(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に第１乃至第３の薄膜トランジスタを形成し、
前記第１の薄膜トランジスタと電気的に接続された第１の電極、前記第２の薄膜トランジスタと電気的に接続された第２の電極、及び前記第３の薄膜トランジスタと電気的に接続された第３の電極を形成し、
前記第１乃至第３の電極のそれぞれの端部を覆う絶縁層を形成し、
前記絶縁層上に第１のメタルマスクを備え、前記第１乃至第３の電極上の第１の塗布位置と前記第１のメタルマスクの開口部との位置を合わせ、前記基板の裏面側に複数の磁石を備えて磁力により前記第１のメタルマスクを固定し、第１の塗布液を前記第１乃至第３の電極上にスピンコート法により塗布し、前記第１の塗布位置に第１の高分子系有機化合物層を形成し、
前記絶縁層上に第２のメタルマスクを備え、前記第１の電極上に接する前記第１の高分子系有機化合物層上の第２の塗布位置と前記第２のメタルマスクの開口部との位置を合わせ、前記基板の裏面側に前記複数の磁石を備えて磁力により前記第２のメタルマスクを固定し、第２の塗布液を前記第１の電極上に接する前記第１の高分子系有機化合物層上にスピンコート法により塗布し、前記第２の塗布位置に第２の高分子系有機化合物層を形成し、
前記絶縁層上に第３のメタルマスクを備え、前記第２の電極上に接する前記第１の高分子系有機化合物層上の第３の塗布位置と前記第３のメタルマスクの開口部との位置を合わせ、前記基板の裏面側に前記複数の磁石を備えて磁力により前記第３のメタルマスクを固定し、第３の塗布液を前記第２の電極上に接する前記第１の高分子系有機化合物層上にスピンコート法により塗布し、前記第３の塗布位置に第３の高分子系有機化合物層を形成し、
前記絶縁層上に第４のメタルマスクを備え、前記第３の電極上に接する前記第１の高分子系有機化合物層上の第４の塗布位置と前記第４のメタルマスクの開口部との位置を合わせ、前記基板の裏面側に前記複数の磁石を備えて磁力により前記第４のメタルマスクを固定し、第４の塗布液を前記第３の電極上に接する前記第１の高分子系有機化合物層上にスピンコート法により塗布し、前記第４の塗布位置に第４の高分子系有機化合物層を形成する発光装置の作製方法であって、
前記複数の磁石は、マトリクス状に設けられており、隣り合う磁石は磁化方向が逆向きになるように交互に配置されていることを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項２】
請求項１において、
前記第１の高分子系有機化合物層は、ＰＥＤＯＴまたはポリアニリンからなることを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項３】
請求項１又は請求項２において、
前記第２の高分子系有機化合物層、前記第３の高分子系有機化合物層、及び前記第４の高分子系有機化合物層は、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリアルキルフェニレン、ポリアセチレン誘導体から選ばれた一種または複数種からなることを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３のいずれか一において、
前記第１のメタルマスクは、画素部及び駆動回路部以外を覆うものであることを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４のいずれか一において、
前記第１の塗布液の塗布前に、親水性にする処理を施すことを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５のいずれか一において、
前記第１のメタルマスク乃至前記第４のメタルマスクは、その一部又は全部が磁性体であることを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項７】
請求項１乃至請求項６のいずれか一において、
前記第１のメタルマスク乃至前記第４のメタルマスクは、鉄、チタン若しくはこれらを含む合金、又はマルテンサイト系若しくはフェライト系のステンレス鋼からなることを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項８】
請求項１乃至請求項７のいずれか一において
前記複数の磁石として、鋳造及び焼結アルニコ磁石、フェライト磁石、鉄、クロム、コバルト磁石、希土類コバルト磁石、又はネオジム−鉄−ホウ素系磁石を用いたことを特徴とする発光装置の作製方法。
【請求項９】
請求項１乃至請求項８のいずれか一において、
前記複数の磁石は、永久磁石及び電磁石からなり、前記基板の着脱時に前記電磁石に通電して前記永久磁石の磁界を縮小することを特徴とする発光装置の作製方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、一対の電極間に有機化合物を含む膜（以下、「有機化合物層」と記す）を設けた素子に電界を加えることで、蛍光又は燐光が得られる発光素子を用いた発光装置及びその作製方法に関する。尚、本発明における発光装置とは、発光素子を用いた画像表示デバイスもしくは発光デバイスを指す。また、発光素子にコネクター、例えば異方導電性フィルム(ＦＰＣ: Flexible Printed Circuit)もしくはＴＡＢ（Tape Automated Bonding）テープもしくはＴＣＰ（Tape Carrier Package）が取り付けられたモジュール、ＴＡＢテープやＴＣＰの先にプリント配線板が設けられたモジュール、または発光素子にＣＯＧ（Chip On Glass）方式によりＩＣ（集積回路）が直接実装されたモジュールも全て発光装置に含むものとする。
【０００２】
【従来の技術】
薄型軽量、高速応答性、直流低電圧駆動などの特徴を有する有機化合物を発光体として用いた発光素子は、次世代のフラットパネルディスプレイへの応用が期待されている。特に、発光素子をマトリクス状に配置した表示装置は、従来の液晶表示装置と比較して、視野角が広く視認性が優れる点に優位性があると考えられている。
【０００３】
発光素子の発光機構は、一対の電極間に有機化合物層を挟んで電圧を印加することにより、陰極から注入された電子および陽極から注入された正孔が有機化合物層中の発光中心で再結合して分子励起子を形成し、その分子励起子が基底状態に戻る際にエネルギーを放出して発光するといわれている。励起状態には一重項励起と三重項励起が知られ、発光はどちらの励起状態を経ても可能であると考えられている。
【０００４】
このような発光素子をマトリクス状に配置して形成された発光装置には、パッシブマトリクス駆動（単純マトリクス型）とアクティブマトリクス駆動（アクティブマトリクス型）といった駆動方法を用いることが可能である。しかし、画素密度が増えた場合には、画素（又は１ドット）毎にスイッチが設けられているアクティブマトリクス型の方が低電圧駆動できるので有利であると考えられている。
【０００５】
また、発光素子の中心とも言える有機化合物層（厳密には発光層）となる有機化合物は、低分子系有機化合物と高分子系（ポリマー系）有機化合物とがそれぞれ研究されているが、低分子系有機化合物よりも取り扱いが容易で耐熱性の高い高分子系有機化合物が注目されている。
【０００６】
なお、これらの有機化合物の成膜方法には、スピンコーティング法や、インクジェット法や、蒸着法といった方法が知られているが、高分子系有機化合物を用いる場合には、スピンコーティング法やインクジェット法を用いた成膜が行われる。
【０００７】
しかし、スピンコーティング法は、基板上に塗布液を滴下した後、基板を高速回転させて塗布する方法であるため、成膜された膜の膜厚が均一になるという点では優れた方法であるが、成膜位置の限定が困難であり、基板上の同一平面には、１種類の有機化合物を用いた成膜しか行うことができないという欠点を有している。
【０００８】
これに対して、インクジェット法は、アライメント機構を備えたインクヘッドを用いて成膜位置へ塗布液を塗布する方法であることから、基板上の同一平面に複数種の有機化合物を用いた成膜が可能となり、フルカラー化を実現させるための方法として優れている。
【０００９】
しかし、インクジェット法において、赤、緑、青の発光色を用いてフルカラーのフラットパネルディスプレイを作製する場合には、高精度ステージや自動アライメント機構及びインクヘッドといった専用の装置が必要となる。
【００１０】
また、インクジェット法では高分子系有機化合物を噴射して飛ばすため、塗布面とインクジェット用ヘッドのノズルとの距離を適切なものとしないと液滴が必要外の部分に着弾する、いわゆる飛行曲がりの問題が生じうる。
【００１１】
さらに、インクジェット法では、ノズルから有機化合物を含むインクを吐出させるためにインクの粘度が高くなるとノズルが目詰まりするという問題が生じる。これに対してインクの粘度を低くすると、インクに含まれる有機化合物の濃度が低くなり、同様に成膜した場合における膜厚が薄くなるために、その機能を充分に発揮させることができなかったり、インクを吐出させる回数が増えたりという問題が生じる。
【００１２】
なお、ノズルの目詰まりに関しては、ノズル孔径を大きくすることにより問題を解消することができるが、一方で高精細なパターニングが不可能となるといった難点がある。
【００１３】
なお、これらの飛行曲がり及びノズル孔の目詰まりに関しては上記特開平１１−５４２７０号公報に詳しく明記されている。
【００１４】
また、インクジェット法を用いてパターン形成を行う際にはその成膜精度を高めるために成膜表面に高さのあるバンクの形成したり、表面処理を行ったりすることも必要となる。具体的には、基板をプラズマに曝し、バンク表面のみを撥インク表面にして所望の位置にインクが定着するようにしている。
【００１５】
しかし、上述したようなインクジェット用の装置の使用、インクの最適化及び成膜表面の処理等が必要となるインクジェット法は、最適な成膜方法とは呼べず、作製の容易性に問題があった。
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明では、スピンコート法を用いて高分子系有機化合物からなる有機化合物層を成膜する際に、所望の位置への有機化合物層の成膜を可能にすることにより均一な膜厚の有機化合物層を形成するとともに、インクジェット法を用いた場合よりも容易に同一平面上に複数の有機化合物層を形成することを目的とする。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
本発明において、マスクを設けた基板上に塗布液を塗布することにより複数の有機化合物からなる有機化合物の形成や、異なる有機化合物からなる複数の有機化合物層の形成を可能とすることを特徴とする。なお、本発明では、基板上に設けられたマスクを吸引体により基板と密着させ、成膜時にずれることのないように固定することにより、精度良く有機化合物層を成膜することが可能となる。
【００１８】
なお、本発明において、特にスピンコート法を用いて成膜を行うため、短時間での成膜が可能であると共に、より均一な膜を形成することができる。また、本発明において有機化合物層を形成する場合には、基板上の塗布位置とマスクの開口部を合わせた後、基板上に塗布液を塗布することにより成膜を行う。
【００１９】
本明細書で開示する発明の作製方法に関する構成は、
基板の表面にマスクを備え、前記基板の塗布位置と前記マスクの開口部との位置を合わせ、前記基板の裏面に吸引体を備え、前記吸引体により前記マスクを固定し、塗布液を前記基板上にスピンコート法により塗布し、前記塗布位置に有機化合物層を形成することを特徴とする発光装置の作製方法である。
【００２０】
また、本明細書で開示する発明の作製方法に関する他の構成は、
基板上に薄膜トランジスタを形成し、前記薄膜トランジスタと電気的に接続された電極を形成し、前記電極上にマスクを備え、前記電極上の塗布位置と前記マスクの開口部との位置を合わせ、前記基板の裏面に吸引体を備え、前記吸引体により前記マスクを固定し、塗布液を前記電極上にスピンコート法により塗布し、前記塗布位置に有機化合物層を形成することを特徴とする発光装置の作製方法である。
【００２１】
また、上記各構成において、塗布液として有機化合物の中でも特に高分子系有機化合物をプロトン性または非プロトン性の溶媒に溶解させた塗布液を、磁性体からなるマスク備えた基板上にスピンコート法で塗布して、基板上の所望の位置に成膜することを特徴としている。なお、スピンコート法を用いて成膜することにより成膜される膜の均一性を高めることができる。
【００２２】
なお、上記各構成において、基板上に配置されるマスクは、基板上の塗布位置のみに開口部を有する構造である。
【００２３】
なお、上記各構成においてマスクを基板に引き寄せ、接触させるために、その一部又は全部が磁性体からなるマスク（以下、メタルマスクという）を用いることもできる。マスクを形成する磁性体として適した材料には、鉄、チタンもしくはこれらを含む合金の他、マルテンサイト系、フェライト系のステンレス鋼があり、具体的な鋼種としては、鉄に１３％のクロムを含有する１３クロム系、又は１８％のクロムを含有する１８クロム系のステンレス（ＳＵＳ４１０、ＳＵＳ４２０、ＳＵＳ４３０等（ＪＩＳ規格））が適している。
【００２４】
また、上記構成において、メタルマスクを基板へ保持固定する際には基板の表面にメタルマスクを配置し、基板とメタルマスクの位置合わせを行った状態で基板の裏面に吸引体を近づける。これにより、メタルマスクが固定される。その結果、基板は吸引体とメタルマスクとに挟持される。つまり、吸引体はメタルマスクを基板に保持固定することができる。
【００２５】
さらに、上記構成において、マスクとしてメタルマスクを用いた場合には吸引体として磁石を用いることができる。なお、磁石として永久磁石を用いた場合には、永久磁石がメタルマスクを基板に固定する力はメタルマスクが横ずれしないような密着力を与えるものでなければならない。よって、ここでの永久磁石の磁束密度は１０００〜３００００ガウスであればよい。
【００２６】
さらに、上記構成において、磁石材料には、鋳造及び焼結アルニコ磁石、フェライト磁石、鉄、クロム、コバルト磁石、サマリウム−コバルト（Ｓｍ−Ｃｏ）磁石等の希土類コバルト磁石、及びネオジム−鉄−ホウ素系磁石（ネオジム−鉄−ホウ素磁石を含む）が挙げられる。
【００２７】
なお、上記のようなメタルマスクの接着構造によれば、磁石による磁気作用によってメタルマスク全体が基板に密着されて浮き上がることがないので、画素パターンが高精細化する際にメタルマスクが薄くなり、剛性が低下しても基板に形成される有機化合物層に位置ずれや塗布液の回り込みを防ぐことができる。
【００２８】
なお、上記構成において、磁石がメタルマスクと重なる領域を有する位置に配置されることを特徴とする。
【００２９】
また、上記構成において磁石を複数設け、隣り合う磁石は磁化方向が逆向きになるように交互に配置することもできる。なお、この場合には前記メタルマスクの一辺と前記複数の磁石の長手方向とが平行になるようにストライプ状に配置する。
【００３０】
さらに、上記構成において、基板の表面側に配置されたメタルマスクを前記基板の裏面側に配置された磁石（永久磁石）で固定し、前記メタルマスクを前記基板の表面に密着させる際に磁石による磁力の大きさを制御するための電磁石と組み合わせて用いることも可能である。
【００３１】
なお、この場合には、永久磁石が配置された位置に対応して電磁石が設けられており、永久磁石の中心軸及び電磁石の中心軸が一致するように配置される構成とする。
【００３２】
なお、本発明において、電磁石に通電して永久磁石の磁力を弱めた後、前記永久磁石を前記基板の裏面に近づけ又は、遠ざけ、前記メタルマスクの取り付け又は、基板の取り外しを行うことができる。
【００３３】
さらに、上記各構成において用いることのできる有機化合物のうち、プロトン性溶媒に可溶な正孔注入性の高分子系有機化合物とは、主に水に可溶な高分子系有機化合物のことをいい、具体的にはＰＥＤＯＴ（poly(3,4‐ethylene dioxythiophene)）や、ポリアニリン（ＰＡＮＩ）等の共役系高分子材料である。
【００３４】
なお、上記構成における有機化合物層を形成する非プロトン性溶媒に可溶な高分子系有機化合物は、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリアルキルフェニレン、ポリアセチレン誘導体などの有機溶媒に可溶な物質から選ばれた一種または複数種であることを特徴とする。
【００３５】
ポリパラフェニレンビニレン誘導体としては、ポリ（２，５−ジアルコキシ−１，４−フェニレンビニレン）：ＲＯ−ＰＰＶやポリ（２−ジアルコキシフェニル−１，４−フェニレンビニレン）：ＲＯＰｈ−ＰＰＶを用いることができ、具体的にはポリ（２−メトキシ−５−（２−エチル−ヘキソキシ）−１，４−フェニレンビニレン）：ＭＥＨ−ＰＰＶやポリ（２，５−ジメチルオクチルシリル−１，４−フェニレンビニレン）：ＤＭＯＳ−ＰＰＶといった材料を用いることができる。
【００３６】
ポリパラフェニレン誘導体としては、ポリ（２，５−ジアルコキシ−１，４−フェニレン）：ＲＯ−ＰＰＰを用いることができる。
【００３７】
ポリチオフェン誘導体としては、ポリ（３−アルキルチオフェン）：ＰＡＴを用いることができ、具体的にはポリ（３−ヘキシルチオフェン）：ＰＨＴ、ポリ（３−シクロヘキシルチオフェン）：ＰＣＨＴといった材料を用いることができる。その他にもポリ（３−シクロヘキシル−４−メチルチオフェン）：ＰＣＨＭＴ、ポリ（３−［４−オクチルフェニル］−２，２’ビチオフェン）：ＰＴＯＰＴ、ポリ（３−（４オクチルフェニル）−チオフェン）：ＰＯＰＴ−１等を用いることもできる。
【００３８】
ポリフルオレン誘導体としては、ポリ（ジアルキルフルオレン）：ＰＤＡＦを用いることができ、具体的にはポリ（ジオクチルフルオレン）：ＰＤＯＦといった材料を用いることができる。
【００３９】
ポリアセチレン誘導体としては、ポリプロピルフェニルアセチレン：ＰＰＡ−ｉＰｒ、ポリブチルフェニルフェニルアセチレン：ＰＤＰＡ−ｎＢｕ、ポリヘキシルフェニルアセチレン：ＰＨＰＡといった材料を用いることができる。
【００４０】
また、上記各構成において非プロトン性溶媒に可溶な高分子系有機化合物には、前駆体が非プロトン性溶媒に可溶であり、スピンコート法による成膜後にこれを熱処理して高分子化させることが可能なものも含める。
【００４１】
また、上記各構成において用いることのできる前記非プロトン性溶媒は、トルエン、ベンゼン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、クロロホルム、キシレン、アニソール、ジクロロメタン、シクロヘキサン、ＮＭＰ（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）、ジメチルスルホキシド、シクロヘキサノン、ジオキサンまたは、ＴＨＦ（テトラヒドロフラン）から選ばれた１種または複数種であることを特徴としている。
【００４２】
また、上記各構成において、有機化合物層の形成は、窒素やアルゴン等の不活性ガス雰囲気下で行うことを特徴としている。なお、酸素濃度は５００ｐｐｍ以下となるようにする。
【００４３】
なお、本発明の方法を実施することにより得られる発光装置の構造としては、複数の発光素子を有する発光装置であって、第１の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第２の有機化合物層と、第２の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第１の発光素子と、第２の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第３の有機化合物層と、第３の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第２の発光素子とを有し、陰極は、第１の陽極、及び第２の陽極と重なっており、かつ連続的に形成されていることを特徴とする。
【００４４】
また、その他の構成としては、複数の発光素子を有する発光装置であって、
第１の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第２の有機化合物層と、第２の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第１の発光素子と、第２の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第３の有機化合物層と、第３の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第２の発光素子とを有し、第１の有機化合物層は、第１の陽極、及び第２の陽極と重なっており、かつ連続的に形成されていることを特徴とする。
【００４５】
また、その他の構成としては、複数の発光素子を有する発光装置であって、第１の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第２の有機化合物層と、第２の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第１の発光素子と、第２の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第３の有機化合物層と、第３の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第２の発光素子とを有し、第１の発光素子と第２の発光素子とは、異なる発光色を呈することを特徴とする。
【００４６】
また、その他の構成としては、複数の発光素子を有する発光装置であって、第１の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第２の有機化合物層と、第２の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第１の発光素子と、第２の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第３の有機化合物層と、第３の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第２の発光素子と、第３の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第４の有機化合物層と、第４の有機化合物と接して形成された陰極とを有する第３の発光素子とを有する発光装置であって、陰極は、第１の陽極、第２の陽極、及び第３の陽極と重なっており、かつ連続的に形成されていることを特徴とする。
【００４７】
また、その他の構成としては、複数の発光素子を有する発光装置であって、第１の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第２の有機化合物層と、第２の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第１の発光素子と、第２の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第３の有機化合物層と、第３の有機化合物層と接して形成された陰極とを有する第２の発光素子と、第３の陽極と接して形成された第１の有機化合物層と、第１の有機化合物層と接して形成された第４の有機化合物層と、第４の有機化合物と接して形成された陰極とを有する第３の発光素子とを有する発光装置であって、第１の発光素子、第２の発光素子、及び第３の発光素子は、それぞれ異なる発光色を呈することを特徴とする。
【００４８】
なお、ここでは、４種類の高分子系有機化合物を用いて３種類の発光素子を形成する場合について説明したが、これに限られることはなく３種類の高分子系有機化合物を用いて２種類の発光素子を形成しても良いが、５種類以上の高分子系有機化合物を用いて４種類以上の発光素子を形成することもできる。
【００４９】
以上のように、磁石等の吸引体により固定されたマスクを用いてパターニングを行うことにより異なる発光を示す発光素子を同一画素部内に複数形成することができる。
【００５０】
【発明の実施の形態】
本発明における実施の形態について、以下に説明する。
【００５１】
図１（Ａ）は、本発明を簡略化した図である。図１（Ａ）において、基板１０１の表面には、メタルマスク１０２が所望の位置に配置されており、メタルマスク１０２を固定するために基板１０１の裏面には、磁石１０３が備えられている。なお、磁石１０３は、基板１０１を介してメタルマスク１０２を固定している。そして、メタルマスク１０２を保持固定させた状態で基板１０１上に、塗布液がスピンコート法により塗布される。
【００５２】
なお、メタルマスク１０２は、図１（Ｂ）に示すように基板上の成膜する所望の位置にのみ開口部１２０が形成されている。なお、ここでは、基板上に形成される駆動回路部１２１や画素部１２２のうち、画素部１２２と重なる位置にのみ開口部１２０が形成されているが、本発明は、これに限られることは無く、これよりも開口部１２０を大きく設けて、例えば、図２（Ａ）に示すようにシール剤塗布位置１２３やＦＰＣ貼付位置１２４に成膜されることがない程度に開口部１３０が形成されていても良い。さらに、図２（Ｂ）に示すように画素部１２２にマトリクス状に形成される画素の一部のみが成膜されるように開口部１４０が形成されていても良い。
【００５３】
また、メタルマスク１０２は、位置合わせしやすく、かつ強度を増すために外枠を有する構造としてもよい。
【００５４】
次に、本発明において用いる磁石１０３について図３を用いて説明する。なお、本実施の形態において、磁石１０３は、固定板に設けられた構成とする。固定板３０３は、非磁性体の金属又は樹脂製の枠体３０４と、この枠体３０４に埋め込まれた磁石（永久磁石）３０５とを有している。枠体３０４は、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ：Steel special Use Stainless）やピーク材からなる。そして、その形状及び大きさは固定保持しようとするメタルマスクとほぼ同じ大きさであって、固定板３０３に設ける磁石３０５は、図３に示すように基板３０１を介してメタルマスク３０２と重なる位置に設けられている。
【００５５】
なお、図３（Ａ）は、基板３０１、メタルマスク３０２、固定板３０３を構成する枠体３０４に設けられている磁石３０５の位置関係について示した断面図である。
【００５６】
また、図３（Ｂ）は、固定板３０３上に基板３０１を介して配置されたメタルマスク３０２との位置関係について示した上面図である。なお、図３（Ｂ）のＡ−Ａ’において切断した断面が図３（Ａ）に相当する。また、磁石３０５は、ネオジム−鉄−ホウ素系磁石、Ｓｍ−Ｃｏ磁石、及びフェライト磁石等により形成されている。
【００５７】
また、固定板３０３に設ける磁石３０５の配置については、図３に示す構成に限られることはなく、図４に示す構成とすることも可能である。
【００５８】
図４の固定板４０３は、枠体４０４と磁石４０５とからなる。しかし、図３で示したのと異なり、枠体に複数の磁石が配置されている。なお、磁石４０５は、図４（Ａ）に示すように磁石４０５の厚さ方向に磁化されている。また、複数の磁石の配置において、隣り合う磁石は磁化方向が逆向きになるように交互に枠体に埋め込まれている。このような配置にすることで、各磁石から出る磁力線の多くがその磁石に平行に配置された磁石に向かう。
【００５９】
なお、磁石の埋め込みは、枠体の一辺と磁石の長手方向とが平行になるようにストライプ状に配置する。すなわち、固定板４０３は、メタルマスクをストライプ状に吸引保持する。
【００６０】
なお、図４（Ａ）は、基板４０１、メタルマスク４０２、固定板４０３及び固定板４０３に設けられている磁石４０４の位置関係について示した断面図である。
【００６１】
また、図４（Ｂ）は、固定板４０３上に基板４０１を介して配置されたメタルマスク４０２との位置関係について示した上面図である。なお、図４（Ｂ）のＡ−Ａ’において切断した断面が図４（Ａ）に相当する。また、磁石４０５は、ネオジム−鉄−ホウ素系磁石、Ｓｍ−Ｃｏ磁石、及びフェライト磁石等により形成されている。
【００６２】
また、固定板４０３に設ける磁石４０４の配置については、図４に示す構成に限られることはなく、さらに図５に示す構成とすることも可能である。
【００６３】
図５において、固定板５０３は、枠体５０５とそれに埋め込まれた磁石５０６及び電磁石５０８とを有している。ここでは、磁石５０６は、図３や図４で示したものと異なり複数個が一定間隔でマトリクス状に配置されている。なお、ここで配置されている磁石５０６は、その表面においてＳ極とＮ極とが交互に現れるように配置されている。なお、ここで示す磁石の配置は、電磁石５０８が備えられた場合に限られることはなく、固定板に磁石のみが埋め込まれる構成の場合に用いることも可能である。
【００６４】
電磁石５０８は、図５（Ｃ）に示すように磁石５０６の直径に対して１．５〜３倍程度の内径を有するコイル５０９と、その内部に設けられた円筒状のコイル芯５１０を有する。なお、コイル芯５１０は軟磁性の材料で形成される。
【００６５】
なお、固定板５０３上に備えられた磁石５０６の中心軸とコイル芯５１０の中心軸とが一致するように配置されている。さらに、各電磁石５０８は、通電したときに磁石５０６が発生する磁界を打ち消すようにしてある。
【００６６】
つまり、図５で示すように固定板５０３を用いて基板５０１上のメタルマスク５０２を保持固定する際には、基板５０１とメタルマスク５０２との位置合わせを行った後で、固定板５０３上に備えられた電磁石５０８に通電して、磁石５０６の磁界を打ち消しておく。
【００６７】
そして、固定板５０３を基板５０１の裏面に近づけ、所定の位置に配置する。そして、電磁石５０８への通電を停止する。これにより、メタルマスク５０２が、磁石５０６に保持固定される。なお、基板から固定板をはずす場合においても同様にして、電磁石５０８に通電することにより磁石５０６の磁界を打ち消してから固定板５０３を基板５０１から離す。
【００６８】
以上、図３〜５に示すようにして基板上に備えられたメタルマスクを保持固定する。
【００６９】
次に、図１（Ａ）に示すように基板１０１、メタルマスク１０２及び固定板１０３を回転台１０４に備えられている固定用チャック１０５により保持する。回転台１０４は、回転軸１０６を有しており、成膜時には、回転軸１０６を中心に回転台１０４を回転させることにより基板上に塗布される塗布液を均一に成膜することができる。なお、回転軸１０６は、図示しないモーターと直結されており、塗布液の吐出の際に数千ｒｐｍなる高速回転を行う仕組みになっている。
【００７０】
また、基板１０１の上方にはノズル１０７が備えられており、ノズル１０７からは、塗布液１０８が吐出され、基板１０１上に塗布される。なお、ノズル１０７に対して塗布液を供給するタンク１０９とを備えている。
【００７１】
また、塗布液は、タンク１０９からノズル１０７へ供給され、制御バルブ１１０により基板１０１上への吐出量が制御される。
【００７２】
なお、本実施の形態では、基板として、絶縁表面上にＴＦＴ及びＴＦＴと電気的に接続された陽極１１１が形成されたものを用いる場合について説明する。
【００７３】
基板上には、初めに第１の有機化合物層１１２が形成される。なお、本実施の形態において第１の有機化合物層１１２を形成する高分子系有機化合物としては、仕事関数が大きく、正孔注入性の性質を有するＰＥＤＯＴ（poly(3,4‐ethylene dioxythiophene)）とアクセプター材料であるポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）を用い、これらを水に溶解させた塗布液をスピンコート法により塗布する。そして、塗布した後、基板を１００℃で１０分間加熱することにより水分を除去し、第１の有機化合物層１１２を形成する。
【００７４】
さらに、第１の有機化合物層１１２上に第２の有機化合物層１１３を形成する。本実施の形態において第２の有機化合物層１１３を形成する高分子系有機化合物としては、非プロトン性溶媒に可溶なポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリアルキルフェニレン、ポリアセチレン誘導体などを用いることができる。
【００７５】
なお、ここで用いる高分子系有機化合物としてポリ（２，５−ジアルコキシ−１，４−フェニレンビニレン）：ＲＯ−ＰＰＶを用い、これをトルエンに溶解させた塗布液を先に説明したスピンコート法により第１の有機化合物層１１２上に塗布し、さらにこれを８０℃で３分間加熱してトルエンを除去し、第２の有機化合物層１１３を形成する。
【００７６】
そして、第２の有機化合物層１１３上には、陰極（図示せず）を形成する。なお、ここで形成される陰極は、陽極１１１との間に第１の有機化合物層１１２及び第２の有機化合物層１１３を挟持するように蒸着法により形成する。
【００７７】
なお、陰極を形成する材料としてはアルミニウムの他、マグネシウムと銀の合金（以下、Ｍｇ：Ａｇと示す）、マグネシウムとインジウムの合金（以下、Ｍｇ：Ｉｎと示す）、マグネシウムと銅の合金（以下、Ｍｇ：Ｃｕと示す）、また、マグネシウムの他にアルカリ金属であるカルシウムを用いた合金を用いることも可能である。さらに、アルミニウムとリチウムとの合金（以下、Ａｌ：Ｌｉと示す）等を用いることも可能である。
【００７８】
以上により、陽極１１１、第１の有機化合物層１１２、第２の有機化合物層１１３、及び陰極とを有する発光素子を形成することができる。
【００７９】
なお、本実施の形態において第１の有機化合物層１１２及び第２の有機化合物層１１３からなる発光素子の有機化合物層を作製する方法について説明したが、複数の発光素子の作製において、第１の有機化合物層１１２又は第２の有機化合物層１１３を形成する材料を変えて用いることにより、異なる発光を示す複数の発光素子を有する発光装置を形成することができる。
【００８０】
【実施例】
（実施例１）
本発明を実施することによりアクティブマトリクス型の発光装置を作製する方法について図６、図７を用いて説明する。
【００８１】
図６（Ａ）において、基板６０１上に半導体素子を形成する。なお、本実施例では、基板６０１としては、ガラス基板を用いるが、石英基板、プラスチック基板といった透光性の基板を用いても良い。
【００８２】
また、ここでは半導体素子として薄膜トランジスタ（ＴＦＴ:thin film transistor）を作製する場合について説明する。
【００８３】
はじめに結晶質シリコン膜を５０ｎｍの膜厚に形成する。なお、結晶質シリコン膜の成膜方法としては公知の手段を用いることができる。
【００８４】
例えば、非晶質構造を有するシリコン膜を公知の手段（スパッタ法、ＬＰＣＶＤ法、またはプラズマＣＶＤ法等）により成膜した後、レーザー結晶化法、熱結晶化法、またはニッケルなどの触媒を用いた熱結晶化法等を行って得られた結晶質シリコン膜を所望の形状にパターニングして形成する。
【００８５】
本実施例では、プラズマＣＶＤ法を用い、非晶質シリコン膜を成膜した後、ニッケルを含む溶液を非晶質シリコン膜上に保持させる。この非晶質シリコン膜に脱水素化（５００℃、１時間）を行った後、熱結晶化（５５０℃、４時間）を行い、さらに結晶化を改善するためのレーザーアニ―ル処理を行って結晶質シリコン膜を形成する。
【００８６】
また、結晶質シリコン膜を形成する前、もしくは、形成した後、ＴＦＴのしきい値を制御するために微量な不純物元素（ボロンまたはリン）のドーピングを行ってもよい。
【００８７】
また、レーザー結晶化法で結晶質シリコン膜を含む結晶質半導体膜を作製する場合には、パルス発振型または連続発光型の気体レーザーもしくは固体レーザーを用いることができる。気体レーザーとしては、エキシマレーザー、Ａｒレーザー、Ｋｒレーザーなどがあり、固体レーザーとしては、ＹＡＧレーザー、ＹＶＯ4レーザー、ＹＬＦレーザー、ＹＡlＯ3レーザー、ガラスレーザー、ルビーレーザー、アレキサンドライドレーザー、Ｔｉ：サファイアレーザーなどを用いることができる。
【００８８】
なお、非晶質半導体膜の結晶化に際し、大粒径に結晶を得るためには、連続発振が可能な固体レーザーを用い、基本波の第２高調波〜第４高調波を適用するのが好ましい。代表的には、Ｎｄ:ＹＶＯ4レーザー（基本波１０６４nm）の第２高調波（５３２nm）や第３高調波（３５５ｎｍ）を適用する。
【００８９】
なお、出力１０Ｗの連続発振のＹＶＯ4レーザから射出されたレーザー光を非線形光学素子により高調波に変換する。また、共振器の中にＹＶＯ4結晶と非線形光学素子を入れて、高調波を射出する方法もある。そして、好ましくは光学系により照射面にて矩形状または楕円形状のレーザー光に成形して、被処理体に照射する。このときのエネルギー密度は０．０１〜１００ＭＷ／ｃｍ2程度（好ましくは０．１〜１０ＭＷ／ｃｍ2）が必要である。そして、１０〜２０００ｃｍ／ｓ程度の速度でレーザー光に対して相対的に半導体膜を移動させて照射する。
【００９０】
なお、これらのレーザーを活性化に用いる場合には、エネルギー密度を０．０１〜１００ＭＷ／ｃｍ2程度（好ましくは０．０１〜１０ＭＷ／ｃｍ2）とし、また移動速度は結晶化と同じ条件を適用する。
【００９１】
そして、この結晶質シリコン膜をフォトリソグラフィ−法によるパターニング処理することによって、島状の結晶質シリコン膜６０２、６０３（以下活性層と呼ぶ）を形成する。そして、活性層６０２、６０３を覆って酸化シリコン膜からなるゲート絶縁膜６０４を形成する。さらに、ゲート絶縁膜６０４の上にはゲート電極６０５、６０６を形成する。ゲート電極６０５、６０６を形成する材料としては、３５０ｎｍの膜厚でタングステン膜、もしくはタングステン合金膜を用いる。
【００９２】
そして、図６（Ｂ）に示すようにゲート電極６０５、６０６をマスクとして周期表の１３族に属する元素（代表的にはボロン）を添加する。添加方法は公知の手段を用いれば良い。こうしてｐ型の導電型を示す不純物領域（以下、ｐ型不純物領域という）６０７〜６１０が形成される。また、ゲート電極６０５、６０６の直下にはチャネル形成領域６１２〜６１４が画定される。なお、ｐ型不純物領域６０７〜６１１はＴＦＴのソース領域もしくはドレイン領域となる。
【００９３】
次に、保護膜（ここでは窒化酸化シリコン膜）６１５を１００ｎｍの厚さに形成し、その後、加熱処理を行って添加された周期表の１３族に属する元素の活性化を行う。この活性化はファーネスアニール、レーザーアニールもしくはランプアニールにより行うか、又はそれらを組み合わせて行えば良い。なお、本実施例では５５０℃４時間の加熱処理を窒素雰囲気で行う。
【００９４】
活性化が終了したら、水素化処理を行うと効果的である。水素化処理は、公知の水素アニール技術もしくはプラズマ水素化技術を用いれば良い。
【００９５】
次に、図６（Ｃ）に示すように、第１の層間絶縁膜６１６を形成する。第１の層間絶縁膜６１６は、無機絶縁膜、代表的には、酸化シリコン膜、酸化窒化シリコン膜、窒化シリコン膜、またはこれらを組み合わせた積層膜で形成すればよく、プラズマＣＶＤ法で反応圧力２０〜２００Pa、基板温度３００〜４００℃とし、高周波（１３．５６MHz）で電力密度０．１〜１．０W/cm2で放電させて形成する。もしくは、層間絶縁膜表面にプラズマ処理をして、水素、窒素、ハロゲン化炭素、弗化水素または希ガスから選ばれた一種または複数種の気体元素を含む硬化膜を形成してもよい。なお、本実施例では、酸化窒化珪素膜を１２００ｎｍの膜厚で成膜し、第１の層間絶縁膜６１６とする。
【００９６】
その後、所望のパターンのレジストマスクを形成し、ＴＦＴのドレイン領域に達するコンタクトホールを形成して、配線６１８〜６２１を形成する。配線材料としては、導電性の金属膜としてＡｌやＴｉの他、これらの合金材料を用い、スパッタ法や真空蒸着法で成膜した後、所望の形状にパターニングすればよい。
【００９７】
この状態でＴＦＴが完成する。本実施の形態において発光装置の画素部には、図６（Ｃ）に示すようにスイッチング用ＴＦＴ７０１及び電流制御用ＴＦＴ７０２が形成され、同時に図９に示す消去用ＴＦＴ９１１も同時に形成される。なお、本実施例１では、これらのＴＦＴは全てｐチャネル型ＴＦＴで形成される。
【００９８】
次いで、発光素子の陽極６２２となる透光性を有する導電膜、ここではＩＴＯ（indium tin oxides）膜を成膜する。また、導電膜としては、陰極を形成する材料よりも仕事関数の大きい材料を用い、さらにＩＴＯ膜よりもシート抵抗の低い材料、具体的には白金（Ｐｔ）、クロム（Ｃｒ）、タングステン（Ｗ）、もしくはニッケル(Ｎｉ)といった材料を用いることができる。なお、この時の導電膜の膜厚は、０．１〜１μｍとするのが望ましい。続いて、この導電膜をエッチングによりパターニングして陽極６２２を形成する。
【００９９】
その後、全面にポリイミド、アクリル、ポリイミドアミドから成る有機樹脂膜を形成する。これらは、加熱して硬化する熱硬化性材料のもの或いは紫外線を照射して硬化させる感光性材料のものを採用することができる。熱硬化性材料を用いた場合は、その後、レジストのマスクを形成し、ドライエッチングにより陽極６２２上に開口部を有する絶縁層６２３を形成する。感光性材料を用いた場合は、フォトマスクを用いて露光と現像処理を行うことにより陽極６２２上に開口部を有する絶縁層１２３を形成する。いずれにしても絶縁層６２３は、陽極６２２の端部を覆いテーパー状の縁を有するように形成する。縁をテーパー状に形成することで、その後形成する有機化合物層の被覆性を良くすることができる。
【０１００】
なお、先に形成された電流制御用ＴＦＴ７０２は陽極６２２と電気的に接続されている。
【０１０１】
次に、高分子系有機化合物を非プロトン性溶媒に溶解させた塗布液をスピンコート法により塗布する。なお、ここでは、高分子系有機化合物としてＰＥＤＯＴ及びＰＳＳを用い、これを水に溶解させた塗布液を用いる。また、塗布液の塗布を行う前に成膜する基板をオゾン水等で洗浄することが望ましい。なお、ＰＥＤＯＴ及びＰＳＳの塗布においては、図２（Ａ）に示したような画素部及び駆動回路部以外を覆うように形成されたメタルマスクを用いて行う。
【０１０２】
さらに、酸素雰囲気中で基板上に紫外線を１０分程度照射することにより基板表面を親水性にする処理を施す。
【０１０３】
なお、スピン塗布におけるスピン回転数を１５００ｒｐｍとし、３０秒間処理を行う。これにより、２０〜８０ｎｍの膜厚で第１の有機化合物層６２４を形成することができる（図６（Ｅ））。なお、成膜後に１００℃で５〜１５分間加熱処理を行い水分の除去を行う。
【０１０４】
次に、図７（Ａ）に示すように発光素子の発光層となる第２の有機化合物層６２５の成膜を行う。なお、本実施例では、第２の有機化合物層６２５を形成する材料として、緑色の発光を示すポリ（２−（ジアルコキシフェニル）−１．４−フェニレンビニレン）：ＲＯＰｈ−ＰＰＶを非プロトン性溶媒であるトルエンに溶解させた塗布液をメタルマスクを備えた基板上にスピンコート法により塗布する。成膜後に、８０℃で３分間熱処理を行うことによりトルエンを揮発させ、８０ｎｍの膜厚を得る。
【０１０５】
なお、図７においては、発光素子を一つしか示していないが、本発明におけるメタルマスクを用いた成膜方法によれば図８に示すような異なる発光層を有する発光素子を複数形成することができる。
【０１０６】
図８において、基板８０１上に形成された電流制御用ＴＦＴ８０２と電気的に接続された陽極８０３（８０３ａ、８０３ｂ、８０３ｃ）上に第１の有機化合物８０４が形成されている。陽極８０３ａ上に形成されている第２の有機化合物層８０５は、先に示したように緑色の発光を示すＲＯＰｈ−ＰＰＶにより形成されている。
【０１０７】
また、陽極８０３ｂ上に形成される第３の有機化合物層８０６に用いる材料として、青色の発光を示すポリ（９，９’−ジアルキルフルオレン）：ＰＤＡＦをトルエンに溶解させた塗布液をメタルマスクを備えた基板上にスピンコート法により塗布する。成膜後に、８０℃で３分間熱処理を行うことによりトルエンを揮発させ、８０ｎｍの膜厚を得る。
【０１０８】
さらに、陽極８０３ｃ上に形成される第４の有機化合物層４１５に用いる材料として、赤色の発光を示すポリ（２，５−ジアルコキシ−１，４フェニレンビニレン）：ＲＯ−ＰＰＶをトルエンに溶解させた塗布液をメタルマスクを備えた基板上にスピンコート法により塗布する。成膜後に、８０℃で３分間熱処理を行うことによりトルエンを揮発させ、８０ｎｍの膜厚を得る。
【０１０９】
以上のようにしてメタルマスクを用いて陽極上に複数の有機化合物層を形成することができる。
【０１１０】
次に有機化合物層上に発光素子の陰極を形成する。図７（Ｂ）に示すように第２の有機化合物層６２５上に蒸着法により陰極６２６を形成する。なお、陰極６２６の材料としては、Ｍｇ：Ａｇ合金を用い、１００〜１２０ｎｍの膜厚で形成する。陰極６２６を形成する材料としては、Ｍｇ：Ａｇ合金の他に周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成した膜を用いることもできる。
【０１１１】
以上により、図７に示すように同一基板上に陽極と陰極との間に有機化合物層を有する発光素子６２７を形成することができる。なお、本実施例を実施することにより図８に示すような陽極８０３ａと陰極８０８との間に第１の有機化合物層８０４及び第２の有機化合物層８０５を有する第１の発光素子８０９ａ、陽極８０３ｂと陰極８０８との間に第１の有機化合物層８０４及び第３の有機化合物層８０６を有する第２の発光素子８０９ｂ、陽極８０３ｃと陰極８０８との間に第１の有機化合物層８０４及び第４の有機化合物層８０７を有する第３の発光素子８０９ｃを作り分けることができる。
【０１１２】
さらに、図７（Ｃ）に示すように発光素子６２７をカバー材６２８などで封止して、空間６２９に封入する。これにより、発光素子６２７を外部から完全に遮断することができ、外部から水分や酸素といった有機化合物層の劣化を促す物質が侵入することを防ぐことができる。
【０１１３】
なお、カバー材６２８を構成する材料としてガラス基板や石英基板の他、ＦＲＰ（Fiberglass-Reinforced Plastics）、ＰＶＦ（ポリビニルフロライド）、マイラー、ポリエステルまたはアクリル等からなるプラスチック基板を用いることができる。
【０１１４】
（実施例２）
実施例１では有機化合物層を形成する高分子系有機化合物のうち、非プロトン性溶媒に可溶であり、発光性を有する高分子系有機化合物を使用した例を示したが、本発明においては、非プロトン性溶媒に難溶もしくは不溶であっても分散させておけば用いることができる。また発光性以外の機能を有する有機化合物を混合させて用いることも可能であることから、以下に本発明において用いることのできる有機化合物を挙げる。
【０１１５】
発光性以外の機能としては、正孔輸送性、電子輸送性といった機能が挙げられる。また、これらの材料は高分子系有機化合物に限られることはなく低分子系有機化合物であっても良い。
【０１１６】
例えば、正孔輸送性を有する材料として知られている芳香族アミン系のN,N'−ビス(3−メチルフェニル)−N,N'−ジフェニル−[1,1'−ビフェニル]−4,4'−ジアミン(TPD)、その誘導体である４，４'−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−ビフェニル（以下、「α−NPD」と記す）や、４，４'，４''−トリス（Ｎ，Ｎ−ジフェニル−アミノ）−トリフェニルアミン（以下、「TDATA」と記す）、４，４'，４''−トリス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−トリフェニルアミン（以下、「MTDATA」と記す）などのスターバースト型芳香族アミン化合物が挙げられる。
【０１１７】
また、電子輸送性を有する材料としては、金属錯体であるトリス（８−キノリノラト）アルミニウム（以下、「Alq3」と記す）、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（以下、「Almq3」と記す）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［h］−キノリナト）ベリリウム（以下、「BeBq2」と記す）などのキノリン骨格またはベンゾキノリン骨格を有する金属錯体や、混合配位子錯体であるビス（２−メチル−８−キノリノラト）−（４−ヒドロキシ−ビフェニリル）−アルミニウム（以下、「BAlq」と記す）などがある。また、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾオキサゾラト］亜鉛（以下、「Zn(BOX)2」と記す）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾチアゾラト］亜鉛（以下、「Zn(BTZ)2」と記す）などのオキサゾール系、チアゾール系配位子を有する金属錯体もある。さらに、金属錯体以外にも、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−tert−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（以下、「PBD」と記す）、１，３−ビス［５−（p−tert−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（以下、「OXD−7」と記す）などのオキサジアゾール誘導体、３−（４−tert−ブチルフェニル）−４−フェニル−５−（４−ビフェニリル）−１，２，４−トリアゾール（以下、「TAZ」と記す）、３−（４−tert−ブチルフェニル）−４−（４−エチルフェニル）−５−（４−ビフェニリル）−１，２，４−トリアゾール（以下、「p-EtTAZ」と記す）などのトリアゾール誘導体、バソフェナントロリン（以下、「BPhen」と記す）バソキュプロイン（以下、「BCP」と記す）などのフェナントロリン誘導体が挙げられる。
【０１１８】
また、蛍光色素や三重項発光材料を用いることも可能である。蛍光色素としては、スチリル色素である４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（Ｐ−ジメチルアミノ−スチリル）−４Ｈ−ピラン：ＤＣＭ、クマリン−５４０、ルブレン、ローダミン６Ｇ、ペリレン、キナクリドン、ピラゾリン等が挙げられる。また、三重項発光材料としては、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム（以下、「Ir(ppy)3」と記す）、２，３，７，８，１２，１３，１７，１８−オクタエチル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィリン−白金（以下、「PtOEP」と記す）などが知られている。
【０１１９】
また、三重項発光材料を用いる場合には、ブロッキング材料としては、先に述べたBAlq、OXD−7、TAZ、p-EtTAZ、BPhen、BCP等を混合しておくことが好ましい。
【０１２０】
また、その他にも以下に示す様な高分子系有機化合物を用いることもできる。
【０１２１】
すなわち、ポリ（１，４−フェニレンビニレン）、ポリ（１，４−ナフタレンビニレン）、ポリ（２−フェニル−１，４−フェニレンビニレン）、ポリチオフェン、ポリ（３−フェニルチオフェン）、ポリ（１，４−フェニレン）、ポリ（２，７−フルオレン）といった材料を用いることもできる。
【０１２２】
以上で述べたような各機能を有する材料を各々組み合わせて用いることにより、従来よりも駆動電圧が低い上に素子の寿命が長い発光素子を作製することができる。なお、本実施例の構成は、実施例１の構成と自由に組み合わせて実施することが可能である。
【０１２３】
（実施例３）
ここで、本発明を用いて形成される実施例１で説明した発光装置の画素部の詳細な上面構造を図９（Ａ）に、回路図を図９（Ｂ）に示す。図９（Ａ）及び図９（Ｂ）は共通の符号を用いるので互いに参照すればよい。
【０１２４】
図９において、基板上に設けられたスイッチング用ＴＦＴ９００は図６のスイッチング用（ｎチャネル型）ＴＦＴ７０２を用いて形成される。従って、構造の説明はスイッチング用（ｎチャネル型）ＴＦＴ７０２の説明を参照すれば良い。また、９０２で示される配線は、スイッチング用ＴＦＴ９００のゲート電極９０１（９０１ａ、９０１ｂ）を電気的に接続するゲート配線である。
【０１２５】
なお、本実施例ではチャネル形成領域が二つ形成されるダブルゲート構造としているが、チャネル形成領域が一つ形成されるシングルゲート構造もしくは三つ形成されるトリプルゲート構造であっても良い。
【０１２６】
また、スイッチング用ＴＦＴ９００のソースはソース配線９０３に接続され、ドレインはドレイン配線９０４に接続される。また、ドレイン配線９０４は電流制御用ＴＦＴ９０５のゲート電極９０６に電気的に接続される。なお、電流制御用ＴＦＴ９０５は図６の電流制御用（ｎチャネル型）ＴＦＴ７０２を用いて形成される。従って、構造の説明は電流制御用（ｎチャネル型）ＴＦＴ７０２の説明を参照すれば良い。なお、本実施例ではシングルゲート構造としているが、ダブルゲート構造もしくはトリプルゲート構造であっても良い。
【０１２７】
また、電流制御用ＴＦＴ９０５のソースは電流供給線９０７に電気的に接続され、ドレインはドレイン配線９０８に電気的に接続される。また、ドレイン配線９０８は点線で示される陰極９０９に電気的に接続される。
【０１２８】
また、９１０で示される配線は、消去用ＴＦＴ９１１のゲート電極９１２と電気的に接続するゲート配線である。なお、消去用ＴＦＴ９１１のソースは、電流供給線９０７に電気的に接続され、ドレインはドレイン配線９０４に電気的に接続される。
【０１２９】
なお、消去用ＴＦＴ９１１は図６の電流制御用（ｎチャネル型）ＴＦＴ７０２と同様にして形成される。従って、構造の説明は電流制御用（ｎチャネル型）ＴＦＴ７０２の説明を参照すれば良い。なお、本実施例ではシングルゲート構造としているが、ダブルゲート構造もしくはトリプルゲート構造であっても良い。
【０１３０】
また、９１３で示される領域には保持容量（コンデンサ）が形成される。コンデンサ９１３は、電流供給線９０７と電気的に接続された半導体膜９１４、ゲート絶縁膜と同一層の絶縁膜（図示せず）及びゲート電極９０６との間で形成される。また、ゲート電極９０６、第１層間絶縁膜と同一の層（図示せず）及び電流供給線９０７で形成される容量も保持容量として用いることが可能である。
【０１３１】
なお、図９（Ｂ）の回路図で示す発光素子９１５は、陰極９０９と、陰極９０９上に形成される有機化合物層（図示せず）と有機化合物層上に形成される陽極（図示せず）からなる。本発明において、陰極９０９は、電流制御用ＴＦＴ９０５のソース領域またはドレイン領域と接続している。
【０１３２】
発光素子９１５の陽極には対向電位が与えられている。また電流供給線Ｖは電源電位が与えられている。そして対向電位と電源電位の電位差は、電源電位が陰極に与えられたときに発光素子が発光する程度の電位差に常に保たれている。電源電位と対向電位は、本発明の発光装置に、外付けのＩＣ等により設けられた電源によって与えられる。なお対向電位を与える電源を、本明細書では特に対向電源９１６と呼ぶ。
【０１３３】
なお、本実施例の構成は、実施例１または実施例２の構成と自由に組み合わせて実施することが可能である。
【０１３４】
（実施例４）
本実施例では、本発明の作製方法により作製された発光装置の外観図について図１０を用いて説明する。なお、図１０（Ａ）は、発光装置を示す上面図、図１０（Ｂ）は図１０（Ａ）をＡ−Ａ’で切断した断面図である。点線で示された１００１はソース信号線駆動回路、１００２は画素部、１００３はゲート信号線駆動回路である。また、１００４はカバー材、１００５はシール剤であり、シール剤１００５で囲まれた内側は、空間になっている。
【０１３５】
なお、１００８はソース信号線駆動回路１００１及びゲート信号線駆動回路１００３に入力される信号を伝送するための配線であり、外部入力端子となるＦＰＣ（フレキシブルプリントサーキット）１００９からビデオ信号やクロック信号を受け取る。なお、ここではＦＰＣしか図示されていないが、このＦＰＣにはプリント配線基盤（ＰＷＢ）が取り付けられていても良い。本明細書における発光装置には、発光装置本体だけでなく、それにＦＰＣもしくはＰＷＢが取り付けられた状態をも含むものとする。
【０１３６】
次に、断面構造について図１０（Ｂ）を用いて説明する。基板１０１０上には駆動回路及び画素部が形成されているが、ここでは、駆動回路としてソース信号線駆動回路１００１と画素部１００２が示されている。
【０１３７】
なお、ソース信号線駆動回路１００１はｎチャネル型ＴＦＴ１０１３とｐチャネル型ＴＦＴ１０１４とを組み合わせたＣＭＯＳ回路が形成される。また、駆動回路を形成するＴＦＴは、公知のＣＭＯＳ回路、ＰＭＯＳ回路もしくはＮＭＯＳ回路で形成しても良い。また、本実施例では、基板上に駆動回路を形成したドライバー一体型を示すが、必ずしもその必要はなく、基板上ではなく外部に形成することもできる。
【０１３８】
また、画素部１００２は電流制御用ＴＦＴ１０１１とそのドレインに電気的に接続された陽極１０１２を含む複数の画素により形成される。
【０１３９】
また、陽極１０１２の両端には絶縁層１０１５が形成され、陽極１０１２上には第１の有機化合物層１０１６及び第２の有機化合物層１０１７からなる有機化合物層が形成される。さらに、第２の有機化合物層１０１７上には陰極１０１８が形成される。これにより、陽極、有機化合物層及び陰極からなる発光素子１０１９が形成される。
【０１４０】
陰極１０１８は全画素に共通の配線としても機能し、接続配線１００８を経由してＦＰＣ１００９に電気的に接続されている。
【０１４１】
また、基板１０１０上に形成された発光素子１０１９を封止するためにシール剤１００５によりカバー材１００４を貼り合わせる。なお、カバー材１００４と発光素子１０１９との間隔を確保するために樹脂膜からなるスペーサを設けても良い。そして、シール剤１００５の内側の空間１００７には窒素等の不活性気体が充填されている。なお、シール剤１００５としてはエポキシ系樹脂を用いるのが好ましい。また、シール剤１００５はできるだけ水分や酸素を透過しない材料であることが望ましい。さらに、空間１００７の内部に吸湿効果をもつ物質や酸化を防止する効果をもつ物質を含有させても良い。
【０１４２】
また、本実施例ではカバー材１００４を構成する材料としてガラス基板や石英基板の他、ＦＲＰ（Fiberglass-Reinforced Plastics）、ＰＶＦ（ポリビニルフロライド）、マイラー、ポリエステルまたはアクリル等からなるプラスチック基板を用いることができる。また、シール剤１００５を用いてカバー材１００４を接着した後、さらに側面（露呈面）を覆うようにシール剤で封止することも可能である。
【０１４３】
以上のようにして発光素子を空間１００７に封入することにより、発光素子を外部から完全に遮断することができ、外部から水分や酸素といった有機化合物層の劣化を促す物質が侵入することを防ぐことができる。従って、信頼性の高い発光装置を得ることができる。
【０１４４】
なお、本実施例の構成は、実施例１〜実施例３のいずれの構成と自由に組み合わせて実施することが可能である。
【０１４５】
（実施例５）
本実施例では本発明の作製方法によりパッシブ型（単純マトリクス型）の発光装置を作製した場合について説明する。説明には図１１を用いる。図１１において、１１０１はガラス基板、１１０２は透明導電膜からなる陽極である。本実施例では、透明導電膜として酸化インジウムと酸化亜鉛との化合物を蒸着法により形成する。なお、図１１では図示されていないが、複数本の陽極が紙面に平行な方向へストライプ状に配列されている。
【０１４６】
また、ストライプ状に配列された陽極１１０２と交差するようにバンク１１０３が形成される。バンク１１０３は陽極１１０２と接して紙面に垂直な方向に形成されている。
【０１４７】
次に、積層構造を有する有機化合物層が形成される。本実施例においては、まず、第１の有機化合物層１１０４として、ＰＥＤＯＴを水に溶解させた塗布液をメタルマスクを用いてスピンコート法により塗布し、これを１００℃で１０分間加熱することにより水分を除去して３０〜５０ｎｍの膜厚で第１の有機化合物層１１０４を画素部にのみ形成する。
【０１４８】
次に第２の有機化合物層１１０５として、ポリ（２−（ジアルコキシフェニル）−１．４−フェニレンビニレン）：ＲＯＰｈ−ＰＰＶをトルエンに溶解させた塗布液をメタルマスクを用いてスピンコート法により塗布し、８０℃で３分間加熱して溶媒を揮発させることにより第２の有機化合物層１１０５が５０〜１５０ｎｍの膜厚で形成される。
【０１４９】
次に第３の有機化合物層１１０６としてポリ（９，９’−ジアルキルフルオレン）：ＰＤＡＦをトルエンに溶解させた塗布液をメタルマスクを用いてスピンコート法により塗布し、８０℃で３分間加熱して溶媒を揮発させることにより第３の有機化合物層１１０６が５０〜１５０ｎｍの膜厚で形成される。
【０１５０】
次に第４の有機化合物層１１０７としてポリ（２，５−ジアルコキシ−１，４フェニレンビニレン）：ＲＯ−ＰＰＶをトルエンに溶解させた塗布液をメタルマスクを用いたスピンコート法により塗布し、８０℃で３分間加熱して溶媒を揮発させることにより第４の有機化合物層１１０７が５０〜１５０ｎｍの膜厚で形成される。
【０１５１】
次に陰極１１０８が形成される。なお、本実施例では陰極１１０８の材料としては、Ｍｇ：Ａｇ合金を用い、１００〜１２０ｎｍの膜厚で蒸着法により形成する。陰極１１０８を形成する材料としては、Ｍｇ：Ａｇ合金の他に周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成した膜を用いることもできる。
【０１５２】
以上により、複数の有機化合物層を有する発光素子が得られる。なお、本実施例では、第１の有機化合物層と第２の有機化合物層、第１の有機化合物層と第３の有機化合物層、第１の有機化合物層と第４の有機化合物層の積層で形成される層を全て有機化合物層と呼ぶ。また、これらの有機化合物層はバンク１１０３で形成された溝に沿って形成されるため、紙面に垂直な方向にストライプ状に配列される。
【０１５３】
そして、第１の陰極１１０８ａ、第２の陰極１１０８ｂ、第３の陰極１１０８ｃを電気的に接続するための接続配線１１０９を蒸着法により形成する。なお、本実施例における接続配線の材料はＡｌとする。
【０１５４】
以上のようにして基板１１０１上に発光素子を形成する。なお、本実施例では下側の電極が透光性の陽極で形成されているため、有機化合物層で発生した光は下側（基板１１０１）に放射される。
【０１５５】
次に、カバー材１１１０としてセラミックス基板を用意する。本実施例の構造では遮光性で良いのでセラミックス基板を用いたが、プラスチックやガラスからなる基板を用いることもできる。
【０１５６】
こうして用意したカバー材１１１０は、紫外線硬化樹脂からなるシール剤１１１２により貼り合わされる。なお、シール剤１１１２の内側１１１１は密閉された空間になっており、窒素やアルゴンなどの不活性ガスが充填されている。また、この密閉された空間１１１１の中に酸化バリウムに代表される吸湿材を設けることも有効である。最後に異方導電性フィルム（ＦＰＣ）１１１３を取り付けてパッシブ型の発光装置が完成する。なお、本実施例は、実施例１または実施例２に示した材料を自由に組み合わせて有機化合物層を形成することが可能である。
【０１５７】
（実施例６）
本実施例では、本発明により作製された発光装置の例として、アクティブマトリクス型発光装置を例示するが、実施例１とは異なり、能動素子が形成されている基板とは反対側から光を取り出す構造（以下、「上方出射」と記す）の発光装置を示す。図１２にその断面図を示す。
【０１５８】
なお、能動素子としてここでは薄膜トランジスタ（以下、「ＴＦＴ」と記す）を用いているが、ＭＯＳトランジスタを用いてもよい。また、ＴＦＴとしてトップゲート型ＴＦＴ（具体的にはプレーナ型ＴＦＴ）を例示するが、ボトムゲート型ＴＦＴ（典型的には逆スタガ型ＴＦＴ）を用いることもできる。
【０１５９】
本実施例において、基板１２０１、画素部１２１１に形成された電流制御用ＴＦＴ１２０２、および駆動回路１２１２に関しては、実施例１と同様の構成でよい。
【０１６０】
電流制御用ＴＦＴ１２０２のドレインに接続されている第１の電極１２０３であるが、本実施例では陽極として用いるため、仕事関数がより大きい導電性材料を用いることが好ましい。その代表例として、ニッケル、パラジウム、タングステン、金、銀などの金属が挙げられる。本実施例では、第１の電極１２０３は光を透過しないことが好ましいが、それに加えて、光の反射性の高い材料を用いることがさらに好ましい。
【０１６１】
第１の電極１２０３の上には有機化合物層１２０４が設けられている。さらに、有機化合物膜１２０４の上には第２の電極１２０５が設けられており、本実施例では陰極とする。その場合、第２の電極１２０５の材料としては、仕事関数が２．５〜３．５ｅＶの導電性材料を用いることが望ましい。代表的には、アルカリ金属元素もしくはアルカリ土類金属元素を含む導電膜、アルミニウムを含む導電膜、あるいはその導電膜にアルミニウムや銀などを積層したものを用いればよい。その他にもＬｉやＣｓなどのアルカリ金属元素、もしくはＭｇやＢａなどのアルカリ土類金属元素の単体と、アルミニウムや銀などの導電膜とを積層させたものを用いることもできる。ただし、本実施例は上方出射であるため、第２の電極１２０５が光透過性であることが大前提である。したがって、これらの金属を用いる場合は、２０ｎｍ程度の超薄膜であることが好ましい。
【０１６２】
また、第１の電極１２０３、有機化合物層１２０４、および第２の電極１２０５からなる発光素子１２０６を酸素および水から保護するために保護膜を設けることも可能である。ただし、本実施例では、光を透過するものを用いる必要がある。
【０１６３】
なお、図１２では電流制御用ＴＦＴ１２０２に第１の電極（陽極）１２０３が電気的に接続されているが、陰極が電流制御用ＴＦＴ１２０２に接続された構造をとることもできる。その場合、第１の電極１２０３を陰極の材料で形成し、第２の電極を陽極の材料で形成すればよい。このとき、電流制御用ＴＦＴ１２０２はｎチャネル型ＴＦＴとすることが好ましい。
【０１６４】
さらに、１２０７はカバー材であり、樹脂からなるシール材１２０８により接着されている。カバー材１２０７は酸素および水を透過しない材質で、かつ、光を透過する材質であればいかなるものを用いてもよい。本実施例ではガラスを用いる。密閉された空間１２０９は不活性ガス（代表的には窒素ガスや希ガス）、樹脂または不活性液体（例えばパーフルオロアルカンに代表される液状のフッ素化炭素）を充填しておけばよい。さらに、吸湿剤や脱酸素剤を設けることも有効である。
【０１６５】
なお、ゲート信号側駆動回路およびデータ信号側駆動回路に伝送される信号は、接続配線１２１３を介してＴＡＢ（Tape Automated Bonding）テープ１２１４から入力される。なお、図示しないが、ＴＡＢテープ１２１４の代わりに、ＴＡＢテープにＩＣ（集積回路）を設けたＴＣＰ（Tape Carrier Package）を接続してもよい。
【０１６６】
また、本実施例に示した発光装置の表示面（画像を観測する面）に偏光板をもうけてもよい。この偏光板は、外部から入射した光の反射を押さえ、観測者が表示面に映り込むことを防ぐ効果がある。一般的には、円偏光板が用いられている。ただし、有機化合物層から発した光が偏光板により反射されて内部に戻ることを防ぐため、屈折率を調節して内部反射の少ない構造とすることが好ましい。
【０１６７】
（実施例７）
発光素子を用いた発光装置は自発光型であるため、液晶表示装置に比べ、明るい場所での視認性に優れ、視野角が広い。従って、様々な電気器具の表示部に用いることができる。
【０１６８】
本発明により作製した発光装置を用いた電気器具として、ビデオカメラ、デジタルカメラ、ゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）、ナビゲーションシステム、音響再生装置（カーオーディオ、オーディオコンポ等）、ノート型パーソナルコンピュータ、ゲーム機器、携帯情報端末（モバイルコンピュータ、携帯電話、携帯型ゲーム機または電子書籍等）、記録媒体を備えた画像再生装置（具体的にはデジタルビデオディスク（ＤＶＤ）等の記録媒体を再生し、その画像を表示しうる表示装置を備えた装置）などが挙げられる。特に、斜め方向から画面を見る機会が多い携帯情報端末は、視野角の広さが重要視されるため、発光素子を有する発光装置を用いることが好ましい。それら電気器具の具体例を図１３に示す。
【０１６９】
図１３（Ａ）は表示装置であり、筐体２００１、支持台２００２、表示部２００３、スピーカー部２００４、ビデオ入力端子２００５等を含む。本発明により作製した発光装置は、表示部２００３に用いることができる。発光素子を有する発光装置は自発光型であるためバックライトが必要なく、液晶表示装置よりも薄い表示部とすることができる。なお、表示装置は、パソコン用、ＴＶ放送受信用、広告表示用などの全ての情報表示用表示装置が含まれる。
【０１７０】
図１３（Ｂ）はデジタルスチルカメラであり、本体２１０１、表示部２１０２、受像部２１０３、操作キー２１０４、外部接続ポート２１０５、シャッター２１０６等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２１０２に用いることができる。
【０１７１】
図１３（Ｃ）はノート型パーソナルコンピュータであり、本体２２０１、筐体２２０２、表示部２２０３、キーボード２２０４、外部接続ポート２２０５、ポインティングマウス２２０６等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２２０３に用いることができる。
【０１７２】
図１３（Ｄ）はモバイルコンピュータであり、本体２３０１、表示部２３０２、スイッチ２３０３、操作キー２３０４、赤外線ポート２３０５等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２３０２に用いることができる。
【０１７３】
図１３（Ｅ）は記録媒体を備えた携帯型の画像再生装置（具体的にはＤＶＤ再生装置）であり、本体２４０１、筐体２４０２、表示部Ａ２４０３、表示部Ｂ２４０４、記録媒体（ＤＶＤ等）読み込み部２４０５、操作キー２４０６、スピーカー部２４０７等を含む。表示部Ａ２４０３は主として画像情報を表示し、表示部Ｂ２４０４は主として文字情報を表示するが、本発明により作製した発光装置はこれら表示部Ａ、Ｂ２４０３、２４０４に用いることができる。なお、記録媒体を備えた画像再生装置には家庭用ゲーム機器なども含まれる。
【０１７４】
図１３（Ｆ）はゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）であり、本体２５０１、表示部２５０２、アーム部２５０３を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２５０２に用いることができる。
【０１７５】
図１３（Ｇ）はビデオカメラであり、本体２６０１、表示部２６０２、筐体２６０３、外部接続ポート２６０４、リモコン受信部２６０５、受像部２６０６、バッテリー２６０７、音声入力部２６０８、操作キー２６０９等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２６０２に用いることができる。
【０１７６】
ここで図１３（Ｈ）は携帯電話であり、本体２７０１、筐体２７０２、表示部２７０３、音声入力部２７０４、音声出力部２７０５、操作キー２７０６、外部接続ポート２７０７、アンテナ２７０８等を含む。本発明により作製した発光装置は、表示部２７０３に用いることができる。なお、表示部２７０３は黒色の背景に白色の文字を表示することで携帯電話の消費電力を抑えることができる。
【０１７７】
なお、将来的に有機材料の発光輝度が高くなれば、出力した画像情報を含む光をレンズ等で拡大投影してフロント型若しくはリア型のプロジェクターに用いることも可能となる。
【０１７８】
また、上記電気器具はインターネットやＣＡＴＶ（ケーブルテレビ）などの電子通信回線を通じて配信された情報を表示することが多くなり、特に動画情報を表示する機会が増してきている。有機材料の応答速度は非常に高いため、発光装置は動画表示に好ましい。
【０１７９】
また、発光装置は発光している部分が電力を消費するため、発光部分が極力少なくなるように情報を表示することが好ましい。従って、携帯情報端末、特に携帯電話や音響再生装置のような文字情報を主とする表示部に発光装置を用いる場合には、非発光部分を背景として文字情報を発光部分で形成するように駆動することが好ましい。
【０１８０】
以上の様に、本発明の作製方法を用いて作製された発光装置の適用範囲は極めて広く、あらゆる分野の電気器具に用いることが可能である。また、本実施例の電気器具は実施例１〜実施例６を実施することにより作製された発光装置をその表示部に用いることができる。
【０１８１】
【発明の効果】
本発明の作製方法を用いることにより、複数の高分子系有機化合物が積層された有機化合物層の形成や、異なる高分子系有機化合物からなる複数の有機化合物層をそれぞれ有する発光素子の作り分けが可能となる。また、本発明において高分子系有機化合物の成膜には、従来のスピンコート法を用いることができるので、インクジェット法に比べて均一な膜を形成することができ、さらに専用の装置を用意する必要が無いことから、容易に実施することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】    本発明における発光装置の作製方法を説明する図。
【図２】    本発明に用いるメタルマスクを説明する図。
【図３】    本発明に用いる固定板を説明する図。
【図４】    本発明に用いる固定板を説明する図。
【図５】    本発明に用いる固定板を説明する図。
【図６】    本発明の発光装置の作製工程を説明する図。
【図７】    本発明の発光装置の作製工程を説明する図。
【図８】    発光素子の構造を説明する図。
【図９】    発光装置の画素部の上面図。
【図１０】  アクティブマトリクス型の発光装置を説明する図。
【図１１】  パッシブマトリクス型の発光装置を説明する図。
【図１２】  アクティブマトリクス型の発光装置を説明する図。
【図１３】  電気器具の一例を示す図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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