(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類金属イオンと、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と、ポリビニルアセタール樹脂と、を含有し、
前記希土類金属イオンに対する、前記アルキルリン酸エステル化合物又は前記アルケニルリン酸エステル化合物に含まれる水酸基の合計量の割合は、モル比で０．５〜８であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】
前記アルキルリン酸エステル化合物又は前記アルケニルリン酸エステル化合物が、下記一般式（１ａ）及び／又は下記一般式（１ｂ）で表される化合物であることを特徴とする請求項１に記載の樹脂組成物。
【化１】
0005087223.tif 000021
【化２】
0005087223.tif 000022
（式中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数が４〜１８のアルキル基又は炭素数４〜１８のアルケニル基を示す。）
【請求項３】
請求項１又は２記載の樹脂組成物を用いてなることを特徴とする光学部材。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物及びこれを用いた光学部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ガラスや樹脂等の透光性材料に金属イオンを含有させて、この金属イオンによる特定の光学的特性を該透光性材料に付与する試みがなされている。このような金属イオンとしては、特定の波長域の光線を吸収して防眩性を発現する希土類金属イオンが知られている。【０００３】
また、このような希土類金属イオンを含有する樹脂組成物としては、例えば、希土類金属イオン、（メタ）アクリロイル基等を有するリン酸エステル化合物及びアクリル系樹脂を含有する樹脂組成物等が知られている。そして、かかる樹脂組成物を用いた光学部材としては、例えば、防眩性眼鏡レンズ、テレビ等に用いられる防眩フィルター、照明器具の輝度調節フィルター、色調補正フィルターが挙げられる（例えば、特許文献１，２参照）。
【特許文献１】特開２０００−２４７９８５号公報
【特許文献２】特開２００１−１２２９２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、近年、光学部材の一つである合わせガラスの需要が高まっている。この合わせガラスは、２枚のガラス間に樹脂成分を含む中間膜を備えるものであり、樹脂成分としてポリビニルアセタール樹脂やエチレン酢酸ビニル樹脂等が使用されている。また、自動車のフロントガラスにおいては、以前から安全性の確保を目的として合わせガラスの使用が義務付けられている。さらに、このフロントガラス以外の自動車の窓材や建築の窓材においても、安全性や防犯の観点から、従来の安全ガラス等から合わせガラスへの代替が望まれている。【０００５】
このような市場トレンドの流れの中で、自動車や建築の窓材等においては、上述した合わせガラスを使用することにより安全性を確保するとともに、更に紫外線吸収機能や防眩機能等を付与した高付加価値の合わせガラスが要望されている。【０００６】
しかしながら、合わせガラスに防眩性を付与するために、ポリビニルアセタール樹脂に希土類金属イオンを添加して、合わせガラス用中間膜を形成するための樹脂組成物の調製を試みると、当該樹脂中に希土類金属イオンを均一に溶解又は分散させることができない。このため、樹脂成分としてポリビニルアセタール樹脂を用い、合わせガラス等の光学部材に対し防眩性及び透光性を付与することの可能な樹脂組成物は、未だ提供されていない。【０００７】
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、樹脂成分としてポリビニルアセタール樹脂を用い、光学部材に対し優れた防眩性及び充分な透光性を付与することの可能な樹脂組成物を提供することを目的とする。本発明はまた、当該樹脂組成物を用いた光学部材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、希土類金属イオンとポリビニルアセタール樹脂とに特定のリン酸エステル化合物を組み合わせることにより、上記目的が達成されることを見出し、本発明を完成するに至った。【０００９】
すなわち、本発明の樹脂組成物は、希土類金属イオンと、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と、ポリビニルアセタール樹脂と、を含有することを特徴とする。【００１０】
また、本発明の樹脂組成物は、希土類金属イオンと、アルキルリン酸エステル化合物と、ポリビニルアセタール樹脂とを含有することを特徴としてもよい。【００１１】
本発明によれば、樹脂成分としてポリビニルアセタール樹脂を用いた樹脂組成物であっても、光学部材に対し優れた防眩性及び充分な透光性を付与することができる。このように優れた防眩性を付与することができるのは、特定の波長域の光線を高い効率で吸収可能な希土類金属イオンを含有することに主に基づいているものと、本発明者らは推測している。また、充分な透光性を付与することができるのは、希土類金属イオンがポリビニルアセタール樹脂中に凝集することなく均一に溶解又は分散することが可能になることに主に起因するものと、本発明者らは推察している。【００１２】
また、希土類金属イオンのポリビニルアセタール樹脂への溶解性や分散性が優れるようになる要因は必ずしも明らかではないが、希土類金属イオンとリン酸基とがイオン結合及び／又は配位結合を形成すること、希土類金属イオンが結合したリン酸エステルのアルキル基に基づいてポリビニルアセタール樹脂への相溶性が高められること等に起因するものと、本発明者らは推察している。さらに、本発明によれば、光に対する優れた安定性、すなわち、優れた耐光性が得られるようになるほか、加熱や長期保存による透光性の低下を大幅に抑制することも可能となる。その結果、本発明の樹脂組成物を用いて得られる合わせガラスは、耐光性、耐熱性、保存安定性に優れ、長期の使用によっても極めて劣化が少ないものとなる。【００１３】
なお、本発明における「ポリビニルアセタール樹脂」とは、ポリビニルアルコールにアルデヒドを反応させてアセタール化した樹脂をいい、一部をアセタール化したもの及び大部分（完全を含む）をアセタール化したものの双方が含まれる。このようなポリビニルアセタール樹脂としては、例えば、ポリビニルホルマール樹脂（ビニロン）、ポリビニルブチラール樹脂が挙げられる。【００１４】
また、上記アルキルリン酸エステル化合物又は前記アルケニルリン酸エステル化合物は、下記一般式（１ａ）及び／又は下記一般式（１ｂ）で表される化合物であることが好ましい。
【化１】
0005087223.tif 000002
【化２】
0005087223.tif 000003
（式中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数が４〜１８のアルキル基又は炭素数４〜１８のアルケニル基を示す。）【００１５】
特に、上記アルキルリン酸エステル化合物は、下記一般式（１ａ）及び／又は下記一般式（１ｂ）で表されるアルキルリン酸エステル化合物であることが好ましい。
【化３】
0005087223.tif 000004
【化４】
0005087223.tif 000005
【００１６】
このような特定のアルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物とすることにより、希土類金属イオンとともに樹脂への溶解性及び分散性がより一層高められるため、防眩性及び透光性が格段に優れた樹脂組成物とすることができる。【００１７】
本発明はまた、前述した本発明の樹脂組成物を用いてなることを特徴とする光学部材を提供する。かかる光学部材は、上述した樹脂組成物が付与されて一体を成す光学部材である。このため、本発明の光学部材は、特定の波長光に対する吸収性能、すなわち防眩性に優れるとともに、高い透光性を有することができる。また、優れた耐光性を有するようになるほか、加熱や長期保存による透光性の低下も極めて少ないものとなる。【００１８】
なお、本発明の光学部材は、建築物の部材料に限られず、例えば、移動車両の窓に用いられるような外光を取り込むための部材を含んでおり、より具体的には、例えば、アーケード等の通路の天蓋材、カーテン、カーポートやガレージの天蓋、サンルームの窓又は壁材、ショーウィンドウやショーケースの窓材、テント又はその窓材、ブラインド、定置住宅や仮設住宅等の屋根材や天窓その他窓材、自動車、船舶、航空機又は電車（鉄道）車両の窓材、道路標識等の塗装面の被覆材、その他パラソル等の日除け具材、等が挙げられる。但し、これらに限定されない。【００１９】
これらの光学部材に上述した樹脂組成物を付与する方法としては、例えば、当該樹脂組成物を樹脂フィルムとして貼付したり、粘着性樹脂組成物と混合して塗布したり、コーティング材料と混合してコートしたりする方法が挙げられる。また、ガラス又はプラスチック等の透光性材料を用いる場合には、その調製、成形又は加工時に原材料に添加・混合するといった簡便な手段を用いることができる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、樹脂成分としてポリビニルアセタール樹脂を用い、優れた防眩性及び充分な透光性を有する樹脂組成物を提供することが可能になる。また、当該樹脂組成物を用いることで、優れた防眩性及び充分な透光性を有する光学部材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明による光学部材の一例を模式的に示す断面図である。
【図２】実施例に係る光学部材のヘーズの測定結果の一例を示すグラフである。
【図３】実施例１〜３及び比較例１に係る光学部材の分光スペクトルの測定結果の一例を示すグラフである。
【図４】実施例４〜６に係る光学部材の分光スペクトルの測定結果の一例を示すグラフである。
【図５】実施例７〜８に係る光学部材の分光スペクトルの測定結果の一例を示すグラフである。
【図６】実施例９に係る光学部材の分光スペクトルの測定結果の一例を示すグラフである。
【図７】実施例１０に係る光学部材の分光スペクトルの測定結果の一例を示すグラフである。
【符号の説明】
【００２２】
１…板状基材、２…樹脂組成物からなる層（防眩組成物層）、１０…窓材。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、本発明の樹脂組成物及び光学部材の実施形態に関し詳細に説明する。【００２４】
（樹脂組成物）
先ず、樹脂組成物について説明する。樹脂組成物は、希土類金属イオンと、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステルと、ポリビニルアセタール樹脂と、を含有するものである。【００２５】
希土類金属イオンとしては、ランタノイドイオン、すなわち、ランタンイオン、セリウムイオン、プラセオジムイオン、ネオジムイオン、プロメチウムイオン、サマリウムイオン、ユーロピウムイオン、ガドリニウムイオン、テルビウムイオン、ジスプロシウムイオン、ホルミウムイオン、エルビウムイオン、ツリウムイオン、イッテルビウムイオン、ルテチウムイオン等を例示することができる。そして、これらの希土類金属イオンは、それぞれの金属イオンを含む金属化合物を供給源とすることができる。【００２６】
このような金属化合物（以下、「希土類金属塩」という。）としては、例えば、希土類金属との有機酸塩、希土類金属との無機塩の無水物又は水和物、希土類金属の酸化物、希土類金属の水酸化物等のヒドロオキシ塩やヒドロオクソ錯塩が挙げられる。また、ネオジム−２，４−ペンタンジオネート、ネオジムトリフルオロペンタンジオネートといった化合物も例示可能である。なお、上述した有機酸塩を構成する有機酸としては、例えば、酢酸、安息香酸、シュウ酸、アクリル酸、メタクリル酸が挙げられ、無機酸塩を構成する無機酸としては、例えば、硫酸、塩酸、硝酸、フッ酸、水酸化物が例示できる。これらの中では、入手が容易であり、かつ、樹脂組成物の製造時に副生する酸成分の除去の容易さから、希土類金属の酢酸塩が好ましい。【００２７】
このような希土類金属イオンを含有する樹脂組成物は、可視光の防眩性に優れた光学部材を形成でき、また、医療用或いは加工用レーザで用いられるレーザ光（波長約５２０ｎｍ）からの眼の防護性に優れた光学部材を形成することが可能である。さらに、これら希土類金属のイオンは、希土類金属イオンの中でも、蛍光を高効率で発光したり、レーザ発光したりするので、これら希土類金属イオンを含む樹脂組成物は、優れた光増幅機能を発現することが可能となる。【００２８】
また、上述した希土類金属イオンの中では、ネオジム、プラセオジム及びホルミウムからなる群より選ばれる少なくとも一つの金属のイオンが好ましい。ネオジム、プラセオジム及びホルミウムのイオンは、波長５８０ｎｍ近傍や波長５２０ｎｍ近傍の光の吸収特性に優れており、これらの波長域は人間の眼球の視細胞が有する最大応答波長と合致することから、防眩性により一層優れた樹脂組成物を得ることができる。【００２９】
また、希土類金属イオンは、単独で又は２種以上混合して使用することができる。希土類金属イオンの含有割合は樹脂組成物の全質量基準で０．０２〜２５質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０２〜２０質量％、更に好ましくは０．０２〜１５質量％である。希土類金属イオンの含有割合が０．０２質量％未満であると、後述する光学部材の厚さによっては特定の波長光に対する吸収特性が充分に得られ難く、防眩性が不充分となる場合がある。一方、この含有割合が２５質量％を超えると、樹脂組成物中に希土類金属イオンを均一に溶解又は分散させ難い傾向にある。【００３０】
さらに、上述した樹脂組成物は、希土類金属イオン以外の他の金属イオンを含有していてもよい。他の金属イオンとしては、例えば、銅イオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン、カルシウムイオン、鉄イオン、マンガンイオン、コバルトイオン、マグネシウムイオン、ニッケルイオンが挙げられる。これらの他の金属イオンは、希土類金属イオンと同様に金属化合物を供給源とすることができる。これら他の金属イオンのうち、特に銅イオンは、近赤外領域の光（近赤外光）に対する良好な吸収特性を有している。このような銅イオンが樹脂組成物の一成分として含まれると、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステルのリン酸基が配位結合及び／又はイオン結合により銅イオンにも結合し、銅イオンはそれら成分に囲まれた状態で樹脂組成物に溶解又は分散される。そして、この銅イオンのｄ軌道の電子遷移によって近赤外光が選択的に吸収されるので、このような銅イオンを含む樹脂組成物は、優れた近赤外光吸収性を有する。よって、目的に応じて銅イオンを導入することにより、希土類金属イオンに特有の波長の可視光吸収特性と近赤外光吸収特性を併せ持つ樹脂組成物を得ることができる。【００３１】
これら他の金属イオンの含有量としては、例えば、全金属イオン量（希土類金属イオンと他の金属イオンとの合計量）の５０質量％未満、好ましくは３０質量％以内とすると好適である。この場合、希土類金属イオンの全金属イオンに対する割合は５０質量％以上となり、防眩性に充分に優れた樹脂組成物を得ることが可能になる。また、他の金属イオンを混合することにより、それら他の金属イオンに特徴的な波長光をも吸収できる樹脂組成物が形成される。【００３２】
次に、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステルについて説明する。アルキルリン酸エステル化合物としては、下記一般式（１ａ）及び／又は下記一般式（１ｂ）で表されるアルキルリン酸エステル化合物が好適であり、下記一般式（１ａ）で表されるリン酸ジエステル成分と、下記一般式（１ｂ）で表されるリン酸モノエステル成分とを、それぞれ単独で又は各成分を混合して使用することができる。
【化５】
0005087223.tif 000006
【化６】
0005087223.tif 000007
【００３３】
上記一般式中、Ｒ１は炭素数が４〜１８のアルキル基であることが好ましく、より好ましくは炭素数５〜１８であり、更に好ましくは炭素数６〜１６であり、特に好ましくは炭素数６〜１２である。炭素数が４未満又は１８を超えると、リン酸エステル化合物の樹脂への溶解性及び分散性が低下して樹脂組成物の透光性が不充分となる場合がある。なお、上記一般式（１ｂ）中、複数存在するＲ１は同一であっても異なっていてもよい。【００３４】
上記アルキル基としては、直鎖状、分枝状、環状のアルキル基が挙げられる。これらのうち、直鎖状、分枝状のものが好ましく、例えば、２−エチルヘキシル基、ブチル基、アミル基、ヘキシル基、ｎ−オクチル基、ノニル基、デシル基、ラウリル基、ヘキサデシル基、オクタデシル基が好適である。また、アルケニルリン酸エステル化合物は、上記アルキル基に代えて、アルケニル基を含む不飽和結合を有する基が置換した１価の炭化水素基を有するものである。このようなアルケニル基としては、例えば、オレイル基が挙げられる。アルケニル基の炭素数は、４〜１８であると好ましい。このようなアルキル基又はアルケニル基を採用することにより、リン酸エステル化合物の樹脂への溶解性及び分散性が格段に向上することから、より一層透光性に優れる樹脂組成物を得ることができる。【００３５】
アルキルリン酸エステル化合物の具体例としては、下記式（２ａ）〜（６ａ）、（８ａ）で表されるアルキルリン酸モノエステル化合物と、下記式（２ｂ）〜（６ｂ）、（８ｂ）で表されるアルキルリン酸ジエステル化合物が挙げられる。
【化７】
0005087223.tif 000008
【化８】
0005087223.tif 000009
【化９】
0005087223.tif 000010
【化１０】
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【化１１】
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【化１２】
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【００３６】
また、アルケニルリン酸エステル化合物としては、下記式（９ａ）で表されるリン酸モノエステル化合物と下記式（９ｂ）で表されるリン酸ジエステル化合物と挙げられる。
【化１３】
0005087223.tif 000014
【００３７】
なお、上述したアルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物は、市販の化合物を使用しても良く、また、下記の（i）〜（iii）の方法により製造してもよい。【００３８】
（i）無溶媒又は適宜の有機溶剤（例えばトルエン、キシレン等）中で、特定のアルコール（例えば、Ｒ１ＯＨ、以下同じ）と、五酸化リンとを反応させる方法である。特定のアルコールと五酸化リンとの反応条件は、反応温度が０〜１００℃、好ましくは４０〜８０℃であり、反応時間が１〜２４時間、好ましくは４〜９時間である。この方法においては、例えば、特定のアルコール及び五酸化リンをモル比で３：１となる割合で用いることにより、リン酸モノエステル成分と、リン酸ジエステル成分との割合が略１：１の混合物が得られる。【００３９】
（ii）無溶媒又は適宜の有機溶剤（例えばトルエン、キシレン等）中で、特定のアルコールとオキシハロゲン化リンとを反応させ、得られる生成物に水を添加して加水分解する方法である。オキシハロゲン化リンとしては、例えば、オキシ塩化リンが好適に用いられる。そして、特定のアルコールとオキシハロゲン化リンとの反応条件は、反応温度が０〜１１０℃、好ましくは４０〜８０℃であり、反応時間が１〜２０時間、好ましくは２〜８時間である。また、この方法においては、例えば、特定のアルコール及びオキシハロゲン化リンをモル比で１：１となる割合で用いることにより、アルキルリン酸モノエステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物を得ることができる。【００４０】
（iii）無溶媒又は適宜の有機溶剤（例えば、ヘキサン、ヘプタン等）中で、特定のアルコールと三ハロゲン化リンとを反応させることにより、ホスホン酸エステル化合物を合成し、その後、得られたホスホン酸エステル化合物を酸化する方法である。三ハロゲン化リンとしては、例えば三塩化リンが好適に用いられる。そして、特定のアルコールと三ハロゲン化リンとの反応条件は、反応温度が０〜９０℃、好ましくは４０〜７５℃であり、反応時間が１〜１０時間、好ましくは２〜５時間である。上記ホスホン酸エステル化合物を酸化する手段としては、ホスホン酸エステル化合物に例えば塩素ガス等のハロゲンを反応させることにより、ホスホロハロリデート化合物を合成し、このホスホロハロリデート化合物を加水分解する手段を利用することができる。ここで、ホスホン酸エステル化合物とハロゲンとの反応温度は０〜４０℃が好ましく、特に好ましくは５〜２５℃である。また、ホスホン酸エステル化合物を酸化する前に、このホスホン酸エステル化合物を蒸留して精製してもよい。この方法においては、例えば、特定のアルコール及び三ハロゲン化リンをモル比で３：１となる割合で用いることにより、アルキルリン酸ジエステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物を高い純度で得ることができる。【００４１】
また、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物としては、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分とをモル比で７０：３０〜０：１００の割合で含有することが好ましく、より好ましくは７０：３０〜１０：９０であり、更に好ましくは７０：３０〜３０：７０である。【００４２】
なお、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物が複数成分を含む場合には、このような混合物は、上記Ｒ１が同一の基であるリン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分（例えば、上記一般式（５ａ）及び（５ｂ）で表される化合物）とから構成されていてもよく、また、Ｒ１がそれぞれ異種の基であるリン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分（例えば、上記一般式（５ａ）及び（６ｂ）で表される化合物）とから構成されていてもよい。さらに、Ｒ１がそれぞれ同一及び異種の基であるリン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分（例えば、上記一般式（５ａ）及び（５ｂ）、並びに上記一般式（６ａ）及び（６ｂ）で表される化合物）とで構成されていてもよい。【００４３】
具体的に例示したアルキルリン酸エステル化合物の中では、上記式（５ａ）及び／又は（５ｂ）で表されるアルキルリン酸エステル化合物が好ましく、上記式（５ｂ）で表されるリン酸ジエステル成分のみからなるアルキルリン酸エステル化合物、及び上記式（５ａ）で表されるリン酸モノエステル成分と上記式（５ｂ）で表されるリン酸ジエステル成分とをモル比で５０：５０の割合で含有するアルキルリン酸エステル化合物が特に好ましい。【００４４】
また、本実施形態に係る樹脂組成物は、上述のように希土類金属イオンとアルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物とを含有するものであるが、上述したアルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と希土類金属化合物とを反応させて得られるアルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル希土類金属化合物を含有させても良い。【００４５】
希土類金属化合物としては、前述した希土類金属塩を用いることができる。また、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステルと希土類金属塩との反応は、適宜の条件下で両者を接触させることにより行われる。【００４６】
具体的には、（イ）アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステルと希土類金属塩とを混合して、両者を反応させる方法、（ロ）適宜の有機溶剤中においてアルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と希土類金属塩とを反応させる方法、（ハ）アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物が有機溶剤中に含有されてなる有機溶剤層と、希土類金属塩が溶解又は分散されてなる水層とを接触させることにより、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と希土類金属塩とを反応させる方法、等が挙げられる。なお、上記反応条件は、反応温度０〜２５０℃、好ましくは４０〜１８０℃で、反応時間０．５〜３０時間、好ましくは１〜１０時間である。また、上記有機溶媒としては、例えば、トルエン等の芳香族化合物、メチルアルコール等のアルコール類、メチルセロソルブ等のグリコールエーテル類、ジエチルエーテル等のエーテル類、アセトン等のケトン類、酢酸エチル等のエステル類が例示される。【００４７】
また、希土類金属塩として酸塩を用いた場合には、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステルと希土類金属塩との反応において、希土類金属塩から陰イオンである酸成分が遊離される。このような酸成分は、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステルをポリビニルアセタール樹脂に溶解又は分散せしめて樹脂組成物とするときに、該樹脂組成物の耐湿性及び熱安定性を低下させる原因となり得るため、必要に応じて除去することが好ましい。上記（イ）又は（ロ）の方法によりアルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル希土類金属化合物を製造する場合には、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と希土類金属塩とを反応させた後、生成した酸成分（（ロ）の方法においては生成された酸成分及び有機溶剤）を蒸留によって除去することができる。【００４８】
さらに、上記（ハ）の方法によってアルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物を製造する場合には、酸成分を除去する好ましい方法として、水に不溶又は難溶の有機溶剤にリン酸エステル化合物が含有されてなる有機溶剤相に、アルカリを添加することによって中和した後、この有機溶剤相と希土類金属塩が溶解又は分散された水相とを接触させることより、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と希土類金属塩とを反応させ、その後、有機溶剤相と水相とを分離する方法がある。【００４９】
ここで、アルカリとしては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニア等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。この方法によれば、銅塩から遊離される酸成分とアルカリとによって水溶性の塩が形成され、この塩が水相に移行するとともに、生成されるアルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物は有機溶剤相に移行するため、この水層と有機溶剤層とを分離することにより、酸成分が除去される。【００５０】
上記（イ）〜（ハ）の方法で得られたアルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル希土類金属化合物の好適な具体例としては、例えば、下記一般式（７ａ）で表されるリン酸モノエステル成分由来のアルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル希土類金属化合物、或いは、下記一般式（７ｂ）で表されるリン酸ジエステル成分由来のアルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル希土類金属化合物が挙げられる。ここで、アルキルリン酸エステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸エステル希土類金属化合物は、単独もしくは２種類以上を組み合わせたアルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物と希土類金属塩とを反応させて得られたものであってもよい。従って、例えば、下記一般式（７ｂ）において、希土類金属イオンＭに結合した３つのリン酸残基は、互いに同一のものでも異なるものであってもよい。
【化１４】
0005087223.tif 000015
【化１５】
0005087223.tif 000016
（式中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数が４〜１８であるアルキル基又は炭素数が４〜１８であるアルケニル基を示し、Ｍは希土類金属イオンを示す。）【００５１】
上記一般式（７ａ）で表されるアルキルリン酸モノエステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸モノエステル希土類金属化合物、及び、上記一般式（７ｂ）で表されるアルキルリン酸ジエステル希土類金属化合物又はアルケニルリン酸ジエステル希土類金属化合物（以下、「リン酸エステル希土類化合物」という）におけるＲ１としては、上記一般式（１ａ）及び（１ｂ）で表されるアルキルリン酸エステル化合物におけるＲ１と同一の置換基を、好適な置換基として挙げることができる。【００５２】
また、リン酸エステル希土類金属化合物は、単独で又は２種以上混合して使用することができる。なお、リン酸エステル希土類金属化合物が単独成分からなる場合には、上記一般式（７ｂ）で表されるリン酸エステル希土類金属化合物が好ましく、一方、リン酸エステル希土類金属化合物が複数成分からなる場合には、上記一般式（７ａ）で表されるリン酸エステル希土類金属化合物と上記一般式（７ｂ）で表されるリン酸エステル希土類金属化合物とを５０：５０の割合（モル比）で含有するものが好ましい。【００５３】
このようなリン酸エステル希土類金属化合物の含有割合は、樹脂組成物の用途又は使用目的によって異なるが、樹脂組成物の全質量基準で０．１〜９０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．１〜７０質量％であり、更に好ましくは０．１〜６０質量％である。このような含有割合とすることにより、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物や希土類金属イオンの沈殿を生ずることなく均一に溶解又は分散することができる。【００５４】
また、希土類イオンに対するアルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物に含まれる水酸基の合計量の割合（ＯＨ基／希土類イオン）が、モル比で０．５〜８であることが好ましく、より好ましくは０．５〜６であり、更に好ましくは０．８〜４である。ＯＨ基の比率が０．５未満となると、アルキルリン酸エステル化合物又はアルケニルリン酸エステル化合物を樹脂中に分散させることが困難となり、また、特定波長に対する吸収性能や透光性が不充分となる傾向がある。一方、ＯＨ基の比率が８を超えると、希土類イオンとの配位結合及び／又はイオン結合に関与しない水酸基の割合が過大となるため、このような組成割合の組成物は、吸湿性が比較的大きくなる傾向にある。【００５５】
次に、樹脂組成物の樹脂成分であるポリビニルアセタール樹脂について説明する。ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドによって一部又は大部分をアセタール化することにより得ることができる。ポリアセタール樹脂のなかでも、ポリビニルブチラール樹脂が好ましい。ポリビニルプチラール樹脂を用いることにより、得られる中間膜の透明性、耐候性、ガラスに対する接着性等が優れたものとなる。なお、ポリビニルアセタール樹脂は、必要な物性に応じて、適当な組み合わせにてブレンドされたものであってもよく、アセタール化時にアルデヒドを組み合わせてアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であってもよい。このようなポリビニルアセタール樹脂の分子量、分子量分布及びアセタール化度は特に限定されないが、例えば、アセタール化度は、４０〜８５％であると好ましく、より好ましい下限値は６０％であり、より好ましい上限値は７５％である。【００５６】
ポリビニルアセタール樹脂の製造に用いるポリビニルアルコール樹脂は、例えば、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られるものであり、鹸化度が８０〜９９．８モル％であるものが好ましい。ポリビニルアルコール樹脂の粘度平均重合度の好ましい下限値は２００であり、上限値は３０００である。粘度平均重合度が２００未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向にある。一方、３０００を超えると、樹脂膜の成形性が悪くなるほか、樹脂膜の剛性が大きくなり過ぎ、加工性が悪くなる傾向にある。これらの不都合をより低減する観点から、粘度平均重合度のより好ましい下限値は５００であり、上限値は２０００である。なお、ポリビニルアルコール樹脂の粘度平均重合度及び鹸化度は、例えば、ＪＩＳＫ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。【００５７】
アセタール化に用いられるアルデヒドとしては、例えば、炭素数１〜１０のアルデヒド等が挙げられ、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、２−エチルブチルアルテヒド、ｎ−バレルアルデヒド、ｎ−ペンチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等を挙げることができ、これらを単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。なかでも、炭素数が４のブチルアルデヒドが好ましい。このようにして得られるポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は、５００〜３，０００であることが好ましく、より好ましい平均重合度は１，０００〜２，５００である。【００５８】
好適なポリビニルアセタール樹脂としては、例えば、ポリビニルアルコールをホルムアルデヒドで一部又は大部分をアセタール化したポリビニルホルマール樹脂（ビニロン）、ポリビニルアルコールを炭素数が４であるｎ−ブチルアルデヒドで一部又は大部分をアセタール化したポリビニルブチラール樹脂が挙げられる。これらの樹脂は、単独で又は２種以上を組み合わせて用いることもできる。さらに、樹脂組成物を後述する合わせガラス用中間膜を用いる場合、これらの樹脂の中でポリビニルブチラール樹脂が、ガラス、プラスチック等の透光性材料に対して高い接着性を有することから、好適に使用される。なお、ポリビニルアセタール樹脂の含有割合は、上述した希土類金属イオン、アルキルリン酸エステル化合物及び後述する任意成分の合計質量を樹脂組成物の全質量からを除いた残部である。【００５９】
樹脂組成物には任意成分として、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系又はサリチル酸系の紫外線吸収剤、その他の抗酸化剤、安定剤等を更に含有させることができる。さらに、必要に応じて、押出機中での熱による変質を防止するための酸化防止剤、調色のための染料及び顔料、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、耐湿剤等の添加剤等が添加されていても良い。【００６０】
紫外線吸収剤としては、ベンゾエート系化合物、サリシレート系化合物、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、シアノアクリレート系化合物、シュウ酸アニリド系化合物、トリアジン系化合物等が挙げられる。【００６１】
ベンゾエート系化合物としては、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエートが挙げられ、サリシレート系化合物としては、フェニルサリシレートやｐ−ｔ−ブチルフェニルサリシレートが挙げられる。【００６２】
ベンゾフェノン系化合物としては、２，４−ジ−ヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−ドデシルオキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロベンゾフェノン、ビス（５−ベンゾイル−４−ヒドロキシ−２−メトキシフェニル）メタン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン−５，５’−ジスルホン酸ナトリウム、２，２’−ジヒドロキシ−５−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メタクリロイルオキシエチルベンゾフェノン、４−ベンゾイルオキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン等が挙げられる。【００６３】
ベンゾトリアゾール系化合物としては、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２’−ヒドロキシ−３’−（３’’，４’’，５’’，６’’−テトラヒドロフタリミドメチル）−５’−メチルフェニル］ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２’−ヒドロキシ−３’，５’−ビス（α，α−ジメトキシベンゾイル）フェニル］ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｎ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メタクリロイルオキシエチルフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ドデシル−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、メチル−３−［３−ｔ−ブチル−５−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−ヒドロキシフェニル］プロピオネートとポリエチレングリコールとの縮合物等が挙げられる。【００６４】
シアノアクリレート系化合物としては、エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレートやオクチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレートが挙げられ、シュウ酸アニリド系化合物としては、２−エトキシ−２’−エチルオキサリック酸ビスアニリドや２−エトキシ−５−ｔ−ブチル−２’−エチルオキサリック酸ビスアニリドが挙げられる。また、トリアジン系化合物としては、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノールが挙げられる。【００６５】
また、樹脂組成物に添加し得る安定剤としては、光安定剤が挙げられる。特に、上述した紫外光吸収剤とこの光安定剤を併用すると、光に対する安定性が極めて良好となる傾向にある。光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤（ＨＡＬＳ）や、Ｎｉ系化合物を適用可能である。【００６６】
より具体的には、ＨＡＬＳとしては、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケード、１−［２−［３−（３，５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ］エチル］−４−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ］−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−アセチル−３−ドデシル−７，７，９，９−テトラメチル−１，３，８−トリアザスピロ［４，５］デカン−２，４−ジオン、ビス−（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、（Ｍｉｘｅｄ  １，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル／トリデシル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、Ｍｉｘｅｄ  ｛１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル／β，β，β’，β’−テトラメチル−３，９−［２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン］ジエチル｝−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、（Ｍｉｘｅｄ  ２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル／トリデシル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、Ｍｉｘｅｄ  ｛２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル／β，β，β’，β’−テトラメチル−３，９−［２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン］ジエチル｝−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルメタクリレート、１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルメタクリレート、ポリ［（６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル）］［（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノール］、ジメチルサシネートポリマ−ｗｉｔｈ−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノール、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−（４，６−ビス−（ブチル−（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ）−トリアジン−２−イル）−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン、ジブチルアミン−１，３，５−トリアジン−Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル−１，６−ヘキサメチレンジアミンとＮ−（２，２，６，６−テトラメチルピペリジル）ブチルアミンの重縮合物、デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１−（オクチルオキシ）−４−ピペリジニル）エステル等が挙げられる。【００６７】
また、Ｎｉ系化合物の光安定剤としては、［２，２’−チオ−ビス（４−t−オクチルフェノレート）］−２−エチルヘキシルアミン−ニッケル（II）、ニッケルジブチルジチオカーボネート、［２，２’−チオ−ビス（４−t−オクチルフェノレート）］−ブチルアミン−ニッケル（II）等が挙げられる。【００６８】
またさらに、樹脂組成物には、種々の可塑剤を含有させることもできる。中間膜用の可塑剤として一椴的に用いられている公知の可塑剤が挙げられ、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機系可塑剤；有機リン酸系、有機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤等が好適に用いられる。これらの可塑剤は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよく、樹脂の種類に応じて相溶性等を考慮して使い分けることが好ましい。【００６９】
一塩基性有機酸エステルとしては、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール又はトリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプタン酸、ｎ−オクタン酸、２−エチルヘキサン酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）又はデシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られるグリコール系エステル等が挙げられる。より具体的には、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２エチルブチレート（３ＧＨ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、テトラエチレングリコールジヘプタノエート（４Ｇ７）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジヘプタノエート（３Ｇ７）等が例示できる。なかでも、３ＧＯ、３ＧＨ又は３Ｇ７が好ましい。【００７０】
多塩基性有機酸エステルとしては特に限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸又はアゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖状又は分枝状アルコールとの反応によって得られるエステル等が挙げられ、なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適に用いられる。【００７１】
その他、有機酸系エステルの可塑剤として、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート等のフタル酸系可塑剤、ジブチルセバケート、ブチルリシノレート、メチルアセチルリシノレート、ブチルサクシネート等の脂肪酸系可塑剤、ブチルフタリルブチルグリコレート、ポリエチレングリコール等のグリコール系可塑剤等が挙げられる。【００７２】
有機リン酸系可塑剤としては、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート、リン酸トリクレジル、リン酸トリフェニル等が挙げられる。【００７３】
樹脂組成物における可塑剤の含有量は、樹脂材料１００質量部に対して、１〜１２０質量部とすることが好ましく、１〜１００質量部とすることがより好ましく、２〜８０質量部とすることが更に好ましい。可塑剤の含有量が、樹脂材料１００質量部に対して１質量部未満であると、希土類金属イオンやリン含有化合物の溶解性が低下して透光性が不十分となる場合がある。一方、１００質量部を超えると基材である樹脂材料が柔軟になり過ぎ、例えば合わせガラスにおける中間膜としての使用が困難となる傾向にある。【００７４】
また、樹脂組成物には、必要に応じて、接着力調整剤が含有されていてもよい。また、これらの接着力調整剤は、当該樹脂組成物からなる中間膜の表面に塗布されていてもよい。接着力調整剤としては、例えば、有機酸又は無機酸のアルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩、変成シリコーンオイル等が挙げられる。【００７５】
有機酸としては、例えば、オクタン酸、ヘキサン酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン酸等が挙げられる。無機酸としては、例えば、塩酸、硝酸等が挙げられる。アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩としては、例えば、カリウム、ナトリウム、カルシウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。【００７６】
有機酸又は無機酸のアルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩のなかでも、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩が好ましく、より好ましくは、炭素数２〜１６のカルボン酸のカリウム塩及びマグネシウム塩である。【００７７】
炭素数２〜１６のカルボン酸のカリウム塩及びマグネシウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチルブタン酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルへキサン酸マグネシウム、２−エチルへキサン酸カリウム等が好適である。これらは単独で用いられてもよく、２種以上が供用されてもよい。【００７８】
有機酸又は無機酸のアルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩の配合量の好ましい下限値は、樹脂１００重量部に対して０．００１重量部であり、上限値は０．５重量部である。この配合量が０．００１重量部未満であると、高湿度雰囲気下で周辺部の接着力が低下することがある。０．５重量部を超えると、膜の透明性が低下する場合がある。これらの不都合を防止する観点から、有機酸又は無機酸のアルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩の配合量のより好ましい下限値は０．０１重量部であり、上限値は０．２重量部である。【００７９】
また、変成シリコーンオイルとしては特に限定されず、例えば、エポキシ変成シリコーンオイル、エーテル変性シリコーンオイル、エステル変性シリコーンオイル、アミン変性シリコーンオイル、カルボキシル変性シリコーンオイル等が挙げられる。これらは、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なお、これらの変性シリコーンオイルは、一般にポリシロキサンに、変性させるべき化合物を反応させることによって得ることができる。【００８０】
変性シリコーンオイルの分子量の好ましい下限値は８００であり、上限値は５０００である。この分子量が８００未満であると、表面への局在化が不充分なことがある。一方、５０００を超えると、樹脂との相溶性が低下し、膜表面にブリードアウトしてガラスとの接着力が低下することがある。これらを防止する観点から、変性シリコーンオイルの分子量のより好ましい下限値は１５００であり、より好ましい上限値は４０００である。【００８１】
変性シリコーンオイルを添加する場合、その配合量の好ましい下限値は、樹脂１００重量部に対して０．０１重量部であり、上限値は０．２重量部である。この配合量が０．０１重量部未満であると、吸湿による白化を防止する効果が不充分となることがある。また、０．２重量部を超えると、樹脂との柏溶性が低下し、変性シリコーンオイルが膜表面にブリードアウトして樹脂とガラスとの接着力が低下する場合がある。これらの観点から、変性シリコーンオイルの分子量のより好ましい下限値は０．０３重量部であり、より好ましい上限値は０．１重量部である。【００８２】
（光学部材）
光学部材は、上述した樹脂組成物を用いてなるものであり、以下の３種類の形態が好適である。
第１の形態：上述した樹脂組成物で形成されるもの。
第２の形態：ガラス又はプラスチック等の透光性材料からなる透明基板に、上述した樹脂組成物が貼合されたもの。
第３の形態：ガラス又はプラスチック等の透光性材料からなる透明基板に、上述した樹脂組成物よりなる層が形成されたもの。【００８３】
第１の形態の光学部材としては、例えば、板状（円状を含む）のレンズ、シート、フィルムが挙げられる。ここで、シートとは、上記樹脂組成物を溶融させて、例えば押出成形により２５０μｍ以上の厚さを有する薄板状に成形したものをいう。また、フィルムとは、上記樹脂組成物を溶融させて、例えば延伸成形により厚さ５〜２５０μｍの薄い膜状にしたものをいう。また、シート又はフィルムを製造する手段としては、溶融押出成形法、カレンダー成形法、プレス成形法、溶液キャスト法等が好適に使用される。さらに、板状のレンズは、射出成形法、溶融押出成形法等により成形可能である。【００８４】
第２の形態の光学部材としては、例えば、上述したシート又はフィルムを合わせガラス用中間膜として使用し、この合わせガラス用中間膜と、ガラス、プラスチック等からなる透光性材料とを貼り合せたものが挙げられる。シート又はフィルムからなる合わせガラス用中間膜と、透光性材料とを接着させる手段としては、プレス法、マルチロール法、減圧法などの加圧又は減圧により接着する手段、オートクレーブ等を用いて加熱することにより接着させる手段又はこれらの組み合わせによる手段を用いることができる。【００８５】
なお、合わせガラス用中間膜は、その厚みが０．００１〜１０ｍｍ、特に０．０１〜５ｍｍであることが好ましい。合わせガラス用中間膜の厚みが０．００１ｍｍ未満の場合には、特定の波長光に対する吸収性が高い中間膜を得ることが困難となって、防眩性が不充分なものとなることがある。一方、合わせガラス用中間膜の厚みが１０ｍｍを超える場合には、可視光線の透過率が高い中間膜を得ることが困難となって、透光性が低いものとなることがある。【００８６】
第３の形態の光学部材としては、例えば、コーティングが挙げられる。ここで、コーティングとは、上記樹脂組成物を適宜の溶剤に溶解又は分散させた溶液又は分散液を、必要な面に塗布し溶剤を蒸発させて、その面の一部又は全部に形成される薄膜、被覆物又は薄層をいう。また、薄膜等が形成された面の平坦性等を高める目的で、例えば、レベリング剤、消泡剤としての各種の界面活性剤等の溶解補助剤を溶液又は分散液に添加してもよい。【００８７】
かかる第１〜３の形態の光学部材は、希土類金属イオンを含有することに起因して特定の波長光を吸収可能になることから優れた防眩性を有するようになり、また、樹脂組成物中における希土類金属イオンの溶解性及び分散性が良好であることから透光性にも優れるようになる。さらに、優れた耐光性が得られるようになるほか、加熱や長期保存による透光性の低下も大幅に少ないものとなる。また、樹脂成分としてポリビニルアセタール樹脂、特にポリビニルブチラール樹脂を含有すると、透光性材料との接着性に優れるようになる。さらにまた、ポリビニルアセタール樹脂は熱可塑性を有することから、成形加工を簡易に行うことができる。【００８８】
また、合わせガラスの製造方法として、接着性を有する熱可塑性樹脂からなる中間膜を２枚のガラス板の間に挿入し、得られた積層体を予備圧着して各層間に残存する空気を排除した後、本圧着して積層体を完全に密着させる方法が採られることがある。この場合に用いられる中間膜は、保存時に中間膜同士が合着し塊状となる、いわゆるブロッキング現象が生じないこと、ガラスと中間膜とを重ね合わせる際の作業性が良好であること、および予備圧着工程における脱気性が良好であることが要求される。予備圧着時の脱気性は合わせガラスの品質を左右し、脱気が不十分であると得られた合わせガラスの透明性が悪くなったり、促進試験を行うと気泡が生じたりすることがある。【００８９】
上記のような中間膜の総合性能は、素材である熱可塑性樹脂の種類や粘弾性等の物性によって左右されるが、これらの物性を固定して考えると、中間膜の表面形状がその総合性能を決定する大きな要因となる。特に、エンボスと呼ばれる多数の微細な凹凸を中間膜の表面に形成すると効果が得られ、エンボスが表面に形成された中間膜が従来より使用されている。そのエンボスの形態としては、例えば、多数の凸部とこれらの凸部に対する多数の凹部とからなる各種凸凹模様、多数の凸条とこれらの凸条に対する多数の凹溝とからなる各種の凸凹模様、粗さ、配置、大きさ等の種々の形状因子に関し多様な値を有するエンボス形状がある。このようなエンボスとしては、例えば、特開平６−１９８８０９号公報に記載されているような凸部の大きさを変え、その大きさ、配置を規定したもの、特開平９−４０４４４号公報に記載されているような表面の粗さを２０〜５０μｍとしたもの、特開平９−２９５８３９号公報に記載されているような凸条が交差するように配置されたもの、特開２００３−４８７６２号公報に記載されているような主凸部の上に更に小さな凸部が形成されているもの、等が挙げられる。また、このような、エンボス形状を施す方法としては、特表２００３−５２８７４９号公報に、樹脂成形時に発生するメルトフラクチャーを利用する方法が記載されており、特表２００２−５０５２１１号公報、特表平９−５０２７５５号公報に、架橋ＰＶＢ粒子や造核剤を用いる方法が記載されている。【００９０】
さらに、各種用途において、合わせガラスに対して遮音性が要求される場合がある。一般に遮音性能は、周波数の変化に応じた透過損失量として示される。この透過損失量は、ＪＩＳ Ａ４７０８では、５００Ｈｚ以上において遮音等級に応じてそれぞれ一定値で規定されている。しかし、ガラス板の遮音性能は、２０００Ｈｚを中心とする周波数領域ではコインシデンス効果により著しく低下する。ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射した時、ガラス板の剛性と慣性によって、ガラス板状を横波が伝播してこの横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。一般的な合わせガラスでは、２０００Ｈｚを中心とする周波数領域において、かかるコインシデンス効果による遮音性能の低下が避けられず、この点の改善が求められることがある。【００９１】
一方、人間の聴覚は、等ラウドネス曲線から、１０００〜６０００Ｈｚの範囲では他の周波数領域に比べ非常に良い感度を示すことが知られている。従って、コインシデンス効果による上記遮音性能の落ち込みを解消することは、防音性能を高める上で重要であることがわかる。従って、合わせガラスの遮音性能を高めるには、上記コインシデンス効果による遮音性能の低下を緩和し、コインシデンス効果によって生じる透過損失の極小部（以下、この極小部の透過損失量をＴＬ値という。）の低下を防ぐ必要がある。【００９２】
合わせガラスに遮音性を付与する方法としては、合わせガラスの質量を増大させる方法、ガラスを複合化する方法、ガラス面積を細分化する方法、ガラス板支持手段を改善する方法などがある。【００９３】
また、遮音性能が中間膜の動的粘弾性により左右され、特に貯蔵弾性率と損失弾性率との比である損失正接に影響されることが知られている。このため、この値を制御すれば合わせガラスの遮音性能を高めることができる。制御手段としては、例えば、特定の重合度を有する樹脂膜を用いる方法、特開平４−２３１７４４３号公報に記載されているような、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール部分の構造を規定する方法、特開２００１−２２０１８３号公報に記載されているような、樹脂中の可塑剤量を規定する方法、等が挙げられる。さらに、異なる２種以上の樹脂を組み合わせることにより広い温度範囲にわたって合わせガラスの遮音性能を高めることもできる。例えば、特開２００１−２０６７４２号公報に記載されているような複数種の樹脂をブレンドする方法、特開２００１−２０６７４１号公報、特開２００１−２２６１５２号公報に記載されているような複数種の樹脂を積層する方法、特開２００１−１９２２４３号公報に記載されているような中間膜中の可塑剤量に偏向を持たせる方法、等が挙げられる。【００９４】
更に合わせガラスの遮熱性を高める方法としては、遮熱機能を有する金属や金属酸化物微粒子を中間膜中に含有させる方法や、これらの材料を含む層を合わせガラスの積層構造の任意の位置に挿入する方法等が挙げられる。具体的には、例えば、特開２００１−２０６７４３号公報、特開２００１−２６１３８３号公報、特開２００１−３０２２８９号公報等に記載されている方法が例示できる。酸化物微粒子としては錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）等が挙げられる。また、中間膜の透光性を上げるためには、酸化物微粒子の粒径を規定する方法（特許２７１５８９号公報、特開２００２−２９３５８３号公報）や、分散性を高める方法等を用いてもよい。微粒子の分散性を上げるためには、機械的に分散させる、分散剤を用いる等の既知の微粒子分散技術を用いることが出来る。また、金属や金属酸化物微粒子だけではなく、特開平７−１５７３４４号公報、特許第３１９２７１号公報に記載されているような有機系の遮熱機能を有する染料・顔料を用いる方法も挙げられる。有機系の染料・顔料としては、フタロシアニン系、アントラキノン系、ナフトキノン系、シアニン系、ナフタロシアニン系、ピロール系、イモニウム系、ジチオール系、メルカプトナフトール系等が挙げられる。【００９５】
合わせガラスの遮熱性を高める方法としては、遮熱機能を有するガラスを用いて合わせガラスを作成する方法が挙げられる。例えば、特開２００１−１５１５３９号公報に記載されているようなＦｅ等の遷移金属を含有するガラス（例えば、グリーンガラス等）を使用する方法や、特開２００１−２６１３８４号公報、特開２００１−２２６１４８号公報に記載されているような金属、金属酸化物を積層したガラス板を使用する方法等が挙げられる。【００９６】
また、中間膜としての性能を高めるために、以下に例示するような方法を用いることも出来る。耐貫通性を向上させる方法としては、例えば、特公平６−２５００５号公報に記載されるように樹脂基材としてα-オレフィン変性ポリビニルアセタールを使用する方法、特開平１０−２５３９０号公報に記載されるように樹脂の重合度、可塑剤添加量を規定する方法、特開平１１−１４７７３６号公報に記載されるように中間膜の厚み偏差を低減させる方法、等が挙げられる。【００９７】
中間膜とガラスとの接着性、密着性を改良する方法としては、例えば、特許２６２４７７９号公報に記載されるように樹脂を放射線グラフト不飽和化する方法、特開平１１−３２２３７８号公報に記載されるようにシリコーンオイルを添加する方法、特開２０００−１２３８５８６号公報に記載されるようにアルカリ金属又はアルカリ土類金属を添加する方法、特開２００２−５０５２１０号公報に記載されるように表面エネルギー改変剤を添加する方法、等が挙げられる。【００９８】
耐久性試験時における白化防止方法としては、例えば、特開２０００−７２４９５号公報に記載されるように分子中に疎水性の大きな炭化水素基を有するシリコーンオイルを添加する方法、特開２０００−１２８５８６号公報に記載されるようにアルカリ金属又はアルカリ土類金属添加量を規定する方法、特開２００１−１３９３５２号公報に記載されるようにオキシアルキレングリコール含有量を規定する方法、特開２００１−１６３６４０号公報に記載されるように規定された特性をもつ樹脂を使用する方法、特開平６−２１１５４８号公報に記載されるようにシランカップリング材シールする方法、等が挙げられる。【００９９】
紫外線吸収性を向上させる方法としては、特公平４−２９６９７号公報、特開平１０−１９４７９６号公報、特開２０００−１２８５８７号公報に記載されるように紫外線吸収剤を添加する方法が挙げられる。帯電防止方法としては、特開２００１−２４０４２５号公報に記載されるようにカルボン酸アルカリ金属塩を添加する方法、特開２００１−２６１３８４号公報に記載されるようにオキシアルキレン化合物を添加する方法、等が挙げられる。調色方法としては、特開平９−１８３６３８号公報に記載されるように染料を添加する方法が挙げられる。【０１００】
また、透光性に優れる光学部材とするためには、光学部材のヘーズが３０％以下であることが好ましく、２０％以下であることがより好ましく、１０％以下であることが特に好ましい。かかるヘーズが３０％を超えると、可視光線の透過率が不充分となって透光性が低くなる傾向がある。【０１０１】
さらに、合わせガラスは、上述したような近赤外光領域の光線を吸収する特性を有する中間膜のみならず、更なる近赤外光遮断特性の向上を目的として、近赤外光を反射する特性を有する層（赤外反射層）を更に備えるものであってもよい。このような赤外反射層は、合わせガラスの任意の位置に導入することができる。【０１０２】
赤外反射層としては、金属や金属酸化物から構成される透明な層が挙げられ、具体的には、例えば、金、銀、銅、錫、アルミニウム、ニッケル、パラジウム、ケイ素、クロム、チタン、インジウム、アンチモン等の金属単体、合金、混合物又は酸化物が例示できる。このような赤外反射層は、例えば、当該層を形成すべき面上に、例えば、金属や金属酸化物を蒸着することによって形成することが可能である。また、赤外反射層としては、特表平０９−５０６８３７、特表２０００−５０６０８２、特表２０００−５０６０８４、特表２００４−５２５４０３、特表２００３−５１５７５４、特開２００２−２３１０３８、特表２００４−５０３４０２等に示されるような、光の干渉を利用して特定波長を反射する高分子多層フィルムを適用してもよい。【０１０３】
ここで、上述したように赤外反射層を形成した場合は、この赤外反射層とこれに隣接する層との接着性が低下してしまうことがある。例えば、透光性基板と中間膜との間に赤外反射層を導入した場合には、赤外反射層と中間膜との接着性が低下し、合わせガラスが破損した場合に、透光性基板が剥離・飛散し易くなる傾向にある。このため、安全性の点で問題が生じることになる。【０１０４】
そこで、このような接着性の低下を避けるために、赤外反射層と、これと隣接する層との接着性を調整する手段を採ることができる。具体的には、透光性基板と中間膜との間に赤外反射層を形成する場合には、これらの間に、中間膜よりも高いアセタール度を有するポリビニルアセタールからなる層（特開平７−１８７７２６号公報、特開平８−３３７４４６号公報）を設ける方法等を採用することができる。その他、赤外反射層と、これと隣接する層との間に、所定の割合のアセトキシ基を有するＰＶＢからなる層（特開平８−３３７４４５号公報）を設ける方法や、所定のシリコーンオイルからなる層（特開平７−３１４６０９号広報）を設ける方法等も挙げられる。【０１０５】
このように、合わせガラスにおいては、近赤外光吸収性を有する中間膜に加えて、近赤外光反射性を有する反射層を更に設けることで、両層の効果により、合わせガラスに対して極めて優れた近赤外光遮断特性を付与することができる。また、上述したような、赤外反射層と中間膜（赤外吸収層）との接着性を改善する方法を採用すれば、近赤外光遮断特性に加え、より優れた強度を有する合わせガラスを得ることも可能となる。【０１０６】
図１は、本実施形態による光学部材の一例を模式的に示す断面図である。図１に示す光学部材は窓材１０である。窓材１０は、ガラスやプラスチック等の透光性材料からなる板状基材１上に、上述した樹脂組成物からなる層（以下、「防眩組成物層」という）２が設けられたものであり、単層ガラス窓又はその母材、合わせガラス窓の単層、複層ガラス窓の一層等に好適に用いることができる。このような構成の窓材１０は、板状基材１上の主面の一方に樹脂組成物を塗布（例えば、コーティング）して形成することができる。また、板状基材１上の主面の一方に上述したシート、フィルムを貼り合せて形成することも可能である。【０１０７】
また、図１に示す窓材１０は、板状基材１の主面の一方に防眩組成物層２が設けられているが、更に板状基材１の主面の他方にも防眩組成物層２が設けられていてもよい。またさらに、窓材１０において、防眩組成物層２上に、更に防眩組成物層２が積層されていてもよい。このような構成の窓材は、上述の窓材１０と同様に、単層ガラス窓又はその母材、合わせガラス窓の単層、複層ガラス窓の一層等に好適に用いることができる。【０１０８】
さらに、板状基材１上に防眩組成物層２、及び板状基材１を順次積層させて一体化した窓材、板状基材１上に防眩組成物層２、防眩組成物層２、及び板状基材１を順次積層させて一体化した窓材、板状部材１上に防眩組成物層２、板状部材１、及び防眩組成物層２を順次積層させて一体化した窓材等が挙げられ、これらの窓材は合わせガラス窓に好適な態様である。また、このような態様の窓材においては、防眩組成物層２が２枚の板状基材１の中間膜（例えば、合わせガラス中間膜）として機能している。【０１０９】
また、上述した防眩組成物層２には、リン酸エステル化合物と金属イオンとを含む赤外線吸収組成物を含有していても良い。このような構成を有する窓材とすることにより、特定波長に対する吸収特性に加え、赤外線を吸収する機能をも有することができる。【０１１０】
さらに、板状部材１上に防眩組成物層２、及び赤外線吸収組成物層を順次積層させた窓材、板状部材１上に赤外線吸収組成物層、及び防眩組成物層２を順次積層させた窓材、板状部材１上に防眩組成物層２、赤外線吸収組成物層、及び防眩組成物層２を順次積層させた窓材としてもよい。【０１１１】
このような赤外線吸収組成物層を備える窓材１０は、その近赤外光吸収性から熱線吸収材としての機能を発揮するものであり、熱線の遮断が必要とされる種々の部材に適用できる。その用途としては、例えば、太陽光等の自然光その他の外光を取り入れる窓材及び屋根材（住宅、店舗その他の建築物又は建造物、自動車その他の移動運搬機器やそれらの収容場所、通行路等に用いられる透光性部材）、屋内外の日焼けを目的とする部材一般等が挙げられる。【０１１２】
また、太陽光等の外光には、人体（皮膚）に対して有害な影響を及ぼし、且つ、塗料や塗装或いはゴム製品やプラスチック製品等の劣化を引き起こす紫外線が含まれているが、このような窓材１０は熱線吸収のみならず、入射光の波長成分のうち紫外光を遮断する性能を有しているために、建材等に好適に用いることができる。しかも、この窓材１０は、可視光に対して高い透過特性を有している。【０１１３】
板状基材１を構成する材料としては、可視光透過性を有する透光性材料であれば、特に限定されるものではなく、窓材の用途に応じて適宜選択可能である。硬度、耐熱性、耐薬品性、耐久性等の観点から、上述のようにガラス又はプラスチックが好適に使用される。ガラスとしては、無機ガラス又は有機ガラス等が挙げられる。プラスチックとしては、例えばポリカーボネイト、アクリロニトリル−スチレン共重合体、ポリメチルメタクリレート、塩化ビニル系樹脂、ポリスチレン、ポリエステル、ポリオレフィン、ノルボルネン系樹脂等が例示できる。なお、板状基材１が複数存在する場合には、それぞれ同じ種類の材料で構成されていてもよく、或いは互いに異なる材料で構成されていてもよい。【０１１４】
また、防眩組成物層２として上述した樹脂組成物を使用する場合には、ヘンシェルミキサー等の混合機により混合する手段、ロール混練機、或いは混練押出機等により混練混合する手段を用いることができる。また、各成分を適宜の有機溶剤に分散させ、この分散液から有機溶剤を除去する手段を用いることができる。【０１１５】
なお、上記実施形態においては、光学部材が窓材である場合について詳細に説明した。この窓材以外にも、上述した樹脂組成物が防眩性及び透光性に加えて成形加工性に優れることから、防眩性眼鏡レンズ（サングラス）、防眩性フィルター、画面カバー、防眩性ディスプレイフィルター、色純度補正フィルター、色調補正フィルター、照明器具の輝度調節フィルター等の光学フィルター、光通信機能デバイス、ファラデー素子、光増幅素子、波長変換素子等を構成するものとして極めて有用である。また、これらを備えて成る機器としては、カラーディスプレイ（カラー画像表示装置）、カラー撮像カメラ（カラー画像撮像装置）、照明灯（照明器具）、レーザ、通信用光増幅器、通信用光アイソレーター、光スイッチ等を例示することができる。
【実施例】
【０１１６】
以下、実施例及び比較例に基づき本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。
（希土類金属イオンとアルキルリン酸エステルとの組成物の調製）【０１１７】
（調製例１）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合がモル比で５０：５０の２−エチルヘキシルリン酸エステル化合物（東京化成製）６．９５ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してネオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物１２ｇを得た。【０１１８】
（調製例２）
酢酸プラセオジム二水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０の２−エチルヘキシルリン酸エステル化合物（東京化成製）１３．５４ｇとをトルエン１０ｇに加えたところ、透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してプラセオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物１９ｇを得た。【０１１９】
（調製例３）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、２−エチルヘキシルリン酸ジエステル化合物（東京化成製、リン酸ジエステル成分１００％）１３．３ｇとをトルエン１０ｇに加えたところ、透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してネオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物１９ｇを得た。【０１２０】
（調製例４）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０のラウリルリン酸エステル化合物（城北化学製）１４．４６ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してネオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物２０ｇを得た。【０１２１】
（調製例５）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０のオレイルリン酸エステル化合物（東京化成製）１１．８３ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してネオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物１４．６９ｇを得た。【０１２２】
（調製例６）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０のステアリルリン酸エステル化合物（城北化学製）１１．９０ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してネオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物１５．３１ｇを得た。【０１２３】
（調製例７）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０のｎ−ブチルリン酸エステル化合物（東京化成製）４．５８ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してネオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物７．２８ｇを得た。【０１２４】
（比較調製例１）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で６１．６：３３．６のメトキシプロピルリン酸エステル化合物（城北化学製）４．７７ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してネオジムイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物１０ｇを得た。【０１２５】
（比較調製例２）
酢酸銅・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０の２−エチルヘキシルリン酸エステル化合物（東京化成製）８．９ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去して銅イオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物１０．８ｇを得た。【０１２６】
（比較調製例３）
酢酸鉄・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０の２−エチルヘキシルリン酸エステル化合物（東京化成製）２．４５ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去して鉄イオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物６．４ｇを得た。【０１２７】
（比較調製例４）
酢酸ニッケル・一水和物５ｇと、リン酸モノエステル成分とリン酸ジエステル成分との割合が、モル比で５０：５０の２−エチルヘキシルリン酸エステル化合物（東京化成製）３．５ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去してニッケルイオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物７．２ｇを得た。【０１２８】
（比較調製例５）
酢酸銅・一水和物５ｇと、リン酸ジエステル成分のみを含む２−エチルヘキシルリン酸エステル化合物（東京化成製）１６．６ｇと、をトルエン１０ｇに加えたところ、半透明な溶液が得られた。この溶液を用いて脱酢酸還流を行った後、トルエンを留去して銅イオンとリン酸エステル化合物とを含む組成物２１．０ｇを得た。【０１２９】
（実施例１）
（樹脂組成物の合成）
調製例１で得られた組成物１ｇを可塑剤（３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサネート）、アクロス社製）２ｇへ溶解させ、ポリビニルブチラール樹脂（エスレックＢＨ３、積水化学（株）製）７．０ｇと共に８５℃で混合して樹脂組成物を得た。【０１３０】
（シート及びこれを用いた合わせガラスの作製）
次いで、得られた樹脂組成物を、８５℃に調製されたプレス機（ＷＦ−５０、神藤金属工業製）により数回プレスした後、１２０℃に調整されたプレス機で数回プレスを行って混錬成形し、厚さ１．０ｍｍの均一な面を有するシートを作製した。そして、希土類金属イオン及びリン酸エステル化合物のポリビニルブチラール樹脂への溶解性を試験するために、得られたシートの外観を目視観察して以下の基準で評価を行った。評価結果を表１に示す。
評価基準；
○：全く曇りが見られず、透光性が維持されている。
×：透光性が維持されていない。【０１３１】
次いで、上述のようにして得られたシートをスライドガラス（７６ｍｍ×２６ｍｍ×１．１ｍｍ）２枚の間に挟み、得られた積層体をオートクレーブにより温度１３０℃、圧力１．２ＭＰａで３０分保持しながら真空プレスを行い、合わせガラスを作製した。【０１３２】
（実施例２）
調製例２で得られた組成物１ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１３３】
（実施例３）
調製例１で得られた組成物０．５ｇ及び調製例２で得られた組成物０．５ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法によりシートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１３４】
（実施例４）
調製例１で得られた組成物２ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１３５】
（実施例５）
調製例１で得られた組成物５ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１３６】
（実施例６）
調製例１で得られた組成物１０ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１３７】
（実施例７）
調製例３で得られた組成物１ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１３８】
（実施例８）
調製例４で得られた組成物１ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１３９】
（実施例９）
実施例１で得られたシートをグリーンガラス（７６ｍｍ×２６ｍｍ×２ｍｍ）の間に挟んだこと以外は、実施例１と同様の方法により合わせガラスを得た。【０１４０】
（実施例１０）
調整例１で得られた組成物１ｇ、可塑剤（３ＧＯ）２ｇ、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ、平均粒子径８０ｎｍ以下）０．０２３ｇを溶解させた状態で、ポリビニルブチラール樹脂７．０ｇに加え、８５℃で混合して樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法によりシートを得、当該シートの外観を目視観察した。次いで、実施例９と同様のグリーガラスを用い、このグリーンガラスの間にＩＴＯを含有させたシートを挟んで実施例１と同様の方法により合わせガラスを得た。【０１４１】
（実施例１１）
調製例５で得られた組成物０．１ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１４２】
（実施例１２）
調製例６で得られた組成物０．１ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１４３】
（実施例１３）
調整例７で得られた組成物０．１ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１４４】
（比較例１）
酢酸ネオジム・一水和物５ｇと、可塑剤（３ＧＯ（トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサネート）、アクロス社製）２ｇと、ポリビニルブチラール樹脂（エスレックＢＨ３、積水化学（株）製）７．０ｇとを８５℃で混合して樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１４５】
（比較例２）
比較調製例１で得られた組成物１ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得、当該シートの外観を目視観察した後、合わせガラスを得た。【０１４６】
（比較例３）
比較調製例２で得られた組成物１ｇを、ポリビニルブチラール樹脂（エスレックＢＨ３、積水化学（株）製）９．０ｇと共に８５℃で混合して樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得た後、合わせガラスを得た。【０１４７】
（比較例４）
比較調製例３で得られた組成物１ｇを、ポリビニルブチラール樹脂（エスレックＢＬ１、積水化学（株）製）９．０ｇと共に８５℃で混合して樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得た後、合わせガラスを得た。【０１４８】
（比較例５）
比較調製例４で得られた組成物１ｇを、ポリビニルブチラール樹脂（エスレックＢＬ１、積水化学（株）製）９．０ｇと共に８５℃で混合して樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得た後、合わせガラスを得た。【０１４９】
（比較例６）
比較調製例５で得られた組成物１ｇを、ポリビニルブチラール樹脂（エスレックＢＨ３、積水化学（株）製）９．０ｇと共に８５℃で混合して樹脂組成物を得た。次いで、実施例１と同様の方法により、シートを得た後、合わせガラスを得た。【０１５０】
（ヘーズ試験）
実施例１〜１３及び比較例１〜２の樹脂組成物を用いて作製した合わせガラスについて、ＪＩＳ Ｋ０１０１に準拠して２３℃におけるヘーズを濁度計（製品名ＮＤＨ−１００１ＤＰ、日本電色工業製）を用いて測定した。測定結果を表１に示す。また、希土類金属イオンと２−エチルヘキシルリン酸エステル化合物（リン酸モノエステル成分：リン酸ジエステル成分（モル比）＝５０：５０）とを含む組成物の含有量とヘーズとの関係を図２に示す。【０１５１】
（分光透過率測定）
実施例１〜１３及び比較例１〜２で得られた合わせガラスについて、分光光度計（Ｕ−４０００、（株）日立製作所製）を用いて、分光測定を行った。実施例１〜１３及び比較例１〜２で得られた合わせガラスの３００〜８００ｎｍにおける分光透過率を表１に示す。また、実施例１〜３及び比較例１の合わせガラスの分光スペクトルを図３に示し、実施例４〜６の合わせガラスの分光スペクトルを図４に示し、実施例７〜８の合わせガラスの分光スペクトルを図５に示す。なお、図３〜５において、実施例１〜８の合わせガラスの分光スペクトルをそれぞれＥ１〜８とし、比較例１の合わせガラスの分光スペクトルをＣ１として表示する。さらに、実施例９で得られた合わせガラスの３００〜２３００ｎｍにおける分光スペクトルを図６に示し、実施例１０で得られた合わせガラスの３００〜２３００ｎｍにおける分光スペクトルを図７に示す。
【表１】
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【０１５２】
（耐光性試験）
実施例１、２、１１及び１２、並びに比較例３〜５の樹脂組成物を用いて作製した合わせガラスについて、耐光性試験を行った。すなわち、まず、製造直後の各合わせガラスについて、分光光度計（Ｕ−４０００、（株）日立製作所製）を用いて、分光測定を行い、ＪＩＳ  Ｒ３１０６に準拠する分光透過率（Ｔ０（％））を測定した。次いで、これらの合わせガラスに対し、キセノンウェザーメーター（アトラスＣ１３５、東洋精機製作所社製；光源：キセノンランプ、自動照射強度：０．７８Ｗ／ｍ２、ブラックパネル温度：６３℃）を用いて、１００時間紫外線照射を行った。それから、紫外線照射後の各合わせガラスについて、上記と同様にして可視光における分光透過率（Ｔ１（％））を測定した。【０１５３】
そして、紫外線照射前後における合わせガラスの透過率の変化（ΔＴ（％））を算出し、これに基づいて耐光性を評価した。なお、ΔＴの値が小さいほど合わせガラスの透光性変化が小さいことから、耐光性が高いことを示している。得られた結果をまとめて表２に示した。
【表２】
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【０１５４】
（耐熱性試験）
実施例１、２、７、１１及び１２、並びに比較例６の樹脂組成物を用いて作製した合わせガラスについて、耐熱性試験を行った。すなわち、まず、製造直後の各合わせガラスについて、濁り度計（ＮＤＨ−１００１ＤＰ、日本電色工業社製）を用いてヘーズ（Ｈ０（％））の評価を行った（ＪＩＳＫ ７１３６に準拠する方法）。次いで、これらの合わせガラスを、８０℃で３０秒時間加熱した。それから、加熱後の各合わせガラスについて、上記と同様にしてヘーズ（Ｈ１（％））を測定した。【０１５５】
そして、加熱前後における合わせガラスのヘーズの変化（ΔＨ（％））を算出し、これに基づいて耐熱性を評価した。なお、ΔＨの値が小さいほど、加熱によるヘーズの変化が小さいことから、耐熱性が高いことを示している。得られた結果をまとめて表３に示す。
【表３】
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【０１５６】
（長期保存安定性試験）
実施例１及び２、並びに比較例３の樹脂組成物を用いて作製した合わせガラスについて、長期保存安定性試験を行った。すなわち、すなわち、まず、製造直後の各合わせガラスについて、濁り度計（ＮＤＨ−１００１ＤＰ、日本電色工業社製）を用いてヘーズ（Ｈ０（％））の評価を行った（ＪＩＳＫ ７１３６に準拠する方法）。次いで、これらの合わせガラスを、大気中で４０日間保存した。それから、各合わせガラスについて、上記と同様にしてヘーズ（Ｈ１（％））を測定した。【０１５７】
そして、長期保存前後における合わせガラスのヘーズの変化（ΔＨ（％））を算出し、これに基づいて長期保存安定性を評価した。なお、ΔＨの値が小さいほど、溶媒の影響によるヘーズの変化が小さいことから、安定性が高いことを示している。得られた結果をまとめて表４に示す。
【表４】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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