(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済燃料から核物質及び核分裂生成物を回収し、この回収した核物質を再使用するための使用済燃料の再処理方法において、
前記使用済燃料を含み被覆管を伴った燃料棒を剪断する剪断工程と、
この剪断工程において剪断した燃料棒を酸化物系溶融塩に浸漬して前記被覆管を除き前記使用済燃料をこの酸化物系溶融塩に溶解させる脱被覆・溶解一体化処理工程と、
この脱被覆・溶解一体化処理工程において前記使用済燃料が溶解した酸化物系溶融塩に固体陰極を浸漬して電解し前記使用済燃料に含まれるウラン及び超ウラン元素をこの固体陰極の表面で析出回収する電解還元工程と、
この電解還元工程において回収された前記ウラン及び超ウラン元素を収容した陽極を固体陰極と共に塩化物系溶融塩に浸漬し電解して前記ウランをこの固体陰極の表面で精製回収し、前記精製されたウランの残部と共に前記超ウラン元素を前記塩化物系溶融塩からなる陰極化した液体で精製回収する電解精製工程と、
を有することを特徴とする使用済燃料の再処理方法。
【請求項２】
使用済燃料から核物質及び核分裂生成物を回収し、この回収した核物質を再使用するための使用済燃料の再処理方法において、
前記使用済燃料を含み被覆管を伴った燃料棒を剪断する剪断工程と、
この剪断工程において剪断した燃料棒を酸化物系溶融塩に浸漬して前記被覆管を除き前記使用済燃料をこの酸化物系溶融塩に溶解させる脱被覆・溶解一体化処理工程と、
この脱被覆・溶解一体化処理工程において前記使用済燃料が溶解した酸化物系溶融塩を電解によってウラン及び超ウラン元素を酸化物として回収する酸化物電解回収工程と、
この酸化物電解回収工程において回収した酸化物を第１の塩化物系溶融塩に浸漬し電解還元してウラン及び超ウラン元素を回収する電解還元工程と、
この電解還元工程において回収された前記ウラン及び超ウラン元素を収容した陽極を固体陰極と共に第２の塩化物系溶融塩に浸漬し電解して前記ウランをこの固体陰極の表面で精製回収し、前記精製されたウランの残部と共に前記超ウラン元素を前記第２の塩化物系溶融塩からなる陰極化した液体で精製回収する電解精製工程と、
を有することを特徴とする使用済燃料の再処理方法。
【請求項３】
前記酸化物系溶融塩として、ＹＯ３塩、Ｘ２ＹＯ４塩、Ｘ２Ｙ２Ｏ７塩、Ｘ２ＹＯ４及びＸ２Ｙ２Ｏ７の混合塩、Ｘ２ＹＯ４及びＹＯ３の混合塩、並びにＹＯ３及びＸ２Ｙ２Ｏ７の混合塩（Ｘ＝アルカリ金属又はアルカリ土類金属、Ｙ＝モリブデン（Ｍｏ）又はタングステン（Ｗ））から選択された少なくとも１種を用いること、を特徴とする請求項１又は２記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項４】
前記酸化物系溶融塩としてＮａ２ＭｏＯ４塩とＮａ２Ｍｏ２Ｏ７塩との混合塩又はＮａ２ＭｏＯ４塩とＭｏＯ３塩との混合塩を用いたときに、この酸化物系溶融塩を７２５〜８００℃の範囲に温度制御して溶解が実施されること、を特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項５】
前記酸化物系溶融塩を１０００〜１４００℃の温度範囲に制御することにより、溶解しているウラン及び超ウラン元素は酸化物として沈殿させこの酸化物系溶融塩は再使用されること、を特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項６】
前記酸化物系溶融塩は、鉄燐酸ガラスによりガラス固化して処分されること、を特徴とする請求項４又は５記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項７】
前記電解還元工程において、前記酸化物系溶融塩に溶解したウランを酸素で原子価数６価のウラニルにして電解によりウラン酸化物を回収すること、を特徴とする請求項２記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項８】
前記電解還元工程において、前記酸化物系溶融塩に溶解したウランを酸素で原子価数６価のウラニルにした後にＹＯ２（Ｙ＝モリブデン（Ｍｏ）又はタングステン（Ｗ））を投入することによりこのウランを原子価数４価のウラニルに戻し、１０００〜１４００℃の範囲に温度制御することによりこのウランを酸化物として沈殿除去させて前記酸化物系溶融塩を浄化すること、を特徴とする請求項２記載の使用済燃料の再処理方法。
【請求項９】
前記酸化物電解回収工程において、電解を持続して電解還元を行い陰極上のウラン及び超ウラン元素の酸化物を金属として回収すること、を特徴とする請求項２記載の使用済燃料の再処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、使用済燃料を再処理する使用済燃料の再処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所から発生する使用済核燃料中には、ウラン、超ウラン元素の酸化物の他に、核分裂生成物であるアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類等の酸化物が含まれており、再処理工程を経て燃料として再利用されている。
【０００３】
この使用済核燃料をそのまま高温で処理する乾式再処理法の一つとして溶融塩電解法がある。この溶融塩電解法として、アクチニド酸化物の溶融塩への溶解と電解を同時に行い（同時電解法と言われている。）、貴金属元素、希土類元素等の不純物の混入を低減する除染能力及び処理速度を高めた再処理方法及び装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。この方法によれば、ウランやプルトニウムを酸化物として回収でき、従来方法と比較して処理速度を高めることができる。
【０００４】
しかし、乾式再処理において、この再処理に適し、燃料を被覆する燃料被覆管を排除する脱被覆手法が未だ確立されていない。この従来の脱被覆手法について、図３を用いて説明する。
【０００５】
図３は、従来の使用済燃料の再処理方法の手順を示すフロー図である。
【０００６】
本図に示すように、被覆管１ａを伴う使用済燃料である使用済酸化物燃料１が再処理施設に搬入される。この搬入された使用済酸化物燃料１は長さが約４ｍにも及ぶので、剪断工程２において剪断される。従って、この剪断されたものには、使用済酸化物燃料１と被覆管１ａとを含むことになる。この剪断された使用済酸化物燃料１は、熱脱被覆工程２３に移送され、酸素２８が注入されて熱脱被覆される。
【０００７】
上述のように、剪断工程２に後続する熱脱被覆工程２３において、使用済酸化物燃料１は処理されることになる。しかし、この使用済酸化物燃料１及び被覆管１ａの両者は固体であるために固体同士の分離は難しく、使用済酸化物燃料１と被覆管１ａとの分離が困難であった。また、熱脱被覆工程２３から、水素２９が注入される水素還元工程２４を経由してペレット化（焼結）２５までの工程において使用済酸化物燃料１と被覆管１ａとの分離に伴う微粉末を取り扱うことになるために、この微粉末が回収されたウランやプルトニウムに混入するというハンドリング上の難点を伴っていた。
【０００８】
上述のように、これまでの脱被覆技術は、熱脱被覆法を代表とするように、溶解プロセスを伴わない脱被覆のみによる技術である。このために、使用済酸化物燃料１と被覆管１ａとの完全分離が難しく、再処理に影響を及ぼす可能性があった。
【０００９】
また、六ヶ所再処理で用いられている硝酸による、脱被覆・溶解一体化処理を、乾式再処理への適用が望まれている。現在、この処理に用いられる候補塩としてＮａ２ＭｏＯ４を始めとするＭｏ酸溶融塩が挙げられており研究開発が鋭意進められている。この処理は、Ｍｏ酸溶融塩を用いることにより、被覆管１ａを溶かさずに、使用済酸化物燃料１中の大半を占めるウランの酸化物を溶解するものである。この脱被覆・溶解一体化処理は、乾式再処理においても適用可能であり注目されている。
【特許文献１】特開平９−９００８９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
上述した従来の乾式再処理において、この再処理に適し、使用済酸化物燃料１を被覆する被覆管１ａを排除する脱被覆手法が未だ確立されていない。
【００１１】
従来の脱被覆手法においては、剪断工程２の後に熱脱被覆工程２３を介して処理されるが、使用済酸化物燃料１及び被覆管１ａの両者は固体であるため固体同士の分離は難しく、使用済酸化物燃料１と被覆管１ａとの分離性に課題があった。また、熱脱被覆工程２３からペレット化２５までの工程においては、使用済酸化物燃料１及び被覆管１ａとの分離に伴う微粉末を取り扱うために、この微粉末が回収されたウランやプルトニウムに混入するというハンドリング上の課題があった。
【００１２】
このために、六ヶ所再処理で用いられている硝酸による脱被覆・溶解一体化処理を、乾式再処理への適用が望まれている。現在、この処理に用いられる候補塩としてＮａ２ＭｏＯ４を始めとするＭｏ酸溶融塩が挙げられている。
【００１３】
しかし、このＭｏ酸溶融塩による脱被覆・溶解一体化処理は、ウランの溶解性に優れているが、この溶融塩からのウラン回収の効率が低いという課題があった。すなわち、乾式再処理において、脱被覆・溶解一体化処理工程の後段のウラン及びプルトニウム回収工程が重要であり、これに適した効率の良いウラン及びプルトニウムの回収方法の確立が急務であり、この乾式再処理全体のプロセス効率の向上を必要としている点に課題があった。
【００１４】
本発明は上記課題を解決するためになされたもので、使用済酸化物燃料の溶融塩電解による再処理において脱被覆・溶解一体化処理及び効率の良いウラン回収を実現できる使用済燃料の再処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記目的を達成するため、本発明は、使用済燃料から核物質及び核分裂生成物を回収し、この回収した核物質を再使用するための使用済燃料の再処理方法において、前記使用済燃料を含み被覆管を伴った燃料棒を剪断する剪断工程と、この剪断工程において剪断した燃料棒を酸化物系溶融塩に浸漬して前記被覆管を除き前記使用済燃料をこの酸化物系溶融塩に溶解させる脱被覆・溶解一体化処理工程と、この脱被覆・溶解一体化処理工程において前記使用済燃料が溶解した酸化物系溶融塩に固体陰極を浸漬して電解し前記使用済燃料に含まれるウラン及び超ウラン元素をこの固体陰極の表面で析出回収する電解還元工程と、この電解還元工程において回収された前記ウラン及び超ウラン元素を収容した陽極を固体陰極と共に塩化物系溶融塩に浸漬し電解して前記ウランをこの固体陰極の表面で精製回収し、前記精製されたウランの残部と共に前記超ウラン元素を前記塩化物系溶融塩からなる陰極化した液体で精製回収する電解精製工程と、を有することを特徴とするものである。
【００１６】
上記目的を達成するため、本発明は、使用済燃料から核物質及び核分裂生成物を回収し、この回収した核物質を再使用するための使用済燃料の再処理方法において、前記使用済燃料を含み被覆管を伴った燃料棒を剪断する剪断工程と、この剪断工程において剪断した燃料棒を酸化物系溶融塩に浸漬して前記被覆管を除き前記使用済燃料をこの酸化物系溶融塩に溶解させる脱被覆・溶解一体化処理工程と、この脱被覆・溶解一体化処理工程において前記使用済燃料が溶解した酸化物系溶融塩を電解によってウラン及び超ウラン元素を酸化物として回収する酸化物電解回収工程と、この酸化物電解回収工程において回収した酸化物を第１の塩化物系溶融塩に浸漬し電解還元してウラン及び超ウラン元素を回収する電解還元工程と、この電解還元工程において回収された前記ウラン及び超ウラン元素を収容した陽極を固体陰極と共に第２の塩化物系溶融塩に浸漬し電解して前記ウランをこの固体陰極の表面で精製回収し、前記精製されたウランの残部と共に前記超ウラン元素を前記第２の塩化物系溶融塩からなる陰極化した液体で精製回収する電解精製工程と、を有することを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の使用済燃料の再処理方法によれば、燃料に含まれるウラン及び超ウラン元素を析出回収する電解還元工程及び回収した金属のウラン及び超ウラン元素を塩化物系溶融塩に浸漬し電解して、ウランを固体陰極の表面で精製回収し、この精製されたウランの残部と共に超ウラン元素を塩化物系溶融塩からなる陰極化した液体で精製回収する電解精製工程を経由して、使用済酸化物燃料及び被覆管の脱被覆・溶解一体化処理及び効率の良いウラン及び超ウラン元素の回収を実現することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明に係る使用済燃料の再処理方法の実施の形態について、図面を参照して説明する。ここで、同一又は類似の部分には共通の符号を付すことにより、重複説明を省略する。
【００１９】
図１は、本発明の第１の実施の形態の使用済燃料の再処理方法の手順を示すフロー図である。まず、使用済燃料の再処理の手順について説明する。
【００２０】
図１に示すように、使用済燃料である使用済酸化物燃料１を含み被覆管１ａを伴った燃料棒は、再処理施設に搬入される。この再処理施設の剪断工程２においては、搬入された使用済酸化物燃料１は長さが約４ｍにも及ぶので、細かく剪断される。従って、この剪断されたものには、使用済酸化物燃料１及びジルコニウム合金等から作製された被覆管１ａが混在することになる。
【００２１】
この剪断工程２において剪断された使用済酸化物燃料１は、脱被覆・溶解一体化処理工程３に移送される。この脱被覆・溶解一体化処理工程３において、剪断した使用済酸化物燃料１及び被覆管１ａは、酸化物系溶融塩６に浸漬され、被覆管１ａを除き使用済酸化物燃料１がこの酸化物系溶融塩６に溶解される。
【００２２】
すなわち、脱被覆・溶解一体化処理工程３においては、モリブデン（Ｍｏ）酸溶融塩が代表される酸化物系溶融塩６を用いることにより、脱被覆工程と溶解工程とを一体化処理することができる。この酸化物系溶融塩６とは、被覆管１ａ等の金属を溶かさずに、ウラン（Ｕ）９及びＴＲＵ１０等のアクチニドの酸化物を溶かす性質を持つものである。このＴＲＵとは、プルトニウム等の超ウラン元素（Ｔｒａｎｓｕｒａｎｉｃ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ）をいう。
【００２３】
この酸化物系溶融塩６として、Ｍｏ酸溶融塩が代表され、ＹＯ３塩、Ｘ２ＹＯ４塩、Ｘ２Ｙ２Ｏ７塩、Ｘ２ＹＯ４及びＸ２Ｙ２Ｏ７の混合塩、Ｘ２ＹＯ４及びＹＯ３の混合塩並びにＹＯ３及びＸ２Ｙ２Ｏ７の混合塩（Ｘ＝アルカリ金属又はアルカリ土類金属、Ｙ＝モリブデン（Ｍｏ）又はタングステン（Ｗ））から選択された少なくとも１種が用いられる。
【００２４】
この脱被覆・溶解一体化処理工程３において使用済酸化物燃料１が溶解した酸化物系溶融塩６は、電解還元工程４に移送される。溶解しない被覆管１ａ及び核分裂生成物（ＦＰ：Ｆｉｓｓｉｏｎ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ）７は、ここで除去される。
【００２５】
この電解還元工程４において、使用済酸化物燃料１が溶解した酸化物系溶融塩６に固体陰極を浸漬し電解される。この電解処理を介して、使用済酸化物燃料１に含まれるウラン９及びＴＲＵ１０は、金属析出物である金属塊状のウラン９及びＴＲＵ１０として固体陰極の表面で回収することができる。
【００２６】
この電解還元工程４において回収されたウラン９及びＴＲＵ１０は、電解精製工程５に移送される。この電解精製工程５において、回収されたウラン９及びＴＲＵ１０は、図示しない陽極バスケットに投入または収容される。このウラン９及びＴＲＵ１０を投入または収容した陽極バスケットを図示しない固体陰極と共に塩化物系溶融塩８に浸漬し電解精製される。この電解精製工程５を介して、ウラン９の一部は固体陰極の表面において析出することによりに精製されて回収される。塩化物系溶融塩８からなる陰極化した液体において精製されたウラン９の残部と共に、ＴＲＵ１０はプルトニウム、マイナーアクチニド（Ｍｉｎｏｒ Ａｃｔｉｎｉｄｅ：ＭＡ）として回収される。
【００２７】
このように構成された本実施の形態において、脱被覆・溶解一体化処理工程３において酸化物系溶融塩６としてＭｏ酸溶融塩を用いることにより、被覆管１ａは固体のままの状態を維持しているのに対して、使用済酸化物燃料１は酸化物系溶融塩６に溶解して液体となるため、容易に被覆管１ａと使用済酸化物燃料１とに分離することができる。
【００２８】
本実施の形態によれば、脱被覆・溶解一体化処理工程３において酸化物系溶融塩６としてＭｏ酸溶融塩を用いることにより、ウラン９及びＴＲＵ１０等の製品が回収されるまでに、使用済酸化物燃料１と被覆管１ａとの分離に伴う微粉末を取り扱うことがないために、ウラン９及びＴＲＵ１０に微粉末が混入する等のハンドリング状の問題が解消される。
【００２９】
なお、酸化物系溶融塩６としてＮａ２ＭｏＯ４塩とＮａ２Ｍｏ２Ｏ７塩との混合塩又はＮａ２ＭｏＯ４塩とＭｏＯ３塩との混合塩を用いたときに、７２５〜８００℃の範囲に温度制御して短時間で溶解を実施することができる。
【００３０】
すなわち、酸化物系溶融塩６としてＮａ２ＭｏＯ４塩とＮａ２Ｍｏ２Ｏ７塩との混合塩又はＮａ２ＭｏＯ４塩とＭｏＯ３塩との混合塩を用いたときに、ウラン９のモリブデン酸化合物の遷移点である７２５℃とＭｏＯ３の沸点である８００℃との間に温度制御することにより溶解時間を短縮することができる。
【００３１】
また、酸化物系溶融塩６としてＮａ２ＭｏＯ４塩とＮａ２Ｍｏ２Ｏ７塩との混合塩又はＮａ２ＭｏＯ４塩とＭｏＯ３塩との混合塩を用いたときに、この酸化物系溶融塩６を１０００〜１４００℃の範囲に温度制御してもよい。この温度範囲に制御することにより、酸化物系溶融塩６の中に溶解しているウラン９及びＴＲＵ１０のモリブデン酸化合物は、ほとんど酸化物として沈殿し、酸化物系溶融塩６の中に何も溶けていない状態になる。かくして、この沈殿物を除去することにより、酸化物系溶融塩６を浄化することができ、酸化物系溶融塩６を再利用することができる。
【００３２】
すなわち、この場合の酸化物系溶融塩６の温度範囲は、１０００〜１４００℃であることが望ましい。１０００℃以上の温度になると酸化物系溶融塩６の中に溶解しているウラン９及びＴＲＵ１０のモリブデン酸化合物は酸化物として沈殿し始め、１４００℃を超えると、ほとんど酸化物として沈殿し酸化物系溶融塩６の中に何も溶けていない状態になるからである。このために、酸化物系溶融塩６は、実用的には１０００〜１４００℃の範囲に温度制御されることが好ましい。
【００３３】
また、酸化物系溶融塩６としてＮａ２ＭｏＯ４塩とＮａ２Ｍｏ２Ｏ７塩との混合塩又はＮａ２ＭｏＯ４塩とＭｏＯ３塩との混合塩を用いたときに、この酸化物系溶融塩６は、鉄燐酸ガラス固化して処分することができる。
【００３４】
この鉄燐酸ガラスはＭｏとＮａを多く含有させることができることを特徴としているために、酸化物系溶融塩６としてＮａ２ＭｏＯ４塩とＮａ２Ｍｏ２Ｏ７塩との混合塩又はＮａ２ＭｏＯ４塩とＭｏＯ３塩との混合塩を用いたときに鉄燐酸ガラスによるガラス固化により処分することができる。
【００３５】
また、陽極と陰極との距離を離し陰極側に酸素ガスが触れない対策を講じてもよい。すなわち、陰極上の酸化物の電解還元により、酸化物が酸化物イオンを放出して金属に還元される。放出した酸化物イオンは陽極で反応して酸素ガスを発生させる。このために、陰極の金属が陽極で発生する酸素ガスによる再酸化が生じると効率が低下する。かくして、陽極と陰極との距離を離すことにより、効率の良いウラン及び超ウラン元素の回収を実現することができる。
【００３６】
図２は、本発明の第２の実施の形態の使用済燃料の再処理方法の手順を示すフロー図である。本図において、図１と同一又は類似の部分には共通の符号を付すことにより、重複説明を省略する。
【００３７】
本図に示すように、脱被覆・溶解一体化処理工程３の後に、電解によってウラン９及びＴＲＵ１０を混合酸化物（Ｍｉｘｅｄ  Ｏｘｉｅｄ：ＭＯＸ）１２として回収する酸化物電解回収工程１１が設けられている。
【００３８】
この酸化物電解回収工程１１においては、脱被覆・溶解一体化処理工程３において燃料成分が溶解した酸化物系溶融塩６に電極を浸漬して、酸素ガスを注入しながら電解処理される。つまり、酸化物の顆粒状のウラン９及びＴＲＵ１０はＭＯＸ１２として陰極の表面で回収することができる。この脱被覆・溶解一体化処理工程３において使用済酸化物燃料１が溶解した酸化物系溶融塩６は、電解還元工程１３に移送される。溶解しない被覆管１ａ及び核分裂生成物（ＦＰ）７は、ここで除去される。
【００３９】
この酸化物電解回収工程１１において回収されたＭＯＸ１２は、電解還元工程１３に移送される。この電解還元工程１３においては、回収されたＭＯＸ１２は陰極として第１の塩化物系溶融塩１４に浸漬される。同時に、この第１の塩化物系溶融塩１４に固体陽極が浸漬され電解することにより、ＭＯＸ１２は金属に還元される。
【００４０】
この電解還元工程１３において還元されて金属状になったウラン９及びＴＲＵ１０は、電解精製工程１６に移送される。この電解精製工程１６においては、金属状になったウラン９及びＴＲＵ１０は、第１の塩化物系溶融塩１４とは別の第２の塩化物系溶融塩１５に陽極として浸漬される。同時に、この第２の塩化物系溶融塩１５に固体陰極が浸漬され、第２の塩化物系溶融塩１５は液体陰極となり電解される。この固体陰極の表面においてウラン９の一部は精製されて回収される。第２の塩化物系溶融塩１５からなる陰極化した液体において精製されたウラン９の残部と共に、ＴＲＵ１０はプルトニウム、マイナーアクチニド（ＭＡ）として回収される。
【００４１】
このように構成された本実施の形態において、酸化物電解回収工程１１においては、Ｍｏ酸溶融塩６を用いることによりウラン９及びＴＲＵ１０をＭＯＸ（酸化物）１２として回収することができるので、容易に被覆管１ａと使用済酸化物燃料１とに分離することができる。
【００４２】
本実施の形態によれば、脱被覆・溶解一体化処理工程３において、ウラン９及びＴＲＵ１０をＭＯＸ（酸化物）１２として回収することにより、使用済酸化物燃料１と被覆管１ａとの分離に伴う微粉末を取り扱うことがないために、回収したウラン９及びＴＲＵ１０に微粉末が混入する等のハンドリング状の問題が解消される。
【００４３】
また、酸化物電解回収工程１１において、酸化物系溶融塩６に溶解したウラン９を酸素で原子価数６価のウラニルにして電解によりウラン酸化物として回収することも可能である。
【００４４】
また、酸化物電解回収工程１１において、酸化物系溶融塩６に溶解したウラン９を酸素で原子価数を６価のウラニルにした後にＹＯ２（Ｙ＝モリブデン（Ｍｏ）又はタングステン（Ｗ））を投入することによりウランを原子価数４価のウラニルに戻す。この４価のウラニルを１０００〜１４００℃の範囲に温度制御することにより、ウラン９を酸化物として沈殿除去させて酸化物系溶融塩６を浄化することも可能である。
【００４５】
すなわち、ウラン９は原子価数が６価で溶解しているときは、６価のウラニルであるＵＶＩＯ２ＹＯ４として溶解している。ここで、ＹＯ２を投入することにより、以下の（１）式が示すように反応して、ウラン原子価数が４価のウラニルであるＵＩＶ（ＭｏＯ４）２が生成される。
【００４６】
ＵＶＩＯ２ＹＯ４  ＋  ＹＯ２  →  ＵＩＶ（ＹＯ４）２                （１）
このような状態になった場合に、モリブデン酸溶融塩のときは、１０００〜１４００℃の範囲に温度制御することにより、ウランはＵＯ２として沈殿させることができる。かくして、この沈殿物を除去することにより、酸化物系溶融塩６であるモリブデン酸溶融塩を浄化することができ、酸化物系溶融塩６を再利用することができる。
【００４７】
この場合の酸化物系溶融塩６であるモリブデン酸溶融塩の温度範囲は、第１の実施の形態と同様に、１０００〜１４００℃であることが望ましい。１０００℃以上の温度になると酸化物系溶融塩６の中に溶解している４価のウラニルであるＵＩＶ（ＭｏＯ４）２は酸化物として沈殿し始め、１４００℃を超えると、ほとんど酸化物として沈殿し酸化物系溶融塩６の中に何も溶けていない状態になるからである。このために、この酸化物系溶融塩６は、実用的には１０００〜１４００℃の範囲に温度制御されることが好ましい。
【００４８】
また、酸化物電解回収工程１１において、電解を持続して電解還元を行い陰極上のウラン９及びＴＲＵ１０の酸化物を金属として回収することも可能である。
【００４９】
すなわち、酸化物系溶融塩６中にウラン９及びＴＲＵ１０が溶解しているときは、酸化物の形状でウラン９及びＴＲＵ１０が陰極の表面上に一旦生成される。酸化物系溶融塩６中のウラン９及びＴＲＵ１０の濃度が低下すると、この陰極の表面上の酸化物の電解還元が始まり、酸化物は酸化物イオンを放出して金属に還元される。放出した酸化物イオンは陽極で反応し酸素ガスを発生する。かくして、電解を持続して電解還元を行い陰極上のウラン９及びＴＲＵ１０の酸化物を金属として回収することにより、効率の良いウラン及び超ウラン元素の回収を実現することができる。
【００５０】
また、陽極と陰極との距離を離し陰極側に酸素ガスが触れない対策を講じてもよい。すなわち、陰極上の酸化物の電解還元により、酸化物が酸化物イオンを放出して金属に還元される。放出した酸化物イオンは陽極で反応し酸素ガスを発生する。このために、陰極の金属が陽極で発生する酸素ガスによる再酸化が生じると効率が低下する。かくして、陽極と陰極との距離を離すことにより、効率の良いウラン及び超ウラン元素の回収を実現することができる。
【００５１】
以上本発明の実施の形態について説明してきたが、本発明は、上述したような各実施の形態に何ら限定されるものではなく、各実施の形態の構成を組み合わせて、本発明の主旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】本発明の第１の実施の形態の使用済燃料の再処理方法の手順を示すフロー図。
【図２】本発明の第２の実施の形態の使用済燃料の再処理方法の手順を示すフロー図。
【図３】従来の使用済燃料の再処理方法の手順を示すフロー図。
【符号の説明】
【００５３】
１…使用済酸化物燃料、１ａ…被覆管、２…剪断工程、３…脱被覆・溶解一体化処理工程、４…電解還元工程、５…電解精製工程、６…酸化物系溶融塩、７…核分裂生成物（ＦＰ）、８…塩化物系溶融塩、９…ウラン、１０…超ウラン元素（ＴＲＵ）、１１…酸化物電解回収工程、１２…ウラン及びＴＲＵの酸化物（ＭＯＸ）、１３…電解還元工程、１４…第１の塩化物系溶融塩、１５…第２の塩化物系溶融塩、１６…電解精製工程、２３…熱脱被覆工程、２４…水素還元工程、２５…ペレット化（焼結）工程、２８…酸素、２９…水素。
【図１】
0005017069.tif 000002
【図２】
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【図３】
0005017069.tif 000004