(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対して、（ｂ）純度が９８．５％以上である酸化マグネシウム２．５〜９０重量部を配合してなる、シリコン樹脂複合用樹脂成形体用ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を成形してなる成形品と、（ｃ）シリコン樹脂とが接着して複合されたものである複合成形体。
【請求項２】
上記（ｂ）酸化マグネシウムの平均粒子径が２．０μｍ以下である請求項１記載の複合成形体。
【請求項３】
上記（ｃ）シリコン樹脂が、白金触媒を含む付加型液状シリコンゴムである請求項１または２記載の複合成形体。
【請求項４】
該複合成形体が、電気部品、機械部品、または自動車部品用である請求項１〜３のいずれかに記載の複合成形体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、例えばパワーモジュール用部品などのように、シリコン樹脂を用いて部品を接着するため、シリコン良接着性が要求される用途に有用な樹脂成形体用ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物からなる複合成形体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ポリフェニレンスルフィド樹脂（以下ＰＰＳ樹脂と略す。）は優れた耐熱性、剛性、寸法安定性、および難燃性などエンジニアリングプラスチックとしては好適な性質を有していることから、射出成形用を中心として各種電気部品、機械部品及び自動車部品などの用途に使用されている。
【０００３】
しかしながら、シリコン接着して用いられるパワーモジュール部品などの用途においては、ＰＰＳ樹脂に含有される不純物成分である二硫化炭素、硫化カルボニル、二酸化硫黄、ＰＰＳオリゴマーなどの硫黄化合物、メチルアニリン、アミノクロロトルエンなどの窒素化合物、またはフェノール、メチルフェノール、ジメチルフェノールなどのフェノール類化合物などがシリコン樹脂中に含まれる白金触媒の触媒毒物質となるため、シリコン樹脂の硬化反応が阻害されるいわゆるシリコン硬化阻害により、シリコン接着不良が問題となる。
【０００４】
ＰＰＳ樹脂のシリコン良接着性を目的とした検討はこれまでにもいくつかなされている。例えば、ポリアリーレンスルフィド樹脂にエポキシ樹脂硬化物を配合することによりシリコン接着性を向上させる方法（特開平７−１１１３６号公報）、パラアリーレンスルフィド単位とメタアリーレンスルフィド単位を含むポリアリーレンスルフィドによりシリコン接着性を向上させる方法（特開平８−２６９２００号公報）などがある。
【０００５】
また、ＰＰＳ樹脂に含まれる不純物の除去を目的とした検討もこれまでにもいくつかなされている。例えば、ポリアリーレンサルファイド樹脂に炭酸マグネシウムや水酸化亜鉛などを配合することにより金型腐食性不純物を低減させる方法（特開平７−２５８５４３号公報）、ポリアリーレンサルファイド樹脂にホウ酸と有機アミンの付加物を配合することにより金型腐食性不純物を低減させる方法（特開平９−３０２２２８号公報）などがある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、前者のようなシリコン良接着性の検討方法では、シリコン樹脂中の白金触媒毒物質を除去する効果はないため、依然としてシリコン硬化阻害によるシリコン接着不良が改善されない。また、後者のようなＰＰＳ樹脂に含まれる不純物除去の検討方法においても、シリコン樹脂中の白金触媒毒物質除去の効果は不十分であり、数十〜数百ｐｐｍの白金触媒毒物質が残存するため、シリコン接着性は十分ではなかった。
【０００７】
本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、優れたシリコン接着性を有するシリコン樹脂と複合して用いられる樹脂成形体用ＰＰＳ樹脂組成物からなる成形体を提供せんとするものである。
【０００８】
本発明は、かかる課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。すなわち、本発明は、（ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対して、（ｂ）純度が９８．５％以上である酸化マグネシウム２．５〜９０重量部を配合してなる、シリコン樹脂複合用樹脂成形体用ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を成形してなる成形品と、（ｃ）シリコン樹脂とが接着して複合されたものである複合成形体である。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明は、前記課題、つまり優れたシリコン接着性を有するシリコン樹脂と複合して用いられる樹脂成形体用ＰＰＳ樹脂組成物について、鋭意検討し、ＰＰＳ樹脂に酸化マグネシウムを配合してみたところ、かかる課題を一挙に解決することを究明したものである。
【００１０】
本発明で使用するＰＰＳ樹脂とは、下記構造式で示される繰り返し単位を有する重合体であり、
【００１１】
【化１】
0004997677.tif 000002
【００１２】
上記構造式で示される繰り返し単位を７０モル％以上、特に９０モル％以上含む重合体であることが耐熱性の点で好ましい。またＰＰＳ樹脂は、その繰り返し単位の３０モル％未満を、下記の構造を有する繰り返し単位等で構成することが可能である。
【００１３】
【化２】
0004997677.tif 000003
【００１４】
一般に、ＰＰＳ樹脂は、特公昭４５−３３６８号公報で代表される製造法により得られる比較的分子量の小さい重合体と、特公昭５２−１２２４０号公報で代表される製造法により得られる実質的に直鎖状で不純物が少ない未架橋の重合体などがある。
【００１５】
前者と後者の違いは重合助剤であるアルカリ金属カルボン酸塩の重合系内における有無である。
【００１６】
前者は重合系内にアルカリ金属カルボン酸塩を添加しないため、重合度が上がらず比較的分子量が小さくオリゴマー成分も多分に含有している重合体であるので、そのままでは白金触媒毒物質が多く残存しシリコン接着性に劣るだけでなく、靭性、柔軟性及び耐衝撃性が不足している。そのため、かかる重合体を酸素の存在下２００〜２６０℃という高温で酸化架橋することで高分子量化し、白金触媒毒物質を低減しシリコン接着性を改善するとともに、靭性、柔軟性及び耐衝撃性を改善することができる。
【００１７】
後者は重合系内にアルカリ金属カルボン酸塩を添加するため、重合度が上がり比較的分子量が大きくオリゴマー成分および白金触媒毒物質の含有も比較的少ないＰＰＳ樹脂が得られる。
【００１８】
本発明においては、いずれの製造法でＰＰＳ樹脂を得ても構わないが、もとより白金触媒毒物質が少なく、よりシリコン良接着性を有する後者の製造法の方が好ましい。
【００１９】
本発明の効果および機械的物性の向上を目的として、ＰＰＳ樹脂の有機溶媒洗浄を施すことが可能である。ＰＰＳ樹脂の洗浄に用いる有機溶媒は、ＰＰＳ樹脂を分解する作用などを有しないものであれば特に制限はなく、例えばＮ−メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、1,3−ジメチルイミダゾリジノン、ヘキサメチルホスホラスアミド、ピペラジノン類などの含窒素極性溶媒、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホン、スルホランなどのスルホキシド・スルホン系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、アセトフェノンなどのケトン系溶媒、ジメチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、クロロホルム、塩化メチレン、トリクロロエチレン、２塩化エチレン、パークロルエチレン、モノクロルエタン、ジクロルエタン、テトラクロルエタン、パークロルエタン、クロルベンゼンなどのハロゲン系溶媒、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、フェノール、クレゾール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールなどのアルコール・フェノール系溶媒およびベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒などが挙げられる。これらの有機溶媒のうちでも、Ｎ−メチルピロリドン、アセトン、ジメチルホルムアミドおよびクロロホルムなどの使用が特に好ましい。また、これらの有機溶媒は、１種類または２種類以上の混合で使用される。
【００２０】
有機溶媒による洗浄の方法としては、有機溶媒中にＰＰＳ樹脂を浸漬せしめるなどの方法があり、必要により適宜撹拌または加熱することも可能である。
【００２１】
有機溶媒でＰＰＳ樹脂を洗浄する際の洗浄温度については特に制限はなく、常温〜300℃程度の任意の温度が選択できる。洗浄温度が高くなる程洗浄効率が高くなる傾向があるが、通常は常温〜150℃の洗浄温度で十分効果が得られる。
【００２２】
圧力容器中で、有機溶媒の沸点以上の温度で加圧下に洗浄することも可能である。また、洗浄時間についても特に制限はない。洗浄条件にもよるが、バッチ式洗浄の場合、通常５分間以上洗浄することにより十分な効果が得られる。また連続式で洗浄することも可能である。
【００２３】
重合により生成したＰＰＳ樹脂を有機溶媒で洗浄するに際し、本発明の効果をさらに発揮させるために、水洗浄または温水洗浄と組合わせるのが好ましい。また、Ｎ−メチルピロリドンなどの高沸点水溶性有機溶媒を用いた場合は、有機溶媒洗浄後、水または温水で洗浄することにより、残存有機溶媒の除去が容易に行えて好ましい。これらの洗浄に用いる水は蒸留水、脱イオン水であることが好ましい。
【００２４】
本発明の効果および機械的物性の向上を目的として、ＰＰＳ樹脂の酸処理を施すことが可能である。ＰＰＳ樹脂の酸処理に用いる酸は、ＰＰＳ樹脂を分解する作用を有しないものであれば特に制限はなく、酢酸、塩酸、硫酸、リン酸、珪酸、炭酸およびプロピル酸などが挙げられ、なかでも酢酸および塩酸がより好ましく用いられるが、硝酸のようなＰＰＳ樹脂を分解、劣化させるものは好ましくない。
【００２５】
酸処理の方法は、酸または酸の水溶液にＰＰＳ樹脂を浸漬せしめるなどの方法があり、必要により適宜撹拌または加熱することも可能である。例えば、酢酸を用いる場合、ＰＨ４の水溶液を80〜90℃に加熱した中にＰＰＳ樹脂粉末を浸漬し、30分間撹拌することにより十分な効果が得られる。酸処理を施されたＰＰＳ樹脂は残留している酸または塩などを物理的に除去するため、水または温水で数回洗浄することが必要である。
【００２６】
洗浄に用いる水は、酸処理によるＰＰＳ樹脂の好ましい化学的変性の効果を損なわない意味で、蒸留水、脱イオン水であることが必要である。
【００２７】
本発明においては、ＰＰＳ樹脂のシリコン樹脂中の白金触媒毒物質の低減によるシリコン接着性を向上せしめる目的で、（ｂ）酸化マグネシウムを配合する必要がある。本発明の効果を顕著にする、あるいは機械的物性に悪影響が及ばさなくするために、（ｂ）酸化マグネシウムは、平均粒子径が２．０μｍ以下であることが好ましく、またその純度が９８．５％以上であることがことがさらに好ましい。
【００２８】
ここで、平均粒子径とは、試料０．７０ｇにエタノールを加え、３分間超音波分散させたものにレーザー光を照射させるマイクロトラック法により求められる値であり、例えば平均粒子径が２．０μｍ以下であるとは、全粒子中の５０％以上の粒子の粒子径が２．０μｍ以下であることを定義する。
【００２９】
また、酸化マグネシウムの純度について、通常の純度は９８％未満が一般的であり、９８．５％以上に高純度化するには長時間の焼成が必要となる。しかしながら、高純度の酸化マグネシウムは物理的・化学的に非常に活性であり、本発明の効果を高める上で好ましい。
【００３０】
ここで、純度とは、ＪＩＳＫ６２２４（キレート滴定法）によって求められた値を表す。
【００３１】
（ｂ）酸化マグネシウムは、必要によりイソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などのカップリング剤で予備処理して使用することも可能である。
【００３２】
（ｂ）酸化マグネシウムの配合量は、（ａ）ＰＰＳ樹脂１００重量部に対して、通常２．５〜９０重量部の範囲であるが、低塩素イオン性、機械的強度とのバランスの上から、７．５〜３０重量部の配合量が好ましい。（ｂ）酸化マグネシウムの配合量が少なすぎると本発明の効果が不十分であり、反対に多すぎると組成物の機械的強度および流動性が損なわれる傾向がある。
【００３３】
本発明においては、ＰＰＳ樹脂の耐熱性及び強度を向上せしめる目的で、繊維状無機充填材を配合することが可能である。繊維状無機充填材としては特に制限はなく、ガラス繊維、ガラスミルドファイバー、炭素繊維、ワラステナイト繊維、チタン酸カリウムウィスカー、炭酸カルシウムウィスカー、酸化亜鉛ウィスカー、硼酸アルミニウムウィスカー、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、石コウ繊維、金属繊維などが挙げられるが、なかでもガラス繊維が好ましい。また、これらは中空であってもよく、さらにはこれら充填材を２種以上併用することも可能である。
【００３４】
かかる繊維状無機充填材は必要により、イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などのカップリング剤で予備処理して使用することも可能である。
【００３５】
繊維状無機充填材の配合量に特に制限はなく、（ａ）ＰＰＳ樹脂１００重量部に対して、１０〜２００重量部の配合量であることが好ましく、中でも５０〜１５０重量部の配合量がより好ましい。
【００３６】
本発明のＰＰＳ樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、酸化マグネシウムおよびマグネシウム・アルミニウム・酸化物以外の非繊維状無機充填材、シラン化合物、離型剤、結晶核剤などの通常の添加剤および少量の他種ポリマーを添加することができる。
【００３７】
例えば酸化マグネシウム以外の非繊維状無機充填材としては特に制限はなく、ワラステナイト、ゼオライト、セリサイト、カオリン、マイカ、クレー、パイロフィライト、ベントナイト、アスベスト、タルク、アルミナシリケートなどの珪酸塩、マグネシウム・アルミニウム・酸化物、酸化亜鉛、酸化カルシウム、アルミナ、酸化珪素、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化鉄などの金属化合物、炭酸リチウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなどの硫酸塩、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウムなどの水酸化物、ガラスビーズ、セラミックビーズ、窒化ホウ素、炭化珪素、カーボンブラック、金属粉末およびシリカなどの非繊維状充填材が挙げられるが、なかでもガラスビーズ、炭酸カルシウム、タルクが好ましい。また、これらは中空であってもよく、さらにはこれら充填材を２種以上併用することも可能である。
【００３８】
かかる酸化マグネシウム以外の非繊維状無機充填材は必要により、イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などのカップリング剤で予備処理して使用することも可能である。
【００３９】
非繊維状無機充填材の配合量に特に制限はなく、（ａ）ＰＰＳ樹脂１００重量部に対して、０．５〜１５０重量部の配合量であることが好ましく、中でも１〜１００重量部の配合量がより好ましい。
【００４０】
組成物に配合して得るシラン化合物としては、エポキシシラン化合物、アミノシラン化合物、ウレイドシラン化合物、イソシアネートシラン化合物のほか種々のものが使用できる。
【００４１】
かかる化合物の具体例としては、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのエポキシ基含有アルコキシシラン化合物、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシランなどのメルカプト基含有アルコキシシラン化合物、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリメトキシシシラン、γ−（２−ウレイドエチル）アミノプロピルトリメトキシシランなどのウレイド基含有アルコキシシラン化合物、γ−イソシアナトプロピルトリエトキシシラン、γ−イソシアナトプロピルトリメトキシシラン、γ−イソシアナトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−イソシアナトプロピルメチルジエトキシシラン、γ−イソシアナトプロピルエチルジメトキシシラン、γ−イソシアナトプロピルエチルジエトキシシラン、γ−イソシアナトプロピルトリクロロシランなどのイソシアナト基含有アルコキシシラン化合物、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ基含有アルコキシシラン化合物、およびγ−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−ヒドロキシプロピルトリエトキシシランなどの水酸基含有アルコキシシラン化合物などが挙げられる。
【００４２】
シラン化合物の配合量に特に制限はなく、（ａ）ＰＰＳ樹脂１００重量部に対して、０．１〜１０重量部の配合量であることが好ましく、中でも０．２〜５重量部の配合量がより好ましい。
【００４３】
離型剤としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、またはモンタン酸ワックス類、またはステアリン酸リチウム、ステアリン酸アルミニウム等の金属石鹸、脂肪酸アミド系重縮合物、例えばエチレンジアミン・ステアリン酸重縮合物、エチレンジアミン・ステアリン酸・セバシン酸重縮合物などを挙げられる。
【００４４】
結晶核剤としてはポリエ−テルエ−テルケトン樹脂、ナイロン樹脂、タルク、カオリン等を挙げられる。
【００４５】
他種ポリマーとしてはポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリアセタール樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリアリルサルフォン樹脂、ポリケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアリレート樹脂、液晶ポリマー、ポリエーテルサルフォン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリチオエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、四フッ化ポリエチレン樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、ポリアミドエラストマ、ポリエステルエラストマなどの熱可塑性樹脂を挙げられる。
【００４６】
また、次亜リン酸塩等の着色防止剤、エステル系化合物等の可塑剤、あるいは防食剤、酸化防止剤、熱安定剤、渇剤、紫外線吸収剤、着色剤、難燃剤、帯電防止剤、発泡剤などの通常の添加剤を添加することができる。
【００４７】
本発明のＰＰＳ樹脂組成物の製造方法は特に制限はないが、原料の混合物を単軸あるいは２軸の押出機、バンバリーミキサー、ニーダー及びミキシングロールなど通常公知の溶融混合機に供給して２８０〜３８０℃の温度で溶融混練する方法などを代表例として挙げることができる。原料の混合順序に特に制限はない。また、少量添加剤成分については、他の成分を上記方法などで混練し、ペレット化した後、成形前に添加することもできる。
【００４８】
本発明においては、（ｃ）シリコン樹脂との接着において本発明の効果が発現するため、かくして得られる組成物は（ｃ）シリコン樹脂と複合して用いられる樹脂成形体用ＰＰＳ樹脂組成物として極めて有用である。
【００４９】
（ｃ）シリコン樹脂としては特に制限はなく、シリコンオイル、シリコンワニス、ミラブルシリコンゴム、縮合型液状シリコンゴム、付加型液状シリコンゴム、ラジカル型液状シリコンゴムなどが挙げられるが、なかでも本発明の効果が特に顕著である白金触媒を含む付加型液状シリコンゴムが好ましい。また、これらシリコン樹脂を２種以上併用することも可能である。
【００５０】
本発明の樹脂組成物は、射出成形、押出成形、圧縮成形、吹込成形、射出圧縮成形、トランスファー成形、真空成形など一般に熱可塑性樹脂の公知の成形方法により成形されるが、なかでも射出成形が好ましい。
【００５１】
本発明により得られたＰＰＳ樹脂組成物は、シリコン樹脂中の白金触媒毒物質が大幅に低減され、シリコン接着性が大幅に改善された樹脂組成物であり、かかる特性を生かしてシリコン樹脂と接着して用いられる電気照明用部品、電子部品、機械関連部品、光学機器・精密機械関連部品、自動車・車両関連部品、その他各種用途に有用である。なかでもシリコン良接着性の要求される用途に適しており、具体的にはパワーモジュール用部品などが挙げられる。
【００５２】
【実施例】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳細に説明する。なお、実施例及び比較例の中で述べられるシリコン接着強度、シリコン硬化状態、シリコン破壊形態、引張強度、引張伸び、アイゾット衝撃強度は次の方法に従って測定した。
［シリコン接着強度］脱脂等の後処理を一切しないＡＳＴＭ１号ダンベル片を中央部で切断後、２本に切断されたＡＳＴＭ１号ダンベル片の一方にシリコン樹脂を０．０２ｇ滴下し、接着面積が１ｃｍ2になるようにもう一方のＡＳＴＭ１号ダンベル片を接合し、クリップで固定した。その後、１２０℃／１時間でシリコン樹脂（白金触媒含有付加型液状シリコンゴム：信越化学工業（株）製、ＫＥ−１８３３ＢＫ）を硬化させ、引張速度１ｍｍ／ｍｉｎ、スパン８０ｍｍの引張試験によりシリコン接着強度（剪断強度）を測定した。［シリコン硬化状態］上記シリコン接着強度の測定で破壊したシリコン樹脂の硬化状態を目視により確認した。硬化、半硬化、未硬化の３段階で評価した。
［シリコン破壊形態］上記シリコン接着強度の測定で破壊したシリコン樹脂の破壊形態を目視により確認した。凝集破壊、一部剥離、完全剥離の３段階で評価した。
［引張強度、引張伸び］ASTM-D638に準じた。
［アイゾット衝撃強度］成形によりノッチを付け、ASTM−D256に準じてノッチ付アイゾット衝撃強度を測定した。
［参考例１（ＰＰＳの製造）］
ＰＰＳ−１の製造攪拌機付きオートクレーブに硫化ナトリウム９水塩６．００５ｋｇ（２５モル）、水酸化ナトリウム０．０２２ｋｇ（０．５５モル）、酢酸ナトリウム０．８６１ｋｇ（８．３モル）およびＮ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略す）５ｋｇを仕込み、窒素を通じながら徐々に２０５℃まで昇温し、水３．６リットルを留出した。次に反応容器を１８０℃に冷却後、１,４−ジクロロベンゼン３．７１９ｋｇ（２５．３モル）ならびにＮＭＰ３．０ｋｇを加えて、窒素下に密閉し、２７４℃まで昇温後、２７４℃で０．８時間反応した。２３０〜２５０℃、５〜１０ｋＰａの高温高圧下でＮＭＰを除去したのち、５０〜７０℃の熱水で洗浄した。これを９０℃に加熱された酢酸水溶液２５リットル中に投入し、約１時間攪拌し続けた。スラリーｐＨは５．５、濾過後の濾液ｐＨは７．５であった。その後、ポリマーを空気中、２１５℃でＭＦＲ１２０になるまで加熱処理し、ＰＰＳ−１を得た。
［実施例および比較例で用いた配合材］
（ａ）ＰＰＳ樹脂：ＰＰＳ−１
（ｂ１）酸化マグネシウム−２：純度９７．７％、平均粒子径：８μｍ、協和化学工業（株）製キョーワマグ１５０
（ｂ２）酸化マグネシウム−２：純度９９．２％、平均粒子径：０．８μｍ、協和化学工業（株）製ミクロマグ３−１５０
（ｃ）シリコン樹脂：白金触媒含有付加型液状シリコンゴム、信越化学工業（株）製 ＫＥ−１８３３ＢＫエポキシ樹脂：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、大日本インキ化学工業（株）製 エピクロン８５０炭酸マグネシウム：協和化学工業（株）製 炭酸マグネシウム（重質）
ガラス繊維：日本電気硝子（株）製 Ｔ７４７ＧＨ
実施例１〜３
前述のようにして用意したＰＰＳ、酸化マグネシウム、またはガラス繊維を表１に示す割合でドライブレンドした後、３２０℃の押出条件に設定したスクリュー式押出機により溶融混練後ペレタイズした。得られたペレットを乾燥後、射出成形機を用いて、シリンダー温度３２０℃、金型温度１３０℃の条件で射出成形することにより、所定の特性評価用試験片を得た。得られた試験片およびペレットについて、前述した方法でシリコン接着強度、シリコン硬化状態、シリコン破壊形態、引張強度、引張伸び、アイゾット衝撃強度を測定した。その結果を表１に示す。
【００５３】
ここで得られた樹脂組成物および成形体は、シリコン接着性に優れ、また機械的物性の大きな低下もなく、実用価値の高いものであった。
【００５４】
比較例２〜３
比較例１と同様にして、表１に示す割合でドライブレンド、溶融混練、ペレタイズ、成形、評価を行った。その結果を表１に示す。酸化マグネシウムの配合量が本発明下限範囲外の場合、シリコン接着性は低いものであった。
【００５５】
比較例４
比較例１と同様にして、表１に示す割合でドライブレンド、溶融混練、ペレタイズ、成形、評価を行った。その結果を表１に示す。酸化マグネシウムの配合量が本発明上限範囲外の場合、シリコン接着性は優れる反面、機械的物性の低下が著しく、実用価値の低いものであった。
【００５６】
比較例５〜６
比較例１と同様にして、表１に示す割合でドライブレンド、溶融混練、ペレタイズ、成形、評価を行った。その結果を表１に示す。本発明とは異なる非繊維状無機充填材を配合した場合、シリコン接着性は低いものであった。
【００５７】
【表１】
0004997677.tif 000004
【００５８】
本発明のＰＰＳ樹脂組成物は、シリコン樹脂中の白金触媒毒物質を大幅に低減させ、シリコン硬化阻害を引き起こすことなく、シリコン接着性を極めて高いレベルで達成せしめているため、パワーモジュール用部品として用いた場合に、シリコン樹脂を用いた部品の接着が極めて良好であり、実用的な性能が得られることが明らかである。
【００５９】
【発明の効果】
本発明によれば、シリコン接着性が優れており、特にパワーモジュール用部品等の用途に有用なＰＰＳ樹脂素材を提供することができる。