(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも；（ａ）通気平面が設置され、また、該通気平面に、イオン交換膜がセットされ、真空作用により、該イオン交換膜が該通気平面に固定され、その後、該イオン交換膜上に貫通穴を有するフォルマをセットする真空固定装置を用意するステップと；（ｂ）第１の触媒スラリーを該固定装置内の該フォルマの貫通穴に注入し、常温調和であれば、加熱を駆動しなく、そうでなければ、該真空固定装置内の温度制御加熱素子を駆動し、温度を緩やかに該第１の触媒スラリーと上記イオン交換膜との調和温度に上昇させるステップと；（ｃ）該真空固定装置を該第１の触媒と上記イオン交換膜の調和温度に保持しながら、突出部を有する押え板を、該フォルマの貫通穴に押し入れることにより、該イオン交換膜の一面に、第１の触媒電極層が形成されるステップと；（ｄ）第１の触媒電極層がイオン交換膜の一面に形成された後、冷却してから、該フォルマを取り出して、該イオン交換膜を逆転し、再び該真空固定装置を駆動して、該真空作用により、該イオン交換膜が平らに該通気平面に固定され、その後、該イオン交換膜のもう一面に上記のフォルマをセットするステップと；（ｅ）また、第２の触媒スラリーを該固定装置内の該フォルマの貫通穴に注入し、常温調和であれば、加熱を駆動しなく、そうでなければ、該真空固定装置内の温度制御加熱素子を駆動し、温度を緩やかに該触媒スラリーと該イオン交換膜との調和温度に上昇させるステップと；（ｆ）該真空固定装置を該第２の触媒スラリーと該イオン交換膜との調和温度に保持しながら、突出部を有する押え板を、該フォルマの貫通穴に押し入れることにより、該イオン交換膜のもう一面に、第２の触媒電極層が形成され、第１の触媒電極層＋イオン交換膜＋第２の触媒電極層の組み合せの三層式ＭＥＡが得られるステップが、含有されることを特徴とする膜／電極接合体の作製方法。
【請求項２】
該通気平面は、燒結材やオリフィス板、マトリックス板、網状層或いは上記の一部や全部の任意の組み合せからなり、また、上端や外端に、通気可能の平面が形成されることを特徴とする請求項１に記載の膜／電極接合体の作製方法。
【請求項３】
該触媒スラリーは、Ｐｔ／Ｒｕ／ＣキャリアとＮａｆｉｏｎ溶液が混合されたスラリーであり、陽極のＭＥＡを形成することを特徴とする請求項１に記載の膜／電極接合体の作製方法。
【請求項４】
該触媒スラリーは、Ｐｔ／ＣキャリアとＮａｆｉｏｎ溶液が混合されたスラリーであり、陰極のＭＥＡを形成することを特徴とする請求項１に記載の膜／電極接合体の作製方法。
【請求項５】
少なくとも；（ａ）通気平面が設置され、また、該通気平面にイオン交換膜がセットされ、真空作用により、該イオン交換膜が該通気平面に固定され、その後、該イオン交換膜上に貫通穴を有するフォルマをセットする真空固定装置を用意するステップと；（ｂ）第１の触媒スラリーを該固定装置内の該フォルマの貫通穴に注入し、更に、第１の気体拡散層を増設し、常温調和であれば、加熱を駆動しなく、そうでなければ、真空固定装置内の温度制御加熱素子を駆動し、温度を緩やかに該触媒スラリーと該イオン交換膜との調和温度に上昇させるステップと；（ｃ）該真空固定装置を該第１の触媒スラリーと該イオン交換膜との調和温度に保持しながら、突出部を有する押え板を、該フォルマの貫通穴に押し入れることにより、該イオン交換膜の一面に、第１の触媒電極層を形成するステップと；（ｄ）該第１の触媒電極層が該イオン交換膜の一面に形成された後、冷却してから、該フォルマを取り出して、該イオン交換膜を逆転し、再び、該真空固定装置を駆動して、該真空作用により、該イオン交換膜が平らに該通気平面に固定され、その後、該イオン交換膜のもう一面に、上記フォルマをセットするステップと；（ｅ）また、第２の触媒スラリーを該固定装置内の該フォルマの貫通穴に注入し、更に、第２の気体拡散層を増設し、常温調和であれば、加熱を駆動しなく、そうでなければ、該真空固定装置内の温度制御加熱を駆動し、温度を緩やかに該触媒スラリーと該イオン交換膜との調和温度に上昇させるステップと；（ｆ）突出部を有する押え板を、調和温度において、該フォルマの貫通穴に押し入れることにより、イオン交換膜のもう一面に、第２の触媒電極層が形成され、第１の気体拡散層＋第１の触媒電極層＋イオン交換膜＋第２の触媒電極層＋第２の気体拡散層の組み合せの五層式ＭＥＡが得られるステップが、含有されることを特徴とする膜／電極接合体の作製方法。
【請求項６】
該通気平面は、燒結材やオリフィス板、マトリックス板、網状層或いは上記の一部や全部の任意の組み合せからなり、また、上端や外端に、通気可能の平面が形成されることを特徴とする請求項５に記載の膜／電極接合体の作製方法。
【請求項７】
該触媒スラリーは、Ｐｔ／Ｒｕ／ＣキャリアとＮａｆｉｏｎ溶液が混合されたスラリーであり、陽極のＭＥＡを形成することを特徴とする請求項５に記載の膜／電極接合体の作製方法。
【請求項８】
該触媒スラリーは、Ｐｔ／ＣキャリアとＮａｆｉｏｎ溶液が混合されたスラリーであり、陰極のＭＥＡを形成することを特徴とする請求項５に記載の膜／電極接合体の作製方法。
【請求項９】
該気体拡散層は、導電炭材を含む織布や不織布、或いはカーボン紙等の通気性材料であることを特徴とする請求項５に記載の膜／電極接合体の作製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、膜／電極接合体の作製方法に関し、特に、イオン交換膜（Ｐｒｏｔｏｎ  Ｅｘｃｈａｎｇｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ、ＰＥＭ）の両面に、それぞれ、平らの触媒電極層（Ｃａｔａｌｙｓｔ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ｌａｙｅｒ、ＣＥＬ）が形成され、また、膜／電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ、ＭＥＡ）の形成厚さを制御できるものに関する。
【背景技術】
【０００２】
一般の従来のものは、例えば、中華民国専利公報第０９３１０１２９６号に掲示された「印刷工程により燃料電池膜電極セットを作製する製造方法」があり、それは；（ａ）イオン交換膜と陽極触媒剤及び陰極触媒剤溶液を用意するステップと；（ｂ）適当な面積に切られたイオン交換膜を薄板ベースにセットし、また、該薄板ベースをスクリーン印刷テーブルにセットするステップと；（ｃ）選別した印刷板材を該スクリーン印刷テーブルのスクリーン板固定具に固定するステップと；（ｄ）へらで、用意した触媒剤を均一的に印刷板材パターンに塗布し、そして、印刷板材のパターンの触媒剤を薄板ベース上のイオン交換膜にセットし；（ｅ）該スクリーン印刷を終了した後、該イオン交換膜を加熱板上にセットして加熱し；（ｆ）該イオン交換膜が平らに回復すると、該イオン交換膜上に、均一な触媒層が形成される。
【０００３】
上記の従来の「印刷工程で燃料電池膜電極セットを作製する製造方法」は、イオン交換膜上に、陽極や陰極の触媒層を形成するが、該イオン交換膜が、陽極触媒剤や陰極触媒剤溶液に接触すると、容易にしわが発生し、触媒層が形成されると同時に、襞が形成される場合があり、平らの触媒塗布膜層が得られないため、通常に、余計に襞を除去する工程を増やして、襞を消去し、また、肉厚の触媒塗布層を形成する時、多数回の塗布と皺除去工程を繰り返すことが必要であるため、工程が複雑になり、実用的ではない。
【特許文献１】中華民国専利公報第０９３１０１２９６号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の主な目的は、ＰＥＭの両面上に、それぞれ、平らのＣＥＬを形成でき、また、ＭＥＡの肉厚を制御できる膜／電極接合体の作製方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、上記の目的を達成するため、少なくとも、一次注入と一次成型、逆転、二次注入及び二次成型等のステップが備えられ、作製する時、加熱温度制御可能や加熱できない真空固定装置を用意し、真空固定装置に、通気平面を設置し、真空作用により、該通気平面上にＰＥＭを固定し、また、ＰＥＭ上に貫通穴を有するフォルマをセットし、触媒スラリーをフォルマの貫通穴に注入し、同時に、該真空固定装置を、該触媒スラリーと該ＰＥＭとの調和温度（常温調和であれば、加熱しない）まで加熱し、また、押え板の突出部を該フォルマの貫通穴に押し入れることにより、該ＰＥＭの一面に第１のＣＥＬが形成され、冷却の後、該ＰＥＭを逆転して、同様的に、該触媒スラリーを注入して調和温度まで加熱した後、押え板を該フォルマの貫通穴に押し入れることにより、該ＰＥＭのもう一面上に、第２のＣＥＬ’が形成される。これにより、該ＰＥＭの両面上に、それぞれ、平らのＣＥＬが形成されてＣＥＬ＋ＰＥＭ＋ＣＥＬ’の三層式ＭＥＡ（ＭＥＡ−３−ｌａｙｅｒ）が得られ、ＭＥＡの肉厚を制御できる効果が得られる。また、２回の押え板を押し入れる前、それぞれ、気体拡散層（Ｇａｓ  Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｌａｙｅｒ、ＧＤＬ）を追加すると、ＧＤＬ＋ＣＥＬ＋ＰＥＭ＋ＣＥＬ’＋ＧＤＬ’の五層式ＭＥＡ（ＭＥＡ−５−ｌａｙｅｒ）が得られる膜／電極接合体の作製方法である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
図１は、本発明の流れ概念図である。図のように、本発明は、膜／電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ、ＭＥＡ）の作製方法で、少なくとも、用意ステップ１と一次注入２、一次成型３、逆転４、二次注入５及び二次成型６等のステップから構成され、イオン交換膜（Ｐｒｏｔｏｎ  Ｅｘｃｈａｎｇｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ、ＰＥＭ）の両面上に、それぞれ、平らの触媒電極層（Ｃａｔａｌｙｓｔ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ｌａｙｅｒ、ＣＥＬ）が形成され、ＣＥＬの肉厚を制御できる効果が得られる。上記の構造により、新規の膜／電極接合体の作製方法が構成される。
【０００７】
図２〜図８は、それぞれ、本発明の製造概念図と本発明の一次注入概念図、本発明の一次成型概念図、本発明の逆転概念図、本発明の二次注入概念図、本発明の二次成型概念図及び本発明の成品概念図である。図のように、本発明は、次の作製ステップが含有される。
【０００８】
（ａ）用意ステップ１であり、熱温制御可能や加熱できない真空固定装置７１を用意し、該真空固定装置７１に通気平面７２を設置し、通気平面７２上にＰＥＭ７３をセットし、真空作用により、ＰＥＭ７３を平らに該通気平面７２に固定し、その後、更に、該ＰＥＭ７３上に、貫通穴７４１を有するフォルマ７４をセットする。該通気平面は、燒結材やオリフィス板、マトリックス板、網状層或いは上記の一部や全部の任意の組み合せからなり、また、上端や外端に、通気可能の平面が形成される。
【０００９】
（ｂ）一次注入２であり、陽極触媒スラリー８や陰極触媒スラリー８ａを、該膜／電極接合体キャビティー７の該フォルマ７４の貫通穴７４１に注入し、同時に、該真空固定装置７１内の温度制御加熱素子７２１を駆動して、温度を緩やかに該陽極触媒スラリー８や陰極触媒スラリー８ａとＰＥＭとの調和温度（常温調和であれば、加熱を駆動しない）まで加熱する。
【００１０】
（ｃ）一次成型３であり、真空固定装置７１の温度を、該調和温度に保持しながら、突出部７５１を有する押え板７５を、該フォルマ７４の貫通穴７４１に押し入れることにより、ＰＥＭ７３の一面上に第１のＣＥＬ８１が形成される。
【００１１】
（ｄ）逆転４であり、ＰＥＭ７３の一面に該第１のＣＥＬ８１が形成された後、冷却して、真空固定装置７１の真空作用と加熱を中止し、フォルマ７４を取り出して、該ＰＥＭ７３を逆転してから、真空固定装置７１の真空作用により、ＰＥＭ７３を、平らに通気平面７２上に固定し、その後、ＰＥＭ７３上に、上記のフォルマ７４をセットする。
【００１２】
（ｅ）二次注入５であり、陽極触媒スラリー８や陰極触媒スラリー８ａを、該固定装置７内にある該フォルマ７４の貫通穴７４１に注入し、同時に、真空固定装置７１内の温度制御加熱素子７２１を駆動して、温度を緩やかに陽極触媒スラリー８や陰極触媒スラリー８ａとＰＥＭとの調和温度（常温調和であれば加熱を駆動しない）まで加熱する。
【００１３】
（ｆ）二次成型６であり、真空固定装置７１の温度を該調和温度に保持しながら、押え板７５の突出部７５１を該フォルマ７４の貫通穴７４１に押し入れることにより、ＰＥＭ７３のもう一面上に、第２のＣＥＬ’８２が形成され、これにより、組み合せがＣＥＬ８１＋ＰＥＭ７３＋ＣＥＬ’８２である三層式ＭＥＡ（ＭＥＡ−３−ｌａｙｅｒ）が得られる。
【００１４】
２回の押え板を押し入れる前、それぞれ、気体拡散層（Ｇａｓ  Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｌａｙｅｒ、ＧＤＬ）を追加すると、組み合せがＧＤＬ＋ＣＥＬ８１＋ＰＥＭ７３＋ＣＥＬ’８２＋ＧＤＬ’である五層式ＭＥＡ（ＭＥＡ−５−ｌａｙｅｒ）が得られる。該ＧＤＬ気体拡散層は、導電炭材を含む織布や不織布、或いはカーボン紙の通気性材料である。
【００１５】
作製において、ＰＥＭ７３両面上の第１のＣＥＬ８１や第２のＣＥＬ’８２は、一次注入２と二次注入５の時において、陽極や陰極触媒スラリー８、８ａが注入されることにより、陽極や陰極に決められ、第１のＣＥＬ８１や第２のＣＥＬ’８２を陽極とする時、Ｐｔ／Ｒｕ／ＣキャリアとＮａｆｉｏｎ溶液が混合された陽極触媒スラリー８を使用し、また、第１のＣＥＬ８１や第２のＣＥＬ’８２を陰極とする時、Ｐｔ／ＣキャリアとＮａｆｉｏｎ溶液が混合された陰極触媒スラリー８ａを使用する。
【００１６】
また、ＰＥＭ７３両面上の第１、２のＣＥＬ、ＣＥＬ’８１、８２を、必要とする肉厚に作製する時、一次成型３と二次成型６の時、押え板７５の突出部７５１をフォルマ７４の貫通穴７４１に押し入れる深さを制御することにより、それぞれ、ＰＥＭ７３の両面上に形成された第１、２のＣＥＬ、ＣＥＬ’８１、８２の肉厚を制御できる。
【００１７】
以上のように、本発明に係わる膜／電極接合体の作製方法は、有効に従来の諸欠点を解消でき、ＰＥＭの両面上に、それぞれ、平らの触媒電極であるＭＥＡが形成でき、また、触媒電極の組み合せ肉厚を制御できる効果が得られるため、本発明は、より進歩的かつより実用的で、法に従って特許請求を出願する。
【００１８】
以上は、ただ、本発明のより良い実施例であり、本発明は、それによって制限されることが無く、本発明に係わる特許請求の範囲や明細書の内容に基づいて行った等価の変更や修正は、全てが、本発明の特許請求の範囲内に含まれる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の流れ概念図
【図２】本発明の用意ステップ概念図
【図３】本発明の一次注入概念図
【図４】本発明の一次成型概念図
【図５】本発明の逆転概念図
【図６】本発明の二次注入概念図
【図７】本発明の二次成型概念図
【図８】本発明の成品概念図
【符号の説明】
【００２０】
１      用意ステップ
２      一次注入
３      一次成型
４      逆転
５      二次注入
６      二次成型
７      膜／電極接合体キャビティー
７１    真空固定装置
７２    通気平面
７２１  温度制御加熱素子
７３    イオン交換膜
７４    フォルマ
７４１  貫通穴
７５    押え板
７５１  突出部
８      触媒スラリー
８ａ    触媒スラリー
８１    第１の触媒電極層
８２    第２の触媒電極層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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