(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
陰極と陽極の一対の電極間について、
発光層と前記発光層の陽極側に備えられる正孔輸送層と、前記発光層の陰極側に備えられる電子輸送層と、を含む有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層（膜厚＝ｄＭ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）が、有機金属錯体化合物からなる発光性色素とホスト材料を含有し、
前記発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）が前記ホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）よりも小さく、前記発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）が前記ホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）よりも小さく、
前記電子輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＥ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）と前記正孔輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＨ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）との関係がｄＨ≦ｄＥであり、
前記有機金属錯体化合物が、下記一般式（化学式２）で表される化合物であり、
【化２】
0005008557.tif 000023
式中、Ｍは、金属、ｍ＋ｎは、該金属の価数を表す。金属としては、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金及び金である。
ｍは、０以上の整数、ｎは、１以上の整数である。
Ｌは、１価の二座配位子を表す。
環ａ及び環ｂは、置換基を有してよい芳香族炭化水素基を表し、
前記ホスト材料が、下記一般式（化学式５〜６）のいずれか１つで表される化合物であり、
【化５】
0005008557.tif 000024
式中、Ｚ1及びＺ2は、直接結合または任意の連結基を表す。
Ｚ1、Ｚ2及び環Ａは、置換基を有していてもよい。
Ｚ1及びＺ2は、同一であっても異なっていてもよい。
Ｑは、Ｇにつながる直接結合を表す。
Ｂは、ヘテロ原子としてＮ原子をｎ個有する六員環の芳香族複素環である。
Ｇは、環ＢのＮ原子のオルト位及びパラ位にあるＣ原子に結合する。
Ｇは、Ｑにつながる場合は、Ｑにつながる直接結合または任意の連結基を表す。
Ｇは、Ｑにつながらない場合は、芳香族炭化水素基を表す。
ｍは、３〜５の整数である。
一分子中に存在する複数個のＧは、同一であっても異なっていてもよい。
環Ｂは、Ｇ以外にも置換基を有していてもよく、
【化６】
0005008557.tif 000025
式中、Ｚ1及びＺ2は、直接結合又は任意の連結基を表す。
Ｚ1及びＺ2は同一であっても異なっていても良い。
環Ｂ1及び環Ｂ2は、ピリジン環である。
Ｚ1、Ｚ2、環Ｂ1及び環Ｂ2は、それぞれ置換基を有していても良いことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
陰極と陽極の一対の電極間について、
発光層と前記発光層の陽極側に備えられる正孔輸送層と、前記発光層の陰極側に備えられる電子輸送層と、を含む有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層（膜厚＝ｄＭ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）が、有機金属錯体化合物からなる発光性色素とホスト材料を含有し、
前記発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）が前記ホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）よりも小さく、前記発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）が前記ホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）よりも小さく、
前記電子輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＥ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）と前記正孔輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＨ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）との関係がｄＨ≦ｄＥであり、
前記有機金属錯体化合物が、下記一般式（化学式２）で表される化合物であり、
【化２】
0005008557.tif 000026
式中、Ｍは、金属、ｍ＋ｎは、該金属の価数を表す。金属としては、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金及び金である。
ｍは、０以上の整数、ｎは、１以上の整数である。
Ｌは、１価の二座配位子を表す。
環ａ及び環ｂは、置換基を有してよい芳香族炭化水素基を表し、
前記ホスト材料が、下記化学式７〜１２の何れか１つで表される化合物であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化７】
0005008557.tif 000027
【化８】
0005008557.tif 000028
【化９】
0005008557.tif 000029
【化１０】
0005008557.tif 000030
【化１１】
0005008557.tif 000031
【化１２】
0005008557.tif 000032
【請求項３】
前記有機金属錯体化合物が、下記化学式３で表されるＩｒ（ｐｐｙ）３であることを特徴とする請求項１乃至２のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化３】
0005008557.tif 000033
【請求項４】
前記陽極と前記正孔輸送層との間に正孔注入層が備えられていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記正孔注入層は、電子受容性物質を含んでなり、その膜厚（ｄＢ）が、５ｎｍ〜３０００ｎｍであることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
正孔輸送層の膜厚（ｄＨ）と発光層の膜厚（ｄＭ）の関係が、ｄＨ≦ｄＭであることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記電子輸送層の層数（ＮＥ；１〜３の整数）と前記正孔輸送層の層数（ＮＨ；１〜３の整数）との関係が、ＮＨ≦ＮＥであることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記正孔輸送層の層数（ＮＨ）と、前記発光層の層数（ＮＭ）と、前記電子輸送層の層数（ＮＥ）が、ＮＨ＝ＮＭ＝ＮＥ＝１であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
前記正孔輸送層を構成する層のうち少なくとも１層には、トリアリールアミン化合物が含まれていることを特徴とする請求項１乃至８のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
前記電子輸送層を構成する層のうち少なくとも１層には、有機アルミ錯体化合物が含まれていることを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
前記電子輸送層の膜厚と前記正孔輸送層の膜厚との関係がｄＨ＜ｄＥであることを特徴
とする請求項１乃至１０のいずれか１つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子と正孔の注入によって発光層で発光する有機エレクトロルミネッセンス（以下ＥＬともいう）素子、特に陰極と陽極の一対の電極間について、発光層と前記発光層の陽極側に備えられる正孔輸送層と、前記発光層の陰極側に備えられる電子輸送層と、を含む有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、有機材料を用いたデイスプレイパネルを構成する各有機ＥＬ素子は、表示面としてのガラス基板上に、透明電極としての陽極、発光層を含む複数の有機材料層、金属電極からなる陰極を、順次、薄膜として積層した構造を有している。【０００３】
有機材料層には、発光層の他に、正孔注入層、正孔輸送層などの正孔輸送能を持つ材料からなる発光層の陽極側に備えられる層や、電子輸送層、電子注入層などの電子輸送能を持つ材料からなる発光層の陰極側に備えられる層などが含まれ、これらの層が様々に組み合わせて設けられた構成の有機ＥＬ素子が提案されている。【０００４】
発光層並びに電子輸送層、正孔輸送層などの積層体からなる有機材料層を有する有機ＥＬ素子に電界が印加されると、陽極からは正孔が、陰極からは電子が注入される。有機ＥＬ素子は、この電子と正孔が発光層において再結合し、励起子が形成され、それが基底状態に戻るときに放出される発光を利用したものである。発光の高効率化や素子を安定駆動させるために、発光層に発光性色素をゲスト材料としてドープすることもある。【０００５】
近年、発光層に蛍光材料の他に、りん光材料を利用することも提案されている。量子物理化学からは統計的に有機ＥＬ素子の発光層において、電子と正孔の再結合後の一重項励起子と三重項励起子の発生確率が１：３と考えられている。このため、一重項状態から直接基底状態に戻ることで発光する蛍光と比較し、三重項状態から基底状態に戻ることで発光するりん光を利用することで蛍光発光の発光態様よりも発光効率の向上が期待される。三重項励起子によるりん光をも利用した素子のほうが一重項励起子による蛍光を使った素子の最大で４倍の発光効率の達成が期待されている。りん光材料としては、白金やイリジウムなどの重金属錯体が挙げられ、重元素効果により、室温でのりん光発光を可能することも提案されている。【０００６】
このような有機エレクトロルミネッセンス素子は、光源やディスプレイなどとして期待されており、現在、実用化が始まりつつある。このような有機エレクトロルミネッセンス素子は、長駆動寿命化や、輝度を高めたり、駆動電圧を低電圧化したりする様々な改良がなされている。【０００７】
例えば、下記特許文献１では、陽極、りん光性のイリジウム錯体材料を含む発光層、有機化合物からなる電子輸送層及び陰極が積層されて得られる長駆動寿命化したとされる有機エレクトロルミネッセンス素子について報告されている。
【特許文献１】特開２００１−３１３１７８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、有機エレクトロルミネッセンス素子の長駆動寿命化は、大きな課題であり、さらなる長駆動寿命化が望まれている。【０００９】
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、より長駆動寿命化した有機エレクトロルミネッセンス素子の提供をその主な目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
請求項１に記載の発明は、陰極と陽極の一対の電極間について、発光層と前記発光層の陽極側に備えられる正孔輸送層と、前記発光層の陰極側に備えられる電子輸送層と、を含む有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記発光層（膜厚＝ｄＭ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）が発光性色素とホスト材料を含有し、前記発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）が前記ホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）よりも小さく、前記発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）が前記ホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）よりも小さく、前記電子輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＥ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）と前記正孔輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＨ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）との関係がｄＨ≦ｄＥであることを特徴とする。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本実施形態における有機ＥＬ素子の断面図である。
【図２】本実施例における有機ＥＬ素子の断面図である。
【符号の説明】
【００１２】
１０  基板
１４  陽極
１６  有機材料層
１８  陰極
１００、２００  有機ＥＬ素子
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明者らは、陰極と陽極の一対の電極間について、発光層と前記発光層の陽極側に備えられる正孔輸送層と、前記発光層の陰極側に備えられる電子輸送層と、を含む有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記発光層（膜厚＝ｄＭ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）が発光性色素とホスト材料を含有し、前記発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）が前記ホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）よりも小さく、前記発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）が前記ホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）よりも小さい有機エレクトロルミネッセンス素子について考察した。【００１４】
発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）がホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）よりも小さく、前記発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）が前記ホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）よりも小さくすることにより、発光層内において、主としてホスト材料が運搬する正孔が、電気的に中性の状態にある前記発光性色素にスムーズに捕捉されて、カチオン状態の発光性色素が効率よく生成する。そこへホスト材料が伝搬する電子が供給される状況ができる。即ち、発光性色素は、中性状態では電気的な還元を受けないため、アニオン状態にはならない。また、ホスト材料は、無駄に正電荷をホスト分子上にため込む必要がなくなる上、発光性色素よりも低いエネルギー準位にある空の分子軌道上で電子を運ぶことができる。これにより、発光性色素の還元による劣化、及び、ホスト材料の酸化あるいは還元による劣化を抑制することができる。【００１５】
このように、有機発光層の酸化還元による劣化を抑制し、有機エレクトロルミネッセンス素子の駆動寿命を改善する目的で、正孔輸送層（ＨＴＬ）及び電子輸送層（ＥＴＬ）の膜厚について鋭意検討した結果、正孔輸送層（ＨＴＬ）及び電子輸送層（ＥＴＬ）の膜厚によって、有機エレクトロルミネッセンス素子の駆動寿命が変化することを見出すことができた。【００１６】
この正孔輸送層（ＨＴＬ）及び電子輸送層（ＥＴＬ）の膜厚との相対的な膜厚の関係と駆動寿命の変化についてさらに検討を進めた結果、上述の有機エレクトロルミネッセンス素子について、電子輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＥ；５ｎｍ〜３０００ｎｍ）と正孔輸送層の膜厚（膜厚＝ｄＨ：５ｎｍ〜３０００ｎｍ）との関係が、ｄＨ≦ｄＥであると駆動寿命をより長くすることができることを見出した。【００１７】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。なお、本実施形態については、本発明を実施するための一形態に過ぎず、本発明は本実施形態によって限定されるものではない。【００１８】
本実施形態の有機ＥＬ素子１００は、図１に示すように、例えば、ガラスなどの透明基板１０上にて、少なくとも陽極１４、有機材料層１６、陰極１８が積層されて構成される。ここで有機材料層１６は、有機化合物からなる正孔輸送層１６４、有機化合物からなる発光層１６６、有機化合物からなる電子輸送層１６８が積層されて得られる。有機材料層１６の膜厚は３０ｎｍ〜１０００ｎｍであると好適である。【００１９】
本実施形態の有機ＥＬ素子１００は、発光層１６６がホスト材料と発光性色素とを含み、該発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）が該ホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）よりも小さく、該発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）が該ホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）より小さい関係にあり、かつ、電子輸送層１６８の膜厚（ｄＥ）と正孔輸送層１６４の膜厚（ｄＨ）が、ｄＨ≦ｄＥの関係にあることを特徴とするものである。【００２０】
なお本実施形態では、有機材料層１６は、正孔輸送層１６４／発光層１６６／電子輸送層１６８という構造を例示したが、これに限られることなく少なくとも正孔輸送層１６４／発光層１６６／電子輸送層１６８とを含むものであればよい。例えば電子輸送層１６８及び陰極１８間にＬｉＦなどのアルカリ金属化合物等からなる電子注入層を形成してもよい。また陽極１４及び正孔輸送層１６４間に、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）などのポルフィリン化合物、または、トリアリールアミン化合物などの正孔注入層を薄膜として積層、成膜してもよい。さらにまた、正孔注入層は電子受容性物質を含んでいてもよく、その膜厚（ｄＢ）が、５ｎｍ〜３０００ｎｍであると好適である。【００２１】
電子受容性化合物とは、酸化力を有し、トリアリールアミン化合物などの正孔輸送性化合物から一電子受容する能力を有する化合物が好ましく、具体的には、電子親和力が４ｅＶ以上である化合物が好ましく、５ｅＶ以上の化合物である化合物がさらに好ましい。【００２２】
例としては、４−イソプロピル−４’−メチルジフェニルヨードニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等の有機基の置換したオニウム塩、塩化鉄（III）（特開平１１−２５１０６７）、ペルオキソ二硫酸アンモニウム等の高原子価の無機化合物、テトラシアノエチレン等のシアノ化合物、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボラン（特開２００３−３１３６５）等の芳香族ホウ素化合物、フラーレン誘導体、ヨウ素等が挙げられる。【００２３】
上記の化合物のうち、強い酸化力を有する点で有機基の置換したオニウム塩、高原子価の無機化合物が好ましく、種々の溶媒に可溶で湿式塗布に適用可能である点で有機基の置換したオニウム塩、シアノ化合物、芳香族ホウ素化合物が好ましい。【００２４】
陰極１８には、例えば、アルミニウム、マグネシウム、インジウム、銀又は各々の合金等の仕事関数が小さな金属からなり厚さが約１０ｎｍ〜５００ｎｍ程度のものが用い得るがこれに限られることなく適宜材料を選択して用いればよい。【００２５】
陽極１４には、インジウムすず酸化物（以下、ＩＴＯという）等の仕事関数の大きな導電性材料からなり厚さが１０ｎｍ〜５００ｎｍ程度で、又は金で厚さが１０ｎｍ〜１５０ｎｍ程度のものが用い得るがこれに限られることなく適宜材料を選択して用いればよい。なお、金を電極材料として用いた場合には、薄膜では電極は半透明の状態となる。陰極１８及び陽極１４について、少なくとも一方が透明又は半透明であればよい。【００２６】
正孔輸送層１６４は、陽極１４（正孔注入層を設けた場合は正孔注入層）と発光層１６６の間に設けられ、正孔の輸送を促進させる層であり、正孔を発光層１６６まで適切に輸送する働きを持つ。正孔輸送層１６４の膜厚ｄＨは５ｎｍ〜３０００ｎｍであり、電子輸送層１６８の膜厚ｄＥとの関係がｄＨ≦ｄＥであるように決定することが必要である。好適には正孔輸送層１６４の膜厚ｄＨおよび／または電子輸送層１６８の膜厚ｄＥは５ｎｍ〜５００ｎｍであることが好適である。【００２７】
なお、さらには正孔輸送層１６４の膜厚ｄＨと発光層１６６の膜厚ｄＭとの関係が、ｄＨ≦ｄＭであるように膜厚を決定すると好適である。また、正孔輸送層１６４は複数の層から構成されてもよい。このとき、正孔輸送層１６４の総数（ＮＨ；１〜３）と電子輸送層１６８の層数（ＮＥ；１〜３の整数）との関係が、ＮＨ≦ＮＥであるように層数を決定すると好適である。【００２８】
正孔輸送層１６４の材質については、トリアリールアミン化合物が含まれていると好適である。材質については、そのイオン化エネルギーが正孔注入層と発光層の間になるように適宜選択すればよい。例えば、ＮＰＢ（化学式１）などが採用できる。【００２９】
【化１】
0005008557.tif 000002
【００３０】
発光層１６６は、輸送された正孔と同じく輸送された電子とを再結合させ、蛍光発光、および／または、りん光発光させる層である。発光層は、その膜厚ｄＭが５ｎｍ〜３０００ｎｍであり、発光性色素とホスト材料を含有している。【００３１】
発光性色素とホスト材料は、発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）がホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）よりも小さく、発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）がホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）より小さいものであれば、その性質を満たすものになるように適宜選択すればよい。発光性色素は下記一般式（化学式２）で表される有機金属錯体が好適であり、例えばＩｒ（ｐｐｙ）３（化学式３）などが採用できる。【００３２】
【化２】
0005008557.tif 000003
【００３３】
式中、Ｍは金属、ｍ＋ｎは該金属の価数を表す。金属としては、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金及び金などが挙げられる。ｍは０以上の整数、ｎは１以上の整数である。Ｌは１価の二座配位子を表す。環ａ及び環ｂは、置換基を有してよい芳香族炭化水素基を表す。【００３４】
【化３】
0005008557.tif 000004
【００３５】
ホスト材料には、カルバゾール化合物、あるいは、ピリジン化合物のうち少なくとも一種の化合物が採用されると好適であり、また、カルバゾール化合物及びピリジン化合物の両者を採用してもよい。また、ホスト材料が、下記一般式(化学式４〜化学式６)に示すような同一分子内にカルバゾリル基及びピリジン環を有する化合物であるのがより好適である。【００３６】
【化４】
0005008557.tif 000005
【００３７】
（Ｚは、直接結合、あるいは、カルバゾール環の窒素原子同士を共役可能とする任意の連結基を表す。
Ｑは、Ｇにつながる直接結合を表す。
Ｂは、ヘテロ原子としてＮ原子をｎ個有する六員環の芳香族複素環である。
ｎは、１〜３の整数である。
Ｇは、環ＢのＮ原子のオルト位及びパラ位にあるＣ原子に結合する。
Ｇは、Ｑにつながる場合は、Ｑにつながる直接結合または任意の連結基を表す。
Ｇは、Ｑにつながらない場合は、芳香族炭化水素基を表す。
ｍは、３〜５の整数である。
一分子中に存在する複数個のＧは、同一であっても異なっていてもよい。
環Ｂは、Ｇ以外にも置換基を有していてもよい）。【００３８】
【化５】
0005008557.tif 000006
【００３９】
（Ｚ１及びＺ２は、直接結合または任意の連結基を表す。
Ｚ１、Ｚ２及び環Ａは、置換基を有していてもよい。
Ｚ１及びＺ２は、同一であっても異なっていてもよい。
Ｑは、Ｇにつながる直接結合を表す。
Ｂは、ヘテロ原子としてＮ原子をｎ個有する六員環の芳香族複素環である。
Ｇは、環ＢのＮ原子のオルト位及びパラ位にあるＣ原子に結合する。
Ｇは、Ｑにつながる場合は、Ｑにつながる直接結合または任意の連結基を表す。
Ｇは、Ｑにつながらない場合は、芳香族炭化水素基を表す。
ｍは、３〜５の整数である。
一分子中に存在する複数個のＧは、同一であっても異なっていてもよい。
環Ｂは、Ｇ以外にも置換基を有していてもよい）。【００４０】
【化６】
0005008557.tif 000007
【００４１】
（Ｚ１及びＺ２は、直接結合又は任意の連結基を表す。Ｚ１及びＺ２は同一であっても異なっていても良い。
環Ｂ１及び環Ｂ２は、ピリジン環である。
Ｚ１、Ｚ２、環Ｂ１及び環Ｂ２は、それぞれ置換基を有していても良い）。
具体例としては、下記のような化合物が挙げられる。【００４２】
【化７】
0005008557.tif 000008
【００４３】
【化８】
0005008557.tif 000009
【００４４】
【化９】
0005008557.tif 000010
【００４５】
【化１０】
0005008557.tif 000011
【００４６】
【化１１】
0005008557.tif 000012
【００４７】
【化１２】
0005008557.tif 000013
【００４８】
電子輸送層１６８は、陰極１８（電子注入層を設けた場合には電子注入層）と発光層１６６の間に設けられ、電子の輸送を促進させる層であり、電子を発光層１６６まで適切に輸送する働きを持つ。電子輸送層１６８の膜厚ｄＥは５ｎｍ〜３０００ｎｍであり、正孔輸送層１６４の膜厚ｄＨとの関係がｄＨ≦ｄＥであるように決定する。また、電子輸送層１６８は単層に限られず、複数の層から構成されてもよい。複数の層から構成される場合において、発光層１６６と隣接する電子輸送層を第一の電子輸送層とし、それ以外の電子輸送層の構成層よりも第一の電子輸送層を第一酸化電位の大きいワイドバンドギャップの電子輸送性材料から構成すると、発光層内で生成した励起子の発光層内への束縛がより促進され、効率が向上する場合がある。電子輸送層の総数（ＮＥ；１〜３）は、正孔輸送層の総数（ＮＨ；１〜３）との関係が、ＮＨ≦ＮＥであるように決定する。【００４９】
なお、正孔輸送層および／または電子輸送層が複数層からなる場合、膜厚とは複数層全体を合わせたものをいう。【００５０】
電子輸送層１６８の材質については、有機アルミ錯体化合物が含まれていると好適である。例えば、Ａｌｑ３（化学式１３）、ＢＡｌｑ（化学式１４）が採用できるが、これに限定されない。【００５１】
【化１３】
0005008557.tif 000014
【００５２】
【化１４】
0005008557.tif 000015
【００５３】
発光性色素の第一酸化電位（ＥＤ＋）、ホスト材料の第一酸化電位（ＥＨ＋）、発光性色素の第一還元電位（ＥＤ−）、ホスト材料の第一還元電位（ＥＨ−）、電子輸送層の材料などについての酸化還元電位は電気化学的測定によって求めることができる。【００５４】
電気化学的測定の方法について説明する。支持電解質として過塩素酸テトラブチルアンモニウムやヘキサフルオロリン酸テトラブチルアンモニウム等０．１ｍｏｌ／ｌ程度含有させた有機溶媒に、測定対象物質を０．１〜２ｍＭ程度溶解させ、作用電極としてグラッシーカーボン電極、対電極として白金電極、参照電極として銀電極を用い、作用電極にて測定対象物質を酸化還元し、それらの電位をフェロセン等の基準物質の酸化還元電位と比較することにより、該測定対象物質の酸化還元電位を算出する。電気化学的測定の方法はサイクリックボルタンメトリー法が挙げられる。【００５５】
一例として、上記の方法で測定したＩｒ（ｐｐｙ）３、化学式４〜９の化合物、Ａｌｑ３及びＢＡｌｑの酸化還元電位を表１にまとめる。【００５６】
【表１】
0005008557.tif 000016
【実施例】
【００５７】
具体的に、サンプルの有機ＥＬ素子を複数作製して、その駆動寿命を評価した。
サンプルでは、それぞれ基板上のＩＴＯ（膜厚１１０ｎｍ）陽極上に、以下の材料を順次蒸着し、下記構成の有機ＥＬ素子２００を作製した。【００５８】
正孔注入層１６２に銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）（それぞれ膜厚２０ｎｍ）を用い、正孔輸送層１６４にＮＰＢを用い、発光層１６６に発光性色素として化学式３で示されるＩｒ（ｐｐｙ）３を６ｗｔ％添加したホスト材料の化学式７の化合物を用い、電子輸送層１６８にＡｌｑ３を用い、有機層を図２に示すように積層した。このとき、正孔輸送層、発光層、電子輸送層の各々の膜厚を表２に示すように、種々変更した。【００５９】
素子サンプル１が本発明の実施例と、素子サンプル２が比較例となる。さらに、それぞれの電子輸送層上に電子注入層としてＬｉＦを膜厚１ｎｍで蒸着し、さらに、その上に陰極としてアルミニウム（Ａｌ）を膜厚１００ｎｍ積層し、有機ＥＬ素子を作製した。【００６０】
上記素子サンプルを、電流密度２．５ｍＡ／ｃｍ２で連続駆動し、その輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を測定した。素子サンプル２（比較例）の輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を１として、有機材料層を構成する正孔輸送層／発光層／電子輸送層の膜厚とともに測定結果を表２に示す。【００６１】
【表２】
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【００６２】
表２からわかるように、実施例である素子サンプル１では駆動寿命が改善されている。【００６３】
他の実験例では、発光層のホスト材料として化学式７の化合物に代えて化学式８の化合物を用い、表３のように膜厚を設定した以外、上記実施例と同一な素子サンプル３、素子サンプル４、素子サンプル５、素子サンプル６及び素子サンプル７を作製した。素子サンプル３、素子サンプル４及び素子サンプル５が本発明の実施例と、素子サンプル６及び素子サンプル７が比較例となる。【００６４】
上記素子サンプルを、電流密度２．５ｍＡ／ｃｍ２で連続駆動し、その輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を測定した。素子サンプル６（比較例）の輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を１として、有機材料層を構成する正孔輸送層／発光層／電子輸送層の膜厚とともに測定結果を表３に示す。【００６５】
【表３】
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【００６６】
表３からわかるように、実施例である素子サンプル３、素子サンプル４及び素子サンプル５では、比較例である素子サンプル６及び素子サンプル７に対して、駆動寿命が改善されている。【００６７】
また、他の実施例では、電子輸送層を二層とした以外、上記実施例と同一な本発明の実施例である素子サンプル８を作製した。発光層１６６と接する第一電子輸送層にＢＡｌｑを、第一電子輸送層と電子注入層との間の第二電子輸送層にＡｌｑ３を用いた。【００６８】
上記素子サンプルを、電流密度２．５ｍＡ／ｃｍ２で連続連続駆動し、その輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を測定した。素子サンプル７（比較例）の輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を１として、有機材料層を構成する正孔輸送層／発光層／電子輸送層（第一電子輸送層、第二電子輸送層）の膜厚とともに測定結果を表４に示す。【００６９】
【表４】
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【００７０】
表４からわかるように、実施例である素子サンプル８では、比較例である素子サンプル７対して、駆動寿命が改善されている。【００７１】
さらに、他の実施例では、正孔注入層として、銅フタロシアニンに代えて電子受容性物質である化学式１６に示される芳香族ホウ素化合物塩を１７重量％添加した化学式１５に示される芳香族ジアミン含有ポリエーテル（重量平均分子量２６，９００）（膜厚３０ｎｍ）を、正孔輸送層にＮＰＢを、発光層に発光性色素としてＩｒ（ｐｐｙ）３を６ｗｔ％添加したホスト材料の化学式９の化合物を、電子輸送層にＡｌｑ３を用い、表４のように膜厚を設定した素子サンプル９及び素子サンプル１０を作製した。素子サンプル９が本発明の実施例と、素子サンプル１０が比較例となる。【００７２】
【化１５】
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【００７３】
【化１６】
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【００７４】
なお、該正孔注入層は、安息香酸エチルに該芳香族ジアミン含有ポリエーテルを２重量％及び該電子受容性物質を０．４重量％の濃度で溶解させた塗布液をＩＴＯ陽極上にスピンコートすることによって形成した。【００７５】
上記素子サンプルを、電流密度７ｍＡ／ｃｍ２で連続駆動し、その輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を測定した。素子サンプル１０（比較例）の輝度が測定開始直後から２０％減少する時間を１として、有機材料層を構成する正孔輸送層／発光層／電子輸送層の膜厚とともに測定結果を表５に示す。【００７６】
表５からわかるように、実施例である素子サンプル１０では、比較例である素子サンプル９対して、駆動寿命が改善されている。【００７７】
【表５】
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【００７８】
以上から本実施例によると、長駆動寿命化した有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができる。
【図１】
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【図２】
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