(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
動的粘弾性より測定される損失正接の最大値がｘ（ｘ＝２０〜４０）℃にある可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と、同様に測定される損失正接の最大値がｙ（ｙ＝０〜１０）℃にある可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）とが、層（Ａ）が最外層となるように交互に積層されてなる合わせガラス用中間膜であって、該積層膜の損失正接が、（ｘ＋５）〜（ｘ＋１５）℃及び（ｙ−１５）〜（ｙ−５）℃に各々極大値を有し、
前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）及び前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）がそれぞれ、可塑剤として一塩基性酸エステル系可塑剤（ただし、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレートを除く）を含み、
前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）が、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤として一塩基性酸エステル系可塑剤（ただし、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレートを除く）６０〜６５重量部とを含む樹脂組成物を用いて得られた層であることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
請求項１記載の合わせガラス用中間膜を挟着してなることを特徴とする合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスに関するものであり、更に詳細には、優れた遮音性能を有する合わせガラス用中間膜及び合わせガラスに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
一対のガラス板間に中間膜と通称されている接着性樹脂膜をサンドイッチ状に積層してなる合わせガラスは、破損時に破片が飛散して被害を拡大することを抑制する等、安全性に優れたものであるので、例えば、自動車等の車両や建築物のの窓ガラスに広く用いられている。
【０００３】
こうした合わせガラス用中間膜のうち、可塑剤の添加により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂膜は、ガラスとの良好な接着性、強靱な引張強さ、透視像を歪めることがないこと、高い透明性等を兼ね備えたものであり、この膜を用いた合わせガラスは、走行時の高い安全性が求められる車両の窓ガラス等に特に好適に用いられている。
【０００４】
更に、これら合わせガラスには、風切り音やボディーの振動音を遮断し得る車内の快適な居住性を有する車両や遮音性能最大温度（以下、ＴＬmax 温度と称する）が常温付近にあり、遮音性能最大値（以下、ＴＬmax と称する）自体が大きい遮音材の使用によって外界の騒音を遮断して快適な居住空間を保持した住宅、オフィス等が要求されるに至っている。
一般に、遮音性能は、周波数の変化に応じた透過損失量として示され、その透過損失量は、図１中に実線で示されるように、ＪＩＳ  Ａ  ４７０８で、５００Ｈｚ以上の周波数領域において、遮音等級に応じてそれぞれ一定値で規定されている。ところで、ガラス板の遮音性は、図１中に破線で示されるように、２０００Ｈｚを中心とする周波数領域ではコインシデンス効果により著しく低下する（図１中の破線で示される曲線の谷部がコインシデンス効果による遮音性能の低下を示しており、上記するＪＩＳ規格を満足しない状態にある）。
【０００５】
一方、人間の聴覚は等ラウドネス曲線から、１０００〜６０００Ｈｚの範囲では他の周波数領域に比べ非常に高い感度を示すことが知られており、コインシデンス効果による遮音性能の低下を解消することが防音性にとって極めて重要であることが判る。
【０００６】
合わせガラスの遮音性能を向上するには、上記コインシデンス効果を緩和して、図１中、矢印で示す透過損失の極小部（以下、ＴＬ値と称する）の発生を抑制する必要がある。
従来、ＴＬ値の低下を防ぐ手段として、合わせガラスの質量の増大化、ガラスの複層化、ガラス面積の細分化、ガラス板指示手段の改善等、種々の改善策が提案されている。
しかしながらこれらの改善策はいずれも十分な遮音性能の向上につながらず、コスト的にも実用に供するには十分なものではない。
【０００７】
本願発明者は、先に特開平４−２５４４４４号公報において、合わせガラスの遮音性能の向上を企図し、アセタール基の炭素数が６〜１０であるポリビニルアセタールと可塑剤とからなる膜と、アセタール基の炭素数が１〜４であるポリビニルアセタールと可塑剤とからなる膜を積層した合わせガラス用中間膜を提案し、遮音性能を向上させ、且つ、その遮音効果は温度変化による変動が少ないことを示した。
【０００８】
即ち、遮音性能の温度依存性の異なる２つの膜を積層することによって、これら２層の特性が加重され、積層膜が示す遮音性能は、温度範囲を広げて良好となることを示した。
通常、２つ以上の膜を積層することによって広温度範囲の遮音性能を改善するためには、接着性等を勘案して付加積層される膜の遮音性能を低温側にシフトしたものから選択される。
しかしながら、遮音性能を低温側にシフトした膜は、柔らかくなり過ぎる傾向があって、実際の中間膜の成形性や取扱性の面から上記２つの膜を積層することによる遮音性能の改善方法にはその範囲に制限がある。
又、個々の中間膜の上記温度特性を広温度範囲に改善することは従来より探索されてきてはいるが、更にこれを向上させることは極めて難しい。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記の事実に鑑み、透明性、耐候性、衝撃エネルギー吸収性、ガラスに対する接着性等の合わせガラスに必要な基本性能を損なうことなく、又、中間膜の成形性、取扱性も損なうことなく、コインシデンス効果を緩和してＴＬ値の低下を抑制し、且つ、広い温度領域において優れた遮音性能を長期安定的に発揮することのできる合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを提供することを目的とする。
【００１０】
本願発明者は、合わせガラスの遮音性能が中間膜の動力学的特性により影響されることに着目し、中間膜の動力学的特性との関係について鋭意検討し、特に、動的貯蔵弾性率と動的損失弾性率との比である損失正接（ｔａｎδ）が合わせガラスの遮音性能と強い相関を有することを見出した。
この事実より、中間膜の損失正接を制御することによって上記目的を達成し、本発明を完成したのである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
請求項１記載の発明の合わせガラス用中間膜は、動的粘弾性より測定される損失正接の最大値がｘ（ｘ＝２０〜４０）℃にある可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と、同様に測定される損失正接の最大値がｙ（ｙ＝０〜１０）℃にある可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）とが、層（Ａ）が最外層となるように交互に積層されてなる合わせガラス用中間膜であって、該積層膜の損失正接が、（ｘ＋５）〜（ｘ＋１５）℃及び（ｙ−１５）〜（ｙ−５）℃に各々極大値を有し、前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）及び前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）がそれぞれ、可塑剤として一塩基性酸エステル系可塑剤（ただし、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレートを除く）を含み、前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）が、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤として一塩基性酸エステル系可塑剤（ただし、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレートを除く）６０〜６５重量部とを含む樹脂組成物を用いて得られた層であることを特徴とする。
【００１３】
請求項２記載の発明の合わせガラスは、請求項１記載の合わせガラス用中間膜を挟着してなることを特徴とする。
【００１４】
本発明において用いられる可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）及び（Ｂ）の動的粘弾性は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９８に準拠して測定されるものであり、損失正接は、動的粘弾性特性として、動的貯蔵弾性率（Ｅ’）と動的損失弾性率（Ｅ”）とを測定し、これらの比から求められるものである。
尚、具体的な測定方法等については、実施例の項にて詳述する。
【００１５】
上記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）は、室温及びこれ以上の高温側の遮音性能に優れ、これを保持すると共に、作業時の膜強度や所謂腰の強さ等の力学的特性に優れ、中間膜の主構造部を担う。従って、層（Ａ）の損失正接が最大になる温度（ｘ）は、２０〜４０℃に限定される。損失正接の最大値が２０℃より低いと、目的とする温度範囲での良好な遮音性能が確保できず、４０℃より高くなると、遮音性能がより高温側にシフトし、室温を中心とする中温度域での遮音性能が低下し、更に、膜自体が硬くなるため成形性が悪くなり、剛直性が大きくなり取扱性等が悪くなる。
【００１６】
一方、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）は、室温以下の低温側の遮音性能に優れ、これを保持する機能を担い、その損失正接が最大になる温度（ｙ）は、０〜１０℃に限定される。上記損失正接の最大値が０℃より低いと、膜自体が柔らかくなるため成形性及び取扱性等が悪くなり、又、これを用いた合わせガラスの、衝突時等に異物がガラスを突き破ることを阻止する性能、例えば、耐貫通性が低下し、１０℃より高くなると、層（Ａ）における損失正接の値に近づき、低温側の遮音性能が低下し、積層による広温度範囲における良好な遮音性能を確保できない。
【００１７】
このような可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）及び（Ｂ）の積層膜の損失正接は、積層後、可塑剤の移行と共に、（ｘ＋５）〜（ｘ＋１５）℃及び（ｙ−１５）〜（ｙ−５）℃に各々極大値を発現するものとなる。
上記積層膜の損失正接の極大値のうち、高温側の極大値が（ｘ＋５）℃より低いところにあるか、もしくは低温側の極大値が（ｙ−１５）℃より低いところにあると、低温側の遮音性能が低下し、積層による広温度範囲における良好な遮音性能を確保できず、高温側の極大値が（ｘ＋１５）℃より高いところにあるか、もしくは低温側の極大値が（ｙ−５）℃より高いところにあると、２つの損失正接の極大値が温度軸上で離れ過ぎることになり、低温側の遮音性能が低下し、中温度域での遮音性能も部分的に低下することになり、積層による広温度範囲における良好な遮音性能を確保できなくなるので上記積層膜の損失正接の各々の極大値が存在する温度は上記範囲に限定される。
【００１８】
上記層（Ａ）及び層（Ｂ）の損失正接の最大値ｘ及びｙが存在する温度範囲が上記範囲であれば、これらを交互に積層した積層体の損失正接は、可塑剤の移行と共に、（ｘ＋５）〜（ｘ＋１５）℃及び（ｙ−１５）〜（ｙ−５）℃に各々極大値を発現するものとなるのである。
【００１９】
又、層（Ａ）及び層（Ｂ）に配合されている可塑剤の種類及び配合量を同一としたとき、層（Ａ）の損失正接の最大値ｘに対して、層（Ｂ）の損失正接の最大値が（ｘ−３０）〜（ｘ−５）℃の温度範囲に存在することが好ましい。上記可塑剤配合におけ層（Ｂ）の損失正接の最大値が（ｘ−５）℃より高いところに存在すると、層（Ａ）及び層（Ｂ）を構成するポリビニルアセタール樹脂の可塑剤に対する相溶性の差が小さくなり、層（Ａ）及び層（Ｂ）両層の積層による広温度範囲の遮音性能が得られ難くなり、（ｘ−３０）℃より低いところに存在すると、層（Ａ）を構成するポリビニルアセタール樹脂と層（Ｂ）を構成するポリビニルアセタール樹脂とに対する可塑剤の相溶性の差が大きくなり過ぎて、両層を交互に積層した際に、層（Ａ）及び層（Ｂ）間の可塑剤の移行が起こりはじめてから安定化するまでに長時間を要し、取扱性が難しくなるばかりか、長期耐久性に問題を残すおそれがある。より好ましくは、（ｘ−２０）〜（ｘ−１０）℃である。
【００２０】
本発明において用いられるポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールにアルデヒドを反応させて得られるが、中でも、ブチルアルデヒドを反応させて得られるポリビニルブチラール樹脂が好適に用いられる。
【００２１】
又、可塑剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、一塩基性酸エステル系、多塩基性酸エステル系等の有機エステル系可塑剤や有機リン酸系、有機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤等が挙げられる。
上記一塩基性酸エステル系可塑剤としては、中でも、トリエチレングリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプタン酸、２−エチルヘキシル酸、アジピン酸等の脂肪酸との反応によって得られるグリコール系エステルが好適に用いられる。
上記リン酸系可塑剤としては、中でも、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェートが好適に用いられる。
層（Ａ）及び層（Ｂ）のポリビニルアセタール樹脂に用いられているこれらの可塑剤は、同一であってもよく、異なっていてもよく、又、一つの層に複数種の可塑剤が混合されて用いられてもよい。
【００２２】
本発明の合わせガラス用中間膜の層（Ａ）と層（Ｂ）のポリビニルアセタール樹脂膜の積層形態は、最外層が層（Ａ）となるように層（Ａ）と層（Ｂ）とが交互に積層されてなるものである。
具体的には、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）層（Ｂ）／層（Ａ）等の積層形態が挙げられる。尚、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ｂ）／層（Ａ）なる積層形態を採っても、層（Ａ）と層（Ｂ）の界面は、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）におけると同様であるので、本発明においては、４層とは数えず、３層に分類される。
【００２３】
層（Ａ）と層（Ｂ）との積層比率（厚さ比）は、好ましくは１：１〜１：４である。
層（Ａ）に比して層（Ｂ）の積層比率を増すことによって、室温付近及びこれより低温側での遮音性能をより高めることができる。しかし、上記積層比率における層（Ｂ）の積層比率を１：４より高めると、積層膜からなる中間膜の剛性が低下したり、得られる中間膜の機械的強度が低下したり、合わせガラス製造時の作業性が低下したりすることがあり、逆に、上記積層比率における層（Ａ）の積層比率を１：１より高めると、室温付近の遮音性能をより高めることがしにくくなる。より好ましい積層比率は、１：２〜１：３である。
【００２４】
本発明の合わせガラス用中間膜の厚さは、特に限定されるものではないが、中間膜の厚さが厚い方がより遮音性能は向上するものの、耐貫通性等の合わせガラスとしての必要性能が低下する傾向にあるので、好ましくは通常用いられている合わせガラス用中間膜と同様、０．３〜１．６ｍｍである。
【００２５】
本発明の合わせガラス用中間膜を製造する手段は、特に限定されるものではないが、例えば、層（Ａ）と層（Ｂ）の可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜をそれぞれ成形しておき、合わせガラス製造時にガラス板間に重ね合わせて挟着し積層一体化する方法、層（Ａ）と層（Ｂ）の可塑化ポリビニルアセタール樹脂を多層押出機を用いて積層一体化した合わせガラス用中間膜を製造する方法等が挙げられる。
【００２６】
本発明の合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造する手段は、特に限定されるものではないが、例えば、通常の合わせガラスの製造に用いられるように、ガラス板間に中間膜を挟着し、熱圧プレスによって積層一体化する方法等が挙げられる。
本発明の合わせガラスは、上記の他、ガラス板とこれに類する、例えば、透明なポリカーボネート樹脂板、アクリル系樹脂板等との間に中間膜を積層一体化したもの、透明なポリカーボネート樹脂板、アクリル系樹脂板の間に中間膜を積層一体化したもの等をも含むものである。
【００２７】
本発明の合わせガラス用中間膜は、上述のように、動的粘弾性より測定される損失正接の最大値がｘ（ｘ＝２０〜４０）℃にある可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と、同様に測定される損失正接の最大値がｙ（ｙ＝０〜１０）℃にある可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）とが、層（Ａ）が最外層となるように交互に積層されてなる合わせガラス用中間膜であって、該積層膜は、積層後可塑剤の移行と共に、損失正接が、（ｘ＋５）〜（ｘ＋１５）℃及び（ｙ−１５）〜（ｙ−５）℃に各々極大値を有するものとなって、透明性、耐候性、衝撃エネルギー吸収性、ガラスに対する接着性等の合わせガラスに必要な基本性能を損なうことなく、又、中間膜の成形性、取扱性も損なうことなく、コインシデンス効果を緩和してＴＬ値の低下を抑制し、且つ、広い温度領域において優れた遮音性能を長期安定的に発揮することができるのである。
【００２８】
更に、本発明の合わせガラス用中間膜は、層（Ａ）間に柔らかい層（Ｂ）のポリビニルアセタール樹脂膜をサンドイッチ状に挟着することによって、積層膜の機械的強度も良好な状態にあって取扱性が良好なものとなる。
又、層（Ａ）と層（Ｂ）とが交互に積層されてなるものであるので、層（Ａ）と層（Ｂ）の接触面積が増加し、積層膜中の各層間の可塑剤の移行が迅速且つ均質になされて効率よく進行し、遮音性能を含む中間膜の良好な諸性質を発現することができるのである。
【００２９】
層（Ａ）に配合されている可塑剤と同一種類の可塑剤を同一部数配合された層（Ｂ）の損失正接の最大値が（ｘ−３０）〜（ｘ−５）℃の温度範囲に存するものであって、同一種類の可塑剤を同一部数配合されてなるものである場合には、可塑剤の移行量が少なく、上記層（Ｂ）と層（Ａ）とを交互に積層した積層膜は、積層後可塑剤の移行と共に、損失正接が、（ｘ＋５）〜（ｘ＋１５）℃及び（ｙ−１５）〜（ｙ−５）℃に各々極大値を有するものとなって、透明性、耐候性、衝撃エネルギー吸収性、ガラスに対する接着性等の合わせガラスに必要な基本性能を損なうことなく、又、中間膜の成形性、取扱性も損なうことなく、コインシデンス効果を緩和してＴＬ値の低下を抑制し、且つ、広い温度領域において優れた遮音性能を長期安定的に発揮することができるのである。
【００３０】
請求項２記載の発明の合わせガラスは、上述の本発明の合わせガラス用中間膜を挟着してなるものであるので、広い温度領域において優れた遮音性能を長期安定的に発揮することができるものである。
【００３１】
【発明の実施の形態】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００３２】
（参考例１）
〔可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）用膜の作製〕
ポリビニルブチラール樹脂（ブチラール化度：６５．９モル％、アセチル基量：０．９モル％）１００重量部に可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで十分に混練し、プレス成形機にて１５０℃で３０分間保持して厚さ０．２ｍｍの可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）用膜を作製した。
【００３３】
〔可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）用膜の作製〕
ポリビニルブチラール樹脂（ブチラール化度：６０．２モル％、アセチル基量：１１．９モル％）１００重量部に可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで十分に混練し、プレス成形機にて１５０℃で３０分間保持して厚さ０．４ｍｍの可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）用膜を作製した。
【００３４】
〔中間膜の作製〕
得られた可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）用膜と可塑化ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）用膜を、積層構成が層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）となるように重ね、室温で９６時間（４日間）静置して中間膜を作製した。
【００３５】
〔損失正接の最大値及び極大値の測定〕
測定装置として、レオメトリックス社製、「固体粘弾性測定装置ＲＳＡ−ＩＩ」を用い、層（Ａ）及び層（Ｂ）用膜並びにこれらを積層した中間膜より１０ｍｍ×１６ｍｍの矩形の試料を作製し、これらに周波数１０Ｈｚの正弦歪を剪断方向に、歪量０．１％で印加した。測定温度範囲は、−５０〜＋１００℃、昇温速度３℃／分にて、動的貯蔵弾性率（Ｅ’）及び動的損失弾性率（Ｅ”）を測定し、Ｅ”／Ｅ’より損失正接の最大値及び極大値を算出した。測定結果を表１に示した。
【００３６】
〔合わせガラスの作製〕
得られた中間膜をそれぞれ厚さ３ｍｍ、一辺３００ｍｍの正方形の２枚のフロートガラスで両側からサンドイッチ状に挟着し、ゴムバックに入れ、２０ｔｏｒｒの真空度で２０分間脱気した後、脱気した状態のまま、９０℃のオーブンに移し、この温度で３０分間保持した。
上記真空プレスによって仮接着された合わせガラスを、次いでオートクレーブ中で圧力１２ｋｇ／ｃｍ2 、温度１３５℃で熱圧着して、透明な合わせガラスを作製した。
【００３７】
〔遮音性能の評価〕
試験装置として、加振機（振研社製、ダンピング試験用の振動発生機「Ｇ２１−００５Ｄ」）を用いて加振し、そこから得られる振動特性を、機械インピーダンスアンプ（リオン社製、「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴアナライザー（横河ヒューレットパッカー社製、「ＦＦＴスペクトラムアナライザー  ＨＰ−３５８２ＡＡ」）にて解析し、損失係数とガラスとの共振周波数との比から、透過損失を算出した。この結果に基づき、周波数２０００Ｈｚ近辺における透過損失の極小値をもってＴＬ値とした。
尚、測定は、０℃、１０℃、２０℃、３０℃及び４０℃の５点について行った。測定結果を表１に示した。
【００３８】
（実施例１）
参考例１の層（Ａ）に替え、ポリビニルブチラール樹脂（ブチラール化度：６８．９モル％、アセチル基量：０．９モル％）１００重量部に可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３９重量部を配合した樹脂組成物を用い、層（Ｂ）の可塑剤に替え、トリエチレングリコール−ジエナントエート（３Ｇ７）６０重量部を用いたこと以外は、参考例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００３９】
（実施例２）
実施例１の層（Ａ）の可塑剤に替え、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３９重量部を用い、層（Ｂ）の可塑剤トリエチレングリコール−ジエナントエート（３Ｇ７）の配合量を６５重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００４０】
（参考例２）
参考例１の層（Ａ）の厚さを０．１ｍｍに変更し、層（Ｂ）の厚さを０．２ｍｍに変更し、積層構成を層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）の５層としたこと以外、参考例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００４１】
（参考例３）
参考例１の層（Ａ）に替え、ポリビニルブチラール樹脂（ブチラール化度：６６．２モル％、アセチル基量：０．９モル％）１００重量部に可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）４０重量部を添加した樹脂組成物を用い、層（Ｂ）に替え、ポリビニルブチラール樹脂（ブチラール化度：６０．５モル％、アセチル基量：１１．８モル％）１００重量部に可塑剤として層（Ａ）と同一種類、同一添加量の樹脂組成物を用いたこと以外は、参考例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００４２】
（比較例１）
参考例１の層（Ａ）の可塑剤の配合量を２５重量部としたこと以外は、参考例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００４３】
（比較例２）
参考例１の層（Ｂ）の可塑剤の配合量を７０重量部としたこと以外は、参考例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００４４】
（比較例３）
参考例１の層（Ｂ）の可塑剤の配合量を５０重量部としたこと以外は、参考例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００４５】
（比較例４）
実施例１の層（Ｂ）の可塑剤に替えて、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５０重量部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラスを作製した。
損失正接の最大値及び極大値の測定及び遮音性能の評価は参考例１と同様に行った。試験結果を表１に示した。
【００４６】
【表１】
0004986312.tif 000002
【００４７】
表１より明らかなように、参考例１〜３及び実施例１、２の合わせガラスは、０〜４０℃の温度範囲において、いずれも高い遮音性能を示した。
特に、参考例３の合わせガラスは、積層体を構成する層（Ａ）及び層（Ｂ）共に同一可塑剤を同一重量部数で配合したにも拘らず、積層体の損失正接の極大値１及び２を示す温度間の幅は適当な間隔を示し、高い遮音性能を示した。
これに対し、比較例１、２の合わせガラスでは、層（Ａ）と層（Ｂ）の損失正接の最大値を示す温度間の幅が大きく、これらを交互に積層した積層体の損失正接の極大値１及び２を示す温度間の幅が大きくなっており、０〜４０℃の温度範囲において、１０〜３０℃辺りに遮音性能が低下した領域を作ってしまっていた。
又、比較例３、４の合わせガラスでは、逆に、層（Ａ）及び層（Ｂ）の損失正接の最大値を示す温度間の幅が接近し過ぎていたため、積層体の損失正接の極大値１及び２を示す温度間の幅も接近し、１０℃付近以下の低温側の遮音性能が低下してしまっていることが判る。
【００４８】
【発明の効果】
本発明の合わせガラス用中間膜及びこれを用いた合わせガラスは、上述のように構成されているので、透明性、耐候性、衝撃エネルギー吸収性、ガラスに対する接着性等の合わせガラスに必要な基本性能を損なうことなく、又、中間膜の成形性、取扱性も損なうことなく、コインシデンス効果を緩和してＴＬ値の低下を抑制し、且つ、広い温度範囲において優れた遮音性能を長期安定的に発揮し得るものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】合わせガラスの遮音性能を説明するため周波数（Ｈｚ）に対応する透過損失（ｄＢ）を点線で示すと共に、ＪＩＳ  Ａ  ４７０８に規定する規格値を実線で示したチャートである。図中、矢印で２０００Ｈｚ付近に存するＴＬ値を示した。
【図１】
0004986312.tif 000003