(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
縦方向に配置されたカーボン製筒状反応容器と該カーボン製筒状反応容器を加熱する加熱手段とを含み、上記カーボン製筒状反応容器の上部よりクロロシラン類と水素とを含む原料ガスを供給して該反応容器の内表面にシリコンを析出させ、下部より排ガスを取り出すように成した反応部、及び、該反応部の下方に接続され、側壁に上記排ガスの取出口を有する密閉容器よりなる排ガス回収室を含むシリコン製造装置において、前記排ガス回収室を構成する密閉容器の側壁に、支持部材により支持された鏡体と受像部とを設け、該鏡体を介して前記カーボン製筒状反応容器の内部の像を該受像部で受像するようにしたことを特徴とするシリコン製造装置。
【請求項２】
前記鏡体が、シリコン、炭化珪素又はタングステンを鏡面加工したものである請求項１に記載のシリコン製造装置。
【請求項３】
排ガス回収室が、その壁面に開口した鏡体取出し通路を有し、前記鏡体取出し通路の先端部は、端面にシール構造を有する穴を有すると共に、鏡体を収容できる長さで取り外し可能な構造と成し、且つ、前記鏡体取出し通路の開口部と先端部との間にガス遮断弁を設け、一方、前記鏡体を棒状の支持部材により支持し、該棒状の支持部材が前記鏡体取出し通路の端面に設けられた穴を貫通して長手方向に移動可能とした鏡体取替え機構を有する、請求項１又は２記載のシリコン製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリコン製造装置に関する。より詳しくは、筒状反応容器にシリコンを析出させ、析出したシリコンの一部または全部を溶融することにより、析出したシリコンを落下させて回収するシリコンの製造装置において、該筒状反応容器内部を直接確認することが可能なシリコン製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、様々な分野において利用され、今後さらなる発展および需要が見込まれる半導体や太陽光発電用電池などの原料として、多結晶シリコンが用いられており、高純度の多結晶シリコンを効率良く製造することが求められている。
【０００３】
従来の多結晶シリコンの製造方法としては、たとえば、ベルジャー内部に配置されたシリコン棒の表面を加熱し、これにトリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３；以下、ＴＣＳともいう。）やモノシラン（ＳｉＨ４）などのクロロシラン類と水素等の還元性ガスとを含むシリコン析出用原料ガスを接触させて多結晶シリコンを析出させるシーメンス法などが挙げられる。
【０００４】
上記シーメンス法は、高純度なシリコンが得られることを特徴としており、現在、最も一般的な方法として実施されているが、析出がバッチ式であるため、種となるシリコン棒の設置、通電加熱、析出、冷却、取り出し、ベルジャーの洗浄などの極めて煩雑な手順を行なわなければならないという問題点がある。
【０００５】
このような問題点を解決するために、本出願人は、シリコンを効率的に製造できる方法およびその装置として、シリコンの融点未満の温度に加熱した、縦方向に配置された筒状反応容器内に、該筒状反応容器上部よりシリコン析出用原料ガスを供給してシリコンを析出させた後、該筒状反応容器の内表面をシリコンの融点温度以上に加熱して、析出したシリコンの一部または全部を溶融することにより、析出したシリコンを落下させて回収する多結晶シリコンの製造方法および該方法に用いられるシリコン製造装置を提案している（特許文献１及び２参照）。
【０００６】
上記のシリコンの製造方法における、シリコンの析出反応の管理は、反応排ガスのガス組成をガスクロマトグラフィーなどで測定し、マスバランスを計算することにより行われていた。さらに、反応容器にロードセル等の重量測定装置を設け、反応容器の重量変化により析出反応及び溶融落下の状況を管理するシリコンの製造方法及び製造装置が提案されている（特許文献３参照）。
【０００７】
【特許文献１】ＷＯ０２／１００７７７号公報
【特許文献２】ＷＯ０５／０１６８２０号公報
【特許文献３】特開２００６−００８４２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上記の管理方法により、シリコン製造時の管理は行われているが、いずれも間接的な管理方法である。従って、上記の管理方法に加えて、さらに筒状反応容器内部の様子を直接的に把握することが可能になれば、製造時の突発的な異常の検知や、反応容器等への損傷の低減等、シリコン製造装置のより高度な管理が可能であることが予想される。
【０００９】
しかしながら、上記シリコンの製造方法に用いられる筒状反応容器は、通常、可視光線を透過しない基材、例えばカーボン材などからなるため、該反応容器内部の状況を、直接目視で観察することができず、シリコン製造時における筒状反応容器内部の様子を直接監視する手段の確立が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記課題に鑑みて鋭意検討した結果、カーボン製筒状反応容器の下方に接続された密閉容器に、支持部材により支持された鏡体と受像部とを設けて、該鏡体を介して前記カーボン製筒状反応容器の内面の像を該受像部で受像するようにすることにより、カーボン製筒状反応容器の内部を容易に確認することができることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１１】
すなわち、本発明は、縦方向に配置されたカーボン製筒状反応容器と該カーボン製筒状反応容器を加熱する加熱手段とを含み、上記カーボン製筒状反応容器の上部よりクロロシラン類と水素とを含む原料ガスを供給して該反応容器の内表面にシリコンを析出させ、下部より排ガスを取り出すように成した反応部、及び、該反応部の下方に接続され、側壁に上記排ガスの取出口を有する密閉容器よりなる排ガス回収室を含むシリコン製造装置において、前記排ガス回収室を構成する密閉容器の側壁に、支持部材により支持された鏡体と受像部とを設け、該鏡体を介して前記カーボン製筒状反応容器の内部の像を該受像部で受像するようにしたことを特徴とするシリコン製造装置である。
【００１２】
また本発明は、シリコン製造装置を稼動中においても、上記鏡体を交換可能な機構をも提供する。即ち、本発明によれば、ガス収容室が、その壁面に開口した鏡体取出し通路を有し、前記鏡体取出し通路の先端部は、端面にシール構造を有する穴を有すると共に、鏡体を収容できる長さで取り外し可能な構造と成し、且つ、前記鏡体取出し通路の開口部と先端部との間にガス遮断弁を設け、一方、前記鏡体を棒状の支持部材により支持し、該棒状の支持部材が前記鏡体取出し通路の端面に設けられた穴を貫通して長手方向に移動可能とした鏡体取替え機構を有するシリコン製造装置が提供される。
【発明の効果】
【００１３】
本発明のシリコン製造装置によれば、カーボン製筒状容器の内部を、鏡体を介して容易に確認することが可能である。従って、シリコン製造時における筒状反応容器内部の様子を直接監視することができる。
【００１４】
また、本発明のシリコン製造装置を、従来の管理方法と併せて、又は単独で使用することで、シリコン製造中の製造装置内部の状況をより詳細に把握することが可能であり、反応装置を高度に保全することが可能である。
【００１５】
さらに、前記鏡体取替え機構を有することで、前記のシリコン製造中に鏡体が破損した場合にも、析出反応あるいは溶融落下を停止することなく鏡体の取替えが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
（シリコン製造装置）
本発明のシリコン製造装置を、図１および図２に例示した装置構造の概略図に基づいて説明する。なお、本発明のシリコン製造装置は、図１及び図２に示した態様に限定されるものではない。
【００１７】
図１及び図２に示したように、本発明のシリコン製造装置は、縦方向に配置されたカーボン製筒状反応容器（以下、単に反応容器と略記する。）２と反応容器２を加熱する加熱手段４とを含み、上記反応容器２の上部よりクロロシラン類と水素とを含む原料ガスを供給して該反応容器２の内表面にシリコンを析出させ、下部より排ガスを取り出すように成した反応部５、及び、該反応部５の下方に接続され、側壁に上記排ガスの取出口１０を有する密閉容器１よりなる排ガス回収室９を含むシリコン製造装置において、前記排ガス回収室９を構成する密閉容器１の側壁に、支持部材１４により支持された鏡体１３と受像部１７とを設け、該鏡体１３を介して前記反応容器２の内部の像を該受像部１７で受像するようにしたことを特徴とするシリコン製造装置である。
【００１８】
（反応部）
図１において前記反応部５は、密閉容器１上部に、縦方向に配置されたカーボン製筒状反応容器（反応容器）２、該反応容器２の上部よりクロロシラン類と水素よりなる原料ガスを供給するための原料ガス供給管３、及び反応容器２の外周に設けられた加熱手段４とを有している。
【００１９】
ここで、原料ガスとして用いられるクロロシラン類としては、公知の各種クロロシラン類が挙げられ、具体的には、モノシラン、ジクロロシラン（ＤＣＳ）、トリクロロシラン（ＴＣＳ）、四塩化ケイ素（ＳＴＣ）などが挙げられる。これらの中では、モノシランまたはＴＣＳが工業的に高純度のものを大量に入手可能であることから好ましい。これらは単独または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２０】
上記反応容器２は、実質的にカーボンからなる筒状体であれば、特に制限されるものではない。カーボンとしては、一般的には、黒鉛材の他、炭素繊維焼結体からなるカーボン製筒状容器を例示することができる。さらに、反応容器２は、析出するシリコンと直接接触する容器内面を、シリコンの融液に対して比較的耐性の高いもの、例えば、窒化珪素、炭化珪素、熱分解炭素などで形成して被覆することが、上記該反応容器の耐久性を向上し、シリコン製品の純度を向上する観点から特に好ましい。
【００２１】
また、上記反応容器２の形状は、その容器内部壁面にシリコンを析出させ、さらに加熱により一部または全部を溶融状態にしたシリコンが自由落下により落下しうる開口部８を下端に有するものであれば特に制限されるものではない。具体的には、単管型や、内管と外管からなり、両管の間に原料ガスを供給する２重管型、或いは扁平管型等が例示することができる。さらに、効率的にシリコンを析出させることを目的に、管内壁に凹凸を設けることも可能である。
【００２２】
上記反応容器２の内部には、その上部に設置されたガス供給管３から、クロロシラン類と水素とが同時にもしくは別々に供給される。さらに、このガス供給管３は、管の熱劣化を防止し、管内でクロロシラン類が分解するのを防止するために、ガス供給管３を冷却するための冷却手段（図示せず）を備えることも可能である。冷却手段としては、例えば、水、熱媒油等の冷媒液体を供給する流路をガス供給管３に設けて冷却する液体ジャケット方式、ガス供給管３の外周に１または２以上のノズルを略同心円状に設置して、ガス供給管３から反応ガスを供給するとともに、ガス供給管３およびその外周の各ノズル間の間隙に冷却ガスを供給（パージ）して空冷でガス供給管３を冷却する空冷ジャケット方式が挙げられる。
【００２３】
なお、図１のように、原料ガス供給管３下端のガス供給口の位置が、加熱手段４の上端部よりも下部にある場合には、上記反応容器２と原料ガス供給管３の空間にシリコン析出用原料ガスがまわりこんでシリコンの析出・成長が起こるのを防止するため、該空間にシールガス供給管６からシールガスを供給して、これによりクロロシラン類と水素との混合ガスが該領域に侵入することを防止することが好ましい。上記シールガスはシリコンの製造に悪影響を与えないガスが好適であり、具体的には窒素、水素、アルゴン等が好適である。この他、シリコンと反応して原料ガスを生成する、塩化水素等の反応試剤を単独またはシールガスとともに供給してもよい。
【００２４】
上記加熱手段４は、上記反応容器２の内壁をシリコンの融点温度（おおよそ１４１０〜１４３０℃）以上に加熱することができるものであれば特に制限されず、具体的には、高周波加熱、電熱線を用いる方法、赤外線を用いる方法等が挙げられる。上記加熱手段の内、エネルギー効率などを考慮すると、高周波加熱を用いることが好適である。
【００２５】
また、原料ガス供給管３下端のガス供給口の位置が、加熱手段４の上端部よりも上部にある場合（図示せず）には、反応容器２の析出領域より上部にシリコンが析出することがある。このような状態で析出反応を長期間継続すると、シリコンのスケーリングが成長し、最終的には閉塞状況に至ることがある。
【００２６】
この状況を回避するためには、加熱手段４をシリコンの析出領域部と析出領域より上部で別々の出力制御が可能な手段とすることが好ましい。加熱手段を別々の出力制御とすることにより、反応容器の析出領域より上部に析出したシリコンは、シリコン製造終了後に当該領域の加熱手段にて加熱することで、反応容器から回収でき、反応容器の閉塞を防止することが可能である。
【００２７】
さらに、密閉容器１にはシールガス供給管７から、上記シールガスを供給することが可能である。これにより密閉容器１と反応容器２との間の空間や反応容器２と加熱手段４との間隙等の領域でのシリコンの析出を防止することが可能である。
【００２８】
（排ガス回収室）
前記したように本発明のシリコン製造装置は、反応部５と該反応部の下方に接続され、側壁に上記排ガスの取出口１０を有する密閉容器よりなる排ガス回収室９を有している。
【００２９】
上記排ガスの取出口１０は、反応排ガスを系外に排出するためのものであり、該排ガスの取出口１０にガスクロマトグラフィーなどの分析装置を接続することにより、反応排ガスのガス組成を測定してもよい。このように、反応排ガスのガス組成を測定してマスバランスを算出することによって、析出反応の状態や反応効率などをより詳細に把握することができる。
【００３０】
（シリコン回収容器）
また、前記図１では、排ガス収容室９の下部に、反応容器２より溶融落下させたシリコンを収容するシリコン回収容器１１が設置されている。
【００３１】
上記シリコン回収容器１１は、上記反応容器２に析出したシリコンを、該反応容器２の内表面をシリコンの融点温度以上に加熱することにより、開口部８から落下するシリコン融液または部分溶融した固体シリコンを収容し冷却する容器である。このようなシリコン回収容器は、回収作業などを悪化させることがなければ特に限定されず、従来から用いられている回収容器を用いることができる。
【００３２】
また、シリコン回収容器は、排ガス収容室に設置することも可能であるし、シリコン回収室として排ガス収容室下方に接続し、排ガス収容室から着脱可能な構造（図示せず）とすることも可能である。
【００３３】
（鏡体）
上記の反応部において、反応容器２はカーボン製であり、可視光線を透過しないため、反応容器内部の状況を直接観察することができない。本発明のシリコン製造装置は、前記排ガス回収室９を構成する密閉容器１の側壁に、支持部材１４により支持された鏡体１３と受像部１７とを設けることで、反応容器内部を直接観察することを可能にしたものである。反応容器２の壁面にはシリコンの析出反応によって析出したシリコンが付着しており、反応容器２を前記加熱手段４により、シリコンの融点温度（おおよそ１４１０〜１４３０℃）以上に加熱することで、シリコンは加熱により一部または全部が溶融状態となり、開口部８から落下し、後述するシリコン回収容器１１にて回収される。上記受像部１７からは、上記反応容器２の開口部８付近の壁面に析出しているシリコン及び、該開口部８から溶融落下するシリコンの状態を確認することができる。
【００３４】
また、本発明のシリコン製造装置を、従来のシリコンの製造方法と併せて、又は単独で使用することで、シリコン製造中の製造装置内部の状況をより詳細に把握することが可能であり、反応装置を高度に保全することが可能である。
【００３５】
本発明のシリコン製造装置において、上記鏡体１３は、前記シリコン製造時の温度や排ガス回収室９のガス雰囲気等により破損や溶融しない材質であれば、公知の材質を使用することができ、表面を鏡面加工することにより鏡体として使用する。具体的には、シリコン、炭化珪素又はタングステン等の材質が好適に用いられる。これらの材質のうち、上記ガス雰囲気による影響を受け難い点、及び、材質の硬度が高く溶融落下したシリコンによる破損を防止できる点から、炭化珪素が最も好適である。
【００３６】
また、上記鏡体１３の形状については、反応容器２内面の像を確認できるものであれば特に制限されず、例えば、円形、楕円形、四角形、多角形等の形状を採用することが可能である。これらのうち、鏡体としての加工の容易さの点から、円形、又は楕円形が好適である。
【００３７】
上記鏡体１３は、あまり大きくすると、落下してきたシリコンが付着するため、反応容器２の内面の像を受像することが困難となり、あまり小さくすると、受像できる像が小さく受像部で確認できる情報が少なくなるため好ましくない。さらに、後述する鏡体取替え機構１８を有する場合には、鏡体取り出し通路１８の内径よりも大きすぎると、鏡体を取り出すことが困難になる。上記鏡体の大きさは、通常、鏡体を楕円形とした場合の長軸方向の直径が、密閉容器１の内径の５〜４０％の範囲で設定することが好適である。
【００３８】
本発明において、前記鏡体１３を設ける位置については、受像部１７との組み合わせにおいて、該受像部で前記反応容器２の内部を受像することができる位置であれば特に制限されない。一般的には、排ガス回収室９内に設置することが可能であるが、上記反応容器２に近すぎれば、反応容器２の内面を写すためには、より大きな鏡体を必要であり、また、排ガスの雰囲気による鏡面のエッチングや、高温による鏡体の溶融等のおそれがある。シリコンの溶融落下時には、排ガス回収室９内は、反応容器２の開口部８付近はシリコンの融点（おおよそ１４１０〜１４３０℃）以上に加熱されており、シリコン回収容器１１付近はおよそ２００℃程度まで冷却されている。従って、排ガス雰囲気による鏡面のエッチングや高温による鏡体の溶融等を勘案して、上記鏡体１３は、排ガス回収室９の温度が２００〜１０００℃になる領域の壁面に適宜設置するのが好適である。
【００３９】
（鏡体支持部）
一方、支持部材１４は、前記鏡体１３を任意の角度で反応器内に支持するものであり、その材質としては、鏡体１３と同様の材質の他、鉄、ステンレス鋼などが使用できる。
【００４０】
支持部材１４は、密閉容器１に固定して接続することも可能であるが、該支持部材をシャフト等の棒状部材（図示せず）に接続して、シャフトが密閉容器１壁面を貫通する構造とすることも可能である。かかる場合には、密閉容器１壁面のシャフト貫通部は、シール構造（図示せず）により、密閉容器内部の雰囲気ガスの密閉容器外部への漏洩を防止することが必要である。シール構造としては、排ガス回収室９からの雰囲気ガスを遮断し、シャフトが移動可能な穴を有するものであれば公知のシール構造を特に制限なく使用することが可能である。かかるシール構造の具体例としてはＯ−リング等が挙げられる。
【００４１】
さらに、シャフトに取手をつけ、支持部材１４を可動可能な構造とすることで、密閉容器外部から、鏡体を任意に可動させることが可能である。
【００４２】
（受像部）
本発明のシリコン製造装置において、反応容器２の内部の像は、鏡体１３を介して受像部１７により受像される。従って、受像部１７は、鏡体１３の鏡面部が確認できる箇所に設置することが必要である。
【００４３】
前記図１では、受像部１７は鏡体１３の鏡面を確認できる箇所に設置したのぞき窓１５及びビデオカメラ１６から構成されており、該受像部により反応容器２の内面の像を確認している。例えばビデオカメラ１６で撮影された画像を映像するモニタ（図示せず）を計器室等に設置することで、シリコン製造装置以外の場所でも反応容器２の内面の像を確認することが可能である。さらに、のぞき窓１５から直接目視で確認することも可能であるし、ビデオカメラの代わりに放射温度計（図示せず）を設置することで、開口部８付近の温度を確認することも可能である。開口部付近の温度を知ることにより、加熱手段４による反応容器２の加熱温度を制御し、反応容器２への過剰な温度負荷によるカーボン材料の劣化を抑制することが可能である。
【００４４】
（鏡体取替え機構）
また本発明のシリコン製造装置においては、鏡体の取替えを可能とすることが、前記シリコン製造中に鏡体が破損した場合にも、製造を停止することなく鏡体を取り替えることができるため好ましい。即ち、鏡体の材質としてシリコンを採用した場合には、排ガス回収室の雰囲気ガスである塩化水素により鏡面をエッチングされることがあり、前記反応容器の内面の像を確認することが困難となる。かかる場合には、後述する鏡体取替え機構により、適宜鏡体を交換することで、継続的に該反応容器の内面を確認することが可能である。上記鏡体取替え機構として具体的には、排ガス回収室が、その壁面に開口した鏡体取出し通路を有し、前記鏡体取出し通路の先端部は、端面にシール構造を有する穴を有すると共に、鏡体を収容できる長さで取り外し可能な構造と成し、且つ、前記鏡体取出し通路の開口部と先端部との間にガス遮断弁を設け、一方、前記鏡体を棒状の支持部材により支持し、該棒状の支持部材が前記鏡体取出し通路の端面に設けられた穴を貫通して長手方向に移動可能とした鏡体取替え機構が好ましい。
【００４５】
図２において、排ガス回収室９を構成する密閉容器１壁面には、鏡体取り出し通路１８が接続している。尚、上記鏡体取り出し通路１８を設けた場合、フランジ２２によって取り付けられるシール構造２３により、鏡体取り出し通路１８外部と遮断されている。また、鏡体取り出し通路１８には、ガス遮断弁２４及びガス供給口２６及びガス排出口２７を有しており、該ガス遮断弁２３は、操作バルブ２５により開閉可能である。
【００４６】
シール構造２３は、排ガス回収室９からの雰囲気ガスを遮断し、シャフトが移動可能な穴を有するものであれば公知のシール構造を特に制限なく使用することが可能である。かかるシール構造の具体例としてはＯ−リング等が挙げられる。
【００４７】
ガス遮断弁２４は、排ガス回収室９からの雰囲気ガスを遮断し、かつシャフト、及び鏡体が移動可能であれば公知のガス遮断弁を特に制限無く使用することが可能である。かかるガス遮断弁の具体例としてはボールバルブ、フラップ弁、ゲート弁等が挙げられる。
【００４８】
鏡体１３は、支持部材１９を介して鏡体取り出し通路１８を貫通するシャフト２０に接続され、シャフト２０の端部には取手２１が接続されている。鏡体は、取手２１により長手方向に移動可能であり、鏡体取り出し通路１８を移動することが可能である。鏡体取り出し通路１８の先端部は、フランジ２２によって閉じられており、先端部とフランジ２２との結合部は、シール構造２３により、排ガス回収室９からの雰囲気ガスを遮断している。
【００４９】
上記鏡体取り出し通路１８、支持部材１９及びシャフト２０の材質としては、上記支持部材１４と同様の材質が使用できる。また、支持部材１９を可動可能とすることで、鏡体１３が可動となり、鏡体の角度を調節することも可能である。また、取手２１を回転させることで、鏡体１３を回転させることが可能であり、シリコン回収容器１１内の状態を確認することも可能である。
【００５０】
上記鏡体取替え機構により鏡体を取り出す際には、まず、鏡体１３を取手２１により、鏡体取り出し通路１８の先端部とガス遮断弁２４との間の空間まで移動させる。次に操作バルブ２５を操作してガス遮断弁２４を閉じ、該空間領域をガス供給口２６から窒素、アルゴン等のガスを供給して、ガス置換した後、フランジ２２を取り外すことで、鏡体を取り出すことが可能である。従って、上記空間領域は、ガス遮断弁２４を閉じてから、該空間をガス置換するまでの間、鏡体１３及び支持部材１９が収容する箇所であり、上記鏡体及び支持部材が収容可能な大きさが必要である。尚、鏡体の取り外し箇所はガス遮断弁の外側であれば図２の位置に限定されず、適宜設定することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本発明のシリコン製造装置の代表的な構造例を示す概略図である。
【図２】本発明の鏡体取替え機構を有するシリコン製造装置の構造例を示す概略図である。
【符号の説明】
【００５２】
１：密閉容器
２：カーボン製筒状反応容器
３：原料ガス供給管
４：加熱手段
５：反応部
６、７：シールガス供給管
８：開口部
９：排ガス回収室
１０：排ガスの取出口
１１：シリコン回収容器
１２：回収シリコン
１３：鏡体
１４：支持部材
１５：のぞき窓
１６：ビデオカメラ
１７：受像部
１８：鏡体取り出し通路
１９：支持部材
２０：シャフト
２１：取手
２２：フランジ
２３：シール構造
２４：ガス遮断弁
２５：操作バルブ
２６：ガス供給口
２７：ガス排出口
【図１】
0005059665.tif 000002
【図２】
0005059665.tif 000003