(57)【要約】【課題】本発明は、ガラス、樹脂およびセラミックスなどを成形する成形用型などを形成する耐熱性材料または炭化タンタル製膜用のターゲット材として好適に用いられる高純度かつ高密度で機械的強度が高い炭化タンタル焼結体およびその製造方法、ならびにかかる炭化タンタル焼結により形成される成形用型およびターゲット材を提供する。【解決手段】本炭化タンタル焼結体は、純度が９８．５質量％以上で真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である。本炭化タンタル焼結体は、純度が９９質量％以上で平均粒径が３μｍ以下の炭化タンタル粉末を不活性ガス雰囲気または３０Ｐａ以下の真空雰囲気下で、焼結圧力が２０ＭＰａ以上で焼結温度が１６００℃以上２３００℃以下で焼結時間が３０分間以上の条件で焼結することにより得られる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
純度が９８．５質量％以上で、真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体。
【請求項２】
前記炭化タンタル焼結体を形成する複数の結晶粒子の平均粒径が３０μｍ以下である請求項１に記載の炭化タンタル焼結体。
【請求項３】
ビッカース硬度が１０００以上である請求項１または請求項２に記載の炭化タンタル焼結体。
【請求項４】
曲げ強度が５００ＭＰａ以上である請求項１から請求項３までのいずれかに記載の炭化タンタル焼結体。
【請求項５】
表面粗さＲａが０．０５μｍ以下である請求項１から請求項４までのいずれかに記載の炭化タンタル焼結体。
【請求項６】
請求項１から請求項５までのいずれかの炭化タンタル焼結体により形成されている成形用型。
【請求項７】
請求項１から請求項５までのいずれかの炭化タンタル焼結体により形成されているターゲット材。
【請求項８】
純度が９８．５質量％以上で、真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体の製造方法であって、
純度が９９質量％以上で平均粒径が３μｍ以下の炭化タンタル粉末を、不活性ガス雰囲気または３０Ｐａ以下の真空雰囲気下、焼結圧力が２０ＭＰａ以上で焼結温度が１６００℃以上２３００℃以下で焼結時間が３０分間以上の条件で、焼結することを特徴とする炭化タンタル焼結体の製造方法。
【請求項９】
前記炭化タンタル焼結体を形成する複数の結晶粒子の平均粒径が３０μｍ以下である請求項７に記載の炭化タンタル焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形用型（ガラス、樹脂、金属およびセラミックスなどを成形するための型、以下同じ）などを形成する耐熱性材料として好適に用いられる炭化タンタル焼結体およびその製造方法に関する。また、本発明にかかる炭化タンタル焼結体は、高純度かつ高密度で耐熱性および機械的強度が高く、成形用型、ターゲット材の他、耐熱壁、通電ヒータ、溶融金属または溶融ガラスの受け皿、切削工具、サセプタ（結晶成長用基板を載置するための台をいう、以下同じ）、電子部品などにも好適に用いられる。
【背景技術】
【０００２】
炭化タンタルは、タングステンよりも融点が高く、高耐熱性材料として、耐熱壁、通電ヒータ、溶融金属または溶融ガラスの受け皿、切削工具、サセプタ、電子部品などの他、成形用型における成形面のコーティング膜および炭化タンタル製膜用のターゲット材としても用いられている。
【０００３】
たとえば、特公平７−２５５５９号公報（特許文献１）には、成形面が炭化タンタルで被覆されている光学素子形成用型部材が開示されている。また、特許文献１には、炭化タンタル被覆層の下層としてタンタル層が設けられていること、または、炭化タンタル被覆層が表面から型母材側へ次第にタンタル含有率が高くなる組成を有することが好ましいと開示されている。
【０００４】
また、特開平６−１９９５３０号公報（特許文献２）には、ガラス軟化点以上の耐熱性とプレス成形に耐え得る強度を有する母材と、その母材のプレス面上に形成されたＴａ系合金保護層とからなる光学ガラス素子のプレス成形用型が開示されている。また、特許文献２には、Ｔａ系合金保護層は、含有率が５質量％〜９５質量％のＴａと、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｏｓ、Ｒｅ、ＷおよびＰｄから選ばれる少なくとも１種類以上の元素とを含有することが好ましいと開示されている。
【０００５】
また、特開２００４−８４０５７号公報（特許文献３）には、炭素基材とその炭素基材の表面に形成された炭化タンタル層とからなる炭素複合材料であって、炭化タンタル層のＸ線回折において、（２００）面に由来する回折ピークの強度Ｉ（２００）と（１１１）面に由来する回折ピークの強度Ｉ（１１１）とが、０．２≦（Ｉ（２００）／Ｉ（１１１））≦０．５または０．２≦（Ｉ（１１１）／Ｉ（２００））≦０．５であることを特徴とする炭素複合材料が開示されている。
【０００６】
しかし、上記の特許文献１から３に開示されている型部材、型または材料は、いずれも、母材の上に炭化タンタルを含むコーティング層が形成されているため、母材からのコーティング膜の剥離の問題を完全に回避することができない。
【０００７】
このため、母材の上に炭化タンタルを含むコーティング膜が形成されている材料ではなく、炭化タンタルを主原料として９６．５質量％以上含有する材料を得るために、バルク体としての炭化タンタル焼結体を作製することが試みられている。たとえば、菅沼幹裕，他１名，「パルス通電焼結法による高融点炭化物の焼結」，愛知県工業技術センター研究報告，第３６号，（２０００），ｐ６−８（非特許文献１）には、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ）装置を用いたパルス通電焼結（ＰＥＣＳ）法によりＴａＣ粉末の焼結が開示されている。
【０００８】
非特許文献１には、真空中３６ＭＰａの圧力下において、低純度のＴａＣ粉末（ＴａＣ純度９５質量％）を焼結した場合は、この低純度ＴａＣ粉末に含まれているＣｏが焼結助剤として溶融したため、１４００〜１４５０℃において液体焼結が起こり、１９００℃で相対密度（真密度に対するかさ密度の比率をいう、以下同じ）９８％まで緻密化できたが、高純度のＴａＣ粉末（ＴａＣ純度９９質量％）を焼結した場合は、２５００℃まで加熱しても相対密度９６％までしか緻密化することができなかったことが開示されている。
【０００９】
低純度ＴａＣ粉末を焼結して得られた低純度の炭化タンタル焼結体は、相対密度が９８％と高いため機械的強度が高く成形用型またはターゲット材として用いることができるが、Ｃｒ、Ｃｏなどの不純物が多く含まれているため、かかる不純物が成形されるガラス、樹脂およびセラミックスまたは製膜後の炭化タンタル膜に混入するおそれがある。一方、高純度ＴａＣ粉末を焼結を焼結して得られた高純度の炭化タンタル焼結体は、相対密度が９６％と低いため機械的強度および密度が低く、成形用型またはターゲット材として用いることが困難である。
【特許文献１】特公平７−２５５５９号公報
【特許文献２】特開平６−１９９５３０号公報
【特許文献３】特開２００４−８４０５７号公報
【非特許文献１】菅沼幹裕，他１名，「パルス通電焼結法による高融点炭化物の焼結」，愛知県工業技術センター研究報告，第３６号，（２０００），ｐ６−８
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、ガラス、樹脂およびセラミックスなどを成形するための型（成形用型という、以下同じ）などを形成する耐熱性材料、または炭化タンタル膜を作製するためのターゲット材として好適に用いられる高純度かつ高密度で機械的強度が高い炭化タンタル焼結体およびその製造方法、ならびにかかる炭化タンタル焼結により形成される成形用型およびターゲット材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、純度が９８．５質量％以上で、真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体である。
【００１２】
本発明にかかる炭化タンタル焼結体において、炭化タンタル焼結体を形成する複数の結晶粒子の平均粒径を３０μｍ以下とすること、ビッカース硬度を１０００以上とすることができる。また、曲げ強度を５００ＭＰａ以上とすることができる。また、炭化タンタル焼結体の表面粗さＲａを０．０５μｍ以下とすることができる。
【００１３】
また、本発明は、上記の炭化タンタル焼結体により形成されている成形用型である。また、本発明は、上記の炭化タンタル焼結体により形成されているターゲット材である。
【００１４】
また、本発明は、純度が９８．５質量％以上で、真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体の製造方法であって、純度が９９％以上で平均粒径が３μｍ以下の炭化タンタル粉末を、不活性ガス雰囲気または３０Ｐａ以下の真空雰囲気下、焼結圧力が２０ＭＰａ以上で焼結温度が１６００℃以上２３００℃以下で焼結時間が３０分間以上の条件で焼結することを特徴とする炭化タンタルの製造方法である。
【００１５】
本発明にかかる炭化タンタルの製造方法において、炭化タンタル焼結体を形成する複数の結晶粒子の平均粒径を３０μｍ以下とすることができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、ガラス、樹脂およびセラミックスの成形用型などを形成する耐熱性材料または炭化タンタル膜を作製するためのターゲット材として好適に用いられる高純度かつ高密度で機械的強度が高い炭化タンタル焼結体およびその製造方法、ならびにかかる炭化タンタル焼結により形成される成形用型およびターゲット材を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
（実施形態１）
本発明にかかる炭化タンタル焼結体の一実施形態は、純度が９８．５質量％以上で真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体である。本実施形態の炭化タンタル焼結体は、純度が９８．５質量％以上であるため不純物が少なく、相対密度が９６．５％以上と緻密であるため機械的強度が高い。不純物がより少ない観点から、純度は、９９．０質量％以上が好ましい。また、機械的強度が高い観点から、相対密度は、９８．０％以上が好ましく、９９．０％以上がより好ましい。
【００１８】
ここで、炭化タンタル粉末または炭化タンタル焼結体の純度とは、粉末または焼結体中の炭化タンタル含有量（質量％）をいう。炭化タンタル含有量（純度）は、誘導結合プラズマ発光分析（ＩＣＰ）法、オージェ電子分光（ＡＥＳ）法、Ｘ線光電子分光（ＸＰＳ）法などにより測定される。炭化タンタルとは、ＴａＣ、Ｔａ2ＣなどのＴａとＣにより形成される化合物の総称をいい、安定に存在するものである限り、ＴａとＣとの組成比を限定するものではない。したがって、たとえば、炭化タンタル粉末中にはＴａＣ粉末およびＴａ2Ｃ粉末が混在していてもよく、炭化タンタル焼結体中にはＴａＣ粒子およびＴａ2Ｃ粒子が混在していてもよい。
【００１９】
また、相対密度とは、真密度に対するかさ密度の比率をいう。真密度とは焼結体を形成する炭化タンタルの密度をいい、かさ密度とは炭化タンタル焼結体の密度をいう。ここで、相対密度は、アルキメデス法により測定された真密度およびかさ密度から算出される。すなわち、相対密度９６．５％以上の炭化タンタル焼結体は、３．５体積％以下の空隙部を有する。炭化タンタル焼結体のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）観察から、かかる空隙部は気孔となって焼結体中に分散していることが知られている。
【００２０】
本実施形態の炭化タンタル焼結体の開気孔含有率は１．０体積％以下であることが好ましい。炭化タンタル焼結体中に分散している気孔には、焼結体の外部と通気している開気孔と、焼結体の外部と通気していない閉気孔とがある。開気孔含有率とは、炭化タンタル焼結体に対する開気孔の比率（体積％）をいう。すなわち、相対密度９６．５％以上で開気孔含有率１．０体積％以下の炭化タンタル焼結体中には、３．５体積％以下の気孔が含有されており、さらに詳しくは、１．０体積％以下の開気孔と、全ての気孔の体積率から開気孔の体積率を引いた体積率の閉気孔が含有されている。開気孔含有率が１．０体積％以下の炭化タンタル焼結体は、緻密に焼結されているため、機械的強度がより高い。
【００２１】
本実施形態の炭化タンタル焼結体を形成する複数の結晶粒子の平均粒径は３０μｍ以下であることが好ましい。平均粒径が３０μｍ以下の複数の結晶粒子で形成されている炭化タンタル焼結体は、緻密に焼結されているため、機械的強度がより高い。ここで、開孔含有率は、水銀ポロシメータにより測定される。また、閉孔含有率は、ＳＥＭ画像中の焼結体断面に存在する複数の閉孔の総面積をプラニメータにより測定し、閉孔の総面積をその断面の総面積で除することにより算出される。ここで、複数の結晶粒子の平均粒径は、焼結体の破断面のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）画像において、任意に１００個の結晶粒子を抽出し、それらの粒径を測定して平均することで求めることができる。
【００２２】
本実施形態の炭化タンタル焼結体のビッカース硬度は１０００以上であることが好ましい。ここで、ビッカース硬度とは、対面角が１３６°のダイヤモンド四角錐圧子を試験面に一定荷重で押し付けたときに生じるくぼみの表面上の平均圧力をいう。ビッカース硬度が１０００以上の高硬度の炭化タンタル焼結体は機械的強度がより高い。ビッカース硬度の測定は、ＪＩＳ  Ｒ  １６１０に基づいて行なうことができる。
【００２３】
本実施形態の炭化タンタル焼結体は、曲げ強度が５００ＭＰａ以上であることが好ましい。ここで、曲げ強度とは、抗折強度とも呼ばれ、ＪＩＳ  Ｒ  １６０１に規定される、室温（２５℃）における３点曲げ強度を意味する。５００ＭＰａ以上の曲げ強度を有する炭化タンタル焼結体は、機械的強度が高い。なお、圧縮強度の測定は、万能材料試験機（ＩＮＳＴＲＯＮ社製モデル８５００）を用いてＪＩＳ  Ｒ  １６０１に準拠して行なうことができる。
【００２４】
本実施形態の炭化タンタル焼結体は、表面粗さＲａが０．０５μｍ以下であることが好ましい。本実施形態の炭化タンタル焼結体は、相対密度が９６．５％以上と緻密であるために、その表面を研磨することにより、表面粗さＲａを０．０５μｍ以下とすることができる。表面粗さＲａを０．０５μｍ以下とした炭化タンタル焼結体は、その表面が極めて平滑であるため、電子部品、光学部品などの精密部品、成形用型およびターゲット材などに好適に用いられる。ここで、表面粗さＲａとは、粗さ曲線から、その平均線の方向に一定の基準長さを抜き取り、この抜き取り部分の平均線から粗さ曲線までの距離（偏差の絶対値）を合計してそれを基準長さで平均した値をいう。なお、表面粗さＲａの測定は、ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１に準拠した測定方法でフォータムリサーフ（Ｔａｙｌｏｒ  Ｈｏｂｓｏｎ社製ＰＧＩシリーズ）を用いて行なうことができる。
【００２５】
（実施形態２）
本発明にかかる炭化タンタル焼結体の製造方法の一実施形態は、純度が９８．５質量％以上で相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体の製造方法であって、純度が９９質量％以上で平均粒径が３μｍ以下の炭化タンタル粉末を不活性ガス雰囲気または３０Ｐａ以下の真空雰囲気下、焼結圧力が２０ＭＰａ以上で焼結温度が１６００℃以上２３００℃以下で焼結時間が３０分間以上の条件で焼結することを特徴とする。平均粒径が３μｍより大きい炭化タンタル粉末は、比表面積が小さく、焼結が阻害されるため、相対密度９６．５％以上の焼結体を得ることができない。ここで、炭化タンタル粉末の平均粒径は、堀場製作所製レーザ回折／散乱式粒子径分布測定装置(ＬＡシリーズ)を用いて測定することができる。
【００２６】
本実施形態の炭化タンタル焼結体の製造方法によれば、純度が９９質量％以上で平均粒径が３μｍ以下の炭化タンタル粉末を、不活性ガス雰囲気または３０Ｐａ以下の真空雰囲気下、焼結圧力が２０ＭＰａ以上で焼結温度が１６００℃以上２３００℃以下の条件で焼結させることにより、純度９８．５質量％以上で相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体が得られる。ここで、平均粒径は、焼結前の平均粒径をいい、炭化タンタル粉末の焼結性を向上させる観点から３μｍ以下が必要とされ、平均粒径が小さくなるほど焼結性が向上し相対密度は向上する。焼結圧力は、焼結体の緻密化を促進しその相対密度を高める観点から、２０ＭＰａ以上が必要とされ、焼結温度が低温であるほど高い圧力が必要となる。また、焼結温度は、焼結体の緻密化を促進しその相対密度を高める観点から１６００℃以上が必要とされ、結晶粒子の成長を抑制する観点から２３００℃以下が必要とされる。
【００２７】
ここで、不活性ガスとは、高温雰囲気下においても炭化タンタル焼結体と反応を起こさない不活性ガスをいい、たとえば、窒素（Ｎ2）ガス、アルゴン（Ａｒ）ガスなどが挙げられる。不活性ガス雰囲気または３０Ｐａ以下の真空雰囲気下で焼結を行なうことにより、焼結の際の炭化タンタルの酸化を抑制するとともに焼結に必要な圧力および温度を低減することが可能となる。また、焼結圧力が２０ＭＰａ以上で焼結温度が１６００℃以上の条件で炭化タンタル粉末を焼結させる方法には、特に制限はないが、ホットプレス焼結法、高圧高温焼結法、衝撃エネルギー焼結法などが挙げられ、ホットプレス装置、マルチアンビル装置などが好ましく用いられる。
【００２８】
本実施形態の炭化タンタル焼結体の製造方法において、炭化タンタル粉末の平均粒径が３μｍ以下で、炭化タンタル焼結体を形成する複数の結晶粒子の平均粒径が３０μｍ以下であることが好ましい。平均粒径３μｍ以下の炭化タンタル粉末を焼結して平均粒径３０μｍ以下の複数の結晶粒子から形成される炭化タンタル焼結体とすることにより、相対密度が高く（たとえば９６．５％以上）、開孔含有率が低く（たとえば１．０体積％以下）、硬度が高く（たとえばビッカース硬度が１０００以上）、曲げ強度が高い（たとえば曲げ強度が５００ＭＰａ以上）焼結体となる。
【００２９】
（実施形態３）
本発明にかかる成形用型の一実施形態は、実施形態１の炭化タンタル焼結体により形成されている。本実施形態の成形用型は、実施形態１の炭化タンタル焼結体により形成されているバルク体であり、母材の上に形成されている炭化タンタル膜を有していないため、使用の際に炭化タンタル膜が剥離する問題を本質的に回避することができる。また、本実施形態の成形用型は高純度（炭化タンタル焼結体の純度が９８．５質量％以上）であるため、使用の際に成形用型の不純物が被成形物に混入するおそれが非常に少ない。
【００３０】
（実施形態４）
本発明にかかるターゲット材の一実施形態は、実施形態１の炭化タンタル焼結体により形成されている。本実施形態の成形用型は、実施形態１の炭化タンタル焼結体により形成されているバルク体であり、高純度（炭化タンタル焼結体の純度が９８．５質量％以上）であるため、ターゲット材の不純物が作製された炭化タンタル膜に混入するおそれがない。さらに、高密度（相対密度が９６．５％以上）であるため製膜面が緻密で気孔の非常に少ない状態となり均質な炭化タンタル膜を得ることができる。
【実施例】
【００３１】
（実施例Ａ１）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が１μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、１００Ｐａの窒素ガス雰囲気下にて室温（たとえば、２５℃）で、窒化ケイ素製ボールを用いたボールミル装置により重力加速度１００Ｇ（９８０．６６５ｍ／ｓ2）で１０時間粉砕を行い、純度が９９質量％以上で平均粒径が０．０３μｍのＴａＣ粉末を得る。得られたＴａＣ粉末を３０Ｐａ以下の真空雰囲気下１０００℃で熱処理する。熱処理後のＴａＣ粉末を、３０Ｐａ以下の真空雰囲気下で真空封入した後、マルチアンビル装置により、焼結圧力５０００ＭＰａ、焼結温度１６００℃、焼結時間２時間の条件で焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００３２】
得られた炭化タンタル焼結体について、ＩＣＰ法により測定した純度は９８．８質量％であり、アルキメデス法により測定した相対密度は９６．６％であり、ＪＩＳ  Ｒ  １６１０に準拠して測定したビッカース硬度は１７００であり、ＳＥＭで測定した焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は０．２μｍである。また、焼結体の曲げ強度は、万能材料試験機（インストロン社製モデル８５００）を用いてＪＩＳ  Ｒ  １６０１に準拠して測定したところ、５５０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨して、表面の基準長さ５００μｍについてフォームタリサーフ（Ｔａｙｌｏｒ  Ｈｏｂｓｏｎ社製ＰＧＩシリーズ）を用いて測定した表面粗さＲａは０．０１４μｍまで低減する。結果を表１にまとめる。なお、上記ラップ研磨は、日本エンギス社製ラッピングマシーンを用いて、０．５μｍのダイヤモンド遊離砥粒を用いて行った。
【００３３】
（実施例Ａ２）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が１μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、重力加速度１５０Ｇ（１４７０．９９７５ｍ／ｓ2）で５時間粉砕を行なうこと以外は、実施例Ａ１と同様にして窒化ケイ素製ボールを用いたボールミル装置を用いて粉砕して、純度が９９質量％以上で平均粒径が０．０３μｍのＴａＣ粉末を得る。得られたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様にして熱処理する。熱処理されたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様に真空封入した後、焼結圧力を８０００ＭＰａ、焼結温度を１８００℃とすること以外は実施例Ａ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００３４】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．０質量％、相対密度は９７．２％、ビッカース硬度は２２００、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は０．２μｍ、曲げ強度は６００ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０１２μｍまで低減する。結果を表１にまとめる。
【００３５】
（実施例Ａ３）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が２μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、重力加速度５０Ｇ（４９０．３３２５ｍ／ｓ2）で５時間粉砕を行なうこと以外は、実施例Ａ１と同様にして窒化ケイ素製ボールを用いたボールミル装置を用いて粉砕して、純度が９９質量％以上で平均粒径が１μｍのＴａＣ粉末を得る。得られたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様にして熱処理する。熱処理されたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様に真空封入した後、焼結圧力を５０００ＭＰａ、焼結温度を１８００℃、焼結時間１０時間とすること以外は実施例Ａ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００３６】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９８．５質量％、相対密度は９６．５％、ビッカース硬度は１４２０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は１．８μｍ、曲げ強度は５６０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０１５μｍまで低減する。結果を表１にまとめる。
【００３７】
（実施例Ａ４）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が３μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、重力加速度５０Ｇ（４９０．３３２５ｍ／ｓ2）で３時間粉砕を行なうこと以外は、実施例Ａ１と同様にして窒化ケイ素製ボールを用いたボールミル装置を用いて粉砕して、純度が９９質量％以上で平均粒径が２μｍのＴａＣ粉末を得る。得られたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様にして熱処理する。熱処理されたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様に真空脱気した後、焼結圧力を８０００ＭＰａ、焼結温度を２０００℃、焼結時間を１０時間とすること以外は実施例Ａ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００３８】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９８．６質量％、相対密度は９６．５％、ビッカース硬度は１２２０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は２．５μｍ、曲げ強度は５８０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０１６μｍまで低減する。結果を表１にまとめる。
【００３９】
（比較例ＲＡ１）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が１μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、重力加速度１００Ｇ（９８０．６６５ｍ／ｓ2）で１５時間粉砕を行なうこと以外は、実施例Ａ１と同様にして窒化ケイ素製ボールを用いたボールミル装置を用いて粉砕して、純度が９９質量％以上で平均粒径が０．０３μｍのＴａＣ粉末を得る。得られたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様にして熱処理する。熱処理されたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様に真空封入した後、焼結圧力を３０００ＭＰａおよび焼結温度を１４００℃としたこと以外は実施例Ａ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００４０】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．０質量％、相対密度は９３．６％、ビッカース硬度は１３４０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は０．１μｍである。また、焼結体の曲げ強度は３９０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０６５μｍまで低減する。結果を表１にまとめる。
【００４１】
（比較例ＲＡ２）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が４μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、粉砕せずに実施例Ａ１と同様にして熱処理する。熱処理されたＴａＣ粉末を、実施例Ａ１と同様に真空封入した後、焼結圧力を５０００ＭＰａおよび焼結温度を１４００℃としたこと以外は実施例Ａ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００４２】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．０質量％、相対密度は８７．６％、ビッカース硬度は９５０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は４．２μｍである。また、焼結体の曲げ強度は２７５ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０７９μｍまで低減する。結果を表１にまとめる。
【００４３】
【表１】
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【００４４】
表１より明らかなように、純度が９８．５質量％以上で真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体は、ビッカース硬度が高く、曲げ強度が高く、また表面粗さＲａを小さくできるため、成形用型、耐熱壁、通電ヒータ、溶融金属または溶融ガラスの受け皿、切削工具、サセプタ、電子部品などに好適に用いられる。
【００４５】
（実施例Ｂ１）
炭化タンタル原料として純度９９質量％以上で平均粒径が１μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、不活性ガスであるアルゴン（Ａｒ）ガス雰囲気下、内径５０ｍｍのグラファイト型を用いて焼結圧力２０ＭＰａ、焼結温度２０００℃、焼結時間２時間の条件で焼結させて炭化タンタル焼結体を得る。
【００４６】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．１質量％、相対密度は９９．０％、ビッカース硬度は１２００、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は２．５μｍである。また、焼結体の曲げ強度は６１０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体のラップ研磨後の表面粗さＲａは０．０１μｍまで低減する。結果を表２にまとめる。
【００４７】
（実施例Ｂ２）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が１μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、焼結圧力を４０ＭＰａおよび焼結温度を２１５０℃としたこと以外は実施例Ｂ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００４８】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．２質量％、相対密度は９９．３％、ビッカース硬度は１２８０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は４．０μｍである。また、焼結体の曲げ強度は７４０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０１μｍまで低減する。結果を表２にまとめる。
【００４９】
なお、本実施例で得られる炭化タンタル焼結体の密度をより高めるために、本実施例で得られる炭化タンタル焼結体にＨＩＰ（熱間等方圧成形）を実施しても良い。
【００５０】
（実施例Ｂ３）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が１μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、焼結圧力２０ＭＰａおよび焼結温度を２１００℃、焼結時間１２時間としたこと以外は実施例Ｂ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００５１】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．１質量％、相対密度は９９．４％、ビッカース硬度は１２６０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は５．５μｍである。また、焼結体の曲げ強度は１２５０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０１１μｍまで低減する。結果を表２にまとめる。
【００５２】
（実施例Ｂ４）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が０．０５μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、焼結圧力３０ＭＰａおよび焼結温度を２２００℃、焼結時間０．５時間としたこと以外は実施例Ｂ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００５３】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９８．５質量％、相対密度は９８．５％、ビッカース硬度は１１５０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は５．１μｍである。また、焼結体の曲げ強度は５８０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．００９μｍまで低減する。結果を表２にまとめる。
【００５４】
（実施例Ｂ５）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が３μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、焼結圧力５０ＭＰａおよび焼結温度を２３００℃、焼結時間２０時間としたこと以外は実施例Ｂ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００５５】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．２質量％、相対密度は９７．５％、ビッカース硬度は１０５０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は２７．６μｍである。また、焼結体の曲げ強度は５３５ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０３１μｍまで低減する。結果を表２にまとめる。
【００５６】
（比較例ＲＢ１）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が１μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、真空雰囲気下で焼結圧力を１０ＭＰａ、焼結温度を２４００℃、焼結時間０．５時間としたこと以外は実施例Ｂ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００５７】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．０質量％、相対密度は９０．３％、ビッカース硬度は９３０、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は３．８μｍである。また、焼結体の曲げ強度は３４０ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０７１μｍまで低減する。結果を表２にまとめる。
【００５８】
（比較例ＲＢ２）
炭化タンタル原料として、純度９９質量％以上で平均粒径が５μｍの高純度ＴａＣ粉末（H. C. Starck社製）を、Ａｒ雰囲気下で焼結圧力を２０ＭＰａ、焼結温度を２３５０℃、焼結時間１時間としたこと以外は実施例Ｂ１と同様にして焼結させて、炭化タンタル焼結体を得る。
【００５９】
得られた炭化タンタル焼結体について、純度は９９．０質量％、相対密度は８８．５％、ビッカース硬度は９４５、焼結体中の複数の結晶粒子の平均粒径は７．６μｍである。また、焼結体の曲げ強度は３１５ＭＰａである。また、この炭化タンタル焼結体の表面をラップ研磨した後の表面粗さＲａは０．０７５μｍまで低減する。結果を表２にまとめる。
【００６０】
【表２】
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【００６１】
表２より明らかなように、純度が９８．５質量％以上で真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体は、ビッカース硬度が高く、曲げ強度が高く、また表面粗さＲａを小さくできるため、成形用型、ターゲット材、耐熱壁、通電ヒータ、溶融金属または溶融ガラスの受け皿、切削工具、サセプタ、電子部品などに好適に用いられる。
【００６２】
（実施例Ｃ１）
実施例Ｂ２において作製した炭化タンタル焼結体を材料として形成された、直径１０ｍｍで深さ２ｍｍの球面状の凹部を成形部として有する、成形用型を用いて、ホウ珪酸ガラス原料を成形してホウ珪酸ガラス成形品を得る。ここで、原料としてはホウ珪酸ガラスゴブ（ショット日本社製Ｎ−ＢＫ７）を用いて、成形温度は６９０℃、成形圧力は１０ＭＰａとする。ここで、以下の方法および基準により成形用型の離型性および耐久性を評価する。すなわち、離型性は、ホウ珪酸ガラス成形品（成形後のホウ珪酸ガラス）を成形用型から真空ピンセットを用いて容易に離型できるものを良、外力を印加してホウ珪酸ガラス成形品を破損することなく離型できるものを可、ホウ珪酸ガラス成形品を破損することなく離型できないものを不可とする。また、耐久性は、上記と同一の条件でホウ珪酸ガラスゴブの成形を繰り返して、１００回以上繰り返しても成形用型の破損がないものを良、９９回までの繰り返しまでに成形用型が破損または成形用型とホウ珪酸ガラス成形品とが密着するものを不可とする。本実施例の成形用型は、離型性および耐久性が良である。結果を表３にまとめる。
【００６３】
（比較例ＲＣ１）
低純度の炭化タンタル焼結体を材料として形成された実施例Ｃ１と同型の成形用型を用いた以外は、実施例Ｃ１と同様の方法および条件でホウ珪酸ガラス成形品を得て、実施例Ｃ１と同様の方法および基準で成形用型の離型性および耐久性を評価する。本比較例の成形用型は、離型性が可であり、耐久性が不可である。ここで、上記の低純度の炭化タンタル焼結体は、焼結助剤としてコバルトを３．５質量％含む純度が９５質量％の炭化タンタル粉末をカーボン製の治具に充填し、パルス通電焼結装置を用いて５Ｐａ以下の真空中で４５ＭＰａの圧力を印加して１８００℃で焼結する。結果を表３にまとめる。
【００６４】
（比較例ＲＣ２）
超硬母材（サンアロイ社製ＤＡ２０）上に炭化タンタルがコーティングされた実施例Ｃ１と同型の成形用型を用いた以外は、実施例Ｃ１と同様の方法および条件でホウ珪酸ガラス成形品を得て、実施例Ｃ１と同様の方法および基準で成形用型の離型性および耐久性を評価する。本比較例の成形用型は、離型性が良であり、耐久性が不可である。ここで、超硬母材上への炭化タンタルのコーティングはＰＶＤ（物理的気相成長）法による蒸着により行なう。結果を表３にまとめる。
【００６５】
【表３】
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【００６６】
（実施例Ｄ１）
実施例Ｂ２において作製した炭化タンタル焼結体を材料として形成された、直径１０ｍｍで深さ２ｍｍの球面状の凹部を成形部として有する、成形用型を用いて、硫化亜鉛粉末を成形して透光性硫化亜鉛セラミックス成形品を得る。原料として硫化亜鉛粉末（純度９９．９９質量％、高純度化学社製ＺＮＩ０８ＰＢ）を用いて、成形温度は９５０℃、成形圧力は３０ＭＰａとした。ここで、以下の方法および基準により成形用型の離型性および耐久性を評価する。すなわち、離型性は、透光性硫化亜鉛セラミックス成形品（成形後の透光性硫化亜鉛セラミックス）を成形用型から真空ピンセットを用いて容易に離型できるものを良、外力を印加して透光性硫化亜鉛セラミックス成形品を破損することなく離型できるものを可、透光性硫化亜鉛セラミックス成形品を破損することなく離型できないものを不可とする。また、耐久性は、上記と同一の条件で硫化亜鉛粉末の成形を繰り返して、１００回以上繰り返しても成形用型の破損、変質および変色がないものを良、９９回までの繰り返しまでに成形用型が破損または成形用型と成形後の透光性硫化亜鉛セラミックスとが密着する、あるいは成形用型が変質または変色するものを不可とする。本実施例の成形用型は、離型性および耐久性が良である。結果を表４にまとめる。
【００６７】
（比較例ＲＤ１）
比較例ＲＣ１と同じ成形用型を用いた以外は、実施例Ｄ１と同様の方法および条件で透光性硫化亜鉛セラミックス成形品を得て、実施例Ｄ１と同様の方法および基準で成形用型の離型性および耐久性を評価する。本比較例の成形用型は、離型性が可であり、耐久性が不可である。結果を表４にまとめる。
【００６８】
（比較例ＲＤ２）
比較例ＲＣ２と同じ成形用型を用いた以外は、実施例Ｄ１と同様の方法および条件で透光性硫化亜鉛セラミックス成形品を得て、実施例Ｄ１と同様の方法および基準で成形用型の離型性および耐久性を評価する。本比較例の成形用型は、離型性が可、耐久性が不可である。結果を表４にまとめる。
【００６９】
【表４】
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【００７０】
上記表３および表４から明らかなように、純度が９８．５質量％以上で真密度に対するかさ密度の比率である相対密度が９６．５％以上である炭化タンタル焼結体を材料として用いた成形用型は、離型性および耐久性に優れていることが確認できる。
【００７１】
（実施例Ｅ１）
実施例Ｂ２において作製した炭化タンタル焼結体を、温度２１５０℃、圧力２００ＭＰａでＨＩＰ処理した後に、円筒研削盤にて外周加工して、純度９９．４質量％、密度９９．９％の直径１００ｍｍで厚さ５ｍｍの円板状の炭化タンタル製膜用ターゲット材を作製する。神戸製鋼社製スパッタリング装置を用いて、ＰＶＤ法により、超硬基材（サンアロイ社製ＤＡ２０）上に炭化タンタルを製膜する。比較例ＲＥ１として、密度７５．０％、純度９９．０質量％の市販の炭化タンタルターゲット材を使用して、実施例Ｅ１の膜（ターゲット材）と比較例ＲＥ１の膜（ターゲット材）とについて、膜の均質性（気孔の有無）を比較する。実施例Ｅ１の製膜後、観察倍率１０００倍で製膜表面の気孔面積をプラニメーターで観察し、平面の面積全体に対する気孔面積の百分率を気孔の存在率として表５にまとめる。
【００７２】
【表５】
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【００７３】
表５を参照して、比較例ＲＥ１では表面の気孔の存在率が２．４％であったのに対し、実施例Ｅ１では表面の気孔の存在率が０．５％と低くすることができる。実施例Ｅ１ではターゲット材としての密度が高いため気孔が少ない均質な膜を製膜することが可能である。
【００７４】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した説明でなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内のすべての変更が含まれることが意図される。