(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
真空筐体と、該真空筐体内の真空密閉キャビティ内に配設されたマイクロリアクター本体と、該マイクロリアクター本体の少なくとも１つの面に位置する発熱体とを備えるマイクロリアクターにおいて、
前記マイクロリアクター本体は原料導入口およびガス排出口を有し、該原料導入口は前記真空筐体を貫通する原料供給管により前記真空筐体の外部と接続され、該ガス排出口は前記真空筐体を貫通するガス排出管により前記真空筐体の外部と接続され、
前記発熱体は、前記真空筐体を貫通するリードピンを介して外部電源と接続可能であり、
前記真空筐体は、厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなり、前記リードピン、原料供給管、ガス排出管が貫通している複数の貫通孔を有し、該貫通孔のうち、前記リードピンが貫通している貫通孔はガラス部材で封止されているとともに、リードピンの長さ方向に沿った前記ガラス部材の長さが０．５〜１．４ｍｍの範囲となるように、前記真空筐体の前記貫通孔の周辺部位が肉厚部となっており、前記原料供給管、ガス排出管が貫通している前記貫通孔は溶接、ろう付け、あるいは樹脂部材により封止されていることを特徴とするマイクロリアクター。
【請求項２】
前記肉厚部は、前記貫通孔の周囲に幅１．０〜２．０ｍｍの範囲で形成されていることを特徴とする請求項１に記載のマイクロリアクター。
【請求項３】
前記肉厚部は、前記貫通孔が形成されている箇所に比して肉薄の部位を周辺部に有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載のマイクロリアクター。
【請求項４】
前記マイクロリアクター本体は、１組の金属基板が接合された接合体と、前記１組の金属基板の少なくとも一方の金属基板の接合面に形成された微細溝部で構成されたトンネル状流路と、該トンネル状流路に形成された触媒担持層と、該触媒担持層に担持された触媒とを備え、前記原料導入口および前記ガス排出口は前記トンネル状流路と連通され、前記触媒担持層は無機酸化物被膜であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載のマイクロリアクター。
【請求項５】
前記マイクロリアクター本体は、３枚以上の金属基板が積層接合された接合体と、該接合体の内部に形成された流路と、該流路に形成された触媒担持層と、該触媒担持層に担持された触媒とを備え、少なくとも最外層に位置しない前記金属基板は少なくとも一方の接合面に形成された溝部と、該溝部に形成された貫通孔とを有し、前記溝部と前記貫通孔により前記流路が構成され、前記原料導入口および前記ガス排出口は前記流路と連通され、前記触媒担持層は無機酸化物被膜であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載のマイクロリアクター。
【請求項６】
前記溝部は隔壁を介して複数形成されていることを特徴とする請求項５に記載のマイクロリアクター。
【請求項７】
前記溝部に形成された貫通孔は複数であることを特徴とする請求項５または請求項６に記載のマイクロリアクター。
【請求項８】
真空筐体と、該真空筐体内の真空密閉キャビティ内に配設されたマイクロリアクター本体と、該マイクロリアクター本体の少なくとも１つの面に位置する発熱体とを備えるマイクロリアクターの製造方法において、
厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼を用いて、１つの開口面を有する開口筐体を作製する筐体作製工程と、
該開口筐体の所望の壁面に原料供給管、ガス排出管およびリードピンを貫通するための複数の貫通孔を形成する穿設工程と、
厚みが０．５〜１．４ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなる複数の肉厚小片にリードピン用の貫通孔を穿設し、該貫通孔にリードピンを貫通させてガラス部材で封止することにより、リードピン保持肉厚部材を作製する肉厚部材作製工程と、
原料導入口およびガス排出口を有し、該原料導入口およびガス排出口に原料供給管、ガス排出管が接続され、かつ、少なくとも１つの面に位置する発熱体を備えるマイクロリアクター本体を、前記原料供給管とガス排出管が前記貫通孔に挿入されるようにして前記開口筐体内に載置し、前記貫通孔を溶接、ろう付け、あるいは樹脂部材により封止する載置工程と、
前記リードピンを前記開口筐体の対応する前記貫通孔に挿入するようにして、前記開口筐体の外側壁面に前記リードピン保持肉厚部材を接合するとともに、前記リードピンと前記発熱体の電極とを電気的に接続する接合工程と、
厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなる蓋材を、前記開口面を閉塞するように前記開口筐体に接合して、内部が真空密閉キャビティを構成する真空筐体を作製する真空筐体作製工程と、を備えることを特徴とするマイクロリアクターの製造方法。
【請求項９】
前記筐体作製工程では、絞り加工によって開口筐体を作製することを特徴とする請求項８に記載のマイクロリアクターの製造方法。
【請求項１０】
前記肉厚小片は、前記貫通孔を形成する箇所に比して肉薄の部位を周辺部に有するものであることを特徴とする請求項８または請求項９に記載のマイクロリアクターの製造方法。
【請求項１１】
真空チャンバー内において前記真空筐体作製工程を行うことにより、真空筐体内を真空密閉キャビティとすることを特徴とする請求項８乃至請求項１０のいずれかに記載のマイクロリアクターの製造方法。
【請求項１２】
前記真空筐体作製工程では、前記蓋材を前記開口筐体に接合した後、真空筐体に設けた吸引孔から吸引することにより真空筐体内を真空密閉キャビティとし、その後、前記吸引孔を密封することを特徴とする請求項８乃至請求項１０のいずれかに記載のマイクロリアクターの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロリアクター、特に担持した触媒によって所望の反応を進行させるためのマイクロリアクターとその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、触媒を利用したリアクターが種々の分野で使用されており、目的に応じて最適な設計がなされている。
一方、近年、地球環境保護の観点で二酸化炭素等の地球温暖化ガスの発生がなく、また、エネルギー効率が高いことから、水素を燃料とすることが注目されている。特に、燃料電池は水素を直接電力に変換できることや、発生する熱を利用するコジェネレーションシステムにおいて高いエネルギー変換効率が可能なことから注目されている。これまで燃料電池は宇宙開発や海洋開発等の特殊な条件において採用されてきたが、最近では自動車や家庭用分散電源用途への開発が進んでおり、また、携帯機器用の燃料電池も開発されている。
携帯機器用の燃料電池では小型化が必須であり、炭化水素系燃料を水蒸気改質して水素ガスを生成する改質器の小型化が種々検討されている。例えば、金属基板、シリコン基板、セラミックス基板等にマイクロチャネルを形成し、このマイクロチャネル内に触媒を担持した種々のマイクロリアクターが開発されている。
【０００３】
このような燃料電池に使用する水素生成用のマイクロリアクターは、炭化水素系燃料の水蒸気改質温度が高く、例えば、最も低温のメタノールでも２５０〜３００℃となる。このため、高温となる反応部を筐体内に配置して外部と断熱することが必要となる。そして、筐体としてガラス製容器を使用し、反応部とガラス製容器との断熱手段として、断熱効率の最も高い真空断熱を使用したマイクロリアクターが開発されている（特許文献１、２）。このようなマイクロリアクターでは、ガラス製容器内に配置された反応部と外部との電気接続を行うためのリード線、および、原料供給管やガス排出管がガラス製容器を貫通する部位をガラス封止することによってガラス製容器内の真空が保たれている。
【特許文献１】特開２００５−２５９３５４号公報
【特許文献２】特開２００７−９５３５９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、内部に反応部を配置するための筐体をステンレス鋼のような金属製とすると、熱膨張係数の小さいガラス部材と、熱膨張係数の大きな筐体との熱膨張差を考慮して、ガラス封止を確実なものとするために、筐体の厚みを１ｍｍ以上とすることが必要となる。この場合、金属材料を用いた絞り加工にて筐体を作製すると、筐体全体が均一な厚みになるため、上記のガラス封止に必要な１ｍｍ以上の厚みが筐体全体に要求され、マイクロリアクターの大型化、重量化を来たすという問題があった。
一方、封止部材をガラス材料ではなく、熱膨張係数が金属製の筐体に近い材料、例えば、はんだ等のろう材を用いて行うことが考えられるが、リード線の封止部材には電気絶縁性が要求されるためガラス部材が用いざるを得ず、上記の問題を解消するには至らない。
また、熱膨張係数がガラス部材に近い金属材料、例えば、４２合金（Ｆｅ／Ｎｉ合金）を使用することにより筐体の厚みを薄くすることは可能であるが、この４２合金は耐食性が不十分であり、水素生成用のマイクロリアクターへの実用に供し得ないという問題があった。
本発明は、上述のような実情に鑑みてなされたものであり、外部への熱の影響を抑制しながら高効率の触媒反応を可能とする信頼性の高いマイクロリアクターと、このようなマイクロリアクターを簡便に製造するための方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
このような目的を達成するために、本発明のマイクロリアクターは、真空筐体と、該真空筐体内の真空密閉キャビティ内に配設されたマイクロリアクター本体と、該マイクロリアクター本体の少なくとも１つの面に位置する発熱体とを備えるマイクロリアクターにおいて、前記マイクロリアクター本体は原料導入口およびガス排出口を有し、該原料導入口は前記真空筐体を貫通する原料供給管により前記真空筐体の外部と接続され、該ガス排出口は前記真空筐体を貫通するガス排出管により前記真空筐体の外部と接続され、前記発熱体は、前記真空筐体を貫通するリードピンを介して外部電源と接続可能であり、前記真空筐体は、厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなり、前記リードピン、原料供給管、ガス排出管が貫通している複数の貫通孔を有し、該貫通孔のうち、前記リードピンが貫通している貫通孔はガラス部材で封止されているとともに、リードピンの長さ方向に沿った前記ガラス部材の長さが０．５〜１．４ｍｍの範囲となるように、前記真空筐体の前記貫通孔の周辺部位が肉厚部となっており、前記原料供給管、ガス排出管が貫通している前記貫通孔は溶接、ろう付け、あるいは樹脂部材により封止されているような構成とした。
【０００６】
本発明の他の態様として、前記肉厚部は、前記貫通孔の周囲に幅１．０〜２．０ｍｍの範囲で形成されているような構成とした。
本発明の他の態様として、前記肉厚部は、前記貫通孔が形成されている箇所に比して肉薄の部位を周辺部に有するような構成とした。
本発明の他の態様として、前記マイクロリアクター本体は、１組の金属基板が接合された接合体と、前記１組の金属基板の少なくとも一方の金属基板の接合面に形成された微細溝部で構成されたトンネル状流路と、該トンネル状流路に形成された触媒担持層と、該触媒担持層に担持された触媒とを備え、前記原料導入口および前記ガス排出口は前記トンネル状流路と連通され、前記触媒担持層は無機酸化物被膜であるような構成とした。
【０００７】
本発明の他の態様として、前記マイクロリアクター本体は、３枚以上の金属基板が積層接合された接合体と、該接合体の内部に形成された流路と、該流路に形成された触媒担持層と、該触媒担持層に担持された触媒とを備え、少なくとも最外層に位置しない前記金属基板は少なくとも一方の接合面に形成された溝部と、該溝部に形成された貫通孔とを有し、前記溝部と前記貫通孔により前記流路が構成され、前記原料導入口および前記ガス排出口は前記流路と連通され、前記触媒担持層は無機酸化物被膜であるような構成とした。
本発明の他の態様として、前記溝部は隔壁を介して複数形成されているような構成とした。
本発明の他の態様として、前記溝部に形成された貫通孔は複数であるような構成とした。
【０００８】
また、本発明のマイクロリアクターの製造方法は、真空筐体と、該真空筐体内の真空密閉キャビティ内に配設されたマイクロリアクター本体と、該マイクロリアクター本体の少なくとも１つの面に位置する発熱体とを備えるマイクロリアクターの製造方法において、厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼を用いて、１つの開口面を有する開口筐体を作製する筐体作製工程と、該開口筐体の所望の壁面に原料供給管、ガス排出管およびリードピンを貫通するための複数の貫通孔を形成する穿設工程と、厚みが０．５〜１．４ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなる複数の肉厚小片にリードピン用の貫通孔を穿設し、該貫通孔にリードピンを貫通させてガラス部材で封止することにより、リードピン保持肉厚部材を作製する肉厚部材作製工程と、原料導入口およびガス排出口を有し、該原料導入口およびガス排出口に原料供給管、ガス排出管が接続され、かつ、少なくとも１つの面に位置する発熱体を備えるマイクロリアクター本体を、前記原料供給管とガス排出管が前記貫通孔に挿入されるようにして前記開口筐体内に載置し、前記貫通孔を溶接、ろう付け、あるいは樹脂部材により封止する載置工程と、前記リードピンを前記開口筐体の対応する前記貫通孔に挿入するようにして、前記開口筐体の外側壁面に前記リードピン保持肉厚部材を接合するとともに、前記リードピンと前記発熱体の電極とを電気的に接続する接合工程と、厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなる蓋材を、前記開口面を閉塞するように前記開口筐体に接合して、内部が真空密閉キャビティを構成する真空筐体を作製する真空筐体作製工程と、を備えるような構成とした。
【０００９】
本発明の他の態様として、前記筐体作製工程では、絞り加工によって開口筐体を作製するような構成とした。
本発明の他の態様として、前記肉厚小片は、前記貫通孔を形成する箇所に比して肉薄の部位を周辺部に有するものであるような構成とした。
本発明の他の態様として、真空チャンバー内において前記真空筐体作製工程を行うことにより、真空筐体内を真空密閉キャビティとするような構成とした。
本発明の他の態様として、前記真空筐体作製工程では、前記蓋材を前記開口筐体に接合した後、真空筐体に設けた吸引孔から吸引することにより真空筐体内を真空密閉キャビティとし、その後、前記吸引孔を密封するような構成とした。
【発明の効果】
【００１０】
本発明のマイクロリアクターは、マイクロリアクター本体が真空筐体の真空密閉キャビティ内に位置しているので、マイクロリアクター本体が高温状態となっても、真空密閉キャビティがマイクロリアクター本体から外部への熱伝導を有効に遮断するとともに、この真空密閉キャビティによる断熱効果は、他の断熱材を使用した場合に比べて格段に高いものであり、真空筐体を大型化することなく、マイクロリアクター（真空筐体）外壁温度を常温〜５０℃程度とすることができ、また、真空筐体は、リードピンを貫通するための貫通孔の周辺部位が肉厚部となっていて、この貫通孔の封止に用いられるガラス部材の長さが０．５〜１．４ｍｍの範囲であるため、ガラス部材と真空筐体を構成するステンレス鋼との熱膨張差による気密性低下が確実に防止され、一方、真空筐体の他の部位は厚み０．１〜０．５ｍｍの範囲であるため小型化、軽量化が可能であり、これにより、小型でありながら外部への熱の影響が抑制され、かつ、触媒反応の効率が高いものとなる。
【００１１】
本発明の製造方法は、１つの開口面を有する開口筐体の作製と、リードピン保持肉厚部材の作製とを別の工程で作製し、開口筐体内にマイクロリアクター本体を載置した後に、開口筐体にリードピン保持肉厚部材を接合するので、リードピンの貫通箇所の封止が確実に維持され、小型でありながら外部への熱の影響が抑制され、かつ、触媒反応の効率が高いマイクロリアクターの製造が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
［マイクロリアクター］
図１は、本発明のマイクロリアクターの一実施形態を示す斜視図であり、図２は図１に示されるマイクロリアクターのＩ−Ｉ線における拡大縦断面図であり、図３は図１に示されるマイクロリアクターのII−II線における拡大縦断面図である。図１〜図３において、マイクロリアクター１は、真空筐体２と、この真空筐体２内の真空密閉キャビティ３内に載置されたマイクロリアクター本体４と、このマイクロリアクター本体４に配設された発熱体７とを備えている。
【００１３】
真空筐体２は、マイクロリアクター本体４の周囲に真空密閉キャビティ３を設けるためのものであり、厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなる。真空筐体２の厚みが０．１ｍｍ未満であると、機械的強度が不足するおそれがあり、また、０．５ｍｍを超えると、マイクロリアクター１の重量低減の効果が充分に得られない。真空筐体２の形状は、図示例では直方体形状であるが、これに限定されるものではない。この真空筐体２の内容積、形状は、マイクロリアクター本体４の形状と断熱作用とを考慮して適宜設定することができ、例えば、真空密閉キャビティ３の厚み（マイクロリアクター本体４と真空筐体２の内壁面との距離）が１ｍｍ以上、好ましくは２〜１５ｍｍの範囲となるように設定することができる。
【００１４】
マイクロリアクター本体４は、原料導入口２９ａおよびガス排出口２９ｂを有し、原料導入口２９ａは原料供給管５Ａにより真空筐体２の外部と接続され、ガス排出口２９ｂはガス排出管５Ｂにより真空筐体２の外部と接続されている。また、発熱体７は絶縁膜６を介してマイクロリアクター本体４に配設されており、発熱体７には電極８，８が形成され、この電極８，８が露出するような電極開口部９ａ，９ａを有する発熱体保護層９が、発熱体７を覆うように設けられている。
上記の真空筐体２は、貫通孔１２，１６を有している。２個の貫通孔１２には、リードピン１４が貫通しており、ガラス部材１３で封止されている。また、２個の貫通孔１６には、それぞれ原料供給管５Ａ、ガス排出管５Ｂが貫通しており、溶接、ろう付け、あるいは樹脂部材により封止されている。
【００１５】
図４は、リードピン１４が貫通している真空筐体２の貫通孔１２近傍の部分拡大断面図である。図４に示されるように、本発明では、リードピン１４が貫通している貫通孔１２がガラス部材１３で封止されているとともに、リードピン１４の長さ方向に沿ったガラス部材１３の長さが０．５〜１．４ｍｍの範囲となるように、真空筐体２の貫通孔１２の周辺部位が肉厚部１１となっている。この肉厚部１１は、貫通孔１２の封止に用いられるガラス部材１３と、真空筐体２を構成するステンレス鋼との熱膨張差による気密性低下を防止するためのものである。ガラス部材１３の長さが０．５ｍｍ未満であると、真空筐体２を構成するステンレス鋼とガラス部材１３との熱膨張差に起因した気密性低下が生じるおそれがあり、また、１．５ｍｍを超えると、不要な重量増加を来たすことになり好ましくない。
【００１６】
このような肉厚部１１は、貫通孔１２の周囲に、例えば、幅Ｗが１．０〜２．０ｍｍの範囲となるように形成することができる。上記の幅Ｗが１．０ｍｍ未満であると、  肉厚部１１の機械的強度が不十分な場合があり、また、２．０ｍｍを超えると、不要な重量増加を来たすことになり好ましくない。上記の例では、１個の貫通孔１２に１本のリードピン１４が貫通し、貫通孔１２の周辺部位が肉厚部１１となっているが、例えば、貫通孔１２を長円形状とし、この１個の貫通孔１２に複数本のリードピン１４が貫通し、貫通孔１２の周辺部位が長円環状の肉厚部１１となっていてもよい。さらに、複数の貫通孔１２が隣接して配置され、各貫通孔１２には１本のリードピン１４が貫通し、これら複数の貫通孔の周辺部位が肉厚部１１となっていてもよい。いずれの例であっても、貫通孔１２の周囲の肉厚部１１の幅Ｗは、上記の範囲となることが好ましい。
【００１７】
また、貫通孔１２の内径は、使用するリードピン１４の太さに応じて適宜設定できるが、例えば、０．５〜１．５ｍｍの範囲となるように設定することができる。また、貫通孔１２が上記の長円形状のように長短の内径が存在する場合、短内径を０．５〜１．４ｍｍの範囲とすることができる。肉厚部１１の周囲形状は、図示例では正方形であるが、これに限定されるものではなく、円形、多角形、三角形、長円形状、連設円形状等、適宜設定することができる。
本発明では、肉厚部１１が、貫通孔１２が形成されている箇所に比して肉薄の部位を周辺部に有するものであってもよい。図５はこのような肉厚部を示す図であり、この肉厚部１１′は、貫通孔１２が形成されている本体１１ａと、この周囲に形成された肉薄のフランジ部１１ｂとを有している。この場合、本体１１ａの厚みは、上記の肉薄部１１と同様に、リードピン１４の長さ方向に沿ったガラス部材１３の長さが０．５〜１．４ｍｍの範囲となるように適宜設定することができる。また、フランジ部１１ｂの厚みは、例えば、０．２〜１．１ｍｍの範囲で適宜設定することができ、本体１１ａの幅Ｗは０．５〜１．４ｍｍの範囲であることが好ましい。さらに、肉厚部１１′の本体１１ａの周囲形状、フランジ部１１ｂの周囲形状は特に制限はなく、正方形、円形、多角形、三角形、長円形状、連設円形状等、適宜設定することができる。
【００１８】
貫通孔１２の封止に用いられるガラス部材１３は、従来公知の封止用のガラス部材であってよく、例えば、市販のハーメチックガラス（例えば、旭硝子（株）製のＡＳＦ粉末ガラス）を金型成型により作製したガラスビーズ等を使用することができる。
また、リードピン１４は、例えば、コバール、４２合金（Ｆｅ／Ｎｉ合金）、ステンレス鋼等の材質であってよく、直径は２５０〜１０００μｍの範囲で適宜設定することができる。
【００１９】
原料供給管５Ａ、ガス排出管５Ｂの材質は、筐体２と同じステンレス鋼であってよく、また、マイクロリアクター本体４を構成する後述の接合体２２と同じ材質であってもよく、さらに、これらと異なる材質であってもよい。筐体２と接合体２２が同じ材質であってもよいことは勿論である。また、原料供給管５Ａ、ガス排出管５Ｂが貫通している２個の貫通孔１６を封止するための溶接としては、例えば、レーザー溶接、抵抗溶接を用いることができる。また、貫通孔１６をろう付けによって封止するためのろう材としては、例えば、Ｓｎ−Ｐｂはんだ、Ｓｎ−Ｚｎはんだ、Ｃｄ−Ｚｎはんだ、銀ろう、銅ろう、黄銅ろう等の従来公知のろう材を用いることができる。さらに、本発明では、マイクロリアクター１の真空筐体２の外壁温度を常温〜５０℃程度とすることができるので、貫通孔１６は樹脂部材を用いて封止することもでき、例えば、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂等の樹脂部材を使用することができる。
【００２０】
図６は本発明のマイクロリアクター１を構成するマイクロリアクター本体４の一例を示す斜視図であり、図７は図６に示されるマイクロリアクター本体４のIII−III線における拡大縦断面図である。尚、図６および図７では、絶縁膜６、発熱体７、電極８，８、発熱体保護層９を省略している。図６および図７において、マイクロリアクター本体４は、一方の面２４ａに微細溝部２５が形成された金属基板２４と、一方の面２６ａに微細溝部２７が形成された金属基板２６とが、微細溝部２５と微細溝部２７が対向するように接合された接合体２２を有している。この接合体２２の内部には、対向する微細溝部２５，２７で構成されたトンネル状流路２３が形成されており、このトンネル状流路２３の内壁面の全面に触媒担持層２８が配設されており、この触媒担持層２８に触媒Ｃが担持されている。また、トンネル状流路２３は、上記の接合体２２の対向する端面に設けられている原料導入口２９ａとガス排出口２９ｂに連通している。
【００２１】
図８は、図６に示されるマイクロリアクター本体４の金属基板２４と金属基板２６を離間させた状態を示す斜視図である。尚、図８では、触媒担持層２８を省略している。図８に示されるように、微細溝部２５，２７は、１８０度折り返して蛇行しながら連続する形状で形成されている。そして、微細溝部２５と微細溝部２７は、金属基板２４，２６の接合面に対して対称関係にあるパターン形状である。したがって、金属基板２４，２６の接合により、微細溝部２５の端部２５ａが微細溝部２７の端部２７ａ上に位置し、微細溝部２５の端部２５ｂが微細溝部２７の端部２７ｂ上に位置して、微細溝部２５と微細溝部２７が完全に対向している。このような微細溝部２５，２７で構成されるトンネル状流路２３の端部が、図６に示されるように、原料導入口２９ａとガス排出口２９ｂをなしている。尚、マイクロリアクター本体４のトンネル状流路２３の形状、原料導入口２９ａおよびガス排出口２９ｂの位置は、図示例に限定されるものではない。したがって、原料供給管５Ａとガス排出管５Ｂの位置も、図１に示されるものに限定されない。
【００２２】
マイクロリアクター本体４を構成する金属基板２４，２６は、トンネル状流路２３の壁面を構成する微細溝部２５，２７の加工が容易で、かつ、接合が容易な金属材料を選択することができ、例えば、ステンレス基板、銅基板、アルミニウム基板、チタン基板、鉄基板、鉄合金基板等であってよい。ステンレス基板の場合、微細溝部２５，２７の精密加工が容易であるとともに、拡散接合により強固な接合体２２が得られる。また、銅基板の場合、微細溝部２５，２７の精密加工が容易であるとともに、レーザー溶接、抵抗溶接、ろう付けにより強固な接合体２２が得られる。金属基板２４，２６の厚みは、マイクロリアクター本体４の大きさ、使用する金属の熱容量、熱伝導率等の特性、形成する微細溝部２５，２７の大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、５０〜５０００μｍ程度の範囲で設定することができる。
【００２３】
金属基板２４，２６に形成される微細溝部２５，２７は、図８に示されるような形状に限定されるものではなく、微細溝部２５，２７内に担持する触媒Ｃの量が多くなり、かつ、原料が触媒Ｃと接触する流路長が長くなるような任意の形状とすることができる。
また、トンネル状流路２３の流体の流れ方向に垂直な断面における微細溝部２５，２７の内壁面の形状は、円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状が好ましい。このような微細溝部２５，２７からなるトンネル状流路２３の径は、例えば、１００〜２０００μｍ程度の範囲内で設定することができ、流路長は３０〜３００ｍｍ程度の範囲とすることができる。
【００２４】
触媒担持層２８は無機酸化物被膜であり、例えば、溶射により形成したアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）被膜、ムライト（Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）被膜、シリカ（ＳｉＯ2）皮膜、ジルコニア（ＺｒＯ2）皮膜、チタニア（ＴｉＯ2）皮膜、セリア（ＣｅＯ2）被膜等とすることができる。このような触媒担持層２８の厚みは、例えば、１０〜５０μｍ程度の範囲で適宜設定することができる。
触媒Ｃとしては、マイクロリアクター１の使用目的に応じて適宜選択することができ、例えば、水素製造に使用する場合、触媒ＣとしてＣｕ−Ｚｎ系、Ｐｄ−Ｚｎ系等の改質触媒、Ｐｔ、Ｐｄ、ＮｉＯ、Ｃｏ2Ｏ3、ＣｕＯ等の燃焼触媒を使用することができる。
【００２５】
図９は、マイクロリアクター本体４を構成する発熱体７を説明するための平面図である。図３および図９に示されるように、発熱体７は、１８０度折り返して蛇行しながら連続する形状で電気絶縁層６上に形成されており、発熱体７の両端部には電極８，８が配設されている。
電気絶縁層６は、例えば、ポリイミド、セラミックス（Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2）等とすることができる。また、電気絶縁層６は、接合体２２の陽極酸化により形成した金属酸化膜であってもよい。このような電気絶縁層６の厚みは、使用する材料の特性等を考慮して適宜設定することができ、例えば、０．５〜１５０μｍ程度の範囲で設定することができる。
【００２６】
発熱体７は、吸熱反応である原料の触媒反応に必要な熱を供給するためのものであり、カーボンペースト、ニクロム（Ｎｉ−Ｃｒ合金）、Ｗ、Ｍｏ、Ａｕ、Ｔｉ等の材質を使用することができる。この発熱体７の形状は、図９に示されるように、例えば、幅１０〜２００μｍ程度の細線を電気絶縁層６上に引き回したような形状とすることができるが、このような形状に限定されず、適宜設定することができる。
発熱体７に形成された通電用の電極８，８は、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｄ−Ａｇ等の導電材料を用いて形成することができ、また、発熱体７と同じ材質であってもよい。この電極８，８は、図２、図３に示されるように、配線１５，１５を介してリードピン１４に接続されている。
【００２７】
上述のような本発明のマイクロリアクター１は、マイクロリアクター本体４が真空筐体２の真空密閉キャビティ３内に位置しているので、マイクロリアクター本体４が高温状態となっても、真空密閉キャビティ３がマイクロリアクター本体４から真空筐体２への熱伝導を有効に遮断し、この真空密閉キャビティ３による断熱効果は、他の断熱材（例えば、ガラスウール、セラミックス材料等）を使用した場合に比べて格段に高いものであり、真空筐体２を大型化することなく、マイクロリアクター１（真空筐体２）外壁温度を常温〜５０℃程度とすることができる。また、真空筐体２は、リードピン１４を貫通するための貫通孔１２の周辺部位が肉厚部１１となっていて、この貫通孔１２の封止に用いられるガラス部材１３の長さが０．５〜１．４ｍｍの範囲となるので、ガラス部材１３と真空筐体２を構成するステンレス鋼との熱膨張差による気密性低下が確実に防止される。一方、真空筐体２の他の部位は厚み０．１〜０．５ｍｍの範囲であるため小型化、軽量化が可能である。
【００２８】
［マイクロリアクターの製造方法］
次に、本発明のマイクロリアクターの製造方法について説明する。
図１０および図１１は本発明の製造方法を説明するための工程図であり、図１〜図４に示されるマイクロリアクター１を例とした図３相当の図面である。
本発明では、筐体作製工程において、厚みＴ１が０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼を用いて、１つの開口面２ａを有する開口筐体２Ａを作製し、穿設工程において、この開口筐体２Ａの所望の壁面にリードピン用の２個の貫通孔２ｂ、原料供給管、ガス排出管用の貫通孔２ｃをそれぞれ穿設する（図１０（Ａ））。開口筐体２Ａの作製は、例えば、絞り加工、切削加工、鋳造、拡散接合、ろう付け等により行うことができる。また、貫通孔２ｂ、２ｃの穿設は、ドリル加工等により行うことができる。上記の厚みＴ１が０．１ｍｍ未満であると、開口筐体２Ａの機械的強度が不足するおそれがあり、また、０．５ｍｍを超えると、マイクロリアクター１の重量低減の効果が充分に得られない。
【００２９】
一方、上記の開口筐体２Ａの作製とは別に、肉厚部材作製工程において、ステンレス鋼からなる肉厚小片１８にリードピン用の貫通孔１２を穿設し、この貫通孔１２にリードピン１４を貫通させてガラス部材１３で封止することにより、リードピン保持肉厚部材１７を作製する（図１０（Ｂ））。使用する肉厚小片１８は、厚みＴ２が０．５〜１．４ｍｍの範囲であり、その外形形状は特に制限はなく、円形、矩形、多角形、三角形、長円形状、連設円形状等、適宜設定することができる。この肉厚小片１８の厚みＴ２が０．５ｍｍ未満であると、リードピン１４の長さ方向に沿ったガラス部材１３の長さが不足し、封止部位においてステンレス鋼とガラス部材１３との熱膨張差に起因した気密性低下が生じるおそれがある。また、Ｔ２が１．４ｍｍを超えると、マイクロリアクターに不要な重量増加を来たすことになり好ましくない。尚、貫通孔１２の内径は、使用するリードピン１４の太さに応じて適宜設定できるが、例えば、０．５〜１．５ｍｍの範囲となるように設定することができる。また、貫通孔１２が、例えば、長円形状のように長短の内径が存在する場合、短内径を０．５〜１．５ｍｍの範囲とすることができる。
【００３０】
本発明では、肉厚小片１８として、貫通孔１２が形成されている箇所に比して肉薄の部位、例えば、図５に示されるようなフランジ部を周辺に備えるものを使用してもよい。このような肉厚小片１８を使用したリードピン保持肉厚部材１７は、フランジ部の存在によって、後述する開口筐体２Ａの外側壁面への溶接が容易なものとなり好ましい。
また、上記の開口筐体２Ａの作製、リードピン保持肉厚部材１７の作製とは別に、原料導入口２９ａおよびガス排出口２９ｂを有し、この原料導入口２９ａおよびガス排出口２９ｂに原料供給管５Ａ、ガス排出管５Ｂが接続されたマイクロリアクター本体４を作製する。このマイクロリアクター本体４は、その１つの面に絶縁膜６を介して発熱体７が配設されており、発熱体７には電極８，８が形成され、この電極８，８が露出するような電極開口部９ａ，９ａを有する発熱体保護層９が、発熱体７を覆うように設けられている。次いで、載置工程において、このマイクロリアクター本体４を、原料供給管５Ａとガス排出管５Ｂが貫通孔２ｃに挿入されるようにして開口筐体２Ａ内に載置し、貫通孔２ｃを溶接、ろう付け、あるいは樹脂部材により封止する（図１０（Ｃ））。
【００３１】
次に、接合工程において、上記のリードピン保持肉厚部材１７を、リードピン１４が開口筐体２Ａの２個の貫通孔２ｂにそれぞれ挿入されるようにして外側壁面に接合する（図１１（Ａ））。この接合は、例えば、拡散接合により行うことができ、接合された肉厚小片１８は肉厚部１１を構成する。この肉厚部１１では、リードピン１４の長さ方向に沿ったガラス部材１３の長さが、肉厚小片１８の厚みＴ２に相当した長さとなっている。その後、２本のリードピン１４と発熱体７の電極９，９とを配線１５，１５を介して電気的に接続する。
【００３２】
次に、真空筐体作製工程において、厚みが０．１〜０．５ｍｍの範囲であるステンレス鋼からなる蓋材２Ｂを、開口面２ａを閉塞するように開口筐体２Ａに接合して、内部が真空密閉キャビティ３を構成する真空筐体２を作製して本発明のマイクロリアクター１とする（図１１（Ｂ））。この真空筐体作製工程では、蓋材２Ｂで開口筐体２Ａの開口面２ａを閉塞した後、開口筐体２Ａあるいは蓋材２Ｂに設けた吸引口（図示せず）から吸引することにより真空筐体２内部を真空密閉キャビティ３とし、吸引口を密封することができる。また、上記の吸引口を設けることなく、真空筐体２の開口部２ａの閉塞を真空チャンバー内部で行うことにより真空筐体２を作製することも可能である。
尚、上述のマイクロリアクター、およびその製造方法の実施形態は例示であり、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３３】
以下に、本発明のマイクロリアクターを構成するマイクロリアクター本体の他の形態を例示して説明する。
図１２は、本発明のマイクロリアクターを構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す図７相当の縦断面図である。図１２において、マイクロリアクター本体４Ａは、一方の面３４ａに微細溝部３５が形成された金属基板３４と、微細溝部３５を覆うように金属基板３４の面３４ａに接合された金属基板（カバー部材）３６とからなる接合体３２を有している。この接合体３２の内部には、微細溝部３５と金属基板３６とで構成されたトンネル状流路３３が形成されており、微細溝部３５の内壁面に触媒担持層３８が配設され、この触媒担持層３８に触媒Ｃが担持されている。また、接合体３２の少なくとも１つの面には、上述のマイクロリアクター本体４と同様に、発熱体（図示せず）が配設されている。
金属基板３４の微細溝部３５は、図８に示される微細溝部２５，２７と同様に、１８０度折り返して蛇行しながら連続する形状であってよいが、これに限定されるものではない。また、微細溝部３５の断面形状は円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状等であってよい。そして、トンネル状流路３３の一方の開口端が原料導入口（図示せず）となり、他方の開口端がガス排出口（図示せず）となっている。
【００３４】
このようなマイクロリアクター本体４Ａを構成する金属基板３４、金属基板（カバー部材）３６は、上述の実施形態の金属基板２４，２６と同様の材料を使用することができる。また、金属基板３４の厚みは、マイクロリアクター本体４Ａの大きさ、使用する金属材料の熱容量、熱伝導率等の特性、形成する微細溝部３５の大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、５０〜５０００μｍ程度の範囲で設定することができる。また、金属基板３６の厚みは、使用する材料等を考慮して適宜設定することができ、例えば、２０〜２０００μｍ程度の範囲で設定することができる。
このマイクロリアクター本体４Ａを構成する触媒担持層３８は、上述の実施形態の触媒担持層２８と同様とすることができる。
【００３５】
また、図１３は、本発明のマイクロリアクターを構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す斜視図であり、図１４は図１３に示されるマイクロリアクター本体のIV−IV線における拡大縦断面図であり、図１５は図１３に示されるマイクロリアクター本体のＶ−Ｖ線における拡大縦断面図である。図１３〜図１５において、マイクロリアクター本体４Ｂは、５枚の金属基板４４，４５，４６，４７，４８が積層接合された接合体４２を有している。そして、接合体４２の少なくとも１つの面には、上述のマイクロリアクター本体４と同様に、発熱体（図示せず）が配設されている。
【００３６】
接合体４２を構成する５枚の金属基板４４，４５，４６，４７，４８のうち、一方の最外層である金属基板４４はカバー部材として機能し、所定の位置に３個の貫通孔４４Ｂを備えている。また、最外層に位置しない３枚の金属基板４５，４６，４７と、最外層の金属基板４８は、それぞれ隔壁を介して分離された３列の溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａを一方の面（金属基板４４側）に備え、各溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａには貫通孔４５Ｂ，４６Ｂ，４７Ｂ，４８Ｂがそれぞれ設けられている。そして、３列の溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａは、それぞれ貫通孔４５Ｂ，４６Ｂ，４７Ｂを介して積層方向に連通されている。したがって、金属基板４４の貫通孔４４Ｂから、溝部４５Ａ→貫通孔４５Ｂ→溝部４６Ａ→貫通孔４６Ｂ→溝部４７Ａ→貫通孔４７Ｂ→溝部４８Ａ→貫通孔４８Ｂに至るジグザグ形状の流路４３が３本（４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ）形成されている。
【００３７】
また、上記のように３本の流路４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃを構成する４枚の金属基板４５，４６，４７，４８の各溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａと、３枚の金属基板４５，４６，４７の貫通孔４５Ｂ，４６Ｂ，４７Ｂの内壁面には触媒担持層５０が配設されており、この触媒担持層５０に触媒Ｃが担持されている。そして、金属基板４４の３個の貫通孔４４Ｂは、３本の流路４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃの原料導入口４９ａであり、最外層の金属基板４８の３個の貫通孔４８Ｂは、３本の流路４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃのガス排出口４９ｂとなっている。
【００３８】
図１６は、図１３に示されるマイクロリアクター本体４Ｂを構成する５枚の金属基板４４，４５，４６，４７，４８を離間させた状態を示す斜視図である。尚、図１６では、触媒担持層５０を省略している。図１６に示されるように、金属基板４５，４６，４７，４８には、それぞれ隔壁を介して３列の溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａが形成されており、各溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａの一方の端部には貫通孔４５Ｂ，４６Ｂ，４７Ｂ，４８Ｂがそれぞれ設けられている。図示例では、ジグザグ形状の３本の流路４３のうち、流路４３Ａと流路４３Ｃは、溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａ内での流体の流れ方向が同一であり、流路４３Ｂは流体の流れ方向が逆となっている。
【００３９】
マイクロリアクター本体４Ｂを構成する５枚の金属基板４４，４５，４６，４７，４８は、上述の実施形態の金属基板２４，２６と同様の材料を使用することができる。また、金属基板４５，４６，４７，４８の厚みは、マイクロリアクター本体４Ｂの大きさ、使用する金属材料の熱容量、熱伝導率等の特性、必要とされる溝部４５Ａ，４６Ａ，４７Ａ，４８Ａの大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、５０〜５０００μｍ程度の範囲で設定することができる。また、金属基板４４の厚みは、使用する材料等を考慮して適宜設定することができ、例えば、２０〜２０００μｍ程度の範囲で設定することができる。
このマイクロリアクター本体４Ｂを構成する触媒担持層５０は、上述の実施形態の触媒担持層２８と同様とすることができる。
【００４０】
尚、上述のマイクロリアクター本体４Ｂにおいて、各流路４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃの流体の流れ方向には制限はなく、流体の流れ方向が、図示例と逆に、基板４８から基板４４へ向かうものであってもよい。この場合、３個の原料導入口４９ａと、３個のガス排出口４９ｂとが逆となる。また、３個の原料導入口４９ａの位置、３個のガス排出口４９ｂの位置も図示例に限定されるものではない。
また、金属基板４４の表面（溝部４５Ａ側に露出している面）にも触媒担持層５０を配設し、この触媒担持層５０に触媒Ｃを担持してもよい。さらに、各金属基板４５，４６，４７の表面（溝部４６Ａ，４７Ａ，４８Ａに露出している面）にも触媒担持層５０を配設し、この触媒担持層５０に触媒Ｃを担持してもよい。これにより、触媒Ｃの担持量がさらに増大し、反応効率とスペースの有効利用が向上する。
【００４１】
図１７は、本発明のマイクロリアクターを構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す斜視図であり、図１８は図１７に示されるマイクロリアクター本体のVI−VI線における拡大縦断面図である。図１７、図１８において、マイクロリアクター本体４Ｃは、６枚の金属基板５４，５５，５６，５７，５８，５９が積層接合された接合体５２を有している。そして、接合体５２の少なくとも１つの面には、上述のマイクロリアクター本体４と同様に、発熱体（図示せず）が配設されている。また、図１９は、図１７に示されるマイクロリアクター本体４Ｃを構成する６枚の金属基板５４，５５，５６，５７，５８，５９を離間させた状態を示す斜視図である。尚、図１９では、後述する触媒担持層６１を省略している。
【００４２】
上記の６枚の金属基板５４，５５，５６，５７，５８，５９のうち、一方の最外層である金属基板５４はカバー部材として機能し、ほぼ中央に１列に３個の貫通孔５４Ｂを備えている。また、最外層に位置しない４枚の金属基板５５，５６，５７，５８と、最外層の金属基板５９は、それぞれ隔壁を介して配列された３列の溝部５５Ａ，５６Ａ，５７Ａ，５８Ａ，５９Ａを一方の面（金属基板５４側）に備えている。また、３枚の金属基板５５，５７，５９の各溝部５５Ａ，５７Ａ，５９Ａには、ほぼ中央部に１個の貫通孔５５Ｂ，５７Ｂ，５９Ｂがそれぞれ設けられている。一方、２枚の金属基板５６，５８の各溝部５６Ａ，５８Ａには、両端部に１個、計２個の貫通孔５６Ｂ，５８Ｂがそれぞれ設けられている。そして、３列の溝部５５Ａ，５６Ａ，５７Ａ，５８Ａ，５９Ａは、それぞれ貫通孔５５Ｂ，５６Ｂ，５７Ｂ，５８Ｂを介して積層方向に連通されている。したがって、金属基板５４の各貫通孔５４Ｂから、溝部５５Ａ→１個の貫通孔５５Ｂ→溝部５６Ａ→２個の貫通孔５６Ｂ→溝部５７Ａ→１個の貫通孔５７Ｂ→溝部５８Ａ→２個の貫通孔５８Ｂ→溝部５９Ａ→１個の貫通孔５９Ｂに至る集中・分離を繰り返すような流路５３が３本（５３Ａ，５３Ｂ，５３Ｃ（図１８では流路５３Ａが示されている））形成されている。
【００４３】
また、上記の３本の流路５３Ａ，５３Ｂ，５３Ｃを構成する５枚の金属基板５５，５６，５７，５８，５９の各溝部５５Ａ，５６Ａ，５７Ａ，５８Ａ，５９Ａと、４枚の金属基板５５，５６，５７，５８の貫通孔５５Ｂ，５６Ｂ，５７Ｂ，５８Ｂの内壁面には、触媒担持層６１が配設されており、この触媒担持層６１に触媒Ｃが担持されている。そして、金属基板５４の３個の貫通孔５４Ｂは、３本の流路５３Ａ，５３Ｂ，５３Ｃの原料導入口６０ａであり、最外層の金属基板５９の３個の貫通孔５９Ｂは、３本の流路５３Ａ，５３Ｂ，５３Ｃのガス排出口６０ｂとなっている。
このようなマイクロリアクター本体４Ｃを構成する６枚の金属基板５４，５５，５６，５７，５８，５９は、上述の実施形態の金属基板２４，２６と同様の材料を使用することができる。また、金属基板５５，５６，５７，５８，５９の厚みは、マイクロリアクター本体４Ｃの大きさ、使用する金属材料の熱容量、熱伝導率等の特性、必要とされる溝部５５Ａ，５６Ａ，５７Ａ，５８Ａ，５９Ａの大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、５０〜５０００μｍ程度の範囲で設定することができる。また、金属基板５４の厚みは、使用する材料等を考慮して適宜設定することができ、例えば、２０〜２０００μｍ程度の範囲で設定することができる。
【００４４】
このマイクロリアクター本体４Ｃを構成する触媒担持層６１は、上述の実施形態の触媒担持層２８と同様とすることができる。
尚、上述のマイクロリアクター本体４Ｃにおいて、各流路５３Ａ，５３Ｂ，５３Ｃの流体の流れ方向には制限はなく、流体の流れ方向が、図示例と逆に、基板５９から基板５４へ向かうものであってもよい。この場合、３個の原料導入口６０ａと、３個のガス排出口６０ｂとが逆となる。また、３個の原料導入口６０ａの位置、３個のガス排出口６０ｂの位置も図示例に限定されるものではない。
また、金属基板５４の表面（溝部５５Ａ側に露出している面）にも触媒担持層６１を配設し、この触媒担持層６１に触媒Ｃを担持してよく、さらに、各金属基板５５，５６，５７，５８の表面（溝部５６Ａ，５７Ａ，５８Ａ，５９Ａに露出している面）にも触媒担持層６１を配設し、この触媒担持層６１に触媒Ｃを担持してよい。これにより、触媒Ｃの担持量がさらに増大し、反応効率とスペースの有効利用が向上する。
【００４５】
図２０は、本発明のマイクロリアクターを構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す図１４、図１８相当の縦断面図である。図２０において、マイクロリアクター本体４Ｄは、５枚の金属基板７４，７５，７６，７７，７８が積層接合された接合体７２を有している。そして、接合体７２の少なくとも１つの面には、上述のマイクロリアクター本体４と同様に、発熱体（図示せず）が配設されている。また、図２１は、図２０に示されるマイクロリアクター本体４Ｄを構成する５枚の金属基板７４，７５，７６，７７，７８を離間させた状態を示す斜視図である。尚、図２１では、後述する触媒担持層８０を省略している。
【００４６】
上記の５枚の金属基板７４，７５，７６，７７，７８のうち、一方の最外層である金属基板７４はカバー部材として機能し、後述する金属基板７５の６個の溝部７５Ａに跨るような１個の溝部７４Ａと、略中央に１個の貫通孔７４Ｂを備えている。また、最外層に位置しない３枚の金属基板７５，７６，７７は、それぞれ６個の溝部７５Ａ，７６Ａ，７７Ａを一方の面（金属基板７４側）に備えている。一方、最外層の金属基板７８は、金属基板７４の溝部７４Ａに対応した１個の溝部７８Ａを一方の面（金属基板７４側）に備えている。また、３枚の金属基板７５，７６，７７の各溝部７５Ａ，７６Ａ，７７Ａには、貫通孔７５Ｂ，７６Ｂ，７７Ｂがそれぞれ設けられている。また、金属基板７８の溝部７８Ａには、１個の貫通孔７８Ｂが設けられている。そして、各溝部７５Ａ，７６Ａ，７７Ａ，７８Ａは、それぞれ複数の貫通孔７５Ｂ，７６Ｂ，７７Ｂを介して積層方向に連通されている。したがって、金属基板７４の１個の貫通孔７４Ｂから溝部７４Ａに入った後は、溝部７５Ａ→貫通孔７５Ｂ→溝部７６Ａ→貫通孔７６Ｂ→溝部７７Ａ→貫通孔７７Ｂ→溝部７８Ａに至る６個の独立した流路７３が形成されている。
【００４７】
また、上記の６個の独立した流路７３を構成する４枚の金属基板７５，７６，７７，７８の各溝部７５Ａ，７６Ａ，７７Ａ，７８Ａと、３枚の金属基板７５，７６，７７の貫通孔７５Ｂ，７６Ｂ，７７Ｂの内壁面には、触媒担持層８０が配設されており、この触媒担持層８０に触媒Ｃが担持されている。そして、金属基板７４の１個の貫通孔７４Ｂは、流路７３の原料導入口７９ａであり、最外層の金属基板７８の１個の貫通孔７８Ｂは、流路７３のガス排出口７９ｂとなっている。
このようなマイクロリアクター本体４Ｄを構成する５枚の金属基板７４，７５，７６，７７，７８は、上述の実施形態の金属基板２４，２６と同様の材料を使用することができる。また、金属基板７５，７６，７７，７８の厚みは、マイクロリアクター本体４Ｄの大きさ、使用する金属材料の熱容量、熱伝導率等の特性、必要とされる溝部７５Ａ，７６Ａ，７７Ａ，７８Ａの大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、５０〜５０００μｍ程度の範囲で設定することができる。また、金属基板７４の厚みは、使用する材料、必要とされる溝部７４Ａの大きさ等を考慮して適宜設定することができ、例えば、５０〜２０００μｍ程度の範囲で設定することができる。
【００４８】
このマイクロリアクター本体４Ｄを構成する触媒担持層８０は、上述の実施形態の触媒担持層２８と同様とすることができる。
尚、上述のマイクロリアクター本体４Ｄにおいても、流路７３の流体の流れ方向には制限はなく、図示例とは逆に、流体の流れ方向が基板７８から基板７４へ向かうものであってもよい。この場合、原料導入口７９ａとガス排出口７９ｂとが逆となる。また、原料導入口７９ａの位置、ガス排出口７９ｂの位置も図示例に限定されるものではない。
【００４９】
また、金属基板７４の溝部７４Ａにも触媒担持層８０を配設し、この触媒担持層８０に触媒Ｃを担持してよく、さらに、各金属基板７５，７６，７７の表面（溝部７６Ａ，７７Ａ，７８Ａに露出している面）にも触媒担持層８０を配設し、この触媒担持層８０に触媒Ｃを担持してよい。これにより、触媒Ｃの担持量がさらに増大し、反応効率とスペースの有効利用が向上する。
また、図２０，２１の例では、独立した流路７３が６個存在するものであるが、各金属基板７５，７６，７７に形成する溝部７５Ａ，７６Ａ，７７Ａの数を増やすことにより、更に多数の流路を形成してもよい。
【実施例】
【００５０】
次に、より具体的な実施例を示して本発明を更に詳細に説明する。
［筐体作製工程］
厚み０．３ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌ基板を用いて、内則が３５ｍｍ×３５ｍｍ×４．１ｍｍの直方体であり、３５ｍｍ×３５ｍｍの面が開口部とされている開口筐体を絞り加工によって作製した。
【００５１】
［穿設工程］
上記の開口筐体の３５ｍｍ×４．１ｍｍの１つの壁面に原料供給管を挿入するための１個の円形の貫通孔（直径２．０ｍｍ）と、配線を挿入するための円形の貫通孔（直径１．５ｍｍ）を、また、この壁面に対向する３５ｍｍ×４．１ｍｍの壁面にガス排出管を挿入するための１個の円形の貫通孔（直径２．０ｍｍ）と、配線を挿入するための１個の円形の貫通孔（直径１．５μｍ）とを穿設した。この貫通孔の穿設はドリル加工を用いて行った。また、上記の開口部を閉塞するために、３４ｍｍ×３４ｍｍの蓋材を作製し、この蓋材に円形の吸引口（直径１．０ｍｍ）を形成した。
【００５２】
［肉厚部材作製工程］
厚み１．０ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌに、リードピンを挿入するための円形の貫通孔（直径１．５ｍｍ）をドリル加工を用いて穿設し、この貫通孔が中心となるようにＳＵＳ３１６Ｌをワイアー放電で切断して肉厚小片（３．０ｍｍ×３．０ｍｍ）を準備した。次いで、直径１．０ｍｍのリードピン（材質：コバール）を上記の貫通孔に挿入し、ガラス部材（旭硝子（株）製  ＡＳＦ７００Ｇ）を用いて貫通孔を封止して、リードピン保持肉厚部材を作製した。
【００５３】
［載置工程］
まず、以下のようにしてマイクロリアクター本体を作製した。
金属基板として厚み１ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌ基板（２５ｍｍ×２５ｍｍ）を準備し、このＳＵＳ３１６Ｌ基板の両面に感光性レジスト材料（東京応化工業（株）製ＯＦＰＲ）をディップ法により塗布（膜厚７μｍ（乾燥時））した。次に、ＳＵＳ３１６Ｌ基板の微細溝部を形成する側のレジスト塗膜上に、幅１５００μｍのストライプ状の遮光部がピッチ２０００μｍで左右から交互に突出（突出長２０ｍｍ）した形状のフォトマスクを配した。また、上記と同様のＳＵＳ３１６Ｌ基板を準備し、同様に感光性レジスト材料を塗布し、ＳＵＳ３１６Ｌ基板の微細溝部を形成する側のレジスト塗膜上に、フォトマスクを配した。このフォトマスクは、ＳＵＳ３１６Ｌ基板面に対して、上記のフォトマスクと面対称となるものとした。
【００５４】
次いで、上記の１組のＳＵＳ３１６Ｌ基板について、それぞれフォトマスクを介してレジスト塗布膜を露光し、炭酸水素ナトリウム溶液を使用して現像した。これにより、各ＳＵＳ３１６Ｌ基板の一方の面には、幅５００μｍのストライプ状の開口部がピッチ２０００μｍで配列され、隣接するストライプ状の開口部が、その端部において交互に連続するようなレジストパターンが形成された。
次に、上記のレジストパターンをマスクとして、下記の条件でＳＵＳ３１６Ｌ基板をエッチング（３分間）した。
（エッチング条件）
・温度  ：  ５０℃
・エッチング液（塩化第二鉄溶液）  比重濃度：  ４５ボーメ（°B’e）
【００５５】
これにより、１組のＳＵＳ３１６Ｌ基板は、その一方の面に、幅１０００μｍ、深さ６５０μｍ、長さ２０ｍｍのストライプ形状の微細溝が２０００μｍのピッチで形成され、隣接する微細溝の端部において交互に連続するような形状（図８に示されるような１８０度折り返しながら蛇行して連続する形状）の微細溝部（流路長２２０ｍｍ）が形成された。この微細溝部の流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状は略半円形状であった。
上述のように微細溝部が形成された１組のＳＵＳ３１６Ｌ基板の微細溝部形成面に対して、プラズマスプレー法によりアルミナ溶射を行った。次いで、水酸化ナトリウム溶液を用いてレジストパターンを除去し、水洗した。このレジストパターン除去により、不要なアルミナ溶射膜がリフトオフされ、微細溝部内に触媒担持層（厚み３０μｍ）が形成された。
【００５６】
次いで、上記の１組のＳＵＳ３１６Ｌ基板を、互いの微細溝部が対向するように下記の条件で拡散接合して接合体を作製した。この接合では、１組の基板の微細溝部どうしが完全に対向するように位置合わせをした。これにより、接合体の対向する端面に原料導入口とガス排出口とが存在するトンネル状流路が接合体内に形成された。
（拡散接合条件）
・雰囲気    ：真空中
・接合温度  ：１０００℃
・接合時間  ：１２時間
【００５７】
次に、接合体の流路内に下記組成の触媒懸濁液を充填して放置（１５分間）し、その後、触媒懸濁液を抜き、１２０℃、３時間の乾燥還元処理を施して、流路内全面に触媒を担持させた。
（触媒懸濁液の組成）
・Ａｌ                                    …      ５．４重量％
・Ｃｕ                                    …      ２．６重量％
・Ｚｎ                                    …      ２．８重量％
・Ｓｉバインダー（日産化学工業（株）製  スノーテックスＯ）
…      ５．０重量％
・水                                      …      残部
【００５８】
次に、上記の接合体を構成する一方のＳＵＳ３１６Ｌ基板上に、絶縁膜用塗布液としてポリイミド前駆体溶液（東レ（株）製フォトニース）をスクリーン印刷により印刷し、３５０℃で硬化させて厚み２０μｍの絶縁膜を形成した。次いで、この絶縁膜上に下記組成の発熱体用ペーストをスクリーン印刷により印刷し、２００℃で硬化させて発熱体を形成した。形成した発熱体は、線幅１００μｍで図９に示されるように１８０°折り返すように線間隔１００μｍで引き回したような形状とした。
（発熱体用ペーストの組成）
・カーボン粉末                              …    ２０重量部
・微粉末シリカ                              …    ２５重量部
・キシレンフェノール樹脂                    …    ３６重量部
・ブチルカルビトール                        …    １９重量部
【００５９】
また、下記組成の電極用ペーストを用いて、スクリーン印刷により発熱体の所定の２ヶ所に電極（０．５ｍｍ×０．５ｍｍ）を形成した。
（電極用ペーストの組成）
・銀めっき銅粉末                            …    ９０重量部
・フェノール樹脂                            …  ６．５重量部
・ブチルカルビトール                        …  ３．５重量部
次に、発熱体上に形成された２個の電極を露出するように、下記組成の保護層用ペーストを用いて、スクリーン印刷により発熱体保護層（厚み２０μｍ）を発熱体上に形成した。
（保護層用ペーストの組成）
・樹脂分濃度                                …    ３０重量部
・シリカフィラー                            …    １０重量部
・ラクトン系溶剤（ペンタ１−４−ラクトン）  …    ６０重量部
【００６０】
これにより、マイクロリアクター本体（外形寸法２５ｍｍ×２５ｍｍ×約２．１ｍｍ）を作製した。
次に、上記のマイクロリアクター本体の原料導入口とガス排出口に、それぞれ原料供給管とガス排出管を接続し、この原料供給管とガス排出管を上記の貫通孔に挿入するようにして、マイクロリアクター本体を開口筐体内に配設した。そして、原料供給管とガス排出管が貫通している貫通孔をろう付けにより封止した。
【００６１】
［接合工程］
上記のリードピン保持肉厚部材を２個、それぞれリードピンが開口筐体の２個の貫通孔に挿入されるようにして外側壁面に拡散接合によって接合した。次いで、開口筐体内部に位置する２本のリードピンと発熱体の電極とを金線によって接続した。
【００６２】
［真空筐体作製工程］
上記の蓋材を開口筐体の開口部に拡散接合して閉塞し真空筐体とした。拡散接合の条件は上記の拡散接合と同様とした。この状態で、筐体の内壁とマイクロリアクター本体とは幅１〜５ｍｍの空間を介して非接触状態であった。
次いで、吸引口から吸引して真空筐体の内部を１０-2Ｐａの真空度とし、その後、吸引口を溶接で密封して真空密閉キャビティを形成した。
これにより、本発明のマイクロリアクターを得ることができた。
【産業上の利用可能性】
【００６３】
本発明は、メタノールの改質、一酸化炭素の酸化除去等の反応からなる水素製造等、担持した触媒によって所望の反応を進行させる用途に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】本発明のマイクロリアクターの一実施形態を示す斜視図である。
【図２】図１に示されるマイクロリアクターのＩ−Ｉ線における拡大縦断面図である。
【図３】図１に示されるマイクロリアクターのII−II線における拡大縦断面図である
【図４】リードピンが貫通している真空筐体の貫通孔近傍の部分拡大断面図である。
【図５】リードピンが貫通している真空筐体の貫通孔近傍の他の態様を示す部分拡大断面図である。
【図６】本発明のマイクロリアクターを構成するマイクロリアクター本体の一例を示す斜視図である。
【図７】図６に示されるマイクロリアクター本体のIII−III線における拡大縦断面図である。
【図８】図６に示されるマイクロリアクター本体を構成する金属基板を離間させた状態を示す斜視図である。
【図９】マイクロリアクター本体を構成する発熱体を説明するための平面図である。
【図１０】本発明のマイクロリアクターの製造方法を説明するための工程図である。
【図１１】本発明のマイクロリアクターの製造方法を説明するための工程図である。
【図１２】本発明を構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す図７相当の縦断面図である。
【図１３】本発明を構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す斜視図である。
【図１４】図１３に示されるマイクロリアクター本体のIV−IV線における拡大縦断面図である。
【図１５】図１３に示されるマイクロリアクター本体のＶ−Ｖ線における拡大縦断面図である。
【図１６】図１３に示されるマイクロリアクター本体を構成する５枚の金属基板を離間させた状態を示す斜視図である。
【図１７】本発明を構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す斜視図である。
【図１８】図１７に示されるマイクロリアクター本体のVI−VI線における拡大縦断面図である。
【図１９】図１７に示されるマイクロリアクター本体を構成する６枚の金属基板を離間させた状態を示す斜視図である。
【図２０】本発明を構成するマイクロリアクター本体の他の形態を示す図１４相当の縦断面図である。
【図２１】図２０に示されるマイクロリアクター本体を構成する５枚の金属基板を離間させた状態を示す斜視図である。
【符号の説明】
【００６５】
１…マイクロリアクター
２…真空筐体
２Ａ…開口筐体
３…真空密閉キャビティ
４，４Ａ，４Ｂ，４Ｃ，４Ｄ…マイクロリアクター本体
５Ａ…原料供給管
５Ｂ…ガス排出管
７…発熱体
１１，１１′…肉厚部
１２，１６…貫通孔
１３…ガラス部材
１４…リードピン
１７…リードピン保持肉厚部材
１８…肉厚小片
２２，４２，５２，７２…接合体
２３，３３…トンネル状流路
２５，２７，３５…微細溝部
２８，３８，５０，６１，８０…触媒担持層
２９ａ，４９ａ，６０ａ，７９ａ…原料導入口
２９ｂ，４９ｂ，６０ｂ，７９ｂ…ガス排出口
Ｃ…触媒
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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