(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂と、樹脂中に分散された充填材とを有する複合材料であって、
前記充填材の少なくとも一部が分岐構造を持つ繊維状の充填材であり、
前記分岐構造を持つ繊維状充填材の最大長が、電子顕微鏡像において確認した場合に１０μｍ以下であり、
前記分岐構造を持つ繊維状充填材は、無機酸化物または無機窒化物を含有することを特徴とする複合材料。
【請求項２】
請求項１に記載の複合材料であって、前記分岐構造を持つ繊維状充填材の数平均繊維径は５００ｎｍ以下であることを特徴とする複合材料。
【請求項３】
請求項１に記載の複合材料であって、前記分岐構造を持つ繊維状充填材は、酸化アルミニウムまたは窒化アルミニウムを含有することを特徴とする複合材料。
【請求項４】
請求項１に記載の複合材料であって、前記樹脂は、エポキシ樹脂，アクリル樹脂，不飽和ポリエステル樹脂のうち１つ以上を含有することを特徴とする複合材料。
【請求項５】
請求項１に記載の複合材料であって、前記複合材料中に占める前記充填材の含有量が２５〜８５重量％であることを特徴とする複合材料。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の複合材料を用いたことを特徴とする高熱伝導部材。
【請求項７】
分岐構造を持つ繊維状の充填材であって、電子顕微鏡像において確認した場合に最大長が１０μｍ以下であり、
前記分岐構造を持つ繊維状充填材は、無機酸化物または無機窒化物を含有することを特徴とする繊維状充填材。
【請求項８】
請求項７に記載の繊維状充填材であって、数平均繊維径が５００ｎｍ以下であることを特徴とする繊維状充填材。
【請求項９】
請求項７に記載の繊維状充填材であって、酸化アルミニウムまたは窒化アルミニウムを含有することを特徴とする繊維状充填材。
【請求項１０】
有機物繊維シート材に、アルミニウム化合物を吸着させる工程と、アルミニウム化合物の吸着した有機物繊維シート材を酸化ガスの存在下で加熱して有機物繊維材を除去し、アルミニウム化合物よりなるシート材を得る工程と、アルミニウム化合物よりなるシート材を加熱してアルミニウム化合物をα化アルミナとする工程とを有することを特徴とする繊維状充填材の製造方法。
【請求項１１】
有機物繊維シート材に、アルミニウム化合物を吸着させる工程と、アルミニウム化合物の吸着した有機物繊維シート材を酸化ガスの存在下で加熱して有機物繊維材を除去し、アルミニウム化合物よりなるシート材を得る工程と、アルミニウム化合物よりなるシート材をアンモニアガス雰囲気下で加熱してアルミニウム化合物を窒化アルミニウムとする工程とを有することを特徴とする繊維状充填材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、充填材を導入した複合材料、及び高熱伝導部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器の高性能化とともに、電子機器中に発生する熱量も増加の一途をたどっており、機器中に発生する熱量を効率良く機器外に放熱する技術の開発が進められている。高熱伝導性の複合材料を電子機器の筐体，接着シート，封止材などに用いて電子機器の放熱性を向上する技術がこれまでに開示されている。一般的に、高熱伝導性の複合材料は、多量の充填材と、樹脂と、から構成され、多量の充填材が形成する熱伝導経路が複合材料を高熱伝導化している。
【０００３】
繊維状の充填材が球形の充填材に比べて効率よく樹脂の熱伝導率を向上させることが知られており、特開平９−３１４７１８号公報（特許文献１）では、さらに充填材の接触点を焼結により結合させた窒化アルミニウム繊維不織布に樹脂を加熱圧縮して、高熱伝導率を有するシート状の複合材料を作製する技術を開示している。この技術では、焼結により繊維同士の接触点を結合させることで、繊維状充填材が形成する熱伝導経路の熱伝導効率を向上させ、複合材料の更なる高熱伝導化を実現している。しかし、特許文献１の方法では、多数の繊維状充填材間の焼結点が樹脂の流動性を低下させるため、複合材料の成形性が消失するという問題点がある。実際に特許文献１では、前記窒化アルミニウム不織布を粉砕して樹脂中に分散した複合材料がプレス成形できないことに言及している。高熱伝導性の複合材料は、用途に応じた形状に成形する必要があるものが多く、成形性を有することが望ましい。しかし、接点が結合された繊維状充填材を有し、かつ、成形性を有する高熱伝導性の複合材料はこれまでに報告されていない。
【０００４】
【特許文献１】特開平９−３１４７１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、高熱伝導性と成形性を両立した複合材料、前記複合材料に供する充填材、並びに前記複合材料を用いた高熱伝導部材を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記の課題を解決するための本発明の特徴点は、無機材料よりなり、分岐構造を持つ繊維状の充填材と、樹脂とを含有する複合材料において、前記充填材の最大長が１０μｍ以下であることを特徴とする複合材料にある。繊維充填材としては、無機酸化物，窒化物よりなるものがよい。特に、酸化アルミニウムまたは窒化アルミニウムがよい。充填材の繊維径は５００ナノメートル以下であり、充填材の粉末の最大径の平均値が１０μｍ以下であることが好ましい。
【０００７】
繊維状充填材としては、無機酸化物，窒化物を主成分とするものが好ましい。無機酸化物，窒化物は、樹脂に比べて熱伝導率が高く、また高熱伝導樹脂の充填材として良く用いられているため、本発明の充填材への置換えが容易である。また、特に、酸化アルミニウムまたは窒化アルミニウムがよい。酸化アルミニウム，窒化アルミニウムは、無機酸化物の中でも熱伝導率が高いためである。酸化アルミニウムよりなる分岐構造を持つ繊維状充填材は、有機物繊維シート材にアルミニウム化合物を吸着させる工程と、アルミニウム化合物の吸着した有機物繊維シート材を酸化ガスの存在下で加熱して有機物繊維材を除去し、アルミニウム化合物よりなるシート材を得る工程と、アルミニウム化合物よりなるシート材を加熱してアルミニウム化合物をα化アルミナとする工程とを有することを特徴とする繊維状充填材の製造方法により製造される。また、窒化アルミニウムよりなる分岐構造を持つ充填材は、有機物繊維シート材にアルミニウム化合物を吸着させる工程と、アルミニウム化合物の吸着した有機物繊維シート材を酸化ガスの存在下で加熱して有機物繊維材を除去し、アルミニウム化合物よりなるシート材を得る工程と、アルミニウム化合物よりなるシート材をアンモニアガス雰囲気下で加熱してアルミニウム化合物を窒化アルミニウムとする工程とを有することを特徴とする繊維状充填材の製造方法により製造される。また、本発明の複合材料は、高い熱伝導性とともに絶縁性を求められる部材として使用されることが多い。したがって繊維状充填材としては酸化物・窒化物等の無機化合物が好ましい。特に絶縁性が求められる部分では、金属単体・合金などの繊維状充填材を使用すると、絶縁性が低下するため好ましくない。
【０００８】
本発明の樹脂としては、熱可塑性樹脂，熱硬化性樹脂とも使用可能である。熱硬化性樹脂としてはエポキシ樹脂，不飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性樹脂としてはアクリル樹脂が例示される。なお、熱硬化性樹脂は、硬化前は充填材を混合しても成形可能であるが、一旦硬化（ネットワーク化）させてしまうと成型ができなくなるため、硬化処理前に成形する必要がある。
【０００９】
本発明の複合材料は、高い熱伝導を求められる樹脂部材に適用される。用途として、例えば、積層板，プリント配線板，コイルの絶縁保護材，放熱シート，モールド樹脂などが好適である。
【発明の効果】
【００１０】
本発明により、高熱伝導性と成形性を両立した複合材料、前記複合材料に供する充填材、並びに前記複合材料を用いた高熱伝導部材が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明の複合材料は、分岐構造を持つ繊維状充填材と、樹脂とを含有する。前記複合材料中の充填材含有率は、２５重量パーセント以上，８５重量パーセント未満であることが望ましい。充填材含有率が２５重量パーセント未満では、充填材を配合した効果が十分に得られない。また、８５重量パーセント以上の複合材料は、成形性に問題がある。なお、前記複合材料には、前記分岐構造を持つ繊維状充填材以外の充填材を含有しても良いが、前記分岐構造を持つ繊維状充填材が、全充填材の５０重量パーセント以上であることが望ましく、３０重量パーセント未満では、充填材による熱伝導率向上効果が十分に得られない。
【００１２】
本発明の複合材料に含まれる、分岐構造を持つ繊維状充填材は、分岐構造を持つ繊維状充填材であれば特に制限はない。ここで分岐構造とは、繊維状物質の側面から繊維状物質が突き出している構造を言い、１つの繊維状物質の側面から突き出している繊維状物質の数に制限はない。また、繊維状物質の側面から突き出している繊維状物質から、別の繊維状物質が突き出していても良い。前記分岐構造を持つ繊維状充填材は、無機酸化物と無機窒化物から選ばれる１つ以上を有することが望ましい。前記無機酸化物の例として、酸化アルミニウム，酸化ジルコニウム，酸化珪素、などが挙げられる。また、無機窒化物の例として、窒化アルミニウムなどが挙げられる。前記分岐構造を持つ繊維状充填材の最大長は、１０μｍ以下であることが望ましい。前記最大長が１０μｍより大きいと、前記複合材料の成形性に問題がある。また、前記分岐構造を持つ繊維状充填材の数平均繊維径は、５００ｎｍ以下であることが望ましい。前記数平均繊維径が５００ｎｍより小さいと、前記複合材料の作製時において、前記樹脂の流動性が向上するため、前記複合材料の成形性が高い。
【００１３】
本発明の複合材料に含まれる樹脂は、一般に成形材として用いられる樹脂であれば特に制限はない。例として、エポキシ樹脂，アクリル樹脂，不飽和ポリエステル樹脂などが挙げられる。前記樹脂は、樹脂作製時の重合開始剤，分子量制御剤，樹脂硬化剤，酸化防止剤，反応触媒などを含有してもよい。
【００１４】
本発明の複合材料は、その作製方法が一方法に限定されるものではないが、例として、分岐構造を持つ繊維状充填材の作製（工程１）、前記充填材と樹脂との混合（工程２）の２工程を経由して作製される。
【００１５】
前記工程１では、前記分岐構造を持つ繊維状充填材が作製できれば制限はないが、例としては、熱分解除去可能な繊維状物質を有する不織布を充填材前駆体の溶液中に浸して、前記充填材前駆体を前記繊維状物質の表面に吸着し、その後前記繊維状物質を熱分解除去して、前記分岐構造を持つ繊維状充填材を作製する工程が挙げられる。また、必要に応じて、無機酸化物を有し前記分岐構造を持つ繊維状充填材を、無機窒化物を有し分岐構造を持つ繊維状充填材に変換する窒化工程を、前記工程１に含めてもよい。前記窒化工程の例として、前記無機酸化物を有する前記分岐構造を持つ繊維状充填材を、アンモニアガス雰囲気下で焼成する工程が挙げられる。前記不織布は、熱分解除去可能な繊維状物質から構成されていることが望ましい。前記繊維状物質の例として、セルロース繊維，カーボン繊維，アラミド繊維，ナイロン繊維，ビニロン繊維，ポリエステル繊維，ポリオレフィン繊維，レーヨン繊維、などの有機物の繊維が挙げられる。前記充填材前駆体は、前記分岐構造を持つ繊維状充填材を構成する物質が熱処理により形成できる物質であれば制限はない。例として、Ａｌ(ＯＲ)3（Ｒはアルキル基：例えばＲ＝メチル基，エチル基，プロピル基，イソプロピル基，ブチル基，イソブチル基など），Ｓｉ(ＯＲ)4（Ｒはアルキル基：例えばＲ＝メチル基，エチル基，プロピル基，イソプロピル基，ブチル基，イソブチル基など）などが挙げられる。前記充填材前駆体の溶液に用いる溶媒は、充填材前駆体が溶解可能であれば特に制限はない。例として、メタノール，エタノール，プロパノール，イソプロパノール，アセトン，メチルエチルケトン，トルエン，ヘキサン，シクロヘキサン、などが挙げられる。なお、前記分岐構造を持つ繊維状充填材の作製後に、必要に応じて、前記分岐構造を持つ繊維状充填材を粉砕してもよい。
【００１６】
前記工程２は、前記分岐構造を持つ繊維状充填材と、樹脂と、を混合できる工程であれば制限はない。例として、溶媒に、前記分岐構造を持つ繊維状充填材と、前記樹脂とを添加して混合した後、溶媒を蒸発させる方法が挙げられる。前記溶媒は、前記分岐構造を持つ繊維状充填材と、前記樹脂と、が分散可能である溶媒であれば特に制限はないが、前記分岐構造を持つ繊維状充填材と、前記樹脂と、を混合した後に、蒸発除去させる必要があるため、沸点の低い溶媒であることが望ましい。例として、メタノール，エタノール，プロパノール，イソプロパノール，アセトン，メチルエチルケトン，ジメチルアセトアミド、などが挙げられる。前記分岐構造を持つ繊維状充填材と、前記樹脂と、の混合方法は、混合が達成できれば特に制限はない。混合時には、ボールミル，マグネチックスターラ，超音波洗浄器などを用いて混合してもよい。溶媒の蒸発方法は特に限定されないが、例として、エバポレータを用いた蒸発法や、混合物をシート状に塗布して蒸発表面積を増加させて溶媒を蒸発させる方法、などが挙げられる。後者において、蒸発し難い溶媒を用いる場合には、ホットプレートなどによりシート状塗布物に熱を加えて、溶媒の蒸発を促進させてもよい。なお、本工程２において、樹脂が液状の場合には、前記溶媒を用いることなく、前記分岐構造を持つ繊維状充填材と、前記樹脂と、を直接混合してもよい。上記の手順により、本発明の複合材料を作製できる。
【００１７】
一方、前記工程１で作製した、分岐構造を持つ繊維状充填材と、樹脂単量体と、を、前記工程２と同様の方法で混合した後に、前記樹脂単量体、を重合する方法を用いて、本発明の複合材料を作製することも可能である。樹脂単量体が液状の場合には、前記溶媒を用いることなく、前記充填材と前記樹脂単量体とを直接混合してもよい。また、前記分岐構造を持つ繊維状充填材と、前記樹脂単量体と、の混合物中に、重合開始剤，分子量制御剤，樹脂硬化剤，酸化防止剤，反応触媒などを含有してもよい。
【００１８】
また、前記の工程２で作製した、分岐構造を持つ繊維状充填材と、樹脂と、の混合物を、前記混合物中に共存させた樹脂硬化剤を用いて硬化して、本発明の複合材料を作製することもできる。樹脂硬化剤は、樹脂が硬化できる材料であれば特に制限はない。用途に応じて、光照射型の樹脂硬化剤や熱硬化型の樹脂硬化剤などを使用することができる。前記混合物の硬化は、減圧雰囲気下で、前記混合物を加圧しながら行うことが望ましい。
【００１９】
本発明の高熱伝導部材は、前記の複合材料を成形して作製することができる。成形方法に特に制限はなく、例としては、ホットプレス法，注型法，圧縮法，トランスファー法，射出法，押出し法，積層法、などが挙げられる。また、成形方法に応じて、前記複合材料を成形中に硬化させてもよく、その際には前記複合材料中に共存する樹脂硬化剤を用いて硬化させてもよい。本発明の高熱伝導部材の用途として、積層板，プリント配線板，コイルの絶縁保護材，放熱シート，モールド樹脂などが挙げられる。
【００２０】
［実施例］
以下に具体例を用いて本発明及びその効果をさらに説明する。なお、本発明はこれらの例により何ら限定されるものではない。下記の通り、充填材及び複合材料を作成し、物性の評価を行った。評価方法は下記の通りである。
【００２１】
＜電子顕微鏡観察＞
走査型電子顕微鏡（日立製作所製Ｓ−４８００形）を用いて、Ｐｔスパッタを施した試料を観察した。加速電圧は０.８ｋＶとした。
【００２２】
＜結晶解析＞
リガク製広角Ｘ線回折装置（ＲＩＮ２５００ＨＬ）を用いてＸ線回折曲線を測定し、試料中の結晶相の同定を行った。また、シェラー式により、試料中結晶の結晶子径を評価した。
【００２３】
＜充填材含有率測定＞
ＴＡ Instruments製Ｑ５００型熱重量測定装置を用いて、作製した複合材料の熱重量分析を行い、得られた熱重量曲線から充填材含有率を計算した。昇温速度を１０℃／minとして、測定温度範囲を室温から９５０℃とした。
【００２４】
＜熱伝導率測定＞
熱伝導率は、試料の定圧比熱，密度，熱拡散率の積から求めた。定圧比熱，密度は、充填材の重量分率（ｗf）を用いて（１）式，（２）式から計算した。熱拡散率（α［mm2／ｓ］）は、ai-Phase mobile1（株式会社アイフェイズ製）を用いて、温度波熱分析法により評価した。
【００２５】
【数１】
0004919976.tif 000002
（Ｃpf：充填材の比熱、Ｃpm＝樹脂の比熱）
【００２６】
【数２】
0004919976.tif 000003
（ρf：充填材の密度，ρm：エポキシ樹脂の密度）
【実施例１】
【００２７】
下記手順に従って充填材Ａを作製した。エタノール（１００ｍｌ）中に粉末状のアルミニウムイソプロポキシド（ＡＩＰ，３.０ｇ）を添加し、窒素雰囲気下で１時間撹拌した。その後、得られた上澄み液を遠心分離して未溶解のＡＩＰ粉末を除去し、ＡＩＰエタノール溶液を得た。その後、定量ろ紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ製５Ｃ）を窒素雰囲気下でＡＩＰエタノール溶液に１分間浸漬／４分間乾燥した。上記の操作を１５回繰り返して、ＡＩＰ吸着ろ紙を得た。その後、ＡＩＰ吸着ろ紙を５００℃で２時間焼成して、ろ紙中のセルロースを分解除去した。その後、得られたシートを１２００℃で４時間焼成して、シート中のアルミナをα相化し、充填材Ａを得た。充填材Ａの電子顕微鏡像の模式図を図１に示す。この図から、充填材Ａが分岐構造を有し、数平均繊維径が２００ｎｍで、最大長が５μｍの充填材であることがわかった。また、充填材ＡのＸ線回折測定から、充填材Ａが結晶子径９３ｎｍのα−アルミナ結晶であることがわかった。
【実施例２】
【００２８】
下記手順に従って充填材Ｂを作製した。エタノール（１００ｍｌ）中にテトラエチルオルソシリケート（ＴＥＯＳ）（和光純薬製，３.０ｇ）を添加し、ＴＥＯＳエタノール溶液を得た。その後、定量ろ紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ製５Ｃ）を窒素雰囲気下でＴＥＯＳエタノール溶液に１分間浸漬／４分間乾燥した。上記の操作を１５回繰り返して、ＴＥＯＳ吸着ろ紙を得た。その後、ＴＥＯＳ吸着ろ紙を５００℃で２時間焼成して、ろ紙中のセルロースを分解除去し、充填材Ｂを得た。充填材Ｂの電子顕微鏡像の模式図を図２に示す。この図から、充填材Ｂが分岐構造を有し、数平均繊維径が５００ｎｍで、最大長が１０μｍの充填材であることがわかった。
【実施例３】
【００２９】
まず、下記手順に従って充填材Ｃを作製した。エタノール（１００ｍｌ）中に粉末状のアルミニウムイソプロポキシド（ＡＩＰ，３.０ｇ）を添加し、窒素雰囲気下で１時間撹拌した。その後、得られた上澄み液を遠心分離して未溶解のＡＩＰ粉末を除去し、ＡＩＰエタノール溶液を得た。その後、定量ろ紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ製５Ｃ）を窒素雰囲気下でＡＩＰエタノール溶液に１分間浸漬／４分間乾燥した。上記の操作を１５回繰り返して、ＡＩＰ吸着ろ紙を得た。その後、ＡＩＰ吸着ろ紙を５００℃で２時間焼成して、ろ紙中のセルロースを分解除去した。その後、得られたシートをアンモニアガス雰囲気下で１３００℃焼成（２時間）して、シート中のアルミナを窒化アルミニウムに変換し、充填材Ｃを得た。充填材Ｃの電子顕微鏡像の模式図を図３に示す。この図から、充填材Ｃが分岐構造を有し、数平均繊維径が５００ｎｍで、最大長が５μｍの充填材であることがわかった。また、充填材ＣのＸ線回折測定から、充填材Ｃが、微量の酸化アルミニウム結晶を含むものの、ほぼ完全な窒化アルミニウム結晶であることがわかった。
【実施例４】
【００３０】
下記手順に従い、充填材Ｄを作製した。エタノール（１００ｍｌ）中に粉末状のアルミニウムイソプロポキシド（ＡＩＰ，３.０ｇ）を添加し、窒素雰囲気下で１時間撹拌した。その後、得られた上澄み液を遠心分離して未溶解のＡＩＰ粉末を除去し、ＡＩＰエタノール溶液を得た。その後、定量ろ紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ製５Ｃ）を窒素雰囲気下でＡＩＰエタノール溶液に１分間浸漬／４分間乾燥した。上記の操作を１５回繰り返して、ＡＩＰ吸着ろ紙を得た。その後、ＡＩＰ吸着ろ紙を５００℃で２時間焼成して、ろ紙中のセルロースを分解除去した。その後、得られたシートを１２００℃で４時間焼成して、シート中のアルミナをα相化した。得られたシート（５０ｇ）と、アルミナビーズ（直径２mm，５０ｇ）と、を、容量が２００ｍｌのプラスチック製円筒容器に入れ、前記プラスチック製円筒容器をミックスロータ上で４８時間回転させた。その後、アルミナビーズを除去し、充填材Ｄを得た。充填材Ｄの電子顕微鏡像の模式図を図４に示す。この図から、充填材Ｄが分岐構造をほとんど持たないことがわかった。また、充填材Ｄは、数平均繊維径が２００ｎｍで、最大長が３μｍであることがわかった。
【実施例５】
【００３１】
まず、下記手順に従って充填材Ｅを作製した。エタノール（１００ｍｌ）中にテトラエチルオルソシリケート（和光純薬製，３.０ｇ）を添加し、ＴＥＯＳエタノール溶液を得た。その後、定量ろ紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ製５Ｃ）を窒素雰囲気下でＴＥＯＳエタノール溶液に１分間浸漬／４分間乾燥した。上記の操作を１５回繰り返して、ＴＥＯＳ吸着ろ紙を得た。その後、ＴＥＯＳ吸着ろ紙を５００℃で２時間焼成して、ろ紙中のセルロースを分解除去した。得られたシート（５０ｇ）と、ジルコニアビーズ（直径２mm，５０ｇ）と、を、容量が２００ｍｌのプラスチック製円筒容器に入れ、前記プレスチック製円筒容器をミックスロータ上で４８時間回転させた。その後、ジルコニアビーズを除去し、充填材Ｅを得た。充填材Ｅの電子顕微鏡像の模式図を図５に示す。この図から、充填材Ｅが分岐構造をほとんど持たないことがわかった。また、充填材Ｅは、数平均繊維径が５００ｎｍで、最大長が７μｍであることがわかった。
【実施例６】
【００３２】
まず、下記手順に従って充填材Ｆを作製した。エタノール（１００ｍｌ）中に粉末状のアルミニウムイソプロポキシド（ＡＩＰ，３.０ｇ）を添加し、窒素雰囲気下で１時間撹拌した。その後、得られた上澄み液を遠心分離して未溶解のＡＩＰ粉末を除去し、ＡＩＰエタノール溶液を得た。その後、定量ろ紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ製５Ｃ）を窒素雰囲気下でＡＩＰエタノール溶液に１分間浸漬／４分間乾燥した。上記の操作を１５回繰り返して、ＡＩＰ吸着ろ紙を得た。その後、ＡＩＰ吸着ろ紙を５００℃で２時間焼成して、ろ紙中のセルロースを分解除去した。その後、得られたシートをアンモニアガス雰囲気下で１３００℃焼成（２時間）して、シート中のアルミナを窒化アルミニウムに変換した。得られたシート（５０ｇ）と、アルミナビーズ（直径２mm，５０ｇ）と、を、容量が２００ｍｌのプラスチック製円筒容器に入れ、前記プラスチック製円筒容器をミックスロータ上で４８時間回転させた。その後、アルミナビーズを除去し、充填材Ｆを得た。充填材Ｆの電子顕微鏡像の模式図を図６に示す。この図から、充填材Ｆが分岐構造をほとんど持たないことがわかった。また、充填材Ｆは、数平均繊維径が５００ｎｍで、最大長が４μｍであることがわかった。また、充填材ＦのＸ線回折測定から、充填材Ｆが、微量の酸化アルミニウム結晶を含むものの、ほぼ完全な窒化アルミニウム結晶であることがわかった。
【実施例７】
【００３３】
分岐構造を持たないアルミナ繊維の間を、焼結剤を用いて結合させた不織布（焼結不織布）を作製し、焼結不織布を粉砕して接触点を有する充填材Ｇを作製した。まず、下記の手順に従って、前記焼結不織布を作製した。分岐構造を持たないアルミナファイバ（ＭＡＦＴＥＣ−ＡＬＳ：三菱化学産資株式会社製：繊維径３.５μｍ，５０ｇ）と、焼結剤（アルミナゾル，２ｇ）をイオン交換水（１０００ｇ）に添加し、撹拌して、前記アルミナ繊維と、前記焼結剤との分散水溶液を調製した。前記分散水溶液を吸引濾過して得られるシート濾過物を、１２００℃で４時間焼成して、焼結不織布を作製した。
【００３４】
次に、焼結不織布を、ボールミルを用いて粉砕し、充填材Ｇを作製した。焼結不織布（５０ｇ）と、アルミナビーズ（直径２mm：５０ｇ）とを、容量が２００ｍｌのプラスチック製円筒容器に入れ、ミックスロータ上で４８時間回転させた。その後、アルミナビーズを除去し、充填材Ｇを得た。充填材ＧのＸ線回折曲線から、前記焼結不織布がα−アルミナから構成されていることがわかった。図７に、充填材Ｇの電子顕微鏡像の模式図を示す。前記充填材Ｇは、平均繊維径が３.５μｍ程度であり、前記繊維間の接触点が焼結されていることがわかった。また、充填材Ｇの最大長は、２５μｍ程度であった。
【００３５】
上記充填材Ａ〜Ｇの特徴を表１に示す。各種化合物を成分とする分岐構造のある充填材，分岐構造のほとんどない充填材を作製した。また、それぞれ数平均繊維径，最大長の異なる充填材を得た。
【００３６】
【表１】
0004919976.tif 000004
【実施例８】
【００３７】
次に充填材Ａと、エポキシ樹脂とからなる複合材料Ａを作製した。充填材Ａ（２５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：３８.６ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：３６.０ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.４ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ａを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ａを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ａの充填材含有率が２５重量パーセントであることがわかった。図８に複合材料Ａの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ａ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材Ａ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００３８】
次に、複合材料Ａの熱伝導率を評価した。複合材料Ａの熱伝導率は１.３Ｗ／ｍＫであった。
【実施例９】
【００３９】
次に充填材Ａと、エポキシ樹脂と、からなる複合材料Ｂを作製した。充填材Ａ（４５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：２８.３ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：２６.４ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.３ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ａを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｂを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｂの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図９に複合材料Ｂの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｂ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材Ｂ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００４０】
次に、複合材料Ｂの熱伝導率を評価した。複合材料Ｂの熱伝導率は１.９Ｗ／ｍＫであった。
【実施例１０】
【００４１】
次に充填材Ａと、エポキシ樹脂と、からなる複合材料Ｃを作製した。充填材Ａ（６５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：１８.０ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：１６.８ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.２ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ａを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｃを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｃの充填材含有率が６５重量パーセントであることがわかった。図１０に複合材料Ｃの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｃ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材Ｃ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００４２】
次に、複合材料Ｃの熱伝導率を評価した。複合材料Ｃの熱伝導率は３.４Ｗ／ｍＫであった。
【実施例１１】
【００４３】
次に充填材Ａと、エポキシ樹脂と、からなる複合材料Ｄを作製した。充填材Ａ（８５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：７.７ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：７.２ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.１ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ａを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｄを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｄの充填材含有率が８５重量パーセントであることがわかった。図１１に複合材料Ｄの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｄ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材Ｄ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００４４】
次に、複合材料Ｄの熱伝導率を評価した。複合材料Ｄの熱伝導率は１３.２Ｗ／ｍＫであった。
【実施例１２】
【００４５】
次に充填材Ａと、アクリル樹脂と、からなる複合材料Ｅを作製した。充填材Ａ（４５ｇ）、メタクリル酸メチル（アクリル樹脂単量体：和光純薬製：５４.７ｇ）と、過酸化ラウロイル（重合開始剤：Lancaster製：０.３ｇ）と、を混合し、混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ａを一様に分散させた。その後、得られた混合液を、６５℃密閉下で３時間放置し、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｅを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｅの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図１２に複合材料Ｅの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｅ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｅ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００４６】
次に、複合材料Ｅの熱伝導率を評価した。複合材料Ｅの熱伝導率は２.０Ｗ／ｍＫであった。
【実施例１３】
【００４７】
次に充填材Ａと、不飽和ポリエステル樹脂と、からなる複合材料Ｆを作製した。充填材Ａ（４５ｇ），ＷＰ−２７６３（不飽和ポリエステル樹脂：日立化成工業製：５４.２ｇ），ＣＴ−５０（樹脂硬化剤：日立化成工業製：０.８ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ａを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１００℃で２時間、１３０℃で１時間放置し、不飽和ポリエステル樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｆを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｆの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図１３に複合材料Ｆの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｆ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｆ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００４８】
次に、複合材料Ｆの熱伝導率を評価した。複合材料Ｆの熱伝導率は１.９Ｗ／ｍＫであった。
【実施例１４】
【００４９】
次に充填材Ｂと、エポキシ樹脂と、からなる複合材Ｇを作製した。充填材Ｂ（４５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：２８.３ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：２６.４ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.３ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｂを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｂを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｇの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図１４に複合材料Ｇの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｇ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｇ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。次に、複合材料Ｇの熱伝導率を評価した。複合材料Ｇの熱伝導率は０.５Ｗ／ｍＫであった。
【００５０】
本実施例で用いたシリカのように、アルミナ，窒化アルミニウム以外の充填材であっても、複合材料が提供可能である。このような複合材料は、特に、アルミナ・窒化アルミニウムが使用しにくい部材に使用する場合には有用である。
【実施例１５】
【００５１】
次に充填材Ｃと、エポキシ樹脂と、からなる複合材Ｈを作製した。充填材Ｃ（４５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：２８.３ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：２６.４ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.３ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｃを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｈを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｈの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図１５に複合材料Ｈの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｈ中に分岐構造を持つ繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｈ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００５２】
次に、複合材料Ｈの熱伝導率を評価した。複合材料Ｈの熱伝導率は２.６Ｗ／ｍＫであった。
【００５３】
［比較例１］
本比較例では、分岐構造を持たないアルミナ繊維である充填材Ｄと、エポキシ樹脂との複合材料Ｉを作製した。充填材Ｄ（２５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：３８.６ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：３６.０ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.４ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｄを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｉを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｉの充填材含有率が２５重量パーセントであることがわかった。図１６に複合材料Ｉの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｉ中に分岐構造を持たない繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｉ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００５４】
次に、複合材料Ｉの熱伝導率を評価した。複合材料Ｉの熱伝導率は０.８Ｗ／ｍＫであった。
【００５５】
［比較例２］
本比較例では、充填材の量を変化させ、分岐構造を持たないアルミナ繊維である充填材Ｄと、エポキシ樹脂との複合材料Ｊを作製した。充填材Ｄ（８５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：７.７ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：７.２ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.１ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｄを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｊを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｊの充填材含有率が８５重量パーセントであることがわかった。図１７に複合材料Ｊの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｊ中に分岐構造を持たない繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｊ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００５６】
次に、複合材料Ｊの熱伝導率を評価した。複合材料Ｊの熱伝導率は８.０Ｗ／ｍＫであった。
【００５７】
［比較例３］
本比較例では、分岐構造を持たないアルミナ繊維である充填材Ｄと、アクリル樹脂との複合材料Ｋを作製した。充填材Ｄ（４５ｇ），メタクリル酸メチル（アクリル樹脂単量体：和光純薬製：５４.７ｇ）と、過酸化ラウロイル（重合開始剤：Lancaster製：０.３ｇ）と、を混合し、混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｄを一様に分散させた。その後、得られた混合液を、６５℃密閉下で３時間放置し、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｋを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｋの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図１８に複合材料Ｋの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｋ中に分岐構造を持たない繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｋ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。次に、複合材料Ｋの熱伝導率を評価した。複合材料Ｋの熱伝導率は１.２Ｗ／ｍＫであった。
【００５８】
［比較例４］
本比較例では、分岐構造を持たないアルミナ繊維からなる充填材Ｄと、不飽和ポリエステル樹脂との複合材料Ｌを作製した。充填材Ｄ（４５ｇ），ＷＰ−２７６３（不飽和ポリエステル樹脂：日立化成工業製：５４.２ｇ），ＣＴ−５０（樹脂硬化剤：日立化成工業製：０.８ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｄを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１００℃で２時間、１３０℃で１時間放置し、不飽和ポリエステル樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｌを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｌの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図１９に複合材料Ｌの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｌ中に分岐構造を持たない繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｌ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。
【００５９】
次に、複合材料Ｌの熱伝導率を評価した。複合材料Ｌの熱伝導率は１.１Ｗ／ｍＫであった。
【００６０】
［比較例５］
次に充填材Ｅと、エポキシ樹脂と、からなる複合材Ｍを作製した。充填材Ｅ（４５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：２８.３ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：２６.４ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.３ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｅを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｍを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｍの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図２０に複合材料Ｍの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｍ中に分岐構造を持たない繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｍ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。次に、複合材料Ｍの熱伝導率を評価した。複合材料Ｍの熱伝導率は０.３Ｗ／ｍＫであった。
【００６１】
［比較例６］
次に充填材Ｆと、エポキシ樹脂と、からなる複合材Ｎを作製した。充填材Ｆ（４５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：２８.３ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：２６.４ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.３ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｆを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて、表面が平滑な膜厚１００μｍの複合材料Ｎを得た。熱重量分析の結果、複合材料Ｎの充填材含有率が４５重量パーセントであることがわかった。図２１に複合材料Ｎの断面の電子顕微鏡像の模式図を示す。この図から、複合材料Ｎ中に分岐構造を持たない繊維状充填材が分散していることが確認された。なお、複合材料Ｎ中にボイド等の欠陥はほとんど観察されなかった。次に、複合材料Ｎの熱伝導率を評価した。複合材料Ｎの熱伝導率は１.６Ｗ／ｍＫであった。
【００６２】
［比較例７］
本比較例では、分岐構造を持たないアルミナ繊維間の接触点を、焼結剤を用いて結合した不織布（焼結不織布）を作製し、前記焼結不織布を粉砕して作製した充填材Ｇと、エポキシ樹脂との複合材料Ｏを作製した。充填材Ｇ（４５ｇ），エピコート８２８（エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン製：２８.３ｇ），ＭＨＡＣ−Ｐ（樹脂硬化剤：日立化成工業製：２６.４ｇ），２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ（硬化反応触媒：四国化学製：０.３ｇ）を混合し、テトラヒドロフランを加えて全重量が８００ｇの混合液を作製した。マグネチックスターラを用いて前記混合液を撹拌して充填材Ｏを一様に分散させた。その後、塗工機を用いて混合液をシート状に塗工し、テトラヒドロフランを蒸発させた。得られた混合物のシートは、凹凸が多く、全体的に不均一であった。得られた混合物のシートを、膜厚が１００μｍのスペーサ存在下で減圧プレス（６ＭＰａ）しながら、１８０℃で３時間放置し、エポキシ樹脂を硬化させて複合材料Ｏを得た。複合材料Ｏは、表面に凹凸が多く、一部に亀裂が観察された。また、膜厚に大きなばらつきがあったため、複合材料Ｏの熱伝導率は評価できなかった。
【００６３】
表２に、上記の実施例及び比較例をまとめた。
【００６４】
【表２】
0004919976.tif 000005
【００６５】
実施例８〜１１（複合材料Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ）と比較例１，２（複合材料Ｉ，Ｊ）との比較から、充填材含有率が２５〜８５重量パーセントの範囲で、分岐構造を持つ繊維状充填材を用いた複合材料の熱伝導率が、分岐構造を持たない繊維状充填材を用いた複合材料の熱伝導率より大きいことが示された。この理由として、繊維状充填材が分岐構造を有することにより、繊維状充填材が形成する熱伝導経路の熱伝導効率が向上したことが考えられる。
【００６６】
また、実施例（複合材料Ａ〜Ｈ）と比較例３（複合材料Ｏ）との比較から、分岐構造を持つ繊維状充填材の最大長を１０μｍ以下にすることにより、成形性と高熱伝導性を両立した複合材料が作製できることが示された。以上より、本発明の優位性が示された。また、数平均繊維径が極端に大きい場合には、繊維状充填材と樹脂とが充分に混合されず、充填材が一様に分散しにくくなり、成形性が低下するおそれがある。しかし、実施例の結果より数平均繊維径は５００ｎｍ以下であれば、充分に成形が可能であった。
【００６７】
また、分岐構造を有する充填材は、複合材料の熱伝導率を向上させる効果が高く、従来より少量の充填材であっても目標とする熱伝導率が達成できることとなる。一般に、複合材料の成形性は充填材含有率が低いほど良いため、本実施例の複合材料は成形性の良さが必要とされる部材に好適である。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】充填材Ａの電子顕微鏡像の模式図。
【図２】充填材Ｂの電子顕微鏡像の模式図。
【図３】充填材Ｃの電子顕微鏡像の模式図。
【図４】充填材Ｄの電子顕微鏡像の模式図。
【図５】充填材Ｅの電子顕微鏡像の模式図。
【図６】充填材Ｆの電子顕微鏡像の模式図。
【図７】充填材Ｇの電子顕微鏡像の模式図。
【図８】複合材料Ａ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図９】複合材料Ｂ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１０】複合材料Ｃ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１１】複合材料Ｄ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１２】複合材料Ｅ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１３】複合材料Ｆ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１４】複合材料Ｇ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１５】複合材料Ｈ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１６】複合材料Ｉ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１７】複合材料Ｊ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１８】複合材料Ｋ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図１９】複合材料Ｌ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図２０】複合材料Ｍ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【図２１】複合材料Ｎ断面の電子顕微鏡像の模式図。
【符号の説明】
【００６９】
１  充填材Ａ
２  充填材Ｂ
３  充填材Ｃ
４  充填材Ｄ
５  充填材Ｅ
６  充填材Ｆ
７  充填材Ｇ
１１  エポキシ樹脂
１２  アクリル樹脂（ポリメタクリル酸メチル）
１３  不飽和ポリエステル樹脂
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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