(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
濃縮対象とする試料ガスを導入して閉じ込める空間を形成する空間形成手段と、
前記試料ガスをイオン化するレーザ光を照射するレーザ照射手段と、
前記空間形成手段の一部を構成し、前記空間に面して前記試料ガスを吸着する温度に設定された冷却トラップ手段と、
前記空間形成手段の一部を構成し、前記空間に面して開口部を有し、該開口部を通して前記イオン化された試料ガスを引き出す、前記冷却トラップ手段との間に電圧が掛けられた引き出し電極と、
前記空間形成手段の一部を構成し、前記冷却トラップ手段と前記引き出し電極との間を電気的に絶縁する絶縁材と、を備え、
前記レーザ照射手段は、前記冷却トラップ手段の表面に前記レーザ光を照射して、前記冷却トラップ手段の表面に吸着された前記試料ガスを前記表面から脱離してイオン化することを特徴とするイオン源。
【請求項２】
前記レーザ照射手段は、前記引き出し電極の開口部を通して前記冷却トラップ手段の表面に前記レーザ光を照射することを特徴とする請求項１に記載のイオン源。
【請求項３】
前記レーザ照射手段は、前記引き出し電極の開口部において前記レーザ光の断面積を絞るレンズを有し、
前記レンズは、前記イオン化された試料ガスのイオンビームを通過させるレンズ開口部を有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載のイオン源。
【請求項４】
前記レーザ照射手段は、脱離用のレーザ光源とイオン化用のレーザ光源を個別に有することを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載のイオン源。
【請求項５】
前記レーザ照射手段は、脱離用のレーザ光源とイオン化用のレーザ光源を共用することを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載のイオン源。
【請求項６】
前記試料ガスを前記空間に導入する導入路の先端は、前記冷却トラップ手段の表面に沿って乱流を生じるような吹き出し構造であることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか１項に記載のイオン源。
【請求項７】
前記試料ガスを前記空間に導入するときには、前記空間の前記引き出し電極側を閉鎖することが可能な可動式閉鎖機構を有することを特徴とする請求項１から請求項６のいずれか１項に記載のイオン源。
【請求項８】
前記空間形成手段により形成される空間は半円筒形状であり、前記冷却トラップ手段は前記半円筒形状の円筒周面側に設けられ、
前記引き出し電極は、前記半円筒形状の側平面側に設けられ、その前記開口部はスリット状をしており、
前記レンズは、前記スリット状の開口部に対応したスリット状の前記レンズ開口部を有するシリンドリカルレンズであることを特徴とする請求項３から請求項７のいずれか１項に記載のイオン源。
【請求項９】
前記空間形成手段により形成される空間は半球形状であり、前記冷却トラップ手段は前記半球形状の周面側に設けられ、
前記引き出し電極は、前記半球形状の平面側に設けられ、その前記開口部は円形状をしており、
前記レンズは、前記円形状の開口部に対応した円形状の前記レンズ開口部を中央に有する玉レンズであることを特徴とする請求項３から請求項７のいずれか１項に記載のイオン源。
【請求項１０】
請求項１から請求項９のいずれか１項のイオン源に組み合わせ、該イオン源の前記引き出し電極により引き出されたイオンビームを所定の強度の磁場を通過させて、前記試料ガスのイオンの質量差によりイオンを分離することを特徴とする濃縮装置。
【請求項１１】
請求項１から請求項９のいずれか１項に記載のイオン源を運転するイオン源の運転方法において、
前記レーザ照射手段は、試料ガスを脱離してイオン化するレーザ光の照射を、所定の時間照射した後、照射を休止して、再度照射を行なうことを繰り返すことを特徴とするイオン源の運転方法。
【請求項１２】
請求項７に記載のイオン源を運転するイオン源の運転方法において、
前記レーザ照射手段は、試料ガスを脱離してイオン化するレーザ光の照射を、所定の時間照射した後、照射を休止して、再度照射を行なうことを繰り返し、
前記照射を休止する間、前記閉鎖機構を閉じることを特徴とするイオン源の運転方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁気分離方式の濃縮装置に係り、特に、それに用いるイオン源およびイオン源の運転方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
試料ガスをイオン化してイオンビームとし、所定の磁場に導いてイオンの質量差を利用して分離濃縮したり、試料ガスを選択的にレーザ光でイオン化したりして、一段の処理過程で高濃縮のものを得る場合に、イオン化にレーザ光を用いる方法がある。
濃縮技術では無いが同様な技術を用いる質量分析装置において、レーザ光を用いて試料ガスをイオン化する技術が特許文献１に記載されている。
【特許文献１】特開２００１−２７２３７６号公報（段落［００２０］参照）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、例えば、図８に示すように担体ガスとしてのヘリウム（Ｈｅ）で試料ガスを輸送して、ノズル４１から噴出させ、幅Ｌ、例えば、１０ｃｍのレーザ光４０を照射して試料ガスをイオン化する場合、略真空の空間に噴射される試料ガスを高効率にイオン化するためには、ミラー４３、４３間でレーザ光４０を反射させて行なったとしても、ヘリウムの流速約１０００ｍ／ｓｅｃに対して、ｆ＝（１０００ｍ／ｓｅｃ）／（１０ｃｍ）＝１０ｋＨｚのレーザ光のパルス発光レートとなる。
【０００４】
このような高パルス発光レートのレーザ光源は大きな装置となりコストが高くなる。
また、試料ガスが放射性同位体を構成原子とする分子を含み、放射性同位体を含む分子を濃縮したい場合、その放射性同位体の半減期の長さによっては、短時間に高効率で試料ガスをイオン化する必要があるが、前記したような試料ガスが流れている場合は、イオン化せずに流れ去る試料ガスも多く生じ、試料ガスをイオン化する効率も低いものとなる。
【０００５】
本発明の目的は、所定量の試料ガスを低パルス発光レートのレーザ光源で、効率良くイオン化できるイオン源とそれを用いた濃縮装置およびイオン源の運転方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記した目的を達成するため、本発明のイオン源は、濃縮対象とする試料ガスを導入して閉じ込める空間を形成する空間形成手段と、前記試料ガスをイオン化するレーザ光を照射するレーザ照射手段と、前記空間形成手段の一部を構成し、前記空間に面して前記試料ガスを吸着する温度に設定された冷却トラップ手段と、前記空間形成手段の一部を構成し、前記空間に面して開口部を有し、該開口部を通して前記イオン化された試料ガスを引き出す、前記冷却トラップ手段との間に電圧が掛けられた引き出し電極と、前記空間形成手段の一部を構成し、前記冷却トラップ手段と前記引き出し電極との間を電気的に絶縁する絶縁材と、を備え、前記レーザ照射手段は、前記冷却トラップ手段の表面に前記レーザ光を照射して、前記冷却トラップ手段の表面に吸着された前記試料ガスを前記表面から脱離してイオン化することを特徴とする。
【０００７】
また、本発明のイオン源を組み合わせた濃縮装置は、イオンビームを所定の強度の磁場を通過させて、イオンの質量差によりイオンを分離することを特徴とする。
【０００８】
さらに、本発明のイオン源の運転方法は、レーザ照射手段によるガスを脱離してイオン化するレーザ光を所定の時間照射した後、照射を休止して、再度照射を行なうことを繰り返すことを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、所定量の試料ガスを低パルス発光レートのレーザ光源で、効率良くイオン化できるイオン源とそれを用いた濃縮装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
《第１の実施形態》
次に、本発明の好適な一実施形態である濃縮装置について、適宜図面を参照しながら説明する。
図１は、濃縮装置全体の概要構成を示す断面図であり、図２はイオン源の模式図であり、図３はイオン源の主要構成要素を水平面で切った部分断面斜視図である。
【００１１】
図１に示すように、濃縮装置１Ａは、真空容器１０と、真空容器１０の一端側に設けられたイオン源３Ａと、真空容器１０の他端側に設けられた回収系７Ａ、７Ｂと、イオン源３Ａおよび回収系７Ａ、７Ｂの間にあって電磁石５の対の間に挟まれて一定の強さの磁場（図１中、紙面裏側から紙面表側に向かう磁場を、ドットを中心に持つ円で示してある）が形成される偏向部４と、を含む。真空容器１０は、排気管９により図示しない真空ポンプに接続され、適切な真空度に保たれる。
なお、図１では、電磁石５は１つしか示されていないが、紙面の裏表方向の上下両側に電磁石５が真空容器１０を間に挟んで対向して配置され、磁場が、例えば、紙面の裏側から表側の方向に発生するように所定の電流が流れるように制御されている。
【００１２】
次にイオン源の構造について説明する。
図１に示すように、イオン源３Ａは、主に、電極（冷却トラップ手段）１１Ａやイオン引き出し電極（引き出し電極）２１Ａなどで形成された試料セル（空間）Ｓと、静電レンズ２２Ａと、レーザ光源２３Ａ、２３Ｂ、ミラー２５Ａおよびレンズ２７Ａを含むレーザ照射手段とから構成されている。
【００１３】
（試料セル）
先ず、イオン源３Ａの試料セルＳについて説明する。
図１に示すように電極１１Ａは、一方側（図１の紙面で右側）に円筒周面状の窪みを有しており（図３参照）、その円筒周面状の窪みの側面側に接続された板状の絶縁材１７Ａと、電極１１Ａの円筒周面状の窪みの内周面（表面）１１ｂに対向して配置されているイオン引き出し電極２１Ａとで、半円筒形に囲み、前記半円筒形の軸方向両端側を閉じる絶縁材１７Ａと同一部材の図示しない端部絶縁材とともに試料ガスを閉じ込める半円筒形状の試料セルＳを形成している。そして、電極１１Ａ、絶縁材１７Ａ、前記端部絶縁材およびイオン引き出し電極２１Ａは本発明の空間形成手段を構成している。
絶縁材１７Ａおよび前記端部絶縁材は、例えば、セラミック製であり、電極１１Ａとイオン引き出し電極２１Ａとの間を電気的に絶縁するとともに、電極１１Ａとイオン引き出し電極２１Ａとの間の熱伝導抵抗の役割を果たす。ここでは、絶縁材１７Ａおよび前記端部絶縁材は、一体に四角形状に成形されて構成するものとし、以下、特別に断らない限り両者を一体物として単に絶縁材１７Ａと称する。
【００１４】
電極１１Ａとイオン引き出し電極２１Ａとの間には、図示しない直流電源により、所定の電圧が掛けられている。
イオン引き出し電極２１Ａは間隙が、例えば、約２ｍｍの前記半円筒形状の試料セルＳの軸方向（図３において上下方）に延びるスリット状の開口部２１ａを有し、開口部２１ａ側の縁に、電極１１Ａ側に突出した、試料セルＳの軸方向に延びる条突起２１ｐ（図２、図３参照）を有し、イオンを開口部２１ａに誘引しやすい電界を電極１１Ａの内周面１１ｂと条突起２１ｐとの間で形成する。図２の条突起２１ｐと内周面１１ｂの間に破線で、電界を模式的に示す。
なお、電極１１Ａの内周面１１ｂは、後記するレーザ光が照射される範囲を少なくともカバーしておれば、レーザ光により生成されたイオンを前記電界によりイオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａに効率的に誘引できる。
【００１５】
イオン引き出し電極２１Ａのイオンビーム進行方向側には、例えば、２枚の静電レンズ２２Ａが配置され、所定の電圧が印加されイオンビームが拡散しないように整形して加速する。各々の静電レンズ２２Ａは中央にイオンビームを通過させるスリット状の開口部２２ａ（図２、図３参照）を有している。
なお、開口部２１ａ、２２ａを通過するイオンビームの形状は、帯状である。
【００１６】
図２に示すように、電極１１Ａは、冷媒通路１３を有し、背面側（図１の紙面における左側）から矢印Ａで示すように冷媒が冷媒通路１３に入り込んで循環し、冷却されるようになっている。
なお、図２では、模式的に冷媒通路１３を示したが、１本の通路が蛇行して冷媒通路１３を形成するようにしても良いし、図３に示したような一方向、例えば、図３に示すような試料セルＳの軸方向に垂直な横方向の冷媒通路１３を多段に設け、入口側、出口側それぞれに図示しないヘッダを設けて、ヘッダから各冷媒通路１３に分岐するようにしても良い。また、前記試料セルＳの軸方向に平行な冷媒通路１３としても良い。
【００１７】
絶縁材１７Ａは、四角形の鍔状のフランジ１７ａ（図３では上下端側が省略されている）を有しており、図２に示すように弾性真空シール１０ｂを介して、押さえフランジ１０ｃと真空容器１０の一端側のフランジ１０ａとに挟まれて、真空容器１０の一端側に取り付けられる。
なお、図３では水平面で切った部分断面斜視図を示しているので、半円筒形状の試料セルＳの軸方向両端（図３における上下端）を閉じる絶縁部材１７Ａの端部絶縁材が省略されている。
また、図２に示すように絶縁材１７Ａには、内周面１１ｂの側面側縁部近くに設けられたノズル１５ａまで連通する試料ガス通路（導入路）１５が形成されている。この試料ガス通路１５は、試料セルＳの軸方向に多段に設け、図示しないヘッダから各試料ガス通路１５に分岐させる。
ノズル１５ａは、図２に示すように内周面１１ｂの側面側縁部近くから、内周面１１ｂに沿って試料ガスを噴出すように設定されている。そして、ノズル１５ａの噴出し方向近傍の内周面１１ｂには、試料ガスの流れを撹乱して乱流にする乱流突起１１ｃが設けられている。
【００１８】
半円筒形状の試料セルＳの軸方向両端側の絶縁材１７Ａの前記端部絶縁材は、図示しない軸受け孔をそれぞれ有し、一方はめくら孔であり、他方は貫通孔であり、そこに可動蓋１９の回転軸１９ａを受け入れる。前記貫通孔を挿通した回転軸１９ａは図示しないアクチュエータによって駆動され、可動蓋１９の蓋部１９ｂが矢印Ｃで示す方向に回動可能であり、イオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａを塞ぐことができる。
可動蓋１９は、例えば、シリコーンゴム製であり、イオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａを容易に塞ぐことができる。また、図２に示されたような可動蓋１９の位置の状態（イオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａを開いている状態）において、イオン引き出し電極２１Ａと電極１１Ａの内周面１１ｂとの間の電界を乱す影響が小さい。
【００１９】
（レーザ照射手段）
次に、レーザ照射手段について説明する。図１に示すレーザ光源２３Ａ、２３Ｂ、入射窓２４、ミラー２５Ａ、レンズ２７Ａは本発明のレーザ照射手段を構成する。
図１に示すように真空容器１０には、例えば、石英ガラスを用いたレーザ光入射用の入射窓２４が設けられている。そして、脱離用のレーザ光源２３Ａとイオン化用のレーザ光源２３Ｂが、その入射窓２４から垂直に同軸でそれぞれレーザ光を入射するように配置されている。両者のレーザ光のビームの断面形状は所定の矩形をしており、これらのレーザ光源２３Ａ、２３Ｂは、例えば、数十Ｈｚの低パルス発光レートで発振する。
【００２０】
図１に示すように入射窓２４から同軸に入射された脱離用のレーザ光ＲＡ（図２参照）とイオン化用のレーザ光ＲＢ（図２参照）を反射し、図1紙面上で左方向に配置されたレンズ２７Ａに入射するようにミラー２５Ａが設置されている。ミラー２５Ａは平板であり、イオン引き出し電極２１Ａにより引き出され、そして、静電レンズ２２Ａで整形され、さらに加速されたイオンビームを通過させるためのスリット状の開口部２５ａが設けられている（図２、図３参照）。
【００２１】
レンズ２７Ａは、例えば、石英ガラス製の１対の分離したシリンドリカルレンズ（図２、図３参照）で、１つの凸レンズを構成するものであり、１対のシリンドリカルレンズは所定の間隔を設けて設置されている。この間隔がレンズ２７Ａの開口部（レンズ開口部）２７ａを構成している。レンズ２７Ａは、平行ビームである脱離用のレーザ光ＲＡとイオン化用のレーザ光ＲＢを、凸レンズの作用で開口部２１ａ、２２ａを通過するように絞り込み、開口部２１ａ、２２ａを通過後に広がって、内周面１１ｂを広く照射する。
【００２２】
（回収系）
次に、図１を参照して回収系７Ａ、７Ｂについて説明する。回収系７Ａは収集電極３１Ａと回収配管３３Ａを含み、回収系７Ｂは収集電極３１Ｂと回収配管３３Ｂを含む。
真空容器１０のイオン源３Ａの設置されている側と反対側には回収系取り付けフランジ３０が真空容器１０のフランジに取り付けられる。回収系取り付けフランジ３０の内面には、絶縁材３２を介設させて所定の電圧を印加される収集電極３１Ａ、３１Ｂが、少なくとも２つ設けられている。各収集電極３１Ａ、３１Ｂには開口部が設けられ、それぞれ回収配管３３Ａ、３３Ｂにつながっている。
なお、収集電極３１Ａ、３１Ｂは、帯状のイオンビームを受けるので、イオンビームの幅方向に広幅の電極形状をしている。
【００２３】
（第１の実施形態の動作説明）
次に、本実施形態の濃縮装置の動作について図１および図２を参照しながら説明する。
ここでは、ＲＩ製造装置で１１Ｃを含むＣ（炭素）を製造し、それからＣＨ３Ｉを合成した後に、合成されたＣＨ３Ｉをキャリアガスであるヘリウム（Ｈｅ）ガスで回収して濃縮装置１Ａに送り、濃縮装置１Ａによりバッチ処理で高濃度の１１ＣＨ３Ｉを得ることを考える。
１１Ｃの半減期は約２０分であり、ＲＩ製造装置で製造後、短時間にＣＨ３Ｉを合成し、そして、同様に短時間に濃縮する必要がある。
イオンの質量差による磁場中での旋回軌道の差による分離方法（磁気分離法）は、１回の処理で高効率に分離できる特徴があり、少量の高濃縮された試料を短時間に得るには適した方法である。
【００２４】
濃縮装置１Ａを、試料ガス通路１５に接続されている図示しない配管の止弁を閉じて、排気管９から真空引きし、真空容器１０内を真空に保つ。回収系７Ａ、７Ｂも閉じられている。このとき可動蓋１９は、図２に示すようにイオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａを開いた状態である。
この状態で試料セルＳの内部のガスも排気管９（図１参照）により真空引きされる。
【００２５】
その後、冷媒通路１３に、例えば、冷媒としての液体窒素を流す。このように、液体窒素を真空容器１０の真空引き完了後に冷媒通路１３に流すことにより、内周面１１ｂに付着する水蒸気を減ずる。内周面１１ｂが十分冷却されたところで、可動蓋１９を回動させてイオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａを閉じ、試料ガス通路１５を経由してキャリアガス(Ｈｅガス)により１１ＣＨ３Ｉを含む試料ガスを試料セルＳに導入する。
図２に示すように試料ガス通路１５は絶縁材１７Ａに形成されているが、絶縁材１７Ａがセラミック製なので、冷媒による冷却効果が伝わりにくく、ＣＨ３Ｉが液化して試料ガス通路１５の内面に付着することを防止できる。
【００２６】
図２に示すようにノズル１５ａから噴出した試料ガスは、乱流突起１１ｃにより攪拌されて内周面１１ｂに沿って流れる。Ｈｅに比してＣＨ３Ｉは質量が大きいので、遠心力により内周面１１ｂに沿って流れやすく、その間に常温で気体のＣＨ３Ｉは内周面１１ｂで冷却されて液化し、内周面１１ｂに吸着される。
なお、内周面１１ｂは試料ガスが内周面１１ｂに沿って流れる間乱流状態が継続しやすいように、周方向に離散的に表面粗さが大きい部分を形成しても良い。このように乱流にすることにより、内周面１１ｂに沿って試料ガスが流れるとき内周面１１ｂに近い流れと、内周面１１ｂから少し遠ざかった流れが掻き回され、ＣＨ３Ｉの内周面１１ｂへの吸着量が増す。
【００２７】
試料ガスの試料セルＳへの導入が完了したところで、可動蓋１９を回動させてイオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａをゆっくりと開け、電極１１Ａ、イオン引き出し電極２１Ａ、静電レンズ２２Ａ、収集電極３１Ａ、３１Ｂに所定の電位を印加する。
キャリアガスであるＨｅガスは、拡散が速いので開口部２１ａの隙間を通過し、排気管９から排出される。内周面１１ｂに吸着されなかったＣＨ３Ｉは試料セルＳから拡散で開口部２１ａを通り漏れ出すが、開口部２１ａの隙間が狭いことと、ＣＨ３Ｉの質量が大きいことから拡散係数が小さく、大半は試料セルＳ内に留まる。
そして、レーザ光源２３Ａとレーザ光源２３Ｂを発振させ、脱離用のレーザ光ＲＡとイオン化用のレーザ光ＲＢをそれぞれ出力させる。そして、両方のレーザ光源２３Ａ、２３Ｂを所定の発振期間（例えば、１分間）の後、所定の休止期間（例えば、４分間）を経て、再び発振させる繰り返しのレーザ発振の運転をさせる。
その結果、イオン化したがイオン引き出し電極２１Ａの内周面１１ｂ側に付着したＣＨ３Ｉは、再びガス化して試料セルＳ内に浮遊し、内周面１１ｂから脱離したがイオン化されなかった試料セルＳ内に浮遊しているＣＨ３Ｉとともに、冷却された内周面１１ｂに再び吸着される。
【００２８】
ＣＨ３Ｉの場合は電離してＣＨ３Ｉ＋の形にイオン化される。冷却された内周面１１ｂに吸着されたＣＨ３Ｉにレーザ光を照射してもレーザ光のエネルギが内周面１１ｂに伝わって逃げるので、いきなりはイオン化できない。先ず、脱離用のレーザ光ＲＡによりＣＨ３Ｉを内周面１１ｂから脱離させ、ガス化したＣＨ３Ｉをイオン化用のレーザ光ＲＢにより電離してイオン化する２段階の過程が必要である。
脱離用のレーザ光源２３Ａおよびイオン化用のレーザ光源２３Ｂは、対象とする試料ガスにより適切に選定すべきものである。
ここでは、１１ＣＨ３Ｉの濃縮が目的なので、脱離やイオン化に同位体効果がある場合は、１１ＣＨ３Ｉの脱離やイオン化に適したレーザ光源を選択することが好ましい。
【００２９】
１１ＣＨ３Ｉのレーザ光による脱離には、（１）１１ＣＨ３Ｉ分子の赤外線、近赤外線の吸収により１１ＣＨ３−Ｉ間の結合部分で振動を生じさせる振動励起による方法、（２）ＵＶ領域の波長の紫外線の吸収により１１ＣＨ３Ｉ分子の電子を励起する電子励起による方法、（３）断熱吸収によるＣＨ３Ｉの蒸発の３通りが考えられる。
（１）の方法のレーザ光源としては、Ｎｄ（ネオジウム）をドーピングさせた固体ＹＡＧ結晶のランプ励起によるＹＡＧレーザを励起源とした波長８〜１０μｍのチタンサファイヤレーザが考えられる。これは、パルス幅２ｎｓｅｃ以下で１０ｍＪ／パルスの出力が得られるものがある。また、そのほかに、ＯＰＯ（光パラメトリック発振器）レーザも考えられる。
（２）の方法のレーザ光源としては、エキシマレーザ、窒素レーザ、アルゴンエキシマランプなどがある。
（３）の方法のレーザ光源としては、エキシマレーザ、窒素レーザ、ＹＡＧレーザなどがある。
【００３０】
次に、ＣＨ３Ｉのイオン化に適する紫外レーザについて説明する。波長約３６０ｎｍ、パルス幅としては数ｎｓｅｃ、レーザ光発振レートは数十Ｈｚ以上が求められ、エキシマレーザ励起色素レーザ、ＹＡＧレーザ励起色素レーザ、窒素レーザ励起色素レーザなどが考えられる。
図４を参照しながら３６０ｎｍ前後の紫外線レーザによるＣＨ３Ｉ＋のイオン化エネルギ準位を説明する。図４はレーザ光のエネルギとＣＨ３Ｉをイオン化するに必要な閾値を説明する図である。
３６２．５ｎｍまたは３６６ｎｍの波長では、３フォトンの多重吸収でイオン化エネルギ準位Ｅ１／２を超え、ＣＨ３Ｉ＋にイオン化できる。これに対し、３７０ｎｍの波長では４フォトンの多重吸収でようやくイオン化エネルギ準位Ｅ１／２を超えるので、イオン化効率（確率）が低い。
また、４０２ｎｍの波長では、４フォトンの多重吸収でようやくイオン化エネルギ準位Ｅ３／２を超えるが、４フォトンの多重吸収の結果の励起準位が高すぎてＣＨ３Ｉが分解してしまう。従って、３６２．５ｎｍ〜３６６ｎｍの波長の紫外線レーザが適切なことが分かる。
【００３１】
本実施形態の説明におけるＣＨ３Ｉの脱離、イオン化用のレーザ光として３６２．５ｎｍ〜３６６ｎｍの波長の紫外線レーザを兼用することもできる。このように、分子の種類によっては、脱離、イオン化用のレーザを兼用して１つのレーザ光源で行なうこともできる。
【００３２】
図１においてイオン化されたＣＨ３Ｉ＋は、内周面１１ｂとイオン引き出し電極２１Ａとの間の電界によりイオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａに誘導され、さらに、静電レンズ２２Ａにより加速されると同時に帯状の平行イオンビームに整形されて、電磁石５により形成された磁場の存在する偏向部４に導かれる。偏向部４でフレミングの左手の法則により、イオンビームの進行方向に向かって右方向の旋回力を受ける。１１ＣＨ３Ｉ＋と１２ＣＨ３Ｉ＋との質量の差により、１１ＣＨ３Ｉ＋の方が小さな半径で右方向に旋回し、収集電極３１Ａに到達し、１２ＣＨ３Ｉ＋は収集電極３１Ｂに到達する。
１１ＣＨ３Ｉ＋は収集電極３１Ａで電気的に中和され、回収配管３３Ａに接続された図示しない定量ポンプにより所定の図示しない止弁付きの試料カプセルに収集される。
なお、回収配管３３Ａおよび試料カプセルは、例えば、液体窒素で冷却しておけば、１１ＣＨ３Ｉが液化するので、再びガス化して排気管９から喪失することを防止できる。
試料カプセルに収集された１１ＣＨ３Ｉは、キャリアガス、例えば、Ｈｅを試料カプセルに接続された一方の管から送り、試料カプセルに接続されたもう一方の管から回収して、所要の薬剤を合成する装置に送り込む。
１２ＣＨ３Ｉ＋は収集電極３１Ｂで電気的に中和され、回収配管３３Ｂに接続された図示しない排気管により排気され、排気を貯留するタンクに集めて、放射能の減衰を待つてから、通常の化学物質として処理する。
【００３３】
ちなみに、イオンビームの軌道は、イオンの質量、加速されたイオンの速度、偏向部４における磁場の強度、イオンの電荷量に依存するので、分離濃縮するイオンに応じて、磁場の強度を調整し、収集電極３１Ａ、３１Ｂの位置を設定する。
【００３４】
以上、第１の実施形態では、１１ＣＨ３Ｉの濃縮を例に説明したが、この１１ＣＨ３Ｉには以下に説明するような用途目的があり、半減期２０分の１１Ｃを含む１１ＣＨ３Ｉを高濃縮で得るものである。
被検体に放射性元素、例えば、１８Ｆを含む薬剤、フルオロデオキシグルコース（１８ＦＤＧ）等を注射して陽電子放出型ＣＴ（Positron Emission Tomography（以下、ＰＥＴという）やＳＰＥＣＴ単光子放出型ＣＴ（Single Photon Emission Computed Tomography、以下、「ＳＰＥＣＴ」という）により１８ＦＤＧの体内の分布を画像化してガン検診を行なう技術が一般に実用化している。この技術を応用して、体内の特定の分子分布を画像化して身体の働きをダイナミックに観察する「分子イメージング」という技術が研究されている。この着目する特定の分子の中には、極微量の作用で働く物質がある。例えば、神経伝達物質などである。このような、体内で極微量で作用する化学物質の体内分布を、放射性同位体で標識してＰＥＴで観察するには、体内に注入するその化学物質も極微量に留めないと、正常な状態における身体の状況を観察できない。
【００３５】
通常、用いられる前記１８ＦＤＧの比放射能は１０−６程度であり、このように小さい比放射能では、極微量の注入では、放射能強度が低く、ＰＥＴやＳＰＥＣＴでは観察できなかった。薬剤の比放射能を０．１〜１程度まで高めることができると、前記分子イメージングに利用できる。
【００３６】
以上、本実施形態によれば、試料ガスを所定の空間に閉じ込めて電極（冷却トラップ手段）１１Ａの内周面（表面）１１ｂに吸着できるので、低パルス発光レートのレーザ光源２３Ａ、２３Ｂを用いた場合でも電極１１Ａの内周面１１ｂに吸着した試料ガスをレーザ照射手段により、効率良くイオン化できる。
また、本実施形態のような構成のイオン源３Ａからのイオンビームを、所定の磁場に導くことによりイオンの質量差で、旋回半径に差が生じ１段の処理で効率的に濃縮できる。
また、脱離イオン化用のレーザ光の照射を所定期間続けた後、休止し、その後再び照射を繰り返すので、照射の休止期間に試料セルＳ内のイオン化しなかった試料を再び内周面１１ｂに吸着することができ、試料の漏洩を抑制でき、試料を効率良くイオン化できる。
【００３７】
さらに、本実施形態では、試料ガスを試料セルＳに導入するときには、イオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａを可動蓋１９で閉じ、試料ガスの漏洩を抑制し、内周面１１ｂに吸着される確率を高めているので、少量の試料ガスをバッチ処理で有効に濃縮することができる。
また、レーザ光源２３Ａ、２３Ｂの発振を休止させる期間、可動蓋１９を閉じて開口部２１ａから試料ガスが漏出するのを抑制するようにしても良い。
【００３８】
その結果、本実施形態によれば、１１Ｃを含む薬剤を合成して各種試験に用いることができる。図５は、加速器で１１Ｃを製造後、１１Ｃを含む薬剤を合成するまでのフローチャートである。
ステップＳ１では、加速器で所定のターゲットに所定の粒子を衝突させて１１Ｃを製造する（所要時間約４０分）。次いで、ステップＳ２では、ターゲットから１１Ｃを含むＣを回収し、ＣＨ３Ｉを製造する（所要時間約１０分）
【００３９】
ステップＳ３では、ステップＳ２で製造されたＣＨ３Ｉを、配管を通じてＨｅガスで濃縮装置１Ａのイオン源３Ａに輸送し、ＣＨ３Ｉを試料セルＳで内周面１１ｂに吸着させる（所要時間約３分）。
ステップＳ４では、濃縮装置１Ａを運転して１１ＣＨ３Ｉを濃縮する（所要時間約２５分）。
ステップＳ５では、濃縮１１ＣＨ３Ｉを回収し、薬剤合成装置へＨｅガスで輸送する（所要時間約３分）。
【００４０】
ステップＳ６では、濃縮１１ＣＨ３Ｉで薬剤を合成する（所要時間約１５分）。こうして合成された薬剤は高比放射能である。
最後に、ステップＳ７では、合成された１１Ｃ薬剤を用いて各種試験を行なう（所要時間約２０分）。
【００４１】
以上、本実施例によれば、加速器で１１Ｃを製造後、約５６分と極めて短時間で、目的とする比放射能が０．１〜１程度の１１Ｃ薬剤が合成できる。
このとき、Ｃ１１薬剤は加速器で製造した直後の初期放射能の６％程度に減衰していることになるが、この時点で所要の放射能強度を１０ｍＣｉとすると、加速器で製造する放射能強度は１６４ｍＣｉ程度であり、加速器で容易に製造できる量である。
【００４２】
以上、第１の実施形態における濃縮装置１Ａの動作説明をしたが、そのなかで１１ＣＨ３Ｉの濃縮を例に説明したが、１１Ｃを含む化学物質はこれに限定されるものではない。常温で気体であり、容易に手に入る冷媒、例えば、液体窒素、液体Ｈｅなどで液化できる分子なら適用可能である。
また、放射性標識元素としては１１Ｃに限定されるものではなく、１８Ｆ、１２４Ｉ、７６Ｂｒ、１３Ｎなどが考えられ、適切な常温で気体であり、容易に手に入る冷媒、例えば、液体窒素、液体Ｈｅなどで液化できる分子形態に合成すれば、本濃縮装置１Ａが適用できる。
さらに、放射性標識元素に限定されることはない。自然界に少ない存在比の安定な同位体元素を高濃縮してトレーサとして使用する場合にも、液体窒素、液体Ｈｅなどで液化できる分子形態に合成すれば、本濃縮装置１Ａが適用できる。
【００４３】
なお、その場合、分子形態に合わせて、脱離用、イオン化用のレーザ光源を選定する必要がある。
【００４４】
《第２の実施形態》
次に、図１、図２、および図６を参照しながら本発明の第２の実施形態について説明する。図６はイオン源の主要構成要素を水平面で切った部分断面斜視図である。
第２の実施形態は第１の実施形態におけるイオン源３Ａが、形状の異なるイオン源３Ｂに置き換わるだけである。第１の実施形態と同じ構成については同じ符号を付し、重複する説明を省略する。
第１の実施形態において電極１１Ａは円筒周面状の窪みを有していたが、本実施形態における電極（冷却トラップ手段）１１Ｂは球周面状の窪みを有する。その球周面状の窪みと、電極１１Ｂに接続された円筒形状の絶縁材１７Ｂと、電極１１Ｂの内周面１１ｂに対向して配置されているイオン引き出し電極２１Ｂとともに試料ガスを閉じ込める半球形状の試料セル（空間）Ｓを形成している。そして、電極１１Ｂ、絶縁材１７Ｂおよび絶縁材１７Ｂは本発明の空間形成手段を構成している。
【００４５】
イオン引き出し電極２１Ｂは、例えば、直径が約２ｍｍの前記球周面形状の窪みの中心に対向する円形の開口部２１ａ（図６参照）を有し、開口部２１ａ側の縁に、電極１１Ｂ側に突出した、環状の条突起２１ｐを有し、イオンを開口部２１ａに誘引しやすい電界を電極１１Ｂの内周面１１ｂと条突起２１ｐとの間で形成する。
なお、電極１１Ｂの内周面１１ｂは、レーザ光が照射される範囲を少なくともカバーしておれば、レーザ光により生成されたイオンを電界によりイオン引き出し電極２１Ｂの開口部２１ａに効率的に誘引できる。
【００４６】
イオン引き出し電極２１Ｂのイオンビーム進行方向側には、例えば、２枚の円盤状の静電レンズ２２Ｂが配置され、所定の電圧が印加されイオンビームが拡散しないように整形して加速する。各々の静電レンズ２２Ｂは中央にイオンビームを通過させる円形の開口部２２ａ（図２、図６参照）を有している。
なお、開口部２１ａ、２２ａを通過するイオンビームの断面形状は、円形である。
【００４７】
図６に示すように、電極１１Ｂは、冷媒通路１３を有し、背面側（図６の紙面における左側）から矢印Ａで示すように冷媒が循環し、冷却されるようになっている。
なお、図６では、模式的に冷媒通路１３を示したが、１本の通路がらせん状に冷媒通路１３を形成するようにしても良いし、図６に示したような一方向の冷媒通路１３を多段に設け、入口側、出口側それぞれに図示しないヘッダを設けて、ヘッダから各冷媒通路１３に分岐するようにしても良い。
【００４８】
また、絶縁材１７Ｂには、内周面１１ｂの側面側縁部近くに設けられたノズル１５ａまで連通する試料ガス通路（導入路）１５が形成されている。この試料ガス通路１５は、前記球周面状の窪みの縁の略半周分に沿って多段に設け、図示しないヘッダから各試料ガス通路１５に分岐させる。
ノズル１５ａは、図１に示すように内周面１１ｂの側面側縁部近くから、内周面１１ｂに沿って試料ガスを噴出すように設定されている。そして、ノズル１５ａの噴出し方向近傍の内周面１１ｂには、試料ガスの流れを撹乱して乱流にする乱流突起１１ｃが設けられている。
【００４９】
円筒状の絶縁材１７Ｂのノズル１５ａの設けてない側に、図示しない軸受け孔を２箇所設け、一方はめくら孔であり、他方は貫通孔であり、そこに図６に示すような可動蓋１９の回転軸１９ａを受け入れる。前記貫通孔を挿通した回転軸１９ａは図示しないアクチュエータによって駆動され、可動蓋１９の蓋部１９ｂがイオン引き出し電極２１Ｂの開口部２１ａを塞ぐことができる。
可動蓋１９は、例えば、シリコーンゴム製であり、イオン引き出し電極２１Ｂの開口部２１ａを容易に塞ぐことができる。また、図６に示されたような可動蓋１９の位置の状態（イオン引き出し電極２１Ａの開口部２１ａを開いている状態）において、イオン引き出し電極２１Ｂと電極１１Ｂの内周面１１ｂとの間の電界を乱す影響が小さい。
なお、図６では電極１１Ｂの球周面状の窪みの中心を通る水平面で切った部分断面斜視図を示しているので、半球形状の試料セルＳの図６における上側を閉じる電極１１Ｂおよび絶縁部材１７Ｂが省略されている。
【００５０】
（レーザ照射手段）
次に、レーザ照射手段について説明する。図１に示すレーザ光源２３Ａ、２３Ｂ、入射窓２４、ミラー２５Ｂおよびレンズ２７Ｂは本発明のレーザ照射手段を構成する。
第２の実施形態のイオン源３Ｂのレーザ光源は、図１に示す第１の実施形態と同じものである。
図１に示すように入射窓２４から同軸に入射された脱離用のレーザ光ＲＡ（図２参照）とイオン化用のレーザ光ＲＢ（図２参照）を反射し、図1紙面上で左方向に配置されたレンズ２７Ｂに入射するようにミラー２５Ｂが設置されている。図６に示すようにミラー２５Ｂは平板であり、イオン引き出し電極２１Ｂにより引き出され、そして、静電レンズ２２Ｂで整形され、さらに、加速されたイオンビームを通過させる円形の開口部２５ａが設けられている。
【００５１】
レンズ２７Ｂは、例えば、石英ガラス製の玉レンズ（図６参照）で、レンズ２７Ｂの光軸中央に円形の開口部（レンズ開口部）２７ａを有している。レンズ２７Ｂは、平行ビームである脱離用のレーザ光ＲＡとイオン化用のレーザ光ＲＢを、凸レンズの作用で開口部２１ａ、２２ａを通過するように絞込み、開口部２１ａ、２２ａを通過後に広がって、内周面１１ｂを広く照射する。
【００５２】
なお、本実施形態では、収集電極３１Ａ、３１Ｂ（図１参照）は、円形断面のイオンビームを受けるので、円形の電極形状をしている。
【００５３】
本実施形態の作用効果は、第１の実施形態と同じである。ただ、開口部２１ａの面積が第１の実施形態の場合より小さいので、試料ガスを導入したときの試料セルＳから開口部２１ａを通じたＣＨ３Ｉの拡散漏洩が少ないので、ノズル１５ａからの流速を遅くなるように制御すれば、可動蓋１９を省略できる。
【００５４】
《第３の実施形態》
次に、図７を参照しながら本発明の第３の実施形態について説明する。
図７は第３の実施形態のイオン源の構成を示す縦断面図である。
本実施形態では電極（冷却トラップ手段）１１Ｃは円筒形状をし、その一方の側が、円盤状の石英ガラス製の入射窓１８を中央に配した環状の絶縁材１７Ｄで蓋をされ、他方の側は円筒形状の絶縁材１７Ｃが接続している。入射窓１８に対向して円形の開口部２１ａを有するイオン引き出し電極２１Ｃが配置されている。これら入射窓１８、電極１１Ｃ、絶縁材１７Ｃ、イオン引き出し電極２１Ｃは、試料ガスを閉じ込める試料セル（空間）Ｓを形成している。そして、電極１１Ｃ、絶縁材１７Ｃ、絶縁材１７Ｄ、入射窓１８、イオン引き出し電極２１Ｃは本発明の空間形成手段を構成する。
図示してないが、絶縁材１７Ｃの外周に環状の鍔状のフランジが設けられ、それを第１の実施形態と同様に真空容器１０のフランジに取り付ける。
【００５５】
図７に示すようにイオン引き出し電極２１Ｃは、円形の開口部２１ａを有し、イオンを開口部２１ａに誘引しやすい電界を電極１１Ｃの内周面１１ｂと開口部２１ａとの間で形成する。
【００５６】
イオン引き出し電極２１Ｃのイオンビーム進行方向側には、例えば、２枚の円盤状の静電レンズ２２Ｃが配置され、所定の電圧が印加されイオンビームが拡散しないように整形して加速する。各々の静電レンズ２２Ｃは中央にイオンビームを通過させる円形の開口部２２ａ（図７参照）を有している。
なお、開口部２１ａ、２２ａを通過するイオンビームの断面形状は、円形である。
【００５７】
図７に示すように、電極１１Ｃは、冷媒通路１３を有し、径方向外周側から矢印Ａで示すように冷媒が循環し、冷却されるようになっている。
なお、図７では、模式的に冷媒通路１３を示したが、軸方向に一方向の冷媒通路１３を周方向に複数設け、入口側、出口側それぞれに図示しないヘッダを設けて、ヘッダから各冷媒通路１３に分岐するようにしても良い。
【００５８】
また、絶縁材１７Ｄには試料ガス通路１５が形成されている。試料ガス通路１５の先端のノズル１５ａは、電極１１Ｃの石英ガラス製の入射窓１８側の内周面１１ｂに開口している。ノズル１５ａは、図７に示すように内周面１１ｂ沿って試料ガスがらせん状に流れるように設定されている。そして、ノズル１５ａの噴出し方向近傍の内周面１１ｂには、試料ガスの流れを撹乱して乱流にする図示しない乱流突起が設けられている。
【００５９】
（レーザ照射手段）
次に、レーザ照射手段について説明する。図７に示す脱離用のレーザ光ＲＡおよびイオン化用のＲＢを出力する図示しないレーザ光源、レンズ２７Ｃ、アクチュエータ２９、および入射窓１８は、本発明のレーザ照射手段を構成する。
本実施形態では、レーザ光は真空容器１０の入射窓からではなく、直接イオン源３Ｃの入射窓１８から入射される。同軸の脱離用のレーザ光ＲＡ、イオン化用のレーザ光ＲＢは
図７に示すように、例えば、石英ガラス製の玉レンズ２７Ｃを経て同軸に入射された脱離用のレーザ光ＲＡとイオン化用のレーザ光ＲＢは内周面１１ｂに照射される。
【００６０】
レンズ２７Ｃは、脱離用のレーザ光ＲＡとイオン化用のレーザ光ＲＢを、内周面１１ｂに照射するためレンズ２７Ｃの光軸を傾けて周方向に回転させるアクチュエータ２９を有している。
なお、本実施形態では、収集電極３１Ａ、３１Ｂは、円形断面のイオンビームを受けるので、円形の電極形状をしている。
【００６１】
本実施形態の作用効果は、第１の実施形態と同じである。ただ、開口部２１ａの面積が第１の実施形態の場合より小さいので、試料ガスを導入したときの試料セルＳから開口部２１ａを通じたＣＨ３Ｉの拡散漏洩が少ないので、ノズル１５ａからの流速を遅くなるように制御し、可動蓋を省略してある。
【００６２】
以上、本発明の第１の実施形態から第３の実施形態によれば、試料ガスを所定の空間に閉じ込めて電極（冷却トラップ手段）１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃの内周面（表面）１１ｂに吸着できるので、低パルス発光レートのレーザ光源を用いた場合でも電極１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃの内周面１１ｂに吸着した試料ガスをレーザ照射手段により、効率良くイオン化できる。
また、このような構成のイオン源３Ａ、３Ｂ、３Ｃからのイオンビームを、所定の磁場に導くことによりイオンの質量差で、旋回半径に差が生じ１段の処理で効率的に濃縮できる。
また、脱離イオン化用のレーザ光の照射を所定期間続けた後、休止し、その後再び照射を繰り返すので、照射の休止期間に試料セルＳ内のイオン化しなかった試料を再び内周面１１ｂに吸着することができ、試料の漏洩を抑制でき、試料を効率良くイオン化できる。
【００６３】
さらに、第１の実施形態および第２の実施形態では、試料ガスを試料セルＳに導入するときには、イオン引き出し電極２１Ａ、２１Ｂの開口部２１ａを可動蓋１９で閉じ、試料ガスの漏洩を抑制し、内周面１１ｂに吸着される確率を高めているので、少量の試料ガスをバッチ処理で有効に濃縮するようにできる。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る濃縮装置の全体の概要構成を示す断面図である。
【図２】イオン源の模式図である。
【図３】イオン源の主要構成要素の水平断面を示す部分斜視図である。
【図４】紫外線によるＣＨ３Ｉのイオン化の波長による差異を説明する図である。
【図５】１１Ｃを製造してから１１Ｃを含む高比放射能の薬剤を合成するまでの手順を説明するフローチャートである。
【図６】第２の実施形態におけるイオン源の主要構成要素の水平断面を示す斜視図である。
【図７】第３の実施形態におけるイオン源の主要構成要素の縦断面図である。
【図８】従来の試料ガスの流れの中でイオン化する場合を説明した図である。
【符号の説明】
【００６５】
１Ａ、１Ｂ  濃縮装置
３Ａ、３Ｂ、３Ｃ  イオン源
４      偏向部
５      電磁石
７Ａ、７Ｂ  回収系
９      排気管
１０    真空容器
１０ａ  フランジ
１０ｂ  真空シール
１０ｃ  押さえフランジ
１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃ  電極（空間形成手段、冷却トラップ手段）
１１ｂ  内周面（表面）
１１ｃ  乱流突起
１３    冷媒通路
１５    試料ガス通路
１５ａ  ノズル
１７Ａ、１７Ｂ、１７Ｃ、１７Ｄ  絶縁材（空間形成手段）
１８    入射窓（空間形成手段、レーザ照射手段）
１９    可動蓋
１９ａ  回転軸
２１Ａ、２１Ｂ  イオン引き出し電極（空間形成手段、イオン引き出し電極）
２２Ａ、２２Ｂ  静電レンズ
２１ａ、２２ａ  開口部
２１ｐ  条突起
２３Ａ、２３Ｂ  レーザ光源
２４    入射窓（レーザ照射手段）
２５Ａ、２５Ｂ  ミラー（レーザ照射手段）
２５ａ  開口部
２７Ａ  シリンドリカルレンズ（レーザ照射手段）
２７Ｂ  玉レンズ（レーザ照射手段）
２７ａ  開口部（レンズ開口部）
２９    アクチュエータ（レーザ照射手段）
３０    回収系取り付けフランジ
３１Ａ、３１Ｂ  収集電極
３２    絶縁材
３３Ａ、３３Ｂ  回収配管
Ｓ      試料セル（空間）
【図１】
0004859140.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
0004859140.tif 000007
【図７】
0004859140.tif 000008
【図８】
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