(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
長繊維強化熱可塑性樹脂（ＬＦＲＴＰ）基材を単独または該基材を非強化樹脂で希釈して溶融して溶融物を作成し、該溶融物を成形型に供給してプレス成形するＬＦＲＴＰ成形体の製造方法において、
上記ＬＦＲＴＰ基材が、連続強化繊維ストランド一本または複数本に熱可塑性樹脂を含浸させてノズルから引き抜き、長さ１０〜５０ｍｍに切断した、径または厚さ０．０５〜２．５ｍｍ、強化繊維含有率１５〜８０容量％、熱可塑性樹脂含浸率９５％以上のＬＦＲＴＰ基材であり、
ＬＦＲＴＰ基材の長さ以上の径のシリンダーを有し、先端の押出口の絞り率が１．０〜１００であり、押出口の径がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上を有し、押出口先端にシャッター機構を備えたプランジャー押出機を用いて、前記ＬＦＲＴＰ基材を加熱搬送し、溶融物中の強化繊維の平均長が元のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上の長さを保持した溶融物を作製して成形することを特徴とするＬＦＲＴＰ成形体の製造方法。
【請求項２】
長繊維強化熱可塑性樹脂（ＬＦＲＴＰ）基材を単独または該基材を非強化樹脂で希釈して溶融して溶融物を作成し、該溶融物を成形型に供給してプレス成形するＬＦＲＴＰ成形体の製造方法において、
上記ＬＦＲＴＰ基材が、連続強化繊維ストランド一本または複数本に熱可塑性樹脂を含浸させてノズルから引き抜き、長さ１０〜５０ｍｍに切断した径または厚さ０．０５〜２．５ｍｍ、強化繊維含有率１５〜８０容量％、熱可塑性樹脂含浸率９５％以上のＬＦＲＴＰ基材であり、
ＬＦＲＴＰ基材の長さ以上のシリンダー径を有し、押出口先端にシャッター機構を備えたインラインスクリュー式射出機能を備え、可塑化部のスクリューの圧縮比が１．１〜１．８で、先端の押出口の絞り率が１．０〜１００で、押出口の径がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上の径を有し、逆流防止リングを備えていない加熱搬送機を用いて、前記ＬＦＲＴＰ基材を加熱搬送し、溶融物中の強化繊維の平均長が元のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上の長さを保持した溶融物を作製して成形することを特徴とするＬＦＲＴＰ成形体の製造方法。
【請求項３】
長繊維強化熱可塑性樹脂（ＬＦＲＴＰ）基材を単独または該基材を非強化樹脂で希釈して溶融して溶融物を作成し、該溶融物を成形型に供給してプレス成形するＬＦＲＴＰ成形体の製造方法において、
上記ＬＦＲＴＰ基材が、連続強化繊維ストランド一本または複数本に熱可塑性樹脂を含浸させてノズルから引き抜き、長さ１０〜５０ｍｍに切断した径または厚さ０．０５〜２．５ｍｍ、強化繊維含有率１５〜８０容量％、熱可塑性樹脂含浸率９５％以上のＬＦＲＴＰ基材であり、
ＬＦＲＴＰ基材の長さ以上のシリンダー径を有し、押出口先端にシャッター機構を備えたスクリュープリプラ式射出機能を備え、可塑化部のスクリューの圧縮比が１．１〜１．８で、先端の押出口の絞り率が１．０〜１００で、押出口の径がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上の径を有する加熱搬送機を用いて、前記ＬＦＲＴＰ基材を加熱搬送し、溶融物中の強化繊維の平均長が元のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上の長さを保持した溶融物を作製して成形することを特徴とするＬＦＲＴＰ成形体の製造方法。
【請求項４】
ＬＦＲＴＰ基材の径または厚さが０．０５〜１．５ｍｍである請求項１〜３のいずれか１項に記載のＬＦＲＴＰ成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、表面外観性や高強度、高剛性が要求される自動車部品や家電製品、産業資材、土木資材などに適した長繊維強化熱可塑性樹脂（以下「ＬＦＲＴＰ」という）成形体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来技術】
従来より、ＬＦＲＴＰ成形体の製造方法において、特定の方向に並んだ強化繊維（以下単に「繊維」という）を含有する熱可塑性樹脂を所定形状に切断した約２〜３ｍｍ径のＬＦＲＴＰ基材を加熱溶融させて射出成型法により成形体を製造する方法が知られている。この方法で用いるＬＦＲＴＰ基材は、熱可塑性樹脂と繊維を混練した従来の短繊維強化熱可塑性樹脂基材に比べて、含有されている繊維長が長く、成形体中の繊維長をより長く維持させることが可能であり、また、繊維に熱可塑性樹脂が予め含浸されていることから、これを成形した成形体は機械的強度や表面外観性が優れるものであった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記方法で用いる繊維長の長いＬＦＲＴＰ基材を用いても、圧縮比の高いスクリューによる混練や射出時の高い圧力により、大きな剪断が加わって成形体中の繊維長が短くなり、結果として成形体の衝撃強度、引っ張り強度などの機械的強度が劣るという問題を有していた。
【０００４】
さらに、前記ＬＦＲＴＰ基材を分散し、これを加熱成形したＬＦＲＴＰ基材シートおよび該シートを加熱溶融後に成形型に導入し、常温または加温プレスして得られる成形体が知られている（特開平９−１０９３１０号公報）。この方法では、一旦予備成形されたＬＦＲＴＰ基材シートを作製すれば、該シートを加熱溶融後に成形型にセットして成形するだけの簡便な方法であり、得られる成形体はその中の繊維長を比較的長く維持し、比較的高強度の成形体を得ることができるものであるが、目的の成形体を得るためには、ＬＦＲＴＰ基材の作製工程、そのシート化工程およびプレス成形工程と三度にわたる熱可塑性樹脂の溶融軟化が必要であり、エネルギー効率的にも、樹脂の熱劣化の点でも問題を有していた。さらに、成形時の流動性を向上させるためにＬＦＲＴＰ基材シート内部まで十分に加熱溶融させると、上記シートが柔らかいために取扱性が劣り、これを複数枚成形型に積層させる通常の流動成形を行うと、作業が煩雑になるという問題を有していた。
従って、本発明の目的は、上記従来の課題を解決し、得られるＬＦＲＴＰ成形体の機械的強度を向上させるものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
上記目的は、以下の本発明によって達成される。即ち、本発明は、ＬＦＲＴＰ基材を単独または該基材を非強化樹脂で希釈して溶融して溶融物を作成し、該溶融物を成形型に供給してプレス成形するＬＦＲＴＰ成形体の製造方法において、上記ＬＦＲＴＰ基材が、連続繊維ストランド一本または複数本に熱可塑性樹脂を含浸させてノズルから引き抜き、長さ１０〜５０ｍｍに切断した径または厚さ０．０５〜２．５ｍｍ、かつ繊維含有率１５〜８０容量％のＬＦＲＴＰ基材であり、該基材を加熱搬送機で溶融物中の繊維の平均長が元のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上の長さを保持した溶融物を作製し成形することを特徴とするＬＦＲＴＰ成形体の製造方法を提供する。
【０００６】
本発明においては、ＬＦＲＴＰ基材を加熱搬送する際に、溶融物中の繊維の平均長が元のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上の長さを保持した溶融物を作製することで、成形体中の繊維の平均長を長く維持させて成形体の機械的強度を向上させることができる。
【０００７】
また、本発明では加熱工程を伴うシート化を経ることなく成形するため、樹脂の熱劣化を抑えると共に、柔らかくなった溶融シートを複数枚成形型に移動させるという従来技術の煩雑な作業を不要にするものである。
【０００８】
【発明の実施の形態】
次に好ましい実施の形態を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。
本発明で使用する熱可塑性樹脂としては、特に限定はなく一般に市販されている種々のものが使用可能である。例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリスチレンなどが挙げられる。なかでも、含浸性、コスト、物性の点から、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂が本発明において好適である。ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレンなど；ポリアミド系樹脂としては、例えば、ナイロン６，６、ナイロン６、ナイロン１２、ＭＸＤナイロンなど；ポリエステル系樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどが挙げられ、これらの樹脂を用いることが、本発明においては特に好ましい。これらの樹脂には着色剤、変性剤、酸化防止剤および耐紫外線剤などの添加剤や、炭酸カルシウム、タルク、マイカなどのフィラーを混合して用いても差し支えない。
【０００９】
また、本発明においてＬＦＲＴＰ基材に用いる繊維としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、セラミック繊維などが挙げられ、これらを単独あるいは混合して使用することができる。中でもガラス繊維を用いることが、コストパフォーマンスに優れるので好ましい。
【００１０】
上記繊維は、そのモノフィラメントの平均径が通常は６〜２３μｍであり、さらに１０〜１７μｍであることが好ましい。モノフィラメントの平均径が６μｍ未満の場合は成形体がコスト高になるとともに、ＬＦＲＴＰ基材において繊維の含有率が同じ場合には、繊維の表面積が大きくなり、成形時の流動性が劣るので好ましくない。一方、モノフィラメントの平均径が２３μｍを超える場合は、最終的に得られるＬＦＲＴＰ成形体の機械的物性が劣るために好ましくない。
【００１１】
また、切断前の連続繊維は、フィラメント数が１００〜１２０００本が好ましい。フィラメント数が１００本未満であると、後工程において多数本のＬＦＲＴＰ基材が必要となり、作業が煩雑となる。一方、フィラメント数が１２０００本を超えると、モノフィラメント間にまで熱可塑性樹脂を均一に含浸させることが困難になるとともに、得られるＬＦＲＴＰ基材が太くなり、後述するＬＦＲＴＰ基材径が得られにくくなる。さらに、ＬＦＲＴＰ成形体にした場合、繊維の分散性に劣り、最終的に得られるＬＦＲＴＰ成形体において期待する強度を発現することができない。また、後述するＬＦＲＴＰ基材の平均径または平均厚さが０．０５〜１．５ｍｍのように細い場合には、繊維の含有量を考慮してフィラメント数が１００〜６０００本であることが好ましい。
【００１２】
また、本発明に用いるＬＦＲＴＰ基材は、その径または厚さが０．０５〜２．５ｍｍであることを必須とする。ＬＦＲＴＰ基材の径または厚さが０．０５ｍｍ未満であると、ＬＦＲＴＰ基材を作製する際に、フィラメント切れや羽毛立ちが生じ、生産性が劣る。また、２．５ｍｍを超えると、加熱搬送時の加熱効率が劣り、さらに、得られるＬＦＲＴＰ基材が太く、または厚くなって繊維の分散性が劣るために、最終的に得られるＬＦＲＴＰ成形体において期待する機械的強度を発現することができず好ましくない。さらに０．０５〜１．５ｍｍであることが好ましい。前記範囲において径または厚みの小さいＬＦＲＴＰ基材を用いると、成形の際に繊維の分散が良好となり、均一で高い強度の成形体を得ることが可能となる。さらに、ＬＦＲＴＰ基材の径または厚みを前記範囲において小さくすることで加熱効率を高くし、ＬＦＲＴＰ基材を容易に溶融することが可能となり、搬送する際に繊維の破損が低減される。
【００１３】
また、本発明に用いるＬＦＲＴＰ基材は、繊維の含有率が通常は１５〜８０容量％であり、さらに２０〜７０容量％であることが好ましい。繊維の含有率が１５容量％未満の場合は、繊維による成形体の補強効果が低く、一方、繊維の含有率が８０容量％を超える場合は、繊維を包むマトリックス（熱可塑性樹脂）の相対量が少なすぎ、後述する樹脂の含浸率を９５％以上に確保することが困難となる。
【００１４】
本発明に用いるＬＦＲＴＰ基材は、前記熱可塑性樹脂の含浸率が９５％以上であることが好ましい。得られるＬＦＲＴＰ成形体において前記熱可塑性樹脂の含浸率が９５％未満であると、ＬＦＲＴＰ基材の作成の際に毛羽の発生や可塑化時のフィラメントの破断が促進されたり、得られた成形体の表面に繊維が浮き出したりするため、あまり好ましくない。ここで樹脂の含浸率とは、ＬＦＲＴＰ基材の断面を２００倍の電子顕微鏡で観察し、２０μｍのメッシュをおいて、メッシュのセル中に少しでもボイド（空気の泡）が認められれば、このメッシュのセルをボイド面積として加え、観察した全断面積とボイド面積とから以下の数式によって求めたものである。
｛（全断面積−ボイド面積）／全断面積｝×１００（％）
【００１５】
本発明に用いるＬＦＲＴＰ基材の長さは、１０〜５０ｍｍであることを必須とし、１５〜４０ｍｍであることが好ましい。本発明のＬＦＲＴＰ基材は連続繊維に熱可塑性樹脂を含浸させて切断したものであるため、ＬＦＲＴＰ基材の長さは該基材中の繊維の長さとほぼ等しいものである。従って、切断長が１０ｍｍ未満の場合には、加熱溶融して得られた溶融物中の繊維の平均長を加熱溶融前のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上保持させたとしても、最終的に得られるＬＦＲＴＰ成形体の機械的物性が劣るために好ましくない。一方、切断長が５０ｍｍを超える場合は、加熱搬送機に導入する際の取扱い性が劣り、また、ＬＦＲＴＰ基材のプレス成形時の流動性が劣るために好ましくない。
【００１６】
ＬＦＲＴＰ基材を作製する方法は、繊維ストランドを樹脂含浸槽に送り込み、溶融含浸法により樹脂を繊維ストランド中に含浸させた後、１本または複数本の繊維ストランドを１個のノズルにより引き抜いてＬＦＲＴＰ基材を得る方法が好ましい。さらに、スプリットを施すことなく集束した１本の繊維ストランドを１個のノズルから引き抜く方法を採用すると、ノズルからの引き抜きが容易となり、繊維の含有率を高めることができ、かつ、毛羽の発生を少なくすることができるために好ましい。
【００１７】
この方法では、より径の小さいＬＦＲＴＰ基材が得られ易い。この得られたＬＦＲＴＰ基材は熱容量が小さく、容易に軟化または固化させることができて、加熱する時間を短縮させることが可能となるため、加熱時の樹脂の熱劣化を最小限に留めることが可能であり、溶融物の残存繊維長を長くすることが可能となる。
【００１８】
本発明のＬＦＲＴＰ成形体の製造方法は、前述したＬＦＲＴＰ基材または該基材と非強化樹脂との混合物（以下該混合物も単に「ＬＦＲＴＰ基材」という）を用いるか、または該ＬＦＲＴＰ基材を集合させた塊状物を、加熱搬送した溶融物中の繊維の平均長を元のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上、好ましくは６０％以上、さらに好ましくは８０％以上に保持するように、加熱溶融しながら搬送して溶融物を作製し、該溶融物を成形型に供給してプレス成形する方法である。上記混合物に用いる非強化樹脂とは、前述した繊維を実質的に含まない熱可塑性樹脂であり、使用する場合の非強化樹脂は、ＬＦＲＴＰ基材を構成している熱可塑性樹脂と同種の樹脂を用いることが好ましい。また、その使用量は、混合物中の繊維の量が混合物中で１５容量％以上を保持できる量であることが好ましい。
【００１９】
本発明で、ＬＦＲＴＰ基材を成形型に供給するためには、加熱搬送する工程が必要となる。加熱工程では、用いる熱可塑性樹脂の軟化点温度以上で加熱することで、ＬＦＲＴＰ基材に柔軟性を与え、搬送の際に繊維の破損を防止すると共にＬＦＲＴＰ基材同士を容易に融着させることができる。また、搬送工程ではＬＦＲＴＰ基材にできるだけ剪断を加えずに成形型に供給することで、繊維の破損を防止する。
【００２０】
前述の溶融物中の繊維の平均長は、前記溶融物を６００℃で焼失させた後、繊維１００本を任意に選んで万能投影機で繊維長を測定し、それらの平均値を求めることにより測定することができる。
【００２１】
前記溶融物中の繊維の平均長が、元のＬＦＲＴＰ基材長の４０％以上を保持しながら、ＬＦＲＴＰ基材を加熱搬送する方法は、スクリュー押出機、プランジャー押出機、ベルトコンベヤーによる搬送方法などが挙げられるが、特に下記の方法が好ましく採用される。
（ａ）ＬＦＲＴＰ基材の長さ以上の径のシリンダーを有し、先端の押出口の絞り率が１．０〜１００で、好ましくは１．０〜２０であり、かつ押出口の径がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上の径を有し押出口にシャッター機能を備えたプランジャー押出機を有する加熱搬送機を用いる方法であり、押出口の絞り率が１００を超える場合は、繊維の破断を増大させる。
【００２２】
（ｂ）加熱搬送機がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上のシリンダー径を有し、押出口にシャッター機能を備えたインラインスクリュー式射出機能を備えたものであり、可塑化部のスクリューの圧縮比が１．１〜１．８であり、先端の押出口の絞り率が１．０〜１００で、好ましくは１．０〜２０であり、かつ押出口の径がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上の径を有し、逆流防止リングを備えていないものを用いる方法であり、この場合、圧縮比が１．１未満であると搬送能力が劣り、１．８を超える場合は剪断力が大きくなり、繊維の破断を増大させる。押出口の絞り率が１００を超える場合は、繊維の破断を増大させる。
【００２３】
（ｃ）加熱搬送機がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上のシリンダー径を有し、押出口にシャッター機能を備えたスクリュープリプラ式射出機能を備えたものであり、可塑化部のスクリューの圧縮比が１．１〜１．８であり、先端の押出口の絞り率が１．０〜１００で、好ましくは１．０〜２０であり、かつ押出口の径がＬＦＲＴＰ基材の長さ以上の径を有するものを用いる方法であり、この場合、圧縮比が１．１未満であると搬送能力が劣り、１．８を超える場合は剪断力が大きくなり、繊維の破断を増大させる。押出口の絞り率が１００を超える場合は、繊維の破断を増大させる。
なお、ここでいう押出口の絞り率とは、押出口を備えたシリンダー断面積／押出口断面積で表され、シリンダー断面積は前記（ｃ）の搬送機の場合、プランジャー部（計量部）のシリンダー断面積を指す。
【００２４】
ＬＦＲＴＰ基材の搬送にプランジャー押出機を用いる方法（ａ）の場合には、定量的にＬＦＲＴＰ基材をシリンダーに投入し、加熱しながらＬＦＲＴＰ基材を切断しないようにゆっくり押圧する。また、可塑化するにあたってはシリンダー内に熱風を吹き込むことにより効率的に可塑化することが可能となる。さらに溶融した塊状物を定量的に押出機から押出すことが可能である。
【００２５】
ＬＦＲＴＰ基材の加熱搬送に際し、（ｂ）および（ｃ）用いる場合のスクリューは、一軸または二軸であることが好ましい。スクリューの形態としては特に限定はないが、スクリューのピッチおよび／またはスクリューの溝深さがＬＦＲＴＰ基材の長さ以上であることが好ましい。ここでいう圧縮比とは、スクリューの溝の深さをｈｆで表し、スクリューの先端の溝の深さをｈｍで表したときのｈｆ／ｈｍの値である。
【００２６】
また、本発明では、前記スクリューによる可塑化と、プランジャーによる計量押出とを併用するスクリュープリプラ射出機能を備えた方法（ｃ）の場合、ＬＦＲＴＰ基材を加熱しながらスクリューで搬送することで、ＬＦＲＴＰ基材の樹脂を十分に溶融させてＬＦＲＴＰ基材同士を融着させ、プランジャーにより纏まった溶融塊を計量して成形型へ供給することが可能となる。
【００２７】
また、本発明では、必要によりＬＦＲＴＰ基材の搬送にベルトコンベヤーを用いることが可能である。この場合、周りに加熱器や熱風発生機を備えたベルトコンベヤーを用いることが好ましく、さらに、不活性ガス雰囲気下であることがより好ましい。ベルトの素材は四フッ化エチレン樹脂などのフッ素系樹脂やＳＵＳメッシュなどを用いることが好ましい。また、ベルトコンベアーとプランジャー押出を併用することも可能である。
【００２８】
上記のように加熱搬送されたＬＦＲＴＰ基材の溶融物は、加熱搬送機で計量するか、または加熱搬送機を経た後に計量し、計量後に直接成形型に供給するか、計量後に溶融物を、例えば、ロボット、人手などで移動させて成形型に供給する。これらの供給方法は、用いる熱可塑性樹脂の流動性、表面外観性、固化時間を考慮して適宜選択することができるが、成形流動性を向上させるために加熱搬送機で溶融物を計量し、溶融物を直接成形型に供給する方法が好ましい。
【００２９】
そして成形型に供給された溶融物をプレス成形することにより型内で流動し、成形型に接触され固化され成形体となる。成形型の温度は、熱可塑性樹脂の融点温度以下とし、さらに用いる熱可塑性樹脂の流動性、表面外観性、固化時間を考慮して適宜選択する。本発明により得られた成形体は表面が平滑で、樹脂の熱劣化を多く受けていないため、表面外観や機械的強度が極めて良好となる。
【００３０】
【実施例】
次に実施例および比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。
実施例１
平均径１３μｍのモノフィラメントを用いて、フィラメント数（集束本数）６００本のガラス繊維ストランド１本を、ＭＩ＝４０の酸変性した溶融ポリプロピレン（２６０℃）中に導入し、溶融含浸を行った後、内径０．５３ｍｍのダイのノズルから５０ｍ／ｍｉｎの速度で引き抜き、さらにペレタイザーで長さが２０ｍｍとなるように切断してＬＦＲＴＰ基材を得た。得られたＬＦＲＴＰ基材の平均径は０．５３ｍｍ、ガラス含有率は４５．５容量％、樹脂の含浸率はｎ＝５の平均値で１００％であった。なお、上記においてｎは測定数を表わす。
【００３１】
また、ＬＦＲＴＰ基材長は、任意に選んだ１０本の平均をとり２０ｍｍの測定値を得た。ガラス含有率の測定は、まず、得られたＬＦＲＴＰ基材を６００℃の電気炉中で加熱して樹脂を焼失させた後、残ったガラスの重量を測定して、ガラス含有率７０重量％の測定値を得た。この値から樹脂の比重を０．９１、ガラス繊維の比重を２．５４として容量％に換算した。
【００３２】
ついで得られたＬＦＲＴＰ基材を、内径９０ｍｍ、押出口内径９０ｍｍ、押出口絞り率１．０で押出口先端にシャッター機構を備え、２３０℃に加熱されているシリンダー内に投入し可塑化溶融を行った。溶融物をプランジャーで押すことにより溶融塊を作製し、シャッターを開放させ、さらにプランジャーを押すことにより溶融塊を取り出した。なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して、１９ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の９５％であった。
【００３３】
つぎに溶融物を、図１に図解的に示すように、上型と下型との間に縦２００ｍｍ、横２００ｍｍ、高さ５０ｍｍおよび厚さ３ｍｍの箱型のキャビティを成形し得るプレス成形型に移行させた。油圧プレスを用いて１５０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で１分間プレスした。この成形体において溶融物を成形型に移した際、最初に接地した部分（チャージ部）からＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００３４】
実施例２
ダイのノズル径を１．０ｍｍに変えた以外は実施例１と同様にしてＬＦＲＴＰ基材を得た。得られたＬＦＲＴＰ基材の平均径は１．０ｍｍ、ガラス含有率は１９．３容量％、樹脂の含浸率はｎ＝５の平均値で９８％であった。得られたＬＦＲＴＰ基材を、実施例１と同様に溶融塊を作製した。なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して、１９ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の９５％であった。以下実施例１と同様に成形体を得、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００３５】
実施例３
実施例１で得られたＬＦＲＴＰ基材と非強化のポリプロピレン樹脂（ＭＩ＝４０）をドライブレンドし、全体としてのガラス含有率が１９．３容量％となるように混合した。この混合物を、押出口先端にシャッター機構を備えたスクリュープリプラ式（可塑化部シリンダー径：９０ｍｍ、圧縮比１．４、プランジャー部（計量部）シリンダー径１５０ｍｍ、押出口径１００ｍｍ）の射出機能を備えた加熱搬送機で可塑化を行い、溶融塊を作製した。
【００３６】
なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して、９ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の４５％であった。以下実施例１と同様に成形体を得、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００３７】
実施例４
平均径１３μｍのモノフィラメントを用いて、フィラメント数（集束本数）を６００本のガラス繊維ストランドを１６本束ねて、ＭＩ＝４０の酸変性した溶融ポリプロピレン（２６０℃）中に導入し、溶融含浸を行った後、内径２．２ｍｍのダイのノズルから３０ｍ／ｍｉｎの速度で引き抜き、さらにペレタイザーで長さが２０ｍｍとなるように切断してＬＦＲＴＰ基材を得た。得られたＬＦＲＴＰ基材の平均径は２．２ｍｍ、ガラス含有率は４５．５容量％、樹脂の含浸率はｎ＝５の平均値で９８％であった。なお、上記においてｎは測定数を表わす。得られたＬＦＲＴＰ基材と非強化のポリプロピレン樹脂（ＭＩ＝４０）をドライブレンドし、ガラス含有率が１９．３容量％となるように混合した。
【００３８】
この混合物を、先端にシャッター機構を備え逆流防止リングのないインラインスクリュー式（シリンダー径９０ｍｍ、圧縮比１．４、押出口径９０ｍｍ）の射出機能を備えた加熱搬送機で可塑化を行い、溶融塊を作製した。なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して、８．２ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の４１％であった。以下実施例１と同様に成形体を得、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００３９】
比較例１
平均径１３μｍのモノフィラメントを用いて、フィラメント数（集束本数）を６００本のガラス繊維ストランドを３０本束ねて、ＭＩ＝４０の酸変性した溶融ポリプロピレン（２６０℃）中に導入し、溶融含浸を行った後、内径３．０ｍｍのダイのノズルから１５ｍ／ｍｉｎの速度で引き抜き、さらにペレタイザーで長さが２０ｍｍとなるように切断してＬＦＲＴＰ基材を得た。得られたＬＦＲＴＰ基材の平均径は３．０ｍｍ、ガラス含有率は４５．５容量％、樹脂の含浸率はｎ＝５の平均値で９４％であった。なお、上記においてｎは測定数を表わす。
【００４０】
ついで得られたＬＦＲＴＰ基材を、押出口先端にシャッター機構を備え２３０℃に加熱されている内径９０ｍｍのシリンダー内に投入し可塑化を行った。溶融物をプランジャーで押すことにより溶融塊を作製し、シャッターを開放させ、さらにプランジャーを押すことにより溶融塊を取り出した。
【００４１】
なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して、１９ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の９５％であった。以下実施例１と同様に成形体を得、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００４２】
比較例２
比較例１で得られたＬＦＲＴＰ基材と非強化のポリプロピレン樹脂（ＭＩ＝４０）をドライブレンドし、ガラス含有率が１９．３容量％となるように混合した。
【００４３】
この混合物を、実施例４と同様なインラインスクリュー式の射出機能を備えた加熱搬送機で可塑化を行い、溶融塊を作製した。なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して、７．０ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の３５％であった。以下実施例１と同様に成形体を得、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００４４】
比較例３
比較例１で得られたＬＦＲＴＰ基材と非強化のポリプロピレン樹脂（ＭＩ＝４０）をドライブレンドし、ガラス含有率が１９．３容量％となるように混合した。この混合物を、実施例３と同様なスクリュープリプラ式の射出機能を備えた加熱搬送機で可塑化を行い、溶融塊を作製した。なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して、６．８ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の３４％であった。以下実施例１と同様に成形体を得、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００４５】
比較例４
比較例１で得られたＬＦＲＴＰ基材と非強化のポリプロピレン樹脂（ＭＩ＝４０）をドライブレンドし、ガラス含有率が１９．３容量％となるように混合した。この混合物を、逆流防止リングを備えたインライン式（シリンダー径９０ｍｍ、圧縮比２．４、押出口径５．０ｍｍ）の射出機能を備えた加熱搬送機を用いて可塑化を行い、溶融塊を作成した。なお、溶融物中の繊維の平均長の測定は、溶融物を６００℃で焼失させた後、残ったガラス繊維のモノフィラメントを任意に１００本選び、その平均値を測定して２．８ｍｍの測定値を得た。繊維の平均長は元のＬＦＲＴＰ基材長の１４％であった。以下実施例１と同様に成形体を得、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。
【００４６】
比較例５
実施例１と同様のＬＦＲＴＰ基材を均一分散して、一旦、平板プレスで５ｋｇ／ｃｍ2の圧力で押圧することにより、３．８ｍｍ厚のシートを作成した後、縦１７６ｍｍ、横１７６ｍｍに切り出したシート状の予備成形体を作成し、このシートを十分加熱し、実施例で用いたと同じプレス成形型に２枚重ねて移送し、１５０ｋｇ／ｃｍ2の圧力で１分間プレスしてＬＦＲＴＰ成形体を得た。ＡＳＴＭＤ２５６およびＤ７９０に準拠した形で試験片を切り出し、各ｎ＝３で、曲げ強度、曲げ弾性率およびシャルピー（フラットワイズ）衝撃強度の測定を行った。その平均値を表１に示す。この方法では上記のようにシート化工程を経るために生産効率が劣るものであった。
【００４７】
0004976610.tif 000002
【００４８】
0004976610.tif 000003
【００４９】
【発明の効果】
本発明によれば、あまり剪断を加えずにＬＦＲＴＰ基材を加熱搬送することにより、成形体中の繊維を長く保持することが可能となり、成形体の機械的強度、特に衝撃強度を向上させると共に、繊維のモノフィラメント化を低減させて成形時の溶融物の流動性を良好にすることができる。
さらに、本発明では加熱工程を伴うシート化を経ることなく成形するため、樹脂の熱劣化を抑えると共に、柔らかくなった溶融シートを複数枚成形型に移動させるという従来技術の煩雑な作業を不要にするものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の方法を図解的に説明する図。
【図１】
0004976610.tif 000004