(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
マイクロ波透過性ポリマーを含むマトリックス材料と、
前記マトリックス中に分散した１〜６５体積％の粒状充填剤と、
を含む複合材料であって、前記粒状充填剤が、
前記充填剤粒子上の５〜５００ｎｍ厚の導電性コーティングと、
前記導電性コーティング上の電気絶縁性のコーティングと、
密度が３．５ｇ／ｃｃ未満であり、最大寸法が０．５ｍｍ未満である回転楕円体および楕円体から選択され、最小寸法が１００μｍ未満でありアスペクト比が２：１を超える粒子と、
０．９ＧＨｚにおいて１．２〜１００の間の複合材料誘電率および０．９ＧＨｚにおいて０．１０以下の複合材料マイクロ波損失正接の組合せを得るのに十分な粒度およびコーティング厚さの組合せと、
を特徴とする複合材料。
【請求項２】
密度０．４７〜０．８７ｇ／ｃｃを有する請求項１に記載の複合材料。
【請求項３】
前記充填剤が１０〜３５０μｍの範囲内の平均粒度の中空マイクロスフィアを含み、前記充填剤粒子上の導電性コーティングが、アルミニウム、ステンレス鋼、チタン、およびタングステンからなる群より選択される金属を含む、請求項１または２に記載の複合材料。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
技術分野
本発明は、充填剤およびポリマーを含む複合材料に関するものであり、これらの複合材料は低密度、低マイクロ波損失であり、所定の誘電率を有する。
【０００２】
背景
マイクロ波レンズおよびアンテナは、高誘電率充填剤を含有するプラスチックなどのマイクロ波透過性高誘電性材料から製造することができる。
【０００３】
二酸化チタンやチタン酸バリウムなどの高密度無機化合物は、マイクロ波用高誘電性材料の製造のための充填剤として使用することができる。複合材料の誘電率を増加させるためにはこれらの充填剤の充填体積が増加するため、複合材料の密度も増加する。より低密度で高誘電性の材料は、低密度材料の比較的大きな粒子に金属をコーティングすることによって製造されてきた。
【０００４】
マイクロスフィアは、中実または中空の比較的小さな実質的に球形の粒子である。中空マイクロスフィアはマイクロバブルとも呼ばれる。マイクロスフィアはガラス製であることが多い。金属コーティングを有するマイクロスフィアがポリマー物品に混入されて使用されてきた。
【０００５】
発明の開示
簡潔に述べると、本発明は、マイクロ波透過性ポリマーを含むマトリックス材料と、マトリックス中に分散した約１〜６５体積％の粒状充填剤とを含む複合材料を提供する。この粒状充填剤は、充填剤粒子上の導電性コーティングと、最大寸法が約０．５ｍｍ未満（好ましくは約０．２ｍｍ未満）である回転楕円体および楕円体から選択され、最小寸法が１００μｍでアスペクト比が約２：１を超える粒子と、約１．２〜１００の間の複合材料誘電率および１ＧＨｚにおいて約０．１０以下の複合材料マイクロ波損失正接の組合せを得るのに十分な粒度およびコーティング厚さの組合せとを特徴とする。
【０００６】
別の態様では、本発明は、マイクロ波透過性ポリマーを含むマトリックス材料と、マトリックス中に分散したマイクロスフィアを含む約１〜６５体積％の充填剤とを含む複合材料を提供する。この充填剤マイクロスフィアは導電性コーティングを含み、特に有用な導電性コーティングとしては、アルミニウム、ステンレス鋼、チタン、およびタングステンなどが挙げられる。またこの充填剤マイクロスフィアは、１０〜３５０μｍの平均粒度と、約３．５ｇ／ｃｃ未満の密度と、約１．２〜１００の間の複合材料誘電率および１ＧＨｚにおいて約０．１０以下の複合材料マイクロ波損失正接の組合せを得るのに十分な粒度およびコーティング厚さの組合せとを特徴とする。
【０００７】
本明細書で使用される場合、
「マトリックス」は、連続でも不連続でもよく、空隙および／またはガスを含んでもよいポリマー材料の網目構造を意味し、
「充填剤」は、コーティングされたまたはコーティングされていない粒子を意味し、これは中空でも中実でもよく、ガラスやセラミックスなどの無機材料またはポリマーなどの有機材料から製造されてもよく、球形、繊維、および／またはフレークなどの種々の形状であってもよく、
「導電性」は、抵抗率が約１０−６〜１００Ω・ｃｍの間であることを意味し、
「最大寸法」は粒子の直径、長さ、幅、断面、または厚さの最大のもの意味し、「最小寸法」は粒子の直径、長さ、幅、断面、または厚さの最小のものを意味し、最大寸法および最小寸法はどちらも標準的なふるい分け方法または粒子分粒装置によって直接測定または分級が可能であり、
「実質的に中空」は、少なくともある程度の空隙またはガスを包含することを意味し、
「バブル」は、通常は球形である実質的に中空の粒子を意味し、
「マイクロバブル」および「マイクロスフィア」は、粒度が約３５０μｍ未満である球体を意味し、
「密度」は、ＡＳＴＭ  Ｄ２８４０に記載のように粒状材料の体積に対する重量の比を意味し、
中空マイクロスフィアに適用される場合の「溶融加工可能」は、ポリマーメルトと混合中、またはレンズまたはアンテナの製造作業中に通常発生するような圧力に対して、マイクロスフィアの大部分が粉砕されずに耐えることができることを意味し、
「金属コーティングされた」は、電気的に連続した金属層で実質的に封入されたことを意味し、
「化学発泡剤」は、押出成形可能なポリマーに混入することができ、押出成形中に使用される温度より高温で分解して窒素や二酸化炭素などのガスを発生し、その分解温度より高温に物質が加熱されるとガスがポリマー・マトリックス中の空隙に取り入れられる物質を意味し、
「著しく破裂した」は、低密度充填剤として効果的でなくなる程度に損傷したマイクロスフィアを意味する。
【０００８】
本発明の利点の１つは、低密度で所定の誘電率を有しマイクロ波周波数領域で低誘電損失の複合材料を提供することである。この複合材料の誘電率は広範囲で選択可能である。複合材料中の好ましい充填剤の体積分率が増加すると、複合材料の誘電率が増加する。いくつかの実施態様では、充填剤の体積分率が増加すると、複合材料の密度は増加するのではなく減少する。これらの本発明の材料は、例えばマイクロ波アンテナおよびマイクロ波レンズ用途に有用であり、特に重量が重要な考慮点である場合に有用である。
【０００９】
詳細な説明
本発明の複合材料は低密度であり、マイクロ波周波数領域で低誘電損失であり、約１〜１００の範囲から選択可能な誘電率を有する。
【００１０】
マトリックス材料は連続であっても不連続であってもよい。マトリックス材料のポリマーは中実であっても発泡していてもよい。マトリックス材料としては、充填剤材料を互いに結合させる機能を果たすマイクロ波透過性ポリマーが挙げられる。この材料は、６５℃（１５０°Ｆ）より高温（より好ましくは９５℃（２００°Ｆ）より高温）で安定であることが好ましい。この材料は通常は安価であり、重量を基準にした場合に複合材料中で最も安価な材料であることが好ましい。
【００１１】
本発明に有用なマイクロ波透過性ポリマーは非極性材料から極性または芳香族材料までおよぶが、一般にポリマーの極性または芳香族性と複合材料中に混入される量との両方とともに損失正接が増加する。したがって、少量で使用される場合は極性材料または芳香族材料が本発明で有用である。非極性および飽和材料は、複合材料中に多量のポリマーが使用される場合には好ましい。本発明に有用なマイクロ波透過性ポリマーは、マイクロ波周波数を吸収する有意な官能性を有さないことが好ましい。
【００１２】
有用なポリマーの例としては、酢酸セルロース、天然ゴム、ポリアミド、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメタクリル酸メチル、フルオロポリマー、ポリウレタン、合成ゴム、およびシリコーンが挙げられる。ポリオレフィンは、低コスト、マイクロ波透過性、および加工の容易さなどの性質を有するため好ましい。飽和ポリオレフィンおよび一部に不飽和のセグメントを有するポリオレフィンは、芳香族セグメントを含む材料およびより極性の高いポリマーよりも好ましい。好適なエラストマーバインダーとしては、天然ゴム、合成ゴム、およびシリコーン化合物が挙げられる。
【００１３】
複合材料の１ＧＨｚにおける誘電損失正接を０．１０を超える値まで上昇させるには不十分である量で使用されるのであれば、マトリックス材料として、マイクロ波吸収性芳香族、およびマイクロ波を吸収する官能基を有するポリマーも挙げることができる。
【００１４】
粒状充填剤は、複合材料の誘電率を増加させるために使用される通常の充填剤よりも低密度であり、複合材料と混合した場合に誘電損失は実質的に増加しない。充填剤の寸法、形状、および組成は、個々の用途および周波数範囲に応じて選択され、マイクロスフィア、針状繊維、および／またはフレークが好ましい。充填剤は後述するように導電性材料でコーティングされる。本発明の複合材料に使用される粒状充填剤の密度は約３．５ｇ／ｃｃ未満（より好ましくは２．７ｇ／ｃｃ未満）であることが好ましい。いくつかの用途では、密度が約１．０ｇ／ｃｃ未満である粒状充填剤が好ましい。個々の用途における複合材料に望まれる誘電率は、使用される充填剤の種類および量によって決定される。所望の誘電率が増加する場合、二酸化チタンまたはチタン酸バリウム充填剤を使用して製造される当技術分野で公知の材料は、充填剤含有率を上昇させ密度を増加させて製造しなければならない。望ましくは、本発明の複合材料は誘電率が増加するにつれて密度が低下する。
【００１５】
針状繊維はポリマー材料、あるいはセラミックや粉砕ガラスなどの無機材料を含んでもよい。好ましい針状繊維はチョップドストランドガラス繊維（Ｏｗｅｎｓ  Ｃｏｒｎｉｎｇ（Ｔｏｌｅｄｏ、オハイオ州）よりＦｉｂｅｒｇｌａｓ（登録商標）Ｍｉｌｌｅｄ  Ｆｉｂｅｒｓ  ７３１ＥＤ  １／３２インチとして入手可能）である。これらの繊維は平均直径が１５．８μｍであり、アスペクト比が４０：１である。マイカは無機フレークとして好ましい。好ましいマイカフレーク材料は平均密度が２．９ｇ／ｃｃであり、平均表面積が２．８ｍ２／ｇである（Ｚｅｍｅｘ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  Ｍｉｎｅｒａｌｓ，Ｉｎｃ．（カナダオンタリオ州Ｔｏｒｏｎｔｏ）よりＳｕｚｏｒｉｔｅＴＭ  ２００ＨＫとして入手可能）。中空マイクロスフィアは、二酸化チタンなどの複合材料の誘電率を増加させるために従来使用されてきた充填剤よりも好ましい。かかるマイクロスフィアはガラス、セラミック、および／またはポリマー材料から製造されることが好ましい。マイクロスフィアに好ましい材料はガラスであるが、セラミックおよびポリマー材料も好適である。
【００１６】
好ましい粒状充填剤の１つは中空ガラスマイクロスフィアを含む。１０〜３５０μｍの範囲内の平均外径が好適である。マイクロスフィアの平均外径の好ましい範囲は１５〜５０μｍである。マイクロスフィアの好ましい密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ２８４０に準拠して測定した場合で約０．２５〜０．７５ｇ／ｃｃ（より好ましくは約０．３０〜０．６５ｇ／ｃｃ）である。好ましいガラスマイクロスフィアはソーダ石灰ホウケイ酸ガラス（Ｍｉｎｎｅｓｏｔａ  Ｍｉｎｉｎｇ  ａｎｄ  Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ  Ｃｏ．（３Ｍ）（Ｓｔ．Ｐａｕｌ、ミネソタ州）より入手可能なＳｃｏｔｃｈｌｉｔｅＴＭ  Ｇｌａｓｓ  Ｂｕｂｂｌｅ）である。一般に、これらのマイクロスフィアは、マイクロスフィアが著しく破裂することなく好ましくは少なくとも約６．９ＭＰａ（１，０００ｐｓｉ）の静水圧に十分耐えられるほどの強度を有するべきである。破砕されたマイクロスフィアは複合材料の密度を増加させ、本発明に望ましい低密度低マイクロ波損失特性を与えない。好ましい種類のＫ３７  ＳｃｏｔｃｈｌｉｔｅＴＭ  Ｇｌａｓｓ  Ｂｕｂｂｌｅはこの目的に適合する。これらのＫ３７ガラスバブルは、平均密度が０．３７ｇ／ｃｃ、平均直径が約４０μｍであり、目標残存率９０％および最低残存率９０％における静水圧破砕強さが３，０００ｐｓｉ（２０．７ＭＰａ）である。静水圧破砕強さが１０，０００ｐｓｉ（６８．９ＭＰａ）であり平均直径が約３０μｍであるＳ６０／１０，０００  ＳｃｏｔｃｈｌｉｔｅＴＭ  Ｇｌａｓｓ  Ｂｕｂｂｌｅなどのさらに高強度のマイクロスフィアを使用することもできるが、これらはより高い平均密度０．６０ｇ／ｃｃを有する。
【００１７】
粒状充填剤は、複合材料の約１〜６５（より好ましくは約５〜４５）体積％を構成する。約１体積％未満の量では、複合材料の誘電率の有意な変化が起こらない。約６５体積％を超える量は、複合材料を互いに維持するためのマトリックス材料が不十分となる場合があるのであまり望ましくない。マトリックス複合材料を発泡させる場合または材料が不足している場合は、残部３５体積％の有意量が空気またはその他の気体であってもよい。充填剤の体積配合率が好ましい範囲の上限である本発明の実施態様では、本発明の複合材料の溶融加工時のマイクロスフィアの有意な破裂を防止するためにより高強度のマイクロスフィア（例えばＳ６０／１０，０００）が使用される。
【００１８】
粒状充填剤表面には、充填剤を実質的に封入するための導電性コーティング層が形成される。導電性コーティング材料は、個々の用途における周波数範囲を考慮して選択される。望まれる性質は、使用される厚さでの表面に対するぬれ性、低コスト、および材料の入手しやすさである。好ましい材料としては、アルミニウム、ステンレス鋼、チタン、およびタングステンが挙げられる。
【００１９】
表面にコーティング材料のビードが形成される場合などに発生する導電性材料の不連続層は、誘電率を低下させる原因となりうるので好ましくない。マイクロ波周波数範囲で低損失を有する複合材料の場合、導電性コーティング層の好ましい厚さは約５〜５００ナノメートル（ｎｍ）（より好ましくは約１０〜１００ｎｍ）の範囲である。より低密度の複合材料の場合には、約１００ｎｍ未満の厚さの層がより望ましい。
【００２０】
所与の粒度の充填剤粒子において、導電性コーティングの厚さおよび種類は、誘電損失の程度において重要な因子である。コーティングが非常に薄いと、マイクロ波損失が非常に高くことが分かっている。なんらかの具体的な理論で束縛することを望むものではないが、マイクロ波放射線の電場とのカップリングによるためと考えられる。この種のマイクロ波損失は、導電性コーティング厚さを増加させると減少する。しかしながら、導電性コーティング厚さが増加すると、マイクロ波放射線の磁場成分とのカップリングによるマイクロ波損失が増加する。現在最小のマイクロ波損失は、マイクロ波放射線の両方の成分とのカップリングが少なくなる中間の導電性コーティング厚さで達成されている。
【００２１】
複合材料のマイクロ波損失は、（１）金属の厚さ、（２）金属の種類、（３）充填剤の形状、（４）充填剤の粒度、（５）マイクロ波周波数、および（６）複合材料中のマトリックス材料のマイクロ波損失の少なくとも６つの変量の影響を受ける。所与の周波数ならびに充填剤の形状および粒度では、損失値は金属の種類および厚さによって変動する。一般に各金属は特殊な実験によって決定された金属厚さにおいて最小損失値を有する。このことを図３に示しており、この図ではマイクロスフィアは３種類の異なる金属でコーティングされたものであり、それぞれいくつかの異なる厚さ値を有する。図から分かるように、各金属は異なる金属厚さによって最小損失値が得られた。マイクロバブルまたは繊維の直径またはフレークの厚さが減少した場合には、金属厚さの範囲の下限付近の金属コーティングでもより低い損失値が得られる。マイクロ波周波数が増加する場合は、低い損失値の達成がより困難となる。
【００２２】
導電性コーティング上に、実質的に電気絶縁静の層を形成することができる。かかる絶縁層は粒状充填剤を実質的に封入することが好ましい。この層は、導電性層の有効厚さを減少させうる経時酸化を防止するなどによって導電性層を安定化させることができる。いくつかの薄い導電性コーティングは酸化されやすく、それによってコーティングの一部またはコーティングの全体が非導電性となる。例えば、薄いタングステンコーティングは空気にさらされたときに、場合によってはおよそ数時間以内に粉体抵抗率の測定可能な変化が生じる。暗灰色または黒色の金属層が白色または無色の酸化物に転化することによって、金属コーティングされた粒子の色の完全な退色が数日または数週間以内に起こりうる。亜酸化アルミニウムなどの保護絶縁層を加えることによってこれが防止される。吸収が最小になるように最適化された導電性コーティングが部分的酸化した場合に推測される結果では、有効厚さが減少し、そのため吸収の増加が起こる。完全に酸化されたコーティングの場合に推測される結果では、金属酸化物コーティングされた粒子は高誘電性充填剤として機能しない。
【００２３】
かかる絶縁層は薄くてもよく、例えば約４ｎｍであってもよい。このコーティングの材料は、有害な化学反応を避けるために導電性コーティングと適合性であるものから選択されることが好ましい。例えば、アルミニウムが導電性コーティングとして使用される場合、亜酸化アルミニウムが絶縁層として好適である。
【００２４】
絶縁層は任意の有用な手段によって形成される。一般に、導電性層がアルミニウムを含む場合、酸化アルミニウムなどの導電性コーティング材料の酸化物を形成するのに十分な条件および量で蒸着工程中に酸素を導入することによって実現される。
【００２５】
別の絶縁層を有するまたは有さない充填剤を使用して誘電体を製造可能であることが実験から分かった。より低い体積配合率では、誘電特性を変化させる球体間の接触がほとんど起こらず、そのため誘電特性の変化は非有意量のみとなる。しかしながらより高い体積配合率では、充填剤粒子の電気的接触がより起こりやすくなる。かかる接触によって材料が、電磁放射線を透過せずに吸収および反射することができる弱い導電性材料になることができる。かかる材料は実質的な誘電率を有する場合があるが、それに伴うマイクロ波誘電損失によって用途が制限される。例えば、レンズは光を屈折させるが、有意量の信号を吸収もする。絶縁層を加えることによって、粒子間の導電性を実質的に低下させることができ、それによって電磁エネルギーを吸収せずに透過する高誘電性材料を製造することができる。
【００２６】
得られる混合物が意図する用途に十分な機械的性質を有するのであれば、相溶化剤を使用または使用しない２種類以上のポリマーの混合物を使用することもできる。コーティングされた充填剤の充填レベルが少なく周波数が約１ＧＨｚ未満と低い場合、有意な多孔性を有する場合でさえもほとんどすべてのポリマーはマトリックス材料中で機能する。コーティングされた充填剤の充填レベルの増加、および周波数の増加によってマイクロ波損失は増加するので、官能性が低く芳香性が低く無極性のポリマーが好ましい。約６〜１０ＧＨｚの複合材料用途では、ポリオレフィンおよびポリテトラフルオロエチレンが最も好ましい。したがって本発明は、高ＭＨｚ（１０８Ｈｚを超える）から高ＧＨｚの範囲（１０１２Ｈｚを超える）で低損失となる複合材料を提供する。
【００２７】
本発明の複合材料を、本発明の複合材料と同様の組成の対照複合材料と比較することができる。この対照複合材料は、二酸化チタンまたはチタン酸バリウム充填剤、あるいは別の好適な市販のマイクロ波透過性充填剤を十分な量含有し、本発明の複合材料の誘電率の約５％以内の誘電率が得られる。本発明の複合材料は本発明の充填剤を含有する。本発明の複合材料は、対照複合材料の密度の約９５％未満（より好ましくは８５％未満）の密度であることが好ましい。
【００２８】
これまでの議論を考慮すれば、本発明に好ましい充填剤材料は、導電性コーティング、導電性コーティングを封入する非導電性層、低密度、および溶融加工可能のための十分な強度の４つの性質を有するガラスマイクロスフィアである。本発明により好ましい充填剤材料は、さらにより低密度の中空ガラスマイクロスフィアである。
【００２９】
ガラスバブルまたはミルドグラスファイバーなどの非導電性充填剤粒子は、従来のコーティング方法などの任意の有用な手段によって金属薄膜でコーティングすることができる。これらの技術としては、スパッタ蒸着、気化コーティング、および陰極アークコーティングなどの物理蒸着方法、化学蒸着、ならびに無電解めっきまたはミラーリングなどの溶液コーティング技術が挙げられる。それぞれの場合で粒子が均一にコーティングされて適切な膜厚が得られるように、粒子表面が金属源に適切に曝露されるための適切な配慮が必要である。例えばスパッタ蒸着では、金属蒸気の流れの中で粒子を撹拌することができ、曝露時間および蒸着速度を制御することによってコーティング厚さが制御される。絶縁性コーティングも同様の方法で設けることができ、例えば、粒子表面近傍で酸素を同時に流しながら金属を蒸着させるなどの方法を実施できる。
【００３０】
複合材料は、熱可塑性材料中にコーティングされた粒子を混入することによって製造することができる。これは、熱可塑性材料を溶融させ、コーティングされた粒子を溶融物中に機械的に混合するなどの任意の好適な手段によって実施することができる。かかる方法の代表的設備としては一軸および二軸スクリュー押出機が挙げられ、その加工条件は、コーティングされた粒子が熱可塑性樹脂と密接かつ均一に混合するが、摩耗や破損などの機械的損傷は受けないような加工条件から選択されることが好ましい。得られる複合材料は任意の有用な手段によって最終物品に成形することができる。かかる物品の例としてはレンズおよび平面アンテナが挙げられる。射出成形または加熱プラテンプレス法などの溶融加工方法を使用してもよい。
【００３１】
連続マトリックスは、マトリックス材料によって粒状充填剤が実質的に封入されて実質的に空隙が存在しない場合に得られる。不連続マトリックスは、連続マトリックスに使用されるよりも少量のマトリックスを使用する場合に形成される。粒状充填剤は不連続マトリックス中で互いに結合しているが、マトリックス材料がなければ網目構造全体を通過する連続経路は通常は形成できない。
【００３２】
本発明の複合材料は、マトリックスを構成するポリマーよりも誘電率の低い別の成分を含んでもよい。例えば、複合材料中に充填剤とともに空隙またはガスを混入させることができ、それによって発泡以外は同様の組成の未発泡マトリックスよりも一般に密度が低い発泡マトリックスが得られる。空気またはその他のガスをポリマーに混入することによって通常は密度が低下するが、誘電率も低下する。本発明の利点の１つは、金属コーティングされた中空マイクロスフィア充填剤をポリマーに加えることで、複合材料の誘電率を、発泡マトリックス材料の充填剤を加えないポリマーとほぼ同じにすることが可能なことである。すなわち発泡複合材料は、マトリックス材料中のポリマーの誘電率と同じまたはほぼ同じ誘電率を有する場合があり、さらにはより低密度である。
【００３３】
発泡剤は発泡複合材料を得るために有用な材料である。好適な化学発泡剤は、押出温度では安定であるが、それより高温で分解して窒素または二酸化炭素などのガスを発生する。こうして発生したガスがマトリックス材料を発泡させる。マイクロ波透過性ポリマーとして低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）を使用する場合に好ましい化学発泡剤はｐ，ｐ’−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）（Ｕｎｉｒｏｙａｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ｍｉｄｄｌｅｂｕｒｙ、コネティカット州）のＣｅｌｏｇｅｎＴＭ  ＯＴとして入手可能）である。
【００３４】
マイクロスフィアの体積配合率がより低い発泡系または不足系が約１．２の誘電率を達成するために使用される。高アスペクト比の繊維またはフレークへの充填剤形状の変更および充填剤配合率の増加は、５０〜１００の間のより高い複合材料誘電率を得るために使用される。
【００３５】
レンズは、屈折によって放射線を曲げるまたは集中させるために成形された物品である。屈折率に基づいて、可視光透過性材料に関するレンズ設計が行われる。同様に、誘電率に基づいて、その他の材料に関するレンズ設計が行われる（低マイクロ波損失材料の場合、屈折率は誘電率の平方根で近似できる）。平面、凸形、凹形、半球形、または球形のレンズ構造は前述の複合材料を使用して成形することができる。例えば、Ｊ．Ｊ．Ｌｅｅ，「Ｎｕｍｅｒｉｃａｌ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  Ｍａｋｅ  Ｌｅｎｓ  Ａｎｔｅｎｎａｓ  Ｐｒａｃｔｉｃａｌ」，Ｍｉｃｒｏｗａｖｅｓ，８１〜８４ページ（Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ  １９８２）を参照されたい。これらの材料は、各層が互いに同じまたは異なる誘電率であってもよい複数の層を有するレンズの製造に特に有用となりうる。本発明の複合材料が有用であるレンズの一例は、ルネベルグレンズ（Ｌｕｎｅｂｅｒｇ  ｌｅｎｓ）として当技術分野で公知のものであり、これは誘電率が異なる多種類の誘電材料を使用する。この使用法に関するさらなる詳細は当技術分野から見つけることができる。例えば、Ｐ．Ｇ．Ｉｎｇｅｒｓｏｎ，「Ｌｕｎｅｂｅｒｇ  Ｌｅｎｓ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  Ｌｉｍｉｔａｔｉｏｎｓ  Ｄｕｅ  ｔｏ  Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  Ｐｒｏｃｅｓｓ」ＩＥＥＥ  Ａｎｔｅｎｎａｓ  ａｎｄ  Ｐｒｏｐａｇａｔｉｏｎ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ，８６２〜８６５ページ（１９９７）を参照されたい。かかる複合材料の層状構造を使用することで、対象となる特定の周波数範囲および帯域幅に合わせることができる。この構造は放射線源の方向にレンズを向ける必要性をなくすこともでき、レンズを固定位置に配置することができる。したがって、このレンズは両方向のマイクロ波周波数伝達（例えば地上局と衛星の間）に好適である。本発明の複合材料はレンズの支持体の作製に使用することもできる。
【００３６】
本発明の複合材料は誘電体アンテナにも有用である。例えば、これらの複合材料から作製されたアンテナ基板は特定の誘電率を有しマイクロ波周波数範囲で低損失となることができる。さらなるアンテナの用途は米国特許第５，８４４，５２３号に記載されている。
【００３７】
本発明の充填剤および複合材料は、前述したように本発明の複合材料により高い体積％の好ましい意充填剤を添加することによって誘電率を増加させながら密度を低下させることができる。これらの複合材料が低密度の性質のため、これらの材料が大きな体積を占めることができ、さらに建造物、乗り物、航空機、周回軌道衛星、またはより軽量であることが望ましい性質である任意の用途に導入することができる。さらに、本発明の材料は高周波数範囲のマイクロ波伝達で低損失が得られ、従来の熱可塑性樹脂加工技術を使用できる。
【００３８】
以下の実施例によって本発明の目的および利点をさらに説明するが、これらの実施例に記載される個々の材料およびそれらの量、ならびにその他の条件および詳細は本発明を不当に限定するために構成されたものではない。
【００３９】
実施例
試験方法
導電性コーティングの厚さ
マイクロスフィアの表面積はＢＥＴ表面積法を使用して測定した。マイクロスフィア上の金属の重量％は、硝酸、塩酸、または硫酸と適宜組み合わせた希フッ化水素酸中でのコーティングされた粒子の溶解部分によって求めた。得られた溶液を誘導結合アルゴンプラズマ原子発光分析法で分析して粒子上の金属の重量％を求めた。粒子状の導電性コーティングの厚さは、以下の関係
ＣＴ＝（１，０００×（ＷＴ）／（１００−ＷＴ））／（ＳＡ×ＣＤ）
を使用して推定し、式中ＣＴ＝コーティング厚さ（ｎｍ）、ＷＴ＝粒子全重量に対する金属の重量％、ＳＡ＝比表面積（ｍ２／ｇ）、ＣＤ＝コーティング密度（ｇ／ｃｃ）である。
【００４０】
コーティングされた充填剤の密度
Ｍｏｄｅｌ  ９３０  Ｂｅｃｋｍａｎ  Ａｉｒ  Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ  Ｐｙｃｎｏｍｅｔｅｒを使用してコーティングされた充填剤試料の体積（Ｖ）を測定した。同じ試料の質量（Ｍ）は天秤を使用して求めた。コーティングされた充填剤の密度（Ｄ）は関係式
Ｄ＝Ｍ／Ｖ
から計算した。
【００４１】
複合材料の密度
これらの試料の密度は、Ｍｅｔｔｌｅｒ高精度天秤で少量の試料を秤量することで測定した。次に試料を水中に配置した。室温における１ｇ／ｃｃの水の密度を使用して、置き換えられた水の質量から試料の体積を求めた。試料の密度を計算するために、測定した質量を測定した体積で割った。
【００４２】
誘電率測定
９０５ＭＨｚにおける薄膜の誘電特性は、ＲＦインピーダンス／材料分析装置（Ｈｅｗｌｅｔｔ  Ｐａｃｋａｒｄ（Ｐａｌｏ  Ａｌｔｏ、カリフォルニア州）のＭｏｄｅｌ  ＨＰ  ４２９１Ａ）を使用して室温（２３℃）で測定した。キャパシタンス測定に使用した試験を高周波数用に変更した。ＨＰ  １６４５３Ａ誘電試験取付具（Ｈｅｗｌｅｔｔ  Ｐａｃｋａｒｄより入手可能）も使用した。
【００４３】
６．０ＧＨｚおよび１０．０ＧＨｚにおける薄膜の誘電特性は室温で測定した。６．０ＧＨｚの測定はＤｉｅｌｅｃｔｒｉｃ  Ｓｐｌｉｔ  Ｐｏｓｔ  Ｒｅｓｏｎａｔｏｒ試験法を使用して行った。１０．０ＧＨｚの測定は、ＴＥ０１ｎモード円筒形中空導波路共鳴器を使用して行い、掃引走査パラメータースペクトルＳ２１（ｆ）、すなわち周波数の関数としての伝達信号と入力信号の比をＨＰ８５１０ｃ  Ｖｅｃｔｏｒ  Ｎｅｔｗｏｒｋ  Ａｎａｌｙｚｅｒを使用して１０ＧＨｚにおける「０１３」共鳴近傍で測定した。複合材料の誘電率測定の誤差は、６．０ＧＨｚおよび１０．０ＧＨｚの両方の測定で、実部が±０．１％であり、損失正接が±０．０００１であった。非常に高い（３０，０００を超える）Ｑ因子（すなわち共鳴量の因子）および付随する狭い帯域幅が得られた。かかる高いＱ因子は、共鳴が非常に狭い周波数幅で低損失材料に同伴すると画定されたことを意味する。その空洞場を励起させ測定した。空洞場は金属箱内の電磁場であり、電場を励起させるための第１のプローブとエネルギーを受け取るための第２のプローブを使用し、発生する共鳴の減少を求めるために箱に試料を挿入する前後に測定が行われる。完全円筒境界値問題の解法を使用して、Ｓ２１（ｆ）スペクトルから求めた空洞のＱおよび共鳴周波数について誘電率および損失正接の厳密な計算を行った。空洞壁の有限の導電率を考慮して補正を行った。
【００４４】
【表１】
使用した材料
0005046462.tif 000002
【００４５】
手順１：コーティングされた充填剤の作製
Ｋ３７ガラスマイクロバブルにタングステン（Ｗ）をスパッタコーティングすることによってコーティングされた充填剤Ａを作製した。最初に充填剤を３２５メッシュ（４５μｍ）ふるいでふるい分けし、次いで４００メッシュ（３８μｍ）ふるい（コーティングされた充填剤Ａの場合のみに使用）でふるい分けして最小粒子を除去した。ふるいを通過しなかった充填剤粒子をメタノール
に浮かべて、最高密度の粒子を除去するために浮かばなかった粒子を廃棄した。浮かんだ粒子は風乾した。ふるい分けし浮かばせて乾燥させた粒子を減圧室に入れて、圧力約１．３×１０−５トル（１．７３×１０−３Ｐａ）まで減圧し、約３ミリトル（０．４Ｐａ）のアルゴンスパッタリングガスを充填した。粒子を室内でゆっくりと撹拌しながら、タングステン蒸気でスパッタコーティングした。カソードは直接水冷した５インチ×８インチ（１２７ｍｍ×２０３ｍｍ）のタングステン板であった。スパッタリング装置は、表１に示す電力を使用して直流平面マグネトロンモードで稼働させた。次に、標準状態換算で３．５ｃｍ３／分（ｓｃｃｍ）の速度で室内の粒子近傍に酸素を入れながら１．００キロワット（ｋＷ）で２．００時間アルミニウムターゲットで同様に金属コーティングされた充填剤をスパッタコーティングした。これによって、厚さ約２ｎｍの非化学量論的酸化アルミニウムの絶縁層が導電層上に形成された。
【００４６】
分粒によって分類せずにＳ６０マイクロバブルを使用し、スパッタターゲットが３０４ステンレス鋼（ＳＳ）であったことを除けば、コーティングされた充填剤Ａと同様にしてコーティングされた充填剤Ｂ〜Ｇを作製した。稼働条件を表１に示す。非化学量論的酸化アルミニウムの蒸着条件は、２０．０ｓｃｃｍの酸素流で４．００ｋＷにおいて３．００時間であった。
【００４７】
スパッタターゲットがアルミニウム（Ａｌ）であり、使用したＫ３７バブルが３２５メッシュふるいに残ったものであった（後にメタノールに浮かばせることはしなかった）ことを除けば、コーティングされた充填剤Ａと同様にしてコーティングされた充填剤Ｈ〜Ｋを作製した。稼働条件を表１に示す。非化学量論的酸化アルミニウムの蒸着条件は、４．０ｓｃｃｍの酸素流で０．８０ｋＷにおいて２．００時間であった。
【００４８】
スパッタターゲットがチタン（Ｔｉ）であり、使用したＫ３７バブルが３２５メッシュふるいに残ったものであった（後にメタノールに浮かばせることはしなかった）ことを除けば、コーティングされた充填剤Ａと同様にしてコーティングされた充填剤Ｌ〜Ｏを作製した。稼働条件を表１に示す。非化学量論的酸化アルミニウムの蒸着条件は、４．０ｓｃｃｍの酸素流で０．８０ｋＷにおいて２．００時間であった。
【００４９】
コーティングされた充填剤Ａと同様にしてＰ〜Ｖコーティングされた充填剤を作製し、使用したＫ３７バブルは３２５メッシュふるいに残ったものであった（後にメタノールに浮かばせることはしなかった）。稼働条件を表１に示す。非化学量論的酸化アルミニウムの蒸着条件は、４．０ｓｃｃｍの酸素流で０．８０ｋＷにおいて２．００時間であった。
【００５０】
ミルドグラスファイバー（ＧＦ）にステンレス鋼をスパッタコーティングすることによってコーティングされた充填剤Ｗを作製した。非化学量論的酸化アルミニウムの蒸着条件は、３５．０ｓｃｃｍの酸素流で８．００ｋＷにおいて４．５０時間であった。
【００５１】
酸化アルミニウム絶縁性コーティングを導電性コーティング上に被着しなかったことを除けば、コーティングされた充填剤Ｂと同様にしてコーティングされた充填剤Ｘを作製した。稼働条件を表１に示し、コーティング厚さ（ＣＴ）も記載する。
【００５２】
【表２】
表１
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【００５３】
手順２：コーティングされたマイクロバブルを含有する複合材料の混合
１２５℃の温度に維持したＢｒａｂｅｎｄｅｒバッチミキサー（Ｍｏｄｅｌ  ＰＬ  ２１００、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ（Ｓｏｕｔｈ  Ｈａｃｋｅｎｓａｃｋ、ニュージャージー州）より入手可能）中のポリマーメルトにコーティングされた粒子を加えた。一定トルク測定値が得られ実質的に均一な溶融複合材料が得られるまで、ブレードを７０ｒｐｍで約１０〜１５分間回転させて２種類の材料を混合して複合材料を作製した。最初に２つのポリエステルライナーの間に溶融複合材料を配置して３層サンドイッチ構造を形成することによって複合材料のフラットフィルムを作製した。続いてこのサンドイッチ構造を２枚のアルミニウム板の間に配置して、サンドイッチ組立体を作製した。この組立体を加熱したＣａｒｖｅｒ実験室用プレス機（Ｍｏｄｅｌ  ２５１８、Ｆｒｅｄ  Ｓ．Ｃａｒｖｅｒ  Ｃｏ．（Ｗａｂａｓｈ、インディアナ州）より入手可能）に挿入し、圧力約６．９ＭＰａ（１０００ｐｓｉ）および温度１０７℃（２２５°Ｆ）でフラットフィルムに成形した。アルミニウム板の間にシムを挿入して各試料の厚さを調節した。各複合材料フィルムの直径は約１８ｃｍ（７インチ）であり、厚さは約０．１０〜０．１５ｃｍ（４０〜６０ミル）であった。
【００５４】
手順３：コーティングされたマイクロバブルを含有する発泡複合材料の混合
１２５℃の温度に維持したＢｒａｂｅｎｄｅｒバッチミキサー中のポリマーメルトにコーティングされた粒子を加えた。化学発泡剤（ｐ，ｐ’−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、ＣｅｌｏｇｅｎＴＭ  ＯＴとしてＵｎｉｒｏｙａｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ｍｉｄｄｌｅｂｕｒｙ、コネティカット州）より入手可能）を、１００重量部のポリマーに対して１０重量部の発泡剤の濃度で溶融ポリマーに加えた。温度はこの化学発泡剤の分解温度よりも低温であった。一定トルク測定値が得られ実質的に均一な溶融複合材料が得られるまで、ブレードを７０ｒｐｍで約１０〜１５分間回転させて３種類の材料を混合して複合材料を作製した。最初に２つのポリエステルライナーの間に溶融複合材料を配置して３層サンドイッチ構造を形成することによって複合材料のフラットフィルムを作製した。続いてこのサンドイッチ構造を２枚のアルミニウム板の間に配置して、サンドイッチ組立体を作製した。この組立体を加熱したＣａｒｖｅｒプレス機に挿入し、圧力約６．９ＭＰａ（１０００ｐｓｉ）および温度１０７℃（２２５°Ｆ）でフラットフィルムに成形した。長方形アルミニウム板の間にシムを挿入して各試料の厚さを調節した。各複合材料フィルムの直径は約１８ｃｍ（７インチ）であり、厚さは約０．１０〜０．１５ｃｍ（４０〜６０ミル）であった。アルミニウム成形型を使用して発泡複合材料を成形した。成形型は、対応する２つの部品を有し、それぞれ約３．１２５×４．０×０．５インチ（７．９×１０．０×１．３ｃｍ）であり、各成形型部品中央にくぼみを有するものであった。各部品のくぼみは約２．１２５×３．０インチ（５．４×７．６ｃｍ）で深さ０．０２５インチ（０．０６３５ｃｍ）であった。２．１２５×３．０インチ（５．４×７．６ｃｍ）の大きさの複合材料の長方形試料を切り取り、成形型のくぼみ内に入れた。次に、複合材料を収容した深さ０．０５インチ（０．１３ｃｍ）の空洞が形成されるように各成形型部品のくぼみの位置を合わせて、２つの成形型部品を互いに固定した。続いて、成形型を２５０℃の温度に維持したオーブンに約２分間入れて材料を発泡させた。次に成形型をオーブンから取りだし、組立体（内部に発泡複合材料を有する成形型）を氷水で急冷した。続いて、発泡複合材料試料を成形型から取り外した。
【００５５】
実施例１および比較例１
本発明の充填剤および市販の充填剤に関して、複合材料密度に対する充填剤の体積配合率の影響を示す例である。
【００５６】
実施例１の複合材料試料１−Ａ〜１−Ｄは、タングステンコーティングされたマイクロバブル（Ｗ／ＭＢ）であるコーティングされた充填剤ＡとポリマーＢマトリックスを使用して手順２に記載のように作製し、充填剤の体積配合率を変動させた。対照Ｂは充填剤を使用せずに作製した。比較例１の複合材料試料ＣＥ１−Ａ〜ＣＥ−Ｃは、二酸化チタン充填剤とポリマーＢマトリックスを使用して作製し、充填剤の体積配合率を変動させた。
【００５７】
各複合材料試料について、誘電率（Ｋ）および複合材料密度の試験を行った。充填剤配合率および試験結果を表２ならびに図１および２に示す。
【００５８】
【表３】
表２
0005046462.tif 000004
【００５９】
上記表および図１から分かるように、本発明の複合材料の実施態様の密度は、コーティングされた充填剤の体積配合率が増加するにつれて減少した。対照的に、市販のマイクロ波透過性充填剤を使用して作製した複合材料の密度は、充填剤の体積配合率が増加するとともに直線的に増加した。
【００６０】
表２および図２は、充填剤の体積配合率が増加するとともに本発明の実施態様の誘電率が増加することを示している。さらに、図１および２の両方を考慮すれば、本発明によって、対照材料と比べて同様の寸法の物品で全重量を増加させずに比較的高い誘電率を実現可能である。実際、本発明の実施態様を使用するとかかる物品の重量が減少する。
【００６１】
実施例２
複合材料の損失正接に対する充填剤上の導電性コーティングの厚さの影響を示す例である。
【００６２】
実施例２の複合材料試料２−Ａ〜２−Ｆを手順２に従って作製した。充填剤には、金属コーティング厚さの異なるステンレス鋼（ＳＳ）でコーティングされたマイクロバブルであるコーティングされた充填剤Ｂ〜Ｇを複合材料の２０体積％使用した。ポリマーマトリックスはポリマーＣであった。ステンレス鋼の体積導電率は、「Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ」第６６版（ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ  Ｉｎｃ（Ｂｏｃａ  Ｒａｔｏｎ、フロリダ州）の記載によると１．３９×１０４（Ω・ｃｍ）−１であった。
【００６３】
各複合材料試料について６ＧＨｚにおける損失正接を測定し、ミリユニット（ｍｕ）で記録した。平均導電性コーティング厚さおよび試験結果を表４に示す。
【００６４】
【表４】
表３
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【００６５】
表３から分かるように、６ＧＨｚにおける損失正接はステンレス鋼コーティング厚さが約４．３ｎｍのときに最小値となった。
【００６６】
実施例３
複合材料の性質に対する異なる導電性コーティングを有する充填剤の影響を示す例である。
【００６７】
異なる体積導電率を有する導電性コーティングを２０体積％で使用したことを除けば実施例２と同様にして実施例３の複合材料試料を作製した。試料３−Ａ〜３−Ｄは、便覧の導電率が３．７８×１０５（Ω・ｃｍ）−１であるアルミニウム（Ａｌ）の異なる量でコーティングされたマイクロバブルであるコーティングされた充填剤Ｈ〜Ｋを使用して作製した。試料３−Ｅ〜３−Ｈは、便覧の導電率が２．３８×１０４（Ω・ｃｍ）−１であるチタン（Ｔｉ）の異なる量でコーティングされたマイクロバブルであるコーティングされた充填剤Ｌ〜Ｏを使用して作製した。試料３−Ｉ〜３−Ｐは、便覧の導電率が１．７７×１０５（Ω・ｃｍ）−１であるタングステン（Ｗ）の異なる量でコーティングされたマイクロバブルであるコーティングされた充填剤Ｐ〜Ｖを使用して作製した。すべての複合材料試料はポリマーＢマトリックスを使用して作製した。
【００６８】
各複合材料試料について、１０ＧＨｚにおける損失正接を測定した。導電性コーティングの平均厚さおよび試験結果を表４と図３に示す。
【００６９】
【表５】
表４
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【００７０】
表４および図３から分かるように、１０ＧＨｚにおける損失正接は、アルミニウムコーティング厚さ約１５ｎｍで最小値、タングステンコーティング厚さ約８ｎｍで最小値、チタンコーティング厚さ４０ｎｍ以上で最小値となった。この実施例によって各金属で損失正接の最小値が存在し、それぞれ異なることが示された。非常に薄い膜の導電率は薄膜が作製される材料の体積導電率から実質的にずれる場合があるので、文献中の体積導電率の補正は行わなかった。
【００７１】
実施例４
高アスペクト比の充填剤粒子を有する複合材料の誘電率に対する配向の影響を示す例である。
【００７２】
ガラス繊維複合材料の実施例４−Ａ〜４−Ｃを、ポリマーＡのマトリックス中１０体積％のステンレス鋼コーティングガラス繊維を使用して作製した。実施例４−Ａでは、試料面（ｘｙ平面）に向けた直流ソレノイドコイルでかけた５０エルステッド（Ｏｅ）（３．９８ｋＡ／ｍ）の磁場の存在下で試料を固化または硬化させた。実施例４−Ｂでは、なにも処理せずに複合材料を固化させた。実施例４−Ｃでは、平坦な試料の主軸に対して垂直なｚ軸の方向である以外は実施例４−Ａと同じ磁場の存在下で試料を固化させた。対照Ｃは、充填剤を使用しなかったことを除けば実施例４と同様に作製した。
【００７３】
各試料の誘電率を測定した。各複合材料試料について３２倍の光学顕微鏡で配向の均一性を検査した。この検査から、実施例４−Ａのコーティング繊維の配向は試料の主面内にあることが分かった。実施例４−Ｂでは、コーティング繊維は不規則に配列していた。実施例４−Ｃでは、コーティング繊維は、平坦な試料の主面に対して垂直方向に高い割合で配列していた。
【００７４】
平行板コンデンサーの板の間に各試料を挿入することによって、その誘電率を測定した。キャパシタンスは、ｚ軸に沿った方向の電場でＲＣＬメーターを使用して測定した。誘電率は式
Ｋ＝Ｃｄ／εｏＡ
を使用して計算され、式中Ｃはキャパシタンスであり、ｄは試料の厚さであり、εｏは自由空間の誘電率であり、Ａは試料の面積である。０．３ＧＨｚで行った誘電率測定はこのデータと一致した。繊維の配向および計算した誘電率を表５に示す。
【００７５】
【表６】
表５
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【００７６】
表５から分かるように、コーティングされた充填剤が非対称の形状である場合にはコーティングされた充填剤のｚ軸配向の量を制御することによって複合材料の誘電率を変化させることもできる。
【００７７】
実施例５
複合材料の性質に対する異なるポリマーマトリックスの影響を示す例である。
【００７８】
ステンレス鋼および酸化アルミニウムでコーティングされたマイクロバブルであるコーティングされた充填剤Ｘを２０体積％の配合率で使用し、それぞれポリマーＤ、ポリマーＥ、およびポリマーＦのマトリックスポリマーを使用したことを除けば、実施例２と同様にして実施例複合材料試料５−Ａ、５−Ｂ、および５−Ｃを作製した。
【００７９】
各複合材料試料について９０５ＭＨｚにおける損失正接を測定した。試験結果を表６に示す。
【００８０】
【表７】
表６
0005046462.tif 000008
【００８１】
表６から分かるように、損失正接はマトリックスポリマーの選択によって影響されうる。
【００８２】
実施例６
複合材料の性質に対する異なるポリマーマトリックスフォームの影響を示す例である。
【００８３】
実施例６は、コーティングされたマイクロバブルを含有する発泡複合材料中の３０体積％（発泡前）のコーティングされた充填剤Ｅを使用して手順３により作製した。対照Ｄは、コーティングされたマイクロバブルを使用しなかったこと以外は実施例６と同様にして作製した。
【００８４】
実施例について１０ＧＨｚにおける誘電率（Ｋ）および複合材料の密度（ｇ／ｃｃ）を測定した。結果を表７に示す。
【００８５】
【表８】
表７
0005046462.tif 000009
【００８６】
表７から分かるように、本発明の複合材料は、代表的なフォームよりも誘電率がはるかに高く、さらに充填剤を使用しないフォームと同様の密度を有することができる。
【００８７】
実施例７
複合材料の損失正接に対する周波数の影響を示す例である。
【００８８】
実施例７の複合材料試料７−Ａ〜７−Ｅは、タングステンでコーティングされた分粒したマイクロバブルであるコーティングされた充填剤Ａを種々の体積％でポリマーＢのマトリックス中に使用し手順２に記載のようにして作製した。対照試料Ｅは、コーティングされたマイクロバブルを使用せずにポリマーＢから作製した。
【００８９】
各複合材料試料について、２つの周波数で誘電率（Ｋ）および損失正接を測定した。試験結果を表８に示す。
【００９０】
【表９】
表８
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【００９１】
表８から分かるように、本発明のマイクロ波透過性複合材料は、周波数が高くなると損失正接値も高くなるが、誘電率が増加しても低損失は維持される。
【００９２】
実施例８
この例は、複合材料の性質に対する絶縁性コーティングのない充填剤粒子の影響を示す例である。
【００９３】
コーティングされた充填剤Ｘを配合率２０体積％でポリマーＤのマトリックスに分散させて手順２に記載のようにして複合材料を作製した。得られた複合材料の誘電率は４．８であり０．９ＧＨｚにおける損失正接は５ｍｕであった。
【００９４】
０．９ＧＨｚにおける損失は許容できる程度に低く、これは配合率が低ければ充填剤粒子上に絶縁層がなくても低損失を得ることができることを示している。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の複合材料と、二酸化チタン充填剤を含有する対照複合材料との種々の充填剤充填レベルにおける複合材料の密度を示すグラフである。
【図２】  本発明の複合材料と、二酸化チタン充填剤を含有する対照複合材料との種々の充填剤充填レベルにおける複合材料の誘電率を示すグラフである。
【図３】  １５体積％の充填剤を充填した本発明のある実施態様の複合材料について、１０ＧＨｚで測定した誘電損失正接と３種類の金属のコーティング厚さとの関係を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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