(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも２層以上の層からなる、厚み２〜５００μｍの配向ポリエステルフィルムであり、一方の最外層の厚みが０．２μｍ以上であり、当該最外層中に平均粒子径１．５〜５０μｍの粒子を１．０〜１０．０重量％含有し、当該最外層以外の層の厚さが前記平均粒子径の０．２倍以上であり、全光線透過量が６０％以上であり、拡散透過率が５０％以上であることを特徴とする共押出積層ポリエステルフィルム。
【請求項２】
平均粒子径１．５〜５０μｍの粒子が、球形比０．９０〜１．０の球状シリカであることを特徴とする請求項１記載の共押出積層ポリエステルフィルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、透過散乱光の色調に変化がなく、光拡散性に優れ、全光線透過量の減少も少なく、しかも製造が容易なポリエステルフィルムに関する。詳しくは、本発明は、照明カバー、電飾看板、採光ガラス用窓貼りフィルム等、各種光源を有効にかつ均一な明るさを確保することが求められるような用途、ワープロやＯＡ機器に使用されている液晶ディスプレイや液晶カラーテレビのバックライト光源の拡散パネル材料等に好適な光拡散ポリエステルフィルムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
光源の光を効果的に用いるため、照明カバーや液晶表示装置等には光拡散フィルムが利用されてきている。
【０００３】
光を拡散させる方法として従来用いられている技術として、粒子をフィルムに配合したり、粒子を分散させた樹脂をフィルムに塗布したりすることにより、微粒子と樹脂の屈折率の差を利用する方法がある。例えば、特開平３−７８７０１号公報などには、炭酸カルシウム粒子を使用した例が記載されているが、光拡散剤として粒径の大きな無機粒子を大量に使用する場合は、全光線透過量の減少やフィルム強度が低下することがある。また、使用する無機粒子の種類によっては、白色光の特定波長領域の光が吸収されて、透過散乱された光の色調が変わることがある。さらに、特開平７−２０９５０２号公報には、樹脂に炭酸カルシウムやシリカ微粒子を分散させた組成物をフィルムに塗布する方法、また特開平９−２１１２０７号公報には、ポリスチレン樹脂粒子を樹脂に分散させた組成物をフィルムに塗布する方法がそれぞれ開示されている。しかしながら、フィルムを原材料に用い、２次加工としてフィルム表面に塗布することで光拡散層を生成する場合、製造コストが上がるだけでなく、ゴミの付着や塗布スジや塗布ムラなどの品質上の問題が発生することもある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上記実情に鑑みなされたものであって、その解決課題は、光拡散性に優れ、全光線透過量の減少も少なく、品質の安定した光拡散性のポリエステルフィルムを提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、特定の構成を採用することにより、表面欠陥が少なく表面の平坦性および光拡散性に優れ、かつ全光線透過量の減少が少ないフィルムが得られることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明の要旨は、少なくとも２層以上の層からなる、厚み２〜５００μｍの配向ポリエステルフィルムであり、一方の最外層の厚みが０．２μｍ以上であり、当該最外層中に平均粒子径１．５〜５０μｍの粒子を１．０〜１０．０重量％含有し、当該最外層以外の層の厚さが前記平均粒子径の０．２倍以上であり、全光線透過量が６０％以上であり、拡散透過率が５０％以上であることを特徴とする共押出積層ポリエステルフィルムに存する。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
【０００８】
本発明におけるポリエステルとは、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレン−２，６−ジカルボン酸等のような芳香族ジカルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、テトラメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等のようなグリコールとのエステルを主たる成分とするポリエステルである。当該ポリエステルは、芳香族ジカルボン酸とグリコールとを直接重合させて得られるほか、芳香族ジカルボン酸ジアルキルエステルとグリコールとをエステル交換反応させた後、重縮合させる方法、あるいは芳香族ジカルボン酸のジグリコールエステルを重縮合させる等の方法によっても得られる。本発明で用いるポリエステルの代表的なものとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）等が例示される。かかるポリエステルは、共重合されないホモポリマーであってもよく、またジカルボン酸成分の１０モル％以下が主成分以外のジカルボン酸成分、またはジオール成分の１０モル％以下が主成分以外のジオール成分であるような共重合ポリエステルであってもよい。
【０００９】
本発明のフィルムは、少なくとも２層以上の構造の共押出積層フィルムであり、特定の粒子を特定量含有する光拡散機能を有する層を必須とするものである。
【００１０】
光拡散特性を付与するために、本発明は二軸配向ポリエステルフィルムでは、従来配合されなかったような、大粒子を多量配合するが、そのために、製膜安定性を犠牲にしてしまう問題点がある。かかる問題点を解決するために、本発明では、フィルムを２層以上の構造とするものである。２層以上のフィルムとするために、製膜連続性を付与する層を共押し出しすることが好ましい。
【００１１】
光拡散性を与える層は、全光線透過量と拡散透過率を高度に両立させるため、平均粒子径が１．５〜５０μｍ、好ましくは２．０〜３０μｍ、さらに好ましくは３．０〜２０μｍの粒子を含有させる。平均粒子径が１．５μｍ未満では、拡散透過率が低くなり好ましくない。また、平均粒子径が５０μｍを超える場合は、粒子が起点となってフィルムの破れやすくなり、製造段階、製造後の双方において、問題となり、また、フィルム表面の粗度が大きくなりすぎ好ましくない。
【００１２】
本発明で用いる粒子の光拡散層中の含有量は、１．０〜１０．０重量％、好ましくは１．５〜８．０重量％、さらに好ましくは２．０〜６．０重量％である。粒子の含有量が１．０重量％未満では、拡散透過率が低くなり好ましくない。また、含有量が１０．０重量％を超えると、フィルムが破れやすくなり、また、フィルムの表面粗度が大きくなり過ぎて平面性が損なわれるようになるので好ましくない。
【００１３】
かかる微粒子の例として、酸化珪素、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、リン酸カルシウム、リン酸リチウム、リン酸マグネシウム、フッ化リチウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、カオリン、タルク、カーボンブラック、窒化ケイ素、窒化ホウ素、および特公昭５９−５２１６号公報に記載されているような架橋高分子微粉体を挙げることができ、本発明を満足させるものであればこれらに限定されるものではないが、特に球状シリカ粒子が好ましい。球状シリカの粒子形状は、全光線透過率と拡散透過率との点から球状に近いほど好ましく、球形比は通常０．９０〜１．０、好ましくは０．９３〜１．０、さらに好ましくは０．９６〜１．０である。球形比が０．９０未満では拡散透過率が低下する傾向にある。
【００１４】
この際、配合する微粒子は、単成分でもよく、また、２成分以上を同時に用いてもよい。２成分以上用いる場合は、少なくとも１成分の粒子の平均粒子径および含有量が上記した範囲内にあればよい。
【００１５】
光拡散層の厚さは、０．２μｍ以上、好ましくは１．０μｍ以上である。光拡散層の厚さが０．２μｍ未満では、拡散透過率を上げることができず好ましくない。
【００１６】
光拡散層以外の層は、実質的に粒子を含まないポリエステルを用いても構わない。通常ポリエステルフィルムは、製膜性や作業性を良くする目的で、フィルム表面に突起を形成させ、フィルムに易滑性を付与するが、本発明においては、光拡散層に用いた粒子が、フィルム表面に突起を形成するため、光拡散層以外の層に粒子が配合されていなくとも易滑性を得ることができる。
【００１７】
光拡散層以外の層の厚さは特に制限しないが、適度なフィルム強度、連続製膜性等を付与するため、ある程度の厚さが必要である。光拡散層に配合した粒子径や粒子量により必要な厚さは変化するが、本発明においては、光拡散層に配合した粒子径の０．２倍以上の厚さが好ましい。光拡散層に配合した粒子径の０．２倍未満では、フィルム強度、連続製膜性の点で問題となる場合がある。
【００１８】
本発明において、実質的に粒子を含まないポリエステルとは、重合触媒の目的以外で添加される粒子がなく合成されたものである。このポリエステルは、光を吸収したり散乱させる不溶性粒子を含有しないか、含有してもその絶対量が少ないため、フィルムとした場合高い透明性を有する。
【００１９】
本発明の積層フィルムの全厚みは、通常２〜５００μｍの範囲である。フィルム全厚みが２μｍ未満では、光拡散性が不十分となる傾向があり、５００μｍを超えると、製膜時の延伸が製膜機の制限により困難になる場合がある。
【００２０】
本発明のフィルムは、全光線透過量が通常６０％以上、好ましくは６５％以上、さらに好ましくは７０％以上で、拡散透過率が通常５０％以上、好ましくは５５％以上、さらに好ましくは６０％以上である。全光線透過量が６０％未満や拡散透過率が５０％未満では、光拡散フィルムとしての性能が不十分となる傾向があり、その場合、塗布などにより光拡散層を形成させる必要が生じたり、用途が限定されてしまうおそれがある。
【００２１】
本発明のポリエステルフィルムには、必要に応じて、帯電防止剤、着色剤、酸化防止剤、消泡剤、蛍光増白剤、難燃性付与等の添加剤を配合してもよい。
【００２２】
また、本発明のポリエステルフィルムの片面または両面に反射防止処理を施して使用してもよい。この反射防止処理としては、表面に微小凹凸を形成することによるエンボス処理や、反射波の光干渉を利用した薄膜形成処理等が挙げられる。さらに、必要に応じ、易滑性、離型性、帯電防止性、易接着性等を付与する目的のコーティング処理を行うこともできる。
【００２３】
本発明の積層フィルムとは、全ての層が口金から共溶融押出しされる共押出法により、押出されたものが二軸方向に延伸、熱固定されたものが好ましい。共押出方法としては、フィードブロックタイプまたはマルチマニホールドタイプにいずれを用いてもよい。
【００２４】
本発明の積層フィルムの製造方法をさらに具体的に説明するが、本発明の構成要件を満足する限り、以下の例示に特に限定されるものではない。
【００２５】
特定の粒子を所定量含有したポリエステル（Ａ層）と実質的に粒子を含まないポリエステル（Ｂ層）を、各々別の溶融押出装置に供給し、当該ポリマーの融点以上の温度に加熱し溶融する。次いで、溶融したポリマーを押出口金内において層流状で接合積層させてスリット状のダイから押出し、回転冷却ドラム上でガラス転移温度以下の温度になるように急冷固化し、実質的に非晶状態の未配向シートを得る。この場合、シートの平面性を向上させるため、シートと回転冷却ドラムとの密着性を高めることが好ましく、本発明においては静電印加密着法および／または液体塗布密着法が好ましく採用される。
【００２６】
本発明においてはこのようにして得られたシートを二軸方向に延伸してフィルム化する。延伸条件について具体的に述べると、前記未延伸シートを好ましくは縦方向に７０〜１４５℃で２〜６倍に延伸し、縦一軸延伸フィルムとした後、横方向に９０〜１６０℃で２〜６倍延伸を行い、１５０〜２５０℃で１〜６００秒間熱処理を行うことが好ましい。さらにこの際、熱処理の最高温度ゾーンおよび／または熱処理出口のクーリングゾーンにおいて、縦方向および／または横方向に０．１〜２０％弛緩する方法が好ましい。また、必要に応じて再縦延伸、再横延伸を付加することも可能である。
【００２７】
本発明の積層フィルムは、その要求特性に応じて必要な特性、例えば接着性、帯電防止性、耐候性および表面硬度の向上のため、必要に応じて縦延伸終了後、横延伸のテンター入口前においてコートをしてテンター内で乾燥するいわゆるインラインコートを行ってもよい。また、積層フィルムの製造後にオフラインコートで各種のコートを行ってもよい。このようなコートは片面、両面のいずれでもよい。コーティングの材料としては、オフラインコーティングの場合は水系および／または溶媒系のいずれでもよいが、インラインコーティングの場合は水系または水分散系が好ましい。
【００２８】
【実施例】
以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。また、本発明で用いた測定法および用語の定義は次のとおりである。
（１）粒子平均粒径
走査型電子顕微鏡にてフィルム中の粒子を観察し、粒子毎に最大径と最小径を求め、その相加平均を粒子一個の粒径（直径）とした。粒子群の平均粒径は、かかる粒径の等価球換算値の体積分率５０％における点の粒径（直径）を指す。
（２）拡散光量と全光線透過量
日本電色工業社製分球式濁度計ＮＤＨ−３００Ａによりフィルムの拡散光量と全光線透過量を測定した。
（３）フィルムの積層厚さ
フィルム小片をエポキシ樹脂にて固定成形した後、ミクロトームで切断し、フィルムの断面を透過型電子顕微鏡写真にて観察した。その断面のうちフィルム表面とほぼ平行に２本、明暗によって界面が観察される。その２本の界面とフィルム表面までの距離を１０枚の写真から測定し、平均値を積層厚さとした。
（４）透過散乱光の色調
白色蛍光灯にフィルムをかざして透過散乱された光の色調を目視で観察し、下記基準で評価した。
【００２９】
〇：白色蛍光灯の光とほとんど変わらない
×：色調が変わっている（例えば、やや黄色みを帯びている等）
（５）連続製膜性
連続製膜性を下記のランクに分けて評価した。
【００３０】
○：破断無く連続して製膜が可能
△：時々破断が発生するため、連続して製膜できない場合がある
×：破断が多発するために連続して製膜ができない
次に、実施例および比較例において用いたポリエステルの製造方法について説明する。
（ポリエステル−Ａの製造）
テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０部とを出発原料とし、触媒として酢酸マグネシウム・４水塩０．０９重量部を反応器にとり、反応開始温度を１５０℃とし、メタノールの留去と共に徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了した。この反応混合物にエチルアシッドフォスフェート０．０４部、三酸化アンチモン０．０４部を加えて、４時間重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、最終的には０．３ｍｍＨｇとした。反応開始後、４時間を経た時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させた。得られたポリエステルの粘度は０．６５であった。
（ポリエステル−Ｂの製造）
ポリエステル−Ａを乾燥した後、平均粒子径４．２μｍ、球形比０．９８の球状シリカ粒子を３．０重量％となるようにベント式二軸押出機にて押出しポリエステル−Ｂを得た。
（ポリエステル−Ｃの製造）
ポリエステル−Ｂの製造において、球状シリカの粒子径を１０μｍに変更した以外はポリエステル−Ｂと同様に方法でポリエステル−Ｃを製造した。
【００３１】
実施例１
Ａ層としてポリエステル−Ｂを１８０℃で４時間乾燥し、２８５℃に設定したメインの押出機に、Ｂ層としてポリエステル−Ａを２８５℃に設定したサブの押出機に送り込んだ。
【００３２】
メイン押出機のポリマーとサブ押出機のポリマーを、ギヤポンプ、フィルターを介して、フィードブロックで合流させシート状に押出し、表面温度を３０℃に設定した回転冷却ドラムで静電印加冷却法を利用して急冷固化させ、厚み２６０μｍの実質的に非晶質のシートを得た。
【００３３】
次いで、得られた非晶質のシートをシートの流れ方向に８３℃で３．５倍、さらにシートの流れと直交する方向に８７℃で３．７倍延伸し、２３５℃で３秒間熱処理を行った後、冷却して、Ａ層／Ｂ層＝５μｍ／１０μｍの厚み構成で全層厚み１５μｍの二軸配向フィルムを製造した。
【００３４】
比較例１
ポリエステルＣを１８０℃で４時間乾燥後し、２８５℃に設定した押出機に供給し、ギヤポンプ、フィルターを介して、ダイよりキャスティングドラムにシート状に押出し、表面温度を３０℃に設定した回転冷却ドラムで静電印加冷却法を利用して急冷固化させ、厚み２６０μｍの実質的に非晶質のシートを得た。
【００３５】
得られた非晶質シートを縦方向に８３℃で３．６倍延伸した後、２３０℃で１０秒間、幅方向に２％弛緩しながら熱処理を施し、厚み３８μｍの単層二軸配向フィルムを製造したが、破断が多発しフィルムが得られなかった。
【００３６】
実施例２〜８、比較例２〜６
実施例１において、内層に配合する添加粒子の種類、粒子径、添加量およびフィルムの厚み構成を下記表１〜２に示すとおりに変更した以外は実施例１と同様の方法で二軸配向フィルムを製造した。
【００３７】
以上、得られたフィルムの物性、性能もまとめて下記表１〜２に示す。
【００３８】
なお、比較例１および２に関しては連続製膜性が悪く、評価するためのフィルムが得られなかった。
【００３９】
【表１】
0004927246.tif 000002
【００４０】
【表１】
0004927246.tif 000003
【００４１】
【発明の効果】
本発明のポリエステルフィルムは、光拡散性に優れ、全光線透過量の減少も少なく、しかも製造が容易であり、照明カバー、電飾看板、採光ガラス用窓貼りフィルム等、各種光源を有効にかつ均一な明るさを確保する用途やワープロやＯＡ機器に使用されている液晶ディスプレイや液晶カラーテレビのバックライト光源の拡散パネル材料に有利に使用でき、その工業的価値は高い。