３放電空間Ｓ３に連通している。なお、排出管１０７は、省略されてもよい。例えば、処理後の被処理流体が放電空間Ｓから大気へ直接的に排出されてもよい。
【０１１０】
供給管１０５及び排出管１０７は、金属や樹脂などの適宜な材料により形成されている。供給管１０５及び排出管１０７は、可撓性を有していてもよいし、有していなくてもよい。分岐部１０５ａ及び分岐部１０７ａと、放電空間Ｓとの接続は、例えば、分岐部１０５ａや分岐部１０７ａの端部を、基体３Ａにおける放電空間Ｓの開口を有していない側面に当接させて、接着剤や螺合部材などの適宜な固定部材により分岐部１０５ａや分岐部１０７ａと基体３Ａとを固定することにより行われる。なお、分岐部１０５ａや分岐部１０７ａを放電空間Ｓに嵌合挿入したり、流出用接続管等の突出した環状部分を放電空間Ｓの端部に基体３Ａと一体的に形成し、その突出部分を分岐部１０５ａや分岐部１０７ａに嵌合挿入することにより行われてもよい。
【０１１１】
被処理流体用ポンプ１０９は、供給管１０５及び排出管１０７の少なくともいずれかに設けられている。図６では、供給管１０５に設けられた場合を例示している。なお、流体供給源１０３が内燃機関である場合など、流体供給源１０３の動力により被処理流体が流動される場合には、被処理流体用ポンプ１０９は省略されてもよい。また、被処理流体用ポンプ１０９は、プラズマ発生体１ａに設けることも可能である。被処理流体用ポンプ１０９は、ロータリーポンプや往復ポンプ等の適宜なポンプにより構成されてよい。
【０１１２】
冷媒源１１１は、例えば、熱交換器を含んで構成され、排出用流動管５０Ｂからの冷却媒体の温度を熱交換器により降下させて供給用流動管５０Ａに供給する。なお、冷媒源１１１は、冷却媒体を供給することができればよく、排出用流動管５０Ｂからの冷却媒体を受け入れて冷却媒体を循環させるものでなくてもよい。すなわち、排出用流動管５０Ｂからの冷却媒体は、冷媒源１１１とは異なる場所へ排出されてよい。例えば、冷却媒体として水道水が利用されるような場合に、排出用流動管５０Ｂからの水は、冷媒源１１１としての水源とは異なる場所へ排出されてよい。逆に、冷却媒体が循環される構成である場合には、冷媒源１１１は省略されてもよい。
【０１１３】
供給用流動管５０Ａは、一端が冷媒源１１１に連通するとともに、他端が、上述のように、流入用接続管等を介してプラズマ発生体１ａの放電空間Ｓ（流路）に連通している。排出用流動管５０Ｂは、一端が、基体３Ａに一体的に設けられた流出用接続管等を介してプラズマ発生体１ａの放電空間Ｓに連通するとともに、他端が冷媒源１１１に連通している。流動管５０は、金属や樹脂などの適宜な材料により形成されている。流動管５０は、可撓性を有していてもよいし、有していなくてもよい。
【０１１４】
冷却媒体用ポンプ１１３は、供給用流動管５０Ａ及び排出用流動管５０Ｂの少なくともいずれかに設けられている。図６では、供給用流動管５０Ａに設けられた場合を例示している。なお、冷媒源１１１が高位置にあるタンクであり、重力により冷却媒体を流動させることができるなど、適宜に冷却媒体を流動させる動力が得られる場合には、冷却媒体用ポンプ１１３は省略されてもよい。また、冷却媒体用ポンプ１１３は、プラズマ発生体１に設けることも可能である。冷却媒体用ポンプ１１３は、ロータリーポンプや往復ポンプ等の適宜なポンプにより構成されてよい。
【０１１５】
図７は、反応装置１００の電気系の構成を示すブロック図である。ここでは、例として、誘電体３の内部に誘電体３およびその周囲の温度を検出するための温度センサ１０と、誘電体３を加熱するためのヒータ８とが設けられているものする。また、基体３Ａの表面に導電体４に電圧を印加するための電極端子１２、温度センサ１０からの電気信号を出力ための計測用端子１１、ヒータ８に電力を供給するためのヒータ用端子９がそれぞれ露出しているものとする。
【０１１６】
反応装置本体部１０１は、電極端子１２、計測用端子１１、ヒータ用端子９に接続される装置側導電体用端子１４１、装置側センサ用端子１４３、装置側ヒータ用端子１４５を備えている。プラズマ発生体１ａは、これら端子を介して反応装置本体部１０１から電力が供給されて駆動制御される。具体的には、以下のとおりである。
【０１１７】
電源部１２１は、例えば、バッテリを含んで構成され、バッテリからの直流電力を適宜な電圧の交流電力又は直流電力に変換して供給する。あるいは、商用周波数の交流電力を適宜な電圧の交流電力又は直流電力に変換して供給する。電源部１２１の電力は、制御部１２３、放電制御部１２５、温度検出部１２７、ヒータ駆動部１２９、被処理流体用ポンプ１０９、冷却媒体用ポンプ１１３に供給される。
【０１１８】
放電制御部１２５は、電源部１２１から供給される電力を、制御部１２３からの制御信号に応じた電圧の交流電力に変換し、その変換後の電力を装置側導電体用端子１４１及び電極端子１２を介して導電体４に供給する。放電制御部１２５は、例えば、インバータや変圧器等の電源回路を含んで構成されている。導電体４では、放電制御部１２５により印加された電圧に応じた量の放電が行われる。
【０１１９】
温度検出部１２７は、例えば、温度センサ１０が温度変化により電気抵抗値が変化する抵抗体により構成されている場合、電源部１２１から供給される電力を適宜な電圧の直流電力又は交流電力に変換し、その変換した電力を装置側センサ用端子１４３及び計測用端子１１を介して温度センサ１０に供給する。そして、温度センサ１０は、温度センサ１０の電気抵抗値を検出し、その検出した電気抵抗値に応じた信号を制御部１２３に出力する。温度センサ１０は、検出した電気抵抗値に基づいて温度センサ１０の温度を算出し、その算出値に応じた信号を制御部１２３に出力してもよい。
【０１２０】
ヒータ駆動部１２９は、電源部１２１から供給される電力を、制御部１２３からの制御信号に応じた電圧の直流電力又は交流電力に変換し、その変換した電力を装置側ヒータ用導電体１４５及びヒータ用導電体１３を介してヒータ８に供給する。ヒータ駆動部１２９は、例えば、整流回路や変圧器等の電源回路を含んで構成されている。ヒータ８では、ヒータ駆動部１２９により印加された電圧に応じた量の発熱が行われる。
【０１２１】
被処理流体用ポンプ１０９及び冷却媒体用ポンプ１１３はそれぞれ、例えば、特に図示しないが、ポンプの駆動源としてのモータと、当該モータを駆動するモータドライバとを含んで構成されており、モータドライバは、電源部１２１から供給される電力を、制御部１２３からの制御信号に応じた電圧の交流電力又は直流電力に変換してモータに印加する。モータは、印加された電圧に応じた回転数で回転し、ひいては、印加された電圧に応じた力が被処理流体や冷却媒体に加えられる。
【０１２２】
入力部１３１は、ユーザの操作を受け付け、ユーザの操作に応じた信号を制御部１２３に出力する。例えば、入力部１３１は、反応装置１００の駆動開始操作、駆動停止操作、温度設定や流量制御に係る各種のパラメータの設定操作を受け付け、操作に応じた信号を出力する。入力部１３１は、例えば、各種スイッチを含んだ制御パネルやキーボードにより構成されている。
【０１２３】
制御部１２３は、例えば、特に図示しないが、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ及び外部記憶装置を備えたコンピュータにより構成されている。制御部１２３は、温度検出部１２７や入力部１３１からの信号に基づいて、放電制御部１２５、ヒータ駆動部１２９、被処理流体用ポンプ１０９及び冷却媒体用ポンプ１１３に制御信号を出力する。
【０１２４】
例えば、制御部１２３は、入力部１３１から反応装置１００の駆動開始操作に応じた信号が入力された場合には、導電体４への電力の供給を開始するように放電制御部１２５に制御信号を出力し、入力部１３１から反応装置１００の駆動停止操作に応じた信号が入力された場合には、導電体４への電力の供給を停止するように放電制御部１２５に制御信号を出力する。
【０１２５】
また、例えば、制御部１２３は、温度検出部１２７により検出される温度が、プラズマ発生体１ａが効率的にプラズマを発生させることができる温度として設定された所定の目標温度に達していないと判定した場合は、導電体４へ供給する電力を、通常運転時に供給する電力よりも増加させるように、放電制御部１２５に制御信号を出力し、プラズマ発生体１ａが目標温度に到達した場合には、導電体４へ供給する電力を通常運転時に供給する電力に維持するように、放電制御部１２５に制御信号を出力する。
【０１２６】
また、例えば、制御部１２３は、温度検出部１２７により検出される温度が、プラズマ発生体１ａが効率的にプラズマを発生させることができる温度として設定された所定の目標温度に達していないと判定した場合は、ヒータ８へ電力を供給し、又は、ヒータ８へ供給する電力を増加させるように、ヒータ駆動部１２９に制御信号を出力する。そして、プラズマ発生体１ａが目標温度に到達した場合には、ヒータ８へ供給する電力を減少させ、又は、ヒータ８への電力の供給を停止するように、ヒータ駆動部１２９に制御信号を出力する。
【０１２７】
また、例えば、制御部１２３は、温度検出部１２７により検出される温度と、プラズマ発生体１ａが効率的にプラズマを発生させることができる温度、あるいは、プラズマ発生体１ａや反応装置本体部１０１が安全に運転される温度として設定された所定の目標温度とを比較し、検出された温度が目標温度よりも高い場合には冷却媒体の流速を高く、低い場合には冷却媒体の流速を低くするように、冷却媒体用ポンプ１１３へ制御信号を出力する。
【０１２８】
また、例えば、制御部１２３は、温度検出部１２７により検出される温度が、プラズマ発生体１ａが効率的にプラズマを発生させることができる温度として設定された所定の目標温度に達していないと判定した場合は、被処理流体の流速を低く、達したと判定した場合は、被処理流体の流速を高くするように、被処理流体用ポンプ１０９へ制御信号を出力する。
【０１２９】
また、例えば、制御部１２３は、温度検出部１２７により検出される温度と、プラズマ発生体１ａや反応装置本体部１０１が安全に運転される温度として設定された所定の温度範囲とを比較し、検出された温度が設定された温度範囲を超えた場合には、不図示の表示装置やスピーカ等の報知部に、異常の発生を報知するように制御信号を出力する。
【０１３０】
以上の第４の実施形態によれば、反応装置１００は、第１の実施形態のプラズマ発生体１ａと、放電空間Ｓに被処理流体を供給する供給管１０５と、放電空間Ｓでプラズマ発生を行なって被処理流体を化学変化させた反応流体を排出するための排出管１０７とを備えているから、第１の実施形態と同様に、プラズマ発生体１ａの耐久性の向上やプラズマ発生体１ａの小型化の効果が得られ、ひいては、反応装置１００の耐久性の向上や小型化の効果が得られる。
【０１３１】
なお、本発明は、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば種々の変更は可能である。例えば、上述においては、自動車、船舶、発電機等に使用されるディーゼルエンジン等の排気ガスの浄化について説明を行っているが、その他の用途に使用されるプラズマ発生体およびその反応装置に適用しても良い。例えば、消臭、ダイオキシン分解、花粉分解等に使用される空気洗浄機器やプラズマエッチング、薄膜装置等に搭載されるプラズマ発生体および反応装置等に適用することができる。また、プラズマ反応により放電空間内を通過する流体を反応または分解させるためのプラズマ発生体およびその反応装置に適用することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【０１３２】
【図１】本発明の第１の実施形態に係るプラズマ発生体の外観斜視図である。
【図２】図１の断面を示す図である。
【図３】本発明の第２の実施形態に係るプラズマ発生体の外観斜視図である。
【図４】図３の断面を示す図である。
【図５】図３の電極の変形例の断面を示す図である。
【図６】本発明の第３の実施形態に係る反応装置の構成を示す概念図である。
【図７】反応装置の電気系の構成を示すブロック図である。
【符号の説明】
【０１３３】
１ａ，１ｂ…プラズマ発生体、
３…誘電性粒子
４…導電体（電極）
５…誘電体（絶縁体）
６…誘電性粒子層
７…触媒
８…ヒータ
９…ヒータ用端子
１０…温度センサ
１１…計測用端子
１２…電極端子
Ｓ…放電空間
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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